(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
αシクロデキストリンと二酸化塩素を含む、固形複合物であることを特徴とする物質の組成物。
【請求項２】
請求項１に記載の物質の組成物において、当該物質の組成物中の前記二酸化塩素に対する前記αシクロデキストリンのモル比が１：１であることを特徴とする物質の組成物。
【請求項３】
請求項１に記載の物質の組成物において、当該物質の組成物中の二酸化塩素の濃度が４．９重量パーセントより大きいことを特徴とする物質の組成物。
【請求項４】
請求項１に記載の物質の組成物において、当該物質の組成物中の二酸化塩素の濃度が少なくとも０．２重量パーセントであることを特徴とする物質の組成物。
【請求項５】
請求項１に記載の物質の組成物において、保存時に前記物質の組成物中の二酸化塩素の濃度が、前記物質の組成物の初期濃度に対し、少なくとも１４日間、１２％より大きく維持されることを特徴とする物質の組成物。
【請求項６】
請求項１に記載の物質の組成物において、保存時に前記物質の組成物中の二酸化塩素の濃度が、前記物質の組成物の初期濃度に対し、少なくとも５６日間、３１％より大きくされることを特徴とする物質の組成物。
【請求項７】
請求項１に記載の物質の組成物において、保存時に前記物質の組成物中の二酸化塩素の濃度が、前記物質の組成物の初期濃度に対し、少なくとも８０日間、９０％より大きくされることを特徴とする物質の組成物。
【請求項８】
請求項１に記載の物質の組成物において、１℃又はそれ未満の温度で密封した容器中に保存時に、前記物質の組成物中の二酸化塩素の濃度が、前記物質の組成物の初期濃度に対し、少なくとも３５日間、９０％より大きく維持されることを特徴とする物質の組成物。
【請求項９】
請求項１に記載の物質の組成物において、３℃又はそれ未満の温度で密封した容器中に保存時に、前記物質の組成物中の二酸化塩素の濃度が前記物質の組成物の初期濃度に対し、少なくとも２８日間、５０％より大きく維持されることを特徴とする物質の組成物。
【請求項１０】
請求項１に記載の物質の組成物において、前記αシクロデキストリンが食品グレードであることを特徴とする物質の組成物。
【請求項１１】
請求項１に記載の物質の組成物において、前記αシクロデキストリンが医薬品グレードであることを特徴とする物質の組成物。
【請求項１２】
請求項１に記載の物質の組成物において、前記αシクロデキストリンが技術グレードであることを特徴とする物質の組成物。
【請求項１３】
混合溶液を形成すべく１：１のモル比でαシクロデキストリン溶液を二酸化塩素溶液と組合わせるステップと、生じた沈殿を分離するステップとを含み、前記沈殿が前記αシクロデキストリンと前記二酸化塩素を含む固形の複合体であることを特徴とする固形複合体の製造方法。
【請求項１４】
請求項１３に記載の方法が、前記混合溶液を乾燥させるステップを更に含むことを特徴とする方法。
【請求項１５】
請求項１３に記載の方法が、前記沈殿を乾燥させるステップを更に含むことを特徴とする方法。
【請求項１６】
請求項１３に記載の方法が、前記混合溶液及び／又は前記沈殿を凍結乾燥させるステップを更に含むことを特徴とする方法。
【請求項１７】
請求項１３に記載の方法が、前記混合溶液を噴霧乾燥させるステップを更に含むことを特徴とする方法。
【請求項１８】
二酸化塩素とαシクロデキストリンとを含む固形複合物を形成するステップを含むことを特徴とする固形複合物の製造方法。
【請求項１９】
請求項１８に記載の方法が、前記固体複合物を基質と共有結合するステップを更に含むことを特徴とする方法。
【請求項２０】
請求項１８に記載の方法が、前記固体複合物を形成するステップの前に、前記αシクロデキストリンを基質と共有結合するステップを更に具えることを特徴とする方法。
【請求項２１】
請求項１８に記載の方法が、前記固体複合物をポリマーと共有結合するステップを更に含むことを特徴とする方法。
【請求項２２】
密封した容器中に、αシクロデキストリンと二酸化塩素を含む固形の複合体を含む物質の組成物を保存するステップを含み、前記物質の組成物中の二酸化塩素の濃度が前記物質の組成物の初期濃度に対し、少なくとも５６日間、３１％より大きく維持されることを特徴とする物質の組成物を保存する方法。
【請求項２３】
αシクロデキストリンと二酸化塩素を含む固形の複合体を含む物質の組成物を水中で溶解するステップを含むことを特徴とする溶解方法。
【請求項２４】
αシクロデキストリンと二酸化塩素を含む固形の複合体を含む物質の組成物を水中で混合することによって、二酸化塩素水溶液を形成するステップを含むことを特徴とする水溶液の製造方法。
【請求項２５】
請求項２４に記載の方法が、前記二酸化塩素水溶液を水に適用するステップを更に含むことを特徴とする方法。
【請求項２６】
請求項２４に記載の方法が、前記二酸化塩素水溶液を表面に適用するステップを更に含むことを特徴とする方法。
【請求項２７】
請求項２４に記載の方法が、前記二酸化塩素水溶液を、空気、水、および、表面の少なくとも一つに適用するステップを更に含むことを特徴とする方法。
【請求項２８】
αシクロデキストリンと固形形態の二酸化塩素を含む固体組成物から、二酸化塩素を放出するステップを含むことを特徴とする二酸化塩素を放出する方法。
【請求項２９】
前記固形複合物は基質と結合している、請求項１に記載の組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
［関連出願に対する相互参照］
本出願は２００８年７月３１日出願の、出願中の米国非仮特許出願第１２／１８３，５２３号（代理人整理番号１０９９−０１２）に対する優先権を主張し、この全体を本明細書中に引用によって取込み、２００７年８月２３日出願の米国仮特許出願第６０／９６５，８７０号（代理人整理番号１０９９−００８）に対する優先権を主張する。
【図面の簡単な説明】
【０００２】
種々の有望、実用的、かつ有用な実施形態が、添付の例示の図面に対する以下の詳細な、特定の例示的な実施形態の記載を通じて、より容易に理解されるであろう。
【０００３】
【図１】図１は、例示的な方法１０００の実施形態のブロック図である。
【図２】図２は、例示的な実施形態のＣｌＯ２を維持する能力のグラフである。
【図３】図３は、例示的な実施形態のＣｌＯ２を維持する能力のグラフである。
【図４】図４は、個別の実施例の特性を記載した表である。
【図５】図５は、例示的な方法５０００の実施形態のフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【０００４】
