(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
可燃性ガスを供給するための第１のガス供給部と、
助燃性ガスを供給するための第２のガス供給部と、
前記第１のガス供給部から供給された可燃性ガスと、前記第２のガス供給部から供給された助燃性ガスと、をこれらのガスの燃焼範囲内で混合する混合容器と、
この混合容器より前記可燃性ガスと助燃性ガスとの混合ガスを抜き出すための抜出部と、
前記混合容器の内部に充填され、当該混合容器内を流れるガスの流速が前記可燃性ガスと助燃性ガスとの燃焼速度よりも大きくなるように、この混合容器内に多数の狭隘なガス流路を形成するための充填物と、を備え、
前記第１のガス供給部及び第２のガス供給部の各供給口の近傍領域である拡散混合領域においては、当該拡散混合領域を流れるガスの流速が前記可燃性ガスと助燃性ガスとの拡散混合領域の燃焼速度よりも大きくなるように、前記充填物の大きさを調整して前記多数の狭隘なガス流路の円管相当径換算の平均流路径（ｄ１）が設定され、
前記拡散混合領域よりも下流側の領域では、当該下流側領域を流れるガスの流速が前記可燃性ガスと助燃性ガスとの均一な混合状態における燃焼速度よりも大きくなるように前記充填物の大きさを調整して、前記多数の狭隘なガス流路の円管相当径換算の平均流路径（ｄ２）が設定され、
前記下流側領域のガス流路の平均流路径（ｄ２）は、前記拡散混合領域のガス流路の平均流路径（ｄ１）よりも大きいことを特徴とするガス混合装置。
【請求項２】
前記助燃性ガスは酸素含有ガスであることを特徴とする請求項１に記載のガス混合装置。
【請求項３】
前記可燃性ガスはメタンを主成分とすることを特徴とする請求項２に記載のガス混合装置。
【請求項４】
前記混合ガスは、触媒の存在下でメタンを酸素により部分酸化して、水素と一酸化炭素とを主成分とする合成ガスを得るためのものであることを特徴とする請求項３に記載の混合ガス装置。
【請求項５】
更に前記充填物は、前記第１の供給部及び第２の供給部の各供給口よりも上流側まで充填されていることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか一つに記載のガス混合装置。
【請求項６】
前記抜出部には、この抜出部内に多数の狭隘なガス流路を形成するための充填物が充填され、当該抜出部においては、当該抜出部を流れる混合ガスの流速が、この混合ガスを処理する後工程の処理温度における当該混合ガスの燃焼速度よりも大きくなるように、前記充填物の大きさを調整して前記多数の狭隘なガス流路の円管相当径換算の平均流路径（ｄ３）が設定され、
前記下流側領域のガス流路の平均流路径（ｄ２）は、前記抜出部のガス流路の平均流路径（ｄ３）よりも大きいことを特徴とする請求項１ないし５のいずれか一つに記載のガス混合装置。
【請求項７】
前記充填物はセラミックボールであることを特徴とする請求項１ないし６のいずれか一つに記載のガス混合装置。
【請求項８】
前記第１のガス供給部と第２のガス供給部とは、一方を外管、他方を内管とする二重管の状態で前記混合容器に接続されていることを特徴とする請求項１ないし７のいずれか一つに記載のガス混合装置。
【請求項９】
前記混合容器内には、前記可燃性ガスと助燃性ガスとの均一な混合を促進するためのバッフル部材が設けられていることを特徴とする請求項１ないし８のいずれか一つに記載のガス混合装置。
【請求項１０】
前記第１のガス供給部にメタンを主成分とする可燃性ガスが供給され、前記第２のガス供給部に酸素含有ガスが供給される請求項１ないし９のいずれか一つに記載のガス混合装置と、
このガス混合装置の下流に設けられ、メタンを酸素により部分酸化して、水素と一酸化炭素とを主成分とする合成ガスを得るための触媒層を有するガス処理部と、
このガス処理部より合成ガスを抜き出すための抜出ノズルと、を備えたことを特徴とする合成ガス製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えばメタン等を含む可燃性ガスと、酸素含有ガス等の助燃性ガスとを混合するガス混合装置及びこのガス混合装置を利用した合成ガス製造装置に係る。
【背景技術】
【０００２】
近年、石油、石炭等化石燃料の大量消費に起因する地球環境問題や将来の石油資源の枯渇問題が取り上げられていることから、天然ガス等から製造されるクリーンな燃料であるＧＴＬ（炭化水素液体燃料）やＤＭＥ（ジメチルエーテル）が注目されている。ＧＴＬやＤＭＥを製造する原料ガスは合成ガスと呼ばれ、一酸化炭素と水素とを含んでいる。
【０００３】
このような合成ガスを製造する手法としては、天然ガス等をスチームにより改質するスチーム改質法(ＳＭＲ)、無触媒下で酸素を用いる部分酸化法（ＰＯＸ）、あるいは酸素バーナーを用いた酸化反応とスチーム改質反応とを同一反応器内で行うオートサーマルリフォーミング法（ＡＴＲ法）等が従来より知られている。本件出願人は、これら従来法と比較して装置構成が簡素であり、反応中におけるすすの発生や炭素析出等の問題の少ない接触部分酸化法(ＣＰＯ法：Catalytic Partial Oxidation)を採用した合成ガスの新たな製造プロセスを開発している。
