(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電極と対向電極との間に形成された有機層の配列を有する有機エレクトロルミネセンス素子であって、
上記有機層の配列は、上記電極および上記対向電極から電気的に絶縁されていると共に、発光層と上記発光層に割当てられた電荷キャリア発生領域とを備え、上記電荷キャリア発生領域は、上記電極および上記対向電極にＡＣ電圧が印加されると、正の電荷キャリアおよび負の電荷キャリアを供給するように構成されており、上記電荷キャリア発生領域では、ｐ型ドープされた有機層と、上記ｐ型ドープされた有機層に隣接して配置されたｎ型ドープされた有機層とによって、ｐｎ層接合が形成されており、
上記層の配列は、上記電極および上記対向電極から、それぞれ１つの絶縁層によって電気的に絶縁されており、
上記電荷キャリア発生領域は、２つの上記絶縁層のうちのいずれか一方に接触して形成されていることを特徴とする、有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項２】
電極と対向電極との間に形成された有機層の配列を有する有機エレクトロルミネセンス素子であって、
上記有機層の配列は、上記電極および上記対向電極から電気的に絶縁されていると共に、発光層と上記発光層に割当てられた電荷キャリア発生領域とを備え、上記電荷キャリア発生領域は、上記電極および上記対向電極にＡＣ電圧が印加されると、正の電荷キャリアおよび負の電荷キャリアを供給するように構成されており、上記電荷キャリア発生領域では、ｐ型ドープされた有機層と、上記ｐ型ドープされた有機層に隣接して配置されたｎ型ドープされた有機層とによって、ｐｎ層接合が形成されており、
上記電荷キャリア発生領域において、
上記電荷キャリア発生領域が、上記ｐ型ドープされた有機層に隣接してさらなるｎ型ドープされた有機層が配置されたｎｐｎ型有機層構造として形成されていることによって、または
上記電荷キャリア発生領域が、上記ｎ型ドープされた有機層に隣接してさらなるｐ型ドープされた有機層が配置されたｐｎｐ型有機層構造として形成されていることによって、さらなるｐｎ層接合が形成されることを特徴とする、有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項３】
上記発光層は、２つの上記絶縁層のうちのいずれか一方に接触して形成されていることを特徴とする、請求項１に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項４】
上記発光層と上記電荷キャリア発生領域との間に、バイポーラ電荷キャリア輸送特性を有する中間層が配置されていることを特徴とする、請求項１ないし３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項５】
上記発光層は、上記電荷キャリア発生領域に接触して形成されていることを特徴とする、請求項１ないし３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項６】
上記発光層と上記電荷キャリア発生領域との間に、正の電荷キャリアおよび負の電荷キャリア用のバイポーラ輸送特性を有する中間層が配置されていることを特徴とする、請求項１ないし４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項７】
上記発光層は、複数の発光部分層から形成されていることを特徴とする、請求項１ないし６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項８】
少なくとも１つのさらなる発光層を特徴とする、請求項１ないし７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項９】
上記発光層および上記少なくとも１つのさらなる発光層は、互いに隣り合って形成されていると共に、バイポーラ分離層によって分離されており、上記バイポーラ分離層は、正の電荷キャリアおよび負の電荷キャリアが上記バイポーラ分離層を通って輸送されることを阻止するように構成されていることを特徴とする、請求項８に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項１０】
上記電荷キャリア発生領域は、上記発光層と上記少なくとも１つのさらなる発光層との間に配置されていることを特徴とする、請求項８に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項１１】
上記発光層は発光体システムを含み、上記少なくとも１つのさらなる発光層はさらなる発光体システムを含み、上記発光体システムおよび上記さらなる発光体システムは、異なる色を発光するように構成されていることを特徴とする、請求項８ないし１０のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項１２】
少なくとも１つのさらなる電荷キャリア発生領域を特徴とする、請求項１ないし１１のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項１３】
上記発光層は、上記電荷キャリア発生領域と上記少なくとも１つのさらなる電荷キャリア発生領域との間に配置されていることを特徴とする、請求項１２に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項１４】
上記層の配列において、複数の発光層と、複数の電荷キャリア発生領域とが交互に配置されていることを特徴とする、請求項８、１２または１３に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項１５】
上記層の配列は、少なくとも１つの電荷キャリア遮断層を有しており、上記少なくとも１つの電荷キャリア遮断層は、少なくとも上記正の電荷キャリアの輸送、または少なくとも上記負の電荷キャリアの輸送を遮断するように構成されていることを特徴とする、請求項１ないし１４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項１６】
