(57)【要約】      （修正有）【課題】低い透湿度、即ち、高い水分バリア性と、高い接着性を兼備する接着性封止フィルム、封止方法、有機電界発光装置を提供する。【解決手段】基板２と、該基板上に形成された第１の電極３と、該第１の電極上に形成され、少なくとも発光層を有する有機機能層４と、該有機機能層上に形成された第２の電極５と、少なくとも該第１の電極、該第２の電極及び該有機機能層の表面を覆うように配置された接着性封止フィルム６からなる封止層を含む、有機電界発光装置１において、接着性封止フィルムは、数平均分子量１万以上のポリイソブチレンと、炭素二重結合含有量が１．６％以上、５０．０％以下である粘着付与樹脂とを含有している接着性封止フィルムであり、少なくとも該第１の電極、該第２の電極及び該有機機能層の表面を覆うように配置するに際し、該接着性封止フィルムは、70℃以上、150℃以下で配置されたものである有機電界発光装置。【選択図】図１
2014164888.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板と、
該基板上に形成された第１の電極と、
該第１の電極上に形成され、少なくとも発光層を有する有機機能層と、
該有機機能層上に形成された第２の電極と、
少なくとも該第１の電極、該第２の電極及び該有機機能層の表面を覆うように配置された接着性封止フィルムからなる封止層を含む、有機電界発光装置において、
接着性封止フィルムは、数平均分子量１万以上のポリイソブチレンと、炭素二重結合含有量が１．６％以上、５０．０％以下である粘着付与樹脂とを含有しているフィルムであり、（ここで、粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量は、粘着付与樹脂を１Ｈ−ＮＭＲ測定した時のすべてのプロトン量に対する、二重結合している炭素に結合したプロトン量の割合であり、以下の式で表される。
粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量
＝（粘着付与樹脂に含有される、二重結合している炭素に結合したプロトン量
／粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量）×１００
該１Ｈ−ＮＭＲ測定において、粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量は０．１〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和であり、二重結合している炭素に結合したプロトン量は４．６〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和である。）
少なくとも該第１の電極、該第２の電極及び該有機機能層の表面を覆うように配置するに際し、該接着性封止フィルムは、70℃以上、150℃以下で配置されたものである、
有機電界発光装置。
【請求項２】
請求項１において、該接着性封止フィルムの数平均分子量が８００以上、１６００以下である有機電界発光装置。
【請求項３】
請求項１または２において、該粘着付与樹脂が、ロジン系樹脂、テルペン系樹脂、脂環式系石油樹脂、および芳香族系石油樹脂よりなる群から選ばれる１種又は２種以上である有機電界発光装置。
【請求項４】
請求項１ないし３のいずれか１項において、該ポリイソブチレンの数平均分子量が１万以上、１００万以下である有機電界発光装置。
【請求項５】
請求項１ないし５のいずれか１項において、
接着性封止フィルムにおける炭素二重結合含有量が１．８％以上、５０．０％以下である有機電界発光装置。
（ここで、接着性封止フィルムにおける炭素二重結合含有量は、接着性封止フィルムを１Ｈ−ＮＭＲ測定した時のすべてのプロトン量に対する、二重結合している炭素に結合したプロトン量の割合であり、以下の式で表される。
接着性封止フィルムにおける炭素二重結合含有量
＝（接着性封止フィルムに含有される、二重結合している炭素に結合したプロトン量
／接着性封止フィルムに含有されるすべてのプロトン量）×１００
該１Ｈ−ＮＭＲ測定において、接着性封止フィルムに含有されるすべてのプロトン量は０．１〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和であり、二重結合している炭素に結合したプロトン量は４．６〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和である。）
【請求項６】
以下の工程を含む、有機電界発光装置の製造方法。
１）基板、該基板上に形成された第１の電極、該第１の電極上に形成され、少なくとも発光層を有する有機機能層及び該有機機能層上に形成された第２の電極とを含む有機電界発光素子を製造する工程、
２）前記有機電界発光素子の少なくとも第１の電極、第２の電極及び有機機能層の表面を覆うように接着性封止フィルムを配置する工程、
但し、接着性封止フィルムは、数平均分子量１万以上のポリイソブチレンと、炭素二重結合含有量が１．６％以上、５０．０％以下である粘着付与樹脂とを含有している接着性封止フィルムである。（ここで、粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量は、粘着付与樹脂を１Ｈ−ＮＭＲ測定した時のすべてのプロトン量に対する、二重結合している炭素に結合したプロトン量の割合であり、以下の式で表される。
粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量
＝（粘着付与樹脂に含有される、二重結合している炭素に結合したプロトン量
／粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量）×１００
該１Ｈ−ＮＭＲ測定において、粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量は０．１〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和であり、二重結合している炭素に結合したプロトン量は４．６〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和である。）
３）該接着性封止フィルムを70℃以上、150℃以下で熱処理する工程。
【請求項７】
基板、該基板上に形成された第１の電極、該第１の電極上に形成され少なくとも発光層を有する有機機能層、及び該有機機能層上に形成された第２の電極、とを含む有機電界発光素子に、
少なくとも第１の電極、第２の電極及び有機機能層の表面を覆うように接着性封止フィルムを配置し、
該接着性封止フィルムを70℃以上、150℃以下で熱処理することを含む、
有機電界発光素子の封止方法。
［但し、接着性封止フィルムは、数平均分子量１万以上のポリイソブチレンと、炭素二重結合含有量が１．６％以上、５０．０％以下である粘着付与樹脂とを含有している接着性封止フィルムである。（ここで、粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量は、粘着付与樹脂を１Ｈ−ＮＭＲ測定した時のすべてのプロトン量に対する、二重結合している炭素に結合したプロトン量の割合であり、以下の式で表される。
粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量
＝（粘着付与樹脂に含有される、二重結合している炭素に結合したプロトン量
／粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量）×１００
該１Ｈ−ＮＭＲ測定において、粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量は０．１〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和であり、二重結合している炭素に結合したプロトン量は４．６〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和である。）］
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は接着性を有する封止フィルムを使用した有機電界発光素子の封止方法に関し、詳しくはポリイソブチレンを接着性封止フィルムとして利用した有機電界発光素子の封止方法に関する。本発明はまた、この封止方法による有機電界発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子は発光部が水分や酸素に対して不安定であるため、かかる素子を長寿命化するために、外部から侵入する水分や酸素から素子を保護することを目的とし、接着性封止フィルムを用いることが検討されている。この中でも特に、エラストマーと粘着付与樹脂を含むゴム系接着性封止フィルムは、有機エレクトロルミネッセンス素子の所望の場所に、接着剤を用いることなく貼り付けて使用することができる利点を有する。そのため、これまでに様々なゴム系接着性封止フィルムの検討がなされている。
【０００３】
特許文献１、２には、エラストマーとして用いたポリイソプレン系樹脂に、粘着付与樹脂を混合して接着性封止フィルムを作製したことが報告されている。
【０００４】
一方、エラストマーの中でもポリイソブチレンは耐候性が高く、水分や酸素バリア性に優れている。これまでに、ポリイソブチレンをエラストマーとして用いた接着性封止フィルムとして、特許文献３において、ポリイソブチレンと水素添加環状オレフィン系ポリマーを用いた接着性封止フィルムが報告されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】日本国特開２００５−１２９５２０号公報
【特許文献２】日本国特開２００８−１１５３８３号公報
【特許文献３】日本国特表２００９−５２４７０５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、ポリイソブチレンと水素添加環状オレフィン系ポリマーを用いた接着性封止フィルムは、水分バリア性は高いものの、接着性が十分ではない。そのため、かかる接着性封止フィルムを有機エレクトロルミネッセンス素子の接着性封止フィルムとして用いる場合、接着界面からの水分の浸入などが懸念される。
【０００７】
そこで、本発明の課題は、低い透湿度、即ち、高い水分バリア性と、高い接着性を兼備する接着性封止フィルムを提供し、前記フィルムによる封止方法、本封止方法による有機電界発光装置の提供することに関する。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは上記課題を解決すべく、高い水分バリア性を実現するために、エラストマーとしてポリイソブチレンを用い、また、高い接着性を実現するために炭素二重結合含有量が１．６〜５０％である粘着付与樹脂を用いて接着性封止フィルムを作製することにより、高い水分バリア性と高い接着性を両立する接着性封止フィルムを作製することができ、さらに、本発明を満たすことで耐久性が高い接着性封止フィルムを作製しうることを見出した。次にこのフィルムを使用して有機電界発光素子を封止するにあたり、特定の熱処理条件で封止をすることにより、高い接着性を以って封止が完結できることを見出し本発明に至った。
【０００９】
すなわち、本発明は以下を要旨とする。
（１）  基板と、
該基板上に形成された第１の電極と、
該第１の電極上に形成され、少なくとも発光層を有する有機機能層と、
該有機機能層上に形成された第２の電極と、
少なくとも該第１の電極、該第２の電極及び該有機機能層の表面を覆うように配置された接着性封止フィルムからなる封止層を含む、有機電界発光装置において、
接着性封止フィルムは、数平均分子量１万以上のポリイソブチレンと、炭素二重結合含有量が１．６％以上、５０．０％以下である粘着付与樹脂とを含有している接着性封止フィルムであり、（ここで、粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量は、粘着付与樹脂を１Ｈ−ＮＭＲ測定した時のすべてのプロトン量に対する、二重結合している炭素に結合したプロトン量の割合であり、以下の式で表される。
粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量
＝（粘着付与樹脂に含有される、二重結合している炭素に結合したプロトン量
／粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量）×１００
該１Ｈ−ＮＭＲ測定において、粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量は０．１〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和であり、二重結合している炭素に結合したプロトン量は４．６〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和である。）
少なくとも該第１の電極、該第２の電極及び該有機機能層の表面を覆うように配置するに際し、該接着性封止フィルムは、70℃以上、150℃以下で配置されたものである有機電界発光装置。
（２）  前記（１）において、該接着性封止フィルムの数平均分子量が８００以上、１６００以下である有機電界発光装置。
（３）  前記（１）または（２）において、該粘着付与樹脂が、ロジン系樹脂、テルペン系樹脂、脂環式系石油樹脂、および芳香族系石油樹脂よりなる群から選ばれる１種又は２種以上である有機電界発光装置。
（４）  前記（１）ないし（３）のいずれかにおいて、該ポリイソブチレンの数平均分子量が１万以上、１００万以下である有機電界発光装置。
（５）  前記（１）ないし（５）のいずれかにおいて、
接着性封止フィルムにおける炭素二重結合含有量が１．８％以上、５０．０％以下である有機電界発光装置。
（ここで、接着性封止フィルムにおける炭素二重結合含有量は、接着性封止フィルムを１Ｈ−ＮＭＲ測定した時のすべてのプロトン量に対する、二重結合している炭素に結合したプロトン量の割合であり、以下の式で表される。
接着性封止フィルムにおける炭素二重結合含有量
＝（接着性封止フィルムに含有される、二重結合している炭素に結合したプロトン量
／接着性封止フィルムに含有されるすべてのプロトン量）×１００
該１Ｈ−ＮＭＲ測定において、接着性封止フィルムに含有されるすべてのプロトン量は０．１〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和であり、二重結合している炭素に結合したプロトン量は４．６〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和である。）
（６）  以下の工程を含む、有機電界発光装置の製造方法。
１）基板、該基板上に形成された第１の電極、該第１の電極上に形成され、少なくとも発光層を有する有機機能層及び該有機機能層上に形成された第２の電極とを含む有機電界発光素子を製造する工程、
