(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
回転する回転子の上部に備えられた、内壁と外壁の間に冷媒を通すことにより冷却できる２重管式円筒体を通して溶融混練された熱硬化性樹脂組成物を開口部より供給でき、その外周上に径の異なる小孔を任意の割合で有する熱伝導率の高い非磁性材料をもって形成された打ち抜き金網は上部及び／又は下部が磁性材料と接しており、磁性材料の近傍に備えられた励磁コイルに交流電源を通電させることによって磁性材料は加熱され、熱伝導により均一に加熱された打ち抜き金網の小孔を遠心力にて通過させ、外槽で回収することにより高密度充填可能な多分散系の粒子を規則に則った割合で造粒可能な熱硬化性樹脂組成物の造粒装置であって、製粉した樹脂を回収する外槽は、製粉衝突部の壁面が１０〜８０度に傾斜しており、その外周に冷却ジャケットを備えているため樹脂特性劣化の要因となる、造粒品の付着を防止する事ができる熱硬化性樹脂組成物の造粒装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、熱硬化性樹脂組成物の造粒装置、特に作業環境の悪化や設備汚染の原因となる微粉を含まず、高密度に充填可能な粒度に粒径制御が可能なため計量精度が高く、タブレット成形時に含む空気を低減可能な熱硬化性樹脂組成物の造粒装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
熱硬化性樹脂組成物は（以下樹脂組成物という）一般的に樹脂と硬化剤および硬化促進剤、難燃剤、顔料離型剤等の添加剤に無機充填材から構成され、各成分をミキサーで予備混合後、ロールあるいは押出機によるシート化、冷却、粉砕工程を経て所望の形状のタブレットに成形される。しかしながら、粉砕工程を要する造粒方法では、粒度分布の調整は可能であるが、高密度充填が可能な粒子を選択的に粉砕することは不可能である。又、粉砕時に微粉の発生が伴い、例えば分級工程を加えたとしても凝集・付着した微粉を完全に除くことはできない。そのため粉砕した粉体を使用してタブレット成形した場合には、タブレット中に多量の空気を含み、成形する時に、脱気が不十分となり成形品中に気泡を含み封止された半導体の信頼性を損ねるとともに、粉砕及びタブレット化工程中に発生する微粉により作業環境の悪化を招き、成形工程中ではタブレットから微粉が発生し設備の汚染による成形品の信頼性の低下や作業環境の悪化を生じさせていた。
【０００３】
熱硬化性樹脂の造粒方法は特開昭５０−７８６４４号公報、特開昭５１−４０６７８号公報、特開昭５２−５９６６３号公報、特開昭５２−５９６６５号公報、特開昭５９−１９０８１８号公報さらに特開平１０−１８０８３９号公報に開示されているが、これら方法は押出機先端にダイ等を取り付けホットカットする方法であり、また、回転子を利用した方式として特開平５−３１７１９号公報、特開平１１−０２９０７５号公報さらに特開平１１−０２９０７６号公報が開示されているが、いずれも高密度充填が可能な任意の粒径を有する粒子を選択的に造粒できるものではない。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上記の問題点を解決するためには予熱混練工程後、粉砕せずに直接造粒することが必要であるとの結論に至り、溶融樹脂の造粒方法について鋭意研究の結果、本発明に到達するに至ったものである。本発明は溶融状態の樹脂組成物を高密度充填可能な粒径粒子が得られるように設計した打ち抜き金網の小孔を通過させるため、作業環境の悪化や設備汚染の原因となる微粉の発生を伴わないだけでなく、計量精度の向上と、タブレット成形時に含む空気の低減により、ボイド発生が原因となる信頼性の低下を減少せしめる樹脂組成物の造粒方法を提供することを目的とするものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
すなわち本発明は、回転する回転子の上部に備えられた、内壁と外壁の間に冷媒を通すことにより冷却できる２重管式円筒体を通して溶融混練された熱硬化性樹脂組成物を開口部より供給でき、その外周上に径の異なる小孔を任意の割合で有する熱伝導率の高い非磁性材料をもって形成された打ち抜き金網は上部及び／又は下部が磁性材料と接しており、磁性材料の近傍に備えられた励磁コイルに交流電源を通電させることによって磁性材料は加熱され、熱伝導により均一に加熱された打ち抜き金網の小孔を遠心力にて通過させ、外槽で回収することにより高密度充填可能な多分散系の粒子を規則に則った割合で造粒可能な熱硬化性樹脂組成物の造粒装置であり、さらに製粉した樹脂を回収する外槽は、製粉衝突部の壁面が１０〜８０度に傾斜しており、その外周に冷却ジャケットを備えているため樹脂特性劣化の要因となる、造粒品の付着を防止する事ができる熱硬化性樹脂組成物の造粒装置である。
【０００６】
【発明の実施の形態】
