(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体高分子電解質膜の両面を一対の電極で挟んだ膜電極接合体を挟持しながら積層されるシール付き燃料電池用セパレータであって、
少なくとも一方の端部の表裏に、ゴム組成物から形成され、隣接するセパレータに形成されるシールと組付け時に嵌合構造をとるシールを有し、
前記嵌合構造は、一方のシールに形成された断面略台形状の凸部と、他方のシールに形成された前記凸部に対応した形状の凹部が嵌合してなるとともに、前記凸部の頂部が前記凹部に接触していることを特徴とするシール付き燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
隣接する前記膜電極接合体に形成されるシールと嵌合構造をとるシールを更に有することを特徴とする請求項１に記載のシール付き燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
セパレータに挟持され、固体高分子電解質膜の両面を一対の電極で挟んで構成されるシール付き膜電極接合体において、前記固体高分子電解質膜は、少なくとも一方の端部の表裏にゴム組成物から形成されるシールを有し、前記シールは、隣接するセパレータに形成されるシールと組付け時に嵌合構造をとることを特徴とするシール付き膜電極接合体。
【請求項４】
前記嵌合構造は、一方のシールに形成された断面略台形状の凸部と、他方のシールに形成された前記凸部に対応した形状の凹部が嵌合してなることを特徴とする請求項３に記載のシール付き膜電極接合体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、シール付き燃料電池用セパレータおよびシール付き膜電極接合体に関し、詳しくは、シール性に優れた構造を有するシール付き燃料電池用セパレータおよびシール付き膜電極接合体に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年、電気自動車の動力源等として固体高分子型の燃料電池が注目されている。固体高分子型の燃料電池（ＰＥＦＣ）は、常温でも発電することが可能であり、様々な用途に実用化されつつある。
【０００３】
一般に燃料電池システムは、固体高分子電解質膜を挟んで一方側にカソード極を区画し、他方側にアノード極を区画して構成されており、カソード極に供給される空気中の酸素と、アノード極に供給される水素との電気化学反応によって発生した電力で外部負荷を駆動するシステムである。
【０００４】
このような燃料電池システムには、図４（ａ）に示すような燃料電池スタック１００が設けられている。燃料電池スタック１００は、１つの膜を挟んで発電する１つの単セルを、たとえば、電極面が鉛直になるように水平方向に何段か繰り返し積層し、ボルト等で締め付けて一体化したものである。
単セルは、図４（ｂ）に示すように高分子電解質膜Ｍ、電極触媒層Ｃ，Ｃ、ガス拡散層Ｄ，Ｄ、セパレータＳＡ，ＳＨ等により構成される。なお、高分子電解質膜Ｍの一面側に電極触媒層Ｃとガス拡散層Ｄ、他面側に電極触媒層Ｃとガス拡散層Ｄを設けた構造体を膜電極接合体ＭＥＡということもある。また、図４（ｂ）の符号ＲＳは、ゴムシール材である。
【０００５】
これらの構成部材のうちセパレータＳＡ，ＳＨは、単セルを複数枚重ねて所要の電圧を得る各セル間の繋ぎ（積層化機能）を持たせるために用いられるものであるが、その他、以下の機能も要求される。
（１）燃料電池スタック１００内で水素や空気をセルに供給する供給通路を確保する機能。
（２）燃料電池スタック１００を冷却するための冷却液の供給通路を確保する機能。
（３）電流（電子）を集めて取り出す機能。
そのため、セパレータＳＡ，ＳＨの材料としては、導電性や耐食性が要求され、合成黒鉛や黒鉛と樹脂とを混合したカーボン系の材料、あるいは導電性や耐食性のある金属材料が多く用いられている。
