(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
セラミックス粒子からなるフィラーであって、該セラミックス粒子が、以下の要件（Ｉ）〜（VI）を満たすフィラー。
（Ｉ）Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２の合計含有量が９９．２重量％以上であり、
（II）Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２の重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）が０．１〜１．０であり、
（III）Ｘ線回折スペクトルにおける相対バックグラウンド高さが３〜１８であり、
（IV）平均粒子径が０．０１〜５０μｍであり、
（Ｖ）真球度が０．９５以上であり、
（VI）屈折率が１．４８〜１．６０である。
【請求項２】
火炎溶融法によって得られる請求項１記載のフィラー。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セラミックス粒子からなるフィラーに関する。
【背景技術】
【０００２】
フィラーは、プラスチック、ゴム、塗料、繊維、紙、ガラス、金属等の基材に添加されるものであり、基材の物性を改善し、加工性や最終製造物の機能の向上に寄与する。なかでもセラミックス粒子は、物理化学特性が安定であり、フィラーとして種々検討されている。
【０００３】
例えば、特許文献１では、火炎溶融法で製造された、Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２を含有するセラミックス粒子が、基材中における分散性を向上できることが開示されている。具体例としては、Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２の重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）が２．６のセラミックス粒子と、前記重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）が２．８のセラミックス粒子が開示されている。
【０００４】
特許文献２では、火炎溶融法で製造された、Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２を含有するセラミックス粒子を基材中に添加してなる光拡散部材が開示されている。具体例としては、Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２の重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）が２．６であり、屈折率が１．６４であるセラミックス粒子が開示されている。
【０００５】
特許文献３では、ｎＳｉＯ２・Ａｌ２Ｏ３・ｐＨ２Ｏ（式中、ｎは０．５〜４であり、ｐは１〜５である）で示され、結晶構造が実質的に非晶質であり、屈折率が１．４７〜１．５２である珪酸アルミニウムが樹脂に添加されたときに、樹脂組成物の透明性が向上することが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００７−３９３０４号公報
【特許文献２】特開２００７−３０４５３９号公報
【特許文献３】特開２０００−２７２９１７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
汎用的な樹脂、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリ塩化ビニル、アクリル、シリコーン等の樹脂は、１．４８〜１．６０の屈折率を持つ。これらの樹脂にフィラーが添加された基材を保護カバー、封止材等の透明部材に使用するには、光透過性を向上させる必要があるが、その場合、樹脂の屈折率とフィラーの屈折率をできるだけ近づけることが必要である。
【０００８】
しかしながら、特許文献１、２に開示されているセラミックス粒子は、屈折率が高いため、該セラミックス粒子を樹脂に添加して基材とした場合に、その光透過性が十分でない。特に特許文献２のセラミックス粒子は、光拡散性を発現させるために、樹脂の屈折率とフィラーであるセラミックス粒子の屈折率にある程度の差を持たせることが必要であり、光透過性は不十分にならざるを得なかった。
【０００９】
また、特許文献３に開示されている粒子は、水和物であるために、屈折率を１．５２より大きくすることができず、また、成形時に熱を加えた際に発泡する問題があった。さらに、前記粒子は非晶質であるために、その強度が十分ではなかった。
【００１０】
本発明は、透明部材に用いられるフィラーにおいて、透明部材の光透過性を向上させることができるフィラーを提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明のフィラーは、セラミックス粒子からなるフィラーであって、該セラミックス粒子が、以下の要件（Ｉ）〜（VI）を満たすフィラーである。
