(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
重量分率５０％以上の乳酸成分を含む主鎖構造成分と可塑成分から構成された分岐または網目構造をもつ乳酸系ポリマーからなり、動的粘弾性測定（ＪＩＳ Ｋ７１９８Ａ法）において転移温度が３０℃以下であり、かつその転移温度から１５０℃までの温度域において動的貯蔵弾性率が１×１０4〜１×１０8Ｐａ、損失角正接が０．１〜３．０である乳酸系組成物。
【請求項２】
乳酸系ポリマーの重量平均分子量が１０，０００以上であり、かつ重量平均分子量１００〜５，０００で溶解度パラメーター（ＳＰ）値９．０〜１１．０である可塑成分を構造鎖中に含む請求項１記載の乳酸系組成物。
【請求項３】
可塑成分がフタル酸エステル、アジピン酸エステル、グリコール酸誘導体、エーテルエステル誘導体、グリセリン誘導体、アルキル燐酸エステル、ジアルキレーテル、ジエステル、トリカルボン酸エステル、ポリエステル、ポリグリコールジエステル、アルキルアルキレーテルジエステル、脂肪族ジエステル、アルキレーテルモノエステル、クエン酸エステル、芳香族炭化水素から選ばれた単一または複数の混合物である請求項１又は２記載の乳酸系組成物。
【請求項４】
請求項１〜３いずれか一項記載の組成物からなる制振材。
【請求項５】
請求項１〜３いずれか一項記載の組成物からなる防振材。
【請求項６】
請求項１〜３いずれか一項記載の組成物からなる衝撃吸収材。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明の組成物は、包装材料、産業資材、工業用品、容器等の各種用途に使用できるが、特に透明性・柔軟性を必要とされるフィルム、テープ、シートの材料として好適である。また柔軟成分を分岐鎖中に持つので経時安定性が有り、ゴム状弾性域が広く衝撃吸収性にすぐれ、制振材・防振材、または衝撃吸収材としての用途に非常に好適である。制振材・防振材用途としては特に限定されるものではないが、シート等へ成形する事によって回転軸の軸受け部、自動車、機械器具、船舶、建築材料、音響材料等の振動やそれに伴って発生する騒音対策として用いる事が可能である。または自動車や建物などにおいて内装材に利用する事によって吸遮音材、振動低減材としての応用も可能である。
【０００２】
また本発明における組成物を含むダンパーや免振装置を用いる事で建造物の耐震性や内燃駆動装置等の微振動を低減させる用途への応用も可能である。衝撃吸収用途としても特に限定されないが、道路橋の橋桁部、道路又は岸壁の側壁、建物の床・壁、車両の衝撃吸収部などへの利用が可能であり、また靴の中敷きや踵部への封入等への応用、杖・スポーツ器具への応用、ハンマー等工具・機器類への応用等、繰り返し衝撃を受ける用途において、その衝撃を受ける部位へ本発明における組成物またはその成形品を用いる事で衝撃を低減する事が可能である。更には生分解性を有するので、従来のプラスチックの様な廃棄物の問題も軽減される。
【０００３】
【従来の技術】
近年、自然環境保護の見地から、自然環境中で分解する生分解性ポリマーおよびその成型品が求められ、脂肪族ポリエステルなどの自然分解性樹脂の研究が活発に行われている。特に、乳酸系ポリマーはガラス転移点が６０℃、融点が１７０〜１８０℃と、熱安定性が高く、しかも透明性に優れているため、現行の汎用樹脂に置き換わるものとして、用途に応じた改良・普及が待ち望まれている。
【０００４】
乳酸系ポリマーは、そのガラス転移点において損失角正接が２．０〜３．０と非常に大きく一般汎用樹脂に比べ特異な性質を有している事が知られている。しかしホモポリマーではガラス転移点が６０℃近辺であり、室温付近では、その特性は十分に生かされなかった。その特性を引き出す為には共重合体を作成するか他の成分をブレンドする方法が考えられる。しかし共重合する場合、十分にガラス転移点を低下させるのに必要な組成比で共重合を行うと、共重合体はランダムブロック構造となり、乳酸成分のブロック長が短くなる為、ホモポリマーと比較して乳酸ポリマーの特性が低下し十分な損失角正接値を引き出す事は困難となる。また他成分をブレンドする場合は、ガラス転移点を低下させる目的で可塑剤を添加する方法が考えられるが、単純にブレンドするのみでは、可塑剤のブリードアウトを引き起こし、経時安定性に問題があった。
【０００５】
特開平８−１９９０５２号公報、特開平８−１９９０５３号公報、特開平８−２８３５５７号公報等においてポリエチレングリコール等のエーテル結合含有グリコールを用いた（ポリ）エステル系可塑剤を添加した組成物について開示されているが、乳酸系ポリマーは結晶性が高く経時安定性が低い。またフィルム等を成形するには溶融特性に問題があった。
米国特許５１８０７６５号において可塑成分として乳酸の低分子量物や乳酸ポリマー原料であるラクチドを可塑剤として添加した組成物が開示されているが、乳酸の低分子量体やラクチドを含む乳酸系ポリマーは熱安定性が低下し、かつ分解も促進される為経時安定性に問題があった。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
以上のように従来、経時安定性を有し、かつ常温以上の温度域において高い損失角正接を維持する組成物を作成する事は困難であった。
【０００７】
【発明を解決するための手段】
このような課題を解決するために、本発明者らは鋭意検討の結果、乳酸系ポリマーを主鎖とし、可塑剤に代表される転移温度を低温へシフトさせる成分を側鎖、または架橋鎖に化学結合させる事により乳酸系ポリマーの損失角正接値を低下させる事なく常温以上の温度域において安定した値を示す組成物を見出した。またこの組成物は経時安定性を有する事も見出された。
【０００８】
即ち、本発明は、高損失角正接を有し、かつ経時的に安定な、特に制振材・防振材、衝撃吸収材用途に好適な乳酸系組成物、及びその成形品を提供する事である。さらに詳しくは、本発明は、動的粘弾性測定（ＪＩＳ  Ｋ７１９８Ａ法）において転移温度が３０℃以下であり、かつその転移温度から１５０℃の温度域において動的貯蔵弾性率が１×１０４〜１×１０８Ｐａ、損失角正接が０．１〜３．０である乳酸系組成物である。
なお、ＪＩＳ  Ｋ７１９８Ａ法での動的貯蔵弾性率の転移温度とは、物理的にその組成物や成形品が柔らかく変形する温度にあたり、同じ組成のポリマー組成物または同ポリマー組成物から得られた成形品であっても、結晶化度や結晶化状態によって、それぞれの組成物または成形品ごとに異なる値となる。この点においてポリマー固有の値となるガラス転移温度とは異なる。
【０００９】
転移温度は３０℃以下、好ましくは１０℃以下であり、３０℃を超えると、室温では転移点以下の温度域になる為、転移点以下での柔軟特性が必要となり、高温度域での安定性に問題があるからである。
また、動的貯蔵弾性率は、１×１０４〜１×１０８Ｐａ、好ましくは、１×１０５〜１×１０８Ｐａ、損失角正接は０．１〜３．０、好ましくは０．２〜１．５である。これらの範囲を超えると、柔軟な制振材、衝撃吸収用途として十分な特性が得られないからである。さらにはこれらの値が温度変化に対して安定している必要がある。値の変化が大きい場合は使用温度の変化により特性が変化してしまうからである。
【００１０】
本発明は、乳酸系ポリマーと可塑成分を１００〜１８０℃で溶融混合し、重合反応させた乳酸系組成物に関する。さらに、本発明で得られた組成物の成形品に関するものである。
