(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）ポリウレタン樹脂エマルジョン、（Ｂ）変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、（Ｃ）シランカップリング剤および（Ｄ）ポリカルボジイミド系樹脂エマルジョンを、（Ａ）〜（Ｄ）成分の固形分合計重量を基準として、それぞれ固形分で（Ａ）を２５〜６０重量％、（Ｂ）を１５〜４５重量％、（Ｃ）を５〜２０重量％および（Ｄ）を２〜１０重量％含有するポリプロピレン樹脂組成物用のガラス繊維集束剤。
【請求項２】
上記（Ｂ）変成ポリプロピレン樹脂エマルジョンが、マレイン酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、無水マレイン酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、カルボン酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、グリシジルメタクリル酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、アクリル酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョンおよび塩素化ポリプロピレン樹脂エマルジョンよりなる群から選ばれた少なくとも１種である請求項１に記載のポリプロピレン樹脂組成物用のガラス繊維集束剤。
【請求項３】
上記（Ｃ）シランカップリング剤が、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（β−アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシランおよびＮ−（β−アミノエチル）Ｎ’−（β−アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシランよりなる群から選ばれた少なくとも１種である請求項１または２に記載のポリプロピレン樹脂組成物用のガラス繊維集束剤。
【請求項４】
上記（Ａ）〜（Ｄ）成分の固形分合計重量を基準にして、（Ｅ）ブロックイソシアネートのエマルジョンをブロックイソシアネートの固形分で１５重量％以下含有する請求項１〜３のいずれか１項に記載のポリプロピレン樹脂組成物用のガラス繊維集束剤。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載のポリプロピレン樹脂組成物用のガラス繊維集束剤を用いて集束したガラス繊維。
【請求項６】
上記ポリプロピレン樹脂組成物用のガラス繊維集束剤を固形分で０．１〜２．５重量％含有する請求項５に記載のガラス繊維。
【請求項７】
ガラス繊維の乾燥重量を基準として、それぞれ固形分で
（Ａ）ポリウレタン樹脂を０．１〜１重量％、
（Ｂ）変成ポリプロピレン樹脂を０．１〜１重量％、
（Ｃ）シランカップリング剤を０．０１〜０．３重量％、
（Ｄ）ポリカルボジイミド系樹脂０．０２〜０．１重量％および
（Ｅ）ブロックイソシアネートを０〜０．２重量％
含有する請求項５または６に記載のガラス繊維。
【請求項８】
請求項５〜７のいずれか１項に記載のガラス繊維を含有したポリプロピレン樹脂組成物。
【請求項９】
ポリプロピレン樹脂１００重量部、変成ポリプロピレン樹脂１〜２０重量部および上記ガラス繊維５〜１５０重量部を含有する請求項８に記載のポリプロピレン樹脂組成物。
【請求項１０】
初期引張強度が８０MPa以上でかつ初期曲げ強度が１４０MPa以上である請求項８または９に記載のポリプロピレン樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、ガラス繊維集束剤（以下、単に「集束剤」とする）、ガラス繊維およびそのガラス繊維を含有するポリプロピレン樹脂組成物に関する。さらに詳しくは、ポリプロピレン樹脂との接着性に優れた集束剤、それにより集束したガラス繊維およびそのガラス繊維を含有し機械的強度が向上したポリプロピレン樹脂組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】
集束剤は、熔融ガラスを紡糸する段階でガラス繊維に塗布され、ガラス繊維の表面に存在して、それらを互いに接着するものである。また、ガラス繊維は、様々な産業素材の補強材として広く用いられており、例えばゴム、樹脂またはセメントなどの成形物に配合されて、その成形物の寸法安定性や機械的強度を向上させる。しかるに、樹脂にガラス繊維を補強材として含有させることは、従来から広く行われてきた。
