(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部と、ポリオレフィン樹脂（Ｂ）５〜２０重量部および／またはエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体（Ｃ）６〜４０重量部を含むゴム組成物であって、
（１）前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）の、下記測定法（Ｘ）により求めたエチレン分布パラメータＰの最大値Ｐｍａｘと最小値Ｐｍｉｎとの関係が、Ｐｍａｘ／Ｐｍｉｎ≦１．４であり、
測定法（Ｘ）：
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）をシクロヘキサンに溶解することにより得た測定サンプルを、ＧＰＣ−ｏｆｆｌｉｎｅ−ＦＴＩＲを用いて溶離液をシクロヘキサンとし、流量１．０ｍＬ／ｍｉｎ、温度６０℃で測定を行い、得られたＩＲスペクトルの７２１±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ７２１ｃｍ-1）と４３２０±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ４３２０ｃｍ-1）とのピーク強度比（Ａ７２１ｃｍ-1／Ａ４３２０ｃｍ-1）をエチレン分布パラメータＰとする。
（２）前記エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体（Ｃ）の下記式（ｉ）で表されるＢ値が1.05以下であり、
Ｂ値＝［ＥＸ］／（２［Ｅ］×［Ｘ］） …（ｉ）
（式（ｉ）中、［Ｅ］および［Ｘ］は、エチレンおよび炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのモル分率をそれぞれ表し、［ＥＸ］は、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのダイアッド連鎖分率を表す。）
上記共重合体（Ａ）の非共役ポリエンから導かれる構成単位が、５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）および５−ビニル−２−ノルボルネン（ＶＮＢ）からなる群から選択される少なくとも１種の非共役ポリエンから導かれる構成単位であり、
上記共重合体（Ａ）は、エチレンから導かれる構成単位およびα−オレフィンから導かれる構成単位の合計を１００モル％としたときの、エチレンから導かれる構成単位の含量が５０〜８０モル％であり、α−オレフィンから導かれる構成単位の含量が２０〜５０モル％であり、
上記共重合体（Ａ）を構成する上記非共役ポリエンから導かれる構成単位の含量は、共重合体（Ａ）中の全構成単位の合計１００モル％中、０．１〜５モル％であり、
上記共重合体（Ａ）は、エチレン、α−オレフィン、上記非共役ポリエン、主触媒である下記式（Ｉ）で表される構造を有する触媒、共触媒である（Ｃ6Ｈ5）3ＣＢ（Ｃ6Ｆ5）4、およびトリイソブチルアルミニウムを連続的に反応器へ供給することにより製造された共重合体であることを特徴とするゴム組成物。
【化１】
0005424893.tif 000058
【請求項２】
前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）が、
（１）エチレンから導かれる構成単位の含量が５０〜７６モル％であり、
（２）上記非共役ポリエンから導かれる構成単位の含量が０．１〜５モル％であり、
（３）極限粘度［η］が０．５〜５．０ｄＬ／ｇであり、
（４）下記式（ii）で表されるＢ値が１．０５以下であり、
Ｂ値＝（［ＥＸ］＋２［Ｙ］）／｛２［Ｅ］×（［Ｘ］＋［Ｙ］）｝ …（ii）
（式（ii）中、［Ｅ］、［Ｘ］および［Ｙ］は、エチレン、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンおよび非共役ポリエンのモル分率をそれぞれ表し、［ＥＸ］は、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのダイアッド連鎖分率を表す。）
前記α−オレフィン共重合体（Ｃ）のエチレンから導かれる構成単位の含量が５０〜９０モル％であることを特徴とする請求項１に記載のゴム組成物。
【請求項３】
前記共重合体（Ｃ）が下記式（Ｉ）で表される構造を有する触媒によって重合されることを特徴とする請求項１または２に記載のゴム組成物。
【化１】
0005424893.tif 000059
【請求項４】
前記ポリオレフィン樹脂（Ｂ）が、ポリエチレン樹脂、エチレンとα−オレフィンとの結晶性エチレン・α−オレフィン共重合体及びポリプロピレン樹脂からなる群から選択される少なくとも１種を含むことを特徴とする請求項１または２に記載のゴム組成物。
【請求項５】
さらに補強剤を含むことを特徴とする請求項１または２に記載のゴム組成物。
【請求項６】
前記補強剤がカーボンブラックであることを特徴とする請求項５に記載のゴム組成物。
【請求項７】
前記共重合体（Ａ）１００重量部あたり、前記カーボンブラックを２０〜２００重量部含むことを特徴とする請求項６に記載のゴム組成物。
【請求項８】
溶媒の存在下で、前記共重合体（Ａ）と前記ポリオレフィン樹脂（Ｂ）および／または共重合体（Ｃ）とを押出機によりアロイ化することにより得られることを特徴とする請求項１または２に記載のゴム組成物。
【請求項９】
前記共重合体（Ａ）および軟化剤（Ｘ）を混合して得られるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物（Ａ'）と、前記ポリオレフィン樹脂（Ｂ）とを押出機によりアロイ化することにより得られる請求項１または２に記載のゴム組成物。
【請求項１０】
前記軟化剤（Ｘ）が鉱物油およびゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリスチレン換算の数平均分子量が２５００〜５０００であるエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体からなる群から選択される少なくとも１種の軟化剤であることを特徴とする請求項９に記載のゴム組成物。
【請求項１１】
前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部あたり、前記軟化剤（Ｘ）を０．１〜１２０重量部含むことを特徴とする請求項９に記載のゴム組成物。
【請求項１２】
さらにパラフィン系オイル（Ｄ）を含み、前記共重合体（Ａ）１００重量部に対して、該パラフィン系オイル（Ｄ）を１〜２００重量部含むことを特徴とする、請求項１または２に記載のゴム組成物。
【請求項１３】
請求項１または２に記載のゴム組成物とポリプロピレン系樹脂とを、架橋剤の存在下で動的架橋法により処理することにより得られることを特徴とするオレフィン系熱可塑性エラストマー。
【請求項１４】
請求項１または２に記載のゴム組成物を架橋して得られる架橋体。
【請求項１５】
請求項１または２に記載のゴム組成物を架橋および発泡して得られる発泡体。
【請求項１６】
請求項１４に記載の架橋体または請求項１５に記載の発泡体からなるグラスランチャネル。
【請求項１７】
請求項１４に記載の架橋体または請求項１５に記載の発泡体からなるウェザーストリップスポンジ。
【請求項１８】
請求項１４に記載の架橋体または請求項１５に記載の発泡体からなるドアオープニングトリム。
【請求項１９】
請求項１または２に記載のゴム組成物を用いて得られるホース。
【請求項２０】
請求項１９に記載のホースであって、引張クリープ値（粘弾性試験機を用いて０．６ＭＰａ一定荷重下、２５℃から８０℃まで２℃／ｍｉｎで昇温する際の伸び変化率）が２．５％以下であることを特徴とするホース。
【請求項２１】
請求項１９に記載のホースであって、収縮率（未加硫ホースを架橋した際の長さ変化率）が４．０％以下であることを特徴とするホース。
【請求項２２】
請求項１または２に記載のゴム組成物を用いて得られる自動車部品。
【請求項２３】
請求項１または２に記載のゴム組成物を用いて得られるシート。
【請求項２４】
請求項１または２に記載のゴム組成物を用いて得られるタイヤチューブ。
【請求項２５】
請求項１または２に記載のゴム組成物を用いて得られる被覆電線。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ゴム組成物、該組成物の架橋体および発泡体、該組成物からなるゴム成形体ならびにそれらの用途に関する。さらに詳しくは、本発明は、ゲル状物を抑制可能なゴム組成物および該組成物から形成される、剛性、圧縮永久歪、形状記憶性等に優れたゴム成形体ならびにゴム組成物および該組成物を原料としてなる、フォギングおよびベタが抑制され、機械強度および耐熱老化性に優れるゴム成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
エチレン・α−オレフィン共重合体ゴムやエチレン・α−オレフィン・非共役ジエン共重合体ゴムは、主鎖に不飽和結合を持たないため、共役ジエン系のゴムと比較して耐候性、耐熱性および耐オゾン性に優れる。これらの共重合体ゴムを含むゴム組成物、該組成物の架橋体、および該組成物の発泡体は上記性質を利用し、自動車工業部品、工業用ゴム製品、電気絶縁材、土木建材用品およびゴム引布等のゴム製品等に広く用いられている。【０００３】
例えば、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム、結晶性ポリオレフィン樹脂および発泡剤を含む注入スポンジ用ゴム組成物が知られている（例えば、特許文献１参照）。【０００４】
また、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴム、ポリオレフィン樹脂および発泡剤を含むゴム組成物や、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴムおよび合成樹脂を含むゴム組成物を架橋および発泡させることにより得られるゴム発泡成形体が知られている（例えば、特許文献２〜３参照）。【０００５】
これらの組成物から得られる成形体や、前述したゴム発泡成形体は硬度等に優れるものの、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体ゴムと、他の樹脂（ポリオレフィン樹脂や合成樹脂など）との相溶性が十分ではなく、未だ改善の余地があった。【０００６】
また、従来からエチレン、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンおよび／または非共役ポリエンからなる共重合ゴムを含んでなる架橋ゴムは、自動車用のウェザーストリップ、ウォーターホース等、耐環境性を必要とする用途に好適に使用されている。その配合には補強剤および充填剤とともに、多量の軟化剤を使用するのが一般的である。今後、ますます長寿命化が求められる自動車には、長期間の使用に耐え、初期性能を維持するウェザーストリップやウォーターホースが必要となり、これまで以上に耐環境性に優れた架橋ゴムが望まれている。【０００７】
しかしながら、このような架橋ゴムは、軟化剤の低分子量成分に起因するフォギングおよびベタが問題となっている。フォギングとは、架橋ゴムが自動車のウェザーストリップ、インパネ等の内装表皮材として使用される場合、これらの部品から揮発する低分子量成分によりドアガラスおよびフロントガラスなどを曇らせてしまう現象をいい、ベタとは、自動車のウェザーストリップ、インパネ等の内装表皮材の表面に低分子量成分が浮き出してしまい、べたつきとなる現象をいう。【０００８】
例えば、特許文献４には、数平均分子量４００〜２０００、流動点−２５℃以下、粘度指数１２０以上の軟化剤（エチレンおよび炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体）を配合することにより耐候性、耐熱性および低温柔軟性に優れたゴム組成物が開示されているが、フォギングおよびベタの問題は依然として解消されていない。
【特許文献１】特開平１０−１９５２２７号公報
【特許文献２】特開２００２−２５６０９５号公報
【特許文献３】特開２００２−２１２３２８号公報
【特許文献４】特開２００１−１１２５５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明（１）は、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体と、ポリオレフィン樹脂との相溶性を改善することにより、ゲル状物を抑制可能なゴム組成物および該組成物から形成される、剛性、圧縮永久歪および形状記憶性等に優れる成形体を提供することを課題とする。【００１０】
本発明（２）は、ゴム組成物および該組成物を原料としてなる、フォギングおよびベタが抑制され、機械強度および耐熱老化性に優れるゴム成形体を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、上記の課題を解決するために鋭意研究を重ね、本発明を完成させた。
すなわち、本発明のゴム組成物は、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）と、ポリオレフィン樹脂（Ｂ）および/またはエチレン・炭素原子数３〜２０のα-オレフィン共重合体（Ｃ）を含むゴム組成物であって、
（１）前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）の、下記測定法（Ｘ）により求めたエチレン分布パラメータＰの最大値Ｐｍａｘと最小値Ｐｍｉｎとの関係が、Ｐｍａｘ／Ｐｍｉｎ≦１．４であり、
測定法（Ｘ）：
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）をシクロヘキサンに溶解することにより得た測定サンプルを、ＧＰＣ−ｏｆｆｌｉｎｅ−ＦＴＩＲを用いて溶離液をシクロヘキサンとし、流量１．０ｍＬ／ｍｉｎ、温度６０℃で測定を行い、得られたＩＲスペクトルの７２１±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ７２１ｃｍ-1）と４３２０±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ４３２０ｃｍ-1）とのピーク強度比（Ａ７２１ｃｍ-1／Ａ４３２０ｃｍ-1）をエチレン分布パラメータＰとする。
（２）前記エチレン・炭素原子数３〜２０のα-オレフィン共重合体（Ｃ）の下記式（ｉ）で表されるＢ値が１．０５以下であることを特徴とする。【００１２】
Ｂ値＝［ＥＸ］／（２［Ｅ］×［Ｘ］）  …（ｉ）
（式（ｉ）中、［Ｅ］および［Ｘ］は、エチレンおよび炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのモル分率をそれぞれ表し、［ＥＸ］は、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのダイアッド連鎖分率を表す。）
ポリオレフィン樹脂（B）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（GPC）で測定したポリスチレン換算の数平均分子量が１０，０００以上であることが、相溶性の点で好ましい。また、エチレン・炭素原子数３〜２０のα-オレフィン共重合体（Ｃ）は数平均分子量が２５００〜５０００であることが相溶化の点で好ましい。【００１３】
前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）は、
（１）エチレンから導かれる構成単位の含量が５０〜９０モル％であり、
（２）非共役ポリエンから導かれる構成単位の含量が０．１〜５モル％であり、
（３）極限粘度［η］が０．５〜５．０ｄＬ／ｇであり、
（４）下記式（ii）で表されるＢ値が１．０５以下であり、
Ｂ値＝（［ＥＸ］＋２［Ｙ］）／｛２［Ｅ］×（［Ｘ］＋［Ｙ］）｝  …（ii）
（式（ii）中、［Ｅ］、［Ｘ］および［Ｙ］は、エチレン、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンおよび非共役ポリエンのモル分率をそれぞれ表し、［ＥＸ］は、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのダイアッド連鎖分率を表す。）
前記エチレン・炭素原子数３〜２０のα-オレフィン共重合体（Ｃ）のエチレンから導かれる構成単位の含量が５０〜９０モル％であることが得られるゴム成形体の低分子量成分によるフォギングおよびベタの抑制の点で好ましい。【００１４】
（３）極限粘度は、0.5〜5.0ｄL／ｇであることが得られるゴム成形体の機械強度の点で好ましい。
前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）および/または前記エチレン・炭素原子数３〜２０のα-オレフィン共重合体（Ｃ）は下記式（Ｉ）で表される構造を有する触媒によって重合されることが好ましい。【００１５】
【化１】
0005424893.tif 000002
本発明のゴム組成物は、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部あたり、前記ポリオレフィン樹脂（Ｂ）を５〜１００重量部および/または前記エチレン・炭素原子数３〜２０のα-オレフィン共重合体（Ｃ）を１〜５０重量部含むことが好ましい。【００１６】
本発明のゴム組成物は、前記ポリオレフィン樹脂（Ｂ）が、ポリエチレン樹脂、エチレンとα−オレフィンとの結晶性エチレン・α−オレフィン共重合体またはポリプロピレン樹脂を含むことがゴム弾性を保つ点で好ましい。【００１７】
本発明のゴム組成物は、上記成分（Ａ）の非共役ポリエンから導かれる構成単位が、５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）および５−ビニル−２−ノルボルネン（ＶＮＢ）からなる群から選択される少なくとも１種の非共役ポリエンから導かれる構成単位であることが好ましい。【００１８】
本発明のゴム組成物は、さらに補強剤を含むことが成形体の硬度バランスの点で好ましい。
前記補強剤はカーボンブラックであることが好ましい。【００１９】
本発明のゴム組成物は、前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部あたり、前記カーボンブラックを２０〜２００重量部含むことが補強効果及びコストの点で好ましい。【００２０】
本発明のゴム組成物は、溶媒の存在下で、前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）と前記ポリオレフィン樹脂（Ｂ）とを押出機によりアロイ化することにより得られることが均一混合できる点で好ましい。【００２１】
本発明のゴム組成物は、前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）および軟化剤（Ｘ）を混合して得られるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物（Ａ'）と、前記ポリオレフィン樹脂（Ｂ）とを押出機によりアロイ化することにより得られることが好ましい。【００２２】
本発明のゴム組成物は、前記軟化剤（Ｘ）が鉱物油およびゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリスチレン換算の数平均分子量が２５００〜５０００であるエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体からなる群から選択される少なくとも１種の軟化剤であることが相溶化の点で好ましい。エチレン・プロピレン共重合体が更に相溶化の点で好ましい。【００２３】
本発明のゴム組成物は、前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部あたり、前記軟化剤（Ｘ）を０．１〜１２０重量部含むことが好ましい。
本発明のゴム組成物は、さらにパラフィン系オイル（Ｄ）を含み、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部に対して該パラフィン系オイル（Ｄ）を１〜２００重量部、更に好ましくは１〜５０重量部含むことが好ましい。【００２４】
本発明の熱可塑性エラストマーは、前記ゴム組成物とポリプロピレン系樹脂とを、架橋剤の存在下で動的架橋法により処理することにより得られる。
本発明の架橋体は、前記ゴム組成物を架橋して得られることを特徴とする。【００２５】
本発明の発泡体は、前記のゴム組成物を架橋および発泡して得られることを特徴とする。
また、本発明の自動車部品、船舶用部品、土木建築用部品、医療用部品、電気・電子部品用部品、輸送機用部品、シート、シューズ、タイヤサイドウォール、タイヤチューブ、被覆電線、電気絶縁部品、家庭用ゴム製品、レジャー用部品、コーティング材または接着剤などは上記ゴム組成物を用いて得られることを特徴とする。【００２６】
本発明のゴム組成物は、
（１）エチレンから導かれる構成単位の含量が５０〜９０モル％であり、
（２）非共役ポリエンから導かれる構成単位の含量が０．１〜５モル％であり、
（３）極限粘度［η］が０．５〜５．０ｄＬ／ｇであり、
（４）下記式（ii）で表されるＢ値が１．０５以下であり、
Ｂ値＝（［ＥＸ］＋２［Ｙ］）／｛２［Ｅ］×（［Ｘ］＋［Ｙ］）｝  …（ii）
（式（ii）中、［Ｅ］、［Ｘ］および［Ｙ］は、エチレン、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンおよび非共役ポリエンのモル分率をそれぞれ表し、［ＥＸ］は、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのダイアッド連鎖分率を表す。）
（５）下記測定法（Ｘ）により求めたエチレン分布パラメータＰの最大値Ｐｍａｘと最小値Ｐｍｉｎとの関係が、Ｐｍａｘ／Ｐｍｉｎ≦１．４であり、
測定法（Ｘ）：シクロヘキサンに溶解させて得た測定サンプルを、ＧＰＣ−ｏｆｆｌｉｎｅ−ＦＴＩＲを用いて、溶離液をシクロヘキサン、溶離液流量１．０ｍＬ／ｍｉｎ、温度６０℃で測定を行い、得られたＩＲスペクトルの７２１±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ７２１ｃｍ-1）と４３２０±２０ｃｍ-1の最大のピーク（Ａ４３２０ｃｍ-1）とのピーク強度比（Ａ７２１ｃｍ-1／Ａ４３２０ｃｍ-1）を求める。
（６）下記式（Ｉ）で表される構造を有する触媒を用いて重合される、【００２７】
【化２】
0005424893.tif 000003
エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）（ただし、上記（１）のエチレンから導かれる構成単位と炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位と上記（２）の非共役ポリエンから導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）１００重量部と、
（１）エチレンから導かれる構成単位の含量が５０〜９０モル％であり、
（４）上記式（ii）で表されるＢ値が１．０５以下であり、
（６）上記式（Ｉ）で表される構造を有する触媒によって重合され、
（７）数平均分子量が２５００〜５０００である、
エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体（Ｃ）１〜５０重量部（ただし、上記（１）のエチレンから導かれる構成単位と炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）とを含んでなることが好ましい。【００２８】
本発明のゴム組成物は、さらにパラフィン系オイル（Ｄ）を含み、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部に対して、該パラフィン系オイル（Ｄ）を１〜５０重量部含むことが好ましい。【００２９】
本発明の成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液は、
（１）エチレンから導かれる構成単位の含量が５０〜９０モル％であり、
（２）非共役ポリエンから導かれる構成単位の含量が０．１〜５モル％であり、
（３）極限粘度［η］が０．５〜５．０ｄＬ／ｇであり、
（４）下記式（ii）で表されるＢ値が１．０５以下であり、
Ｂ値＝（［ＥＸ］＋２［Ｙ］）／｛２［Ｅ］×（［Ｘ］＋［Ｙ］）｝  …（ii）
（式（ii）中、［Ｅ］、［Ｘ］および［Ｙ］は、エチレン、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンおよび非共役ポリエンのモル分率をそれぞれ表し、［ＥＸ］は、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのダイアッド連鎖分率を表す。）
（５）下記測定法（Ｘ）により求めたエチレン分布パラメータＰの最大値Ｐｍａｘと最小値Ｐｍｉｎとの関係が、Ｐｍａｘ／Ｐｍｉｎ≦１．４であり、
測定法（Ｘ）：シクロヘキサンに溶解させて得た測定サンプルを、ＧＰＣ−ｏｆｆｌｉｎｅ−ＦＴＩＲを用いて、溶離液をシクロヘキサン、溶離液流量１．０ｍＬ／ｍｉｎ、温度６０℃で測定を行い、得られたＩＲスペクトルの７２１±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ７２１ｃｍ-1）と４３２０±２０ｃｍ-1の最大のピーク（Ａ４３２０ｃｍ-1）とのピーク強度比（Ａ７２１ｃｍ-1／Ａ４３２０ｃｍ-1）を求める。
（６）下記式（Ｉ）で表される構造を有する触媒によって重合される【００３０】
【化３】
0005424893.tif 000004
エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）（ただし、上記（１）のエチレンから導かれる構成単位と炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位と上記（２）の非共役ポリエンから導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）と、
（１）エチレンから導かれる構成単位の含量が５０〜９０モル％であり、
（４）上記式（ii）で表されるＢ値が１．０５以下であり、
（６）上記式（Ｉ）で表される構造を有する触媒によって重合され、
（７）数平均分子量が２５００〜５０００である
エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体（Ｃ）（ただし、上記（１）のエチレンから導かれる構成単位と炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）とを、脂肪族炭化水素溶媒に溶解させることを特徴とする。【００３１】
本発明の成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液は、パラフィン系オイル（Ｄ）をさらに含むことが好ましい。
上記脂肪族炭化水素溶媒は、ヘキサンであることが好ましい。【００３２】
本発明のゴム組成物は、上記溶液から、上記脂肪族炭化水素溶媒を除去して得られることを特徴とする。
本発明のオレフィン系熱可塑性エラストマーは、上記ゴム組成物とポリプロピレン系樹脂とを架橋剤の存在下で動的架橋法により処理することにより得られることを特徴とする。【００３３】
本発明のホースは、引張クリープ値（粘弾性試験機を用いて０．６ＭＰａ一定荷重下、２５℃から８０℃まで２℃／ｍｉｎで昇温する際の伸び変化率）が２．５％以下、好ましくは２％以下、さらに好ましくは１.５％以下であることを特徴とする。【００３４】
また、本発明のホースは、収縮率（未加硫ホースを架橋した際の長さ変化率）が通常４．０％以下、好ましくは３．０％以下、さらに好ましくは２．５％以下であることを特徴とする。【００３５】
また、本発明の自動車部品、船舶用部品、土木建築用部品、医療用部品、電気・電子部品用部品、輸送機用部品、シート、シューズ、タイヤサイドウォール、タイヤチューブ、被覆電線、電気絶縁部品、家庭用ゴム製品、レジャー用部品、コーティング材または接着剤などは、上記ゴム組成物またはその架橋物を用いて得られることを特徴とする。
【発明の効果】
【００３６】
本発明（１）によれば、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体と、ポリオレフィン樹脂との相溶性を改善することが可能であり、ゲル状物を抑制可能なゴム組成物および該組成物から形成される、剛性、圧縮永久歪および形状記憶性等に優れた種々の成形体を提供することができる。【００３７】
