(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記化学式１の化合物と下記化学式２の化合物の混合物を有機溶媒下で触媒と水を利用して加水分解反応及び縮合反応させてシロキサン系樹脂を製造し、このシロキサン系樹脂を有機溶媒に溶かしてシリコン基板上にコーティングした後、熱硬化させる過程を含む半導体層間絶縁膜の形成方法。
【化１】
0003646087.tif 000010
前記化学式でＲは水素原子またはＣ１〜Ｃ３のアルキル基、Ｃ３〜Ｃ１０のシクロアルキル基またはＣ６〜Ｃ１５のアリール基であり、Ｘ１、Ｘ２及びＸ３は各々独立的にＣ１〜Ｃ３のアルキル基、Ｃ１〜Ｃ１０のアルコキシ基またはハロゲン基であり、ｎは３ないし８の整数であり、ｍは１ないし１０の整数である。
【化２】
0003646087.tif 000011
前記化学式でＲは水素原子またはＣ１〜Ｃ３のアルキル基、Ｃ３〜Ｃ１０のシクロアルキル基またはＣ６〜Ｃ１５のアリール基であり、Ｘ１、Ｘ２及びＸ３は各々独立的にＣ１〜Ｃ３のアルキル基、Ｃ１〜Ｃ１０のアルコキシ基またはハロゲン基である。
【請求項２】
前記触媒として塩酸、ベンゼンスルホン酸、蓚酸、蟻酸、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、トリエチルアミン、重炭酸ナトリウム、およびピリジンよりなる群から選択された一種以上を使用することを特徴とする請求項１記載の半導体層間絶縁膜の形成方法。
【請求項３】
前記シロキサン系樹脂の製造時に加水分解反応及び縮合反応に使われる水はモノマーにある反応性基の当量に対し１〜１００の範囲で使用し、触媒はモノマーにある反応性基の当量に対し０．００００１〜１０の範囲で使用し、反応温度は０〜２００℃であり、反応時間は１〜１００時間とすることを特徴とする請求項１記載の半導体層間絶縁膜の形成方法。
【請求項４】
前記シロキサン系樹脂の製造時に有機溶媒で芳香族溶媒、脂肪族溶媒、ケトン系溶媒、エーテル系溶媒、アセテート系溶媒、アルコール系溶媒、シリコーン溶媒またはこれらの混合物を使用することを特徴とする請求項１記載の半導体層間絶縁膜の形成方法。
【請求項５】
前記製造されたシロキサン系樹脂のＳｉ−ＯＨ含有量が１０％以上であることを特徴とする請求項１記載の半導体層間絶縁膜の形成方法。
【請求項６】
前記シロキサン系樹脂を溶かす有機溶媒で芳香族系炭化水素溶媒、ケトン系溶媒、エーテル系溶媒、アセテート系溶媒、アルコール系溶媒、シリコーン溶媒またはこれらの混合物を使用することを特徴とする請求項１記載の半導体層間絶縁膜の形成方法。
【請求項７】
前記シロキサン系樹脂を固形分濃度が０．１〜８０質量％になるように前記有機溶媒に溶かすことを特徴とする請求項６記載の半導体層間絶縁膜の形成方法。
【請求項８】
前記有機溶媒に溶解されたシロキサン系樹脂をシリコン基板上にスピンの速度を１０００〜５０００ｒｐｍで調節しながらスピンコーティングすることを特徴とする請求項６記載の半導体層間絶縁膜の形成方法。
【請求項９】
前記熱硬化を温度が１５０〜６００℃の条件で１〜１５０分間行なうことを特徴とする請求項１記載の半導体層間絶縁膜の形成方法。
【請求項１０】
下記化学式１の化合物と下記化学式２の化合物の混合物を有機溶媒下で触媒と水を利用して加水分解反応及び縮合反応させて製造され、誘電率が３．０以下であることを特徴とするシロキサン系樹脂。
【化３】
0003646087.tif 000012
前記化学式でＲは水素原子またはＣ１〜Ｃ３のアルキル基、Ｃ３〜Ｃ１０のシクロアルキル基またはＣ６〜Ｃ１５のアリール基であり、Ｘ１、Ｘ２及びＸ３は各々独立的にＣ１〜Ｃ３のアルキル基、Ｃ１〜Ｃ１０のアルコキシ基またはハロゲン基であり、ｎは３ないし８の整数であり、ｍは１ないし１０の整数である。
【化４】
0003646087.tif 000013
前記化学式でＲは水素原子またはＣ１〜Ｃ３のアルキル基、Ｃ３〜Ｃ１０のシクロアルキル基またはＣ６〜Ｃ１５のアリール基であり、Ｘ１、Ｘ２及びＸ３は各々独立的にＣ１〜Ｃ３のアルキル基、Ｃ１〜Ｃ１０のアルコキシ基またはハロゲン基である。
【請求項１１】
前記触媒として塩酸、ベンゼンスルホン酸、蓚酸、蟻酸、水酸化カリウム、水酸化ナトリウム、トリエチルアミン、重炭酸ナトリウム、およびピリジンよりなる群から選択された一種以上を使用することを特徴とする請求項１０記載のシロキサン系樹脂。
【請求項１２】
前記シロキサン系樹脂の製造時に加水分解反応及び縮合反応に使われる水はモノマーにある反応性基の当量に対し１〜１００の範囲で使用し、触媒はモノマーにある反応性基の当量に対し０．００００１〜１０の範囲で使用し、反応温度は０〜２００℃であり、反応時間は１〜１００時間とすることを特徴とする請求項１０記載のシロキサン系樹脂。
【請求項１３】
前記シロキサン系樹脂の製造時に有機溶媒で芳香族溶媒、脂肪族溶媒、ケトン系溶媒、エーテル系溶媒、アセテート系溶媒、アルコール系溶媒、シリコーン溶媒またはこれらの混合物を使用することを特徴とする請求項１０記載のシロキサン系樹脂。
【請求項１４】
前記製造されたシロキサン系樹脂のＳｉ−ＯＨ含有量が１０％以上であることを特徴とする請求項１０記載のシロキサン系樹脂。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は半導体層間絶縁膜の形成方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
