(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１つの蒸留塔を有する蒸留塔システム内で大気ガスの混合物を低温分離する方法であって、
（ａ）  前記大気ガス混合物の下降する液相と上昇する気相を前記の少なくとも１つの蒸留塔内に形成させる工程；
（ｂ）  前記混合物の前記下降する液相が、構造的充填物を通って下降するにつれて前記混合物のより低揮発性の成分に益々濃縮されつつ、前記混合物の前記上昇する気相が、構造的充填物を通って上昇するにつれて前記混合物のより高揮発性の成分に益々濃縮されるよう、前記混合物の下降する液相と上昇する気相を、前記少なくとも１つの蒸留塔の少なくとも１つのセクション内に収容された構造的充填物内で接触させる工程、このとき前記構造的充填物は、約１００ｍ2／ｍ3〜約４５０ｍ2／ｍ3の範囲の充填密度と約４５°の角度にて配向した流路を有する波形シート状金属で造られている；および
（ｃ）  前記少なくとも１つのセクションが、
i）  約２バール以上の圧力；
ii） 約０.０１〜約０.１の範囲または０.１より大きいフローパラメーターψ、前記フローパラメーターψはＣL／ＣVに等しく、このときＣVは上昇する気相の蒸気速度であり、ＣLは下降する液相の液体速度である；および
iii）前記蒸留塔の前記少なくとも１つのセクションが、溢流を起こす臨界蒸気速度より低く、ψが約０.０１〜約０.１であるときは約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５ lnψ−３.１７６−０.００１６９Ａ〕（式中、Ａは前記構造的充填物の充填密度である）に等しい最小蒸気速度より高い蒸気速度を有するように、そしてψが０.１より大きいときは約０.０５４ｅ-0.00169Aψ-0.372に等しい最小蒸気速度より高い蒸気速度を有するように塔を運転する工程；
を含む前記方法。
【請求項２】
少なくとも１つの蒸留塔を有する蒸留塔システム内で大気ガスの混合物を低温分離する方法であって、
（ａ）  前記大気ガス混合物の下降する液相と上昇する気相を前記の少なくとも１つの蒸留塔内に形成させる工程；
（ｂ）  前記混合物の前記下降する液相が、構造的充填物を通って下降するにつれて前記混合物のより低揮発性の成分に益々濃縮されつつ、前記混合物の前記上昇する気相が、構造的充填物を通って上昇するにつれて前記混合物のより高揮発性の成分に益々濃縮されるよう、前記混合物の下降する液相と上昇する気相を、前記少なくとも１つの蒸留塔の少なくとも１つのセクション内に収容された構造的充填物内で接触させる工程、このとき前記構造的充填物は、約４５０ｍ2／ｍ3〜約１０００ｍ2／ｍ3の範囲の充填密度と約４５°の角度にて配向した流路を有する波形シート状金属で造られている；および
（ｃ）  前記少なくとも１つのセクションが、
i）  約２バール以上の圧力；
ii） 約０.０１〜約０.１の範囲または０.１より大きいフローパラメーターψ、前記フローパラメーターψはＣL／ＣVに等しく、このときＣVは上昇する気相の蒸気速度であり、ＣLは下降する液相の液体速度である；および
iii）前記蒸留塔の前記少なくとも１つのセクションが、溢流を起こす臨界蒸気速度より低く、ψが約０.０１〜約０.１であるときは約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５ lnψ−３.７４８−０.０００４２１Ａ〕（式中、Ａは前記構造的充填物の充填密度である）に等しい最小蒸気速度より高い蒸気速度を有するように、そしてψが０.１より大きいときは約０.０３０５ｅ-0.000421Aψ-0.372に等しい最小蒸気速度より高い蒸気速度を有するように塔を運転する工程；
を含む前記方法。
【請求項３】
少なくとも１つの蒸留塔を有する蒸留塔システム内で大気ガスの混合物を低温分離する方法であって、
（ａ）  前記大気ガス混合物の下降する液相と上昇する気相を前記の少なくとも１つの蒸留塔内に形成させる工程；
（ｂ）  前記混合物の前記下降する液相が、構造的充填物を通って下降するにつれて前記混合物のより低揮発性の成分に益々濃縮されつつ、前記混合物の前記上昇する気相が、構造的充填物を通って上昇するにつれて前記混合物のより高揮発性の成分に益々濃縮されるよう、前記混合物の下降する液相と上昇する気相を、前記少なくとも１つの蒸留塔の少なくとも１つのセクション内に収容された構造的充填物内で接触させる工程、このとき前記構造的充填物は、約１７０ｍ2／ｍ3〜約２５０ｍ2／ｍ3の範囲の充填密度と約３０°の角度にて配向した流路を有する波形シート状金属で造られている；および
（ｃ）  前記少なくとも１つのセクションが、
i）  約２バール以上の圧力；
