(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
二酸化炭素をメタン及び水に分解する第１反応手段と、該水を水素及び酸素に分解する分解手段と、該メタンを水素及びカーボンに分解する第２反応手段と、第２反応手段に設置された加熱炉と、第２反応手段に充填されたカーボンを吸着する無機系繊維材料とを有する酸素再生装置であって、該無機系繊維材料が第２反応手段の反応前ガス入口側において前記加熱炉の加熱範囲外の部分であって、カーボン析出が開始する温度領域に至らない部分から、反応後ガス出口側へ向けて充填されていることを特徴とする酸素再生装置。
【請求項２】
二酸化炭素をメタン及び水に分解する第１反応手段と、該水を水素及び酸素に分解する分解手段と、該メタンを水素及びカーボンに分解する第２反応手段と、第２反応手段に設置された加熱炉と、第２反応手段に充填されたカーボンを吸着するシリカウールとを有する酸素再生装置であって、該シリカウールが第２反応手段の反応前ガス入口側において前記加熱炉の加熱範囲外の部分であって、カーボン析出が開始する温度領域に至らない部分から、反応後ガス出口側へ向けて充填されていることを特徴とする酸素再生装置。
【請求項３】
前記第２反応手段が内部交換可能な石英メタン還元反応管を有していることを特徴とする請求項１または２に記載の酸素再生装置。
【請求項４】
加熱したメタンを水素及びカーボンに分解する反応手段と該反応手段に充填されたカーボンを吸着する吸着手段であるシリカウールとを有し、該反応手段で用いる石英管からなるメタン還元反応管と該吸着手段との間に隙間ができるまで温度を冷却して、該吸着手段を交換することを特徴とするカーボン吸着手段の交換方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、閉鎖系空間での酸素再生装置及びカーボン吸着手段の交換方法、さらに詳しくは、宇宙ステーション，月面基地等に適用される閉鎖系空間環境制御システムの酸素再生装置、及びその装置に用いることができるカーボン吸着手段の交換方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
図５に、二酸化炭素（ＣＯ2 ）ガスから酸素を再生するための酸素再生装置の配置図を示す。また、図４に、メタンを加熱還元してカーボン（炭素）及び水素に分解する従来の磁性メタン還元反応装置の構成図を示す。
閉鎖空間内の人間，動物などから排出されたＣＯ2 は、高純度濃縮された後、図５の反応装置のＣＯ2 導入ブロア１１により、環状電気加熱炉６で３００℃以上に加熱されたＣＯ2 還元反応管７にて、下記のサバチエ第１反応を生じさせる。
ＣＯ2 ＋  ４Ｈ2 →  ＣＨ4 ＋  ２Ｈ2 Ｏ
上記第１反応でＣＯ2 をメタン（ＣＨ4 ）及び水に分解し、生成した水を冷却器８で凝縮除去した後、下記のサバチエ第２反応を生じさせるメタン還元反応管２へ、メタンを導入する。
ＣＨ4   →  Ｃ  ＋  ２Ｈ2 
【０００３】
メタンは入口ガス流量調整弁４から、一定流量で環状電気加熱炉３で１０００℃以上に加熱された磁性のメタン還元反応管２へ導入されることにより、水素及びカーボン（Ｃ）に分解される。磁性のメタン還元反応管２で生成した水素は、再びサバチエ第１反応を行うＣＯ2 還元反応管７に戻し、ＣＯ2 と反応させてメタン及び水に分解する。冷却器８の凝縮水は、水電解装置９により水素及び酸素に電気分解後、水素は循環ブロア１０を経て再びサバチエ第１反応を行うＣＯ2 還元反応管７へ送り、酸素は閉鎖系室内へ戻すことにより酸素の循環を図る。
一方、固形カーボンは、磁性メタン還元反応管２内の環状電気加熱炉３加熱部に充填されたシリカウール１の表面に、粒子状のカーボンとして補集される。
しかしながら、粒子径１０μｍ以下の粒子状カーボンの一部は、シリカウール上流側先端部に補集され、時間経過とともに補集カーボンの通気抵抗が増加し、短時間で運転が不可能になる。
そのため、シリカウール１を充填した磁性のメタン還元反応管２を短時間で交換する必要があり、交換用のシリカウール１を充填した磁性のメタン還元反応管２が多量に必要となり、コスト及び保管スペースが大きくなる等の問題が生じていた。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明者らは、上記問題点に鑑み、長時間交換する必要がなく、コスト，保管スペースの問題等を少なくできるメタン還元反応管を用いた酸素再生装置を開発すべく、鋭意検討した。
その結果、本発明者らは、反応管の反応前ガス入口側において、カーボン析出が開始する温度領域に至らない部分から既に吸着手段を設けること、あるいは、内部交換可能な還元反応管を有する吸着手段にすること等によって、かかる問題点が解決されることを見い出した。
本発明は、かかる見地より完成されたものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
