(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び無機質原料粉末供給手段を備えてなるバーナーの複数本をこれらの各バーナーによって形成される火炎同士が干渉するように溶融炉に設置し、各バーナーから無機質原料粉末を高温火炎中に噴射して球状化する方法おいて、上記各バーナーは、各バーナーの先端部が同一平面を形成するよう、それらの先端部を揃えて設置されていること、すなわち各バーナーの先端部の長さの差が１０ｃｍ以内にして設置されていることを特徴とする球状無機質粒子の製造方法。
【請求項２】
燃料ガス供給手段と助燃ガス供給手段とから構成されてなる補助バーナーの一又は二以上を更に溶融炉に設置することを特徴とする請求項１記載の球状無機質粒子の製造方法。
【請求項３】
最も外よりに配設されたバーナーの先端外周を包接する円面積に対する燃料ガスの総供給量が、単位時間当たり、５０〜５０００Ｎｍ３／ｍ２・ｈｒであることを特徴とする請求項１又は２記載の球状無機質粒子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、溶融球状無機質粒子の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、半導体産業においては、半導体の高集積化が進むにつれ、半導体チップの封止材の高性能化が求められ、特に電気絶縁性、低膨張率などの機能が要求されている。これらの要求を満たすため、合成樹脂特にエポキシ樹脂に、溶融処理された無機質粒子、特に溶融シリカ粒子の充填された封止材が一般に用いられている。そして、この無機質粒子が球状の形状を持ったものであると、高充填することができ、しかも封止する際の流動性や耐金型摩耗性にも優れているので、現在では球状無機質粒子が賞用されている。
【０００３】
球状無機質粒子は、一般的には、溶融炉内の溶融ゾーンに高温火炎を形成し、そこに無機質原料粉末を噴射する工程を経て製造される（例えば特公昭６１−３５１４５号公報参照）。この方法においては、通常、無機質原料粉末は、燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び無機質原料粉末供給手段を備えてなるバーナーから一定量づつ高温火炎中に供給され、溶融若しくは半溶融され、表面張力により球状化される。次いで、溶融球状粒子は、溶融ゾーンに連続した冷却ゾーンを通過させて冷却固化し、捕集系に送られる。捕集系では、重力沈降室、サイクロン、バグフィルター等の捕集機が設置され、所望粒度の粒子が段階的に取得できるようになっている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記製造方法においては、取扱性と燃費効率等の点から、通常は炉頂中央付近に付設された一本のバーナーによって、高温火炎の形成と無機質原料粉末の噴射とが行われているので、異なる品種毎にバーナーを用意しておき、それらを交換使用しなければならなかったので、その都度操業を中断しなければならず、はなはだ生産性の悪いものであった。また、一本のバーナーでは、無機質原料粉末の融点以上の温度領域の形成される部分は、高温火炎近傍の一部分だけとなるので、捕集系で取得された製品には、高温火炎を通過しない未溶融粒子や球状化が十分でない粒子が不規則に混在し、用途に制約を受けたり、再溶融処理が必要であった。
【０００５】
このような問題を解決するため、微粒品から粗粒品までの広い粒度範囲の球状品を一本のバーナーで製造するべくバーナー構造を改良すること（特開平６−５６４４５号公報、特開平４−１２６５３３号公報等）や、高温火炎と無機質原料粉末とを溶融炉内に噴射することのできるバーナーを予備燃焼室に設けると共に、予備燃焼室と溶融炉の連接部周辺には補助バーナーを設けてなる装置を用いること（特開平４−１２６５３７号公報）などが提案されている。このような提案によって、上記問題はかなり改善されたが、高溶融率の球状粒子の量産化という点では、まだ十分に満足できるものではなかった。
