(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
内部に設けられた間隙が一定の通路に、予めロールバーにより開繊された多数の連続繊維束を各平行して、連続的に引き抜きながら通過させると共に、溶融熱可塑性樹脂を通路内に吐出させ、通過中の前記繊維束に溶融熱可塑性樹脂を、繊維束と溶融熱可塑性樹脂が共に前記通路内をクロスヘッドダイの出口方向に移動しながら含浸させ、多数の含浸された連続繊維束が各平行した状態で出口から得られる長繊維強化樹脂構造物の製造用クロスヘッドダイであって、
前記通路は入口と出口が同一平面上にあり、一定の蛇行単位長さで前記平面の表裏両面方向に複数蛇行させて屈曲山部および谷部を設け、最初に連続繊維束と接触する屈曲山部または谷部の前記平面からの高さが最後に連続繊維束が接触する屈曲山部または谷部のそれよりも高く、両者の途中の隣合う屈曲山部または谷部の高さは前後の山部または谷部の高さと同一であるかまたは出口に向かって低く設定したクロスヘッドダイ。
【請求項２】
複数の屈曲山部または谷部の高さが高低の二種類であることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載のクロスヘッドダイ。
【請求項３】
複数の屈曲山部または谷部の高さが高中低の三種類であることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載のクロスヘッドダイ。
【請求項４】
クロスヘッドダイ内に設けられ、入口と出口が同一水平面上にあり、一定の蛇行単位長さで前記水平面の上下方向に複数蛇行させて屈曲山部および谷部を設けた間隙が一定の通路に、予めロールバーにより開繊された多数の連続繊維束を各平行して、連続的に引き抜きながら通過させると共に、溶融熱可塑性樹脂を通路内に吐出させ、通過中の前記繊維束に溶融熱可塑性樹脂を、繊維束と溶融熱可塑性樹脂が共に前記通路内をクロスヘッドダイの出口方向に移動しながら含浸させ、多数の含浸された連続繊維束が各平行した状態で出口から得られる長繊維強化樹脂構造物の製造方法であって、
最初に連続繊維束と接触する屈曲山部または谷部の前記水平面からの高さが最後の連続繊維束と接触する屈曲山部または谷部のそれよりも高く、両者の途中の隣合う屈曲山部または谷部の高さは前後の山部または谷部の高さと同一であるかまたは出口に向かって低く設定したクロスヘッドダイを用いることを特徴とする長繊維強化樹脂構造物の製造方法。
【請求項５】
複数の屈曲山部の高さが高低の二種類であることを特徴とする特許請求の範囲第４項記載の長繊維強化樹脂構造物の製造方法。
【請求項６】
複数の屈曲山部の高さが高中低の三種類であることを特徴とする特許請求の範囲第４項記載の長繊維強化樹脂構造物の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】
本発明は、クロスヘッドダイおよびそれを用いる長繊維強化樹脂構造物の製造方法に関する。さらに詳しくは、連続繊維束をクロスヘッドダイ（含浸ダイ）内の蛇行した通路に通して、連続繊維束に溶融熱可塑性樹脂を含浸させるに際し、蛇行による複数の屈曲山部および谷部の高さが変則的に設定されたクロスヘッドダイ、およびそれを用いた長繊維強化樹脂構造物の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
平行に整列された繊維束とこれに含浸された熱可塑性樹脂から成る長繊維強化樹脂構造物は、主に長軸ペレット状に製造され、機械的強度を要求される種々の成形品に用いられている。前記構造物としては、繊維束、代表的には連続したガラス繊維の繊維束をクロスヘッドダイ内の通路に通し、ダイ内においてこれに溶融熱可塑性樹脂を含浸させ、その後賦形ダイにより所望の形状、例えば前記のようなペレット状に賦形して製造される。このような技術は例えば米国特許４，４３９，３８７号や特開平３−２７２８３０号公報、特開昭６３−２６４３２６号公報などに開示されている。
【０００３】
【本発明の解決しようとする課題】
前記文献に開示されている長繊維強化樹脂構造物の製造方法においては、クロスヘッドダイ内に設けられている通路の複数の蛇行は同一形状であり、従って連続繊維束が各屈曲山部または谷部との複数の接触により個々に受ける張力は皆同じであり、通過する屈曲山部または谷部に比例して含浸性が向上する。
