(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂１００重量部に対して、
（Ｂ）酸無水物５０〜１５０重量部、及び、
（Ｃ）硬化促進剤として、その１０重量部とエポキシ樹脂（Ａ）１００重量部と酸無水物（Ｂ）としてのメチルテトラヒドロキシ酸無水物１００重量部との混合物の２５℃で２４時間後の増粘倍率が１．０〜２．０であるマイクロカプセル型硬化促進剤を１０〜２５重量部含有し、さらに、
（Ｄ）平均粒径２０〜４０μｍの溶融球状シリカを組成物中に８８〜９２重量％含有し、
２５℃、せん断速度２．５（１／ｓ）における粘度が１０００Ｐａ・ｓ以下である電子部品圧縮成型封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
前記平均粒径２０〜４０μｍの溶融球状シリカ（Ｄ）は、平均粒径が０．２〜５μｍの溶融球状シリカを、前記溶融球状シリカ（Ｄ）全体中、５〜４０重量％含有するものである請求項１記載の組成物。
【請求項３】
さらに、（Ｅ）シリコーンゲル又はシリコーンオイルをエポキシ樹脂（Ａ）１００重量部に対して５〜１００重量部、及び、（Ｆ）分散剤を含有する請求項１又は２記載の組成物。
【請求項４】
分散剤（Ｆ）は、分子中に下記一般式（１）で表される構造を有するオルガノポリシロキサン誘導体である請求項３記載の組成物。
−［−Ｂ−Ａ−Ｂ−（Ｃ−Ｄ）ｎ−Ｃ−］ｐ−        （１）
（一般式（１）中、Ａは両末端に活性水素含有基を有する２０〜５０個のシロキサン結合を有するオルガノポリシロキサン化合物残基を表し、Ｂは活性水素と反応し得る官能基を２個有し、ビフェニル若しくはナフタレン骨格含有エポキシ化合物、ジイソシアネート化合物又はジカルボン酸化合物のいずれかの二官能性有機化合物残基を表し、Ｃは活性水素含有基を２個有する二官能性有機化合物残基であって、エポキシ化合物と反応するビスフェノール化合物残基、ジイソシアネート化合物と反応するグリコール化合物残基又はジカルボン酸化合物と反応するジアミノ化合物残基のいずれかを表し、Ｄは活性水素と反応し得る官能基を２個有する二官能性有機化合物残基を表し、ｎは１〜２０の整数を表し、ｐは１〜２０の整数を表す。）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高含有量の無機充填材を配合した常温で流動性の電子部品封止用エポキシ樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、半導体パッケージ等の電子部品の薄型化に伴い封止樹脂の厚みが非常に薄くなってきた。従来、半導体等の電子部品の封止は、固形エポキシ樹脂組成物を用いトランスファー成型工法により行われてきたが、薄型パッケージをトランスファー成型工法により樹脂封止した場合、狭部に樹脂を流動させる為、ワイヤ変形を起こすことが懸念される。また封止面積が大きくなると、充填不良を起こしやすくなる。【０００３】
そこで、近年、薄膜パッケージや大面積を封止するウェハーレベルＰＫＧの封止に、液状エポキシ樹脂組成物を用いた圧縮成型工法が用いられるようになってきた。封止成型に液状エポキシ樹脂組成物を使用すると、固形エポキシ樹脂組成物と比較して、成型時の粘度が非常に低くなる為、ワイヤ変形を起こし難く、また大面積を一括封止することが可能となることが期待される。【０００４】
しかし、大面積を一括にて封止する場合には、成型後の反りが大きな問題となる。このために、無機充填材を大量に添加することにより、成型後の熱応力を低下させる手法がある（例えば、特許文献１〜３参照。）が、無機充填材を大量に添加すると粘度が上昇し液状組成物ではなくなり、ワイヤ変形の一種であるワイヤースイープや充填不良を起こし易く、また製造時の樹脂供給が困難になる。従って、圧縮成型工法により電子部品を封止するエポキシ樹脂組成物に関し、無機充填材を多く含有し、成型後の反りが小さく、且つ、高い流動性を有する液状エポキシ樹脂組成物が望まれている。【０００５】
【特許文献１】特開平８−４１２９３号公報
【特許文献２】特開２００２−１２１２６０号公報
