(57)【要約】      （修正有）【課題】リード端子に対応する外装体の融着部分の封止状態が均一になり、封止不良を低減することが可能な電気化学デバイスを提供する。【解決手段】集電体から延伸したタブを備え、前記集電体の表面に正極又は負極の電極層を設けた正極電極シートと負極電極シートとがセパレータを介して積層された少なくとも二つの電極積層セルと、絶縁性フィルムと、外部接続用のリード端子と、電解液と、外装体とを備え、前記電極積層セルが、前記外装体内部で前記絶縁性フィルムにより仕切られた空間に一つずつ配置され、前記タブが、前記外装体の内部で、前記リード端子に接続され、外装体で封止された電気化学デバイスであって、前記リード端子は、それぞれが重ならないように前記外装体の辺部から導出されるとともに、前記外装体の外部でそれぞれが直列に接続する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
集電体から延伸したタブを備え、前記集電体の表面に正極又は負極の電極層を設けた正極電極シートと負極電極シートとがセパレータを介して積層された少なくとも二つの電極積層セルと、絶縁性フィルムと、外部接続用のリード端子と、電解液と、外装体とを備え、
前記電極積層セルが、前記外装体内部で前記絶縁性フィルムにより仕切られた空間に一つずつ配置され、前記タブが、前記外装体の内部で、前記リード端子に接続され、外装体で封止された電気化学デバイスであって、
前記リード端子は、それぞれが重ならないように前記外装体の辺部から導出されるとともに、前記外装体の外部でそれぞれが直列に接続されることを特徴とする電気化学デバイス。
【請求項２】
前記リード端子が、前記外装体の同一の辺から導出されることを特徴とする請求項１に記載の電気化学デバイス。
【請求項３】
前記リード端子が、外部端子により直列に接続されることを特徴とする請求項１または２に記載の電気化学デバイス。
【請求項４】
前記外部端子が、前記リード端子の導出方向に対して直交する方向に接続されることを特徴とする請求項３に記載の電気化学デバイス。
【請求項５】
前記電極積層セルは、複数の前記正極電極シートと前記負極電極シートが、並列に接続されてなることを特徴とする請求項１から４のいずれか１項に記載の電気化学デバイス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電気化学デバイスに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、電子機器の発展に伴い、電気化学デバイスの高容量化、薄型化が進んでいる。このような電気化学デバイスでは、セパレータを介して正極電極シートと負極電極シートを積層した電極積層セルを、ラミネートフィルム等からなる外装体を用いて封止収納したものが知られている。
【０００３】
また、耐電圧を高くし、かつ薄型化に対応する為に、同一の外装体を仕切り、その中に電極積層セルを配置し、電極積層セル同士を直列に接続する技術も検討されている。このような電気化学デバイスは、例えば特許文献１の図９、図１０に開示されている。
【０００４】
特許文献１には、正極または負極からなる電極シートをセパレータを介して対向配置した二つの発電要素（電極積層セル）を、ラミネートフィルムからなる外装体を隔壁（絶縁性フィルム）で２つに仕切った空間にそれぞれ配置し、直列に接続した電気化学デバイスが記載されている。
【０００５】
この電気化学デバイスでは、４つの外部に導出するリード端子を備えており、電極シートとリード端子とを外装体の内部で接続している。４つのリード端子の内、直列に接続するための２つのリード端子は、絶縁性フィルムを介して重ねられて外装体の一方の一辺から外部へ導出されている。また、他の２つのリード端子は、直列に接続する為のリード端子の両脇に配置され、同一の一辺から外部に導出されて、同時に熱融着し封止されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１１−２３３３４６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、上述の電気化学デバイスは、直列に接続する為に重ねた２つのリード端子と他の重ねないリード端子が、外装体の同一の辺からそれぞれ外部へ導出していることにより、外装体の融着部分の段差が大きくなることに起因して封止状態が不均一になり易く、封止不良が発生する場合があるという課題があった。
【０００８】