【０００６】
また、このようなセパレータＳＡ，ＳＨは、燃料電池スタックとして形成された際に、前記したように、積層された状態となるが（図４参照）、一構成単位である単セルにおけるセパレータＳＡとセパレータＳＨとの間では、水素や空気や水が系外に漏洩しないための気密性や液密性が要求される。
【０００７】
したがって、セパレータＳＡ，ＳＨは、これらの機能性を発揮すべく、図５（ａ）,（ｂ）に示すように、従来からセパレータＳＡとセパレータＳＨの間に、セパレータＳＡ，ＳＨとは別個に成形されたゴム製のシール１００（フッ素系、ＥＰＤＭ等）を挟み込んでいた（パッキン材、クッション材としての機能）。
この方法では組付けの工数が掛かったり、組付け忘れや組付け不良等、コストや品質面に問題点があったが、セパレータＳＡ，ＳＨとシールを一体にすることで解決することができる。ここで、セパレータＳＡ，ＳＨにシール１００を一体成形することが特許文献１に開示されている。これによれば、一方のセパレータに一体成形されたシールが、隣接する他方のセパレータに接触し、気密性・液密性を確保できる。
【０００８】
【特許文献１】
特開平１１−１２９３９６号公報
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、従来構造では、シール１００が他方のセパレータＳＡ（または、ＳＨ）に直接接触することから、接触面積が小さく、外部からの衝撃によってもズレ易いため、気密性・液密性が損なわれ易いという問題があった。
したがって、本発明は、シールの接触面が外部からの衝撃に対してもズレにくく、シール性に優れたシール付き燃料電池用セパレータおよびシール付き膜電極接合体を提供することを課題とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明は、前記課題を解決すべく構成されるものであり、請求項１に記載の発明は、固体高分子電解質膜の両面を一対の電極で挟んだ膜電極接合体を挟持しながら積層されるシール付き燃料電池用セパレータであって、少なくとも一方の端部の表裏に、ゴム組成物から形成され、隣接するセパレータに形成されるシールと組付け時に嵌合構造をとるシールを有し、前記嵌合構造は、一方のシールに形成された断面略台形状の凸部と、他方のシールに形成された前記凸部に対応した形状の凹部が嵌合してなるとともに、前記凸部の頂部が前記凹部に接触していることを特徴とする。
また、請求項２に記載の発明は、請求項１に記載のシール付き燃料電池用セパレータにおいて、隣接する前記膜電極接合体に形成されるシールと嵌合構造をとるシールを更に有することを特徴とする。
【００１１】
請求項１に記載の発明によれば、燃料電池用セパレータの表裏にシールが形成されていることから、燃料電池用セパレータを積層させた場合、シール同士が接触して、接触面積が大きくなる。そのため、外部からの衝撃によって多少のズレが生じることによるシール性の低下を防止できる。
【００１３】
また、隣接するセパレータ（請求項１）または膜電極接合体（請求項２）に形成されるシール同士が組付け時に嵌合できるような形状で形成されているので、シールの接触面が、外部からの衝撃があってもズレにくくなり、シール性が向上する。また、シール同士が嵌合できるような形状で形成されているので、セパレータの組付け時の位置決めを容易にすることができる。
【００１４】
請求項３に記載の発明は、セパレータに挟持され、固体高分子電解質膜の両面を一対の電極で挟んで構成されるシール付き膜電極接合体において、前記固体高分子電解質膜は、少なくとも一方の端部の表裏にゴム組成物から形成されるシールを有し、前記シールは、隣接するセパレータに形成されるシールと組付け時に嵌合構造をとることを特徴とする。
また、請求項４に記載の発明は、請求項３に記載のシール付き膜電極接合体において、前記嵌合構造は、一方のシールに形成された断面略台形状の凸部と、他方のシールに形成された前記凸部に対応した形状の凹部が嵌合してなることを特徴とする。
