(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
マイクロ波加熱炉の操作方法であって、前記マイクロ波加熱炉は、マイクロ波発生源と、マイクロ波エネルギーを閉じ込め且つ加熱対象物を収容するための格納部材と、前記マイクロ波発生源を前記格納部材に連結するための手段と、前記格納部材の内部に対して放射熱及び対流熱の少なくとも一方を供給すべく放射加熱手段及び対流加熱手段のうちの少なくとも一方からなり、マイクロ波エネルギーとは独立に制御可能な代替加熱手段と、を具備しており、前記操作方法は、実質的に前記加熱炉の加熱サイクル全体にわたって前記マイクロ波発生源を駆動させて前記格納部材にマイクロ波エネルギーを供給するステップと、実質的に前記加熱炉の加熱サイクル全体にわたって前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方を発生させて焼結温度に加熱するべく前記格納部材内の前記マイクロ波エネルギーとは独立して前記代替加熱手段を駆動するステップと、前記マイクロ波エネルギーによって前記加熱対象物の内部に発生する熱量、並びに前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方によって前記加熱対象物の表面に発生する熱量を独立して制御するステップと、を含むことにより、前記加熱対象物において所望の温度分布が得られるようにした、マイクロ波加熱炉の操作方法。
【請求項２】
前記代替加熱手段により発生し且つ前記加熱対象物に供給される熱量は、表面からの熱損失機構により前記加熱対象物から失われる熱量と実質的に相殺する、請求項１に記載の操作方法。
【請求項３】
前記代替加熱手段により発生し且つ前記加熱対象物に供給される熱量は、表面からの熱損失機構により前記加熱対象物から失われる熱量と実質的に相殺するために必要な熱量よりも少ない、請求項１又は２に記載の操作方法。
【請求項４】
前記代替加熱手段により発生し且つ前記加熱対象物に供給される熱量は、表面からの熱損失機構により前記加熱対象物から失われる熱量と実質的に相殺するために必要な熱量よりも多い、請求項１又は２に記載の操作方法。
【請求項５】
前記マイクロ波エネルギーによって前記加熱対象物の内部に発生する熱量、並びに前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方によって前記加熱対象物の表面に発生する熱量を制御するステップは、前記格納部材内の周辺温度を測定し、その測定結果を利用して、前記マイクロ波エネルギーと前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方とにより発生する熱量を制御することにより行う、請求項１〜４のいずれかに記載の操作方法。
【請求項６】
前記マイクロ波エネルギーによって前記加熱対象物の内部に発生する熱量、並びに前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方によって前記加熱対象物の表面に発生する熱量を制御するステップは、前記格納部材に供給される単位時間当たりのマイクロ波エネルギーの量を測定し、その測定結果を利用して、前記マイクロ波エネルギーと前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方とにより発生する熱量を制御することにより行う、請求項１〜５のいずれかに記載の操作方法。
【請求項７】
前記所望の温度分布は、前記マイクロ波エネルギーにより発生したと算出される熱量に対して、前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方により前記加熱対象物の表面に発生する熱の相対量を調節することにより実現される、請求項１〜６のいずれかに記載の操作方法。
【請求項８】
マイクロ波加熱炉であって、マイクロ波発生源と、マイクロ波エネルギーを閉じ込め且つ加熱対象物を収容するための格納部材と、この格納部材内部に放射熱を供給すべく前記マイクロ波発生源と前記格納部材とを連結するための手段と、放射加熱手段及び対流加熱手段のうちの少なくとも一方からなり、実質的に前記加熱炉の加熱サイクル全体にわたって前記格納部材の内部に対して放射熱及び対流熱の少なくとも一方を供給して焼結温度に加熱すべく、マイクロ波エネルギーとは独立に制御可能な代替加熱手段と、前記マイクロ波エネルギーによって前記加熱対象物の内部に発生する熱量、並びに前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方によって前記加熱対象物の表面に発生する熱量を独立して制御するための制御手段と、を具備しており、前記制御手段は、前記マイクロ波発生源が、実質的に前記加熱炉の加熱サイクル全体にわたって前記格納部材にマイクロ波エネルギーを供給するように駆動させるように構成されており、前記加熱対象物において所望の温度分布が得られるようにした、マイクロ波加熱炉。
【請求項９】
前記格納部材内の周辺温度を測定するための温度センサ手段をさらに具備しており、前記制御手段は、前記温度センサ手段による測定結果を利用して、前記マイクロ波エネルギーと前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方とにより発生する熱量を制御することにより、前記加熱対象物における所望の温度分布を実現する、請求項９又は１０に記載のマイクロ波加熱炉。
【請求項１０】
前記格納部材に供給される単位時間当たりのマイクロ波エネルギーの量を測定するための手段をさらに具備しており、前記制御手段は、その測定結果を利用して、前記マイクロ波エネルギーと前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方とにより発生する熱量を制御することにより、前記加熱対象物における所望の温度分布を実現する、請求項８に記載のマイクロ波加熱炉。
【請求項１１】
前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方により発生する熱量は、前記マイクロ波エネルギーにより発生したと算出される熱量に対する相対量として調節され、それにより前記加熱対象物における所望の温度分布が実現される、請求項８〜１０のいずれかに記載のマイクロ波加熱炉。
【請求項１２】
前記マイクロ波エネルギーにより発生する熱量は手動により制御される、請求項８〜１１のいずれかに記載のマイクロ波加熱炉。
【請求項１３】
前記代替加熱手段は前記格納部材の外部に露出して設けられている、請求項８〜１２のいずれかに記載のマイクロ波加熱炉。
【請求項１４】
前記代替加熱手段は前記格納部材の内部に設けられている、請求項８〜１３のいずれかに記載のマイクロ波加熱炉。
【請求項１５】
前記代替加熱手段は前記格納部材の壁を貫通して延びる少なくとも１つの抵抗加熱エレメントを含む、請求項８〜１４のいずれかに記載のマイクロ波加熱炉。
【請求項１６】
前記抵抗加熱エレメントは、当該抵抗加熱エレメントが前記格納部材の壁を貫通して延びている第１の位置と当該抵抗加熱エレメントが前記格納部材から引き込まれた第２の位置との間を移動可能に設けられている、請求項１５に記載のマイクロ波加熱炉。
【請求項１７】
前記加熱エレメントは移動不可能であるように前記格納部材内部に設けられている、請求項１５に記載のマイクロ波加熱炉。
【請求項１８】
前記代替加熱手段は化石燃料を燃焼するための手段を具備している、請求項８〜１７のいずれかに記載のマイクロ波加熱炉。
【請求項１９】
不活性雰囲気、還元雰囲気、又は酸化雰囲気での使用に適するように構成された、請求項８〜１８のいずれかに記載のマイクロ波加熱炉。
【発明の詳細な説明】
〔技術分野〕
本願発明はマイクロ波利用の材料加工に関し、特にマイクロ波利用のセラミックス加熱に関するものであるが、これに限定されるわけではない。そのために、マイクロ波加熱炉及びマイクロ波加熱炉の操作方法について説明するが、このときのマイクロ波加熱炉は、マイクロ波発生源と、マイクロ波を閉じ込め且つ加熱対象物を収容するための格納部材と、前記マイクロ波発生源を前記格納部材に連結するための手段と、前記格納部材内部に対して放射熱及び対流熱の少なくとも一方を供給すべく放射加熱手段及び対流加熱手段のうちの少なくとも一方からなり、マイクロ波エネルギーとは独立に制御可能な代替加熱手段と、を具備しているものである。
〔背景技術〕
マイクロ波を用いたセラミックス材料の体積的加熱(volumetric heating)は、原則的に、セラミックス部品や、暗色ガラス又はガラスセラミックスなどのようなある種のガラス材が本質的に有している低い熱伝達特性に関連して生ずる数々の困難を除去するために用いられる。従って、以下においては主にセラミック材料及び成分に関して述べるが、そこでの教示が、加熱が必要であって且つ低い熱伝導率を有する材料、あるいは加熱の際の律速要因が質量移動によるものであることから小さい拡散率を有する材料に対しても適用可能であることは明らかである。
セラミックス及びガラスに対する従来の焼結方法に付随する問題点
セラミックスの焼結では、粒子表面積の減少を伴う様々な物質輸送過程に対する活性化エネルギー障壁を乗り越えるために高い温度が必要である。一般に、物質輸送の速度は焼結温度に依存しており、温度が高くなるほど密度集中が促進される。ガラスやガラスセラミックスにおいても、第１の制限要因は物質輸送であるが、これは赤外線放射がガラス材の表面を十分浸透することができないためであって、ガラスが着色されている場合には特にこのことが当てはまる。
従来の加熱炉においては、熱の伝達は、部品表面への放射によるものが主であり、これに続いて表面から中心への熱伝導が生ずる。焼結の際には、一定の時間で作業を完成するのに必要な大きな放射負荷のために、おもに熱伝導率によって定まる試料内部の温度勾配が大きくなり、中心よりも表面の温度が高くなる。一般的に未焼結の均質材料の熱伝導率は極めて低い（１W/mK）ので、より大きな部品になるほど、温度勾配に起因し中心と表面との間での温度の不整合が大きくなる傾向があり、このために部品表面に有効ヤング率Ｅeff及び熱膨張係数αの双方に比例する応力が生ずることとなる。一般に、セラミックスに対するαの値は８×１０-6Ｋ-1のオーダーである。
加熱の第１段階において、部品がすべての方向から均一に加熱された場合は、上述の温度の不整合により部品表面に圧縮応力が生ずる。その結果、クラックの拡大が抑制されて不良品をかなり減らすことができる。しかしながら熱勾配が大き過ぎる場合にはクラックが生ずる。不都合にも、この最大熱勾配は材料及び温度によって変化するため、予め予測することが困難であり、各部品及び材料成分に対して最適焼成スケジュールを決定するためには広範な試験を行うことが必要となる。