上記電極と上記対向電極との間において、上記層の配列は、非対称の層の配列を有していることを特徴とする、請求項１ないし１５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項１７】
上記電極および上記対向電極に、非対称のＡＣ電圧が印加されることを特徴とする、請求項１６に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネセンス素子、特に有機発光ダイオードに関する。
【０００２】
〔発明の背景〕
有機発光ダイオード（ＯＬＥＤ）の基本的な構造は、Tang et al. （Appl. Phys. Lett. 51, pages 913 ff., 1987）によって開示された。現在の有機発光ダイオードの構造もまだ、主に、この同じ原理に基づいている。基板上に積層が形成される。この場合、電極と対向電極との間に、通常全体の厚みが約１００ｎｍである層の配列が、有機層によって形成される。電極と対向電極とによって、アノードおよびカソードが形成される。有機発光ダイオードを動作させるために、これらのアノードおよびカソードには電圧が印加され、これによって、有機発光ダイオードは発光する。この層の配列において、通常、アノードの近傍には、有機材料から成るいわゆる正孔輸送層が配置される。カソードの近傍には、有機材料から成るいわゆる電子輸送層が配置される。電圧を印加する際にこの層の配列の中に注入される電荷キャリア、すなわち電子および正孔は、同じく層として形成された発光領域まで輸送され、該発光領域において再結合し、発光する。
【０００３】
有機発光素子に光を生成させるために、通常、動作時にはＤＣ電圧が印加される。ＤＣ電圧によって動作されるこの種の有機発光素子は、一定の制限を有している。このような有機発光ダイオードでは、電極に電圧を印加すると、電荷キャリアが、例えば有機膜として形成された有機層の配列に注入される。電極から電子および正孔を良好に注入することを保証するには、特別な電極材料が必要になる。良好な注入とは、電極と有機層の配列との間の遷移領域において、わずかな電圧降下しか生じないということを意味している。電極を酸素プラズマによって処理してもよいし、ＵＶオゾン処理を施してもよい。ベース電極がＩＴＯ（インジウムスズ酸化物）から構成される場合は、通常、こういった処理が有効である。
【０００４】
ＤＣ電圧によって動作される有機発光ダイオードでは、電界が、常に同一の方向に形成され、エレクトロルミネセンスを生成している。そのため、電界内の全ての電荷キャリアには、静止力がかかる。この一定に復調された力は、場合によっては、有機材料から成る層の配列内の粒子または小片を移動させる（特にこれらの粒子または小片が帯電されている場合）。このため、有機発光素子の寿命は制限される。
【０００５】
有機発光ダイオードは、いわゆる面発光体であり、少なくとも１つの電極は、有機材料から生成された光を層の配列において分離させるために、（半）透明になっている。このため、少なくともこの（半）透明である電極は、通常、極めて薄い層として形成されている。有機発光素子が動作している間、これらの電極では、電流の流れの断面が小さく、このため、損失が生じる。ディスプレイのスクリーンまたは平面状の照明ユニットといった、大きな表面を有する有機発光素子の場合、電極におけるこれらの抵抗損失は、極めて大きい。
【０００６】
さらに、ＤＣ電圧によって動作する有機発光素子の構成の１つの種類として、複数の有機発光ダイオードが重なり合って積層され、電気的に接続されている積層型のアーキテクチャが知られている（ＥＰ第１  ８０４  ３０８号、ＥＰ第１  ８０４  ３０９号）。この積層型のアーキテクチャは、単独の有機発光ダイオードと比べて、少なくとも２つの利点を有している。まず、複数の有機発光ダイオードを積層することは、光量を倍増させることを意味している。この利点に加えて、動作の安定性を増大させることが可能である。この動作の安定性が増大することは、積層型の有機発光ダイオードを、単独のダイオードの光量が実現され得る程度のより低い動作電圧によって動作させる場合にも当てはまる。
【０００７】
ＤＣ電圧によって動作される有機発光ダイオードの積層型アーキテクチャでは、個々のユニットは、通常、異なる無機材料によって接続されており、該無機材料は、電荷キャリア発生層として機能する（参照：Canzler et al., Proc. of SPIE, Vol. 6333, pages 11 ff., 2006; Gu et al., J. Appl. Phys. 86, pp. 4076 ff., 1999; Matsumoto et al., SID 03 Digest, pp. 979 ff, 2003; Kanno et al., Adv. Mat. 18, pp. 339 ff., 2006; Sun et al., Appl. Phys. Lett. 87, pp. 093504 ff., 2005）。これに加えて、互いに重なり合って積層された２つの有機発光ダイオードの間にｐｎ接合（またはｐｎ層接合）が配置された積層型アーキテクチャが提案されており、ここでは、ｎ型ドープされた層はアルカリ金属を用いて形成され、ｐ型ドープされた層はＦｅＣｌ３を用いて形成されている（Liao et al., Appl. Phys. Lett. 84, pages 167 ff., 2004）。さらに、ＤＣ電圧によって動作させる積層型素子のために、分子ドーピングが提案されている（Canzler et al., Proc. of SPIE Vol. 6333, pp. 11 ff., 2006）。マトリクス材と割当てられたドーピング材料とを組み合わせて堆積させて、ドープされた層を形成する。この堆積では、マトリクス材とドーピング材料との間の層の形成時に電荷移動が生じる。この電荷移動によって、電荷キャリアに対する導電率が向上した、ドープされた層が生じる。この堆積は、分子ドーピングによってｐ型ドープまたはｎ型ドープされた有機層の生成に特有である。
