(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
［Ａ］下記［I-1］、［I-2］、［I-3］および［I-4］からなる群から選択される環状オレフィン系樹脂と、［Ｂ］有機充填剤｛但し、２つ（コアーと１つのシェル）またはそれ以上（コアーと複数のシェル）の互いに替えることができる異なるポリマー層を含み、個々の層が異なるガラス転移温度Ｔｇを有しているコア／シェル粒子を除く。｝とからなり、上記成分[Ａ]１００重量部に対して上記成分[Ｂ]０．０５〜３０重量部からなることを特徴とする光拡散板；
［I-1］ エチレンと下記式［Ｉ］または［ＩＩ］で表される環状オレフィンとを共重合させて得られるエチレン・環状オレフィンランダム共重合体：
【化１】
0003615249.tif 000017
（式［Ｉ］中、ｎは０または１であり、ｍは０または正の整数であり、ｑは０または１であり、Ｒ1 〜Ｒ18ならびにＲa およびＲb は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子または炭化水素基であり、Ｒ15〜Ｒ18は互いに結合して単環または多環を形成していてもよく、かつ該単環または多環が二重結合を有していてもよく、またＲ15とＲ16とで、またはＲ17とＲ18とでアルキリデン基を形成していてもよい。）、
【化２】
0003615249.tif 000018
（式［II］中、ｐおよびｑは０または１以上の整数であり、ｍおよびｎは０、１または２であり、Ｒ1 〜Ｒ19はそれぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基またはアルコキシ基であり、Ｒ9 （またはＲ10）が結合している炭素原子と、Ｒ13またはＲ11が結合している炭素原子とは直接あるいは炭素数１〜３のアルキレン基を介して結合していてもよく、また、ｎ＝ｍ＝０のときＲ15とＲ12またはＲ15とＲ19とは互いに結合して単環または多環の芳香族環を形成していてもよい。）、
［I-2］上記式［Ｉ］または［ＩＩ］で表される環状オレフィンの開環重合体または共重合体、
［I-3］上記［I-2］開環重合体または共重合体の水素化物、および
［I-4］上記［I-1］、［I-2］または［I-3］のグラフト変性物。
【請求項２】
有機充填剤が、重合体またはその架橋物粒子であって、その屈折率と上記環状オレフィン系樹脂の屈折率との差が０．００５以上である請求項１に記載の光拡散板。
【請求項３】
上記請求項１に記載の環状オレフィン系樹脂［Ａ］と、上記請求項１または２に記載の有機充填剤［Ｂ］とからなる樹脂成形体の表面をマット加工してなる光拡散板。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の技術分野】
本発明は、環状オレフィン系樹脂を基材とする光拡散板に関し、さらに詳しくは、広範囲で透過率を調整することができ、耐熱性、寸法精度、耐薬品性に優れ、吸湿による特性変化がなく、しかも色収差がない光拡散板に関する。
【０００２】
【発明の技術的背景】
高透過率を有する光拡散板は、大型ディスプレーのスクリーンなどとして用いられ、一方低透過率を有する光拡散板は、照明カバー、照明看板、各種ディスプレーなどとして用いられている。
【０００３】
このような光拡散板としては、従来、メタクリル樹脂、スチレン樹脂、塩化ビニル樹脂、ポリカーボネート樹などの基材樹脂に、この基材樹脂と屈折率の異なる充填剤を配合することにより製造されてきた。たとえば上記のような基材樹脂に平均粒径１０μｍ以下の無機微粒子を配合させてなる光拡散板、また上記のような基材樹脂にスチレン−多官能性モノマー共重合体を配合させてなる光拡散板などが知られている。
【０００４】
この光拡散板では、基材樹脂の耐熱性、光透過率、寸法精度、耐薬品性などの点で必ずしも充分ではなく、また吸水率も高く加水分解などが起こるため光学特性が変化しやすく、色収差もあるという問題点があった。
【０００５】
このため広範囲に光透過率を調節することができ、かつ耐熱性、寸法精度、耐薬品性に優れ、吸水による光学特性の変化がなく、しかも色収差のない光拡散板の出現が望まれていた。
【０００６】
【発明の目的】
本発明は、上記のような従来技術における問題点を解決しようとするものでああって、広範囲に光透過率を調節することができ、耐熱性、寸法精度、耐薬品性に優れ、吸水による光学特性の変化がなく、しかも色収差のない光拡散板を提供することを目的としている。
【０００７】
【発明の概要】
本発明に係る光拡散板は、［Ａ］ 下記［I-1］、［I-2］、［I-3］および［I-4］からなる群から選択される環状オレフィン系樹脂と、［Ｂ］有機充填剤｛但し、２つ（コアーと１つのシェル）またはそれ以上（コアーと複数のシェル）の互いに替えることができる異なるポリマー層を含み、個々の層が異なるガラス転移温度Ｔｇを有しているコア／シェル粒子を除く。｝とからなり、上記成分[Ａ]１００重量部に対して上記成分[Ｂ]０．０５〜３０重量部からなることを特徴としている。
［I-1］ エチレンと下記式［Ｉ］または［ＩＩ］で表される環状オレフィンとを共重合させて得られるエチレン・環状オレフィンランダム共重合体：
【０００８】
【化３】
0003615249.tif 000002
【０００９】
（式［Ｉ］中、ｎは０または１であり、ｍは０または正の整数であり、ｑは０または１であり、Ｒ１  〜Ｒ１８ならびにＲａ  およびＲｂ  は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子または炭化水素基であり、Ｒ１５〜Ｒ１８は互いに結合して単環または多環を形成していてもよく、かつ該単環または多環が二重結合を有していてもよく、またＲ１５とＲ１６とで、またはＲ１７とＲ１８とでアルキリデン基を形成していてもよい。）、
【００１０】
【化４】
0003615249.tif 000003
【００１１】
（式［ＩＩ］中、ｐおよびｑは０または１以上の整数であり、ｍおよびｎは０、１または２であり、Ｒ１  〜Ｒ１９はそれぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、脂肪族炭化水素基、脂環族炭化水素基、芳香族炭化水素基またはアルコキシ基であり、Ｒ９  （またはＲ１０）が結合している炭素原子と、Ｒ１３またはＲ１１が結合している炭素原子とは直接あるいは炭素数１〜３のアルキレン基を介して結合していてもよく、また、ｎ＝ｍ＝０のときＲ１５とＲ１２またはＲ１５とＲ１９とは互いに結合して単環または多環の芳香族環を形成していてもよい。）、
［Ｉ−２］上記式［Ｉ］または［ＩＩ］で表される環状オレフィンの開環重合体または共重合体、
［Ｉ−３］上記［Ｉ−２］開環重合体または共重合体の水素化物、および
［Ｉ−４］上記［Ｉ−１］、［Ｉ−２］または［Ｉ−３］のグラフト変性物。
【００１２】
本発明の好ましい態様においては、上記有機充填剤が、重合体またはその架橋物粒子であって、その屈折率と上記環状オレフィン系樹脂の屈折率との差が０．００５以上であることが望ましい。
