(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガラス繊維含有量が２０〜８０重量％で、ガラス繊維が互いに平行に配列しており長さが２〜１００ｍｍのガラス繊維含有熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）、あるいは該ペレット（Ａ）と（Ａ）以外の熱可塑性樹脂からなり前記ガラス繊維含有熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）中のガラス繊維含有量が全体の２０〜８０重量％となるような混合物からなる成形原料を溶融混練し、最終の成形品に相等する金型容積よりも大きくなるように開いた金型中に所定量の溶融樹脂を射出し、樹脂の射出完了前若しくは完了後に金型を最終成形品の容積まで閉じて、ガラス繊維含有溶融樹脂を膨張させることを特徴とする、空隙率が１０〜８０％であり表面に空隙をもたないスキン層を有するガラス繊維強化熱可塑性樹脂軽量成形品の製造方法。
【請求項２】
熱可塑性樹脂が不飽和カルボン酸またはその誘導体で変性されたポリオレフィンを含有してもよいポリオレフィン系樹脂である請求項１記載のガラス繊維強化熱可塑性樹脂軽量成形品の製造方法。
【請求項３】
請求項１記載の製造方法で得られたガラス繊維強化熱可塑性樹脂軽量成形品であって、最終成形品中のガラス繊維の重量平均繊維長が１〜２０ｍｍであり、これらのガラス繊維が互いに絡み合っていることを特徴とするガラス繊維強化熱可塑性樹脂軽量成形品。
【請求項４】
曲げの比強度が８０ＭＰａ以上である請求項３記載のガラス繊維強化熱可塑性樹脂軽量成形品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ガラス繊維強化熱可塑性樹脂軽量成形品の製造方法及び該製造方法で得られた軽量成形品に関し、詳しくは特定のガラス繊維含有熱可塑性樹脂ペレットを用いた射出成形により、発泡剤を用いることなく軽量で、良好な表面状態を有し、高強度、高剛性であるガラス繊維強化熱可塑性樹脂軽量成形品の製造方法及び該製造方法で得られた軽量成形品に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ガラス繊維強化樹脂は、引張強度、剛性、耐熱性などが高いため、重要な素材として使用されている。中でも、易成形性のため、射出成形した製品がその中心を占めている。しかし、ガラス繊維の配合量の増大によって成形品の比重が高くなること、成形中のガラス繊維の切断により強度が低下するという欠点を有していた。また、異方性のため、反り変形が大きいという欠点も有していた。そこで、これらの欠点を改良する方法として、２〜１００ｍｍのペレット長さに等しく且つ平行に配列したガラス繊維で強化した樹脂ペレットを用いる方法などが提案されている（例えば、特公昭６３−３７６９４号公報，特開平３−１８８１３１号公報など）。また、１０〜１００ｍｍの長さの平行繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを成形して長さ５〜１００ｍｍの強化繊維が絡み合った位置関係にある繊維強化熱可塑性樹脂成形体の製造法も提案されている（特開平６−１９８７５３号公報）。しかし、これらの方法でもガラス繊維の配合によって重量が重くなると言う問題が残されている。
【０００３】
一方、ガラス繊維強化樹脂成形体の軽量化方法としては、発泡剤を用いた発泡射出成形方法が知られている（特開平７−２４７６７９号公報）。しかしながらこの場合、かなりの発泡剤を必要とすると共に、発泡倍率を２〜５倍にすることは容易ではなく、またガラス繊維含有量にもおのずと限界があるのが現状である。また、別の成形方法として、予め金型を開いた金型キャビテーに発泡剤含有樹脂を射出し、その後に金型を閉じること（インジェクションプレス）により発泡成形品を製造することも考えられる。しかし、この場合においても、発泡剤を多く用いて高発泡倍率の成形品を得ようとすると、成形品表面にガスが走り、シルバーマークが発生する不良現象と共に、成形品の強度、剛性の点でも問題が多く実用化までには至っていないのが現状である。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、繊維長の長い特定のガラス繊維含有熱可塑性樹脂ペレットを用いて表面特性、強度、剛性に優れた、軽量の成形品を発泡剤を用いることなく製造する方法及び該製造方法で得られた軽量成形品の提供を目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、軽量化と強度を満足するガラス繊維強化熱可塑性樹脂軽量成形品を射出成形によって得るべく、鋭意検討した結果、特定の成形原料と成形法の組み合わせにより、上記目的が達成されるのみならず、外観（表面特性）にも優れた軽量成形品が得られることを見出した。本発明はかかる知見に基づいて完成したものである。
