(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
イットリウム元素を含む窒化アルミニウム焼結体であって、該焼結体表面に平均径３０μｍ以上３００μｍ以下の白点が１平方センチメートル当たり２個以下の密度で存在し、室温での三点曲げ強さが５００ＭＰａ以上であることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、パワートランジスタ等に用いられる絶縁放熱板や、回路基板に適した高強度で高信頼性の窒化アルミニウム焼結体に関する。
【０００２】
【従来の技術】
半導体素子を初めとする各種電子部品の小型化、配線回路の高集積化に伴ない回路基板の単位面積当りの消費電力は急増しており、前記電子部品等から発生する熱の放散が非常に重要な課題となっている。特に、イグナイターや溶接用電源等に使用されるパワートランジスタ、パワーダイオード等のパワー素子の発熱量は大きく、従来用いられているアルミナメタライズ基板によっても十分に熱放散が達成できず、前記電子機器の能力が充分に発揮できていないのが現状である。
【０００３】
上記の事情から、高熱伝導性の窒化アルミニウムを絶縁放熱板や回路基板の基板に用いることが工夫されてきている。窒化アルミニウム焼結体は、アルミナメタライズ基板に用いられているアルミナ焼結体に比べて、電気的特性は同等であるが熱伝導率は５〜１３倍もあり、しかも熱膨張係数がＳｉに近いという特徴を有している。
【０００４】
しかし、窒化アルミニウム焼結体の熱膨張係数がＳｉのそれに近いという特徴は、大型のＳｉ素子を直接搭載することが可能となるという利点がある反面、熱サイクルを受けて発生する応力によって基板にクラックを生じ易いという欠点をも有している。
【０００５】
パワー素子を搭載する一般的な方法は、窒化アルミニウム焼結体を用いたメタライズ基板を銅製またはアルミニウム製のヒートシンクにはんだ付けした後、必要に応じてＣｕ製のヒートスプレッダ、さらに銅製のヒートスプレッダを使用した場合はＭｏ箔を介して、パワー素子をはんだ付けする方法が採用されている。
【０００６】
上記方法で得られるモジュールの構造では、ヒートスプレッダーと窒化アルミニウム間の熱膨張差に起因する応力によって、窒化アルミニウム基板にワレが発生したり、絶縁不良を生じたり、時には電子部品が破壊してしまうことがあり、この問題解決が望まれている。
【０００７】
使用条件下で受ける熱サイクルによっても、クラックや絶縁不良を生じない窒化アルミニウム焼結体が望まれていることから、例えば、特開平８−１５７２６４号公報に開示されているように、焼結助剤として特定量のガラスフリットを添加する等の改良がなされてきている。しかしながら、この技術はガラスフリットという特殊な成分を必要とし、いわば不純物を増加させるものであり高熱伝導化更には得られるモジュールの電気的特性の障害となることが予想され、好ましいものではない。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、特殊な成分を用いることなく、高熱伝導性を有し、高強度で、高信頼性の窒化アルミニウム焼結体を提供し、もって絶縁放熱板や回路基板用途に適用とすることを目的とする。
【０００９】
本発明者らは、上記課題を達成するため３ａ族元素から選択される少なくとも１種の元素を含む窒化アルミニウム焼結体について種々検討した結果、窒化アルミニウム焼結体の表面に存在する特定サイズの白点が特定量存在するときに、該窒化アルミニウム焼結体が高強度化されること、そして、このような窒化アルミニウム焼結体はその高強度であるが故に絶縁放熱板や回路基板に好ましく用いることができるという知見を得て、本発明を完成したものである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明は、３ａ族元素から選択される少なくとも１種の元素を含む窒化アルミニウム焼結体であって、該焼結体表面に平均径３０μｍ以上３００μｍ以下の白点が１平方センチメートル当たり２個以下の密度で存在することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体である。