【０００４】
ＣＰＯ法は、天然ガス等より分離された炭化水素ガスと、酸素含有ガスとを触媒の存在下で接触させることにより、炭化水素ガスを部分酸化して合成ガスを得る手法である。このＣＰＯ法においては炭化水素ガスと酸素含有とを混合容器内で予め十分に混合した状態で燃焼させずに触媒層へと供給する必要がある。しかしながらこれらのガスが十分に混合された予混合状態の混合ガスは燃焼範囲に入っており、また十分に混合されていない拡散混合の状態においても燃焼範囲に入る領域が散在することから、例えば配管摩擦や触媒層からの逆火等を原因とする着火エネルギーの供給によってガスの混合中あるいは混合後に急激な燃焼反応が引き起こされてしまうおそれがある。このため、このような燃焼反応が起きたとしても、その反応の進行を抑えることの可能な安全なガス混合装置の開発が重要な課題となっていた。
【０００５】
特許文献１には、燃料ガスと空気とを混合して予混合ガスとするガス混合室の出口に、セラミックボールの充填層を配したガス焚きボイラ用のガス燃焼装置が記載されている。当該技術においては、充填層を配して予混合ガスの通過するガス流路を狭くすることにより当該予混合ガスの乱流燃焼速度よりも大きい速度にて燃焼室内に予混合ガスを供給し、燃焼室からガス混合室側への逆火を防止している。このように特許文献１にはガス混合室からの出口部における逆火を防止する技術は記載されているが、混合室内における燃焼反応の問題については何ら記載されていない。また特許文献２には、改質触媒と接触させて水素を含有する改質ガスを得るために、灯油等の水素製造用原料とスチームとを混合する混合促進手段が記載されているが、混合された物質の燃焼という問題には何ら触れられていない。
【特許文献１】特開２００５−２４９２４０号公報：第００２１段落〜第００２２段落
【特許文献２】特開２００６−７６８５０号公報：第００２７段落
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、このような事情の下になされたものであり、その目的は、例えばメタン等を含む可燃性ガスと、酸素含有ガス等の助燃性ガスとを安全に混合することの可能なガス混合装置及びこの装置を利用した合成ガス製造装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係るガス混合装置は、可燃性ガスを供給するための第１のガス供給部と、
助燃性ガスを供給するための第２のガス供給部と、
前記第１のガス供給部から供給された可燃性ガスと、前記第２のガス供給部から供給された助燃性ガスと、をこれらのガスの燃焼範囲内で混合する混合容器と、
この混合容器より前記可燃性ガスと助燃性ガスとの混合ガスを抜き出すための抜出部と、
前記混合容器の内部に充填され、当該混合容器内を流れるガスの流速が前記可燃性ガスと助燃性ガスとの燃焼速度よりも大きくなるように、この混合容器内に多数の狭隘なガス流路を形成するための充填物と、を備え、
前記第１のガス供給部及び第２のガス供給部の各供給口の近傍領域である拡散混合領域においては、当該拡散混合領域を流れるガスの流速が前記可燃性ガスと助燃性ガスとの拡散混合領域の燃焼速度よりも大きくなるように、前記充填物の大きさを調整して前記多数の狭隘なガス流路の円管相当径換算の平均流路径（ｄ１）が設定され、
前記拡散混合領域よりも下流側の領域では、当該下流側領域を流れるガスの流速が前記可燃性ガスと助燃性ガスとの均一な混合状態における燃焼速度よりも大きくなるように前記充填物の大きさを調整して、前記多数の狭隘なガス流路の円管相当径換算の平均流路径（ｄ２）が設定され、
前記下流側領域のガス流路の平均流路径（ｄ２）は、前記拡散混合領域のガス流路の平均流路径（ｄ１）よりも大きいことを特徴とする。
【０００８】
ここで、当該装置に供給される助燃性ガスは酸素含有ガスであり、可燃性ガスはメタンを主成分とし、これらの混合ガスは触媒の存在下でメタンを酸素により部分酸化して、水素と一酸化炭素とを主成分とする合成ガスを得るためのものである場合に前記混合ガス装置は好適である。
【０００９】
また前記充填物は、前記第１の供給部及び第２の供給部の各供給口よりも上流側まで充填されていることが好ましい。
【００１０】
更にまた、前記抜出部には、この抜出部内に多数の狭隘なガス流路を形成するための充填物が充填され、当該抜出部においては、当該抜出部を流れる混合ガスの流速が、この混合ガスを処理する後工程の処理温度における当該混合ガスの燃焼速度よりも大きくなるように、前記充填物の大きさを調整して前記多数の狭隘なガス流路の円管相当径換算の平均流路径（ｄ３）が設定され、前記下流側領域のガス流路の平均流路径（ｄ２）は、前記抜出部のガス流路の平均流路径（ｄ３）よりも大きいことが好ましい。ここで、以上に記載した各充填物にはセラミックボールを採用するとよい。このほか、前記第１のガス供給部と第２のガス供給部とは、一方を外管、他方を内管とする二重管の状態で前記混合容器に接続されていることが好ましく、前記混合容器内には、前記可燃性ガスと助燃性ガスとの均一な混合を促進するためのバッフル部材を設けることが望ましい。
