(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポンプ光となる第１の超短光パルス列と、該ポンプ光に対して第１の遅延時間を有していてプローブ光となる第２の超短光パルス列と、該ポンプ光に対して第２の遅延時間を有していて上記プローブ光となる第３の超短光パルス列と、を発生させる超短光パルスレーザー発生部と、
上記第２及び第３の超短光パルス列が入射され、上記第２の超短光パルス列と上記第３の超短光パルス列とを交互に遮断するように動作して上記第２の超短光パルス列と上記第３の超短光パルス列とを交互に出射する光シャッタ部と、
上記光シャッタ部を制御する光シャッタ制御部と、
上記ポンプ光及び上記プローブ光を試料に照射する照射光学系と、
上記試料からのプローブ信号を検出するセンサーと、
上記センサーに接続される位相敏感検出手段と、
を備え、
上記第１の超短光パルス列が上記照射光学系を介して上記ポンプ光として上記試料に照射され、
上記第２及び第３の超短光パルス列が上記光シャッタ部に入射され、上記光シャッタ制御部によって上記第２の超短光パルス列と上記第３の超短光パルス列とが上記プローブ光として上記試料に交互に照射されて、上記プローブ光の上記ポンプ光に対する遅延時間を周期的に変調し、
上記試料からのプローブ信号が、上記遅延時間の周期的変調に同期して上記位相敏感検出手段で検出される、ポンププローブ測定装置。
【請求項２】
前記超短光パルスレーザー発生部が、
一つの超短光パルスレーザー光源と、
この超短光パルスレーザー光源で発生する超短光パルスを３つに分割して前記ポンプ光となる第１の超短光パルス列及び前記プローブ光となる第２及び第３の超短光パルス列を形成する光学部材と、
前記第２の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第１の遅延時間だけ遅延させる第１の光学遅延部と、
前記第３の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第２の遅延時間だけ遅延させる第２の光学遅延部と、を備えている、請求項１に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項３】
前記第１の光学遅延部又は前記第２の光学遅延部は可動ミラーを含む、請求項２に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項４】
前記超短光パルスレーザー発生部が、
前記ポンプ光となる第１の超短光パルス列を発生させる第１の超短光パルスレーザー光源と、
前記プローブ光となる第２の超短光パルス列を発生させる第２の超短光パルスレーザー光源と、
前記プローブ光となる第３の超短光パルス列を発生させる第３の超短光パルスレーザー光源と、を備え、
前記第１〜３の超短光パルスレーザー光源は、特定の遅延時間をもって同期発振する、請求項１に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項５】
前記光シャッタ部が、第１の光シャッタと第２の光シャッタとを備え、
前記第２の超短光パルス列が、上記第１の光シャッタに入射され、
前記第３の超短光パルス列が、上記第２の光シャッタに入射される、請求項１に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項６】
前記光シャッタ部は、音響光学変調器又は電気光学変調器を備える、請求項１に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項７】
前記光シャッタ部は、電気光学素子と偏光回転素子とを備え、
前記第２の超短光パルス列は、上記偏光回転素子を介して上記電気光学素子に入射され、
前記第３の超短光パルス列は、直接、上記電気光学素子に入射される、請求項１に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項８】
前記電気光学素子はポッケルスセルからなる、請求項７に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項９】
前記偏光回転素子は１／２波長板である、請求項７に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項１０】
前記第２の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第１の遅延時間だけ遅延させる第１の光学遅延部と、前記第３の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第２の遅延時間だけ遅延させる第２の光学遅延部と、を備える、請求項１に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項１１】
前記第１の光学遅延部又は前記第２の光学遅延部は、可動ミラーを含む、請求項１０に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項１２】
前記センサーがフォトダイオードで構成され、試料における前記プローブ光の反射光をフォトダイオードに入射し、反射光強度を前記プローブ信号として検出する、請求項１〜１１の何れかに記載のポンププローブ測定装置。
【請求項１３】
前記センサーが走査プローブ顕微鏡で構成され、前記ポンプ光および前記プローブ光が照射された前記試料表面において、上記走査プローブ顕微鏡の探針により前記プローブ信号を検出する、請求項１〜１１の何れかに記載のポンププローブ測定装置。
【請求項１４】
前記走査プローブ顕微鏡は、走査トンネル顕微鏡、走査原子間力顕微鏡及び走査近接場顕微鏡のいずれかである、請求項１３に記載のポンププローブ測定装置。