【特許文献３】特開２００７−１９７５１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記の現状に鑑み、本発明は、無機充填材を大量に含有し、且つ常温にて低粘度で流動性を有するものであって、つぎのような有利性を有する：反応性と貯蔵安定性を両立し、脱型性、成型物外観等にすぐれ、しかも、反りが抑えられた、電子部品封止用エポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、（Ａ）エポキシ樹脂１００重量部に対して、
（Ｂ）酸無水物５０〜１５０重量部、及び、
（Ｃ）硬化促進剤として、その１０重量部とエポキシ樹脂（Ａ）１００重量部と酸無水物（Ｂ）としてのメチルテトラヒドロキシ酸無水物１００重量部との混合物の２５℃で２４時間後の増粘倍率が１．０〜２．０であるマイクロカプセル型硬化促進剤を１０〜２５重量部含有し、さらに、
（Ｄ）平均粒径２０〜４０μｍの溶融球状シリカを組成物中に８８〜９２重量％含有し、
２５℃、せん断速度２．５（１／ｓ）における粘度が１０００Ｐａ・ｓ以下である電子部品圧縮成型封止用エポキシ樹脂組成物である。
【０００８】
本発明のエポキシ樹脂組成物の一態様においては、前記平均粒径２０〜４０μｍの溶融球状シリカ（Ｄ）は、平均粒径が０．２〜５μｍの溶融球状シリカを、前記溶融球状シリカ（Ｄ）全体中、５〜４０重量％含有する。
本発明のエポキシ樹脂組成物の別の態様においては、さらに、（Ｅ）シリコーンゲル又はシリコーンオイルをエポキシ樹脂（Ａ）１００重量部に対して５〜１００重量部、及び、（Ｆ）分散剤を含有する。
本発明のエポキシ樹脂組成物のさらに別の態様においては、分散剤（Ｆ）は、分子中に下記一般式（１）で表される構造を有するオルガノポリシロキサン誘導体である。
−［−Ｂ−Ａ−Ｂ−（Ｃ−Ｄ）ｎ−Ｃ−］ｐ−        （１）
【０００９】
一般式（１）中、Ａは両末端に活性水素含有基を有する２０〜５０個のシロキサン結合を有するオルガノポリシロキサン化合物残基を表し、Ｂは活性水素と反応し得る官能基を２個有し、ビフェニル若しくはナフタレン骨格含有エポキシ化合物、ジイソシアネート化合物又はジカルボン酸化合物のいずれかの二官能性有機化合物残基を表し、Ｃは活性水素含有基を２個有する二官能性有機化合物残基であって、エポキシ化合物と反応するビスフェノール化合物残基、ジイソシアネート化合物と反応するグリコール化合物残基又はジカルボン酸化合物と反応するジアミノ化合物残基のいずれかを表し、Ｄは活性水素と反応し得る官能基を２個有する二官能性有機化合物残基を表し、ｎは１〜２０の整数を表し、ｐは１〜２０の整数を表す。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の組成物は上述の構成により、高温での充分な反応性を有しており、しかも室温では増粘が抑えられている。室温での増粘性が低いので硬化プレス中の粘度上昇が少なく、成形品外観が良好になり、圧縮成型用途に適している。
また、圧縮成型後、充分高温のＴｇ、例えば、成型温度以上のＴｇ、を有するので、脱型性が良好である。
さらに、本発明の組成物は、無機充填材を８８〜９２重量％に高充填しつつも常温で低い粘度を示し、圧縮成型によって薄型パッケージの電子部品や大面積電子部品を封止しても反りがなく、ワイヤースイープや充填不良も生じない。このため、大面積半導体パッケージ等の電子部品の封止を生産性よく高品質に行うことができる。
また、シリコーンゲル又はシリコーンオイルを適切な分散剤とともに配合することにより、さらに大面積の電子部品の封止を良好に行うことができ、例えば、シリコンウェハーのような大面積の電子部品の圧縮成型封止にも好適に適用可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明におけるエポキシ樹脂（Ａ）は、半導体封止に用いられるエポキシ樹脂を使用することができ、例えば、カテコールジグリシジルエーテル、レゾルシンジグリシジルエーテル、フタル酸ジグリシジルエーテル、２，５−ジイソプロピルヒドロキノンジグリシジルエーテル、ヒドロキノンジグリシジルエーテル、フロログルシノールＰＥＧ等のベンゼン環を１個有する一核体芳香