【０００６】
すなわち、本発明は、ガラス繊維含有量が２０〜８０重量％で、ガラス繊維が互いに平行に配列しており長さが２〜１００ｍｍのガラス繊維含有熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）、あるいは該ペレット（Ａ）と（Ａ）以外の熱可塑性樹脂からなり前記ガラス繊維含有熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）中のガラス繊維含有量が全体の２０〜８０重量％となるような混合物からなる成形原料を溶融混練し、最終の成形品に相等する金型容積よりも大きくなるように開いた金型中に所定量の溶融樹脂を射出し、樹脂の射出完了前若しくは完了後に金型を最終成形品の容積まで閉じて、ガラス繊維含有溶融樹脂を膨張させることを特徴とする、空隙率が１０〜８０％であり表面に空隙をもたないスキン層を有するガラス繊維強化熱可塑性樹脂軽量成形品の製造方法および該成形方法で得られたガラス繊維の重量平均繊維長が１〜２０ｍｍであり、これらのガラス繊維が互いに絡み合っており、曲げの比強度等に優れた軽量成形品を提供するものである。
【０００７】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明の実施の形態を説明する。
本発明のガラス繊維強化熱可塑性樹脂軽量成形品の製造方法は、上記のような特定のガラス繊維含有熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）を成形原料として用いることにより達成される。ここで用いられる熱可塑性樹脂については特に制限はなく、例えばポリオレフィン系樹脂，ポリスチレン系樹脂，ポリ塩化ビニル系樹脂，ポリアミド系樹脂，ポリエステル系樹脂，ポリアセタール系樹脂，ポリカーボネート系樹脂，ポリ芳香族エーテル又はチオエーテル系樹脂，ポリ芳香族エステル系樹脂，ポリスルホン系樹脂，アクリレート系樹脂などが挙げられる。
【０００８】
ここでポリオレフィン系樹脂としては、例えば、エチレン；プロピレン；ブテン−１；３−メチルブテン−１；３−メチルペンテン−１；４−メチルペンテン−１などのα−オレフィンの単独重合体やこれらの共重合体、あるいはこれらと他の共重合可能な不飽和単量体との共重合体などが挙げられる。代表例としては、高密度，中密度，低密度ポリエチレンや、直鎖状ポリエチレン，超高分子量ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体，エチレン−アクリル酸エチル共重合体などのポリエチレン系樹脂、シンジオタクチックポリプロピレン，アイソタクチックポリプロピレンや、プロピレン−エチレンブロック共重合体又はランダム共重合体などのポリプロピレン系樹脂、ポリ４−メチルペンテン−１などを挙げることができる。
【０００９】
また、スチレン系樹脂としては、例えば、スチレン，α−メチルスチレンなどの単独重合体やこれらの共重合体、あるいはこれらと共重合可能な不飽和単量体との共重合体が挙げられる。代表例としては、一般用ポリスチレン，耐衝撃用ポリスチレン，耐熱用ポリスチレン（α−メチルスチレン重合体），シンジオタクチックポリスチレン，アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ），アクリロニトリル−スチレン共重合体（ＡＳ），アクリロニトリル−塩素化ポリエチレン−スチレン共重合体（ＡＣＳ），アクリロニトリル−エチレン−プロピレンゴム−スチレン共重合体（ＡＥＳ），アクリルゴム−アクリロニトリル−スチレン共重合体（ＡＡＳ）などが挙げられる。
【００１０】
ポリ塩化ビニル系樹脂としては、例えば、塩化ビニル単独重合体や塩化ビニルと共重合可能な不飽和単量体との共重合体などが挙げられる。該共重合体としては、例えば塩化ビニル−アクリル酸エステル共重合体，塩化ビニル−メタクリル酸エステル共重合体，塩化ビニル−エチレン共重合体，塩化ビニル−プロピレン共重合体，塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体，塩化ビニル−塩化ビニリデン共重合体などが挙げられる。さらに、これらのポリ塩化ビニル系樹脂を後塩素化して、塩素含量を高めたものを用いることができる。
【００１１】
ポリアミド系樹脂としては、例えば、６−ナイロンや１２−ナイロンなど、環状脂肪族ラクタムを開環重合したもの、６，６−ナイロン；６，１０−ナイロン；６，１２−ナイロンなど、脂肪族ジアミンと脂肪族ジカルボン酸とを縮重合させたもの、ｍ−キシレンジアミンとアジピン酸との縮重合物など、芳香族ジアミンと脂肪族ジカルボン酸とを縮重合させたもの、ｐ−フェニレンジアミンとテレフタル酸との縮重合物やｍ−フェニレンジアミンとイソフタル酸との縮重合物など、芳香族ジアミンと芳香族ジカルボン酸とを縮重合させたもの、１１−ナイロンなど、アミノ酸を縮重合させたものなどを挙げることができる。
