(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ウランと核分裂生成物とともに水溶液中に存在するプルトニウムを精製し、濃縮する方法において、
−主として、また連続して下記の過程からなる抽出第１サイクル（１ＣＵＰｕ）：
＊前記水溶液の溶剤との逆流接触による前記ウランとプルトニウムの抽出（Ｅｘ．）と、
＊酸性溶液による、前記ウランとプルトニウムをふくむ前記溶剤の逆流洗浄（Ｌ．ＰＦ）と、
＊還元性水溶液または電気化学還元による前記溶剤からの前記プルトニウムの脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）と、
＊希釈酸溶液による前記溶剤からの前記ウランの脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｕ）と、
＊このように排出された溶剤の再生処理（Ｔ．Ｓ）と、処理された前記溶剤の再循環、および
−このようにして脱抽出したプルトニウムの酸化（Ｏｘ．Ｐｕ）のあとの、前記プルトニウムの補助精製と濃縮の第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）；前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）は下記の連続する主要過程からなる：
＊プルトニウムを含む水溶液の溶剤との逆流接触によるプルトニウムの抽出（Ｅｘ．）と、
＊酸性溶液による、前記プルトニウムをふくむ前記溶剤の、逆流洗浄（Ｌ．ＰＦ）と、
＊還元性水溶液による前記溶剤からの前記プルトニウムの脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）、
をもって構成され、さらに前記第１サイクル（１ＣＵＰｕ）で処理された溶剤の使用によって前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）が前記第１サイクル（１ＣＵＰｕ）に統合されることを特徴とする、プルトニウムの精製及び濃縮方法。
【請求項２】
請求項１に記載の方法において、
第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）中のプルトニウム脱抽出が完全で、前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）でもちいられた前記第１サイクルの処理済み溶剤が、前記第２サイクルの前記脱抽出のあと、第１サイクル（１ＣＵＰｕ）中の、
−ウランを含まないときは、溶剤再生処理（Ｔ．Ｓ）段階で、
−ウランを含むときは、ウラン脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｕ）段階で、再循環されることを特徴とする方法。
【請求項３】
請求項１に記載の方法において、
第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）中のプルトニウム脱抽出が不完全で、前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）でもちいられた前記第１サイクルの溶剤が、第２サイクルの前記脱抽出のあと、第１サイクル（１ＣＵＰｕ）中の、プルトニウム脱抽出段階で、再循環されることを特徴とする方法。
【請求項４】
請求項３に記載の方法において、
第１サイクル中のプルトニウム脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）が還元プルトニウムをふくむ溶液の逆流洗浄（Ｌ．Ｕ．）と組み合わされ、第２サイクルの前記再循環溶剤が前記洗浄に用いられることを特徴とする方法。
【請求項５】
請求項３に記載の方法において、
第１サイクル中のプルトニウム脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）が還元プルトニウムをふくむ溶液の逆流洗浄（Ｌ．Ｕ．）と組み合わされ、処理済み溶剤が添加された第２サイクルの前記再循環溶剤が前記洗浄に用いられることを特徴とする方法。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一つに記載の方法において、
第２サイクルのプルトニウム抽出（Ｅｘ．）から得られた不溶解分が、第１サイクル（１ＣＵＰｕ）で、溶剤の洗浄（Ｌ．ＰＦまたはＬ．Ｔｃ）段階で、再循環されることを特徴とする方法。
【請求項７】
請求項１〜５のいずれか一つに記載の方法において、