二酸化塩素（ＣｌＯ２）は優れた消毒薬であり、及び／又は、広範囲の有機体に対し有効になりうる。例えば、ＣｌＯ２はウイルス及び細菌、ならびにジアルジア属の寄生原虫、クリプトスポリジウム、及び／又はアメーバ属グルーバーネグレリア、及びそれらの嚢胞の優れた制御を提供できる。
【０００５】
消毒に加えて、ＣｌＯ２は呈色、風味及び臭気の制御、ならびに鉄及びマンガンの除去といった水処理において有益に使用できる。水処理以外にも、パルプ及び紙の漂白（最大の商業上の用途）、表面の消毒、及び果物及び野菜の衛生化／保存といった更に重要な用途がある。
【０００６】
ＣｌＯ２は明白な問題を呈するが、大部分はそれ固有の物理的及び化学的不安定性に由来しうる。純粋形態のＣｌＯ２は、標準状態下で気体化合物である。気体の場合、ＣｌＯ２は化学的分解に対する感受性があり、高濃度で、かつ圧縮された場合に爆発しうる。ＣｌＯ２は水中で高可溶性となりうるため、ＣｌＯ２は水中に溶解されたＣｌＯ２ガスの溶液として用いられうる。
【０００７】
しかしながら、ＣｌＯ２の気体の性質はそれが揮発性であることを意味し、従って、ＣｌＯ２は大気に対し密封されてない場合に、溶液から迅速に蒸発する傾向がある（物理的不安定性）。この傾向は実用的に有効なＣｌＯ２溶液の濃度を限定しうる。濃溶液であれば、この迅速な蒸発によって不快で強い臭気を与えうるガス濃度のＣｌＯ２が生成され、ユーザに吸入の危険を与えうる。溶液の容器の密封によって、溶液中の濃度と平衡状態にある容器の上部空間中の濃縮が迅速に得られうる。高濃度溶液は空気中の爆発限界（空気中で約１０重量％と見なされる）を超える平衡状態の上部空間濃度を有する。
【０００８】
これら及び他の理由のために、現在まで実質的に総ての商業上の用途で、この問題を扱うために、使用の時点でＣｌＯ２を生成することが求められてきた。しかしながら、現場での生成は特に、設備の操作面、ならびに危険な前駆体化学物質を処理及び保存する必要性において特に、顕著な弱点を有しうる。更なる形態の既製のＣｌＯ２を有することが所望されている。
【０００９】
特定の例示的な実施形態によって、シクロデキストリンと合成された固形形態の二酸化塩素を含む物質の組成物が提供できる。保存時に物質の組成物中の二酸化塩素の濃度は、前記物質の組成物の初期濃度に対し、例えば少なくとも１４日間、１２％より大きく、及び／又は少なくとも８０日間、９０％より大きく維持されうる。特定の例示的な実施形態によって、シクロデキストリンと合成された二酸化塩素を含む固体組成物から、二酸化塩素を放出するステップを含む方法が提供できる。
【００１０】
特定の例示的な実施形態によって、ＣｌＯ２をシクロデキストリンのような複合化剤と組合わせることにより形成される固体複合物、複合体を形成する方法、及び／又は実質的にＣｌＯ２を即時に送達するといった、ＣｌＯ２を送達する手段として複合体を用いる方法が提供できる。
【００１１】
ＣｌＯ２は本質的に不安定であると広く考えられている。更に、ＣｌＯ２は相当に広範囲の有機化合物と反応すると広く考えられており、有機化合物はグルコースを含み、グルコースの塩基はαシクロデキストリンといったシクロデキストリンのブロックを構築する。ＣｌＯ２が溶液中のシクロデキストリンと反応すると仮定することは合理的である。更に、亜塩素酸塩及び／又は塩素酸塩の不純物を含む、比較的不純なＣｌＯ２の系は、亜塩素酸塩／塩素酸塩の、有機化合物との反応によってシクロデキストリンを破壊するとしてもよい。
【００１２】
二酸化塩素はストリッピングガスとして窒素を用いて、ＯｘｙＣｈｅｍ社の技術データシート（Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｄａｔａ  Ｓｈｅｅｔ）である、「Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ  Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎｓ  ｏｆ  Ｃｈｌｏｒｉｎｅ  Ｄｉｏｘｉｄｅ  Ｓｏｌｕｔｉｏｎｓ  −  Ｍｅｔｈｏｄ  ＩＩ：Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｒｅａｇｅｎｔ−Ｇｒａｄｅ  Ｃｈｌｏｒｉｎｅ  Ｄｉｏｘｉｄｅ  Ｓｏｌｕｔｉｏｎ」に記載の方法によって生成できる。
【００１３】
その方法は、以下の装置及び試薬を規定する。
・１リットルの三口反応フラスコ（１）
・１２５ｍｌの均圧付加漏斗（ｐｒｅｓｓｕｒｅ  ｅｑｕａｌｉｚｉｎｇ  ａｄｄｉｔｉｏｎ  ｆｕｎｎｅｌ）  （２）
・アダプタを有するガス導入管（３）
・ガス流出アダプタ（４）
・１リットルのガス洗浄塔（５）
・１リットルの琥珀色の試薬ボトル（６）
・アダプタを有さないガス導入管（７）
・氷浴（８）
・フレキシブルチューブ（ゴム又はタイゴン（Ｔｙｇｏｎ：登録商標））
・Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｓｏｄｉｕｍ  Ｃｈｌｏｒｉｔｅ  Ｓｏｌｕｔｉｏｎ３１．２５（工業用亜塩素酸ナトリウム）
・３６Ｎの濃硫酸
【００１４】
その方法は中でも以下の手順を規定する。
・図１に示したような発生器機構を構築。気密性機構を保証するために、標準的なテーパ状のガラス器具と、可能であればシリコングリスが用いられる。ゴム栓が代替的に許容可能である。
・反応フラスコ及びガス洗浄塔を５００ｍｌの約２．５％（重量パーセント）ＮａＣｌＯ２溶液で充填。総ての吸入ガスが水浸されることを確認（２．５％ＮａＣｌＯ２溶液はＯｘｙＣｈｅｍ社のＴｅｃｈｎｉｃａｌ  Ｓｏｄｉｕｍ  Ｃｈｌｏｒｉｔｅ  Ｓｏｌｕｔｉｏｎ３１．２５を脱イオン水と１：１０で希釈することによって調製できる）
・５０ｍｌの１０％（容量パーセント）硫酸溶液を調製し、この溶液を添加漏斗に配置。警告：酸を水に必ず添加すること。決して水を酸に添加してはならない。
・琥珀色の試薬ボトルを５００ないし７５０ｍｌの脱イオン水で充填し、氷浴中に配置。
・気流を発生機構に出す（総ての３の溶液中で通気すべきである）。そうならない場合は、機構を漏出点検。
・漏出がなければ、酸性溶液をゆっくりと添加（一度に５ないし１０ｍｌ）。添加の間に５分間待機。最終添加後３０分間気流を持続。
・密封した琥珀色ボトル中の二酸化塩素溶液を冷蔵庫に保存。適切に保存された溶液は一週間用いられうるが、「Ｓｔａｎｄａｒｄ  Ｍｅｔｈｏｄｓ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  Ｅｘａｍｉｎａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｗａｔｅｒ  ａｎｄ  Ｗａｓｔｅｗａｔｅｒ．，２０ｔｈ  Ｅｄ．，ＡＰＨＡ，Ｗａｓｈｉｎｇｔｏｎ，Ｄ．Ｃ．，１９９８，ｐｐ  ４−７３  ｔｏ  ４−７９」のＭｅｔｈｏｄ４５００−ＣｌＯ２のような認可可能な方法によって、使用前に毎日標準化すべきである。
