(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
厚さ１００μｍ以下の熱可塑性フィルム表面をガラス転移点以上に加熱し、該表面を微細形状が表面に設けられた金型ローラに接触させると同時に厚さ方向に該金型ローラと該ローラと対向するニップローラとで前記フィルム挟圧し、前記フィルムに微細形状を転写し、冷却する微細形状転写フィルムの製造方法において、以下の(1)〜(3)を満たす微細形状転写フィルムの製造方法。
（１）金型ローラもしくはニップローラの内、少なくとも一つのローラの表面が樹脂もしくはエラストマーで被覆されており、
（２）前記熱可塑性フィルムが保護フィルム層と積層されており、
（３）前記熱可塑性フィルムと前記保護フィルムの積層体の厚みの合計が、前記ローラ表面の樹脂層もしくはエラストマー層の厚さ方向の変形量以上である。
（４）前記保護フィルムを、前記熱可塑性フィルムを冷却する直前に剥離する。
【請求項２】
前記ローラ表面の樹脂層もしくはエラストマー層のゴム硬度が、ASTM D2240:2005（ショアＤ）規格で７０〜９７°である請求項１に記載の微細形状転写フィルムの製造方法。
【請求項３】
前記保護フィルムを、前記熱可塑性フィルムを冷却する直前に剥離する際の前記保護フィルム層と前記熱可塑性フィルムの間の剥離力が０．３ｍＮ／ｍｍ以上、３５ｍＮ／ｍｍ以下である請求項１または２に記載の微細形状転写フィルムの製造方法。
【請求項４】
以下の式（a）を満たす請求項１〜３のいずれかに記載の微細形状転写フィルムの製造方法。
【数１】
0005560800.tif 000009
ここで、保護フィルムの線膨張係数をα、成型温度とフィルム導入温度との温度差をΔＴ、保護フィルムの厚みをｔ、熱可塑性フィルムの幅をｂとする。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、表面に微細形状を転写したフィルムとその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、フィルム表面に微細形状を転写し、意匠性の高いエンボスシートや液晶ディスプレイなどに使われる光学フィルムを製造する方法が知られている。
【０００３】
特許文献１は、熱可塑性樹脂からなる連続シートを、加熱した凹凸ローラとニップローラの間で挟圧することで、シート表面に連続的に微細凹凸面を転写成形するシートの製造方法であり、凹凸加工部をシートが通過する際に、可塑性のエンドレスベルトからなる支持体を積層し、併走させることでシートが熱で進行方向に膨脹した際に下に垂れ下がるのを防止する方法を開示している。
【０００４】
しかしながら、本技術では支持体とフィルムの間は粘着や接着などの処置が行われていないので、フィルムが薄膜化する際の幅方向の熱膨張によって発生するしわについては、支持体に剛性があったとしても回避することができない。また、押圧部のニップローラ表面のゴムの変形量が、薄膜化したフィルム厚みを超えるとニップローラ同士が接触し圧力を低減してしまう問題がある。より微細化が進む同分野では、樹脂を型に充填するのに高い圧力が必要となり金型ローラとニップローラ同士の接触は大きな問題となる。
【０００５】
一方、熱加工時のフィルムの形態保持には特許文献２のような技術が開示されている。該文献では、ポリイミドフィルムと銅箔を２００℃以上の高温で熱融着する際に、熱膨張や熱収縮によるしわを回避するために、保護フィルムを積層、剥離する工程を含む。該文献で開示されている製造工程では、加熱プロセスを用いた微細加工が目的では無く、金属ローラ同士での挟圧加工であり、薄膜化した際の上記ニップローラの変形による圧力低下などの課題を有さない。よって保護フィルムの厚みは熱しわの回避だけを目的として決められるため、上記のような圧力低下を避けるような手段として特許文献2に記載された保護フィルムを積層、剥離する工程は不適であった。
【０００６】
このように、従来には薄膜化の進む熱微細形状をフィルムに転写する際に熱しわと微細形状加工に必要な圧力の確保を両立する良い手段が存在しなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特許第４２３２６０８号公報
【特許文献２】特開２００２−３２６２８０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、上記先行技術の課題を解決することであり、薄膜化しても加熱によるしわや圧力の低下が起こらず、微細形状が高い充填率で幅方向や長手方向に均一な加工面を有する微細形状転写フィルムの製造方法と、これにより得られる微細形状転写フィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成するために、本発明は、以下の構成を有する。すなわち、
（I）厚さ１００μｍ以下の熱可塑性フィルム表面をガラス転移点以上に加熱し、該表面を微細形状が表面に設けられた金型ローラに接触させると同時に厚さ方向に該金型ローラと該ローラと対向するニップローラとで前記フィルムを挟圧し、前記フィルムに微細形状を転写し、冷却する微細形状転写フィルムの製造方法において、以下の(1)〜(3)を満たす微細形状転写フィルムの製造方法、
