(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
原子力発電プラントの炉水に鉄を注入し、炉心部で生成する放射性イオンを前記鉄と反応させて燃料棒表面でフェライト化させることにより、前記炉水から放射性核種を除去する炉水放射能低減方法において、
前記鉄を、有機酸鉄の形態で前記炉水に注入し、
前記有機酸鉄として、フマル酸鉄を用いることを特徴とする炉水放射能低減方法。
【請求項２】
前記有機酸鉄を、前記炉水における鉄濃度が０．０５ｐｐｂから０．５ｐｐｂの範囲となるように、前記炉水に注入することを特徴とする請求項１に記載の炉水放射能低減方法。
【請求項３】
前記有機酸鉄を、前記炉水における鉄濃度が前記炉水におけるニッケル濃度の２倍となるように、前記炉水に注入することを特徴とする請求項１に記載の炉水放射能低減方法。
【請求項４】
前記有機酸鉄を、給水系配管、炉水浄化系配管、再循環系配管および残留熱除去系配管のうち少なくとも１つの配管から前記炉水に注入することを特徴とする請求項１に記載の炉水放射能低減方法。
【請求項５】
前記有機酸鉄を、前記炉水を循環させた状態で注入することを特徴とする請求項１に記載の炉水放射能低減方法。
【請求項６】
前記有機酸鉄を、前記炉水の導電率が制限値を超えないように、前記炉水に注入することを特徴とする請求項１に記載の炉水放射能低減方法。
【請求項７】
前記有機酸鉄を含む溶液を貯留槽に蓄え、溶液を貯留槽内部で撹拌し、撹拌した溶液を記炉水に注入することを特徴とする請求項１に記載の炉水放射能低減方法。
【請求項８】
炉水に鉄が注入されることにより、炉心部で生成する放射性イオンを前記鉄と反応させて燃料棒表面でフェライト化して前記炉水から放射性核種が除去される原子力発電プラントにおいて、
前記炉水に注入される前記鉄の形態が、有機酸鉄であり、
前記有機酸鉄はフマル酸鉄であることを特徴とする原子力発電プラント。
【請求項９】
前記炉水における鉄濃度が０．０５ｐｐｂから０．５ｐｐｂであることを特徴とする請求項８に記載の原子力発電プラント。
【請求項１０】
前記炉水における鉄濃度が前記炉水におけるニッケル濃度の２倍であることを特徴とする請求項８に記載の原子力発電プラント。
【請求項１１】
給水系配管、炉水浄化系配管、再循環系配管および残留熱除去系配管のうち少なくとも１つの配管に前記有機酸鉄の注入部を有することを特徴とする請求項８に記載の原子力発電プラント。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力発電プラントの放射能低減技術に係るもので、特に、原子力発電プラントの炉水に鉄を注入し、炉心部で生成する放射性イオンをこの鉄と反応させて燃料棒表面でフェライト化させることにより、炉水から放射性核種を除去する炉水放射能低減方法および原子力発電プラントに関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、原子力発電プラントでは、機器・配管の材料としてステンレス鋼やニッケル基合金などの金属材料が用いられている。これらの金属材料の中には、中性子照射を受けて放射化し、放射性核種を生成するものがある。たとえば、ニッケルの放射化では、式(1)に示す中性子吸収反応により放射性のコバルト５８が生成する。
【０００３】
５８Ｎｉ（ｎ，ｐ）５８Ｃｏ      (1)
そして、コバルト５８からは式(2)に示す中性子吸収反応により放射性のコバルト６０が生成する。
【０００４】
５９Ｃｏ（ｎ，γ）６０Ｃｏ      (2)
これらの放射性核種の一部は、原子炉の炉水に溶存して配管内を循環し、配管内壁面に付着する。この配管内壁面に付着する放射性核種の増加は、作業員の被ばく量増加につながるおそれがある。
【０００５】