【０００３】
ポリプロピレン樹脂は、(C3H6)xで表されるプロピレン(C3H6)の重合によりつくられる結晶性熱可塑性樹脂であって、硬く強靱で、耐湿性、耐油性、耐溶剤性および電気絶縁性などに優れる。これらの特性を利用して、この樹脂は繊維、フィルム、ロープ、印刷版、おもちゃの製造などに広く用いらている。しかし、この樹脂は極性基を持たないためガラス繊維を含有させても接着性が悪く、ガラス繊維の補強材としての機能が十分に発揮されていなかった。そこで、この樹脂に添加剤として変成ポリプロピレン樹脂を加えることにより、ガラス繊維との接着性を向上させる方法が行われてきた。
【０００４】
しかしながら、この場合、ポリプロピレン樹脂中に添加剤が拡散するため、ガラス繊維との接触面にのみ存在すれば足りる添加剤が大量に必要となり、製造コストの面で問題があった。そのため、集束剤にポリプロピレン樹脂との接着性を高める成分を配合する技術が開発されるに至った。例えば、特公昭５２−１２３２０号公報には、ポリプロピレンもしくはポリエチレン−ポリプロピレンエマルジョンを２〜１５重量％、シランもしくはシロキサン化合物の如き結合剤およびガラス繊維潤滑剤を含有してなるガラス繊維ストランド形成集束剤が開示されている。また、特開昭５２−５３９１号公報には、ポリ酢酸ビニル樹脂、エポキシ樹脂またはポリエステル樹脂エマルジョンの少なくとも１種と、ポリオレフィン系樹脂エマルジョンとを含有するガラス繊維被膜形成剤サイジング組成物が開示されている。なお、ポリオレフィン系樹脂エマルジョンとは、未変成のポリオレフィンを空気酸化あるいは酸、酸無水物で処理して変成したものを乳化したものである。さらに、特開昭５５−２７８８８号公報には、シランもしくはシロキサンの如き結合剤、エチレン性不飽和カルボン酸の如き安定剤、化学的に変成されたポリプロピレンエマルジョンの如き潤滑剤、エポキシ、ポリエステル、ポリウレタン、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルアルコールもしくはアクリルの如き非橋かけ性塗膜形成重合体、ポリエチレンイミン誘導体の如き柔軟剤および界面活性剤からなるガラス繊維ストランド用エマルジョンが開示されている。特開昭５７−１１１２６５号公報には、塩素化ポリプロピレンの水分散性エマルジョン３〜３０重量％、有機シラン系カップリング剤０．１〜３重量％および潤滑剤０．１〜２重量％を含有するガラス繊維用サイジング液が開示されている。特開昭６０−９６５４９号公報には、シランまたはシロキサンの如き結合剤、ポリエステル、ポリウレタン、アクリル重合体あるいはビニル重合体の如きフィルム形成剤、湿潤剤および／または他の常用の添加剤ならびに水溶性もしくは水分散性のブロックイソシアネートを含有するガラス繊維用水性サイズ剤が開示されている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
ところが、上記特許公報で開示されたサイジング剤すなわち集束剤は、ガラス繊維とマトリックス樹脂との接着性を向上させるが、それでもなおポリプロピレン樹脂組成物の機械的強度は十分とは言えなかった。現在ポリプロピレン樹脂の使用用途は多岐に渡っているが、その機械的強度がさらに向上すれば、現状の用途における性能向上ばかりでなく、新たな用途への応用が可能となる。例えば、ポリブチレンテレフタレートまたはナイロンが一般的に用いられている歯車や建造物のようなエンジニアリング的な用途である。
【０００６】
この発明は、このような従来技術における問題に着目してなされたものである。その目的とするところは、ポリプロピレン樹脂との接着性に優れる集束剤、それを用いたガラス繊維およびそのガラス繊維を含有するポリプロピレン樹脂組成物を安価に提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために、請求項１に記載の発明の集束剤は、（Ａ）ポリウレタン樹脂エマルジョン、（Ｂ）変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、（Ｃ）シランカップリング剤および（Ｄ）ポリカルボジイミド系樹脂エマルジョンを含有するものである。
【０００８】
そして上記（Ａ）〜（Ｄ）成分は、（Ａ）〜（Ｄ）成分の固形分合計重量を基準として、それぞれ固形分で（Ａ）を２５〜６０重量％、（Ｂ）を１５〜４５重量％、（Ｃ）を５〜２０重量％および（Ｄ）を２〜１０重量％含有するものである。
【０００９】