【００１５】
請求項３に記載の発明によれば、膜電極接合体の表裏にシールが形成されていることから、隣接するセパレータにシールが接触して、気密性・液密性を確保することができる。
【００１７】
また、膜電極接合体に形成されるシールが、隣接するセパレータに形成されるシールと組付け時に嵌合できるような形状で形成されているので、シールの接触面が外部からの衝撃があってもズレにくくなり、シール性が向上する。また、シール同士が嵌合できるような形状で形成されているので、セパレータと膜電極接合体の組付け時の位置決めを容易にすることができる。
【００１８】
【発明の実施の形態】
〔第１の実施の形態〕
以下、本発明の第１の実施の形態を、適宜図面を参照しながら詳細に説明する。
参照する図面において、図１は、積層された単セルの断面図である。
【００１９】
単セル１は、高分子電解質膜Ｍ、電極触媒層Ｃ，Ｃ、ガス拡散層Ｄ，Ｄ、を挟むように、燃料電池用セパレータ１０，１０を配置して構成される。
燃料電池用セパレータ１０は、板状のセパレータ１１と、セパレータ１１の両端部の表裏に配置される一対のシール１２Ａ，１２Ｂ（または／および１２Ａ’，１２Ｂ’）とを一体成形して形成されるものである。この実施形態ではシール１２Ａ，１２Ｂおよびシール１２Ａ’，１２Ｂ’を一体に形成しているものとして説明する。
【００２０】
セパレータ１１は、単セル１を積層化して形成される燃料電池スタックにおいて、単セル１を複数枚重ね合わせて所要の電圧を得る各セル間の繋ぎ（積層化機能）を持たせるために用いられるものである。
【００２１】
なお、セパレータ１１の材料には、たとえば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、メッキ処理鋼板や防食用の表面処理をした金属薄板、または、合成黒鉛や黒鉛と樹脂とを混合したカーボン系の材料が好適に用いられるが、特に限定されるものではない。また、セパレータ１１の厚みは特に限定されるものではないが、本実施形態では０．０５〜０．３ｍｍ程度を想定する。
【００２２】
シール１２Ａはセパレータ１１の一方の面における両端部において一部凸状に形成され、シール１２Ｂはセパレータ１１の他方の面において、隣接するセパレータ１１に形成されるシール１２Ａと嵌合するように凹状に形成される。なお、端部の形状は対称であるため、一方の端部は図示を省略する。
また、連通孔１３を挟んでシール１２Ａ，１２Ｂよりも電極触媒層Ｃ，Ｃ側に形成されるシール１２Ａ’，１２Ｂ’は、セパレータ１１の両方の面において凸状に形成され、水素と酸素が混合しないようにしている。
【００２３】
シール１２Ａ，１２Ｂ，１２Ａ’，１２Ｂ’は、ゴム組成物から形成される。本発明に用いられる組成物とは、加硫することによりシール材を組成するための組成物であり、一般に、ゴム成分、加硫化剤、加硫促進剤から主として構成され、所望に応じて従来公知の各種添加剤を添加できる。
本発明において用いられるゴム成分とは、限定されるものではないが、たとえば、ニトリルゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴム、アクリルゴム、スチレンブタジエンゴム、エチレンプロピレンゴム、四フッ化エチレン樹脂、アクリロニトリルブタジエンゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、ブチルゴム、クロロピレンゴム、エチレンプロピレンジエン（ＥＰＤＭ）ゴム、ウレタンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、塩素化ポリエチレンゴム、エピクロルヒドリンゴムの各種合成ゴムおよび天然ゴム（ＮＢＲ）、またはこれらのブレンドが挙げられる。
これらのゴム成分は、形成されるシールの性質に応じて適宜選択することができる。
【００２４】