本発明（２）は、上記触媒によりＢ値を１．０５以下とすることによって、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）およびエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）の相溶性を向上させ、さらにエチレン・炭素原子数３〜２０のα-オレフィン共重合体（Ｃ）の数平均分子量を２５００以上とすることによって、エチレン・炭素原子数３〜２０のα-オレフィン共重合体（Ｃ）を不揮発性とすることができる。したがって、本発明（２）のゴム組成物を原料としてなるゴム成形体は、機械強度（引張り強さ、伸び）および耐熱老化性に優れ、低分子量成分の揮発や分離に起因するフォギングおよびベタが抑制される。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】図１は本発明（１）の実施例（Ｉ）で用いた、二軸式三段ベント付押出機の概略図である。
【図２】図２は、フォギング量を測定するために必要なビーカーの形状を示す。
【図３】図３は、フォギング量を測定するために、図２に示すビーカー３に試料４として本発明（２）のゴム成形体（直径８０ｍｍ、厚さ２ｍｍの円盤状）とアルミ箔２と２０℃に保持された冷却板１とを設置した垂直断面図を示す。
【符号の説明】
【００３９】
１・・・２０℃に保持された冷却板
２・・・アルミ箔
３・・・図２に示すビーカー
４・・・試料
【発明を実施するための最良の形態】
【００４０】
本発明について詳細に説明する。
本発明のゴム組成物は、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）と、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリスチレン換算の数平均分子量が１０，０００以上であるポリオレフィン樹脂（Ｂ）および/または数平均分子量が２５００〜５０００である、エチレン・炭素原子数３〜２０のα-オレフィン共重合体（Ｃ）を含み、（１）前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）の、下記測定法（Ｘ）により求めたエチレン分布パラメータＰの最大値Ｐｍａｘと最小値Ｐｍｉｎとの関係が、Ｐｍａｘ／Ｐｍｉｎ≦１．４であり〔測定法（Ｘ）：エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）をシクロヘキサンに溶解することにより得た測定サンプルを、ＧＰＣ−ｏｆｆｌｉｎｅ−ＦＴＩＲを用いて溶離液をシクロヘキサンとし、流量１．０ｍＬ／ｍｉｎ、温度６０℃で測定を行い、得られたＩＲスペクトルの７２１±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ７２１ｃｍ-1）と４３２０±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ４３２０ｃｍ-1）とのピーク強度比（Ａ７２１ｃｍ-1／Ａ４３２０ｃｍ-1）をエチレン分布パラメータＰとする。〕、（２）前記エチレン・炭素原子数３〜２０のα-オレフィン共重合体（Ｃ）の下記式（ｉ）で表されるＢ値が1.05以下であることを特徴とする。【００４１】
Ｂ値＝［ＥＸ］／（２［Ｅ］×［Ｘ］）  …（ｉ）
（式（ｉ）中、［Ｅ］および［Ｘ］は、エチレンおよび炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのモル分率をそれぞれ表し、［ＥＸ］は、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのダイアッド連鎖分率を表す。）
すなわち、本発明のゴム組成物には以下の第１〜２の態様が含まれる。【００４２】
本発明の第１の態様（以下「本発明（１）」という。）とは、上述したエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）と、ポリオレフィン樹脂（Ｂ）および／またはエチレン・炭素原子数３〜２０のα-オレフィン共重合体（Ｃ）とを含むゴム組成物のうち、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）およびポリオレフィン樹脂（Ｂ）を含むゴム組成物をいう。【００４３】
本発明の第２の態様（以下「本発明（２）」という。）とは、上述したエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）と、ポリオレフィン樹脂（Ｂ）および／またはエチレン・炭素原子数３〜２０のα-オレフィン共重合体（Ｃ）とを含むゴム組成物のうち、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）およびエチレン・炭素原子数３〜２０のα-オレフィン共重合体（Ｃ）を含むゴム組成物をいう。【００４４】
まず、本発明（１）について詳細に説明する。
[エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）]
本発明（１）で用いられるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）は、好ましくは下記式（Ｉ）で示される構造のメタロセン触媒を用いて重合される共重合体であり、前記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）について、上記測定法（Ｘ）により求めたエチレン分布パラメータＰの最大値Ｐｍａｘと最小値Ｐｍｉｎとの関係はＰｍａｘ／Ｐｍｉｎ≦１．４である。【００４５】
【化４】
0005424893.tif 000005
本発明（１）で用いられるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）は、エチレンと、α−オレフィンと非共役ポリエンとが共重合、好ましくはランダムに共重合したポリマーである。【００４６】
α−オレフィンとしては、通常は炭素原子数３〜２０のα−オレフィンが用いられる。具体的には、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ノナデセン、１−エイコセン、９−メチル−１−デセン、１１−メチル−１−ドデセンおよび１２−エチル−１−テトラデセンなどが挙げられる。なかでも、炭素原子数３〜１０のα−オレフィンが好ましく、特にプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセンおよび１−オクテンが好ましく用いられる。これらのα−オレフィンは、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。【００４７】
非共役ポリエンとしては、環状または鎖状の非共役ポリエンが用いられる。環状の非共役ポリエンとしては、例えば５−エチリデン−２−ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、５−ビニル−２−ノルボルネン、ノルボルナジエンおよびメチルテトラヒドロインデンなどが挙げられる。鎖状の非共役ポリエンとしては、例えば１，４−ヘキサジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、４−エチリデン−８−メチル−１，７−ノナジエンおよび４−エチリデン−１，７−ウンデカジエンなどが挙げられる。なかでも、５−エチリデン−２−ノルボルネン、ジシクロペンタジエンおよび５−ビニル−２−ノルボルネンが好ましく用いられる。これらの環状または鎖状の非共役ポリエンは、単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。【００４８】
本発明（１）で用いられるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）は、上記測定法（Ｘ）により求めたエチレン分布パラメータＰの最大値Ｐｍａｘと最小値Ｐｍｉｎとの関係がＰｍａｘ／Ｐｍｉｎ≦１．４である。【００４９】
エチレン分布パラメータＰは、測定したフラクションにおけるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）中のエチレン由来の構成単位の含有量を示す指標であり、Ｐが大きいほどエチレン由来の構成単位の含有量が多いことを示す。上記ＩＲスペクトルの７２１±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ７２１ｃｍ-1）は、エチレン由来の構成単位のＣ−Ｈ横揺れ振動に由来するピークを示し、４３２０±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ４３２０ｃｍ-1）は、オレフィン骨格に共通するＣ−Ｈ変角振動に由来するピークを示すと推定される。【００５０】
エチレン分布パラメータＰは、後述する実施例（１）に記載された測定法により測定することができる。
本発明（１）で用いられるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）は、Ｐｍａｘ／Ｐｍｉｎが上記範囲にあることにより、共重合体（Ａ）の高分子量部分と低分子量部分とでエチレン由来の構成単位の含有量の差が少なく、ポリエチレン樹脂やポリプロピレン樹脂等のポリオレフィン樹脂（Ｂ）との相溶性に優れる。また、共重合体（Ａ）を上記式（Ｉ）で示される構造のメタロセン触媒を用いて重合することで、Ｐｍａｘ／Ｐｍｉｎが上記範囲にすることができる。【００５１】
上述のようにエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）は、メタロセン触媒、好ましくは上記式（Ｉ）で示される構造のメタロセン触媒を用いて重合される共重合体である。【００５２】
上記式（Ｉ）は、［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−［（１，２，３，３Ａ，８Ａ−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−２−メチル−Ｓ−インダセン−１−ｙｌ］シランアミネート（２−）−κＮ］［（１，２，３，４−η）−１，３−ペンタジエン］−チタニウム(別名：（ｔ−ブチルアミド）−ジメチル（η5−２−メチル−ｓ−インダセン−１−イル）シランチタニウム（II）１，３−ペンタジエン)である。【００５３】
式（Ｉ）で示される構造のメタロセン触媒は、特表２００１−５２２３９８号公報に記載の方法で合成することが可能である。
前記メタロセン触媒に類似する化合物を用いることにより、上述のＰｍａｘ／Ｐｍｉｎを上記範囲とすることができ、さらにポリオレフィン樹脂（Ｂ）との相溶性が優れているので好適である。【００５４】
本発明（１）で用いられるエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）としては、以下のものが好ましい。
すなわち、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）を構成するエチレンから導かれる構成単位の含量は、好ましくは５０〜９０モル％であり、より好ましくは６０〜８０モル％であり、α−オレフィンから導かれる構成単位の含量は、好ましくは１０〜５０モル％であり、より好ましくは２０〜４０モル％である。ただし、エチレンから導かれる構成単位およびα−オレフィンから導かれる構成単位の合計を１００モル％とする。【００５５】
さらに、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）を構成する非共役ポリエンから導かれる構成単位の含量は、共重合体（Ａ）中の全構成単位の合計１００モル％中、好ましくは０．１〜５モル％であり、より好ましくは０．１〜３モル％である。【００５６】
各構成単位が上記範囲内にあると、ポリオレフィン樹脂との相溶性が優れているため好ましい。
本発明（１）で用いられる共重合体（Ａ）の極限粘度［η］は、通常０．５〜５．０ｄｌ／ｇであり、好ましくは１．０〜５．０ｄｌ／ｇ、より好ましくは１．５〜４．０ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは１．５〜３．５ｄｌ／ｇである。極限粘度が０．５ｄｌ／ｇ未満では、粘度が低すぎて加工性悪化や強度不足となる傾向があり、５．０ｄｌ／ｇを超えると粘度が高くなりすぎて加工性が悪化する傾向がある。【００５７】
また、本発明（１）で用いられる共重合体（Ａ）のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリイソブチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）は、通常１０，０００〜１，０００，０００であり、好ましくは１０，０００〜２００，０００である。また、重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）から算出される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は通常２．０〜１０．０であり、好ましくは２．０〜７．０であり、より好ましくは２．０〜５．０、さらに好ましくは２．０〜４．０である。分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が上記範囲にあると、ポリオレフィン樹脂（Ｂ）との相溶性が優れるため好ましい。【００５８】
共重合体（Ａ）の重合方法としては、上記式（Ｉ）およびそれに類似する構造のメタロセン触媒を用いて重合を行う以外に特に限定はなく、通常はメタロセン触媒を主触媒として用い、（Ｃ6Ｈ5）3ＣＢ（Ｃ6Ｆ5）4等のホウ素系化合物を共触媒として用い、有機アルミニウム化合物を用い、ヘキサン等の脂肪族炭化水素を溶媒とし、攪拌機つき反応器による連続法またはバッチ法で行われる。【００５９】
上記式（Ｉ）およびそれに類似する構造のメタロセン化合物としては、
下記一般式（ｉｉｉ）、望ましくは下記式（ｉｖ）、（ｖ）、（ｖｉ）、（ｖｉｉ）または（Ｉ）、もっとも望ましくは下記式（I）で表される構造を有するメタロセン化合物が挙げられる。【００６０】
【化５】
0005424893.tif 000006
（式（ｉｉｉ）中、Ｒ'は、水素原子、ヒドロカルビル基、ジ（ヒドロカルビルアミノ）基またはヒドロカルビレンアミノ基を表し、それらの基は２０までの炭素原子を有する。【００６１】
Ｒ"は、炭素原子数１〜２０のヒドロカルビル基または水素原子を表す。
Ｍは、チタンを表す。
Ｙは、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＲ*−、−ＰＲ*−、−ＮＲ2*または−ＰＲ2*を表す。【００６２】
Ｚ*は、−ＳｉＲ*2−、−ＣＲ*2−、−ＳｉＲ*2ＳｉＲ*2−、−ＣＲ*2ＣＲ*2−、−ＣＲ*＝ＣＲ*−、−ＣＲ*2ＳｉＲ*2−、または−ＧｅＲ*2−である。
前記Ｒ*は、複数存在する場合にはそれぞれ独立に、水素原子または、ヒドロカルビル、ヒドロカルビルオキシ、シリル、ハロゲン化アルキル、およびハロゲン化アリールからなる群から選択される少なくとも１種を含む基であり、前記Ｒ*は原子番号２〜２０までの原子を含み、任意にＺ*が有する２つのＲ*（Ｒ*が水素原子でない場合）が環を形成してもよく、Ｚ*のＲ*とＹのＲ*とが環を形成してもよい。【００６３】
Ｘは、環状の非局在化したπ−結合性リガンド基であるリガンドの類を除いた６０までの原子を有する、一価のアニオン性リガンド基を表す。
Ｘ'は、２０までの原子を有する中性の連結性基を表す。【００６４】
Ｘ"は、６０までの原子を有する二価のアニオン性リガンド基を表す。
ｐは、０、１または２を、ｑは、０または１を、ｒは、０または１を表す。
ただし、ｐが２である場合、ｑおよびｒは０であり、Ｍは＋４の酸化状態であり（または、Ｙが−ＮＲ*2または−ＰＲ*2を表す場合、Ｍは＋３の酸化状態であり）、Ｘは、ハライド基、ヒドロカルビル基、ヒドロカルビルオキシ基、ジ（ヒドロカルビル）アミド基、ジ（ヒドロカルビル）ホスフィド基、ヒドロカルビルスルフィド基およびシリル基、これらの基がハロゲン置換された誘導体、これらの基がジ（ヒドロカルビル）アミノ置換された誘導体、これらの基がヒドロカルビルオキシ置換された誘導体、およびこれらの基がジ（ヒドロカルビル）ホスフィノ置換された誘導体から選択されるアニオン性リガンドを表し、かつ３０までの水素原子以外の原子を有する。【００６５】
ただし、ｒが１である場合、ｐおよびｑは０を表し、Ｍは＋４の酸化状態であり、Ｘ"は、ヒドロカルバジル基、オキシヒドロカルビル基およびヒドロカルビレンジオキシ基よりなる群から選択されるジアニオン性リガンドを表し、かつ３０までの水素原子以外の原子を有する。【００６６】
ただし、ｐが１である場合、ｑおよびｒは０を表し、Ｍは＋３の酸化状態であり、Ｘは、アリル、２−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）フェニル、２−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノメチル）フェニルおよび２−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）ベンジルよりなる群から選択される安定化用アニオン性リガンド基を表す。【００６７】
ただし、ｐおよびｒが０である場合、ｑは１を表し、Ｍは＋２の酸化状態であり、Ｘ'は、１以上のヒドロカルビル基で任意に置換された、中性の共役ジエンまたは中性の非共役ジエンを表し、該Ｘ'は４０までの炭素原子を有し、Ｍとπ−錯体を形成する。）
上記一般式（ｉｉｉ）において、下記（１）〜（４）のいずれかの態様が好ましい。【００６８】
（１）ｐが２、ｑおよびｒが０を表し、Ｍは＋４の酸化状態であり、Ｘは、それぞれ独立に、メチル、ベンジルまたはハライドを表す。
（２）ｑおよびｑが０、ｒが１を表し、Ｍは＋４の酸化状態であり、Ｘ"は、Ｍとメタロシクロペンテン環を形成する１，４−ブタジエニル基を表す。【００６９】
（３）ｐが１、ｑおよびｒは０を表し、Ｍは＋３の酸化状態であり、Ｘは２−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）ベンジルを表す。
（４）ｐおよびｒが０、ｑは１を表し、Ｍは＋２の酸化状態であり、Ｘ'は、１，４−ジフェニル−１，３−ブタジエンまたは１，３−ペンタジエンを表す。【００７０】
上記（１）〜（４）のいずれかの態様において、さらにＲ"が水素原子またはメチル基を表すことがより好ましく、特に水素原子を表すことが特に好ましい。【００７１】
【化６】
0005424893.tif 000007
上記式（ｉｖ）は、（ｔ−ブチルアミド）ジメチル（η5−２−メチル−ｓ−インダセン−１−イル）シランチタニウム（II）２，４−ヘキサジエンである。【００７２】
【化７】
0005424893.tif 000008
上記式（ｖ）は、（ｔ−ブチルアミド）−ジメチル（η5−２−メチル−ｓ−インダセン−１−イル）シラン−チタニウム（IV）ジメチルである。【００７３】
【化８】
0005424893.tif 000009
上記式（ｖｉ）は、（ｔ−ブチルアミド）−ジメチル（η5−２，３−ジメチルインデニル）シランチタニウム（II）１，４−ジフェニル−１，３−ブタジエンである。【００７４】
【化９】
0005424893.tif 000010
上記式（ｖｉｉ）は、（ｔ−ブチル−アミド）−ジメチル（η5−２，３−ジメチル−ｓ−インダセン−１−イル）シランチタニウム（IV）ジメチルである。【００７５】
【化１０】
0005424893.tif 000011
上記式（I）は、（ｔ−ブチルアミド）−ジメチル（η5−２−メチル−ｓ−インダセン−１−イル）シランチタニウム（II）１，３−ペンタジエン（別名：［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−［（１，２，３，３Ａ，８Ａ−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−２−メチル−Ｓ−インダセン−１−ｙｌ］シランアミネート（２−）−κＮ］［（１，２，３，４−η）−１，３−ペンタジエン］−チタニウム）である。
ホウ素系化合物としては、例えばトリメチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジ（水素化タローアルキル）メチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリエチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｓｅｃ−ブチル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムｎ−ブチルトリス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムベンジルトリス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（４−（ｔ−ブチルジメチルシリル）−２，３，５，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（４−（トリイソプロピルシリル）−２，３，５，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムペンタフルオロフェノキシトリス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチル−２，４，６−トリメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリメチルアンモニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、トリエチルアンモニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、及びＮ，Ｎ−ジメチル−２，４，６−トリメチルアニリニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート；ジアルキルアンモニウム塩、例えば、ジ−（イソプロピル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、ジメチル（ｔ−ブチル）アンモニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、及びジシクロヘキシルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート；三置換されたホスホニウム塩、例えば、トリフェニルホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｏ−トリル）ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、及びトリ（２，６−ジメチルフェニル）ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート；二置換されたオキソニウム塩、例えば、ジフェニルオキソニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジ−（ｏ−トリル）オキソニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、及びジ（２，６−ジメチルフェニル）オキソニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート；二置換されたスルホニウム塩、例えば、ジフェニルスルホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジ（ｏ−トリル）スルホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、及びビス（２，６−ジメチルフェニル）スルホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート等が挙げられる。【００７６】
有機アルミニウム化合物としては、トリイソブチルアルミニウム（以下「ＴＩＢＡ」とも記す。）が好ましい。
重合温度は、通常−２０〜２００℃、好ましくは０〜１５０℃、より好ましくは０〜１００℃の範囲であり、圧力は、通常０を超えて〜８ＭＰａ（ゲージ圧）、好ましくは０を超えて〜５ＭＰａ（ゲージ圧）の範囲である。反応温度および圧力が上記範囲にあると、触媒の活性に優れ、共重合体（Ａ）を好適に製造することができるため好ましい。【００７７】
重合に用いる原料の量比は、エチレン１ｍｏｌあたり、通常、α−オレフィンが０．２〜１．０ｍｏｌ、非共役ポリエンが０．０２〜０．１０ｍｏｌ、好ましくはα−オレフィンが０．４〜０．８ｍｏｌ、非共役ポリエンが０．０４〜０．０８ｍｏｌである。【００７８】
また、原料の供給量によっても異なるが、例えばエチレンを４．６ｋｇ／ｈで供給する場合、メタロセン触媒の使用量は０．０３〜０．１１ｍｍｏｌ／ｈであり、共触媒の使用量は０．１０〜０．４６ｍｍｏｌ／ｈであり、有機アルミニウム化合物の使用量は０．６〜３．０ｍｍｏｌ／ｈである。【００７９】
重合時間（共重合が連続法で実施される場合は平均滞留時間）は、触媒濃度や重合温度等の条件によって異なるが、通常０．５分〜５時間、好ましくは１０分〜３時間である。
さらに、共重合に際して水素などの分子量調節剤を用いることもできる。【００８０】
上述した重合条件で重合することにより得られた共重合体（Ａ）を用いることにより、本発明（１）のゴム組成物は、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体と、ポリオレフィン樹脂との相溶性に優れ、ゲル状物が抑制される。また該組成物より形成される成形体は、剛性、圧縮永久歪および形状記憶性等に優れる。【００８１】
[ポリオレフィン樹脂（Ｂ）]
本発明（１）で用いられるポリオレフィン樹脂（Ｂ）は、特に限定されないが、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリスチレン換算の数平均分子量が１０，０００以上が好ましい。具体的には、エチレン単独重合体ならびに高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）および直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）等のポリエチレン；エチレンと炭素原子数３〜２０、好ましくは炭素原子数３〜８のα−オレフィンとの結晶性エチレン・α−オレフィン共重合体；プロピレン単独重合体、プロピレンブロック共重合体およびプロピレンランダム共重合体などのポリプロピレン；１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテンおよび１−オクテンなどの炭素数４〜２０、好ましくは炭素原子数４〜８のα−オレフィンの結晶性単独重合体または共重合体などが挙げられる。【００８２】
上記数平均分子量（Ｍｎ）は、通常１０，０００〜１，０００，０００であり、好ましくは１０，０００〜２００，０００である。
これらのポリオレフィン樹脂（Ｂ）の融点は２５０℃以下が好ましい。なかでも、ポリエチレン、結晶性エチレン・α−オレフィン共重合体、及びポリプロピレンが好ましい。【００８３】
本発明（１）で用いられるポリオレフィン樹脂（Ｂ）としては、従来公知の方法で製造したものを用いてもよいし、市販品を用いてもよい。
本発明（１）のゴム組成物において、ポリオレフィン樹脂（Ｂ）は、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部あたり、通常５〜１００重量部、好ましくは１０〜８０重量部、より好ましくは１５〜５０重量部、特に好ましくは１５〜２５重量部含まれる。この範囲内でポリオレフィン樹脂（Ｂ）を用いれば、ゴム弾性を保つことができる。【００８４】
上記ポリオレフィン樹脂（Ｂ）のうち、特にポリエチレン及び結晶性エチレン・α−オレフィン共重合体は、補強剤および充填剤に対し、カーボンブラックなみの製品硬度をアップさせる効果を持つとともに、加工温度でのコンパウンド粘度を下げるため、加工性を向上させる効果を持つ配合剤として用いられる。【００８５】
[補強剤]
本発明（１）のゴム組成物には、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）およびポリオレフィン樹脂（Ｂ）に加えて補強剤が含まれていてもよい。補強剤が含まれていると、ゴム組成物の加工性および、該ゴム組成物より得られる成形体の硬度のバランスに優れるため好ましい。【００８６】
補強剤としては、例えばカーボンブラック、微粉ケイ酸およびシリカなどが挙げられる。このうち、補強効果およびコストの観点からカーボンブラックが好ましい。
カーボンブラックとしては、各種の市販品を特に制限なく用いることができる。具体的には、ＦＥＦ級カーボンブラック［旭カーボン（株）製、商品名 旭＃６０Ｇ］等が挙げられる。【００８７】
シリカの具体例としては、煙霧質シリカおよび沈降性シリカなどが挙げられる。これらのシリカは、ヘキサメチルジシラザン、クロロシランまたはアルコキシシラン等の反応性シランあるいは低分子シロキサン等で表面処理されていてもよい。また、これらのシリカの比表面積（ＢＥＴ法）は、好ましくは５０ｍ2／ｇ以上、より好ましくは１００〜４００ｍ2／ｇである。【００８８】
これらの補強剤の種類および配合量は、用途に応じて適宜選択できる。