【０００８】
さらに、電極にＡＣ電圧が印加されることによって動作される有機発光素子、特に有機発光ダイオードが知られている。この、ＡＣ電圧による動作のための素子は、基本的に、異なる構造に基づいている。このため、この構成には、異なる要求および要件が生じる。ＡＣ電圧によって動作される有機発光素子の場合、ＤＣ電流によって動作される有機発光素子と異なり、層の配列は、２つの電極間に配置されると共にこれら２つの電極から絶縁された有機材料から構成される。電荷キャリアを電極から層の配列に注入する必要はないし、注入することは不可能である。逆に、ＡＣ電圧が電極に印加されるならば、層の配列自体の中に、電荷キャリアが生成される。
【０００９】
文献ＵＳ第２００４／００２７０５９  Ａ１号からは、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子が知られている。この公知の有機エレクトロルミネセンス素子では、層の配列内の電極間に形成された隣接し合う各発光層の間に、バイポーラ電荷キャリア発生層が配置されている。バイポーラ電荷キャリア発生層では、ＡＣ電圧を印加すると、電荷キャリア、すなわち電子および正孔が生成される。その後、生成された電荷キャリアは、バイポーラ電荷キャリア発生層から隣接し合う発光層の中に入り、再結合して、光を出力する。類似の構成が、Tsutsui et al. （Appl. Phys. Lett. 85, Nr. 12, pp. 2382 ff., 2004）において知られている。このバイポーラ電荷キャリア発生層は、１つまたは複数の層として構成されていてよい。
【００１０】
文献ＵＳ第２００５／０１５６１９７  Ａ１号からは、ＤＣ電圧による動作のための有機半導体素子が知られている。この有機半導体素子は、有機アクセプタ材料から成る層と有機ドナー材料から成る層との間にｐｎ層接合が形成された、電荷キャリア発生層を有している。
【００１１】
さらに、Terai et al. （「Electric-field-assisted bipolar charge generation from internal charge separation zone composed of doped organic bilayer」, Appl. Phys. Lett., Vol. 90, No. 8, 2007年2月21日, pp. 83502-83502)からは、バイポーラ電荷キャリア発生層が公知である。
【００１２】
〔発明の概要〕
本発明の目的は、層の構造的設計に関して、自由度を拡張することが可能な有機エレクトロルミネセンス素子を提供することにある。
【００１３】
上記目的を、本発明に従って、独立請求項１に係る有機エレクトロルミネセンス素子によって達成する。従属請求項の対象は、本発明の有効な発展形態である。
【００１４】
本発明は、電極と対向電極との間に有機層の配列が設けられた、有機エレクトロルミネセンス素子の原理を含む。上記有機層の配列は、上記電極および上記対向電極から電気的に絶縁されていると共に、発光層と、上記発光層に割当てられた電荷キャリア発生領域とを有している。上記電荷キャリア発生領域は、上記電極および上記対向電極にＡＣ電圧が印加されると、正の電荷キャリアおよび負の電荷キャリアを供給するように構成されており、上記電荷キャリア発生領域では、ｐ型ドープされた有機層と、上記ｐ型ドープされた有機層に隣接して配置されたｎ型ドープされた有機層とによって、ｐｎ層接合が形成されている。電荷キャリア発生層においてｐｎ層接合を設けることによって、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子において、電荷キャリア発生層を、有機層の配列内の異なる箇所に提供することが柔軟かつ有効に実現可能である。これによって、ＡＣ電流が印加されると、層の配列内の任意の箇所に、電荷キャリア、すなわち電子および正孔が提供されることが可能であり、その後これらの電荷キャリアは、１つまたは複数の発光層において、再結合して、光を生成する。
【００１５】
提案するエレクトロルミネセンス素子では、電極と対向電極との間に形成される光キャビティを、電気的ドーピングを行うことによって調節して、光の出力カップリングを最適化することが可能である。これは、ｎ型ドープされた有機層の層厚とｐ型ドープされた有機層の層厚とを可変に設定可能であり、この際に、エレクトロルミネセンス素子の動作電圧および動作周波数は大きく増大しないということに基づいている。これは、従来技術において形成されるような電気的にドープされていない層では、全く不可能であるか、または制限された範囲においてのみ可能であった。なぜなら、層の厚みが増大すると、素子の電気抵抗が増大し、必要とされる動作電圧が増大するからである。
【００１６】
本発明の好ましいさらなる発展形態は、層の配列が、電極および対向電極から、それぞれ１つの絶縁層によって電気的に絶縁されていることを提供する。ここで、一形態では、これらの各絶縁層は、割当てられた電極の上に、すなわち、電極の、層の配列側の各領域に直接形成されていてよい。
【００１７】
本発明の有効な形態では、電荷キャリア発生層は、これらの絶縁層のいずれか一方に接触して形成されることが提供され得る。
【００１８】
本発明の有効な一実施形態では、発光層は、これらの絶縁層のいずれか一方に接触して形成されることが提供される。
【００１９】
本発明の好ましいさらなる一形態は、電荷キャリア発生層において、
上記電荷キャリア発生層を、ｐ型ドープされた有機層の隣にさらなるｎ型ドープされた有機層が配置されたｎｐｎ型有機層構造として形成することによって、または、
上記電荷キャリア発生層を、ｎ型ドープされた有機層の隣にさらなるｐ型ドープされた有機層が配置されたｐｎｐ型有機層構造として形成することによって、さらなるｐｎ層接合が形成されることを提供する。
【００２０】
本発明の有効な一態様では、発光層と電荷キャリア発生領域との間に、バイポーラ電荷キャリア輸送特性を有する中間層が、配置されることを提供可能である。ここで、バイポーラ電荷キャリア輸送層が形成されるということは、正の電荷キャリア（正孔）および負の電荷キャリア（電子）が、中間層の内部において、かつ、中間層を貫通して輸送され、電荷キャリア発生領域から発光層まで導かれ得ることを意味している。
