(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性ラドンガスを放出するラドン放出線源であって、多孔質セラミックスからなるセラミックス担体に水に不溶な放射性ラジウムが定着されており、このセラミックス担体がＳｉＣの多孔質焼結体またはＴｉＯ２ をコーティングしたＳｉＣの多孔質焼結体であることを特徴とするセラミックスラドン放出線源。
【請求項２】
放射性ラジウムが水に不溶の塩の状態でセラミックス担体に定着されていることを特徴とする請求項１に記載のセラミックスラドン放出線源。
【請求項３】
放射性ラドンガスを放出するラドン放出線源を製造する方法であって、多孔質セラミックスからなるセラミックス担体を得る第一の工程と、このセラミックス担体に放射性ラジウム溶液を含浸する第二の工程と、セラミックス担体中に水に不溶の放射性ラジウムの塩を析出させる第三の工程と、この不溶性のラジウム塩を焼結させ、セラミックス担体に定着させる第四の工程とを有し、このセラミックス担体がＳｉＣの多孔質焼結体またはＴｉＯ２ をコーティングしたＳｉＣの多孔質焼結体であることを特徴とするセラミックスラドン放出線源の製造方法。
【請求項４】
放射性ラジウムが水に不溶な塩の状態でセラミックス担体に定着されることを特徴とする請求項３に記載のセラミックスラドン放出線源の製造方法。
【請求項５】
ラジウム塩の焼結温度が２００℃〜１０００℃であることを特徴とする請求項３または４に記載のセラミックスラドン放出線源の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は、放射線被曝の研究等の目的で、放射性ラドンを放出するラドン放出線源に関し、多孔質セラミックスからなるセラミックス担体に水に不溶なラジウム塩を定着させることにより、高い放出率で放射性ラドンガスを長期間にわたって安定して取り出すことを可能としたセラミックスラドン放出線源に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ラドンは希ガス元素の１種であるが、質量数２２２のウラン系核種、質量数２１９のアクチニウム系核種、質量数２２０のトリウム系核種が天然に存在する。質量数２２２のラドンは、質量２２６のラジウムの崩壊により生じる。
これまで、生物学的、医学的或いは放射線被曝防護等の観点から、生活環境中のラドン濃度測定の研究、あるいはこのラドンの放射線被曝による生体への影響について検討がなされているが、そのために必要なソースとしてラドン放出線源がある。
【０００３】
従来、ラドンの生体への被曝影響の実験等におけるラドンソースとしては、ラジウム水溶液、天然から採取されるラドン放出土壌、市販されている固体ラドンソース等が使用されてきた。しかし、何れもラドンの放出率が低く、取り扱いが困難で、しかも安定してラドンが放出されないという欠点がある。
【０００４】
【発明が解決しようとしている課題】
例えばラドンによる生体に対する被曝影響の研究において、動物実験等に使用するラドンソースとして求められる特性としては、第一に、生体に被曝影響が生じ得る程度に高濃度のラドンガスを放出する高率放出性、第二に、長期にわたる実験等において、高濃度のラドンガスを安定して放出する持続性、第三に、取り扱いが容易で、耐水性の高い等の安定性が要求される。しかしながら、従来のラドンソースは、何れもそのような特性を備えていない。
【０００５】
そこで本発明は、前記従来のラドンソースにおける課題と前記のラドンソースに求められる特性に鑑み、高濃度のラドンガスを長期にわたって安定して放出することができ、しかも取り扱いが容易で、耐水性及び耐放射線性の高いセラミックスラドン放出線源とその製造方法を提案するものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
前記の目的を達成するため、本発明では、多孔質セラミックスを担体として使用し、このセラミックス担体に水に不溶なラジウム塩を定着させた。
すなわち、本発明によるセラミックスラドン放出線源は、多孔質セラミックスからなるセラミックス担体に水に不溶な放射性ラジウムが定着されており、このセラミックス担体は、ＳｉＣの多孔質焼結体やＴｉＯ２ をコーティングしたＳｉＣの多孔質焼結体であることを特徴とする。