【００１１】
次に、本発明に係る合成ガス製造装置は、前記第１のガス供給部にメタンを主成分とする可燃性ガスが供給され、前記第２のガス供給部に酸素含有ガスが供給される上述の各ガス混合装置と、
このガス混合装置の下流に設けられ、メタンを酸素により部分酸化して、水素と一酸化炭素とを主成分とする合成ガスを得るための触媒層を有するガス処理部と、
このガス処理部より合成ガスを抜き出すための抜出ノズルと、を備えたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１２】
本発明に係るガス混合装置は、例えばメタン等を含む可燃性ガスと、酸素含有ガス等の助燃性ガスとを混合容器内にて混合する場合において、混合容器内に充填物を充填しておくことにより、これら充填物の隙間に形成された狭隘なガス流路内を流れる混合ガスの流速が、当該混合ガスの燃焼速度よりも大きくなるように構成されている。この結果、これらのガスの混合中に燃焼反応が引き起こされたとしても、この燃焼反応の混合容器内全体への拡大を抑えることができるので、ガス混合時の燃焼による装置の損傷を防ぐことができ、また装置の安全性を向上させることが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、メタンを含んだ可燃性ガスを酸素含有ガスからなる助燃性ガスにより部分酸化させて水素と一酸化炭素とを主成分とする合成ガスを得るための合成ガス製造装置に、本発明に係るガス混合装置を適用した実施の形態について説明する。図１は実施の形態に係る合成ガス製造装置１を概略的に示した縦断面図であり、図２はこれをＡ−Ａ方向から矢視した横断面図である。
【００１４】
図１に示すように合成ガス製造装置１は円筒状の反応器１１により構成され、当該反応器１１の上部には、可燃性ガス、助燃性ガスを夫々供給するための可燃性ガス導入ノズル１２及び助燃性ガス導入ノズル１３が設けられている。反応器１１における各ノズル１２、１３の下方側には、本実施の形態に係るガス混合装置２の群と、メタンの部分酸化反応を進行させる触媒層１５とがこの順に設けられ、反応器１１の下端には、触媒層１５にて得られた合成ガスを抜き出すための合成ガス抜出ノズル１４が設けられている。
【００１５】
可燃性ガス導入ノズル１２は、例えば反応器１１の塔頂部に設けられており、図示しない供給配管より可燃性ガスを受け入れて、反応器１１内へと導入する役割を果たす。可燃性ガス導入ノズル１２の下流側には円錐台形状のガス導入室１２ａが設けられており、図２に示すように、当該ガス導入室１２ａの円形の床面には、例えば複数のガス混合装置２からなる列を平行に複数列配置してなるガス混合装置２の群が設けられている。これら多数のガス混合装置２の各々は後述のように外装部分を構成する縦長の円筒体２０を備えており、この円筒体２０の上端はガス導入室１２ａ内に開口している。
【００１６】
助燃性ガス導入ノズル１３は、反応器１１の上面において塔頂部から外れた位置に設けられており、図示しない供給配管より助燃性ガスを受け入れる役割を果たす。既述のガス導入室１２ａ内には、図１、図２に示すように助燃性ガスをガス混合装置２へと分配するためのディストリビュータ１３ａが配設されていて、助燃性ガス導入ノズル１３はこのディストリビュータ１３ａに接続されている。
【００１７】
ディストリビュータ１３ａは、図２に示すように櫛歯状に分岐した構成となっており、この分岐部には多数の分配管１３ｂが接続されている。図３に示すように夫々の分配管１３ｂは、ガス混合装置２の円筒体２０の上端部の側壁を貫通し、先端部が逆Ｌ字型に屈曲して下方に伸びていて、助燃性ガスを円筒体２０内の下方側に供給するように開口している。従って、円筒体２０の上端部の領域は、円筒体２０の壁部とディストリビュータ１３ａの分配管１３ｂとにより二重管構造になっている。
【００１８】
ここで円筒体２０の壁部と分配管１３ｂとの間のリング状の空間は、ガス導入室１２ａから可燃性ガスを円筒体２０内の混合空間に供給するための第１のガス供給部２２ａに相当し、分配管１３ｂの先端部はディストリビュータ１３ａからの助燃性ガスを前記混合空間に供給するための第２のガス供給部２２ｂに相当する。また反応器１１は、ガス導入室１２ａからの可燃性ガスがガス混合装置２以外の部位を通過できないように構成されていることから、可燃性ガス及び助燃性ガスは必ずガス混合装置２により混合された状態で触媒層１５に供給されることになる。
【００１９】
ここで可燃性ガスは、メタンを主成分とする天然ガス、また助燃性ガスは、例えば８０％以上の酸素を含む酸素含有ガスであり、可燃性ガスより供給されるメタンに対する酸素のモル比（［Ｏ２］／［ＣＨ４］）が例えば０．２〜０．８の範囲の例えば０．６となるように供給される。また、助燃性ガスにもスチームを含んでおり、可燃性ガスより供給されるメタンに対するスチームのモル比（［Ｈ２Ｏ］／［ＣＨ４］）が例えば０．２〜０．８の範囲の例えば０．６となるように供給される。