【００１５】
我々は、例えば、約１００ｍｌ／分ないし約３００ｍｌ／分の速度で（この方法で発生させるように）窒素中に希釈された十分に純粋なＣｌＯ２ガスを、室温又はそれ未満で、淡水の代わりにαシクロデキストリンの略飽和溶液（約１１％ないし約１２％ｗ／ｗ（重量パーセント））に通気することによって、固体沈殿物が形成されることを予期せず発見した。固体沈殿物を得るのに要求されるＣｌＯ２の最小濃度は、約５００ｐｐｍないし約１５００ｐｐｍの範囲中のいずれかである。シクロデキストリンに対し１：１のモル比のＣｌＯ２、つまり約１１％のαシクロデキストリンに対し約７６００ｐｐｍのＣｌＯ２が、αシクロデキストリンを総て複合するのに必要であると推定される。我々は更なる量のＣｌＯ２の使用が形成される沈殿の量を最大化すると考える。沈殿は、添加されるＣｌＯ２の量と、系の温度とによって、ＣｌＯ２の添加が完了する前に始まるようにしてもよく、あるいは、約２ないし約３日かかるようにしてもよい。
【００１６】
この固体物質を調製する別の方法は以下の通りである。αシクロデキストリン溶液が調製される。その溶液は実質的に飽和されていてもよい（約１１％）。別個のＣｌＯ２溶液は、場合によってはモルベースでαシクロデキストリン溶液よりも若干濃縮されるように、上に引用された方法によって調製してもよい。次いで２の溶液は容量ベースで約１：１に組合わされ、混合溶液を形成するよう短時間混合されうる。２の成分の濃度及び容量は、最終混合物及び／又は混合溶液中の合成濃度が複合体の沈殿を生成するのに十分である限りにおいては変更できる。混合物及び／又は混合溶液は次いで、場合によっては室温又はそれ未満で、沈殿が形成されるまで静置可能にできる。固体は濾過又はデカント等の適切な手段によって収集できる。濾液／上清は更なる沈殿の形成を促進するために冷却できる。この最適化されていない処理による一般的な収量は乾燥後、シクロデキストリンの開始量に基づき、約３０ないし約４０％にできる。濾液／上清は再利用されて、十分に有効にシクロデキストリンを用いることができる。
【００１７】
収集された沈殿は、場合によっては乾燥剤であるドライエライト（Ｄｒｉｅｒｉｔｅ）を用いて、雰囲気圧でデシケータ等の中で乾燥できる。この条件下での最適な乾燥時間は約２４時間であることが分かった。この条件下で乾燥時間が短いと、所望されない自由水を有する複合体が残りうる。この条件下で乾燥時間が長いと、わずかなＣｌＯ２成分しか含まない固体が生じうる。
【００１８】
我々は乾燥チャンバ内の複合体の滞留時間が生じた乾燥複合体のＣｌＯ２成分に異なる効果を有することを観察したため、複合体を分離及び又は乾燥する代替的な使用方法は、収量率を変え、特定の用途に好適な特定の特性（安定性、ＣｌＯ２の濃度、溶解特性等）を有するＣｌＯ２とシクロデキストリンとの複合体を得るために用いられうると予測される。凍結乾燥及び噴霧乾燥はこの種類の代替的な方法の例であり、沈殿した複合体を乾燥でき、及び／又は、溶液相の複合体から及び／又は組合わせた沈殿／溶液の混合物から乾燥固体として複合体を分離できる。
【００１９】
シクロデキストリンとの他の複合体を形成するのに用いられる方法に基づいて、いくつかの更なる方法のいずれもＣｌＯ２とシクロデキストリンとの複合体を形成するのに用いられうると考えられる。スラリの複合体形成、ペースト状の複合体形成、固相捕捉、及び共溶媒系は更なる予備的な選択肢の例である。ある最適化されていない、変更されたスラリプロセスの例においては、１１ｇの固体αシクロデキストリンが７８００ｐｐｍのＣｌＯ２の溶液１００ｇに直接的に添加され、一晩混合された。シクロデキストリンの大部分は溶液に入るが、約２０％の粉末は入らなかった。このことで分離時に約０．８重量パーセントのＣｌＯ２を含む、ＣｌＯ２を有する複合体を形成したことがその後に分かった。ある最適化されない固相捕捉プロセスの例において、ＣｌＯ２はＯｘｙＣｈｅｍ社の技術データシートに記載の方法によって生成された。反応後のＣｌＯ２は最初に、十分な量のドライエライトで充填されたクロマトグラフィカラムに通されて、ガス流を乾燥させた。この乾燥ステップ後に、２．０ｇの固体αシクロデキストリンがインラインに配置されて、気相中で乾燥したＣｌＯ２に約５時間曝露された。αシクロデキストリンはその後除去され、約０．７５重量パーセントのＣｌＯ２を含む、ＣｌＯ２を有する複合体を形成したことが分かった。
【００２０】
この沈殿はＣｌＯ２／αシクロデキストリンの複合体であると見なされる。上に示した理由のため、安定した複合体がＣｌＯ２とともに形成されることは驚くべきことであるが、シクロデキストリンは特定の他の分子を有する、複合体又は「包接化合物（ｉｎｃｌｕｓｉｏｎ  ｃｏｍｐｏｕｎｄ）」を形成することで知られる。このような複合体はシクロデキストリン分子（ホスト（ｈｏｓｔ））と「ゲスト（ｇｕｅｓｔ）」分子との間の、共有結合を含まない結合によって潜在的に特徴づけられる。これらの複合体はホストとゲストとの間で１：１のモル比に大抵は形成されるが、他の比率も可能である。
【００２１】
複合体の形成を導くプロセスに影響を与える多数の反応条件がある。これらの条件のいずれもが複合体の収量及び／又は純度を向上させるように最適化できる。この条件のいくつかは以下に述べる。
【００２２】
複合体形成がＣｌＯ２とシクロデキストリンとの間で生じる時のｐＨは、生じたＣｌＯ２複合体の収量及びＣｌＯ２成分に影響を与えることが観察された。従って、このパラメータは生じた複合体の安定性及び／又は特性に影響を与えうる。約１１％のαシクロデキストリン溶液が約９０００ｐｐｍのＣｌＯ２溶液とモルベースで１：１に組合わされ、ｐＨは即時に約１０％のＮａＯＨで約３．５ないし約６．７に調整された。コントロールは同一の方法で、約１１％のシクロデキストリンと約９０００ｐｐｍのＣｌＯ２溶液を組合わせた後にｐＨ調整がないのと同一の方法で調整された。ｐＨ調整された調合物の生じた収量はコントロールより約６０％小さく、約２０重量パーセント小さいＣｌＯ２成分を有した。
【００２３】
複合体形成がＣｌＯ２とシクロデキストリンとの間で生じる温度は、生じたＣｌＯ２複合体の収量及びＣｌＯ２成分に影響を与えることが観察された。従って、このパラメータは生じた複合体の安定性及び／又は特性に影響を与えうる。約１１％のαシクロデキストリン溶液が、２の別個のボトル中で、約７８００ｐｐｍのＣｌＯ２溶液とモルベースで１：１に組合わされた。その一方は約３４°Ｆで冷蔵庫中に置かれ、他方は室温で置かれた。生じた複合体の分離及び乾燥時に、冷蔵調合物は約２５重量パーセント多い複合体と、低いＣｌＯ２濃度とを生成した。
