(57)【要約】【課題】量産性や製造の容易性などの問題を解決した上で、ＯＬＥＤを用いた面発光素子の光の取り出し効率を改善するとともに、歩留まりを向上させ、寿命及び信頼性が高い有機発光素子及びその製造方法を提供する。【解決手段】第１透明電極と、有機薄膜層と、第２透明電極とが発光素子基板上に順次積層され、光取り出し面と反対側の最表面に反射ミラー層とを有する有機発光素子において、前記前記発光素子基板は、透明な支持基板と、支持基板と透明電極との間に配置され、支持基板の屈折率以上の屈折率を有する１または２以上の層とを有する高屈折率層とを設け、高屈折率層が、透明電極側から入射した光を散乱させる。【選択図】図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１透明電極と、有機薄膜層と、第２透明電極とが発光素子基板上に順次積層され、光取り出し面と反対側の最表面に反射ミラー層とを有する有機発光素子であって、
前記発光素子基板は、
透明な支持基板と、
前記支持基板と前記透明電極との間に配置され、前記支持基板の屈折率以上の屈折率を有する１または２以上の層を有する高屈折率層と、
を備え、前記高屈折率層は、前記透明電極側から入射した光を散乱させる光散乱部と、前記透明電極と接する平坦面とを有することを特徴とする、有機発光素子。
【請求項２】
前記高屈折率層内に存在する気泡の直径は、前記高屈折率層を構成する層のうち前記透明電極と隣接する層の厚みの１／１０以下であり、
前記気泡が前記透明電極と隣接する層内に占める割合は、前記透明電極と隣接する層の水平断面の全面積に対する前記気泡の水平断面の面積の割合で０．５％以下、かつ、前記透明電極と隣接する層の垂直断面の全面積に対する前記気泡の垂直断面の面積の割合で０．５％以下であることを特徴とする、請求項１に記載の有機発光素子。
【請求項３】
前記有機薄膜層と前記第２透明電極との間に、保護層を備えることを特徴とする、請求項１又は２に記載の有機発光素子。
【請求項４】
前記第１透明電極及び前記第２透明電極のそれぞれが、金属酸化物から構成されることを特徴とする、請求項１〜３のうちいずれか１項に記載の有機発光素子。
【請求項５】
前記第１透明電極及び前記第２透明電極のそれぞれが、３０ｎｍ以上の層厚を有することを特徴とする、請求項１〜４のうちいずれか１項に記載の有機発光素子。
【請求項６】
前記第２透明電極と前記反射ミラー層の間に、光透過性充填層が形成されていることを特徴とする、請求項１〜５のうちいずれかに記載の有機発光素子。
【請求項７】
前記反射ミラー層が金属材料を含むことを特徴とする、請求項１〜５のうちいずれか１に記載の有機発光素子。
【請求項８】
前記反射ミラー層が誘電体多層膜を有することを特徴とする、請求項１〜５のうちいずれか１項に記載の有機発光素子。
【請求項９】
請求項１〜８のうちいずれか１項に記載の有機発光素子を備えることを特徴とする、バックライト。
【請求項１０】
請求項１〜８のうちいずれか１項に記載の有機発光素子を備えることを特徴とする、照明器具。
【請求項１１】
請求項１〜８のうちいずれか１項に記載の有機発光素子を備えることを特徴とする、ディスプレイ。
【請求項１２】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の有機発光素子であって、
透明な支持基板表面に光散乱機能を有するガラス層を形成し、
前記支持基板の屈折率以上の屈折率を有する低融点ガラスフリットを含むガラスペースト組成物を用いて前記ガラス層の最表面を平坦化し、
前記ガラス層の最表面に第１透明電極を形成し、
前記第１透明電極上に有機発光層を形成し、前記有機発光層を介して前記第１透明電極と対電極をなすように第２透明電極を形成し、
光取り出し面と反対側の最表面に反射ミラー層を形成することを含む、
有機発光素子の製造方法。
【請求項１３】
前記有機発光層を形成すること及び前記第２透明電極を形成することとの間に、保護層を形成することが更に含まれることを特徴とする、請求項１２に記載の有機発光素子の製造方法。
【請求項１４】
前記ガラス層の最表面を平坦化すること及び前記ガラス層の最表面に第１透明電極を形成することとの間に、前記第１透明電極よりも屈折率の高い材料を含む薄膜を形成することが更に含まれることを特徴とする、請求項１２又は請求項１３に記載の有機発光素子の製造方法。
【請求項１５】
前記第２透明電極を形成した後、前記第２透明電極と前記反射ミラー層との間に光透過性充填層を形成することが更に含まれることを特徴とする、請求項１２〜１４のうちいずれか１項に記載の有機発光素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機発光素子とその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、平板型ディスプレイの開発が盛んに行われているが、このような平板型ディスプレイに用いられる発光素子である面発光素子の代表的なものとして、有機エレクトロルミネッセンス素子（ＯＬＥＤ）が挙げられる。ＯＬＥＤは、固体蛍光性物質の電界発光を利用した発光素子であるが、屈折率の異なる材料の積層構造を有しているため、界面での反射の影響により、外部への光の放射効率（光の取り出し効率）が低いという問題点を抱えている。
【０００３】
簡便な計算で光の取り出し効率を算出した場合、各層に閉じ込められて外部に取り出せない光と外部に放射される光の割合は、透明電極や有機薄膜層に閉じ込められて取り出せない導波光として約４５％で、基板内に閉じ込められて取り出せない基板導波光として約３５％であることから、発光した光のうちわずか２０％程度の光しか外部へ取り出すことができないことがわかる。同様の結果が、例えば、非特許文献１にも記載されている。
【０００４】
そこで、ＯＬＥＤの基板に光の出射角度を変換する手段等を設けることで、上述した問題点の解決を図る例が数多く提案されている。具体的には、基板上に回折格子構造を作製して特定波長の光に対して反射を防止し、取り出し効率を高めようとするものや、基板表面にレンズ構造を導入して同様の効果を期待するものなどがあげられる。これらの手法は、取り出し効率の向上には一定の効果が見られるものの、複雑な微細構造を積極的に作る必要があるため、製造工程上、現実的な適用が困難である。
【０００５】
これに対して、例えば、特許文献１では、透明導電膜と同程度の屈折率を有する特殊なガラス基材を用いることで薄膜導波光を消失させ、取り出し効率を向上させることが提案されている。基板の有機薄膜層とは反対側の光の出射側にレンズなどの構造物を設けた場合、薄膜導波光は依然層内にとどまっており、取り出すことができないが、特許文献１のような方式を用いることで薄膜導波光をも取り出すことができる点で、メリットがある。ただし、特許文献１で用いられているような特殊な高屈折率基板を工業的に量産するためには、非常に高いコストがかかり、実用化が困難である。
【０００６】
また、薄膜導波光を低減させるための別の方法としては、基板と透明導電膜（ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）など）との間に回折格子や散乱構造により屈折角を変更できるような構造物を形成・挿入する方法が考えられる。このような場合には、基板上の構造物に追従するように直接透明電極膜を製膜することは困難なため、透明電極と同等の屈折率を有する材料を用いて基材表面を平坦化する必要性が生じる。
【０００７】
例えば、特許文献２では、無機ＥＬ素子の基板として、ランダムな凹凸を有する基板上にＳｐｉｎ  Ｏｎ  Ｇｌａｓｓ（ＳＯＧ）材料を用いて基板表面を滑らかにして無機ＥＬを作製することが提案されている。また、特許文献３では、表面粗さＲａ＝０．０１〜０．６μｍの基板上に、Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｖａｐｏｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ（ＣＶＤ）法を用いて高屈折率のＳｉＮを０．４〜２μｍ製膜したものを基板材料として、有機ＥＬ素子を作製し、薄膜導波光を低減させ、光取りだし効率を向上させることが提案されている。
【０００８】
さらに、薄膜導波光の低減方法の別の方法として、例えば、特許文献４では、ＩＴＯと基板との間に、空気などの散乱性の成分を含む高屈折率ガラス層を形成することが提案されている。
【０００９】
しかし、前記特許文献２〜４に開示された発明は導波損失を改善させるための技術であり、プラズモン損失の対策に関するものでは無い。
【００１０】
前記特許文献２〜４に開示された発明に対して、特許文献５には、有機層の厚さが２５０ｎｍよりも厚く、好ましくは４００〜５００ｎｍよりも厚い構造にすることで、反射電極と発光層の距離を離すことで、プラズモン損失を低減させようとしている。
【００１１】
また、特許文献６乃至特許文献８では、透明電極で挟まれた素子と反射ミラーを組み合わせた構造で、反射光が直接全反射しない構造によって、プラズモン損失を低減させようとしている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特開２００９−２３８５０７号公報
【特許文献２】特開平１０−２４１８５６号公報
【特許文献３】特開２００３−２９７５７２号公報
【特許文献４】国際公開第２００９／０１７０３５号
【特許文献５】特開２００８−５４３０７４号公報
【特許文献６】特開２０１１−２３３２８８号公報
【特許文献７】特開２０１１−２３３２８９号公報
【特許文献８】特開２０１１−２４３６２５号公報
【特許文献９】特開２００３−２４９３５３号公報
【非特許文献】
【００１３】
【非特許文献１】Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｍａｔｅｒｉａｌ  ６  ４９１頁（１９９４）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
しかしながら、特許文献５に開示された反射電極までの距離を有機膜で広げる方法は、有機発光層や素子自体が、厚膜化する為、発光させるために必要な印加電圧が上昇してしまい実現的ではない。特許文献５に開示された発明では、 反射電極までの距離を広げるために素子として機能する有機材料を利用しているが、この方法では有機材料のキャリア移動度が高くかつ抵抗値が低くないと電圧上昇などにより素子効率が低下する。
【００１５】
また、特許文献６乃至特許文献８には、透明電極を有機材料上に成膜する際の特別な対策は開示されていない。例えば、透過率の高いＩＴＯ等の様な酸化金属やＰＥＤＯＴ等の高分子導電膜を成膜することは、有機薄膜層にダメージを与えるため現実的ではない。また、前記特許文献６及び７では、有機層上の透明電極を成膜する手法が不明確である。例えば、スパッタリング法等の一般的な手法では、有機層にダメージを与えてしまうため、素子特性を著しく劣化させてしまう。
【００１６】
さらに、特許文献９に記載の方法では、直流スパッタリング法によるダメージ低下の為の保護層として、高分子材料であるＰＥＤＯＴ：ＰＳＳやＰＡＮＩをスピン・コートしているが、この方法では、上述した通り有機薄膜層にダメージを与えるため、現実的ではない。また、透明電極や有機材料に微粒子を分散させることは、素子を作製するうえで著しく歩留まりが悪くなるという問題がある。
【００１７】
そこで、本発明は、上記現状に鑑みてなされたものであり、量産性や製造の容易性などの上記問題を解決した上で、ＯＬＥＤを用いた面発光素子の光の取り出し効率を改善するとともに、歩留まりを向上させ、寿命及び信頼性が高い有機発光素子及びその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本発明者は、上記課題を解決するために鋭意検討を行った結果、ガラス基板等の支持基板表面に、取り出し効率を高めるための光散乱機能を有するガラス層を形成し、このガラス層上に形成される第１透明電極との界面を平坦化する平坦化材料として、支持基板の屈折率以上の屈折率を有する低融点ガラスフリットを含むガラスペースト組成物を用いて発光素子基板を形成し、前記第１透明電極と対電極をなすように有機発光層を介して第２透明電極を形成し、光取り出し面と反対側の最表面に反射ミラー層を形成することにより、プラズモン損失を大幅に低減または抑制することができ、光取り出し損失を低減できることを見出した。