族エポキシ樹脂類；脂環式エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、ビスフェノールＡＤ型、ビスフェノールＳ型等のビスフェノール型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂が部分縮合したオリゴマー混合物、ビスフェノール型エポキシ樹脂の核水添型エポキシ樹脂；テトラメチルビス（４−ヒドロキシフェニル）メタンジグリシジルエーテル、テトラメチルビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテルジグリシジルエーテル；ビフェニル型又はテトラメチルビフェニル型エポキシ樹脂、これらの核水添型エポキシ樹脂；ビスフェノールフルオレン型エポキシ樹脂、ビスクレゾールフルオレン型エポキシ樹脂、ＢＰＥＦジグリシジルエーテル等のフルオレン型エポキシ樹脂；ナフタレン型エポキシ樹脂等を挙げることができる。また、これらの２官能エポキシ樹脂に対しては、弾性率の観点から３官能以上の多官能エポキシ樹脂を組み合わせることもできる。上記多官能エポキシ樹脂としては、例えば、多官能グリシジルアミン、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、多官能グリシジルエーテルが挙げられる。またその他のエポキシ樹脂、例えば、シリル化エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、ビスフェノールＡプロピレンオキサイド付加物のジグリシジルエーテル、ビスフェノールＡエチレンオキサイド付加物のジグリシジルエーテル、ジアリルビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を併用することもできる。これらのうち、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、これらの２種又はそれ以上の組合せ、が好ましい。【００１２】
本発明において、酸無水物（Ｂ）としては、エポキシ樹脂の硬化剤として使用されている酸無水物を使用することができ、例えば、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、３−メチルテトラヒドロ無水フタル酸、無水ハイミック酸、メチルテトラヒドロキシ酸無水物、メチルヘキサヒドロキシ酸無水物、無水コハク酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸等を挙げることができる。これらは単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらのうち、好ましくは、メチルテトラヒドロキシ酸無水物、メチルヘキサヒドロキシ酸無水物である。【００１３】
本発明において、硬化促進剤（Ｃ）としては、その１０重量部とエポキシ樹脂（Ａ）１００重量部と酸無水物（Ｂ）としてのメチルテトラヒドロキシ酸無水物１００重量部との混合物の２５℃で２４時間後の増粘倍率が１．０〜２．０であるマイクロカプセル型硬化促進剤を用いる。増粘倍率は、好ましくは１．０〜１．５である。増粘倍率が小さいほど作業時の取扱時間を長くすることができる。増粘倍率が２．０を超えると、貯蔵安定性が悪く、作業時の取扱性が低下し、あるいは、反応性が高い為、キャビティーの一部に樹脂が充填されないことがある。上記増粘倍率の測定は、２５℃においてブルックフィールド社製ＨＢＴ型粘度計を用いて行うことができる。本発明において、硬化促進剤（Ｃ）として用いるマイクロカプセル型硬化促進剤としては、上述の条件でエポキシ樹脂と酸無水物と硬化促進剤との混合物の増粘倍率を測定することにより、適切なものを容易に選択することができる。【００１４】
