(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
一枚づつ所定寸法である正極板と負極板が分離膜を挟んで配置された単位セルを回転軸にして回転させて、その外周に一定の引張力で保持された分離膜を巻き付けながら、巻き付けられた分離膜の外側に所定寸法の正極板と負極板を交互に配置し、配置された正極板、負極板の外側に前記分離膜を巻き付けて、正極板と負極板を分離膜を挟んで絶縁して積層することを特徴とするリチウムポリマー２次電池の製造方法。
【請求項２】
前記分離膜の引張力は０．３〜５．０kgf/cm2の範囲にあることを特徴とする請求項１記載のリチウムポリマー２次電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、リチウムポリマー２次電池の製造方法に関し、さらに詳細には、正極、負極、分離膜を組合せる方式において、単位セルを回転軸として、その単位セルの外周に一定の引張力を保持しながら分離膜を巻取って製造するリチウムポリマー２次電池の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
周知の如く、ノート型パーソナルコンピュータおよびセルラーホン(cellular phone)などのポータブル機器の急速な拡大に伴って高容量・高性能の再充電用２次電池の需要が急増している。現在、２次電池のリチウムイオンの吸蔵および放出可能な炭素材を活物質に使用した負極、構造変形によってリチウムイオンの充放電が可能なリチウム複合酸化物を用いた正極、リチウムイオンの媒介体に非水電解液を使用したリチウムイオン２次電池が開発され、広く使用されている。しかし、この種のイオン電池は、水分との反応性が大きく、熱的に不安定な過量の電解液を使用するため、安定性を信頼できなく、また、電池包装材として金属缶などを使用するため、エネルギー密度に劣り、電池形態の変化が不自由な問題がある。
【０００３】
これらの問題を補完するために提示された、高分子電解質を使用するリチウムポリマー２次電池は、液体電解質を使用するリチウムイオン２次電池に比べ、漏液が少なく電池形態が白由であり、エネルギー密度が高く、小型であり、軽量化および薄型化が可能であり、安全性に優れている（例えば、特許文献１参照。他多数の特許文献参照。）。
【０００４】
図１は、巻取り方法によるリチウムポリマー２次電池の製造方法を示す図であって、前記特許文献１でも採用している方法である。前記特許文献１ではジェリーロール型のものが開示されている。
【０００５】
これは、ジェリーロールを角形の缶に入れた後、その上にキャップをしレーザ融着でシーリングした構造を持っている。このとき、負極と正極はそれぞれ、銅薄板とアルミニウム薄板の両面に高分子結着剤、導電性粉末、そして各電極活物質の混合剤を塗布して製造し、通常、電極タップの取り付けのために未コーティング部位を残す。負極と正極の未コーティング部には通常、それぞれニッケルとアルミニウム材質の電極タップを取り付け、これを用いて両電極を電池の外部端子に連結する。このとき、未コーティング部に取り付けた電極タップの一つは、ジェリーロールが缶に挿入されるとき缶の底部や側面に付着され、もう一つはキャップに付着される。このような組合方式および構造から得られるメリットは、まず、巻取りのとき分離膜に加えられる張力によって正極と負極が物理的に均一に密着されており、また缶の壁によって物理的に圧着されているため、電気化学的反応によって電池が充電または放電されるとき、全体電極面が均一に活用されるということである。したがって、基本的に電池性能に優れるとともに、長期充放電サイクルに対しても高い性能が保持される。機械的な強度の大きい金属材質の缶の壁から得られる他のメリットは、その物理的圧着力によって缶内にジェリーロールを強く圧着して充填することができ、内部の変形力によって起こり得る厚さ変形を最小化できるという点であって、最終的な電池の単位体積あたりエネルギー密度の向上に大いに寄与する。また、電池缶とキャップが完全に融着されて電池の内部と外部を完全に断絶させているため、電池内物質の漏れと電池外からの異物の内部浸透が防止される。
【０００６】
しかし、前記巻取り方法によって作製されたリチウムポリマー２次電池は、巻取りのときに分離膜に加えられる張力が一定ではないため、図１に示すように巻かれた状態が実際には完璧に平坦でない変形された楕円形状に近くなり、角形の缶内に隙間なく嵌められない。したがって、セルの両端部と中央部には集中される応力差が生じてしまうので、長期にわたる充放電過程において電池の寿命が短縮される問題が起こる。
【０００７】
また、特許文献２には、複数の積層された電極が一定面積を保持しながら積層(stacking)されるジグザグスタッキング(Zig-Zag Stacking)方法が示されている。これによって製作されたセルは平面上に積層されたものなので、原理的に応力の差が発生しない。しかしながら、この方式では、図２に示すように、積層工程の上で分離膜の折り返し部分において必然的に極板と分離膜との間に隙間が発生する。その結果、長期問の充放電過程において極板と分離膜との隙間によって両端部（折り返し部分）が膨らむ問題が生じ、結果として電池寿命の短縮を招くという問題があった。
【０００８】
【特許文献１】
米国特許第６，４６８，６９３号明細書
【特許文献２】
米国特許第４，０４８，３９７号明細書
