(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
容器内に封入された高分子材料であって、
０．５×３．１７５ｍｍのタングステンカーバイドダイを用い、４００℃、１０００ｓ−１の剪断速度で稼動するキャピラリーレオメトリーを用いて測定して、０．１０ｋＮｓｍ−２〜０．１２ｋＮｓｍ−２の溶融粘度（ＭＶ）を有し、且つ少なくとも１０％の結晶化度を有するポリエーテルエーテルケトンからなる高分子材料。
【請求項２】
０．１０ｋＮｓｍ−２〜０．１１ｋＮｓｍ−２の溶融粘度を有する、請求項１に記載の高分子材料。
【請求項３】
ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に従って測定して、少なくとも８０ＭＰａの引張強度を有する、請求項１または２に記載の高分子材料。
【請求項４】
ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に従って測定して、少なくとも１４５ＭＰａの曲げ強度を有する、請求項１から３のいずれか１項に記載の高分子材料。
【請求項５】
ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に従って測定して、少なくとも３．５ＧＰａの曲げ弾性率を有する、請求項１から４のいずれか１項に記載の高分子材料。
【請求項６】
３０％を超える結晶化度を有する、請求項１から５のいずれか１項に記載の高分子材料。
【請求項７】
ガラス転移温度（Ｔｇ）が少なくとも１４０℃である、請求項１から６のいずれか１項に記載の高分子材料。
【請求項８】
粉末状または粒状である、請求項１から７のいずれか１項に記載の高分子材料。
【請求項９】
容器内に少なくとも１ｋｇ封入された請求項１から８のいずれか１項に記載の高分子材料。
【請求項１０】
少なくとも一部が請求項１から９のいずれか１項に記載の高分子材料からなる材料であって、容器内に少なくとも１ｋｇ封入された材料。
【請求項１１】
請求項１から９のいずれか１項に記載の高分子材料と、充填材とを含む複合材料。
【請求項１２】
前記充填材は、繊維充填材および非繊維充填材のいずれかを含む、請求項１１に記載の複合材料。
【請求項１３】
前記充填材は、ガラス繊維、炭素繊維、カーボンブラックおよびフルオロカーボン樹脂から選択される１種以上の充填材を含む、請求項１１または１２に記載の複合材料。
【請求項１４】
４０〜６５重量％の高分子材料と、３５〜６０重量％の充填材とを含む、請求項１１から１３のいずれか１項に記載の複合材料。
【請求項１５】
４０〜６０重量％の高分子材料と、４０〜６０重量％の充填材とを含む、請求項１４に記載の複合材料。
【請求項１６】
粒状の形態を有する、請求項１１から１５のいずれか１項に記載の複合材料。
【請求項１７】
複合材料の製造法であって、
（ｉ）請求項１から８のいずれか１項に記載の高分子材料を選択する工程と、
（ｉｉ）前記高分子材料を充填材と接触させて、前記複合材料を調製する工程とを含む方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高分子材料に関し、具体的には、ポリアリールエーテルケトン、特にポリエーテルエーテルケトンに関するが、これらに限定されるものではない。
【背景技術】
【０００２】
熱可塑性ポリアリールエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトンは、２０年以上も前から知られている。例えば特許文献１〔インペリアル・ケミカル・インダストリーズ（Ｉｍｐｅｒｉａｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ）社〕は、その製法および利用法を記載しており、ポリアリールエーテルケトンは、有用であるためには、例えば特許文献１に記載の方法で測定して、少なくとも０．７ｄｌｇ−１〔少なくとも０．８ｄｌｇ−１の還元粘度（ＲＶ）に相当〕のインヘレント粘度（ＩＶ）を有していなければならないと述べている。ＩＶが０．７ｄｌｇ−１未満であると、製造されるポリマーは強靭ではなく脆弱であると述べられている。
【０００３】
したがって、ＩＶが０．７ｄｌｇ−１未満のポリマーが製造されているが、いずれも一般には市販されておらず、例えば、射出成形または押出などによる部品の製造にも用いられていない。
【０００４】
長年にわたって、インペリアル・ケミカル・インダストリーズ社およびその権利相続人であるビクトレックス・ピーエルシー（Ｖｃｔｒｅｘ  Ｐｌｃ）社は、ポリエーテルエーテルケトンの唯一の製造業者であった。上記の会社は有用なポリマーが少なくとも０．７ｌｄｇ−１のＩＶを有する必要があることを認めて、同社から市販されていた最低粘度ポリエーテルエーテルケトンは、（０．７５５ｌｄｇ−１のＩＶに相当する）０．１５ｋＮｓｍ−２のＭＶ〔Ｖｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ（商標）１５０〕を有していた。同社はさらに、２種の高粘度材料、すなわち、中粘度グレード（０．３８ｋＮｓｍ−２のＭＶを有するＶｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ  ３８０）および標準粘度グレード（０．４５ｋＮｓｍ−２のＭＶを有するＶｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ  ４５０）も販売している。
【０００５】