（Ｉ）Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２の合計含有量が９９．２重量％以上であり、
（II）Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２の重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）が０．１〜１．０であり、
（III）Ｘ線回折スペクトルにおける相対バックグラウンド高さが３〜１８であり、
（IV）平均粒子径が０．０１〜５０μｍであり、
（Ｖ）真球度が０．９５以上であり、
（VI）屈折率が１．４８〜１．６０である。
【００１２】
本発明における各種の物性値は、具体的には実施例に記載の測定方法で測定される値である。
【発明の効果】
【００１３】
本発明のフィラーによれば、基材に添加して透明部材とした場合に、該透明部材の光透過性を向上させることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明のフィラー（セラミックス粒子）の物性等について説明する。
【００１５】
［ＳｉＯ２とＡｌ２Ｏ３の合計含有量］
本発明に用いられるセラミックス粒子はＳｉＯ２とＡｌ２Ｏ３を主成分とするものである。ＳｉＯ２とＡｌ２Ｏ３の合計含有量は、セラミックス粒子自身の着色を抑制し、フィラーが添加された基材の光透過性を向上させる観点、及び屈折率を所定の範囲に調整してフィラーが添加された基材の光透過性を向上させる観点から、９９．２重量％以上であり、９９．４重量％以上が好ましく、９９．５重量％以上がより好ましい。
【００１６】
また、Ｓｉ及びＡｌ以外の元素、例えばＦｅ、Ｍｎ等の遷移金属元素の含有量は、セラミックス粒子自身の着色を低減し、フィラーが添加された基材の光透過性を向上させる観点から、１５０ｐｐｍ以下が好ましく、１００ｐｐｍ以下がより好ましく、８０ｐｐｍ以下がさらに好ましい。なお、Ｆｅ等の遷移金属元素は、原料のアルミナやシリカに含まれたり、製造工程中に部材等から混入する場合もある。
【００１７】
［Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２の重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）］
Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２の重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）は、屈折率を所定の範囲に調整してフィラーが添加された基材の光透過性を向上させる観点から、０．１〜１．０であり、０．２〜０．９が好ましく、０．４〜０．９がより好ましい。
【００１８】
［Ａｌ２Ｏ３及びＳｉＯ２の原料］
アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）源及びシリカ（ＳｉＯ２)源としては、下記のものを１種以上使用することができる。アルミナ源としては、ボーキサイト、バン土頁岩、酸化アルミニウム、水酸化アルミニウム、ベーマイト、硫酸アルミニウム、硝酸アルミニウム、塩化アルミニウム、アルミナゾル等や、アルミニウムイソプロポキシド等のアルミニウムアルコキシド等を使用することができる。シリカ源としては、珪石、珪砂、石英、クリストバライト、非晶質シリカ、長石、パイロフィライト、ヒュームドシリカ、ケイ酸エチル、シリカゾル等を使用することができる。アルミナ及びシリカの混合源としては、カオリン、バン土頁岩、ボーキサイト、雲母、シリマナイト、アンダルサイト、ムライト、ゼオライト、モンモリロナイト、ハイロサイト等を使用することができる。
【００１９】
［Ｘ線回折スペクトルにおける相対バックグラウンド高さ］
本発明に用いられるセラミックス粒子の相対バックグラウンド高さは、フィラーの非晶質部分と結晶質部分の割合を表す。この値が高いほど非晶質部分の存在割合が大きく、小さいほど結晶質部分の存在割合が大きい。相対バックグラウンド高さは、屈折率を１．４８以上にする観点、及びセラミックス粒子自身の硬さを向上させてフィラーが添加された基材の硬さを向上させる観点から、１８以下であり、１５以下が好ましく、１１以下がより好ましい。また、セラミックス粒子自身の透明性を向上させる観点、及び成型時の金型の摩耗を抑制し、汚染を低減する観点から、３以上であり、５以上が好ましく、６以上がより好ましい。すなわち、これらの観点を総合すると、相対バックグラウンド高さは、３〜１８であり、５〜１５が好ましく、６〜１１がより好ましい。相対バックグラウンド高さを上記範囲内に制御することに関しては、後述する製造方法において、出発原料のＡｌ２Ｏ３とＳｉＯ２の重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）を大きくすることによって、または火炎溶融法により得られた粒子をさらに熱処理することによって、相対バックグラウンド高さを低くすることができる。
【００２０】
［平均粒子径］
