(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
オウゴン（Ｓｃｕｔｅｌｌａｒｉａ  ｂａｉｃａｌｅｎｓｉｓ  Ｇｅｏｒｇｉ（Ｌａｂｉａｔａｔｅ））、甘草（Ｇｌｙｃｙｒｒｈｉｚａｇｌａｂｒａ  Ｌｉｎｎｅ及びＧｌｙｃｙｒｒｈｉｚａ  ｕｒａｌｅｎｓｉｓＦｉｓｈｅｒ（Ｌｅｇｍｉｎｏｓａｅ））、キダチアロエ〔Ａｌｏｅ  ａｒｂｏｒｅｓｃｅｎｓ  Ｍｉｌｌｅｒ（Ｌｉｌｉａｃｅａｅ）〕、茶〔Ｔｈｅａ  ｓｉｎｅｓｉｓ  Ｌｉｎｎｅ（Ｔｈｅａｃｅａｅ〕）の実、ツバキ〔Ｃａｍｅｌｌｉａ  ｊａｐｏｎｉｃａ  Ｌｉｎｎｅ（Ｔｈｅａｃｅａｅ）〕の種子から得られる抽出物、酵母及び／又は酵母抽出物から選ばれる少なくとも１種と、下記一般式（１）及び（２）で表されるビフェニル化合物から選ばれる少なくとも一種を含有する皮膚化粧料。
【化１】
0003632347.tif 000011
【化２】
0003632347.tif 000012
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は特に美白効果に優れ、さらには優れた肌荒れ防止効果、老化防止効果及び美肌効果を発現し、皮膚を健やかに保つことのできる皮膚化粧料に関する。
【０００２】
【従来技術及び発明が解決しようとする課題】
従来より、肌のしみやそばかす等の予防や治療を目的とする化粧料にはＬ−アスコルビン酸およびその誘導体、アルブチン等のハイドロキノン誘導体、コウジ酸等のピロン類が配合されている。
【０００３】
これらの物質は、メラニン生成の抑制、生成したメラニンの淡色漂白作用等の効果を有し、美白効果を有する物質として広く知られている。しかし、これらの物質は、例えばＬ−アスコルビン酸およびその誘導体は保存安定性が不十分であったり、紫外線による炎症防止効果が十分に認められないことが多い。またハイドロキノン誘導体は安全性が十分でないなどの問題がある。この様にメラニンの生成抑制効果、メラニンの淡色漂白作用、炎症防止効果、安全性等、総合的に優れた美白を目的とした化粧料を得ることは困難であった。
【０００４】
一方、あるビフェニル化合物にはチロシナーゼ活性阻害効果やメラニン生成抑制効果があることが知られている（特開平６−１４５０４０号公報、特開平７−２５７４３号公報）。しかし、これを単独で配合した場合も、美白効果は満足できるものではなかった。
【０００５】
そこで本発明者らは鋭意研究した結果、オウゴン、甘草、キダチアロエ、茶の実、ツバキの種子の抽出物、酵母及び／又は酵母抽出物から選ばれる少なくとも１種と、特定のビフェニル化合物の少なくとも１種を含有する皮膚化粧料は、紫外線障害によるメラニン生成を抑制すると共にメラニン色素の排泄を促し、相乗的に優れた美白効果を発現し、さらには表皮の乾燥を防ぎ、皮膚の代謝を促進し、紫外線障害による皮膚の老化を防ぐなど、優れた肌荒れ防止効果、老化防止効果及び美肌効果を発現することを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００６】
