(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
リグノセルロース材を処理するための方法であって、
リグノセルロース材を含むスラリーを生成するためにリグノセルロース材に水蒸気爆発反応を行う工程；
第１コンベアでスラリーにアルカリ材を加え、該アルカリ材が第１コンベアを移動するスラリーの平均ｐＨを増加させる工程；
スラリーを第１コンベアから第２コンベアまでアルカリ材とともに搬送する工程；
酵素溶液を、第２コンベア中で、第２コンベアに入るときに、または第２コンベアの排出部でスラリーに添加する工程；
スラリーを酵素溶液とともに第２コンベアから混合器まで搬送する工程；
スラリーを混合器で混合し、該混合中に酵素溶液の第２部分をスラリーに添加する工程；
スラリーを酵素溶液とともに混合器から、円錐形状を有する第１反応槽に搬送する工程；および
第１反応槽内のスラリーを酵素的加水分解に供し、スラリーの粘度を第１反応槽内で減少させる工程を含むことを特徴とする方法。
【請求項２】
スラリーが第１反応槽から排出されるとき実質的に液状の材料であり、さらに方法が液化されたスラリーをさらなる酵素的加水分解のために第２反応槽に搬送する工程を含み、第１反応槽が円錐形状であり、第２反応槽が円筒形状であることを特徴とする請求項１の方法。
【請求項３】
スラリーの温度が酵素溶液の第１部分の添加から少なくとも第１または第２反応槽からの排出まで４５〜５５度Ｃの範囲に維持される請求項１または２の方法。
【請求項４】
第１反応槽が、スラリーを酵素溶液とともに受け入れる上部入口と、内部回転混合装置の回転アームを有し、拡大する断面積を有する上部部分とを含み、前記アームが上部部分の下方向に次第に長くなっている請求項１〜３のいずれかの方法。
【請求項５】
第１コンベア内のアルカリ材とともにあるスラリーが、４．５〜６．５の範囲の平均ｐＨ、４５〜５５セ氏度（Ｃ）の範囲の平均温度および１０〜３５ｗｔ％の範囲のコンシステンシーを有し、前記ｗｔ％が混合物中の不溶性粒子と混合物の総重量との比である請求項１〜５のいずれかの方法。
【請求項６】
酵素溶液が第２コンベア内の複数の位置でスラリーに添加される請求項１〜５のいずれかの方法。
【請求項７】
混合器が、４００〜４０００回転／分（ｒｐｍ）の範囲のスピードで混合器内で回転する混合装置を含む請求項１〜６のいずれかの方法。
【請求項８】
スラリーが０．０５〜２００秒の範囲の期間だけ混合器に保持される請求項１〜７のいずれかの方法。
【請求項９】
液化の方法であって、
リグノセルロース材に水蒸気爆発反応を行い、水蒸気爆発反応後にリグノセルロース材を含むスラリーを生成する工程；
スラリーの平均ｐＨが４．５〜６．５の範囲、スラリーの平均温度が４５〜５５度Ｃの範囲であり、スラリーが１０〜３５ｗｔ％の範囲のコンシステンシー（前記ｗｔ％はスラリーの総重量に対する不溶性粒子のｗｔ％である）を有するまでスラリーを第１スクリューコンベアでアルカリベース材料と混合する工程；
スラリーを酵素注入装置を有する第２スクリューコンベアに搬送する工程；
酵素注入装置から酵素の第１部分を第２スクリューコンベア内のスラリーに排出し、酵素を第２コンベア内の１つ以上の位置から第２コンベアに添加する工程；
スラリーを容積型ポンプを介して混合器に搬送する工程；
スラリーを４００〜４，０００ｒｐｍの範囲のスピードで０．０５〜２００秒の範囲の期間だけ混合器内で混合し、該混合中に酵素溶液の第２部分をスラリーに添加する工程；
垂直に配置された軸（axial shaft）から半径方向に伸び、円錐形部分の直径が拡大するにつれて次第に長くなっているアームを有する円錐形部分を有する第１反応器にスラリーを搬送し、
スラリーを高粘度から低粘度に遷移させて、実質的に液体の材料を生成させる工程；および
実質的に液体の材料を更なる液化と酵素的加水分解のため第２反応器に搬送する工程；を含み、
酵素溶液の第１部分の添加の直前からプロセスの全期間にわたって、スラリーを４５〜５５度Ｃの範囲の温度に保持することを特徴とする方法。
【請求項１０】
第１反応器が開放底部を有する円錐形槽であり、第２反応器は第１反応器の直下にあり、第１反応器の開放底部と連結している開放頂部を有し、
前記の実質的に液体の材料の搬送が前記開放底部を通って前記開放頂部に移動することを含む請求項９の方法。
【請求項１１】
