(57)【要約】【課題】引裂強度が高い熱可塑性樹脂膜を提供する。【解決手段】本発明に係る熱可塑性樹脂膜１では、熱可塑性樹脂を含む層１ａが、厚さ方向Ｄｔに２層以上積層されており、かつ、熱可塑性樹脂を含む層１ａが、厚さ方向Ｄｔと直交する第１の方向Ｄ１に５層以上積層されている。本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、該第１，第２の合わせガラス部材の間に配置された熱可塑性樹脂膜１とを備える。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂を含む層が、厚さ方向に２層以上積層されており、かつ、
熱可塑性樹脂を含む層が、厚さ方向と直交する第１の方向に５層以上積層されている、熱可塑性樹脂膜。
【請求項２】
合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜である、請求項１に記載の熱可塑性樹脂膜。
【請求項３】
厚さ方向と直交する第１の方向に積層されている前記層の前記第１の方向における平均厚みが、１００ｍｍ以下である、請求項１又は２に記載の熱可塑性樹脂膜。
【請求項４】
厚さ方向に積層されている前記層の厚さ方向における平均厚みが１００μｍ以下である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
【請求項５】
熱可塑性樹脂を含む層が厚さ方向と直交する第１の方向に５層以上積層された積層体を２つ以上備え、
前記積層体が、厚さ方向に２層以上積層されている、請求項１〜４のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
【請求項６】
熱可塑性樹脂を含む層が厚さ方向に２層以上積層された積層体を５つ以上備え、
前記積層体が、前記第１の方向に５層以上積層されている、請求項１〜５のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
【請求項７】
前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール又はエチレン−酢酸ビニル共重合体である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
【請求項８】
前記第１の方向における引裂強度が６０Ｎ／ｍｍ以上である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
【請求項９】
前記熱可塑性樹脂を含む層が、前記第１の方向１０ｍｍあたり５層以上積層されている請求項１〜８のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜。
【請求項１０】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に配置された請求項１〜９のいずれか１項に記載の熱可塑性樹脂膜とを備える、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性樹脂を含む層が複数積層されている多層構造を有する熱可塑性樹脂膜に関する。また、本発明は、上記熱可塑性樹脂膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、熱可塑性樹脂を含む熱可塑性樹脂膜が、様々な用途で用いられている。
【０００３】
また、上記熱可塑性樹脂膜の一例として、合わせガラスに用いられる中間膜がある。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に上記中間膜を挟み込むことにより、製造されている。上記合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。
【０００４】
上記中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層が他の層に積層されており、他の層／遮音層／他の層の積層構造を有する多層中間膜も記載されている。
【０００５】
下記の特許文献２には、音響透過損失（ＴＬ値）が異なる２種以上の層が交互に４層以上積層されている中間膜が開示されている。特許文献２の実施例２では、２つの層Ａ，ＢがＡ／Ｂ／Ａ／Ｂ／Ａ／Ｂの積層構造で積層された多層中間膜が記載されている。
【０００６】
下記の特許文献３では、ヤング率が異なる２種類以上の層を積層した中間膜が開示されている。特許文献３の実施例１，２では、２つの層Ａ，ＢがＡ／Ｂ／Ａの積層構造で積層された多層中間膜が記載されている。
【０００７】
下記の特許文献４では、樹脂組成物Ａ又は樹脂Ａにより形成された部位Ａと、樹脂組成物Ｂ又は樹脂Ｂにより形成された部位Ｂとを水平方向に有する中間膜が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
【特許文献２】特開平７−１７２８７９号公報
【特許文献３】特開２００３−１９２４０２号公報
【特許文献４】ＷＯ２００９／１３１１９５Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記熱可塑性樹脂膜には、引張応力が付与されることがある。上記引張応力によって、熱可塑性樹脂膜に亀裂が発生し、また、該亀裂が成長することで、破断に至る場合がある。該亀裂の発生及び成長は、熱可塑性樹脂膜の引裂強度を高めることで抑制することができる。このため、熱可塑性樹脂膜では、引裂強度が高いことが望ましく、使用時に破断し難いことが望ましい。しかしながら、従来の熱可塑性樹脂膜では、引裂強度が低いことがある。
【００１０】
また、上記特許文献１〜４に記載のような従来の中間膜を用いて合わせガラスを得た場合には、該中間膜の引裂強度が低いという問題がある。
【００１１】
また、近年、自動車業界全般において、化石燃料価格の高騰に対応したり、地球温暖化の影響を考慮してＣＯ２を削減したりするために、燃費を向上することが重要な課題となっている。このための車の軽量化が重要となっている。車の軽量化方法の一つとして、自動車の窓ガラスの薄型化が検討されている。しかしながら、従来の中間膜を用いて窓ガラスを薄型化した場合、引裂強度の低さから、充分な耐貫通性が得られないことがある。
【００１２】
本発明の目的は、引裂強度が高い熱可塑性樹脂膜、並びに該熱可塑性樹脂膜を用いた合わせガラスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の広い局面によれば、熱可塑性樹脂を含む層が、厚さ方向に２層以上積層されており、かつ、熱可塑性樹脂を含む層が、厚さ方向と直交する第１の方向に５層以上積層されている、熱可塑性樹脂膜が提供される。
【００１４】
本発明に係る熱可塑性樹脂膜は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜であることが好ましい。
【００１５】
本発明に係る熱可塑性樹脂膜のある特定の局面では、厚さ方向と直交する第１の方向に積層されている前記層の前記第１の方向における平均厚みが、１００ｍｍ以下である。
【００１６】
本発明に係る熱可塑性樹脂膜のある特定の局面では、厚さ方向に積層されている前記層の厚さ方向における平均厚みが１００μｍ以下である。
【００１７】
本発明に係る熱可塑性樹脂膜のある特定の局面では、該熱可塑性樹脂膜は、熱可塑性樹脂を含む層が厚さ方向と直交する第１の方向に５層以上積層された積層体を２つ以上備え、前記積層体が、厚さ方向に２層以上積層されている。
【００１８】
本発明に係る熱可塑性樹脂膜のある特定の局面では、該熱可塑性樹脂膜は、熱可塑性樹脂を含む層が厚さ方向に２層以上積層された積層体を５つ以上備え、前記積層体が、前記第１の方向に５層以上積層されている。
【００１９】
本発明に係る熱可塑性樹脂膜のある特定の局面では、前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール又はエチレン−酢酸ビニル共重合体である。
【００２０】
本発明に係る熱可塑性樹脂膜のある特定の局面では、前記第１の方向における引裂強度が６０Ｎ／ｍｍ以上である。
【００２１】
本発明に係る熱可塑性樹脂膜のある特定の局面では、前記熱可塑性樹脂を含む層が、前記第１の方向１０ｍｍあたり５層以上積層されている。
【００２２】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に配置された上述した熱可塑性樹脂膜とを備える、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００２３】
本発明に係る熱可塑性樹脂膜では、熱可塑性樹脂を含む層が、厚さ方向に２層以上積層されており、かつ、熱可塑性樹脂を含む層が、厚さ方向と直交する第１の方向に５層以上積層されているので、引裂強度を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る熱可塑性樹脂膜を模式的に示す斜視図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る熱可塑性樹脂膜を模式的に示す斜視図である。
【図３】図３は、本発明の第３の実施形態に係る熱可塑性樹脂膜を模式的に示す斜視図である。
【図４】図４は、図１に示す熱可塑性樹脂膜を用いた複合膜を模式的に示す断面図である。
【図５】図５は、図１に示す熱可塑性樹脂膜を用いた合わせガラスを模式的に示す断面図である。
【図６】図６は、図４に示す複合膜を用いた合わせガラスを模式的に示す断面図である。
【図７】図７（ａ）及び（ｂ）は、図１に示す熱可塑性樹脂膜における層の積層状態を説明するための模式図である。
【図８】図８（ａ）及び（ｂ）は、図１に示す熱可塑性樹脂膜における層の積層状態を説明するための模式図である。
【図９】図９（ａ）及び（ｂ）は、図２に示す熱可塑性樹脂膜における層の積層状態を説明するための模式図である。
【図１０】図１０（ａ）及び（ｂ）は、図２に示す熱可塑性樹脂膜における層の積層状態を説明するための模式図である。
【図１１】図１１（ａ）及び（ｂ）は、図２に示す熱可塑性樹脂膜における層の積層状態を説明するための模式図である。
【図１２】図１２（ａ）及び（ｂ）は、図３に示す熱可塑性樹脂膜における層の積層状態を説明するための模式図である。
【図１３】図１３（ａ）及び（ｂ）は、図３に示す熱可塑性樹脂膜における層の積層状態を説明するための模式図である。