【００２４】
ＣｌＯ２とシクロデキストリンとの複合体の形成中の攪拌速度及び／又は撹拌レベルは、生じたＣｌＯ２複合体の収量及びＣｌＯ２成分に影響を与えることが観察された。従って、このパラメータは生じた複合体の安定性及び／又は特性に影響を与えうる。約１１％のαシクロデキストリン溶液が、２の別個のボトル中で、約７８００ｐｐｍのＣｌＯ２溶液とモルベースで１：１に組合わされた。ボトルの一方約６０ｒｐｍの磁力攪拌プレートに置かれたが、他方は配置されずに保持した。約５日後に、各々で沈殿した複合体を分離及び乾燥した。攪拌された調合物は約２０％低い収量と、約１０重量パーセント低いＣｌＯ２濃度とを生じた。
【００２５】
他の成分の複合体形成混合物への添加は、生じたＣｌＯ２複合体の収量及び／又はＣｌＯ２成分に影響を与えることが観察された。従って、調合プロセス中の添加剤の使用は、生じた複合体の安定性及び／又は特性に影響を与え、及び／又は、特定の用途に合わせた特性を有するＣｌＯ２複合体を導く。例えば、我々はポリビニルピロリドンやカルボキシメチルセルロースのような極めて低濃度の水可溶性ポリマ（約０．１ｗ／ｖ％（質量／容量パーセント濃度））がシクロデキストリンとＣｌＯ２とのみを含むコントロール調合物で観察されるものより、それぞれ高及び低濃度のＣｌＯ２を生じさせたことが分かった。しかしながら双方の場合において、収量はコントロールより約１０％低かった。別の実施例においては、約０．５％の酢酸の複合体形成混合物への添加は約１０％高い収量と約４０％低いＣｌＯ２成分とを生じることが分かった。
【００２６】
分離及び乾燥させた際に、生じた固体は一般的に粒状組織を有し、鮮黄色の色、及び微臭又は無臭を呈する多少の結晶が現れる。それは水中に容易に再溶解でき、生じた溶液は黄色であり、ＣｌＯ２の臭気を呈し、ＣｌＯ２をアッセイする。この溶液中で測定されたＣｌＯ２の濃度は、総ての固体が溶解されるとすぐに、あるいはわずかに前でも最大値に達する。一般的なアッセイ方法は、ＣｌＯ２の直読用に設計された分光光度計であるＨａｃｈ社のＤＲ２８００の内測法のうちの１つを用いる。溶液は更にＳｅｌｅｃｔｉｖｅ  Ｍｉｃｒｏ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社、又はＬａＭｏｔｔｅ  Ｃｏｍｐａｎｙ社のＣｌＯ２検査片で期待される応答を生じさせる。水中にこの複合体を溶解することによって調製される溶液はＮ２（窒素又はＮ２としても既知）で完全に分散された場合、溶液は無色になり、実質的にアッセイ方法によって検出可能なＣｌＯ２を含まない。分散されたＣｌＯ２は、ガス流を別の水の容器に通気することによって収集できる。
【００２７】
乾燥させた固体複合物の１のサンプルは、水中に溶解される前に約３０時間、カバーのない容器中に静置させ、乾燥後すぐに水中に溶解したサンプルよりもＣｌＯ２を失わないようにした。水中に溶解される前に、約０ないし約３０時間に及ぶ期間、外気に置かれた１バッチの固体複合物の４の部分は総て、ほぼ同一モル比のαシクロデキストリンに対するＣｌＯ２を有するようにした。他のバッチはやや異なる比率のαシクロデキストリンに対するＣｌＯ２を有するようにした。この差異はサンプルの乾燥状態の差異を単に反映しうるが、他のシクロデキストリン複合体におけるゲストに対するシクロデキストリンの比率は、複合体が形成されるプロセスの差異とともに変化しうることが知られる。しかしながら、例示的な実施形態によって調製された本発明の複合体のサンプルは、ほぼ１：１であるが、現在のところ、それより大きくないシクロデキストリンに対するＣｌＯ２のモル比を含みがちであった。すなわち、それらのＣｌＯ２成分は約６．５重量パーセントあるいは約６５，０００ｐｐｍのＣｌＯ２の１：１の複合体のための理論的限界に接近した。１：１のモル比が純粋な複合体の理想的な形態を表わす場合、ＣｌＯ２のシクロデキストリンに対する比率は可能な限り１：１近くに定められ、有効なＣｌＯ２送達賦形剤として作用しうる。しかしながら、１：１未満のシクロデキストリンに対する正味のＣｌＯ２の比率を有する固体複合物がいくつかの場合において所望されうる（我々はこのような材料が恐らくは１：１未満のモル比を有する複合体ではない、１：１の複合体と合成されないシクロデキストリンとの混合物であると考える）。
【００２８】
このような高濃度を有する（例えば、約６５，０００ｐｐｍに近い）ＣｌＯ２の水溶液は、溶液から気相への迅速なＣｌＯ２の損失（濃縮、ひいてはヒトへの曝露のリスク）、及び／又は、溶液を含む容器の上部空間中の潜在的に爆発性のある蒸気濃度のような、取扱いにおける技術上及び／又は安全上の問題を有しうる。固体はこれらの問題を有しないと思われる。気相への放出は比較的遅く、外気における複合体からの曝露のリスクをほとんど有しない。顕著な臭気がないことは固体の使用時のユーザの安全性及び／又は快適性の意味で重要なファクタでありうる。例えば、小さなサンプルが約７２時間外気中に置かれたが、約１０％のＣｌＯ２の損失のみであった。このような遅い速度では、ユーザは刺激を受けることはなく、曝露を暗示させることはない。密封した複合体の容器の上部空間中の気相のＣｌＯ２の濃度は徐々に増加しうるが、爆発性の濃度に到達することはない。「飽和」溶液が形成されるように、少量の水で湿らせた固体複合物でも現在のところ、室温で約１．５％を超える上部空間のＣｌＯ２の濃度を生成することは観察されない。空気中で少なくとも１０％のＣｌＯ２の濃度が爆発性条件が存在するのに要求されると通常考えられている。
【００２９】
新しく調製された複合体は、ＯｘｙＣｈｅｍ社のＭｅｔｈｏｄ  ＩＩにより調製された高純度のＣｌＯ２と、シクロデキストリンと、水とを組合わせることによって得られるため、高純度である。いくつかのシクロデキストリンは食品グレードで利用可能であり、これらのいずれかで生成された複合体は飲用水及び他の摂取材料に、ならびに他の用途に好適である。他のシクロデキストリンの純度グレード（技術、試薬、医薬品等）が利用可能であり、これらは更なる他の用途に好適である、ＣｌＯ２を有する複合体を生じうる。
【００３０】
特定の実施形態においては、処理が所望される固体複合物は、水中で直接的に、迅速かつ都合良く溶解されうる。代替的に、表面、固体、水、液体、及び／又は他の材料を消毒するのに用いられうる、固体、二酸化塩素水溶液のような溶液、及び／又はＣｌＯ２の蒸気のような別の形態のＣｌＯ２を形成するように、及び／又はそこから放出されるように、固体を溶解、加熱、粉砕し、及び／又は、そうでない場合に操作（ｈａｎｄｌｅｄ）、加工（ｐｒｏｃｅｓｓｅｄ）、及び／又は処理（ｔｒｅａｔｅｄ）してもよい。例えば、処理すべき水、及び中間溶液のいずれかの水中で、複合体を溶解することによって調製されるＣｌＯ２溶液は、その目的がシクロデキストリンがあることと矛盾しない限りにおいては、同等のＣｌＯ２の濃度の単一水溶液が用いられる、当該技術分野に既知のいずれかの目的のために用いてもよい。これらの用途は飲用水、廃水、親水施設（水泳プール等）、産業用再利用水、農業用灌漑用水、ならびに生体組織（局所投与）及び食物（作物、食肉）、ならびに無生物の表面等の消毒及び／又は脱臭及び／又は脱色を含んでもよい。
