(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ｐ−メトキシベンジリデン−３−エチル−４，４−ジメチル−γ−ブチロラクトン、及びｐ−メトキシベンジリデン−３，４−ジメチル−４−エチル−γ−ブチロラクトンよりなる群から選択されるベンジリデン−γ−ブチロラクトン。
【請求項２】
請求項１記載の１種類以上のベンジリデン−γ−ブチロラクトンを含んでなることを特徴とする、紫外線吸収剤組成物。
【請求項３】
調製物の総重量に基づいて０．１ないし１５重量％のベンジリデン−γ−ブチロラクトンを含んでなることを特徴とする、請求項２記載の組成物。
【請求項４】
調製物の総重量に基づいて、１ないし１０重量％のベンジリデン−γ−ブチロラクトンを含んでなることを特徴とする、請求項２又は３のいずれかに記載の組成物。
【請求項５】
調製物の総重量に基づいて、２ないし７重量％のベンジリデン−γ−ブチロラクトンを含んでなることを特徴とする、請求項２ないし４のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項６】
ＵＶ吸収剤であり、そして溶媒でもあることを特徴とする、請求項２ないし５のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項７】
それ自体知られた更なる物質及び／又はＵＶ吸収剤及び／又は顔料を含んでなることを特徴とする、請求項２ないし６のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項８】
エマルジョン、乳剤、ローション、クリーム、ゲル、エアゾール、シャンプー、洗剤、強力コンディショナー、スプレー又はあらゆるその他の通常の化粧品又は製薬学的調製物の形態にあることを特徴とする、請求項２ないし７のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項９】
低い使用濃度においてすら高いＵＶ遮蔽性を有することを特徴とする、請求項２ないし８のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１０】
優れた光線安定性及び熱安定性を有することを特徴とする、請求項２ないし９のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１１】
化粧品の溶媒中で良好な溶解度を有することを特徴とする、請求項２ないし１０のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１２】
結晶性の、油溶性ＵＶ吸収剤が優れた溶解度を有することを特徴とする、請求項２ないし１１のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１３】
良好なｐＨ安定性を有することを特徴とする、請求項２ないし１２のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１４】
無色で、無臭で水抵抗性であることを特徴とする、請求項２ないし１３のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１５】
ベンジリデン−γ−ブチロラクトンがそれ自体知られた他の物質及び／又はＵＶ吸収剤及び／又は顔料と混合されることを特徴とする、請求項２ないし１４のいずれか１項に記載の組成物の調製法。
【請求項１６】
有害なＵＶ光線から、塗料、表面被覆材、プラスチック、織物、包装物質又はゴムのような工業製品を遮蔽するための請求項２ないし１４のいずれか１項に記載の組成物の使用法。
【請求項１７】
