(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
シンジオタクチック構造のスチレン系重合体を主たる構成成分とする厚み方向の屈折率が１．５７５以上１．６３５以下の二軸延伸フィルムと、
その少なくとも片面に設けられた、表面の水接触角が８５°以上、１２０°以下である塗布層とを有する高絶縁性フィルム。
【請求項２】
ＤＳＣによるガラス転移温度Ｔｇが１３０℃以上である重合体Ｙを、二軸延伸フィルムの質量に対して５質量％以上４８質量％以下含有する請求項１に記載の高絶縁性フィルム。
【請求項３】
酸化防止剤を、二軸延伸フィルムの質量に対して０．１質量％以上８質量％以下含有する請求項１または２に記載の高絶縁性フィルム。
【請求項４】
二軸延伸フィルムは、該二軸延伸フィルムの質量を基準として、ＤＳＣによるガラス転移温度Ｔｇが１３０℃以上である重合体Ｙを、５質量％以上４８質量％以下含有し、
酸化防止剤を、０．１質量％以上８質量％以下含有し、
重合体Ｙと酸化防止剤の含有量比（重合体Ｙの含有量／酸化防止剤の含有量）が１〜１００である請求項１に記載の高絶縁性フィルム。
【請求項５】
前記塗布層が、塗布層の質量を基準として４１質量％以上、９４質量％以下の、ワックス成分、シリコーン成分およびフッ素化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する請求項１〜４のいずれか１項に記載の高絶縁性フィルム。
【請求項６】
前記ワックス成分が、ポリオレフィン系ワックスである請求項５に記載の高絶縁性フィルム。
【請求項７】
重合体Ｙが、下記式で表わされるポリフェニレンエーテルである請求項２または４に記載の高絶縁性フィルム。
【化１】
0005629235.tif 000014
（上記式（１）中のＱ１およびＱ２は、それぞれメチル、エチル、プロピルからなる群より選ばれる少なくとも１種の基である。）
【請求項８】
酸化防止剤の熱分解温度が２５０℃以上である請求項３または４のいずれか１項に記載の高絶縁性フィルム。
【請求項９】
二軸延伸フィルムは、平均粒径が０．０５μｍ以上３．０μｍ以下の不活性微粒子を、該二軸延伸フィルムの質量に対して０．０５質量％以上３質量％以下含有する請求項１〜８のいずれか１項に記載の高絶縁性フィルム。
【請求項１０】
厚みが０．４μｍ以上６．５μｍ未満である請求項１〜９のいずれか１項に記載の高絶縁性フィルム。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか１項に記載の高絶縁性フィルムを用いたコンデンサー。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高絶縁性フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
シンジオタクチックポリスチレン系樹脂組成物からなるフィルム（シンジオタクチックポリスチレン系フィルム）は、耐熱性、耐薬品性、耐熱水性、誘電特性、電気絶縁性等に優れたフィルムであり、様々な用途への使用が期待されている。特に、誘電特性に優れ、高い電気絶縁性と耐熱性を有するためにコンデンサーの絶縁体としての使用が期待されている（特許文献１、２）。そして、さらなる改良がなされ、例えば特許文献３には、フィルムの不純物を抑制して耐電圧を向上する技術が、特許文献４には、添加粒子等を調整してハンドリング性と耐磨耗性を向上する技術が、特許文献５および６には、フィルムの屈折率を調整して厚み斑を改善する技術が、それぞれコンデンサー用途に用いられるシンジオタクチックポリスチレン系フィルムの技術として開示されている。また、特許文献７には、酸化防止剤を添加して絶縁破壊電圧を向上する技術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平１−１８２３４６号公報
【特許文献２】特開平１−３１６２４６号公報
【特許文献３】特開平３−１２４７５０号公報
【特許文献４】特開平６−８０７９３号公報
【特許文献５】特開平７−１５６２６３号公報
【特許文献６】特開平８−２８３４９６号公報
【特許文献７】特開２００９−２３５３２１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
以上のような背景技術を鑑み、本発明は、絶縁破壊電圧が向上した高絶縁性フィルムを提供することを目的とする。
また、特許文献１〜６に開示されているシンジオタクチックポリスチレン系フィルムは、コンデンサーの絶縁体として使用されるものであるが、例えば、近年のハイブリッドカーに搭載されるコンデンサーのようなより高性能なコンデンサーにおいては、絶縁破壊電圧等の電気的特性および耐熱性により優れたフィルムが要求されており、性能が不十分な場合がある。特許文献７に開示されているシンジオタクチックポリスチレン系フィルムは、ハイブリッドカー等のコンデンサー用として好適に用いられるものであるが、さらなる耐熱性および絶縁破壊電圧の向上が求められている。
【０００５】
さらに、コンデンサーの静電容量を向上する、あるいはコンデンサーを小型化する目的において、絶縁体となるフィルムとしてはさらなる薄膜化が要求されているが、一般的には薄膜化に伴い取り扱い性が低下してしまう。そこで、薄膜化したとしても、フィルム製造工程における生産性を低下させない、また近年要求されているコンデンサーの製造速度に適応できる、取り扱い性により優れたフィルムが要求されている。
そこで本発明は、さらに優れた電気的特性を有する高絶縁性フィルムを得ること、耐熱性を有し、高温においても優れた電気特性を有する高絶縁性フィルムを得ること、巻き取り性および加工性等の取り扱い性に優れた高絶縁性フィルムを得ることを、望ましい課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、シンジオタクチックポリスチレン系二軸延伸フィルムにおいて、特定の配向構造とし、さらにその少なくとも片面に特定の水接触角を有する塗布層を設けることによって、絶縁破壊電圧が向上することを見出し、本発明に到達した。
【０００７】
すなわち本発明は、以下の構成（１）を採用するものである。
（１）  シンジオタクチック構造のスチレン系重合体を主たる構成成分とする厚み方向の屈折率が１．５７５以上１．６３５以下の二軸延伸フィルムと、
その少なくとも片面に設けられた、表面の水接触角が８５°以上、１２０°以下である塗布層とを有する高絶縁性フィルム。
【０００８】
また、本発明は、その好ましい態様として、以下の構成（２）〜（１４）を包含するものである。
（２）  二軸延伸フィルムは、ＤＳＣによるガラス転移温度Ｔｇが１３０℃以上である重合体Ｙを、二軸延伸フィルムの質量に対して５質量％以上４８質量％以下含有する上記（１）に記載の高絶縁性フィルム。
（３）  二軸延伸フィルムは、酸化防止剤を、二軸延伸フィルムの質量に対して０．１質量％以上８質量％以下含有する上記（１）または（２）に記載の高絶縁性フィルム。
（４）  二軸延伸フィルムは、ＤＳＣによるガラス転移温度Ｔｇが１３０℃以上である重合体Ｙを、二軸延伸フィルムの質量に対して５質量％以上４８質量％以下含有し、
酸化防止剤を、二軸延伸フィルムの質量に対して０．１質量％以上８質量％以下含有し、
重合体Ｙと酸化防止剤の含有量比（重合体Ｙの含有量／酸化防止剤の含有量）が１〜１００である上記（１）に記載の高絶縁性フィルム。
（５）  前記塗布層が、塗布層の質量を基準として４１質量％以上、９４質量％以下の、ワックス成分、シリコーン成分およびフッ素化合物からなる群より選ばれる少なくとも１種を含有する上記（１）〜（４）のいずれか１項に記載の高絶縁性フィルム。
（６）  前記ワックス成分が、ポリオレフィン系ワックスである上記（５）に記載の高絶縁性フィルム。
（７）  重合体Ｙが、下記式で表わされるポリフェニレンエーテルである上記（２）または（４）に記載の高絶縁性フィルム。
【化１】
0005629235.tif 000002
（上記式（１）中のＱ１およびＱ２は、それぞれメチル、エチル、プロピルからなる群より選ばれる少なくとも１種の基である。）
（８）  酸化防止剤の熱分解温度が２５０℃以上である上記（３）または（４）に記載の高絶縁性フィルム。
（９）  二軸延伸フィルムは、平均粒径が０．０５μｍ以上３．０μｍ以下の不活性微粒子を、該二軸延伸フィルムの質量に対して０．０５質量％以上３質量％以下含有する上記（１）〜（８）のいずれかに記載の高絶縁性フィルム。
（１０）  厚みが０．４μｍ以上６．５μｍ未満である上記（１）〜（９）のいずれかに記載の高絶縁性フィルム。
（１１）  上記（１）〜（１０）のいずれかに記載の高絶縁性フィルムを用いたコンデンサー。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、絶縁破壊電圧が向上した高絶縁性フィルムを提供することができる。
また、本発明の好ましい態様によれば、電気的特性、耐熱性、取り扱い性に優れた高絶縁性フィルムを提供することができる。特に高い絶縁破壊電圧を有する高絶縁性フィルムを得ることができる。従って、本発明によって得られた高絶縁性フィルムはコンデンサーの絶縁体として好適に用いることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明の高絶縁性フィルムは、後述するスチレン系重合体を主たる構成成分とする二軸延伸フィルムと、その少なくとも片面に設けられた、表面の水接触角が８５°以上、１２０°以下である塗布層とを有している。ここで「主たる」とは、二軸延伸フィルムの質量を基準として５０質量％を超える、好ましくは５５質量％以上、さらに好ましくは６０質量％以上、特に好ましくは６５質量％以上であることを示す。後述するスチレン系重合体の割合が下限未満では、延伸などの製膜性が損なわれる。また、本発明の二軸延伸フィルムは、後述する不活性微粒子、酸化防止剤、およびＤＳＣによるガラス転移温度Ｔｇが１３０℃以上である重合体Ｙを含有することが好ましい。以下、本発明の高絶縁性フィルムを構成する各構成成分について説明する。
【００１１】
＜スチレン系重合体＞
本発明におけるスチレン系重合体は、シンジオタクチック構造のスチレン系重合体であり、すなわち炭素−炭素結合から形成される主鎖に対して、側鎖であるフェニル基や置換フェニル基が交互に反対方向に位置する立体構造を有するものである。一般にタクティシティーは、同位体炭素による核磁気共鳴法（１３Ｃ−ＮＭＲ法）により定量され、連続する複数個の構成単位の存在割合、例えば２個の場合はダイアッド、３個の場合はトリアッド、５個の場合はペンタッド等によって示すことができる。本発明においては、シンジオタクチック構造のスチレン系重合体とは、ラセミダイアッド（ｒ）で７５％以上、好ましくは８５％以上、あるいはラセミペンタッド（ｒｒｒｒ）で３０％以上、好ましくは５０％以上のシンジオタクティシティーを有するポリスチレン、ポリ（アルキルスチレン）、ポリ（ハロゲン化スチレン）、ポリ（アルコキシスチレン）、ポリ（ビニル安息香酸エステル）、あるいはこれらのベンゼン環の一部が水素化された重合体やこれらの混合物、またはこれらの構造単位を含む共重合体を指称する。なお、ここでポリ（アルキルスチレン）としては、ポリ（メチルスチレン）、ポリ（エチルスチレン）、ポリ（プロピルスチレン）、ポリ（ブチルスチレン）、ポリ（フェニルスチレン）、ポリ（ビニルナフタレン）、ポリ（ビニルスチレン）、ポリ（アセナフチレン）等がある。また、ポリ（ハロゲン化スチレン）としては、ポリ（クロロスチレン）、ポリ（ブロモスチレン）、ポリ（フロオロスチレン）等がある。また、ポリ（アルコキシスチレン）としては、ポリ（メトキシスチレン）、ポリ（エトキシスチレン）等がある。これらのうち、特に好ましいスチレン系重合体としては、ポリスチレン、ポリ（ｐ−メチルスチレン）、ポリ（ｍ−メチルスチレン）、ポリ（ｐ−ｔ−ブチルスチレン）、ポリ（ｐ−クロロスチレン）、ポリ（ｍ−クロロスチレン）、ポリ（ｐ−フルオロスチレン）、またスチレンとｐ−メチルスチレンとの共重合体が挙げられる。
【００１２】
さらに、スチレン系重合体に共重合成分を含有させて共重合体として使用する場合においては、そのコモノマーとしては、上述の如きスチレン系重合体のモノマーのほか、エチレン、プロピレン、ブテン、ヘキセン、オクテン等のオレフィンモノマー、ブタジエン、イソプレン等のジエンモノマー、環状ジエンモノマーやメタクリル酸メチル、無水マレイン酸、アクリロニトリル等の極性ビニルモノマー等が挙げられる。
【００１３】