【０００７】
このようなセラミックスラドン放出線源は、多孔質セラミックスからなるセラミックス担体を得る第一の工程と、このセラミックス担体に放射性ラジウム溶液を含浸する第二の工程と、セラミックス担体中に水に不溶な放射性ラジウムの塩を析出させる第三の工程と、このラジウム塩を焼結させ、セラミックス担体に定着させる第四の工程とを経ることにより製造することができる。
【０００８】
例えば、ＳｉＣの多孔質焼結体からなるセラミックス担体にラジウム溶液を含浸した後、乾燥し、その後このセラミックス担体にＨ２ＳＯ４を含浸させることにより、セラミックス担体内部に水に不溶のＲａＳＯ４ が析出する。その後、このセラミックス担体を高温で熱処理することにより、この不溶性のＲａＳＯ４ が焼結し、セラミックス担体に定着する。
【０００９】
また、ＴｉＯ2 をコーティングしたＳｉＣの多孔質焼結体からなるセラミックス担体にラジウム溶液を含浸した後、乾燥し、その後このセラミックス担体に酢酸アンモニウム等を含浸させることにより、セラミックス担体内部に酢酸ラジウムが析出する。その後、このセラミックス担体を高温で熱処理することにより、水に不溶のＲａＴｉＯ3 が生成すると共に、これが焼結し、セラミックス担体の内部に定着する。
【００１０】
このようなセラミックスラドン放出線源では、多孔質焼結体であり、放射線に強く、化学的に安定性のある多孔質セラミックスからなる担体の内部に水に不溶な放射性ラジウムが定着されているため、きわめて安定したラドンの放出特性を示す。しかも、ラジウムが水に不溶な塩の形態で焼結され、多孔質セラミックス担体に定着しているため、ラジウム自体が物理的、化学的に安定しており、水等によってラジウムがセラミックス担体から容易に溶出しない。また、後述するように、長期にわたって高い濃度でラドンを安定して継続的に放出することができる。しかも、固体であるため、その取り扱いも容易である。
【００１１】
なお、ラジウム塩の焼結温度は２００℃〜１０００℃とするのがよく、より望ましくは４００℃〜８００℃とするのがよい。この温度で焼成することにより、多孔質セラミックス単体の組織表面に水に不溶なラジウム塩の焼結体が安定的に、且つ確実に定着する。これにより、高いラドンの放出率が長期にわたって安定して得られる。焼成温度が前記の温度より低くなると、ラジウム塩の焼結が不完全になりやすく、安定性や耐水性が得られにくい。また、焼成温度が前記の温度より高くなると、ラドンの放出率（放出量）が低下する傾向にある。
【００１２】
【発明の実施の形態】
次に、図面を参照しながら、本発明の実施の形態について、具体的且つ詳細に説明する。
まず、セラミックスラドン放出線源の製造方法について説明する。図１において、（ａ）はＳｉＣからなるセラミクス担体を使用したセラミックスラドン放出線源の製造工程を示しており、（ｂ）はＴｉＯ2 をコーティングしたＳｉＣ（以下「ＴｉＯ2 −ＳｉＣ」と言う。）からなるセラミクス担体を使用したセラミックスラドン放出線源の製造工程を示している。
【００１３】
何れの製造方法でも、まずＳｉＣの多孔質焼結体からなるセラミックス担体を作る。このようなセラミックス担体を作る方法には幾つかあるが、濾紙等の多孔質有機物基体にセラミックス前躯体である無機高分子を含浸し、これを焼成する方法がある。
【００１４】
まず、円筒形の濾紙を用意し、これを適当な長さに切断する。一層の濾紙では、十分な厚さが得られないときは、前記の切断した円筒形濾紙とは別に、同じ長さで濾紙を切断し、これを適当な幅だけ長手方向に帯状に切断し、周長を短くすることにより減径する。そしてこの濾紙を円筒形にしたまま、もう一つの円筒形濾紙の内側に挿入し、固定する。
【００１５】
その後、この円筒形濾紙に、ポリカルボシラン（ＰＣＳ）等のセラミックス前躯体となる無機高分子を含浸し、この円筒形濾紙を乾燥する。その後、この円筒濾紙を焼成することにより、円筒形の多孔質ＳｉＣ焼結体が得られ、これをセラミックス担体として使用することができる。
さらに、この多孔質ＳｉＣ焼結体からなるセラミックス担体にゾル状のＴｉＯ2 を含浸し、これを乾燥することにより、ＴｉＯ2 がコーティングされたセラミックス担体を得ることもできる。
【００１６】