第２サイクルのプルトニウム抽出（Ｅｘ．）から得られた不溶解分が、酸性を調整したあと、第１サイクル（１ＣＵＰｕ）で、溶剤の洗浄（Ｌ．ＰＦまたはＬ．Ｔｃ）段階で、再循環されることを特徴とする方法。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか一つに記載の方法において、第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）中のプルトニウム脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）が、処理済み溶剤の流れによる、還元プルトニウムをふくむ溶液の、逆流洗浄（Ｌ．Ｕ）と組み合わされていることを特徴とする方法。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか一つに記載の方法において、
第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）から出たプルトニウムの流れの一部が前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）の供給に向かって再循環されることを特徴とする方法。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか一つに記載の方法において、
第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）中のプルトニウムの抽出（Ｅｘ．）と脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）が混合・傾瀉器装置、送出カラム内または遠心抽出機内で実施されることを特徴とする方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
【０００２】
本発明はウランや核分裂生成物とともに水溶液内に存在する、プルトニウムの精製及び濃縮方法にかかわるものである。
【０００３】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ウラン（Ｕ）、プルトニウム（Ｐｕ）と核分裂生成物（ＰＦ）を閉じ込めたこのような溶液は、原子炉の使用済み燃料再処理工場内に存在する。一般的には前記燃料の硝酸溶液に由来する約２ｇ／ｌのプルトニウムと２００ｇ／ｌのウランを含有する酸性溶液（ＨＮＯ3）である。ウランとプルトニウムを核分裂生成物から分離し、一般的には互いに別個に、それらをできる限り純粋な形で回収するために、これらの溶液は連続し、かつ独立した除染処理サイクルにかけられる。
【０００５】
もっと正確に言えば、プルトニウムを回収するために、前記溶液は１ＣＵＰｕ（ウランとプルトニウムの共同抽出と、前記ウランと前記プルトニウムの連続する脱抽出）とよばれる少なくとも１回の第１サイクルと２ＣＰｕ（前記プルトニウムの補助精製と濃縮）とよばれる第２のサイクルにかけられる。
【０００６】
前記それぞれのサイクルには下記の３つの過程が含まれる：
−溶剤相内へのウラン及び／またはプルトニウムの完全な抽出；
−前記溶剤相から随伴核分裂生成物を分離するための前記相の洗浄；
−適切な水溶液内でのウラン及び／またはプルトニウムの再抽出または脱抽出。
【０００７】
得られた水溶液は希釈液で洗浄され、随伴した微量の溶剤を除去する。
【０００８】
脱抽出した溶剤は特定の施設内で処理され、抽出プラント内で再循環される。
【０００９】
第１のサイクルは第２のサイクルの溶剤ループとは区別される溶剤ループをそなえている。
【００１０】
抽出、洗浄、脱抽出、希釈液洗浄などの作業は液・液コンタクタ（一連の混合／傾瀉器、送出カラム、遠心分離器、など）内で実施され、それらの過程の数は目標とする性能（とくに除染率、抽出率、脱抽出率）におうじて、またそれらのサイズは処理能力におうじて決められる。
【００１１】
従って、本発明の目的は、上記のような従来のプルトニウムの精製及び濃縮方法を改良し、従来方法を実施することで得られるのと同様の効果を、従来方法より簡略化した方法により得ることができる手段を提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の課題を解決するための手段は、下記のとおりである。
【００１４】
第１に、ウランと核分裂生成物とともに水溶液中に存在するプルトニウムを精製し、濃縮する方法において、
−主として、また連続して下記の過程からなる抽出第１サイクル（１ＣＵＰｕ）：
＊前記水溶液の溶剤との逆流接触による前記ウランとプルトニウムの抽出（Ｅｘ．）と、
＊酸性溶液による、前記ウランとプルトニウムをふくむ前記溶剤の逆流洗浄（Ｌ．ＰＦ）と、