本発明の目的は、特に美白効果に優れ、さらには優れた肌荒れ防止効果、老化防止効果及び美肌効果を発現し、皮膚を健やかに保つことのできる皮膚化粧料を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成する本発明は、オウゴン〔Ｓｃｕｔｅｌｌａｒｉａ  ｂａｉｃａｌｅｎｓｉｓ  Ｇｅｏｒｇｉ（Ｌａｂｉａｔａｔｅ）〕、甘草〔Ｇｌｙｃｙｒｒｈｉｚａ  ｇｌａｂｒａ  Ｌｉｎｎｅ及びＧｌｙｃｙｒｒｈｉｚａ  ｕｒａｌｅｎｓｉｓ  Ｆｉｓｈｅｒ（Ｌｅｇｍｉｎｏｓａｅ）〕、キダチアロエ〔Ａｌｏｅ  ａｒｂｏｒｅｓｃｅｎｓ  Ｍｉｌｌｅｒ（Ｌｉｌｉａｃｅａｅ）〕、茶〔Ｔｈｅａ  ｓｉｎｅｓｉｓ  Ｌｉｎｎｅ（Ｔｈｅａｃｅａｅ〕）の実、ツバキ〔Ｃａｍｅｌｌｉａ  ｊａｐｏｎｉｃａ  Ｌｉｎｎｅ（Ｔｈｅａｃｅａｅ）〕の種子、酵母及び／又は酵母抽出物から選ばれる少なくとも１種と、下記一般式（１）及び（２）で表されるビフェニル化合物から選ばれる少なくとも１種を含有する皮膚化粧料である。
【０００８】
【化３】
0003632347.tif 000002
【０００９】
（但し、Ｒ１  はＣＨ３  、Ｃ２  Ｈ５  、Ｃ３  Ｈ７  、ＣＨ２  ＯＨ、Ｃ３  Ｈ６  ＯＨ、ＣＨ２  ＣＨ＝ＣＨ２  の置換基である）
【００１０】
【化４】
0003632347.tif 000003
【００１１】
（但し、Ｒ２  は水素原子、もしくは炭素数１から８の直鎖又は分岐鎖状の飽和炭化水素基である）
【００１２】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態について詳述する。
【００１３】
本発明に用いられる植物抽出物のうち、オウゴンエキスは、コガネバナの周皮を除いた根から、水、エタノール、１，３−ブチレングリコールまたはこれらの混液で抽出される。この抽出溶液あるいは乾燥粉末が化粧料に用いられる。
【００１４】
本発明で用いられる甘草エキスは、カンゾウの根及び根茎から、またはその水抽出残渣（例えばグリチルリチンを抽出した残渣）から有機溶媒で抽出される。抽出溶媒としては、メタノール、エタノールなどの低級脂肪酸アルコール、アセトンなどの低級脂肪族ケトン、ジオキサン、エチルエーテルなどのエーテル類、塩化メチレンなどのハロゲン化炭化水素類、酢酸エチルなどのエステル類、ヘキサンなどの炭化水素類の有機溶媒の１種又は２種以上の混合物を使用することができる。この抽出溶液あるいは乾燥粉末が化粧料に用いられる。
【００１５】
本発明で用いられるキダチアロエエキスは、葉の液汁の乾燥物や、これからアロインを除去して得られた粉末が挙げられる。また、これら粉末を水、エタノール、１，３−ブチレングリコールまたはこれらの混液で抽出または溶解したものも用いられる。
【００１６】
本発明で用いられる茶の実エキスは、茶の種子の脱脂物から、水、エタノール、１，３−ブチレングリコールまたはこれらの混液で抽出される。この抽出溶液あるいは乾燥粉末が化粧料に用いられる。
【００１７】
本発明で用いられるツバキの種子のエキスは、ツバキの種子の脱脂物から、水、エタノール、１，３−ブチレングリコールまたはこれらの混液で抽出される。この抽出溶液あるいは乾燥粉末が化粧料に用いられる。
【００１８】
これら植物抽出物の含有量は、乾燥固形物量で、化粧料の処方成分全量を基準として、０．０００１〜３．０重量％が好ましい。
【００１９】
本発明に用いられる酵母・酵母抽出物には、酵母菌体そのもの、酵母菌体を乾燥粉末化したもの、酵母菌体に紫外線照射したのち抽出した酵母エキス、及び酵母菌体を自己消化、熱水抽出、酸加水分解、酵素分解などの適当な条件下で可溶化、抽出、精製等を行った酵母エキス等がある。酵母には一般にビール酵母、パン酵母等Ｓａｃｃｈａｒａｍｙｃｅｓ属その他があり、また酵母抽出物を得る場合、菌体の破壊処理として物理的、化学的、生化学的方法が適用される。本発明には、原料となる菌体種、起源や抽出方法、精製法、処理方法等の製造方法を問わず、任意に選択、使用できる。中でも、市販されている酵母の乾燥粉末、酵母エキスが扱いやすく、また容易に入手でき便利である。これらには、例えばチトカタライザー（バイオ  デル社製）やバイオダインズＴＲＦ（ブルックス  インダストリー社製）などが好ましいものとして挙げられる。上記の酵母や酵母抽出物には、蛋白質、脂質、無機塩、有機酸、ビタミン、アミノ酸、糖質、核酸関連物質等有用な成分が含まれている。
【００２０】
酵母・酵母抽出物の含有量は、乾燥固形物量として、化粧料の処方成分全量を基準として好ましくは０．００１〜５．０重量％の範囲内である。
【００２１】
本発明に用いられるビフェニル化合物は公知の物質であり、例えば具体例としてデヒドロジクレオソール、デヒドロジオイゲノール、テトラハイドロマグノロール等が挙げられる（ジャーナル  オブ  オーガニック  ケミストリィ、第２８巻、１０４８頁、１９６３年：日本化学会誌、第８７巻、第６号、６０３頁、１９６６年）。
【００２２】
その配合量は化粧料全量中、０．０００１〜２０重量％が好ましい。
【００２３】
本発明の化粧料には、上記原料の他に、色素、香料、防腐剤、界面活性剤、抗酸化剤、保湿剤などを、本発明の目的を達成する範囲内で適宜配合することができる。
【００２４】
本発明の化粧料の剤型としては、クリーム、乳液、化粧水、パックなどが挙げられる。この化粧料は、例えば乳液等の場合、油相及び水相をそれぞれ加熱溶解したものを乳化分散して冷却する通常の方法により製造することができる。
【００２５】
【実施例】
以下、実施例及び比較例に基づいて本発明を詳述する。尚、実施例に示す％とは重量％である。実施例に記載の皮膚色明度回復試験法、しわ形成抑制試験方法（老化防止効果）、荒れ肌改善効果の測定方法、官能評価試験方法は下記の通りである。また、実施例で用いたオウゴン、甘草、キダチアロエ、茶の実、ツバキ種子の抽出物の調製法は以下の通りであるがこれらに限定されるものではない。
【００２６】
（オウゴンエキスの調製法）
コガネバナ（Ｓｃｕｔｅｌｌａｒｉａ  ｂａｉｃａｌｅｎｓｉｓ  Ｇｅｏｒｇ−ｉ）の周皮を除いた根の乾燥物５．００ｇを、１，３−ブチレングリコール５０％水溶液５０ｍｌに一晩浸漬し、この溶液を濾過してオウゴンエキスを得た（固形物含量：１．５％）。
【００２７】
（甘草エキスの調製法）