（１）金型ローラもしくはニップローラの内、少なくとも一つのローラの表面が樹脂もしくはエラストマーで被覆されており、
（２）前記熱可塑性フィルムが保護フィルム層と積層されており、
（３）前記熱可塑性フィルムと前記保護フィルムの積層体の厚みの合計が、前記ローラ表面の樹脂層もしくはエラストマー層の厚さ方向の変形量以上である。
（４）前記保護フィルムを、前記熱可塑性フィルムを冷却する直前に剥離する。
(II)前記ローラ表面の樹脂層もしくはエラストマー層のゴム硬度が、ASTM D2240:2005（ショアＤ）規格で７０〜９７°である(I)に記載の微細形状転写フィルムの製造方法、
(III)前記保護フィルムを、前記熱可塑性フィルムを冷却する直前に剥離する際の前記保護フィルム層と前記熱可塑性フィルムの間の剥離力が０．３ｍＮ／ｍｍ以上、３５ｍＮ／ｍｍ以下である(I)または(II)に記載の微細形状転写フィルムの製造方法、
(IV)以下の式（a）を満たす(I)〜(III)のいずれかに記載の微細形状転写フィルムの製造方法、
【００１０】
【数１】
0005560800.tif 000002
【００１１】
ここで、保護フィルムの線膨張係数をα、成型温度とフィルム導入温度との温度差をΔＴ、保護フィルムの厚みをｔ、熱可塑性フィルムの幅をｂとする。
(VI)フィルムの厚みが１００μｍ以下であり、表面に微細形状が長さ方向に５００ｍ以上に渡って連続的に形成されており、幅方向の微細形状の高さのばらつきが５％以下であり、微細形状の代表ピッチが０．５ｍｍ以下であり、前記フィルム材質が熱可塑性樹脂である微細形状転写フィルム、
(VII)前記微細形状がプリズムである(VI)に記載の微細形状転写フィルム、
である。
【００１２】
（用語の定義）
本発明において、“微細形状”とは、ピッチや深さが５００μｍ以下の３次元幾何学的形状もしくは顕微鏡などを通して観察できるようなランダムな凹凸形状のこといい、一例としてはプリズム形状や梨地形状などが挙げられる。
【００１３】
本発明において“金型”とは、前記微細形状を表面に有し、厚み方向に圧力に耐えられる剛性、強度を有する構造体をいい、特に“金型ローラ”とは表面に前記微細形状が施工された回転体（ローラ）、もしくは微細形状を有するスリーブやベルトを被覆したローラのことを言う。
【００１４】
本発明において、“ニップローラ”とは、金型ローラと径方向あるいは径方向に近い方向に対向し、フィルムを挟圧するための回転体である。
【００１５】
本発明において、“熱可塑性フィルム”とは、一度溶融させた熱可塑性樹脂をシート状に成型し固化させた帯状物であり、厚みに対して幅が大きく、更に幅に対して長さが大きく、ロール状に巻取り可能なものを言う。
【００１６】
本発明においてはローラの表面が樹脂もしくはエラストマーで被覆されるが、これは、ニップローラと金型ローラでフィルムを挟圧する場合に、ローラ表面の弾性変形により、挟圧部に接触幅を発現させるためである。ローラ表面に弾性係数の小さい樹脂やエラストマーを被覆するが、ここで、特にエラストマーとはゴム状弾性を有する樹脂もしくはゴムのことを言う。
【００１７】
本発明において“積層”とは粘着積層や接着剤などを用いて接着して積層させた場合等を含む。ここで、“粘着積層”とは糊などの接着剤を用いることなく、２つの物体が外力によらず自己粘着力により接触を維持できる状態をいう。本発明において“接着”とは、糊などの接着剤を用いて、同様に２つの物体を外力によらず接触維持する状態をいう。
【００１８】
本発明において“ローラ表面の樹脂層もしくはエラストマー層の厚さ方向の変形量”とは金型ローラとニップローラとの間に作用する押圧力によって、ローラ表面の樹脂層もしくはエラストマー層が厚さ方向に圧縮変形する量のことをいう。
【００１９】
本発明において“保護フィルムと熱可塑性フィルムの間の剥離力”とは、上記の通り粘着積層もしくは接着された２つのフィルムを引き剥がす際の厚さ方向の力をいう。
【００２０】
本発明において“成形温度”とは、金型ローラと熱可塑性フィルムが接触を開始したところの金型ローラ表面温度もしくは熱可塑性フィルムの表面温度のことをいう。
【００２１】
本発明において数式２の左辺は成形時の熱膨張量を示し、右辺はオイラーの座屈理論と実験から求めた座屈限界変形量を示している。よって、数式２は熱によるしわが発生しない限界値を示している。
【００２２】
【数２】
0005560800.tif 000003
【００２３】
本発明において“表面に微細形状が長さ方向に５００ｍ以上に渡って連続的に形成”とは、マージン（微細形状が転写加工されない部分）や微細形状が重なって転写されていない部分が長さ方向に５００ｍ以上に渡って無い状態を示している。
【００２４】
本発明において“代表ピッチ”とは、微細形状が幾何学的形状の場合にはこの形状が繰り返される場合のピッチをいう。一方、微細形状が梨地のようなランダム形状の場合は、１０点の凸部と凸部の間の距離の平均値で代表される。
【００２５】