スチレン系重合体の重量平均分子量は、好ましくは１．０×１０４以上３．０×１０６以下であり、さらに好ましくは５．０×１０４以上１．５×１０６以下であり、特に好ましくは１．１×１０５以上８．０×１０５以下である。重量平均分子量を１．０×１０４以上とすることで、強度特性および伸度特性に優れ、耐熱性がより向上したフィルムを得ることができる。また、重量平均分子量が３．０×１０６以下だと、延伸張力が好適な範囲となり、製膜時等において破断等が発生しにくくなる。
【００１４】
このようなシンジオタクチック構造のスチレン系重合体の製造方法は、例えば特開昭６２−１８７７０８号公報に開示されている。すなわち、不活性炭化水素溶媒中または溶媒の不存在下において、チタン化合物および水と有機アルミニウム化合物、特にトリアルキルアルミニウムとの縮合生成物を触媒として、スチレン系単量体（上記スチレン系重合体に対応する単量体）を重合することにより製造することができる。また、ポリ（ハロゲン化アルキルスチレン）については、特開平１−１４６９１２号公報に、水素化重合体は特開平１−１７８５０５号公報にそれぞれ開示されている。
【００１５】
本発明におけるシンジオタクチック構造のスチレン系重合体には、必要に応じて公知の帯電防止剤等の添加剤を適量配合することができる。これらの配合量は、スチレン系重合体１００質量部に対して１０質量部以下が好ましい。１０質量部を越えると、延伸時に破断を起こしやすくなり、生産安定性が不良となるので好ましくない。
このようなシンジオタクチック構造のスチレン系重合体は、従来のアタクチック構造のスチレン系重合体に比べて耐熱性が格段に優れている。
【００１６】
＜酸化防止剤＞
本発明の高絶縁性フィルムは、下記の酸化防止剤を含有することが好ましい。
本発明における酸化防止剤としては、生成したラジカルを捕捉して酸化を防止する一次酸化防止剤、あるいは生成したパーオキサイドを分解して酸化を防止する二次酸化防止剤のいずれであってもよい。一次酸化防止剤としてはフェノール系酸化防止剤、アミン系酸化防止剤が挙げられ、二次酸化防止剤としてはリン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤が挙げられる。
【００１７】
フェノール系酸化防止剤の具体例としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、２−ｔ−ブチル−４−メトキシフェノール、３−ｔ−ブチル−４−メトキシフェノール、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−〔４，６−ビス（オクチルチオ）−１，３，５−トリアジン−２−イルアミノ〕フェノール、ｎ−オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート等のモノフェノール系酸化防止剤が挙げられる。また、２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−チオビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデンビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、Ｎ，Ｎ’−ビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニル〕ヒドラジン、Ｎ、Ｎ’−ヘキサン−１，６−ジイルビス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオンアミド］、３，９−ビス〔１，１−ジメチル−２−〔β−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ〕エチル〕−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ〔５．５〕ウンデカン等のビスフェノール系酸化防止剤が挙げられる。また、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ペンタエリスリトールテトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、ビス〔３，３’−ビス−（４’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチルフェニル）ブチリックアシッド〕グリコールエステル、１，３，５−トリス（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシベンジル）−ｓｅｃ−トリアジン−２，４，６−（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）トリオン、ｄ−α−トコフェノール等の高分子型フェノール系酸化防止剤が挙げられる。
【００１８】
アミン系酸化防止剤の具体例としては、アルキル置換ジフェニルアミン等が挙げられる。
【００１９】
リン系酸化防止剤の具体例としては、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェニルジトリデシル）ホスファイト、オクタデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、ジイソデシルペンタエリスリトールジホスファイト、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキサイド、１０−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキサイド、１０−デシロキシ−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、サイクリックネオペンタンテトライルビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、サイクリックネオペンタンテトライルビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ホスファイト、２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト等が挙げられる。
【００２０】
硫黄系酸化防止剤の具体例としては、ジラウリル−３，３’−チオジプロピオネート、ジミリスチル−３，３’−チオジプロピオネート、ジステアリル−３，３’−チオジプロピオネート、ペンタエリスリトールテトラキス（３−ラウリルチオプロピオネート）、２−メルカプトベンズイミダゾール等が挙げられる。
【００２１】
酸化防止剤は、特に耐腐食性により優れ、絶縁破壊電圧の向上効果をより高めることができるという観点から、一次酸化防止剤が好ましく、そのなかでもフェノール系酸化防止剤が特に好ましい。
酸化防止剤は、その熱分解温度が２５０℃以上であることが好ましい。熱分解温度が高いと、高温における絶縁破壊電圧の向上効果が高くなる。熱分解温度が低すぎる場合は、溶融押出時に酸化防止剤自体が熱分解してしまい、工程を汚染してしまう、ポリマーが黄色く着色してしまう等の問題が生じやすくなる傾向にあり好ましくない。このような観点から、酸化防止剤の熱分解温度は、より好ましくは２８０℃以上、さらに好ましくは３００℃以上、特に好ましくは３２０℃以上である。本発明における酸化防止剤は、熱分解しにくい方が好ましく、熱分解温度は高い方が好ましいが、現実的には、その上限は５００℃以下程度である。
【００２２】
また、酸化防止剤の融点は、９０℃以上であることが好ましい。融点が低すぎる場合は、溶融押出時に酸化防止剤がポリマーより早く融解してしまい、押出機のスクリュー供給部分においてポリマーがスリップしてしまう傾向にある。それによって、ポリマーの供給が不安定となり、フィルムの厚み斑が悪くなる等の問題が生じる。このような観点から、酸化防止剤の融点は、より好ましくは１２０℃以上、さらに好ましくは１５０℃以上、特に好ましくは２００℃以上である。他方、酸化防止剤の融点が高すぎる場合は、溶融押出時に酸化防止剤が融解しにくくなり、ポリマー内での分散が悪くなってしまう傾向にある。それにより、酸化防止剤の添加効果が局所的にしか発現しない等の問題が生じる。このような観点から、酸化防止剤の融点は、好ましくは３００℃以下、より好ましくは２５０℃以下、さらに好ましくは２２０℃以下、特に好ましくは１７０℃以下である。
【００２３】
以上のような酸化防止剤としては、市販品をそのまま用いることもできる。市販品としては、例えば、ペンタエリスリトールテトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製：商品名ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０）、Ｎ，Ｎ’−ビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニル〕ヒドラジン（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製：商品名ＩＲＧＡＮＯＸ１０２４）、Ｎ，Ｎ’−ヘキサン−１，６−ジイルビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオンアミド〕（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製：商品名ＩＲＧＡＮＯＸ１０９８）等が好ましく挙げられる。
【００２４】
酸化防止剤の含有量は、二軸延伸フィルムの質量を基準として０．１質量％以上８質量％以下が好ましい。酸化防止剤を上記数値範囲の含有量で含有することによって、絶縁破壊電圧の向上効果を高くすることができる。酸化防止剤の含有量が少なすぎる場合は、酸化防止剤の添加効果が十分でなく、絶縁破壊電圧の向上効果が低くなる傾向にある。このような観点から、酸化防止剤の含有量は、０．２質量％以上がより好ましく、０．５質量％以上がさらに好ましく、１質量％以上が特に好ましい。他方、含有量が多すぎる場合は、二軸延伸フィルム中において酸化防止剤が凝集しやすくなる傾向にあり、酸化防止剤に起因する欠点が増加する傾向にあり、かかる欠点により絶縁破壊電圧の向上効果が低くなる。このような観点から、酸化防止剤の含有量は、７質量％以下がより好ましく、５質量％以下がさらに好ましく、３質量％以下が特に好ましい。
【００２５】
酸化防止剤は、１種類を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。２種類以上を併用する場合は、２種類以上の一次酸化防止剤を用いる態様でもよいし、２種類以上の二次酸化防止剤を用いる態様でもよいし、１種類以上の一次酸化防止剤と１種類以上の二次酸化防止剤を併用してもよい。例えば、一次酸化防止剤と二次酸化防止剤との２種類の酸化防止剤を併用することによって、一次酸化および二次酸化の両方の酸化を防止することが期待できる。本発明においては、中でも一次酸化防止剤を単独で用いる態様、あるいは２種類以上の一次酸化防止剤を用いる態様が、絶縁破壊電圧の向上効果をより高くすることができるという観点から好ましく、特にフェノール系酸化防止剤を単独で用いる態様、あるいは２種類以上のフェノール系酸化防止剤を用いる態様が好ましい。
【００２６】
＜重合体Ｙ＞
本発明の高絶縁性フィルムは、二軸延伸フィルムが下記の重合体Ｙを含有することが好ましい。
本発明における重合体Ｙは、ＤＳＣ（示差走査熱量計）により求められるガラス転移温度Ｔｇが１３０℃以上の重合体である。また、重合体Ｙは、前述のスチレン系重合体のガラス転移温度より高いＴｇを有することが好ましい。スチレン系重合体にこのような重合体Ｙを配合すると、混合体としてのガラス転移温度Ｔｇが高くなるだけでなく、耐熱性が向上し、高温における絶縁破壊電圧が高くなる。また、高絶縁性フィルムの熱寸法安定性が良好となる。このような観点から、重合体Ｙのガラス転移温度Ｔｇは、１５０℃以上であることが好ましく、１８０℃以上であることがさらに好ましく、２００℃以上であることが特に好ましい。配合する重合体Ｙのガラス転移温度Ｔｇが高いほど、熱寸法安定性等の上記効果の向上効果が大きくなる。溶融押出等を考慮すると、実質的な上限は好ましくは３５０℃、より好ましくは３００℃である。
【００２７】