【００２１】
本発明のさらなる発展形態では、発光層は、電荷キャリア発生領域に接触して形成されることを提供可能である。
【００２２】
本発明の好ましいさらなる一発展形態は、発光層と電荷キャリア発生領域との間に、正の電荷キャリアおよび負の電荷キャリア用のバイポーラ輸送特性を有する中間層が配置されていることを提供する。正の電荷キャリアおよび負の電荷キャリアの発光層への輸送は、バイポーラ輸送特性によって可能となるが、電荷キャリアの発光層からの輸送は阻止される。電荷キャリアの輸送に関連する、中間層の電子および正孔のエネルギー準位は、電荷キャリアの輸送に関連する、有効な発光層のエネルギー準位に調整される。そのため、正孔および電子には、エレクトロルミネセンス素子の通常の動作において、電荷キャリアが発光層から中間層まで逆に移動することを妨げるエネルギー準位が存在する。このエネルギー準位は、機能的には、少なくとも、動作温度における電荷キャリアの熱エネルギーと同じくらい高い。例えば、ｋＴは、常温（２３°Ｃ）において、約２５ｍｅＶである。
【００２３】
本発明の有効な一形態では、発光層は、複数の発光部分層によって形成されることが提供され得る。
【００２４】
本発明の有効な変形形態は、少なくとも１つのさらなる発光層を提供する。この、少なくとも１つのさらなる発光層は、元の発光層と同じ形態で形成されていてもよいし、または異なる形態で形成されていてもよい。このことは、この少なくとも１つのさらなる発光層の構成の組み立て方にも当てはまるし、層の配列においてこの少なくとも１つのさらなる発光層に隣接する領域の設計にも当てはまる。この少なくとも１つのさらなる発光層は、この少なくとも１つのさらなる発光層において再結合する電荷キャリアを受け取って光を生成する。この電荷キャリアは、電荷キャリアを上記元の発光層に到達させる送り元である同じ電荷キャリア発生領域から受け取るか、あるいは、別の電荷キャリア発生領域から受け取る。
【００２５】
本発明の好ましいさらなる一形態では、発光層および少なくとも１つのさらなる発光層は、隣り合って形成されていると共に、バイポーラ分離層によって分離されていることが提供される。バイポーラ分離層は、正の電荷キャリアおよび負の電荷キャリアがバイポーラ分離層を通って輸送されることを阻止するように構成されている。このようにして、電荷キャリアが発光層と少なくとも１つのさらなる発光層との間に侵入することが阻止される。あるいは、発光層および少なくとも１つのさらなる発光層は、互いに接触して形成されていてもよい。
【００２６】
本発明の有効な一態様では、電荷キャリア発生領域は、発光層と少なくとも１つのさらなる発光層との間に配置されることが提供され得る。
【００２７】
本発明の他の一態様は、発光層は発光体システムを含み、少なくとも１つのさらなる発光層はさらなる発光体システムを含むことを提供可能である。ここで、一方の発光体システムおよび他方の発光体システムは、異なる色を発光するように構成されている。
【００２８】
本発明の好ましい他の一態様は、少なくとも１つのさらなる電荷キャリア発生領域を提供する。この少なくとも１つのさらなる電荷キャリア発生領域は、元の電荷キャリア発生領域と同じ形態で形成されていてもよいし、異なる形態で形成されていてもよい。このことは、構造上または材料上の形態にも当てはまるし、層の配列において少なくとも１つのさらなる電荷キャリア発生領域に隣接する領域の設計にも当てはまる。一態様において、電極から対向電極を見た場合、電荷キャリア発生領域および少なくとも１つのさらなる電荷キャリア発生領域は、逆の層構造を有しており、視線上に、ｐｎ層接合とｎｐ層接合とが形成される。
【００２９】
本発明の有効な態様では、発光層は、電荷キャリア発生領域と少なくとも１つのさらなる電荷キャリア発生領域との間に配置されることが提供され得る。
【００３０】
本発明の有効な一実施形態は、層の配列において、複数の発光層および複数の電荷キャリア発生領域が、交互に配置されていることを提供する。
【００３１】
本発明の好ましい他の発展形態は、層の配列が、少なくとも１つの電荷キャリア遮断層を有していることを提供する。この少なくとも１つの電荷キャリア遮断層は、少なくとも正の電荷キャリアの輸送を遮断するか、または少なくとも負の電荷キャリアの輸送を遮断するように構成されている。
【００３２】
本発明の有効な一態様は、電極と対向電極との間において、層の配列が、非対称の層の配列を有することを提供する。有機層の配列を逆にした場合に、例えば、同じ側から見て、つまり電極から対向電極を見て、別の層の順番が生じると、電極と対向電極との間には、非対称の層の配列が形成される。非対称の場合、非対称のＡＣ電圧を印加することによって、正の電荷キャリアと負の電荷キャリアとのバランスを変化させることが可能である。非対称のＡＣ電圧は、正の信号区域と負の信号区域との時間の長さが異なること、および／または、正の信号区域にも負の信号区域にも、非対称の振幅が存在していること、すなわちＡＣ電圧はＤＣ電圧と重なっていることによって特徴付けられる。結果として、エレクトロルミネセンス素子の電力効率は、外部から制御可能なパラメータによって最適化することが可能である。
【００３３】
そのうえさらに可能なこととして、複数の発光層を備える非対称の形態では、発光部のバランス、すなわち、測定すなわち波長等に依ってトリガされる強度測定を用いたスペクトル区域決定を、様々の発光層に対して設定することができる。発光区域のバランスを様々な発光層に調節可能であることは、例えば、青色発光層と黄色発光層とによって白色光を生成するために有効である。なぜなら、この場合、白色光の点が、外部のパラメータ、すなわち重複したＤＣ電流によって、制御され得るからである。
【００３４】
〔発明の好ましい実施形態の説明〕
以下に、本発明を、典型的な実施形態を用いて、図面を参照しながらより詳細に説明する。
【００３５】
図１は、対称の形態の、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【００３６】