ii） 約０.０１〜約０.１の範囲または０.１より大きいフローパラメーターψ、前記フローパラメーターψはＣL／ＣVに等しく、このときＣVは上昇する気相の蒸気速度であり、ＣLは下降する液相の液体速度である；および
iii）前記蒸留塔の前記少なくとも１つのセクションが、溢流を起こす臨界蒸気速度より低く、ψが約０.０１〜約０.１であるときは約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５lnψ−２.７８８−０.００２３６Ａ〕（式中、Ａは前記構造的充填物の充填密度である）に等しい最小蒸気速度より高い蒸気速度を有するように、そしてψが０.１より大きいときは約０.０７９６ｅ-0.00236Aψ-0.372に等しい最小蒸気速度より高い蒸気速度を有するように塔を運転する工程；
を含む前記方法。
【請求項４】
少なくとも１つの蒸留塔を有する蒸留塔システム内で大気ガスの混合物を低温分離する方法であって、
（ａ）  前記大気ガス混合物の下降する液相と上昇する気相を前記の少なくとも１つの蒸留塔内に形成させる工程；
（ｂ）  前記混合物の前記下降する液相が、構造的充填物を通って下降するにつれて前記混合物のより低揮発性の成分に益々濃縮されつつ、前記混合物の前記上昇する気相が、構造的充填物を通って上昇するにつれて前記混合物のより高揮発性の成分に益々濃縮されるよう、前記混合物の下降する液相と上昇する気相を、前記少なくとも１つの蒸留塔の少なくとも１つのセクション内に収容された構造的充填物内で接触させる工程、このとき前記構造的充填物は、約２５０ｍ2／ｍ3〜約１０００ｍ2／ｍ3の範囲の充填密度と約３０°の角度にて配向した流路を有する波形シート状金属で造られている；および
（ｃ）  前記少なくとも１つのセクションが、
i）  約２バール以上の圧力；
ii） 約０.０１〜約０.１の範囲または０.１より大きいフローパラメーターψ、前記フローパラメーターψはＣL／ＣVに等しく、このときＣVは上昇する気相の蒸気速度であり、ＣLは下降する液相の液体速度である；および
iii） 前記蒸留塔の前記少なくとも１つのセクションが、溢流を起こす臨界蒸気速度より低く、ψが約０.０１〜約０.１であるときは約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５ lnψ−３.１５６−０.０００８９３Ａ〕（式中、Ａは前記構造的充填物の充填密度である）に等しい最小蒸気速度より高い蒸気速度を有するように、そしてψが０.１より大きいときは約０.０５５１５ｅ-0.000893Aψ-0.372に等しい最小蒸気速度より高い蒸気速度を有するように塔を運転する工程；
を含む前記方法。
【請求項５】
前記構造的充填物が約７５０ｍ2／ｍ3の充填密度を有し；
前記少なくとも１つのセクションが約４バールに等しい圧力を有し；そして
前記臨界蒸気速度が、ψが約０.０１〜約０.１であるときは約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５ lnψ−３.８８５〕に等しく、そしてψが０.１より大きいときは約０.０２６６ψ-0.372に等しい；
請求項２記載の方法。
【請求項６】
前記構造的充填物が約７５０ｍ2／ｍ3の充填密度を有し；
前記少なくとも１つのセクションが約６バールに等しい圧力を有し；そして
前記臨界蒸気速度が、ψが約０.０１〜約０.１であるときは約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５ lnψ−３.７５３〕に等しく、そしてψが０.１より大きいときは約０.０３０３３ψ-0.372に等しい；
請求項２記載の方法。
【請求項７】
前記構造的充填物が約７５０ｍ2／ｍ3の充填密度を有し；
前記圧力が約３.５バール〜約７.５バールの範囲内であり；そして
前記混合物の液相と気相とがそれぞれ、前記混合物のより低揮発性の成分およびより高揮発性の成分を所定の濃度にて含有するよう、また前記構造的充填物の高さが、前記の所定濃度の低揮発性成分と高揮発性成分を得るのに必要な理論段の数と、前記圧力に−０.００８６４を乗じて得られる数に０.１８１を加えて得られる数との積にほぼ等しくなるよう、前記混合物の液相と気相を、前記蒸留塔の前記少なくとも１つのセクションにおいて前記構造的充填物の高さを通して接触させる；
請求項２記載の方法。
【請求項８】
前記構造的充填物が約７５０ｍ2／ｍ3の充填密度を有し；
前記圧力が約７.５バール〜約２０バールの範囲内であり；そして
前記混合物の液相と気相とがそれぞれ、前記混合物のより低揮発性の成分およびより高揮発性の成分を所定の濃度にて含有するよう、また前記構造的充填物の高さが、前記の所定濃度の低揮発性成分と高揮発性成分を得るのに必要な理論段の数と０.１１６との積にほぼ等しくなるよう、前記混合物の液相と気相を、前記蒸留塔の前記少なくとも１つのセクションにおいて前記構造的充填物の高さを通して接触させる；
