(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
窒化珪素９０〜９９モル％と、周期律表第３ａ族元素（ＲＥ）をＲＥ２  Ｏ３  換算で１〜１０モル％とからなる主成分１００モル％に対して、ＡｌをＡｌ２  Ｏ３  換算で１〜１０モル％、周期律表第４ａ、５ａ、６ａ族のうちの少なくとも１種の金属の窒化物からなる硬質粒子を１〜１５モル％の割合で含有するとともに、前記硬質粒子が棒状の凝集部を形成して島状に散在することを特徴とする高靱性窒化珪素質焼結体。
【請求項２】
前記棒状凝集部の平均長さが０．１〜１００μｍ、平均アスペクト比が１〜６０であることを特徴とする請求項１記載の高靱性窒化珪素質焼結体。
【請求項３】
窒化珪素粉末に、周期律表第３ａ族酸化物と、周期律表４ａ、５ａおよび６ａ族元素のうちの少なくとも１種とＡｌとの金属間化合物又は合金を添加し混合した混合物を成形した後、１６００〜２０００℃の非酸化性雰囲気で焼成して、窒化珪素９０〜９９モル％と、周期律表第３ａ族元素（ＲＥ）をＲＥ２  Ｏ３  換算で１〜１０モル％とからなる主成分１００モル％に対して、ＡｌをＡｌ２  Ｏ３  換算で１〜１０モル％、周期律表第４ａ、５ａ、６ａ族のうちの少なくとも１種の窒化物からなる硬質粒子を１〜１５モル％の割合で分散含有する焼結体を得ることを特徴とする高靱性窒化珪素質焼結体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、耐熱衝撃性、耐欠損性、耐摩耗性に優れた切削工具に適した窒化珪素質焼結体に関し、特に鋳鉄の切削に適した高靱性の焼結体とその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来技術】
近年、切削工具として用いられる窒化珪素質焼結体としては、窒化珪素に対して各種の焼結助剤を添加したものであり、特に焼結助剤としては、Ｙ２  Ｏ３  などの周期律表第３ａ族元素酸化物と酸化アルミニウムを含有する系や、酸化マグネシウム、酸化珪素、酸化アルミニウムを含有する系が主に用いられている。
【０００３】
また最近ではこれらの焼結助剤を用いた窒化珪素質焼結体の表面に耐摩耗性を向上させるため窒化チタン、酸化アルミニウムの薄膜を被覆したものも特公昭６２−１３４３０号、特開平２−１１６４０１号等にて提案されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
近年、各種切削加工分野において生産性を向上するために、高速加工、高送り加工等の重切削に対するする要求が高まっており切削工具の使用条件も年々、高速化、高送り化が進んでいる。このため、切削工具にはよりいっそうの耐摩耗性、耐欠損性が要求されている。
【０００５】
しかし、従来の窒化珪素質焼結体からなる工具材料では、鋳鉄を高速、高送り切削する、具体的には速度４００ｍ／ｍｉｎ以上、送り０．５ｍｍ／ｒｅｖ（ｍｍ／ｔｏｏｔｈ）以上の条件で切削した場合には、十分な耐摩耗性、耐欠損性を有しておらず刃先のチッピング、欠損、異常摩耗等を生じ寿命は短いものであった。
【０００６】
また、窒化珪素質焼結体の表面に高硬度の被覆層を形成した被覆窒化珪素工具においても上記の高速、高送り条件では被覆層が剥離してしまい耐摩耗性を向上させることは難しく、しかも工具の製造上、被覆行程を必要とするためにコストも高くなる等の問題があった。
【０００７】
