(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
１）次の非重合体成分（Ａ）及び（Ｂ）：
（Ａ）非エピ体カテキン類（カテキン＋ガロカテキン＋カテキンガレート＋ガロカテキンガレート）
（Ｂ）エピ体カテキン類（エピカテキン＋エピガロカテキン＋エピカテキンガレート＋エピガロカテキンガレート）
のカテキン類を溶解して含有し、当該成分（Ａ）及び（Ｂ）の含有量が次の（イ）及び（ロ）、
（イ）（Ａ）＋（Ｂ）＝０．１〜０．３重量％、
（ロ）（Ｂ）／［（Ａ）＋（Ｂ）］＝０．５〜０．９５
を満たし
２）甘味料０．０００１〜１０．０重量％を含有し、
３）pHが４．７〜６．５である、茶抽出物を添加した容器詰紅茶飲料。
【請求項２】
紅茶の抽出液に緑茶抽出物の濃縮物を添加したものである請求項１記載の容器詰紅茶飲料。
【請求項３】
非重合体カテキン類０．０７８〜０．５重量％を含有し、当該非重合体カテキン類中のガレート体率が７５〜１００重量％であり、当該非重合体カテキン類中のエピ体カテキン類含有重量比（Ｂ）／［（Ａ）＋（Ｂ）］が０．５〜０．９５である容器詰飲料。
【請求項４】
pHが３〜６．５である請求項３記載の容器詰飲料。
【請求項５】
茶抽出物の濃縮物を添加したものである請求項３記載の容器詰飲料。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は非重合体カテキン類の血中移行率が高く、かつ味の良好な容器詰飲料に関する。
【０００２】
【従来の技術】
現在、缶飲料やインスタント飲料を始めとして茶葉を原料として含む食品が大量に販売されている。また一方で緑茶、紅茶、烏龍茶などの茶飲料に含まれている非重合体カテキン類が、コレステロール上昇抑制作用（特許文献１）、α−アミラーゼ活性阻害作用（特許文献２）、血糖上昇阻害作用（特許文献３）、動脈硬化防止作用（特許文献４）、抗酸化作用（特許文献５）、抗菌作用（特許文献６）、抗潰瘍作用（特許文献７）や突然変異抑制作用等の生理作用を有すると報告されている。
【０００３】
これらの非重合体カテキン類の生理作用を、より効果的に発現させるためには、非重合体カテキン類の摂取量を増やすことが必要である。多量の非重合体カテキン類を摂取するためには、摂取の容易な飲料形態が、嗜好性、市場性から望ましい。
【０００４】
しかし、経口的に摂取された非重合体カテキン類は、ごく一部の非重合体カテキン類が消化管から吸収され、その一部は粘膜上皮細胞内により抱合反応を受け、門脈血を経て肝臓に運ばれ、そこでさらに抱合され一部は遊離型のまま血流に入り末梢組織に移行するが、一部は肝臓から分泌される胆汁液に含まれた形で十二指腸に注入され腸肝循環するとともに、腎臓を経て最終的に尿中に排泄してしまうことが知られている（化学と生物，vol.38，No2, 104〜114頁, 2000年）。このように飲料中の非重合体カテキン類含量を単に高めただけでは、その血中移行率は必ずしも高くならない。
【０００５】
【特許文献１】
特開昭６０−１５６６１４号公報
【特許文献２】
特開平３−１３３９２８号公報
【特許文献３】
特開平４−２５３９１８号公報
【特許文献４】
特開平４−３５２７２６号公報
【特許文献５】
特公平１−４４２３４号公報
【特許文献６】
特開平２−２７６５６２号公報
【特許文献７】
特開昭６３−２７７６２８号公報
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、飲用した非重合体カテキン類の血中への移行量を高め、体内利用度が向上し、かつ飲み易い容器詰飲料を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