【請求項１５】
請求項１〜１４の何れかに記載のポンププローブ測定装置を構成要素の一つとして備える、測定装置。
【請求項１６】
第１の超短光パルス列をポンプ光として試料に出射する一方、
上記ポンプ光に対して第１の遅延時間を有していてプローブ光となる第２の超短光パルス列と、上記ポンプ光に対して第２の遅延時間を有していて上記プローブ光となる第３の超短光パルス列とを、光シャッタ部に出射し、
上記光シャッタ部が上記第２の超短光パルス列と上記第３の超短光パルス列とを交互に遮断するよう動作することにより、上記第２の超短光パルス列と上記第３の超短光パルス列とを交互に出射して上記プローブ光として上記試料に交互に照射して、上記プローブ光の上記ポンプ光に対する遅延時間が周期的に変調され、
上記試料からのプローブ信号を、上記遅延時間の周期的変調に同期して位相敏感検出手段で検出する、ポンププローブ測定方法。
【請求項１７】
前記第１の超短光パルス列と前記第２の超短光パルス列と前記第３の超短光パルス列とを、一つの超短光パルス列を３つに分割して発生させる、請求項１６に記載のポンププローブ測定方法。
【請求項１８】
前記第１の超短光パルス列を発生させる第１の超短光パルスレーザー光源と、前記第２の超短光パルス列を発生させる第２の超短光パルスレーザー光源と、前記第３の超短光パルス列を発生させる第３の超短光パルスレーザー光源と、を特定の遅延時間をもって同期発振させる、請求項１６に記載のポンププローブ測定方法。
【請求項１９】
前記プローブ光の前記ポンプ光に対する遅延時間を矩形波的に変化させる、請求項１６〜１８の何れかに記載のポンププローブ測定方法。
【請求項２０】
前記試料における前記プローブ光の反射光強度を、前記プローブ信号として検出する、請求項１６〜１８の何れかに記載のポンププローブ測定方法。
【請求項２１】
前記試料表面において、探針により前記プローブ信号を検出する、請求項１６〜１８の何れかに記載のポンププローブ測定方法。
【請求項２２】
前記探針により前記試料表面を走査して前記プローブ信号を検出する、請求項２１に記載のポンププローブ測定方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポンププローブ測定装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
ピコ秒（ｐｓ）からフェムト秒（ｆｓ）領域の超高速現象を測定するために、超短パルスレーザーを用いた計測が広く行われている。例えば、ポンププローブ反射率測定では、まず強い強度を持つポンプパルスを測定対象に照射することで、試料を瞬間的に励起する。そして、励起状態が緩和する最中に弱い強度のプローブパルスを照射して、その反射光強度が測定される。得られる反射光強度は、ちょうどプローブパルスが当たった瞬間の試料の反射率に比例する。ポンプパルスに対するプローブパルスの遅延時間を徐々に変化させながら反射光強度を測定することで、励起前後の試料の反射率変化をレーザーパルスの時間幅程度の時間分解能で観測することが可能になる。この時間分解能は、ｐｓ〜ｆｓ程度である。
【０００３】
多くの場合、このような超高速測定で得られる信号強度は非常に小さいので、信号雑音比を向上させるために変調測定が行われる。最も一般的な手法として、ポンプパルスの強度を変調し、この変調に対するプローブ信号の応答をロックインアンプにより検出する手法がある。その他にも、ポンプパルスの偏光や、遅延時間に変調を加える手法も知られている。
【０００４】
特に近年、走査プローブ顕微鏡とパルスレーザーとを組み合わせた時間分解走査プローブ顕微鏡の実現には、遅延時間を矩形波的に変調する、遅延時間変調法が有効であることが示され、１ｐｓの時間分解能と１ナノメートル（ｎｍ）の空間分解能とを同時に実現する顕微鏡装置が構築された。
【０００５】
レーザーパルスの遅延時間をｆｓからナノ秒（ｎｓ）の時間領域において精確に制御するには、光路長を変化させることが一般的である。
【０００６】
図１０は、従来型の遅延時間変調装置の構成を示す図である。
図１０に示すように、従来型の遅延時間変調装置は、ミラー位置を機械的に振動させることで遅延時間に周期的な変調を加えている。光源からのレーザーパルスは、ハーフミラー１（ＨＭ１）でレトロリフレクター１（ＲＲ１）と、レトロリフレクター２（ＲＲ２）と、の２つの光路に分割される。分割時の光量は必ずしも１：１である必要は無く、用いるハーフミラーの特性により任意の比率を選ぶことができる。ＲＲ１とＲＲ２は入射方向と正確に正反対の方向に光パルスを反射するデバイスであり、通常３枚のミラーを互いに直角になるように組み合わせたものが用いられる。ＲＲ１とＲＲ２との反射光はハーフミラー２（ＨＭ２）において正確に同じ光軸上に重ね合わされる。
【０００７】
ＲＲ１を通る光路長と、ＲＲ２を通る光路長とが異なれば、ＨＭ２で重ね合わされた光軸上には時間的にずれた位置に光パルスが生じることになる。パルス間の遅延時間は、ＲＲ１あるいはＲＲ２の位置を機械的に変化させることで正確に制御可能であり、ピエゾ素子などを用いた場合、１フェムト秒以下の精度が達成可能である。このような装置を用いて遅延時間を周期的に変調するためには、例えばＲＲ１の位置を周期的に変化させればよい。これまでこのようにミラー位置を周期的に変化させることで遅延時間変調を行う測定は数多く行われてきた。
【０００８】
しかしながら、図１０の装置では遅延時間の変調振幅と変調周波数に大きな制約が生じる。光路長と遅延時間とは光速を係数として比例関係にあるため、例えば遅延時間を１００ｐｓ振幅で変調するためにはミラー位置を１．５ｃｍの振幅で変動させなければならない。このような大振幅のミラー位置変調は、１０Ｈｚ程度の非常に低い周波数でなければ達成することができず、それ以上の振幅、あるいは周波数では周囲の光学機器に悪影響を及ぼすほどの振動が生じたり、駆動機構自身の変形により正確な変調を行えないと言った問題を生じる。