従来、原子力発電プラントの炉水放射能低減技術として、鉄とニッケル或いはコバルトとの比率が一定範囲に入るよう制御し、燃料棒表面でコバルト５８或いはコバルト６０を鉄と反応させてフェライト（ＮｉＦｅ２Ｏ４、ＣｏＦｅ２Ｏ４）化させることにより炉水中から除去するものが知られている（特許文献１、２参照）。そして、炉水に注入される鉄の形態としては、鉄イオン（特許文献１参照）や鉄酸化物（特許文献２参照）が選択される。
【特許文献１】特開2000−9889号公報
【特許文献２】特開平7−20277号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
鉄イオンは、ニッケルやコバルトとの反応性が高く、炉水に注入された鉄イオンのうち燃料棒表面に到達しない割合が比較的大きい。その結果、フェライトを形成するニッケル或いはコバルトとの量的均衡から外れた過剰な鉄が注入されることが懸念される。他方、鉄酸化物は、鉄イオンに比べてニッケルやコバルトとの反応性がきわめて低い。このため、炉水に注入された鉄酸化物のうち燃料棒表面でフェライト形成に供されない割合が増加する。その結果、鉄イオンの場合と同様、フェライトを形成するニッケル或いはコバルトとの量的均衡から外れた過剰な鉄が注入されることが懸念される。炉水に溶存する鉄は、蒸気発生器や濾過器など炉水循環経路の機器に混入して、その寿命を短縮させる要因となるおそれがあった。
【０００７】
本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、鉄イオンおよび鉄酸化物を用いることなく炉水溶存ニッケルを燃料棒表面で良好にフェライト化でき、炉水放射能濃度を低減できる炉水放射能低減方法および原子力発電プラントを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上述した目的を達成するため、本発明に係る炉水放射能低減方法では、原子力発電プラントの炉水に鉄を注入し、炉心部で生成する放射性イオンを前記鉄と反応させて燃料棒表面でフェライト化させることにより、前記炉水から放射性核種を除去する炉水放射能低減方法において、前記鉄を、有機酸鉄の形態で前記炉水に注入し、前記有機酸鉄として、フマル酸鉄を用いることを特徴とする。
【０００９】
また、本発明に係る原子力発電プラントでは、炉水に鉄が注入されることにより、炉心部で生成する放射性イオンを前記鉄と反応させて燃料棒表面でフェライト化して前記炉水から放射性核種が除去される原子力発電プラントにおいて、前記炉水に注入される鉄の形態が、有機酸鉄であり、前記有機酸鉄はフマル酸鉄であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、鉄イオンおよび鉄酸化物を用いることなく炉水溶存ニッケルを燃料棒表面で良好にフェライト化でき、炉水放射能濃度を低減できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明に係る炉水放射能低減方法および原子力発電プラントの実施形態を、添付図面を参照して説明する。
【００１２】
図１は本実施形態の原子力発電プラント100の要部系統図である。この原子力発電プラント100は、本発明に係る炉水放射能低減方法を適用した例である。
【００１３】
原子力発電プラント100は、図１に示すように、原子炉圧力容器101と、給水系（102、103）と、原子炉再循環系（104、105）と、炉水浄化系（106、107、108）と、残留熱除去系（109、110、111）と、高圧給水加熱器112と、鉄注入装置120と、を備える。
【００１４】