【図１４】図１４（ａ）及び（ｂ）は、図３に示す熱可塑性樹脂膜における層の積層状態を説明するための模式図である。
【図１５】図１５（ａ）〜（ｄ）は、実施例１の熱可塑性樹脂膜を製造する各工程を説明するための模式図である。
【図１６】図１６（ａ）〜（ｃ）は、実施例１の熱可塑性樹脂膜を製造する各工程を説明するための模式図である。
【図１７】図１７は、引裂き試験の評価に用いた直角形試験片の形状を示す図である。
【図１８】図１８（ａ）及び（ｂ）は、実施例及び比較例で得られた熱可塑性樹脂膜から、引裂き試験の評価に用いた直角形試験片を切り抜く際の方向を説明するための模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明の詳細を説明する。
【００２６】
本発明に係る熱可塑性樹脂膜では、熱可塑性樹脂を含む層が、厚さ方向に２層以上積層されており、かつ、熱可塑性樹脂を含む層が、厚さ方向と直交する第１の方向に５層以上積層されている。本発明に係る熱可塑性樹脂膜は、熱可塑性樹脂を含む層が厚さ方向に２層以上積層された積層体を備える。本発明に係る熱可塑性樹脂膜は、熱可塑性樹脂を含む層が厚さ方向と直交する第１の方向に５層以上積層された積層体を備える。上記厚さ方向及び上記第１の方向は、熱可塑性樹脂を含む層の積層方向である。なお、厚さ方向と直交する第１の方向とは、厚さ方向と直交する方向のうちの任意の１つの方向である。本発明に係る熱可塑性樹脂膜は、５層以上積層された積層体を、厚さ方向と直交する方向のうち少なくとも１つの方向で備えていればよい。
【００２７】
このように、熱可塑性樹脂を含む層（以下、単に樹脂層と記載することがある）を多く積層して熱可塑性樹脂膜を作製することにより、熱可塑性樹脂膜の引裂強度を高めることができる。特に、厚さ方向に２層以上でかつ厚さ方向と直交する第１の方向に５層以上で、熱可塑性樹脂を含む層を複数積層して熱可塑性樹脂膜を作製することにより、熱可塑性樹脂膜の引裂強度をより一層高めることができる。
【００２８】
以下、本発明に係る熱可塑性樹脂膜を、第１の熱可塑性樹脂膜と呼ぶことがある。
【００２９】
上記第１の熱可塑性樹脂膜の厚さ方向における厚みが同じであるときに、厚さ方向における上記樹脂層の積層数が２層以上である場合には、厚さ方向における上記樹脂層が単層である場合と比べて、上記第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度が高くなる。さらに、上記第１の熱可塑性樹脂膜の上記第１の方向における厚みが同じであるときに、上記第１の方向における上記樹脂層の積層数が５層以上である場合には、上記第１の方向における上記樹脂層の積層数が４層以下である場合と比べて、上記第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度が高くなる。
【００３０】
また、例えば、上記第１の熱可塑性樹脂膜が合わせガラス用中間膜である場合に、中間膜の引裂強度を高めることで、該中間膜を備えた合わせガラスの耐貫通性が上昇する。よって、同等の耐貫通能力を維持したままで、従来のガラス板より薄いガラス板を、合わせガラスを得るために用いることが可能となり、自動車の軽量化を図ることができる。
【００３１】
また、近年、内燃機関を用いた燃料自動車から、電気モータを用いた電気自動車及び内燃機関と電気モータとを用いたハイブリッド電気自動車等への移行が進行している。内燃機関を用いた燃料自動車に用いられる合わせガラスでは、比較的低周波域での遮音性が特に求められている。但し、内燃機関を用いた燃料自動車に用いられる合わせガラスでも、高周波域での遮音性が高いことが望ましい。これに対して、電気モータを利用した電気自動車及びハイブリッド電気自動車に用いられる合わせガラスでは、電気モータの駆動音を効果的に遮断するために、高周波域における高い遮音性が特に求められる。
【００３２】
しかし、従来の中間膜を用いて合わせガラスを構成した場合には、合わせガラスの高周波域における遮音性が充分ではなく、従ってコインシデンス効果による遮音性の低下が避けられないことがある。特に、この合わせガラスの２０℃付近での遮音性が充分ではないことがある。
【００３３】
ここで、コインシデンス効果とは、ガラス板に音波が入射したとき、ガラス板の剛性と慣性とによって、ガラス面上を横波が伝播して横波と入射音とが共鳴し、その結果、音の透過が起こる現象をいう。
【００３４】
本発明に係る熱可塑性樹脂膜（第１の熱可塑性樹脂膜）では、厚さ方向に２層以上でかつ上記第１の方向に５層以上で、熱可塑性樹脂を含む層が複数積層されているので、第１の熱可塑性樹脂膜の遮音性を高めることもできる。
【００３５】
上記厚さ方向と直交し、かつ上記第１の方向と異なる第２の方向で、上記熱可塑性樹脂膜（熱可塑性樹脂を含む層）は単層であってもよい。上記第２の方向で、上記熱可塑性樹脂膜（熱可塑性樹脂を含む層）は多層であってもよい。上記熱可塑性樹脂膜では、上記厚さ方向及び上記第１の方向と直交する第２の方向に、熱可塑性樹脂を含む層が、２層以上積層されていてもよく、５層以上積層されていてもよい。上記第２の方向は、熱可塑性樹脂を含む層の積層方向であってもよい。
【００３６】
上記第１の熱可塑性樹脂膜は、一般に厚さ方向と縦方向と横方向とを有する。上記第１の方向が縦方向又は横方向であり、かつ上記第２の方向が横方向又は縦方向であることが好ましい。但し、上記第１の方向及び上記第２の方向はそれぞれ、縦方向と横方向との間の斜め方向であってもよい。上記縦方向は、上記厚さ方向及び上記横方向と直交していることが好ましい。上記横方向は、上記厚さ方向及び上記縦方向と直交していることが好ましい。
【００３７】
上記第１の熱可塑性樹脂膜は、厚さ方向と長さ方向と幅方向とを有していてもよい。この場合に、上記第１の方向が長さ方向又は幅方向であり、上記第２の方向が幅方向又は長さ方向であることが好ましい。上記第１の方向及び上記第２の方向は、長さ方向と幅方向との間の斜め方向であってもよい。上記長さ方向は、上記厚さ方向及び上記幅方向と直交していることが好ましい。上記幅方向は、上記厚さ方向及び上記長さ方向と直交していることが好ましい。
【００３８】
引裂強度がより一層高くなり、かつ上記第１の熱可塑性樹脂膜の作製が容易であることから、上記第１の熱可塑性樹脂膜は、熱可塑性樹脂を含む層が厚さ方向と直交する第１の方向に５層以上積層された積層体を２つ以上備え、該積層体が、厚さ方向に２層以上積層されていることが好ましい。引裂強度がより一層高くなり、かつ上記第１の熱可塑性樹脂膜の作製が容易であることから、上記第１の熱可塑性樹脂膜は、熱可塑性樹脂を含む層が厚さ方向に２層以上積層された積層体を５つ以上備え、該積層体が、厚さ方向と直交する第１の方向に５層以上積層されていることが好ましい。
【００３９】
上記第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度をより一層高める観点からは、熱可塑性樹脂を含む層が、厚さ方向に、３層以上積層されていることが好ましく、５層以上積層されていることがより好ましく、１０層以上積層されていることがより一層好ましく、２０層以上積層されていることが更に好ましく、４０層以上積層されていることが特に好ましく、８０層以上積層されていることが最も好ましい。上記第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度をより一層高める観点からは、熱可塑性樹脂を含む層が、上記第１の方向に、７層以上積層されていることが好ましく、１０層以上積層されていることがより好ましく、２０層以上積層されていることが更に好ましく、４０層以上積層されていることが特に好ましく、８０層以上積層されていることが最も好ましい。上記第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度をより一層高める観点からは、熱可塑性樹脂を含む層が、上記第２の方向に、２層以上積層されていることが好ましく、３層以上積層されていることがより好ましく、５層以上積層されていることがより一層好ましく、１０層以上積層されていることが更に好ましく、２０層以上積層されていることが更に一層好ましく、４０層以上積層されていることが特に好ましく、８０層以上積層されていることが最も好ましい。
【００４０】
また、上記第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度を、更に一層高める観点からは、熱可塑性樹脂を含む層が、第１の方向１０ｍｍあたり３層以上積層されていることが好ましく、第１の方向１０ｍｍあたり５層以上積層されていることが好ましく、第１の方向１０ｍｍあたり１０層以上積層されていることがより好ましく、第１の方向１０ｍｍあたり１００層以上積層されていることが更に好ましい。なお、第１の方向１０ｍｍあたりの積層数は、以下の方法によって測定することができる。
【００４１】
（第１の方向１０ｍｍあたりの積層数）＝（第１の方向の積層数）／（第１の方向の幅［ｍｍ］）×１０［ｍｍ］
【００４２】
なお、第１の方向１０ｍｍあたりの積層数が、小数点以下を含む場合は、小数点以下を切り上げて積層数を計算する。例えば、第１の方向１０ｍｍあたりの積層数が４．３と計算される場合は、第１の方向１０ｍｍあたりの積層数は５である。
【００４３】
積層数が増えるほど応力集中点が分散され、破断起点が生じにくいために引裂強度が高くなる。上記積層数の上限は特に限定されないが、上記第１の熱可塑性樹脂膜の透明性がより一層向上することから、厚さ方向における上記樹脂層の積層数、上記第１の方向における上記樹脂層の積層数及び上記第２の方向における上記樹脂層の積層数はそれぞれ、好ましくは２５０００層以下、より好ましくは２００００層以下、更に好ましくは６０００層以下、特に好ましくは５０００層以下、最も好ましくは１０００層以下である。この理由は、上記積層数が好ましい上限以下であれば、各樹脂層が平滑になりやすいためである。
【００４４】
熱可塑性樹脂を含む層が、厚さ方向に２層以上積層されており、厚さ方向に積層された樹脂層の厚さ方向における平均厚みが１００μｍ以下である場合にも、引裂強度を高めることができる。上記平均厚みは、複数の樹脂層の厚みの平均である。上記複数の樹脂層の厚みは、上記第１の熱可塑性樹脂膜をスーパーダンベルカッター（ダンベル社製）によって打ち抜きした試験片の中央部を、デジタル外側マイクロメータＭＣＤ１３０−２５（新潟精機社製）により計測することで求められる。上記第１の熱可塑性樹脂膜の厚みが同じであるときに、厚さ方向での樹脂層の積層数が多くなるように、厚さ方向に積層された樹脂層の厚さ方向における平均厚みが１００μｍ以下である場合には、厚さ方向での樹脂層の積層数が少なくなるように、厚さ方向に積層された樹脂層の厚さ方向における平均厚みが１００μｍを超える場合と比べて、引裂強度がより一層高くなる。