そこで本発明者は、種々の飲料を製造し、非重合体カテキン類組成と血中移行率との関係について検討したところ、高濃度で非重合体カテキン類を含有する容器詰紅茶飲料における非重合体カテキン類中のエピ体カテキン類比率を制御することにより、同一の非重合体カテキン類濃度でありながら飲用した時の非重合体カテキン類の血液中への移行量をさらに増加できることを見出した。また、高濃度で非重合体カテキン類を含有する容器詰飲料における非重合体カテキン類中のガレート体率を７５重量％以上に調整し、かつエピ体カテキン類比率を制御することによっても、同一の非重合体カテキン類濃度でありながら飲用した時の非重合体カテキン類の血液中への移行量を増加できることを見出した。
【０００８】
すなわち、本発明は１）次の非重合体成分（Ａ）及び（Ｂ）：
（Ａ）非エピ体カテキン類（カテキン＋ガロカテキン＋カテキンガレート＋ガロカテキンガレート）
（Ｂ）エピ体カテキン類（エピカテキン＋エピガロカテキン＋エピカテキンガレート＋エピガロカテキンガレート）
のカテキン類を溶解して含有し、当該成分（Ａ）及び（Ｂ）の含有量が次の（イ）及び（ロ）、
（イ）（Ａ）＋（Ｂ）＝０．１〜０．３重量％、
（ロ）（Ｂ）／［（Ａ）＋（Ｂ）］＝０．５〜０．９５
を満たし、
２）甘味料０．０００１〜１０．０重量％を含有し、
３）pHが４．７〜６．５である、茶抽出物を添加した容器詰紅茶飲料を提供するものである。
【０００９】
また、本発明は非重合カテキン類［（Ａ）＋（Ｂ）］０．０７８〜０．５重量％を含有し、当該非重合カテキン類中のガレート体率が７５〜１００重量％であり、当該非重合体カテキン類中のエピ体カテキン類含有重量比（Ｂ）／［（Ａ）＋（Ｂ）］が０．５〜０．９５である容器詰飲料を提供するものである。
【００１０】
【発明の実施の形態】
本発明でいう非重合体カテキン類［（Ａ）＋（Ｂ）］とは、カテキン、ガロカテキン、カテキンガレート及びガロカテキンガレートの非エピ体カテキン類（Ａ）と、エピカテキン、エピガロカテキン、エピカテキンガレート及びエピガロカテキンガレートのエピ体カテキン類（Ｂ）との総和である。
【００１１】
本発明において非重合体カテキン類［（Ａ）＋（Ｂ）］は、水中に溶解した非重合体カテキン類である。溶解していない場合、物理的に体内吸収性が低下するので、非重合体カテキン類は溶解しているのが好ましい。
【００１２】
本発明紅茶飲料中に非重合体カテキン類［（Ａ）＋（Ｂ）］は０．１〜０．３重量％含有するが、好ましくは０．１〜０．２５重量％、さらに好ましくは０．１〜０．２重量％である。非重合体カテキン類濃度が、０．１重量％未満では十分な生理効果が得られず、０．３重量％を超えると風味が好ましくなくなる。
【００１３】
また、本発明紅茶飲料中における非重合体カテキン類［（Ａ）＋（Ｂ）］中にはエピ体カテキン類（Ｂ）が、重量比[（Ｂ）／（Ａ）＋（Ｂ）]で０．５〜０．９５、好ましくは０．６〜０．９、さらに好ましくは０．６〜０．８５、特に好ましくは０．６６〜０．８５含まれる。この比率が０．５未満では、摂取された非重合体カテキン類の血中移行量が十分ではない。
【００１４】
非重合体カテキン類［（Ａ）＋（Ｂ）］中のエピガロカテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピカテキンガレート及びカテキンガレート（ガレート体）は、生理活性が強いといわれている。ここでエピガロカテキンガレート、ガロカテキンガレート、エピカテキンガレート及びカテキンガレートは１種以上含有するが、通常は全て含有される。ここでカテキン類［（Ａ）＋（Ｂ）］中のガレート体の重量％をガレート体率と呼ぶ。本発明においては、このガレート体率が４５重量％以上、より好ましくは４６〜１００重量％が、飲用したときの血液中への非重合体カテキン類の移行量がさらに大きくなり、生理効果の強い健康紅茶飲料として一層好ましいものになる。
【００１５】
本発明紅茶飲料中のpHは２５℃で４．７〜６．５、好ましくは４．９〜６．２、特に５．０〜６．２とするのが、味及び非重合カテキン類の化学的安定性の点で好ましい。