給水系は、燃料棒が配置された炉心部Ｃを格納する原子炉圧力容器101に炉水を供給するものであり、給水系配管102および給水系ポンプ103から構成される。原子炉再循環系は、炉水を強制循環させ炉心部Ｃへの炉水供給を制御して原子炉出力を制御するものであり、再循環系配管104および再循環ポンプ105から構成される。炉水浄化系は、通水される炉水をイオン交換樹脂に通して炉水中の不純物を除去するものであり、濾過器106、炉水浄化系配管107および炉水浄化系ポンプ108から構成される。残留熱除去系は、原子炉停止後に燃料の崩壊熱を除去するものであり、熱交換器109、残留熱除去系配管110および残留熱除去系ポンプ111から構成される。熱交換器109は、炉水浄化系へ導く炉水の温度を下げ、また、炉水浄化系から給水系へ導入する冷却材の温度を上昇させるように構成されている。
【００１５】
図２は原子力発電プラント100の鉄注入装置120を示す図である。
【００１６】
原子力発電プラント100の鉄注入装置120は、炉水に鉄を注入し、燃料棒表面で放射性イオンを注入した鉄と反応させてフェライト化させることにより、炉水から放射性核種を除去するものである。
【００１７】
鉄注入装置120は、図１に示すように、給水系配管102における給水系ポンプ103上流側の位置Ｐ１、炉水浄化系配管107における濾過器106下流側の位置Ｐ２、再循環系配管104における再循環系ポンプ105下流側の位置Ｐ３および残留熱除去系配管110における熱交換器109上流側の位置Ｐ４に設けられる。これらの位置Ｐ１〜Ｐ４から、有機酸鉄に属するフマル酸鉄およびシュウ酸鉄を注入する。なお、有機酸鉄を注入する位置は、位置Ｐ１〜Ｐ４である必要はなく、炉水の放射能低減効果を考慮して適宜設定するものである。
【００１８】
鉄注入装置120は、貯留槽121、攪拌機構122、分散促進機構123、注入ポンプ124と、バルブ125と、を備える。
【００１９】
貯留槽121は、炉水に注入する有機酸鉄を含んだ溶液を貯留するものである。攪拌機構122は、貯留槽121内部にて溶液を攪拌し、有機酸鉄を溶液中で均一分散させるものである。分散促進機構123は、貯留槽121に蓄えられた有機酸鉄を炉水に注入する際に、溶液を攪拌し、有機酸鉄を溶液中で均一分散させるものである。この攪拌機構122および分散促進機構123を備えることで、有機酸鉄が媒体不溶性の場合であっても、その有機酸鉄を炉水に均一注入できる。注入ポンプ124は、位置Ｐ１〜Ｐ４における高内圧の配管に有機酸鉄を注入するものであり、バルブ125は有機酸鉄の注入およびその停止の操作切り替えに供される。
【００２０】
有機酸鉄の注入量は、炉水における鉄濃度がニッケル濃度の２倍になるように調節する。なお、「濃度」は、質量パーセント濃度をいう。この有機酸鉄の注入量は、有機酸鉄の注入により燃料棒表面に形成されるニッケル系フェライトとの量的均衡を考慮して、鉄の過剰注入とならないよう配慮して設定した量である。すなわち、ニッケル系フェライト（ＮｉＦｅ２Ｏ４）の含有鉄が、フマル酸鉄（Ｃ４Ｈ２ＦｅＯ４）およびシュウ酸鉄（ＦｅＣ２Ｏ４）の含有鉄の２倍であることを考慮した量である。なお、有機酸鉄の注入量は、必ずしも炉水の鉄濃度がニッケル濃度の２倍となるよう調節する必要はない。現行の原子力発電プラントにおける水質を考慮すると、炉水における鉄濃度が０．０５ｐｐｂから０．５ｐｐｂの範囲に入るよう有機酸鉄を注入すれば、注入される鉄により受けるプラントのダメージは無視できる。なお、この有機酸鉄の注入量は、炉水の導電率が制限値を超えないよう調節することも重要である。
【００２１】
有機酸鉄の注入操作は、原子力発電プラント100の運転中で、炉水が循環している状態で行うのが好ましい。炉水循環時に有機酸鉄を注入することで、有機酸鉄が炉水循環経路の配管内に付着することを抑制でき、燃料棒が位置する炉心部Ｃまで有機酸鉄をスムーズに輸送できる。
【００２２】
次に、原子力発電プラント100に適用された炉水放射能低減方法の実証試験およびその結果を説明する。
【００２３】