【００４５】
熱可塑性樹脂を含む層が、上記第１の方向に５層以上積層されており、上記１の方向に積層された樹脂層の上記第１の方向における平均厚みが１００μｍ以下である場合にも、引裂強度を高めることができる。上記平均厚みは、複数の樹脂層の上記第１の方向における厚みの平均である。上記第１の方向における厚みの平均は、上記第１の熱可塑性樹脂膜の上記第１の方向における厚みを定規によって計測した値を、上記第１の方向の積層数で除算することによって算出される。
【００４６】
上記第１の熱可塑性樹脂膜の上記第１の方向における寸法が同じであるときに、上記第１の方向での樹脂層の積層数が多くなるように、上記第１の方向に積層された樹脂層の上記第１の方向における平均厚みが１００μｍ以下である場合には、上記第１の方向での樹脂層の積層数が少なくなるように、上記第１の方向に積層された樹脂層の上記第１の方向における平均厚みが１００μｍを超える場合と比べて、引裂強度がより一層高くなる。
【００４７】
本発明に係る熱可塑性樹脂膜（第１の熱可塑性樹脂膜）は、表面に他の熱可塑性樹脂膜が積層されて、複合膜として用いられてもよい。上記複合膜は、１つ又は２つの第２の熱可塑性樹脂膜を備える。上記複合膜では、本発明に係る熱可塑性樹脂膜（第１の熱可塑性樹脂膜）の一方の表面又は両面に、上記第２の熱可塑性樹脂膜が積層されている。
【００４８】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。
【００４９】
図１に、本発明の第１の実施形態に係る熱可塑性樹脂膜を模式的に斜視図で示す。なお、図１及び後述する図では、寸法及び大きさは、図示の便宜上、実際の寸法及び大きさから適宜変更している。
【００５０】
図１に示す熱可塑性樹脂膜１は、熱可塑性樹脂を含む層１ａが、厚さ方向Ｄｔに２層以上積層されており、かつ、熱可塑性樹脂を含む層１ａが、厚さ方向Ｄｔと直交する第１の方向Ｄ１に５層以上積層されて構成されている。具体的には、熱可塑性樹脂膜１では、層１ａが、厚さ方向Ｄｔに１１層積層されており、第１の方向Ｄ１に９層積層されている。
【００５１】
図７（ａ）に示すように、熱可塑性樹脂膜１は、層１ａが厚さ方向Ｄｔに２層以上積層された積層体１Ａ（斜線で囲まれた範囲内）を備える（２層の場合には、例えば、図７（ｂ）に示す積層体１Ａａ（斜線で囲まれた範囲内））。また、図８（ａ）に示すように、熱可塑性樹脂膜１は、層１ａが第１の方向Ｄ１に５層以上積層された積層体１Ｂ（斜線で囲まれた範囲内）を備える（５層の場合には、例えば、図８（ｂ）に示す積層体１Ｂａ（斜線で囲まれた範囲内））。熱可塑性樹脂膜１は、第１の方向Ｄ１に５層以上積層された積層体１Ｂを２つ以上備え、該積層体１Ｂが、厚さ方向Ｄｔに２層以上積層されている。また、熱可塑性樹脂膜１は、層１ａが厚さ方向Ｄｔに２層以上積層された積層体１Ａを５つ以上備え、該積層体１Ａが、第１の方向Ｄ１に５層以上積層されている。
【００５２】
複数の層１ａの組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。複数の層１ａの組成は同一であることが好ましい。
【００５３】
図２に、本発明の第２の実施形態に係る熱可塑性樹脂膜を模式的に斜視図で示す。
【００５４】
図２に示す熱可塑性樹脂膜１１は、熱可塑性樹脂を含む層１１ａと熱可塑性樹脂を含む層１１ｂとが、厚さ方向Ｄｔに合計で２層以上積層されており、かつ、熱可塑性樹脂を含む層１１ａ，１１ｂが、厚さ方向Ｄｔと直交する第１の方向Ｄ１に５層以上積層されて構成されている。具体的には、熱可塑性樹脂膜１１では、６個の層１１ａと５個の層１１ｂとが、厚さ方向Ｄｔに交互に１１層積層されており、１１個の層１１ａ，１１ｂの積層体である層が、第１の方向Ｄ１に９層積層されている。
【００５５】
図９（ａ）に示すように、熱可塑性樹脂膜１１は、層１１ａ，１１ｂが厚さ方向Ｄｔに合計で２層以上積層された積層体１１Ａ（斜線で囲まれた範囲内）を備える（２層の場合には、例えば、図９（ｂ）に示す積層体１１Ａａ（斜線で囲まれた範囲内））。また、図１０（ａ）に示すように、熱可塑性樹脂膜１１は、層１１ａが第１の方向Ｄ１に５層以上積層された積層体１１Ｂ（斜線で囲まれた範囲内）を備える（５層の場合には、例えば、図１０（ｂ）に示す積層体１１Ｂａ（斜線で囲まれた範囲内））。また、図１１（ａ）に示すように、熱可塑性樹脂膜１１は、層１１ｂが第１の方向Ｄ１に５層以上積層された積層体１１Ｃ（斜線で囲まれた範囲内）を備える（５層の場合には、例えば、図１１（ｂ）に示す積層体１１Ｃａ（斜線で囲まれた範囲内））。熱可塑性樹脂膜１１は、層１１ａが第１の方向Ｄ１に５層以上積層された積層体１１Ｂと層１１ｂが第１の方向Ｄ１に５層以上積層された積層体１１Ｃとを合計で２つ以上備え、該積層体１１Ｂと該積層体１１Ｃとが、厚さ方向Ｄｔに合計で２層以上積層されている。また、熱可塑性樹脂膜１１は、層１１ａ，１１ｂが厚さ方向Ｄｔに合計で２層以上積層された積層体１１Ａを５つ以上備え、該積層体１１Ａが、第１の方向Ｄ１に５層以上積層されている。
【００５６】
熱可塑性樹脂膜１１のように、異なる２種以上の層が、厚さ方向に積層されていてもよい。また、異なる２種以上の層が、上記第１の方向に積層されていてもよく、上記第２の方向に積層されていてもよい。
【００５７】
複数の層１１ａ，１１ｂの組成は、同一であってもよく、異なっていてもよい。複数の層１１ａの組成は、同一であってもよく、異なっていてもよく、同一であることが好ましい。複数の層１１ｂの組成は、同一であってもよく、異なっていてもよく、同一であることが好ましい。複数の層１１ａ，１１ｂの厚さ方向Ｄｔにおける厚さは、同一であってもよく、異なっていてもよい。また、複数の層１１ａ，１１ｂの第１の方向Ｄ１における厚さは、同一であってもよく、異なっていてもよく、同一であることが好ましい。
【００５８】
図３に、本発明の第３の実施形態に係る熱可塑性樹脂膜を模式的に斜視図で示す。
【００５９】
図３に示す熱可塑性樹脂膜２１は、熱可塑性樹脂を含む層２１ａが、厚さ方向Ｄｔに２層以上積層されており、熱可塑性樹脂を含む層２１ａが、厚さ方向Ｄｔと直交する第１の方向Ｄ１に５層以上積層されおり、かつ、厚さ方向Ｄｔ及び第１の方向Ｄ１と直交する方向Ｄ２に２層以上積層されて構成されている。具体的には、熱可塑性樹脂膜２１では、層２１ａが、厚さ方向Ｄｔに１１層積層されており、第１の方向Ｄ１に９層積層されており、第２の方向Ｄ２に１７層積層されている。
【００６０】
図１２（ａ）に示すように、熱可塑性樹脂膜２１は、層２１ａが厚さ方向Ｄｔに２層以上積層された積層体２１Ａ（斜線で囲まれた範囲内）を備える（２層の場合には、例えば、図１２（ｂ）に示す積層体２１Ａａ（斜線で囲まれた範囲内））。また、図１３（ａ）に示すように、熱可塑性樹脂膜２１は、層２１ａが第１の方向Ｄ１に５層以上積層された積層体２１Ｂ（斜線で囲まれた範囲内）を備える（５層の場合には、例えば、図１３（ｂ）に示す積層体２１Ｂａ（斜線で囲まれた範囲内））。また、図１４（ａ）に示すように、熱可塑性樹脂膜２１は、層２１ａが第２の方向Ｄ２に２層以上積層された積層体２１Ｃ（斜線で囲まれた範囲内）を備える（２層の場合には、例えば、図１４（ｂ）に示す積層体２１Ｃａ（斜線で囲まれた範囲内））。
【００６１】
熱可塑性樹脂膜２１は、層２１ａが第１の方向Ｄ１に５層以上積層された積層体２１Ｂを２つ以上備え、該積層体２１Ｂが、厚さ方向Ｄｔに２層以上積層されている。また、熱可塑性樹脂膜２１は、層２１ａが第２の方向Ｄ２に２層以上積層された積層体２１Ｃを２つ以上備え、該積層体２１Ｃが、厚さ方向Ｄｔに２層以上積層されている。また、熱可塑性樹脂膜２１は、層２１ａが厚さ方向Ｄｔに２層以上積層された積層体２１Ａを５つ以上備え、該積層体２１Ａが、第１の方向Ｄ１に５層以上積層されている。また、熱可塑性樹脂膜２１は、層２１ａが第２の方向Ｄ２に２層以上積層された積層体２１Ｃを５つ以上備え、該積層体２１Ｃが、第１の方向Ｄ１に５層以上積層されている。また、熱可塑性樹脂膜２１は、層２１ａが厚さ方向Ｄｔに２層以上積層された積層体２１Ａを２つ以上備え、該積層体２１Ａが、第２の方向Ｄ２に２層以上積層されている。また、熱可塑性樹脂膜２１は、層２１ａが第１の方向Ｄ１に５層以上積層された積層体２１Ｂを２つ以上備え、該積層体２１Ｂが、第２の方向Ｄ２に２層以上積層されている。
【００６２】
層１ａ，１１ａ，１１ｂ，２１ａに含まれる熱可塑性樹脂はそれぞれ、ポリビニルアセタールであることが好ましい。層１ａ，１１ａ，１１ｂ，２１ａはそれぞれ、ポリビニルアセタールと可塑剤とを含むことが好ましい。
【００６３】
熱可塑性樹脂膜１，１１，２１はそれぞれ、合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜であることが好ましい。熱可塑性樹脂膜１，１１，２１はそれぞれ、第１，第２の合わせガラス部材の間に配置されて用いられることが好ましい。
【００６４】
図４に、図１に示す熱可塑性樹脂膜１を用いた複合膜を断面図で示す。
【００６５】
図４に示す複合膜３１は、熱可塑性樹脂膜１と、熱可塑性樹脂膜１の第１の表面に積層された第２の熱可塑性樹脂膜３２と、熱可塑性樹脂膜１の第１の表面とは反対の第２の表面に積層された第２の熱可塑性樹脂膜３３とを備える。第２の熱可塑性樹脂膜３２，３３はそれぞれ、単一の膜である。図４では、熱可塑性樹脂膜１は、図１のＸ−Ｘ線に沿う断面部分が示されている。
【００６６】
複合膜３１は、合わせガラスに用いられる合わせガラス用複合中間膜であることが好ましい。複合膜３１は、第１，第２の合わせガラス部材の間に配置されて用いられることが好ましい。
【００６７】
上記第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度をより一層高める観点からは、厚さ方向に積層された上記樹脂層の厚さ方向における平均厚みは、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、更に好ましくは１００ｎｍ以上、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、更に好ましくは１０μｍ以下である。厚さ方向で最も薄い上記樹脂層の厚さ方向における厚みは、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上である。厚さ方向で最も厚い上記樹脂層の厚さ方向における厚みは、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下である。