第２コンベアからのスラリーをバッファータンク内で一時的に保持し、容積型ポンプによってバッファータンクから混合器にスラリーをポンプ輸送することを含む請求項９または１０の方法。
【請求項１２】
第１スクリューコンベア内での混合が、スラリーを冷却し、第１スクリューコンベアに流入するスラリーの条件と比較して、スラリーのｐＨを増大させる請求項９〜１１のいずれかの方法。
【請求項１３】
酵素注入装置によって、酵素溶液の第１部分を第２スクリューコンベアのスクリューの縦の長さに沿う複数の位置で注入する請求項９〜１２のいずれかの方法。
【請求項１４】
第２反応器は、それぞれが第１反応器から搬送されてくるスラリーを受け入れる複数の第２反応器である請求項９〜１３のいずれかの方法。
【請求項１５】
リグノセルロース材を液化するシステムであって、
水で飽和されたリグノセルロース材を受け入れ、リグノセルロース材を急速圧力開放（rapid pressure release）に付して水蒸気爆発反応を引き起こし、水蒸気爆発反応後にリグノセルロース材を含むスラリーを排出する水蒸気爆発反応器；
水蒸気爆発反応器の排出部と流体的に連通しており、
水蒸気爆発反応器から排出されたスラリーを通過させる回転スクリューと、第１スクリューコンベアを通過するスラリーにアルカリベース材料が注入される入口とを有する第１スクリューコンベア；
第１スクリューコンベアからのスラリーの排出部と流体的に連通しており、
第１スクリューコンベアからのスラリーを通過させる回転スクリューと、第２スクリューコンベア内のスラリーに注入されるべき酵素のための複数の入口とを有する第２コンベア；
第２スクリューコンベアの排出部と流体的に連通しており、
４００〜４，０００ｒｐｍのスピードで回転する混合装置を含み、第２スクリューコンベアからのスラリーを０．５〜２００秒の間だけ保持し、混合中に酵素溶液がスラリーに添加される入口を含む混合器；および
円錐形上部部分の下方方向に向けて次第に長くなっている回転半径方向アーム付き混合装置を有する円錐形上部部分を有し、スラリー材料を混合器から受け入れ、高粘度から低粘度に遷移させて実質的に液体の材料を生成させるための第１反応器
を含むことを特徴とするシステム。
【請求項１６】
第１反応器が開放底部を有し、
第２反応器が第１反応器の直下にあり、第１反応器の開放底部と連結している開放頂部を有する円筒形槽であり、
前記の実質的に液体の材料の搬送は前記開放底部を通って前記開放頂部への下方移動を含む請求項１５のシステム。
【請求項１７】
第２コンベアからのスラリーを一時的に保持し、容積型ポンプにスラリーを排出するバッファータンクをさらに含む請求項１５または１６のシステム。
【請求項１８】
酵素注入のための入口が、第２スクリューコンベアのスクリューの縦の長さに沿う複数の位置で等間隔に配置されている請求項１５〜１７のいずれかのシステム。
【請求項１９】
第２反応器が複数の反応器を含み、それぞれが第１反応器から搬送されたスラリーを受け入れる請求項１５〜１８のいずれかのシステム。
【発明の詳細な説明】
【関連出願】
【０００１】
本願は、２０１０年１１月２１日に提出された米国特許出願第６１／４１５，８４９号および２０１０年１１月２１日に提出された米国特許出願第６１／４１５，８４７号の優先権の利益を主張するものであり、両出願の全体が参照として一体化されている。
【発明の背景】
【０００２】
本発明は、一般にリグノセルロース材の単量体状糖類への酵素的変換の分野に関し、特に前処理されたリグノセルロース材の液化段階の間に酵素の能力を最大化することに関する。
【０００３】
前処理されたリグノセルロース材の酵素的加水分解は多くの解決すべき課題を有する。これらの課題は、酵素自身と前処理されたリグノセルロース材およびその誘導体の生化学的複合体との相互作用から、液体／繊維、単量体／低重合体（オリゴマー）の混合物（スラリーと総称する）の物理的特徴およびその流動学的特性までにわたる。
【０００４】
酵素的加水分解を完遂するための従来の反応器は、酵素をスラリーに混ぜ込むために高価で強力な回転子を有する大規模なバッチ式タンクを必要とした。リグノセルロース材の酵素的液化は、大規模なバッチ式タンクで数時間の混合が必要である。混合プロセスは、リグノセルロース材を一般に固体の組成から液化したスラリーに変換することによって、リグノセルロース材の粘度を減少させる。前処理されたリグノセルロース材は、典型的には、混合して、泥状のコンシステンシーを有するように加工を開始する。
【０００５】