特許文献１の失効以来、他の会社がポリエーテルエーテルケトンを製造している。例えば特許文献２〔ガーダ・ケミカルズ（Ｇｈａｒｄａ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ）社〕は、溶融加工可能なポリエーテルエーテルケトンポリマーの製法を記載している。この文献は、種々のＩＶを有する一連のポリマーの製法を記載しているが、０．７未満のＩＶを有するポリマーが有利な特性または商業用途を有し得ることは示唆していない。ガーダ・ケミカルズ社は、ポリエーテルエーテルケトンを製造・販売しており、その最低粘度グレードは、３０〜４０ｃｃ／１０分のメルトフローレートを有すると言われているグレード５６００と呼ばれている。このグレードは、上述のＶｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ  １５０と実質的に同じＩＶ／ＭＶを有する。同社はさらに、それぞれＶｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ  グレード
３８０および４５０と実質的に同じＩＶ／ＭＶを有するグレード５４００および５３００も販売している。
【０００６】
ポリアリールエーテルケトン、特に（はるかに有力な市販ポリアリールエーテルケトンである）ポリエーテルエーテルケトンに関する分野では、長年にわたって、０．７ｄｌｇ−１未満のＩＶを有するポリマーは商業用途がないものと思われてきたようである。しかしながら、本発明は、そのようなポリマーが有用な特性を有し、且つ長い間一般に認められていた特許文献１の記述が不正確であるという驚くべき知見に基づいている。特に、特許文献１に記載されている靭性試験はポリアリールエーテルケトンポリマーの特性および／または有用性の正確な判断材料ではないと考えられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】欧州特許第０００１８７９Ｂ号明細書
【特許文献２】米国特許第６５６６４８４Ｂ２号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、有利かつ有用な特性を有するポリアリールエーテルケトンポリマーを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の１つの態様によれば、容器内に封入された高分子材料が提供され、この高分子材料は、０．１０ｋＮｓｍ−２〜０．１２ｋＮｓｍ−２の溶融粘度（ＭＶ）を有し、かつ、少なくとも１０％の結晶化度を有するポリエーテルエーテルケトンからなる。
【００１０】
ＭＶは、０．５×３．１７５ｍｍのタングステンカーバイドダイを用い、４００℃、１０００ｓ−１の剪断速度で稼動するキャピラリーレオメトリーを用いて測定することが適当である。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】ＰＥＥＫの溶融粘度とインヘレント粘度との関係を示すプロット。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明はＭＶに関して記載するが、これは、以下の図１に記載のＩＶ（欧州特許第０００１８７９Ｂ号に記載のように測定）にほぼ等しいと見なし得る。
驚くべきことには、本発明の高分子材料は、粘度が市販の最低粘度ポリアリールエーテルケトンの粘度より有意に低いのにもかかわらず、市販のＶｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ  １５０と同様な機械的性質を有することが分った。上記高分子材料は、低粘度であるために、種々の用途、例えば、高粘度（例えば、ＰＥＥＫ  １５０）材料を使用できない高充填複合材料用および／または比較的薄い壁を有する部品の射出成形もしくは押出に使用し得るという利点を有する。
【００１３】
上記高分子材料は、０．０６ｋＮｓｍ−２、好ましくは、少なくとも０．０７ｋＮｓｍ−２、より好ましくは、少なくとも０．０８ｋＮｓｍ−２のＭＶを有することが適当である。
【００１４】
上記高分子材料は、０．１１ｋＮｓｍ−２未満、好ましくは０．１０ｋＮｓｍ−２未満のＭＶを有し得る。
上記高分子材料は、０．０７〜０．１２ｋＮｓｍ−２、好ましくは０．０８〜０．１１ｋＮｓｍ−２、より好ましくは０．０８〜０．１０ｋＮｓｍ−２のＭＶを有し得る。
【００１５】
上記高分子材料は、好ましくは、０．０７〜０．１０ｋＮｓｍ−２、より好ましくは０．０８〜０．１０ｋＮｓｍ−２のＭＶを有する。
上記高分子材料は、ＡＳＴＭ（米国試験材料協会）  Ｄ７９０に従って測定して、少なくとも８０ＭＰａの引張強度を有し得る。前記引張強度は、好ましくは８０〜１１０ＭＰａ、より好ましくは８０〜１００ＭＰａである。
【００１６】
上記高分子材料は、ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に従って測定して、少なくとも１４５ＭＰａの曲げ強度を有し得る。前記曲げ強度は、好ましくは１４５〜１８０ＭＰａ、より好ましくは１４５〜１６５ＭＰａである。
【００１７】
上記高分子材料は、ＡＳＴＭ  Ｄ７９０に従って測定して、少なくとも３．５ＧＰａの曲げ弾性率を有し得る。曲げ弾性率は、好ましくは３．５〜４．５ＧＰａ、より好ましくは３．５〜４．１ＧＰａである。
【００１８】
上記パックは、少なくとも一部が上記高分子材料からなる材料を、少なくとも１ｋｇ、適当には、少なくとも５ｋｇ、好ましくは、少なくとも１０ｋｇ、より好ましくは、少なくとも１４ｋｇ含み得る。上記パックは、１０００ｋｇ以下、好ましくは５００ｋｇ以下の上記材料を含み得る。好ましいパックは１０〜５００ｋｇの上記材料を含む。
【００１９】
上記パックは、上記高分子材料を含む以下に説明するような複合材料を含み得る。
上記パックは、少なくとも１ｋｇ、適当には、少なくとも５ｋｇ、好ましくは、少なくとも１０ｋｇ、より好ましくは、少なくとも１４ｋｇの上記高分子材料を含み得る。上記パックは、１０００ｋｇ以下、好ましくは５００ｋｇ以下の上記高分子材料を含み得る。好ましいパックは、１０〜５００ｋｇの上記高分子材料を含む。
