(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
プラズマトーチと電極を備える不活性雰囲気中のるつぼ内に高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物を少量ずつ逐次投入し、新たに投入された前記放射性物質を含む固体廃棄物だけをプラズマ加熱して投入された分だけを溶融し、投入された分が完了した時点で次ぎの投入を行いプラズマ加熱で逐次溶融することによって、アークプラズマが直撃したところで主に前記放射性物質を含む固体廃棄物を溶融させると同時にプラズマ加熱部位から離れた箇所で固化を進行させることを特徴とする高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法。
【請求項２】
前記るつぼは黒鉛るつぼであることを特徴とする請求項１記載の高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、使用済み燃料再処理工場等で発生する放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法に関する。更に詳述すると、本発明は、例えばジルカロイ等のように高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物に適した減容処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
現在建設が進められている原子燃料サイクルから将来発生する再処理廃棄物、特に雑固体の廃棄物は、処分コストを低減するために何らかの方法でこれを減容することが望まれる。このような放射性雑固体廃棄物の減容化には減容比に優れる溶融処理が適切であり、誘導加熱や電子ビーム、アークプラズマなどが研究されている。なかでも、プラズマ加熱によって溶融処理を行う減容処理は、低レベル放射性固体廃棄物の処理方法として有用であることが判明している。この方法では、低レベル放射性固体廃棄物を分別することなく一括して溶融処理することが可能であり廃棄物処理に要するコストの削減を図ることができると共に、放射性核種であるセシウムのスラグ層内への封じ込めを図ることができて放射線防護の観点からも有利である。
【０００３】
この低レベル放射性固体廃棄物の減容処理方法としては、例えば図４に示すような方法がある。この減容処理は、まず、るつぼ１０１に処理しようとする廃棄物１００の全量を投入してからプラズマトーチ１０２と炉底電極１０４との間でアークプラズマ１０３を発生させる（図４の（Ａ））。そして、低レベル放射性固体廃棄物１００を加熱して除々に溶融し（図４の（Ｂ））、全量が溶融したところでアークプラズマを消火する（図４の（Ｃ））。そして、るつぼ１０１内に溶融した低レベル放射性固体廃棄物１００を放置することにより、低レベル放射性固体廃棄物１００の固化体１０５を得る（図４の（Ｄ））。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、使用済み燃料の再処理工程で発生する放射性物質を含む固体廃棄物、特に燃料棒の被覆管に相当するハルや燃料集合体の端部に相当するエンドピースには、ジルカロイのような高融点で強活性の金属が含まれている。このようなジルカロイが含まれる放射性物質を含む固体廃棄物の場合、融点が約１８５０℃と高く、活性も強いため、溶融自体が困難である上に加熱に伴う放射性核種の蒸発の可能性が高い。このため、低レベル放射性固体廃棄物と同様に、るつぼに投入してプラズマ溶融固化方法により減容化しようとしても、全量の溶融に多大の時間がかかり加熱エネルギも莫大なものが必要となってダスト発生量が増加する問題を伴う。すなわち、放射性物質を含む固体廃棄物の上部はアークプラズマの直撃により速やかに溶融するが、その溶融部分の表面に雰囲気中の残留空気の影響で薄いセラミックスが形成される等の理由により一度溶融した部分が高い流動性を保ったまま溶湯を形成しないので、下部の放射性物質を含む固体廃棄物は溶融し難く、全ての放射性物質を含む固体廃棄物を溶融するためには更に多くの加熱エネルギを加えなければならない。しかも、加熱エネルギが余りに多いと放射性物質を含む固体廃棄物が蒸発し易くダスト発生量が増加してしまう。
