(57)【要約】【課題】  支持基板中のＭｇが燃料極に拡散することを抑制できる固体酸化物形燃料電池セルを提供する。【解決手段】  ガス流路１１が内部に形成された平板状の多孔質の支持基板１０と、平板状の支持基板１０の主面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられた複数の発電素子部Ａと、隣り合う発電素子部Ａの一方の燃料極２０と他方の空気極６０とを電気的に接続するインターコネクタ３０とを備えるとともに、支持基板１０がＭｇＯを含有し、燃料極２０がＮｉを含有し、支持基板１０の主面における複数の箇所に、底壁と周方向に閉じた側壁とを有する第１凹部１２がそれぞれ設けられ、該各第１凹部１２の底壁および側壁にＭｇを捕捉する中間層２７が設けられ、該中間層２７が設けられた各第１凹部１２に、発電素子部Ａの燃料極集電部２１が埋設されている。【選択図】  図２
2014165000.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガス流路が内部に形成された平板状の多孔質の支持基板と、
前記平板状の支持基板の主面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、および空気極が積層されてなる複数の発電素子部と、
隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、一方の前記発電素子部の燃料極と他方の前記発電素子部の空気極とを電気的に接続する電気的接続部とを備えるとともに、
前記支持基板がＭｇを含有し、前記燃料極がＮｉを含有して構成されており、
前記支持基板の主面における前記複数の箇所に、底壁と周方向に閉じた側壁とを有する第１凹部がそれぞれ設けられ、該各第１凹部の底壁および側壁にＭｇを捕捉する中間層がそれぞれ設けられ、該中間層が設けられた各第１凹部に、対応する前記発電素子部の燃料極の集電部がそれぞれ埋設されていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池セル。
【請求項２】
前記第１凹部に埋設された燃料極集電部の外側面に形成された第２凹部に、前記燃料極集電部に対してイオン伝導性を有する物質の含有割合が大きい燃料極活性部が埋設されていることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池セル。
【請求項３】
前記第１凹部に埋設された燃料極集電部の外側面に形成された第３凹部に、前記電気的接続部が埋設されていることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池セル。
【請求項４】
前記第１凹部の底壁に形成された前記中間層の厚みは、前記第１凹部の側壁に形成された前記中間層の厚みよりも厚いことを特徴とする請求項１乃至３のうちいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池セル。
【請求項５】
前記第１凹部の側壁に形成された前記中間層の厚みは、前記底壁側よりも、前記第１凹部の開口側が厚いことを特徴とする請求項１乃至３のうちいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池セル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物形燃料電池セルに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、ガス流路が内部に形成された平板状の多孔質の支持基板と、この平板状の支持基板の主面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられた複数の発電素子部と、隣り合う発電素子部の一方の燃料極と他方の空気極とを電気的に接続する電気的接続部とを備えてなるとともに、平板状の支持基板の主面における複数の箇所に、底壁と周方向に閉じた側壁とを有する第１凹部がそれぞれ形成され、該各第１凹部に、対応する発電素子部の燃料極の集電部がそれぞれ埋設された固体酸化物形燃料電池セルが知られている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