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
したがって、本発明は、先に述べた巻取り方式とジグザグスタッキング方式で生じてきた問題点を解決するために案出されたものであり、特に、電極と分離膜との隙間を最小化し、極板全面の応力を均一にすることによって電池の寿命が延びるようにしたリチウムポリマー２次電池の製造方法を提供することにその目的がある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
前記目的を達成するために、本発明は、一定（所定）の正極板および負極板を分離膜に密着させた単位セルを回転軸で回転させ、その単位セルの外周に、一定の引張力で保持される分離膜を巻き付けて組合せることを特徴とするリチウムポリマー２次電池の製造方法を提供する。
【００１１】
【発明の実施の形態】
以下、添付図面を参照しつつ本発明を詳細に説明する。本発明によるリチウムポリマー２次電池の組合方式は、図３（Ａ）に示すように、正極活物質が塗布、乾燥してある正極板２、負極活物質が塗布、乾燥してある負極板３、および前記両電極２、３を絶縁する特性を有するポリオレフィンからなる分離膜１で構成される。本発明は、前記構造の単位セルを、図３（Ｂ）（Ｃ）に示すように、回転させながら一定の引張力で保持される分離膜１も巻いて積層する方式であって、その完成した一例を図４に示す。
【００１２】
このとき、一定の引張力で保持される分離膜１の引張力は、およそ０．３〜５．０kgf/cm2の範囲が好ましいが、０．３kgf/cm2未満では引張力が弱く隙間が生じやすく、５．０kgf/cm2を超えると、引張力が強すぎて単位セルを回転させ難くなり、作業性に問題が生じる。
【００１３】
以下、実施例および比較例を上げて本発明をさらに具体的に説明する。
【００１４】
【実施例１】
リチウムポリマー2次電池の規格は１．３Ah級であって、正極板２はアルミホイルにLiCoO2を薄膜コーティングし、負極板は銅ホイルにグラファイト(graphite)を薄膜コーティングして製造された電極である。このとき、正極板２は横４６．０mm、縦５０．４ｍｍに、負極板３は横長４６．６ｍｍ、縦長５２．０mmに、分離膜１の幅は５３．５mmにパンチングした。そして、図３（Ａ）のような過程によって正極板２に分離膜１を先に巻いて固定して単位セルを形成した後、図３（Ｂ）（Ｃ）のように、分離膜１を１．５kgf/cm2の一定な引張力を保持しながら前記単位セルを回転させ、分離膜１を挟んで正極板２と負極板３を交互に配置して積層した。この方法によって組合せた後、アルミニウムパウチ内に挿入した後、一面を除いた各面をシーリングし、続いてシーリングしなかった部位を通じて１Ｍ（mol）  LiPF8／ＥＣ：ＰＣ：ＥＭＣ（３０：１０：６０）４．７ｇを注入し、真空下でシーリングした後、電解質を十分に電極に含浸させた。ここで、LiPF8はLitium Hexafluorophosphate、ＥＣはEthylene Carbonate、ＰＣはPropylene Carbonate、ＥＭＣはEthylmethyl Carbonateである。
【００１５】
【比較例１】
図１のような巻取り方式で組合せたことを除いては実施例１と同様にして行った。
【００１６】
【比較例２】
図２のようなジグザクスタッキング方式で組合せたことを除いては実施例１と同様にして行った。
【００１７】
前記実施例および比較例で作製された電池を下記の方法で充電し、電池の寿命を評価し、その結果を表１に表した。
【００１８】
（充放電方法および電池寿命の評価）
前記実施例および比較例によって製造された電池を電池設計容量に対してそれぞれ、０．０５Ｃ（capacity）で３．１５Ｖまで、０．２Ｃ（capacity）で４．２Ｖまで２段階に初期充電をし、この電池を、安定化過程を経た後４．２Ｖまで１Ｃ（capacity）で定電圧・定電流で充電した後、３．０Ｖまで１．０Ｃ（capacity）で放電し、電池寿命評価は充放電テスト機（ＴＯＳＣＡＴ−３１００Ｕ）で常温で測定した。
【００１９】
【表１】
0003677270.tif 000002
【００２０】
【発明の効果】
以上の実施例および比較例から分かるように、本発明によるリチウムポリマー２次電池は、電池全面に均一な応力が加えられ、分離膜と電極との隙間―を最小化して長期問の充放電過程で容量保持率が高く表れるので、電池の寿命的特性が向上する有用性が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】    巻取り方法によるリチウムポリマー２次電池製造法の例示図。
【図２】    ジグザクスタッキング方法によるリチウムポリマー２次電池製造法の例示図。
【図３】    本発明によるリチウムポリマー２次電池製造法の例示図であって、（Ａ）は正極板の外周に分離膜を巻く工程を示す図、（Ｂ）は分離膜が巻かれた正極板に負極板を積層する工程を示す図、（Ｃ）は負極板の外周に分離膜を巻く工程を示す図。
【図４】    本発明によって製造されたリチウムポリマー２次電池の構成図。
【符号の説明】
１  分離膜
２  正極板
３  負極板
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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