(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
粉末を合成する粉末合成装置において、
ａ．反応炉に材料を投入する複数のポートと、該反応炉に処理ガスを供給する少なくとも１つのポートと、少なくとも１つの排出ポートと、該反応炉内のプラズマに選択可能にエネルギを伝達するエネルギ伝達装置とを有するプラズマ反応炉と、
ｂ．上記複数のポートに連結され、上記プラズマ反応炉に材料を投入する複数の投入器と、
ｃ．上記プラズマ反応炉により生成される複数の生成混合物の一部を採取するために、上記排出ポートに連結された真空装置と、
ｄ．上記排出ポートに連結され、上記真空装置によって上記複数の生成混合物の一部を選択的に採取する採取器とを備え、
上記採取器は、異なる動作パラメータで生成された複数の生成混合物をそれぞれ採取することを特徴とする粉末合成装置。
【請求項２】
上記採取器は、上記複数の生成混合物を冷却する導管を介して、上記排出ポートに連結されていることを特徴とする請求項１記載の粉末合成装置。
【請求項３】
上記投入器のそれぞれは、プラズマ反応炉に選択可能な量の材料を投入するように調整されたワイヤ供給器、ホッパ及び流量調節ポンプから選択される１つであることを特徴とする請求項１記載の粉末合成装置。
【請求項４】
上記採取器は、相互汚染を実質的に生じさせることなく、複数の生成混合物の一部を選択的に順次採取することを特徴とする請求項１記載の粉末合成装置。
【請求項５】
ａ．一端が反応室に処理ガスを供給する供給ポートに連結され、他端が該反応室から生成混合物を排出する排出ポートに連結された流路を有する反応室を有するプラズマ反応炉と、
ｂ．選択可能な比率で材料を上記反応室に複数のポート介して供給する複数の投入器と、
ｃ．上記プラズマ反応炉により生成される生成混合物の一部を採取するために、上記排出ポートに連結された真空装置と、
ｄ．上記排出ポートに連結され、上記真空装置によって上記生成混合物の一部を選択的に採取する採取器と、
ｅ．上記複数の投入器と、上記プラズマ反応炉と、上記採取器とに接続され、該複数の投入器の選択可能な比率を変更し、該プラズマ反応炉内のプラズマのプラズマエネルギを制御し、異なる動作パラメータで生成された複数の生成混合物の一部の選択的な採取を制御するコントローラとを備える材料生成装置。
【請求項６】
上記投入器のそれぞれは、ワイヤ供給器、ホッパ、流量調節ポンプから選択される１つであることを特徴とする請求項５記載の材料生成装置。
【請求項７】
上記採取器は、上記生成混合物を冷却する導管を介して、上記排出ポートに連結されていることを特徴とする請求項５記載の材料生成装置。
【請求項８】
上記採取器は、相互汚染を実質的に生じさせることなく、複数の生成混合物の一部を選択的に順次採取することを特徴とする請求項５記載の材料生成装置。
【発明の詳細な説明】
【関連出願】
【０００１】
本出願は、いずれも参照によって本願に援用される２００４年４月１９日に出願された係属中の米国仮特許出願番号６０／５６３，８５３号、及び２００４年１０月８日に出願された係属中の米国仮特許出願番号６０／６１７，５８６号について、米国特許法第１１９条（ｅ）項に基づく優先権を主張する。
【技術分野】
【０００２】
本発明は、粉末材料の生成の分野に関し、詳しくは、広範囲な成分を有する粉末を合成及び分離し、粉末のスペクトルを評価し、新たな粉末組成物を発見するための処理及び装置に関する。
【背景技術】
【０００３】
新たな素材は、新たな可能性を提供する。生成技術は、非常に洗練され、多くの場合、最終生成物の品質の改善は、生成時に投入される材料の特性を精密に制御することによって達成される。正確に所望の特性を有する材料を発見することは、複雑で高価なタスクであり、新たな材料の発見のために、様々な手法が発表され、様々な技術が開発されている。
【０００４】
材料発見プロセスは、通常、生成工程を含み、この場合、発見のための生成技術を用いて、ある所定の材料を投入して多種多様な複合生成物を生成し、これによって得られる生成物を分析し、所望の特性を有する複合生成物が合成されたかを判定する。所望の特性の判定及び分析の後に、製造のための生成技術を用いて、所望の材料をより大規模に製造する。
【０００５】
現在用いられている材料発見技術としては、溶相技術、堆積技術、炉技術、焼結技術等がある。数個以上の元素からなる化合物は、周期表に記載されている１００個以上の元素を任意に結合して生成できるため、有用であると考えられている既知の化合物は、実現可能な化合物の一部に過ぎない。したがって有望な材料を発見するための材料発見技術では、多種多様な材料組成物を迅速に、系統的に、反復的に、効率的に、スケーラブルに、経済的に生成する必要がある。材料の固相粒子又は材料の塊を物理的に混合し、加熱によって反応させる従来の焼結及び炉を用いる技術では、多種多様な材料組成物を短期間で生成することができなかった。
【０００６】
