(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
パウチ形状のバッテリーケースの受容部の中に取り付けられた電極アセンブリを有する二次電池において、複数の電極タブが突出する方向において前記バッテリーケースから延在するように形成された中空の複数の凸部が、前記バッテリーケースの前記受容部の上端において前記電極アセンブリの前記複数の電極タブに対向して設けられており、前記電極タブと電極リードとの間の結合部分が、前記バッテリ―ケース内の前記電極アセンブリの上端に設けられている二次電池。
【請求項２】
前記電極アセンブリが、積層構造又は積層／折り畳み構造を有するように構成されている、請求項１に記載された二次電池。
【請求項３】
前記凸部が、前記バッテリーケースの前記受容部の前記上端においてカソードタブ及びアノードタブに対向する位置に形成されている、請求項１に記載された二次電池。
【請求項４】
前記凸部が、カソードとアノードとにわたって一体的な構造となるように前記バッテリーケースの前記受容部の前記上端においてカソードタブ及びアノードタブに対向する位置に形成されている、請求項１に記載された二次電池。
【請求項５】
前記凸部の各々が、前記電極アセンブリの厚さの１％から３０％に相当する高さを有している、請求項１に記載された二次電池。
【請求項６】
前記凸部の各々が、前記電極アセンブリの前記タブの幅の８０％から３００％に相当する幅を有している、請求項１に記載された二次電池。
【請求項７】
前記凸部の各々に、衝撃吸収材が充填されている、請求項１に記載された二次電池。
【請求項８】
前記衝撃吸収材が多孔質材料からなる、請求項７に記載された二次電池。
【請求項９】
前記凸部が、前記電極アセンブリが前記受容部の中に取り付けられて前記バッテリーケースが密封された後の後処理工程によって形成される、請求項１に記載された二次電池。
【請求項１０】
前記電池が、前記凸部が既に形成された前記バッテリーケースの中に前記電極アセンブリを設置することよって形成される、請求項１に記載された二次電池。
【請求項１１】
前記バッテリーケースが、金属層と樹脂層とを備える積層シートからなると共に、前記電極アセンブリが前記受容部の中に取り付けられた後に熱溶接によって密封される、請求項１に記載された二次電池。
【請求項１２】
前記シートがアルミニウム積層シートである、請求項１１に記載された二次電池。
【請求項１３】
前記電池がリチウムイオンポリマー電池である、請求項１１に記載された二次電池。
【請求項１４】
前記凸部が、前記二次電池に関するパックケースを形成する射出成形中にホットメルト樹脂の射出圧力に逆らって前記電極タブと前記電極リードとの前記結合部分（Ｖ形領域）を支持する、請求項１に記載された二次電池。
【請求項１５】
前記凸部が、前記電極アセンブリに、前記電極タブと前記電極リードとの前記結合部分に、及び、前記バッテリーケースに絶縁フィルムが取り付けられた領域に階段状にわたる、請求項１に記載された二次電池。
【請求項１６】
前記バッテリーケースに前記絶縁フィルムが取り付けられた前記領域が、前記電極リードが外側に露出していない領域である、請求項１５に記載された二次電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、安全性が向上した二次電池に関するものであり、より詳細には、パウチ形状のバッテリーケースの受容部の中に取り付けられた電極アセンブリを有する二次電池に関するものであって、バッテリーケースから上向きに突出するように形成された複数の凸部が、バッテリーケースの受容部の上端において電極アセンブリの複数の電極タブに対応させて設けられている二次電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
携帯機器が増々開発されると共に、そのような携帯機器に対する需要が増加するにつれて、電池に対する需要も携帯機器用のエネルギー源として急激に増加している。従って、様々なニーズを満たすバッテリーについての多くの研究が行なわれてきた。
【０００３】
バッテリーの形状の面では、例えば携帯電話等の製品に適用できる程度の十分な薄さがある角柱の二次電池やパウチ形状の二次電池の需要が非常に多い。一方、電池の材料の面では、高エネルギー密度、高放電電圧及び高出力安定性を示す例えばリチウムイオン電池やリチウムイオンポリマー電池等のリチウム二次電池の需要が非常に多い。