複数の部品が積み重ねられていたり又は何段階もの焼成を施したりする場合などのように、放射加熱が均一でないときには、部品のある側面だけが張力にさらされクラックが拡大しやすくなる。極端な場合には、突発的な破壊が生じることもあるし、それほど深刻でない場合でも応力で部品が変形してしまう。
加熱が均一であろうとなかろうと、いったん焼結状態に達してしまえば、密度集中過程に伴う線型収縮が温度の不整合を弱め、熱応力の緩和が生じることで応力分布は予測するにはなおさら複雑になってしまう。
短い時間で焼結を行う際には、熱伝達が悪いという問題がさらに強調されることになる。エネルギー効率を向上させ部品の処理量をさらに高めるためには、セラミックスを素早く焼結することが好ましい場合が多い。また、短時間で焼結することにより、微細構造の質の向上を図ることが可能となる。既に知られていることであるが、加熱の速度を低くすると粒子の大きさが粗くなり、大きい粒子ほど欠陥として作用するので機械的強度が低下する。しかしながら短い時間で部品を素早く焼結するためには、表面への放射負荷を増加せねばならないが、このことは加熱エレメントに対してより困難な役目を要求することになり、耐久期間を縮めることになる。そこでより高品質で高価なエレメントが必要となる。さらに熱伝導率は一般的に低いので、部品内部の温度勾配を促進することにもなる。
クラックの拡大に加えて温度勾配が急であると焼結が不均一になり、中心よりも表面の方が先に、しかもより短時間で焼結される。この結果、材料内部の特性が不揃いとなって予め設定しておいた品質仕様を満足することが難しくなり、多くの廃棄材料を発生させることにつながる。このことは最終仕上がり部品が、大きな材料片から機械加工される場合に特にあてはまることである。また、結合剤及びその他の揮発性物質が除去されなくなる可能性がある。
さらにセラミックスを焼結する場合、体積変化を伴う、結晶の大きな相転移に遭遇することもまれではない。例えば、卓上食器として使用するために石英含有の粘土材料を焼結する場合に、α／β石英の転化には試料全体にわたって温度分布が均一であることが必要である。このためには特別の焼結スケジュールが要求されるが、これを実現することは上述した理由により困難であるため、部品設計が制限されることになる。
以上のことを要約すれば、従来の加熱技術には理論的制限が存在するために、大きな断面積を有する部品に対しては、そう大きくない速度でしか加熱できないということになる。従って、セラミックス業界のある部門では大型の部品に対して焼結スケジュールが２週間以上も続くことがあるので、所望の処理量を達成するためには極めて大型のトンネル状加熱炉を使用することが必要となる。その結果、焼結プロセスにはエネルギーが大量に必要となり、このために傾向として当然に非電気的加熱方法が好まれることとなるばかりでなく、資金も労働力も大量に必要とすることになる。このようなことすべてが要因となって、セラミックスの焼結を含んだ新しいプロセス及び製品を採用することが遅れることになるが、これはまた、このようなプロセス及び製品がこのプロジェクトに関わる企業に対する正味の価値を著しく低減することも原因となっている。
マイクロ波のみを用いたセラミックス及びガラス焼結に付随する問題点
従来からマイクロ波加工は、上述した問題に取り組む試みにおいて、放射加熱炉にとって代わるものとして示唆されてきた。マイクロ波加工における基本的な利点は、部品内部にエネルギーを直接送り込むことにより、それぞれの部品内部及び加熱炉全体を通しての熱伝達の問題を解決することが可能であるという点にある。
いわゆる体積的加熱技術による利点は、以前から他の産業においても認識されていた。例えば、乾燥工程においてＲＦを使用することや、熱処理及び金属の融解において低い周波数を使用することは周知である。しかしながら、セラミックスは基本的に非伝導体であるために、効果的な結合状態の実現までにはマイクロ波帯における非常に高い周波数の使用が必要となる。以前から、９００ＭＨｚから３０ＧＨｚの間のマイクロ波周波数によってセラミックスを加熱する試みがなされてきたが、これらの周波数で多くの材料が効果的に結合することが分かってきた。その結果、マイクロ波加熱は材料内部における温度の均一性を向上させる方法として言及されてきた。
理論上は、エネルギーを直接部品内部に取り込むことにより、各部品及び加熱炉全体における熱伝達の問題を解決することができるはずである。このことは、さらに均一な製品を製造することにつながり、そのうえより迅速な、よりエネルギー効率のよい加工の実現にも通じることとなる。その他の利点としては、焼結温度を２００℃も引き下げることが可能であることが挙げられ、これに対応してエネルギー効率の向上が達成される。
しかしながら、このような利点の主張にもかかわらず、最近の進展によりマイクロ波のみによる焼結に付随する潜在的に深刻なかずかずの欠陥が明らかになってきている。これらの欠陥により、現実的な大きさの部品を焼結しようとする試みが幾度となく失敗に終わったことが分かっている。そのために、セラミックス産業界ではマイクロ波による焼結方法の価値に対してはかなり懐疑的である。
理論的には、十分に均一な電磁場に置かれた材料は、均等にしかも迅速に加熱されるはずである。しかしながら、実際は、マイクロ波エネルギーのみを用いて試料を高い温度まで加熱する場合には、さまざまな困難が生じ、このために熱応力による破壊がしばしば起こる。試料の温度が上がると、熱は周囲に散逸し、逆放物線状の温度分布が試料に発生する。試料温度の上昇に従い、熱損失はさらに大きくなり、温度差の程度がさらにいちじるしくなる。
慎重に調節された空胴共振器内において非常に高い電磁場強度を発生させることは可能である。しかしながら、大規模な加工に対して実際によく使用されるマルチモード空胴共振器（multi-mode cavity）は通常、２００以下のＱ因子に制限されている。
アルミナなどの多くのセラミックスは相対的に小さな損失しか示さないが、これはマイクロ波吸収特性が低温から中間の温度において相対的に低いということであり、典型的なマルチモード空胴共振器の電磁場強度においては迅速に加熱されない。しかしながら、臨界温度に近づくに従い、熱損失は激しく増加し、サーマルブレイクアウェイ(Thermal break-away)として知られる現象が生ずる。これが起こると、共振器のＱ因子が低下し、共振器内の他の部分によって吸収されるエネルギーが少なくなる。相対的に温度が高い部分が優先的にマイクロ波を吸収をするにつれて、この現象は自己拡大的となり、極端な場合には内部融解を起こすが、一方では他の温度が低い部分は周囲と同じ温度のままである。このようにマイクロ波のみによる加熱方式の多くは本質的に自己崩壊的である。
際立った非線型吸収特性を示す材料のサーマルブレイクアウェイの第１段階を生じる駆動力には、以下のものが含まれることが分かっている。
ａ）電磁場分布の非一様性
ｂ）材料の不均一特性
ｃ）試料表面からの熱損失
このうちの最初の要因がサーマルブレイクアウェイや、表面深さが対象としている材料の典型的な厚さよりも大きい場合の高温部の生成の主要原因であると以前から認められている。従って、電磁場の一様性を向上させるべくさまざまな方策が試みられてきた。
本質的に入射電磁波は空胴共振器の部品と相互作用し、共振器の壁に反射されたり、ある程度まで弱められたりする。このことは特有の頂点と谷を有する定常波パターンの形成につながる。マイクロ波放射の波長は通常、共振器の寸法に比較して長いか、少なくとも同じオーダー（すなわち、０．１２ｍ〜０．３０ｍの間）であるので、相対的に少ない数のモードだけが、適切なサイズの格納部材の中で存在できる。空胴共振器の寸法を、使用するマイクロ波の波長よりも１００倍程大きくすることで空胴共振器の一様性を向上させようとする試みがなされてきたが、これは３０ＧＨｚ程の非常に高い周波数の場合にだけ可能である。しかし、資金面でのコストが大きいことや、マイクロ波の浸透性がさらに制限を受ける等、他の要因のために、商業上の適用においてこのような周波数を使用することは現実的ではない。
マイクロ波による空胴共振器内における電磁場の一様性を改善する別の方法には、モード攪拌部材、複合マグネトロン、及びターンテーブルの使用等が含まれる。モード攪拌部材はアンテナとして効果的に作用し、それらの継続的な動きが共振器内における定常波パターンを連続的に変化させて、空間の特定の点において平均的な電磁場強度を達成する。他方、複合マグネトロンの使用により、より複雑な相互作用が生じ一様性を向上させる。しかしながら、最も効果的な解決策のうちの１つはターンテーブルである。加熱対象物を電磁場のなかで常に動かすことにより、試料に作用する定常波パターン及び電磁場強度は絶え間無く変化する。実際の使用においては、これらの技術のうちの幾つかあるいはすべてを用いることにより適切な電磁場の一様性が達成される。
サーマルブレイクアウェイにつながるものとされる第２の要因は、セラミックス材料が本質的に不均一であって、しばしば大量のガラスを含んでいるということである。その結果、単一の試料に含まれる多様な材料がさまざまな損率を有しており、温度とともに損率は変化する。
サーマルブレイクアウェイにつながるものとされる第３の要因は、一旦温度差が確立すると、マイクロ波エネルギーの吸収がもはや一様ではないという事実に関するものである。このことは、材料に吸収されるエネルギー量をコントロールしている損率が、温度とともに指数関数的に増大する場合において特に言えることである。このような場合には、相対的に高温となっている試料の中心が、表面よりも多くのマイクロ波エネルギーを吸収し始めるので、温度勾配がさらに増大することになる。極端な場合には相対的に小さな寸法を有する試料にも数百度の温度差が生じうることが実験により分かっている。この様な状況においては、サーマルブレイクアウェイを防止すべく、十分迅速に試料表面に熱を伝達することはもはや不可能である。
従来技術によるハイブリッドマイクロ波加熱炉
サーマルブレイクアウェイに緊密に関連する１つの問題は、必ずしも全ての材料が周辺と同じ温度においてマイクロ波エネルギーを効率良く吸収できるとは限らず、初めにより高い温度にまで加熱しておく必要があるということである。マイクロ波加熱を用いてこのような高い温度にまで材料を加熱することは、時間がかかる非効率的なプロセスである。なぜならそのような始動形態は、少ししか温度の上がらないドウェル時間が長くなるということを意味するからである。
