(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体を準備する工程と、
重希土類元素ＲＨ（ＤｙおよびＴｂの少なくとも１種）の金属または合金からなるＲＨ拡散源を準備する工程と、
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体と前記ＲＨ拡散源とを相対的に移動可能かつ近接または接触可能に処理室内に装入する工程と、
前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体と前記ＲＨ拡散源とを前記処理室内にて、回転、揺動、振動の少なくとも１つにより連続的または断続的に移動させながら、５００℃以上８５０℃以下の熱処理を１０分以上行うＲＨ拡散工程と、
を包含するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項２】
前記ＲＨ拡散工程において、前記処理室を周速度０．０１ｍ／ｓ以上の速度で回転させる、請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項３】
前記ＲＨ拡散工程における前記熱処理は、前記処理室の内部圧力を１００ｋＰａ以下に調整して行う、請求項１または２のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項４】
前記ＲＨ拡散工程における前記熱処理は、前記処理室を加熱することにより、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体および前記ＲＨ拡散源の両方を加熱して行う、請求項１から３のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項５】
前記ＲＨ拡散工程の前または途中において、攪拌補助部材を前記処理室内に投入する、請求項１から４のいずれかに記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、Ｒ2Ｔ14Ｂ型化合物（Ｒは希土類元素）を主相として有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石（ＴはＦｅを含む遷移金属元素）の製造方法に関し、特に、軽希土類元素ＲＬ（ＮｄおよびＰｒの少なくとも１種）を主たる希土類元素Ｒとして含有し、かつ、軽希土類元素ＲＬの一部が重希土類元素ＲＨ（ＤｙおよびＴｂからなる群から選択された少なくとも１種）によって置換されているＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法に関している。
【背景技術】
【０００２】
Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、永久磁石の中で最も高性能な磁石として知られており、ハードディスクドライブのボイスコイルモータ（ＶＣＭ）や、ハイブリッド車搭載用モータ等の各種モータや家電製品等に使用されている。Ｎｄの一部または全部は他の希土類元素Ｒに置き換えられても良く、Ｆｅの一部は他の遷移金属元素に置き換えられても良いため、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物は、Ｒ2Ｔ14Ｂ型化合物と表現される場合がある。なお、Ｂの一部はＣ（炭素）に置き換えられ得る。【０００３】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、高温で保磁力が低下するため、高温暴露により減磁する不可逆減磁が起こる。不可逆減磁を回避するため、モータ用等に使用する場合、高温下でも高い保磁力を維持することが要求されている。これを満足するためには、常温での保磁力を高めるか、もしくは要求温度までの保磁力変化を小さくする必要がある。【０００４】
Ｒ2Ｔ14Ｂ型化合物相中の軽希土類元素ＲＬであるＮｄを重希土類元素ＲＨ（Ｄｙ、Ｔｂ）で置換すると、保磁力が向上することが知られている。高温で高い保磁力を得るためには、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用の原料合金中に重希土類元素ＲＨを多く添加することが有効であると考えられてきた。しかし、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、軽希土類元素ＲＬ（Ｎｄ,Ｐｒ）を重希土類元素ＲＨで置換すると、保磁力が向上する一方、残留磁束密度が低下してしまうという問題がある。また、重希土類元素ＲＨは希少資源であるため、その使用量を削減することが求められている。【０００５】
そこで、近年、残留磁束密度を低下させないように、より少ない重希土類元素ＲＨによってＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の保磁力を向上させることが検討されている。本願出願人は、既に特許文献１において、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の焼結磁石体表面にＤｙ等の重希土類元素ＲＨを供給しつつ、該表面から重希土類元素ＲＨを焼結磁石体の内部に拡散させる（以下「蒸着拡散」という）方法を開示している。特許文献１では、高融点金属材料からなる処理室の内部において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体とＲＨバルク体とが所定間隔をあけて対向配置される。処理室は、複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体を保持する部材と、ＲＨバルク体を保持する部材とを備えている。このような装置を用いる方法では、処理室内にＲＨバルク体を配置する工程、保持部材と網を載せる工程、網の上に焼結磁石体を配置する工程、更にその上に保持部材と網を載せる工程、網の上に上方のＲＨバルク体を配置する工程、処理室を密閉して蒸着拡散を行う工程という一連の作業が必要となる。【０００６】
特許文献２は、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系金属間化合物磁性材料の磁気特性を向上させることを目的として、低沸点のＹｂ金属粉末とＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石成形体とを耐熱密封容器内に封入して加熱し、それによってＹｂ金属の被膜を焼結磁石成形体の表面に均一に堆積し、この被膜から焼結磁石の内部に希土類元素を拡散させることを開示している（特許文献２の実施例５）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】国際公開第２００７／１０２３９１号