本発明に用いられるセラミックス粒子の平均粒子径は、セラミックス粒子の凝集・合一を抑制し、セラミックス粒子の粒度分布をあまり大きくしない観点、及びフィラーが添加された基材の強度を向上させる観点から、０．０１μｍ以上であり、０．１μｍ以上が好ましく、１μｍ以上がより好ましい。また、フィラーが添加された基材の光透過性を向上させる観点、及びフィラーが添加された基材の強度を向上させる観点から、５０μｍ以下であり、１０μｍ以下が好ましく、８μｍ以下がより好ましい。すなわち、これらの観点を総合すると、セラミックス粒子の平均粒子径は、０．０１〜５０μｍであり、０．１〜１０μｍが好ましく、１〜８μｍがより好ましい。平均粒子径を上記範囲内に制御するには、後述する製造方法において、火炎中に投入する原料粒子の粒子径を調整すればよい。
【００２１】
［真球度］
本発明に用いられるセラミックス粒子の真球度は、散乱を抑制し、フィラーが添加された基材の光透過性を向上させる観点、フィラーの基材への分散性を向上させ、基材へのフィラーの添加量を増大させる観点、及びフィラーの特性を基材に付与しやすくする観点から、０．９５以上であり、０．９７以上が好ましく、０．９９以上がより好ましい。真球度を上記範囲内に制御することに関しては、後述する製造方法において、火炎温度を高くすることや、火炎内滞留時間を長くすることにより、真球度を高くすることができる。
【００２２】
［屈折率］
本発明に用いられるセラミックス粒子の屈折率は、基材の屈折率に近似させ、フィラーが添加された基材の光透過性を向上させる観点から、１．４８〜１．６０であり、１．４９〜１．５９が好ましい。屈折率を上記範囲内に制御することに関しては、後述する製造方法において、出発原料のＡｌ２Ｏ３とＳｉＯ２の重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）を大きくすることによって、または火炎溶融法により得られた粒子をさらに熱処理することによって、屈折率を高くすることができる。
【００２３】
［製造方法］
本発明に用いられるセラミックス粒子の製造方法は、上記物性が得られる限り特に限定されないが、上記物性を持つセラミックス粒子を容易に安定して製造できる観点から、火炎溶融法を採用することが好ましい。
【００２４】
火炎溶融法は、アルミナ源とシリカ源を含む混合物（出発原料）を火炎中で溶融して球状化する方法である。好適な態様においては、出発原料を酸素等のキャリアガスに分散させ、下記火炎中に、投入する。
【００２５】
用いる火炎は、プロパン、ブタン、メタン、液化天然ガス、ＬＰＧ、重油、灯油、軽油、微粉炭等の燃料を酸素と燃焼させることによって発生させる。燃料の対酸素比は、完全燃焼の観点から容量比で１．０１〜１．３０が好ましい。高温の火炎を発生させる観点から、酸素・ガスバーナーを用いることが好ましい。特にバーナーの構造は限定するものではないが、特開平７−４８１１８号公報、特開平１１−１３２４２１号公報、特開２０００−２０５５２３号公報、特開２０００−３４６３１８号公報等に開示されているバーナーが例示できる。
【００２６】
キャリアガス中の出発原料の濃度は、出発原料の充分な分散性を確保する観点から、０．１〜２０ｋｇ／Ｎｍ３が好ましく、０．２〜１０ｋｇ／Ｎｍ３がより好ましい。
【００２７】
また、結晶化を促進して屈折率を調整する観点から、火炎溶融法によって得られた粒子をさらに熱処理しても良い。熱処理の温度は、火炎溶融法によって得られた粒子を溶融させない観点から１７００℃以下が好ましく、１４００℃以下がより好ましく、１１００℃以下がさらに好ましい。また、結晶化を促進させて生産性を向上させる観点から、６００℃以上が好ましく、８００℃以上がより好ましく、１０００℃以上がさらに好ましい。すなわち、これらの観点を総合すると、熱処理の温度は、６００〜１７００℃が好ましく、８００〜１４００℃がより好ましく、１０００〜１１００℃がさらに好ましい。熱処理時間は、熱処理温度と関係する。熱処理温度が高ければ、短い熱処理時間にて結晶化が促進され、屈折率を上げることができる。熱処理時間は、結晶化を促進させ、屈折率を向上させる観点から０．０１時間以上が好ましく、０．５時間以上がより好ましい。また、生産性を向上させる観点から、１００時間以下が好ましく、２４時間以下がより好ましい。すなわち、これらの観点を総合すると、熱処理時間は、０．０１〜１００時間が好ましく、０．５〜２４時間がより好ましい。
【００２８】
本発明のフィラーを基材に添加することによって得られた透明部材は、保護カバー、封止材等に有用である。この場合、使用する基材は、透明な材料からなるものであれば特に制限はなく、ガラス、樹脂、透明液体等が使用できる。たとえばガラスであれば、ソーダ石灰ガラス等のアルカリガラスや硼珪酸ガラスが好適に用いられる。また、樹脂であれば熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、あるいは紫外線硬化性樹脂等のエネルギー線硬化性樹脂等が使用でき、例えばポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル樹脂、トリアセチルセルロース、ブチルセルロース等のセルロース樹脂、ポリスチレン、ポリウレタン、ポリ塩化ビニル、ポリアミド、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、シリコーン樹脂が挙げられる。また、透明液体であれば、チョウジ油、シリコンオイル等が使用できる。
