(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
長さ１０００〜６０００ｍの熱収縮性ポリエステル系フィルムを巻き取ってなるフィルムロールであって、
この熱収縮性フィルムロールは、エチレンテレフタレートユニットをベースユニットとするものであり、さらに（ａ）イソフタル酸成分、及びナフタレン−１，４−もしくは−２，６−ジカルボン酸成分から選択される１種以上の第２のジカルボン酸成分及び／又は（ｂ）１，４−シクロヘキサンジメタノール成分、ネオペンチルグリコール成分、１，４−ブタンジオール成分、及びプロピレングリコール成分から選択される１種以上の第２のジオール成分を含有しており、
しかも上記熱収縮性ポリエステル系フィルムロールは、フィルムの長さ方向にフィルム物性が安定している定常領域におけるフィルムの巻き始め側の端部を第１端部、巻き終わり側の端部を第２端部とし、上記第２端部の内側２ｍ以内のところに１番目の試料切り出し部を、また上記第１端部の内側２ｍ以内に最終の切り出し部を設けると共に、１番目の試料切り出し部から約１００ｍ毎に試料切り出し部を設けたとき、下記要件（１）、（２）及び（３）を満足することを特徴とする熱収縮性ポリエステル系フィルムロール。
（１）前記各試料切り出し部から切り出された１０ｃｍ×１０ｃｍの正方形状の各試料について、それぞれ８５℃の温水中に１０秒間浸漬して引き上げ、次いで２５℃の水中に１０秒間浸漬して引き上げたとき、全ての試料について最大収縮方向の熱収縮率が２０％以上である
（２）前記各試料切り出し部から切り出された試料についてガラス転移温度を測定したとき、各試料のガラス転移温度が、全試料のガラス転移温度の平均値の±４℃以内である
（３）前記各試料切り出し部から切り出された試料について３次元表面粗さＳＲｚを測定したとき、全試料の３次元表面粗さＳＲｚが０．６〜１．５μｍの範囲内である
【請求項２】
さらに下記要件（４）を満足することを特徴とする請求項１に記載の熱収縮性ポリエステル系フィルムロール。
（４）前記各試料切り出し部から切り出された試料について３次元表面粗さＳΔａを測定したとき、全試料の３次元表面粗さＳΔａが０．００８〜０．０４の範囲内である
【請求項３】
前記熱収縮性フィルムは、平均粒径が０．０１〜３μｍの滑材を、０．０２〜０．５質量％の範囲で含有するものである請求項１又は２に記載の熱収縮性ポリエステル系フィルムロール。
【請求項４】
前記熱収縮性フィルムは、ガラス転移温度が異なる複数種の原料チップを混合した後、製膜及び延伸することによって得られるものであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の熱収縮性ポリエステル系フィルムロール。
【請求項５】
前記フィルムが実質的に非晶性である請求項１〜４のいずれかに記載の熱収縮性ポリエステル系フィルムロール。
【請求項６】
前記フィルムロールを構成するフィルムは、その結晶化温度が１００℃以上を示す実質的に結晶性のフィルムであり、さらに下記要件（５）を満足することを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の熱収縮性ポリエステル系フィルムロール。
（５）前記各切り出し部から切り出された試料について結晶化温度を測定したとき、各試料の結晶化温度が、全試料の結晶化温度の平均値の±５℃以内である。
【請求項７】
前記フィルムロールを構成するフィルムは、その融解温度が１８０〜２３０℃を示す実質的に結晶性のフィルムであり、さらに下記要件（６）を満足することを特徴とする請求項１〜４又は６のいずれかに記載の熱収縮性ポリエステル系フィルムロール。
（６）前記各切り出し部から切り出された試料について融解温度を測定したとき、各試料の融解温度が、全試料の融解温度の平均値の±５℃以内である
【請求項８】
幅２００ｍｍ以上のフィルムを巻き取ったものである請求項１〜６のいずれかに記載の熱収縮フィルムロール。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はラベル用途に好適な熱収縮性フィルムを巻き取ったフィルムロールに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
熱収縮性フィルムは、加熱によって収縮する性質を利用して、収縮包装、収縮ラベル、キャップシールなどの用途に広く用いられている。なかでも、ポリ塩化ビニル系フィルム、ポリスチレン系フィルム、ポリエステル系フィルムなどは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）容器、ポリエチレン容器、ガラス容器などの各種容器において、ラベルやキャップシールあるいは集積包装の目的で使用されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
前記熱収縮性フィルムは、延伸によって熱収縮性を与えた後、一旦巻き取ってロールの形態で運搬や保管することが多い。そしてラベル用途に使用する際には、前記ロールからフィルムを引き出し、図柄などを印刷した後、適切な大きさにスリット（裁断）し、この裁断フィルムの両側部を重ね合わせてシール（溶剤接着、ヒートシールなど）することによりチューブ状に加工している。このチューブは、さらに裁断（横断）することにより、容器に装着可能な形態（筒状ラベル、袋状ラベルなどの開口部を有する形状）に加工することができる。より詳細には、前記チューブを横断することによって筒状ラベルを製造でき、この筒状ラベルの一方の開口部をシールすることによって袋状ラベルを製造できる。しかし従来の熱収縮性フィルムでは、チューブを裁断する際に、裁断部（開口部）が熱融着してしまい、容器に装着することができなくなる場合がある。また裁断性が低く、カットミスが生じる場合もある。そのため前記不具合を改善し、歩留まりを高くすることが望まれている。
【０００４】
また前記ラベル（筒状ラベル、袋状ラベル）は、容器に装着した後、ベルトコンベアーなどに乗せて加熱用トンネル（スチームを吹きつけて熱収縮させる方式のスチームトンネル、熱風を吹きつけて熱収縮させる方式の熱風トンネルなど）を通過させ、熱収縮させることにより容器に密着させている。しかし従来の熱収縮性フィルムでは、熱収縮不足、収縮斑などの外観不良が発生してしまい、歩留まりが低下する場合がある。
【０００５】
さらにラベルを密着させた容器（ラベル化容器）は、高温のままで梱包（箱詰め等）することが多い。しかし、近年、容器の側面全体にラベルを密着させる場合がある（フルラベル）。このようなフルラベル化容器において、高温のままで梱包すると、梱包した容器間でラベルが互いに接着（ブロッキング）してしまい、歩留まりが低下する場合がある。
【０００６】
なお上記熱収縮性フィルムは、通常、複数種の原料チップを混合した後、製膜及び延伸することによって製造されている。複数種の原料チップを混合するのは、チップの配合比を調整することによって、ラベルの用途に応じてフィルムの物性を簡単に調製できるためである。
【０００７】
【特許文献１】
特開平７−１３８３８８号公報（段落０００１〜０００５）
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は上記の様な事情に着目してなされたものであって、その目的は、チューブ化した後、裁断することによって熱収縮性ラベルを製造するときの裁断性に優れているだけでなく、フルラベルを製造して容器に熱収縮させ、このフルラベル化容器を高温のままで梱包したときの耐ブロッキング性にも優れる熱収縮性ポリエステル系フィルムロールを提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、前記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、裁断性や耐ブロッキング性を低下させている原因は、その熱的特性（ガラス転移温度、結晶化温度、融解温度など）が安定していない点にあることを突き止めた。特に、複数種の原料チップから製造されたフィルムロールでは、フィルムの流れ方向に熱的特性が大きく変動しやすいことを突き止めた。
【００１０】
例えば、フィルムの流れ方向にガラス転移温度が大きく変動した場合、得られたチューブにおいても長手方向にガラス転移温度が大きく変動する。一方、チューブを裁断してラベルを製造する時には、裁断機の運転を継続するにつれて裁断機が熱をもってくる。そして前記裁断性の低下は、ガラス転移温度が高い部分を裁断する場合に頻発することを突き止めた。また前記チューブ裁断時の熱融着は、ガラス転移温度の低い部分を裁断する際に頻発することを突き止めた。さらにガラス転移温度の低い部分を裁断しても、熱融着が発生することなくラベルを製造できる場合があるものの、このラベルを容器を被覆して熱収縮させると、製品梱包時にラベル同士が接着してしまうことを突き止めた。
【００１１】
またフィルムの流れ方向に結晶化温度や融解温度が大きく変動した場合にも、前記裁断時のトラブル（熱融着、カットミス）及びブロッキングをさらに頻発させることも突き止めた。
【００１２】
従って、フィルムロールの熱的特性のうち、少なくとも前記ガラス転移温度を安定化すれば（好ましくはガラス転移温度、結晶化温度、及び融解温度の全てを安定化すれば）、裁断性や耐ブロッキング性を著しく向上できることを見出した。
【００１３】
ところが近年のフルラベル化の要求に対応するためには、前記ガラス転移温度の安定化だけでは不十分である。すなわち実際の製造ラインにおいては、熱収縮によって製造したフルラベル化容器は、生産性を高めるため、まだ熱いうちに梱包されている。そしてこのような過酷な条件下では、ガラス転移温度を安定化してもブロッキングが発生する場合がある。そこでさらに研究を進めたところ、フィルム表面の３次元表面粗さＳＲｚを制御すると、フルラベル化容器であってもブロッキングの発生を抑制できることを見出し、本発明を完成した。
【００１４】
すなわち本発明に係る熱収縮性ポリエステル系フィルムロールは、熱収縮性ポリエステル系フィルムを巻き取ってなるフィルムロールであって、フィルムの長さ方向にフィルム物性が安定している定常領域におけるフィルムの巻き始め側の端部を第１端部、巻き終わり側の端部を第２端部とし、上記第２端部の内側２ｍ以内のところに１番目の試料切り出し部を、また上記第１端部の内側２ｍ以内に最終の切り出し部を設けると共に、１番目の試料切り出し部から約１００ｍ毎に試料切り出し部を設けたとき、下記要件（１）、（２）及び（３）を満足する点に要旨を有するものである。
【００１５】
（１）前記各試料切り出し部から切り出された１０ｃｍ×１０ｃｍの正方形状の各試料について、それぞれ８５℃の温水中に１０秒間浸漬して引き上げ、次いで２５℃の水中に１０秒間浸漬して引き上げたとき、全ての試料について最大収縮方向の熱収縮率が２０％以上である
