(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
(A) ポリアリーレンサルファイド樹脂 100重量部に対し(B) エポキシ化ジエン系ブロック共重合体１〜50重量部を配合した樹脂組成物を成形した成形品とエポキシ系樹脂体を接合してなる複合成形品。
【請求項２】
樹脂組成物中の(B) 成分のエポキシ化ジエン系ブロック共重合体が、少なくとも１個の芳香族ビニル化合物を主体とする重合体ブロックＡと少なくとも１個の共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＢとからなるブロック共重合体の共役ジエン化合物に由来する二重結合をエポキシ化したエポキシ化ジエン系ブロック共重合体である請求項１記載の複合成形品。
【請求項３】
樹脂組成物中の(B) 成分のエポキシ化ジエン系ブロック共重合体が、ジエン系ブロック共重合体又は部分水添ジエン系ブロック共重合体の共役ジエン化合物に由来する二重結合をエポキシ化したエポキシ化ジエン系ブロック共重合体である請求項１又は２記載の複合成形品。
【請求項４】
樹脂組成物中の(B) 成分のエポキシ化ジエン系ブロック共重合体のエポキシ当量が140 〜2700ｇ／mol である請求項１〜３の何れか１項記載の複合成形品。
【請求項５】
樹脂組成物が、更に平均粒径0.1 〜20μm のタルクを(A) ポリアリーレンサルファイド樹脂 100重量部に対し２〜150 重量部配合したものである請求項１〜４の何れか１項記載の複合成形品。
【請求項６】
樹脂組成物が、更に繊維状充填剤、粉粒状又は板状充填剤及びそれらの混合物を(A) ポリアリーレンサルファイド樹脂 100重量部に対し０〜200 重量部配合したものである請求項１〜５の何れか１項記載の複合成形品。
【請求項７】
樹脂組成物中の(A) ポリアリーレンサルファイド樹脂が、重合後、脱イオン処理してなる、塩素含有量及びアルカリ金属含有量が夫々500ppm以下のポリアリーレンサルファイド樹脂である請求項１〜６の何れか１項記載の複合成形品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、エポキシ樹脂との接着性に優れ、エポキシ樹脂又はエポキシ樹脂製品を密接に保持又は内装するのに好適なポリアリーレンサルファイド樹脂組成物を成形した成形品とエポキシ系樹脂体を接合してなる複合成形品に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】
ポリフェニレンサルファイド（以下ＰＰＳと略す）樹脂に代表されるポリアリーレンサルファイド（以下ＰＡＳと略す）樹脂は、高い耐熱性、機械的物性、耐化学薬品性、寸法安定性、難燃性を有していることから、電気・電子機器部品材料、自動車機器部品材料、化学機器部品材料等に広く使用されている。
特に、種々の電子部品に関しては、電気的絶縁、機械的強度の保持、温度や浮遊不純物などの外部環境からの内部保護が性能保持のために不可欠であり、そのため合成樹脂を用いて密封するいわゆる封止が一般に行われている。かかる封止用樹脂材料としては専らエポキシ樹脂が使用されているが、更にこれを支持、固定するための基板や容器等の支持体に密接に内蔵又は固定する必要がある。かかるエポキシ樹脂体のパッケージ材料としては、エポキシ樹脂との接着性に優れ、しかも過酷な使用環境に耐え得る耐熱性、難燃性、機械的物性等を備えた材料が要求されるが、かかる性能を十分に備えた樹脂材料は未だ得られていないのが実状である。
ＰＡＳ樹脂は、適当な強化剤又は充填剤を配合することにより優れた機械的物性、耐熱性、耐薬品性、難燃性を有する材料として好適だが、一般にエポキシ系樹脂との接着性が劣っていた。この樹脂の接着性は、成形品の接着面の機械的粗面化、プラズマ処理等の物理的処理、化学エッチング等の化学的処理等により多少改善されるが、経済的に好ましくないのみならず、その接着性の改善も必ずしも十分でない。
【０００３】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは上記課題に鑑み、機能部品等を封入したエポキシ樹脂体を保持又は内蔵するための基板、または容器、その他、外装となる成形品として優れた機械的物性、耐熱性、耐薬品性、難燃性を有し、しかも特にエポキシ樹脂と強固な接着性を有するＰＡＳ樹脂成形品を提供し、簡易な方法で強固にエポキシ樹脂と接着した複合成形品を提供することを目的とする。