溶相技術は、温度を厳密に制御する必要があり、結合される反応物及び生成物は通常可溶性であり、したがって、所定の温度及び圧力の範囲内で、所定の溶媒においてのみ反応する。一般的な溶媒の温度の許容範囲は、多くの元素金属の融点からは程遠いため、必要な反応物は、先ず、可溶性の前駆体化合物と結合させる必要がある。このような前駆体化合物の必要性は、発見プロセスにおける工程を複雑にし、候補反応物のリストは、可溶性の化合物に結合できる元素に限定される。更に、このような化合物の合成又は購入のためのコストも大きい。したがって、任意の反応物の組を含む大規模な材料の溶相合成は、費用対効果が補償されていない。
【０００７】
堆積技術は、複数の反応物を所定の場所に送達し、基底にある合成法に基づいて、これらを結合し、一連の材料を生成する。例えば、複数の異なる反応物の組合せが基板に堆積された後、溶相又は固相技術によって互いに反応し、反応物を含む複数の化合物が生成される。このような堆積に基づく手法は、シュルツ（Schultz）他に付与された米国特許番号５，７７６，３５９号、発明の名称「巨大磁気抵抗性酸化コバルト化合物（GIANTMAGNETORESISTIVE COBALT OXIDE COMPOUNDS）」に開示されており、この文献の全体は、引用によって本願に援用される。これらの技術は、材料の堆積層に依存し、材料特性を分析するためには、この堆積層を調べなければならないため、バルク材料の生成には適さない。
【０００８】
比較的近年になって、ナノ構造の粉末が現代の産業の多くの分野で有益であることがわかり、非常に微細で、結晶粒度が均等な粉末を生成する技術が開発された。高純度微粉末を生成するための方法を開示する特許文献も存在している。微粉末を生成するための一手法は、ヤダフ（Yadav）他に付与された米国特許番号第６，７８６，９５０号、発明の名称「高純度微細金属粉末及び高純度微細金属粉末の製造方法（HIGH PURITY FINE METAL POWDERS AND METHODS TO PRODUCE SUCH POWDER）」に開示されており、この文献の全体は、参照によって本願に援用される。微粉体の生成のための技術的なプロセスは、通常、大きくは、溶相合成、機械的合成及び気相合成に分類される。
【０００９】
溶相技術では、水性、水溶性及び／又は懸濁された前駆体が反応して、溶液内に分散されたままで残ることができ、又は固体又は準固体の形式で沈殿する生成物が生成される。例えば、溶液内で合成を行い、固体粉末を沈殿させてもよい。これに変えて、溶液反応によって、溶液生成物を生成し、これを処理して、粉末形式の固体生成物を生成してもよい。同様にエアロゾル溶液合成では、エアロゾル溶液内で前駆体が反応し、生成物が生成され、この生成物を処理して所望の粉末を生成する。ゾル−ゲルとして知られる他の種類の溶相合成では、前駆体を液相の水溶液に投入し、コロイド溶液を生成し、これを処理して所望の粉末を生成する。
【００１０】
機械的合成技術では、前駆体を物理的に処理し、所望の粉末を生成する。噴霧技術では、液相又は気相の前駆体を準備し、又は固体の前駆体を液化する必要がある。噴霧された前駆体は、互いに反応し、及び／又は供給された雰囲気と反応し、粉末が生成される。製粉技術では、大きな前駆材料をより小さな粉粒に分解する必要がある。
【００１１】
蒸気又は気相粉末合成技術は、蒸発技術、燃焼技術、プラズマ法、レーザアブレーション技術及び蒸着技術を含む。これらの技術では、蒸気又は気相反応物間で反応が起こり、蒸気又は気相粒子が生成される。そして、生成された粒子が処理され、生成材料を含み、及び所望の粒子特性を有する粉末が生成される。幾つかの気相技術は、他の技術に比べて、広範囲の反応物に適用できる。例えば、蒸発技術及びある種の蒸着技術では、液相又は気相の前駆材料を準備する必要があり、レーザアブレーション技術は、作業物質による光エネルギの吸収を必要とし、燃焼技術は、通常、一般的な元素金属の融点及び沸点に対して比較的低い温度で行われる。多くの材料は、気相化合物として提供でき、又は必要な吸収特性を示すように修飾でき、反応温度は、広範囲な反応物を許容するように調整できるが、物理特性が大幅に異なる複数の反応物の組合せに対してこれらの手法を用いることは困難である。複数の反応物を組み合わせて特定の粉末を形成するには、各反応物を気相反応に関与させる必要があり、したがって、これらの技術は、全て既知の反応物が蒸気になる温度では取り入れることができず、適用範囲が限定されている。より包括的な手法としては、プラズマを用いた合成技術があり、この技術では、反応領域の温度は、最も強く結合された元素材料の沸点をも超える。
【００１２】
更に、幾つかの手法は、不定比性の粉末を生成するために適用できる。不定比性の材料及びこの生成方法については、ヤダフ（Ｙａｄａｖ）に付与された米国特許番号６，５６２，４９５号、発明の名称「錯体及び不定比化合物からのナノスケール触媒の生成（NANOSCALE CATALYST COMPOSITIONS FROM COMPLEX AND NON−STOICHIOMETRICD COMPOSITION）」に開示されており、この文献は、引用により本願に援用される。