又、本発明は、３ａ族元素から選択される少なくとも１種の元素を含む窒化アルミニウム焼結体であって、室温での三点曲げ強さが５００ＭＰａ以上であることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体である。
【００１１】
【発明の実施の形態】
本発明の窒化アルミニウム焼結体は、Ｓｃ、Ｙ、希土類元素（Ｃｅ、Ｄｙ、Ｙｂなど）等の３ａ族元素から選択される少なくとも１種の元素を、焼結助剤として含有する。その配合量については、窒化アルミニウム原料粉末に対して酸化物換算で１〜１０重量％の範囲、好ましくは１〜５重量％の範囲で添加される。前記元素は、焼結助剤として窒化アルミニウム粉末に配合するに際しては、酸化物もしくは焼結操作によりこれらの化合物となる物質が使用される。このうち、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）は比較的低い温度で緻密な焼結体を得ることができ好ましい。
【００１２】
前記元素の配合量が酸化物換算で１重量％未満の場合は、焼結効果が充分に発揮されず十分には緻密化せず、その結果高強度の焼結体が得にくいし、原料粉末中に存在した酸素が窒化アルミニウム結晶中に固溶したままで、焼結体の熱伝導率も高くならない。一方、配合量が１０重量％を越える過量となると、焼結助剤としての効果は問題ないものの、得られる焼結体の熱伝導率が低下するし、焼結体中に助剤相が多量に残存することで、高温度下で助剤相が除去され空隙を発生しやすく、緻密な焼結体が得られなかったり変形を生じ易くなる。前記範囲を選択することで容易に９５％以上の相対密度を有する窒化アルミニウム焼結体が得られるが、更に前記範囲の中で、９８％以上の相対密度の焼結体を容易に得ることができるという理由で、１重量％以上５重量％以下が好ましく選択される。
【００１３】
本発明でいう白点とは、焼結直後の窒化アルミニウム焼結体の表面をサンドブラスト等で軽度にブラスト処理した後、実体顕微鏡を用いて該焼結体の表面を明視野下で観察するときに検知される、概ね円形状の明色部分をいう。ここで、前記円形状という用語については、厳密に円形状である必要はなく、４０倍程度の倍率の視野において、外形が丸みを帯びていればよく、その長径に対し垂直方向の計った短径に関して長短径比が１．５以下程度のものをいう。また、前記円形状の白点は、本発明者らの検討によれば、深さ方向にすり鉢状に広がっているが、本発明ではその大きさを表面部での前記長径と短径との算術平均値の平均径で表す。
【００１４】
本発明者らは、前記窒化アルミニウム焼結体の白点とその強度について詳細に検討し、特定の大きさの白点が特定数量存在する時に、当該窒化アルミニウム焼結体の強度が５００ＭＰａ以上であり、当該窒化アルミニウム焼結体が絶縁放熱板や回路基板用途に好適であるという知見を得て、本発明に至ったものである。即ち、本発明の窒化アルミニウム焼結体は、前記白点の大きさについて、その平均径が３０μｍ以上３００μｍ以下であり、白点の存在個数に関して１平方センチメートル当たり２個以下である。この時、当該窒化アルミニウム焼結体の室温での三点曲げ強さは５００ＭＰａ以上である。
【００１５】
