(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）エポキシ基を２個以上有するエポキシ樹脂、（ｂ）硬化剤硬化をさせる場合、エポキシ樹脂用の有機酸無水物硬化剤、（ｃ）エポキシ樹脂用の硬化触媒、（ｄ）エステル結合を有しかつビニル基を２個以上有する化合物、（ｅ）ビニル基を架橋させ得る硬化触媒、（ｆ）無機質充填剤および（ｇ）ポリオール化合物もしくはポリエーテル化合物を必須成分とし、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）および（ｅ）を混合した樹脂マトリックスが常温で固形で、かつ全体の熱硬化性樹脂組成物に対して（ｆ）無機質充填剤を７５重量％以上含有することを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
【請求項２】
（ａ）エポキシ基を２個以上有し、常温で固形のエポキシ樹脂、（ｂ）硬化剤硬化をさせる場合、エポキシ樹脂用の常温で固形の有機酸無水物硬化剤、（ｃ）エポキシ樹脂用の硬化触媒、（ｄ）エステル結合を有しかつビニル基を２個以上有し、常温で固形の化合物、（ｅ）ビニル基を架橋させ得る硬化触媒、（ｆ）無機質充填剤および（ｇ）ポリオール化合物もしくはポリエーテル化合物を必須成分とすることを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
【請求項３】
（ｃ）エポキシ樹脂用の硬化触媒が、マイクロカプセル型の潜在性触媒であって、組成物用途が半導体封止である、請求項１または請求項２記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１記載の熱硬化性樹脂組成物を製造して半導体封止に用いるにあたり、（ａ）もしくは（ｂ）と（ｅ）、（ｃ）と（ｄ）を事前に予備混練する工程を有することを特徴とする熱硬化性樹脂組成物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、熱硬化性樹脂組成物およびその製造方法に関し、さらに詳しくは、硬化後の廃材をアルカリ分解することが可能であり、かつ硬化前材料の保管寿命が長く、加えて絶縁用モールド樹脂に必要な耐熱性、絶縁性を持つものであり、特に半導体封止用として好適なものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年の半導体製造技術の進歩は著しく、なかでも高集積化、高密度化が急速に進んでいる。この変化に対応して、素子を保護し、実装に耐え、厳しい環境下でもデバイスの信頼性を維持する半導体封止用樹脂の役割は益々重要となってきている。その一方で封止樹脂には、良好な成形性、原料の長寿命性などの生産性の関わる性能に優れることが要求され、かつ簡便に廃材を処理できることが望まれている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
半導体封止用樹脂として、主に使用されているのは、低圧トランスファー成形用の樹脂であって、フェノール樹脂を硬化剤に用いるタイプのエポキシ樹脂である。フェノール樹脂硬化エポキシ樹脂の触媒としては、ジアザビシクロウンデセンなどのアミン類、2-メチルイミダゾールなどのイミダゾール類、トリフェニルホスフィンなどの有機燐系の触媒などが用いられる。しかし、これらの触媒を用いた場合、高温の成形温度で速硬化性である一方で、常温でもゆるやかに硬化が進むから、保管中に粘度が上昇して半導体素子が成形できなくなる欠点がある。成形の出来なくなる時間は、エポキシ樹脂、硬化剤、硬化触媒の組合せと組成比率によって変わるが、おおよそ常温で1 週間後から1 カ月後である。加えて、半導体封止の場合には、外形が一定に成形できるだけでは不十分で、内封される半導体チップ、接続ワイヤーなどが損傷なく設計通りの配置で成形される必要がある。そうでないと、封止した樹脂封止半導体パッケージの信頼性が低下する。かかる観点からすれば、現行の低圧トランスファー成形用樹脂の場合、2 日から1 週間が許容寿命となる。このため、現行の封止用樹脂は、保管温度を5 ℃〜−20℃の冷蔵もしくは冷凍を行ってパッケージ信頼性を確保している。しかし、このような低温保管は、コストがかさむのみならず、使用時に露結しないように、常温もどし作業を実施する必要があり、大量生産が使命の半導体産業の合理化を阻む一因ともなっている。この対策として、潜在性の触媒を用いるなど試みがなされているが、この問題を解決できる封止用熱硬化性樹脂は未だ開発されていない。