【００２０】
触媒層１５は、ガス混合装置２の下流側にて当該ガス混合装置２内で混合された混合ガスを処理するガス処理部としての役割を果たす。触媒層１５には、例えばペレット状に焼成されたアルミナ表面に白金等の金属を分散担持させた触媒が充填されており、これらの触媒が図示しないサポート部材により支持されている。触媒層１５内では、例えば以下の（１）式に示した完全酸化反応、（２）式に示した水蒸気改質反応及び（３）式に示した逆シフト反応を同時に進行させて合成ガスを製造するガス処理を行う。  
ＣＨ４＋２Ｏ２→ＣＯ２＋２Ｈ２Ｏ    …（１）  
ＣＨ４＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ２       …（２）  
ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ＋Ｈ２         …（３）  
合成ガス抜出ノズル１４は、触媒層１５にて合成され、その後段のガス抜出室１４ａに集められた合成ガスを反応器１１より抜き出す役割を果たす。
【００２１】
合成ガス製造装置１は、以上に説明した構成を備えており、合成ガスを製造する触媒層１５には可燃性ガスと助燃性ガスとが均一に混合された混合ガスの状態で供給される。しかしながらメタンガスを主成分とする可燃性ガスと、酸素を主成分とする助燃性ガスとを混合すると、触媒層１５への供給前に燃焼反応が起こってしまうおそれがある。そこで本実施の形態に係る合成ガス製造装置１に多数設けられたガス混合装置２は、これらのガスを均一に混合すると共に、ガスの混合中に燃焼反応が起きたとしても、その反応の進行を抑える機能を備えている。以下、図３〜図５を参照しながら、本実施の形態に係るガス混合装置２の構成及び燃焼反応の進行を抑える原理について説明する。
【００２２】
各ガス混合装置２は、互いにほぼ同様の構成を有しており、例えば図３の斜視図に示すように構成されている。ガス混合装置２において、その外装部を構成する円筒体２０は、既述の第１のガス供給部２２ａから供給された可燃性ガスと、第２のガス供給部２２ｂから供給された助燃性ガスとを、これらのガスの燃焼範囲内で混合する混合容器としての役割を果たす。円筒体２０は、第１のガス供給部２２ａ（第２のガス供給部２２ｂ）の下端よりも例えば数センチメートル下方側の位置まで第１の口径を有する第１の筒状部２１として構成されると共に、その下方側は第１の口径よりも大きい第２の口径を有する第２の筒状部２３として構成され、更に当該第２の筒状部２３の下方側は第１の口径よりも小さい第３の口径を有する第３の筒状部２４として構成されている。具体的には円筒体２０は例えば高さが数十ｃｍ〜百数十ｃｍ程度に構成されている。そしてこれらの筒状部２１、２３、２４内には位置に応じた大きさのセラミックボール３１〜３３が充填されている。
【００２３】
第１の筒状部２１は、例えば高さがガス混合装置２全体の半分弱程度、直径が数ｃｍ〜数十ｃｍ程度の円筒により構成されている。第１の筒状部２１のうち、第１のガス供給部２２ａ及び第２のガス供給部２２ｂの下流側近傍領域は、各供給部２２ａ、２２ｂより供給された可燃性ガスと助燃性ガスとが拡散混合される拡散混合領域となる。拡散混合領域には、例えば直径が数ｍｍ〜数十ｍｍ程度範囲の例えば１０ｍｍの大きさのセラミックボール３１が充填されている。セラミックボール３１は、可燃性ガスと助燃性ガスとの混合中に燃焼反応が起きた場合に、その反応の進行を抑える役割を果たす。また、第１のガス供給部２２ａ及び第２のガス供給部２２ｂの各供給口より上流側数ｃｍの領域にも既述のものと同じセラミックボール３１が充填されている。
【００２４】
第２の筒状部２３は、第１の筒状部２１内にて拡散混合された可燃性ガスと助燃性ガスとの混合ガスの混合状態をより均一な混合状態（予混合状態）とする予混合領域に相当する。第２の筒状部２３は、例えば既述の第１の筒状部２１と同程度の高さに構成され、その内部には例えば直径が数ｍｍ〜数十ｍｍ程度範囲の例えば２０ｍｍの大きさのセラミックボール３２が充填されている。セラミックボール３２は混合ガス内にて燃焼反応が起きた場合に、その反応の進行を抑える役割を果たす。
【００２５】
また第１の筒状部２１の下端部から第２の筒状部２３下端部にかけての円筒体２０内部には、図３中に破線で示したように複数枚のバッフル部材２５ａ、２５ｂが、互いに平行となるように円筒体２０の筒軸方向にほぼ等間隔で設置されている。バッフル部材２５ａ、２５ｂは、第１の筒状部２１の下端部及び第２の筒状部２３を流れる混合ガスの流路を規制して、混合ガスの流れ方向を大きく変化させたり、流れを乱したりすることにより混合ガスの混合状態をより均一にする役割を果たす。バッフル部材２５ａ、２５ｂは、円板形状のもの２５ａと円環形状のもの２５ｂとが交互に配置され、混合ガスは円板バッフル部材２５ａと第２の筒状部２３との間に形成される空間と、円環バッフル部材２５ｂの円環内の空間とを交互に通過するように構成されている。なお既述のセラミックボール３２はこれらバッフル部材２５ａ、２５ｂ間に形成される空間を埋めるように充填されている。