また、既知の乾式または湿式成形を用いる方法がある。前者は、セラミックス粉末と粉末バインダとを適当な割合で均一に混合し、これを型内で所定の形状に加圧成形する。また後者は、溶剤で溶解した有機バインダにセラミックス粉末を均一に混合し、分散してセラミックススラリを作り、このセラミックススラリを押出し成形等の手段で成形し、所定の長さに切断し、その後乾燥して未焼成の成形体を得る。そしてこれを焼成することにより、多孔質セラミックス焼結体を得る。
【００１７】
未焼成のセラミックス成形体を焼成する手段としては、一般の焼成炉による熱処理や放電プラズマ焼結法（ＳＰＳ法）等を使用することができる。成形体を焼成する前に予備的な熱処理を行い、脱バインダ処理をすることもある。何れの場合も、セラミックス前躯体となる無機高分子を保持し、またはセラミックス粉末を結合している前記の濾紙や有機バインダが消失する共に、セラミックスが焼結されることにより、多孔質のセラミックス焼結体からなるセラミックス担体が得られる。
なお、このようにして作られるセラミックス担体は、図１に示すように円筒形のものが適当である。
【００１８】
まず、図１（ａ）により、ＳｉＣセラミックス担体を使用したセラミックスラドン放出線源の製造工程の例について説明する。
図１（ａ）に示すように、前記のようにして作られた円筒形の多孔質ＳｉＣ焼結体からなるセラミックス担体を用意し、注射器やシリンジ等を用いてこのセラミックス担体にＲａ−２２６溶液を滴下し、Ｒａ−２２６溶液をセラミックス担体に含浸させる。また、セラミックス担体をＲａ−２２６溶液に浸漬して含浸させる手段をとることもできる。その後、Ｒａ溶液を乾燥させる。Ｒａ溶液としては、ＲａＣｌ2 水溶液が好適である。
【００１９】
次に、このセラミックス担体にＨ2ＳＯ4を含浸させることにより、セラミックス担体に含浸させた前記のＲａＣｌ2 とＨ2ＳＯ4とが反応し、セラミックス担体の内部に水に不溶のＲａＳＯ4 が生成する。
その後、このセラミックス担体を空気中で熱処理し、焼成する。焼成温度は２００〜１０００℃がよく、特に４００〜８００℃が好ましい。
【００２０】
この焼成工程により、セラミックス担体に保持されていたＲａＳＯ4 が焼結され、これが多孔質ＳｉＣからなるセラミックス担体に定着される。
以上の工程を経て、多孔質ＳｉＣセラミックス担体に水に不溶なＲａＳＯ4 が焼結状態で定着したセラミックスラドン放出線源が得られる。
【００２１】
次に、図１（ｂ）により、ＴｉＯ2 −ＳｉＣセラミックス担体を使用したセラミックスラドン放出線源の製造工程の例について説明する。
図１（ｂ）に示すように、前記のように、ＳｉＣ焼結体にＴｉＯ2 をコーティングした円筒形の多孔質ＴｉＯ2 −ＳｉＣ焼結体からなるセラミックス担体を用意し、注射器やシリンジ等を用いてこのセラミックス担体にＲａ−２２６溶液を滴下し、Ｒａ−２２６溶液をセラミックス担体に含浸させる。その後、Ｒａ水溶液を乾燥させる。この工程は、基本的に前述のＳｉＣセラミックス担体を使用したセラミックスラドン放出線源の製造工程と同様である。
【００２２】
次に、このセラミックス担体にＣＨ3ＣＯＯＮＨ4または（ＮＨ4）2ＨＣ6Ｈ5Ｏ7 を含浸させる。これにより、セラミックス担体に含浸させた前記のＲａＣｌ2 とＣＨ3ＣＯＯＮＨ4または（ＮＨ4）2ＨＣ6Ｈ5Ｏ7 とが反応し、セラミックス担体中にＲａ（ＣＨ3ＣＯＯ）2或いはＲａＨＣ6Ｈ5Ｏ7 が生成する。
【００２３】
その後、このセラミックス担体を空気中で熱処理し、焼成する。この焼成工程により、セラミックス担体に保持されていた前記のＲａ（ＣＨ3ＣＯＯ）2或いはＲａＨＣ6Ｈ5Ｏ7 がセラミックス担体にコーティングされているＴｉＯ2 とが反応して水に不溶のＲａＴｉＯ3 が生成し、これが焼結され、多孔質ＳｉＣからなるセラミックス担体に定着される。
以上の工程を経て、多孔質ＳｉＣからなるセラミックス担体に水に不溶のＲａＴｉＯ3 が定着したセラミックスラドン放出線源が得られる。
【００２４】
なお、前述の例では、セラミックス担体としてＳｉＣセラミックスまたはＴｉＯ2 −ＳｉＣセラミックスを使用した例を説明したが、セラミックス担体として他のセラミックスを使用することもできる。セラミックスラドン放出線源としてＲａ−２６６の焼結体を定着させるのに適したセラミックスは、放射線に強く、化学的に安定で、多孔質の焼結体が容易に得られるものである。このようなものとして、ＺｒＯ2、Ａｌ2Ｏ3、Ｎｄ2Ｏ3、Ｎｂ2Ｏ5、Ｓｉ3Ｎ4、ＳｉＯ2等の単体またはそれらの混合体のセラミックスを使用することができる。
