(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
水生雑草の制御においてジクワットの活性を改善するための方法であって、アシベンゾラール−Ｓ−メチルの除草活性を改善する量の存在下で、ジクワットの除草上有効量を水生雑草またはこれらの場所へ適用することを含んでなる、方法。
【請求項２】
前記ジクワット及びアシベンゾラール−Ｓ−メチルが、１４：１〜１：２の重量比で適用される、請求項１記載の方法。
【請求項３】
前記ジクワット及びアシベンゾラール−Ｓ−メチルが、１：１０〜１：２００の重量比で適用される、請求項１記載の方法。
【請求項４】
前記ジクワットが、水１リットルあたり１〜４００マイクログラムの量で適用される、請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
前記ジクワットが、水１リットルあたり１０〜１００マイクログラムの量で適用される、請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
前記アシベンゾラール−Ｓ−メチルが、水１リットルあたり２．５〜１０００マイクログラムの量で適用される、請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
前記アシベンゾラール−Ｓ−メチルが、水１リットルあたり５〜８００マイクログラムの量で適用される、請求項１〜５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
制御される前記水生雑草が、浮水雑草及び沈水生の雑草から選択される、請求項１〜７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
制御される前記水生雑草が、クロモである、請求項１〜７のいずれか１項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水域における植物の成長を制御するための方法に関する。特に、本発明は、除草性ビピリジルジイリウム塩及びアジュバントとの組合せで水生雑草の成長を制御する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
不必要な雑草及び他の植物の除去は、農業並びに一般的な居住地区及び商業景観地域において常に繰り返される課題である。特に、状況によって、例えば道路、私道、小道、中庭等からあらゆる植物の完全なる除去が望まれる。さらに、作物環境でない場所、例えば庭及び公園においてこのような不必要な雑草及び植物を除去することは、審美上、注目であるかもしれない。
【０００３】
これらの課題を解決するために、合成化学分野の研究者はこのような不必要な成長の制御に有効である、非常に様々な化学物質及び化学製剤を生成してきた。多くの種類の除草剤が文献に開示され、そして多数のものが市販利用されている。市販の除草剤及び依然として開発中のものが、「殺虫剤マニュアル」、１３ｔｈ Ｅｄｉｔｉｏｎ， ｐｕｂｌｉｓｈｅｄ ２００３ ｂｙ ｔｈｅ Ｂｒｉｔｉｓｈ Ｃｒｏｐ Ｐｒｏｔｅｃｔｉｏｎ Ｃｏｕｎｃｉｌに記載される。
【０００４】
場合によっては、除草剤は、個々に利用される場合よりも組合せの方がより有効であることが示されており、そして、組合せによって、成分の個々の効力に基づいて有することが期待されるものを超える効力または活性レベルが示されるため、これは「相乗効果」と呼ばれる。
【０００５】
さらに、除草剤組成物は、薬剤（アジュバント）を含んでよく、これらにより水懸濁／殺虫剤懸濁が改善され、そして標的植物への適用範囲を拡大する。アジュバントは、「（殺虫剤または他の農薬の）処方における成分であって、主成分の作用を補助または修飾するもの」である。参照、チャウ（Chow）の、「アジュバント及び農薬」、Ｖｏｌ． １， ＣＲＣ Ｐｒｅｓｓ（1989）。
【０００６】
選択的陸地除草剤として有効で、現在入手可能な多数の除草剤がある一方で、水塊、例えば湖、池、小川、川等の水生植物の成長を制御するための入手可能な薬剤はほとんどない。地上で有効であるほとんどの除草剤は、水域環境での使用には適当でない。これは、陸地除草剤が単に水生植物を制御しない、陸地除草剤が水域環境で安定でないという事実か、或いは動物の生態が含まれる水中での使用に陸地除草剤の毒性が不適当であるからかもしれない。
【０００７】
そうは言うものの、多くの種類の不必要な水生植物は、様々な水性除草剤で処理することにより、抑制または制御される。これらの除草剤は、多くの場合、水面下でスプレーすることにより適用される。これらの水性除草剤の多くは、制御しようとする植物に対する活性を改善するために、他の除草剤またはアジュバントとともに利用される。
【０００８】
大抵の水性除草剤は、製剤に組込まれるいくつかの種類のアジュバントを有するにもかかわらず、除草剤のラベル（label）で、さらなるアジュバントを添加することが提案される。水性除草剤中に使用されるアジュバントは、一般的には３つのタイプ、活性化（activator）アジュバント、散布調整（spray-modifier）アジュバント、及び有用性調整（utility-modifier）アジュバントである。