【００２６】
第３の筒状部２４は、混合ガスの抜出部に相当し、この抜出部はガス混合装置２を通過して濃度の均一な予混合状態となった混合ガスを後段の触媒層１５へと抜き出すと共に、当該触媒層１５から上流側へのいわゆる逆火を防止する役割を果たす。第３の筒状部２４は、数ｃｍ〜十数ｃｍ程度の高さを有し、その内部には例えば直径が数ｍｍ程度〜十数ｍｍ程度の範囲の例えば１０ｍｍの大きさのセラミックボール３３が充填されている。セラミックボール３３は、抜出部内で起きた燃焼反応の進行を抑えると共に、部分酸化反応の反応熱により高温となっている触媒層１５側からの逆火を防止する役割を果たす。なお、触媒層１５側に開口する第３の筒状部２４の下端部には、例えばセラミックボール３３よりもメッシュが細かく、耐熱性を備えた図示しない網を設置してあり、セラミックボール３３が触媒層１５へと落下しないようになっている。
【００２７】
以上に説明したように、ガス混合装置２を構成する各筒状部２１、２３、２４には、その充填位置に応じた大きさのセラミックボール３１〜３３が充填されており、これらのセラミックボール３１〜３３を充填したことによりガス混合装置２内にて生じた燃焼反応の進行を抑えている。以下、セラミックボール３１〜３３の充填層による燃焼反応の進行抑制作用について図４、図５を参照しながら説明する。
【００２８】
図４（ａ）は、セラミックボール３０の充填層内を流れる混合ガスの流れの状態を模式的に表した説明図であり、図４（ｂ）は、この充填層内の流れと燃焼速度との関係をモデル的に表した説明図である。なお、図４に示したセラミックボールは、図３を用いて説明したセラミックボール３１〜３３を総括的に表現したものであり、「３０」の符号を付した。
【００２９】
セラミックボール３０を充填した既述の筒状部２１、２３、２４内においては、セラミックボール３０同士の隙間に無数の狭隘なガス流路３４が形成され、図４（ａ）に示すように混合ガスはこのガス流路３４を通って合流と分散とを繰り返しながら下流へと流れていく。ここで図４（ｂ）にモデル的に示したように、セラミックボール３０同士の隙間に形成されるガス流路３４を例えば円管相当径に換算した場合の平均流路径を「ｄ」とし、このガス流路３４内を流れる混合ガスの平均流速を「ｕ」とする。このような条件のガス流路３４内において、例えばセラミックボール３０との摩擦等により着火エネルギーが供給され、燃焼速度が「ＳＴ」の燃焼反応を生じた場合を考える。
【００３０】
ガス流路３４内のある位置にて燃焼反応が起きると、図４（ｂ）に示すようにその反応は燃焼速度「ＳＴ」にて球状に周囲に伝播されていく。しかし、ガス流路３４の上流側へ伝播する燃焼反応は、混合ガスの平均流速「ｕ」が燃焼速度「ＳＴ」よりも大きい場合には、混合ガスの流れに押し戻されてしまい、上流側へと広がることはできない。一方、下流側へと伝播する燃焼反応についても、混合ガスの平均流速「ｕ」が燃焼速度「ＳＴ」よりも大きいと、一度着火した混合ガスが後工程に吹き飛ばされてしまう。またセラミックボール３０の比熱が大きく、燃焼の伝播に必要なエネルギーが奪われる作用もある。また、狭隘なガス流路３４内を伝播する燃焼反応は、流路径方向においては壁面、即ちセラミックボール３０により伝播が阻害される効果も期待できる。
【００３１】
以上のように、セラミックボール３０の隙間に形成されたガス流路３４内においては、当該ガス流路３４内にて生じる燃焼反応の燃焼速度「ＳＴ」よりも、同流路３４内を流れる混合ガスの平均流速「ｕ」を大きくすることにより、一度発生した燃焼反応の急激な進行を抑えることができる。そこで、このような機能を備えたガス混合装置２を設計するにあたっては、混合ガスの燃焼速度を把握することが重要になる。
【００３２】
図４（ｂ）に示したモデルにおいて、可燃性ガスと助燃性ガスとの燃焼反応における燃焼速度「ＳＴ」は、以下の（４）式に示すようにガス流路３４の平均流路径「ｄ」と、混合ガス中のメタンに対する酸素のモル比と、混合ガスの温度「Ｔ」及びガス混合装置２内の圧力「Ｐ」との関数として表すことができる。  
ＳＴ＝ｆ（ｄ，［Ｏ２］／［ＣＨ４］，Ｔ，Ｐ）    …（４）  
図５は、（４）式の考え方に基づき、混合ガス中の酸素とメタンのモル比に対する燃焼速度の変化の様子を表した図である。実線はガス混合装置２内の温度「ＴＭＩＸ」（例えば２００℃）における燃焼速度を示しており、破線は触媒層１５の温度「ＴＲＸ」（例えば１，４００℃）における燃焼速度を示している。また、ガス流路３４の平均流路径「ｄ」及び圧力「Ｐ」は一定とする。
【００３３】
メタンと酸素との燃焼反応は、下記の（５）式に基づいて進行し、これらの分子のモル比が（５）式に示す化学量論比で混合されている場合に燃焼速度が最も大きくなる。  
ＣＨ４＋２Ｏ２→ＣＯ２＋２Ｈ２Ｏ    …（５）  
