(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）少なくとも１つの平坦面を有する無機微粒子を含有するポリオレフィンフィルムよりなる外表面を有し、該ポリオレフィンは、昇温溶離分別において溶出温度が２０℃以下の溶出成分が０．５〜３．５重量％であり、溶出温度が２０℃を超え、７０℃以下の溶出成分が１．５〜３．５重量％であり、ピーク温度が１１４〜１２４℃の範囲にあり、そして結晶性分布が５〜１８℃の範囲にあり、
（ｂ）フィルム外表面上に該無機微粒子に由来する高さ０．３μｍ以上の突起が１ｍｍ２  当り少なくとも２０個存在し、そして、（ｃ）上記突起の少なくとも６０％が少なくとも１つの平坦面を持つ突起からなり、且つ、この突起の該平坦面の少なくとも１つがフィルム表面に対し２０度以下の角度を有する、ことを特徴とする二軸延伸ポリオレフィンフィルム。
【請求項２】
高さ０．３μｍ以上の突起が１ｍｍ２当り３０〜１００個存在する請求項１記載の二軸延伸ポリオレフィンフィルム。
【請求項３】
ヘイズが３％以下である請求項１記載の二軸延伸ポリオレフィンフィルム。
【請求項４】
少なくとも１つの平坦面を有する無機微粒子を含有するポリオレフィン樹脂からなるフィルム外表面層を持ち、該ポリオレフィンは、昇温溶離分別において溶出温度が２０℃以下の溶出成分が０．５〜３．５重量％であり、溶出温度が２０℃を超え、７０℃以下の溶出成分が１．５〜３．５重量％であり、ピーク温度が１１４〜１２４℃の範囲にあり、そして結晶性分布が５〜１８℃の範囲にある、未延伸ポリオレフィンシートを、面積倍率３０〜４８倍で二軸延伸することを特徴とする二軸延伸ポリオレフィンフィルムの製造法。」
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、新規な二軸延伸ポリオレフィンフィルムおよびその製造方法に関する。詳しくは、フィルム生産時において巻きずれ等の現象を生じないような最適な滑り性を有し、しかも透明性、耐ブロッキング性、耐スクラッチ性が良好でかつフィルム加工時に発生するブロッキング防止剤の耐脱落性が良好な二軸延伸ポリオレフィンフィルムおよびその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
二軸延伸ポリオレフィンフィルムは、優れた機械特性、高光沢、透明性を兼ねたフィルムであり、その製品形態として、ロール状に巻取られて市場に流通している。すなわち、ダイスより押出されたポリオレフィンフィルムは直接あるいは延伸を施して巻取機により巻取られてフィルムロール状の形態で製品化されるのが一般的である。
【０００３】
ところが、上記ロール状に巻取られた二軸延伸ポリオレフィンフィルムにおいては、巻取られたフィルム同士がくっつき合うという、いわゆるブロッキング現象が生じ、かかる現象を防止するため、さまざまな改良がなされてきた。
【０００４】
特開昭５６−３０８５５号公報には耐ブロッキング剤を含有するポリプロピレン樹脂組成物を表層にしたポリプロピレン樹脂の多層シートを共押出により成形し、これを延伸して多層複合延伸フィルムを得ることにより、フィルムのブロッキング性を改良する方法が知られている。
【０００５】
また、特開昭５８−４２４３２号公報には、耐ブロッキング剤として微粉シリカを配合することにより、滑り性、耐ブロッキング性を改良する方法が示されている。
【０００６】
一方、フィルムの巻取り時にフィルムが巻きずれを起こし、竹の子状となる現象を防止するため、特開平３−９２３２２号公報には、スリット助剤として無機微粒子（カオリン粘土）を共押出フィルムの表層に添加した二軸延伸ポリオレフィンフィルムが提案されている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記耐ブロッキング性の対策と巻きずれの防止性の対策とは、相反する性能を要求するものである。すなわち、耐ブロッキング性を向上させようとする場合、フィルム表面に突起させる無機微粒子は、フィルムに滑り性を与えるものが好ましく、一方、巻きずれを防止するためには、フィルム表面に突起させる無機微粒子としてフィルムの摩擦係数を高めるものが好ましい。
【０００８】
そのため、耐ブロッキング剤として、巻きずれを防止するため、フィルムの摩擦係数を大きくする機能を有する無機微粒子、例えばカオリン粘土を使用した場合、得られるフィルムの耐ブロッキング性が低下するという問題を有する。また、このカオリン粘土の場合、耐ブロッキング性を向上せしめるために添加量を増せば、透明性の低下が著しくなるという問題を生じる。
【０００９】
また、耐ブロッキング性と巻きずれ防止効果を両立させる無機微粒子として、例えば無定形シリカ粒子を使用した場合、フィルム表面に突起したシリカによりフィルムが擦れて傷が付きやすく、いわゆるスクラッチが発生したり、印刷機のガイドロール表面や製袋機のフィルム折り込み部分上（３角板）に耐ブロッキング剤が脱落した白粉が付着するという「耐脱落性」が低下するという問題を有している。
【００１０】
従って、本発明の目的は、巻きずれ量が極めて小さく、しかも透明性、耐ブロッキング性、耐スクラッチ性および耐脱落性に優れたポリオレフィンフィルムおよびポリオレフィンフィルムの製造方法を提供することにある。
【００１１】
本発明の他の目的は、上記特性に加えて少なくとも１つの平坦面を持つ無機微粒子の添加によりボイドが低減された優れた透明性を有する二軸延伸ポリオレフィンフィルムを提供することにある。
【００１２】
本発明のさらに他の目的および利点は以下の説明から明らかになろう。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
本発明によれば、本発明の上記目的および利点は、第１に、（ａ）少なくとも１つの平坦面を有する無機微粒子を含有するポリオレフィンフィルムよりなる外表面を有し、該ポリオレフィンは、昇温溶離分別において溶出温度が２０℃以下の溶出成分が０．５〜３．５重量％であり、溶出温度が２０℃を超え、７０℃以下の溶出成分が１．５〜３．５重量％であり、ピーク温度が１１４〜１２４℃の範囲にあり、そして結晶性分布が５〜１８℃の範囲にあり、