＊還元性水溶液または電気化学還元による前記溶剤からの前記プルトニウムの脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）と、
＊希釈酸溶液による前記溶剤からの前記ウランの脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｕ）と、
＊このように排出された溶剤の再生処理（Ｔ．Ｓ）と、処理された前記溶剤の再循環、および
−このようにして脱抽出したプルトニウムの酸化（Ｏｘ．Ｐｕ）のあとの、前記プルトニウムの補助精製と濃縮の第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）；前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）は下記の連続する主要過程からなる：
＊プルトニウムを含む水溶液の溶剤との逆流接触によるプルトニウムの抽出（Ｅｘ．）と、
＊酸性溶液による、前記プルトニウムをふくむ前記溶剤の、逆流洗浄（Ｌ．ＰＦ）と、
＊還元性水溶液による前記溶剤からの前記プルトニウムの脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）、
をもって構成され、さらに前記第１サイクル（１ＣＵＰｕ）で処理された溶剤の使用によって前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）が前記第１サイクル（１ＣＵＰｕ）に統合されることを特徴とする、プルトニウムを精製および濃縮する方法。
【００１５】
第２に、上記第１に記載の方法において、
第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）中のプルトニウム脱抽出が完全で、前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）でもちいられた前記第１サイクルの処理済み溶剤が、前記第２サイクルの前記脱抽出のあと、第１サイクル（１ＣＵＰｕ）中の、
−ウランを含まないときは、溶剤再生処理（Ｔ．Ｓ）段階で、
−ウランを含むときは、ウラン脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｕ）段階で、再循環されることを特徴とする方法。
【００１６】
第３に、上記第１に記載の方法において、
第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）中のプルトニウム脱抽出が不完全で、前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）でもちいられた前記第１サイクルの溶剤が、第２サイクルの前記脱抽出のあと、第１サイクル（１ＣＵＰｕ）中の、プルトニウム脱抽出段階で、再循環されることを特徴とする方法。
【００１７】
第４に、上記第３に記載の方法において、
第１サイクル中のプルトニウム脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）が還元プルトニウムをふくむ溶液の逆流洗浄（Ｌ．Ｕ．）と組み合わされ、必要に応じて処理済み溶剤が添加された第２サイクルの前記再循環溶剤が前記洗浄に用いられることを特徴とする方法。
【００１８】
第５に、上記第１〜４のいずれか一つに記載の方法において、
第２サイクルのプルトニウム抽出（Ｅｘ．）から得られた不溶解分が、必要に応じて酸性を調節したあと、第１サイクル（１ＣＵＰｕ）で、溶剤の洗浄（Ｌ．ＰＦまたはＬ．Ｔｃ）段階で、再循環されることを特徴とする方法。
【００１９】
第６に、上記第１〜５のいずれか一つに記載の方法において、
第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）中のプルトニウム脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）が、処理済み溶剤の流れによる、還元プルトニウムをふくむ溶液の、逆流洗浄（Ｌ．Ｕ）と組み合わされていることを特徴とする方法。
【００２０】
第７に、上記第１〜６のいずれか一つに記載の方法において、
第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）から出たプルトニウムの流れの一部が前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）の供給に向かって再循環されることを特徴とする方法。
【００２１】
第８に、上記１〜７のいずれか一つに記載の方法において、
