【手続補正書】
【提出日】令和3年1月8日(2021.1.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
流動性化学気相堆積（ＦＣＶＤ）によりケイ素及び酸素含有膜を堆積するための方法であって、
表面特徴を含む基材を反応器中に設置する工程であって、基材が約−２０〜約４００℃の範囲の１つ又は複数の温度で維持され、かつ、反応器の圧力が１００ｔｏｒｒ以下で維持される工程と、
式Ａ〜Ｅ：
【化１】
2020128407.tif 000001
からなる群より選択され、式中、
Ｒ1が、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10複素環基、Ｃ3〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ3〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基から選択され；
Ｒ2が、水素、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10複素環基、Ｃ3〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ3〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基からなる群より選択され、Ｒ1及びＲ2が結合して環状環構造を形成するか又は結合せずに環状環構造を形成しないかのいずれかであり；
Ｒ3~10が、それぞれ独立して、水素、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ3〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基から選択され；
Ｘが、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ2〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ2〜Ｃ10アルキニル基、Ｃ4〜Ｃ10アリール基、Ｃ1〜Ｃ10アシル基、−ＮＲ1Ｒ2（Ｒ1及びＲ2は上で規定したとおりである）、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｆ、Ｃ2〜Ｃ12カルボキシレート基、Ｃ1〜Ｃ10直鎖状又は分枝状アルコキシ基、トリメチルシロキシ基、ジメチルシロキシ基、メチルシロキシ基、又はシロキシ基からなる群より選択され；
Ｒ1及びＸが、結合して環状環を形成するか又は結合せずに環状環を形成しないかのいずれかである、少なくとも１つの化合物を前記反応器中に導入する工程と、
酸素源、窒素源、又は酸素源と窒素源を反応器中に提供して、少なくとも１つの化合物と反応させ、膜を形成し、表面特徴の少なくとも一部を被覆する工程と、
約１００〜１０００℃の１つ又は複数の温度で膜をアニールして、表面特徴の少なくとも一部をコーティングする工程と、
アニールされた膜を約２０〜約１０００℃の範囲の１つ又は複数の温度で酸素源で処理して、表面特徴の少なくとも一部にケイ素及び酸素含有膜を形成する工程と
を含む、方法。
【請求項２】
Ｒ2~10のそれぞれが、独立して、水素及びＣ1〜Ｃ4アルキル基から選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記少なくとも１つの化合物が、２−ジメチルアミノ−２，４，４，６，６−ペンタメチルシクロトリシロキサン、２−ジエチルアミノ−２，４，４，６，６−ペンタメチルシクロトリシロキサン、２−エチルメチルアミノ−２，４，４，６，６−ペンタメチルシクロトリシロキサン、２−イソ−プロピルアミノ−２，４，４，６，６−ペンタメチルシクロトリシロキサン、２−ジメチルアミノ−２，４，４，６，６，８，８−ヘプタメチルシクロテトラシロキサン、２−ジエチルアミノ−２，４，４，６，６，８，８−ヘプタメチルシクロテトラシロキサン、２−エチルメチルアミノ−２，４，４，６，６，８，８−ヘプタメチルシクロテトラシロキサン、２−イソ−プロピルアミノ−２，４，４，６，６，８，８−ヘプタメチルシクロテトラシロキサン、２−ジメチルアミノ−２，４，６−トリメチルシクロトリシロキサン、２−ジエチルアミノ−２，４，６−トリメチルシクロトリシロキサン、２−エチルメチルアミノ−２，４，６−トリメチルシクロトリシロキサン、２−イソ−プロピルアミノ−２，４，６−トリメチルシクロトリシロキサン、２−ジメチルアミノ−２，４，６，８−テトラメチルシクロテトラシロキサン、２−ジエチルアミノ−２，４，６，８−テトラメチルシクロテトラシロキサン、２−エチルメチルアミノ−２，４，６，８−テトラメチルシクロテトラシロキサン、及び２−イソ−プロピルアミノ−２，４，６，８−テトラメチルシクロテトラシロキサンからなる群より選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記少なくとも１つの化合物が、１−ジメチルアミノ−１，１，３，３，５，５−ヘキサメチル−５−メトキシトリシロキサン、１−ジメチルアミノ−１，１，３，３，５，５，７，７−オクタメチル−７−メトキシトリシロキサン、１−ジメチルアミノ−１，１，３，３，５，５−ヘキサメチル−５−アセトキシトリシロキサン、１−ジメチルアミノ−１，１，３，３，５，５，７，７−オクタメチル−７−アセトキシトリシロキサン、１−ジメチルアミノ−１，１，３，３，５，５，７，７，７−ノナメチルテトラシロキサン、１−ジメチルアミノ−１，１，３，３，５，５，７，７，９，９，９−ウンデカメチルペンタシロキサン、１−ジメチルアミノ−１，１，３，３，５，５，７，７−オクタメチルテトラシロキサン、１−ジメチルアミノ−１，１，３，３，５，５，７，７，９，９−デカメチルペンタシロキサン、１−ジメチルアミノ−１，３，３，５，５，７，７，７−オクタメチルテトラシロキサン、１−ジメチルアミノ−１，３，３，５，５，７，７，９，９，９−デカメチルペンタシロキサン、１−ジメチルアミノ−３，３，５，５，７，７，７−ヘプタメチルテトラシロキサン、１−ジメチルアミノ−３，３，５，５，７，７，９，９，９−ノナメチルペンタシロキサン、１−ジメチルアミノ−１，３，５，７，７，７−ヘキサメチルテトラシロキサン、及び１−ジメチルアミノ−１，３，５，７，９，９，９−ヘプタメチルペンタシロキサンからなる群より選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記基材が約−２０〜約４０℃の範囲の１つ又は複数の温度で維持される、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記基材が約−１０〜約２５℃の範囲の１つ又は複数の温度で維持される、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記基材が約−２０〜約１００℃の範囲の１つ又は複数の温度で維持される、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