（ｂ）フィルム外表面上に該無機微粒子に由来する高さ０．３μｍ以上の突起が１ｍｍ２  当り少なくとも２０個存在し、そして、（ｃ）上記突起の少なくとも６０％が少なくとも１つの平坦面を持つ突起からなり、且つ、この突起の該平坦面の少なくとも１つがフィルム表面に対し２０度以下の角度を有する、ことを特徴とする二軸延伸ポリオレフィンフィルムによって達成される。
【００１４】
本発明のこの二軸延伸ポリオレフィンフィルムは積層フィルムであり、この場合、上記無機微粒子を含有するフィルム外表面を有する層を該表面層として有している。
【００１５】
また、本発明によれば、本発明の上記目的および利点は、第２に、少なくとも１つの平坦面を有する無機微粒子を含有するポリオレフィン樹脂からなるフィルム外表面層を持ち、該ポリオレフィンは、昇温溶離分別において溶出温度が２０℃以下の溶出成分が０．５〜３．５重量％であり、溶出温度が２０℃を超え、７０℃以下の溶出成分が１．５〜３．５重量％であり、ピーク温度が１１４〜１２４℃の範囲にあり、そして結晶性分布が５〜１８℃の範囲にある、未延伸ポリオレフィンシートを、面積倍率３０〜４８倍で二軸延伸することを特徴とする二軸延伸ポリオレフィンフィルムの製造法によって達成される。
【００１６】
【発明の実施の形態】
本発明において用いられる無機微粒子は少なくとも１つの平坦面を有する。
【００１７】
かかる無機微粒子としては、複数の平面で構成された多面形状を有するものが特に好ましく使用される。例えば、三角錐、立方体や長方体のごとき直方体、７面体、８面体体等が挙げられる。特に、走査電子顕微鏡（以下ＳＥＭと略す）で観察した粒子に頂点とする角部分が６点〜８点存在するものが好ましく、そのうち、角部分が８点存在するほぼ完全な直方体、中でも立方体状のものが、後記するフィルム面に対して２０度以下の突起面を前記範囲で形成しやすいため好適である。
【００１８】
上記の無機微粒子は、頂点の角部分がやや丸みを有しており、シャープなエッジ部分が極めて少ないものが、耐スクラッチ性が良好であり望ましい。
【００１９】
また、無機微粒子の材質は、特に制限されないが、例えば、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム等の炭酸金属塩やゼオライト、タルク、シリカ、リン酸カルシウム等が用いられ、特に、炭酸カルシウムが好ましい。これらの材質よりなる無機微粒子は、公知の方法によって得られる。
【００２０】
特に、特開平５−１１７４４２号公報および特開平７−１９６３１６号公報で示された公知の製法によって得られる立方体状の炭酸カルシウム等の炭酸金属塩が好適である。
【００２１】
なお、これらの公報には、立方体状の炭酸カルシウムをポリプロピレンフィルムのブロッキング防止剤として使用することが示されているが、その具体的用途において、本発明の目的である巻きずれ防止については一切記載が無く、また、かかる目的を達成するために該無機微粒子による突起をフィルム表面にどの程度の量で存在させるかについては全く示唆されていない。
【００２２】
本発明においては、無機微粒子を後記の特定の態様で使用することにより、該無機微粒子の平面の作用により、耐ブロッキング性と巻きずれ防止効果が共に優れた透明性の良好な二軸延伸ポリオレフィンフィルムを得ることが可能である。しかも、かかる二軸延伸ポリオレフィンフィルムは、配合された粒子によるスクラッチの発生やフィルム加工時の白粉脱落が極めて少ないという特徴を有する。
【００２３】
本発明において、前記無機微粒子としては、その表面をシランカップリング剤、シリコンオイル、アミノメチル処理、有機カルボン酸および有機カルボン酸金属塩による化学的および物理的処理、いわゆる表面処理を施したものが好ましい。その理由はフィルム製造時に剥離ボイドを発生し難く、得られるポリオレフィン延伸フィルムの外観が良好であるためである。
【００２４】
また、本発明において、無機微粒子の平均粒径（長径と短径を持つ粒子の場合は平均長径）としては、０．１〜４μｍが好適である。無機微粒子の平均粒径が０．１μｍ以下の場合、フィルムの耐ブロッキング性が低下し、４μｍ以上の場合、フィルムの巻きずれ防止性、耐スクラッチ性、耐脱落性が低下する。上記平均粒径は、特に、０．５〜３μｍのものが好適であり、さらに好ましくは、特開平５−１１７４４号公報に示される平均粒径および粒度分布のものである。
【００２５】
本発明の二軸延伸ポリオレフィンフィルムには、高さ０．３μｍ以上の突起が１ｍｍ２当り好ましくは２０個以上、より好ましくは３０〜１００個存在している。これにより、良好な耐ブロッキング性を発揮する。
【００２６】
フィルム表面上の突起は、フィルム表面から無機微粒子の面が露出しているものや、樹脂の薄膜に覆われた状態で該フィルム表面から突出しているものがある。
【００２７】
すなわち、上記突出した無機微粒子を覆う樹脂の薄膜は、一般に非常に薄く、突起面の形態をそのまま反映している。そのため、これら無機微粒子のもつ耐ブッロキング性能は突起面にかかる樹脂薄膜の有無に関わらず、同等の効果を発揮する。ここで、突起についての平坦面とは、無機微粒子の平坦面が反映されたものが好ましい。
【００２８】
本発明において、高さ０．３μｍ以上の突起を有する無機微粒子の数（以下、突起数と略記することもある）は、二軸延伸ポリオレフィンフィルムの任意の箇所における面をレーザー顕微鏡にて、試料フィルムを突起が線分析上にかかるようにサーフェイスモードにてＺ軸方向にスキャンすることによりフィルム表面の突起状態の情報を線上にあらわしたチャート（図１）を得る。次に、チャートから、フィルム表面からの高さが０．３μｍを超えて突出している突起の数をカウントすることによって求めた。そして、上記測定を測定点５０ポイントについて行い、その単位面積当りの平均数を突起数とした。
【００２９】