【００３１】
複合体は、特定の生成物に対する複数の官能性が所望される用途のために、シクロデキストリン分子を介して別の基質（例えば、ポリマ）と共有結合できると予測される。例えば、不溶性の基質と結合した複合体は、水と接触するとすぐにＣｌＯ２を溶液中に放出するが、シクロデキストリン及び基質は固相に維持される。
【００３２】
この固体複合物は通常、ＣｌＯ２ガスの空気中への徐放を経ることが分かった。空気中に放出されるＣｌＯ２の濃度レベルが十分に低く安全（顕著な臭気がないことにより示唆される状態）であるが、十分に高濃度であり、空気中の消毒及び／又は臭気制御に対して、及び／又は、空気と接触する表面又は材料の消毒に対して、効果的であるように条件を選択できる。
【００３３】
固体複合物は気相を介して、及び／又は現存する湿気を介して、他の物質内にＣｌＯ２を直接的に放出できる。固体は、粉末及び／又は顆粒の固体複合物を粉末及び／又は顆粒形態の他の物質と混合する等によって、このような物質と混合してもよい。固体複合物は、十分に微細な複合体の粉末に「すり込む（ｒｕｂｂｉｎｇ  ｉｎ）」ことによって、及び／又は、パッチ及び／又は包帯と同様に、表面に対し固体複合物を機械的に維持することによって、皮膚及び／又は他の材料などの表面に適用してもよい。ＣｌＯ２を複合体から受け取る物質は、物質処理でそのようになされてもよく、及び／又は、物質はＣｌＯ２に対し副次的な賦形剤として作用しうる。
【００３４】
いくつかの例においては、複合体はＣｌＯ２に対し、異なる及び／又は有用な反応性／特性を与えてもよい。電子的及び／又は溶媒化環境を変化させることによって、合成されたＣｌＯ２の反応はほぼ確実に、定量的及び恐らくは定性的に異なる。
【００３５】
図２は外気（蓋のない広口瓶）中に、あるいは、比較的小さな上部空間を有する、密封及び／又は実質的にＣｌＯ２不透過性の容器において、室温で保存される際に、ＣｌＯ２を維持する例示的な複合体の性能を示す。ＣｌＯ２は上部空間の小さな密封した容器に多少はより有効に維持され、更に上部空間を低減させることによって、更にＣｌＯ２保持率を改良することが可能であると思われる。しかしながら、ＣｌＯ２保持率はいずれの場合でも顕著であり、複合体は反応性の気体分子を含む本質的に無水の媒体であると見なされる。
【００３６】
ＣｌＯ２保持率が冷却保存によって大きく増加しうるという指摘が当初からある。図３は冷蔵庫中で（約１Ｃ及び約３Ｃで）保存したサンプル及び冷凍庫中で（約−１８Ｃで）保存したサンプルと比較した、室温（ＲＴ）で（約２０Ｃないし約２６Ｃで）保存したサンプルによる保持率を示す。例えば、当該技術分野の当業者のために、サンプルが１４日間室温で保存され、０パーセントより大きく、ないし、６５パーセントより大きく維持され、総ての値及びその間の部分範囲（例えば、６．１５７、１２、２２．７、３３、３９．９４、及び４５パーセント等）を含み、実際にその元のＣｌＯ２成分の約７０パーセントであることを図３は示す。別のサンプルは５６日間室温で保存された場合、０パーセントより大きく、ないし、２０パーセントより大きく維持され、総ての値及びその間の部分範囲を含み、実際にその元のＣｌＯ２成分の約２４パーセントである。別の実施例として、サンプルが２８日間約３Ｃで保存され、０パーセントより大きく、ないし、９０パーセントより大きく維持され、総ての値及びその間の部分範囲を含み、実際にその元のＣｌＯ２成分の約９４パーセントであることを図３は示す。サンプルが少なくとも３５日間約１Ｃで保存され、０パーセントより大きく、ないし、９５パーセントより大きく維持され、総ての値及びその間の部分範囲を含み、実際にその元のＣｌＯ２成分の約９６パーセントであることを図３は更に示す。当業者は図３を一通り再検討することによって、更なる保持量、割合、及び時間を決定できる。特定の理論によって結びつけられることを望むものではないが、これらの保持率の結果は部分的に、純粋状態のＣｌＯ２が、室温では気体であるが、１１Ｃ未満の温度で液体である（−５９Ｃ以下の温度で固体に凍結する）という事実によるものである。
【００３７】
固体複合物は様々な形態及びパッケージで、包装及び／又は保存することができる。形態には実質的に沈殿プロセスから回復するような顆粒／粉末を含んでもよい。初期に得られた固体複合物は更に、微細粉末に粉砕及び／又は製粉することによって、及び／又は、錠剤及び／又はパック及び／又は当該技術分野に既知の他の形態に押し固めることにより、更に処理してもよい。ＣｌＯ２と実質的に反応しない他の材料は、固体複合物と結合させて、充填剤、増量剤、結合剤及び／又は崩壊剤等として作用させてもよい。
【００３８】
好適なパッケージはＣｌＯ２ガスを、上述のような固有の安定性と一致する許容可能な総てのＣｌＯ２保持率を提供し、及び／又は、湿気からの十分な保護を提供する水準に維持できるものである。高いＣｌＯ２保持率を提供する好適な材料はガラス、プラスチック、及び／又はステンレス鋼のような非反応性金属を含んでもよい。固体複合物を取り込む生成物の最終形態は、例えば溶解性及び／又は透過性のポーチ中への固体の封入、及び／又は、粉末／固体調量送達系のような好適な分散及び／又は送達手段、及び／又は、当該技術分野で既知のその他の手段を含んでもよい。
【００３９】
他のデキストリン：上の材料のほとんどがαシクロデキストリンと、ＣｌＯ２との間で形成される複合体に関する。これは更に分離された、ＣｌＯ２／シクロデキストリンの複合体だけである。我々はβシクロデキストリンがＣｌＯ２と複合体を形成しうると考えるが、我々に容易に利用可能な技術では分離できなかった。αシクロデキストリンとの複合体はαシクロデキストリンのみより可溶性が少なく、すぐに複合体の沈殿が得られる一方、ＣｌＯ２／βシクロデキストリンの複合体はβシクロデキストリンのみより可溶性が高く、分離が更に困難である。このような溶解度の差はシクロデキストリンの複合体周りの技術分野で既知である。凍結乾燥のような技術が、将来複合体を分離可能にできる。
【００４０】