本発明の組成物における加硫剤および加硫促進剤およびその添加量は、当該技術分野に公知の化合物から適宜選択される。例えば、加硫剤としては、硫黄、バーオキサイド、ポリアミン、チウラム−ジサルファイド等が挙げられ、加硫促進剤としては、グアニジン類、チオウレア類、チアゾール類、ジチオカルバミン酸塩類等が挙げられる。
さらに、その他の成分として、着色剤、たとえば、酸化チタン、弁柄、群青、カーボンブラック等を添加してもよい。
このような成分から構成される組成物は、一般には加温することにより、粘性のある流体となる。
【００２５】
前記したセパレータ１１とシール１２Ａ，１２Ｂ，１２Ａ’，１２Ｂ’（以下、「シール１２」という。）を一体成形して、燃料電池用セパレータ１０とする製造方法について、以下、説明する。
図２は、燃料電池用セパレータの製造工程について説明する図であって、（ａ）は、ゴム組成物を仮成形して仮成形シールとする図、（ｂ）は、仮成形シール間にセパレータをインサートする図、（ｃ）は、シールおよびセパレータを保持して仮成形シールを本加硫する図、（ｄ）は、成形品の図である。
なお、ここで、「仮成形シール」とは、本発明に係る方法により加硫して所望の性能を有するシール材を意味する。また、「仮成形」とは、ゴム組成物からなるシールを所定の形状を保持できる状態であり、なおかつ、さらに硬化可能な状態で硬化（半硬化）させることができる状態をいう。
また、図２（ａ）〜（ｄ）ではセパレータの両端部を図示するため、セパレータの中央部分は省略して示している。
【００２６】
まず、第１の工程として、ゴム組成物１２ａを仮成形する（仮成形工程。図２（ａ）参照）。なお、ゴム組成物１２ａは、仮成形シール１２ｂとなり、最終的にはシール１２Ａ，１２Ａ’１２Ｂ，１２Ｂ’となるものとする。
仮成形工程は、ゴム組成物１２ａを所定の形状を有する仮成形シール１２ｂに成形することを目的とする工程であり、完全に加硫化させて最終シール１２を形成するものではない。
仮成形シール１２ｂは、セパレータ１１の表裏に形成するものであるため、表面に形成されるものと裏面に形成されるものを別個に成形するようにする。
選択されたゴム組成物１２ａにおける成分に応じて、ゴム組成物１２ａが所定の形状となる程度の条件で、従来公知のゴム成分の成形法、たとえば、トランスファ成形により、ゴム組成物１２ａを仮成形シール１２ｂに成形する。
たとえば、ゴム組成物１２ａにおいて、選択されたゴム成分がエチレンプロピレンゴム（ＥＰＤＭ）であり、これをトランスファ成形により成形する場合、６０〜１７０℃程度の温度で２分間程度成形を行う。このようにして、ゴム組成物１２ａは所定のゴム形状を有する仮成形シール１２ｂとなる。
【００２７】
第２の工程として、仮成形シール１２ｂにセパレータ１１をインサートする（狭持工程。図２（ｂ）参照）。
狭持工程では、仮成形工程において成形された表面用（または裏面用）仮成形シール１２ｂ上にセパレータ１１を載置して、裏面用（または表面用）仮成形シール１２ｂを上から覆うようにセットする。
なお、次工程において、セパレータ上に形成するシールの位置ズレを防止する目的で、インサートする際に、仮成形シール１２ｂまたはセパレータ１１、あるいは両者に従来公知の接着剤を塗布してもよい。
【００２８】
第３の工程として、仮成形シール１２ｂを本加硫して所望の弾性を有するシール１２に形成する（本加硫工程。図２（ｃ）参照。）。
本加硫工程では、加硫型内で仮成形シール１２ｂおよびセパレータ１１を保持しながら仮成形シール１２ｂの本加硫を行う。
たとえば、ゴム成分が、前記同様のエチレンプロピレンゴム（ＥＰＤＭ）であり、これをトランスファ成形により成形する場合、セパレータ１１がインサートされた仮成形シール１２ｂを加圧化（たとえば、７．８〜１４．７ＭＰａ）、１５０〜１８０℃程度の温度で加硫が終わるまで加硫する。このように本加硫することによって、所望の性質を有するシール１２をセパレータの表裏に形成することができる。
