(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
通電焼結を行うダイス、上パンチ、下パンチ等を備えた通電焼結方法において、上パンチ、下パンチの両方またはどちらか一方のパンチを径方向の電気抵抗率を連続的に変化させた構造としたことを特徴とする通電焼結方法。
【請求項２】
通電焼結を行うダイス、上パンチ、下パンチ等を備えた通電焼結方法において、上パンチ、下パンチの両方またはどちらか一方のパンチを径方向の電気抵抗率を、電気抵抗率の高い粉末と低い粉末を混合、焼結して得られる焼結体とし、それらの粉末の含有量を変化させることにより、段階的に変化させた構造としたことを特徴とする通電焼結方法。
【請求項３】
通電焼結を行うダイス、上パンチ、下パンチ等を備えた通電焼結方法において、上パンチ、下パンチの両方またはどちらか一方のパンチを径方向の電気抵抗率を連続的又は段階的に変化させた構造とし、且つ、径方向に分割し、各層の間に絶縁体を入れた層状構造とし、各部分に別個の電極から通電する構造としたことを特徴とする通電焼結方法。
【請求項４】
請求項１乃至３何れかに記載の通電焼結方法において、該通電焼結により径方向の通電量を制御して焼結体内の径方向の温度分布を均一化させることを特徴とする通電焼結方法。
【請求項５】
請求項１記載の通電焼結方法において、該電気抵抗率を連続的に変化させる部分を焼結体に接触する部分のみに設けたことを特徴とする通電焼結方法
【請求項６】
請求項２記載の通電焼結方法において、該電気抵抗率を段階的に変化させる部分を焼結体に接触する部分のみに設けたことを特徴とする通電焼結方法。
【請求項７】
請求項３記載の通電焼結方法において、該層状構造の各部で温度制御することを特徴とする通電焼結方法。
【請求項８】
請求項１乃至７何れかに記載の通電焼結方法において、該上パンチ、下パンチと粉末間に板状の素材を入れたことを特徴とする通電焼結方法。
【請求項９】
請求項１乃至８何れかに記載の通電焼結方法において、該ダイスに通電することを特徴とする通電焼結方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明はセラミックス粉末、金属間化合物粉末、金属粉末などおよび傾斜機能材料、複合材料などの低温度、短時間の焼結および異種材料の接合等に用いられる通電焼結法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
通電焼結は放電プラズマ焼結あるいはプラズマ活性化焼結と呼ばれ、セラミックスや金属間化合物などの各種難焼結材料の緻密化が比較的低温度、低圧力で極めて短時間で可能であるため新しい焼結法として注目されている。低温、高速で焼結が可能なため、拡散、粒成長、結晶化などを抑制できるので、メカニカルアロイや急冷法等で作製したアモルファス状態や微細組織などの状態を保持したままバルク化することが出来るという利点が期待されている。さらに、傾斜機能材料、複合材料、異種材料の接合体製造等の分野にも応用されようとしている。しかし、粉末試料に直接通電するためダイスへの熱の逃散により、温度分布が試料の径方向に対して不均一となることから、均質な焼結体の製作が困難であることが指摘されている。傾斜機能材料や異種材質接合体の作製法としては、それぞれの材料及び界面部分における組織制御、内部応力制御などを目的としてダイの直径を変化させた異形ダイ温度勾配制御方法が提案されている（木村他：日本金属学会誌、５７（１９９３）、１３４６．、木村ら：粉体および粉末冶金、３９（１９９２）、２８７．、木村他：粉体粉末冶金協会平成１２年度秋季講演会概要集、２６．等）。これらの文献には、ダイス長手方向の外径を変化させることにより長手方向の温度制御を行うものであるが、特に大型の焼結体を焼結する際には長手方向のみならず径方向の温度分布を均一化することが極めて重要となる。径方向の温度分布については谷他：粉体粉末冶金協会平成１２年度秋季講演会概要集、２０、にグラファイト型の温度分布測定例があるが、これによると直径８０ｍｍの焼結型を用いた場合、径方向の温度差が４０℃以上となるとされている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
