(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
質量数が奇数の同位体の含有率を高くするガドリニウム元素の濃縮方法において、ガドリニウム金属を溶融して蒸発させる工程と、蒸発させたガドリニウムの蒸気にレーザ光を照射し、ガドリニウム同位体の中のガドリニウム−１５６を電離させる工程と、この電離させたガドリニウム−１５６をイオン回収電極板に吸着させる工程と、前記レーザ光により電離されなかった残りのガドリニウムの蒸気を中性原子回収板により回収する工程とを有することを特徴とするガドリニウム元素の濃縮方法。
【請求項２】
ガドリニウム金属を溶融して蒸発させるガドリニウム金属蒸気発生装置と、レーザ光を発生させこのレーザ光が照射されガドリニウム−１５６を電離させるレーザシステムと、この電離されたガドリニウム−１５６を吸着するイオン回収電極板と、電離されなかった残りのガドリニウムの蒸気を回収する中性原子回収板から構成される分離装置。
【請求項３】
請求項１に記載の濃縮方法により製造したことを特徴とするガドリニウム元素。
【請求項４】
請求項３に記載のガドリニウム元素を含有することを特徴とする原子炉用燃料集合体。
【請求項５】
格子状に束ねた複数の燃料棒のうちの一部に、ガドリニウム元素を可燃性毒物として含有させた原子炉用燃料集合体において、可燃性毒物を含有する燃料棒を複数の群に分けるとともに、これら各群の可燃性毒物として、ガドリニウム−１５７の含有率が天然存在比よりも高いガドリニウム元素を用い、かつ各群の可燃性毒物濃度を相互に異ならしめ、低濃度の可燃性毒物を含有する燃料棒を、高濃度の可燃性毒物を含有する燃料棒よりも燃料集合体横断面内の最外側に近い位置に配置したことを特徴とする原子炉用燃料集合体。
【請求項６】
前記各群の可燃性毒物濃度の最高濃度と最低濃度の比が１．２ないし１．３の範囲にあることを特徴とする請求項５に記載の原子炉用燃料集合体。
【請求項７】
格子状に束ねた複数の燃料棒のうちの一部に、ガドリニウム元素を可燃性毒物として含有させた原子炉用燃料集合体において、請求項３に記載のガドリニウム元素が、少なくとも上下端を除いて燃料集合体上部よりも下部において多く含有されていることを特徴とする原子炉用燃料集合体。
【請求項８】
格子状に束ねた複数の燃料棒のうちの一部に、ガドリニウム元素を可燃性毒物として含有させた原子炉用燃料集合体において、請求項３に記載のガドリニウム元素が、少なくとも上下端を除いて燃料集合体下部よりも上部において多く含有されていることを特徴とする原子炉用燃料集合体。
【請求項９】
格子状に束ねた複数の燃料棒のうちの一部に、ガドリニウム元素を可燃性毒物として含有させた原子炉用燃料集合体において、燃料集合体の最外周に配置された可燃性毒物を含有させた燃料棒は請求項３に記載のガドリニウム元素を含有していることを特徴とする原子炉用燃料集合体。
【請求項１０】
格子状に束ねた複数の燃料棒のうちの一部に、ガドリニウム元素を可燃性毒物として含有させた原子炉用燃料集合体において、第１の可燃性毒物として請求項３に記載のガドリニウム元素が用いられ、第２の可燃性毒物として天然ガドリニウムが用いられ、さらに第１の可燃性毒物の濃度が第２の可燃性毒物の濃度に等しいかまたは第２の可燃性毒物の濃度よりも低いことを特徴とする原子炉用燃料集合体。
【請求項１１】
少なくとも上下端を除いて燃料集合体上部よりも下部において、ガドリニウム−１５５とガドリニウム−１５７の総濃度が高いことを特徴とする請求項４ないし請求項１０に記載の原子炉用燃料集合体。
【請求項１２】
ガドリニウム−１５７の含有率が天然存在比よりも高いガドリニウム元素を可燃性毒物として含有する原子炉用燃料集合体、または請求項４ないし請求項１１に記載の原子炉用燃料集合体が装荷されたことを特徴とする原子炉の初装荷炉心。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、一部の燃料棒にガドリニウム元素を可燃性毒物として含有させた原子炉用燃料集合体に係り、特に炉停止余裕および熱的余裕を悪化させることなく、反応度を向上させて燃料の燃焼効率を高めることができる原子炉用燃料集合体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
沸騰水型原子炉に用いられる燃料集合体の横断面図を図１に示す。燃料集合体１は、燃料棒２およびウォータロッド３を格子状に束ねて燃料棒束とし、この燃料棒束をチャンネルボックス４で包囲して構成されている。図２は燃料棒２の縦断面図である。燃料棒２は、直径約１ｃｍ、全長約４ｍの棒状をしており、ウラン（またはプルトニウム）の酸化物を焼結した燃料ペレット５をジルコニウム合金製の被覆管６に充填し、スプリング７で固定し、上部端栓８および下部端栓９で密封して構成されている。本例における燃料集合体の平均ウラン濃縮度は４．０％である。
【０００３】