多水準集積回路素子（ｍｕｌｔｉｌｅｖｅｌ  ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ  ｃｉｒｃｕｉｔ  ｄｅｖｉｃｅ）で電流密度が増加していることから電子素子のフィーチャーサイズ（ｆｅａｔｕｒｅ  ｓｉｚｅ）の減少が要求されているが、連結線間の漏話（ｃｒｏｓｓｔａｌｋ）のためにＲＣ遅延のような致命的な問題が発生した。そして、ＲＣ遅延を減少させるために半導体層間絶縁膜の誘電率を減少させなければならないので、多様な試みがなされた。具体的には化学気相蒸着法（Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｖａｐｏｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）を利用してＳｉＯ2の代りに誘電率３．１程度のハイドロゲンシルセスキオキサン（ＨｙｄｒｏｇｅｎＳｉｌｓｅｓｑｕｉｏｘａｎｅ）を使用する方法があり、この場合良い平坦化特性によりスピンコーティング方法を適用することも可能である。前記ハイドロゲンシルセスキオキサン及びこれの製造方法は本技術分野において公知である。例えば、米国特許第３，６１５，２７２号にはベンゼンスルホン酸水化物加水分解媒介物の中からトリクロロシランを加水分解した後、樹脂を水または水性硫酸で洗浄する段階を含む工程により根本的に完全に縮合したハイドロゲン樹脂の製造方法が開示されている。また、米国特許第５，０１０，１５９号にはアリルスルホン酸水化物加水分解媒介物の中からヒドロシランを加水分解して樹脂を形成した後、この樹脂を中和剤と接触させる方法が開示されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、環形構造を有するシロキサンモノマーを半導体層間絶縁膜の形成に新しく適用して低誘電性半導体層間絶縁膜を形成する方法およびシロキサン系樹脂を提供することを目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
前記のような目的を達成するための本発明の一つの様態は、下記化学式１の化合物または下記化学式１の化合物と下記化学式２の化合物の混合物を、有機溶媒の存在下で触媒と水を利用して加水分解反応及び縮合反応させてシロキサン系樹脂を製造し、得られたシロキサン系樹脂を有機溶媒に溶かしてシリコン基板上にコーティングした後、熱処理する過程を含む半導体層間絶縁膜の形成方法に関する。
【０００５】
【化５】
0003646087.tif 000002
【０００６】
前記化学式でＲは水素原子またはＣ1〜Ｃ3のアルキル基（ａｌｋｙｌ  ｇｒｏｕｐ）、Ｃ3〜Ｃ10のシクロアルキル基（ｃｙｃｌｏａｌｋｙｌ  ｇｒｏｕｐ）またはＣ6〜Ｃ15のアリール基（ａｒｙｌ  ｇｒｏｕｐ）であり、Ｘ1、Ｘ2及びＸ3は各々独立的にＣ1〜Ｃ3のアルキル基（ａｌｋｙｌ  ｇｒｏｕｐ）、Ｃ1〜Ｃ10のアルコキシ基（ａｌｋｏｘｙ  ｇｒｏｕｐ）またはハロゲン基（ｈａｌｏｇｅｎ  ｇｒｏｕｐ）であり、ｎは３ないし８の整数であり、ｍは１ないし１０の整数である。
【０００７】
【化６】
0003646087.tif 000003
【０００８】
前記化学式でＲ、Ｘ1、Ｘ2及びＸ3は前記化学式１で定義されたものと同一である。
【０００９】
前記のような目的を達成するための本発明の他の様態は、前記化学式１の化合物または前記化学式１の化合物と前記化学式２の化合物の混合物を有機溶媒下で触媒と水を利用して加水分解反応及び縮合反応させて製造され、誘電率が３．０以下であることを特徴とするシロキサン系樹脂に関する。
【００１０】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に対してより詳細に説明する
本発明は、環形構造を有するシロキサンモノマーを縮重合して誘電率３．０以下の溶解度が優れた半導体層間絶縁膜素材を製造する方法に関する。この方法はシロキサンモノマー、またはシロキサンモノマーとシラン系モノマーを触媒の存在下において重合してシロキサン系樹脂を製造する段階と、前記シロキサン系樹脂を溶媒に溶かして基板上にコーティングする段階と、前記コーティングされた基板を加熱してシロキサン系樹脂を硬化させる段階とを含む。このように作られた薄膜は誘電率３．０以下、望ましくは２．０〜２．７の誘電率を有する。この薄膜は半導体層間低誘電コーティング膜に有用である。
【００１１】
環形構造のシロキサンモノマーは、酸素原子を通じてケイ素原子が結合した環形構造であり、側鎖末端には加水分解が可能な置換基を形成する有機基が含まれている構造として、下記化学式１で表すことができる。
【００１２】
【化７】
0003646087.tif 000004
【００１３】
前記化学式でＲは水素原子またはＣ1〜Ｃ3のアルキル基（ａｌｋｙｌ  ｇｒｏｕｐ）、Ｃ3〜Ｃ10のシクロアルキル基（ｃｙｃｌｏａｌｋｙｌ  ｇｒｏｕｐ）またはＣ6〜Ｃ15のアリール基（ａｒｙｌ  ｇｒｏｕｐ）であり、Ｘ1、Ｘ2及びＸ3は各々独立的にＣ1〜Ｃ3のアルキル基（ａｌｋｙｌ  ｇｒｏｕｐ）、Ｃ1〜Ｃ10のアルコキシ基（ａｌｋｏｘｙ  ｇｒｏｕｐ）またはハロゲン基（ｈａｌｏｇｅｎ  ｇｒｏｕｐ）であり、ｎは３ないし８の整数であり、ｍは１ないし１０の整数である。