上記突起数を上記範囲とするための無機微粒子の含有量は、二軸延伸ポリオレフィンフィルムにおける無機微粒子の存在する層の厚さ、延伸条件、粒子の大きさ等によって多少異なるが、一般に、０．０１〜０．５重量％の範囲に調整することが望ましい。
【００３０】
本発明の二軸延伸ポリオレフィンフィルムは、前記突起数のうち、フィルム表面に対して２０度以下の傾きの平坦面を有する突起の割合が６０％以上、好ましくは７０％以上であることが、フィルム同士の摺動によるスクラッチの発生を防止するために望ましい。
【００３１】
突起についての平坦面とは、突起の上方面を構成する比較的平坦な面をいう。この平坦面とフィルム表面とのなす角度（θ）は、上記図１の模式図に示されているとおり、フィルム表面を構成する仮想基準面に対する平坦面のなす角度を測定することによって求められる。
【００３２】
突起についての平坦面のフィルム表面とのなす角度は、フィルム表面上の突起の中心部を横切るように、フィルムの機械軸方向および横軸方向に、上記のごとくして２枚のレーザー顕微鏡写真を得、この２枚の写真について、平坦面とフィルム表面とのなす角度を求め、その角度の大きい方によって定めた。
【００３３】
上記傾きの平坦面を有する突起の割合は、前記チャートより、前記突起数のうち、傾斜が２０度以下の平坦面を有する突起の数をカウントし、突起数に対する割合として示した。
【００３４】
上記傾斜角度の平坦面を有する突起の割合が６０％より少ない場合、得られるフィルムは優れた耐ブロッキング性を示すものの、スクラッチの発生が増大する傾向がある。
【００３５】
最も好ましい態様は、該平坦面の傾きが、フィルム面に対して５〜２０度である突起の割合が、前記のごとく上記突起数の４０％以上、好ましくは、５０％以上、さらに好ましくは６０％以上の態様である。すなわち、突起面に特定の傾斜を有する平坦面を確保することにより、優れた巻きずれ防止性を保持しながら、前記スクラッチの発生を効果的に防止することができる。
【００３６】
また、上記傾きを有する平坦面以外の突起面が存在する場合、その傾きは特に制限されないが、耐スクラッチ性を一層改良するためには、フィルム面に対して６０度以下である突起面を有する突起の割合が、上記傾きが２０度以下の平坦面を有する突起の割合を含めて、突起数の８５％以上であることが特に好ましい。
【００３７】
本発明の二軸延伸ポリオレフィンフィルムを構成するポリオレフィン樹脂は特に制限されない。代表的な樹脂を例示すれば、エチレン、プロピレン、α―オレフィンとしてエチレン、ブテン−１、ペンテン−１、３−メチル−１−ブテン、ヘキセン−１、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、ヘプテン−１、オクテン−１、ノネン−１、デセン−１、ドデセン−１、テトラデセン−１、ヘキサデセン−１、オクタデセン−１、エイコセン−１等の炭素数２〜２０のα−オレフィンおよびシクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセン、シクロオクテン等の環状オレフィンの単独重合体あるいはこれら２元並びに３元および多元共重合体が挙げられる。
【００３８】
中でも、プロピレンの単独重合体、プロピレンと他のα−オレフィン、例えば、エチレン、オクテン等とのランダム共重合体、ブロック共重合体等の共重合体も使用することができる。この場合、他のα−オレフィンの割合は、その単量体単位で２０重量％以下、好ましくは１０重量％以下、好ましくは０．５〜５重量％の範囲が好適である。
【００３９】
本発明において、上述したポリオレフィン樹脂はそれぞれを単独で使用してもよいし、異なる２種以上のポリオレフィン樹脂を適当に混合して用いることもできる。
【００４０】
さらには、上記ポリオレフィン樹脂として、製造面からでは、従来から使用されている公知のチタン系触媒、バナジウム系触媒の他、メタロセン化合物とアルモキサンからなるメタロセン触媒を用いる方法によって得られたポリオレフィン樹脂も好適に使用することができる。
【００４１】
本発明において使用されるポリオレフィン樹脂のメルトフローレートは特に制限されないが、一般に、０．１〜１０ｇ／１０ｍｉｎ、特に、０．５〜８ｇ／１０ｍｉｎが好適である。
【００４２】
本発明の二軸延伸ポリオレフィンフィルムの層構成は、いずれか一方の面の表面に、前記無機微粒子に由来する突起を形成した層構成を有する多層である。
【００４３】
例えば、上記層構成が多層の場合、多層ダイスを用いて製膜するいわゆる共押出法、あるいは成形されたシートに溶融樹脂を積層するインラインラミネート法のいずれの方法によって得られたものであってもよい。
【００４４】
また、上記多層において、各層の添加剤の配合量、種類を変えた組合せが、目的に応じて制限なく採用できる。特に好適な態様は、表層に前記無機微粒子およびその他の添加剤、例えば、滑剤を配合し、中心層に帯電防止剤、結晶核剤等を配合した３層の構成が、フィルムの光学物性および表面物性上特に好ましい。
【００４５】
さらに２層以上を有する積層フィルムであって、ヒートシール性を付与する目的で、少なくとも一方の最外層が融点６０〜１５０℃、好ましくは８０〜１３０℃の低融点ポリオレフィン樹脂によって構成してもよい。
【００４６】
また、本発明の二軸延伸ポリオレフィンフィルムの厚みは特に制限されないが、１０μｍ〜１００μｍの範囲が延伸性、フィルムの巻取り特性等の生産性および市場のニーズより一般的である。
【００４７】
特に、最外層に無機微粒子を含む層を形成する多層ポリオレフィン延伸フィルムの場合、それぞれの両外層の厚み（ｔ１）と中心層の厚み（ｔ２）の比（ｔ１／ｔ２）は、０．０４２〜０．４２となるように設定することが好ましい。
【００４８】
本発明の二軸延伸ポリオレフィンフィルムの製造方法は、特に制限されないが、無機微粒子を含むポリオレフィン樹脂よりなるシートを二軸延伸することによって得ることができる。
【００４９】
特に、前記した表面の突起のうち、フィルム表面に対して２０度以下の傾きの平坦面を有する突起の割合が６０％以上である二軸延伸ポリオレフィンフィルムを得るためには、二軸方向に面積倍率で３０〜４８倍で延伸することが好ましい。
