(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
甘菊蜜炙抽出物及び陳皮蜜炙抽出物のうち１種以上と、炮製処理されない甘菊の抽出物及び炮製処理されない陳皮の抽出物のうち１種以上とを有効成分として含有し、且つ前記炮製処理されない甘菊の抽出物及び炮製処理されない陳皮の抽出物のうち１種以上は、前記甘菊蜜炙抽出物及び陳皮蜜炙抽出物のうち１種以上の製造に使用される薬材とは異なる薬材を使用して製造されることを特徴とする抗酸化用化粧料組成物。
【請求項２】
上記組成物は、炮製処理されない甘菊抽出物と陳皮蜜炙抽出物との混合物を、有効成分として含有するものであることを特徴とする請求項１に記載の抗酸化用化粧料組成物。
【請求項３】
上記甘菊蜜炙抽出物及び陳皮蜜炙抽出物は、
ａ）甘菊または陳皮に蜂蜜を添加し、３０分〜１時間蜂蜜を吸収させる段階、
ｂ）上記ａ）段階を進行した後、１００〜１８０℃で１０分〜１時間炒める段階、
及びｃ）上記ｂ）段階を進行して炮製処理された甘菊または陳皮を、水または有機溶媒で抽出する段階を行うことによって製造されたものであることを特徴とする請求項１に記載の抗酸化用化粧料組成物。
【請求項４】
上記炮製処理されない甘菊の抽出物及び炮製処理されない陳皮の抽出物は、甘菊または陳皮を、水または有機溶媒で抽出したものであることを特徴とする請求項１に記載の抗酸化用化粧料組成物。
【請求項５】
上記有機溶媒は、エタノール、メタノール、ブタノール、エーテル、エチルアセテート、クロロホルム、及びこれらの有機溶媒と水との混合溶媒よりなる群から選択された１種以上であることを特徴とする請求項３または４に記載の抗酸化用化粧料組成物。
【請求項６】
上記甘菊蜜炙抽出物及び陳皮蜜炙抽出物のうち１種以上は、組成物全体重量に対して０．０００１〜３０重量％で含有されることを特徴とする請求項１に記載の抗酸化用化粧料組成物。
【請求項７】
上記甘菊蜜炙抽出物及び陳皮蜜炙抽出物のうち１種以上と、上記炮製処理されない甘菊の抽出物及び炮製処理されない陳皮の抽出物のうち１種以上との混合物は、組成物全体重量に対して０．０００１〜３０重量％で含有されることを特徴とする請求項１に記載の抗酸化用化粧料組成物。
【請求項８】
皮膚抗酸化用化粧料組成物であることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の抗酸化用化粧料組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、抗酸化用化粧料組成物に関し、より詳細には、漢方加工技術である炮製を活用して加工された甘菊及び陳皮の抽出物のうち１種以上を有効成分として含有し、または上記炮製処理された抽出物とこれら生薬材の抽出物のうち１種以上とを混合した混合抽出物を有効成分として含有する抗酸化用化粧料組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
炮製(Po-je)法は、漢方の伝統製薬技術であって、合和（Hap-hwa）、合薬(Hap-yak)、修治(Su-chi)、匍炙(Po-ja)、法製(Bub-je)及び修事(Su-sa)などと呼ばれていて、これは、漢方理論に基づいて薬材を加工処理することによって、薬材本来の性質を変化させる製薬技術であるといえる。
【０００３】
漢方薬を炮製する目的は、薬物を清潔にし、保存を容易にし、薬物の毒性と副作用を低下させるかまたは除去し、薬性を変化させて薬をさらに効果的に製造し、薬物の治療効果を増強させ、薬材の悪いにおいと味を無くして服用を良好にするためである。
【０００４】