前記基材が約−２０〜約１５０℃の範囲の１つ又は複数の温度で維持される、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
酸素源のみが反応器中に提供され、前記酸素源が、水蒸気、水プラズマ、オゾン、酸素、酸素プラズマ、酸素／ヘリウムプラズマ、酸素／アルゴンプラズマ、窒素酸化物プラズマ、二酸化炭素プラズマ、過酸化水素、有機過酸化物、及びそれらの混合物からなる群より選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
窒素源のみが反応器中に提供され、前記窒素源が、アンモニア、ヒドラジン、窒素、窒素／水素、窒素／アルゴンプラズマ、窒素／ヘリウムプラズマ、アンモニアプラズマ、窒素プラズマ、窒素／水素プラズマ、ｔｅｒｔ−ブチルアミン、ジメチルアミン、ジエチルアミン、イソプロピルアミン、ジエチルアミンプラズマ、ジメチルアミンプラズマ、エチレンジアミンプラズマ、エタノールアミンプラズマ、及びそれらの混合物からなる群より選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
前記窒素源が、アンモニアプラズマ、窒素／アルゴンプラズマ、窒素／ヘリウムプラズマ、又は窒素／水素プラズマである、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記ケイ素及び酸素含有膜が、熱アニーリング、プラズマ処理、紫外線（ＵＶ）光処理、レーザー処理、電子ビーム処理、及びそれらの組み合わせからなる群より選択される後堆積処理を受ける工程をさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１３】
式Ｂ：
【化２】
2020128407.tif 000002
からなる群より選択され、式中、
Ｒ1が、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10複素環基、Ｃ3〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ3〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基から選択され；
Ｒ2が、水素、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10複素環基、Ｃ3〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ3〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基からなる群より選択され、Ｒ1及びＲ2が結合して環状環構造を形成するか又は結合せずに環状環構造を形成しないかのいずれかであり；
Ｒ3~9が、それぞれ独立して、水素、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ2〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ2〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基から選択され、Ｒ4~9の少なくとも１つが水素である、少なくとも１つの有機アミノ官能化オリゴシロキサン化合物を含む、組成物。
【請求項１４】
Ｒ5、Ｒ7及びＲ9が全て水素である、請求項１３に記載の組成物。
【請求項１５】
式Ｂ：
【化３】
2020128407.tif 000003
からなる群より選択され、式中、
Ｒ1が、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10複素環基、Ｃ3〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ3〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基から選択され；
Ｒ2が、水素、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10複素環基、Ｃ3〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ3〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基からなる群より選択され、Ｒ1及びＲ2が結合して環状環構造を形成するか又は結合せずに環状環構造を形成しないかのいずれかであり；
Ｒ3、Ｒ5、Ｒ7及びＲ9が、それぞれ独立して、水素、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ2〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ2〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基から選択され；
Ｒ4、Ｒ6及びＲ8が、それぞれ独立して、水素、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ2〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ2〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基から選択される、少なくとも１つの有機アミノ官能化オリゴシロキサン化合物を含む、組成物。
【請求項１６】
式Ｂ：
【化４】
2020128407.tif 000004