【００１６】
本発明紅茶飲料中に甘味料は、０．０００１〜１０．０重量％、さらに０．０００５〜８．０重量％、特に０．００１〜６．０重量％含有するのが好ましい。０．０００１重量％未満では甘味が十分に発現されず苦味、渋味が際立ってしまい、また１０重量％を越えると甘味が際立ってしまい適切ではない。使用される甘味料としては、砂糖、ぶどう糖、果糖、異性化液糖、エリスリトール、グリチルリチン、ステビア、アスパラテーム、スクラロース、フラクトオリゴ糖、ガラクトオリゴ糖が挙げられ、好ましくは砂糖、ぶどう糖、果糖、エリスリトール、スクラロースが良く、さらに好ましくはエリスリトール、スクラロースが良い。
【００１７】
本発明の紅茶飲料に使用する紅茶としては、Camellia属、例えばC.sinensis、C.assaimica及びやぶきた種、又はそれらの雑種から得られる茶葉から発酵工程を経て製茶された紅茶が挙げられる。またダージリン、アッサム、スリランカなどの発酵茶の茶葉から水や熱水により抽出して得られるものでもよい。
【００１８】
紅茶を抽出する方法については、攪拌抽出など従来の方法により行う。また抽出時に水に予めアスコルビン酸ナトリウムなどの有機酸又は有機酸塩類を添加してもよい。また煮沸脱気や窒素ガスなどの不活性ガスを通気して溶存酸素を除去しつついわゆる非酸化的雰囲気下で抽出する方法も併用してもよい。
【００１９】
本発明の紅茶飲料は、紅茶に茶抽出物を添加して得られるものである。当該茶抽出物の添加により、非重合体カテキン類の濃度及びエピ体比率、さらにガレート体率等を前記の範囲に調整することができる。
【００２０】
一方、本発明のガレート体率を７５重量％以上に調整した容器詰飲料においては、当該飲料中に非重合体カテキン類［（Ａ）＋（Ｂ）］は０．０７８〜０．５重量％含有するが、好ましくは０．０８〜０．５重量％、さらに好ましくは０．１〜０．３重量％である。非重合体カテキン類濃度が、０．０７８重量％未満では十分な生理効果が得られず、０．５重量％を超えると風味が好ましくなくなる。
【００２１】
本発明のガレート体率を調整した容器詰飲料の非重合体カテキン類中のガレート体率は、飲用したときの血液中への非重合体カテキン類の移行率の点から、７５〜１００重量％であるが、８０〜１００重量％、さらに８５〜１００重量％が好ましい。
【００２２】
また、本発明のガレート体率を調整した容器詰飲料中における非重合体カテキン類［（Ａ）＋（Ｂ）］中のエピ体カテキン類（Ｂ）含量は、摂取された非重合体カテキン類の血中移行率の点から、重量比[（Ｂ）／（Ａ）＋（Ｂ）]で０．５〜０．９５、さらに０．６〜０．９、特に０．６〜０．８５、殊更０．６６〜０．８５含まれるのが好ましい。
【００２３】
本発明のガレート体率を調整した容器詰飲料中のpHは２５℃で３〜６．５、好ましくは３．５〜６．５、特に４〜６．５とするのが風味の点で好ましい。
【００２４】
本発明のガレート体率を調整した容器詰飲料には甘味料を配合してもよい。甘味料は、当該飲料中に０．０００１〜１０．０重量％、さらに０．０００５〜８．０重量％、特に０．００１〜６．０重量％含有するのが好ましい。０．０００１重量％未満では甘味が十分に発現されず苦味、渋味が際立ってしまい、また１０重量％を越えると甘味が際立ってしまい適切ではない。使用される甘味料としては、砂糖、ぶどう糖、果糖、異性化液糖、エリスリトール、グリチルリチン、ステビア、アスパラテーム、スクラロース、フラクトオリゴ糖、ガラクトオリゴ糖が挙げられ、好ましくは砂糖、ぶどう糖、果糖、エリスリトール、スクラロースが良く、さらに好ましくはエリスリトール、スクラロースが良い。
【００２５】
本発明のガレート体率を調整した容器詰飲料は紅茶飲料に限定されるものではなく、茶系飲料及び非茶系飲料のいずれでもよい。茶系飲料としては、緑茶飲料、烏龍茶飲料、紅茶飲料などの緑茶、半発酵茶又は発酵茶を含有する飲料が挙げられる。非茶系飲料としては、通常の清涼飲料、例えばジュース類、アイソトニック飲料、炭酸飲料等が挙げられる。