【０００６】
本発明は、上記に鑑みてなされたものであり、その目的は、バーナー構造に関わらず、高溶融率かつ高真円度の球状無機質粒子を量産化できる製造方法を提供するものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
すなわち、本発明は、燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び無機質原料粉末供給手段を備えてなるバーナーの複数本をこれらの各バーナーによって形成される火炎同士が干渉するように溶融炉に設置し、各バーナーから無機質原料粉末を高温火炎中に噴射して球状化する方法おいて、上記各バーナーは、各バーナーの先端部が同一平面を形成するよう、それらの先端部を揃えて設置されていること、すなわち各バーナーの先端部の長さの差が１０ｃｍ以内にして設置されていることを特徴とする球状無機質粒子の製造方法である。この場合において、燃料ガス供給手段と助燃ガス供給手段とから構成されてなる補助バーナーの一又は二以上を更に溶融炉に設置することが好ましい。さらには、最も外よりに配設されたバーナーの先端外周を包接する円面積に対する燃料ガスの総供給量が、単位時間当たり、５０〜５０００Ｎｍ３／ｍ２・ｈｒであることが好ましい。
【０００８】
【発明の実施の形態】
以下、更に詳しく本発明について説明する。
【０００９】
本発明が対象としている無機質原料粉末は、金属酸化物粉末が一般的であり、特に融点が１０００℃以上であるシリカ、アルミナ、チタニア等の単体ないしはそれらを成分とする複合物の球状化に本発明法が好適となる。
【００１０】
本発明において、高温火炎を形成するための燃料ガスとしては、プロパン、ブタン、プロピレン、アセチレン、水素等が使用され、また助燃ガスとしては、酸素が一般的に使用される。
【００１１】
本発明で使用される装置は、高温火炎の形成、ないしは高温火炎の形成と共に無機質原料粉末を高温火炎中に噴射することのできるバーナーの適宜数の配設された溶融炉と、溶融処理物の捕集系とからなっている。溶融炉は、竪型、横型のいずれの型式であってもよい。溶融炉は、高温火炎の形成と無機質原料粉末の溶融・球状化を行う溶融ゾーンと、自然に又は強制的に溶融球状粒子の冷却固化が行われる冷却ゾーンとを有する。冷却ゾーンでは、捕集系における操作が容易となる程度の温度、例えば１０００℃以下の温度までに溶融球状粒子を冷却することが重要であり、強制冷却を行わない場合には、その温度に達する時間の間、溶融球状粒子が滞留するよう炉体における冷却ゾーンの長さが設計されている。
【００１２】
しかしながら、例えば平均粒径が１０μｍ程度以下の微粒な球状粒子を製造する場合には、溶融ゾーンで形成された溶融球状粒子が合着し、粒子が変形ないしは粗粒化させないよう速やかに冷却するため、強制冷却を行うことが好ましい。その強制冷却は、溶融ゾーンと冷却ゾーンとの接続部近傍に空気等の冷却ガスを送給することが望ましく、これによって球状粒子を捕集系にガス輸送できる利点もある。捕集系では、重力沈降室、サイクロン、バグフィルター等の捕集機が設置され、それらの捕集機の性能に応じた所望粒度の粒子を段階的に取得される。
【００１３】
本発明は、上記製造方法において、高温火炎の形成範囲を最適化するために、燃料ガス供給手段、助燃ガス供給手段及び無機質原料粉末供給手段を備えてなるバーナーの複数本を溶融炉に、望ましくはバーナー先端部を揃えて設置したところに特徴がある。ここで、高温火炎とは、「無機質原料粉末の融点以上の温度を有する火炎」、と定義される。
【００１４】