【００５０】
すなわち、上記面積倍率が３０倍未満の場合、無機微粒子に由来する平坦面の角度が２０度以下になり難く、場合によっては、引き残し等に見られる厚薄精度や生産性の低下を招く恐れがある。また、４８倍を超える場合、該粒子の周りに延伸による剥離が生じやすくなり、これが楕円状のボイドとなってフィルムの透明性が低下したり、外観の低下につながる。また、上記面積倍率が高すぎる場合、無機微粒子に由来する平坦面の傾きがフィルム面に対して平行となり、前記５〜２０度の平坦面を有する突起の割合が４０％を達成することが困難となり、耐ブロッキング防止性が低下する場合がある。
【００５１】
上記面積延伸倍率の最も好適な範囲は、３５倍〜４６倍である。
【００５２】
なお、上記範囲においても、使用する樹脂の性質等により本発明に好適な延伸倍率は多少シフトする場合もあるので、あらかじめ実験を行い、傾斜面の傾きが所期の範囲となるように該延伸倍率を決定することが望ましい。
【００５３】
本発明の二軸延伸ポリオレフィンフィルムを得るための延伸方法としては、公知の方法を特に制限なく採用することができる。例えば、ポリオレフィンシートまたはフィルムを、逐次、同時いずれかの方式で、テンター法、チューブラー法等の手法によって、フィルムに延伸する方法が挙げられる。具体的に逐次二軸延伸方法を挙げると、該ポリオレフィン樹脂をシングルおよびマルチＴダイを用いて単層および多層のシートあるいはフィルムを成形した後、縦延伸装置に供給し、加熱ロール温度１２０〜１７０℃で延伸し、さらに必要に応じて横方向にテンターオーブンにて延伸して前記延伸倍率とした後、寸法安定性を保つために、必要に応じて、０〜２５％の熱緩和を８０〜１８０℃で行う方法を挙げることができる。
【００５４】
もちろん、これらの延伸の後に前記延伸倍率の範囲で再び延伸してもよく、また縦延伸において多段延伸、圧延等の延伸法を組合せることができる。さらに、これらフィルムにコロナ放電処理、フレーム処理を施しても差し支えない。
【００５５】
本発明において、無機微粒子を使用した二軸延伸ポリオレフィンフィルムは、該無機微粒子に由来する平坦面を形成するため、上記のようにある程度の延伸倍率で延伸する必要があるが、その際、該無機微粒子の特性により、フィルム中に剥離ボイド（以下、単にボイドともいう）が発生しやすくなるという現象を生じる場合があり、フィルムの透明性低下の原因となる。
【００５６】
かかるボイドは、フィルム巻取り速度を１５０ｍ／ｍｉｎ以上、特に、２００ｍ／ｍｉｎ以上の生産機を使用した場合に発生しやすい。
【００５７】
このような場合、無機微粒子を含有させる二軸延伸ポリオレフィンフィルムの少なくとも表層部を構成する樹脂として、特定のポリプロピレン系樹脂を使用することにより、上記ボイドの発生を極めて少なく抑えることが可能である。
【００５８】
上記ポリプロピレン樹脂としては、昇温溶離分別法により求めた、横軸を溶出温度（℃）、縦軸を溶出成分の積算重量割合（重量％）で表した溶出曲線において、溶出温度が２０℃未満の溶出成分が０．５〜３．５重量％、溶出温度が２０〜７０℃の溶出成分が１．５〜３．５重量％、ピーク温度が１１４〜１２４℃および結晶性分布が５〜１８に調整されたポリプロピレン系樹脂である。
【００５９】
本発明でいう昇温溶離分別法（以下、単にＴＲＥＦと略す）とは、ポリプロピレン樹脂等のポリオレフィン樹脂を結晶性の分布、すなわち、溶剤への溶解温度の差により分別する方法である。詳しくは、クロモソルブを充填剤として用い、そのカラム内に試料溶液を導入し、試料を充填剤表面に吸着させ、次いで、カラムの温度を上昇させて各温度で溶出してくるポリマー濃度を検出することにより測定される。
【００６０】
ここで、溶出ピーク温度（以下、Ｔｐと略す）とは溶出温度（℃）と溶出量（重量％）の関係を示す溶出曲線において溶出量が最大となるピーク位置（℃）を示す。
【００６１】
図２は、後述する実施例１で製造したポリプロピレン樹脂の溶出温度（℃）と溶出量（重量％）との関係を示す溶出曲線であり、ここで、Ｃ点で示されるピーク位置の温度１２１．１℃がＴｐとなる。
【００６２】
本発明において、前記ポリプロピレン樹脂は、上記ＴＲＥＦによるピーク温度の範囲が１１４℃〜１２４℃の範囲においてボイドの発生防止効果を十分に達成できる。
【００６３】
すなわち、この範囲よりピーク温度が小さい場合、フィルム物性の低下、寸法安定性の低下につながり、フィルムの性能を損ねてしまう。逆に、ピーク温度がこの範囲より大きいと樹脂自体が硬くなってしまい、フィルムのボイドが発生しやすくなるばかりでなく、延伸性、製膜性の低下を招く。
【００６４】
さらに、前記範囲よりピーク温度が小さい場合、高速でフィルムを製造する際にフィルム破れが発生しやすくなり、生産性の低下につながる。
【００６５】
上記ピーク温度のさらに好適な範囲は、１１８〜１２２℃である。
【００６６】
また、前記結晶性分布（σ）とは、ＴＲＥＦによる積算溶出量が２０重量％になる温度と９０重量％になる温度との温度差であり、下記式で求められる。
【００６７】
σ＝Ｔ（９０）−Ｔ（２０）
ただし、Ｔ（９０）：積算溶出量が９０重量％となるときの温度（℃）
Ｔ（２０）：積算溶出量が２０重量％となるときの温度（℃）
図３は、後述する実施例１で製造したポリプロピレン樹脂の溶出温度（℃）と積算溶出量（重量％）との関係を示す溶出曲線であり、ここで、Ｅ点がＴ（９０）で１２１．１℃であり、Ｄ点がＴ（２０）で１１０．１℃である。したがって、この場合の結晶性分布（σ）は（１２１．１−１１０．１）で１１．０となる。
【００６８】
結晶性分布が５より小さい場合、延伸性の低下によりボイドが発生しやすくなり、また、高速でフィルムを製造する場合は、フィルム破れが生じ、フィルムの生産性低下につながる。逆に、１８より大きい場合は、フィルムの機械物性の低下や寸法安定性の低下に見られるフィルム品質が低下する。上記結晶性分布のさらに好ましい範囲は、８〜１４である。
【００６９】
