(57)【要約】【課題】原子力発電所の核燃料メルトダウンで発生した核分裂物質を含む排水等の放射性排水を一時保管するために設置される地下貯水槽において、遮水用の不透水性シートが破断して漏水した場合の放射性核種の環境への拡散、汚染を防止する。【解決手段】放射性排水を、不透水性シートと、該不透水性シートを裏打ちする粘土層とで遮水施工を施した地下貯水槽に貯留するにあたり、粘土層に放射性核種の吸着剤を混合して遮水施工を施す。或いは、不透水性シートと粘土層との間に放射性核種の吸着剤を充填して遮水施工を施す。不透水性シートの破断箇所を透過した放射性排水中の放射性核種が、粘土層内の吸着剤により或いは不透水性シートと粘土層との間の吸着剤で吸着されて捕捉される結果、環境への放射性核種の浸出、拡散は防止される。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性核種を含む放射性排水を、不透水性シートと、該不透水性シートを裏打ちする粘土層とで遮水施工を施した地下貯水槽に貯留する方法において、該粘土層に該放射性核種の吸着剤を混合して遮水施工を施すことを特徴とする放射性排水の貯留方法。
【請求項２】
請求項１において、該不透水性シートと粘土層との間に前記放射性核種の吸着剤を充填して遮水施工を施すことを特徴とする放射性排水の貯留方法。
【請求項３】
請求項１又は２において、前記粘土層における前記放射性核種の吸着剤の混合割合が１〜３０重量％であることを特徴とする放射性排水の貯留方法。
【請求項４】
放射性核種を含む放射性排水を、不透水性シートと、該不透水性シートを裏打ちする粘土層とで遮水施工を施した地下貯水槽に貯留する方法において、該不透水性シートと粘土層との間に該放射性核種の吸着剤を充填して遮水施工を施すことを特徴とする放射性排水の貯留方法。
【請求項５】
請求項１ないし４のいずれか１項において、前記放射性核種の吸着剤が、該放射性核種が放射性セシウムの場合は下記吸着剤Ａであり、該放射性核種が放射性ストロンチウムの場合は、下記吸着剤Ｂであることを特徴とする放射性排水の貯留方法。
吸着剤Ａ：結晶シリコチタネート及び／又はゼオライト
吸着剤Ｂ：チタン酸アルカリ金属塩及び／又はゼオライト
【請求項６】
請求項１ないし５のいずれか１項において、前記放射性核種の吸着剤が、平均粒径（Ｄ５０）５００μｍ以下の粉粒体であることを特徴とする放射性排水の貯留方法。
【請求項７】
放射性核種を含む放射性排水を貯留するための地下貯水槽であって、不透水性シートと、該不透水性シートを裏打ちする粘土層とで遮水施工が施された地下貯水槽において、該粘土層に該放射性核種の吸着剤が混合されていることを特徴とする放射性排水の地下貯水槽。
【請求項８】
請求項７において、前記不透水性シートと粘土層との間に前記放射性核種の吸着剤の充填層を有することを特徴とする放射性排水の地下貯水槽。
【請求項９】
請求項７又は８において、前記粘土層における前記放射性核種の吸着剤の混合割合が１〜３０重量％であることを特徴とする放射性排水の地下貯水槽。
【請求項１０】
放射性核種を含む放射性排水を貯留するための地下貯水槽であって、不透水性シートと、該不透水性シートを裏打ちする粘土層とで遮水施工が施された地下貯水槽において、該不透水性シートと粘土層との間に該放射性核種の吸着剤の充填層を有することを特徴とする放射性排水の地下貯水槽。
【請求項１１】
請求項７ないし１０のいずれか１項において、前記放射性核種の吸着剤が、該放射性核種が放射性セシウムの場合は下記吸着剤Ａであり、該放射性核種が放射性ストロンチウムの場合は、下記吸着剤Ｂであることを特徴とする放射性排水の地下貯水槽。
吸着剤Ａ：結晶シリコチタネート及び／又はゼオライト
吸着剤Ｂ：チタン酸アルカリ金属塩及び／又はゼオライト
【請求項１２】