化粧品調製物中で低い溶解度を有する固体のＵＶ吸収剤のための溶媒としての、請求項２ないし１４のいずれか１項に記載の組成物の使用法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、誘導されたベンジリデン−γ−ブチロラクトン、それらの調製法並びに、塗料、表面被覆材、プラスチック、織物、包装材料及びゴムのような工業製品を改良するための、例えば製薬学的及び化粧品組成物、日焼け止め剤、デイケア及び毛髪手入れ製品におけるＵＶ吸収剤としての使用法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ＵＶ光線は、それらの波長に応じて、ＵＶ−Ａ光線（３２０〜４００ｎｍ）及びＵＶ−Ｂ光線（２８０〜３２０ｎｍ）に分類される。有害な作用、なかでも日焼け（紅斑）の発生は暴露期間のみならずまた、減少する波長に伴って増加し、従って、ＵＶ−Ａ光線の場合におけるよりも、ＵＶ−Ｂ光線の場合に、有意に、より強力に著しい。紅斑は、幾つかの症例では２０〜３０分後の日光への短時間の暴露後ですら、発生する可能性があるので、この光線に対する有効な遮蔽は特に重要である。
【０００３】
ＵＶ遮蔽のこの分野に対して、多数のＵＶ−Ｂ吸収剤が従来の当該技術分野からすでに知られている。前記の例はショウノウ誘導体、サリチル酸誘導体、ベンゾフェノン、ケイ皮酸エステル、ベンズイミダゾール及びトリアジンである。ベンジリデン−γ−ブチロラクトンの一例は欧州特許出願第４４９７０号に記載されている。これらは、式
【０００４】
【化２】
0003686911.tif 000002
【０００５】
［式中、ＲはＣ1〜Ｃ15−アルキル基、分枝又は非分枝の、フェニル又はベンジルである］
の化合物である。
【０００６】
しかし、これらの化合物はすべて、それらが固体の形状にあり、従って化粧品調製物中でごく制約された溶解度をもち、ごく低い吸収を示すか、又は必要な基準に満たないので不満足な光線安定性を有するという欠点を有する。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
従って、本発明の目的は、改良されたＵＶ−Ｂ吸収剤を提供することであった。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
この目的は、一般式
【０００９】
【化３】
0003686911.tif 000003
【００１０】
［式中、
Ｒは水素又はＣ1〜Ｃ6−アルキル又はシクロアルキルであり、そして
Ｒ1ないしＲ5は相互に独立して水素であり、しかし最高４個までが同時に水素であり、あるいはＣ1〜Ｃ8−アルキル又はシクロアルキルであり、更にＲ1／Ｒ2及び／又はＲ3／Ｒ4が５ないし７環原子を有する炭素環を形成することができる］のベンジリデン−γ−ブチロラクトンにより達成される。
【００１１】
本発明に従うと、ラクトン環がアルキルによりＲ1、Ｒ3及びＲ4において３置換されており、ここでアルキル基が少なくとも１個のＣ2鎖を含むベンジリデン−γ−ブチロラクトンが特に好ましい。そのベンジリデン環がメトキシ基によりパラ−位に置換され、Ｒ1がエチル基であり、Ｒ2が水素であり、そしてＲ3／Ｒ4がメチル基であるベンジリデン−γ−ブチロラクトンも同様に好ましい。
【００１２】
好ましい化合物は、
ｐ−メトキシベンジリデン−４−メチル−γ−ブチロラクトン、ｐ−メトキシベンジリデン−４−ブチル−γ−ブチロラクトン、ｐ−メトキシベンジリデン−４，４−ジメチル−γ−ブチロラクトン、ｐ−メトキシベンジリデン−３，４−ジメチル−γ−ブチロラクトン、ｐ−メトキシベンジリデン−３，４，４−トリメチル−γ−ブチロラクトン、ｐ−メトキシベンジリデン−３−メチル−４−ペンチル−γ−ブチロラクトン、ｐ−メトキシベンジリデン−３−メチル−４−ヘキシル−γ−ブチロラクトン、ｏ，ｐ−ジメトキシベンジリデン−４−ブチル−γ−ブチロラクトン、ｏ，ｐ−ジメトキシベンジリデン−４，４−ジメチル−γ−ブチロラクトン、ｏ，ｐ−ジメトキシベンジリデン−３，４−ジメチル−γ−ブチロラクトン、ｍ，ｐ−ジメトキシベンジリデン−４−ブチル−γ−ブチロラクトン、ｍ，ｐ−ジメトキシベンジリデン−４，４−ジメチル−γ−ブチロラクトン、ｍ，ｐ−ジメトキシベンジリデン−３，４−ジメチル−γ−ブチロラクトン、である。  特に好ましい化合物は、