リグノセルロース材は前処理され、単量体状糖類への酵素的変換に供される。リグノセルロース材に加えられる酵素は、リグノセルロース材に対して典型的には比較的低い濃度を有する。リグノセルロース材と酵素の混合物は、混合・前処理反応器システムに入るときに、高い粘度となる傾向にある。混合物が高い粘度を有するので、混合物を混合するのに必要とされるトルクを減少させるために比較的小さい反応槽の使用が動機づけられていた。このようなシステムは、典型的には、一つまたはそれ以上の加水分解反応槽を備えている。
【０００６】
リグノセルロース材の酵素的液化のための、従来の混合・前処理反応システムの混合槽は、連続モードよりもむしろバッチモードで慣例的に操作されてきた。混合のためのバッチモードは、いくつかのより小さい混合槽が単一のより大きい下流の槽、例えば蒸解槽またはその他の反応槽に供給するような状況により適していることが多い。
【０００７】
液化した材料の再循環によって、流入する前処理されたリグノセルロース材を希釈することが、粘度を減少させ、混合を改善するために提案されている。再循環は、槽における所望の保持時間を達成するために追加の混合体積が必要とされる点で不利である。槽を満たし、空にするために時間を要するので、バッチ処理はシステムに体積を付加することになる。
【発明の概要】
【０００８】
高粘度リグノセルロース材を酵素と混合することが可能な大規模な混合槽が長い間必要とされていた。このような槽は、リグノセルロース材が連続的に槽に流入、流通、流出する連続流の槽である。大規模な槽は、リグノセルロース材と酵素を混合するための効率的で高いフローキャパシティーを提供する。
【０００９】
本発明は、１種またはそれ以上の酵素を所望により溶液の形で粘稠なスラリーに添加して、スラリーの粘度を急速に減少させることを含む。粘度の減少によって、スラリーは固体または濃厚な泥状のコンシステンシーよりも液体により近い特性を有するようになる。例えば、リグノセルロース材への酵素の添加は、酵素的加水分解反応を引き起こし、リグノセルロース材の粘度を液体に近いコンシステンシーに減少させ、単量体状糖（類）を生成する。
【００１０】
本発明によれば、
リグノセルロース材を含むスラリーを生成するために水蒸気爆発反応を行う工程；
スラリーの平均ｐＨが約４．５〜６．５であり、スラリーの平均温度がセ氏約４５〜５５度（Ｃ）であり、スラリーが約１０〜３５％のコンシステンシー（スラリー総重量に対する不溶性粒子重量のｗｔ％）を有するまで、スラリーを第１コンベアでアルカリベース材料および水と混合する工程；
スラリーを第２コンベアに搬送する工程；
酵素溶液の第１部分を第２コンベア内のスラリーに、第２コンベア内の１ヶ所以上の位置から添加する工程；
容積型ポンプ（positive displacement pump）を介してスラリーを混合器に搬送する工程；
混合器で約４００〜４０００ｒｐｍのスピードで、約０．０５〜２００秒間スラリーを混合し、その間に酵素溶液の第２部分をスラリーに添加する工程；
スラリーを円錐形の槽である第１反応器に搬送し、リグノセルロース材をより高い粘度からより低い粘度に遷移させ、実質的に液状の材料を生成する工程を含み；および
実質的に液状の材料をさらなる液化および酵素的加水分解のために第２反応器に搬送する工程；
を含み、
前記スラリーの温度を酵素溶液の第１部分の添加の直前から処理の全期間において約４５〜５５度に保つことを特徴とする方法が提供された。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、リグノセルロース材を、酵素的加水分解反応において、１種またはそれ以上の酵素もしくは酵素含有溶液と混合して、単量体状糖類またはその他の有用な副生成物を製造するための全体のプロセスのフローダイヤグラムである。
【００１２】
【図２】図２は、上部円錐形部分および任意の下部円筒形部分を有する反応器の概略図である。
【００１３】
【図３】図３は、糖化中のスラリーの粘度変化および液化中の酵素的収率の変化を示したグラフである。
【００１４】
【図４】図４は、糖化中の流動学的特性を示したグラフである。
【００１５】
【図５】図５も、糖化中の流動学的特性を示したグラフである。
【００１６】
【図６】図６は、糖化中の流動学的特性をさらに示したグラフである。
【００１７】
【図７】図７は、本発明のある実施例の工程を詳細に示すフローチャートである。
【発明の詳細な説明】
【００１８】
