(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の成分（Ａ）、成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）を含有し、成分（Ａ）１００重量部あたりの成分（Ｂ）の含有量が１〜７０重量部であり、成分（Ａ）１００重量部あたりの成分（Ｃ）の含有量が１〜４０重量部である難燃性絶縁シート用ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物。
成分（Ａ）：ポリフェニレンエーテル系樹脂
成分（Ｂ）：下式（II）で表され、ｒが０である非縮合タイプのリン酸エステル系化合物と、下式（II）で表され、ｒが１以上である縮合タイプのリン酸エステル系化合物とを併用してなるリン酸エステル系化合物
0003687476.tif 000006
（式中、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8及びＲ9は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜２０の有機基を表し、これらの全てが同時に水素原子である場合を除く。Ｒ10は炭素数１〜２０のアルキル基から誘導されるアルキレン基、置換基を有する又は有しないフェニル基から誘導されるフェニレン基を表す。ｐは１であり、ｑは１以上の整数であり、ｒは０以上の整数を表す。）
成分（Ｃ）：アルケニル芳香族化合物からなるブロックの数平均分子量が１２，０００〜５０，０００である水添されたアルケニル芳香族化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体
【請求項２】
請求項１記載の熱可塑性樹脂組成物からなる難燃性絶縁シート。
【請求項３】
シートの厚さが０．５ｍｍ未満である請求項２記載の難燃性絶縁シート。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、難燃性絶縁シート用ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物及び難燃性絶縁シートに関する。更に詳しくは、本発明は、流動性及び成形品の外観に優れ、しかも耐熱性及び難燃性にも優れた難燃性絶縁シート用ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物及び該熱可塑性樹脂組成物からなる難燃性絶縁シートに関する。
【０００２】
【従来の技術】
電気・電子部品用の難燃性絶縁シートは厚さが０．１〜０．５ｍｍ程度のシートであって、優れた難燃性及び絶縁性の他に耐熱性も要求されている。かかる難燃性絶縁シートとして塩化ビニル系樹脂製シートが多様されているものの、近年、該樹脂に含まれているハロゲンの環境に及ぼす影響が問題とされ、ハロゲンを含まない難燃性絶縁シートに対する要求が高まっている。
【０００３】
難燃性の薄肉成形品に適した樹脂組成物として、特開平８−１３４３４６号公報に（Ａ）ポリフェニレンエーテル、（Ｂ）Ａ−Ｂ−Ａ’トリブロック共重合体及び（Ｃ）有機リン酸エステルからなる樹脂組成物が開示されている。しかしながら、この樹脂組成物は、耐衝撃強度が不十分であり、またＡ−Ｂ−Ａ’トリブロック中に共役ジエン構造が含まれるため、シートに加工される際押出機等の加工機内で長時間溶融状態で保持された場合、その溶融粘度が上昇し、押し出し特性が低下し、シート外観が悪化するという欠点を有していた。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
かかる状況の下、本発明が解決しようとする課題は、流動性及び成形品の外観に優れ、しかも耐熱性及び難燃性にも優れた難燃性絶縁シート用ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物及び該熱可塑性樹脂組成物からなる難燃性絶縁シートを提供する点に存する。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
すなわち、本発明のうち一の発明は、下記の成分（Ａ）、成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）を含有し、成分（Ａ）１００重量部あたりの成分（Ｂ）の含有量が１〜７０重量部であり、成分（Ａ）１００重量部あたりの成分（Ｃ）の含有量が１〜４０重量部である難燃性絶縁シート用ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物に係るものである。
成分（Ａ）：ポリフェニレンエーテル系樹脂
成分（Ｂ）：下式（II）で表され、ｒが０である非縮合タイプのリン酸エステル系化合物と、下式（II）で表され、ｒが１以上である縮合タイプのリン酸エステル系化合物とを併用してなるリン酸エステル系化合物