ｐ−メトキシベンジリデン−３−エチル−４，４−ジメチル−γ−ブチロラクトン、ｐ−メトキシベンジリデン−３，４−ジメチル−４−ブチル−γ−ブチロラクトン、ｐ−メトキシベンジリデン−３，４−ジメチル−４−エチル−γ−ブチロラクトンである。
【００１３】
本発明に従うベンジリデン−γ−ブチロラクトンは、対応して置換されたγ−ブチロラクトン類、例えばβ−エチル−γ、γ−ジメチル−γ−ブチロラクトンとの、置換ベンズアルデヒド、例えばアニスアルデヒドとのアルドール縮合により、従来の当該技術に従って調製することができる。
【００１４】
本発明に従うベンジリデン−γ−ブチロラクトンはＵＶ吸収剤、及び製薬学的又は化粧品調製物内において比較的低い溶解度を有する固体のＵＶ吸収剤のための溶媒として特に適している。従って、本発明はまた、前記のベンジリデン−γ−ブチロラクトンを含んでなり、有害なＵＶ光線に対する遮蔽に適している組成物を提供する。これに関して、本発明に従う組成物は、本発明に従う１種類以上のベンジリデン−γ−ブチロラクトンを含んでなることができる。
【００１５】
ここでは、調製物の総重量に基づいて本発明に従うベンジリデン−γ−ブチロラクトンを０．１ないし１５重量％を含んでなる組成物が好ましい。本発明に従うベンジリデン−γ−ブチロラクトンを１ないし１０重量％を含んでなる、好ましくは多くて、２ないし７重量％を含んでなる組成物が特に好ましい。
【００１６】
本発明に従う前記の組成物は好ましくは、ヒトの皮膚及び毛髪、なかでもパーマネントウェーブ、染色及び脱色により、既に以前に損傷された毛髪を有害なＵＶ光線に対して遮蔽するための日焼け止め剤又はデイケア製品として適している。
【００１７】
本発明に従う組成物はまた、それ自体既知の添加剤及び／又はその他の群の物質の既知のＵＶ吸収剤及び／又は既知の顔料と混合することができる。
【００１８】
通常の添加剤の例は、乳化剤、界面活性化合物、ラノリン、石油ゼリー、水、脂肪酸のトリグリセリド、ポリエチエレングリコール、脂肪アルコール、エトキシル化脂肪アルコール、例えばパルミチン酸イソプロピル、ステアリン酸イソオクチル、アジピン酸ジイソプロピル等のような脂肪酸エステル、天然又は合成油又はワックス、例えばヒドロキシエチルセルロース、ベントナイト、等のような増粘剤、保存剤、加湿剤、ビタミン、例えばヒドロキノンのような皮膚淡色化活性成分、アルブチン、コージ酸及び誘導体、アスコルビン酸及び誘導体、グルタチオン、ヒドロキシベンズアルドキシム、例えば４−ヒドロキシ−３−メトキシベンズアルデヒドオキシム、例えばＢＨＴのような抗酸化剤、ビタミン誘導体、カテコール誘導体、例えば没食子酸エピガロカテコール又は３，４−ジヒドロキシベンズアルデヒドオキシム、例えばＥＤＴＡ及び誘導体のような錯体形成剤、例えばＤＥＥＴ又はＩＲ３５３５のような昆虫忌避剤、シリコーン油、グリセリン、エタノール及び香料である。
【００１９】
添加することができる顔料は例えば、二酸化チタン、酸化亜鉛、真珠光沢顔料又は色素顔料である。
【００２０】
伝統的なＵＶ吸収剤の例は、ｐ−アミノ安息香酸、ｐ−アミノ安息香酸エチル（２５モル）エトキシル化、ｐ−ジメチルアミノ安息香酸２−エチルヘキシル、ｐ−アミノ安息香酸エチル（２モル）Ｎ−プロポキシル化、ｐ−アミノ安息香酸グリセロール、サリチル酸ホモメンチル、サリチル酸２−エチルヘキシル、サリチル酸トリエタノールアミン、サリチル酸４−イソプロピルベンジル、アントラニル酸メチル、ジイソプロピルケイ皮酸エチル、ｐ−メトキシケイ皮酸２−エチルヘキシル、ジイソプロピルケイ皮酸メチル、ｐ−メトキシケイ皮酸イソアミル、ｐ−メトキシケイ皮酸ジエタノールアミン塩、ｐ−メトキシケイ皮酸イソプロピル、アクリル酸２−シアノ−３，３−ジフェニル２−エチルヘキシル、アクリル酸２−シアノ−３，３’−ジフェニルエチル、２−フェニルベンズイミダゾールスルホン酸及び塩、メチル硫酸３−（４’−トリメチルアンモニウム）−ベンジリデン−ボルナン−２−オン、テレフタリリデン−ジボルナンスルホン酸及び塩、４−ｔ−ブチル−４’−メトキシジベンゾイルメタン、β−イミダゾール−４（５）−アクリル酸（ウロカニン酸）、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン−５−スルホン酸、ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−４’−メチルベンゾフェノン、３−（４’−スルホ）ベンジリデン−ボルナン−２−オン及び塩、３−（４’−メチルベンジリデン）−ｄ，ｌショウノウ、３−ベンジリデン−ｄ，ｌ−ショウノウ、４−イソプロピルジベンゾイルメタン、２，４，６−トリアニリノ−（ｐ−カルボ−２’−エチルヘキシル−１’−オキシ）−１，３，５−トリアジン、フェニレン−ビス−ベンズイミダジル−テトラスルホン酸二ナトリウム塩及びＮ−［２及び４）−［２−（オキソボルン−３−イリデン）メチル］ベンジル］−アクリルアミドポリマー、マロン酸ベンジリデンポリマー、２，２’−メチレン−ビス−（６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−フェノール）、２，２’−（１，４−フェニレン）ビス−１Ｈ−ベンズイミダゾール−４，６−ジスルホン酸、一ナトリウム塩、２，４−ビス−（（４−（２−エチル−ヘキシルオキシ）−２−ヒドロキシ）−フェニル）−６−（４−メトキシフェニル）−（１，３，５）−トリアジンを含む。
【００２１】
本発明に従う物質との組み合わせに特に適することが判明したＵＶ吸収剤は、ｐ−メトキシケイ皮酸２−エチルヘキシル、ｐ−メトキシケイ皮酸イソアミル、２−フェニルベンズイミダゾールスルホン酸、３−（４’−メチルベンジリデン）−ｄ，ｌ−ショウノウ、２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリル酸２−エチルヘキシル、サリチル酸２−エチルヘキシル、４−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−メトキシジベンゾイルメタン及びフェニレン−ビス−ベンズイミダジル−テトラスルホン酸二ナトリウム塩、ドイツ特許第１９  ６３１  ８６３号に従うインダニリデン誘導体及び同第１９  ６４８  ０１０号に従うベンザゾール誘導体である。
【００２２】
本発明は更に、通常のＵＶ吸収剤単独又は薬剤単独の同量を使用して達成される遮蔽の度合より高く（相乗効果）、有害なＵＶ光線に対する遮蔽性を増強するための通常のＵＶ吸収剤との組み合わせにおける、本発明に従う薬剤の使用法を提供する。
【００２３】
更に、本発明に従う薬剤はまた、塗料、表面被覆材、プラスチック、織物、包装材料又はゴムのような工業製品の遮蔽のために使用される通常のＵＶ吸収剤と組み合わせることができる。
【００２４】
このようなＵＶ吸収剤の例は、ベンゾトリアゾール、ベンゾフェノン、トリアジン、ケイ皮酸エステル及びオキサルアニリドからなる群からの化合物である。
【００２５】
本発明に従う組成物はあらゆる最近の通常の化粧品又は製薬学的調製物の形態にすることができる。例えば、それらは、エマルション、乳剤、ローション、クリーム、ゲル、エアゾール、シャンプー、洗剤、強力コンディショナー又はスプレーとして供給することができる。
【００２６】
驚くべきことには、本発明に従うベンジリデン−γ−ブチロラクトンを含んでなる組成物は、望ましい特性の組み合わせを特徴としてもつ。
【００２７】