【００２９】
上記列挙した基材のなかでも、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアミドは、本発明のフィラーと組み合わせた場合に、光透過性をより向上させることができるため好ましい。
【００３０】
透明部材の良好な光透過性を確保する観点から、基材の屈折率は、１．４８〜１．６０が好ましく、１．５０〜１．５８がより好ましく、１．５２〜１．５６がさらに好ましい。また、基材の屈折率とセラミックス粒子の屈折率の差（絶対値）は、フィラーが添加された基材の光透過性を向上させる観点から、０．０５以下が好ましく、０．０３以下がより好ましく、０．０１以下がさらに好ましい。
【００３１】
透明部材の良好な光透過性を確保する観点から、基材１００重量部に対するフィラーの添加量は、好ましくは９００重量部以下、より好ましくは５００重量部以下、さらに好ましくは３００重量部以下である。また、透明部材の機械的特性（強度、剛性、硬度）を向上させる観点から、基材１００重量部に対するフィラーの添加量は、好ましくは２５重量部以上、より好ましくは４０重量部以上、さらに好ましくは６０重量部以上である。すなわち、これらの観点を総合すると、基材１００重量部に対するフィラーの添加量は、２５〜９００重量部が好ましく、４０〜５００重量部がより好ましく、６０〜３００重量部がさらに好ましい。
【００３２】
本発明のフィラーを基材に添加する方法は特に限定されず、基材が樹脂の場合には、（ａ）混練機を用いて基材中にフィラーを練り込む方法、（ｂ）基材樹脂の溶液、エマルジョン、ディスパージョンまたはサスペンジョンの中にフィラーを混合して、この混合物を成型する方法、（ｃ）基材樹脂を合成する工程で基材樹脂のモノマー中にフィラーを添加し、重合する方法等の方法で添加することができる。汎用性の観点から、（ａ）の方法が好ましく、その場合、ボールミル、ローラーミル、ニーダー等の混練機を用いることができる。基材が透明液体の場合には、（ｄ）攪拌機を用いて基材中にフィラーを混合する方法等で添加することができる。
【実施例】
【００３３】
以下、本発明を具体的に示す実施例等について説明する。なお、実施例等における評価項目は下記のとおりに測定を行った。
【００３４】
＜組成＞
セラミックス粒子について、蛍光Ｘ線法（ＪＩＳ  Ｒ２２１６「耐火れんが及び耐火モルタルの蛍光Ｘ線分析法」）による元素分析を行って、Ａｌ、Ｓｉ及びＦｅの各原子の組成を定量し、得られたＡｌ及びＳｉの濃度から、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２に換算し、Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２の合計含有量と、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）を求めた。
【００３５】
＜相対バックグラウンド高さ＞
試料（セラミックス粒子）をガラス製ホルダーに充填し、リガク社製ＲＩＮＴ２５００を用いて、Ｘ線源にＣｕのＫα線を使用して粉末Ｘ線回折スペクトルを測定し、得られた回折スペクトルを文献記載の方法（Abraham Savitzky et.al., Analytical Chemistry, 36(8), 1627(1964)）において、ポイント数２５の条件でスム−ジングを行った。その後、バックグラウンド部分を文献記載の方法（Sonneveld, E. J and Visser, J. W., J.Appl. Cryst. 8, 1(1975)）に従って、点数間隔４０点、繰り返し回数３２回の条件で抽出し、以下の式１に基づいて、セラミックス粒子のバックグラウンド高さＦを算出した。次に、標準アルミナ（National Institute of Standard & Technology, Standard Reference Material 674a）をガラス製ホルダーに充填し、上記と同様に測定を行なって、標準アルミナのバックグラウンド高さＡを求めた。そして、セラミックス粒子のバックグラウンド高さＦを標準アルミナのバックグラウンド高さＡで除して、得られた値を相対バックグラウンド高さとした。
【数１】
0005426462.tif 000002
（但し、Ｎは２θ＝１０°〜３５°の範囲で、ＣｕのＫα線を使用し粉末Ｘ線回折スペクトルを測定したときの測定点数で、その数は１５０１である。）
【００３６】
＜平均粒子径＞
原料粒子及びセラミックス粒子について、堀場製作所社製ＬＡ−９２０によるレーザー回折／散乱法で、Ｄ５０（体積基準の５０％の中位粒径）を測定し、得られた値を平均粒子径とした。すなわち、超音波を印加しながら、イオン交換水中に粒子を分散させ、分散液の透過率が８０〜９０％の状態で平均粒子径を測定した。測定に際し、相対屈折率は用いなかった。
【００３７】
＜真球度＞