【００１２】
ポリエステル系樹脂としては、芳香族ジカルボン酸とアルキレングリコールとを縮重合させたものが挙げられ、具体例としては、ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレートなどがある。
ポリアセタール系樹脂としては、例えば、単独重合体のポリオキシメチレン及びトリオキサンとエチレンオキシドから得られるホルムアルデヒド−エチレンオキシド共重合体などが挙げられる。
【００１３】
ポリカーボネート系樹脂としては、４，４’−ジヒドロキシジアリールアルカン系ポリカーボネート、特にビスフェノールＡとホスゲンとを反応させるホスゲン法や、ビスフェノールＡとジフェニルカーボネートなどの炭酸ジエステルとを反応させるエステル交換法などにより得られるビスフェノールＡ系ポリカーボネートが好ましく用いられる。また、ビスフェノールＡの一部を２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）プロパンや２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジブロモフェニル）プロパンなどで置換した変性ビスフェノールＡ系ポリカーボネートや難燃化ビスフェノールＡ系ポリカーボネートなども用いることができる。
【００１４】
ポリ芳香族エーテル又はチオエーテル系樹脂は、分子鎖中にエーテル結合又はチオエーテル結合を有するもので、このような樹脂としては、例えば、ポリフェニレンエーテル，スチレンでグラフト化されたポリフェニレンエーテル，ポリエーテルエーテルケトン，ポリフェニレンサルファイドなどが挙げられる。
ポリ芳香族エステル系樹脂としては、例えば、ｐ−ヒドロキシ安息香酸の縮重合で得られるポリオキシベンゾイル，ビスフェノールＡとテレフタル酸やイソフタル酸などの芳香族ジカルボン酸との縮重合で得られるポリアリレートなどが挙げられる。
【００１５】
ポリスルホン系樹脂は、分子鎖中にスルホン基を有するもので、このようなものとしては、例えば、ビスフェノールＡと４，４’−ジクロロジフェニルスルホンとの縮重合で得られるポリスルホン、フェニレン基がエーテル基とスルホン基を介してｐ−位に連結された構造のポリエーテルスルホン、ジフェニレン基とジフェニレンエーテル基とがスルホン基を介して交互に連結した構造のポリアリールスルホンなどを挙げることができる。
【００１６】
アクリレート系樹脂としては、例えば、メタクリル酸エステル重合体やアクリル酸エステル重合体などが挙げられ、これらの単量体としては、メタクリル酸及びアクリル酸のメチル，エチル，ｎ−プロピル，イソプロピル，ブチルエステルなどが用いられるが、工業的成形材料としてはメチルメタクリレート樹脂を代表的なものとして挙げることができる。
【００１７】
本発明においては、上記熱可塑性樹脂は単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。また、上記の熱可塑性樹脂の中で、ポリプロピレン、プロピレンと他のオレフィンとのランタム共重合体、プロック共重合体あるいはこれらの混合物などのポリプロピレン系樹脂が好ましく、特に、不飽和カルボン酸またはその誘導体で変性された酸変性ポリオレフィン系樹脂を含有するポリプロピレン系樹脂が好適である。
【００１８】
ここで、酸変性ポリオレフィン系樹脂に用いられるポリオレフィン系樹脂としては、例えばポリプロピレン、ポリエチレン，エチレン−α−オレフィン共重合体，プロピレン−エチレンランダム共重合体，プロピレン−エチレンブロック共重合体，エチレン−α−オレフィン共重合ゴム，エチレン−α−オレフィン−非共役ジエン系化合物共重合体（例えばＥＰＤＭなど），エチレン−芳香族モノビニル化合物−共役ジエン系化合物共重合ゴムなどが挙げられる。また、上記α−オレフィンとしては、例えばプロピレン；ブテン−１；ペンテン−１；ヘキセン−１；４−メチルペンテン−１などが挙げられ、これらは一種用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。これらのポリオレフィン系樹脂の中では、共重合体を含むポリプロピレン系樹脂やポリエチレン系樹脂が好適であり、中でもポリプロピレン系樹脂が最も好ましい。
【００１９】
