(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｎｂ３Ｓｎ超電導線材中に分散して存在する残存Ｎｂ芯が下記（３）式を満足することを特徴とするＮｂ３Ｓｎ超電導線材。
０．０５≦σ／ｘ≦０．４  ・・・（３）
但し、σ：残存Ｎｂ芯の直径の標準偏差
ｘ：残存Ｎｂ芯の直径の平均値
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、超電導マグネットの構成素材に用いられるＮｂ３  Ｓｎ超電導線材およびその製造方法に関し、特に安定した高磁場臨界電流特性を備えたＮｂ３  Ｓｎ超電導線材およびその様な線材を得る為の有用な方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
超電導物質によって実現される永久電流現象を利用し、電力を消費せずに大電流を流し、コイル状にして磁場を発生させる超電導マグネットは、核磁気共鳴（ＮＭＲ）装置等の各種物性測定装置の他、磁場浮上列車や核融合装置等への応用が進められている。そして上記の様な超電導マグネットの構成素材としては、従来からＮｂ３  Ｓｎ超電導線材が代表的なものとして使用されている。
【０００３】
Ｎｂ３  Ｓｎ超電導線材を製造する方法としては、内部拡散法、チューブ法、インサイチュー（ｉｎ−ｓｉｔｕ）法、粉末法およびブロンズ法等が知られているが、最も代表的な方法は、いわゆるブロンズ法と呼ばれる複合加工法である。上記ブロンズ法の一般的方法を、図面を用いて更に詳細に説明する。
【０００４】
まず図１に示す様に、Ｃｕ−Ｓｎ基合金製管２にＮｂ線１を埋設し、断面減少加工を施して六角形に成形した単芯線３を製造し、この単芯線３を複数束ねてＣｕ−Ｓｎ基合金製線状母材４に挿入し、断面減少加工を施して六角形に成形して一次スタック材５を構成する。次に、上記一次スタック材５を複数本円筒状に束ねて線材群１０とし、図示する様に、ＣｕやＣｕ−Ｓｎ合金からなる略円筒状の外層ケース９（最外層）に挿入し、最終形状において３０００〜１００００本のＮｂ線２が含まれた二次スタック材１１を構成する。尚二次スタック材１１では、図１に示した様に、その中央部に安定化材となる線・棒状の無酸素銅６（安定化銅）が組み込まれており、前記スタック材５の線材群１０と無酸素銅６の間には、Ｃｕ−Ｓｎ基合金からなる円筒状の内部層７、およびＮｂ３  Ｓｎ生成のための拡散熱処理時にＳｎの拡散バリア層となる円筒状のＮｂ層またはＴａ層８が形成されている。このうち、拡散バリア層８は前記無酸素銅６がＳｎによって汚染されることを防ぐ作用を発揮する。最後に、熱処理によりＳｎを拡散させ、Ｎｂ線１の表面近傍（即ち、Ｃｕ−Ｓｎ基合金製管２とＮｂ線１の界面に）に、Ｎｂ３  Ｓｎを生成させてＮｂ３  Ｓｎ超電導線材とする。
【０００５】
上記構成では、単芯線３を複数束ねてＣｕ−Ｓｎ基合金製線状母材４に挿入して一次スタック材５を構成する様にする場合について示したが、例えば図２に示す様に、複数のＮｂ線１をＣｕ−Ｓｎ基合金製線状母材４に直接的に埋設して一次スタック材５を構成し、以下同様にしてＮｂ線１の表面近傍（この場合は、Ｃｕ−Ｓｎ基合金製線状母材４とＮｂ線１の界面に）に、Ｎｂ３  Ｓｎを生成させてＮｂ３  Ｓｎ超電導線材とする場合もある。
【０００６】
いずれの構成を採用するにしても、上記一次スタック材５やそれに埋設されるＮｂ線１は、二次スタック材１１中において等しい断面積とされるのが一般的である。またＣｕ−Ｓｎ基合金製管２やＣｕ−Ｓｎ基合金製線状母材４としては、Ｃｕ−Ｓｎ合金やＣｕ−Ｓｎ−Ｔｉ合金等が用いられるのが一般的である。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