本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意検討した結果、ＰＡＳ樹脂に対し特定の共重合体を配合した材料を使用することにより強固にエポキシ樹脂と接着した複合成形品が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
即ち本発明は、(A) ポリアリーレンサルファイド樹脂 100重量部に対し(B) エポキシ化ジエン系ブロック共重合体１〜50重量部を配合した樹脂組成物を成形した成形品とエポキシ系樹脂体を接合してなる複合成形品である。
【０００４】
【発明の実施の形態】
以下、順次本発明の樹脂材料の構成成分について詳しく説明する。
本発明に組成物における(A) 成分としてのＰＡＳ樹脂は、繰り返し単位として、-(Ar-S)-（ただしArはアリーレン基）で主として構成されたものである。アリーレン基としては、例えばｐ−フェニレン基、ｍ−フェニレン基、ｏ−フェニレン基、置換フェニレン基、p,p'−ジフェニレンスルフォン基、p,p'−ビフェニレン基、p,p'−ジフェニレンエーテル基、p,p'−ジフェニレンカルボニル基、ナフタレン基などが使用できる。この場合、前記のアリーレン基から構成されるアリーレンサルファイド基の中で、同一の繰り返し単位を用いたポリマー、即ちホモポリマーの他に、組成物の加工性という点から、異種繰り返し単位を含んだコポリマーが好ましい場合もある。
ホモポリマーとしては、アリーレン基としてｐ−フェニレン基を用いた、ｐ−フェニレンサルファイド基を繰り返し単位とするものが特に好ましく用いられる。また、コポリマーとしては、前記のアリーレン基からなるアリーレンサルファイド基の中で、相異なる２種以上の組み合わせが使用できるが、中でもｐ−フェニレンサルファイド基とｍ−フェニレンサルファイド基を含む組み合わせが特に好ましく用いられる。この中で、ｐ−フェニレンサルファイド基を70モル％以上、好ましくは80モル％以上含むものが、耐熱性、成形性、機械的特性等の物性上の点から適当である。
またこれらのＰＡＳ樹脂の中で、２官能性ハロゲン芳香族化合物を主体とするモノマーから縮重合によって得られる実質的に直鎖状構造の高分子量ポリマーが特に好ましく使用できるが、直鎖状構造のＰＡＳ樹脂以外にも、縮重合させるときに、３個以上のハロゲン置換基を有するポリハロ芳香族化合物等のモノマーを少量用いて、部分的に分岐構造または架橋構造を形成させたポリマーも使用できるし、低分子量の直鎖状構造ポリマーを酸素又は酸化剤存在下、高温で加熱して、酸化架橋又は熱架橋により溶融粘度を上昇させ、成形加工性を改良したポリマーも使用可能である。
又、(A) 成分のＰＡＳ樹脂は、前記直鎖状ＰＡＳ（310 ℃、ズリ速度1200 sec-1における粘度が10〜300 Pa・s ）を主体とし、その一部（１〜30重量％、好ましくは２〜25重量％）が比較的高粘度（300 〜3000Pa・s 、好ましくは500 〜2000Pa・s ）の分岐又は架橋ＰＡＳ樹脂との混合系も好適である。
また、本発明に用いるＰＡＳ樹脂は、重合後、酸洗浄、熱水洗浄、有機溶剤洗浄（或いはこれらの組み合わせ）を行って、副生不純物等を除去精製することによって、塩素含有量及びアルカリ金属含有量が夫々500ppm以下、好ましくは300ppm以下としたものが好ましい。
【０００５】
次に本発明において(B) 成分として用いられるエポキシ化ジエン系ブロック共重合体は、例えば特開平８−１６５４３１号公報、特開平８−２５９８１１号公報に記載された共重合体を用いることができ、後述の構造を有するブロック共重合体、部分水添ブロック共重合体にエポキシ化剤を反応させ、共役ジエン化合物に基づく脂肪族二重結合をエポキシ化したものである。
本発明に用いるエポキシ化ジエン系ブロック共重合体は、上記のブロック共重合体または部分水添ブロック共重合体を不活性溶媒中でハイドロパーオキサイド類、過酸類などのエポキシ化剤と反応させることにより得ることができる。
過酸類としては過ギ酸、過酢酸、過安息香酸、トリフルオロ過酢酸などがある。このうち、過酢酸は工業的に大量に製造されており、安価に入手でき、安定度も高いので好ましいエポキシ化剤である。
ハイドロパーオキサイド類としては過酸化水素、ターシャリーブチルハイドロパーオキサイド、クメンパーオキサイドなどがある。