第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）中のプルトニウムの抽出（Ｅｘ．）と脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）が混合・傾瀉器装置、送出カラム内または遠心抽出機内で実施されることを特徴とする方法。
【００２２】
【実施例】
【００２３】
ラアーグ工場の再処理法はなかでも上記の１ＣＵＰｕと２ＣＰｕの独立したこのようなサイクルからなる。１ＣＵＰｕと２ＣＰｕのサイクルを説明した図が、図１に示されている。
【００２４】
本発明に係る方法を図２から５に示す。
【００２５】
本発明の方法をもっとよく理解できるように、図１を参照して、先行技術の方法を説明する。
【００２６】
図１において、＝＝は溶剤の回路（第１および第２サイクル）を、−−は水溶液の回路を示している。
【００２７】
先行技術の方法によれば、また上記に説明したごとく、ウラン、プルトニウムと核分裂生成物をふくむ水溶液は、まず最初に溶剤と逆流で接触させて、金属すなわちウラン及び／またはプルトニウムの抽出（Ｅｘ．）にかけられる。前記金属は核分裂生成物を随伴して前記溶剤内を通過する。核分裂生成物を含有する残留水溶液は処理工場に送られる。
【００２８】
前記金属をふくむ溶剤はつぎに、先に述べたように、洗浄（Ｌ．ＰＦ）して随伴核分裂生成物が除去される。この洗浄は酸性溶液との接触装置内で逆流して実施される。前記洗浄（Ｌ．ＰＦ）は金属内に含まれる前記溶剤からテクネチウムを再抽出するための特殊洗浄（Ｌ．Ｔｃ）との連結によって有利に至適化される。この特殊洗浄（Ｌ．Ｔｃ）は上述の条件と若干異なる条件で接触装置内を逆流させて実施される。これは随伴するウランとプルトニウムの回収のための補助抽出（Ｅｘ．Ｃ．）と組み合わされる。ここで再度明確にしておくが、前記特殊洗浄とそれに組み合わされた補助抽出（Ｌ．Ｔｃ＋Ｅｘ．Ｃ）は本書に記載された先行技術の方法の本質的過程を構成するものではなく、その１つの変型である。
【００２９】
つぎに、このように充填され、洗浄された溶剤からつぎつぎにプルトニウムとウランを脱抽出（または再抽出）する。
【００３０】
プルトニウムはＰｕIVをきわめて抽出性のひくいＰｕIIIに変換する還元性の水溶液によって一般的に再抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）される。還元性の媒質は電気化学的還元（現場電気還元）によっても得ることができる。還元性の水溶液は硝酸ウラン（ＵIV）と硝酸ヒドラジン（Ｎ2Ｈ5ＮＯ3）をふくむ水溶液などである。このように再抽出されたプルトニウムは、随伴した少量のウランを含む。ウランを含有する溶剤流れ内で再循環させる、溶剤流れ中の抽出によって前記ウランを分離する必要がある。この抽出は還元プルトニウムＰｕIIIをふくむ水溶液の逆流洗浄（Ｌ．Ｕ）によって実施される。プルトニウムの脱抽出過程（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）で、したがって、一般的にこのような洗浄（Ｌ．Ｕ）が組み合わされる。さらに、還元剤にＵIVをもちいる補助脱抽出を使用してプルトニウムの前記脱抽出過程を強化することもできる。この過程はさらに、ダムＰｕ（Ｂaｒ．Ｐｕ）を構成していることに注意。これは図１には示されていない。この過程は、一般的に脱抽出が還元剤にＵIVをもちいる一連の混合・傾瀉器内で実施されるばあいには無用であり、前記脱抽出が送出カラム内で実施されるばあいには推奨される。
【００３１】
ウランは希釈度のたかい硝酸溶液の逆流通過によって溶剤から再抽出（ＲＥｅｘ．Ｕ）される。
【００３２】
このようにして排出された溶剤はつぎに、再生処理（Ｔ．Ｓ．）にかけられる。この再生は前記溶剤が受ける加水分解と放射線分解の影響を受けて溶剤が劣化する限りにおいて不可欠である。この再生は主として特殊施設内での連続洗浄からなる（各種のアルカリ性溶液による液・液洗浄）。このようにして再生した溶剤は、この第１のサイクル内で、再循環させることができる。
【００３３】
前記第１のサイクル（１ＣＵＰｕ）は、プルトニウムについては、ＰｕIIIの溶液を供給する。前記ＰｕIIIはつぎに酸化されてＰIV（Ｏｘ．Ｐｕ）になる。このようにして再酸化されたプルトニウムはつぎに、前記第１サイクル（１ＣＵＰｕ）とは独立した、除染の第２サイクル（２ＣＰｕ）にかけられる。
【００３４】
前記第２のサイクル（２ＣＰｕ）は第１（１ＣＵＰｕ）に類似している。それは下記の主要な過程からなる：
Ｅｘ．
Ｌ．ＰＦ
ＲＥｅｘ．Ｐｕ＋Ｌ．Ｕ
ＲＥｅｘ．Ｕ
Ｔ．Ｓ．
特殊洗浄（Ｌ．Ｔｃ．＋Ｅｘ．Ｃ．）はない。
【００３５】
上に示したごとく、前記第１と第２のサイクルの溶剤ループは独立している。
【００３６】