【００２０】
上記パック内の材料（例えば、複合材料または上記高分子材料自体）は粉末状または粒状の形態を有し得る。
上記パックは、（廃棄または再使用を目的とする）包装材料と所望材料（例えば、複合材料および／または上記高分子材料）とを含み得る。上記包装材料は、上記所望材料をほぼ完全に封入することが好ましい。上記包装材料は、第１容器、例えば、その中に上記所望材料が配置されるプラスチックバッグなどの可撓性容器を含み得る。第１容器は、第２容器、例えば段ボール箱などの箱内に収容され得る。
【００２１】
上記パック内の上記所望材料は、少なくとも９０重量％の上記高分子材料を含み、好ましくは、実質的に上記高分子材料からなることが好ましい。
上記高分子材料は、式Ｉの部分、
【００２２】
【化１】
0005592304.tif 000002
および式ＩＩの部分の少なくともいずれかを有することが好ましく、
【００２３】
【化２】
0005592304.tif 000003
上記式中、ｍ、ｒ、ｓおよびｗは、独立して、ゼロまたは正の整数を表し、ＥおよびＥ’は、独立して酸素原子または直接結合を表し、Ｇは、酸素原子、直接結合または−Ｏ−Ｐｈ−Ｏ−部分を表し、ここで、Ｐｈはフェニル基を表す。Ａｒは、１つ以上のそのフェニル部分を介して隣接する部分に結合する以下の部分（ｉ）〜（ｖｉ）のうちの１つから選択される。
【００２４】
【化３】
0005592304.tif 000004
本明細書に別段の記載がない限り、フェニル部分は、結合する部分との１，４−結合を有する。
【００２５】
（ｉ）において、中間のフェニルは、１，４−または１，３−置換され得る。
上記高分子材料は、２種以上の異なる種類の式Ｉの反復単位と、２種以上の異なる種類の式ＩＩの反復単位とを含み得る。しかしながら、一種類のみの式Ｉまたは式ＩＩの反復単位を含むことが好ましい。
【００２６】
上記部分ＩおよびＩＩは反復単位であることが適当である。高分子材料において、単位Ｉおよび単位ＩＩは互いに結合している、すなわち、単位Ｉと単位ＩＩとの間に他の原子または基が結合していないことが適当である。
【００２７】
ｗがゼロより大きい場合、各フェニレン部分は、独立して、式ＩＩ反復単位の他の部分との１，４−結合または１，３−結合を有し得る。上記フェニレン部分は１，４−結合を有することが好ましい。
【００２８】
「ａ」は、上記高分子材料中の式Ｉ単位のモル％を表すことが適当であり、各単位Ｉは同一であることが適当である。「ｂ」は、上記高分子材料の式ＩＩ単位のモル％を表すことが適当であり、各単位ＩＩは同一であることが適当である。ａは、好ましくは４５〜１００、より好ましくは４５〜５５、特には４８〜５２である。ｂは、好ましくは０〜５５、より好ましくは４５〜５５、特には４８〜５２である。ｂに対するａの比率は、好ましくは０．９〜１．１、より好ましくは約１である。ａとｂの和は、少なくとも９０、好ましくは、少なくとも９５、より好ましくは、少なくとも９９、特には、約１００である。上記高分子材料は実質的に部分ＩとＩＩとからなることが好ましい。
【００２９】
上記高分子材料は、下記一般式の反復単位を有するホモポリマー、
【００３０】
【化４】
0005592304.tif 000005
または少なくとも２種の異なるＩＶ単位を有するランダムもしくはブロックコポリマーであり得、前記式中、ＡおよびＢは、独立して、０または１であり、Ｅ、Ｅ’、Ｇ、Ａｒ、ｍ、ｒ、ｓおよびｗは本明細書に記載の通りである。
【００３１】
上記ＩＶ単位を含む高分子材料に代わるものとして、上記高分子材料は、下記一般式の反復単位を有するホモポリマー、
【００３２】
【化５】
0005592304.tif 000006
または少なくとも２種の異なるＩＶ＊単位を有するランダムもしくはブロックコポリマーであり得、前記式中、ＡおよびＢは、独立して、０または１を表し、Ｅ、Ｅ’、Ｇ、Ａｒ、ｍ、ｒ、ｓおよびｗは本明細書に記載の通りである。
【００３３】
ｍは、好ましくは０〜３、より好ましくは０〜２、特には０〜１である。ｒは、好ましくは０〜３、より好ましくは０〜２、特には０〜１である。ｓは、０または１であることが好ましい。ｗは０または１であることが好ましい。
【００３４】
上記高分子材料は一般式ＩＶの反復単位を有するホモポリマーであることが好ましい。
Ａｒは下記の部分（ｖｉｉ）〜（ｘｉｉｉ）から選択することが好ましい。
【００３５】
【化６】
0005592304.tif 000007
（ｖｉｉ）において、中間のフェニルは、１，４−または１，３−置換され得る。
【００３６】
（ｘｉ）は、１，２−、１，３−、または１，５−部分から選択され、（ｘｉｉ）は、１，６−、２，３−、２，６−、または２，７−部分から選択されることが好ましい。
適当なＡｒ部分は、部分（ｉ）、（ｉｉ）、（ｉｉｉ）および（ｉｖ）であり、これらのうち、部分（ｉ）、（ｉｉ）および（ｉｖ）が好ましい。他の好ましい部分Ａｒは、部分（ｖｉｉ）、（ｖｉｉｉ）、（ｉｘ）および（ｘ）であり、これらのうち、部分（ｖｉｉ）、（ｖｉｉｉ）および（ｘ）が特に好ましい。
【００３７】
特に好ましい種類の高分子材料は、実質的にケトンおよび／またはエーテル部分と結合したフェニル部分からなるポリマー（またはコポリマー）である。すなわち、好ましい種類の高分子材料は、−Ｓ−、−ＳＯ２−またはフェニル以外の芳香族基を有する反復単位を含まない。記載した種類の好ましい高分子材料としては以下のものが挙げられる。
【００３８】
（ａ）実質的に、式ＩＶの単位からなるポリマーであって、式中、Ａｒは部分（ｉｖ）を表し、ＥおよびＥ’は酸素原子を表し、ｍは０を表し、ｗは１を表し、Ｇは直接結合を表し、ｓは０を表し、ＡおよびＢは１を表すポリマー（すなわち、ポリエーテルエーテルケトン）