しかしながら、複合体についての間接的な証拠が見られた。βシクロデキストリンは水中で既知の溶解度を有する。シクロデキストリン単体より更に可溶なシクロデキストリン複合体を生成するゲスト物質を水が含む場合、より多くのシクロデキストリンが淡水よりもそのゲストを含む水に溶解する。溶解度の増加はＣｌＯ２を含む水中のβシクロデキストリンで観察された。１００ｇの、２の別個のβシクロデキストリン溶液のスラリが調製された。コントロール溶液は超純水中に５％（ｗ／ｗ）のβシクロデキストリンを含み、他方は８０００ｐｐｍのＣｌＯ２中に５％（ｗ／ｗ）のβシクロデキストリンを含んだ。双方のスラリが３日間、２００ｒｐｍで混合され、その期間に、不溶のβシクロデキストリンが双方の溶液から分離され、デシケータ内で２日間乾燥された。スラリを含むＣｌＯ２からの乾燥したβシクロデキストリンの重量は、可溶な複合体が溶液中のβシクロデキストリンとＣｌＯ２との間に存在しうることを示すコントロールのスラリよりも０．３２ｇ少なかった。拡張によってＣｌＯ２は、γシクロデキストリン及び／又は化学的に誘導体化された型の天然（アルファ（α）、ベータ（β）、及びガンマ（γ））シクロデキストリンと複合体を形成しうると考えられる。β及び／又はγシクロデキストリン、及び／又はαシクロデキストリンよりも大きな内部空洞を有する他のシクロデキストリンの場合においては、ＣｌＯ２とともに形成される１又はそれ以上の複合体がシクロデキストリン分子につき、１より多い数のＣｌＯ２分子を取り込む。
【００４１】
関連する含有複合体形成剤：シクロデキストリンの複合体の観察の延長で、包接化合物を形成することで知られるその他の分子がＣｌＯ２を更に合成することが予測された。特に、ククルビツリルは微小な分子を内部空間に収容する環状構造を有することで主に知られる分子である。これらの内部空間は、シクロデキストリンとほぼ同一の直径範囲である。適切な条件下で好適な１又はそれ以上のククルビツリルとＣｌＯ２とを組合わせることによって、ククルビツリル／ＣｌＯ２の１又はそれ以上の複合体が形成され、その有用性はシクロデキストリン／ＣｌＯ２の複合体と類似しうることが予測される。
【実施例】
【００４２】
［実施例１  −  生成プロセスによる複合体調製］
上に引用したＯｘｙＣｈｅｍ社のＭｅｔｈｏｄ  ＩＩによって生成されたＣｌＯ２は、窒素と混合された流動として、ＲＴで約１１％（重量パーセント）のαシクロデキストリン溶液約１００ｇを含む約１２０ｍＬの血清ボトル中に、１分あたり約１００ないし３００ｍｌの速度で通気された。複合体の沈殿は約１時間以内に開始することが観察され、ＣｌＯ２は最終的に溶液中で約７０００ｐｐｍ又はそれ以上の濃度に到達した。沈殿は非常に迅速に生じ、約１０分間にわたり、十分な複合体がボトルの有意な容量を占有するよう形成された。ボトルは封され、冷蔵庫内に置かれ、更なる複合体形成を促進させた。１週後、固体は溶液から濾紙上へ除去され、約４日間ドライエライトを有するデシケータ中で乾燥させた。収量は約５０％（初期シクロデキストリンの重量に対し）であり、複合体中のＣｌＯ２の濃度は約１．８％であった。
【００４３】
［実施例２ないし１０  −  結合溶液による複合体調製］
用いられた一般的な方法は以下の通りであった。別個の実施例の詳細について示した表については図４を参照。αシクロデキストリンの実質的な飽和（約１１％）溶液が調製された。別個のＣｌＯ２溶液は、モルベースでαシクロデキストリン溶液より多少濃くなるように、ＯｘｙＣｈｅｍ社のＭｅｔｈｏｄ  ＩＩで調製された。２の溶液は容量ベースで１：１、すなわち各々が約５００ｍｌで組み合わされ、完全に結合されるよう手短に混合された。混合物はその後、沈殿が形成されるまで室温で静置された。沈殿時に攪拌することによって、生成物の収量又は質が改善されるようには見えなかった。固体は濾過又はデカントによって収集された。特定の場合においては、濾液／上清は更なる沈殿の形成を促進させるよう冷却された。収集された沈殿はその後、乾燥剤であるドライエライトを用いてデシケータ内で雰囲気圧で乾燥させた。
【００４４】
［更なる実施例］
他の実験によって、新しく調製された複合体の初期ＣｌＯ２濃度の広範な変化を示した。例えば、いくつかの実験においては、結合溶液のアプローチによって形成された複合体が１．８％及び０．９％といったＣｌＯ２の濃度を得た。他の実験においては、ＣｌＯ２が氷冷されたシクロデキストリン溶液で捕捉される生成方法により形成された複合体は、０．２％のＣｌＯ２を得た。
【００４５】
室温での更なる実験は、ＣｌＯ２保持率の結果の広範な変化を生じた。例えば、結合溶液のアプローチによって形成された複合体が窒素ブランケットを有する約１０ｍｌのバイアルに封入された場合、元のＣｌＯ２の濃度の約５６％が３５日後に維持され、約３１％が５６日後に維持された。別の実施例として、生成方法によって形成された複合体が暗い保存領域で空気に開放して置かれた場合、元のＣｌＯ２の濃度の約４２％が３５日後に維持され、約２５％が５６日後に維持された。更に別の実施例として、生成方法によって形成された複合体が窒素ブランケットを有する約１０ｍｌの透明ガラスのバイアルに封入され、白色蛍光の元で保存された場合、元のＣｌＯ２の濃度の約１３％が１４日後に維持された。更に別の実施例として、生成方法によって形成された複合体がパラフィルムに覆われた約２オンスの広口瓶中に保存された場合、元のＣｌＯ２の濃度の約６％が５９日後に維持された。
【００４６】
冷蔵庫温度（約１℃）での更なる実験は、元のＣｌＯ２濃度に対し広範なＣｌＯ２保持率結果の変化を更に生じさせ、３０日後に９１％を、８５日後に９５％を、７４日後に１００％を含んでいた。
【００４７】
図５は方法５０００の例示的な実施形態のフローチャートである。動作５１００では、シクロデキストリン溶液はシクロデキストリンと合成される二酸化塩素を含む固体及び／又は固体複合物を、形成及び／又は沈殿できる混合溶液を形成するために、モルベースで約１：１等に二酸化塩素溶液と結合できる。動作５２００では、沈殿は混合溶液から分離でき、及び／又は、混合溶液及び／又は沈殿は乾燥、凍結乾燥、及び／又は噴霧乾燥できる。動作５３００では、得られた固体複合物は共有結合等を介して、例えば基質及び／又はポリマに結合できる。複合体をシクロデキストリンを介して基質に結合するステップがこの段階で可能となるが、ＣｌＯ２と複合体を形成する前にシクロデキストリンを基質と結合することがより好適である。動作５４００では、固体複合物は、雰囲気温度、室温、冷蔵温度、及び／又は加熱した温度のような所望の温度で、密封した及び／又は実質的にＣｌＯ２不透過性の容器等に保存できる。動作５５００では、固体複合物は複合体中の二酸化塩素の初期濃度に対して、例えば、少なくとも４２日間６０％より大きく二酸化塩素の濃度を維持できる。動作５６００では、二酸化塩素は水中で複合体を溶解等することによって、複合体から放出できる。動作５７００では、二酸化塩素は水のような液体の容量、流体、及び／又は表面のような固体といった標的に適用できる。