このような重合体Ｙとしては、下記式（１）で表わされるポリフェニレンエーテル、ポリエーテルイミドなどの芳香族ポリエーテル、ポリカーボネート、ポリアリレート、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリイミド等を好ましく例示することができる。特に非晶性ポリマーが好ましい。これらのうち酸化防止剤との相乗作用があるためか、耐熱性、寸法安定性だけでなく、絶縁破壊電圧もさらに向上することから、下記式（１）で表わされるポリフェニレンエーテルが特に好ましい。下記式（１）中のＱ１およびＱ２は、それぞれメチル、エチル、プロピルなどの基が好ましく挙げられる。また、具体的な重合体の例としてはポリ−２，６−ジメチルー１，４−フェニレンエーテル、ポリ−２，６−ジエチル−１，４−フェニレンエーテル、ポリ−２，６−ジプロピル−１，４−フェニレンエーテル等が挙げられ、中でもポリ２，６−ジメチル−１．４−フェニレンエーテルまたは２，３，６−トリメチルフェニレンエーテル単位を共重合せしめたポリ−２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテルが好ましい。ポリフェニレンエーテルの製造法は特に制限されず、例えば米国特許第３．３０６．８７４号明細書、同第３．３０６．８７５号明細書、同第３．２５７．３５７号明細書および同第３．２５７．３５８号明細書などに記載された手順に従ってフェノール類の反応によって製造することができる。  
【００２８】
【化２】
0005629235.tif 000003
【００２９】
本発明の高絶縁性フィルムは、二軸延伸フィルムが、該二軸延伸フィルムの質量に対して上記の重合体Ｙを５質量％以上４８質量％以下配合した樹脂組成物からなることが好ましい。重合体Ｙを上記範囲の量配合することによって、耐熱性に優れ、また絶縁破壊電圧の向上効果を高くすることができ、すなわち高温における絶縁破壊電圧を高くすることができる。含有量が少なすぎる場合は、耐熱性が劣る傾向にあり、また絶縁破壊電圧の向上効果が低くなる傾向にある。このような観点から、重合体Ｙの含有量は、８質量％以上がより好ましく、１１質量％以上がさらに好ましく、２０質量％以上が特に好ましい。また、含有量が多すぎる場合は、シンジオタクチック構造のスチレン系重合体の結晶性が低下しやすくなる傾向にあり、フィルムの耐熱性が劣る傾向にある。このような観点から、重合体Ｙの含有量は、４５質量％以下がより好ましく、４０質量％以下がさらに好ましく、３５質量％以下が特に好ましい。
【００３０】
本発明の高絶縁性フィルムは、上述の重合体Ｙおよび酸化防止剤を、それぞれ上述のような態様で二軸延伸フィルムが含有することによって、特に優れた電気的特性（絶縁破壊電圧）と耐熱性とを得ることができ、すなわち高温における絶縁破壊電圧をより高くすることができる。
【００３１】
また、重合体Ｙと酸化防止剤とを同時に含有する場合は、これらの含有量比（重合体Ｙの含有量／酸化防止剤の含有量）は、１〜１００であることが好ましい。含有量比が上記数値範囲にあると、とりわけ絶縁破壊電圧および耐熱性に優れる。含有量比は、小さすぎても大きすぎても、電気的特性および耐熱性をさらに高くする効果が低くなる傾向にある。このような観点から、含有量比は、さらに好ましくは３〜５０、特に好ましくは５〜３０である。
【００３２】
＜不活性微粒子＞
本発明の高絶縁性フィルムは、二軸延伸フィルムが平均粒径０．０５μｍ以上３．０μｍ以下の不活性微粒子を、二軸延伸フィルムの質量を基準として、０．０５〜３質量％の範囲で含有することが好ましい。
【００３３】
具体的な不活性微粒子としては、二軸延伸フィルム中でマトリックス樹脂であるシンジオタクチックポリスチレンに対して安定なものであれば特に制限されず、それ自体公知のものを採用できる。具体的な不活性微粒子としては、シリコーン樹脂粒子、アクリル樹脂粒子、スチレン−アクリル樹脂粒子、ジビニルベンゼン−アクリル樹脂粒子、ポリエステル樹脂粒子、ポリイミド樹脂粒子、メラミン樹脂粒子等の高分子樹脂粒子、（１）二酸化ケイ素（水和物、ケイ砂、石英等を含む）；（２）各種結晶形態のアルミナ；（３）ＳｉＯ２成分を３０質量％以上含有するケイ酸塩（例えば非晶質もしくは結晶質の粘土鉱物、アルミノシリケート（焼成物や水和物を含む）、温石綿、ジルコン、フライアッシュ等）；（４）Ｍｇ、Ｚｎ、Ｚｒ、およびＴｉの酸化物；（５）Ｃａ、およびＢａの硫酸塩；（６）Ｌｉ、Ｂａ、およびＣａのリン酸塩（１水素塩や２水素塩を含む）；（７）Ｌｉ、Ｎａ、およびＫの安息香酸塩；（８）Ｃａ、Ｂａ、Ｚｎ、およびＭｎのテレフタル酸塩；（９）Ｍｇ、Ｃａ、Ｂａ、Ｚｎ、Ｃｄ、Ｐｂ、Ｓｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、およびＮｉのチタン酸塩；（１０）Ｂａ、およびＰｂのクロム酸塩；（１１）炭素（例えばカーボンブラック、グラファイト等）；（１２）ガラス（例えばガラス粉、ガラスビーズ等）；（１３）Ｃａ、およびＭｇの炭酸塩；（１４）ホタル石；（１５）スピネル型酸化物等が等の無機微粒子が挙げられる。
【００３４】
以下、好ましい不活性微粒子について、説明する。
（不活性微粒子Ａ）
本発明の高絶縁性フィルムは、二軸延伸フィルムが平均粒径および粒径の相対標準偏差が特定の数値範囲にある不活性微粒子Ａを含有することが好ましい。
不活性微粒子Ａの平均粒径は、０．０５μｍ以上１．５μｍ以下である。不活性微粒子Ａの平均粒径を上記数値範囲とすることによって、高い絶縁破壊電圧を保ったまま、フィルムのエアー抜け性を良好なものとすることができ、巻き取り性に優れた高絶縁性フィルムを得ることができる。不活性微粒子Ａの平均粒径が小さすぎる場合は、十分なエアー抜け性が得られなくなる傾向にあり、巻き取り性に劣るものとなる。このような観点から、不活性微粒子Ａの平均粒径は、好ましくは０．１μｍ以上、さらに好ましくは０．１５μｍ以上、特に好ましくは０．２μｍ以上である。他方、平均粒径が大きすぎる場合は、フィルム中のボイドの大きさが増大する傾向にあり、絶縁破壊電圧の向上効果が低くなる。このような観点から、不活性微粒子Ａの平均粒径は、好ましくは１．０μｍ以下、さらに好ましくは０．６μｍ以下、特に好ましくは０．５μｍ以下である。
【００３５】
また、不活性微粒子Ａは、その粒径の相対標準偏差が０．５以下である。粒径の相対標準偏差を上記数値範囲とすることによって、フィルム表面の突起の高さが均一となり、巻き取り性にさらに優れる。また、粗大粒子や粗大突起が少なくなり、絶縁破壊電圧の向上効果を高くすることができる。このような観点から、不活性微粒子Ａの粒径の相対標準偏差は、好ましくは０．４以下、さらに好ましくは０．３以下、特に好ましくは０．２以下である。
【００３６】
さらに、本発明における不活性微粒子Ａは、粒径比が１．０以上１．３以下の球状粒子であることが好ましい。粒径比は、さらに好ましくは１．０以上１．２以下、特に好ましくは１．０以上１．１以下である。粒径比が上記数値範囲にあると、巻き取り性の向上効果および絶縁破壊電圧の向上効果をより高くすることができる。
【００３７】
不活性微粒子Ａの含有量は、二軸延伸フィルム１００質量％中に、好ましくは０．０５質量％以上２．０質量％以下である。不活性微粒子Ａを上記数値範囲の量含有することによって、高い絶縁破壊電圧を保ったまま、フィルムの巻き取り性等の取り扱い性を良好なものとすることができる。不活性微粒子Ａの含有量が少なすぎる場合は、エアー抜け性に劣る傾向にあり、巻き取り性に劣るものとなる。このような観点から、不活性微粒子Ａの含有量は、より好ましくは０．１質量％以上、さらに好ましくは０．１質量％以上、特に好ましくは０．１質量％以上である。他方、含有量が多すぎる場合は、フィルム表面が粗くなりすぎる傾向にあり、それによってフィルム表面の耐削れ性が悪化する傾向にあり、絶縁破壊電圧の向上効果が低くなる。また、特にコンデンサー用途においては、スペースファクターが増大する傾向にある。このような観点から、不活性微粒子Ａの含有量は、より好ましくは１．０質量％以下、さらに好ましくは０．５質量％以下、特に好ましくは０．３質量％以下である。
【００３８】
不活性微粒子Ａは、有機系微粒子であってもよいし、無機系微粒子であってもよく、前述で例示したものが好ましく挙げられる。それらの有機系微粒子の中でも、滑り性および耐削れ性に優れるという観点から、シリコーン樹脂粒子、ポリスチレン樹脂粒子が特に好ましい。このような高分子樹脂粒子は、前述の通り球状であることが好ましく、すなわち球状高分子樹脂粒子が好ましい。このうち、滑り性および耐削れ性により優れるという観点から、球状シリコーン樹脂粒子、球状ポリスチレン樹脂粒子が特に好ましい。また、無機系微粒子の中では、滑り性および耐削れ性に優れるという観点から、炭酸カルシウム粒子、シリカ粒子が好ましく、シリカ粒子が特に好ましい。このような無機系微粒子は、前述の通り球状であることが好ましく、滑り性および耐削れ性により優れるという観点から、球状シリカ粒子が特に好ましい。
【００３９】
不活性微粒子Ａとして最も好ましいのは、球状シリコーン樹脂粒子である。不活性微粒子Ａとして球状シリコーン樹脂粒子を用いた場合は、重合体Ｙとしてポリフェニレンエーテルを用いた際に、相乗効果によってとりわけ耐熱性の高いものとなる。
【００４０】
＜不活性微粒子Ｂ＞
本発明の高絶縁性フィルムは、二軸延伸フィルムが、上記不活性微粒子Ａの他に、平均粒径および粒径の相対標準偏差が特定の数値範囲にある不活性微粒子Ｂを含有することが好ましい。
【００４１】
不活性微粒子Ｂの平均粒径は、０．５μｍ以上３．０μｍ以下である。不活性微粒子Ｂの平均粒径を上記数値範囲とすることによって、高い絶縁破壊電圧を保ったまま、適度な滑り性を得ることができ、巻き取り性の向上効果を高くすることができる。不活性微粒子Ｂの平均粒径が小さすぎる場合は、滑り性が低くなる傾向にあり、巻き取り性の向上効果が低くなる。このような観点から、不活性微粒子Ｂの平均粒径は、好ましくは０．７μｍ以上、さらに好ましくは１．０μｍ以上、特に好ましくは１．１μｍ以上である。他方、平均粒径が大きすぎる場合は、フィルム表面における突起の高さが高くなりすぎる傾向にあり、それにより滑り性が高くなりすぎ、巻き取り時に端面ズレを起こしやすくなる等、巻き取り性の向上効果が低くなる。さらに、耐削れ性が悪化する傾向にあり、絶縁破壊電圧の向上効果が低くなる。このような観点から、不活性微粒子Ｂの平均粒径は、好ましくは２．０μｍ以下、さらに好ましくは１．５μｍ以下、特に好ましくは１．３μｍ以下である。
【００４２】
不活性微粒子Ｂの平均粒径は、不活性微粒子Ａの平均粒径よりも０．２μｍ以上大きい。不活性微粒子Ａの平均粒径と不活性微粒子Ｂの平均粒径との差を上記のような態様とすることによって、フィルム表面において不活性微粒子Ｂによる高突起（高さが比較的高い突起）が散在する態様となり、これによってフィルム間のエアー抜け性がより良好となる。同時に、不活性微粒子Ａによる低突起が存在する態様となり、フィルム同士の滑り性がより良好となる。これらによって、フィルムをロール状に巻き取る際には、エアー抜け性と滑り性とのバランスが良く、高速で巻き上げても巻き姿の良好なフィルムロールを得ることができる等、巻き取り性の向上効果を高くすることができる。このような観点から、不活性微粒子Ｂの平均粒径は、不活性微粒子Ａの平均粒径よりも０．４μｍ以上大きい態様が好ましく、０．６μｍ以上大きい態様がさらに好ましく、０．８μｍ以上大きい態様が特に好ましい。
【００４３】
また、不活性微粒子Ｂは、前述の不活性微粒子Ａと同様の観点から、その粒径の相対標準偏差が０．５以下である。不活性微粒子Ｂの粒径の相対標準偏差は、好ましくは０．４以下、さらに好ましくは０．３以下、特に好ましくは０．２以下である。
さらに、不活性微粒子Ｂは、前述の不活性微粒子Ａと同様の観点から、粒径比が１．０以上１．３以下の球状粒子であることが好ましく、さらに好ましくは１．０以上１．２以下、特に好ましくは１．０以上１．１以下である。
【００４４】
本発明の高絶縁性フィルムは、上記のような不活性微粒子Ｂを、二軸延伸フィルム１００質量％中に、０．０１質量％以上１．５質量％以下含有することが好ましい。不活性微粒子Ｂを上記数値範囲の量含有することによって、高い絶縁破壊電圧を保ったまま、フィルムの巻き取り性等取り扱い性の向上効果を高くすることができる。不活性微粒子Ｂの含有量が少なすぎる場合は、滑り性が低くなる傾向にあり、巻き取り性の向上効果が低くなる。このような観点から、不活性微粒子Ｂの含有量は、より好ましくは０．０５質量％以上、さらに好ましくは０．１質量％以上、特に好ましくは０．２質量％以上である。他方、含有量が多すぎる場合は、フィルム中のボイドの頻度が増加する傾向にあり、絶縁破壊電圧の向上効果が低くなる。また、滑り性が高くなりすぎる傾向にあり、巻き取り時に端面ズレを起こしやすくなる等巻き取り性の向上効果が低くなる。このような観点から、不活性微粒子Ｂの含有量は、より好ましくは１．０質量％以下、さらに好ましくは０．５質量％以下、特に好ましくは０．４質量％以下である。