エポキシ化の際には必要に応じて触媒を用いることができる。例えば、過酸の場合、炭酸ソーダなどのアルカリや硫酸などの酸を触媒として用い得る。また、ハイドロパーオキサイド類の場合、タングステン酸と苛性ソーダの混合物を過酸化水素と、あるいは有機酸を過酸化水素と、あるいはモリブデンヘキサカルボニルをターシャリーブチルハイドロパーオキサイドと併用して触媒効果を得ることができる。
エポシキ化剤の量に厳密な規制はなく、それぞれの場合における最適量は、使用する個々のエポキシ化剤、所望されるエポキシ化度、使用する個々のブロック共重合体の如き可変要因によって決まる。
不活性溶媒としては、原料粘度の低下、エポキシ化剤の希釈による安定化などの目的で使用することができ、過酢酸の場合であれば芳香族化合物、エーテル類、エステル類などを用いることができる。特に好ましい溶媒は、ヘキサン、シクロヘキサン、トルエン、ベンゼン、酢酸エチル、四塩化炭素、クロロホルムである。エポキシ化反応条件には厳密な規制はない。用いるエポキシ化剤の反応性によって使用できる反応温度域は定まる。例えば、過酢酸についていえば０〜70℃が好ましく、０℃より低いと反応が遅く、70℃を越えると過酢酸の分解が起こる。また、ハイドロパーオキサイドの一例であるターシャリブチルハイドロパーオキサイド／モリブデン二酸化物ジアセチルアセトナート系では同じ理由で20〜150 ℃が好ましい。反応混合物の特別な操作は必要なく、例えば混合物を２〜10時間攪拌すればよい。得られたエポキシ変性共重合体の単離は適当な方法、例えば貧溶媒で沈澱させる方法、重合体を熱水中に攪拌の下で投入し溶媒を蒸留除去する方法、直接脱溶媒法などで行うことができる。
上記エポキシ化ジエン系ブロック共重合体のエポキシ当量は、 140〜2700ｇ／mol であることが好ましく、特に好ましくは 200〜2000ｇ／mol である。エポキシ当量が140 ｇ／mol 未満では本発明のＰＡＳ樹脂組成物の衝撃強化、および外観特性が悪化し好ましくない。またエポキシ当量が2700ｇ／mol を越えると、未変性ブロック共重合体、水添ブロック共重合体を用いた組成物と同等の接着強度、衝撃強度しか得られず、更に層剥離が起こり熱変形温度が一定の値を示さず、耐熱性に劣り好ましくない。
【０００６】
次に、本発明において(B) 成分として用いられる共重合体は、ブロック共重合体、部分水添ブロック共重合体の共役ジエン化合物に由来する二重結合をエポキシ化したものであり、その基本となるブロック共重合体とは、少なくとも１個のビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックＡと、少なくとも１個の共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＢとからなるブロック共重合体であり、例えば、A-B 、A-B-A 、B-A-B-A 、(A-B-)4Si 、A-B-A-B-A 等の構造を有するビニル芳香族化合物−共役ジエン化合物ブロック重合体である。また部分水添ブロック重合体とは、該ブロック重合体を水素添加して得られるものである。
このブロック重合体は、ビニル芳香族化合物を５〜95重量％、好ましくは10〜80重量％、更に好ましくは10〜70重量％含み、ビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックＡが、ビニル芳香族化合物のホモ重合体ブロック、またはビニル芳香族化合物を50重量％を超え好ましくは70重量％以上含有するビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物との共重合体ブロックの構造を有しており、更に共役ジエン化合物のホモ重合体ブロック、または共役ジエン化合物を50重量％を超え好ましくは70重量％以上含有する共役ジエン化合物とビニル芳香族化合物との共重合体ブロックの構造を有するものである。またこれらのビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックＡ、共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＢは、それぞれの重合体ブロックにおける分子鎖中の共役ジエン化合物またはビニル芳香族化合物の分布がランダム、テーパード（分子鎖中に沿ってモノマー成分が増加または減少するもの）、一部ブロック状またはこれらの任意の組み合わせでなっていてもよく、該ビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックおよび共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックがそれぞれ２個以上ある場合は、各重合体ブロックはそれぞれが同一構造であってもよく、異なる構造であってもよい。
