(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
核燃料棒における２つのタイプのＣＲＵＤの分析を行うための方法において、
燃料棒に、該燃料棒の外側においてＣＲＵＤの第１の層及び第２の層を提供し、該第２の層は前記第１の層の下側にあり、
選択された領域において、ＣＲＵＤツールを用いて、燃料棒からＣＲＵＤの第１の層をブラッシングし、この場合、ツールはブラッシング装置を有しており、ＣＲＵＤの第１の層を除去するために、燃料棒上のブラッシング装置に第１の力が加えられ、該第１の力は、このような除去を行うために十分であり、
ブラッシング装置からＣＲＵＤの第１の層を収集し、
ツールを用いて、選択された領域において、燃料棒からＣＲＵＤの第２の層を掻き取り、この場合、ツールは掻き取り装置を有しており、掻取りのためにツールに第２の力が加えられ、
掻き取り装置からＣＲＵＤの第２の層を収集し、
走査型電子顕微鏡を用いて、ＣＲＵＤの第１の層と第２の層とを別々に分析することを特徴とする、核燃料棒における２つのタイプのＣＲＵＤの分析を行うための方法。
【請求項２】
掻き取り装置がブレードである、請求項１記載の方法。
【請求項３】
ブラッシング装置が剛毛である、請求項１又は２記載の方法。
【請求項４】
掻き取り装置及びブラッシング装置が互いに対して固定されている、請求項１から３までのいずれか１項記載の方法。
【請求項５】
掻き取り装置及びブラッシング装置が互いに対して可動であり、ブラッシング装置及び掻き取り装置が、他方が使用中には引っ込められている、請求項１から４までのいずれか１項記載の方法。
【請求項６】
第２の層の掻取りの間に加えられる前記第２の力が、第１の層のブラッシングの間に加えられる前記第１の力よりも高い、請求項１記載の方法。
【請求項７】
第１の層及び第２の層のＣＲＵＤを粒子分級に分類することを含む、請求項１記載の方法。
【請求項８】
ブラッシング装置に加えられる前記第１の力が、２〜６０ｐｓｉである、請求項６記載の方法。
【請求項９】
掻き取り装置に加えられる第２の力が、１５〜６０ｐｓｉである、請求項６記載の方法。
【請求項１０】
残りのＣＲＵＤのために選択された領域を視覚的に検査することを含む、請求項１から９までのいずれか１項記載の方法。
【請求項１１】
ＣＲＵＤ材料の第２の層が少しでも選択された領域において燃料棒に残留しているならば、掻き取り装置の後にストーン装置を係合させることを含み、掻取りの第２の力がストーン装置に加えられる、請求項１０記載の方法。
【請求項１２】
ストーン装置がホイールである、請求項１１記載の方法。
【請求項１３】
ホイールが研磨材料から形成されている、請求項１２記載の方法。
【請求項１４】
ブレードがステンレス鋼である、請求項２記載の方法。
【請求項１５】
ブレードがジルコニウム合金から形成されている、請求項２記載の方法。
【請求項１６】
剛毛が、柔軟な材料又はプラスチック材料である、請求項３記載の方法。
【請求項１７】
剛毛がナイロンである、請求項１６記載の方法。
【請求項１８】
ＣＲＵＤの第２の層はＣＲＵＤの第１の層よりも小さな空隙率を有する、請求項１記載の方法。
【請求項１９】
ＣＲＵＤの第１の層は綿毛状であり、ＣＲＵＤの第２の層は固着性である、請求項１８記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子炉、特に炉心に格納された核燃料集合体内の核燃料棒のためのＣＲＵＤ分析法及びツールに関する。
【０００２】
背景
水冷却原子炉において、活性化した腐食生成物及び摩耗生成物が水中に溶解させられる。これらの生成物の溶解度は、原子炉条件、すなわち、主として、温度、与えられた溶解されたＨ2濃度におけるｐＨ、及び一次冷却材の化学的性質に応じて変化し、これらの全ての条件は、冷却回路に沿って、また燃料サイクルの間に、変化する場合がある。これらの変化は、一次冷却回路の１つの箇所における金属材料溶解と、別の箇所における回路表面への堆積を生じる。堆積物は、一般的に、析出反応によって生ぜしめられ、通常、下側に位置する基板に強固に付着することができる凝集した固体粒子から形成されている。チョークリバー未確認物質（Chalk River Unidentified Deposits）の頭字語であるＣＲＵＤは、これらの堆積物を特徴付けるために一般的に使用されている。ＣＲＵＤ堆積は温度に依存し、最も高い温度の表面においてより急速に堆積する傾向があり、これは、状況をさらに悪化させる。