（ｂ）実質的に、式ＩＶの単位からなるポリマーであって、式中、Ｅは酸素原子を表し、Ｅ’は直接結合を表し、Ａｒは構造（ｉ）の部分を表し、ｍは０を表し、Ａは１を表し、Ｂは０を表すポリマー（すなわち、ポリエーテルケトン）
（ｃ）実質的に、式ＩＶの単位からなるポリマーであって、式中、Ｅは酸素原子を表し、Ａｒは部分（ｉ）＊を表し、ｍは０を表し、Ｅ’は直接結合を表し、Ａは１を表し、Ｂは０を表すポリマー（すなわち、ポリエーテルケトンケトン）
（ｄ）実質的に、式ＩＶの単位からなるポリマーであって、式中、Ａｒは部分（ｉ）を表し、ＥおよびＥ’は酸素原子を表し、Ｇは直接結合を表し、ｍは０を表し、ｗは１を表し、ｒは０を表し、ｓは１を表し、ＡおよびＢは１を表すポリマー（すなわち、ポリエーテルケトンエーテルケトンケトン）
（ｅ）実質的に、式ＩＶの単位からなるポリマーであって、式中、Ａｒは部分（ｉｖ）を表し、ＥおよびＥ’は酸素原子を表し、Ｇは直接結合を表し、ｍは０を表し、ｗは０、ｓ、ｒを表し、ＡおよびＢは１を表すポリマー（すなわち、ポリエーテルエーテルケトンケトン）
（ｆ）式ＩＶの単位からなるポリマーであって、式中、Ａｒは部分（ｉｖ）を表し、ＥおよびＥ’は酸素原子を表し、ｍは１を表し、ｗは１を表し、Ａは１を表し、Ｂは１を表し、ｒおよびｓは０を表し、Ｇは直接結合を表すポリマー（すなわち、ポリエーテル−ジフェニル−エーテル−フェニル−ケトン−フェニル）。
【００３９】
上記高分子材料は半結晶質であることが好ましい。ポリマーの結晶化度のレベルおよび程度は、例えば、ブランデルおよびオズボーン（Ｂｌｕｎｄｅｌｌ  ａｎｄ  Ｏｓｂｏｒｎ）（Ｐｏｌｙｍｅｒ  第２４巻、ｐ．９５３、１９８３年）によって説明されているように、（広角Ｘ線散乱すなわちＷＡＸＳとも称される）広角Ｘ線回折により測定することが好ましい。あるいは、結晶化度は示差走査熱量計（ＤＳＣ）により評価してもよい。
【００４０】
上記高分子材料の結晶化度レベルは、少なくとも１％、適当には、少なくとも３％、好ましくは、少なくとも５％、より好ましくは、少なくとも１０％であり得る。特に好ましい実施形態において、結晶化度は、３０％以上、より好ましくは４０％以上、特には４５％以上であり得る。
【００４１】
上記高分子材料のガラス転移温度（Ｔｇ）は、少なくとも１４０℃、適当には、少なくとも１４４℃であり得る。場合により、ガラス転移温度は、１５４℃以上、１５４℃、１６０℃、１６４℃、１７０℃、１９０℃または２５０℃以上、さらに４００℃にもなり得る。１つの好ましい実施形態において、ガラス転移温度は１４０〜１４５℃である。
【００４２】
上記高分子材料（結晶質の場合）の融解吸熱（Ｔｍ）の主ピークは少なくとも３００℃であり得る。
上記高分子材料は、実質的に、上記定義の単位（ａ）〜（ｆ）のうちの１つからなり得る。あるいは、上記高分子材料は、上記定義の（ａ）〜（ｆ）から選択される少なくとも２つの単位を有するコポリマーを含み得る。好ましいコポリマーは単位（ａ）を有する。例えば、コポリマーは、単位（ａ）と（ｆ）とを含んでもよいし、単位（ａ）と（ｅ）とを含んでもよい。
【００４３】
好ましい実施形態において、上記高分子材料は、ポリエーテルエーテルケトンおよびポリエーテルケトンから選択される。特に好ましい一実施形態において、上記高分子材料はポリエーテルエーテルケトンである。
【００４４】
１つの好ましい実施形態において、上記パックは、０．０７〜０．１２ｋＮｓｍ−２、好ましくは０．０８〜０．１１ｋＮｓｍ−２、特には０．０８〜０．１０ｋＮｓｍ−２のＭＶを有するポリエーテルエーテルケトンを含む。
【００４５】
本発明の第２態様によれば、上記第１態様に従って説明した上記高分子材料を少なくとも１ｋｇ（好ましくは、少なくとも５ｋｇ、より好ましくは、少なくとも５０ｋｇ）含む容器が提供される。
【００４６】
上記高分子材料は、比較的低粘度であるために高充填複合材料の製造を可能にし得る。したがって、本発明の第３態様によれば、０．０５〜０．１２ｋＮｓｍ−２（好ましくは、０．０７〜０．１０ｋＮｓｍ−２、より好ましくは０．０８〜０．１０ｋＮｓｍ−２）のＭＶを有する高分子材料と、充填材手段とを含む複合材料が提供され、上記高分子材料は、
（ａ）フェニル部分、
（ｂ）カルボニル部分、および
（ｃ）エーテル部分
を有する種類のものである。
【００４７】
上記高分子材料は、上記第１態様に従って説明した高分子材料のすべての特徴を有し得る。上記高分子材料はポリエーテルエーテルケトンであることが好ましい。
上記充填材手段は、繊維充填材または非繊維充填材を含み得る。上記充填材手段は繊維充填材と非繊維充填材を共に含み得る。
【００４８】
上記繊維充填材は、無機繊維材料、高融点有機繊維材料および炭素繊維から選択され得る。
上記繊維充填材は、ガラス繊維、炭素繊維、アスベストス繊維、シリカ繊維、アルミナ繊維、ジルコニア繊維、窒化ホウ素繊維、窒化ケイ素繊維、ホウ素繊維、フルオロカーボン樹脂繊維およびチタン酸カリウム繊維から選択され得る。好ましい繊維充填材はガラス繊維および炭素繊維である。
【００４９】
上記非繊維充填材は、マイカ、シリカ、タルク、アルミナ、カオリン、硫酸カルシウム、炭酸カルシウム、酸化チタン、フェライト、粘土、ガラス粉末、酸化亜鉛、炭酸ニッケル、酸化鉄、石英粉末、炭酸マグネシウム、フルオロカーボン樹脂および硫酸バリウムから選択され得る。非繊維充填材は、粉末状またはフレーク状粒子の形態で導入され得る。
【００５０】
上記充填材手段は、ガラス繊維、炭素繊維、カーボンブラックおよびフルオロカーボン樹脂のうちから選択される１種以上の充填材を含むことが好ましい。
上記複合材料は、上述のようなＭＶを有する前述した種類の高分子材料を１種以上含み得る。上記複合材料は、単一種の高分子材料のみを含むことが好ましい。上記単一種はポリエーテルエーテルケトンであることが好ましい。