上記マイクロカプセル型硬化促進剤としては、例えば、アミン系化合物粉末をエポキシ樹脂中に分散した微粒子組成物等を使用することができ、アミン系化合物としては、以下に例示するものの中から、増粘倍率に基づいて選択すればよい：脂肪族第一アミン、脂環式第一アミン、芳香族第一アミン、脂肪族第二アミン、脂環式第二アミン、芳香族第二アミン、イミダゾール化合物、イミダゾリン化合物、これら化合物とカルボン酸、スルホン酸、イソシアネート、エポキシ等との反応生成物、等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を併用することができ、例えば、脂肪族第一アミン、脂環式第一アミン、芳香族第一アミン、脂肪族第二アミン、脂環式第二アミン、芳香族第二アミン、イミダゾール化合物、又は、イミダゾリン化合物と、それらのカルボン酸、スルホン酸、イソシアネート、又は、エポキシとの反応生成物との併用を好ましく使用することができる。上記アミン系化合物粉末は、体積平均粒径が５０μｍ以下が好ましく、１０μｍ以下がより好ましい。また、上記アミン系化合物粉末は、融点又は軟化点が６０℃以上であることが、２５℃での増粘を抑える観点から好ましい。【００１５】
本発明において、これらの成分の配合量としては、エポキシ樹脂（Ａ）１００重量部に対して、酸無水物（Ｂ）５０〜１５０重量部、硬化促進剤（Ｃ）８〜４０重量部である。酸無水物（Ｂ）の含量が上記範囲内であると硬化性と硬化物の物性が良好である。硬化促進剤（Ｃ）の含量が上記範囲未満であると、成型後のＴｇが充分高くならず、脱型性が悪くなり、上記範囲を超えると、充填性が悪化する。好ましくは、エポキシ樹脂（Ａ）１００重量部に対して、酸無水物（Ｂ）８０〜１２０重量部、硬化促進剤（Ｃ）１０〜２５重量部である。【００１６】
本発明においては、さらに、溶融球状シリカ（Ｄ）を組成物中に８８〜９２重量％含有する。上記溶融球状シリカは真球度の高いものが好ましい。溶融球状シリカ（Ｄ）の配合量が８８重量％未満であると、成型物の反りが抑えられず、一方、９２重量％を超える量を配合すると、流動性を持たせることが困難である。【００１７】
本発明においては、上記溶融球状シリカ（Ｄ）は、平均粒径が０．２〜５μｍの溶融球状シリカを５〜４０重量％含有するものであることが好ましい。平均粒径が０．２〜５μｍの溶融球状シリカを、溶融球状シリカ（Ｄ）全体中、５〜４０重量％、より好ましくは１０〜３０重量％、含有することにより、組成物の粘度上昇を抑えつつ、充填量を上げることができる。【００１８】
また上記溶融球状シリカ（Ｄ）は、あらかじめ表面にシランカップリング剤を反応させたものを用いることもできる。【００１９】
本発明の組成物には、さらに、シリコーンゲル又はシリコーンオイル（Ｅ）を添加することができる。上記シリコーンゲルは、ポリシロキサン構造を持ち、縮合反応方法や付加反応方法により製造され、それ自体は公知のものである。上記シリコーンオイルは、やはりポリシロキサン構造を持ち、シロキサン結合が概ね２０００以下の直鎖構造のもので、それ自体は公知のものである。それらの製造方法は公知であり、例えば、特開昭５４−４８７２０号公報、特開昭４８−１７８４７号公報等に記載の製造方法で得ることができる。具体的には、例えば、ビニル基含有オルガノポリシロキサンにＳｉＨ基含有シロキサンを０．３〜０．８個の割合で、触媒として白金系化合物の存在下で反応させることにより得ることができる。上記シリコーンゲル又はシリコーンオイル（Ｅ）の配合量は、エポキシ樹脂（Ａ）１００重量部に対して、５〜１００重量部が好ましく、１０〜８０重量部がより好ましい。【００２０】
上記シリコーンゲル又はシリコーンオイル（Ｅ）を用いる場合には、それらをエポキシ樹脂に均一に分散させるための分散剤（Ｆ）ととともに配合することが好ましい。上記分散剤としては、好ましいものとして、分子中に下記一般式（１）で表される構造を有するオルガノポリシロキサン誘導体を挙げることができる。
−［−Ｂ−Ａ−Ｂ−（Ｃ−Ｄ）ｎ−Ｃ−］ｐ−        （１）【００２１】