一方、酸素かメタンのいずれかの濃度が高くなって化学量論比から外れると燃焼速度は小さくなるため、混合ガスのモル比に対して燃焼速度は上に凸のカーブを描く。また、図５の破線に示すように、混合ガスの温度が高くなると同じモル比でも燃焼速度が大きくなる方向に燃焼速度のカーブが移動する。
【００３４】
混合ガスの燃焼速度は、当該混合ガスの混合状態や温度に応じてこのような挙動を示すところ、図３に示した拡散混合領域、予混合領域、抜出部の各領域では、どのような燃焼速度の燃焼反応が起きる可能性があるかを検討する。まず拡散混合領域は、第１の筒状部２１内を流れてきた可燃性ガスの流れに分配管１３ｂより助燃性ガスが供給されてこれらのガスの拡散混合が進行する領域であるため、混合状態をミクロ的に見ると、ガス流路３４内には例えばゼロから無限大までの幅広いモル比の混合状態が共存しうる。そのため、上述の（５）式の混合状態となっている部分にて、図５の実線の頂点（Ａ点）に相当する燃焼速度「ＳＴＤＭＡＸ」の燃焼反応が起きる可能性がある。
【００３５】
一方、予混合領域においては混合ガスの濃度はほぼ均一となり、既述のようにメタンに対する酸素のモル比が０．６となっているので、図５の実線上のＢ点における燃焼速度「ＳＴＰ」の燃焼反応が起こる。また、抜出部は温度雰囲気が１，４００℃にもなる触媒層１５と接しているため、仮にこのような高温の混合ガスが逆流してきても、燃焼反応を抑えることの可能な構造が必要である。そこで、設計上この領域にて発生しうる燃焼反応は図５の破線上のＣ点における燃焼速度「ＳＴＯＵＴ」での燃焼反応の発生を想定しておく必要がある。以下、上述の「ＳＴＤＭＡＸ、ＳＴＰ、ＳＴＯＵＴ」の各値を設計燃焼速度と呼ぶ。
【００３６】
以上をまとめると、ガス混合装置２内の各部分においては、拡散混合領域の設計燃焼速度「ＳＴＤＭＡＸ」が最も大きく、次いで抜出部「ＳＴＯＵＴ」、予混合領域「ＳＴＰ」の順に設計燃焼速度が小さくなる。そしてガス混合装置２は、これら夫々の設計燃焼速度で伝播する燃焼反応の進行を抑える能力を備える必要がある。
【００３７】
ここで図５に示した燃焼速度は、ガス流路３４の平均流路径「ｄ」を一定とした条件におけるものであるが、この平均流路径「ｄ」を大きくすると燃焼速度「ＳＴ」も大きくなり、「ｄ」を小さくすると「ＳＴ」も小さくなることが分かっている。また、ガス流路３４はセラミックボール３０同士の隙間に形成される流路なので、直径が小さく、曲率の大きいセラミックボール３０を用いるほど密に充填することが可能となり、ガス流路３４の平均流路径「ｄ」を小さくすることができる。以上の考え方に基づいて、本実施の形態に係る合成ガス製造装置１では、設計燃焼速度の大きな拡散混合領域及び抜出部にて直径の小さなセラミックボール３１、３３を採用することにより、夫々の位置における設計燃焼速度「ＳＴＯＵＴ、ＳＴＤＭＡＸ」の値を小さくしている。
【００３８】
なお、ガス混合装置２の内部全体を小さなセラミックボール３３で充填することも考えられるが、この場合にはガス混合装置２の圧力損失が大きくなりすぎてしまうという問題がある。このため、本実施の形態に係るガス混合装置２では、設計燃焼速度「ＳＴＰ」の比較的小さな予混合領域では、比較的直径の大きなセラミックボール３２を採用してガス混合装置２全体の圧力損失を抑えている。
【００３９】
このようにして各領域に充填されるセラミックボール３１〜３３の大きさの決定と並行して、図６（ａ）〜図６（ｃ）の各図に示すように、拡散混合領域、予混合領域、抜出部の各領域にて混合ガスの平均流速「ｕ１、ｕ２、ｕ３」が夫々の領域の設計燃焼速度「ＳＴＤＭＡＸ、ＳＴＰ、ＳＴＯＵＴ」よりも大きくなるように各筒状部２１、２３、２４の筒径、合成ガス製造装置１内へのガス混合装置２の設置台数等を決定していく。
【００４０】
また、１つのガス混合装置２にて処理する混合ガスの体積流量を一定とした場合には、既述のようにセラミックボール３０のサイズだけでなく、例えば各筒状部２１、２３、２４内を流れる混合ガスの空塔速度を変えることによっても、ガス流路３４内を流れる混合ガスの平均流速を変化させることができる。例えば各筒状部２１、２３、２４の筒径を小さくすることにより、平均流速を大きくすることができるが、筒径を小さくすると圧力損失が大きくなってしまう。そこで本実施の形態に係るガス混合装置２では、設計燃焼速度の大きな第１の筒状部２１の拡散混合領域や第３の筒状部２４の抜出部にて筒径を細くして当該部を流れる混合ガスの空塔速度を大きくすることにより、「ｕ１、ｕ３」の値をより大きくする一方で、設計燃焼速度がそれ程大きくない第２の筒状部２３の予混合領域では前記の筒状部２１、２４と比較して筒径を大きくすることで、空塔速度を落とし、圧力損失の増大を抑えている。なお、例えば圧力損失に余裕のある場合には、第２の筒状部２３の径を他の筒状部２１、２４と同じ径に構成してもよい。
【００４１】