本発明において“プリズム”とは、光を透過・屈折させる三角柱形状が幅方向もしくは長さ方向に整列された微細形状のことをいう。
【発明の効果】
【００２６】
本発明によれば、以下に説明するとおり、微細形状の転写性に優れた熱可塑性フィルムを連続的に製造する方法を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】本発明の一実施形態にかかわる微細形状転写フィルムの製造方法の概略側面図である。
【図２】本発明の別の一実施形態にかかわる金型ローラ４の概略側面図である。
【図３】本発明の一実施形態にかかわる微細形状断面の一例である。
【図４】本発明の別の一実施形態にかかわる微細形状断面の一例である。
【図５】本発明の別の一実施形態にかかわる微細形状断面の一例である。
【図６】本発明のローラ表面の樹脂層もしくはエラストマー層の変形量を示すための一実施形態にかかわるローラの概略側面図である。
【図７】本発明の一実施形態にかかわるローラ表面の変形量と積層体厚みの関係を示した概略断面図である。
【図８】従来技術の実施形態にかかわる凹凸状シートの製造方法の概略側面図である。
【図９】熱可塑製フィルムと保護フィルムの剥離力測定方法の概略側面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
以下、本発明の最良の実施形態の例を表面にプリズム形状を転写成形する場合の微細形状転写フィルムの製造方法に適用した場合を例にとって、図面を参照しながら説明する。
【００２９】
図１は、本発明の１実施形態の微細形状転写フィルムの製造方法の概略側面図である。図１において、熱可塑性フィルム２は巻出ロール１０から連続的に供給される。巻出ロール１０は巻出ロール巻芯１３上にあらかじめ巻かれており、該巻芯１３はホルダやチャックといった支持手段により回転可能に支持され、張力や速度などを制御するためにモータやブレーキ、クラッチなどの駆動手段と連結され回転駆動される。また、連続的に該フィルム２を供給するには巻出ロール１０の形態に限らず、熱可塑性ポリマーを口金から溶融押出するフィルム成形工程などを配置しても良い。
ここで、熱可塑性フィルム２を構成する材料としては、ポリエステル樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂および、それらの混合物および／または共重合体からなる群から選ばれる少なくとも１種の熱可塑性樹脂が例示される。中でもポリエステル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリカーボネート樹脂、環状ポリオレフィン樹脂は共重合が容易で、種々の用途に応じた物性調整が可能であることや、成形が容易であるため、これらの樹脂を主たる成分とすることが好ましい。ここで、「主たる成分」とは熱可塑性フィルムを構成する成分につき５０質量％以上含まれていることをいう。
【００３０】
本発明に好ましく用いられるポリエステルは、芳香族ジカルボン酸、脂環族ジカルボン酸または脂肪族ジカルボン酸などの酸成分とジオール成分から構成されるものである。芳香族ジカルボン酸成分としては、例えば、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、１,４−ナフタレンジカルボン酸、１,５−ナフタレンジカルボン酸、２,６−ナフタレンジカルボン酸、４,４'−ジフェニルジカルボン酸、４,４'−ジフェニルエーテルジカルボン酸および４,４'−ジフェニルスルホンジカルボン酸等を用いることができ、なかでも好ましくは、テレフタル酸、イソフタル酸および２,６−ナフタレンジカルボン酸である。脂環族ジカルボン酸成分としては、例えば、シクロヘキサンジカルボン酸等を用いることができる。脂肪族ジカルボン酸成分としては、例えば、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸およびドデカンジオン酸等を用いることができる。これらの酸成分は一種のみを用いてもよく、二種以上を併用してもよい。
【００３１】
また、ジオール成分としては、例えば、エチレングリコール、１,２−プロパンジオール、１,３−プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、１,３−ブタンジオール、１,４−ブタンジオール、１,５−ペンタンジオール、１,６−ヘキサンジオール、１,２−シクロヘキサンジメタノール、１,３−シクロヘキサンジメタノール、１,４−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリアルキレングリコール、２,２'−ビス（４'−β−ヒドロキシエトキシフェニル）プロパン等を用いることができ、なかでも好ましくは、エチレングリコール、１,４−ブタンジオール、１,４−シクロヘキサンジメタノールおよびジエチレングリコール等を用いることができ、特に好ましくは、エチレングリコール等を用いることができる。これらのジオール成分は一種のみを用いてもよく、二種以上を併用してもよい。
【００３２】
