(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
皮膚を人工的に日焼けさせるための噴霧し得る化粧料組成物であって、前記組成物が、霧状の液滴の形態で皮膚に適用され、油およびアルコールを含まない水性基剤中に2.5〜10重量％のジヒドロキシアセトンおよび５〜75重量％の１種以上の浸透促進剤を含む、前記組成物。
【請求項２】
皮膚を人工的に日焼けさせるための噴霧し得る化粧料組成物であって、前記組成物が、霧状の液滴の形態で皮膚に適用され、
（ａ）2.5〜10重量％のジヒドロキシアセトン、
（ｂ）25〜95重量％の水、および
（ｃ）１種以上の浸透促進剤、
を含み、アルコールおよび油を含まない、前記組成物。
【請求項３】
皮膚を人工的に日焼けさせるための噴霧し得る化粧料組成物であって、前記組成物が、霧状の液滴の形態で皮膚に適用され、
（ａ）2.5〜10重量％のジヒドロキシアセトン、
（ｂ）25〜95重量％の水、および
（ｃ）５〜72.5重量％の１種以上の浸透促進剤、
を含み、アルコールおよび油を含まない、前記組成物。
【請求項４】
皮膚を人工的に日焼けさせるための、霧状の液滴の形態で噴霧し得る化粧料組成物であって、
0003655305.tif 000018
を含む、前記組成物。
【請求項５】
前記浸透促進剤がジメチルイソソルバイド、ジエチルグリコールモノエチルエーテルまたはそれらの組合せである、請求項１、２または３に記載の化粧料組成物。
【請求項６】
スプレーアプリケーターにより皮膚に適用される、請求項１、２または３に記載の化粧料組成物。
【請求項７】
エアロゾルスプレー中において皮膚に適用される、請求項１、２または３に記載の化粧料組成物。
【請求項８】
オクチルジメチルPABA、ベンゾフェノン−４、DEA−メトキシシンナネート、２−フェニル−ベンズイミダゾール−５−スルホン酸及びTEAサリチレートからなる群から選択される日焼け止め剤を２〜８重量％さらに含む、請求項Ｉ、２または３に記載の化粧料組成物。
【請求項９】
前記組成物がクリームあるいはエマルション系よりも迅速に乾燥する、請求項１、２または３に記載の化粧料組成物。
【請求項１０】
人工的な日焼けが非水性ベース組成物により得られる人工的日焼けよりもより均一でより深く、より長く持続する、請求項１、２または３に記載の化粧料組成物。
【発明の詳細な説明】
1.発明の分野
本発明は、皮膚の人工的な日焼けを与える化粧料組成物及びそれを使用した方法に関する。より具体的には、本発明は、皮膚に局所的に塗布したときに、均一で深みがあり長持ちする人工的日焼けを与え、一方優れた乾燥特性を有する自己日焼け剤（self−tanning agent）として有用な化粧料組成物に関する。
2.発明の背景
米国特許第2,949,403号は、ジヒドロキシアセトンをヒト表皮の日焼け剤として使用した組成物及び方法を開示している。ジヒドロキシアセトンは皮膚タンパク及びアミノ酸と反応し、その皮膚着色効果を表すことが報告されている。1960年代から、ジヒドロキシアセトンを活性成分として使用したいくつかの組成物が報告されている。これらの組成物としては、ジヒドロキシアセトンと種々の染料、例えばキャッチ粉（catch powder）、ヤマボウシ粉、クルミ粉等を含む局所用溶液（染料は、色白の肌の人にジヒドロキシアセトンを使用することから起こる望ましくないオレンジ色を帯びることあるいはそのような色相を補償するために使用される。米国特許第4,708,665号を参照。）、及びジヒドロキシアセトン及び日焼け止め剤化合物、例えばオクチルジメチルPABAを含む組成物（例えば米国特許第4,434,154号及び第3,177,120号）が挙げられる。
さらに、ジヒドロキシアセトンは水中油型エマルション、皮膚を乾燥する効果がある50％までのアルコールを含む調製物、及びハンドローション、フェイスローション及びクリームに見られるような「クリーム状基剤」中に配合される。また、Andreadisらは、米国特許第2,949,403号においてジヒドロキシアセトンは皮膚に直接外用塗布するのに適した種々の化粧料基剤中に含有させたり懸濁させたりすることができると述べている。Andreadisらは、外用塗布のためにはそのような基剤は液体あるいはクリームローション、軟膏、ダスティングパウダー等の形態であってよいと記載している。