従って、本発明は、高硬度および高靱性を有する、特に鋳鉄を高速切削するのに高い耐摩耗性と耐欠損性を発揮することのできる窒化珪素質焼結体とその製造方法を提供することを目的とするものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明者はかかる課題に対して種々検討した結果、焼結体中に周期律表の４ａ、５ａ、６ａ族の窒化物からなる微細な粒子を分散させることにより焼結体の靱性が高められるとの知見を得、さらに検討を重ねた結果、周期律表の４ａ、５ａ、６ａ族のＡｌとの金属間化合物を添加し焼成すると、この金属間化合物が分解して、周期律表の４ａ、５ａ、６ａ族の窒化物が生成される際に、これらの成分が凝集して棒状の凝集部が形成され、この凝集部が散在した組織を形成することにより、焼結体の靱性を飛躍的に高めることができることを見いだし、本発明に至った。
【０００９】
即ち、本発明の高靱性窒化珪素質焼結体は、窒化珪素９０〜９９モル％と、周期律表第３ａ族元素（ＲＥ）をＲＥ２  Ｏ３  換算で１〜１０モル％とからなる主成分１００モル％に対して、ＡｌをＡｌ２  Ｏ３  換算で１〜１０モル％、周期律表第４ａ、５ａ、６ａ族のうちの少なくとも１種の金属の窒化物からなる硬質粒子を１〜１５モル％の割合で含有するとともに、前記硬質粒子が棒状の凝集部を形成して島状に散在することを特徴とするものであり、また前記棒状凝集部の平均長さが０．１〜１００μｍ、平均アスペクト比１〜６０であることを特徴とするものである。
【００１０】
また、かかる焼結体の製造方法として、窒化珪素粉末に、周期律表第３ａ族酸化物と、周期律表４ａ、５ａおよび６ａ族元素のうちの少なくとも１種とＡｌとの金属間化合物又は合金を添加し混合した混合物を成形した後、１６００〜２０００℃の非酸化性雰囲気で焼成して、窒化珪素９０〜９９モル％と、周期律表第３ａ族元素（ＲＥ）をＲＥ２  Ｏ３  換算で１〜１０モル％とからなる主成分１００モル％に対して、ＡｌをＡｌ２  Ｏ３  換算で１〜１０モル％、周期律表第４ａ、５ａ、６ａ族のうちの少なくとも１種の窒化物からなる硬質粒子を１〜１５モル％の割合で分散含有する焼結体を得ることを特徴とするものである。
【００１１】
【発明の実施の形態】
本発明における高靱性窒化珪素質焼結体は、窒化珪素を９０〜９９モル％と、周期律表第３ａ族元素を酸化物換算で１〜１０モル％、特に２〜８モル％の割合で含有する。そして、この窒化珪素および周期律表第３ａ族元素化合物１００モル％に対して、Ａｌを酸化物換算で１〜１０モル％、特に２〜８モル％、周期律表第４ａ、５ａ、６ａ族ののうちの少なくとも１種の金属の窒化物からなる硬質粒子を１〜１５モル％、特に、２．５〜１０モル％の割合で含有するものである。
【００１２】
ここで、焼結体組成を上記のように限定したのは、窒化珪素量が９０モル％より少なく、周期律表第３ａ族元素量が１０モル％より多いと、焼結体の硬度が低下し工具としての耐摩耗性が劣化し、逆に窒化珪素量が９９モル％よりも多く、周期律表第３ａ族元素量が１モル％より少ないと緻密体が得られず焼結体の強度が低下するからである。また、上記Ａｌ量が１０モル％より多いと焼結体の高温強度と耐反応性が劣化し工具としての性能が劣り、１モル％よりも少ないと、緻密体が得られず工具として耐摩耗性が劣化するためである。さらに上記周期表第４ａ、５ａ、６ａ族の窒化物量が１５モル％より多いと緻密な焼結体が得られず、１モル％より少ないと靭性の向上効果が得られないためである。
【００１３】
また、本発明の焼結体は、図１に示すように、複数個の硬質粒子１が凝集して点線で囲む領域に棒状の凝集部Ａを形成し、この凝集部Ａが焼結体中に島状に散在した組織構造を有する。従って、この凝集部Ａは、窒化珪素、周期律表第３ａ族元素、Ａｌを含むマトリックスＢによって囲まれた組織となる。
【００１４】