図１において記号Ｇで示す燃料棒１０には、原子炉の初期反応度を制御するために、可燃性毒物としてガドリニア（ガドリニウムの酸化物）がウランの酸化物に混合されている。本例では、７４本の燃料棒のうち１４本にガドリニアが含有されている。図３に、図１の燃料集合体の無限増倍率１１を示す。ガドリニウムを含有する燃料棒１０の本数は、原子炉の初期余剰反応度を適切な範囲にするように決定され、またガドリニア濃度は、運転サイクル末期にはガドリニアが燃焼し尽して反応度損失を来たさないように決定される。運転期間を１３ケ月とした本例では、ガドリニア濃度は４．０％である。
【０００４】
表１に、ガドリニウム元素の同位体組成と中性子吸収断面積を示す。天然ガドリニウムには７種類の同位体が含まれており、このうち断面積の大きいＧｄ−１５５とＧｄ−１５７が中性子吸収材として反応度制御の役割を果たしている。なお、表１に示した同位体以外にＧｄ−１５２が約０．２％含まれているが、その影響は小さい。
【０００５】
【表１】
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ガドリニウム同位体の原子数密度を図４に示す。断面積の大きいＧｄ−１５５およびＧｄ−１５７は燃焼とともに急速に減少し、断面積の小さいＧｄ−１５４およびＧｄ−１６０は緩やかに減少している。Ｇｄ−１５６およびＧｄ−１５８も断面積が小さいが、これらは各々Ｇｄ−１５５およびＧｄ−１５７の中性子吸収によって生成されるため、燃焼とともに増加しており、Ｇｄ−１５５およびＧｄ−１５７が変換してしまうと緩やかな減少へと転じる。なお通常、断面積の大きいＧｄ−１５５とＧｄ−１５７が減少してほぼ一定値に達した時点をもって、ガドリニアが燃え尽きたという。
【０００６】
ガドリニウム同位体の中性子吸収率を図５に示す。燃焼に伴なう変化は概ね原子数密度に比例するが、その大きさは原子数密度と断面積の積に依存する。従って、ガドリニアが燃え尽きた後、Ｇｄ−１５６およびＧｄ−１５８はＧｄ−１５５やＧｄ−１５７よりも原子数密度は大きいが、断面積が小さいために同程度の中性子吸収率となる。なお、Ｇｄ−１５５の中性子吸収率が燃焼初期において一旦増加するのは、中性子束の変化に起因している。すなわち、断面積の大きいＧｄ−１５７が大量に存在する間は、その中性子吸収のために中性子束が小さくなっており、燃焼に伴なってＧｄ−１５７が減少するとともに、中性子束が増加してくるからである。
【０００７】
すでに述べたように、ガドリニアの濃度は、運転サイクル末期には燃え尽きて反応度損失を来たさないように決定される。ここで、燃え尽きているガドリニウム同位体は、断面積の大きいＧｄ−１５５およびＧｄ−１５７であり、その他の同位体の含有量はわずかに減少しているかまたは増加している。従って、Ｇｄ−１５５およびＧｄ−１５７が燃え尽きた後においても、ガドリニウム全体としては中性子吸収を維持し、これが反応度損失をもたらしている。
【０００８】
ガドリニアが燃え尽きた後の代表的な燃焼度として２５ＧＷｄ／ｓｔにおける各同位体の中性子吸収率を表２に示す。Ｔｂ−１５９は、Ｇｄ−１５８の中性子吸収によって生成されたＧｄ−１５９がただちにベータ崩壊して生成されたものであり、その熱中性子吸収断面積は２３バーンである。これらによる中性子吸収率の合計は０．８１％でり、これが反応度損失となって燃料の燃焼効率を悪化させている。
【０００９】
【表２】
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また、ガドリニアを可燃性毒物としてウラン酸化物に混合すると、熱伝導度が低下するために、燃料の温度が上昇しやすくなる。熱伝導度の低下はガドリニア濃度に比例するため、ガドリニア濃度はあまり極端に濃くすることができない。さらに、ガドリニアを含有する燃料棒では、ガドリニアを含有しない場合に比べてウラン濃縮度を低くすることによってその出力を低くし、燃料の温度が過度に上昇しないように配慮している。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
このような反応度損失を減少させ燃料の燃焼効率を高めるための技術が、特開昭５８−１４０６７３号公報に開示されており、Ｇｄ−１５７の含有率を高めることによって反応度損失を減少させている。同技術を適用した例として、図１の燃料集合体において、Ｇｄ−１５７だけからなるガドリニウム元素を用いた場合の２５ＧＷｄ／ｓｔにおける反応度損失を表３に示す。ガドリニア濃度は１．２％であり、断面積の大きいＧｄ−１５５とＧｄ−１５７の総量が保存されるように調整されている。Ｇｄ−１５７の中性子吸収によって生成されたＧｄ−１５８による中性子吸収がわずかにあるだけで、全体としての反応度損失は大幅に低減されている。
【００１１】
同発明によれば、ガドリニア濃度を、天然ガドリニウムの場合４．０％から１．２％にまで低減できた。熱伝導度は同位体の種類によらないから、ガドリニアによる熱伝導度の低下が大幅に改善される。これを利用すれば、ガドリニアが混入されている燃料棒のウラン濃縮度を従来よりも高めることができるので、高燃焼度化が可能となり燃料経済性が向上するとともに、燃料集合体断面内の局所出力ピーキングが低減される。一方、天然ガドリニウムを用いた場合と同程度の熱伝導度でよいとすれば、可燃性毒物として実質的に機能するＧｄ−１５７の濃度を高めることができ、ガドリニアによる反応度制御期間を３倍以上に長く持続させることが可能となる。この場合、長期運転が可能となるので、原子炉の稼動率を高めることができる。