【００１４】
前記環形シロキサンモノマーの製造方法は特に制限されたものではないが、金属触媒を利用したヒドロシールリレーションズ反応を通じて行うことができる。
【００１５】
シロキサン系樹脂は、前記化学式１の環形シロキサンモノマーまたは前記化学式１の環形シロキサンモノマーと下記化学式２のシラン系モノマーを触媒の存在下で加水分解及び縮合反応させて得ることができる。
【００１６】
【化８】
0003646087.tif 000005
【００１７】
前記化学式でＲ、Ｘ1、Ｘ2及びＸ3は前記化学式１で定義されたものと同一である。
【００１８】
前記反応に使われる触媒は制限されたものではないが、塩酸（ｈｙｄｒｏｃｈｌｏｒｉｃ  ａｃｉｄ）、ベンゼンスルホン酸（ｂｅｎｚｅｎｅｓｕｌｆｏｎｉｃ  ａｃｉｄ）、蓚酸（ｏｘａｌｉｃ  ａｃｉｄ）、蟻酸（ｆｏｒｍｉｃ  ａｃｉｄ）、水酸化カリウム（ｐｏｔａｓｓｉｕｍ  ｈｙｄｒｏｘｉｄｅ）、水酸化ナトリウム（ｓｏｄｉｕｍ  ｈｙｄｒｏｘｉｄｅ）、トリエチルアミン（ｔｒｉｅｔｈｙｌａｍｉｎｅ）、重炭酸ナトリウム（ｓｏｄｉｕｍ  ｂｉｃａｒｂｏｎａｔｅ）、ピリジン（ｐｙｒｉｄｉｎｅ）またはこれらの混合物を使用することが望ましい。前記加水分解反応及び縮合反応中に使われる水の量はモノマーにある反応性基に対する当量で１．０〜１００．０の範囲になるものが良く、より望ましくは１．０〜１０．０の範囲が良い。触媒の量はモノマーにある反応性基の当量に対し０．００００１〜１０、より望ましくは０．０００１〜５の範囲になることが良い。反応温度は０〜２００℃とすることが良く、より望ましくは５０〜１１０℃とすることが良い。反応時間は１時間〜１００時間とすることが良いし、より望ましくは５〜２４時間とすることが良い。また、シロキサン系樹脂の製造時の有機溶媒としては、芳香族溶媒、脂肪族溶媒、ケトン系溶媒、エーテル系溶媒、アセテート系溶媒、アルコール系溶媒、シリコーン溶媒またはこれらの混合物を使用することが良い。
【００１９】
前記で製造されたシロキサン系樹脂を溶かす有機溶媒は特に制限されたものではないが、アニソール（ａｎｉｓｏｌｅ）、メシチレン（ｍｅｓｉｔｙｌｅｎｅ）、キシレン（ｘｙｌｅｎｅ）などの芳香族系炭化水素、メチルイソブチルケトン（ｍｅｔｈｙｌ  ｉｓｏｂｕｔｙｌ  ｋｅｔｏｎｅ）、１−メチル−２−ピロリジノン（１−ｍｅｔｈｙｌ−２−ｐｙｒｒｏｌｉｄｉｎｏｎｅ）、アセトン（ａｃｅｔｏｎｅ）などのケトン系溶媒、テトラヒドロフラン（ｔｅｔｒａｈｙｄｒｏｆｕｒａｎ）、イソプロピルエーテル（ｉｓｏｐｒｏｐｙｌ  ｅｔｈｅｒ）などのエーテル系溶媒、エチルアセテート（ｅｔｈｙｌ  ａｃｅｔａｔｅ）、ブチルアセテート（ｂｕｔｙｌ  ａｃｅｔａｔｅ）、プロピレングリコールメチルエーテルアセテート（ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  ｇｌｙｃｏｌ  ｍｅｔｈｙｌ  ｅｔｈｅｒ  ａｃｅｔａｔｅ）などのアセテート系溶媒、イソプロピルアルコール（ｉｓｏｐｒｏｐｙｌ  ａｌｃｏｈｏｌ）、ブチルアルコール（ｂｕｔｙｌ  ａｌｃｏｈｏｌ）、オクチルアルコール（ｏｃｔｙｌ  ａｌｃｏｈｏｌ）などのアルコール系溶媒、シリコーン溶媒、またはこれらの混合物を使用することが望ましい。この時溶媒は、シロキサン系樹脂を基板に塗布するために要求される濃度まで充分の量が存在しなければならない。すなわち、溶媒の量は前記シロキサン系樹脂を固形分濃度が０．１〜８０質量％になるようにする。望ましくは固形分濃度が０．１〜８０質量％であるものが良い。
【００２０】
基板にシロキサン系樹脂を塗布するための方法は、スピンコーティング（ｓｐｉｎ  ｃｏａｔｉｎｇ）、ディップコーティング（ｄｅｅｐ  ｃｏａｔｉｎｇ）、噴霧コーティング（ｓｐｒａｙ  ｃｏａｔｉｎｇ）、流れコーティング（ｆｌｏｗ  ｃｏａｔｉｎｇ）、スクリーン印刷（ｓｃｒｅｅｎ  ｐｒｉｎｔｉｎｇ）などを含むが、これに制限されない。最も望ましい塗布方法はスピンコーティングである。溶媒を使用する時、コーティングされた基板から溶媒を蒸発させてシロキサン系樹脂膜が基板上に沈着されるようにする。次いで、周囲環境に露出させるような単純空気乾燥法、硬化工程の初期段階で真空を適用したり１００℃以下で弱く加熱したりする方法のような蒸発に適合した手段を使用する。
【００２１】
シロキサン系樹脂を基板に塗布させた後、この膜を１〜１５０分間１５０℃ないし６００℃、望ましくは２００℃ないし４５０℃の温度で熱硬化させ亀裂がない不溶性被膜を形成させる。亀裂がない被膜とは１０００倍率の光学顕微鏡で観察するとき、肉眼でみることができる任意の亀裂が観察されない被膜を意味し、不溶性被膜とはシロキサン系樹脂を沈着させて膜を形成させる溶媒または樹脂を塗布させるのに有用なものとして記述された溶媒に本質的に溶解されない被膜をいう。
【００２２】
以上のような本発明の目的と別の特徴及び長所などは次ぎに参照する本発明の好適な実施例に対する以下の説明から明確になるであろう。
【００２３】
【実施例】