【００１９】
また、本発明者は、透明電極をイオンビームスパッタリング法や電子ビームプラズマ蒸着法等の高融点材料を昇華成膜可能な成膜方法を利用することによって、前記有機発光層へ与えるダメージを低減できることを見出し、前記有機発光層上へ直接前記第２透明電極を形成することに成功した。
【００２０】
また、本発明者は、さらなる検討を重ねた結果、前記有機発光層と前記第２透明電極の間に保護層を形成することによって、前記昇華成膜可能な成膜方法を利用する場合における有機発光層へのダメージを完全に抑制できることを見出し、これらの知見に基づいて本発明を完成するに至った。
【００２１】
すなわち、本発明のある観点によれば、第１透明電極と、有機薄膜層と、第２透明電極とが発光素子基板上に順次積層され、光取り出し面と反対側の最表面に反射ミラー層を有する有機発光素子であって、前記発光素子基板は、透明な支持基板と、前記支持基板と前記透明電極との間に配置され、前記支持基板の屈折率以上の屈折率を有する１または２以上の層とを有する高屈折率層と、を備え、前記高屈折率層は、前記透明電極側から入射した光を散乱させることを特徴とする、有機発光素子が提供される。
【００２２】
また、本発明の別の観点によれば、第１透明電極と、有機薄膜層と、第２透明電極とが発光素子基板上に順次積層され、光取り出し面と反対側の最表面に反射ミラー層とを有する有機発光素子であって、前記発光素子基板は、透明な支持基板と、前記支持基板と前記透明電極との間に配置され、前記支持基板の屈折率以上の屈折率を有する高屈折率層と、を備え、前記高屈折率層は、前記透明電極側から入射した光を散乱させる光散乱部と、前記透明電極と接する平坦面とを有し、前記高屈折率層内に存在する気泡の直径は、前記高屈折率層を構成する層のうち前記透明電極と隣接する層の厚みの１／１０以下であり、前記気泡が前記透明電極と隣接する層内に占める割合は、前記透明電極と隣接する層の水平断面の全面積に対する前記気泡の水平断面の面積の割合で０．５％以下、かつ、前記透明電極と隣接する層の垂直断面の全面積に対する前記気泡の垂直断面の面積の割合で０．５％以下である、発光素子基板が提供される。
【００２３】
前記各発光素子基板において、前記支持基板と前記高屈折率層との界面が、凹凸面であってもよい。
【００２４】
この場合に、前記高屈折率層の膜厚が、前記凹凸面の平均表面粗さＲａの３０倍以上であることが好ましい。
【００２５】
また、前記高屈折率層の膜厚が、前記凹凸面の最大表面粗さＲｚの１．３倍以上であることが好ましい。
【００２６】
また、前記高屈折率層の膜厚が、３μｍ以上１００μｍ以下であることが好ましい。
【００２７】
また、前記凹凸面の平均表面粗さＲａが、０．７μｍ以上５μｍ以下であることが好ましい。
【００２８】
また、前記凹凸面の凹凸の形状が、ピラミッド形状またはレンズ形状であってもよい。
【００２９】
また、前記高屈折率層が、１層のみからなっていてもよい。
【００３０】
あるいは、前記高屈折率層が、前記支持基板と隣接し、前記光散乱部を有する光散乱層と、前記透明電極と隣接し、前記平坦面を有する平坦化層と、を少なくとも含む２以上の層からなっていてもよい。このとき、前記光散乱層が、ガラス材料と、前記ガラス材料と異なる屈折率を有する散乱物質とを含有していてもよい。
【００３１】
また、前記支持基板と前記高屈折率層との界面に凹凸面を有さず、前記高屈折率層が、前記支持基板と隣接し、前記光散乱部を有する光散乱層と、前記透明電極と隣接し、前記平坦面を有する平坦化層と、を少なくとも含む２以上の層からなり、前記光散乱層が、ガラス材料と、前記ガラス材料と異なる屈折率を有する散乱物質とを含有していてもよい。
【００３２】
また、前記第１透明電極及び前記第２透明電極は、それぞれ、ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ）、酸化錫、酸化亜鉛、ＩＺＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ）、ＡＺＯ（Ａｌｕｍｉｎｕｍ−ｄｏｐｅｄ Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ）、またはＧＺＯ（Ｇａｌｌｉｕｍ−ｄｏｐｅｄ Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ）の少なくともいずれか１種から構成されていることが好ましい。
【００３３】
また、第二の透明電極の厚みは、屈折率、吸収係数、透過率や抵抗率等の物性値によっても最適な膜厚が異なるが、一般的なＩＴＯ又はＩＺＯを用いた場合、透明電極としての光学特性及び電気特性的を確保するために、３０ｎｍ以上が好ましく、より好ましくは、１００ｎｍ以上が好ましい。
【００３４】
また、前記有機発光層と前記第２透明電極の間には、保護層が形成されることが好ましい。
【００３５】
また、前記保護層は、正孔及び電子又は両方を注入又は輸送できる材料であり例えば、三酸化クロム（ＣｒＯ３）、三酸化モリブデン（ＭｏＯ３）、三酸化タングステン（ＷＯ３）、五酸化バナジウム（Ｖ２Ｏ５）、五酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）、五酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）の少なくともいずれか１種から構成されていることが好ましい。
【００３６】
また、前記第２透明電極と前記反射ミラー層の間に、光透過性充填層が形成されていても良い。
【００３７】
また、前記光透過性充填層の厚みは、特に上限下限値に取り決めは無いが、２０ｎｍ以上であることが好ましい。
【００３８】
また、前記反射ミラー層は、金属材料で構成されていても良い。
【００３９】
また、前記反射ミラー層は、誘電体多層膜で構成されていても良い。
【００４０】
また、本発明のさらに別の観点によれば、前述した有機発光素子の製造方法であって、透明な支持基板表面に光散乱機能を有するガラス層を形成し、前記支持基板の屈折率以上の屈折率を有する低融点ガラスフリットを含むガラスペースト組成物を用いて前記ガラス層の最表面を平坦化し、前記ガラス層の最表面に第１透明電極を形成し、前記第１透明電極上に有機発光層を形成し、前記有機発光層を介して前記第１透明電極と対電極をなすように第２透明電極を形成し、光取り出し面と反対側の最表面に反射ミラー層を形成すること、を含む、有機発光素子の製造方法が提供される。
【００４１】
ここで、前記有機発光層を形成すること及び前記第２透明電極を形成することとの間に、保護層を形成する工程が更に含まれていても良い。
【００４２】
また、前記ガラス層の最表面を平坦化すること及び前記ガラス層の最表面に第１透明電極を形成することとの間に、前記第１透明電極よりも屈折率の高い材料を含む薄膜を形成することが更に含まれていても良い。
【００４３】
また、前記第２透明電極を形成した後、前記第２透明電極と前記反射ミラー層との間に光透過性充填層を形成することが更に含まれていても良い。
【００４４】
また、本発明のさらに別の観点によれば、前記有機発光素子を備える、照明器具が提供される。
【００４５】
また、本発明のさらに別の観点によれば、前記有機発光素子を備える、表示装置用のバックライトが提供される。
【００４６】
また、本発明のさらに別の観点によれば、前記有機発光素子を備える、ディスプレイが提供される。
【発明の効果】
【００４７】
本発明によれば、発光部分と反射層とを保護層によって離隔しているため素子特性を低下させることがない。また、反射層までの距離を広げる手法として、不活性ガス、真空、有機材料または、無機材料で充填することができるので、光学波長以上の距離を簡便に確保することができる。
【００４８】
また、本発明によれば、保護層を介在させることによって有機発光層へのダメージを低減でき、イオンビームスパッタリング法や電子ビームプラズマ蒸着法、静電スプレー法等を用いて透明電極を成膜しても前記有機発光層にダメージを与えないので、素子特性を劣化させることはない。
【００４９】
また、本発明によれば、前記発光素子基板そのものが光取り出し構造を有するので、歩止まりが低下することは無い。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】（ａ）は従来のボトムエミッション型ＯＬＥＤの断面構成を示す説明図であり、（ｂ）は従来のトップエミッション型ＯＬＥＤの断面構成を示す説明図である。
【図２】従来のＯＬＥＤの各層に閉じ込められて取り出せない光と外部に放射される光の割合を示す説明図である。
【図３】（ａ）は従来のＯＬＥＤの積層構造によるエネルギー損失を示す説明図であり、（ｂ）は本発明のＯＬＥＤの積層構造によるエネルギー損失を示す説明図である。
【図４】本発明の第１の実施形態に係る面発光素子の断面構成を示す説明図である。
【図５】臨界角以上の光が全て取り出せると仮定して、立体角換算でどの程度の光を取り出すことができるかを単一界面で計算した結果を示すグラフである。
【図６】同実施形態に係る面発光素子の発光素子基板の製造方法の一例を示す説明図である。
【図７】同実施形態に係る高屈折率層の形成方法の一例を示す説明図である。
【図８】本発明の第１の実施形態の変形例に係る面発光素子の断面構成を示す説明図である。
【図９】本発明の第２の実施形態に係る面発光素子の断面構成を示す説明図である。
【図１０】（ａ）は本発明の第３の実施形態に係る面発光素子の断面構成を示す説明図であり、（ｂ）は第３の実施形態の変形例に係る面発光素子の断面構成図を示す説明図である。
【図１１】本発明の第４の実施形態に係る面発光素子の断面構成を示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００５１】
以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。なお、本明細書及び図面において、実質的に同一の機能構成を有する構成要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略する。
【００５２】
［ＯＬＥＤの課題］
本発明の好適な実施の形態について説明する前に、その前提として、一般的なＯＬＥＤが有する課題について説明する。
【００５３】
（ＯＬＥＤの一般的な構成）
まず、図１（ａ）、（ｂ）を参照しながら、ＯＬＥＤの一般的な構成について説明する。図１（ａ）はボトムエミッション型ＯＬＥＤの一般的な断面構成を示す説明図であり、（ｂ）はトップエミッション型ＯＬＥＤの一般的な断面構成を示す説明図である。
【００５４】
図１（ａ）に示すように、ボトムエミッション型ＯＬＥＤ  １０は、ガラス等で構成される基板１１上に、スパッタリング法や抵抗加熱蒸着法等により形成されたＩＴＯ等の透明な導電性膜からなる第１電極１２と、前記第１電極１２上に同じく抵抗加熱蒸着法等により形成されたＮ，Ｎ’−ジ（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルベンジジン（以下、ＮＰＤと略称する。）等からなる正孔輸送層１３と、正孔輸送層１３上に抵抗加熱蒸着法等により形成された８−Ｈｙｄｒｏｘｙｑｕｉｎｏｌｉｎｅ  Ａｌμｍｉｎμｍ（以下、Ａｌｑ３と略称する。）等からなる発光層１４と、発光層１４上に形成されたトリス（８−キノリノラート）アルミニウム、トリス（４-メチル-８-キノリノラート）アルミニウム、ビス（２-メチル−８−キノリノラート）−４−フェニルフェノラート−アルミニウム、ビス[２-[２-ヒドロキシフェニル]ベンゾオキサゾラート]亜鉛などの金属錯体等からなる電子輸送層１５と、電子輸送層１５上に抵抗加熱蒸着法等により形成されたアルミニウムなどの反射金属膜からなる第２電極１６とを備えている。上記構成を有するボトムエミッション型ＯＬＥＤ  １０の第１電極１２をプラス極として、また第２電極１６をマイナス極として、直流電圧又は直流電流を印加すると、第１電極１２から正孔輸送層１３を介して発光層１４に正孔が注入され、第２電極１６から電子輸送層１５を介して発光層１４に電子が注入される。発光層１４では正孔と電子の再結合が生じ、これに伴って生成される励起子が励起状態から基底状態へ移行する際に発光現象が生じる。
