【手続補正書】
【提出日】令和3年5月19日(2021.5.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均粒径が１５μｍ以上４０μｍ以下である希土類アルミン酸塩蛍光体と、酸化アルミニウムの純度が９９．０質量％以上の酸化アルミニウムと、空隙とを含み、前記希土類アルミン酸塩蛍光体と前記酸化アルミニウムの合計量に対して前記希土類アルミン酸塩蛍光体の含有量が１５質量％以上５０質量％以下であり、空隙率が１％以上１０％以下である、セラミックス複合体。
【請求項２】
前記セラミックス複合体が、光の入射面となる第１の主面と、前記第１の主面とは反対側に位置し、光の出射面となる第２の主面とを有する板状体であり、前記板状体の板厚が９０μｍ以上２５０μｍ以下である、請求項１に記載のセラミックス複合体。
【請求項３】
前記第２の主面における面の算術平均粗さＳａが０．０５μｍ以上１５μｍ以下である、請求項２に記載のセラミックス複合体。
【請求項４】
前記第２の主面における線の算術平均粗さＲａが０．１μｍ以上２０μｍ以下である、請求項２又は３に記載のセラミックス複合体。
【請求項５】
前記希土類アルミン酸塩蛍光体が下記式（Ｉ）で表される組成を有する請求項１から４のいずれか一項に記載のセラミックス複合体。
（Ｌｎ１−ａＣｅａ）３（ＡｌｃＧａｂ）５Ｏ１２      （Ｉ）
（式（Ｉ）中、Ｌｎは、Ｙ、Ｇｄ、Ｌｕ及びＴｂのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ａ、ｂ及びｃは、０＜ａ≦０．０２２、０≦ｂ≦０．４、０＜ｃ≦１．１、０．９≦ｂ＋ｃ≦１．１を満たす数である。）
【請求項６】
前記第１の主面に入射される入射光の光径に対する前記第２の主面から出射された出射光の光径の比が０．４以上０．９以下の範囲である、請求項２から５のいずれか一項に記載のセラミックス複合体。
【請求項７】
前記空隙の最大孔径が１μｍ以上１５μｍ以下である、請求項１から６のいずれか一項に記載のセラミックス複合体。
【請求項８】
請求項１から７のいずれか一項に記載のセラミックス複合体と、励起光源とを備えた、プロジェクター用光源。
【請求項９】
前記励起光源が半導体レーザーである、請求項８に記載のプロジェクター用光源。
【請求項１０】
平均粒径が１５μｍ以上４０μｍ以下である希土類アルミン酸塩蛍光体と、平均粒径が０．２μｍ以上１．７μｍ以下の範囲であり、酸化アルミニウムの純度が９９．０質量％以上である酸化アルミニウム粒子と、を含む混合粉体を、金型プレス成形法及び／又は冷間等方圧加圧法（ＣＩＰ）により成形して成形体を準備することと、
前記成形体を酸素の含有量が５体積％以上の大気雰囲気で焼成し、空隙率が１％以上１０％以下であるセラミックス複合体を得ることを含み、
前記焼成の温度が１５００℃以上１８００℃以下の範囲であり、
金型プレス成形時の圧力が５ＭＰａから５０ＭＰａであり、ＣＩＰによる圧力が５０ＭＰａから２００ＭＰａである、セラミックス複合体の製造方法。
【請求項１１】
前記焼成の温度が１６００℃以上１７８０℃以下の範囲である、請求項１０に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項１２】
前記セラミックス複合体を還元雰囲気でアニール処理し、アニール処理物を得ることを含む、請求項１０又は１１に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項１３】
前記アニール処理の温度が、前記焼成の温度よりも低い温度であり、１０００℃以上１６００℃以下の範囲である、請求項１２に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項１４】
前記成形体中の前記希土類アルミン酸塩蛍光体の含有量が、前記希土類アルミン酸塩蛍光体と前記酸化アルミニウム粒子との合計量に対して、１５質量％以上５０質量％以下である、請求項１０から１３のいずれか１項に記載のセラミックス複合体の製造方法。
【請求項１５】
前記希土類アルミン酸塩蛍光体が下記式（Ｉ）で表される組成を有する請求項１０から１４のいずれか一項に記載のセラミックス複合体の製造方法。
（Ｌｎ１−ａＣｅａ）３（ＡｌｃＧａｂ）５Ｏ１２      （Ｉ）
（式（Ｉ）中、Ｌｎは、Ｙ、Ｇｄ、Ｌｕ及びＴｂのうちから選ばれる少なくとも１種であり、ａ、ｂ及びｃは、０＜ａ≦０．０２２、０≦ｂ≦０．４、０＜ｃ≦１．１、０．９≦ｂ＋ｃ≦１．１を満たす数である。）
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】発明の名称
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の名称】セラミックス複合体、プロジェクター用光源及びセラミックス複合体の製造方法
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００１】