補強剤の配合量は、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部あたり、通常は３００重量部以下、好ましくは２００重量部以下である。また、補強剤としてカーボンブラックを用いる場合、カーボンブラックの配合量は、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部あたり、通常２０〜２００重量部、好ましくは５０〜２００重量部、より好ましくは６０〜１８０重量部である。この範囲内でカーボンブラックを用いると、該ゴム組成物より得られる成形体の硬度のバランスに優れるため好ましい。【００８９】
[軟化剤]
本発明（１）のゴム組成物には、さらに軟化剤が含まれていてもよい。軟化剤はゴム組成物を調製するどの段階で添加するかにより、目的や効果が異なる。そのため、軟化剤の種類も様々である。軟化剤については、後述するゴム組成物の調製法で記す。【００９０】
[その他の添加剤]
本発明（１）のゴム組成物には、さらにその他の添加剤が含まれていてもよい。その他の添加剤とは、発泡剤、充填剤、加硫剤、加硫促進剤、加硫促進助剤、発泡助剤、加工助剤、老化防止剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、着色剤、滑剤および増粘剤等である。【００９１】
本発明（１）のゴム組成物を架橋または発泡させて発泡体を形成する場合、物理発泡および化学発泡のいずれを用いてもよいが、化学発泡の場合は以下の発泡剤が通常用いられる。【００９２】
重炭酸ナトリウム、炭酸ナトリウム、重炭酸アンモニウム、炭酸アンモニウム、亜硝酸アンモニウム等の無機発泡剤；
Ｎ，Ｎ’−ジメチル−Ｎ，Ｎ’−ジニトロソテレフタルアミドおよびＮ，Ｎ’−ジニトロソペンタメチレンテトラミン等のニトロソ化合物；
アゾジカルボンアミド、アゾビスイソブチロニトリル、アゾビスシクロヘキシルニトリル、アゾジアミノベンゼンおよびバリウムアゾジカルボキシレート等のアゾ化合物；
ベンゼンスルホニルヒドラジド、トルエンスルホニルヒドラジド、ｐ，ｐ’−オキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド）（ＯＢＳＨ）およびジフェニルスルホン−３，３’−ジスルホニルヒドラジド等のスルホニルヒドラジド化合物；
カルシウムアジド、４，４’−ジフェニルジスルホニルアジドおよびｐ−トルエンスルホニルアジド等のアジド化合物等。【００９３】
本発明（１）のゴム組成物に発泡剤が含まれている場合には、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部あたり、通常０．０１〜２０重量部、好ましくは０．１〜１０重量部含まれる。この範囲内で発泡剤を用いると、発泡性に優れるため好適である。【００９４】
上記充填剤としては、例えば軽質炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、酸化カルシウム、タルクおよびクレーなどの無機充填剤が挙げられる。
これらの無機充填剤の種類および配合量は用途に応じて適宜選択できる。【００９５】
無機充填剤の配合量は、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部あたり、通常３００重量部以下、好ましくは２００重量部以下、より好ましくは５０〜１５０重量部である。【００９６】
上記加硫剤としては、例えば、イオウ、イオウ化合物および有機過酸化物などが挙げられる。
イオウとしては、例えば、粉末イオウ、沈降イオウ、コロイドイオウ、表面処理イオウおよび不溶性イオウなどが挙げられる。【００９７】
イオウ化合物としては、例えば、塩化イオウ、二塩化イオウおよび高分子多硫化物などが挙げられる。また、加硫温度で活性イオウを放出して加硫するイオウ化合物、例えば、モルホリンジスルフィド、アルキルフェノールジスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィドおよびジペンタメチレンチウラムテトラスルフィドなども用いられる。【００９８】
有機過酸化物としては、例えば、ジクミルパーオキサイド、ジ-ｔ-ブチルパーオキサイド、ジ-t-ブチルパーオキシ-3,3,5-トリメチルシクロヘキサン、t-ブチルヒドロパーオキサイド、t-ブチルクミルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、2,5-ジメチル-2,5-ジ（t-ブチルパーオキシ）ヘキシン-3、2,5-ジメチル-2,5-ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、2,5-ジメチル-2,5-モノ（t-ブチルパーオキシ）-ヘキサンおよびα，α'-ビス（t-ブチルパーオキシ-ｍ-イソプロピル）ベンゼンなどが挙げられる。【００９９】
ゴム組成物を架橋する場合、加硫剤はエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部あたり、通常０．０５〜１０重量部、好ましくは０．１〜５重量部、より好ましくは０．３〜３重量部の割合で用いられる。【０１００】
また、その他の加硫剤としては、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアジル・スルフェンアミドおよびジチオジモルホリン等が挙げられる。
また、加硫剤としてイオウまたはイオウ化合物を使用するときは、加硫促進剤を併用することが好ましい。【０１０１】
加硫促進剤としては、具体的には、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、Ｎ−オキシジエチレン−２−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、Ｎ，Ｎ−ジイソプロピル−２−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、２−メルカプトベンゾチアゾール、２−（２，４−ジニトロフェニル）メルカプトベンゾチアゾール、２−（２，６−ジエチル−４−モルホリノチオ）ベンゾチアゾールおよびジベンゾチアジルジスルフィド等のチアゾール系化合物；
ジフェニルグアニジン、トリフェニルグアニジン、ジオルソニトリルグアニジン、オルソニトリルバイグアナイドおよびジフェニルグアニジンフタレート等のグアニジン化合物；
アセトアルデヒド−アニリン反応物、ブチルアルデヒド−アニリン縮合物、ヘキサメチレンテトラミンおよびアセトアルデヒドアンモニア等のアルデヒドアミンおよびアルデヒド−アンモニア系化合物；
２−メルカプトイミダゾリン等のイミダゾリン系化合物；
チオカルバニリド、ジエチルチオユリア、ジブチルチオユリア、トリメチルチオユリアおよびジオルソトリルチオユリア等のチオユリア系化合物；
テトラメチルチウラムモノスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィド、テトラエチルチウラムジスルフィド、テトラブチルチウラムジスルフィドおよびペンタメチレンチウラムテトラスルフィド等のチウラム系化合物；
ジメチルジチオカルバミン酸亜鉛、ジエチルジチオカルバミン酸亜鉛、ジブチルジチオカルバミン酸亜鉛、エチルフェニルジチオカルバミン酸亜鉛、ブチルフェニルジチオカルバミン酸亜鉛、ジメチルジチオカルバミン酸ナトリウム、ジメチルジチオカルバミン酸セレンおよびジメチルジチオカルバミン酸テルル等のジチオカルバミン酸塩系化合物；
ジブチルキサントゲン酸亜鉛等のザンテート系化合物；
酸化亜鉛（亜鉛華）等の化合物を挙げることができる。【０１０２】
加硫促進剤は単独で用いてもよいが、２種類以上を組み合わせて用いることが好ましい。本発明（１）においては、加硫促進剤は、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部あたり、通常０．１〜２０重量部、好ましくは０．５〜１５重量部、より好ましくは１〜１０重量部の割合で用いられる。【０１０３】
なお、加硫促進助剤としては、ステアリン酸等を用いることができる。
[ゴム組成物の調製法]
本発明（１）のゴム組成物の調製法としては、特に制限はないが、例えば以下の方法が用いられる。【０１０４】
（１）溶媒の存在下で、上記共重合体（Ａ）と上記ポリオレフィン樹脂（Ｂ）とを押出機によりアロイ化することにより、ゴム組成物を得る方法。
この調製法において、溶媒は、共重合体（Ａ）の重合の際に用いた溶媒であってもよいし、製造した共重合体（Ａ）に別途溶媒を加えてもよい。【０１０５】
この調製法においては、溶媒が存在しているため、共重合体（Ａ）とポリオレフィン樹脂（Ｂ）とを、溶媒不存在下でアロイ化した場合と比べ、共重合体（Ａ）とポリオレフィン樹脂（Ｂ）とを均一に混合することができる。【０１０６】
なお、本発明（１）において「アロイ化」とは、溶媒の存在下、押出機によって（Ａ）と（Ｂ）とを混練し、必要に応じて脱溶媒することを意味する。
上記の調製法では、従来公知の各種の押出機が使用可能である。【０１０７】
（２）上記共重合体（Ａ）および、軟化剤（Ｘ）を混合して得られる共重合体組成物（Ａ'）と、上記ポリオレフィン樹脂（Ｂ）とを押出機によりアロイ化することによりゴム組成物を得る方法。【０１０８】
上記調製法は、共重合体（Ａ）とポリオレフィン樹脂（Ｂ）とをアロイ化する前に、共重合体（Ａ）と軟化剤（Ｘ）とを混合し、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物（Ａ'）とすることを特徴とする。なお、軟化剤（Ｘ）を前添加軟化剤とも記す。共重合体（Ａ）と軟化剤（Ｘ）とを混合する際には、溶媒は存在してもよいし、していなくてもよいが、相溶化の観点から溶媒は存在しているほうが好ましい。【０１０９】
軟化剤（Ｘ）は、共重合体（Ａ）の粘度を調節する目的で添加される。軟化剤（Ｘ）を用いることにより、共重合体（Ａ）のみの時と比べて粘度が下がる。
軟化剤（Ｘ）としては、共重合体（Ａ）の粘度を調節できるものであれば特に制限されないが、通常は鉱物油、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体、ナフテン油およびアロマ油等が挙げられる。なかでも、共重合体（Ａ）との相溶化の観点から、鉱物油およびゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリスチレン換算の数平均分子量（Ｍｎ）が２５００〜５０００であるエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体が好ましい。軟化剤（Ｘ）は１種単独で用いても、２種以上で用いてもよい。【０１１０】
上記エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体は、低分子量の重合体であり、通常は液状である。このエチレン・プロピレン共重合体は、ＶＯ（ＯＥｔ）Ｃｌ2等のバナジウム触媒を用いて重合してもよいし、メタロセン触媒を用いて重合してもよいが、共重合体（Ａ）との相溶化の観点から、メタロセン触媒を用いて重合することが好ましい。また、共重合体（Ａ）との相溶化の観点から、上記式（Ｉ）で示される構造のメタロセン触媒を用いて重合することがより好ましい。【０１１１】
本発明（１）のゴム組成物に軟化剤（Ｘ）が含まれる場合には、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部あたり、通常０．１〜２００重量部、好ましくは０．１〜１５０重量部、より好ましくは１〜１００重量部の割合で用いられる。【０１１２】
（３）共重合体（Ａ）およびポリオレフィン樹脂（Ｂ）を含む組成物にさらにカーボンブラック等の補強剤を添加および混合する方法。
本発明（１）のゴム組成物にカーボンブラック等の補強剤が含まれる場合、共重合体（Ａ）およびポリオレフィン樹脂（Ｂ）からなる組成物を得た後、カーボンブラック等の補強剤を添加することが好ましい。なお、共重合体（Ａ）およびポリオレフィン樹脂（Ｂ）からなるゴム組成物は、上記（１）または（２）の調製法で通常は得られる。上記共重合体（Ａ）、ポリオレフィン樹脂（Ｂ）およびカーボンブラック等の補強剤を同時に混合する場合と比べて、この調製法では共重合体（Ａ）、ポリオレフィン樹脂（Ｂ）およびカーボンブラック等の補強剤をより均一に混合することができる。【０１１３】
共重合体（Ａ）およびポリオレフィン樹脂（Ｂ）を含むゴム組成物にカーボンブラ
ック等の補強剤を添加、混合する方法としては、バンバリーミキサーもしくはオープンロールを用いた混練方法が挙げられる。【０１１４】
また、上述したその他の添加剤がゴム組成物に含まれる場合にも、調製法（３）と同様に、共重合体（Ａ）およびポリオレフィン樹脂（Ｂ）からなるゴム組成物にその他の添加剤を添加、混合することが好ましい。このように添加、混合することにより、共重合体（Ａ）、ポリオレフィン樹脂（Ｂ）およびその他の添加剤をより均一に混合することができる。【０１１５】
なお、上記カーボンブラックやその他添加剤を、共重合体（Ａ）およびポリオレフィン樹脂（Ｂ）を含むゴム組成物に添加する際には、同時に軟化剤（Ｙ）を添加することが好ましい。なお、軟化剤（Ｙ）を後添加軟化剤とも記す。【０１１６】
軟化剤（Ｙ）は、共重合体（Ａ）およびポリオレフィン樹脂（Ｂ）を含むゴム組成物と新たに添加する成分とを均一に混合する目的で添加される。
軟化剤（Ｙ）としては、特に限定はないが、通常は鉱物油が用いられる。【０１１７】
本発明（１）のゴム組成物に軟化剤（Ｙ）が含まれる場合には、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部あたり、通常３０重量部以上、好ましくは５０〜１５０重量部、より好ましくは６０〜１２０重量部の割合で用いられる。【０１１８】
以上のようにして得られる本発明（１）のゴム組成物は、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）と、ポリオレフィン樹脂（Ｂ）との相溶性に優れ、従来のゴム組成物と比べ、ゲル状物を抑制することができる。【０１１９】
[架橋体および発泡体]
上記ゴム組成物から形成される成形体は、剛性、圧縮永久歪および形状記憶性等に優れる。【０１２０】
本発明（１）の架橋体は、上記ゴム組成物を架橋することにより得られ、本発明（１）の発泡体は、上記ゴム組成物を架橋および発泡することにより得られる。
本発明（１）の架橋体は、例えば以下の方法により得られる。【０１２１】
（Ｉ）前記加硫剤を含むゴム組成物を用い、所望形状に予備成形した後に加硫（架橋）する方法。
（ＩＩ）加硫剤を含まないゴム組成物を、所望形状に予備成形した後に電子線を照
射し、架橋する方法。
（ＩＩＩ）有機過酸化物を含むゴム組成物を用い、所望形状に予備成形した後に架橋する方法。【０１２２】
上記（Ｉ）、（ＩＩ）および(ＩＩＩ)の方法において、予備成形は、押出成形機やインジェクション成形機等を用いて行うことができる。
上記（Ｉ）の方法における加硫は、加硫剤を含むゴム組成物（加硫促進剤を含んでいてもよい）を、通常１４０〜３００℃、好ましくは１５０〜２７０℃、より好ましくは１５０〜２５０℃で、通常０．５〜３０分間、好ましくは０．５〜２０分間、より好ましくは０．５〜１５分間加熱することにより行う。【０１２３】
また、上記（ＩＩ）の方法における電子線照射は、ゴム組成物に０．１〜１０ＭｅＶのエネルギーを有する電子線を、吸収線量が通常０．５〜３５Ｍｒａｄ、好ましくは０．５〜２０Ｍｒａｄ、より好ましくは１〜１０Ｍｒａｄになるように照射することにより行う。【０１２４】
上記（ＩＩＩ）の方法における架橋は、有機過酸化物を含むゴム組成物（架橋助剤を含んでいてもよい）を通常１５０〜１９０℃、好ましくは１６０〜１８０℃で、通常３〜３０分間、好ましくは５〜２５分間、より好ましくは５〜２０分間加熱することにより行う。【０１２５】
本発明（１）の発泡体は、例えば加硫剤および発泡剤を含むゴム組成物を、加熱および化学発泡させることにより架橋および発泡を行う方法により得られる。
化学発泡においては、加硫剤および発泡剤を含むゴム組成物を加熱することによって、発泡剤が分解して炭酸ガスや窒素ガスを発生するため、気泡構造を有する発泡体が得られる。【０１２６】
上記ゴム組成物から形成される成形体は、剛性、圧縮永久歪および形状記憶性等に優れる。このため以下のような用途に用いることができる。
〔用途〕
本発明（１）のゴム組成物またはその架橋物を原料としてなるゴム成形体は、耐候性、耐熱老化性、耐ブリードアウト性および低温柔軟性が必要とされる分野において好適に用いられる。具体的には、自動車用部品、船舶用部品、土木建築用部品、医療用部品、電気・電子機器用部品、輸送機およびレジャー用部品、ホース（ラジエターホース、ヒーターホース等）、防振ゴム、シート、各種ベルト、各種パッキン、シーリング材、ポッティング材、コーティング材および接着剤等に好適に用いられる。【０１２７】
自動車用部品としては、例えば、グラスランチャネル、ウェザーストリップスポンジ、ドアオープニングトリム、シール部材、グロメット、自動車エンジンのガスケット、電装部品もしくはオイルフィルターのシーリング材； イグナイタＨ Ｉ Ｃ もしくは自動車用ハイブリッドＩ Ｃ のポッティング材；自動車ボディ、自動車用窓ガラス、エンジンコントロール基板のコーティング材；オイルパンもしくはタイミングベルトカバー等のガスケット、モール、ヘッドランプレンズ、サンルーフシール、ミラー用の接着剤等が挙げられる。ウェザーストリップスポンジとしては、例えば、ドアウェザーストリップ、トランクウェザーストリップ、ラゲージウェザーストリップ、ルーフサイドレールウェザーストリップ、スライドドアウェザーストリップ、ベンチレーターウェザーストリップ、スライディングルーフウェザーストリップ、フロントウィンドゥウェザーストリップ、リアウィンドゥウェザーストリップ、クォーターウィンドゥウェザーストリップ、ロックピラーウェザーストリップ、ドアガラスアウターウェザーストリップ、ドアガラスインナーウェザーストリップ等が挙げられる。【０１２８】
船舶用部品としては、例えば、配線接続分岐箱、電気系統部品もしくは電線用のシーリング材；電線もしくはガラス用の接着剤等が挙げられる。
土木建築用部品としては、例えば、商業用ビルのガラススクリーン工法の付き合わせ目地、サッシとの間のガラス周り目地、トイレ、洗面所もしくはショーケース等における内装目地、バスタブ周り目地、プレハブ住宅用の外壁伸縮目地、サイジングボード用目地に使用される建材用シーラント； 複層ガラス用シーリング材；道路の補修に用いられる土木用シーラント；金属、ガラス、石材、スレート、コンクリートもしくは瓦用の塗料・接着剤；粘着シート、防水シートもしくは防振シート等が挙げられる。【０１２９】
医療用部品としては、例えば、医薬用ゴム栓、シリンジガスケット、減圧血管用ゴム栓等が挙げられる。
電気・電子機器用部品としては、例えば、重電部品、弱電部品、電気・電子機器の回路や基板のシーリング材、ポッティング材、コーティング材もしくは接着材；電線被覆の補修材；電線ジョイント部品の絶縁シール材；Ｏ Ａ機器用ロール；振動吸収剤；グロメット；またはゲルもしくはコンデンサの封入材等が挙げられる。【０１３０】
輸送機用部品としては、例えば、自動車、船舶、航空機または鉄道車輌等が挙げられる。
レジャー用部品としては、例えば、スイミングキャップ、ダイビングマスク、耳栓等のスイミング部材；スポーツシューズ、野球グローブ等のゲル緩衝部材などが挙げられる。【０１３１】
防振ゴムとしては、例えば、自動車用防振ゴム（エンジンマウント、液封エンジンマウント、ダンパープーリ、チェーンダンパー、キャブレーターマウント、トーショナルダンパー、ストラットマウント、ラバーブッシュ、バンパーゴム、ヘルパーゴム、スプリングシート、ショックアブソーバー、空気バネ、ボディマウント、バンパーガード、マフラーサポート、ゴムカップリング、センターベアリングサポート、クラッチ用ゴム、デフマウント、サスペンションブッシュ、すべりブッシュ、クッションストラットバー、ストッパ、ハンドルダンパー、ラジエーターサポーターまたはマフラーハンガー）、鉄道用防振ゴム（スラブマット、バラスマットまたは軌道マット）、産業機械用防振ゴム（エキスパンションジョイント、フレキシブルジョイント、ブッシュ、マウント）等が挙げられる。【０１３２】
シートとしては、例えば、ルーフィングシート、止水シート等が挙げられる。
各種ベルトとしては、伝動ベルト（Vベルト、平ベルト、歯付きベルト、タイミングベルト）、搬送用ベルト（軽搬送用ベルト、円筒型ベルト、ラフトップベルト、フランジ付き搬送用ベルト、U型ガイド付き搬送用ベルト、V型ガイド付き搬送用ベルト）等が挙げられる。【０１３３】
シーリング材は、例えば、冷蔵庫、冷凍庫、洗濯機、ガスメーター、電子レンジ、スチームアイロン、漏電ブレーカー用のシール材として好適に用いられる。なお、シーリング材とは、シール（封印，密封）する材料のことをいう。また、機械、電気、化学等各種工業において、接合部や接触部の水密、気密の目的で使用される材料も広義のシーリング材である。【０１３４】
ポッティング材は、例えば、トランス高圧回路、プリント基板、可変抵抗部付き高電圧用トランス、電気絶縁部品、半導電部品、導電部品、太陽電池またはテレビ用フライバックトランスをポッティングするために好適に用いられる。【０１３５】
コーティング材としては、例えば、高電圧用厚膜抵抗器もしくはハイブリッドＩ Ｃ 等の各種回路素子； Ｈ Ｉ Ｃ 、電気絶縁部品； 半導電部品； 導電部品； モジュール； 印刷回路； セラミック基板； ダイオード、トランジスタもしくはボンディングワイヤー等のバッファー材； 半導電体素子； または光通信用オプティカルファイバーをコーティングするために好適に用いられる。【０１３６】
接着剤としては、例えば、ブラウン管ウェッジ、ネック、電気絶縁部品、半導電部品または導電部品を接着するために好適に用いられる。
上記以外に、本発明（１）のゴム組成物またはその架橋物は、自動車用カップ・シール材（マスターシリンダーピストンカップ、ホイールシリンダーピストンカップ、等速ジョイントブーツ、ピンブーツ、ダストカバー、ピストンシール、パッキン、Oリング、ダイヤフラム、ダムウィンドシールド、ドアミラー用ブラケット、シールヘッドランプ、シールカウルトップ）、産業用シール材（コンデンサパッキン、Oリング、パッキン）、発泡体（ホース保護用スポンジ、クッション用スポンジ、断熱スポンジ、インシュレーションパイプ）、被覆電線、電線ジョイント、電気絶縁部品、半導電ゴム部品、OA機器ロール（帯電ロール、転写ロール、現像ロール、給紙ロール）、工業用ロール（製鉄用ロール、製紙用ロール、印刷用電線ロール）、アノードキャップ、プラグキャップ、イグニッションケーブル、ランプソケットカバー、端子カバー、ワイパーブレード、各種チューブ（バキュームチューブ、タイヤチューブ）、エアスプリング、シューズソール、シューズヒール、タイヤサイドウォール、ファブリックコーティングなどの用途に好適に用いられる。【０１３７】
次に、本発明（２）について詳細に説明する。
本発明（２）のゴム組成物は、下記要件(１)〜（６）を同時に満たすエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００重量部（ただし、エチレンから導かれる構成単位と炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位と非共役ポリエンから導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）と、下記要件(１)、（４）、（６）および（７）を同時に満たすエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体（Ｃ）１〜５０重量部（ただし、エチレンから導かれる構成単位と炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）とを含んでなることが好ましい。
（１）エチレンから導かれる構成単位の含量が５０〜９０モル％である。
（２）非共役ポリエンから導かれる構成単位の含量が０．１〜５モル％である。
（３）極限粘度［η］が０．５〜５．０ｄＬ／ｇである。
（４）下記式（ii）で表されるＢ値が１．０５以下である。【０１３８】
Ｂ値＝（［ＥＸ］＋２［Ｙ］）／｛２［Ｅ］×（［Ｘ］＋［Ｙ］）｝  …（ii）
（式（ii）中、［Ｅ］、［Ｘ］および［Ｙ］は、エチレン、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンおよび非共役ポリエンのモル分率をそれぞれ表し、［ＥＸ］は、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのダイアッド連鎖分率を表す。）
（５）下記測定法（Ｘ）により求めたエチレン分布パラメータＰの最大値Ｐｍａｘと最小値Ｐｍｉｎとの関係がＰｍａｘ／Ｐｍｉｎ≦１．４である。【０１３９】
測定法（Ｘ）：シクロヘキサンに溶解することにより得た測定サンプルを、ＧＰＣ−ｏｆｆｌｉｎｅ−ＦＴＩＲを用いて、溶離液をシクロヘキサンとし、溶離液流量１．０ｍＬ／ｍｉｎ、温度６０℃で測定を行い、得られたＩＲスペクトルの７２１±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ７２１ｃｍ-1）と４３２０±２０ｃｍ-1の最大のピーク（Ａ４３２０ｃｍ-1）とのピーク強度比（Ａ７２１ｃｍ-1／Ａ４３２０ｃｍ-1）をエチレン分布パラメータＰとする。
（６）下記式（Ｉ）で表される構造を有するメタロセン触媒によって重合される。【０１４０】
【化１１】
0005424893.tif 000012
（７）数平均分子量が２５００〜５０００である。
［エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）］
本発明（２）で用いられるエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）を構成する炭素原子数３〜２０のα−オレフィンとしては、具体的に、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセンおよび１−エイコセン等が挙げられる。なかでも、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセンおよび１−オクテン等の炭素原子数が３〜８のα−オレフィンが機械強度の観点から好ましい。これらのα−オレフィンは単独で用いてもよいし、２種以上を混合して用いてもよい。【０１４１】
非共役ポリエンとしては、具体的に、５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）、５−プロピリデン−５−ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、５−ビニル−２−ノルボルネン（ＶＮＢ）、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネンおよびノルボルナジエン等の環状ジエン；１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，５−ヘプタジエン、６−メチル−１，５−ヘプタジエン、６−メチル−１，７−オクタジエンおよび７−メチル−１，６−オクタジエン等の鎖状の非共役ジエン；２，３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネンおよび４−エチリデン−８−メチル−１，７−ノナジエン等のトリエンなどが挙げられる。なかでも、ＥＮＢおよびＶＮＢが特に好ましい。これらのα−オレフィンは単独で用いてもよいし、２種以上を混合して用いてもよい。また、硫黄によりゴム組成物を架橋する場合には、機械強度に優れるＥＮＢ、１，４−ヘキサジエンおよびジシクロペンタジエンが好ましく、有機過酸化物によりゴム組成物を架橋する場合には、架橋効率および耐熱老化性に優れるＶＮＢおよび５−メチレン−２−ノルボルネンが好ましい。【０１４２】
本発明（２）に用いられる共重合体（Ａ）は、下記要件（１）〜（５）を同時に満たすことが好ましく、要件（１）〜（６）を同時に満たすのがより好ましい。なお、エチレンから導かれる構成単位と炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位と非共役ポリエンから導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。
（１）エチレンから導かれる構成単位の含量が、５０〜９０モル％である。
（２）非共役ポリエンから導かれる構成単位の含量が、０．１〜５モル％である。
（３）極限粘度［η］が、０．５〜５．０ｄＬ／ｇである。
（４）下記式（Ｉ）で表されるＢ値が、１．０５以下である。【０１４３】
Ｂ値＝（［ＥＸ］＋２［Ｙ］）／｛２［Ｅ］×（［Ｘ］＋［Ｙ］）｝  …（ii）
（式（ii）中、［Ｅ］、［Ｘ］および［Ｙ］は、エチレン、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンおよび非共役ポリエンのモル分率をそれぞれ表し、［ＥＸ］は、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのダイアッド連鎖分率を表す。）
（５）下記測定法（Ｘ）により求めたエチレン分布パラメータＰの最大値Ｐｍａｘと最小値Ｐｍｉｎとの関係が、Ｐｍａｘ／Ｐｍｉｎ≦１．４である。【０１４４】