なお、設計に当たっては例えば合成ガス製造装置１の運転下限値等を基準にして、各ガス混合装置２に供給される可燃性ガス及び助燃性ガスの供給量が設計上の最低流量となっても上記混合ガスの平均流速「ｕ１、ｕ２、ｕ３」が夫々の領域の設計燃焼速度「ＳＴＤＭＡＸ、ＳＴＰ、ＳＴＯＵＴ」よりも大きくなるように、ガス混合装置２の配設数や第１の筒状部２１、第２の筒状部２３等の筒径、セラミックボール３１〜３３の大きさを決定するとよい。また、ガス流速の平均値を採用すると、流れの遅い領域にて燃焼反応が進行してしまう場合もあるので、上述の平均流速に適切な安全率（＜１）を乗じた値（平均流速よりも遅い流速）が設計燃焼速度よりも大きくなるように設計を行ってもよい。
【００４２】
本実施の形態に係るガス混合装置２は、以上に説明した考え方に基づいて構成されており、混合ガス中で燃焼反応が生じてもその進行を抑えることができる。以下、実施の形態に係る合成ガス製造装置１及びガス混合装置２の作用について説明する。
【００４３】
今、例えば前段のガス改質装置よりメタンを主成分とする可燃性ガスが可燃性ガス導入ノズル１２を介して合成ガス製造装置１内に導入されると、可燃性ガスは図１、図２に示すガス導入室１２ａ内に広がって当該ガス導入室１２ａの下流に多数配置されたガス混合装置２の第１の筒状部２１へと分散して流れ込んでいく。一方、助燃性ガス導入ノズル１３より導入された助燃性ガスは、ディストリビュータ１３ａ、分配管１３ｂを介して夫々のガス混合装置２へと分配される。そして図７の縦断面図に模式的に示すように、これら可燃性ガスと助燃性ガスとは、第１のガス供給部２２ａ及び第２のガス供給部２２ｂの各供給口より下流側の拡散混合領域にて合流する。なお図７において実線の矢印は可燃性ガス、破線の矢印は助燃性ガス、白抜きの太い矢印は混合ガスを夫々表している。
【００４４】
ここで、第１の筒状部２１及び分配管１３ｂが二重管構造となっていることにより、可燃性ガス、助燃性ガスは同じ流れ方向へと供給されるので、例えばこれらの流れを交差させる場合と比較して圧力損失が小さくなる。また、助燃性ガス中の酸素は、助燃性ガス導入ノズル１３や分配管１３ｂの配管を構成する金属と反応して金属燃焼を引き起こすおそれがあるため、このような金属燃焼を起こさない流速にて各配管を流れるようにすることが望ましい。
【００４５】
拡散混合領域にて合流した可燃性ガス、助燃性ガスは、当該拡散混合領域に充填されたセラミックボール３１によって形成された無数のガス流路３４内を通って合流と分散とを繰り返しながら次第に均一な混合ガスとなっていく。ここでガス流路３４内を流れる混合ガスの流速「ｕ１」は、拡散混合状態にある混合ガス内にて起こり得る最大の燃焼速度「ＳＴＤＭＡＸ」よりも大きな速度となっているため、仮にガス流路３４内にて燃焼反応が発生したとしても、図４（ｂ）を用いて説明したように燃焼反応の急激な進行を抑え、ガスを完全に次工程に供給することができる。またセラミックボール３１は、この拡散混合領域の上流側の第１の筒状部２１、分配管１３ｂ内にまで充填されているため、例えば流れの乱れ等により一部の混合ガスが上流側へ逆流し、そこで燃焼反応が起きたとしても、その反応の進行を抑えることができる。
【００４６】
拡散混合領域を抜けた混合ガスは、図７に示すように予混合領域内に多段に設けられたバッフル部材２５ａ、２５ｂによってバルク的に流れの方向を変えられて合流と分散とを繰り返すことにより、ガス濃度の偏りが解消されて濃度のより均一な予混合状態となる。このとき予混合領域内の温度は例えば二百数十℃である。また図５を用いて説明したように、この状態における混合ガスの燃焼速度「ＳＴＰ」は、既述の「ＳＴＤＭＡＸ」と比較して小さくなる。そこで当該領域のガス流路３４を流れる混合ガスの平均流速「ｕ２」が燃焼速度「ＳＴＰ」よりも大きい速度となる状態を維持できる範囲で、当該領域に充填するセラミックボール３２の大きさ及び第２の筒状部２３の筒径を大きくすることにより、当該領域にて起きる燃焼反応の進行を抑えるだけでなく、ガス混合装置２内にセラミックボール３１〜３３の充填による圧力損失の増大を抑えている。
【００４７】
こうして拡散混合領域、予混合領域を通って均一な濃度に混合された混合ガスは、拡散混合領域と同様に小さなセラミックボール３３が充填され、かつ筒径の小さな第３の筒状部２４を通ることにより、触媒層１５内の温度における混合ガスの燃焼速度「ＳＴＯＵＴ」よりも大きい平均流速「ｕ３」でガス流路３４内を通過する。この結果、例えば１，４００℃にもなる触媒層１５の上層部分からの逆火を防止しつつ、均一濃度の混合ガスを触媒層１５へと供給することができる。
【００４８】
こうして合成ガス製造装置１内に多数設置されたガス混合装置２を通過して均一な濃度となった混合ガスは、触媒層１５内に供給される。そして触媒層１５内では既述の（１）式に示されるように部分酸化反応が進行し、合成ガスが生成され、合成ガス抜出ノズル１４より抜き出される。ここで触媒層１５内において混合ガスの大部分は触媒層１５の入口に近い領域にて反応が起こるため、当該領域の温度は最も高く例えば１，４００℃となり、当該領域の下流側では例えば１，０００℃〜１，１００℃となっている。
【００４９】
