(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
厚さ方向の熱伝導率に比べて面方向の熱伝導率が高い黒鉛シートの表裏面の内の一方に、セラミックスの溶射により形成された第一のセラミックス溶射層が積層されていると共に、前記黒鉛シートの表裏面の他方に、前記第一のセラミックス溶射層より熱伝導率の低いセラミックスの溶射により形成された第二のセラミックス溶射層が積層されており、前記第一のセラミックス溶射層が積層された面は発熱体が配される面である
ことを特徴とする積層シート。
【請求項２】
厚さ方向の熱伝導率に比べて面方向の熱伝導率が高い黒鉛シートの表裏面の内の一方は、セラミックスの溶射により積層された第一のセラミックス溶射層と、前記第一のセラミックス溶射層より熱伝導率の低いセラミックスの溶射により積層された第二のセラミックス溶射層とで区分けされており、前記黒鉛シートの表裏面の他方は発熱体が配される面である
ことを特徴とする積層シート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、黒鉛シートを基体とする積層シートに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
黒鉛シートは、耐熱性、耐薬品性、潤滑性、電気伝導性など、黒鉛が本来的に有する特性に加えて、低密度、高弾性、可撓性などの特性を有している。そして、例えば、高弾性であることを利用してシール材として、潤滑性や表面平滑性を利用して離型材として、高い熱伝導性を利用して熱伝導材や放熱材として使用されるなど、種々の用途に使用されている。また、多様な特性を有することから、新たな用途が潜在していると考えられている。
【０００３】
黒鉛シートとしては、単相の黒鉛シートの他、黒鉛シートを基体として他の材料を積層した積層シートも提案されている。例えば、黒鉛シートに樹脂の薄膜を積層した積層シート（例えば、特許文献１参照）、黒鉛シートに金属箔を接着した積層シート（例えば、特許文献２参照）、黒鉛シートに炭素繊維シートを接着し、更に金属メッキを施した積層シート（特許文献３）などが提案されている。このように、他の材料を積層することにより、黒鉛シートに新たな特性が付加されるため、用途の選択の幅が広がると期待される。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
そこで、本発明は、上記の実情に鑑み、黒鉛シートを基体とする新規な構成の積層シートの提供を、課題とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上記の課題を解決するため、本発明にかかる積層シートは、「厚さ方向の熱伝導率に比べて面方向の熱伝導率が高い黒鉛シートの表裏面の内の一方に、セラミックスの溶射により形成された第一のセラミックス溶射層が積層されていると共に、前記黒鉛シートの表裏面の他方に、前記第一のセラミックス溶射層より熱伝導率の低いセラミックスの溶射により形成された第二のセラミックス溶射層が積層されており、前記第一のセラミックス溶射層が積層された面は発熱体が配される面である」ものである。また、本発明にかかる積層シートは、「厚さ方向の熱伝導率に比べて面方向の熱伝導率が高い黒鉛シートの表裏面の内の一方は、セラミックスの溶射により積層された第一のセラミックス溶射層と、前記第一のセラミックス溶射層より熱伝導率の低いセラミックスの溶射により積層された第二のセラミックス溶射層とで区分けされており、前記黒鉛シートの表裏面の他方は発熱体が配される面である」ものとすることができる。
【０００６】
黒鉛シートにセラミックス溶射層が積層された積層シートは、従来なかった。従って、本発明の積層シートは、黒鉛シートを基体とした積層シートとして、新規な構成である。
【０００７】
電気伝導性を有する黒鉛シートに電気絶縁層を積層するために樹脂を積層した従来の積層シートでは、耐熱性や耐薬品性など、黒鉛シートの備える優れた特性が、樹脂によって損なわれるおそれがあった。これに対し、上記構成の本発明では、耐熱性や耐薬品性に優れるセラミックスで、黒鉛シートに電気絶縁層を積層することができる。
【０００８】