この特許文献１では、支持基板がＭｇを含有しうることが記載され、燃料極がＮｉを含有していることが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１２−３８７１８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記した特許文献１において、支持基板がＭｇを含有し、燃料極がＮｉを含有して構成されている場合、支持基板中のＭｇが高温雰囲気中でＮｉを含有する燃料極に拡散し、燃料極中でＭｇＯ中にＮｉが固溶した電気絶縁性の固溶体を生成し、燃料極における導電性が低下し、発電性能が低下するおそれがあった。
【０００６】
本発明は、支持基板中のＭｇが燃料極に拡散することを抑制できる固体酸化物形燃料電池セルを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の固体酸化物形燃料電池セルは、ガス流路が内部に形成された平板状の多孔質の支持基板と、
前記平板状の支持基板の主面における互いに離れた複数の箇所にそれぞれ設けられ、少なくとも燃料極、固体電解質、および空気極が積層されてなる複数の発電素子部と、
隣り合う前記発電素子部の間にそれぞれ設けられ、一方の前記発電素子部の燃料極と他方の前記発電素子部の空気極とを電気的に接続する電気的接続部とを備えるとともに、
前記支持基板がＭｇを含有し、前記燃料極がＮｉを含有して構成されており、
前記支持基板の主面における前記複数の箇所に、底壁と周方向に閉じた側壁とを有する第１凹部がそれぞれ設けられ、該各第１凹部の底壁および側壁にＭｇを捕捉する中間層がそれぞれ設けられ、該中間層が設けられた各第１凹部に、対応する前記発電素子部の燃料極の集電部がそれぞれ埋設されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の固体酸化物形燃料電池セルは、支持基板の第１凹部の底壁および側壁から、燃料極の集電部に拡散しようとするＭｇを中間層が捕捉し、Ｍｇの燃料極への拡散を抑制し、燃料極においてＮｉがＭｇＯに固溶した電気絶縁性の固溶体の生成を抑制し、燃料極の電気導電性低下を抑制でき、固体酸化物形燃料電池セルにおける発電性能を向上できる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】（ａ）は固体酸化物形燃料電池セルを示す斜視図、（ｂ）は凹部内に燃料極、インターコネクタが埋設された状態を示す平面図である。
【図２】（ａ）は図１（ａ）に示す固体酸化物形燃料電池セルの２−２線に対応する断面図、（ｂ）は第１凹部およびその近傍を示す断面図である。
【図３】図１に示す固体酸化物形燃料電池セルの作動状態を説明するための図である。
【図４】図１に示す支持基板を示す斜視図である。
【図５】（ａ）は図４の７−７線に対応する断面図、（ｂ）は第１凹部内に各層を形成した状態を示す断面図である。
【図６】第１凹部の側壁に形成された中間層の厚みが、底壁側よりも、第１凹部の開口側が厚い状態を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
図１（ａ）は、本発明の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池セル（以下、セルということがある）を示すもので、このセルは、長手方向（ｘ軸方向）を有する平板状の支持基板１０の上下面（互いに平行な両側の主面（平面））のそれぞれに、電気的に直列に接続された複数（本形態では、４つ）の同形の発電素子部Ａが長手方向において所定の間隔をおいて配置された、所謂「横縞型」と呼ばれる構造を有している。
【００１１】
このセルを上方からみた形状は、例えば、長手方向の辺の長さが５〜５０ｃｍで、長手方向に直交する幅方向（ｙ軸方向）の長さが１〜１０ｃｍの長方形である。このセルの厚さは、１〜５ｍｍである。このセルは、厚さ方向の中心を通り且つ支持基板１０の主面に平行な面に対して上下対称の形状を有する。以下、図１（ａ）に加えて、このセルの図１（ａ）に示す２−２線に対応する部分断面図である図２（ａ）を参照しながら、このセルの詳細について説明する。
【００１２】
図２（ａ）は、代表的な１組の隣り合う発電素子部Ａ、Ａのそれぞれの構成（の一部）、並びに発電素子部Ａ、Ａ間の構成を示す部分断面図である。その他の組の隣り合う発電素子部Ａ，Ａ間の構成も、図２（ａ）に示す構成と同様である。
【００１３】
支持基板１０は、電子伝導性を有さない多孔質の材料からなる平板状の焼成体である。支持基板１０の内部には、長手方向に延びる複数（本形態では、６本）の燃料ガス流路１１（貫通孔）が幅方向において所定の間隔をおいて形成されている。本形態では、支持基板１０の主面における複数の箇所に、それぞれ第１凹部１２が形成されており、各第１凹部１２は、支持基板１０の材料からなる底壁と、全周に亘って支持基板１０の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。