【００５１】
上記複合材料は、３０〜８０重量％の上述種の高分子材料（好ましくは単一種高分子材料、特にポリエーテルエーテルケトン）と、２０〜７０重量％の充填材手段とを含むことが適当である。上記複合材料は、３０〜７０重量％の高分子材料と、３０〜７０重量％の充填材手段とを含むことが好ましい。上記複合材料は、４０〜６５重量％の高分子材料と３５〜６０重量％の充填材手段とを含むのがなお好ましい。１つの特に好ましい実施形態において、上記複合材料は、４０〜６０重量％の高分子材料と４０〜６０重量％の充填材手段とを含む。
【００５２】
高分子材料の充填材手段に対する重量％比は、０．６〜１．６、好ましくは０．６５〜１．５であり得る。
充填材手段の高分子材料に対する重量％比は、好ましくは、少なくとも０．６５、より好ましくは、少なくとも０．８、特には、少なくとも１である。
【００５３】
上記複合材料は粒状であり得る。
本発明の第４態様によれば、複合材料の製造法が提供される。この方法は、
（ｉ）０．０５〜０．１２ｋＮｓｍ−２（好ましくは、０．０７〜０．１０ｋＮｓｍ−２、より好ましくは０．０８〜０．１０ｋＮｓｍ−２）のＭＶを有し、かつ
（ａ）フェニル部分、
（ｂ）カルボニル部分、および
（ｃ）エーテル部分
を含む高分子材料を選択する工程と、
（ｉｉ）上記高分子材料を充填材手段と接触させて、複合材料を製造する工程とを含む。
【００５４】
選択された上記高分子材料は、本明細書に記載の上記高分子材料のすべての特徴を有し得る。上記高分子材料はポリエーテルエーテルケトンであることが好ましい。
上記充填材手段と製造された複合材料とは、独立して、本明細書に記載の充填材手段と複合材料のすべての特徴を有し得る。
【００５５】
上記複合材料は、国際出願番号第ＰＣＴ／ＧＢ２００３／００１８７２号に記載のように製造することが可能であり、上記文献はそのまま本明細書に文献援用される。
上記複合材料は、溶融高分子材料と上記充填材手段とを接触させて製造し得る。
【００５６】
上述のように、高分子材料は、部品を製造するための射出成形または押出に用いると有利であり得る。したがって、本発明の第５態様により、部品の製造法が提供され、この方法は、０．０５〜０．１２ｋＮｓｍ−２（好ましくは、０．０７〜０．１０ｋＮｓｍ−２、より好ましくは０．０８〜０．１０ｋＮｓｍ−２）のＭＶを有し、かつ
（ａ）フェニル部分、
（ｂ）カルボニル部分、および
（ｃ）エーテル部分
を有する種類のものである高分子材料を押出または射出成形する工程を含む。
【００５７】
上記高分子材料は、上記態様のいずれかに従って説明した上記高分子材料のすべての特徴を有し得る。上記高分子材料はポリエーテルエーテルケトンであることが好ましい。
上記方法は、上記高分子材料を含む部品製造用前駆材料を選択する工程と、押出または射出成形装置中で前駆材料をその溶融温度を超える温度に暴露する工程とを含むことが好ましい。上記前駆材料は、３００℃以上、好ましくは３４０°以上の温度に加熱することが適当である。前駆材料は４５０℃以下の温度に加熱することが適当である。
【００５８】
上記前駆材料は、実質的に、本明細書に記載の上記高分子材料または本明細書に記載の上記複合材料からなり得る。
この方法において、部品を製造するためには、少なくとも０．５ｇ、好ましくは、少なくとも１ｇ、より好ましくは、少なくとも５ｇ、特には、少なくとも１０ｇを選択することが適当である。
【００５９】
この方法は、比較的薄い壁を有する部品の製造に用い得る。したがって、本発明は、第６態様において、厚さが３ｍｍ以下の領域を含む壁を有する部品の製造法に関する。この方法は、
（Ａ）０．０５〜０．１２ｋＮｓｍ−２（好ましくは、０．０７〜０．１０ｋＮｓｍ−２、より好ましくは０．０８〜０．１０ｋＮｓｍ−２）のＭＶを有し、かつ
（ａ）フェニル部分、
（ｂ）カルボニル部分、および
（ｃ）エーテル部分
を有する種類のものである高分子材料を含む前駆材料を選択する工程と、
（Ｂ）前駆材料を処理して、上記部品を形成する工程とを含む。
【００６０】
前記部品は、好ましくは２ｍｍ以下、より好ましくは１ｍｍ以下の厚さを有する領域を備える。
工程（Ｂ）に記載の上記処理は、上記前駆材料の溶融加工を含むことが好ましい。溶融加工は、押出または射出成形により実施することが好ましい。
【００６１】
上記部品は、上記のような厚さを有する、少なくとも０．５ｃｍ２、好ましくは、少なくとも１ｃｍ２、より好ましくは、少なくとも５ｃｍ２の面積を有する領域を備えることが適当である。したがって、一実施形態において、上記部品は、３ｍｍ、好ましくは２ｍｍ以下の厚さを有する少なくとも０．５ｃｍ２の領域を備え得る。
【００６２】
本明細書に記載のような上記高分子材料は、任意の適当な方法で製造され得る。米国特許第６５６６４８４Ｂ２号に記載のような求電子プロセスを用いてもよいし、欧州特許第ＥＰ０００１８７９Ｂ号またはＰＣＴ／ＧＢ９９／０２８３３号に記載のような求核プロセスを用いてもよい。求核プロセスが好ましい。
【００６３】
ＭＶは欧州特許第ＥＰ０００１８７９Ｂ号に記載のように制御され得る。
本明細書に記載されている発明の態様または実施形態の特徴はいずれも、必要な変更を加えて、本明細書に記載されている他の発明の態様または実施形態の任意の特徴と組み合せ得る。
【００６４】
ＭＶとＩＶの関係を示すプロットである添付図面を参照しながら、本発明の特定の実施形態を実施例として以下で説明する。
Ｖｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ  １５０Ｐ（商標）、Ｖｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ  １５０ＧＬ３０（商標）およびＶｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ  １５０ＣＡ１３０は、英国のビクトレックス・ピーエルシー社から入手し得る。