また、黒鉛シートの機械的強度を補強するために、金属層を積層した従来の積層シートでは、耐熱性が不十分となるおそれがあると共に、電気絶縁性を付与することができなかった。これに対し、上記構成の本発明では、耐熱性に優れると共に電気伝導率の低いセラミックスで、黒鉛シートの機械的強度を補強することができる。
【０００９】
更に、黒鉛シートに他の材料を積層するために、樹脂接着剤（粘着剤）を使用していた従来の積層シートでは、接着剤層の存在によって、耐熱性、耐薬品性、機械的強度が損なわれるおそれがあった。これに対し、上記構成の本発明では、黒鉛シートに積層される層は、セラミックスの溶射により形成された層であり、接着剤が不要であるため、従来の積層シートが有していた上記の不利益が回避されている。
【００１０】
また、黒鉛シートは面方向の熱伝導率は高いのに対し、厚さ方向の熱伝導率は低い。そのため、発熱体で発生する熱を伝導し放熱する部材として黒鉛シートを用いる場合、熱は主に黒鉛シートの端面から放熱されることになり、効率が悪い。これに対し、セラミックスは、一般的に黒鉛シートの厚さ方向の熱伝導率より高い熱伝導率を有する。そのため、黒鉛シートの表裏面の少なくとも一方の面に、セラミックス溶射層を積層することにより、黒鉛シート内を伝導する熱を厚さ方向に放熱させることが可能となる。
【００１１】
加えて、セラミックスは一般的に電気伝導率が低いが、熱伝導率に関しては、高いセラミックスも低いセラミックスも種々存在する。従って、セラミックス溶射層を形成するセラミックスの種類の選択により、或いは、異なる種類のセラミックスによるセラミックス溶射層を組み合わせることにより、多様な用途が可能となる。例えば、黒鉛シートにおいて、熱伝導率の高いセラミックスによるセラミックス溶射層を積層する部分と、熱伝導率の低いセラミックスによるセラミックス溶射層を積層する部分との配置の設計により、熱が伝導し放熱されるルートを制御することが可能となる。
【００１２】
本発明にかかる積層シートは、上記構成に加え、「黒鉛シートの厚さ方向に沿う端面に、セラミックスの溶射により形成されたセラミックス溶射層が積層されている」ものとすることができる。
【００１３】
黒鉛シートは比較的脆いため、厚さ方向に沿った端面で剥離が生じ、黒鉛の粉末が脱離し飛散するおそれがある。本構成の積層シートでは、黒鉛シートにおいて厚さ方向に沿った端面が、セラミックス溶射層によって積層される。これにより、黒鉛シートの端面がセラミックス溶射層によって保護されるため、端面での剥離が抑制され、黒鉛粉末が脱離し飛散する事態を回避することができる。
【発明の効果】
【００１４】
以上のように、本発明の効果として、黒鉛シートを基体とする新規な構成の積層シートを、提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の第一実施形態の積層シートの縦断面図である。
【図２】図１の積層シートの使用を説明する断面図である。
【図３】本発明の第二実施形態の積層シートの縦断面図である。
【図４】図３の積層シートの使用を説明する断面図である。
【図５】本発明の第三実施形態の積層シートの縦断面図である。
【図６】他の実施形態の積層シートの構成及び使用を説明する縦断面図である。
【図７】更に他の実施形態の積層シートの構成及び使用を説明する縦断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、本発明の具体的な実施形態について、説明する。本実施形態の積層シートは、黒鉛シートの少なくとも一部に、セラミックス溶射層が積層されているものである。かかる構成の積層シートは、黒鉛シートの少なくとも一部に、セラミックスを溶射することにより製造することができる。
【００１７】
積層シートの基体となる黒鉛シートとしては、層間化合物とした黒鉛を急激に加熱し、層間の物質をガス化して層間隔を押し広げ、その後圧延することにより得られる黒鉛シート（膨張黒鉛シート）を使用可能である。また、黒鉛シートの厚さは、薄過ぎれば強度が小さくハンドリングが難しくなる一方、厚過ぎれば可撓性が失われる。また、積層シートが熱伝導部材として使用される場合、黒鉛シートが厚くなるほど、厚さ方向の熱伝導抵抗が高くなる。そのため、黒鉛シートの厚さは、０．０５ｍｍ〜６．０ｍｍであれば汎用しやすく好適であり、厚さが０．５ｍｍ〜２．０ｍｍであればより好適であり、厚さが０．５ｍｍ〜１．０ｍｍであれば更に好適である。