【０００９】
一方で、このような低い周波数の変調では、測定結果にレーザー光強度の揺らぎなどの影響が強く表れてしまうために、ミラー位置変調を用いた遅延時間変調法は、非常に小振幅（おおよそ１００ｆｓ程度まで）でしか実用的ではなかった。
【００１０】
近年、パルスレーザーの遅延時間変調と走査プローブ顕微鏡とを組み合わせた時間分解走査プローブ顕微鏡の開発に伴い、１パルス単位で光パルスの透過及び遮断を切り替えることのできる高速な光学シャッタ（パルスピッカーと呼ぶ。）を用いた遅延時間変調方式が提案され、その有用性が確認された（特許文献１参照）。
【００１１】
図１１は、従来のパルスピッカーを用いた遅延時間変調方式を説明するタイムチャートである。
レーザー発振器は１０ｎｓ程度の時間間隔でレーザーパルスを発生し、このレーザーパルスがハーフミラーなどで２つの光路に分けられた後、２つのパルスピッカーへそれぞれ右方向から入射する。パルスピッカーは連続して入射するパルス列から、任意のタイミングで１パルスを選んで透過させることができる。
【００１２】
したがって、図１１に示すように、異なるタイミングでパルスを透過させることで、遅延時間を生成することができる。このようにパルスピッカーを用いて遅延時間を生成する場合、遅延時間の変調をきわめて高速に、また、大振幅で行うことができる。そもそも、この手法では遅延時間の変調幅の最小値はもとのパルス列のパルス間隔で決まっており、典型的には１０ｎｓ程度である。これは光路長にすると３ｍ程度に相当し、ミラー位置変調で実現可能な遅延時間変調振幅と比較すると３〜４桁大きい。また、遅延時間は透過パルスごとに変更可能であり、必要であれば１ＭＨｚ程度の高速変調が可能である。
【００１３】
一方、図１１のパルスピッカーを用いた遅延時間変調は、１ｎｓ以下の高速現象に適用する場合、あまり良い結果が得られない。これは、遅延時間の生成のためにパルスが間引かれるために試料の励起頻度、すなわち単位時間あたりの測定回数が大幅に減少してしまうためである。
【００１４】
例えば、パルスピッカーとして水冷式のポッケルスセルを用いた場合、ポッケルスセルの発熱による制限から、出力される光パルスの繰り返し周波数を２ＭＨｚ程度よりも大きくすることが難しい。通常、チタンサファイアレーザー発振器の繰り返し周波数が１００ＭＨｚ程度であることと比較すると、パルスピッカーを用いた場合、単位時間あたりの試料の励起回数は１／５０になってしまい、検出される信号も１／５０となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１５】
【特許文献１】特開２００８−１３９０２９号公報
【非特許文献】
【００１６】
【非特許文献１】Y. Terada, S. Yoshida, O. Takeuchia and H. Shigekawa,"Real space imaging of carrier dynamics by nanoscale pump-probe microscopy", Nature Photonics DOI:10.1038/NPHOTON.2010.235 (2010)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１７】
従来のポンププローブ測定装置を高速現象に適用した場合には、高感度で測定できないという課題があった。
【００１８】
本発明は上記課題に鑑み、１ｎｓ以下の高速現象を精度よく測定できる、ポンププローブ測定装置を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
上記目的を解決するために、本発明のポンププローブ測定装置は、ポンプ光となる第１の超短光パルス列と、ポンプ光に対して第１の遅延時間を有していてプローブ光となる第２の超短光パルス列と、ポンプ光に対して第２の遅延時間を有していてプローブ光となる第３の超短光パルス列と、を発生させる超短光パルスレーザー発生部と、第２及び第３の超短光パルス列が入射される光シャッタ部と、光シャッタ部を制御する光シャッタ制御部と、ポンプ光及びプローブ光を試料に照射する照射光学系と、試料からのプローブ信号を検出するセンサーと、センサーに接続される位相敏感検出手段と、を含む検出部と、を備え、第２の超短光パルス列と第３の超短光パルス列とが、光シャッタ制御部によってポンプ光に対するプローブ光の遅延時間が周期的に変調されて交互にプローブ光として試料に照射され、プローブ信号を遅延時間の周期的変調に同期して位相敏感検出手段で検出することを特徴とする。
【００２０】
上記構成において、超短光パルスレーザー発生部が、一つの超短光パルスレーザー光源と、この超短光パルスレーザー光源で発生する超短光パルスを３つに分割してポンプ光となる第１の超短光パルス列及びプローブ光となる第２及び第３の超短光パルス列とを形成する光学部材と、第２の超短光パルス列をポンプ光に対して第１の遅延時間だけ遅延させる第１の光学遅延部と、第３の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第２の遅延時間だけ遅延させる第２の光学遅延部と、を備えていてもよい。
超短光パルスレーザー発生部が、ポンプ光となる第１の超短光パルスレーザー光源と、プローブ光となる第２の超短光パルス列を発生させる第２の超短光パルスレーザー光源と、プローブ光となる第３の超短光パルス列を発生させる第３の超短光パルスレーザー光源と、を備えており、第１〜３の超短光パルスレーザー光源は、特定の遅延時間をもって同期発振していてもよい。
光シャッタ部は、第１の光シャッタと第２の光シャッタとを備え、第２の超短光パルス列が、第１の光シャッタに入射され、第３の超短光パルス列が、第２の光シャッタに入射されてもよい。