【００１２】
【表３】
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しかしながら、同発明を適用した燃料集合体では、以下のような課題が生じる。
第１の課題は、炉停止余裕が悪化することである。原子炉の停止時には全ての制御棒が炉心に挿入されて未臨界状態にあるが、いづれか１本の制御棒が炉心から引き抜かれた場合でも炉心は未臨界でなければならない。このときの未臨界度が炉停止余裕である。Ｇｄ−１５７のみからなるガドリニウム元素を用いた燃料集合体の無限増倍率１２を、天然ガドリニウムを用いた燃料集合体の無限増倍率１１と比較して図３に示す。断面積の大きいＧｄ−１５５とＧｄ−１５７とを含む天然ガドリニウムを用いた場合には、二つの同位体の燃焼速度が異なるため、無限増倍率は比較的緩やかなピークを迎えているが、Ｇｄ−１５７のみが含まれる場合には鋭利で大きなピーク値を示している。炉停止余裕は無限増倍率がピークを迎えるときに厳しくなるので、Ｇｄ−１５７の含有率が高いガドリニウムを用いた場合には、炉停止余裕が悪化することになる。
【００１３】
第２の課題は、チャンネルピーキングが増大することである。原子炉の炉心には燃焼度が異なる燃料集合体が装荷されており、燃料集合体出力は無限増倍率に依存する。従って、Ｇｄ−１５７の含有率を高めたガドリニウム元素を用いた燃料集合体において無限増倍率のピーク値が過大になると、燃料集合体出力の最大値を表すチャンネルピーキングも増大することになる。その結果、最小限界出力比や最大線出力密度などの熱的余裕が悪化することになる。
【００１４】
第３の課題として、Ｇｄ−１５７の含有率を高める同位体分離方法としては、ガドリニウム元素は同位体数が多いので、レーザ法が有効である。レーザ法では、特定の波長をもったレーザ光を天然ガドリニウムに照射して特定の同位体のみを電離し、これを回収することによってその同位体の含有率を高める。ところが、Ｇｄ−１５７のように質量数が奇数の同位体では、ある電子のエネルギー順位は、原子核との相互作用によりいくつかの順位に分離されている。光吸収スペクトルの例を図６に示す。このような同位体を電離する場合、分離した一つのエネルギー順位のみに波長を合わせた単一のレーザ光では、電離効率が低下してしまう。一方、電離を効率的に行なうためには、分離したエネルギー順位の数に応じてレーザ光の種類を増やせばよいが、レーザ装置が複雑になりコストアップに繋がってしまう。
【００１５】
本発明は、このような点を考慮してなされたもので、炉停止余裕および熱的余裕を悪化させることなく、反応度を向上させて燃料の燃焼効率を高めることができる原子炉用燃料集合体を提供することを目的とする。
【００１６】
【課題を解決するための手段】
本発明は、前記目的を達成する手段として、質量数が奇数の同位体の含有率を高くするガドリニウム元素の濃縮方法において、ガドリニウム金属を溶融して蒸発させる工程と、蒸発させたガドリニウムの蒸気にレーザ光を照射し、ガドリニウム同位体の中のガドリニウム−１５６を電離させる工程と、この電離させたガドリニウム−１５６をイオン回収電極板に吸着させる工程と、前記レーザ光により電離されなかった残りのガドリニウムの蒸気を中性原子回収板により回収する工程とを有することを特徴とする。
【００１７】
また本発明は、前記目的を達成する手段として、分離装置を、ガドリニウム金属を溶融して蒸発させるガドリニウム金属蒸気発生装置と、レーザ光を発生させこのレーザ光が照射されガドリニウム−１５６を電離させるレーザシステムと、この電離されたガドリニウム−１５６を吸着するイオン回収電極板と、電離されなかった残りのガドリニウムの蒸気を回収する中性原子回収板から構成したことを特徴とする。
【００１８】
また本発明は、前記目的を達成する手段として、ガドリニウム元素を、ガドリニウム金属を溶融して蒸発させる工程と、蒸発させたガドリニウムの蒸気にレーザ光を照射し、ガドリニウム同位体の中でガドリニウム−１５６を電離させる工程と、この電離させたガドリニウム−１５６をイオン回収電極板に吸着させる工程と、前記レーザ光により電離されなかった残りのガドリニウムの蒸気を中性原子回収板により回収する工程とを有する濃縮方法により製造したことを特徴とする。
【００１９】
また本発明は、前記目的を達成する手段として、格子状に束ねた複数の燃料棒のうちの一部に、ガドリニウム元素を可燃性毒物として含有させた原子炉用燃料集合体において、可燃性毒物を含有する燃料棒を複数の群に分けるとともに、これら各群の可燃性毒物として、ガドリニウム−１５７の含有率が天然存在比よりも高いガドリニウム元素を用い、かつ各群の可燃性毒物濃度を相互に異ならしめ、低濃度の可燃性毒物を含有する燃料棒を、高濃度の可燃性毒物を含有する燃料棒よりも燃料集合体横断面内の最外側に近い位置に配置したことを特徴とする。