また、本発明で好ましく用いられるポリオレフィンとは、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリイソブチレン、ポリブテン、ポリメチルペンテンなどの脂肪族ポリオレフィン系樹脂や、ノルボルネン系誘導体を開環メタセシス重合することにより得た環状ポリオレフィン系樹脂や、ノルボルネン系誘導体とエチレン、プロピレン、ブテン、ペンテンなどのα−オレフィン類を共重合した環状ポリオレフィン共重合体樹脂などが挙げられる。
【００３３】
また、本発明で好ましく用いられるアクリル系樹脂は、ポリメタクリル酸メチルなどが挙げられる。
【００３４】
また、本発明の熱可塑性フィルム２を構成する成形層樹脂および支持層樹脂は、本発明の効果が失われない範囲内で、各種の添加剤を加えることができる。添加配合することができる添加剤の例としては、例えば、有機微粒子、無機微粒子、分散剤、染料、蛍光増白剤、酸化防止剤、耐候剤、帯電防止剤、重合禁止剤、離型剤、増粘剤、ｐＨ調整剤、造核剤および塩などが挙げられる。結晶核剤および塩などが挙げられる。成形層樹脂に結晶核剤を添加した場合、結晶化自由エネルギーが低化することで成形層樹脂の熱成形中の結晶化が促進され、この結晶化により非晶部の分子運動を抑制することや、結晶化による分子運動性の低化によって、熱成形で付与した形状の耐熱性が向上するため好ましい。例えば、結晶核剤としてはアルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物、亜鉛化合物、マンガン化合物、コバルト化合物、アルミニウム化合物、アンチモン化合物、ゲルマニウム化合物等の弱酸塩が好ましく、中でも、酢酸ナトリウム、ベヘン酸ナトリウム、酢酸マグネシウム、モンタン酸ナトリウム、アルミナ、ジルコニア、マイカ、クレー、タルク等を結晶核剤として該樹脂の重合時に添加することが成形層樹脂の結晶化自由エネルギー低化の観点から特に好ましい。
【００３５】
本発明の熱可塑性フィルム２において、特に微細形状が転写される表層においては、ガラス転移点が８０℃以上、より好ましくは８５℃以上、さらに好ましくは１００℃以上、最も好ましくは１２０〜１５０℃である。この場合、成形後の成形加工シートが耐熱性に優れるため好ましい。かかるガラス転移点が８０℃未満であると、成形加工シートの耐熱性が低くなり、耐熱性が要求される用途への使用が困難になる。
【００３６】
ここでガラス転移点Ｔｇは、下記手順にて求めた。ＤＳＣとして、セイコー電子工業株式会社製ロボットＤＳＣ「ＲＤＳＣ２２０」、データ解析装置として、同社製ディスクステーション「ＳＳＣ／５２００」を用い、アルミニウム製受皿に５ｍｇの組成物またはフィルムサンプルを充填し、この試料を常温から２０℃／分の昇温速度で３００℃まで加熱して５分間溶融させ、次いで液体窒素で急冷した。この過程でガラス転移温度を測定したものである。
【００３７】
本発明で用いられる熱可塑性フィルムは厚さが１００μｍ以下である。ディスプレイなどに用いられる光学用途や各産業用途の微細形状転写フィルムは、本発明の微細形状フィルムを含む各種機能フィルムの厚みを小さくすることで、装置全体の薄型化、小型化が可能であり好ましく、厚みを１００μｍ以下とする。更にフィルム厚みを６０μｍ以下とすることで上記産業機器などの薄型化、小型化により好ましく適用することができる。
【００３８】
ここで、微細形状を転写したフィルムの厚さは重量平均厚さｔ（m）で表すのが好ましい。これは微細形状を転写した場合に、厚さそのものを測定することが難しい場合に好適な測定法である。所定の長さＬ（m）、幅ｂ（m）にカットしたフィルムの重量Ｗ（ｇ）を測定し、あらかじめ把握しているフィルムの密度をρ（g/m^3）とすると、重量平均厚さｔ＝Ｗ／（ｂＬρ）により求めることができる。
また、図１において熱可塑性フィルム２はあらかじめ保護フィルム３と粘着積層されており、積層体１となっている。ここで熱可塑性フィルム２と保護フィルム３の粘着積層する方法については、保護フィルム３として、表面粗度の小さい低密度ポリエチレンなどからなる自己粘着性を有するフィルムを採用することで糊などを使わずに前記熱可塑性フィルム２に貼り付けることができる。保護フィルム３を熱可塑性フィルム２に貼り付ける方法については、ニップローラなどで連続的にラミネートする方法が好ましい。また、熱可塑性フィルム２と保護フィルム３を粘着積層する手段としては、熱可塑性フィルム２と保護フィルム３を溶融状態で積層して口金から共押出しすることで達成しても良い。
【００３９】
また、あらかじめ熱可塑性フィルム２と保護フィルム３からなる積層体１を形成する上では、接着しても良い。接着方法としては、熱可塑性フィルム２と保護フィルム３の間のいずれかの表面に糊などの接着剤を塗布してから、ニップローラによりラミネートしても良いし、前述のような熱可塑性フィルム２と保護フィルム３を溶融状態で積層して口金から共押出する際に、保護フィルム側に糊などの接着成分を含有させて接着しても良い。このとき、ガイドロールなどの汚染を防ぐために、糊などの接着剤が脱落しないような成分のものを使用するのが好ましく、更に好ましくは保護フィルム側に接着剤を塗布することが好ましい。