【００４８】
［定義］
以下の用語が実質的に本明細書中に用いられる場合に、付随的な定義が適用される。これらの用語及び定義は偏見なく提供され、出願で一致し、本出願又は本明細書に対し優先権を主張する出願の審査中にこれらの用語を再定義する権利が確保される。本明細書に対し優先権を主張する特許の主張を解釈する目的で、各定義（又は、元の定義がその特許の実行中に補正された場合に再定義された用語）は、その定義外のはっきりとした、かつ、明確な否認の対象として機能する。
・ある（ａ）  −  少なくとも１の
・活性（ａｃｔｉｖｉｔｙ）  −  動作、作用、ステップ、及び／又は処理あるいはその一部
・…に適用される（ａｄａｐｔｅｄ  ｔｏ）  −  特定の用途又は状況に好適な、又は合致した
・空気（ａｉｒ）  −  地球の大気ガス
・及び／又は（ａｎｄ／ｏｒ）  −  〜とともに、あるいは、〜の代わりに、のいずれか
・装置（ａｐｐａｒａｔｕｓ）  −  特定目的のための器具又はデバイス
・適用する（ａｐｐｌｙ）  −  〜接触して配置する、及び／又は、〜に物理的に隣接して配置する、及び／又は、〜上にある、及び／又は、〜上に拡がる
・約（ａｐｐｒｏｘｉｍａｔｅｌｙ）  −  約（ａｂｏｕｔ）、及び／又は、〜とほぼ同じ
・水性の（ａｑｕｅｏｕｓ）  −  水と結び付く、及び／又は、水を含む
・少なくとも（ａｔ  ｌｅａｓｔ）  −  〜未満ではない
・結合（ｂｏｎｄ）  −  付着及び／又は固定すること
・…できる（ｃａｎ）  −  少なくともいくつかの実施形態で〜することが可能である
・二酸化塩素（ｃｈｌｏｒｉｎｅ  ｄｉｏｘｉｄｅ）  −  式ＣｌＯ２又はＣｌＯ２の高反応性の塩素酸化物。−５９℃で橙色の結晶として結晶化する赤味のある黄色いガスとして発生し、水処理及び／又は漂白にしばしば用いられる強力かつ有用な酸化剤である
・密封した（ｃｌｏｓｅｄ）  −  境界を伴い、封入された
・結合する（ｃｏｍｂｉｎｅ）  −  連結、合体、混合、及び／又は配合すること
・複合体（ｃｏｍｐｌｅｘ）  −  分子、原子、及び／又はイオンの可逆的な連結を含む化合物
・物質の組成物（ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ  ｏｆ  ｍａｔｔｅｒ）  −  ２又はそれ以上の物質及び／又は元素から人間によって、及び／又は自動的に形成された、組合せ、反応生成物、化合物、混合物、調合物、材料、及び／又は複合物
・化合物（ｃｏｍｐｏｕｎｄ）  −  ２又はそれ以上の物質、要素、元素、及び／又は成分からなる
・含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）  −  限定しないが以下のものを含む
・濃度（ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ）  −別の物質中、及び／又は別の物質とともに、混合、溶解、含有され、及び／又はそうでない場合には存在する、既定の物質の量の測定値
・容器（ｃｏｎｔａｉｎｅｒ）  −  充填物を維持するように適用され、充填物が導入できる密封可能な開口部を有する筐体。容器の例はバイアル、注射器、ボトル、フラスコ等を含む
・共有結合的（ｃｏｖａｌｅｎｔｌｙ）  −  オクテット則の下で化学的安定性を得るように電子を共有することによる、２又はそれ以上の原子を結合することによって特徴づけられた、の意味。共有結合は一般的には他の結合より強い。
・シクロデキストリン（ｃｙｃｌｏｄｅｘｔｒｉｎ）  −  任意の環状オリゴ糖の群であり、アミロース（デンプンフラグメント）中にあるような１位から４位に結合された、５又はそれ以上のα−Ｄ−グルコピラノシドユニットからなり、一般的には酵素加水分解、及び／又はデンプンの転化によって得られ、α、β、及びγシクロデキストリンと呼ばれ（時にシクロアミロースと呼ばれ）、複合化剤として、及び、酵素作用の研究に用いられる。５員環の大環状分子は天然ではない。近年、特徴のはっきりした最大のシクロデキストリンは、３２の１，４−無水グルコピラノシド（ａｎｈｙｄｒｏｇｌｕｃｏｐｙｒａｎｏｓｉｄｅ）からなるが、わずかな特徴を有する混合物として、平均少なくとも１５０員環の環状オリゴ糖が更に知られている。一般的なシクロデキストリンは、環の中に６ないし８ユニットの範囲の多数のグルコースモノマを含み、円錐形状を形成し、一般的には６員環の糖の環状分子であるαシクロデキストリンと、７の糖の環状分子であるβシクロデキストリンと、８の糖の環状分子であるγシクロデキストリンを指す。
・送達する（ｄｅｌｉｖｅｒ）  −  提供、運搬、発する及び／又は放射すること
・デバイス（ｄｅｖｉｃｅ）  −  機械、製品、及び／又はその収集物
・溶解する（ｄｉｓｓｏｌｖｅ）  −  溶液と混合することによって溶液を生成すること、及び／又は、溶液に通すこと
・乾燥させる、乾燥した（ｄｒｙ）  −  （動詞）〜から湿気をなくすこと、及び／又は、除去すること、（形容詞）湿気あるいは過剰な湿気が実質的にない、湿性のない、湿ってない
・食品グレード（ｆｏｏｄ  ｇｒａｄｅ）  −  食品で用いるための安全性について米国食品医薬品局によって決定される
・形成する、形態（ｆｏｒｍ）  −  （動詞）構成、構築、発生、及び／又は生成すること、（名詞）様相、構造及び／又は外観
・…から（ｆｒｏｍ）  −  供給源を示すのに用いられる
・更に（ｆｕｒｔｈｅｒ）  −  加えて（ｉｎ  ａｄｄｉｔｉｏｎ）
・より多数の（ｇｒｅａｔｅｒ）  −  より大きな（ｌａｒｇｅｒ）及び／又は〜より多くの（ｍｏｒｅ  ｔｈａｎ）
・初期の（ｉｎｉｔｉａｌ）  −  初めの（ａｔ  ａ  ｂｅｇｉｎｎｉｎｇ）
・凍結乾燥する（ｌｙｏｐｈｉｌｉｚｅ）  −  高真空で凍結することによって乾燥すること
・…できる、してもよい（ｍａｙ）  −  少なくともいくつかの実施形態で可能及び／又は許容される
・方法（ｍｅｔｈｏｄ）  −  物事を成し遂げるための関連する作用のプロセス、手順、及び／又は収集
・混合する（ｍｉｘ）  −  （物質、成分、物体等）を１の集団、収集物、又は集合体に結合することであり、一般的に完全な成分のブレンドを有する。
・モル比（ｍｏｌａｒ  ｒａｔｉｏ）  −  ある物質のモル数の別の物質のモル数に対する比率
・…ではない（ｎｏｔ）  −  ある事の否定
・医薬品グレード（ｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌ  ｇｒａｄｅ）  −  薬剤で用いるための安全性について米国食品医薬品局によって決定される
・複数（ｐｌｕｒａｌｉｔｙ）  −  複数及び／又は１より多くなる状態