また、封止工程において、上記段差により融着条件の許容範囲が狭くなり、生産性が低下するという課題もあった。
【０００９】
本発明は上記課題を解決するためになされたもので、その目的は、封止状態を均一にし、封止不良を低減することが可能となるとともに、高い生産性を備える電気化学デバイスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の電気化学デバイスは、直列に接続する為に必要なリード端子を重ねずに外装体から導出し封止したものである。この構造により、リード端子に対応する外装体の融着部分の封止状態が均一になり、封止不良を低減することが可能になる。また、封止工程において、融着条件の許容範囲が広く、高い生産性を備える電気化学デバイスの提供が可能になる。
【００１１】
すなわち、本発明の電気化学デバイスは、集電体から延伸したタブを備え、前記集電体の表面に正極又は負極の電極層を設けた正極電極シートと負極電極シートとがセパレータを介して積層された少なくとも二つの電極積層セルと、絶縁性フィルムと、外部接続用のリード端子と、電解液と、外装体とを備え、  前記電極積層セルが、前記外装体内部で前記絶縁性フィルムにより仕切られた空間に一つずつ配置され、前記タブが、前記外装体の内部で、前記リード端子に接続され、外装体で封止された電気化学デバイスであって、  前記リード端子は、それぞれが重ならないように前記外装体の辺部から導出されるとともに、前記外装体の外部でそれぞれが直列に接続されることを特徴とする。
【００１２】
また、本発明の電気化学デバイスは、前記リード端子が、前記外装体の同一の辺から導出されることを特徴とする。
【００１３】
また、本発明の電気化学デバイスは、前記リード端子が、外部端子により直列に接続されることを特徴とする。
【００１４】
また、本発明の電気化学デバイスは、前記外部端子が、前記リード端子の導出方向に対して直交する方向に接続されることを特徴とする。
【００１５】
前記電極積層セルは、複数の前記正極電極シートと前記負極電極シートが、並列に接続されてなることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１６】
本発明は、電気化学デバイスにおいて、リード端子に対応する外装体の融着部分の段差が小さくなることで、封止不良を低減することが可能になると共に、融着条件等の許容範囲が広く、高い生産性を備える電気化学デバイスの提供が可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の電気化学デバイスの実施の形態の構成を説明する概略斜視図。
【図２】本発明の電気化学デバイスの一例である電気二重層キャパシタの実施の形態の構成を説明する図であり、図２（ａ）は、図１に示す電気化学デバイスの一例である電気二重層キャパシタのＡ−Ａ線断面図、図２（ｂ）は、図１に示す電気化学デバイスの一例である電気二重層キャパシタのＢ−Ｂ線断面図。
【図３】本発明の電気二重層キャパシタの他の実施の形態の構成を説明する概略斜視図。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明の好適な一実施の形態を図面を参照して説明する。
【００１９】
（実施の形態）
図１は、本発明の電気化学デバイスの実施形態を示す斜視図である。
【００２０】
図１に示すように、電気化学デバイス５０は、絶縁性フィルム（図示せず）を挟んで第一の電極積層セル１０（ハッチング部）と第二の電極積層セル（図示せず）が外装体６に収納されている。リード端子４ａ、リード端子４ｂ、リード端子４ｃ、リード端子４ｄの内、リード端子４ａとリード端子４ｂが、第一の電極積層セル１０を構成する電極シート（図示せず）の集電体から延伸したタブと外装体６の内部で接続されて融着部９から導出している。また、リード端子４ｃとリード端子４ｄが、第二の電極積層セルを構成する電極シート（図示せず）の集電体から延伸したタブと外装体６の内部で接続されて外装体６の融着部９から導出している。
【００２１】
なお、図１では、リード端子４ａは、第一の電極積層セル１０の正極電極シートのタブと接続され、リード端子４ｂは、第一の電極積層セル１０の負極電極シートのタブと接続され、リード端子４ｃは、第二の電極積層セルの正極電極シートのタブと接続され、リード端子４ｄは、第二の電極積層セルの負極電極シートのタブと接続されているものとして説明する。
【００２２】