（２）前記各試料切り出し部から切り出された試料についてガラス転移温度を測定したとき、各試料のガラス転移温度が、全試料のガラス転移温度の平均値の±４℃以内である
（３）前記各試料切り出し部から切り出された試料について３次元表面粗さＳＲｚを測定したとき、全試料の３次元表面粗さＳＲｚが０．６〜１．５μｍの範囲内である
前記フィルムロールは、さらに下記要件（４）を満足することが望ましい。
【００１６】
（４）前記各試料切り出し部から切り出された試料について３次元表面粗さＳΔａを測定したとき、全試料の３次元表面粗さＳΔａが０．００８〜０．０４の範囲内である
前記熱収縮性フィルムロールは、通常、平均粒径が０．０１〜３μｍの滑材を、０．０２〜０．５質量％の範囲で含有している。また前記熱収縮性フィルムは、通常、ガラス転移温度が異なる複数種の原料チップを混合した後、製膜及び延伸することによって得られるものである。
【００１７】
前記フィルムロールは、実質的に非晶性であるのが望ましい。また結晶性の場合には、その結晶化温度が１００℃以上であって、さらに下記要件（５）を満足するのが望ましい。
【００１８】
（５）前記各切り出し部から切り出された試料について結晶化温度を測定したとき、各試料の結晶化温度が、全試料の結晶化温度の平均値の±５℃以内である結晶性フィルムロールは、その融解温度が１８０〜２３０℃を示し、さらに下記要件（６）を満足することが特に望ましい。
【００１９】
（６）前記各切り出し部から切り出された試料について融解温度を測定したとき、各試料の融解温度が、全試料の融解温度の平均値の±５℃以内である
本発明のフィルムロールは、例えば、幅２００ｍｍ以上、長さ３００ｍ以上のフィルムを巻き取ったものである
本発明には、使用量の最も多いポリマーと、このポリマーとは組成の異なる他のポリマー１種以上を混合して溶融押出しする工程を含む熱収縮性ポリエステル系フィルムロールを製造する方法であって、
使用される各ポリマーの原料チップの形状を、長径および短径を有する楕円断面を有する楕円柱状とし、使用量の最も多いポリマー以外のポリマーの原料チップを、使用量の最も多いポリマーの原料チップの平均長径（ｍｍ）、平均短径（ｍｍ）および平均チップ長さ（ｍｍ）に対し、それぞれ±２０％以内の範囲に含まれる平均長径（ｍｍ）、平均短径（ｍｍ）および平均チップ長さ（ｍｍ）のものとしておき、
さらに少なくとも１つの原料チップに粒径０．０１〜４μｍの滑材を入れ、該原料チップを混合することによって得られる前記フィルムロール中の滑材の量を０．０２〜０．５質量％の範囲に制御することを特徴とする熱収縮性ポリエステル系フィルムロールの製造方法も含まれる。
【００２０】
なお本明細書において、用語「未延伸フィルム」には、フィルム送りの為に必要な張力が作用したフィルムも含まれる。
【００２１】
【発明の実施の形態】
［熱収縮性ポリエステル系フィルムロール］
本発明の対象となるのは、ポリエステル系の熱収縮性フィルムロールである。低温から高温までの幅広い温度域において良好な熱収縮特性を示し、収縮斑、シワ、歪みの少ない優れた収縮仕上がり外観を得られるためである。また、美麗な光沢感や透明性にも優れている。
【００２２】
そして本発明の熱収縮性ポリエステル系フィルムロールは、熱収縮性ポリエステル系フィルムを巻回したものであり、該フィルムの長さ方向（流れ方向）にフィルム物性が安定している定常領域において、ガラス転移温度、及び３次元表面粗さＳＲｚがさらに著しく安定している。これらを著しく安定させることにより、裁断性及び耐ブロッキング特性を向上できる。以下、これらの点について詳細に説明する。
【００２３】
まず「フィルムの長さ方向にフィルム物性が安定している定常領域」の意味について説明する。「フィルムの長さ方向にフィルム物性が安定している定常領域」とは、フィルム製造時に製膜工程や延伸工程が安定して行われてフィルム物性がほぼ均一となる領域である。本発明では、製膜工程や延伸工程が安定した定常状態で運転されているときに得られるフィルムロール（長尺フィルム）において、ガラス転移温度、及び３次元表面粗さＳＲｚを高度に均一化することを技術思想としている。実操業上は、フィルム製造中に、フィルム物性が原料供給方法や製膜条件によって変動することがあるが、本発明では、製膜工程や延伸工程が不安定なときに得られたフィルムにまで均一化を要求するものではない。すなわち「定常領域」においてのみ、ガラス転移温度及び３次元表面粗さＳＲｚが高度に均一化されていればよい。
【００２４】
＜ガラス転移温度＞
すなわち本発明の熱収縮性ポリエステル系フィルムロールは、定常領域において、ガラス転移温度（Ｔｇ）がフィルムの流れ方向に高いレベルで均一化されている。ガラス転移温度が均一化されていると、一本のフィルムロールをスリットしてチューブを形成し、このチューブを裁断して複数の同一のラベル（筒状ラベル、袋状ラベルなど）を製造する場合に、チューブの長手方向にガラス転移温度を均一化できる。そのためガラス転移温度が低い場合に生じる裁断部（すなわちラベルの開口部）の熱融着を防止でき、ラベルの開口不良を防止できると共に、ガラス転移温度が高い場合に生じるカットミスも防止でき、歩留まりを高めることができる。
【００２５】
定常領域におけるガラス転移温度の均一性は、前記定常領域におけるフィルムの巻き始め側の端部を第１端部、巻き終わり側の端部を第２端部とし、上記第２端部の内側２ｍ以内のところに１番目の試料切り出し部を設け、上記第１端部の内側２ｍ以内のところに最終の切り出し部を設けると共に、１番目の切り出し部から約１００ｍ毎に試料切り出し部を設けたとき、各箇所から切り出された試料のガラス転移温度を測定することによって評価できる（なお、「約１００ｍ毎」というのは、１００ｍ±１ｍ程度のところで試料を切り出しても構わないという意味である。）。上記サンプリング方法をより詳細に説明する。例えば、フィルム物性がフィルム全長に亘って安定している長さ４９８ｍの熱収縮性フィルムがロールに巻回されている場合、フィルムの巻き終わりから２ｍ以内までの間で、最初の試料▲１▼を切り取る。続いて、切り取った部分から約１００ｍ離れたところで、２番目の試料▲２▼を切り取る。同様にして、約２００ｍ目で３番目の試料▲３▼を、約３００ｍ目で４番目の試料▲４▼を、約４００ｍ目で５番目の試料▲５▼を切り取る。ここで、残りは１００ｍよりも短くなるため、６番目（最終）の試料▲６▼はフィルムの巻き始めから２ｍ以内のいずれかの部分を切り取る。
【００２６】
本発明のフィルムロールでは、全試料のガラス転移温度の平均値を算出したとき、各箇所の試料のガラス転移温度が、例えば、前記平均値の±４℃以内（好ましくは±３℃以内、さらに好ましくは±２℃以内）になるように均一化されている。すなわち、上記切り出し部から切り出した各試料のガラス転移温度Ｔｎ（℃）と全試料の平均ガラス転移温度Ｔａｖ（℃）との差の絶対値（｜Ｔｎ−Ｔａｖ｜）が、例えば、４℃以下（好ましくは３℃以下、さらに好ましくは２℃以下）になるように均一化されている。換言すれば、Ｔｎの最大値（Ｔｍａｘ）とＴａｖとの差、及びＴｎの最小値（Ｔｍｉｎ）とＴａｖとの差のいずれもが±４℃以内（好ましくは±３℃以内、さらに好ましくは±２℃以内）であれば、前記要件を満足する。
【００２７】
なおガラス転移温度（Ｔｇ）は、フィルムから切出した試料１０±１ｍｇを温度３００℃で２分間加熱し、直ちに液体窒素に入れて急冷した後、温度−４０℃から３００℃まで速度２０℃／分で昇温し、示差走査熱量測定装置（ＤＳＣ）で熱流速曲線（ＤＳＣ曲線）を求めることにより測定できる。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、前記熱流速曲線における吸熱開始カーブの前後に引いた接線の交点を意味する。
【００２８】
また前記定常領域（定常運転領域）の数は、通常、一本のフィルムロール当たり１カ所（フィルムロール全体に亘って１カ所）である。ただし製造状況によっては複数箇所に存在するような場合もあり得るので、この場合は、定常領域のみからサンプリングする。前記定常領域は、例えば、フィルムの最大収縮方向の最大熱収縮応力値を測定することによって確認できる。すなわち、最大熱収縮応力値が３ＭＰａ程度以内の幅（複数のサンプルの最大熱収縮応力値の最大値と最小値との差が３ＭＰａ程度以内）となっているところを定常領域であると見ればよい。
【００２９】
ここで、最大熱収縮応力値は次のように測定する。
（１）最大収縮方向の長さが２００ｍｍ、幅２０ｍｍの試料を用意する
（２）熱風式加熱炉を備えた引張試験機（例えば、東洋精機製「テンシロン」）の加熱炉内を９０℃に加熱する
（３）送風を止め、加熱炉内に試料をセットする。チャック間距離は１００ｍｍ（一定）とする
（４）加熱炉の扉を速やかに閉めて、加熱炉の奥および左右の吹き出し口から送風（９０℃、吹き出し速度５ｍ／ｓ）を再開し、熱収縮応力を検出・測定する。
（５）チャートから最大値を読み取り、これを最大熱収縮応力値（ＭＰａ）とする
＜３次元表面粗さＳＲｚ＞
また本発明の熱収縮性ポリエステル系フィルムロールは、定常領域において、３次元表面粗さ（３次元十点平均粗さ）ＳＲｚが所定の範囲内に制御されている。３次元表面粗さＳＲｚが小さすぎると、フィルムロールからフルラベルを製造して容器に熱収縮させ、このフルラベル化容器を高温のままで梱包したときの耐ブロッキング性が低下する。一方、３次元表面粗さＳＲｚが大きすぎると、透明性が低下するだけでなく、フィルムロールからフィルム等を引きだして走行させるときに、耐削れ特性が低下し、白粉が発生するため、印刷抜けの原因となる。
【００３０】
本発明の熱収縮性ポリエステル系フィルムロールでは、前記と同様にして定常領域から約１００ｍ毎に切り出した試料について３次元表面粗さＳＲｚを測定したとき、全試料の３次元表面粗さＳＲｚが０．６μｍ以上（好ましくは０．６５μｍ以上、さらに好ましくは０．７μｍ以上）、１．５μｍ以下（好ましくは１．３μｍ以下、さらに好ましくは１μｍ以下）である。
【００３１】
なお前記３次元表面粗さＳＲｚとは、フィルムロールの幅方向に２μｍ間隔で設定した１５０カ所の各ポイントについて、フィルムの流れ方向に十点平均粗さＲｚを測定し、該測定結果を平均したものをいう。
【００３２】
＜最大収縮方向の熱収縮率＞
なお本発明のフィルムロールは、所定の熱収縮性も有している。この熱収縮性は熱収縮率によって評価することができ、本発明のフィルムロールの場合、このロールを形成するフィルムから１０ｃｍ×１０ｃｍの正方形状に切り出した試料を８５℃の温水中に１０秒浸漬して引き上げ、直ちに２５℃の水中に１０秒浸漬して引き上げたときの最大収縮方向の熱収縮率が２０％以上である必要がある。フィルムの熱収縮率が２０％未満であると、容器等に被覆収縮させたときにフィルムの熱収縮量が不足して、外観不良が発生する。より好ましい熱収縮率は３０％以上、さらに好ましくは４０％以上である。熱収縮率の上限値は８０％（特に７５％）が好ましい。
