【手続補正書】
【提出日】令和3年3月26日(2021.3.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属触媒と、
前記金属触媒に接触しており、［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］からなる補助アイオノマーと、
を含み、
前記［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］は、１−メチル−２，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１Ｈ−ピリミド［１，２−ａ］ピリミジン−９−イウム  １，１，２，２，３，３，４，４，４−ノナフルオロブタン−１−スルホネートを意味し、
前記［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］の前記金属触媒に対する重量比が１．２５：１以上３．８５：１以下である、酸素還元反応触媒。
【請求項２】
前記金属触媒が白金ナノ粒子を含む、請求項１に記載の酸素還元反応触媒。
【請求項３】
前記金属触媒が、炭素に担持された白金粒子、又は、炭素粒子と混合された白金粒子を含む、請求項１に記載の酸素還元反応触媒。
【請求項４】
前記［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］の前記金属触媒に対する重量比が２：１以上３：１以下である、請求項１に記載の酸素還元反応触媒。
【請求項５】
前記［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］の前記金属触媒に対する重量比が２．５：１以上２．６：１以下である、請求項１に記載の酸素還元反応触媒。
【請求項６】
前記金属触媒に物理的に接触している高分子アイオノマーを含む、請求項１に記載の酸素還元反応触媒。
【請求項７】
前記補助アイオノマーが前記金属触媒の全体を被覆している、請求項１に記載の酸素還元反応触媒。
【請求項８】
前記補助アイオノマーが前記金属触媒を部分的に被覆している、請求項１に記載の酸素還元反応触媒。
【請求項９】
前記補助アイオノマーが多孔質粒子を含み、少なくとも部分的に前記多孔質粒子に含浸している、請求項１に記載の酸素還元反応触媒。
【請求項１０】
酸素還元用のカソードであって、
カソード集電体と、
金属触媒と、
前記金属触媒に接触しており、［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］からなる補助アイオノマーと、
を備え、
前記［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］は、１−メチル−２，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１Ｈ−ピリミド［１，２−ａ］ピリミジン−９−イウム  １，１，２，２，３，３，４，４，４−ノナフルオロブタン−１−スルホネートを意味し、
前記［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］前記金属触媒に対する重量比が１．２５：１以上３．８５：１以下である、カソード。
【請求項１１】
前記金属触媒が白金ナノ粒子を含む、請求項１０に記載のカソード。
【請求項１２】
前記金属触媒が、炭素に担持された白金粒子、又は、炭素粒子と混合された白金粒子を含む、請求項１０に記載のカソード。
【請求項１３】
前記［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］の前記金属触媒に対する重量比が２：１以上３：１以下である、請求項１０に記載のカソード。
【請求項１４】
前記［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］の前記金属触媒に対する重量比が２．５：１以上２．６：１以下である、請求項１０に記載のカソード。
【請求項１５】
前記金属触媒に物理的に接触している高分子アイオノマーを備える、請求項１０に記載のカソード。
【請求項１６】
請求項１０に記載のカソードを備える高分子電解質型燃料電池。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
様々な態様において、本教示は酸素還元反応（ＯＲＲ）触媒を提供する。本教示のＯＲＲ触媒は固体触媒と、該固体触媒に接触している補助アイオノマーとを含む。本教示の補助アイオノマーは１−メチル−２，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１Ｈ−ピリミド［１，２−ａ］ピリミジン−９−イウム  １，１，２，２，３，３，４，４，４−ノナフルオロブタン−１−スルホネート（［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］）を含む。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
他の態様において、本教示は酸素還元用のカソードを含む高分子電解質膜燃料電池（ＰＥＭＦＣ）を提供する。本教示のカソードは固体触媒と、該固体触媒に接触している補助アイオノマーとを含む。本教示の補助アイオノマーは１−メチル−２，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１Ｈ−ピリミド［１，２−ａ］ピリミジン−９−イウム  １，１，２，２，３，３，４，４，４−ノナフルオロブタン−１−スルホネート（［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］）を含む。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