測定法（Ｘ）：シクロヘキサンに溶解することにより得た測定サンプルを、ＧＰＣ−ｏｆｆｌｉｎｅ−ＦＴＩＲを用いて、溶離液をシクロヘキサンとし、溶離液流量１．０ｍＬ／ｍｉｎ、温度６０℃で測定を行い、得られたＩＲスペクトルの７２１±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ７２１ｃｍ-1）と４３２０±２０ｃｍ-1の最大のピーク（Ａ４３２０ｃｍ-1）とのピーク強度比（Ａ７２１ｃｍ-1／Ａ４３２０ｃｍ-1）をエチレン分布パラメータＰとする。
（６）下記式（Ｉ）で表される構造を有する触媒によって重合される。【０１４５】
【化１２】
0005424893.tif 000013
〔要件（１）〕
要件（１）は、エチレンから導かれる構成単位の含量が、５０〜９０モル％であるとするものである。エチレンから導かれる構成単位の含量は、通常は５０〜９０モル％であるが、好ましくは５０〜８５モル％であり、より好ましくは５０〜８０モル％である。ただし、エチレンから導かれる構成単位およびα−オレフィンから導かれる構成単位の合計を１００モル％とする。エチレンから導かれる構成単位の含量が上記範囲にあると、得られるゴム成形体の低分子量成分によるフォギングおよびベタが抑制されるので好ましい。【０１４６】
〔要件（２）〕
要件（２）は、非共役ポリエンから導かれる構成単位の含量が、０．１〜５モル％であるとするものである。非共役ポリエンから導かれる構成単位の含量は、通常は０．１〜５モル％であるが、好ましくは０．５〜４．５モル％であり、より好ましくは１．０〜４モル％である。非共役ポリエンから導かれる構成単位の含量が上記範囲にあると、得られるゴム成形体の耐熱老化性が優れるので好ましい。ただし、共重合体（Ａ）中の全構成単位を１００モル％とする。【０１４７】
〔要件（３）〕
要件（３）は、極限粘度［η］が、０．５〜５．０ｄＬ／ｇであるとするものである。極限粘度［η］は、通常０．５〜５．０ｄｌ／ｇであり、好ましくは１．０〜５．０ｄｌ／ｇ、より好ましくは１．５〜４．０ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは１．５〜３．５ｄｌ／ｇである。極限粘度［η］が上記範囲にあると、得られるゴム成形体の機械強度が優れるので好ましい。【０１４８】
〔要件（４）〕
要件（４）は、下記式（ii）で表されるＢ値が、１．０５以下であるとするものである。【０１４９】
Ｂ値＝（［ＥＸ］＋２［Ｙ］）／｛２［Ｅ］×（［Ｘ］＋［Ｙ］）｝  …（ii）
（式（ii）中、［Ｅ］、［Ｘ］および［Ｙ］は、エチレン、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンおよび非共役ポリエンのモル分率をそれぞれ表し、［ＥＸ］は、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのダイアッド連鎖分率を表す。）
上記Ｂ値は、通常は１．０５以下であるが、好ましくは０．８〜１．０５であり、より好ましくは０．９〜１．０５である。Ｂ値が上記範囲にあると、共重合体（Ａ）および成分（Ｃ）の相溶性が向上するので好ましい。なお、共重合体（Ａ）を上記式（Ｉ）で表される構造を有する触媒およびそれに類似する構造の触媒を用いて重合することにより、Ｂ値を上記範囲にすることができる。【０１５０】
〔要件（５）〕
要件（５）は、下記測定法（Ｘ）により求めたエチレン分布パラメータＰの最大値Ｐｍａｘと最小値Ｐｍｉｎとの関係が、Ｐｍａｘ／Ｐｍｉｎ≦１．４であるものとする。【０１５１】
測定法（Ｘ）：シクロヘキサンに溶解することにより得た測定サンプルを、ＧＰＣ−ｏｆｆｌｉｎｅ−ＦＴＩＲを用いて、溶離液をシクロヘキサンとし、溶離液流量１．０ｍＬ／ｍｉｎ、温度６０℃で測定を行い、得られたＩＲスペクトルの７２１±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ７２１ｃｍ-1）と４３２０±２０ｃｍ-1の最大のピーク（Ａ４３２０ｃｍ-1）とのピーク強度比（Ａ７２１ｃｍ-1／Ａ４３２０ｃｍ-1）をエチレン分布パラメータＰとする。なお、上記７２１±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ７２１ｃｍ-1）はエチレン由来の構成単位のＣ−Ｈ横揺れ振動に由来するピークを示し、４３２０±２０ｃｍ-1の範囲の最大ピーク（Ａ４３２０ｃｍ-1）はオレフィン骨格に共通するＣ−Ｈ変角振動に由来するピークを示すと推定される。【０１５２】
Ｐｍａｘ／Ｐｍｉｎが上記範囲にあると、得られるゴム成形体の低分子量成分によるフォギングおよびベタが抑制され、機械強度が優れるので好ましい。なお、共重合体（Ａ）を上記式（Ｉ）で表される構造を有する触媒およびそれに類似する構造の触媒を用いて重合することにより、Ｐｍａｘ／Ｐｍｉｎを上記範囲にすることができる。【０１５３】
〔要件（６）〕
要件（６）は、下記式（Ｉ）で表される構造を有する触媒を用いて重合されるとするものである。下記式（Ｉ）で表される構造を有する触媒とは、［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−［（１，２，３，３Ａ，８Ａ−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−２−メチル−Ｓ−インダセン−１−ｙｌ］シランアミネート（２−）−κＮ］［（１，２，３，４−η）−１，３−ペンタジエン］−チタニウム（別名：（ｔ−ブチルアミド）−ジメチル（η5−２−メチル−ｓ−インダセン−１−イル）シランチタニウム（II）１，３−ペンタジエン）である。この触媒の合成方法は、国際公開第９８／４９２１２号パンフレットに記載されている。【０１５４】
【化１３】
0005424893.tif 000014
共重合体（Ａ）または後述するエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体（Ｃ）は、好ましくは下記一般式（ｉｉｉ）、特に望ましくは下記式（ｉｖ）、（ｖ）、（ｖｉ）、（ｖｉｉ）または（Ｉ）、もっとも望ましくは下記式（Ｉ）で表される構造を有するメタロセン系触媒を用いて合成される。【０１５５】
【化１４】
0005424893.tif 000015
（式（ｉｉｉ）中、Ｒ'は、水素原子、ヒドロカルビル基、ジ（ヒドロカルビルアミノ）基またはヒドロカルビレンアミノ基を表し、それらの基は２０までの炭素原子を有する。【０１５６】
Ｒ"は、炭素原子数１〜２０のヒドロカルビル基または水素原子を表す。
Ｍは、チタンを表す。
Ｙは、−Ｏ−、−Ｓ−、−ＮＲ*−、−ＰＲ*−、−ＮＲ2*または−ＰＲ2*を表す。【０１５７】
Ｚ*およびＲ*は、前記と同じである。
Ｘは、環状の非局在化したπ−結合性リガンド基であるリガンドの類を除いた６０までの原子を有する、一価のアニオン性リガンド基を表す。【０１５８】
Ｘ'は、２０までの原子を有する中性の連結性基を表す。
Ｘ"は、６０までの原子を有する二価のアニオン性リガンド基を表す。
ｐは、０、１または２を、ｑは、０または１を、ｒは、０または１を表す。【０１５９】
ただし、ｐが２である場合、ｑおよびｒは０であり、Ｍは＋４の酸化状態であり（または、Ｙが−ＮＲ*2または−ＰＲ*2を表す場合、Ｍは＋３の酸化状態であり）、Ｘは、ハライド基、ヒドロカルビル基、ヒドロカルビルオキシ基、ジ（ヒドロカルビル）アミド基、ジ（ヒドロカルビル）ホスフィド基、ヒドロカルビルスルフィド基およびシリル基、これらの基がハロゲン置換された誘導体、これらの基がジ（ヒドロカルビル）アミノ置換された誘導体、これらの基がヒドロカルビルオキシ置換された誘導体、およびこれらの基がジ（ヒドロカルビル）ホスフィノ置換された誘導体から選択されるアニオン性リガンドを表し、かつ３０までの水素原子以外の原子を有する。【０１６０】
ただし、ｒが１である場合、ｐおよびｑは０を表し、Ｍは＋４の酸化状態であり、Ｘ"は、ヒドロカルバジル基、オキシヒドロカルビル基およびヒドロカルビレンジオキシ基よりなる群から選択されるジアニオン性リガンドを表し、かつ３０までの水素原子以外の原子を有する。【０１６１】
ただし、ｐが１である場合、ｑおよびｒは０を表し、Ｍは＋３の酸化状態であり、Ｘは、アリル、２−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）フェニル、２−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノメチル）フェニルおよび２−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）ベンジルよりなる群から選択される安定化用アニオン性リガンド基を表す。【０１６２】
ただし、ｐおよびｒが０である場合、ｑは１を表し、Ｍは＋２の酸化状態であり、Ｘ'は、１以上のヒドロカルビル基で任意に置換された、中性の共役ジエンまたは中性の非共役ジエンを表し、該Ｘ'は４０までの炭素原子を有し、Ｍとπ−錯体を形成する。）
上記一般式（ｉｉｉ）において、下記（１）〜（４）のいずれかの態様が好ましい。【０１６３】
（１）ｐが２、ｑおよびｒが０を表し、Ｍは＋４の酸化状態であり、Ｘは、それぞれ独立に、メチル、ベンジルまたはハライドを表す。
（２）ｑおよびｑが０、ｒが１を表し、Ｍは＋４の酸化状態であり、Ｘ"は、Ｍとメタロシクロペンテン環を形成する１，４−ブタジエニル基を表す。【０１６４】
（３）ｐが１、ｑおよびｒは０を表し、Ｍは＋３の酸化状態であり、Ｘは２−（Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ）ベンジルを表す。
（４）ｐおよびｒが０、ｑは１を表し、Ｍは＋２の酸化状態であり、Ｘ'は、１，４−ジフェニル−１，３−ブタジエンまたは１，３−ペンタジエンを表す。【０１６５】
上記（１）〜（４）のいずれかの態様において、さらにＲ"が水素原子またはメチル基を表すことがより好ましく、特に水素原子を表すことが特に好ましい。【０１６６】
【化１５】
0005424893.tif 000016
上記式（ｉｖ）は、（ｔ−ブチルアミド）ジメチル（η5−２−メチル−ｓ−インダセン−１−イル）シランチタニウム（II）２，４−ヘキサジエンである。【０１６７】
【化１６】
0005424893.tif 000017
上記式（ｖ）は、（ｔ−ブチルアミド）−ジメチル（η5−２−メチル−ｓ−インダセン−１−イル）シラン−チタニウム（IV）ジメチルである。【０１６８】
【化１７】
0005424893.tif 000018
上記式（ｖｉ）は、（ｔ−ブチルアミド）−ジメチル（η5−２，３−ジメチルインデニル）シランチタニウム（II）１，４−ジフェニル−１，３−ブタジエンである。【０１６９】
【化１８】
0005424893.tif 000019
上記式（ｖｉｉ）は、（ｔ−ブチル−アミド）−ジメチル（η5−２，３−ジメチル−ｓ−インダセン−１−イル）シランチタニウム（IV）ジメチルである。【０１７０】
【化１９】
0005424893.tif 000020
上記式（I）は、（ｔ−ブチルアミド）−ジメチル（η5−２−メチル−ｓ−インダセン−１−イル）シランチタニウム（II）１，３−ペンタジエン（別名：［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−［（１，２，３，３Ａ，８Ａ−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−２−メチル−Ｓ−インダセン−１−ｙｌ］シランアミネート（２−）−κＮ］［（１，２，３，４−η）−１，３−ペンタジエン］−チタニウム）である。【０１７１】
共重合体（Ａ）または後述するエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体（Ｃ）は上記の触媒にホウ素系化合物を共触媒とし、および有機アルミニウム化合物を用い、ヘキサン等の脂肪族炭化水素を溶媒とした、撹拌機付き反応器による連続法またはバッチ法が挙げられる。【０１７２】
ホウ素系化合物としては、例えばトリメチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジ（水素化タローアルキル）メチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリエチルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｓｅｃ−ブチル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムｎ−ブチルトリス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムベンジルトリス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（４−（ｔ−ブチルジメチルシリル）−２，３，５，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（４−（トリイソプロピルシリル）−２，３，５，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムペンタフルオロフェノキシトリス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチル−２，４，６−トリメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリメチルアンモニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、トリエチルアンモニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、トリプロピルアンモニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、Ｎ，Ｎ−ジエチルアニリニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、及びＮ，Ｎ−ジメチル−２，４，６−トリメチルアニリニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート；ジアルキルアンモニウム塩、例えば、ジ−（ｉ−プロピル）アンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｎ−ブチル）アンモニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、ジメチル（ｔ−ブチル）アンモニウムテトラキス（２，３，４，６−テトラフルオロフェニル）ボレート、及びジシクロヘキシルアンモニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート；三置換されたホスホニウム塩、例えば、トリフェニルホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、トリ（ｏ−トリル）ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、及びトリ（２，６−ジメチルフェニル）ホスホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート；二置換されたオキソニウム塩、例えば、ジフェニルオキソニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジ−（ｏ−トリル）オキソニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、及びジ（２，６−ジメチルフェニル）オキソニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート；二置換されたスルホニウム塩、例えば、ジフェニルスルホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、ジ（ｏ−トリル）スルホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、及びビス（２，６−ジメチルフェニル）スルホニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート等が挙げられる。【０１７３】
有機アルミニウム化合物としては、トリイソブチルアルミニウム（以下「ＴＩＢＡ」とも記す。）が好適に用いられる。
共重合体（Ａ）またはエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）の重合反応は、上記触媒の存在下で、重合温度は通常−２０〜２００℃、好ましくは０〜１５０℃、より好ましくは０〜１００℃の範囲であり、圧力は通常０を超えて〜８ＭＰａ（ゲージ圧）、好ましくは０を超えて〜５ＭＰａ（ゲージ圧）の範囲である。重合時間（共重合が連続法で実施される場合には平均滞留時間）は、触媒濃度や重合温度等の条件によって異なるが、通常０．５分〜５時間、好ましくは１０分〜３時間である。【０１７４】
さらに、共重合に際しては、水素などの分子量調節剤を用いることもできる。
共重合体（Ａ）の場合、エチレン１００重量部に対して、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンは通常２０〜４００重量部、好ましくは２５〜３００重量部、非共役ポリエンは、通常１０〜４００重量部、好ましくは１５〜３００重量部である。エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）の場合、エチレン１００重量部に対して、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンは２５〜２００重量部、好ましくは３０〜１５０重量部である。触媒とエチレンとの重量比は、共重合体（Ａ）の場合、１．０×１０-6〜３．０×１０-5が好ましい。またエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）の場合、１．０×１０-6〜５．０×１０-6が好ましい。【０１７５】
上述した触媒を用いることにより、得られるゴム成形体が、低分子量成分によるフォギングおよびベタが抑制されるので好ましい。
［エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体（Ｃ）］
本発明（２）で用いられるエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体（Ｃ）は、上記要件(１)、（４）および下記要件（７）をすべて同時に満たすことが好ましく、さらに好ましくは要件（１）、（４）、（５）および（７）をすべて同時に満たすことが好ましい。ただし、エチレンから導かれる構成単位と、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位の合計を１００モル％とする。このエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン共重合体（Ｃ）は、要件(１)、（４）、（６）および（７）に加えて、さらに下記要件（８）〜（１０）を満たすことが望ましい。【０１７６】
〔要件（１）〕
要件（１）は、上述した通り、エチレンから導かれる構成単位の含量は、好ましくは５０〜８５モル％、さらに好ましくは５０〜８０モル％である。上記範囲内の含量であると、得られるゴム成形体の低分子量成分によるフォギングおよびベタが抑制されるので好適である。【０１７７】
〔要件（４）〕
要件（４）も上述した通りであるが、Ｂ値は、好ましくは０．８〜１．０５、さらに好ましくは０．９〜１．０５である。Ｂ値が上記範囲内であると、共重合体（Ａ）および成分（Ｃ）の相溶性が向上するので好適である。【０１７８】
〔要件（６）〕
要件（６）も上述した通りであり、前記式（Ｉ）で表される触媒を主触媒とし、（Ｃ6Ｈ5）3ＣＢ（Ｃ6Ｆ5）4等のホウ素系化合物を共触媒とし、および有機アルミニウム化合物を用いて、所定の条件下で重合される。【０１７９】
〔要件（７）〕
要件（７）は、数平均分子量（Ｍｎ）が２５００〜５０００であるとするものである。数平均分子量は、好ましくは２５００〜４５００、より好ましくは２５００〜４０００である。数平均分子量が上記範囲内であると、得られるゴム成形体の低分子量成分によるフォギングおよびベタが抑制させるので好適である。【０１８０】
〔要件（８）〕
要件（８）は、流動点が−２５℃以上であるとするものである。流動点は、好ましくは−２５〜２０℃、さらに好ましくは−１５〜２０℃である。流動点が上記範囲内であると、得られるゴム成形体の低分子量成分によるフォギングおよびベタが抑制されるので好適である。【０１８１】
〔要件（９）〕
要件（９）は、粘度指数が１２０以上であるとするものである。粘度指数は、好ましくは１２０〜５０００、さらに好ましくは１５０〜５０００である。粘度指数が上記範囲内であると、得られるゴム成形体の低分子量成分によるフォギングおよびベタが抑制されるので好適である。【０１８２】
〔要件（１０）〕
要件（１０）は、引火点が２４０℃以上であるとするものである。引火点は、好ましくは２４５℃以上、さらに好ましくは２５０℃以上である。引火点が上記範囲内であると、高温成形時、油煙の発生が抑止でき、安全、環境面および耐熱老化性が優れる。【０１８３】
エチレン・炭素原子数が３〜２０のα−オレフィン共重合体（Ｃ）は、エチレンと炭素原子数３〜２０、好ましくは３〜１２、さらに好ましくは３〜８のα−オレフィンとの液状共重合体であり、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンとしては、上述したエチレン・炭素原子数が３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）で用いられるものと同様のものが用いられる。【０１８４】
このようなエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）は、低流動点および高粘度指数を有するため、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）を含むゴム組成物は、一般の鉱油系軟化剤に比べ耐候性、耐熱性および低温柔軟性に優れる。さらに、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）は、その組成が、エチレン、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンおよび非共役ポリエンからなる共重合体が有する性質に近く、優れた相溶性を有し、多量に配合してもブリードアウトがほとんどなく、べたつきや汚れを生じさせない。【０１８５】
なお、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）の含有量は、共重合体（Ａ）１００重量部に対して、１〜２００重量部、好ましくは５〜１５０重量部、さらに好ましくは５〜１００重量部である。エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）の含有量が上記範囲内であると、得られるゴム成形体の低分子量成分によるフォギングおよびベタが抑制されるので好適である。【０１８６】
＜パラフィン系オイル（Ｄ）＞
本発明（２）のゴム組成物は、さらにパラフィン系オイルを含有することが好ましい。パラフィン系オイルは、市販品を用いることができ、例えば、「ダイアナプロセスオイル」（出光興産株式会社）、「ＪＯＭＯプロセスＰシリーズ」（ジャパンエナジー）、「サンパー」および「サンセン」（日本サン石油株式会社）、「シェルフレックスシリーズ」および「リセラ」（シェル）、「フッコールプロセスＰシリーズ」（富士興産株式会社）などが挙げられる。これらのうち、「ダイアナプロセスオイル」のグレード「ＰＷ−１００」および「ＰＷ−３８０」が好ましい。【０１８７】
パラフィン系オイル（Ｄ）の含有量は、共重合体（Ａ）１００重量部に対して、好ましくは１〜２００重量部、さらに好ましくは５〜１５０重量部である。パラフィン系オイル（Ｄ）の含有量が上記範囲内であると、得られるゴム成形体の低分子量成分によるフォギングおよびベタが抑制されるので好適である。【０１８８】
＜他の成分＞
本発明（２）のゴム組成物において、目的に応じて他の成分を適宜配合することができる。他の成分としては、例えば、補強剤、無機充填剤、老化防止剤（安定剤）、加工助剤、活性剤、発泡剤、発泡助剤等の種々の添加剤が挙げられる。また、必要に応じて他の鉱油系軟化剤を併用してもよい。【０１８９】
〔補強剤および無機充填剤〕
本発明（２）のゴム組成物においては、ゴム組成物の引張強度、引裂強度、耐摩耗性等の機械的性質を向上するために、補強剤を配合することが好ましい。具体的には、「シースト」シリーズであるＳＲＦ、ＧＰＦ、ＦＥＦ、ＭＡＦ、ＨＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦ、ＦＴ、ＭＴ等のカーボンブラック（東海カーボン株式会社）、これらカーボンブラックをシランカップリング剤等で表面処理したのもの、シリカ、活性化炭酸カルシウム、微粉タルク、微粉ケイ酸等を用いることができる。また、無機充填剤としては軽質炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、タルク、クレー等を用いることができる。これらのうち、「シーストＨＡＦ」カーボンブラックが好ましい。【０１９０】
補強剤および／または無機充填剤の配合量は、共重合体（Ａ）１００重量部に対し、通常１〜５００重量部、好ましくは１〜４００重量部、さらに好ましくは１〜３００重量部である。補強剤および／または無機充填剤の配合量が上記範囲内であると、得られるゴム成形体の機械強度に優れるので好適である。【０１９１】
〔老化防止剤（安定剤）〕
本発明（２）のゴム組成物は、老化防止剤を使用することにより、製品寿命を長くすることが可能である点は通常のゴム組成物と同様であり、従来公知の老化防止剤、例えばアミン系老化防止剤、フェノール系老化防止剤、イオウ系老化防止剤等を用いることができる。【０１９２】
老化防止剤としては、具体的には、フェニルブチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジ−２−ナフチル−ｐ−フェニレンジアミン等の芳香族第２アミン系老化防止剤、ジブチルヒドロキシトルエン、テトラキス［メチレン（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ）ヒドロシンナメート］メタン等のフェノール系老化防止剤；ビス［２−メチル−４−（３−ｎ−アルキルチオプロピオニルオキシ）−５−ｔ−ブチルフェニル］スルフィド等のチオエーテル系老化防止剤；ジブチルジチオカルバミン酸ニッケル等のジチオカルバミン酸塩系老化防止剤；２−メルカプトベンゾイルイミダゾール、２−メルカプトベンゾイミダゾールの亜鉛塩、ジラウリルチオジプロピオネート、ジステアリルチオジプロピオネート等のイオウ系老化防止剤等が挙げられる。【０１９３】
これらの老化防止剤は、単独であるいは２種以上の組み合わせで用いることができ、このような老化防止剤の配合量は、共重合体（Ａ）１００重量部に対して、通常０．０１〜１０重量部、好ましくは０．０１〜７重量部、さらに好ましくは０．０１〜５重量部である。老化防止剤の配合量が上記範囲内であると、得られるゴム成形体の耐熱老化性が優れるので好適である。【０１９４】
〔加工助剤〕
加工助剤としては、一般に加工助剤としてゴムに配合されるものを広く使用することができる。具体的には、リシノール酸、ステアリン酸、パルミチン酸、ラウリン酸、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウムまたはエステル類等が挙げられる。これらのうち、ステアリン酸が好ましい。【０１９５】
加工助剤は、共重合体（Ａ）１００重量部に対して、３０重量部以下、好ましくは２５重量部以下、さらに好ましくは２０重量部以下の量で適宜配合することができる。加工助剤の配合量が上記範囲内であると、混練加工性、押出加工性、射出成形性等の加工性に優れるので好適である。【０１９６】
〔活性剤〕
本発明（２）において、必要に応じて使用される活性剤としては、ポリエチレングリコール、ジエチレングリコール等のグリコール類；ジ−ｎ−ブチルアミン、トリエタノールアミン等のアミン類などが挙げられる。【０１９７】
活性剤の配合量は、共重合体（Ａ）１００重量部に対して、０．２〜１０重量部、好ましくは０．３〜５重量部、さらに好ましくは０．５〜４重量部である。
〔発泡剤〕
さらに本発明（２）において、必要に応じて使用される発泡剤としては、重炭酸ナトリウム、炭酸ナトリウム等の無機系発泡剤；Ｎ，Ｎ’−ジニトロソペンタメチレンテトラミン、Ｎ，Ｎ'−ジニトロソテレフタルアミド等のニトロソ化合物；アゾジカルボンアミド、アゾビスイソブチロニトリル等のアゾ化合物；ベンゼンスルフォニルヒドラジド、ｐ，ｐ’−オキシビス（ベンゼンスルフォニルヒドラジド）等のヒドラジド化合物；カルシウムアジド、４，４'−ジフェニルジスルホニルアジド等のアジド化合物などの有機発泡剤が挙げられる。【０１９８】
