(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
液体と気体とを混合するための混合装置であって、その長手方向軸のまわりに回転可能なシャフトと、同シャフトに取り付けられ、軸方向に離間して配置されている、径方向に延びる第１および第２のインペラとを備え、第１のインペラは軸方向に第２のインペラに向けて前記液体及び気体を移動させるように動作可能な複数の湾曲したブレードを含み、第２のインペラは軸方向に第１のインペラに向けて前記液体及び気体を移動させるように動作可能な複数の湾曲したブレードを含み、各インペラのブレードは水中翼ブレードであり、第１および第２のインペラによって生成される対向する軸方向流によって、第１のインペラと第２のインペラとの間のゾーンに強い乱流の領域が生成される、混合装置。
【請求項２】
各インペラ上の前記ブレードはインペラ間の空間へ内向きに送り込みを行う請求項１に記載の混合装置。
【請求項３】
第１のインペラおよび第２のインペラは各々２以上の湾曲したブレードを含む請求項１または２に記載の混合装置。
【請求項４】
第１のインペラの直径は第２のインペラの直径と同じである請求項１乃至３のいずれか一項に記載の混合装置。
【請求項５】
第１のインペラと第２のインペラとの間の軸方向の距離は、少なくともインペラ直径だけ離れている請求項１乃至４のいずれか一項に記載の混合装置。
【請求項６】
前記インペラは約１．７５の動力数で動作する請求項１乃至５のいずれか一項に記載の混合装置。
【請求項７】
第１のインペラおよび第２のインペラが回転するときに用いられる比出力は、約１００Ｗ／ｍ３〜８００Ｗ／ｍ３である請求項１乃至６のいずれか一項に記載の混合装置。
【請求項８】
複式対向Ｍａｘｆｌｏインペラが用いられるとき、算術平均寸法（ｄ１０）は約２５０
μｍ〜５５０μｍであり、表面体積平均径（ｄ３２）は約４００μｍ〜７５０μｍである請求項１乃至７のいずれか一項に記載の混合装置。
【請求項９】
ＢＴ−６型インペラが用いられるとき、ｄ１０は約２５０μｍ〜１５００μｍである請求項１乃至８のいずれか一項に記載の混合装置。
【請求項１０】
約７６５ｒｐｍで動作するとき、ｄ１０は約３７８μｍであり、ｄ３２は約４４５μｍである請求項９に記載の混合装置。
【請求項１１】
気体分散速度は約０．０５〜１．０ｍ３／ｓである請求項１乃至１０のいずれか一項に記載の混合装置。
【請求項１２】
約５０ｒｐｍ〜２００ｒｐｍのインペラ速度において、気体分散速度は約０．１３ｍ３／ｓである請求項１１に記載の混合装置。
【請求項１３】
約２〜５ｍの直径を有する容器における臨界分散速度は約１０〜２０ｒｐｍである請求項１乃至１２のいずれか一項に記載の混合装置。
【請求項１４】
液相と、同液相へ気体を混合するための請求項１乃至１３のいずれか一項に記載の混合装置とを含む化学反応系。
【請求項１５】
前記液相は、同液相へ導入される気体と反応する１つ以上の液相反応物と、１つ以上の液相反応生成物とを含む請求項１４に記載の化学反応系。
【請求項１６】
液相は触媒系を含む請求項１４または１５に記載の化学反応系。
【請求項１７】
前記反応系は、水酸基源の存在下で不飽和のエチレン系化合物を一酸化炭素によってカルボニル化することを含むカルボニル化プロセスであり、触媒系は、（ａ）二座のホスフィン、アルシンまたはスチビン配位子と、（ｂ）８、９または１０属の金属またはその化合物から選択される触媒金属とを含む請求項１４乃至１６のいずれか一項に記載の化学反応系。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は混合装置に関する。詳細には、本発明は、次に限定されるものではないが、液体中に気体を分散させるための装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
多くの工業プロセスには、インペラによる混合系（例えば、発酵、水素化、塩素化、酸化およびカルボニル化のプロセス）が組み込まれている。
インペラによる混合系には、一般に、回転シャフト上に取り付けられた１つのインペラが組み込まれている。そのような系は、回転シャフトの軸に平行な軸長手方向の流れ、シャフト上に取り付けられた径方向に延びるブレードに平行な径方向の流れ、またはその両方を有すると言われることがある。このように、インペラは、そのインペラが収容されているチャンバの壁に向けて径方向に流体を押しやる径方向流インペラ（例えば、Ｃｈｅｍｉｎｅｅｒ  ＢＴ−６（商標）タービン）である場合や、あるいは、流体の流れを軸方向に向けるような角度に傾斜した径方向に延びるブレードを含む、軸方向流インペラである場合がある。軸方向流インペラの例には、船舶インペラおよび水中翼インペラが含まれる。インペラによって軸方向および径方向の両方に流れを生じる、混合流システムが知られている。混合流インペラの一例は、４５°の傾斜が付けられたブレードタービンである。そのような混合システムは、液液反応、固液反応、気液反応において用いられることがある。
【０００３】