これまで、ジヒドロキシアセトンを皮膚に塗布するために使用されるビヒクルは全てオイルまたはアルコールを含むエマルションのクリーム及びローションであった。クリームまたはローションの形態においては、ジヒドロキシアセトンは基剤から皮膚に拡散しなければならない。従って、これらの形態に通常使用される賦形剤、即ち乳化剤、油、ワックス等がジヒドロキシアセトンの一部を皮膚上部の上の表面膜中にトラップし、これによりそれを皮膚タンパクまたはアミノ酸との反応に使用できなくしてしまう。これは人工的日焼けの深み及び持続性の損失につながる。
本発明の目的は、皮膚にジヒドロキシアセトンを塗布するためのより便利な方法を提供することである。本発明のもう一つの目的は迅速に乾燥する自己日焼け組成物を提供することである。
また、アルコール及び油をを含まず、ジヒドロキシアセトンを含む自己日焼け組成物を提供することも本発明の目的である。
また別の本発明の目的は、水性ベースのスプレー式自己日焼け組成物を提供することである。
もう一つの本発明の目的は、従来技術の組成物よりもより深く、より長く持続する日焼けを与える化粧品自己日焼け組成物を提供することである。本発明の目的は、自然の日焼けの着色に極めて近似した着色を与える、ヒト皮膚を人工的に日焼けさせるための組成物を提供することである。
さらにもう一つの本発明の目的は、より深い皮膚への浸透と全体的に優れた日焼け効果のために、霧状の液滴（atomized droplet）の形態で行き渡らせ得る、改良された皮膚日焼け化粧料を提供することである。
3.発明の要約
本発明の新規な水性ベースの自己日焼け組成物が、公知の自己日焼け組成物よりもより深く、より長く持続する人工的日焼けを与えることが判明した。さらに、本発明により得られる人工的な日焼けは、公知の自己日焼け組成物のいずれのものよりも色において自然の日焼けにより似ていることも判明した。本発明は、水性の皮膚科学的基剤、ジヒドロキシアセトン（DHA）、及び任意に、限定するものではないが、ジメチルイソソルバイド（dimetylisosorbide）、ジエチレングリコールモノエチルエーテル等のような水性浸透促進剤（aqueous penetration enhancer）を含む、皮膚の化粧料として有用な自己日焼け（人工的な皮膚の着色）組成物を包含するものである。
本発明の組成物は、エアロゾルまたはスプレー式アプリケーター（spray−on applicator）の使用により可能な、ミストまたはスプレーの形態での皮膚への適用に適しており、即ち、組成物は霧状の液滴の形態で皮膚に塗布される。本発明の水性基剤系においては、ジヒドロキシアセトンは改良された皮膚への浸透を示し、より深くより均一な皮膚への浸透を与え、これによりより深くより均一でより長く持続する人工的日焼けが得られる。従って、本発明の化粧料組成物は、現在利用できる皮膚日焼け系に対する改良である。さらに本発明の化粧料組成物は迅速に乾燥するのでより便利に使用できる。
本発明はさらに、皮膚を日焼けさせる（即ち皮膚に人工的な日焼けを与える）方法を包含し、該方法は一定量の前記の新規な自己日焼け組成物を皮膚に局所的に適用することを含み、該量は皮膚に人工的な日焼けを与えるのに十分であり、その日焼けが現在使用できるものあるいは従来の系により得られる日焼けよりもより深く、より均一でより長く持続する量である。
【図面の簡単な説明】
本明細書と一体となり、その一部を構成する添付の図面は明細書とともに本発明の態様を説明するものであり、本発明の原理を説明するものである。
図１は、本発明の組成物、E.L.自己日焼けミスト（Selftan Mist）により得られた、クリームと比較して増加した人工の日焼けの深さを示す棒グラフである。
図２は、本発明のミスト組成物により得られた、クリームと比較して増加した人工的な日焼けの深さを示すグラフである。ΔＬ及びΔｂは、それぞれ反射率の減少と黄色着色の増加を示す。
図３は、本発明の組成物により得られた人工的な日焼けの均一さを示す棒グラフである。低い標準偏差は色の均一性を示すものである。