【００４５】
不活性微粒子Ｂとしては、前述の不活性微粒子Ａと同様の有機系微粒子および無機系微粒子を用いることができる。このうち、有機系微粒子が好ましく、滑り性および耐削れ性に優れるという観点から、球状シリコーン樹脂粒子、球状ポリスチレン樹脂粒子が好ましく、球状シリコーン樹脂粒子が特に好ましい。このような有機系微粒子は、前述の通り球状であることが好ましく、滑り性および耐削れ性により優れるという観点から、球状シリコーン樹脂粒子が特に好ましい。不活性微粒子Ｂとして球状シリコーン樹脂粒子を用いた場合は、重合体Ｙとしてポリフェニレンエーテルを用いた際に、相乗効果によってとりわけ耐熱性の高いものとなる。
【００４６】
本発明で用いられる不活性微粒子Ａおよび不活性微粒子Ｂは、最終的な二軸延伸フィルムに含有されていれば、含有させる方法に限定はない。例えば、溶融押出する任意の過程で添加する方法が挙げられる。また、これらの微粒子を効果的に分散させるため、分散剤、界面活性剤等を用いることができる。
【００４７】
本発明においては、不活性微粒子Ａおよび不活性微粒子Ｂの両方を用いる場合において、それぞれに球状シリコーン樹脂粒子を用いた態様を好ましく例示することができるが、そのような場合においても、各々の粒子の平均粒径が異なり、かつ各々の粒子における粒径の相対標準偏差が小さいため、粒径分布曲線においては、上記２種類の粒子は明瞭に区別することができる２つの粒径ピークを示し、すなわち不活性微粒子Ａと不活性微粒子Ｂとを明瞭に区別することができる。なお、２つの粒径ピークがそれぞれ裾野の部分で重なって、谷部分を形成する場合は、谷部分において極小値を示す点を境界として、２つの粒径ピークに分解することとする。
【００４８】
＜不活性粒子Ｃ＞
本発明の高絶縁性フィルムは、上記のとおり、不活性微粒子Ａやさらに好ましくは不活性微粒子ＡとＢとを含有させることが好ましい。一方、ボイドを抑制する観点から、不活性微粒子ＡやＢに変えて、一次粒子の凝集体であって、平均粒径が０．０５μｍ以上３μｍ以下で、細孔容積が０．０５〜２．０ｍｌ／ｇである不活性粒子Ｃを含有させることも好ましい。もちろん、不活性粒子ＡやＢと併用しても良い。不活性粒子Ｃの一次粒子の平均粒径は０．０１〜０．１μｍの範囲が好ましい。一次粒子の平均粒径が０．０１μｍ未満ではスラリー段階で解砕により極微細粒子が生成し、これが凝集体を生成して好ましくない。また、一次粒子の平均粒径が上限を超えると、粒子の多孔質性が失われ、その結果、ポリエステルとの親和性が失われ、ボイドが生成しやすくなる。また、細孔容積は０．０５〜２．０ｍｌ／ｇ、好ましくは０．６〜１．８ｍｌ／ｇの範囲にあることが好ましい。細孔容積が下限未満では粒子の多孔質性が失われ好ましくない。一方、細孔容積が上限より大きいと解砕、凝集が起こりやすく、粒径の調整を行うことが困難になりやすい。本発明で用いる不活性微粒子Ｃの平均粒径（二次粒子径）は０．０５μｍ以上３μｍ以下、さらに０．７〜２．７μｍ、特に１．０〜２．５μｍの範囲にあることが好ましい。平均粒径（二次粒子径）が下限未満ではフィルムの滑り性が不十分になりやすく、他方平均粒径（二次粒子径）が上限を越えるとフィルムの表面が粗くなりすぎ、コンデンサとしたときの電気特性が低下しやすい。不活性粒子Ｃの含有量は、二軸延伸フィルムの質量を基準として、０．０５〜３重量％、好ましくは０．１〜１重量％である。添加量が下限未満ではフィルムの滑り性が不十分である。また、添加量が上限を越えるとフィルムの表面が粗くなりすぎ、コンデンサとしたときの電気特性が低下しやすい。具体的な不活性粒子Ｃとしては、多孔質シリカ、アルミナ、酸化チタンなどが例示でき、特に多孔質シリカが好ましい。
【００４９】
＜その他の添加剤＞
本発明の高絶縁性フィルムは、二軸延伸フィルムが前述のシンジオタクチック構造のスチレン系重合体からなり、不活性微粒子、酸化防止剤、および重合体Ｙを含有することが好ましいが、さらに成形性、力学物性、表面性等を改良するために、重合体Ｙとは異なる他の樹脂成分を含有することができる。
【００５０】
含有することができる他の樹脂成分としては、例えばアタクチック構造のスチレン系重合体、アイソタクチック構造のスチレン系重合体、スチレン−無水マレイン酸共重合体等が、前記シンジオタクチック構造のスチレン系重合体と相溶しやすく、延伸用予備成形体を作成するときの結晶化の制御に有効で、その後の延伸性が向上し、延伸条件の制御が容易で、かつ力学物性に優れたフィルムを得ることができるため好ましく挙げられる。このうち、アタクチック構造および／またはアイソタクチック構造のスチレン系重合体を含有させる場合は、シンジオタクチック構造のスチレン系重合体と同様のモノマーからなるものが好ましい。また、これら相溶性樹脂成分の含有割合は、シンジオタクチック構造のスチレン系重合体１００質量部に対して、好ましくは４０質量部以下、さらに好ましくは２０質量部以下、特に好ましくは１０質量部以下とすれば良い。相溶性樹脂成分の含有割合が４０質量部を超えると、シンジオタクチック構造のスチレン系重合体の長所である耐熱性の向上効果が低くなってしまう。
【００５１】
また、含有する事ができる他の樹脂成分のうち、シンジオタクチック構造のスチレン系重合体に非相溶な樹脂としては、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリペンテン等のポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ナイロン６やナイロン６，６等のポリアミド、ポリフェニレンスルフィド等のポリチオエーテル、ポリアクリレート、ポリスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリイミド、テフロン（登録商標）等のハロゲン化ビニル系重合体、ポリメタクリル酸メチル等のアクリル系重合体、ポリビニルアルコール等、前記相溶性の樹脂以外の樹脂が相当し、さらに前記相溶性の樹脂を含む架橋樹脂が挙げられる。これらの樹脂は、本発明のシンジオタクチック構造のスチレン系重合体と非相溶であるため、少量含有する場合は、シンジオタクチック構造のスチレン系重合体中に島状に分散させることができ、延伸後に程良い光沢を与えたり、表面の滑り性を改良したりするのに有効である。非相溶性樹脂成分の含有割合は、シンジオタクチック構造のスチレン系重合体１００質量部に対して、好ましくは３０質量部以下、さらに好ましくは２０質量部以下、特に好ましくは１０質量部以下である。また、製品として使用する温度が高い場合は、比較的耐熱性のある非相溶性樹脂成分を含有することが好ましい。
さらに、本発明の目的を阻害しない範囲で、帯電防止剤、着色剤、耐候剤等の添加剤を加えることができる。
【００５２】
＜塗布層＞
本発明の高絶縁性フィルムは、その少なくとも片面に、表面の水接触角が８５°以上、１２０°以下である塗布層を有することを特長とする。このような塗布層を有することにより、絶縁破壊電圧を高くすることができる。この理由は定かではないが、二軸延伸フィルムと電極の間に薄層の塗布層が存在することで、電荷集中を緩和でき、絶縁破壊電圧が向上するものと考えられる。また、さらに二軸延伸フィルムよりも表面エネルギーの小さい薄層である塗布層が存在すると、放電が発生しても、二軸延伸フィルムから塗布層が剥離し、誘電体である二軸延伸フィルムの破壊を防ぎ、結果的に絶縁破壊電圧が向上するものと考えられる。すなわち、本発明においては、塗布層表面の水接触角が上記数値範囲にあると、電圧印加して放電起こると同時に塗布層がフィルムから剥離し、かかる剥離した塗布層のみが破壊され、フィルムは破壊されず、結果的に絶縁破壊電圧が向上すると考えられる。
【００５３】
そのため、塗布層の水接触角が低すぎると、放電が起こっても塗布層がフィルムから剥離し難く、剥離が不完全であるため塗布層の絶縁破壊に誘引されてフィルムの絶縁破壊が発生してしまい、塗布層による絶縁破壊電圧の向上効果が得られない。このような観点から、塗布層表面の水接触角は、８６°以上が好ましく、８８°以上がより好ましく、９０°以上がさらに好ましく、９５°以上が特に好ましい。他方、水接触角が高いと塗布層がフィルムから剥離しやすくなる傾向にあるため、放電が発生しても、容易に剥離した塗布層のみが破壊され、フィルムが絶縁破壊され難くなる。しかし、塗布層表面の水接触角が高くなりすぎると、コンデンサーとする際にその上に形成する金属層との接着性が低くなり、特に水接触角が１２０°を越えると金属層との接着性に劣り、コンデンサーとしての機能を発揮し難くなる傾向にある。このような観点から、塗布層表面の水接触角は、１２０°以下であることが必要であり、１１５°以下が好ましく、１１０°以下がより好ましく、１０５°以下がさらに好ましい。
【００５４】
上記のような表面水接触角の値を達成するには、例えばワックス成分、シリコーン成分、フッ素成分等の、塗布層を形成後にその表面エネルギーを小さくすることができる成分を塗布層に含有すればよい。また、これらの含有量や、塗布層の厚みを調整することによっても、塗布層表面における水接触角は調整することができる。好ましくは、後述する成分を、後述する含有量で含有する態様である。なお、ワックス成分、シリコーン成分、フッ素成分の中では、ワックス成分とシリコーン成分が特に好ましい。
【００５５】
本発明における塗布層は、上述した表面の水接触角が達成されれば特にその種類は限定されないが、ワックス成分、シリコーン成分およびフッ素成分からなる群より選ばれる少なくとも１種を、塗布層の質量に対して、４１質量％以上、９４質量％以下含有することが好ましい。ここでかかる含有量は、塗布層中におけるワックス成分、シリコーン成分およびフッ素成分の合計の含有量を示す。塗布層がこれら成分の少なくとも１種を上記含有量で含有することにより、塗布層の表面エネルギーを、フィルムの表面エネルギーよりも小さくすることが容易になり、上記の塗布層表面における水接触角の数値範囲をより容易に達成できるようになる。含有量が少なすぎる場合は、水接触角が高くなり難い傾向にある。このような観点から、上記成分の含有量は、５１質量％以上がさらに好ましく、６５質量％以上が特に好ましい。他方、含有量は、多いと接触角が高くなる傾向にあるため、塗布層の剥離という観点からは好ましい傾向にあるが、多すぎる場合は、均一な塗布層を形成することが困難となり、例えば塗布抜け等の塗布層の欠陥が生じやすくなったり、塗布層がフィルムから剥離しやすくなったりして、これらにより絶縁破壊電圧の向上効果が低くなる。また、コンデンサーを製造する際において、塗布層の離型性が高すぎて金属層が剥離しやすくなり、巻回などのコンデンサーへの加工時に容易に金属層が脱離してしまい、コンデンサーとして不良品が生じることがある。このような観点から、含有量は、９０質量％以下がさらに好ましく、８５質量％以下が特に好ましい。
【００５６】
（ワックス成分）
ワックス成分として、ポリオレフィン系ワックス、エステル系ワックスなどの合成ワックスが挙げられ、また、カルナバワックス、キャンデリラワックス、ライスワックス等の天然ワックスが挙げられる。ポリオレフィン系ワックスとしては、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス等が挙げられる。また、エステル系ワックスとしては、例えば炭素数８個以上の脂肪族モノカルボン酸および多価アルコールからなるエステル系ワックス等が挙げられ、具体的には、ソルビタントリステアレート、ペンタエリスリットトリペヘネート、グリセリントリパルミテート、ポリオキシエチレンジステアレートが例示される。かかるワックスの中でも、ポリオレフィン系ワックスを用いることが、本発明が規定する接触角を満足しやすく好ましい、。特に好ましくは、ポリエチレンワックスである。
また、塗布層中で良好な分散性を示し、それにより絶縁破壊電圧の向上効果を高くできるという観点から、ワックスは水溶性または水分散性のものが好ましい。
【００５７】
（シリコーン成分）
シリコーン成分としては、反応性基を有するシリコーン化合物から主に形成されてなるシリコーン組成物であることが好ましい。ここで「主に」とは、例えば、シリコーン成分中において７０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上のことを示す。このような態様とすることにより、絶縁破壊電圧の向上効果を高くすることができる。反応性基を有しないシリコーン化合物は、シリコーン成分中に含んでいてもよいが、その含有量が多すぎる場合（例えば、シリコーン成分中において３０質量％以上の場合）には、蒸着層の形成が難しくコンデンサーとしての評価ができなくなる。そのため、反応性基を有しないシリコーン化合物は、シリコーン成分中に、好ましくは２０質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下である。
