(57)【要約】      （修正有）【課題】トリクル（trickle）流様式で操作する固定床型触媒反応器の入口において気体及び液体をろ過及び均一に分配するためのプレートの構成する方法の提供。【解決手段】気体は、分配要素５の開口した上端から導入され、前記上端はろ過層４よりも上方に位置しており、また液体は、オリフィス１０の列から導入され、この列は、ろ過層４よりも下方で、かつプレート２自体よりも上方に位置する部分に配置されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
下降並流気液流による固定床反応器であって、前記気液流に適した分配およびろ過プレートを有しており、前記固定床反応器は、該反応器に沿って多段に設置された複数の触媒床を含んでいてもよく、各プレートは各触媒床の上流に配置されており、前記プレートは、上から下へ向かって、以下の要素：
・前記反応器の断面全体をカバーしてはいないが、前記反応器の断面の５〜５０％、好ましくは５〜３０％に相当する自由な環状ゾーン（１１）を残す、有孔支持体（３）、
・前記有孔支持体（３）によって支持されたろ過層（４）、
・前記有孔支持体（３）に対して５０〜１５０ｍｍの範囲内の距離に配置されるフルプレート（２）であって、前記ろ過層（４）および前記フルプレート（２）と交差する実質的に垂直な複数の分配要素（５）を備えており、これらの分配要素は、長方形または三角形のパターンに配置されており、前記分配要素（５）は、２００〜４００ｍｍの範囲内の高さを有していて、気体を導入するために上端が開口しており、かつ前記分配要素のうち前記有孔支持体（３）と前記フルプレート（２）との間の部分に配置された、液体を導入するための少なくとも１列の孔を備えており、また気液混合物が前記分配要素（５）の下端によって排出される、フルプレート（２）、
・前記フルプレート（２）の下方に、前記フルプレート（２）に対して２０〜３００ｍｍの範囲内、好ましくは５０〜１５０ｍｍの範囲内の距離に配置される、少なくとも１つの高多孔性の分散要素（７）、
によって構成される、固定床反応器。
【請求項２】
各分配およびろ過プレートが、前記ろ過層（４）の深さに相当する高さの部分にわたりフルスリーブ（８）によって囲まれた、実質的に垂直な煙突体である、分配要素（５）を有している、請求項１記載の下降並流気液流による固定床反応器。
【請求項３】
前記煙突体のピッチが１００〜３００ｍｍの範囲内である、請求項２記載の下降並流気液流による固定床反応器。
【請求項４】
前記有孔支持体（３）の前記ろ過層（４）が、保護材料粒子からなりかつ高さが１００〜３００ｍｍの範囲内である少なくとも１つの層によって構成される、請求項１記載の下降並流気液流による固定床反応器。
【請求項５】
前記フルプレート（２）の下方に配置された複数の前記高多孔性の分散要素（７）が、互い違いに配置され、かつ前記フルプレート（２）の下方において１５０〜２５０ｍｍの距離で交互する、請求項１記載の下降並流気液流による固定床反応器。
【請求項６】
前記反応器に入る液体噴流を砕くための保護スクリーン（６）が、前記ろ過層（４）の上方に配置される、請求項１記載の下降並流気液流による固定床反応器。
【請求項７】
複数の前記分散要素（７）が、円錐形のデフレクターの集合体によって構成され、各デフレクターが各分配要素（５）の下方に配置されている、請求項１記載の下降並流気液流による固定床反応器。
【請求項８】
水素化処理プロセス、選択的水素化プロセス、残油転化プロセス、または３〜５０個、好ましくは５〜３０個の炭素原子を含んだ石油留分の酸化のためのプロセスにおける、請求項１記載の下降並流気液流による固定床反応器の使用。
【請求項９】
気体および液体の下降並流を、トリクル様式、即ち、０．１〜１．５ｃｍ／ｓの範囲内の液面流速で使用するプロセスにおける、請求項１記載の下降並流気液流による固定床反応器の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、トリクル（trickle）流様式（下降並流、液体速度１．５ｃｍ／ｓ未満）で操作する固定床型触媒反応器の入口において気体および液体をろ過および分配するためのプレートの構成に関する。想定される主な用途は残油の水素化処理であるが、本出願は、固定床の閉塞の原因となり得る石油留分のあらゆる水素化に適用され、また更に一般的には、固定床に到達する閉塞性粒子が充填された、気体を含んだまたは含んでいないあらゆる液相に適用される。