周辺温度において多くの材料がマイクロ波に対し低い磁化率しか有していないという問題を、マイクロ波及び抵抗加熱技術を組合せて材料を加熱することにより解決しようという試みが以前からなされている。従来技術を用いて、材料をマイクロ波加熱が適用できる温度まで加熱することにより、はるかに効率のよい全体的加熱方法を実現できると期待されていた。
しかしながら今までのところ、これらの試みは実験室だけに限られており、従来の電気的抵抗加熱炉内に、オーステナイト系ステンレス鋼で形成したマイクロ波共振器を設置することが必要である。このような加熱炉の利点としては、まず従来技術による方法によりマイクロ波を用いた加熱が可能となる点まで試料を予熱し、その点に達した時点で従来技術による加熱を停止させてマイクロ波のスイッチを入れるようにできることであると言われてきた。しかしながら、共振器の材料に関する制限のために予熱が１０００度をこえることができるかどうかは疑問である。さらに、オーステナイト系ステンレス鋼がオーバーヒートしないように試料の周りに絶縁材料を完全に配置することが必要であるため、工程が非常に面倒である。
共通の加熱炉環境においてマイクロ波及び放射加熱の双方を配置する試みは他にもなされており、その中にはマイクロ波サセプタ(susceptors)を使用するものがあって、作動中にこれにより熱を加熱試料に向かって放射することが出きるようにしている。しかしながらこのような試みにも欠点がある。まず、サセプタの使用により、サセプタ、絶縁材料及び試料によって吸収される熱の分量を工業として成り立つスケールにおいて要求されるように完全に制御することができなくなっている。また、定常状態のもとで単にマイクロ波による加熱だけの場合に一様な温度分布を維持していくことに関する問題もある。例えば、ホールドサイクル(hold cycle)において、試料はマイクロ波エネルギーを吸収し続けるが、このエネルギーはのちに周囲に放出しなければならない。その結果、温度勾配が試料内部に生じるが、その大きさは試料の寸法とその物理的特性に依存する。
〔発明の開示〕
本願発明の第一の側面に基づくマイクロ波加熱炉の操作方法において、前記マイクロ波加熱炉は、マイクロ波発生源と、マイクロ波エネルギーを閉じ込め且つ加熱対象物を収容するための格納部材と、前記マイクロ波発生源を前記格納部材に連結するための手段と、前記格納部材の内部に対して放射熱及び対流熱の少なくとも一方を供給すべく放射加熱手段及び対流加熱手段のうちの少なくとも一方からなり、マイクロ波エネルギーとは独立に制御可能な代替加熱手段と、を具備しており、前記操作方法は、実質的に前記加熱炉の加熱サイクル全体にわたって前記マイクロ波発生源を駆動させて前記格納部材にマイクロ波エネルギーを供給するステップと、実質的に前記加熱炉の加熱サイクル全体にわたって前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方を発生させて焼結温度に加熱するべく前記格納部材内の前記マイクロ波エネルギーとは独立して前記代替加熱手段を駆動するステップと、前記マイクロ波エネルギーによって前記加熱対象物の内部に発生する熱量、並びに前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方によって前記加熱対象物の表面に発生する熱量を独立して制御するステップと、を含むことにより、前記加熱対象物において所望の温度分布が得られるようにしている。
好ましくは、前記代替加熱手段により発生し且つ前記加熱対象物に供給される熱量は、表面からの熱損失機構により前記加熱対象物から失われる熱量と実質的に相殺する。また、前記代替加熱手段により発生し且つ前記加熱対象物に供給される熱量は、表面からの熱損失機構により前記加熱対象物から失われる熱量と実質的に相殺するために必要な熱の量よりも多いか、あるいは少ない。
好ましくは、前記マイクロ波エネルギーによって前記加熱対象物の内部に発生する熱量、並びに前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方によって前記加熱対象物の表面に発生する熱量を制御するステップは、前記格納部材内の周辺温度の測定し、その測定結果を利用して、前記マイクロ波エネルギーと前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方とにより発生する熱量を制御することにより行う。
好ましくは、前記マイクロ波エネルギーによって前記加熱対象物の内部に発生する熱量、並びに前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方によって前記加熱対象物の表面に発生する熱量を制御するステップは、前記格納部材に供給される単位時間当たりのマイクロ波エネルギーの量を測定し、その測定結果を利用して、前記マイクロ波エネルギーと前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方とにより発生する熱量を制御することにより行う。この点に関し、単位時間あたりのマイクロ波エネルギーの量は、一定のエネルギーとして与えても、あるいはエネルギーの範囲内で変動するデューティサイクルとして与えてもよいことは当業者にとって明らかなことである。しかしながら、後者の場合、単位時間を定める際には、多くのデューティサイクルを含むほど十分に長く且つ加熱炉の加熱サイクルの継続時間に比べると短くなるように選択すべきである。
好ましくは、前記所望の温度分布は、前記マイクロ波エネルギーにより発生したと算出される熱量に対して、前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方により前記加熱対象物の表面に発生する熱の相対量を調節することにより実現される。
本願発明の別の側面に基づき与えられるマイクロ波加熱炉は、マイクロ波発生源と、マイクロ波エネルギーを閉じ込め且つ加熱対象物を収容するための格納部材と、この格納部材内部に放射熱を供給すべく前記マイクロ波発生源と前記格納部材とを連結するための手段と、放射加熱手段及び対流加熱手段のうちの少なくとも一方からなり、実質的に前記加熱炉の加熱サイクル全体にわたって前記格納部材の内部に対して放射熱及び対流熱の少なくとも一方を供給して焼結温度に加熱すべく、マイクロ波エネルギーとは独立に制御可能な代替加熱手段と、前記マイクロ波エネルギーによって前記加熱対象物の内部に発生する熱量、並びに前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方によって前記加熱対象物の表面に発生する熱量を独立して制御するための制御手段と、を具備しており、前記制御手段は、前記マイクロ波発生源が、実質的に前記加熱炉の加熱サイクル全体にわたって前記格納部材にマイクロ波エネルギーを供給するように駆動させるように構成されており、前記加熱対象物において所望の温度分布が得られるように構成している。
好ましくは、前記制御手段は、前記マイクロ波発生源が、実質的に前記加熱炉の加熱サイクル全体にわたって前記格納部材にマイクロ波エネルギーを供給するように駆動させるように構成されている。
好ましくは、マイクロ波加熱炉は、前記格納部材内の周辺温度の測定するための温度センサ手段をさらに具備しており、前記制御手段は、前記温度センサ手段による測定結果を利用して、前記マイクロ波エネルギーと前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方とにより発生する熱量を制御することにより、前記加熱対象物における所望の温度分布を実現する。
好ましくは、マイクロ波加熱炉は、前記格納部材に供給される単位時間当たりのマイクロ波エネルギーの量を測定するための手段をさらに具備しており、前記制御手段は、その測定結果を利用して、前記マイクロ波エネルギーと前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方とにより発生する熱量を制御することにより、前記加熱対象物における所望の温度分布を実現する。この点に関し、単位時間あたりのマイクロ波エネルギーの量は、一定のエネルギーとして与えても、あるいはエネルギーの範囲内で変動するデューティサイクルとして与えてもよいことは当業者にとって明らかなことである。しかしながら、後者の場合、単位時間を定める際には、多くのデューティサイクルを含むほど十分に長く且つ加熱炉の加熱サイクルの継続時間に比べると短くなるように選択すべきである。
好ましくは、前記放射熱及び対流熱の少なくとも一方により発生する熱量は、前記マイクロ波エネルギーにより発生したと算出される熱量に対する相対量として調節され、それにより前記加熱対象物における所望の温度分布が実現される。
好ましくは、前記マイクロ波エネルギーにより発生する熱量は手動により制御される。
好ましくは、前記代替加熱手段は前記格納部材の外部に露出して設けられている。また、前記代替加熱手段は前記格納部材の内部に設けられてもよい。後者のような構成の場合には、前記代替加熱手段は前記格納部材の壁を貫通して延びる少なくとも１つの抵抗加熱エレメントを含む。特に、前記加熱エレメントは、この加熱エレメントが前記格納部材の壁を貫通して延びている第１の位置と当該加熱エレメントが前記格納部材から引き込まれた第２の位置との間を移動可能に設けられている。また、前記加熱エレメントは移動不可能であるように前記格納部材内部に設けられてもよい。
好ましくは、前記代替加熱手段は化石燃料を燃焼するための手段を具備している。
好ましくは、前記加熱炉は不活性雰囲気、還元雰囲気、又は酸化雰囲気での使用に適している。
本質的に、一様な体積的加熱によれば、温度の非一様性から生ずる熱応力を最小化することができる。それにより、極めて迅速な試料の焼結及び粉体のか焼が可能となり、さらに迅速な焼結は、炉をより効率よく利用するだけでなく、焼結単位ごとの廃棄熱を量を低減することにより焼結のコストを下げることにもつながる。
この点に関し、詳しく研究されてきた材料の一つがアルコアアルミナ，グレードＡ１００ＳＧ（Alcoa alumina, grade A100SG）である。従来の、あるいはマイクロ波のみによる焼結（ただしサセプタは使用せず）を行う際に達成可能である最大加熱速度は毎分５度であった。これに対し、マイクロ波利用の焼結による場合は、毎分３５度であった。
これに加えて、迅速な焼結を用いると生産スケデュールの改善が可能である。現時点では、生産計画は柔軟性の面において制限があるが、それは最新の需要に違わずに生産することが必ずしも可能ではないせいである。これは、焼結時間が長いことと、熱伝達及び製品処理量を最大限にするために、炉内部の試料の性質及び積み方を変更する必要があることによるものである。その結果、ちょうどよいタイミングでの製造が困難となり、顧客の要求を満たすためには進行中の仕事を大量に必要とする。マイクロ波利用の焼結によれば、最適なタイミングでの製造を実現するために必要な柔軟性が与えられ、進行中の仕事が少なくなる。これにより、本願発明の実施例を利用する企業の資金の流れが改善される。
