(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
原子炉燃料から放出される自発中性子を測定し、非破壊的に燃焼度を評価する自発中性子放出率法による原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法において、
プルトニウム（Ｐｕ）を含む原子炉燃料から放出される測定中性子束をφ、比例係数をＰ、中性子放出率をＳ、中性子実効増倍率ｋeffをｋとするとき、中性子放出率Ｓを、
【数１】
0003628111.tif 000002
で表す一方、
原子炉燃料からの放出される中性子放出率Ｓは、Ｃｍ２４２からの中性子放出率をＳ2，Ｃｍ２４２を除く核種からの中性子放出率をＳ4oとし、冷却水のボイド割合あるいは冷却水添加中性子吸収材濃度補正因子をＶ、冷却時間補正因子をＴとすると、
【数２】
0003628111.tif 000003
で表し、
また、中性子放出率Ｓ4oを、燃焼開始以前に存在したＰｕ２４２の中性子捕獲反応で生成したＣｍ２４４に起因する中性子放出率を2Ｓ4とすると、
【数３】
0003628111.tif 000004
で表し、
さらに、上記各式において、比例係数Ｐを理論計算により求め、中性子放出率比Ｓ2／Ｓ4oをＣｍ２４２の半減期特性を利用して原子炉燃料の燃焼計算で求め、
中性子実効増倍率ｋeffを少なくとも燃焼度ｘの相関関数として求めておき、
中性子放出率比Ｓ4／Ｓ4o，2Ｓ4／Ｓ4および中性子放出率2Ｓ4を、少なくともＰｕ富化度εおよびＰｕ組成割合ｆをパラメータとした燃焼計算により、また、前記補正因子Ｖを、少なくとも冷却水のボイド割合または添加中性子吸収材濃度ｖをパラメータとした燃焼計算により、燃焼度ｘの相関関数としてそれぞれ求め、
続いて、原子炉燃料の燃焼度ｘ（０）を初期値として与えてこの燃焼度に対応する中性子実効増倍率ｋeffの初期値ｋ（０）と、測定中性子束φと、計算で求めた比例係数Ｐとから（１）式を用いて中性子放出率Ｓを求め、
この中性子放出率Ｓに、（２）式を用いて中性子放出率比Ｓ2／Ｓ4o、補正因子ＶおよびＴの諸量から中性子放出率Ｓ4o（ｉ）を求め、
次に、この中性子放出率Ｓ4o（ｉ）と、中性子放出率比Ｓ4／Ｓ4o，2Ｓ4／Ｓ4，および中性子放出率2Ｓ4の諸量から（３）式により燃焼度ｘの近似値ｘ（ｉ）を求め、
この近似値ｘ（ｉ）に対応する改良された中性子実効増倍率ｋeffのｋ（ｉ）値を用いて燃焼度の繰返し計算を行ない、収束した燃焼度の値を燃焼度の評価値とする原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
【請求項２】
原子炉燃料は、Ｐｕを含むＭＯＸ燃料等のＰｕ富化燃料であり、このＰｕ富化燃料の組成割合ｆは、Ｐｕの核分裂性核種ＰｕｆとＰｕ全核種Ｐｕｔとの原子数比あるいは重量比（Ｐｕｆ／Ｐｕｔ）である請求項１に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
【請求項３】
Ｐｕ２４２に起因するＣｍ２４４からの中性子放出率2Ｓ4は、原子炉燃料の燃焼計算において、少なくともＰｕ２４１の全中性子吸収断面積を核分裂断面積とし、Ｐｕ２４１から生成されるＰｕ２４２の生成過程を排除することにより求められる請求項１に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
【請求項４】
Ｐｕ２４１核分裂当りの中性子放出個数を中性子核分裂断面積と前記中性子吸収断面積との比を掛けた値と置き換えて計算する請求項３に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
【請求項５】
中性子放出率比2Ｓ4／Ｓ4を原子炉燃料の燃焼度ｘの一次関数（ａｘ＋ｂ）で表す一方、係数ａをＰｕ組成割合ｆおよびＰｕ富化度εの関数で、ｂを定数でそれぞれ表し、
前記燃焼度ｘの係数ａをＰｕ富化度εの二次関数で表し、この二次関数の各係数と定数項をそれぞれＰｕ組成割合ｆの二次関数で表す請求項１に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
【請求項６】
Ｐｕ２４２に起因するＣｍ２４４からの中性子放出率2Ｓ4を2Ｓ4＝ｃ・Ｘｄで表す一方、係数ｃをＰｕ富化度εおよびＰｕ組成割合ｆの関数で、べき数ｄをＰｕ富化度εの関数でそれぞれ表し、
前記係数ｃをＰｕ富化度εの一次関数で表し、この一次関数の係数および定数項をＰｕ組成割合ｆの一次関数で表し、
前記べき数ｄをε０．４の双曲線関数で表す請求項１に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
【請求項７】
中性子放出率比Ｓ4／Ｓ40を原子炉燃料の燃焼度ｘとＰｕ富化度εの一次関数との積の飽和型の指数関数で表す請求項１に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
【請求項８】
中性子放出率比Ｓ40／Ｓ4を（１＋Ｓo／Ｓ4）とし、Ｃｍ２４２およびＣｍ２４４を除く核種からの中性子放出率ＳoをＰｕ富化度εとＰｕ組成割合ｆの関数で表す一方、Ｃｍ２４４からの中性子放出率Ｓ4をＰｕ富化度ε、Ｐｕ組成割合ｆおよび燃焼度ｘの関数で表し、
前記中性子放出率Ｓoを、Ｐｕ富化度εとＰｕ組成割合ｆの二次関数との積で表すとともに、前記中性子放出率Ｓ4をＳ4＝Ｂ・ｘＡで表し、べき数ＡをＰｕ組成割合ｆの一次関数で表し、この一次関数の係数と定数項をそれぞれＰｕ富化度εの二次関数で表し、係数ＢをＰｕ組成割合ｆの二次関数で表し、この二次関数の各係数および定数項をそれぞれＰｕ富化度εの二次関数で表す請求項１に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
【請求項９】
前記補正因子Ｖを具体的なボイド割合または中性子吸収材濃度ｖと燃焼度ｘの関数で表し、
前記補正因子Ｖを具体的なボイド割合または中性子吸収材濃度ｖの二次関数で表し、この二次関数の各係数と定数項をそれぞれ燃焼度ｘの二次関数で表す請求項１に記載の原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はプルトニウム（Ｐｕ）を含む原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法に係り、特に原子炉燃料から放出される自発中性子を測定して燃焼度を評価する自発中性子放出率法による使用済燃料の非破壊燃焼度評価法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来の軽水炉燃料としては、ウラン酸化物によるウラン燃料が一般的であるが、使用済燃料の再処理によってプルトニウム（Ｐｕ）が大量に抽出される点に着目し、ウラン資源の有効利用等を図る観点からＰｕを富化した酸化物燃料がＭＯＸ燃料（Ｐｕ酸化物とウラン酸化物との混合物燃料）の形で再利用されるようになっている。
【０００３】
ＭＯＸ燃料を軽水炉で燃焼させた場合、ウラン燃料の場合と異なり、使用済ＭＯＸ燃料から自発中性子が複雑に放出される。
【０００４】
ウラン燃料を軽水炉で燃焼させた使用済燃料（以下、使用済ウラン燃料という。）の場合には、放出される自発中性子を測定して使用済ウラン燃料の燃焼度を評価する非破壊燃焼度評価法を本発明者等が開発した。使用済ウラン燃料の燃焼度を非破壊的に評価する非破壊燃焼度評価法は、例えばJournal of Nuclear Science and Technology, vol.30,p.48(1993)に、“Basic Studies on Neutron Emission-Rate Method for Burnup Measurement of Spent Light-Water-Reactor Fuel Bundle”において詳細に説明されている。
