(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリマー組成物において、
（ａ）ポリプロピレン樹脂                                ５〜９５重量％
（ｂ）ポリフェニレンエーテル樹脂                        ９５〜５重量％
上記（ａ）、（ｂ）成分の合計１００重量部に対して、
（ｃ）ブロック共重合体が、ビニル芳香族化合物を主体とする少なくとも１個の重合体ブロックＡと、共役ジエン化合物の１，２−ビニル結合量および３，４−ビニル結合量の合計量が５〜４５％未満である少なくとも１個の共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＤと、イソプレンの１，２−ビニル結合量および３，４−ビニル結合量の合計量が４５〜７０％である少なくとも１個のイソプレンを主体とする重合体ブロックＩより構成され、かつＤ／Ｉ＝５／９５〜６０／４０（重量比）であるブロック共重合体を水素添加してなる水添ブロック共重合体１〜３０重量部を配合して成ることを特徴とするポリマー組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は電気・電子分野、自動車分野、その他の各種工業材料分野で利用できる耐油性、耐薬品性、耐熱性、耐衝撃性、とりわけ、制振性と低温衝撃性のバランスに優れたポリマー組成物に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
ポリプロピレン樹脂は、成形加工性、耐水性、耐油性、耐酸性、耐アルカリ性などに優れているものの、耐熱性、剛性、耐衝撃性に劣る欠点を有することが知られている。
【０００３】
一方、ポリフェニレンエーテルは、機械的特性、電気特性、耐熱性、低温特性、吸水性が低くかつ寸法安定性に優れるものの、成形加工性や耐油性に劣る欠点を有することが知られている。
【０００４】
そこで、これらの欠点を補うために、ポリプロピレン樹脂にポリフェニレンエーテル樹脂を配合し、ポリプロピレン樹脂がマトリックスを形成しポリフェニレンエーテル樹脂が分散粒子を形成するようにしたポリマーアロイの概念や、これらの海島構造を逆転したポリマーアロイの概念が多々提案されている。
【０００５】
例えば、米国特許第３３６１８５１号公報明細書では、ポリフェニレンエーテルをポリオレフィンとブレンドすることにより、耐溶剤性、耐衝撃性を改良する提案がなされ、米国特許第３９９４８５６号明細書には、ポリフェニレンエーテルまたはポリフェニレンエーテルおよびスチレン系樹脂を水添ブロック共重合体とブレンドすることによる耐衝撃性、耐溶剤性の改良に関する記載があり、米国特許第４１４５３７７号明細書には、ポリフェニレンエーテルまたはポリフェニレンエーテルおよびスチレン系樹脂をポリオレフィン／水添ブロック共重合体＝２０〜８０重量部／８０〜２０重量部からなる予備混合物および水添ブロック共重合体とブレンドすることによる耐衝撃性、耐溶剤性の改良に関する記載があり、さらに米国特許第４１６６０５５号明細書および米国特許第４２３９６７３号明細書には、ポリフェニレンエーテルを水添ブロック共重合体およびポリオレフィンとブレンドすることによる耐衝撃性の改良が記載されている。そして米国特許第４３８３０８２号明細書およびヨーロッパ公開特許第１１５７１２号明細書ではポリフェニレンエーテルをポリオレフィンおよび水添ブロック共重合体とブレンドすることにより耐衝撃性を改良するという記載がなされている。
【０００６】
また、特開昭６３−１１３０５８号公報および特開昭６３−２２５６４２号公報ならびに米国特許第４８６３９９７号公報、さらに特開平２−３０５８１４号公報および特開平３−７２５１２号公報および特開平４−１８３７４８号公報および特開平５−３２０４７１号公報には、ポリオレフィン樹脂とポリフェニレンエーテル樹脂からなる樹脂組成物の改質に特定の水添ブロック共重合体を配合し、耐薬品性、加工性に優れた樹脂組成物が提案されている。
【０００７】