以下に、本発明で使用する乳酸ポリマー、可塑成分について順を追って説明する。
本発明における乳酸ポリマーとは、乳酸ホモポリマーの他、乳酸コポリマー、ブレンドポリマーをも含むものである。乳酸ホモポリマーとしては、２つのＬ−乳酸からなるＬ−ラクチド、Ｄ−乳酸からなるＤ−ラクチド、Ｌ−乳酸とＤ−乳酸からなるメソ−ラクチドという３種類のラクチド環状２量化したラクチドいずれを主原料としたポリマーでも良く、触媒存在下において重合反応する事により得られる。Ｌ−ラクチド、またはＤ−ラクチドのみを含む共重合体は、結晶化し高融点の共重合体を得ることができる。本発明の共重合体ではこれら３種のラクチドを組み合わせることにより、更に良好な諸特性が得られる。乳酸コポリマーは、乳酸モノマー又はラクチドと共重合可能な他の成分とが共重合されたものである。このような他の成分としては、２個以上のエステル結合形成性の官能基を持つジカルボン酸、多価アルコール、ヒドロキシカルボン酸、ラクトン等、及びこれら種々の構成成分より成る各種ポリエステル、各種ポリエーテル、各種ポリカーボネート等が挙げられる。
【００１１】
ジカルボン酸としては、コハク酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、テレフタル酸、イソフタル酸等が挙げられる。多価アルコールの例としては、ビスフェノールにエチレンオキサイドを付加反応させたものなどの芳香族多価アルコール、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ヘキサンジオール、オクタンジオール、グリセリン、ソルビタン、トリメチロールプロパン、ネオペンチルグリコールなどの脂肪族多価アルコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等のエーテルグリコール等が挙げられる。ヒドロキシカルボン酸の例としては、グリコール酸、ヒドロキシブチルカルボン酸、その他特開平６−１８４４１７号公報に記載されているもの等が挙げられる。ラクトンとしては、グリコリド、ε−カプロラクトングリコリド、ε−カプロラクトン、β−プロピオラクトン、δ−ブチロラクトン、β−またはγ−ブチロラクトン、ピバロラクトン、δ−バレロラクトン等が挙げられる。
【００１２】
乳酸ポリマーは、従来公知の方法で合成させたものである。すなわち、特開平７−３３８６１号公報、特開昭５９−９６１２３号公報、高分子討論会予稿集４４巻３１９８−３１９９頁に記載のような乳酸モノマーからの直接脱水縮合、または乳酸環状二量体ラクチドの開環重合によって合成することが出来る。
直接脱水縮合を行う場合、Ｌ−乳酸、Ｄ−乳酸、ＤＬ−乳酸、又はこれらの混合物のいずれの乳酸を用いても良い。又、開環重合を行う場合においても、Ｌ−ラクチド、Ｄ−ラクチド、ＤＬ−ラクチド、又はこれらの混合物のいずれのラクチドを用いても良い。
また乳酸ポリマー主鎖中に乳酸成分を重量分率で５０％以下の時は、その透明性、耐熱性、または生分解性などポリ乳酸独自の特性が失われる為好ましくない。更に重量平均分子量において１００００以下の時は、高弾性が得られず、また分解も促進される為好ましくない。
【００１３】
ラクチドの合成、精製及び重合操作は、例えば米国特許４０５７５３７号明細書、公開欧州特許出願第２６１５７２号明細書、Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｂｕｌｌｅｔｉｎ，  １４，  ４９１−４９５（１９８５）及び  Ｍａｋｒｏｍｏｌ  Ｃｈｅｍ．，  １８７，  １６１１−１６２８（１９８６）等の文献に様々に記載されている。