本願発明の実施例を使用することにより、資料を柔軟に設計することが可能になるが、これには今までのところ多様な断面にわたっての均等な温度分布を達成することが難しいので限界があり、これが理由で熱応力が積み重なることにもつながってきた。例えば、衛生陶器業界において、従来からこの分野では断面は２cm以下に制限されている。
環境への配慮という側面も高速焼結の導入に付随する。特に、基本材料として粘土を使用している業界においてはそうである。粘土は、焼結中に放出される不純物を相当に含んでいる。その一例はフッ素である。ドイツでは、１９８６年のＴ．Ａ．大気条例(T.A. Luft Act 1986)のもとで、フッ素放出量は最大５mg／ｍ3（すなわち０．５kg／hr）に制限されている。イギリスにおける最近の調査によれば、粘土製品焼結用加熱炉からの平均フッ素放出率は４３mg／ｍ3であり、記録に残る最大放出量は１０６mg／ｍ3である。従って、この調査を受けたイギリスの加熱炉の３％以下しかドイツの規制に適合しない。１９８５年の１月１日に初めて導入され、フッ素放出量限度を１０mg／ｍ3に定めた比較的制限の緩いイギリスの条例のもとでさえも、現存する加熱炉の７％しか許容範囲にあると見なすことはできない。
しかしながら、フッ素放出量はマイクロ波利用の焼結を用いると相当低減することができるが、その理由は２つある。第一に、放出されるフッ素の量は、８００度以上の温度に粘土が置かれている時間に比例する。マイクロ波利用の焼結により処理速度が速くなれば、このような温度に置かれている総時間が５分の１になる。第二に、焼結加工中に放出されるフッ素の９０％は粘土の含まれている水分と、水素を含んだ燃料を燃やすことに起因している。しかしながら、マイクロ波利用の焼結法を用いれば、マイクロ波エネルギーが８００度の臨界温度に達する前に水分を除去することができ、供給されるエネルギーの少なくとも２５％がマイクロ波であるから、水素を含有した燃料の燃焼量を低減することになる。
本願発明実施例による潜在的な利益を見積もる際に、資金が必要となる設備面でのコストも非常に重要である。イギリスでは、広い範囲で採用する新しいプロセスに対しては、資金投資をして得られる収益は高いものであって、少なくとも長期間の高い利率により増加する負担にみあうものでなければならない。もし、計画が重大なリスクを負っていると思われる場合には、この計画により得られる収益はより大きなものでなければならない。
実験室規模においては、マイクロ波装置を大抵の既存の炉に合うように設計・設備（すなわち改装）することが可能であることが分かっており、したがって、マイクロ波のみによる焼結法に完全に依存する全く新しい炉を設計し配備することに含まれるリスク及び資金コストを減少することができる。
マイクロ波利用のための改装と同じく、既存の炉にマイクロ波装置を配備することに伴う資金コストの一例は、以下のようになる。１９９３年に行われたモデリング及び実験によると、最新の５８６０kW（２００therm）の高速焼結トンネル炉を改装し、温度の一様性及び処理量の向上を達成するために必要なマイクロ波エネルギーの総量は５％であるという結果である。同じ年における産業規模のマイクロ波装置費用のコストは、１キロワット時あたり１７８５〜２５００ポンドであると見積もられ、出力の相対的に低い設備に関連してコストが大きくなっている。これは、ほぼ５２３０００ポンドの資金コストに対応しており、返済期間はほぼ１３か月であって、大抵のユーザーの許容範囲であろう。
これに対して、同じ期間におけるマイクロ波のみによる炉へのマイクロ波装置の配備に関する同様な資金コストは１０００万ポンドをこえた。さらに、マイクロ波のみによる場合は通常新しい炉の建設が必要となって、この分のコストが加わることになる。
以上のことから、マイクロ波利用の焼結は、経済的に実行可能なマイクロ波焼結方法であることが分かる。このことは、マイクロ波エネルギーをたいてい従来からの熱エネルギーと組み合わせて用い、より少ない資金コストで最後の数パーセントの水分を材料から取り除いているマイクロ波乾燥方法に関しても言えることである。
さらに、特定のセラミックス又はガラス製品内部の温度分布を制御することが有利であるような応用例が多くなる。そのような例の１つは、セラミックス製の超伝導体の製作であり、ここでは、酸素が試料の中心まで達することが不可欠であり、反応結合チッ化珪素では窒素の侵入が必要である。反応段階において、表面よりも中心の温度が高い場合には、ガスが中心に侵入しやすくなる。このように、焼結サイクルの全ての段階において試料内部の温度分布を制御することは、ハイブリッドマイクロ波加熱炉を用いることによって初めて可能となる。その結果、本願発明の実施例を使用することにより新しい工学上の応用において機能する、機械的に強化されたセラミックス材料の製造が可能となるであろう。
要約すると、マイクロ波利用の焼結においては、マイクロ波エネルギーによる全体的加熱により試料を加熱する一方で、ガスの炎や電気抵抗加熱等による従来からの放射加熱が、試料表面や環境に熱を供給することにより、試料表面から失われる熱を最小限に抑えている。このため、従来技術による加熱及びマイクロ波のみによる加熱において生ずる破壊的な温度分布の発生を防止することが可能である。
熱応力が最小化されれば、試料をより迅速に加熱することができる。その結果として、焼結サイクルに関連する時間が短縮され、且つマイクロ波エネルギーを必要な箇所に最大に向けることができ、場合によってはスイッチを切ればよいのでエネルギーや工程が大幅に節約できる。環境に有害な放出が含まれている場合は、焼結時間を短くすることによりそのような放出のレベルを著しく低下させることになる。そして最後に、将来的にセラミックス業界においてマイクロ波焼結が採用されるためにおそらく最も重要なことであるが、マイクロ波エネルギーの供給設備を既存の炉に適合するように設計し、配備することが可能であることが実証されているのである。
本願発明の多様な実施例を添付の図を参照しつつ、以下に説明する。
【図面の簡単な説明】
図１は、典型的なセラミックス材料の微細構造の概略図である。
図２は、セラミックス及びガラス材料における様々な分極機構の概略説明図である。
図３は、本願発明の第一実施例によるハイブリッドマイクロ波加熱炉の概略断面図である。
図４は、図３の加熱炉における容量リード孔の拡大断面図である。
図５は、本願発明の第二実施例によるハイブリッドマイクロ波加熱炉の概略断面図である。
〔発明を実施するための最良の形態〕
本願発明の実施例の説明に移る前に、一般にマイクロ波がどのように試料、特にセラミックスと相互作用するかをまず説明する。これに続いて、マイクロ波及びこれと独立な放射加熱により発生する熱を制御するための手段の基礎をなす理論を説明する。
〔マイクロ波と試料の相互作用〕
よく知られているように、すべての試料はそれが置かれた電場に影響を与え、その結果として試料内の局所場は外部の電場とは非常に異なったものとなる。さらに、良く知られているように、ある種の誘電体絶縁物は高い周波数の電場と相互作用し、その試料内に熱が発生する。一般に、実際に発生する熱は試料の誘電体特性、すなわち、電導率や、周波数、局所場の強さ等に依存する。誘電体絶縁物におけるこのような熱の発生が、すべての電波及びマイクロ波誘電加熱と乾燥方法に関する応用の背後にある基本原理である。
１５０度をこえる温度でのマイクロ波とセラミックス材料との相互作用に対して幾つかの機構が提案されてきた。この機構には、イオン飛躍緩和(ion-jump relaxation)が含まれており、これはアリオバレント(Aliovalent)イオン不純物空孔ペアの電場に対するアラインメントである。機構はさらに欠陥における電気的中性の局所的破壊に起因する界面分極を含んでおり、結果として正味の双極子モーメントを生じ、それ自身を印加電場の方向に一致させる機能を有している。提唱されているまた別の機構は、マイクロ波放射が材料中の非熱的なフォノンの分布を励起するというものである。しかしこれらの問題を詳細に考察する前にまず典型的なセラミックスの微細構造について説明する方がよいであろう。
殆どのセラミックス材料は本質的に不均質であって、多結晶状粒子が密集し、その粒子間にガラスの粒界層を有しているものとみなされる。この様子が図１に概略的に示されており、多結晶の非有機的粒子あるいは結晶粒２は、結晶粒界６においてガラス状あるいは再結晶化したガラス層４に囲まれた状態に描かれている。
粒子２は、ガラス状あるいは再結晶化したガラス層４とは組成が異なる場合がほとんどであり、粒間層をもたない多結晶セラミックスに遭遇することは極めてまれである。結晶粒界相は、液相焼結を強化あるいは促進するために使用する添加剤、又は多結晶材料に存在する不純物の結果である。この不純物は焼結中に結晶粒界まで移動してガラス相を形成する。このようなことが起こるのは、セラミックス原材料に共通する不純物のほとんどが、ナトリウムや、カリウム、マグネシウム、酸化鉄などのガラス形成剤であることによる。
マイクロ波環境におかれた材料の反応を制御するためには、材料がマイクロ波とどのように相互作用するかを理解する必要がある。当然のことながら、相互作用の機構は何種類もあるが、セラミックス材料に関連するもののリストを以下に示す。
-イオン性伝導
-双極子回転
-界面分極
-ダイポールストレッチング
-強誘電体ヒステリシス
-電気的磁壁共鳴
-電気ひずみ
-核磁気共鳴
-強磁性共鳴
-フェリ磁性共鳴
上記機構のなかで、イオン性伝導においては、イオン電荷キャリアが印加電場の影響のもとで材料中を広範囲にわたって移動する。対照的に、その他の誘電性特性は、そのような広範囲にわたる材料の電気的伝導性を含んでいない。しかしながら、まず最初に材料のイオン性伝導について考察する。
イオン性伝導を考察する場合に、最も関連のある電荷キャリアは材料中で最も移動可能なイオンである。珪酸ガラスの場合は、このようなキャリアは通常、移動不可能な二酸化珪素マトリックス中を移動する＋１価の陽イオンである。これとは対照的に、多結晶セラミックスにおいては、結晶粒界中のアルカリイオンの移動が支配的なイオン的伝導機構である場合が多い。ベータアルミナなどのような高速イオン伝導体においても、アルカリイオンが規則正しいイオン欠陥格子のなかを移動する。一方安定化ジルコニアにおいては、移動するのは陰イオンである。どの場合においても、電場とイオンとの相互作用は、印加された電場の方向に遷移する確率を大きくすることによりランダムな熱運動を乱す傾向がある。