【特許文献２】特開２００４−２９６９７３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
特許文献１の方法では、処理室内において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体と重希土類元素ＲＨからなるＲＨバルク体とを離間して配置する必要があるため、配置のための工程に手間がかかり、量産性に劣るという問題がある。また、ＤｙやＴｂの供給が昇華によってなされるため、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体への拡散量を増加してより高い保磁力を得るには長時間を要し、特にＴｂは、飽和蒸気圧がＤｙよりも低いため、拡散量を多くすることが困難であった。【０００９】
一方、特許文献２の方法によると、Ｙｂ、Ｅｕ、Ｓｍのように飽和蒸気圧の高い希土類金属であれば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体への被膜の形成と被膜からの拡散とを同一温度範囲（例えば８００〜８５０℃）の熱処理によって実行することが可能であるが、特許文献２によれば、ＤｙやＴｂのように蒸気圧の低い希土類元素を収着するためには、高周波加熱用コイルを用いた誘導加熱により希土類金属を選択的に高温に加熱することが必要になる。このようにＤｙやＴｂからなる収着源を焼結磁石体よりも高い温度に加熱する場合は、収着源と磁石体とを離間させることが必要になり、特許文献１に記載の方法と同様の問題が生じ得る。また、特許文献２の技術思想及び方法によれば、焼結磁石体の表面にＤｙやＴｂの被膜が厚く（例えば数十μｍ以上）形成されるため、焼結磁石体の表面近傍において主相結晶粒の内部にＤｙやＴｂが拡散してしまうため、残留磁束密度の低下が発生することになる。【００１０】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、残留磁束密度を低下させることなくＤｙやＴｂの重希土類元素ＲＨを焼結磁石体の表面から内部に拡散させる工程が量産に適したものであるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体を準備する工程と、重希土類元素ＲＨ（ＤｙおよびＴｂの少なくとも１種）の金属または合金からなるＲＨ拡散源を準備する工程と、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体と前記ＲＨ拡散源とを相対的に移動可能かつ近接または接触可能に処理室内に装入する工程と、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体と前記ＲＨ拡散源とを前記処理室内にて連続的または断続的に移動させながら、５００℃以上８５０℃以下の熱処理を１０分以上行うＲＨ拡散工程とを包含する。【００１２】
好ましい実施形態において、前記ＲＨ拡散工程は、前記処理室を回転させる工程を含む。【００１３】
好ましい実施形態において、前記ＲＨ拡散工程において、前記処理室を周速度０．０１ｍ／ｓ以上の速度で回転させる。【００１４】
好ましい実施形態において、前記ＲＨ拡散工程における前記熱処理は、前記処理室の内部圧力を１００ｋＰａ以下に調整して行う。【００１５】
好ましい実施形態において、前記ＲＨ拡散工程における前記熱処理は、前記処理室を加熱することにより、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体および前記ＲＨ拡散源の両方を加熱して行う。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、拡散処理温度が公知技術より低く、かつ比較的雰囲気圧力が高い条件でも、ＤｙやＴｂの重希土類元素ＲＨを焼結磁石体の表面から内部に拡散させることが可能になる。また、本発明では、拡散処理中に例えば処理室を回転、揺動、振動させることにより、加熱により拡散源が溶けて焼結磁石体と接合してしまう溶着を避けることができる。さらに処理室内に所定の配置関係で拡散源と焼結磁石体とを丁寧に配置する必要がなくなるため、装入作業が簡単であり、量産性に優れている。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の好ましい実施形態で使用される拡散装置の構成を模式的に示す断面図である。
【図２】拡散処理工程時におけるヒートパターンの一例を示すグラフである。
【図３】保磁力ＨcJの増加量と拡散温度との関係を示すグラフである。
【図４】保磁力ＨcJの増加量と、拡散処理によるＤｙ含有量の増加分（質量％）との関係を示すグラフである。
【図５】保磁力ＨcJの増加量と拡散温度との関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明の製造方法では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体とＲＨ拡散源とを相対的に移動可能かつ近接または接触可能に処理室（または処理容器）内に装入し、それらを５００℃以上８５０℃以下の温度範囲に保持する。このとき、例えば、処理室を回転または揺動させたり、処理室に振動を加えたりすることにより、前記Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体と前記ＲＨ拡散源とを前記処理室内にて連続的にまたは断続的に移動して、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体とＲＨ拡散源との接触部の位置を変化させたり、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体とＲＨ拡散源とを近接・離間させながら、重希土類元素ＲＨの気化（昇華）による供給と焼結磁石体への拡散とを同時に実行する（ＲＨ拡散工程）。
【００１９】
５００℃以上８５０℃以下という温度範囲は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石において、希土類元素の拡散が進行し得る温度ではあるが、ＤｙやＴｂの気化（昇華）が生じにくい温度である。しかし、本願発明者が処理室内でＲＨ拡散源をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体（以下、単に「焼結磁石体」という場合がある）に接触させながら熱処理を行ってみると、意外にも、重希土類元素ＲＨは焼結磁石体の内部に拡散し、その保磁力を増加させることがわかった。このような温度範囲で拡散が生じる理由は、ＲＨ拡散源と焼結磁石体とが近接又は接触し、両者の距離が充分に小さくなるためであると考えられる。
【００２０】