【００５５】
図１（ｂ）はトップエミッション型ＯＬＥＤ  ２０の構造を示す断面図である。トップエミッション型ＯＬＥＤ  ２０の場合、第１電極１２がアルミニウムなどの反射性の高い金属層で構成され、第２電極１６がＩＴＯ等の透明な導電性膜からなる点で、前記ボトムエミッション型ＯＬＥＤ  １０の構造と相違する。このように、トップエミッション型ＯＬＥＤの場合、第１電極１２は反射性金属、第２電極１６は薄膜金属或いは透明な導電性物質で構成されることが一般的である。また、ボトムエミッション型ＯＬＥＤの場合、第１電極１２は薄膜金属或いは透明な導電性物質で構成され、第２電極１６は反射性金属で構成される。
【００５６】
前記の透明な導電性物質として、ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ）、酸化錫、酸化亜鉛、ＩＺＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ）、ＡＺＯ（Ａｌｕｍｉｎｕｍ−ｄｏｐｅｄ Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ）、またはＧＺＯ（Ｇａｌｌｉｕｍ−ｄｏｐｅｄ Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ）を例示することができる。前記無機導電膜以外に、前記の透明電極を構成する導電性物質として、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリチオフェン誘導体等の有機導電膜を用いることができ、或いは、前記無機導電膜及び前記有機導電膜を多層化した複合膜を用いることができる。
【００５７】
しかし、前記透明な無機導電膜をスパッタリング法等を用いて成膜する場合、プラズマ粒子や荷電粒子等の二次電子の衝突による有機発光層へのダメージによって著しい発光の低下が確認される。
【００５８】
このようなＯＬＥＤ  １０において、通常、発光層１４中の蛍光体から放射される光は、蛍光体を中心とした全方位に出射され、正孔輸送層１３、陽極１２、基板１１を経由して空気中へ放射される。或いは、一旦、光取り出し方向（基板１１方向）とは逆方向へ向かい、陰極１６で反射され、電子輸送層１５、発光層１４、正孔輸送層１３、陽極１２、基板１１を経由して、空気中へ放射される。しかし、光が各媒質の境界面を通過する際、入射側の媒質の屈折率が出射側の屈折率より大きい場合には、屈折波の出射角が９０°となる角度、つまり臨界角よりも大きな角度で入射する光は、境界面を透過することができず、全反射され、光は空気中へ取り出されない。
【００５９】
異なる媒質間の境界面における、光の屈折角と媒質の屈折率との関係は、一般に、スネルの法則に従う。スネルの法則によれば、屈折率ｎ１の媒質１から屈折率ｎ２の媒質２へ光が進行する場合、入射角θ１と屈折角θ２の間に、ｎ１ｓｉｎθ１＝ｎ２ｓｉｎθ２という関係式が成り立つ。この関係式において、ｎ１＞ｎ２が成り立つ場合、θ２＝９０°となる入射角θ１＝Ａｒｃｓｉｎ（ｎ２／ｎ１）は、臨界角と呼ばれており、入射角がこの臨界角よりも大きな場合には、光は媒質１と媒質２との間の境界面において全反射されることとなる。従って、等方的に光が放射されるＯＬＥＤにおいて、この臨界角よりも大きな角度で放射される光は、境界面における全反射を繰り返し、素子内部に閉じ込められ、空気中へ放射されなくなる。
【００６０】
ここで、図２を参照しながら、図１（ａ）に示したようなボトムエミッション型ＯＬＥＤの光取り出し割合について説明する。図２は、スネルの法則を用いて簡便な計算をした場合、一般的なＯＬＥＤの各層に閉じ込められて取り出せない光と外部に放射される光の割合を示す説明図である。なお、図２に示した例では、ＯＬＥＤを構成する正孔輸送層、発光層の屈折率は概ね同じとみなしてｎ＝１．７（図２には、まとめて有機薄膜層として示した。）とし、透明電極としてはＩＴＯを用いた場合でｎ＝２．０とし、基板としてはガラス基板を用いた場合でｎ＝１．５とした。
【００６１】
図２に示すように、導波損失、すなわち、透明電極と基板の間で全反射した光と、有機発光層と金属電極との間で反射した光が互いに干渉して弱め合う光や、各界面の屈折率差（スネルの法則）によって横伝搬し正面から取り出せない光の損失は、合計で約３０％であり、反射性金属の表面で発生するプラズモン損失は約５０％である。このように、発光した光のうちわずか２０％程度の光しか外部へ取り出すことができないことがわかる。
【００６２】
このように、ＯＬＥＤは光の取り出し効率が低いことから、光の取り出し効率の改善を図る例が数多く提案されている。しかし、これらの例では、上述したように、光の取り出し効率についてはある程度の改善効果が見られるものの、量産性や製造の容易性といった点で問題があった。
【００６３】
また、ＯＬＥＤなどの面発光素子を作成する場合、基板の透明電極と隣接する面には、高い平滑性が求められる。多くのＯＬＥＤが、薄膜（数十ｎｍ〜数μｍ）で構成されており、基板の表面に凹凸があると電流リークが発生して素子の安定駆動ができないためである。従って、基板の透明電極と隣接する面（透明導電膜と基板との界面）や透明電極そのものが平坦でないと、製造されるＯＬＥＤの歩留まりが低下したり、ＯＬＥＤの寿命や信頼性が低くなったりしてしまう。
【００６４】
ところで、前記プラズモン損失は金属表面で発生する。これは、金属内の自由電子の集団励起に起因する。有機発光層内の励起状態による非放射遷移は、電子及びホールの再結合領域から金属表面までの距離を離すことによって低減できる。
【００６５】
図３（ａ）は従来のＯＬＥＤの積層構造によるエネルギー損失を示す説明図であり、“Ｅｘｔａｒｎａｌ  ｍｏｄｅ”の部分が、従来のＯＬＥＤの積層構造による光取り出し率を示す。この図を見ても明らかなように、従来のＯＬＥＤの積層構造の場合、プラズモンの光強度分布は反射性金属電極表面で最大となり、前記反射性金属電極から遠ざかるにつれて単調に減少する。したがって、プラズモン損失を低減する為には、反射性金属電極の代わりに透明電極を用いるか、発光点を前記反射性金属電極か遠ざけることによって実現できる。しかし、前者の透明電極では、観測方向から反対側からの発光の為、光の利用効率が低下し、一般的な透明電極は酸化金属系の材料で構成されている為、有機発光層へ直接成膜すると素子特性が著しく低下することが一般的によく知られている。後者の場合、有機発光層の従来からある何らかの層(例えは、電子輸送層)を厚くすることが考えられるが、駆動電圧が上昇し好ましくない。
［本発明の概要］
そこで、本発明者は、上記課題を解決できる手段を鋭意検討した結果、以下の知見を得て、これらの知見に基づいて本発明を完成するに至った。
【００６６】
すなわち、本発明によれば、金属電極を保護層と透明電極に変更し、有機発光層とは反対側に反射ミラー層または、光透過性充填層と反射ミラー層を挿入することで、プラズマ損失を低減できる。また、光散乱基板との組み合わせにより、スネルの法則によって正面から取り出せない光損失も基板正面から取り出すことが可能となり、大幅な光散りだし効率の改善が実現できる。
【００６７】
以下、上記知見によりなされた本発明について、４つの好適な実施形態を例に挙げて詳細に説明する。なお、本発明のＯＬＥＤは、以下の４つの実施形態に限定されるわけではなく、上述した知見により得られた手段を含むものであれば、他の構造を有するものであってもよいことは当然である。
【００６８】
［第１実施形態］
〔ＯＬＥＤ１００の構成〕
初めに、図４を参照しながら、本発明の第１の実施形態に係るＯＬＥＤの構成について説明する。図４は、本発明の第１の実施形態に係るＯＬＥＤ１００の断面構成を示す説明図である。
【００６９】
図４に示すように、本発明の第１の実施形態に係るＯＬＥＤ１００はボトムエミッション型であって、支持基板１１０と、高屈折率層１２０と、正極としての第１透明電極１３０と、正孔輸送層１４０と、有機発光層１５０と、電子輸送層１６０と、陰極としての第２透明電極１７０と、反射ミラー層１８０とを主に備える。
【００７０】
前記ＯＬＥＤ１００は、支持基板１１０の表面に凹凸面１１１が形成されており、この凹凸面１１１が高屈折率層１２０により表面（第１透明電極１３０と接触する面）が平坦化された構造を有している。また、前記ＯＬＥＤ１００においては、高屈折率層１２０は、第１透明電極１３０側から入射した光を散乱させる光散乱部１２１（図４の点線で囲まれる領域内のうち、凹凸面１１１の存在する支持基板１１０と高屈折率層１２０との界面近傍の領域）と、第１透明電極１３０と接する平坦面１２３と、を有する１層のみからなる。以下、前記ＯＬＥＤ１００の各構成要素について詳細に説明する。
【００７１】
（支持基板１１０）
支持基板１１０は、例えば、ソーダライムガラス、無アルカリガラス、高歪点ガラス（ＰＤ２００など）等のガラスや、透明なプラスチックなどの透明な材料で形成される基板であり、その一方の表面に、凹凸面１１１を有している。支持基板１１０を形成するための透明なプラスチックとしては、絶縁性の有機物が挙げられるが、例えば、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリアクリレート（ＰＡＲ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリアリレート、ポリイミド、ポリカーボネート（ＰＣ）、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）等を使用することができる。凹凸面１１１は、有機発光層１５０で発生した光が第１透明電極１３０を通過して支持基板１１０に入射する際の入射光の屈折角に乱れを生じさせるようなランダムな凹凸を有する面である。なお、本発明では、凹凸面１１１上に後述する平坦化材料で高屈折率層１２０を形成するが、平坦化材料はガラスフリットからなるペースト材料であり、焼成によるガラスフリットの溶融が必要である。この焼成工程は、５００℃程度の温度で行われるため、支持基板１１０は、融点の低いプラスチック材料よりも、融点の高いガラス材料で形成されていることが好ましい。
【００７２】
この凹凸面１１１の凹凸の度合いは特に限定はされないが、ＪＩＳ  Ｂ  ０６０１−２００１で規定されている平均表面粗さＲａで０．７μｍ以上５μｍ以下であることが好ましい。Ｒａが０．７μｍより小さい場合には、光取り出しの効果が十分ではない場合がある。また、Ｒａが５μｍを超えると、取り出し効率が低下する傾向にある。この理由としては、以下のように考えられる。本実施形態のように、光の散乱を利用して取り出し効率を高めようとする場合には、光は、前記ＯＬＥＤ１００内で光散乱部１２１（図４の点線枠で囲まれる領域のうち、凹凸面１１１の存在する支持基板１１０と高屈折率層１２０との界面近傍の領域）を通るたびに、何度も反射を繰り返して、結果的に、前記ＯＬＥＤ１００の外部へ光を取り出すことができる。このような機構を考えた場合、Ｒａが大きいと平坦化する為には必然的に高屈折率層１２０は厚くなる。高屈折率を有する高屈折率層１２０の厚みが厚すぎる場合、高屈折率層１２０内での光の吸収による損失が無視できなくなるためである。この点、本発明で使用される高屈折率層１２０の材料となるガラスフリットは、金属酸化物からなり、可視光領域の消衰係数ｋは非常に小さいため、少ない回数の反射や散乱による光の減衰は無視できるほど小さい。
【００７３】
一般的には、基板の表面粗さが大きくなるとディスプレイなどの表示素子に用いた場合には、大きな光散乱のために一つ一つの画素（ピクセル）の外まで光が散乱してにじみが生じるため好ましくないが、光の取り出し効率を高めるためには、ある程度の凹凸（粗さ）が必要になる。基板が大きな凹凸を有する場合、ディスプレイ用途に使用する際には工夫が必要である。したがって、基板表面の凹凸（Ｒａの設定値）をディスプレイ用途用と照明やバックライト用途用などの用途ごとに最適化することで、それぞれの仕様を満足させ、正面に光を取り出すことが可能となる。本実施形態に係る支持基板１１０は、照明用途を仮定し、比較的な大きなＲａを有する凹凸面１１１を形成する。
【００７４】