本発明によれば、前記硬質粒子を分散含有することにより、クラックの進展を抑制することができると同時に、棒状凝集部によって、いわゆるプルアウト効果が発揮される結果、焼結体の靱性を高めることができる。なお、この棒状凝集組織は、平均長さが０．１〜１００μｍ、特に、５〜４０μｍ、平均アスペクト比が４〜６０、特に６〜３０の大きさで散在していることが望ましい。
【００１５】
また、本発明の焼結体におけるマトリックスＢは、窒化珪素結晶あるいは窒化珪素結晶中にＡｌ元素が固溶したサイアロン結晶と、それら結晶間に存在する粒界相によって構成され、粒界相には、少なくとも周期律表第３ａ族元素が含まれる。この粒界相は、粒界相は、非晶質である場合もあるが、望ましくは、結晶化しているのがよく、結晶相としては、アパタイト、ＹＡＭ、ヴォラストナイト、ダイシリケート、モノシリケートのうちの少なくとも１種を主体とするものであることが望ましい。
【００１６】
本発明において、用いられる周期律表第３ａ族元素としては、Ｙ、Ｓｃ、Ｙｂ、Ｅｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｌｕなどが挙げられ、これらの中でも、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｌｕがよい。
【００１７】
次に、本発明の製造方法としては、窒化珪素粉末にに対して、添加成分として、周期律表第３ａ族元素（ＲＥ）酸化物粉末と、周期律表４ａ、５ａ、６ａ族元素とＡｌとの金属間化合物または合金を添加し、ボールミルなどで混合する。これらの添加成分は、最終焼結体組成が前述した範囲になるように調合される。
【００１８】
用いる窒化珪素粉末としては、還元窒化法、直接窒化法等により製造されたα型、β型のいずれでもよく、ＢＥＴ比表面積が５ｍ２  ／ｇ以上、不純物酸素量０．７〜２重量％の粉末が適当である。
【００１９】
また、周期律表４ａ、５ａ、６ａ族元素とＡｌとの金属間化合物としては、ＴｉＡｌ、Ｔｉ２  Ａｌ、Ｔｉ３  Ａｌ、ＴｉＡｌ３  、Ｎｂ３  Ａｌ等が挙げられ、特にＴｉＡｌ、Ｔｉ２  Ａｌ、Ｔｉ３  Ａｌ、ＴｉＡｌ２  が最も望ましい。また、合金としては、Ｔｉ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｗ等の金属とＡｌとを適当な比率で配合し合金化したものが使用される。
【００２０】
そして、上記のようにして混合された混合物を、所望の成形手段、例えば、金型プレス，冷間静水圧プレス，押出し成形、鋳込成形、射出成形等により任意の形状に成形後、焼成する。焼成は、１６００〜２０００℃の非酸化性雰囲気で焼成する。この時の焼成温度が１６００℃よりも低いと十分に緻密化することが難しく、２０００℃を越えると、結晶の異常粒成長が生じたり、窒化珪素が分解し表面が荒れる等の問題が生じる。
【００２１】
なお、焼成方法としては、窒化珪素が分解しないようにして、常圧焼成、窒素ガス２気圧以上の窒素ガス加圧焼成、ホットプレス焼成法の他、これらの焼成後に１０００気圧下で熱間静水圧焼成することによりさらに緻密化させることができる。特に１７００〜１９５０℃の２気圧以上の窒素ガス含有非酸化性雰囲気で焼成することがよい。
【００２２】
かかる焼成において、添加成分である周期律表４ａ、５ａ、６ａ族元素とＡｌとの金属間化合物または合金が分解し、Ａｌは、窒化珪素結晶粒子または粒界相中に固溶し、周期律表の４ａ、５ａ、６ａ族元素は窒化物を形成すると同時に、それらの微細な粒子が凝集して棒状の凝集部を形成し、この凝集部が、焼結体中に散在した組織を形成するという特異的な挙動を示すものである。
【００２３】