【０００４】
さらに、フェノール樹脂を硬化剤に用いるタイプのエポキシ樹脂は、耐薬品性に優れ、廃材を分解・回収しようとする面からは最も不適なモールド樹脂となっている。
【０００５】
本発明の目的は、簡便に成形廃材をアルカリ分解処理できる熱硬化性樹脂組成物、その製造方法を提供することにあり、また別の目的は、硬化前材料の保管寿命が長く、半導体封止など絶縁用モールド樹脂に必要な耐熱性、絶縁性を満足できる熱硬化性樹脂組成物およびその製造方法を提供するものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上記課題を解決しようと鋭意研究を重ねた結果、エポキシ樹脂にエステル結合を有するビニル基反応型熱硬化性樹脂を配合して、常温で固形の熱硬化性樹脂をマトリックス成分とし、シリカ粉などの無機質フィラーを充填剤とすることにより、本発明を完成したものである。
【０００７】
即ち、第一発明の熱硬化性樹脂組成物は、（ａ）エポキシ基を２個以上有するエポキシ樹脂、（ｂ）硬化剤硬化をさせる場合、エポキシ樹脂用の有機酸無水物硬化剤、（ｃ）エポキシ樹脂用の硬化触媒、（ｄ）エステル結合を有しかつビニル基を２個以上有する化合物、（ｅ）ビニル基を架橋させ得る硬化触媒、（ｆ）無機質充填剤および（ｇ）ポリオール化合物もしくはポリエーテル化合物を必須成分とし、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）および（ｅ）を混合した樹脂マトリックスが常温で固形で、かつ全体の熱硬化性樹脂組成物に対して（ｆ）無機質充填剤を７５重量％以上含有することを特徴とする。
【０００８】
第一発明と同等の特性をもつ第二発明の熱硬化性樹脂組成物は、（ａ）エポキシ基を２個以上有し、常温で固形のエポキシ樹脂、（ｂ）硬化剤硬化をさせる場合、エポキシ樹脂用の常温で固形の有機酸無水物硬化剤、（ｃ）エポキシ樹脂用の硬化触媒、（ｄ）エステル結合を有しかつビニル基を２個以上有し、常温で固形の化合物、（ｅ）ビニル基を架橋させ得る硬化触媒、（ｆ）無機質充填剤および（ｇ）ポリオール化合物もしくはポリエーテル化合物を必須成分とすることを特徴とする。第二発明のように、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）成分が常温で固形のものが配合されれば、第一発明のように、樹脂マトリックスを常温で固形にし、かつ（ｆ）無機質充填剤を75重量％以上含有させることを要しない。
【０００９】
第一発明および第二発明の熱硬化性樹脂組成物においては（ｄ）のエステル結合を有しかつビニル基を２個以上有する化合物がジアリルフタレート樹脂であること、（ｃ）エポキシ樹脂用の硬化触媒がマイクロカプセル型の潜在性触媒であること、（ｅ）ビニル基を架橋させ得る硬化触媒が少なくとも１個の芳香環を含有する高温反応型の有機過酸化物であることが好ましく、さらに第一発明の熱硬化性樹脂組成物の製造上、（ａ）もしくは（ｂ）と（ｅ）、（ｃ）と（ｄ）を事前に予備混練することが有効であり、これら熱硬化性樹脂組成物の代表的な用途は、樹脂封止型半導体装置である。
【００１０】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００１１】
本発明の（ａ）エポキシ樹脂としては、エポキシ基を2 個以上有するエポキシ樹脂であれば種類を問わないが、マトリックス樹脂を固形化する要件からは常温で固形のエポキシ樹脂が好ましい。すなわち、エポキシ基を2 個以上有するとともに常温で固形のエポキシ樹脂として、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン系エポキシ樹脂、メソゲン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂などが挙げられる。なかでも耐熱性の点を考慮してクレゾールノボラックエポキシ樹脂、ビフェニルエポキシ樹脂、トリフェニルメタン系エポキシ樹脂が好ましい。たとえば、オルソクレゾールノボラックのエポキシ化樹脂、テトラメチルジヒドロキシジフェニルのエポキシ化樹脂、トリヒドロキシトリフェニルメタンのグリシジル化化合物などが挙げられる。
【００１２】