【０００４】
さらに、二次電池は、カソード／セパレータ／アノード構造を有する電極アセンブリの構造に基づいて分類することもできる。例えば、電極アセンブリを、長いシート型の複数のカソード及び複数のアノードが巻かれると共に複数のカソードとアノードとの間にそれぞれセパレータが配置されるジェリー・ロール（巻き）型構造、複数のカソードとアノードとの間にそれぞれセパレータを配置させながら所定の大きさの多数のカソード及びアノードが順次積層される積層型構造、又は、複数のカソードとアノードとの間にそれぞれセパレータを配置させながら所定の大きさの多数のカソード及びアノードを順次積層させてバイセル（bi-cell）又はフルセル（full-cell）を構成した後、セパレーションフィルムを使用して複数のバイセル又はフルセルを巻いた積層／折り畳み型構造を有するように構成することができる。
【０００５】
近年、製造コストが低いこと、軽量であること、及び形状を容易に変更できることから、そのような積層型又は積層／折り畳み型の電極アセンブリが、アルミニウム積層シートからなるパウチ形状のバッテリーケースの中に取り付けられる構造を有するように構成されたパウチ形状のバッテリーに大きな関心が集まっている。その結果、パウチ形状のバッテリーの使用が徐々に増加してきた。
【０００６】
図１は、従来の代表的なパウチ形状の二次電池の一般的な構造を示す模式的な分解斜視図である。
【０００７】
図１において、パウチ形状の二次電池１０は、電極アセンブリ３０と、電極アセンブリ３０から延びている複数の電極タブ４０、５０と、電極タブ４０及び５０にそれぞれ溶接された電極リード６０、７０と、電極アセンブリ３０を受容するためのバッテリーケース２０とを備えている。
【０００８】
電極アセンブリ３０は、複数のカソードとアノードとの間にそれぞれセパレータを配置させながら順次積層されている複数のカソード及びアノードを備える発電素子である。電極アセンブリ３０は、積層構造又は積層／折り畳み構造を有するように構成される。電極タブ４０、５０は、電極アセンブリ３０の対応する電極板から延びている。電極リード６０、７０は、例えば溶接により、電極アセンブリ３０の対応する電極板から延びている電極タブ４０、５０にそれぞれ電気的に接続されている。電極リード６０、７０は、バッテリーケース２０の外側に部分的に露出している。また、バッテリーケース２０と電極リード６０、７０との間の密閉性を向上させると同時にバッテリーケース２０と電極リード６０、７０との間の電気的な絶縁を確実にするための絶縁膜８０が、電極リード６０、７０の上面及び下面に部分的に取り付けられている。
【０００９】
バッテリーケース２０は、アルミニウム積層シート製である。バッテリーケース２０は、その中に、電極アセンブリ３０を受容するための空間を有している。バッテリーケース２０は、一般的にパウチ形状に形成されている。図１に示すように電極アセンブリ３０が積層型の電極アセンブリである場合において、バッテリーケース２０の内側上端は、電極アセンブリ３０から所定の距離だけ離れており、複数のカソードタブ４０及び複数のアノードタブ５０がそれぞれ電極リード６０、７０に結合できるようになっている。
【００１０】
図２は、図１に示す二次電池のバッテリーケースの内側上端を示す部分拡大図であり、図２では、複数のカソードタブが集まった状態で互いに結合していると共にカソードリードに接続されている。
【００１１】
図２を参照すると、電極アセンブリ３０のカソードコレクター４１から突出した形で延びている複数のカソードタブ４０が、例えば、溶接により複数のカソードタブ４０を互いに一体的に結合することにより構成された、溶接された束の形で、カソードリード６０の一端に接続されている。カソードリード６０はバッテリーケース２０により密封されており、カソードリード６０の他端６１、すなわち、溶接された束が接続されるカソードリード６０の端部の反対側のカソードリード６０の端部は、バッテリーケース２０の外側に露出している。複数のカソードタブ４０が互いに一体的に結合して溶接された束を構成しているので、バッテリーケース２０の内側上端は、電極アセンブリ３０の上端面から所定の距離だけ間隔があいており、そして、溶接された束の形態で結合された複数のカソードタブ４０は、ほぼＶ字形に曲げられている。したがって、電極タブと対応の電極リードとの間の結合領域は、「Ｖ形領域」と称することができる。