さらに特開平７−１６５９９８号公報には、ポリフェニレンエーテル系樹脂とポリオレフィン系樹脂からなる樹脂組成物の相溶性改質剤として、共役ジエン化合物の結合形態が特定された水添ブロック共重合体を用いることが提案されている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】
近年、情報機器分野においては情報の処理容量や処理速度の大幅な増加に伴い駆動部に高速回転が要求されるようになり、これに伴い駆動部での高速回転化による振動の発生が顕著となり、騒音化はもちろんのこと最悪の場合はメディアのデータ読み込みミスや誤作動をもたらす原因となるため、これらの機器に用いるプラスチック材料は室温下での制振性能が要求されているのが実状である。
【０００９】
さらに、プラスチック材料としての基本性能としての耐熱性、耐衝撃性、加工性などを充分に満たし、さらには低温衝撃強度にも優れたオールマイティーな性能が要求されているのが現状である。
【００１０】
特に、上記した先行技術で得られる樹脂組成物において、中には個々に制振性能、低温衝撃強度に優れた樹脂組成物を与えるものも見られるが、制振性能が優れる組成物は低温衝撃強度に劣ったり、低温衝撃強度に優れる組成物は制振性能に劣るなどの問題点が存在している。本発明は、こうした現状に鑑み、制振性能に優れ、かつ低温衝撃強度等にも優れるポリプロピレン樹脂とポリフェニレン樹脂を含むポリマー組成物を提供することを目的とするものである。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、ポリプロピレン樹脂とポリフェニレンエーテル樹脂を含む組成物に高いレベルの相溶性を付与させることと、さらには制振性能と低温衝撃性を付与させるため、混和剤となり得る水添ブロック共重合体に関して鋭意検討を重ねた結果、特定の構造を有する水添ブロック共重合体がポリプロピレン樹脂とポリフェニレンエーテル樹脂を含む組成物の混和剤として用いることにより層剥離が改良されたポリマー組成物をもたらし、さらに二律背反する制振性と低温衝撃性のバランスが著しく優れたポリマー組成物をもたらすことを見出し本発明を完成した。
【００１２】
すなわち、本発明は、
（ａ）ポリプロピレン樹脂                                ５〜９５重量％
（ｂ）ポリフェニレンエーテル樹脂                        ９５〜５重量％
上記（ａ）、（ｂ）成分の合計１００重量部に対して、
（ｃ）ブロック共重合体が、ビニル芳香族化合物を主体とする少なくとも１個の重合体ブロックＡと、共役ジエン化合物の１，２−ビニル結合量および３，４−ビニル結合量の合計量が５〜４５％未満である少なくとも１個の共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＤと、イソプレンの１，２−ビニル結合量および３，４−ビニル結合量の合計量が４５〜７０％である少なくとも１個のイソプレンを主体とする重合体ブロックＩより構成され、かつＤ／Ｉ＝５／９５〜６０／４０（重量比）であるブロック共重合体を水素添加してなる水添ブロック共重合体１〜３０重量部を含むことを特徴とするポリマー組成物を提供するものである。
【００１３】
本発明で（ａ）成分として用いるポリプロピレン樹脂は、結晶性プロピレンホモポリマー、および重合の第一工程で得られる結晶性プロピレンホモポリマー部分と重合の第二工程以降でプロピレン、エチレンおよび／もしくは少なくとも１つの他のα−オレフィン（例えば、ブテン−１、ヘキセン−１等）を共重合して得られるプロピレン−エチレンランダム共重合体部分を有する結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体であり、さらにこれら結晶性プロピレンホモポリマーと結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体の混合物であってもかまわない。
【００１４】