光シャッタ部は、電気光学素子と偏光回転素子とから構成されるただ１つの光シャッタを備え、第２の超短光パルス列と、第３の超短光パルス列とが、光シャッタ部に入射されてもよい。
第２の超短光パルス列を前記ポンプ光に対して第１の遅延時間だけ遅延させる第１の光学遅延部と、第３の超短光パルス列をポンプ光に対して第２の遅延時間だけ遅延させる第２の光学遅延部と、をさらに備えていてもよい。
センサーがフォトダイオードで構成され、試料におけるプローブ光の反射光をフォトダイオードに入射し、反射強度を第１のプローブ信号として検出してもよい。
センサーが走査プローブ顕微鏡で構成され、ポンプ光及びプローブ光が照射された試料表面において、走査プローブ顕微鏡の探針により検出される第２のプローブ信号を検出してもよい。
【００２１】
本発明の測定装置は、上記に記載の何れかのポンププローブ測定装置を構成要素の一つとして備えたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００２２】
本発明によれば、パルスレーザーを用いたフェムト秒領域を含む時間分解測定において、照射光強度を変調したりパルスピッカーを用いてパルスを間引いたりすることなく、緩和時間の短い現象から長い現象までの広い測定範囲に亘って、微弱信号を高感度でかつ、高精度に安定して計測することができ、例えば１ｎｓ以下のｐｓオーダーの超高速物理現象を計測し解析するためのポンププローブ測定装置及びこの測定装置を利用した時間分解型の走査プローブ顕微鏡装置を構成することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明の第１の実施形態に係るポンププローブ測定装置の構成例を示す図である。
【図２】ポンプ光と、第１のプローブ光と、第２のプローブ光と、試料に照射されるポンプ光及び第１のプローブ光と、試料に照射されるポンプ光及び第２のプローブ光と、の関係を示すタイムチャートである。
【図３】遅延時間の時間変化を示すタイムチャートである。
【図４】検出部で測定される信号、つまりプローブ信号（Ｐ）を示すタイムチャートである。
【図５】プローブ信号（Ｐ）の遅延時間Ｔｄへの依存性を示す図である。
【図６】本発明の第２の実施形態に係るポンププローブ測定装置の構成例を示す図である。
【図７】本発明の第３の実施形態に係るポンププローブ測定装置の構成例を示す図である。
【図８】走査プローブ顕微鏡として走査トンネル顕微鏡を用いた検知部を示す模式図である。
【図９】ポンププローブ測定装置で測定した低温成長ＧａＡｓの反射光からのプローブ信号を示す図である。
【図１０】従来型の遅延時間変調装置の構成を示す図である。
【図１１】従来のパルスピッカーを説明するタイムチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて詳細に説明する。
（第１の実施形態）
図１は本発明の第１の実施形態に係るポンププローブ測定装置１の構成例を示す図である。
図１に示すように、ポンププローブ測定装置１は、ポンプ光３ａとなる第１の超短光パルス列と第１のプローブ光３ｂとなる第２の超短光パルス列と第２のプローブ光３ｃとなる第３の超短光パルス列とを発生させる超短光パルスレーザー発生部２と、第２及び第３の超短光パルス列が入射される光シャッタ部６と、光シャッタ部６を制御する光シャッタ制御部１０と、ポンプ光３ａ及びプローブ光３ｂ，３ｃを試料に照射する照射光学系８を有し、試料７からのプローブ信号を検出するセンサー１１とプローブ信号を検出する位相敏感検出手段１２とからなる検出部２０と、を備えている。
【００２５】
超短光パルスレーザー発生部２は、ポンプ光３ａとなる第１の超短光パルス列と、ポンプ光３ａに対して第１の遅延時間を有していて第１のプローブ光３ｂとなる第２の超短光パルス列と、ポンプ光に対して第２の遅延時間を有していて第２のプローブ光３ｃとなる第３の超短光パルス列と、を発生させる。
【００２６】
超短光パルスレーザー発生部２は、レーザー光源３と、分岐光学系４と、光学遅延部５と、を含んで構成されている。分岐光学系４は光学部材からなる。分岐光学系４は、レーザー光源３からのレーザー光をポンプ光３ａと第１のプローブ光３ｂと第２のプローブ光３ｃとに分岐する
【００２７】
レーザー光源３は、例えばフェムト秒パルスレーザー光源である。具体的には、例えば波長８００ｎｍ，時間幅２５ｆｓ程度のレーザーパルスを１００ＭＨｚ程度の繰り返し周波数で発生し、平均輝度１Ｗ程度のチタンサファイアレーザー発振器を使用することができる。
【００２８】
分岐光学系４は、レーザー光源３からの光が入射する第１のハーフミラー４ａと、このハーフミラー４ａで反射された光の光路側に配設される第２のハーフミラー４ｂと、第２のハーフミラー４ｂを透過する光の光路側に配設される第１の鏡４ｃとから構成されている。
【００２９】
第２のハーフミラー４ｂは、第１のハーフミラー４ａの上方に配置されている。第１の鏡４ｃは、第２のハーフミラー４ｂの上方に配置されている。
【００３０】
分岐光学系４では、レーザー光源３のレーザーパルスの出射光路中に配置された第１のハーフミラー４ａによって、レーザー光源３からのレーザーパルスは透過光と反射光とに分岐される。
ここで、ハーフミラー４ａによる透過光はポンプ光３ａとして、また反射光は第1及び第２のプローブ光３ｂ，３ｃとして利用される。
【００３１】
第２のハーフミラー４ｂは、第１のハーフミラー４ａによる反射光の光路中に配置され、この反射光を透過光と反射光とに分岐して、反射光を第２の超短光パルス列とし、透過光を第３の超短光パルス列とする。
【００３２】