【００１４】
支持基板１０は、「遷移金属酸化物又は遷移金属」と、Ｍｇを含有する絶縁性セラミックスとを含んで構成され得る。「遷移金属酸化物又は遷移金属」としては、ＮｉＯ（酸化ニッケル）又はＮｉ（ニッケル）が好適である。遷移金属は、燃料ガスの改質反応を促す触媒（炭化水素系のガスの改質触媒）として機能し得る。
【００１５】
また、絶縁性セラミックスとしては、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）、又は、「ＭｇＡｌ２Ｏ４（マグネシアアルミナスピネル）とＭｇＯ（酸化マグネシウム）の混合物」が好適である。これらに、さらにＹ２Ｏ３を含んでも良い。
【００１６】
このように、支持基板１０が「遷移金属酸化物又は遷移金属」を含むことによって、改
質前の残存ガス成分を含んだガスが多孔質の支持基板１０の内部の多数の気孔を介して燃料ガス流路１１から燃料極に供給される過程において、上記触媒作用によって改質前の残存ガス成分の改質を促すことができる。加えて、支持基板１０が絶縁性セラミックスを含むことによって、支持基板１０の電気絶縁性を確保することができる。この結果、隣り合う燃料極間における絶縁性が確保され得る。
【００１７】
支持基板１０の厚さは、１〜５ｍｍである。以下、この構造体の形状が上下対称となっていることを考慮し、説明の簡便化のため、支持基板１０の上面側の構成についてのみ説明していく。支持基板１０の下面側の構成についても同様である。
【００１８】
図２に示すように、支持基板１０の上面（上側の主面）に形成された各第１凹部１２内面全体に、後述する中間層２７が形成されており、中間層２７が形成された第１凹部１２内には、燃料極集電部２１の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極集電部２１は直方体状を呈している。各燃料極集電部２１の上面（外側面）には、第２凹部２１ａが形成されている。各第２凹部２１ａは、図１（ｂ）に示すように、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。周方向に閉じた側壁のうち、長手方向（ｘ軸方向）に沿う２つの側壁は後述する中間層２７の材料からなり、幅方向（ｙ軸方向）に沿う２つの側壁は燃料極集電部２１の材料からなる。
【００１９】
各第２凹部２１ａには、燃料極活性部２２の全体が埋設（充填）されている。従って、各燃料極活性部２２は直方体状を呈している。燃料極集電部２１と燃料極活性部２２とにより燃料極２０が構成される。燃料極２０（燃料極集電部２１＋燃料極活性部２２）は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。各燃料極活性部２２の幅方向（ｙ軸方向）に沿う２つの側面と底面とは、第２凹部２１ａ内で燃料極集電部２１と接触している。
【００２０】
各燃料極集電部２１の上面（外側面）における第２凹部２１ａを除いた部分には、第３凹部２１ｂが形成されている。各第３凹部２１ｂは、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みである。周方向に閉じた側壁のうち、長手方向（ｘ軸方向）に沿う２つの側壁は、後述する中間層２７の材料からなり、幅方向（ｙ軸方向）に沿う２つの側壁は燃料極集電部２１の材料からなる。
【００２１】
各第３凹部２１ｂには、インターコネクタ３０が埋設（充填）されている。従って、各インターコネクタ３０は直方体状を呈している。インターコネクタ３０は、電子伝導性を有する緻密な材料からなる焼成体である。各インターコネクタ３０の幅方向に沿う２つの側面と底面とは、第３凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。
【００２２】
燃料極２０（燃料極集電部２１および燃料極活性部２２）の上面（外側面）と、インターコネクタ３０の上面（外側面）と、支持基板１０の主面とにより、１つの平面（凹部１２が形成されていない場合の支持基板１０の主面と同じ平面）が構成されている。即ち、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で、段差が形成されていない。第１凹部１２の側壁に形成された中間層２７の端も、燃料極２０の上面と、インターコネクタ３０の上面と、支持基板１０の主面と、１つの平面を構成している。
