(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の流れ経路が形成された第１表面及びこの第１表面の反対側の第２表面を持つ燃料電池スタック用の複合セパレータプレートであって、５０容量％乃至９８容量％のポリマー材料と、２容量％乃至５０容量％の繊維質導体を含み、前記繊維質導体は、前記複合セパレータプレートの実効抵抗が５０ミリオームｃｍ２以下となるように、プレート面を貫く方向付けで配置され、且つ、前記複数の流れ経路と隣接する複数のランドと、前記複数の流れ流路下方の前記第２表面に隣接する前記複合セパレータプレートの本体部分との間で、略連続した方向に延在するように配置されている複合セパレータプレート。
【請求項２】
前記プレート面を貫く方向付けにより、前記セパレータプレートの前記第１表面と前記第２表面との間に、電流密度が約１．００７５Ａ／ｃｍ2で燃料電池積み重ね圧力が約１３７．２Ｎ／ｃｍ2 の条件で、５０ｍＶ以下の電圧降下をもたらす請求項１に記載の複合セパレータプレート。
【請求項３】
６０容量％乃至８０容量％がポリマー材料で形成され、２０容量％乃至４０容量％が前記プレート面を貫く方向付けで配置された繊維質導体で形成されている請求項１に記載の複合セパレータプレート。
【請求項４】
前記ポリマー材料はポリマー導体である請求項１に記載の複合セパレータプレート。
【請求項５】
非繊維質導体を１０容量％以下含む請求項３に記載の複合セパレータプレート。
【請求項６】
前記非繊維質導体は、カーボンブラック、グラファイト粉体、及び金属粉体からなる群から選択される請求項５に記載の複合セパレータプレート。
【請求項７】
前記ポリマー材料は、熱硬化性ポリマー及び熱可塑性ポリマーからなる群から選択される請求項１に記載の複合セパレータプレート。
【請求項８】
前記ポリマー材料は、シリコーン、ポリ−イソブチレン、エポキシビニルエステル、及びフェノール樹脂からなる群から選択される請求項７に記載の複合セパレータプレート。
【請求項９】
前記ポリマー材料は、ポリプロピレン、ＥＴＦＥ、ナイロン、及びゴム改質ポリプロピレンからなる群から選択される請求項７に記載の複合セパレータプレート。
【請求項１０】
前記繊維質導体充填体は、アスペクト比が１０：１以上の繊維質導体である請求項１に記載の複合セパレータプレート。
【請求項１１】
前記繊維質導体は、約４０容量％のアスペクト比が１５：１以上のＰＡＮ  ＭＦ３０カーボン繊維である請求項１０に記載の複合セパレータプレート。
【請求項１２】
前記繊維質導体は、カーボン繊維、グラファイト繊維、ニッケルでコーティングしたグラファイト繊維、及びステンレス鋼繊維からなる群から選択される請求項１０に記載の複合セパレータプレート。
【請求項１３】
１０容量％以下の繊維質不導体を更に含む請求項１に記載の複合セパレータプレート。
【請求項１４】
前記繊維質導体は、第１伝導性繊維材料を１容量％乃至２５容量％、及び前記第１伝導性繊維材料と異なる第２伝導性繊維材料を１容量％乃至２５容量％含む請求項１に記載の複合セパレータプレート。
【請求項１５】
前記第１伝導性繊維材料は、約１５容量％のアスペクト比が１００：１以上のパイログラフ  ＰＲ−１１グラファイト繊維であり、前記第２伝導性繊維材料は、約５容量％のアスペクト比が１５：１以上のＰＡＮ  ＭＦ３０カーボン繊維である請求項１４に記載の複合セパレータプレート。
【請求項１６】
約５容量％の非繊維質導体を更に含む請求項１５に記載の複合セパレータプレート。
【請求項１７】
前記非繊維質導体は、カーボンブラック、グラファイト粉体、及び金属粉体からなる群から選択される請求項１６に記載の複合セパレータプレート。
【請求項１８】
５０容量％乃至９８容量％のポリマー材料と２容量％乃至５０容量％の繊維質導体とを含む複合材料を配合する工程と、
第１ランド用の凹部を有する第１成形面と第２ランド用の凹部を有する第２成形面との間で前記複合材料を成形し、セパレータプレートを形成する工程であって、このセパレータプレートは、前記セパレータプレートの第１面から第１ランド高さで延びる第１ランド及び前記セパレータプレートの第２面から第２ランド高さで延びる第２ランドを含み、前記繊維質導体は、この繊維質導体の第１部分が前記第１ランドに配置され、前記繊維質導体の第２部分が前記第２ランドに配置されるように方向付けられるセパレータプレート形成工程と、