ただし、ＲＨ拡散源と焼結磁石体とが一定箇所に固定して長時間接触した状態で５００℃から８５０℃で保持をすると、ＲＨ拡散源が焼結磁石体の表面に溶着するという問題が生じてしまう。また、長時間近接した状態で熱処理を進行させると、重希土類元素ＲＨが過大供給され焼結磁石体表面にＲＨ被膜を生成してしまい特許文献２と同様に残留磁束密度Ｂrの低下を招くという問題が生じてしまう。本発明は、このような問題を解決するため、予め処理室内に焼結磁石体とＲＨ拡散源とを相対的に移動可能かつ近接または接触可能に装入し、これらを処理室内にて連続または断続的に移動することで、上記溶着を防止するとともに目的とするＲＨ拡散を実現したのである。つまりＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体とＲＨ拡散源とを前記のように処理室内に装入・移動することでＲＨ拡散源と焼結磁石体とが一定箇所に固定して長時間接触または近接した状態とならず、連続的にまたは断続的にＲＨ拡散源と焼結磁石体との接触部を移動させたり、ＲＨ拡散源と焼結磁石体とを近接・離間させながら、ＲＨ拡散工程を行うことが可能となる。
【００２１】
なお、本発明において、「焼結磁石体とＲＨ拡散源とを相対的に移動可能かつ近接または接触可能に処理室内に装入する」とは、前記の通り、装入工程後のＲＨ拡散工程において焼結磁石体とＲＨ拡散源とが処理室内にて連続または断続的に移動することで、ＲＨ拡散源と焼結磁石体とが一定箇所に固定して長時間（例えば、８５０℃で２分以上）接触または近接した状態に拘束されないように装入することを意味する。従って、本発明では、特許文献１に記載するように焼結磁石体とＲＨ拡散源を所定位置に配置する必要はない。
【００２２】
ＲＨ拡散工程において焼結磁石体とＲＨ拡散源とを処理室内にて連続的または断続的に移動する方法としては、焼結磁石体に欠けや割れを発生させることなく、連続的にまたは断続的にＲＨ拡散源と焼結磁石体との接触部を移動させたりＲＨ拡散源と焼結磁石体とを近接・離間させることが可能であれば、前記の通り処理室を回転・揺動したり、外部から処理室に振動を加えたりする方法の他、処理室内に攪拌手段を設ける等、種々の方法が可能となる。
【００２３】
本発明によれば、５００℃以上８５０℃以下という低い温度であるにもかかわらず、ＲＨ供給源が焼結磁石体と近接または接触するため、ＲＨ拡散源から昇華した重希土類元素ＲＨが効果的に焼結磁石体に供給され、その内部に粒界を通じて拡散することができる。
【００２４】
なお、重希土類元素ＲＨの膜（ＲＨ膜）を焼結磁石体の表面に形成した後、熱処理により焼結磁石体の内部に拡散させる従来技術では、ＲＨ膜と接する表層領域で主相結晶粒の内部にまで重希土類元素ＲＨが拡散し、保磁力ＨcJが向上するが残留磁束密度Ｂrが低下してしまう。これに対し、磁石体表面に飛来した重希土類元素ＲＨを粒界拡散によって速やかに焼結磁石体内部に浸透させて行くために、焼結磁石体表面に重希土類元素ＲＨの被膜を形成することはない。従って、焼結磁石体の表層領域においても、主相結晶粒の内部に重希土類元素ＲＨが拡散しにくく、残留磁束密度Ｂrの低下を抑制し、保磁力ＨcJを効果的に向上させることが可能になる。
【００２５】
また、処理室を回転または揺動させたり、処理室に振動を加えたりすることにより、ＲＨ拡散源と焼結磁石体との接触部を移動させながら、重希土類元素ＲＨの気化（昇華）および直接接触による供給と焼結磁石体への拡散とを同時に実行することにより、ＲＨ拡散源と焼結磁石体を所定位置に並べる載置の時間が不要となる。
【００２６】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の、主相結晶粒の外殻部における結晶磁気異方性が高められると、主相全体の保磁力ＨcJが効果的に向上する。本発明では、焼結磁石体の表面に近い領域だけでなく、焼結磁石体表面から奥深い領域においても重希土類置換層を主相外殻部に形成することができるため、焼結磁石体全体にわたって主相外殻部で効率良く重希土類元素ＲＨが濃縮された層を形成することにより、保磁力ＨcJを向上させることが可能になると同時に、主相内部には重希土類元素ＲＨの濃度の低い部分が残存するため、残留磁束密度Ｂrを殆ど低下させない。
【００２７】
上記説明から明らかなように、本発明では、必ずしもＲＨ拡散処理前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体に重希土類元素ＲＨを添加しておく必要はない。すなわち、希土類元素Ｒとして軽希土類元素ＲＬ（ＮｄおよびＰｒの少なくとも１種）を含有する公知のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体を用意し、その表面から重希土類元素ＲＨを磁石内部に拡散する。従来の重希土類元素の被膜を磁石表面に形成した方法では残留磁束密度Ｂrを低下させずに磁石内部の奥深くまで重希土類元素ＲＨを拡散させることは困難であったが、本発明によれば、重希土類元素ＲＨの粒界拡散により、焼結磁石体の内部に位置する主相の外殻部にも重希土類元素ＲＨを効率的に供給することが可能になる。もちろん、本発明は、原料合金の段階またはＲＨ拡散処理前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の段階において重希土類元素ＲＨが添加されているＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石に対して適用しても良い。ただし、原料合金の段階またはＲＨ拡散処理前のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の段階で多量の重希土類元素ＲＨを添加したのでは、本発明の効果を充分に奏することはできないため、相対的に少ない量の重希土類元素ＲＨが添加され得る。
【００２８】
［Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体］
まず、本発明では、重希土類元素ＲＨの拡散の対象とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体を用意する。この焼結磁石体は、以下の組成からなる。
希土類元素Ｒ：１２〜１７原子％
Ｂ（Ｂの一部はＣで置換されていてもよい）：５〜８原子％
添加元素Ｍ（Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｂ、およびＢｉからなる群から選択された少なくとも１種）：０〜２原子％
Ｔ（Ｆｅを主とする遷移金属であって、Ｃｏを含んでもよい）および不可避不純物：残部
ここで、希土類元素Ｒは、主として軽希土類元素ＲＬから選択される少なくとも１種の元素であるが、重希土類元素を含有していてもよい。なお、重希土類元素は、ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方を含むことが好ましい。
