(57)【要約】      （修正有）【課題】表面が平滑で、外観欠陥の少ないプリプレグの製造方法を提供する。【解決手段】プリプレグの製造方法は、充填材および樹脂を含有する樹脂組成物１０を減圧下で遠心処理することにより含浸液を製造する含浸液製造工程と、前記含浸液製造工程により得られた含浸液を基材に含浸させる含浸工程とを有する。さらに、前記含浸液製造工程において、前記遠心処理中の前記樹脂組成物の流動形状が薄膜状となることが好ましい。前記遠心処理が０．５ＭＰａ以下の減圧下で、回転数４００ｒｐｍ以上で行う前記プリプレグの製造方法。【選択図】図１
2014224201.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
充填材および樹脂を含有する樹脂組成物を減圧下で遠心処理することにより含浸液を製造する含浸液製造行程と、前記含浸液製造工程により得られた含浸液を基材に含浸させる含浸工程とを有することを特徴とするプリプレグの製造方法。
【請求項２】
前記含浸液製造工程において、前記遠心処理中の前記樹脂組成物の流動形状が薄膜状となる請求項１に記載のプリプレグの製造方法。
【請求項３】
前記含浸液製造工程において、前記樹脂組成物が幅０．１〜１０ｍｍギャップを通過した後に流動形状が薄膜状となる請求項２に記載のプリプレグの製造方法。
【請求項４】
前記遠心処理は、圧力０．０５ＭＰａ以下の減圧下で行なわれる請求項１ないし３のいずれかに記載のプリプレグの製造方法。
【請求項５】
前記遠心処理は、回転数４００ｒｐｍ以上で行なわれる請求項１ないし４のいずれかに記載のプリプレグの製造方法。
【請求項６】
前記含浸液製造工程において、前記樹脂組成物の温度上昇が遠心処理開始時の温度から５℃以内である請求項１ないし５のいずれかに記載のプリプレグの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プリプレグの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、ガラス織布などの基材にワニスを含浸し、これを乾燥させた後、基材中の樹脂を半硬化状態（Ｂステージ状態）にまで硬化させることによって、プリプレグが製造されている。プリプレグの製造において、基材の内部にボイドや未含浸部分が残留すると、このプリプレグを使用して成形した積層板にボイドやカスレが生じて成形不良を起こすという問題があった。そこで、ワニスの含浸性を向上させる工法として、特許文献１に記載のように、基材にワニスを含浸させる前に、基材に溶剤を含浸させることが有効であるが、この場合、溶剤を含浸させたり溶剤を乾燥させたりしなければならないために、プリプレグの生産性（生産速度）の低下やコストアップを招くという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特公平７−５５５０１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、表面が平滑であり、外観欠陥の少ないプリプレグの製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
このような目的は、下記（１）〜（６）の本発明により達成される。
（１）  充填材および樹脂を含有する樹脂組成物を減圧下で遠心処理することにより含浸液を製造する含浸液製造行程と、前記含浸液製造工程により得られた含浸液を基材に含浸させる含浸工程とを有することを特徴とするプリプレグの製造方法。
【０００６】
（２）  前記含浸液製造工程において、前記遠心処理中の前記樹脂組成物の流動形状が薄膜状となる前記（１）に記載のプリプレグの製造方法。
【０００７】
（３）  前記含浸液製造工程において、前記樹脂組成物が幅０．１〜１０ｍｍギャップを通過した後に流動形状が薄膜状となる前記（２）に記載のプリプレグの製造方法。
【０００８】
（４）  前記遠心処理は、圧力０．０５ＭＰａ以下の減圧下で行なわれる前記（１）ないし（３）のいずれかに記載のプリプレグの製造方法。
【０００９】
（５）  前記遠心処理は、回転数４００ｒｐｍ以上で行なわれる前記（１）ないし（４）のいずれかに記載のプリプレグの製造方法。
【００１０】