請求項２記載の方法。
【請求項９】
少なくとも１つの蒸留塔を有する蒸留塔システム内で大気ガスの混合物を低温分離する方法であって、
（ａ）  前記蒸留塔を約３.５バール〜約７.５バールの範囲内の圧力で運転する工程；
（ｂ）  前記大気ガス混合物の下降する液相と上昇する気相を前記の少なくとも１つの蒸留塔内に形成させる工程；および
（ｃ）  前記混合物の前記下降する液相が、構造的充填物を通って下降するにつれて前記混合物のより低揮発性の成分に益々濃縮されつつ、前記混合物の前記上昇する気相が、構造的充填物を通って上昇するにつれて前記混合物のより高揮発性の成分に益々濃縮されるよう、前記混合物の下降する液相と上昇する気相を、前記少なくとも１つの蒸留塔の少なくとも１つのセクション内に収容されていて、約７５０ｍ2／ｍ3の充填密度と約４５°の角度にて配向した流路を有する構造的充填物内で接触させる工程、このとき前記混合物の液相と気相とがそれぞれ、前記混合物のより低揮発性の成分およびより高揮発性の成分を所定の濃度にて含有するよう、また前記構造的充填物のメートル表示での高さが、前記の所定濃度の低揮発性成分と高揮発性成分を得るのに必要な理論段の数と、前記圧力に−０.００８６４を乗じて得られる数に０.１８１を加えて得られる数との積にほぼ等しくなるよう、前記大気ガス混合物の液相と気相を、前記構造的充填物の高さを通して接触させる；
を含む前記方法。
【請求項１０】
少なくとも１つの蒸留塔を有する蒸留塔システム内で大気ガスの混合物を低温分離する方法であって、
（ａ）  前記蒸留塔を約７.５バール〜約２０バールの範囲内の圧力で運転する工程；
（ｂ）  前記大気ガス混合物の下降する液相と上昇する気相を前記の少なくとも１つの蒸留塔内に形成させる工程；および
（ｃ）  前記混合物の前記下降する液相が、構造的充填物を通って下降するにつれて前記混合物のより低揮発性の成分に益々濃縮されつつ、前記混合物の前記上昇する気相が、構造的充填物を通って上昇するにつれて前記混合物のより高揮発性の成分に益々濃縮され、これによって低温分離が果たされるよう、前記混合物の下降する液相と上昇する気相を、前記少なくとも１つの蒸留塔の少なくとも１つのセクション内に収容されていて、約７５０ｍ2／ｍ3の充填密度と約４５°の角度にて配向した流路を有する構造的充填物内で接触させる工程、このとき前記混合物の液相と気相とがそれぞれ、前記混合物のより低揮発性の成分およびより高揮発性の成分を所定の濃度にて含有するよう、また前記構造的充填物のメートル表示での高さが、前記の所定濃度の低揮発性成分と高揮発性成分を得るのに必要な理論段の数と０.１１６との積にほぼ等しくなるよう、前記大気ガス混合物の液相と気相を、前記構造的充填物の高さを通して接触させる；
を含む前記方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、１つ以上の蒸留塔を有する蒸留塔システム内で大気ガスの混合物を低温分離する方法に関する。さらに詳細には、本発明は、構造的充填物を使用することによって、大気ガス混合物の下降する液相と上昇する気相とを接触させて、大気ガス混合物の成分の分離を行う方法に関する。
【０００２】
【従来の技術および発明が解決しようとする課題】
大気ガスの混合物、すなわち空気中に見いだされるガスの混合物または空気それ自体（例えば、窒素、酸素、およびアルゴンなどの混合物）は、所望する大気ガス成分の生成に対して最適化された種々の低温蒸留システムにて分離される。大気ガスの混合物としての空気は通常、先ず最初に空気を圧縮し、精製し、次いでその露点または露点付近の低温に冷却するという低温蒸留塔システムを使用することによって種々の成分に精留される。冷却された空気が蒸留塔中に導入され、そこで実際の分離が行われる。蒸留塔に導入されると、より高い揮発性の成分（例えば窒素）はより低い揮発性の成分（例えば酸素）より前に沸騰して、上昇する気相が生成する。上昇する気相の一部が凝縮されて還流し、これによって下降する液相が生成する。下降する液相がより低揮発性の成分に益々濃縮されつつ、上昇する気相がより高揮発性の成分に益々濃縮されるよう、よく知られている種々の接触用エレメントを通して下降する液相と上昇する気相とを接触させる。
【０００３】
蒸留塔システムは、ガス状態窒素生成物を得るために単一の塔で構成されていてもよく、あるいはさらに精留して窒素、酸素、およびアルゴン生成物を得るために一連の塔で構成されていてもよい。さらに追加の塔を使用して、さらなる分離を行い、空気の他の成分を得ることもできる。
【０００４】