【０００５】
使用済ウラン燃料の場合、主要な中性子放出核種はキュリウム２４４（Ｃｍ２４４，２４４Ｃｍ）である。Ｃｍ２４４は、図９のアクチニド核種の生成・崩壊系列で示すように、ウラン２３８（Ｕ２３８，２３８Ｕ）の６回の中性子捕獲反応（ｎ，γ）により生成され、軽水炉ウラン燃料ではＣｍ２４４の生成量、すなわち中性子放出率は通常燃焼度の４〜５乗に比例する。軽水炉ウラン燃料ではその燃焼特性を利用して中性子束を測定し、燃焼度を非破壊的に求めることができるようになっている。
【０００６】
一方、Ｐｕを富化した酸化物の使用済燃料（以下、使用済ＭＯＸ燃料という。）の場合には、Ｐｕが多くの核種で構成されているため、Ｃｍ２４４の生成量と燃焼度との相関関係は知られていない。
【０００７】
Ｃｍ２４４の生成に当っては、図９に示すように、Ｕ２３８は６回の中性子捕獲反応（ｎ，γ）が必要となり、また、Ｐｕ２３９は５回の、Ｐｕ２４０は４回の、Ｐｕ２４１は３回の、そしてＰｕ２４２は２回の中性子捕獲反応（ｎ，γ）が必要となる。
【０００８】
使用済ＭＯＸ燃料のＰｕ組成割合は軽い核種ほど大きく、１個の原子核当りのＣｍ２４４の生成割合は、重い核種ほど大きい。Ｃｍ２４４の生成に当っては、何回も中性子捕獲反応（ｎ，γ）を繰り返しており、この中性子捕獲反応（ｎ，γ）を繰り返す過程では、中性子捕獲反応断面積（中性子吸収断面積）の大きさ、核分裂反応、時間減衰効果等の影響を受けるため、Ｃｍ２４４生成の特性を理解することは困難である。
【０００９】
一方、使用済ＭＯＸ燃料では、Ｃｍ２４４の生成量と燃焼度との相関関係は未知であり、したがって、自発中性子放出率法（Neutron Emission Rate法：以下ＮＥＲ法という。）によるＭＯＸ燃料の非破壊燃焼度評価法は知られておらず、存在しない。ＭＯＸ燃料に対するＮＥＲ法では、Ｃｍ２４４以外の核種からの燃焼度寄与もウラン燃料の場合より大きくなり、このことがＭＯＸ燃料に対するＮＥＲ法の開発を一層困難にしている。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
使用済ＭＯＸ燃料の場合、Ｃｍ２４４の生成量と燃焼度との相関関係が知られておらず、ＭＯＸ燃料の自発中性子放出率法（ＮＥＲ法）確立が困難であると考えられていた。そのため、使用済ＭＯＸ燃料の燃焼度を非破壊で評価することが困難であり、不可能であった。
【００１１】
本発明は、上述した事情を考慮してなされたもので、Ｐｕを含む使用済ＭＯＸ燃料等の原子炉燃料の核反応進行特性を検討し、原子炉燃料からの複雑な自発中性子放出特性を合理的かつ定量的に整理し、自発中性子束の測定から使用済燃料の燃焼度を広範囲に亘り非破壊的に評価可能な原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法を提供することを目的とする。
【００１２】
本発明の他の目的は、Ｃｍ２４４および最少回の中性子捕獲反応でＣｍ２４４を生成するＰｕ２４２に着目し、ウラン燃料の場合と類似の考え方により自発中性子放出特性を合理的かつ定量的に整理して定式化し、使用済燃料の燃焼度を非破壊で評価できる原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法を提供することにある。
【００１３】
本発明のさらに他の目的は、使用済ＭＯＸ燃料から放出される自発中性子の放出特性を定量的かつ詳細に調べ、燃焼特性の諸パラメータ（Ｐｕ富化度、組成比、ボイド率等）の依存性を明らかにし、使用済ＭＯＸ燃料に対する燃焼度の評価を低燃焼度まで行なうことができる自発中性子放出率法による原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法を提供することにある。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、上述した課題を解決するために、請求項１に記載したように、原子炉燃料から放出される自発中性子を測定し、非破壊的に燃焼度を評価する自発中性子放出率法による原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法において、
プルトニウム（Ｐｕ）を含む原子炉燃料から放出される測定中性子束をφ、比例係数をＰ、中性子放出率をＳ、中性子実効増倍率ｋeffをｋとするとき、中性子放出率Ｓを、
【数４】
Ｓ＝（φ／Ｐ）・（１−ｋ）      ……（１）
で表す一方、
原子炉燃料からの放出される中性子放出率Ｓは、Ｃｍ２４２からの中性子放出率をＳ2，Ｃｍ２４２を除く核種からの中性子放出率をＳ4oとし、冷却水のボイド割合あるいは冷却水添加中性子吸収材濃度補正因子をＶ、冷却時間補正因子をＴとすると、
【数５】
Ｓ＝Ｓ4o・（１＋Ｓ2／Ｓ4o）・Ｖ・Ｔ      ……（２）
で表し、
また、中性子放出率Ｓ4oを、燃焼開始以前に存在したＰｕ２４２の中性子捕獲反応で生成したＣｍ２４４に起因する中性子放出率を2Ｓ4とすると、
【数６】
Ｓ4o＝（Ｓ4o／Ｓ4）・（Ｓ4／2Ｓ4）・2Ｓ4      ……（３）
で表し、
さらに、上記各式において、比例係数Ｐを理論計算により求め、中性子放出率比Ｓ2／Ｓ4oをＣｍ２４２の半減期特性を利用して原子炉燃料の燃焼計算で求め、
中性子実効増倍率ｋeffを少なくとも燃焼度ｘの相関関数として求めておき、
中性子放出率比Ｓ4／Ｓ4o，2Ｓ4／Ｓ4および中性子放出率2Ｓ4を、少なくともＰｕ富化度εおよびＰｕ組成割合ｆをパラメータとした燃焼計算により、また、前記補正因子Ｖを、少なくとも冷却水のボイド割合または添加中性子吸収材濃度ｖをパラメータとした燃焼計算により、燃焼度ｘの相関関数としてそれぞれ求め、
続いて、原子炉燃料の燃焼度ｘ（０）を初期値として与えてこの燃焼度に対応する中性子実効増倍率ｋeffの初期値ｋ（０）と、測定中性子束φと、計算で求めた比例係数Ｐとから（１）式を用いて中性子放出率Ｓを求め、
この中性子放出率Ｓに、（２）式を用いて中性子放出率比Ｓ2／Ｓ4o、補正因子ＶおよびＴの諸量から中性子放出率Ｓ4o（ｉ）を求め、
次に、この中性子放出率Ｓ4o（ｉ）と、中性子放出率比Ｓ4／Ｓ4o，2Ｓ4／Ｓ4，および中性子放出率2Ｓ4の諸量から（３）式により燃焼度ｘの近似値ｘ（ｉ）を求め、
この近似値ｘ（ｉ）に対応する改良された中性子実効増倍率ｋeffのｋ（ｉ）値を用いて燃焼度の繰返し計算を行ない、収束した燃焼度の値を燃焼度の評価値とする方法である。
【００１５】
また、上述した課題を解決するために、本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、原子炉燃料は、ＭＯＸ燃料を含むＰｕ燃料であり、このＰｕ燃料の組成割合ｆは、Ｐｕの核分裂性核種ＰｕｆとＰｕ全核種Ｐｕｔとの原子数比あるいは重量比（Ｐｕｆ／Ｐｕｔ）である。
【００１６】
さらに、上述した課題を解決するために、本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、Ｐｕ２４２に起因するＣｍ２４４からの中性子放出率2Ｓ4は、原子炉燃料の燃焼計算において、少なくともＰｕ２４１の全中性子吸収断面積を核分裂断面積とし、Ｐｕ２４１から生成されるＰｕ２４２の生成過程を排除することにより求められる方法である。
【００１７】
さらにまた、上述した課題を解決するために、本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、Ｐｕ２４１核分裂当りの中性子放出個数を中性子核分裂断面積と前記中性子吸収断面積との比を掛けた値と置き換えて計算する方法である。