原子炉回路において、最も高い温度の表面は核燃料棒被覆管である。熱的及び液圧的条件は堆積において主要な役割を果たすので、炉心内において堆積物はサブクール核沸騰領域において予測されることができ、このメカニズムは、より高い温度表面位置、低乱流領域、及び一次冷却材における高不純物濃度において、不純物濃度及び溶解度の低減を助ける。時間が経過すると、材料は、濃縮二酸化ウラン、又は二酸化ウラン及び二酸化プルトニウムから形成された混合酸化物等の核分裂性材料を含有する核燃料棒のジルコニウム基合金被覆管の外側酸化面に集積する恐れがある。燃料棒被覆管におけるＣＲＵＤ堆積は燃料棒表面から一次冷却材への熱伝達係数を減じ、これは、より高い燃料棒温度を生じ、ひいては、ジルコニウム被覆管の増大した酸化を生じる。より厚い局所ＣＲＵＤは、ホウ素等の正規析出（specie precipitation）を許容し、これは、燃料棒の単位面積当たりの与えられた量を超えると、局所的な原子力シフトにつながる恐れがある。
【０００３】
燃料集合体に堆積したＣＲＵＤの分析を行うために、試料は、燃料棒の外側を機械的にブラッシング又は掻き取りすることによって採取されなければならない。この機械的なブラッシングを行うために使用されるシステムは、一方の端部において、与えられた構成の回転するブラシと、剛毛材料とを有する機械的なアームから成る。機械的なブラシは、ＣＲＵＤの表面をブラシ掛けし、アームに加えられる圧力と剛毛材料の選択とに応じて、ＣＲＵＤ堆積物の一部又は全部を収集する。機械的な掻取りを行うためのシステムは、燃料棒が押し付けられるための剛性の部材を有しており、これにより、剛性の部材が燃料棒上を移動させられた時に緩いＣＲＵＤを燃料棒の残りからせん断する。ＣＲＵＤ堆積物を収集するために使用される別の方法は、回転ホイール掻き取り法であり、この場合、高い研磨性の材料が回転中に燃料棒の表面に押し付けられる。全ての前記メカニズムは、手動の装置又は機械的な装置において実施される。
【０００４】
より具体的には、ＣＲＵＤは、不均一な材料であり、空隙率は、堆積物の厚さにおいて変化している。通常、厚さの小さな堆積物と、より厚い堆積物の外側とは、７０％〜８０％のオーダ以上の比較的高い空隙率を特徴とし、綿毛状（fluffy）の脆い様相を有している。厚い堆積の場合、堆積物厚さの６０％までは、５０％未満の空隙率を有する固着性（tenacious）であってよい。ＣＲＵＤ組成は、熱絶縁物として作用することによって又は腐食プロセスを化学的に助けることによって、燃料棒被覆管腐食に局所的に極めて影響する恐れがある。ＣＲＵＤの横断面の様々な位置における元素分布（Ｆｅ，Ｃｒ，Ｎｉ，Ｃｏ，Ｓｉ，Ｚｎ等）、個々の結晶化学的性質、結晶の寸法及び形態を知ることは、適切な監視計画を規定するために基礎的な重要性がある。したがって、堆積物の空隙率及び密度によりよく応答し、どれだけの量及びどのようなタイプのＣＲＵＤ材料を始動の間又はシーケンス交換の間に飛沫同伴することができるか（綿毛状ＣＲＵＤ）、及びどれだけの量及びどのようなタイプのＣＲＵＤが運転条件にかかわらずピン表面に付着したままであるかについてのよりよい回答を提供する、ＣＲＵＤの異なる収集を許容する方法が必要とされている。
【０００５】
既存の装置は、ＣＲＵＤ分析の有効性を制限する主要な欠点を有する。つまり、綿毛状ＣＲＵＤと固着性ＣＲＵＤとが一緒に収集されるので、試料の混合につながり、原子炉のさらなる運転のための最良の監視計画及び関連する動作プランを規定するために必要とされる重要な情報を損失するということである。
【０００６】
引用したことにより本明細書に記載されたものとする米国特許第７１３２６５１号明細書は、ＣＲＵＤ薄片の収集及び分析のための方法を開示している。
【０００７】
発明の概要
核燃料棒の外部における綿毛状ＣＲＵＤと脆い固着性ＣＲＵＤとの別々の収集及び分離を許容するＣＲＵＤ除去方法を提供する必要である。
【０００８】
核燃料棒の外側の同じ幾何学的表面における綿毛状ＣＲＵＤ及び固着性ＣＲＵＤの別々の収集を許容するＣＲＵＤ除去方法を提供することも必要である。
【０００９】
本発明の目的は、綿毛状ＣＲＵＤと固着性ＣＲＵＤとの収集及び分析の分離を許容する、核燃料棒の外側に堆積したＣＲＵＤの物理的特性を決定するための、核燃料棒のためのブラッシング及び掻き取りを組み合わせるＣＲＵＤ分析の方法を提供することである。
【００１０】