上記した様に、ブロンズ法は、Ｃｕ−Ｓｎ基合金製管２やＣｕ−Ｓｎ基合金製線状母材４中のＳｎをＮｂ線１に拡散させることによって、Ｎｂ線１の表面近傍にＮｂ３  Ｓｎを生成させるものであるが、このときＮｂ線１の全てを完全にＮｂ３  Ｓｎ化させずに、Ｎｂ線１の中央部に延性で強度の高い残存Ｎｂ芯を残留させ、周囲のみＮｂ３  Ｓｎ化させる手法が用いられる。即ち、超電導マグネットで磁場を発生させる場合、マグネットを構成する超電導線材にはフープ力と呼ばれる外向きの力が働き、Ｎｂ線１の全体を全てＮｂ３  Ｓｎに反応させた場合、このＮｂ３  Ｓｎは金属間化合物で脆いため、ときにはフープ力によりＮｂ３  Ｓｎに割れが発生し、超電導線材ひいてはマグネットの特性を大きく劣化させることがある。このような劣化を防ぐため、Ｎｂ線１の全てを完全にＮｂ３  Ｓｎ化させずに、Ｎｂ線１の中央部に延性で強度の高い残存Ｎｂ芯を残留させ、周囲のみＮｂ３  Ｓｎ化させる手法を用いているのである。
【０００８】
上記残存Ｎｂ芯は、線材断面内での残留の仕方が不均一であれば、電磁応力等の外力によって生じる歪みのために、臨界電流密度Ｊｃやｎ値等の劣化が著しくなり、最終的には超電導マグネットの永久電流モードにおける運転電流減衰を招くことになる。従って、この残存Ｎｂ芯の残留量は、線材断面において均一であることが望ましい。
【０００９】
しかしながら、従来の様に最終熱処理前に均一な断面積のＮｂ線１を埋設した線材では、内方側と外方側の夫々のＮｂ線１における周囲のＳｎ量が異なっているので、Ｓｎ量の多い外方側では残存Ｎｂ芯が少なくなるかほとんど残らず、最終熱処理後に残存Ｎｂ芯を均一にすることは困難であった。
【００１０】
ところでＮＭＲ装置に用いられる超電導マグネットは、極めて高い精度の磁場の空間的均一度と時間的安定度が要求される。前者はマグネットの設計に依存する課題であり、後者は使用する超電導線材の性能に大きく依存する事項である。即ち、磁場の時間的不安定性は、超電導線材中に流れる永久電流の減衰によって生じるからである。このような現象は、ＮｂＴｉ超電導線材に比べてより高磁場で使用されるＮｂ３  Ｓｎ線材でより顕著になっている。一般に使用されるＮｂ３  Ｓｎ超電導線材における約０．１〜１００ｐｐｍ  ／ｈ  程度の減衰は、これまでの応用機器にとってはそれほど問題にならなかったのであるが、特にＮＭＲ装置においてはわずかな減衰であっても、分析機器としての性能を大きく劣化させることになり、極めて重大な問題である。この欠点は、ＮＭＲ装置の超電導マグネットにおいては永久電流の減衰、すなわち磁場のわずかな減衰（約０．１〜１００ｐｐｍ  ／ｈ  ）として現れることが判明した。ところが、上述した如くこの減衰が分析機器としての性能を大きく劣化させることになり、これまでのＮｂ３  Ｓｎ超電導線材はＮＭＲ装置用超電導線材として若干の問題を有している。
【００１１】
本発明は、上記の様な従来のＮｂ３  Ｓｎ超電導線材の有する技術的課題を解決する為になされたものであって、その目的は、最終熱処理後に強度メンバーとしての残存Ｎｂ芯を均一に分散させることによって、臨界電流密度Ｊｃやｎ値等の劣化を防ぎ、ひいては永久電流の減衰等の問題を生じることのない様な、ＮＭＲ装置用超電導マグネットの素材として有用なＮｂ３  Ｓｎ超電導線材、およびその様なＮｂ３  Ｓｎ超電導線材を製造する為の有用な方法を提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成し得た本発明方法とは、線・棒状の安定化銅、円筒状の拡散バリア層、略円筒状のＣｕ−Ｓｎ基合金製内部層、Ｃｕ−Ｓｎ基合金製線状母材に複数のＮｂ線を埋設した一次スタック材を円筒状に複数束ねた線材群、および円筒状のＣｕまたはＣｕ−Ｓｎ基合金製最外層を、半径方向中心側から外側に向かって上記々載順序で配置して二次スタック材を構成し、該二次スタック材を伸線加工した後、熱処理して前記Ｎｂ線の表面近傍にＮｂ３  