かかるポリプロピレン樹脂は、通常、三塩化チタン触媒または塩化マグネシウムなどの担体に担持したハロゲン化チタン触媒等とアルキルアルミニウム化合物の存在下に、重合温度０〜１００℃の範囲で、重合圧力３〜１００気圧の範囲で重合して得られる。この際、重合体の分子量を調製するために水素等の連鎖移動剤を添加することも可能であり、また重合方法としてバッチ式、連続式いずれの方法でも可能で、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン等の溶媒下での溶液重合、スラリー重合等の方法も選択でき、さらには無溶媒下モノマー中での塊状重合、ガス状モノマー中での気相重合方法などが適用できる。
【００１５】
また、さらには、上記した重合触媒の他に得られるポリプロピレンのアイソタクティシティおよび重合活性を高めるため、第三成分として電子供与性化合物を内部ドナー成分または外部ドナー成分として用いることができる。
【００１６】
これらの電子供与性化合物としては公知のものが使用でき、例えば、ε−カプロラクトン、メタクリル酸メチル、安息香酸エチル、トルイル酸メチルなどのエステル化合物、亜リン酸トリフェニル、亜リン酸トリブチルなどの亜リン酸エステル、ヘキサメチルホスホリックトリアミドなどのリン酸誘導体などや、アルコキシエステル化合物、芳香族モノカルボン酸エステルおよび／または芳香族アルキルアルコキシシラン、脂肪族炭化水素アルコキシシラン、各種エーテル化合物、各種アルコール類および／または各種フェノール類などが挙げられる。
【００１７】
本発明で供するポリプロピレン樹脂は上記した方法で得られるものであれば、いかなる結晶性や融点を有するものでも単独または二種以上を併用して用いることができる。
【００１８】
また、本発明で用いるポリプロピレン樹脂は、上記したポリプロピレン樹脂のほかに、該ポリプロピレン樹脂とα，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体とをラジカル発生剤の存在下、非存在下で溶融状態、溶液状態で３０〜３５０℃の温度下で反応させることによって得られる公知の変性（該α，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体が０．０１〜１０重量％グラフトまたは付加）ポリプロピレン樹脂であってもよく、さらに上記したポリプロピレン樹脂と該変性ポリプロピレン樹脂の任意の割合の混合物であってもかまわない。
【００１９】
つぎに本発明で用いる（ｂ）成分のポリフェニレンエーテル樹脂（以下、単にＰＰＥと略記）は、本発明のポリマー組成物に耐熱性および難燃性を付与するうえで必須な成分であり、該ＰＰＥは、結合単位：
【００２０】
【化１】
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【００２１】
（ここで、Ｒ1，Ｒ2，Ｒ3，およびＲ4はそれぞれ、水素、ハロゲン、炭素数１〜７までの第一級または第二級低級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノアルキル基、炭化水素オキシ基または少なくとも２個の炭素原子がハロゲン原子と酸素原子とを隔てているハロ炭化水素オキシ基からなる群から選択されるものであり、互いに同一でも異なっていてもよい）からなり、還元粘度（０．５ｇ／ｄｌ，クロロホルム溶液，３０℃測定）が、０．１５〜０．７０の範囲、より好ましくは０．２０〜０．６０の範囲にあるホモ重合体および／または共重合体である。
【００２２】
このＰＰＥの具体的な例としては、例えばポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−フェニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジクロロ−１，４−フェニレンエーテル）等が挙げられ、さらに２，６−ジメチルフェノールと他のフェノール類（例えば、２，３，６−トリメチルフェノールや２−メチル−６−ブチルフェノール）との共重合体のごときポリフェニレンエーテル共重合体も挙げられる。中でもポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）、２，６−ジメチルフェノールと２，３，６−トリメチルフェノールとの共重合体が好ましく、さらにポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）が好ましい。