【００２３】
燃料極活性部２２は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。あるいは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）とから構成されてもよい。燃料極集電部２１は、例えば、ＮｉＯ（酸
化ニッケル）とＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。あるいは、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ２Ｏ３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）とから構成されてもよい。燃料極活性部２２の厚さは、５〜３０μｍであり、燃料極集電部２１の厚さ（即ち、第１凹部１２の深さ）は、５０〜５００μｍである。
【００２４】
このように、燃料極集電部２１は、電子伝導性を有する物質を含んで構成される。燃料極活性部２２は、電子伝導性を有する物質と酸化性イオン（酸素イオン）伝導性を有する物質とを含んで構成される。燃料極活性部２２における「気孔部分を除いた全体積に対する酸化性イオン伝導性を有する物質の体積割合」は、燃料極集電部２１における「気孔部分を除いた全体積に対する酸化性イオン伝導性を有する物質の体積割合」よりも大きい。
【００２５】
インターコネクタ３０は、例えば、ＬａＣｒＯ３（ランタンクロマイト）から構成され得る。あるいは、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ３（ストロンチウムチタネート）から構成されてもよい。インターコネクタ３０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００２６】
燃料極２０がそれぞれの第１凹部１２に埋設された状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面において、複数のインターコネクタ３０が形成されたそれぞれの部分の長手方向中央部を除いた全面は、固体電解質膜４０により覆われている。固体電解質膜４０は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料からなる焼成体である。固体電解質膜４０は、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。あるいは、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。固体電解質膜４０の厚さは、３〜５０μｍである。
【００２７】
即ち、燃料極２０がそれぞれの第１凹部１２に埋設された状態の支持基板１０における長手方向に延びる外周面の全面は、インターコネクタ３０と固体電解質膜４０とからなる緻密層により覆われている。この緻密層は、緻密層の内側の空間を流れる燃料ガスと緻密層の外側の空間を流れる空気との混合を防止するガスシール機能を発揮する。
【００２８】
なお、図２に示すように、本形態では、固体電解質膜４０が、燃料極２０（燃料極集電部２１＋燃料極活性部２２）の上面、インターコネクタ３０の上面における長手方向の両側端部、および支持基板１０の主面を覆っている。ここで、上述したように、燃料極２０の上面とインターコネクタ３０の上面と支持基板１０の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜４０が平坦化されている。この結果、固体電解質膜４０に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜４０でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜４０が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。
【００２９】
固体電解質膜４０における各燃料極活性部２２と接している箇所の上面には、反応防止膜５０を介して空気極６０が形成されている。反応防止膜５０は、緻密な材料からなる焼成体であり、空気極６０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。反応防止膜５０および空気極６０を上方からみた形状は、燃料極活性部２２と略同一の長方形である。
【００３０】