容器中で、液体中に気体を分散させるための複式インペラシステムが知られている。詳細には、非特許文献１には、軸方向に離間して配置され、４５°の傾斜が付けられた２つのブレードタービンの組み合わせが開示されており、この文献では、第１のインペラは共通のシャフト上に第２のインペラより下に取り付けられている。インペラブレードは、第１のインペラが液体を上方かつ外向きに押しやり、第２のインペラが液体を下方かつ外向きに押しやるように、配向されている。気化条件下では、気体が容器へ導入されるとき、第１のインペラは入ってくる気体の泡の流れを分割し、流れのうちの一部は径方向外向きに容器の壁へ向けて推し進められ、また一部は、軸方向上方に第２のインペラへ向けて推し進められる。
【０００４】
気化条件下における２インペラシステムの有効性は、インペラの回転速度に応じて異なる。低速では、第１のインペラによって上方へ押しやられた泡が第２のインペラによる影響を受けない可能性がある。第２のインペラが浮力に打ち勝つことは不可能であるため、第２のインペラは液体中での気体の分散に寄与しない。第２のインペラの回転速度を上昇させたときにのみ、浮力が克服される。不都合なことに、液体中に不均一な気体の分散が生じる。これを本出願の図１に示す。均一な分散を達成するためには、さらに不都合なことに、第２のインペラの回転速度を急激に上昇させる必要がある。
【０００５】
工業プロセスにおいては、完全な均一分散を達成できることが非常に所望されている。気／液物質移動が重要な要素である工業プロセスにおいては、これによって、管理性が補助され、反応器の性能が向上する。そのようなプロセスでは、気体が十分に分散されるとき、適度に均一な乱流運動渦消散の領域が、泡の結合および分解を制御するインペラ間およびインペラ周囲の液体に存在することがある。気体分散が非常に不均一な場合、望ましくない結合によって泡寸法の急増な増大が生じ、このため、界面物質移動が発生する表面領域が減少することがある。有利には、制御された乱流運動エネルギー散逸場によって、或るインペラ比出力の範囲を通じて狭い泡寸法分布が生じる。
【非特許文献１】クボイら、「気化および非気化条件下での複式インペラシステムによって得られる出力（Ｔｈｅ  Ｐｏｗｅｒ  Ｄｒａｗｎ  ｂｙ  Ｄｕａｌ  Ｉｍｐｅｌｌｅｒ  Ｓｙｓｔｅｍｓ  Ｕｎｄｅｒ  Ｇａｓｓｅｄ  ａｎｄ  Ｕｎｇａｓｓｅｄ  Ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ）」、混合に関する第４回欧州会議（Ｆｏｕｒｔｈ  Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ  ｏｎ  Ｍｉｘｉｎｇ）、１９８２年４月２７〜２９日
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、流体または固体の制御可能な混合を可能とする混合装置を提供することと同時に、効果的な混合環境を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の第１の態様では、２つ以上の流体を混合するための混合装置を提供する。この混合装置は、その長手方向軸のまわりに回転可能なシャフトと、同シャフトに取り付けられ、軸方向に離間して配置されている、径方向に延びる第１および第２のインペラとを備え、第１のインペラは軸方向に第２のインペラに向けて前記流体を移動させるように動作可能な複数の湾曲したブレードを含み、第２のインペラは軸方向に第１のインペラに向けて前記流体を移動させるように動作可能な複数の湾曲したブレードを含む。
【０００８】
好適には、各インペラ上のブレードはインペラ間の空間へ内向きに送り込みを行う。ほぼ垂直なシャフトの場合には、したがって、下側のインペラは上向きに送り込みを行い、上側のインペラは下向きに送り込みを行う。好適には、各インペラのブレードは水中翼ブレードである。適切な水中翼ブレードは、Ｃｈｅｍｉｎｅｅｒ  Ｍａｘｆｌｏ（商標）Ｗである。これに代えて、Ｌｉｇｈｔｎｉｎ  Ａ３１５（商標）、Ａ３２０（商標）またはＡ３４０（商標）が用いられてもよい。
【０００９】
有利には、第１のインペラおよび第２のインペラによって生成される対向する軸方向流のために、それらのインペラ間の中央混合ゾーンに強い乱流の領域が観察される。この強い乱流はこのゾーンに維持され、したがって、乱流エネルギー散逸には、ほとんど変動がない。結果的に、泡寸法には最小限の変動しかなく、このため、中央混合ゾーンにおいて生じる泡寸法の分布は狭い。有利には、狭い泡寸法の分布によって、プロセスまたは化学反応を、より容易に制御することが可能となる。この領域によって、２つ以上の流体が混合されるために集められるゾーンが提供される。したがって、化学反応は中央混合ゾーンにおいて行われることが可能である。流体は、液体−固体、液体−液体または液体−気体であってよい。好適には、２つ以上の流体は、液体および気体を含む。
【００１０】
泡寸法が概してインペラ比出力と無関係である気／液混合環境を提供することは、有利である。そのような系では、液体混合時間は泡寸法と無関係に変更されてよい。