一方、化粧品の製造時に美白、しわ改善及び皮膚保護など多様な効能を有する原料がスクリーニングされて添加されている。それらのうち、抗酸化効果は、皮膚老化の原因物質である活性有害酸素を除去して皮膚老化を遅延させることによって、相対的に皮膚老化を予防し、暗く且つ弾力ない皮膚を新鮮で且つ透明な皮膚に作り、見掛け上、元気な皮膚を作る。しかし、抗酸化効能を有する物質は、制限的であるか、またはそのような効能を有する物質も多く知られていないし、現在使用される少数の物質も化学的に合成して使用されている。
【０００５】
最近、様々な化学物質などによる皮膚刺激を低減するために、天然物を使用した化粧品が多様に開発されている。このような天然材料は、皮膚に副作用が少ないのみならず、消費者の関心が高くなるに伴い、化粧品原料として開発価値がさらに増加している。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
これより、本発明者らは、優れた抗酸化効果を有する天然原料について研究したところ、炮製処理された甘菊及び陳皮の抽出物を単独か、またはこれらの生薬材の抽出物とともに混合して化粧料組成物を製造する場合、抗酸化効果に非常に優れていることを知見し、本発明を完成するに至った。
【０００７】
したがって、本発明の目的は、優れた抗酸化効果を有する化粧料組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するために、本発明は、炮製処理された甘菊及び陳皮の抽出物のうち、１種以上を有効成分として含有する抗酸化用化粧料組成物を提供する。
【０００９】
また、本発明は、炮製処理された甘菊及び陳皮の抽出物のうち１種以上と、これらの生薬材の抽出物のうち１種以上とを混合した混合抽出物を含有する抗酸化用化粧料組成物を提供する。
【発明の効果】
【００１０】
本発明による化粧料組成物は、炮製処理された甘菊及び陳皮の抽出物を単独か、またはこれらの生薬材の抽出物との混合物を含有することによって、ＤＰＰＨ酸化を抑制する抗酸化効能に優れていることを確認した。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明は、炮製処理された甘菊及び陳皮の抽出物のうち１種以上を有効成分として含有する抗酸化用化粧料組成物に関する。
【００１２】
また、本発明による化粧料組成物は、上記炮製処理された甘菊及び陳皮の抽出物のうち１種以上と、これらの生薬材の抽出物のうち１種以上とを混合して含有する抗酸化用化粧料組成物に関する。この時、炮製処理された抽出物の成分に混合される生薬材の抽出物は、上記炮製処理された抽出物の製造に使用された薬材とは異なる薬材を使用して製造される。例えば、本発明の好ましい一実施例では、甘菊生薬材の抽出物と炮製処理された陳皮の抽出物とを有効成分として含有することができるが、これらに限定されない。
【００１３】
本発明において使用する「生薬材の抽出物」という用語は、甘菊または陳皮を、炮製処理せずに、通常使用される水または有機溶媒で抽出して得た抽出物を意味する。
【００１４】
以下、本発明を詳しく説明する。
本発明において使用する甘菊（Chrysanthemum indicum）は、黄菊とも言う。主に山で生長し、草全体に短い毛が生えていて、茎の高さは６０〜９０ｃｍであり、黒色であり、細長い。９〜１０月に茎の上部に散房状に頭花が咲く。漢方では、熱風邪、肺炎、気管支炎、頭痛、胃炎、腸炎、お出来などの治療に処方する。民間療法としては、草全体を搗きつぶして患部に付着するか、生草を煎じた水で患部を洗浄する。本発明では、保管上の困難性（腐敗）または有効抽出物の量的減少などの問題を考慮して、上記甘菊の花を乾燥した形態で使用するが、これに限定されない。
【００１５】
陳皮（Citrus unshiu peel）は、蜜柑の皮を言い、通常１０〜１１月に採取して乾燥させる。成分としては、揮発性精油、ヘスペリジン（フラボン配糖体）、クエン酸、ビタミンＢ1などを含有している。文献では、陳皮を次のように説明している。陳皮は、性質が暖かく、毒がなく、味が辛くて苦い。主に脾経、肺経に作用するだけでなく、肝経、胃経にも作用する。また、消化不良で現われる腹部の膨満や不快感、食欲不振、悪心、嘔吐など脾胃気滞の症状に使用される。また、痰が多い咳にも使用され、濃い白痰が多く出て胸腹部が楽ではない湿痰症状に有効である