図２は、図１に係る有機エレクトロルミネセンス素子の、印加されたＡＣ電圧の周波数に応じた輝度を示すグラフである。
【００３７】
図３Ａ〜図３Ｄは、１つの発光層が２つの電荷キャリア発生領域の間に形成された、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【００３８】
図４Ａ〜図４Ｄは、図３Ａ〜図３Ｄに係る有機エレクトロルミネセンス素子とは異なり、発光層が２つの層から構成された、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【００３９】
図５Ａ〜図５Ｄは、複数の発光層と複数の電荷キャリア発生領域とを有する、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【００４０】
図６Ａ〜図６Ｄは、発光層が中間層に包囲されている、対称の形態の、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【００４１】
図７Ａ〜図７Ｄは、２つの発光層が、バイポーラ分離層によって分離されている、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【００４２】
図８Ａ〜図８Ｄは、１つの電荷キャリア発生領域が２つの発光層の間に配置されている、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【００４３】
図９Ａ〜図９Ｄは、一方の電荷キャリア発生領域にｎｐｎ層構造が設けられ、他方の電荷キャリア発生領域にｐｎｐ層構造が設けられた、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【００４４】
図１０は、非対称の形態の、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を一般化して示す概略的な図である。
【００４５】
図１１は、青色および黄色の発光体システムの発光スペクトルを示すグラフである。
【００４６】
図１２は、図１０に係る有機エレクトロルミネセンス素子の、対称のＡＣ電圧およびエレクトロルミネセンススペクトルを示すグラフである。
【００４７】
図１３は、図１０に係る有機エレクトロルミネセンス素子の、非対称のＡＣ電圧と、該非対称のＡＣ電圧から生じるエレクトロルミネセンススペクトルとを示すグラフである。
【００４８】
図１４は、図１０に係る有機エレクトロルミネセンス素子の、非対称のＡＣ電圧と、該非対称のＡＣ電圧から生じるエレクトロルミネセンススペクトルとを示すグラフである。
【００４９】
図１は、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。この有機エレクトロルミネセンス素子は、基板１０の上に複数の層、すなわち、ベース電極として実施される電極１１、カバー電極として実施される対向電極１２、および１つまたは複数の有機材料から構成される層の配列１３を備えている。層の配列１３は、絶縁層１４およびさらなる絶縁層１５によって、電極１１および対向電極１２から電気的に絶縁されている。層の配列１３は、有機層の配列であり、発光層（ＥＭＬ２）１６およびさらなる発光層（ＥＭＬ１）１７を含んでいる。有機エレクトロルミネセンス素子が動作している時には、発光層１６，１７の内部において、正の電荷キャリア（正孔）と負の電荷キャリア（電子）とが再結合し、光を出力する。
【００５０】
発光層１６，１７に隣接して、中間層１８およびさらなる中間層１９が形成されている。中間層１８，１９は、電荷キャリアが発光層１６，１７に輸送されることを可能にすると共に、電荷キャリアが発光層１６，１７から逆方向に輸送されることを阻止している。中間層１８，１９の中には、ｎ型ドープされた有機層（ｎ層）２１と、ｐ型ドープされた有機層（ｐ層）２２と、さらなるｎ型ドープされた有機層（ｎ層）２３とを備える電荷キャリア発生領域２０が埋め込まれている。ドープされたこれらの層２１，２２，２３は、それぞれ、マトリクス材と蓄積されたドーピング材料とを有するシステムから構成されている。このため、電気的分子ドーピングが形成される。これらの材料は、共に蒸着されることによって堆積するので、ドーピング材料の分子は、マトリクス材の中に空間的に分布されるか、またはマトリクス材の中に埋め込まれる。ドープされた層２１，２２，２３の製造中に、各マトリクス材と関連するドーピング材料との間において、電荷移動が行われるため、それぞれ所望の分子ドーピングが生じる。これによって、所望の電荷キャリアの導電率が向上する。この電荷移動は、マトリクス材とドーピング材料との間の酸化反応に基づいている。結果として、ドープされた層の自由電荷キャリアの数は、マトリクス材のみから成る層よりも多くなる。このような、ドープされた層の種類および製造方法は、そのようなものとして様々な形態において公知であるため、これ以上は説明しない。ドーピングについて説明したことは、図３から図９の実施形態にも当てはまる。
【００５１】
以下の説明では、次のような略語を用いている。ＩＴＯ＝インジウムスズ酸化物、Ａｌ＝アルミニウム、ＣＢＰ＝４，４’−ビス（カルバゾール−９−イル）ビフェニル、ＢＡｌｑ＝ｔｏ（２−メチル−８−キノリナト）−４−（フェニルフェノラート）アルミニウム−（ＩＩＩ）、ＭｅＯＴＰＤ＝Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（４−メトキシフェニル）ベンジジン、Ｆ４−ＴＣＮＱ＝７，７，８，８−テトラシアノ−２，３，５，６−テトラフルオロキノジメタン、Ｃｓ＝セシウム、ＢＰｈｅｎ＝４，７−ジフェニルｌ−１，１０−フェナントロリン、ｒｕｂｒｅｎ＝５，６，１１，１２−テトラフェニルナフタセン、Ａｌｑ３＝トリス（８−ヒドロキシキノリン）アルミニウム、および、ＤＣＪＴＢ＝４−（ジシアノメチレン）−２−第３−ブチル−６−（１，１，７，７−テトラメチルジュロリジン−４−イル−ビニル）−４Ｈ−ピラン。
【００５２】