後述のごとく、例として、およそ２ｇ／ｌのプルトニウムをふくむ溶液に先行技術の前記方法（１ＣＵＰｕ＋２ＣＰｕ）を適用したとき、第１サイクルの終わりにプルトニウムがおよそ６ｇ／ｌの溶液が、また第２サイクルの終わりにプルトニウムがおよそ４０ｇ／ｌの溶液がえられた。
【００３７】
前記方法によれば、
・もっとも一般的にもちいられる溶剤はドデカンなどの希釈剤中に希釈されたリン酸トリブチル（ＴＢＰ）である、
・充填された前記溶剤の洗浄（Ｌ．ＰＦ）は一般的に硝酸溶液（ＨＮＯ3）をもちいる、
・プルトニウムの脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ）にもちいられる還元性溶液は一般的に、上述のごとく、ＵIVと硝酸ヒドラジンをふくむ溶液である。硝酸ヒドロキシルアミン（ＮＨＡ）ももちいることができる、このばあい、逆流洗浄（Ｌ．Ｕ）はもはや無用である、
・ウランの脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｕ）は一般的にきわめて希釈度のたかい硝酸溶液で実施される、
・２つの独立したサイクルのあいだのプルトニウムの酸化（Ｏｘ．Ｐｕ：ＰｕIII→ＰｕIV）には一般的に硝酸蒸気または硝酸ナトリウムが酸化剤にもちいられる、
・最後に、えられた水相の洗浄には、一般的に、希釈剤として、ドデカンがもちいられる。
【００３８】
前記方法はプルトニウムができる限り純粋で濃縮された溶液を提供するためのものである。前記溶液から開始して、下流では、沈殿と焼成によって、二酸化プルトニウム（ＰｕＯ2）が調製される。
【００３９】
本発明によれば、おどろいたことに、投資と開発負担の最適化を目標として、前記方法が簡略化できることがわかった。
【００４０】
したがってここに、上記に記載し、図１に概略を示した先行技術の方法の簡略化にあたる、プルトニウムとウランと核分裂生成物をふくむ水溶液からプルトニウムを精製し、濃縮する方法を提案する。
【００４１】
本発明の前記方法は先行技術の方法の第１サイクル（１ＣＵＰｕ）を採用し、特徴的な仕方でその中に、先行技術の方法の第２サイクル（２ＣＰｕ）にたいして簡略化された第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）を組み込んでいる。前記第２サイクルは唯一かつ独自の溶剤ループだけがもちいられるので簡略化される。
【００４２】
もっと正確にいえば、本発明の方法には下記のサイクルがふくまれる：
【００４３】
−主として、また連続して下記の過程からなる抽出第１サイクル（１ＣＵＰｕ）：
＊溶剤との、処理する水溶液の、逆流接触によるウランとプルトニウムの共同抽出と、
＊酸性溶液による、前記ウランとプルトニウムをふくむ前記溶剤の逆流洗浄と、
＊還元性水溶液による前記溶剤からの前記プルトニウムの脱抽出と、
＊希釈酸溶液による前記溶剤からの前記ウランの脱抽出と、
＊このように排出された溶剤の再生処理と、処理された前記溶剤の再循環、および
−前記第１のサイクル（１ＣＵＰｕ）中で抽出されたプルトニウムの補助精製と濃縮の第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）；前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）は主として下記の連続する過程からなる：
＊溶剤との、（第１サイクルでえられた）プルトニウムを含む水溶液の逆流接触によるプルトニウムの抽出（残っているウランがあれば同時に抽出される）と、
＊酸性溶液による、前記プルトニウムをふくむ前記溶剤の、逆流洗浄と、
＊還元性水溶液による前記溶剤からの前記プルトニウムの脱抽出。
【００４４】
前記２つのサイクルのあいだに、ＰｕIIIのかたちで抽出されたプルトニウムは酸化されてＰｕIVになる。
【００４５】
前記第１サイクルは先行技術の第１サイクルに類似している。ここではその主要な過程しかあげていない。
【００４６】
前記第２サイクルは、本発明によれば、先行技術の第２サイクルのいくつかの過程しか採用せず、とにかく、すくなくとも上記の３つの過程を採用している。特徴として、本発明によれば、前記第２サイクルは前記第１サイクルで処理された溶剤を使用することによって、前記第１サイクルに統合されている。すなわち本発明によれば、プルトニウムの抽出は第１サイクルで処理された溶剤の一部を用いて、第２サイクル内で実施される。
【００４７】
当業者にはこのような簡略化の利益がすぐに理解できるだろう。
【００４８】
本発明によれば、先行技術による方法のそれに類似した第１サイクルに、プルトニウムの補助精製と濃縮のサイクルが接続される。本発明の方法は各種の変型によって実施することができる。前記第２のサイクルはとくに前記第１のサイクルに多かれ少なかれ統合できる。