好適には、第１のインペラおよび第２のインペラは各々、２以上の湾曲したブレード、より好適には、３以上の湾曲したブレードを含む。最も好適には、インペラは４つの湾曲したブレードを含む。多数の湾曲したブレードを備えたインペラを提供することによって、大きな泡を分解するように作用する剪断力が増大する。生成した小さい泡は、より少数の湾曲したブレードを備えた第１のインペラ、第２のインペラまたはその両方によって生成するよりも小さい平均泡直径を有し、このため、反応発生のために利用可能な表面領域は増大する。
【００１１】
好適には、第１のインペラの直径は第２のインペラの直径と同じである。好適には、各インペラの直径は、そのインペラが取り付けられる容器の直径の約半分である。
有利には、インペラの直径が小さいほど、所与の動力により生成される剪断力は大きくなるため、多数の小さい泡が生成され、これによって、反応発生のために利用可能な表面領域が増大する。
【００１２】
好適には、第１のインペラと第２のインペラとの間の軸方向の距離は、少なくともインペラ直径だけ離れている。この構成では、対向するインペラによって生成される乱流は、中央混合ゾーンにおいて平衡状態にあり、これによって泡寸法の予測が、またしたがって反応発生の制御が可能となる。
【００１３】
インペラの組み合わせによって生じる総動力が低いことが好適である。好適には、インペラは、低い動力数、好適には約１〜５、より好適には約１〜３、最も好適には約１．７５の動力数で動作する。そのように動作する際、このシステムは、典型的な３．２の動力数で動作する従来のシステムより少ないエネルギーしか消費しない。動力は、従来の装置（例えば、歪みゲージ）を用いて測定されてよい。
【００１４】
好適には、低い動力数で動作するとき、完全に均一な分散相分布が得られる。これは、ブレード、好適には水中翼ブレードのエネルギー効率のために、非常に望ましい。
理論によって束縛されるものではないが、本発明の効率について可能な１つの説明は、水中翼ブレードの使用によって先端渦を減少させ、より多くのシャフトエネルギーを乱流運動エネルギーではなく流れに変換して、完全な分散を補助するというものである。
【００１５】
好適には、第１のインペラおよび第２のインペラが回転するときに用いられる比出力は、約５０Ｗ／ｍ３〜９００Ｗ／ｍ３、より好適には約１００Ｗ／ｍ３〜８００Ｗ／ｍ３である。
【００１６】
好適には、このシステムにおいて複式対向Ｍａｘｆｌｏ型インペラが用いられるとき、好適な比出力は約５０Ｗ／ｍ３〜９００Ｗ／ｍ３である。好適には、ＢＴ−６型インペラが用いられるとき、好適な比出力は、約４００Ｗ／ｍ３〜３２００Ｗ／ｍ３である。そのような比出力にて、狭い泡寸法分布が維持され、反応が制御される。
【００１７】
好適には、複式対向Ｍａｘｆｌｏインペラが用いられるとき、算術平均寸法（ｄ１０）は約２５０μｍ〜５５０μｍであり、表面体積平均径（ｄ３２）は約４００μｍ〜７５０μｍである。好適には、約７５０ｒｐｍで動作するとき、ｄ１０は約２５０μｍ〜３５０μｍ、最も好適には約２９６μｍであり、好適には、ｄ３２は約４００μｍ〜５００μｍ、最も好適には約４５０μｍである。好適には、約９９１ｒｐｍで動作するとき、ｄ１０は約３００μｍ〜４００μｍ、最も好適には約３３０μｍであり、好適には、ｄ３２は約４６０μｍ〜５６０μｍ、最も好適には約５１０μｍである。好適には、約１２００ｒｐｍで動作するとき、ｄ１０は約３５０μｍ〜４５０μｍ、最も好適には約３９４μｍであり、好適には、ｄ３２は約４５０μｍ〜５５０μｍ、最も好適には約５００μｍである。
【００１８】
好適には、ＢＴ−６型インペラが用いられるとき、ｄ１０は約２５０μｍ〜１５００μｍである。好適には、約２５１ｒｐｍで動作するとき、好適には、ｄ１０は約５５０μｍ〜６５０μｍ、最も好適には約６３３μｍであり、好適には、ｄ３２は約８００μｍ〜１０００μｍ、最も好適には約９７８μｍである。好適には、約３８０ｒｐｍで動作するとき、ｄ１０は約８００μｍ〜９００μｍ、最も好適には約８４１μｍであり、好適には、ｄ３２は約１０００μｍ〜１５００μｍ、最も好適には約１３４５μｍである。約５００ｒｐｍでは、好適には、ｄ１０は約５００μｍ〜６００μｍ、最も好適には約５９７μｍであり、好適には、ｄ３２は約７００μｍ〜８００μｍ、最も好適には約７２１μｍである。好適には、約７６５ｒｐｍで動作するとき、ｄ１０は約３００μｍ〜４００μｍ、最も好適には約３７８μｍであり、好適には、ｄ３２は約４００μｍ〜５００μｍ、最も好適には約４４５μｍである。
【００１９】
撹拌される液体媒体へ気体が散布される反応器では、好適には５０ｒｐｍ〜１２００ｒ
ｐｍ、最も好適には約５０ｒｐｍ〜２００ｒｐｍのインペラ速度にて、好適には、気体散布速度は、約０．０５〜１．０ｍ３／ｓ、好適には約０．１〜０．５ｍ３／ｓ、最も好適には約０．１３ｍ３／ｓである。
【００２０】
気液混合系の設計において用いられる重要なパラメータは、臨界分散速度である。これは、気体泡の均一な分散を確実にするのに必要な最小のインペラ速度である。好適には約１〜１０ｍ、より好適には約２〜５ｍの直径を有する容器において複式対向流水中翼システムにより分散を得るための臨界分散速度は、好適には約１〜１００ｒｐｍ、好適には約５〜５０ｒｐｍ、より好適には約１０〜２０ｒｐｍ、最も好適には約１４ｒｐｍである。
【００２１】
したがって、本発明のさらなる一態様では、液相と、その液相へ流体を混合するための本発明の第１の態様による混合装置とを含む化学反応系を提供する。好適には、流体は固体であり、最も好適には、流体は気体である。