【００１８】
また、上述した課題を解決するために、本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、中性子放出率比2Ｓ4／Ｓ4を原子炉燃料の燃焼度ｘの一次関数（ａｘ＋ｂ）で表す一方、係数ａをＰｕ組成割合ｆおよびＰｕ富化度εの関数で、ｂを定数でそれぞれ表し、前記燃焼度ｘの係数ａをＰｕ富化度εの二次関数で表し、この二次関数の各係数と定数項をそれぞれＰｕ組成割合ｆの二次関数で表す方法である。
【００１９】
さらに、上述した課題を解決するために、本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、Ｐｕ２４２に起因するＣｍ２４４からの中性子放出率2Ｓ4を2Ｓ4＝ｃ・Ｘｄで表す一方、係数ｃをＰｕ富化度εおよびＰｕ組成割合ｆの関数で、べき数ｄをＰｕ富化度εの関数でそれぞれ表し、前記係数ｃをＰｕ富化度εの一次関数で表し、この一次関数の係数および定数項をＰｕ組成割合ｆの一次関数で表し、前記べき数ｄをε０．４の双曲線関数で表す方法である。
【００２０】
また、上述した課題を解決するために、本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、中性子放出率比Ｓ4／Ｓ40を原子炉燃料の燃焼度ｘとＰｕ富化度εの一次関数との積の飽和型の指数関数で表す方法である。
【００２１】
さらに、上述した課題を解決するために、本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、中性子放出率比Ｓ40／Ｓ4を（１＋Ｓo／Ｓ4）とし、Ｃｍ２４２およびＣｍ２４４を除く核種からの中性子放出率ＳoをＰｕ富化度εとＰｕ組成割合ｆの関数で表す一方、Ｃｍ２４４からの中性子放出率Ｓ4をＰｕ富化度ε、Ｐｕ組成割合ｆおよび燃焼度ｘの関数で表し、前記中性子放出率Ｓoを、Ｐｕ富化度εとＰｕ組成割合ｆの二次関数との積で表すとともに、前記中性子放出率Ｓ4をＳ4＝Ｂ・ｘＡで表し、次数ＡをＰｕ組成割合ｆの一次関数で表し、この一次関数の係数と定数項をそれぞれＰｕ富化度εの二次関数で表し、係数ＢをＰｕ組成割合ｆの二次関数で表し、この二次関数の各係数および定数項をそれぞれＰｕ富化度εの二次関数で表す方法である。
【００２２】
また、上述した課題を解決するために、本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法は、補正因子Ｖを具体的なボイド割合または中性子吸収材濃度ｖと燃焼度ｘの関数で表し、前記補正因子Ｖを具体的なボイド割合または中性子吸収材濃度ｖの二次関数で表し、この二次関数の各係数と定数項をそれぞれ燃焼度ｘの二次関数で表す方法である。
【００２３】
【発明の実施の形態】
本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法の一実施形態について説明する。
【００２４】
この原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法では、プルトニウム（Ｐｕ）を含む使用済ＭＯＸ燃料等の原子炉燃料の燃焼度を非破壊で評価することの困難性に着目し、原子炉燃料の核反応進行特性を詳細に検討し、現実的な軽水炉ＭＯＸ燃料の燃焼計算を系統的に行ない、Ｐｕを含む原子炉燃料として使用済ＭＯＸ燃料から放出される自発中性子の放出特性を定量的かつ詳細に調べたものである。そして、使用済ＭＯＸ燃料からの複雑な自発中性子放出特性を合理的かつ定量的に、ウラン燃料の場合と類似の考え方で整理し、燃焼特性の諸パラメータ（Ｐｕ富化度、Ｐｕ組成割合、ボイド率等）の依存性を明らかにして、使用済ＭＯＸ燃料に対する燃焼度を定式化し、自発中性子放出率法により燃焼度を評価したものである。
【００２５】
本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法の実施に際し、使用済燃料の燃焼度を評価する技術的背景を説明する。
【００２６】
使用済燃料を実際に測定する量は中性子束φである。この中性子束φは、中性子源強度（中性子放出率）をＳとし、比例係数をＰ、中性子実効増倍率ｋeffをｋとすると、原子炉の未臨界体系に対する１点炉理論に次式が成立することが知られている。
【００２７】
【数７】
φ＝Ｐ・Ｓ／（１−ｋ）  ……（１）´
【００２８】
原子炉燃料として、この実施形態では使用済プルトニウム酸化物燃料である使用済ＭＯＸ燃料を対象とする。使用済ＭＯＸ燃料の場合には、中性子放出核種は大別してキュリウム２４４（Ｃｍ２４４，２４４Ｃｍ）と、Ｃｍ２４２と、プルトニウム（Ｐｕ）およびアメリシウム２４１（Ａｍ２４１，２４１Ａｍ）とに分類される。このうち、
Ｃｍ２４４……
半減期が１８．１年と比較的長く、その生成量は燃焼度との相関性に優れている。すなわち、中性子放出率（Neutron Emission Rate：以下、ＮＥＲという。）は燃焼度（Burnup；以下、ｘまたはＢＵで表す。）との相関性に優れ、ＮＥＲの値も一般に最も大きい。Ｃｍ２４４からのＮＥＲ値をＳ4で示す。
【００２９】
Ｃｍ２４２……
半減期が１６３日と短く、燃料の冷却時間ｔｃが短いと燃料全体に占める中性子放出率（ＮＥＲ）の割合が大きいが、通常の冷却時間ｔｃが一年を過ぎると中性子放出率（ＮＥＲ）は当初の２０〜３０％以下となる。半減期が短いため、一般には使用しにくいが、Ｃｍ２４２からの中性子放出率の値をＳ2で表す。
【００３０】
その他……
中性子放出核種はＰｕ２３８，Ｐｕ２３９，Ｐｕ２４０，Ｐｕ２４２およびＡｍ２４１からの中性子放出率（ＮＥＲ）が中心である。ＭＯＸ燃料では、燃焼度ｘが例えば１０ＧＷｄ／ｔ以下の低い場合、これらの中性子放出核種からのＮＥＲ値の寄与がウラン燃料の場合に比べかなり大きくなる。Ｃｍ２４２およびＣｍ２４４を除く核種、すなわちＰｕ２３８，Ｐｕ２３９，Ｐｕ２４０，Ｐｕ２４２およびＡｍ２４１の中性子放出核種からの中性子放出率の値をＳo（Ｓother）で示す。ＮＥＲ値Ｓoは通常Ｃｍ２４４からのＮＥＲ値Ｓ4に比べて小さく、また冷却時間ｔｃ依存性は小さく、実用上ＮＥＲ値Ｓoからの冷却時間ｔｃ依存性は無視可能である。
【００３１】
ところで、使用済ＭＯＸ燃料は、通常１〜５年冷却した後、収納容器に収納されて輸送されたり、貯蔵プールに貯蔵されたり、また再処理設備で再処理される。このため、中性子源強度（中性子放出率）Ｓの値の評価や燃焼度の評価が必要となる時点は、使用済ＭＯＸ燃料の収納容器への収納直前、収納容器から取り出して所定の貯蔵場所に受け入れる時点あるいは再処理の前である。
【００３２】
その際、Ｃｍ２４２は半減期が１６３日と短いので、そのＮＥＲ値Ｓ2は評価必要時点で微小となることが多く、計算で補正しても評価の誤差になることは殆どない。必要な場合、Ｃｍ２４２の半減期特性から２〜３ヶ月以上の時間をおいて、ＮＥＲ値Ｓをそれぞれ測定すれば、Ｃｍ２４２からのＮＥＲ値Ｓ2の燃料全体のＮＥＲ値Ｓに占める割合Ｓ2／Ｓを評価できる。
【００３３】
今、便宜上、Ｃｍ２４２を除く核種からの中性子放出率の値をＳ4o（Ｓ4とＳother）とすると、中性子放出率Ｓ4oは、
【数８】
Ｓ4o＝Ｓ4＋Ｓo    ……（４）
で表すことができる。
【００３４】
また、軽水炉のうち、沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）では冷却水の沸騰により中性子減速特性が変化して中性子スペクトルが変化し、また、加圧水型原子炉（ＰＷＲ）では冷却水中に中性子吸収材を添加するため中性子スペクトルが変化し、中性子放出率の値Ｓは変化する。
【００３５】