からなる群より選択され、式中、
Ｒ1が、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基から選択され；
Ｒ2が、水素、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10複素環基、Ｃ3〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ3〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基からなる群より選択され、Ｒ1及びＲ2が結合して環状環構造を形成するか又は結合せずに環状環構造を形成しないかのいずれかであり；
Ｒ3~9が、それぞれ独立して、水素、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ2〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ2〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基から選択される、少なくとも１つの有機アミノ官能化オリゴシロキサン化合物（但し、（ジメチルアミノ）ヘプタメチルシクロテトラシロキサンを除く）を含む、組成物。
【請求項１７】
ハライド、金属イオン、金属、及びそれらの組み合わせからなる群より選択される１つ又は複数の不純物を含まないか、又はＩＣＰ−ＭＳで測定した場合に５ｐｐｍ（重量）未満のハライド、ＩＣＰ−ＭＳで測定した場合に５ｐｐｍ（重量）未満の金属イオン、ＩＣＰ−ＭＳで測定した場合に１ｐｐｍ（重量）未満の金属不純物、及びそれらの組み合わせからなる群より選択される１つ又は複数の不純物を含む、請求項１３〜１６のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１８】
式Ａ、Ｃ及びＤ：
【化５】
2020128407.tif 000005
からなる群より選択され、式中、
Ｒ1が、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10複素環基、Ｃ3〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ3〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基から選択され；
Ｒ2が、水素、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10複素環基、Ｃ3〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ3〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基からなる群より選択され、Ｒ1及びＲ2が結合して環状環構造を形成するか又は結合せずに環状環構造を形成しないかのいずれかであり；
Ｒ3~10が、それぞれ独立して、水素、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ2〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ2〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基から選択され；
Ｘが、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ2〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ2〜Ｃ10アルキニル基、Ｃ4〜Ｃ10アリール基、Ｃ1〜Ｃ10アシル基、アミン基（−ＮＲ1Ｒ2）、Ｈ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、Ｆ、Ｃ2〜Ｃ12カルボキシレート基、Ｃ1〜Ｃ10直鎖状又は分枝状アルコキシ基、トリメチルシロキシ基、ジメチルシロキシ基、メチルシロキシ基、及びシロキシ基からなる群より選択され；
Ｒ1及びＸが、結合して環状環を形成するか又は結合せずに環状環を形成しないかのいずれかであり；式Ｃ中でＲ1~8が全てメチル基である場合は、Ｘがトリメチルシロキシ基であることができず、式Ｄ中でＲ1~10が全てメチル基である場合は、Ｘがメチル又はジメチルアミノ基であることができない
少なくとも１つの有機アミノ官能化オリゴシロキサン化合物（但し、１，５−ジエチルアミノヘキサメチルトリシロキサンを除く）を含み；
ＩＣＰ−ＭＳで測定した場合に５ｐｐｍ（重量）未満のハライド、ＩＣＰ−ＭＳで測定した場合に５ｐｐｍ（重量）未満の金属イオン、ＩＣＰ−ＭＳで測定した場合に１ｐｐｍ（重量）未満の金属不純物、及びそれらの組み合わせからなる群より選択される１つ又は複数の不純物を含む、組成物。
【請求項１９】
式Ｂ：
【化６】
2020128407.tif 000006
からなる群より選択され、式中、
Ｒ1が、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10複素環基、Ｃ3〜Ｃ10アルケニル基、及びＣ3〜Ｃ10アルキニル基から選択され；
Ｒ2が、水素、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10複素環基、Ｃ3〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ3〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基からなる群より選択され、Ｒ1及びＲ2が結合して環状環構造を形成するか又は結合せずに環状環構造を形成しないかのいずれかであり；
Ｒ3~9が、それぞれ独立して、水素、直鎖状Ｃ1〜Ｃ10アルキル基、分枝状Ｃ3〜Ｃ10アルキル基、Ｃ3〜Ｃ10環状アルキル基、Ｃ2〜Ｃ10アルケニル基、Ｃ2〜Ｃ10アルキニル基、及びＣ4〜Ｃ10アリール基から選択される
少なくとも１つの有機アミノ官能化オリゴシロキサン化合物を含み；
ＩＣＰ−ＭＳで測定した場合に５ｐｐｍ（重量）未満のハライド、ＩＣＰ−ＭＳで測定した場合に５ｐｐｍ（重量）未満の金属イオン、ＩＣＰ−ＭＳで測定した場合に１ｐｐｍ（重量）未満の金属不純物、及びそれらの組み合わせからなる群より選択される１つ又は複数の不純物を含む、組成物。