【００５８】
上記、シリコーン化合物としては、好ましくは、メチル基が他のアルキル基やフェニル基等に置換されていてもよいポリジメチルシロキサンを挙げることができ、これを用いることにより絶縁破壊電圧の向上効果をより高くすることができる。また、好ましく有する反応性基としては、水素基、ビニル基（アリル基等のビニルアルキル基を含む。）、水酸基等が挙げられる。すなわち、反応性基を有するシリコーン化合物としては、これら反応性基を有するポリジメチルシロキサンが特に好ましい。かかる反応性基を有するポリジメチルシロキサンにおいては、反応性基は、分子中に２個以上有しており、ケイ素原子に直接結合しているのが通常である。そして、塗布層を形成する際にかかる熱等によって、好ましくは白金やパラジウム等の触媒を利用して、水素基とビニル基において付加反応が生じ、または水素基と水酸基において縮合反応が生じ、硬化反応が生じ、架橋構造を形成し、シリコーン組成物となる。
【００５９】
シリコーン化合物は、種類の異なる反応性基を有するシリコーン化合物の混合体でもよい。かかるシリコーン化合物は分子量が１０００〜５０００００であることが好ましい。１０００未満であると塗膜凝集力が低下して塗布層の欠落が生じやすいことがあり、５０００００を超えると粘性が高くなりハンドリングしにくいことがある。
【００６０】
塗布層を形成するための塗液の取り扱い易さや、塗布層中で良好な分散性を示し、それにより絶縁破壊電圧の向上効果を高めるという観点から、シリコーン化合物、ポリジメチルシロキサンは、水溶性または水分散性であることが好ましい。
【００６１】
また、本発明においては、上記シリコーン化合物は、シランカップリング剤を併用して用いられることが好ましい。かかるシランカップリング剤とは、ケイ素原子に直接結合した加水分解性基を有し、好ましくは後述する反応性基を有するシラン化合物である。反応性基を有するシラン化合物としては、ケイ素原子に直接結合した加水分解性基を有し、アミノ基を含む有機基、エポキシ基を含む有機基、カルボン酸基を含む有機基から選ばれる反応性基を１種以上含有するものを用いることが好ましい。加水分解性基としては、メトキシ基、エトキシ基のごとくアルコキシ基やハロゲン基のように、加水分解と反応によりシラノール基を生成する有機基である。
【００６２】
例えば、かかるシラン化合物における反応性基の具体例としては、アミノ基を含む有機基としては、３−アミノプロピル基、３−アミノ−２−メチル−プロピル基、２−アミノエチル基といった１級アミノアルキル基、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピル基、Ｎ−（２−アミノエチル）−２−アミノエチル基といった１級および２級アミノ基を有する有機基を例示することができる。エポキシ基を含む有機基としては、γ−グリシドキシプロピル基、β−グリシドキシエチル基、γ−グリシドキシ−β−メチル−プロピル基といったグリシドキシアルキル基、２−グリシドキシカルボニル−エチル基、２−グリシドキシカルボニル−プロピル基といったグリシドキシカルボニルアルキル基を例示することができる。加水分解によりシラノール基を生成する有機基としては、メトキシ基、エトキシ基、ブトキシ基、２−エチルヘキシロキシ基といったアルコキシ基、β−メトキシエトキシ基、β−エトキシエトキシ基、ブトキシ−β−エトキシ基といったアルコキシ−β−エトキシ基、アセトキシ基、プロポキシ基等のアシロキシ基、メチルアミノ基、エチルアミノ基、ブチルアミノ基といったＮ−アルキルアミノ基、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基といったＮ，Ｎ−ジアルキルアミノ基、イミダゾール基、ピロール基といった窒素を含有する複素環基を例示することができる。
【００６３】
本発明における好ましいシランカップリング剤としては、加水分解性基として３つのメトキシ基を有し、反応性基をしてγ−グリシドキシプロピル基を有するもの、加水分解性基として３つのエトキシ基が結合し、反応性基をしてγ−グリシドキシプロピル基を有するものが挙げられる。このようなシランカップリング剤添加することにより、シリコーン化合物薄膜の架橋密度を上げることができる。塗布膜剛性があがると放電によるフィルムへの破壊がさらに抑制でき絶縁破壊特性が向上する。        
【００６４】
（フッ素成分）
フッ素成分としては、フルオロエチレン系モノマーを用いた重合体、フッ化アルキル（メタ）アクリレート系モノマーを用いた重合体などが挙げられる。フルオロエチレン系モノマーを用いた（共）重合体として、テトラフルオロエチレン、トリフルオロエチレン、ジフルオロエチレン、モノフルオロエチレン、ジフルオロジクロロエチレン等の（共）重合体が挙げられる。
【００６５】
（その他の添加剤）
塗布層は、その他、界面活性剤、架橋剤、滑剤などを含んでいてもよい。
界面活性剤は、フィルムへの、塗布層を形成するための塗液の濡れ性を高めたり、かかる塗液の安定性を向上させる目的で使用され、例えば、ポリオキシエチレン−脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、脂肪酸金属石鹸、アルキル硫酸塩、アルキルスルホン酸塩、アルキルスルホコハク酸塩等のアニオン型、ノニオン型界面活性剤を挙げることができる。界面活性剤は、塗布層の質量を基準として１〜６０質量％含まれていることが好ましい。
【００６６】
また、架橋剤を添加することにより、塗布層の凝集力を向上させることができ好ましい。架橋剤として、エポキシ化合物、オキサゾリン化合物、メラミン化合物、イソシアネート化合物を例示することができ、その他のカップリング剤を用いることもできる。架橋剤の添加量は、塗布層の質量を基準として５〜３０質量％であることが好ましい。
【００６７】
さらに、本発明の塗布層には、得られる高絶縁性フィルムの取り扱い性をさらに向上させたり、フィルム同士のブロッキングを防止したりする等の目的で、塗布層を形成する成分に対して不活性な微粒子を添加することができる。かかる微粒子は、有機または無機の不活性微粒子が好ましく、例えば炭酸カルシウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム、カオリン、酸化珪素、酸化亜鉛、シリカ粒子、架橋アクリル樹脂粒子、架橋ポリスチレン樹脂粒子、メラミン樹脂粒子、架橋シリコーン樹脂粒子等を例示することができる。
【００６８】
塗布層の厚みは、乾燥後の厚みとして、好ましくは０．００５〜０．５μｍ、より好ましくは０．００５〜０．２μｍ、さらに好ましくは０．０２〜０．１μｍである。塗布層の厚みをこの範囲とすることによって、剥離して絶縁破壊される際に、より大きな電圧のエネルギーを消失されることができ、絶縁破壊電圧の向上効果を高めることができる。塗布層の厚みが下限値に満たない場合は、絶縁破壊電圧の向上効果が十分に発現しないことがある。また、塗布層の厚みが上限値を超える程度に厚くしても、さらなる絶縁破壊電圧の向上効果が得られないことがある。
【００６９】
＜金属層＞
本発明の高絶縁性フィルムは、例えば少なくとも片面に金属層を積層することでコンデンサとなる。金属層の材質については、特に制限はないが、例えばアルミニウム、亜鉛、ニッケル、クロム、錫、銅およびこれらの合金が挙げられる。さらにこれらの金属層は若干量酸化されていてもよい。また、金属層を簡便に形成できるため、金属層は蒸着法により形成された蒸着型金属層であることが好ましい。
【００７０】
また、金属層を積層するにあたり、本発明の塗布層の面上にさらに金属層を設けることにより、基材層と金属層とが適度な接着力を有し、フィルムコンデンサー製造において巻回などの加工を施す場合には金属層の剥離がなく、コンデンサーとしての機能が発揮されるものとなる。さらに、同時に塗布層と金属層とが適度の接着性を有し、放電が起こっても、先に表面エネルギーの小さい塗布層がフィルムから剥離し、金属層と塗布層のみが破壊され、フィルムは破壊されず、それにより短絡状態にならず、絶縁破壊電圧の向上効果を高くすることができる。
【００７１】
＜フィルム特性＞
（厚み方向の屈折率）
本発明の高絶縁性フィルムは、二軸延伸フィルムの厚み方向の屈折率が１．５７５以上１．６３５以下である。厚み方向の屈折率を上記数値範囲とすることによって、絶縁破壊電圧を高くすることができる。また、フィルム製造工程におけるフィルム破断の頻度が低下し、生産性を向上することができる。厚み方向の屈折率が高すぎる場合は、フィルム製造工程におけるフィルム破断の頻度が増加する傾向にあり、フィルムの生産性が低下する。このような観点から、厚み方向の屈折率は、好ましくは１．６２０以下、さらに好ましくは１．６１５以下、特に好ましくは１．６１０以下である。他方、厚み方向の屈折率が低すぎる場合は、絶縁破壊電圧が低くなる傾向にあり、電気的特性に劣るものとなる。また、コンデンサーの製造工程におけるフィルム破断の頻度が増加し、コンデンサーの生産性が低下する。さらに、フィルムの厚み斑が悪くなる傾向にあり、品質の安定したコンデンサーを得にくくなる。このような観点から、厚み方向の屈折率は、好ましくは１．５８０以上、さらに好ましくは１．５８５以上、特に好ましくは１．６００以上である。
【００７２】
上記のような厚み方向の屈折率は、後述するような製造方法を採用することによって達成される。すなわち、本発明において好ましい厚み方向の屈折率は、フィルムの延伸倍率を後述する特定の数値範囲とし、かつ、該延伸工程において、一軸方向の延伸に次いで実施される該一軸方向と垂直な方向の延伸において、延伸の温度を複数段階に分け、この第１段階の温度と最終段階の温度とで特定の温度差をつけることで達成される。
【００７３】
（フィルム厚み）
本発明の高絶縁性フィルムは、その厚みが０．４μｍ以上６．５μｍ未満であることが好ましい。さらに好ましくは０．４μｍ以上６．０μｍ未満であり、特に好ましくは０．５μｍ以上３．５μｍ未満である。フィルム厚みを上記数値範囲とすることによって、静電容量の高いコンデンサーを得ることができる。
【００７４】
コンデンサーの絶縁体として用いられる高絶縁性フィルムは、厚みが薄い方がコンデンサーの静電容量が高くなり好ましいことは一般的によく知られている。しかしながら、実際にフィルム厚みを薄く（薄膜化）してゆくと、フィルムにしわが入りやすくなる、フィルムが破断しやすくなる等取り扱い性が低下する、添加した粒子が脱落しやすくなる、さらにそれにより絶縁破壊電圧が低くなる、フィルム厚みが薄くなることにより絶縁破壊電圧の絶対値が低くなる等の問題が生じるため、それらをバランスさせることが不可欠となる。本発明は、フィルム厚みを薄くしても上記の問題が生じることが無いように、特定の塗布層を設け、さらに好ましくは酸化防止剤、特定の粒子、および特定の重合体を有する新規の構成の高絶縁性フィルムを、後述する製造方法により得るものである。
【００７５】
（フィルム厚み斑）
本発明の高絶縁性フィルムは、厚み斑が１０％以下であることが好ましく、電気絶縁性の向上効果を高くできる。厚み斑が悪くなると電気絶縁性の面内バラツキが大きくなる傾向にあり、結果的に電気絶縁性、絶縁破壊電圧特性の向上効果が低くなる傾向にある。このような観点から、厚み斑は、好ましくは９％以下、より好ましくは６％以下、さらに好ましくは３％以下である。厚み斑の下限は小さいほど好ましく、理想的には厚み斑が０％であるが、実際には０．１％以上程度である。
厚み斑を上記数値範囲とするためには、延伸条件を後述した態様とすれば良い。とりわけ横延伸条件を上記した態様、すなわち複数の温度領域に分けて実施することが重要である。
【００７６】
また、高絶縁性フィルムの厚み斑を良好に保つためには、二軸延伸フィルム内の含有物が劣化しにくいことも好ましく挙げることができる。これは、酸化防止剤や他の添加剤などの含有物が高温で劣化し易かったり、質量減量し易かったりする場合には、これら含有物の劣化物が溶融押出の際に押出ダイリップで析出、付着しやすくなり、これの影響によりフィルム上に筋状の凹凸欠点が発生しやすくなるためである。同様に、酸化防止剤等や他の添加剤などの含有物の含有量が多すぎる場合にも、それらが凝集し易くなり、押出ダイリップで析出、付着しやすくなり、厚み斑が悪くなる傾向にある。よって、上記厚み斑を達成するためには、酸化防止剤の熱分解温度や含有量を、本発明が規定する範囲とすればよい。