【０００５】
そこで、本発明は、高融点で強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物であっても少ない加熱エネルギで減容化できる高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法を提供することを目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
かかる目的を達成するため、請求項１記載の高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法は、プラズマトーチと電極を備える不活性雰囲気中のるつぼ内に高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物を少量ずつ逐次投入し、新たに投入された放射性物質を含む固体廃棄物だけをプラズマ加熱して投入された分だけを溶融し、投入された分が完了した時点で次ぎの投入を行いプラズマ加熱で逐次溶融することによって、アークプラズマが直撃したところで主に放射性物質を含む固体廃棄物を溶融させると同時にプラズマ加熱部位から離れた箇所で固化を進行させるようにしている。
【０００７】
この場合、少量ずつの放射性物質を含む固体廃棄物をプラズマ加熱して溶融するため、固体廃棄物がアークプラズマの直撃により速やかに溶融すると同時にアークプラズマによる加熱部位から離れた箇所で固化して行くことを繰り返しながら減容処理を進めるので、一度溶融した部分を再度溶融することなく全量の減容処理を完了することができる。したがって、放射性物質を含む固体廃棄物を全量一括溶融させて減容化する場合に比べて、加熱時間を大幅に減少することができると共に、全ての放射性物質を含む固体廃棄物を減容化するのに必要な加熱エネルギ量を大幅に低減することができる。
【０００８】
また、加熱時間を短縮することができると共に溶湯表面の過度の温度上昇を抑制することができるので、溶融した放射性物質を含む固体廃棄物の蒸発量を抑制することができる。このため、ダストの発生量を低減することができる。
【０００９】
また、請求項２記載の発明は、請求項１記載の放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法において、るつぼを黒鉛るつぼとするようにしている。この場合、るつぼ温度を高く設定できるため、るつぼへの熱伝達が少なく、加熱効率を高くできる上に損傷時の水漏れなどの危険性を回避することができる。しかも、溶融時の黒鉛の混入はそもそも廃棄物であるため、問題とならない。
【００１０】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の構成を図面に示す実施の形態の一例に基づいて詳細に説明する。図２に、本発明の放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法を実施するプラズマ炉２の一例を示す。このプラズマ炉２は、炉容器３と、該炉容器３に収容されたるつぼ４と、るつぼ４に出入可能なプラズマトーチ５と、るつぼ４の底部に設けられた炉底電極６とを備えている。
【００１１】
るつぼ４は黒鉛るつぼで非水冷型としている。黒鉛るつぼは、酸化物系のるつぼ４のようにジルカロイにより還元されることはなく取扱いが容易であると共に、非水冷型であるので水冷銅るつぼに比べて簡単な構造で加熱効率を高くすることができる。本実施形態ではるつぼ４を黒鉛製の非水冷型としているが、これには限られず他の耐火物製や鋳鉄製の非水冷型としても良い。この場合も非水冷型であることにより水冷銅るつぼに比べて簡単な構造で加熱効率を高くすることができる。また、るつぼ４を水冷銅るつぼとしても本発明の高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法を実施することは可能である。
【００１２】
プラズマトーチ５は炉容器３を貫通すると共に、炉容器３に対してボールジョイント７により揺動自在に支持されている。このため、プラズマトーチ５の先端位置は炉容器３の外部からの操作によりるつぼ４に対して摺動及び旋回可能とされる。また、このプラズマトーチ５は図示していない昇降手段により昇降自在に設けられ、溶融固化による減容処理の進行状況に応じてトーチ位置を調整し得るように構成されている。