甘草（Ｇｌｙｃｙｒｒｈｉｚａ  ｕｒａｌｅｎｓｉｓ  Ｌｅｇｍｉｎｏｓａｅ）の根及び根茎の乾燥物５．００ｇを、９０℃の熱水５０ｍｌに浸漬し、３時間煮沸の後に濾過する。濾過残渣をエタノールに一昼夜浸漬し、得られた抽出液をダイヤイオンＨＰ−２０（三菱化成工業（株）製）のカラム（φ３ｃｍ×１１ｃｍ，Ｖｔ＝８０ｍｌ）に負荷後、８００ｍｌの１０％エタノール水溶液で洗浄した。ついで、４００ｍｌの５０％エタノール水溶液で溶出し、溶出液を減圧濃縮した後、凍結乾燥して固形物０．９５ｇを得た。
【００２８】
（キダチアロエの調製法）
キダチアロエ（Ａｌｏｅ  ａｒｂｏｒｅｓｃｅｎｓ  Ｍｉｌｌｅｒ）葉５．００ｇを絞り、液汁３ｇを得た。この液汁を凍結乾燥し、固形物１ｇを得た。
【００２９】
（茶の実エキスの調製法）
茶（Ｔｈｅａ  ｓｉｎｅｓｉｓ  Ｔｈｅａｃｅａｅ）の実の乾燥物５．００ｇを９０℃の熱水５０ｍｌに浸漬し、３時間煮沸の後に濾過し、得られた抽出液をダイヤイオンＨＰ−２０（三菱化成工業（株）製）のカラム（φ３ｃｍ×１１ｃｍ，Ｖｔ＝８０ｍｌ）に負荷後、８００ｍｌの１０％エタノール水溶液で洗浄した。ついで、４００ｍｌの４０％エタノール水溶液で溶出し、溶出液を減圧濃縮した後、凍結乾燥して固形物１．１０ｇを得た。
【００３０】
（ツバキ種子エキスの調製法）
ツバキ（Ｃａｍｅｌｌｉａ  ｊａｐｏｎｉｃａ  Ｌｉｎｎｅ）の種子を９０℃の熱水５０ｍｌに浸漬し、３時間煮沸の後に濾過し、得られた抽出液をダイヤイオンＨＰ−２０（三菱化成工業（株）製）のカラム（φ３ｃｍ×１１ｃｍ，Ｖｔ＝８０ｍｌ）に負荷後、８００ｍｌの１０％エタノール水溶液で洗浄した。ついで、４００ｍｌの４０％エタノール水溶液で溶出し、溶出液を減圧濃縮した後、凍結乾燥して固形物１．３４ｇを得た。
【００３１】
尚、実施例におけるビフェニル化合物の名称を前記一般式のＲ１  、Ｒ２  の違いにより以下のごとく記載する。
ビフェニル化合物１（Ｒ１  ；ＣＨ３  ）、ビフェニル化合物２（Ｒ１  ；Ｃ２  Ｈ５  ）、ビフェニル化合物３（Ｒ１  ；Ｃ３  Ｈ７  ）、ビフェニル化合物４（Ｒ１  ；ＣＨ２  ＯＨ）、ビフェニル化合物５（Ｒ１  ；Ｃ３  Ｈ６  ＯＨ）、ビフェニル化合物６（Ｒ１  ；ＣＨ２  ＣＨ＝ＣＨ２  ）、ビフェニル化合物７（Ｒ２  ；ＣＨ３  ）、ビフェニル化合物８（Ｒ２  ；Ｃ２  Ｈ５  ）、ビフェニル化合物９（Ｒ２  ；Ｃ３  Ｈ７  ）、ビフェニル化合物１０（Ｒ２  ；ｉｓｏ−Ｃ３  Ｈ７  ）、ビフェニル化合物１１（Ｒ２  ；Ｃ８  Ｈ１７）、ビフェニル化合物１２（Ｒ２  ；Ｈ）。
【００３２】
（１）皮膚色明度回復試験法
被験者２０名の背部皮膚にＵＶ−Ｂ領域の紫外線を最小紅斑量の２倍照射し、試料塗布部位と非塗布部位を設定して各々の皮膚の基準明度（Ｖ０  値，Ｖ０  ´値）を測定した。引き続いて塗布部位には試料を１日２回ずつ１５週間連続塗布した後、３，６，９，１２，１５週間後の塗布部位及び非塗布部位の皮膚の明度（Ｖｎ  値，Ｖｎ  ´値）を測定し、下記の判定基準にしたがって皮膚色の回復を評価した。
尚、皮膚の明度（マンセル表色系Ｖ値）は高速分光色彩計で測定して得られたＸ，Ｙ，Ｚ値より算出した。また評価は被験者２０名ついて、６週間後の評価点の平均値で示した。
0003632347.tif 000004
【００３３】
（２）ヘアレスマウスによるしわ形成抑制試験