【００２０】
また本発明は、各群の可燃性毒物濃度の最高濃度と最低濃度の比が１．２ないし１．３の範囲にあることを特徴とする。
【００２１】
また本発明は、格子状に束ねた複数の燃料棒のうちの一部に、ガドリニウム元素を可燃性毒物として含有させた原子炉用燃料集合体において、ガドリニウム金属を溶融して蒸発させる工程と、蒸発させたガドリニウムの蒸気にレーザ光を照射し、ガドリニウム同位体の中でガドリニウム−１５６を電離させる工程と、この電離させたガドリニウム−１５６をイオン回収電極板に吸着させる工程と、前記レーザ光により電離されなかった残りのガドリニウムの蒸気を中性原子回収板により回収する工程とを有する濃縮方法により製造したガドリニウム元素が、少なくとも上下端を除いて燃料集合体上部よりも下部において多く含有されていることを特徴とする。
【００２２】
また本発明は、格子状に束ねた複数の燃料棒のうちの一部に、ガドリニウム元素を可燃性毒物として含有させた原子炉用燃料集合体において、ガドリニウム金属を溶融して蒸発させる工程と、蒸発させたガドリニウムの蒸気にレーザ光を照射し、ガドリニウム同位体の中でガドリニウム−１５６を電離させる工程と、この電離させたガドリニウム−１５６をイオン回収電極板に吸着させる工程と、前記レーザ光により電離されなかった残りのガドリニウムの蒸気を中性原子回収板により回収する工程とを有する濃縮方法により製造したガドリニウム元素が、少なくとも上下端を除いて燃料集合体下部よりも上部において多く含有されていることを特徴とする。
【００２３】
また本発明は、格子状に束ねた複数の燃料棒のうちの一部に、ガドリニウム元素を可燃性毒物として含有させた原子炉用燃料集合体において、燃料集合体の最外周に配置された可燃性毒物を含有させた燃料棒は、ガドリニウム金属を溶融して蒸発させる工程と、蒸発させたガドリニウムの蒸気にレーザ光を照射し、ガドリニウム同位体の中でガドリニウム−１５６を電離させる工程と、この電離させたガドリニウム−１５６をイオン回収電極板に吸着させる工程と、前記レーザ光により電離されなかった残りのガドリニウムの蒸気を中性原子回収板により回収する工程とを有する濃縮方法により製造したガドリニウム元素を含有していることを特徴とする。
【００２４】
また本発明は、格子状に束ねた複数の燃料棒のうちの一部に、ガドリニウム元素を可燃性毒物として含有させた原子炉用燃料集合体において、第１の可燃性毒物として、ガドリニウム金属を溶融して蒸発させる工程と、蒸発させたガドリニウムの蒸気にレーザ光を照射し、ガドリニウム同位体の中でガドリニウム−１５６を電離させる工程と、この電離させたガドリニウム−１５６をイオン回収電極板に吸着させる工程と、前記レーザ光により電離されなかった残りのガドリニウムの蒸気を中性原子回収板により回収する工程とを有する濃縮方法により製造したガドリニウム元素が用いられ、第２の可燃性毒物として天然ガドリニウムが用いられ、さらに第１の可燃性毒物の濃度が第２の可燃性毒物の濃度に等しいかまたは第２の可燃性毒物の濃度よりも低いことを特徴とする。
【００２５】
また本発明は、少なくとも上下端を除いて燃料集合体上部よりも下部において、ガドリニウム−１５５とガドリニウム−１５７の総濃度が高いことを特徴とする。
【００２６】
また本発明は、原子炉の初装荷炉心であって、ガドリニウム−１５７の含有率が天然存在比よりも高いガドリニウム元素を可燃性毒物として含有する原子炉用燃料集合体が装荷されたことを特徴とする。
【００２７】
また本発明は、原子炉の初装荷炉心であって、質量数が奇数の同位体の含有率を高くするガドリニウム元素の濃縮方法において、ガドリニウム金属を溶融して蒸発させる工程と、蒸発させたガドリニウムの蒸気にレーザ光を照射し、ガドリニウム同位体の中でガドリニウム−１５６を電離させる工程と、この電離させたガドリニウム−１５６をイオン回収電極板に吸着させる工程と、前記レーザ光により電離されなかった残りのガドリニウムの蒸気を中性原子回収板により回収する工程とを有することを特徴とするガドリニウム元素の濃縮方法により製造したガドリニウム元素を用いた原子炉用燃料集合体が装荷されていることを特徴とする。
【００２８】
また本発明は、原子炉の初装荷炉心であって、少なくとも上下端を除いて燃料集合体上部よりも下部において、核分裂性物質濃度が低いか、または可燃性毒物を含有する燃料棒本数が多いか、またはガドリニウム−１５５とガドリニウム−１５７の総濃度が高いことを特徴とする原子炉用燃料集合体が装荷されていることを特徴としている。
【００２９】
【作用】
本発明の第１の発明に係る原子炉用燃料集合体においては、ガドリニウム元素として、質量数が偶数である少なくとも一部の同位体の含有率が天然存在比よりも低いものが用いられている。
【００３０】