一実施例において、図１の有機エレクトロルミネセンス素子を、次の層構造によって製造した。ベース電極（ＩＴＯ，層厚＝９０ｎｍ）、絶縁層（ＣＢＰ，４０ｎｍ）、発光層（Ａｌｑ３を有するｒｕｂｒｅｎ（３８ｗ％）およびＤＣＪＴＢ（２ｗ％：２０ｎｍ）、中間層（ＢＡｌｑ２，１０ｎｍ）、さらなるｎ型ドープされた有機層（Ｃｓを有するＢｐｈｅｎ：１０ｎｍ）、ｐ型ドープされた有機層（Ｆ４−ＴＣＮＱを有するＭｅＯＴＰＤ：２０ｎｍ）、さらなるｎ型ドープされた有機層（Ｃｓを有するＢｐｈｅｎ：１０ｎｍ）、さらなる中間層（ＢＡｌｑ２，１０ｎｍ）、さらなる発光層（Ａｌｑ３を有するｒｕｂｒｅｎ（３８ｗ％）およびＤＣＪＴＢ（２ｗ％：２０ｎｍ）、さらなる絶縁層（ＣＢＰ，４０ｎｍ）、および、カバー電極（Ａｌ，１００ｎｍ）。
【００５３】
図２は、上述の有機エレクトロルミネセンス素子の輝度の測定値を、印加されたＡＣ電圧の周波数に応じて示すグラフである。ＡＣ電圧は±２０Ｖの振幅を有している。これとは異なり、＋２０Ｖからまたは−２０ＶからのＡＣ電圧が印加された場合、ＡＣ電圧が、例えば０と＋２０Ｖとの間の正の電圧値のみを有している場合、または、ＡＣ電圧が、例えば０と＋２０Ｖとの間の負の電圧値のみを有している場合には、有機エレクトロルミネセンス素子は、エレクトロルミネセンスを示さない。
【００５４】
図３Ａ〜図３Ｄは、１つの発光層が２つの電荷キャリア発生領域の間に形成された、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【００５５】
図３Ａによれば、基板３０の上には、ベース電極として実施される電極３１と、カバー電極として実施される電極３２とが形成されている。電極３１と電極３２との間には、絶縁層３４，３５によって電極３１，３２から電気的に絶縁された有機層の配列３３が形成されている。有機層の配列３３は、２つの電荷キャリア発生領域３６，３７を含む。各電荷キャリア発生領域３６，３７は、ｐｎ層接合を形成するために、ｐ型ドープされた有機層（ｐ層）とｎ型ドープされた有機層（ｎ層）とを有しており、これらのｐ型ドープされた有機層とｎ型ドープされた有機層との間には、発光層（ＥＭＬ）３８が配置されている。
【００５６】
図３Ｂ〜図３Ｄは、図３Ａの有機エレクトロルミネセンス素子の動作を概略的に説明するためのものである。ＡＣ電圧を印加すると、２つの電極３１，３２によって、アノードとカソードとが交互に形成される（図３Ｂおよび図３Ｃを参照）。電荷キャリア発生領域３４，３５には、カソードの形成、またはアノードの形成に応じて、正孔の形の電荷キャリア、および電子の形の電荷キャリアが生成される。これらの電荷キャリアは、その後、発光層３８の中に入り込み、そこで再結合して光を出力する。
【００５７】
図４Ａ〜図４Ｄは、図３Ａ〜図３Ｄに係る有機エレクトロルミネセンス素子とは異なり、発光層が２つの層から構成された、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。ここでもまた、図４Ｂ〜図４Ｄは、ＡＣ電圧を印加した際の、図４Ａの有機エレクトロルミネセンス素子の動作を概略的に示す図である。本形態では、例えば所定の光の強度によって測定可能な、これら２つの発光層の各発光区域の割合を、非対称のＡＣ電圧によって設定することが可能である。発光層が、異なる発光スペクトルを導き得る、異なる材料から形成された形態では、この方法によって、エレクトロルミネセンス素子の全体的な発光スペクトルを、可変に設定することが可能である。特に、場合によっては、異なる発光体材料が同一のマトリクス材に重ねられていることによって、異なる態様が実現される。このような態様（これに関連する動作の可能性を含む）を、上述の他の形態と組み合わせて用いて、特に、可変的に白色光を生成してもよい。
【００５８】
図５Ａ〜図５Ｄは、複数の発光層と複数の電荷キャリア発生領域とを有する、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。図５Ｂ〜図５Ｄは、ＡＣ電圧を印加した時の、図５Ａの有機エレクトロルミネセンス素子の動作を概略的に示すものである。
【００５９】
図６Ａ〜図６Ｄは、発光層が中間層６０，６１に包囲されている、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。図６Ｂ〜図６Ｄは、ＡＣ電圧を印加した時の、図６Ａの有機エレクトロルミネセンス素子の動作を概略的に示すものである。
【００６０】
図７Ａ〜図７Ｄは、２つの発光層が、バイポーラ分離層によって分離されている、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。このバイポーラ分離層は、２つの発光層の間における電荷キャリアの交換を阻止している。このバイポーラ分離層は任意である。分離層（図示されていない）が設けられていない他の一形態では、２つの発光層の発光区域の割合は、非対称のＡＣ電圧によって設定される。２つの発光層が異なる発光スペクトルを有する形態の場合、この方法によって、有機エレクトロルミネセンス素子の全体的な発光スペクトルを、可変に設定することが可能である。図７Ｂ〜図７Ｄは、ＡＣ電圧を印加した時の、図７Ａの有機エレクトロルミネセンス素子の動作を概略的に示す図である。
【００６１】
図８Ａ〜図８Ｄは、１つの電荷キャリア発生領域が２つの発光層の間に配置されている、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。図８Ｂ〜図８Ｄは、ＡＣ電圧を印加した時の、図８Ａの有機エレクトロルミネセンス素子の動作を概略的に示す図である。
【００６２】
図９Ａ〜図９Ｄは、一方の電荷キャリア発生領域にｎｐｎ層構造が設けられ、他方の電荷キャリア発生領域にｐｎｐ層構造が設けられた、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。図９Ｂ〜図９Ｄは、ＡＣ電圧を印加した時の、図９Ａの有機エレクトロルミネセンス素子の動作を概略的に示す図である。
【００６３】
以下に、図１０〜図１４を参照して、非対称の構造の、有機エレクトロルミネセンス素子の一実施形態をより詳細に説明する。