また、変性に用いられる不飽和カルボン酸またはその誘導体の具体例としては、アクリル酸，メタクリル酸，マレイン酸，フマル酸，イタコン酸，クロトン酸，シトラコン酸，ソルビン酸，メサコン酸，アンゲリカ酸などの不飽和カルボン酸類、無水マレイン酸，無水イタコン酸，無水シトラコン酸，アクリル酸メチル，メタクリル酸メチル，アクリル酸エチル，アクリル酸ブチル，マレイン酸モノエチルエステル，アクリルアミド，マレイン酸モノアミド，マレイミド，Ｎ−ブチルマレイミド，アクリル酸ナトリウム，メタクリル酸ナトリウムなどの酸無水物，エステル，アミド、イミド、金属塩などを挙げることができる。これらの中で不飽和ジカルボン酸及びその誘導体が好ましく、特に無水マレイン酸が好適である。
【００２０】
これらの不飽和カルボン酸やその誘導体は、前記ポリオレフィン系樹脂を変性する場合、一種用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。また変性方法については特に制限はなく、従来公知の種々の方法を用いることができる。例えば該ポリオレフィン系樹脂を適当な有機溶媒に溶解し、不飽和カルボン酸やその誘導体及びラジカル発生剤を添加して攪拌、加熱する方法、あるいは前記各成分を押出機に供給して溶融混練を行う方法などを用いることができる。この変性ポリオレフィン系樹脂としては、前記不飽和カルボン酸やその誘導体の付加量が０．０１〜２０重量％、好ましくは０．１〜１０重量％の範囲にあるものがよく、特に０．１〜１０重量％の無水マレイン酸付加変性ポリプロピレン系樹脂が好適である。
【００２１】
また、本発明に用いるガラス繊維は、カップリング剤で表面処理されたものが好ましい。カップリング剤としては、いわゆるシラン系カップリング剤，チタン系カップリング剤として従来公知のものの中から任意のものを選択して用いることができる。このシラン系カップリング剤の具体例としては、トリエトキシシラン；ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン；γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン；γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン；β−（１，１−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン；Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン；Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン；γ−アミノプロピルトリエトキシシラン；Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン；γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン；γ−クロロプロピルトリメトキシシラン；γ−アミノプロピルトリメトキシシラン；γ−アミノプロピル−トリス（２−メトキシ−エトキシ）シラン；Ｎ−メチル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン；Ｎ−ビニルベンジル−γ−アミノプロピルトリエトキシシラン；トリアミノプロピルトリメトキシシラン；３−ウレイドプロピルトリメトキシシラン；３−４，５ジヒドロイミダゾールプロピルトリエトキシシラン；ヘキサメチルジシラザン；Ｎ，Ｏ−（ビストリメチルシリル）アミド；Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）ウレアなどが挙げられる。これらの中でもγ−アミノプロピルトリエトキシシラン；Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン；γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン；β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランなどのアミノシラン，エポキシシランが好ましい。特に前記のアミノ系シラン化合物を用いることが好ましい。
【００２２】
また、チタン系カップリング剤の具体例としては、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート；イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート；イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート；テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート；テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート；テトラ（１，１−