【００２３】
かかるＰＰＥの製造方法は公知の方法で得られるものであれば特に限定されるものではなく、例えば、米国特許第３３０６８７４号記載のＨａｙによる第一銅塩とアミンのコンプレックスを触媒として用い、例えば２，６−キシレノールを酸化重合することにより容易に製造でき、そのほかにも米国特許第３３０６８７５号、同第３２５７３５７号および同第３２５７３５８号、特公昭５２−１７８８０号および特開昭５０−５１１９７号および同６３−１５２６２８号等に記載された方法で容易に製造できる。
【００２４】
また、本発明で用いるＰＰＥは、上記したＰＰＥのほかに、該ＰＰＥとスチレン系モノマーおよび／もしくはα，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体とをラジカル発生剤の存在下、非存在下で溶融状態、溶液状態、スラリー状態で８０〜３５０℃の温度下で反応させることによって得られる公知の変性（該スチレン系モノマーおよび／もしくはα，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体が０．０１〜１０重量％グラフトまたは付加）ＰＰＥであってもよく、さらに上記したＰＰＥと該変性ＰＰＥの任意の割合の混合物であってもかまわない。
【００２５】
また、本発明で用いるＰＰＥは上記したＰＰＥのほかに、これらＰＰＥ１００重量部に対してポリスチレンまたはハイインパクトポリスチレンを４００重量部を超えない範囲で加えたものも好適に用いることができる。
【００２６】
つぎに本発明で（ｃ）成分として用いる水添ブロック共重合体は、（ａ）成分のポリプロピレン樹脂と（ｂ）成分のポリフェニレンエーテル樹脂を溶融混合した際に、（ｂ）成分のポリフェニレンエーテル樹脂を（ａ）成分のポリプロピレン樹脂中に好適に微分散させたり、（ａ）成分のポリプロピレン樹脂を（ｂ）成分のポリフェニレンエーテル樹脂中に好適に微分散させる能力を有する水添ブロック共重合体である。すなわち、本発明では、ブロック共重合体が、ビニル芳香族化合物を主体とする少なくとも１個の重合体ブロックＡと、共役ジエン化合物の１，２−ビニル結合量および３，４−ビニル結合量の合計量が５〜４５％未満である少なくとも１個の共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＤと、イソプレンの１，２−ビニル結合量および３，４−ビニル結合量の合計量が４５〜７０％である少なくとも１個のイソプレンを主体とする重合体ブロックＩより構成され、かつＤ／Ｉ＝５／９５〜６０／４０（重量比）であるブロック共重合体を水素添加してなる水添ブロック共重合体である。
【００２７】
このような構造を示す水添ブロック共重合体としては、例えば、Ａ−Ｄ−Ｉ、Ａ−Ｄ−Ｉ−Ａ、Ａ−Ｉ−Ａ−Ｄ、Ａ−Ｉ−Ａ−Ｉ−Ｄ、Ａ−Ｄ−Ａ−Ｉ−Ａ−Ｉ、Ｄ−Ａ−Ｉ、Ｄ−Ａ−Ｄ−Ｉ、Ｄ−Ａ−Ｄ−Ａ−Ｉ、Ｄ−Ａ−Ｄ−Ａ−Ｄ−Ｉ等が挙げられる。
【００２８】
ここで、水添する前の共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＤの１，２−ビニル結合量もしくは３，４−ビニル結合量の合計量（以下、ビニル結合量と略記する）は、５〜４５％未満、好ましくは１０〜４５％未満、より好ましくは３０〜４５％未満である。かかる重合体ブロックＤのビニル結合量が４５％以上であるとポリプロピレン樹脂とポリフェニレンエーテル樹脂の混和性は向上するが、得られるポリマー組成物の低温衝撃強度は顕著に低下し好ましくない。
【００２９】
また、水添する前のイソプレンを主体とする重合体ブロックＩの１，２−ビニル結合量もしくは３，４−ビニル結合量の合計量（以下、ビニル結合量と略記する）は、４５〜７０％、好ましくは４５〜６０％、より好ましくは４８〜５８％である。かかる重合体ブロックＩのビニル結合量が４５％未満であるとポリプロピレン樹脂とポリフェニレンエーテル樹脂の混和性が低下し、得られるポリマー組成物が層剥離をおこしたり、制振性能が極度に悪化し好ましくない。またビニル結合量が７０％を超えてもポリプロピレン樹脂とポリフェニレンエーテル樹脂の混和性は大幅に改良されるものではなく、また制振性能も顕著に改良されるものではない。