本発明で使用されるバーナーは、燃料ガス供給手段と助燃ガス供給手段と無機質原料粉末供給手段とを必須として備えたものであり、その複数本が設置される。このようなバーナーは、溶融炉の規模、溶融する無機質粒子の種類や製品特性（粒径・溶融化率・真円度等）などに応じて、その構造、大きさ、本数、配置位置などが選定されるが、本数については、３本以上、特に４本以上が好ましい。
【００１５】
本発明で使用されるバーナーにおいては、燃料ガスと助燃ガスとは予混合されていてもよいし、またそれらを別々に送給しバーナーで合流させる形式であってもよい。また、無機質粉末原料の高温火炎中への噴射は、燃料ガス、助燃ガス、両者の混合ガスのいずれか又は二以上のガスに混合して行うか、バーナーの中央部付近からこれらとは別のガスに混合して行われる。いずれの場合にあっても、無機質原料粉末は、フィーダー、ロータリーバルブなどの定量供給機を介してバーナーから噴射させることが好ましい。各バーナーに供給される無機質粉末原料の粒度は、なるべく同じであることが好ましく、平均粒径が５〜３０μｍであることが望ましい。
【００１６】
このようなバーナーの複数本を組み合わせるにあたっては、各バーナーで形成された火炎同士が互いに干渉しあい、高温火炎を炉壁方向に拡張できるように配慮して行われる。例えば、同一円周上に配置する、大型バーナーの周りを囲むように小型バーナーを配置するなどし、バーナー先端から火炎長の１／２より離れた火炎の先端部で火炎同士が接する程度以上に重なるように溶融炉に配設する。
【００１７】
このようなバーナーの配設によって、火炎同士が他の火炎を囲むようになるので、１つの火炎に接する空気量が低減され、火炎温度の低下が抑制され、高温火炎の更なる拡張を行うことができ、その結果、高温火炎を通過しない無機質原料粉末の割合は著しく少なくなり、高溶融率かつ高真円度の球状粒子を生産性よく製造することが可能となる。更には、火炎同士が干渉することによって、高温火炎の長さをバーナー先端部から遠く離れたところにまで長くすることができ、溶融時間のかかる粗大無機質粉末原料の球状化が容易となる利点もある。
【００１８】
本発明においては、各バーナーの先端部が同一平面を形成するよう、それらの先端を揃えて設置することによって、火炎同士の上記干渉作用を一段と強めることができる。
【００１９】
更には、燃料ガス供給手段と助燃ガス供給手段とから構成されてなる補助バーナーの一又は二以上を、上記バーナーと共に併設することによって、火炎同士の干渉作用を更に強めることもできる。補助バーナーの設置に際しては、それらのバーナーの先端部が同一平面を形成するよう先端部を揃えて設置することが望ましく、特に無機質原料粉末供給手段を備えた上記複数のバーナーの先端部と補助バーナーの先端部とが同一平面を形成するように設置することが最適である。ここで、「同一平面」とは、各バーナー先端部の長さの差が１０ｃｍ以内であることを意味する。図３には、３本のバーナーを同一平面を形成させないで設置した例が示されている。
【００２０】
本発明において、高温火炎の長さは、所望する真円度や無機質原料粉末の粒度などによって決定される。高温火炎の長さの調整は、火炎の重なり度合を制御することによって行うことができるが、燃料ガスの種類とその供給量等によっても行うことができる。無機質原料粉末が、平均粒径１〜１００μｍ程度のシリカ質粉末などである場合、最も外よりに配設されたバーナーの先端外周を包接する円面積に対する燃料ガス特にプロパンガスの総供給量は、単位時間当たり、５０〜５０００Ｎｍ３／ｍ２・ｈｒ、特に１００〜４０００Ｎｍ３／ｍ２・ｈｒであることが望ましい。５０Ｎｍ３／ｍ２・ｈｒ未満では、十分な長さの高温火炎を形成させることができず、また５０００Ｎｍ３／ｍ２・ｈｒをこえると、高温火炎の長さが長くなりすぎて溶融粒子の合着が起こるようになる。
【００２１】
【実施例】
以下、本発明を実施例をあげて更に具体的に説明する。
【００２２】
実施例１〜６  比較例１、２