【００１２】
しかしながら、このようなＶ形領域は、バッテリーの安全性の面で問題がある。具体的には、バッテリーの上端、すなわちバッテリーのカソードリード６０を下向きにした状態でバッテリーを落としたり、バッテリーの上端に物理的な外力がかかると、電極アセンブリ３０がバッテリーケース２０の内側上端の方へ向かって動いたり、バッテリーケース２０の上端が破砕される。その結果、電極アセンブリ３０のアノードは、カソードタブ４２又はカソードリード６０と接触し、したがって、バッテリー内部で短絡が生じる場合がある。その結果的として、バッテリーの安全性が大幅に低下する。
【００１３】
その一方で、二次電池のパックケースがホットメルト樹脂の射出によって形成されると、バッテリーケースの上端が加圧され、その結果、Ｖ形領域、すなわち、カソードタブとカソードリードとの間の結合部分が押圧され、それにより、Ｖ形領域がアノードに接触した状態となる。その結果、短絡が生じる。
【００１４】
それ故に、このような問題を根本的に解決することができる技術に対する高い必要性がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１５】
【特許文献１】韓国特許出願公開第２００１−００８２０５８号明細書
【特許文献２】韓国特許出願公開第２００１−００８２０５９号明細書
【特許文献３】韓国特許出願公開第２００１−００８２０６０号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
したがって、本発明は、上記した問題及びまだ解決されていない他の技術上の問題を解決するためになされたものである。
【００１７】
上記した問題を解決するために種々の広く深い研究及び実験を行った結果、本願の発明者は、中に取り付けられた電極アセンブリを有する二次電池において、バッテリーケースから上向きに突出するように形成された複数の凸部が、バッテリーケースの受容部の上端において電極アセンブリの複数の電極タブに対応させて設けられていると、二次電池の落下や二次電池に対する外力の作用によって電極アセンブリが動くにもかかわらず二次電池の短絡が生じるのを防止することができ、それにより、二次電池の安全性がさらに向上することを発見した。本発明は、これらの知見に基づいてなされたものである。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本発明の一態様によれば、パウチ形状のバッテリーケースの受容部の中に取り付けられた電極アセンブリを有する二次電池であって、バッテリーケースから上向きに突出するように形成された複数の凸部が、バッテリーケースの受容部の上端において電極アセンブリの複数の電極タブに対応させて設けられている二次電池を提供することにより、上記及び他の目的が達成することができる。
【００１９】
バッテリーの落下やバッテリーへの外部衝撃の作用に起因するバッテリーの内部短絡は、バッテリーの爆発や燃焼の主要な原因となる場合がある。これは、バッテリーが落下したりバッテリーに外部から衝撃が加わったりしたときに電極アセンブリが動いて、その結果、電極アセンブリのカソードとアノードが互いに接触し、それにより、そのような接触抵抗部分の間の電流伝導により高い抵抗熱が発生するからである。バッテリーの内部温度が抵抗熱に起因して臨界温度レベルを超えるときに、カソード活物質の酸化物構造が崩壊し、それにより、熱暴走現象が生じる。その結果、バッテリーが、発火したり爆発したりする。
【００２０】
一方、本発明に係る二次電池によれば、バッテリーケースから上向きに突出するように形成された複数の凸部が、バッテリーケースの受容部の上端において電極アセンブリの複数の電極タブに対応させて設けられている。その結果として、バッテリーが落下したりバッテリーに外力が作用したりしたときに、凸部が衝撃を幾分か吸収する。また、凸部は、電極アセンブリが動いたときにスペースをもたらし、それによって、カソードとアノードとの間の接触を抑制することによって二次電池の内部短絡を防止し、それにより二次電池の安全性を向上させる。
【００２１】