【００７７】
（絶縁破壊電圧（ＢＤＶ））
本発明の高絶縁性フィルムは、１２０℃における絶縁破壊電圧（ＢＤＶ）が３５０Ｖ／μｍ以上であることが好ましい。絶縁破壊電圧が上記数値範囲にあるということは、高温においても優れた絶縁破壊電圧を有するということを表わす。かかる絶縁破壊電圧は、より好ましくは４００Ｖ／μｍ以上、さらに好ましくは４２０Ｖ／μｍ以上である。上記のような絶縁破壊電圧を達成するためには、前述の特定の塗布層を設け、さらに好ましくは二軸延伸フィルムの配向の態様、フィルム中の重合体Ｙおよび酸化防止剤の態様を本発明が好ましく規定する態様とすればよい。また、不活性微粒子の態様を適宜調整することによっても、絶縁破壊電圧を調整することができる。また、重合体Ｙと酸化防止剤の含有量比（重合体Ｙの含有量／酸化防止剤の含有量）を本発明が好ましく規定する範囲とすることも効果的である。重合体Ｙや酸化防止剤の添加量を少なくすると、絶縁破壊電圧は低くなる傾向にある。また、不活性微粒子の含有量を多くすると、絶縁破壊電圧は低くなる傾向にある。さらに、本発明における塗布層の表面の接触角等を適宜調整することで、絶縁破壊電圧を向上させて、上記数値範囲を達成することもできる。
【００７８】
また、本発明の高絶縁性フィルムは、２３℃における絶縁破壊電圧が、好ましくは４００Ｖ／μｍ以上、より好ましくは４７０Ｖ／μｍ以上、さらに好ましくは５１０Ｖ／μｍ以上であり、上記１２０℃における絶縁破壊電圧と同様な方法で達成することができる。
【００７９】
（貯蔵弾性率（Ｅ’））
本発明の高絶縁性フィルムは、動的粘弾性測定により周波数１０Ｈｚで測定した１２０℃における貯蔵弾性率（Ｅ’）が６００ＭＰａ以上であることが好ましい。１２０℃における貯蔵弾性率（Ｅ’）が上記数値範囲にあると、高温環境下におけるフィルムの機械特性に優れる。１２０℃における貯蔵弾性率が低すぎる場合は、高温で使用される際に機械特性（破断強度や破断伸度など）が低下する傾向にある。このような観点から、１２０℃における貯蔵弾性率は、６５０ＭＰａ以上がより好ましく、７００ＭＰａ以上がさらに好ましく、７５０ＭＰａ以上が特に好ましい。上記のような貯蔵弾性率（Ｅ’）を達成するためには、重合体Ｙを採用し、その態様を本発明が好ましく規定する態様とすればよい。重合体Ｙの含有量を少なくすると、貯蔵弾性率（Ｅ’）は低くなる傾向にある。
【００８０】
（損失弾性率（Ｅ’’））
本発明の高絶縁性フィルムは、動的粘弾性測定により振動周波数１０Ｈｚで測定した損失弾性率（Ｅ’’）のピーク温度が１２０℃以上１５０℃以下であることが好ましい。損失弾性率（Ｅ’’）のピーク温度が適度に高いということは、高絶縁性フィルムを加熱した際に、分子運動が活発になり始める温度が適度に高いということである。そのため、フィルムとしての耐熱性が高くなる傾向にある。このような観点から、損失弾性率（Ｅ’’）のピーク温度は、１２５℃以上がより好ましく、１３０℃以上がさらに好ましく、１３５℃以上が特に好ましい。一方、損失弾性率（Ｅ’’）のピーク温度が高すぎるということは、分子運動が活発になり難いということも併せ持っており、延伸時の延伸応力が高くなるためか、二軸延伸製膜時に破断が起き易くなる。このような観点からは、損失弾性率（Ｅ’’）のピーク温度は、１４５℃以下がより好ましく、１４０℃以下がさらに好ましい。上記のような損失弾性率（Ｅ’’）のピーク温度を達成するためには、重合体Ｙを採用し、その含有量を適宜調整すればよい。より好ましくは、重合体Ｙの含有量を本発明が好ましく規定する範囲とすればよい。また、重合体Ｙと酸化防止剤の含有量比（重合体Ｙの含有量／酸化防止剤の含有量）を本発明が好ましく規定する範囲とすることも効果的である。例えば、重合体Ｙの含有量を増やすと、損失弾性率（Ｅ’’）のピーク温度は高くなる傾向にある。重合体Ｙの含有量が低すぎると損失弾性率（Ｅ’’）のピーク温度は低くなりすぎる傾向にあり、１２０℃に達し難くなる傾向にある。
【００８１】
（誘電正接（ｔａｎδ））
本発明の高絶縁性フィルムは、１２０℃、周波数１ｋＨｚにおける誘電正接（ｔａｎδ）が０．００１５以下であることが好ましい。１２０℃における誘電正接（ｔａｎδ）が大きい場合は、該フィルムが高温（例えば１２０℃）で長時間使用される場合、自己発熱してしまい、損傷が生じ易くなる傾向にある。このような観点から、１２０℃における誘電正接（ｔａｎδ）は、０．００１２以下がより好ましく、０．０００９以下がさらに好ましく、０．０００６以下が特に好ましい。上記のような誘電正接（ｔａｎδ）を達成するためには、重合体Ｙを採用し、その含有量を適宜調整すればよい。より好ましくは、重合体Ｙの含有量を本発明が好ましく規定する範囲とすればよい。また、重合体Ｙと酸化防止剤の含有量比（重合体Ｙの含有量／酸化防止剤の含有量）を本発明が好ましく規定する範囲とすることも効果的である。例えば、重合体Ｙの含有量を減らすと、誘電正接（ｔａｎδ）は低くなる傾向にある。
【００８２】
（熱収縮率）
本発明の高絶縁性フィルムは、縦方向（機械軸方向）および横方向（機械軸方向と厚み方向とに垂直な方向）の２００℃×１０分の熱収縮率が６％以下であることが好ましい。熱収縮率が上記数値範囲にあると、コンデンサーの加工時（蒸着など）において生じるブロッキングを抑制することができ、品質に優れたコンデンサーを得やすくなる。熱収縮率が大きくなりすぎると、コンデンサーの加工時（蒸着など）にブロッキングを起こし易くなり、良品が得られ難くなる傾向にある。このような観点から、２００℃×１０分の熱収縮率は、５％以下がより好ましく、４％以下がさらに好ましく、３％以下が特に好ましい。上記のような熱収縮率を達成するためには、熱固定温度を後述の範囲とすればよい。熱固定温度を高くすると、熱収縮率は低くなる傾向にある。また、熱固定時やその後の工程において熱弛緩処理を施すことによって、より効果的に上記熱収縮率の数値範囲を達成することができる。
【００８３】
（表面粗さ）
本発明の高絶縁性フィルムは、その少なくとも片面にある塗布層の表面の中心線平均表面粗さＲａが７ｎｍ以上８９ｎｍ以下であることが好ましい。中心線平均表面粗さＲａを上記数値範囲とすることによって、巻き取り性の向上効果を高くすることができる。また、耐ブロッキング性が向上し、ロールの外観を良好なものとすることができる。中心線平均表面粗さＲａが低すぎる場合は、滑り性が低くなりすぎる傾向にあり、巻き取り性の向上効果が低くなる。このような観点から、中心線平均表面粗さＲａは、好ましくは１１ｎｍ以上、さらに好ましくは２１ｎｍ以上、特に好ましくは３１ｎｍ以上である。他方、中心線平均表面粗さＲａが高すぎる場合は、滑り性が高くなりすぎる傾向にあり、巻き取り時に端面ズレを起こしやすくなる等巻き取り性の向上効果が低くなる。このような観点から、中心線平均表面粗さＲａは、より好ましくは７９ｎｍ以下、さらに好ましくは６９ｎｍ以下、特に好ましくは５９ｎｍ以下である。
【００８４】
また、本発明の高絶縁性フィルムは、その少なくとも片面にある塗布層の表面の１０点平均粗さＲｚが２００ｎｍ以上以上３０００ｎｍ以下であることが好ましい。１０点平均粗さＲｚを上記数値範囲とすることによって、巻き取り性の向上効果を高くすることができる。１０点平均粗さＲｚが低すぎる場合は、ロールとして巻き上げる際にエアー抜け性が低くなる傾向にあり、フィルムが横滑りしやすくなる等巻き取り性の向上効果が低くなる。特に、フィルム厚みが薄い場合は、フィルムの腰が無くなるため、エアー抜け性がさらに低くなる傾向にあり、巻き取り性の向上効果がさらに低くなる。このような観点から、１０点平均粗さＲｚは、より好ましくは６００ｎｍ以上、さらに好ましくは１０００ｎｍ以上、特に好ましくは１２５０ｎｍ以上である。他方、１０点平均粗さＲｚが高すぎる場合は、粗大突起が多くなる傾向にあり、絶縁破壊電圧の向上効果が低くなる。このような観点から、１０点平均粗さＲｚは、より好ましくは２６００ｎｍ以下、さらに好ましくは２２５０ｎｍ以下、特に好ましくは１９５０ｎｍ以下である。
上記のようなＲａおよびＲｚは、本願が規定する不活性微粒子を採用することで達成することができる。
【００８５】
＜フィルムの製造方法＞
本発明の高絶縁性フィルムは、一部の特別な製造方法を除けば、基本的には従来から知られている、あるいは当業界に蓄積されている方法で得ることができる。以下、本発明の高絶縁性フィルムを得るための製造方法について詳記する。
【００８６】
先ず、シンジオタクチック構造のスチレン系重合体に、好ましくは不活性微粒子、重合体Ｙ、および酸化防止剤を所定量配合した樹脂組成物を加熱溶融し、未延伸シートを作成する。具体的には樹脂組成物の融点（Ｔｍ、単位：℃）以上（Ｔｍ＋５０℃）以下の温度で加熱溶融し、シート状に押し出して、冷却固化して未延伸シートを得る。得られた未延伸シートの固有粘度は、０．３５〜０．９ｄｌ／ｇの範囲であることが好ましい。次いで、この未延伸シートを二軸に延伸する。延伸は、縦方向（機械軸方向）および横方向（機械軸方向と厚み方向とに垂直な方向）を同時延伸してもよいし、任意の順序で逐次延伸してもよい。例えば逐次延伸の場合は、先ず一軸方向に（樹脂組成物のガラス転移温度（Ｔｇ、単位：℃）−１０℃）以上（Ｔｇ＋７０℃）以下の温度で２．７倍以上４．８倍以下、好ましくは２．９倍以上４．４倍以下、さらに好ましくは３．１倍以上４．０倍以下の倍率で延伸し、次いで該一軸方向と垂直な方向にＴｇ以上（Ｔｇ＋８０℃）以下の温度で２．８倍以上４．９倍以下、好ましくは３．０倍以上４．５倍以下、さらに好ましくは３．２倍以上４．１倍以下の倍率で延伸する。
【００８７】
なお、本発明においては、後述のように、未延伸シート、かかる未延伸シートを、好ましくは縦方向に一軸延伸した一軸延伸フィルムに、塗布層を形成するための塗液を塗布することで、塗布層を形成することが好ましい。
なお、上記一軸方向と垂直な方向の延伸の際には、前段階の延伸で結晶化が進んでいるためか、延伸が難しくなり、製膜中に破断が起こりやすくなる。特にフィルム厚みが３μｍ程度の薄いフィルムを製膜する場合において、また特に延伸倍率が３．２倍以上の領域において破断が起こりやすくなる。
【００８８】
この対策を検討したところ、上記一軸方向と垂直な方向の延伸において、その延伸速度を特定の数値範囲とすることが有効であることが判明した。すなわち、延伸速度が速すぎる場合は、延伸による分子の高次構造変化が、延伸によるフィルムの形状変化の速さに追随できなくなり、該高次構造に歪が生じやすくなるためか、フィルム破断が生じやすくなる。このような観点から、延伸速度は、好ましくは３００００％／分以下、より好ましくは１５０００％／分以下、さらに好ましくは９０００％／分以下、特に好ましくは６０００％／分以下である。他方、延伸速度が遅すぎる場合は、延伸途中においてフィルムの結晶化が先行してしまい、延伸応力にバラツキが生じるためか、延伸斑や厚み斑が生じやすくなり、それにより破断が生じやすくなる。このような観点から、延伸速度は、好ましくは５００％／分以上、より好ましくは１０００％／分以上、さらに好ましくは２０００％／分以上、特に好ましくは４０００％／分以上である。
【００８９】
また、破断を抑制するための他の有効な手段として、上記一軸方向と垂直な方向の延伸において、その延伸温度を一定とするのではなく、複数段階に分け、この第１段階の温度と最終段階の温度とで温度差をつけることが有効であることが判明した。かかる温度差は、最終段階の温度が第１段階の温度より４℃以上高いことが好ましく、７℃以上高いことがより好ましく、１２℃以上高いことがさらに好ましく、１５℃以上高いことが特に好ましい。また、温度差が大きすぎる場合は、フィルム破断が生じやすくなる傾向にある。また、延伸後のフィルムの厚み斑が悪くなる傾向にある。このような観点から、かかる温度差は、４９℃以下が好ましく、３９℃以下がより好ましく、２９℃以下がさらに好ましく、２０℃以下が特に好ましい。このように、第１段階と最終段階の温度差を上記数値範囲とすることで、フィルム厚みの薄いフィルムの製膜において従来困難であった高い延伸倍率、すなわち高い厚み方向の屈折率を達成することができる。また、これによって厚み斑が良好なフィルムを得ることができる。
【００９０】