【００１８】
溶射材料として使用されるセラミックスとしては、酸化アルミニウム、酸化珪素、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化クロム、ムライト、スピネル等の酸化物系セラミックスの他、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素、炭化珪素等の非酸化物系セラミックスを例示することができる。
【００１９】
溶射法としては、ガス炎を熱源とするフレーム溶射法も可能であるが、プラズマ溶射法が望ましい。プラズマ溶射法では、溶射材料を３０００℃以上の高温で加熱することができるため、融点の高いセラミックスが溶射材料である場合の溶射法として適している。プラズマ溶射では、Ａｒガス、Ｈｅガス、Ｈ２ガス、または、これらの混合ガスを作動ガスとし、電圧をかけて作動ガスを解離させることにより、高温・高速のプラズマジェットをノズルから噴出させる。そして、このプラズマジェット中に溶射材料としてのセラミックス粉末を供給し、黒鉛シートに吹き付ける。これにより、溶融・軟化したセラミックスの粒子が黒鉛シートの表面に付着し、凝固・堆積することにより、セラミックス溶射層が形成される。なお、溶射によりセラミックス粒子は潰れて扁平となるため、セラミックス溶射層におけるセラミックス粒子は、溶射層ではないセラミックス層におけるセラミックス粒子と判別が可能である。
【００２０】
なお、通常、溶射の前処理として、ブラスト処理など溶射対象の材料（基材）の表面を粗面化する処理が必要である。これは、溶射層は、溶射材料の粒子と基材の表面との機械的な接触により形成されるものであるからである。基材の表面を粗面化することにより、溶射材料と基材との接触面積が増すと共に、基材表面の凹凸によりアンカー効果が発揮され、溶射材料と基材との密着性が高められる。ＪＩＳ  Ｈ  ９３０２（セラミックス溶射作業標準）においても、溶射の前処理として、ねじ切り、溝きりなど基材に不規則な凹凸を付ける処理や、ブラスト材料の投射による粗面化処理を行うことが記載されている。また、当該ＪＩＳには、溶射材料の溶射に先立ち、アンダーコート剤を溶射することにより、密着性を高めることも記載されている。
【００２１】
しかしながら、本発明者らの検討により、このような溶射の定法に反し、「黒鉛シートの表面を粗面化する工程、及び、黒鉛シートにアンダーコート剤を溶射する工程を経ることなく、黒鉛シートにセラミックスを溶射する」製造方法により、上記構成の積層シートであって、セラミックス溶射層の黒鉛シートに対する密着性が高い積層シートを製造できることが判明した。黒鉛シートの表面は非常に平滑であるため（ＪＩＳ  Ｂ０６０１による算術平均粗さで、５μｍ〜６μｍ）、表面を粗面化することなく、黒鉛シートに対するセラミックス溶射層の密着性が高い積層シートが得られることは、大変興味深い。
【００２２】
次に、第一実施形態の積層シートの構成について説明する。積層シート１は、図１に示すように、黒鉛シート１０の表裏面の内の一方の面１１に、セラミックス溶射層２１が積層されているものである。なお、図１は、黒鉛シート１０の厚さ、及び、セラミックス溶射層２１の厚さの関係を、正確に図示したものではない。これは、後述の他の図においても同様である。
【００２３】
かかる構成により、電気伝導性の黒鉛シート１０の表裏面のうち片面が、耐熱性、耐薬品性等に優れるセラミックス溶射層２１によって、電気的に絶縁される。また、黒鉛シート１０の機械的強度が、セラミックス溶射層２１によって補強される。
【００２４】
上記構成の積層シート１は、次のような用途に使用することができる。例えば、図２（ａ）に示すように、黒鉛シート１０の一方の面１１に積層されたセラミックス溶射層２１を、熱伝導性の高いセラミックス（窒化アルミニウム、炭化珪素など）で形成し、このセラミックス溶射層２１に接触するように、電気的に絶縁されることが求められる電子部品などの発熱体７１を配する。これにより、発熱体７１で発生する熱は、セラミックス溶射層２１を介して黒鉛シート１０に伝導する。黒鉛シートでは、面方向の熱伝導率（１４０〜２００Ｗ／ｍ・Ｋ）は、厚さ方向の熱伝導率（３〜５Ｗ／ｍ・Ｋ）に比べて非常に大きいため、黒鉛シート１０に伝導した熱は、主に黒鉛シートの面方向に伝導する。なお、図中の矢印は、熱の移動を模式的に示したものである。