本発明は、発光ダイオード（Light  Emitting  Diode、以下「ＬＥＤ」ともいう。）やレーザーダイオード（Laser  Diode、以下「ＬＤ」ともいう。）から発せられた光の波長を変換するセラミックス複合体、プロジェクター用光源及びセラミックス複合体の製造方法に関する。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
しかしながら、特許文献１に開示されている焼結体は、発光効率が十分ではない。
そこで本発明の一態様は、発光効率が高いセラミックス複合体、プロジェクター用光源及びセラミックス複合体の製造方法を提供することを目的とする。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
本発明の第二の態様は、前記セラミックス複合体と、励起光源とを備えた、プロジェクター用光源である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
本発明の一実施形態によれば、発光効率が高いセラミックス複合体、プロジェクター用光源及びセラミックス複合体の製造方法を提供することができる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
以下、本発明に係るセラミックス複合体、プロジェクター用光源及びセラミックス複合体の製造方法を実施形態に基づいて説明する。ただし、以下に示す実施形態は、本発明の技術思想を具体化するための例示であって、本発明は、以下のセラミックス複合体、プロジェクター用光源及びセラミックス複合体の製造方法に限定されない。なお、色名と色度座標との関係、光の波長範囲と単色光の色名との関係等は、ＪＩＳ  Ｚ８１１０に従う。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
セラミックス複合体
本発明の第一の実施形態に係るセラミックス複合体は、平均粒径が１５μｍ以上４０μｍ以下である希土類アルミン酸塩蛍光体と、酸化アルミニウムの純度が９９．０質量％以上の酸化アルミニウムと、空隙とを含み、希土類アルミン酸塩蛍光体と酸化アルミニウムの合計量に対して希土類アルミン酸塩蛍光体の含有量が１５質量％以上５０質量％以下であり、空隙率が１％以上１０％以下である。本明細書において、セラミックス複合体の空隙率は、後述するように、セラミックス複合体の真密度を１００％とした場合に、セラミックス複合体の相対密度を減じた値をいう。セラミックス複合体は、空隙率が１％以上１０％以下である場合、相対密度が９０％以上９９％以下である。本明細書において、空隙とは、セラミックス複合体に存在する空間をいう。本発明の第一の実施形態に係るセラミックス複合体は、セラミックス複合体に入射された光を波長変換する効率が高く、高い発光効率を有し、波長変換部材に用いることができる。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
セラミックス複合体の空隙率
本明細書において、セラミックス複合体の空隙率は、セラミックス複合体の真密度を１００％とした場合に、セラミックス複合体の相対密度を減じた値をいう。具体的には下記式（４）により算出することができる。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３９】
セラミックス複合体中の酸化アルミニウムの含有量は、希土類アルミン酸塩蛍光体と酸化アルミニウムの合計量１００質量％に対して、好ましくは５０質量％以上８５質量％以下、より好ましくは５０質量％以上８０質量％以下、さらに好ましくは５２質量％以上７８質量％以下、よりさらに好ましくは５５質量％以上７７質量％以下である。セラミックス複合体中の酸化アルミニウムの含有量が５０質量％未満であると、１％以上１０％以下の空隙率を有するセラミックス複合体を得ることが困難となり、セラミックス複合体の母材を構成する酸化アルミニウムの量が少なくなるため、セラミックス複合体の強度が低下する。セラミックス複合体中の酸化アルミニウムの含有量が８５質量％を超えると、相対的に希土類アルミン酸塩蛍光体の含有量が少なくなり、セラミックス複合体の発光効率が低下する場合がある。セラミックス複合体中の酸化アルミニウムの含有量（質量％）は、希土類アルミン酸塩蛍光体と酸化アルミニウム粒子の合計量を１００質量％とした場合に、希土類アルミン酸塩蛍光体と酸化アルミニウム粒子とを混合した混合粉体中の酸化アルミニウム粒子の配合割合（質量％）と同じである。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