・ポリマ（ｐｏｌｙｍｅｒ）  −  各々は比較的軽く単純な分子である、百万以上の反復結合ユニットからなる通常高分子量の、任意の多数の天然及び合成化合物である
・沈殿（ｐｒｅｃｉｐｉｔａｔｅ）  −  固形形態及び／又は固相で溶液から分離された物質
・所定の（ｐｒｅｄｅｔｅｒｍｉｎｅｄ）  −  あらかじめ確立された
・確率（ｐｒｏｂａｂｉｌｉｔｙ）  −  発生の可能性の定量的表現
・放出する（ｒｅｌｅａｓｅ）  −  開放すること、及び／又は、拘束、結合、固定及び／又は抑制するものがないこと
・反復的（ｒｅｐｅａｔｅｄｌｙ）  −  何度も何度も、繰返し
・結果（ｒｅｓｕｌｔ）  −  特定の作用、動作、及び／又は経過の成果及び／又は帰趨
・維持する（ｒｅｔａｉｎ）  −  拘束、保持、及び／又は維持（ｈｏｌｄ）すること
・前記（ｓａｉｄ）  −  系やデバイスの請求項で用いられる場合、既に導入された後の請求項の用語であることを冠詞が示す。
・分離する（ｓｅｐａｒａｔｅ）  −  分離する、間隔を置く、話して置く、あるいは離して保持すること、及び／又は、中間に配置されること
・セット（ｓｅｔ）  −  関連づけられた複数のもの
・固体（ｓｏｌｉｄ）  −  液体でも気体でもないが、規定された形状及び／又は形態ではない
・溶液（ｓｏｌｕｔｉｏｎ）  −  実質的に均一な分子混合物、及び／又は、２又はそれ以上の物質の組合せ
・噴霧乾燥（ｓｐｒａｙ  ｄｒｙ）  −  高温の蒸気流に液体流を排出することであり、これによって、固体及び溶媒として液体中の溶質又は懸濁液を分離し、及び／又は、蒸気に液体を維持すること。固体は通常、ドラム又はサイクロン中に収集される
・保存する（ｓｔｏｒｅ）  −  収容、維持、及び／又は保護すること
・実質的に（ｓｕｂｓｔａｎｔｉａｌｌｙ）  −  大部分又は高度に
・基質（ｓｕｂｓｔｒａｔｅ）  −  基底層
・表面（ｓｕｒｆａｃｅ）  −  対象の外周、あるいはこのような境界を構成又はそれに類似する材料層
・系（ｓｙｓｔｅｍ）  −  機構、デバイス、機械、製造物品、プロセス、データ、及び／又は命令の集まりであり、この集まりは１又はそれ以上の特定の機能を行うよう設計される
・技術グレード（ｔｅｃｈｎｉｃａｌ  ｇｒａｄｅ）  −  少量の他の化学物質を含み、従ってわずかに不純である
・温度（ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ）  −  物質のサンプル中の分子の平均運動エネルギの測定値であり、標準目盛で示される単位又は度数で表現される。
・用いる（ｕｔｉｌｉｚｅ）  −  用いる（ｕｓｅ）こと、及び／又は業務に入れること
・…を介して（ｖｉａ）  −  〜を経由して、及び／又は用いて
・水（ｗａｔｅｒ）  −  約１１．１８８重量パーセントの水素と約８８．８１２重量パーセントの酸素とを含む透明、無臭、無味の液体であり、化学式Ｈ２Ｏで特徴づけられ、標準圧力（約１４．７ｐｓｉａ）で約３２°Ｆ又は０Ｃで凍結し、約２１２°Ｆ又は１００Ｃで沸騰する
・重量（ｗｅｉｇｈｔ）  −  物体の質量と重力加速度との積に等しい、地球又は別の天体と、物体が引きつけ合う力、及び／又は、計算上の数値の効果がそのウェイトを反映するように、平均を決定する等して、計算の数値を割り当てる因子
・…時に（ｗｈｅｎ）  −  時点で
・ここで（ｗｈｅｒｅｉｎ）  −  〜に関して、及び（ａｎｄ）、及び／又は、〜に加えて
・…に関して（ｗｉｔｈ  ｒｅｓｐｅｃｔ  ｔｏ）  −  〜に関連して（ｉｎ  ｒｅｌａｔｉｏｎ  ｔｏ）
【００４９】
［注釈］
更に別の実質的及び特異的で、実用的及び有用な実施形態は、上に列挙され、及び／又は本明細書中に含まれる、特定の例示的な実施形態の詳細な説明及び／又は図面を読むことによって、当該技術分野の当業者に容易に明らかとなろう。多数の変形物、変更物、及び更なる実施形態が可能であると理解すべきであり、従って、総てのこのような変形物、変更物、及び実施形態は本出願の範囲内にあると見なすべきである。
【００５０】
従って、本出願の任意の部分（例えば、発明の名称、技術分野、背景技術、概要、詳細な説明、要約、図面等）の内容にかかわらず、任意の請求項に対し、明確な定義、断定、又は議論等を介して、そうでないと明確に特定されない限りにおいては、本出願及び／又は本明細書に対する優先権を主張する任意の出願の任意の請求項にかかわらず、及び、最初に提供されているか、そうでないかにかかわらず、
・任意の特異的に記載又は例示された特徴、機能、作用又は成分、任意の特異的な作用の順番、あるいは任意の特異的な成分の相互関係を含む要求はなく、
・任意の成分は統合、分離、及び／又は複製でき、
・任意の作用は反復でき、任意の作用は複数の主体によって実行でき、及び／又は、任意の作用は複数の権限で実行でき、
・任意の作用又は成分は特異的に排除でき、作用の順番は変更でき、及び／又は成分の相互関係を変更できる。
【００５１】
更に、任意の数値又は範囲が本明細書中に記載されている場合は、明確に別に記載されていない限り、その数値又は範囲は概算である。任意の範囲が本明細書中に記載されている場合は、明確に別に記載されていない限り、その範囲はその総ての値と、総てのその部分的な範囲を含む。例えば、１ないし１０の範囲が記載されている場合、その範囲は例えば、１．１、２．５、３．３３５、５、６．１７９、８．９９９９等のようなその間の総ての値を含み、例えば、１ないし３．６５、２．８ないし８．１４、１．９３ないし９等のようなその間の総ての部分的な範囲を含む。
【００５２】
任意の請求項の要素に続いて図面要素の番号がある場合、その図面要素の番号は例示的であり、請求項の範囲を限定しない。
【００５３】
本明細書中に引用によって取り込まれた任意の資料（例えば、米国特許、米国特許出願、書籍、論文等）中の任意の情報は、この情報と、本明細書中で説明された他の記載及び図面との間で矛盾が存在しない範囲で取り込まれるのみである。このような矛盾が生じた場合、本明細書中で妥当でない任意の請求項を与える矛盾を含み、あるいは本明細書に対する優先権を要求するが、このような資料のこのような任意の矛盾情報は特異的に本明細書中に引用によって取り込まれない。
【００５４】
従って、請求項自体以外の本出願の各部分（例えば、発明の名称、技術分野、背景技術、概要、詳細な説明、要約、図面等）は実質的に例示的であると見なされるべきであり、限定的であると見なすべきではない。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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