中性子放出率の値Ｓの変化を、使用済燃料の中性子放出核種毎に詳細に検討すると、中性子スペクトルの変化により、ウラン燃料ではＵ２３８の中性子吸収特性が大幅に変化する。プルトニウム燃料の場合にはＰｕ２４２の中性子吸収特性がかなり変化するが、この変化量はＵ２３８の場合の半分程度である。Ｐｕ２４０の中性子吸収特性のスペクトル変化による変化は比較的大きいが、このスペクトル変化はＰｕ２４２の場合の半分程度である。Ｐｕ２３９やＰｕ２４１の中性子吸収特性のスペクトル依存性はかなり小さいことがわかっている。
【００３６】
したがって、Ｐｕを含む原子炉燃料である使用済ＭＯＸ燃料から放出される中性子放出率の値Ｓは、
【数９】
Ｓ＝Ｓ4o・（１＋Ｓ2／Ｓ4o）・Ｖ・Ｔ  ……（２）
で表すことができる。（２）式において、Ｓ2／Ｓ40、ＶおよびＴはそれぞれ補正項である。Ｖは冷却水のボイド割合あるいは冷却水添加中性子吸収材濃度補正因子（上記中性子スペクトル補正因子あるいは依存因子で運転中の標準状態への換算因子を表し、例えばＢＷＲではボイド割合４０％が標準となり、このとき補正因子Ｖは１となる。）、Ｔは冷却時間補正因子である。実質的にはＣｍ２４２を除く核種からの中性子放出率（ＮＥＲ）の値Ｓ4oに、より限定的にはＣｍ２４４の中性子放出率Ｓ4に対する減衰因子（半減期１８．１年）と見做すことができる。Ｓ4oあるいはＣｍ２４２からの中性子放出率Ｓ2の値は、標準中性子スペクトルに対する値である。
【００３７】
原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法の上述した技術的背景を考慮し、本発明の第１実施形態を添付図面を参照して説明する。
【００３８】
図１は、本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法の第１実施形態を示すブロック線図である。
【００３９】
この原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法では、Ｐｕを含む使用済ＭＯＸ燃料等の原子炉燃料からの中性子放出率の中心となるＣｍ２４４に着目するとともに、最少回（２回）の中性子捕獲反応（ｎ，γ）でＣｍ２４４を生成するＰｕ２４２に着目する。そして、使用済ＭＯＸ燃料から放出される中性子束φを測定する。測定中性子束φの値は、（１）´式を用いて中性子放出率の値Ｓに換算する。（１）´式を変形すると、
【数１０】
Ｓ＝φ／Ｐ・（１−ｋ）  ……（１）
が得られる。但し、Ｐは一般的に知られた拡散計算等の通常の理論計算で求められる比例係数であり、ｋは中性子実効増倍率ｋeffの値である。使用済燃料を水中配置した軽水炉の燃料集合体系の場合、ＭＯＸ燃料集合体の構成を変えない限り、比例係数Ｐの値は、ＭＯＸ燃料集合体側面から一定の距離、例えば２〜３cm以上離れれば、ほぼ一定となる。
【００４０】
中性子実効増倍率ｋeffのｋの値は、ＢＷＲで０．４〜０．５程度、ＰＷＲで０．６〜０．７５程度である。プルトニウム（Ｐｕ）富化度をε、Ｐｕ組成割合をｆで、また具体的な冷却水のボイド割合あるいは冷却水に添加する中性子吸収材等の中性子スペクトル因子に影響を与えるパラメータ（中性子スペクトル依存因子）をｖでそれぞれ表すと、中性子実効増倍率ｋeffのｋの値は、Ｐｕ富化度ε、Ｐｕ組成割合をｆ、パラメータ（具体的な冷却水のボイド割合等）ｖを考慮した燃焼度の関数として予め相関式を作成しておく。その際、ε，ｆ，ｖおよび冷却時間ｔｃは入力条件として与えられる。
【００４１】
この原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法では、本発明者の一人が日本原子力学会「１９９５年春の年会」Ｃ４９（Page１６９）で発表した「中性子スペクトルを考慮したＯＲＩＧＥＮ２計算システムの開発」（安藤他）の理論計算コードを用いて、必要に応じて核変換過程に人為的な操作を行なう方法を考案し、実際的なＭＯＸ燃料集合体を対象に特殊な燃焼計算を行なった。燃焼開始以前から存在していたＰｕ２４２の２回の中性子捕獲反応（ｎ，γ）によるＣｍ２４４生成量の、全体の核種の中性子捕獲反応（ｎ，γ）に基づくＣｍ２４４の生成量に対する割合2Ｓ4／Ｓ4oを評価したところ、Ｃｍ２４４の生成量割合に独特の特徴が存在することが確認できた。
【００４２】
次に、原子炉燃料の燃焼以前から存在していたＰｕ２４２に起因するＣｍ２４４からの中性子放出率2Ｓ4の燃焼度依存性に着目する。Ｐｕ２４２からＣｍ２４４生成過程で核分裂が殆どなく、また、Ｃｍ２４４は比較的長い半減期で緩かに減衰する点を考慮すると、Ｐｕ２４２に起因するＣｍ２４４からの中性子放出率2Ｓ4は燃焼度ｘの１．６〜１．８乗に比例することを見出した。
【００４３】
また、Ｐｕ２４２の中性子捕獲反応（ｎ，γ）は冷却水のボイド割合や中性子吸収材濃度などによって変化する中性子スペクトルの影響を比較的大きく受けるが、ウラン燃料の場合よりかなり小さく、Ｐｕ２４１の中性子捕獲反応（ｎ，γ）は小さいことを見出した。中性子放出率比Ｓ4／Ｓ4oは燃焼度ｘと共に増大しながら飽和し、ほぼ一定値に収束することもわかった。
【００４４】
そこで、Ｃｍ２４２を除く核種からの中性子放出率Ｓ4oを、
【数１１】
Ｓ4o＝（Ｓ4o／Ｓ4）・（Ｓ4／2Ｓ4）・2Ｓ4    ……（５）
で表すと、上述した核分裂進行特性から中性子放出率Ｓ4oの特性が評価できる。ここに、2Ｓ4は原子炉燃料の燃焼開始以前に存在したＰｕ２４２の中性子捕獲反応（ｎ，γ）で生成したＣｍ２４４に起因する中性子放出率（ＮＥＲ）であり、原子炉燃料の燃焼以前から存在したＰｕ２４２に起因するＣｍ２４４からの中性子放出率をいう。
【００４５】
一方、中性子放出率Ｓ4oを（４）式で表すと、この（４）式と（５）式を系統的かつ定量的に検討することにより、それぞれの特徴を見出すことができ、この特徴から、中性子放出率比Ｓ4／Ｓ4oの特性を評価することができる。
【００４６】
また、（２）式で表される冷却水のボイド割合あるいは冷却水添加中性子吸収材濃度補正因子Ｖの値を軽水炉であるＢＷＲ燃料において評価したところ、ウラン燃料の場合に比べてボイド割合依存性は半分程度であり、燃焼度依存性も比較的小さいことがわかった。
【００４７】
中性子放出率比Ｓ2／Ｓ4oの値は、例えばＰｕ組成割合ｆ＝０．６７（６７％）、Ｐｕ富化度ε＝５ｗｔ％、燃焼度３０ＧＷｄ／ｔ、冷却時間ゼロ（ｔｃ＝０）の場合でほぼ１．０であり、１年冷却で０．２２、２年冷却で０．０４８、３年冷却で０．０１０６となり、３年以上冷却すると無視でき、２年冷却でも計算で補正すればその誤差は充分無視できることがわかった。
【００４８】
冷却時間補正因子Ｔは実質的にはＣｍ２４４の半減期で決まり、Ｓ4oを冷却時間ゼロ（ｔｃ＝０）において１と定義する場合には、冷却時間１，２，３，４，５年に対してそれぞれ、０．９６２４，０．９６２３，０．８９１４，０．８５７９，０．８２５６などと評価できる。
【００４９】
しかして、前記（２）式から（５）式を結び付け、比例係数Ｐを理論計算で求める。すなわち、中性子放出率比Ｓ2／Ｓ4oを、Ｃｍ２４２の半減期が１６３日で他の核種の半減期と比べて非常に短かいという半減期特性を利用して原子炉燃料の燃焼計算で求め、この中性子放出率比Ｓ2／Ｓ4oを補正量とする。
【００５０】
次に、中性子放出率比Ｓ4／Ｓ4o，2Ｓ4／Ｓ4および中性子放出率2Ｓ4、ならびに冷却水のボイド割合あるいは冷却水添加中性子吸収材濃度補正あるいは濃度依存因子（中性子スペクトル補正因子で標準状態、例えばボイド割合４０％への換算因子）Ｖを、燃料の燃焼計算により燃焼度ｘまたはＢＵの相関関数として求める。この燃焼計算では、少なくともＰｕ燃料の富化度（Ｐｕ富化度）ε、Ｐｕ組成割合ｆ、具体的なボイド割合または添加中性子吸収材濃度ｖがパラメータとなる。さらに、中性子放出率比2Ｓ4／Ｓ4および中性子放出率2Ｓ4を燃焼度ｘの関数として表し、中性子実効増倍率ｋeffを少なくとも燃焼度ｘまたはＢＵとの相関関数として求める。これらは、中性子束φの測定を除いていずれも計算により求められる。