【００３０】
これらの１，２−ビニル結合量もしくは３，４−ビニル結合量は通常、赤外分光光度計やＮＭＲ等で知ることができる。
【００３１】
また、（Ｃ）成分の水添ブロック共重合体において、重合体ブロックＤと重合体ブロックＩは、Ｄ／Ｉ＝５／９５〜６０／４０（重量比）を満たすことが必要である。Ｄが５％未満では低温衝撃強度の低下が著しく、また４０％を越えると低温衝撃強度は優れるものの制振性の低下が著しく好ましくない。
【００３２】
この（Ｃ）成分の水添ブロック共重合体は、その水素添加する前のブロック共重合体において結合したビニル芳香族化合物を１５〜９５重量％、好ましくは２０〜７０重量％、さらに好ましくは３５〜５０重量％含んでいる。
【００３３】
またブロック構造に言及すると、ビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックＡが、ビニル芳香族化合物のホモ重合体ブロックまたは、ビニル芳香族化合物を５０重量％を超え好ましくは７０重量％以上含有するビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物との共重合体ブロックの構造を有しており、そしてさらに、共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＤが、共役ジエン化合物のホモ重合体ブロックまたは、共役ジエン化合物を５０重量％を超え好ましくは７０重量％以上含有する共役ジエン化合物とビニル芳香族化合物との共重合体ブロックの構造を有するものである。
【００３４】
そしてイソプレンを主体とする重合体ブロックＩが、イソプレンのホモ重合体ブロックまたは、イソプレンを５０重量％を超え好ましくは７０重量％以上含有するイソプレンとビニル芳香族化合物、イソプレン以外の共役ジエン化合物との共重合体ブロックの構造を有するものである。
【００３５】
また、これらのビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックＡ、共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＤおよびイソプレンを主体とする重合体ブロックＩは、それぞれの重合体ブロックにおける分子鎖中の共役ジエン化合物またはビニル芳香族化合物の分布がランダム、テーパード（分子鎖に沿ってモノマー成分が増加または減少するもの）、一部ブロック状またはこれらの任意の組み合わせで成っていてもよく、該ビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックＡおよび該共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＤおよびイソプレンを主体とする重合体ブロックＩはそれぞれ少なくとも１個以上であり、各重合体ブロックはそれぞれ同一構造であってもよく、異なる構造であってもよい。
【００３６】
このブロック共重合体を構成するビニル芳香族化合物としては、例えば、スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、ジフェニルエチレン等のうちから１種または２種以上が選択でき、中でもスチレンが好ましい。また、共役ジエン化合物としては、例えば、ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン等のうちから１種または２種以上が選ばれ、中でもブタジエン、イソプレンおよびこれらの組み合わせが好ましい。
【００３７】
また、上記の構造を有するブロック共重合体の数平均分子量は５，０００〜１，０００，０００、好ましくは１０，０００〜８００，０００、さらに好ましくは３０，０００〜５００，０００の範囲であり、分子量分布〔ゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定し、検量線として用いた単分散ポリスチレン分子量で換算した重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比〕は１０以下である。さらに、このブロック共重合体の分子構造は、直鎖状、分岐状、放射状あるいはこれらの任意の組み合わせのいずれであってもよい。