すなわち、パンチ中心付近の試料近傍の温度は８００℃付近において中心から３０ｍｍの位置に比べ４０℃以上高くなるとされている。さらに大型の焼結体を製造する場合にはこれ以上に温度差が大きくなることが予想され、このような温度差により、得られた焼結体の組織及び特性は焼結体内の各部分において大きく異なってくることになる。これは通電焼結法による焼結体を使用していく上で大きな障害となり、通電焼結法を発展させる上で解決しなければならない大きな課題である。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは上記課題を解決するための手段について種々検討した結果、粉末に接触し、通電に際しての電気の供給路となるパンチとダイスの構造を見直すことにより対策可能であることを見出し、本発明に至った。本発明は、第１の発明として、通電焼結を行うダイス、上パンチ、下パンチ等を備えた通電焼結方法において、上パンチ、下パンチの両方またはどちらか一方のパンチを径方向の電気抵抗率を連続的に変化させた構造としたことを特徴とする通電焼結方法であり、第２の発明として、上パンチ、下パンチの両方またはどちらか一方のパンチを径方向の電気抵抗率を、電気抵抗率の高い粉末と低い粉末を混合、焼結して得られる焼結体とし、それらの粉末の含有量を変化させることにより、段階的に変化させた構造としたことを特徴とする通電焼結方法であり、更に、第３の発明として、上パンチ、下パンチの両方またはどちらか一方のパンチの径方向の電気抵抗率を連続的又は段階的に変化させた構造とし、且つ、径方向に分割し、各層の間に絶縁体を入れた層状構造とし各部分に別個の電極から通電する構造とすることを特徴とする通電焼結方法である。
【０００５】
【発明の実施の形態】
より具体的には、
（ａ）パンチの径方向の電気抵抗率を連続的に変化させた構造とすること。
（ｂ）パンチの径方向の電気抵抗率を段階的に変化させた構造とすること。
（ｃ）パンチを径方向に分割し、各層の間に絶縁体を入れた層状構造とし、各部分に別個の電極から通電することにより、径方向の発熱量の変化を少なくし、焼結体内の径方向の温度分布を均一化するために径方向の通電量を、焼結体近傍のパンチ温度を測定し制御すること。
（ｄ）これらの（ａ）、（ｂ）、（ｃ）のいずれかとダイスのへの通電量を制御すること。
、であり、この組み合わせにより焼結体の径方向の温度分布を均一にすることを特徴とする通電焼結方法である。また、焼結体に接触する部分のみ電気抵抗率を連続的及び／又は段階的に変化させたり、該上パンチ、下パンチと粉末間に板状の素材を入れて行うことを特徴とする通電焼結方法である。
【０００６】
次に、パンチの径方向の電気抵抗率を連続的に変化させる構造とする方法としては、パンチを焼結体製のものとし、焼結体の気孔率を連続的に変化させることで電気抵抗率を連続的に変化させたパンチを得ることが可能となる。また、パンチの構造を径方向に電気抵抗率を段階的に変化させた構造とする方法としては、パンチを例えば電気抵抗率の高い粉末と低い粉末を混合、焼結して得られる焼結体とし、それらの粉末の含有量を変化させることにより、段階的に電気抵抗率の変化したリングをつくり、それらを組合せることにより電気抵抗率を段階的に変化させたパンチを得ることが出来る。
【０００７】
また、パンチを径方向に分割し、各層の間に絶縁体を入れた層状構造とし各部分に別個の電極から通電する構造とするためには電気抵抗率の同じまたは変化した円筒状、パイプ状の電極素材を準備し、組合せ時に各層の間に絶縁体の薄肉パイプを入れ込む方法により可能である。この場合通電方法は絶縁体を設置した、黒鉛製の電極により各部分に電力を供給することが出来る。
【０００８】
更に、各部分には絶縁した熱電対を装入することにより独立に温度測定及びう温度制御が行えるようにすることが出来る。また、これらの各方法と組み合わせてダイスに通電することにより、温度制御の精度を上げることも可能である。
以下、実施例に基づき本発明を更に詳細に説明する。
【０００９】
【実施例】
（実施例１）
第１の発明のパンチは、Ｓｉ３Ｎ４、ＴｉＮ、Ａｌ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３粉末（いずれも平均粒径１〜２μｍ）を用いて、Ｓｉ３Ｎ４―５ｗｔ％Ａｌ２Ｏ３−７ｗｔ％Ｙ２Ｏ３−５０ｗｔ％ＴｉＮ、の成分に配合し、ボールミルにて混合の後、乾燥造粒し、造粒粉末を得た。本粉末を用い、１００ＭＰａの圧力にてラバープレス及びグリーン加工にてφ６０×１００ｍｍの成形体を得た。本成形体を１７００℃×２時間、窒素雰囲気中で焼結し焼結体を得た。本焼結体の上下各３０ｍｍを切断後、径方向について各部の電気抵抗率の測定を行った。その結果、中心付近の電気抵抗率は８×１０−３Ωｃｍ、外周近傍の電気抵抗率は９×１０−４Ωｃｍであり、中心から外径に向かい連続的に電気抵抗率が低下していることを確認した。これを上下パンチ材として用い、第１の発明に用いるパンチを製作した。
一方、従来例として、従来より用いられている径方向の電気抵抗率が等しい黒鉛材をパンチ材とした用いた。
【００１０】
焼結用粉末としては平均粒径１μｍのＷＣ粉末、１．５μｍのＣｏ粉末を用い、ＷＣ−１０ｗｔ％Ｃｏ組成となるよう混合乾燥した粉末を用いた。これらにつき、３０ＭＰａの荷重下で各１１００℃、１０分の通電焼結を行いφ４５×５ｍｍの焼結体を製作した。焼結体の特性を表１に示す。