光学遅延部５は、第２のハーフミラー４ｂで反射された第２の超短光パルス列が入射される第１の光学遅延部５ａと、第２のハーフミラー４ｂを透過し第１の鏡４ｃで反射される第３の超短光パルス列が入射される第２の光学遅延部５ｂと、から構成されている。第１及び第２の光学遅延部５ａ、５ｂは、公知の構成の可動ミラーによる光路長の調整を利用した光学系により構成することができる。例えば、可動ミラーは、入射光軸に対して４５度の角度で斜めに配置された一対の反射ミラーから構成されており、入射光軸に沿って入射した光が一方の反射ミラーで入射光軸に対して垂直に反射されて他方の反射ミラーに入射し、他方の反射ミラーで入射方向に対して平行に反射されるようになっている。
【００３３】
これにより、可動ミラーが光軸方向に移動調整されることにより、光路長の長短が調整されることになる。従って、第１の光学遅延部５ａでは、可動ミラーの移動により、ポンプ光３ａとなる第１の超短光パルス列に第１の遅延時間を有している第１のプローブ光３ｂを光シャッタ部６に出射する。ここで、可動ミラー光路長の可変範囲は、一般的には３０ｃｍ程度であり、ポンプ光３ａと第１のプローブ光３ｂとの間に、例えば０〜１ｎｓの遅延時間の設定範囲を与えることになる。
【００３４】
同様に、第２の光学遅延部５ｂは、可動ミラーの移動により、第２のプローブ光３ｃのポンプ光３ａに対する第２の遅延時間を適宜に設定することができる。
【００３５】
以上説明したように、超短光パルスレーザー発生部２は、レーザー光源３からのレーザー光を、ポンプ光３ａとなる第１の超短光パルス列と、ポンプ光３ａに対して遅延時間Ｔｄ１を有している第１のプローブ光３ｂとなる第２の超短光パルス列と、ポンプ光３ａに対して遅延時間Ｔｄ２を有している第２のプローブ光３ｃとなる第３の超短光パルス列を発生させる。
【００３６】
光シャッタ部６は、第１のプローブ光３ｂとなる第２の超短光パルス列が入射される第１の光シャッタ６ａと、第２のプローブ光３ｃとなる第３の超短光パルス列が入射される第２の光シャッタ６ｂとから構成されている。光シャッタ部６は、光シャッタ制御部１０によって制御される。遅延時間変調は、光シャッタ６ａと光シャッタ６ｂとを交互に開くことによって行われる。第１及び第２の光シャッタ６ａ，６ｂとしては、音響光学変調器（ＡＯＭ）や電気光学変調器（ＥＯＭ）を用いることができる。電気光学変調器として、ポッケルスセルを使用できる。第１及び第２の光シャッタ６ａ，６ｂとしてポッケルスセルを使用すれば、機械的振動などを伴うことなく１ｋＨｚ以上の高速変調を実現できる。
【００３７】
光シャッタ制御部１０は、例えばファンクションジェネレータとインバータから構成される。ファンクションジェネレータは１ｋＨｚの矩形波信号を生成し、その出力が第１の光シャッタ６ａに送られる。インバータはファンクションジェネレータの信号の符号を反転させ、その出力が第２の光シャッタ６ｂに送られる。この構成により、第１の光シャッタ６ａと第２の光シャッタ６ｂとは、例えば１ｋＨｚの周波数に対応する周期で交互に開くことになる。
【００３８】
検出部２０は、照射光学系８と、試料７に照射されるプローブパルス光３ｂ，３ｃの反射光等から得られるプローブ信号を測定するセンサー１１と、プローブ信号の遅延時間依存性を検出する位相敏感検出手段１２とから構成されている。
照射光学系８は、超短光パルスレーザー発生部２から発生されたポンプ光３ａと、ポンプ光３ａに対して第１の遅延時間を有している第１のプローブ光３ｂと、ポンプ光３ａに対して第２の遅延時間を有している第２のプローブ光３ｃと、を試料７に照射する機能を有している。図１に示す照射光学系８は、第２の鏡８ａと２枚のハーフミラー８ｂ，８ｃとで構成されている。さらに、照射光学系８は、ポンプ光３ａと第１のプローブ光３ｂと第２のプローブ光３ｃを、それぞれ試料７の表面に導く鏡や対物レンズを備えて構成されてもよい。これにより、ポンプ光３ａと第１のプローブ光３ｂと第２のプローブ光３ｃとが試料７の表面に集光される。
【００３９】
プローブ信号として反射光強度を測定する場合には、センサー１１は例えば、Ｓｉ製のフォトダイオードを用いて構成してもよい。フォトダイオードとしては、ｐｉｎフォトダイオードを用いることができる。試料７で反射されたプローブ光をｐｉｎフォトダイオードに導き、得られる反射光強度をプローブ信号として測定することが可能となる。
【００４０】
位相敏感検出手段１２には２位相ロックインアンプを用いることができる。２位相ロックインアンプにプローブ信号を入力し、シャッタ制御部１０における遅延時間の変調周波数で位相敏感検出を行うことで、センサー１１により試料７から得られるプローブ信号の遅延時間依存性を測定することが可能となる。
【００４１】
最初にレーザー光源３から試料７に照射されるポンプ光３ａの光路について説明する。
レーザー光源３からの光は、第１のハーフミラー４ａを透過し、第２の鏡８ａで反射された後に第３のハーフミラー８ｂを透過し、この透過光が第４のハーフミラー８ｃで反射されて試料７に入射するポンプ光３ａとなる。
【００４２】
次に、レーザー光源３から試料７に照射される第１のプローブ光３ｂについて説明する。
レーザー光源３からの光の内、第１のハーフミラー４ａで反射された光は、第２のハーフミラー４ｂで透過光と反射光に分割される。この反射光の光路上には、第１の光学遅延部５ａと第１の光シャッタ６ａと第３のハーフミラー８ｂとが配設されている。
これにより、レーザー光源３からの光の内、第１のハーフミラー４ａで反射され、次に第２のハーフミラー４ｂで反射された光は、第１の光学遅延部５ａと第１の光シャッタ６ａを通過し、第３のハーフミラー８ｂで反射され、次に第４のハーフミラー８ｃで反射された後に第１のプローブ光３ｂとなり試料７に照射される。第１のプローブ光３ｂは、第１の光学遅延部５ａによってＴｄ１の遅延時間が生じ、ポンプ光３ａが照射された後にＴｄ１が経過した後に試料７に到達する。
【００４３】
次にレーザー光源３から試料７に照射される第２のプローブ光３ｃについて説明する。