薬剤は、それらが、低い使用濃度ですらの高いＵＶ遮蔽性、優れた光線安定性及び熱安定性及び化粧品の溶媒中での良好な溶解度を有する点で本発明に従う好都合な特性を有する。更に、結晶性の、油溶性ＵＶ吸収剤は、本発明に従って化粧品の溶媒中で優れた溶解度を有する。当該薬剤は本発明に従って、化粧品基剤との良好な相溶性及び良好なｐＨ安定性を有し、無色で、匂いが中性で、水抵抗性である。更に、本発明に従う薬剤は、問題なく化粧品調製物中に取り入れることができ、使用条件下での良好な安定性及び包装物質との良好な相溶性を示す。更に、本発明に従う組成物は、織物のどんな脱色をも起こさず、容易に洗浄することができる。
【００２８】
応用は実施例を参照することにより、以下に、より詳細に説明される。
【００２９】
【実施例】
１．  本発明に従うベンジリデン−γ−ブチロラクトン及びそれらの調製法
本発明に従うベンジリデン−γ−ブチロラクトンの調製のための例により、その調製法を、より詳細に説明することができる。ここで実施例１、２、３、４、６及び７は比較例の化合物に関する。
【００３０】
（実施例１）  ｐ−メトキシベンジリデン−４−メチル−γ−ブチロラクトン４−メチル−γ−ブチロラクトン７４ｇ（０．５モル）をメチルｔｅｒｔ−ブチルエーテル４００ｇ中ナトリウムメトキシド２７ｇ（０．５０モル）の懸濁液に添加し、１時間にわたって室温で撹拌しながら、アニスアルデヒド６８ｇ（０．５モル）をそれに添加した。混合物を更に１時間還流下で維持し、次いで冷却し、氷水２００ｇを混合物に添加し、１０％硫酸を使用してｐＨを５に調整する。相が分離後、生成物を蒸留する。これにより理論値の４８％の収率で所望の化合物６５ｇが得られる。λmax３１０ｎｍの波長で測定された、本発明に従う新化合物の比吸収Ｅ1/1は１．２５０である。
【００３１】
（実施例２）  ｐ−メトキシベンジリデン−４，４−ジメチル−γ−ブチロラクトン
４，４−ジメチル−γ−ブチロラクトンを使用する同様な方法。Ｅ1/1１．２００（λmax３１０ｎｍ）。
【００３２】
（実施例３）  ｐ−メトキシベンジリデン−３，４−ジメチル−γ−ブチロラクトン
３，４−ジメチル−γ−ブチロラクトンを使用する同様な方法。Ｅ1/1 １．０５０（λmax３１０ｎｍ）。
【００３３】
（実施例４）  ｐ−メトキシベンジリデン−３，４，４−トリメチル−γ−ブチロラクトン
３，４，４−トリメチル−γ−ブチロラクトンを使用する同様な方法。Ｅ1/1１．０６０（λmax３１２ｎｍ）。
【００３４】
（実施例５）  ｐ−メトキシベンジリデン−３−エチル−４，４−ジメチル−γ−ブチロラクトン
３−エチル−４，４−ジメチル−γ−ブチロラクトンを使用する同様な方法。Ｅ1/1９４０（λmax３１２ｎｍ）。
【００３５】
（実施例６）  ｐ−メトキシベンジリデン−３−メチル−４−ペンチル−γ−ブチロラクトン
３−メチル−４−ペンチル−γ−ブチロラクトンを使用する同様な方法。Ｅ1/1８３０（λmax３１３ｎｍ）。
【００３６】
（実施例７）  ｐ−メトキシベンジリデン−３，４−ジメチル−４−ブチル−γ−ブチロラクトン
３，４−ジメチル−４−ブチル−γ−ブチロラクトンを使用する同様な方法。Ｅ1/1８１０（λmax３１２ｎｍ）。
【００３７】
（実施例８）  ｐ−メトキシベンジリデン−３，４−ジメチル−４−エチル−γ−ブチロラクトン
３，４−ジメチル−４−エチル−γ−ブチロラクトンを使用する同様な方法。Ｅ1/1  ９６０（λmax３１１ｎｍ）。
２．  本発明に従う組成物、それらの調製法及び日光遮蔽因子の決定
本発明に従う様々の日焼け止め剤の組成及び調製法を実施例９ないし１４にリストにしている。これに関して、（Ｏ／Ｗ）はそれが水中油エマルションであることを示す。略語（Ｗ／Ｏ）は油中水エマルションを表す。実施例１５は日焼け止め油の組成及び調製法を説明し、実施例１６は日焼け止めクリーム又は日焼け止めゲル剤、そして実施例１７は本発明に従うヘアシャンプーの成分及び調製物を説明している。
【００３８】
0003686911.tif 000004
調製法
部分Ａ：約８０℃で融解。