前記第１ランドの少なくとも一部を除去し、これによって前記第１ランド高さを減少して第１露呈面を形成し、この第１露呈面は、前記第１露呈面と近接して終端する前記繊維質導体の前記第１部分の端部を有する工程と、
前記第２ランドの少なくとも一部を除去し、これによって前記第２ランド高さを減少して第２露呈面を形成し、この第２露呈面は、前記第２露呈面と近接して終端する前記繊維質導体の前記第２部分の端部を有する工程と
を含む複合セパレータプレートの製造方法。
【請求項１９】
前記複合材料を形成する工程は、前記複合材料から装入体を形成する工程と、前記第１及び第２の成形面が形成されたダイセットに前記装入体を設置する工程と、前記セパレータプレートを圧縮成形する工程とを含む請求項１８に記載の複合セパレータプレートの製造方法。
【請求項２０】
前記複合材料を形成する工程は、前記第１及び第２の成形面が形成されたダイセット間に前記複合材料を注入する工程と、前記複合材料を圧縮成形して前記セパレータプレートにする工程とを含む請求項１８に記載の複合セパレータプレートの製造方法。
【請求項２１】
前記複合材料を形成する工程は、前記セパレータプレートが前記ダイキャビティ内で成形されるように前記第１及び第２の成形面を持つダイキャビティに前記複合材料を注入する工程を含む請求項１８に記載の複合セパレータプレートの製造方法。
【請求項２２】
前記第１及び第２のランド高さの少なくとも一部を除去する工程は、前記第１及び第２のランド高さを２０％又はそれ以上減少する工程を含む請求項１８に記載の複合セパレータプレートの方法。
【請求項２３】
前記第１及び第２のランド高さの少なくとも一部を除去する工程は、適切な機械加工作業を含む請求項１８に記載の複合セパレータプレートの方法。
【請求項２４】
前記適切な機械加工作業は、レーザー加工、ウォータージェット加工、研削、フライカッティング法、及びサンディング法からなる機械加工作業群から選択される請求項１８に記載の複合セパレータプレートの方法。
【請求項２５】
前記セパレータプレートの第１面から延びる第１ランド高さを持つ第１ランド及び前記セパレータプレートの第２面から延びる第２ランド高さを持つ第２ランドを形成するように成形される複合材料であって、５０容量％乃至９８容量％のポリマー材料と２容量％乃至５０容量％の繊維質導体とを含み、前記繊維質導体はその第１部分が前記第１ランドに配置され且つ第２部分が前記第２ランドに配置されるように方向付けられる複合材料を含み、
前記第１ランドの一部は、前記第１ランド高さを減少して第１露呈面が形成されるように前記セパレータプレートから除去され、前記第１露呈面は、隣接して終端する前記繊維質導体の前記第１部分の端部を有し、
前記第２ランドの一部は、前記第２ランド高さを減少して第２露呈面が形成されるように前記セパレータプレートから除去され、前記第２露呈面は、隣接して終端する前記繊維質導体の前記第２部分の端部を有する、複合セパレータプレート。
【請求項２６】
前記ポリマー材料はポリマー導体である請求項２５に記載の複合セパレータプレート。
【請求項２７】
前記複合材料は、非繊維質導体を１０容量％以下で更に含む請求項２５に記載の複合セパレータプレート。
【請求項２８】
前記非繊維質導体は、カーボンブラック、グラファイト粉体、及び金属粉体からなる群から選択される請求項２７に記載の複合セパレータプレート。
【請求項２９】
前記ポリマー材料は、熱硬化性ポリマー及び熱可塑性ポリマーからなる群から選択される請求項２５に記載の複合セパレータプレート。
【請求項３０】
前記ポリマー材料は、シリコーン、ポリイソブチレン、エポキシビニルエステル、及びフェノール樹脂からなる群から選択される請求項２９に記載の複合セパレータプレート。
【請求項３１】
前記ポリマー材料は、ポリプロピレン、ＥＴＦＥ、ナイロン、及びゴム改質ポリプロピレンからなる群から選択される請求項３０に記載の複合セパレータプレート。
【請求項３２】
前記繊維質導体は、アスペクト比が１０：１以上の伝導性繊維材料である請求項２５に記載の複合セパレータプレート。
【請求項３３】
前記伝導性繊維材料は、カーボン繊維、グラファイト繊維、ニッケルでコーティングしたグラファイト繊維、及びステンレス鋼繊維からなる群から選択される請求項３２に記載の複合セパレータプレート。