【００６８】
上記第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度をより一層高める観点からは、厚さ方向に積層された上記樹脂層の１層当たりの厚さ方向における厚み（厚さ方向に積層された全ての樹脂層の各厚み）は、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、更に好ましくは１００ｎｍ以上、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、更に好ましくは１０μｍ以下である。厚さ方向に積層された上記樹脂層の１層当たりの厚み（厚さ方向に積層された全ての樹脂層の各厚み）は、１００μｍを超えていてもよい。
【００６９】
上記第１の熱可塑性樹脂膜において厚さ方向の両側の表面に位置する２つの層の１層当たりの厚みは、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、更に好ましくは１０μｍ以下である。上記第１の熱可塑性樹脂膜において厚さ方向の両側の表面に位置する２つの層の１層当たりの厚みは、１００μｍを超えていてもよい。
【００７０】
上記第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度をより一層高める観点からは、上記第１の方向に積層された上記樹脂層の上記第１の方向における平均厚みは、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、更に好ましくは１００ｎｍ以上、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、更に好ましくは１０μｍ以下である。上記第１の方向で最も薄い上記樹脂層の上記第１の方向における厚みは、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上である。上記第１の方向で最も厚い上記樹脂層の上記第１の方向における厚みは、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下である。
【００７１】
上記第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度をより一層高める観点からは、上記第１の方向に積層された上記樹脂層の１層当たりの上記第１の方向における厚み（上記第１の方向に積層された全ての樹脂層の各厚み）は、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、更に好ましくは１００ｎｍ以上、好ましくは１０００００μｍ（１００ｍｍ以下）、より好ましくは１００００μｍ（１０ｍｍ）以下、更に好ましくは１００μｍ以下、特に好ましくは５０μｍ以下、最も好ましくは１０μｍ以下である。上記第１の方向に積層された上記樹脂層の１層当たりの厚み（上記第１の方向に積層された全ての樹脂層の各厚み）は、１０００００μｍを超えていてもよい。
【００７２】
上記樹脂層が上記第２の方向に積層されている場合には、上記第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度をより一層高める観点からは、上記第２の方向に積層された上記樹脂層の上記第２の方向における平均厚みは、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、更に好ましくは１００ｎｍ以上、好ましくは１０００００μｍ（１００ｍｍ以下）、より好ましくは１００００μｍ（１０ｍｍ）以下、更に好ましくは１００μｍ以下、特に好ましくは５０μｍ以下、最も好ましくは１０μｍ以下である。上記第２の方向で最も薄い上記樹脂層の上記第２の方向における厚みは、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上である。上記第２の方向で最も厚い上記樹脂層の上記第２の方向における厚みは、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下である。
【００７３】
上記樹脂層が上記第２の方向に積層されている場合には、上記第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度をより一層高める観点からは、上記第２の方向に積層された上記樹脂層の１層当たりの上記第２の方向における厚み（上記第２の方向に積層された全ての樹脂層の各厚み）は、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、更に好ましくは１００ｎｍ以上、好ましくは１０００００μｍ（１００ｍｍ以下）、より好ましくは１００００μｍ（１０ｍｍ）以下、更に好ましくは１００μｍ以下、特に好ましくは５０μｍ以下、最も好ましくは１０μｍ以下である。上記第２の方向に積層された上記樹脂層の１層当たりの厚み（上記第２の方向に積層された全ての樹脂層の各厚み）は、１０００００μｍを超えていてもよい。
【００７４】
上記第１の熱可塑性樹脂膜全体の厚み（厚さ方向における厚み）は、好ましくは０．０５ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは１．５ｍｍ以下、より好ましくは１．０ｍｍ以下である。上記第１の熱可塑性樹脂膜全体の厚みが上記下限以上であると、上記第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度及び耐貫通性がより一層高くなる。上記第１の熱可塑性樹脂膜の厚みが上記上限以下であると、上記第１の熱可塑性樹脂膜の透明性がより一層高くなる。
【００７５】
上記複合膜の厚み（厚さ方向における厚み）は、好ましくは０．０５ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは１．５ｍｍ以下、より好ましくは１．０ｍｍ以下である。上記複合膜の厚みが上記下限以上であると、上記複合膜の引裂強度及び耐貫通性がより一層高くなる。上記複合膜の厚みが上記上限以下であると、上記複合膜の透明性がより一層高くなる。
【００７６】
複合膜の引裂強度及び遮音性をより一層良好にする観点からは、上記第２の熱可塑性樹脂膜の１層当たりの厚み（厚さ方向における厚み、全ての第２の熱可塑性樹脂膜の各厚み）は好ましくは０．０５ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは１．５ｍｍ以下、より好ましくは１．０ｍｍ以下である。上記第２の熱可塑性樹脂膜の厚みが上記下限以上であると、上記複合膜の厚みが厚くなりすぎず、上記複合膜及び合わせガラスの遮音性がより一層高くなり、更に可塑剤のブリードアウトを抑制できる。
【００７７】
上記複合膜の厚み（厚さ方向における厚み）をＴとしたときに、上記第２の熱可塑性樹脂膜全体の厚み（厚さ方向における厚み）は特に限定されないが、好ましくは０．１Ｔを超え、より好ましくは０．２Ｔ以上、好ましくは０．９Ｔ以下、より好ましくは０．８Ｔ以下である。上記第２の熱可塑性樹脂膜全体の厚みは、１つの第２の熱可塑性樹脂膜を用いる場合には１つの第２の熱可塑性樹脂膜の厚みであり、２つの第２の熱可塑性樹脂膜を用いる場合には２つの第２の熱可塑性樹脂膜の合計の厚みである。
【００７８】
上記第１の熱可塑性樹脂膜と上記第２の熱可塑性樹脂膜との組成は同一であってもよく、異なっていてもよい。上記第１の熱可塑性樹脂膜と上記第２の熱可塑性樹脂膜との組成は異なることが好ましい。上記第２の熱可塑性樹脂膜の厚み（厚さ方向における厚み）は、全ての上記第１の熱可塑性樹脂膜中の厚さ方向に積層された層の厚さ方向における各厚みよりも厚く、上記第１の熱可塑性樹脂膜中の厚さ方向に積層された層の厚さ方向における最大厚みよりも厚い。
【００７９】
上記第２の熱可塑性樹脂膜の上記第１の熱可塑性樹脂膜側とは反対の外側の表面は、エンボス加工されていてもよい。エンボス加工する方法としては、エンボスロール法及びリップエンボス法等が挙げられる。中でも定量的に一定の凹凸模様が形成されるようにエンボス加工を行うことができることから、エンボスロール法が好ましい。
【００８０】
複合膜と合わせガラス部材との接着性をより一層高くし、合わせガラスの耐貫通性をより一層高める観点からは、上記エンボス加工された上記第２の熱可塑性樹脂膜の外側の表面の十点平均粗さＲｚは、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下である。上記十点平均粗さＲｚは、ＪＩＳ  Ｂ０６０１：１９９４に準拠して測定される。
【００８１】
上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。引裂強度、接着力、耐貫通性及び遮音性をバランスよく良好にする観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂膜では、上記熱可塑性樹脂が、第１のポリビニルアセタールと第２のポリビニルアセタールとであり、上記第１のポリビニルアセタールを含む層と上記第２のポリビニルアセタールを含む層とが交互に合計で１０層以上積層されており、上記第１のポリビニルアセタールと上記第２のポリビニルアセタールとの重合度が１０以上異なることが好ましい。
【００８２】
上記第１の熱可塑性樹脂膜の強靭性をより一層高める観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂膜の上記第１の方向における引裂強度が６０Ｎ／ｍｍ以上であることが好ましい。上記引裂強度は高いほどよい。なお、厚さ方向と直交する２つの積層方向のそれぞれに上記樹脂層が５層以上で積層されている場合に、２つの積層方向のうち、引裂強度がより高い方向における引裂強度（２つの積層方向の引裂強度が同じである場合には、２つの積層方向における引裂強度）が６０Ｎ／ｍｍ以上であることが好ましい。また、厚さ方向と直交する２つの積層方向のそれぞれに上記樹脂層が５層以上で積層されている場合に、第１の方向の積層数が第２の方向の積層数よりも多いことが好ましい。但し、厚さ方向と直交する２つの積層方向のそれぞれに上記樹脂層が５層以上で積層されている場合に、第１の方向の積層数と第２の方向の積層数とは同一であってもよい。