請求項２に記載の発明の集束剤は、請求項１に記載の発明において、（Ｂ）変成ポリプロピレン樹脂エマルジョンが、マレイン酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、無水マレイン酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、カルボン酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、グリシジルメタクリル酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、アクリル酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョンおよび塩素化ポリプロピレン樹脂エマルジョンよりなる群から選ばれた少なくとも１種であるものである。
【００１０】
請求項３に記載の発明の集束剤は、請求項１または２に記載の発明において、（Ｃ）シランカップリング剤が、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（β−アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシランおよびＮ−（β−アミノエチル）Ｎ’−（β−アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシランよりなる群から選ばれた少なくとも１種であるものである。
【００１１】
請求項４に記載の発明の集束剤は、請求項１〜３のいずれか１項に記載の発明において、（Ａ）〜（Ｄ）成分の固形分合計重量を基準にして、（Ｅ）ブロックイソシアネートを固形分で１５重量％以下含有するものである。
【００１２】
請求項５に記載の発明のガラス繊維は、請求項１〜４のいずれか１項に記載の集束剤を用いて集束したものである。
【００１３】
請求項６に記載の発明のガラス繊維は、請求項５に記載の発明において、集束剤を固形分で０．１〜２．５重量％含有するものである。
【００１４】
請求項７に記載の発明のガラス繊維は、請求項５または６に記載の発明において、ガラス繊維の乾燥重量を基準として、それぞれ固形分で（Ａ）ポリウレタン樹脂を０．１〜１重量％、（Ｂ）変成ポリプロピレン樹脂を０．１〜１重量％、（Ｃ）シランカップリング剤を０．０１〜０．３重量％、（Ｄ）ポリカルボジイミド系樹脂０．０２〜０．１重量％および（Ｅ）ブロックイソシアネートを０〜０．２重量％含有するものである。
【００１５】
請求項８に記載の発明のポリプロピレン樹脂組成物は、請求項５〜７のいずれか１項に記載のガラス繊維を含有したものである。
【００１６】
請求項９に記載の発明のポリプロピレン樹脂組成物は、請求項８に記載の発明において、ポリプロピレン樹脂１００重量部、変成ポリプロピレン樹脂１〜２０重量部およびガラス繊維５〜１５０重量部を含有するものである。
【００１７】
請求項１０に記載の発明のポリプロピレン樹脂組成物は、請求項８または９に記載の発明において、初期引張強度が８０MPa以上かつ初期曲げ強度が１４０MPa以上であるものである。
【００１８】
【発明の実施の形態】
以下、この発明の実施形態について詳細に説明する。
この発明の集束剤は、マトリックス樹脂としてのポリプロピレン樹脂と高い接着性を示すものであるが、同様な効果を上げ得るマトリックス樹脂であれば、その種類を特に限定するものではない。
【００１９】
この発明の集束剤は、フィルム形成剤成分として（Ａ）ポリウレタン樹脂エマルジョンを含有する。ポリウレタン樹脂は、ポリヒドロキシ化合物とポリイソシアネートとから得られる。ポリウレタン樹脂エマルジョンは市販品として種々のものが入手可能である。ポリウレタン樹脂エマルジョンは、ガラス繊維をポリプロピレン樹脂に配合する際に、ガラス繊維が毛羽立つのを防止する。ガラス繊維は、その構成単位であるフィラメントと呼ばれる１０μm程度のガラス繊維が数百本〜数千本、集束剤により１本にまとめられたものである。ガラス繊維は、一般に０．１〜５０mm程度に切断され、短繊維状のままマトリックス樹脂と混合される。そして、樹脂中にガラス繊維が均一に存在するよう、よく練り込まれる。この際集束剤にフィルム形成成分が存在しないと、フィラメント間の結合力が弱くなり、フィラメントがバラバラとなって毛羽が発生し易くなる。ガラス繊維に毛羽が発生すると、ガラス繊維がマトリックス樹脂中に均一に存在し難くなり、樹脂組成物の強度に部分的なバラツキが生じ、またその外観上の欠点となり易くなる。
【００２０】