【背景技術】
【０００２】
本発明は、本出願人によって出願された以下の特許の改良と見ることができる。
・特許文献１には、気体および液体の下降並流を用いた固定床反応器用のオーバーフロー管を有し、事前分配プレート（pre-distribution plate）として知られたろ過プレートが記載されており、該事前分配プレートは、従来の分配プレートの上方に配置されたろ過プレートよりなるものである。
・特許文献２には、気体および液体の下降並流を用いた固定床反応器のためのろ過プレートが記載されており、該プレートは、下流に配置された触媒床のためのろ過機能と、気液流の分配機能の双方を提供する。この特許では、触媒床の中央において煙突体に孔（またはスロット）があけられたろ過プレートの形状配置が提案されているが、これは孔の近くで床が閉塞した場合に困難を生じる。この床の閉塞は、結果として、煙突体の閉塞を、次の２つの結果、即ち、分配プレートよりも下方の液体流速の分配の不均衡、および、複数の煙突体が集合させられて触媒床に突き通されている場合におけるプレートを取り外す際の煙突体に対する破壊のリスク、と共に生じさせる。
・特許文献３には、ろ過粒子および触媒粒子を含んだ脱着可能なバスケットの配置が記載されており、前記バスケットは、前記プレートの取付け／取外しを容易にしかつプレートと触媒との間の凝集のリスクを制限するために、分配プレート上に置かれる。しかしながら、その解決法は一定の不利益を受ける。即ち、多数のバスケットは、取付け時間が非常に長くなり、また粒子がバスケット間から脱出するのを防ぎつつ全てのバスケット間の流体の接触を確保する必要があることを意味する。
本発明は、先行特許と比較して、実質的な改良を提供する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】仏国特許発明第２９２４９５０号明細書
【特許文献２】仏国特許発明第２８８９９７３号明細書
【特許文献３】仏国特許発明第２９５９６７７号明細書
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００４】
（発明の簡単な説明）
本発明は、気体および液体の仕込原料を用いて、より具体的には、トリクル様式として知られている流動様式、即ち、０．１〜１．５ｃｍ／ｓの範囲内の液面流速で操作する、触媒反応器に供給するための分配プレートとして定義することができる。
【０００５】
本プレートは、その機能が、反応器に入る２相の噴流を、前記プレートの下流に配置された触媒床の表面上に均一に分配される気液混合物に変えることである、分配プレートとして定義することができる。本発明の分配プレートはまた、ろ過層によってプレート自体に組み込まれた、ろ過機能を統合している。分配要素はろ過層を貫通するが、分配要素内への気体および液体の入口は前記ろ過層の外側に配置されているため、先行技術のプレートとは対照的に、このろ過層は、ある意味で分配機能から分離されている。
【０００６】
一般に、これらの分配要素は、プレートのレベルよりも下方に位置する下位レベルから、ろ過層の上面よりも上方に位置する上位レベルまでのびる、実質的に垂直な煙突体の形態をとっている。
【０００７】
気体は、分配要素の開口した上端から導入され、前記上端はろ過層よりも上方に位置しており、また液体は、オリフィスの列から導入され、この列は、ろ過層（４）よりも下方で、かつプレート（２）自体よりも上方に位置する部分に配置されている。
【０００８】
この部分は、液体のみで占められている。なぜならば、通常の操作下では、プレート（２）上方の液体レベルは、ろ過層（４）の内部であってかつ気体のみが流入可能な分配要素（５）の上端よりも下方に位置するからである。
【０００９】
本発明の分配およびろ過プレートは、それ故、反応器に沿って多段に設置された複数の触媒床を含んだ固定床反応器における、下降並流様式の気液流に適合する。
【００１０】
一般に、本発明のろ過プレートは、（流体の流れの方向において）第１の触媒床の上流に配置される。反応器に沿って互い違いに配置された複数の触媒床上にそれぞれ異なったレベルで仕込原料が導入される場合、本発明のろ過プレートを各触媒床の上流に配置することが可能である。
【００１１】