これとは対照的に、誘電反応は、印加電場のもとでの電荷キャリアの狭い範囲における移動に起因している。このように電荷が移動すると、電気エネルギーが蓄積されて、いわゆる誘電体のキャパシタンスと呼ばれるものに関連することになるが、ここでキャパシタンスとは、近接する２つの導体が、印加電圧差Ｖの場合に電荷Ｑを蓄えることのできる能力として定義される。従って、
0003712727.tif 000002
となる。
真空では、コンデンサのキャパシタンスは、その幾何学的形状のみによって決まる。例えば、平行板コンデンサの場合は、プレート上の電荷密度Ｑはそれらの面積Ａと印加電場の大きさＥに比例する。ここで、
Ｅ＝Ｖ／ｄ
であり、ｄは２つのプレート間の距離である。比例定数は、真空の透磁率ε0として定義され、８．８５４×１０-12Ｆ／ｍに等しい。従って、真空中における平行板コンデンサのキャパシタンスは以下の式で与えらえる。
Ｑ＝ｑＡ＝±εＥＡ＝ε0（Ｖ／ｄ）Ａ……（２）
0003712727.tif 000003
ここで、ｑは単位面積あたりの電荷、
Ａは平方メートル単位の平行板の面積、
である。
両プレート間に物質を挿入すると、キャパシタンスＣは増加する。従って、プレート間に誘電体を有するコンデンサのキャパシタンスとプレート間が真空であるコンデンサのキャパシタンスとの比として誘電律ｋを定義することができ、
0003712727.tif 000004
となる。εはファラッド／メートルを単位とする誘電体の透磁率である。
以上のことから分かるように、材料の誘電率ｋは、真空の透磁率に対する材料の透磁率の比である。従って、これは比誘電率として知られている。
式（４）は、平行板コンデンサのプレート間に物質を挿入するとコンデンサの電荷蓄積能力が向上することを示している。この理由は、挿入物質がこれに印加された電場の影響により変位する電荷体を含んでいるからである。物質内で変位した電荷は、分離距離をδとしたときモーメントμ＝Ｑδの双極子を構成し、電場の方向に向きをかえる。このような向きの変更による効果は、コンデンサのプレート上の電荷を束縛し、印加電場の一部を打ち消す働きをする。双極子に打ち消されずに残った電荷は自由電荷と呼ばれるもので、Ｑ／ｋに等しく、電場と、それに伴うＶ＝（Ｑ／ｋ）Ｃ0で表される電圧を生じる。その結果、電場の一部が誘電体内の分極により束縛されるために、同じだけの表面電荷を維持するのに相対的に小さな外部電場が必要となる。
セラミックス及びガラス内部において、分極を生じさせる４つの主要な機構がある。各機構は短い範囲での電荷の移動を含んでおり、材料の総分極に関与している。その機構とは以下のものである。
-電子分極（Ｐe）
-原子分極（Ｐa）
-双極子分極（Ｐd）
-界面分極（Ｐi）
この各々は図２（ａ）〜（ｆ）に概略的に図示されている。
従来は、双極子分極に注意が向けられていたが、その理由は、これが主となって準赤外範囲の周波数において、誘電分極に寄与していると考えられていたからである。配向分極としても知られている双極子分極は、分子双極子やイオン双極子の熱運動の摂動を含んでおり、印加電場の方向に正味の双極子配向を生ずる結果となる。これら２種類の双極子のうち、ほとんどの注目を集めてきたのは分子双極子の分極であって、この分極では永久双極子を含む分子が、平衡位置周りの弾性的復元力に逆らって回転させられる。ほとんどの理論的研究もまた分子の回転に焦点をあててきたが、それはこれが食料品の熱処理及び乾燥において特に重要であるからである。この場合、回転しているのは水分子である。
しかしながら、室温でのガラス及びセラミックスの誘電反応に特に重要な寄与をしている双極子分極の異なる機構がある。それは、２つの等価な平衡位置の間における双極子の回転を含んでおり、強誘電性材料の非線型分極を生ずる平衡位置のうちの１つにおいて、これら双極子の位置合わせが自発的に生ずる。リニアな誘電体に対しては、配向分極は材料のイオン構造内部において粒界位置の間で電荷イオンが移動することによって主に生ずる。この場合は、印加電場の効果により、電場に平行な方向へのジャンプが起こり易くなる。このようなイオン遷移にはかなりの距離が関与しているので、室温の場合は、分極は１０3〜１０6Ｈｚの周波数範囲で起こる。しかしながら、温度が上昇するに従って、イオンにはより多くのエネルギーが与えられるので、分極が生ずる周波数は高くなる。この機構には、直流電導に寄与するものと同じ可動陽イオンを含んでいるので、それらは移行損失として知られている。
双極子分極に加えて、上記分極機構の４番目である界面分極あるいは空間電荷分極もまた、セラミックス及びガラスの誘電反応において重要である。この機構が生ずるのは、移動可能な電荷キャリアが、電荷の移行を妨げる物理的障壁により運動を妨害されるときである。このような電荷が障壁の箇所で積み重なって、材料の局所的な分極を生み出す。多結晶セラミックスの場合のように、障壁が内部の構造的な特徴によるものであるとき、あるいは、界面分極に関与する電荷密度が充分に高いときには、分極の周波数領域は１０3Ｈｚの範囲にまで及ぶ。
このような反応の最適な例は、多結晶のベータアルミナにおいてみられる。多結晶ベータアルミナは、ナトリウム硫黄電池に使用される高速イオン電導体である。この材料においては、高速イオンの伝導パスは格子の不整合による結晶粒界により妨害されている。その結果、結晶粒界はこれら高速イオン誘導体のコンダクタンスを低減させて、交流周波数効果を生じさせる。実際、温度に関する多結晶ベータアルミナの導電性は単一結晶の場合と比較して１０倍以上も低い。これから導かれる重要な結果は、結晶粒界の抵抗が高くなるほど、ナトリウム硫黄電池の印加電圧がかなりの割合で結晶粒界の間に表れる。厚さが１mmで、１cmあたり１０3の結晶粒界を有し、結晶粒界の厚さが１０-7cmである典型的な多結晶ベータアルミナセラミックスの両端に１Ｖの電圧を印加したとき、局所的な電場は１０5Ｖ／cmにもなりうる。
同様に、通常の多結晶セラミックスにおいて、イオン性伝導の大半はガラスを含有した結晶粒界で生ずる。このような材料にとって、伝導路は、非伝導性のセラミックスの低いコンダクタンスによって妨害を受ける。これと同様なことが、こりうるのは、連続したガラス相が存在しない場合である。これはガラスが徐々に反応させられているとき、例えば、液相焼結や、固相焼結の最後の段階などにおいて生ずるが、後者の場合には殆どのガラスが結晶粒の接合部の三重点で終わっているか、あるいはガラスの形成が完成するには温度が充分に高くなかったような場合に相当する。
さらに、セラミックスのなかには誘電性特性が半導体的な性質の結果として生ずるものもある。この一例としては、炭化珪素がある。炭化珪素は高いバンドギャップの半導体であって、その抵抗は温度とともに急速に低下する。その結果、炭化珪素は室温においてはマイクロ波エネルギーの適当な吸収体であるが、高温ではマイクロ波エネルギーの反射体に変化する。
セラミックス及びガラスの加熱モデルへの準備
正弦波電圧
Ｖ＝Ｖ0expｉωｔ……（５）
が誘電体に印加されると、明らかに電荷は時間とともに変化し、充電電流ＩCが流れる。ここで、
Ｑ＝ＣＶ；……（６）
であるから、
Ｉc＝dQ/dt＝CdV/dt＝ｉωCV＝ωCVexp[ｉ(ωt＋π/２)]……（７）
となる。
従って、理想的な誘電体に生ずる充電電流は、π／２ラジアン（９０°）だけ印加電圧の位相よりも進んでいることが分かる。
しかしながら、双極子による電荷の蓄積に関連する充電電流に加えて、現実の誘電体においては、損流のことも考慮する必要がある。損流は、２つの原因により生ずる。即ち、オーム則に従う直流電流などの場合、電荷の長い移動距離によるものと、双極子の回転振動に関するエネルギーの拡散によるものとである。後者の誘電体損失への寄与は、電荷を帯びた粒子の移動によるものである。印加された電界からの電気エネルギーは、分極においてこの慣性をうわまわることで失われる。慣性抵抗からの交流電導及び直流電導は、印加電圧と同相である。従って、誘電体中の損流は、
ＩL＝（Ｇdc＋Ｇac）Ｖ……（８）
と表現される。ここで、Ｇは単位をジーメンス（Ohms-1）とした場合のコンダクタンスである。
従って、現実の誘電体における全電流Ｉtは、式（７）及び（８）の和であって、
ＩT＝ＩC＋ＩL＝（ｉωＣ＋Ｇdc＋Ｇac）Ｖ……（９）
となる。
従って、現実の誘電体における全電流は複素数により表現される量であり、電圧よりも（９０°−δ）だけ進んでいる。ここでδは損失角である。
充電及び損失機構を示す現実の誘電体の概念を説明するための別の方法は、その材料の記述に複素誘電率を用いるものである。ここで、
ε*＝ε’−ｊε”……（１０）
及びｋ*＝ε*／ε0＝ｋ’−ｉｋ”……（１１）
である。
その結果、誘電体における全電流は、一つの材料パラメータｋ*により表すことができ、
Ｃ＝ｋ*Ｃ0、よってＱ＝ＣＶ＝ｋ*Ｃ0Ｖ……（１２）
かつ、
ｉ＝dQ/dt＝CdV/dt＝k*C0ｉωV＝(k'-ik")C0ｉωV0expiωｔ…（１３）
であるから、
ＩT＝ｉωｋ’Ｃ0Ｖ＋ωｋ”Ｃ0Ｖ……（１４）
となる。
この最初の項は、誘電体内における電荷の蓄積を表しており、ｋ’は充電定数又は誘電定数である。また、ｅ”及びｋ”はそれぞれ誘電損率、相対損失係数と呼ばれる。誘電正接、誘電損角、あるいは散逸率と呼ばれるｔａｎδは、
0003712727.tif 000005
で定義される。
誘電正接は、ある一定量の蓄積電荷を得る際に散逸する相対的なエネルギー量を示すものである。積、ｋ”又はｋ’ｔａｎδは、時に全損率と呼ばれ、絶縁物としての誘電体の有効性を評価する際の主たる基準を与えるものである。
しかしながら、誘電加熱において重要な材料パラメータは、誘電体充電定数（dielectric charging constant）ｋ’及び誘電率σTであり、後者は、
σT＝ωｋ”……（１６）
で与えられる。
従って、材料の有効誘電率は、
εeff＝ε”＋σ／ωε0……（１７）
で表される。
従来は、高温状態における誘電性特性のデータが無かったので、セラミックス材料のマイクロ波による加熱や焼成を制御するためのモデルの数式化は、実験に基づく研究によっていた。最もよく研究されてきたモデルでは、マイクロ波加熱の結果セラミックス試料内部に形成される熱の分布状況、及びセラミックスの周知の熱容量と熱伝導性に焦点をあてたものであり、これらは放射及び対流に起因する試料表面からの熱損失と関連している。誘電分極の振る舞いを考察する際には、分極は一定であるか温度とともに指数関数的に増大すると考えられている。例えば、あるモデルでは、さまざまなセラミックス材料に対してマイクロ波加熱に対する誘電損率ｔａｎδは、周囲と同じ温度のときには非常に小さいと仮定しているが、ある温度範囲においては極めて速く増大する。これは数学的には、定常項及び温度とともに指数関数的に増大する項の和からなる加熱の速度として表現され、