【００１３】
また、炉容器３の内部には例えばアルゴンガスまたは窒素ガス等の不活性ガスを封入しておき、るつぼ４を不活性雰囲気に置くようにする。不活性ガスとしては特に限定されないが、加熱効率が高いアルゴンプラズマを形成するアルゴンガスの使用が好ましい。さらに、炉容器３には、外部に貯蔵した放射性物質を含む固体廃棄物１を少量ずつ分けてるつぼ４に投入可能な投入装置８が設けられている。
【００１４】
上述したプラズマ炉２を使用して本発明の高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法により放射性物質を含む固体廃棄物１の処理を行う手順を図１（Ａ）〜（Ｆ）に示す実施形態に基づいて説明する。但し、本発明の高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法は、図２に示すプラズマ炉２以外の設備を使用しても実施可能である。
【００１５】
まず、使用済み燃料再処理工程等で発生するジルカロイ等の高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物１が投入装置８に入れられる。そして、るつぼ４の底に少量の放射性物質を含む固体廃棄物１を投入して、これをアークプラズマ９により加熱する（図１（Ａ））。このとき、るつぼ４内の放射性物質を含む固体廃棄物１は少量であるため、ほとんどの部分でアークプラズマ９が直撃し固体廃棄物１を速やかに溶融させる。そして、最初に投入された放射性物質を含む固体廃棄物１が全て溶融した後に、再び少量の放射性物質を含む固体廃棄物１を投入する（図１（Ｂ））。この少量の放射性物質を含む固体廃棄物１が再びアークプラズマ９の直撃による加熱で速やかに加熱されて投入された分が溶融して溶湯１１に成ったら（図１（Ｃ））、更に少量の放射性物質を含む固体廃棄物１を投入して（図１（Ｄ））、アークプラズマ９により溶融する（図１（Ｅ））。このように放射性物質を含む固体廃棄物１を少量ずつ逐次投入し、新たに投入された放射性物質を含む固体廃棄物１だけをプラズマ加熱して投入された分だけを溶融し、投入された分が完了した時点で次ぎの投入を行いプラズマ加熱で逐次溶融することによって、アークプラズマ９が直撃したところで主に固体廃棄物を速やかに溶融させる。尚、アークプラズマ９が直撃しない裏側でも僅かに溶湯からの熱伝導による加熱で溶融する。
【００１６】
一方、プラズマ加熱部位から離れた箇所では溶融した放射性物質を含む固体廃棄物の固化を同時に進行させる。このため、一旦溶融した放射性物質を含む固体廃棄物１が固化して、るつぼ４の底から固化体１０として層状に成長していく（図１（Ｃ）〜（Ｅ））。そして、アークプラズマ９による加熱を終了することにより、最終的にはるつぼ４内の全ての放射性物質を含む固体廃棄物１が固化体１０に成り（図１（Ｆ））、減容処理が完了する。
【００１７】
その後、固化体１０のみを廃棄したり、または固化体１０を入れたるつぼ４ごと固化体１０を廃棄する。
【００１８】
上述したように、本実施形態の高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法によれば、少量の放射性物質を含む固体廃棄物１を加熱して溶融後に新たな放射性物質を含む固体廃棄物１を少量加えてプラズマ加熱及び溶湯１１からの伝熱により溶融することを繰り返し行うと共に加熱部分から離れた箇所より少しずつ固化していくことにより、全ての放射性物質を含む固体廃棄物を一度に溶融状態にすることなく高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物１を減容化することができる。このため、加熱時間を大幅に減少できると共に、全ての放射性物質を含む固体廃棄物１を減容化するのに必要な加熱エネルギ量を、図３に示すように放射性物質を含む固体廃棄物１の全量を一括して溶融する場合に比べて大幅に低減することができる。よって、放射性物質を含む固体廃棄物１の減容化の処理時間の短縮を図ることができると共に、処理コストを低減することができる。
【００１９】