なお、本実施形態における平均表面粗さＲａや、後述する最大粗さＲｚは、接触式の表面粗さ測定機や、非接触式の光学粗さ測定機などを用いて容易に測定することが可能である。
【００７５】
ここで、支持基板１１０の表面に上記のような凹凸面１１１を設けると、この凹凸面１１１に入射される光は散乱することになるので、支持基板１１０と垂直に進行する光のうち、方向を変えずに支持基板１１０を透過する光の割合は減少する。このような状態を基板の濁度（ヘイズ値：Ｈａｚｅ）として表現することがある。Ｈａｚｅとは、基板（本実施形態では、支持基板１１０）と垂直に入射した光の透過光に対して、垂直でない透過光成分の割合を数値化（百分率）したものである。窓ガラスのように、外部の視認性を高める必要がある部分にはＨａｚｅの高い部材は使用できないが、本実施形態の発光素子基板の構造のように、光の取り出し効率を高めるためには、このように散乱する成分（垂直でない透過光成分）が多い方が好ましい。以上のような観点から、支持基板１１０のＨａｚｅとしては、３０％以上であることが好ましく、より好ましくは５０％以上、さらに好ましくは７０％以上である。Ｈａｚｅは、市販の積分球付透過率測定計やＨａｚｅメーターにより容易に測定することができる。
【００７６】
（高屈折率層１２０）
高屈折率層１２０は、上述した支持基板１１０と第１透明電極１３０との間に配置され、支持基板１１０の屈折率以上の屈折率を有する層であり、第１透明電極１３０側から入射した光を散乱させる光散乱部１２１と、第１透明電極１３０と接する平坦面１２３とを有する。
【００７７】
ここで、上述したように、ＯＬＥＤなどの面発光素子を作成する場合、発光素子基板には高い平滑性が求められる。そこで、本実施形態においては、支持基板１１０上に形成した凹凸面１１１を平坦化するために、ガラスフリットを含むガラスペースト組成物を使用し、支持基板１１０の表面に形成された凹凸面１１１上に、第１透明電極１３０と隣接する側に平坦面１２３を有する高屈折率層１２０を設けることとした。基板表面の凹凸を平坦化するための材料は、上述したように、例えば、ＳＯＧ材料やＣＶＤ膜など、種々提案されているが、大きな粗さを有する凹凸を平坦化できるような膜厚を形成することができなかったり、製膜に非常に高価で高度な設備が必要で時間がかかったりするなど、実用上多くの問題を抱えている。本発明者らの検討によれば、ＳＯＧ材料を用いた場合には、製膜できる最大膜厚は高々１〜２μｍ程度、ＣＶＤ法を用いて製膜したＳｉＮの膜でも実用的に製膜できる膜厚は数μｍである。光の散乱や集光など、基板への入射光の屈折角を調整するための構造（凹凸）は、その入射光の波長よりも大きな構造物（入射光の波長よりも大きな粗さを有する凹凸面）である必要があり、ＳＯＧ材料やＣＶＤ法を用いた場合には、凹凸面の平坦化を達成することは不可能である。
【００７８】
これに対して、本実施形態のガラスフリットを用いる方法では、ガラスフリットを、テルピネオールやブチルカルビトールアセテートなどの高沸点溶剤と、エチルセルロースやアクリル樹脂などの増粘性のバインダー樹脂と混合することにより作成されるガラスペーストを支持基板１１０上に塗布し、乾燥及び焼成するだけで、容易に凹凸面１１１の平坦化が可能であり、かつ、十分な膜厚の高屈折率層１２０を形成することが可能である。この高屈折率層１２０を形成するためのガラスペースト組成物は、ガラスフリットと、溶剤と、樹脂とを含むペースト状の組成物であるが、以下、本実施形態に係るガラスペースト組成物の各成分について説明する。
【００７９】
＜ガラスフリット＞
まず、本実施形態で用いられるガラスフリットは、支持基板１１０の歪みやひずみがおきない温度で透明なガラス層（高屈折率層１２０）を形成することができるような熱特性を有している必要がある。支持基板１１０として用いられる一般的なガラス基板（例えば、ソーダライムガラス）は、５００℃以上の温度をかけると、歪みやひずみが発生して、支持基板１１０にそりが発生するため好ましくない。５００℃以下で高屈折率層１２０を形成するためには、ガラスフリットのガラス転移温度（Ｔｇ）は４５０℃以下である必要があり、好ましくは４００℃以下である。
【００８０】
また、ガラスフリットの線膨張係数が支持基板１１０を形成する材料の線膨張係数と異なると、高屈折率層１２０を形成した際に、支持基板１１０内に応力が残留し、クラックなどの原因となる。そのため、本実施形態におけるガラスフリットの線膨張係数は、支持基板１１０を形成する材料（例えば、ソーダライムガラスや無アルカリガラス等）と同程度であることが好ましい。例えば、ソーダライムガラスの場合、その線膨張係数は８５×１０−７／℃程度なので、（８５±１０）×１０−７／℃程度の線膨張係数のガラスフリットが好ましい。なお、本発明者らの検討によれば、ガラスフリットと支持基板１１０の形成材料との線膨張係数の差が±１０×１０−７よりも大きいと、ガラスフリットにより形成された膜厚の薄い高屈折率層１２０に、ひび割れ等の破壊が生じる場合があることが実験的にわかっている。
【００８１】
高屈折率層１２０を形成する材料、すなわち、ガラスフリットの屈折率は、支持基板１１０の屈折率以上の屈折率を有する必要がある。また、ガラスフリットの屈折率は、第１透明電極１３０（例えば、ＩＴＯなどで形成される。）と同等程度であることが好ましい。一般的なＯＬＥＤ等の面発光素子の基板の屈折率は１．５程度であり、透明導電膜（透明電極）の屈折率は２程度である。仮に、高屈折率層１２０の屈折率が、支持基板１１０と同程度では、第１透明電極１３０との界面での反射は、凹凸面１１１及び高屈折率層１２０が無い場合と同様になり、光の取り出し効率の向上を望むことはできない。具体的には、本実施形態に係るＯＬＥＤ１００では、高屈折率層１２０の屈折率は、１．７〜２．５程度であることが好ましい。あるいは、高屈折率層１２０を形成するためのガラスフリットの屈折率ｎｄ１（ｄは、ナトリウムのＤ線である５８９ｎｍを表す。）と、第１透明電極１３０（例えばＩＴＯ）の屈折率ｎｄ２との関係が、ｎｄ１／ｎｄ２≧０．９であることが好ましい。以下にその理由を説明する。
【００８２】
既に説明した通り、異なる屈折率ｎ１及びｎ２を有する媒質間の界面では、スネルの法則による臨界角θが存在し、この臨界角θは、θ＝Ａｒｃｓｉｎ（ｎ２／ｎ１）であらわされる。例えば、一般的なガラス（例えば、ｎｄ＝１．５）とＩＴＯ（例えば、ｎｄ＝２．０）の臨界角は前述の式から４８．６°となり、この臨界角以下の角度の入射光は、ＩＴＯや有機薄膜層を導波して失活する、すなわち、この入射光を取り出すことができない。ここで、図５は、臨界角以上の光が全て取り出せると仮定して、立体角換算でどの程度の光を取り出すことができるかを単一界面で計算した結果を示すグラフである。図５の縦軸に示す取り出し割合は、入射角θの立体角（ステラジアン：ｓｒ）＝２π（１−ｃｏｓθ）を半球（全ての光が取り出せた場合の全立体角に相当）の立体角２πで除した値（１−ｃｏｓθ）を百分率表示したものである。
【００８３】
図５に示す計算結果でも明らかな通り、ｎｄ１／ｎｄ２≧０．９の場合に、界面の全反射が十分に小さくなり、透明導電膜と基板との界面での全反射が少なくなることが分かる。また、全反射の影響をほぼゼロにするためにはｎｄ１／ｎｄ２≧１であることが好ましい。より具体的には、例えば、屈折率ｎｄ２＝２．０のＩＴＯで形成した第１透明電極１３０を用いる場合には、本実施形態の高屈折率層１２０の屈折率のｎｄ１は１．８以上、より好ましくは２以上である。
【００８４】
以上のような低いガラス転移温度や高い屈折率を有するガラスフリットの成分としては、例えば、ネットワークフォーマとして、Ｐ２Ｏ５、ＳｉＯ２、Ｂ２Ｏ３、Ｇｅ２Ｏ、ＴｅＯ２から選ばれる１種または２種以上の成分を含有し、高屈折率成分として、ＴｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、ＷＯ３、Ｂｉ２Ｏ３、Ｌａ２Ｏ３、Ｇｄ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＰｂＯ、Ｓｂ２Ｏ３から選ばれる１種または２種以上の成分を含有する高屈折率ガラスを使用することができる。また、本実施形態におけるガラスフリットの成分として、上記の成分の他に、ガラスの特性を調整する意味で、アルカリ金属酸化物、アルカリ土類金属酸化物、フッ化物などを屈折率に対して要求される物性を損なわない範囲で使用してもよい。具体的なガラスフリットの成分系としては、例えば、Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ−Ｌａ２Ｏ３系、Ｐ２Ｏ５−Ｂ２Ｏ３−Ｒ’２Ｏ−Ｒ”Ｏ−ＴｉＯ２−Ｎｂ２Ｏ５−ＷＯ３−Ｂｉ２Ｏ３系、ＴｅＯ２−ＺｎＯ系、Ｂ２Ｏ３−Ｂｉ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−Ｂｉ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−ＺｎＯ系、Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系、Ｐ２Ｏ５−ＺｎＯ系、などが挙げられる。ここで、Ｒ’はアルカリ金属元素、Ｒ”はアルカリ土類金属元素を示す。なお、以上に挙げた成分系は単なる例示であり、上述したガラス転移温度や屈折率等の条件を満たすような成分系であれば、上記の例に限定されるものではない。以上のようなガラスフリット材料は、屈折率が高く低融点（４５０℃以下）のものであれば特に限定されないが、環境への問題から無鉛ガラスが好ましい。また、高屈折率成分として、ＴｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、ＷＯ３、Ｂｉ２Ｏ３、Ｌａ２Ｏ３、Ｇｄ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３、ＺｒＯ２、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＰｂＯ、Ｓｂ２Ｏ３のうち、ソーダライムガラスのような耐熱性の比較的低い支持基板１１０上にも低融点で高屈折率層１２０を形成できる例としては、Ｂｉ２Ｏ３を含むものが好適に使用できる。Ｂｉ２Ｏ３を含む好ましいガラス組成としては、例えば、Ｂｉ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２−ＺｎＯ系、Ｂｉ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３−ＳｉＯ２系、Ｂｉ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ２系、Ｂｉ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３−Ｒ２Ｏ−Ａｌ２Ｏ３系（Ｒはアルカリ金属）等が挙げられる。
【００８５】
＜溶剤＞
本実施形態のガラスペースト組成物に用いる溶剤としては、有機溶剤であれば特に限定されない。ただし、製造工程を考慮すると、乾燥速度が早すぎる場合には、製造中に有機溶剤が乾燥してしまい、固形分の析出などが起こるため好ましくない。このような観点から、本実施形態のガラスペースト組成物に用いる有機溶剤としては、沸点が１５０℃以上、より好ましくは１８０℃以上の溶剤が好ましく、このような溶剤として、例えば、テルペン系の溶剤（テルピネオールなど）やカルビトール系溶剤（ブチルカルビトール、ブチルカルビトールアセテート）等を使用することができる。
【００８６】
＜樹脂＞
本実施形態のガラスペースト組成物に用いる樹脂としては、ペーストを塗工するために適正な粘度を発現させるものであれば特に限定はされないが、ガラスフリットのガラス転移温度よりも低い温度で消失される樹脂が好ましい。ガラスフリットが流動性を発現する温度よりも低い温度で樹脂を焼成除去しておかないと、ガラスが焼成されている温度で樹脂がガス化し、ガラス内部の気泡の原因となるためである。このような樹脂として好適に用いることができる具体例を挙げると、セルロース系の樹脂として、エチルセルロースやニトロセルロース、アクリル系の樹脂として、アクリル樹脂とメタクリル樹脂などが挙げられる。
【００８７】
＜その他の添加剤＞
