(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池用セパレータの少なくとも一方の端部の表裏にシールを有するシール付き燃料電池用セパレータの製造方法であって、
ゴム組成物を仮成形して仮成形シールとする仮成形工程と、
前記仮成形シールに前記セパレータをインサートする狭持工程と、
前記仮成形シールおよび前記セパレータを加硫型内で保持して、前記仮成形シールを本加硫して成形品とする本加硫工程と、
を含むことを特徴とするシール付き燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２】
前記シール付きセパレータは、前記セパレータの連通孔内側部分を被覆する連通孔シール部および前記連通孔の外側部分からセパレータの外周部にかけて被覆する外周部シール部を有しており、
前記仮成形工程において絶縁性を有するゴム組成物を使用して前記内壁面シール部および外周部シール部を仮形成し、
前記狭持工程において、前記セパレータと仮成形シールとを絶縁性プライマ−接着剤により接着することを特徴とする請求項１に記載のシール付き燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載のシール付き燃料電池用セパレータの製造方法により製造されたシール付き燃料電池用セパレータであって、燃料電池用セパレータの少なくとも一方の端部の表裏にシールを有し、前記セパレータの連通孔内側部分を被覆する連通孔シール部および前記連通孔の外側部分からセパレータの外周部にかけて被覆する外周部シール部を有していることを特徴とするシール付き燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
さらに前記セパレータとシール部とは絶縁性プライマ−接着剤により接着されていることを特徴とする請求項３に記載のシール付き燃料電池用セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、シール付き燃料電池用セパレータの製造方法およびシール付き燃料電池用セパレータに関し、詳しくは、製造時に燃料電池用セパレータを変形させることなしに燃料電池用セパレータの両面にシールを効率良くかつ高い精度で設けることができるシール付き燃料電池用セパレータの製造方法およびシール付き燃料電池用セパレータに関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電気自動車の動力源等として固体高分子型の燃料電池が注目されている。固体高分子型の燃料電池（ＰＥＦＣ）は、常温でも発電することが可能であり、様々な用途に実用化されつつある。
【０００３】
一般に燃料電池システムは、固体高分子電解質膜を挟んで一方側にカソード極を区画し、他方側にアノード極を区画して構成されており、カソード極に供給される空気中の酸素と、アノード極に供給される水素との電気化学反応によって発生した電力で外部負荷を駆動するシステムである。
【０００４】
このような燃料電池システムには、図４（ａ）に示すような燃料電池スタック１００が設けられている。燃料電池スタック１００は、１つの膜を挟んで発電する１つの単セルを、たとえば、電極面が鉛直になるように水平方向に何段か繰り返し積層し、ボルト等で締め付けて一体化したものである。
単セルは、図４（ｂ）に示すように高分子電解質膜Ｍ、電極触媒層Ｃ，Ｃ、ガス拡散層Ｄ，Ｄ、セパレータＳＡ，ＳＨ等により構成される。なお、高分子電解質膜Ｍの一面側に電極触媒層Ｃとガス拡散層Ｄ、他面側に電極触媒層Ｃとガス拡散層Ｄを設けた構造体を膜電極接合体ＭＥＡということもある。また、図４（ｂ）の符号ＲＳは、ゴムシール材である。
【０００５】
これらの構成部材のうちセパレータＳＡ，ＳＨは、単セルを複数枚重ねて所要の電圧を得る各セル間の繋ぎ（積層化機能）を持たせるために用いられるものであるが、その他、以下の機能も要求される。
（１）  燃料電池スタック１００内で水素や空気をセルに供給する供給通路を確保する機能。