混合物の下降する液相と上昇する気相とを接触させるのに使用される液体−ガス接触用エレメントは、種々の充填物、トレー、およびプレートなどによって構成される。構造的充填物は、その低い圧力低下特性により、大気ガスの混合物を低温分離するための一般的な液体−ガス接触用エレメントとなっている。この低い圧力低下特性は、より低いエネルギーコストやより高い生産性などの実現に有利に働く。構造的充填物の欠点は、従来のプレートやトレーのコストに比べてそのイニシャルコスト（新設費）が高いことにある。
【０００５】
構造的充填物の性能は圧力の増大とともに劣化するということが、従来技術においては長い間信じられてきた。後述するように、分離すべき混合物が大気ガスの混合物である場合には、構造的充填物の性能が圧力の増大とともにアップしうる、ということを本発明者らは見いだした。この事実は、従来考えられてきたより少ない量の構造的充填物を使用してより高い能力の塔を得るのに利用することができる。構造的充填物の量が少なくて済むということは、蒸留塔の製造に際して含まれる資本的支出が減少することとなる。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明は、少なくとも１つの蒸留塔を有する蒸留塔システム内で、大気ガスの混合物を低温分離する方法に関する。本発明の方法によれば、大気ガス混合物の下降する液相と上昇する気相が前記少なくとも１つの蒸留塔内に形成される。混合物の下降する液相と上昇する気相が、前記少なくとも１つの蒸留塔の少なくとも１つのセクション内に収容された構造的充填物を通して接触される。本明細書で使用している蒸留塔の“セクション”とは、供給路と取り出し路との間、または２つの供給路間、または２つの取り出し路間にて輪郭付けされている蒸留塔の区域を意味している。蒸留塔のセクションは、当業界によく知られている仕方で互いに直角に配向された構造的充填物の２つ以上のエレメント、およびこれに関連したハードウェア（例えば、支持用プレートや液体ディストリビュータ）を含む。液相と気相が構造的充填物を通過する結果、下降する液相が、構造的充填物を通って下降するにつれて、混合物のより低揮発性成分に益々濃縮されつつ、上昇する気相が、構造的充填物を通って上昇するにつれて、混合物のより高揮発性成分に益々濃縮される。このように各成分をそれらの揮発性にしたがって分離することにより、低温分離が果たされる。低温蒸留塔システムは、少なくとも１つのセクションが約２絶対バール以上の圧力、および約０.０１〜０.１の範囲内の又は約０.１より大きなフローパラメーターを有するように運転される。フローパラメーターψはＣLをＣVで除して得られる商に等しく、このときＣVは上昇する気相の蒸気速度であり、またＣLは下降する液相の液体速度である。低温蒸留塔システムは、蒸留塔の少なくとも１つのセクションが溢流を起こす臨界蒸気速度より小さく、また最小蒸気速度より大きな蒸気速度を有するよう運転される。
【０００７】
本発明の１つの態様においては、構造的充填物は、約１００ｍ2／ｍ3〜約４５０ｍ2／ｍ3の範囲の充填密度と約４５°の角度にて配向した流路を有する波形シート状金属で造られている。この点に関して、本明細書においては流路の配向は、塔の軸線（殆どの構造的充填物では、その配置は垂直である）に対するものである。このような充填物の場合、最小蒸気速度は、ψが約０.０１〜０.１のときは約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５ lnψ−３.１７６−０.００１６９Ａ〕（式中、Ａは前記構造的充填物の充填密度である）に、そしてψが０.１より大きいときは約０.０５４ｅ-0.00169Aψ-0.372に等しい。
【０００８】
本発明の他の態様においては、構造的充填物は、約４５０ｍ2／ｍ3〜約１０００ｍ2／ｍ3の範囲の充填密度と約４５°の角度にて配向した流路を有する波形シート状金属で造られている。このような充填物の場合、最小蒸気速度は、ψが約０.０１〜０.１のときは約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５ lnψ−３.７４８−０.０００４２１Ａ〕（式中、Ａは前記構造的充填物の充填密度である）に、そしてψが０.１より大きいときは約０.０３０５ｅ-0.000421Aψ-0.372に等しい。
【０００９】
本発明のさらに他の態様においては、構造的充填物は、約１７０ｍ2／ｍ3〜約２５０ｍ2／ｍ3の範囲の充填密度と約３０°の角度にて配向した流路を有する波形シート状金属で造られている。このような構造的充填物の場合、最小蒸気速度は、ψが約０.０１〜０.１であるときは約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５ lnψ−２.７８８−０.００２３６Ａ〕（式中、Ａは前記構造的充填物の充填密度である）に、そしてψが０.１より大きいときは約０.０７９６ｅ-0.00236Aψ-0.372に等しい。