【００４９】
たとえば、第１の変型によれば、前記統合には抽出溶剤しか関与しない。この第１の変型自体が異なる形態で存在することができる。前記形態がいかなるものであれ、第１サイクルの再生過程（Ｔ．Ｓ．）からえられた処理済み溶剤は、一部が、第２サイクルでのプルトニウム抽出に用いられる。
【００５０】
前記第２サイクルでのプルトニウムの脱抽出が完全であるならば、用いられた溶剤は第１サイクルで再循環できるだろう：
【００５１】
・ウランを含んでいないときは、前記溶剤再生過程（Ｔ．Ｓ．）のレベルで直接に、
・ウランを含むばあいには、ウラン脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｕ）のレベルで。
【００５２】
このような完全な脱抽出を保証するために、当業者は必要な手段、とくに、必要ならばウラン洗浄（ＵIVがかかわるとき）またばあいによってはプルトニウムダムと組み合わされた還元脱抽出（ＵIV＋Ｎ2Ｈ5ＮＯ3またはＮＨＡ）をもちいることができる。
【００５３】
再循環する溶剤内のウランの有無はとくに、第２サイクルのプルトニウム脱抽出過程で用いられる還元剤また、ばあいによっては、第１サイクルのウラン洗浄効率に左右される。
【００５４】
この仮定（第２サイクルでのプルトニウムの不完全な脱抽出）のもとで、したがって、前記第２サイクルの入口には第１サイクルの再生処理過程（Ｔ．Ｓ．）からえられた溶剤があり、前記第２サイクルの出口には、前記第１サイクルのプルトニウム脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｕ）または溶剤再生（Ｔ．Ｓ．）のレベルで再循環される溶剤がある。
【００５５】
本発明のこの実施態様は第２サイクルを簡略化し（過程の削減：前記第２サイクルのウランの脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｕ）と溶剤処理（Ｔ．Ｓ．））、２つのサイクルのあいだの相互作用が限定されているという点でとくに有利である。
【００５６】
前記第２サイクル内のプルトニウム脱抽出が不完全なとき、もちいられた溶剤は、前記プルトニウムの至適回収のために、第１サイクル内で、プルトニウム脱抽出レベルで再循環される。
【００５７】
本発明のこの実施態様によれば、方法の第２サイクルは過程：Ｅｘ．＋Ｌ．ＰＦ＋ＲＥｅｘ．Ｐｕに大幅に縮小することができる。Ｐｕダムは関与せず、またプルトニウム脱抽出（ＮＨＡでの脱抽出）のためにＵIVを用いないときは、ウラン洗浄（Ｌ．Ｕ）も削除することができる。
【００５８】
この仮定（第２サイクルでのプルトニウムの不完全な脱抽出）のもとで、したがって、前記第２サイクルの入口（Ｅｘ．）には第１サイクルの再生処理過程（Ｔ．Ｓ．）からえられた溶剤があり、前記第２サイクルの出口（前記プルトニウムの不完全な脱抽出のあと）には、前記第１サイクルのプルトニウム脱抽出レベルで再循環される溶剤がある。
【００５９】
本発明のこの実施態様は、過程の数についても、関与する機器の規模についても第２サイクルをさらに簡略化するので（簡略化）とくに有利である。よくあるように、第１サイクルのプルトニウム脱抽出が還元プルトニウムを含む溶液の逆流洗浄（Ｌ．Ｕ．：前記脱抽出にＵIVがかかわるばあいに必要）に組み合わされるばあい、この実施態様はさらに有利なことがわかるだろう。このモデルケースにおいて、前記洗浄に第２サイクルの前記再循環溶剤をもちいることができる。このようにして処理する溶剤の流れをさらに減らし、それによって溶剤再生処理によって発生する排液量を減らすことができる。
【００６０】
本発明の方法の第２の変型によれば、第１サイクルへの第２サイクルの統合はもっと徹底している。それは抽出溶剤のほかに、抽出した不溶解分も対象としている。第２サイクル（前記サイクルの第１の過程）でのプルトニウム抽出に由来する前記不溶解分は、本発明による方法のこの変型によれば、第１サイクルで、ウランとプルトニウムを含む抽出溶剤の洗浄レベルで再循環される。この洗浄は、先に述べたごとく、前記溶剤から随伴核分裂生成物を除去するためのものである。
【００６１】
前記洗浄がテクネチウムを除去するための特殊洗浄に結合されているとの仮定のもとで、抽出不溶解分の再循環は、本発明の方法のこの変型によれば、洗浄の第１過程（Ｌ．ＰＦ）においても、第２の過程（Ｌ．Ｔｃ）においてもおこなうことができる。
【００６２】
洗浄ＰＦの溶液として使用するために、前記不溶解分はばあいによってはその酸性を調整しなければならない。この目的のために、（第１サイクルの）洗浄ＰＦに向かう前記不溶解分再循環ライン上に適切な手段をそなえる。