【００１６】
本発明による化粧料組成物は、上記甘菊及び陳皮をそれぞれ炮製処理した後、それを有機溶媒で抽出することにより製造した抽出物を含有することが特徴である。
【００１７】
炮製処理された甘菊及び陳皮の抽出物は、
ａ）甘菊または陳皮に蜂蜜を添加し、３０分〜１時間蜂蜜を吸収させる段階、
ｂ）上記ａ）段階を進行した後、１００〜１８０℃で１０分〜１時間炒める段階、
及びｃ）上記ｂ）段階を進行して炮製処理された甘菊または陳皮を、水または有機溶媒で抽出する段階を行うことによって製造することができる。
【００１８】
上記ａ）段階で、蜂蜜は、使用された甘菊または陳皮の重量に対して２０〜３０重量％の量となるように添加する。
【００１９】
上記ｃ）段階の抽出過程は、当業界に知られた通常的な方法で行うことができる。例えば、炮製処理された甘菊及び陳皮に、水または有機溶媒を入れ、還流抽出して浸漬した後、濾過布を用いた濾過と遠心分離を通じて残渣と濾液を分離し、分離した濾液を減圧濃縮し、炮製処理された甘菊及び陳皮の抽出物をそれぞれ得ることができる。本発明に使用する有機溶媒は、エタノール、メタノール、ブタノール、エーテル、エチルアセテート、クロロホルム、及びこれら有機溶媒と水との混合溶媒よりなる群から選択することができるし、好ましくは、８０％エタノールを使用する。この時、抽出温度は、１０〜８０℃であることが好ましく、抽出時間は、６〜２４時間であることが好ましい。上記の抽出温度及び抽出時間の範囲を脱すれば、抽出効率が劣化するか、または成分に変化が生ずることがある。
【００２０】
上記で、溶媒を利用して抽出物を得た後、当業界に知られた通常的な方法で常温で冷浸、加熱及び濾過して液相物を得ることができ、または追加に溶媒を蒸発、噴霧乾燥または凍結乾燥することによって、抽出物を製造することができる。
【００２１】
本発明による化粧料組成物は、上記炮製処理された甘菊及び陳皮の抽出物を単独で、またはこれらを２種以上混合した形態で、組成物全体重量に対して０．０００１〜３０重量％の量で含有する。その含量が０．０００１重量％未満なら、上記抽出物による抗酸化効果などを得ることができず、３０重量％超過なら、含量増加に比べてその効果の増加が大きくなく、安定性または剤形上の製造に困難がある。
【００２２】
上記炮製処理された甘菊及び陳皮の抽出物を混合して使用する場合には、混合物全体含量が組成物全体重量に対して０．０００１〜３０重量％の量で含有されることが好ましく、各成分は、組成物全体重量に対して０．０００１〜３０重量％の範囲で任意に混合されることができ、好ましくは、炮製処理された甘菊または陳皮を１：１の重量比で使用することが好ましい。
【００２３】
また、本発明による化粧料組成物は、上記炮製処理された甘菊及び陳皮の抽出物のうち１種以上とともに、これらの生薬材の抽出物のうち１種以上をさらに含有することができる。
【００２４】
上記甘菊または陳皮の生薬材の抽出物は、炮製処理を進行せずに、水または有機溶媒で甘菊または陳皮を抽出して得たものであって、その過程は、前述したｃ）段階の抽出過程と同一である。この時、炮製処理された抽出物の成分に混合される生薬材の抽出物は、上記炮製処理された抽出物の製造に使用された薬材とは異なる薬材を使用して製造される。
【００２５】
また、本発明による化粧料組成物は、炮製処理された甘菊及び陳皮の抽出物のうち１種以上と、これらの生薬材の抽出物のうち１種以上とを、組成物全体重量に対して０．０００１〜３０重量％の量で含有する。その含量が０．０００１重量％未満なら、上記抽出物による抗酸化効果などを得ることができず、３０重量％超過なら、含量増加に比べてその効果の増加が大きくなく、安定性または剤形上の製造に困難がある。