本発明は、下降並流の気液流による固定床反応器であって、前記気液流に適した分配およびろ過プレートを有するものとして定義することができる。前記固定床反応器は、該反応器に沿って多段に設置された複数の触媒床を含んでいてもよく、各プレートは各触媒床の上流に配置される。前記プレートは、上から下へ向かって、以下の要素：
・反応器の断面全体をカバーしてはいないが、前記反応器の断面の５〜５０％、好ましくは５〜３０％に相当する自由な環状ゾーン（１１）を残す、有孔支持体（３）、
・前記有孔支持体（３）によって支持されたろ過層（４）、
・有孔支持体（３）に対して５０〜１５０ｍｍの範囲内の距離に配置されるフルプレート（２）であって、ろ過層（４）およびフルプレート（２）と交差する実質的に垂直な複数の分配要素（５）を備えており、これらの分配要素は、長方形または三角形のパターンに配置されており、前記分配要素（５）は、２００〜４００ｍｍの範囲内の高さを有していて、気体を導入するために上端が開口しており、かつ前記分配要素のうち有孔支持体（３）とフルプレート（２）との間の部分に配置された、液体を導入するための少なくとも１列の複数の孔を備えており、また気液混合物が前記分配要素（５）の下端によって排出される、フルプレート（２）、
・フルプレート（２）の下方に、前記フルプレート（２）に対して２０〜３００ｍｍの範囲内、好ましくは５０〜１５０ｍｍの範囲内の距離に配置される、少なくとも１つの高多孔性の分散要素（７）、
によって構成される。
【００１２】
「フルプレート（２）」の用語は、このプレートが何らオリフィスを有しないこと、つまり、気体および液体は分配要素（５）の下端から出ることを意味する。
【００１３】
変形例においては、液体噴流を各分配要素（５）の下方に分散させるための分散要素（７）が、デフレクタータイプのものとなされる。
【００１４】
それらはまた、フルプレート（２）の下方に、それに対して２０〜３００ｍｍの範囲内、好ましくは５０〜１５０ｍｍの範囲内の距離にわたるように、間隔をおいて互い違いに配置された、多孔性のスクリーン要素によって構成されていてもよい。
【００１５】
好ましくは、本発明の分配およびろ過プレートにおいて、分配要素（５）は、全高が２００〜４００ｍｍの範囲内である、実質的に垂直な煙突体によって構成される。
【００１６】
好ましくは、本発明の分配およびろ過プレートにおいて、有孔支持体（３）上に置かれたろ過媒体（ろ過層）（４）は、保護粒子として知られた粒子からなり、高さが１００〜３００ｍｍの範囲内、好ましくは１５０ｍｍ未満である、少なくとも１つの層によって構成される。
【００１７】
ろ過媒体（ろ過層）（４）を構成する粒子は、
・防護材料の粒子または一般的に保護要素として作用するあらゆる他の粒子、
・または触媒自体の粒子、
であってもよい。
【００１８】
本発明のプレートは、ろ過層を構成する防護材料の選択によっては制限されない。仕込原料中に含有される閉塞性粒子を保持することができるあらゆる材料が、本発明のプレートに適合しうる。
【００１９】
２００〜３００ｍｍの範囲内のろ過媒体（ろ過層）の高さのため、第１に防護材料の粒子によって構成され、次に触媒の粒子によって構成される、複数の層を使用することが可能である。殆どの場合は、単一層で充分である。好ましくは、本発明の分配およびろ過プレートにおいて、プレート（２）の下方に配置された高多孔性の分散要素（７）は、互い違いに配置された複数のスクリーン片によって構成され、前記プレート（２）の下方に１５０〜２５０ｍｍの間の距離で交互する。
【００２０】
好ましくは、本発明の分配およびろ過プレートにおいて、ろ過層（４）の上方において反応器に入る液体噴流を砕くための保護スクリーンまたは有孔プレート（６）が、前記層に対して１０ｍｍ未満の距離で、前記ろ過層の上方に配置される。
【００２１】
変形例では、スクリーン（７）は、各分配要素（５）の下方で液体噴流を分散させるために設計されたあらゆるデフレクタータイプの要素（例えば、円錐形のデフレクターの集合体）に置き換えることができ、各デフレクターは、各分配要素（５）の下方またはその一部の下方に配置される。
【００２２】
一般に、本発明の分配プレートは、気体および液体の下降並流を、「トリクル」様式、即ち、０．１〜１．５ｃｍ／ｓの範囲内の液面流速で用いるあらゆるプロセスにおいて使用される。
【００２３】