２）前記有機電界発光素子の少なくとも第１の電極、第２の電極及び有機機能層の表面を覆うように接着性封止フィルムを配置する工程、
但し、接着性封止フィルムは、数平均分子量１万以上のポリイソブチレンと、炭素二重結合含有量が１．６％以上、５０．０％以下である粘着付与樹脂とを含有している接着性封止フィルムである。（ここで、粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量は、粘着付与樹脂を１Ｈ−ＮＭＲ測定した時のすべてのプロトン量に対する、二重結合している炭素に結合したプロトン量の割合であり、以下の式で表される。
粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量
＝（粘着付与樹脂に含有される、二重結合している炭素に結合したプロトン量
／粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量）×１００
該１Ｈ−ＮＭＲ測定において、粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量は０．１〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和であり、二重結合している炭素に結合したプロトン量は４．６〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和である。）
３）該接着性封止フィルムを70℃以上、150℃以下で熱処理する工程。
（７）  基板、該基板上に形成された第１の電極、該第１の電極上に形成され少なくとも発光層を有する有機機能層、及び該有機機能層上に形成された第２の電極、とを含む有機電界発光素子に、
少なくとも第１の電極、第２の電極及び有機機能層の表面を覆うように接着性封止フィルムを配置し、
該接着性封止フィルムを70℃以上、150℃以下で熱処理することを含む、
有機電界発光素子の封止方法。
［但し、接着性封止フィルムは、数平均分子量１万以上のポリイソブチレンと、炭素二重結合含有量が１．６％以上、５０．０％以下である粘着付与樹脂とを含有している接着性封止フィルムである。（ここで、粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量は、粘着付与樹脂を１Ｈ−ＮＭＲ測定した時のすべてのプロトン量に対する、二重結合している炭素に結合したプロトン量の割合であり、以下の式で表される。
粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量
＝（粘着付与樹脂に含有される、二重結合している炭素に結合したプロトン量
／粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量）×１００
該１Ｈ−ＮＭＲ測定において、粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量は０．１〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和であり、二重結合している炭素に結合したプロトン量は４．６〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和である。）］
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、高い水分バリア性と高い接着性を両立し、さらに耐久性の高い接着性封止フィルムにより、有機電界発光素子の封止が確実に実施でき、水分の侵入等の懸念のない、有機電界発光装置の提供が可能となる。
また、本発明の接着性封止フィルムは、有機電界発光素子の封止の使用に限定されず、太陽電池、ディスプレイ等、各種電気デバイス用接着性封止フィルムに適用可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は本発明にかかる有機電界発光装置の一例を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下に本発明の実施の形態を詳細に説明するが、以下に記載する構成要件の説明は、本発明の実施態様の一例（代表例）であり、本発明はその要旨を超えない限り、これらの内容に特定はされない。
【００１３】
［接着性封止フィルム用塗布液］
本発明の接着性封止フィルム用塗布液は、本発明の接着性封止フィルムを製造するための塗布液であって、通常、溶媒、ポリイソブチレン、粘着付与樹脂、およびその他の成分を含有する。
【００１４】
＜ポリイソブチレン＞
本発明で用いるポリイソブチレンの数平均分子量は通常１万以上、好ましくは５万以上、さらに好ましくは７万以上、特に好ましくは１０万以上で、通常１００万以下、好ましくは５０万以下、より好ましくは２５万以下、特に好ましくは２０万以下である。
ポリイソブチレンの数平均分子量が上記下限以上であると、クリープ抵抗が向上し、長期使用するデバイスへの適用の面で好ましい。一方、ポリイソブチレンの数平均分子量が上記上限以下であると、接着性が向上するため好ましい。ここで、ポリイソブチレンの数平均分子量はゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）法を用い、ポリスチレン換算により求めることができる。
【００１５】
本発明において、ポリイソブチレンは、イソブチレンの単独重合体であることが好ましいが、イソブチレンを主成分とし、イソブチレンと例えばイソプレン等の他の単量体との共重合体であってもよい。
【００１６】
＜粘着付与樹脂＞
粘着付与樹脂は、本発明の封止フィルムにおいて、ポリイソブチレンの接着力および粘着力を向上させる樹脂を言う。
【００１７】
粘着付与樹脂としては、ロジン系樹脂、テルペン系樹脂、脂肪族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂肪族／芳香族混成石油樹脂、脂環族系石油樹脂等が挙げられる。
ロジン系樹脂としては、ガムロジン、ウッドロジン、トール油ロジン、ロジン変性マレイン酸樹脂、重合ロジン、ロジンフェノール、ロジンエステル、水添ロジンが挙げられる。
テルペン系樹脂として具体的には、テルペン樹脂、テルペンフェノール樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、水添テルペン樹脂が挙げられる。テルペン樹脂は、α−ピネン、β−ピネンおよびジペンテン（リモネン）のいずれかを単独で重合、または混合物を共重合したものである。テルペンフェノール樹脂は、テルペンとフェノールの共重合体であり、α−ピネンフェノール樹脂、ジペンテンフェノール樹脂、テルペンビスジェノール樹脂等が挙げられる。芳香族変性テルペン樹脂は、テルペンモノマーと芳香族モノマーを共重合したものである。水添テルペン樹脂は、テルペン樹脂、テルペンフェノール樹脂、芳香族変性テルペン樹脂を水素添加したものである。
脂肪族系石油樹脂としては、ピペリレン、イソプレン、２−メチルブテン−２、ジシクロペンタジエン等Ｃ５石油樹脂を単独で重合、または混合物を共重合したものが挙げられる。