【００２５】
また、図２（ｂ）に示すように、黒鉛シート１０の一方の面１１に接触するように、電気的に絶縁されることが求められない発熱体７２を配し、黒鉛シート１０の他方の面１２にセラミックス溶射層２１を積層しても良い。ここで、セラミックス溶射層２１を形成するセラミックスは、黒鉛シート１０の厚さ方向の熱伝導率より、熱伝導性の高いセラミックス（窒化アルミニウム、炭化珪素、酸化アルミニウム、窒化ケイ素など）とする。また、黒鉛シート１０の厚さは、図２（ａ）を用いて説明した場合より、小さい方が望ましい。このように、厚さ方向に放熱しにくい黒鉛シート１０の表裏面の内少なくとも一方の面１１に、熱伝導性の高いセラミックス溶射層２１が積層されることにより、発熱体７２から黒鉛シート１０に伝導した熱は、黒鉛シート１０の面方向に伝導すると共に、黒鉛シート１０の厚さ方向に放熱される。
【００２６】
次に、第二実施形態の積層シート２の構成について説明する。積層シート２は、図３に示すように、黒鉛シート１０の表裏面の内の一方の面１１に、セラミックス溶射層２１が積層されていると共に、黒鉛シート１０の表裏面の内の他方の面１２に、セラミックス溶射層２２が積層されているものである。なお、セラミックス溶射層２１を形成するセラミックスと、セラミックス溶射層２２を形成するセラミックスとは、同一の種類とすることも異なる種類とすることもできる。
【００２７】
かかる構成により、電気伝導性の黒鉛シート１０の表裏面が、共に、耐熱性、耐薬品性等に優れるセラミックス溶射層２１，２２によって、電気的に絶縁される。また、黒鉛シート１０が両側からセラミックス溶射層２１，２２で挟み込まれることにより、黒鉛シート１０の機械的強度が、より補強される。
【００２８】
上記構成の積層シート２は、次のような用途に使用することができる。例えば、図４（ａ）に示すように、黒鉛シート１０の表裏面のうち一方の面１１に積層されたセラミックス溶射層２１を、熱伝導性の高いセラミックス（窒化アルミニウム、炭化珪素など）で形成し、このセラミックス溶射層２１に接触するように、電気的に絶縁されることが求められる発熱体７１を配する。一方、黒鉛シート１０の他方の面に積層されたセラミックス溶射層２２を、熱伝導性の低いセラミックス（酸化ジルコニウムなど）で形成する。これにより、黒鉛シート１０において、発熱体７１が配されている面１１とは反対側の面１２も電気的に絶縁されると共に、発熱体７１から黒鉛シート１０に伝導した熱は、主に黒鉛シート１０の面方向に伝導する。
【００２９】
また、図４（ｂ）に示すように、黒鉛シート１０の表裏面に積層されたセラミックス溶射層２１，２２ｂを、共に熱伝導性の高いセラミックス（窒化アルミニウム、炭化珪素など）で形成する。そして、一方のセラミックス溶射層２１に接触するように、電気的に絶縁されることが求められる発熱体７１を配する。なお、この場合も、黒鉛シート１０の厚さは、小さい方が望ましい。このようにすることにより、黒鉛シート１０の表裏面を共に電気的に絶縁しながら、片方の面１１に配された発熱体７１で発生した熱を、黒鉛シート１０の面方向に伝導させると共に、黒鉛シート１０の厚さ方向に放熱させることができる。
【００３０】
次に、第三実施形態の積層シート３の構成について説明する。積層シート３は、図５に示すように、黒鉛シート１０の表裏面１１，１２、及び、厚さ方向に沿う端面１３に、セラミックス溶射層３１が積層されているものである。換言すれば、積層シート３の全表面に、セラミックス溶射層３１が積層されている。
【００３１】
かかる構成により、電気伝導性の黒鉛シート１０の全表面が、耐熱性、耐薬品性に優れるセラミックス溶射層３１によって、電気的に絶縁される。また、黒鉛シート１０の端面１３がセラミックス溶射層３１によって被覆されることにより、端面１３から黒鉛粉末が脱離し飛散するおそれを、回避することができる。なお、セラミックス溶射層３１では、黒鉛シート１０の表裏面の内の一方の面１１に積層された溶射層、黒鉛シート１０の表裏面の内の他方の面１２に積層された溶射層、及び、端面１３に積層された溶射層とで、それぞれを形成するセラミックスの種類を異ならせることもできる。