上述の、特定の大きさの白点が特定数存在する時に、それを有する窒化アルミニウム焼結体の強度が高いという理由に付いては未だ不明である。しかし、本発明者らの実験的検討結果によると、白点の平均径が３０μｍ未満のものは白点の効果が小さいためか、これが多くてもまた少なくても窒化アルミニウム焼結体の強度向上の効果が認められない。また、３００μｍを越えるものについても同様であるが、これが無い方が好ましい。そして、本発明では、前記特定の大きさを有する白点の数量について、１平方センチメートル当たり２個以下の密度であり、この範囲においてのみ窒化アルミニウム焼結体は５００ＭＰａ以上の曲げ強さを有する。本発明者らの検討結果によれば、平均径３０μｍ以上３００μｍ以下の白点が２個を越えて多い場合の窒化アルミニウム焼結体は強度が低く、５００ＭＰａ以上の曲げ強さを有する窒化アルミニウム焼結体が安定して得られないからである。
【００１６】
本発明の窒化アルミニウム焼結体を得る方法としては、従来より公知の常圧焼結法、雰囲気加圧焼結法、ホットプレス法、静水圧加圧焼結法等のいろいろな焼結法を適用し、それぞれに応じた焼結助剤や成形方法を選択することができる。これらのうち、本発明の窒化アルミニウム焼結体の製造方法としては、窒化アルミニウムに焼結助剤、有機バインダー、更に必要に応じて溶剤、可塑剤、解膠剤等を添加して十分混合した後、グリーン成形、焼結の工程を経る常圧焼結法が、後加工が不要で、量産性に優れており、工業規模での生産に適しているという理由から、好ましい方法である。
【００１７】
以下、本発明の窒化アルミニウム焼結体を得る方法として、常圧焼結法の一例をもって説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００１８】
原料の窒化アルミニウム粉末は、本発明の白点を有する窒化アルミニウム焼結体が得られるものであれば特に制約されるものではなく、如何なる製造履歴のもの、例えば、金属Ａｌを直接窒化して得た粉末、アルミナの還元窒化によって得られた粉末、気相法で得た粉末等の使用が可能である。本発明の窒化アルミニウム焼結体の特徴を発現する場合、粒径が細かく、粒度分布の均一な粉末が好ましい。具体的には最大粒径が５μｍ以下で、特に１μｍ以下の微細な粉末を２０％以上含む粒度分布が好ましい。
【００１９】
成形方法としては、シート成形法（ドクターブレード法や押し出し法など）やプレス成形法など通常適用される方法でよい。成形時に用いる有機バインダーとしては一般的なセラミック用の有機バインダーを使用することができる。例えば、ドクターブレード法で行う場合はポリビニルブチラール、アクリル系樹脂等が一般的であり、プレス成形法で行う場合は、ＰＶＡ、ＣＭＣ、エチルセルロース等の使用が一般的である。ドクターブレード法の場合は溶剤、可塑剤、解膠剤を使用するがこれも何等制約をうけるものではない。本発明の窒化アルミニウム焼結体を得るための成形法としては表面の滑らかさの点でドクターブレード法が好ましい。
【００２０】
本発明の白点を発生させるためには焼結条件が重要である。焼結温度及び該焼結温度での保持時間は、使用する原料の窒化アルミニウム粉末の特性や焼結助剤によっても異なるが、窒化アルミニウム焼結体が高強度であるために、得られる焼結体が相対密度で９５％以上、好ましくは９８％以上の緻密な焼結体であるという条件を満たしながらも、窒化アルミニウム粒子の粒成長を起こさないできる限り低い温度でしかも短時間の条件が選択されねばならない。
【００２１】
本発明者らの検討によれば、焼結温度がある特定の非常に狭い範囲でのみ白点が発生するものであり、焼結時に用いる炉内に一般的に存在する数十度という温度分布程度でも白点の発生状況が変化する。即ち、焼結温度が前記白点を発生せしめる温度よりも低い場合には、得られる窒化アルミニウム焼結体の相対密度が９５％以上とならず十分でないので高強度とならないし、逆に、焼結温度が前記白点を発生せしめる温度よりも高い場合には、白点が発生せず高強度の窒化アルミニウム焼結体が得られない。また、保持時間についても焼結温度と同様に適正な範囲があり、しかもその範囲が狭く、焼結温度に影響される。焼結温度が、前記適正な範囲内であっても、比較的低温の場合には保持時間の適正な範囲は比較的広いが、焼結温度が高い場合には保持時間の範囲は非常に狭い。このために、実際の焼結炉内部においては、炉の構造、窒化アルミニウム焼結体の原料の置き方、その周囲の部材の配置等により前記円形状の白点の発生状況は、容易に変化し安定しない。