芳香族系石油樹脂としては、クマロン系樹脂、インデン系樹脂、水添クマロン樹脂、水添インデン系樹脂、フェノール系樹脂、スチレン系樹脂、水添スチレン系樹脂、キシレン系樹脂が挙げられる。クマロン系樹脂はクマロンとスチレン、ビニルトルエン、α―メチルスチレンのいずれかを共重合、または混合物を共重合したものである。インデン樹脂はインデンとスチレン、ビニルトルエン、α―メチルスチレンのいずれかを共重合、または混合物を共重合したものである。水添クマロン樹脂はクマロン樹脂を水素添加したものである。水添インデン樹脂はインデン樹脂を水素添加したものである。フェノール樹脂はフェノール類とアルデヒド類を共重合したものである。スチレン系樹脂はアクリロニトリルブタジエンスチレン共重合体、アクリロニトリルスチレン共重合体、スチレン系熱可塑性エラストマーが挙げられる。スチレン系熱可塑性エラストマーはポリスチレンブロックとゴム中間ブロックを有し、中間のゴムブロックはポリブタジエン、ポリエチレン・ブチレン共重合体、エチレン・プロピレン共重合体、ビニル・ポリイソプレン共重合体が挙げられる。水添スチレン樹脂はスチレン樹脂を水素添加したものである。キシレン系樹脂はｍ−キシレンとホルムアルデヒドを共重合したものである。
脂肪族／芳香族混成石油樹脂は、脂肪族／芳香族混成石油樹脂、水添脂肪族／芳香族混成石油樹脂が挙げられる。脂肪族／芳香族混成石油樹脂はイソプレン、ピペリレン、２−メチルブテン、−１及び２、スチレン、ビニルトルエン、α―メチルスチレン、インデン、ジシクロペンタジエンのいずれかまたは混合物を共重合したものである。水添脂肪族／芳香族混成石油樹脂は脂肪族／芳香族混成石油樹脂を水素添加したものである。
脂環式系石油樹脂としては、ジシクロペンタジエン系樹脂、水添ジシクロペンタジエン系樹脂が挙げられる。ジシクロペンタジエン系樹脂は、ジシクロペンタジエンと、スチレン、ブタジエン、ペンタジエン、酢酸ビニル、無水マレイン酸、フェノールのいずれかを共重合、または混合物を共重合したものである。水添ジシクロペンタジエン樹脂は、ジシクロペンジエン樹脂を水素添加したものである。
粘着付与樹脂は、水素添加されていてもよい。
これらの粘着付与樹脂は１種を単独で用いても、２種類以上を組み合わせて使用してもよい。
【００１８】
接着性の観点では、上記粘着付与樹脂のうち、ロジン系樹脂、テルペン系樹脂、脂環式系石油樹脂、芳香族系石油樹脂が好ましく、中でもテルペン系樹脂、脂環式系石油樹脂が好ましく、この中でも特に脂環式系石油樹脂が好ましく、とりわけジシクロペンタジエンを単量体成分として含有するジシクロペンタジエン系樹脂が好ましい。透明性の観点では、テルペン系樹脂が好ましく、この中でも特に芳香族変性テルペン樹脂が好ましい。
【００１９】
粘着付与樹脂の炭素二重結合含有量は、通常１．６％以上、好ましくは２．０％以上、より好ましくは５．０％以上、さらに好ましくは８．０％以上、通常５０．０％以下、好ましくは４０．０％以下、より好ましくは３０．０％以下、さらに好ましくは２５．０％以下、とりわけ好ましくは１５．０％以下である。炭素二重結合含有量が上記下限以上である場合、接着性が向上するため好ましい。
炭素二重結合含有量が上記上限以下である場合、耐候性が向上するため好ましい。
【００２０】
ここで、粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量は、粘着付与樹脂を１Ｈ−ＮＭＲ測定した時のすべてのプロトン量に対する、二重結合している炭素に結合したプロトン量の割合であり、以下の式で表される。
粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量
＝（粘着付与樹脂に含有される、二重結合している炭素に結合したプロトン量
／粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量）×１００
上記１Ｈ−ＮＭＲ測定において、粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量は０．１〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和であり、二重結合している炭素に結合したプロトン量は４．６〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和である。  
【００２１】
粘着付与樹脂の軟化点は、通常５０℃以上、好ましくは８０℃以上、より好ましくは１００℃以上、さらに好ましくは１２０℃以上、特に好ましくは１４０℃以上であり、３００℃以下、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１５０℃以下である。軟化点が下記下限以上である場合、かかる接着性封止フィルムを用いたデバイスの長期耐久性の観点で好ましい。軟化点が上記上限以下である場合、接着性が向上するため好ましい。ここで、粘着付与樹脂の軟化点は、公知の方法により測定することができ、例えば、環球法、熱機械分析（ＴＭＡ）法等が挙げられる。
【００２２】
粘着付与樹脂の数平均分子量は通常４００以上、好ましくは６００以上、さらに好ましくは８００以上であり、通常２０００以下、好ましくは１８００以下、さらに好ましくは１６００以下である。数平均分子量が上記下限以上である場合、かかる接着性封止フィルムを用いたデバイスの長期耐久性の観点で好ましい。数平均分子量が上記上限以下である場合、接着性の観点で好ましい。ここで、粘着付与樹脂の数平均分子量はゲル透過クロマトグラフィー（ＧＰＣ）法を用い、ポリスチレン換算により求めることができる。
【００２３】
＜溶媒＞
接着性封止フィルム用塗布液の溶媒は、接着性封止フィルムに含有されるポリイソブチレン、粘着付与樹脂を溶解するものであれば、公知のものが使用でき、水、有機溶媒、又はその混合溶媒であってもよい。有機溶媒としては、メチルアルコール、エチルアルコール、ｎ−プロピルアルコール、ｉ−プロピルアルコール、ブチルアルコール、メチルセルソルブ、ブチルセルソルブなどのアルコール類、酢酸エチル、酢酸ブチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテートなどのエステル類、ジエチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテルなどのエーテル類、ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチルピロリドンなどのアミド類、アセトン、メチルエチルケトン、アセチルアセトン、シクロヘキサノンなどのケトン類、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素類、ヘプタン、ヘキサン、ペンタン、デカン、シクロヘキサンなどの脂肪族炭化水素類など公知の有機溶媒を使用することができる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２４】
上記溶媒のうち、有機溶媒が好ましく、溶解性を向上する観点では、トルエンが更に好ましい。
【００２５】
なお、接着性封止フィルム用塗布液は、溶媒の有無を用途に応じて適宜選択可能である。高分子量体のポリイソブチレンを溶解する観点では、溶媒を用いることが好ましい。また、無溶媒の場合、接着性封止フィルム用塗布液を塗布する基材が耐熱性の高いものに制限されるという観点では、溶媒を用いることが好ましい。一方、環境や人体への影響の観点では、無溶媒が好ましい。
【００２６】
＜その他成分＞
接着性封止フィルム用塗布液には、軟化剤（可塑剤）、腐食防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、赤外線吸収剤、着色剤、酸化防止剤、防カビ剤、ｐＨ調整剤、難燃剤、結晶核剤、導電性粒子、無機粒子、有機粒子、粘度調整剤、滑剤、表面処理剤、レベリング剤、架橋剤、消泡剤、重合性単量体、光重合性開始剤等、更なる機能付与を目的として、各種成分が含まれていてもよい。