（６）  前記含浸液製造工程において、前記樹脂組成物の温度上昇が遠心処理開始時の温度から５℃以内である前記（１）ないし（５）のいずれかに記載のプリプレグの製造方法。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の方法に従うと、含浸液中の樹脂・充填材・その他添加物が均一に溶解・分散され、外観不良の原因となる気泡なども十分に取り除くことができるため、従来問題視され
ていた外観の平滑性や塗工欠陥が解消されるため、工業的なプリプレグの製造方法として好適である。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明の含浸液製造工程に用いられる装置の一実施形態を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明を実施するための形態について説明する。
【００１４】
本発明のプリプレグは、基材に含浸液を含浸したものである。基材は、たとえば、ガラス織布、ガラス不織布などのガラス繊維基材、カーボンクロス、炭素繊維織物などの炭素繊維基材、ロックウールなどの人造鉱物基材、ポリアミド樹脂繊維、芳香族ポリアミド樹脂繊維、全芳香族ポリアミド樹脂繊維などのポリアミド系樹脂繊維、ポリエステル樹脂繊維、芳香族ポリエステル樹脂繊維、全芳香族ポリエステル樹脂繊維などのポリエステル系樹脂繊維、ポリイミド樹脂繊維、フッ素樹脂繊維などを主成分とする織布または不織布で構成される合成繊維基材、クラフト紙、コットンリンター紙、リンターとクラフトパルプの混抄紙などを主成分とする紙基材などの有機繊維基材などが挙げられる。これらの中でもガラス繊維基材が好ましい。これにより、低吸水性で、高強度、低熱膨張性のプリプレグを得ることができる。
【００１５】
ガラス繊維基材を構成するガラスは、例えばＥガラス、Ｃガラス、Ａガラス、Ｓガラス、Ｄガラス、ＮＥガラス、Ｌガラス、Ｔガラス、ＵＴガラス、Ｈガラス、Ｑガラスなどが挙げられる。これらの中でもＥガラス、ＮＥガラス、Ｌガラス、Ｓガラス、ＵＴガラス、Ｔガラス、またはＱガラスが好ましい。これにより、プリプレグの高弾性化を達成することができ、またプリプレグの熱膨張係数を小さくすることができる。
【００１６】
本実施形態で用いる基材としては、坪量（１ｍ２あたりの基材の重量）が９ｇ／ｍ２以上３００ｇ／ｍ２以下のものであることが好ましく、より好ましくは１０ｇ／ｍ２以上２３０ｇ／ｍ２以下、さらに好ましくは１０ｇ／ｍ２以上２０５ｇ／ｍ２以下である。坪量が前記範囲内の基材を用いることにより、含浸液の基材への含浸性を向上し、かつ、基板の反りを抑制できる強度をプリプレグに付与することができ、基板の薄型化にも対応出来る。
【００１７】
基材の厚みは、とくに限定されないが、８μｍ以上３００μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは９μｍ以上２５０μｍ以下、さらに好ましくは１０μｍ以上２００μｍ以下である。このような厚みを有する基材を用いることにより、プリプレグ製造時のハンドリング性がさらに向上し、基板の薄型化にも対応出来る。
【００１８】
また、基材の使用枚数は、一枚に限らず、薄い基材を複数枚重ねて使用することも可能である。なお、基材を複数枚重ねて使用する場合は、その合計の厚みが上記の範囲を満たせばよい。
【００１９】
前記含浸液は、含浸液製造工程により樹脂組成物を減圧下で遠心処理することにより得られる。前記樹脂組成物は、充填材及び樹脂を含有する。
前記樹脂として、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ケイ素樹脂、ビニルエステル樹脂、シアネート樹脂、ビスマレイミド樹脂、ポリイミド、ポリウレタンなどの熱硬化性樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ＡＢＳ樹脂、ポリメタクリル酸メチル、６ナイロン、６６ナイロン、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンエ
ーテル、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリブチレンテレフタレート、ポリフェニレンサルファイド、ポリフェニレンオキサイド、ポリエーテルエーテルケトン、フェノキシなどの熱可塑性樹脂、アクリル硬化型、ポリイミド硬化型などの光硬化性樹脂等を用いることができる。
前記樹脂の含有量は前記樹脂組成物中において１０〜７０重量％であることが好ましい。２０〜５０重量％がより好ましく、２５〜４０重量％であることが特に好ましい。上記範囲とすることにより、含浸液が適度な粘性を持つことで、減圧下での遠心処理がしやすく、効率的に気泡等の異物を除くことが容易にできる。
【００２０】
前記充填材とは、強度や耐久性などの様々な性質を改善するために添加する物質であり、例えば、黒鉛、カーボンブラック、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、シリカ、ケイ藻土、アルミナ、ベーマイト、酸化亜鉛、酸化鉄、酸化マグネシウム、酸化チタン、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、硫酸バリウム、ケイ酸カルシウム、タルク、マイカ、モンモリロナイト、ガラスビーズ、ガラス繊維、ガラスフィラー、ベントナイト、窒化アルミ、窒化ケイ素、窒化ホウ素、コアシェル型ゴム粒子、架橋アクリロニトリルブタジエンゴム粒子、架橋スチレンブタジエンゴム粒子、アクリルゴム粒子、シリコーン粒子などを挙げることができ、これらの１種、もしくは２種以上を組み合わせて使用することも出来る。組成比は、特に限定されないが、樹脂組成物中において、前記充填材の含有量は３０重量％〜９０重量％が好ましい。５０重量％〜８０重量％がより好ましく、６０〜７５重量％であることが特に好ましい。この範囲とすることにより、後述する含浸工程の作業性を好適なものとし、かつ、添加した充填材により、多様な特性をプリプレグに付与することができる。
【００２１】
前記樹脂組成物は、溶媒を含んでも良い。前記樹脂組成物を作る際に使用する溶媒は、樹脂・充填材・添加剤などが十分に溶解・分散するものであれば良く、例えばメチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、アセトンなどが挙げられるが、特に限定されない。前記樹脂組成物に溶媒を加える場合、その含有量は前記樹脂組成物中において３〜４０重量％であることが好ましい。４〜２０重量％がより好ましく、５〜１０重量％であることが特に好ましい。この範囲内にすることで、含浸液が適度な粘性を持ち、減圧下での遠心処理により効果的に気泡を除去することができる。
【００２２】
さらに、前記樹脂組成物は前述した樹脂、充填材および溶媒以外の添加剤を含んでも良い。樹脂組成物における添加剤として、例えば、熱硬化性樹脂を含有する場合、その他の成分として、例えば、硬化剤、硬化促進剤および重合開始剤等が挙げられる。
また、その他、重合禁止剤、溶媒、酸化防止剤、難燃剤、イオン捕捉剤、着色剤、離型剤、低応力剤、シランカップリング剤、消泡剤、レベリング剤、紫外線吸収剤、発泡剤等が挙げられ、これらのうちの少なくとも１種を適宜含んでいてもよい。
【００２３】
次に、上述したプリプレグの製造方法について説明する。
通常は、樹脂組成物をそのまま含浸液として用いるが、そのまま用いた場合、気泡などが大量に含まれていたり、樹脂組成物の溶解・分散が不十分であったりするために、平滑性や艶、外観を損なう場合がある。本発明のプリプレグの製造方法は、これらの課題を解決することができる。
【００２４】
まず、本発明のプリプレグの製造方法における含浸液製造工程の一実施形態について、図１に基づいて説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。含浸液製造工程において、充填材および樹脂を含有する樹脂組成物を減圧下で遠心処理する。
図１に示す装置において、樹脂組成物供給管１より、前記樹脂組成物を装置１００内に供給する。真空ポンプ６を用いて分散機５中を減圧することにより、供給された樹脂組成物は分散機５に導入されやすくなる。さらに、分散機５内にて減圧、および遠心処理を行
なうことにより、前記樹脂組成物の流動形状を分散機５の内壁に接した薄膜状とすることができる。
【００２５】