【００２２】
好適には、液相は、この液相へ導入される気体と反応する１つ以上の液相反応物と、１つ以上の液相反応生成物とを含む。好適には、液相は、その液層へ導入される気体を含む。好適には、この気体は、上記の１つ以上の反応物と反応することの可能な１つ以上の反応物を含む。好適には、液相は触媒系を含む。好適には、反応系は、同時継続中の英国特許出願ＧＢ０５１６５５６．８に記載のものや、または、欧州特許および特許出願ＥＰ−Ａ−００５５８７５、ＥＰ−Ａ−０４４８９４７２、ＥＰ−Ａ−０１０６３７９、ＥＰ−Ａ−０２３５８６４、ＥＰ−Ａ−０２７４７９５、ＥＰ−Ａ−０４９９３２９、ＥＰ−Ａ−０３８６８３３、ＥＰ−Ａ−０４４１４４７、ＥＰ−Ａ−０４８９４７２、ＥＰ−Ａ−０２８２１４２、ＥＰ−Ａ−０２２７１６０、ＥＰ−Ａ−０４９５５４７、ＥＰ−Ａ−０４９５５４８、ＥＰ−Ａ−１６５１５８７、ＥＰ−Ａ−１５６５４２５、ＥＰ−Ａ−１５５４０３９、ＥＰ−Ａ−１５３４４２７、ＥＰ−Ａ−１５２７０３８、ＥＰ−Ａ−１２０４４７６など、ＷＯ２００５／１１８５１９およびＷＯ２００５／０７９９８１において参照されるものなど、カルボニル化反応系である。
【００２３】
好適には、反応系は、水酸基源（好適にはメタノール）の存在下で不飽和のエチレン系化合物を一酸化炭素によってカルボニル化することを含むカルボニル化プロセスであり、触媒系は、（ａ）二座のホスフィン、アルシンまたはスチビン配位子と、（ｂ）８、９または１０属の金属またはその化合物から選択される触媒金属（好適にはパラジウム）とを含む。好適には、ホスフィン配位子は、１，２−ビス−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノメチル）ベンゼン、１，２−ビス−（ジ−ｔｅｒｔ−ペンチルホスフィノメチル）ベンゼン、１，２−ビス−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノメチル）ナフタレン、１，２−ビス−（ジアダマンチルホスフィノメチル）ベンゼン、１，２−ビス−（ジ−３，５−ジメチルアダマンチルホスフィノメチル）ベンゼン、１，２−ビス−（ジ−５−ｔｅｒｔ−ブチルアダマンチルホスフィノメチル）ベンゼン、１，２−ビス−（１−アダマンチル−ｔｅｒｔ−ブチル−ホスフィノメチル）ベンゼン、１−（ジアダマンチルホスフィノメチル）−２−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノメチル）ベンゼン、１−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノメチル）−２−（ジコングレッシルホスフィノメチル）ベンゼン、１−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノメチル）−２−（ホスファ−アダマンチル−Ｐ−メチル）ベンゼン、１−（ジアダマンチルホスフィノメチル）−２−（ホスファ−アダマンチル−Ｐ−メチル）ベンゼン、１−（ｔｅｒｔ−ブチルアダマンチルホスフィノメチル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）ベンゼン、および１−［（Ｐ−（２，２，６，６，−テトラ−メチルホスフィナン−４−オン）ホスフィノメチル）］−２−（ホスファ−アダマンチル−Ｐ−メチル）ベンゼン、（ここで、「ホスファ−アダマンチル」は、２−ホスファ−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサアダマンチル、２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０トリオキサアダマンチル、２−ホスファ−１，３，５，７−テトラ（トリフルオロメチル）−６，９，１０−トリオキサア
ダマンチルまたは２−ホスファ−１，３，５−トリ（トリフルオロメチル）−６，９，１０−トリオキサアダマンチル）から選択される）；１，２−ビス−（ジメチルアミノメチル）フェロセン、１，２−ビス−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノメチル）フェロセン、１−ヒドロキシメチル−２−ジメチルアミノメチルフェロセン、１，２−ビス−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノメチル）フェロセン、１−ヒドロキシメチル−２，３−ビス−（ジメチルアミノメチル）フェロセン、１，２，３−トリス−（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノメチル）フェロセン、１，２−ビス−（ジシクロヘキシルホスフィノメチル）フェロセン、１，２−ビス−（ジ−ｉｓｏ−ブチルホスフィノメチル）フェロセン、１，２−ビス−（ジシクロペンチルホスフィノメチル）フェロセン、１，２−ビス−（ジエチルホスフィノメチル）フェロセン、１，２−ビス−（ジ−イソプロピルホスフィノメチル）フェロセン、１，２−ビス−（ジメチルホスフィノメチル）フェロセン、１，２−ビス−（ジ−（１