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシル）ホスファイトチタネート；ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート；ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート；イソプロピルトリオクタノイルチタネート；イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート；イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネート；イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート；イソプロピルトリクミルフェニルチタネート；イソプロピルトリ（Ｎ−アミドエチル，アミノエチル）チタネート；ジクミルフェニルオキシアセテートチタネート；ジイソステアロイルエチレンチタネートなどが挙げることができる。
【００２３】
このようなカップリング剤を用いてガラス繊維の表面処理を行うには、通常の方法で行うことができ、特に制限はない。例えば、前記カップリング剤の有機溶媒溶液あるいは懸濁液をいわゆるサイジング剤としてガラス繊維に塗布するサイジング処理，乾式混合，スプレー法により行うことが望ましい。
また、前記のカップリング剤とともにガラス用フィルム形成性物質を併用することができる。このフィルム形成性物質には、特に制限はなく、例えばポリエステル系，ウレタン系，エポキシ系，アクリル系，酢酸ビニル系，イソシアネート系などの重合体が挙げられる。
【００２４】
本発明において、ガラス繊維としては、Ｅ−ガラス、Ｓ−ガラス等のガラス繊維で、その平均繊維径が２０μｍ以下、好ましくは１〜１７μｍ、特に好ましくは３〜１４μｍのものである。１μｍ未満では、ペレット製造時の樹脂の濡れ、含侵が困難となり、２０μｍを越えると溶融混練時の繊維の欠損が起こりやすくなる。また、その長さは、前記の熱可塑性樹脂、特にポリプロピレン系樹脂を用い、引抜成形法などを用いてペレット化され、２〜１００ｍｍのペレット長と等しい長さのガラス繊維で強化された熱可塑性樹脂ペレットとして用いる。ペレット化する際にはガラス繊維を適当な収束剤を用いて、好ましくは１００〜１００００本、より好ましくは１５０〜５０００本の範囲で収束した繊維束を用いるのが好ましい。
【００２５】
収束剤としては、例えば、ウレタン系，オレフィン系、アクリル系，ブタジエン系，エポキシ系などがあり、いずれも用いることができるが、これらの中でウレタン系、オレフィン系が好ましい。ウレタン系収束剤は、通常ジイソシアネート化合物と多価アルコールとの重付加反応により得られるポリイソシアネートを５０重量％以上の割合で含有するものであって、油変性型，湿気硬化型，ブロック型などの一液タイプ、及び触媒硬化型，ポリオール硬化型などの二液タイプがあるが、いずれも用いることができる。また、オレフィン系としては、不飽和カルボン酸またはその誘導体で変性された変性ポリオレフィン系樹脂を用いることができる。
【００２６】
こうして集束された繊維束に熱可塑性樹脂を含浸させることによってガラス繊維強化熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）を製造することができるが、ガラス繊維束に樹脂を付着、含浸させる方法としては、例えば、溶融樹脂に繊維束を浸漬して通す方法，コーティング用ダイに繊維束を通す方法，ダイを用いて繊維束の周りに溶融樹脂を押し出す方法などを採用することができる。繊維束中への溶融樹脂の含浸、濡れ性をさらに向上させるために、ダイ内に凹凸部を設け、張力下に溶融樹脂の付着した繊維束（ストランド）を引き抜き、さらに加圧ロールでプレスする工程を組み込む引抜成形法も採用することができる。なお、ガラス繊維への熱可塑性樹脂の含浸性、ペレットの製造性が満足されれば収束剤の使用は必ずしも必要としない。このようにして得られたストランド状の長繊維含有熱可塑性樹脂を冷却後、適切な長さのペレットに切断することにより、ガラス繊維が互いに平行に配列され、ガラス繊維長とペレット長とが等しいガラス繊維含有熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）を得ることができる。
【００２７】
本発明においては、２〜１００ｍｍの長さのペレットに切断したものを用いる。これによりガラス繊維の長さはペレット長と等しい２〜１００ｍｍとなる。繊維長が２ｍｍ未満では本発明の製造方法を採用しても、成形品の軽量化の達成は困難であり、機械的強度なども充分でなく、反り変形も大きくなる場合があり、また、１００ｍｍを超えると射出成形が困難となるとともに、ガラス繊維の分散性，成形品の表面特性が低下する場合がある。ペレット長は成形品の軽量化、機械的強度、外観特性及び反り変形の面から３〜８０ｍｍの範囲であるのが好ましく、分散性、外観、表面特性を考慮すると特に５〜５０ｍｍの範囲であるのがさらに好ましい。