図４は、本発明の組成物の長く持続する人工的な日焼け効果を示すグラフである。
図５は、長期間（１及び３週間の使用）にわたる種々の濃度におけるE.L.自己日焼けミストの使用における使用量に対する応答を示す棒グラフである。
図６は、いくつかの自己日焼け製品とE.L.自己日焼けミストとにより適用後５及び24時間において得られた全部の色変化を示す棒グラフである。
図７及び８は、人工的日焼けの色における差を示すプロットであり、特にE.L.自己日焼けミストを含むいくつかの自己日焼け製品についての自然の日焼けのものに対する関係を示すプロットである。プロットは「日焼けの自然の領域」を示している。
5.発明の詳細な説明
本発明は、ミストまたはスプレーの形態で局所的に適用することにより皮膚に人工的な日焼けを与えるのに有用な自己作用日焼け組成物（self−action tanning composition）である。本発明の新規な組成物は、ジヒドロキシアセトン（DHA）を活性成分として含む、水性基剤系に配合される。驚くべきことに、この水性基剤系は皮膚によるDHAのより大きな吸収を可能とし、これは主としてDHAの部分を表面膜中にトラップし皮膚タンパク及び／またはアミノ酸との反応に使用できなくしてしまう賦形剤の低いレベルによるものである。
本発明の水性基剤系は、この系がその製品をミストまたはスプレーの形態で適用することを可能とすることにより、現在使用可能なクリーム及びエマルションをさらに改良するものである。ミスト型の適用は霧状の液滴の形態の製品を行き渡らせ、これによりDHAの皮膚への浸透及び吸収がさらに改善される。本発明により得られるDHAのより大きな吸収は、現在利用できるエマルションまたはクリーム系により得られるものよりも、より深く、より長く持続する日焼けを可能とする。さらに、本発明のミスト型の適用はより速く乾燥する組成物を提供する。下記の実施例及び表を参照されたい。
また、水性基剤中では、水溶性浸透促進剤を使用することによりさらに大きいDHAの吸収を得ることができる。水溶性浸透促進剤と本発明との併用はまた別の利点も有し、これは浸透促進剤がDHAの皮膚への浸透を助長することによる。本発明者等の知る限り、本発明は、このような製品、即ち、自己日焼け製品において浸透促進剤を初めて使用したものである。さらに、浸透促進剤をエマルション中では通常使用されないレベルで使用することができるので、さらに大きな効果が得られる。一般に高いレベルの浸透促進剤は乳化するのが困難であり、それが存在するエマルションを不安定にするので、エマルション系中では高いレベルでは使用できない。そのような浸透促進剤により、エマルション系により得られるものよりも高いDHA吸収をさらに提供する。
本発明において使用するための適当な浸透促進剤は当業者に知られており、CTFA International Cosmetic Ingredient Dictionary 4th Edition,The Cosmetics,Toiletries and Fragrance Association,Washington,D.C.,1991に見られる。これらの浸透促進剤はDHAを可溶化できるものでなければならない。好ましい浸透促進剤としては、限定するものではないが、ジメチルイソソルバイド（Arlasolve▲Ｒ▼ DMI,ICI Americas）及びジエチレングリコールモノエチルエーテル（Transcutol▲Ｒ▼,Gatte fosse）が挙げられる。
さらに上記したように、本発明によれば霧状の液滴の形態で行き渡らされる組成物が得られるので、DHAは従来の形態よりも深く浸透し、よく拡がる。いかなる理論にも拘束されるものではないが、組成物はミストに分裂し、ある種の揮発性成分が蒸発し、製品が皮膚に到達すると、その他のデリバリーシステム（例えばクリームあるいはエマルション）と比較して非常に小さい液滴サイズとなり、より濃縮されたDHA溶液が皮膚に浸透し結合するのに使用できるものと考えられる。任意に非揮発性浸透促進剤と、かかるより小さい液滴サイズとにより、より濃縮されたDHA溶液がさらに皮膚の下部に浸透し、より深く、より長く持続する日焼けを与える。