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−２−ホスファ−アダマンチルメチル））フェロセン、１，２−ビス−（ジメチルアミノメチル）フェロセン−ビス−メチルヨージド、１，２−ビス（ジヒドロキシメチルホスフィノメチル）フェロセン、１，２−ビス（ジホスフィノメチル）フェロセン、１，２−ビス−α，α−（Ｐ−（２，２，６，６，−テトラメチルホスフィナン−４−オン））ジメチルフェロセン、および１，２−ビス−（ジ−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−２−ホスファ−アダマンチルメチル））ベンゼン；ｃｉｓ−１，２−ビス（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）−４，５−ジメチルシクロヘキサン；ｃｉｓ−１，２−ビス（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）−５−メチルシクロペンタン；ｃｉｓ−１，２−ビス（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）−４，５−ジメチルシクロヘキサン；ｃｉｓ−１，２−ビス（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）５−メチルシクロペンタン；ｃｉｓ−１，２−ビス（ジ−アダマンチルホスフィノメチル）−４，５ジメチルシクロヘキサン；ｃｉｓ−１，２−ビス（ジ−アダマンチルホスフィノメチル）−５−メチルシクロペンタン；ｃｉｓ−１−（Ｐ，Ｐアダマンチル，ｔ−ブチルホスフィノメチル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）−４，５−ジメチルシクロヘキサン；ｃｉｓ−１−（Ｐ，Ｐアダマンチル，ｔ−ブチルホスフィノメチル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）−５−メチルシクロペンタン；ｃｉｓ−１−（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）４，５−ジメチルシクロヘキサン；ｃｉｓ−１−（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）−５−メチルシクロペンタン；ｃｉｓ−１−（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，��０−トリオキサ−アダマンチル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）−５−メチルシクロヘキサン；ｃｉｓ−１−（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）−５−メチルシクロペンタン；ｃｉｓ−１−（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）シクロブタン；ｃｉｓ−１−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）−４，５−ジメチルシクロヘキサン；ｃｉｓ−１−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）−５−メチルシクロペンタン；ｃｉｓ−１，２−ビス（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−４，５−ジメチルシクロヘキサン；ｃｉｓ−１，２−ビス（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−５−メチルシクロペンタン；ｃｉｓ−１−（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）−４，５−ジメチルシクロヘキサン；ｃｉｓ−１−（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサト
リシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）−５−メチルシクロペンタン；ｃｉｓ−１−（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）−４，５−ジメチルシクロヘキサン；ｃｉｓ−１−（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）−５−メチルシクロペンタン；ｃｉｓ−１，２−ビス−パーフルオロ（２−ホスファ−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ｛３．３．１．１［３．