【０００９】
活性化アジュバントは、散布液の特性、植物による除草剤の取り込み速度、または蒸発速度を変更することにより除草剤の活性を増加する。
【００１０】
周知の水性除草剤の１つは、ジクワット（ｌ，１’−エチレン−２，２’−ビピリジルジイリウム二臭化物）であり、これはスーパーオキシドを産生することにより機能する非選択性の接触型除草剤であり、細胞膜及び細部質を破壊する。ジクワットの構造は、次のように表すことができる：
【００１１】
【化１】
0005390541.tif 000002
ジクワット（場合によってここではジクワット二臭化物と呼ぶ）は、水性製剤として商標名リワード（Reward）（商標登録）（Syngenta Crop Protection, Inc.）で市販される。
【００１２】
銅ベースの除草剤は、有害プランクトン及びフィラメント状藻類並びに維管束大型植物の成長を制御するために、水中で広範囲に使用される。有機複合体に保持される銅は、キレート銅として知られる。キレート銅は、プランクトン及びフィラメント状藻類の制御のために使用される。藻類及び一定の種類の沈水植物のより良好な制御のために、硫酸銅及びキレート銅除草剤はジクワットと混合可能なことがわかっている。
【００１３】
近年、有害水生植物の制御のための、銅化合物の単独または他の除草剤との組合せによる使用は、一定の地形において様々な理由のため推奨されていない。
【００１４】
化合物アシベンゾラール−Ｓ−メチル（Ｓ−メチルベンゾ［ｌ，２，３］チアジアゾール−７−カルボチオアート）（CAS No. 135158-54-2）は、全身獲得抵抗性（systemic activated resistance）（SAR）のための、天然のシグナル分子、サリチル酸の機能性類似物として作用する。これは、宿主植物の天然の防御機構を活性化する。アシベンゾラール−Ｓ−メチルの構造は、以下の通り表わすことができる：
【００１５】
【化２】
0005390541.tif 000003
アシベンゾラル−Ｓ−メチルの水分散性顆粒製剤は、商標名アクチガード（Actigard）（商標登録）（Syngenta Crop Protection, Inc.）で市販される。
【００１６】
シルバーマン等は米国特許第６，９１９，２９８号で、ＰＳＩ阻害剤、例えばパラコート、ジクワット及びこれらの塩の除草活性に対して作物を安全にする方法であって、ＳＡＲ誘導物質をＰＳＩ阻害剤へ添加すること及びＳＡＲ誘導物質の有効量を含んでなる方法、を最近報告した。
【発明の概要】
【００１７】
本発明によれば、水域での水生植物の制御におけるジクワット二臭化物の有効性が、アシベンゾラール−Ｓ−メチルと組合せる場合に改善されることが今回発見された。
【００１８】
従って本発明は、水生雑草の制御において、ジクワット及びアシベンゾラール−Ｓ−メチルの組合せを使用する水性除草方法を提供する。
【００１９】
より詳細には、本発明は、水生雑草の制御におけるジクワットの活性を改善する方法を提供し、この方法には除草活性を改善する量のアシベンゾラール−Ｓ−メチルの存在下で、ジクワットの除草上有効量を水生雑草、またはこれらの場所へ適用することが含まれる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】図１は、ジクワット及びアシベンゾラール−Ｓ−メチルの混合物のタンク混合物で処理８週後のクロモの乾燥重量を比較するチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
本発明の方法で使用される除草組成物は、枯死させるまたは制御するために植物の葉へ適用する前に、水溶液中でジクワット二臭化物含有組成物、アシベンゾラール−Ｓ−メチル含有組成物、及び任意に適当な界面活性剤またはアジュバントを混合することによって、簡単にエンドユーザーによってその場で調製することができる。このような組成物は、通常「タンク混合」組成物と呼ぶ。適当なタンク混合組成物の１つは、上記のリワード及びアクチガード製剤から調製することができる。
【００２２】
また、適用のための望ましい希釈（「すぐに使用できる」組成物）で、またはエンドユーザーによる水中での希釈、分散、若しくは溶解が必要な状態（「濃縮」組成物）で、既に製剤された、本発明の方法で使用される組成物を、エンドユーザーへ提供することができる。このような予め製剤された濃縮物は、液体または粒子状固体とすることができる。
【００２３】