【００３８】
このような構造を持つブロック共重合体は、上記したブロック共重合体の共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＤおよびイソプレンを主体とする重合体ブロックＩの脂肪族系二重結合を水素添加した水添ブロック共重合体として本発明の（ｃ）成分として用いることができる。かかる脂肪族系二重結合の水素添加率は少なくとも６０％を超え、好ましくは８０％以上、より好ましくは耐熱安定性の観点より８５％以上である。そしてこの水素添加率は通常、赤外分光光度計やＮＭＲ等で知ることができる。
【００３９】
これらの上記した（ｃ）成分の水添ブロック共重合体は、上記した構造を有するものであればどのような製造方法で得られるものであってもかまわない。公知の製造方法の例としては、例えば、特開昭４７−１１４８６号公報、特開昭４９−６６７４３号公報、特開昭５０−７５６５１号公報、特開昭５４−１２６２５５号公報、特開昭５６−１０５４２号公報、特開昭５６−６２８４７号公報、特開昭５６−１００８４０号公報、特開平２−３００２１８号公報、英国特許第１１３０７７０号および米国特許第３２８１３８３号および同第３６３９５１７号に記載された方法や英国特許第１０２０７２０号および米国特許第３３３３０２４号および同第４５０１８５７号に記載された方法がある。
【００４０】
また、本発明で用いる（ｃ）成分の水添ブロック共重合体は、上記した水添ブロック共重合体のほかに、該水添ブロック共重合体とα，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体とをラジカル発生剤の存在下、非存在下で溶融状態、溶液状態、スラリー状態で８０〜３５０℃の温度下で反応させることによって得られる公知の変性（該α，β−不飽和カルボン酸またはその誘導体が０．０１〜１０重量％グラフトまたは付加）水添ブロック共重合体であってもよく、さらに上記した水添ブロック共重合体と該変性水添ブロック共重合体の任意の割合の混合物であってもかまわない。
【００４１】
本発明のポリマー組成物は、上記した（ａ）〜（ｃ）成分を基本成分として構成される。（ａ）成分のポリプロピレン樹脂の配合量は、５〜９５重量％であり、好ましくは１０〜９０重量％である。かかる配合量が５重量％未満では、得られるポリマー組成物の耐熱性は優れるものの、成形加工性、耐溶剤性が劣り好ましくない。また、９５重量％を超える場合は成形加工性、耐溶剤性は良好なものの、耐熱性が劣り耐熱性材料として利用できない。
【００４２】
（ｂ）成分のポリフェニレンエーテルの配合量は９５〜５重量％、好ましくは９０〜１０重量％である。かかる配合量が９５重量％を超える場合、得られるポリマー組成物の耐熱性は極度に優れるものの、成形加工性、耐溶剤性が劣り好ましくない。また、５重量％未満では成形加工性、耐溶剤性に優れるものの、耐熱性が劣り耐熱材料として利用できない。
【００４３】
（ｃ）成分の水添ブロック共重合体の配合量は、上記（ａ）、（ｂ）成分の合計１００重量部に対して、１〜３０重量部である。かかる配合量が１重量部未満では混和剤としての効果、制振性および低温衝撃強度の改良効果が見られず好ましくない。また、かかる配合量が３０重量部を超えても、制振性および低温衝撃強度の改良効果は顕著でなく、逆に（ａ）、（ｂ）成分が示す作用効果の耐熱性、耐溶剤性、剛性および機械的強度に対して低下をもたらし好ましくない。
【００４４】
本発明では、上記の成分の他に、本発明の特徴および効果を損なわない範囲で必要に応じて他の附加的成分、例えば、結合スチレン量１０〜９０％のスチレン−ブタジエンブロック共重合体、結合スチレン量１０〜９０％のスチレン−イソプレンブロック共重合体およびこれらブロック共重合体の共役ジエン化合物に起因する脂肪族系二重結合の８０％以上を水素添加した本発明とは異なる構造の水添ブロック共重合体、酸化防止剤、金属不活性化剤、難燃剤（有機リン酸エステル系化合物、無機リン系化合物、芳香族ハロゲン系難燃剤、シリコーン系難燃剤など）、フッ素系ポリマー、可塑剤（オイル、低分子量ポリエチレン、エポキシ化大豆油、ポリエチレングリコール、脂肪酸エステル類等）、三酸化アンチモン等の難燃助剤、耐候（光）性改良剤、ポリオレフィン用造核剤、スリップ剤、無機または有機の充填材や強化材（ガラス繊維、カーボン繊維、ポリアクリロニトリル繊維、ウィスカー、マイカ、タルク、カーボンブラック、酸化チタン、炭酸カルシウム、チタン酸カリウム、ワラストナイト、導電性金属繊維、導電性カーボンブラック等）、各種着色剤、離型剤等を添加してもかまわない。
