(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
３層からなる厚みが０．１５〜０．４５ｍｍのＰＰ系シートにおいて、３層の構成が、ポリプロピレンの単独重合体（外層）／ポリプロピレンの単独重合体および石油樹脂からなる樹脂組成物（中間層）／ポリプロピレンの単独重合体（外層）であり、外層厚みが０．００５〜０．０９５ｍｍであり、広角Ｘ線回折法による結晶化度が２〜３０％であることを特徴とするＰＰ系ＰＴＰ用シート。
【請求項２】
中間層の石油樹脂の量が５〜３０重量％であることを特徴とする特徴とする請求項１記載のＰＰ系ＰＴＰ用シート。
【請求項３】
中間層の石油樹脂が水素添加石油樹脂であることを特徴とすする請求項１または２記載のＰＰ系ＰＴＰ用シート。
【請求項４】
中間層の水素添加石油樹脂がジシクロペンタジエン系石油樹脂、又は芳香族系石油樹脂、又は脂肪族系石油樹脂の水素添加物であることを特徴とする請求項３記載のＰＰ系ＰＴＰ用シート。
【請求項５】
中間層の水素添加石油樹脂がジシクロペンタジエン系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、及び脂肪族系石油樹脂から選ばれる少なくとも２成分の共重合体の水素添加物であることを特徴とする請求項３記載のＰＰ系ＰＴＰ用シート。
【請求項６】
中間層の水素添加石油樹脂がジシクロペンタジエン系石油樹脂の水素添加物、芳香族系石油樹脂の水素添加物、及び脂肪族系石油樹脂の水素添加物から選ばれる少なくとも２成分のブレンド物であることを特徴とする請求項３記載のＰＰ系ＰＴＰ用シート。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、医薬品包装の分野で、固形剤包装用として一般に用いられているＰＴＰ（プレス・スルー・パック）用ポリプロピレンシートに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
医薬品包装の分野で、錠剤、カプセル剤等の固形剤包装用として一般に用いられているＰＴＰ包装は透明性、成形性、腰の強さ、コスト面から主に硬質ポリ塩化ビニールからなるシートを底材として用い、該底材をポケット形状に成形し、その中に固形剤（錠剤、カプセル剤など）を充填し、アルミ箔からなる蓋材で密封した包装体であり、１９６０年代前半に実用化され広く普及してきた。
【０００３】
内容物となる錠剤、カプセル剤等は水分の吸湿によって変質や変形を起こすものが大部分であり、アルミ箔を含む複合フィルムによってピロー包装などの２次包装を施したり、あるいは硬質塩化ビニールシートに防湿性の優れたポリ塩化ビニリデン樹脂をコーティング等によって複合化したシートを用いることで対応してきたが、これらは高価なものとなりコスト面に問題がある。また廃棄処理の問題からポリ塩化ビニール樹脂が敬遠される傾向が強まってきている。そこで、最近ではオレフィン系樹脂であるポリプロピレン樹脂からなるシートが、防湿性、低コスト性及び易処理性に注目されてＰＴＰ包装用シートとして使用されるようになってきた。
【０００４】
ところがＰＴＰ用シートとしてポリプロピレンはポリ塩化ビニールに比較して成形条件範囲が狭いという問題や、製品がカールして外観上または自動包装ラインの適合性の面で問題があった。
これらの問題点はポリプロピレンが結晶性樹脂であることに起因するものであり、カールを改良するためにポリプロピレンの結晶化度を高くする試みがなされ、結晶核剤を用いたりシーティング時に徐冷したり、さらにシートをアニールするなどの方法が行われたが、成形性に関しては逆に著しく悪くなり実使用に耐えるものではなかった。また、成形性改良のためシーティング時に急冷し結晶化度を低く抑える試みもなされているが、この方法ではシートの腰が著しく弱くなり実使用に耐えるものではなかった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、ポリプロピレン系ＰＴＰ用シートにおける前述の問題点を解決するため種々の検討を行った結果なされたもので、その目的とするところは、成形条件範囲が広く、カールが少なく、さらにＰＴＰ包装用として必要な透明性、防湿性等に優れたポリプロピレン系ＰＴＰ用シートを提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明は、３層からなる厚みが０．１５〜０．４５ｍｍのＰＰ系シートにおいて、外層がポリプロピレンの単独重合体からなり、中間層がポリプロピレンの単独重合体および石油樹脂からなる樹脂組成物であり、外層厚みが０．００５〜０．０９５ｍｍであり、広角Ｘ線回折法による結晶化度が２〜３０％であることを特徴とするポリプロピレン系ＰＴＰ用シートに関するものである。
さらに好ましくは、中間層の石油樹脂の量が５〜３０重量％であり、石油樹脂が水素添加石油樹脂であるポリプロピレン系ＰＴＰ用シートに関するものである。
【０００７】
【発明の実施の形態】
本発明の外層および中間層に用いられるポリプロピレンの単独重合体としては、いかなる重合方法、例えば溶媒重合法、バルク重合法、気相重合法等、いかなる触媒、例えば三塩化チタン型触媒、塩化マグネシウム担持型触媒、メタロセン系触媒等で製造されたものでもよい。また基本的な性能を損なわない範囲で結晶核剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、滑剤、酸化防止剤等の添加剤を添加したものでもよい。