上記ポリプロピレン樹脂は、ＴＲＥＦによる溶出量（重量％）が溶出温度２０℃以下で０．５〜３．５重量％の範囲であることが好ましい。
【００７０】
ここで溶出温度２０℃以下の溶出量とは、図２で示されるＴＲＥＦ溶出曲線において横軸に示される温度の、溶出開始温度から２０℃のＡ点に至るまでの積算溶出量（重量％）で示される。
【００７１】
上記ＴＲＥＦによる２０℃以下の溶出量が１．５〜３．５重量％の範囲より少ない場合、延伸性が低下し、ボイドが発生しやすくなるばかりか、高速でフィルムを製造した場合、フィルム破れが発生することがある。また、ＴＲＥＦによる２０℃以下の溶出量が上記範囲より多い場合、フィルムのブロッキング現象が生じやすくなる。
【００７２】
ＴＲＥＦによる２０℃以下の溶出量のさらに好ましい範囲は、１〜３重量％である。
【００７３】
また、前記ポリプロピレン樹脂において、ＴＲＥＦによる溶出温度２０℃を超え、７０℃以下の溶出量（重量％）は、図３のＴＲＥＦ溶出曲線中、７０℃に至る積算溶出量を示すＢ点の溶出量から２０℃に至る積算溶出量を示す点Ａの溶出量を引いた値である。
【００７４】
上記溶出量が１．５〜３．５重量％の範囲より少ない場合、延伸性が低下し、ボイドが発生しやすくなるばかりか、高速でフィルムを製造した場合、フィルム破れが発生することがある。
【００７５】
また、ＴＲＥＦによる溶出温度が２０℃を超え、７０℃以下の溶出量がこの範囲より多い場合、フィルムのブロッキング現象が顕著に生じる。
【００７６】
上記溶出温度２０℃を超え、７０℃以下の溶出量のさらに好ましい範囲は、２〜３％である。
【００７７】
本発明において、ボイドの発生を低減するために好適に使用される前記特定のポリプロピレン系樹脂は、上記性状を有するものであればよいが、さらに好ましくは、スウェル比が１．１〜１．６の範囲にあるものである。
【００７８】
なお、スウェル比は、温度２３０℃で完全に溶融させた樹脂を、オリフィス径２．０９５ｍｍから２．１６ｋｇの加重下で溶融押出した時のオリフィス径と押出された樹脂の外径との比をいい、下記に示す一般式で表される。
【００７９】
スウェル比＝押出された樹脂の外径／オリフィス径上記スウェル比が該範囲より小さい場合、延伸性が低下する結果、ボイドの発生が顕著となる場合もあり、また、延伸むらが発生しやすくなる。逆に、スウェル比が上記範囲より大きい場合、フィルムの熱収縮率が大きくなるなど、フィルムの品質の低下が生じることがある。
【００８０】
スウェル比の好ましい範囲は、１．２〜１．５であり、さらに好ましくは１．３〜１．４５である。
【００８１】
また、上記特性を有するポリプロピレン樹脂は、ポリプロピレンの単独重合体であってもよく、また、プロピレンを主構成成分とする、好ましくは、共重合体に５モル％以下の割合となるように、プロピレン以外のα−オレフィンを含む共重合体であってもよい。かかるα−オレフィンとしては、エチレン、ブテン−１、ペンテン−１，３−メチル−１−ブテン、ヘキセン−１，３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、ヘプテン−１、オクテン−１、ノネン−１、デセン−１、ドデセン−１、テトラデセン−１、ヘキサデセン−１、オクタデセン−１、エイコセン−１等の炭素数２〜２０のα−オレフィンおよびシクロブテン、シクロペンテン、シクロヘキセン、シクロオクテン等の環状オレフィンを例示することができる。
【００８２】
これらのα−オレフィンは、共重合成分として単独、もしくは複数の組合せで含まれていてよい。
【００８３】
本発明の二軸延伸ポリオレフィンフィルムには、上記無機微粒子による前記効果を著しく阻害しない範囲で、必要に応じて酸化防止剤、塩素捕捉剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、防曇剤、紫外線吸収剤、滑剤、造核剤、耐ブロッキング剤、表面改質剤、顔料、他の樹脂等の添加剤や、耐ブロッキング性、スクラッチの発生抑制性、耐脱落性を有する他の添加剤を配合することができる。
【００８４】
これらの有機および無機微粒子は、一般に、無機微粒子に対して、１０重量％以下、好ましくは、５重量％以下の範囲で使用される。
【００８５】
特に、上記添加剤のうち、球状の有機または無機微粒子を上記無機微粒子と併用する態様は、無機微粒子を含有させた延伸フィルムにおいて、該無機微粒子とポリプロピレン樹脂との界面に剥離ボイドが発生し、フィルムの透明性や外観が低下するという問題を防止するために有効である。
【００８６】
【発明の効果】
以上の説明より理解されるように、本発明の二軸延伸ポリオレフィンフィルムは、公知の二軸延伸ポリオレフィンフィルムに比べてフィルム巻取り時に巻きずれ量が極めて小さく、耐ブロッキング性が良好であり、さらに、透明性に優れ、フィルム同士の摺動によるスクラッチの発生が極めて少ないという特徴を有する。
【００８７】
また、本発明の二軸延伸ポリオレフィンフィルムは、二次加工時にフィルムと接触するロール表面等にブロッキング防止剤の耐脱落性が極めて生じにくい品質面、生産性を兼ね備えたフィルムとして得られる。
【００８８】
一方、上記無機微粒子による突起が存在する表層を構成する樹脂組成を特定のポリプロピレン樹脂で構成する態様においては、ボイドの発生を効果的に防止することが可能である。
【００８９】
【実施例】
本発明をさらに具体的に説明するため以下に実施例および比較例を挙げて説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００９０】
なお、実施例および比較例において、原料樹脂および二軸延伸ポリオレフィンフィルムの物性測定、評価等は下記の要領によって行った。
【００９１】
（原料樹脂の物性測定、評価等）
（１）  アイソタクチックペンタッド分率（ｍｍｍｍ）、α−オレフィン含有量日本電子社製のＪＮＭ−ＧＳＸ−２７０（１３Ｃ−核共鳴周波数６７．８ＭＨｚ）を用い、次の条件で測定した。
・測定モード：１Ｈ−完全デカップリング・パルス幅  ：７．０マイクロ秒（Ｃ４５度）