すなわち、本発明は、二酸化炭素をメタン及び水に分解する第１反応手段と、該水を水素及び酸素に分解する分解手段と、該メタンを水素及びカーボンに分解する第２反応手段と、第２反応手段に設置された該カーボンを吸着する吸着手段とを有する酸素再生装置であって、該吸着手段が第２反応手段の反応前ガス入口側においてカーボン析出が開始する温度領域に至らない部分から、反応後ガス出口側へ向けて設置されている酸素再生装置を提供するものである。
また、本発明は、二酸化炭素をメタン及び水に分解する第１反応手段と、該水を水素及び酸素に分解する分解手段と、該メタンを水素及びカーボンに分解する第２反応手段と、第２反応手段に設置された該カーボンを吸着する吸着手段とを有する酸素再生装置であって、該吸着手段が内部交換可能な石英メタン還元反応管を有している酸素再生装置を提供するものである。
さらに、本発明は、加熱したメタンを水素及びカーボンに分解する反応手段と該反応手段に設置されたカーボンを吸着する吸着手段とを有し、該反応手段で用いるメタン還元反応管と該吸着手段との間に隙間ができるまで温度を冷却して、該吸着手段を交換するカーボン吸着手段の交換方法をも提供するものである。ここで、上記冷却によって、メタン還元反応管と吸着手段との間に隙間ができるのは、管材料とカーボンとの膨張係数の差により、カーボンの収縮が起こるためである。
【０００６】
ここで、本発明における上記吸着手段としては、反応により生じるカーボンを吸着できるものであれば、特に形状，材質を問わず広く用いることができるが、好ましくは無機系材料からなるもの、例えばシリカウール等が用いられる。また、上記第１反応の代表的反応例としては、前記サバチエ第１反応が挙げられ、上記第２反応の代表的反応例としては、前記サバチエ第２反応が挙げられる。
本発明の装置によれば、生成するカーボンによって時間経過とともに反応管を閉塞することを有効に防止できるので、長時間反応管を交換せずに連続運転することが可能になる。そして、交換用の吸着手段部品等を、従来のように多量に用意する必要がなくなり、コスト，保管スペース等の面でも極めて有利である。
また、本発明によれば、反応管からのカーボンの除去はカーボンが固着した吸着手段ごとに容易に交換を行えるので、メタン還元反応管の再利用が可能になるとともに、交換用メタン還元反応管のスペースを大幅に少なくできる。
以下、本発明について、詳細に説明する。
【０００７】
【発明の実施の形態】
添付図面を参照しながら、本発明の実施の形態を説明する。
実施の形態（その１）
図１に、本発明の酸素再生装置に用いられるメタン還元反応装置の構成図の一例を示す。また、酸素再生装置全体の各装置や配管の構成は、上記図５に示した配置と同様である。
図１において、磁性メタン還元反応管２内部に充填されるシリカウール１は、環状電気加熱炉３の加熱範囲内だけでなく、反応ガス入口部では、環状電気加熱炉３の加熱範囲外、すなわち反応によりカーボン析出が開始する温度領域に至らない部分にまで充填されている。より具体的には、例えばメタンの還元反応が生じにくい８００℃以下の温度領域まで、シリカウールが充填されるように構成されている。メタンの分解反応は約８００℃程度から始まりカーボンが析出されるが、この際にシリカウールが存在しないと析出したカーボンが粒子状に成長してしまい、管の閉塞を生じてしまうのである。
そこで、本実施の形態においては、サバチエ反応を利用した酸素再生装置で、メタン還元反応管内に充填するシリカウール１を、反応管入口側については８００℃以下の温度領域まで充填することとしている。
【０００８】
ＣＯ2 還元反応炉７で生成したメタン及び未反応の水素は、入口ガス調整弁４により定流量で環状電気加熱炉３において１０００℃以上、好ましくは１０００℃〜１５００℃の範囲に加熱された磁性メタン還元反応管２へ導入される。
磁性メタン還元反応管２へ導入されたメタンは、環状電気加熱炉３の加熱範囲外の低温部まで充填されたシリカウール１の内部を通り、環状電気加熱炉３の高温加熱範囲内へ到達し、ガス温度の上昇とともにシリカウール１の繊維表面でカーボン及び水素に分解される。
生成した水素は、磁性メタン還元反応管２内に充填されたシリカウール１内を通り、磁性メタン還元反応管２より排出される。
【０００９】
磁性メタン還元反応管２に充填されたシリカウール１の繊維表面で反応生成したカーボンは、シリカウール繊維表面へ析出して繊維表面を覆っていくため、粒子状カーボンとはならない。
そのため、シリカウール１の空隙部を粒子状のカーボンが閉塞させることがなく、長時間の連続運転が可能になるのである。このような本発明の優れた効果については、後述の実施例においてさらに説明する。
【００１０】
実施の形態（その２）
図２に、本実施の形態における石英メタン還元反応管を用いた装置の構成図の一例を示す。
本実施の形態は、上記実施の形態（その１）において、磁性メタン還元反応管２の代わりに、反応管の直径を大きくし、材質を磁性から熱膨張率の小さな石英に変更した石英メタン還元反応管５にしたものである。石英メタン還元反応管内に充填するシリカウール１の充填法等は、上記実施の形態（その１）と同じである。
【００１１】