【００２５】
【実施例】
次に、本発明の実施例として、セラミックスラドン放出線源の具体的な製法と、製造したセラミックスラドン放出線源の評価試験及びその結果について具体的に説明する。
【００２６】
（実施例１）
外形２０ｍｍφの円筒形の濾紙を用意し、これを１５ｍｍの長さに２つ切断した。長さ１５ｍｍの一方の円筒形濾紙を少しの幅だけ長手方向に帯状に切断し、周長を短くすることにより減径し、これを他方の円筒形濾紙の内側に挿入した。
【００２７】
次に、この２重の円筒形濾紙にポリカルボシラン（ＰＣＳ）のヘキサン溶液を含浸し、これをアルゴンガス中で高温焼成することにより、多孔質のＳｉＣ焼結体からなるセラミックス担体を得た。このセラミックス担体は、内径９ｍｍφ、外形１２ｍｍφ、長さ１０ｍｍ、質量４６０ｍｇ、容積０．４９ｍｌであった。
【００２８】
次に、図１（ａ）に示すように、前記のようにして作られた円筒形の多孔質ＳｉＣ焼結体からなるセラミックス担体にＲａＣｌ2 水溶液（４３．７９ＫＢｑ／ｇ、０．５Ｍ−ＨＣｌ）を０．１ｍｌ滴下し、ＲａＣｌ2 水溶液をセラミックス担体に含浸させた。その後、このセラミックス担体を、ホットプレート上で１００℃以下の温度にて乾燥した。
【００２９】
次に、このセラミックス担体に、０．０２４μｍｏｌのＨ2ＳＯ4 を均一に含浸させた。これにより、セラミック担体中に水に不溶なＲａＳＯ4 が生成した。これらのセラミックス担体を３つの組に分け、それぞれ空気中において、４００℃、６００℃、８００℃の温度で熱処理した。これにより、ＲａＳＯ4 が焼結され、多孔質のＳｉＣセラミックス担体に定着したセラミックスラドン放出線源（ＲａＳＯ4／ＳｉＣ）が完成した。
【００３０】
このセラミックスラドン放出線源を使用し、フロー方式によりラドン放出量を測定した。このフロー方式によるラドンの放出量の測定は、セラミックスラドン放出線源を閉じられた密閉容器内に収納し、この空間に毎時一定量の空気を導入し、密閉容器の他方から排出される空気中に含まれるラドンの濃度を測定し、この測定値からセラミックスラドン放出線源から放出されるラドンの放出率や濃度を求めるものである。
【００３１】
図２にこの測定装置の概要を示している。セラミックスラドン放出線源Ｓは、密閉容器３の中に収納される。空気は、ポンプ８による流路の端末における減圧により引かれて流路に導入される。この空気は、まず除湿管１に通されて除湿された後、マスフローコントローラー２により流量制御され、バルブ９を介して毎時所定の流量だけ密閉容器３の一端側に導入される。この密閉容器３の他端側には、バルブ１０を介してラドンモニター４が接続されている。
【００３２】
またマスフローコントローラー２とランドモニター４とは、バルブ１１と１２を介して前記の密閉容器３を通らないバイパスラインにより接続されている。バルブ９、１０を閉じて密閉容器３内を流路から切り離し、セラミックスラドン放出線源Ｓの交換等の作業を行うときは、バルブ１１、１２を開けて、バイパスラインを通して空気を流す。
【００３３】
密閉容器３から送られてきたラドンを含む空気はラドンモニター４に送られ、バラトロン５でその圧力が測定されながら、ラドンモニター４で空気中のラドンが検知され、その空気中のラドン濃度が測定される。さらに、ラドンを含む空気は、流量を計測するフローモニター６を経て活性炭フィルタ７でラドンがトラップされ、ラドンを含まない空気がポンプ８を通して排気される。
【００３４】
このようなフロー方式による測定の結果、ラドンモニター４で測定されたラドン濃度により求めたラドン放出率と焼結温度との関係を図３に実線で示した。ここで、ラドンの放出率は、セラミックスラドン放出線源Ｓに含浸させたラジウムが有すべき放射能とラドンモニター４で測定されたラドンの放射能との比で表してある。
【００３５】
図３から明らかな通り、ラドンの放出率は、製造過程の焼結温度が低い程高い。これらのラドン放出率は、後述する比較例と比べて、何れも遙かに高い値を示している。