含浸液製造工程における分散機５内の圧力は、０．５ＭＰａ以下であることが好ましく、さらに０．２ＭＰａ以下、特に０．１ＭＰａ以下であることが最も好ましい。これにより、前記樹脂組成物から気泡等の異物を取り除いた含浸液を容易に製造することができ、表面の外観が良好なプリプレグを製造することが出来る。
【００２６】
また、分散機５内で遠心処理することにより、分散機５の内壁に樹脂組成物を衝突させ、分散機５の内壁にそって前記樹脂組成物の流動形状を薄膜状とすることができる。遠心処理及び減圧により、樹脂組成物の流動形状を薄膜状とし、樹脂組成物中から気泡を排出しやすくすることができる。なお、遠心処理の回転数は、４００ｒｐｍ以上が好ましい。５００ｒｐｍ以上３０００ｒｐｍ以下がより好ましく、６００ｒｐｍ以上２５００ｒｐｍ以下の範囲が最も好ましい。この範囲にすることにより、樹脂組成物中の樹脂、充填材、添加物などが十分に分散し、かつ、樹脂組成物中の気泡を効率よく排出し含浸液を製造することができ、表面の外観が良好なプリプレグを製造することが出来る。
なお、本発明における含浸液とは、含浸液製造工程を経た樹脂組成物を指す。図１における樹脂組成物／含浸液の流れ１０は、分散機５中までが樹脂組成物、分散機通過後は含浸液と称する。
【００２７】
このような減圧下で遠心処理を行なう装置として、市販されているものとしては、たとえば、デアマイルド（太平洋機工社製）、ＰＵＣ−ＥＶＡ（ＰＵＣ社製）、ＤＰシリーズ（エム・テクニック社製）、バブル・バスター（アシザワ・ファインテック社製）、あわ取り練太郎ＡＲＶシリーズ（シンキー社製）、ＶＭＸシリーズ・ＵＦＯシリーズ（ＥＭＥ社製）、マゼルスター（クラボウ社製）等を用いることができる。
【００２８】
前記含浸液製造工程において、前記樹脂組成物をギャップに通過させてもよい。これにより、ギャップ通過後の前記樹脂組成物の流動形状を制御しやすくなり、薄膜状としやすい。したがって、気泡除去効率および、ギャップ通過の際のせん断力による混合・分散により、組成が均一で気泡や異物等がより除去された含浸液を製造することが出来る。
【００２９】
図１に示す装置１００において、分散機５が装置１００の底面に垂直な軸を中心として遠心処理を行なう場合、分散機５内において樹脂組成物は装置１００の底面と水平方向に分散されるため、前記ギャップは分散機５の側面に設けられることが好ましい（図示せず）。これにより、樹脂組成物供給管１から供給された樹脂組成物を全てギャップに通過させて槽３に移動させることが容易となる。また、分散機５の側面より排出された樹脂組成物を減圧された槽３の壁面に衝突させ、効率よく樹脂組成物中の気泡を除去することができる。
なお、前記ギャップが分散機５の側面にある場合について説明したが、前記ギャップは全ての樹脂組成物が通過する位置に設けることが好ましい。例えば、分散機５の上面、分散機５の底面のいずれか、もしくは複数の位置に設置されていてもよい。これにより、槽３内での樹脂組成物の流動形状を制御することができ、薄膜状とすることが容易となる。また、樹脂組成物供給管１の内部または末端に設けられても良い。樹脂組成物供給管１の内部または末端にギャップを有する場合、分散機５に流れ込む樹脂組成物の流動形状を制御することができ、分散機５内での流動形状の薄膜状化を促進することができる。
【００３０】
前記ギャップは、幅０．１０〜１０ｍｍであることが好ましい。さらに好ましくは０．５〜５．０ｍｍであり、１．０〜２．０ｍｍが最も好ましい。この範囲にすることにより、樹脂組成物中の気泡の除去及び、樹脂、充填材、添加物などの分散が促進され、均一で外観に優れたプリプレグを得ることが出来る。また、ギャップの幅を小さくすることによ
り通過によるせん断が小さくなり、樹脂組成物の温度上昇を抑制することができる。
また、前記ギャップの形状は、三角形および四角形等の多角形、楕円および正円等の円、ループ状であっても良い。また、ギャップとして、パンチングメタルのように複数の穴が形成された基材を用いても良い。
【００３１】
また、遠心処理や、ギャップ通過の際にかかるせん断は一瞬であるため、含浸液製造工程における樹脂組成物の温度上昇を抑制することができる。例えば、前記樹脂組成物の処理速度を５ｋｇ／分以上としても、処理前後における温度上昇を５℃以内に抑えることが出来る。そのため、前記含浸液製造工程は、熱の影響を受けやすい樹脂組成物に対しても、連続処理が可能であり、量産向きのプロセスといえる。
