(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の磁石原料を有機溶媒中で湿式粉砕するとともに、湿式粉砕が行われている前記有機溶媒に対して、該有機溶媒に可溶なＤｙ化合物又はＴｂ化合物を添加することによって、粉砕された前記磁石原料の表面に前記Ｄｙ化合物又はＴｂ化合物を被覆し、この磁石原料と樹脂バインダーとを混合、成形したグリーンシートを焼結してなることを特徴とする永久磁石。
【請求項２】
前記Ｄｙ化合物又はＴｂ化合物が、焼結後に前記磁石原料の粒界に偏在していることを特徴とする請求項１に記載の永久磁石。
【請求項３】
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の磁石原料を有機溶媒中で湿式粉砕するとともに、湿式粉砕が行われている前記有機溶媒に対して、該有機溶媒に可溶なＤｙ化合物又はＴｂ化合物を添加することによって、粉砕された前記磁石原料の表面に前記Ｄｙ化合物又はＴｂ化合物を被覆する工程と、
前記Ｄｙ化合物又はＴｂ化合物が被覆された磁石原料に樹脂バインダーを添加する工程と、
前記磁石原料と前記樹脂バインダーとを混練することによりスラリーを生成する工程と、
前記スラリーをシート状に成形し、グリーンシートを作製する工程と、
前記グリーンシートを焼結する工程と、を有することを特徴とする永久磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、永久磁石及び永久磁石の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、ハイブリッドカーやハードディスクドライブ等に使用される永久磁石モータでは、小型軽量化、高出力化、高効率化が要求されている。特に、特開２００６−２８６８１９号公報に示すようなハードディスクドライブのヘッド駆動に用いられるボイスコイルモータ（以下、ＶＣＭと略す）では、近年のハードディスクドライブの小型化要求に伴って、更なる小型化且つ薄型化が要求されている。
そして、上記ＶＣＭにおいて小型化、薄型化を実現するに当たって、ＶＣＭに埋設される永久磁石について、薄膜化と更なる磁気特性の向上が求められている。尚、永久磁石としてはフェライト磁石、Ｓｍ−Ｃｏ系磁石、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石、Ｓｍ２Ｆｅ１７Ｎｘ系磁石等があるが、特に保磁力の高いＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石が永久磁石モータ用の永久磁石として用いられる。
【０００３】
ここで、永久磁石モータに用いられる永久磁石の製造方法としては、一般的に粉末焼結法が用いられる。ここで、粉末焼結法は、図６に示すように先ず原材料をジェットミル（乾式粉砕）により粉砕した磁石粉末を製造する。その後、その磁石粉末を型に入れて、外部から磁場を印加しながら所望の形状にプレス成形する。そして、所望形状に成形された固形状の磁石粉末を所定温度（例えばＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石では１１００℃）で焼結することにより製造する。
【特許文献１】特開２００６−２８６８１９号公報（第２頁、第３頁、図４）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ここで、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ等のＮｄ系磁石を永久磁石モータに用いる場合には、モータの出力を向上させるために、Ｄｙ（ジスプロシウム）を添加し、磁石の保磁力を更に向上させることが図られている。これは、磁石粒子の中にＤｙが固溶化することに起因する。しかしながら、従来のＮｄ系磁石の製造方法において、磁石粒子の中にＤｙを固溶化させ、磁石の保磁力の向上を十分に達成するのには多量のＤｙが必要となる。例えば、必要なＤｙの添加量は、Ｎｄに対して２０〜３０ｗｔ％であった。