0003687476.tif 000002
（式中、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8及びＲ9は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜２０の有機基を表し、これらの全てが同時に水素原子である場合を除く。Ｒ10は炭素数１〜２０のアルキル基から誘導されるアルキレン基、置換基を有する又は有しないフェニル基から誘導されるフェニレン基を表す。ｐは１であり、ｑは１以上の整数であり、ｒは０以上の整数を表す。）
成分（Ｃ）：アルケニル芳香族化合物からなるブロックの数平均分子量が１２，０００〜５０，０００である水添されたアルケニル芳香族化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体
また、本発明のうち他の発明は、上記の熱可塑性樹脂組成物からなる難燃性絶
縁シートに係るものでる。
【０００６】
【発明の実施の形態】
本発明で使用される成分（Ａ）のポリフェニレンエーテル系樹脂とは、下式（I）で表されるフェノール化合物の少なくとも一種を、酸化カップリング触媒によって、酸素又は酸素含有ガスを用いて酸化重合させて得られる単独重合体又は共重合体からなる樹脂を意味する。
0003687476.tif 000003
（式中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4及びＲ5は、それぞれ、水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基又は置換炭化水素基から選ばれるものであり、それらのうち必ず１個は水素原子である）
【０００７】
式（Ｉ）におけるＲ1、Ｒ2、Ｒ3、Ｒ4及びＲ5として、水素、塩素、臭素、フッ素、ヨウ素、メチル、エチル、ｎ−又はｉｓｏ−プロピル、ｐｒｉ−、ｓｅｃ−又はｔ−ブチル、クロロエチル、ヒドロキシエチル、フェニルエチル、ベンジル、ヒドロキシメチル、カルボキシエチル、メトキシカルボニルエチル、シアノエチル、フェニル、クロロフェニル、メチルフェニル、ジメチルフェニル、エチルフェニル、アリルを例示することができる。
【０００８】
式（Ｉ）で表されるフェノール化合物として、フェノール、ｏ−、ｍ−又はｐ−クレゾール、２，６−、２，５−、２，４−又は３，５−ジメチルフェノール、２−メチル−６−フェニルフェノール、２，６−ジフェニルフェノール、２，６−ジエチルフェノール、２−メチル−６−エチルフェノール、２，３，５−、２，３，６−又は２，４，６−トリメチルフェノール、３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール、チモール、２−メチル−６−アリルフェノールを例示することができる。これらのフェノール化合物の中では、２，６−ジメチルフェノール、２，６−ジフェニルフェノール、３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール及び２，３，６−トリメチルフェノールが好ましい。
【０００９】
式（Ｉ）で表されるフェノール化合物は、ビスフェノール−Ａ、テトラブロモビスフェノール−Ａ、レゾルシン、ハイドロキノン及びノボラック樹脂で例示される多価ヒドロキシ芳香族化合物と共重合させてもよく、これらの共重合体も本発明にかかるポリフェニレンエーテル系樹脂に含まれるものとする。
【００１０】
フェノール化合物を酸化（共）重合させるために用いられる酸化カップリング触媒は特に限定されず、重合能を有する如何なる触媒でも使用できる。また、フェノール化合物を酸化（共）重合させてポリフェニレンエーテル系樹脂を製造する方法として、米国特許第３３０６８７４号公報、同第３３０６８７５号公報及び同第３２５７３５７号公報並びに特公昭５２−１７８８０号公報、特開昭５０−５１１９７号公報、特開平１−３０４１１９号公報に記載された製造方法を例示することができる。
【００１１】