【００３２】
前述の通り、前記含浸液製造工程は分散機５内において完了することもできるが、槽３内において、さらに含浸液処理工程を行なっても良い。
例えば、槽３内において、減圧を行なっても良い。これにより、分散機５から槽３への樹脂組成物の移動が容易となり、また槽３内においても樹脂組成物の流動形状を薄膜状とすることができる。減圧時の槽３内の圧力は、０．５ＭＰａ以下であることが好ましく、さらに０．２ＭＰａ以下、特に０．１ＭＰａ以下であることが最も好ましい。これにより、前記樹脂組成物から気泡等の異物をさらに取り除くことができる。なお、槽３内の減圧は、槽３に排気管および真空ポンプを分散機５と同様に取り付けることにより可能である（図示せず）。
また、槽３内において、遠心処理を行なっても良い。これにより、前記樹脂組成物の分散性をさらに向上させることができる。槽３内における遠心処理の回転数は、４００ｒｐｍ以上が好ましい。５００ｒｐｍ以上３０００ｒｐｍ以下がより好ましく、６００ｒｐｍ以上２５００ｒｐｍ以下の範囲が最も好ましい。これにより、樹脂組成物の分散性をより向上させ、かつ、前記樹脂組成物から気泡等の異物をさらに取り除くことができる。
【００３３】
次に、基材に含浸液を含浸させる含浸工程について説明する。
【００３４】
前記含浸液製造工程において得られた含浸液を基材に含浸させる方法は、例えば、基材を含浸液に浸漬する方法、各種コーターにより含浸液を基材に塗布する方法、スプレーにより含浸液を基材に吹き付ける方法などが挙げられる。これらの中でも、基材を含浸液に浸漬する方法が好ましい。基材を含浸液に浸漬する方法は、基材に対する含浸液の含浸量を向上することができる。なお、基材を含浸液に浸漬する場合、通常の含浸塗布設備を使用することができる。
【００３５】
プリプレグは、その片面もしくは両面に含浸液により形成された樹脂層を有する。
両面に樹脂層を形成する場合、両者の厚みは、実質的に同じであってもよいし、異なっていてもよい。換言すれば、プリプレグは、基材の厚み方向の中心と、プリプレグの厚み方向の中心とがずれていてもよい。
【００３６】
また、前記プリプレグを１枚以上重ね、その外側の上下両面または片面に金属箔を重ね、ラミネーター装置やベクレル装置を用いて高真空条件下でこれらを接合する、あるいはそのままプリプレグの外側の上下両面または片面に金属箔を重ね、真空プレス機で加熱、加圧するかあるいは乾燥機で加熱することで、積層板を得ることができる。
金属箔を構成する金属としては、例えば銅および銅系合金、アルミおよびアルミ系合金、銀および銀系合金、金および金系合金、亜鉛および亜鉛系合金、ニッケルおよびニッケル系合金、錫および錫系合金、鉄および鉄系合金、コバール（商標名）、４２アロイ、インバーまたはスーパーインバーなどのＦｅ−Ｎｉ系の合金、ＷまたはＭｏなどが挙げられる。また、キャリア付電解銅箔なども使用することができる。前記金属箔の厚みは、例えば１μｍ以上４０μｍ以下である。さらに好ましくは２μｍ以上２５μｍ以下である。上
記範囲とすることにより、積層板の機械的強度と、回路加工形成性を両立して好適なものとすることができる。
【００３７】
また、前記積層板は、半導体パッケージに用いることができる。半導体パッケージ２００の製造方法としては、例えば、以下のような方法がある。
積層板に層間接続用のスルーホールを形成し、サブトラクティブ工法、セミアディティブ工法などにより配線層を作製する。その後、必要に応じてビルドアップ層を積層して、アディティブ工法により層間接続および回路形成する工程を繰り返す。そして、必要に応じてソルダーレジスト層を積層して、上記に準じた方法で回路形成し、回路基板が得られる。ここで、一部あるいは全てのビルドアップ層およびソルダーレジスト層はプリプレグに用いられるような基材を含んでも構わないし、含まなくても構わない。
つぎにソルダーレジスト層全面にフォトレジストを塗布した後に、フォトレジストの一部を除去してソルダーレジスト層の一部を露出する。なお、ソルダーレジスト層には、フォトレジストの機能を持ったレジストを使用することもできる。この場合は、フォトレジストの塗布の工程を省略できる。つぎに、露出したソルダーレジスト層の除去をおこなって、開口部を形成する。  つづいて、リフロー処理を行なうことによって、半導体素子を配線パターンの一部である接続端子上に半田バンプを介して固着させる。その後、半導体素子、半田バンプ等を封止材で封止することによって、半導体パッケージを得ることができる。