【００２７】
上記軟化剤は公知のものを用いてよく、特に制限はないが、例えば、芳香族系、パラフィン系、ナフテン系などの石油系炭化水素、低分子量ポリブテン、低分子量ポリイソブチレン、低分子量ポリイソプレン、各種解重合ゴム（液状ゴム）、鉱油（プロセス油）、水素添加された液状ポリイソプレンなどの液状ゴム及びその誘導体、ペトロラクタム、石油系アスファルト類などが挙げられる。これらの軟化剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。なお、ここで、低分子量ポリイソブチレンとは、数平均分子量が上述の本発明に係るポリイソブチレン未満、つまり数平均分子量が１２６０００未満のものをいう。
【００２８】
接着性、作業性の向上、また高いバリア性の観点から、低分子量ポリブテンまたは低分子量ポリイソブチレンを添加することが好ましい。
【００２９】
粘着付与樹脂に含まれている炭素二重結合は、化学構造的に酸化劣化しやすい傾向があるため、封止フィルム用塗布液には酸化防止剤を添加することが有効である。酸化防止剤としては、接着剤、樹脂材料又はゴム材料の分野において通常使用されるものであれば特に制限されないが、具体的には、フェノール系酸化防止剤、ホスファイト系酸化防止剤やアミン系酸化防止剤が挙げられる。有機エレクトロルミネッセンス素子への影響の観点から、フェノール系酸化防止剤、及びアミン系酸化防止剤が好ましいが、とくにフェノール系酸化防止剤が好ましい。
【００３０】
重合性単量体としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｉ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、Ｎ−（メタ）アクリロイルモルホリン、ビニルピロリドン、スチレン等の単官能単量体や、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ノナエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサメチレンジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリプロピレンジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡジグリシジルエーテルジ（メタ）アクリレート等の多官能単量体が挙げられる（ここで「（メタ）アクリレート」は「アクリレート」と「メタクリレート」の一方又は双方を意味する。）。これらの重合性単量体は１種を単独でまたは複数種を混合して用いることができる。
【００３１】
なお、重合性単量体に含まれている酸素原子及び窒素原子などのヘテロ原子は水分を吸着しやすい傾向があるため、高いバリア性の観点から、封止フィルム用塗布液は重合性単量体を含有しないことが好ましい。
【００３２】
また、接着性の機能を損なわない範囲において、天然ゴム、スチレン−ブタジエン共重合ゴム、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体等、ポリイソブチレン以外のエラストマー、フェノール樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリイミド、ポリウレタン、シリコン樹脂等の熱硬化性樹脂、ポリスチレン、ポリアクリレート、ポリエステル、ポリエーテル、ポリアミド、ポリビニルアルコール等の熱可塑性樹脂等、各種高分子を用いてもよい。これらの成分は単独で用いてもよく、２種以上を混合して用いてもよい。
【００３３】
＜塗布液組成＞
接着性封止フィルム用塗布液の固形分濃度は、通常１重量％以上、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは２０重量％、さらに好ましくは３０重量％以上で、通常９９．９９重量％以下、好ましくは８０重量％以下、より好ましくは５０重量％以下である。固形分濃度が上記下限以上である場合、所望の膜厚の接着性封止フィルムが得られることから、封止性能の観点で好ましい。固形分濃度が上記上限以下である場合、高分子量ポリイソブチレンをエラストマーとして用いることができ、また、耐熱性の高い基材に制限されずに接着性封止フィルムを製造できる観点から好ましい。
【００３４】
接着性封止フィルム用塗布液の固形分におけるポリイソブチレン含有量は通常１０重量％以上、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、さらに好ましくは４０重量％以上で、通常９０重量％以下、好ましくは８０重量％以下、より好ましくは７０重量％以下、さらに好ましくは６０重量％以下である。固形分におけるポリイソブチレン含有量が上記下限以上である場合、接着性および水分バリア性向上の観点から好ましい。また、固形分におけるポリイソブチレン含有量が上記上限以下である場合、接着性向上の観点から好ましい。
【００３５】
ここで、接着性封止フィルム用塗布液の固形分とは、接着性封止フィルム用塗布液から溶媒を除去したものである。
【００３６】
接着性封止フィルム用塗布液の固形分における粘着付与樹脂含有量は通常１０重量％以上、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上、さらに好ましくは４０重量％以上で、９０重量％以下、好ましくは８０重量％以下、より好ましくは７０重量％以下、さらに好ましくは６０重量％以下である。固形分における粘着付与樹脂含有量が上記上限以下である場合、接着性および水分バリア性向上の観点から好ましい。また、固形分における粘着付与樹脂含有量が上記下限以上である場合、接着性向上の観点から好ましい。
【００３７】
接着性封止フィルム用塗布液に含有されるポリイソブチレンと粘着付与樹脂の混合重量比（ポリイソブチレン／粘着付与樹脂）は通常１０／９０以上、好ましくは２０／８０以上、より好ましくは３０／７０以上、さらに好ましくは４０／６０以上で、通常９０／１０以下、好ましくは８０／２０以下、より好ましくは７０／３０以下、さらに好ましくは６０／４０以下である。ポリイソブチレンと粘着付与樹脂の混合重量比が上記下限以上である場合、接着性および水分バリア性向上の観点から好ましい。また、ポリイソブチレンと粘着付与樹脂の混合重量比が上記上限以下である場合、接着性向上の観点から好ましい。
【００３８】
接着性封止フィルム用塗布液の固形分におけるポリイソブチレンと粘着付与樹脂の合計の含有量は通常７０重量％以上、好ましくは８０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上、さらに好ましくは９５重量％以上である。固形分におけるポリイソブチレンと粘着付与樹脂の合計の含有量が上記下限以上である場合、接着性及び水分バリア性向上の観点から好ましい。
【００３９】
接着性封止フィルム用塗布液に軟化剤が含まれる場合、接着性封止フィルム用塗布液の固形分における軟化剤の含有量は、通常０．０１重量％以上、好ましくは１重量％以上、より好ましくは５重量％以上で、通常３０重量％以下、好ましくは２０重量％以下、より好ましくは１０重量％以下である。固形分における軟化剤の含有量が、上記下限以上である場合、初期接着（タック）による接着性向上の観点から好ましい。上記上限以下である場合、クリープ抵抗が向上し、長期使用するデバイスへの適用の面で好ましい。
【００４０】