【００１３】
現在では、様々な種類の粉末生成方法が知られており、粉末生成技術を用いた材料発見法の発展が期待されている。粉末生成技術は、材料発見用途に有望であるが、上述したシュルツの特許文献に開示されている技術等のように、粉末生成技術を採用できる現在の材料発見法では、再現可能で費用対効果が高い手法で大規模に新材料を製造することができず、また、工業的に価値がある形式で新材料を生成することができない。
【００１４】
これらのプロセスの１つによって、一旦、材料が発見され、材料の特性が分析された後は、量産可能な製造装置を構築し、発見された材料を工業的に量産する必要がある。現在の材料発見プロセスは、製造工程から分離され、スケーラビリティが低いというボトルネックがあり、このため、材料発見プロセスで用いられた生成方法は、工業的規模で効率的に量産できるように拡大縮小することができない。
【００１５】
このように、粉末生成技術を採用した現在の材料発見装置では、新材料の候補を有用な形式で提供することができない。産業的な用途を意図しない形式で提供された候補材料は、有用な形式に再処理しなければならず、或いは、候補材料は、独立したプロセスによって生成される。いずれの場合も、現在の材料発見装置では、微粉体形式等のように多能で工業的に有用な形式で候補材料を提供することができず、候補材料を効率的に検査及び確認することができない。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明は、従来の技術とは異なり、容易に調整可能な投入材料の組から広範囲な粉末組成物を生成する高スループットの気相粉末生成装置及び選択された粉末組成物を採取して分析するための採取装置を採用した材料発見装置を提供する。生成される粉末組成物のアレイは、投入材料の定比化合物及び不定比化合物の両方を含む。本発明で採用される気相粉末生成装置は、好ましくは、高スループット反応、制御された反応物投入比率、及び動力学的に安定し、熱力学的に準安定した化合物の形成を促進する高い冷却速度の何らかの組合せによって不定比化合物を提供する。気相粉末生成装置は、熱力学的な非平衡な状態で不定比性の生成物を生成できるが、同じ気相粉末生成装置により、熱力学的に良好な状態の下で、定比化合物を生成することもできる。
【００１７】
本発明によって生成される粉末は、平均粒径が２５０ｎｍ未満、アスペクト比が１〜１，０００，０００の範囲の「ナノ構造粉末」、平均粒径が１μｍ未満、アスペクト比が１〜１，０００，０００の範囲の「サブミクロン粉末」、平均粒径が１００μｍ未満、アスペクト比が１〜１，０００，０００の範囲の「超微粉末」平均粒径が５００μｍ未満、アスペクト比が１〜１，０００，０００の範囲の「微粉末」のいずれであってもよい。
【００３６】
本発明は、粉末を合成する粉末合成装置を提供する。粉末合成装置は、反応炉に材料を投入する複数のポートと、該反応炉に処理ガスを供給する少なくとも１つのポートと、少なくとも１つの排出ポートと、該反応炉内のプラズマに選択可能にエネルギを伝達するエネルギ伝達装置とを有するプラズマ反応炉と、プラズマ反応炉に上記複数のポートを介して連結され、プラズマ反応炉に材料を投入する複数の投入器と、上記プラズマ反応炉により生成される複数の生成混合物の一部を採取するために、排出ポートに連結された真空装置と、プラズマ反応炉に連結され、異なる動作パラメータで生成された複数の生成混合物の一部を真空装置によって選択的に採取する採取器とを備える。
【００３７】
プラズマ反応炉は、好ましくは、プラズマ反応炉に材料を投入する複数のポートと、プラズマ反応炉に処理ガスを供給する少なくとも１つのポートと、少なくとも１つの排出ポートと、プラズマ反応炉内のプラズマに選択可能にエネルギを伝達するエネルギ伝達装置とを備える。更に、投入器は、好ましくは、複数のポートに連結されている。更に、採取器は、好ましくは、排出ポートに連結されている。
【００３８】
採取器は、生成混合物を冷却するように構成された導管を介して、排出ポートに連結してもよい。採取は、好ましくは、生成混合物の移動の間に行われる。採取器は、好ましくは、相互汚染を実質的に生じさせることなく、複数の生成混合物の一部を選択的に順次採取することができる。
【００３９】
更なる側面として、本発明は、材料生成装置を提供する。材料生成装置は、一端が反応室に処理ガスを供給する供給ポートに連結され、他端が該反応室から生成混合物を排出する排出ポートに連結された流路を有する反応室を有するプラズマ反応炉と、上記反応室に複数のポート介して選択可能な比率で材料を供給する複数の投入器と、上記プラズマ反応炉により生成される複数の生成混合物の一部を採取するために、排出ポートに連結された真空装置と、排出ポートに連結され、真空装置によって生成混合物の一部を選択的に採取する採取器と、複数の投入原料投入器と、プラズマ反応炉と、採取器とに接続されたコントローラを備える。