【０００４】
このような従来のクロスヘッドダイでは、連続繊維束が通過する屈曲山部または谷部の数に比例して含浸性が向上するものの、連続繊維束に不必要に張力がかかり、この傾向は特にクロスヘッドダイの出口に近い屈曲山部または谷部で大きかった。このため、繊維束を構成する繊維の毛羽立ちを招き、時にはダイ通過中に糸切れ（繊維束切れ）を引き起こしたり、製品であるペレット等に毛玉を生じさせる原因となり、またかかる製品を原料とした成形品に品質上の欠陥を生じさせる原因となっていた。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本発明者等は、連続繊維束をクロスヘッドダイに通過させながら溶融熱可塑性樹脂を含浸させる長繊維強化樹脂構造物の製造において、上記課題を解決するため鋭意研究した結果、クロスヘッドダイ内の通路の屈曲山部または谷部の高さを変化させることにより、繊維束切れ等の不都合が無く含浸性を向上させる上で極めて効果的であることを見出し、本発明に到達した次第である。
【０００６】
即ち、本発明の第１は、内部に設けられた間隙が一定の通路に、予めロールバーにより開繊された多数の連続繊維束を各平行して、連続的に引き抜きながら通過させると共に、溶融熱可塑性樹脂を通路内に吐出させ、通過中の前記繊維束に溶融熱可塑性樹脂を、繊維束と溶融熱可塑性樹脂が共に前記通路内をクロスヘッドダイの出口方向に移動しながら含浸させ、多数の含浸された連続繊維束が各平行した状態で出口から得られる長繊維強化樹脂構造物の製造用クロスヘッドダイであって、
前記通路は入口と出口が同一平面上にあり、一定の蛇行単位長さで前記平面の表裏両面方向に複数蛇行させて屈曲山部および谷部を設け、最初に連続繊維束と接触する屈曲山部または谷部の前記平面からの高さが最後に連続繊維束が接触する屈曲山部または谷部のそれよりも高く、両者の途中の隣合う屈曲山部または谷部の高さは前後の山部または谷部の高さと同一であるかまたは出口に向かって低く設定したクロスヘッドダイを提供する。
本発明の第２は、複数の屈曲山部または谷部の高さが高低の二種類であることを特徴とする本発明の第１に記載のクロスヘッドダイを提供する。
本発明の第３は、複数の屈曲山部または谷部の高さが高中低の三種類であることを特徴とする本発明の第１に記載のクロスヘッドダイを提供する。
本発明の第４は、クロスヘッドダイ内に設けられ、入口と出口が同一水平面上にあり、一定の蛇行単位長さで前記水平面の上下方向に複数蛇行させて屈曲山部および谷部を設けた間隙が一定の通路に、予めロールバーにより開繊された多数の連続繊維束を各平行して、連続的に引き抜きながら通過させると共に、溶融熱可塑性樹脂を通路内に吐出させ、通過中の前記繊維束に溶融熱可塑性樹脂を、繊維束と溶融熱可塑性樹脂が共に前記通路内をクロスヘッドダイの出口方向に移動しながら含浸させ、多数の含浸された連続繊維束が各平行した状態で出口から得られる長繊維強化樹脂構造物の製造方法であって、
最初に連続繊維束と接触する屈曲山部または谷部の前記水平面からの高さが最後の連続繊維束と接触する屈曲山部または谷部のそれよりも高く、両者の途中の隣合う屈曲山部または谷部の高さは前後の山部または谷部の高さと同一であるかまたは出口に向かって低く設定したクロスヘッドダイを用いることを特徴とする長繊維強化樹脂構造物の製造方法を提供する。
本発明の第５は、複数の屈曲山部の高さが高低の二種類であることを特徴とする本発明の第４記載の長繊維強化樹脂構造物の製造方法を提供する。
本発明の第６は、複数の屈曲山部の高さが高中低の三種類であることを特徴とする本発明の第４記載の長繊維強化樹脂構造物の製造方法を提供する。
【０００７】
【作用】
本発明のクロスヘッドダイは、その内部の通路の蛇行により設けれらる屈曲山部または谷部の高さに分布があり、山部または谷部を個々に考えた場合、連続繊維束が最初に接触する山部または谷部で最大の張力を受け、開繊および含浸の効率が最も優れている。そして、その後はより低い屈曲山部または谷部と接触するので、最初の屈曲山部または谷部との接触に比べ比較的緩やかな含浸が続くこととなる。従って、全体としては含浸性を損なうことなく、繊維の毛羽立ちや繊維束の切れを有効に防ぐことができる。
【０００８】