【０００５】
しかしながら、Ｄｙは希少金属であり、また、産出地も限られていることから、Ｎｄに対するＤｙの使用量は少しでも抑えることが望ましい。
また、上記のように添加したＤｙが磁石粒子内に固溶化すると、磁石の残留磁化が低下する原因となっていた。
そこで、微量のＤｙによって残留磁化を低下させることなく磁石の保磁力を大きく向上させる技術が望まれていた。
【０００６】
本発明は前記従来における問題点を解消するためになされたものであり、添加した微量のＤｙを磁石粒子の粒界に偏在配置することが可能となり、Ｄｙの使用量を減少させつつもＤｙによる残留磁化と保磁力の向上を十分に図ることが可能な永久磁石及び永久磁石の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
前記目的を達成するため本願の請求項１に係る永久磁石は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の磁石原料を有機溶媒中で湿式粉砕するとともに、湿式粉砕が行われている前記有機溶媒に対して、該有機溶媒に可溶なＤｙ化合物又はＴｂ化合物を添加することによって、粉砕された前記磁石原料の表面に前記Ｄｙ化合物又はＴｂ化合物を被覆し、この磁石原料と樹脂バインダーとを混合、成形したグリーンシートを焼結してなることを特徴とする。
【０００８】
また、請求項２に係る永久磁石は、請求項１に記載の永久磁石において、前記Ｄｙ化合物又はＴｂ化合物が、焼結後に前記磁石原料の粒界に偏在していることを特徴とする。
【０００９】
更に、請求項３に係る永久磁石の製造方法は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の磁石原料を有機溶媒中で湿式粉砕するとともに、湿式粉砕が行われている前記有機溶媒に対して、該有機溶媒に可溶なＤｙ化合物又はＴｂ化合物を添加することによって、粉砕された前記磁石原料の表面に前記Ｄｙ化合物又はＴｂ化合物を被覆する工程と、前記Ｄｙ化合物又はＴｂ化合物が被覆された磁石原料に樹脂バインダーを添加する工程と、前記磁石原料と前記樹脂バインダーとを混練することによりスラリーを生成する工程と、前記スラリーをシート状に成形し、グリーンシートを作製する工程と、前記グリーンシートを焼結する工程と、を有することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】
前記構成を有する請求項１に記載の永久磁石によれば、Ｄｙ化合物又はＴｂ化合物と磁石原料とを湿式混合することで、磁石原料の表面にＤｙ化合物又はＴｂ化合物を被覆し、この磁石原料と樹脂バインダーとを混合、成形したグリーンシートを焼結した磁石により永久磁石を構成するので、ＤｙやＴｂの使用量を減少させつつもＤｙ又はＴｂによる保磁力の向上を十分に図ることが可能となる。また、Ｄｙ又はＴｂが磁石粒子内に固溶化し、残留磁化が低下することを防止できる。
【００１１】
また、請求項２に記載の永久磁石によれば、Ｄｙ化合物又はＴｂ化合物が、焼結後に磁石原料の粒界に偏在しているので、ＤｙやＴｂの使用量を減少させつつもＤｙ又はＴｂによる保磁力の向上を十分に図ることが可能となる。
【００１２】
また、請求項３に記載の永久磁石の製造方法によれば、Ｄｙ化合物又はＴｂ化合物を磁石原料とともに溶媒中で湿式混合することにより、磁石原料の表面にＤｙ化合物又はＴｂ化合物を被覆し、磁石原料から生成されたスラリーからグリーンシートを形成し、焼結させることにより永久磁石を製造するので、磁石粒子の粒界にＤｙ化合物又はＴｂ化合物を偏在配置することが可能となる。従って、ＤｙやＴｂの使用量を減少したとしても、微量のＤｙ又はＴｂにより磁石の残留磁化と保磁力の向上を十分に図ることが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明に係る永久磁石及び永久磁石の製造方法について具体化した一実施形態について以下に図面を参照しつつ詳細に説明する。