本発明は、組成物全体の約25〜約95重量％の水、好ましくは精製水または脱イオン水、約2.5〜約10重量％のジヒドロキシアセトン、及び任意に、約５〜75重量％の１種以上の、限定するものではないがジメチルイソソルバイド及びジエチルグリコールモノエチルエーテルを含む浸透促進剤を含有する、水性基剤自己日焼け組成物を包含する。
種々の任意の成分を本発明の組成物に含有させることができ、そのような成分としては、限定するものではないが、香料、保存料、皮膚軟化剤、防腐剤、顔料、染料、湿潤剤、スプレー用ガス、並びに、化粧品、医薬品、その他としてその存在が望まれるその他の種類の物質が挙げられる。通常の例は、CTFA International Cosmetic Ingredient Dictionary 4th Edition,The Cosmetics,Toiletry,and Fragrance Association,Inc.,Washington,D.C.,1991に見られる。そのような成分の通常の例を、限定的なものでなく例示として以下に挙げる。
任意の成分としては、ポリオキシエチレンエーテル、例えばPPG−12−ブテト（buteth）−16（UCON 50 HB 660）、PPG−３−ブテト５、PPG−５−ブテト７、PPG−７−ブテト10、PPG−９−ブテト12、PPG−12−ブテト16、PPG−15−ブテト20、PPG−20−ブテト30、PPG−28−ブテト35、PPG−33−ブテト45、PEG−４、PEG−６、PEG−８、PEG−10、PEG−12、PEG−32、あるいは皮膚柔軟性を与える適当な成分；湿潤化に適当な、加水分解小麦タンパク／小麦オリゴ糖、例えばCropeptide W、加水分解トウモロコシタンパク、加水分解トウモロコシ澱粉、加水分解小麦グルテン、加水分解酵母タンパク、加水分解植物タンパク、加水分解大豆タンパク、加水分解コメタンパク、加水分解馬鈴薯タンパク；香料の可溶化に使用される、ポリエチレングリコールエステル、例えばPEG−14ラウレート（Laurate）、PEG−15ラウレート、PEG−20ラウレート、PEG−32ラウレート、PEG−75ラウレート、PEG−150ラウレート、あるいはその他の表面活性剤；湿潤化、皮膚柔軟化、及び香料の可溶化を促進するのに使用される、グリセレト（glycereth）−７−トリアセテート（Dermol GL−7A,Alzo）、グリセリン、グリセレト５ラクテート、グリセレト７ジイソナノエート；香料の可溶化を促進する表面活性剤であり、また皮膚柔軟化及び湿潤化を与える、PEG−40ひまし油（Surfactol365,CasChem）、PEG−45ひまし油、PEG−50ひまし油、PEG−60ひまし油、PEG−100ひまし油；保存料、例えばメチルジブロモ−グルタロニトリル／フェノキシエタノール／ポリカテニウム−７（Euxyl K−400,Calgon）メチルパラベン、イミダゾリジニル尿素ベンザルコニウムクロリド、ジアゾリジニル尿素、ベンゼトニウムクロリド、安息香酸ナトリウム及びソルビン酸；日焼け防止剤、例えばオクチルジメチルPABA、ベンゾフェノン−４、DEA−メトキシシンナメート、２−フェニル−ベンズイミダゾール−５−スルホン酸及びTEAサリチレート；そして香料が挙げられる。
本発明の水性基剤自己日焼け組成物は、現在使用できる系に典型的なようにアルコールまたは油を含むものではない。ここで使用する「アルコール」の用語は、化粧品分野の通常の技術者に知られた通常の溶媒をいうものである。これには、限定するものではないがエタノール及びイソプロピルアルコールが含まれる。本明細書で使用する「アルコール」は、ポリオール、即ち１より多いヒドロキシル基を有する化合物を包含することを意図するものではない。同様に本明細書で使用する「油を含まない」とは、化粧料組成物が、例えば無機油、コメ油、アーモンド油、ホホバ油、及び当業者に一般的に使用されるその他の油のそのような成分を含まないことを意味する。
「皮膚の日焼け」、「皮膚の着色」あるいは「人工的に皮膚を日焼けさせる」の用語は、自然な日焼けに模した効果を皮膚、特に表皮に与えることを意味する。