【実施例】
以下、図面を参照して本発明をさらに詳細に説明するが、当然ながら本発明は、ここに例示したクロスヘッドダイおよびそれを用いた長繊維強化樹脂構造物の製造方法のみに限定されるものではない。
【０００９】
本発明の長繊維強化樹脂構造物を製造するために使用できる工程例の概略図を図２に示す。図２において、１はロービングから取り出された連続繊維束である。２はロールバー、３は溶融熱可塑性樹脂を供給する押出機、４は連続繊維束１に溶融熱可塑性樹脂を含浸させるクロスヘッドダイ、５は溶融熱可塑性樹脂が含浸された連続繊維束、６は賦形ダイ、７は引取ロール、８はペレタイザーである。
【００１０】
連続繊維束１は、特に好ましくは撚りが無いものであり、ロールバー２による開繊工程により開繊される。図２ではロールバーを用いているが、この他の開繊手段、例えば静電気、エアーブロー（エアージェット）、ウオータージェット、テンションバー、ニードルパンチなどを用いてもよい。
【００１１】
開繊された連続繊維束１は、クロスヘッドダイ４内で、押出機３から供給される溶融熱可塑性樹脂が含浸され、熱可塑性樹脂含浸連続繊維束５となり、賦形ダイ６により所定の断面形状、例えばストランド、棒状、リボン状、テープ状、シート状、板状、あるいは特殊形状等に整えられると共に熱可塑性樹脂の含浸が促進ないし均一化される。熱可塑性樹脂含浸連続繊維束５は賦形ダイ６を通過したあと、引取ロール７を用いて引き取られる。図２の引取ロール７では、上下のエンドレスベルトを用いている。引き取られた長繊維強化樹脂構造物は、ペレタイザー８で任意の長さに切断してペレットとされ、成形あるいは他の加工に供される。このペレットには、ペレット長と実質的に同じ長さを有し、ペレットの長手方向にほぼ平行に配列した強化用の繊維が含まれることとなる。
【００１２】
なお、本発明で用いられる連続繊維束を構成する繊維の種類としては、特に制約はなく、例えばガラス繊維、炭素繊維、金属繊維、芳香族ポリアミド繊維等の高融点繊維等がいずれも使用できる。これらの繊維は、通常公知の表面処理剤（集束剤）で処理したものが使用されるが、これに限定されない。これらの繊維の中では、得られる長繊維強化樹脂構造物の強度や価格などを考慮すると、ガラス繊維であることが好ましい。また本発明で使用する連続繊維束のテックス数としては通常４４００〜１２０、好ましくは２２００〜７４０の範囲である。
【００１３】
また本発明において、前記含浸に用いられる熱可塑性樹脂としては、結晶性および非晶性の両者を含み、例えばポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレート等のポリエステル、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６１０、ナイロン６１２等のポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、熱可塑性ポリウレタン、ポリフェニレンサルファイド、ポリフェニレンオキサイド、ポリスルホン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルアミド、ポリエーテルイミド、アクリロニトリル・スチレン樹脂等のその他の熱可塑性樹脂およびこれらの組み合わせが使用できる。これらの樹脂の分子量としては、繊維に含浸した場合、適当な繊維強化効果を発揮するものであれば特に制限はない。これらの熱可塑性樹脂には、長繊維強化樹脂構造物の用途、その使用条件に応じて各種の添加剤、例えば酸化防止剤、帯電防止剤、浸滑剤、可塑剤、離型剤、難燃剤、難燃焼助剤、結晶化促進剤、着色剤等を配合することもできる。
【００１４】
本発明に係るクロスヘッドダイ４の横断面図を図１に示す。図中、４０１は溶融熱可塑性樹脂の供給経路であり、４０２は通路の入口であり、４０３は通路の出口である。４００は両者を結ぶ通路であり、通常入口４０２から出口４０３まで同一の間隙を有し、図のように蛇行している。４０４、４０５および４０６は通路４００の蛇行による屈曲山部であり、４０７、４０８、４０９は同屈曲谷部である。連続繊維束１はこれらの屈曲山部または谷部と接触することにより張力を受け、開繊されると共に溶融熱可塑性樹脂の供給経路４０１から供給される溶融熱可塑性樹脂を含浸する。図１では、クロスヘッドダイ４に通過させる連続繊維束１を１本のみを示しているが、通常、図面に垂直な奥行き方向に多数の連続繊維束１が平行して通過し、これらに対し同時に含浸を行うことが出来るようになっている。なお、本発明の屈曲山部および谷部は前記通りであり、図１で連続繊維束１が最初と最後に接触するクロスヘッドダイの屈曲部４１１および４１２でもある程度の張力は受けるが、屈曲山部または谷部ではない。