＜炭素二重結合含有量＞
接着性封止フィルム用塗布液の固形分における炭素二重結合の含有量は通常１．８％以上、好ましくは２．０％以上、より好ましくは３．０％以上、さらに好ましくは４．０％以上で、通常５０．０％以下、好ましくは４０．０％以下、より好ましくは３０．０％以下、さらに好ましくは２０．０％以下、とりわけ好ましくは１０．０％以下である。接着性封止フィルム用塗布液の固形分における炭素二重結合の含有量が上記下限以上である場合、接着性が向上するため好ましい。接着性封止フィルム用塗布液の固形分における炭素二重結合の含有量が上記上限以下である場合、耐久性が向上するため好ましい。
【００４１】
ここで、接着性封止フィルム用塗布液の固形分における炭素二重結合の含有量は、かかる固形分を１Ｈ−ＮＭＲ測定した時のすべてのプロトン量に対する、二重結合している炭素に結合したプロトン量の割合であり、以下の式で表される。
接着性封止フィルム用塗布液の固形分における炭素二重結合含有量
＝（接着性封止フィルム用塗布液に含有される、
二重結合している炭素に結合したプロトン量
／接着性封止フィルム用塗布液の固形分に含有されるすべてのプロトン量）×１００
上記１Ｈ−ＮＭＲ測定において、固形分に含有されるすべてのプロトン量は０．１〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和であり、二重結合している炭素に結合したプロトン量は４．６〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和である。
【００４２】
［接着性封止フィルム］
本発明における接着性封止フィルムは、数平均分子量１万以上のポリイソブチレンと、炭素二重結合を１．６〜５０．０％含有する粘着付与樹脂を含有していることを特徴とする、接着性を有する封止フィルムである。本発明における接着性封止フィルムは、特に、有機エレクトロルミネッセンス素子の所望の場所に、接着剤を用いることなく貼り付けて使用することができ、また、所望の場所を充填することが可能である。
【００４３】
＜炭素二重結合含有量＞
接着性封止フィルムにおける炭素二重結合含有量は通常１．８％以上、好ましくは２．０％以上、より好ましくは３．０％以上、さらに好ましくは４．０％以上で、通常５０．０％以下、好ましくは４０．０％以下、より好ましくは３０．０％以下、さらに好ましくは２０．０％以下、とりわけ好ましくは１０．０％以下である。接着性封止フィルムにおける炭素二重結合含有量が上記下限以上である場合、接着性が向上するため好ましい。接着性封止フィルムにおける炭素二重結合含有量が上記上限以下である場合、耐久性が向上するため好ましい。
【００４４】
ここで、接着性封止フィルムにおける炭素二重結合含有量は、接着性封止フィルムを１Ｈ−ＮＭＲ測定した時のすべてのプロトン量に対する、二重結合している炭素に結合した
プロトン量の割合であり、以下の式で表される。
接着性封止フィルムにおける炭素二重結合含有量
＝（接着性封止フィルムに含有される、二重結合している炭素に結合したプロトン量
／接着性封止フィルムに含有されるすべてのプロトン量）×１００
上記１Ｈ−ＮＭＲ測定において、接着性封止フィルムに含有されるすべてのプロトン量は０．１〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和であり、二重結合している炭素に結合したプロトン量は４．６〜８．０ｐｐｍに観測されるプロトンのスペクトル面積の総和である。
【００４５】
＜組成＞
本発明の接着性封止フィルムは、前述の本発明の接着性封止フィルム用塗布液を用いて製造することができ、本発明の接着性封止フィルム用塗布液中の溶媒以外の成分、即ち、数平均分子量１万以上のポリイソブチレン、炭素二重結合を含有する粘着付与樹脂、更に必要に応じて接着性封止フィルム用塗布液に含まれる前述の成分から構成され、好適な数平均分子量１万以上のポリイソブチレン、炭素二重結合を含有する粘着付与樹脂、その他の成分等はそれぞれ接着性封止フィルム用塗布液に含有されるものとして記載したものと同様である。また、接着性封止フィルムに含有される数平均分子量１万以上のポリイソブチレン、炭素二重結合を含有する粘着付与樹脂、必要に応じて用いられる成分の組成は、前述の本発明の接着性封止フィルム用塗布液の溶媒以外の固形分の組成と同様である。
【００４６】
＜膜厚＞
接着性封止フィルムの膜厚は、通常１μｍ以上、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上で、通常１ｍｍ以下、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは３００μｍ以下、さらに好ましくは１００μｍ以下である。膜厚が上記下限以上である場合、水分バリア性が向上するため好ましい。膜厚が上記上限以下である場合、適用されるデバイスが制限されない観点で好ましい。
【００４７】
＜ガラス転移温度＞
接着性封止フィルムのガラス転移温度は通常−５０℃以上、好ましくは−３０℃以上、より好ましくは−２０℃以上、さらに好ましくは−１０℃以上、特に好ましくは０℃以上で、通常２００℃以下、好ましくは１５０℃以下、より好ましくは１００℃以下、さらに好ましくは８０℃以下、特に好ましくは５０℃以下である。ガラス転移温度が上記下限以上である場合、上記上限以下である場合ともに、接着性を向上することができ、好ましい。
【００４８】
接着性封止フィルムのガラス転移温度は示差走査熱量測定装置（ＤＳＣ）、動的粘弾性測定装置（ＤＭＡ）、または熱機械分析装置（ＴＭＡ）により測定される。
【００４９】
［接着性封止フィルムの製造方法］
本発明の接着性封止フィルムは、溶融押出法により製造することもできるが、好ましくは本発明の接着性封止フィルムの製造方法に従って、前述の本発明の接着性封止フィルム用塗布液を基材上に塗布、乾燥させることにより製造される。
【００５０】
＜塗布方法＞
本発明の接着性封止フィルム用塗布液の基材への塗布方法としては、例えばスプレーコート法、ディップコート法、ドクターブレードコート法、カーテンロールコート法、グラビアロールコート法、リバースロールコート法、エヤナイフコート法、ロッドコート法、ダイコート法、オフセット印刷法、コンマコート法、リップコート法などが挙げられる。
【００５１】
＜塗布環境＞
接着性封止フィルム用塗布液の塗布時の相対湿度は、通常２０％以上、好ましくは２５％以上、より好ましくは３０％以上、さらに好ましくは５０％以上で、通常８５％以下、好ましくは８０％以下、より好ましくは７５％以下である。相対湿度が上記範囲内である場合、接着性封止フィルムの均一性が向上するため、フィルムの均一性の低下による接着性や水分バリア性の低下が抑制される可能性があり、好ましい。
接着性封止フィルム用塗布液の塗布時の雰囲気に制限は無い。例えば、空気雰囲気中で接着性封止フィルム用塗布液の塗布を行なっても良く、例えばアルゴン等の不活性ガス雰囲気中で塗布を行なってもよい。
【００５２】
＜ろ過＞
有機エレクトロルミネッセンス素子は発光部が異物に対して不安定であるため、異物を除去するためろ過を行う。ろ過方法としては、公知の方法を用いることができ、例えば、ろ紙、不織布、金属メッシュ、焼結金属、多孔板、多孔質セラミック、フィルター等の公知の方法を用いることができる。ろ材のメッシュとしては特に限定はないが、通常、５〜２０μｍ程度のものが好適に用いられる。ろ過は通常室温で常圧下、減圧下、加圧下に行えばよい。
【００５３】