【００３３】
なお前記「最大収縮方向」とは、試料の最も多く収縮した方向を意味し、最大収縮方向の熱収縮率は、正方形の試料の縦方向または横方向（或は斜め方向）の収縮率で決められる。すなわち最大収縮方向の熱収縮率（％）は、１０ｃｍ×１０ｃｍの試料を温度８５℃±０．５℃の温水中に無荷重状態で１０秒間浸漬して熱収縮させ、つづいて温度２５℃±０．５℃の水中に無荷重状態で１０秒間浸漬した後、フィルムの縦および横方向（並びに斜め方向）の長さを測定することにより、下記式に従って求めることができる。
【００３４】
熱収縮率＝１００×（収縮前の長さ−収縮後の長さ）÷（収縮前の長さ）
また正方形の切り取り方向は、便宜上、フィルムの長手方向に沿う辺と、長手方向と直交する方向に沿う辺を有するように切り取る（斜めには切り取らない）こととする。
【００３５】
ところで上述の定常領域以外の部分においても、フィルムの製造工程が極端に不安定にならない限り、最大収縮方向の熱収縮率が前記所定の範囲内に入っている。しかし、本発明は定常領域において前記ガラス転移温度及び３次元表面粗さＳＲｚを均一化することによって定常領域におけるフィルムの裁断性及び耐ブロッキング特性を向上することを目的としている。そのため少なくとも当該定常領域において最大収縮方向の熱収縮率が所定の範囲に入っていれば十分である。
【００３６】
そこで本発明では、前記定常領域において上述の切り出し部から切り出された１０ｃｍ×１０ｃｍの正方形状の各試料に基づいて最大収縮方向の熱収縮率を測定することとし、該熱収縮率が全ての試料において上記所定値になっていればよいものとした。
【００３７】
＜３次元表面粗さＳΔａ＞
本発明では、定常領域において、３次元表面粗さ（３次元平均傾斜）ＳΔａも所定の範囲内に制御されているのが望ましい。３次元表面粗さＳΔａが小さすぎると、フィルムの走行性が低下し、走行時にフィルム表面に傷がつく虞がある。一方、３次元表面粗さＳΔａが大きすぎると、耐削れ特性が悪化し、フィルム走行時に白粉が発生して印刷抜けの原因となる。
【００３８】
本発明の熱収縮性ポリエステル系フィルムロールでは、前記と同様にして定常領域から約１００ｍ毎に切り出した試料について３次元表面粗さＳΔａを測定したとき、全試料の３次元表面粗さＳΔａが０．００８以上（好ましくは０．０１以上、さらに好ましくは０．０１２以上）、０．０４以下（好ましくは０．０３５以下、さらに好ましくは０．０３以下）である。
【００３９】
なお前記３次元表面粗さＳＲｚとは、フィルムロールの幅方向に２μｍ間隔で設定した１５０カ所の各ポイントについて、フィルムの流れ方向に下記式で定義される平均傾斜Δａを測定し、該測定結果を平均したものをいう。
【００４０】
【数１】
0003678226.tif 000002
【００４１】
［式中、ｆ（ｘ）は断面曲線を示しており、詳しくは測定方向に設定した座標ｘにおける凹凸の大きさ（平均線よりも高いときを正、平均線よりも低いときを負とする）を意味する。Ｌは測定長さを示す］
＜結晶性＞
本発明のフィルムロールでは、このロールに巻回されたフィルムが実質的に非晶性を示す場合もあり、実質的に結晶性を示す場合もある。非晶性のフィルムを用いると、結晶部分での収縮阻害が起こらないため、フィルムの熱収縮率を高くしても熱収縮時の外観不良の発生を防止できる。このため、高い熱収縮率が要求されるフルラベル（容器を全体に亘って被覆するためのラベル）用途に特に適している。また低温での熱収縮性にも優れている場合が多い。従って、高い熱収縮率又は低温での熱収縮性が求められる場合は、非晶性のフィルムを用いるのが望ましく、高い熱収縮率や低温での熱収縮性が求められない汎用用途においては、結晶性のフィルムを用いるのが望ましい。
【００４２】
なお実質的に結晶性であるとは、フィルムを溶融状態から急冷した後、所定の速度（例えば、２０℃／分程度）でゆっくりと昇温したときに、結晶化に伴う発熱ピーク、及び融解に伴う吸熱ピークが観測されることをいい、実質的に非晶性であるとは、前記発熱ピーク及び吸熱ピークが観測されないことをいう。
【００４３】
＜結晶化温度＞
一方、前記フィルムが実質的に結晶性を示す場合、フィルムの結晶化温度は１００℃以上（好ましくは１１０℃以上）であるのが望ましい。結晶化温度が低すぎると、フィルム（ラベル）を加熱して熱収縮させる際に、結晶化が生じ、収縮応力の持続性が低下する場合がある。そのため収縮時に発生する収縮斑の緩和が困難となり、仕上がり外観が低下する場合がある。なお結晶化温度の上限は特に限定されないが、例えば、１５０℃以下程度、好ましくは１４５℃以下程度である。
【００４４】
さらに結晶化温度（℃）も、前記ガラス転移温度（Ｔｇ）と同様に定常領域において、フィルムの流れ方向に高いレベルで均一化されているのが望ましい。結晶化温度が均一化されていると、裁断時のトラブル（熱融着、カットミス）やラベル同士のブロッキングの発生をさらに抑制することができる。しかも前記収縮斑の緩和を安定化することができ、仕上がり外観不良による歩留まり低下を防止できる。
【００４５】
結晶化温度の均一性は、前記ガラス転移温度（Ｔｇ）を測定する場合と同様に設けた各切出し箇所からの試料の結晶化温度を測定することにより評価できる。本発明のフィルムロールでは、全試料の結晶化温度の平均値を算出したとき、各箇所の試料の結晶化温度が、例えば、前記平均値の±５℃以内（好ましくは±４℃以内、さらに好ましくは±３℃以内）になるように均一化されているのが望ましい。すなわち、各試料の結晶化温度Ｃｎ（℃）と全試料の平均ガラス転移温度Ｃａｖ（℃）との差の絶対値（｜Ｃｎ−Ｃａｖ｜）が、例えば、５℃以下（好ましくは４℃以下、さらに好ましくは３℃以下）になるように均一化されているのが望ましい。換言すれば、Ｃｎの最大値（Ｃｍａｘ）とＣａｖとの差、及びＣｎの最小値（Ｃｍｉｎ）とＣａｖとの差のいずれもが±５℃以内（好ましくは±４℃以内、さらに好ましくは±３℃以内）であれば、前記要件を満足する。
【００４６】
なお結晶化温度は、フィルムから切出した試料１０±１ｍｇを温度３００℃で２分間加熱し、直ちに液体窒素に入れて急冷した後、温度−４０℃から３００℃まで速度２０℃／分で昇温し、示差走査熱量測定装置（ＤＳＣ）で熱流速曲線（ＤＳＣ曲線）を求めることにより測定できる。結晶化温度は、前記熱流速曲線における発熱ピークの最大値を示す温度を意味する。
【００４７】
＜融解温度＞
さらに前記フィルムが実質的に結晶性を示す場合、フィルムの融解温度は１８０℃以上（好ましくは１８５℃、さらに好ましくは１９５℃以上）であるのが望ましい。前記結晶性のフィルムが高収縮率用途や低温収縮用途に優れているのに対して、融解温度が高い結晶性フィルムは高温でも熱収縮可能であり汎用性に優れている。なお融解温度が高くなりすぎるとラベル加工時のシール性（ヒートシール性、溶剤接着性など）が低下したり、熱収縮率が低下してラベル収縮後の仕上がり外観が低下する。従ってフィルムの融解温度は、通常、２３０℃以下（好ましくは２２５℃以下、さらに好ましくは２２０℃以下である）。
【００４８】
また融解温度（℃）も、前記ガラス転移温度（Ｔｇ）と同様に、フィルムの流れ方向に高いレベルで均一化されているのが望ましい。融解温度が均一化されていると、裁断時のトラブル（熱融着、カットミス）やラベル同士のブロッキングの発生をさらに抑制することができる。しかも前記シール性の低下や熱収縮率の低下（仕上がり外観の低下）を抑制でき、歩留まり低下を防止できる。
【００４９】
融解温度の均一性は、前記ガラス転移温度（Ｔｇ）を測定する場合と同様に設けた各切出し箇所からの試料の融解温度を測定することにより評価できる。本発明のフィルムロールでは、全試料の融解温度の平均値を算出したとき、各箇所の試料の融解温度が、例えば、前記平均値の±５℃以内（好ましくは±４℃以内、さらに好ましくは±３℃以内）になるように均一化されているのが望ましい。すなわち、各試料の融解温度Ｍｎ（℃）と全試料の融解温度Ｍａｖ（℃）との差の絶対値（｜Ｍｎ−Ｍａｖ｜）が、例えば、５℃以下（好ましくは４℃以下、さらに好ましくは３℃以下）になるように均一化されている。換言すれば、Ｍｎの最大値（Ｍｍａｘ）とＭａｖとの差、及びＭｎの最小値（Ｍｍｉｎ）とＭａｖとの差のいずれもが±５℃以内（好ましくは±４℃以内、さらに好ましくは±３℃以内）であれば、前記要件を満足する。
【００５０】
なお融解温度は、フィルムから切出した試料１０±１ｍｇを温度３００℃で２分間加熱し、直ちに液体窒素に入れて急冷した後、温度−４０℃から３００℃まで速度２０℃／分で昇温し、示差走査熱量測定装置（ＤＳＣ）で熱流速曲線（ＤＳＣ曲線）を求めることにより測定できる。融解温度は、前記熱流速曲線における吸熱ピークの最大値を示す温度を意味する。
【００５１】
＜ポリエステル系フィルム＞
上述のような特性を有する本発明のフィルムロールに巻回されるポリエステル系熱収縮性フィルムとしては、ポリエステル系フィルムであって熱収縮性を有する限り特に限定されない。
【００５２】
ポリエステル系フィルム（熱収縮性ポリエステル系フィルム）としては、ジカルボン酸成分と多価アルコール成分とで構成されるフィルムが使用できる。より詳細には、前記フィルムは、ベースユニット（例えば、ポリエチレンテレフタレートなどの結晶性ユニットなど）を構成する第１のジカルボン酸成分（例えば、テレフタル酸成分など）及び第１の多価アルコール成分（例えば、エチレングリコール成分など）と、この第１のジカルボン酸成分とは異なる第２のジカルボン酸成分、及び／又は第１の多価アルコール成分とは異なる第２の多価アルコール成分を含有している。第２のジカルボン酸成分及び／又は第２の多価アルコール成分（好ましくは第２のアルコール成分）によってフィルムの結晶性の有無、熱的性質（熱収縮率、ガラス転移温度、結晶化温度、融解温度など）を調整できる。
【００５３】
ジカルボン酸成分（第１のジカルボン酸成分、第２のジカルボン酸成分）を形成するジカルボン酸類としては、例えば、芳香族ジカルボン酸、そのエステル形成誘導体、脂肪族ジカルボン酸などが利用可能である。芳香族ジカルボン酸としては、例えば、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレン−１，４−もしくは−２，６−ジカルボン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸などが挙げられる。またエステル誘導体としてはジアルキルエステル、ジアリールエステル等の誘導体が挙げられる。脂肪族ジカルボン酸としては、ダイマー酸、グルタル酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、シュウ酸、コハク酸等が挙げられる。前記ジカルボン酸成分のうち、イソフタル酸成分、ナフタレン−１，４−もしくは−２，６−ジカルボン酸成分などはフィルムを非晶化するために有用な成分であり、フィルムの熱収縮性を高めることができる。