【００４０】
また、熱可塑性フィルム２と保護フィルム３は加熱される前であれば、どのタイミングでも粘着積層もしくは接着して積層体１を形成しても良い。
【００４１】
積層体１を構成する熱可塑性フィルム２はフィルム予熱手段６もしくは金型ローラ４によりガラス転移点以上の温度に加熱される。フィルム予熱手段６は好ましくはランプ型ヒータやセラミックヒータ、熱風ノズルなどが適用できる。また、金型ローラ４についても好ましくは同様の加熱手段により表面もしくは内部から加熱昇温される。
【００４２】
また、押圧力を均一にすることと振動などを抑えることを目的に、金型ローラ４もしくはニップローラ５の内、少なくともいずれか一つのローラの表面が樹脂もしくはエラストマーで被覆されていることが必要である。例えば、金型ローラ４に樹脂もしくはエラストマーを被覆する場合には、その最外層に微細形状層を別途設ける。このとき、微細形状層は強度のある材質が好ましく、例えばニッケルや鋼、ステンレス鋼、銅などの金属が好ましい。
【００４３】
更に、金型ローラ表面の微細形状部の破損を防ぐためには、ニップローラ５のみの表面を樹脂層もしくはエラストマー層とすることが好ましい。樹脂層もしくはエラストマー層の目的は、押圧力を均一にする他に、樹脂を軟化させて金型の微細形状を転写する際にはある所定時間押圧力を確保する必要があり、樹脂層やエラストマー層の変形によりこの押圧時間を確保することができるからである。ここでローラ表面に使用する樹脂もしくはエラストマーとしては、金属などに比べると弾性係数が低く、押圧時に図６のような変形を示す材質が好ましい。エラストマーとしてゴムを用いる場合には、例えばシリコーンゴムやＥＰＤＭ、ネオプレン、ＣＳＭ、ウレタンゴム、ＮＢＲ、エボナイトなどを用いることができる。更に高い弾性率と硬度を求める場合には、カレンダーローラ用樹脂としてゴムメーカ各社から上記ゴムに特殊な処方を用いたものや、じん性を向上させた硬質耐圧樹脂（例：ポリエステル樹脂）を用いることができる。これらエラストマーや樹脂には耐圧性と耐熱性に優れる処方のものが好ましく適用できる。
図６はニップローラ５を金型ローラ４及び積層体１に押圧したときの、ニップローラ５のみを取り出して図示したものである。このとき、ニップローラ５表面にはゴムに代表される樹脂層もしくはエラストマー層を被覆しており、押圧力により発生するヘルツの接触圧力ｐにより、このゴム層は図のように変形する。このとき、ゴムの厚さ方向には変形量δが発生し、これに伴い積層体１と接触幅Ｂを持って接触することとなる。この接触幅にフィルムの走行速度を掛けたものが接触時間となり、前述した押圧時間ということとなる。
【００４４】
図７は本発明の熱可塑性フィルム２と保護フィルム３とゴム変形量δの形態を示したものである。本発明のように厚みが１００μｍ以下の薄い熱可塑性フィルムを加熱微細形状加工する場合に、ゴム変形量δがフィルム厚みを超えてしまうと、図のフィルム以外の部分でゴムが対向ローラと接触してしまい、熱可塑性フィルムに成形に必要な圧力ｐがかからず微細形状転写加工を高精度に行えなくなる可能性がある。そこで、図のように、熱可塑性フィルム２に保護フィルム３の積層体の厚みの合計ｔ２が、樹脂層もしくはエラストマー層の厚さ方向の変形量以上とする。
【００４５】
ここで用いる樹脂層もしくはエラストマー層としては、ゴムや熱可塑性エラストマーが選択できる他に、好ましくはカレンダー工程に使われるような耐圧性の高い樹脂を使うことができる。上記変形量δを実現するために、ゴムや熱可塑性エラストマーの性質としては弾性係数が重要となる。しかし、ゴムやエラストマーの力と変形量の関係は非線形であることが多く、弾性係数が一義的に決めにくい。そこで変形量を制御するために好ましくはゴム硬度で上記弾性率を表現することが好ましく、更に好ましくはこれらの硬度が、ASTM D2240:2005（ショアＤ）規格で７０°〜９７°であることが好ましい。なぜなら、硬度が７０°を下回ると図６の変形量δが前述の通り大きくなりすぎて、図７に示す熱可塑性フィルム２と保護フィルム３のそれぞれの厚みの合計ｔ２を超えてしまうことがあり、微細形状の転写に必要な圧力ｐを確保することができなくなる恐れがある。また、硬度が９７°を超えると逆に該層の変形量δが小さくなりすぎて、積層体１との接触幅Ｂが小さくなり、前述した押圧時間を確保できない恐れがある。よって本発明では、該層の硬度と前記積層体の厚みを規定することで、薄膜化した熱可塑性フィルム２においても、微細形状を転写するために必要な圧力を確保できることを見出した。
【００４６】
更に、前記樹脂層もしくはエラストマー層の更に最表層に耐熱性や易滑性、離型性を改善する各種コーティングなどを薄く施工しても良い。
【００４７】
金型ローラ４およびニップローラ５はころがり軸受などにより回転支持される。好ましくは金型ローラ４もしくはニップローラ５のいずれかをモータなどの手段で速度などを制御しながら回転駆動すれば良い。速度としては好ましくは１ｍ／分〜１００ｍ／分で搬送すれば、微細形状を高精度に転写しながら生産性を高くすることができるが、更には５ｍ／分〜５０ｍ／分が上記要請上好ましい。