ところで、ガドリニアが燃え尽きた後の反応度損失に対しては、天然ガドリニウムを用いた場合、表２から、Ｇｄ−１５６、Ｇｄ−１５７およびＧｄ−１５８が同程度に寄与していることがわかる。Ｇｄ−１５６は、Ｇｄ−１５５の中性子吸収によって生成されたものと天然に存在するものとが約１５：２０の割合で含まれており、Ｇｄ−１５８は、Ｇｄ−１５７の中性子吸収によって生成されたものと天然に存在するものとが約１６：２５の割合で含まれている。従って、Ｇｄ−１５６およびＧｄ−１５８の含有率を低くすることによって、これらの同位体による反応度損失を大幅に低減することができる。
【００３１】
Ｇｄ−１５６の含有率を低くすることによってさらに、Ｇｄ−１５７による反応度損失をも低減することができる。天然に存在したＧｄ−１５７が全てＧｄ−１５８に変換した後のＧｄ−１５７の原子数密度の時間変化は下式によって表される。
【００３２】
ｄＮ7 ／ｄｔ＝−Ｎ7 σ7 φ＋Ｎ6 σ6 φ
ここではＮ6 ，Ｎ7 はＧｄ−１５６およびＧｄ−１５７の原子数密度、σ6 ，σ7 は各々の断面積、φは中性子束である。σ6 はσ7 に比べて非常に小さいので、時間が十分に経過するとｄＮ7 ／ｄｔ＝０となる。このときＮ6 σ6 φ＝Ｎ7 σ7 φとなり、Ｇｄ−１５６とＧｄ−１５７の中性子吸収率が等しい平衡状態にあり、Ｇｄ−１５７の原子数密度はＧｄ−１５６の原子数密度に比例する。Ｇｄ−１５６の原子数密度は、図４に示されるようにＧｄ−１５５がＧｄ−１５６に変換してしまった後でほぼ一定であり、これはＧｄ−１５５とＧｄ−１５６の初期装荷量によって決まるので、Ｇｄ−１５６の含有率を低くすることによってＧｄ−１５７による反応度損失をも低減することができる。
【００３３】
また、可燃性毒物として実質的に機能するＧｄ−１５５およびＧｄ−１５７の含有量を維持していれば、必要な期間の反応度制御が可能であるから、これら以外の同位体を取り除くことができ、その分だけガドリニア濃度を低くできる。その結果、燃料の熱伝導度が向上するので、高燃焼度化や局所出力ピーキングの低減の効果があるとともに、ガドリニア濃度を高めることによって長期運転による稼動率の向上が可能となる。
【００３４】
さらに、Ｇｄ−１５５とＧｄ−１５７とが天然ガドリニウムと同じ割合で含まれているので、無限増倍率のピーク値は過大にならない。従って、炉停止余裕の悪化およびチャンネルピーキングの増大といった問題も解決することが可能となる。
【００３５】
また、本発明の第２の発明に係る原子炉用燃料集合体においては、ガドリニウム−１５７の含有率が天然存在比よりも高いガドリニウム元素が可燃性毒物として用いられ、かつ複数の群に分けられた燃料棒の可燃性毒物濃度が相互に異なっている。このため、図４に示すＧｄ−１５７とＧｄ−１５５の原子数密度変化を模擬することができる。その結果、無限増倍率のピーク値を小さくすることができるので、炉停止余裕の悪化およびチャンネルピーキングの増大といった問題を解決することが可能となる。
【００３６】
【実施例】
以下、本発明の実施例について図面を参照して説明する。
【００３７】
まず、本発明の第１の実施例について説明する。
【００３８】
第１の実施例として、図１に示す燃料集合体において、表４に示すＧｄ−１５６を全く含まないガドリニウム元素を可燃性毒物として用いた場合について説明する。ガドリニウム濃度は３．２％であり、Ｇｄ−１５５とＧｄ−１５７の総含有量は、ガドリニウム濃度が４．０％の天然ガドリニウムを用いた場合と等しい。本実施例の２５ＧＷｄ／ｓｔにおける中性子吸収率は０．６０％であり、表２に示した天然ガドリニウムを用いた場合の０．８１％に比べて０．２１％の反応度利得が得られている。従って、天然ガドリニウムを用いた従来例と比較すると、同一のウラン濃縮度で燃焼度を約１％伸長することができる。あるいは、従来例と同一の燃焼度を達成するためには、ウラン濃縮度を約０．０３％低くすることができる。
【００３９】
本実施例の無限増倍率の燃焼変化１３を図３に示す。図から明らかのように、天然ガドリニウムを用いた従来例の無限増倍率１１とよく似た燃焼変化を示しており、無限増倍率のピークは過大にならないので炉停止余裕ならびにチャンネルピーキングの悪化を招くことはない。
【００４０】
図７は、表４に示すガドリニウム元素を製造するためのレーザ装置の一例を示す図である。まず高真空に保たれた分離セル１４の内部において、金属蒸気発生装置１５によってガドリニウム金属を溶融して蒸発させる。ここで発生した中性の蒸気流１６を光反応部１７に導入し、レーザシステム１８から導かれたレーザ光１９を照射してＧｄ−１５６のみを電離させる。通常は、基底状態から直接電離するのではなく、選択励起用レーザ光２０により一旦特定の励起状態に選択的に励起し、この励起されたＧｄ−１５６にさらに電離用レーザ光２１を照射することによって電離させる。レーザ装置２２，２３は、ポンピングレーザ、波長可変レーザ、周波数変調装置およびパルスレーザ増幅器とから構成されている。このようにして電離されたＧｄ−１５６の蒸気流２４がイオン回収電極板２５に吸着される。一方、電離されなかった他のガドリニウム同位体の蒸気流２６は中性原子回収板２７に回収される。従って、中性原子回収板２７のガドリニウムを回収すれば、Ｇｄ−１５６の含有率が天然存在比よりも低いガドリニウム元素が得られる。