Ｓｎを生成させるＮｂ３  Ｓｎ超電導線材の製造方法において、中心からｒ１  ，ｒ２  （但し、ｒ１  ＞ｒ２  ）の距離にある一次スタック材に埋設されたＮｂ線の断面積比を、夫々ｔ（ｒ１  ），ｔ（ｒ２  ）とすると共に、中心から最外方側および最内方側までの夫々の距離ｒｏｕｔ  ，ｒｉｎにある一次スタック材に埋設されたＮｂ線の断面積比を、夫々ｔ（ｒｏｕｔ），ｔ（ｒｉｎ）としたとき、これらが下記（１）式および（２）式を満足する様に二次スタック材を構成して前記熱処理を行なう点に要旨を有するＮｂ３  Ｓｎ超電導線材の製造方法である。
ｔ（ｒ１  ）≧ｔ（ｒ２  ）                      …（１）
ｔ（ｒｏｕｔ  ）＞ｔ（ｒｉｎ）                    …（２）
【００１３】
また上記目的を達成し得た本発明のＮｂ３  Ｓｎ超電導線材とは、Ｎｂ３  Ｓｎ超電導線材中に分散して存在する残存Ｎｂ芯が下記（３）式を満足する点に要旨を有するものであり、このようなＮｂ３  Ｓｎ超電導線材は、例えば上記のような方法によって得られる。
０．０５≦σ／ｘ≦０．４                    …（３）
但し、σ：残存Ｎｂ芯の直径の標準偏差
ｘ：残存Ｎｂ芯の直径の平均値
【００１４】
【作用】
本発明は上述の如く構成されるが、要するに、周囲にＳｎ量の少ない内方側にＮｂ線１の断面積比の小さくする様にすると共に、Ｓｎ量の多い外方側にＮｂ線１の断面積比が大きくなる様にして一次スタック材を配置して、二次スタック材を構成し、この二次スタック材を最終熱処理すれば、残存Ｎｂ芯をできるだけ均一に残したＮｂ３  Ｓｎ超電導線材が製造でき、この超電導線材は希望する特性を具備していることを見いだし、本発明を完成したものである。
【００１５】
本発明は上記の如く、基本的には外方側になるにつれて断面積比が大きくなる様にしたものであるが、線材の全ての領域においてこの要件を満足させることは、その構成を達成する為の工程が複雑になる恐れがある。そこで本発明では、後記実施例に示す様に、例えば内部層、中間層および外層部の３つの部分に別けた如くに見られる様に、距離ｒ１  ，ｒ２  が違っていても同一断面積比であり得ることを想定し、上記（１）式で等記号（＝）についても含めた。但し、この場合においても、最終的には上記（２）式を満足する必要があるので、本発明の要件として上記（２）式を規定した。
【００１６】
尚上記「Ｎｂ線の断面積比」とは、一次スタック材５中に占めるＮｂ線の断面積比を意味し、中心からｒの位置にある一次スタック材５におけるＣｕ−Ｓｎ基合金部分（Ｃｕ−Ｓｎ基合金製管２を用いる場合はその部分も含む）の断面積をＳＢＺ（ｒ）、Ｎｂ線１の断面積をＳＮＢ（ｒ）としたときに、下記（４）式で定義つけられるものである。
ｔ（ｒ）＝ＳＮＢ（ｒ）／［ＳＮＢ（ｒ）＋ＳＢＺ（ｒ）］      …（４）
【００１７】
従来法によって製造したＮｂ３  Ｓｎ超電導線材におけるＳｎ濃度の半径方向の分布を図３に示す。ここでは、線材群１０を、内層部、中層部および外層部の３つの部分に分割した。反応後の線材群１０のＳｎ濃度を見ると、内層部から外層部になるにつれてＳｎ濃度が増加していることがわかる。従って、生成されるＮｂ３  Ｓｎの量も外層部の方が内層部よりも多くなり、残存Ｎｂ芯は外層部の方が少なくなっている。
【００１８】
本発明法によって製造したＮｂ３  Ｓｎ超電導線材における典型的なＳｎ濃度の半径方向の分布を図４に示す。本発明法では、一次スタック材５のＮｂ線の断面積比に半径方向で分布をもたせているので、反応前（最終熱処理前）の線材群１０におけるＳｎ濃度に勾配が形成されている。この為に、反応後（最終熱処理後）には、線材群１０内でのＳｎ濃度分布はほぼ均一になっていることがわかる。
