(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
メソペンタッド分率が９８．４％以上である逐次二軸延伸フィルムであって、下式（１）、（２）の特性を有することを特徴とするコンデンサ用ポリプロピレンフィルム。
Ａｓｈ・Ｈ≦２０（ｐｐｍ・％）  （１）
（ただし、Ａｓｈはフィルムの灰分、Ｈは内部ヘイズを示す。）
ＢＤＶ≧６５０（Ｖ／μｍ）      （２）
（ただし、ＢＤＶはフィルムの絶縁破壊電圧を示す。ＢＤＶはＪＩＳ−Ｃ−２１１０に準じて測定される。）
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、耐電圧性に優れたコンデンサ用ポリプロピレンフイルムに関する。
【０００２】
【従来の技術】
二軸配向ポリプロピレンフィルムは工業材料、包装材料用フィルムとして広く用いれられているが、その優れた電気特性（高耐電圧、低誘電損失）を活かしてコンデンサ用途にも使用されている。一般的に、コンデンサ用ポリプロピレンフィルムは、フィルム表面に接着剤塗布、低融点ポリマ積層、あるいはコロナ放電またはプラズマ処理して、フィルム表面の接着性を改善した後、アルミニウム、亜鉛等の金属を蒸着して使用されている。このように、ポリプロピレンフィルムは、フィルムコンデンサの代表的な素材の一つであるが、現行品番での絶縁破壊電圧（ＢＤＶ）向上、あるいは薄番手化のためのＢＤＶ改善などの要求がなされている。
【０００３】
ポリプロピレンフィルムの耐電圧性を改善する方法として、特開平５−８４８２２号公報には灰分が５０ｐｐｍ以下であるポリプロピレンフィルムが開示されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、このようなポリプロピレンフイルムでも十分とは言えず、また本来絶縁破壊電圧に影響を及ぼす可能性の高いフィルムの内部構造についての記載もなく、高耐電圧性を要求されている分野での使用に耐えられるかどうか不明であった。
【０００５】
本発明は上記従来の欠点を解消すべくなされたものであり、耐電圧性に優れたポリプロピレンフイルムを提供することを目的とするものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
前記した本発明の目的は、メソペンタッド分率が９８．４％以上である逐次二軸延伸フィルムであって、下式（１）、（２）の特性を有することを特徴とするコンデンサ用ポリプロピレンフィルムにより達成される。
【０００７】
Ａｓｈ・Ｈ≦２０（ｐｐｍ・％）  （１）
（ただし、Ａｓｈはフィルムの灰分、Ｈは内部ヘイズを示す。）
ＢＤＶ≧６５０（Ｖ／μｍ）      （２）
（ただし、ＢＤＶはフィルムの絶縁破壊電圧を示す。ＢＤＶはＪＩＳ−Ｃ−２１１０に準じて測定される。）
【０００８】
【発明の実施の形態】
本発明において、ポリプロピレンフィルムとは、主としてポリプロピレンからなる二軸延伸フィルムであり、基本的に他の共重合成分を含んでいない。
【０００９】
本発明において、ポリプロピレンフイルムの極限粘度は、特に限定されることはないが、製膜性の点から１．２〜２．５ｄｌ／ｇの範囲が用いられる。
【００１０】
本発明において、ポリプロピレンフィルムは灰分（Ａｓｈ）と内部ヘイズ（Ｈ）の積（Ａｓｈ・Ｈ）が２０ｐｐｍ・％以下である必要があり、好ましくは１０ｐｐｍ・％以下である。２０ｐｐｍ・％を超えると、該フィルムの耐電圧性が低下する場合がある。ここで、内部ヘイズとは、ＪＩＳ−Ｋ−７１０５に準じてフィルムヘイズを測定するときに、フィルム表面の凸凹による光散乱を排除するために、フィルムサンプルを流動パラフィン等に浸した状態で測定し、フィルム内部の光散乱のみを抽出したものである。
【００１１】