また、加熱時間を短縮することができると共に溶湯１１の表面の過度の温度上昇を抑制することができるので、溶融材料の蒸発量を抑制することができる。このため、図３に示すようにダストの発生量を放射性物質を含む固体廃棄物１の全量を一括して溶融する場合に比べて大幅に低減することができる。
【００２０】
さらに、加熱時間を短縮できるので、るつぼ４内に溶湯１１を長時間保持する必要が無くなり、るつぼ４への熱的及び化学的な負担を軽減することができる。このため、るつぼ４の寿命が長くなると共に、るつぼ４の材質や形状等の自由度を高くすることができる。
【００２１】
しかも、本実施形態の溶融化方法によれば放射性物質を含む固体廃棄物１は溶融及び固化後に廃棄処分することが前提となっているので、溶融対象にるつぼ材料が混入しても問題はない。このため、るつぼ４として非水冷るつぼを使用することができるので、冷却水を不要にしてるつぼ４が加熱中に万一損傷しても水漏れの発生を防止できる。また、冷却水が無いためるつぼ４の温度が下げられることはなく加熱対象が冷却し難いので、溶融に必要な熱エネルギを水冷銅るつぼに比べて低減することができる。さらに、冷却水を使用しないのでポンプやチラー等の補器が不要であると共にるつぼ構造が簡易になり設備コストを安価にすることができる。
【００２２】
なお、上述の実施形態は本発明の好適な実施の一例ではあるがこれに限定されるものではなく本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々変形実施可能である。例えば本実施形態では処理対象となる放射性物質を含む固体廃棄物１は使用済み燃料再処理工場等から排出されたジルカロイ等の高融点かつ強活性の金属を含むものとしているが、これには限られず高融点かつ強活性の金属を含まない放射性物質を含む固体廃棄物を処理対象としても良い。例えば低レベル放射性固体廃棄物は通常は一括溶融により固化体全体の均一化を図るようにするが、一括溶融による均一化の必要性が少ない場合には本発明の減容処理方法の処理対象とすることができる。この場合も、全ての低レベル放射性固体廃棄物を減容化するのに必要な加熱エネルギ量を大幅に低減することができると共に、ダストの発生量を大幅に低減することができる。
【００２３】
また、上述した実施形態では放射性物質を含む少量の固体廃棄物１が全て溶融した状態で次の放射性物質を含む固体廃棄物１を投入するようにしているが、これには限られず少量の固体廃棄物１が全て溶融してからアークプラズマ９を一旦消火して放射性物質を含む固体廃棄物１の固化後に次の放射性物質を含む固体廃棄物１を投入するようにしても良い。例えば固化体の作製中に作業者の勤務時間が終了してしまった場合に、アークプラズマ９を一旦消火して翌日に再着火して作業を続行するようにしても良い。この場合も全ての放射性物質を含む固体廃棄物１を一度に溶融状態にする必要が無くなるので、加熱時間を大幅に減少することができると共にダストの発生量を大幅に低減することができるという連続加熱と同様の効果を得ることができる。
【００２４】
【実施例】
（実施例）
図２に示すプラズマ炉２を使用して上述した図１（Ａ）〜（Ｆ）に示す手順で模擬固体廃棄物を一部ずつ溶融して加えることを繰り返した。模擬固体廃棄物としては、未使用で放射性物質を含まないジルカロイ製の端栓を５００ｇ使用した。加熱雰囲気としてはアルゴンガスを使用した。このとき、最後の模擬固体廃棄物を溶融するまでに要した加熱エネルギの総量を測定した。また、全ての模擬固体廃棄物が固化してからダストの発生量を測定した。これらの結果を図３に示す。
【００２５】
（比較例）
図２に示すプラズマ炉２を使用して全ての模擬固体廃棄物を一度に溶融してから固化した。模擬固体廃棄物としては、未使用で放射性物質を含まないジルカロイ製の端栓を５００ｇ使用した。加熱雰囲気としてはアルゴンガスを使用した。このとき、全ての模擬固体廃棄物を溶融するのに要した加熱エネルギの総量を測定した。また、全ての模擬固体廃棄物が固化してからダストの発生量を測定した。これらの結果を図３に示す。
【００２６】
図３から明らかなように、本発明の放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法により模擬固体廃棄物を一部ずつ溶融して加えることを繰り返した場合は、全ての模擬固体廃棄物を一度に溶融する場合に比べて、加熱エネルギを約１／９、ダスト発生量を約１／１００以下に低減することができた。