【００２８】
このペレットを製造する場合のポリプロピレン系樹脂は、メルトインデックス：ＭＩ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ）が、１０〜１０００ｇ／１０分、好ましくは３０〜６００ｇ／１０分の範囲のものが、含侵性、成形性などの点で好ましい。また、ポリプロピレン系樹脂としては、重合条件によりＭＩを調整したもの、あるいは過酸化物を添加して溶融混練してＭＩが大きくなるように調整したものを用いることができる。なお、前記ペレットとしては、ストランド状のものを切断したものに限らず、シート状、テープ状、バンド状に成形したものを繊維長さが実質的に２〜１００ｍｍになるように切断したものであってもよい。
【００２９】
本発明の軽量成形品の製造方法にあっては、前記ガラス繊維含有熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）を単独で成形に供すこともできるが、（Ａ）以外の熱可塑性樹脂との混合物を成形原料として用いることもできる。この場合において、前記ペレット（Ａ）中のガラス繊維の含有量が成形原料全体の２０〜８０重量％、好ましくは３０〜７０重量％となるようにすることが必要である。この場合における（Ａ）以外の熱可塑性樹脂としては、特に制限はなく、市販されている一般グレードのペレット、粒状体、粉体などその形状に制限はないが、ペレットを用いることが好ましい。また、タルク、マイカ、炭酸カルシウム、ガラス繊維ミルドファイバー、炭素繊維、硫酸マグネシウム繊維、チタン酸カリウム繊維、酸化チタン繊維、有機繊維などの強化剤、充填剤を含有したペレット、酸化防止剤、帯電防止剤、難燃剤、顔料、分散剤などを含有したペレットなどを例示できる。
【００３０】
本発明のガラス繊維強化軽量成形品の製造方法は、前記特定のガラス繊維含有熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）単独、あるいは（Ａ）と（Ａ）以外の熱可塑性樹脂との混合物を成形原料として、通常、特定条件の射出成形により成形する。この場合成形原料中のガラス繊維は、ガラス繊維が互いに平行に配列したペレット中の繊維長が２〜１００ｍｍ、好ましくは３〜８０ｍｍであり、ガラス繊維含有量は、２０〜８０重量％、好ましくは３０〜７０重量％である。ガラス繊維長が２ｍｍ未満では軽量化が十分達成されがたく、１００ｍｍを越えると射出成形機への供給が困難となり、また供給された場合にあっても可塑化が不安定となり均一な成形品を製造することが困難である。また、長繊維（２〜１００ｍｍ）の含有量が２０重量％未満では長繊維ペレットの製造において、ガラスフィラメントを連続的に引き出すことが困難な場合があり、また軽量化が十分達成されない場合がある。また、８０重量％以上では、ガラス繊維束への樹脂の含侵が十分行われず、成形品中に未解繊の繊維が残る場合がある。なお、ガラス繊維含有熱可塑性樹脂ペレット（Ａ）としては、ガラス繊維長の異なるペレット、ガラス繊維含有量の異なるペレットを必要により混合して用いることもできる。
【００３１】
成形原料の溶融混練、射出法としては、成形機の加熱筒内に、成形原料を投入し、加熱溶融させた後、繊維等を分散させ、その後射出成形機の先端に送り込み、プランジャー等で射出する方法、▲２▼加熱筒内に、成形原料を投入し、加熱溶融させた後、プランジャー等で射出成形機のスクリュー部に送り込み、繊維等を分散させた後、射出する方法、▲３▼深溝で圧縮比の小さいスクリューを用い、且つシリンダー温度等を著しく高く保ち、繊維破断を防止しつつ射出成形機の先端部分に樹脂を送り込み、プランジャー等で射出成形する方法などがある。ここで、射出成形方法としては、一般の射出成形方法、射出圧縮成形方法、射出プレス成形方法を含むものである。
【００３２】
本発明の製造方法は、成形原料を溶融混練し、最終成形品に相等する金型容積よりも大きくなるように開いた金型中に所定量の溶融樹脂を射出し、射出完了前若しくは完了後に金型を閉じる成形法により軽量の成形品を製造することができる。この場合の金型の開き具合、閉じ具合は、成形原料のガラス繊維の含有量、繊維長さあるいは目的とする成形品の空隙率（成形体の比重）などをもとに適宜設定することができる。また、金型を閉じるタイミングは金型の温度、成形体表面のスキン層の厚み、成形体の厚みなどを考慮して適宜決定すればよい。
【００３３】