以下、実施例を通じて本発明をより詳細に説明するが、下記の実施例は説明の目的のためのものであり、本発明を制限するためのものではない。
【００２４】
実施例１：モノマー合成
実施例１−（１）：モノマーＡの合成
２，４，６，８−テトラメチル−２，４，６，８−テトラビニルシクロテトラシロキサン（２，４，６，８−ｔｅｔｒａｍｅｔｈｙｌ−２，４，６，８−ｔｅｔｒａｖｉｎｙｌｃｙｃｌｏｔｅｔｒａｓｉｌｏｘａｎｅ）２９．０１４ｍｍｏｌ（１０．０ｇ）とキシレン溶液に溶けている白金（０）−１，３−ジビニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン化合物（ｐｌａｔｉｎｕｍ（０）−１，３−ｄｉｖｉｎｙｌ−１，１，３，３−ｔｅｔｒａｍｅｔｈｙｌｄｉｓｉｌｏｘａｎｅ  ｃｏｍｐｌｅｘ（ｓｏｌｕｔｉｏｎ  ｉｎ  ｘｙｌｅｎｅｓ））０．１６４ｇをフラスコに投入した後、ジエチルエーテル３００ｍｌを入れて希釈した。次に反応容器の温度を−７８℃に低くした後、トリクロロシラン１２７．６６ｍｍｏｌ（１７．２９ｇ）を徐々に加えた後、反応温度を徐々に常温まで上げた。以後、常温で２０時間反応を進行させ、０．１トール程度の減圧下で揮発性物質を除去した。ここにペンタン１００ｍｌを加えて、１時間撹拌後、シーライト（ｃｅｌｉｔｅ）を通じろ過して、無色のきれいな溶液を得た。再び、０．１トール程度の減圧下でペンタンを除去して無色の液体化合物［−Ｓｉ（ＣＨ3）（（ＣＨ2ＣＨ2ＳｉＣｌ3）Ｏ］4を９５％の収率で得た。
【００２５】
この化合物１１．２８ｍｍｏｌ（１０．０ｇ）をテトラヒドロフラン５００ｍｌで希釈して、トリエチルアミン１３６．７１ｍｍｏｌ（１３．８３ｇ）を添加した。次に反応温度を−７８℃に低くした後、メチルアルコール１３６．７１ｍｍｏｌ（４．３８ｇ）を徐々に加えた後、反応温度を徐々に常温まで上げた。常温で１５時間反応を進行させた後、シーライト（ｃｅｌｉｔｅ）を通じろ過と、０．１トール程度の減圧下で揮発性物質を除去した。ここにペンタン１００ｍｌを加えて、１時間撹拌した後シーライト（ｃｅｌｉｔｅ）を通じろ過して無色の澄んだ溶液を得た。また０．１トール程度の減圧下でペンタンを除去して下記化学式３のモノマーＡを９４％の収率で得た。
【００２６】
【化９】
0003646087.tif 000006
【００２７】
実施例１−（２）：モノマーＢの合成
（２，４，６，８−テトラメチルシクロテトラシロキサン（２，４，６，８−ｔｅｔｒａｍｅｔｈｙｌｃｙｃｌｏｔｅｔｒａｓｉｌｏｘａｎｅ）８．３２ｍｍｏｌ（２．０ｇ）とキシレン溶液に溶けている白金（０）−１，３−ジビニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン化合物（ｐｌａｔｉｎｕｍ（０）−１，３−ｄｉｖｉｎｙｌ−１，１，３，３−ｔｅｔｒａｍｅｔｈｙｌｄｉｓｉｌｏｘａｎｅ  ｃｏｍｐｌｅｘ（ｓｏｌｕｔｉｏｎ  ｉｎ  ｘｙｌｅｎｅｓ））０．０３４ｇをフラスコに投入後、トルエン１００ｍｌを入れて希釈して、トリメトキシ（７−オクテン−１−イル）シラン（ｔｒｉｍｅｔｈｏｘｙ（７−ｏｃｔｅｎ−１−ｙｌ）ｓｉｌａｎｅ）３３．３６ｍｍｏｌ（７．７５ｇ）を徐々に加えた後に、反応温度を徐々に７５℃まで上げた。７５℃で３６時間反応を進行させた後、０．１トール減圧下で揮発性物質を除去した。ここにペンタン１００ｍｌを加えて、１時間撹拌後シーライト（ｃｅｌｉｔｅ）を通じろ過して、無色の澄んだ液体を得た。再び０．１トール減圧下でペンタンを除去して下記化学式４のモノマーＢを８２％の収率で得た。
【００２８】
【化１０】
0003646087.tif 000007
【００２９】
実施例１−（３）
２，４，６，８、１０−ペンタメチルシクロペンタシロキサン（２，４，６，８，１０−ｐｅｎｔａｍｅｔｈｙｌｃｙｃｌｏｐｅｎｔａｓｉｌｏｘａｎｅ）６．６５ｍｍｏｌ（２．０ｇ）とキシレン溶液に溶けている白金（０）−１，３−ジビニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン化合物（ｐｌａｔｉｎｕｍ（０）−１，３−ｄｉｖｉｎｙｌ−１，１，３，３−ｔｅｔｒａｍｅｔｈｙｌｄｉｓｉｌｏｘａｎｅ  ｃｏｍｐｌｅｘ（ｓｏｌｕｔｉｏｎ  ｉｎ  ｘｙｌｅｎｅｓ））０．０３ｇをフラスコに投入後、トルエン１００ｍｌを入れて希釈して、トリメトキシ（７−オクテン−１−イル）シラン（ｔｒｉｍｅｔｈｏｘｙ（７−ｏｃｔｅｎ−１−ｙｌ）ｓｉｌａｎｅ）３３．３２ｍｍｏｌ（７．７４ｇ）を徐々に加えた後に、反応温度を徐々に７５℃まで上げた。７５℃で３６時間反応を進行させた後、０．１トール減圧下で揮発性物質を除去した。ここにペンタン１００ｍｌを加えて、１時間撹拌後シーライト（ｃｅｌｉｔｅ）を通じろ過して、無色の澄んだ液体を得た。再び０．１トール減圧下でペンタンを除去して下記化学式５のモノマーＣを８５％の収率で得た。
【００３０】
【化１１】
0003646087.tif 000008
【００３１】
実施例２：前駆体
実施例２−（１）：モノマーＡの単独重合