また、上記したようにバッテリーケースから上向きに突出するように形成された複数の凸部が、バッテリーケースの受容部の上端において電極アセンブリの複数の電極タブに対応させて設けられている構成を有するように構成された二次電池では、Ｖ形領域の欠陥を選別する工程が不要であり、それにより、生産性が大幅に向上する。
【００２２】
また、凸部は、二次電池に関するパックケースを形成する射出成形中にホットメルト樹脂の射出圧力に逆らって電極タブと対応の電極リードとの結合部分（Ｖ形領域）を支持する。それ故に、Ｖ形領域とその反対側の電極との接触に起因する二次電池の短絡の発生を効果的に防止することができる。
【００２３】
電極アセンブリは、複数の電極タブが互いに接続されてカソード及びアノードを構成する限りは、特に制限されない。好ましくは、電極アセンブリは、積層構造若しくは積層／折り畳み構造又はその両方を有するように構成される。このような積層／折り畳み構造で構成される電極アセンブリの詳細は、本願の出願人と同一の出願人が出願した韓国特許出願公開第２００１−００８２０５８号、第２００１−００８２０５９号及び第２００１−００８２０６０号に開示されている。上記した特許公開公報の記載は、引用することにより本明細書に組み込まれる。
【００２４】
上に述べたように、バッテリーケースから上向きに突出するように形成された複数の凸部が、バッテリーケースの受容部の上端において複数の電極タブに対応する位置に設けられている。凸部は、カソード及びアノードにそれぞれ形成されてもよい。あるいは、凸部は、カソードとアノードとにわたって一体的な構造となるようにカソード及びアノードに形成されてもよい。
【００２５】
凸部の大きさは、上記した効果を示す凸部である限りは、特に制限されない。好適な例では、各凸部が、電極アセンブリの厚さの１〜３０％、好ましくは２〜２５％、より好ましくは５〜２０％に相当する高さを有することができる。また、各凸部は、電極アセンブリのタブの幅の８０〜３００％、好ましくは１００〜２５０％、より好ましくは１１０〜２２０％に相当する幅を有することができる。
【００２６】
凸部は、電極アセンブリが受容部の中に取り付けられると共にバッテリーケースが密封された後の後処理工程（post-processing process）によって形成することができる。あるいは、バッテリーは、凸部が既に形成されたバッテリーケースの中に電極アセンブリを設置することによって製造することができる。前者の例では、後処理工程を手作業又は自動で行うことができる。
【００２７】
場合によっては、各凸部に、衝撃吸収材を充填することもできる。好ましくは、衝撃吸収材は、多孔質材料からなる。
【００２８】
本発明に係る二次電池において、バッテリーケースは、金属層と樹脂層とを備える積層シート製にすることができる。具体的には、バッテリーケースは、アルミニウム積層シート製のパウチ形状のケースにすることができ、該ケースは、電極アセンブリが中に取り付けられる受容部を有している。積層シート製のバッテリーケースは、例えば、電極アセンブリがバッテリーケースの受容部の中に取り付けられた後に、熱溶接することによって密封される。
【００２９】
本発明に係る二次電池は、リチウム二次電池にすることができる。特に、二次電池は、電極アセンブリにジェルタイプのリチウム含有の電解質が含浸されるように構成されたリチウムイオンポリマー電池にすることができる。
【００３０】
その一方で、凸部は、二次電池に関するパックケースを形成する射出成形中にホットメルト樹脂の射出圧力に逆らって、電極タブと対応の電極リードとの結合部分（Ｖ形領域）を支持することができる。
【００３１】
場合によっては、凸部が、電極アセンブリに、電極タブと対応の電極リードとの結合部分に、及び、バッテリーケースに絶縁フィルムが取り付けられた領域に、階段状にわたっていてもよい。
【００３２】
その結果として、上述した構成を有する凸部は、従来のパウチ形状のバッテリーケースの形成中に、電極アセンブリの領域と電極タブと電極リードとの接続に起因する、比較的厚い領域の厚さを考慮しないことによって生じる絶縁破壊を防止する。
【００３３】
上記した構造において、絶縁フィルムがバッテリーケースに取り付けられた領域は、電極リードが外部に露出していない領域にすることができる。
【００３４】
その結果として、バッテリーケースが、電極リードが外部に露出していない領域、すなわちバッテリーケースに絶縁フィルムが取り付けられた領域まで階段状に形成され、それにより、電極リードが高容量及び高出力を確保するのに十分な厚さであるにもかかわらず、パウチの密封中に生じる皺に関する問題が解決される。