ポリウレタン樹脂エマルジョンの含有率は、集束剤の（Ａ）〜（Ｄ）成分の固形分合計重量を基準として、固形分で２５〜６０重量％、さらには２５〜５０重量％であることが好ましい。この含有率が２５重量％より低い場合は、マトリックス樹脂中でガラス繊維の毛羽が発生し易くなるため、射出成形機などを用いた機械的な混合が難しくなる。対して、６０重量％より高い場合は、フィラメントおよびガラス繊維間の結合力が強くなり過ぎ、ガラス繊維が団子状にかたまりマトリックス樹脂中で均一拡散し難くなり、結果として樹脂組成物の外観上の欠点が発生し易くなる。
【００２１】
また、この集束剤は、（Ｂ）変成ポリプロピレン樹脂エマルジョンを含有する。変成ポリプロピレン樹脂エマルジョンとしては、例えばマレイン酸変成ポリプロピレン樹脂のエマルジョン、無水マレイン酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、カルボン酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、グリシジルメタクリル酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、アクリル酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョンおよび塩素化ポリプロピレン樹脂エマルジョンよりなる群から選ばれた少なくとも１種が好適に用いられる。
【００２２】
変成ポリプロピレン樹脂の作用機構は、現時点では必ずしも明確ではない。しかし、ポリプロピレン樹脂がマトリックス樹脂の場合ポリプロピレン基本骨格が共通するためマトリックス樹脂とよく馴染み、また変成により導入された官能基例えばカルボキシル基が（Ａ）ポリウレタン樹脂エマルジョンのイソシアネート基や水酸基と水素結合を形成するため、結果としてガラス繊維とマトリックス樹脂の一体性を高める働きをすると考えられる。
【００２３】
変成ポリプロピレン樹脂エマルジョンの含有率は、集束剤の（Ａ）〜（Ｄ）成分の固形分合計重量を基準として、固形分で１５〜４５重量％、さらには１５〜４０重量％が好ましい。この含有率が１５重量％より低い場合は、集束剤とマトリックス樹脂との馴染みが向上し難い。対して、４５重量％より高い場合は、樹脂組成物が黄変着色し易くなり好ましくない。
【００２４】
この集束剤は、さらに（Ｃ）シランカップリング剤を含有する。シランカップリング剤は、無機物であるガラス繊維と有機物であるその他集束剤成分との馴染みを向上させるために配合される成分である。シランカップリング剤としては、アミノ系シランカップリング剤が特に有効である。
【００２５】
シランカップリング剤としては、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（β−アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシランおよびＮ−（β−アミノエチル）Ｎ’−（β−アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシランよりなる群から選ばれた少なくとも１種が好適に用いられる。
【００２６】
シランカップリング剤の含有率は、集束剤の（Ａ）〜（Ｄ）成分の固形分合計重量を基準として、固形分で５〜２０重量％、さらには１０〜１５重量％が好ましい。この含有率が５重量％より低い場合は、ガラス繊維の全面にシランカップリング剤が行き渡らなくなり、ガラス繊維とその他集束剤成分との馴染みが向上し難い。対して、２０重量％より高い場合は、それ以上含有することによる効果の向上を期待し難く、また樹脂組成物が黄変着色し易くなり好ましくない。
【００２７】
この発明の集束剤は、さらに（Ｄ）ポリカルボジイミド系樹脂を含有する。カルボジイミド系樹脂は、一般式RN=C=NRで表される化合物であって、集束剤中におけるその作用機構は必ずしも明確ではない。しかし、ポリカルボジイミド樹脂は、その化学構造より、（Ｂ）変性ポリプロピレン樹脂のカルボキシル基と反応してカルバモイルアミドを形成し、また（Ａ）ポリウレタン樹脂エマルジョンのイソシアネート基や水酸基と水素結合を形成し、さらに（Ｃ）シランカップリング剤のアミノ基と反応してグアニジンを形成する一連の架橋を起こすものと考えられる。したがって、ポリカルボジイミド系樹脂を含有する集束剤を用いることにより、ガラス繊維とマトリックス樹脂との一体性を高めることができると考えられる。なお、集束剤に（Ｄ）ポリカルボジイミド系樹脂を含有させることは、従来の技術では全く示されておらず、この発明特有の技術的思想である。
【００２８】
ポリカルボジイミド系樹脂エマルジョンの含有率は、集束剤の（Ａ）〜（Ｄ）成分の固形分合計重量を基準として、固形分で２〜１０重量％、さらには３〜５重量％が好ましい。この含有率が２重量％より低い場合は、従来の集束剤と比較して著しい効果は期待し難い。対して、１０重量％より高くい場合は、樹脂組成物が黄変着色し易くなり好ましくない。