また、本発明の窒化珪素質焼結体は、その表面に、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｔａ，Ｎｂなどの周期律表第４ａ、５ａ族金属の炭化物、窒化物、炭窒化物、炭酸化物、窒酸化物、Ａｌの酸化物、あるいはこれらの複合体、ダイヤモンド等の硬質炭素膜等を１層または複数層組み合わせて、ＣＶＤ法やＰＶＤ法などの気相合成法等によって薄膜として形成して、表面硬度を高めて耐摩耗性を高めることもできる。
【００２４】
【実施例】
原料粉末として窒化珪素粉末（ＢＥＴ比表面積１０ｍ２  ／ｇ、不純物酸素量１．０重量％）と表１に示した各種周期律表第３ａ族元素酸化物、ＳｉＯ２  、周期律表第４ａ、５ａ、６ａ族元素とＡｌとの金属間化合物、または表１の比率の合金粉末を用いて表１の比率で調合し、これに成形用バインダーを加えて窒化珪素ボールを用いて混合し、２ｔｏｎ／ｃｍ２  の圧力でプレス成形し、さらに３ｔｏｎ／ｃｍ２  で冷間静水圧成形し成形体を得た。この成形体を脱脂後、窒素ガス圧力３０気圧下、表１の温度で３時間焼成して焼結体を得た。比較のため、ＴｉＮ粉末とＡｌ２  Ｏ３  粉末を用いて上記と同様にして調合し、成形、焼成した。（試料Ｎｏ．１８）。
【００２５】
得られた焼結体に対して、ＩＣＰ発光分光分析によって、Ｓｉ、周期律表第３ａ族元素（ＲＥ）、Ａｌおよび周期律表第４ａ，５ａ，６ａ族元素の量を求め、ＳｉはＳｉ３  Ｎ４  として、ＲＥはＲＥ２  Ｏ３  として、ＡｌはＡｌ２  Ｏ３  として、さらに周期律表第４ａ，５ａ，６ａ族元素は、Ｘ線回折測定から窒化物であることを同定し、窒化物として換算して組成比を求めた。
【００２６】
また、焼結体特性として、ＪＩＳＲ１６１０によるビッカース硬度、ＪＩＳ  Ｒ  １６０７によるＩＦ法による破壊靭性を求め、その結果を表１に示した。また、焼結体の組織を観察し、棒状の凝集部の有無、ならびに棒状の凝集部の平均長さ、平均アスペクト比（いずれも凝集部２０個の平均値）を求めた。
【００２７】
また、切削試験として、上記と同様にしてＴＮＧＮ１６０４１２の工具形状に成形し、焼成して作製した切削工具を下記の切削条件
被削材      ＦＣ２５０
切削速度    ６００ｍ／ｍｉｎ
送り        ０．５ｍｍ／ｒｅｖ
切り込み    ２．０ｍｍ
にて湿式切削を行い、刃先の摩耗幅が０．１ｍｍ以上になるかまたは刃先の欠損が生じるまでの時間を測定し、試験中断理由とともに表１に示した。
【００２８】
【表１】
0003615634.tif 000002
【００２９】
表１の結果によれば、焼結体組成が本発明の範囲から逸脱する試料Ｎｏ．１〜３、１３〜１７では、硬度が１５．０ＧＰａより低いか、または破壊靭性が７．０ＭＰａ・ｍ１／２  より低いものであった。また切削テストにおいても１０分以内で摩耗幅０．１ｍｍ以上となるか、または欠損が生じて工具寿命となった。
【００３０】
これに対し本発明の試料は、何れも硬度１５．０ＧＰａ以上、破壊靭性７．５ＭＰａ・ｍ１／２  以上の高機械的特性を示し、鋳鉄の高速切削試験においても、１５分以上の工具寿命を示した。このように、本発明の窒化珪素質焼結体は、鋳鉄の切削において、高い耐摩耗性、耐欠損性を有し工具の寿命を延長することができる。
【００３１】
【発明の効果】
以上詳述した通り、本発明の窒化珪素質焼結体は、焼結体中に複数個の微細な硬質粒子が凝集して棒状の凝集部が焼結体中に島状に散在することによって、高い硬度とともに高靱性を有することから、特に鋳鉄の切削において、優れた耐摩耗性と高い耐欠損性を有する。これにより、長寿命の鋳鉄切削用工具を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の窒化珪素質焼結体の組織を説明するための概略図である。
【符号の説明】
１  硬質粒子
Ａ  棒状凝集部
Ｂ  マトリックス
【図１】
0003615634.tif 000003