【００１４】
［永久磁石の構成］
先ず、図１〜図４を用いて永久磁石１の構成について説明する。尚、本実施形態では特にＶＣＭに埋設される永久磁石１を例に挙げて説明する。
本実施形態に係る永久磁石１はＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石である。また、永久磁石１の保磁力を高める為のＤｙ（ジスプロシウム）が添加されている。尚、各成分の含有量はＮｄ：２７〜３０ｗｔ％、Ｄｙ（又はＴｂ）：０．０１〜８ｗｔ％、Ｂ：１〜２ｗｔ％、Ｆｅ（電解鉄）：６０〜７０ｗｔ％とする。また、永久磁石１は、図１に示すように扇形で且つ薄膜状の磁石から構成される。図１は本実施形態に係る永久磁石１を示した全体図である。
【００１５】
ここで、永久磁石１は０．１ｍｍ〜２ｍｍの厚さ（図１では２ｍｍ）を備えた薄膜状の永久磁石である。そして、後述のようにスラリー状態としたＮｄ磁石粉末から成形されたグリーンシートを焼結することによって作製される。
【００１６】
また、本実施形態に係る永久磁石１は、図２に示すように永久磁石１を構成するＮｄ磁石粒子３５の表面にＤｙ層３６をコーディングすることにより、永久磁石１の保磁力を向上させている。図２は永久磁石１を構成するＮｄ磁石粒子を拡大して示した図である。
【００１７】
以下に、Ｄｙ層３６による永久磁石１の保磁力向上の機構について図３及び図４を用いて説明する。図３は強磁性体のヒステリシス曲線を示した図、図４は強磁性体の磁区構造を示した模式図である。
図３に示すように永久磁石の保磁力は、磁化された状態から逆方向への磁場を加えていった際に、磁気分極を０にする（即ち、磁化反転する）のに必要な磁場の強さである。従って、磁化反転を抑制することができれば、高い保磁力を得ることができる。尚、磁性体の磁化過程には、磁気モーメントの回転に基づく回転磁化と、磁区の境界である磁壁（９０°磁壁と１８０°磁壁からなる）が移動する磁壁移動がある。
【００１８】
ここで、本実施形態では後述のように磁石粉末を湿式粉砕により微粉砕する際に、微量（例えば、磁石粉末に対して０．０１〜８ｗｔ％（Ｎｄに対するＤｙの添加量であり、特にＤｙ化合物を添加する場合にはＤｙ配分の重量換算とする））のＤｙ化合物や分散剤を添加する。それにより、その後においてＤｙ化合物を添加した磁石粉末を焼結する際に、湿式分散によりＮｄ磁石粒子３５の粒子表面にＤｙ化合物が均一付着され、図２に示すＤｙ層３６を形成する。その結果、図４に示すように磁石粒子の界面にＤｙが偏在化され、永久磁石１の保磁力を向上させることができる。
また、本実施形態ではＤｙ化合物を磁石原料と共に溶媒中で湿式混合したグリーンシートを適切な焼成条件で焼成すれば、Ｄｙが磁石粒子３５内へと拡散浸透（固溶化）することを防止できる。ここで、Ｄｙが磁石粒子３５内へと拡散浸透すると、その磁石の残留磁化（磁場の強さを０にしたときの磁化）が低下することが知られている。従って、本実施形態では、永久磁石１の残留磁化が低下することを防止できる。
尚、Ｄｙ層３６はＤｙ化合物のみから構成される層である必要はなく、ＤｙとＮｄとの混合体からなる層であっても良い。また、Ｄｙ化合物の替わりにＴｂ（テルビウム）化合物を添加することによっても、同様に永久磁石１の保磁力を向上させることが可能である。Ｔｂが添加された場合には、Ｎｄ磁石粒子３５の表面にＴｂ化合物の層が同様に形成される。そして、Ｔｂ層を形成することにより、永久磁石１の保磁力を更に向上させることができる。
【００１９】
［永久磁石の製造方法］