【００４５】
本発明のポリマー組成物は、上記した各成分を用いて、（ｂ）成分と（ｃ）成分を前もって溶融混練したものを再度（ａ）成分と一緒に溶融混練する方法、（ｃ）成分の一部を前もって（ａ）成分や（ｂ）成分と予備混練しこれらの予備混練物を再度一緒に溶融混練する方法、押出機の最初のフィード口より（ｂ）成分と（ｃ）成分を供給し、溶融状態のこれらの組成物中に押出機の中間口より（ａ）成分を供給し溶融混練する方法などの種々の方法で製造することができる。これらの方法として例えば、単軸押出機、二軸押出機、ロール、ニーダー、ブラベンダープラストグラフ、バンバリーミキサー等による加熱溶融混練方法が挙げられるが、中でも二軸押出機を用いた溶融混練方法が最も好ましい。この際の溶融混練温度は特に限定されるものではないが、通常２００〜３５０℃の中から任意に選ぶことができる。
【００４６】
このようにして得られる本発明のポリマー組成物は、従来より公知の種々の方法、例えば、射出成形、押出成形、中空成形により各種部品の成形体として成形できる。これら各種部品としては、例えば自動車部品が挙げられ、具体的には、バンパー、フェンダー、ドアーパネル、各種モール、エンブレム、エンジンフード、ホイールキャップ、ルーフ、スポイラー、各種エアロパーツ等の外装品や、インストゥルメントパネル、コンソールボックス、トリム等の内装部品等に適している。さらに、電気機器の内外装部品としても好適に使用でき、具体的には各種コンピューターおよびその周辺機器、その他のＯＡ機器、テレビ、ビデオ、各種ディスクプレーヤー等のキャビネット、シャーシー、トレーや冷蔵庫等の部品用途に適している。
【００４７】
【発明の実施の形態】
本発明を実施例によって、さらに詳細に説明するが、これらの実施例により限定されるものではない。
【００４８】
実施例に使用した（ａ）成分のポリプロピレン樹脂
（ａ）：ホモ−ポリプロピレン
融点＝１６０℃、ＭＦＩ＝１．６
実施例に使用した（ｂ）成分のＰＰＥ
（ｂ）：２，６−キシレノールを酸化重合して得た、還元粘度０．４５のポリフェニレンエーテル
実施例に使用した（ｃ）成分の水添ブロック共重合体
（ｃ−１）：ポリスチレン−水素添加されたビニル結合量３６％のポリブタジエン−水素添加されたビニル結合量５５％のポリイソプレンの構造を有し、結合スチレン量３５％、水素添加されたビニル結合量３６％のポリブタジエン／水素添加されたビニル結合量５５％のポリイソプレン＝３０／７０（重量比）、ポリスチレンの数平均分子量２８０００、ポリブタジエン部とポリイソプレン部の全水素添加率が８９．５％の水添ブロック共重合体を合成し、このポリマーを（ｃ−１）とした。
【００４９】
（ｃ−２）：同様に、ポリスチレン−水素添加されたビニル結合量１１％のポリイソプレン−水素添加されたビニル結合量５３％のポリイソプレン−ポリスチレンの構造を有し、結合スチレン量４８％、水素添加されたビニル結合量１１％のポリイソプレン／水素添加されたビニル結合量５３％のポリイソプレン＝５０／５０（重量比）、２つのポリスチレンブロックの数平均分子量が同一で２８３００、全ポリイソプレン部の水素添加率が９２．５％の水添ブロック共重合体を合成し、このポリマーを（ｃ−２）とした。
【００５０】
（ｃ−３）：同様に、水素添加されたビニル結合量４０％のポリブタジエン−ポリスチレン−水素添加されたビニル結合量５８％のポリイソプレン−ポリスチレンの構造を有し、結合スチレン量２０％、水素添加されたビニル結合量４０％のポリブタジエン／水素添加されたビニル結合量５８％のポリイソプレン＝８／９２（重量比）、２つのポリスチレンブロックの数平均分子量が同一で１００００、ポリブタジエン部とポリイソプレン部の全水素添加率が８７．１％の水添ブロック共重合体を合成し、このポリマーを（ｃ−３）とした。