【発明の効果】
【００３５】
上記の説明から明らかなように、本発明に係る二次電池において、バッテリーケースｋら上向きに突出するように形成された複数の凸部が、バッテリーケースの受容部の上端において電極アセンブリの複数の電極タブに対応させて設けられている。したがって、二次電池に関するパックケースを形成する射出成形中に、電極タブと対応の電極リードとの結合部分（Ｖ形領域）がホットメルト樹脂の射出圧力に逆らって支持される。その結果として、Ｖ形領域とその反対側の電極との間の接触に起因する二次電池の短絡の発生を効果的に防止することが可能である。また、二次電池の落下や二次電池に対する外力の作用に起因して電極アセンブリが動くにもかかわらず二次電池の短絡の発生を防止することができ、それにより、二次電池の安全性がさらに向上する。
【図面の簡単な説明】
【００３６】
本発明の上記及び他の目的、特徴、並びに他の効果は、下記の添付図面と併用される下記の詳細な説明によって、より明確に理解されるであろう。
【００３７】
【図１】図１は、従来の典型的なパウチ形状の二次電池の一般的な構造を示す分解斜視図である。
【図２】図２は、図１に示す二次電池のバッテリーケースの内側上端を示す部分拡大図であって、複数のカソードタブが集まった状態で互いに結合していると共にカソードリードに接続された図である。
【図３】図３は、電極タブと電極リードとの結合部分に作用するホットメルト樹脂の射出圧力を示す典型的な図である。
【図４】図４は、二次電池の上側部分を示す部分斜視図である。
【図５】図５は、本発明の実施形態に係るバッテリーケースの受容部の上端に凸部が形成された構造を示す部分斜視図である。
【図６】図６は、図５の二次電池を典型的に示す正面図である。
【図７】図７は、図５の二次電池における電極タブと電極リードとの結合部分に作用するホットメルト樹脂の射出圧力を示す典型的な図である。
【図８】図８は、図４の二次電池における射出圧力に起因するタブ領域の変形を示す写真である。
【図９】図９は、図４の二次電池における射出圧力に起因するタブ領域の変形を示す写真である。
【図１０】図１０は、図５の二次電池における射出圧力に起因するタブ領域の変形を示す写真である。
【図１１】図１１は、本発明の別の実施形態に係るパウチ形態を示す二次電池の部分的で典型的な図である。
【発明を実施するための形態】
【００３８】
ここで、添付図面を参照しながら本発明の具体例としての実施形態を詳細に説明する。しかしながら、本発明の範囲は説明した実施形態に限定されないことに留意すべきである。
【００３９】
図３は、電極タブと電極リードとの結合部分に作用するホットメルト樹脂の射出圧力を示す典型的な図であり、図４は、二次電池の上側部分を示す部分斜視図である。
【００４０】
これらの図面を参照すると、バッテリーパックがホットメルト樹脂の射出によって形成されると、バッテリーセル１０のバッテリーケース２０の上端は、ホットメルト樹脂によって矢印が示す方向に加圧され、その結果、カソードタブ４２のＶ形領域Ａが押圧され、それにより、Ｖ形領域Ａがアノード５１に接触した状態となる。その結果、短絡が生じて熱が発生する。ホットメルト樹脂の射出は、ホットメルト樹脂を使用してバッテリーセルの外側で、バッテリーセルが取り付けられるパックケースを一体的に成形する方法である。
【００４１】
図５は、本発明の実施形態に係るバッテリーケースの受容部の上端に凸部が形成された構造を典型的に示す部分斜視図であり、図６は、図５の二次電池を典型的に示す正面図である。
【００４２】
これらの図面を参照すると、二次電池１０ａは、パウチ形状のバッテリーケース２０ａの受容部の中に取り付けられた電極アセンブリ３０ａを有する。
【００４３】
また、バッテリーケース２０ａから突出するように形成された複数の凸部９０が、バッテリーケース２０ａの受容部の上端において電極アセンブリ３０ａの複数の電極タブに対応させて設けられている。したがって、二次電池に関するパックケースを形成する射出成形中に、電極タブと対応の電極リードとの結合部分、すなわちＶ形領域がホットメルト樹脂の射出圧力に逆らって支持される。
【００４４】
図７は、図５の二次電池における電極タブと対応の電極リードとの結合部分に作用するホットメルト樹脂の射出圧力を示す典型的な図である。
【００４５】