【００２９】
第４の工程として、本加硫工程で得られた成形品たる燃料電池用セパレータ１０（図２（ｄ）参照）をさらに二次加硫してもよい（二次加硫工程）。
二次加硫工程は、必ずしも必要な工程ではなく、所望に応じて適宜行うことができる。
二次加硫工程を行う場合、前記した本加硫工程では所望の性質を有するシール１２となるまで加硫を行わず、セパレータ１１の表裏にシールが形成される程度（仮成形シール１２ｂとシール１２の間くらい）に加硫を行う。次いで、二次加硫工程において、所望とする最終形状を有するシール１２をセパレータ１１の表裏に形成する（たとえば、オーブン中、１５０〜１８０℃程度の温度で加硫が終わるまで加硫を行う。）。
【００３０】
以上によれば、第１の実施の形態において、次のような効果が得られる。
隣接するセパレータ１１に形成されるシール１２同士は対となる部分が嵌合できるような形状で形成されているので、外部からの衝撃があってもズレにくくなり、シール性が向上する。
また、嵌合構造を有することでシール１２同士の接触面積も確保され、シールのズレを原因とするシール性の低下（シール同士の面圧低下等）を抑制できる。さらに、シール１２同士が嵌合できるような形状で形成されているので、組付け時の位置決めを容易にすることができる。
【００３１】
さらに、第１の実施の形態による製造方法によれば、仮成形されて必要な形状を持った仮成形シール１２ｂの間にセパレータ１１をインサートして、セパレータ１１とシール１２を一体化成形することができるので、セパレータ１１を大幅に変形させることなしにゴム組成物１２ａからシール１２を効率良く、かつ、精度良く製造することが可能となる。
なお、二次加硫工程を含むことにより、仮成形工程における時間を短縮でき、時間的に加硫型を有効活用でき、大量生産しやすくなる点で利点がある。
また、二次加硫工程を含むことにより、加硫を完全に行うことができ、不純物を揮発させることができる。
【００３２】
従来技術では成形が困難であったゴム組成物１２ａを複雑な形状に成形することも可能であるため、シール１２を、クッション材、シール材としての機能を果たせるような最適な形状に成形することも可能である。
【００３３】
以上、本発明の第１の実施の形態を説明したが、本発明はこれらの実施の形態に限定されるものではなく、種々の変更が可能である。たとえば、第１の実施の形態では、セパレータ１１の両端部においてシール１２を形成する構成としたが、本発明はこれに限定されるものではなく、一方の端部においてのみ形成するようにしてもよい。
また、第１の実施の形態においては、仮成形工程等を設けつつシール１２とセパレータ１１を一体成形しているが、本発明はこれに限定されるものではない。たとえば、予め嵌合するように成形された一対のシールをセパレータの表裏に接着処理を行うものでもよいし、もしくは、インジェクション法・コンプレッション法・トランスファ法などを用いて嵌合できるような形状のシールをセパレータの表裏に一体成形してもよい。また、セパレータの表裏のいずれか一面においてはシールを一体成形し、他方の面においてはそれに嵌合できるような形状のシールを接着処理するものであってもよい。
【００３４】
また、たとえば、本発明を電子製品の部品等、一般のシール付き金属板の製造にも適用することができる。なお、シールまたはセパレータの形状、厚み、高さ等は適宜変更可能であることはいうまでもない。
【００３５】
〔第２の実施の形態〕
次に、本発明の第２の実施の形態について図面を参照しながら説明する。なお、第２の実施の形態は、第１の実施の形態を一部変形したものであるので、同一の構成要素については同一の符号を付して、説明を省略する。
参照する図面において、図３は、第２の実施の形態における単セルの断面図である。
【００３６】
単セル１は、高分子電解質膜Ｍの両側に、電極触媒層Ｃ，Ｃ、ガス拡散層Ｄ，Ｄを備えて構成される膜電極接合体ＭＥＡを挟むように、燃料電池用セパレータ１０，１０を配置して構成される。