（２）  燃料電池スタック１００を冷却するための冷却液の供給通路を確保する機能。
（３）  電流（電子）を集めて取り出す機能。
【０００６】
このようなセパレータＳＡ，ＳＨは、燃料電池スタックとして形成された際に、前記したように、積層された状態となるが（図４（ａ）参照）、一構成単位である単セルにおけるセパレータＳＡとセパレータＳＨとの間では、水素や空気や水が系外に漏洩しないための気密性や液密性が要求される。そのため、燃料電池スタック１００への被水・結露水等による燃料電池スタック１００外部への地絡を防止するため、スタック容器の防水構造がとられている。
具体的には、セパレータＳＡとセパレータＳＨの間に、セパレータＳＡ，ＳＨとは別個に成形されたゴムシール材（フッ素系、ＥＰＤＭ等）を挟み込むことで、各種流体（アノードガス、カソードガス、冷媒）用のシール、もしくは各種流体用の通路、もしくは荷重保持を目的とする支えとして機能していた（パッキン材、クッション材としての機能）。ここで、セパレータＳＡ，ＳＨの表裏両面にシールを一体成形することが特許文献１に開示されている。
【０００７】
【特許文献１】
特開平１１−１２９３９６号公報
【０００８】
この特許文献１による金属セパレータは、金属薄板の少なくとも片面に厚みが０．０５ｍｍ〜１．０ｍｍで硬度（ＪＩＳＫ６３０１  スプリング式硬さ試験  Ａ形）が４０〜７０の範囲のシリコーン樹脂層を射出成形法により形成したものである。この方法によれば、組付けの工数を減らし、組付け忘れや組付け不良等を防止できる。
【０００９】
また、金属製のセパレータＳＡ，ＳＨを用いた燃料電池スタック１００では、連通孔１１０内で、冷媒・反応生成ガス・結露水等による各セル間の液絡が起こる可能性があり、セパレータＳＡ，ＳＨの電気腐食が懸念される。
この対策として、連通孔１１０の外周を樹脂成形し、その後、熱可塑性エストラマー等によりシール成形する二色成形法も考えられる。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、射出成形法によれば、燃料電池のクッション材、パッキン材スペーサ、ガスリーク防止用のシール材として金属薄板セパレータの表裏にゴム材を成形しようとした場合、成形時のゴムの圧力によりセパレータの大幅な変形が問題となる。
また、射出成形法ではシールとしての使用可能な材料はシリコーン樹脂層に限定されてしまい、他のゴム成分を基材として使用したい場合には適用できなかった。
一方、二色成形を行う場合は組付け工程が増えるため、コストがかかることが問題となる。
したがって、本発明は、成形時のセパレータの変形が無く種々のゴム成分に適用可能で、防水性能を向上するためにスタック本体の絶縁構造を実現するシール付き燃料電池用セパレータの製造方法およびシール付き燃料電池用セパレータを提供することを課題とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明は、前記課題を解決すべく構成されるものであり、請求項１に記載の発明は、燃料電池用セパレータの少なくとも一方の端部の表裏にシールを有するシール付き燃料電池用セパレータの製造方法であって、ゴム組成物を仮成形して仮成形シールとする仮成形工程と、前記仮成形シールに前記セパレータをインサートする狭持工程と、前記仮成形シールおよび前記セパレータを加硫型内で保持して、前記仮成形シールを本加硫して成形品とする本加硫工程と、を含むことを特徴とする。
【００１２】
請求項１に記載の発明によれば、仮成形されて必要な形状を持った仮成形シールの間にセパレータをインサートして、セパレータとシールを一体化成形することができるので、燃料電池用セパレータを大幅に変形させることなしにゴム組成物からシールを効率良く、かつ、精度良く製造することが可能となる。
【００１３】
なお、ここで、「仮成形シール」とは、本発明に係る方法により加硫して所望の性能を有するシール材を意味する。また、「仮成形」とは、ゴム組成物からなるシールを所定の形状を保持できる状態であり、なおかつ、さらに硬化可能な状態で硬化（半硬化）させることができる状態をいう。