ここで、本発明の電気化学デバイスでは、第一の電極積層セル１０と第二の電極積層セルを直列に接続させるためのリード端子４ｂとリード端子４ｃが重ねられずに、外装体から導出され、さらに、その両側にリード端子４ａとリード端子４ｄが導出され、それぞれが外装体６と融着されている。この構造により、融着部９の段差が低減されるため、封止状態が均一になり、封止不良を低減することが可能になる。
【００２３】
外部端子８ａと外部端子８ｂは、電気化学デバイス５０を外部の装置に実装する際にそれぞれのリード端子と電気的に接続させるためのものである。外部端子８ｃは、リード端子４ｂとリード端子４ｃを直列に接続させるためのものである。
【００２４】
なお、リード端子やタブの極性は、第一の電極積層セルと第二の電極積層セルが直列に接続されればよいため、上記で説明した極性と逆でもよい。
【００２５】
次に、本発明の電気化学デバイスの内部の構造を説明する。本実施例では、電気化学デバイスとして、電気二重層キャパシタを例にとって説明する。
【００２６】
図２は、本発明の電気化学デバイスの一例である電気二重層キャパシタの実施の形態の構成を説明する図であり、図２（ａ）は、図１に示す電気化学デバイスの一例である電気二重層キャパシタのＡ−Ａ線断面図、図２（ｂ）は、図１に示す電気化学デバイスの一例である電気二重層キャパシタのＢ−Ｂ線断面図である。
【００２７】
図２（ａ）、（ｂ）に示すように、電気二重層キャパシタ５０は、外装体６を絶縁性フィルム７で区分した空間に第一の電極積層セル１０と第二の電極積層セル１１を配置している。第一の電極積層セル１０や第二の電極積層セル１１は、平板状の集電体３の主面に正極側電極層１ａを形成した正極電極シート５ａと平板状の集電体３の主面に負極側電極層１ｂを形成した負極電極シート５ｂをセパレータ２を介して積層した単位セルからなる。
【００２８】
第一の電極積層セル１０や第二の電極積層セル１１における、単位セルの数は、電気二重層キャパシタに要求される静電容量の値により任意に決定される。したがって、第一の電極積層セル１０や第二の電極積層セル１１は、単位セルが少なくとも１つで構成される。
【００２９】
集電体３から延伸して形成されたタブ３ａは、第一の電極積層セル１０と第二の電極積層セル１１毎にまとめられ、それぞれ負極となるリード端子４ｂと正極となるリード端子４ｃに接続されている。前述したように、リード端子４ｂとリード端子４ｃは、第一の電極積層セル１０と第二の電極積層セル１１を電気的に直列にする為に外装体６の外部で接続される。なお、他２つのリード端子は、断面の位置が違う為、断面図に図示できないが、同様にタブと接続され融着部９で融着され、外装体６の外部へ導出される。
【００３０】
さらに、融着部９では、第一の電極積層セル１０と第二の電極積層セル１１とを電気的に絶縁を確保しながら、リード端子４ｂとリード端子４ｃとを外部へ導出するため、絶縁性フィルム７も重ねて融着する。したがって、融着部９では、外装体とリード端子、絶縁性フィルムなど複数の材料が同時に融着されることになり、封止の均一性の確保が重要な構造となる。本発明の電気二重層キャパシタでは、従来技術のようにリード端子４ｂとリード端子４ｃを重ねないため、融着部９の段差が低減され、封止状態が均一になり、封止不良を低減することが可能になる。
【００３１】
また、本発明の電気二重層キャパシタでは、融着部９の段差が低減されるため、融着条件等の設定が容易になり生産性が向上する。
【００３２】
また、本発明の電気二重層キャパシタでは、融着部９の段差が低減されるため、部分的に過度の融着が行われず、ラミネートフィルムのシール剤のはみ出しが低減される。そのため、リード端子と外部端子の接続部分の信頼性が向上する。
【００３３】
また、図１では、直列に接続するためのリード端子４ｂとリード端子４ｃと、リード端子４ａとリード端子４ｄを同一の辺から導出させているが、実装する空間が制限されない場合は、リード端子４ａとリード端子４ｄを対向する２辺や直交する辺から導出させてもかまわない。
【００３４】
図３は、本発明の電気二重層キャパシタの他の実施の形態の構成を説明する概略斜視図である。図３に示すように、電気二重層キャパシタ５０において、外部端子８ａ、８ｂ、８ｃが、リード端子４ａ、４ｂ、４ｃ、４ｄの導出方向に対して直交する方向に接続してもよい。
【００３５】
これは、本発明により、融着部において、上記段差に起因するシール剤のはみ出しが低減されるために、外部端子との接続方式の選択肢が広がることにより実施できる。これにより、電気二重層キャパシタの更なる小型化が可能になる。