本明細書で使用する「霧状の液滴の形態」とは、組成物がクリームあるいはエマルション型組成物のように適用されるのではなく、スプレーアプリケーター、エアロゾルアプリケーター、及び当業者に知られるその他のようなアプリケーターにより得られる粒子の形態で適用されることを意味する。
本発明の組成物は、室温及び室圧で行われる以下の好ましい方法により製造される。当業者に知られるその他の方法も使用できる。前記方法は、E.L.自己作用日焼けミスト中に見られる成分に言及している。
0003655305.tif 000002
1.Lightninミキサーを備えた主ケトルに脱イオン水（順序１）を入れ、中程度の攪拌を始める。
2.ジヒドロキシアセトン（順序２）を脱イオン水（順序１）中に噴霧し、溶解するまで混合する。
3.順序３を１つずつ主ケトルに加え、溶解するまで混合する。
4.別の容器に順序４のDermol GL−7Aを加え、中程度のLightninミキサー攪拌を始める。香料を加え、分散するまで混合する。Surfactol 365を加え５分間混合する。順序４を主ケトルに加える。
5.順序５を加える。
6.順序６を加え、10分間混合する。
7.混合を停止し、生成物をポリライニングドラム（poly−lined drums）中に10mフィルターを通して汲み出す。
上記のようにして別のスプレー式自己日焼け組成物が製造される。これらは以下の処方を有する。
0003655305.tif 000003
0003655305.tif 000004
本発明の組成物は、スプレーポンプアプリケーター、スプレーブラダーパッケージ（spray bladder package）、圧縮ガスを利用したエアロゾルを使用して皮膚に適用される。組成物を皮膚に均一に適用し、乾燥した皮膚は剥離してから適用する。適用後数時間で発色し、約４〜約８日間持続する。
本発明を以下の実施例によりさらに説明する。これらは例として記載されるものであり、限定的なものではない。
6.実施例
6.1実施例１：自己作用日焼け組成物の深さと均一性
E.L.自己作用日焼けクリーム及びミスト
この実施例は自己作用日焼けミスト（Ｂ）及び自己作用日焼けクリーム（Ａ）により得られた日焼けの深さと均一性を比較するものである。20回のScotchテープ引き剥がし（stripping）の後に見られた自己日焼けミスト（Ｂ）による皮膚の着色は前記クリームよりも深かった。自己日焼けミストはまた、色複製物の低い標準偏差により観察される、より均一な色調を与える。
この実験は、皮膚の色の増加において、E.L.自己作用日焼けクリーム及びミストの自己作用日焼け効果の深さと均一性を比較するように計画されたものである。下記の製品を試験した。
A.  E.L.自己作用日焼けクリーム
0003655305.tif 000005
0003655305.tif 000006
B.  E.L.自己作用日焼けミスト（上記の処方を参照）
6.1.1深さと均一性の評価方法
29人のパネリストが調査に参加した。基準色の測定は右及び左前腕腹部から得た。製品を皮膚に適用し、15分間吸収させた。色の測定は24時間後に行った。
反射率の減少（ΔＬ＊）並びに赤着色の増加（Δａ＊）及び黄色着色の増加（Δｂ＊）の値を基準皮膚色と比較して計算した。全色変化ΔＥ＊は下記のように計算した。
0003655305.tif 000007
製品による処理の24時間後に日焼けした皮膚から20回のScotchテープ引き剥がしを行った。皮膚の色測定は引き剥がしの前と後に得た。15人のパネリストから得た引き剥がしたテープを２つのストリップの10組の群としてMarket Zerolith紙の上に置いた。引き剥がしたものの各対について彩度計（chromameter）による測定を行い、暗さ（darkness）（Ｌ＊値）及び黄色（ｂ＊値）を分析した。
24時間の時点で、20人のパネリストの２インチ×２インチの日焼けした部分内で約５〜６の色の測定を得た。これらの繰り返しにおける標準偏差は日焼けの均一性を示した。標準偏差が高い場合は、不均一な、しみのような（blotchy）効果を示す。低い標準偏差は均一でなめらかな着色を示す。統計的相違は、Statgraphics Statistical packageを使用して１試料Ｔ検定により評価した。