本実施の形態に係るガス混合装置２よれば以下のような効果がある。当該ガス混合装置２は、例えばメタン等を含む可燃性ガスと、酸素含有ガス等の助燃性ガスとを混合容器である円筒体２０にて混合する場合において、円筒体２０内にセラミックボール３１、３２を充填しておくことにより、これらセラミックボール３１、３２の隙間に形成された狭隘なガス流路３４内を流れる混合ガスの平均流速が、混合ガスの燃焼速度よりも大きくなるように構成されている。この結果、これらのガスの混合中に燃焼反応が引き起こされたとしても、この燃焼反応の混合容器内全体への拡大を抑えることができるのでガス混合時の燃焼によるガス混合装置２の損傷を防ぐことができ、またガス混合装置２の安全性を向上させることが可能となる。
【００５０】
更に、上述の実施の形態においては混合ガスが拡散混合状態にある拡散混合領域と、予混合状態にある予混合領域とでは、予混合領域における混合ガスの燃焼速度が遅くなる。そこで、混合ガスの平均流速が燃焼速度を上回るという条件を維持しながら、セラミックボール３２の大きさや第２の筒状部２３の筒径を大きくすることにより、ガス流路３４内を流れる混合ガスの平均流速を拡散混合領域よりも遅くして、当該領域における圧力損失を小さくしている。この結果、ガス混合装置２全体に拡散混合領域と同じセラミックボール３１を充填し、また第２の筒状部２３の筒径を第１の筒状部２１と同じ大きさにする場合と比較して、ガス混合装置２にガスを通流させるのに必要なエネルギー量が小さくて済む。
【００５１】
また、実施の形態に係るガス混合装置２の抜出部に相当する第３の筒状部２４は、当該ガス混合装置２内よりも高温の触媒層１５と接続されており、この第３の筒状部２４は、混合ガスが触媒層１５内の温度にまで加熱された場合の燃焼速度よりも大きいガス流速で当該混合ガスを流すことができるように小さなセラミックボール３３が充填され、また第３の筒状部２４の筒径が小さくなっている。このため、例えば高温に加熱された混合ガスが触媒層１５より逆流して燃焼反応（逆火）が起きたとしても、その進行を抑えて、安全にガス混合装置２を運転することができる。
【００５２】
またガス混合装置２は、バッフル部材２５ａ、２５ｂを備え、拡散混合領域を流れる混合ガスのバルク的な流れ方向を変え、当該流れの合流と分散とを繰り返させることによりガス濃度の偏りを解消し、混合ガスをより均一な混合状態とすることができる。なお、ガス混合装置２内に設けるバッフル部材の形状は、図３に示したものに限定されるものではなく、例えば図８に示すように、両側部と中央部とに夫々切り欠きを有するバッフル部材２５ｃ、２５ｄを交互に設けてもよいし、他の形状のものを採用してもよい。
【００５３】
また、ガス混合装置２内に充填する充填物は、実施の形態中に示したセラミックボール３１〜３３に限定されるものではなく、例えばセラミック製のラシヒリングやベルサドル等を充填してもよいし、例えば上下左右にガス流路が形成されたクロスフロー型のハニカム構造を有する構造体を充填するようにしてもよい。更にまた、本実施の形態に係るガス混合装置２は、実施の形態中に示したメタンを主成分とする可燃性ガスと酸素含有ガスである助燃性ガスとの混合操作に限定されず、例えばプロパンと空気とのガスの混合操作等にも適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００５４】
【図１】本発明の実施の形態に係るガス混合装置を適用した合成ガス製造装置の縦断面図である。
【図２】上記合成ガス製造装置の塔頂部付近における横断面図である。
【図３】上記ガス混合装置の構成を示す斜視図である。
【図４】上記ガス混合装置内のガスの流れをモデル的に示した説明図である。
【図５】上記ガス混合装置内で混合される混合ガスの混合比と燃焼速度との関係を示す説明図である。
【図６】上記ガス混合装置内のガス流路を流れる混合ガスの平均流速と燃焼速度との関係を表した説明図である。
【図７】上記ガス混合装置の作用を説明するための縦断面図である。
【図８】上記ガス混合装置の変形例を示した斜視図である。
【符号の説明】
【００５５】
１          合成ガス製造装置
２          ガス混合装置
１１        反応器
１２        可燃性ガス導入ノズル
１２ａ      ガス導入室
１３        助燃性ガス導入ノズル
１３ａ      ディストリビュータ
１３ｂ      分配管
１４        合成ガス抜出ノズル
１４ａ      ガス抜出室
１５        触媒層
２０        円筒体
２１        第１の筒状部
２２ａ      第１のガス供給部
２２ｂ      第２のガス供給部
２３        第２の筒状部
２４        第３の筒状部
２５ａ〜２５ｄ
バッフル部材
３０〜３３
セラミックボール
３４        ガス流路
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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