ｇ（Ｔ）＝ｇ0（１．０＋ｅγ（Ｔ−ＴB）……（１８）
である。ここで、ＴBは加熱速度が指数関数的に増大し始める温度を表わす。
しかしながら、もし、マイクロ波の場に置かれた材料の振るまいが、好ましくは既に確立されたデータを利用してさらに正確に予測することが可能であるとすれば、電波及びマイクロ波を利用した材料の加熱及び乾燥を制御する能力が著しく向上することになる。これはまた、必要とされるマイクロ波出力の総量が分かることにより、設備の仕様が大幅に簡素化されることをも意味している。
マイクロ波利用のプロセスを制御する際の基本的な考え方は、炉内における熱の流れをコントロールすることにより以下の３つの状況のうちの１つを達成することにある。
１．熱の流れをゼロにすること、すなわち、試料と周囲とは同じ温度であること。
２．周囲から試料へ熱が流れる状態、すなわち、通常の温度分布を形成すること。
３．試料から周囲へ熱が流れる状態、すなわち、逆の温度分布を形成すること。
伝導熱流れに対する一般的な方程式は、以下のようになる。
0003712727.tif 000006
ここで、Ｔは温度
ｔは時間
ρは密度
ｃは比熱
ｇは単位体積あたりに発生する熱の割合、である。
この方程式に対するいくつかの特定の解が、ある範囲の幾何学的状況に対してすでに公式化されている。以下のモデルは、表現の簡素化のために１次元で説明されているが、２及び３次元における適当な数学的解が存在することは明らかである。
すべての関数が１つの空間的な方向ｒにのみ依存する１次元モデルの場合は、方程式（１９）を以下のように書き改めることができる。
0003712727.tif 000007
ここで、Ｓは、ｒに垂直な断面の面積である。
Ｓがｒnに比例する場合は、上記の方程式は、
0003712727.tif 000008
となる。
この式において、ｎ＝０とおくと直線形状に対応し、ｎ＝１とおくと円柱形状に対応し、ｎ＝２とおくと球面形状に対応する。
しかしながら、ｎの値を変化させることにより、モデル化の対象となっている試料の幾何学的状態に特徴的な表面積の体積に対する比を取り込むことができるので、上記方程式は、ｎが整数の場合だけに限定されるものではない。これにより、試料内部の温度分布の状況を知ることができるが、ここではｒがゼロから表面と中心間の距離である最外半径Ｒまで変化することを前提としている。
この広範囲に適用可能な方程式を補完するには、初期温度Ｔ0と表記する周囲の温度及び試料の外表面における境界条件を定める必要がある。これらを全て考慮すると、以下のような熱の伝達状況を示す式を得る。
0003712727.tif 000009
ここで、ｈは外表面における伝導による熱伝達係数
Ｃは外表面における対流による熱伝達係数
εは放射率
σ0はステファン−ボルツマン定数、である。
一般に、材料特性及び熱生成に関する項は、位置、温度、時間及び過去の状態に関する複雑な関数である。しかしながらすべてのパラメータを定数であるとし、最終の定常状態における温度のみが求められるように仮定しても多くの情報を得ることができる。定常状態のケースは、熱の流れが一方向の場合における、熱勾配が最大である状況に対応している。
従来の加熱においては、熱は、対流、放射、伝導により周囲の熱源から試料に伝えられる。そして熱は、試料内部を熱伝導により伝達される。その結果、セラミックス試料表面は中心部よりも温度が高くなり、その差はセラミックス試料の熱伝導特性に依存する。
マイクロ波のみによる加熱においては試料は‘体積的’に加熱され、その中心よりは温度が低くなっているセラミックス試料表面よりも、周囲の温度の方が低くなるので、セラミックス試料表面から周囲の環境へ熱が移動する。
マイクロ波を利用した加熱のように、マイクロ波により試料を体積的に加熱する一方で、従来からのガス又は電気による熱源で表面を加熱する場合には、この２つの熱源のバランスを考慮することにより、試料表面への、あるいは試料表面からの熱の伝達は事実上ゼロとなる。このような場合には、試料内部における熱応力を最小化することが可能である。
しかしながら、これに加えて、マイクロ波利用の加熱を使用することで他の２つの流れの状況を達成することも可能である。その２つとは、周囲から試料への熱の流れ（すなわち、従来法による加熱にみられる通常の温度分布の形成）及び、試料から周囲への熱の流れ（すなわち、マイクロ波のみによる加熱にみられる逆の温度分布の形成）である。
加熱炉の環境及び試料を加熱し、ｔ秒間で温度をＴ0からＴに上げるのに必要なエネルギーは以下のようになる。
シチュエーション１
試料の体積的加熱に必要なマイクロ波エネルギー    ＋    加熱炉からの放射、対流及び熱損失のバランスをとるための従来エネルギー
シチュエーション２
試料の体積的加熱に必要なマイクロ波エネルギー    ＋    加熱炉からの放射、対流及び熱損失のバランスをとるための従来エネルギーであって従来エネルギーの方がマイクロ波エネルギーよりも大きい場合
シチュエーション３
試料の加熱に必要なマイクロ波エネルギー    ＋    加熱炉からの放射、対流及び熱損失のバランスをとるための従来エネルギーであって従来エネルギーの方がマイクロ波エネルギーよりも大きい場合
従来技術に必要なエネルギーは、主に絶縁材を介する熱伝達を起因とする加熱炉からの熱損失の、評価、モデル化、あるいは測定のいずれかを行うことにより計算可能である。従って、加熱される試料の環境内部における特定の加熱速度を維持するのに必要エネルギー量を計算することが可能である。最大３次元の場合までは、熱の流れを計算する既存のソフトウェアを使用することにより、従来技術に必要なエネルギーを計算することができる。
しかしながら、密度や重量が変化する複雑な材料において、特定の加熱速度を実現するために、与えられた温度で必要なマイクロ波エネルギーの量を計算するには、マイクロ波が関係する材料とどのように相互作用するかの詳細な知識が要求される。簡単な近似を行うことにより、必要とされる最小の発熱率の理論値を計算することが可能である。
0003712727.tif 000010
ここで、Ｈは温度変化に要する熱
ｍは加熱されるセラミックスの質量
ｃは材料の熱容量、である。
しかしながら、この近似には材料に吸収されるマイクロ波のエネルギー量や、試料の表面での反射量、そして上記因子が温度とともにどのように変化するかなどの点は考慮に入れていない。既に述べたように、高温状態でのセラミックス材料に対する誘電性特性のデータはほとんど無く、しかも使用される測定方法に依存している。
従って、以下の２つのセクションにおいて、制御された加熱及び冷却サイクルを得るために、周知のセラミックス組成に対して必要なエネルギー量を、現在入手可能な誘電伝導特性及びこれと同様に重要なイオン伝導特性に関するデータを用いて計算する方法を説明する。
以下において略述する制御モデルは、熱サイクルの任意の一点において必要なマイクロ波のエネルギー量を計算するために必要なものである。これらは、２つの異なるセラミックス構造の状況を考慮したものであって、セラミックス試料の焼結時及びそれに続く再加熱の状況における誘電伝導及びイオン伝導の振るまいにおいて観察されたバリエーションを斟酌している。２つの状況とは、以下に述べるものである。
状況１：セラミックス試料を、熱の流れ及び誘電特性を説明するためにモノリシックな物質として扱う。このような状況は、以下のセラミックスに対して適用可能である。
-炭化珪素などの半導体
-β’及びβ”アルミナなどの高速イオン伝導体
-強誘電性セラミックス及びフェリ誘電性セラミックス試料
-磁石
状況２：セラミックス試料を、球状の多結晶粒からなる図１に示すような構造を有しているものとして扱う。この結晶粒は粒間相に囲まれているが、これはガラスの共晶（形成）温度でガラスを形成するものである。このような状況は、陶器、衛生陶器、耐熱性物質、比重の大きい粘土やブロックなどの伝統的なセラミックスを含む、たいていのセラミックスに適用可能である。
特定の材料が上記２つのどちらにあてはまるかを正確に見極めるためには、活性化エネルギーを測定したり、焼結膨張計を利用して材料の焼結に関連する他の重要なパラメータを測定したりするとよい。例えば、これまでの研究により、十分に安定化したジルコニアなどの高速イオン伝導体に対しては、マイクロ波環境において活性化エネルギーを測定することで、焼結機構は粒界の拡散によるものであって陽イオンの拡散によるものではないということが示めされるということが分かっている。これに対し考えられる説明の一つは、陽イオンの拡散が結晶粒界における電荷の積み重なりを生じ、優勢な誘電的相互作用として空間電荷分極を生じているというものである。従って、粒内モデルよりも粒間モデルの方がより現実的であるので、ジルコニア材料の焼結を制御する際には状況２を使用することが適切であろう。
これにより再度強調されることは、材料の電子的性質及びマイクロ波環境との相互作用状況を知っておく必要である。また別の例として有機結合剤又は水分が存在する場合には、結合剤又は水分が誘電体特性に著しい影響を与えるので、状況２で略述したようにε”effを扱うことが望ましい。
状況１に対するマイクロ波エネルギー制御モデル
この状況ではセラミックスは、誘電体としての振るまいを説明するため、モノリシックな試料として扱われる。セラミックス試料に単位体積あたり吸収されるマイクロ波のエネルギーＰは、表面を介しての熱の損失及び獲得を無視すれば、温度Ｔの上昇速度を決定するのに使用される。従って、
0003712727.tif 000011
ここで、ρは材料の密度（kg／cu.m）
ｃPは比熱容量（Ｊ／kg.deg.C）
ε0＝１０-12（Ｆ／ｍ）
ω＝２πｆ、である。
これに加えて、試料が磁気損失を有する場合には、透磁率は複素形式をとり、上記の方程式は、右辺にμ0μ”ωＨ2rmsという項を加えることによって、磁壁領域及び電子スピンによる損失を含むように変形しなくてはいけない。
任意の周波数において、ｆ、ε”effは一般に温度に依存する。従って、一定の割合で温度を上げる必要があるときには、Ｅ2rmsを上記の方程式に従って制御しなければならない。Ｅ2rmsが一定である場合には、上記方程式を積分すると時間ｔの間の温度上昇度が得られる。
従って、
0003712727.tif 000012
このエネルギーが分かれば、時間ｔの間に温度をＴ0度からＴ度まで上げるのに必要なエネルギーを計算することが可能となるが、これは上記方程式を以下のように展開することで得られる。すなわち、
0003712727.tif 000013
ここで、Ｍaは試料の質量（kg）
ＣPは比熱容量（Ｊ／kg℃）、である。
式（２６）を式（２５）に代入すると、
0003712727.tif 000014