6.1.2日焼けの深さ
殆どの自己日焼け着色はScotchテープの引き剥がしの後、除去された。20回のScotchテープの引き剥がしの後、皮膚着色から観察されるように、自己日焼けミストによる皮膚着色はクリームよりも深かった（表１及び図１）。E.L.自己日焼けクリームにより処理された皮膚の引き剥がしの後の色の減少のパーセントは67％であり、ミストでは51％であった。
Scotchテープの引き剥がしたものの色（表２及び図２）は、色の殆どが皮膚の最上部の10の層に集中していることを示していた。ミストで処理した皮膚上にはより多い自己日焼けが存在するので、ミストで処理した皮膚をクリームと比較するとより多くの色が落ちる。
0003655305.tif 000008
0003655305.tif 000009
6.1.3日焼けの均一性
図３は、ミストによれば、クリームよりも約22％低い標準偏差となったことを示している。差は極めては大きくないが（ｐ＝0.0247）、全体的な傾向は、自己日焼けミストは、おそらくはスプレーの形態で放出されたDHAの均一な分布により、均一な日焼けを生じたことを示している。
6.2実施例２:E.L.自己作用日焼けクリーム及びミストによる自己作用日焼け
この実験は皮膚の色の増加におけるE.L.自己作用日焼けクリーム及びミストの効果を比較するために設計されたものである。結果は、色が現れ始めるのはクリームよりも自己作用日焼けミストによるものの方が早く、また自己日焼けミストによえば色が消えるのにより長い時間がかかることを示している。以下の製品を試験した。
A.  E.L.自己作用日焼けクリーム媒体（実施例１参照）
B.  E.L.自己作用日焼けミスト（上記処方参照）
6.2.1着色の開始についての試験の方法
全部で29人のパネリストが試験に参加した。基準色の測定は右及び左前腕腹部から得た。製品を皮膚に適用し、15分間吸収させた。色の測定は２、４、５時間及び24時間後、さらに３日及び５日後に得た。測定はそれぞれの時点においてｎ＝９〜ｎ＝29の範囲の異なる数のパネリストから得た。
反射率の減少並びに赤着色の増加及び黄色着色の増加（ΔＬ＊、Δａ＊及びΔｂ＊値）の値を基準皮膚色と比較して計算した。全色変化ΔＥ＊は下記のように計算した。
0003655305.tif 000010
自己作用日焼け製品の日焼け効果による、皮膚反射率の減少と皮膚の赤さ及び黄色着色の増加が認められた。色の全体的な変化は、日焼けミストによる皮膚の日焼けの開始がクリームよりも早いことを示している。
６日後、皮膚の色の殆どは消えたが、表３及び図４に見られるように、日焼けミストにより処理した皮膚ではクリームよりもやや暗い（35％）日焼けが見られた。即ち、クリームと比較して自己日焼けミストの方が色が消えるのにより長い時間を要した。
0003655305.tif 000011
6.3実施例３：自己作用日焼けミスト及びクリームの長期間使用の効果
以下の実施例は、自己作用日焼けクリームに対する自己日焼けミストの改善された日焼け効果を示すものである。自己作用日焼けミストは、試験したそれぞれの濃度において皮膚の色を増加させることにおいてクリームよりもより効果的であった。さらに、この実施例は、DHAの濃度と全体の色増加との間には用量に対する応答があったことを示している。
6.3.1方法
自己作用日焼けクリーム及びミストを異なる濃度で長期間使用した後の皮膚の色の増加を調べるために臨床調査を計画した。下記の製品を試験した。
グループ1:92−30 A1:自己日焼けクリームPAR 3750/1,5％DHA
92−30 A2:自己日焼けミストSN 1722/7,5％DHA
グループ2:92−30 B1:自己日焼けクリームPAR 3750/2,7.5％DHA
92−30 B2:自己日焼けミストAS 1969/3,7.5％DHA
グループ3:92−30 C1:自己日焼けクリームPAR 3750/3,10％DHA
92−30 C2:自己日焼けミストAS 1969/4,10％DHA
各グループについて７〜10人のパネリストを選んだ。パネリストには、使用するクリーム及びスプレーを右及び左前腕腹部に、１日置きに１回、３週間与えた。色の測定は時間０（基準）、１週及び３週において得た。