本実施形態のガラスペースト組成物には、必要に応じて、ガラスフリット及び樹脂の分散性の向上やレオロジーの調整等を目的とした添加剤を添加してもよい。このような添加剤としては、例えば、スリットコーティング等の工程に適正な粘度の調整や、ガラスフリットの分散性の向上を目的として添加されるポリマー、レオロジー調整の目的で添加される増粘剤、分散性の良いガラスペースト組成物の調製を目的として添加される分散剤等が挙げられる。ポリマーとしては、例えば、アクリル系ポリマーが挙げられる。また、増粘剤としては、例えば、エチルセルロース等のセルロース系樹脂、ポリエチレングリコール等のポリオキシアルキレン樹脂などが挙げられる。また、分散剤としては、多価カルボン酸やそのアンモニウム塩等の分散剤を挙げることができる。多価カルボン酸は、例えば、低級〜高級脂肪族系の多価カルボン酸等が挙げられ、これらは、テトラブチルアンモニウム塩等のアンモニウム塩を形成していても良い。具体的には、例えば、楠本化成社製のＨＩＰＬＡＡＤシリーズやビックケミー社製のＤｉｓｐｅｒｂｙｋシリーズ等が挙げられる。なお、上記のような添加剤の含有量は、例えば、ガラスペースト組成物１００質量部に対して３質量部以下であることが好ましい。
【００８８】
＜膜厚＞
高屈折率層１２０の膜厚は、支持基板１１０の凹凸面１１１を平坦化するのに十分な厚みであれば特に限定されないが、本発明者らの検討によれば、概ね、支持基板１１０の平均粗さＲａの３０倍以上４０倍以下の厚みがあることが好ましい。高屈折率層１２０の膜厚の絶対的な範囲としては、３μｍ以上１００μｍ以下程度であることが好ましい。これは、後述するように、サンドブラストやウェットエッチングにより形成した凹凸面１１１の最大高さＲｚが、Ｒａの概ね１０倍〜２０倍であるためである。
【００８９】
また、上記と同様の意味から、高屈折率層１２０の厚みは、支持基板１１０の凹凸面１１１の最大粗さＲｚ（ＪＩＳ  Ｂ  ０６０１−２００１に記載）の１．３倍以上であることが好ましい。Ｒｚの１．３倍未満では、前述した駆動安定性に対して十分な信頼性となるような高屈折率層１２０が得られないためである。
【００９０】
上述した繰り返しになるが、上記のような厚みの平坦化膜を容易に形成することは、ＳＯＧ材料（ゾルゲル材料）や真空プロセス（ＣＶＤなど）では到底成しえない。一方で、厚膜の平坦化膜をポリマーなどの有機材料で得る方法が考えられるが、これらの方法では、ＩＴＯなどの透明導電膜（透明電極）を形成するための十分な耐熱性（３００℃以上）を確保することが困難であり、さらに、上述したように、高屈折率層１２０には高屈折率（好ましくは２以上）が要求されるが、有機材料でこのような屈折率を実現できる材料は存在し得ない。すなわち、本実施形態におけるガラスフリットを含有するガラスペースト組成物を用いなければ、上記のような厚みの高屈折率層１２０を容易に形成することはできない。
【００９１】
高屈折率層１２０の膜厚については、焼成後の膜厚を測定することで確認が可能であるが、支持基板１１０は、凹凸面１１１（凹凸構造）を有しているため、測定位置によって異なる膜厚となる。そこで、本実施形態における高屈折率層１２０の膜厚としては、凹凸面１１１の最深部から高屈折率層１２０の最上部までの高さを膜厚とするが、凹凸面１１１がランダムな凹凸形状である場合には、断面形状の分析をしても最深部を決定することが難しい場合もあるので、このような場合は、任意に選んだ１０点以上の部位について膜厚を測定し、そのうちの最大の厚みの部分を膜厚として考えても問題はない。
【００９２】
＜構造の確認方法等＞
なお、凹凸面１１１を平坦化する場合、凹凸中（凹凸面１１１の谷に相当する部分）に上述したガラスフリットが隙間なく充填されている必要がある。このような支持基板１１０や高屈折率層１２０の構造は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）などを用いて断面形状を観察することで容易に確認することが可能である。
【００９３】
＜高屈折率層１２０と第１透明電極１３０との界面の平滑性＞
以上のような構成を有する高屈折率層１２０を作製する際に、上述したガラスペースト組成物を真空または加圧下で焼成することにより、焼成後に高屈折率層１２０内で気泡が発生することを顕著に抑制することができる。より具体的には、上記真空または加圧下の焼成により、高屈折率層１２０中に存在する気泡の数を減らし、かつ、この気泡の大きさを小さくすることが可能となる。このように、高屈折率層１２０内の気泡の発生を抑制することにより、高屈折率層１２０の第１透明電極１３０と隣接する面、すなわち、高屈折率層１２０と第１透明電極１３０との界面の平滑性を格段に向上させることができる。そして、高屈折率層１２０と第１透明電極１３０との界面の平滑性が向上することにより、ＯＬＥＤ１００の製造の歩留まりが向上し、かつ、電流リークが抑制されることから、ＯＬＥＤ１００の寿命及び信頼性も向上する。なお、本実施形態における高屈折率層１２０と第１透明電極１３０との界面に求められる平滑性としては、高屈折率層１２０の第１透明電極１３０と隣接する面のＲａで、３０ｎｍ以下であり、好ましくは、１ｎｍ以下である。
【００９４】
ここで、本実施形態では、高屈折率層１２０内の気泡発生の抑制度合の指標のひとつとして、上述したヘイズ値（Ｈａｚｅ）を使用する。すなわち、本実施形態に係るＯＬＥＤ１００用の発光素子基板における第１透明電極１３０と隣接する高屈折率層１２０のヘイズ値は、５％以下である。高屈折率層１２０のヘイズ値が５％を超えると、高屈折率層１２０内の気泡の数が多くなり、また、気泡のサイズが大きくなるため、高屈折率層１２０と第１透明電極１３０との界面の十分な平滑性が確保できない。
【００９５】
なお、本実施形態における高屈折率層１２０のヘイズ値は、市販の積分球付透過率測定計やＨａｚｅメーターにより測定することができるが、高屈折率層１２０のヘイズ値としては、ＯＬＥＤ１００の発光素子基板全体の値ではなく、高屈折率層１２０単独のヘイズ値を使用する。
【００９６】
また、本実施形態では、高屈折率層１２０内の気泡発生の抑制度合の指標として、気泡の直径及び気泡が高屈折率層１２０内に占める割合を用いたより直接的な指標を用いてもよい。この場合、高屈折率層１２０内に存在する気泡の直径は、第１透明電極１３０と隣接する高屈折率層１２０の厚みの１／１０以下であり、好ましくは、１／１００以下である。また、気泡の直径の絶対的な値としては、５μｍ以下であることが好ましく、０．５μｍ以下であることがより好ましい。
【００９７】
ここで、高屈折率層１２０内に存在する気泡の直径とは、気泡を円と仮定した場合の円相当直径であり、かつ、光学顕微鏡を用いて高屈折率層１２０を観察したときの視野内に含まれる全気泡の直径の平均値である。高屈折率層１２０の厚みについては、上述した通りである。
【００９８】
また、上記気泡が第１透明電極１３０と隣接する高屈折率層１２０内に占める割合は、高屈折率層１２０の水平断面の全面積に対する気泡の水平断面の面積の割合で０．５％以下、かつ、高屈折率層１２０の垂直断面の全面積に対する気泡の垂直断面の面積の割合で０．５％以下である。好ましくは、気泡が高屈折率層１２０内に占める割合は、高屈折率層１２０の水平断面の全面積に対する気泡の水平断面の面積の割合で０．１％以下、かつ、高屈折率層１２０の垂直断面の全面積に対する気泡の垂直断面の面積の割合で０．１％以下である。
【００９９】
ここで、気泡の水平（垂直）断面の面積とは、気泡を球と仮定した場合の水平（垂直断面）の面積をいう。
【０１００】
上述した高屈折率層１２０内に存在する気泡の直径と高屈折率層１２０内に占める割合が、上記範囲を超えると、高屈折率層１２０内の気泡が、高屈折率層１２０の表面から第１透明電極１３０側に突出する確率が高くなり、高屈折率層１２０と第１透明電極１３０との界面の十分な平滑性が確保できない。
【０１０１】
一方、高屈折率層１２０内に存在する気泡の直径と高屈折率層１２０内に占める割合が、ともに上記範囲内であると、高屈折率層１２０と第１透明電極１３０との界面の平滑性を更に向上させることができるため好ましい。
【０１０２】
＜凹凸面１１１の凹凸の形状＞
本実施形態における凹凸面１１１の凹凸の形状は、上述したランダムな形状であってもよいし、例えば、レンズ形状またはピラミッド形状のような均一な構造単位を有する規則的な形状であってもよい。なお、図８は、本実施形態の変形例に係るＯＬＥＤ１００’の断面構成を示す説明図である。
【０１０３】
図８に示すように、ＯＬＥＤ１００’は、ＯＬＥＤ１００とは異なり、支持基板１１０表面に形成する凹凸面１１１が、ランダムな形状ではなく、レンズ形状やピラミッド形状などの均一な構造単位を有している。これは、本発明に係るＯＬＥＤをディスプレイ用途に適用する場合は、凹凸面は屈折角に乱れを生じさせるような不規則な構造ではなく、図８の凹凸面１１１に示すようなレンズ構造やピラミッド構造であることが好ましい。上述したＯＬＥＤ１００では、凹凸面１１１がランダムな構造を有するため、各発光層で生じた光が混ざり合って、色のにじみが発生する場合がある。これに対して、本変形例に係るＯＬＥＤ１００’のように、凹凸面１１１が均一な構造単位を有する形状であることで、有機発光層１５０で発生した光を集光させることができるため、ＯＬＥＤ１００のように、色のにじみがなく、効率的に光の取り出し効率を高めることが可能となる。このようなレンズ構造やピラミッド構造の具体的な形状や大きさについては特に制限はなく、発生する光の波長範囲に対して十分大きく、集光効果を発現できるサイズであって、画素サイズよりも小さな構造単位を有していればよい。一般的なディスプレイの画素サイズ（ピクセルサイズ）は、１００〜６００μｍ程度であり、ＲＧＢの各サイズがその１／３であることから、概ね３０〜２００μｍである。従って、本変形例における凹凸面１１１の具体的な形状としては、数μｍから数十μｍの大きさ（凹凸の高さ）の構造単位を有するレンズ形状（略半球形状）やピラミッド形状（略四角錐形状）等が挙げられる。
【０１０４】
ここで、図８には、凹凸面１１１の形状がレンズ構造の場合の例を示しているが、ピラミッド構造であっても、各構造単位の形状が異なるだけで、その他の条件に関しては、レンズ構造の場合と同様である。
【０１０５】
また、高屈折率層１２０の膜厚は、支持基板１１０の凹凸面１１１を平坦化するのに十分な厚みであれば特に限定されないが、本発明者らの検討によれば、概ね、支持基板１１０の凹凸面１１１の最大高さの１．３倍以上であることが好ましい。すなわち、凹凸面１１１がレンズ構造を有しており、そのレンズの構造単位が直径１０μｍの半球形状であれば、支持基板１１０の凹凸面１１１の最大高さは５μｍとなるので、高屈折率層１２０の好適な厚みは６．５μｍ以上となり、レンズの構造単位が直径８０μｍの半球形状であれば、高屈折率層１２０の好適な厚みは５２μｍ以上となる。
【０１０６】
なお、ＯＬＥＤ１００’のその他の構成については、上述したＯＬＥＤ１００と同様であるので、ここでは詳細な説明を省略する。
【０１０７】
（第１透明電極１３０、第２透明電極１７０）
第１透明電極１３０は、ＯＬＥＤ１００の陽極として機能する層であり、導電性を有するとともに、光をＯＬＥＤ１００の外部に取り出すために透明な材料が使用される。第２透明電極１７０は、陰極として機能する層であって、ミラー層１８０からの反射光を透過して光をＯＬＥＤ１００の外部に取り出すために透明な材料が使用される。具体的には、透明電極１３０及び１７０をそれぞれ形成する材料としては、透明な酸化物半導体、特に、ＩＴＯ、ＩＺＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｚｉｎｃ  Ｏｘｉｄｅ）、ＺｎＯ、Ｉｎ２Ｏ３等が好適に使用される。
【０１０８】
（有機発光層１５０）
有機発光層１５０は、少なくとも発光層を含む。また、有機発光層１５０は、正孔注入層及び電子注入層を含んでいてもよい。また、有機発光層１５０が、正孔輸送層１４０及び正孔注入層のいずれをも含む場合には、正孔注入層が正孔輸送層１４０よりも第１透明電極１３０に近い側に配置される。また、有機発光層１５０は、正孔輸送層１４０よりも第１透明電極１３０から遠い側に配置される。
【０１０９】