モノマーＡ９．８５ｍｍｏｌ（８．２１８ｇ）をフラスコに投入後、テトラヒドロフラン９０ｍｌで希釈した。ここに−７８℃で水と濃塩酸（塩化水素３５％含有）を１００ｍｌ：８．８ｍｌの割合で希釈して塩酸溶液中に塩化水素の濃度が１．１８１ｍｍｏｌの溶液を作って徐々に加えた後、既に希釈された塩酸溶液中に含まれている水の量と合わせて総３９３．６１ｍｍｏｌ（７．０８４ｇ）になるように水を徐々に加えた。以後、温度を徐々に７０℃まで上げて反応を１６時間進行させた。反応溶液を分別漏斗に移した後、ジエチルエーテル９０ｍｌを添加して水１００ｍｌで５回洗った次に、この溶液に硫酸ナトリウム（無水）、５ｇを入れて常温で１０時間の間撹拌して溶液に含まれている微量の水を除去し、ろ過して無色の澄んだ液体を得た。これを使用して０．１トール減圧下で揮発性物質を除去して白色粉末の重合体５．３ｇを得た。
【００３２】
実施例２−（２）：モノマーＢの単独重合
モノマーＢ９．８５ｍｍｏｌ（１１．５２５ｇ）をフラスコに投入後、テトラヒドロフラン９０ｍｌで希釈させた。ここに−７８℃で水と濃塩酸（塩化水素３５％含有）を１００ｍｌ：８．８ｍｌの割合で希釈して塩酸溶液中に塩化水素の濃度が１．１８ｍｏｌの溶液を作って徐々に加えた後、上で添加した希釈塩酸溶液中に含まれている水の量と合わせて総３９３．６１ｍｍｏｌ（７．０８４ｇ）の水を徐々に加えた。以後、温度を徐々に７０℃まで上げて反応を１６時間進行させた反応溶液を分別漏斗に移した後、ジエチルエーテル９０ｍｌを添加して、水１００ｍｌで５回洗った次に、この溶液に硫酸ナトリウム（無水）５ｇを入れて常温で１０時間の間撹拌して溶液に含まれている微量の水を除去し、ろ過して無色の澄んだ液体を得た。これを０．１トール減圧下で揮発性物質を除去して白色粉末の重合体６．２ｇを得た。
【００３３】
実施例２−（３）：モノマーＣの単独重合
モノマーＣ９．６５ｍｍｏｌ（１２．１１８ｇ）をフラスコに投入後、テトラヒドロフラン９０ｍｌで希釈した。
【００３４】
ここに−７８℃で水と濃塩酸（塩化水素３５％含有）を１００ｍｌ：８．８ｍｌの割合で希釈して塩酸溶液中に塩化水素の濃度が１．１８ｍｍｏｌの溶液を作って徐々に加えた後、既に希釈された塩酸溶液中に含まれている水の量と合わせて総３９３．６１ｍｍｏｌ（７．０８４ｇ）になるように水を徐々に加えた。以後、温度を徐々に７０℃まで上げて反応を１６時間進行させた。反応溶液を分別漏斗に移した後、ジエチルエーテル９０ｍｌを添加して水１００ｍｌで５回洗った次に、この溶液に硫酸ナトリウム（無水）５ｇを入れて常温で１０時間の間撹拌して溶液に含まれている微量の水を除去し、ろ過して無色の澄んだ液体を得た。これを使用して０．１トール減圧下で揮発性物質を除去して白色粉末の重合体６．３ｇを得た。
【００３５】
実施例２−（４）：モノマーＡとメチルトリメトキシシランの共重合
メチルトリメトキシシラン３７．８６ｍｍｏｌ（５．１５８ｇ）とモノマーＡ３．７９ｍｍｏｌ（３．１６２ｇ）をフラスコに投入後、テトラヒドロフラン１００ｍｌで希釈した。ここに−７８℃で水と濃塩酸（塩化水素３５％含有）を１００ｍｌ：０．１２ｍｌの割合で希釈して塩酸溶液中に塩化水素の濃度が０．０１５９ｍｍｏｌの溶液を作って徐々に加えた後、既に希釈された塩酸溶液中に含まれている水の量と合わせて総５２９．６７ｍｍｏｌ（９．５３４ｇ）になるように水を徐々に加えた。以後、温度を徐々に７０℃まで上げて反応を１６時間進行させた。反応溶液を分別漏斗に移した後、ジエチルエーテル１００ｍｌを添加して水１００ｍｌで５回洗った次に、この溶液に硫酸ナトリウム（無水）５ｇを入れて常温で１０時間の間撹拌して溶液に含まれている微量の水を除去し、ろ過して無色の澄んだ液体を得た。これを使用して０．１トール減圧下で揮発性物質を除去して白色粉末の重合体５．５ｇを得た。
【００３６】
実施例２−（５）：モノマーＢとメチルトリメトキシシランの共重合
メチルトリメトキシシラン３７．８６ｍｍｏｌ（５．１５８ｇ）とモノマーＢ３．７９ｍｍｏｌ（４．４３５ｇ）をフラスコに投入後、テトラヒドロフラン１００ｍｌで希釈した。ここに−７８℃で水と濃塩酸（塩化水素３５％含有）を１００ｍｌ：０．１２ｍｌの割合で希釈して塩酸溶液中に塩化水素の濃度が０．０１５９ｍｍｏｌの溶液を作って徐々に加えた後、既に希釈された塩酸溶液中に含まれている水の量と合わせて総５２９．６７ｍｍｏｌ（９．５３４ｇ）になるように水を徐々に加えた。以後、温度を徐々に７０℃まで上げて反応を１６時間進行させた。反応溶液を分別漏斗に移した後、ジエチルエーテル１００ｍｌを添加して水１００ｍｌで５回洗った次に、この溶液に硫酸ナトリウム（無水）５ｇを入れて常温で１０時間の間撹拌して溶液に含まれている微量の水を除去し、ろ過して無色の澄んだ液体を得た。これを使用して０．１トール減圧下で揮発性物質を除去して白色粉末の重合体５．７ｇを得た。
【００３７】
実施例２−（６）：モノマーＣとメチルトリメトキシシランの共重合
メチルトリメトキシシラン３７．８６ｍｍｏｌ（５．１５８ｇ）とモノマーＣ３．７９ｍｍｏｌ（４．６６３ｇ）をフラスコに投入後、テトラヒドロフラン１００ｍｌで希釈した。ここに−７８℃で水と濃塩酸（塩化水素３５％含有）を１００ｍｌ：０．１２ｍｌの割合で希釈して塩酸溶液中に塩化水素の濃度が０．０１５９ｍｍｏｌの溶液を作って徐々に加えた後、既に希釈された塩酸溶液中に含まれている水の量と合わせて総５２９．６７ｍｍｏｌ（９．５３４ｇ）になるように水を徐々に加えた。以後、温度を徐々に７０℃まで上げて反応を１６時間進行させた。反応溶液を分別漏斗に移した後、ジエチルエーテル１００ｍｌを添加して水１００ｍｌで５回洗った次に、この溶液に硫酸ナトリウム（無水）５ｇを入れて常温で１０時間の間撹拌して溶液に含まれている微量の水を除去し、ろ過して無色の澄んだ液体を得た。これを使用して０．１トール減圧下で揮発性物質を除去して白色粉末の重合体６．１ｇを得た。