【００６５】
別段の記載がない限り、本明細書に引用されているすべての化学物質は、英国ドーセット（Ｄｏｒｓｅｔ）州所在のシグマ・アルドリッチ・ケミカル社（Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ）から入手したままの状態で使用した。
【００６６】
実施例１  ポリエーテルエーテルケトンの調製
クイックフィットすりガラス栓と、攪拌機／攪拌機ガイド、窒素の注入口と排出口とを備えた２５０ｍｌフランジ付きフラスコに、４，４’−ジフルオロベンゾフェノン（２２．４８ｇ、０．１０３モル）、ヒドロキノン（１１．０１ｇ、０．１モル）、およびジフェニルスルホン（４９ｇ）を充填し、窒素で１時間パージした。次いで、内容物を窒素ブランケット下で１４０〜１５０℃に加熱して、ほぼ無色の溶液を形成した。窒素ブランケットを維持しながら、乾燥炭酸ナトリウム（１０．６１ｇ、０．１モル）および炭酸カリウム（０．２７８ｇ、０．００２モル）を加えた。温度を２００℃に上げて１時間保持し、２５０℃に上げて１時間保持し、次いで３１５℃に上げて２時間保持した。
【００６７】
反応混合物を放冷して粉砕し、アセトンおよび水で洗浄した。得られたポリマーを空気乾燥器中１２０℃で乾燥させて、粉末を得た。このポリマーは、４００℃、１００ｓｅｃ−１で、０．０８９ｋＮｓｍ−２の溶融粘度を有していた。
【００６８】
このポリマーを、プレス（２０トン、５分）中、４００℃で圧縮成形して、厚さ約０．２ｍｍの薄膜を形成し、３０分で４００℃から１２０℃に冷却して完全結晶化させ、次いで、室温に冷ました。
【００６９】
その後、前記薄膜を折り曲げて１８０°にわたって蝶番運動させ、次いで３６０°にわたって蝶番運動させた。このプロセスを５回繰り返したが、薄膜は破断しなかったので、強靭であると見なした。
【００７０】
実施例２ａ〜ｄ  −  種々の溶融粘度を有するポリエーテルエーテルケトン試料の調製
実施例１に記載の手順を繰り返したが、但し、重合時間を変えて、種々の溶融粘度を有するポリエーテルエーテルケトンを調製した。その詳細を以下の表１に示す。
【００７１】
【表１】
0005592304.tif 000008
実施例３  −  ポリエーテルエーテルケトンの大規模調製
実施例１に記載の手順をより大きな規模で繰り返して、機械的試験およびメルトフロー試験の実施に十分な材料を調製した。４００℃および１０００ｓ−１で測定して、それぞれ、０．１４４、０．１１０、０．０８９、０．０７６および０．０５９ｋＮｓｍ−２の溶融粘度を有する５種のバッチ、すなわち実施例３ａ〜ｅを調製した。
【００７２】
実施例４ａ〜ｄ  −  ポリエーテルエーテルケトンのメルトフローインデックス
実施例３ｃ、３ｅからのポリエーテルエーテルケトン試料、Ｖｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ
１５０Ｐの試料、重量比が７７：２３の実施例３ｄと実施例３ａとのブレンド、重量比が６４：３６の実施例３ｅと実施例３ａとのブレンドのメルトフローインデックスをＣＥＡＳＴ  Ｍｅｌｔ  Ｆｌｏｗ  Ｔｅｓｔｅｒ  ６９４１．０００で測定した。ポリマーをＭｅｌｔ  Ｆｌｏｗ  Ｔｅｓｔｅｒ装置のバレルに入れ、４００℃に加熱した。次いで、バレルに加重されたピストン（２．１６ｋｇ）を挿入し、タングステンカーバイドダイ、２．０９５ｍｍ口径×８．０００ｍｍから押し出して、定剪断応力下でポリマーを押し出した。ＭＦＩ〔メルトフローインデックス（Ｍｅｌｔ  Ｆｌｏｗ  Ｉｎｄｅｘ）〕は、１０分間に押し出されたポリマーの平均質量（ｇ）である。結果を以下の表２に詳述する。
【００７３】
【表２】
0005592304.tif 000009
実施例５  −  低粘度ポリエーテルエーテルケトンのスパイラルフロー
スパイラルフロー金型上、溶融温度３７０および３９０℃、成形深さ１および２ｍｍ、成形温度１８５、射出圧力約１４ＭＰａ（１４０バール）でスパイラルフロー測定を実施し、スパイラルフロー長を測定した。結果を以下の表３に詳述する。
【００７４】
【表３】
0005592304.tif 000010
実施例６ａ〜ｅ  −  低粘度ポリエーテルエーテルケトンの機械的性質
実施例３ｃ、３ｄ、３ｅからのポリエーテルエーテルケトン、Ｖｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ  １５０Ｐ、実施例３ｄと３ｂの６０：４０重量％ブレンド、実施例３ｂと実施例３ｃと実施例３ｄと実施例３ｅとの３０：３０：３０：１０重量％ブレンド、実施例３ｄと実施例３ａとの７７：２３重量％ブレンド、および実施例３ｅと実施例３ａとの６４：３６重量％ブレンドの試料を、バレル温度３５０〜３６０℃、ノズル温度３６５℃、成形温度１４５〜１５５℃、保持圧力約３ＭＰａ（３０バール）、射出圧力約１４ＭＰａ（１４０バール）、スクリュー速度４５ｒｐｍで射出成形して、機械的性質評価用の標準試験片を作製した。結果を以下の表４に詳述する。
【００７５】
【表４】
0005592304.tif 000011
実施例７ａ〜ｄ  −  充填材入り低粘度ポリエーテルエーテルケトンのメルトフローインデックスおよび機械的性質
実施例３ｅと実施例３ａとの６４：３６重量％ブレンドによるポリエーテルエーテルケトンを、別々に、３０重量％のガラス繊維（オーウェンス  コーニング（Ｏｗｅｎｓ  Ｃｏｒｎｉｎｇ）  ＯＣＰ  ＣＳ  Ｄ１６５−１１Ｃ）および３０重量％の炭素繊維（ＳＧＬ  Ｓｉｇｒａｆｉｌ  Ｃ２５  Ｓ００６  ＡＰＳ）と、ＺＳＫ  ２５  ＷＬＥ  Ｔｗｉｎ  Ｓｃｒｅｗ  Ｅｘｔｒｕｄｅｒで混合した（それぞれ実施例７ａおよび７ｃ）。４００℃および２．１６ｋｇでそれら２種の化合物のメルトフローインデックスを測定し、それぞれ、３０重量％のガラス繊維と炭素繊維を含有するコマーシャルグレードのポリエーテルエーテルケトンであるＶｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ  １５０ＧＬ３０および１５０ＣＡ３０と比較した。結果を以下の表５に詳述する。