金型に射出する樹脂の溶融混練物は、ガラス繊維が互いに絡み合った状態であることが好ましく、この絡み合いによって射出された溶融樹脂は金型中で膨張性を有する溶融状態になる。ついで最終成形品の容積になるように金型を閉じ、冷却することによって最終の軽量成形品が得られる。なお、本発明製造方法にあっては目的を阻害しない範囲において、発泡剤（ガス、揮発性化合物、分解型発泡剤）、各種安定剤、帯電防止剤、耐候剤、着色剤などの添加剤を加えることもできる。さらに、本発明の軽量成形品の製造方法にあっては、成形金型の少なくとも一面に、全面または部分的に発泡材料、不織布などの繊維材料、印刷樹脂フイルムなどの表皮材料を予め装着して成形することもできる。
【００３４】
本発明製造方法で得られる軽量成形品は、その空隙率が１０〜８０％、好ましくは２０〜７０％である。１０％未満では軽量化の効果がなく、８０％を越えると空隙を有さないスキン層を確実に形成することが困難になるとともに、強度が十分でなくなる場合がある。なお、本発明における空隙率とは、軽量成形品中のガラス繊維や樹脂などの占める容積を除いた容積の比率である。また、成形品中の重量平均ガラス繊維長は１〜２０ｍｍ、好ましくは１．５〜１５ｍｍ、より好ましくは２．０〜１２ｍｍである。成形品中のガラス繊維長が１ｍｍ未満では、溶融樹脂の膨張性が低く、空隙率を確保することが困難であり、また、成形品の強度が十分でなく、２０ｍｍを越えてもこれによる強度等への影響は少なく、逆に成形条件をマイルドにする必要があり、成形時間が長く、生産性が低下し実用的でない。また、本発明製造方法で得られる軽量成形品は、曲げの比強度（曲げ強度／比重）が、８０ＭＰａ以上、好ましくは９０ＭＰａ以上、より好ましくは１００ＭＰａ以上である。このように高い曲げの比強度は、スキン層の形成と特定長さのガラス繊維強化によって達成される。
【００３５】
本発明の製造方法においては、各種成形品の製造が可能であり、板状成形品、型物成形品として、特に３０ｍｍ以下の板状系成形品として、自動車部品、家電部品、建築部材などの分野で用いられる。
【００３６】
【実施例】
次に、実施例及び比較例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれによって制限されるものではない。
なお、実施例及び比較例に使用するガラス繊維含有熱可塑性樹脂ペレット（長繊維ペレット）は下記の方法で調製したものである。
【００３７】
製造例１
ダイス；押出機の先端に取り付け、含浸部に５本のロッドを直線状に配置。
〔特開平３−１８３５３１、第２図に準じた装置を用いる方法で製造した。〕
繊維束；γ−アミノプロピルトリエトキシシランで表面処理された繊維径１３μｍのガラス繊維をウレタン系の収束剤で１７０本束ねたガラスロービング
予熱温度；２００℃
熱可塑性樹脂；２３０℃、２．１６ｋｇｆのメルトインデックス（以下、単にＭＩと記す）＝６０ｇ／１０分の１．０重量％の無水イン酸含有変性ポリプロピレン
溶融温度；２４０℃
ロッド；５本、６ｍｍ（直径）×３ｍｍ（長さ）
傾斜角度；２５度
上記条件下において、テンションロール間で繊維束の量を調製しつつダイ内に送り込み含浸を行い、冷却後ペレタイザーでガラス繊維含有量が４１重量％で、長さが２０ｍｍのガラス繊維強化ペレット（以下、長繊維ペレットＡ−１と記す）を製造した。
【００３８】
製造例２
γ−アミノプロピルトリエトキシシランで処理された繊維径１０μｍの連続ガラス繊維を、ポリプロピレン系水性エマルジョン中に引き込み、樹脂を含侵させた後、乾燥させて、ガラス繊維含有量が９７重量％のガラスロービングを製造した。〔ポリプロピレン系水性エマルジョン：無水マレイン酸含有量５重量％、  ［η］  ：０．２０ｄｌ／ｇのポリプロピレン８０重量部、水１００重量部、非イオン系乳化剤２０重量部および中和剤１０重量部を、１５０℃まで昇温しながら攪拌し、エマルジョン化した。〕。得られたロービングを用いて、製造例１に準じてガラス繊維含有量６９重量％、長さ１２ｍｍのガラス繊維強化ペレット（以下、長繊維ペレットＡ−２と記す）を製造した。
【００３９】
下記の実施例及び比較例において、成形品の評価及び成形品より切り出した試験片の試験は下記の方法で行った。
（ａ）成形品外観：成形品を目視により評価
（ｂ）曲げ強度：ＪＩＳ  Ｋ−７２０３に準拠して測定した。
曲げの比強度＝曲げ強度／比重
（ｃ）成形品中の重量平均ガラス繊維長：成形品を灰化後、万能投影機にてガラス繊維を倍率１０倍で写真撮影し、デジタイザーにて、約３０００本を測定し、その平均値を求めた。
（ｄ）成形品の反り変形状態：径８００ｍｍの円板を、定盤の上に置き、ゲート付近の浮き程度および円周の定盤よりの浮き具合により評価した。
ハイトゲージにより測定した浮き高さをもとに以下の基準で評価した。
０  〜  ３ｍｍ    ：    良好
３  〜１０ｍｍ    ：    変形小
１０ｍｍ以上        ：    変形大
【００４０】