接着性封止フィルム用塗布液の温度に制限は無いが、通常０℃以上、好ましくは１０℃以上、より好ましくは２０℃以上で、通常２００℃以下、好ましくは１５０℃以下、より好ましくは１００℃以下、さらに好ましくは８０℃以下である。塗布する際の温度が上記範囲内である場合、溶媒の揮発による接着性封止フィルムの膜厚ムラが抑制され、フィルムの均一性の低下による接着性や水分バリア性の低下が抑制される可能性があり、好ましい。
【００５４】
＜乾燥＞
接着性封止フィルム用塗布液が無溶媒の場合、かかる塗布液を塗布後に冷却することにより接着性封止フィルムが得られるため、塗布後の乾燥は必要とされないが、接着性封止フィルム用塗布液が溶媒を含有する場合、塗布後に溶媒除去のための乾燥を行う。
【００５５】
乾燥方法としては公知の方法を用いることができ、例えば自然乾燥法、加熱乾燥法（熱風乾燥法、赤外線乾燥法、遠赤外線乾燥法等、真空乾燥法が挙げられる。これらは１種を単独で実施してもよく、２種以上を組み合わせて実施してもよい。
【００５６】
加熱乾燥法の場合、加熱温度は通常４０℃以上、好ましくは６０℃以上、より好ましくは８０℃以上、さらに好ましくは１００℃以上で、通常３００℃以下、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１５０℃以下である。加熱温度が上記下限以上である場合、接着性封止フィルム中の残留溶媒を低減することができ、好ましい。加熱温度が上記上限以下である場合、接着性封止フィルムの加熱による劣化を抑制することができ、好ましい。また、使用できる基材が耐熱性の高い基材に制限されないことから、好ましい。
【００５７】
乾燥時の加熱時間は通常１秒以上、好ましくは１０秒以上、より好ましくは３０秒以上、さらに好ましくは１分以上、特に好ましくは５分以上、最も好ましくは３時間以上で、通常２４時間以下、好ましくは１２時間以下、より好ましくは６時間以下、さらに好ましくは４時間以下である。加熱時間が上記下限以上である場合、接着性封止フィルム中の残留溶媒を低減することができ、好ましい。乾燥時間が上記上限以下である場合、基材や下地の熱劣化を防止することができ、また生産性の面からも好ましい。
【００５８】
残留溶媒は接着力や水分バリア性を低下させる傾向があるため、残留溶媒の含有量は、通常１００００ｐｐｍ以下、より好ましくは３０００ｐｐｍ以下で、さらに好ましくは１０００ｐｐｍ以下、とりわけ好ましくは３００ｐｐｍ以下である。ここで、残留トルエンはガスクロマトグラフィー（ＧＣ）法を用い、シートのクロロホルム溶液の換算により求めることができる。残留溶媒が上記範囲内にある場合、溶媒揮発による素子への影響が抑制され、非発光部の成長が抑制されるため好ましい。
また残留水分は接着力や水分バリア性を低下させる傾向があるため、残留水分の含有量は、通常５００ｐｐｍ以下、より好ましくは１００ｐｐｍ以下で、さらに好ましくは５０ｐｐｍ以下、とりわけ好ましくは３０ｐｐｍ以下である。ここで、残留水分はカールフィッシャー又はＴＰＤ−ＭＳを用い求めることができる。残留水分が上記範囲内にある場合、水による素子への影響が抑制され、非発光部の成長が抑制されるため好ましい。
【００５９】
加熱には公知の加熱装置を使用することができ、例えばオーブン、ホットプレート、ＩＲヒーター、電磁波加熱装置が挙げられる。
【００６０】
乾燥時の雰囲気は大気雰囲気、窒素ガス雰囲気、Ａｒガス雰囲気、Ｈｅガス雰囲気、二酸化炭素雰囲気等が挙げられる。
【００６１】
加熱乾燥後の塗膜は放冷しても冷却してもよい。
【００６２】
＜基材＞
接着性封止フィルム用塗布液を塗布する基材としては、各種の樹脂フィルムの他、紙、ガラス板等を使用することができる。樹脂フィルムの樹脂材料としては、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂を使用することができ、特に制限は無い。熱可塑性樹脂として、例えば、ポリオレフィン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、塩化ビニル系樹脂、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、フッ素系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ナイロン系樹脂、セルロースアセテート等が挙げられる。熱硬化性樹脂として、例えば、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和アルキド樹脂、メラミン樹脂、ウレタン樹脂等が挙げられる。本発明で用いられる樹脂フィルムは、公知の方法で製造することができ、例えば、押出し、カレンダー、射出、中空、圧縮成形等が挙げられる。
【００６３】
基材が樹脂フィルムの場合、厚みは通常１０μｍ以上で、通常１ｃｍ以下、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは１ｍｍ以下、さらに好ましくは１００μｍ以下である。厚みが上記上限以下である場合、接着性封止フィルムを基材上に塗布した後にロール状に巻いて保存でき、生産性の面から好ましい。厚みが上記下限以上である場合、接着性封止フィルムを基材から剥離する場合に、基材の強度を高めることができ、好ましい。基材が紙、ガラス板の場合、厚みは通常１０μｍ以上で、通常１ｃｍ以下、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは１ｍｍ以下である。厚みが上記上限以下である場合、重量が重くなり過ぎないため、取り扱いのしやすさの観点から好ましい。厚みが上記下限以上である場合、接着性封止フィルムを基材から剥離する場合に、基材の強度が十分となるため好ましい。
【００６４】
基材の塗布表面には離型剤が塗布されていてもよい。離型剤としてはシリコーン樹脂等、公知のものを使用することができる。
【００６５】
接着性封止フィルム用塗布液を基材上に塗布し、必要に応じて乾燥することにより形成された接着性封止フィルムは別の基材で覆い、２枚の基材で挟まれたものとしてもよい。この際、２枚の基材の材質は同じであってもよく、異なっていてもよい。また、２枚の基材の厚みは同じであってもよく、異なっていてもよい。基材から接着性封止フィルムを剥離する観点では、２枚の基材の厚みは異なっていた方が好ましい。
【００６６】
＜有機電界発光素子の封止＞
上記の如く製造された接着性封止フィルムは、例えば、図1に示す形態で配置することができる。しかし、本フィルムは有機電界発光素子を水分や酸素から十分に保護できることを可能とするフィルムである故、その使用形態が図１の形態に制限されることはない。
図１において、有機電界発光素子（１）は、第１の電極：陽極（３）、正孔注入輸送層、発光層、電子注入輸送層といった有機機能層（４）及び第２の電極：陰極（５）を含む形態を有し、それらが基板（２）上に配置された状態となっている。さらに、前記陽極、有機機能層及び陰極を覆うような状態で本発明の接着性封止フィルム（６）が配置されている。
接着性封止フィルムは前述の通り、外部から侵入する水分や酸素から素子を保護することを目的のために配置されている故、前記フィルムと素子との間には空間はない状態で、接着した状態で配置される。フィルムの上面には、Al層で例示されるような封止部材（７）で素子が封管された状態にあってもよい。