【００４８】
ニップローラ５は図１のように軸受がシリンダなどの押圧手段７と接続され、金型ローラ４との間で積層体１を押圧する。このとき、積層体１の厚み方向に圧力が作用すれば良いので、ニップローラ５に対して、金型ローラ４側に押圧手段を設けて積層体１を挟圧しても良い。
【００４９】
金型ローラ４およびニップローラ５の芯材質は押圧力に対して剛性と強度を有するものが好ましく、例えば鋼や繊維強化樹脂、セラミックス、アルミ合金などが考えられる。金型ローラ４表面に微細形状を設ける方法については、上記芯材に直接切削やレーザなどの加工を施工しても良いし、芯材に鍍金をした上に微細加工を施工しても良い。また、電気鋳造や圧延などで製作した薄膜スリーブや、円筒に微細加工を施工して該ローラ４に被覆しても良い。あるいは前記スリーブや円筒を該ローラ４に被覆かん合後、微細形状を加工しても良い。また、図２のように、アイドラーローラ１６を用いることで、前記スリーブをエンドレスベルト１７として金型ローラ４を構成しても良い。
【００５０】
微細形状としては図３のようなプリズムや、図４のようなレンチキュラーなどの光学部材に用いられる幾何学形状や、図５に示す梨地などのランダム形状などが好例である。
【００５１】
ここで、図５のようなランダム形状の代表ピッチＰを求めるには、前述のように１０点の凸部と凸部の間の距離の平均値で表せば良い。また代表深さＤについても同様である。仮に凹凸部の全数が１０点に満たない場合でもこの最大数で平均値を求めれば良い。
【００５２】
次に熱可塑性フィルム２は加熱、加圧により微細形状を転写後、冷却することが好ましい。これは加熱流動により微細形状に圧力で充填されたポリマーを、形状保持のために冷却固化することで微細形状転写精度を向上することができる。冷却手段は金型側に設けても良いが、好ましくは図１のように冷却前に熱可塑性フィルム２と保護フィルム３を剥離することでフィルム２の背面からでも効率良く冷却することが好ましい。図１におけるフィルム冷却手段８はフィルム背面からポリマーを冷却するものであり、水などの冷媒を噴霧するもの、冷風をあてるもの、負圧真空による気化熱を利用するものなど、フィルム表面から熱を奪うものであれば良い。
【００５３】
更に好ましくは熱可塑性フィルム２と保護フィルム３の間の剥離力が１ｍｍ幅当たり０．３ｍＮ以上、３５ｍＮ以下であることが好ましい。剥離力が０．３ｍＮ以下であると、予熱もしくは金型ローラ４からの輻射熱による熱膨張もしくは熱収縮によりフィルムが熱応力を受ける場合に、保護フィルム３によりフィルムの形状保持をし、しわを回避することが難しくなる。また、剥離力が３５ｍＮ以上であると、上記冷却工程より直前で熱可塑性フィルム２と保護フィルム３を剥離する際に、張力変動や巻き付きなどが発生し、連続して安定した微細形状転写フィルムの製造が困難となる可能性がある。剥離力の測定方法については図９のように熱可塑性フィルム２と保護フィルム３を１８０°方向に展開しながらこのときの力を測定する。例えば市販の引張試験器などを使えば力を測定することができる。
【００５４】
ここで、保護フィルムとしては幅方向の縦弾性係数が３ＧＰａ以上であることが好ましい。これは熱可塑性フィルム２と保護フィルム３を貼り合わせて積層体１を形成する際に、しわとなりにくく均一に貼り合わせが可能となる。
【００５５】
成形温度域でフィルムが熱膨張もしくは熱収縮する場合に、熱可塑性フィルム２が熱応力を受けると、これがフィルム２の座屈応力を超えた場合に、フィルムは座屈し、しわとなる。フィルム２あるいは積層体１がしわとなるかどうかの判定は、有限要素法などの数値計算で熱膨張などの変形量を境界条件として導入することで予測が可能であるが、発明者らは簡易な計算式で判定することを見いだした。
【００５６】
数式２は、材料力学で知られるオイラーの座屈公式であり、Ｐｃｒは座屈限界荷重を示す。ここでＥはフィルムの幅方向の縦弾性係数、Ｉは断面２次モーメント、ｂはフィルム幅を示している。ｎは端末条件によって決まる自然数であり、下流の挟圧部で拘束部が決まるような本発明の条件では実験が必要である。発明者はフィルムが加熱によりしわとなる条件を測定し、実験によりｎ＝３６であることを見いだした。フィルムの熱影響部の長さを、フィルムの長さ方向で計測した値をＨとすると、前記断面２次モーメントは数式３の通りとなる。
【００５７】
保護フィルム３の熱膨脹係数をαとし、成型温度とフィルム導入温度との温度差をΔＴとすると、フィルムの熱膨張もしくは熱収縮により発生する荷重は数式４の左辺となる。一方、数式５の右辺は数式２に示した座屈荷重に数式３で示した断面２次モーメントを代入した式であり、数式４の不等式が成り立つ場合においてしわが発生しない条件となることを本発明者らは見いだした。数式４から両辺に存在するパラメータを削除すると数式４が得られる。ここで、上記したＥやＨは本数式からは削除することができ、フィルムの熱影響部Ｈは必ずしも測定する必要がない。また、縦弾性係数Ｅは熱可塑性フィルム２と保護フィルム３の熱膨張係数αが近い場合には数式４の通り必ずしも考慮する必要が無い場合があるが、保護フィルム３が熱可塑性フィルムに対して熱膨張が小さい場合には保護フィルム３の縦弾性係数Ｅが高いほど好ましくなる。よって、上記理由とは別に、保護フィルム３の縦弾性係数Ｅは３ＧＰａ以上とするのが、なお好ましいといえる。