【００２６】
本発明のガレート体率を調整した容器詰飲料は、ガレート体率の高い茶抽出物を添加して製造することができる。
【００２７】
本発明の容器詰飲料（単に「容器詰飲料」というときは、紅茶飲料及びガレート体率を調整した飲料の両者を含む）に添加する茶抽出物は緑茶葉からの抽出液でもよいが、茶抽出物の濃縮物を水に溶解して用いても、緑茶葉からの抽出液と茶抽出物の濃縮物とを併用しても良い。ここでいう茶抽出物の濃縮物とは、茶葉を熱水もしくは水溶性有機溶媒により抽出された抽出物を濃縮したものであって、特開昭５９−２１９３８４号公報、特開平４−２０５８９号公報、特開平５−２６０９０７号公報、特開平５−３０６２７９号公報などに詳細に例示されている方法で調製したものをいう。市販品としては、三井農林（株）「ポリフェノン」、伊藤園（株）「テアフラン」、太陽化学（株）「サンフェノン」などが挙げられる。そのほか、カラム精製品及び化学合成品でも使用できる。ここでいう茶抽出物の濃縮物の形態としては、固体、水溶液、スラリー状など種々のものが挙げられる。茶抽出物を溶解する液体は水、非重合体カテキン類を少量含有する茶類が挙げられる。
【００２８】
本発明の容器詰飲料には、茶由来の成分にあわせて、処方上添加して良い成分として、酸化防止剤、香料、各種エステル剤、有機酸類、有機酸塩類、無機酸類、無機酸塩類、無機塩類、色素類、乳化剤、保存料、調味料、苦味調整剤、酸味料、果汁エキス類、pH調整剤、品質安定剤などの添加剤を単独あるいは併用して配合してもよい。
苦味調整剤としては、シクロデキストリンに代表される環状デキストリンが挙げられる。α−、β−、γ−シクロデキストリン及び、分岐α−、β−、γ−シクロデキストリンが使用できる。本発明中の容器詰紅茶飲料中に０．０１〜１重量％含有するのがよい。
【００２９】
本発明の容器詰飲料に使用される容器は、一般の飲料と同様にポリエチレンテレフタレートを主成分とする成形容器（いわゆるＰＥＴボトル）、金属缶、金属箔やプラスティックフィルムと複合された紙容器、ビンなどの通常の形態で提供することができる。ここでいう容器詰飲料とは希釈せずに飲用できるものをいう。
【００３０】
また本発明の容器詰飲料は、例えば、金属缶のような容器に充填後、加熱殺菌できる場合にあっては食品衛生法に定められた殺菌条件で行なわれる。ＰＥＴボトル、紙容器のようにレトルト殺菌できないものについては、あらかじめ上記と同等の殺菌条件、例えばプレート式熱交換器等で高温短時間殺菌後、一定の温度迄冷却して容器に充填する等の方法が採用される。
【００３１】
【実施例】
非重合体カテキン類の測定
フィルター（０．８μm）で濾過した飲料を、島津製作所製、高速液体クロマトグラフ（形式ＳＣＬ−１０ＡＶＰ）を用い、オクタデシル基導入液体クロマトグラフ用パックドカラム Ｌ−カラムＴＭ  ＯＤＳ（４．６mmφ×２５０mm：財団法人  化学物質評価研究機構製）を装着し、カラム温度３５℃でグラジエント法により行った。移動相Ａ液は酢酸を０．１mol／Ｌ含有の蒸留水溶液、Ｂ液は酢酸を０．１mol／Ｌ含有のアセトニトリル溶液とし、試料注入量は２０μＬ、ＵＶ検出器波長は２８０nmの条件で行った。
【００３２】
体内吸収性の測定
（試験方法）
被験者は２０〜４５歳までの健常男子３名を対象とした。採血３日前からは禁酒とし、その期間中は茶カテキン類及びポリフェノール類を多く含む食品の摂取を制限した。
食事は試験前日の昼食まで自由摂取としたが、夕食時には、熱量８４０ｋｃａｌ、蛋白質４１ｇ、脂質３２ｇ、糖質９０ｇにコントロールさせた食事を被験者に摂取させ、午後６時以降から試験まで水以外の飲食を禁止した。同一被験者が本発明品と比較品とを飲用するクロスオーバー試験法を採用した。