本発明の（ｂ）エポキシ樹脂用の硬化剤としては、保存安定性ならびにアルカリ分解性と半導体デバイスの耐湿信頼性確保の点から有機酸無水物が好ましい。なかでも固形の有機酸無水物が好ましい。例えばテトラヒドロ無水フタル酸（ＴＨＰＡ）、ヘキサヒドロ無水フタル酸（ＨＨＰＡ）、ピロメリット酸無水物、シクロペンタンテトラカルボン酸無水物、ベンゾフェノンテトラカルボン酸無水物、エチレングリコールビストリメリット酸無水物、グリセロールトリストリメリット酸無水物、無水フタル酸、トリメリット酸無水物、クロレンジック酸無水物などが挙げられる。
【００１３】
なお、このような硬化剤を用いず、エポキシ樹脂用の触媒のみを添加する、いわゆるエポキシ単独重合と呼ばれる樹脂も本発明の熱硬化性樹脂組成物として使用できる。例えば脂環式エポキシ樹脂とアルミニウムキレートとシラノール化合物の混成触媒を用いるエポキシ樹脂系である。その脂環式エポキシ樹脂としてジシクロペンタジエンジオキシド、3,4-エポキシ-6- メチルシクロヘキシルメチル-3,4- エポキシ-6- メチルシクロヘキサンカルボネートなどのエポキシ樹脂が例示できる。アルミニウムキレートとシラノール化合物の混成触媒としては、例えば、アルミニウムトリスアセチルアセトナートとジメトキシジフェニルシランの混合物などが使用できる。
【００１４】
なお、通常、エポキシ樹脂の硬化剤として使用されるフェノール系樹脂、アミン系樹脂は、ビニル基、アリル基の重合反応を阻害するため、本発明の組成物への使用は原則的に好ましくない。ただし、本発明の熱硬化性樹脂組成物の反応速度調整のため、少量添加することは可能である。同様に、本発明の熱硬化性樹脂組成物の1 成分であるエステル結合を有し、かつビニル基を2 個以上有する化合物の保存寿命を調整するために常温でのビニル基の反応を抑制する化合物、例えばハイドロキノン等のキノン化合物を添加してもよい。
【００１５】
本発明の（ｃ）エポキシ樹脂用の硬化触媒としては、ビニル基を2 個以上有する化合物の反応を阻害しない化合物が使用できる。例えば、マイクロカプセル化された触媒、ジシアンジアミド、トリフェニルフォスフィン類等が挙げられる。なかでも、ビニル基やアリル基等の重合反応を阻害しないマイクロカプセル化された触媒が好ましい。例えば、内部にイミダゾール触媒からなるコアを有し、外部をプラスチック系素材で被覆したマイクロカプセル化イミダゾール触媒が挙げられる。
【００１６】
本発明の（ｄ）エステル結合を有し、かつビニル基を2 個以上有する化合物としては、ビニルエステル樹脂、アリルジエチレンカーボネート、ビスフェノールＡのジアリルカーボネート、ベンゼンジカルボン酸ジアリルエステル、ジアリルマレエート、ジアリルフタレート樹脂等が挙げられる。なかでも、保存安定性とアルカリ分解性の点から、ジアリルフタレート樹脂が好ましい。本発明でいうジアリルフタレート樹脂とは、ジアリルフタレート、ジアリルイソフタレートならびにその低分子量反応物（オリゴマーやプレポリマー）を意味する。
【００１７】
本発明の（ｅ）ビニル基を架橋させ得る硬化触媒としては、ビニル基を重合させ得る触媒であれば種類を問わないが、反応速度の点からラジカル重合触媒が好ましい。例えば、メチルエチルケトンパーオキサイド、メチルイソブチルケトンパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキサイド、メチルシクロヘキサノンパーオキサイド、トリメチルシクロヘキサノンパーオキサイド、アセチルパーオキサイド、プロピオニルパーオキサイド、イソブチリルパーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、デカノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、アセチルシクロヘキサンスルホニルパーオキサイド、ブチルヒドロパーオキサイド、クメンヒドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンヒドロパーオキサイド、パラメンタンヒドロパーオキサイド、ジメチルヘキサンジヒドロパーオキサイド、ジターシャリブチルパーオキサイド、ターシャリブチルアルフアクミルパーオキサイド、ジアルファクミルパーオキサイド、ビスターシャリブチルジオキシイソプロピルベンゼン、ジメチルビスターシャリブチルパーオキシヘキサン、ジメチルビスターシャリブチルパーオキシヘキシン、ビスターシャリブチルパーオキシトリメチルシクロヘキサン、ブチルビスターシャリブチルパーオキシバレレート、ビスターシャリブチルパーオキシブタン、ターシャリブチルパーオキシアセテート、ターシャリブチルパーオキシイソブチレート、ターシャリブチルパーオキシオクトエート、ターシャリブチルパーオキシピバレート、ターシャリブチルオキシネオデカノエート、ターシャリブチルパーオキシトリメチルヘキサノエート、ターシャリブチルパーオキシベンゾエート、ジターシャリブチルジパーオキシフタレート、ジターシャリブチルジパーオキシイソフタレート、ターシャリブチルパーオキシラウレート、ジメチルビスベンゾイルパーオキシヘキサン、ビスエチルヘキシルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシカーボネート、ジセカンダリーブチルパーオキシジカーボネート、ジノルマルプロピルパーオキシジカーボネート、ビスメトキシイソプロピルパーオキシジカーボネート、ビスメトキシブチルパーオキシジカーボネート、ビスエトキシエチルパーオキシジカーボネート、ビスターシャリブチルシクロヘキシルパーオキシジカーボネートなどが挙げられる。これらの過酸化物の中では、耐熱性と保存安定性の点から芳香環構造を持ち、成形温度（130 ℃以上）で触媒活性を示す過酸化物が好ましい。例えばジ−α−クミルパーオキサイドが挙げられる。ジ−α−クミルパーオキサイドは、分子構造の両末端が熱的に安定なフェニル構造であり、中央に半減期（1 分）温度が171 ℃のラジカル解離する過酸化基を持っている。
【００１８】
本発明に用いる（ｆ）無機質充填剤としては、通常の半導体封止樹脂に適用される無機粉末を使用し得る。例えば、破砕状、球状もしくはその中間形状の溶融シリカ粉末、破砕状、もしくは亜球状の結晶性シリカ粉末、Ｅガラス短繊維、窒化ケイ素、窒化アルミニウムの粉末、球状ガラス粉末、酸化アンチモン粉末、アルミナ粉末、水和アルミナ粉末などが挙げられる。ただし、ビニル基やアリル基の重合反応を阻害しないためには、純度の点から溶融シリカ粉末を主成分にすることが好ましい。
【００１９】
本発明に用いる（ｇ）ポリオール化合物もしくはポリエーテル化合物は、アルカリ溶液の樹脂内部への浸透を助けるとともに、自身が溶け出し易く、より容易に廃材を処理するための分解用助剤として加えられるものである。（ｇ）ポリオール化合物もしくはポリエーテル含有化合物は、好ましくは、脂肪族系の主鎖に水酸基やポリエーテル基のついた低分子量化合物が挙げられる。さらに好ましくは、ポリアルコール型のエポキシ樹脂、ポリエーテル基を持つシリコーン系界面活性剤が挙げられる。
【００２０】
本発明の樹脂組成物においては、常温で硬化反応の進まない組成系ならびに混練形態が好ましい。すなわち、常温での触媒の拡散を防ぐために組成物の７５重量％以上を占めるフィラー間を埋める樹脂部分、即ち、（ａ）、（ｂ）、（ｃ）、（ｄ）および（ｅ）を混合したマトリックス樹脂の部分が常温で固形であるか、あるいは、（ａ）、（ｂ）および（ｄ）としていずれも常温で固形のものを配合する。さらに、（ａ）エポキシ樹脂と（ｃ）その触媒、（ｄ）ビニル系樹脂と（ｅ）その触媒をでき得る限り接触させないために（ａ）エポキシ樹脂又は（ｂ）硬化剤と（ｅ）過酸化物触媒を、さらに（ｄ）ビニル系樹脂と（ｃ）エポキシ樹脂用触媒を事前に混合し、それらの樹脂を溶融し得る最低温度付近短時間混練し、封止用樹脂組成物とすることが好ましい。
【００２１】
なお、以上の必須組成に加えて、その封止樹脂に要求される性能に応じて、ブロム化エポキシ樹脂などの難燃剤、ワックスなどの離型剤、カーボンブラックなどの着色剤、シリコーンオイルなどの耐湿性改良剤、エラストマー粉末などの低応力化剤などが加えられる。
【００２２】
以上述べた組成ならびに製法で調製した熱硬化性樹脂組成物は、常温での保存寿命が伸び、かつアルカリ分解性を有し、半導体封止用樹脂に要求される諸特性を満足する。
【００２３】
本発明の半導体封止用樹脂の標準的の製造法は、まず、無機質充填剤に起因する耐熱性の低下を防止するために無機質充填剤をカップリング剤で表面処理しておく。さらにマトリックス樹脂をエポキシ樹脂、その硬化剤、ビニル系樹脂に分け、事前にこの3 成分に予備混練すべき原料については樹脂粘度の上昇しないように、できるだけ低温で、しかし均一に溶融混合する。なお、これらの3 樹脂については適当な粒度に粉砕しておく。
【００２４】
つぎに、乾式混合装置にフィラーを加え、液状原料を使用する場合には、流動相状態の充填剤にスプレー方式で添加しておく。次に、エポキシ樹脂、硬化剤、ビニル系樹脂、さらにその他の原料粉末を加えて均一に粉砕混合しておく。次に、2 軸のロール混練機もしくは2 軸の押出し機で溶融混練する。混練後は、硬化を進ませないために急冷し、固化した組成物を封止に用いる。通常は、混練樹脂を粉砕しタブレット化して低圧トランスファー装置での封止作業に用いる。だたし、必ずしもタブレット化する必要はなく、シート状にして圧縮成形もできるし、粉体のままで低圧トランスファー成形することも可能である。