【請求項３４】
前記伝導性繊維材料は、約４０容量％のアスペクト比が１５：１以上のＰＡＮ  ＭＦ３０カーボン繊維である請求項３３に記載の複合セパレータプレート。
【請求項３５】
前記複合材料は、繊維不導体を１０容量％以下で更に含む請求項２５に記載の複合セパレータプレート。
【請求項３６】
前記繊維質導体は、第１伝導性繊維材料を１容量％乃至２５容量％、及び前記第１伝導性繊維材料と異なる第２伝導性繊維材料を１容量％乃至２５容量％含む請求項２５に記載の複合セパレータプレート。
【請求項３７】
前記第１伝導性繊維材料は、アスペクト比が１００：１以上のパイログラフＰＲ−１１グラファイト繊維を約１５容量％、及びアスペクト比が１５：１以上のＰＡＮ  ＭＦ３０カーボン繊維を約５容量％含む請求項３６に記載の複合セパレータプレート。
【請求項３８】
前記複合材料は、更に、非繊維質導体を約５容量％含む請求項３６に記載の複合セパレータプレート。
【請求項３９】
前記非繊維質導体は、カーボンブラック、グラファイト粉体、及び金属粉体からなる群から選択される請求項３８に記載の複合セパレータプレート。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ＰＥＭ燃料電池に関し、更に詳細には、導電性及び熱伝導性を高めるように繊維を配置した複合セパレータプレート（分離板）、及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
多くの用途用の動力源として燃料電池が提案されてきた。一つのこのような燃料電池は、陽子交換膜即ちＰＥＭ燃料電池である。ＰＥＭ燃料電池は、当該技術分野で周知であり、その各セルに膜電極アッセンブリ即ちＭＥＡを含む。ＭＥＡは、薄い陽子伝導性ポリマー膜電解質であり、陽極電極フィルムがその一方の面に形成されており、陰極電極フィルムがその反対側の面に形成されている。このようなＭＥＡは当該技術分野で周知であり、米国特許第５，２７２，０１７号及び米国特許第３，１３４，６９７号、並びに動力源誌第２９巻（１９９０年）の第３６７頁乃至第３８７頁に記載されている。
【０００３】
一般的には、ＭＥＡはイオン交換樹脂から形成されており、代表的には、Ｅ．Ｉ．デュポン社から入手できるＮＡＦＩＯＮ３等のペルフルオロネーテッドスルホン酸を含む。他方、陽極フィルム及び陰極フィルムは、代表的には、（１）カーボン微粒子、カーボン粒子の内面及び外面上に支持された非常に微細な触媒粒子、及び触媒及びカーボン粒子と混合したＮＡＦＩＯＮ３等の陽子伝導性材料を含むか或いは、（２）ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）バインダーの全体に分散した触媒粒子、サンズ（ｓａｎｓ）カーボンを含む。一つのこのようなＭＥＡ及び燃料電池は、１９９３年１２月２１日に賦与された米国特許第５，２７２，０１７号に記載されている。この特許は、本発明の譲受人に譲渡されている。
【０００４】
ＭＥＡは、多孔質ガス透過性導体のシート間に配置され、これらのシートはＭＥＡの陽極面及び陰極面に押し付けられ、陽極及び陰極用の主電流コレクタとして、及びＭＥＡ用の機械的支持体として役立つ。適当なこのような主電流コレクタシートは、当該技術分野で周知のように、カーボン又はグラファイトの紙又は布、目が細かい貴金属スクリーン等でできている。このアッセンブリを、本明細書中、ＭＥＡ／主電流コレクタアッセンブリと呼ぶ。
【０００５】
ＭＥＡ／主電流コレクタアッセンブリを、主電流コレクタから電流を集め、電流をスタック内部の隣接したセル間で（即ち二極性プレートの場合）、及びスタック外部のセルの端部に（単極性プレートの場合）伝達するための副電流コレクタとして役立つ一対の非多孔質導電性セパレータプレート間でプレスする。二次電流収集プレートは、気体反応体（例えばＨ2 及びＯ2 ／空気）を陽極及び陰極の全体に分配する流れ領域（ｆｌｏｗ  ｆｉｅｌｄ）を含む。これらの流れ領域は、一般に、複数のランドを含む。これらのランドは主電流コレクタと係合し、その間に複数の流れ経路を形成する。これらの経路を通って気体反応体が経路の一端の供給ヘッダと経路の他端の排気ヘッダとの間を流れる。
【０００６】