【０００７】
ブロック共重合体を構成するビニル芳香族化合物としては、例えばスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ｐ−ターシャリーブチルスチレン、ジビニルベンゼン、ｐ−メチルスチレン、1,1 −ジフェニルスチレン等のうちから一種または二種以上が選択でき、中でもスチレンが好ましい。また共役ジエン化合物としては、例えば、ブタジエン、イソプレン、1,3 −ペンタジエン、2,3 −ジメチル−1,3 −ブタジエン、ピペリレン、３−ブチル−1,3 −オクタジエン、フェニル−1,3 −ブタジエン等のうちから一種、または二種以上が選ばれ、中でもブタジエン、イソプレンおよびこれらの組み合わせが好ましい。
また、本発明に供するブロック共重合体の数平均分子量は5000〜600000、好ましくは 10000〜500000の範囲であり、分子量分布〔重量平均分子量（Mw）と数平均分子量（Mn）との比（Mw／Mn）〕は10以下である。またブロック重合体の分子構造は、直鎖状、分岐状、放射状、あるいはこれらの任意の組み合わせのいずれであってもよい。
これらのブロック重合体の製造方法としては、上記した構造を有するものが得られるのであればどのような製造方法もとることもできる。また、部分水添ブロック共重合体は、上記方法により得られたブロック重合体に水素添加することにより得られる。これらのブロック重合体および部分水添ブロック共重合体は上市されており、容易に入手することができる。
【０００８】
また、(B) 成分の効果的添加量はＰＡＳ樹脂(A) 100 重量部に対し１〜50重量部、好ましくは５〜40重量部である。この添加量が少な過ぎるとエポキシ樹脂との接着性の向上が見られず、逆に多すぎると材料の流動性を低下させ、成形性も低下させるため、好ましくない。
【０００９】
次に、本発明では更に平均粒径0.1 〜20μm のタルクを配合することで、更なる接着強度の向上が見込まれる。本発明に用いるポリアリーレンサルファイド樹脂組成物の構成成分として使用するタルクは、一般に含水ケイ酸マグネシウム（SiO2  58〜64％、MgO2  28〜32％、Al2O3 0.5 〜５％、 Fe2O3  0.3 〜５％）を主成分とするものであり、特に本発明のエポキシ樹脂との接着性改善という目的からすると、平均粒径0.1 〜20μm 、好ましくは１〜10μm の板状結晶であり、含水率が１％以下、好ましくは0.5 ％以下、600 ℃強熱減量６％以下、好ましくは４％以下のものである。多少不純物を有するものであってもよいが、精製したもののほうが好ましい。タルクの配合量は、(A) 成分のＰＡＳ樹脂 100重量部に対し２〜150 重量部であり、更に好ましくは３〜100 重量部である。
【００１０】
次に本発明では、必ずしも必須とされる成分ではないが、機械的強度、耐熱性、寸法安定性（そり、変形）、電気的性質等の優れた成形品を得るために無機または有機充填剤を配合することが好ましく、これに目的に応じて繊維状、非繊維状（粉粒状、板状）の充填剤あるいはこれらの混合物が用いられる。
かかる充填剤のうち繊維状充填剤としては、ガラス繊維、アスベスト繊維、カーボン繊維、シリカ繊維、シリカ・アルミナ繊維、ジルコニア繊維、窒化硼素繊維、窒化珪素繊維、硼素繊維、チタン酸カリ繊維、さらにステンレス、アルミニウム、チタン、銅、真鍮等の金属の繊維状物などの無機質繊維状物質が挙げられる。特に代表的な繊維状充填剤はガラス繊維又はカーボン繊維である。なおポリアミド、フッ素樹脂、アクリル樹脂等の高融点有機質繊維状物質も無機繊維状充填剤と同様に使用することができる。