本発明は、核燃料棒に、燃料棒の外側においてＣＲＵＤの第１の層及び第２の層を提供し、ＣＲＵＤの第１の層を燃料棒からＣＲＵＤツールを用いて、選択された領域においてブラッシングし、この場合、ツールはブラッシング装置を有しており、燃料棒におけるブラッシング装置に加えられる力は、ＣＲＵＤの第１の層の除去を許容するように規定され、ブラッシング装置からＣＲＵＤの第１の層を収集し、ツールを用いて燃料棒の選択された領域からＣＲＵＤの第２の層を掻き取り、この場合、ツールは掻き取り装置を有しており、燃料棒上の掻き取り装置に加えられる力は、ＣＲＵＤの第２の層の除去を許容するように規定され、掻き取り装置からＣＲＵＤの第２の層を収集し、ＣＲＵＤの第１の層及び第２の層を走査型電子顕微鏡を用いて分析することを含む、核燃料棒における２つのタイプのＣＲＵＤの分析を行うための方法を提供する。
【００１１】
発明の好適な実施の形態が図面に関連して説明される。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明の第１の実施の形態と一致するブラシ／掻き取りツールを示す図である。
【図２】本発明の第２の実施の形態による燃料棒に適用されたツールのブラッシング装置を示す図である。
【図３】第２の実施の形態による燃料棒に作用するツールの掻き取り装置を示す図である。
【図４】本発明による別個の綿毛状のＣＲＵＤ及び固着性のＣＲＵＤを備えた、ＢＷＲにおける燃料棒領域によるＣＲＵＤ分布を示す図である。
【００１３】
図面の詳細な説明
図１は、二段階プロセスを介して燃料ＣＲＵＤサンプリングを行うように設計されたＣＲＵＤブラッシング及び掻き取りツール２の第１の実施の形態を示している。ツール２は、ブラッシング装置４及び掻き取り装置８を収容したツールヘッド３を有している。掻き取り装置８はブレード１８を有する。ブラッシング装置４は、二段階ブラッシング及び掻き取り方法を行うことができるように、ブレード１８の面１９よりも延出したプラスチックの剛毛６を有している。例示した実施の形態において、掻き取り装置８及びブラッシング装置４は互いに対して固定されている。ツールヘッド３は、研磨材料ホイール等の他のツールを収容するための能力を有する。
【００１４】
図２は、綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０と固着性ＣＲＵＤの第２の層１２とによって被覆された燃料棒１４の表面を示している。ブラッシング装置４は、綿毛状ＣＲＵＤを払い落とすことによって燃料棒１４の選択された表面２０から綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０を除去するために使用され、掻き取り装置８は引っ込められている。ブラッシング装置４は、矢印Ａによって示したように前後に移動し、燃料棒１４の選択された表面２０において剛毛６を前後に移動させ、これによって、初期試料を獲得し、ブレードが接触することなく綿毛状ＣＲＵＤの緩い第１の層１０を除去する。ブラッシング装置４の剛毛６を選択された表面２０に係合させるためにツール２０に所定の力Ｆ１が加えられる。加えられる圧力の大きさは、ブレード１８が第１の層１０と接触することなく綿毛状堆積物の除去の適時の成功を許容するように規定される。Ｆ１は２〜６０ｐｓｉであってよい。剛毛６は、燃料棒１４の選択された表面２から綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０を除去する。ブラッシング装置４の剛毛６は好適にはナイロンであるが、様々なプラスチック材料又は柔軟な材料がこの用途に適している。プラスチック剛毛又はその他の選択されたブラッシング材料を備えた回転ディスク等の他のブラッシングツール構成が使用されてもよい。燃料棒１４から除去されると、綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０は、プロセスの第２段階、つまり掻取りの前後又はそれと並行して分析されてよい。綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０は個々に分析される。
【００１５】