本発明で使用されるポリフェニレンエーテル系樹脂として、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジエチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−プロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジプロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エチル−６−プロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ブチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジプロペニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジラウリル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジフェニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジメトキシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジエトキシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メトキシ−６−エトキシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エチル−６−ステアリルオキシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−フェニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エトキシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（３−メチル−６−ｔ−ブチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジベンジル−１，４−フェニレンエーテル）、及び、これらの樹脂を構成する繰り返し単位の複数種を含む各種の共重合体を例示することができる。
【００１２】
更に、２，３，６−トリメチルフェノール、２，３，５，６−テトラメチルフェノールで例示される多置換フェノールと、２，６−ジメチルフェノールで例示される２置換フェノールとの共重合体も、本発明にかかるポリフェニレンエーテル系樹脂に含まれるものとする。
【００１３】
前記のポリフェニレンエーテル系樹脂のうちで好ましいものは、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）及び２，６−ジメチルフェノールと２，３，６−トリメチルフェノールとの共重合体である。
【００１４】
本発明で用いられるポリフェニレンエーテル系樹脂は、また、上記の（共）重合体にスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン及びビニルトルエンで例示されるスチレン系化合物をグラフトさせて得られるグラフト共重合体であってもよく、かかるグラフト共重合体も本発明にかかるポリフェニレンエーテル系樹脂に含まれるものとする。
【００１５】
本発明で使用されるポリフェニレンエーテル系樹脂としては、３０℃のクロロホルム中で測定した固有粘度が０．３〜０．７ｄｌ／ｇのものが好ましく、より好ましくは０．３６〜０．６５ｄｌ／ｇ、特に好ましくは０．４〜０．６ｄｌ／ｇである。固有粘度が低すぎると、燃焼時の無滴下（ドリップ現象が起こらないこと）の達成が困難となる場合があり、固有粘度が高すぎると、本発明のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物の成形加工性が低下する場合がある。ここで、「無滴下」とは、難燃性の試験法であるＵＬ９４垂直燃焼性試験において、燃焼中のサンプルが滴下しないことを意味する。
【００１６】
本発明で用いられる成分（Ｂ）のリン酸エステル系化合物とは、下式（II）で表され、ｒが０である非縮合タイプのリン酸エステル系化合物と、下式（II）で表され、ｒが１以上である縮合タイプのリン酸エステル系化合物とを併用してなるリン酸エステル系化合物
0003687476.tif 000004
（式中、Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8及びＲ9は、それぞれ独立して、水素原子又は炭素数１〜２０の有機基を表し、これらの全てが同時に水素原子である場合を除く。Ｒ10は炭素数１〜２０のアルキル基から誘導されるアルキレン基、置換基を有する又は有しないフェニル基から誘導されるフェニレン基を表す。ｐは１であり、ｑは１以上の整数であり、ｒは０以上の整数を表す。）
【００１７】
Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8及びＲ9の有機基として、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数３〜２０のシクロアルキル基及び炭素数６〜２０のアリール基、炭素数１〜２０のアルコキシ基を例示することができる。これらの基は置換されていてもよく、その場合の置換基として、アルキル基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基及び水酸基を例示することができる。置換基として更に、前記の置換基を組み合わせた基（たとえば、アリールアルコキシアルキル基）や、前記の置換基を酸素原子、イオウ原子、窒素原子等により結合した基（たとえば、アリールスルホニルアリール基等）を例示することができる。