【００１９】
また、Ｎｂ３  Ｓｎ超電導線材中に分散して存在する残存Ｎｂ芯が前記（３）式を満足する様な残存Ｎｂ芯の分散度合いが均一なＮｂ３  Ｓｎ超電導線材が得られ、この様な線材は希望する超電導特性を発揮するのである。
【００２０】
このように本発明によれば、最終熱処理後の残存Ｎｂ芯の断面積を均一にすることができ、マグネット化後に励磁によって超電導線材に付加される応力が線材内の残存Ｎｂ芯に均一に分担されるので、Ｎｂ３  Ｓｎフィラメントの断線率を低く抑えることができる様になる。このことは、超電導線材に発生する歪みによる臨界電流密度Ｊｃやｎ値等の劣化を防ぎ、特に永久電流の減衰等の問題を生じることなく、大きな電磁応力の印加される高磁場でのＮｂ３  Ｓｎ超電導線材の使用を容易にすることを意味する。
【００２１】
尚前記ｎ値は超電導状態から、常電導への転移の鋭さを示す量であり、この値はフィラメントの均一加工の度合いを反映し、大きい方が特性的に優れていると言われているものである。即ち、超電導線材に電流を流していくと、ある電流値（臨界電流）以上では抵抗が発生し、電圧を生じるのであるが、このときの電流と発生電圧の関係は経験的に下記（５）式の様な近似式で表わされ、この式の中のｎの値をｎ値と呼ぶ。
Ｖ＝Ｖ０  （Ｉ／Ｉｃ）ｎ                …（５）
但し、Ｖ  ：発生電圧
Ｖ０  ：定数
Ｉｃ：臨界電流
【００２２】
以下本発明を実施例によって更に詳細に説明するが、下記実施例は本発明を限定する性質のものではなく前・後記の趣旨に徴して設計変更することはいずれも本発明の技術的範囲に含まれるものである。
【００２３】
【実施例】
実施例１
図５に示す手順によって本発明の超電導線材を作成した。まずＣｕ−１３％Ｓｎ−０．３％Ｔｉの組成をもつＣｕ−Ｓｎ基合金管２にＮｂ線１を埋設して、断面減少加工を施した後、六角形に成形して単芯線３を作製した。このとき、前記（４）式で規定される断面積比ｔ（ｒ）が、０．２２，０．４２，０．５４の３種類のものを作製した。これを複数本づつスタック（一次スタック）し、Ｃｕ−１３％Ｓｎ−０．３％Ｔｉの組成をもつＣｕ−Ｓｎ基合金製母材４に埋設して、断面減少加工を施した後、六角形に成形して一次スタック材５を作製した。
【００２４】
次に、複数の一次スタック材５をＣｕ−１３％Ｓｎ−０．３％Ｔｉの組成をもつＣｕ−Ｓｎ基合金管（最外層９）に挿入して、二次スタック材１１を組み立てた。ここで中心部の３層構造部材は、Ｃｕ−１３％Ｓｎ−０．３％Ｔｉ組成の合金パイプ（内部層７）に、Ｔａパイプ（拡散バリア層８）および無酸素銅（安定化銅６）を挿入したものを用いた。また一次スタック材５は、図５に示す様に、内層部に断面積比ｔ（ｒ）が０．２２のものを、中層部に断面積比ｔ（ｒ）が０．４２のものを、外層部に断面積比ｔ（ｒ）が０．５４のものを夫々配置した。得られた二次スタック材１１に断面減少加工を施し、線径０．７ｍｍφの線材とした。
【００２５】
一方、比較の為に、図６に示す様な従来と同様の方法によって、二次スタック材１１を組み立てた。即ち、前記断面積比ｔ（ｒ）が０．４２の単芯線３を複数本スタックして一次スタック材５を作製する以外は、上記と同様にして二次スタック材１１を組み立てた。そして、これに断面減少加工を施して線径０．７ｍｍφの線材とした。
【００２６】
これらの線材に、６８０℃で５０時間の最終熱処理（Ｎｂ３  Ｓｎ生成熱処理）を施した後、各層内の残存Ｎｂ芯の直径を電子顕微鏡で観察した。その結果を、下記表１に示すが、従来法に比べて本発明法によって作製した線材に方が残存Ｎｂ芯の分布が均一であることがわかる。
【００２７】
【表１】
0003608232.tif 000002
【００２８】