図３は、燃料棒１４の同じ、前に選択された表面２０に適用されたツール２の掻き取り装置８を示しており、ブラッシング装置４は引っ込められている。発明の第１の実施の形態において、接触圧を高めることによって、選択された表面２０にブレード１８が当て付けられる。例示した第２の実施の形態において、ブラッシング装置４と掻き取り装置８とは、互いに対して方向Ｄに可動であり、その代わりに、互いに対して方向Ａ又はその他のあらゆる方向に可動であることができる。第１の実施の形態、第２の実施の形態、及び択一的な実施の形態において、ツール２は、ブラッシング段階と掻き取り段階との間に再位置決めされる必要はない。綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０は、ブラッシング装置４を介して既に除去されている。燃料棒１４の選択された表面２０においてブラッシングが行われた後、掻き取りブレード１８が当て付けられる。ブレード１８は、図３に矢印Ａによって示したような方向に前後に移動する。前後の移動Ａは、同じ選択された領域２０において行われる。最も高いツール圧力設定、すなわち所定の力Ｆ２は、第２のサンプルを得るために、ブレード１８のブレード表面１９が燃料棒１４の選択された表面２０と完全に接触することを保証するように、ツール２に加えられる。前記第２のサンプルは、固着性ＣＲＵＤの第２の層１２であり、場合によっては、酸化ジルコニウム層１６である。Ｆ２はＦ１〜６０ｐｓｉ、好適には１５〜６０ｐｓｉであってよい。ブレード１８は好適には、潜在的な腐食を防止するように選択された剛性の材料、例えば、ステンレス鋼、又は好適にはジルコニウム合金から形成されている。次いで、固着性ＣＲＵＤの第２の層１２の収集物は個々に分析される。
【００１６】
燃料棒１４のブラッシング及び掻取りの後、選択された表面２０は、水中ビデオカメラを利用して視覚的に検査される。視覚的検査は記録され、次いで、当業者によって読み取られる。固着性ＣＲＵＤの実質的な第２の層１２が残っているならば、ツールヘッド３は、固着性ＣＲＵＤ材料の第２の層１２の全てを除去するために、最も高い圧力セッティングＦ２で係合させられる研磨材料ホイール等の研磨ストーンを備えるように構成される。ストーン装置は、ブラッシング装置と掻き取り装置とが作業したのと同じ位置に再位置決めされる。ストーン装置は、全ての固着性ＣＲＵＤの第２の層１２及び全ての酸化ジルコニウム層１６が燃料棒１４の表面から除去されて燃料棒１４の表面のクリーンなベース金属が見えるようになるまで使用される。ツール２のオートメーションにおけるシーケンスは、燃料棒１４の同じ幾何学的な選択された表面２０において、ブラッシング装置４の第１の配備と、掻き取り装置８の第２の配備とを、２つの異なるサンプル、つまり綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０と固着性ＣＲＵＤの第２の層１２とを収集するフィルタ媒体の交換を許容するための十分な時間を空けて、許容し、場合によっては、研磨ストーン装置によって、ブレード掻取りの後に、同じ表面における最終的なパスを許容する。綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０及び固着性ＣＲＵＤの第２の層１２の量及び質に関する別々の情報を得ることは、ＣＲＵＤ搬送現象及び、発電所の運転及び原子力発電所の様々な構成部材の作動レベルへのその効果のよりよい理解を提供する。
【００１７】
ブラッシング装置４によって綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０をブラッシングし、その後、掻き取り装置８によって掻き取り移動を行うことは、同じ選択された表面２０からの、綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０と、固着性ＣＲＵＤの第２の層１２との収集の分離を提供し、これにより、ＣＲＵＤ層堆積に関する貴重な情報を得ることができる。ブラッシングの後に掻取りを行うこのような方法は、堆積物の大部分が綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０であるようなプラントにおいて極めて貴重である。これは、同じ運転条件の間の化学種の搬送に対する、綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０における化学種の寄与を決定する場合に重要である。
【００１８】
綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０及び固着性ＣＲＵＤの第２の層１２の収集された薄片は、粒子分級に個々に分類され、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を含む多くの分析ツールを用いて分析され、ツール２は、ＣＲＵＤのタイプに対応する弾性を備える剛毛を有するブラッシング装置４と、予想されるＣＲＵＤ堆積物のせん断強さに適合する剛性を備えるブレード１８とを有する。ＣＲＵＤ分析の方法は、引用により本明細書に記載されたものとする米国特許第７１３２６５１号明細書に記載されたものと同じである。このような方法は、以下では簡単に説明するが、米国特許第７１３２６５１号明細書にさらに開示されている。前記特許に開示された方法は、綿毛状ＣＲＵＤの第１の層１０と、固着性ＣＲＵＤの第２の層１２とのそれぞれに適用される。