従来、セパレータプレートは、耐蝕性導電性コーティングで保護されたステンレス鋼等の適当な合金で形成されていた。現在、複合セパレータプレートの開発に努力が傾けられている。このような複合セパレータプレートの設計パラメータは、使用された材料が特定の導電性及び熱伝導性を備えていることを必要とするということである。これに関し、材料供給者は、必須の伝導性の目標値を達成するため、ポリマー母材中にグラファイト粉体を７０容量％乃至９０容量％含む、カーボン分が高い複合プレートを開発した。この組成のセパレータプレートは、腐蝕性燃料電池環境に耐え、多くの場合、費用及び伝導性の目標値を満たす。しかしながら、比重が高いグラファイト分が多いため、これらのプレートは脆く且つ高密度であり、それらの所望のスタック粉体密度を容積的にも比重でも満たさない。更に薄いプレートを使用することによって燃料電池スタックの質量及び容積を減少する努力が払われてきた。残念なことに、これらのプレートは脆いため、部品の離型作業中、接着剤結合作業中、及びスタック組み立て作業中、特にプレートのマニホールド区分で亀裂が入ったり壊れたりすることがよくある。
【０００７】
かくして、燃料電池セパレータプレート用の適当な複合材料及び、カーボン分が高いプレートと関連した固有の問題点及びこのようなプレートと関連した劣る特性を解決する製造方法を提供する必要がある。このように、セパレータプレートの脆性を小さくするため、及び燃料電池スタックの質量及び容積の目標値を達成するためには、カーボン分が低くポリマー分が高い材料を使用するのが望ましい。しかしながら、カーボンの濃度が低いと、所望の導電性及び熱伝導性の目標値を得るのが極めて困難である。
【０００８】
同じ又は低い容積濃度で、個々の伝導性粒子間のポリマー絶縁隙間の数及び幅を減少することによって、伝導性を高めるため、アスペクト比が高い伝導性充填体を含むのが有利である。このような繊維は、射出成形プロセス又は圧縮成形プロセス中に流れ方向（即ち平面内方向）に向けられ、最終的に得られる部品に大きな電気的及び機械的異方性を発生させるべきものとして知られている。不都合なことに、燃料電池セパレータプレートの場合、材料費を少なくするために繊維含有量を比較的少なくしたままで、プレート面を貫く方向の伝導率の目標値を得るためには、プレート面を貫く方向（即ち、厚みを貫く方向）に繊維を向けることが必要とされる。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
従って、適切な導電性及び熱伝導性を備えた丈夫な複合材料で形成された燃料電池セパレータプレート、及びこのような燃料電池セパレータプレートの製造方法を提供するのが望ましい。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明は、燃料電池スタックで使用するための、複数の流れ経路が形成された種類の複合セパレータプレートに関する。セパレータプレートの複合材料は、熱硬化性ポリマー又は熱可塑性ポリマー等のポリマー材料、及びセパレータの上面と下面との間でセパレータプレートを貫く流れ経路を提供する、プレート面を貫く方向付けがされた繊維質伝導性充填体を含む。
【００１１】
本発明は、更に、セパレータプレートのプレート面を貫く方向の導電性及び熱伝導性を高めるために、射出成形、圧縮成形、又は射出圧縮成形において、繊維質伝導性充填体をセパレータプレートのプレート面を貫く方向に向ける製造方法に関する。繊維をプレート面を貫く方向に整合させることにより、低繊維濃度で伝導性の目標値を達成でき、これによりプレートの価格、重量、容積、及び厚さを小さくすることができる。金型の設計形状により、成形中に繊維表面に張力及び剪断力を加えるのに必要な流れ運動学（即ち速度、及び加速度）を発生し、これにより繊維をプレート面を貫く所望の方向に向ける。詳細には、セパレータプレートを余分のランド高さとともに成形し、これにより伝導性繊維をプレート面を貫く方向に整合させる。セパレータプレートを金型から取り出した後、余分のランド高さを除去し、伝導性繊維の一部の端部をランド表面のところで露呈する。
【００１２】
本発明は、本発明の特定の実施例の以下の詳細な説明を添付図面と関連して読むことによって更によく理解されるであろう。
【００１３】
【発明の実施の形態】