【００１１】
【表１】
0003645482.tif 000002
【００１２】
本発明例１では、中心部と外径近傍の硬さ、有孔度がほぼ同じ、本発明例２では中心部と外径近傍の硬さ、有孔度が同じ均一な焼結体が得られたのに対し、従来例３では中心部に比べ外径近傍の焼結が不十分で有孔度が多く、硬さが低いことがわかる。
尚、本発明のパンチを１０ｍｍに切断し、黒鉛パンチの先端に設置して同様な試験を行った場合にも、表１の本発明例１、２と同様な結果が得られた。
【００１３】
（実施例２）
第２の発明のパンチを、実施例１と同様の粉末を用いて、
（１）Ｓｉ３Ｎ４―５ｗｔ％Ａｌ２Ｏ３−７ｗｔ％Ｙ２Ｏ３−５５ｗｔ％ＴｉＮ
（２）Ｓｉ３Ｎ４―５ｗｔ％Ａｌ２Ｏ３−７ｗｔ％Ｙ２Ｏ３−５０ｗｔ％ＴｉＮ
（３）Ｓｉ３Ｎ４―５ｗｔ％Ａｌ２Ｏ３−７ｗｔ％Ｙ２Ｏ３−４５ｗｔ％ＴｉＮ
の成分に配合し、ボールミルにて混合の後、乾燥造粒し、造粒粉末を得た。本粉末を用い、２００ＭＰａの圧力にてラバープレス及びグリーン加工にて、（１）についてはφ６０×φ４０×１００ｍｍの成形体、（２）についてはφ４５×φ２０×１００ｍｍ、（３）についてはφ２５×１００ｍｍの成形体を得た。これら成形体を１７００℃、２時間、窒素雰囲気中で焼結し焼結体を得た。これら焼結体につき上下各５ｍｍ切断の後測定した端面の電気抵抗率は、（１）４×１０−４Ωｃｍ、（２）９×１０−４Ωｃｍ、（３）７×１０−３Ωｃｍであり、研削加工し、外径側より（１）、（２）、（３）の順にはめ込みφ５０ｍｍの第２の発明に用いるパンチを製作した。
【００１４】
焼結用粉末としては、実施例１と同じＷＣ、Ｃｏ粉末を用い、実施例１と同一条件にて焼結テストを実施した。尚、この際下パンチは従来より用いられている径方向の電気抵抗率が等しい黒鉛材を用いた。焼結体の評価結果を表２に示す。
【００１５】
【表２】
0003645482.tif 000003
【００１６】
本発明例４では、中心部と中心から１２ｍｍ、中心から２２ｍｍの特性が同じで均一な焼結体が得られるのに対し、従来例５では中心部に比べ中心から１２ｍｍ、中心から２２ｍｍ付近の焼結が不十分で有孔度が多く、硬さが低いことがわかる。尚、本発明のパンチを１０ｍｍに切断し、黒鉛パンチの先端に設置して同様な試験を行った場合にも、表２の本発明例４と同様な結果となった。
【００１７】
（実施例３）
第３の発明のパンチを、黒鉛製の（１）φ６０×φ４２×１００ｍｍ、（２）φ４０×φ２２×１００ｍｍ、（３）φ２０×１００ｍｍの電極材及びアルミナ製の（４）φ４２×φ４０×１００ｍｍ、（５）φ２２×φ２０×１００ｍｍのスリーブを用いて、（１）、（４）、（２）、（５）、（３）の順にはめ込みφ６０のパンチを形成した。パンチのダイスに入らない部分に（１）、（２）、（３）それぞれに外周にアルミナ絶縁体を設置し絶縁を図った黒鉛製の電極をねじ込み、それぞれ独立に電力の供給が可能とした。また、上パンチ側にはダイス及びパンチに穴をあけ、白金製熱電対を装入し、パンチ（１）、（２）、（３）の粉末近傍部分の温度制御を可能とし、本発明のダイス・パンチを製作した。
従来例として、同じφ６０の単純形状の黒鉛製パンチを用いて、以下の検討を行った。
【００１８】
焼結用の粉末としては実施例１と同じ粉末を用い、実施例１と同一条件にて焼結テストを実施した。焼結体の評価結果を表３に示す。
【００１９】
【表３】
0003645482.tif 000004
【００２０】
本発明例６は、中心部と中心から１５ｍｍ、中心から２５ｍｍの特性が同じで均一な焼結体が得られたのに対し、従来例で７は中心部に比べ中心から１５ｍｍ、中心から２５ｍｍ付近の焼結が不十分で気孔が多く、硬さが低い。これらの結果より、本発明の通電焼結方法は径方向の発熱量の変化を少なくし、焼結体内の径方向の温度分布を均一にすることが出来るため、従来例７に比べて、均一性の高い焼結体が得られることがわかる。
【００２１】
【発明の効果】
本発明を適用することにより、従来の均一な特性をもつ黒鉛製のパンチを用いた場合に生じていた焼結体特性の径方向の不均一を著しく低減することが可能であり、通電焼結法により製造される製品を利用する上で極めて有用であり工業上有意義である。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、本発明に用いたパンチの正面図を示す。
【図２】図２は、図１のＡ−Ａ線の断面図を示す。
【図３】図３は、図１のＢ−Ｂ線の断面図を示す。
【符号の説明】
１  絶縁電極
２  黒鉛パンチ
３  絶縁層
４  熱電対
【図１】
0003645482.tif 000005
【図２】
0003645482.tif 000006
【図３】
0003645482.tif 000007