この重合反応に用いる触媒は、特に限定されるものではないが、公知の乳酸重合用触媒を用いる事が出来る。例えば、乳酸錫スズ、酒石酸スズ、ジカプリル酸スズ、ジラウリル酸スズ、ジパルミチン酸スズ、ジステアリン酸スズ、ジオレイン酸スズ、α−ナフトエ酸スズ、β−ナフトエ酸スズ、オクチル酸スズ等のスズ系化合物、粉末スズ、酸化スズ；  亜鉛末、ハロゲン化亜鉛、酸化亜鉛、有機亜鉛系化合物、テトラプロピルチタネート等のチタン系化合物、ジルコニウムイソプロポキシド等のジルコニウム系化合物、三酸化アンチモン等のアンチモン系化合物、酸化ビスマス（ＩＩＩ）等のビスマス系化合物、酸化アルミニウム、アルミニウムイソプロポキシド等のアルミニウム系化合物等を挙げることができる。これらの中でも、スズ又はスズ化合物からなる触媒が活性の点から特に好ましい。これら触媒の使用量は、例えば開環重合を行う場合、ラクチドに対して０．００１〜５重量％程度である。重合反応は、上記触媒の存在下、触媒種によって異なるが、通常１００〜２２０℃の温度で行う事ができる。また特開平７−２４７３４５号公報に記載のような２段階重合を行う事も好ましい。
【００１４】
本発明で用いる可塑成分としては、一般にポリ乳酸やポリ乳酸変性品の可塑化に使用される可塑剤を用いることができる。それら可塑剤の例としては、広くは塩化ビニルポリマー用に開発される多くの可塑剤を利用できるが、好ましくは、フタル酸エステル、アジピン酸エステル、グリコール酸誘導体、エーテルエステル誘導体、グリセリン誘導体、アルキル燐酸エステル、ジアルキレーテル、ジエステル、トリカルボン酸エステル、ポリエステル、ポリグリコールジエステル、アルキルアルキレーテルジエステル、脂肪族ジエステル、アルキレーテルモノエステル、クエン酸エステル、芳香族炭化水素から選ばれた単一または複数の混合物を用いる事ができる。更に詳細には、可塑成分がフタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、エチルフタリルエチルグリコレート、トリエチレングリコールジアセテート、エーテルエステル、アセチルクエン酸トリブチル、トリアセチンから選ばれた単一または複数の混合物が好ましい。
【００１５】
溶解度パラメーター（ＳＰ）値について、一般にＳＰ値の近いものは相溶性が高い事が知られている。乳酸系ポリマーのＳＰ値は９．７前後である為、ＳＰ値が９．０〜１１．０である可塑剤が良い。更に好ましくは９．５〜１０．５が良い。特にＳＰ値が乳酸系ポリマーよりも高いほうが低いものに比べ相溶性が高い傾向にある。９．０より小さい、または１１．０より大きいと相溶性が悪い為、透明性が低下する。
【００１６】
可塑成分の重量平均分子量は１００〜５０００が好ましく、更に好ましくは２００〜３０００がよい。重量平均分子量が１００より小さい場合、十分な可塑効果が得られず、５０００より大きい場合は、十分な可塑効果が得られず、かつその可塑剤の分子特性が顕著となり耐熱性、透明性が低下する為好ましくない。
可塑成分の配合量は、特に限定されないものではないが、乳酸ポリマー１００重量部に対して１〜５００重量部、好ましくは５〜１００重量部である。可塑剤が５重量部より少ないと、乳酸系ポリマーの軟化温度を十分に低下させることができず、１００重量部より多いと、共重合反応の効率が低下するためである。具体的には、例えば、乳酸系ポリマーの可塑化に有効な配合例として、乳酸系ポリマー１００重量部に対してフタル酸ジメチル１０〜１００重量部、および／またはフタル酸ジエチル１０〜１００重量部を用いることができる。あるいは、同様にトリアセチンおよび／またはトリエチレングリコールジアセテート、エーテルエステルとして旭電化工業社製ＲＳ１０００を用いても良い。これらの可塑成分を用いることで、乳酸系組成物の透明性、色相を維持したまま、その軟化温度を下げる事ができる。結果として、共重合物の色相を良好に保ち、また成形品に十分な可塑効果が付与できる。