ここで、ρは材料の密度（kg／ｍ3）である。
この式から、材料に吸収され温度を上げるのに必要なエネルギー量を決定することができる。
ある与えられたｆで高周波エネルギーにより加熱される材料に対し、温度上昇速度はε”eff及びＥ2rmsに依存し、この速度自身は通常、温度に依存する。これはε”effが温度とともに変化するからである。周波数及びε”effが分かっている場合は式（２７）からＥ2rmsを計算することが可能である。
系を加熱するのに必要なマイクロ波エネルギーの総量は、加熱の局所的な速度だけでなく、エネルギーがアプリケータ内部の試料に関連する効率にも依存している。入射マイクロ波は、試料の表面で反射成分と屈折成分とに分かれる。反射エネルギーは、｜ｒ｜2に比例する。ここで、反射係数ｒは次式で定義される。
0003712727.tif 000015
損失角が小さい場合は、この式は以下のようになる。
0003712727.tif 000016
ｋ’＜５ならば｜ｒ｜2＜１５％であり、ｋ’＜１２のときは｜ｒ｜2は約３０％である。負荷に対して適切に設計されたアプリケータを用いると、エネルギーのかなりの量が壁に吸収されたり導波管内に反射されたりする前に、数多くの反射が可能となる。しかしながらこれについては、材料の屈折性又は伝導性が大きい場合、すなわち｜ｋ*｜の値が大きい場合には、再考を要する。
損失を生じやすい材料を通過する際に、屈折波の量は減少するが、そのエネルギー密度の減少度は以下の式で表される。
Ｐ＝Ｐrefrｅ-2 z……（３０）
ここで、
0003712727.tif 000017
損失角が小さい場合は、以下のようになる。
0003712727.tif 000018
入射屈折エネルギーの場合、エネルギー密度が１／ｅに減少する点として定義される侵入深さは以下の式で与えられる。
0003712727.tif 000019
周波数が２．４５ＭＨｚの場合は、これは
0003712727.tif 000020
メートルである。
厚さＬの試料に吸収される屈折波の割合は、（１−ｅ-L/d）である。
ｄ≪Ｌのときは、ほぼすべての屈折エネルギーが吸収される。しかしながら、エネルギー密度は表面から内部へ向かうときにも急激に減少する。従って、均一な加熱状況を実現することがより困難になる。ｄ≫Ｌのときは、エネルギーの大部分が材料内を伝達される。このことにより、負荷と供給とが非効率なつながりになるので、別の形態の初期加熱手段を設けて、電気伝導性が増大し且つｄが減少する温度にまで加熱することが望ましい。中間領域では、伝達されるエネルギーのほとんどがアプリケータの壁で反射され、加熱は試料内部にまで進む。材料特性が分かっている場合は、実際の加熱状況は容易に計算可能である。必要とされる入力エネルギーは、所定の加熱速度を達成するために必要なエネルギー密度と体積の積であり、これに吸収プロセスの効率に基づく小さな因子及びマイクロ波エネルギーの発生効率に対する因子をかけるが、典型的な全体的効率は５０％〜６０％である。
要約すると、状況１の場合には材料を加熱するのに要求される全エネルギーを知るためには、以下のパラメータの値を知らねばならないということである。すなわち、ε”eff及び温度と密度に対するε”effの変動量、吸収エネルギー、伝達エネルギー、反射エネルギーの各エネルギー量と、反射及び伝達の双方を支配するε’、Ｅ2rms、ｆ、ρ及びＣPである。
状況２に対するマイクロ波制御モデル
この状況において、セラミックスは、ガラス形成温度においてガラスとなる粒界相により囲まれた、球状の多結晶粒から構成されている試料として扱う。
既に述べたように、化学的及び物理的性質が異なることにより、粒子とガラス相は異なるイオン伝導性及び誘電性特性を有している。従って、他のすべてが同じであるならば、それらのマイクロ波エネルギー吸収量は異なる。従って、マイクロ波エネルギーは、セラミックスのバルクとガラスの界面相の双方によって吸収されるものとして扱われ、セラミックスとガラスの相対的な誘電性特性が、どちらの相がよりエネルギーを吸収するかを決定している。ある温度において、ガラス相の方がより損失が大きい場合には、ガラス相がマイクロ波エネルギーの主たる吸収体であり、結晶粒界から試料バルクへの熱の流れが試料の残りの部分を加熱する。事実、このことを裏付ける証拠が蓄積されている。膨張計を用いた実験により、マイクロ波エネルギーがガラス相の形成後に存在する場合、マイクロ波環境における焼結速度は単調に増加することが分かっており、また結合実験では、原子拡散の増大及び粒界相の軟化現象が見られ、また誘電混合方程式(Dielectric mix equations)に関する研究などがある。
従って、マイクロ波エネルギーは、ガラスと多結晶粒の双方に吸収されるものとして扱われるが、ガラスの方がより多くを吸収している。その結果、ガラスは高温、高周波数において非常によい電気伝導体であるから、系の長領域電気特性を考慮する必要がある。実際、ガラスによっては、σ項がε”eff方程式において支配的となる。しかしながら、高温におけるガラスの電気電導性については文献が豊富であり、誘電性特性に関する温度及び周波数の効果についてのデータは非常に多い。
これは、変動する温度及び密度に関するε”effの計算をさらに困難にしている。一般に、誘電混合方程式は実験データとあまり合わないことが知られているが、もっとも良い一致は、この状況に典型的な低損失材料に対してランダウ、リフシッツ、ローエンガ(Looyenga)方程式を使用することで得られた。その場合でも、ランダウ、リフシッツ、ローエンガ方程式は、１０％の過剰評価を与えた。このことは次のようなことを考慮すれば理解できる。すなわち、理論的なε”eff値は、９８％以上の密度を有する試料を適切な温度で測定し、理論的な１００％の密度の場合まで外挿することにより導かれたものなのである。このような試料は結晶粒界において輪郭の明瞭なガラス相を有しており、これが連結作用を担って優れた電導パスを形成している。しかしながら、低密度で、しかもガラス共晶点よりも低い、材料によっては１３００度にもなるような温度では、ε”effは低損失のアルミナ粒子などにより支配され、その結果誘電率は、ガラスの値が含まれているときよりもかなり小さくなる。
ガラスが存在するときには、マイクロ波はこれらに優先的に吸収されて一時的に特異な加熱パターンを形成するが、これは多結晶粒子が通常、特に低い温度ではマイクロ波エネルギーをあまり吸収しないことも関係する。従って、熱はガラスから粒子に流れて温度を一様にしようとする。定常状態、例えば温度を一定に保っているときには、平衡状態はすばやく達成され、試料内のどの点でも温度勾配は最小となる。しかしながら、試料の加熱あるいは冷却中は、ガラスは相当に高い温度にある。これにより、マイクロ波が存在するときにある温度で観察される焼結速度の増大を説明することができるが、それはこのような状況では、熱が必要な場所、すなわち結晶粒界に蓄積されるからである。さらに、マイクロ波エネルギーが結晶粒界に優先的に蓄積される場合には、ガラス共晶点以上において加熱が一様になるのを補助する役目をはたす。
従って、試料内部に蓄積されるマイクロ波エネルギーの量を計算するのに２つの方法があって、選択される方法は、入手可能な計算手段、所望の複雑さ、そしておそらくは、実験対象である試料に依存することになる。
状況２：最小ガラス量を有する材料の単純モデル
ランダウ、リフシッツ、ローエンガの誘電混合方程式及び単結晶あるいは高純度多結晶パウダー（又は粘土粒子の場合は原材料）に対するε”eff値を用いると、焼結試料にみられるガラスの増加量のε”effに関する影響が計算される。特定の温度で形成されるガラスの量は膨張計による実験から評価されるか、あるいは電子又は光学顕微鏡法などにより測定され、粒子が存在する媒体を表現するものである。これに対して、ガラスに対するε”eff値は既存の文献に記載されているか、これらから計算することができる。ε”eff(ceramic & glass)に関して得られた値に対して同じ方程式を用いて、増加する密度に関する総ε”eff値を計算することが可能であり、その後、モデルは状況１に関して提示されたものと同じステップに従うことになる。
状況２：別のモデル
このモデルでは、かなりの量のガラスが含まれており、増加する複雑さを処理するのに充分な計算手段があるものと仮定する。同モデルでは、一旦形成されれば、ガラスはマイクロ波エネルギーを吸収し、発生した熱を球状の多結晶粒子に伝達するものとして扱う。従って、ガラスは粒子と密接に接触する固体として扱うのが最良である。なぜなら、これと対照的に、液体から固体への熱伝導に関する研究では液体が粒界から離れて大きく移動可能であることを仮定しているからである。従って、時間ｔ秒の間に温度をＴ0度からＴ度まで上げるのに必要なエネルギーを導く方程式は以下の形をとる。
0003712727.tif 000021
ρは試料の密度
Ｖはガラスの体積
ＣPはガラスの熱容量
ｋはセラミックスの熱伝導率
Ｒ2−ｒ2は（平均粒径／２）2
ｎ＝２（球形）
Ｈは熱生成率
ｈは伝達係数（ガラスの粘性に依存）、である。
ここでε”effはガラスに対応する値とする。
必要とする総エネルギーは反射及び伝達されるエネルギーを考慮する必要がある。従って、
0003712727.tif 000022
吸収されるエネルギーは、主としてガラスの存在に依存し、反射されるエネルギーは累加するε’の関数である。双方共に状況１において示されたように計算可能であり、適切な補正因子をＨにかける。
本願発明の実施例
図３において、ハイブリッドマイクロ波加熱炉１０が示されており、これはマイクロ波空胴共振器１２と、マイクロ波発生器１４と、マイクロ波発生器１４からマイクロ波空胴共振器１２へマイクロ波を伝達するための導波管１６と、を備えている。現在の好適な実施例において、マイクロ波空胴共振器は幅４５５mm、奥行き４３５mm、高さ３９０mmである。このため、試料収容室は、１５０mm×１５０mm×２００mmとなり、使用の際には、１／４波長チョークマイクロ波シール(quarterwave choke microwave seal)を組み込んだドア１８を閉じて、密閉状態にする。モード攪拌機（図示せず）は、マイクロ波空胴共振器１２の内部に組み込まれるとともに、フェイルセーフ機構を具備しており、モード攪拌機が正常に機能しなくなった場合にはマイクロ波の電源を切るようにしている。
収容不可能に取りつけられた複数の放射カンタル抵抗加熱エレメント２０は、マイクロ波空胴共振器１２の壁を貫通して、試料収容室に突出している。加熱エレメント２０を極めて高い電導状態に構成することにより、これらの表皮厚さを最小限に抑えて、これらに吸収されるマイクロ波を最小にしている。このような構成にすることにより、加熱炉１０は、３kWの放射加熱及び２kWのマイクロ波を用いて、加熱エレメント２０又は加熱炉のライニングを損なうことなく、１７５０℃を越える温度を達成できることが分かっている。特に、放射加熱エレメント２０の間や、放射加熱エレメントとマイクロ波空胴共振器１２の壁との間でのアークの発生は観察されていない。