【００８３】
上記第１の熱可塑性樹脂膜の強靭性をより一層高める観点からは、上記第２の方向で上記第１の熱可塑性樹脂膜が単層である場合に、上記第１の熱可塑性樹脂膜の上記第２の方向における引裂強度が６０Ｎ／ｍｍ以上であることが好ましい。上記引裂強度は高いほどよい。この引裂強度を示す上記第２の方向は、厚さ方向及び上記第１の方向と直交する方向であることが好ましい。
【００８４】
以下、本発明に係る熱可塑性樹脂膜に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００８５】
（熱可塑性樹脂）
上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層は、熱可塑性樹脂を含む。上記第２の熱可塑性樹脂膜は熱可塑性樹脂を含む。上記熱可塑性樹脂は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８６】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル共重合体、ポリウレタン及びポリビニルアルコール等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【００８７】
引裂強度、接着力、耐貫通性及び遮音性をバランスよく良好にする観点からは、上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール又はエチレン−酢酸ビニル共重合体であることが好ましく、ポリビニルアセタールであることがより好ましい。
【００８８】
引裂強度、接着力、耐貫通性及び遮音性をバランスよくより一層良好にする観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層は、上記熱可塑性樹脂としてポリビニルアセタールを含むことが好ましく、ポリビニルアセタールと可塑剤とを含むことがより好ましい。引裂強度、接着力、耐貫通性及び遮音性をバランスよくより一層良好にする観点からは、上記第２の熱可塑性樹脂膜は、上記熱可塑性樹脂としてポリビニルアセタールを含むことが好ましく、ポリビニルアセタールと可塑剤とを含むことがより好ましい。
【００８９】
上記ポリビニルアセタールは、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に、７０〜９９．９モル％の範囲内である。
【００９０】
上記ポリビニルアセタールを得るためのポリビニルアルコールの重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、更に好ましくは１７００を超え、特に好ましくは２０００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、より一層好ましくは３０００以下、更に好ましくは３０００未満、特に好ましくは２８００以下である。上記ポリビニルアセタールは、重合度が上記下限以上及び上記上限以下であるポリビニルアルコールをアセタール化することにより得られるポリビニルアセタールであることが好ましい。上記重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記重合度が上記上限以下であると、第１，第２の熱可塑性樹脂膜の成形が容易になる。
【００９１】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタールを得るためのポリビニルアルコールの重合度は、好ましくは１７００を超え、より好ましくは２０００以上、好ましくは３０００未満である。
【００９２】
上記ポリビニルアルコールの重合度は平均重合度を示し、該平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００９３】
上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドがより好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００９４】
上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層及び上記第２の熱可塑性樹脂膜に含まれる上記ポリビニルアセタールはそれぞれ、ポリビニルブチラールであることが好ましい。ポリビニルブチラールの使用により、合わせガラス部材に対する第１の熱可塑性樹脂膜及び複合膜の接着力がより一層適度に発現する。さらに、第１の熱可塑性樹脂膜及び複合膜の耐候性等がより一層高くなる。
【００９５】
上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層に含まれるポリビニルアセタールの水酸基の含有率（水酸基量）は、３１モル％以下であることが好ましい。ポリビニルアセタールの水酸基の含有率が低いと、ポリビニルアセタールの親水性が低くなり、可塑剤の含有量を多くすることができる。この結果、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【００９６】
上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタールの水酸基の含有率は好ましくは１３モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１．５モル％以上、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２８モル％以下、特に好ましくは２６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、上記第１の熱可塑性樹脂膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。さらに、第１の熱可塑性樹脂膜の柔軟性が高くなり、第１の熱可塑性樹脂膜の取扱性がより一層良好になる。
【００９７】
上記第２の熱可塑性樹脂膜に含まれるポリビニルアセタールの水酸基の含有率は好ましくは２６モル％以上、より好ましくは２７モル％以上、更に好ましくは２８モル％以上、好ましくは３５モル％以下、より好ましくは３３モル％以下、更に好ましくは３２モル％以下、特に好ましくは３１．５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、第２の熱可塑性樹脂膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、第２の熱可塑性樹脂膜の柔軟性が高くなり、第２の熱可塑性樹脂膜の取扱性がより一層良好になる。
【００９８】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層に含まれるポリビニルアセタールの水酸基の含有率は、上記第２の熱可塑性樹脂膜に含まれるポリビニルアセタールの水酸基の含有率よりも、低いことが好ましく、１モル％以上低いことがより好ましく、３モル％以上低いことがより一層好ましく、５モル％以上低いことが更に好ましく、７モル％以上低いことが特に好ましい。
【００９９】
上記ポリビニルアセタールの水酸基の含有率は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して、又はＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠して測定することにより求めることができる。
【０１００】
上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタールのアセチル化度（アセチル基量）は好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．４モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下、特に好ましくは１５モル％以下である。上記第２の熱可塑性樹脂膜に含まれるポリビニルアセタールのアセチル化度は好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．４モル％以上、好ましくは２０モル％以下、より好ましくは５モル％以下、更に好ましくは２モル％以下、特に好ましくは１．５モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタールと可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ第１，第２の熱可塑性樹脂膜のガラス転移温度が十分に低くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、第１，第２の熱可塑性樹脂膜の耐湿性がより一層高くなる。
【０１０１】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層に含まれるポリビニルアセタールのアセチル化度は、上記第２の熱可塑性樹脂膜に含まれるポリビニルアセタールのアセチル化度よりも、高いことが好ましく、０．１モル％以上高いことがより好ましく、０．５モル％以上高いことがより一層好ましく、１モル％以上高いことが更に好ましく、５モル％以上高いことが特に好ましく、１０モル％以上高いことが最も好ましい。
【０１０２】
また、合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層に含まれるポリビニルアセタールのアセタール化度は、上記第２の熱可塑性樹脂膜に含まれるポリビニルアセタールのアセタール化度よりも高いことが好ましい。
【０１０３】
上記アセチル化度は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して又はＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠して測定できる。
【０１０４】