より具体的には、本発明の分配プレートは、水素化処理、選択的水素化、残油転化、または３〜５０個、好ましくは５〜３０個の炭素原子を含んだ石油留分の酸化のためのプロセスに適用可能である。
【００２４】
本分配ろ過プレートを用いて処理することができる重質仕込原料は、３７０℃より高い沸点をもつもの、特に残油タイプのもの等、即ち、常圧残油、真空残油、脱アスファルト油、または、例えばコーキング、固定床、噴流床または移動床の水素化といった転化プロセスから実際に得られた残油として定義してもよく、全てのタイプの残油は単独で、または混合物として使用可能である。
【００２５】
これらの重質仕込原料は、そのままで、または炭化水素留分もしくは炭化水素留分の混合物で希釈して使用される。
【００２６】
本発明が関係する重質仕込原料はまた、石炭液化プロセス、芳香族抽出物、またはその他のあらゆる炭化水素留分から得られた留分を包含し得る。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】本発明のプレートの側面図であって、主要な要素、即ち、有孔支持体（３）によって支持されたろ過層（４）、フルプレート（２）によって支持された分配要素（５）、および多孔性の下部スクリーン（分散要素）（７）を示している。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
（発明の詳細な説明）
本発明の分配プレートは、反応器に入る２相の噴流（気体−液体）を、下流に位置する触媒床の表面上に均一かつ一様に分配される気液混合物に変えるという意味で、分配プレートである。
【００２９】
加えて、それはろ過機能を統合しているが、ろ過機能が分配機能から切り離されている点で、先行技術のろ過プレートと異なっている。
【００３０】
その上にろ過層（４）が配置されている有孔支持体（３）は、プレートの中央ゾーンに位置するが、反応器の断面全体を占めてはいない。実際、ろ過ゾーン（ろ過層）（４）と反応器の壁（１）との間には、環状空間（自由な環状ゾーン）（１１）がある。
【００３１】
この環状空間（自由な環状ゾーン）（１１）は、継時的に回収された種々の不純物によってろ過層（４）が閉塞された状況において、液体が分配要素（５）に向かって流通することを可能にする。
【００３２】
この環状空間（自由な環状ゾーン）の幅は、プレートが完全に閉塞された場合でも、圧力バランスが合わせられるように設定される。
【００３３】
この場合、ろ過機能はもはや機能しないが、分配プレートは機能し続ける。その理由は、分配要素（５）内に液体を導入する孔（オリフィス）（１０）が、ろ過層（４）から完全に分離したゾーンに位置しているからである。
【００３４】
ろ過層から離れたこのゾーンは、高さが３００ｍｍ未満、好ましくは２００ｍｍ未満であり、分配が正しく機能するためには、分配要素（５）の高さが、２００ｍｍより高く、好ましくは３００ｍｍより高くなければならない。なぜならば、この高さが、プロセスによってしばしば要求される液体流速の変動に適応し得ることを意味するからである。
【００３５】
ろ過ゾーン（ろ過層）（４）は、分配プレート（２）に連結された有孔支持体（３）を使用しており、当業者に知られた手段、例えば図１に示すような屈曲支持体（９）および／または垂直支持体（図１の中央にも示されている）、または当業者に知られた任意の他の手段によって、このプレート（２）に機械的に保持されている。
【００３６】
プレート（２）および有孔支持体（３）は、ねじ機構（a system of screws）によるか、または当業者に知られた任意の他の手段により、一緒に保持されてもよい。
【００３７】
有孔支持体（３）は、その下部ゾーンに孔があけられているが、液体を通過させるために、その側面ゾーンにも孔があけられてよい。
【００３８】
分配要素（５）は、一般に、プレート（２）の平面よりも下方に位置する下位レベルから、ろ過層（４）の上面よりも上方に位置する上位レベルまでのびる、実質的に垂直な煙突体の形態を有する。
【００３９】
これらの分配要素（５）は、孔なしスリーブ（フルスリーブ）（８）によって保護され得る。
【００４０】
これにより、ろ過床（４）は、分配要素（５）と接触しない。
【００４１】
ろ過床が凝固した場合、それはスリーブには付着するが、分配要素（５）自体には付着しない。したがって、下部プレート（フルプレート）（２）は劣化せず、閉塞されたろ過ゾーン（ろ過層）（４）をプレートの残りの部分から分離することがずっと容易になる。