７］｝−デシル）−４，５−ジメチルシクロヘキサン；ｃｉｓ−１，２−ビス−パーフルオロ（２−ホスファ−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−５−メチルシクロペンタン；ｃｉｓ−１，２−ビス−（２−ホスファ−１，３，５，７−テトラ（トリフルオロ−メチル）−６，９，１０−トリオキサトリシクロ｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−４，５−ジメチルシクロヘキサン；ｃｉｓ−１，２−ビス−（２−ホスファ−１，３，５，７−テトラ（トリフルオロ−メチル）−６，９，１０−トリオキサトリシクロ｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−５−メチルシクロペンタン；ｃｉｓ−１，２−ビス（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）シクロヘキサン；ｃｉｓ−１，２−ビス（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）シクロペンタン；ｃｉｓ−１，２−ビス（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）シクロブタン；ｃｉｓ−１，２−ビス（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）シクロヘキサン；ｃｉｓ−１，２−ビス（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）シクロペンタン；ｃｉｓ−１，２−ビス（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）シクロブタン；ｃｉｓ−１，２−ビス（ジアダマンチルホスフィノメチル）シクロヘキサン；ｃｉｓ−１，２−ビス（アダマンチルホスフィノメチル）シクロペンタン；ｃｉｓ−１，２−ビス（ジアダマンチルホスフィノメチル）シクロブタン；ｃｉｓ−１−（Ｐ，Ｐ−アダマンチル，ｔ−ブチル−ホスフィノメチル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）シクロヘキサン；ｃｉｓ−１−（Ｐ，Ｐ−アダマンチル，ｔ−ブチル−ホスフィノメチル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）シクロペンタン；ｃｉｓ−１−（Ｐ，Ｐ−アダマンチル，ｔ−ブチル−ホスフィノメチル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）シクロブタン；ｃｉｓ−１−（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）シクロヘキサン；ｃｉｓ−１−（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）シクロペンタン；ｃｉｓ−１−（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）シクロブタン；ｃｉｓ−１−（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）シクロヘキサン；ｃｉｓ−１−（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）シクロペンタン；ｃｉｓ−１−（２−ホスフィノメチル−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサ−アダマンチル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）シクロブタン；ｃｉｓ−１−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）シクロヘキサン；ｃｉｓ−１−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）シクロペンタン；ｃｉｓ−１−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）シクロブタン；ｃｉｓ−１，２−ビス（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）シクロヘキサン；ｃｉｓ−１，２−ビス（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）シクロペンタン；ｃｉｓ−１，２−ビス（２
−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）シクロブタン；ｃｉｓ−１−（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）シクロヘキサン；ｃｉｓ−１−（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）シクロペンタン；