【００４０】
プラズマ反応炉は、反応室を通過する流路を画定する。流路の一端は、処理ガス供給源から反応室に処理ガスを供給する供給ポートに連結されており、流路の他端は、反応室から生成混合物を排出する排出ポートに連結されている。更に、コントローラは、好ましくは、複数の投入器の選択可能な比率を変更し、異なる動作パラメータで生成された生成混合物の一部の選択的な採取を制御し、プラズマ反応炉内のプラズマのプラズマエネルギを制御し、及び他の動作パラメータを制御する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４１】
以下の説明では、当業者が本発明を生成及び使用できるように開示し、及び特許出願の明細書及びその要件を満たすものである。当業者は、好ましい実施の形態の変形例を容易に想到することができ、ここに説明する全般的な原理は、他の実施の形態にも適用できるものである。したがって、本発明は、ここに説明する実施の形態に限定されるものではなく、ここに開示する原理及び特徴に矛盾しない最も広い範囲を有するものである。
【００４２】
本発明は、燃焼ベースの装置、プラズマベースの装置、レーザアブレーション装置、蒸着装置を含む気相粒子生成装置に関する。本発明において採用される好ましい気相粒子生成装置は、多くの反応物の間で、選択可能な冷却速度（quench rate）で、高スループットの反応を実行できる。生成プロセスにおけるスループット及び冷却速度の制御により、定比化合物及び不定比化合物を含む幅広い範囲の動力学的及び熱力学的に安定及び準安定した生成組成物を生成することができる。更に、好ましい装置は、固相を含む広範囲な形式で材料を投入することができ、粒子サイズがナノ構造から細粒に亘る粉末を含む表面積が大きい形式の生成物を提供する。更に、好ましくは、このプロセスでは、複数の反応パラメータを精密に制御でき、生成物の組成比の精密な勾配（グラジエント）を実現できる。
【００４３】
本発明で用いられる好ましい粒子生成反応炉では、様々な種類及び形式の材料を処理できる。本発明は、以下に限定されるものではないが、特に、固体、液体及び気体の材料の提供を意図する。
【００４４】
例示的な粒子生成装置としては、以下に説明する例示的な実施の形態に含まれるプラズマ粉末生成反応炉がある。本発明で想定されるプラズマ反応炉は、直流結合、容量結合、誘導結合、共鳴結合を含むエネルギ伝達のための多くの機構を有することができる。
【００４５】
図１に示す装置１００は、プラズマ反応炉１２０と、複数の投入器１１０と、少なくとも１つの採取器１４０とを備える。本発明においては、投入器１１０は、プラズマ反応炉１２０に連結され、プラズマ反応炉１２０に材料を投入するように構成されている。採取器１４０は、プラズマ反応炉１２０に連結されている。
【００４６】
更に図１を参照して、装置１００の動作について説明する。ガス源１６０からプラズマ反応炉１２０には、処理ガスが供給される。プラズマ反応炉１２０内では、処理ガスにエネルギが伝えられ、プラズマが生成される。投入器１１０は、それぞれ少なくとも１つの材料をプラズマ反応炉１２０に投入する。プラズマ反応炉内では、プラズマと、投入器１１０によって投入された複数の材料とにより、反応性及びエネルギが高い混合物が生成される。この混合物は、プラズマ反応炉１２０内で、矢印１２５で示す処理ガスの流動方向に移動する。混合物は、移動しながら冷却され、粒子が形成される。高温気体及び高エネルギ粒子を含む高いエネルギを維持した生成混合物は、プラズマ反応炉１２０から排出される。プラズマ反応炉１２０から排出された生成混合物は、更に冷却され、採取器１４０に至り、採取器１４０は、生成混合物の一部を選択的に採取する。本発明では、プラズマ反応炉１２０からの生成混合物の移動の間に、高温気体及び比較的均一な粒度分布を有する粒子を含む生成混合物の採取を行う。
【００４７】
本発明では、プラズマ反応炉１２０は、粒度分布及び組成の両方が実質的に均一な粒子をそれぞれ含有する一連の準定常状態生成混合物を生成するように制御される。粒子の特定の組成及び粒度分布は、準定常状態生成混合物毎に異なる。準定常状態生成混合物は、特定のプラズマエネルギ、処理ガスの組成、材料の種類、及び投入器１１０による材料の投入比率に対応している。これらのパラメータを変更することによって、様々な生成混合物を生成できる。本発明では、準定常状態生成混合物の生成に続いて、これらの混合物を採取し、及び好ましくは、分離及び分析する。装置１００の動作方法については、後により詳細に説明する。
【００４８】
図２は、材料生成装置２００を示している。材料生成装置２００は、反応室２２５と、複数の投入器２１０と、採取器２４０を有するプラズマ反応炉２２０と、複数の投入器２１０と、採取器２４０に接続されたコントローラ２３０とを備える。
【００４９】