【００２９】
上記組成のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体は、任意の製造方法によって製造されるが、例えば以下に示す製造方法によって好適に作製される。
【００３０】
［原料合金］
まず、最終的に上記組成を有する焼結磁石体となるように組成が調整された合金を用意する。この合金は、原料合金の溶湯を例えばストリップキャスト法によって急冷して好適に作製され得る。以下、ストリップキャスト法による急冷凝固合金の作製を説明する。
【００３１】
まず、素原料を所定組成になるよう配合し、例えばアルゴン雰囲気中において高周波溶解によって溶融し、原料合金の溶湯を形成する。次に、この溶湯を１３５０℃程度に保持した後、単ロール法によって急冷し、例えば厚さ約０．３ｍｍのフレーク状合金鋳塊を得る。こうして作製した合金鋳片を、次の水素粉砕前に例えば１〜１０ｍｍの大きさのフレーク状に粉砕する。なお、ストリップキャスト法による原料合金の製造方法は、例えば、米国特許第５、３８３、９７８号明細書に開示されている。
【００３２】
［粗粉砕工程］
上記のフレーク状に粗く粉砕された合金鋳片を水素炉の内部へ収容する。次に、水素炉の内部で水素脆化処理（以下、「水素粉砕処理」と称する場合がある）工程を行う。水素粉砕後の粗粉砕合金粉末を水素炉から取り出す際、粗粉砕粉が大気と接触しないように、不活性雰囲気下で取り出し動作を実行することが好ましい。そうすれば、粗粉砕粉が酸化・発熱することが防止され、磁石の磁気特性の低下が抑制できるからである。
【００３３】
水素粉砕によって、希土類合金からなる原料合金は０．１ｍｍ〜数ｍｍ程度の大きさに粉砕され、その平均粒径は５００μｍ以下となる。水素粉砕後、脆化した原料合金をより細かく解砕するとともに冷却することが好ましい。比較的高い温度状態のまま原料を取り出す場合は、冷却処理の時間を相対的に長くすれば良い。
【００３４】
［微粉砕工程］
次に、粗粉砕粉に対してジェットミル粉砕装置を用いて微粉砕を実行する。本実施形態で使用するジェットミル粉砕装置にはサイクロン分級機が接続されている。ジェットミル粉砕装置は、粗粉砕工程で粗く粉砕された希土類合金（粗粉砕粉）の供給を受け、粉砕機内で粉砕する。粉砕機内で粉砕された粉末はサイクロン分級機を経て回収タンクに集められる。こうして、０．１〜２０μｍ程度（典型的には３〜５μｍ）の微粉末を得ることができる。このような微粉砕に用いる粉砕装置は、ジェットミルに限定されず、アトライタやボールミルであってもよい。粉砕に際して、ステアリン酸亜鉛などの潤滑剤を粉砕助剤として用いてもよい。
【００３５】
［プレス成形］
本実施形態では、上記方法で作製された磁性粉末に対し、例えばロッキングミキサー内で潤滑剤を例えば０．３質量％添加・混合し、潤滑剤で合金粉末粒子の表面を被覆する。次に、上述の方法で作製した磁性粉末を公知のプレス装置を用いて配向磁界中で成形する。印加する磁界の強度は、例えば０．８〜１．５ＭＡ／ｍである。また、成形圧力は、成形体のグリーン密度が例えば４〜４．５ｇ／ｃｍ3程度になるように設定される。
【００３６】
［焼結工程］
上記の粉末成形体に対して、６５０〜１０００℃の範囲内の温度で１０〜２４０分間保持する工程と、その後、上記の保持温度よりも高い温度（例えば１０００〜１２００℃）で焼結を更に進める工程とを順次行なうことが好ましい。焼結時、特に液相が生成されるとき（温度が６５０〜１０００℃の範囲内にあるとき）、粒界相中のＲリッチ相が融け始め、液相が形成される。その後、焼結が進行し、焼結磁石体が形成される。焼結磁石体の表面が酸化された状態でも蒸着拡散処理を施すことができるため、焼結工程の後、時効処理（４００℃〜７００℃）や、寸法調整のための研削加工を行っても良い。
【００３７】
以下、こうして作製された焼結磁石体に対して行う拡散処理工程を詳細に説明する。
【００３８】
［ＲＨ拡散源］
ＲＨ拡散源、すなわち、ＤｙおよびＴｂの少なくとも１種からなる重希土類元素ＲＨまたはそれらを含有する合金で、ブロック状、小片状など形状・大きさは特に限定されない。合金の場合は、重希土類元素ＲＨを２０原子％以上含有する合金であるのが好ましい。ＲＨ拡散源は、本発明の効果を損なわない限りにおいて、Ｄｙ、Ｔｂ以外に、Ｆｅ、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｇｄ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ａｌ、Ｃｕ、ＺｒおよびＣｏからなる群から選択された少なくとも１種の合金を含有してもよい。さらに、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｇａ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｂ、Ｓｉ、およびＢｉからなる群から選択された少なくとも１種を含んでいてもよい。
【００３９】
処理室の回転や振動によって接触点が速やかに移動しやすい観点から、ＲＨ拡散源の表面には曲面が形成されていることが好ましい。ＲＨ拡散源の好ましい形状の例は、例えば、球状、楕円球状、円柱状であり、切粉などの粉末状であってもよい。但し、粉末状の場合、粒径２００μｍ以下の粉末が多いと溶着が生じ易くなるため好ましくない。ＲＨ拡散源は、典型的には、ＤｙメタルやＴｂメタルから形成されるが、他の元素を含有する合金であってもよい。ＲＨ拡散源の大きさは、焼結磁石体よりも小さくても、大きくても良い。ただし、処理室内において、処理室の回転、揺動、振動に応じて動きやすい大きさであることが好ましい。
【００４０】
本発明の実施形態では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体とＲＨ拡散源に加えて、攪拌補助部材を処理室内に導入することが好ましい。攪拌補助部材はＲＨ拡散源とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体との接触を促進し、また攪拌補助部材に付着した重希土類元素ＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体へ間接的に供給する役割をする。さらに、攪拌補助部材は、処理室内において、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体同士やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体とＲＨ拡散源との接触による欠けを防ぐ役割もある。
【００４１】
攪拌補助部材は処理室内で運動しやすい形状にし、その攪拌補助部材をＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体とＲＨ拡散源と混合して処理室の回転、揺動、振動を行うことが効果的である。ここで運動しやすい形状の例として、直径数百μｍから数十ｍｍの球状、楕円状、円柱状等が挙げられる。