【００３８】
つづいて、前記半導体パッケージを用いた半導体装置について説明する。
半導体装置の製造方法としては、とくに限定されないが、例えば以下のような方法がある。
はじめに、半導体パッケージのソルダーレジスト層の開口部に半田ペーストを供給し、リフロー処理を行なうことによって半田バンプを形成する。また、半田バンプは、あらかじめ作製した半田ボールを開口部に取り付けることによっても形成できる。
つぎに、実装基板の接続端子と半田バンプとを接合することによって半導体パッケージを実装基板に実装し、半導体装置が得られる。
【００３９】
以上に説明したように、本実施形態によれば、樹脂表面が平滑であり、外観欠陥の少ないプリプレグの製造方法を提供できる。また、前記プリプレグを用いることにより、積層板、半導体パッケージおよび半導体装置を製造することが可能である。
【実施例】
【００４０】
以下、本発明を実施例に基づいて詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００４１】
（実施例１）
＜樹脂組成物調合・攪拌＞
ビフェニル型固形エポキシ樹脂（三菱化学社製、商品名：ＹＸ４０００）５２４ｇ、トリスフェニルメタン型フェノール樹脂（明和化成社製、商品名：ＭＥＨ−７５００）２７３ｇに対し、シクロヘキサノン１０Ｌ添加し、６０℃に加温しながらディスパーザで１０００ｒｐｍ、２時間撹拌した。イミダゾール（四国化成工業社製、商品名：キュアゾール２ＰＨＺ−ＰＷ）３．０ｇおよび、球状シリカ（アドマテックス社製、商品名：アドマファインＳＯ−Ｃ２、平均粒径０．５μｍ）７３９ｇを添加し、常温で１０００ｒｐｍ、１時間の条件で撹拌した。
【００４２】
＜含浸液製造工程＞
十分撹拌して得た樹脂組成物を、図１に示す装置１００を用いて、０．１ＭＰａで減圧しながら１３００ｒｐｍで遠心処理し、１ｍｍのギャップを通過させることで、十分処理
された含浸液を得た。１０ｋｇの樹脂組成物の処理にかかる時間は７２秒、処理速度は８ｋｇ／分であった。また、含浸液製造工程前の樹脂組成物の温度は２５℃であったが、工程後の含浸液の温度は２７℃であった。
【００４３】
＜含浸工程＞
ガラス織布（厚さ０．１８ｍｍ、坪量２０８．０ｇ／ｍ２、日東紡マカオ社製）２０８．０重量部に対して、上述の含浸液を樹脂組成物の固形分で１９２．０重量部含浸させて、１８０℃の乾燥炉で５分間乾燥させ、プリプレグ中の樹脂組成物が固形分基準で約４８重量％のプリプレグを作製した。
【００４４】
＜プリプレグの平滑性評価＞
平滑性を評価するために、目視でプリプレグの樹脂表面の光沢を下記の３段階により評価した。結果を表１に結果を示す。
◎：全体的に光沢あるプリプレグ
○：一部ムラがあるものの、ほぼ全体において光沢が得られているプリプレグ
△：光沢が得られていないプリプレグ
【００４５】
また、実施例１で得られたプリプレグの樹脂表面（任意の０．５３ｍ×１００ｍ中）に存在するシリカの凝集個数および気泡による欠陥個数を目視により確認した。結果を表１に示す。
【００４６】
（実施例２）
含浸液製造工程において、含浸液の減圧時の圧力を０．８ＭＰａに変更したこと以外は実施例１と同様に行い、プリプレグを得た。１０ｋｇの樹脂組成物の処理にかかる時間は９０秒、処理速度は７ｋｇ／分であった。また、含浸液製造工程前の樹脂組成物の温度は２５℃であったが、工程後の含浸液の温度は２７℃であった。結果を表１に示した。
【００４７】
（実施例３）
含浸液製造工程において、含浸液遠心処理を３００ｒｐｍに変更したこと以外は実施例１と同様に行い、プリプレグを得た。１０ｋｇの樹脂組成物の処理にかかる時間は１１５秒かかり、処理速度は５ｋｇ／分であった。また、含浸液製造工程前の樹脂組成物の温度は２５℃であったが、工程後の含浸液の温度は２７℃であった。結果を表１に示した。
【００４８】
（実施例４）