レーザー光源３からの光の内、第２のハーフミラー４ｂを透過した光は、第１の鏡４ｃで反射される。この反射光の光路上には、第２の光学遅延部５ｂ、第２の光シャッタ６ｂ及び第４のハーフミラー８ｃが配設されている。
これにより、レーザー光源３からの光の内、第１のハーフミラー４ａで反射され次に第２のハーフミラー４ｂを透過した光は、第１の鏡４ｃで反射された後、第２の光学遅延部５ｂと第２の光シャッタ６ｂを通過し、第４のハーフミラー８ｃを透過した後に第２のプローブ光３ｃとなり試料７に照射される。第２のプローブ光３ｃは、第２の光学遅延部５ｂによってＴｄ２の遅延時間が生じ、ポンプ光３ａが照射された後にＴｄ２が経過した後に試料７に到達する。
【００４４】
図２は、ポンプ光３ａと、第１のプローブ光３ｂと、第２のプローブ光３ｃと、試料７に照射されるポンプ光３ａ及び第１のプローブ光３ｂと、試料７に照射されるポンプ光３ａ及び第２のプローブ光３ｃとの関係を示すタイムチャートである。
図２の横軸は時間であり、縦軸は上から下の順に、ポンプ光３ａ、第１のプローブ光３ｂ、第２のプローブ光３ｃ、光シャッタ部６により第１のプローブ光３ｂだけを通したときの試料７上への入射光（遅延時間はＴｄ１）、光シャッタ部６により第２のプローブ光３ｃだけを通したときの試料７上への入射光（遅延時間はＴｄ２）である。
図２に示すように、光シャッタ部６により、第１のプローブ光３ｂと第２のプローブ光３ｃはどちらか一方だけが試料７に照射される。したがって、試料７への入射光は第１のプローブ光３ｂが入射する場合にはＴｄ１の、第２のプローブ光３ｃが入射する場合にはＴｄ２の遅延時間を持つパルス対から構成されることになる。
【００４５】
図３は、遅延時間（Ｔｄ）の時間変化を示すタイムチャートである。
図３に示すように、光シャッタ部６を周期的に切り替えることにより、プローブ光の遅延時間はＴｄ１とＴｄ２との間で矩形波的に変調されることになる。
【００４６】
図４は、センサー１１で測定されるプローブ信号（Ｐ）の時間変化を示すタイムチャートである。
図４に示すように、遅延時間の周期的変調に伴ってセンサー１１で測定されるプローブ信号はＰ(Ｔｄ１)とＰ(Ｔｄ２)との間を振動する矩形波的な信号となる。
【００４７】
矩形波的に振動するプローブ信号が位相敏感検出手段１２へ入力されることにより、位相敏感検出手段１２から得られる測定値は、遅延時間Ｔｄ１及びＴｄ２に対応するプローブ信号Ｐ（Ｔｄ１）及びＰ（Ｔｄ２）の差Ｐ（Ｔｄ１）−Ｐ（Ｔｄ２）に比例する。
図５はプローブ信号（Ｐ）の遅延時間Ｔｄへの依存性を示す図である。
図５に示すように、一般にプローブ信号の遅延時間依存性Ｐ（Ｔｄ）は大きなＴｄに対してＰの平常値Ｐ（∞）に漸近することから、特に遅延時間Ｔｄ２を大きく取った場合、測定値を近似的にＰ（Ｔｄ１）−Ｐ（∞）と見なすことができる。このため、測定値はＰ（∞）を基準として計ったＰ（Ｔｄ１）そのものに比例する。
これにより、本発明のポンププローブ測定装置１では、例えば１ｎｓ以下の、つまりｐｓオーダーの高速現象に対してプローブ信号の遅延時間依存性を精度よく測定できる。
【００４８】
以下に、パルスの繰り返し周波数、パルスの繰り返し周期、２つの遅延時間、遅延時間の変調周波数の一例を示す。
パルスの繰り返し周波数：１００ＭＨｚ
パルスの繰り返し周期：１０ｎｓ
２つの遅延時間：０〜５ｎｓ
遅延時間の変調周波数（シャッタの開閉周波数）：１ｋＨｚ（周期は１ｍｓ）
【００４９】
（第２の実施形態）
図６は本発明の第２の実施形態に係るポンププローブ測定装置３０の構成例を示す図である。
図６に示すように、第２の実施形態に係るポンププローブ測定装置３０は、図１に示す光シャッタ部６に代えて単一の光シャッタ部６Ａを備えている点が、第１の実施形態に係るポンププローブ測定装置１と異なっている。光シャッタ部６Ａは、光シャッタ６ｃとなる一つのポッケルスセルと、第５のハーフミラー６ｅと、偏光回転素子３１と、第３の鏡６ｄとで構成されている。照射光学系８Ａは、第２の鏡８ａと、第３のハーフミラー８ｂとから構成されている。つまり、図１の照射光学系８に比較すると、ハーフミラーが１枚少ない構成である。光シャッタ制御部１０は、光シャッタ６ｃとなるポッケルスセルを制御する信号として、例えば１ｋＨｚの矩形波を発生する回路を備えている。光シャッタ制御部１０はパルス発生器やファンクションジェネレータを使用できる。以下、図６においては、光シャッタ６ｃをポッケルスセルとして説明する。
【００５０】
最初に、レーザー光源３から試料７に照射されるポンプ光３ａの光路について説明する。
レーザー光源３からの光は、第１のハーフミラー４ａを透過し、第２の鏡８ａで反射された後に、第３のハーフミラー８ｂで反射されて試料７に入射するポンプ光３ａとなる。
【００５１】
次に、レーザー光源３から試料７に照射される第１のプローブ光３ｂについて説明する。
レーザー光源３からの光の内、第１のハーフミラー４ａで反射された光は、第２のハーフミラー４ｂで透過光と反射光に分割される。この反射光の光路上には、第１の光学遅延部５ａ及び偏光回転素子３１と、第３の鏡６ｄと、が配設されている。偏光回転素子３１としては、λ／２板を使用することができる。λ／２板３１は、１／２波長板とも呼ばれる。
【００５２】
これにより、レーザー光源３からの光の内、第１のハーフミラー４ａで反射され次に第２のハーフミラー４ｂで反射された光は、第１の光学遅延部５ａとλ／２板３１を通過し、第３の鏡６ｄで反射され、次に第５のハーフミラー６ｅで反射された後に、ポッケルスセル６ｃを通過して第１のプローブ光３ｂとなり試料７に照射される。第１のプローブ光３ｂは、第１の光学遅延部５ａによってＴｄ１の遅延時間が生じる。このため、第１のプローブ光３ｂはポンプ光３ａが試料７に照射された後、Ｔｄ１が経過した後に試料７に到達する。
【００５３】
次に、レーザー光源３から試料７に照射される第２のプローブ光３ｃについて説明する。