【００５１】
（ｃ−４）：さらに、ポリスチレン−水素添加されたビニル結合量５５％のポリイソプレンの構造を有し、結合スチレン量３６％、ポリスチレンの数平均分子量３００００、ポリイソプレン部の全水素添加率が８５．４％の水添ブロック共重合体を合成し、このポリマーを（ｃ−４）とした。
【００５２】
（ｃ−５）：同様に、ポリスチレン−水素添加されたビニル結合量５６％のポリイソプレン−ポリスチレンの構造を有し、結合スチレン量２１％、２つのポリスチレンブロックの数平均分子量が同一で８９００、ポリイソプレン部の全水素添加率が８４．４％の水添ブロック共重合体を合成し、このポリマーを（ｃ−５）とした。
【００５３】
なお、得られたポリマー組成物の各特性は下記に示す方法で求めた。
【００５４】
（１）耐熱性試験
ＡＳＴＭ  Ｄ６４８に準拠し、荷重１８．６Ｋｇにて熱変形温度（ＨＤＴ）を測定した。
【００５５】
（２）低温衝撃試験
ＡＳＴＭ  Ｄ２５６に準拠し、厚さ１／８インチの射出成形片にて−３０℃のノッチ付きアイゾット衝撃強度を測定した。
【００５６】
（３）制振性（損失係数η）
２チャンネル高速フーリエ変換装置を用いて、非接触ランダム加振による片持ち梁法により測定温度２３℃において測定した。
【００５７】
実施例１〜７および比較例１〜６
ポリプロピレン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂および水添ブロック共重合体を表１に示した組成で配合し、２６０〜２８０℃に設定したベントポート付き二軸押出機（ＺＳＫ−２５；ＷＥＲＮＥＲ＆ＰＦＬＥＩＤＥＲＥＲ社製、ドイツ国）を用いて溶融混練しペレットとして得た。
【００５８】
このペレットを用いて２４０〜２８０℃に設定したスクリューインライン型射出成形機に供給し、金型温度６０℃の条件でアイゾット衝撃試験用テストピースおよび熱変形温度測定用テストピースを射出成形した。また、さらに制振性能測定用テストピースとして厚さ１／８インチ、幅０．５インチ、長さ５インチの射出成形した。これらのテストピースを前記した方法で熱変形温度（ＨＤＴ）、低温アイゾット衝撃強度、制振性能を測定した。これらの結果を併せて表１に載せた。
【００５９】
【表１】
0003729372.tif 000003
【００６０】
これらの結果より、水添ブロック共重合体として、構成される共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックにおいて、１，２−ビニル結合量および３，４−ビニル結合量の合計量が５〜４５％未満である少なくとも１個の共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＤと、イソプレンの１，２−ビニル結合量および３，４−ビニル結合量の合計量が４５〜７０％である少なくとも１個のイソプレンを主体とする重合体ブロックＩを併せ持つ水添ブロック共重合体を用いることにより、制振性と低温衝撃強および熱変形温度のバランスに優れたポリマー組成物が得られる。また、本発明外の水添ブロック共重合体として共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックが、単にイソプレンの１，２−ビニル結合量および３，４−ビニル結合量の合計量が４５〜７０％である少なくとも１個のイソプレンを主体とする重合体ブロックＩだけで構成される水添ブロック共重合体を用いた場合、制振性能は優れるが低温衝撃強度が極度に悪化する。また、低温衝撃強度を高めるためにこの本発明外の水添ブロック共重合体を多く配合しても、制振性能および低温衝撃強度の顕著な改良は望めず、逆に耐熱性（熱変形温度）が大きく低下し物性バランスが悪化したポリマー組成物となる。
【００６１】
【発明の効果】
本発明のポリマー組成物は、ポリプロピレン樹脂とポリフェニレンエーテル樹脂および水添ブロック共重合体を含んでなり、水添ブロック共重合体として、特定した構造を有する水添ブロック共重合体を用いたため、従来技術では困難であったポリプロピレン樹脂とポリフェニレンエーテルを含むポリマー組成物の耐熱性、低温耐衝撃性および制振性能が改善される。