この実証試験は鉄化合物とニッケルとの反応性確認試験であり、試験条件および試験手順は次のとおりである。  
1) 鉄２．５ｍｇを含む４つの鉄化合物、酸化水酸化鉄（αＦｅＯＯＨ）、酸化水酸化鉄（γＦｅＯＯＨ）、フマル酸鉄（Ｃ４Ｈ２ＦｅＯ４）およびシュウ酸鉄（ＦｅＣ２Ｏ４）を用意し、容量２０ｍＬのテフロン製の試験管に入れる。  
2) 各試験管に純水１５ｍＬを加え、ニッケル１．２５ｍｇを含む硫酸ニッケル水溶液を加える。  
3) 各試験管に超音波処理を行い、試験管内の内容物を均一に分散させる。  
4) その後、純水を入れたオートクレーブ（ａｕｔｏｃｌａｖｅ）内に試験管を設置する。  
5) オートクレーブの蓋を閉めて、285℃で約１７時間加熱する。  
6) 試験終了後、各試験管の内容物を孔径０．１μｍのフィルタで濾過し、蛍光Ｘ線分析装置およびＸ線回折装置により、反応物の形態および組成比を求める。
【００２４】
図３は鉄化合物とニッケルとの反応性確認試験の結果を示す図である。
【００２５】
試験の結果、図３に示すように、酸化水酸化鉄（αＦｅＯＯＨ、γＦｅＯＯＨ）は、含有鉄の約４０％がニッケルと反応せずヘマタイト（Ｆｅ２Ｏ３）に変化した。これに対し、フマル酸鉄およびシュウ酸鉄は、含有鉄の大半がニッケルフェライト（ＮｉＦｅ２Ｏ４）に変化した。つまり、炉水に注入した有機酸鉄であるフマル酸鉄およびシュウ酸鉄は高い割合でニッケルへと変化し、燃料被覆管表面に付着すると予想される。また、ニッケルとコバルトは互いに化学的性質が近似することから、有機酸鉄は高い割合でコバルトと反応してフェライトへと変化し、燃料被覆管表面に付着すると予想される。
【００２６】
原子力発電プラント100によれば、鉄イオンおよび鉄酸化物を用いることなく炉水溶存ニッケルを燃料棒表面で良好にフェライト化でき、炉水放射能濃度を低減できる。
【００２７】
以上、本発明に係る炉水放射能低減方法および原子力発電プラントを１つの実施形態に基づき説明してきたが、具体的な構成については、この実施形態に限られるものではなく、発明の要旨を逸脱しない限り、設計の変更や追加等は許容される。
【００２８】
例えば、本実施形態では、有機酸鉄として、フマル酸鉄およびシュウ酸鉄の一方を用いる例を示したが、双方を混合して使用しても良い。加えて、有機酸鉄の種類は特に制限はない。他の有機酸鉄であってもニッケルやコバルトと反応してフェライトを形成するものであれば、本発明の効果を得ることができる。
【００２９】
また、本発明は、沸騰水型原子力発電プラント或いは加圧水型原子力発電プラントのいずれであっても適用できる。なお、図１は沸騰水型原子力発電プラントを例とした構成を示すものであり、加圧水型原子力発電プラントにあっては原子炉再循環系（104、105）を必要とはしない。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】本実施形態の原子力発電プラントの要部系統図。
【図２】原子力発電プラントの鉄注入装置を示す図。
【図３】鉄化合物とニッケルとの反応性確認試験の結果を示す図。
【符号の説明】
【００３１】
１００…原子力発電プラント,１０１…原子炉圧力容器,１０２…給水系配管,１０３…給水系ポンプ,１０４…再循環系配管,１０５…再循環系ポンプ,１０６…濾過器,１０７…炉水浄化系配管,１０８…炉水浄化系ポンプ,１０９…熱交換器,１１０…残留熱除去系配管,１１１…残留熱除去系ポンプ,Ｃ…炉心部,１２０…鉄注入装置,１２１…貯留槽,１２２…攪拌機構,１２３…分散促進機構,１２４…注入ポンプ,１２５…バルブ,Ｐ１〜Ｐ４…有機酸鉄の注入位置。
【図１】
0005591454.tif 000002
【図２】
0005591454.tif 000003
【図３】
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