【００５８】
本発明の製造工程で微細形状を転写したフィルムは積層体１として巻き取るか、好ましくは図１の通り、冷却直前で保護フィルム３を剥離後、熱可塑性フィルム２を微細形状転写フィルムロール１１として巻き取り、一方保護フィルム３を保護フィルムロール１２として巻き取れば良い。この時、各フィルムロールは巻き芯１４、１５上に張力を付与しながら巻き取るのが好ましい。巻き芯１４，１５は回転支持手段により支持され、必要に応じモータなどの回転駆動手段に連結され、張力や速度などを制御されながらフィルムを巻き取る。ここで制御される張力は５Ｎ／ｍ〜５００Ｎ／ｍ程度が好ましく、更に好ましくは１０Ｎ／ｍ〜２０Ｎ／ｍが良い。
【００５９】
ここで、本発明によれば、１００μｍ以下の厚みの薄い熱可塑性フィルム２においても、必要な押圧時間を確保しながら、微細形状転写に必要な圧力を付与することができるため、長さ方向に５００ｍ以上に渡って、前記フィルム２の表面に連続的に微細形状を転写することができる。特に前記フィルムをガラス転移点以上に加熱しても、しわを回避しながら微細形状を転写するのに必要な圧力を付与することができるため、これまで難しかった代表ピッチが０．１ｍｍ以下の微細形状においても高さのばらつきが５％以下で非常に高品質なフィルムを５００ｍ以上に渡って得ることが可能となる。ここで金型ローラ４にシームやマージンを設けても良いが、金型ローラ４の微細形状を周方向にマージン無く形成することで５００ｍ以上に渡ってマージンの無い連続的な微細形状を得ることができる。
【００６０】
更にはプリズムのようにアスペクト比が高い微細形状においても特に好適となり、光学フィルムとして連続的に低コストで高品質なものを得ることができる。
【００６１】
【数２】
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【００６２】
【数３】
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【００６３】
【数４】
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【００６４】
【数５】
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【実施例】
【００６５】
以上の微細形状転写フィルムの製造方法を用いて、微細形状転写フィルムを製造した結果を説明する。
【００６６】
［実施例１］
図１の微細形状転写フィルムの製造方法の内、保護フィルム３は図と異なり剥離は行わず冷却手段を通過させ、そのまま巻き取った。熱可塑性フィルム２としては、厚みは５０μｍで、幅が５００ｍｍで、ナフタレンジカルボン酸を５〜５０モル％の割合で共重合されてなる２軸延伸ポリエステルフィルムを用いた。
【００６７】
モータと連結されたニップローラ５を回転駆動することでフィルムを速度３０ｍ／分で搬送した。
【００６８】
熱可塑性フィルム２はあらかじめ、１８８μｍの厚みを有するポリエステルフィルム（商品名ルミラー、東レ株式会社製）にイソシアネート型アクリル系樹脂からなる接着剤を塗布した保護フィルム３と積層体１として貼り合わせされており、巻出ロール１０を構成する。該ロール１０は巻き芯１３にあらかじめ巻かれており、巻き芯１３は回転支持手段により駆動支持され、巻出し張力を１００Ｎ／ｍに制御された。巻出ロールの巻き長は１０００ｍを用いた。
【００６９】
巻き芯１３及び巻き芯１４は紙からなる円筒を用い、内径１５２ｍｍ、外径１７２ｍｍ、長さ６００ｍｍのものを使用した。
【００７０】
金型ローラ４としては、炭素鋼からなる筒状の芯材にニッケル鍍金をしたものに、図３のようなプリズム１８を切削加工したものを用いた。該ローラ４は外径が３００ｍｍであり、幅が６００ｍｍの芯材の両端に同軸上にかん合された軸を有し、該軸を軸受により回転支持する。また、プリズム１８のピッチ４０μｍ、深さ２０μｍとし、加工効率を考え、図１の概略図とは異なり、ロール周方向にピッチ２０μｍの螺旋状に加工した。
ニップローラ４の軸受は油圧シリンダ７により金型ローラ４に対向して押圧できるように付設し、積層体１を連続的に挟圧した。
【００７１】
ニップローラ４は外径が２８０ｍｍの炭素鋼からなる筒状の芯材表面に厚さ１０ｍｍの耐圧特殊ポリエステル用樹脂（エラグラスＺＥ、株式会社金陽社製）を被覆した。該樹脂は硬度がＡＳＴＭ―Ｄ規格（ショアＤ）で９６°であり、耐圧性が１０００ｋＮ／ｍのものを用いた。
【００７２】
ここで圧力は前記油圧シリンダからニップローラ４に対し、片側１７５ｋＮ、１ｍあたりの線圧として７００ｋＮ／ｍを付与した。このとき、ニップローラ４の表面の樹脂層が図６のように、δ＝２００μｍ変形し、この結果フィルムとの接触幅Ｂ＝５ｍｍであることを確認した。これにより積層体１の厚みｔ２よりも、前記変形量δが小さいことを確認した。
【００７３】
［実施例２］