本発明における溶融混練された樹脂組成物とは樹脂と硬化剤および硬化促進剤、難燃剤、顔料離型剤等の添加剤及び無機充填材から構成され、各成分をミキサーで予備混合後、２軸押出機等の加熱混練機により溶融、均一分散体となったなったものである。樹脂の種類は熱硬化性であれば特に限定されるものではなく、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、エポキシ−ポリエステル樹脂、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、アクリル−ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂等あるいはこれらの変性系、混合系のいずれも使用される。
硬化剤は樹脂に応じて選ばれ、硬化促進剤には一般にイミダゾール、有機ホスフィン、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等が使用される。更に、必要に応じてシランカップリング剤、三酸化アンチモン等の難燃剤、カーボンブラック、カルナバあるいは低分子量ポリエチレン等の離型剤、樹脂組成物の柔軟性を保持させるためのシリコーンオイル、ゴム等を適宜添加してもよい。熱膨張率の低下や衝撃性向上のためにシリカ粉末、炭酸カルシウム粉末、タルク粉末、マグネシア粉末、木粉等の充填剤を配合することができる。
【０００７】
一般的に粒子の大きさが均一の場合に比べ、大きさが異なる多分散系では空隙率が小さくなり、より密な状態に充填できることが知られている。例えばHorshieldの充填模型を例に取ると、等大球形粒子を六方最密充填した場合の空隙率は０．２５９５であるのに対し、６つの球で囲まれた四角孔と４つの球で囲まれた三角孔に入るうる最大球を順次充填した場合、最初の等大球を１次球、四角孔に入りうる最大球を２次球、三角孔に入りうる最大球を３次球、１次球と２次球の間隙に入りうる最大球を４次球、１次球と３次球の間隙に入りうる最大球を５次球、最後に残った間隙に微細な等大球を最密充填していった時の空隙率は０．０３９となる。つまり、均一な等大球や不規則な大きさに造粒する場合に比べて規則に則った粒径に造粒した場合には、より高密度な充填が可能となる。
【０００８】
本発明によれば、その外周上に上部及び／又は下部が磁性材料で接した径の異なる小孔を任意の割合で有する熱伝導率の高い非磁性材料をもって形成された打ち抜き金網を備えた回転子と磁性材料の近傍に設置した励磁コイルに交流電源を通電させることにより、打ち抜き金網上部及び／又は下部の磁性材料を加熱でき、その熱伝導の高さから打ち抜き金網を均一加熱可能な樹脂組成物の造粒装置において、回転する回転子の上部に設置した２重管式円筒体を通して溶融混練された樹脂組成物を開口部より供給し、熱伝導により加熱された打ち抜き金網と接触し、樹脂の溶融粘度が上昇することなく遠心力により小孔を通過することで容易に高密度充填可能な多分散系の粒子を規則に則った割合で造粒できる。造粒した樹脂組成物を回収する外槽は造粒品の付着を防止するため傾斜しており、その外周に冷却ジャケットを備えているため造粒品同士の付着による樹脂組成物の特性劣化を招くことなく、作業環境の悪化や設備汚染の原因となる微粉の発生を伴わず、計量精度の向上と、タブレット成形時に含む空気の低減により、ボイド発生が原因となる信頼性の低下を減少せしめる樹脂組成物の造粒方法が提供できる。
【０００９】
次に本発明の一例を図面にて説明する。第１図に半導体封止用エポキシ樹脂組成物の造粒方法を実施するための概略図、第２図に回転子及び励磁コイル、第３図に回転子の上部に設置する２重管式円筒体を示す。二軸押出機９で溶融混練された樹脂組成物は内壁と外壁の間に冷媒を通し冷却された２重管式円筒体5を通して回転子１に供給される。この時、２重管式円筒体5が冷却されていない場合には、樹脂組成物が２重管式円筒体の壁に付着しやすく、安定した樹脂組成物の供給が困難となり好ましくない。回転子１はモーター１０と接続されており、任意の回転数で回転させることができる。回転子１の外周上に設置した径の異なる小孔を任意の割合で有する熱伝導率の高い非磁性材料をもって形成された打ち抜き金網２と接した磁性材料3はその近傍に備えられた励磁コイル4に交流電源発生装置６により発生させた交流電源を通電させることによって発生する交番磁束の通過に伴う、うず電流損やヒステリシス損により加熱する。なお、この磁性材料は例えば鉄材や珪素鋼等が挙げられ、１種類あるいは２種類以上の磁性材料を複合して使用することができる。加熱された磁性材料３を熱源として熱伝導により打ち抜き金網が加熱される。打ち抜き金網２は熱伝導率の高い非磁性材料をもって形成されており、極めて均一に加熱することができる。この非磁性材料はたとえば銅やアルミ等が挙げられ、１種類あるいは２種類以上の磁性材料を複合して使用することができる。樹脂組成物は回転子１に供給後、遠心力により加熱された打ち抜き金網２に飛行移動する。
【００１０】