【００２９】
さらに、この発明の集束剤は、（Ｅ）ブロックイソシアネートを含有することが好ましい。ブロックイソシアネートとしては、例えばヘキサメチレンジイソシアネート系ポリイソシアネートのε−カプロラクタムまたはオキシムブロック体が挙げられる。これらは単独であるいは2種以上を併用することができる。ブロックイソシアネートは、（Ａ）ポリウレタン樹脂と化学構造が類似するため、（Ｂ）変成ポリプロピレンと結合して集束剤成分の結合を高める働きをすると考えられる。
【００３０】
ブロックイソシアネートの含有率は、集束剤の（Ａ）〜（Ｄ）成分の固形分合計重量を基準として、１５重量％以下であることが好ましく、さらには１１重量％以下であることが好適である。この含有率が１５重量％より高い場合は、樹脂組成物が黄変着色し易く好ましくない。
【００３１】
この発明の集束剤は、ガラス繊維の乾燥重量に対し固形分で０．１〜２．５重量％、さらには０．２〜２重量％、最適には０．４〜１．５重量％付着するよう塗布されることが好ましい。この範囲内であれば、ガラス繊維表面に均一に集束剤が存在し得るからである。集束剤の塗布量が０．１重量％より少ない場合は、ガラス繊維表面全体に集束剤が行き渡り難くなり、対して２．５重量％より多い場合は、集束剤の飛散やガラス繊維同士の結合が強くなり過ぎ糸解きが困難になるなどの新たな問題が発生する。なお、ガラス繊維に集束剤を塗布する方法は、公知の方法がそのまま利用できる。
【００３２】
また、ガラス繊維は、集束剤における各成分をその乾燥重量に対して、（Ａ）ポリウレタン樹脂０．１〜１重量％、（Ｂ）変成ポリプロピレン樹脂０．１〜１重量％、（Ｃ）シランカップリング剤０．０１〜０．３重量％、（Ｄ）ポリカルボジイミド系樹脂０．０２〜０．１重量％および（Ｅ）ブロックイソシアネート０〜０．２重量％で含有することが好ましい。これらの範囲にある場合に、ガラス繊維とポリプロピレン樹脂との接着性が最も良好であることが経験的に知られているからである。
【００３３】
ガラス繊維は、フィラメント直径が約６〜２０μm、さらには約９〜１３μmのものが好ましい。また、その長さは１〜２５mm、さらには１．５〜６mmが好ましい。フィラメント直径が上記範囲にあるガラス繊維は、既に製造条件が確立されているため、安定して低コストで製造される。また、その長さが上記範囲のガラス繊維は、振動フィーダーを用いて射出成形機に直接供給することができるので、樹脂組成物を製造する上で作業性がよい。
【００３４】
この発明の集束剤を用いたガラス繊維は、マトリックス樹脂としてのポリプロピレン樹脂に配合された場合に、その樹脂組成物の機械的強度を著しく向上させることができる。この場合、ポリプロピレン樹脂１００重量部、変成ポリプロピレン樹脂１〜２０重量部およびガラス繊維５〜１５０重量部の混合比率とすることが好ましい。変成ポリプロピレン樹脂は、高価であるため製造コストの面から使用しない方が好ましい。しかし、マトリックス樹脂とガラス繊維との接着性を高める効果は高く、その効果が有効に発揮される範囲であれば使用する価値がある。すなわち、費用対効果の観点からバランスの取れた混合比率が上記範囲であると考えられる。また、ガラス繊維は、樹脂組成物の機械的強度を向上させるものではあるが、上記混合比率よりその含有量が多くなると、ガラス繊維が主体的となり却って樹脂組成物の一体性を低下させるおそれがある。
【００３５】
この発明のポリプロピレン樹脂組成物は、従来のものに比べ、機械的強度が大幅に向上するものである。例えば、下記実施例で示す初期引張強度および初期曲げ強度試験においては、従来のポリプロピレン樹脂組成物が達成できなかった初期引張強度８０MPaおよび初期曲げ強度１４０MPaを大きく上回る。これは、この発明特有の効果である。
【００３６】
【実施例】
以下、実施例および比較例により、この発明をさら具体的に説明する。
【００３７】
（実施例１）
ポリウレタン樹脂エマルジョン、マレイン酸変成ポリプロピレン樹脂エマルジョン、シランカップリング剤（γ−アミノプロピルトリエトキシシラン）、ポリカルボジイミド系樹脂エマルジョンおよびブロックイソシアネート（ヘキサメチレンジイソシアネート系ポリイソシアネートのε−カプロラクタム）を配合して定法に従い集束剤を製造した。集束剤における各成分の含有率を下記「表１」に記載する。
【００３８】
ガラス繊維表面に集束剤が均一に存在し得るよう、その濃度を３〜２０重量％にして、１０μm径のガラスフィラメントに塗布した。このフィラメントを集束しガラス繊維に成形した後、長さ３mmに切断してチョップドストランドを製造した。