【００１３】
本発明に係る光拡散板では、その表面がマット加工されていてもよい。
上記のような本発明に係る光拡散板では、広範囲で透過率を調整することができ、耐熱性、寸法精度、耐薬品性に優れ、吸湿による特性変化がなく、しかも色収差がない。
【００１４】
【発明の具体的説明】
以下、本発明に係る光拡散板について具体的に説明する。
本発明に係る光拡散板は、［Ａ］：前記した［I-1］、［I-2］、［I-3］および［I-4］からなる群から選択される環状オレフィン系樹脂と、［Ｂ］：有機充填剤とからなっている。
【００１５】
［Ａ］環状オレフィン系樹脂
本発明では、環状オレフィン系樹脂［Ａ］として、
［Ｉ−１］：エチレンと下記式［Ｉ］または［ＩＩ］で表される環状オレフィン  とのランダム共重合体、
［Ｉ−２］：下記式［Ｉ］または［ＩＩ］で表される環状オレフィンの開環重合  体または共重合体、
［Ｉ−３］：上記［Ｉ−２］開環重合体または共重合体の水素化物、および
［Ｉ−４］：上記［Ｉ−１］、［Ｉ−２］または［Ｉ−３］のグラフト変性物から選ばれる少なくとも１種が用いられる。
【００１６】
本発明で用いられる環状オレフィン系樹脂［Ａ］は、サーマル・メカニカルアナライザーで測定した軟化温度（ＴＭＡ）が、６０℃以上好ましくは７０℃以上であり、ガラス転移点（Ｔｇ）は、５０℃以上好ましくは６０℃以上であることが望ましい。
【００１７】
ここでまず本発明で用いられる環状オレフィン系樹脂［Ａ］を形成する式［Ｉ］または［ＩＩ］で表される環状オレフィン環状オレフィンについて説明する。
環状オレフィン
【００１８】
【化５】
0003615249.tif 000004
【００１９】
上記式［Ｉ］中、ｎは０または１であり、ｍは０または正の整数であり、ｑは０または１である。なおｑが１の場合には、Ｒａ  およびＲｂ  は、それぞれ独立に、下記の原子または炭化水素基であり、ｑが０の場合には、それぞれの結合手が結合して５員環を形成する。
【００２０】
Ｒ１〜Ｒ１８ならびにＲａおよびＲｂは、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子または炭化水素基である。
ここでハロゲン原子は、フッ素原子、塩素原子、臭素原子またはヨウ素原子である。
【００２１】
また炭化水素基としては、それぞれ独立に、通常炭素原子数１〜２０のアルキル基、炭素原子数３〜１５のシクロアルキル基、芳香族炭化水素基が挙げられる。より具体的には、
アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、アミル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基およびオクタデシル基が挙げられ、
シクロアルキル基としては、シクロヘキシル基が挙げられ、
芳香族炭化水素基としては、フェニル基、ナフチル基などが挙げられる。
【００２２】
これらの炭化水素基は、ハロゲン原子で置換されていてもよい。
さらに上記式［Ｉ］において、Ｒ１５〜Ｒ１８がそれぞれ結合して（互いに共同して）単環または多環を形成していてもよく、しかもこのようにして形成された単環または多環は二重結合を有していてもよい。ここで形成される単環または多環を具体的に下記に例示する。
【００２３】
【化６】
0003615249.tif 000005
【００２４】
なお上記例示において、１または２の番号を賦した炭素原子は、式［Ｉ］においてそれぞれＲ１５（Ｒ１６）またはＲ１７（Ｒ１８）が結合している炭素原子を表す。またＲ１５とＲ１６とで、またはＲ１７とＲ１８とでアルキリデン基を形成していてもよい。このようなアルキリデン基は、通常は炭素原子数２〜２０のアルキリデン基であり、このようなアルキリデン基の具体的な例としては、エチリデン基、プロピリデン基およびイソプロピリデン基を挙げることができる。
【００２５】
【化７】
0003615249.tif 000006
【００２６】
式［ＩＩ］中、ｐおよびｑは０または正の整数であり、ｍおよびｎは０、１または２である。
またＲ１〜Ｒ１９は、それぞれ独立に水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基またはアルコキシ基である。
【００２７】
ハロゲン原子は、上記式［Ｉ］におけるハロゲン原子と同じ意味である。
また炭化水素基としては、それぞれ独立に炭素原子数１〜２０のアルキル基、炭素原子数１〜２０のハロゲン化アルキル基、炭素原子数３〜１５のシクロアルキル基または芳香族炭化水素基が挙げられる。より具体的には、
アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、アミル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基およびオクタデシル基が挙げられ、
シクロアルキル基としては、シクロヘキシル基が挙げられ、
芳香族炭化水素基としては、アリール基およびアラルキル基、具体的には、フェニル基、トリル基、ナフチル基、ベンジル基およびフェニルエチル基などが挙げられる。
【００２８】
アルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基およびプロポキシ基などを挙げることができる。
これらの炭化水素基およびアルコキシ基は、フッ素原子、塩素原子、臭素原子またはヨウ素原子で置換されていてもよい。
【００２９】
ここで、Ｒ９およびＲ１０が結合している炭素原子と、Ｒ１３が結合している炭素原子またはＲ１１が結合している炭素原子とは、直接あるいは炭素原子数１〜３のアルキレン基を介して結合していてもよい。すなわち上記二個の炭素原子がアルキレン基を介して結合している場合には、Ｒ９およびＲ１３で表される基が、またはＲ１０およびＲ１１で表される基が互いに共同して、メチレン基（−ＣＨ２−）、エチレン基（−ＣＨ２ＣＨ２−）またはプロピレン基（−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−）のうちのいずれかのアルキレン基を形成している。
【００３０】
さらに、ｎ＝ｍ＝０のとき、Ｒ１５とＲ１２またはＲ１５とＲ１９とは互いに結合して単環または多環の芳香族環を形成していてもよい。この場合の単環または多環の芳香族環として、たとえば下記のようなｎ＝ｍ＝０のときＲ１５とＲ１２がさらに芳香族環を形成している基が挙げられる。
【００３１】
【化８】
0003615249.tif 000007
【００３２】
ここでｑは式［ＩＩ］におけるｑと同じ意味である。
上記のような式［Ｉ］または［ＩＩ］で示される環状オレフィンを、より具体的に下記に例示する。
【００３３】
【化９】
0003615249.tif 000008
【００３４】