【００３６】
なお、第一の電極積層セルと第二の電極積層セルが、複数の単位セルで構成される場合は、静電容量を確保するために並列に接続されていることが好ましい。つまり、正極（負極）電極シート、セパレータ、負極（正極）電極シート、セパレータ、正極（負極）電極シート、セパレータ、負極（正極）電極シート（以下この繰り返し）になるように積層され、タブ等の引き出しにより電気的に並列に接続されることが必要である。
【００３７】
また、本実施の形態では、２つの電極積層セルを直列に接続するために外装体を絶縁性フィルムで２つに仕切った構成を説明したが、３つ以上の電極積層セルを直列に接続する場合にも適用可能である。したがって、外装体の内部に絶縁性フィルムで仕切った３つ以上の空間が十分設けられ、直列に接続されるリード端子が重ならずに導出でき、融着部での封止状態の均一性が確保できればよい。
【００３８】
正極側電極層や負極側電極層は主として炭素材料で構成されており、炭素材料にはフェノール樹脂系活性炭、やしがら系活性炭、石油コークス系活性炭やポリアセンなどが用いられる。また、活性炭としては、大容量で低内部抵抗の電気二重層キャパシタが得られるように、粉末の場合は平均粒径が２０μｍ以下で、比表面積が１０００〜３０００ｍ２／ｇの活性炭を使用するのが好ましい。通常、正極側電極層や負極側電極層は、集電体の両方の主面に形成されるが、さらに薄型化を諮る場合は、最も外側となる集電体の主面には形成しなくてもよい。
【００３９】
集電体の材料は、使用する電気二重層キャパシタの特性に応じて適宜選択すればよく、アルミニウム、ステンレス、銅やニッケル等の金属箔が使用される。
【００４０】
タブは、集電体を延伸させたものであり、電極層は形成されておらず、集電体と同様の材料で構成される。
【００４１】
セパレータには、例えば、電気二重層キャパシタ用として、レーヨン系抄紙、ガラス繊維混抄紙やポリプロピレン不織布などが使用できる。
【００４２】
絶縁性フィルムには、ポリエチレンやポリプロピレン、酸変性プロピレン、エチレン−メタクリル酸共重合体などに代表される熱可塑性樹脂が使用される。
【００４３】
リード端子４ａ、４ｂ、４ｃ、４ｄとしては、特に限定されるものではないが、一般的にはアルミニウム、ステンレス、銅やニッケル等の金属板が使用される。
【００４４】
外部端子８ａ、８ｂ、８ｃとしては、特に限定されるものではなく、リード端子４ａ、４ｂ、４ｃ、４ｄを電気的に接続可能な素材ならいずれも使用でき、アルミニウム、ステンレス、銅やニッケル等の金属板が使用される。
【００４５】
外装体は、アルミニウムなどの金属箔とポリオレフィン系フィルムを貼り合わせたラミネートフィルムを使用できる。外装材の内側には熱可塑性樹脂が形成され、熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、酸変性プロピレン、エチレンーメタクリル酸共重合体等が使用できる。
【００４６】
電解液（図示せず）は外装体の内部空間に充填され、その一部は、正極電極シート、負極分極電極およびセパレータの内部に含有される。電解液としては、電気化学的に安定な電解質を極性有機溶媒に溶解させたものを適宜使用すればよい。
【００４７】
電解質は、カチオンとして第４級アンモニウムイオンや第４級ホスホニウムイオンが、またアニオンとしては、ＢＦ４−やＰＦ６−、ＣｌＯ４−などが好ましい。有機溶媒としては、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ブチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、スルホラン、３−メチルスルホラン、アセトニトリルなどが好ましい。なお、これらの有機溶媒は、単独でなく、２種類以上併用してもよい。
【００４８】
（製造方法）
次に、本実施の形態の電気二重層キャパシタの製造方法について述べる。
【００４９】
まず、活性炭とカーボンブラック、ポリテトラフルオロエチレン等を溶媒に分散させてスラリを作製する。
【００５０】
そのスラリを集電体となるアルミニウム箔等に塗工して、乾燥させ、電極シートを構成する電極層を形成する。また、表面にエッチング処理を行った集電体に塗工することにより、接触抵抗を小さくすることができる。
【００５１】