正孔輸送層１４０を形成する正孔輸送材料としては、例えば、α−ＮＰＤ（ＮＰＢ）、ＴＰＤ、ＴＡＣＰ、トリフェニル四量体などの公知の材料を使用することができる。また、正孔注入層を形成する正孔注入材料としては、例えば、ポリアニリン、ポリピロール、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）、ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳなどの公知の材料を使用することができる。
【０１１０】
有機発光層１５０としては、赤色発光層、緑色発光層及び青色発光層のうち、１種または２種以上を含むことができる。
【０１１１】
赤色発光層を形成する材料としては、例えば、テトラフェニルナフタセン（ルブレン：Ｒｕｂｒｅｎｅ）、トリス（１−フェニルイソキノリン）イリジウム（ＩＩＩ）（Ｉｒ（ｐｉｑ）３）、ビス（２−ベンゾ［ｂ］チオフェン−２−イル−ピリジン）（アセチルアセトネート）イリジウム（ＩＩＩ）（Ｉｒ（ｂｔｐ）２（ａｃａｃ））、トリス（ジベンゾイルメタン）フェナントロリンユウロピウム（ＩＩＩ）（Ｅｕ（ｄｂｍ）３（ｐｈｅｎ））、トリス［４，４’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−（２，２’）−ビピリジン］ルテニウム（ＩＩＩ）錯体（Ｒｕ（ｄｔｂ−ｂｐｙ）３＊２（ＰＦ６））、ＤＣＭ１、ＤＣＭ２、Ｅｕ（テノイルトリフルオロアセトン）３（Ｅｕ（ＴＴＡ）３，ブチル−６−（１，１，７，７−テトラメチルジュロリジル−９−エニル）−４Ｈ−ピラン）（ＤＣＪＴＢ）などを使用することができ、その他にも、ポリフルオレン系高分子、ポリビニル系高分子などの高分子発光物質を使用することができる。
【０１１２】
また、緑色発光層を形成する材料としては、例えば、Ａｌｑ３、３−（２−ベンゾチアゾリル）−７−（ジエチルアミノ）クマリン（Ｃｏｕｍａｒｉｎ６）、２，３，６，７−テトラヒドロ−１，１，７，７，−テトラメチル−１Ｈ，５Ｈ，１１Ｈ−１０−（２−ベンゾチアゾリル）キノリジン−［９，９ａ，１ｇｈ］クマリン（Ｃ５４５Ｔ）、Ｎ，Ｎ’−ジメチル−キナクリドン（ＤＭＱＡ）、トリス（２−フェニルピリジン）イリジウム（ＩＩＩ）（Ｉｒ（ｐｐｙ）３）などを使用することができ、その他にも、ポリフルオレン系高分子、ポリビニル系高分子などの高分子発光物質を使用することもできる。
【０１１３】
また、青色発光層を形成する材料としては、例えば、オキサジアゾールダイマー染料（Ｂｉｓ−ＤＡＰＯＸＰ）、スピロ化合物（Ｓｐｉｒｏ−ＤＰＶＢｉ、Ｓｐｉｒｏ−６Ｐ）、トリアリールアミン化合物、ビス（スチリル）アミン（ＤＰＶＢｉ、ＤＳＡ）、４，４’−ビス（９−エチル−３−カルバゾビニレン）−１，１’−ビフェニル（ＢＣｚＶＢｉ）、ペリレン、２，５，８，１１−テトラ−ｔｅｒｔ−ブチルペリレン（ＴＰＢｅ）、９Ｈ−カルバゾール−３，３’−（１，４−フェニレン−ジ−２，１−エテン−ジイル）ビス［９−エチル−（９Ｃ）］（ＢＣｚＶＢ）、４，４−ビス［４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル］ビフェニル（ＤＰＡＶＢｉ）、４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４’−［（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル］スチルベン（ＤＰＡＶＢ）、４，４’−ビス［４−（ジフェニルアミノ）スチリル］ビフェニル（ＢＤＡＶＢｉ）、ビス（３，５−ジフルオロ−２−（２−ピリジル）フェニル−（２−カルボキシピリジル）イリジウムＩＩＩ（ＦＩｒＰｉｃ）などを使用することができ、その他にも、ポリフルオレン系高分子、ポリビニル系高分子などの高分子発光物質を使用することができる。
【０１１４】
前述したように、有機発光層１５０は、発光層よりも第２透明電極１７０に近い側から順に、電子輸送層１６０や電子注入層を含んでいてもよい。電子輸送層１６０を形成する電子輸送材料としては、オキサゾール誘導体（ＰＢＤ、ＯＸＯ−７）、トリアゾール誘導体、ボロン誘導体、シロール誘導体、Ａｌｑ３などの公知の材料を使用することができる。また、電子注入材料としては、例えば、ＬｉＦ、Ｌｉ２Ｏ、ＣａＯ、ＣｓＯ、ＣｓＦ２などの公知の材料を使用することができる。
【０１１５】
（ミラー層１８０）
ミラー層１８０を形成する材料としては、Ａｇ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｕ、Ｎｉ、Ｉｒ、Ｃｒのいずれかの単元素薄膜金属、Ａｇ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｕ、Ｎｉ、Ｎｄ、Ｉｒ、Ｃｒ、Ｌｉ、Ｃａの酸化化合物、合金など、空気中において光沢等の性質が安定している化合物を使用することができる。
【０１１６】
〔ＯＬＥＤ１００の製造方法〕
以上、本実施形態に係るＯＬＥＤ１００の構成について詳細に説明したが、続いて、図６及び図７を参照しながら、上述した構成を有する本実施形態に係るＯＬＥＤ１００の製造方法について詳細に説明する。図６は、本実施形態に係るＯＬＥＤ１００の発光素子基板の製造方法の一例を示す説明図である。また、図７は、本実施形態に係る高屈折率層１２０の形成方法の一例を示す説明図である。
【０１１７】
ここで、ＯＬＥＤ１００の基板となる本実施形態に係る発光素子基板の製造方法は、表面粗化工程と、塗布工程と、乾燥工程と、焼成工程と、を含む。表面粗化工程は、支持基板１１０の表面に凹凸面１１１を形成する工程である。塗布工程は、凹凸面１１１が形成された支持基板１１０の表面に、支持基板１１０以上の屈折率を有するガラスフリットと、溶剤と、樹脂とを含有するガラスペースト組成物を塗布する工程である。乾燥工程は、支持基板１１０に塗布されたガラスペースト組成物を乾燥し、溶剤を揮発させる工程である。焼成工程は、溶剤が揮発した後のガラスペースト組成物を真空または加圧下で焼成し、樹脂を消失除去するとともにガラスフリットを溶融させ、支持基板１１０上に高屈折率層１２０を形成する工程である。以下、これらの工程を含むＯＬＥＤ１００の製造方法について述べる。
【０１１８】
（表面粗化工程）
図６に示すように、ソーダライムガラス、無アルカリガラス等の支持基板１１０の表面に（図６（ａ）を参照）、サンドブラスト法、ウェットエッチング法（フロスト法）またはプレス法等の方法により、有機発光層１５０で発生した光が第１透明電極１３０を通過して支持基板１１０に入射する際の入射光の屈折角に乱れを生じさせるようなランダムな凹凸面１１１を形成する（図６（ｂ）を参照）。このときに形成する凹凸面１１１の凹凸の度合いは、上述したように、特に限定されないが、平均表面粗さＲａで０．７μｍ以上５μｍ以下であることが好ましい。
【０１１９】
また、上述した図６に示すような均一な構造単位を有する凹凸面１１１を形成する場合には、支持基板１１０の表面の凹凸面１１１の形状が、レンズ構造やピラミッド構造などのような均一な構造単位を有する凹凸となるように形成する。このようなレンズ構造やピラミッド構造は、例えば、モールドの熱転写法、フォトリソグラフィ/ウェットエッチング法、レーザー加工、砥石による研磨などを用いて形成することができる。
【０１２０】
（ガラスペースト組成物の調製）
次に、上述したようなガラスフリットと、溶剤と、樹脂とを含むガラスペースト組成物を調製する。このガラスペースト組成物の調製方法としては、ガラスフリット、（バインダー）樹脂、及びその他の成分を溶剤中に溶解混合した後、ロールミル等で混練し、ガラスフリットが分散したペーストを作製すればよい。ガラスフリットと溶剤と樹脂との配合比は、例えば、ガラスフリットを７０〜８０質量％、溶剤を１０〜２０質量％、樹脂を１〜２質量％程度とすればよい。なお、上述したように、支持基板１１０の融点を考慮し、後述する乾燥工程及び焼成工程を５００℃以下の温度で実施することが好ましいが、そのためには、ガラスフリットのガラス転移温度は４５０℃以下であることが好ましい。
【０１２１】
（塗布工程）
次に、図６に示すように、調製したガラスペースト組成物を、支持基板１１０の凹凸面１１１の表面にコーティング（塗布）する（図６（ａ）を参照）。ガラスペースト組成物の塗布方法としては特に限定はされず、例えば、バーコート法、ドクターブレード、スリットコート、ダイコートによる塗布等の公知の方法を用いることができる。
【０１２２】
（乾燥工程）
次いで、凹凸面１１１にガラスペースト組成物が塗布された支持基板１１０を熱風乾燥機等に移して溶媒を除去する（図６（ｂ）を参照）。このときの乾燥温度は、上述したように、支持基板１１０が溶融しないように、５００℃以下の温度であることが好ましい。より好ましくは、１００℃以上１５０℃以下である。
【０１２３】
（焼成工程）
上記乾燥工程の後、溶媒が除去された支持基板１１０を焼成炉に移し、ガラスフリットのガラス転移温度Ｔｇ以上、軟化温度Ｔｓ以下の温度で焼成することによりバインダー樹脂を焼失除去するとともに、ガラスフリットを溶融させる（図６（ｃ）を参照）。さらに、焼成炉にて、ガラスフリットの軟化温度Ｔｓ以上（５００℃以下であることが好ましい。）の温度で焼成することにより、高屈折率層１２０を支持基板１１０表面に形成する（図６（ｃ）及び図７（ｄ）を参照）。
【０１２４】
＜真空焼成及び加圧焼成の原理＞
ここで、本実施形態においては、上記焼成工程は真空または加圧下で行われる。これにより、上述したように、焼成後に高屈折率層１２０内で気泡が発生することを顕著に抑制することができる。そして、高屈折率層１２０内の気泡の発生を抑制することにより、高屈折率層１２０と透明電極１３０との界面の平滑性が顕著に高まるため、ＯＬＥＤ１００の製造の歩留まりを向上させ、かつ、ＯＬＥＤ１００の寿命及び信頼性を向上させることができる。
【０１２５】
ここで、真空焼成及び加圧焼成により気泡の発生が抑制できる原理について説明する。そもそも、高屈折率層１２０内の気泡が存在するのは、以下のような理由である。すなわち、大気中から空気がガラスペースト組成物中に混入し、ガラスフリットの周囲に空気が存在するようになる。そして、この空気が焼成後にも残存することで、高屈折率層１２０内に気泡が発生する。このように、ガラスペースト組成物を焼成して高屈折率層１２０が製膜された後に、この層の内部に生成した気泡を除去することは極めて困難である。そこで、本発明者が検討した結果、焼成工程でガラスフリットが溶融する時点で、ガラスフリットの周囲に空気が存在しないようにすればよく、そのためには、焼成工程を真空下または加圧下で行えばよい、ということが見出された。ガラスフリットが溶融する時点で、ガラスフリットの周囲に空気が存在しないようにするためには、ガラスフリットが溶融する前に、真空または加圧状態にすることが重要である。
【０１２６】
＜真空焼成＞
真空焼成の場合には、焼成時におけるガラスフリットの周囲は真空雰囲気となっているので、当然にガラスフリットの周囲に空気はほとんど存在しない。従って、この状態でガラスペースト組成物を焼成しても、焼成後の高屈折率層１２０内には気泡はほとんど発生しない。気泡の発生を効果的に抑制するためには、焼成工程において、ガラスペースト組成物を０．３Ｐａ以下の真空下で焼成することが好ましい。
【０１２７】
＜加圧焼成＞
加圧焼成の場合には、焼成時においてはガラスペースト組成物が圧縮され、ガラスフリットが凝集した状態となるため、ガラスフリットの周囲に空気はほとんど存在しない。従って、この状態でガラスペースト組成物を焼成しても、焼成後の高屈折率層１２０内には気泡はほとんど発生しない。気泡の発生を効果的に抑制するためには、焼成工程において、ガラスペースト組成物を１１０ｋＰａ以上の加圧下で焼成することが好ましい。
【０１２８】
以上のように、高屈折率層１２０は、上述したガラスフリットを含有するペースト組成物をコーティング（塗工）した後に、乾燥及び焼成することにより得られるが、必要であればこの操作を複数回繰り返して、所望の厚みを得ることもできる。特に、必要な高屈折率層１２０の厚みが４０〜５０μｍを超える場合には、複数回の塗工・焼成を繰り返す方が好ましい。前述のとおり、光の取り出し効率を向上させるためには、支持基板１１０の凹凸の最大高さを大きくする必要があることから、このような大きな凹凸を平坦化するために、高屈折率層１２０の厚みも大きくすることが必要である。そこで、このような大きな凹凸を形成するに際しては、ガラスペースト組成物を複数回塗工・焼成することで、支持基板１１０の表面のうねりや凹凸をより平滑にすることができる。