発泡剤の配合量は、共重合体（Ａ）１００重量部に対して０．２〜３５重量部、好ましくは０．５〜３０重量部、さらに好ましくは１〜２５重量部である。
その他、通常ゴムに使用される添加剤は、本発明（２）の目的を損なわない範囲で任意に使用することができる。【０１９９】
＜成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液＞
本発明（２）の共重合体（Ａ）およびエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｃ）を含む溶液は、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を、脂肪族炭化水素溶媒を用いて溶解させてなることを特徴とするものである。このような成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液は、成分（Ａ）および成分（Ｃ）をそれぞれ同一または異なる脂肪族炭化水素溶媒を用いて溶解させ、それぞれ溶液（Ａ）および溶液（Ｃ）を得た後、両者を混合して調製してもよく、また成分（Ａ）および成分（Ｃ）を同一の脂肪族炭化水素溶媒に溶解させて調製してもよい。さらに、成分（Ｄ）を配合する場合、溶液（Ａ）または溶液（Ｃ）に成分（Ｄ）を溶解させた後、両者を混合して調製してもよく、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液に成分（Ｄ）を溶解させ調製してもよく、また、同じであっても異なっていてもよい脂肪族炭化水素溶媒を用いて成分（Ｄ）を溶解させて得られた溶液（Ｄ）を、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液に混合させてもよい。【０２００】
使用する溶媒は、成分（Ａ）、（Ｃ）および（Ｄ）を溶解させることができ、かつ溶媒同士が相溶するものであれば特に限定されず、具体的には、ヘキサン、ヘプタン、デカンなどが挙げられる。これらのうち、ヘキサンが好ましい。【０２０１】
成分（Ａ）、（Ｃ）および（Ｄ）の混合順序についても、特に限定されず、最終的に１〜３種の脂肪族炭化水素溶媒中に、成分（Ａ）、（Ｃ）および（Ｄ）が溶解している状態になっていればよい。【０２０２】
本発明（２）の成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液において、成分（Ａ）、（Ｃ）および（Ｄ）のそれぞれの濃度は、成分（Ａ）：１〜６０重量部、好ましくは１〜５５重量部、さらに好ましくは１〜５０重量部であり、成分（Ｃ）：０．０１〜３０重量部、好ましくは０．０１〜２８重量部、さらに好ましくは０．０１〜２５重量部であり、成分（Ｄ）：０．０１〜３０重量部、好ましくは０．０１〜２８重量部、さらに好ましくは０．０１〜２５重量部である。ただし、成分（Ａ）、成分（Ｃ）および成分（Ｄ）の合計を１００重量部とする。それぞれの濃度が上記範囲内であると、得られるゴム成形体の低分子量成分によるフォギングおよびベタが抑制されるので好適である。【０２０３】
ゴム組成物を製造する方法として、本発明（２）の成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液から溶媒を除去する方法、成分（Ａ）、（Ｃ）および（Ｄ）を混練する方法または成分（Ａ）と（Ｃ）とを混練する方法などが挙げられるが、成分同士の相溶性を高くすることができるため、前者の方法が好ましい。【０２０４】
このような成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液にすると、成分同士が均一に混合されるため、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液の溶媒を除去して得られるゴム組成物は、その相溶性が向上し、得られるゴム成形体のフォギングおよびベタの発生を抑えることができる。【０２０５】
＜架橋物およびゴム成形体＞
本発明（２）の架橋物は、ゴム組成物の架橋物であって、ゴム組成物を架橋させる方法として以下の２つの方法が例示できる。すなわち、（ａ）架橋剤を添加したゴム組成物を、通常、押出成形機、カレンダーロール、プレス、インジェクション成形機、トランスファー成形機、熱空気、ガラスビーズ流動床、ＵＨＦ（極超短波電磁波）、スチーム、ＬＣＭ（熱溶融塩槽）等の加熱形態の加熱槽等種々の成形法によって所望形状に予備成形し、成形と同時にまたは成形物を加硫槽内に導入して加熱する方法、および（ｂ）本発明（２）のゴム組成物を上記成形法によって予備成形し、電子線を照射する方法である。【０２０６】
（ａ）の場合、上記架橋剤としては、下記加硫剤が好ましく用いられ、必要に応じて下記加硫促進剤および／または下記加硫助剤も併用することができる。また、加熱する際の温度として、一般的に１４０〜３００℃、好ましくは１５０〜２７０℃、さらに好ましくは１５０〜２５０℃で、０．５〜３０分間、好ましくは０．５〜２０分間、さらに好ましくは０．５〜１５分間加熱する。【０２０７】
〔加硫剤〕
加硫剤としては、イオウ系化合物、有機過酸化物、フェノール樹脂およびオキシム化合物等を用いることができる。イオウ系化合物としては、イオウ、塩化イオウ、二塩化イオウ、モルフォリンジスルフィド、アルキルフェノールジスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィドおよびジチオカルバミン酸セレン等を例示できる。イオウおよびイオウ化合物の中ではイオウおよびテトラメチルチウラムジスルフィドが好ましく、共重合体（Ａ）１００重量部に対して、通常０．１〜１０重量部、好ましくは０．１〜７重量部、さらに好ましくは０．１〜５重量部配合することができる。これらの配合量が上記範囲内であると、得られるゴム成形体の機械強度および耐熱老化性が優れるので好適である。【０２０８】
上記有機過酸化物としては、ジクミルペルオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルペルオキシ）ヘキサン、２，５−ジメエチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン−３、ジ−ｔ−ブチルペルオキシド、ジ−ｔ−ブチルペルオキシ−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンおよびｔ−ジブチルヒドロペルオキシド等を例示できる。これらのうち、ジクミルペルオキシド、ジ−ｔ−ブチルペルオキシドおよびジ−ｔ−ブチルペルオキシ−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンが好ましい。【０２０９】
有機過酸化物の配合量は、共重合体（Ａ）１００ｇに対して、通常０．００１〜０．０５モル、好ましくは０．００２〜０．０２モル、さらに好ましくは０．００５〜０．０１５モルである。有機過酸化物の配合量が上記範囲内であると、得られるゴム成形体の機械強度および耐熱老化性が優れるので好適である。【０２１０】
〔加硫促進剤〕
加硫剤としてイオウ系化合物を使用する場合には、加硫促進剤の併用が好ましい。加硫促進剤としては、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、Ｎ−オキシジエチレン−２−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、Ｎ，Ｎ'−ジイソプロピル−２−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、２−メルカプトベンゾチアゾール、２−（２４−ジニトロフェニル）メルカプトベンゾチアゾール、２−（２，６−ジエチル−４−モルフォリノチオ）ベンゾチアゾールおよびジベンゾチアジルジスルフィド等のチアゾール系；ジフェニルグアニジン、トリフェニルグアニジンおよびジオルソトリルグアニジン等のグアニジン系；アセトアルデヒド−アニリン縮合物、ブチルアルデヒド−アニリン縮合物およびアルデヒドアミン系；２−メルカプトイミダゾリン等のイミダゾリン系；ジエチルチオウレアおよびジブチルチオウレア等のチオウレア系；テトラメチルチウラムモノスルフィドおよびテトラメチルチウラムジスルフィド等のチウラム系；ジメチルジチオカルバミン酸亜鉛、ジエチルジチオカルバミン酸亜鉛およびジエチルジチオカルバミン酸テルル等のジチオ酸塩系；ジブチルキサトゲン酸亜鉛等のザンテート系；その他亜鉛華（酸化亜鉛）等が挙げられる。これらのうち、２−メルカプトベンゾチアゾールおよびテトラメチルチウラムジスルフィドが好ましい。【０２１１】
これらの加硫促進剤の配合量は、共重合体（Ａ）１００重量部に対して、通常０．１〜２０重量部、好ましくは０．２〜１５重量部、さらに好ましくは０．５〜１０重量部である。加硫促進剤の配合量が上記範囲内であると、得られるゴム成形体の機械強度および耐熱老化性が優れるので好適である。【０２１２】
〔加硫助剤〕
加硫剤として有機過酸化物を用いる場合、加硫助剤の併用が好ましい。加硫助剤としてはイオウおよびｐ−キノンジオキシム等のキノンジオキシム系；エチレングリコールジメタクリレートおよびトリメチロールプロパントリメタクリレート等のアクリル系；ジアリルフタレートおよびトリアリルイソシアヌレート等のアリル系；その他マレイミド系；ジビニルベンゼン等が挙げられる。【０２１３】
加硫助剤の配合量は、使用する有機過酸化物１モルに対して、通常０．５〜２モル、好ましくは０．５〜１．５モル、より好ましくはほぼ等モルの量とするのが望ましい。
成形・加硫に際しては、金型を用いてもよく、また金型を用いないでもよい。金型を用いない場合には、ゴム組成物は通常連続的に成形・加硫される。【０２１４】
（ｂ）本発明（２）のゴム組成物を上記成形法によって予備成形し、電子線照射により架橋する場合は、予備成形されたゴム組成物に、０．１〜１０ＭｅＶのエネルギーを有する電子線を、吸収線量が通常０．５〜３５Ｍｒａｄ、好ましくは０．５〜２０Ｍｒａｄ、より好ましくは１〜１０Ｍｒａｄになるように照射すればよい。【０２１５】
〔用途〕
本発明（２）のゴム組成物またはその架橋物を原料としてなるゴム成形体は、耐候性、耐熱老化性、耐ブリードアウト性、低温柔軟性が必要とされる分野において好適に用いられる。具体的には、自動車用部品、船舶用部品、土木建築用部品、医療用部品、電気・電子機器用部品、輸送機およびレジャー用部品、ホース（ラジエターホース、ヒーターホース等）、防振ゴム、シート、各種ベルト、各種パッキン、シーリング材、ポッティング材、コーティング材および接着剤等に好適に用いられる。【０２１６】
自動車用部品としては、例えば、グラスランチャネル、ウェザーストリップスポンジ、ドアオープニングトリム、シール部材、グロメット、自動車エンジンのガスケット、電装部品もしくはオイルフィルターのシーリング材； イグナイタＨ Ｉ Ｃ もしくは自動車用ハイブリッドＩ Ｃ のポッティング材；自動車ボディ、自動車用窓ガラス、エンジンコントロール基板のコーティング材；オイルパンもしくはタイミングベルトカバー等のガスケット、モール、ヘッドランプレンズ、サンルーフシール、ミラー用の接着剤等が挙げられる。ウェザーストリップスポンジとしては、例えば、ドアウェザーストリップ、トランクウェザーストリップ、ラゲージウェザーストリップ、ルーフサイドレールウェザーストリップ、スライドドアウェザーストリップ、ベンチレーターウェザーストリップ、スライディングルーフウェザーストリップ、フロントウィンドゥウェザーストリップ、リアウィンドゥウェザーストリップ、クォーターウィンドゥウェザーストリップ、ロックピラーウェザーストリップ、ドアガラスアウターウェザーストリップ、ドアガラスインナーウェザーストリップ等が挙げられる。【０２１７】
船舶用部品としては、例えば、配線接続分岐箱、電気系統部品もしくは電線用のシーリング材；電線もしくはガラス用の接着剤等が挙げられる。
土木建築用部品としては、例えば、商業用ビルのガラススクリーン工法の付き合わせ目地、サッシとの間のガラス周り目地、トイレ、洗面所もしくはショーケース等における内装目地、バスタブ周り目地、プレハブ住宅用の外壁伸縮目地、サイジングボード用目地に使用される建材用シーラント； 複層ガラス用シーリング材；道路の補修に用いられる土木用シーラント；金属、ガラス、石材、スレート、コンクリートもしくは瓦用の塗料・接着剤；粘着シート、防水シートもしくは防振シート等が挙げられる。【０２１８】
医療用部品としては、例えば、医薬用ゴム栓、シリンジガスケット、減圧血管用ゴム栓等が挙げられる。
電気・電子機器用部品としては、例えば、重電部品、弱電部品、電気・電子機器の回路や基板のシーリング材、ポッティング材、コーティング材もしくは接着材；電線被覆の補修材；電線ジョイント部品の絶縁シール材；Ｏ Ａ機器用ロール；振動吸収剤；グロメット；またはゲルもしくはコンデンサの封入材等が挙げられる。【０２１９】
輸送機用部品としては、例えば、自動車、船舶、航空機または鉄道車輌等が挙げられる。
レジャー用部品としては、例えば、スイミングキャップ、ダイビングマスク、耳栓等のスイミング部材；スポーツシューズ、野球グローブ等のゲル緩衝部材などが挙げられる。【０２２０】
防振ゴムとしては、例えば、自動車用防振ゴム（エンジンマウント、液封エンジンマウント、ダンパープーリ、チェーンダンパー、キャブレーターマウント、トーショナルダンパー、ストラットマウント、ラバーブッシュ、バンパーゴム、ヘルパーゴム、スプリングシート、ショックアブソーバー、空気バネ、ボディマウント、バンパーガード、マフラーサポート、ゴムカップリング、センターベアリングサポート、クラッチ用ゴム、デフマウント、サスペンションブッシュ、すべりブッシュ、クッションストラットバー、ストッパ、ハンドルダンパー、ラジエーターサポーターまたはマフラーハンガー）、鉄道用防振ゴム（スラブマット、バラスマットまたは軌道マット）、産業機械用防振ゴム（エキスパンションジョイント、フレキシブルジョイント、ブッシュ、マウント）等が挙げられる。【０２２１】
シートとしては、例えば、ルーフィングシート、止水シート等が挙げられる。
各種ベルトとしては、伝動ベルト（Ｖベルト、平ベルト、歯付きベルト、タイミングベルト）、搬送用ベルト（軽搬送用ベルト、円筒型ベルト、ラフトップベルト、フランジ付き搬送用ベルト、Ｕ型ガイド付き搬送用ベルト、Ｖ型ガイド付き搬送用ベルト）等が挙げられる。【０２２２】
シーリング材は、例えば、冷蔵庫、冷凍庫、洗濯機、ガスメーター、電子レンジ、スチームアイロン、漏電ブレーカー用のシール材として好適に用いられる。なお、シーリング材とは、シール（封印，密封）する材料のことをいう。また、機械、電気、化学等各種工業において、接合部や接触部の水密、気密の目的で使用される材料も広義のシーリング材である。【０２２３】
ポッティング材は、例えば、トランス高圧回路、プリント基板、可変抵抗部付き高電圧用トランス、電気絶縁部品、半導電部品、導電部品、太陽電池またはテレビ用フライバックトランスをポッティングするために好適に用いられる。【０２２４】
コーティング材としては、例えば、高電圧用厚膜抵抗器もしくはハイブリッドＩ Ｃ 等の各種回路素子； Ｈ Ｉ Ｃ 、電気絶縁部品； 半導電部品； 導電部品； モジュール； 印刷回路； セラミック基板； ダイオード、トランジスタもしくはボンディングワイヤー等のバッファー材； 半導電体素子； または光通信用オプティカルファイバーをコーティングするために好適に用いられる。【０２２５】
接着剤としては、例えば、ブラウン管ウェッジ、ネック、電気絶縁部品、半導電部品または導電部品を接着するために好適に用いられる。
上記以外に、本発明（２）のゴム組成物またはその架橋物は、自動車用カップ・シール材（マスターシリンダーピストンカップ、ホイールシリンダーピストンカップ、等速ジョイントブーツ、ピンブーツ、ダストカバー、ピストンシール、パッキン、Ｏリング、ダイヤフラム、ダムウィンドシールド、ドアミラー用ブラケット、シールヘッドランプ、シールカウルトップ）、産業用シール材（コンデンサパッキン、Ｏリング、パッキン）、発泡体（ホース保護用スポンジ、クッション用スポンジ、断熱スポンジ、インシュレーションパイプ）、被覆電線、電線ジョイント、電気絶縁部品、半導電ゴム部品、Ｏ Ａ機器ロール（帯電ロール、転写ロール、現像ロール、給紙ロール）、工業用ロール（製鉄用ロール、製紙用ロール、印刷用電線ロール）、アノードキャップ、プラグキャップ、イグニッションケーブル、ランプソケットカバー、端子カバー、ワイパーブレード、各種チューブ（バキュームチューブ、タイヤチューブ）、エアスプリング、シューズソール、シューズヒール、タイヤサイドウォール、ファブリックコーティングなどの用途に好適に用いられる。【０２２６】
〔実施例Ｉ〕
次に本発明（１）について〔実施例Ｉ〕を示してさらに詳細に説明するが、本発明（１）はこれらによって限定されるものではない。【０２２７】
なお、以下に記載の各種物性およびその試験方法は、次の通りである。
（１）エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体の組成
日本電子製  ECX400P型核磁気共鳴装置を用いて、測定温度：120℃、測定溶媒：ODCB-ｄ4、積算回数：512回にて、1HNMRのスペクトルを測定した。【０２２８】
（２）エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体の極限粘度［η］
離合社製  全自動極限粘度計を用いて、温度：１３５℃、測定溶媒：デカリンにて測定した。【０２２９】
（３）エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体のエチレン分布パラメータＰ
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体０．０２ｇを溶離液であるシクロヘキサン１０ｍｌに溶解後、０．４５μｍのフィルターでろ過し、ＧＰＣ−ｏｆｆｌｉｎｅ−ＦＴＩＲ測定を行った。【０２３０】
測定は溶離液としてシクロヘキサンを用い、流量１．０ｍｌ／ｍｉｎ、温度６０℃で行い、装置としてゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅ  ＧＰＣ２０００型（Ｗａｔｅｒｓ社製）を用い、カラムに東ソー（株）製  Ｇｅｌ  ＧＭＨＨＲ−Ｈ（２本）を用い、検出器には東ソー（株）製  示差屈折計ＲＩ−８０２０を用い、ＦＴＩＲ装置にはLab Connection Inc.製  ＬＣ−Ｔｒａｎｓｆｏｒｍ  Ｓｅｒｉｅｓ３００を用いた。【０２３１】
分子量計算はポリイソブチレン換算で行い、カラム出口の配管に検出器とＦＴＩＲ測定装置を流量がほぼ等量になるよう並列に接続した。測定によって得られたＦＴＩＲ測定の結果得られたチャートにおける７２１±２０ｃｍ-1の最大ピーク強度をＡ７２１ｃｍ-1、４３２０±２０ｃｍ-1における最大ピーク強度をＡ４３２０ｃｍ-1とするとエチレン分布パラメータＰは
Ｐ＝Ａ７２１ｃｍ-1／Ａ４３２０ｃｍ-1
と表される。【０２３２】
ただし７２１±２０ｃｍ-1の最大ピーク強度は７８２±２０ｃｍ-1の極小点と６９０±２０ｃｍ-1の極小点とを結んだベースラインからの強度とし、同様に４３２０±２０ｃｍ-1の最大ピーク強度は４４８０±２０ｃｍ-1の極小点と３５００±２０ｃｍ-1の極小点とを結んだベースラインからの強度とした。【０２３３】
（４）フィラー分散性指標ＦＤＩ
ゴム配合物（Ｉ）シートからサンプルを打ち抜いて試験片を作成する。このサンプルについて、動的粘弾性試験機を用いて貯蔵弾性率Ｇ'の歪率依存性を測定した。前記測定条件は、次の通りである。【０２３４】
動的粘弾性試験機（ＲＤＳ）：Rheometrics社
サンプル：２ｍｍシートを直径２５ｍｍの円状に打ち抜いて使用。
温度：１００℃
歪率：０．０１〜１０％
周波数：１０Ｈｚ
測定によって得られた動的粘弾性測定の結果得られた歪率０．０１％における貯蔵弾性率Ｇ'をＧ'（０．０１％）、歪率１．００％における貯蔵弾性率Ｇ'をＧ'（１．００％）とするとフィラー分散性指標ＦＤＩは
ＦＤＩ＝Ｇ'（１．００％）／Ｇ'（０．０１％）と表される。【０２３５】
（５）ゲル状物
共重合体ゴム中のゲル量は成型品の外観や物性に影響を及ぼす。ブレンド物（Ｉ）１６ｇを１５０℃、n-デカン８００ｍｌに４時間溶解させた後、デカリン溶液を目開き１０６μｍのメッシュでろ過し、仕込み重量に対するメッシュ上に残った残渣の個数で評価する。【０２３６】
以下のような評点でゲル状物の評価を行った。
◎・・・１個以下
○・・・２個以上５個未満
△・・・５個以上８個未満
×・・・８個以上
（６）比重
加硫成形体（ＩＩＩ）から２０ｍｍ×２０ｍｍの試験片を打ち抜き、その表面の汚れをアルコールで拭き取った。次いで、この試験片を、２５℃雰囲気下で自動比重計[東洋精機製作所社製、型番Ｍ−１型]の所定の位置に取り付け、空気中と純水中の質量の差から比重測定を行った。【０２３７】
（７）硬度
加硫成形体（ＩＩＩ）の平らな部分を重ねて１２ｍｍとし、ＪＩＳ  Ｋ６２５３に従い硬度（ＪＩＳ−Ａ）を測定した。【０２３８】
（８）引張破断強度、引張破断伸び
加硫成形体（ＩＩＩ）をＪＩＳ  Ｋ６２５１に従い、測定温度２３℃、引張速度５００ｍｍ／分の条件で引張試験を行い、破断時強度（ＴＢ）、破断伸び（ＥＢ）を測定した。【０２３９】
（９）圧縮永久歪（ＣＳ）
ＪＩＳ  Ｋ６２５０の６．５の要領で加硫成形体（ＩＩＩ）からサンプルを抜き取り、ＪＩＳ  Ｋ６２６２（１９９７）に従って、７０℃×２２時間処理後および９０℃×７２時間後の圧縮永久歪を測定した。【０２４０】
（１０）形状回復率および形状記憶率
加硫成形体（ＩＩＩ）を１０ｍｍ(幅)×６０ｍｍ(長さ)の長方形板に打ち抜いて試験片を作成する。次いで、この試験片の中央部長さ方向に３０ｍｍの標線を引き、この標線が６０ｍｍになるように治具を用いて試験片を変形させ、１８０℃のオ−ブンに入れて５分間放置し、その後この試験片をオ−ブンより取り出して水冷する。【０２４１】
治具を取り外して１日後に、試験片表面に引いた標線間距離（Ｌ１）を測定する。次いで、この試験片を再度１８０℃のオ−ブンに入れて５分間放置してから取り出し、常温下に３０分間放置し、その後標線間距離（Ｌ２）を測定する。形状回復率および形状記憶率は、前記のようにして測定した標線間距離（Ｌ１）および（Ｌ２）を用い、次式に従って算出する。【０２４２】
形状回復率［％］＝［（Ｌ１−Ｌ２）×１００］／［Ｌ１−３０］
形状記憶率［％］＝［（Ｌ１ −３０）×１００］／［６０−３０］
（１１）吸水率（実施例１−３、１−８、比較例１−３、１−５、１−８、１−１０について測定）
加硫したスポンジゴム（加硫成形体（ＩＩＩ））から２０ｍｍ×２０ｍｍの試験片を打ち抜き、水面下５０ｍｍの位置で１２５ｍｍＨｇまで減圧し、３分間保持した。続いて、その試験片を大気中に戻して３分経過後、吸水した試験片の重量を測定し、以下の計算式から吸水率を算出した。
吸水率（％）＝［（Ｗ2 −Ｗ1 ）／Ｗ1 ］×１００
Ｗ1 ：浸漬前の試験片重量（ｇ）
Ｗ2 ：浸漬後の試験片重量（ｇ）
（１２）  ヘイズ値  ［ 内部ヘイズ（ ％ ） ］
厚さ１ ｍ ｍ の試験片を用いて、日本電色工業（株） 製のデジタル濁度計「Ｎ Ｄ Ｈ -２ ０Ｄ 」にて測定した。【０２４３】
（１３）硬さ変化、体積変化率、重量変化率
JIS K6258に準拠して、150℃で70時間、DOT3相当品ブレーキ油に浸積または所定の温度、時間で老化性試験をした後の硬さ変化、体積変化率、重量変化率を測定した。【０２４４】
（１４）  体積抵抗率
ＡＳＴＭ Ｄ ２５７に準拠して評価した。
（１５）  屈曲試験
ＪＩＳ  Ｋ  ６３０１に従って、デマッチャー試験機にて亀裂が１５ｍｍになるまでの屈曲回数を測定した。【０２４５】
（１６）  気体透過性試験
気体透過性試験は、ASTM D 1434に従って、加硫シートを差圧法ガス透過試験機（東洋精機（株）製）を用いて、試験ガス（透過気体）に100％酸素を用いて、温度23℃、湿度0％にて測定した。【０２４６】
（１７）  揮発減量（ｗｔ％）
架橋物の揮発減量は、熱天秤を使用し、窒素中で室温から３００℃まで１００℃／分の昇温速度で加熱、３００℃で２０分間保持後の減量をＴＧＡ（重量熱分析）曲線から求め、重量％で表した。【０２４７】
（１８）  フォギング（ｍｇ）
架橋物のフォギングは、架橋物を直径８０ｍｍ、厚さ２ｍｍの円盤状に成形したゴム成形体を試料とし、図２に示すビーカーの中に該試料を入れ、該ビーカーの上にアルミ箔と冷却板を置き（図３）、該ビーカーの上部６０ｍｍが液面上に出るようにオイルバスに浸漬し、１１０℃で加熱した。２０時間後のアルミ箔付着重量をフォギング量とした。【０２４８】
（１９）  低温捻り試験
低温捻り試験は、ＪＩＳ  Ｋ  ６２６１（１９９３）に従って、ゲーマン捻り試験機を用いてt5[℃]、凍結温度などを測定した。【０２４９】
（２０）  モジュラス
ＪＩＳ  Ｋ  ６３０１に従って、測定温度２３℃、引張速度５００ｍｍ／分の条件で引張試験を行い、１００％伸張時のモジュラス（Ｍ100）、2００％伸張時のモジュラス（Ｍ200）、3００％伸張時のモジュラス（Ｍ300）を測定した。【０２５０】
（２１）  老化性試験
空気中またはブレーキ油（DOT３相当品）中、所定の温度 、所定時間加熱老化試験を行ない、老化前の物性に対する保持率、すなわち老化後引張強さ保持率（％） 、老化後引張伸び保持率（％）等 を求めた。【０２５１】
〔エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）の製造〕
実施例および比較例で用いたエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）は、下記の通りにして重合した。【０２５２】
＜エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ−１）の製造＞
容積３００ＬのＳＵＳ製攪拌機つき反応器を用いて、温度を８０℃に保ち、液レベルを１００Ｌとして、ヘキサンを２６．８ｋｇ／ｈ、エチレン（Ｃ２）を４．６ｋｇ／ｈ、プロピレン（Ｃ３）を４．０ｋｇ／ｈ、５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）を１．２ｋｇ／ｈの速度で、水素を１９ＮＬ／ｈの速度で、主触媒として［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−［（１，２，３，３Ａ，８Ａ−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−２−メチル−Ｓ−インダセン−１−ｙｌ］シランアミネート（２−）−κＮ］［（１，２，３，４−η）−１，３−ペンタジエン］−チタニウムを０．０７ｍｍｏｌ／ｈ、共触媒として（Ｃ6Ｈ5）3ＣＢ（Ｃ6Ｆ5）4を０．２８ｍｍｏｌ／ｈ、有機アルミニウム化合物としてＴＩＢＡを１．８ｍｍｏｌ／ｈの速度で連続的に反応器へ供給し、エチレンとプロピレンと５−エチリデン−２−ノルボルネンとの三元共重合体（ＥＰＤＭ  Ａ−１）の重合液を得た。【０２５３】
重合圧力は２．１ＭＰａ（ゲージ圧）とした。
得られた重合液をフラッシュ乾燥により脱溶媒し、ＥＰＤＭ  Ａ−１を得た。得られたポリマーの物性を表１−１に併せて示す。【０２５４】
なお、上記［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−［（１，２，３，３Ａ，８Ａ−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−２−メチル−Ｓ−インダセン−１−ｙｌ］シランアミネート（２−）−κＮ］［（１，２，３，４−η）−１，３−ペンタジエン］−チタニウムは、特表２００１−５２２３９８号公報に記載の方法に準じて合成した。【０２５５】
＜エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ−Ｃ１）の製造＞
主触媒をＶＯ（ＯＥｔ）Ｃｌ2とし、ＴＩＢＡを用いず、原料および触媒の供給量を表１−１に記載の量比へ変更した以外は、上記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ−１）の製造と同様に行い、ＥＰＤＭ  Ａ−Ｃ１を得た。【０２５６】
＜エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ−Ｃ２）の製造＞
主触媒をrac-ジメチルシリレン- ビス｛1-(2- メチル-4- フェニルインデニル)｝ ジルコニウムジクロリドとし、原料および触媒の供給量を表１−１に記載の量比へ変更した以外は、上記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ−１）の製造と同様に行い、ＥＰＤＭ  Ａ−Ｃ２を得た。【０２５７】
なお、上記（Ａ−Ｃ１）および（Ａ−Ｃ２）は、本発明（１）に用いる共重合体（Ａ）の要件であるＰｍａｘ／Ｐｍｉｎ≦１．４を満たさない共重合体であり、比較例に使用した。【０２５８】
＜エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体  B-1,C-1,E-1,F-1,G-1,H-1,I-1,J-1,K-1の製造＞
表１−１に記載の条件で、前記のA-1と同様の方法で製造した。【０２５９】
＜エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体  B-C,C-C,E-C,F-C,G-C,H-C,I-C,J-C,K-Cの製造＞