・パルス繰返し時間：３秒・積算回数  ：１０，０００回・溶媒  ：オルトシ゛クロルヘ゛ンゼン／重ベンゼンの混合溶媒（９０／１０容量％）
・試料濃度  ：１２０ｍｇ／２．５ｍｌ溶媒・測定温度  ：１２０℃この場合、アイソタクチックペンタッド分率は１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル基領域における分裂ピークの測定により求めた。また、メチル基領域のピークの帰属はエー．ザンベリ（Ａ．Ｚａｍｂｅｌｌｉ）ら［マクロモレキュールズ（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ），１３，２６７（１９８０）］によった。
【００９２】
（２）メルトフローレート（ＭＦＲ）
ＡＳＴＭ  Ｄ  １２３８に準じて測定した。
【００９３】（３）重量平均分子量（Ｍｗ）、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）
センシュー科学社製の高温ＧＰＣ装置ＳＳＣ−７１００を用い、次の条件で測定した。
・溶媒  ：オルトジクロルベンゼン・流速  ：１．０ｍｌ／ｍｉｎ・カラム温度：１４５℃・検出機  ：高温示差屈折検出器・カラム  ：昭和電工社製「ＳＨＯＤＥＸ  ＵＴ」８０７，８０６Ｍ，８０６Ｍ，８０２．５の４本を直列につないで使用・試料濃度  ：０．１重量％・注入量  ：０．５０ｍｌ（４）室温ｐ−キシレン可溶分量［ｐ−Ｘｙ．ｓｏｌ．］原料のポリマー１ｇをｐ−キシレン１００ｍｌに加え、攪拌しながら１２０℃まで昇温した後、さらに３０分攪拌を続け、ポリマーを完全に溶解させ均一な溶液を調製した。そのｐ−キシレン溶液を室温（２３℃）まで放冷後、室温（２３℃）で２４時間放置した。その後、析出したゲル状物は濾別し、ｐ−キシレン溶液を完全に濃縮することで可溶分量を求めた。
【００９４】
室温ｐ−キシレン可溶分量［ｐ−Ｘｙ．ｓｏｌ．］は下記式で求められる。
［ｐ−Ｘｙ．ｓｏｌ．］（重量％）＝｛ｐ−キシレン可溶分（ｇ）／ポリマー１（ｇ）｝×１００（５）融点セイコー電子社製のＤＳＣ装置ＤＳＣ６２００を用い、次の条件で測定した。
・試料量  ：約５ｍｇ・雰囲気ガス：窒素（流量２０ｍｌ／ｍｉｎ）
・温度条件  ：２３０℃に１０分間保持した後、１０℃／ｍｉｎで３０℃まで降温し、引き続いて１０℃／ｍｉｎで昇温した時の融解の吸熱挙動  を測定した。
【００９５】
（６）昇温溶離分別法（ＴＲＥＦ）による２０℃未満の溶出成分量、２０〜７０℃の成分量、ピーク温度（Ｔｐ）、結晶性分布（σ）
センシュー科学社製の自動ＴＲＥＦ装置ＳＳＣ−７３００ＡＴＲＥＦを用い、次の条件で測定した。
・溶媒：オルトジクロルベンゼン・流速：１５０ｍｌ／ｈ・昇温速度：４℃／ｈ・検出機：赤外検出器・測定波数：３．４１μｍ・カラム：３０ｍｍφ×３００ｍｍ・充填剤：クロモソルブＰ・濃度：１ｇ／１２０ｍｌ・注入量：１００ｍｌこの場合、カラム内に試料溶液を１４５℃で導入した後、２℃／ｈの速度で１０℃まで徐冷して試料ポリマーを充填剤表面に吸着させた後、カラム温度を上記条件で昇温することにより、各温度で析出してきたポリマー濃度を赤外検出器で測定した。
【００９６】
（７）スウェル比ＡＳＴＭ  Ｄ  １２３８に準じてメルトフローレートを測定する時に、ＭＩ計下部オリフィスから押出される溶融樹脂ストランドを約５ｃｍ程サンプリングし、ストランド外径を測定する。その値をオリフィス径で除した値をスウェル比とした。
【００９７】
（フィルムの物性測定、評価等）
（１）耐脱落性溶断シール製袋機（共栄印刷機械材料株式会社製；ＰＰ５００型）を用い、２５ｍ／ｍｉｎの速度でフィルム（幅８００ｍｍ）の巻出しおよび製袋を行った。この時、フィルム折り込み部分上部（３角板の頂点部付近）からフィルムとの接触部分が５ｃｍ×６０ｃｍとなるように黒色の布を巻き、フィルムの巻出し長が２，０００ｍに達するまで製袋を行った。製袋後の黒色布の重量変化を測定し、下記の４段階の評価に分類して示した。
◎：白色粉付着量が０ｍｇ以上２ｍｇ未満、○：２ｍｇ以上６ｍｇ未満、△：６ｍｇ以上１０ｍｇ未満、×：１０ｍｇ以上
【００９８】
（２）スクラッチフィルムを擦りあわせた際の傷つきやすさを評価するため、２枚のフィルムを用意し、一方のフィルム（２０×３０ｃｍ）を下部フィルムとして固定した。他方のフィルムを上部フィルムとし、上部フィルムの直径１０ｃｍ円の面積上に４．６ｋｇの荷重をかけて下部フィルムを接触させ、上部フィルムを２０ｃｍ間水平に往復５回擦りあわせた。
【００９９】
上記の操作を行う前後のヘイズ値をＪＩＳ  Ｋ  ６７１４に従い測定し、擦りあわせた後のヘイズ値から擦りあわせる前のヘイズ値の差をスクラッチヘイズとし、この差を下記の４段階の評価に分類して示した。
◎：０％〜１．５％未満、○：１．５％〜３．０％未満、△：３．０％〜６．０％未満、×：６．０％以上
【０１００】
（３）耐ブロッキング性フィルムの縦（ＭＤ）方向に対して３００ｍｍ、幅（ＴＤ）方向に対して４０ｍｍの短冊状に切り出したサンプルを厚さ３ｍｍとなるようにフィルムを重ねてサンプルを作成し、このサンプルを３０℃、湿度７０％の雰囲気下で２４時間放置後、プレス機を用いてフィルムサンプルを２０ｋｇ／ｃｍ２の圧力を３０秒間かけた。
【０１０１】
次いで、フィルムサンプルの両端を治具で固定し、引張試験機を用いて板状になったサンプルの中央部から曲げ強度を測定することによりブロッキング値とした。
【０１０２】
（４）滑り性ＡＳＴＭ  Ｄ  １８９４に準じ動摩擦係数および静摩擦係数の測定を行った。
【０１０３】
（５）透明性（ヘイズ値）
ＪＩＳ  Ｋ  ７１０５に準じて行った。
【０１０４】
（６）フィルム外観フィルムのボイドを目視により評価し、下記の４段階に分類して示した。
◎：ボイドがほとんど存在せず、極めて良好○：ボイドはやや存在するが良好△：ボイドが多少あり、無地の製袋用途ではクレームの対象となる×：フィルム全体に多くのボイドが発生し、製品として規格外となる
【０１０５】
（７）フィルム表面の突起数および突起面の傾き