本開示の触媒組成物は触媒金属粒子に接触している補助アイオノマーを含む。補助アイオノマーはイオン液体である１−メチル−２，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１Ｈ−ピリミド［１，２−ａ］ピリミジン−９−イウム  １，１，２，２，３，３，４，４，４−ノナフルオロブタン−１−スルホネート（［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］）を含む。［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］は、以下により詳しく述べるように、触媒金属粒子と接触するとＯＲＲ効率と触媒安定性を向上させる。イオン液体と接触している触媒金属粒子を含む触媒を以下では補助アイオノマー触媒と言う。ここで述べる実施形態例のいくつかにおいては、固体触媒は白金粒子と炭素粒子との混合物を含む。そのような触媒の例は、［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］と接触している場合は、Ｐｔ／Ｃ−［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］とも言う。いくつかの実例においては、触媒組成物は固体触媒に接触しているナフィオン（Ｎａｆｉｏｎ（登録商標））などの高分子アイオノマーを含んでもよい。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４７】
（実施例１  １−メチル−２，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１Ｈ−ピリミド［１，２−ａ］ピリミジン−９−イウム  １，１，２，２，３，３，４，４，４−ノナフルオロブタン−１−スルホネート（［ＭＴＢＤ］［Ｃ４Ｆ９ＳＯ３］）の合成）
ＭＴＢＤ（３．００ｇ、０．０１９６ｍｏｌ）を水（１００ｍＬ）に溶かした水溶液を０℃まで冷却し、それに硝酸（１．７６ｇ、０．０１９６ｍｏｌ）を滴下した。次いで、ノナフルオロブタンスルホン酸カリウム（８．５８ｇ、０．０１９６ｍｏｌ）を水溶液に添加し、１時間撹拌した。得られたイオン液体は水相の下に粘性液相となって分離した。それを超純水で４回洗浄した。洗浄後のイオン液体を減圧下、５０℃で１８時間にわたり乾燥させ、融点が４５℃程度の白色物質を得た。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４８】
（実施例２  １−メチル−２，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１Ｈ−ピリミド［１，２−ａ］ピリミジン−９−イウム  ビス（（パーフルオロエチル）スルホニル）アミド（［ＭＴＢＤ］［Ｂｅｔｉ］）の合成）
ＭＴＢＤ（２．５１ｇ、０．０１６４ｍｏｌ）を水（１００ｍＬ）に溶かした水溶液を０℃まで冷却し、それに硝酸（１．４７ｇ、０．０１６４ｍｏｌ）を滴下した。次いで、Ｂｅｔｉリチウム（６．３４ｇ、０．０１６４ｍｏｌ）を添加し、１時間撹拌した。得られたイオン液体は水相の下に粘性液相となって分離した。それを超純水で４回洗浄した。洗浄後のイオン液体を減圧下、５０℃で１８時間にわたり乾燥させ、無色の液体を得た。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
（実施例３  １−メチル−２，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１Ｈ−ピリミド［１，２−ａ］ピリミジン−９−イウム  ビス（（トリフルオロメチル）スルホニル）アミド（［ＭＴＢＤ］［ＴＦＳＩ］）の合成）
ＭＴＢＤ（２．２５ｇ、０．０１４６ｍｏｌ）を水（１００ｍＬ）に溶かした水溶液を０℃まで冷却し、それに硝酸（１．３２ｇ、０．０１４６ｍｏｌ）を滴下した。次いで、ＴＦＳＩリチウム（４．２２ｇ、０．０１４６ｍｏｌ）を添加し、１時間撹拌した。得られたイオン液体は水相の下に粘性液相となって分離した。それを超純水で４回洗浄した。洗浄後のイオン液体を減圧下、５０℃で１８時間にわたり乾燥させ、無色の液体を得た。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５０】
（実施例４  １−メチル−２，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１Ｈ−ピリミド［１，２−ａ］ピリミジン−９−イウム  １，１，２，２，３，３，４，４，５，５，６，６，６−トリデカフルオロヘキサン−１−スルホネート（［ＭＴＢＤ］［Ｃ６Ｆ１３ＳＯ３］）の合成）
ＭＴＢＤ（２．５１ｇ、０．０１６４ｍｏｌ）を水（１００ｍＬ）に溶かした水溶液を０℃まで冷却し、それに硝酸（１．４７ｇ、０．０１６４ｍｏｌ）を滴下した。次いで、Ｂｅｔｉリチウム（６．３４ｇ、０．０１６４ｍｏｌ）を添加し、１時間撹拌した。得られたイオン液体は水相の下に粘性液相となって分離した。それを超純水で４回洗浄した。洗浄後のイオン液体を減圧下、５０℃で１８時間にわたり乾燥させ、白色の固体を得た。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５１】
（実施例５  １−メチル−２，３，４，６，７，８−ヘキサヒドロ−１Ｈ−ピリミド［１，２−ａ］ピリミジン−９−イウム  １，１，２，２−テトラフルオロ−２−（パーフルオロプロポキシ）エタンスルホネート（［ＭＴＢＤ］［Ｃ２Ｆ５ＯＣ２Ｆ４ＳＯ３］）の合成）
ＭＴＢＤ（２．００ｇ、０．０１３１ｍｏｌ）を水（１００ｍＬ）に溶かした水溶液を０℃まで冷却し、それに硝酸（１．１７ｇ、０．０１３１ｍｏｌ）を滴下した。次いで、Ｂｅｔｉリチウム（４．６２ｇ、０．０１３１ｍｏｌ）を添加し、１時間撹拌した。得られたイオン液体は水相の下に粘性液相となって分離した。それを超純水で４回洗浄した。洗浄後のイオン液体を減圧下、５０℃で１８時間にわたり乾燥させ、白色の固体を得た。