本発明において、ポリプロピレンフイルムの立体規則性の指標であるメソペンタッド分率は、９８．４％以上であることが必要であり、メソペンダット分率が９８．４％未満であると、該ポリプロピレンフイルムの耐熱性、耐電圧性が低下する。
【００１２】
本発明において、ポリプロピレンフィルムの厚みは、特に限定されることはないが、製膜性や機械特性の点から２〜３０μｍの範囲であることが好ましい。
【００１３】
本発明において、ポリプロピレンフィルムの耐電圧性は、直流での絶縁破壊電圧で評価できる。本発明のポリプロピレンフィルムの絶縁破壊電圧は、６５０Ｖ／μｍ以上であることが必要であり、好ましくは７００Ｖ／μｍ以上である。絶縁破壊電圧が６５０Ｖ／μｍ未満であると、該フィルムからなるコンデンサの耐電圧性が低くて実用に適さなくなる。
【００１４】
本発明において、ポリプロピレンフィルムは、公知の添加剤、例えば結晶核剤、酸化防止剤、熱安定剤、すべり剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、充填剤、粘度調整剤、着色防止剤などを含有させてもよい。
【００１５】
本発明において、ポリプロピレンフイルムは、蒸着加工工程での接着力を高めるために、フイルム表面にコロナ放電処理あるいはプラズマ処理を行うことが好ましい。コロナ放電処理は公知の方法を用いることができるが、処理をする際に雰囲気ガスとして空気、炭酸ガス、窒素ガスおよびこれらの混合ガス中での処理が好ましい。またプラズマ処理は、種々の気体をプラズマ状態におき、フイルム表面を化学変成させる方法、例えば特開昭５９−９８１４０号公報に記載されている方法などがある。
【００１６】
本発明のポリプロピレンフィルムの製造方法を以下に説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。
【００１７】
ポリプロピレンからなる原料を押出機に供給し、加熱溶融し、濾過フィルターを通した後、２２０〜３２０℃の温度でスリット状口金から溶融押出し、４０〜１００℃の温度に保たれたキャスティングドラムに巻き付けて冷却固化せしめ、未延伸フィルムを作る。なお、キャスティングドラム温度が４０℃未満ではフィルムの結晶化度が小さくなる場合がある。
【００１８】
次にこの未延伸フイルムを二軸延伸し、二軸配向せしめる。延伸方法としては逐次二軸延伸方法が用いられる。逐次延伸方法としては、まず未延伸フイルムを１２０〜１５０℃に保たれたロールに通して予熱し、引き続き該シートを１００℃〜１５０℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通り、長手方向に２〜６倍に延伸し、ただちに室温に冷却する。引き続き該延伸フイルムをテンターに導いて、１６０℃以上の温度、好ましくは１６５〜１７０℃の温度で幅方向に５〜１０倍に延伸し、次いで幅方向に２〜２０％の弛緩を与えつつ、１６０〜１７０℃の温度で熱固定して巻取る。その後、蒸着を施す面に蒸着金属の接着性を良くするために、空気中、窒素中、炭酸ガス中あるいは混合気体中でコロナ放電処理を行いワインダーで巻取る。
【００１９】
【特性の測定方法並びに効果の評価方法】
本発明の特性値の測定方法、並びに効果の評価方法は次のとおりである。
【００２０】
（１）極限粘度（［η］）
試料０．１ｇを１３５℃のテトラリン１００ｍｌに完全溶解させ、該溶液の粘度を１３５℃の恒温槽中で測定し、比粘度Ｓから次式に従って極限粘度を求めた。
【００２１】
［η］＝Ｓ×０．１−1 ×（１＋０．２２×Ｓ）（ｄｌ／ｇ）
【００２２】
（２）メソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）