本明細書に開示される発明は、木材、パルプ、繊維などから、エタノールガスを含む燃料の製造のような他の用途に使用される単純な化合物を誘導、製造または抽出するためのプロセスにおいて使用される。その他の態様において、本発明は、セルロース含有材を搬送するのを促進するために、粘性があるセルロース含有材の粘度を減少させて、セルロース含有材の他のプロセスへの搬送を促進するために適用される。さらに、本発明は、セルロース含有材、例えばリグノセルロース材からある種の化合物の単量体を抽出するために実施されてもよい。加えて、本発明は、前処理されたリグノセルロース材を酵素的に加水分解して単量体状糖類を製造するために適用されてもよい。
【００１９】
リグノセルロース材の酵素的加水分解は課題が多く、この課題とは、特に、酵素とリグノセルロース材（またはその誘導体）との間の相互作用に関するものであり、そして、繊維、単量体／低重合体（オリゴマー）の混合物、例えばスラリーの物理的特性およびリグノセルロース材の流動学的特徴によるものである。
【００２０】
前処理されたリグノセルロース材の液化段階中に、酵素の能力を増大させる必要性、特にタイムリーに酵素の能力を増大させ、液化プロセスの効率化、例えば液化プロセスの加速化に正の影響をあたえることの必要性が長い間存在していた。酵素は触媒の一類型であり、ある状況下で、酵素は反応のための活性化エネルギーを減少させることによって作用し、これによって反応が起こる速度を増大させ、結果として、生産物が酵素の使用によりより迅速に形成される。
【００２１】
特定の酵素は特定の「基質」である反応物に対してのみ作用する。ある実施の態様において、リグノセルロース材の液化を触媒するのに使用される酵素は、セルラーゼまたはキシラナーゼを含むこともある。
【００２２】
ある場合において、セルラーゼは例えばセルロースの加水分解などのセルロース分解を触媒する酵素である。セルラーゼの一般類型はいくつかある。酵素として使用され得る適切なセルラーゼは、触媒されるべき反応に依存する。一例はエンド−セルラーゼであり、これは内部の結合を破壊し、セルロースの結晶構造を崩壊させ、個々のセルロース多糖鎖を露出させる。他の例はエキソ−セルラーゼであり、これはエンドセルラーゼによって生成された露出した多糖鎖の末端から２〜４単位を切断し、四糖類または二糖類、例えばセロビオースを与える。ある実施例において、エキソ−セルラーゼ（またはセロビオハイドロラーゼ、略してＣＢＨ）の主要類型は二つあり、一つの類型はセルロースの還元末端から優先的に作用し、一つの類型はセルロースの非還元末端から優先的に作用する。これに限定されないが、もう一つのセルラーゼの例は、セロビアーゼまたはベータ−グルコシターゼであり、これはエキソ−セルラーゼ生成物を個々の単糖に加水分解する。これに限定されない更なるセルラーゼの例は、酸化的セルラーゼを含み、これはラジカル反応によってセルロースを解重合する。また更なるセルラーゼの例は、セルロースホスホリラーゼであり、これはセルロースを水の代わりにリン酸塩を使って解重合する。上述のセルロースのリストは、説明する目的のためだけであり、これによって限定することを意味しない。ある実施例では、どのようなセルラーゼベースの酵素も使用できる。
【００２３】
他の実施例において、キシラナーゼがセルラーゼに加えて、またはセルラーゼに代えて使用される。ある例において、キシラナーゼは、直鎖の多糖類ベータ−１，４−キシランをキシロース、単量体状糖類（例えば単糖類）に分解する酵素の部類を意味する。ある例において、キシラナーゼはヘミセルロースを分解するのを補助する。しかしながら、これは、限定されるものではなく、ある実施例では、どのようなキシラナーゼベースの酵素もどのような適用目的または反応に使用される。
【００２４】
ある実施例において、特定の酵素は特定の「基質」である反応物にのみ作用する。さらに、ある場合には、いくつかの酵素は特定の条件下でより良く作用する。ある実施例において、いくつかの酵素は特定の温度範囲、特定のｐＨ範囲または特定の反応物の濃度でより良く機能する（例えば、全体の反応がより速く、またはより進んだ程度まで起こる）。
【００２５】