【００３８】
実施例３−分別（Ｆｒａｃｔｉｏｎａｔｉｏｎ）
実施例３−（１）：モノマーＡ単独重合体の分別
実施例２−（１）を通じて得たモノマーＡの単独重合体５ｇをフラスコに入れて、アセトン７ｍｌで溶かした。この溶液を気孔が０．２μｍのシリンジフィルターを利用して微細な粉末及びその他の異物を除去して澄んだ溶液部分だけを取った後、水２０ｍｌを徐々に加えた。この時、生成した白色粉末と溶液部分（アセトンと水の混合溶液）を分離した後、０〜５℃、０．１トール減圧下で白色粉末を乾かして３．７ｇの分別した重合体を得た。
【００３９】
実施例３−（２）：モノマーＢ単独重合体の分別
実施例２−（２）の重合体を使用して実施例３−（１）と同じ方法で分別した。この時分別した生成物の量は３．９ｇであった。
【００４０】
実施例３−（３）：モノマーＣ単独重合体の分別
実施例２−（３）の重合体を使用して実施例３−（１）と同じ方法で分別した。この時分別した生成物の量は３．８ｇであった。
【００４１】
実施例３−（４）：モノマーＡとメチルトリメトキシシラン共重合体の分別
実施例２−（４）の重合体を使用して実施例３−（１）と同じ方法で分別した。この時分別した生成物の量は３．５ｇであった。
【００４２】
実施例３−（５）：モノマーＢとメチルトリメトキシシランの共重合
実施例２−（５）の重合体を使用して実施例３−（１）と同じ方法で分別した。この時分別した生成物の量は３．７ｇであった。
【００４３】
実施例３−（６）：モノマーＣとメチルトリメトキシシランの共重合
実施例２−（６）の重合体を使用して実施例３−（１）と同じ方法で分別した。この時分別した生成物の量は３．７ｇであった。
【００４４】
実施例４：重合体分析及び誘電率測定
実施例３−（１）ないし３−（６）で分別したシロキサン系樹脂の分子量、誘電率、ＳｉＯＨ含有量及び重さ損失を測定して下記表１に示した。
【００４５】
【表１】
0003646087.tif 000009
【００４６】
（物性測定方法）
分子量及び分子量分布：ゲル透過クロマトグラフィ（ｇｅｌ  ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ  ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒｐｈｙ、Ｗａｔｅｒｓ社）で分析した。
【００４７】
Ｓｉ−ＯＨ（％）含有量：核磁気共鳴分析機（ＮＭＲ、Ｂｒｕｋｅｒ社）で分析した。
【００４８】
Ｓｉ−ＯＨ（％）＝Ａｒｅａ（Ｓｉ−ＯＨ）÷［Ａｒｅａ（Ｓｉ−ＯＨ）＋Ａｒｅａ（Ｓｉ−ＯＣＨ3）＋Ａｒｅａ（Ｓｉ−ＣＨ3）］×１００
・重さ損失：熱質量減少分析機（ＴＧＡ、ＴＡ  ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社）で測定した。
【００４９】
・低誘電膜厚さ及び誘電率：Ｐ−タイプの半径が４インチシリコン基板を、リンバーグ炉（Ｌｉｎｄｂｅｒｇ  ｆｕｒｎａｃｅ）中に入れ、乾燥窒素雰囲気で熱処理をして表面が酸化されたシリコン基板に、チタニウム１００Å、銅２０００Å、またチタニウム１００Åを、ＣＶＣＤＣスパッターを使用して形成した。さらに前記シロキサン系樹脂をメチルイソブチルケトンに２０質量％溶かした溶液を２５００ｒｐｍでスピンコーティングした後、シロキサン系樹脂がコーティングされた基板をホットプレート（ｈｏｔ  ｐｌａｔｅ）下で１５０℃１分、２００℃１分、３５０℃１分で順次ソフトベイキング（ｓｏｆｔ  ｂａｋｉｎｇ）して、有機溶剤を十分に除去した。前記で製造された基板をリンバーグ炉のなかで４００℃、窒素雰囲気下で３０分間硬化させて、最終的な誘電率テスト試片を製造した。製造された基板上部に電極層を作るために２０００ÅのＡｌ電極をスパッターリング（ｓｐｕｔｔｅｒｉｎｇ）し、シプーリ（Ｓｈｉｐｌｅｙ）１８２７フォトレジストをスピンコーティングした後に、ホットプレート上で９０℃で２分間フォトレジストに含まれる溶媒を蒸発させた。
【００５０】
直径が０．１センチメートルの円形模様のパターンがあるクロムマスク（ｃｈｒｏｍｅ  ｍａｓｋ）を装着し、ＯＡＩマスクアライナ（ＯＡＩ  ｍａｓｋ  ａｌｉｇｎｅｒ）を使用して基板上のパターンを形成させた。基板を露光させパターンを現像した後に、露光されたフォトレジストを除去するためにシプーリ（Ｓｈｉｐｌｅｙ）３５４現像液（ｄｅｖｅｌｏｐｅｒ）を１８秒間処理した。１２０℃ホットプレートで２分間ベイキングさせて上部アルミニウム層をエッチングして除去した。上部に残った円形のフォトレジストをアセトンで除去して誘電率測定試片を製作した。ヒューレットパッカード（ＨＰ）４２３６ＬＣＲメートル（ＬＣＲ  ｍｅｔｅｒ）を使用し、１００ｋＨｚの周波数で同じ直径の電極ドットを横切ってキャパシタンス（Ｃａｐａｃｉｔａｎｃｅ）を測定して誘電率を計算した。低誘電膜の厚さはエリプソメータ（ｅｌｌｉｐｓｏｍｅｔｅｒ）とプロファイラー（ｐｒｏｆｉｌｏｍｅｔｅｒ）を利用して測定した。
【００５１】
実施例５：重合体の硬度及びモジュラス（ｍｏｄｕｌｕｓ）