【００７６】
バレル温度３７０〜３８０℃、ノズル温度３８０℃、成形温度１８０〜２００℃、保持圧力約３ＭＰａ（３０バール）、射出圧力約１４ＭＰａ（１４０バール）、スクリュー速度４５ｒｐｍで、実施例７ａおよび７ｄの化合物を射出成形して、標準試験片を作製し、それらの機械的性質を測定して、Ｖｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ  １５０ＧＬ３０および１５０ＣＡ３０と比較した。結果を以下の表５に詳述する。
【００７７】
【表５】
0005592304.tif 000012
実施例８ａ〜ｇ  −  高充填低粘度ポリエーテルエーテルケトンのメルトフローインデックスおよび機械的性質
実施例３ｅと実施例３ａとの６４：３６重量％ブレンドからのポリエーテルエーテルケトンを、別々に、４０重量％、５０重量％、６０重量％、７０重量％のガラス繊維（オーウェンス  コーニンング  ＯＣＦ  Ｄ１６５Ａ−１１Ｃ）および４０重量％、５０重量％、６０重量％の炭素繊維（ＳＧＬ  Ｓｉｇｒａｆｉｌ  Ｃ２５  Ｓ００６  ＡＰＳ）と、ＺＳＫ  ２５ＷＬＥ  Ｔｗｉｎ  Ｓｃｒｅｗ  Ｅｘｔｒｕｄｅｒで混合した（それぞれ、実施例８ａ〜８ｇ）。４００℃および２．１６ｋｇで化合物のメルトフローインデックスを測定し、それぞれ、３０重量％のガラス繊維および炭素繊維を含有するコマーシャルグレードのポリエーテルケトンであるＶｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫＴＭ  １５０ＧＬ３０および１５０ＣＡ３０と比較した。結果を以下の表６ａおよび６ｂに詳述する。
【００７８】
バレル温度３７０〜３８０℃、ノズル温度３８０℃、成形温度１８０〜２００℃、保持圧力約３ＭＰａ（３０バール）、スクリュー速度４５ｒｐｍで、実施例８ａ〜８ｇの化合物を射出成形して、標準試験片を作製し、それらの機械的性質を測定して、Ｖｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＥＫ  １５０ＧＬ３０および１５０ＣＡ３０の機械的性質と比較した。結果を以下の表６ａおよび６ｂに詳述する。
【００７９】
【表６】
0005592304.tif 000013
【００８０】
【表７】
0005592304.tif 000014
実施例９ａ〜ｂ  −  マイカ充填低粘度ポリエーテルエーテルケトンのメルトフローインデックスおよび機械的性質
実施例３ｅと実施例３ａとの６４：３６重量％ブレンドからのポリエーテルエーテルケトンおよびＶｉｃｔｒｅｘ  １５０Ｐと、３０重量％のマイカ（ＣＭＭＰ、微粒マイカ  ３２５メッシュ）とを、ＺＳＫ  ２５  ＷＬＥ  Ｔｗｉｎ  Ｓｃｒｅｗ  Ｅｘｔｒｕｄｅｒで混合した（それぞれ、実施例９ａ〜９ｂ）。４００℃および２．１６ｋｇで化合物のメルトフローインデックスを測定した。結果を以下の表７に詳述する。
【００８１】
バレル温度３７０〜３８０℃、ノズル温度３８０℃、成形温度１８０〜２００℃、保持圧力約３ＭＰａ（３０バール）、スクリュー速度４５ｒｐｍで、実施例９ａ〜９ｂの化合物を射出成形して標準試験片を作製し、それらの機械的性質を測定した。結果を表７に詳述する。
【００８２】
【表８】
0005592304.tif 000015
実施例１０ａ〜１０ｂ  −  高充填低粘度ポリエーテルエーテルケトンのメルトフローインデックスおよび機械的性質
実施例３ｅと実施例３ａとの６４：３６重量％ブレンドからのポリエーテルエーテルケトンおよびＶｉｃｔｒｅｘ  １５０Ｐと、１５重量％の炭素繊維（ＳＧＬ  Ｓｉｇｒａｆｉｌ  Ｃ２５  Ｓ００６）、１５重量％のポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）（Ａｓａｈｉ  Ｇｌａｓｓ  Ｆｌｕｏｒｏｐｏｌｙｍｅｒｓ  Ｆｌｕｏｎ  ＦＬ  １６５０）および２１重量％のポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）（ＢＡＳＦ  Ｕｌｔｒａｓｏｎ  Ｅ３０１０）とを、ＺＳＫ  ２５ＷＬＥ  Ｔｗｉｎ  Ｓｃｒｅｗ  Ｅｘｔｒｕｄｅｒで混合した（それぞれ、実施例１０ａ〜１０ｂ）。４００℃および１０ｋｇで化合物のメルトフローインデックスを測定した。結果を以下の表８ａに詳述する。
【００８３】
【表９】
0005592304.tif 000016
バレル温度３７０〜３８０℃、ノズル温度３８０℃、成形温度１８０〜２００℃、保持圧力約３ＭＰａ（３０バール）、スクリュー速度４５ｒｐｍで、実施例１０ａ〜１０ｂの化合物を射出成形して標準試験片を作製し、それらの機械的性質を測定した。結果を表８ｂに詳述する。
【００８４】
【表１０】
0005592304.tif 000017
実施例１１  −  ポリエーテルケトンの調製
クイックフィットすりガラス栓、攪拌機／攪拌機ガイド、窒素の注入口および排出口を備えた２５０ｍｌフランジ付きフラスコに、４，４’−ジフルオロベンゾフェノン（３３．４９ｇ、０．１５３モル）と、４，４’−ジヒドロキシベンゾフェノン（３２．１３ｇ、０．１５０モル）と、ジフェニルスルホン（１２４．５ｇ）を充填し、窒素で１時間パージした。次いで、内容物を窒素ブランケット下で１６０℃に加熱して、ほぼ無色の溶液を形成した。窒素ブランケットを維持しながら、乾燥炭酸ナトリウム（１６．５９ｇ、０．１５６モル）を加えた。温度を１℃／分で３４０℃に上げて２時間保持した。