で示されるビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテン（＝ノルボルネン）（上記一般式中において、１〜７の数字は、炭素の位置番号を示す。）および該化合物に炭化水素基が置換した誘導体が挙げられる。
【００３５】
この炭化水素基として、５−メチル、５，６−ジメチル、１−メチル、５−エチル、５−ｎ−ブチル、５−イソブチル、７−メチル、５−フェニル、５−メチル−５−フェニル、５−ベンジル、５−トリル、５−（エチルフェニル）、５−（イソプロピルフェニル）、５−（ビフェニル）、５−（β−ナフチル）、５−（α−ナフチル）、５−（アントラセニル）、５，６−ジフェニルを例示することができる。
【００３６】
さらに他の誘導体として、シクロペンタジエン−アセナフチレン付加物、
１，４−メタノ−１，４，４ａ，９ａ−  テトラヒドロフルオレン、
１，４−メタノ−１，４，４ａ，５，１０，１０ａ−ヘキサヒドロアントラセンなどのビシクロ［２．２．１  ］−２−ヘプテン誘導体を例示することができる。
【００３７】
この他、
トリシクロ［４．３．０．１２，５］−３−デセン、
２−メチルトリシクロ［４．３．０．１２，５］−３−デセン、
５−メチルトリシクロ［４．３．０．１２，５］−３−デセンなどのトリシクロ［４．３．０．１２，５］−３−デセン誘導体、
トリシクロ［４．４．０．１２，５］−３−ウンデセン、
１０−メチルトリシクロ［４．４．０．１２，５］−３−ウンデセンなどのトリシクロ［４．４．０．１２，５］−３−ウンデセン誘導体、
【００３８】
【化１０】
0003615249.tif 000009
【００３９】
で示されるテトラシクロ［４．４．０．１２，５．１７，１０］−３−ドデセンおよびこれに炭化水素基が置換した誘導体が挙げられる。
該炭化水素基として、８−メチル、８−エチル、８−プロピル、８−ブチル、８−イソブチル、８−ヘキシル、８−シクロヘキシル、８−ステアリル、５，１０−ジメチル、２，１０−ジメチル、８，９−ジメチル、８−エチル−９−メチル、１１，１２−ジメチル、２，７，９−トリメチル、２，７−ジメチル−９−エチル、９−イソブチル−２，７−ジメチル、９，１１，１２−トリメチル、９−エチル−１１，１２−ジメチル、９−イソブチル−１１，１２−ジメチル、５，８，９，１０−テトラメチル、８−エチリデン、８−エチリデン−９−メチル、８−エチリデン−９−エチル、８−エチリデン−９−イソプロピル、８−エチリデン−９−ブチル、８−ｎ−プロピリデン、８−ｎ−プロピリデン−９−メチル、８−ｎ−プロピリデン−９−エチル、８−ｎ−プロピリデン−９−イソプロピル、８−ｎ−プロピリデン−９−ブチル、８−イソプロピリデン、８−イソプロピリデン−９−メチル、８−イソプロピリデン−９−エチル、８−イソプロピリデン−９−イソプロピル、８−イソプロピリデン−９−ブチル、８−クロロ、８−ブロモ、８−フルオロ、８，９−ジクロロ、８−フェニル、８−メチル−８−フェニル、８−ベンジル、８−トリル、８−（エチルフェニル）、
８−（イソプロピルフェニル）、８，９−ジフェニル、８−（ビフェニル）、８−（β−ナフチル）、８−（α−ナフチル）、８−（アントラセニル）、５，６−ジフェニル等を例示することができる。
【００４０】
さらには、（シクロペンタジエン−アセナフチレン付加物）とシクロペンタジエンとの付加物などのテトラシクロ［４．４．０．１２，５．１７，１０］−３−ドデセン誘導体、
ペンタシクロ［６．５．１．１３，６．０２，７．０９，１３］−４−ペンタデセンおよびその誘導体、
ペンタシクロ［７．４．０．１２，５．１９，１２．０８，１３］−３−ペンタデセンおよびその誘導体、
ペンタシクロ［８．４．０．１２，５．１９，１２．０８，１３］−３−ヘキサデセンおよびその誘導体、
ペンタシクロ［６．６．１．１３，６．０２，７．０９，１４］−４−ヘキサデセンおよびその誘導体、
ヘキサシクロ［６．６．１．１３，６．１１０，１３．０２，７．０９，１４］−４−ヘプタデセンおよびその誘導体、
ヘプタシクロ［８．７．０．１２，９．１４，７．１１１，１７．０３，８．０１２，１６］−５−  エイコセンおよびその誘導体、
ヘプタシクロ［８．７．０．１３，６．１１０，１７．１１２，１５．０２，７．０１１，１６］−４−エイコセンおよびその誘導体、
ヘプタシクロ［８．８．０．１２，９．１４，７．１１１，１８．０３，８．０１２，１７］−５−ヘンエイコセンおよびその誘導体、
オクタシクロ［８．８．０．１２，９．１４，７．１１１，１８．１１３，１６．０３，８．０１２，１７］−５−ドコセンおよびその誘導体、
ノナシクロ［１０．９．１．１４，７．１１３，２０．１１５，１８．０２，１０．０３，８．０１２，２１．０１４，１９］−５−ペンタコセンおよびその誘導体などが挙げられる。
【００４１】
なお、本発明で使用することのできる前記した式［Ｉ］または式［ＩＩ］で示される環状オレフィンの具体例は上記した通りであるが、これら化合物のより具体的な構造については、本願出願人の出願に係る特願平５−１９６４７５号出願当初明細書の段落番号［００３２］〜［００５４］に示されており、本願発明においてもここに例示されるものを本願発明の環状オレフィンとして使用することができる。
【００４２】
上記のような一般式［Ｉ］または［ＩＩ］で表される環状オレフィンは、シクロペンタジエンと対応する構造を有するオレフィン類とを、ディールス・アルダー反応させることによって製造することができる。
【００４３】
これらの環状オレフィンは、単独であるいは２種以上組み合わせて用いることができる。
本発明で用いられる環状オレフィン系樹脂は、上記のような式［Ｉ］または［ＩＩ］で表される環状オレフィンを用いて、たとえば特開昭６０−１６８７０８号、同６１−１２０８１６号、同６１−１１５９１２号、同６１−１１５９１６号、同６１−２７１３０８号、同６１−２７２２１６号、同６２−２５２４０６号および同６２−２５２４０７号などの公報において本出願人が提案した方法に従い、適宜条件を選択することにより製造することができる。
【００４４】
［Ｉ−１］ エチレン・環状オレフィンランダム共重合体
この［Ｉ−１］エチレン・環状オレフィンランダム共重合体では、上記のようなエチレンから誘導される構成単位と環状オレフィンから誘導される構成単位とが、ランダムに配列して結合し、実質的に線状構造を有している。この共重合体が実質的に線状であって、実質的にゲル状架橋構造を有していないことは、この共重合体が有機溶媒に溶解した際に、この溶液に不溶分が含まれていないことにより確認することができる。たとえば極限粘度［η］を測定する際に、この共重合体が１３５℃のデカリンに完全に溶解することにより確認することができる。
【００４５】
本発明で用いられる［Ｉ−１］エチレン・環状オレフィンランダム共重合体において、上記式［Ｉ］または［ＩＩ］で表される環状オレフィンの少なくとも一部は、下記式［ＩＩＩ］または［ＩＶ］で示される繰り返し単位を構成していると考えられる。
【００４６】
【化１１】
0003615249.tif 000010
【００４７】