なお、焼結温度が４００℃未満では、ラジウム塩の焼結が起こりにくいため、多孔質セラミックス担体へのラジウムの定着率が悪くなることが確認されている。焼結温度が高くなると、ラジウム塩のセラミックス担体への定着性は良くなるが、ラドンの放出率が低下する。図３に示すように、焼結温度が８００℃以下では、１０％以上、具体的には１２．７％の高いラドンの放出率が実現されている。
【００３６】
図４〜図６は、前記のラドン放出試験において、ラドンモニター４で測定されたラドン濃度を一定時間毎にプロットしたグラフである。図４が焼結温度４００℃で焼結したセラミックスラドン放出線源であり、図５が焼結温度６００℃で焼結したセラミックスラドン放出線源であり、図６が焼結温度８００℃で焼結したセラミックスラドン放出線源である。
【００３７】
これらの図から明らかな通り、焼結温度の違いにより検出されるラドン濃度のレベルに違いはあるが、何れのセラミックスラドン放出線源でも、試験開始から数十分〜２時間程でラドンの放出濃度が定常状態となり、その後安定して一定のラドン濃度が測定されている。
【００３８】
図１２は、前記のＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源を水に浸漬したときに、水に溶出したラドンの溶出率を浸漬時間との関係で示したグラフである。二点鎖線が焼結温度４００℃で焼結処理したもの、実線が焼結温度６００℃で焼結処理したもの、破線が焼結温度８００℃で焼結処理したものである。
【００３９】
ここでは、２０℃に設定した恒温槽に純水１００ｍｌを入れた容器を静置し、この容器内の水にＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源を３０分浸漬する。その後、同線源を純水から引き上げ、容器から分取した２０ｍｌの水のＲａ−２２６をＧｅ半導体検出器で計測する。その後分注した水を元の容器に戻すと共に、同じＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源をまた水に３０分浸漬する。その後、同ラドン放出線源を水から取り出し、同様にして水のＲａ−２２６を計測する。以下、同様にして３０分ずつのラドン放出線源の水への浸漬と水のＲａ−２２６の計測を繰り返した。
【００４０】
溶出率は、前記の計測値から容器に入れた純水１００ｍｌ中に流出したＲａ−２２６の量を計算で求め、セラミックス担体に含浸したＲａ−２２６の量との比で示した。
図１２から明らかな通り、何れのＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源でも、浸漬開始から３時間程は溶出量の増大が見られるが、それ以降の溶出量の増大は殆ど見られず、２０時間後における溶出量は最大で４０％である。
【００４１】
（実施例２）
前記実施例１と同様にして作られた多孔質ＳｉＣ焼結体からなる円筒形のセラミックス担体にゾル状のＴｉＯ2 を含浸し、乾燥することにより、ＴｉＯ2 がコーティングされたセラミックス担体を得た。このセラミックス担体は、内径９ｍｍφ、外形１２ｍｍφ、長さ１０ｍｍ、質量４６０ｍｇ、容積０．４９ｍｌである。
【００４２】
次に、図１（ｂ）に示すように、前記のセラミックス担体にＲａＣｌ2 水溶液（４３．７９ＫＢｑ／ｇ、０．５Ｍ−ＨＣｌ）を０．１ｍｌ滴下し、ＲａＣｌ2 水溶液をセラミックス担体に含浸させた。その後、このセラミックス担体を、ホットプレート上で１００℃以下の温度にて乾燥した。
【００４３】
次に、このセラミックス担体に、０．０２４μｍｏｌのＣＨ3ＣＯＯＮＨ4を均一に含浸させた。その後、このセラミックス担体を３つのグループに分け、それぞれ空気中で６００℃、８００℃、１０００℃の温度で１時間ずつ熱処理し、焼成した。これにより、セラミックス担体の内部に含浸されていたＲａ（ＣＨ3ＣＯＯ）2がＴｉＯ2 と反応し、ＲａＴｉＯ3 が析出すると共に、これが焼結され、セラミックス担体に定着されたセラミックスラドン放出線源（ＲａＴｉＯ3／ＳｉＣ）が得られた。
【００４４】
次に、このセラミックスラドン放出線源を使用し、前記実施例１のＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源と同様にして、図２に示す測定装置を使用し、フロー方式によりラドン放出量を測定した。