一方、粉粒状充填物としてはカーボンブラック、シリカ、石英粉末、ガラスビーズ、ガラス粉、珪酸カルシウム、カオリン、クレー、珪藻土、ウォラストナイトの如き珪酸塩、酸化鉄、酸化チタン、酸化亜鉛、アルミナの如き金属の酸化物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウムの如き金属の炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウムの如き金属の硫酸塩、その他炭化珪素、窒化珪素、窒化硼素、各種金属粉末が挙げられる。
また、板状充填剤としてはマイカ、ガラスフレーク、各種の金属箔等が挙げられる。
これらの充填剤は一種又は二種以上併用することができる。繊維状充填剤、特にガラス繊維又は炭素繊維と粒状及び／又は板状充填剤の併用は特に機械的強度と寸法精度、電気的性質等を兼備する上で好ましい組み合わせである。
これらの充填剤の使用に当たっては必要ならば収束剤又は表面処理剤を使用することが望ましい。かかる収束剤又は表面処理剤としては、例えば、エポキシ系化合物、イソシアネート系化合物、シラン系化合物、チタネート系化合物等の官能性化合物である。これらの化合物はあらかじめ表面処理又は収束処理を施しているか、又は材料調製の際同時に添加しても良い。
充填剤の使用量は(A) 成分のＰＡＳ樹脂 100重量部あたり０〜200 重量部である。過大の場合は成形作業が困難になる他、成形品の機械的強度にも問題が出る。
また、併用される官能性表面処理剤の使用量は、充填剤に対し10重量％以下、好ましくは0.05〜５重量％である。
【００１１】
さらに本発明に用いる樹脂組成物には、その目的に応じ所望の特性を付与するために、一般に熱可塑性樹脂および熱硬化性樹脂に添加される公知の物質、即ち酸化防止剤や紫外線吸収剤等の安定剤、帯電防止剤、難燃剤、染料や顔料等の着色剤、潤滑剤及び結晶化促進剤、結晶核剤等を配合することが可能である。
【００１２】
本発明に用いる樹脂組成物は、従来の樹脂組成物調製法として一般に用いられる設備と方法により容易に調製される。例えば、１）各成分を混合した後、１軸又は２軸の押出機により練り込み押出してペレットを調製し、しかる後調製する方法、２）いったん組成の異なるペレットを調製し、そのペレットを所定量混合して成形に供し成形後に目的組成の成形品を得る方法、３）成形機に各成分の１又は２以上を直接仕込む方法等、何れも使用できる。また、樹脂成分の一部を細かい粉体としてこれ以外の成分と混合し添加することは、これらの成分の均一配合を行う上で好ましい方法である。
このようにして得た材料ペレットは、射出成形、押出成形、真空成形、圧縮成形等、一般に公知の熱可塑性樹脂の成形法を用いて成形できるが、最も好ましいのは射出成形である。
【００１３】
本発明のエポキシ樹脂を支持又は内装した複合成形品は、成形品の表面にエポキシ樹脂系接着剤を塗布し、同材もしくは異材（例えば、金属片）と接合してなるもの、あるいは成形品の表面にエポキシ樹脂をポッティングしてなるものであり、例えば本発明のＰＡＳ樹脂組成物により成形した基板又は容器に支持すべき機能部品等をセットし、これに後述の如き熱硬化性エポキシ樹脂を注入硬化させ、機能部品等をエポキシ樹脂に封入すると同時にＰＡＳ樹脂成形品に接着固定することによって調製される。また、予め機能部品等をエポキシ樹脂にて封入し硬化したエポキシ樹脂体を金型にセットし、射出成形法によりインサート成形したその外装支持体をＰＡＳ樹脂組成物で成形して複合成形品を形成してもよい。
本発明のＰＡＳ樹脂組成物成形品は、機械的粗面化、プラズマ処理等の物理的処理、化学エッチング等の特別な表面処理を施すことなく実用上十分なエポキシ樹脂との接着性を有するが、特に強力な接着性を要するような場合には勿論かかる表面処理を併用してもよく、一層の効果を得ることができる。
本発明のＰＡＳ樹脂組成物成形品の接着の対象となるエポキシ樹脂は特に限定されるものではなく、通常、機能部品の封止剤または接着剤、塗料等として使用される硬化性エポキシ系樹脂であればよく、一般にはビスフェノールＡ等の如き活性水素化合物とエピクロルヒドリンとの反応、あるいは二重結合化合物の酸化等によって得られるエポキシ基を有する有機化合物に、硬化剤または触媒を配合し、その存在下、室温下で放置または加熱することによって反応し硬化する物質であり、目的に応じて各種の粘度のものを用いることができる。また、本発明のＰＡＳ樹脂組成物成形品は、上記の如きエポキシ系塗料による塗装に対してもその接着性に効果を有する。
【００１４】
【実施例】