レーザーテック製レーザー顕微鏡１Ｌｍ２１型を用いて、試料フィルムを突起が線分析上にかかるようにサーフェイスモードにてＺ軸方向にスキャンすることによりフィルム表面の突起状態の情報を線上に表したチャートを得た。
【０１０６】
なお、単層フィルムの場合は、試料フィルムの表面に金蒸着を施して上記操作を実施した。
【０１０７】
上記チャートよりフィルム面からの突起高さを読み取り、その高さが０．３μｍ以上の突起の数を数えることにより、突起数を測定した。
【０１０８】
また、フィルム表面の線と突起の平坦面とがなす角度を読み取ることにより、突起の平坦面の傾きを算出した。前記したごとく、本発明において、フィルム表面の突起には、フィルム表面から無機微粒子の少なくとも１つの平坦面が露出しているものや、樹脂の薄膜を伴ってフィルム表面から突出しているものがある。このため、上記測定はどちらの場合も区別なく同様に分析を行った。
【０１０９】
これをｎ＝５０で行い、突起高さ０．３μｍ以上の突起についての平坦面における傾きの分布を求め、突起数のうちの該傾きが２０度以下の平坦面を有する突起の割合を算出した。
【０１１０】
（８）巻きずれ量３，０００ｍフィルムを巻取る際に巻取り張力１ｋｇｆで巻取った時のフィルム端部が巻始めの位置から最大に巻きずれた時の位置の長さを測定することにより巻きずれ量を算出した。
【０１１１】
算出された巻きずれ量について、下記の４段階の評価に分類して示した。
【０１１２】
◎：１０ｍｍ以下○：１０ｍｍ〜３０ｍｍ未満△：３０ｍｍ〜６０ｍｍ未満×：６０ｍｍ以上（９）フィルム厚みＪＩＳ  Ｋ  ７１０５に準じて行った。
【０１１３】
実施例１
（チタン化合物の調整）
固体状チタン触媒成分の調整方法は特開昭５８−８３００６号公報の実施例１の方法に準じて行った。すなわち、無水塩化マグネシウム９．５ｇ、デカン１００ｍｌおよび２−エチルヘキシルアルコール４７ｍｌ（３００ｍｍｏｌ）を１２５℃で２時間加熱攪拌した後、この溶媒中に無水フタル酸５．５ｇ（３７．５ｍｍｏｌ）を添加し、１２５℃でさらに１時間攪拌混合を行い、均一溶液とした。次いで、室温まで冷却した後、−２０℃に保持された四塩化チタン４００ｍｌ（３．６ｍｍｏｌ）中に１時間にわたって全量滴下装入した。
【０１１４】
この混合液の温度を２時間かけて１１０℃に昇温し、１１０℃に達したところでジイソブチルフタレート５．４ｍｌ（２５ｍｍｏｌ）を添加し、これより２時間、同温度にて攪拌下保持した。２時間の反応終了後、熱時濾過にて固体部を採取し、この固体部を２，０００ｍｌの四塩化チタンにて再懸濁させた後、再び１１０℃で２時間、加熱反応を行った。
【０１１５】
反応終了後、再び熱時濾過にて固体部を採取し、デカンおよびヘキサンにて、洗液中に遊離のチタン化合物が検出されなくなるまで、十分洗浄した。以上の製造方法にて調整された固体状チタン触媒成分をヘプタンスラリーとして保存した。
【０１１６】
上記固体状チタン触媒成分の組成はチタン２．１重量％、塩素５７．０重量％、マグネシウム１８．０重量％およびジイソブチルフタレート２１．９重量％であった。
【０１１７】
（予備重合）
窒素置換を施した１０Ｌ重合器中に精製ヘキサン６，０００ｍｌ、トリエチルアルミニウム１００ｍｍｏｌ、前記固体状チタン触媒成分をチタン原子換算で１０ｍｍｏｌ装入した後、プロピレンを全体で固体状チタン触媒成分１０ｇに対し５０ｇとなるように１時間連続的に反応器に導入した。なおこの間温度は１０℃に保持した。１時間後プロピレンの導入を停止し、反応器を窒素で十分に置換した。
【０１１８】
得られたスラリーの固体部分を精製ヘキサンで５回洗浄し、固体状チタン触媒成分含有ポリプロピレンを得た。
【０１１９】
（本重合）
窒素置換を施した内容量２，０００Ｌの重合器に、プロピレン５００ｋｇを装入し、トリエチルアルミニウム１．６４ｍｏｌ、エチルトリエトキシシラン０．１６４ｍｏｌ、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン０．００８２ｍｏｌ、さらに水素１０Ｌを装入した後、重合器の内温を６５℃に昇温した。固体状チタン触媒成分含有ポリプロピレンをチタン原子換算で０．００６５６ｍｏｌ装入し、続いて重合器の内温を７０℃まで昇温し、１時間のプロピレン重合を行った。
【０１２０】
１時間後未反応のプロピレンをパージし、白色顆粒状の重合体を得た。得られた重合体は、７０℃で減圧乾燥を行った。全重合体の収量は１６６ｋｇであった。
【０１２１】
得られたポリプロピレン系樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）、ペンタッド分率、共重合組成、昇温溶離分別法（ＴＲＥＦ）による溶出曲線のピーク温度（Ｔｐ）、結晶性分布（σ）、積算溶出量が９０重量％となる温度（Ｔ（９０））、溶出温度２０℃以下での溶出量（ａ）、スウェル比等の測定結果を表３に示した。
【０１２２】
また、図２に溶出温度（℃）と溶出量（重量％）との関係を示す溶出曲線を、図３に溶出温度（℃）と積算溶出量（重量％）との関係を示す積算溶出曲線を示した。
【０１２３】
（造粒）
重合器から得られたポリプロピレン系樹脂１００重量部に２，６−ジ−ｔ−ブチルヒドロキシトルエン、ステアリン酸カルシウムを各０．１重量部添加し、ヘンシェルミキサーで混合し、スクリュー径６５ｍｍの押出造粒機を用いて２３０℃で押出し、造粒してポリプロピレン系樹脂ペレットを得た。
【０１２４】
（製膜）
得られたポリプロピレン系樹脂のペレットを、メイン押出機１基、サテライト押出機２基による３層シート押出機を用い、２８０℃で押出し、３０℃の冷却ロールで厚さ１ｍｍのシートを成形した。
【０１２５】
なお、サテライト押出機には上記ポリプロピレン系樹脂に耐ブロッキング剤として平均粒径２μｍの立方体状合成炭酸カルシウムを０．１重量％、滑り剤としてエルカ酸アミドを０．０５重量％含むように調整したポリプロピレン系樹脂組組成物を、メイン押出機には、上記ポリプロピレン系樹脂に帯電防止剤としてステアリルジエタノールアミン０．１％、ステアリルモノステアリン酸エステル０．２％、グリセリンモノステアリン酸エステル０．３重量％、総量０．６％、滑り剤としてエルカ酸アミド０．０５重量％となるように調整したポリプロピレン系樹脂組成物を、前記した造粒方法で造粒したペレットとし各々供給し、各押出量比サテライト押出機１に対してメイン押出機８の割合でＴ−ダイより押出した。