【００２２】
以下、本発明を実施例と比較例をもって、更に詳細に説明する。
【００２３】
【実施例】
〔実施例１〜６及び比較例〕
粒径３μｍ以下の粉末から構成され、かつ粒径０．８μｍ以下の粉末を３５重量％含む窒化アルミニウム粉末９７重量部と酸化イットリウム粉末３重量部の合計１００重量部に対し、ポリビニルブチラール６重量部、ブチルフタレート３重量部、グリセリントリオレート１重量部及びキシレン６０重量部をナイロンポットにて２４時間混合してスラリーを作製した。得られたスラリーを真空脱泡して粘度調整した後ドクターブレード法によりＰＥＴフィルム上に広げ、風乾後、１２０℃で３時間乾燥して所定の厚みをもつグリーンシートとし７０ｍｍ×５５ｍｍの大きさに打ち抜いた。
【００２４】
前記打ち抜いて得たグリーンシート２５枚を、焼結時にお互いに付着するのを防ぐために、離型粉末を介して重ね、更にタングステンの重しを載せ、空気中５００℃で１時間加熱して有機結合剤を除去して積層体を得た。
【００２５】
前記積層体を７つ用意し、２０個の焼成容器を入れることができる構造を有する焼成炉の中心部から外側のカーボン発熱体部に近いところまでの炉内７箇所にＢＮ焼成容器に入れて配置し、設定温度１８７０℃で１時間焼成した。なお、この炉内での温度分布は設定温度に対して±１５℃程度である。この操作を受けた積層体はそのまま２５個の焼結体に容易に分かれるので、次に当該焼結体の表面をブラスト処理した。尚、このとき焼結体の厚みは０．６３ｍｍであった。
【００２６】
上記の操作で得られた焼結体について、表面の白点の数と大きさを実体顕微鏡を用いて４０倍で観察、測定し、更にＪＩＳ規格に準じてスパン３０ｍｍで３点曲げ強さを測定した。平均径３０μｍ以上３００μｍ以下の白点の数と焼結体の表面積から１平方センチメートル当たりの個数をＮ個／ｃｍ2 として算出した。
【００２７】
更に、前記１平方センチメートル当たりの個数Ｎを適宜区分し、それぞれ曲げ強度との相関を調べ、比較例、実施例１〜６とし、この結果を表１に示した。尚、１平方センチメートル当たりの個数Ｎの区分については、０．０２未満、０．０２以上０．０５未満、０．０５以上０．１未満、０．１以上０．２未満、０．２以上０．５未満、０．５以上１．０未満、１．０以上２．０未満の範囲としたが、１．０以上２．０未満の範囲のものでは、一部に２．０のものを含み実質的には１．０以上２．０以下の範囲とした。また、曲げ強度は焼結体ごとにばらつきを示したので、得られたデータの最小値〜最大値で示している。また、これらの窒化アルミニウム焼結体についてはいずれも平均径３００μｍを越える白点は認められなかったし、相対密度はいずれも９８％以上の緻密な焼結体であった。
【００２８】
【表１】
0003683067.tif 000002
【００２９】
【発明の効果】
実施例から明らかなように、平均径３０μｍ以上３００μｍ以下の白点が１平方センチメートル当たり２個以下存在する場合に、曲げ強度が５００ＭＰａ以上と高いことが明かである。
【００３０】
本発明の窒化アルミニウム焼結体は５００ＭＰａ以上の曲げ強さを有し、高強度であるので、絶縁放熱板や回路基板などの高熱伝導性と高信頼性の要求される用途に用いることができ有益であるし、特に、繰り返しの熱応力に起因する基板の割れ、絶縁不良、更には部品の破壊等の問題が生じない、しかも高熱伝導性の回路基板を容易に得ることができるので、産業上非常に有益である。