請求項７ないし１１のいずれか１項において、前記放射性核種の吸着剤が、平均粒径（Ｄ５０）５００μｍ以下の粉粒体であることを特徴とする放射性排水の地下貯水槽。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力発電所の核燃料メルトダウンで発生した核分裂物質を含む排水等の放射性核種を含む放射性排水を、一時保管するために設置される地下貯水槽において、遮水用の不透水性シートが破断して漏水することによる放射性核種の環境への拡散、汚染を防止する放射性排水の貯留方法及び地下貯水槽に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、雨水等を貯留して有効利用するための簡易地下貯水槽として、地中に形成した掘削穴にビニールシート等の不透水性のシートを内張りして遮水壁を形成したものが提案されている（例えば特開２００２−３７１５９６号公報）。
【０００３】
一方、原子力発電所の核燃料メルトダウンで発生した核分裂物質を含む排水を一時保管するために設置される地下貯水槽では、高度な遮水性が要求されるため、ベントナイト等からなる粘土層でビニールシート等の不透水性シートを裏打ちした二重構造の遮水壁が形成されている。粘土層は可塑性を有しており、不等地盤沈下等による形状のゆがみ応力に対して断裂し難いため、不透水性シートの裏打ち層として有効である。
【０００４】
核燃料がメルトダウンした場合、２３５Ｕ核分裂反応によって、６０を超える多くの核分裂生成物が生成する。その中で、最も発生頻度の高く、水への溶解性も高い放射性核種として、１３１Ｉ、１３７Ｃｓ、９０Ｓｒがある。１３１Ｉは半減期が８日と短く、５０日を経過するとβ、γ崩壊によって安定な１３１Ｘｅに変化し、残留率は発生量の１％程度となる。一方、１３７Ｃｓの半減期は３０年、９０Ｓｒの半減期は２９年と長い。また、同時に発生する１２６Ｓｎ及び６３Ｎｉの半減期も相当に長い。また、これらの放射性核種は水に溶解し易い。このため、これらの放射性核種を含む排水を貯留している地下貯水槽において、不透水性シートの劣化や機械的な損傷によって遮水壁が破断して放射性排水が浸出した場合、環境への汚染リスクが非常に高い。
【０００５】
地下貯水槽にあっては、地盤沈下や土壌中の異物などの原因で、ビニールシート等の不透水性シートが破断する可能性がある。そこで、不透水性シートが破断した場合の放射性排水の浸出を防止するために、不透水性シートの外側を更に粘土層で裏打ちし、遮水壁を二重構造とし、また、特に高濃度の放射性排水の地下貯水槽にあっては、不透水性シートの厚みを厚くしたり、不透水性シートを複数枚積層して設けたりすることが行われている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００２−３７１５９６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ベントナイト等の粘土層は水を完全に遮水することができるものではないため（粘土の透水係数は１０−１１〜１０−９ｃｍ／ｓｅｃである。）、遮水壁の不透水性シートが破断した場合には放射性排水が粘土層を透過して漏洩するおそれがある。不透水性シートの厚みを厚くしたり、これを多層化しても、放射性排水の漏洩を確実に防止し得るものとは言えない。
【０００８】
従って、本発明は、放射性排水の地下貯水槽において、遮水用の不透水性シートの破断により、放射性排水が漏洩することによる放射性核種の環境への拡散、汚染を防止する放射性排水の貯留方法及び地下貯水槽を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者は上記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、地下貯水槽の遮水壁の不透水性シートの裏打ち層となる粘土層に放射性核種の吸着剤を混合しておくことにより、或いは、不透水性シートと粘土層との間に放射性核種の吸着剤の充填層を形成することにより、不透水性シートの破断箇所を透過した放射性排水中の放射性核種が、粘土層内の吸着剤により或いは不透水性シートと粘土層との間の吸着剤層で吸着されて捕捉される結果、環境への放射性核種の浸出、拡散は防止されることを見出し、本発明を完成させた。