図１には、ＰＥＭ燃料電池スタックの一部を概略に示す。このＰＥＭ燃料電池スタックは、非多孔質導電性二極性セパレータプレート８によって互いから分離された一対の膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）４、６を有する。ＭＥＡ４、６及びセパレータプレート８は、ステンレス鋼製クランププレート１０及び１２、及び単極性セパレータプレート１４、１６の間に積み重ねられている。セパレータプレート８、１４、１６の各々は、燃料ガス及び酸化体ガス（即ちＨ2 及びＯ2 ）をＭＥＡ４、６の反応面に分配するための複数の経路がプレートの面に形成された流れ領域１８、２０、２２、２４を各々含む。不導性のガスケット又はシール２６、２８、３０、３２が燃料電池スタックのプレート８、１４、１６をシールし、電気的に絶縁する。主電流コレクタ３４、３６、３８、４０は、ＭＥＡ４、６の反応面に対して押しつけられた多孔質ガス透過性導電性シートで形成されている。これらの主電流コレクタ３４、３６、３８、４０は、更に、ＭＥＡ４、６に対し、特にＭＥＡが流れ領域の流れ経路に亘って支持されていない場所で、機械的支持を提供する。適当な主電流コレクタは、燃料及び酸化体を通過させる際に電極から電流を導くカーボン／グラファイトの紙／布、目が細かい貴金属スクリーン、連続気泡貴金属フォーム等を含む。
【００１４】
セパレータプレート１４、１６が主電流コレクタ３４、４０に夫々押し付けられているのに対し、セパレータプレート８はＭＥＡ４の陽極面に設けられた主電流コレクタ３６及びＭＥＡ６の陰極面に設けられた主電流コレクタ３８に押し付けられている。酸素は、燃料電池スタックの陰極側に貯蔵タンク４６から適当な供給配管４２を介して供給され、水素は、燃料電池スタックの陽極側に貯蔵タンク４８から適当な供給配管４４を介して供給される。Ｏ2 タンク４６をなくし、空気を陰極側に周囲から供給してもよく、Ｈ2 タンク４８をなくし、メタノール等の液体炭化水素（例えばガソリン）から水素を触媒作用で発生する改質システムから水素を陽極に供給してもよい。陽極流れ領域からのＨ2 が消費された陽極ガス及び陰極流れ領域からのＯ2 が消費された陰極ガスを除去するため、ＭＥＡ４、６のＨ2 側及びＯ2 ／空気側の両方用の排気配管（図示せず）もまた設けられている。液体クーラントを必要に応じてプレート８、１４、１６を通して循環させるため、追加の配管５０、５２、５４が設けられている。
【００１５】
本発明の一つの特徴は、圧縮成形プロセスを使用することによって、導電性ファイバを、プレート面を貫く方向に向けるプロセスを提供することである。図２及び図３を参照して詳細に説明すると、第１成形面１０４及び第２成形面１０６が形成されたダイセット１０２を持つプレス１００が提供される。第１成形面１０４には、複数の溝１０８が形成されており、これらの溝が複数の相補的隆起部１１０を画成する。同様に、第２成形面１０６には、複数の溝１１２が形成されており、これらの溝が複数の相補的隆起部１１４を画成する。このように、成形面１０４は、複合セパレータプレート１２０の上面１１８に、図４に示すように成形された流れ領域１１６を形成する。同様に、第２成形面１０６は、複合セパレータプレート１２０の下面１２４に成形された流れ領域１２２を形成する。
【００１６】
図２及び図３を再び参照すると、複合材料装入体１２６をダイセット１０２内に従来の方法で装填し、成形面１０４と１０６との間で圧縮成形し、複合セパレータプレート１２０を形成する。以下に更に詳細に説明するように、複合材料装入体は、ポリマー材料を５０容量％乃至９８容量％含み、繊維質導体を２容量％乃至５０容量％含む。最初、繊維質導体は、図２でわかるように、装入体内で全体にランダムに配向されている。圧縮成形プロセス中、複合材料装入体に加えられたプレス力が繊維質導体に内部張力及び剪断力を加え、図３でわかるように成形面と全体に平行な配向を生じる。規則的に配置された溝部１０８、１１２、及び隆起部１１０、１１４により、圧縮成形プロセス中、繊維質材料をセパレータプレートの中間区分で垂直に即ち平面を通して配向する。しかしながら、繊維質材料の配向は、境界面で全体に平面内にある。
【００１７】