また、前記本加硫工程で得られた前記成形品は、さらに二次加硫することもできる。
二次加硫は、ゴム組成物から構成されるシールを最終加工する際に用いられる常套の手段である。本発明において、シールの加硫を完全に行い、不純物を揮発させるなどの目的で、このような常套の手段を用いることができる。
【００１４】
請求項２に記載の発明は、請求項１に記載のシール付き燃料電池用セパレータの製造方法において、前記シール付きセパレータは、前記セパレータの連通孔内側部分を被覆する連通孔シール部および前記連通孔の外側部分からセパレータの外周部にかけて被覆する外周部シール部を有しており、前記仮成形工程において絶縁性を有するゴム組成物を使用して前記内壁面シール部および外周部シール部を仮形成し、前記狭持工程において、前記セパレータと仮形成シールとを絶縁性プライマ−接着剤により接着することを特徴とするものである。
このように構成することによって、（１）冷媒、反応生成ガス、結露水等による燃料電池内部の液絡を防止することが可能となり、（２）被水、結露水等による地絡を防止することが可能となり、さらにシール部に欠損があった場合でも絶縁効果を有する接着剤により絶縁性を確保可能となるシール付き燃料電池用セパレータを製造することが可能となる。
【００１５】
このような製造方法により製造された構成を有するシール付き燃料電池用セパレータは新規である。したがって請求項３に記載の発明は、請求項１または請求項２に記載のシール付き燃料電池用セパレータの製造方法により製造されたシール付き燃料電池用セパレータであって、燃料電池用セパレータの少なくとも一方の端部の表裏にシールを有し、前記セパレータの連通孔内側部分を被覆する連通孔シール部および前記連通孔の外側部分からセパレータの外周部にかけて被覆する外周部シール部を有していることを特徴とするシール付き燃料電池用セパレータである。
このように構成することによって、（１）冷媒、反応生成ガス、結露水等による燃料電池内部の液絡を防止することが可能となり、（２）被水、結露水等による地絡を防止することが可能となる。
また、請求項４に記載の発明は、請求項３に記載のシール付きセパレータにおいて、さらに前記セパレータとシール部とは絶縁性プライマー接着剤により接着されていることを特徴とするものである。
このように構成することによって、（１）冷媒、反応生成ガス、結露水等による燃料電池内部の液絡を防止することが可能となり、（２）被水、結露水等による地絡を防止することが可能となるとともに、さらにシール部に欠損があった場合でも絶縁効果を有する接着剤により絶縁性を確保可能となる。
【００１６】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を、適宜図面を参照しながら詳細に説明する。
参照する図面において、図１は、本実施形態に係るシール付き燃料電池用セパレータを用いた単セルの断面図である。
【００１７】
図１に示すように、単セル１は、高分子電解質膜Ｍ、電極触媒層Ｃ，Ｃ、ガス拡散層Ｄ，Ｄ、を挟むように、本実施形態にかかるシール付き燃料電池用セパレータ１０，１０を配置して構成される。
シール付き燃料電池用セパレータ１０は、板状のセパレータ１１と、セパレータ１１の両端部の表裏に配置されるシール１２，１２とを一体成形して形成されるものである。
【００１８】
セパレータ１１は、単セル１を積層化して形成される燃料電池スタックにおいて、単セル１を複数枚重ね合わせて所要の電圧を得る各セル間の繋ぎ（積層化機能）を持たせるために用いられるものである。
【００１９】
なお、セパレータ１１の材料には、たとえば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、メッキ処理鋼板や防食用の表面処理をした金属薄板、または、合成黒鉛や黒鉛と樹脂とを混合したカーボン系の材料が好適に用いられるが、特に限定されるものではない。また、セパレータ１１の厚みは特に限定されるものではないが、本実施形態では０．０５〜０．３ｍｍ程度を想定する。