レーザー光源３からの光の内、第２のハーフミラー４ｂを透過した光は、第１の鏡４ｃで反射される。この反射光の光路上には、第２の光学遅延部５ｂと、第５のハーフミラー６ｅと、ポッケルスセル６ｃと、第３のハーフミラー８ｂと、が配設されている。
これにより、レーザー光源３からの光の内、第１のハーフミラー４ａで反射され次に第２のハーフミラー４ｂを透過した光は、第１の鏡４ｃで反射され、第２の光学遅延部５ｂ、第５のハーフミラー６ｅ、ポッケルスセル６ｃ及び第３のハーフミラー８ｂを透過した後に第２のプローブ光３ｃとなり試料７に照射される。第２のプローブ光３ｃは、第２の光学遅延部５ｂによってＴｄ２の遅延時間が生じる。このため、第２のプローブ光３ｃは、ポンプ光３ａが試料７に照射された後、Ｔｄ２が経過した後に試料７に到達する。
【００５４】
ポッケルスセル６ｃが、ある偏光方向の光を通過させない、つまり、ブロックする時、それと直交する偏光方向の光はほとんどロス無く素子を通過する。逆に、ある偏光方向の光をほとんど損失無く透過させるとき、それと直交する偏光方向の光はブロックされる。
したがって、λ／２板のような偏光回転素子３１によって、第２のパルス列と第３のパルス列との偏光方向を直交させておくと、第２のパルス列に対してポッケルスセル６ｃを開けば、自動的に第３のパルス列に対してポッケルスセル６ｃを閉じたことになる。
逆に、第２のパルス列に対してポッケルスセル６ｃを閉じれば、自動的に第３のパルス列に対してポッケルスセル６ｃを開いたことになる。
これにより、図１に示したポンププローブ測定装置１では２つ必要だった光シャッタ６ａ，６ｂが、図６に示したポンププローブ測定装置３０では光シャッタとなるポッケルスセル６ｃが１つしかないにもかかわらず、ポンププローブ測定装置１と同じ動作を行うことができる。
【００５５】
ポンププローブ測定装置３０によれば、ポンププローブ測定装置１の片方の光学遅延部５ａの次にλ／２板３１を挿入し、偏光を９０度回転させておくことで、使用するポッケルスセル６ｃを１つに減らすことが可能となる。
さらに、ポンププローブ測定装置３０によれば、ポンププローブ測定装置１で行われる２つの光シャッタ６ａ，６ｂを高い精度で時間的に同期させて動作させる技術的困難を取り除くことができる。
【００５６】
（第３の実施形態）
図７は本発明の第３の実施形態に係るポンププローブ測定装置４０の構成例を示す図である。
図７に示すように、第３の実施形態に係るポンププローブ測定装置４０は、前述の超短光パルスレーザー発生部２に代えて超短光パルスレーザー発生部２Ａを備えている点が、第１の実施形態に係るポンププローブ測定装置１と異なっている。超短光パルスレーザー発生部２Ａは、ポンプ光３ａを発生する第１のレーザー光源４３ａと、第１のプローブ光３ｂを発生する第２のレーザー光源４３ｂと、第２のプローブ光３ｃを発生する第３のレーザー光源４３ｃと、からなる３台のレーザー光源４３で構成されている。
【００５７】
最初に、第１のレーザー光源４３ａから試料７に照射されるポンプ光３ａの光路について説明する。
第１のレーザー光源４３ａからの光は、鏡８ａで反射された後に第３のハーフミラー８ｂを透過し、次に第４のハーフミラー８ｃで反射されて試料７に入射するポンプ光３ａとなる。
【００５８】
次に、第２のレーザー光源４３ｂから試料７に照射される第１のプローブ光３ｂについて説明する。
第２のレーザー光源４３ｂは、第１のレーザー光源４３ａと同期し、かつ、遅延時間Ｔｄ１の後で発振するレーザー光源である。第２のレーザー光源４３ｂから発生するパルス光は、第１の光シャッタ６ａを通過した後、第３のハーフミラー８ｂで反射され、次に第４のハーフミラー８ｃで反射されて、第１のプローブ光３ｂとなり試料７に照射される。第１のプローブ光３ｂは、ポンプ光３ａが照射された後にＴｄ１が経過した後に試料７に到達する。
【００５９】
次に、第３のレーザー光源４３ｃから試料７に照射される第２のプローブ光３ｃについて説明する。
第３のレーザー光源４３ｃは、第１のレーザー光源４３ａと同期し、かつ、遅延時間Ｔｄ２の後で発振するレーザー光源である。第３のレーザー光源４３ｃから発生するパルス光は、第２の光シャッタ６ｂを通過した後、第４のハーフミラー８ｃを透過して、第２のプローブ光３ｃとなり試料７に照射される。第２のプローブ光３ｃは、試料７にポンプ光３ａが照射された後にＴｄ２が経過した後に試料７に到達する。
【００６０】
ポンププローブ測定装置４０によれば、複数のレーザー光源４３を同期発振させて用いるので、光学遅延部５が不要となる。
【００６１】
本発明のポンププローブ測定装置１，３０，４０では、レーザー発振器からのパルスを間引くことなく、測定に用いることが可能となり、かつ大振幅かつ高周波数での遅延時間変調を実現できる。これにより、試料７への光キャリア励起とその緩和過程の測定を高感度で測定することができる。
【００６２】
（第４の実施形態）
第１〜第３の実施形態では、試料７からのプローブ信号を検出するセンサー１１は、試料７からの反射光をフォトダイオードを用いて検出したが、試料７上に置いた走査プローブ顕微鏡装置をセンサーとして用いる別の実施形態について説明する。
第１〜第３の実施形態で例示した反射光以外に検出部２０で取得するプローブ信号としては、試料７に近接して配置されるセンサーとなる探針から得られるプローブ信号が挙げられる。このような探針による測定としては、走査トンネル顕微鏡、走査原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）や走査近接場顕微鏡（ＮＳＯＭ）等を用いることができる。本発明では、これらの顕微鏡を走査プローブ顕微鏡（ＳＰＭ）と総称して呼ぶ。
【００６３】