一般式（１）中、Ａは両末端に活性水素含有基を有する２０〜５０個のシロキサン結合を有するオルガノポリシロキサン化合物残基を表し、Ｂは活性水素と反応し得る官能基を２個有し、ビフェニル若しくはナフタレン骨格含有エポキシ化合物、ジイソシアネート化合物又はジカルボン酸化合物のいずれかの二官能性有機化合物残基を表し、Ｃは活性水素含有基を２個有する二官能性有機化合物残基であって、エポキシ化合物と反応するビスフェノール化合物残基、ジイソシアネート化合物と反応するグリコール化合物残基又はジカルボン酸化合物と反応するジアミノ化合物残基のいずれかを表し、Ｄは活性水素と反応し得る官能基を２個有する二官能性有機化合物残基を表し、ｎは１〜２０の整数を表し、ｐは１〜２０の整数を表す。このようなオルガノポリシロキサン誘導体は、オルガノポリシロキサン鎖と芳香環含有鎖又は長鎖の脂肪族鎖との両方を含有するため、シリコーンゲルやシリコーンオイルをエポキシ樹脂に分散させるための分散剤として適切である。【００２２】
上記オルガノポリシロキサン誘導体としては、上記一般式（１）における残基Ｂと残基Ｄとが同じ化合物残基であってもよく、その場合は、下記一般式（２）で表される構造を有することができる。
−［−Ｂ−Ａ−Ｂ−（Ｃ−Ｂ）ｎ−Ｃ−］ｐ−        （２）【００２３】
一般式（２）中、Ａは両末端に活性水素含有基を有する２０〜５０個のシロキサン結合を有するオルガノポリシロキサン化合物残基を表し、Ｂは一般式（３）：【００２４】
【化１】
0005574237.tif 000002
【００２５】
（一般式（３）中、Ａｒ１はビフェニル又はナフタレンから誘導された２価芳香族基を表し、ｍは１又は２の整数を表す。）で表される二官能性芳香族エポキシ化合物残基を表し、Ｃは−Ｏ−Ａｒ２−Ｏ−（式中、Ａｒ２は２，２−ビスフェニルプロピル基を表す。）で表される二価フェノール化合物残基を表し、ｎは１〜２０の整数を表し、ｐは１〜２０の整数を表す。【００２６】
上記ポリシロキサン誘導体の製造方法は公知であり、例えば、日本特許第３８５５０７４号公報記載の方法を用いることができる。また、好ましい分散剤としてのポリシロキサン誘導体の具体例も上記公報の実施例１（分散剤Ｂ）、実施例５（分散剤Ｃ）に開示されている。その製造方法を例示すれば、例えば、フェノール末端シリコーンオイルとナフタレン骨格型ジグリシジルエーテルを反応させ、反応物に、ビスフェノールＡジグリシジルエーテルとビスフェノールＡとを重合させる。こうすることにより、ポリエーテル構造を持ち、末端にエポキシ基を有する分散剤を得ることができる。【００２７】
上記分散剤（Ｆ）の配合量としては、上記シリコーンゲル又はシリコーンオイル（Ｅ）を樹脂中に分散させるために必要な量であればよく、例えば、上記オルガノポリシロキサン誘導体を使用する場合は、シリコーンオイル又はシリコーンゲル１００重量部に対して５〜８０重量部が好ましく、１０〜５０重量部がより好ましい。【００２８】
本発明の組成物には、本発明の目的を阻害しないかぎり、その他の添加剤を使用することができる。このような添加剤としては、シランカップリング剤、カーボンブラック等が挙げられる。シランカップリングとしては、例えば、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン等が挙げられる。上記シランカップリング剤は、あらかじめ表面にシランカップリング剤を反応させた溶融球状シリカを用いる場合でも、所望により、配合してもよい。【００２９】
上記シランカップリング剤の配合量は、組成物中、０．１〜１０ｐｈｒが好ましく、より好ましくは２〜６ｐｈｒである。
上記カーボンブラックの配合量は、組成物中、０．１〜５ｐｈｒが好ましく、より好ましくは０．５〜３ｐｈｒである。【００３０】
本発明の組成物は、上記成分を、常法により混合することにより調製することができる。なお、本発明においては、揮発成分の使用を避けるので、有機溶剤を使用しない。【００３１】
本発明の組成物は、２５℃、せん断速度２．５（１／ｓ）における粘度が１０００Ｐａ・ｓ以下である。上記粘度は、測定方法により値が異なる場合は、ブルックフィールド社製、ＨＢＴ型粘度計を用いて測定される値である。組成物の粘度が１０００Ｐａ・ｓを超えると、圧縮成型時にワイヤースイープや充填不良を起こし易く、また製造時の樹脂供給が困難となる。【００３２】
本発明の組成物は、硬化条件として、好ましくは５０〜２００℃、さらに好ましくは１００〜１７５℃、２〜１０分程度を使用することができる。【００３３】
本発明の組成物は、電子部品封止用組成物である。その使用方法としては、電子部品の封止を、好ましくは、大面積半導体パッケージの封止を、圧縮成型工法によって行う方法が挙げられる。圧縮成型工法は、公知のコンプレッション成型機等を用いて行うことができる。【００３４】