【００６３】
本発明の方法のこの変型はとくに興味深い。その原理は、第２サイクルでプルトニウムの不完全な抽出と脱抽出（または再抽出）を実施するもので、部分的にプルトニウムをふくむ抽出不溶解分と脱抽出溶剤は、第１サイクル内で、（それによってプルトニウムの回収を終えるために）適正に選んだ箇所でオンラインで再循環される。不溶解分は洗浄ＰＦ溶液内で再循環され、溶剤はプルトニウムの脱抽出において、ウラン洗浄溶液がかかわるばあいには、好適にはその溶液内で再循環される。
【００６４】
本発明の方法のこの変型は、第２サイクルを最大限に簡略化し（またとくに抽出と脱抽出に要求される抽出器の段階の数を減らし）、プルトニウムの損失を減らし、処理する排液の量を最小にすることを可能にする。この実施のために、第２サイクルで一般的に目標とされる抽出および脱抽出率は９５％程度であり、そのためには第１サイクルのプルトニウムの１０％が再循環される。
【００６５】
本発明の方法の変型および実施態様のいかなるかを問わず、第２サイクルのプルトニウムの脱抽出は、ＵIVがかかわるばあい、ウランのふくまれないプルトニウムをえようとするならば、処理済み溶剤の流れによって還元されたプルトニウムをふくむ溶液の逆流洗浄と組み合わされる。
【００６６】
第２サイクルのプルトニウムの前記脱抽出には、硝酸ヒドロキシルアミン（ＮＨＡ）などの別の還元剤を関与させることもできる。
【００６７】
一般的に推奨されるのは、プルトニウム脱抽出の２つの過程の少なくとも一方（第１サイクルの過程及び／または第２サイクルの過程）にＵIVが関与し、したがって、随伴ウランのこのような洗浄過程に組み合わされることである。
第２サイクルの脱抽出過程から出たプルトニウムは還元された形で存在する。必要ならば次過程のためにふたたび酸化される。
【００６８】
本発明によれば、さらに、第２サイクルの前記脱抽出過程からの流れの一部（プルトニウム濃度の高い水溶液）を前記第２サイクルの供給に向けて再循環することもできる。このようにして、前記第２サイクルから出るプルトニウムの濃度を増加させることもできる。このような部分はあらかじめ再酸化するか、あるいは２つのサイクルのあいだに備えられた酸化過程（Ｏｘ．Ｐｕ：ＰｕIII→ＰｕIV）で適当に再循環してもよい。
【００６９】
排出されたプルトニウムの一部をこのように供給に環流することは、プルトニウム脱抽出の実施のどのような変型においても考えられる（ＵIV＋Ｎ2Ｈ5ＮＯ3またはＮＨＡ）。
【００７０】
本発明の方法の第２サイクルは、簡略化されているので、（先行技術の方法の第２サイクルを実施するのに必要な施設に比較して）小さな、簡略化された施設内で実施することができる。
【００７１】
前記第２サイクルの、プルトニウムの抽出と脱抽出は、とくに
・一連の混合・傾瀉器
・送出カラム（小型：４から５ｍ）
・遠心分離器
内で実施することができる。
【００７２】
つぎに、付属の図面を参照して本発明の方法を簡潔に復習しておく。先に述べたごとく、本書において、
・図１は先行技術による方法（１ＣＵＰｕ＋２ＣＰｕ）を示す、
・図２から５は本発明の方法の変型を示し、もっと正確には、図２から４はそのような変型を、図５は関与する流れの指示をふくむ、本発明による簡略化された第２サイクルの詳細の図である。
【００７３】
図１について、２つのサイクル、１ＣＵＰｕと２ＣＰｕの完全な独立性を再度強調しておく。
【００７４】
図１の概略図によれば、第１と第２のサイクルのプルトニウム脱抽出の２つの過程（ＵIVが関与する脱抽出）は随伴ウランの回収のためのウラン洗浄（Ｌ．Ｕ）過程に結合されている。
【００７５】
図２と３には、溶剤しか関与しない統合である、第１サイクル（１ＣＵＰｕ）への第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）の最小統合の変型である、本発明の方法の第１の変型の２つの実施態様の概略が示されている。
【００７６】
図２には、第２サイクル中のプルトニウムの完全脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ＋Ｌ．Ｕ＋Ｂａｒ．Ｐｕ）のばあいを図示した。このとき溶剤は、第１サイクルのウラン脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｕ）に再循環される。これはウランを含んでいることが仮定される。ここで指摘しておくが、その中にウランがないときは、溶剤再生過程（Ｔ．Ｓ）に直接再循環できる。
【００７７】