【００５１】
続いて、初期値として燃焼度ｘ（０）を与えると、燃焼度ｘ（０）に対応して中性子実効増倍率ｋeffのｋの初期値ｋ（０）を求めることができ、さらに、第１回繰返し（ｉ＝１）の場合の中性子放出率のＳ（ｉ）値のＳ（１）が求められる。この中性子放出率値Ｓ（１）は、Ｐｕ富化度ε、Ｐｕ組成割合ｆ、冷却水の具体的なボイド割合あるいは冷却水添加中性子吸収材濃度依存因子ｖ、冷却時間ｔｃ等をパラメータとする燃焼度ｘとの相関量として求めた中性子放出率比Ｓ2／Ｓ4o、中性子スペクトル補正因子Ｖおよび冷却時間補正因子Ｔに対して補正・換算を行ない、Ｃｍ２４２を除く中性子放出核種からのＮＥＲ値Ｓ4oのＳ4o（ｉ）が求められる。
【００５２】
Ｃｍ２４２を除く核種からのＮＥＲ値Ｓ4oは、Ｐｕ富化度ε、Ｐｕ組成割合ｆをパラメータとした燃焼度ｘの関数として、相関式が作成されており、この相関式から燃焼度ｘ（ｉ）またはＢＵ（ｉ）が求められる。
【００５３】
また、燃焼度ｘ（ｉ）からは、中性子実効増倍率ｋeffのｋ値と燃焼度ｘの相関関係から中性子実効増倍率ｋeffのｋ（ｉ）値がそれぞれ求められる。このｋ（ｉ）値が収束していない場合には、（１）´式において中性子実効増倍率ｋをｋ（ｉ−１）の代りにｋ（ｉ）値を用いて繰り返し計算を行なう。中性子実効増倍率ｋeffのｋ（ｉ）値が収束している場合には、燃焼度ｘまたはＢＵからＰｕ富化度ε、Ｐｕ組成割合ｆ、特にＰｕの核分裂性核種Ｐｕｆと全Ｐｕ核種Ｐｕｔとの重量比あるいは原子数比（Ｐｕｆ／Ｐｕｔ）、ウランを含めた核分裂性核種濃度、中性子放出率Ｓ、Ｃｍ２４２を除く核種からの中性子放出率Ｓ4o等を予め作成した相関式を用いて求めることができる。
【００５４】
図２は、ウラン燃料あるいはウランとプルトニウムを混合した燃料、例えば使用済ＭＯＸ燃料が、中性子照射を受ける場合の重要な核変換、特に中性子放出からみた核変換過程を示したものである。
【００５５】
図２から、ウラン燃料ではＣｍ２４２は、Ｕ２３８が４回の中性子吸収反応（ｎ，γ）により生成され、Ｃｍ２４４はＵ２３８の６回の中性子吸収反応（ｎ，γ）により生成される。一方、プルトニウムの場合、Ｃｍ２４４はＰｕ２４２で２回、Ｐｕ２４１で３回、Ｐｕ２４０で４回、Ｐｕ２３９で５回の中性子吸収反応（ｎ，γ）により生成される。
【００５６】
Ｃｍ２４４の生成に当り、詳細で特殊な計算を行なった結果、Ｃｍ２４４は、Ｐｕ２３９−Ｐｕ２４０−Ｐｕ２４１−Ｐｕ２４２−Ｐｕ２４３−Ａｍ２４３−Ａｍ２４４ｍ（励起状態のＡｍ２４４），Ａｍ２４４の核反応進行ステップでほぼ生成され、Ａｍ２４２ｍおよびＡｍ２４２経由の生成割合はかなり小さいことがわかった。
【００５７】
次に、原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法の特徴事項を説明する。この非破壊燃焼度評価法では本発明者の一人が独自に開発した理論計算コード（日本原子力学会「１９９５年春の年会」Ｃ４９で発表した「中性子スペクトルを考慮したＯＲＩＧＥＮ２計算システムの開発」参照）を用いて核変換過程を分析的に検討・評価した。
【００５８】
Ｐｕが中性子を捕獲してＣｍ２４４となるものでは、２回の中性子捕獲でＣｍ２４４となるＰｕ２４２が特に重要と予想される。そこで、Ｃｍ２４４を生成する核反応進行過程（核変換過程）全体のうちで、Ｐｕ２４２の中性子捕獲反応（ｎ，α）に基づくＣｍ２４４生成量の割合（この生成量割合は中性子放出率2Ｓ4の中性子放出率Ｓ4に対する割合2Ｓ4／Ｓ4に等しい）を着目し、検討した。原子炉分野の研究者ではこの種の理論計算コードを自主開発していないため、核変換過程を人為的に操作した計算を実施するのは極めて困難である。
【００５９】
実際の核変換進行過程はかなり複雑なものである。図２自体は既にある程度以上重要なものという前提で簡素化して作成したものである。
【００６０】
Ｐｕ２４２は、約３８万年という長い実効半減期で極めてゆっくり崩壊する程度であり、人間の寿命から見て崩壊は無視でき、原子炉の中の中性子と反応して核分裂を起こす確率（中性子核分裂断面積）はかなり小さい。一方、Ｐｕ２４２は原子炉の中性子を捕獲してＰｕ２４３となる中性子吸収断面積はかなり大きい。
【００６１】
したがって、Ｐｕ２４２の核変換は主に中性子捕獲反応（ｎ，γ）によりＰｕ２４３を生成する生成反応と見做すことができる。Ｐｕ２４２の中性子捕獲反応（ｎ，γ）の中性子スペクトル依存性はＰｕの核種のうちでは最も大きい。しかし、Ｐｕ２４２はＵ２３８の場合に比べるとおおまかに半分程度である。Ｐｕ２４３は半減期約５時間という速い速度でＡｍ２４３へβ崩壊するので、Ｐｕ２４３の核変換はＡｍ２４３の生成のみと考えてよい。Ａｍ２４３は実効半減期が７３８０年と長く、核分裂断面積が小さく、中性子捕獲断面積が大きいため、中性子捕獲反応（ｎ，γ）のみと考えて差支えない。Ａｍ２４３は中性子捕獲反応（ｎ，γ）により、Ａｍ２４４ｍ（励起状態のＡｍ２４４）およびＡｍ２４４が生成されるが、Ａｍ２４４ｍは半減期２６分でβ崩壊しＣｍ２４４となる。またＡｍ２４４は１０．１時間でβ崩壊してＣｍ２４４となる。Ａｍ２４４およびＡｍ２４４ｍとともに２０００バーン前後の大きな核分裂断面積を有するが、半減期が短かいため、実質的には核分裂反応や中性子捕獲反応は起こらず、Ｃｍ２４４となる。
【００６２】
中性子放出率（ＮＥＲ）Ｓの観点から見ると、Ｐｕ２４２からＣｍ２４４までの核変換進行過程に現れる核種では、Ｐｕ２４２とＣｍ２４４が重要であり、他の核種からの中性子放出率（ＮＥＲ）は無視できる。そこで、Ｃｍ２４４およびＰｕ２４２に着目する。酸化物燃料におけるＰｕ２４２あるいはＣｍ２４４の一原子核当りのＮＥＲ値はＰｕ２４２で６．７×１０−１７、Ｃｍ２４４で４．５５×１０−１５である。
【００６３】
Ｐｕ同位体の中ではＰｕ２３９の組成割合ｆは通常５０％以上であるが、核分裂反応（Fissile）の割合が中性子との反応の７０％を超えるのでＰｕ２４０への核変換が比較的進みにくいこととＣｍ２４４生成までに５回の中性子捕獲反応（ｎ，γ）過程を必要とするため、Ｃｍ２４４生成へのＰｕ２３９の寄与率は一般に小さい。Ｐｕ２３９の酸化物燃料の中における一原子核当りのＮＥＲ値は小さく２×１０−２０である。なお、Ｐｕ２３９の中性子捕獲反応（ｎ，γ）における中性子スペクトル依存性は小さい。
【００６４】
Ｐｕ２４０はＰｕ同位体の中ではＰｕ２３９に次ぐ組成割合ｆで、２０〜３０％である。ＮＥＲ値も４３×１０−２０でＰｕ２３９より２０倍以上大きい。Ｃｍ２４４生成までに４回の中性子捕獲反応（ｎ，γ）が必要であるが、Ｐｕ２３９の場合より中性子捕獲反応は１回少ない。したがって全体としてＰｕ２４０はＰｕ２３９に比べてかなり重要であることがわかる。Ｐｕ２４０の中性子捕獲反応（ｎ，γ）に対する中性子スペクトル依存性は比較的大きい。
【００６５】
Ｐｕ２４１はＰｕ同位体の中での組成割合ｆは６〜９％であるが、中性子と反応する場合、７０％以上の割合で核分裂を起こすことと、半減期１４．４年でβ崩壊して、Ａｍ２４１となることから、Ｐｕ２４２生成への寄与は余り大きくない。Ｐｕ２４１の中性子捕獲反応（ｎ，γ）に対する中性子スペクトルの影響はＵ２３８の場合より小さい。
【００６６】