【００６４】
図１０は、非対称の構造の、有機エレクトロルミネセンス素子の層構造を概略的に示す図である。電極１００と電極１０１との間には、有機層の積層１０２が配置されている。有機層の積層１０２は、光スペクトルの青色領域において発光する発光体材料を有する第１の発光層１０３を含む。光スペクトルの黄色領域において発光する発光体材料を有するさらなる発光層１０４が設けられている。これら両方の発光体材料のスペクトルは、図１１に示されている。
【００６５】
さらに、有機層の積層１０２は、複数の有機層１０５，１０６，１０７を含む。有機層１０５，１０６，１０７は、上述の同じ種類の層の形態に基づいて、形成されていてよい。
【００６６】
図１２は、図１０に係る有機エレクトロルミネセンス素子の、対称のＡＣ電圧およびエレクトロルミネセンススペクトルを示すグラフである。対称の電圧パルスが、出力される。
【００６７】
図１３は、図１０に係る有機エレクトロルミネセンス素子の、非対称のＡＣ電圧と、該非対称のＡＣ電圧から生じるエレクトロルミネセンススペクトルとを示すグラフである。
【００６８】
図１４は、図１０に係る有機エレクトロルミネセンス素子の、非対称のＡＣ電圧と、該非対称のＡＣ電圧から生じるエレクトロルミネセンススペクトルとを示すグラフである。図示したエレクトロルミネセンススペクトルを導く非対称のＡＣ電圧パルスは、図１２および図１３の動作ＡＣ電圧の場合の構成に存在している。
【００６９】
上述の実施形態において説明した層の配列の形態を、特に電荷キャリア発生領域および発光層に関して、任意の方法で互いに組み合わせてもよい。これは、個々の組み合わせの可能性が図面に示されていなくても、有効である。
【００７０】
上述の明細書、特許請求の範囲、および図面に開示した本発明の特徴は、異なる実施形態、つまり個々の実施形態において、および、これらの任意で組み合わせた形態において、本発明を実現するために重要なものである。
【図面の簡単な説明】
【００７１】
【図１】対称の形態の、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図２】図１に係る有機エレクトロルミネセンス素子の場合に、印加されたＡＣ電圧の周波数に応じた輝度を示すグラフである。
【図３Ａ】１つの発光層が２つの電荷キャリア発生領域の間に形成された、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図３Ｂ】１つの発光層が２つの電荷キャリア発生領域の間に形成された、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図３Ｃ】１つの発光層が２つの電荷キャリア発生領域の間に形成された、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図３Ｄ】１つの発光層が２つの電荷キャリア発生領域の間に形成された、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図４Ａ】図３Ａ〜図３Ｄに係る有機エレクトロルミネセンス素子とは異なり、発光層が２つの層から構成された、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図４Ｂ】図３Ａ〜図３Ｄに係る有機エレクトロルミネセンス素子とは異なり、発光層が２つの層から構成された、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図４Ｃ】図３Ａ〜図３Ｄに係る有機エレクトロルミネセンス素子とは異なり、発光層が２つの層から構成された、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図４Ｄ】図３Ａ〜図３Ｄに係る有機エレクトロルミネセンス素子とは異なり、発光層が２つの層から構成された、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図５Ａ】複数の発光層と複数の電荷キャリア発生領域とを有する、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図５Ｂ】複数の発光層と複数の電荷キャリア発生領域とを有する、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図５Ｃ】複数の発光層と複数の電荷キャリア発生領域とを有する、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図５Ｄ】複数の発光層と複数の電荷キャリア発生領域とを有する、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図６Ａ】発光層が中間層に包囲されている、対称の形態の、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図６Ｂ】発光層が中間層に包囲されている、対称の形態の、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図６Ｃ】発光層が中間層に包囲されている、対称の形態の、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図６Ｄ】発光層が中間層に包囲されている、対称の形態の、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図７Ａ】２つの発光層が、バイポーラ分離層によって分離されている、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図７Ｂ】２つの発光層が、バイポーラ分離層によって分離されている、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図７Ｃ】２つの発光層が、バイポーラ分離層によって分離されている、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図７Ｄ】２つの発光層が、バイポーラ分離層によって分