【００４２】
攪拌補助部材は、比重が焼結磁石体とほぼ等しくかつＲＨ拡散処理中にＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体およびＲＨ拡散源と接触しても、反応しにくい材料から形成されることが好ましい。攪拌補助部材としてはジルコニア、窒化ケイ素、炭化ケイ素並びに窒化硼素、または、これらの混合物のセラミックスから好適に形成され得る。また、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｈｆ、Ｚｒを含む属の元素、または、これらの混合物からも形成され得る。
【００４３】
攪拌補助部材は、ＲＨ拡散工程の前、または途中に処理室内に投入され得る。
【００４４】
［ＲＨ拡散工程］
図１を参照しながら、本発明による拡散処理工程の好ましい例を説明する。
【００４５】
図１に示す例では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１およびＲＨ拡散源２がステンレス製の筒３の内部に置かれている。この例では、筒３が「処理室」として機能する。筒３の材料は、ステンレスに限定されず、５００〜８５０℃の温度に耐える耐熱性を有し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１およびＲＨ拡散源２と反応しにくい材料であれば任意である。例えば、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｗ、及びそれらの合金を用いてもよい。筒３には開閉または取り外し可能な蓋５が設けられている。また筒３の内壁には、ＲＨ拡散源と焼結磁石体とが効率的に移動と接触を行い得るように、突起物を設置することができる。筒３の長軸方向に垂直な断面形状も、円に限定されず、楕円または多角形、あるいはその他の形状であってもよい。図１に示す状態の筒３は、ジョイントによってポンプなどの排気装置６に連結されている。排気装置６の働きにより、筒３の内部は、大気から遮蔽された状態（密閉状態）で減圧または加圧され得る。筒３の内部には、不図示のガスボンベからＡｒなどの不活性ガスが導入され得る。
【００４６】
筒３は、その外周部に配置されたヒータ４によって加熱される。筒３の加熱により、その内部に収納されたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１およびＲＨ拡散源２も加熱される。筒３は、中心軸の回りに回転可能に支持されており、ヒータ４による加熱中も可変モータ７によって回動することができる。筒３の回転速度は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１とＲＨ拡散源２とが溶着しないように、例えば筒３の内壁面の周速度を毎秒０．０１ｍ以上に設定され得る。回転により筒内のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体同士が激しく接触して欠けないよう、毎秒０．５ｍ以下に設定するのが好ましい。
【００４７】
図１では筒３は回転しているが、本発明ではＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１とＲＨ拡散源２とがＲＨ拡散工程中で溶着しないように筒３内でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体と前記ＲＨ拡散源とが相対的に移動可能かつ接触可能であるなら、筒３は回転を加えるのではなく揺動または振動を加えてもいいし、回転、揺動および振動のうち複数の動作を併せて行なってもよい。
【００４８】
また、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１およびＲＨ拡散源２をあらかじめ装入した別の容器そのままを筒３の内部に置いてもよい。別の容器は一つだけでなく、複数個内部においてもよい。
【００４９】
次に、図１の処理装置を用いて行う拡散処理を説明する。
【００５０】
まず、ジョイントおよび蓋５を筒３から取り外し、筒３の内部を開放する。複数のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１およびＲＨ拡散源（ＲＨバルク体）２を筒３の内部に挿入した後、再び、ジョイントおよび蓋５を筒３に取り付ける。排気装置６により、筒３の内部を真空引きする。筒３の内部圧力が充分に低下した後、ジョイントを外す。その後、モータ７によって筒３を回転させながら、ヒータ４による加熱を実行する。
【００５１】
熱処理時における筒３の内部は不活性雰囲気中であることが好ましい。本明細書における「不活性雰囲気」とは、真空、または不活性ガスを含むものとする。また、「不活性ガス」は、例えばアルゴン（Ａｒ）などの希ガスであるが、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１およびＲＨ拡散源２との間で化学的に反応しないガスであれば、「不活性ガス」に含まれ得る。不活性ガスの圧力は、大気圧よりも低い値を示すように減圧されることが好ましい。筒３の内部における雰囲気ガス圧力が大気圧に近いと、例えば特許文献１に示された技術ではＲＨ拡散源２から重希土類元素ＲＨがＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１の表面に供給されにくくなる。しかし、本発明においては、ＲＨ拡散源と焼結磁石体とが近接または接触しているため、重希土類元素ＲＨの拡散量が大きくできるので、筒３の雰囲気ガス圧力は１ｋＰａ以下であれば充分である。また、真空度とＲＨ拡散量との相関は比較的小さく、真空度を更に高めても、重希土類元素ＲＨの拡散量（保磁力の向上度）は大きくは影響されない。拡散量は、雰囲気圧力よりもＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の温度に敏感である。
【００５２】
本発明の実施形態では、重希土類元素ＲＨを含むＲＨ拡散源２とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１とをいっしょに回転させつつ、加熱することにより、ＲＨ拡散源から重希土類元素ＲＨをＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の表面に供給しつつ、内部に拡散させる。
【００５３】