ある実施例において、特に、セルラーゼまたはキシラナーゼベースの酵素がリグノセルロース材（および任意に水）の混合物を含むスラリーに加えられるとき、混合物の温度および反応進行中時の温度は、例えばセ氏４０および６０度（C）、４５〜５５度Ｃ、および４８〜５０度Ｃの範囲にコントロールされる。他の実施例において、混合物のｐＨは反応全体にわたってコントロールされ、例えば、液化プロセスは、約４〜６、約４．５〜５．５および５〜６の範囲にコントロールされる。ある例において、これらの温度およびｐＨ範囲は、酵素が“より良く”機能する点（例えば、反応／プロセスがより速く、またはより完全な程度まで進行すること）において特に利点がある。
【００２６】
ある実施例において、前処理されたリグノセルロース材を含むスラリーは、水蒸気爆発型プロセスから得られる。図１に示されるそのようなプロセスの実施例において、木材チップは、暖かいまたは熱い水（例えば室温を超える温度の水）で、高圧下で含浸され、これにより水が木材チップの細胞構造の中へ入る。これらの含浸された高圧下の材料９は、次により低圧（例えば、実質的に大気圧）にあるサイクロンまたはある種のコンテナに搬送される。ある実施例において、高圧から低圧へのこのような遷移は、いくらかの水が気化するという結果をもたらす。水蒸気爆発からの原料を含むサイクロン１０は、蒸気を放出するためのベントを有してもよい。
【００２７】
ある実施例において、リグノセルロース材が水蒸気爆発プロセスまたは他の前処理方法に供された後、生成したスラリーはサイクロン１０に搬送される。リグノセルロース材の生成したスラリーは上昇した温度、例えば約３００度Ｃまでの温度または７５〜２００度Ｃの範囲の温度または１００〜２００度Ｃの範囲の温度になる。ある実施例において、サイクロン１０内では、リグノセルロース材は実質的に大気圧のままである。
【００２８】
ある例では、スラリーのコンシステンシー（不溶性固体粒子の、これらの粒子と水を含む混合物における重量パーセント）は、約２０〜５０％（ｗｔ％）である。さらにある実施例において、スラリーのｐＨは、約１〜４（およびこの範囲内における全てのより狭い範囲）である。ある実施例において、スラリーのｐＨは、酵素にとってより理想的な条件とするために上昇させる必要がある。さらにある実施例において、スラリーの温度は、酵素の能力のためにより理想的な範囲内にするために低下させる必要がある。
【００２９】
図１は、酵素をリグノセルロース材ベーススラリー９と混合するための例示的な態様を示す。ある実施例において、この水蒸気爆発または他の前処理プロセスの後、リグノセルロース材を含むスラリー９は、サイクロン１０または前処理が行われたいずれかの容器から第１コンベア１２に搬送される。サイクロン内のスラリー９は、約１００度Ｃ（１００度Ｃの１５度以内）の温度であり、重量で４０％固体であり、１〜４のｐＨを有する。サイクロンから、スラリー１はコンベア１２に搬送される。第１コンベア１２は、スクリュー、より特定的には「冷却およびｐＨ調節スクリュー」である。このコンベア１２において、ある例では、上述したように、スラリーの温度およびスラリーのｐＨは変えられるので、条件は酵素により理想的なものとなる。ある実施例において、スラリーの温度は低下させられ、ｐＨは上昇させられる。しかしながら、これは例示するためだけのものであり、常に、前処理中または前処理後の混合物のｐＨまたは温度に依存するケースであるというわけではない。
【００３０】
ある実施例においては、コンベア１２にある間に、ｐＨ変更物質３、例えばアルカリ物質、または温度変更物質５、例えば冷却水が、ｐＨまたはスラリーのコンシステンシーもしく温度を変更するために、スラリーに添加され、これにより、これらの数値は上述した範囲に低下する。センサー１１、例えば温度センサーは、コンベア１２によって排出されたスラリーをモニターし、コンベア１２内のスラリーのｐＨおよび温度を調節するためのデータを提供する。ある例において、ｐＨ変更物質３はアルカリベースの化合物であり、温度変更物質５は冷却水、例えばスラリーの初期の温度より低い温度の水でよい。他の実施例において、スラリーの温度が高すぎる場合、またはスラリーのｐＨが高すぎる場合、スラリーのｐＨまたは温度を変更するために、酸性化合物または暖かい水を含むｐＨ変更物質および温度変更物質が加えられ、これにより、これらの数値は上述の範囲に低下する。さらなる実施例において、第１コンベアにある間、スラリーのコンシステンシーは重量で約１０〜３０％に、または約１５〜３０％に、または約１８〜２５％にまで減少させられる。
【００３１】