式［ＩＩＩ］において、ｎ、ｍ、ｑ、Ｒ１〜Ｒ１８ならびにＲａ、Ｒｂは式［Ｉ］と同じ意味である。
【００４８】
【化１２】
0003615249.tif 000011
【００４９】
式［ＩＶ］において、ｎ、ｍ、ｐ、ｑおよびＲ１〜Ｒ１９は式［ＩＩ］と同じ意味である。
また本発明で用いられる［Ｉ−１］エチレン・環状オレフィンランダム共重合体は、本発明の目的を損なわない範囲で必要に応じて他の共重合可能なモノマーから誘導される構成単位を有していてもよい。
【００５０】
このような他のモノマーとしては、上記のようなエチレンまたは環状オレフィン以外のオレフィンを挙げることができ、具体的には、
プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ペンテン、４−エチル−１−ヘキセン、３−エチル−１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセンおよび１−エイコセンなどの炭素数３〜２０のα−オレフィン、
シクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセン、３，４−ジメチルシクロペンテン、３−メチルシクロヘキセン、２−（２−メチルブチル）−１−シクロヘキセンおよびシクロオクテン、３ａ，５，６，７ａ−テトラヒドロ−４，７−メタノ−１Ｈ−インデンなどのシクロオレフィン、
１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、１，７−オクタジエン、ジシクロペンタジエンおよび５−ビニル−２−ノルボルネンなどの非共役ジエン類を挙げることができる。
【００５１】
これらの他のモノマーは、単独であるいは組み合わせて用いることができる。［Ｉ−１］エチレン・環状オレフィンランダム共重合体において、上記のような他のモノマーから誘導される構成単位は、通常は２０モル％以下、好ましくは１０モル％以下の量で含有されていてもよい。
【００５２】
本発明で用いられる［Ｉ−１］エチレン・環状オレフィンランダム共重合体は、エチレンと式［Ｉ］または［ＩＩ］で表される環状オレフィンとを用いて上記公報に開示された製造方法により製造することができる。これらのうちでも、この共重合を炭化水素溶媒中で行ない、触媒として該炭化水素溶媒に可溶性のバナジウム化合物および有機アルミニウム化合物から形成される触媒を用いて［Ｉ−１］エチレン・環状オレフィンランダム共重合体を製造することが好ましい。
【００５３】
また、この共重合反応では固体状ＩＶＢ族メタロセン系触媒を用いることもできる。ここで固体状ＩＶＢ族メタロセン系触媒とは、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含む遷移金属化合物と、有機アルミニウムオキシ化合物と、必要により配合される有機アルミニウム化合物とからなる触媒である。ここでＶＩ族の遷移金属としては、ジルコニウム、チタンまたはハフニウムであり、これらの遷移金属は少なくとも１個のシクロペンタジエニル骨格を含む配位子を有している。ここで、シクロペンタジエニル骨格を含む配位子の例としてはアルキル基が置換していてもよいシクロペンタジエニル基またはインデニル基、テトラヒドロインデニル基、フロオレニル基を挙げることができる。これらの基は、アルキレン基など他の基を介して結合していてもよい。また、シクロペンタジエニル骨格を含む配位子以外の配位子は、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基等である。
【００５４】
さらに有機アルミニウムオキシ化合物および有機アルミニウム化合物は、通常オレフィン系樹脂の製造に使用されるものを用いることができる。このような固体状ＩＶＢ族メタロセン系触媒については、例えば特開昭６１−２２１２０６号、同６４−１０６号および特開平２−１７３１１２号公報等に記載されている。
【００５５】
［Ｉ−２］ 環状オレフィンの開環重合体または共重合体
環状オレフィンの開環重合体または開環共重合体において、上記式［Ｉ］または［ＩＩ］で表される環状オレフィンの少なくとも一部は、下記式［Ｖ］また［ＶＩ］で表される繰り返し単位を構成していると考えられる。
【００５６】
【化１３】
0003615249.tif 000012
【００５７】
式［Ｖ］において、ｎ、ｍ、ｑおよびＲ１〜Ｒ１８ならびにＲａおよびＲｂは式［Ｉ］と同じ意味である。
【００５８】
【化１４】
0003615249.tif 000013
【００５９】
式［ＶＩ］において、ｎ、ｍ、ｐ、ｑおよびＲ１〜Ｒ１９は式［ＩＩ］と同じ意味である。
このような開環重合体または開環共重合体は、前記公報に開示された製造方法により製造することができ、例えば、上記式［Ｉ］で表される環状オレフィンを開環重合触媒の存在下に、重合または共重合させることにより製造することができる。
【００６０】
このような開環重合触媒としては、
ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、インジウムまたは白金などから選ばれる金属のハロゲン化物、硝酸塩またはアセチルアセトン化合物と、還元剤とからなる触媒、あるいは、
チタン、パラジウム、ジルコニウムまたはモリブテンなどから選ばれる金属のハロゲン化物またはアセチルアセトン化合物と、有機アルミニウム化合物とからなる触媒を用いることができる。
【００６１】
［Ｉ−３］ 開環重合体または共重合体の水素化物
本発明で用いられる［Ｉ−３］開環重合体または共重合体の水素化物は、上記のようにして得られる開環重合体または共重合体［Ｉ−２］を、従来公知の水素添加触媒の存在下に水素化して得られる。
【００６２】
この［Ｉ−３］開環重合体または共重合体の水素化物において、式［Ｉ］または［ＩＩ］で表される環状オレフィンのうち少なくとも一部は、下記式［ＶＩＩ］または［ＶＩＩＩ］で表される繰り返し単位を有していると考えられる。
【００６３】
【化１５】
0003615249.tif 000014
【００６４】
式［ＶＩＩ］において、ｎ、ｍ、ｑおよびＲ１〜Ｒ１８ならびにＲａおよびＲｂは式［Ｉ］と同じ意味である。
【００６５】
【化１６】
0003615249.tif 000015
【００６６】
式［ＶＩＩＩ］において、ｎ、ｍ、ｐ、ｑ、Ｒ１〜Ｒ１９は式［ＩＩ］と同じ意味である。
［Ｉ−４］ グラフト変性物
環状オレフィン系樹脂のグラフト変性物は、上記の［Ｉ−１］エチレン・環状オレフィンランダム共重合体、［Ｉ−２］環状オレフィンの開環重合体または共重合体、または［Ｉ−３］開環重合体または共重合体の水素化物のグラフト変性物である。
【００６７】
この変性剤としては、通常不飽和カルボン酸類が用いられ、具体的に、
（メタ）アクリル酸、マレイン酸、フマル酸、テトラヒドロフタル酸、イタコン酸、シトラコン酸、クロトン酸、イソクロトン酸、エンドシス−ビシクロ［２．２．１］  ヘプト−５−  エン−２，３−ジカルボン酸（ナジック酸ＴＭ）などの不飽和カルボン酸、