図３には第２サイクル中のプルトニウムの不完全脱抽出（ＲＥｅｘ．Ｐｕ＋ばあいによってＬ．Ｕ）のばあいを図示した。このとき溶剤は第１サイクルのプルトニウムの脱抽出に再循環され、脱抽出がウラン洗浄（Ｌ．Ｕ）に組み合わされている限りにおいて、この段階で再循環される。前記再循環溶剤は、ばあいによっては処理済み溶剤を添加して、随伴ウランの除去のための洗浄溶剤として関与する。本発明の方法のこの実施態様はとくに推奨される。
【００７８】
前記図３（およびつぎの図４）に、第２サイクルの選択的洗浄過程（Ｌ．Ｕ）を点線で示した。先に述べたごとく、この過程は前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）のＰｕ脱抽出にＵIVが還元剤としてもちいられ、ウランの混じっていないプルトニウムをえようとするときに関与する。
【００７９】
図４に、本発明の方法の第２の変型、第１サイクル（１ＣＵＰｕ）に第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）をより徹底的に統合した変型を示した。前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）のＰｕ抽出不溶解分は第１サイクル（１ＣＵＰｕ）中の洗浄Ｌ．ＰＦ段階で（必要ならば酸性を調整したあと）再循環される。ここで、同じように、不溶解分は特殊洗浄段階Ｌ．Ｔｃで再循環することもできる。
【００８０】
第１の変型の第２の実施態様（不完全脱抽出）をふくむこの第２の変型（不溶解分の再循環）はとくに推奨される。この枠内において、酸化段階（Ｏｘ．Ｐｕ）で第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）から出た流れの一部の再循環を実施することができる。この可能性は点線で示した。このようにして、出口流れのプルトニウム含有量を増すことができる。
【００８１】
図５では、最大限に簡略化された第２サイクル（可能性として考えられ、点線で示した過程を含まない）である、図４による本発明の方法の第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）の詳細を再度示した。前記第２サイクルは、第１サイクル（１ＣＵＰｕ）の洗浄（Ｌ．Ｕ）と（Ｌ．ＰＦ）にむかう溶剤と不溶解分のそれぞれの再循環をふくむ、Ｅｘ．＋Ｌ．ＰＦ＋ＲＥｅｘ．Ｐｕ（ＮＨＡによる）に還元される。前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）に、プルトニウムが濃縮された、出てくる水相の、希釈剤による洗浄を付属させた。
【００８２】
図５に、前記第２サイクル（２Ｃ’Ｐｕ）の実施例を示した。これはつぎの３つの区分に分けられる臨界未満の一連の混合・傾瀉装置からなる：
−３段階（Ｐｕ含有率が０．５ｇ／ｌ未満の不溶解分がえられる）からなる抽出、これには下記が供給される：
＊酸化と遊離硝酸の約３Ｎへの調整のあと、第１サイクルの洗浄Ｕ（Ｌ．Ｕ）に由来する５ｇ／ｌのＰｕIV溶液（流量＝Ｑｌ／ｈ）、
＊第１サイクルの溶剤処理（Ｔ．Ｓ）に由来する溶剤（流量＝０．３Ｑｌ／ｈ）。
−硝酸１Ｎ（流量＝０．１Ｑｌ／ｈ）の供給を受ける、１段階（ＦＤ除染率１０から２０を達成可能）からなる洗浄。前記ＦＤ除染率は下記のごとく定義される：
【００８３】
ＦＤ＝（投入Ｐｕの比放射能）／（出口Ｐｕの比放射能）
【００８４】
−ＮＨＡの硝酸溶液（流量＝０．１Ｑｌ／ｈ）の供給を受ける、３段階（プルトニウム含有率が１ｇ／ｌ未満の溶剤がえられる）からなる脱抽出または再抽出。
【００８５】
このようにして、精製及び濃縮（〜４０から４５ｇ／ｌ）されたプルトニウム溶液はつぎに３段階の希釈剤内で洗浄される（希釈剤流量＝０．００５Ｑｌ／ｈ）。
【００８６】
付属の図面を参照して、上記の説明を読むことによって、当業者は本発明の方法の利益（先行技術による方法の簡略化）をすべて把握できるだろう。
【００８７】
他方、前記簡略化が実現可能であるかは全く自明ではなかった。
【００８８】
【発明の効果】
【００８９】
本発明のプルトニウムの精製及び濃縮方法は、従来の精製及び濃縮方法と比較して、簡略化した方法にもかかわらず、同様の効果を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】先行技術による方法を示す概略図
【図２】本発明に係る第２サイクル中のプルトニウムの完全脱抽出の場合を示す概略図
【図３】本発明に係る第２サイクル中のプルトニウムの不完全脱抽出場合を示す概略図
【図４】本発明の方法の第２の変型の概略図
【図５】本発明の方法の第２サイクルの概略図
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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