スラリーのｐＨ、温度またはコンシステンシーが、第１コンベア１２においてｐＨ変更物質、例えばアルカリ化合物および温度変更物質５、例えば冷却水の添加により変更させられ、酵素の能力のためにより理想的なまたはより所望の範囲内に低下させられた後、スラリー１は、スクリューコンベアである第２コンベア１４に搬送される。この第２コンベアにおいて、酵素溶液７の部分７’がスプレーされるか、またはコンベア１４内でスラリーと混ぜ合わされる。ある場合では、酵素溶液７’は、コンベア全体にわたって均等に配置されたスプレーノズル１５を介してスプレーされる。他の実施例において、酵素溶液７’は、図１に示されていないアクシアル入口（axial inlets）１３（コンベアの両端にある）またはコンベア１４上の不規則にスペースのある種々の位置にある入口（同様に図１に示されていない）を介してスラリーに加えられる。
【００３２】
酵素溶液部分７’のスラリーへの添加に続いて、スラリー（酵素溶液７’を含む）は、容器１６に搬送される。ある実施例において、スラリーは、さらなるスラリーが残りの処理ステップのための容器１６に加えられるまで、容器１６に滞留する。容器１６はバッファータンクである。他の実施例において、スラリーは容器１６に行くよりもむしろ混合器１８に直接搬送される。ある例において、容積型ポンプ１７が、パイプ２３を介して混合器１８にスラリーを搬送するために使用される。容積型ポンプ１７は、中コンシステンシー容積型ポンプである。容積型ポンプは、コンベア１４から混合器１８に直接延びているパイプ中にあってもよい。
【００３３】
ある実施例において、スラリーが混合器１８に搬送されるとき、スラリーは約１５，０００ｍＰａ・ｓより大きく、特に約２０，０００ｍＰａ・ｓより大きい粘度を有し、ある例においては約２５，０００ｍＰａ・ｓより大きい粘度を有することさえある。
【００３４】
混合器１８は、中コンシステンシー（ＭＣ）混合器でよい。酵素溶液の部分７’’は、スラリーをとともに混合器１８に加えられる。あるいは、スラリーが混合器１８に搬送されると、スラリーが混合され、その後酵素溶液７の部分７’’がスラリーに加えられてもよい。ある場合において、酵素溶液７’’は、スラリーと酵素溶液の部分とを混合する前に加えられてもよい。他の実施例において、酵素溶液７’’は、混合の開始と同時に、または混合の開始に続いて加えられる。さらなる実施例において、溶液７’’は、スラリーが混合器１８に加えられるときと同時に混合器１８に加えられるので、スラリーと酵素溶液の部分７’’の両方が混合の開始前に揃って存在する。
【００３５】
ある例示的な態様において、混合器が例えば２００〜６，０００ｒｐｍ（分あたりの回転数）、３００〜５，０００ｒｐｍまたは４００〜４，０００ｒｐｍの範囲の回転スピードで運転し続けている間に、酵素溶液の部分７’’およびスラリーが混合器１８に実質的に同時に加えられる。スラリーおよび酵素の部分７’’は、ある所定期間、例えば０．０５〜５００秒、０．１〜３００秒または０．１〜１００秒の範囲の期間混合される。混合槽１８内で、この方法でおよび上述のスピードで、スラリーと酵素溶液の部分７’’とを混合することは、酵素溶液からの酵素の実質的な劣化または変性なしに、スラリー内の繊維のより速い消化という有利な結果をもたらす。
【００３６】
酵素の部分７’および７’’の両方がスラリーの中に混合された後、次にスラリーは、もう一つの槽２０に搬送、例えばポンプ輸送される。槽２０は高コンシステンシー反応槽または混合槽である。ある実施例において、槽２０は、高い粘性の材料からより低い粘性の材料へ、またさらには液体へのよりスムーズな遷移を可能にする。
【００３７】
図２は、槽２０の例示的な実施態様を示す。ある実施態様において、槽２０は円錐形上部区画３０および円筒形下部区画３２を有する反応器兼混合槽を含む。これらの区画３０、３２は、スラリーが１種又は複数種の酵素とさらに混合され、少なくとも部分的に加水分解される内部反応チャンバーを規定する。槽２０の内部反応チャンバーは２０，０００ｍ３、２５，０００ｍ３またはそれより大きい容量（またはそれより小さい容量）を有する。内部反応チャンバーは、高度に粘性のスラリーを混合するために従来使用されていた従来のバッチ式混合／反応槽よりも容量が実質的に大きい。
【００３８】
槽は、槽の垂直軸に沿って延びる回転可能なシャフト３６を含む。シャフトは、槽の頂部または底部に取り付けられたモーター・ギアボックスアセンブリ３４によって駆動（回転）される。シャフト３６は、槽の垂直軸と同軸であり、槽の高さに沿って延びている。
【００３９】