検出部２０として、上記のような試料７に近接して配置されるセンサーを用いた場合には、ポンプ光３ａ及びプローブ光３ｂ，３ｃ等により励起される試料７から得られるプローブ信号を測定することが可能となる。走査プローブ顕微鏡の場合には、ポンプ光３ａの平均的な励起光強度が上がることで信号雑音比(Ｓ／Ｎ比)も大幅に向上する。
【００６４】
図８は、走査プローブ顕微鏡として走査トンネル顕微鏡を用いたセンサー１１ａを示す模式図である。
図８に示すようにセンサー１１ａは、試料７に近接して図示しない走査トンネル顕微鏡の探針１５が配置されている。試料７と探針１５との間には直流電源１６から電圧が印加され、試料７と探針１５との間に流れるトンネル電流を測定する電流計１７が接続されている。走査トンネル顕微鏡の探針１５としては金属の探針を使用できる。走査プローブ顕微鏡の場合には、測定対象に応じて探針１５となるセンサーを用いる。
【００６５】
試料７にポンプ光３ａとプローブ光３ｂ，３ｃからなるパルス対を照射して、遅延時間に対してプローブ信号、つまりトンネル電流がどのように依存するかを測定することで、第１〜第３の実施形態における反射光測定と同様に、例えば１ｎｓ以下の高速現象に対してプローブ信号の遅延時間依存性を精度よく測定できる。試料７の表面で探針１５を走査することで、試料７表面の２次元測定が可能となる。つまり、ポンプ光３ａにより励起された試料７の表面が緩和していく際に試料７の表面の励起過程や緩和過程を、オングストロームからｎｍ程度の高い空間分解能で観測することができるので、遅延時間変調型で、フェムト秒オーダーの時間分解を有する走査プローブ顕微鏡装置を実現できる。
【００６６】
なお、本発明のポンププローブ測定装置１，３０，４０は、走査型電子顕微鏡や透過型電子顕微鏡などの測定装置に付加して各種の測定装置としても使用することができる。
以下に示す実施例により本発明をさらに詳細に説明する。
【実施例】
【００６７】
上記実施形態のうち、図６に示したポンププローブ測定装置３０で測定した実施例を説明する。
図６におけるレーザー光源３として、コヒレント社のＣＨＡＭＥＬＥＯＮを用いた。光シャッタ６ｃとして、ＣＯＮＯＰＴＩＣＳ社製のポッケルスセル（３５０−８０ＬＡ）を用いた。試料７に照射されたプローブ光の反射光を、ｐｉｎフォトダイオードで受光し、このプローブ信号を遅延時間の周期的変調信号に同期して位相敏感検出手段１２で検出した。位相敏感検出手段１２としては、Ｓｔａｎｆｏｒｄ Ｒｅｓｅａｒｃｈ Ｓｙｓｔｅｍｓ社のロックインアンプ（ＳＲ８３０）を用いた。
ポンププローブ測定装置３０を用いた光パルスの条件を以下に示す。
パルス幅：１５０ｆｓ
パルスの繰り返し周波数：９０ＭＨｚ
Ｔｄ２：２５０ｐｓ
遅延時間の変調周波数（シャッタの開閉周波数）：１ｋＨｚ
【００６８】
次に、ポンププローブ測定装置３０を用いた測定結果について説明する。
測定対象となる試料７としては、ＧａＡｓ基板上に分子線エピタキシャル成長法（ＭＢＥ）で、厚さが１μｍのＡｌＧａＡｓ層と、ＡｌＧａＡｓ層上に低温の２５０℃で厚さが１μｍのＧａＡｓ層を成長させたエピウェハを作製した。２５０℃程度の成長温度では、ＧａＡｓ層に高濃度の欠陥が導入されることが知られており、そのために光キャリア寿命が非常に短くなる。光キャリア寿命は、数ｐｓ程度である。
【００６９】
図９は、ポンププローブ測定装置３０で測定した低温成長ＧａＡｓの反射光からのプローブ信号を示す図である。図９の横軸は遅延時間Ｔｄ１（ｐｓ）、縦軸は反射率の変調振幅ΔＲ＝Ｒ（Ｔｄ１）−Ｒ（∞）を反射率の絶対値Ｒで割った値である。
図９から明らかなように、ポンププローブ測定装置３０を用い、振幅１００ｐｓ、周波数１ｋＨｚの遅延時間変調を行い、低温成長したＧａＡｓ層の光キャリア励起と励起直後の緩和過程の測定がｐｓオーダーで行えることが分かった。
ポンププローブ測定装置３０で測定した上記の測定結果を、パルスピッカーを使用して、パルスを間引いたポンププローブ測定装置（特許文献１参照）と比べると、平均的な励起光強度を２０倍程度高めた上で、高精度な遅延時間測定を行うことができた。
【００７０】
本発明は、上記実施例に限定されることなく、特許請求の範囲に記載した発明の範囲内で種々の変形が可能であり、それらも本発明の範囲内に含まれることはいうまでもない。
【産業上の利用可能性】
【００７１】
本発明は、これまで幅広く使われてきた遅延時間変調法によるポンププローブ測定法の遅延時間変調方法を飛躍的に改善するものであり、今後、超高速現象の利用が重要になることを考えると、その適用範囲は非常に広い。本発明は、例えば半導体ナノデバイス内部におけるｐｓ領域のキャリア寿命や輸送現象の計測や、新規な機能デバイスの研究段階において多大な貢献が可能となる他、試作デバイスの評価など現場での活用を含め幅広く応用されることが期待される。
【符号の説明】
【００７２】
１、３０、４０：ポンププローブ測定装置
２、２Ａ：超短光パルスレーザー発生部
３：レーザー光源
３ａ：ポンプ光
３ｂ：第１のプローブ光
３ｃ：第２のプローブ光
４：分岐光学系
４ａ、４ｂ：ハーフミラー
４ｃ：鏡
５：光学遅延部
６、６Ａ：光シャッタ
６ａ、６ｂ、６ｃ：ポッケルスセル
６ｄ：鏡
６ｅ：ハーフミラー
７：試料
８、８Ａ：照射光学系
８ａ：鏡
８ｂ、８ｃ：ハーフミラー
１０：光シャッタ制御部
１１：センサー
１２：位相敏感検出手段
１５：探針
１６：直流電源
１７：電流計
２０：検出部
３１：偏光回転素子（λ／２板）
４３：レーザー光源
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図１０】
0005610399.tif 000009
【図１１】
0005610399.tif 000010
【図８】
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【図９】
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