【００５４】
なお前記ジカルボン酸類に加えて、ｐ−オキシ安息香酸等のオキシカルボン酸類；無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸などの三価以上のカルボン酸を必要に応じて併用してもよい。
【００５５】
第２のジカルボン酸成分の割合は、例えば、ジカルボン酸成分１００モル％中、３〜８０モル％程度、好ましくは５〜７５モル％程度、さらに好ましくは１０〜７０モル％程度である。
【００５６】
前記多価アルコール成分（第１の多価アルコール成分、第２の多価アルコール成分）は、ジオール成分であってもよく、三価以上のアルコール成分であってもよい。ジオール成分を形成するジオールには、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、２，２−ジエチル−１，３−プロパンジオール、１，６−ヘキサンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、２−メチル−１，５−ペンタンジオール、１，９−ノナンジオール、１，１０−デカンジオールなどのアルキレングリコール；１，４−シクロヘキサンジメタノールなどの環状アルコール；ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリオキシテトラメチレングリコール、ビスフェノール化合物またはその誘導体のアルキレンオキサイド付加物などのエーテルグリコール類；ダイマージオールなどが含まれる。三価以上のアルコールには、トリメチロールプロパン、グリセリン、ペンタエリスリトールなどが含まれる。前記多価アルコール成分のうち、１，４−シクロヘキサンジメタノール成分、ネオペンチルグリコール成分などはフィルムを非晶化するために有用な成分であり、フィルムの熱収縮性を高めることができる。また１，４−ブタンジオール成分、プロピレングリコール成分などは、フィルムのガラス転移温度を低下させ、低温でも熱収縮可能にするのに有用な成分である。
【００５７】
第２のアルコール成分の割合は、例えば、多価アルコール成分１００モル％中、３〜８０モル％程度、好ましくは５〜７５モル％程度、さらに好ましくは１０〜７０モル％程度である。
【００５８】
なおポリエステルは、ラクトン類（ε−カプロラクトンなど）の開環重合によって製造してもよい。
【００５９】
好ましい第２のジカルボン酸成分及び第２のアルコール成分には、非晶性の成分（イソフタル酸成分、ナフタレン−１，４−もしくは−２，６−ジカルボン酸成分、１，４−シクロヘキサンジメタノール成分、ネオペンチルグリコール成分など）が含まれる。これらの成分のうち少なくとも一つを含有させると非晶性のフィルムを得ることができる。非晶性のフィルムを得る場合、非晶性のジカルボン酸成分の割合は、ジカルボン酸成分１００モル％中、例えば、１５モル％以上、好ましくは１８モル％以上、さらに好ましくは２０モル％以上であり、非晶性の多価アルコール成分の割合は、多価アルコール成分１００モル％中、例えば、１５モル％以上、好ましくは１８モル％以上、さらに好ましくは２０モル％以上である。
【００６０】
＜滑材（微粒子）＞
本発明の熱収縮性ポリエステル系フィルムロールは、３次元表面粗さＳＲｚ、及びＳΔａを所定の範囲に制御するため、滑材を含有している。
【００６１】
前記滑材としては、無機微粒子（無機滑材）、有機塩微粒子、高分子微粒子などが挙げられる。無機粒子には、炭酸塩（炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウムなどの炭酸アルカリ土類金属塩など）、硫酸塩（硫酸バリウムなどの硫酸アルカリ土類金属塩など）、リン酸塩（リン酸リチウムなどのリン酸アルカリ金属塩、リン酸カルシウム、リン酸マグネシウムなどのリン酸アルカリ土類金属塩など）、酸化物系粒子（酸化アルミニウム、酸化珪素、酸化チタン、酸化ジルコニウムなど）、カオリン、タルク、フッ化リチウムなどが挙げられる。特に好ましい無機粒子は、シリカ粒子である。このシリカ粒子は、１次粒子が凝集してできた凝集体であることがさらに望ましい。シリカ粒子は、良好なハンドリング性を有しており、しかも透明性の優れたフィルムを得るのに有用である。
【００６２】
有機塩粒子としては、蓚酸塩（蓚酸カルシウムなどの蓚酸アルカリ土類金属塩など）、テレフタル酸塩（カルシウム塩、マグネシウム塩、バリウム塩などのアルカリ土類金属塩、亜鉛塩、マンガン塩など）などが挙げられる。
【００６３】
高分子粒子としては、ジビニルベンゼン、スチレン、（メタ）アクリル酸などのビニル系モノマーの単独又は共重合体、ポリテトラフルオロエチレン、ベンゾグアナミン樹脂、熱硬化性尿素樹脂、熱硬化性フェノール樹脂などが挙げられる。好ましい高分子粒子は、架橋高分子粒子である。
【００６４】
滑材の粒径及び含有量は、３次元表面粗さＳＲｚ及び／又はＳΔａを所定の範囲に制御できる限り特に限定されないが、例えば、下記の範囲から選択する。
【００６５】
粒径：  例えば、０．０１μｍ以上（好ましくは０．０５μｍ以上、さらに好ましくは１μｍ以上）、４μｍ以下（好ましくは３．５μｍ以下、さらに好ましくは３μｍ以下）
滑材の粒径が小さすぎると、３次元表面粗さＳＲｚ及び／又はＳΔａが小さくなり過ぎる場合がある。また滑材の粒径が大きすぎると、３次元表面粗さＳＲｚ及び／又はＳΔａが大きくなり過ぎる場合がある。
【００６６】
含有量：  例えば、０．０２質量％以上（好ましくは０．０３質量％以上、さらに好ましくは０．０４質量％以上）、０．５質量％以下（好ましくは０．４質量％以下、さらに好ましくは０．２質量％以下）
滑材の含有量が少なすぎると、３次元表面粗さＳＲｚが小さくなり過ぎる場合がある。また滑材の含有量が多すぎると、３次元表面粗さＳＲｚが大きくなり過ぎる場合がある。
【００６７】
［製造方法］
本発明では、単独の原料チップからフィルムロールを製造してもよいが、複数種の原料チップ（原料ペレット）を混合し、押出機から押出して製膜した後、延伸することによって熱収縮性フィルムを製造し、このフィルムを巻き取ることによって前記フィルムロールを製造するのが望ましい。複数種の原料チップを混合するのは、チップの配合比を調整することによって、ラベルの用途に応じてフィルムの物性を簡単に調製できるためだけでなく、複数種の原料チップを混合すると、各チップ間で熱的特性や滑材含有量などが異なるためフィルムの熱的特性や３次元表面粗さＳＲｚなどが特に安定し難いにも拘らず、本発明によれば、前記熱的特性（ガラス転移温度、結晶化温度、融解温度など、好ましくはガラス転移温度）や３次元表面粗さＳＲｚなどを安定化させることができ、特に有用であるためである。
【００６８】
＜原料ポリエステル系チップの製造方法＞
ポリエステル系チップの製造方法は特に限定されず、公知の方法（溶融重合法、その他の重合法など）によって得ることができる。溶融重合法としては、例えば、ジカルボン酸とグリコール類との直接反応から得られるオリゴマーを重縮合する方法（直接重合法）、ジカルボン酸のジメチルエステル体とグリコールとをエステル交換反応させたのちに重縮合する方法（エステル交換法）、その他の任意の製造法を適用できる。前記重合に際しては、ホモポリエステル及び共重合ポリエステルのいずれを製造してもよい。ポリエステルの重合度は、極限粘度（固有粘度）にして０．５〜１．３ｄｌ／ｇ程度のものが好ましい。
【００６９】
重合触媒としては、慣用の種々の触媒が使用でき、例えば、チタン系触媒、アンチモン系触媒、ゲルマニウム系触媒、スズ系触媒、コバルト系触媒、マンガン系触媒など、好ましくはチタン系触媒（チタニウムテトラブトキシドなど）、アンチモン系触媒（三酸化アンチモンなど）、ゲルマニウム系触媒（二酸化ゲルマニウムなど）、コバルト系触媒（酢酸コバルトなど）などが挙げられる。
【００７０】
ポリエステルには、フィルムロールを製造したときの３次元表面粗さＳＲｚなどを制御するため、前記重合触媒の他に、上記滑材（微粒子）を添加する。滑材（微粒子）の添加時期は特に限定されず、ポリエステルの重合工程の任意の段階で添加してもよく、ポリエステルの製造後に該ポリエステルを再溶融させてから添加してもよい。なお本発明では、通常、複数のポリエステル系チップを混合してフィルムロールを製造するが、全てのチップに滑材を添加しておく必要はなく、１つのチップに滑材を添加しておき、該チップをマスターバッチとして使用するのが簡便である。
【００７１】
またポリエステルには、着色やゲル発生などの不都合を抑制するため、前記重合触媒及び滑材以外に、リン酸やリン酸エステル誘導体（リン酸トリエチルエステルなど）などのリン酸類、金属塩（酢酸マグネシウム、塩化マグネシウムなどのＭｇ塩；酢酸カルシウム、塩化カルシウムなどのＣａ塩；酢酸マンガン、塩化マンガンなどのＭｎ塩；塩化亜鉛、酢酸亜鉛などのＺｎ塩；塩化コバルト、酢酸コバルトなどのＣｏ塩など）などを添加してもよい。リン酸類の添加量は、ポリエステル中の燐原子の濃度が２００ｐｐｍ（質量基準）以下になる程度であり、金属塩の添加量は、ポリエステル中の金属イオン濃度が３００ｐｐｍ（質量基準）以下になる程度である。リン酸類や金属塩を添加し過ぎると、ポリエステルの着色が顕著になるのみならず、ポリエステルの耐熱性や耐加水分解性が低下する。
【００７２】
リン酸類と金属塩とを添加する場合、総Ｐ量（Ｐ）と総金属イオン量（Ｍ）とのモル原子比（Ｐ／Ｍ）が、０．４〜１．０となるように添加するのが望ましい。前記割合で添加すると、前記耐熱性の低下や耐加水分解性の低下を防止できる。なお前記割合を逸脱すると、フィルムが着色したり、フィルム中に粗大粒子が混入する場合がある。
【００７３】
上記リン酸類及び金属塩の添加時期は特に限定されないが、一般的には、リン酸類は重縮合反応前に添加するのが好ましく、金属塩は原料仕込み時、すなわちエステル交換前またはエステル化前に添加するのが好ましい。
【００７４】
さらに必要に応じて、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、着色剤、抗菌剤等を添加することもできる。
【００７５】
＜原料チップの混合・押出・製膜＞
本発明では、上述したように、通常、熱的特性（ガラス転移温度など）や滑材含有量が異なる複数種の原料チップを混合し、押出して製膜している。例えば、ポリエステル系フィルムを製造する場合、組成や重合度など（特に組成）が異なるポリエステル系チップを混合することが多い。組成が異なるチップを混合することにより、フィルム中の組成を簡単に調整することができ、フィルムの結晶性や熱的特性を制御することができる。また滑材を含有するチップ（マスターバッチ）を用い、滑材を含有しないチップと混合すれば、簡便に滑材含有量を制御することができる。