【０１２９】
（透明電極１３０、有機薄膜層１４０、陰極１５０の形成）
次に、高屈折率層１２０により表面が平坦化された支持基板１１０上に、スピンコート、スパッタリング等の方法を用いてＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ、Ｉｎ２Ｏ３等を製膜して、透明電極１３０を形成する。さらに、第１透明電極１３０上に正孔輸送材料や発光材料等を蒸着することにより正孔輸送層１４０及び発光層１５０を形成した後に、電子輸送層１６０及び第２透明電極１７０を形成し、前記第２透明電極１７０上に、Ａｇ、Ｍｇ、Ａｌ等の金属を蒸着してミラー層１８０を形成し、ＯＬＥＤ１００を製造することができる（図４を参照）。なお、正孔輸送層１４０、発光層１５０、電子輸送層１６０やミラー層１８０の形成方法としては、真空蒸着、キャスト法（スピンキャスト法、ディッピング法等）、インクジェット法、印刷法（活版印刷、グラビア印刷、オフセット印刷、スクリーン印刷等）などの公知の方法を用いることができる。
【０１３０】
〔ＯＬＥＤ１００の用途〕
本実施形態のＯＬＥＤ１００に用いる発光素子基板は、波長オーダー以上の凹凸（表面粗さ）を有しており、これにより素子内に入射した光を散乱させ、全ての波長の光を効率良く取り出すことが可能である。従って、ＯＬＥＤ１００を白色のＯＬＥＤなどとして好適に用いることができ、高効率が要求される照明器具や表示装置用のバックライトなどに適用できる。
【０１３１】
図３（ｂ）に、本実施形態のＯＬＥＤ１００を一例とする本発明に係るＯＬＥＤの積層構造によるエネルギー損失を示す。本発明に係るＯＬＥＤの積層構造によれば、表面プラズモン損失（“Ｓｕｒｆａｃｅ  Ｐｌａｓｍｏｎ  ｍｏｄｅ”）のみがエネルギー損失に寄与する。言い換えると、従来のＯＬＥＤの積層構造において失われていた基板による光エネルギーの損失分（「基板導波光損失」“ｓｕｂｓｔｒａｔｅ  ｍｏｄｅ”）及び有機層による光エネルギーの損失分（「有機層導波光損失」“Ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ  ｍｏｄｅ”）は、本発明によれば光として取り出すことができる。
【０１３２】
［第２実施形態］
〔ＯＬＥＤ２００の構成〕
次に、図９を参照しながら、本発明の第２の実施形態に係るＯＬＥＤの構成について説明する。図９は、本発明の第２の実施形態に係るＯＬＥＤ２００の断面構成を示す説明図である。
【０１３３】
図９に示すように、本発明の第２の実施形態に係るＯＬＥＤ２００はトップエミッション型であって、反射ミラー層２８０と、支持基板２１０と、高屈折率層２２０と、正極としての第１透明電極２３０と、正孔輸送層２４０と、有機発光層２５０と、電子輸送層２６０と、陰極としての第２透明電極２７０とを主に備える。
【０１３４】
ＯＬＥＤ２００では、支持基板２１０の表面に凹凸面２１１が形成されており、この凹凸面２１１が高屈折率層２２０により表面（第１透明電極２３０と接触する面）が平坦化された構造を有している。また、ＯＬＥＤ２００の高屈折率層２２０は、支持基板２１０と隣接して第１透明電極２３０側から入射した光を散乱させる光散乱部を有する光散乱層２２１を含む。尚、本実施形態における光散乱部とは、図９の点線内に形成される領域であって、凹凸面２１１の存在する支持基板２１０と高屈折率層２２０との界面近傍の領域であり、光散乱層２２１とは、図９の点線で囲まれる前記光散乱部を含む所定の厚さの層である。
【０１３５】
ここで、本実施形態に係る支持基板２１０、高屈折率層２２０、第１透明電極２３０、正孔輸送層２４０、有機発光層２５０、電子輸送層２６０、第２透明電極２７０及びミラー層２８０及び凹凸面２１１の凹凸の形状については、上述した第１の実施形態に係る支持基板１１０、高屈折率層１２０、第１透明電極１３０、正孔輸送層１４０、有機発光層１５０、電子輸送層１６０、第２透明電極１７０、ミラー層１８０及び凹凸面１１１の凹凸の形状と同様であるので、これらの詳細な説明を省略する。
【０１３６】
第１及び第２実施形態によると、第１と第２の透明電極との間に有機発光層が存在する。前述した通り、一般的には、非金属透明電極をスパッタリング法など用いて成膜する場合、プラズマ粒子や二次電子(荷電粒子)の衝突による有機発光層へのダメージによって著しい発光の低下が確認される。しかし、イオンビームスパッタリング法や電子ビームプラズマ蒸着法などの高融点材料を昇華成膜できる方式では、有機発光層へのダメージを低減することを見出した。また、本発明よれば、正極及び負極として金属酸化物からなる透明電極を用いることで、プラズモン損失を大幅に低減または、抑制することができる。よって、本発明によると、ボトムエミッション式、トップエミッション方式に関わらず、導波損失及びプラズモン損失共に削減することが可能であり、その結果、光の利用効率が向上する。
【０１３７】
［第３実施形態］
〔ＯＬＥＤ３００の構成〕
次に、図１０（ａ）を参照しながら、本発明の第３の実施形態に係るＯＬＥＤの構成について説明する。図１０（ａ）は、本発明の第３の実施形態に係るＯＬＥＤ３００の断面構成を示す説明図である。
【０１３８】
図１０（ａ）に示すように、本発明の第３の実施形態に係るＯＬＥＤ３００はボトムエミッション型であって、支持基板３１０と、高屈折率層３２０と、正極としての第１透明電極３３０と、正孔輸送３４０と、有機発光層３５０と、電子輸送層３６０と、保護層３６１と、陰極としての第２透明電極３７０と、反射ミラー層３８０とを主に備える。なお、本実施形態に係る発光素子基板は、支持基板３１０と、高屈折率層３２０とからなる。また、前記高屈折率層３２０は、支持基板３１０と隣接して第１透明電極３３０側から入射した光を散乱させる光散乱部を有する光散乱層３２１を含む。
【０１３９】
ここで、本実施形態に係る支持基板３１０、高屈折率層３２０、第１透明電極３３０、正孔輸送層３４０、有機発光層３５０、電子輸送層３６０、第２透明電極３７０及びミラー層３８０及び凹凸面３１１の凹凸の形状については、上述した第１の実施形態に係る支持基板１１０、高屈折率層１２０、第１透明電極１３０、正孔輸送層１４０、有機発光層１５０、電子輸送層１６０、第２透明電極１７０、ミラー層１８０及び凹凸面１１１の凹凸の形状と同様であるので、これらの詳細な説明を省略する。尚、本実施形態における光散乱部は、図１０（ａ）の点線内に形成される領域であって、凹凸面３１１の存在する支持基板３１０と高屈折率層３２０との界面近傍の領域であり、光散乱層３２１は、図１０（ａ）の点線で囲まれる前記光散乱部を含む所定の厚さの層である。
【０１４０】
本発明の第３の実施形態に係るＯＬＥＤ３００は、保護層３６１を有する点で第１の実施形態に係るＯＬＥＤ１００から異なる。前記保護層３６１は、三酸化クロム（ＣｒＯ３）、三酸化モリブデン（ＭｏＯ３）、三酸化タングステン（ＷＯ３）、五酸化バナジウム（Ｖ２Ｏ５）、五酸化ニオブ（Ｎｂ２Ｏ５）、五酸化タンタル（Ｔａ２Ｏ５）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）の少なくともいずれか１種から構成されていることが好ましい。但し、前記酸化物以外の無機化合物及び有機化合物を用いて前記保護層３６１を構成することができ、また、前記前記酸化物等の無機化合物及び有機化合物を用いて複数層を形成し、前記複数層を用いて前記保護層３６１を構成しても良い。
【０１４１】
尚、本発明の第３の実施形態に係るＯＬＥＤの変形例を図１０（ｂ）に示す。図１０（ｂ）に示す実施形態は、第３実施形態に係るＯＬＥＤの第２透明電極３７０及びミラー層３８０間に光透過性充填層３９０が設けられたものである。
【０１４２】
前述したように、本発明に係るＯＬＥＤの積層構造によれば、図３（ａ）及び（ｂ）の基板導波光損失及び有機層導波光損失は、本発明によれば光として取り出すことができる。
【０１４３】
図３（ａ）に示される従来のOLED積層構造の例では、発光層の厚さが５０ｎｍ前後にて、約２０％の光取り出し率が得られる。残りの３０％は基板内と薄膜内で動波し５０％は表面プラズモン共鳴等により失活してしまう。 
【０１４４】
一方、本発明において、反射ミラー層側の透明電極の厚さは、該透明電極自体の屈折率、吸収係数、透過率や抵抗率等の物性値によっても最適な膜厚が異なるが、一般的なＩＴＯ又はＩＺＯを用いた場合、電極としての機能及び透明性を確保するために、３０ｎｍ以上が好ましく、より好ましくは、１００ｎｍ以上が好ましい。
【０１４５】
図３（ｂ）に示されるように、「発光領域から反射ミラーまでの厚さの総和」が約１００ｎｍ以上になると、表面プラズモン損失が約３０％になり、本発明によれば、発光した光のうち、約７０％が外部へ取り出すことができる 。そこで、反射ミラー層側の透明電極と前記反射ミラー層との間に、更に光透過性充填層を形成することで更なる取り出し効率の向上を見込める。図１０（ｂ）に示されるＯＬＥＤの場合、前記光透過性充填層は、第２透明電極３７０及びミラー層３８０間に形成されている。前記光透過性充填層の上限と下限は特に限定されない。
【０１４６】
尚、前記光透過性充填層として、光透過性基板、不活性ガス、真空、有機材料及び無機材料のいずれかまたは、複合物質、好ましくは、ＳｉＯx、ＳｉＮx、ＭｏＯx、ＴｉＯx、ＴｉＯx、ＷＯxなどの光透過性の物質、より好ましくは屈折率（１．５〜２．０以上)の高い光透過性の物質を用いることができる。
【０１４７】
［第４実施形態］
〔ＯＬＥＤ４００の構成〕
次に、図１１を参照しながら、本発明の第４の実施形態に係るＯＬＥＤの構成について説明する。図１１は、本発明の第４の実施形態に係るＯＬＥＤ４００の断面構成を示す説明図である。
【０１４８】
図１１に示すように、本発明の第４の実施形態に係るＯＬＥＤ４００はトップエミッション型であって、反射ミラー層４８０と、支持基板４１０と、高屈折率層４２０と、正極としての第１透明電極４３０と、正孔輸送４４０と、有機発光層４５０と、電子輸送層４６０と、保護層４６１と、陰極としての第２透明電極４７０とを主に備える。なお、本実施形態に係る発光素子基板は、支持基板４１０と、高屈折率層４２０とからなる。また、前記高屈折率層４２０は、支持基板４１０と隣接して第１透明電極４３０側から入射した光を散乱させる光散乱部を有する光散乱層４２１を含む。
【０１４９】
ここで、本実施形態に係る支持基板４１０、高屈折率層４２０、第１透明電極４３０、正孔輸送層４４０、有機発光層４５０、電子輸送層４６０、第２透明電極３７０及びミラー層４８０及び凹凸面４１１の凹凸の形状については、上述した第２の実施形態に係る支持基板２１０、高屈折率層２２０、第１透明電極２３０、正孔輸送層２４０、有機発光層２５０、電子輸送層２６０、第２透明電極２７０、ミラー層２８０及び凹凸面２１１の凹凸の形状と同様であるので、これらの詳細な説明を省略する。尚、本実施形態における光散乱部は、図１１の点線内に形成される領域であって、凹凸面４１１の存在する支持基板４１０と高屈折率層４２０との界面近傍の領域であり、光散乱層４２１は、図１１の点線で囲まれる前記光散乱部を含む所定の厚さの層である。
【０１５０】
本発明の第４の実施形態に係るＯＬＥＤ４００は、保護層４６１を有する点で第１の実施形態に係るＯＬＥＤ１００から異なる。前記保護層４６１は、第３の実施形態に係るＯＬＥＤ３００を構成する保護膜３６１と同様に構成できるので、その詳細な説明を省略する。
【０１５１】
第３の実施形態に係るＯＬＥＤ３００及び第４の実施形態に係るＯＬＥＤ４００は保護層を備えているので、第１の実施形態に係るＯＬＥＤ１００及び第２の実施形態に係るＯＬＥＤ２００よりもダメージを更に抑制できる。
【０１５２】
以上、本発明によれば、第１と第２の透明電極として非金属材料を用いることで、プラズモン損失を大幅に低減または、抑制することができ、また、光散乱の基板を用いることで薄膜モードと基板モードの光取り出し損失を合わせて低減できる。よって、本発明によると、ボトムエミッション方式、トップエミッション方式に関わらず、導波損失及びプラズモン損失共に削減することが可能であり、その結果、光の利用効率が向上する。
【実施例】