リグノセルロース材、酵素および任意にその他の成分を含む前処理されたスラリー２４は、槽２０の上部入口４０に連続的に供給される。スラリー（酵素を含む）は、混合物として槽に供給される。他の態様において、スラリーと酵素の更なる部分または酵素溶液とが槽２０に別々に供給されてもよい。望むならば、リサイクルされた低粘度加水分解済みスラリーも槽２０の上部入口４０に導入することも可能である。
【００４０】
入口４０からスラリーは円錐形上部区画３０の狭小領域に供給される。下部区画の底部は、部分的または実質的に加水分解されたスラリーをポンプ２１を介して槽２０から他のプロセスユニット、例えばもう一つの反応器などに連続的に流出させるための排出口３８に隣接している。
【００４１】
ある例において、スラリーが最初に槽２０に到達したとき、スラリーは、初期において、約１２，５００ｍＰａ・ｓ（１秒あたりのミリパスカル）より大きい粘度、特に約１５，０００ｍＰａ・ｓより大きい粘度であり、さらに２０，０００ｍＰａ・ｓより大きい粘度でさえある。ある実施例において、スラリーの粘度は前述の高粘性値からより低粘性値、例えば約５，０００ｍＰａ・ｓより低い値、約３，０００ｍＰａ・ｓより低い値、または約２，０００ｍＰａ・ｓより低い値まで変化する。ある実施例において、スラリーは液体にさえなる。
【００４２】
槽２０の円錐形上部区画３０は、槽に入る高度に粘性のスラリーを受け入れる入口４０で狭小となる。スラリーが高粘度であると、混合装置を回転するのに必要とされる開始トルクが増大するが、トルクは狭小な頂部にある短い混合アーム４３’によって減少する。スラリーは槽を通って下に移動するにつれて、より低い粘性となる。ある実施例において、粘度を減少させることによって、混合アームを回転させるためのトルクの要求量が減少する。上部円錐形区画４２’’の下部部分内のアームは、上部アーム４２’より長い。より長いアームは、スラリー内を回転するためにより大きいトルクを要求する。スラリーの粘度減少とより長いアームとの結合効果によって、上部円錐形区画内における混合装置のためのトルク要求量が許容可能なものとなる。また比較的大きな容量の槽２０とすることも可能となる。
【００４３】
槽２０の下部円筒形部分３２は、同じ長さのアームおよびレッグ４２’’を有する。槽の底部における撹拌または排出装置３６によってスラリーが槽から排出される。
【００４４】
ある実施例において、槽２０におけるスラリーの粘度を減少させるプロセスは、約５〜２０００分（ｍｉｎ）、約１０〜１０００分、または約１０〜６００分の範囲（およびこれらの範囲の間における全てのより狭い範囲）の所定期間を必要とする。
【００４５】
ある実施例においては、図１に示すように、スラリーが槽２０内で液体になった後、ポンプ２１が液体をもう一つの反応器２２に搬送するために使用され、反応器２２でさらなる液化またはさらなる酵素的加水分解が行われる。ある実施例において、液体を反応器２２’、２２’’、２２’’’に搬送するのに使用されるポンプ２１は遠心ポンプまたは容積型ポンプである。さらなる他の実施例において、反応器２２は加水分解反応器である。ある場合において、実質的に完全な酵素的加水分解は、それぞれが回転混合装置を有する一つまたはそれ以上の反応器２２’、２２’’、２２’’’内で行われる。反応器２２’、２２’’、２２’’’から排出される生産物４４は、酵素的加水分解後のセルロース材の液化したスラリーである。
【００４６】
ある実施例において、酵素的加水分解プロセスの生産物４４は糖類、例えば単量体状糖類を含む。これらの生産物は、幅広い種類の分野または用途に使用するために、容積型ポンプ４６によってポンプ輸送される。生産物４４はエタノールまたは他の付加価値のある化学物質を生産するために使用される。
【００４７】
連続流システムは、本発明のある態様の一例としてここに開示されているが、セルロース材のいくつかのバッチが上述の混合方法で混合されるバッチシステムによる他の態様では、液化または糖化のために必要とされる酵素の総量が、従来のバッチ式システムまたは供給−バッチ式システムで上述の方法を使用せずに、より多い酵素を必要とする場合よりも減少する。バッチ式プロセスは反転タンク（inverted tank）を用いて、または反転タンクを用いずに実施される。
【００４８】
スラリーの温度またはｐＨは加水分解プロセス全体にわたって多少変動するが、ある実施例において、酵素の能力を増大するために、温度を約５０度Ｃ以下に保持し、ｐＨを約５〜６の範囲に保持することが有益である。