図３及び図４でわかるように、成形面１０４、１０６の形状、及び従って成形された流れ領域１１６、１２２の形状は、繊維質導体をプレート面を貫くように方向付けする上で重要な役割を果たす。プレート形状の決定に溝の長さ１２６、ランドの長さ１２８、及び溝の深さ１３０等の多くのパラメータを使用できるが、上面１１８を越えて上方に延びる余分のランド高さ１３２及び下面１２４の下方に延びる余分のランド高さ１３４を含むことが、繊維の配向を制御する上で最も影響のある幾何学的パラメータである。かくして、成形面１０４に形成された溝１０８は、複合プレート１２０の上面１１８から延びる上ランド延長部１３６を形成するような形体を備えている。同様に、下成形面１０６に形成された溝１１２は、下面１２４の下に延びる下ランド延長部１３８を形成するような形体を備えている。上下のランド延長部１３６、１３８と関連した追加の材料を成形後に実質的に除去し、図５に示す所望のセパレータプレート形体にする。
【００１８】
当業者は、以上の議論に基づき、セパレータプレート１２０の成形された流れ領域パターンの形状が、平面を通して配向された繊維の量、及び従って繊維の熱伝導性及び導電性に大きな影響を及ぼすことができるということを容易に理解するであろう。平面を貫く繊維の方向付けは、流れ領域の溝の長さ１２６を更に狭幅にし、これらの溝の輪郭を更にえん形とし、同時にランド長さ１２８を広幅にすることによって促進されることが分かっている。更に、プレート面を貫く繊維の方向付けは、ランド延長部１３６、１３８を追加することによって大幅に高められる。現在考えられる好ましい余分のランド高さ１３２、１３４は、所望のセパレータプレートの厚さ１４０の１０％乃至５０％の範囲内である。例えば、余分のランド高さ１３２、１３４は、厚さ１４０が２．０ｍｍのセパレータプレートについて約０．２ｍｍ乃至１．０ｍｍである。ランド高さが好ましい１０％乃至５０％の範囲以上である場合には、繊維のプレート面を貫く方向付けを増大させ、このような追加のランド高さは、最終製品の材料費及び加工費に大きな影響を及ぼす。
【００１９】
上文中に説明した実施例では、圧縮成形プロセスを詳細に開示したけれども、同じ結果を得るために他の成形プロセスを使用できるということは当業者には容易に理解されよう。例えば図６及び図７を参照すると、これらの図には、第１及び第２の成形面２０４、２０６が形成されたダイキャビティ２０２を含む射出成形金型２００を示す射出成形プロセスが例示されている。成形面２０４、２０６は、複合セパレータプレートの成形された流れ領域の形状を画成する複数の溝２０８、２１２、及び隆起部２１０、２１４を含む。複合セパレータプレートを形成するために複合材料を注入するため、射出ノズル２０３がダイキャビティ２０２と流体連通している。射出成形プロセスによって成形した後、複合セパレータプレート１２０をダイセットから取り出す。次いで、適当な機械加工作業を使用して上下のランド延長部１３６、１３８を除去する。射出成形プロセスは、図２及び図３を参照して説明した圧縮成形プロセスと同様に、所望の繊維配向を得るのに十分な張力及び剪断力を発生する。
【００２０】
以上の例は、二極性セパレータプレートの製造と関連しているが、本発明は、単極性セパレータプレート又は端セパレータプレートの製造で使用できる。図８及び図９を参照し、複合端セパレータプレート３１０を形成するための圧縮成形プロセスを例示する。プレス３００は、上成形面３０４及び下成形面３０６を持つダイセットを含む。上成形面３０４は、図２及び図３と関連して説明した上成形面１０４と実質的に同じである。下成形面３０６には複数の溝３１２が設けられている。しかしながら、これらの溝３１２は、相補的隆起部を画成しない。このように、成形された流れ領域３１２が複合セパレータプレート３１０は上面３１４だけに設けられている。３１６の下面からは下ランド延長部３１８だけが延びている。プレス３００から取り出した後、複合セパレータプレート３１０に機械加工を施し、上下のランド延長部３１８、３２０を除去し、最終的な複合セパレータプレート形状にする。
【００２１】
以上の例では、様々な圧縮成形プロセス及び射出成形プロセスを、本発明を参照して、更に詳細には、特定のランド延長部が上下の表面に形成された複合セパレータプレートを形成できるダイセット又はダイキャビティを参照して開示した。しかしながら、射出圧縮成形等の他の従来の成形プロセスを使用してこのようなランド延長部の特徴を備えた複合セパレータプレートを形成できるということは当業者には容易に理解されよう。このように、本発明は、本願に開示した圧縮成形技術又は射出成形技術に限定されず、他の適当な成形プロセスを含む。