さらにこれら不飽和カルボン酸の誘導体たとえば不飽和カルボン酸無水物、不飽和カルボン酸ハライド、不飽和カルボン酸アミド、不飽和カルボン酸イミド、不飽和カルボン酸のエステル化合物などが挙げられる。
【００６８】
不飽和カルボン酸の誘導体としては、より具体的に、無水マレイン酸、無水シトラコン酸、塩化マレニル、マレイミド、マレイン酸モノメチル、マレイン酸ジメチル、グリシジルマレエートなどが挙げられる。
【００６９】
これらの変性剤うちでも、α，β−不飽和ジカルボン酸およびα，β−不飽和ジカルボン酸無水物たとえばマレイン酸、ナジック酸およびこれら酸の無水物が好ましく用いられる。これらの変性剤は、２種以上組合わせて用いることもできる。
【００７０】
本発明で用いられる環状オレフィン系樹脂のグラフト変性物における変性率は、通常１０モル％以下であることが望ましい。
このような環状オレフィン系樹脂のグラフト変性物は、所望の変性率になるように環状オレフィン系樹脂に変性剤を配合してグラフト重合させ製造することもできるし、予め高変性率の変性物を調製し、次いでこの変性物と未変性の環状オレフィン系樹脂とを混合することにより製造することもできる。
【００７１】
環状オレフィン系樹脂と変性剤とから環状オレフィン系樹脂のグラフト変性物を得るには、従来公知のポリマーの変性方法を広く適用することができる。たとえば溶融状態にある環状オレフィン系樹脂に変性剤を添加してグラフト重合（反応）させる方法、あるいは環状オレフィン系樹脂の溶媒溶液に変性剤を添加してグラフト反応させる方法などによりグラフト変性物を得ることができる。
【００７２】
このようなグラフト反応は、通常６０〜３５０℃の温度で行われる。
またグラフト反応は、有機過酸化物およびアゾ化合物などのラジカル開始剤の共存下に行うことができる。
【００７３】
また上記のような変性率の変性物は、環状オレフィン系樹脂と変性剤とのグラフト反応によって直接得ることができ、また環状オレフィン系樹脂と変性剤とのグラフト反応によって予め高変性率の変性物を得た後、この変性物を未変性の環状オレフィン系樹脂で所望の変性率となるように希釈することによって得ることもできる。
【００７４】
本発明では、環状オレフィン系樹脂［Ａ］として、上記のような［Ｉ−１］、［Ｉ−２］、［Ｉ−３］および［Ｉ−４］のいずれかを単独で用いることができ、またこれらを組み合わせて用いることもできる。
【００７５】
これらのうち、エチレン・環状オレフィンランダム共重合体［I-1］が好ましく用いられる。
有機充填剤
本発明に係る光拡散板には、上記環状オレフィン系樹脂［Ａ］と共に有機充填剤［Ｂ］が含まれているが、有機充填剤としては、以下の(1)〜(17)に記載するような、重合体またはその架橋物粒子を例示することができる。
【００７６】
このような有機充填剤の屈折率ｎＤ（Ｂ１）と、前記環状オレフィン系樹脂の屈折率ｎＤ（Ａ）との差△ｎＤ（＝｜ｎＤ（Ｂ１）−ｎＤ（Ａ）｜）は、通常０．００５以上、好ましくは０．０１以上であることが望ましい。なお、この屈折率差△ｎＤが０．３以上では、全光線透過率が低下し、また、０．０１以下では、拡散率が低下する傾向がある。
【００７７】
また、有機充填剤として、重合体架橋物粒子を用いる場合には、重合体架橋物粒子の粒径は、０．１〜１００μｍ、好ましくは０．５〜５０μｍであることが望ましい。
（１）１個または２個の不飽和結合を有する炭化水素から誘導される重合体。
【００７８】
具体的には、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルブテン−１、ポリ４−メチルペンテン−１、ポリブテン−１およびポリスチレンなどのポリオレフィンが挙げられる。なおこれらのポリオレフィンは架橋構造を有していてもよい。
（２）ハロゲン含有ビニル重合体。
【００７９】
具体的にはポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニル、ポリクロロプレン、塩素化ゴムなどが挙げられる。
（３）α，β−不飽和酸とその誘導体から誘導される重合体。
【００８０】
具体的にはポリアクリレート、ポリメタクリレート、ポリアクリルアミド、ポリアクリロニトリル、または前記の重合体を構成するモノマーとの共重合体、たとえばアクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共重合体、アクリロニトリル・スチレン共重合体、アクリロニトリル・スチレン・アクリル酸エステル共重合体などが挙げられる。
（４）不飽和アルコールおよびアミンまたはそのアシル誘導体またはアセタールから誘導された重合体。
【００８１】
具体的にはポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリスレアリン酸ビニル、ポリ安息香酸ビニル、ポリマレイン酸ビニル、ポリビニルブチラール、ポリアリルフタレート、ポリアリルメラミン、または前記重合体を構成するモノマーとの共重合体、たとえばエチレン、酢酸ビニル共重合体などが挙げられる。
（５）エポキシドから誘導された重合体。
【００８２】
具体的にはポリエチレンオキシドまたはビスグリシジルエーテルから誘導された重合体などが挙げられる。
（６）ポリアセタール。
【００８３】
具体的にはポリオキシメチレン、ポリオキシエチレン、コモノマーとしてエチレンオキシドを含むようなポリオキシメチレンなどが挙げられる。
（７）ポリフェニレンオキシド。
（８）ポリカーボネート。
（９）ポリスルフォン。
（１０）ポリウレタンおよび尿素樹脂。
（１１）ジアミンおよびジカルボン酸および／またはアミノカルボン酸または相応するラクタムから誘導されたポリアミドおよびコポリアミド。
【００８４】
具体的にはナイロン６、ナイロン６６、ナイロン１１、ナイロン１２などが挙げられる。
（１２）ジカルボン酸およびジアルコールおよび／またはオキシカルボン酸または相応するラクトンから誘導されたポリエステル。
【００８５】
具体的にはポリエステルテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ１，４−ジメチロール・シクロヘキサンテレフタレートなどが挙げられる。
（１３）アルデヒドとフェノール、尿素またはメラミンから誘導された架橋構造を有した重合体。
【００８６】
具体的には、フェノール・ホルムアルデヒド樹脂、尿素・ホルムアルデヒド樹脂、メラミン・ホルムアルデヒド樹脂などが挙げられる。
（１４）アルキッド樹脂。
【００８７】
具体的にはグリセリン・フタル酸樹脂などが挙げられる。
（１５）飽和および不飽和ジカルボン酸と多価アルコールとのコポリエステルから誘導され、架橋剤としてビニル化合物を使用して得られる不飽和ポリエステル樹脂ならびにハロゲン含有改質樹脂。
（１６）天然重合体。
【００８８】
具体的にはセルロース、ゴム、蛋白質、あるいはそれらの誘導体たとえば酢酸セルロース、プロピオン酸セルロース、セルロースエーテルなどが挙げられる。（１７）軟質重合体。
【００８９】