【００４１】
【表４】
0003662243.tif 000005
次に、本発明の第２の実施例について説明する。
【００４２】
第２の実施例として、図１に示す燃料集合体において、表５に示すＧｄ−１５６およびＧｄ−１５８を全く含まないガドリニウム元素を可燃性毒物として用いた場合について説明する。ガドリニア濃度は２．２％であり、Ｇｄ−１５５とＧｄ−１５７の総含有量は、ガドリニア濃度が４．０％の天然ガドリニウムを用いた場合と等しい。本実施例の２５ＧＷｄ／ｓｔにおける中性子吸収率は、第１の実施例よりもさらに低減されて０．４５％であり、表１に示した天然ガドリニウムを用いた場合の０．８１％に比べて０．３６％の反応度利得が得られている。従って、天然ガドリニウムを用いた従来例と比較すると、同一のウラン濃縮度で燃焼度を約２％伸長することができる。あるいは、従来例と同一の燃焼度を達成するためには、ウラン濃縮度を約０．０４％低くすることができる。本実施例においても、無限増倍率のピークは過大にならないので炉停止余裕ならびにチャンネルキーピングの悪化を招くことはない。
【００４３】
【表５】
0003662243.tif 000006
第２の実施例と第１の実施例との比較から、Ｇｄ−１５８を取り除くことによる反応度損失の低減は０．１５％である。従って、反応度損失を低減するためには、まずＧｄ−１５６を取り除くことが第１に重要であり、次いでＧｄ−１５８が重要である。質量数が偶数であるガドリニウム同位体としては他に、Ｇｄ−１５２、Ｇｄ−１５４およびＧｄ−１６０が存在する。Ｇｄ−１５２およびＧｄ−１５４は、もともと含有量が少ないので、これを取り除いたとしても反応度損失を低減する効果は小さい。一方、Ｇｄ−１６０は天然存在比が２２％と大きいが、表１に示すようにその断面積は小さいので、これを取り除いたとしても反応度損失を低減する効果はやはり小さい。しかしながら、含有量の多いＧｄ−１６０を取り除くことは熱伝導度を向上させる効果があるので、高燃焼度化や原子炉の長期運転に対して有効である。
【００４４】
次に本発明の第３の実施例について説明する。
【００４５】
本発明の第３の実施例である燃料集合体の横断面図を図８に示す。本実施例ではＧｄ−１５７の含有率を天然存在比よりも高めた例として、Ｇｄ−１５７のみからなるガドリニウム元素を可燃性毒物として用いている。ガドリニア濃度は、８本の燃料棒Ｇ１では１．２％、５本の燃料棒Ｇ２では１．５％である。すなわち、Ｇ１のガドリニアにより図４に示したＧｄ−１５７の燃焼変化を模擬し、Ｇ２のガドリニアにより燃焼速度の遅いＧｄ−１５５の燃焼変化を模擬している。さらに、Ｇ２では実質的にガドリニア含有量が多くなっているので、ガドリニア入り燃料棒の本数を１本減らして１３本としている。また、本実施例のウラン濃縮度は、従来例の４．０％よりも０．１％低く３．９％である。
【００４６】
本実施例の無限増倍率の燃焼変化２８を図３に示す。本実施例では、天然ガドリニウムを用いた従来燃料の無限増倍率１１をよく模擬しており、特に、無限増倍率のピーク値を小さくすることができた。従って、炉停止余裕やチャンネルピーキングを悪化させることなく、ガドリニアによる反応度損失を低減することができ、より低いウラン濃縮度で従来例と同じ燃焼度を達成することができた。
【００４７】
なお、ガドリニア濃度の比としては、本実施例のように１．２ないし１．３程度に設定するのが好ましい。これにより、図４に示したＧｄ−１５５とＧｄ−１５７の原子数密度の燃焼変化をおよそ模擬することができる。また、本実施例では２種類のガドリニア濃度を用いたが、３種類以上のガドリニア濃度を用いてもよい。
【００４８】
次に、本発明の第４の実施例について説明する。
【００４９】
本発明の第４の実施例である燃料集合体では、横断面図は図１の従来例と同一であるが、ガドリニア入り燃料棒１０におけるガドリニアが軸方向上下で異なっている。すなわち、Ｇｄ−１５７のみからなるガドリニウム元素を下部に用い、天然ガドリニウムを上部に用いている。ガドリニア濃度は下部では１．２％、上部では４．０％である。
【００５０】
原子炉停止時の中性子インポータンスは、炉心の上端からその全長の１／４ないし１／３下がった部位において最大となるので、炉心下部の無限増倍率は原子炉停止時の炉心の実効増倍率にはほとんど影響しない。本実施例によれば、Ｇｄ−１５７の含有率が高いガドリニウム元素は燃料集合体下部のみに含有されているので、無限増倍率のピークが過大になるのは燃料集合体下部だけである。従って、炉停止余裕を悪化させること無く、燃料集合体下部の反応度損失を低減することができる。
【００５１】
一般に沸騰水型原子炉では、炉心下部に軸方向出力ピーキングが生じやすい。従って、本実施例において燃料集合体上下でウラン濃縮度が等しい場合、ガドリニアによる反応度損失が小さい下部の方が無限増倍率が大きくなり、その結果、炉心下部の軸方向出力ピーキングが増大する可能性がある。このような場合には、燃料集合体下部のガドリニア濃度を本実施例よりも濃くする手段を適用すればよい。