【００３９】
ガラス繊維における集束剤の付着率は、先ずチョップドストランドを加熱乾燥機に入れ溶媒を除去した後の重量を測定し、その後さらに加熱して集束剤も揮発させた後の重量を測り、その差をみることにより測定した。その結果を下記「表１」に記載する。
【００４０】
つぎに、このチョップドストランド、ポリプロピレン樹脂および変成ポリプロピレン樹脂を混合し、押し出し機で混合造粒した。ガラス繊維の含有量は２０重量％とした。射出成形機により下記測定法で定める寸法の成形片を製造し、初期引張強度、初期曲げ強度および初期アイゾット衝撃値を測定した。その測定結果を下記「表１」に示す。なお、ポリプロピレン樹脂組成物の物性測定方法は、以下の通りである。
【００４１】
〔初期引張強度〕
ＡＳＴＭ−Ｄ６３８に従う。
〔初期曲げ強度〕
ＡＳＴＭ−Ｄ７９０に従う。
〔初期アイゾット衝撃値〕
ＡＳＴＭ−Ｄ２５６に従う。
【００４２】
上記ポリプロピレン樹脂組成物の成形片は、チョップドストランドの毛羽による外観上の欠点がなく、かつ透明で電気絶縁性に優れたものであった。
【００４３】
（比較例１）
集束剤に（Ｄ）ポリカルボジイミド系樹脂を使用せず、また集束剤の付着率が少ない以外は、実施例１と同様にしてポリプロピレン樹脂組成物を製造した。集束剤の各成分の含有率などを下記「表１」に記載する。
【００４４】
（実施例２）〜（実施例４）
集束剤における各成分の含有率と、集束剤の付着率と、ポリプロピレン樹脂組成物における混合比率とを下記「表１」のようにした以外は、実施例１と同様にしてポリプロピレン樹脂組成物を製造した。
【００４５】
（実施例５）〜（実施例７）
集束剤における（Ｂ）成分を種々に変え、ガラス繊維への集束剤の付着率などを下記「表２」にようにした以外は、実施例１と同様にしてポリプロピレン樹脂組成物を製造した。
【００４６】
【表１】
0003729675.tif 000002
【００４７】
【表２】
0003729675.tif 000003
【００４８】
上記実施例および比較例より以下のことが判る。
実施例１と比較例１とを比較することにより、集束剤に（Ｄ）ポリカルボジイミド系樹脂を含有すると、ポリプロピレン樹脂組成物の機械的強度が著しく向上することが判る。
【００４９】
実施例１と実施例２〜７とを比較することにより、集束剤の（Ｄ）ポリカルボジイミド系樹脂の含有率が増加すると、ポリプロピレン樹脂組成物の機械的強度がさらに向上することが判る。
【００５０】
【発明の効果】
この発明は、以上のように構成されているため、次のような効果を奏する。
請求項１に記載の発明の集束剤によれば、（Ａ）〜（Ｄ）成分を所定量含有するものであるので、マトリックス樹脂としてのポリプロピレン樹脂とガラス繊維との接着性を高めることができる。
【００５２】
請求項２に記載の発明の集束剤によれば、請求項１に記載の発明の効果に加えて、（Ｂ）成分が限定されているので、マトリックス樹脂とガラス繊維との一体性を効果的に高めることができる。
【００５３】
請求項３に記載の発明の集束剤によれば、請求項１または２に記載の発明の効果に加えて、（Ｃ）成分が限定されているので、ガラス繊維の有機物に対する馴染みを効果的に改善させることできる。
【００５４】
請求項４に記載の発明の集束剤によれば、請求項１〜３の発明の効果に加えて、（Ｅ）成分が所定量含有されているので、集束剤の各成分の結合力をさらに高めることができる。
【００５５】
請求項５に記載の発明のガラス繊維によれば、請求項１〜４に記載の集束剤を用いるので、ポリプロピレン樹脂と接着性の高いものが得られる。
【００５６】
請求項６に記載の発明のガラス繊維によれば、請求項５に記載の発明の効果に加えて、集束剤の含有率が限定されているので、集束剤の機能を有効に発揮させることができる。
【００５７】
請求項７に記載の発明のガラス繊維によれば、請求項５または６に記載の発明の効果に加えて、ガラス繊維に対する集束剤の各成分の付着率が限定されているので、集束剤の各成分の機能が相互に協調し有効に発揮される。
【００５８】
請求項８に記載の発明のポリプロピレン樹脂組成物によれば、請求項５〜７に記載のガラス繊維を含有するので、機械的強度の高いポリプロピレン樹脂組成物が得られる。
【００５９】
請求項９に記載の発明のポリプロピレン樹脂組成物によれば、その構成要素の混合比率が一定範囲内にあるので、一体性の高いポリプロピレン樹脂組成物が得られる。
【００６０】
請求項１０に記載の発明のポリプロピレン樹脂組成物によれば、従来のポリプロピレン樹脂組成物では到達し得ない機械的強度を発揮し得るものが得られる。