実施例−１
長繊維ペレットＡ−１を成形原料として、射出成形機（三菱重工業株式会社製：８５０ＭＧＷ、出光圧縮ユニット装着）を用い、樹脂温度：２８０℃、金型（  ８００ｍｍ径×ｔｍｍ厚みの円板）を用いた。予め金型を６ｍｍ開いた状態で、３ｍｍ厚みに相当する容量の樹脂を射出した後、金型を４．５ｍｍまで閉じた後、冷却し成形品を得た。成形品は表面にしっかりしたスキン層が形成され、シルバー等のない良好な軽量成形品であった。成形品の空隙率、成形品中の重量平均ガラス繊維長、成形品の評価、比重、曲げの比強度の評価結果を表１に示した。
【００４１】
実施例−２
実施例−１において、予め金型を５ｍｍに開いた状態で、２ｍｍ厚みに相当する容量の樹脂を射出した後、金型を３．５ｍｍまで閉じた後、冷却し成形品を得た。成形品は、表面にしっかりしたスキン層が形成され、シルバー等のない良好な軽量成形品であった。成形品の評価結果を表１に示した。
【００４２】
実施例−３
実施例−１において、成形原料として、長繊維ペレットＡ−２：８０重量部、ＭＩ＝６０ｇ／１０分のポリプロピレン樹脂：２０重量部とのドライブレンド物を用い予め金型を８ｍｍに開いた状態で、３ｍｍ厚みに相当する容量の樹脂を射出した後、金型を６ｍｍまで閉じた後、冷却し成形品を得た。成形品は、表面にしっかりしたスキン層が形成され、シルバー等のない良好な軽量成形品であった。成形品の評価結果を表１に示した。
【００４３】
実施例−４
実施例−１において、成形原料として、長繊維ペレットＡ−２：５０重量部、ＭＩ＝３０ｇ／１０分のポリプロピレン樹脂：５０重量部とのドライブレンド物を用い予め金型を４ｍｍに開いた状態で、２ｍｍ厚みに相当する容量の樹脂を射出した後、金型を３ｍｍまで閉じた後、冷却し成形品を得た。成形品は、表面にしっかりしたスキン層が形成され、シルバー等のない良好な軽量成形品であった。成形品の評価結果を表１に示した。
【００４４】
比較例−１
実施例−１において、成形原料として、ＭＩ＝１０ｇ／１０分、ガラス繊維含有量４０重量％、重量平均繊維長０．４５ｍｍの短繊維強化ペレットを用いた以外は実施例−１に準じて成形体を得た。成形体は、表面にヒケが発生し、しかも軽量な成形品ではなかった。成形品の評価結果を表１に示した。
比較例−２
比較例−１において、発泡剤マスターバッチペレット〔ポリスレンＴＳ−１８２（永和化成工業株式会社製）：発泡剤３０重量％〕を、短繊維強化ペレット１００重量部にたいして、４重量部加えた以外は、比較例−１に準じて成形品を得た。成形品は軽量化は達成されたがスキン層がないなど良好な成形品ではなかった。成形品の評価結果を表１に示した。
【００４５】
比較例−３
実施例−４において、成形原料として、長繊維ペレットＡ−２：１５重量部、ＭＩ＝３０ｇ／１０分のポリプロピレン樹脂：８５重量部とのドライブレンド物を用いた以外は、実施例−４に準じて成形体を得た。表面にヒケが発生すると共に軽量体は得られなかった。成形品の評価結果を表１に示した。
比較例−４
実施例−４において、成形原料として、発泡剤マスターバッチペレット〔ポリスレンＴＳ−１８２（永和化成工業株式会社製）：発泡剤３０重量％〕を、５重量部加えたものを用い、一般的な射出成形方法により、金型厚み３ｍｍに固定し、厚み３ｍｍに相当する容量の樹脂を射出して成形品を得た。成形品の評価結果を表１に示した。
【００４６】
実施例−５
実施例−４において、金型片面に、厚み２ｍｍの架橋ポリエチレンフォームをセットし、予め金型を６ｍｍに開いた状態で、２ｍｍ厚みに相等する容量の樹脂を射出し、金型を５ｍｍまで閉じ、成形温度を２５０℃とした以外は実施例−４に準に準じて成形品を得た。得られた成形品は、軽比重（重量１４８６ｇ）で、ソリ、変形がなく、表面のポリエチレンフォームの潰れのない良好な成形品であった。また、成形品の切断断面から、ガラス繊維強化ポリプロピレン部分はスキン層を持ち、中間部は均一な空隙を有する軽量成形品であった。
【００４７】
比較例−５
実施例−５において、金型厚みを３ｍｍとし、金型を開かずに一般的な射出成形方法により、３ｍｍ厚みに相当する量を射出した。得られた成形品は、重量２０６８ｇで、ソリ変形が著しく、表面のポリエチレンフォームは、ゲート部分を中心にかなりの範囲において潰れた状態であった。
【００４８】
【表１】
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【００４９】
【発明の効果】
本発明によるガラス繊維強化熱可塑性樹脂軽量成形品の製造方法は、従来の一般的な射出成形と比較して、比較的低い型締め条件で成形できるとともに、発泡剤を特に必要とせず、得られた成形体は、軽量であるとともに、表面状態、ソリ変形がない等の外観に優れ、しかも表面にスキン層が形成されるため、ガラス繊維の補強と相まって高強度、高剛性の成形品が得られる。