【００２６】
上記混合物において炮製処理された甘菊または陳皮の抽出物と、これらの生薬材の抽出物とを混合して使用する場合には、混合物全体含量が組成物全体重量に対して０．０００１〜３０重量％の量で含有することが好ましく、各成分は、組成物全体重量に対して０．０００１〜３０重量％の範囲で任意に混合することができ、好ましくは、各成分をいずれも同量で混合して使用することが好ましい。
【００２７】
本発明による化粧料組成物は、柔軟化粧水、収斂化粧水、栄養化粧水、栄養クリーム、マッサージクリーム、エッセンス、パック、ファウンデーション、リップスティックまたはパウダーファウンデーションなどに剤形化されることができるが、これらに限定されるものではない。
各剤形の化粧料組成物において、上記抽出物以外の他の成分は、その他化粧料の剤形または使用目的によって当業者が困難性なしに適宜選定して配合することができる。
【実施例】
【００２８】
以下、実施例及び試験例により本発明をさらに具体的に説明するが、これら実施例及び試験例は、本発明に対する理解を助けるためのものに過ぎず、本発明の範囲がこれら例に限定されるものではない。
【００２９】
［比較例１］陳皮生薬材抽出物の製造
乾燥した陳皮１ｋｇに８０％エタノール水溶液５Ｌを入れ、３回還流抽出した後、１５℃で１日間浸漬した。その後、濾過布を用いた濾過と遠心分離を通じて残渣と濾液を分離し、分離した濾液を減圧濃縮し、陳皮抽出物２３０ｇを得た。
【００３０】
［比較例２］甘菊生薬材抽出物の製造
乾燥した甘菊１ｋｇに８０％エタノール水溶液５Ｌを入れ、３回還流抽出した後、１５℃で１日間浸漬した。その後、濾過布を用いた濾過と遠心分離を通じて残渣と濾液を分離し、分離した濾液を減圧濃縮し、甘菊抽出物３００ｇを得た。
【００３１】
［比較例３］陳皮生薬材抽出物と甘菊生薬材抽出物との混合物の製造
比較例１の陳皮生薬材抽出物５０ｇと比較例２の甘菊生薬材抽出物５０ｇとを混合した後、８０％エタノール水溶液５００ｍＬを入れ、完全に溶解させた後、１５℃で１日間浸漬した。その後、濾過布を用いた濾過と遠心分離を通じて残渣と濾液を分離し、分離した濾液を減圧濃縮し、陳皮生薬材抽出物と甘菊生薬材抽出物との混合物８０ｇを得た。
【００３２】
［参考例１］陳皮蜜炙(honey-roasted)抽出物の製造
乾燥した陳皮１ｋｇに蜂蜜３００ｇを充分に吸収させた後、１５０℃で１５分間炒め、陰地で乾燥させた。８０％エタノール水溶液５Ｌを入れ、３回還流抽出した後、１５℃で１日間浸漬した。その後、濾過布を用いた濾過と遠心分離を通じて残渣と濾液を分離し、分離した濾液を減圧濃縮し、陳皮蜜炙抽出物３１５ｇを得た。
【００３３】
［参考例２］甘菊蜜炙抽出物の製造
乾燥した甘菊１ｋｇに蜂蜜３００ｇを充分に吸収させた後、１５０℃で１５分間炒め、陰地で乾燥させた。８０％エタノール水溶液５Ｌを入れ、３回還流抽出した後、１５℃で１日間浸漬した。その後、濾過布を用いた濾過と遠心分離を通じて残渣と濾液を分離し、分離した濾液を減圧濃縮し、甘菊蜜炙抽出物４６０ｇを得た。
【００３４】
［実施例３］陳皮生薬材抽出物と甘菊蜜炙抽出物との混合物の製造
比較例１の陳皮生薬材抽出物５０ｇと参考例２の甘菊蜜炙抽出物５０ｇとを混合した後、８０％エタノール水溶液５００ｍＬを入れて完全に溶解させ、１５℃で１日間浸漬した。その後、濾過布を用いた濾過と遠心分離を通じて残渣と濾液を分離し、分離した濾液を減圧濃縮し、陳皮生薬材抽出物と甘菊蜜炙抽出物との混合物９４ｇを得た。
【００３５】
［実施例４］陳皮蜜炙抽出物と甘菊生薬材抽出物との混合物の製造
参考例１の陳皮蜜炙抽出物５０ｇと比較例２の甘菊生薬材抽出物５０ｇとを混合した後、８０％エタノール水溶液５００ｍＬを入れて完全に溶解させ、１５℃で１日間浸漬した。その後、濾過布を用いた濾過と遠心分離を通じて残渣と濾液を分離し、分離した濾液を減圧濃縮し、陳皮蜜炙抽出物と甘菊生薬材抽出物との混合物９０ｇを得た。