実施例５−１：  実施例３−１の重合体の硬度及びモジュラス
実施例３−１で製造された粉末をプロピレングリコールメチルエテールアセテート（ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  ｇｌｙｃｏｌ  ｍｅｔｈｙｌ  ｅｔｈｅｒ  ａｃｅｔａｔｅ）に２５質量％溶かし、その混合溶液を３０００ＲＰＭで３０秒間シリコンウェーハ上にスピンコーティングした。その後、シルセスキオキサン系樹脂がコーティングされた基板を、窒素雰囲気の炉で１００℃で１分間、２５０℃で１分間加熱して有機溶媒を除去した。その後、分当り３℃ずつ高めて４２０℃まで高めた後、４２０℃で１時間焼成させて製造したフィルムの硬度及び弾性モジュラス（ｅｌａｓｔｉｃ  ｍｏｄｕｌｕｓ）を測定した。この時、フィルムの厚さはガートナーモデルＬ１１６Ｂエリプソメータ（Ｇａｅｒｔｎｅｒ  ｍｏｄｅｌ  Ｌ１１６Ｂ  ｅｌｌｉｐｓｏｍｅｔｅｒ）を利用して測定したが、約０．８５μｍであった。フィルムの硬度及び弾性モジュラスはＭＴＳ社のナノインデンターII（ｎａｎｏｉｎｄｅｎｔｅｒ  II）を使用して連続硬度測定方法（ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ  ｓｔｉｆｆｎｅｓｓ  ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ）でロードディスプレイスメント曲線（ｌｏａｄ−ｄｉｓｐｌａｃｅｍｅｎｔ  ｃｕｒｖｅ）から定量的に分析した。また、各サンプルについて信頼度を高めるために６点をインデント（ｉｎｄｅｎｔ）して、平均値から硬度及び弾性モジュラスを求めた。前記薄膜を使用してナノインデンターで押入を開始したあと、押入の深さが薄膜の全体深さの１０％で押入された時、薄膜の硬度及び弾性モジュラス求めた。その時、硬度は１．１９Ｇｐａ、弾性モジュラスは７．１４  Ｇｐａで、機械的な性質が優れていた。
【００５２】
実施例５−２：実施例３−４の重合体の硬度及びモジュラス
実施例３−４で製造された粉末をプロピレングリコールメチルエテールアセテート（ｐｒｏｐｙｌｅｎｅ  ｇｌｙｃｏｌ  ｍｅｔｈｙｌ  ｅｔｈｅｒ  ａｃｅｔａｔｅ）に２５質量％溶かし、その混合溶液を３０００ＲＰＭで３０秒間シリコンウェーハ上にスピンコーティングした。その後、シルセスキオキサン系樹脂がコーティングされた基板を、窒素雰囲気の炉で１００℃で１分間、２５０℃で１分間加熱して有機溶媒を除去した。その後、分当り３℃ずつ高めて４２０℃まで高めた後、４２０℃で１時間焼成させて製造したフィルムの硬度及び弾性モジュラス（ｅｌａｓｔｉｃ  ｍｏｄｕｌｕｓ）を測定した。この時、フィルムの厚さはガートナーモデルＬ１１６Ｂエリプソメータ（Ｇａｅｒｔｎｅｒ  ｍｏｄｅｌ  Ｌ１１６Ｂ  ｅｌｌｉｐｓｏｍｅｔｅｒ）を利用して測定したが、約０．８５μｍであった。フィルムの硬度及び弾性モジュラスはＭＴＳ社のナノインデンターII（ｎａｎｏｉｎｄｅｎｔｅｒ  II）を使用して連続硬度測定方法（ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ  ｓｔｉｆｆｎｅｓｓ  ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ）でロードディスプレイスメント曲線（ｌｏａｄ−ｄｉｓｐｌａｃｅｍｅｎｔ  ｃｕｒｖｅ）から定量的に分析した。また、各サンプルについて信頼度を高めるために６点をインデント（ｉｎｄｅｎｔ）して、平均値から硬度及び弾性モジュラスを求めた。前記薄膜を使用してナノインデンターで押入を開始したあと、押入の深さが薄膜の全体深さの１０％で押入された時、薄膜の硬度及び弾性モジュラス求めた。その時、硬度は０．８０Ｇｐａ、弾性モジュラスは６．０８  Ｇｐａで、機械的な性質が優れていた。
【００５３】
実施例６：重合体の無亀裂厚さ（ｃｒａｃｋ−ｆｒｅｅ  ｔｈｉｃｋｎｅｓｓ）
実施例６−１：  実施例３−１の重合体の無亀裂厚さ
実施例３−１で製造された粉末を質量分率（質量％）を次第に高めながらプロピレングリコールメチルエテールアセテートに溶かし、混合溶液を３０００ＲＰＭで３０秒間シリコンウェーハ上にスピンコーティングした。その後、シルセスキオキサン系樹脂がコーティングされた基板を、窒素雰囲気の炉で１００℃で１分間、２５０℃で１分間加熱して有機溶媒を除去した。その後、分当り３℃ずつ高めて４２０℃まで高めた後、４２０℃で１時間焼成させて製造したフィルムの薄膜の状態を光学顕微鏡で観察して亀裂が発生した厚さを測定して無亀裂厚さを求めた結果、２．０μｍまでも亀裂が発生しなくて亀裂抵抗性が優れていた。
【００５４】
実施例６−２：  実施例３−４の重合体の無亀裂厚さ
実施例３−４で製造された粉末を質量分率（質量％）を次第に高めながらプロピレングリコールメチルエテールアセテートに溶かし、混合溶液を３０００ＲＰＭで３０秒間シリコンウェーハ上にスピンコーティングした。その後、シルセスキオキサン系樹脂がコーティングされた基板を、窒素雰囲気の炉で１００℃で１分間、２５０℃で１分間加熱して有機溶媒を除去した。その後、分当り３℃ずつ高めて４２０℃まで高めた後、４２０℃で１時間焼成させて製造したフィルムの薄膜の状態を光学顕微鏡で観察して亀裂が発生した厚さを測定して無亀裂厚さを求めた結果、１．５μｍまでも亀裂が発生しなくて亀裂抵抗性が優れていた。