【００４２】
取付け／取外しのため、有孔支持体（３）は、複数の分配プレートパネルとして取り入れられ、これらのパネルの大きさは、反応器のマンホールを通じて導入できるようなものである。同じように、分配プレート（２）は、マンホールを通じて導入可能な複数の要素に分割される。
【００４３】
スリーブ（８）は、分配プレートにおける分配要素（５）の周囲の有孔支持体（３）上に直接配置されてよい。
【００４４】
ろ過媒体（ろ過層）（４）は、「緩やかな」（loose）充填により、有孔支持体（３）の上に直接配置される。
【００４５】
必要に応じて、前記ろ過層を構成する粒子が排出されるのを防止する目的で、保護スクリーン（６）をろ過媒体（ろ過層）（４）の上方に追加して、反応器に入る気液流から前記媒体を保護するようにしてもよい。
【００４６】
先行技術のプレートに対する本発明の分配プレートの利点は、以下の通り要約することができる：
・分配要素（５）の液体導入孔は、有孔支持体（３）の下方に位置しており、この配置は、ろ過機能が分配機能から分離可能であることを意味する。この分配はまた、液体流速に関して、ある程度の自由度を提供する。その理由は、液体レベルが、ろ過ゾーン（ろ過層）（４）内に位置する下位レベルからろ過層（４）の上方に位置する上位レベルまでの相当広い範囲の高さに亘って設定可能だからである。しかしながら、それは、分配要素（５）の上端よりも下方に留まって、気体を通過させる働きをする前記上端から液体が流入するのが防止されなければならない。
・ろ過の高さは、所望のろ過機能を実行するのに充分な状態のままである。
・取付けおよび取外しは、先行技術の解決手段であるフィルターバスケットと比較して容易である。つまり、
・有孔支持体（３）は、複数のパネルとしてマンホールを通じて導入される。
・有孔支持体（３）は、壁および／または分配プレートの近くの複数の補強材／脚によって支持される。
・分配要素（５）の周囲に差し込まれる保護スリーブ（フルスリーブ）（８）は、独立して外部で製造され、かつフルサポート（フルプレート）（２）上に直接設置される。
・分配要素（５）を備えたフルサポート（フルプレート）（２）は、複数のパネルとしてマンホールを通じて導入される。
【００４７】
本発明の分配プレートは、新規なユニットを装備し、または、既存のユニット上の従来のプレートを置き換えるのに使用することができる。
【００４８】
あるタイプのプレート（例えば、アクセンス（Axens）社により市販されるEquiFlow（登録商標）の場合）について、前記プレートのリモデリングは、本発明において記載されたろ過プレートの設置を可能とするのに十分である。
【実施例】
【００４９】
本実施例は、純粋に例証として示され、残油水素化処理に関するものである。
【００５０】
気体および液体流速は、気体について［２−５］ｃｍ／ｓ、液体について［０．１−０．５］ｃｍ／ｓの範囲内にある。
【００５１】
反応器の直径は、３．５ｍである。
【００５２】
垂直な煙突体の形態であった分配要素（５）の大きさは、以下の通りである。
・煙突体の高さ：３５０ｍｍ
・煙突体の直径：５０ｍｍ
・煙突体間のピッチ：２００ｍｍ
【００５３】
煙突体は、液体を導入するための２列のオリフィス（１０）を含んでなる。
・列１のオリフィス：フルプレートに対する高さ４０ｍｍ、３つの５ｍｍの孔
・列２のオリフィス：フルプレートに対する高さ１３０ｍｍ、３つの５ｍｍの孔
・気体を導入するために煙突体の先端部にある気体流通口：３０ｍｍ
【００５４】
ろ過層（４）の大きさは、以下の通りである。
・有孔支持体（３）の位置：フルプレート（２）の１４０ｍｍ上
・ろ過層（４）の直径：３．１ｍ
・環状ゾーン（１１）の厚さ：２００ｍｍ
・有孔支持体（３）の全高：１６０ｍｍ、即ちフルプレート（２）の３１０ｍｍ上で、分配要素（５）の気体開口の１０ｍｍ下
・保護プラーク（protective plaque）（保護スクリーン）（６）の位置：フルプレート（２）の２９０ｍｍ上
・防護材料の層の厚さ：１５０ｍｍ
【符号の説明】
【００５５】
（２）：フルプレート
（３）：有孔支持体
（４）：ろ過層
（５）：分配要素
（６）：保護スクリーン
（７）：高多孔性の分散要素
（８）：フルスリーブ
（９）：屈曲支持体
（１０）：孔
（１１）：自由な環状ゾーン
【図１】
2014087789.tif 000003