このようなフロー方式による測定の結果、前記と同様にして、ラドンモニター４で測定されたラドン濃度により求めたラドン放出率と焼結温度との関係を図３に破線で示した。
【００４５】
図３から明らかな通り、ラドンの放出率は、焼結温度が低い程高い。焼結温度が高くなると、ラジウム塩のセラミックス担体への定着性は良くなるが、ラドンの放出率が低下する。図３に示すように、焼結温度が８００℃以下では、１０％以上、具体的には１９．７％以上の高いラドンの放出率が実現されている。しかし、焼結温度が１０００℃になると、ラドンの放出率は２．３％と１０％以下になった。しかし、これらのラドン放出率は、後述する比較例に比べて、何れも高い値を示している。
【００４６】
図７〜図９は、前記のラドン放出試験において、ラドンモニター４で測定されたラドン濃度を一定時間毎にプロットしたグラフである。図７が焼結温度６００℃で焼結したセラミックスラドン放出線源であり、図８が焼結温度８００℃で焼結したセラミックスラドン放出線源であり、図９が焼結温度１０００℃で焼結したセラミックスラドン放出線源である。
【００４７】
図７及び図８に示すように、何れのセラミックスラドン放出線源でも、試験開始から１時間足らずでラドンの放出濃度が定常状態となり、その後安定して一定のラドン濃度が測定されている。但し、図９に示すように、焼結温度１０００℃で処理したセラミックスラドン放出線源では、それ以下の焼結温度で処理したセラミックスラドン放出線源に比べてラドンの放出濃度は小さかった。
【００４８】
図１３は、前記実施例１のＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源と同様にして、ＲａＴｉＯ3／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源を水に浸漬したときに、水に溶出したラドンの溶出率を浸漬時間との関係で示したグラフである。二点鎖線が焼結温度６００℃で焼結処理したもの、実線が焼結温度８００℃で焼結処理したもの、破線が焼結温度１０００℃で焼結処理したものである。
【００４９】
図１３から明らかな通り、何れのＲａＴｉＯ3／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源でも、浸漬開始から３時間程は溶出量の増大が見られるが、それ以降の溶出量の増大は殆どなかった。２０時間後における溶出量は、最大で１２％以下と、前記実施例１のＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源に比べてさらに低い溶出率であった。
【００５０】
（比較例）
図１０と図１１は、比較のため、ラドン溶液を単にプレートに滴下し、乾燥しただけのものを使用し、同様のラドン放出試験をし、ラドンモニター４で測定されたラドン濃度を一定時間毎にプロットしたグラフである。図１０は４３．７９ＫＢｑ／ｇ、０．５Ｍ−ＨＣｌのＲａ−２６６水溶液を０．１ｍｌプレートに含浸し、１２０℃で乾燥したものである。また、図１１は４３．７９ＫＢｑ／ｇ、０．５Ｍ−Ｈ2ＳＯ4のＲａ−２６６水溶液を０．１ｍｌプレートに含浸し、２００℃で乾燥したものである。
【００５１】
図１０と図１１から明らかな通り、何れの場合も、試験開始直後はある程度のラドン濃度が測定されたが、試験開始から１〜４時間後には殆どラドンの濃度は測定できなくなった。これは、単にラジウム溶液を乾燥したままでは、ラジウム放出線源としての表面積が極端に小さいため、表面からのラドンの放出のみが起こり、内部からの放出が起こらないことが原因と考えられる。
【００５２】
さらに、ラジウム溶液を単にプレートに滴下し、乾燥しただけのものについて、前記実施例１と同様にして水に浸漬し、ラジウムの水への溶出試験を行ったところ、最初の３０分で９０％以上のラジウムの溶出率が確認されている。すなわち、ラジウム溶液を単にプレートに滴下し、乾燥しただけのものでは、耐水性にも乏しいことが確認された。
【００５３】
【発明の効果】