図１は、本発明の第三の実施形態に係るセラミックス複合体の製造方法の工程順序の一例を示すフローチャートである。図１を参照にしてセラミックス複合体の製造方法の工程を説明する。セラミックス複合体の製造方法は、成形体準備工程Ｓ１０２と、大気雰囲気で焼成する焼成工程Ｓ１０３を含む。セラミックス複合体の製造方法は、成形体準備工程Ｓ１０２の前に、粉体混合工程Ｓ１０１を含んでいてもよく、焼成工程Ｓ１０３の後に、得られたセラミックス複合体を焼成温度以下の温度で熱処理するアニーリング工程Ｓ１０４を含んでいてもよい。また、セラミックス複合体の製造方法は、アニーリング工程Ｓ１０４の後に、セラミックス複合体の表面を粗面処理する粗面処理工程Ｓ１０５を含んでいてもよく、所望の大きさ又は厚さに切断する加工工程Ｓ１０６を含んでいてもよい。粗面処理工程Ｓ１０５と加工工程Ｓ１０６の順序は、粗面処理工程Ｓ１０５の後に加工工程Ｓ１０６を行ってもよく、逆の順序で加工工程Ｓ１０６の後に粗面処理工程Ｓ１０５を行ってもよい。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５５】
焼成温度は、好ましくは１４００℃以上１８００℃以下の範囲であり、より好ましくは１５００℃以上１８００℃以下の範囲であり、よりさらに好ましくは１６００℃以上１７８０℃以下の範囲である。焼成温度が１４００℃以上であれば、空隙率が１％以上１０％以下であるセラミックス複合体を得ることができる。また、焼成温度が１８００℃以下であれば、成形体を構成する粉体を溶解させてしまうことなく、例えば酸化アルミニウム粒子の表面を融着させて、酸化アルミニウムによって母材を形成し、粒界が明らかに確認できる状態で蛍光体を酸化アルミニウムの母材中に含有させたセラミックス複合体を得ることができる。空隙率が１％以上１０％以下であるセラミックス複合体を得た後に、得られたセラミックス複合体に熱間等方圧加圧（ＨＩＰ：Hot  Isostatic  Pressing）処理を行ってもよい。ＨＩＰ処理工程を行った場合、セラミックス複合体の真密度が高くなる場合があり、セラミックス複合体の空隙率が１％未満となる場合には、ＨＩＰ処理を行わなくてもよい。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５６】
アニーリング工程
本発明の第三の実施形態に係るセラミックス複合体の製造方法は、得られたセラミックス複合体を、還元雰囲気でアニール処理し、アニール処理物を得るアニーリング工程を含むことが好ましい。セラミックス複合体を還元雰囲気でアニール処理することによって、大気雰囲気中で希土類アルミン酸塩蛍光体中の酸化された賦活元素が還元され、希土類アルミン酸塩蛍光体の波長変換効率の低下と発光効率の低下を抑制することができる。還元雰囲気は、へリウム、ネオン及びアルゴンからなる群から選ばれる少なくとも１種の希ガス又は窒素ガスと、水素ガス又は一酸化炭素ガスとを含む雰囲気であればよく、雰囲気中に少なくともアルゴン又は窒素ガスと、水素ガス又は一酸化炭素ガスとを含むことが好ましい。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６０】
第一の実施形態に係るセラミックス複合体又は第三の実施形態に係る製造方法によって得られたセラミックス複合体は、励起光源と組み合わせることによって、波長変換部材を備えた光源として、プロジェクター用光源又は発光装置に用いることができる。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６１】
プロジェクター用光源
本発明の第二の実施形態に係るプロジェクター用光源は、本発明の第一の実施形態に係るセラミックス複合体又は第三の実施形態に係る製造方法によって得られたセラミックス複合体と励起光源とを備える。プロジェクターの励起光源は、半導体レーザーであることが好ましい。プロジェクターは、励起光源である半導体レーザーから出射された励起光を、波長変換部材として用いるセラミックス複合体に入射させ、セラミックス複合体によって波長が変換された光と励起光源からの光の混色光を、レンズアレイ、偏向変換素子、色分離光学系などの複数の光学系によって赤色光、緑色光、及び青色光に分離して、画像情報に応じて変調し、カラーの画像光を形成する。励起光源である半導体レーザーから出射された励起光は、ダイクロミックミラー又はコリメート光学系等の光学系を通じてセラミックス複合体に入射させてもよい。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８３】
セラミックス複合体の相対密度（％）
実施例及び比較例の各セラミックス複合体の相対密度を測定した。結果を表１に示す。実施例及び比較例の各セラミックス複合体の相対密度は上述した式（１）により算出した。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８６】
セラミックス複合体の空隙率（％）
各実施例及び比較例のセラミックス複合体の真密度を１００％として、各セラミックス複合体の真密度から各セラミックス複合体の相対密度を減じた値を空隙率（％）とした。具体的にセラミックス複合体の空隙率は、上述した式（４）より算出した。
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９７】
本発明の一態様に係るセラミックス複合体は、ＬＥＤやＬＤの発光素子と組み合わせて、車載用や一般照明用の照明装置、液晶表示装置のバックライト、プロジェクター用光源に利用することができる。