プラズマ反応炉２２０は、反応室２２５を通過する流路を画定する。流路の一端は、処理ガス供給源２６０から反応室２２５に処理ガスを供給する供給ポート２２４に連結されている。流路の他端は、反応室２２５から生成混合物を排出する排出ポート２２６に連結されている。また、反応室２２５には、複数のポート２２２が開設されており、投入器２１０は、複数のポート２２２に連結され、複数のポート２２２を介して、反応室２２５に材料を投入できる。プラズマ反応炉２２０には、エネルギ伝達装置２７０が接続されており、エネルギ伝達装置２７０は、反応室２２５内のプラズマにエネルギを選択可能に供給する。例示的なプラズマ反応炉は、例えば、コンストリクタ型アーク（constricted arc）、フリーバーニングアーク、燃焼フレーム、減圧アーク及びグロー放電等の種類のプラズマを用いる。例示的なエネルギ伝達機構としては、高強度（ＤＣ及びＡＣ）結合、高周波結合、誘導結合、マイクロ波結合、ハイブリッド結合等がある。もちろん本発明の範囲内で、他の種類のプラズマ及びエネルギ伝達機構を用いてもよい。
【００５０】
複数の投入器２１０は、様々な形式で、バルク材料が投入できるように構成されている。ここでは、投入される材料として多くの形式を想定することができるが、好ましい形式としては、以下に限定されるものではないが、容易且つ低コストで入手でき、容易に計量できるワイヤ、粉末、液体及び気体等がある。この材料生成装置２００は、好ましくは、比率、量、処理時間等の投入パラメータを選択するための制御インタフェース（図示せず）を備える。好適なインタフェースとしては、ダイレクトユーザインタフェース、外部コントローラインタフェース（例えば、ＩＥＥＥ４８８）及びこれらの組合せ等がある。投入器２１０は、投入材料を計量できる如何なる機器から選択してもよいが、機器の種類は数種類程度とすることが好ましい。このような機器としては、プラズマ反応炉に選択可能な量の材料を投入するように調整された、例えば、ワイヤ供給器、ホッパ、流量調節ポンプ等がある。
【００５１】
材料生成装置２００は、更に、プラズマ反応炉２２０の排出ポート２２６に連結された導管２５０を備える。処理ガスは、プラズマ反応炉２２０を流れ、排出ポート２２６から、導管２５０に流入し、導管２５０は、生成混合物を冷却し、好ましくは真空装置（図示せず）を介してバルク材料容器２８０に供給する。導管２５０には、生成混合物の一部を選択的に採取する採取器２４０が連結されている。
【００５２】
採取器２４０は、好ましくは、導管２５０に連結された採取管２４２を備える。採取管２４２は、導管２５０を介して流れる生成混合物を取り込むように構成されている。採取器２４０は、採取管２４２の開口から採取容器２４４の選択可能な１つに繋がる密封可能な流路を形成している。
【００５３】
コントローラ２３０は、材料生成装置２００の動作の間、幾つかのパラメータを制御する。コントローラ２３０は、制御線２１２を介して投入器２１０に接続され、制御線２７５を介してエネルギ伝達装置２７０に接続され、制御線２６５を介して処理ガス供給源２６０に接続され、制御線２４５を介して採取器２４０に接続されている。コントローラ２３０は、これらの様々な制御線を介して、投入器２１０の材料の投入比率、エネルギ伝達装置２７０によってプラズマに伝達されるエネルギの量、採取器２４０による生成混合物の一部の選択的なサンプリング、処理ガス供給源２６０によるプラズマ反応炉２２０への処理ガスの供給等を制御する。
【００５４】
更に図２を参照して、材料生成装置２００の動作を説明する。処理ガスは、処理ガス供給源２６０からプラズマ反応炉２２０に供給され、供給ポート２２４を介して、反応室２２５に流入する。プラズマ反応炉２２０内では、エネルギ伝達装置２７０から反応室２２５内の処理ガスにエネルギが伝達され、プラズマが生成される。材料の投入器２１０は、ポート２２２の１つを介して、それぞれ少なくとも１つの材料を反応室２２５に投入する。反応室２２５内で処理ガスから生成されたプラズマは、非常に高い熱エネルギを有し、複数の投入器２１０から反応室２２５に投入された材料を容易に取り込む。反応室２２５内のプラズマと、材料の投入器２１０が投入した複数の材料との組合せによって、反応性及びエネルギが高い混合物が生成される。この混合物は、反応室２２５内を排出ポート２２６に向けて流れる。混合物は、排出ポート２２６に向けて移動しながら冷却され、粒子が形成される。高温気体及び高エネルギ粒子を含むこの高いエネルギを維持した粒子は、排出ポート２２６を介して、プラズマ反応炉２２０から排出される。生成混合物は、排出ポート２２６から排出された後、導管２５０を流通し、冷却される。生成混合物は、採取器２４０に曝され、採取器２４０は、生成混合物の一部を採取管２４２に引き込むことによって選択的に採取し、採取した生成混合物を採取容器２４４に堆積させる。このように、高温気体及び比較的均質な粒度分布を有する粒子を含む生成混合物がプラズマ反応炉２２０からバルク材料容器２８０に移動する間に、生成混合物を行う。
【００５５】