【００８５】
反応混合物を冷まして粉砕し、アセトンと水で洗浄した。得られたポリマーを空気乾燥器中１２０℃で乾燥させて、粉末を得た。このポリマーは、４００℃、１００ｓｅｃ−１で、０．１２ｋＮｓｍ−２の溶融粘度を有していた。
【００８６】
実施例１２ａ〜１２ｄ  −  ポリエーテルケトンの大規模調製
実施例１１に記載の手順をより大規模に繰り返して機械的試験およびメルトフロー試験の実施に十分な材料を調製した。４００℃および１０００ｓ−１で測定して、それぞれ、０．１２、０．１０、０．０９および０．０８ｋＮｓｍ−２の溶融粘度を有する４種のバッチ、すなわち実施例１２ａ〜１２ｄを調製した。
【００８７】
実施例１３ａ〜１３ｂ  −  ポリエーテルケトンのメルトフローインデックス
実施例１２からのポリエーテルケトン試料と、Ｖｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＫ  Ｐ２２の試料の４００℃および２．１６ｋｇでのメルトフローインデックスを測定した。結果を以下の表９に詳述する。
【００８８】
【表１１】
0005592304.tif 000018
実施例１４ａ〜１４ｅ  −  低粘度ポリエーテルケトンの機械的性質
バレル温度３８０〜３９０℃、ノズル温度３８５℃、成形温度１５５〜１６５℃、保持圧力約３ＭＰａ（３０バール）、射出圧力約１４ＭＰａ（１４０バール）、スクリュー速度４５ｒｐｍで、実施例１２ａ、１２ｂ、１２ｃ、および１２ｄからのポリエーテルケトン、並びにＶｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＫ  ２２Ｐの試料を射出成形して、機械的性質評価用の標準試験片を作製した。結果を以下の表１０に示す。
【００８９】
【表１２】
0005592304.tif 000019
実施例１５ａ〜１５ｂ  −  充填材入り低粘度ポリエーテルケトンのメルトフローインデックスおよび機械的性質
実施例１２ｃからのポリエーテルケトンおよびＶｉｃｔｒｅｘ  ＰＥＫ  Ｐ２２と、３０重量％のガラス繊維（オーウェンス  コーニンング  ＯＣＦ  ＣＳ  Ｄ１６５Ａ−１１Ｃ）とを、ＺＳＫ  ２５  ＷＬＥ  Ｔｗｉｎ  Ｓｃｒｅｗ  Ｅｘｔｒｕｄｅｒで混合した（それぞれ、実施例１５ａおよび１５ｂ）。４００℃および２．１６ｋｇで化合物のメルトフローインデックスを測定した。結果を以下の表１１に詳述する。
【００９０】
バレル温度３７５〜４１０℃、ノズル温度３９０℃、成形温度１８０〜２００℃、保持圧力約３ＭＰａ（３０バール）、スクリュー速度４５ｒｐｍで、実施例１５ａ〜１５ｂの化合物を射出成形して標準試験片を作製し、それらの機械的性質を測定した。結果を以下の表１１に詳述する。
【００９１】
【表１３】
0005592304.tif 000020
実施例１６ａ〜１６ｉ  −  高充填低粘度ポリエーテルエーテルケトンの粘度および機械的性質
実施例３ｅと実施例３ａとの６４：３６重量％ブレンドからのポリエーテルエーテルケトンと、液晶ポリマー（ＬＣＰ）ポリマー（Ｔｉｃｏｎａ  Ｔ１３０、融点３７０℃、ガラス繊維分３０％）および合計ガラス繊維分を６０％にするための追加ガラス繊維（オーウェンス  コーニンング  Ｄ１６５−１１Ｃ）とをＺＳＫ  ２５  ＷＬＥ  Ｔｗｉｎ  Ｓｃｒｅｗ  Ｅｘｔｒｕｄｅｒで混合した（それぞれ、実施例１６ａ〜１６ｅ）。ＬＣＰポリマーは、混合する前に、１５０℃で１６時間予備乾燥した。
【００９２】
ＬＣＰ  Ｔ１３０を追加すると、押出成形機のトルクが低下し、繊維の浸潤が改良されることが観察された。
０、５、１０および１５％のＬＣＰ  Ｔ１３０および合計ガラス繊維分を３０％にするための追加ガラス繊維と混合したＶｉｃｔｒｅｘ  １５０Ｐ  ポリケトンを用いて比較試験を実施した（それぞれ、実施例１６ｆ〜１６ｉ）。
【００９３】
化合物の溶融粘度は３８０℃および１０００ｓ−１で、またメルトフローインデックスは３８０℃および２．１６ｋｇで測定した。
バレル温度３５０〜３６０℃、ノズル温度３６５℃、成形温度１４５〜１５５℃、保持圧力約３ＭＰａ（３０バール）、スクリュー速度４５ｒｐｍで、実施例１６ａ〜１６ｉの化合物を射出成形して標準試験片を作製し、それらの機械的性質を測定した。結果を以下の表１２ａおよび表１２ｂに詳述する。
【００９４】
【表１４】
0005592304.tif 000021
【００９５】
【表１５】
0005592304.tif 000022
本願に関連して本明細書と同時にまたは本明細書より以前に提出され、本明細書と共に公開されるすべての書類および文献に注意が向けられ、そのような文書および文献はそのまま本明細書に文献援用される。
【００９６】
（添付特許請求の範囲、要約および図面を含む）本明細書に開示されているすべての特徴、および／またはそのようにして開示された方法またはプロセスのすべての工程は、そのような特徴および／または工程の少なくともいくつかが互いに相互排他的である組み合せを除いて、任意の組み合せで組み合わされ得る。
【００９７】
（添付特許請求の範囲、要約および図面を含めた）本明細書に開示されている各特徴は、明確な別段の記載がない限り、同一、均等または類似の目的を果たす代替特徴に置き換え得る。したがって、明確な別段の記載がない限り、開示されている各特徴は、一連の包括的均等または類似特徴の一例に過ぎない。
【００９８】
本発明は上述の実施形態の細目には限定されない。本発明は、（添付特許請求の範囲、要約および図面を含め）本明細書に開示されている特徴のどの新規特徴もしくは新規組み合せ、またはそのようにして開示された方法もしくはプロセスの工程のどの新規工程もしくは新規組み合せをも包含する。
【図１】
0005592304.tif 000023