表１−１に記載の条件で、前記のA-C1と同様の方法で製造した。【０２６０】
〔ポリオレフィン樹脂（Ｂ）の製造〕
＜液状エチレン・プロピレン共重合体ゴム（ＥＰＲ−１、ＥＰＲ−３）の製造＞
主触媒をＶＯ（ＯＥｔ）Ｃｌ2とし、共触媒をＡｌ（Ｅｔ）1.5Ｃｌ1.5とし、原料および触媒の供給量を表１−１に記載の量比へ変更した以外は、上記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ−１）の製造と同様に行い、液状ＥＰＲ−１及びＥＰＲ−３を得た。【０２６１】
＜液状エチレン・プロピレン共重合体ゴム（ＥＰＲ−２、ＥＰＲ−４）の製造＞
主触媒として［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−［（１，２，３，３Ａ，８Ａ−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−２−メチル−Ｓ−インダセン−１−ｙｌ］シランアミネート（２−）−κＮ］［（１，２，３，４−η）−１，３−ペンタジエン］−チタニウムを、共触媒として（Ｃ6Ｈ5）3ＣＢ（Ｃ6Ｆ5）4を、有機アルミニウム化合物としてＴＩＢＡを用い、原料および触媒の供給量を表１−１に記載の量比へ変更した以外は、上記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ−１）の製造と同様に行い、液状ＥＰＲ−２及びＥＰＲ−４を得た。【０２６２】
【表１−１】
0005424893.tif 000021
〔実施例１−１〕
上記のように製造したエチレン・プロピレン・５−エチリデン−２−ノルボルネンランダム共重合体（Ａ−１）１００重量部と、前添加軟化剤である鉱物油軟化剤［出光興産（株）製、ＰＷ−３８０］を１０重量部を容量４．３リットルのバンバリーミキサー［（株）神戸製鋼所製］を用いて、充填率７０％で５分間混練し、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物（Ａ'−１）を得た。このエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物（Ａ'−１）１１０重量部と、ポリオレフィン樹脂であるポリエチレン［密度(JIS K 7112))0.92g/cm3、MFR(JIS K 7210 , 190℃)1.3g/10分、Ｍｎ＝１．５×１０4］（ＰＥ−１）のペレットを１０重量部および、ポリエチレン［密度(JIS K 7112))0.92g/cm3、MFR(JIS K 7210 , 190℃)2.0g/10分、Ｍｎ＝２．７×１０4］（ＰＥ−２）のペレットを１０重量部を容量４．３リットルのバンバリーミキサー［（株）神戸製鋼所製］を用いて、充填率７０％で５分間混練し、ブレンド物（Ｉ−１）を得た。このブレンド物（Ｉ−１）についてゲル状物分析を行った。【０２６３】
得られたブレンド物（Ｉ−１）１３０重量部と、ＦＥＦ級カーボンブラック［旭カーボン（株）製、商品名 旭＃６０Ｇ］１６５重量部と、後添加軟化剤である鉱物油軟化剤［出光興産（株）製、ＰＷ−３８０］８２重量部と、ステアリン酸１重量部と、酸化亜鉛３種５重量部とを容積１．７リットルのバンバリーミキサー［（株）神戸製鋼所製、ＢＢ−４形ミキサー］で混練した。【０２６４】
上記混練における混練方法は、まずブレンド物（Ｉ−１）を１分素練りし、次いでカーボンブラック、後添加軟化剤、ステアリン酸、酸化亜鉛３種、擬似ゲル防止ＭＢを入れ２分間混練した。その後、ラムを上昇させ掃除を行い、更に１分間混練しゴム配合物（Ｉ−１）１３９０ｇを得た。この混練は充填率７０％で行った。【０２６５】
プレス成型機を用いて、厚さ２．２〜２．５ｍｍのゴム配合物（Ｉ）を金型中で１９０℃、１０分間の条件で成型し、２ｍｍ（厚さ）×１０ｃｍ（縦）×１０ｃｍ（横）のゴム配合物（Ｉ−１）シ−トを得た。【０２６６】
ゴム配合物（Ｉ−１）シートに対してフィラー分散性指標ＦＤＩの測定を行った。
得られたゴム配合物（Ｉ−１）から３６７重量部を秤量し、１４インチロール（日本ロール（株）製）（前ロールの表面温度６０℃、後ロールの表面温度６０℃、前ロールの回転数１６ｒｐｍ、後ロールの回転数１８ｒｐｍ）に巻き付けて、イオウ０．８重量部、加硫促進剤として２−メルカプトベンゾチアゾール［三新化学工業（株）製、商品名 サンセラーＭ］０．８重量部、加硫促進剤としてジブチルジチオカルバミン酸亜鉛［三新化学工業（株）製、商品名サンセラーＢＺ］２重量部、加硫促進剤としてジチオジモルホリン［三新化学工業（株）製、商品名 サンフェルＲ］１重量部、酸化カルシウム［井上石灰工業（株）製、商品名 ベスタＣ８０Ｅ］７．５重量部、加硫促進剤としてテトラメチルチウラム・ジスルフィド［三新化学（株）製、商品名 サンセラーＴＴ］１重量部、加硫促進剤としてＮ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアジル・スルフェンアミド［三新化学（株）製、商品名 サンセラーＣＭ］１重量部を添加し、１４インチオープンロール（日本ロール（株）製）（ロール温度６０℃）で７分間混練し、ゴム配合物（ＩＩ−１）を得た。そのロールからシート状に切り出した。【０２６７】
厚さ２．２〜２．５ｍｍのシート状のゴム配合物（ＩＩ−１）をプレス成型機を用いて、金型中で１６０℃、１０分間の条件で加硫し、２ｍｍ（厚さ）×１５ｃｍ（縦）×１５ｃｍ（横）の加硫成形体（ＩＩＩ−１）を得る。得られた加硫成形体（ＩＩＩ−１）について、比重、引張強度（ＴＢ）、引張破断伸び（ＥＢ）、硬度、圧縮永久歪（ＣＳ）、形状記憶率、形状回復率を測定した。結果を表１−２に示す。【０２６８】
〔実施例１−２〕
表１−２に示す配合にて実施例１−１と同様の処理及び試験を行った。
ただし、実施例１−１とはブレンド物（Ｉ）の調製方法が異なる。【０２６９】
上記のように製造したエチレン・プロピレン・５−エチリデン−２−ノルボルネンランダム共重合体（Ａ−１）を得た後に、前添加軟化剤である鉱物油軟化剤［出光興産（株）製、ＰＷ−３８０］を１０重量部混合し、共重合体（Ａ−１）１００重量部に対して７重量部の量のヘキサンを加え、ヘキサンを含むゴム組成物（エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物（Ａ'−２））を得た。【０２７０】
このゴム組成物を１．６６７ｋｇ／ｈｒで図１に示す二軸式三段ベント付押出機に導入するとともに、押出機のポリオレフィン樹脂供給部より、ポリエチレン［密度(JIS K 7112))0.92g/cm3、MFR(JIS K 7210 , 190℃)1.3g/10分］（ＰＥ−１）のペレットを０．１６７ｋｇ／ｈｒで、ポリエチレン［密度(JIS K 7112))0.92g/cm3、MFR(JIS K 7210 , 190℃)2.0g/10分］（ＰＥ−２）のペレットを０．１６７ｋｇ／ｈｒで押出機内に導入し、エチレン・プロピレン・５−エチリデン−２−ノルボルネンランダム共重合体とポリエチレンとを混練、脱溶媒し、得られたゴムを押出機の先端でペレット状に切断し、ブレンド物（Ｉ−２）のペレットを２．０ｋｇ／ｈｒの速度で得た。【０２７１】
得られたブレンド物（Ｉ−２）におけるポリエチレンとエチレン・プロピレン・５−エチリデン−２−ノルボルネンランダム共重合体ゴムとのブレンド重量比は、２０／１１０であった。【０２７２】
〔実施例１−３〕
表１−２に示す配合にて実施例１−１と同様の処理及び試験を行った。
ただし、実施例１−１とは異なり発泡体である。【０２７３】
実施例１−１と同様のゴム配合物（Ｉ−１）３６７重量部を秤量し、１４インチロール（日本ロール（株）製）（前ロールの表面温度６０℃、後ロールの表面温度６０℃、前ロールの回転数１６ｒｐｍ、後ロールの回転数１８ｒｐｍ）に巻き付けて、発泡剤［永和化成工業（株）製ＯＢＳＨ、商品名 ネオセルボンＮ＃１０００Ｍ］０．３重量部を添加し、ロールバンク上の発泡剤がゴム配合物（Ｉ−１）に吸収された後に、続けて、イオウ１．５重量部、加硫促進剤として２−メルカプトベンゾチアゾール［三新化学工業（株）製、商品名 サンセラーＭ］１．５重量部、加硫促進剤としてジブチルジチオカルバミン酸亜鉛［三新化学工業（株）製、商品名サンセラーＢＺ］２重量部、加硫促進剤としてジチオジモルホリン［三新化学工業（株）製、商品名 サンフェルＲ］０．５重量部、酸化カルシウム［井上石灰工業（株）製、商品名 ベスタＰＰ］６重量部、加硫促進剤としてテトラメチルチウラム・ジスルフィド［三新化学（株）製、商品名 サンセラーＴＴ］０．３重量部、加硫促進剤として２−メルカプトイミダゾリン［三新化学（株）製、商品名 サンセラー２２−Ｃ］１重量部を添加し、１４インチオープンロール（日本ロール（株）製）（ロール温度６０℃）で７分間混練し、ゴム配合物（ＩＩ−３）を得た。そのロールからリボン状に切り出した。【０２７４】
リボン状のゴム配合物（ＩＩ−３）を押出機ヘッド温度８０℃の押出機にて、縦２ｍｍ×横２５ｍｍの一型口金を用いて、２．８ｍ／分の速度で押出成形を行い、マイクロ波加硫槽（ＵＨＦ）と熱空気加硫槽（ＨＡＶ）が直列につながれた成形ラインを用いて、加硫及び発泡を行い、加硫成形体（ＩＩＩ−３）を得た。この際、ＵＨＦの温度は１８０℃とし、押出材料の表面温度がＵＨＦ出口で１９０℃となるように出力を調整した。３０ｍのＨＡＶ加硫槽を用い、その層内温度は２３０℃に設定した。加硫槽での滞留時間は５分であった。【０２７５】
加硫成形体（ＩＩＩ−３）の吸水率も測定した。
〔実施例１−４〜１−６〕
表１−２または１−３に示す配合にて実施例１−１と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−２または１−３に示す。【０２７６】
なお、表１−３に記載のＰＰは、ポリプロピレン［密度（ＪＩＳ  Ｋ  ７１１２）０．９１ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ（ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０  ２３０℃）３０ｇ／１０分、Ｍｎ＝３．６×１０4］（ＰＰ）を用いた。【０２７７】
〔実施例１−７〕
表１−３に示す配合にて実施例１−２と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−３に示す。【０２７８】
〔実施例１−８〕
表１−３に示す配合にて実施例１−３と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−３に示す。【０２７９】
なお、発泡剤は、実施例１−３と同量用いた。
ただし、実施例１−１とは異なり発泡体である。
〔実施例１−９〕
表１−３に示す配合にて実施例１−１と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−３に示す。【０２８０】
〔実施例１−１０〕
表１−３に示す配合にて実施例１−１と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−３に示す。【０２８１】
〔比較例１−１〕
表１−２に示す配合にて実施例１−１と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−２に示す。【０２８２】
〔比較例１−２〕
表１−２に示す配合にて実施例１−２と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−２に示す。【０２８３】
〔比較例１−３〕
表１−２に示す配合にて実施例１−３と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−２に示す。【０２８４】
なお、発泡剤は、実施例１−３と同量用いた。
〔比較例１−４〕
表１−２に示す配合にて実施例１−１と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−２に示す。【０２８５】
〔比較例１−５〕
表１−２に示す配合にて実施例１−３と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−２に示す。【０２８６】
なお、発泡剤は、実施例１−３と同量用いた。
〔比較例１−６〕
表１−３に示す配合にて実施例１−１と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−３に示す。【０２８７】
〔比較例１−７〕
表１−３に示す配合にて実施例１−２と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−３に示す。【０２８８】
〔比較例１−８〕
表１−３に示す配合にて実施例１−３と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−３に示す。【０２８９】
なお、発泡剤は、実施例１−３と同量用いた。
〔比較例１−９〕
表１−３に示す配合にて実施例１−１と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−３に示す。【０２９０】
〔比較例１−１０〕
表１−３に示す配合にて実施例１−３と同様の処理及び試験を行った。結果を表１−３に示す。【０２９１】
なお、発泡剤は、実施例１−３と同量用いた。
〔実施例１−１１〕  シーリング剤
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−４に示す配合にて、実施例１−１と同様にシーリング剤用架橋物を調製した。【０２９２】
〔実施例１−１２〕  シーリング剤
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−４に示す配合にて、実施例１−２と同様にシーリング剤用架橋物を調製した。【０２９３】
〔実施例１−１３および１−１４〕  シーリング剤
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−４に示す配合にて、実施例１−１と同様にシーリング剤用架橋物を調製した。【０２９４】
〔比較例１−１１〕
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−４に示す配合にて、実施例１−１と同様にシーリング剤用架橋物を調製した。【０２９５】
〔比較例１−１２〕
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−４に示す配合にて、実施例１−２と同様にシーリング剤用架橋物を調製した。【０２９６】
〔比較例１−１３および１−１４〕
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−４に示す配合にて、実施例１−１と同様にシーリング剤用架橋物を調製した。【０２９７】
〔実施例１−１５〕  シール製品（パッキン）
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−５に示す配合にて、実施例１−１と同様にシール製品用架橋物を調製した。【０２９８】
〔実施例１−１６〕  シール製品（パッキン）
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−５に示す配合にて、実施例１−２と同様にシール製品用架橋物を調製した。【０２９９】
〔実施例１−１７および１−１８〕  シール製品（パッキン）
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−５に示す配合にて、実施例１−１と同様にシール製品用架橋物を調製した。【０３００】
〔比較例１−１５〕  シール製品（パッキン）
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−５に示す配合にて、実施例１−１と同様にシール製品用架橋物を調製した。【０３０１】
〔比較例１−１６〕  シール製品（パッキン）
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−５に示す配合にて、実施例１−２と同様にシール製品用架橋物を調製した。【０３０２】
〔比較例１−１７および１−１８〕  シール製品（パッキン）
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−５に示す配合にて、実施例１−１と同様にシール製品用架橋物を調製した。【０３０３】
〔実施例１−１９〕  シート
表１−６に示す配合にて、実施例１−１と同様にシート用架橋物を調製した。
〔実施例１−２０〕  シート
表１−６に示す配合にて、実施例１−１と同様にシート用架橋物を調製した。【０３０４】
〔実施例１−２１および１−２２〕  シート
表１−６に示す配合にて、実施例１−１と同様にシート用架橋物を調製した。
〔比較例１−１９〕  シート
表１−６に示す配合にて、実施例１−１と同様にシート用架橋物を調製した。【０３０５】
〔比較例１−２０〕  シート
表１−６に示す配合にて、実施例１−１と同様にシート用架橋物を調製した。
〔比較例１−２１および１−２２〕  シート
表１−６に示す配合にて、実施例１−１と同様にシート用架橋物を調製した。【０３０６】
〔実施例１−２３〕  ブレーキブーツ
架橋剤としてイオウの代わりにカヤクミルD-40、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−７に示す配合にて、実施例１−１と同様にブレーキブーツ用架橋物を調製した。【０３０７】
〔実施例１−２４〕  ブレーキブーツ
架橋剤としてイオウの代わりにカヤクミルD-40、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−７に示す配合にて、実施例１−２と同様にブレーキブーツ用架橋物を調製した。【０３０８】
〔実施例１−２５および１−２６〕  ブレーキブーツ
架橋剤としてイオウの代わりにカヤクミルD-40、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−７に示す配合にて、実施例１−１と同様にブレーキブーツ用架橋物を調製した。【０３０９】
〔比較例１−２３〕  ブレーキブーツ
架橋剤としてイオウの代わりにカヤクミルD-40、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−７に示す配合にて、実施例１−１と同様にブレーキブーツ用架橋物を調製した。【０３１０】
〔比較例１−２４〕  ブレーキブーツ
架橋剤としてイオウの代わりにカヤクミルD-40、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−７に示す配合にて、実施例１−２と同様にブレーキブーツ用架橋物を調製した。【０３１１】
〔比較例１−２５および１−２６〕  ブレーキブーツ
架橋剤としてイオウの代わりにカヤクミルD-40、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表１−７に示す配合にて、実施例１−１と同様にブレーキブーツ用架橋物を調製した。【０３１２】
〔実施例１−２７〕  軽量化グロメット
表１−８に示す配合にて、実施例１−１と同様に軽量化グロメット用架橋物を調製した。【０３１３】
〔実施例１−２８〕  軽量化グロメット
表１−８に示す配合にて、実施例１−２と同様に軽量化グロメット用架橋物を調製した。【０３１４】
〔実施例１−２９および１−３０〕  軽量化グロメット
表１−８に示す配合にて、実施例１−１と同様に軽量化グロメット用架橋物を調製した。【０３１５】
〔比較例１−２７〕  軽量化グロメット
表１−８に示す配合にて、実施例１−１と同様に軽量化グロメット用架橋物を調製した。【０３１６】
〔比較例１−２８〕  軽量化グロメット
表１−８に示す配合にて、実施例１−２と同様に軽量化グロメット用架橋物を調製した。【０３１７】
〔比較例１−２９および１−３０〕  軽量化グロメット
表１−８に示す配合にて、実施例１−１と同様に軽量化グロメット用架橋物を調製した。【０３１８】
〔実施例１−３１〕  コーナージョイント
表１−９に示す配合にて、実施例１−１と同様にコーナージョイント用架橋物を調製した。【０３１９】
〔実施例１−３２〕  コーナージョイント
表１−９に示す配合にて、実施例１−２と同様にコーナージョイント用架橋物を調製した。【０３２０】
〔実施例１−３３および１−３４〕  コーナージョイント
表１−９に示す配合にて、実施例１−１と同様にコーナージョイント用架橋物を調製した。【０３２１】
〔比較例１−３１〕  コーナージョイント
表１−９に示す配合にて、実施例１−１と同様にコーナージョイント用架橋物を調製した。【０３２２】
〔比較例１−３２〕  コーナージョイント
表１−９に示す配合にて、実施例１−２と同様にコーナージョイント用架橋物を調製した。【０３２３】
〔比較例１−３３および１−３４〕  コーナージョイント
表１−９に示す配合にて、実施例１−１と同様にコーナージョイント用架橋物を調製した。【０３２４】
〔実施例１−３５〕  タイヤサイドウォール
表１−１０に示す配合にて、実施例１−１と同様にタイヤサイドウォール用架橋物を調製した。【０３２５】
〔実施例１−３６〕  タイヤサイドウォール
表１−１０に示す配合にて、実施例１−２と同様にタイヤサイドウォール用架橋物を調製した。【０３２６】
〔実施例１−３７および１−３８〕  タイヤサイドウォール
表１−１０に示す配合にて、実施例１−１と同様にタイヤサイドウォール用架橋物を調製した。【０３２７】
〔比較例１−３５〕
表１−１０に示す配合にて、実施例１−１と同様にタイヤサイドウォール用架橋物を調製した。【０３２８】
〔比較例１−３６〕
表１−１０に示す配合にて、実施例１−２と同様にタイヤサイドウォール用架橋物を調製した。【０３２９】
〔比較例１−３７および１−３８〕
表１−１０に示す配合にて、実施例１−１と同様にタイヤサイドウォール用架橋物を調製した。【０３３０】
〔実施例１−３９〕  タイヤチューブ
表１−１１に示す配合にて、実施例１−１と同様にタイヤチューブ用架橋物を調製した。【０３３１】
〔実施例１−４０〕  タイヤチューブ
表１−１１に示す配合にて、実施例１−２と同様にタイヤチューブ用架橋物を調製した。【０３３２】
〔実施例１−４１および１−４２〕  タイヤチューブ
表１−１１に示す配合にて、実施例１−１と同様にタイヤチューブ用架橋物を調製した。【０３３３】
〔比較例１−３９〕
表１−１１に示す配合にて、実施例１−１と同様にタイヤチューブ用架橋物を調製した。【０３３４】
〔比較例１−４０〕
表１−１１に示す配合にて、実施例１−２と同様にタイヤチューブ用架橋物を調製した。【０３３５】
〔比較例１−４１および１−４２〕
表１−１１に示す配合にて、実施例１−１と同様にタイヤチューブ用架橋物を調製した。【０３３６】
〔実施例１−４３〕  ゴムベルト
表１−１２に示す配合にて、実施例１−１と同様にゴムベルト用架橋物を調製した。
〔実施例１−４４〕  ゴムベルト
表１−１２に示す配合にて、実施例１−２と同様にゴムベルト用架橋物を調製した。【０３３７】
〔実施例１−４５および１−４６〕  ゴムベルト
表１−１２に示す配合にて、実施例１−１と同様にゴムベルト用架橋物を調製した。
〔比較例１−４３〕
表１−１２に示す配合にて、実施例１−１と同様にタイヤチューブ用架橋物を調製した。【０３３８】
〔比較例１−４４〕
表１−１２に示す配合にて、実施例１−２と同様にタイヤチューブ用架橋物を調製した。【０３３９】
〔比較例１−４５および１−４６〕
表１−１２に示す配合にて、実施例１−１と同様にタイヤチューブ用架橋物を調製した。【０３４０】
〔実施例１−４７〕  ゴムロール
表１−１３に示す配合にて、実施例１−１と同様にゴムロール用架橋物を調製した。
〔実施例１−４８〕  ゴムロール
表１−１３に示す配合にて、実施例１−２と同様にゴムロール用架橋物を調製した。【０３４１】
〔実施例１−４９および１−５０〕  ゴムロール
表１−１３に示す配合にて、実施例１−１と同様にゴムロール用架橋物を調製した。
〔比較例１−４７〕
表１−１３に示す配合にて、実施例１−１と同様にゴムロール用架橋物を調製した。【０３４２】
〔比較例１−４８〕
表１−１３に示す配合にて、実施例１−２と同様にゴムロール用架橋物を調製した。
〔比較例１−４９および１−５０〕
表１３に示す配合にて、実施例１−１と同様にゴムロール用架橋物を調製した。【０３４３】
〔実施例１−５１〕  防振ゴム
表１−１４に示す配合にて、実施例１−１と同様に防振用架橋物を調製した。
〔実施例１−５２〕  防振ゴム
表１−１４に示す配合にて、実施例１−２と同様に防振用架橋物を調製した。【０３４４】
〔実施例１−５３および１−５４〕  防振ゴム
表１−１４に示す配合にて、実施例１−１と同様に防振用架橋物を調製した。
〔比較例１−５１〕
表１−１４に示す配合にて、実施例１−１と同様に防振用架橋物を調製した。【０３４５】
〔比較例１−５２〕
表１−１４に示す配合にて、実施例１−２と同様に防振用架橋物を調製した。
〔比較例１−５３および１−５４〕
表１−１４に示す配合にて、実施例１−１と同様に防振用架橋物を調製した。【０３４６】
〔実施例１−５５〕  （被覆）電線
表１−１５に示す配合にて、実施例１−１と同様に電線用架橋物を調製した。
〔実施例１−５６〕  （被覆）電線
表１−１５に示す配合にて、実施例１−２と同様に電線用架橋物を調製した。【０３４７】
〔実施例１−５７および１−５８〕  （被覆）電線
表１−１５に示す配合にて、実施例１−１と同様に電線用架橋物を調製した。
〔比較例１−５５〕
表１−１５に示す配合にて、実施例１−１と同様に電線用架橋物を調製した。【０３４８】
〔比較例１−５６〕
表１−１５に示す配合にて、実施例１−２と同様に電線用架橋物を調製した。
〔比較例１−５７および１−５８〕
表１−１５に示す配合にて、実施例１−１と同様に電線用架橋物を調製した。【０３４９】
〔実施例１−５９〕  グラスランチャネル
表１−１６に示す配合にて、実施例１−１と同様にグラスランチャネル用架橋物を調製した。【０３５０】
〔実施例１−６０〕  グラスランチャネル
表１−１６に示す配合にて、実施例１−２と同様にグラスランチャネル用架橋物を調製した。【０３５１】
〔実施例１−６１および１−６２〕  グラスランチャネル
表１−１６に示す配合にて、実施例１−１と同様にグラスランチャネル用架橋物を調製した。【０３５２】
〔比較例１−５９〕
表１−１６に示す配合にて、実施例１−１と同様にグラスランチャネル用架橋物を調製した。【０３５３】
〔比較例１−６０〕
表１−１６に示す配合にて、実施例１−２と同様にグラスランチャネル用架橋物を調製した。【０３５４】
〔比較例１−６１および１−６２〕
表１−１６に示す配合にて、実施例１−１と同様にグラスランチャネル用架橋物を調製した。【０３５５】
〔実施例１−６３〕  ウェザーストリップスポンジ
ＥＰＤＭ（Ｋ−１）１００重量部と、前添加軟化剤である鉱物油軟化剤［出光興産（株）製、ＰＷ−３８０］を２０重量部を容量４．３リットルのバンバリーミキサー［（株）神戸製鋼所製］を用いて、充填率７０％で５分間混練し、エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物（Ｋ'−１）を得た。このエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体組成物（Ｋ'−１）１２０重量部と、ポリオレフィン樹脂であるポリエチレン［密度(JIS K 7112))0.92g/cm3、MFR(JIS K 7210 , 190℃)1.3g/10分、Ｍｎ＝１．５×１０4］（ＰＥ−１）のペレット５重量部を容量４．３リットルのバンバリーミキサー［（株）神戸製鋼所製］を用いて、充填率７０％で５分間混練し、ブレンド物（Ｉ−１）を得た。【０３５６】
この油展ゴム１２０重量部に、「ダイアナプロセスオイル  ＰＷ−３８０」（商品名；出光興産株式会社製）を５０重量部、補強剤として「旭＃５０ＨＧ」カーボンブラック（商品名；旭カーボン株式会社製）８５重量部、加硫促進剤として酸化亜鉛５重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部、活性剤としてＰＥＧ＃４０００  １重量部、脱泡剤としてベスタ２００  ４重量部をＢＢ４型バンバリーミキサー（神戸製鋼株式会社製）で３〜５分混練し、冷却後、１４インチオープンロール（日本ロール株式会社製）にまき付け、加硫剤としてイオウ１．５重量部、加硫促進剤として２−メルカプトベンゾチアゾール１．０重量部、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアジル・スルフェンアミド１．０重量部、ジエチルチオウレア１．０重量部、テトラキス（２−エチルヘキシル）チウラムジスルフィド０．５重量部、発泡剤としてｐ,ｐ’−オキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド）４重量部を分散させ、配合ゴムを得た。この配合ゴムを用いて、マイクロ波加硫槽（ＵＨＦ）と熱空気加硫槽（ＨＡＶ）が直列につながれた成形ラインを用いて、又はマイクロ波加硫槽（ＵＨＦ）を組み合わせない成形ラインを用いて、加硫及び発泡を行った。