【００７６】
ポリエステル系チップを混合する場合、複数種のホモポリエステルチップを混合してもよく、複数種の共重合ポリエステルチップを混合してもよく、ホモポリエステルチップと共重合ポリエステルチップとを混合してもよい。ホモポリエステルチップ及び共重合ポリエステルチップとしては、フィルム中のジカルボン酸成分及び多価アルコール成分を上述の組成に調整できる種々のチップが使用できるが、好ましいホモポリエステルチップには、ポリエチレンテレフタレートチップ、ポリブチレンテレフタレートチップ、ポリシクロへキシレンジメチレンテレフタレートチップ、ポリエチレンナフタレートチップなどが含まれる。好ましい共重合ポリエステルチップには、ジカルボン酸成分がテレフタル酸成分であり、多価アルコール成分がエチレングリコール成分及び非晶性の多価アルコール成分（１，４−シクロヘキサンジメタノール成分、ネオペンチルグリコール成分など）であるチップ；ジカルボン酸成分がテレフタル酸成分及びナフタレン−１，４−又は−２，６−ジカルボン酸成分であり、多価アルコール成分がエチレングリコール成分、ダイマージオール成分、及びポリテトラメチレングリコール成分（例えば、分子量５００〜８００程度、好ましくは６００〜７００程度、特に６５０程度のポリテトラメチレングリコール成分）であるチップなどが含まれる。
【００７７】
そして上述したように、複数種の原料チップを混合して押し出す場合、通常の方法に従って混合・押出しするとフィルムの熱的特性や滑材含有量（すなわちフィルムの３次元表面粗さＳＲｚ）が安定し難いため、本発明では特定の方法で混合・押出しすることにより、フィルムの熱的特性や３次元表面粗さＳＲｚを安定化している。
【００７８】
すなわち通常の方法で複数種の原料チップを混合・押出しする場合、具体的には、下記（１）又は（２）で示す手順を採用することが多い。（１）複数種の原料チップを混合用ホッパに連続式又は間欠式に供給し、必要に応じて緩衝ホッパを介し、最終的に押出機直前又は直上のホッパ（最終ホッパ）に供給する方法。（２）最終ホッパで各原料チップを混合し、押出機の押出量に合わせて前記混合チップを定量的に押出機に供給し、製膜する方法。
【００７９】
ところが最終ホッパ内のチップ残量が多い場合と少ない場合とでは、最終ホッパから押出機へと供給される混合チップの組成が異なってくるという原料偏析（原料偏在）の現象が発生していることを本発明者等は見出した。この現象は最終ホッパの容量や形状が不適切な場合に発生し易く、特に各原料チップの形状や比重が互いに異なる場合に顕著に現れる。その結果、フィルムの流れ方向の熱的特性や３次元表面粗さＳＲｚが大きく変動してしまう虞がある。
【００８０】
熱的特性が均一化されたフィルムを得る方法としては、最終ホッパ内での原料偏析（原料偏在）を抑止する方法、例えば、（１）各原料チップの形状を合わせる方法、（２）微粉状の原料チップを低減する方法、（３）最終ホッパの形状を適正化する方法、（４）最終ホッパの容量を適正化する方法などが挙げられる。
【００８１】
（１）各原料チップの形状を合わせる方法
各原料チップの形状を合わせると、前記原料偏析を低減できる。すなわちチップの大きさに違いがあると、最終ホッパ内を混合チップが落下していくときに、小さいチップは先に落下し易いため、最終ホッパ内のチップ残量が少なくなると、大きいチップの比率が多くなって、原料偏析が現われる。これに対して、各原料チップの形状を合わせると、小さいチップが先に落下するのを防止でき、原料偏析を低減できる。
【００８２】
例えばポリエステル系チップは、通常、重合後の溶融状態で重合装置よりストランド状で取り出され、直ちに水冷した後、ストランドカッターでカットして形成される。このためポリエステル系チップは、通常、横断面が楕円形の楕円柱状となる。従って各ポリエステル系チップの形状を合わせる場合、各ポリエステル系チップの横断面楕円の平均長径（ｍｍ）及び平均短径（ｍｍ）、並びに平均チップ長さ（ｍｍ）を合わせるのが望ましい。
【００８３】
好ましくは使用量の最も多い原料チップ（最多チップ）に混合する他の原料チップとして、その横断面楕円の平均長径（ｍｍ）及び平均短径（ｍｍ）、並びに平均チップ長さ（ｍｍ）が最多チップのそれらに対して、それぞれ±２０％以内の範囲となるチップ、好ましくはそれぞれ±１５％以内の範囲となるチップを使用する。
【００８４】
（２）微粉状の原料チップを低減する方法
使用する原料チップの削れ等により発生する微粉体（微粉状の原料チップ）は、原料偏析の発生を助長するので、前記微粉体の比率を低減することによっても、原料偏析を抑制できる。
【００８５】
原料チップ中の微粉体の比率は、原料チップが押出機に入るまでの全工程を通じて、１質量％以内に制御することが好ましく、０．５質量％以内に制御することがさらに好ましい。
【００８６】
微粉体を低減する方法としては、例えば、工程内で発生する微粉体を除去する方法が採用できる。例えば、篩やサイクロン式エアフィルタを用いて、微粉体を除去することができる。
【００８７】
（３）最終ホッパの形状を適正化する方法
例えば、最終ホッパとして、漏斗状ホッパを用い、その斜辺（側壁）を垂直に近づける方法が挙げられる。斜辺（側壁）を垂直に近づければ、大きいチップも小さいチップと同様に落とし易くすることができ、内容物の上端部が水平面を保ちつつ下降していくため、原料偏析の低減に効果的である。
【００８８】
前記斜辺（側壁）の傾斜角は、例えば、６５゜以上、好ましくは７０°以上である。なお、斜辺（側壁）の傾斜角とは、漏斗状の斜辺（側壁）と、水平な線分との間の角度である。
【００８９】
最終ホッパの上流に複数のホッパ（各チップ供給用のホッパなど）を使用する場合、これら複数のホッパにおいても、傾斜角を６５゜以上、好ましくは７０゜以上とするのが好ましい。
【００９０】
（４）最終ホッパの容量を適正化する方法
最終ホッパで混合した混合チップを、時間をかけて前記最終ホッパから押出機へ吐出すると、フィード中に混合チップの偏析（偏在）が発生する場合がある。
【００９１】
従ってホッパ内の混合チップの存在時間を短くするようにすれば、すなわち比較的短時間で混合チップを排出できる程度にホッパの容量を小さくすれば、原料偏析を抑制できる。
【００９２】
ホッパの適正な容量としては、例えば、（押出機の１時間当たりの吐出量）の５〜１２０質量％の範囲内、好ましくは（押出機の１時間当たりの吐出量）の１０〜１００質量％の範囲内程度である。
【００９３】
上記原料偏析を低減する方法（１）〜（４）は、いずれか一つを採用してもよく、複数採用してもよいが、好ましくは方法（１）（各原料チップの形状を合わせる方法）を採用し、必要に応じて残りの方法（２）〜（４）を採用する。
【００９４】
複数種の原料チップの混合手順としては、上記従来の手順のいずれを採用してもよいが、押出機直上のホッパ（最終ホッパ）で各原料チップを連続的に押出機へ定量供給しながら、各原料チップを混合する方法が最も好ましい。また、原料チップサイズを前述の範囲内に制御したものを予め混合した後、いくつかの中間（緩衝）ホッパを介して、最終ホッパおよび押出機に供給してもよい。複数種の原料チップを混合する際には、連続供給式の定量供給装置からホッパ内に複数種の原料チップを定量的に供給しながら混合する方法、ブレンダー等を使用して事前に混合する方法などが採用できるが、後者の場合には、混合物の排出時に原料偏析が発生しないように、原料チップサイズ等に留意することが好ましい。
【００９５】
なお前記原料チップは、押出し前の適当な段階で乾燥しておくのが望ましい。例えば、原料チップを乾燥機（ホッパドライヤー、パドルドライヤー、真空乾燥機など）を用いて乾燥し、押出機を用いて適当な温度（例えば、２００〜３００℃程度）でフィルム状に押してもよく、未乾燥の原料チップをベント式押出機内で水分を除去しながら適当な温度（例えば、２００〜３００℃程度）でフィルム状に押し出してもよい。
【００９６】
押出しに際してはＴダイ法、チューブラ法など、既存の種々の方法が採用できる。押出し後は、キャスティングロールなどの冷却用ロールで急冷することによって、未延伸フィルムを得るのが望ましい。
【００９７】
＜延伸＞
そして本発明では、前記未延伸フィルムを、フィルムの種類に応じて適当な倍率で延伸することによって、フィルムの熱収縮率を上記所定の範囲、すなわち最大収縮方向の熱収縮率が２０％以上になるように制御している。
【００９８】
延伸処理のタイミングは特に限定されず、例えば、前記冷却用ロール（キャスティングロールなど）による冷却後、一旦ロール状に巻き取り、このロールからフィルムを引き出して延伸処理してもよく、該冷却後、ロール状に巻き取ることなく連続的に延伸処理してもよい。
【００９９】
延伸方向（フィルムの最大収縮方向）は、フィルムの横（幅）方向であってもよく、フィルムの縦方向（流れ方向）であってもよいが、延伸方向をフィルムの横（幅）方向にすることが生産効率の点で実用的であるため、以下、延伸方向（最大収縮方向）を横方向とする場合の延伸法を例にとって説明する。なお、延伸方向（フィルムの最大収縮方向）をフィルム縦（長手）方向とする場合は、下記方法における延伸方向を９０゜変える等、通常の操作に準じて延伸すればよい。
【０１００】
横方向に延伸する場合、テンターなどの慣用の延伸手段を用いて延伸処理することができる。
【０１０１】
最大収縮方向（この例では、横方向）の延伸倍率は、熱収縮率を２０％以上にでき、かつ３次元表面粗さＳＲｚを所定の範囲に制御できる限り特に限定されず、フィルムの種類に応じて適宜選択できるが、延伸倍率が適正でない場合には滑材による突起形成が不十分となる場合があるため、例えば、２．３〜７．３倍程度、さらに好ましくは２．５〜６．０倍程度とする。延伸温度は、通常の方法に従って設定できる。
【０１０２】
なお延伸は、最大収縮方向（この例では、横方向）のみに延伸する１軸延伸に限定されず、前記最大収縮方向と異なる方向（例えば、直交方向；この例では、フィルムの縦方向）にも延伸する２軸延伸を行ってもよい。異方向（この例では、縦方向）への延伸倍率は、前記最大収縮方向（横方向）への延伸倍率以下であればよく、例えば、１倍〜４倍程度、好ましくは１．１倍〜２倍程度である。２軸延伸のタイミングは特に限定されず、例えば、逐次２軸延伸、同時２軸延伸のいずれでもよく、必要に応じて、再延伸を行ってもよい。また、逐次２軸延伸を行う場合、延伸順序も特に限定されず、縦横、横縦、縦横縦、横縦横など、いずれの順序で延伸してもよい。
【０１０３】