本発明では、プラズマ反応炉は、粒度分布及び組成の両方が実質的に均質な粒子をそれぞれ含有する一連の準定常状態生成混合物を生成するように制御される。準定常状態生成混合物は、特定の粒子の組成及び粒度分布によって異なる。準定常状態生成混合物は、エネルギ伝達装置２７０が提供する特定のプラズマエネルギと、処理ガス供給源２６０が供給する処理ガスの組成及び流速と、投入器２１０によって投入される材料の種類及び投入の比率とに対応している。これらのパラメータを変更することによって、様々な生成混合物を生成することができる。
【００５６】
コントローラ２３０は、所定の生成混合物を生成するために、複数のパラメータを選択し、投入器２１０と、エネルギ伝達装置２７０と、処理ガス供給源２６０とを制御する。準定常状態生成混合物が生成されると、コントローラ２３０は、生成混合物の一部を選択的に採取する。コントローラ２３０は、採取器２４０を制御し、採取管２４２に吸引力を生じさせ、これにより、導管２５０を流れる生成混合物の一部を抽出し、採取容器２４４の１つに渡すことができる。これに続いて、好ましくは、サンプルが分離され、分析される。一旦、所定の準定常状態生成混合物のサンプルが得られると、コントローラ２３０は、上述したパラメータを変更し、新たな準定常状態生成混合物を生成及び採取する。採取器２４０は、好ましくは、複数の生成混合物の間で相互汚染を生じさせることなく、複数の生成混合物を順次抽出できる。材料生成装置２００の動作方法については、後により詳細に説明する。
【００５７】
以下、本発明に基づく材料生成装置の動作結果について、図３を参照して説明する。上述したように、本発明では、粒子生成反応炉内で粉末の生成に影響する複数のパラメータを変更し、粒子生成反応炉において、準定常状態の生成物を生成し、同時に、その生成物の採取を制御して、それぞれ、組成比が変更された広範囲の材料の粒径及び組成が実質的に均質なサンプルを生成することができる。なお、上述したように、この目的のために、多くの可能なパラメータを変更できるが、図３に示す例示的なデータは、粉末生成反応炉への材料の投入比率を変更することのみを考慮している。
【００５８】
図３は、投入比率と、粒子生成反応炉の生成材料との対応を示す２つのグラフを示している。２つのグラフは、時間的に一致しており、図３Ａは、２つの材料Ｘ、Ｙについて、時間に対する材料の投入比率の変化を示しており、図３Ｂは、同じ期間において、生成される組成物の理論的な組成比を材料Ｘ、Ｙの両方の含有率によって示している。図３Ａに示すように、材料の投入比率は、「ステップ」という短い期間、一定の比率を維持するように、略段階的に変更される。各「ステップ」での材料Ｘ、Ｙ各々の投入比率は、図３Ａ（相対的スケール）に示す通りである。これらの投入比率は、図３Ｂに示し、以下に更に説明するように、生成される材料組成物に対応する。本発明では、図３Ａ示すように、材料Ｘ、Ｙの両方の投入比率を変更して採取を行うことによって、異なる組成を有する広範囲の材料組成物が生成される。本発明に基づくこの手法は、より多くの数の材料及び対応する投入比率に容易に適用できる。
【００５９】
図３Ｂでは、材料の組成は、各「ステップ」の全体に仮想的に対応するように示されているが、ここで示される材料は、各ステップに対応する期間内の、１回の非常に短い期間に採取される。この手法は、以下の理由によって示される均質性を説明する。準定常状態生成物は、定常状態での投入比率、処理ガスの流速、及びエネルギの供給比率の状態を与えることによって、想定される反応器において、速やかに生成される。したがって、図３Ｂの縦線に近い位置、すなわち、ステップ期間に亘って投入比率が一定な各ステップの「終わり」に生成された材料を採取することによって、比較的均質な材料が得られる。
【００６０】
更に、図３Ａ及び図３Ｂでは、比較的長くて離散的な「ステップ」を示しているが、このプロセスのステップ的な側面は、更に検討の余地がある。まず、各ステップによって表される生成期間は、瞬間的な長さに短縮することができる。プロセス制御及び採取は、連携しているので、非常に短いステップ期間について、プロセスパラメータ及び生成物特性を関連付けることができる。ステップ期間を長くすれば、生成物の組成の均一性が高まり、この結果、生成条件と生成物の組成との間で正確な相関性を確実にすることができるが、ステップ期間を過剰に長くしても、プロセス時間が不必要に長くなるだけである。次に、連続するステップにおいて生成される組成間の変化は、可変であり、所定のプロセスの「勾配（傾斜）」と呼ぶことができる。隣接するステップ期間の間の組成の差が大きければ、（固定されたステップサイズについて）一定の期間内でより広い範囲の組成をカバーすることができるが、中間的な物質組成の生成が省略される。したがって、プロセスパラメータを精密に制御することによって、僅かな差だけを有する一連の粒子組成物を速やかに生成できると共に、貴重で興味深い組成物を速やかに識別できる。
【００６１】