セラミックス粒子について、キーエンス社製リアルサーフェースビュー顕微鏡ＶＦ−７８００で観察し、得られたＳＥＭ像の粒子投影断面の面積及び該断面の周囲長を求め、次いで、〔粒子投影断面の面積と同じ面積の真円の円周長〕／〔粒子投影断面の周囲長〕を計算し、任意の５０個のセラミックス粒子につき、それぞれ得られた値を平均して真球度を求めた。
【００３８】
＜屈折率＞
セラミックス粒子及び基材の屈折率は、ＪＩＳ  Ｋ７１４２「プラスチックの屈折率測定方法」のうち、Ｂ法（顕微鏡を用いる液浸法（ベッケ線法））により求めた。但し、ＪＩＳ  Ｋ７１４２に記載の浸液に代えて、カーギル標準液（（株）モリテックス製）を浸液として使用し、浸液の温度が１５〜２０℃の条件で測定した。顕微鏡は、偏光顕微鏡「オプチフォト」（ニコン社製）を使用した。
【００３９】
（実施例１）
アルミナ（純度９９．９％）４３重量部と、シリカ（純度９９．９％）１００重量部をエタノール中で湿式混合し、真空乾燥した。次いで、真空乾燥した粉末を１４００℃にて４時間熱処理した。得られた熱処理物を湿式粉砕により平均粒子径が４．９μｍになるまで粉砕した。次いで、酸素をキャリアガスとして用い、ＬＰＧ（プロパンガス）を対酸素比（容量比）１．１で燃焼させた火炎（約２０００℃）中に上記粉砕物を投入し、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝０．４３のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００４０】
（実施例２）
アルミナ（純度９９．９％）６７重量部と、シリカ（純度９９．９％）１００重量部を原料とし、平均粒子径が４．６μｍになるまで粉砕したこと以外は、実施例１と同様に行い、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝０．６７のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００４１】
（実施例３）
アルミナ（純度９９．９％）２５重量部と、シリカ（純度９９．９％）１００重量部を原料とし、平均粒子径が５．６μｍになるまで粉砕したこと以外は、実施例１と同様に行い、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝０．２５のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００４２】
（実施例４）
アルミナ（純度９９．９％）１００重量部と、シリカ（純度９９．９％）１００重量部を原料とし、平均粒子径が５．３μｍになるまで粉砕したこと以外は、実施例１と同様に行い、セラミックス粒子を得た。得られたセラミックス粒子を、さらに１１００℃にて２４時間熱処理し、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝１．００のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００４３】
（実施例５）
アルミナ（純度９９．９％）４３重量部と、シリカ（純度９９．９％）１００重量部をエタノール中で湿式混合し、真空乾燥した。次いで、真空乾燥した粉末を、１４００℃にて４時間熱処理し、ボールミルを用いて平均粒子径が５．１μｍになるまで粉砕した。次いで、実施例１と同様の火炎溶融法によりセラミックス粒子を得た。得られたセラミックス粒子を、さらに１１００℃にて２４時間熱処理し、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝０．４３のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００４４】
（実施例６）
アルミナ（純度９９．９％）１１重量部と、シリカ（純度９９．９％）１００重量部を原料とし、平均粒子径が５．５μｍになるまで粉砕したこと以外は、実施例５と同様に行い、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝０．１１のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００４５】
（実施例７）
平均粒子径が０．４μｍになるまで粉砕したこと以外は、実施例１と同様に行い、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝０．４３のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００４６】
（実施例８）
平均粒子径が３９μｍになるまで粉砕したこと以外は、実施例１と同様に行い、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝０．４３のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００４７】
（比較例１）