【００２７】
加熱エネルギが低減した理由は、逐次溶融によりアークプラズマが直撃したところで主に放射性物質を含む固体廃棄物の加熱溶融を行うため、一旦溶融して表面にセラミック層が形成されて表層部の融点が上昇した上部の放射性物質を含む固体廃棄物を更に溶融するために過剰な加熱エネルギを与える必要が無くなって加熱時間を大幅に短縮できたためであると考えられる。
【００２８】
ダストの発生量が低減した理由は、加熱時間を短縮できたと共に加熱エネルギの低減により溶湯表面の過度の温度上昇を抑制することができたので、溶融した放射性物質を含む固体廃棄物の蒸発量を抑制できたからであると考えられる。
【００２９】
【発明の効果】
以上の説明より明らかなように、請求項１記載の高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法によれば、放射性物質を含む固体廃棄物を少量ずつ投入してアークプラズマによる加熱・溶融を繰り返す逐次溶融によって、アークプラズマが直撃したところで主に放射性物質を含む固体廃棄物を溶融させると同時にプラズマ加熱部位から離れた箇所で固化を進行させるようにしているので、投入された分の放射性物質を含む固体廃棄物のほとんどがアークプラズマの直撃により速やかに溶融されることにより加熱時間を大幅に減少することができると共に加熱エネルギ量を一括溶融のときに比べて大幅に低減することができる。
【００３０】
よって、放射性物質を含む固体廃棄物の減容化の処理時間の短縮を図ることができると共に、処理コストを低減することができる。また、加熱時間を短縮することができると共に溶湯の表面の過度の温度上昇を抑制することができるので、溶融した放射性物質を含む固体廃棄物の蒸発量を抑制することができる。このため、図３に示すようにダストの発生量を放射性物質を含む固体廃棄物の全量を一括して溶融する場合に比べて加熱エネルギで約１／９、ダスト発生量で約１／１００以下に大幅に低減することができる。
【００３１】
さらに、加熱時間を短縮できるので、るつぼ内に溶湯を長時間保持する必要が無くなり、るつぼへの熱的及び化学的な負担を軽減することができる。このため、るつぼの寿命が長くなると共に、るつぼの材質や形状等の自由度を高くすることができる。
【００３２】
また黒鉛るつぼを使用する場合、るつぼ温度を高く設定できるため、るつぼへの熱伝達が少なく、加熱効率を高くできる上に損傷時の水漏れなどの危険性を回避することができる。しかも、溶融時の黒鉛の混入はそもそも廃棄物であるため、問題とならない。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法を実施する際の放射性物質を含む固体廃棄物の状態を段階的に示す図であり、（Ａ）は最初に少量の放射性物質を含む固体廃棄物を投入したとき、（Ｂ）は次の放射性物質を含む固体廃棄物を投入したとき、（Ｃ）は（Ｂ）で投入した放射性物質を含む固体廃棄物を溶融したとき、（Ｄ）は更に次の放射性物質を含む固体廃棄物を投入したとき、（Ｅ）は（Ｄ）で投入した放射性物質を含む固体廃棄物を溶融したとき、（Ｆ）は全ての放射性物質を含む固体廃棄物が固化したときをそれぞれ示す。
【図２】本発明の高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理方法を実施するためのプラズマ炉の一実施形態を示す縦断面正面図である。
【図３】プラズマ炉を使用して全ての放射性物質を含む固体廃棄物を溶融したときの加熱エネルギとダスト発生量を示す図である。
【図４】従来の一括溶融による低レベル放射性物質を含む固体廃棄物のプラズマ溶融固化処理方法を、高融点かつ強活性の金属を含んだ放射性物質を含む固体廃棄物の減容処理に転用する場合の処理工程を説明する図で、（Ａ）は廃棄物をるつぼに全量投入した状態を、（Ｂ）は溶融途中を、（Ｃ）は溶融完了時を、（Ｄ）は全量固化時をそれぞれ示す。
【符号の説明】
１  放射性物質を含む固体廃棄物
４  るつぼ
９  アークプラズマ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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