一軸方向と垂直な方向の延伸を実施する工程において、第１段階と最終段階との温度差をつけるには、１の延伸ゾーンの中でゾーンの入口（第１段階）と出口（最終段階）とで温度差をつけてもよいし、温度の異なる２以上の連続した延伸ゾーンを設けて最初の延伸ゾーン（第１段階）と最後の延伸ゾーン（最終段階）とで温度差をつけてもよい。ここでゾーンとは、テンター等においてシャッター等で区切られた１の領域を示す。いずれの場合も、第１段階と最終段階の間をさらに分割し、第１段階から最終段階に向かって温度を傾斜的に上昇させるのが好ましく、特に直線的に上昇させると良い。例えば、温度の異なる２以上の連続した延伸ゾーンによる場合は、最初の延伸ゾーンと最後の延伸ゾーンの間に、さらに１以上の延伸ゾーンを設けることが好ましく、１以上１０以下の延伸ゾーンを設けることがさらに好ましい。延伸ゾーンの合計を１１以上とすることは、設備コストの面から不利である。延伸は、例えばフィルムを幅方向に延伸する場合は、最終段階を出た直後のフィルム幅を、第１段階に入る直前のフィルム幅で除した値が目標の延伸倍率となるようにすればよく、傾斜的にフィルム幅を増加させることが好ましく、特に直線的に増加させると良い。縦方向と横方向を同時に延伸する場合においても、同様に延伸の温度を複数段階に分け、この第１段階の温度と最終段階の温度とで温度差をつけるようにする。
【００９１】
本発明においては、本発明における好ましい厚み方向の屈折率を達成するための手段として、これらの手段を好ましく例示することができる。さらに、これらの手段を採用すると、フィルム厚みを薄くしても破断が生じにくいため、これらの手段を本発明における好ましいフィルム厚みを達成するための好ましい手段として例示することができる。また、本発明においては、上記の延伸速度の態様および延伸温度の態様のうち、少なくともいずれか１つの態様を採用することが好ましいが、両方の態様を採用することがより好ましく、延伸工程が安定化し、本発明における好ましい屈折率および好ましいフィルム厚みを達成しやすくなる。
【００９２】
次いで、（Ｔｇ＋７０℃）〜Ｔｍの温度で熱固定する。熱固定の温度は２００℃以上２６０℃以下であり、好ましくは２２０℃以上２５０℃以下であり、さらに好ましくは２３０℃以上２４０℃以下である。熱固定温度が高すぎる場合は、特にフィルム厚みの薄いフィルムを製造する際に、フィルム破断が生じやすくなり、また厚み斑が悪化してしまう。熱固定の後に必要に応じて熱固定温度より２０℃〜９０℃低い温度下で弛緩処理をすると、寸法安定性が良くなる。
【００９３】
＜塗布層の塗設、乾燥＞
本発明において塗布層は、前記した塗布層を構成する各成分を配合して得られたた塗布層を形成するための塗液を、フィルムにおいて塗布層を形成したい表面に塗布し、乾燥し、必要に応じて硬化し、形成する。なお、かかる塗液は、適当な溶媒を用いて希釈し、濃度や粘度を調整することができる。かかる溶媒としては、水を用いることが、取り扱い易さの点で好ましいため、各成分は、水溶性または水分散性であることが好ましい。
【００９４】
また、塗布層の形成は、フィルム製造中に形成するいわゆるインライン法であってもよいし、フィルム製造後に形成するいわゆるオフライン法であってもよい。生産性の観点、およびより強固な塗布層を得ることができるという観点から、インライン法を採用することが好ましい。インライン法においては、フィルム製造工程において、未延伸シートに塗布してもよいし、縦または横方向に一軸延伸した一軸延伸フィルムに塗布してもよいし、縦および横方向に二軸延伸した二軸延伸フィルム（配向結晶化が完了したものおよび完了していないものの両方を含む。）に塗布してもよいが、フィルムと塗布層の密着性の観点から、未延伸シートまたは一軸延伸フィルムに塗布することが好ましい。
【００９５】
具体的には、同時二軸延伸の場合には、延伸前の未延伸シートへの塗液の塗布が好ましい。また、逐次二軸延伸の場合には、第一軸方向に延伸する前の段階において塗液を塗布してもよいし、第一軸方向の延伸の後であって、第二軸方向に延伸する前の段階において塗液を塗布してもよい。これらの内で、第一軸方向の延伸の後であって、第二軸方向に延伸する前の段階において塗液を塗布するのが、スクラッチ傷の発生を抑え易く、また延伸の後に結晶化を進める熱処理固定があり、塗布層の構造が安定化し易くなったりするため好ましい。
【００９６】
また、塗液を塗布して得られた塗膜は、次の工程に入るまでの間にある程度乾燥されていることが好ましい。例えば、塗布後に延伸を行なう場合、塗膜の乾燥が不充分だと、延伸される際にフィルムに温度斑が起き易く、延伸に斑が出てしまいフィルムの厚み斑が悪くなり易くなる。
【００９７】
塗膜の乾燥は、塗液の塗布後に独立して行ってもよいし、延伸工程の前段に乾燥工程を設けて、塗布工程から連続して行っても良く、また延伸工程における予熱工程を塗膜の乾燥工程として流用してもよい。乾燥温度は、下限は６０℃以上、好ましくは７０℃以上、さらに好ましくは８０℃以上であり、上限は１２５℃以下が好ましく、１１５℃以下がより好ましく、１０５℃以下がさらに好ましく、乾燥時間は０．１分以上、１０分以下が好ましい。乾燥温度が高すぎたり、乾燥時間が長すぎたりする場合には、延伸前にフィルムの結晶化が進んでしまい、延伸応力が高くなるなどして延伸性が低下し、延伸時の破断が多くなる傾向にあり、また乾燥温度が低すぎたり、乾燥時間が短すぎたりする場合には、塗液の乾燥が不充分となる傾向にあり、延伸工程においても、希釈溶媒が塗膜中に残存しており、その蒸発が生じ、延伸斑が起き易く、フィルム厚み斑が悪くなる傾向にある。
【００９８】
これらについてさらに検討すると、乾燥時間よりも乾燥温度の方がより強く依存していることが判明し、結果、［乾燥温度（℃）×乾燥温度（℃）×乾燥時間（分）］の値が１０００以上であることが好ましく、３０００以上であることがより好ましく、８０００以上であることがさらに好ましく、１０万以下であることが好ましく、７万以下であることがより好ましく、３万以下であることがさらに好ましい事が判った。
【００９９】
なお、ここで乾燥温度とは、塗膜の乾燥工程が延伸工程と離れて存在する場合には、乾燥工程における最初の温度と最後の温度との平均で表わし、延伸工程の前に、塗液の塗布と連続して乾燥工程がある場合には、乾燥工程の最初の温度と、乾燥工程の最後の部分の温度（延伸工程の最初の温度）との平均で表わすものとする。延伸工程前の予熱部分が乾燥工程となることもある。
【実施例】
【０１００】
次に本発明を実施例および比較例によりさらに詳しく説明する。また、例中の各種特性値は下記の方法で測定、評価した。
【０１０１】
（１）粒子の平均粒径および粒径比
（１−１）粉体の平均粒径および粒径比
試料台上に、粉体を個々の粒子ができるだけ重ならないようにうに散在させ、金スパッター装置によりこの表面に金薄膜蒸着層を厚み２００〜３００Åで形成した。次いで、走査型電子顕微鏡を用いて１万〜３万倍で観察し、日本レギュレーター（株）製ルーゼックス５００にて、少なくとも１０００個の粒子についてその面積相当粒径（Ｄｉ）、長径（Ｄｌｉ）および短径（Ｄｓｉ）を求めた。
【０１０２】
（１−２）フィルム中の粒子の平均粒径および粒径比
試料フィルム小片を走査型電子顕微鏡用試料台に固定し、日本電子（株）製スパッタリング装置（ＪＩＳ−１１００型イオンスパッタリング装置）を用いてフィルム表面に、０．１３Ｐａの真空下で０．２５ｋＶ、１．２５ｍＡの条件でイオンエッチング処理を１０分間施した。さらに、同じ装置で金スパッターを施し、走査型電子顕微鏡を用いて１万〜３万倍で観測し、日本レギュレーター（株）製ルーゼックス５００にて、少なくとも１０００個の粒子についてその面積相当粒径（Ｄｉ）、長径（Ｄｌｉ）および短径（Ｄｓｉ）を求めた。
【０１０３】
粉体の平均粒径および粒径比については上記（１−１）項、フィルム中の粒子の平均粒径および粒径比については上記（１−２）項から得られた値を下記式に用いて、粒子の個数ｎとし、面積相当粒径（Ｄｉ）の数平均値を平均粒径（Ｄ）とした。
【数１】
0005629235.tif 000004
【０１０４】
また、下記式から得られた長径の平均値（Ｄｌ）と短径の平均値（Ｄｓ）から、粒径比はＤｌ／Ｄｓとして算出した。
【数２】
0005629235.tif 000005
【数３】
0005629235.tif 000006
【０１０５】
（２）粒子の粒径の相対標準偏差
粉体の相対標準偏差については前記（１−１）項、フィルム中の粒子の相対標準偏差については前記（１−２）項で求められた各々の粒子の面積相当粒径（Ｄｉ）および平均粒径（Ｄ）から、下記式により求めた。
【０１０６】
【数４】
0005629235.tif 000007
【０１０７】
（３）フィルムの表面粗さ
（３−１）中心線平均表面粗さ（Ｒａ）
非接触式三次元粗さ計（小坂研究所製、ＥＴ−３０ＨＫ）を用いて波長７８０ｎｍの半導体レーザー、ビーム径１．６μｍの光触針で測定長（Ｌｘ）１ｍｍ、サンプリングピッチ２μｍ、カットオフ０．２５ｍｍ、厚み方向拡大倍率１万倍、横方向拡大倍率２００倍、走査線数１００本（従って、Ｙ方向の測定長Ｌｙ＝０．２ｍｍ）の条件にて高絶縁性フィルムの塗布層の表面の突起プロファイルを測定する。その粗さ曲面をＺ＝ｆ（ｘ，ｙ）で表わしたとき、次の式で得られる値をフィルムの中心線平均表面粗さ（Ｒａ、単位：ｎｍ）とした。
【０１０８】
【数５】
0005629235.tif 000008
【０１０９】
（４）熱収縮率
無張力の状態で２００℃の雰囲気中１０分におけるフィルムの熱収縮率（縦方向および横方向）（単位：％）を求めた。
【０１１０】
（５）屈折率
ナトリウムＤ線（５８９ｎｍ）を光源としたアッベ屈折計を用いて２３℃６５％ＲＨにて測定し、厚み方向の屈折率（ｎＺ）とした。
【０１１１】
（６）絶縁破壊電圧（ＢＤＶ）
ＪＩＳ  Ｃ  ２１５１に示される平板電極法に従って測定した。２３℃相対湿度５０％の雰囲気にて、直流耐電圧試験機を用い、上部電極は直径２５ｍｍの真鍮製円柱、下部電極は直径７５ｍｍのアルミ製円柱を使用し、１００Ｖ／秒の昇圧速度で昇圧し、フィルムが破壊し短絡した時の電圧（単位：Ｖ）を読み取った。得られた電圧をフィルム厚み（単位：μｍ）で除して、絶縁破壊電圧（単位：Ｖ／μｍ）とした。測定は４１点実施し、大きい方の１０点、および小さい方の１０点を除き、残り２１点の中央値を絶縁破壊電圧の測定値とした。
１２０℃での測定は、熱風オーブンに電極、サンプルをセットし、耐熱コードで電源に接続し、オーブン投入後１分で昇圧を開始して上記と同様にして測定した。
【０１１２】
（７）延伸性
二軸延伸フィルムを１０万ｍ製膜する間に破断の発生する回数により、以下の如く判断した。
延伸性◎  ：１０万ｍの製膜当り、破断が１回未満
延伸性○  ：１０万ｍの製膜当り、破断が１回〜２回未満
延伸性△  ：１０万ｍの製膜当り、破断が２回〜４回未満
延伸性×  ：１０万ｍの製膜当り、破断が４回〜８回未満
延伸性××：１０万ｍの製膜当り、破断が８回以上
【０１１３】
（８）巻き取り性
フィルムの製造工程において、フィルムを５００ｍｍ幅で９０００ｍのロール状に１４０ｍ／分の速度で巻き上げ、得られたロールの巻き姿、およびロール端面における端面ズレを次のように格付けした。
［巻き姿］
Ａ  ：ロールの表面にピンプルがなく、巻き姿が良好。
Ｂ  ：ロールの表面に１個以上４個未満のピンプル（突起状盛り上がり）があり、巻き姿はほぼ良好。
Ｃ  ：ロールの表面に４個以上１０個未満のピンプル（突起状盛り上がり）があり、巻き姿はやや不良であるが、製品として使用できる。
Ｄ  ：ロールの表面に１０個以上のピンプル（突起状盛り上がり）があり、巻き姿が悪く、製品として使用できない。
［端面ズレ］
◎  ：ロール端面における端面ズレが０．５ｍｍ未満であり、良好。
○  ：ロール端面における端面ズレが０．５ｍｍ以上１ｍｍ未満であり、ほぼ良好。
△  ：ロール端面における端面ズレが１ｍｍ以上２ｍｍ未満であり、やや劣るものであるが製品として使用できる。
×  ：ロール端面における端面ズレが２ｍｍ以上であり、劣るものであり製品として使用できない。
××：ロール巻き上げ中に端面ズレが大きくなり、９０００ｍのロールが作成できない。
【０１１４】
（９）熱分解温度
示差熱熱重量同時測定装置（セイコー電子工業社製：商品名ＴＧ／ＤＴＡ２２０）を使用して、空気雰囲気下にて１０℃／分の昇温速度で測定し、その温度／重量変化曲線より重量変化し始める温度を接線法により求め、熱分解温度（単位：℃）とした。
【０１１５】
（１０）ガラス転移温度および融点
サンプル約２０ｍｇを測定用のアルミニウム製パンに封入して示差走査熱量計（ＤＳＣ）（ＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製：商品名ＤＳＣＱ１００に装着し、室温（２５℃）から２０℃／分の速度で２８０℃まで昇温させて融点を測定し、その後サンプルを急冷してから再度２０℃／分の速度で昇温してガラス転移温度（単位：℃）を測定した。
【０１１６】
（１１）貯蔵弾性率（Ｅ’）、損失弾性率（Ｅ’’）、誘電正接（ｔａｎδ）