【００５２】
次に、本発明の第５の実施例について説明する。
【００５３】
沸騰水型原子炉において炉心下部に生じる軸方向出力ピーキングを低減するために、燃料集合体下部に含有されるガドリニア濃度を上部よりも濃くする技術が、特開昭５４−１３８９９号公報に開示されている。図９（Ａ），（Ｂ）に示す同技術を適用した燃料集合体では、全燃料棒において上下端の一部が天然ウラン、中央部が濃縮ウランである。ガドリニア入り燃料棒１０は２種類あり、ガドリニア濃度は、燃料棒Ｇ３では上下とも４．０％、燃料棒Ｇ４では上部は４．０％、下部は５．０％である。本例では、燃料棒Ｇ４の下部のガドリニア濃度が高く熱伝導度が低下するため、燃料棒Ｇ４の中央部全体のウラン濃縮度を燃料棒Ｇ３の中央部のウラン濃縮度よりも低くしている。その結果、燃料集合体断面内の局所出力ピーキングが悪化している。
【００５４】
本発明の第５の実施例では、燃料棒Ｇ４の下部に表４に示したＧｄ−１５６を含まないガドリニウム元素を用い、天然ガドリニウムを上部に用いている。ガドリニア濃度は上下とも４．０％であり、このようなガドリニア分布により従来例と同等の反応度制御が実現できる。本実施例では、ウラン濃縮度は燃料棒Ｇ３と燃料棒Ｇ４で等しく、その結果、燃料集合体断面内の局所出力ピーキングが従来例よりも改善されている。もちろん、Ｇｄ−１５６を含まないガドリニウム元素を燃料棒Ｇ３およびＧ４の上下ともに含有させてもよいが、天然ガドリニウムに比べて製造コストがアップするので、コスト低減のためには本実施例のように燃料集合体下部のみに含有させるのがよい。なお、Ｇｄ−１５６を含まないガドリニウム元素の代わりに、Ｇｄ−１５７の含有率を天然存在比よりも高めたガドリニウム元素を用いても、同様の効果が得られることは明らかである。
【００５５】
また、第１サイクルで装荷される初装荷燃料では、第２サイクル以降に装荷される取替燃料よりもガドリニア濃度が高く、７〜８％の濃度のガドリニアが使用されている。これは、起動試験のために第１サイクルの運転期間が第２サイクル以降の運転期間よりも長いこと、また、燃料経済性向上のために初装荷燃料を高濃縮度化すると、第１回取替体数が減少し、第２サイクルの余剰反応度を初装荷燃料に含有されたガドリニアが分担する必要があるからである。
【００５６】
従って、初装荷燃料の高濃縮度化に伴ないガドリニア濃度を高めようとすると、下部に含有されるガドリニア濃度を上部よりも濃くした初装荷燃料の場合には、燃料集合体下部に含有されるガドリニア濃度によって制限されることになる。このような場合にも本実施例のように、Ｇｄ−１５６の含有率が天然存在比よりも低いガドリニウム元素またはＧｄ−１５７の含有率を天然存在比よりも高めたガドリニウム元素を、燃料集合体上部よりも下部により多く含有させればよい。
【００５７】
次に、本発明の第６の実施例について説明する。
【００５８】
本発明の第６の実施例である燃料集合体では、横断面図は図１の従来例と同一であるが、ガドリニア入り燃料棒１０におけるガドリニア濃度が軸方向上下で異なっている。すなわち、第２の実施例で用いた表５に示すＧｄ−１５６およびＧｄ−１５８を全く含まないガドリニウム元素を上部に含有させ、天然ガドリニウムを下部に含有させている。ガドリニア濃度は上部では２．２％、下部では４．０％である。
【００５９】
本実施例である燃料集合体の無限増倍率は、上部の方が下部よりも０．４９％大きいので、沸騰水型原子炉において炉心下部に生じる軸方向出力ピーキングが低減され、熱的余裕が向上する。なお、Ｇｄ−１５６を含まないガドリニウム元素の代わりに、Ｇｄ−１５７の含有率を天然存在比より高めたガドリニウム元素を用いても、同様の効果が得られることは明らかである。
【００６０】
次に、本発明の第７の実施例について説明する。
【００６１】
図１に示したように、沸騰水型原子炉に用いられる燃料集合体では通常、ガドリニアは最外周以外の燃料棒に含有される。これに対して、特開昭５８−２１６９８９号公報には、ガドリニアを最外周燃料棒に含有させることによって炉停止余裕を改善し、燃料の高燃焼度化を達成する発明が開示されている。ただし、最外周燃料棒では中性子束が大きくガドリニウムの燃焼が早いので、ガドリニア入り燃料棒の本数を減らして、ガドリニア濃度を高くする必要がある。しかしながら、熱伝導度が低下するために、ガドリニア濃度を十分に高めることができないという問題があった。
【００６２】
本発明の第７の実施例である燃料集合体の横断面図を図１０に示す。本実施例では、中央の２本の燃料棒Ｇ５の他に、８本の最外周燃料棒Ｇ６にガドリニアが含有されている。中央燃料棒Ｇ５には天然ガドリニウムがガドリニア濃度として４．０％、最外周燃料棒Ｇ６にはＧｄ−１５６、Ｇｄ−１５８およびＧｄ−１６０を含まないガドリニウム元素がガドリニア濃度として２．０％含有されている。このようなガドリニア濃度により、図１に示した従来例の無限増倍率１１と同等の無限増倍率を実現することができた。
【００６３】