延伸処理後は、６０℃〜１１０℃の範囲内の所定温度で、０〜１５％の伸張あるいは０〜１５％の緩和をさせながら熱処理し、必要に応じて４０℃〜１００℃の範囲内の所定温度でさらに熱処理をするのが望ましい。
【０１０４】
なお前記延伸処理に先立ってフィルムを予備加熱しておいてもよい。予備加熱では、例えば、ガラス転移温度（Ｔｇ）＋０℃〜Ｔｇ＋６０℃程度の温度にフィルムを加熱する。
【０１０５】
上記延伸を行うにあたっては、フィルム厚みを均一にするための種々の工夫を施すのが望ましい。フィルム厚みを均一にすれば、フィルム走行中の蛇行を抑制できるため、フィルムの加工性を高めることができる。またフィルム印刷時に、部分的に印刷が抜けてしまうのを防止できる。
【０１０６】
フィルム厚みを均一にする手段としては、例えば、（１）延伸温度の制御、（２）延伸に伴う内部発熱の抑制、（３）予備加熱（予熱）条件の制御、（４）延伸の際のフィルム表面温度の均温化などが挙げられる。
【０１０７】
（１）延伸温度の制御
延伸温度を制御する場合、延伸温度が高くなり過ぎないように制御する。延伸温度が高すぎると、フィルム厚み分布値が大きくなり過ぎる場合がある。なお延伸温度が高すぎると、この熱収縮性フィルムから得られたラベルを容器に高速装着する際にラベルの腰の強さが不足する場合もある。
【０１０８】
延伸温度は、例えば、ガラス転移温度（Ｔｇ）＋４０℃以下（好ましくはＴｇ＋１５℃以下）に制御するのが望ましい。
【０１０９】
なお厚みの均一性との関連は小さいが、前記延伸温度は、ガラス転移温度（Ｔｇ）−２０℃以上（好ましくはＴｇ−５℃以上）とするのが望ましい。延伸温度が低すぎると、フィルムの熱収縮率が不足する場合があり、さらにはフィルムの透明性が低下する場合がある。
【０１１０】
（２）延伸に伴う内部発熱の抑制
延伸に伴うフィルムの内部発熱を抑制すると、延伸方向（幅方向など）のフィルム温度斑を小さくでき、延伸後のフィルム（熱収縮性フィルム）の厚みの均一性を高めることができる。
【０１１１】
前記内部発熱を抑制するためには、加熱条件を適宜制御して（例えば、熱風の供給速度を速くして）フィルムを加熱し易くするのが望ましい。加熱不足の部分があると延伸配向に伴う内部発熱が発生するのに対して、フィルムが十分に加熱されていると延伸時に分子鎖が滑りやすくなるため、内部発熱が発生しにくくなる。
【０１１２】
前記加熱条件は熱伝達係数で示すと、例えば、０．００３８Ｊ／ｃｍ2・ｓｅｃ・℃（０．０００９カロリー／ｃｍ2・ｓｅｃ・℃）以上、好ましくは０．００５４〜０．００８４Ｊ／ｃｍ2・ｓｅｃ・℃（０．００１３〜０．００２０カロリー／ｃｍ2・ｓｅｃ・℃）程度である。
【０１１３】
（３）予備加熱（予熱）条件の制御
予備加熱条件を制御する場合、フィルムを徐々に加熱するように制御するのが望ましい。予備加熱工程でフィルムを徐々に加熱すると、フィルムの温度分布を略均一にできるため、延伸後のフィルム（熱収縮性フィルム）の厚みの均一性を高めることができる。
【０１１４】
前記加熱条件は熱伝達係数で示すと、例えば、０．００５４４Ｊ／ｃｍ2・ｓｅｃ・℃（０．００１３カロリー／ｃｍ2・ｓｅｃ・℃）以下程度である。また予備加熱では、フィルム表面温度がＴｇ＋０℃〜Ｔｇ＋６０℃の範囲内の温度になるまで加熱するのが好ましく、熱風の温度はＴｇ＋１０℃〜Ｔｇ＋９０℃程度であるのが好ましい。
【０１１５】
前記熱伝達係数を達成する方法としては、例えば、熱風の供給速度を遅くする方法などが挙げられる。
【０１１６】
（４）延伸の際のフィルム表面温度の均温化
フィルムを延伸するに際してフィルムの表面温度の変動幅を小さくする（均温化する）と、フィルム全長に亘って同一温度で延伸や熱処理することができる。そのため厚みの均一性を高めることができ、さらにはフィルムの熱収縮挙動を均一にすることもできる。
【０１１７】
前記表面温度の変動幅は、任意のポイントにおいてフィルムの表面温度を測定したときの各ポイントの温度が、例えば、フィルムの平均温度±１℃以内程度であることが好ましく、平均温度±０．５℃以内であることがさらに好ましい。
【０１１８】
フィルムを延伸する際には、延伸前の予備加熱工程、延伸工程、延伸後の熱処理工程、緩和処理、再延伸処理工程などの種々の工程を経てフィルムを延伸するため、これらの工程の一部又は全部で、フィルムの表面温度の変動幅を小さくできる（均質化する）設備を用いるのが好ましい。特に、フィルム全長に亘って厚みを均一にするためには、予備加熱工程及び延伸工程において（さらに、必要に応じて延伸後の熱処理工程において）、フィルムの表面温度の変動幅を小さくできる設備を用いるのが好ましい。なお熱収縮率挙動を均一にする場合には、延伸工程において、フィルムの表面温度の変動幅を小さくできる設備を用いるのが好ましい。
【０１１９】
前記フィルム表面温度の変動を小さくできる設備としては、例えば、フィルムを加熱するための熱風の供給速度を制御するための風速制御手段（インバーターなど）を備えた設備、空気を安定的に加熱して前記熱風を調製するための加熱手段［５００ｋＰａ以下（５ｋｇｆ／ｃｍ2以下）の低圧蒸気を熱源とする加熱手段など］を備えた設備などが挙げられる。
【０１２０】
延伸によって得られる熱収縮性フィルムの厚みは特に限定されないが、例えば、ラベル用途に使用する場合、１０〜２００μｍ程度、好ましくは２０〜１００μｍ程度である。
【０１２１】
そして前記熱収縮性フィルムを巻取りコア（芯）に巻き取ることにより、本発明の熱収縮性フィルムロールを製造できる。フィルムロールに巻き取るフィルムは、幅２００ｍｍ以上、長さ３００ｍ以上であるのが好ましい。幅が２００ｍｍ以上とするのは、フィルムロールの工業的な利用価値を高めるためである。また長さが３００ｍ以上とするのは、フィルムの巻長が長い程、フィルムの流れ方向に熱的特性（ガラス転移温度など）が変動しやすくなるためであり、このような場合に、熱的特性の変動を抑制する本発明を有効性を高めることができる。
【０１２２】
ロールに巻回される熱収縮性フィルムの幅は、好ましくは３００ｍｍ以上、さらに好ましくは４００ｍｍ以上である。またロールに巻回される熱収縮性フィルムの長さは、好ましくは４００ｍ以上、さらに好ましくは５００ｍ以上である。
【０１２３】
前記フィルムの幅の上限は特に制限されないが、取扱いのしやすさから、一般的には幅１５００ｍｍ以下である。また前記フィルムの長さの上限も特に制限されないが、取り扱いのしやすさから、フィルム厚みに応じて上限を定めてもよく、例えばフィルム厚み４５μｍの場合、フィルム長さは６０００ｍ以下が好ましい。
【０１２４】
巻取りコアとしては、通常、プラスチックコアや金属製コアを使用できる。これらコアの径は、例えば、２〜１０インチ程度（例えば、３インチ、６インチ、８インチなど）である。
【０１２５】
上述のようにして得られた本発明の熱収縮性フィルムロールは、原料偏析が抑制されているため、フィルムの流れ方向に熱的特性（ガラス転移温度、結晶化温度、融解温度など、特にガラス転移温度）、及び３次元表面粗さＳＲｚが安定している。
【０１２６】
このようなフィルムロールは、収縮包装、収縮ラベル、キャップシールなどの用途に広く使用できるが、本発明のフィルムロールは、チューブ化した後、裁断することによって熱収縮性ラベルを製造するときの裁断性に優れており、しかも容器側面全体を被覆するためのフルラベルを製造して容器に熱収縮させ、このフルラベル化容器を高温のままで梱包したときの耐ブロッキング性にも優れているため、収縮ラベル（好ましくはフルラベル）に使用するのが特に有用である。
【０１２７】
【実施例】
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はもとより下記実施例によって制限を受けるものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施することも勿論可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に包含される。なお実施例、比較例、及び参考例で使用するチップ及びフィルムロールの組成及び物性の測定方法は、以下の通りである。
【０１２８】
（１）定常領域の確認と試料切り出し部の設定
後述する実施例、比較例、及び参考例で得られた長さ１０００ｍのフィルムが巻回されたフィルムロールについて、フィルムの第２端部（巻き終り部）から２０ｍ間隔で５点試料を切出し、フィルムの第１端部（巻き始め部）から２００ｍ内側の部分から前記第１端部に向けて２０ｍ間隔で５点の試料を切出し、これら試料の最大収縮方向の最大熱収縮応力値を測定した（後述）。各試料の最大熱収縮応力値は、３ＭＰａ以内の幅に収まっていた。しかもフィルムの製造中、製造・延伸工程は安定していた。従って各フィルムロールは、フィルムの全長に亘って定常領域に該当していることが確認された。
【０１２９】
このようなフィルムロールにおいて、定常領域から試料を切り出し、下記各物性を測定した。すなわち下記物性（３）「溶剤接着強度」、（６）「収縮仕上がり性」、（１０）「裁断性」、（１１）〜（１３）「ブロッキング性」、（１４）「走行性及び耐削れ性」以外の測定においては、１番目の試料切り出し部をフィルムの第２端部（巻き終わりから０ｍ）とし、最終の試料切り出し部は、フィルムの第１端部（巻き始めから０ｍ）とし、全部で１１箇所の試料切り出し部から試料を採取した。そして各試料切り出し部から１０個の試料を切り出し、各試料切り出し部における１０個の試料の物性の平均値を、その切り出し部における試料の物性値とした［なお、（３）「溶剤接着強度」、（６）「収縮仕上がり性」、（１０）「裁断性」、（１１）〜（１３）「ブロッキング性」、（１４）「走行性及び耐削れ性」の場合については、各測定項目のところで詳述する］。
【０１３０】
（２）成分組成
各試料（チップ又はフィルム）を、クロロホルムＤ（ユーリソップ社製）とトリフルオロ酢酸Ｄ１（ユーリソップ社製）を１０：１（体積比）で混合した溶媒に溶解させて、試料溶液を調製し、ＮＭＲ（「ＧＥＭＩＮＩ−２００」；Ｖａｒｉａｎ社製）を用いて、温度２３℃、積算回数６４回の測定条件で試料溶液のプロトンのＮＭＲを測定した。ＮＭＲ測定によるプロトンのピーク強度に基づいて、試料を構成するモノマーの構成比率を算出した。ＮＭＲ測定では、所定のプロトンのピーク強度を算出して、多価アルコール成分１００モル％中のエチレングリコール量、ネオペンチルグリコール量、または１，４−ブタンジオール量を測定した。下記実施例及び比較例において最も多いアルコール成分はエチレングリコールであった。このエチレングリコール以外の成分のうち、最も多いアルコール成分（最多副次的アルコール成分）、及び２番目に多いアルコール成分（第２副次的アルコール成分）の含有率の試料間の変動（平均値、最大値、最小値）を調べた。
【０１３１】
（３）溶剤接着強度