次に、超電導線材の臨界電流密度Ｊｃやｎ値等に及ぼす歪みの影響について測定を行った。その結果を従来法で作製した線材と比較して図７に示すが、本発明法によって作製した超電導線材は、従来の方法によって作製した超電導線材に比べ、臨界電流密度Ｊｃやｎ値等の超電導特性が向上すると共に、耐歪み特性が向上していることがわかる。
【００２９】
更に、これらに２種類の線材を用いてマグネットを構成し、永久電流モードでの電流減衰の程度（ドリフト量）を測定した。その結果、従来法によって作製した線材で構成したマグネットのドリフト量は０．０４５ｐｐｍ／ｈであったのに対し、本発明法によって作製した線材によって構成したマグネットではドリフト量は０．００８ｐｐｍ／ｈであった。このことから、本発明方法は、超電導マグネットの永久電流モードでの運転電流減衰の低減に有効であることがわかる。
【００３０】
実施例２
図８に示す手順によって本発明の超電導線材を作製した。まずＣｕ−１３％Ｓｎ−０．３％Ｔｉの組成をもつＣｕ−Ｓｎ基合金製線状母材４に、複数のＮｂ線１を埋設して、断面減少加工を施した後、六角形に成形して一次スタック材５を作製した。このとき、前記（４）式で規定される断面積比ｔ（ｒ）が、０．２２，０．４２，０．５４の３種類のものを作製した。
【００３１】
次に、複数の一次スタック材５をＣｕ−１３％Ｓｎ−０．３％Ｔｉの組成をもつＣｕ−Ｓｎ基合金管（最外層９）に挿入して、二次スタック材１１を組み立てた。ここで中心部の３層構造部材は、Ｃｕ−１３％Ｓｎ−０．３％Ｔｉ組成の合金パイプ（内部層７）に、Ｔａパイプ（拡散バリア層８）および無酸素銅（安定化銅６）を挿入したものを用いた。また一次スタック材５は、図８に示す様に、内層部に断面積比ｔ（ｒ）が０．２２のものを、中層部に断面積比ｔ（ｒ）が０．４２のものを、外層部に断面積比ｔ（ｒ）が０．５４のものを夫々配置した。得られた二次スタック材１１に断面減少加工を施し、線径０．７ｍｍφの線材とした。
【００３２】
一方、比較の為に、図９に示す様な従来と同様の方法によって、二次スタック材１１を組み立てた。即ち、前記断面積比ｔ（ｒ）が０．４２の一次スタック材５を用いる以外は、上記と同様にして二次スタック材１１を組み立てた。そして、これに断面減少加工を施して線径０．７ｍｍφの線材とした。。
【００３３】
これらの線材に、６８０℃で５０時間の最終熱処理（Ｎｂ３  Ｓｎ生成熱処理）を施した後、各層内の残存Ｎｂ芯の直径を電子顕微鏡で観察した。その結果を、下記表２に示すが、従来法に比べて本発明法によって作製した線材に方が残存Ｎｂ芯の分布が均一であることがわかる。
【００３４】
【表２】
0003608232.tif 000003
【００３５】
次に、これらに２種類の線材を用いてマグネットを構成し、永久電流モードでの電流減衰の程度（ドリフト量）を測定した。その結果、従来法によって作製した線材で構成したマグネットのドリフト量は０．０２５ｐｐｍ／ｈであったのに対し、本発明法によって作製した線材によって構成したマグネットではドリフト量は０．００７ｐｐｍ／ｈであった。このことから、本発明方法は、超電導マグネットの永久電流モードでの運転電流減衰の低減に有効であることがわかる。
【００３６】
実施例３
図１０および１１に示す手順で本発明による超電導線材を作製した。まずＣｕ−１３％Ｓｎ−０．３％Ｔｉの組成をもつＣｕ−Ｓｎ基合金製線状母材４に、複数のＮｂ線１を埋め込み断面減少加工した後、六角成形した一次スタック材５を作製した。このとき、図１０に示す様に、前記断面積比ｔ（ｒ）が０．２０，０．４５，０．６０の３種類の組のもの（これを本発明法Ａと呼ぶ）と、図１１に示す様に、前記断面積比ｔ（ｒ）が０．２２，０．４７，０．５５の３種類の組のもの（これを本発明法Ｂと呼ぶ）の２組を作製した。
【００３７】