【００２０】
シール１２は、ゴム組成物から形成される。本実施形態において、シール１２は、セパレータ１１の両端部の表裏の一部を薄く覆い、その薄く覆った部分の表面および裏面の一部において凸状となるような形状とし、例えば、セパレータ１１の面を基準にして薄く覆う部分の厚みは０．０５〜０．３ｍｍ程度とし、凸状部分は１ｍｍ程度の高さとする。
本発明に用いられる組成物とは、加硫することによりシール材を組成するための組成物であり、一般に、ゴム成分、加硫化剤、加硫促進剤から主として構成され、所望に応じて従来公知の各種添加剤を添加できる。
本発明において用いられるゴム成分とは、限定されるものではないが、たとえば、ニトリルゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴム、アクリルゴム、スチレンブタジエンゴム、エチレンプロピレンゴム、四フッ化エチレン樹脂、アクリロニトリルブタジエンゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、ブチルゴム、クロロピレンゴム、エチレンプロピレンジエン（ＥＰＤＭ）ゴム、ウレタンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、塩素化ポリエチレンゴム、エピクロルヒドリンゴムの各種合成ゴムおよび天然ゴム（ＮＢＲ）、またはこれらのブレンドが挙げられる。
これらのゴム成分は、形成されるシールの性質に応じて適宜選択することができる。
【００２１】
本発明の組成物における加硫剤および加硫促進剤およびその添加量は、当該技術分野に公知の化合物から適宜選択される。例えば、加硫剤としては、硫黄、バーオキサイド、ポリアミン、チウラム−ジサルファイド等が挙げられ、加硫促進剤としては、グアニジン類、チオウレア類、チアゾール類、ジチオカルバミン酸塩類等が挙げられる。
さらに、その他の成分として、着色剤、たとえば、酸化チタン、弁柄、群青、カーボンブラック等を添加してもよい。
このような成分から構成される組成物は、一般には加温することにより、粘性のある流体となる。
【００２２】
前記したセパレータ１１とシール１２を一体成形して、シール付き燃料電池用セパレータ１０とする製造方法について、以下、説明する。
図２は、シール付き燃料電池用セパレータの製造工程について説明する図であって、（ａ）は、ゴム組成物を仮成形して仮成形シールとする図、（ｂ）は、仮成形シール間にセパレータをインサートする図、（ｃ）は、シールおよびセパレータを保持して仮成形シールを本加硫する図、（ｄ）は、成形品の図である。
【００２３】
まず、第１の工程として、ゴム組成物１２ａを仮成形する（仮成形工程。図２（ａ）参照）。
仮成形工程は、ゴム組成物１２ａを所定の形状を有する仮成形シール１２ｂに成形することを目的とする工程であり、従来技術のように完全に加硫化させて最終シール１２を形成するものではない。
仮成形シール１２ｂは、セパレータ１１の表裏に形成するものであるため、表面に形成されるものと裏面に形成されるものを別個に成形するようにする。
本実施形態においては、選択されたゴム組成物１２ａにおける成分に応じて、ゴム組成物１２ａが所定の形状となる程度の条件で、従来公知のゴム成分の成形法、たとえば、トランスファ成形により、ゴム組成物１２ａを仮成形シール１２ｂに成形する。
たとえば、ゴム組成物１２ａにおいて、選択されたゴム成分がエチレンプロピレンゴム（ＥＰＤＭ）であり、これをトランスファ成形により成形する場合、６０〜１７０℃程度の温度で２分間程度成形を行う。このようにして、ゴム組成物１２ａは所定のゴム形状を有する仮成形シール１２ｂとなる。
【００２４】
第２の工程として、仮成形シール１２ｂにセパレータ１１をインサートする（狭持工程。図２（ｂ）参照）。
狭持工程では、仮成形工程において成形された表面用（または裏面用）仮成形シール１２ｂ上にセパレータ１１を載置して、裏面用（または表面用）仮成形シール１２ｂを上から覆うようにセットする。