【００１７】
なお、乳酸系ポリマーの重量平均分子量は、１０，０００以上、好ましくは５０，０００〜３００，０００である。
【００１８】
次に製造方法を順に説明する。
乳酸ポリマーと可塑成分とを予め溶融混合する。乳酸ポリマーを可塑成分で可塑化する方法は、公知の方法を用いることができ、例えば、乳酸ポリマー１００重量部にフタル酸ジメチル１０〜５０重量部とフタル酸ジエチル１０〜５０重量部を加え、１８０℃の押出しで窒素雰囲気下で攪拌・溶融混合して得られる。乳酸ポリマーと可塑成分をあらかじめ溶融混合するときには、水分の混入を防ぐため乾燥窒素気流中で行い、例えば１８０℃で行うとよい。溶融混合する温度は、乳酸ポリマーの融解温度以上が好ましく、溶融温度が高すぎると可塑成分が揮発減量されるため、組成物の物性が不十分になるので、具体的には８０〜１８０℃の範囲で行うことが好ましい。
次に得られた混合体から分岐・架橋構造体を作成する。分岐・架橋反応の開始方法としては過酸化物等のラジカル開始剤を添加する方法や、波長が４００ｎｍ以下で強度１２０ｍＷ／ｃｍ２以上の電子線を照射する方法など公知の方法が使用できる。例えば混合体１００重量部に対して過酸化物を０．１〜１０重量部添加し反応を行う。
【００１９】
また、乳酸ポリマーと可塑成分を溶融混合するときに、同時に分岐・架橋反応することが可能である。例えば、重合反応に２軸の横型反応装置を用いる場合は、乳酸ポリマーと可塑成分をラジカル開始剤等と同時に投入してもよく、乳酸系ポリマーと可塑成分を溶融混合する際に上記電子線を照射して混合反応しても良い。さらに乳酸系ポリマーと可塑成分を溶融混合し、アクリル酸のような反応開始剤を添加したものにあらためて電子線を照射して反応を行う事も可能である。
【００２０】
反応開始剤だけを途中から投入する場合は、乳酸ポリマーと可塑成分をあらかじめ溶融混練する事ができるので、開始剤投入点での温度を下げる事が可能となり反応を緩やかに進行させる事ができ、開始剤の活性を低下させずに反応させる事が可能となる。反応温度は、１２０〜１８０℃の範囲で行う。反応温度が１２０℃より低いと、十分に反応が進まず、１８０℃より高い温度での反応は反応開始剤の劣化を促進したり反応中間体による乳酸ポリマーの分解反応が促進される為好ましくない。また可塑成分も揮発減量する恐れがあり、所望の物性が得られない為、好ましくない。２軸の横型反応装置を用いる場合には、反応温度との関係にもよるが、例えば１２０〜１８０℃で反応を行なった場合、滞留時間が５〜２０分で十分に反応が進行し、乳酸ポリマーと可塑成分の分岐・架橋構造共重合体を得ることができる。
【００２１】
得られた共重合体には、可塑成分が分子構造中に含まれており、柔軟な性質を有する熱可塑樹脂である。この共重合体は、ポリ乳酸単独の場合よりもむしろ成形温度を低く設定することができ、成形時の分子劣化が少なく、着色しにくく、透明な成形品を得ることができる。また、成形温度を低く設定できるため、成形後の冷却時間を短縮でき、良好な成形性が発揮される。
この共重合体の柔軟性は、用いる可塑成分の組成、および使用量を適宜変えることで、制御可能である。さらに、反応後期、または反応終了後、溶融状態で減圧下にさらすことで、１〜３％程度残留している未反応のラクチドモノマーや反応副生成物が除去できる。
【００２２】