ｃｉｓ−１−（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−２−（ジ−ｔ−ブチルホスフィノメチル）シクロブタン；ｃｉｓ−１−（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）シクロヘキサン；ｃｉｓ−１−（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）シクロペンタン；ｃｉｓ−１−（２−ホスファ−１，３，５−トリメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ−｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）−２−（ジアダマンチルホスフィノメチル）シクロブタン；ｃｉｓ−１，２−ビス−パーフルオロ（２−ホスファ−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ｛３．３．１．１［３．７］｝−デシル）シクロヘキサン；ｃｉｓ−１，２−ビス−パーフルオロ（２−ホスファ−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）シクロペンタン；ｃｉｓ−１，２−ビス−パーフルオロ（２−ホスファ−１，３，５，７−テトラメチル−６，９，１０−トリオキサトリシクロ｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）シクロブタン；ｃｉｓ−１，２−ビス−（２−ホスファ−１，３，５，７−テトラ（トリフルオロ−メチル）−６，９，１０−トリオキサトリシクロ｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）シクロヘキサン；ｃｉｓ−１，２−ビス−（２−ホスファ−１，３，５，７−テトラ（トリフルオロ−メチル）−６，９，１０−トリオキサトリシクロ｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）シクロペンタン；およびｃｉｓ−１，２−ビス−（２−ホスファ−１，３，５，７−テトラ（トリフルオロ−メチル）−６，９，１０−トリオキサトリシクロ｛３．３．１．１［３．７］｝デシル）シクロブタン；（２−ｅｘｏ，３−ｅｘｏ）−ビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２，３−ビス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノメチル）および（２−ｅｎｄｏ，３−ｅｎｄｏ）−ビシクロ［２．２．１］ヘプタン−２，３−ビス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィノメチル）から選択される。
【００２４】
本発明では得られる泡寸法を小さくできるため、界面物質移動が生じるための大きな表面領域が提供される。さらに、泡寸法分布が狭く偏差が小さいので、カルボニル化反応を制御することが可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
図１には、液体１４を収容した容器１２における、使用時の従来技術の混合装置１０を示す。容器１２は入口１６を有し、この入口１６を通じて気体１８が液体１４へ散布される。混合装置１０は、長手方向軸２１のまわりに回転可能な垂直長尺シャフト２０を備える。シャフト２０の上には、第１のインペラ２２および第２のインペラ２４が離間して取り付け固定されている。第１のインペラ２２は第２のインペラ２４より上に取り付けられている。第１および第２のインペラ２２，２４の両方は、４５°の傾斜が付けられたブレードタービンである。
【００２６】
使用時には、これらのインペラは同じ速度で回転する必要がある。第１のインペラ２２は、入ってくる気体の泡２６が軸方向および径方向の両方に流れることを可能とする。流れの軸方向成分はモーメントを生じ、このモーメントは浮力と共に、第２のインペラ２４が有効に動作することを妨げる。このモーメントおよび浮力は、インペラ２２，２４の速
度を増大させることによってのみ克服される。この速度の増大によって、図１に線Ａによって示すように、液体１４中での気体１８の完全な分散が生じる。気体１８中に液体１４が不均一に分散することは、混合プロセスが制御不可能であるため、望ましくない。
【００２７】
図２には、本発明による混合装置１００を示す。混合装置１００は、長手方向軸１２１のまわりに回転可能な垂直長尺シャフト１２０を備える。シャフト１２０の上には、第１のインペラ１２２および第２のインペラ１２４が離間して取り付けられている。第１および第２のインペラ１２２，１２４の両方は、複数の水中翼ブレード１２５を備える。各インペラ１２２，１２４は、シャフト１２０上に取り付け固定された、径方向に延びる４つのブレード１２５を含む。これらのブレード１２５は、使用時には、シャフトの長手方向軸のまわりに協働して回転する。各インペラ１２２，１２４上のブレード１２５は各々、他方のインペラに向かって軸方向に周囲の流体を推し進めるように配置された水中翼ブレードである。したがって、第１の、すなわち、下側のインペラ１２２は、上方へ送り込みを行うインペラであり、第２の、すなわち、上側のインペラ１２４は、下方へ送り込みを行うインペラである。図には２つのブレード１２５しか見ることができないが、当業者には、それらのインペラの各々に対し任意の数のブレード（例えば、３、４または６つのブレード）が用いられてよいことが理解される。特に適切な市販のインペラは、Ｍａｘｆｌｏ（商標）Ｗ、Ａ３１５、Ａ３２０またはＡ３４０インペラとして知られるものである。
【００２８】