本発明は、連続するステップにおいて生成される組成間でステップ期間及び勾配の両方を調整することによって、柔軟な発見プロセスを提供する。例えば、ステップ期間を短くし、勾配を大きくすることによって、広範囲の可能な組成物を精査することができる。このような精査に続いて、可能な候補組成物を特定し、候補組成物に近い組成物の所定の範囲について、ステップ期間を僅かに長くし、勾配を小さくして、第２の精査を行う。ステップ期間を長くし、勾配を小さくすることによって、より多くの候補組成物を生成でき、好ましい組成物をより精密に識別することができる。
【００６２】
更なる側面として、非常に小さな勾配及び非常に短いステップ期間を有するプロセスを用いて、所定の範囲の組成物を精査してもよい。好ましい材料特性を材料の組成とより正確に関連付けるために、ステップ期間を長くした更なるプロセスによって、組成物の範囲をより詳細に調べることができる。
【００６３】
図４は、複数の粉末組成物を生成するプロセスのフローチャートを示している。このプロセスは、第１の材料を、第１の選択可能な比率で、動作パラメータのセットを有する粒子生成反応炉に投入する工程４１０と、第２の材料を、第２の選択可能な比率で、実質的に同時に、粒子生成反応炉に投入し、第１の組成を有する第１の粉末を生成する工程４２０とを有する。更に、本発明のプロセスは、異なるパラメータで繰り返され、工程４３０では、第１の選択可能な比率と、第２の選択可能な比率と、第１の材料と、第２の材料と、動作パラメータのセットとのうちの１つ以上を変更して、第１の選択可能な投入比率で、工程４１０を繰り返し、及び第２の選択可能な投入比率で工程４２０を繰り返し、第２の組成を有する第２の粉末を生成する。
【００６４】
更なる工程４０１では、繰り返し、採取及び関連付けを行う。更なる工程４４０では、第１の組成を有する第１の粉末及び第２の組成を有する第２の粉末の少なくとも一部を採取する。１つ以上のパラメータを変更して上述したプロセスを繰り返す本発明の一側面においては、他の組成を有する粉末が生成及び採取される。
【００６５】
更に、好ましくは、工程４５０において、第１の粉末の特性を、第１の選択可能な比率、第２の選択可能な比率、第１の材料、第２の材料及び動作パラメータのセットに関連付け、第２の粉末の特性を、第１の選択可能な比率と、第２の選択可能な比率と、第１の材料と、第２の材料と動作パラメータのセットとのうちの変更された１つ以上に関連付ける。相関法の一例として、第１の選択可能な比率及び第２の選択可能な比率を追跡し、これらを生成物から採取された一部に関連付けてもよい。そして、あらゆる合理的な分析評価を用いて、その部分からの第１の組成物の特性を判定する。したがって、第１の組成物の特性と、第１及び第２の選択可能な比率との相関関係は既知である必要はない。第１及び第２の選択可能な比率及び可能であれば更なるパラメータの知識により、第１の組成を有し、したがって、本発明の方法に基づいて判定された特性を有する粉末を再現可能に合成できる。
【００６６】
更なる側面では、この方法は、２種類以上の材料を用いる生成方法に拡張される。好ましくは、１つの個々に決定された比率が、それぞれの材料に対応し、個々に決定された比率で、それぞれの材料を投入する工程が実行される。比率の組のうちの各比率は、互いに独立しており、本発明を実施するにあたり、比率の間に特定の関係を設定する必要はない。このように比率を関連付けることは必ずしも必要ではないが、繰返しプロセスにおいて、比率は、広範囲の材料組成物を生成できるように変更することが好ましい。
【００６７】
これらの比率及び材料の１つ以上を変更して、「投入」の工程が繰り返される。比率又はパラメータの変更又は変化は、比率又はパラメータの値の変更を意味し、材料の変更又は変化は、異なる材料への置換又は同じ材料の異なる物理的形態への置換を意味する。他の側面では、動作パラメータのセットを変更して、「投入」の工程を繰り返す。
【００６８】
複数の材料を合成し、採取する材料合成／採取方法における処理を図５に示す。材料合成／採取方法は、二組の同様の工程を含み、第１の工程の組５１０は、第１の生成期間に実行され、第２の工程の組５２０は、第２の生成期間に実行される。
【００６９】
第１の工程の組５１０は、複数の材料を、第１の個々に選択された比率のそれぞれで、動作パラメータの第１のセットを有する粉末生成反応炉に投入する副工程５１２を含む。複数の材料のそれぞれは、好ましくは、一組の可能な構成成分である。更に、工程の組５１０は、粉末生成反応炉から、第１の成分比で表される組成成分のセットのうちの１つ以上の成分を含む第１の生成混合物の少なくとも一部を採取する工程５１４を含む。
【００７０】
工程の組５２０は、複数の材料を、第２の個々に選択された比率のそれぞれで、動作パラメータの第２のセットを有する粉末生成反応炉に投入する副工程５２２と、粉末生成反応炉から、第２の成分比で表される組成成分のセットのうちの１つ以上の成分を含む第２の生成混合物の少なくとも一部を採取する副工程５２４とを含む。
【００７１】