以下に実施例を示して、本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。【００３５】
実施例１〜１３及び比較例１〜１１
表１、表２、表３に示す各成分及び配合量（重量部）でそれぞれ配合し室温でよく混合して各組成物を得た。得られた組成物について、ブルックフィールド社製、ＨＢＴ型粘度計で、２５℃、せん断速度２．５（１／ｓ）における粘度を測定した。増粘倍率は、得られた組成物を２５℃において、２４時間後の粘度を測定して、その粘度増加率（％）として求めた。ただし、組成物の初期粘度が高くパテ状の場合は増粘倍率を求めることができない。なお、促進剤の増粘倍率は後記する。充填剤充填率は溶融球状シリカの充填率を表す。【００３６】
つぎに、各組成物をコンプレッション成型法により、実施例１〜９、比較例１〜９はキャビティー１００×１００×０．３ｍｍによってＦＲ−４基板（１２０×１２０×０．４ｍｍ）上に１５０℃、３分で成型し、実施例１０〜１３、比較例１０〜１１はキャビティー直径２００ｍｍ×キャビティー高さ０．４ｍｍによってシリコンウェハー（直径２００×厚み０．７ｍｍ）上に１２０℃、１０分で成型した。成型物について、脱型性、充填性を、以下の方法で評価した。【００３７】
また、成型物のＴｇをＤＭＡ法にて測定した。測定条件は、昇温速度２℃／ｍｉｎ、周波数１Ｈｚとし、ｔａｎδの第一ピークの温度を求めた。さらに、成型物を１５０℃、１時間にて後硬化を行い、硬化物のＴｇをＤＭＡ法にて測定した。測定条件は、昇温速度２℃／ｍｉｎ、周波数１Ｈｚとし、ｔａｎδのピークの温度を求めた。硬化物について、反りを以下の方法で評価した。これらの結果を表１、表２、表３に示した。【００３８】
評価方法
（１）脱型性
実施例１〜９、比較例１〜９はコンプレッション成型１５０℃、３分後に、以下の基準で評価をした。
○：リリースフィルムの剥離性良好で、脱型可能
×：樹脂が硬化しないか、又は、脱型時に変形して、脱型不可能
実施例１０〜１３、比較例１０〜１１はコンプレッション成型１２０℃、１０分後に、以下の基準で評価をした。
○：リリースフィルムの剥離性良好で、脱型可能
×：樹脂が硬化しないか、又は、脱型時に変形して、脱型不可能
（２）充填性（外観）Ａ
実施例１〜９、比較例１〜９はコンプレッション成型１５０℃、３分後に、以下の基準で評価をした。
○：キャビティー（１００×１００×０．３ｍｍ）に樹脂が充填されて、成型物の外観に欠陥がない
×：成型途中に硬化が始まって、キャビティー（１００×１００×０．３ｍｍ）の一部に樹脂が充填されず、成型物に成型不良による外観欠陥がある
（３）充填性（外観）Ｂ
実施例１０〜１３、比較例１０〜１１はコンプレッション成型１２０℃、１０分後に、以下の基準で評価をした。ただし、比較例１０は組成物の初期粘度が高くパテ状であったので、充填性（外観）Ｂの評価をしなかった。
◎：キャビティー（直径２００ｍｍ×キャビティー高さ０．４ｍｍ）に樹脂が充填されて、ウェハー内周側から外周側まで成型物の外観に欠陥がない
○：キャビティー（直径２００ｍｍ×キャビティー高さ０．４ｍｍ）に樹脂が充填されているが、ウェハー外周部にフローマークが発生
×：成型途中に硬化が始まって、キャビティー（直径２００ｍｍ×キャビティー高さ０．４ｍｍ）の一部に樹脂が充填されず、成型物に成型不良による外観欠陥がある
また、実施例１〜９の組成物を用いて同じく充填性（外観）Ｂの評価をしたところ、全て○であった。
（４）反りＡ
実施例１〜９、比較例１〜９はコンプレッション成型１５０℃、３分後に、以下の基準及び方法で評価をした。
成型した後、後硬化を施したパッケージの基板側を測定し、反り量を以下の基準で評価した。測定方法はレーザー変位計を用いて、中心部と４つの角部との高低差の平均を測定し、その値を反り量とした。
◎：１００μｍ未満
○：１００μｍ以上５００μｍ未満
×：５００μｍ以上
（５）反りＢ
実施例１０〜１３、比較例１０〜１１はコンプレッション成型１２０℃、１０分後に、以下の基準及び方法で評価をした。ただし、比較例１０は組成物の初期粘度が高くパテ状であったので、反りＢの評価をしなかった。