部分Ｂ：約９０℃に加熱し、撹拌しながら部分Ｂを部分Ａに添加。
部分Ｃ：固まりがなくなるまでCarbopolを水中に分散させ、水酸化ナトリウム溶液で中和してゲルを得て、約６０℃で部分Ａ／Ｂに添加。温度が室温に低下するまで撹拌。
部分Ｄ：約３０℃でエマルションに香料を添加、ｐＨを調整（６．５ないし７．０）
0003686911.tif 000005
調製法
部分Ａ：約９０℃で完全に融解。
部分Ｂ：約９５℃に加熱し、次いで撹拌しながら部分Ｂを部分Ａに添加。温度が室温に低下するまで撹拌。
部分Ｃ：部分Ｃを３０℃で添加し、次いで均質化。
【００３９】
0003686911.tif 000006
調製法
部分Ａ：約８０℃で融解。
部分Ｂ：約９０℃に加熱。撹拌しながら部分Ｂを部分Ａに添加。
部分Ｃ：固まりがなくなるまでCarbopolを水中に分散させ、水酸化ナトリウム溶液で中和してゲルを得て、約６０℃で部分Ａ／Ｂに添加。温度が室温に低下するまで撹拌。
部分Ｄ：約３０℃でエマルションに香料を添加、ｐＨを調整（６．５ないし７．０）
0003686911.tif 000007
調製法
部分Ａ：約８０℃で融解。
部分Ｂ：約９０℃に加熱。撹拌しながら部分Ｂを部分Ａに添加。
部分Ｃ：固まりがなくなるまでCarbopolを水中に分散させ、水酸化ナトリウム溶液で中和してゲルを得て、約６０℃で部分Ａ／Ｂに添加。温度が室温に低下するまで撹拌。
部分Ｄ：約３０℃でエマルションに香料を添加、ｐＨを調整（６．５ないし７．０）
0003686911.tif 000008
0003686911.tif 000009
調製法
部分Ａ：約８０℃で融解、次いでEusolex TAを完全に分散。
部分Ｂ：Veegum及びNatrosolを含まずに約９０℃に加熱、次いでVeegum及びNatr        osolを分散、撹拌しながら部分Ｂを部分Ａに添加。温度が室温に低下するまで撹拌。
部分Ｃ：約３０℃で部分Ｃを添加、次いで均質化。ｐＨを調整（７．０ないし７．５）
0003686911.tif 000010
調製法
部分Ａ：約９０℃で完全に融解（ZINKOXID NEUTRAL H&Rを含まない）。次いでZI        NKOXID NEUTRAL H&Rを完全に分散。
部分Ｂ：約９５℃に加熱、次いで撹拌しながら部分Ｂを部分Ａに添加。温度が室温に低下するまで撹拌。
部分Ｃ：約３０℃で部分Ｃを添加、次いで均質化。
【００４０】
0003686911.tif 000011
調製法
すべての成分を完全に混合。
【００４１】
0003686911.tif 000012
調製法
部分Ａ：成分を水に溶解。
部分Ｂ：すべての成分（Permulen及びCarbopolを除く）を混合。穏やかに暖めながら、NEOHELIOPAN(R) MBC及び、式（Ｉ）に従うＵＶ吸収剤を溶解。Ca        rbopol及びPermulenを分散。次いで部分Ｂを部分Ａに添加し、４５分間激しく混合。
部分Ｃ：撹拌しながら部分Ａ／Ｂにトリエタノールアミンを添加。生成物が均質になるまで、撹拌を継続。ｐＨを調整（約７．０）。
【００４２】
0003686911.tif 000013
調製法
部分Ａ：UV吸収剤をNEO HELIOPAN(R) E 1000及びPhenonip中に穏やかに暖めながら溶解し、次いでArlatone G及び香油を添加し十分に混合。残りの成分を秤量。
部分Ｂ：ポリマーを撹拌しながら水に溶解し、残りの成分を添加し溶解。部分Ｂを部分Ａに添加し、撹拌（ｐＨを調整、約５．５）。
３．  本発明に従う組成物を調製するために使用された市販の物質
本発明に従う組成物を調製するために第２節で使用された市販の物質、及びそれらの供給会社を以下に要約する。
0003686911.tif 000014
0003686911.tif 000015
0003686911.tif 000016
【００４３】
【表１】
0003686911.tif 000017