本発明の一実施形態の別の実施例を説明する。本実施例では冷却する直前で保護フィルムの剥離することの効果をみるために図１に示す通り、保護フィルム３を冷却前に熱可塑性フィルム２から剥離する。このときの剥離力は３４ｍｍＮ／ｍｍとなるよう、保護フィルム２を製造した。
【００７４】
［実施例３］
本発明の一実施形態の別の実施例を説明する。本実施例では保護フィルム３の剥離力による影響をみるために図１に示す通り、保護フィルム３を冷却前に熱可塑性フィルム２から剥離し、このときの剥離力は７ｍｍＮ／ｍｍとなるよう、保護フィルム２を製造した。
【００７５】
［比較例１］
従来技術の実施形態を特許文献１に基づき、図８のような製造方法で、実施例と同じく熱可塑性フィルム２として厚みは３０μｍで、幅が５００ｍｍで、ナフタレンジカルボン酸を５〜５０モル％の割合で共重合されてなるポリエステルフィルムを用いて微細形状転写フィルムの製造を行った。
搬送速度、張力、押圧力は実施例１と同じとし、金型ローラ４、ニップローラ４と巻き芯１３も実施例１と同じものを用いた。巻出ロールの巻き長も実施例と同様１０００ｍ用意した。
また、支持ベルト２２としては、厚さ１００μｍで、ポリエステル樹脂からなる幅５００ｍｍのエンドレスベルトとした。ここで圧力は前記油圧シリンダからニップローラ４に対し、片側１７５ｋＮを付与した。
【００７６】
表１に実施例および比較例により微細形状転写フィルムを製造した結果を示す。ここで微細形状転写フィルム採取巻き長とは、しわや蛇行などにより形状転写が継続不可能な状態になることなく、連続的に採取可能であった巻き長をいい、言い換えると連続的に微細形状転写を施工し巻き取ったフィルムロール１１の巻き長のことを言う。また、表１の“しわ”の判定基準としては、微細形状転写が部分的に行われないような座屈が、加熱ローラ入り口で発生した場合に“×”とし、これ以外を○とした。
【００７７】
また、“プリズム深さのばらつき”とは、１０個のプリズムの深さ（高さ）Ｄを測定し、測定値の最大値から最小値を引いたものを平均値で割ったものと定義した。
なお、測定に際しては各種顕微鏡を用いることができるが、本実施例では株式会社キーエンス製デジタルマイクロスコープＶＥ−７８００を使用し、倍率を１５０〜６００倍程度の範囲で観察を行った。
【００７８】
表１の通り、比較例１に対して、実施例１では熱可塑性フィルム２が保護フィルム２と接着されているため、予熱による熱膨張により熱応力が発生してもしわとならず、９９０ｍに渡って連続的に微細形状転写が可能であった。また、実施例２においては、実施例１に対して冷却直前で保護フィルム３を剥離することで、熱可塑性フィルム２の冷却効率が上がり、結果としてプリズム成形の精度が向上し、深さＤのばらつきが減少した。更に実施例３では、実施例２よりも剥離力を適正化することで熱可塑性フィルム２と保護フィルム３の剥離力が安定し、冷却部のフィルムのばたつきが減少して更に深さＤのばらつきが減少した。
【００７９】
一方、比較例１は走行直後に熱によるしわが発生しはじめ、１ｍ走行した時点でしわによる蛇行でフィルムがローラから外れ、連続的に微細形状転写が不可能な状態となった。また、採取したプリズムを観察した結果、エンドレスベルトの厚みが１００μｍと、ゴムの変形量に対してベルトとフィルム厚みを足し合わせたものが小さいために、圧力が不十分となり、プリズムの成形精度のばらつきも非常に大きなものとなった。
【００８０】
【表１】
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【産業上の利用可能性】
【００８１】
本発明は、微細形状を転写されるフィルムの製造方法に限らず、同じく微細な形状を転写される不織布や紙の製造方補にも応用することができるが、その応用範囲が、これらに限られるものではない。
【符号の説明】
【００８２】
１    熱可塑性フィルムと保護フィルムの積層体
２    熱可塑性フィルム
３    保護フィルム
４    金型ローラ
５    ニップローラ
６    フィルム予熱手段
７    押圧手段
８    フィルム冷却手段
９    ガイドローラ
・  巻出ロール
・  微細形状転写フィルムロール
・  保護フィルムロール
・  巻出ロール巻芯
・  微細形状転写フィルムロール巻芯
・  保護フィルムロール巻芯
・  アイドラーローラ
・  微細形状金型エンドレスベルト
・  プリズム
・  レンチキュラー
・  ゴム層
・  金型予熱手段
・  支持ベルト
Ｐ    代表ピッチ
Ｄ    代表深さ
δ    ローラ表面の樹脂層もしくはエラストマー層の厚さ方向の変形量
Ｂ    ローラ表面の樹脂層もしくはエラストマー層の変形に伴うフィルムとの接触幅
ｐ    押圧力によって生じる単位面積あたりの圧力
ｔ    熱可塑性フィルムの厚み
ｔ１  保護フィルムの厚み
ｔ２  熱可塑性フィルムと保護フィルムの積層厚み
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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