反応防止膜５０は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜５０の厚さは、３〜５０μｍである。空気極６０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。あるいは、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンニッケルフェライト）、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。また、空気極６０は、ＬＳＣＦからなる第１層（内側層）とＬＳ
Ｃからなる第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極６０の厚さは、１０〜１００μｍである。
【００３１】
なお、反応防止膜５０が介装されるのは、セル作製時又は作動中のセル内において固体電解質膜４０内のＹＳＺと空気極６０内のＳｒとが反応して固体電解質膜４０と空気極６０との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するためである。
【００３２】
ここで、燃料極２０と、固体電解質膜４０と、反応防止膜５０と、空気極６０とが積層されてなる積層体が、「発電素子部Ａ」に対応する（図２を参照）。即ち、支持基板１０の上面には、複数（本形態では、４つ）の発電素子部Ａが、長手方向において所定の間隔をおいて配置されている。
【００３３】
隣り合う発電素子部Ａ、Ａについて、一方の（図２（ａ）では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図２（ａ）では、右側の）発電素子部Ａのインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極６０、固体電解質膜４０、および、インターコネクタ３０の上面に、空気極集電膜７０が形成されている。空気極集電膜７０は、電子伝導性を有する多孔質の材料からなる焼成体である。空気極集電膜７０を上方からみた形状は、長方形である。
【００３４】
空気極集電膜７０は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。あるいは、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。あるいは、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電膜７０の厚さは、５０〜５００μｍである。
【００３５】
このように各空気極集電膜７０が形成されることにより、隣り合う発電素子部Ａ、Ａについて、一方の（図２（ａ）では、左側の）発電素子部Ａの空気極６０と、他方の（図２（ａ）では、右側の）発電素子部Ａの燃料極２０（特に、燃料極集電部２１）とが、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０およびインターコネクタ３０」を介して電気的に接続される。
【００３６】
この結果、支持基板１０の上面に配置されている複数（本形態では、４つ）の発電素子部Ａが電気的に直列に接続される。ここで、電子伝導性を有する「空気極集電膜７０およびインターコネクタ３０」が、前記「電気的接続部」に対応する。
【００３７】
なお、インターコネクタ３０は、「電気的接続部」における「緻密な材料で構成された第１部分」に対応し、気孔率は１０％以下である。空気極集電膜７０は、「電気的接続部」における「多孔質の材料で構成された第２部分」に対応し、気孔率は２０〜６０％である。
【００３８】
以上、説明した「横縞型」のセルに対して、図３に示すように、支持基板１０の燃料ガス流路１１内に燃料ガス（水素ガス等）を流すとともに、支持基板１０の上下面（特に、各空気極集電膜７０）を「酸素を含むガス」（空気等）に曝す（あるいは、支持基板１０の上下面に沿って酸素を含むガスを流す）ことにより、固体電解質膜４０の両側面間に生じる酸素分圧差によって起電力が発生する。更に、この構造体を外部の負荷に接続すると、下記（１）、（２）式に示す化学反応が起こり、電流が流れる(発電状態)。
【００３９】
（１／２）・Ｏ２＋２ｅ−→Ｏ２−（於：空気極６０） …（１）
Ｈ２＋Ｏ２−→Ｈ２Ｏ＋２ｅ−
（於：燃料極２０） …（２）
発電状態においては、図２（ａ）に示すように、隣り合う発電素子部Ａ，Ａについて、電流が、矢印で示すように流れる。この結果、セル全体から（具体的には、図３において最も手前側の発電素子部Ａのインターコネクタ３０と最も奥側の発電素子部Ａの空気極６０とを介して）電力が取り出される。
【００４０】