フィルムロール（長さ１０００ｍ）のフィルムを全長に亘って幅２７３ｍｍにスリットして、再びロール状に巻回し、温度３０±１℃、相対湿度８５±２％に制御した環境内に２５０時間保管した。続いて、これに東洋インキ製造社製の草色、金色、白色のインキで３色印刷した後、チューブ成形装置を用い、フィルムの両スリット端のうち片端に、端縁部分には付着しないようにして１，３−ジオキソランを２±１ｍｍ幅で片面塗布し（塗布量：３．０±０．３ｇ／ｍｍ2）、直ちにフィルムを折り曲げて両スリット端部を重ね合わせて接着し、チューブに加工した（加工速度：８０ｍｍ／分）。このチューブを平らに潰した状態で巻き取ってロール状とした。
【０１３２】
上記のチューブロールから、約１００ｍ間隔で試料を切り出す。１番目の試料切り出し部は、チューブの巻き終わり部分（巻き終わりから０ｍ）とする。また、最終の切り出し部は、チューブの巻き始め部分（巻き始めから０ｍ）とし、全部で１１の試料を採取した。各試料切り出し部から得たチューブ状試料を、接着箇所が中央になるように切り開いて、フィルム状試料とした。このフィルム状試料から、長さ１００ｍｍ、幅１５ｍｍのフィルム状試験片（ｎ＝１０）を切り出して、このフィルム状試験片を、チャック間距離を５０ｍｍにセットした引張試験機（ボールドウイン社製「ＳＴＭ−Ｔ」）に、溶剤接着部がチャック同士の中央に位置するようにセットして、温度２３℃、引張速度２００ｍｍ／分の条件で引張試験を行い、接着部分の剥離強度を測定し、これを溶剤接着強度とする。なお各試料切り出し部から１０個の試料を切り出し、各試料切り出し部における１０個の試料の溶剤接着強度の平均値を、その切り出し部における試料の溶剤接着強度とした。
【０１３３】
上記溶剤接着強度の試料間の変動（平均値、最大値、最小値）を調べた。
【０１３４】
（４）熱的特性（ガラス転移温度、結晶化温度、融解温度）
セイコー電子工業（株）製のＤＳＣ装置（型式：ＤＳＣ２２０）を用い、上述の方法に従って、全ての試料の熱的特性（ガラス転移温度、結晶化温度、融解温度）を測定した。
【０１３５】
上記熱的特性の試料間の変動（平均値、最大値、最小値）を調べた。
【０１３６】
（５）最大収縮方向の熱収縮率
フィルムを長手方向およびその直交方向に沿うように１０ｃｍ×１０ｃｍの正方形に裁断し、８５℃±０．５℃の温水中に、無荷重状態で１０秒間浸漬して熱収縮させた後、直ちに２５℃±０．５℃の水中に１０秒浸漬した後、試料の縦および横方向の長さを測定し、下記式に従って求めた。
熱収縮率（％）＝１００×（収縮前の長さ−収縮後の長さ）÷（収縮前の長さ）
最も収縮率の大きい方向を最大収縮方向とした。
【０１３７】
上記最大収縮方向の熱収縮率の試料間の変動（平均値、最大値、最小値）を調べた。
【０１３８】
（６）フルラベル形成時の収縮仕上り性
上記（３）「溶剤接着強度」測定において使用したサンプリング後のチューブロールを、再使用する。すなわち長さ１０００ｍのチューブロールに約１００ｍ間隔で形成されたサンプリング部においてチューブロールを切断し、長さ１００ｍのチューブを１０本作成し、さらに１００ｍチューブの両端に残存するサンプリング部を切り落として、１００ｍチューブの形を整えた。１０本の１００ｍチューブのうち７本を、間隔１６ｃｍで裁断することによって、フルラベル用の熱収縮性ラベルを作成した。得られた熱収縮性フルラベル全量に対して、以下の収縮仕上がり性試験を行った。すなわち、容量３００ｍｌの密栓可能なガラス瓶に熱収縮性フィルムラベルを装着して、フジ・アステック社製のスチームトンネル（型式：ＳＨ−１５００−Ｌ）に、トンネル通過時間１０秒、１ゾーン温度／２ゾーン温度＝８０℃／９０℃の条件で通過させ、前記ガラス瓶の側面全体と栓の一部までを前記熱収縮性フルラベルで被覆した。
【０１３９】
不具合（シワの発生、ラベル端部の折れこみ、色斑、収縮不足）の有無を目視で判断し、収縮仕上がり性を５段階で評価した。基準は、５：仕上がり性最良、４：仕上がり性良、３：不具合が少し有り（２ヶ所以内）、２：不具合有り（３〜５ヶ所）、１：不具合多い（６ヶ所以上）として、４以上を合格、３以下を不合格とした。そして下記式に基づいて不良率を算出した。
【０１４０】
不良率＝（不合格のラベルの数）÷（全てのラベルの数）×１００  （％）
（７）最大熱収縮応力値
最大収縮方向の長さが２００ｍｍ、幅２０ｍｍの試料を用意し、熱風式加熱炉を備えた引張試験機（東洋精機製「テンシロン」）の加熱炉内を９０℃に加熱しておき、送風を止め、加熱炉内に試料をセットする。チャック間距離は１００ｍｍ（一定）とする。加熱炉の扉を速やかに閉めて、送風（９０℃、吹き出し速度５ｍ／ｓ）を再開し、熱収縮応力を検出・測定する。チャートから最大値を読み取り、これを最大熱収縮応力値（ＭＰａ）とした。
【０１４１】
上記最大熱収縮応力値の試料間の変動（平均値、最大値、最小値）を調べた。
【０１４２】
（８）最大収縮方向と直交する方向における熱収縮率
前記（５）の最大収縮方向の熱収縮率の測定において、最大収縮方向に直交する方向においても熱収縮率を求めた。
【０１４３】
上記直交方向の熱収縮率の試料間の変動（平均値、最大値、最小値）を調べた。
【０１４４】
（９）３次元表面粗さＳΔａ、ＳＲｚ
サンプリングした試料の表面を、フィルムロールの長手方向に沿って触針（測定長１ｍｍ、カットオフ値０．２５ｍｍ）した。なお前記触針は、触針式３次元粗さ計（ＥＴ−３０Ｋ、株式会社小坂製作所製）を用いた（針半径２μｍ、荷重３０ｍｇ）。前記触針によって得られた長さ１ｍｍの凹凸プロフィールを２μピッチで５００点に分割し、各店の高さを３次元粗さ解析装置（ＡＴ−３０Ｋ、株式会社小坂製作所製）に取り込ませた。
【０１４５】
上記と同様の操作を、フィルムロールの幅方向に２μｍ間隔で、連続的に１５０回（すなわちフィルムの幅方向０．３ｍｍに亘って）行った。そして前記解析装置に計算させることにより、３次元表面粗さＳΔａ及びＳＲｚを求めた。
【０１４６】
上記３次元表面粗さＳΔａ、ＳＲｚの試料間の変動（最大値、最小値）を調べた。
【０１４７】
（１０）裁断性（不良率）
前記（６）「収縮仕上がり性」評価のときに作成した１０本の１００ｍチューブのち１本を裁断して、裁断性（不良率）を評価した。より詳細には、前記チューブを速度１０ｍ／分で送り出しながら、該チューブのうち印刷が施されていない部分を裁断機で連続的に裁断し（裁断間隔＝約８ｃｍ）、８ｃｍラベルを製造した。裁断部を手で開口し、裁断性を３段階で評価した。基準は、○：抵抗なく開口できる、△：開口時に抵抗あり、×：開口時の抵抗大または開口不能として、○を合格とした。そして下記式に基づいて不良率を算出した。
【０１４８】
不良率＝（不合格のラベルの数）÷（全てのラベルの数）×１００  （％）
（１１）ホットウォーム保管時のフルラベルのブロッキング発生率
前記（６）「収縮仕上がり性」試験において得られたフルラベル化したガラス瓶を用いる。収縮仕上がり試験直後では、このフルラベル化ガラス瓶の表面は高温となっている。そして試験直後のフルラベル化ガラス瓶のうち約１／２を、ラベル同士が互いに接触するようにして段ボール箱（３×４＝１２個入り）に順次箱詰めした。このダンボール箱を温度５０±１℃に制御した室内に２４時間保管した後取り出し、ラベル同士のブロッキングの程度を３段階で評価した。基準は、○：ブロッキングなし、△：ブロッキングがあるものの、剥離したときに跡が残らない、×：ブロッキングがあり、剥離跡が残るとして、○及び△を合格とした。そして下記式に基づいてブロッキング発生率を算出した。
【０１４９】
ブロッキング発生率＝（不合格のラベルの数）÷（全てのラベルの数）×１００  （％）
（１２）常温保管時のフルラベルのブロッキング発生率
残り約１／２のフルラベル化ガラス瓶を用い、保管温度を約２０℃とする以外は、上記（１１）の「ホットウォーム時のブロッキング発生率」と同様にした。
【０１５０】
（１３）ホットウォーム保管時の部分ラベルのブロッキング発生率
前記（６）「収縮仕上がり性」評価のときに製造した１０本の１００ｍチューブのうち２本を、間隔８ｃｍで裁断することによって、部分ラベル用の熱収縮性ラベルを作成した。この熱収縮性部分ラベルを用い、前記（６）「収縮仕上がり性」評価と同様にして、部分的にラベル化したガラス瓶を製造した。この部分ラベル化ガラス瓶を、前記（１１）「ホットウォーム保管時のフルラベルのブロッキング発生率」と同様に処理することにより、部分ラベルのときのブロッキング発生率を調べた。
【０１５１】
（１４）フィルム走行性及び耐削れ性
前記（３）「溶剤接着強度」とは別に、フィルムを全長に亘って幅１００ｍｍにスリットしてテープ状とした。このテープを巻き取ってロールとした後、このロールからテープを引き出し、０．２ｍ間隔で並ぶ金属製ガイドロールに掛け渡した後、巻き取り用のロールに接続した。そして該テープ全てを速度１００ｍ／分で走行させた。走行後のテープの表面の擦り傷の量及びガイドロールの表面に発生する白粉の量を目視で観察し、下記基準に従って評価した。
【０１５２】
（Ａ）走行性
１級：擦り傷がかなり多い
２級：擦り傷が多い
３級：擦り傷ややあり
４級：擦り傷ほとんどなし
５級：擦り傷なし
（Ｂ）耐削れ性
１級：白粉の発生が非常に多い
２級：白粉の発生が多い
３級：白粉の発生ややあり
４級：白粉の発生ほぼなし
５級：白粉の発生なし
合成例１（ポリエステル系チップの合成）
撹拌機、温度計および部分環流式冷却器を備えたステンレススチール製オートクレーブに、ジカルボン酸エステルとしてのジメチルテレフタレート（ＤＭＴ）と、多価アルコールとしてのエチレングリコール（ＥＧ）及びネオペンチルグリコール（ＮＰＧ）［ＥＧ／ＮＰＧ＝７０／３０（モル比）］を、多価アルコールがモル比でＤＭＴの２．２倍になるように仕込み、エステル交換触媒としての酢酸亜鉛０．０５モル％（酸成分に対して）と、重縮合触媒としての三酸化アンチモン０．０２５モル％（酸成分に対して）を添加した後、生成するメタノールを系外へ留去しながらエステル交換反応を行った。その後、温度２８０℃、圧力２６．７Ｐａ（０．２Ｔｏｒｒ）の減圧条件下で重縮合した。得られた共重合ポリエステルを重合装置よりストランド状で取り出し、直ちに水冷した後、ストランドカッターでカットした。得られたポリエステル系チップ（チップＡ）の固有粘度は０．７０ｄｌ／ｇであり、チップの平均長さは４．０ｍｍ、チップ横断面の平均長径は３．６ｍｍ、平均短径は２．８ｍｍであった。
【０１５３】
合成例２〜４
合成例１と同様な方法により、表１に示すチップＢ〜Ｇを得た。なお、表中、ＤＭＴはテレフタル酸成分を、ＥＧはエチレングリコール成分を、ＢＤはブタンジオール成分を、ＮＰＧはネオペンチルグリコール成分を、ＤＥＧはジエチレングリコール成分を示す。
【０１５４】