【００５５】
実施例７：  重合体の熱安定性
実施例７−１：  実施例３−１の重合体の熱安定性
実施例３−１で製造された粉末をプロピレングリコールメチルエテールアセテートに２５質量％溶かし、混合溶液を３０００ＲＰＭで３０秒間シリコンウェーハ上にスピンコーティングした。その後、シルセスキオキサン系樹脂がコーティングされた基板を、窒素雰囲気の炉で１００℃で１分間、２５０℃で１分間加熱して有機溶媒を除去した。その後、分当り３℃ずつ高めて４２０℃まで高めた後、４２０℃で１時間焼成させて製造したフィルムの屈折率、厚さを測定した。さらに分当り３℃ずつ高めて４２０℃まで高めたあと、４２０℃で１時間焼成させる過程を二回反復した後、フィルムの屈折率、厚さを測定して、下記式１、２にしたがって屈折率及び厚さ変化率を測定して熱安定性を計算した結果、厚さ変化率（％）は０．１９％、屈折率変化率（％）は０．０１％で、熱安定性が優れていた。
【００５６】
・式１：厚さ変化率（％）＝［１回焼成させた後の厚さ測定値−３回焼成させた後の厚さ測定値］÷１回焼成させた後の厚さ測定値×１００
・式２：屈折率変化率（％）＝［１回焼成させた後の屈折率測定値−３回焼成させた後の屈折率測定値］÷１回焼成させた後の屈折率測定値×１００
実施例７−２：  実施例３−４の重合体の熱安定性
実施例３−４で製造された粉末をプロピレングリコールメチルエテールアセテートに２５質量％溶かし、混合溶液を３０００ＲＰＭで３０秒間シリコンウェーハ上にスピンコーティングした。その後、シルセスキオキサン系樹脂がコーティングされた基板を、窒素雰囲気の炉で１００℃で１分間、２５０℃で１分間加熱して有機溶媒を除去した。その後、分当り３℃ずつ高めて４２０℃まで高めた後、４２０℃で１時間焼成させて製造したフィルムの屈折率、厚さを測定した。さらに分当り３℃ずつ高めて４２０℃まで高めたあと、４２０℃で１時間焼成させる過程を二回反復した後、フィルムの屈折率、厚さを測定して、上記式１、２にしたがって屈折率及び厚さ変化率を測定して熱安定性を計算した結果、厚さ変化率（％）は０．２５％、屈折率変化率（％）は０．１２％で、熱安定性が優れていた。
【００５７】
実施例８：  重合体の漏洩電流（ｌｅａｋａｇｅ  ｃｕｒｒｅｎｔ）及び破壊電圧（ｂｒｅａｋｄｏｗｎ  ｖｏｌｔａｇｅ）
実施例８−１：実施例３−１の重合体の漏洩電流及び破壊電圧
実施例３−１で製造された粉末をプロピレングリコールメチルエテールアセテートに２５質量％溶かし、混合溶液を３０００ＲＰＭで３０秒間シリコンウェーハ上にスピンコーティングした。その後、シルセスキオキサン系樹脂がコーティングされた基板を、窒素雰囲気の炉で１００℃で１分間、２５０℃で１分間加熱して有機溶媒を除去した。その後、分当り３℃ずつ高めて４２０℃まで高めた後、４２０℃で１時間焼成させて製造したフィルムの漏洩電流及び破壊電圧を測定した。測定構造は金属−絶縁膜−Ｓｉ（１００）（ＭＩＳ）構造を利用した。その時、上部電極の材質はＡｌであり、その直径は１ｍｍにした。キーツレイ２３７ソース測定単位（Ｋｅｉｔｈｌｅｙ  ２３７  ｓｏｕｒｃｅ  ｍｅａｓｕｒｉｎｇ  ｕｎｉｔ）を利用して常温で測定されたＩ−Ｖ曲線から漏洩電流と破壊電圧を求めた。０．５ｍＶ／ｃｍの電気場をＡｌ上部電極とＳｉウェーハに付加した時、フィルムに流れる電流から計算さらた漏洩電流は０．６４×１０-10Ａ／ｃｍ2であり、破壊電圧は承諾電流（ｃｏｍｐｌｉａｎｃｅ  ｃｕｒｒｅｎｔ）を１０ｍＡとした時の電気場の値で、５．４ＭＶ／ｃｍであった。
【００５８】
実施例８−２：実施例３−４の重合体の漏洩電流及び破壊電圧
実施例３−４で製造された粉末をプロピレングリコールメチルエテールアセテートに２５質量％溶かし、混合溶液を３０００ＲＰＭで３０秒間シリコンウェーハ上にスピンコーティングした。その後、シルセスキオキサン系樹脂がコーティングされた基板を、窒素雰囲気の炉で１００℃で１分間、２５０℃で１分間加熱して有機溶媒を除去した。その後、分当り３℃ずつ高めて４２０℃まで高めた後、４２０℃で１時間焼成させて製造したフィルムの漏洩電流及び破壊電圧を測定した。測定構造は金属−絶縁膜−Ｓｉ（１００）（ＭＩＳ）構造を利用した。その時、上部電極の材質はＡｌであり、その直径は１ｍｍにした。キーツレイ２３７ソース測定単位（Ｋｅｉｔｈｌｅｙ  ２３７  ｓｏｕｒｃｅ  ｍｅａｓｕｒｉｎｇ  ｕｎｉｔ）を利用して常温で測定されたＩ−Ｖ曲線から漏洩電流と破壊電圧を求めた。０．５ｍＶ／ｃｍの電気場をＡｌ上部電極とＳｉウェーハに付加した時、フィルムに流れる電流から計算さらた漏洩電流は０．６４×１０-10Ａ／ｃｍ2であり、破壊電圧は承諾電流（ｃｏｍｐｌｉａｎｃｅ  ｃｕｒｒｅｎｔ）を１０ｍＡとした時の電気場の値で、５．７ＭＶ／ｃｍであった。
【００５９】
【発明の効果】
本発明により新しい半導体層間低誘電性絶縁膜の製造方法およびシロキサン系樹脂を提供することができる。
【００６０】
以上では本発明を実施例によって詳細に説明したが、本発明は実施例によって限定されず、本発明が属する技術分野において通常の知識を有するものであれば本発明の思想と精神を離れることなく、本発明を修正または変更できるであろう。