以下、実施例により本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
なお、以下の例に示した物性評価の測定法は次の通りである。
▲１▼引張強伸度
射出成形機でシリンダー温度320 ℃、金型温度150 ℃で、ASTM D-638に準拠して測定した。
▲２▼エポキシ樹脂との接着強度
上記ASTM試験片をほぼ中央で切断し、トリクロロエタンで洗浄後、エポキシ系接着剤（日本チバガイギー（株）製ＸＮ１２４４）を所定の面積（13mm×15mm）に塗布して接着し、120 ℃で１時間硬化させた後、23℃で１日放置後、引張試験を行い、引張剪断接着強度の測定を行った。
▲３▼破壊形態
接着強度の測定を行った際のASTM試験片の破壊形態を評価した。破壊形態は次のように分類した。
界面剥離；ＰＡＳ樹脂とエポキシ樹脂間の界面にて剥がれた（剥離）。
凝集破壊；エポキシ樹脂が破壊された。
母材破壊；ＰＡＳ樹脂がえぐりとられた。またはＰＡＳ樹脂が接着面とは別の箇所で破壊した。
参考例１（エポキシ化ブロック共重合体の調製）
攪拌機、還流冷却管、および温度計を備えたジャケット付反応器にポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレンのブロック共重合体〔日本合成ゴム（株）製、商品名：ＴＲ2000〕 300ｇ、酢酸エチル1500ｇを仕込み溶解した。ついで過酢酸の30重量％酢酸エチル溶液 169ｇを連続滴下させ、攪拌下40℃で３時間エポキシ化反応を行った。反応液を常温に戻して反応器より取り出し、多量のメタノールを加えて重合体を析出させ、濾物後水洗し、乾燥させエポキシ変性共重合体を得た。
【００１５】
実施例１〜６
(A) 成分として、実質的に線状のポリフェニレンサルファイド樹脂（呉羽化学工業（株）製、「フォートロンＫＰＳ」、粘度50Pa・s （310 ℃、1200 sec-1））100 重量部に対し、表１に示す如く(B) 成分を加えてヘンシェルミキサーで２分間混合した。更にガラス繊維、タルクを表１に示す量加えてブレンダー30秒間混合した。これをシリンダー温度310 ℃の押出機にて混練し、ポリフェニレンサルファイド樹脂組成物のペレットを作成し、上記評価を行った。
尚、本例で使用した(B) 成分共重合体は以下の如き物質である。
・共重合体１
エポキシ化ＰＳ／ＰＢｄ（スチレン／ブタジエン  40／60共重合体  エポキシ当量2000）
・共重合体２
エポキシ化ＰＳ／ＰＢｄ（スチレン／ブタジエン  40／60共重合体  エポキシ当量1000）
・共重合体３
エポキシ化ＰＳ／ＰＢｄ（スチレン／ブタジエン  40／60共重合体  エポキシ当量200 ）
比較例１〜６
前記比較のため表２に示すように、(B) ブロック共重合体を配合しない場合（比較例１、２）、(B) ブロック共重合体に代えて下記に示す各種エラストマーを配合した場合（比較例３〜６）について上記実施例と同様にしてペレット状組成物を調製し、上記物性の評価を行った。結果を表２に示す。
・エラストマー１
ＰＳ／ＰＢｄ（スチレン／ブタジエン  40／60共重合体  エポキシ当量110 ）
・エラストマー２
ＰＳ／ＰＢｄ（スチレン／ブタジエン  40／60共重合体  エポキシ当量3500）
・エラストマー３
ＰＳ／ＰＢｄ（スチレン／ブタジエン  40／60共重合体）
・エラストマー４
ＰＳ／ＥＧＭＡ（スチレン／エチレン−メタクリル酸グリシジルエステル（85／15）  30／70共重合体）
【００１６】
【表１】
0003730001.tif 000002
【００１７】
【表２】
0003730001.tif 000003
【００１８】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明のＰＡＳ樹脂組成物からなる成形品は、特にエポキシ系樹脂との接着性、密着性に優れ、高い接着強度を有するのみならず、機械的物性、耐熱性、難燃性、耐薬品性を有し、エポキシ樹脂と接着した複合成形品は過酷な条件に耐え得る性能を有し、かかる条件で使用される機能部品を封止したエポキシ樹脂を支持又は内装する基板又は容器等の支持体として好適であり、またエポキシ系樹脂塗料による塗装品としても優れている。従って、本発明の複合成形品は、特に自動車分野、例えばイグニッションシステムや各種コネクターケース、更に電気・電子分野、例えばリレーケースの部品等に好適に使用される。