本発明の好ましい実施形態では、ＲＨ拡散源およびＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の温度を５００℃以上８５０℃以下の範囲内に保持する。温度範囲は、処理室内でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体と前記ＲＨ拡散源とが相対的に移動し接触しながら、重希土類元素ＲＨがＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体内部組織の粒界相を伝って内部へ拡散する好ましい温度領域であり、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体内部への拡散が効率的に行われることになる。保持時間は、ＲＨ拡散処理工程をする際の焼結磁石体とＲＨ拡散源の投入量の比率、ＲＨ拡散処理をする焼結磁石体の形状、ＲＨ拡散源の形状、および、ＲＨ拡散処理によって焼結磁石体に拡散されるべき重希土類元素ＲＨの量（拡散量）などを考慮して決められる。ＲＨ拡散処理工程の時間は、１０分から７２時間である。好ましくは１時間から１２時間である。
【００５４】
好ましい実施形態では、ＲＨ拡散源およびＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の温度を７００℃以上８５０℃以下の範囲内に保持する。
【００５５】
処理温度が８５０℃を超えると、ＲＨ拡散源と焼結磁石体とが溶着してしまう問題が生じ易いため好ましくない。また、処理温度が８５０℃を超えると、重希土類元素ＲＨの供給量が過大となり、焼結磁石体表面に重希土類元素ＲＨを主体とする被膜が容易に生成してしまう。重希土類元素ＲＨの被膜が生成すると、磁石体内部への拡散処理により、表層付近の主相結晶では主相内部にまで重希土類元素ＲＨが拡散してしまい、磁石の残留磁束密度Ｂrが低下するため好ましくない。
【００５６】
一方、処理温度が７００℃未満では、残留磁束密度Ｂrの低下がなく、保磁力ＨcJを向上する効果はあるが、処理に長時間を要する場合があるため生産性から好ましくない。
【００５７】
ＲＨ拡散工程時における雰囲気ガスの圧力（処理室内の雰囲気圧力）は、大気圧以下で実施できる。１００ｋＰａ以下で行なうのが好ましく。例えば１０-3〜１０3Ｐａの範囲内に設定され得る。
【００５８】
ＲＨ拡散工程後に、拡散された重希土類元素ＲＨをより均質化する目的でＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１に対する熱処理を追加的に行っても良い。重希土類元素ＲＨがＲＨ拡散源２からＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１に供給されない状態で、熱処理は７００℃以上１０００℃以下の範囲内で行なうのがよい。さらに好ましくは、８５０℃から９５０℃の温度で実行される。この追加熱処理では、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１の表面に対して重希土類元素ＲＨの更なる供給は生じないが、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１において重希土類元素ＲＨの拡散が生じるため、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体１の表面側から奥深くに重希土類元素ＲＨを拡散し、磁石全体として保磁力を高めることが可能になる。追加熱処理の時間は、例えば１０分から７２時間である。好ましくは１時間から１２時間である。ここで、追加熱処理を行なう熱処理炉の雰囲気圧力は、大気圧以下である。好ましいのは１００ｋＰａ以下である。
【００５９】
［時効処理］
また、必要に応じて時効処理（４００℃から７００℃）を行うが、追加熱処理を行う場合は、時効処理はその後に行うことが好ましい。追加熱処理と時効処理とは、同じ処理室内で行ってもよい。時効処理の時間は例えば１０分から７２時間である。好ましくは１時間から１２時間である。ここで、時効処理を行なう熱処理炉の雰囲気圧力は、大気圧以下である。好ましいのは１００ｋＰａ以下である。
【００６０】
（実験例１）
まず、組成比Ｎｄ＝２９．５、Ｄｙ＝０．５、Ｂ＝１．０、Ｃｏ＝０．９、Ａｌ＝０．１、Ｃｕ＝０．１、残部：Ｆｅ（質量％）の焼結磁石体を作製した。これを機械加工することにより、７．４ｍｍ×７．４ｍｍ×７．４ｍｍの立方体の焼結磁石体を得た。作製した焼結磁石体の磁気特性をＢ−Ｈトレーサによって測定したところ、時効処理（５００℃）後の特性で保磁力ＨcJは９５４ｋＡ／ｍ、残留磁束密度Ｂrは１．４３Ｔであった。
【００６１】
次に、以下の表１に示す各条件のもと、図１の装置を用いてＲＨ拡散処理を実行した。拡散処理後における磁石体の各面を０．２ｍｍずつ研削し、７．０ｍｍ×７．０ｍｍ×７．０ｍｍの立方体に加工した後、その磁石特性を評価した。
【００６２】
【表１】
0005510457.tif 000002
【００６３】
拡散処理時における処理室の温度は、図２に示すように変化した。図２は、加熱開始後における処理室温度の変化（ヒートパターン）を示すグラフである。図２の例では、ヒータによる昇温を行いながら、真空引きを実行する。昇温レートは、約１０℃／分である。処理室内の圧力が所望のレベルに達するまで、約６００℃に温度を保持する。その後、処理室の回転を開始する。拡散処理温度（７００℃以上８５０℃以下：例えば８００℃）に達するまで昇温を行う。昇温レートは約３℃／分である。拡散処理温度に達した後、所定の時間（本実験例では２時間）だけ、その温度に保持する。その後、ヒータによる加熱を停止し、室温程度まで降温させる。本発明の拡散処理で実行可能なヒートパターンは、図２に示す例に限定されず、他の多様なパターンを採用することができる。また、真空引きは拡散処理が完了し、焼結磁石体が充分に冷却されるまで行ってもよい。
【００６４】
表１において、「ＲＨ拡散源」の欄には、拡散処理工程で使用したＲＨ拡散源の形状およびサイズが示されている。「回転速度」の欄には、図１に示す筒３の回転速度が示されている。「周速度」の欄には、図１に示す処理室（直径１００ｍｍの筒３）の内壁面の周速度が示されている。「拡散温度」の欄には、拡散処理中において２時間保持される処理室温度が示されている。「追加熱処理」の欄は、図１の装置から取り出した焼結磁石体に対して追加的な熱処理を行わなかったサンプルについて「なし」と記載され、追加的な熱処理を行ったサンプルについては追加熱処理の温度が記載されている。追加熱処理の時間は、２時間である。「ΔＤｙ」の欄には、拡散処理前後における焼結磁石体のＤｙ含有量（単位：質量％）の差（増加量）が示され、「ＨcJ」の欄には、拡散処理後（追加熱処理を行ったサンプルは追加熱処理後）における保磁力ＨcJが示されている。ΔＤｙの値は、特性評価後の磁石全体をＩＣＰ法により分析して得たＤｙ量（質量％）と、ＲＨ拡散処理前の磁石をＩＣＰ分析して得たＤｙ量（質量％）との差を求めることによって得た。