図７を参照すると、各凸部９０には、多孔質材料からなる衝撃吸収材９２が充填されている。
【００４６】
したがって、ホットメルト樹脂の射出圧力が、バッテリーケース２０ａの上端に対して矢印が示す方向に作用すると、凸部９０が衝撃を吸収して、電極タブと対応の電極リードとの結合部分Ａ´でカソードタブとアノードとが互いに接触した状態になることが防止され、それにより、短絡の発生が防止される。
【００４７】
図８及び図９は、図４の二次電池における射出圧力に起因するタブ領域の変形を示す写真であり、図１０は、図５の二次電池における射出圧力に起因するタブ領域の変形を示す写真である。
【００４８】
まず、図８及び図９に示すバッテリーセル１０を参照すると、ホットメルト樹脂の射出圧力が電極タブと対応の電極リードとの結合部分、すなわちＶ形領域Ａに集中することが分かる。
【００４９】
一方、複数の凸部がバッテリーケースの受容部の上端に形成されている図１０のバッテリーセル１０ａに関しては、ホットメルト樹脂の射出圧力が凸部９０全体にわたって分散している。その結果として、電極タブと対応の電極リードとの結合部分、すなわちＶ形領域に作用するホットメルト樹脂の射出圧力が、図９のバッテリーセル１０の場合よりも小さくなることが分かる。
【００５０】
図１１は、本発明の別の実施形態に係るパウチ形態を示す二次電池の部分的で典型的な図である。
【００５１】
図１１を参照すると、パウチ形状の二次電池は、カソードとアノードとがセパレータによって絶縁されながらカソード及びアノードが形成された電極アセンブリと、電極アセンブリ２３０から延びている複数の電極タブ２４０と、電極タブ２４０に溶接された複数の電極リード２６０と、電極アセンブリ２３０を受容するためのパウチ形状のバッテリーケース２２０とを備えている。
【００５２】
電極アセンブリ２３０は、複数のカソードとアノードとの間にそれぞれセパレータを配置させながら順次積層されている複数のカソード及びアノードを備える発電素子である。電極アセンブリ２３０は、積層構造又は積層／折り畳み構造を有するように構成されている。
【００５３】
電極タブ２４０は電極アセンブリの電極プレートから延びている。電極リード２６０は、各電極プレートから延びている多数の電極タブ（カソードタブ及びアノードタブ）に電気的に接続されている。電極リード２６０の一部分２６１がバッテリーケースの外側に露出している。
【００５４】
また、絶縁フィルム２８０が電極リード２６０の上面及び下面に取り付けられており、それにより、パウチ形状のバッテリーケース２２０の上端のシーリング部分が熱溶接機器によって熱溶接されたときに、熱溶接機器と電極リード２６０との間で短絡が発生するのを防止すると共に、電極リード２６０とバッテリーケース２２０との間の密封性を確保している。
【００５５】
また、パウチ形態は、電極アセンブリ２３０がある領域Ｌａ、電極アセンブリから延びている電極タブ２４０が対応の電極リード２６０に接続されている溶接領域Ｌｂ、及び、絶縁フィルム２８０がパウチ形状のバッテリーケースに取り付けられている領域Ｌｃにわたる。パウチ形態は、領域間の厚さの違いを考慮して階段状に構成されている。
【００５６】
本発明の例示的な実施態様を説明の目的で開示したが、当業者には、添付の特許請求の範囲に開示されている本発明の範囲及び精神から逸脱することなく、種々の修正、追加及び置き換えが可能であることが理解できるであろう。
【符号の説明】
【００５７】
１０・・・バッテリーセル
１０ａ・・・二次電池（バッテリーセル）
２０・・・バッテリーケース
２０ａ・・・バッテリーケース
３０ａ・・・電極アセンブリ
４２・・・カソードタブ
５１・・・アノード
９０・・・凸部
９２・・・衝撃吸収材
２２０・・・バッテリーケース
２３０・・・電極アセンブリ
２４０・・・電極タブ
２６０・・・電極リード
２８０・・・絶縁フィルム
Ａ・・・Ｖ形領域
【図１】
0005548827.tif 000002
【図２】
0005548827.tif 000003
【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図１１】
0005548827.tif 000009
【図８】
0005548827.tif 000010
【図９】
0005548827.tif 000011
【図１０】
0005548827.tif 000012