上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層に含まれるポリビニルアセタールのアセタール化度は好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは６０モル％以上、特に好ましくは６３モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８３モル％、更に好ましくは８０モル％以下、特に好ましくは７８モル％以下である。上記第２の熱可塑性樹脂膜に含まれるポリビニルアセタールのアセタール化度は好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは６５モル％以上、特に好ましくは６７モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７８モル％以下、更に好ましくは７６モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタールと可塑剤との相溶性がより一層高くなり、かつ第１，第２の熱可塑性樹脂膜のガラス転移温度が十分に低くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタールを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【０１０５】
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。
【０１０６】
上記アセタール化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法又はＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により、アセチル化度（アセチル基量）と水酸基の含有率（ビニルアルコール量）とを測定し、１００モル％からアセチル化度と水酸基の含有率とを差し引くことにより算出され得る。
【０１０７】
なお、ポリビニルアセタールがポリビニルブチラールである場合には、上記アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」又はＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法による測定が好ましい。
【０１０８】
上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層の遮音性がより一層高くなることから、上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタールは、アセチル化度ａが８モル％以下であり、かつアセタール化度ａが７０モル％以上であるポリビニルアセタールＡであるか、又はアセチル化度ｂが８モル％を超えるポリビニルアセタールＢであることが好ましい。上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層に含まれる上記ポリビニルアセタールは、上記ポリビニルアセタールＡであってもよく、上記ポリビニルアセタールＢであってもよい。
【０１０９】
上記ポリビニルアセタールＡのアセチル化度ａは８モル％以下、好ましくは７．５モル％以下、より好ましくは７モル％以下、更に好ましくは６．５モル％以下、特に好ましくは５モル％以下、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、特に好ましくは１モル％以上である。上記アセチル化度ａが上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【０１１０】
上記ポリビニルアセタールＡのアセタール化度ａは７０モル％以上、好ましくは７０．５モル％以上、より好ましくは７１モル％以上、更に好ましくは７１．５モル％以上、特に好ましくは７２モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８３モル％以下、更に好ましくは８１モル％以下、特に好ましくは７９モル％以下である。上記アセタール化度ａが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度ａが上記上限以下であると、ポリビニルアセタールＡを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【０１１１】
上記ポリビニルアセタールＡの水酸基の含有率ａは好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率ａが上記下限以上であると、第１，第２の熱可塑性樹脂膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率ａが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【０１１２】
上記ポリビニルアセタールＢのアセチル化度ｂは、８モル％を超え、好ましくは９モル％以上、より好ましくは９．５モル％以上、更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、更に好ましくは２６モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記アセチル化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセチル化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタールＢを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【０１１３】
上記ポリビニルアセタールＢのアセタール化度ｂは好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは５５モル％以上、特に好ましくは６０モル％以上、好ましくは８０モル％以下、より好ましくは７８モル％以下、更に好ましくは７６モル％以下、特に好ましくは７４モル％以下である。上記アセタール化度ｂが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度ｂが上記上限以下であると、ポリビニルアセタールＢを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【０１１４】
上記ポリビニルアセタールＢの水酸基の含有率ｂは好ましくは１８モル％以上、より好ましくは１９モル％以上、更に好ましくは２０モル％以上、特に好ましくは２１モル％以上、好ましくは３１モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、更に好ましくは２９モル％以下、特に好ましくは２８モル％以下である。上記水酸基の含有率ｂが上記下限以上であると、第１，第２の熱可塑性樹脂膜の接着力がより一層高くなる。上記水酸基の含有率ｂが上記上限以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【０１１５】
上記ポリビニルアセタールＡ，Ｂはそれぞれ、ポリビニルブチラールであることが好ましい。
【０１１６】
また、引裂強度がより一層高い第１，第２の熱可塑性樹脂膜が得られることから、上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層及び上記第２の熱可塑性樹脂膜に含まれるポリビニルアセタールは、アセタール化度とアセチル化度との合計が６５モル％以上であるポリビニルアセタールＣを含むことが好ましい。
【０１１７】
上記ポリビニルアセタールＣのアセタール化度ｃは好ましくは６０モル％以上、より好ましくは６３モル％以上、更に好ましくは６６モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８２モル％以下、更に好ましくは７９モル％以下である。上記アセタール化度ｃが上記下限以上であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。上記アセタール化度ａが上記上限以下であると、ポリビニルアセタールＣを製造するために必要な反応時間を短縮できる。
【０１１８】
上記ポリビニルアセタールＣのアセチル化度ｃは好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、更に好ましくは０．８モル％以上、好ましくは５モル％以下、より好ましくは３モル％以下、更に好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度ｃが上記上限以下及び上記下限以上であると、可塑剤の移行を容易に制御でき、合わせガラスの遮音性をより一層高めることができる。
【０１１９】
引裂強度及び遮音性をより一層良好にする観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂膜は、上記ポリビニルアセタールＡ又は上記ポリビニルアセタールＢを含有する第１の層Ｘと、上記ポリビニルアセタールＣを含有する第２の層Ｙとを有することが好ましく、上記ポリビニルアセタールＡ又は上記ポリビニルアセタールＢを含有する第１の層Ｘと上記ポリビニルアセタールＣを含有する第２の層Ｙとが交互に積層されていることが好ましい。上記ポリビニルアセタールＡ又はポリビニルセタールＢとポリビニルアセタールＣとは、重合度が異なることが好ましく、重合度が１０以上異なることがより好ましい。
【０１２０】
（可塑剤）
上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層は可塑剤を含むことが好ましい。上記第２の熱可塑性樹脂膜は可塑剤を含むことが好ましい。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２１】
上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステルなどの有機酸エステル可塑剤、並びに有機リン酸エステル可塑剤及び有機亜リン酸エステル可塑剤などの有機リン酸エステル可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機酸エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【０１２２】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