本発明では、第１及び第２の生成期間の両方の間、１つ以上のパラメータが実質的に同じであってもよい。一側面では、第１及び動作パラメータの第２のセットが実質的に同じである。他の側面では、個々に選択された第１及び第２の比率が実質的に同じである。更に他の側面においては、複数の材料のサブセットの個々に選択された比率においてのみ、第２の個々に選択された比率は、第１の個々に選択された比率とは異なる。
【００７２】
更に、異なる動作条件のセットで複数の材料を投入する工程と、生成混合物の少なくとも一部を採取する工程とを繰り返して、所定の範囲のサンプルを生成する工程５３０を設けてもよい。更に、他の実施の形態では、ｎ回の連続する生成期間の間、「投入」の工程から「採取」の工程を繰り返し、ｉをｎ以下の整数として、各ｉ番目の生成期間を、ｉ番目の動作パラメータのセットと、個々に選択された比率のｉ番目の組に関連付ける。ｉ番目の生成期間のそれぞれにおいて、ｉ番目の生成混合物が生成される。個々に選択された比率及び動作パラメータのセットに応じて、任意のｉについて、ｉ番目の生成混合物は、ｉ番目以外の他の全て生成混合物とは異なる。これにより、所定の生成期間の組における各生成期間において、固有の生成混合物を生成できる。
【００７３】
第１及び第２の生成期間は、好ましくは、第１の生成混合物及び第２の生成混合物が準定常状態で存在するのに十分な長さを有する。また、この制約は、プロセスが複数の生成期間を含む場合にも適用でき、すなわち、各生成期間について、生成期間内のある時刻に、生成混合物の準定常状態が確立される。
【００７４】
次に、図６を用いて、複数の材料組成物を生成する材料組成物生成方法を説明する。材料組成物生成方法は、複数の材料を、動作パラメータの第１のセットの下で、粒子生成装置に投入する工程６１０と、複数の材料を、動作パラメータの第１のセットとは、少なくとも１つの動作パラメータが異なる動作パラメータの第２のセットの下で、粒子生成装置に投入する工程６２０と、動作パラメータの第１のセットの下で生成された第１の生成混合物と、動作パラメータの第２のセットの下で生成された第２の生成混合物とのそれぞれの少なくとも一部を採取する工程６３０とを有する。
【００７５】
本発明に係る材料発見方法では、複数のパラメータを変更することができる。好ましくは、少なくとも１つのパラメータを変更する。動作パラメータのセットには、個々に選択された、複数の材料の投入の比率、複数の材料に含まれる材料の種類、複数の材料のそれぞれの材料についての投入量の比、複数の材料の投入の相対的位置、システムエネルギ、反応スループット率等を含ませることができる。一実施の形態では、全てのパラメータを変更する必要はなく、したがって、別の形態においては、システムエネルギに関する動作パラメータだけを変更してもよい。
【００７６】
この方法は、反復性を実現するための更なる工程を有していてもよい。動作パラメータのセットの特定の値の組を、採取された材料の一部に関連付けることによって、生成された各材料と、これらの材料が生成された条件との間の関係を明確にすることができる。更に、採取された部分を検査し、選択された比率に関連付けられた材料特性を発見することによって、所望の材料特性を個々に選択された比率に関連付けることができる。したがって、複数の採取された部分の特性を一組の動作パラメータのセット及び複数の期間のうちの少なくとも１つに関連付ける工程を設けることが好ましい。生成パラメータと、生成された材料の特性との関係を既知にすることによって、所望の特性を有する材料を再現可能に生成することができる。
【００７７】
本発明の構成及び動作原理を明瞭に説明するために、様々な詳細を含む特定の実施の形態を用いて本発明を説明した。このような特定の実施の形態及びその詳細は、特許請求の範囲を制限するものではない。本発明の主旨及び範囲から逸脱することなく、例示的に選択された実施の形態を変更できることは、当業者にとって明らかである。
【図面の簡単な説明】
【００７８】
【図１】本発明に基づき、粉末を合成する装置の概略図である。
【図２】本発明に基づく材料発見装置をより詳細に示す図である。
【図３Ａ】本発明に基づいて、変更された材料投入比率の例示的なシーケンス及びこれにより生成された広範囲の材料の組成を示すグラフである。
【図３Ｂ】本発明に基づいて、変更された材料投入比率の例示的なシーケンス及びこれにより生成された広範囲の材料の組成を示すグラフである。
【図４】本発明に基づいて、複数の粉末組成物を生成するプロセスのフローチャートである。
【図５】本発明に基づいて、複数の材料を合成し、材料を採取するプロセスのフローチャートである。
【図６】本発明に基づき、複数の材料組成物を生成するプロセスのフローチャートである。
【図１】
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【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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