【００１８】
Ｒ6、Ｒ7、Ｒ8及びＲ9の具体例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、オクチル基、ドデシル基、エチルヘキシル基、トリメチルヘキシル基、シクロプロピル基、シクロペンチル基、シクロへキシル基、フェニル基、トリル基、キシリル基、ノニルフェニル基、ナフチル基及びブトキシエチル基を上げることができ、これらの中、フェニル基、トリル基及びキシリル基が好ましい。
【００１９】
式（II）のＲ10は、炭素数１〜２０のアルキル基から誘導されるアルキレン基、置換基を有する又は有しないフェニル基から誘導されるフェニレン基であり、これらの中、後者の基が好ましい。特に好ましいＲ10として、ヒドロキノン、レゾルシノール等から誘導される基を例示することができる。
【００２０】
成分（Ｂ）の具体例として、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリブチル、リン酸トリオクチル、リン酸トリブトキシエチル、リン酸フェニルビスドデシル、リン酸フェニルビスネオペンチル、リン酸フェニルビス（３，５，５−トリメチルヘキシル）、リン酸エチルジフェニル、リン酸ビス（２−エチルヘキシル）（ｐ−トリル）、リン酸トリトリル、リン酸ビス（２−エチルヘキシル）フェニル、リン酸トリ（ノニルフェニル）、リン酸トリフェニル、リン酸ジブチルフェニル、リン酸−ｐ―トリルビス（２，５，５−トリメチルヘキシル）、リン酸−２−エチルヘキシルジフェニル、ヒドロキノンビスジフェニルホスフェ−ト、ヒドロキノンビスジクレジルホスフェ−ト、ヒドロキノンビスジキシリルホスフェ−ト、レゾルシノールビスジフェニルホスフェート、レゾルシノールビスジクレジルホスフェート、レゾルシノールビスジキシリルホスフェートをあげることができる。
【００２１】
成分（Ｂ）は、得られるポリフェニレンエーテル系樹脂組成物の耐熱性と難燃性とのバランスの観点から、式（II）におけるｒが０である非縮合タイプのリン酸エステル系化合物と、ｒが１以上である縮合タイプのリン酸エステル系化合物とを併用してなるリン酸エステル系化合物である。ｒが０である非縮合タイプのリン酸エステル系化合物としては、リン酸トリトリル、リン酸トリフェニルが好ましい。ｒが１以上である縮合タイプのリン酸エステル系化合物としては、レゾルシノールビスジフェニルホスフェート、レゾルシノールビスジキシリルホスフェートが好ましい。
【００２２】
本発明のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物における成分（Ｂ）の含有量は、成分（Ａ）１００重量部あたり１〜７０重量部であり、好ましくは２〜５０重量部であり、より好ましく５〜４０重量部である。成分（Ｂ）の使用量が過少であると、得られるポリフェニレンエーテル系樹脂組成物の難燃性が不十分となり、過多であると該樹脂組成物の耐熱性が不足する。
【００２３】
本発明の（Ｃ）は、アルケニル芳香族ブロックの数平均分子量が１２，０００〜５０，０００である水添されたアルケニル芳香族化合物−共役ジエン化合物ブロック共重合体である。
【００２４】
アルケニル芳香族化合物としては、スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ｐ−ｔｅｒｔ―ブチルスチレン、ジフェニルスチレン等のうちから１種又は２種以上が選択でき、とくにスチレンが好ましい。また、共役ジエン化合物としては、たとえば、ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン等のうちから一種又は２種以上が選ばれ特にブタジエン、イソプレン及びこれらの組み合わせが好ましい。
【００２５】
ブロック共重合体において、アルケニル芳香族ブロックの数平均分子量は１２，０００〜５０，０００であり、好ましくは１５，０００〜４０，０００である。アルケニル芳香族ブロックの数平均分子量が１２，０００未満の場合、ブロック共重合体とポリフェニレンエーテル系樹脂の相溶性が乏しくなり、難燃性が低下する外観不良の原因となる。一方、アルケニル芳香族ブロックの数平均分子量が５０，０００を超える場合、ブロック共重合体の粘度が高くなるため、樹脂組成物の流動性が悪化する。なお、ブロック共重合体の数平均分子量は、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を用いて測定する。また、ブロック共重合体中のアルケニル芳香族ブロックの分率は１Ｈ−ＮＭＲのフェニル基由来のピークの積分強度とアルキル基由来のピークの積分強度の比から測定される。