【０１２３】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【０１２４】
上記有機酸エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機酸エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【０１２５】
上記有機リン酸エステル可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルジフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【０１２６】
上記可塑剤は、下記式（１）で表されるジエステル可塑剤を含むことが好ましい。このジエステル可塑剤の使用により、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。
【０１２７】
【化１】
2014080359.tif 000003
【０１２８】
上記式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。
【０１２９】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）の内の少なくとも１種を含むことが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。
【０１３０】
上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層及び上記第１の熱可塑性樹脂膜全体に関しては、上記ポリビニルアセタール１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量は好ましくは２０重量部以上、より好ましくは３０重量部以上、更に好ましくは４０重量部以上、特に好ましくは５０重量部以上、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７８重量部以下、更に好ましくは７５重量部以下、特に好ましくは７２重量部以下である。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、第１の熱可塑性樹脂膜の引裂強度及び合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、第１の熱可塑性樹脂膜の透明性がより一層高くなる。
【０１３１】
上記第２の熱可塑性樹脂膜に関しては、上記ポリビニルアセタール１００重量部に対して、上記可塑剤の含有量は好ましくは２５重量部以上、より好ましくは３０重量部以上、更に好ましくは３５重量部以上、好ましくは５０重量部以下、より好ましくは４５重量部以下、更に好ましくは４３重量部以下、特に好ましくは３８重量部以下である。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、第２の熱可塑性樹脂膜の接着力が高くなり、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、第２の熱可塑性樹脂膜の透明性がより一層高くなる。
【０１３２】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層及び上記第１の熱可塑性樹脂膜全体のポリビニルアセタール１００重量部に対する可塑剤の各含有量は、上記第２の熱可塑性樹脂膜のポリビニルアセタール１００重量部に対する可塑剤の含有量よりも、多いことが好ましく、５重量部以上多いことがより好ましく、１０重量部以上多いことがより一層好ましく、１５重量部以上多いことが更に好ましく、２０重量部以上多いことが特に好ましい。
【０１３３】
また、引裂強度及び遮音性をより一層良好にする観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂膜が、上記ポリビニルアセタールＡ又は上記ポリビニルアセタールＢを含有する第１の層Ｘと、上記ポリビニルアセタールＣを含有する第２の層Ｙとを有する場合、上記第１の層Ｘに含まれるポリビニルアセタールＡ又はポリビニルアセタールＢ１００重量部に対する可塑剤の含有量は、上記第２の層Ｙに含まれるポリビニルアセタールＣ１００重量部に対する可塑剤の含有量よりも、多いことが好ましく、５重量部以上多いことがより好ましく、１０重量部以上多いことが更に好ましく、１５重量部以上多いことが特に好ましい。
【０１３４】
（他の成分）
上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層及び上記第２の熱可塑性樹脂膜はそれぞれ、必要に応じて、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。
【０１３５】
（第１の熱可塑性樹脂膜及び複合膜の製造方法）
上記第１の熱可塑性樹脂膜の製造方法としては、例えば、ウェットラミネーション法、ドライラミネーション法、押出コーティング法、多層溶融押出成形法、ホットメルトラミネーション法及びヒートラミネーション法等が挙げられる。
【０１３６】
製造が容易であり、かつ引裂強度及び遮音性により一層優れた第１の熱可塑性樹脂膜が得られるため、上記第１の熱可塑性樹脂膜は、多層溶融押出成形法により得られていることが好ましい。上記多層溶融押出成形法としては、例えば、マルチマニホールド法及びフィードブロック法等が挙げられる。
【０１３７】
上記第１の熱可塑性樹脂膜を容易に製造し、引裂強度、接着力、耐貫通性及び遮音性をバランスよく良好にする観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂膜の製造方法は、多層溶融押出成形法により成形する工程を備えることが好ましい。上記第１の熱可塑性樹脂膜をより一層容易に製造し、引裂強度、接着力、耐貫通性及び遮音性をバランスよくより一層良好にする観点からは、上記第１の熱可塑性樹脂膜を、マルチマニホールド法又はフィードブロック法により成形することが好ましい。上記複合膜の製造方法は、１つ又は２つの上記第２の熱可塑性樹脂膜を、上記第１の熱可塑性樹脂膜の一方の表面又は両方の表面に積層する工程を備えることが好ましい。
【０１３８】
（合わせガラス）
上記第１の熱可塑性樹脂膜は、合わせガラス部材の間に配置されて用いられることが好ましい。上記第１の熱可塑性樹脂膜の厚さ方向の両側に、他の部材が配置されることが好ましく、合わせガラス部材が配置されることが好ましい。
【０１３９】
図５に、図１に示す熱可塑性樹脂膜１を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。
【０１４０】
図５に示す合わせガラス５１は、第１の合わせガラス部材５２と、第２の合わせガラス部材５３と、熱可塑性樹脂膜１とを備える。熱可塑性樹脂膜１は、第１，第２の合わせガラス部材５２，５３の間に配置されており、挟み込まれている。
【０１４１】
第１の合わせガラス部材５２は、熱可塑性樹脂膜１の第１の表面に積層されている。第２の合わせガラス部材５３は、熱可塑性樹脂膜１の第１の表面とは反対の第２の表面に積層されている。従って、合わせガラス５１は、第１の合わせガラス部材５２と、熱可塑性樹脂膜１と、第２の合わせガラス部材５３とがこの順で積層されて構成されている。
【０１４２】
図６に、図４に示す複合膜３１を用いた合わせガラスの一例を模式的に断面図で示す。
【０１４３】
図６に示す合わせガラス６１は、第１の合わせガラス部材５２と、第２の合わせガラス部材５３と、複合膜３１とを備える。複合膜３１は、第２の熱可塑性樹脂膜３２と熱可塑性樹脂膜１と第２の熱可塑性樹脂膜３３とを有する。複合膜３１は、第１，第２の合わせガラス部材５２，５３の間に配置されており、挟み込まれている。
【０１４４】
第１の合わせガラス部材５２は、第２の熱可塑性樹脂膜３２の外側の表面に積層されている。第２の合わせガラス部材５３は、第２の熱可塑性樹脂膜３３の外側の表面に積層されている。
【０１４５】
上記第１，第２の合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。
【０１４６】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びアクリル樹脂板等が挙げられる。上記アクリル樹脂板としては、ポリメチルメタクリレート板等が挙げられる。
【０１４７】
上記第１，第２の合わせガラス部材の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下である。合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１４８】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、第１，第２の合わせガラス部材の間に、上記第１の熱可塑性樹脂膜又は上記複合膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりして、第１，第２の合わせガラス部材と上記第１の熱可塑性樹脂膜又は上記複合膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記第２の熱可塑性樹脂膜の上記第１の熱可塑性樹脂膜側とは反対の外側の表面がエンボス加工されている場合には、第１，第２の合わせガラス部材と上記複合膜との間に残留する空気をより一層効果的に脱気できる。
【０１４９】
上記第１の熱可塑性樹脂膜及び上記複合膜は、引っ張り強度が高いことが望まれる様々な用途に用いられる。
【０１５０】
上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記合わせガラスは、これら以外にも使用できる。上記合わせガラスは、建築用又は車両用の合わせガラスであることが好ましく、車両用の合わせガラスであることがより好ましい。上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。
【０１５１】
上記合わせガラスのヘーズ値は、好ましくは３％以下、より好ましくは２％以下、より一層好ましくは１％以下、更に好ましくは０．５％以下、特に好ましくは０．４％以下である。合わせガラスのヘーズ値は、ＪＩＳ  Ｋ６７１４に準拠して測定できる。上記合わせガラスのヘーズを低くするために、上記第１の熱可塑性樹脂膜を構成する各樹脂層はフィラーを含まないことが好ましく、上記第２の熱可塑性樹脂膜はフィラーを含まないことが好ましい。