【００１０】
即ち、本発明は以下を要旨とする。
【００１１】
［１］  放射性核種を含む放射性排水を、不透水性シートと、該不透水性シートを裏打ちする粘土層とで遮水施工を施した地下貯水槽に貯留する方法において、該粘土層に該放射性核種の吸着剤を混合して遮水施工を施すことを特徴とする放射性排水の貯留方法。
【００１２】
［２］  ［１］において、該不透水性シートと粘土層との間に前記放射性核種の吸着剤を充填して遮水施工を施すことを特徴とする放射性排水の貯留方法。
【００１３】
［３］  ［１］又は［２］において、前記粘土層における前記放射性核種の吸着剤の混合割合が１〜３０重量％であることを特徴とする放射性排水の貯留方法。
【００１４】
［４］  放射性核種を含む放射性排水を、不透水性シートと、該不透水性シートを裏打ちする粘土層とで遮水施工を施した地下貯水槽に貯留する方法において、該不透水性シートと粘土層との間に該放射性核種の吸着剤を充填して遮水施工を施すことを特徴とする放射性排水の貯留方法。
【００１５】
［５］  ［１］ないし［４］のいずれかにおいて、前記放射性核種の吸着剤が、該放射性核種が放射性セシウムの場合は下記吸着剤Ａであり、該放射性核種が放射性ストロンチウムの場合は、下記吸着剤Ｂであることを特徴とする放射性排水の貯留方法。
吸着剤Ａ：結晶シリコチタネート及び／又はゼオライト
吸着剤Ｂ：チタン酸アルカリ金属塩及び／又はゼオライト
【００１６】
［６］  ［１］ないし［５］のいずれかにおいて、前記放射性核種の吸着剤が、平均粒径（Ｄ５０）５００μｍ以下の粉粒体であることを特徴とする放射性排水の貯留方法。
【００１７】
［７］  放射性核種を含む放射性排水を貯留するための地下貯水槽であって、不透水性シートと、該不透水性シートを裏打ちする粘土層とで遮水施工が施された地下貯水槽において、該粘土層に該放射性核種の吸着剤が混合されていることを特徴とする放射性排水の地下貯水槽。
【００１８】
［８］  ［７］において、前記不透水性シートと粘土層との間に前記放射性核種の吸着剤の充填層を有することを特徴とする放射性排水の地下貯水槽。
【００１９】
［９］  ［７］又は［８］において、前記粘土層における前記放射性核種の吸着剤の混合割合が１〜３０重量％であることを特徴とする放射性排水の地下貯水槽。
【００２０】
［１０］  放射性核種を含む放射性排水を貯留するための地下貯水槽であって、不透水性シートと、該不透水性シートを裏打ちする粘土層とで遮水施工が施された地下貯水槽において、該不透水性シートと粘土層との間に該放射性核種の吸着剤の充填層を有することを特徴とする放射性排水の地下貯水槽。
【００２１】
［１１］  ［７］ないし［１０］のいずれかにおいて、前記放射性核種の吸着剤が、該放射性核種が放射性セシウムの場合は下記吸着剤Ａであり、該放射性核種が放射性ストロンチウムの場合は、下記吸着剤Ｂであることを特徴とする放射性排水の地下貯水槽。
吸着剤Ａ：結晶シリコチタネート及び／又はゼオライト
吸着剤Ｂ：チタン酸アルカリ金属塩及び／又はゼオライト
【００２２】
［１２］  ［７］ないし［１１］のいずれかにおいて、前記放射性核種の吸着剤が、平均粒径（Ｄ５０）５００μｍ以下の粉粒体であることを特徴とする放射性排水の地下貯水槽。
【発明の効果】
【００２３】
本発明によれば、地下貯水槽の遮水壁の不透水性シートの裏打ち層となる粘土層に放射性核種の吸着剤を混合しておくことにより、或いは、不透水性シートと粘土層との間に放射性核種の吸着剤の充填層を形成することにより、不透水性シートが破断した場合であっても、この破断箇所を透過した放射性排水中の放射性核種を、粘土層内の吸着剤により、或いは不透水性シートと粘土層との間の吸着剤層で吸着して捕捉することができ、環境への放射性核種の浸出、拡散、汚染を防止することができる。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下に本発明の実施の形態を詳細に説明する。