パネリストには、製品を腕全体に塗布し、製品を手袋をはめた手で伸ばし、手の着色を防止するように指示した。またパネリストに、袖を下ろす前に製品を15分間吸収させ、衣服をよごしたり製品にすじをつけることを防止するように指示した。
反射率の減少並びに赤着色の増加及び黄色着色の増加（ΔＬ＊、Δａ＊及びΔｂ＊値）の値を基準皮膚色と比較して計算した。全色変化ΔＥ＊は下記のように計算した。
0003655305.tif 000012
３週間の使用の後、7.5％DHA及び10％DHAの製品を使用したパネリストの一部の皮膚の色は極めて暗かったが、乾燥した斑点を有するまだら状であった。一部のパネリストにおいては、長期間の使用の後、おそらくは飽和のためによる日焼け効果の減少を実際に示した。
自己作用日焼け製品の日焼け効果による、皮膚反射率の減少並びに、皮膚の赤さ及び黄色の着色の増加が見られた。色の全変化ΔＥ＊（図５）は、試験した各濃度で皮膚の色を増加することにおいて、自己作用日焼けミストはクリームよりも効果的であることを示している。
DHAの濃度及び全体的な色の増加の間に使用量に対する応答がみられた（表４）。
0003655305.tif 000013
6.4実施例4:E.L.自己日焼け及びE..自己日焼けミストによる自己作用日焼けと種々のその他の自己日焼けクリームによるものとの比較
この実験は、E.L自己日焼けミストによる自己作用日焼け効果を種々の競合製品と比較するために計画された。特にこの実施例は、E.L自己日焼けミストにより得られた日焼けの色は、自然の日焼けの色に非常に似ていることを示している。以下の製品を試験した。
1.E.L.自己日焼けミスト（上記処方参照）
2.E.L.自己日焼けクリーム（媒体）（実施例１参照）
3.Coppertone Sunless Tanning Lotion（Schering−Plough）（コパトーン）
4.Lancome Lait Auto−Bronzant Personnalise'27 Medium Complexion Formula（ランカム）
5.Vaseline Intensive Care Moisturizing Sunless Tanning for Fair Skin（Chesebrough−Ponds）（ヴァセリン）
6.Elizabeth Arden Spa for the Sun,Sunshine Selftanner for the Body（アーデン）
7.Elizabeth Arden Spa for the Sun,Sunshine Selftanner The Natural Look Selftanner for the Face SPF 15（２成分チューブ）（EAナチュラル）
6.4.1方法
全部で６のパネル（ｎ＝29〜ｎ＝７）を調査に使用した。各パネルは、E.L.ミストで一方の腕を、クリームで他方の腕を処理した。処理とパネルの分布は以下の通りである。
グループA:（ｎ＝29）1.E.L.自己作用日焼けミスト
2.E.L.自己作用日焼けクリーム（媒体）
グループB:（ｎ＝10）1.E.L.自己作用日焼けミスト
2.Coppertone
グループC:（ｎ＝10）1.E.L.自己作用日焼けミスト
2.Vaseline Intensive Care
グループD:（ｎ＝10）1.E.L.自己作用日焼けミスト
2.Elizabeth Arden
グループE:（ｎ＝８）1.E.L.自己作用日焼けミスト
2.Lancome
グループF:（ｎ＝７）1.E.L.自己作用日焼けミスト
2.Elizabeth Arden Natural Look Selftanner
基準色の測定は右及び左前腕腹部から得た。使用時の製品の量は腕の全体に塗布し、調和させた。パネリストには製品を15分間吸収させた。色の測定は５時間後及び24時間後に行った。
反射率の減少並びに赤着色の増加及び黄色着色の増加（ΔＬ＊、Δａ＊及びΔｂ＊）を基準皮膚色と比較して計算した。全色変化ΔＥ＊は下記のように計算した。
0003655305.tif 000014
日焼けの自然な領域（natural universe of tanning）は、種々の程度の太陽による日焼けを示す19人のボランティアのパネルに基づいたものである。これは以下のようにして作成した。