塗工法としては一般に、メタルマスク印刷法、静電塗装法、ディップコート法、スプレーコート法、ロールコート法、ドクターブレード法、グラビアコート法、スクリーン印刷法等が用いられる。その後、必要に応じて、平板プレス、カレンダーロール等により圧延処理を行ってもよい。また、塗工法以外にも押し出し法によりシート状の電極層を形成し、次いで集電体に導電性接着剤を用いて一体化する方法でもよい。
【００５２】
その後、集電体と塗工した電極シートを所定の大きさに、打ち抜き等で加工する。この場合、予めタブを設けるように打ち抜きすると効率的である。さらに正極と負極となる各電極シートをセパレータを介して積層して単位セルを得る。その単位セルを任意の数量で積層し、第一の電極積層セルを構成する。
【００５３】
次に、第一の電極積層セルのそれぞれの集電体から延伸しているタブの内、正極側のタブを束ね、正極側となるリード端子に接続する。また、同様に第一の電極積層セルの、負極側のタブも束ね、負極側となるリード端子を接続する。タブとリード端子の接続は、超音波溶接等を用いて実施できる。
【００５４】
同様にして、もう１個の電極積層セルを作製し、第二の電極積層セルとする。
【００５５】
続いて、予め用意しておいた、一辺が開放され、内部が絶縁性フィルムにより２つに仕切られた袋状の外装体に、前出の第一の電極積層セルと第二の電極積層セルを各々挿入する。第一の電極積層セルと第二の電極積層セルは絶縁性フィルで仕切られた二つの空間にそれぞれ、絶縁性フィルムを介し、対向して配置された構造となる。
【００５６】
ここで第一の電極積層セルと第二の電極積層セルに接続されている、４つのリード端子は、外装体の開放された部分から重ならずに、同一方向で外部に導出した状態となっている。
【００５７】
その後、外装体の内部に電解液を注入し、開放された一辺を熱融着させて封止を行う。
【００５８】
続いて、直列に接続する為の２つのリード端子同士を外部端子で接続し、他の２つのリード端子にもそれぞれ外部端子を接続する。リード端子と外部端子の接続方法は、抵抗溶接や超音波溶接等により行うことが出来る。このようにして、本発明の融着部の段差が低減され、封止状態が均一になり、封止不良を低減することが可能な電気二重層キャパシタが得られる。
【００５９】
また、本発明の電気二重層キャパシタでは、融着部の段差が低減されるため、融着条件等の許容範囲が広く、高い生産性を備えることが可能となる。
【００６０】
なお、封止と電解液の注入の他の手順として、予め、対向する二辺が開放された外装体を用いる方法もある。まず、絶縁性フィルムに仕切られた２つの空間に第一の電極積層セルと第二の電極積層セルをそれぞれ挿入し、４つのリード端子が導出している一方の辺を最初に熱融着する。
【００６１】
その後、他方の開放された一辺から電解液を注入し、他方の一辺を熱融着して封止を完了するものである。これらは、製造工程上のリード端子の取り扱いのし易さや作業効率を考慮し適宜選択してよい。
【００６２】
また、上記実施形態の説明においては、電気化学デバイスが電気二重層キャパシタの場合について説明したが、本発明の電気化学デバイスは電気二重層キャパシタに限定されるものではなく、リチウムイオン二次電池や金属リチウム二次電池等のリチウムイオン二次電池以外の二次電池や、リチウムイオンキャパシタ、レドックスキャパシタ等の電気化学キャパシタ等であってもよい。なお、電気二重層キャパシタ以外の電気化学デバイスに適用する場合、電極層に用いる物質は、それぞれの電気化学デバイスに適した材料を選択すればよい。
【００６３】
以上、本発明の実施の形態を説明したが、本発明は、これらの実施の形態に限られるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲の設計変更があっても本発明に含まれる。すなわち、当業者であれば、当然なしえるであろう各種変形、修正もまた本発明に含まれる。
【符号の説明】
【００６４】
１ａ  正極側電極層
１ｂ  負極側電極層
２    セパレータ
３    集電体
３ａ  タブ
４ａ  リード端子
４ｂ  リード端子
４ｃ  リード端子
４ｄ  リード端子
５ａ  正極電極シート
５ｂ  負極電極シート
６    外装体
７    絶縁性フィルム
８ａ  外部端子
８ｂ  外部端子
８ｃ  外部端子
９    融着部
１０  第一の電極積層セル
１１  第二の電極積層セル
５０  電気化学デバイス、電気二重層キャパシタ
【図１】
2014127611.tif 000003
【図２】
2014127611.tif 000004
【図３】
2014127611.tif 000005