Ａｍ２４１は４３３年という比較的長い半減期で崩壊するので、崩壊はおおまかには無視できる。一原子核当りのＮＥＲ値は１．３×１０−１８で比較的大きいが、原子炉燃料の中の濃度が低いので、照射燃料から放出される全体の中性子量に比べると一般に小さい。Ａｍ２４１は中性子と反応した場合、８９％は半減期１６時間でＣｍ２４２（半減期１６３日）へ崩壊するＡｍ２４２となり、Ｃｍ２４４生成には殆ど寄与しない。残り１１％はＡｍ２４２ｍとなり、１５２年というゆっくりとした半減期でＡｍ２４２へ崩壊するものがあるが、ほぼ崩壊は無視できて、Ａｍ２４２ｍの中性子との反応を考慮すれば良いことがわかる。Ａｍ２４１は中性子と反応して８０％以上のものは核分裂を起こすため、結局Ａｍ２４１でＡｍ２４３が生成する確率は通常かなり小さいことがわかる。
【００６７】
以上の核変換進行過程に関する詳細な検討を基礎知識として、原子炉に装荷して中性子照射されるプルトニウム燃料からの中性子放出率特性を、中性子照射以前から存在していたＰｕ２４２に着目して達成したのが、原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法の顕著な特徴の１つである。すなわち、中性子照射以前（燃焼開始以前で未使用状態をいう。）のプルトニウム燃料に含まれていたＰｕ２４２が中性子と反応して生成したＣｍ２４４に基づく中性子放出率2Ｓ4に着目する。Ｐｕ２４２に起因してＣｍ２４４から放出されるこの中性子放出率2Ｓ4と全ての反応に基づき生成したＣｍ２４４からの中性子放出率Ｓ4との比（2Ｓ4／Ｓ4）に着目したのが顕著な特徴の１つである。
【００６８】
中性子放出率2Ｓ4の値を正しく求めるためには、実質的に問題を起こさないような独特の工夫が必要である。与えられたＰｕ組成割合ｆとＰｕ富化度εを保存しながらも、しかもＰｕ２４１が中性子捕獲反応を起こしてはならない。これが第１の条件であるが、中性子捕獲反応（ｎ，γ）のみをゼロにすると反応度（炉心における中性子増倍率）が変化し、燃焼度の評価に系統誤差（一般には余り大きくない）を生じるため精度良い評価はできない。
【００６９】
したがって、第２の条件として、反応度を保存するように核反応の定数を人為的に調節する。このためには、Ｐｕ２４１の核分裂当り放出する中性子の数νと核分裂断面積σfとの積と、核分裂断面積σfと中性子捕獲断面積σcとの和を保存すれば良い。
【００７０】
いま簡単のために、熱中性子（２２００ｍ／ｓの低速中性子）に対する文献（中性子数）値ν＝２．９３、中性子捕獲断面積σc＝３６８、核分裂断面積σf＝１００９を用いるとすれば、この非破壊燃焼度評価法の特殊計算では、中性子捕獲断面積σcをゼロとし、核分裂断面積σfを１００９＋３６８として中性子との反応率を保存し、ν値を２．９３×１００９／（１００９＋３６８）＝２．１４７とすることによって核分裂反応に伴う中性子放出率と中性子反応率を共に保存することができる。実際には中性子のエネルギーは２２００ｍ／ｓからずれているので、上記のνの値は変化するが、上記データを用いてもＰｕ２４１の共鳴中性子に対する反応率が熱中性子に対する反応率に競べて小さいので大きな誤差は生じない。
【００７１】
Ｐｕ２４２からＣｍ２４４が生成する途中ではＡｍ２４３を生成する過程にはＰｕ２４１−Ａｍ２４１−Ａｍ２４２−Ａｍ２４３という過程もあるため、Ａｍ２４２ｍ（励起状態のＡｍ２４２）に対してもＰｕ２４１に対して行なったのと同じ人為的な操作が必要となる。これが第３の条件である。但し、この一連のＣｍ２４４の生成過程が定量的に無視できる場合には第３の条件は省略できる。Ｐｕ２４２からのＡｍ２４３の生成率に対するＡｍ２４２ｍ経由のＡｍ２４３の生成率を比べるための１つの方法として、Ｐｕ２４３の半減期（５時間）を人為的に操作して、半減期を著しく大きくするとＰｕ２４３からのＡｍ２４３の生成をカットできる。このような人的な計算から、Ａｍ２４２ｍ経由のＡｍ２４３の生成は通常１％より小さく無視できることがわかった。すなわち、第３の条件は定量的には必須条件ではない。
【００７２】
一方、Ｐｕ組成割合ｆとしては、全てのＰｕ核種が任意の割合で動くと収拾がつかないが、実際にはＰｕ組成の特性を調べると、Ｐｕｆ／Ｐｕｔ比（Ｐｕの核分裂性核種Ｐｕｆと全Ｐｕ核種Ｐｕｔとの重量比あるいは原子数比）と各核種の割合とは、例えばＰｕ２４１などの一部核種で若干線形性は劣るものの、ほぼ線形となることがわかった。
【００７３】
そこで、この原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法では、Ｐｕを含む原子炉燃料のＰｕ組成割合ｆは、Ｐｕｆ／Ｐｕｔ比が略線形である点に着目し、Ｐｕ組成割合ｆを、
【数１２】
ｆ＝Ｐｕｆ／Ｐｕｔ  ……（６）
と定義する。
【００７４】
図３は、中性子放出率比2Ｓ4の燃焼度依存性を富化度εをパラメータとして示したものである。Ｐｕの組成割合ｆとして、標準的な６７％とした、Ｐｕ富化度εが５ｗｔ％以上では優れた直線となっている。
【００７５】
また、Ｐｕ富化度εが３ｗｔ％のとき、３０ＧＷｄ／ｔ以上の燃焼度で直線性が悪くなっているが、この場合には現実には達成燃焼度は３０ＧＷｄ／ｔを超えないので、直線性の崩れは生じない。Ｐｕ富化度εが１ｗｔ％では低い燃焼度から直線性は崩れているが、このように低いＰｕ富化度εのプルトニウム燃料は用いないか、用いても達成燃焼度が低いため、図３の結論として、実用的な範囲で優れた直線性が成り立っているといえる。
【００７６】
また、燃焼度が低くなるに連れてほぼ一点に集中していることがわかる。燃焼度ｘに対して関数フィットしてみると、±０．０１程度の範囲でほぼ０．９３になっており、この値はＰｕ組成割合ｆの値によっても殆ど変化しないことがわかった。
【００７７】
具体的な数値計算結果を用いて、中性子放出率比2Ｓ4／Ｓ4の値をＰｕ富化度εとＰｕ組成割合ｆをパラメータとするｘの一次関数
【数１３】
2Ｓ4／Ｓ4＝ａｘ＋ｂ  ……（７）
としてフィットした結果、ｂはほぼ定数であり、係数ａはＰｕ富化度εの二次関数、すなわち、
【数１４】
ａ＝ａ2・ε2＋ａ1・ε＋ａ0……（８）
で表現でき、各係数および定数項のａi（ｉ＝２，１，０）はＰｕ組成割合ｆの二次関数
【数１５】
ａi＝ｂi2・ｆ2＋ｂi1・ｆ＋ｂi0    ……（９）
で表現できることがわかった。
【００７８】
図４は、中性子放出率2Ｓ4を燃焼度ｘに対してプロットしたものてある。Ｐｕ組成割合ｆの値として、標準的な０．６７の場合を示した。現実的なＰｕ富化度εの値（３〜１０ｗｔ％）に対して調べたところ燃焼度ｘが２ＧＷｄ／ｔ以上の場合、両対数グラフで優れた直線性が得られた。Ｐｕ組成割合ｆの値もパラメータとして検討したところ、
【数１６】
2Ｓ4＝ｃｘｄ               ……（１０）
ｃ ＝ｃ１・ε＋ｃo        ……（１１）
ｃ１＝ｃ１１・f＋ｃ１ｏ      ……（１２）
ｃ０＝ｃ０１・f＋ｃ０ｏ      ……（１３）
の式が得られた。べき数ｄの値にはＰｕ組成割合ｆの依存性は殆どなく、Ｐｕ富化度εに対して飽和型の関数であることがわかった。ある程度の近似範囲では多くの式を作ることができたが、次式
【数１７】
ｄ＝（２・ε０．４）／（ε０．４＋０．３４）    ……（１４）
はかなり優れた近似式となった。すなわち、ｄはε0.4の双方曲線関数である。
【００７９】
図５は、Ｃｍ２４２を除く核種からの中性子放出率Ｓ4oの燃焼度依存性をＰｕ組成割合ｆをパラメータとして示したもので、Ｐｕ０２の富化度εは５ｗｔ％とした。図６は、中性子放出率Ｓ4oの燃焼度依存性をＰｕ富化度εをパラメータとして示したもので、Ｐｕ組成割合ｆの値は標準的な０．６７（６７％）とした。図７は、中性子放出率比Ｓ4／Ｓ4oの燃焼度依存性をＰｕ富化度εをパラメータとして示したもので、Ｐｕ組成割合ｆの値は標準的な０．６７とした。図８はＣｍ２４４からの中性子放出率Ｓ4の燃焼度依存性をＰｕ組成割合ｆをパラメータとして示したもので、Ｐｕ富化度εは５ｗｔ％とした。この中性子放出率Ｓ4のＰｕ組成割合ｆ依存性は若干あるものの、燃焼度２ＧＷｄ／ｔ以上で、両対数グラフ上で優れた直線性が存在している。したがって、図５〜図７の曲線が特に燃焼度１０ＧＷｄ／ｔ付近以下で曲がったり差が生じている原因は、プルトニウムやアメリシウムからの中性子放出率の影響である。