なお、このインサートにおいて、次工程において、セパレータ上に形成するシールの位置ずれを防止する目的で、仮成形シール１２ｂまたはセパレータ１１、あるいは両者に従来公知の接着剤を塗布してもよい。
【００２５】
第３の工程として、仮成形シール１２ｂを本加硫して所望の弾性を有するシール１２に形成する（本加硫工程。図２（ｃ）参照。）。
本実施形態における本加硫工程では、加硫型内で仮成形シール１２ｂおよびセパレータ１１を保持しながら仮成形シール１２ｂの本加硫を行う。
たとえば、ゴム成分が、前記同様のエチレンプロピレンゴム（ＥＰＤＭ）であり、これをトランスファ成形により成形する場合、セパレータ１１がインサートされた仮成形シール１２ｂを加圧化（たとえば、７．８〜１４．７ＭＰａ）、１５０〜１８０℃程度の温度で加硫が終了するまで加硫する。このように本加硫することによって、所望の性質を有するシール１２をセパレータの表裏に形成することができる。
【００２６】
第４の工程として、本加硫工程で得られた成形品たるシール付き燃料電池用セパレータ１０（図２（ｄ）参照）をさらに二次加硫してもよい（二次加硫工程）。
二次加硫工程は、本発明において、必ずしも必要な工程ではなく、所望に応じて適宜行うことができる。
二次加硫工程を行う場合、前記した本加硫工程では所望の性質を有するシール１２となるまで加硫を行わず、セパレータ１１の表裏にシールが形成される程度（仮成形シール１２ｂとシール１２の間くらい）に加硫を行う。次いで、二次加硫工程において、所望とする最終形状を有するシール１２をセパレータ１１の表裏に形成する（たとえば、オーブン中、１５０〜１８０℃程度の温度で加硫が終了するまで加硫を行う。）。
【００２７】
以上によれば、本実施形態において、次のような効果が得られる。
仮成形されて必要な形状を持った仮成形シール１２ｂの間にセパレータ１１をインサートして、セパレータ１１とシール１２を一体化成形することができるので、セパレータ１１を大幅に変形させることなしにゴム組成物１２ａからシール１２を効率良く、かつ、精度良く製造することが可能となる。
【００２８】
二次加硫工程を含むことにより、仮成形工程における時間を短縮でき、時間的に加硫型を有効活用でき、大量生産しやすくなる点で利点がある。
また、二次加硫工程を含むことにより、シール１２の加硫を完全に行い、不純物を揮発させることができる。
【００２９】
さらに、従来技術では成形が困難であったゴム組成物１２ａを複雑な形状に成形することも可能であるため、シール１２を、クッション材、シール材としての機能を果たせるような最適な形状に成形することも可能である。
【００３０】
以上、本発明の実施の形態を説明したが、本発明はこれらの実施の形態に限定されるものではなく、種々の変更が可能である。たとえば、本実施の形態では、セパレータ１１の両端部においてシール１２を形成する構成としたが、本発明はこれに限定されるものではなく、一方の端部においてのみ形成するようにしてもよい。
また、本実施の形態では、セパレータ１１の端部にのみシール１２を形成することとしたが、本発明は、その他の部分にシールを形成する場合にも適用することができる。
さらに、たとえば、本発明を電子製品の部品等、一般のシール付き金属板の製造にも適用することができる。なお、シールまたはセパレータの形状、厚み、高さ等は適宜変更可能であることはいうまでもない。
【００３１】
次に、本発明の別の実施形態を図３に基づいて説明する。
図３は、本発明の特定の実施形態にかかるシール付き燃料電池用セパレータを重ねた状態を示す概略図である。
図３（ａ）に示す通り、この実施形態のシール付き燃料電池用セパレータ２０は、セパレータ２１の両端に絶縁性を有するゴム組成物で作製された外周部シール部２２ａ、２２ａおよび絶縁性を有するゴム組成物で作製された連通孔シール部２２ｂ、２２ｂを有している。各外周部シール部２２ａは、セパレータ２１の端部側（外側）の連通孔２３からセパレータ最端部にかけて形成された絶縁性のゴムシールである。一方、各連通孔シール部２２ｂは、連通孔の内側部分を被覆する絶縁性のゴムシールである。