また前記チップＣに種々の粒径を有する無機滑材（粒径：０．００７〜５．８μｍ、シリカ粒子）を添加してマスターバッチを調整した（無機滑剤含有量：０．７質量％）。前記マスターバッチは、無機滑材の粒径の点で複数種調整したが、いずれもチップＣと樹脂成分及び形状が共通するため、チップＣ’と総称する。下記の実施例、比較例、及び参考例において、マスターバッチ（チップＣ’）の量を調節することによって、フィルムロール中の無機滑剤の量及び粒径を調製した。
【０１５５】
各チップの特性をまとめると、下記表１の通りである。
【０１５６】
【表１】
0003678226.tif 000003
【０１５７】
なお上記表１中、極限粘度は以下のようにして求めた。すなわち、そもそも極限粘度は、チップ０．１ｇを精秤し、２５ｍｌのフェノール／テトラクロロエタン＝３／２（質量比）の混合溶媒に溶解した後、オストワルド粘度計で３０±０．１℃で測定した。極限粘度［η］は、下式（Ｈｕｇｇｉｎｓ式）によって求められる。
【０１５８】
【数２】
0003678226.tif 000004
【０１５９】
ここで、ηsp ：比粘度、ｔ0：オストワルド粘度計を用いた溶媒の落下時間、ｔ：オスワルド粘度計を用いたチップ溶液の落下時間、Ｃ：チップ溶液の濃度である。なお、実際の測定では、Ｈｕｇｇｉｎｓ式においてｋ＝０．３７５とした下記近似式で極限粘度を算出した。
【０１６０】
【数３】
0003678226.tif 000005
【０１６１】
ここで、ηr：相対粘度である。
【０１６２】
実施例１
上記合成例で得られた各チップを別個に予備乾燥した。チップＡ、チップＣ、チップＣ’及びチップＤを単軸式押出機直上のホッパーに定量スクリューフィーダーを用いて連続的に別々に供給しながら、このホッパー内で各チップを混合した（チップＡ：６６質量％、チップＣ及びＣ’の合計：９質量％、チップＤ：２５質量％）。この混合チップを押出機を用いて温度２８０℃で溶融押出しし、キャスティングロールで急冷して、厚さ１８０μｍの未延伸フィルムを得た。なお前記ホッパは、チップが約１５０ｋｇ入る容量を有しており、押出機の吐出量は１時間当たり４５０ｋｇである。また、ホッパー側壁の傾斜角は７０°である。
【０１６３】
前記未延伸フィルムを１０００ｍ以上に亘って連続的に延伸した。延伸では、温度１００℃で１０秒間予熱した後、テンターを用いて温度８０℃で横方向に４．０倍延伸し、続いて温度８０℃で１０秒間熱処理を行うことにより、厚さ４５μｍの熱収縮性ポリエステル系フィルムを得た。熱収縮性フィルムを１０００ｍ連続製造したときのフィルム表面温度の変動幅は、予熱工程で平均温度±０．７℃、延伸工程で平均温度±０．５℃、熱処理工程で平均温度±０．５℃の範囲内であった。なおフィルムの表面温度は、赤外式の非接触表面温度計を用いて測定した（以下の実施例、比較例でも同じ）。
得られたフィルムを幅５００ｍｍ、長さ１０００ｍにスリットして、３インチの紙管に巻き取り、熱収縮性フィルムロールを得た。
【０１６４】
比較例１
チップが約４００ｋｇ入る容量を有し、側壁の傾斜角が６０°であるホッパを直列に３個設置し、１段目のホッパにおいて、チップＢ６５質量％、チップＣ及びＣ’の合計１０質量％、及びチップＤ２５質量％を混合した後、２段目のホッパ、及び３段目のホッパを経由して、前記混合チップを単軸式押出機直上のホッパーに供給する以外は、実施例１と同様にして、厚さ４５μｍの熱収縮性ポリエステル系フィルムを製造し、さらに実施例１と同様にして熱収縮性フィルムロールを製造した。
【０１６５】
実施例２
上記合成例で得られた各チップを別個に予備乾燥した。チップＡ、チップＣ、チップＣ’、及びチップＤを単軸式押出機直上のホッパーに定量スクリューフィーダーを用いて連続的に別々に供給しながら、このホッパー内で混合した（チップＡ：５１質量％、チップＣ及びＣ’の合計：２３質量％、チップＤ：２６質量％）。この混合チップを押出機を用いて温度２８０℃で溶融押出しし、キャスティングロールで急冷して、厚さ１８０μｍの未延伸フィルムを得た。なお前記ホッパは、チップが約１００ｋｇ入る容量を有しており、押出機の吐出量は１時間当たり４５０ｋｇである。また、ホッパー側壁の傾斜角は７５°である。
【０１６６】
前記未延伸フィルムを１０００ｍ以上に亘って連続的に延伸した。延伸では、温度１０５℃で１０秒間予熱した後、テンターを用いて温度７５℃で横方向に４．０倍延伸し、続いて温度７５℃で１０秒間熱処理を行うことにより、厚さ４５μｍの熱収縮性ポリエステル系フィルムを得た。熱収縮性フィルムを１０００ｍ連続製造したときのフィルム表面温度の変動幅は、予熱工程で平均温度±０．６℃、延伸工程で平均温度±０．５℃、熱処理工程で平均温度±０．７℃の範囲内であった。得られたフィルムを幅５００ｍｍ、長さ１０００ｍにスリットして、３インチの紙管に巻き取り、熱収縮性フィルムロールを得た。
【０１６７】
比較例２
チップが約４００ｋｇ入る容量を有し、側壁の傾斜角が６０°であるホッパを直列に３個設置し、１段目のホッパにおいて、チップＢ５１質量％、チップＣ及びＣ’の合計２３質量％、及びチップＤ２６質量％を混合した後、２段目のホッパ、及び３段目のホッパを経由して、前記混合チップを単軸式押出機直上のホッパーに供給する以外は、比較例１と同様にして、厚さ４５μｍの熱収縮性ポリエステル系フィルムを製造し、さらに比較例１と同様にして熱収縮性フィルムロールを製造した。
【０１６８】
参考例１
上記合成例で得られた各チップを別個に予備乾燥した。チップＥ、チップＦ、、及びチップＧを単軸式押出機直上のホッパーに定量スクリューフィーダーを用いて連続的に別々に供給しながら、このホッパー内で混合した（チップＥ：６０質量％、チップＦ：２５質量％、チップＧ：１５質量％）。この混合チップを押出機を用いて温度２８０℃で溶融押出しし、キャスティングロールで急冷して、厚さ１８０μｍの未延伸フィルムを得た。なお前記ホッパは、チップが約１００ｋｇ入る容量を有しており、押出機の吐出量は１時間当たり４５０ｋｇである。また、ホッパー側壁の傾斜角は７５°である。
【０１６９】
前記未延伸フィルムを１０００ｍ以上に亘って連続的に延伸した。延伸では、温度１０５℃で１０秒間予熱した後、テンターを用いて温度７８℃で横方向に４．０倍延伸し、続いて温度８０℃で１０秒間熱処理を行うことにより、厚さ４５μｍの熱収縮性ポリエステル系フィルムを得た。熱収縮性フィルムを１０００ｍ連続製造したときのフィルム表面温度の変動幅は、予熱工程で平均温度±０．５℃、延伸工程で平均温度±０．４℃、熱処理工程で平均温度±０．５℃の範囲内であった。得られたフィルムを幅５００ｍｍ、長さ１０００ｍにスリットして、３インチの紙管に巻き取り、熱収縮性フィルムロールを得た。
【０１７０】
上記実施例、比較例、及び参考例におけるチップ配合比と、実施例、比較例、及び参考例で得られた熱収縮性フィルムロールの物性を下記表２〜１３に示す。
【０１７１】
【表２】
0003678226.tif 000006
【０１７２】
【表３】
0003678226.tif 000007
【０１７３】
【表４】
0003678226.tif 000008
【０１７４】
【表５】
0003678226.tif 000009
【０１７５】
【表６】
0003678226.tif 000010
【０１７６】
【表７】
0003678226.tif 000011
【０１７７】
【表８】
0003678226.tif 000012
【０１７８】
【表９】
0003678226.tif 000013
【０１７９】
【表１０】
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【０１８０】
【表１１】
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【０１８１】
【表１２】
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【０１８２】
【表１３】
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【０１８３】
表９より明らかなように、実施例１〜２、比較例１〜２、及び参考例１のフィルムロールは、いずれも最大収縮方向の熱収縮率が２０％以上であり、熱収縮性を有しているといえる。
【０１８４】
ここで実施例１〜２及び参考例１のフィルムロールは、比較例１〜２のフィルムロールに比べると、表２より明らかなように配合チップの形状が揃っているため、表６より明らかなようにガラス転移温度がフィルムの長手方向で安定している。そのため裁断性に優れる（表１３参照）。なお実施例１〜２及び参考例１のフィルムロールは、最大収縮方向の熱収縮率も安定している（表９参照）。そのため収縮仕上がり性にも優れる（表１３参照）。さらに実施例１〜２及び参考例１のフィルムロールは、最多副次的アルコール成分の含有率、第２副次的アルコール成分の含有率、溶剤接着強度、結晶化温度、融解温度、最大熱収縮応力、及び直交方向の熱収縮率などの点でも安定している（表３〜５，７〜８，１０参照）。
【０１８５】
ところが参考例１のフィルムロールは、３次元表面粗さＳＲｚが小さすぎて（表１２参照）、フルラベルとしたときのホットウォーム保管時の耐ブロッキング性が悪く（表１３参照）、また３次元表面粗さＳΔａが小さすぎて（表１２参照）、走行性（耐傷性）が悪い。なお比較例１のフィルムロールも、３次元表面粗さＳＲｚ及びＳΔａが小さすぎ、フルラベルとしたときのホットウォーム保管時の耐ブロッキング性及び走行性（耐傷性）が悪く、比較例２のフィルムロールは、結晶化温度及び融解温度が不均一であるため（表７〜８参照）、ホットウォーム保管時の耐ブロッキング性が悪く（表１３参照）、また３次元表面粗さＳＲｚが大きすぎるために（表１２参照）、耐削れ性が悪い（表１３参照）。これらに対して、実施例１〜２のフィルムロールは、適量の無機滑材を含有しているため（表２参照）、三次元表面粗さＳΔａ及びＳＲｚが適切な範囲に制御されている（表１２参照）。そのため、容器の側面全体にラベルとして被覆し（フルラベル）、ホットウォーム保管しても耐ブロッキング性に優れ、さらにはフィルムの走行性及び耐削れ性にも優れる（表１３参照）。なお参考例１のフィルムロールであっても、部分ラベルとして使用する場合又は常温で保管する場合には、ボトル被覆後の耐ブロッキング性に問題はない。
【０１８６】
【発明の効果】
本発明によれば、複数種のチップから製造された熱収縮性フィルムロールであっても、フィルムの流れ方向のガラス転移温度及び３次元表面粗さＳＲｚが所定の範囲内に制御されているため、フィルムから加工したチューブを裁断する時の熱融着や裁断性低下を防止でき、さらには前記チューブを裁断したフルラベルを熱収縮によって容器に密着し、得られた製品を高温のままで梱包するときのフルラベル同士のブロッキングを防止することができる。このためフィルムロールの歩留まりを高めることができる。