測定溶媒として１，２，４−トリクロロベンゼンを用い、13Ｃ−ＮＭＲを測定する。得られたスペクトルの帰属およびｍｍｍｍの計算については、Ｔ．Ｈａｙａｓｈｉらが行った方法［Ｐｏｌｙｍｅｒ，２９，１３８（１９８８）］に基づいて行い、百分率で表示した。
【００２３】
（３）灰分（Ａｓｈ）
重量Ｗ（ｇ）のポリプロピレン（またはフィルム）を、白金坩堝に入れ、まずガスバーナーで十分に燃やした後、７５０〜８００℃の電気炉で、約１時間処理して完全灰化し、得られた灰の重量Ｗ’（ｇ）を測定し、下式から求めた。
【００２４】
Ａｓｈ＝Ｗ’×Ｗ−1 ×１０6 （ｐｐｍ）
【００２５】
（４）内部ヘイズ（Ｈ）
ＪＩＳ−Ｋ−７１０５に準じて測定し、下記式から求めた。ただし、フィルム表面の凸凹による光散乱を除去するために、サンプルを流動パラフィンで満たされた石英セルに浸した状態で測定した。
【００２６】
Ｈ＝Ｔｄ×Ｔｔ−1 ×１０2 
Ｈ：内部ヘイズ（％）
Ｔｄ：拡散透過率（％）
Ｔｔ：全光線透過率（％）
【００２７】
（５）フイルム厚み
ダイヤルゲージ式厚み計（ＪＩＳ−Ｂ−７５０９）を用いて測定した。
【００２８】
（６）絶縁破壊電圧（ＢＤＶ）
ＪＩＳ−Ｃ−２１１０に準じて測定した。陰極に厚み１００μｍ、１０ｃｍ角のアルミ箔電極、陽極に真鍮性８ｍｍφの電極を用い、この間にフィルムをはさみ、春日電気（株）製直流高圧安定化電源を用いて、１００Ｖ／秒の速度で昇圧しながら電圧を印加し、電流が１０ｍＡ以上流れた場合を絶縁破壊したものとした。その時の電圧を測定点のフィルム厚みで割った値を絶縁破壊電圧とし、２０点測定した平均値で示した。
【００２９】
【実施例】
本発明を実施例、比較例に基づいて説明する。
【００３０】
実施例１
灰分が１２ｐｐｍ、メソペンタッド分率が９９．１％、極限粘度が１．８０ｄｌ／ｇのポリプロピレンを押出機に供給して樹脂温度２８０℃の温度で溶融し、Ｔ型口金からシート状に押出成形し、７０℃の温度のキャスティングドラムに巻き付けて冷却固化し、次いで、該シートを１３０℃で予熱し、引き続き該シートを１４０℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５倍に延伸し、ただちに室温に冷却する。引き続き該フイルムをテンターに導き、１７５℃の温度に予熱し、引き続き１６５℃の温度で幅方向に１０倍延伸し、次いで幅方向に８％の弛緩を与えつつ１７０℃の温度で熱処理をした。得られたフイルムの各種特性は表１に記載の通りであり、内部ヘイズと灰分の積（Ａｓｈ・Ｈ）が小さく、耐電圧性良好であった。
【００３１】
実施例２〜４、６、７、比較例１
表１に記載のごとく、実施例１と同様にして、各種条件を変更したポリプロピレンフィルムを得た。
【００３２】
実施例５
灰分が１７ｐｐｍ、メソペンタッド分率が９９．１％、極限粘度が１．８４ｄｌ／ｇのポリプロピレンを、キャスティングドラム温度が４０℃である以外は実施例１と全く同様にしてフイルムを製造した。
【００３３】
比較例２
灰分が２５ｐｐｍ、メソペンタッド分率が９８．０％、極限粘度が１．７８ｄｌ／ｇのポリプロピレンを、キャスティングドラム温度が９０℃である以外は実施例１と全く同様にしてフイルムを製造した。
【００３４】
フイルム特性は表１記載の通りであった。
【００３５】
【表１】
0003654540.tif 000002
実施例２〜７は、いずれも本発明の目的範囲内のものであり、得られたポリプロピレンフィルムは、耐電圧性良好であった。
【００３６】
一方、比較例１、２はＡｓｈ・Ｈが大きく本発明の範囲外であり、耐電圧性不良であった。
【００３７】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明のポリプロピレンフイルムは、灰分、内部ヘイズ、メソペンタッド分率を規定したことにより、絶縁破壊電圧が大きく耐電圧性が良好となり、耐電圧性コンデンサ用フィルムとして好適である。