【０１２６】
次いで、この溶融シートをチルロールに密着させてロールタッチ面を冷却固化させ、次に水槽内にシートを導入し、もう片面を冷却固化させて３層の未延伸シートを得た。
【０１２７】
このシートをテンター方式の逐次二軸延伸装置を用いて、縦方向に１００〜１６０℃で４．５倍ロール延伸し、引き続いて１６０℃のテンター内で横方向に１０倍延伸して、フィルム厚み（Ｔ）が２０μｍの二軸延伸フィルムを、１８０ｍ／ｍｉｎの製膜速度で製膜した。
【０１２８】
得られたフィルムの厚みは、押出機の押出量比によるため、押出量比がサテライト押出機各１に対してメイン押出機が８であるので各外層２μｍ、中心層１６μｍの３層フィルムとなった。次に、巻取り機にてフィルムを全長３，０００ｍ巻取った。その際に巻きずれ量を算出した。
【０１２９】
また、製膜したフィルムは４０℃で約３日間エージングしてポリプロピレン系フィルムを得た。得られたポリプロピレン系フィルムについて、前記各種測定項目の測定結果を表１、２及び３に示す。
【０１３０】
実施例２
実施例１に示す耐ブロッキング剤を平均粒子径３．０μｍの立方体状炭酸カルシウム０．１重量部配合した以外は実施例１と同様に行った。
得られたフィルムの各種物性の測定結果を表１、２に示した。
【０１３１】
実施例３
実施例１に示す耐ブロッキング剤を平均粒子径１．５μｍの立方体状炭酸カルシウム０．１重量部配合した以外は実施例１と同様に行った。
得られたフィルムの各種物性の測定結果を表１、２に示した。
【０１３２】
実施例４
実施例１に示す耐ブロッキング剤を平均直径約１．０μｍ厚さ０．４μｍの板状炭酸カルシウム０．１重量部配合した以外は実施例１と同様に行った。
得られたフィルムの各種物性の測定結果を表１、２に示した。
【０１３３】
実施例５
実施例１に示す耐ブロッキング剤を平均長径約２．５μｍ平均短径１μｍ厚さ０．５μｍの板状合成タルク０．１重量部配合した以外は実施例１と同様に行った。
得られたフィルムの各種物性の測定結果を表１、２に示した。
【０１３４】
比較例１
実施例１において、縦方向の延伸倍率を３倍、横方向を７倍とし、実質的な面積倍率が２１倍となるように製膜した以外は、実施例１と同様に行った。
得られたフィルムの各種物性の測定結果を表１、２に示した。
【０１３５】
実施例６
実施例１において得られるフィルム厚みを１５μｍとした以外は実施例１と同様に行った。
得られたフィルムの各種物性の測定結果を表１、２に示した。
【０１３６】
実施例７
実施例１において得られるフィルム厚みを５０μｍとした以外は実施例１と同様に行った。
得られたフィルムの各種物性の測定結果を表１、２に示した。
【０１３７】
比較例２
実施例１に示す耐ブロッキング剤を平均粒子径２．０μｍの球状炭酸カルシウム０．１重量部配合した以外は実施例１と同様に行った。
得られたフィルムの各種物性の測定結果を表１、２に示した。
【０１３８】
比較例３
実施例１に示す耐ブロッキング剤を平均粒子径２．０μｍの無定形シリカ０．１重量部配合した以外は実施例１と同様に行った。
得られたフィルムの各種物性の測定結果を表１、２に示した。
【０１３９】
比較例４
実施例１に示す耐ブロッキング剤を平均粒子径２．０μｍのカオリン粘土０．１重量部配合した以外は実施例１と同様に行った。
得られたフィルムの各種物性の測定結果を表１、２に示した。
【０１４０】
比較例５
実施例１において、縦方向の延伸倍率を２倍、横方向を４倍とし、実質的な面積倍率が８倍となるように製膜した以外は、実施例１と同様に行った。
得られたフィルムの各種物性の測定結果を表１、２に示した。
【０１４１】
【表１】
0003707974.tif 000002
【０１４２】
【表２】
0003707974.tif 000003
【０１４３】
実施例８、９
本重合において、有機ケイ素化合物としてシクロヘキシルメチルジメトキシシラン０．０３５ｍｏｌとテトラエトキシシラン０．３５ｍｏｌを用いた（実施例８）こと、また、シクロヘキシルメチルメチルジメトキシシラン０．０１７５ｍｏｌとテトラエトキシシラン０．５２５ｍｏｌを用いた（実施例９）こと以外は、実施例１と同様に表３に示す性状のポリプロピレン系樹脂を製造し、次いで、同様にしてポリプロピレン系フィルムを製造した。
得られたポリプロピレン系フィルムについての各種測定項目の結果を表４に示す。
【０１４４】
実施例１０
本重合において、有機ケイ素化合物としてシクロヘキシルメチルジメトキシシランの代わりにジシクロペンチルジメトキシシランを０．０１６４ｍｏｌ用いて得られたポリプロピレン系樹脂を使用したこと以外は実施例１と同様に表３に示す性状のポリプロピレン系樹脂を製造し、次いで、同様にしてポリプロピレン系フィルムを製造した。
得られたポリプロピレン系フィルムについての各種測定項目の結果を表４に示す。
【０１４５】
実施例１１
本重合においてエチレンとプロピレンのランダム共重合を行ったこと以外は実施例１と同様に表３に示す性状のポリプロピレン系樹脂を製造し、次いで、同様にしてポリプロピレン系フィルムを製造した。
得られたポリプロピレン系フィルムについての各種測定項目の結果を表４に示す。
【０１４６】
【表３】
0003707974.tif 000004
【０１４７】
【表４】
0003707974.tif 000005
【図面の簡単な説明】
【図１】無機微粒子を含有する二軸延伸ポリオレフィンフィルムの表面における突起の概念図
【図２】実施例１で得られたポリプロピレン系樹脂のＴＲＥＦ溶出曲線である。
【図３】実施例１で得られたポリプロピレン系樹脂のＴＲＥＦ積分曲線である。
【図１】
0003707974.tif 000006
【図２】
0003707974.tif 000007
【図３】
0003707974.tif 000008