燃料電池用セパレータ１０は、板状のセパレータ１１と、セパレータ１１の両端部の表裏に配置される一対のシール１２Ａ，１２Ｂと、高分子電解質膜Ｍと対向する位置に配置されるシール１２Ｃ，１２Ｄ（または、１２Ｇ，１２Ｈ）とを一体成形して形成されるものである。
【００３７】
電極触媒層Ｃ，Ｃおよびガス拡散層Ｄ，Ｄから露出する高分子電解質膜Ｍの端部の表裏に、シール１２Ｅ，１２Ｆが一体成形されている。
シール１２Ｅは、隣接するセパレータ１１に形成されるシール１２Ｄと嵌合する形状を有しており、シール１２Ｆも同様にして、隣接するセパレータ１１に形成されるシール１２Ｇに嵌合する形状を有している。
前記した第１の実施の形態と同様の方法で、高分子電解質膜Ｍにシールを一体成形することができる。
【００３８】
以上によれば、第２の実施の形態において、次のような効果が得られる。
すなわち、膜電極接合体ＭＥＡの高分子電解質膜Ｍに形成されるシール１２Ｅ，１２Ｆが、隣接するセパレータ１１に形成されるシール１２Ｄ，１２Ｇと嵌合できるような形状で形成されているので、シール同士の接触面が外部からの衝撃があってもズレにくくなり、シール性が向上する。また、シール同士が嵌合できるような形状で形成されているので、セパレータ１１と膜電極接合体ＭＥＡの組付け時の位置決めを容易にすることができる。
【００３９】
【発明の効果】
本発明に係るシール付き燃料電池用セパレータによれば、燃料電池用セパレータに形成されるシール同士が接触して、接触面積が大きくなる。そのため、外部からの衝撃によって多少のズレが生じることによるシール性の低下を防止できる。
【００４０】
また、シールの接触面が、外部からの衝撃があってもズレにくくなり、シール性が向上する。また、シール同士が嵌合できるような形状で形成されているので、セパレータの組付け時の位置決めを容易にすることができる。
【００４１】
本発明に係るシール付き膜電極接合体によれば、膜電極接合体の表裏にシールが形成されていることから、隣接するセパレータにシールが接触して、気密性・液密性を確保することができる。
【００４２】
また、膜電極接合体に形成されるシールが、隣接するセパレータに形成されるシールと嵌合できるような形状で形成されているので、シールの接触面が外部からの衝撃があってもズレにくくなり、シール性が向上する。また、シール同士が嵌合できるような形状で形成されているので、セパレータと膜電極接合体の組付け時の位置決めを容易にすることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】第１の実施の形態における積層された単セルの断面図である。
【図２】シール付き燃料電池用セパレータの製造工程について説明する図であって、（ａ）は、ゴム組成物を仮成形して仮成形シールとする図、（ｂ）は、仮成形シール間にセパレータをインサートする図、（ｃ）は、シールおよびセパレータを保持して仮成形シールを本加硫する図、（ｄ）は、成形品の図である。
【図３】第２の実施の形態における単セルの断面図である。
【図４】（ａ）は、従来の燃料電池スタックの外観を示す斜視図であり、（ｂ）は、（ａ）の単セルの構成を拡大した図である。
【図５】（ａ）は、積層された従来の単セルの断面図である。
【符号の説明】
１        単セル
１０      燃料電池用セパレータ
１１      セパレータ
１２，１２Ａ，１２Ａ’，１２Ｂ，１２Ｂ’          シール
１２Ｃ，１２Ｄ，１２Ｅ，１２Ｆ，１２Ｇ，１２Ｈ    シール
１２ａ    ゴム組成物
１２ｂ    仮成形シール
ＭＥＡ    膜電極接合体
Ｍ        高分子電解質膜
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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