軟質重合体としては、以下に述べる（ｉ）〜（ｖ）の群から選ばれるゴム状成分が挙げられる。
なお、前記環状オレフィン系樹脂［Ａ］とこれらゴム状成分とからなる光拡散板は、とくに衝撃強度に優れている。これらゴム状成分には、さらに、有機過酸化物の存在下に架橋反応を行なってもよく、このように有機過酸化物架橋を行ったゴム状成分を用いると、耐衝撃性に優れた光拡散板が得られるので好ましい。
【００９０】
［環状オレフィン成分を含む軟質重合体（ｉ）］
環状オレフィン成分を含む軟質重合体は、エチレン成分と前記環状オレフィン系樹脂を調製する際に使用したものと同種の環状オレフィン（式［Ｉ］あるいは式［ＩＩ］）成分と共重合させることにより得られる共重合体である。この軟質重合体（ｉ）には、環状オレフィン成分およびエチレン成分を必須成分とする他に、α−オレフィン成分を本発明の目的を損なわない範囲で使用することができる。
【００９１】
α−オレフィンとしては、たとえば、プロピレン、１−ブテン、４−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンなどが挙げられる。これらの中では、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンが好ましい。また、ノルボルネン、エチリデンノルボルネン、ジシクロペンタジエンなどの環状オレフィン、環状ジエンも好ましい。
【００９２】
環状オレフィン成分を含む軟質重合体（ｉ）において、エチレン成分は４０〜９８モル％、好ましくは５０〜９０モル％の範囲で用いられる。α−オレフィン成分は２〜５０モル％の範囲で用いられ、環状オレフィン成分は２〜２０モル％、好ましくは２〜１５モル％の範囲で用いられる。
【００９３】
軟質重合体（ｉ）は、前記環状オレフィン系樹脂と相違して、ガラス転移温度（Ｔｇ）が０℃以下、好ましくは−１０℃以下であって、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が、通常は０．０１〜１０ｄｌ／ｇ、好ましくは０．８〜７ｄｌ／ｇである。軟質重合体（ｉ）はＸ線回折法により測定した結晶化度が通常は０〜１０％、好ましくは０〜７％、特に好ましくは０〜５％の範囲のものである。
軟質重合体（ｉ）は、特開昭６０−１６８７０８号公報、特開昭６１−１２０８１６号公報、特開昭６１−１１５９１２号公報、特開昭６１−１１５９１６号公報、特開昭６１−２７１３０８号公報、特開昭６１−２７２２１６号公報、特開昭６２−２５２４０６号公報、特開昭６２−２５２４０６号公報などで本出願人が提案した方法に従い適宜に条件を選択して製造することができる。
【００９４】
［α−オレフィン系共重合体（ｉｉ）］
軟質重合体として用いられるα−オレフィン系共重合体（ｉｉ）は、少なくとも２種のα−オレフィンからなり、非晶性ないし低結晶性の共重合体である。具体的な例としては、エチレン・α−オレフィン共重合体およびプロピレン・α−オレフィン共重合体がある。
【００９５】
エチレン・α−オレフィン共重合体を構成するα−オレフィンは、通常炭素数３〜２０のものが用いられ、具体的には、プロピレン、１−ブテン、４−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンおよび１−デセンなど、あるいはこれらの混合物が挙げられる。この内、特に炭素数３〜１０のα−オレフィンが好ましい。
【００９６】
エチレン・α−オレフィン共重合体のモル比（エチレン／α−オレフィン）は、α−オレフィンの種類によっても異なるが、一般に４０／６０〜９５／５である。また、上記モル比はα−オレフィンがプロピレンである場合には４０／６０〜９０／１０であることが好ましく、α−オレフィンが炭素数４以上である場合には５０／５０〜９５／５であることが好ましい。
【００９７】
プロピレン・α−オレフィン共重合体を構成するα−オレフィンとしては、通常炭素数４〜２０のものが用いられ、具体的には、１−ブテン、４−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンおよび１−デセンなど、あるいはこれらの混合物が挙げられる。このうち、特に炭素数４〜１０のα−オレフィンが好ましい。
【００９８】
上記のようなプロピレン・α−オレフィン共重合体においては、プロピレンとα−オレフィンとのモル比（プロピレン／α−オレフィン）は、α−オレフィンの種類によっても異なるが、一般に５０／５０〜９５／５である。
【００９９】
［α−オレフィン・ジエン系共重合体（ｉｉｉ）］
軟質重合体として使用されるα−オレフィン・ジエン系共重合体（ｉｉｉ）としては、エチレン・α−オレフィン・ジエン共重合体ゴム、プロピレン・α−オレフィン・ジエン共重合体ゴムがある。
【０１００】
これらの共重合体ゴムを構成するα−オレフィンは、通常、炭素数３〜２０（プロピレン・α−オレフィンの場合は４〜２０）のα−オレフィン、たとえばプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−  ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセンあるいはこれらの混合物などが挙げられる。これらの中では、炭素原子数３〜１０のα−オレフィンが好ましい。
【０１０１】
また、これらの共重合体ゴムを構成するジエン成分は、１，４−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、２−メチル−１，５−ヘキサジエン、６−メチル−１，５−ヘプタジエンおよび７−メチル−１，６−オクタジエンのような鎖状非共役ジエン、
シクロヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、メチルテトラヒドロインデン、５−ビニルノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネンおよび６−クロロメチル−５−イソプロペニル−２−ノルボルネンのような環状非共役ジエン、
２，３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネン、２−エチリデン−３−イソプロピリデン−５−ノルボルネンおよび２−プロペニル−２，２−ノルボルナジエンなどが挙げられる。
【０１０２】
上記エチレン・α−オレフィン・ジエン共重合体ゴムでは、エチレンとα−オレフィンとのモル比（エチレン／α−オレフィン）は、α−オレフィンの種類によっても相違するが、一般には４０／６０〜９０／１０である。
【０１０３】
また、これら共重合体ゴム中におけるジエン成分から誘導される繰り返し単位の含有量は、通常は１〜２０モル％、好ましくは２〜１５モル％である。
［芳香族ビニル系炭化水素・共役ジエン系軟質共重合体（ｉｖ）］