【００４９】
図３は、二つの異なる速度の量子ミキサー（quantum mixer）中のＰＣＳプレミックスの粘度と酵素的糖化の変化を示したグラフである。図３のデータはセルロース含有スラリーの粘度が酵素的糖化の間に急速に低下し、酵素的収率が粘度の減少に比べて比較的にゆっくりと上昇することを示す。図３は、材料の粘度が高い間は、比較的に短期間、例えば０．５時間〜１．５時間の間、セルロース材と酵素とを混合するために円錐形第１反応器を使用することを支持している。円錐形第１反応器は、急速に減少する粘度を有する材料を混合するのに適している。何故ならば、円錐形第１反応器の上部領域は、高粘性材料料を混合するのに適した比較的短い混合アームおよび材料の減少する粘度に対応する槽の下方向において漸進的に長くなるアームを有するからである。
【００５０】
図４は、５０ｈｚ（２０００rpm）および１０秒の初期混合における糖化中の前処理された実除去トウモロコシ（corn  stover）の流動学的特性を示すグラフである。図４は、実除去トウモロコシの粘度（ｍＰａ*ｓ）は、酵素的糖化の初期混合後、２０ｒｐｍを超える回転スピードで酵素的糖化中に、その実除去トウモロコシを混合することによって減少することを示す。
【００５１】
図５は、３５ｈｚ（１４００rpm）および１０秒の初期混合における糖化中の前処理された実除去トウモロコシの流動学的特性を示すグラフである。図４は、実除去トウモロコシの粘度（ｍＰａ*ｓ）は、酵素的糖化の初期混合後、２０ｒｐｍを超える回転スピードで酵素的糖化中に、その実除去トウモロコシを混合することによって減少することを示す。
【００５２】
図６は、５０ｈｚ（２０００rpm）および１０秒の初期混合、次に２００ｒｐｍでの継続混合における糖化中の前処理された実除去トウモロコシの流動学的特性を示すグラフである。図６は、実除去トウモロコシの粘度（ｍＰａ*ｓ）は、酵素的糖化の初期混合後、２０ｒｐｍを超える回転スピードで酵素的糖化中に、その実除去トウモロコシを混合することによって減少することを示す。
【００５３】
図７は、本発明に従った液化のための方法例を示す。リグノセルロース材を含むスラリーが用意される。スラリーの温度、ｐＨおよびコンシステンシーは、特定の酵素または酵素溶液に最も適した特定の範囲に入るまで変更させられる。所望の温度、ｐＨおよびコンシステンシーに到達した後、酵素溶液の部分がスラリーに添加され、スラリーは、その粘度が低下して液体になるまで異なる複数の段階で混合される。スラリーは酵素的加水分解反応を行う。スラリーの酵素的加水分解により単量体状糖類が生成する。
【００５４】
この方法例は、ステップＳ１でリグノセルロース材を含むスラリーを生成するための水蒸気爆発反応を行うことを含む。ステップS２で、スラリーの平均ｐＨが約４．５〜６．５であり、スラリーの平均温度が約４５〜５５度Ｃであり、スラリーが約１０〜３５％のコンシステンシー（スラリーの総重量に対する不溶性粒子ｗｔ％）を有するまで第１コンベアでスラリーがアルカリベース物質と水と混合される。ステップS３で、スラリーは第２コンベアに搬送される。ステップS４で、酵素溶液の第１部分が第２コンベアでスラリーに添加されるが、前記酵素は第２コンベア内の一つ以上の位置から第２コンベアに添加される。ステップS５で、スラリーは容積型ポンプを介して混合器に搬送される。ステップS６で、約４００〜４０００ｒｐｍのスピードで、約０．０５秒〜２００秒間、混合槽内でスラリーが混合されるが、前記酵素溶液の第２部分が混合中にスラリーに添加される。ステップS７で、高粘度からより低い粘度まで材料を遷移させ、実質的に液体の材料を生成するために円錐槽である第１反応器にスラリーが搬送される。ステップS８で、実質的に液体の材料が、さらなる液化および酵素的加水分解のために、第２反応器に搬送されるが、前記スラリーの温度は、酵素溶液の第１部分の添加直前およびプロセス期間の全体にわたって約４５〜５５度Ｃに維持される。
【００５５】
本発明は現在最も実用的で好ましいと思われる態様との関連で記述したが、本発明は開示された態様に限定されるものではなく、逆に、添付の請求項の範囲内にある種々の変形および等価物にもおよぶことを意図していると理解されたい。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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