アルミナ（純度９９．９％）２３０重量部と、シリカ（純度９９．９％）１００重量部を原料とし、平均粒子径が４．８μｍになるまで粉砕したこと以外は、実施例１と同様に行い、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝２．３０のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００４８】
（比較例２）
シリカ（純度９９．９％）１００重量部を１４００℃にて４時間熱処理した。得られた熱処理物を湿式粉砕により平均粒子径が８．０μｍになるまで粉砕した。次いで、酸素をキャリアガスとして用い、ＬＰＧ（プロパンガス）を対酸素比（容量比）１．１で燃焼させた火炎（約２０００℃）中に、上記粉砕物を投入し、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝０．００のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００４９】
（比較例３）
アルミナ（純度９９．９％）１００重量部、シリカ（純度９９．９％）１００重量部、及び水２００重量部を混合してスラリーを調製し、スプレードライヤーを用いて平均粒子径が１０．５μｍの球状粒子にした。この球状粒子について、電気炉中にて１５００℃で１時間焼成することにより、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝１．００のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００５０】
（比較例４）
水酸化アルミニウム６１２重量部と硅砂（ＳｉＯ２純度９９．０％）６００重量部を原料とし、平均粒子径が５．４μｍになるまで粉砕したこと以外は、実施例１と同様に行い、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝０．６７のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００５１】
（比較例５）
アルミナ（純度９９．９％）１１０重量部と、シリカ（純度９９．９％）１００重量部を原料とし、平均粒子径が４．９μｍになるまで粉砕したこと以外は、実施例１と同様に行い、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝１．１０のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００５２】
（比較例６）
アルミナ（純度９９．９％）２６０重量部とシリカ（純度９９．９％）１００重量部をエタノール中で湿式混合し、真空乾燥した。次いで、真空乾燥した粉末を、１５００℃にて３時間焼成し、乾式粉砕して、平均粒子径８．８μｍの原料粉末粒子を得た。得られた原料粉末粒子を用いて、実施例１と同様の火炎溶融法により、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝２．６０のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００５３】
（比較例７）
アルミナ（純度９８％）２６０重量部とシリカ（純度９８％）１００重量部をエタノール中で湿式混合し、真空乾燥した。次いで、真空乾燥した粉末を、７００℃にて１時間の条件にて仮焼し、乾式粉砕して、平均粒子径２８μｍの原料粉末粒子を得た。得られた原料粉末粒子を用いて、実施例１と同様の火炎溶融法により、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）＝２．６０のフィラー（セラミックス粒子）を得た。
【００５４】
得られた実施例及び比較例のフィラーについて、Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ２の合計含有量、重量比（Ａｌ２Ｏ３／ＳｉＯ２）、相対バックグラウンド高さ、平均粒子径、真球度、屈折率、Ｆｅ含有量を測定した。また、以下に示す方法にて光透過性を評価した。結果を表１に示す。
【００５５】
＜光透過性試験＞
試料（フィラー）５０重量部と、屈折率１．５３のチョウジ油５０重量部を、フーバーマーラー（ヨシミツ（株）製）を用いて、攪拌速度１００回転／分、印加荷重２ｋｇ、攪拌時間３分の条件にて混合し、ガラス上に塗布して、厚み５０μｍの塗膜を形成した。次いで、HAZE  MURAKAMI COLOR RESEARCH RAB社製HM150を用い、ＪＩＳ  Ｋ  ７１０５の条件にて、塗膜の全透過率を測定し、以下の基準で判定した。
Ａ：全透過率が９５％以上
Ｂ：全透過率が９０％以上、９５％未満
Ｃ：全透過率が８５％以上、９０％未満
Ｄ：全透過率が８５％未満
【００５６】
【表１】
0005426462.tif 000003
【００５７】
表１に示すように、実施例１〜８の全透過率は９０％以上であり光透過性が高かった。しかし、比較例１〜７の全透過率は９０％未満であり実施例と比較すると光透過性は劣っていた。比較例３のフィラーは真球度が低いために、光が拡散あるいは散乱し、塗膜の光透過性が低下したものと推測される。比較例４のフィラーは、不純物の鉄によりフィラー自身が着色し、塗膜の光透過性が低下したものと推測される。