軟質重合体として使用される芳香族ビニル系炭化水素・共役ジエン系軟質共重合体は、芳香族ビニル系炭化水素、共役ジエン系のランダム共重合体、ブロック共重合体またはこれらの水素化物である。具体的にはスチレン・ブタジエンブロック共重合体ゴム、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体ゴム、スチレン・イソプレンブロック共重合体ゴム、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体ゴム、水素添加スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体ゴム、水素添加スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体ゴム、スチレン・ブタジエンランダム共重合体ゴム、あるいはこれらのゴムにスチレン、アクリル酸メチル等をグラフト重合したゴムなどが用いられる。
【０１０４】
これらの共重合体ゴムにおいて、
水素添加した共重合体ゴムとは、上記の共重合体ゴム中に残存する二重結合の一部または全部を水素化した共重合体ゴムである。また、芳香族ビニル化合物を原料とするこれらの共重合体ゴムの屈折率は、環状オレフィン系重合体［Ａ］の屈折率と近い値であるため、環状オレフィン系樹脂［Ａ］に対するこれらの共重合ゴムの添加量が多くても得られる光拡散板の全光線透過率をほとんど低下させない。従って光拡散板の衝撃強度を上げる必要がある場合には、これらの共重合ゴムを用いるのが好ましい。
【０１０５】
［イソブチレンまたはイソブチレン・共役ジエンからなる軟質重合体または共重合体（ｖ）］
軟質重合体として使用されるイソブチレン系軟質重合体または共重合体（ｖ）は、具体的には、ポリイソブチレンゴム、ポリイソプレンゴム、ポリブタジエンゴム、イソブチレン・イソプレン共重合体ゴムなどである。
【０１０６】
本発明においては、上記軟質重合体（１７）などの有機充填剤は、そのままで環状オレフィン系樹脂［Ａ］と混練して使用することもできるが、このように混練することにより、例えば環状オレフィン系樹脂中に上記軟質重合体などの充填剤が分散している重合体粒子を調製し、さらにこの重合体粒子を有機過酸化物で処理することにより環状オレフィン系樹脂と軟質重合体などの充填剤との間に架橋構造を形成させてもよい。
【０１０７】
ここで使用される有機過酸化物の例としては、
メチルエチルケトンパ―オキシド、シクロヘキサノンパ―オキシドなどのケトンパ―オキシド類、１，１−ビス（ｔ−ブチルパ―オキシ）シクロヘキサン２，２−ビス（ｔ−ブチルパ―オキシ）オクタンなどのパ―オキシケタ―ル類、
ｔ−ブチルヒドロパ―オキシド、クメンヒドロパ―オキシド、２，５−ジメチルヘキサン−２，５−ジヒドロキシパ―オキシド、
１，１，３，３−テトラメチルブチルヒドロパ―オキシドなどのヒドロパ―オキシド類、
ジ−ｔ−ブチルパ―オキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパ―オキシ）ヘキサン（商品名：パーヘキサ２５Ｂ）、
２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３などのジアルキルパ―オキシド、
ラウロイルパ―オキシド、ベンゾイルパ―オキシドなどのジアシルパ―オキシド類、
ｔ−ブチルパ―オキシアセテ―ト、ｔ−ブチルパ―オキシベンゾエ―ト、２，５−ジメチル−２，５−  ジ（ベンゾイルパ―オキシ）ヘキサンなどのパーオキシエステル類などを挙げることができる。
【０１０８】
上記有機過酸化物成分の配合量は、環状オレフィン系樹脂［Ａ］と軟質重合体成分との合計量１００重量部に対して、通常は０．０１〜１重量部、好ましくは０．０５〜０．５重量部である。
【０１０９】
そして、さらに架橋効率を高める目的で有機過酸化物で処理する際に、ラジカル重合性の官能基を分子内に２個以上有する化合物をさらに含有させると、耐衝撃性に優れた光拡散板が得られるので好ましい。
【０１１０】
ラジカル重合性の官能基を分子内に２個以上有する化合物としては、ジビニルベンゼン、アクリル酸ビニル、メタアクリル酸ビニルなどを挙げることができる。これらの化合物は環状オレフィン系樹脂［Ａ］と上記軟質重合体（１７）との合計量１００重量部に対して、通常は１重量部以下、好ましくは０．１〜０．５重量部の量で使用される。
【０１１１】
このような有機充填剤（例えば、各種（i）〜（v）の軟質（共）重合体）は、環状オレフィン系樹脂［Ａ］１００重量部に対してその合計量が、好ましくは０．０５〜３０重量部、特に好ましくは０．１〜２０重量部の範囲内で使用することにより、光線透過率、拡散率、強度、剛性、熱変形温度および硬度などの特性のバランスの良い光拡散板が得られる。
【０１１６】
［その他の添加物］
本発明に係る光拡散板は、上記環状オレフィン系樹脂［Ａ］および有機充填剤［Ｂ］からなっているが、これらの成分に加えて、発明の目的を損なわない範囲で、従来公知の耐熱安定性、耐候安定性、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックスなどが配合されていてもよい。
【０１１７】
たとえば、任意成分として配合される安定剤としては、
テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−  ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオン酸アルキルエステル、２，２’−オキザミドビス［エチル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）  プロピオネ―トなどのフェノ―ル系酸化防止剤、
ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、１，２−ヒドロキシステアリン酸カルシウムなどの脂肪酸金属塩、
グリセリンモノステアレ―ト、グリセリンジステアレ―ト、ペンタエリスリト―ルモノステアレ―ト、ペンタエリスリト―ルジステアレ―ト、ペンタエリスリト―ルトリステアレ―トなどの多価アルコ―ル脂肪酸エステルなどを挙げることができる。これらは単独で配合してもよいが、組み合わせて配合してもよい。たとえばテトラキス［メチレン−３−（３．５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネ―ト］メタンとステアリン酸亜鉛とグリセリンモノステアレ―トとの組み合わせなどを例示できる。これらの安定剤は、１種または２種以上組み合わせて用いることができる。これらの安定剤は、上記環状オレフィン系樹脂［Ａ］１００重量部に対して、通常０．０１〜２重量部、好ましくは０．０５〜１重量部となるような量で用いることが望ましい。
【０１１８】
光拡散板の製造