【００８０】
図７に示すような曲線をＰｕ組成割合ｆを変える毎に作成し、系統的にかつ定量的に検討した。燃焼度ｘが高ければ中性子放出率比Ｓ4／Ｓ4oの値はＰｕ富化度εやＰｕ組成割合ｆ依存性は小さく、０．９８〜０．９９程度に収束することがわかった。結果に±０．０１５程度の誤差を許すと、中性子放出率比Ｓ4／Ｓ4oは、
【数１８】
Ｓ4／Ｓ4o＝０．９９・［１−０．７・eｘｐ（−ｇ・ｘ）］    ……（１５）
で表される。ｇはＰｕ富化度εの一次関数
【数１９】
ｇ＝ｇ1・ε＋ｇ0……（１６）
で近似できることがわかった。また、Ｐｕ組成割合ｆの依存性は一般に小さいが、燃焼度ｘが１０ＧＷｄ／ｔ以下では近似度が悪くなるので、（１５）式にＰｕ組成割合ｆの依存性を取り入れるのが望ましい。
【００８１】
軽水炉としてＢＷＲ燃料の場合について、具体的な冷却水のボイド割合ｖをパラメータとした計算を行なった。代表的なボイド割合ｖが０．４１４０％におけるＳ4oとボイド割合ｖがｖ＝０の場合のＳ4oとの比とボイド割合０．７の場合のＳ4oの比について検討したところ、燃焼度依存性は比較的小さいが、冷却水のボイド割合ｖの二次関数で近似でき、しかも二次関数の各係数と定数項はそれぞれ燃焼度ｘの二次関数で近似できることがわかった。
【００８２】
以上の検討により、（２）式の右辺の諸因子の特性が明らかになり、図１の実施手順により使用済ＭＯＸ燃料からの燃焼度評価が非破壊で行なうことかてきる。
【００８３】
Ｐｕ組成割合ｆを使用済ＭＯＸ燃料で標準的な６７％とした。図５はＣｍ２４２を除く核種のＮＥＲ値Ｓ4oの燃焼度依存性を、Ｐｕ組成割合ｆをパラメータとして示したものである。ＰｕＯ2の富化度（Ｐｕ富化度）εを５ｗｔ％とした。
【００８４】
また、図６は、使用済ＭＯＸ燃料のＣｍ２４２を除く核種からのＮＥＲ値Ｓ4oの燃焼度依存性をＰｕ富化度εをパラメータとして示したものである。ＮＥＲ値Ｓ4oのｖ依存性、すなわち冷却水のボイド割合Ｖの値をＢＷＲにおいて評価したところ、ＭＯＸ燃料ではウラン燃料の場合に比べてボイド割合依存性は半分程度であり、燃焼度依存性も比較的小さいことがわかった。ＰＷＲの冷却水中ボロン濃度（中性子スペクトル依存因子）の影響は一般にボイド率依存性より小さい。
【００８５】
また、図７に示すように、中性子放出率比Ｓ2／Ｓ4oの値は、例えばＰｕ組成割合ｆ＝０．６７（６７％），Ｐｕ富化度ε＝５ｗｔ％、燃焼度３０ＧＷｄ／ｔ、冷却時間ゼロ（ｔｃ＝０）の場合でほぼ１．０である。Ｓ2／Ｓ4oは燃料の１年冷却で０．２２、２年冷却で０．０４８、３年冷却で０．０１０６となり、３年以上冷却すると無視でき、２年冷却でも計算で補正すればその誤差は充分無視できることがわかった。
【００８６】
冷却時間補正因子Ｔは実質的にはＣｍ２４４の半減期で決まり、Ｃｍ２４２を除く中性子放出率Ｓ4oを冷却時間ゼロ（ｔｃ＝０）において１と定義する場合には、冷却時間ｔｃが１，２，３，４，５年に対して、それぞれ０．９６２４，０．９２６３，０．８９１４，０．８５７９，０．８２５６などと評価できる。
【００８７】
図５および図６からＮＥＲ値Ｓ4oは燃焼度ｘが１０ＧＷｄ／ｔ以下の小さな場合には、Ｐｕ富化度ε依存性が大きいが、燃焼度ｘが大きくなると、β・ｘαによくフィットできることがわかった。ここに、べき数αと係数βはそれぞれＰｕ組成割合ｆおよびＰｕ富化度εの関数で表わされることがわかった。すなわち、
【数２０】
α＝α1・ｌｎε＋α0      ……（１７）
β＝β1・ｌｎε＋β0      ……（１８）
で近似することができる。
【００８８】
（１７）式および（１８）式から、具体的にＰｕ組成割合ｆを変えて計算し、Ｐｕ組成割合ｆについて検討したところ、α1，α0，β1，β0はいずれもＰｕ組成割合ｆの二次関数で近似できることが判別した。また、（１７）式においてＰｕ富化度の関数αをｌｎε（自然対数ε）の二次関数で近似すると近似度が向上することかもわかった。
【００８９】
図５および図６に示す中性子放出率の燃焼度依存曲線から使用済ＭＯＸ燃料は低燃焼度においてＰｕ富化度に大きく依存し、低燃焼度における燃焼度評価が困難であることがわかった。このため、（４）式に示すように、Ｃｍ２４２を除く核種からの中性子放出率Ｓ4oは、Ｃｍ２４４からの中性子放出率Ｓ4およびＰｕとＡｍ２４１の核種からの中性子放出率Ｓo（Ｓother）との和に分解して、それぞれの燃焼特性を調べた。具体的には、現実的な軽水炉ＭＯＸ燃料燃料集合体に対して、体系条件を取り入れた詳細な燃焼計算を系統的に行ない、作図等により燃焼特性を調べた。
【００９０】
その結果を図８に示す。図８はＰｕ組成割合ｆをパラメータとしたＣｍ２４４からの中性子放出率Ｓ4の燃焼度依存曲線であり、この図からＣｍ２４４からのＳＥＲ値Ｓ4はＰｕ組成割合ｆの依存性はあるものの両対数グラフにおいて優れた直線性が２ＧＷｄ／ｔ以上の低い燃焼度から成立していることがわかった。
【００９１】
すなわち、Ｃｍ２４４からのＮＥＲ値Ｓ4は、燃焼度ｘが例えば２ＧＷｄ／ｔ以上という低い燃焼度においても、燃焼度ｘのＡ乗という指数関数で表現できることがわかった。
【００９２】
したがって、ＮＥＲ値Ｓ4は、
【数２１】
Ｓ4＝Ｂ・ｘA        ……（１９）
で表わされる。べき数Ａと係数ＢはＰｕ富化度εおよびＰｕ組成割合ｆの関数であり、べき数Ａおよび係数Ｂは
【数２２】
Ａ＝Ａ1・ｆ＋Ａ0    ……（２０）
Ｂ＝Ｂ1  ・ｆ2＋Ｂ1  ・ｆ＋Ｂ0……（２１）
で表わされることが判明した。
【００９３】
（２０）および（２１）式において、両式におけるｆの係数と定数項はいずれもＰｕ富化度εの二次関数で近似でき、（２１）式のＢは、Ｐｕ富化度εの一次関数で近似しても大きな誤差は生じない。
【００９４】
また、ＮＥＲ値Ｓoの特性を数値計算により詳細かつ系統的に調べたところ、全体の中性子放出率Ｓに占めるＮＥＲ値Ｓoの割合が比較的大きい１５ＧＷｄ／ｔ以下の燃焼度において、燃焼度依存性は非常に小さく、Ｐｕ富化度εに良く比例し、同じＰｕ富化度εではプルトニウム組成割合ｆの二次関数で表わされることがわかった。すなわち、Ｃｍ２４２およびＣｍ２４４を除く核種、具体的にはＰｕ（Ｐｕ２３８，Ｐｕ２３９，Ｐｕ２４０，Ｐｕ２４２）およびＡｍ２４１の核種からのＮＥＲ値ＳoもＰｕ富化度εとＰｕ組成割合ｆの関数として表わされ、燃焼度ｘが比較的低い場合、例えば１５ＧＷｄ／ｔ以下において燃焼度依存性は小さく、Ｐｕ富化度εと優れた比例性があり、しかもＰｕ組成割合ｆの二次関数で表わせることがわかった。
【００９５】
また、Ｃｍ２４４からのＮＥＲ値Ｓ4は低い燃焼度から高い燃焼度までｘのＡ乗で表わされることと、ＮＥＲ値Ｓoのこの性質を用いることによって、測定中性子束φから導出されるＳ4oの値（測定ではＳ4とＳoとは分離できない）から低い燃焼度までに亘って精度よく燃焼度を求めることができる。
【００９６】
すなわち、ＰｕおよびＡｍ２４１の核種からのＮＥＲ値Ｓoは、比例係数をＳo2，Ｓo1、定数をＳo0とすれば、
【数２３】
Ｓo＝（Ｓo2・ｆ２＋Ｓo1・ｆ＋Ｓo0）・ε          ……（２２）
で表わすことができる。
【００９７】
そこで、（２）式のＣｍ２４４の冷却時間補正因子Ｔを直線Ｃｍ２４４からのＮＥＲ値Ｓ4との積となるように改めると、
【数２４】
Ｓ＝（Ｓ4・Ｔ＋Ｓo）・（１＋Ｓ2／Ｓ4o）・Ｖ      ……（２３）