図１に示される装置、すなわち、燃料ガス供給管３、助燃ガス供給管４、無機質原料粉末供給管５が接続されているバーナー２の複数本を溶融炉１の頂部に設置され、しかも溶融炉から排出された球状粒子が、重力沈降室６、サイクロン７、バグフィルター８、ブロワー９からなる捕集系に空気輸送されるように直列に接続されてなる装置を用い、シリカ質粉末の球状化試験を行った。
【００２３】
複数本のバーナーは、図２に例示するように、最も外よりに配設されたバーナー同士で概ね円状ないしは角状を描くよう、しかもバーナー毎にある程度の角度を持たせ、火炎が重なるように配設されている。
【００２４】
各バーナーから、燃料ガスとしてＬＰＧ：１０Ｎｍ３／ｈｒ、助燃ガスとして酸素：５０Ｎｍ３／ｈｒ、無機質原料粉末としてシリカ質粉末（平均粒径１２μｍ）：５０ｋｇ／ｈｒを噴射して球状化処理を行い、重力沈降室で回収された溶融品の真円度と溶融率を以下に従い測定した。それらの結果を、バーナーの設置条件と共に表１に示す。
【００２５】
（１）真円度
走査型電子顕微鏡（日本電子社製「ＪＳＭ−Ｔ２００型」）と画像解析装置（日本アビオニクス社製）を用いて測定した。先ず、粉末のＳＥＭ写真から粒子の投影面積（Ａ）と周囲長（ＰＭ）を測定する。周囲長（ＰＭ）に対応する真円の面積を（Ｂ）とすると、その粒子の真円度はＡ／Ｂとして表示できる。
【００２６】
そこで、試料粒子の周囲長（ＰＭ）と同一の周囲長を持つ真円を想定すると、ＰＭ＝２πｒ、Ｂ＝πｒ２であるから、Ｂ＝π×（ＰＭ／２π）２  となり、個々の粒子の真円度は、真円度＝Ａ／Ｂ＝Ａ×４π／（ＰＭ）２として算出することができる。
【００２７】
本発明においては、溶融品の１００個の粒子について真円度を測定し、その平均値を以て粉末の真円度とした。
【００２８】
（２）溶融率
粉末Ｘ線回折装置（ＲＩＧＡＫＵ社製「Ｍｉｎｉ  Ｆｌｅｘ」）を用い、ＣｕＫα線の２θが２６°〜２７．５°の範囲において、試料のＸ線回折分析を行った。結晶シリカの場合は、２６．７°に主ピークが存在するが、溶融シリカではこの位置には存在しない。溶融シリカと結晶シリカが混在していると、それらの割合に応じた２６．７°のピーク高さが得られる。
【００２９】
そこで、結晶シリカ標準試料のＸ線強度に対する試料のＸ線強度の比から、結晶シリカ混在率（試料のＸ線強度／結晶シリカのＸ線強度）を算出し、式、溶融率（％）＝（１−結晶シリカ混在率）×１００、から溶融率を求めた。
【００３０】
【表１】
0003608968.tif 000002
【００３１】
表１から、本発明の実施例１〜６は、比較例１、２に比べて、溶融率と真円度のいずれもに優れた球状溶融シリカ粉末が得られていることがわかる。しかも、比較例１では、無機質原料粉末の処理量が５０ｋｇ／ｈｒであるが、実施例１〜６では、その処理量に対し、設置されたバーナーの本数倍の処理が可能となり、飛躍的に生産性が向上していることがわかる。
【００３２】
なお、表１において、バーナー本数が同一であるにもかかわらず燃料ガスの総供給量が異なっているのは、バーナーの配置を変え、最も外よりに配設されたバーナーの先端外周を包接する円面積を違えたことによるものである。
【００３３】
【発明の効果】
本発明によれば、高真円度かつ高溶融率の球状無機質粒子を生産性を高めて製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】球状無機質粒子の製造装置の概略図である。
【図２】バーナー先端部付近における溶融炉の概略断面図である。
【図３】頂部付近における溶融炉の概略部分側面図である。
【符号の説明】
１  溶融炉
２  バーナー
３  燃料ガス供給管
４  助燃ガス供給管
５  無機質原料粉末供給管
６  重力沈降室
７  サイクロン
８  バグフィルター
９  ブロワー
Ａ  最も外よりに配設されたバーナーの先端外周を包接する円面積
【図１】
0003608968.tif 000003
【図２】
0003608968.tif 000004
【図３】
0003608968.tif 000005