本発明に係る光拡散板は、上記環状オレフィン系樹脂［Ａ］と上記有機充填剤［Ｂ］および必要により用いられる安定剤などの他の成分とからなっているが、このような成分からなる光拡散板を製造するには、通常、まず環状オレフィン系樹脂［Ａ］と上記有機充填剤［Ｂ］と必要により用いられる安定剤などの他の成分とを混合する。混合方法としては、それ自体公知の方法を適用でき、たとえば各成分を一緒にして加熱下に攪拌・混合すればよい。なお、この混合の際には、各成分［Ａ］および［Ｂ］の粒子径が透過光の波長より短くならない程度までの範囲で攪拌・混合すればよく、このようにすると光拡散性に優れた光拡散板が得られる。
【０１１９】
次いで、このようにして得られた混合物（混練物）を、射出成形、押し出し成形、インフレーション成形、延伸成形、ブロー成形、熱成形などを行なうことにより、所望の光拡散板が得られる。
【０１２０】
また、マット模様を有する光拡散板を製造するには、例えば、上記のようにして得られた混合物（混練物）を、Ｔダイ等より押出し、次いでマット模様を有するロールで挟持加圧して、マット模様をその表面に転写させる方法等を挙げることができる。
【０１２１】
このようにして得られた光拡散板は、照明器具、照明看板、ディスプレー、グレージング、目隠し板、スクリーンなどの用途に好適に用いられる。
【０１２２】
【発明の効果】
本発明によれば、広範囲に光透過率を調節することができ、耐熱性、寸法精度、耐薬品性に優れ、吸水による光学特性の変化がなく、しかも色収差のない光拡散板が提供される。
【０１２３】
【実施例】
以下、実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【０１２４】
なお、本発明における各種物性値の測定および評価方法を次に示した。
（１）機械的強度測定方法
（単位は表中に記載のため略）
（ｉ）    引張強度；温度２３℃において、ＡＳＴＭ−Ｄ６３８の方法で測定する。
（ｉｉｉ）  曲げ弾性率；温度２３℃において、ＡＳＴＭ−Ｄ７９０の方法で測定する。
（ｉｖ）  曲げ強度；温度２３℃において、ＡＳＴＭ−Ｄ７９０の方法で測定する。
（ｖ）  アイゾット衝撃強度；温度２３℃において、ＡＳＴＭ−Ｄ２５６の方法で測定する（ノッチ無し）。
（２）熱的物性測定方法
熱変形温度；４．６Ｋｇ／ｃｍ２荷重の条件において、ＡＳＴＭ−Ｄ６４８の方法で測定する。
（３）成形収縮率；予め原寸を測定してある角板用金型（形状約１２０×１３０×２ｍｍｔ）を用いて試験用角板を射出成形する。角板を成形後、２３℃で４８時間以上放置し角板の寸法を測定して下式により求める。
【０１２５】
収縮率（％）＝｛（Ｌ0 −Ｌ）／Ｌ0 ｝×１００、
Ｌ0 ；金型の原標線間距離、
Ｌ ；試験片（角板）標線間距離。
（4）吸水率；温度２３℃、２４時間において、ＪＩＳ−Ｋ７２０９の方法で測定する。
（5）光学特性；ＪＩＳ Ｋ-６７３５に準じ、日本電色工業（株）製積分球式光線透過率測定装置Σ８０型（Ｃ光源）により、全光線透過率と拡散透過率を測定した。
（6）虹模様；２ｍｍ厚の試験片の片面にＵＶ硬化型アクリル樹脂を塗布硬化しフレネルレンズを形成した後、プロジェクションテレビに取付け画面での虹模様発生の有無、鮮明性を調べた。
【０１２６】
虹模様が発生せず画面の映像がちらつかないものを（○）、虹模様が発生したり、画面のちらつきがあるものを（×）とした。
（７）屈折率；アッベの屈折率計（Ｄ線  ５８９ｎｍ）を用いて測定した。
【０１２７】
【実施例１】
（ｉ）  環状オレフィン付加重合体｛極限粘度［η］０．６ｄｌ／ｇ、Ｔｇ１３７℃、ＭＦＲ２６０ｏＣ１０ｇ／分および軟化温度ＴＭＡが１５０℃で、エチレンとテトラシクロ［４，４，０，１２．５，１７．１０］−３−ドデセン（ＴＣＤ−３）とのランダム共重合体；エチレン含量６６モル％、屈折率：１．５４２｝のペレット１００重量部
（ｉｉ）  低結晶性α−オレフィン系共重合体（エチレン・プロピレンランダム共重合体；エチレン含量８０モル％、極限粘度［η］：２．２ｄｌ／ｇ、Ｔｇ：−５４℃、ＭＦＲ２３０ｏＣ０．７ｇ／分、屈折率：１．４７５）のペレット５重量部
（ｉ）の共重合体と（ｉｉ）の共重合体とを充分混合した後、二軸押出機（池貝鉄工（株）製ＰＣＭ−４５）によりシリンダ温度２５０℃で溶融ブレンドしペレタイザーにてペレット化した。
【０１２８】
得られたペレットを用いて下記の条件で射出成形により試験片（光拡散板）を作成し、その物性を測定した。試験片中の低結晶性α−オレフィン系共重合体（ｉｉ）の平均粒子径は、３μｍであった。
【０１２９】
結果を表１に示す。
この表により、射出成形品としての光拡散板が剛性、耐熱性、寸法精度、光拡散板用途における光学特性などに優れていることがわかる。
［成形条件］
射出成形機    東芝機械（株）製ＩＳ−５０ＰＥ
シリンダ温度  ３００℃
金型温度      １００℃
射出圧力      一次／二次＝１０００／８００Ｋｇ／ｃｍ２
射出速度      中速
【０１３０】
【実施例２】
実施例１で得られたペレット１００重量部に対して有機過酸化物［日本油脂（株）製パーヘキシン２５ＢＴＭ］を０．１重量部、ジビニルベンゼンを０．３重量部の割合で添加し、充分混合した。この混合物を二軸押出機によりシリンダ温度２３０℃で溶融下、反応を行ないペレタイザーにてペレット化した。
【０１３１】
この結果、得られたペレットを用いて実施例１と同じ成形条件により容易に射出成形し、光拡散板を製造することができた。また、この光拡散板の一部を試験片として、その物性を測定した。試験片中の低結晶性α−オレフィン系共重合体（ｉｉ）の平均粒子径は、０．８μｍであった。
【０１３２】
結果を表１に示す。
この表により、射出成形品としての光拡散板が剛性、耐熱性、寸法精度、光拡散板用途における光学特性などに優れていることがわかる。
【０１３３】
【実施例３】
実施例１において用いたエチレン・プロピレンランダム共重合体に代えて、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体の水添ゴム［（株）クラレ製：商品名「セプトン２１０４」］を２５重量部用いた以外は、実施例１と同様にして光拡散板を作成し、実施例１と同様にその物性を測定した。試験片中のスチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体の水添ゴムの平均粒子径は、２μｍであった。
【０１３４】
結果を、表１に示す。
【０１３５】
[参考例１]
実施例１において用いたエチレン・プロピレンランダム共重合体に代えて、平均粒径４μｍのタルク、平均粒径５μｍの炭酸カルシウムおよび平均粒径３μｍの硫酸バリウムをそれぞれ３重量部（充填剤合計量では９重量部）用いた以外は、実施例１と同様して光拡散板を作成した。また、光学特性測定用の角板は、平均表面粗さ６０μｍの両面梨地金型を用いて作成した。
【０１３６】
結果を表１に示す。
【０１３７】
[参考例２]
実施例１において用いたエチレン・プロピレン共重合体に代えて、平均粒径８μｍの炭酸カルシウム０．２重量部を用いた以外は、実施例１と同様にして光拡散板を作成し、その物性を測定した。
【０１３８】
結果を表１に示す。
【０１３９】
【表１】
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