試験は室温２５℃の室内で行い、約１時間のコンディショニング時間を経てから飲用摂取前の血液をヘパリン処理した注射筒（１０ｍＬ容）を用いて約８ｍＬ採血した。その後試験飲料を１０分かけて３５０ｍＬ飲用させ、３０分後、６０分後、１２０分後に採血し、血中の遊離型カテキン類の量を定量した。
【００３３】
（検体の前処理と血液中の非重合体カテキン類濃度の測定）
採血した血液の全血を４℃で１５分間３０００ｒ／ｍｉｎで遠心分離し上層の血漿を得る。この血漿２５０μＬに１ｍｏｌ／Ｌリン酸緩衝液５μＬ、蒸留水２０μＬと塩酸２５μＬを加え３０秒間よく攪拌する。さらに、メタノールを２００μＬ加え３０秒間攪拌する。これを５℃、２００００×ｇ、１０分間にて遠心分離する。得られた上層をフィルターを装着した容器（ウルトラフリーＣＬ）にとり、再度遠心分離（５℃、２００００×ｇ、１０分間）を行い、得られた上層を測定溶液とする。
【００３４】
ＨＰＬＣ−ＭＳ測定条件
高速液体クロマトグラフィー装置ＨＰ１１００（Ａｇｉｌｅｎｔ製）と質量分析計ＨＰ１１００ＭＳＤ（Ａｇｉｌｅｎｔ製）を用い下記の条件で測定する。
0003638588.tif 000002
ＭＳ分析条件
イオン化法：ＡＰＩ Ｅｌｅｃｔｒｏｓｐｒａｙ
フラグメンター電圧：１４０Ｖ
ネブライザー：Ｎ２（５０ｐｓｉ）
ドライガス：Ｎ２（１０Ｌ／ｍｉｎ、３５０℃）
モード：ＳＩＭ（ｍ／ｚ）ネガティブ
検量線の作成
８種類のカテキン（試薬特級：シグマ）を５ｍｇ秤量し、０．２mol／Ｌ酢酸メタノール液５ｍＬを加え、さらに水を加えて正確に１０ｍＬにし、これを標準母液（各５００μｇ／ｍＬ）とする。この母液を用いそれぞれの成分の濃度が５０ｎｇ／ｍＬになるように、１ｍｏｌ／Ｌリン酸緩衝液を用いリン酸濃度０．１ｍｏｌ／Ｌになるよう希釈する。この標準溶液１０μＬをＨＰＬＣに注入し、得られたピーク面積と濃度より検量線を作成する。
【００３５】
実施例１
表１に示す成分を混合して、所定の処理を行い容器詰紅茶飲料を製造した。
【００３６】
【表１】
0003638588.tif 000003
【００３７】
本発明品１〜２及び比較品１〜２の各容器詰紅茶飲料中の非重合体カテキン類の分析結果及び体内吸収性測定結果（血漿中の遊離型の非重合体カテキン類濃度：３０分後、６０分後、１２０分後に採血したサンプルのカテキン濃度３名分の平均値）を表中に示す。
【００３８】
本発明品１〜２はいずれも比較品に比べて血漿中に検出された遊離型の非重合体カテキン類量の増加がみられ、体内吸収性が増していることが示された。本発明品２はガレート体率が１００重量％であることにより、非重合体カテキン類の体内吸収性が向上した。
【００３９】
実施例２
表２の成分を５００ｍＬ詰ＰＥＴボトルに充填し、８５℃、５分間加熱処理して酸性飲料を製造した。
【００４０】
【表２】
0003638588.tif 000004
【００４１】
実施例３
表３の成分を５００ｍＬ詰ＰＥＴボトルに充填し、８５℃、５分間加熱処理して酸性飲料を製造した。
【００４２】
【表３】
0003638588.tif 000005
【００４３】
実施例２及び３の酸性飲料のカテキン類の組成等は表４の通りである。
【００４４】
【表４】
0003638588.tif 000006
【００４５】
実施例２及び３の酸性飲料は、非重合体カテキン類中のガレート体率が１００重量％であり、血中への非重合体カテキン類移行率が高く、風味も良好である。
【００４６】
実施例４
表５に示す成分を混合して、所定の処理を行い容器詰紅茶飲料を製造した。
【００４７】
【表５】
0003638588.tif 000007
【００４８】
実施例４の紅茶飲料は非重合体カテキン類中のガレート体率が１００重量％であり、血中への非重合体カテキン類移行率が高く、風味も良好である。
【００４９】
【発明の効果】
本発明の容器詰飲料は、非重合体カテキン類の同量の摂取においても、血液中への移行量が高く、吸収性に優れ、健康増進に適した紅茶飲料である。