【００２５】
【作用】
本発明の半導体封止用熱硬化性樹脂組成物は、前記の常温で硬化反応の進まない組成系ならびに混練形態が選択されるから、原料粉末の保存寿命が長くなり、製造時の生産合理化が可能となる。さらに、この半導体封止用熱硬化性樹脂組成物で封止した樹脂封止型半導体装置は耐湿性、耐ヒートショック性、耐ハンダリフロー性能等の諸特性に優れ、高い信頼性を示す。加えて、この半導体封止用熱硬化性樹脂組成物で封止した樹脂封止型半導パッケージならびに廃材は、エポキシ樹脂にエステル結合を有するビニル基反応型熱硬化性樹脂が配合されているから、アルカリ分解性を有し、高温で容易に分解が可能で、廃材の処理が容易である。すなわち、本発明の半導体封止用熱硬化性樹脂組成物の工業的価値は極めて大きい。
【００２６】
【実施例】
以下に実施例を挙げて本発明を具体的に説明する。なお、本発明は、ここに掲げる実施例によって限定されるものではない。実施例および比較例において、「％」は「重量％」を意味する。
【００２７】
実施例１
溶融シリカ粉（球状；平均粒径10μｍ）＝52％、溶融シリカ粉（球状；平均粒径1 μｍ）＝21％、溶融シリカ粉（破砕状；平均粒径0.5 μｍ）＝11％、三酸化アンチモン粉（破砕状；平均粒径1 μｍ）＝1 ％、エポキシシランカップリング剤 (1)＝0.4 ％、ビフェニル型エポキシ樹脂（軟化点64℃；エポキシ当量152 ） (3)＝5 ％、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（臭素含有率43％） (6)＝2 ％、テトラヒドロ無水フタル酸＝3.5 ％、マイクロカプセル型触媒 (8)＝0.35％、ジアリルイソフタレート樹脂（軟化開始温度50℃；ヨー素価80） (9)＝3 ％、ジ−α−クミルパーオキサイド＝0.05％、カルナバワックス＝0.50％およびカーボンブラック＝0.3 ％を原料として用いた。
【００２８】
まず、万能混合装置に溶融シリカと三酸化アンチモンを投入し、混合攪拌しながらエポキシシランカップリング剤をスプレー噴霧処理した後、減圧気流下で80℃に5 分間加熱した。この表面処理シリカを冷却してフィラーとした。次に、再度、所定量の表面処理フィラーを常温で万能混合機に投入し、残余の組成粉末を加えて10分間混合した。その後、85℃と105 ℃に加熱した2 軸のロール機で1.5 分間混合し、均一に溶融混合された樹脂シートを冷却ロールを通して急冷し、半導体封止用熱硬化性樹脂組成物を合成した。その後、粉砕打錠して粘度測定他の特性ならびにテストデバイスの成形に用いた。
【００２９】
比較例１
溶融シリカ粉（球状；平均粒径10μｍ）＝52％、溶融シリカ粉（球状；平均粒径1 μｍ）＝21％、溶融シリカ粉（破砕状；平均粒径0.5 μｍ）＝11％、三酸化アンチモン粉（破砕状；平均粒径1 μｍ）＝1 ％、エポキシシランカップリング剤 (1)＝0.4 ％、ビフェニル型エポキシ樹脂（軟化点64℃；エポキシ当量152 ） (3)＝7 ％、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（臭素含有率43％） (6)＝2 ％、テトラヒドロ無水フタル酸＝4.5 ％、マイクロカプセル型触媒 (8)＝0.40％、カルナバワックス＝0.5 ％およびカーボンブラック＝0.3 ％を原料として用いた。
【００３０】
なお、半導体封止用熱硬化性樹脂組成物の合成は、実施例１と同様の方法で実施した。
【００３１】
実施例２〜１８、比較例２〜５
実施例１に加えて実施例２〜７０と比較例１〜７の各組成を表１〜７に列挙した。製造方法については、実施例１に準じた。
【００３２】
実施例１，比較例１及び表１〜７における注記を下記に示す。
（１）γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン
（２）ポリオキシアルコール変性ポリシロキサン界面活性剤（ＳＦ８４２１；東レ・シリコーン社製商品名）
（３）６，６′−ジグリシドキシ−３，４，３′，４′−テトラメチルビフェニル（軟化点６４℃；エポキシ当量１５２）
（４）３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキサンカルボネート
（５）両末端グリシドキシポリオキシトリメチレン
（６）３，３′，５，５′−ビスフェノールＡのエポキシ化物（臭素含有率４３％）
（７）アルミニウムトリスアセチルアセトナートとジメトキシジフェニルシランの混合触媒
（８）コア（イミダゾール）・シェル型触媒ＨＸ３７４２（旭化成社製商品名）
（９）軟化開始温度５０℃；ヨー素価８０
なお、実施例１８については、マイクロカプセル型触媒をテトラヒドロ無水フタル酸に、さらに実施例１９については、マイクロカプセル型触媒をジアリルイソフタレート樹脂に、さらにジ−α−クミルパーオキサイドをビフェニル型エポキシ樹脂に予備混合（溶融混合）の後、粉砕して原料として用いた。実施例２０については、ジアリルフタレート樹脂に替えてモノマー（ＤＡＰ）を用いた。モノマーは液状である。
【００３３】
実施例および比較例の樹脂組成物の特性、実施例および比較例の樹脂組成物で封止したテストデバイスの信頼性評価結果を表８〜１４に示す。信頼性テストは、テスト用素子をチップ表面に配置した10ｍｍ×10ｍｍの大きさのテストデバイスを使用した。成形は、175 ℃の温度条件で2 分間成形を行った。なお、成形後に180 ℃で4 時間アフターキュアを行った。成形品外形は、厚さ1.4 ｍｍのフラットパッケージで、成形は低圧トランスファー成形機による移送成形で行った。ＰＣＴ（プレッシャークッカーテスト）は、127 ℃の2.5 気圧の圧力釜に投入後、一定時間（約100 時間）毎に取り出して抵抗変化、動作、断線をチェックした。ＴＣＴ（冷熱サイクルテスト）は、−65℃（30分間）→常温（5 分間）→150 ℃→常温（5 分間）→繰返しテストで実施した。耐ハンダリフロー性については、215 ℃のハンダへの2 分間の浸漬を2 回繰り返した後、外部クラック、断線をチェックした。熱安定性試験は、25℃の恒温室に成形用タブレットを放置し、6 カ月後に成形可能か否かを調べた。アルカリ分解試験は、苛性ソーダ溶液（ＮａＯＨ80ｇ＋水100 ｇ）を80℃に加熱し、その中に厚さ1 ｍｍの成形片を投入して100 時間後に溶解したか否かを調べた。
【００３４】
【表１】
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【００３５】
【表２】
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【００３６】
【表３】
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【００３７】
【表４】
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【００３８】
【表５】
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【００３９】
【表６】
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【００４０】
【表７】
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【００４１】
【表８】
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【００４２】
【表９】
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【００４３】
【表１０】
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【００４４】
【表１１】
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【００４５】
【表１２】
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【００４６】
【表１３】
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【００４７】
【表１４】
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【００４８】
【発明の効果】
本発明によれば、成形廃材を簡便にアルカリ分解処理できる熱硬化性樹脂組成物、その製造方法が得られ、また硬化前材料の保管寿命が長く、半導体封止など絶縁用モールド樹脂に必要な耐熱性、絶縁性を満足できる熱硬化性樹脂組成物およびその製造方法を提供することができた。