【０１５２】
以下に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１５３】
（実施例１）
樹脂Ａ（エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、三井・デュポンケミカル社製「ＥＶＡＦＬＥＸ４６０」）を用意した。
【０１５４】
１８０℃に加熱された２つの押出機１と押出機２とに、上記樹脂Ａを供給し、それぞれギアポンプを介して、得られる熱可塑性樹脂膜における第１の方向（幅方向）に同じ厚みで層が２１層積層されるフィードブロックにて合流させて、樹脂Ａを含む層が第１の方向に２１層積層された積層体８１を得た（図１５（ａ）参照、模式図である図１５，１６における積層数及び厚みは実際の積層数及び厚みと異なる）。その後、得られる熱可塑性樹脂膜における第１の方向に層が積層されるスクエアミキサーに、積層体８１を通過させて、樹脂Ａを含む層が第１の方向に４２層積層されている積層体８２を得た（図１５（ｃ）参照）。
【０１５５】
なお、スクエアミキサーは、断面形状が長方形である流路を通過した熱可塑性樹脂を、分岐流路により２分割し、それらを積み重ねて合流させて層数を２倍にすることが可能な流路を有する筒体である。スクエアミキサーでは、図１５（ａ）に示す樹脂Ａを含む層が第１の方向に２１層積層された積層体８１を、第１の方向と直交する方向の中央で２分割するように、第１の方向である矢印Ｘ１の方向に流路を圧縮することで、図１５（ｂ）に示すように、層数が２１層であり、かつ第１の方向における厚さが１／２である２つの圧縮物を得た。次に、第１の方向と直交する方向である矢印Ｘ２の方向に流路を拡大することで、図１５（ｃ）に示すように、第１の方向における層数が２倍の４２層であり、かつ第１の方向と直交する方向における厚さが流路を拡大する前の２倍である積層体８２を得た。
【０１５６】
さらに、この操作を５回行い、結果としてこの操作を合計で６回繰り返して、樹脂Ａを含む層が第１の方向に１３４４層積層されている積層体８３を得た（図１５（ｄ）参照）。得られた積層体８３は、厚さ方向では単層の膜である。
【０１５７】
次に、得られる熱可塑性樹脂膜における厚さ方向に層が積層されるスクエアミキサーに、積層体８３を通過させて、樹脂Ａを含む層が第１の方向に６７２層かつ厚さ方向に２層積層されている積層体８４を得た（図１６（ｂ）参照）。
【０１５８】
なお、スクエアミキサーでは、図１５（ｄ）に示す樹脂Ａを含む層が第１の方向に１３４４層積層された積層体８３を、第１の方向の中央で２分割するように、第１の方向と直交する方向である矢印Ｘ３の方向に流路を圧縮することで、図１６（ａ）に示すように、層数が６７２層であり、かつ第１の方向と直交する方向における厚さが１／２である２つの圧縮物を得た。次に、第１の方向である矢印Ｘ４の方向に流路を拡大することで、図１６（ｂ）に示すように、第１の方向と直交する方向における層数が２倍の２層であり、かつ第１の方向と直交する方向における厚さが流路を拡大する前の２倍である積層体８４を得た。
【０１５９】
さらに、この操作を合計で４回繰り返して、樹脂Ａを含む層が第１の方向に８４層かつ厚さ方向に１６層積層されている積層体８５を得た（図１６（ｃ）参照）。
【０１６０】
このようにして得られた積層体８５を流路幅２００ｍｍのＴダイに供給して、シート状に成形した後、引取ロールで引き取って厚みを調整し、樹脂Ａを含む層が、第１の方向に８４層かつ厚さ方向に１６層積層されている熱可塑性樹脂膜を得た。得られた熱可塑性樹脂膜全体の厚み、熱可塑性樹脂膜における厚さ方向及び幅方向それぞれにおける層の平均厚みは、下記の表１に示す値であった。
【０１６１】
（実施例２〜５）
熱可塑性樹脂膜全体の厚み、熱可塑性樹脂膜の幅方向の幅、熱可塑性樹脂膜における厚さ方向及び幅方向それぞれにおける層の平均厚み、厚さ方向及び幅方向における層の積層数を下記の表１に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、
熱可塑性樹脂膜を得た。
【０１６２】
（実施例６〜８）
熱可塑性樹脂膜全体の厚み、熱可塑性樹脂膜の幅方向の幅、熱可塑性樹脂膜における厚さ方向及び幅方向それぞれにおける層の平均厚み、厚さ方向及び幅方向それぞれにおける層の積層数を下記の表１に示すように設定したこと、並びに、流路幅５０ｍｍのＴダイを用いたこと以外は実施例１と同様にして、熱可塑性樹脂膜を得た。
【０１６３】
（比較例１）
１８０℃に加熱された２つの押出機１と押出機２とに、上記樹脂Ａを供給し、それぞれギアポンプを介して、得られる熱可塑性樹脂膜における厚さ方向に同じ厚みで層が２１層積層されるフィードブロックにて合流させて、樹脂Ａを含む層が第２の方向に２１層積層された膜を得た。
【０１６４】
このようにして得られた膜をＴダイに供給して、シート状に成形した後、引取ロールで引き取って厚みを調整し、樹脂Ａを含む層が厚さ方向に２１層積層されている熱可塑性樹脂膜を得た。
【０１６５】
（比較例２）
熱可塑性樹脂膜全体の厚み、熱可塑性樹脂膜における厚さ方向及び幅方向それぞれにおける層の平均厚みを下記の表１に示すように変更したこと以外は比較例１と同様にして、熱可塑性樹脂膜を得た。得られた熱可塑性樹脂膜における厚さ方向における層の平均厚み（表では「厚み」と記載）及び幅方向における層の厚みは、下記の表１に示す値であった。
【０１６６】
（比較例３）
１８０℃に加熱された１つの押出機１に、上記樹脂Ａを供給し、ギアポンプを介して、Ｔダイに供給して、シート状に成形した後、引取ロールで引き取って厚みを調整し、熱可塑性樹脂膜を得た。
【０１６７】
（比較例４，５）
熱可塑性樹脂膜全体の厚み、熱可塑性樹脂膜の第１の方向の幅、を下記の表１に示すように設定したこと以外は比較例３と同様にして、熱可塑性樹脂膜を得た。
【０１６８】
（比較例６）
熱可塑性樹脂膜全体の厚み、熱可塑性樹脂膜における厚さ方向及び幅方向それぞれにおける層の平均厚み、厚さ方向における層の積層数を下記の表１に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして、熱可塑性樹脂膜を得た。
【０１６９】
（評価）
（１）引裂強度
ＪＩＳ  Ｋ７１２８−３：１９９８に準拠して、ダンベルカッターを用いて、得られた熱可塑性樹脂膜を図１７に示す形状に切り抜き、直角形試験片を用意した。また、ダンベルカッターを用いて切り抜く際に、第１の方向（幅方向）の引裂強度を評価するための直角形試験片は、図１８（ａ）に示すように、上記直角形試験片が第１の方向に平行となるように切り抜いた。また、ダンベルカッターを用いて切り抜く際に、第２の方向（長さ方向）の引裂強度を評価するための直角形試験片は、図１８（ｂ）に示すように、上記直角形試験片が第２の方向に平行となるように切り抜いた。なお、図１８（ａ）及び（ｂ）における各層の積層数は実際の積層数とは異なる。
【０１７０】
オリエンテック社製万能試験機「ＲＴＣ−１３１０Ａ」を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７１２８−３：１９９８に準拠して、２３℃及び試験速度５００ｍｍ／分の条件で、上記直角形試験片の引裂強度を評価した。なお、引裂方向は、厚さ方向と直交する第１の方向（幅方向）と、厚さ方向及び第１の方向と直交する第２の方向（長さ方向）とした。
【０１７１】
なお、実施例６〜８で得られた熱可塑性樹脂膜については、第２の方向の引裂強度のみを評価した。
【０１７２】
結果を下記の表１に示す。
【０１７３】
【表１】
2014080359.tif 000004
【０１７４】
なお、熱可塑性樹脂として、エチレン−酢酸ビニル共重合体を用いた具体的な実施例を示したが、エチレン−酢酸ビニル共重合体にかえてポリビニルアセタールを用いた場合であっても、厚さ方向に２層以上でかつ上記第１の方向に５層以上で、熱可塑性樹脂を含む層を複数積層することで、得られる熱可塑性樹脂膜の引裂強度が高くなることを確認した。
【０１７５】
なお、熱可塑性樹脂を含む層を、厚さ方向に２層以上及び第１の方向（幅方向）に５層以上積層し、かつ第２の方向に複数積層していない熱可塑性樹脂膜を得た具体的な実施例を示したが、熱可塑性樹脂を含む層を、厚さ方向に２層以上及び第１の方向（幅方向）に５層以上積層し、かつ第２の方向（長さ方向）に２層以上で積層した熱可塑性樹脂膜でも、引裂強度がより一層高くなる。さらに、熱可塑性樹脂を含む層を、厚さ方向に２層以上及び第１の方向（幅方向）に５層以上積層し、かつ第２の方向（長さ方向）に５層以上で積層した熱可塑性樹脂膜では、得られる熱可塑性樹脂膜の引裂強度が更に一層高くなる。
【符号の説明】
【０１７６】
１，１１，２１…熱可塑性樹脂膜
１ａ，１１ａ，１１ｂ，２１ａ…熱可塑性樹脂を含む層
１Ａ，１Ａａ…層１ａが厚さ方向Ｄｔに２層以上又は２層積層された積層体
１Ｂ，１Ｂａ…層１ａが第１の方向Ｄ１に５層以上又は５層積層された積層体
１１Ａ，１１Ａａ…層１１ａ，１１ｂが厚さ方向Ｄｔに合計２層以上又は２層積層された積層体
１１Ｂ，１１Ｂａ…層１１ａが第１の方向Ｄ１に５層以上又は５層積層された積層体
１１Ｃ，１１Ｃａ…層１１ｂが第１の方向Ｄ１に５層以上又は５層積層された積層体
２１Ａ，２１Ａａ…層２１ａが厚さ方向Ｄｔに２層以上又は２層積層された積層体
２１Ｂ，２１Ｂａ…層２１ａが第１の方向Ｄ１に５層以上又は５層積層された積層体
２１Ｃ，２１Ｃａ…層２１ａが第２の方向Ｄ２に２層以上又は２層積層された積層体
３１…複合膜
３２，３３…第２の熱可塑性樹脂膜
５１，６１…合わせガラス
５２…第１の合わせガラス部材
５３…第２の合わせガラス部材
８１…樹脂Ａを含む層が第１の方向に２１層積層された積層体
８２…樹脂Ａを含む層が第１の方向に４２層積層された積層体
８３…樹脂Ａを含む層が第１の方向に１３４４層積層された積層体
８４…樹脂Ａを含む層が第１の方向に６７２層、厚さ方向に２層積層された積層体
８５…樹脂Ａを含む層が第１の方向に８４層、厚さ方向に１６層積層された積層体
Ｄｔ…厚さ方向
Ｄ１…第１の方向
Ｄ２…第２の方向
Ｘ１，Ｘ３…流路の圧縮方向
Ｘ２，Ｘ４…流路の拡大方向
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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