そして、本形態では、第１凹部１２の底壁および側壁にＭｇを捕捉する中間層２７が形成されている。すなわち、第１凹部１２の内面全体を中間層２７が被覆しており、燃料極集電部２１が支持基板１０と接していない。言い換えれば、第１凹部１２の底壁および側壁と燃料極集電部２１との間に、Ｍｇを捕捉する中間層２７を有している。中間層２７の厚みは、５〜３０μｍとされている。
【００４１】
中間層２７は、支持基板１０中のＭｇを捕捉する材料からなるもので、例えば、Ｌａが固溶したＣｅＯ２、またはＣｅが固溶したＬａ２Ｏ３、あるいはこれらの混合体、もしくはＮｉとＹＳＺとの混合体、もしくはＮｉとＹＳＺとＹ２Ｏ３との混合体から形成することができる。特には、ＮｉとＹＳＺとＹ２Ｏ３との混合体から形成することが望ましい。
【００４２】
燃料極集電部２１がＹＳＺを含有する場合があるが、中間層２７中のＹＳＺ量は、燃料極集電部２１よりも多い。特には、中間層２７中のＮｉ粒子が接触しておらず電気的に導通していないことが望ましく、中間層２７の組成は、ＹＳＺを７０体積％以上含有することが望ましい。また、中間層２７は、ガス透過性を有するもので、気孔率が１５〜６０％であることが望ましい。
【００４３】
このようなセルでは、支持基板１０の第１凹部１２の底壁および側壁から、燃料極集電部２１に拡散しようとするＭｇを中間層２７が捕捉し、Ｍｇの燃料極集電部２１への拡散を抑制し、燃料極集電部２１においてＮｉがＭｇＯに固溶した絶縁性の固溶体の生成を抑制し、燃料極集電部２１の導電性低下を抑制でき、セルにおける発電性能を向上できる。
【００４４】
中間層２７がＭｇを捕捉する理由は明らかではないが、例えば、中間層２７がＮｉとＹＳＺとの混合体からなる場合には、ＭｇがＹＳＺ中に固溶することにより、Ｍｇを捕捉していると推定している。これは、セルの中間層２７近傍を発光分光分析（ＥＰＭＡ）した場合に、Ｍｇが中間層２７に留まっていることによる。
【００４５】
そして、この形態では、特に、支持基板１０に第１凹部１２を形成したことにより、第１凹部１２の側壁からＭｇが燃料極集電部２１に拡散しようとするが、第１凹部１２の側壁にも燃料極集電部２１を囲むように中間層２７が形成されているため、第１凹部１２の側壁からのＭｇの拡散を抑制できる。
【００４６】
これにより、上記したように、第２凹部２１ａ、第３凹部２１ｂの周方向に閉じた側壁のうち、長手方向に沿う２つの側壁が中間層２７の材料から構成された場合であっても、燃料極活性部２２に直接Ｍｇが拡散することを抑制でき、またインターコネクタ３０近傍における燃料極集電部２１にＭｇが拡散することを抑制でき、セルにおける発電性能をさらに向上できる。さらに、所定以上の導電性確保という点から、第２凹部２１ａ、第３凹部２１ｂの周方向に閉じた側壁のうち、長手方向に沿う２つの側壁が燃料極集電部２１の材料から構成することが望ましい。
【００４７】
また、第１凹部１２の底壁に形成された中間層２７の厚みは、第１凹部１２の側壁に形成された中間層２７の厚みよりも厚く形成されている。これにより、第１凹部１２の底壁からＭｇが多く拡散してきやすいが、第１凹部１２の底壁に形成された厚い中間層２７で十分にＭｇを捕捉しＭｇの拡散を抑制でき、セルにおける発電性能をさらに向上できる。
【００４８】
（製造方法）
次に、図１に示した「横縞型」のセルの製造方法の一例について図４〜図５を参照しながら簡単に説明する。図４〜図５において、各部材の符号の末尾の「ｇ」は、その部材が「焼成前」であることを表す。
【００４９】
先ず、図４に示す形状を有する支持基板の成形体１０ｇを作製する。この支持基板の成形体１０ｇは、例えば、支持基板１０の材料（例えば、ＮｉＯ＋ＭｇＯ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、押し出し成形、切削等の手法を利用して作製する。
【００５０】
次に、図５に示すように、支持基板の成形体１０ｇの上下面に形成された各第１凹部の側壁および底壁に、中間層２７の成形体２７ｇを形成し、中間層２７の成形体２７ｇが形成された各第１凹部内に、燃料極集電部の成形体２１ｇをそれぞれ埋設・形成する。次いで、各燃料極集電部の成形体２１ｇの外側面に形成された各第２凹部に、燃料極活性部の成形体２２ｇをそれぞれ埋設・形成する。
【００５１】
中間層２７の成形体２７ｇは、例えば、中間層２７の材料（例えば、ＮｉとＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成する。また、各燃料極集電部の成形体２１ｇ、および各燃料極活性部２２ｇを、例えば、燃料極２０の材料（例えば、ＮｉとＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して埋設・形成する。