成型した後、後硬化を施したシリコンウェハーの基板側を測定し、反り量を以下の基準で評価した。測定方法はレーザー変位計を用いて、中心部と４つの周辺部に等間隔にとった点との高低差の平均を測定し、その値を反り量とした。
◎：５ｍｍ未満
○：５ｍｍ以上１５ｍｍ未満
×：１５ｍ以上
また、実施例１〜９の組成物を用いて同じく反りＢの評価をしたところ、全て○であった。【００３９】
なお、各表中の略語の意味は以下のとおり。促進剤の増粘倍率は、その１０重量部とエポキシ樹脂（１）１００重量部とメチルテトラヒドロキシ酸無水物１００重量部との混合物の２５℃で２４時間後の増粘倍率をブルックフィールド社製ＨＢＴ型粘度計を用いて測定した。
エポキシ樹脂（１）：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０ｇ／ｅｑ）
エポキシ樹脂（２）：脂環式エポキシ樹脂（エポキシ当量１３５ｇ／ｅｑ）
酸無水物（１）：メチルテトラヒドロキシ酸無水物（酸無水物当量１６４ｇ／ｅｑ）
溶融球状シリカ（１）：平均粒径１０μｍ
溶融球状シリカ（２）：平均粒径８μｍ（溶融球状シリカ（１）に平均粒径２μｍの溶融球状シリカを１５％配合）
溶融球状シリカ（３）：平均粒径３５μｍ
溶融球状シリカ（４）：平均粒径３０μｍ（溶融球状シリカ（３）に平均粒径２μｍの溶融球状シリカを１５％配合））
シランカップリング剤：３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン
促進剤（１）：マイクロカプセル型硬化促進剤（１）（旭化成社製）（増粘倍率１．２倍）
促進剤（２）：マイクロカプセル型硬化促進剤（２）（日本化薬社製）（増粘倍率２．２倍）
促進剤（３）：２−メチルイミダゾール
促進剤（４）：マイクロカプセル型硬化促進剤（３）（旭化成社製）（増粘倍率１．３倍）
促進剤（５）：マイクロカプセル型硬化促進剤（４）（旭化成社製）（増粘倍率１．２倍）
オルガノポリシロキサン誘導体：フェノール末端ポリジメチルシロキサン（フェノール当量１５００、２５℃での粘度１００ｍＰａ・ｓ）１００重量部、ナフタレン骨格型ジグリシジルエーテル（エポキシ当量１４２）６５重量部、塩化テトラメチルアンモニウム０．０３重量部及びビスフェノールＡ３４重量部を反応させた、両末端にエポキシ基を有し重量平均分子量２３０００のもの
シリコーンゲル：２液型シリコーンゲルＴＳＥ３０６２（ＧＥ東芝シリコーン社製）
シリコーンオイル：エポキシ基含有シリコーンオイル（エポキシ当量１２００、２５℃での粘度７００ｍＰａ・ｓ）【００４０】
【表１】
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【００４１】
【表２】
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【００４２】
【表３】
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【００４３】
上記実施例から、本発明の組成物は、高充填率の充填材を含有するにもかかわらず室温で液状を示し、反応性と貯蔵安定性を両立し、脱型性、キャビティーへの充填性等にすぐれ、しかも、反りが抑えられたことが判った。また、シリコーンゲルやシリコーンオイルを適切な分散剤ととともに使用する（実施例１０〜１３）ことにより、とくにシリコンウェハー上のパッケージ成型が極めて良好であった。一方、比較例の組成物では、充填材を高度に充填すると液状でなくなり（比較例１、２）、充填量を抑えて組成物の流動性を高めると反り量が大きくなり（比較例３、４、５）、硬化促進剤の含量が多すぎるとキャビティーへの充填性が悪化し（比較例７）、硬化促進剤の増粘倍率が大きすぎると反応性と貯蔵安定性を両立できず、しかも、キャビティーへの充填性が悪化した（比較例８、１１）。また、硬化促進剤の含量が少なすぎると、成型後Ｔｇがひくく、脱型が不可能であった（比較例１〜３、６）。カプセル型硬化促進剤ではない硬化促進剤を用いると、組成物の増粘倍率が高くなった（比較例９）。