離されている、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図８Ａ】１つの電荷キャリア発生領域が２つの発光層の間に配置されている、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図８Ｂ】１つの電荷キャリア発生領域が２つの発光層の間に配置されている、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図８Ｃ】１つの電荷キャリア発生領域が２つの発光層の間に配置されている、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図８Ｄ】１つの電荷キャリア発生領域が２つの発光層の間に配置されている、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図９Ａ】一方の電荷キャリア発生領域にｎｐｎ層構造が設けられ、他方の電荷キャリア発生領域にｐｎｐ層構造が設けられた、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図９Ｂ】一方の電荷キャリア発生領域にｎｐｎ層構造が設けられ、他方の電荷キャリア発生領域にｐｎｐ層構造が設けられた、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図９Ｃ】一方の電荷キャリア発生領域にｎｐｎ層構造が設けられ、他方の電荷キャリア発生領域にｐｎｐ層構造が設けられた、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図９Ｄ】一方の電荷キャリア発生領域にｎｐｎ層構造が設けられ、他方の電荷キャリア発生領域にｐｎｐ層構造が設けられた、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を示す概略的な図である。
【図１０】非対称の形態の、ＡＣ電圧によって動作する有機エレクトロルミネセンス素子を一般化して示す概略的な図である。
【図１１】青色および黄色の発光体システムの発光スペクトルを示すグラフである。
【図１２】図１０に係る有機エレクトロルミネセンス素子の、対称のＡＣ電圧およびエレクトロルミネセンススペクトルを示すグラフである。
【図１３】図１０に係る有機エレクトロルミネセンス素子の、非対称のＡＣ電圧と、該非対称のＡＣ電圧から生じるエレクトロルミネセンススペクトルとを示すグラフである。
【図１４】図１０に係る有機エレクトロルミネセンス素子の、非対称のＡＣ電圧と、該非対称のＡＣ電圧から生じるエレクトロルミネセンススペクトルとを示すグラフである。
【図１】
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【図２】
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【図３Ａ】
0005473924.tif 000004
【図３Ｂ】
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【図３Ｃ】
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【図３Ｄ】
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【図４Ａ】
0005473924.tif 000008
【図４Ｂ】
0005473924.tif 000009
【図４Ｃ】
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【図４Ｄ】
0005473924.tif 000011
【図５Ａ】
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【図５Ｂ】
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【図５Ｃ】
0005473924.tif 000014
【図５Ｄ】
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【図６Ａ】
0005473924.tif 000016
【図６Ｂ】
0005473924.tif 000017
【図６Ｃ】
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【図６Ｄ】
0005473924.tif 000019
【図７Ａ】
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【図７Ｂ】
0005473924.tif 000021
【図７Ｃ】
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【図７Ｄ】
0005473924.tif 000023
【図８Ａ】
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【図８Ｂ】
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【図８Ｃ】
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【図８Ｄ】
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【図９Ａ】
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【図９Ｂ】
0005473924.tif 000029
【図９Ｃ】
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【図９Ｄ】
0005473924.tif 000031
【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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