次に、本実施形態に係る永久磁石１の製造方法について図５を用いて説明する。図８は本実施形態に係る永久磁石１の製造工程を示した説明図である。
【００２０】
先ず、ｗｔ％でＮｄ２７〜３０％−Ｆｅ６０〜７０％−Ｂ１〜２％からなる、インゴットを製造する。その後、インゴットをスタンプミルやクラッシャー等によって２００μｍ程度の大きさに粗粉砕する。次いで、粗粉砕した磁石粉末をビーズミルによる湿式法で０．３〜５μｍ程度の大きさに微粉砕するとともに溶液中に磁石粉末を分散させ、スリップを作製する。尚、湿式粉砕は磁石粉末５ｋｇに対してトルエン４ｋｇを溶媒として用い、更に分散剤としてリン酸エステル系分散剤０．０５ｋｇを添加する。また、湿式粉砕中に磁石粉末に対して０．０１〜８ｗｔ％のＤｙ化合物を添加する。それにより、Ｄｙ化合物を磁石粉末と共に溶媒中で分散させる。尚、詳細な分散条件は以下の通りである。
・分散装置：ビーズミル
・分散メディア：ジルコニアビーズ
【００２１】
ここで、添加されるＤｙ化合物としては、好ましくはスラリーの溶媒に可溶な物質が用いられる。例えば、Ｄｙ含有有機物、より詳細にはジスプロシウムカチオン含有有機酸塩（脂肪族カルボン酸塩、芳香族カルボン酸塩、脂環族カルボン酸塩、アルキル芳香族カルボン酸塩等）、ジスプロシウムカチオン含有有機錯体（アセチルアセトネート、フタロシアン錯体、メロシアン錯体等）、上記以外の有機金属化合物がある。
また、溶媒に非可溶でも、微粒子に粉砕したＤｙ、又はＤｙ化合物を湿式分散時に添加し、均一分散する事でＮｄ磁石粒子表面に均一付着させることが可能となる。
【００２２】
また、粉砕に用いる溶媒としては、特に制限はなく、イソプロピルアルコール、エタノール、メタノールなどのアルコール類、ペンタン、ヘキサンなどの低級炭化水素類、ベンゼン、トルエン、キシレンなど芳香族類、ケトン類、それらの混合物等が使用できるが、特にイソプロピルアルコール等が好ましい。
【００２３】
磁石粉末の分散後、樹脂バインダーを作製したスリップ中に添加混合する。続いて、磁石粉末と樹脂バインダーを混練し、スラリー４１を生成する。尚、樹脂バインダーとして用いる材料は、特に限定されることはなく、各種熱可塑性樹脂単体または混合物、あるいは各種熱硬化性樹脂単体あるいは混合物であり、それぞれの物性、性状等も所望の特性が得られる範囲のものであれば良い。例えば、メタクリル樹脂がある。
【００２４】
続いて、生成したスラリー４１からグリーンシート４２を形成する。グリーンシート４２の形成する方法としては、例えば、生成したスラリー４１を適宜な方式で必要に応じセパレータ等の支持基材上に塗工して乾燥させる方法などにより行うことができる。尚、塗工方式は、ドクターブレード法等の層厚制御性に優れる方式が好ましい。また、消泡剤を併用するなどして展開層中に気泡が残らないよう充分に脱泡処理することが好ましい。尚、詳細な塗工条件は以下の通りである。
・塗工方式：ドクターブレード
・ギャップ：１ｍｍ
・支持基材：シリコーン処理ポリエステルフィルム
・乾燥条件：９０℃×１０分の後、１３０℃×３０分
【００２５】
また、支持基材に塗工したグリーンシート４２には、搬送方向に対して交差する方向にパルス磁場をかける。それによって、所望の方向に磁場を配向させる。尚、磁場を配向させる方向は、グリーンシート４２から成形される永久磁石１に求められる磁場方向を考慮して決定する必要がある。
【００２６】
次に、スラリー４１から形成したグリーンシート４２を所望の製品形状（例えば、本実施形態では図１に示す扇形形状）に分割する。その後、１１００℃で約１時間焼結する。尚、焼結は、Ａｒ又は真空雰囲気下で行われる。そして、焼結の結果、シート状磁石からなる永久磁石１が製造される。
【００２７】