【００１０】
本発明のさらに他の態様においては、構造的充填物は、約２５０ｍ2／ｍ3〜約１０００ｍ2／ｍ3の範囲の充填密度と約３０°の角度にて配向した流路を有する波形シート状金属で造られている。このような構造的充填物の場合、ψが約０.０１〜０.１であるときは約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５ lnψ−３.１５６−０.０００８９３Ａ〕（式中、Ａは前記構造的充填物の充填密度である）に、そしてψが０.１より大きいときは約０.０５５１５ｅ-0.000893Aψ-0.372に等しい。
【００１１】
さらに他の態様においては、本発明は、少なくとも１つの蒸留塔が約３.５絶対バール〜約７.５絶対バールの範囲内の圧力にて運転される、という少なくとも１つの塔を有する蒸留塔システムを使用して大気ガスの混合物を低温分離する方法を提供する。大気ガス混合物の下降する液相と上昇する気相が、前記の少なくとも１つの蒸留塔内に形成される。大気ガス混合物の下降する液相と上昇する気相が、前記少なくとも１つの蒸留塔の少なくとも１つのセクション内に収容されていて、約７５０ｍ2／ｍ3の充填密度と約４５°の角度にて配向した流路とを有する構造的充填物を通して接触される。この接触の結果、下降する液相が、構造的充填物を通って下降するにつれて混合物のより低揮発性の成分に益々濃縮されつつ、上昇する気相が、構造的充填物を通って上昇するにつれて混合物のより高揮発性の成分に益々濃縮され、これによって低温分離が果たされる。大気ガス混合物の液相と気相とがそれぞれ、前記混合物のより低揮発性の成分およびより高揮発性の成分を所定の濃度にて含有するよう、また構造的充填物の高さが、前記所定濃度の低揮発性成分と高揮発性成分を得るのに必要な理論段の数と、前記少なくとも１つの蒸留塔内の圧力に−０.００８６４を乗じて得られる数に０.１８１を加えて得られる数との積にほぼ等しくなるよう、前記混合物の液相と気相を、前記構造的充填物の高さを通して接触させる。
【００１２】
本発明のさらに他の態様では、少なくとも１つの蒸留塔は、約７.５〜２０バールの範囲の圧力にて運転することができる。このような場合においては、大気ガスの混合物が通って接触される構造的充填物の高さは、前記の所定濃度の低揮発性成分と高揮発性成分を得るのに必要な理論段の数と０.１１６との積にほぼ等しい。
【００１３】
従来技術においては、構造的充填物の性能は、圧力が高くなるにつれて低下すると考えられてきた。本特許出願者らは、構造的充填物の性能が分離される混合物の種類によって異なるということを見いだした。実際、混合物が大気ガスの混合物である限り、蒸留塔内の構造的充填物の性能は、圧力の増大とともに向上することが見いだされた。例えば、７５０ｍ2／ｍ3の密度を有する構造的充填物に対する従来技術のデータによれば、その運転性能の限界に関して exp〔−４.０６４−０.５９５ lnψ−０.０４８５（lnψ）2〕の式によって与えられる上限があることを示している。従来技術においては、蒸留塔のあるセクションがこの上限より高いところで運転されれば、該セクションは溢流を起こす。上記の限界は、圧力が約２バール以下のときに得られたものである。従来技術によれば、圧力が約２バールより高い場合には性能が低下し、この上限が得られないことがわかった。
【００１４】
波形シート状金属で造られていて、例えば７５０ｍ2／ｍ3の充填密度を有するような構造的充填物の場合、分離すべき混合物が大気ガスを含有しているとき、そしてまた圧力が約２バールより高いときには、従来技術による上記の上限は、このような構造的充填物についての運転性能の制約とはならない。
【００１５】
本明細書にて使用しているＣV（蒸気速度）は、密度計による表面ガス速度である。このガス速度は、表面ガス速度と、ガス密度を液体密度とガス密度との差で除したものの平方根との積である。表面速度は塔を通過する平均速度であり、これは質量流量を基準としている。したがって、塔が約２バール以上の圧力で運転される場合、また分離すべき混合物が大気ガス混合物の場合、塔を通過する質量流量を、従来技術にて考えられている値を越えて増大させることができる。これとは別に、ある１つの塔に対してのある与えられた質量流量要件に関し、極めて薄い断面を有する、したがってこの分野での従来技術の方法に基づいてこれまで提唱されているより高い表面速度を有する塔を設計することもできる。塔の断面積がより小さいということは、構造的充填物のある与えられた用途に関して、より少ない量の構造的充填物の使用で済むということである。したがって、ある与えられた性能要件を満たすよう蒸留塔を組み立てる上で、コストの低減が可能となる。さらなるポイントは、より高い圧力において塔をさらに細くできるだけでなく、従来技術において考えられているより短くすることができる。これは、ＨＥＴＰ（height equivalent to a theoretical plate）すなわち理論プレートに相当する高さが塔圧力の増大とともに減少するからである。したがって本発明では、大気ガスの混合物に対して必要とされる構造的充填物の量において二次元的な節減が可能となる。