【０００８】
本発明の中間層に用いられる石油樹脂は、シクロペンタジエン留分を熱重合したジシクロペンタジエン系樹脂、Ｃ9芳香族オレフィン類混合物をカチオン重合した芳香族系（Ｃ9系）石油樹脂、Ｃ5の鎖状オレフィン類混合物をカチオン重合した脂肪族系（Ｃ5系）石油樹脂、およびこれらから選ばれる少なくとも２成分の共重合体又はブレンド物、さらにこれらを水素添加した石油樹脂、および水素添加した石油樹脂の中から選ばれる少なくとも２成分のブレンド物等が挙げられ、中でも色調、臭気、安定性が優れた水素添加石油樹脂が好ましく、さらにジシクロペンタジエン系水素添加石油樹脂が好ましい。
【０００９】
石油樹脂の軟化点については、５０〜１６０℃のものが好ましく、更に好ましくは、１００〜１６０℃のものであり、分子量は、３０００以下のものが好ましく、更に好ましくは１０００以下のものである。石油樹脂の軟化点が５０℃未満であれば溶出の問題があり、１６０℃を越えると成形性が悪くなるという問題がある。石油樹脂の分子量が３０００より大きくなると成形性が悪くなるという問題がある。
【００１０】
中間層への石油樹脂の添加量は５〜３０重量％であり、好ましくは１０〜２５重量％であり、さらに好ましくは１５〜２０重量％である。石油樹脂の添加量が５重量％よりも少ない場合はＰＴＰの成形性が悪くなり、また３０重量％よりも多い場合はコスト面および衛生性面で好ましくない。
【００１１】
本発明のポリプロピレン系ＰＴＰ用シートの厚みは０．１５〜０．４５ｍｍであり、好ましくは０．２０〜０．４０ｍｍであり、さらに好ましくは０．２３〜０．３５ｍｍである。厚みが０．１５ｍｍより薄くなるとシートの腰が弱くなりカールが大きくなるほか、見栄えが悪くなる。また０．４５ｍｍよりも厚いとシートが堅くなりプッシュスルー性が悪くなる。
本発明の外層の厚みについては０．００５〜０．０９５ｍｍであり、さらに好ましくは０．０１〜０．０６ｍｍである。外層の厚みが０．００５ｍｍより薄い場合は中間層からの石油樹脂の溶出の問題があり好ましくない。また、０．０９５ｍｍよりも厚い場合は成形性が悪くなるため好ましくない。
【００１２】
本発明によるポリプロピレン系ＰＴＰ用シートの広角Ｘ線回折法による結晶化度は２〜３０％であり、さらに好ましくは２〜２０％である。広角Ｘ線回折法による結晶化度の測定方法としては、測定条件として管電圧＝５０（ｋｖ）、管電流＝２００（ｍＡ）、測角範囲＝５〜６０（ｄｅｇ）、検出器走査速度＝４（ｄｅｇ／ｍｉｎ）として、シート表面からＸ線照射を行い、得られた回折角対回折強度曲線の結晶質ピークの全積分強度（Ａ）および非晶質ハローの積分強度（Ｂ）を用いて次式から結晶化度を算出する。
結晶化度（％）＝（Ａ／（Ａ＋Ｂ））×１００
結晶化度が２％より小さい場合は防湿性が悪くなるためＰＴＰ用シートとしては好ましくなく、また３０％よりも高い場合は成形性が悪くなるため好ましくない。
【００１３】
本発明における３層構成のシートの製造方法としては、特に限定するものではないが、数台の押出機により樹脂を溶融押出して多層ダイ、あるいはフィードブロックに導いてシート化する共押出法や、各層を形成する単層のシートまたはフィルムを適当な接着剤を用いて貼り合わせるドライラミネート法、押出しラミネート法およびそれらの方法を組み合わせて用いられる。
【００１４】
【実施例】
（実施例１〜５、比較例１〜２）
下記に示す原材料を、多層共押出ダイ（３層マルチマニホールドダイ）から溶融押出しし、厚み０．３０mmの層構成がポリプロピレン／ポリプロピレン＋石油樹脂／ポリプロピレンからなる３層系シートを作製した。なお、各層厚みは０．０１５／０．２７／０．０１５mmとした。
【００１５】
使用した原材料は次のとおりである。
＜外層用＞
・ＰＰ−１：ポリプロピレン単独重合体（ＭＦＲ＝２．０）
＜中間層用＞
・ＰＰ−２：ポリプロピレン単独重合体（ＭＦＲ＝０．５）
・石油樹脂−１：ジシクロペンタジエン系水素添加石油樹脂
・石油樹脂−２：脂肪族系水素添加石油樹脂
・石油樹脂−３：脂肪族系石油樹脂（ 水素添加していないもの）
【００１６】
中間層の配合処方は表１のとおりである。
【表１】
0003695897.tif 000002
【００１７】
（比較例３）
外層および中間層配合は実施例２と同じで、各層厚みが０．１／０．１／０．１mmの３層系シートを実施例１と同様の方法で作製した。
【００１８】
得られた実施例１〜５、比較例１〜３のシートを下記に示す方法で評価した結果を表２に示した。実施例１〜５についてはすべての評価を満足しているが、比較例１、２、３では結晶化度および成形性が劣る。
【表２】
0003695897.tif 000003
【００１９】
・結晶化度；広角Ｘ線回折法により測定した。
・ＰＴＰ成形性；ＰＴＰ成型機（シー・ケー・ディー株式会社製  ＦＢＰ−Ｍ２）において、錠剤型（直径１０ｍｍφ、深さ５ｍｍ）を用いて成形し、成形温度範囲、成形ポケットの厚み分布の均一性、アルミシールおよび打ち抜き後のカール等を総合的に評価した。
・透明性；シートの内部ヘイズをＪＩＳ−Ｋ−７１０５に基づいて測定した。
【００２０】
【発明の効果】
本発明のＰＰ系ＰＴＰ用シートは、ポピプロピレン系シートの従来からの問題点である成形性を改善したものであり、ＰＴＰ用シートとして広く用いられているポリ塩化ビニールに代わるシートとして有用である。