【００２６】
ブロック共重合体の数平均分子量とブロック共重合体中のアルケニル芳香族ブロックの分率から、ブロック共重合体中のアルケニル芳香族ブロックの数平均分子量が求められる。
【００２７】
また、ブロック共重合体におけるアルケニル芳香族化合物の分率は５〜７０重量％、共役ジエン化合物の分率は９５〜３０重量％であることが好ましく、より好ましくは、アルケニル芳香族化合物の分率１０〜６５重量％、共役ジエン化合物の分率９０〜３５重量％である。アルケニル芳香族化合物の分率が５重量％より少ない場合、ブロック共重合体とポリフェニレンエーテル系樹脂の相溶性が乏しくなり、剛性、耐衝撃強度、引張伸び等の物性バランスが悪化する場合がある。一方、アルケニル芳香族ブロックの数平均分子量が７０重量％より多い場合、耐衝撃強度が乏しくなる場合がある。
【００２８】
ブロック共重合体においては、共役ジエン化合物に由来する二重結合が水添されている必要があり、水添前に存在する二重結合のうち、９０％以上が水添されている必要があり、水添前に存在する二重結合のうち９５％以上が水添されていることが好ましい。水添率が９０％より小さい場合、滞留時の熱安定性が悪化する。なお、水添率は、ヨウ素化法により水添前後のブロック共重合体中の不飽和結合の量を測定することにより求められる。
【００２９】
本発明のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物を構成する各成分は、本発明の効果を損なわない範囲で、適宜、他の高分子化合物や、染料、顔料、帯電防止剤、酸化防止剤、耐候性付与剤等で例示される添加剤と組合せて用いてもよい。
【００３０】
他の高分子化合物として、ポリスチレン、ハイインパクトポリスチレンで例示されるスチレン系重合体；ポリプロピレン、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、プロピレン−エチレン共重合体、エチレン−ブテン−１共重合体、エチレン−ペンテン共重合体、エチレン−ヘキセン共重合体及びポリ−４−メチルペンテン−１で例示されるオレフィン系重合体；エチレンやプロピレンで例示されるオレフィンと、アクリル酸エステル類（たとえば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル）、メタクリル酸エステル類（たとえば、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル）、酢酸ビニル、スチレン、アクリロニトリル及びグリシジル（メタ）アクリレ−トで例示されるビニル単量体との共重合体；ポリ塩化ビニル、ポリメチルメタクリレート、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルピリジン、ポリビニルカルバゾール、ポリアクリルアミド、ポリアクリロニトリルなどの重合体；ポリカーボネート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアリーレンエステル（たとえば、ユニチカ（株）製のＵポリマー（商品名））、ポリフェニレンスルフィド、６−ナイロン、６，６−ナイロン、１２−ナイロンなどのポリアミド、ポリアセタールなどの高分子化合物；ポリイミド、ポリアミドイミド、フェノ−ル樹脂、アルキッド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ダボン樹脂などの熱硬化性樹脂；シリコーン樹脂、フッ素樹脂を例示することができる。
【００３１】
本発明のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物の製造法は特に限定されず、公知の方法であってもよい。製造法として、溶液ブレンド法、溶融混練法等を例示することができ、溶融混練法が好ましい。具体的な製造方法として、各成分を任意の順序でヘンシェルミキサー、スーパーミキサー、リボンブレンダー又はＶブレンダー等の混合機で混合した後、該混合物をバリーミキサー、プラストミル、ブラベンダー又は一軸もしくは二軸の押出機等の混練機で溶融混練する方法を例示することができる。溶融混練温度は、通常１５０〜４００℃、好ましくは２００〜３５０℃である。
【００３２】
本発明のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物からなる難燃性絶縁シートの製造方法は特に限定されず、公知の方法であってもよく、シート成形体の製造方法として押出成形、カレンダー成形、射出成形、ブロー成形等を例示することができる。
【００３３】