この際、押出機ヘッド温度８０℃として、ＵＨＦの温度は２００℃とし、ＵＨＦ出口温度が１８０℃となるように出力を調整した。３０ｍのＨＡＶ加硫槽を用い、その槽内温度は２５０℃に設定した。このようにして得られたウェザーストリップスポンジ用途の架橋物の各物性値を表１−１７に示す。【０３５７】
〔実施例１−６４〕
表１−１７に示す配合にて、アロイ時に溶媒（ヘキサン）を使用する以外は実施例１−６３と同様にウェザーストリップスポンジ用発泡物を調製した。【０３５８】
〔実施例１−６５および１−６６〕
表１−１７に示す配合にて、実施例１−６３と同様にウェザーストリップスポンジ用発泡物を調製した。【０３５９】
〔比較例１−６３〕
表１−１７に示す配合にて、実施例１−６３と同様にウェザーストリップスポンジ用発泡物を調製した。【０３６０】
〔比較例１−６４〕
表１−１７に示す配合にて、アロイ時に溶媒（ヘキサン）を使用する以外は実施例１−６３と同様にウェザーストリップスポンジ用発泡物を調製した。【０３６１】
〔比較例１−６５および１−６６〕
表１−１７に示す配合にて、実施例１−６３と同様にウェザーストリップスポンジ用発泡物を調製した。【０３６２】
【表１−２】
0005424893.tif 000022
【０３６３】
【表１−３】
0005424893.tif 000023
【０３６４】
【表１−４】
0005424893.tif 000024
【０３６５】
【表１−５】
0005424893.tif 000025
【０３６６】
【表１−６】
0005424893.tif 000026
【０３６７】
【表１−７】
0005424893.tif 000027
【０３６８】
【表１−８】
0005424893.tif 000028
【０３６９】
【表１−９】
0005424893.tif 000029
【０３７０】
【表１−１０】
0005424893.tif 000030
【０３７１】
【表１−１１】
0005424893.tif 000031
【０３７２】
【表１−１２】
0005424893.tif 000032
【０３７３】
【表１−１３】
0005424893.tif 000033
【０３７４】
【表１−１４】
0005424893.tif 000034
【０３７５】
【表１−１５】
0005424893.tif 000035
【０３７６】
【表１−１６】
0005424893.tif 000036
【０３７７】
【表１−１７】
0005424893.tif 000037
〔実施例ＩＩ〕
本発明（２）の優れた効果を〔実施例ＩＩ〕にて説明するが、本発明（２）はこれら実施例に限定されるものではない。なお、実施例および比較例における各特性の評価方法は次の通りである。【０３７８】
〔数平均分子量（Ｍｎ）〕
数平均分子量（Ｍｎ）は、ＶＰＯ法(蒸気圧浸透法)により測定した。
〔極限粘度〕
極限粘度［η］は、離合社製  全自動極限粘度計を用いて、温度：１３５℃、測定溶媒：デカリンにて測定した。【０３７９】
〔Ｂ値および組成〕
Ｂ値は、各モノマーのモル分率およびエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのダイアッド連鎖分率より、下記式（Ｉ）で与えられる。【０３８０】
Ｂ値＝（［ＥＸ］＋２［Ｙ］）／｛２［Ｅ］×（［Ｘ］＋［Ｙ］）｝  …（Ｉ）
式（Ｉ）中、［Ｅ］、［Ｘ］および［Ｙ］は、エチレン、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンおよび非共役ポリエンのモル分率をそれぞれ表し、［ＥＸ］は、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィンのダイアッド連鎖分率を表す。【０３８１】
エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体が、下記式（ＩＩＩ）で表されるエチレン・プロピレン・ＥＮＢ共重合体である場合および下記式（ＩＶ）で表されるエチレン・プロピレン・ＶＮＢ共重合体である場合は、以下に示すような手順により、Ｂ値および組成を求めることができる。また、エチレン・プロピレン・ＥＮＢ・ＶＮＢ共重合体である場合は、ＥＮＢおよびＶＮＢを１種の非共役ポリエン（ＥＮＢ）として扱い、Ｂ値および組成を求めることができる。【０３８２】
まず、下記９種のＮＭＲ積分値を求める。なお、ＮＭＲ積分値は、ＥＣＸ４００Ｐ型核磁気共鳴装置（日本電子製）を用いて、測定温度：１２０℃、測定溶媒：オルトジクロロベンゼン／重水素化ベンゼン＝４／１、積算回数：８０００回にて、13ＣＮＭＲのスペクトルを測定して得た。【０３８３】
（１）αβ、（２）αγ＋αδ、（３）βγ、（４）βδ、（５）γδ、（６）δδ、（７）３Ｅ、（８）３Ｚ、（９）αα＋１Ｚ＋５Ｅ＋５Ｚ＋６Ｅ＋６Ｚ。
ここで、α、β、γおよびδは、注目しているメチレンシグナルから、メチン炭素（分岐）まで、それぞれ１ボンド、２ボンド、３ボンドおよび４ボンド離れていることを示す。また、上記（７）〜（９）における数字および英字からなるシンボルは、ＥＮＢに由来する炭素を表し、数字は下記式（ＩＩＩ）および下記式（ＩＶ）の位置を表し、英字はそれぞれＥがＥ体を表し、ＺがＺ体を表す。【０３８４】
【化２０】
0005424893.tif 000038
上記（２）は３７〜３９ｐｐｍの複数ピークの合計を表し、上記（６）は２９〜３１ｐｐｍの複数ピークの合計からγγとγδとのピークを除いた数値を表し、上記（９）は４４〜４８ｐｐｍの複数ピークの合計を採用する。【０３８５】
また、ααは次の通り算出する。
αα＝αα＋１Ｚ＋５Ｅ＋５Ｚ＋６Ｅ＋６Ｚ−２×３Ｅ−３×３Ｚ
＝（９）−２×（７）−３×（８）
ダイアッド連鎖分率は次の通り算出する。【０３８６】
ＰＰ（プロピレン・プロピレン連鎖）＝αα＋αβ／４
ＰＥ（プロピレン・エチレン連鎖）＝αγ＋αδ＋αβ／２
ＥＥ（エチレン・エチレン連鎖）＝（βδ＋δδ）／２＋（γδ＋βγ）／４
ＮＥ（ＥＮＢ・エチレン連鎖）＋ＮＰ(ＥＮＢ・プロピレン連鎖)＋ＮＮ(ＥＮＢ・ＥＮＢ連鎖)＝（３Ｅ＋３Ｚ）×２
したがって、組成は次の通り算出できる。【０３８７】
［Ｅ］（エチレンモル分率）＝（ＥＥ＋ＰＥ／２+３Ｅ+３Ｚ）／（ＰＰ＋ＰＥ＋ＥＥ＋３Ｅ＋３Ｚ）
［Ｘ］（α−オレフィンモル分率）＝（ＰＰ＋ＰＥ／２）／（ＰＰ＋ＰＥ＋ＥＥ＋３Ｅ＋３Ｚ）
［Ｙ］（非共役ポリエンモル分率）＝（３Ｅ＋３Ｚ）／（ＰＰ＋ＰＥ＋ＥＥ＋３Ｅ＋３Ｚ）
また、ダイアッド連鎖分率［ＥＸ］は次のとおり算出する。【０３８８】
［ＥＸ］＝ＰＥ／（ＰＰ＋ＰＥ＋ＥＥ＋３Ｅ＋３Ｚ）
以上より、Ｂ値は次の通り算出することができる。
Ｂ値＝（［ＥＸ］＋２［Ｙ］）／｛２［Ｅ］×（［Ｘ］＋［Ｙ］）｝  …（Ｉ）
なお、Ｂ値およびダイアッド分率については、Seger, M. R.および Maciel, G. E.のAnal. Chem. 2004, 76, 5734-5747を参考にすることができる。【０３８９】
〔エチレン分布パラメータＰ〕
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体０．０２ｇを溶離液であるシクロヘキサン１０ｍｌに溶解後、０．４５μｍのフィルターでろ過し、ＧＰＣ−ｏｆｆｌｉｎｅ−ＦＴＩＲ測定を行った。【０３９０】
測定は溶離液としてシクロヘキサンを用い、流量１．０ｍｌ／ｍｉｎ、温度６０℃で行い、装置としてゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅ  ＧＰＣ２０００型（Ｗａｔｅｒｓ社製）を用い、カラムに東ソー（株）製  Ｇｅｌ  ＧＭＨＨＲ−Ｈ（２本）を用い、検出器には東ソー（株）製  示差屈折計ＲＩ−８０２０を用い、ＦＴＩＲ装置にはLab Connection Inc.製  ＬＣ−Ｔｒａｎｓｆｏｒｍ  Ｓｅｒｉｅｓ３００を用いた。【０３９１】
分子量計算はポリイソブチレン換算で行い、カラム出口の配管に検出器とＦＴＩＲ測定装置を流量がほぼ等量になるよう並列に接続した。測定によって得られたＦＴＩＲ測定の結果得られたチャートにおける７２１±２０ｃｍ-1の最大ピーク強度をＡ７２１ｃｍ-1、４３２０±２０ｃｍ-1における最大ピーク強度をＡ４３２０ｃｍ-1とするとエチレン分布パラメータＰは
Ｐ＝Ａ７２１ｃｍ-1／Ａ４３２０ｃｍ-1
と表される。【０３９２】
ただし、７２１±２０ｃｍ-1の最大ピーク強度は７８２±２０ｃｍ-1の極小点と６９０±２０ｃｍ-1の極小点とを結んだベースラインからの強度とし、同様に４３２０±２０ｃｍ-1の最大ピーク強度は４４８０±２０ｃｍ-1の極小点と３５００±２０ｃｍ-1の極小点とを結んだベースラインからの強度とした。【０３９３】
〔ヘイズ値  ［ 内部ヘイズ（ ％ ）］〕
厚さ１ ｍ ｍ の試験片を用いて、日本電色工業（ 株） 製のデジタル濁度計「Ｎ Ｄ Ｈ -２ ０Ｄ 」にて測定した。【０３９４】
〔硬さ変化、体積変化率、重量変化率〕
JIS K6258に準拠して、150℃で70時間、DOT3相当品ブレーキ油に浸積または所定の度、時間で老化性試験をした後の硬さ変化、体積変化率、重量変化率を測定した。【０３９５】
〔体積抵抗率〕
ＡＳＴＭ Ｄ ２５７に準拠して評価した。
〔屈曲試験〕
ＪＩＳ  Ｋ  ６３０１に従って、デマッチャー試験機にて亀裂が１５ｍｍになるまでの屈曲回数を測定した。【０３９６】
〔気体透過性試験〕
気体透過性試験は、ASTM D 1434に従って、加硫シートを差圧法ガス透過試験機（東洋精機（株）製）を用いて、試験ガス（透過気体）に100％酸素を用いて、温度23℃、湿度0％にて測定した。【０３９７】
〔揮発減量（ｗｔ％）〕
架橋物の揮発減量は、熱天秤を使用し、窒素中で室温から３００℃まで１００℃／分の昇温速度で加熱、３００℃で２０分間保持後の減量をＴＧＡ（重量熱分析）曲線から求め、重量％で表した。【０３９８】
〔フォギング（ｍｇ）〕
架橋物のフォギングは、架橋物を直径８０ｍｍ、厚さ２ｍｍの円盤状に成形したゴム成形体を試料とし、図１に示すビーカーの中に該試料を入れ、該ビーカーの上にアルミ箔と冷却板を置き（図３）、該ビーカーの上部６０ｍｍが液面上に出るようにオイルバスに浸漬し、１１０℃で加熱した。２０時間後のアルミ箔付着重量をフォギング量とした。【０３９９】
〔モジュラス〕
ＪＩＳ  Ｋ  ６３０１に従って、測定温度２３℃、引張速度５００ｍｍ／分の条件で引張試験を行い、１００％伸張時のモジュラス（Ｍ100）、２００％伸張時のモジュラス（Ｍ200）、３００％伸張時のモジュラス（Ｍ300）を測定した。【０４００】
〔老化性試験〕
JIS K6257  ノーマルオーブン法により１００℃×７０時間で加熱老化試験を行い、老化前の物性に対する保持率、すなわち老化後引張強さ保持率（％）、老化後引張伸び保持率（％）等 を求めた。【０４０１】
〔ベタ〕
架橋物のベタは、実施例で製造した厚さ２ｍｍのシートを、さらにエアーオーブン中で１５０℃×１６８時間処理した後のシート表面のべたつきを観察した。【０４０２】
〔引張クリープ値〕
実施例で製造した厚さ２ｍｍのシートからサンプルを打ち抜いて試験片を作成する。試験には動的粘弾性装置（ＴＡ  ＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製  ＡＲＥＳ）及び制御ソフトウェア（ＴＡ  ＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ社製  Ｏｒｃｈｅｓｔｒａｔｏｒ  Ｖｅｒｓｉｏｎ  ７．１．２．３）を用いた。前記プレス成形したシートからＪＩＳ  Ｋ  ６２７３の図２に示す形状に打ち抜いた試験片を用い、Ｔｏｒｓｉｏｎ  Ｒｅｃｔａｎｇｕｌａｒ  Ｇｅｏｍｅｔｒｙを介して装置に取り付けた。引張方向の荷重としてＡｘｉａｌ  Ｆｏｒｃｅを−４８０±５ｇ（この範囲で一定）に設定し、２２℃±１℃から試験を開始し、２℃／ｍｉｎの昇温速度で昇温した。途中２５℃における平行部分の長さと、８０℃における平行部分の長さを測定し、以下式により引張クリープ値を算出した。【０４０３】
引張クリープ値（％）＝（Ｌ８０−Ｌ２５）／Ｌ０×１００
ここで、Ｌ８０は８０℃における平行部分の長さ（単位：ｍｍ）を、Ｌ２５は２５℃における平行部分の長さ（単位：ｍｍ）を、Ｌ０は初期の平行部分の長さ（単位：ｍｍ）を表す。【０４０４】
〔収縮率〕
実施例で製造した未加硫ホースを長さ１５ｃｍにカットし、２００℃で１０分間加熱することによって架橋物を得る。架橋物の長さを測定し、収縮率を算出した。
収縮率（％）＝（１５−Ｌ）／１５×１００
ここで、Ｌは架橋物の長さ（単位：ｃｍ）を表す。【０４０５】
〔比重〕
比重は、20mm×20mmに打ち抜かれたスポンジ状架橋物を、表面の汚れをアルコールで拭き取った後、25℃雰囲気下で自動比重計（東洋精機製作所製：M-1型）を用いて測定した。【０４０６】
〔吸水率〕
吸水率は、20mm×20mmに打ち抜かれたスポンジ状架橋物を、表面の汚れをアルコールで拭き取った後、水面下50mmの位置で125mmHgまで減圧した後3分間保持し、続いて大気圧に戻した後3分間経過後、吸水した試験片の重量を測定し、以下の式から吸水率（Wa）を算出した。【０４０７】
〔圧縮永久歪み〕
圧縮永久歪みは、JIS K 6262（1993）に従って、70℃で200時間熱老化させた試験片を用いて測定した。【０４０８】
〔低温捻り試験〕
ＪＩＳ  Ｋ  ６２６１（１９９３）に従って、ゲーマン捻り試験機を用いてｔ５［℃］、凍結温度などを測定した。【０４０９】
〔引張破断強度、引張破断伸び〕
加硫成形体（ＩＩＩ）をＪＩＳ  Ｋ６２５１に従い、測定温度２３℃、引張速度５００ｍｍ／分の条件で引張試験を行い、破断時強度（ＴＢ）、破断伸び（ＥＢ）を測定した。【０４１０】
〔圧縮永久歪（ＣＳ）〕
ＪＩＳ  Ｋ６２５０の６．５の要領で加硫成形体（ＩＩＩ）からサンプルを抜き取り、ＪＩＳ  Ｋ６２６２（１９９７）に従って、７０で２２時間処理後および９０で７２時間後の圧縮永久歪を測定した。【０４１１】
＜成分（Ａ）および成分（Ｃ）の重合例＞
成分（Ａ）−１の重合は、容積３００ＬのＳＵＳ製攪拌機つき反応器を用いて、温度を８０℃に保ち、液レベルを１００Ｌとして、ヘキサンを毎時２７．０ｋｇ、エチレンを毎時５．１ｋｇ、プロピレンを毎時３．４ｋｇ、５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）を毎時１．２ｋｇの速度で、また水素を毎時１５ＮＬの速度で、主触媒として［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−［（１，２，３，３Ａ，８Ａ−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−２−メチル−Ｓ−インダセン−１−ｙｌ］シランアミネート（２−）−κＮ］［（１，２，３，４−η）−１，３−ペンタジエン］−チタニウムを毎時０．０７ｍｍｏｌ、共触媒として（Ｃ6Ｈ5）3ＣＢ（Ｃ6Ｆ5）4を毎時０．２８ｍｍｏｌ、有機アルミニウム化合物としてＴＩＢＡ（以下、このような主触媒、共触媒および有機アルミニウム化合物の組み合わせを「触媒Ａ」ともいう。）を毎時１．８ｍｍｏｌの速度で連続的に反応器へ供給し、エチレンとプロピレンと５−エチリデン−２−ノルボルネンとの三元共重合体（成分（Ａ）−１）の重合液を得た。なお、該主触媒は、国際公開第９８／４９２１２号パンフレットに記載されている方法に準じて合成して得た。得られた重合液からフラッシュ乾燥により成分（Ａ）−１を得た。成分（Ａ）−１の物性を表２−１に併せて示す。【０４１２】
成分（Ａ）−２、３、６、７と成分（Ｃ）−１、２とは、表２−１に記載の原料供給条件にしたがい、成分（Ａ）−１と同様に製造した。得られた共重合体の物性を表２−１に併せて示す。【０４１３】
また、成分（Ａ）−４、５、８、９、１０と成分（Ｃ）−３〜７は、触媒Ａの主触媒［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−［（１，２，３，３Ａ，８Ａ−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−２−メチル−Ｓ−インダセン−１−ｙｌ］シランアミネート（２−）−κＮ］［（１，２，３，４−η）−１，３−ペンタジエン］−チタニウムの代わりに、ｒａｃ−ジメチルシリレン−ビス｛１−（２−メチル−４−フェニルインデニル）｝ジルコニウムジクロリド（以下、このような主触媒および上記共触媒ならびに上記有機アルミニウム化合物の組み合わせを「触媒Ｂ」ともいう。）を用いて、表２−１に記載の原料供給条件に従って製造した。得られた共重合体の物性を表２−１に併せて示す。【０４１４】
【表２−１】
0005424893.tif 000039
エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）の製造例を下記に示す。
〔製造例２−１〕ＥＰＤＭ（A-1）の製造
容積３００ＬのＳＵＳ製攪拌機つき反応器を用いて、温度を８０℃に保ち、液レベルを１００Ｌとして、ヘキサンを２６．８ｋｇ／ｈ、エチレン（Ｃ２）を４．６ｋｇ／ｈ、プロピレン（Ｃ３）を４．０ｋｇ／ｈ、５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）を１．２ｋｇ／ｈの速度で、水素を１９ＮＬ／ｈの速度で、主触媒として［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−［（１，２，３，３Ａ，８Ａ−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−２−メチル−Ｓ−インダセン−１−ｙｌ］シランアミネート（２−）−κＮ］［（１，２，３，４−η）−１，３−ペンタジエン］−チタニウムを０．０７ｍｍｏｌ／ｈ、共触媒として（Ｃ6Ｈ5）3ＣＢ（Ｃ6Ｆ5）4を０．２８ｍｍｏｌ／ｈ、有機アルミニウム化合物としてＴＩＢＡを１．８ｍｍｏｌ／ｈの速度で連続的に反応器へ供給し、エチレンとプロピレンと５−エチリデン−２−ノルボルネンとの三元共重合体（ＥＰＤＭ  Ａ−１）の重合液を得た。【０４１５】
重合圧力は２．１ＭＰａ（ゲージ圧）とした。
得られた重合液をフラッシュ乾燥により脱溶媒し、ＥＰＤＭ  Ａ−１を得た。得られたポリマーの物性を表２−２に併せて示す。【０４１６】
なお、上記［Ｎ−（１，１−ジメチルエチル）−１，１−ジメチル−１−［（１，２，３，３Ａ，８Ａ−η）−１，５，６，７−テトラヒドロ−２−メチル−Ｓ−インダセン−１−ｙｌ］シランアミネート（２−）−κＮ］［（１，２，３，４−η）−１，３−ペンタジエン］−チタニウムは、特表２００１−５２２３９８号公報に記載の方法に準じて合成した。【０４１７】
〔製造例２−２〕ＥＰＤＭ（A-C1）の製造
主触媒をＶＯ（ＯＥｔ）Ｃｌ2とし、ＴＩＢＡを用いず、原料および触媒の供給量を表２−２に記載の量比へ変更した以外は、上記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ−１）の製造と同様に行い、ＥＰＤＭ  Ａ−Ｃ１を得た。【０４１８】
〔製造例２−３〕ＥＰＤＭ（A-C2）の製造
主触媒をrac-ジメチルシリレン-ビス｛1-(2-メチル-4-フェニルインデニル)｝ジルコニウムジクロリドとし、原料および触媒の供給量を表２−２に記載の量比へ変更した以外は、上記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ−１）の製造と同様に行い、ＥＰＤＭ  Ａ−Ｃ２を得た。【０４１９】
なお、上記（Ａ−Ｃ１）および（Ａ−Ｃ２）は、本発明（２）に用いる共重合体（Ａ）の要件であるＰｍａｘ／Ｐｍｉｎ≦１．４を満たさない共重合体であり、比較例に使用した。【０４２０】
〔製造例２−４〕ＥＰＤＭ（B-1、C-1、E-1およびI-1）の製造
表２−２に記載の条件で、前記のA-1と同様の方法で製造した。
〔製造例２−５〕ＥＰＤＭ（B-C、E-CおよびI-C）の製造
表２−２に記載の条件で、前記のA-C１と同様の方法で製造した。【０４２１】
〔製造例２−６〕液状ＥＰＲの製造
主触媒をＶＯ（ＯＥｔ）Ｃｌ2とし、共触媒をＡｌ（Ｅｔ）1.5Ｃｌ1.5とし、原料および触媒の供給量を表２−２に記載の量比へ変更した以外は、上記エチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ−１）の製造と同様に行い、液状ＥＰＲ−１を得た。【０４２２】
【表２−２】
0005424893.tif 000040
〔実施例２−１〕
ヘキサン溶媒中、成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−１を１００重量部と、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−１を４０重量部とを８０℃で攪拌し、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液を得た。得られた成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液をフラッシュ乾燥してゴム組成物（以下「油展ゴム」ともいう。）を得た。【０４２３】
この油展ゴム１４０重量部に、「ダイアナプロセスオイル  ＰＷ−３８０」（商品名；出光興産株式会社製）を１０重量部、補強剤として「シーストＨＡＦ」カーボンブラック（商品名；東海カーボン株式会社製）８０重量部とを、４．３L容量のバンバリーミキサーにより１５０℃で２分間混練し、加硫促進剤として酸化亜鉛５重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部、加硫剤としてイオウ１．５重量部、加硫促進剤としてテトラメチルチウラムジスルフィド１．０重量部および加硫促進剤として２−メルカプトベンゾチアゾール０．５重量部を配合し、８インチオープンロール（前後ロール温度：５０℃、前ロール回転数：１４ｒｐｍ、後ロール回転数：１６ｒｐｍ）にて混練することで、２Ｌ容量のバンバリーミキサーにより１５０℃で混練し、ゴム組成物（以下「配合ゴム」ともいう。）を得た。配合ゴムを、１００ｔプレス成形機により、厚さ２ｍｍのシート形状に成形し、成形と同時に１７０℃で２０分間加熱することによって架橋物を得た。このようにして得られた架橋物の各物性値を表２−３に示す。【０４２４】
〔実施例２−２〜２−４〕
油展ゴムを調製する際、さらに成分（Ｄ）として「ダイアナプロセスオイル  ＰＷ−１００」（商品名；出光興産株式会社製）を配合し、かつ成分（Ｃ）および成分（Ｄ）を表２−３に示すとおりの配合量とした以外は実施例２−１と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−３に示す。【０４２５】
〔比較例２−１〕
成分（Ａ）として、上記成分（Ａ）−４を用いた以外は実施例２−１と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−３に示す。【０４２６】
〔比較例２−２〜２−４〕
油展ゴムを調製する際、さらに成分（Ｄ）として「ダイアナプロセスオイル  ＰＷ−１００」（商品名；出光興産株式会社製）を配合し、かつ成分（Ｃ）および成分（Ｄ）を表２−３に示すとおりの配合量とした以外は比較例２−１と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−３に示す。【０４２７】
〔比較例２−５〕
成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−３を用いた以外は実施例２−１と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−３に示す。【０４２８】
〔比較例２−６〜２−８〕
成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−３を用いた以外は実施例２−２〜２−４と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−３に示す。【０４２９】
〔比較例２−９〕
成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−４を用いた以外は比較例２−５と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−３に示す。【０４３０】
〔比較例２−１０〜２−１２〕
成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−４を用いた以外は比較例２−６〜２−８と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−３に示す。【０４３１】
〔比較例２−１３および２−１４〕
成分（Ｃ）を用いず、さらに成分（Ｄ）として「ダイアナプロセスオイル  ＰＷ−１００」（商品名；出光興産株式会社製）および「ダイアナプロセスオイル  ＰＷ−３８０」（商品名；出光興産株式会社製）をそれぞれ４０重量部配合した以外は比較例２−９と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−３に示す。【０４３２】
〔比較例２−１５〕
成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−４を用いた以外は比較例２−９と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−３に示す。【０４３３】
〔比較例２−１６〕
成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−５を用いた以外は比較例２−９と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−３に示す。【０４３４】
〔比較例２−１７〕
成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−６を用いた以外は比較例２−９と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−３に示す。【０４３５】
【表２−３】
0005424893.tif 000041
〔実施例２−５および２−６〕
成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−２を用い、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−２を用いて合計１２０重量部および合計１１０重量部の油展ゴムを調製した以外は実施例２−１と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４３６】
〔実施例２−７〕
成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−３を用いた以外は実施例２−５と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４３７】
〔比較例２−１８〕
成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−７を用いた以外は実施例２−５と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４３８】
〔比較例２−１９〕
成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−５を用いた以外は実施例２−５と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４３９】
〔比較例２−２０〕
成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−７を用いた以外は比較例２−１９と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４４０】
〔比較例２−２１〕
成分（Ｃ）を用いず、成分（Ｄ）として「ダイアナプロセスオイル  ＰＷ−３８０」（商品名；出光興産株式会社製）をさらに１０重量部配合した以外は比較例２−１９と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４４１】
〔比較例２−２２〕
成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−７を用いた以外は実施例２−６と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４４２】
〔比較例２−２３〕
成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−５を用いた以外は実施例２−６と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４４３】
〔比較例２−２４〕
成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−７を用いた以外は比較例２−２３と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４４４】
〔比較例２−２５〕
成分（Ｃ）を用いず、成分（Ｄ）として「ダイアナプロセスオイル  ＰＷ−３８０」（商品名；出光興産株式会社製）をさらに１０重量部配合した以外は比較例２−２３と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４４５】