これら２組の一次スタック材を、Ｃｕ−１３％Ｓｎ−０．３％Ｔｉの組成をもち内径の異なる２つの合金管（最外層９および内部層７）中に、内層部から外層部にかけて断面積比ｔ（ｒ）の小さいものから順にスタックし（図１０および図１１参照）、中央部に無酸素銅（安定化銅）を、またその周囲にＴａからなる拡散バリヤ層８を設けて断面減少加工を施し、線径０．７ｍｍの線材とした。これら２種類の線材に６８０℃で５０時間の熱処理を施し、各線材の各層内の残存Ｎｂ芯を電子顕微鏡で観察した。その結果を表３に示す。
【００３８】
【表３】
0003608232.tif 000004
【００３９】
また、これらの線材を用いてマグネットを作製してドリフト量を測定した。以上の結果を上記実施例１、２の結果とあわせて図１２に示す。このグラフから、比の値（σ／ｘ）が０．０５〜０．４の範囲内ではドリフト量０．０１ｐｐｍ／ｈという極めて高い磁場安定度が実現できていることがわかる。この結果から、本発明法は超電導マグネットの永久電流モードでの電流減衰の低減に有効な線材の提供を可能にすることがわかる。
【００４０】
【発明の効果】
本発明は以上の様に構成されており、最終熱磁処理後の超電導線材の残存Ｎｂ芯の分布を均一にすることができる様になった。これによって、Ｎｂ３  Ｓｎの超電導線材強度を高め、歪みによる臨界電流密度Ｊｃやｎ値の劣化を防止することができると共に、臨界電流密度Ｊｃやｎ値自体の向上も達成することができる様になる。また本発明の超電導線材は、優れた超電導マグネットの構成素材となり得るものであり、これによって分析、医療等の幅広い分野における機器の性能向上が期待できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】ブロンズ法の手順を説明する為の概略図である。
【図２】ブロンズ法の他の手順説明する為の概略図である。
【図３】従来法によって製造したＮｂ３  Ｓｎ超電導線材におけるＳｎ濃度の半径方向の分布を示すグラフである。
【図４】本発明法によって製造したＮｂ３  Ｓｎ超電導線材における典型的なＳｎ濃度の半径方向の分布を示すグラフである。
【図５】実施例１で行なった本発明法の手順を説明する為の概略図である。
【図６】実施例１で行なった従来法の手順を説明する為の概略図である。
【図７】超電導線材の臨界電流密度Ｊｃやｎ値等に及ぼす歪みの影響について示したグラフである。
【図８】実施例２で行なった本発明法の手順を説明する為の概略図である。
【図９】実施例２で行なった従来法の手順を説明する為の概略図である。
【図１０】実施例３で行なった本発明法Ａの手順を説明する為の概略図である。
【図１１】実施例３で行なった本発明法Ｂの手順を説明する為の概略図である。
【図１２】σ／ｘとドリフト量の関係を示すグラフである。
【符号の説明】
１  Ｎｂ線
２  Ｃｕ−Ｓｎ基合金製管
３  単芯線
４  Ｃｕ−Ｓｎ基合金製線状母材
５  一次スタック材
６  無酸素銅（安定化銅）
７  内部層
８  ＮｂまたはＴａ層（拡散バリア層）
９  外層ケース（最外層）
１０  線材群
１１  二次スタック材
【図１】
0003608232.tif 000005
【図２】
0003608232.tif 000006
【図３】
0003608232.tif 000007
【図４】
0003608232.tif 000008
【図５】
0003608232.tif 000009
【図６】
0003608232.tif 000010
【図７】
0003608232.tif 000011
【図８】
0003608232.tif 000012
【図９】
0003608232.tif 000013
【図１０】
0003608232.tif 000014
【図１１】
0003608232.tif 000015
【図１２】
0003608232.tif 000016