【００６５】
サンプル１、２では、ＲＨ拡散源として厚さ２ｍｍ×縦１０ｍｍ×横１０ｍｍの平板状のＤｙ板を用いて拡散処理を行い、サンプル３〜１３では、ＲＨ拡散源として直径２ｍｍ×長さ５ｍｍのＤｙカットワイヤを用いて拡散処理を行った。サンプル１４〜１７では、ＲＨ拡散源として２ｍｍ×３ｍｍ×０．５ｍｍの細かなＤｙ小片を用いて拡散処理を行った。表１より本発明のサンプル２から１２、１４から１６において、ＲＨ拡散処理をする前と比べて残留磁束密度Ｂrの低下がほとんどなく、保磁力ＨcJが向上しているのがわかる。
【００６６】
図３は、保磁力ＨcJの増加量ΔＨcJと拡散温度との関係を示すグラフである。グラフの縦軸は保磁力ＨcJの増加量、横軸は拡散温度である。図３のグラフからわかるように、７００℃から８５０℃の温度範囲で保磁力増加の効果を確認することができる。また、追加熱処理を行えば、追加熱処理を行わない場合に比べ、保磁力をより高めることが可能であることもわかる。この結果から、追加熱処理を行うことが好ましいことがわかる。
【００６７】
図４は、保磁力ＨcJの増加量と、拡散処理によるＤｙ含有量の増加分（質量％）との関係を示すグラフである。グラフの縦軸は保磁力ＨcJの増加量、横軸はＤｙ含有量増加分ΔＤｙである。図４のグラフからわかるように、Ｄｙ含有量の増加により、保磁力ＨcJが増加している。
【００６８】
なお、比較のため、図１の処理室を回転させることなく、同様の拡散処理を実行したところ、焼結磁石体とＲＨ拡散源とが溶着するという問題が発生した。このため、拡散は不均一化し、また、焼結磁石体からＲＨ拡散源を剥がす際に焼結磁石体に割れや欠けが発生した。また、処理室を回転させた場合でも、拡散温度を９００℃に設定した場合は、焼結磁石体とＲＨ拡散源とが溶着するという問題が発生した。
【００６９】
以上のことから分かるように、７００〜８５０℃という、Ｄｙを昇華させるには低い温度であっても、処理室内でＲＨ拡散源と焼結磁石体とを接触させ、かつ、その接触点が固定されないようにすると、溶着を避けながら、Ｄｙを効果的に焼結磁石体内に導入し、それによって磁石特性を向上させることが可能である。
【００７０】
拡散処理時における処理室の内壁面の周速度は、例えば０．０１ｍ／ｓ以上に設定され得る。回転速度が遅くなると、焼結磁石体とＲＨ拡散源との接触部の移動が遅くなり、溶着が発生しやすくなる。このため、拡散温度が高いほど、回転速度を高めることが好ましい。好ましい回転速度は、拡散温度のみならず、ＲＨ拡散源の形状やサイズによっても異なる。
【００７１】
（実験例２）
まず、組成比Ｎｄ＝３０．０、Ｂ＝１．０、Ｃｏ＝０．９、Ａｌ＝０．１、Ｃｕ＝０．１、残部：Ｆｅ（質量％）の焼結磁石体を作製した。これを機械加工することにより、７．４ｍｍ×７．４ｍｍ×７．４ｍｍの立方体の焼結磁石体を得た。作製した焼結磁石体の時効処理（５００℃）後の磁気特性をＢ−Ｈトレーサによって測定したところ、保磁力ＨcJは９３０ｋＡ／ｍ、残留磁束密度Ｂrは１．４５Ｔであった。
【００７２】
次に、以下の表２に示す各条件のもと、図１の装置を用いてＲＨ拡散処理を実行した。拡散処理後における磁石体の各面を０．２ｍｍずつ研削し、７．０ｍｍ×７．０ｍｍ×７．０ｍｍの立方体に加工した後、その磁石特性を評価した。
【００７３】
【表２】
0005510457.tif 000003
【００７４】
拡散処理時における処理室の温度は、前述の実験例１と同様に図２に示すように変化した。また、表２中の欄の意味は表１と同様である。「ＲＨ拡散源」の欄には、拡散処理工程で使用したＲＨ拡散源の形状およびサイズが示されている。「周速度」の欄には、図１の筒３の回転速度（ｒｐｍ）と図１に示す処理室（直径１００ｍｍの筒３）の内壁面の周速度（ｍ／ｓ）が示されている。「拡散温度」の欄には、拡散処理中において２時間保持される処理室温度が示されている。「追加熱処理」の欄は、図１の装置から取り出した焼結磁石体に対して追加的な熱処理を行わなかったサンプルについて「なし」と記載され、追加的な熱処理を行ったサンプルについては追加熱処理の温度が記載されている。追加熱処理の時間は、２時間である。「ＨcJ」の欄には、拡散処理後（追加熱処理を行ったサンプルは追加熱処理後）における保磁力ＨcJが示されている。
【００７５】
サンプル１８から２５では、ＲＨ拡散源として厚さ１０ｍｍ×縦１０ｍｍ×横１０ｍｍ〜厚さ５ｍｍ×縦５ｍｍ×横５ｍｍのブロック状のＴｂを用いて拡散処理を行った。表２より本発明のサンプル１８から２３において、ＲＨ拡散処理をする前と比べて残留磁束密度Ｂrの低下がほとんどなく、保磁力ＨcJが向上しているのがわかる。
【００７６】
図５は、保磁力ＨcJの増加量と拡散温度との関係を示すグラフである。グラフの縦軸は保磁力ＨcJの増加量、横軸は拡散温度である。図５のグラフからわかるように、８００℃から８２０℃の温度範囲で保磁力増加の効果を確認することができる。また、追加熱処理を行えば、追加熱処理を行わない場合に比べ、保磁力をより高めることが可能であることもわかる。
【００７７】
以上のことから分かるように、８００〜８２０℃という、Ｔｂを昇華させるには低い温度であっても、処理室内でＲＨ拡散源と焼結磁石体とを接触させ、かつ、その接触点が固定されないようにすると、溶着を避けながら、Ｔｂを効果的に焼結磁石体内に導入し、それによって磁石特性を向上させることが可能である。
【００７８】
（実験例３）
以下の表３に示す各条件を除き、実験例１にて作製した焼結磁石体を実験例１と同じ条件でＲＨ拡散処理を実行する。拡散処理後における焼結磁石体の各面を０．２ｍｍずつ研削し、７．０ｍｍ×７．０ｍｍ×７．０ｍｍの立方体に加工した後、その磁石特性をＢ−Ｈトレーサーにて評価したところ、ＲＨ拡散温度が５００℃、６００℃であるサンプル２６、２７においてもＲＨ拡散処理をする前と比べて残留磁束密度Ｂrの低下がほとんどなく、保磁力ＨcJが向上しているのがわかる。
【００７９】
【表３】
0005510457.tif 000004
【００８０】
（実験例４）
まず、組成比Ｎｄ＝３０．０、Ｄｙ＝０．５、Ｂ＝１．０、Ｃｏ＝０．９、Ａｌ＝０．１、Ｃｕ＝０．１、残部：Ｆｅ（質量％）のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体を作製した。これを機械加工することにより、７．４ｍｍ×７．４ｍｍ×７．４ｍｍの立方体のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体を得た。作製したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の磁気特性をＢ−Ｈトレーサによって測定したところ、時効処理（４００℃）後の特性で保磁力ＨcJは１０００ｋＡ／ｍ、残留磁束密度Ｂrは１．４２Ｔであった。
【００８１】