【００２５】
本発明においては、放射性排水を貯留する、不透水性シートと、該不透水性シートを裏打ちする粘土層とで遮水施工が施された地下貯水槽の遮水壁に、以下の（１）及び／又は（２）を行って、放射性核種の吸着、捕捉機能を付与する。
（１）  粘土層に放射性核種の吸着剤を混合する。
（２）  不透水性シートと粘土層との間に放射性核種の吸着剤の充填層を形成する。
【００２６】
上記（１），（２）はいずれか一方のみを採用してもよく、両方を採用してもよい。（１），（２）の両方を採用することにより、放射性核種の浸出、拡散防止効果はより一層向上するが、遮水施工コストが高くつくため、当該地下貯水槽の設置領域における不透水性シートの破断の可能性や、放射性排水中の放射性核種の汚染リスク等に応じて、いずれか一方を採用するか両方を採用するかは適宜決定される。
【００２７】
地下貯水槽の遮水壁を構成する不透水性シートとしては、放射性排水に対する耐腐食性に優れ、耐久性、耐候性に優れるものであればよく、一般的にはビニールシート、ゴムシートなどが使用される。
これらの不透水性シートの厚さは、薄過ぎると破断し易く、厚過ぎると施工性、施工コストの面で問題となることから、２〜５０ｍｍ程度であることが好ましい。不透水性シートは必要に応じて２枚以上を重ねて用いることもでき、その場合において、同一の不透水性シートを用いてもよく、材質や厚さの異なる不透水性シートを用いてもよい。
【００２８】
不透水性シートの裏打ち層となる粘土層を構成する粘土としては、ベントナイト、カオリナイト、ハロイサイト、スメクタイト、雲母、バーミキュライト、緑泥石、イモゴライト、アロフェン、セピオライト、パリゴルスカイト、ギブサイト等の１種又は２種以上を用いることができる。
粘土層の厚さは、遮水性能と施工コスト等を考慮して適宜決定されるが、通常５〜５００ｍｍ、好ましくは１０〜２００ｍｍである。
【００２９】
本発明に係る地下貯水槽は、地中に形成した掘削穴の内壁面（底面及び側周面）に、不透水性シートと粘土層とで遮水壁を施工するに当たり、前述の（１）及び／又は（２）を採用して遮水施工することにより形成することができる。なお、地下貯水槽の容積には特に制限はないが、放射性排水の収容量として通常１００〜５０，０００ｍ３程度である。
【００３０】
一般に、地下水中には、ナトリウムなどの塩類、カルシウム、マグネシウムなどの硬度成分が含まれる場合がある。また、貯留する放射性排水に海水が混入している場合、海水に含まれるこれら塩類や硬度成分が共存することとなる。
従って、本発明で用いる放射性核種の吸着剤は、塩類や硬度成分が共存する状態で、選択的に放射性セシウムやストロンチウム等の放射性核種を吸着し得る分配係数の高い吸着剤であることが好ましい。また、一般的なイオン交換樹脂などの有機系吸着剤では、経時的に分解して吸着性能が低下する恐れがあるため、無機イオン交換体を用いることが好ましい。
【００３１】
放射性核種の吸着剤としては、放射性排水中の放射性核種が放射性セシウムの場合は、結晶シリコチタネートもしくはゼオライト（モルデナイト、チャバサイト、クリノプチロライト、Ａ型ゼオライト、Ｘ型ゼオライト等）を用いることが好ましい。ゼオライトは、合成品でもよく、天然品でもよい。ゼオライトとしては、モルデナイトが最も好ましく、次いでチャバサイト、クリノプチロライトである。
また、放射性排水中の放射性核種が放射性ストロンチウムの場合、放射性核種の吸着剤としては、チタン酸アルカリ金属塩、ゼオライト（Ａ型ゼオライト、Ｘ型ゼオライト、クリノプチロライト、チャバサイト、モルデナイト）を用いることが好ましい。チタン酸アルカリ金属塩としては、三チタン酸ナトリウム、二チタン酸カリウム、四チタン酸カリウムがストロンチウムに対して高い分配係数を示すため好ましい。