【００３２】
以上、本発明について好適な実施形態を挙げて説明したが、本発明は上記の実施形態に限定されるものではなく、以下に示すように、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、種々の改良及び設計の変更が可能である。
【００３３】
例えば、上記では、黒鉛シート１０の表裏面１１，１２及び端面１３の少なくとも一面に、全体的にセラミックス溶射層が積層された積層シートを例示した。これに限定されず、黒鉛シート１０の表裏面１１，１２及び端面１３の少なくとも一面に、部分的にセラミックス溶射層が積層された構成であっても良い。例えば、図６（ａ）に示すように、電気的に絶縁されることが求められる発熱体７１が配される部分のみにおいて、黒鉛シート１０に、熱伝導率の高いセラミックスによるセラミックス溶射層２４が積層された構成の積層シート４とすることができる。
【００３４】
また、図６（ｂ）に示すように、黒鉛シート１０の表裏面の内の一方の面１１において、電気的に絶縁されることが求められない発熱体７２が配される部分を除いた部分に、熱伝導性の低いセラミックスによるセラミックス溶射層２５を積層すると共に、黒鉛シート１０の表裏面の内の他方の面１２、及び、端面１３の一方にもセラミックス溶射層２５が積層された積層シート５とすることができる。かかる構成により、発熱体７２で発生した熱を、主に、黒鉛シート１０内を面方向に伝達させて一方の端面（図中、向かって右の端面）から放熱させることができる。
【００３５】
更に、上記では、黒鉛シート１０のある面においては、同一種類のセラミックスから形成されたセラミックス溶射層が積層される場合を例示した。これに限定されず、黒鉛シート１０の一つの面に積層されるセラミックス溶射層において、これを形成するセラミックスの種類を、部分的に異ならせることもできる。例えば、図７に示すように、黒鉛シート１０において発熱体７２が配される面１１とは反対側の面１２に積層されるセラミックス溶射層２６が、熱伝導率の低いセラミックスの溶射により形成された層２６ａと、熱伝導率の高いセラミックスの溶射により形成された層２６ｂとに区分けされている積層シート６とすることができる。このような構成とすることにより、発熱体７２で発生した熱が、面１２から放熱されやすい領域を、限定することができる。
【００３６】
なお、部分的なセラミックスの溶射は、溶射しない部分の黒鉛シートをマスキングすることにより行うことができる。また、マスキングを施して行う溶射を、セラミックスの種類を異ならせて複数回行うことにより、部分的にセラミックスの種類の異なるセラミックス溶射層を形成させることができる。
【００３７】
上記では、いくつかの種類のセラミックスの熱伝導率に関して、黒鉛シートの熱伝導率と対比しながら説明した。これらのセラミックスの熱伝導率は、以下のようである。
窒化アルミニウム：約１５０（Ｗ／ｍ・Ｋ）
炭化珪素：約６０（Ｗ／ｍ・Ｋ）
酸化アルミニウム：約３２（Ｗ／ｍ・Ｋ）
窒化珪素：約２０（Ｗ／ｍ・Ｋ）
酸化ジルコニウム：約３（Ｗ／ｍ・Ｋ）
【００３８】
また、上記では、積層シートが熱を伝導し放熱する部材として使用される例を主に挙げて説明したが、本発明の積層シートの用途はこれに限定されるものではない。例えば、電気絶縁性と共に耐熱性や耐薬品性が求められるシーリング材に、本発明を適用することができる。
【符号の説明】
【００３９】
１，２，３，４，５，６  積層シート
１０  黒鉛シート
２１，２２，２２ｂ，２３，２４，２５，２６  セラミックス溶射層
【先行技術文献】
【特許文献】
【００４０】
【特許文献１】特許第２９３５７７１号公報
【特許文献２】特公平６−５１０９号公報
【特許文献３】特許第３０６９３９８号公報
【図１】
0005628771.tif 000002
【図２】
0005628771.tif 000003
【図３】
0005628771.tif 000004
【図４】
0005628771.tif 000005
【図５】
0005628771.tif 000006
【図６】
0005628771.tif 000007
【図７】
0005628771.tif 000008