ヘアレスマウス（ＨＲ／ＩＣＲ、実験開始時６週齢）１０匹を用い、その背部に試料を８０μｌ塗布した。２時間後、７０％エタノールで皮膚表面上の試料を拭き取り、健康線用ランプ（東芝性、ＳＥ２０）を６本用意し、１回の照射量が１ＭＥＤ以下となるように調節してＵＶ−Ｂ光の照射を行い、その直後に試料を塗布した。この操作を週５回、１６週間にわたって行った。照射のエネルギー量をＵＶ−Ｒａｄｉｏｍｅｔｅｒ（ＴＯＫＹＯ  ＯＰＴＩＣＡＬ社製、ＵＶＲ−３０５／３６５Ｄ）を用いて測定した。試験終了後しわの度数を肉眼により下記基準（しわ指数）で評価した。試験結果は評価点の平均で示した。
0003632347.tif 000005
【００３４】
（３）荒れ肌改善効果の測定試験法
下脚に荒れ肌を有する中高年被験者２０名を対象として４週間連続塗布効果を調べた。被験者の左側下脚試験部位に１日２回約１ｇの試料を塗布し、試験開始前及び終了後の皮膚の状態を下記の判定基準により判定した。右側下脚は試料を塗布せず対照とした。
0003632347.tif 000006
試験前後の試験部位と対照部位の判定結果を比較し、皮膚乾燥度が２段階以上改善された場合（例えば；＋→−，＋＋→±）を「有効」、１段階改善された場合を「やや有効」、変化がなかった場合を「無効」とした。試験結果は「有効」「やや有効」となった被験者の人数で示した。
【００３５】
（４）官能試験
被験者２０名が試料を１０日間連用した後の試料の特性を評価した。評価は、平滑性、美白効果、弾力性のアンケート項目に対し、「皮膚が滑らかになった」、「美白効果が感じられた」、「皮膚に張りが生じた」と回答した人数で示した。
【００３６】
実施例１〜１２，比較例１〜９
オウゴン、甘草、キダチアロエ、茶の実、ツバキ種子の抽出物、酵母及び／又は酵母抽出物と、ビフェニル化合物を表１の組成において配合し、下記の調製方法に基づいてスキンクリームを調製した。各々について前記の試験を実施し、その結果を表３に示した。
組成
【００３７】
【表１】
0003632347.tif 000007
【００３８】
【表２】
0003632347.tif 000008
【００３９】
【表３】
0003632347.tif 000009
【００４０】
調製方法
（Ａ）（Ｂ）を７０℃にて均一に溶解し、（Ａ）を攪拌しながら（Ｂ）を（Ａ）に注入して乳化分散した後、攪拌しながら温度３０℃まで冷却して調製する。
【００４１】
特性
本発明の実施例１〜１２のスキンクリームは、前記諸試験において良好な結果を示した。一方、比較例１〜９のスキンクリームは、十分な効果が認められず、本発明の実施例に比べて劣っていた。
【００４２】
実施例１３  ［スキンローション］
表４の組成により本発明のスキンローションを下記の製法によって調製した。
組成
【００４３】
【表４】
0003632347.tif 000010
【００４４】
調製法
（Ａ），（Ｂ）の各成分をそれぞれ混合溶解し、（Ｂ）を（Ａ）に加えて混合攪拌して調製した。
【００４５】
特性
この実施例１３のスキンローションは、前記諸試験において良好な結果を示した。
【００４６】
【発明の効果】
以上記載のごとく、本発明が、特に美白効果に優れ、さらには優れた肌荒れ防止効果、老化防止効果及び美肌効果を発現し、皮膚を健やかに保つことのできる皮膚化粧料を提供することは明らかである。