具体的な減圧処理の方法としては、２軸の横型反応装置の後半部分を１２０〜１６０℃、１〜５０Ｔｏｒｒに維持し、３〜１５分間滞留・脱揮させることで可能である。このようにしてラクチドモノマーと副生成物を除去した共重合体は、経時安定性が大幅に改善された優れたものを得ることができる。
乳酸ポリマーと可塑成分の単純ブレンド体では、乳酸ポリマーの結晶化に伴い可塑成分が系外にブリードアウトし転移点降下の効果が低下する。また十分に未反応物、副生成物が除去できず残留する場合は加水分解の促進剤として寄与するおそれがある。
【００２３】
本発明の共重合体は、上述の２軸横型反応装置のほかに、公知の反応容器で作成でき、例えば、１軸又は複数軸の撹拌機が配設された竪型反応容器又は横型反応容器、１軸又は複数軸の掻き取り羽根が配設された横型反応容器、又、１軸又は複数軸のニーダーや、１軸又は複数軸の押出機等の反応装置を単独で用いても良く、又は複数基を直列又は並列に接続して用いても良い。
【００２４】
また、本発明の組成物には、副次的添加物を加えて色々な改質を行う事ができる。副次的添加剤の例としては、紫外線吸収剤、顔料、着色剤、各種フィラー、静電剤、離型剤、香料、抗菌剤、核形成剤、酸化防止剤や調整剤などの安定剤等、その他の類似のものが挙げられる。さらに、適宜２次可塑剤としてさらに可塑剤を追加して添加して利用することも可能である。
【００２５】
本発明及び以下の実施例において、重合体の重量平均分子量はＧＰＣ分析によるポリスチレン換算値、重合体のガラス転移点、結晶化点、及び融点は走査型示差熱量計（ＤＳＣ）による測定値である。又、動的粘弾性測定はＪＩＳ  Ｋ７１９８Ａ法に準じて、株式会社島津製作所製動的粘弾性測定装置ＤＶＡ−３００にて測定した。
【００２６】
【実施例】
以下に実施例及び比較例を示して本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
本実施例では、以下に示す乳酸系ポリマー、可塑剤、及び過酸化物を使用し実験を行った。
＜乳酸ポリマーＡ（Ｐ１）＞
Ｌ−ラクチド９０重量部に、  Ｄ−ラクチド１０重量部を加え、不活性ガス雰囲気下溶融混合し、開環重合触媒としてオクチル酸錫を０．２４重量部、２軸混練機で撹拌しつつ１９０℃で１５分間重合した後、直径２ｍｍのノズルにより押し出し、水冷し切断する事で低結晶性ポリ乳酸チップＣ１を得た。
チップＣ１を、１２０℃、圧力１．５ｋｇ／ｃｍ２の窒素中で１２時間処理し、未反応モノマー（ラクチド）を除去し、チップＰ１を得た。チップＰ１の重量平均分子量は１６８，０００、残存モノマー（ラクチド）は、０．５％以下であった。ＤＳＣを測定した結果、ガラス転移温度は５５．３℃、結晶化温度は１４４．９℃、融点は１７５．７℃に観測された。
【００２７】
＜乳酸ポリマーＢ（Ｐ２）＞
Ｌ−ラクチド７５重量部に、  Ｄ−ラクチド２５重量部を加え、不活性ガス雰囲気下溶融混合し、開環重合触媒としてオクチル酸錫を０．２４重量部、２軸混練機で撹拌しつつ１９０℃で１５分間重合した後、直径２ｍｍのノズルにより押し出し、水冷し切断する事で非晶性ポリ乳酸チップＣ２を得た。
チップＣ２を、１２０℃、圧力１．５ｋｇ／ｃｍ２の窒素中で１２時間処理し、未反応モノマー（ラクチド）を除去し、チップＰ２を得た。チップＰ２の重量平均分子量は１１７，０００、残存モノマー（ラクチド）は、１．５％以下であった。ＤＳＣを測定した結果、ガラス転移温度は５１．７℃、結晶化温度と融点は観測されなかった。
【００２８】
＜可塑成分：トリアセチン（大八化学工業株式会社製）（Ｓ１）＞
酸価：０．０５以下、色相（ＡＰＨＡ）：２０以下、分子量：２１８、比重（２０／２０℃）：１．１６０±０．００３、溶解度パラメーター（ＨＯＹ）：９．９
【００２９】