ここで、接着性封止フィルムが十分接着した状態で配置された状態とするため、接着性封止フィルムとしては、７０℃以上、好ましくは７５℃以上、１５０℃以下、好ましくは１４０℃以下で接着させることが好ましい。６０℃以上であれば接着性が充分となり、１６０℃以下であれば、接着力にムラが生じず全体としての接着性が充分となる。また、有機電界発光素子と接触した状態で接着される場合にも、有機電界発光素子の性能を維持した状態で接着が可能となる。上限値については、配置する際に性能が維持できるような熱処理とする必要があるので、より好ましくは１２０℃以下である。
【００６７】
また、接着させる際の時間としては、１０秒以上、好ましくは３０秒以上、６０分以下、好ましくは３０分以下が好ましい。６０分より短い時間で加熱すれば、接着力にムラが生じず全体としての接着性が充分となり、１０秒より長い時間で加熱すれば、接着性が充分となる。
上記の如く処理された有機電界発光素子は、素子を水分や酸素から十分に保護できるため、素子を損傷させたり、ダークスポットを発生させたりする可能性が極めて低い。
【００６８】
また、接着するに際しては、より接着性を向上させるために圧着することも可能である。その場合、有機電界発光素子を破壊しない程度に圧着することが好ましく、圧力については適宜設定される。
【００６９】
上記のごとく封止された有機電界発光装置は、接着性封止フィルムにより高い水分バリア性と高い接着性を両立され、さらに高い耐久性が維持できるため、水分の侵入等の懸念がないものとなる。
【実施例】
【００７０】
以下に本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はその要旨を超えない限り以下の実施例に限定されるものではない。
【００７１】
［接着性封止フィルムの評価］
接着性封止フィルムの評価は、次の手法で行なった。
【００７２】
＜炭素二重結合含有量の評価＞
粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量、接着性封止フィルムにおける炭素二重結合含有量は、１Ｈ−ＮＭＲ（プロトン核磁気共鳴）装置（ＡＶＡＮＣＥ４００、ＡＶ４００、ブルカーバイオスピン社製）により測定した。この時、試料の固形分濃度が１重量％となるように重クロロホルムに溶解し、下記の条件で測定した。
共鳴周波数：４００ＭＨｚ
プローブ：５ｍｍφプローブ
測定温度：２７℃
試料回転数：２０Ｈｚ
測定法：シングルパルス法
フリップ角：９０゜
くり返し時間：１ｓ
測定時間：２．７３ｓ
積算回数：１６回
観測幅：６ｋＨｚ
ブロードニングファクター：０．１Ｈｚ
【００７３】
かかる炭素二重結合含有量は以下の式で表される。
粘着付与樹脂における炭素二重結合含有量
＝（粘着付与樹脂に含有される、二重結合している炭素に結合したプロトン量
／粘着付与樹脂に含有されるすべてのプロトン量）×１００
接着性封止フィルムにおける炭素二重結合含有量
＝（接着性封止フィルムに含有される、二重結合している炭素に結合したプロトン量
／接着性封止フィルムに含有されるすべてのプロトン量）×１００
接着性封止フィルム用塗布液の固形分における炭素二重結合含有量
＝（固形分に含有される、二重結合している炭素に結合したプロトン量
／固形分に含有されるすべてのプロトン量）×１００
ここで、接着性封止フィルム用塗布液の固形分とは、接着性封止フィルム用塗布液から溶媒を除去したものである。
粘着付与樹脂全体に含有されるすべてのプロトン量、接着性封止フィルム全体に含有されるすべてのプロトン量、接着性封止フィルム用塗布液の固形分に含有されるすべてのプロトン量は、０．１〜８．０ｐｐｍにおけるプロトンのスペクトル面積（積分値）の総和であり、二重結合している炭素に結合したプロトン量は、４．６〜８．０ｐｐｍにおけるプロトンのスペクトル面積（積分値）の総和である。
【００７４】
＜数平均分子量＞
ポリイソブチレン、および粘着付与樹脂の数平均分子量を、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより下記条件で測定し、市販の標準ポリスチレンの測定から求めた検量線（標準ポリスチレンのピーク分子量を使用して作成）を使用してポリスチレン換算値として求めた。
装置：２６９５−２４１０（Ｗａｔｅｒｓ社製）
カラム：ＫＦ６０２．５−ＫＦ６０３−ＫＦ６０４（昭和電工社製）
溶離液：ＴＨＦ
流量：０．７ｍＬ／ｍｉｎ
サンプル濃度：１．０重量％
注入量：２０μＬ、
カラム温度：４０℃
【００７５】
＜接着力の評価＞
本方法は、JIS  K6854-3に準ずるものである。
1.  T型剥離接着力の評価
１）試験片作製
アルミニウム板（２０ｃｍ×２．５ｃｍ×０．５ｍｍ）の長辺の端から５ｃｍの位置に接着性封止フィルム（１３ｃｍ×２．０ｃｍ×０．０４ｍｍ）を常温で貼り、その上にアルミ箔（２０ｃｍ×２．５ｃｍ×０．１ｍｍ）をアルミニウム板と重なるように常温で貼り付けた。接着性封止フィルムを接着していない側の長辺から５ｃｍの位置でアルミニウム板とアルミ箔を反対側に折り曲げ、Ｔ字型の試験片を作製した。
２）加熱
手動油圧加熱プレス（株式会社井元製作所製ＩＭＣ−１８０Ｂ型）を用い、上記記載の試験片の接着性封止フィルムで接着した部分を、表１に示す所定温度・所定時間で加圧せずに挟むことにより加熱処理とした。
３）剥離試験
以下の引張試験機を用い、Ｔ字型試験片のアルミニウム板側とアルミ箔側をチャックで挟み、下記条件で引っ張ることで剥離力を測定した。
剥離力を測定した曲線から接着性封止フィルムの最初の２５ｍｍと最後の２５ｍｍを除いて平均剥離力をニュートン（Ｎ）でもとめた。
４）詳細条件
引張試験機（テンシロンUTC-5T、ORIENTEC製）
ロードセル：STA用ロードセル  2.5kN
チャック：非定置式クサビ型ジョウ  5kN
チャック間距離5cm、引っ張り速度300mm/min
試験環境２３℃、５０％ＲＨ
【００７６】
（実施例１〜７、比較例１〜５）
以下の方法により、接着性封止フィルムを製造した。
ポリイソブチレン（イソブチレンの単独重合体  Ｂ３０ＳＦ、ＢＡＳＦ製）４．０ｇ、脂環式系石油樹脂（シクロペンタジエン−ジシクロペンタジエン共重合物、Ｑｕｉｎｔｏｎｅ  １３４０、日本ゼオン株式会社製）４．０ｇ、酸化防止剤（フェノール系酸化防止剤、Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０、ＢＡＳＦ製）０．０８ｇをトルエン（関東化学株式会社製）１６．０ｇに室温（２０〜３０℃）でミックスローター（ＶＭＲ−３、アズワン株式会社製）を用いた攪拌により溶解させて、接着性封止フィルム用塗布液Ａを調製した。
接着性封止フィルム用塗布液Ａを剥離ＰＥＴフィルム（ＭＲＶ５０、厚み５０μｍ、三菱樹脂株式会社製）上にアプリケーターを用いて塗布し、８０℃のホットプレートで５分間加熱乾燥した。その後、１００℃で４時間真空乾燥し、接着性封止フィルムＡを作製した。このフィルムの炭素二重結合含有量は、３．３％であった。
なお、Ｑｕｉｎｔｏｎｅ１３４０の数平均分子量（Ｍｎ）は１０７３、二重結合量は８．４である。Ｂ３０ＳＦの数平均分子量（Ｍｎ）は、１２６０００である。
＜結果＞
剥離試験は２回実施し平均値を算出（平均剥離力）し接着力の評価とした。なお本試験では、平均剥離力が２３Ｎ以上であれば接着力は良好と判断した。
【００７７】
【表１】
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【符号の説明】
【００７８】
１    有機電界発光素子
２    基板
３    第１の電極
４    有機機能層
５    第２の電極
６    接着性封止フィルム
７    封止部材
Ａ    有機電界発光装置
【図１】
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