【００１６】
本明細書にて使用している“高さ”はすべてメートル表示であり、また液体速度や蒸気速度等の“速度”はすべてｍ／秒による表示であることを指摘しておく。さらに、“圧力”はすべて絶対バール表示であり、“充填密度”すなわち比表面積はすべてｍ2／ｍ3表示である。さらに、本発明においてはザルツァー・ブラザーズ・リミテッド（Ｓulzer Ｂrothers Ｌimited）から市販の構造的充填物を使用して多くの実験を行ったけれども、本発明は他のメーカーから市販の構造的充填物に対しても同様に適用しうる、という点を指摘しておく。
【００１７】
出願者らが発明であると見なす主題を明確に指摘している特許請求の範囲にて本明細書が結論を明記しているけれども、添付図面を参照しつつ考察すれば、本発明の理解がより深まるであろう。
【００１８】
図１を参照すると、曲線１は、約２バール以下の圧力における、ＭＥＬＬＡＰＡＫ ７５０.Ｙ充填物（ザルツァー・ブラザーズ・リミテッドから市販，ＣＨ-８４０１，ヴィンテルトゥール，スイス）の従来技術によるソーダーズ・ダイヤグラム（Ｓouders diagram）を示している。この構造的充填物は波形シート状金属で造られている。この充填物の充填密度は約７５０ｍ2／ｍ3であり、約４５°の角度で配向した流路を有する。この曲線に沿って、ある与えられた液体状態に対して蒸気速度が決定される。もし蒸気速度が曲線によって与えられる速度より高く増大すれば、充填物は溢流状態となるであろう。すなわち、充填物内の上昇する気相が相当量の下降する液相を随伴する。あるいは極端な場合には、液相が充填物を通って下降するのを上昇する気相が妨げることがある。この曲線の近似式は、ψが約０.０１〜約０.１の範囲のときはＣV＝exp〔−４.０６４−０.５９５ lnψ−０.０４８５（lnψ）2〕であり、またψが０.１より大きいときはＣV＝０.０２２３３ψ-0.037である。前記したように、ψはＣL／ＣVに等しい。曲線２と３は比較のために記載してあり、大気ガスの混合物に対しそれぞれ４バールと６バールの運転圧力における、本発明による７５０.Ｙ構造的充填物のソーダーズ・ダイヤグラムの例を示している。後者の２つの曲線から明らかなように、構造的充填物の性能は圧力の増大とともにアップしている。曲線２の近似式は、ψが約０.０１〜約０.１の範囲のときは ＣV＝exp〔−３.８８５−０.５９５ lnψ−０.０４８５（lnψ）2〕であり、またψが０.１より大きいときはＣV＝０.０２６６ψ-0.372である。さらに、曲線３の近似式は、ψが約０.０１〜約０.１の範囲のときは ＣV＝exp〔−３.７５３−０.５９５ lnψ−０.０４８５（lnψ）2〕であり、またψが０.１より大きいときはＣV＝０.０３０３３ψ-0.372である。
【００１９】
上記の曲線は、類似の充填物が少なくとも２バールの圧力にて操作される場合、また分離すべき混合物が大気ガスの１種である場合、圧力が最小のときには曲線１に沿って運転することができる、ということを示している。圧力が最大のときには、充填物または塔が溢流を起こす蒸気速度である臨界蒸気速度にて運転することができる。この臨界蒸気速度は実験により求めることができ、運転の実施に際しては可能な塔の制御に基づいて溢流状態に近い値と考えられる。一般には、この臨界蒸気速度は、溢流時における実際の蒸気速度の約８０％である。しかしながら、上記タイプの充填物に対する臨界蒸気速度の上限は、充填物または塔が４バールで運転される場合には曲線２であり、また充填物が６バールで運転される場合には曲線３である。これらの結果は、分離すべき混合物が大気ガスの混合物であり、充填物が波形シート状金属で造られており、そして流路の角度が４５°である場合に得られる。したがって、従来技術の塔より大きな処理量にて作動するよう塔を設計することができるし、あるいは従来技術の設計物に基づいて使用されるより少ない量の構造的充填物を使用して設計することもできる。
【００２０】