＜過酸化物：カヤヘキサＡＤ４０Ｃ（化薬アクゾ株式会社製）（Ｏ１）＞
含有量：４０％、活性酸素量：４．４％、分子量：２９０．４４、１０時間半減期温度：１１８℃、活性化エネルギー：３６．０ｋｃａｌ／ｋｍｏｌ  （ＣＡＳＮｏ．７８−６３−７）
【００３０】
（実施例１）
Ｐ１を１００重量部、Ｓ１を４０重量部とを１９０℃の２軸押出機で十分に溶融混合し、Ｐ１に対して２．５重量部のＯ１を溶融混合体へ添加後、平均５分間混合反応し、直径２ｍｍのノズルにより押出し、水冷し切断する事で、乳酸系重合体チップ（ＰＣ１）を得た。そのチップＰＣ１を６０℃で真空乾燥し絶乾状態にした後、射出成形により名刺大プレート（１ｍｍｔ）を作成し動的粘弾性測定を行った。
動的粘弾性測定の結果を図１に示す。この図より、転移温度が１０℃、転移温度から１５０℃までの温度域において動的貯蔵弾性率は、１．５×１０６〜１．２×１０７、損失角正接は、０．１５〜０．２５であることが分かる。
【００３１】
（実施例２）
Ｐ２を１００重量部、Ｓ１を４０重量部とを１９０℃の２軸押出機で十分に溶融混合し、Ｐ２に対して２．５重量部のＯ１を溶融混合体へ添加後、平均５分間混合反応し、直径２ｍｍのノズルにより押出し、水冷し切断する事で、乳酸系重合体チップ（ＰＣ２）を得た。そのチップＰＣ２を６０℃で真空乾燥し絶乾状態にした後、射出成形により名刺大プレート（１ｍｍｔ）を作成し動的粘弾性測定を行った。
動的粘弾性測定の結果を図２に示す。この図より、転移温度が２０℃、転移温度から１５０℃までの温度域において動的貯蔵弾性率は、９．０×１０４〜１．５×１０６、損失角正接は、０．３〜１．０であることが分かる。
【００３２】
（比較例１）
Ｐ１を１００重量部とＳ１を４０重量部とを１９０℃の２軸押出機で平均５分間溶融混合し、直径２ｍｍのノズルにより押出し、水冷し切断する事で、乳酸系重合体チップ（ＲＰ１）を得た。そのチップＲＰ１を６０℃で真空乾燥し絶乾状態にした後、射出成形により名刺大プレート（１ｍｍｔ）を作成し動的粘弾性測定を行った。
動的粘弾性測定の結果を図３に示す。この図より、転移温度が２０℃、転移温度から１５０℃までの温度域において動的貯蔵弾性率は、８．０×１０５〜８．０×１０６、損失角正接は、０．１〜０．２５であることが分かる。
【００３３】
（比較例２）
Ｐ２を１００重量部とＳ１を４０重量部とを１９０℃の２軸押出機で平均５分間溶融混合し、直径２ｍｍのノズルにより押出し、水冷し切断する事で、乳酸系重合体チップ（ＲＰ２）を得た。そのチップＲＰ２を６０℃で真空乾燥し絶乾状態にした後、射出成形により名刺大プレート（１ｍｍｔ）を作成し動的粘弾性測定を行った。
動的粘弾性測定の結果を図４に示す。この図より、転移温度が２５℃、転移温度から９０℃までの温度域において動的貯蔵弾性率は、１．０×１０４〜１．８×１０６、損失角正接は、０．３〜２．０であることが分かる。しかし、温度幅は狭く、各値は劇的に変化し、９０℃以上の温度域ではドローダウンしてしまうことが分かる。
【００３４】
【発明の効果】
本発明によれば、乳酸系ポリマーの損失角正接値を低下させることなく、常温以上の温度域において安定した値を示す。また、この組成物は経時安定性を有する。
【図面の簡単な説明】
【図１】実施例１の動的粘弾性測定の結果を示す図。
【図２】実施例２の動的粘弾性測定の結果を示す図。
【図３】比較例１の動的粘弾性測定の結果を示す図
【図４】比較例２の動的粘弾性測定の結果を示す図
【図１】
0003622561.tif 000002
【図２】
0003622561.tif 000003
【図３】
0003622561.tif 000004
【図４】
0003622561.tif 000005