第１のインペラ１２２は、ブレード１２５の凹面が上方を向くように、シャフト１２０上に取り付けられている。第２のインペラ１２４は、シャフト１２０に沿って離間して配置されており、ブレード１２５の凹面が下方を向くように取り付けられている。第１のインペラ１２２と第２のインペラ１２４との間の距離は、ほぼ、それらのインペラ１２２，１２４のいずれかの直径である。
【００２９】
図３には、円筒状の容器１１２中の混合装置１００を示す。ガス入口１１６は、基部１３２に隣接した容器１１２の底壁１３２に配置されている。容器１１２が任意の適切な代替の構成であってよいこと、例えば、ホッパーであってよいことが認められる。混合装置１００は、容器１１２において中央に懸垂される。
【００３０】
図３には１つの混合装置１００しか示していないが、チャンバ１１２において任意の数の混合装置１００が用いられてよいことが認められる。例えば、２、３または４つの混合装置１００がチャンバ１１２に取り付けられてよい。
【００３１】
また、任意の数の第１または第２のインペラ１２２，１２４がシャフト１２０上に取り付けられてよく、本発明の目的と一致することも理解される。例えば、図４には、一連の第１のインペラ２２２および一連の第２のインペラ２２４がシャフト２２０上に取り付けられている構成２００を示す。任意の数のインペラ２２２，２２４がシャフト２２０上に提供されてよい。
【００３２】
代替の一構成は、シャフト上に取り付けられるインペラの対を含む。各対は第１のインペラおよび第２のインペラを含む。任意の所与のシャフト上に、複数のインペラ対（例えば、２、３または４対）があってもよい。そのような構成では、流体（例えば気体）は、基部または側壁を通じてチャンバへ導入され、第１のインペラの下かつ第１のインペラの方へ向けられてよい。
【００３３】
第１および第２のインペラは、回転速度（例えば第１のインペラの）が他方のインペラの回転速度とは異なるように、別個の駆動手段によって駆動されてもよい。
第１および第２のインペラの直径は、示した実施形態のうちのいずれかにおいては、必ずしも同じでなくてよい。さらに、２つのインペラの間の最適な距離は、容器の形状およ
びそれらのインペラの直径に応じて異なる。
【００３４】
使用時には、示したカルボニル化反応などにおいては、容器１１２，２１２は流体１１４，２１４によって充填される。次いで、気体１１８，２１８が、気体入口１１６，２１６を介して容器１１２，２１２へ向けられる。シャフト１２０，２２０は、液体１１４中で第１のインペラ１２２，２２２および第２のインペラ１２４，２２４をシャフト１２０，２２０の長手方向軸１２１，２２１のまわりに回転させるように、適切な駆動手段（図示せず）によって回転される。
【００３５】
気体１１８，２１８は、大きな泡１５０，２１５として容器１１２，２１２に入る。第１のインペラ１２２，２２２が回転することによって、大きな泡１５０，２１５が軸方向にブレード１２５，２２５に向かって移動する。大きな泡１５０，２５０はブレード１２５，２２５に衝突し、乱流エネルギー散逸の大きい領域において、複数の小さい泡１５２，２５２へ分割される。小さい泡は、最初に軸方向、次いで径方向の、液体流路に従う。
【００３６】
第２のインペラ１２４，２２４は、軸方向下向きに第１のインペラ１２２，２２２に向かう流れを生じさせる。上記インペラによって生成される、対向する軸方向流路のために、中央ゾーン１６０，２６０、すなわち、乱流エネルギー散逸の大きいゾーンが確立される。中央ゾーン１６０，２６０は、液体１１４，２１４中の反応物と気体１１８，２１８中の反応物との間の反応を可能とする、大きい界面領域を有する比較的均一な乱流エネルギー散逸の高い領域を含む。さらに、中央ゾーン１６０，２６０における乱流エネルギー散逸は大きな変動なく維持されるので、小さい泡の狭い寸法分布が生じる。そのような狭い寸法分布によって、反応器性能を予測し制御することが可能となる。
【００３７】
混合装置１００，２００は、特にカルボニル化プロセスに適している。
テーブル１には、様々な速度および４．２ｍｍ／ｓｅｃで動作する、複式対向Ｍａｘｆｌｏインペラ系において得られる泡寸法の一例を示す。泡寸法は、通常の画像キャプチャカメラを用いて決定した。
テーブル１
【００３８】
【表１】
0005490528.tif 000002
【００３９】
２つの流体間、特に液体と気体との間に発生する反応を制御可能であることは、明らかな利点である。また、２つ以上の流体間の効果的かつ効率的な混合および相間物質移動を促進可能であることは、特に好適である。工業プロセスに適用されるとき、そのような利点には大きな商業的価値が存在する。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】従来技術の混合装置の概略的な部分側面図。
【図２】本発明による混合装置の概略的な部分側面図。
【図３】使用時における本発明による混合装置の概略的な部分側面図。
【図４】使用時における本発明による混合装置のさらなる概略的な部分側面図。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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