本出願者らは、他の充填密度および７５０.Ｙタイプ構造的充填物の流路以外の流路を有する他の構造的充填物（波形シート状金属で造られており、２絶対バール以上の圧力で作動し、大気ガスの分離に使用される）に対しても同様の改良がなされることを見いだした。例えば、構造的充填物の充填密度が約１００ｍ2／ｍ3〜約４５０ｍ2／ｍ3の範囲で、流路が約４５°の角度にて配向している場合である。このような充填物を通る最小の蒸気速度が、ψが約０.０１〜０.１の範囲のときは約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５ lnψ−３.１７６−０.００１６９Ａ〕に等しくなるよう、またψが０.１より大きいときは約０.０５４ｅ-0.00169Aψ-0.372に等しくなるよう塔を運転することができる。約４５０ｍ2／ｍ3〜約１０００ｍ2／ｍ3の範囲の充填密度と約４５°の角度にて配向した流路を有する構造的充填物の場合、塔はこのような充填物に対して、ψが約０.０１〜０.１であるときには約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５ lnψ−３.７４８−０.０００４２１Ａ〕の最小蒸気速度で、またψが０.１より大きいときには約０.０３０５ｅ-0.000421Aψ-0.372の最小蒸気速度で運転することができる。約１７０ｍ2／ｍ3〜約２５０ｍ2／ｍ3の範囲の充填密度と約３０°の角度にて配向した流路を有する構造的充填物の場合、塔に対する最小蒸気速度は、ψが約０.０１〜０.１であるときには約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５ lnψ−２.７８８−０.００２３６Ａ〕であり、そしてψが０.１より大きいときには約０.０７９６ｅ-0.00236Aψ-0.372であると見なすことができる。最後に、約２５０ｍ2／ｍ3〜約１０００ｍ2／ｍ3の範囲の充填密度と約３０°の角度にて配向した流路を有する構造的充填物の場合、塔に対する最小蒸気速度は、ψが約０.０１〜０.１であるときには約 exp〔−０.０４８５（lnψ）2−０.５９５ lnψ−３.１５６−０.０００８９３Ａ〕に、またψが０.１より大きいときには約０.０５５１５ｅ-0.000893Aψ-0.372に設定することができる。上記のすべての式において、Ａは充填物の充填密度（ｍ2／ｍ3にて表示）である。
【００２１】
本出願者らはさらに、液体速度と蒸気速度に関する性能の他に、構造的充填物の分離性能も塔圧力の増大とともにアップすることを見いだした。約３.５バール〜約７.５バールの範囲の圧力では、７５０.Ｙ充填物に対するＨＥＴＰ（理論プレートの高さ相当値）は、−０.００８６４と圧力との積に０.１８１を加えて得られる値にほぼ等しい。約７.５バール〜約２０バールの範囲の圧力に対しては、ＨＥＴＰは約０.１１６メートルであることがわかった。したがって、ある与えられた分離に対し、必要な理論段の数に上記のＨＥＴＰ値を乗じることにより、所望の充填物高さが得られる。従来技術においては、ＨＥＴＰは圧力の増大とともに増大すると考えられてきた。本発明において、ＨＥＴＰは圧力の増大とともに減少し、そして分離すべき混合物が大気ガスを含有したものである場合には、ある定数にて横ばいになるということがわかる。
【００２２】
図２を参照すると、蒸留塔システム１０が示されている。しかしながら、本発明は他のタイプの蒸留塔システム（例えば、窒素生成物と酸素生成物を得るための、高圧塔と低圧塔とを含んだ二段塔システム、およびアルゴン生成物を得るための三段塔システムなど）に対しても同様に適用可能であることは言うまでもない。
【００２３】
蒸留塔システム１０においては、圧縮機１１にて供給空気が圧縮され、圧縮機１１によって生成される圧縮熱がアフタークーラー１２によって除去される。次いで空気が、２つ以上の吸着床（非同調的に作動して二酸化炭素、水、および炭化水素を吸着する）を含んだ予備精製ユニット１４中に供給される。こうして得られる空気流れ１６がメイン熱交換器のセクション１８と２０において露点または露点付近の温度に冷却され、２つの二次空気流れ２２と２４に分けられる。二次空気流れ２２は、蒸留塔２６の底部に導入されて精製される。二次空気流れ２４は、サブクーラー２７中で過冷却され、蒸留塔２６の適切な中間段に液体として導入される。
【００２４】
二次空気流れ２２の導入により、蒸留塔２６中に上昇する気相がつくりだされる。窒素蒸気の塔頂物流れ２８を取り出し、これをヘッドコンデンサー３０内で凝縮させて還流流れ３２を生成させることによって、下降する液相がつくりだされる。還流流れ３２は、一部が蒸留塔２６に戻される。塔底液流れ３４が蒸留塔２６から抜き取られ、ジュール・トンプソン弁（Ｊ-Ｔ弁）３６により低温・低圧に膨張される。次いで、膨張された塔底液流れ３４がヘッドコンデンサー３０に通されて、窒素蒸気の塔頂物流れ２８を凝縮させる。生成物流れ３８（高純度窒素を含有）がサブクーラー２７中にてある程度加温され（蒸留塔の運転温度とメイン熱交換器の冷端との間の温度に加温される）、次いでメイン熱交換器のセクション１８と２０中で充分に加温される。気化された塔底液流れ（参照番号４０で示す）がサブクーラー２７中である程度加温され、次いでメイン熱交換器１８と２０において充分に加温される。