本実施の形態によれば、上記実施の形態（その１）と同様の作用・効果が得られるのに加え、従来の反応管に比較して約１．５倍以上の大口径の石英メタン還元反応管５を採用したことにより、石英及びカーボンの膨張率の差を利用してシリカウール１表面に析出固定されたカーボンの石英反応管５からの取り出しが可能になる。すなわち、１０００℃以上の加熱時にシリカウール１表面に析出固定されたカーボンを、カーボン取り出し時には石英メタン還元反応管５を冷却することによって、収縮率の大きな固定カーボンと石英メタン還元反応管５との隙間を作り、容易に押し出しによる取り出しを可能とするものである。
石英メタン還元反応管の口径については、カーボンが吸着したシリカウールを交換可能な程度に大径であれば特に限定されるものではないが、好ましくは直径６０ｍｍ以上の反応管が用いられる。
ここで、下記表１に、石英，アルミナ及びカーボンの膨張係数を示す。
【００１２】
【表１】
0003659797.tif 000002
【００１３】
上記表１からわかるように、カーボンに比較して石英の膨張係数は非常に小さい。したがって、石英メタン還元反応管５の直径を極力大きくしておくことにより、カーボン取り出し時には、１０００℃以上の高温から室温近くまで冷却することにより、石英メタン還元反応管５内のシリカウール１表面に析出固定されたカーボンの収縮により生じる反応管壁面との隙間が生じる。この隙間の増加により、シリカウールに固定されたカーボンは、石英メタン還元反応管内壁面から剥離するため、容易に反応管より押し出しによる取り出しが可能になる。
このように本実施の形態では、反応管からのカーボンの除去はカーボンが固着したシリカウールごと交換を行う。
反応管内部のシリカウール１に析出したカーボンを取り出せることにより、石英メタン還元反応管５の再利用が可能になるとともに、補充用（交換用）メタン還元反応管のスペースが大幅に少なくできる。
以下、実施例により本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら制限されるものではない。
【００１４】
【実施例】
実施例１、比較例１
実施例１においては、図１に準じた構成配置で石英メタン還元反応管を用いた装置にて実験をおこなった。そして、本発明の酸素再生装置の効果を確認するため、図４に準じた構成配置でアルミナ製の従来型メタン還元反応管を用いた装置の実験を、比較例１として併せて実施した。
実験の条件は、いずれも以下のようにした。
メタン還元反応管形状  ：  ４２ｍｍφ×１２００ｍｍL 
メタン（ＣＨ4 ）流量  ：  ０．７  ｌ（リットル）N ／分
加熱温度              ：  １１５０℃
吸着手段であるシリカウールの充填寸法については、実施例１については、４２ｍｍφ×１０００ｍｍL とし、比較例１については、４２ｍｍφ×６００ｍｍL とした。
【００１５】
反応は連続して行い、反応時間とともに圧力損失（ａｔｍ）の変化を測定した。結果を図３に示す。
この結果より、上記実施の形態（その１）によれば、従来のメタン還元反応管を用いた場合と比較して、約５倍の時間、連続運転できることがわかった。
このように、本発明の構成にすることにより、従来の酸素再生装置のメタン還元反応管に比べて、メタン還元反応管使用寿命を飛躍的に伸ばすことが可能になることがわかった。
【００１６】
【発明の効果】
本発明の酸素再生装置は、宇宙ステーション，月面基地等に適用される閉鎖系空間環境制御システムの酸素再生装置として有効に利用することができ、本発明のカーボン吸着手段の交換方法によれば、かかる装置を一層有効に用いることができる。
すなわち、本発明によれば、生成するカーボンによって時間経過とともに反応管を閉塞することを有効に防止できるので、長時間の連続運転が可能となった。そして、１つのメタン還元反応管の使用寿命を飛躍的に伸ばすことができるので、交換用の反応管部品を多量に必要とすることがなく、コスト，保管スペースの点からも極めて有利である。
また、本発明の吸着手段の交換方法によれば、反応管からのカーボンの除去はカーボンが固着したシリカウールごと容易に交換を行えるので、メタン還元反応管の再利用が可能になるとともに、交換用メタン還元反応管のスペースを大幅に少なくでき、宇宙ステーションや月面基地等の適用には極めて有利である。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、本発明で用いられる磁性メタン還元反応装置の１つを示す概略構成図である。
【図２】図２は、本発明で用いられる石英メタン還元反応装置の１つを示す概略構成図である。
【図３】図３は、実施例において、反応時間に対して圧力損失を測定したデータを表す図である。
【図４】図４は、従来用いられていたメタン還元反応装置の１つを示す概略構成図である。
【図５】図５は、ＣＯ2 ガスから酸素を再生するための酸素再生装置の一例を示す配置図である。
【符号の説明】
１  シリカウール
２  磁性メタン還元反応管
３  管状電気加熱炉
４  入口ガス流量調整弁
５  石英メタン還元反応管
６  環状電気加熱炉
７  ＣＯ2 環状反応管
８  冷却器
９  水電解装置
１０  循環ブロア
１１  ＣＯ2 導入ブロア
１２  反応前ガス
１３  反応後ガス
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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