【００５２】
続いて、各燃料極集電部の成形体２１ｇの外側面における「燃料極活性部の成形体２２ｇが埋設された部分を除いた部分」に形成された各第３凹部に、インターコネクタの成形体３０ｇをそれぞれ埋設・形成する。各インターコネクタの成形体３０ｇは、例えば、インターコネクタ３０の材料（例えば、ＬａＣｒＯ３）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して埋設・形成する。
【００５３】
次に、複数の燃料極の成形体（２１ｇ＋２２ｇ）および複数のインターコネクタの成形体３０ｇがそれぞれ埋設・形成された状態の支持基板の成形体１０ｇにおける長手方向に延びる外周面において複数のインターコネクタの成形体３０ｇが形成されたそれぞれの部分の長手方向中央部を除いた全面に、固体電解質膜の成形膜を形成する。固体電解質膜の成形膜は、例えば、固体電解質膜４０の材料（例えば、ＹＳＺ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法、ディッピング法等を利用して形成する。
【００５４】
次に、固体電解質膜の成形体における各燃料極の成形体と接している箇所の外側面に、反応防止膜の成形膜を形成する。各反応防止膜の成形膜は、例えば、反応防止膜５０の材料（例えば、ＧＤＣ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成する。
【００５５】
そして、このように種々の成形膜が形成された状態の支持基板の成形体１０ｇを、例えば、空気中にて１５００℃で３時間焼成する。これにより、図１に示したセルにおいて空気極６０および空気極集電膜７０が形成されていない状態の構造体を得る。
【００５６】
次に、各反応防止膜５０の外側面に、空気極の成形膜を形成する。各空気極の成形膜は、例えば、空気極６０の材料（例えば、ＬＳＣＦ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成する。
【００５７】
次に、各組の隣り合う発電素子部について、一方の発電素子部Ａの空気極の成形膜と、他方の発電素子部Ａのインターコネクタ３０とを跨ぐように、空気極の成形膜、固体電解
質膜４０、および、インターコネクタ３０の外側面に、空気極集電膜の成形膜を形成する。各空気極集電膜の成形膜は、例えば、空気極集電膜７０の材料（例えば、ＬＳＣＦ）の粉末にバインダー等が添加されて得られるスラリーを用いて、印刷法等を利用して形成する。
【００５８】
そして、このように成形膜が形成された状態の支持基板１０を、例えば、空気中にて１０５０℃で３時間焼成する。これにより、図１に示したセルを得る。
【００５９】
（作用・効果）
以上、説明したように、上記本発明の実施形態に係る「横縞型」のセルでは、支持基板１０の第１凹部１２の底壁および側壁から、燃料極集電部２１に拡散しようとするＭｇを中間層２７が捕捉し、Ｍｇの燃料極２０への拡散を抑制し、燃料極２０においてＮｉがＭｇＯに固溶した絶縁性の固溶体の生成を抑制し、燃料極２０の導電性低下を抑制でき、セルにおける発電性能を向上できる。
【００６０】
また、支持基板１０の上下面に形成されている、燃料極２０（集電部２１）を埋設するための複数の第１凹部１２のそれぞれが、全周に亘って支持基板１０の材料からなる周方向に閉じた側壁を有している。換言すれば、支持基板１０において各第１凹部１２を囲む枠体がそれぞれ形成されている。従って、この構造体は、支持基板１０が外力を受けた場合に変形し難い。
【００６１】
また、支持基板１０の各第１凹部１２内に燃料極２０（燃料極集電部２１＋燃料極活性部２２）およびインターコネクタ３０等の部材が隙間なく充填・埋設された状態で、支持基板１０と前記埋設された部材とが共焼結される。従って、部材間の接合性が高く且つ信頼性の高い焼結体が得られる。
【００６２】
また、インターコネクタ３０が、燃料極集電部２１の外側面に形成された第３凹部２１ｂに埋設され、この結果、直方体状のインターコネクタ３０の幅方向（ｙ軸方向）に沿う２つの側面と底面とが凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。従って、燃料極集電部２１の外側平面上に直方体状のインターコネクタ３０が積層される（接触する）構成が採用される場合に比べて、燃料極２０（集電部２１）とインターコネクタ３０との界面の面積を大きくできる。従って、燃料極２０とインターコネクタ３０との間における電子伝導性を高めることができ、この結果、燃料電池の発電出力を高めることができる。