〔比較例２−２６〕
成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−７を用いた以外は実施例２−７と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４４６】
〔比較例２−２７〕
成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−５を用いた以外は実施例２−７と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４４７】
〔比較例２−２８〕
成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−７を用いた以外は比較例２−２７と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４４８】
〔比較例２−２９〕
成分（Ｃ）を用いず、成分（Ｄ）として「ダイアナプロセスオイル  ＰＷ−３８０」（商品名；出光興産株式会社製）を２０重量部配合した以外は比較例２−２７と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−４に示す。【０４４９】
【表２−４】
0005424893.tif 000042
〔実施例２−８〕
成分（Ａ）として、上記成分（Ａ）−６を用い、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−２を用い、合計１１０重量部の油展ゴムを調製し、この油展ゴム１１０重量部に、「ダイアナプロセスオイル  ＰＳ−４３０」（商品名；出光興産株式会社製）を４５重量部、補強剤として「シーストＦＥＦ」カーボンブラック（商品名；東海カーボン株式会社製）１２５重量部、無機充填剤として「ホワイトンＳＢ」軽質炭酸カルシウム（商品名；白石カルシウム）を３０重量部とを、４．３L容量のバンバリーミキサーにより１５０℃で２分間混練し、加硫促進剤として酸化亜鉛５重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部、加硫剤としてイオウ０．３重量部、加硫促進剤としてテトラメチルチウラムジスルフィド０．５重量部、ジ−ｎ−ブチル・ジチオカルバミン酸亜鉛１．５重量部、２−メルカプトイミダゾリン０．５重量部、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアジル・スルフェンアミド０．５重量部、モルホリン・ジスルフィド１．５重量部を８インチオープンロール（前後ロール温度：５０℃、前ロール回転数：１４ｒｐｍ、後ロール回転数：１６ｒｐｍ）にて混練することで配合ゴムを得た。配合ゴムを用いて、５０ｍｍ押出機（ベント付）をヘッド／シリンダー１／シリンダー２／スクリューの温度＝８０℃／７０℃／６０℃／５０℃に設定し、スクリュー回転数＝１０ｒｐｍに設定し、外径１８ｍｍ、内径１３．５ｍｍの未加硫ホースを押出成形した以外は実施例２−６と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−５に示す。【０４５０】
〔実施例２−９〕
成分（Ａ）として、上記成分（Ａ）−7を用い、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−１を用い、成分（Ｄ）として、「ダイアナプロセスオイル  ＰＷ−１００」（商品名；出光興産株式会社製）を用い、合計１２０重量部の油展ゴムを調製し、この油展ゴム１２０重量部に、「ダイアナプロセスオイル  ＰＳ−４３０」（商品名；出光興産株式会社製）を３５重量部、補強剤として「シーストＦＥＦ」カーボンブラック（商品名；東海カーボン株式会社製）１２５重量部、無機充填剤として「ホワイトンＳＢ」軽質炭酸カルシウム（商品名；白石カルシウム）を３０重量部、加硫促進剤として酸化亜鉛５重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部、加硫剤としてイオウ０．３重量部、加硫促進剤としてテトラメチルチウラムジスルフィド０．５重量部、ジ−ｎ−ブチル・ジチオカルバミン酸亜鉛１．５重量部、２−メルカプトイミダゾリン０．５重量部、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアジル・スルフェンアミド０．５重量部、モルホリン・ジスルフィド１．５重量部を配合し、配合ゴムを用いて、５０ｍｍ押出機（ベント付）をヘッド／シリンダー１／シリンダー２／スクリューの温度＝８０℃／７０℃／６０℃／５０℃に設定し、スクリュー回転数＝１０ｒｐｍに設定し、外径１８ｍｍ、内径１３．５ｍｍの未加硫ホースを押出成形した以外は実施例２−２〜２−４と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−５に示す。【０４５１】
〔実施例２−１０〕
成分（Ａ）、成分（Ｃ）を用いた油展ゴム調製を行わず、配合ゴム調製に直接成分（Ａ）、成分（Ｃ）を用いた以外は実施例２−８と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−５に示す。【０４５２】
〔実施例２−１１〕
成分（Ａ）、成分（Ｃ）を用いた油展ゴム調製を行わず、配合ゴム調製に直接成分（Ａ）、成分（Ｃ）を用いた以外は実施例２−９と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−５に示す。【０４５３】
〔比較例２−３０〕
成分（Ａ）として、上記成分（Ａ）−８を用い、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−７を用い、合計１１０重量部の油展ゴムを調製した合計１１０重量部の油展ゴムを調製し、この油展ゴム１１０重量部に、「ダイアナプロセスオイル  ＰＳ−４３０」（商品名；出光興産株式会社製）を４５重量部、補強剤として「シーストＦＥＦ」カーボンブラック（商品名；東海カーボン株式会社製）１２５重量部、無機充填剤として「ホワイトンＳＢ」軽質炭酸カルシウム（商品名；白石カルシウム）を３０重量部、加硫促進剤として酸化亜鉛５重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部、加硫剤としてイオウ０．３重量部、加硫促進剤としてテトラメチルチウラムジスルフィド０．５重量部、ジ−ｎ−ブチル・ジチオカルバミン酸亜鉛１．５重量部、２−メルカプトイミダゾリン０．５重量部、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアジル・スルフェンアミド０．５重量部、モルホリン・ジスルフィド１．５重量部を配合し、配合ゴムを用いて、５０ｍｍ押出機（ベント付）をヘッド／シリンダー１／シリンダー２／スクリューの温度＝８０℃／７０℃／６０℃／５０℃に設定し、スクリュー回転数＝１０ｒｐｍに設定し、外径１８ｍｍ、内径１３．５ｍｍの未加硫ホースを押出成形した以外は実施例２−６と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−５に示す。【０４５４】
〔比較例２−３１〕
成分（Ａ）として、上記成分（Ａ）−９を用い、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−３を用い、成分（Ｄ）として、「ダイアナプロセスオイル  ＰＷ−１００」（商品名；出光興産株式会社製）を用い、合計１２０重量部の油展ゴムを調製し、この油展ゴム１２０重量部に、「ダイアナプロセスオイル  ＰＳ−４３０」（商品名；出光興産株式会社製）を３５重量部、補強剤として「シーストＦＥＦ」カーボンブラック（商品名；東海カーボン株式会社製）１２５重量部、無機充填剤として「ホワイトンＳＢ」軽質炭酸カルシウム（商品名；白石カルシウム）を３０重量部、加硫促進剤として酸化亜鉛５重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部、加硫剤としてイオウ０．３重量部、加硫促進剤としてテトラメチルチウラムジスルフィド０．５重量部、ジ−ｎ−ブチル・ジチオカルバミン酸亜鉛１．５重量部、２−メルカプトイミダゾリン０．５重量部、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアジル・スルフェンアミド０．５重量部、モルホリン・ジスルフィド１．５重量部を配合し、配合ゴムを用いて、５０ｍｍ押出機（ベント付）をヘッド／シリンダー１／シリンダー２／スクリューの温度＝８０℃／７０℃／６０℃／５０℃に設定し、スクリュー回転数＝１０ｒｐｍに設定し、外径１８ｍｍ、内径１３．５ｍｍの未加硫ホースを押出成形した以外は実施例２−２〜２−４と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−５に示す。【０４５５】
〔比較例２−３２〕
成分（Ａ）、成分（Ｃ）を用いた油展ゴム調製を行わず、配合ゴム調製に直接成分（Ａ）、成分（Ｃ）を用いた以外は比較例２−３０と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−５に示す。【０４５６】
〔比較例２−３３〕
成分（Ａ）、成分（Ｃ）を用いた油展ゴム調製を行わず、配合ゴム調製に直接成分（Ａ）、成分（Ｃ）を用いた以外は比較例２−３１と同様に架橋物を調製した。架橋物の各物性値を表２−５に示す。【０４５７】
[実施例２−１２]  シーリング剤
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表２−６に示す配合にて、実施例２−１と同様にシーリング剤用架橋物を調製した。【０４５８】
〔比較例２−３４〕  シーリング剤
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表２−６に示す配合にて、実施例２−１と同様にシーリング剤用架橋物を調製した。【０４５９】
【表２−５】
0005424893.tif 000043
【０４６０】
【表２−６】
0005424893.tif 000044
[実施例２−１３]  シール製品（パッキン）
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表２−７に示す配合にて、実施例２−１と同様にシール製品用架橋物を調製した。【０４６１】
[比較例２−３５]  シール製品（パッキン）
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表２−７に示す配合にて、実施例２−１と同様にシール製品用架橋物を調製した。【０４６２】
【表２−７】
0005424893.tif 000045
[実施例２−１４]  シート
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表２−８に示す配合にて、実施例２−１と同様にシート用架橋物を調製した。【０４６３】
[比較例２−３６]  シート
架橋剤としてイオウの代わりに有機過酸化物、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表２−８に示す配合にて、実施例２−１と同様にシート用架橋物を調製した。【０４６４】
【表２−８】
0005424893.tif 000046
［実施例２−１５］
架橋剤としてイオウの代わりにカヤクミルD-40、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表２−９に示す配合にて、実施例２−１と同様にブレーキブーツ用架橋物を調製した。【０４６５】
[比較例２−３７]  ブレーキブーツ
架橋剤としてイオウの代わりにカヤクミルD-40、加硫促進剤の代わりに架橋助剤を用いて表２−９に示す配合にて、実施例２−１と同様にブレーキブーツ用架橋物を調製した。【０４６６】
【表２−９】
0005424893.tif 000047
[実施例２−１６]  軽量化グロメット
表２−１０に示す配合にて、実施例２−１と同様に軽量化グロメット用架橋物を調製した。【０４６７】
[比較例２−３８]  軽量化グロメット
表２−１０に示す配合にて、実施例２−１と同様に軽量化グロメット用架橋物を調製した。【０４６８】
【表２−１０】
0005424893.tif 000048
[実施例２−１７]コーナージョイント
表２−１１に示す配合にて、実施例２−１と同様にコーナージョイント用架橋物を調製した。【０４６９】
[比較例２−３９]コーナージョイント
表２−１１に示す配合にて、実施例２−１と同様にコーナージョイント用架橋物を調製した。【０４７０】
【表２−１１】
0005424893.tif 000049
〔実施例２−１８〕タイヤサイドウォール
ヘキサン溶媒中、成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−７を１００重量部と、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−１を２０重量部とを８０℃で攪拌し、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液を得た。得られた成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液をフラッシュ乾燥してゴム組成物（以下「油展ゴム」ともいう。）を得た。【０４７１】
この油展ゴム１２０重量部に、補強剤として「N330」カーボンブラック（商品名；旭カーボン株式会社製）５０重量部、加硫促進剤として酸化亜鉛３重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部とを、４．３Ｌ容量のバンバリーミキサーにより１５０℃で混練し、加硫剤としてイオウ１．７５重量部、加硫促進剤としてN-シクロヘキシルベンゾチアジル-２-スルフェンアミド１．０重量部を、８インチオープンロール（ロール温度：５０℃）にて混練することで、ゴム組成物（以下「配合ゴム」ともいう。）を得た。配合ゴムを、プレス成形機により、厚さ２ｍｍのシート形状に成形し、成形と同時に１６０℃で１０分間加熱することによって架橋物を得た。このようにして得られたタイヤサイドウォール用途の架橋物の各物性値を表２−１２に示す。【０４７２】
〔比較例２−４０〕
成分（Ａ）として（Ａ）−１０、成分（Ｃ）として（Ｂ）−３を使用する以外は実施例２−１８と同様に架橋体を得た。得られたタイヤサイドウォール用途の架橋物の各物性値を表２−１２に示す。【０４７３】
【表２−１２】
0005424893.tif 000050
〔実施例２−１９〕タイヤチューブ
ヘキサン溶媒中、成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−6を１００重量部と、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−2を１０重量部とを８０℃で攪拌し、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液を得た。得られた成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液をフラッシュ乾燥してゴム組成物（以下「油展ゴム」ともいう。）を得た。【０４７４】
この油展ゴム１１０重量部に、ブレンドゴムとしてブチルゴム［JSR（株）製、Butyl２６８］７０重量部、補強剤としてカーボンブラック［旭カーボン（株）製、旭＃５５］６０重量部、加硫促進剤として酸化亜鉛３重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部とを、４．３Ｌ容量のバンバリーミキサーにより１５０℃で混練し、加硫剤としてイオウ１．５重量部、加硫促進剤としてテトラメチルチウラムジスルフィド１重量部、２-メルカプトベンゾチアゾール０．５重量部を、８インチオープンロール（ロール温度：５０℃）にて混練することで、ゴム組成物（以下「配合ゴム」ともいう。）を得た。配合ゴムを、プレス成形機により、厚さ２ｍｍのシート形状に成形し、成形と同時に１６０℃で２０分間加熱することによって架橋物を得た。このようにして得られたタイヤチューブ用途の架橋物の各物性値を表２−１３に示す。【０４７５】
〔比較例２−４１〕
成分（A）として（A）-9、成分（Ｃ）として（Ｃ）-7を使用する以外は実施例２−１９と同様に架橋体を得た。得られたタイヤチューブ用途の架橋物の各物性値を表２−１３に示す。【０４７６】
【表２−１３】
0005424893.tif 000051
〔実施例２−２０〕ゴムベルト
ヘキサン溶媒中、成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−６を１００重量部と、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−２を１０重量部とを８０℃で攪拌し、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液を得た。得られた成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液をフラッシュ乾燥してゴム組成物（以下「油展ゴム」ともいう。）を得た。【０４７７】
この油展ゴム１１０重量部に、補強剤として「旭70」ＨＡＦカーボンブラック（商品名；旭カーボン株式会社製）５０重量部、増量剤として「サンセン４２４０」ナフテン系オイル（商品名；日本サン石油株式会社製）１０重量部、加硫促進剤として酸化亜鉛５重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部とを、４．３Ｌ容量のバンバリーミキサーにより１５０℃で混練し、加硫剤としてイオウ０．５重量部、加硫促進剤として２−メルカプトベンゾチアゾール０．５重量部、テトラメチルチウラムジスルフィド０．５重量部を、８インチオープンロール（ロール温度：５０℃）にて混練することで、ゴム組成物（以下「配合ゴム」ともいう。）を得た。配合ゴムを、プレス成形機により、厚さ２ｍｍのシート形状に成形し、成形と同時に１６０℃で２０分間加熱することによって架橋物を得た。このようにして得られたゴムベルト用途の架橋物の各物性値を表２−１４に示す。【０４７８】
〔比較例２−４２〕
成分（A）として（A）-9、成分（Ｃ）として（Ｃ）−７を使用する以外は実施例２−２０と同様に架橋体を得た。得られたゴムベルト用途の架橋物の各物性値を表２−１４に示す。【０４７９】
【表２−１４】
0005424893.tif 000052
〔実施例２−２１〕  ゴムロール
ヘキサン溶媒中、成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−６を１００重量部と、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−２を１０重量部とを８０℃で攪拌し、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液を得た。得られた成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液をフラッシュ乾燥してゴム組成物（以下「油展ゴム」ともいう。）を得た。【０４８０】
この油展ゴム１１０重量部に、補強剤として「旭70」ＨＡＦカーボンブラック（商品名；旭カーボン株式会社製）５０重量部、増量剤として「サンセン４２４０」ナフテン系オイル（商品名；日本サン石油株式会社製）１０重量部、加硫促進剤として酸化亜鉛５重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部とを、４．３Ｌ容量のバンバリーミキサーにより１５０℃で混練し、加硫剤としてイオウ０．５重量部、加硫促進剤として２−メルカプトベンゾチアゾール０．５重量部、テトラメチルチウラムジスルフィド０．５重量部を、８インチオープンロール（ロール温度：５０℃）にて混練することで、ゴム組成物（以下「配合ゴム」ともいう。）を得た。配合ゴムを、プレス成形機により、厚さ２ｍｍのシート形状に成形し、成形と同時に１６０℃で２０分間加熱することによって架橋物を得た。このようにして得られたゴムロール用途の架橋物の各物性値を表２−１５に示す。【０４８１】
〔比較例２−４３〕
成分（A）として（A）-9、成分（Ｃ）として（Ｃ）-7を使用する以外は実施例２−２１と同様に架橋体を得た。得られたゴムロール用途の架橋物の各物性値を表２−１５に示す。【０４８２】
【表２−１５】
0005424893.tif 000053
〔実施例２−２２〕  防振ゴム
ヘキサン溶媒中、成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−１を１００重量部と、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−１を４０重量部とを８０℃で攪拌し、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液を得た。得られた成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液をフラッシュ乾燥してゴム組成物（以下「油展ゴム」ともいう。）を得た。【０４８３】
この油展ゴム１４０重量部に、補強剤として「Ｎ５５０」カーボンブラック（商品名；旭カーボン株式会社製）６０重量部、増量剤として「ダイアナプロセスオイル ＰＷ−３８０」パラフィン系オイル（商品名；出光興産株式会社製）４０重量部、加硫促進剤として酸化亜鉛５重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部とを、４．３Ｌ容量のバンバリーミキサーにより１５０℃で混練し、加硫剤としてイオウ０．５重量部、加硫促進剤として２−メルカプトベンゾチアゾール３重量部、テトラメチルチウラムジスルフィド０．７５重量部、ジブチルジチオカルバミン酸亜鉛１．５重量部を、８インチオープンロール（ロール温度：５０℃）にて混練することで、ゴム組成物（以下「配合ゴム」ともいう。）を得た。配合ゴムを、プレス成形機により、厚さ２ｍｍのシート形状に成形し、成形と同時に１６０℃で２０分間加熱することによって架橋物を得た。このようにして得られた防振ゴム用途の架橋物の各物性値を表２−１６に示す。【０４８４】
〔比較例２−４４〕
成分（A）として（A）−４、成分（Ｃ）として（Ｃ）-3を使用する以外は実施例２−２２と同様に架橋体を得た。得られた防振ゴム用途の架橋物の各物性値を表２−１６に示す。【０４８５】
【表２−１６】
0005424893.tif 000054
〔実施例２−２３〕  （被覆）電線
ヘキサン溶媒中、成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−２を１００重量部と、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−１を１０重量部とを８０℃で攪拌し、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液を得た。得られた成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液をフラッシュ乾燥してゴム組成物（以下「油展ゴム」ともいう。）を得た。【０４８６】
この油展ゴム１１０重量部に、充填剤としてミストロンベーパータルク１００重量部、増量剤として「ダイアナプロセスオイル ＰＷ−３８０」パラフィン系オイル（商品名；出光興産株式会社製）１０重量部、加硫促進剤として酸化亜鉛５重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部とを、４．３Ｌ容量のバンバリーミキサーにより１５０℃で混練し、ジクミルパーオキサイド６．８重量部、加硫助剤としてｐ−（ｐ−ジベンゾイルキノン）ジオキシム３．５重量部を、８インチオープンロール（ロール温度：５０℃）にて混練することで、ゴム組成物（以下「配合ゴム」ともいう。）を得た。配合ゴムを、プレス成形機により、１６０℃で２０分間加熱することによって架橋物を得た。このようにして得られた被覆電線用途の架橋物の各物性値を表２−１７に示す。【０４８７】
〔比較例２−４５〕
成分（A）として（A）-5、成分（Ｃ）として（Ｃ）-3を使用する以外は実施例２−２３と同様に架橋体を得た。得られた被覆電線用途の架橋物の各物性値を表２−１７に示す。【０４８８】
【表２−１７】
0005424893.tif 000055
〔実施例２−２４〕  グラスランチャネル
ヘキサン溶媒中、成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−６を１００重量部と、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−１を１０重量部とを８０℃で攪拌し、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液を得た。得られた成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液をフラッシュ乾燥してゴム組成物（以下「油展ゴム」ともいう。）を得た。【０４８９】
この油展ゴム１１０重量部に、増量剤として「ダイアナプロセスオイル ＰＷ−３８０
」パラフィン系オイル（商品名；出光興産株式会社製）５７重量部、補強剤として「旭＃６０Ｇ」カーボンブラック（商品名；旭カーボン株式会社製）１５０重量部、加硫促進剤として酸化亜鉛５重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部とを、４．３Ｌ容量のバンバリーミキサーにより１５０℃で混練し、加硫剤としてイオウ１．５重量部、加硫促進剤として２−メルカプトベンゾチアゾール０．５重量部、テトラメチルチウラムジスルフィド１重量部、ジブチルジチオカルバミン酸亜鉛１．５重量部を、８インチオープンロール（ロール温度：５０℃）にて混練することで、ゴム組成物（以下「配合ゴム」ともいう。）を得た。配合ゴムを、プレス成形機により、１６０℃で２０分間加熱することによって架橋物を得た。このようにして得られたグラスランチャネル用途の架橋物の各物性値を表２−１８に示す。【０４９０】
〔比較例２−４６〕
成分（A）として（A）-9、成分（Ｃ）として（Ｂ）-3を使用する以外は実施例２−２４と同様に架橋体を得た。得られたグラスランチャネル用途の架橋物の各物性値を表２−１８に示す。【０４９１】
【表２−１８】
0005424893.tif 000056
〔実施例２−２５〕  ウェザーストリップスポンジ
ヘキサン溶媒中、成分（Ａ）として上記成分（Ａ）−３を１００重量部と、成分（Ｃ）として上記成分（Ｃ）−２を２０重量部とを８０℃で攪拌し、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液を得た。得られた成分（Ａ）および成分（Ｃ）を含む溶液をフラッシュ乾燥してゴム組成物（以下「油展ゴム」ともいう。）を得た。【０４９２】
この油展ゴム１２０重量部に、「ダイアナプロセスオイル  ＰＷ−３８０」（商品名；出光興産株式会社製）を５０重量部、補強剤として「旭＃５０ＨＧ」カーボンブラック（商品名；旭カーボン株式会社製）９０重量部、加硫促進剤として酸化亜鉛５重量部、加工助剤としてステアリン酸１重量部、活性剤としてＰＥＧ＃４０００  １重量部、脱泡剤としてベスタ２００  ４重量部をＢＢ４型バンバリーミキサー（神戸製鋼株式会社製）で３〜５分混練し、冷却後、１４インチオープンロール（日本ロール株式会社製）にまき付け、加硫剤としてイオウ１．５重量部、加硫促進剤として２−メルカプトベンゾチアゾール１．０重量部、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアジル・スルフェンアミド１．０重量部、ジエチルチオウレア１．０重量部、テトラキス（２−エチルヘキシル）チウラムジスルフィド０．５重量部、発泡剤としてｐ,ｐ´−オキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラ
ジド）４重量部を分散させ、配合ゴムを得た。この配合ゴムを用いて、マイクロ波加硫槽（ＵＨＦ）と熱空気加硫槽（ＨＡＶ）が直列につながれた成形ラインを用いて、又はマイクロ波加硫槽（ＵＨＦ）を組み合わせない成形ラインを用いて、加硫及び発泡を行った。この際、押出機ヘッド温度８０℃として、ＵＨＦの温度は２００℃とし、ＵＨＦ出口温度が１８０℃となるように出力を調製した。３０ｍのＨＡＶ加硫槽を用い、その槽内温度は２５０℃に設定した。このようにして得られたウェザーストリップスポンジ用途の架橋物の各物性値を表２−１９に示す。【０４９３】
〔比較例２−４７〕
成分（A）として（A）-8、成分（Ｃ）として（Ｃ）-7を使用する以外は実施例２−２５と同様に架橋体を得た。得られたウェザーストリップスポンジ用途の架橋物の各物性値を表２−１９に示す。【０４９４】
【表２−１９】
0005424893.tif 000057
【図１】
0005424893.tif 000060
【図２】
0005424893.tif 000061
【図３】
0005424893.tif 000062