マイクロ波空胴共振器１２からマイクロ波が漏れるのを防止するために、各放射加熱エレメント２０はそれぞれの容量性リード孔(capacitive lead-through)を介して試料収容室に入り込んでおり、その一例が図４により詳細に示されている。図から分かるように、円筒状のブッシュ２２が放射加熱エレメント２０に支持されており、ブッシュと加熱エレメントの双方が空胴共振器壁２６に設けられた開口２４を貫通している。円形のセラミックススペーサ２７は、ブッシュ２２と空胴共振器壁２６の間に置かれて、マイカワッシャ２８及び３０の１組の両側の位置に保持されている。マイカワッシャ２８及び３０は、環状ブラスプレート３２及び４０の組のうちの１つと止めナット４２及び４４の１組とのコンビネーションにより保持されている。懸垂スカート部４８を有する締付ナット４６は、マイクロ波空胴共振器１２の外部において加熱エレメント２０により保持されており、懸垂スカート部４８が円筒状ブッシュ２２の１つの端部５０を収容してこの上を慴動するように設けられている。最後に、フェライトリング５２が加熱エレメント２０の上方から押し込まれて締付ナット４６と接触状態に置かれ、使用の際には、空気ファン（図示せず）によって冷却される。周波数にして２．４５ＧＨｚ、温度で１１０℃までの範囲において、フェライトリング５２が高い透磁率を有するようにしておくことにより、容量性リード孔が、マイクロ波空胴共振器１２からのマイクロ波漏れを実質的に無くしてしまえることが知られている。このような設計において検出される僅かな漏れは、正常作動の範囲外であるが、現在の許容最大量の１０％であった。
使用に際し、マイクロ波空胴共振器１２内部における瞬間的な周辺温度は、高温計や、ライトパイプ、黒体プローブ、被覆熱電対などの適切な温度センサ（図示せず）を用いて測定される。しかしながら、被覆された熱電対を利用することの利点は、それを用いることにより、空胴共振器内部の周辺温度が室温から１７５０℃まで測定できることである（その他の温度測定装置はもっと制限された測定範囲しか有さず、一般に５００℃を越える温度でのみ使用される）。同時に、マイクロ波空胴共振器１２に送られるマイクロ波のエネルギー量も、導波管１６の入口に設けられるセンサ（図示せず）によって測定される。２つのセンサからの信号はユーロサーム８１８Ｐプログラマ(Eurotherm 818P programmer)などの適切な制御装置５４に送られ、この装置がマイクロ波及び放射加熱エレメント２０の一方あるいは双方により発生した熱をすでに述べたアルゴリズムに従って調節し、所望の熱分布を実現する。特に、加熱される試料の表面温度が中心よりも高いような通常の温度分布を達成しようとするならば、放射加熱エレメント２０により発生する熱が、マイクロ波発生器１４からのマイクロ波により発生する熱よりも高くなるように調節する。これとは逆に、加熱される試料の表面温度が中心よりも低いような逆の温度分布を達成しようとするならば、マイクロ波発生器１４からのマイクロ波により発生する熱が、放射加熱エレメント２０により発生する熱よりも高くなるように調節する。
しかしながら、最も有用な結果を実現するには、マイクロ波及び放射加熱エレメント２０のうちの一方あるいは双方を調節することにより、放射加熱エレメントで発生する熱が、表面からのさまざまな熱の損失機構に起因し試料から失われていく熱を相殺するようにすればよい。このような状況においては、試料とその周囲とは熱平衡の状態にある。その結果、これらの間における熱伝達は最小限に抑えられ、試料内部の熱応力はほとんどゼロまで減少する。
これを実現するために、制御装置５４は、温度センサからの信号を用い、数々の所定の定数とあわせて、すでに述べた方程式（２２）などの式を利用して、加熱される試料の瞬間ごとの表面温度を決定している。そしてこの値は、温度センサ及びマイクロ波電源センサから出力される値から、加熱される試料が当てはまる状況に応じて、既に述べた方程式（２７）又は（３４）の一方を用いることで導かれる値と比較される。この比較による結果、試料の中心温度の方が表面の温度よりも速く上昇していることが判明し、これが望む状態ではない場合は、マイクロ波により発生する熱を減少させるか、放射加熱エレメントにより発生する熱を増加させるかして所望の熱分布が達成されるようにすればよい。これとは逆にこの比較による結果、試料の中心温度の方が、表面の温度よりも遅い速度で上昇し、これがまた望む状態ではない場合は、マイクロ波により発生する熱を増加させるか、放射加熱エレメントにより発生する熱を減少させるかのどちらかに調整すればよい。
予備試験段階において、一連の試験片の内部温度測定は、ドリルで試験片に小さな穴を開けて被覆された熱電対を挿入することで可能である。内部温度と外部温度とを比較することにより、制御アルゴリズムの正確さを評価することができる。この際、必要ならば補正因子の採用を考慮すればよい。
現段階での好ましい実施例において、マイクロ波により発生する熱は手動で調節するか又は一定の値に保たれており、一方、放射加熱エレメントにより発生する熱は適切なアルゴリズムに従い制御装置５４によりコントロールされて所定の熱分布状態を実現している。また、マイクロ波エネルギーと放射エネルギーの双方を同時に制御してもよい。
放射加熱エレメント２０は収納不可能なものとして説明したが、このようにすることが必ずしも必要でないのは、当業者にとって明らかなことである。実際、マイクロ波空胴共振器の壁から試料収容室の内部へ突出していると言う最初の位置からそうではない別の位置に移動可能であるようにしてもよい。
さらに、加熱炉１０は１つのマイクロ波発生器１４を有しているとして述べてきたが、これも必ずしもそうである必要のないことは当業者にとって明らかである。実際、消費電力の大きい１つのマグネトロンを使用するよりも、２つ以上の消費電力の小さいマグネトロン（すなわち１〜２kW）を使用する方が操作コストの削減につながるという利点がある。このことは、加熱を受ける試料が適切な吸収体となる点まで温度を上げられたときにのみ、マイクロ波の電源が入れられる場合に特に当てはまることである。このようにすれば、空胴共振器内部の電磁場の強さを最小限に抑えることができ、しかも完全ではないにせよ、アーク放電や抵抗エレメントの高温部分の発生の可能性を最小とすることが可能である。このためには、制御装置のプログラムを、一連の所定温度のうちの１つあるいはそれ以上において又は所定の時間間隔でスイッチをオン・オフできるように設計しておけばよい。
このような方法による利点は数多くある。まず、全体的加熱の達成において、加熱炉は、マイクロ波だけによる炉の場合の１０〜２５％のエネルギーしか必要としないので、必要なハードウェアにかかる経費が大幅に削減される。次に、電気的な放射加熱は、例えば１つ以上のサセプタを利用する放射加熱により発生するマイクロ波よりもエネルギー効率がよく、制御が簡単である。さらに、長期にわたって使用することにより、サセプタ材料の特性が大きく変化して、制御や生産物の調整が一層困難になることが分かっている。
最後に、セラミックス及びガラス業界において現在使用されている全温度範囲において共通の装置内でマイクロ波と放射による加熱を個別に制御することで、加工のどの段階に対しても、マイクロ波によるエネルギーと従来からのエネルギーとの間で理想的なバランスを保つことが可能であり、その結果、仕上がり製品及び加工制御に関してだけではなく、加工の柔軟性の面においても利する点がある。
以上のことに加えて、当業者にとっては明らかなことであるが、１つ以上のトンネル加熱炉の使用を含む連続的な加工形態にも本願発明は適用可能である。トンネル加熱炉の一例を図５に示すが、これはインコネルＭＡ９５６(Inconel MA956)などの耐熱性金属からなるマイクロ波空胴共振器６０を具備しており、この対向する面には複数の電気抵抗加熱エレメント６２が設けられている。加熱エレメント６２及びマイクロ波空胴共振器６０の双方は、絶縁層６４内に囲まれた状態に形成されており、加熱される試料はローラーによる搬送装置６６によって加熱炉の空胴共振器内を搬送される。マイクロ波エネルギーは、いわゆる漏洩導波管６８を介して空胴共振器内に送られる。
このようなホットウェーブガイド（hot wave guides）構成は、マイクロ波のエネルギー分布が作業中の工程に適するように制御できるような、連続的な加工装置において特に有効である。例えば、短時間に焼結したり、顕著な体積変化を伴う臨界相変態が生じたりするような領域には、相対的に大きな密度のエネルギーを送ることが可能である。非常に高いエネルギーは、装置の構成自体が本来的に信頼の置けるものであって且つ連続作業中の維持が容易である場合に達成可能である。
電気抵抗加熱に代わるものとして、ガスによる放射加熱が考えられるが、この場合は直接的あるいは間接的にバーナーを配列すればよい。前者の場合には、バーナーは直接、作業片に向ければよい。一方、後者の場合は、金属又はセラミックス製の適当なチューブ内で燃焼を起こし、作業片とは直接触れないようにしておくことになる。間接的燃焼ヒータチューブはすでに開発されており、マイクロ波加熱炉における作業に必要な特性を有している。例えば、ホットウェーブガイドアプリケータは間接的な加熱構成を取り入れて、空胴共振器が放射加熱器を形成するようにすることも可能である。このような場合は、燃焼室が空胴共振器の構成要素となる。また、直接的なガス放射加熱を行うことが可能であることも分かっている。この場合、マイクロ波はバーナーの炎及び炭素粒子と相互作用するが、それでも体積的な加熱が認められた。
バッチ処理用であっても、連続処理用であっても、加熱炉が不活性雰囲気、還元性雰囲気、さらに酸化性雰囲気のいずれの場合にも使用可能であることは、当業者にとって明らかなことである。従って、酸素含有量を高めた雰囲気中において超伝導体片に酸素処理を施すことが一般的であるセラミックス製超伝導体の形成対して加熱炉を使用することなどが考えられる。
最後に、使用最大温度は加熱源及び絶縁体などの加熱炉構成材料にのみ依存している。従って、適切な制御及び操作状態の下で、２５００℃を越える温度を実現することが可能である。
【図１】
0003712727.tif 000023
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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