以上説明したように、本実施形態に係る永久磁石１及び永久磁石１の製造方法では、ｗｔ％でＮｄ２７〜３０％−Ｆｅ６０〜７０％−Ｂ１〜２％からなる磁石原料を湿式粉砕するとともに、湿式粉砕中に磁石粉末に対して０．０１〜８ｗｔ％のＤｙ化合物や分散剤を添加することにより、Ｄｙ化合物を磁石原料と共に溶媒中で分散させ、その後に溶媒中に樹脂バインダーを添加し、磁石粉末と樹脂バインダーとを混練することによりスラリー４１を生成し、生成したスラリーをシート状に成形したグリーンシート４２を焼結することにより永久磁石１を製造するので、Ｄｙを添加した磁石粉末を焼結する際に、湿式分散によりＮｄ磁石粒子３５の粒子表面にＤｙ化合物が均一付着され、磁石粒子の粒界にのみＤｙ化合物を偏在配置することが可能となる。従って、Ｄｙの使用量を減少したとしても、磁石粒子の界面に選択的にＤｙを偏在させることができ、微量のＤｙにより磁石の保磁力向上を十分に図ることが可能となる。
更に、上記グリーンシート４２を適切な焼成条件で焼成すれば、Ｄｙが磁石粒子内に固溶化することを防止できる。従って、磁石の残留磁化が低下することを防止できる。
また、特に高保磁力を確保することができるＮｄ系磁石に対して、微量のＤｙの添加によって更なる保磁力の向上を図ることが可能となる。
更に、磁石粉末中に含まれるＤｙの含有量を０．０１〜８ｗｔ％とするので、従来のＤｙの添加量の１／３未満の添加量であっても、Ｄｙによる磁石の保磁力の向上を十分に図ることが可能となる。
【００２８】
尚、本発明は前記実施例に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内で種々の改良、変形が可能であることは勿論である。
例えば、本実施形態では磁石粉末やＤｙ化合物を溶媒中に分散させる方法として、図５に示すように粗粉砕した磁石粉末をＤｙ化合物とともに溶媒中で湿式粉砕することにより溶媒中で分散させているが、以下の方法により行うことも可能である。
（１）先ず、粗粉砕した磁石粉末をボールミルやジェットミル等を用いて乾式粉砕により０．３〜５μｍ程度の大きさに微粉砕する。
（２）次に、微粉砕した磁石粉末を溶媒に添加し、溶媒中に均一に分散させる。その際、分散剤やＤｙ化合物についても溶媒中に添加する。
（３）溶媒中に分散された磁石粉末と樹脂バインダーを混練し、スラリー４１を生成する。
以降は、本実施形態と同様の処理を行うことにより、本実施形態と同様の構成を備えた永久磁石を製造することが可能となる。
【００２９】
また、本実施形態ではＶＣＭに埋設される永久磁石を例に挙げて説明しているが、携帯電話機に搭載される振動モータ、ハイブリッドカーに搭載される駆動モータ、ハードディスクドライブのディスクを回転させるスピンドルモータ等の永久磁石モータに埋設される永久磁石に対して適用することも当然に可能である。
【００３０】
また、磁石粉末の粉砕条件、混練条件、焼結条件などは上記実施例に記載した条件に限られるものではない。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】本実施形態に係る永久磁石を示した全体図である。
【図２】永久磁石を構成するＮｄ磁石粒子を拡大して示した図である。
【図３】強磁性体のヒステリシス曲線を示した図である。
【図４】強磁性体の磁区構造を示した模式図である。
【図５】本実施形態に係る永久磁石の製造工程を示した説明図である。
【図６】従来の永久磁石の製造工程を示した説明図である。
【符号の説明】
【００３２】
１          永久磁石
４１        スラリー
４２        グリーンシート
【図１】
0005417632.tif 000002
【図２】
0005417632.tif 000003
【図３】
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【図４】
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【図５】
0005417632.tif 000006
【図６】
0005417632.tif 000007