【００２２】
添付図面を全体に参照すると、本発明は、ポリマー材料を５０容量％乃至９８容量％、及び繊維質導体を２容量％乃至５０容量％含む配合物を含む複合材料から形成されたセパレータプレートに関する。複合セパレータプレートは、繊維質導体をプレート面を貫く方向付けで配置し、これによって、複合セパレータプレートの有効抵抗が、１平方センチメートル当り約１３７．２Ｎ（１４Ｋｇｆ／ｃｍ2 ）と等しいか或いはそれ以下の圧縮比で、５０ミリオーム平方センチメートル（ｍΩ・ｃｍ2 ）等のプロセスを使用して形成される。これに関し、有効抵抗は、主コレクタ（例えば、３４、３６、３８、又は４０）とセパレータプレート（例えば、８、１４、又は１６）との間の接触抵抗及びセパレータプレート（例えば、８、１４、又は１６）のバルク抵抗を含む。
【００２３】
本発明によれば、ポリマー材料は、好ましくは適当な熱硬化性ポリマーであり、更に好ましくはシリコーン、ポリイソブチレン、エポキシビニルエステル、及びフェノール樹脂を含む材料群から選択された材料である。別の態様では、ポリマー材料は、好ましくは、適当な熱可塑性材料、及び更に好ましくはポリプロピレン、エチレンテトラフルオロエチレン（ＥＴＦＥ）、ナイロン、及びゴムで改質したポリプロピレンを含む材料群から選択された材料である。現在、以上の熱硬化性ポリマー及び熱可塑性ポリマーが好ましいけれども、用途の所与の特定の設計仕様について、他の同様の材料もまた適しているということは当業者には理解されよう。
【００２４】
本発明によれば、繊維質導体充填体には、アスペクト比（即ち、長さの厚さに対する比）が約５：１以上で良好な導電性及び熱伝導性を示す繊維材料が含まれる。これに関し、好ましい繊維質導体材料には、現在、カーボン繊維（ピッチを基材とした繊維、ＰＡＮを基材とした繊維、等）、グラファイト繊維、ニッケルでコーティングしたグラファイト繊維、及びステンレス鋼繊維を含む様々な金属繊維が含まれる。繊維質導体充填体は、一般的には、アスペクト比が５：１以上であり、繊維質導体は、更に好ましくは、アスペクト比が１０：１以上であり、更に好ましくはアスペクト比が１５：１以上である。
【００２５】
本発明の複合材料は、複合材料の機械的特性を向上させるため、ポリマー材料及び繊維質導体充填体の他に、随意であるが、繊維質不導体を１容量％乃至１０容量％含むのがよい。現在の好ましい繊維質不導体充填体は、ガラス繊維を含む群から選択される。同様に、本発明の複合材料は、非繊維質導体材料を最大１０容量％含むのがよい。現在の好ましい非繊維質導体材料は、好ましくは、カーボンブラック、グラファイト粉体、及び金属を基材とした粉体を含む群から選択される。
【００２６】
本発明によれば、ポリプロピレンを基材とした二種類の繊維充填体複合材料コンパウンドが現在の好ましい材料として同定される。第１複合材料は、アスペクト比が１００：１乃至１５０：１のグラファイト化パイログラフＰＲ−１１カーボン繊維を１５容量％、ケチェンＥＣ３００Ｊカーボンブラックを１．５容量％、及びアスペクト比が１５：１乃至２０：１のＰＡＮ  ＭＦ３０カーボン繊維を５容量％含む。第２の好ましい複合材料は、アスペクト比が１５：１乃至２０：１のＰＡＮ  ＭＦ３０カーボン繊維を４０容量％含む。
【００２７】
添付図面を全体に参照し、複合セパレータプレートを製造するためのプロセスを以下に説明する。先ず最初に、ポリマー材料及び繊維質導体充填体を含む複合材料を配合する。ポリマー樹脂は熱可塑性ポリマー又は熱硬化性ポリマーであってもよく、好ましくは、靱性及び延性が優れた安価な低密度樹脂であってもよい。繊維質導体充填体は、１０：１乃至５００：１の範囲の高いアスペクト比を備えている。しかしながら、高アスペクト比の充填体をアスペクト比が低い他の伝導性充填体と混合するのがよく、場合によっては好ましいということは当業者には容易に理解されよう。繊維質材料及び非繊維質材料を含む伝導性充填体の濃度の範囲は、好ましくは１０容量％乃至６０容量％である。更に、最大１０容量％の範囲の繊維質導体充填体を加えて機械的特性を改善するのがよい。
【００２８】