【００１５】
本発明に係るクロスヘッドダイ４の特徴は、その通路４００は、図１に示すようにその入口４０２と出口４０３が同一平面Ｘ（図では点線で示す）上にあり、前記平面の表裏両面方向にその蛇行により形成される各山部および谷部の蛇行単位長さ（図の（ａ））が一定であり、最初に連続繊維束と接触する屈曲山部または谷部（図１では山部４０４であり、屈曲谷部４０７ではない）の前記平面Ｘからの高さｈ1が、最後に連続繊維束と接触する屈曲山部または谷部（図１では谷部４０９である。）の同平面Ｘからの高さｈ6よりも高く、両者の途中の隣合う屈曲山部または谷部の高さｈ2、ｈ3、ｈ4、ｈ5はそれらの前後の山部または谷部の高さと同一であるか、または出口に向かって低く設定されている。図１ではｈ2はその前後の山部および谷部の各高さｈ1、ｈ3と同じであり、ｈ4はｈ5と同じでありかつｈ3よりも低く、さらにｈ6はｈ5よりも低い。従って、連続繊維束１の屈曲山部または谷部で受ける張力は個々にみれば少なくとも最初の山部４０４で最大となり、最後の谷部４０９で最小となる。その途中の高さは同一または出口に向かって低くなっている。
【００１６】
なお本発明のクロスヘッドダイが本発明に従い図２の様に長繊維強化樹脂構造物の製造方法に使用される場合は、通常、前記平面Ｘは水平になるようにクロスヘッドダイが設置される。従って、長繊維強化樹脂構造物の製造方法に係る本発明においては、前記平面は水平面である。
【００１７】
本発明のクロスヘッドダイに設けられる前記屈曲山部または谷部の高さとしては、図１では高中低の三種類であるが、高低の二種類でもよい。あるいはまた四種類以上の高さを設けてもよい。しかし、種類を徒に増やしても、クロスヘッドダイの製作が複雑になるものの、その効果も小さくなるので、高低の二種類または高中低の三種類が好ましい。また同一高さの屈曲山部または谷部の数も制限はないが、通常各１〜８個であり、山部および谷部の合計が通常２〜１２、好ましくは３〜１０個である。
【００１８】
（実施例１〜２及び比較例１〜３）
図２に示す装置を用いて、ポリプロピレン５０重量％及びガラス繊維５０重量％からなるポリプロピレン含浸ガラス繊維束を引取速度４ｍ／分で引き取り、これをカッティングして長さ１２ｍｍのペレット状長繊維強化樹脂構造物を製造した（実施例１）。
なお、他の実施例２および比較例１〜３もクロスヘッドダイの山および谷の構成を表−１の通りに変化させた他は同様に行った。表−１中、「山〜谷間の距離」とは、図１のａに相当する山部および谷部の「蛇行単位長さ」を意味する。
運転中のストランドの切断頻度、分離ガラス量及び常法に従いペレットを射出成形して測定した引張強度を表１に示す。
【００１９】
【表１】
0003670321.tif 000002
【００２０】
【発明の効果】
以上の説明および実施例により明らかなように、本発明によるクロスヘッドダイおよびそれを用いた長繊維強化樹脂構造物の製造方法によれば、クロスヘッドダイ内を通路する連続繊維束の開繊と含浸が効果的に行われる結果、繊維束が切れたりすることなく、また繊維の毛羽立ち等のない長繊維強化樹脂構造物を得ることが出来る。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のクロスヘッドダイの一例を示す断面略図である。
【図２】本発明の長繊維強化樹脂構造物の製造工程を示す一例である。
【符号の説明】
１  連続繊維束
２  ロールバー
３  押出機
４  クロスヘッドダイ
５  熱可塑性樹脂含浸連続繊維束
６  賦形ダイ
７  引取ロール
８  ペレタイザー
４００  通路
４０１  溶融熱可塑性樹脂の供給経路
４０２  通路の入口
４０３  通路の出口
４０４，４０５，４０６  屈曲山部
４０７，４０８，４０９  屈曲谷部
【図１】
0003670321.tif 000003
【図２】
0003670321.tif 000004