加熱された打ち抜き金網２に接触した樹脂組成物は溶融粘度が上昇することなく、容易に打ち抜き金網２の孔を通過し吐出される。加熱する温度は、適用する樹脂組成物の特性により任意に設定することができる。熱硬化性樹脂の場合、加熱温度を上げすぎると樹脂組成物の硬化が進み特性の劣化や打ち抜き金網２の孔に詰まることがあるが、適当な温度条件の場合においては、樹脂組成物と打ち抜き金網２の接触時間が極めて短いために特性への影響は極めて少ない。また、打ち抜き金網は均一に加熱されているため、局所的な特性の変化は極めて少ない。
【００１１】
高密度充填に適した粒度に造粒された樹脂組成物は回転子１の周囲に設置した外槽8で捕集される。外槽8は造粒品が内壁へ付着したり、造粒品同士の融着を防止するために衝突面に１０〜８０度、好ましくは２５〜６５度の傾斜を設けてある。傾斜が小さすぎる場合には、造粒品の衝突エネルギーを十分分散できず、壁面への付着が生じる。また、傾斜が大きすぎる場合には、造粒品の飛行速度の減少割合が小さく且つ飛行方向は外槽壁面に向かうため次の壁面衝突時に付着が発生する恐れがある。また、造粒品との衝突面の温度が高くなると付着しやすくなるため、衝突面外周には冷却ジャケット７を設けており、衝突面を冷却することができる。外槽8の内径は小さすぎると造粒品が十分冷却されないために内壁への付着や、造粒品同士の融着が生じる恐れがあるため、好ましくない。一般には、回転子１の回転により空気の流れが生じ、冷却効果が得られるが必要に応じて冷風を導入しても良い。外槽８の大きさは処理する樹脂量にも依るが、例えば回転子の直径が２０ｃｍの場合、内径は１００ｃｍあれば付着や融着を防ぐことができる。
打ち抜き金網は、使用する樹脂組成物の性状や成形するタブレットの形状に合わせ、高充填が可能な粒度が得られるように孔径やそれぞれの割合を任意に調整できる。
【００１２】
【実施例】
本発明を実施例により更に詳しく説明する。下記の配合の半導体封止用エポキシ樹脂組成物をスーパーミキサーにより５分間粉砕混合した。この混合原料を図1に示す直径６５ｍｍのシリンダー内径を持つ同方向回転二軸押出機９にてスクリュー回転数３０ＲＰＭ、１１０℃の樹脂温度で溶融混練した。
《半導体封止用エポキシ樹脂組成物の配合（重量部）》
・クレゾールノボラック型エポキシ樹脂 ８
・臭素化エポキシ樹脂 ２
・フェノールノボラック樹脂 ４
・硬化剤（２−メチルイミダゾール） ０．３
・無機充填材（シリカ） ８４
・カルナバワックス ０．１
・低分子量ポリエチレン ０．１
・カーボンブラック ０．３
・カップリング剤 ０．２
・三酸化アンチモン １
【００１３】
《実施例１、比較例１》
実施例１では、3.5mm、2.6mm、1mmの孔径を１：１：３の割合で有している打ち抜き金網を使用した。直径２０ｃｍの回転子の外周上に円筒状に加工した高さ６０ｍｍ、厚さ３ｍｍの上記打ち抜き金網を取り付け、回転子を３０００ＲＰＭで回転させ、打ち抜き金網は励磁コイルで１２０℃に加熱した。定常状態になった後、回転子上部より溶融状態の樹脂組成物を供給し、造粒した。
比較例１では、溶融混練した樹脂組成物をクーリングベルトで冷却後、ハンマーミルにて粗粉砕を行い平均粒径８００μｍ、粒度分布４０μｍ〜１０ｍｍの粗粉砕物を得た。これをパルペライザーにて４０００回転で粉砕したところ、１０μｍ以下の微粉を１１ｗｔ％および１８０μｍ以上の粗粒を８％含んだ平均粒径７０μｍの粉体を得た。
得られた造粒品および粉体をトランスファー成形機（成形条件；金型温度：１７５℃、圧力：７０kg／cm2 、成形時間：２分）のポットに供給し樹脂封止し、離型後１７５℃、５時間の条件下で後硬化を行った。
実施例並びに比較例における封止樹脂の評価結果は表１のとおりであった。
【００１４】
【表１】
0003695686.tif 000002
【００１５】
【発明の効果】
本発明における樹脂組成物の造粒方法では、作業環境の悪化や設備汚染の原因となる微粉の発生を伴わず、また造粒物の粒径制御が可能なため、計量精度が高く、高密度充填が可能となり成型品中に含まれる気泡を低減できるため信頼性の高い樹脂組成物を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の樹脂組成物の造粒を実施するための、樹脂組成物の溶融混練から造粒捕集までの一実施例を示す。
【図２】本発明に使用する回転子及び励磁コイル４の断面図の一例を示す。
【図３】溶融混練された樹脂組成物を回転子に導入する円筒体５の断面図の一例を示す。
【符号の説明】
１     回転子
２     打ち抜き金網
３     磁性材料
４     励磁コイル
５     円筒体
６     交流電源発生装置
７     冷却ジャケット
８     外槽
９     二軸押出機
１０   モーター
【図１】
0003695686.tif 000003
【図２】
0003695686.tif 000004
【図３】
0003695686.tif 000005