次に、ポリマー樹脂及び充填体を含む複合材料を従来のポリマー混合法を使用して混合し、充填体及びポリマー母材を良好に分散し、これと同時に、高アスペクト比の伝導性充填体の長さを維持する。換言すると、混合方法は、繊維質材料を壊して導電性を任意の顕著な程度に減少してはならない。これに関し、混練法又はツインスクリュー混練法が本発明に適していると考えられる。配合後、ポリマー配合物用の従来の成形技術を使用して複合材料を複合セパレータプレートに形成する。成形面は、成形された流れ領域が複合セパレータプレートの表面の少なくとも一方に形成されるように設計されている。更に、セパレータプレートの上下の表面にランド延長部が形成されており、これらの表面から延びている。この成形表面形状は、成形プロセスと組み合わせて、繊維質導体をプレート面を貫く方向に整合させるように機能する。複合材料の粘度が十分低い場合には、材料は、高温の成形型（熱硬化性材料）又は低温の成形型（熱可塑性材料）のいずれかで射出成形できる。別の態様では、材料を圧縮金型に注入して初期材料装入体を形成した後、圧縮成形により最終的なセパレータプレート形状に成形できる。材料が粘性であり、及び従って射出成形に適していない場合には、材料を金型に置いて直線的に圧縮成形する。圧縮成形は、複合材料に圧縮力を更に均等に加えることができ、これにより複合セパレータプレートの狂いを小さくする。成形技術に拘わらず、複合材料は、繊維を所望の通りにプレート面を貫く方向に向けるため、金型内で流動できなければならない。好ましくは、所望の繊維配向を得るため、材料は、その粘度ベクトルの成分を流れ領域経路の長さに対して垂直にした状態で流動しなければならない。
【００２９】
形成して冷却した後、複合セパレータプレートを金型から取り出す。次いでランド延長部を除去し、プレートの厚さを減じ、完成製品を製造する。ランド延長部を除去することによりランドの高さを減少し、複合セパレータプレートの繊維質導体の一部の端部が露呈表面と近接して終端するように露呈表面を形成する。更に詳細には、ランド延長部の、望ましからぬ平面内方向で整合した高アスペクト比の充填体を除去する。特定の複合材料及びその機械的特性に応じて、任意の適当な機械加工方法によってランド延長部を除去できる。これに関し、好ましい機械加工方法には、レーザー機械加工方法、ウォータージェット機械加工方法、研削、フライカッティング、及びサンディングが含まれる。この機械加工作業は、成形作業中に形成されるポリマー皮膜を除去するという利点を追加する。機械加工作業の完了時に最終的な複合セパレータプレートを形成する。この機械加工作業により複合セパレータプレートの幾何学的寸法を更に良好に制御する。
【００３０】
本発明を様々な特定の実施例について開示したが、これらの好ましい実施例は、特許請求の範囲の記載を制限しようとするものではない。
【図面の簡単な説明】
【図１】ＰＥＭ燃料スタックの概略分解図である。
【図２】形成前にダイに装填された複合材料装入体を示す、圧縮成形装置の概略図である。
【図３】複合材料装入体を圧縮成形した後の図２に示す圧縮成形装置を示す概略図である。
【図４】余分のランド高さが形成された、本発明に従って形成された複合セパレータプレートの図である。
【図５】余分のランド高さを除去した、図４に示す複合セパレータプレートの図である。
【図６】内部に形成されたダイキャビティに複合材料を注入する、射出成形装置の概略図である。
【図７】複合材料をダイキャビティに注入した後の、図６に示す射出成形装置の図である。
【図８】一方の表面上に流れ領域が形成された複合セパレータプレートを形成するための圧縮成形装置の概略図である。
【図９】余分のランド高さを除去した、図８の圧縮成形装置で形成された複合セパレータプレートを示す図である。
【符号の説明】
４、６  膜電極アッセンブリ
８  非多孔質導電性二極性セパレータプレート
１０、１２ステンレス鋼製クランププレート
１４、１６  単極性セパレータプレート
１８、２０、２２、２４  流れ領域
２６、２８、３０、３２不導性ガスケット
３４、３６、３８、４０  主電流コレクタ
４２、４４  供給配管
４６  酸素貯蔵タンク
４８  水素貯蔵タンク
５０、５２、５４  配管
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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