【００１９】
本発明のための１つのこのような分析方法は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）に取り付けられた電子後方散乱回折（ＥＢＳＤ）を提供し、そうでなければ、結晶系、単位格子の格子定数、及び薄片の元の部分に属するグループ結晶のポイントを決定するためにＳＥＭ装置を作動させることを含む。本発明は、核燃料棒におけるＣＲＵＤ薄片断面の分析のための方法も提供する。本発明は、薄片の結晶の形態を決定し、薄片の結晶の寸法を決定し、薄片の様々な位置における元素分布を相関させ、その場合、この分布は、取り付けられたエネルギ分散型分光計を備えたＳＥＭによって得られ、元素分布によって、結晶中の鉄濃縮及び銅、亜鉛及びケイ素等の他の種の濃縮の除去を決定し、鉄濃縮及び銅、亜鉛及びケイ素等の他の種の濃縮の除去を、結晶の寸法及び形態と相関させるステップを提供する。
【００２０】
ＳＥＭは、米国特許第７１３２６５１号明細書にさらに詳しく説明されているように、顕微鏡エネルギ分散型分光計（ＳＥＭ／ＥＤＳ）において使用されてよい。ＳＥＭは、ＣＲＵＤからのデータの集合における局所的なＣＲＵＤ特性の決定的な情報を外挿及び積分するために、従来利用可能なバルク技術（ＩＣＰ、ＸＲＤ及びガンマ線分光）と関連して使用される。薄片空隙率は薄片のＳＥＭ画像に基づいて推定されてよい。ＣＲＵＤは、核燃料棒の欠陥のない領域よりも欠陥のある領域において著しく高密度になってよい。
【００２１】
本発明の二段階方法は、第１の照射された燃料棒と第２の照射された燃料棒との間の、綿毛状ＣＲＵＤの含有量と量との微分を許容し、元から第１の燃料棒に堆積した綿毛状ＣＲＵＤの、第２の燃料棒における飛沫同伴のレベルの評価を許容する。本発明の二段階方法は、第１及び第２の照射された燃料棒から、第３の照射された燃料棒における綿毛状ＣＲＵＤの搬送及び飛沫同伴を理解するために使用することもできる。図４は、本発明の新たなサンプリング及び分析方法を使用することが、どのＣＲＵＤが飛沫同伴のために利用可能であり、どのＣＲＵＤが燃料棒に密着性であり、綿毛状ＣＲＵＤ及び固着性ＣＲＵＤの軸方向分布がどのようになっているかに対する量的回答を提供することを示している。ブラッシング装置４の後に掻き取り装置８を使用することは、典型的に、ほぼ１００％の燃料棒堆積物を除去し、この堆積物は被覆管の近くの酸化ジルコニウムを含む。図４において、Ｂは、ブラシ掛けされた綿毛状ＣＲＵＤ収集物に対応し、Ｓは掻き取られた固着性ＣＲＵＤに対応し、Ｔは両者の合計を表している。収集は、スパン中央（ＭＳ）における、２つの隣接するスペーサ格子の間の照射された燃料棒において行われる。例示した実施の形態において、エレベーション１は燃料棒の底部から第１及び第２のスペーサ格子の間であり（ＭＳ  １−Ｂ）、エレベーション７は燃料集合体の底部から７番目と８番目のスペーサ格子の間（ＭＳ  ７−Ｂ）である。分析は、綿毛状ＣＲＵＤ及び固着性ＣＲＵＤの両方のために利用可能なタイプのＣＲＵＤによる合計量の分離をも許容する。本発明によるブラッシング装置４の後に掻き取り装置８を使用することは、綿毛状ＣＲＵＤの割合を知り、これを、次の照射サイクルの開始時にＣＲＵＤ再分布の範囲に相関させることにおいて極めて有効であることが証明された。さらなるＣＲＵＤ再分布は、潜在的に、新規の燃料集合体におけるより重い負荷を生じる恐れがある。
【００２２】
前記明細書において、発明は、その特定の典型的な実施の形態及び実施例に関連して説明された。しかしながら、以下の請求項に示されたような発明のより広い精神及び範囲から逸脱することなく、前記実施の形態及び実施例に対して様々な変更を加えてもよいことは明らかになるだろう。したがって、明細書及び図面は、限定的な意味ではなく、例示として見なされるべきである。
【図１】
0005645206.tif 000002
【図２】
0005645206.tif 000003
【図３】
0005645206.tif 000004
【図４】
0005645206.tif 000005