【０１５３】
次に、実施例を用いて本発明を更に具体的に説明するが、本発明は、以下の実施例のみに限定されるわけではない。
【０１５４】
（発光素子基板の作製）
まず、ＯＬＥＤ等の基板として用いられる発光素子基板を作製した。具体的には、支持基板として、厚み０．７ｍｍ、５０×５０ｍｍのソーダライムガラスを用い、このソーダライムガラスに＃８００のアルミナ粉を０．５ＫＰａの条件で噴射することにより、表面に凹凸が形成された凹凸付支持基板（以下、「凹凸基板」と称する。）を得た。凹凸基板の表面をＫｅｙｅｎｃｅ社製レーザー顕微鏡ＶＫ９５１０で観察したところ、Ｒａ＝０．７ｕｍの凹凸が形成されていた。東洋精機製ヘイズメーター「ＨａｚｅガードＩＩ」で測定したところ、この凹凸基板の透過率は８２％、ヘイズ値は９１％であり光散乱部として機能する凹凸面が形成されていることが分かった。
【０１５５】
これとは別に、ガラス転移温度Ｔｇ＝４００℃のＢｉ２Ｏ３−Ｂ２Ｏ３−ＺｎＯ系ガラスフリット（粒度分布  Ｄ５０＝１．６μｍ）１５０ｇ、エチルセルロースＳＴＤ４５（ダウケミカル社製）３ｇ、テルピネオール３２．９ｇ、ブチルカルビトールアセテート１４．１ｇを溶解混合した後、３本ロールミルで混練してガラスペースト組成物を作製した。
【０１５６】
得られたガラスペースト組成物を上記で作製した凹凸付基板および凹凸無し基板（サンドブラスト加工をしていないソーダライムガラス基板）にそれぞれドクターブレードを用いてコーティングし、１２０℃の熱風乾燥機で溶媒を除去後、焼成炉に移し、３５０℃で３０分間焼成してバインダー樹脂を除去した後に、５００℃で３０分間焼成して、透明なガラス層である高屈折率層を、各基板の表面に形成した。
【０１５７】
凹凸無し基板上に形成した高屈折率層の膜厚をアルバック社製触針式膜厚計（ＤＥＫＴＡＫ）にて測定したところ３０μｍであった。無色透明で表面の平滑なガラス層（高屈折率層）が形成されていることが分かった。この高屈折率層が形成された基板のＲａは３０ｎｍ以下であった。
【０１５８】
また、凹凸無し基板上に高屈折率層を形成する際に大気中で焼成（大気焼成）した基板の全光線透過率は７２．２％、ヘイズ値は４０．２％であった（表１（１）Ａｉｒ参照）。
【０１５９】
一方、凹凸無し基板上に高屈折率層を形成する際に真空中で焼成（真空焼成）した基板の全光線透過率は８２．３％、ヘイズ値は２．６６％であった（表１（２）Ｖａｃ．参照）。表１に、前記各基板の透過率およびヘイズ値を示す。
【０１６０】
【表１】
2014082024.tif 000003
【０１６１】
また、真空焼成した基板は、最表面を更に平坦化するため、研磨工程を追加したものも作製した。
【０１６２】
次に、ＲＦマグネトロンスパッタリング装置を用いてソーダライムガラス、上記で作成した３種類のガラス基板にＩＴＯを１２０ｎｍ製膜した。
【０１６３】
［実施例］
前記した方法により作製された発光素子基板を用いて、前記した第１実施形態〜第４実施形態に係るＯＬＥＤを以下のように作製した。
【０１６４】
（実施例１）
実施例１として、図４に示される構造を有する第１実施形態のＯＬＥＤを下記のように作製した。
【０１６５】
まず、前記したように作製された光散乱基板上に、正極としてＩＴＯ膜を１２０ｎｍスパッタリングにより成膜した後、ブラシ洗浄、超音波洗浄、脱脂等の洗浄工程を行い、更に、紫外光／オゾン洗浄（以下、「ＵＶ／Ｏ３洗浄」という。）処理した。続いて、電子注入層としてモノ（８- キノリノラト）リチウム錯体（以下「Ｌｉｑ 」という）層、発光層としてトリス(８-キシリノール)アルミニウム（以下、「Ａｌｑ３」という。）層、正孔輸送層としてナフチル置換ジアミン誘導体（以下、「α−ＮＰＤ」という。）層を順次に真空蒸着した。その後、陰極としてＩＴＯを１００ｎｍ、反射ミラーとしてアルミニウム（Ａｌ）層を５０ｎｍ、スパッタリングによりそれぞれ成膜した。最後に、紫外線硬化樹脂を用いて、酸化カルシウム系のデシカントを貼り付けた封止板を前記光散乱基板を含む積層構造体表面及び側面全体に貼り合わせ、紫外線照射し樹脂を硬化することによって、実施例１のＯＬＥＤを得た。
【０１６６】
（実施例２）
実施例２として、図９に示される構造を有する第２実施形態のＯＬＥＤを下記のように作製した。
【０１６７】
まず、前記したように作製された光散乱基板上に、正極としてＩＴＯ膜をスパッタリングして１２０ｎｍ成膜した後、更に前記の光散乱基板の裏面、すなわち、前記正極が形成されていない光散乱基板の面側に反射ミラーとしてＡｌ層をスパッタリングして５０ｎｍ成膜した。その後、ブラシ洗浄、超音波洗浄、脱脂等の洗浄工程後、ＵＶ／Ｏ３洗浄した。続いて、電子注入層としてＬｉｑ層、発光層としてＡｌｑ３層、正孔輸送層としてα−ＮＰＤ層を順次に真空蒸着した。その後、陰極としてＩＴＯを１００ｎｍスパッタリング成膜した。最後に、紫外線硬化樹脂を用いて、酸化カルシウム系のデシカントを貼り付けた封止板を前記光散乱基板を含む積層構造体表面及び側面全体に貼り合わせ、紫外線照射し樹脂を硬化することによって、実施例２のＯＬＥＤを得た。
【０１６８】
（実施例３）
実施例３として、図１０（ａ）に示される構造を有する第３実施形態のＯＬＥＤを下記のように作製した。
【０１６９】
まず、前記したように作製された光散乱基板上に、正極としてＩＴＯ膜をスパッタリングして１２０ｎｍ成膜した後、ブラシ洗浄、超音波洗浄、脱脂等の洗浄工程を行い、更に、ＵＶ／Ｏ３洗浄処理した。続いて、電子注入層としてＬｉｑ層、発光層としてＡｌｑ３層、正孔輸送層としてα−ＮＰＤ層、保護層としてＭｏＯ３層を順次に真空蒸着した。その後、陰極としてＩＴＯを１００ｎｍ、反射ミラーとしてＡｌ層を５０ｎｍ、スパッタリングによりそれぞれ成膜した。最後に、紫外線硬化樹脂を用いて、酸化カルシウム系のデシカントを貼り付けた封止板を前記光散乱基板を含む積層構造体表面及び側面全体に貼り合わせ、紫外線照射し樹脂を硬化することによって、実施例３のＯＬＥＤを得た。
【０１７０】
（実施例４）
実施例４として、図１１に示される構造を有する第４実施形態のＯＬＥＤを下記のように作製した。
【０１７１】
まず、前記したように作製された光散乱基板上に、正極としてＩＴＯをスパッタリングして１２０ｎｍ成膜した後、更に前記の光散乱基板の裏面、すなわち、前記正極が形成されていない光散乱基板の面側に反射ミラーとしてＡｌ層をスパッタリングして５０ｎｍ成膜した。その後、ブラシ洗浄、超音波洗浄、脱脂等の洗浄工程後、ＵＶ／Ｏ３洗浄した。続いて、電子注入層としてＬｉｑ層、発光層としてＡｌｑ３層、正孔輸送層としてα−ＮＰＤ層、保護層としてＭｏＯ３層を順次に真空蒸着した。その後、陰極としてＩＴＯを１００ｎｍ、スパッタリングにより成膜した。最後に、紫外線硬化樹脂を用いて、酸化カルシウム系のデシカントを貼り付けた封止板を前記光散乱基板を含む積層構造体表面及び側面全体に貼り合わせ、紫外線照射し樹脂を硬化することによって、実施例４のＯＬＥＤを得た。
【０１７２】
［比較例］
前記した実施例１乃至４が有する光の取り出し効率の程度を確認するべく、下記の比較例を作製した。
【０１７３】
（比較例１）
以下のようにして、比較例１として、図１（ａ）に示されるボトムエミッション型のＯＬＥＤを作製した。尚、光散乱基板として実施形態１〜４において用いられたものを利用した。
【０１７４】
まず、前記したように作製された光散乱基板上に、正極としてＩＴＯ膜を１２０ｎｍスパッタリングにより成膜した後、ブラシ洗浄、超音波洗浄、脱脂等の洗浄工程を行い、更に、ＵＶ／Ｏ３洗浄処理した。続いて、電子注入層としてＬｉｑ層、発光層としてＡｌｑ３層、正孔輸送層としてα−ＮＰＤ層、保護層としてＭｏＯ３層を順次に真空蒸着した。その後、陰極としてＡｌ層を７０ｎｍ、真空蒸着により成膜した。最後に、紫外線硬化樹脂を用いて、酸化カルシウム系のデシカントを貼り付けた封止板を前記光散乱基板を含む積層構造体表面及び側面全体に貼り合わせ、紫外線照射し樹脂を硬化することによって、比較例１のボトムエミッション型ＯＬＥＤを得た。
【０１７５】
（比較例２）
以下のようにして、比較例２として、図１（ｂ）に示されるトップエミッション型のＯＬＥＤを作製した。
【０１７６】
まず、洗浄したガラス基板上に、反射ミラーとしてＡｌ層をスパッタリングして５０ｎｍ成膜し、前記Ａｌ層上に正極としてＩＴＯ膜をスパッタリングして１２０ｎｍ成膜した。その後、ブラシ洗浄、超音波洗浄、脱脂等の洗浄工程後、ＵＶ／Ｏ３洗浄した。続いて、電子注入層としてＬｉｑ層、発光層としてＡｌｑ３層、正孔輸送層としてα−ＮＰＤ層を順次に真空蒸着した。その後、陰極としてＩＴＯを１００ｎｍスパッタリング成膜した。最後に、紫外線硬化樹脂を用いて、酸化カルシウム系のデシカントを貼り付けた封止板を前記光散乱基板を含む積層構造体表面及び側面全体に貼り合わせ、紫外線照射し樹脂を硬化することによって、比較例２のトップエミッション型ＯＬＥＤを得た。
【０１７７】
（光の取り出し効率の測定）
本発明に係る実施例１〜４と、従来技術に係る比較例１及び２について、ＫＥＩＴＨＫＥＹ社ソースメーター２４００、Ｐｈｏｔｏ  Ｒｅｓｅｒｃｈ社Ｓｐｅｃｔｒａ  ＳｃａｎＰＲ６００輝度計を組み合わせて、電流−電圧−輝度特性を測定した。なお、取り出し効率は、比較例１における取り出し効率を１とした相対評価で示した。その結果を表２及び３に示す。
【０１７８】
【表２】
2014082024.tif 000004
【０１７９】
【表３】
2014082024.tif 000005
【０１８０】
表１に示されるように、本発明に係るボトムエミッション型ＯＬＥＤは、比較例のボトムエミッション型ＯＬＥＤに対して約１．４倍〜１．６倍の輝度を有する。また、本発明に係るトップエミッション型ＯＬＥＤは、比較例のトップエミッション型ＯＬＥＤに対して約１．３〜１．６倍の輝度を有する。
【０１８１】
このように、本発明に係るＯＬＥＤは、支持基板と有機発光層の間に形成される第１透明電極と、前記第１透明電極との対極として前記有機発光層の上側に形成される第２透明電極は、いずれもアルミニウム等の反射性の高い金属或いは合金でされていない。また、本発明に係るＯＬＥＤは、反射ミラー層と前記有機発光層との間に前記第１透明電極或いは前記第２透明電極が介在する構造を有する。表１によれば、前記構造により、本発明に係るＯＬＥＤは、光の取り出し効率が大幅に向上されていることが明らかである。
【０１８２】
以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について詳細に説明したが、本発明はかかる例に限定されない。本発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者であれば、特許請求の範囲に記載された技術的思想の範疇内において、各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり、これらについても、当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。
【符号の説明】
【０１８３】
１００、２００、３００、４００    面発光素子
１１０、２１０、３１０、４１０    支持基板
１１１、２１１、３１１    凹凸面
１２０、２２０、３２０、４２０    高屈折率層
２２１、３２１、４２１    光散乱層
１３０、２３０、３３０、４３０    第１透明電極
１４０、２４０、３４０、４４０    有機薄膜層
１７０、２７０、３７０、４７０    第２透明電極
１８０、２８０、３８０、４８０    反射ミラー層
３９０                          光透過性充填層
【図１】
2014082024.tif 000006
【図２】
2014082024.tif 000007
【図３】
2014082024.tif 000008
【図４】
2014082024.tif 000009
【図５】
2014082024.tif 000010
【図６】
2014082024.tif 000011
【図７】
2014082024.tif 000012
【図８】
2014082024.tif 000013
【図９】
2014082024.tif 000014
【図１０】
2014082024.tif 000015
【図１１】
2014082024.tif 000016