で表わされる。
【００９８】
中性子放出率Ｓ4とＳoに（２３）式と（１）式とを取り入れて結び付け、ほぼ図１に従って中性子放出率ＳおよびＳ4oを求めることができる。両式から比例係数Ｐを計算で求める一方、Ｃｍ２４２の半減期特性（他の核種の半減期に比べ大幅に小さい特性）を利用して中性子放出率比Ｓ2／Ｓ4oを燃料の燃焼計算で求めて補正量とする。また、ＮＥＲ値Ｓ4，Ｓo，Ｓ4oおよび補正因子Ｖを、少なくともＰｕ富化度ε、Ｐｕ組成割合ｆおよび具体的なボイド割合または添加中性子吸収材濃度ｖをパラメータとした燃焼計算により燃焼度ｘの相関関数として求める。さらに中性子実効増倍率ｋeffを少なくとも燃焼度ｘの相関関数として求める。
【００９９】
そして、初期値として燃焼度ｘ（ｏ）を与えると、この燃焼度（ｏ）に対応した中性子実効増倍率ｋeffの近似値が求められる。この近似値を付与して測定中性子束φと計算で求めた諸相関関係（諸量、Ｐ，Ｓ2／Ｓ4o，Ｓ4，Ｓo，Ｓ4o，Ｖ）から燃焼度ｘの第１近似値ｘ（ｉ）またはＢＵ（ｉ）を求め、この近似値ＢＵ（ｉ）に対応する改良された中性子実効増倍率ｋeffのｋ（ｉ）を用いて繰り返し計算を行ない、収束した燃焼度ｘまたはＢＵの値を燃焼度ｘの評価値に設定する。
【０１００】
より具体的には、Ｐｕの組成割合ｆは、プルトニウムの多くの核種がプルトニウムの核分裂性核種とプルトニウム全核種との原子数比または重量比（Ｐｕｆ／Ｐｕｔ）と略線形である点に着目し、（Ｐｕｆ／Ｐｕｔ）で定義する。そして、Ｃｍ２４４からのＮＥＲ値Ｓ4は燃焼度ｘのＡ乗に比例することから、Ｓ4＝Ｂ・ｘＡで表し、べき数Ａおよび係数Ｂを、それぞれＰｕ組成割合ｆおよびＰｕ富化度εの関数で表わす。また、中性子スペクトル依存因子（冷却水のボイド割合）Ｖを具体的な冷却水のボイド割合あるいは冷却水添加中性子吸収材濃度因子ｖと燃焼度ｘの関数で表わす。
【０１０１】
また、燃料の冷却時間ｔｃは、Ｃｍ２４４の半減期で決まり、Ｃｍ２４４からのＮＥＲ値Ｓ4を冷却時間ゼロ（ｔｃ＝０）において１と定義する場合には、冷却時間ｔｃが１，２，３，４，５年に対してそれぞれ０．９６２４，０．９２６３，０．８９１４，０．８５７９，０．８２５６などと評価できる。
【０１０２】
さらに、Ｃｍ２４４からのＮＥＲ値Ｓ4のＶ依存性、すなわち中性子スペクトル依存因子Ｖの値をＢＷＲにおいて評価したところ、Ｓ4oのそれとほぼ同じであり、ウラン燃料の場合に比べてボイド割合依存性は半分程度であり、燃焼度依存性も比較的小さいことがわかった。ＰＷＲの冷却水中ボロン濃度の影響は一般にボイド割合依存性より小さい。
【０１０３】
一方、中性子放出率比Ｓ2／Ｓ4oの値は、例えばｆ＝０．６７（６７％）、富化度ε＝５ｗｔ％、燃焼度３０ＧＷＤ／ｔ、冷却時間ゼロ（ｔｃ＝０）の場合でほぼ１．０であり、１年冷却で０．２２、２年冷却で０．０４８、３年冷却で０．０１０６となり、３年以上冷却すると無視でき、２年冷却でも計算で補正すればその誤差は充分無視できることがわかった。
【０１０４】
以上の諸検討から、（１）式および（２３）式を結び付け、Ｃｍ２４４からのＮＥＲ値Ｓ4とＣｍ２４２およびＣｍ２４４を除く核種からの中性子放出率Ｓoに上記両式を取り入れると、燃焼度をほぼ図１に従って求めることができる。すなわち、図１においてＳ（ｉ），Ｓ4o（ｉ）を求める際に、中性子放出率比Ｓ2／Ｓ4o，Ｖ，Ｔの補正の他に、Ｓ4およびＳoの相関式を取り入れる点が異なるほかは第１実施形態の場合と同じである。（１９）式〜（２３）式を導入することによって、使用済ＭＯＸ燃料からの自発中性子放出率と燃焼度との相関関係が諸パラメータとの関係において低い燃焼度まで精度よく求めることができ、自発中性子の測定から燃焼度をより広い範囲に精度よく評価することができるようになった。
【０１０５】
なお、本発明の一実施形態では、軽水炉酸化物燃料、特に使用済ＭＯＸ燃料を対象として説明したが、このＭＯＸ燃料に限定されない。またＰｕを富化する母材もウランに限定されず、非核燃料物質であってもよい。さらに軽水炉燃料に限定されず、高速炉燃料、転換炉燃料等のＰｕを含む原子炉燃料であればよい。
【０１０６】
【発明の効果】
以上に述べたように、本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法においては、請求項１に記載の構成を採用することにより、Ｐｕを含む原子炉燃料から放出される中性子放出率の中心となるＣｍ２４４に着目するとともに、最少回の中性子捕獲反応でＣｍ２４４を生成するＰｕ２４２に着目し、Ｐｕを含む原子炉燃料の原子炉内で生じる極めて複雑な核変換の過程を、Ｐｕを含む原子炉燃料、代表的には使用済ＭＯＸ燃料から放出される自発中性子の放出特性を定量的かつ合理的に整理し、自発中性子放出率と燃焼度との相関関係を諸パラメータとの関係において明らかにし、自発中性子束の測定からＰｕを含む原子炉燃料の燃焼度を低い燃焼度まで精度よく求め得るようにして、自発中性子放出率法による燃焼度評価法を初めて確立し、Ｐｕを含む使用済あるいは原子炉内で中性子照射を受けた原子炉燃料の燃焼度評価を広範囲の燃焼度に亘り初めて行ない得るようにしたものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る原子炉燃料の非破壊燃焼度評価法を実施する手順を示したフローチャート。
【図２】原子炉の中で中性子に照射されているプルトニウム・ウラン混合燃料の核変換の過程をある程度簡素化して示した図。
【図３】全Ｃｍ２４４から放出される中性子放出率Ｓ4に対する、燃焼以前からプルトニウム燃料に含まれていたＰｕ２４２に起因するＣｍ２４４からの中性子放出率2Ｓ4の比を、2Ｓ4／Ｓ4を、プルトニウム富化度εをパラメータとして、燃焼度ｘに対してプロットした図。
【図４】燃焼以前からプルトニウム燃料に含まれていたＰｕ２４２に起因するＣｍ２４４からの中性子放出率2Ｓ4をプルトニウム富化度εをパラメータとして、燃焼度ｘに対してプロットした図。
【図５】Ｃｍ２４２を除く核種からの中性子放出率Ｓ4oの燃焼度依存性を、プルトニウム組成割合ｆをパラメータとして示した図。
【図６】Ｃｍ２４２を除く核種からの中性子放出率Ｓ4oの燃焼度依存性を、プルトニウム富化度εをパラメータとして示した図。
【図７】Ｃｍ２４２を除く核種からの中性子放出率Ｓ4oに対するＣｍ２４４からの中性子放出率Ｓ4の比Ｓ4／Ｓ4oを、Ｐｕ富化度εをパラメータとして、燃焼度ｘに対してプロットした図。
【図８】Ｃｍ２４４からの中性子放出率Ｓ4の燃焼度依存性をプルトニウム組成割合ｆをパラメータとして示した図。
【図９】アクチニド核種の生成・崩壊系列を示す図。
【符号の説明】
φ  中性子束（測定値）
Ｐ  比例定数
Ｓ  中性子放出率（中性子源強度）
Ｓ2  Ｃｍ２４２からの中性子放出率（ＮＥＲ値）
Ｓ4Ｃｍ２４４からの中性子放出率（ＮＥＲ値）
Ｓo  Ｃｍ２４２およびＣｍ２４４を除く核種からの中性子放出率（ＰｕおよびＡｍ  ２４１からの中性子放出率；ＮＥＲ値）
Ｓ4o  Ｃｍ２４２を除く核種からの中性子放出率（ＮＥＲ値）
2Ｓ4  燃焼開始以前に存在したＰｕ２４２が中性子捕獲反応で生成したＣｍ２４４に起因する中性子放出率（Ｐｕ２４２に起因するＣｍ２４４からの中性子放出率）
Ｔ  冷却時間因子（Ｃｍ２４４の時間減衰効果）
ε  Ｐｕ富化度（ＰｕＯ2の富化度）
ｆ  Ｐｕ組成割合
ｘまたはＢＵ  燃焼度
ｘ(o)  初期値の燃焼度
Ｐｕｆ  Ｐｕの核分裂核種
Ｐｕｔ  Ｐｕ全核種
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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