次に、図１の装置を用いてＲＨ拡散処理を実行する。筒の容積：１２８０００ｍｍ3、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の投入重量（又は投入個数）：５０ｇ（５個）、ＲＨ拡散源の投入重量：５０ｇである。ＲＨ拡散源は直径３ｍｍ以下のものを用いる。拡散後の時効処理はいずれも行っていない。
【００８２】
拡散処理時における処理室は、ヒータによる昇温を行いながら、真空引きを実行する。昇温レートは、約１０℃／分である。処理室内の圧力が所望のレベルに達するまで、約６００℃に温度を保持する。その後、処理室の回転を開始する。拡散処理温度に達するまで昇温を行う。昇温レートは約１０℃／分である。拡散処理温度に達した後、その温度に保持する。その後、ヒータによる加熱を停止し、室温程度まで降温させる。その後、図１の装置から取り出した焼結磁石体を別の熱処理炉に投入し、拡散処理時と同じ雰囲気圧力で追加的な熱処理（７００℃〜９００℃、４〜６時間）を行ない、さらに拡散後の時効処理（４５０℃〜５５０℃、３〜５時間）を行なう。ここで、追加的な熱処理と時効処理の処理温度と時間は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体とＲＨ拡散源の投入量、ＲＨ拡散源の組成、ＲＨ拡散温度等を考慮し設定されている。
【００８３】
Ｄｙ量、Ｔｂ量、Ｆｅ量を変えたＲＨ拡散源を用いてＲＨ拡散処理を行ったところ、表４のサンプル２８から４３の結果となる。
【００８４】
【表４】
0005510457.tif 000005
【００８５】
表４から、サンプル４３を除いて、実験例１、実験例２と比べＲＨ拡散処理時間はかかっているが、重希土類元素ＲＨとＦｅとからなるＲＨ拡散源でも残留磁束密度の低下を抑え、かつ保磁力が向上することがわかる。サンプル３３、３４から、雰囲気圧力が高くとも本発明の効果が得られることがわかる。また、サンプル２８から４３において、焼結磁石体とＲＨ拡散源との溶着の発生はない。
【００８６】
（実験例５）
次に、直径５ｍｍのジルコニア球重量（５０ｇ）を攪拌補助部材として使用してＲＨ拡散処理を行った以外は、実験例４と同じ条件でＲＨ拡散処理を行う。その結果を、表５に示す。表５に示されるように、サンプル４４、４５、４７、４９、５０、５２から５６では、サンプル２８、２９、３４、３５、３９から４３に比べて、ＲＨ拡散処理時間が半分になったにも関わらず、ほぼ同等の特性が得られることがわかる。サンプル４６、４７から、雰囲気圧力が高くとも本発明の効果が得られることがわかる。表５のサンプル４４と表４のサンプル２８から、直径５ｍｍのジルコニア球を投入した方が、短時間でＨcJが向上することがわかる。これは、ジルコニア球からなる攪拌補助部材が、ＲＨ拡散源と焼結磁石体との接触を促進し、かつ攪拌補助部材に付着した重希土類元素ＲＨを焼結磁石体へ間接に供給する効果によるものと考える。欠けの発生もサンプル２８、２９、３４、３５、３９から４３と比べ抑制されている。
【００８７】
【表５】
0005510457.tif 000006
【００８８】
（実験例６）
まず、実施例４と同じく組成比Ｎｄ＝３０．０、Ｄｙ＝０．５、Ｂ＝１．０、Ｃｏ＝０．９、Ａｌ＝０．１、Ｃｕ＝０．１、残部：Ｆｅ（質量％）のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体を作製した。これを機械加工することにより、７．４ｍｍ×７．４ｍｍ×７．４ｍｍの立方体のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体を得た。作製したＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体の磁気特性をＢ−Ｈトレーサによって測定したところ、時効処理（４００℃）後の特性で保磁力ＨcJは１０００ｋＡ／ｍ、残留磁束密度Ｂrは１．４２Ｔであった。
【００８９】
次に、図１の装置を用いてＲＨ拡散処理を実行する。筒の容積：１２８０００ｍｍ3、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の投入重量（又は投入個数）：５０ｇ（５個）、ＲＨ拡散源の投入重量：５０ｇである。ＲＨ拡散源は直径３ｍｍ以下の球形のものを用いる。拡散補助部材は、直径５ｍｍのジルコニア球重量（５０ｇ）を攪拌補助部材として使用してＲＨ拡散処理を行う。
【００９０】
拡散処理時における処理室は、ヒータによる昇温を行いながら、真空引きを実行する。昇温レートは、約１０℃／分である。処理室内の圧力が所望のレベルに達するまで、約６００℃に温度を保持する。その後、処理室の回転を開始する。拡散処理温度に達するまで昇温を行う。昇温レートは約１０℃／分である。拡散処理温度に達した後、その温度に保持する。その後、ヒータによる加熱を停止し、室温程度まで降温させる。その後、図１の装置から取り出した焼結磁石体を別の熱処理炉に投入し、拡散処理時と同じ雰囲気圧力で追加的な熱処理（７００℃〜９００℃、４〜６時間）を拡散処理時間と同じ時間行ない、さらに拡散後の時効処理（４５０℃〜５５０℃、３〜５時間）を行なう。ここで、追加的な熱処理と時効処理の処理温度と時間は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体とＲＨ拡散源の投入量、ＲＨ拡散源の組成、ＲＨ拡散温度等を考慮し設定されている。
【００９１】
ＤｙまたはＴｂに他の金属を加えたＲＨ拡散源を用いてＲＨ拡散処理を行ったところ、表６のサンプル５７から７９の結果となる。
【００９２】
【表６】
0005510457.tif 000007
【００９３】
表６から、ＤｙまたはＴｂに他の金属を加えたＲＨ拡散源にサンプル５７から７９を用いた場合でも残留磁束密度の低下を抑え、かつ保磁力が向上することがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００９４】
本発明によれば、磁石全体として高残留磁束密度、高保磁力のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製することができる。高温下に晒されるハイブリッド車搭載用モータ等の各種モータや家電製品等に好適である。
【符号の説明】
【００９５】
１    Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石体
２    ＲＨ拡散源
３    ステンレス製の筒（処理室）
４    ヒータ
５    蓋
６    排気装置
【図１】
0005510457.tif 000008
【図２】
0005510457.tif 000009
【図３】
0005510457.tif 000010
【図４】
0005510457.tif 000011
【図５】
0005510457.tif 000012