本実施例において、最外周燃料棒Ｇ６に天然ガドリニウムを用いた場合にはガドリニア濃度を６．０％にしなければならない。その場合、熱伝導度の低下を招くかまたは、ウラン濃縮度を低くして燃料棒の出力を低くした場合には高燃焼度化の妨げとなる。
【００６４】
なお本実施例において、最外周燃料棒Ｇ６にＧｄ−１５７の含有率を高めたガドリニウム元素を用いても同様の効果が得られることは明らかである。また、中央燃料棒Ｇ５に、Ｇｄ−１５６、Ｇｄ−１５８およびＧｄ−１６０を含まないガドリニウム元素、またはＧｄ−１５７の含有率を高めたガドリニウム元素を用いてもよい。さらに、本実施例は、第３、第４、第５または第６の実施例にも適用できることは明白であり、これらの組合せによって得られる実施例は各々の効果が同時に達成される好ましいものである。
【００６５】
なお、前記第１ないし第７の各実施例においては、質量数が偶数である特定のガドリニウム同位体が完全に取り除かれたガドリニウム元素やＧｄ−１５７のみからなるガドリニウム元素を用いる場合について説明したが、図７に示すような分離装置を用いてＧｄ−１５６を取り除く場合、これを完全に電離することはできないので、中性原子回収板２７から回収されるガドリニウム元素には電離されなかったＧｄ−１５６の一部も含有されている。また、Ｇｄ−１５７を電離する場合には、電離されない中性原子の一部がイオン回収電極板２５に吸着されるので、イオン回収電極板２５から回収されたガドリニウム元素にはＧｄ−１５７以外の同位体も含有されることになる。しかしながら、現実に得られるこのようなガドリニウム元素を用いた場合においても、本発明が適用でき、相応の効果が達成されることは明らかである。
【００６６】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明は、ガドリニウム金属を溶融して蒸発させる工程と、蒸発させたガドリニウムの蒸気にレーザ光を照射し、ガドリニウム同位体の中のガドリニウム−１５６を電離させる工程と、この電離させたガドリニウム−１５６をイオン回収電極板に吸着させる工程と、前記レーザ光により電離されなかった残りのガドリニウムの蒸気を中性原子回収板により回収する工程とを有するガドリニウム元素を製造する濃縮方法及びこのようにして得られた元素を用いた燃料集合体である。そしてこれにより、ガドリニウム−１５７を濃縮したガドリニウム元素を使用した燃料集合体の課題である炉停止余裕およびチャンネルピーキングの悪化を改善することができるという効果を奏する。
また本発明は、ガドリニウム元素を可燃性毒物として含有させた原子炉用燃料集合体において、可燃性毒物を含有する燃料棒を複数の群に分けるとともに、これら各群の可燃性毒物として、ガドリニウム−１５７の含有率が天然存在比よりも高いガドリニウム元素を用い、かつ各群の可燃性毒物濃度を相互に異ならしめ、低濃度の可燃性毒物を含有する燃料棒を、高濃度の可燃性毒物を含有する燃料棒よりも燃料集合体横断面内の最外側に近い位置に配置したことを特徴としている。
これにより、炉停止余裕および熱的余裕を悪化させることなく、反応度を向上させて燃料の燃焼効率を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】沸騰水型原子炉に用いられる燃料集合体の横断面図。
【図２】沸騰水型原子炉に用いられる燃料集合体の燃料棒の縦断面図。
【図３】従来例および本発明の実施例の燃料集合体の無限増倍率の燃焼変化を表すグラフ。
【図４】天然ガドリニウムを用いた従来の燃料集合体におけるガドリニウム同位体の原子数密度の燃焼変化を表すグラフ。
【図５】天然ガドリニウムを用いた従来の燃料集合体におけるガドリニウム同位体の中性子吸収率の燃焼変化を表すグラフ。
【図６】ガドリニウム同位体の光吸収スペクトルの例。
【図７】Ｇｄ−１５６の含有率が天然存在比よりも低いガドリニウム元素を製造するためのレーザ装置の例。
【図８】本発明の第３の実施例の燃料集合体の横断面図。
【図９】本発明の第５の実施例との比較のための従来の燃料集合体のガドリニア濃度分布図であって、（Ａ）は燃料集合体の横断面図、（Ｂ）はガドリニア入り各燃料棒のガドリニア濃度分布を示す図。
【図１０】本発明の第７の実施例の燃料集合体の横断面図。
【符号の説明】
１  燃料集合体
２  燃料棒
３  ウォータロッド
４  チャンネルボックス
５  燃料ペレット
６  被覆管
７  スプリング
８  上部端栓
９  下部端栓
１０  ガドリニア入り燃料棒
１１，１２，１３，２８  無限増倍率
１４  分離セル
１５  金属蒸気発生装置
１６，２６  中性蒸気流
１７  光反応部
１８  レーザシステム
１９  レーザ光
２０  選択励起用レーザ光
２１  電離用レーザ光
２２，２３  レーザ装置
２４，  イオン蒸気流
２５  イオン回収電極板
２７  中性原子回収板
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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