【００６３】
また、上記実施形態では、平板状の支持基板１０の上下面のそれぞれに、複数の発電素子部Ａが設けられている。これにより、支持基板の片側面のみに複数の発電素子部が設けられる場合に比して、構造体中における発電素子部の数を多くでき、燃料電池の発電出力を高めることができる。
【００６４】
また、上記実施形態では、固体電解質膜４０が、燃料極２０（集電部２１＋活性部２２）の外側面、インターコネクタ３０の外側面における長手方向の両側端部、および支持基板１０の主面を覆っている。ここで、燃料極２０の外側面とインターコネクタ３０の外側面と支持基板１０の主面との間で段差が形成されていない。従って、固体電解質膜４０が平坦化されている。この結果、固体電解質膜４０に段差が形成される場合に比して、応力集中に起因する固体電解質膜４０でのクラックの発生が抑制され得、固体電解質膜４０が有するガスシール機能の低下が抑制され得る。
【００６５】
なお、本発明は上記実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記実施形態では、図４等に示すように、支持基板１０に形成された凹部１２の平面形状（支持基板１０の主面に垂直の方向からみた場
合の形状）が、長方形になっているが、例えば、正方形、円形、楕円形、長穴形状等であってもよい。
【００６６】
また、上記実施形態においては、各第１凹部１２にはインターコネクタ３０の全体が埋設されているが、インターコネクタ３０の一部のみが各第１凹部１２に埋設され、インターコネクタ３０の残りの部分が第１凹部１２の外に突出（即ち、支持基板１０の主面から突出）していてもよい。
【００６７】
また、上記実施形態においては、平板状の支持基板１０の上下面のそれぞれに複数の第１凹部１２が形成され且つ複数の発電素子部Ａが設けられているが、支持基板１０の片側面のみに複数の第１凹部１２が形成され且つ複数の発電素子部Ａが設けられていてもよい。
【００６８】
また、上記実施形態においては、燃料極２０が燃料極集電部２１と燃料極活性部２２との２層で構成されているが、燃料極２０が燃料極活性部２２に相当する１層で構成されてもよい。
【００６９】
加えて、上記実施形態においては、図１（ｂ）に示すように、燃料極集電部２１の外側面に形成された凹部２１ｂが、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、周方向に閉じた側壁（支持基板１０の材料からなる長手方向に沿う２つの側壁と、燃料極集電部２１の材料からなる幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みとなっている。この結果、第３凹部２１ｂに埋設されたインターコネクタ３０の幅方向に沿う２つの側面と底面とが凹部２１ｂ内で燃料極集電部２１と接触している。
【００７０】
これに対し、燃料極集電部２１の外側面に形成された第３凹部２１ｂが、燃料極集電部２１の材料からなる底壁と、全周に亘って燃料極集電部２１の材料からなる周方向に閉じた側壁（長手方向に沿う２つの側壁と、幅方向に沿う２つの側壁）と、で画定された直方体状の窪みであってもよい。これによれば、中間層２７からインターコネクタ３０から離れるため、Ｍｇの拡散による導電性低下の影響をさらに小さくできる。
【００７１】
また、図６に示すように、第１凹部１２の側壁に形成された中間層２７の厚みは、底壁側の厚みｔ２よりも、第１凹部１２の開口側の厚みｔ１が厚いことが望ましい。これにより、第１凹部１２の開口側における側壁から拡散しようとするＭｇを、厚い中間層２７で有効に阻止でき、発電反応を生じるための燃料極活性部２２へのＭｇの拡散、またはインターコネクタ３０近傍における燃料極集電部２１へのＭｇの拡散をさらに抑制でき、固体セルにおける発電性能をさらに向上できる。
【符号の説明】
【００７２】
１０・・・支持基板
１１・・・燃料ガス流路
１２・・・第１凹部
２０・・・燃料極
２１・・・燃料極集電部
２１ａ・・・第２凹部
２１ｂ・・・第３凹部
２２・・・燃料極活性部
２７・・・中間層
３０・・・インターコネクタ
Ａ・・・発電素子
【図２】
2014165000.tif 000003
【図３】
2014165000.tif 000004
【図４】
2014165000.tif 000005
【図５】
2014165000.tif 000006
【図６】
2014165000.tif 000007
【図１】
2014165000.tif 000008