太陽への露出による皮膚の日焼けを彩度計により測定した。反射率、赤着色及び黄色着色の増加の値（ΔＬ＊、Δａ＊及びΔｂ＊値）を基準皮膚色と比較して計算した。彩度または色変化ΔＣ＊は下記のように計算した。
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色彩度値の変化（ΔＣ＊）及び皮膚の暗さの変化ΔＬ＊を、Statgraphics statistical packageからのクラスター分析によりプロットした。集団により示された自然な皮膚日焼け色値の分布を包含するクラスター平面が得られた。これは「皮膚日焼けの自然な領域」、あるいは自然な皮膚日焼け色が観察された反応領域を示す。自己日焼け反応による色変化を日焼けの自然の領域中にプロットした。日焼けの自然の領域の中心により近い場合、自己日焼け反応は「自然」なものといえる。
ミストとクリームとのΔＥ＊値の間の差をStatgraphics Statistical Packageを使用したWilcox試験により分析した。
E.L.自己日焼けミストでは、パネリストは種々の程度の日焼けを示した。ミストについて１つの値を得るために、ミストについての暗さΔＬ＊、彩度ΔＣ＊及び全色値ΔＥ＊を平均し、対応するクリームの値をミストの値の平均に対して正規化した。この方法によりデータの解釈の複雑さを減じることができる。
自己作用日焼け製品の日焼け効果による、皮膚反射率の減少並びに皮膚の赤さ及び黄色着色の増加が見られた。色の全変化ΔＥ＊（図６）は、試験したクリームのすべてと比較して、皮膚の色の増加において自己作用日焼けミストが最も効果的であったことを示している。自己日焼けミストは、Coppertone、Vaseline、Arden及びEA Naturalよりも有意に優れていた（Z0.05,95％信頼度）。Lancome製品及びミスとはより小さい差を示した（表５）。これらの結果を以下にまとめる。
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6.4.2自己日焼けと自然の日焼けとの比較
色彩度値の変化（ΔＣ＊）及び皮膚の暗さの変化（ΔＬ＊）をプロットし、自然な皮膚の日焼けのクラスター平面と重ねた（図７及び８）。E.L.ミスト、E.L.クリーム及びArdenクリームの自己作用皮膚日焼け反応が皮膚の日焼けの自然な領域内に入ることが観察された。しかし、自己日焼けミストはクリームよりも色領域の中心に近いようである。Vaseline、Coppertone、それにLancome自己日焼け製品は日焼けの自然な領域内に入らない。Lancome製品は全体の色ではミストと同様に有効であるようにみえるが、これは暗さよりも色の値（赤及び黄色）の強度を増加させ、これにより「日焼けした」外観というよりも「変色した」外観を多く与えるので、日焼けの自然な領域内には入らなかった。Elizabeth Arden Natural Selftan製品による皮膚の色はE.L.自己作用クリームと同様なものであった。
自己日焼けが前記領域の中心により近くなるためには、色の増加は反射率の減少に比例していなければならない。製品が色の全体の増加（ΔＥ＊）により観察されるように有意に皮膚を暗くさせるように見えるとしても、彩度（ΔＣ＊）及び反射率（ΔＬ＊）の観察により暗くなった外観が着色もしくは「変色した」外観であるか、又は皮膚の自然な日焼けにより近いものであるかが判る。
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本発明の概念及び範囲を逸脱することなく、本明細書中にこれまで記載した本発明の多くの改変及び変形が可能であることは明らかである。本明細書に記載した具体的態様は例示のみのためのものであり、本発明は添付の請求の範囲の文言のみによって限定されるものである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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