本発明のポリフェニレンエーテル系樹脂組成物は、たとえば、フィルム、シートの形状に加工され、ＯＡ機器、電気機器及び電子機器の用途に好適に用いられる。特に、本発明のポリフェニレンエーテル系樹脂からなる厚さ１ｍｍ程度以下のシート成形体は、電気・電子部品用のシートやフィルムに適しており、とりわけ、熱変形温度が８０℃以上で難燃性がＶ−０である厚さ０．５ｍｍ未満の薄肉成形体は、電気・電子部品用の難燃性絶縁シートとして最適である。
【００３４】
【実施例】
以下、実施例に基づいて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
実施例及び比較例で使用された成分は以下のとおりである。
（１）ポリフェニレンエーテル系樹脂（成分（Ａ））
ＰＰＥ：クロロホルム溶媒中、３０℃で測定した固有粘度が０．４６ｄｌ／ｇのポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）
（２）リン酸エステル系化合物（成分（Ｂ））
Ｐ−１：大八化学工業社製のリン酸トリフェニル
Ｐ−２：大八化学工業社製の商標がＣＲ７３３Ｓなるリン含有量１０．７重量％のレゾルシノールビスジフェニルホスフェート。この化合物は、式（II）におけるＲ6、Ｒ7、Ｒ8及びＲ9がフェニル基、 Ｒ10がフェニレン基、ｐ＝１、ｑ＝１、ｒ＝１の化合物である。
（３）ブロック共重合体（成分（Ｃ）の規定を充足するもの。）
ＳＥＢＳ１：シェルケミカル社製の商品名がクレイトンＧ１６５１なる水添スチレン−ブタジエン−スチレントリブロック共重合体。スチレンブロックの数平均分子量：２９，０００。スチレン含有量：３３重量％。水添率：９８％以上
（４）ブロック共重合体（成分（Ｃ）の規定を充足しないもの。）
ＳＢＳ：シェルケミカル社製の商品名がＣＡＲＩＦＬＥＸ  ＴＲ１１０１なるスチレン−ブタジエン−スチレントリブロック共重合体（非水添）。スチレンブロックの数平均分子量：１５，０００。スチレン含有量：３０重量％
ＳＥＢＳ２：シェルケミカル社製の商品名がクレイトンＧ１６５０なる水添スチレン−ブタジエン−スチレントリブロック共重合体。スチレンブロックの数平均分子量：１０，０００。スチレン含有量：２９重量％。水添率：９８％以上
【００３５】
物性の評価方法は以下のとおりである。
［１］熱変形温度
耐熱性を示す尺度としての熱変形温度を、ＡＳＴＭ  Ｄ６４８に従い、１．８１ＭＰａの荷重下で測定した。
［２］引張伸び
ＡＳＴＭ  Ｄ６３８に従い、２３℃における引張伸びを測定した。
［３］アイゾット衝撃強度
ＡＳＴＭ  Ｄ２５６に従い、２３℃におけるノッチ付きのアイゾット衝撃強度を測定した。
［４］難燃性
ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物をプレス成形して得られる厚さが０．２５ｍｍのテストピースを用いてＵＬ９４垂直燃焼性試験を行った。
［５］熱安定性
ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に従い、メルトフローテスターを用い、試料投入後５分間試料を溶融し、２８０℃×２１．２Ｎにおけるメルトフローレート（ＭＦＲ）を測定した。また、メルトフローテスター内に試料を投入し、５分間溶融させたのち、さらに２０分滞留させた試料の２８０℃×２１．２ＮにおけるＭＦＲを測定した。ＭＦＲ保持率を以下の式に従い算出した。
ＭＦＲ保持率（％）＝〔ｌｏｇ（２０分間滞留させた試料のＭＦＲ）〕÷〔ｌｏｇ（滞留なしの試料のＭＦＲ〕×１００
ＭＦＲ保持率が高いほど熱安定性が良好であることを示す。
【００３６】
実施例１
表１に示す配合割合（重量部）の各成分を、シリンダー温度２８０℃、スクリュー回転数２００ｒｐｍに設定した連続二軸混練機（東芝機械製ＴＥＭ−５０Ａ型）のホッパーから投入した後、これら成分を溶融混練してペレット状の樹脂組成物を得た。得られたペレットのＭＦＲ保持率を測定した。また、このペレットを２７０℃にて射出成形した試験片を用い、熱変形温度、引張伸び、アイゾット衝撃強度を測定した。さらに、このペレットを２６０℃にてプレス成形して得られた厚さが０．２５ｍｍの試験片を用いて難燃性を評価した。評価結果を表１に示す。
【００３７】
比較例１〜２
表１に示す配合割合（重量部）の各成分を用いたこと以外は実施例１と同様に行った。評価結果を表１に示す。
ここで、比較例１及び比較２は成分（Ｃ）を用いなかった例であり、５本のテストピースの難燃性評価においてドリップ現象を起こした本数は、比較例１は３本、比較例２は２本であった。
【００３８】
【表１】
0003687476.tif 000005
【００３９】
【発明の効果】
以上説明したとおり、本発明により、流動性及び成形品の外観に優れ、しかも耐熱性及び難燃性にも優れた難燃性絶縁シート用ポリフェニレンエーテル系樹脂組成物及び該熱可塑性樹脂組成物からなる難燃性絶縁シートを提供することができた。