含浸液製造工程において図１に示す装置１００に代わりバブル・バスター４００（アシザワファインテック社製）を用いて、０．１ＭＰａで減圧しながら１３００ｒｐｍで遠心させ、幅２ｍｍのループ状のギャップを通過させて処理したこと以外は実施例１と同様に行い、プリプレグを得た。１０ｋｇの樹脂組成物の処理にかかる時間は４０秒、処理速度は１５ｋｇ／分であった。また、含浸液製造工程前の樹脂組成物の温度は２５℃であったが、工程後の含浸液の温度は２８℃であった。結果を表１に示した。
【００４９】
（実施例５）
含浸液製造工程において、含浸液遠心処理を、自転・公転真空ミキサー  あわとり練太郎ＡＲＶ−３１０（シンキー社製）を用いて、公転速度２０００ｒｐｍ、自転速度１０００ｒｐｍ、０．０３ＭＰａの条件で、３００ｍＬのバッチ式専用容器に入れた１５０ｇの樹脂組成物を２分処理する工程を、１０ｋｇ処理できるまで繰り返した以外は、実施例１と同様に行い、プリプレグを得た。含浸液製造工程前の樹脂組成物の温度は２５℃であったが、工程後の含浸液の温度は２７℃であった。結果を表１に示した。
【００５０】
（実施例６）
含浸液製造工程において、含浸液遠心処理を、自転・公転真空ミキサー  あわとり練太郎ＡＲＶ−３１０（シンキー社製）を用いて、公転速度２０００ｒｐｍ、自転速度１０００ｒｐｍ、０．０３ＭＰａの条件で、３００ｍＬのバッチ式専用容器に入れた１５０ｇの樹脂組成物を５分処理する工程を、１０ｋｇ処理できるまで繰り返した以外は、実施例１と同様に行い、プリプレグを得た。含浸液製造工程前の樹脂組成物の温度は２５℃であったが、工程後の含浸液の温度は３２℃であった。結果を表１に示した。
【００５１】
（比較例１）
含浸液製造工程を行なわないこと以外は実施例１と同様に行い、プリプレグを得た。結果を表１に示した。
【００５２】
（比較例２）
含浸液製造工程において、含浸液遠心処理を、自転・公転真空ミキサー  あわとり練太郎ＡＲＶ−３１０（シンキー社製）を用いて、公転速度２０００ｒｐｍ、自転速度１０００ｒｐｍの大気圧条件下で、３００ｍＬのバッチ式専用容器に入れた１５０ｇの樹脂組成物を２分処理する工程を、１０ｋｇ処理できるまで繰り返した以外は、実施例１と同様に行い、プリプレグを得た。含浸液製造工程前の樹脂組成物の温度は２５℃であったが、工程後の含浸液の温度は２７℃であった。結果を表１に示した。
【００５３】
（比較例３）
含浸液製造工程において、含浸液遠心処理を、自転・公転真空ミキサー  あわとり練太郎ＡＲＶ−３１０（シンキー社製）を用いて、公転速度２０００ｒｐｍ、自転速度１０００ｒｐｍの大気圧条件下で、３００ｍＬのバッチ式専用容器に入れた１５０ｇの樹脂組成物を５分処理する工程を、１０ｋｇ処理できるまで繰り返した以外は、実施例１と同様に行い、プリプレグを得た。含浸液製造工程前の樹脂組成物の温度は２５℃であったが、工程後の含浸液の温度は３３℃であった。結果を表１に示した。
【００５４】
（比較例４）
含浸液製造工程後に２５℃、大気圧下で２４時間静置して脱泡したこと以外は比較例２と同様に行い、プリプレグを得た。結果を表１に示した。
【００５５】
【表１】
2014224201.tif 000003
【００５６】
実施例１〜６の評価結果が示すように、本発明のプリプレグの製造方法によれば、凝集および気泡による欠陥が少なく、光沢のある外観に優れたプリプレグを短時間で効率よく製造することができた。
一方、比較例１〜４のプリプレグの製造方法においては、充填材の凝集物や気泡による欠陥が見られる外観の悪いプリプレグが得られたり、含浸液の温度上昇や含浸液製造工程に長時間要したりするといった製造工程上の不具合が確認された。
【産業上の利用可能性】
【００５７】
本発明のプリプレグの製造方法によれば、表面が平滑であり、外観欠陥の少ないプリプレ
グを提供することができる。
【符号の説明】
【００５８】
１００      装置
１０        樹脂組成物／含浸液の流れ
１          樹脂組成物供給管
２          弁
３          槽
４          エネルギー変換機器
５          分散機
６          真空ポンプ
７          排気管
８          含浸液
【図１】
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