動的粘弾性測定装置（オリエンテック社製、ＤＤＶ−０１ＦＰ）を用い、２５℃から２３０℃まで２℃／分の速度で昇温しながら振動周波数１０Ｈｚの条件で、フィルムサンプルの貯蔵弾性率（Ｅ’）（単位：ＭＰａ）、損失弾性率（Ｅ’’）（単位：ＭＰａ）を測定した。このとき、サンプル長は、測定方向４ｃｍ×幅方向３ｍｍ（チャック間３ｃｍ）とした。上記測定結果から、損失弾性率（Ｅ’’）のピーク温度（単位：℃）、および温度１２０℃での貯蔵弾性率（Ｅ’）（単位：ＭＰａ）を求めた。なお、フィルムの縦方向および横方向のそれぞれについて測定を実施し、それらの平均値を算出して求めた。
また、誘電正接（ｔａｎδ）は、安藤電気製誘電体損測定機（ＴＲ−１０Ｃ）を用い、温度１２０℃、振動周波数１ｋＨｚの条件で測定して求めた。サンプルはＪＩＳ  Ｃ  ２１５１に従ってアルミ蒸着によって作成した。なお、フィルムの縦方向および横方向のそれぞれについて測定を実施し、それらの平均値を算出して求めた。
【０１１７】
（１２）水接触角
フィルムの塗布層表面において、（株）協和界面科学性接触角計（形式：ＣＡ−Ａ）を用いて、５回測定を行い、その平均値をもって水接触角（°）とした。
なお、測定は、塗布層表面に５ｍｍの高さから０．２ｍＬの蒸留水をシリンジにてゆっくりと滴下し、３０秒間放置後、その接触角（塗布層表面と液滴の接線が成す角）をＣＣＤカメラで観察して測定した。そして、同様の操作を５回繰り返し、平均値を用いた。
【０１１８】
（１３）フィルム厚みおよび厚み斑
フィルムの厚みを、縦方向および横方向に電子マイクロメーターを用いて０．５ｍの区間をそれぞれ均等に１０点を測定して、平均厚み（単位：μｍ）を算出した。またかかる測定長のうち最高厚さ（単位：μｍ）と最低厚さ（単位：μｍ）との差の、平均厚み（単位：μｍ）に対する比（百分率）を求め、厚み斑（単位：％）として求めた。縦方向および横方向の厚み斑を測定値とした。
【０１１９】
（１４）細孔容積
窒素吸着法で測定し，ＢＥＴ式で算出した
【０１２０】
（１５）シンジオタクチックポリスチレンの重量平均分子量
フィルム１ｍｇにＨＦＩＰ：クロロホルム（１：１）０．５ｍｌを加えて溶解（一晩）させ、測定直前にクロロホルムを９．５ｍｌを加えて、メンブレンフィルター０．１μｍでろ過しＧＰＣ分析を行った。測定機器、条件は以下の通りである。        
ＧＰＣ：ＨＬＣ−８０２０    東ソー製        
検出器：ＵＶ−８０１０    東ソー製        
カラム：ＴＳＫ−ｇｅｌＧＭＨＨＲ・Ｍ×２    東ソー製        
移動相：ＨＰＬＣ用クロロホルム        
流速：１．０ｍｌ／ｍｉｎ        
カラム温度：４０℃        
検出器：ＵＶ（２５４ｎｍ）        
注入量：２００μｌ        
較正曲線用試料：ポリスチレン（Ｐｏｌｙｍｅｒ    Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ製ＥａｓｉＣａｌ“ＰＳ−１”）
【０１２１】
［参考例１］（塗液１の調整）
塗液１の調整として、以下の離形成分、界面活性剤、および架橋剤を、表１に示す重量比で、固形成分の重量が５質量％となるように水に分散させ、エマルジョン水溶液を作成した。
・離型成分：  ポリエチレンワックス（高松油脂株式会社製  商品名：Ｕ３、ポリエチレン系ワックスのエマルジョンであり、エマルジョン中のポリエチレン系ワックス量が、表１における離型成分の含有量となるように記載した。）
・界面活性剤：  ポリオキシアルキレンアルキルエーテル（ライオン株式会社製  商品名Ｌ９５０）・架橋剤：  炭酸ジルコニルアンモニウム
【０１２２】
［参考例２〜４］（塗液２〜４の調整）
表１に示すとおり、ポリエチレンワックスの含有量を変更し、さらに下記組成のバインダー樹脂ａを表１に示す含有量となるように変更したほかは、参考例１と同様な操作を繰り返した。
＜バインダー樹脂ａ＞：アクリル変性ポリエステル
・ポリエステル成分：  テレフタル酸５０モル％／イソフタル酸４５モル％／５−ナトリウムスルホイソフタル酸５モル％／エチレングリコール７５モル％／ジエチレングリコール２５モル％ 
・アクリル成分：  メチルメタクリレート９０モル％／グリシジルメタクリレート１０モル％ 
ポリエステル樹脂成分／アクリル樹脂成分の繰り返し単位のモル比＝３／７
【０１２３】
［参考例５］（塗液５の調整）
塗工液５の調整として、以下の離形成分、界面活性剤、および架橋剤を、固形成分の重量が５重量％となるように水に分散させ、エマルジョン水溶液を作成した。なお、シリコーン化合物については、予め界面活性剤と先に混合してから、塗工液に添加した。
・離型成分：  カルボキシ変性シリコーン（信越化学工業株式会社製  商品名Ｘ２２−３７０１Ｅ）
・界面活性剤：  ポリオキシエチレン（ｎ＝８．５）ラウリルエーテル（三洋化成株式
会社製  商品名ナロアクティーＮ−８５）・架橋剤：  オキサゾリン（株式会社日本触媒製  商品名エポクロスＷＳ−３００）
【０１２４】
【表１】
0005629235.tif 000009
【０１２５】
表１中の塗液１〜４は、それぞれ参考例１〜４で作成したものであり、バインダー樹脂ａは上記参考例４のアクリル変性ポリエステルを意味する。
【０１２６】
［比較例１］
重量平均分子量３．０×１０５であり、１３Ｃ−ＮＭＲ測定でほぼ完全なシンジオタクチック構造であることが観察されるポリスチレン９９．５質量部と、不活性微粒子Ａとして、平均粒径０．３μｍ、相対標準偏差０．１６、粒径比１．０９の球状シリカ粒子を０．４質量部（得られる二軸延伸フィルム１００質量％中に０．４質量％となる）と、不活性微粒子Ｂとして、平均粒径１．２μｍ、相対標準偏差０．１５、粒径比１．１０の球状シリコーン樹脂粒子を０．１質量部（得られる二軸延伸フィルム１００質量％中に０．１質量％となる）とを配合し、樹脂組成物を得た。
得られた樹脂組成物を１２０℃で７時間乾燥し、次いで押出機に供給し、３００℃で溶融し、ダイスリットから押出し後、５０℃に冷却されたキャスティングドラム上で冷却固化し、未延伸シートを作成した。
【０１２７】
この未延伸シートを１１５℃で縦方向（機械軸方向）に３．２倍延伸し、続いてテンターに導いた後、予熱開始部分の温度９５℃、予熱終了部分の温度（延伸開始部分の温度）１０３℃の工程で６秒間予熱し、続いて、横方向（機械軸方向と厚み方向とに垂直な方向）に３．５倍延伸した。その際横方向の延伸速度は５０００％／分とした。また、横方向の延伸の温度は、第１段階の温度を１０３℃、最終段階の温度を１２１℃とした。その後２４０℃で９秒間熱固定をし、さらに１８０℃まで冷却する間に横方向に５％弛緩処理をして、厚み３．０μｍの二軸延伸フィルムを得てロール状に巻き取った。得られたフィルムの特性を表２に示す。
【０１２８】
［実施例１］
比較例１で作成した未延伸シートを１１５℃で縦方向（機械軸方向）に３．２倍延伸し、次いで縦延伸後フィルムの一方の面に表１に記載の成分を含有する塗液１（５質量％水分散性塗液）を、最終的に得られる塗布層としての厚みが４０ｎｍとなるように塗布し、続いてテンターに導いた後、予熱開始部分の温度９５℃、予熱終了部分の温度（延伸開始部分の温度）１０３の工程で６秒間塗液を乾燥しつつ予熱し、続いて、横方向（機械軸方向と厚み方向とに垂直な方向）に３．５倍延伸した。その際横方向の延伸速度は５０００％／分とした。また、横方向の延伸の温度は、第１段階の温度を１０３℃、最終段階の温度を１２１℃とした。その後２４０℃で９秒間熱固定をし、さらに１８０℃まで冷却する間に横方向に５％弛緩処理をして、厚み３．０μｍの二軸延伸フィルムを得てロール状に巻き取った。得られたフィルムの特性を表２および３に示す。
【０１２９】
［実施例２、３、４および比較例２］
塗液１を、表１に示す塗液２、３、４、５にそれぞれ表２の通り変更したほかは、実施例１とどうような操作を繰り返した。得られたフィルムの特性を表２に示す。
【０１３０】
【表２】
0005629235.tif 000010
【０１３１】
表２中の得られたフィルムの損失弾性率（Ｅ’’）のピーク温度は１１１℃、１２０℃における誘電正接（ｔａｎδ）は０．００１８、１２０℃における貯蔵弾性率（Ｅ´）は５００ＭＰａであった。また、表２中のフィルムは、いずれも延伸性が◎、巻取り性のまき姿がＡで端面ズレが◎であった。
【０１３２】
［実施例５〜８、１１、１２および比較例３］
ポリスチレン９９．５質量部を、表３に示すとおり、ポリスチレンと、重合体Ｙと酸化防止剤との混合物に変更し、さらに表３に示すとおり、製膜条件を変更し得られたフィルムおよび塗膜層の厚みが、それぞれ３μｍと４０ｎｍになるように押出量と塗布量を調整したほかは、実施例１と同様な操作を繰り返した。得られたフィルムの特性を表３に示す。なお、実施例８については、得られたフィルムの特性を表４にも示す。
【０１３３】
［実施例９，１０および１３］
実施例８において、塗液１をそれぞれ表３に示すとおり、表１に示す塗液２または３に変更した他は同様な操作を繰り返した。得られたフィルムの特性を表３に示す
【０１３４】
【表３】
0005629235.tif 000011
【０１３５】
なお、表３中の、ＰＰＥ、ＰＣ、Ｃ１は、以下の通りである。
ＰＰＥ：ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテル（クロロホルム中で測定された固有粘度が０．３２ｄｌ／ｇ、ガラス転移温度が２１０℃）
ＰＣ：ビスフェノールＡ型ポリカーボネート（出光石油化学製 出光ポリカーボネートＡ３００、ガラス転移温度が１４５℃）
Ｃ１：ペンタエリスリトールテトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製：商品名ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０、融点１２０℃、熱分解温度３３５℃）
Ｃ３：オクタデシル−３−（３,５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製：商品名ＩＲＧＡＮＯＸ１０７６、融点５２℃、熱分解温度２３０℃）
【０１３６】
［実施例１４〜２４］
実施例８において、不活性粒子ＡおよびＢの種類および含有量を表４に示すとおり変更した他は同様な操作を繰り返した。得られたフィルムの特性を表４に示す。
【０１３７】
【表４】
0005629235.tif 000012
【０１３８】
表４中の、重合体Ｙは表３のＰＰＥ、酸化防止剤は表３中のＣ１である。
【０１３９】
［実施例２５〜２６および比較例４］
実施例８において、製膜条件を表５に示すとおり変更し、得られたフィルムおよび塗膜層の厚みが、それぞれ３μｍと４０ｎｍになるように押出量と塗布量を調整したほかは同様な操作を繰り返した。得られたフィルムの特性を表５に示す。なお、比較例４については破断が多く、破断したものから厚み方向の屈折率のみ測定し、そのほかは測定を中止した。
【０１４０】
【表５】
0005629235.tif 000013
【０１４１】
［コンデンサーの作成］
また、得られた高絶縁性フィルムを用いて、以下のようにコンデンサーを作成した。
まず、高絶縁性フィルムの片面（塗布層の表面）にアルミニウムを５００Åの厚みとなるように真空蒸着した。その際、８ｍｍ幅の蒸着部分と１ｍｍ幅の非蒸着部分との繰り返しからなる、縦方向のストライプ状に蒸着した。得られた蒸着フィルムを、蒸着部分と非蒸着部分のそれぞれ幅方向の中央部でスリットし、４ｍｍ幅の蒸着部分と０．５ｍｍ幅の非蒸着部分とからなる、４．５ｍｍ幅のテープ状に巻き取りリールにした。次いで、２本のリールを、非蒸着部分がそれぞれ反対側の端面となるように重ね合わせ巻回し、巻回体を得た後、１５０℃、１ＭＰａで５分間プレスした。プレス後の巻回体の両端面にメタリコンを溶射して外部電極とし、メタリコンにリード線を溶接して巻回型フィルムコンデンサーを作成した。
【０１４２】
本発明の実施例１〜２６で得られたフィルムを用いたフィルムコンデンサーは、耐熱性、耐電圧特性（絶縁破壊電圧（ＢＤＶ））に優れ、コンデンサーとして優れる性能を示すものであった。特に、実施例１〜１４、１９、２１は、コンデンサー作成時の加工性に優れるものであった。また、実施例７〜１１、１３〜２６のフィルムを用いたフィルムコンデンサーは、特に耐電圧特性に優れ、コンデンサーとしてより優れる性能を示すものであった。
【産業上の利用可能性】
【０１４３】
本発明の高絶縁性フィルムは、コンデンサーの絶縁体として好適に用いることができる。特に、ハイブリッドカー等に搭載される、比較的高温環境下に晒されるコンデンサーの絶縁体として好適に用いることができる。