また、放射性錫や放射性ニッケルに対しては、安価な鉄粉や粒状鉄等の金属鉄を用いるのが好適である。
【００３２】
粘土層に混合する吸着剤も、不透水性シートと粘土層との間に充填する吸着剤も、平均粒径Ｄ５０が５００μｍ以下の粉粒体であることが好ましく、特にこの平均粒径Ｄ５０は１００μｍ以下、とりわけ５０μｍ以下、例えば５〜５０μｍであることが好ましい。このように粒径の細かい吸着剤は比表面積（吸着剤単位重量当たりの粒子表面積）が大きいため、放射性核種の吸着、捕捉に有利である。
【００３３】
これらの放射性核種の吸着剤は、１種を単独で用いてもよく、材料や粒径の異なる吸着剤の２種以上を混合して用いてもよい。
【００３４】
粘土層に放射性核種の吸着剤を混合する場合、その混合割合が少な過ぎると、吸着剤を混合したことによる放射性核種の吸着、捕捉効果を十分に得ることができず、多過ぎると、粘土本来の可塑性を損ね、粘土層の耐ゆがみ応力性を低下させる可能性がでてくるため、吸着剤は粘土層中の混合割合（粘土層中の含有量）として１〜３０重量％、特に５〜２０重量％となるように混合することが好ましい。
【００３５】
また、不透水性シートと粘土層との間に放射性核種の吸着剤の充填層を形成する場合、吸着剤充填層の厚さについては、薄過ぎると吸着剤充填層による放射性核種の吸着、捕捉効果が不足する可能性があり、厚過ぎてもそれ以上の効果は得られず、充填層形成コストの点で不利であり、また、可塑性の粘土層の裏打ち効果が損なわれるおそれもあるため、１０〜２００ｍｍ程度の厚さに設けることが好ましい。
【００３６】
なお、吸着剤充填層は、異なる吸着剤による充填層を２層以上積層して形成することもできる。また、異なる吸着剤を混合した吸着剤混合粘土層を２層以上積層して形成することもできるし、吸着剤混合粘土層を更に裏打ちする吸着剤を含まない粘土層を積層形成してもよい。また、前記（１）と（２）とを共に採用する場合には、前記範囲において粘土層の吸着剤含有量を少なめに、また、吸着剤充填層の厚さを薄めにすることも可能である。
【実施例】
【００３７】
以下に実施例及び比較例に代わる実験例及び比較実験例を挙げて本発明をより具体的に説明する。
説明の便宜上まず比較実験例を挙げる。
【００３８】
［比較実験例１］
垂直に立設した内径１３ｍｍφのカラムに、カラム出口側の底板として、平均濾過孔径１０μｍの多孔性焼結金属板を設置し、この多孔性焼結金属板上に、厚さ５ｍｍの均一なベントナイト（Ｎａ型クニゲルＶ１：クニミネ工業社製）層を形成した。
このカラムの上部開口から、ストロンチウム濃度が１０ｍｇ／Ｌとなるように塩化ストロンチウムを水に溶解させた溶液を、高圧マイクロポンプを用いて、圧力０．１ＭＰａ（ゲージ圧）一定で供給して通水した。カラム出口の流出水は０．１ｍＬ／日であった。３週間通水後、カラム出口水には０．１ｍｇ／Ｌのストロンチウムが確認された。
【００３９】
［実験例１］
比較実験例１において、ベントナイトに平均粒径Ｄ５０＝１５０μｍの二チタン酸カリウム粉末を１０重量％の混合割合で練り込んで、厚さ５ｍｍの均一な吸着剤混合ベントナイト層を形成したこと以外は同様の通水実験を行った。その結果、通水開始から２ヵ月後もカラム出口水にストロンチウムは検出されなかった。
【００４０】
［実験例２］
比較実験例１において、ベントナイト層上に、平均粒径Ｄ５０＝１５０μｍの二チタン酸カリウム粉末を用いて厚さ３ｍｍの吸着剤層を形成したこと以外は同様の通水実験を行った。その結果、通水開始から２ヵ月後もカラム出口水にストロンチウムは検出されなかった。
【００４１】
以上の結果から、不透水性シートの裏打ち層である粘土層に放射性核種の吸着剤を混合することにより、或いは、不透水性シートと粘土層との間に放射性核種の吸着剤層を形成することにより、不透水性シートが破断して放射性排水が粘土層に達しても、放射性排水中の放射性核種を、粘土層中の吸着剤又は不透水性シートと粘土層との間の吸着剤層で吸着、捕捉することができ、環境への放射性核種の流出、拡散を防止することができることが分かる。