【００２５】
すべての低温空気分離プラントに対して言えることであるが、プラント中への熱の侵入があるため、冷却作用を与えることが必要となる。本発明の実施態様においては、流れ４０が２つの部分流れ４２と４４に分けられる。部分流れ４４がメイン熱交換器のセクション２０においてある程度加温され、次いで部分流れ４２と合流される。次いでこの合流流れがターボエキスパンダー４６に供給される。ターボエキスパンダー４６に供給される合流流れから流れ４８が抜き取られ、ジュール・トンプソン（Ｊ-Ｔ）弁５０において膨張される。流れ４８が膨張後に、ターボエキスパンダー４６から排出された膨張流れと合流して、冷媒流れ５２を生成する。冷媒流れ５２がサブクーラー２７においてある程度加温され、そしてメイン熱交換器のセクション１８と２０において充分に加温されて、流入空気のエンタルピーを低下させる。
【００２６】
以下に記載の表１および表２は、蒸留塔システム１０の可能な運転の算出例である。
【００２７】
【表１】
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【００２８】
【表２】
0003678787.tif 000003
【００２９】
蒸留塔２６は、Ｉ、II、およびIIIで示されている構造的充填物の３つのセクションを使用している。本実施例においては、セクションを形成するのに７５０ｍ2／ｍ3の充填密度を有する充填物が使用され、こうした充填物はザルツァー・ブラザーズ・リミテッドから市販の７５０.Ｙ構造的充填物であってもよい。本設計物においては、ステージＩは約２７の理論段を有し、ステージIIは約２６の理論段を有し、そしてステージIIIは約６の理論段を有する。以下に記載の表３は、本発明による各セクションの性能、ＣLの算出値、および充填物高さを示している。
【００３０】
【表３】
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【００３１】
以下に記載の表４は、従来技術によるＣV溢流限界を用いて設計した蒸留塔２６の塔性能を示している。
【００３２】
【表４】
0003678787.tif 000005
【００３３】
各セクションごとの比較に基づいて上記の表３と表４を比較すると、従来技術よりも本発明にしたがって運転される蒸留塔の場合のほうが、最大蒸気速度、すなわち溢流時の蒸気速度が大きい。さらに、ＨＥＴＰに関しては、蒸留塔の各セクションにおいて、従来技術よりも本発明にしたがって運転される蒸留塔のほうが小さい。前述したように、これらの利点は、ある与えられた量の構造的充填物に対してのより大きな処理量、あるいはある与えられた塔性能に対しての構造的充填物の量の減少という形で達成することができる。上記表の欄に“ＣV設計値”と“溢流％”が記載されていることについて説明しておく。これらの数値が記載されているのは、一般には蒸留塔が溢流時には運転されないからである。蒸留塔はむしろ、約８０％の溢流時のＣVにおける溢流基準に近づくよう設計され運転される。さらに、“Ｌ”と“Ｖ”は平均の液体容量流量と蒸気容量流量であることを明記しておく。
【００３４】
図１に示した必要な性能をもっていると仮定して、下記の表５には、蒸留塔２６の従来技術による運転と比較したときの、本発明にしたがって運転されるよう設計された蒸留塔２６における構造的充填物量の可能な節減がまとめてある。
【００３５】
【表５】
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【００３６】
上記の表５からわかるように、本発明にしたがって設計・運転される塔においては、従来技術にしたがって設計・運転される同じ塔に比べて、必要とされる充填物の量はほぼ半分である。
【００３７】
好ましい実施態様に関して本発明を説明してきたが、当分野の技術者にとっては、本発明の精神と範囲を逸脱することなく種々の変形、付加形、および簡略形が可能であることは言うまでもない。
【図面の簡単な説明】
【図１】  図１は、ＭＥＬＬＡＰＡＫ７５０.Ｙ充填物（ザルツァー・ブラザーズ・リミテッドから市販）に対するソーダーズ・ダイヤグラムであり、従来技術による構造的充填物の性能と本発明による構造的充填物の性能との関係を示している。
【図２】  図２は、本発明にしたがって設計された蒸留塔システムである。
【図１】
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【図２】
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