以上説明した通り、本発明によれば、多孔質のセラミックス担体に水に不溶のラジウム塩を焼結して定着させることにより、高濃度のラドンガスを長期にわたって安定して放出することができ、しかも取り扱いが容易で、耐水性の高いセラミックスラドン放出線源を得ることができる。すなわち、高濃度のラドンガスを放出する高放出性、長期にわたる実験等において、高濃度のラドンガスを安定して放出する持続性、取り扱いが容易で、耐水性及び耐放射線性の高い安定性等、ラドンによる生体に対する被曝影響の研究の分野等において要求される特性を満足したセラミックスラドン放出線源を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】ＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源とＲａＴｉＯ3／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源とを製造する工程の例を示す概略図である。
【図２】ＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源とＲａＴｉＯ3／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源とについて、それらのラドン放出特性をフロー方式により測定する装置の例を示す配管系統図である。
【図３】ＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源とＲａＴｉＯ3／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源とを用いて、図３に示した測定装置により測定したラドン放出量とそれら線源の焼結温度との関係を示すグラフである。
【図４】焼結温度４００℃で処理したＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源を用いて、図３による測定装置により測定したラドン濃度と時間との関係を示すグラフである。
【図５】焼結温度６００℃で処理したＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源を用いて、図３による測定装置により測定したラドン濃度と時間との関係を示すグラフである。
【図６】焼結温度８００℃で処理したＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源を用いて、図３による測定装置により測定したラドン濃度と時間との関係を示すグラフである。
【図７】焼結温度６００℃で処理したＲａＴｉＯ3／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源を用いて、図３による測定装置により測定したラドン濃度と時間との関係を示すグラフである。
【図８】焼結温度８００℃で処理したＲａＴｉＯ3／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源を用いて、図３による測定装置により測定したラドン濃度と時間との関係を示すグラフである。
【図９】焼結温度１０００℃で処理したＲａＴｉＯ3／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源を用いて、図３による測定装置により測定したラドン濃度と時間との関係を示すグラフである。
【図１０】比較のため、ＲａＣｌ2 溶液をプレートに滴下して乾燥したラドン放出線源を用いて、図３による測定装置により測定したラドン濃度と時間との関係を示すグラフである。
【図１１】比較のため、ＲａＳＯ4 溶液をプレートに滴下して乾燥したラドン放出線源を用いて、図３による測定装置により測定したラドン濃度と時間との関係を示すグラフである。
【図１２】ＲａＳＯ4／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源を水に浸漬したときのラジウムの溶出率と浸漬時間との関係を示すグラフである。
【図１３】ＲａＴｉ3／ＳｉＣセラミックスラドン放出線源を水に浸漬したときのラジウムの溶出率と浸漬時間との関係を示すグラフである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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