これらのシール部の厚みは、本発明の目的効果を奏すれば特に制限されるものではないが、ゴムの絶縁性、成形性および燃料電池スタックの組立てを考慮すると、０．０５〜０．４ｍｍの範囲であることが好ましい。
【００３２】
このように構成することによって、セパレータ２１の連通孔の両側に絶縁性のシール部（２２ａ、２２ｂ）が形成され、図３の矢印Ｘで示すような冷媒、反応生成水、結露水等による燃料電池内部の液絡を防止することが可能となる。
また、図３に示す通り、本発明の特定の実施形態にかかるシール付き燃料電池用セパレータ２０、２０’を重ねて配置した際に、シール付き燃料電池用セパレータ２０の外周部シール部２２ａ（下側）とシール付き燃料電池用セパレータ２０’の外周部シール部２２ａ’（上側）とが密着している状態となる。したがって、図３の矢印Ｙで示すような冷媒、被水、結露水等による地絡を防止することが可能となる。
【００３３】
なお、セパレータ２１と各シール部とは、図示しない絶縁性の絶縁性プライマ−接着剤により接着することによってゴム被覆に万が一欠損があったとしても、あるいはシール部の疲労により欠損が生じた場合であってもこの絶縁性プライマ−接着剤により絶縁性が確保される。
【００３４】
このような図３に示す本発明のシール付き燃料電池用セパレータ２０は、図２に示す製造工程により製造することが可能である。
すなわち、ゴム組成物として絶縁性の高い材料を選択し、連通孔シール部および外周部シール部を形成するための加硫型を使用して仮成形工程を行い、次いで狭持工程において、セパレータ、各シール部あるいは両者に絶縁性プライマ−接着剤を塗布することによって同様な方法で図３に示す本発明のシール付き燃料電池用セパレータ２０を製造することが可能である。
【００３５】
【発明の効果】
請求項１に記載の発明によれば、仮成形されて必要な形状を持った仮成形シールの間にセパレータをインサートして、セパレータとシールを一体化成形することができるので、燃料電池用セパレータを大幅に変形させることなしにゴム組成物からシールを効率良く、かつ、精度良く製造することが可能となる。
請求項２に記載の発明によれば、（１）冷媒、反応生成ガス、結露水等による燃料電池内部の液絡を防止することが可能となり、（２）被水、結露水等による地絡を防止することが可能となり、さらにシール部に欠損があった場合でも絶縁効果を有する接着剤により絶縁性を確保可能となるシール付き燃料電池用セパレータを製造することが可能となる。
請求項３および請求項４に記載の発明によれば、（１）冷媒、反応生成ガス、結露水等による燃料電池内部の液絡を防止することが可能となり、（２）被水、結露水等による地絡を防止することが可能となり、さらに（３）シール部に欠損があった場合でも絶縁効果を有する接着剤により絶縁性を確保可能となる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本実施形態に係るシール付き燃料電池用セパレータを用いた単セルの断面図である。
【図２】シール付き燃料電池用セパレータの製造工程について説明する図であって、（ａ）は、ゴム組成物を仮成形して仮成形シールとする図、（ｂ）は、仮成形シール間にセパレータをインサートする図、（ｃ）は、シールおよびセパレータを保持して仮成形シールを本加硫する図、（ｄ）は、成形品の図である。
【図３】本発明の特定の実施形態にかかるシール付き燃料電池用セパレータを重ねた状態を示す概略図である。
【図４】（ａ）は、従来の燃料電池スタックの外観を示す斜視図であり、（ｂ）は、（ａ）の単セルの構成を拡大した図である。
【符号の説明】
１        単セル
１０      シール付き燃料電池用セパレータ
１１      セパレータ
１２      シール
１２ａ    ゴム組成物
１２ｂ    仮成形シール
【図１】
0003682924.tif 000002
【図２】
0003682924.tif 000003
【図３】
0003682924.tif 000004
【図４】
0003682924.tif 000005