【００３６】
［参考例５］陳皮蜜炙抽出物と甘菊蜜炙抽出物との混合物の製造
参考例１の陳皮蜜炙抽出物５０ｇと参考例２の甘菊蜜炙抽出物５０ｇとを混合した後、８０％エタノール水溶液５００ｍＬを入れて完全に溶解させ、１５℃で１日間浸漬した。その後、濾過布を用いた濾過と遠心分離を通じて残渣と濾液を分離し、分離した濾液を減圧濃縮し、陳皮蜜炙抽出物と甘菊蜜炙抽出物のと混合物９５ｇを得た。
【００３７】
［試験例１］抗酸化効果試験（ＤＰＰＨテスト）
比較例１〜３、参考例１〜２及び５並びに実施例３〜４で製造した抽出物、並びにこれらの混合物の抗酸化効果を調べるために、有機ラジカルであるＤＰＰＨ（１,１−ジフェニル−２−ピクリルヒドラジル、1,1-diphenyl-2-picrylhydrazyl）の還元によって（抗酸化剤は酸化される）発生する吸光度の変化を通じて、ＤＰＰＨ酸化抑制効能を比較測定することによって、抗酸化能を評価する方法を行った。すなわち、上記比較例１〜３で収得した抽出物と、参考例１〜２及び５並びに実施例３〜４で収得した抽出物またはその混合物とに対して、ＤＰＰＨの酸化が抑制されて吸光度が対照群に比べて減少する程度を測定し、対照群の吸光度に比べて５０％以下の吸光度を示す濃度を有効抗酸化濃度として評価した。
【００３８】
１００μＭ（ｉｎエタノール）のＤＰＰＨ溶液１９０μＬに、上記で収得した比較例１〜３、参考例１〜２及び５、実施例３〜４、並びに陽性対照群を、それぞれ１０μＬずつ入れて反応液を作り、３７℃で３０分間反応させた後、５４０ｎｍで吸光度を測定した。上記陽性対照群としては、広く使用している合成抗酸化剤であるトロロクス（Ｔｒｏｌｏｘ）を使用した。各物質のＤＰＰＨ分析結果は、下記表１に示し、ＩＣ50は、添加した試料により吸光度が５０％減少した時の試料濃度を意味する。
【００３９】
【表１】
0005597642.tif 000002
【００４０】
上記表１から確認することができるように、参考例１〜２及び５並びに実施例３〜４の蜜炙抽出物の抗酸化能が、生薬材抽出物である比較例１〜３と比較して極めて優れていると共に、陽性対照群として使用した合成抗酸化剤であるトロロクスと比較してもその効果が極めて優れていた。
【００４１】
また、炮製処理された抽出物と生薬材抽出物とを混合した場合には、陳皮蜜炙及び甘菊生薬材抽出物を含有する実施例４が最も優れた抗酸化能を示し、これもまた、トロロクスよりも抗酸化能が極めて優れていることを確認した。
【００４２】
［剤形例１］栄養化粧水
甘菊生薬材抽出物及び陳皮蜜炙抽出物の混合物を含有する栄養化粧水を下記表２に記載した組成で製造した（単位：重量％）。
【００４３】
【表２】
0005597642.tif 000003
【００４４】
［剤形例２］柔軟化粧水
甘菊生薬材抽出物及び陳皮蜜炙抽出物の混合物を含有する柔軟化粧水を下記表３に記載した組成で製造した（単位：重量％）。
【００４５】
【表３】
0005597642.tif 000004
【００４６】
［剤形例３］栄養クリーム
甘菊生薬材抽出物及び陳皮蜜炙抽出物の混合物を含有する栄養クリームを下記表４に記載した組成で製造した（単位：重量％）。
【００４７】
【表４】
0005597642.tif 000005
【００４８】
［剤形例４］マッサージクリーム
甘菊生薬材抽出物及び陳皮蜜炙抽出物の混合物を含有するマッサージクリームを下記表５に記載した組成で製造した（単位：重量％）。
【００４９】
【表５】
0005597642.tif 000006
【００５０】
［剤形例５］パック
甘菊生薬材抽出物及び陳皮蜜炙抽出物の混合物を含有するパックを下記表６に記載した組成で製造した（単位：重量％）。
【００５１】
【表６】
0005597642.tif 000007