本発明の方法で使用する組成物は、除草上有効量のジクワット二臭化物及びアシベンゾラール−Ｓ−メチルの組合せを含む。ここで使用する用語「除草剤」は、植物の成長を制御または変更する化合物を意味する。用語「除草上有効量」は、このような化合物またはこのような化合物の組合せの、水生植物の成長への制御効果または変更効果をもたらすことができる量を示す。制御効果または変更効果には、自然な発達からのあらゆる逸脱、例えば：枯死、成長遅延（retardation）、葉枯れ、白化、萎縮、発芽阻害等が含まれる。例えば、枯死しない水生植物は、大抵発育不良でありそして乱れた開花期を有して競争力がない。用語「植物」は、種子、苗木、若木、根、塊茎、茎、柄、葉及び果実を含む植物のあらゆる物質的な部分を意味する。
【００２４】
本発明の方法で使用される除草剤組成物中のアシベンゾラール−Ｓ−メチルは、「活性を改善する量」で適用し、かかる量はジクワット二臭化物の除草活性において統計上非常に重要な増加を生じることができるこのような化合物の量を示す。
【００２５】
記載したように、本発明の方法で使用する組成物は、ジクワット二臭化物（「ジクワット」）及びアシベンゾラール−Ｓ−メチルを、活性を改善する量で含んでなる。本発明の組成物において、除草効果が改善されるジクワットのアシベンゾラール−Ｓ−メチルに対する重量比は、約１４：１〜約１：５００の範囲内である。適当には、ジクワットのアシベンゾラール−Ｓ−メチルに対する重量比は、約１４：１〜約１：２である。
【００２６】
一実施形態では、水生雑草の制御で適用することができるジクワットのアシベンゾラール−Ｓ−メチルに対する適当な重量比は、１：１０〜１：２００、そして特に１：２５〜１：１００の範囲である。
【００２７】
本発明に従って組成物に適用する割合は、制御する雑草の一定のタイプ、必要な制御の程度並びに適用のタイミング及び方法次第であろう。一般的に、本発明の方法では、市販上表示されるリワード水性除草剤のラベルの規定された割合及び使用法に従って（例えば、水１エーカーフィートあたり１００〜５００ｇ、または表面１エーカーあたり４５０〜約２，０００ｇ）、ジクワットを使用する。
【００２８】
他の実施形態では、本発明の方法に従って水生雑草の制御において場所に適用する水１リットルあたりのジクワットの量は、１〜５００マイクログラム（μｇ）、特に１〜２００μｇ、より詳細には１０〜１２５μｇ、最も詳細には１０〜２５μｇ（（ジクワット二臭化物塩として算出される）ジクワット二臭化物のμｇ／Ｌ（ｐｐｂ））の範囲である。
【００２９】
本発明の実施で使用するアシベンゾラール−Ｓ−メチルは、通常上記で特定する重量比内の量を採用する。一実施形態では、アシベンゾラール−Ｓ−メチルを水１エーカーフィートあたり７ｇ〜ｌｋｇ、特に１５〜２５０ｇ、より詳細には１５〜６０ｇの量で使用する。
【００３０】
同様に、本発明の実施で使用するジクワットの量は、通常上記で特定する重量比内の量で適用する。一実施形態では、水生雑草を制御するために（アシベンゾラール−Ｓ−メチルとともに）ジクワットを、標的とする場所で濃度１リットルあたり１〜４００マイクログラム（ｐｐｂ）、より詳細には１９０〜３７０ｐｐｂ(（ジクワット二臭化物塩として算出される）ジクワット二臭化物のμｇ／Ｌ（ｐｐｂ））の濃度を達成する十分な量で使用する。
【００３１】
他の実施形態では、当該場所で１０〜１００ｐｐｂ、より詳細には１０〜２０ｐｐｂ（（ジクワット二臭化物塩として算出される）ジクワット二臭化物のμｇ／Ｌ（ｐｐｂ））の濃度を達成する十分な量でジクワットを使用する。
【００３２】
他の実施形態では、本発明の方法で水生雑草を制御するために、場所で２．５〜２０００ｐｐｂ、特に２．５〜１０００；または１００〜１０００ｐｐｂ；或いは５〜８００ｐｐｂ、より詳細には１２５〜５００ｐｐｂ、または１２５〜２５０ｐｐｂ（アシベンゾラール−Ｓ−メチルのμｇ／Ｌ（ｐｐｂ））の濃度を達成する十分な量でアシベンゾラール−Ｓ−メチルを使用する。
【００３３】
本発明の方法は、リワード（Reward）（商標登録）水性除草剤のラベルに記載される以下のものを含む多数の重要な水生雑草に対して使用することができるが、これに限定されない：
以下を含む浮水及び周辺雑草：
ボタンウキクサ（Water lettuce、Pistia stratiotes）
ホテイアオイ（Water hyacinth、Eichhornia crassipes）
ウキクサ（Duckweed、Lemna spp.）
（オオサンショウモ（S. molesta）を含む）サンショウモ（Salvinia spp.）
チドメグサ（Pennywort、Hydrocotyle spp.）
トチカガミ（Frog's Bit）、アメリカンフロッグビット（Limnobium spongia）
ガマ（Cattails、Typha spp.）
以下を含む沈水生の雑草：
タヌキモ（Bladderwort、Utricularia spp.）
クロモ（Hydrilla、Hydrilla verticillata）
（ユーラシアを含む）フサモ（Watermilfoils、Myriophyllum spp.）
ヒルムシロ １（Pondweeds 1、Potamogeton spp）
マツモ（Coontail、Ceratophyllum demersum）
カナダモ（Elodea、Elodea spp）
オオカナダモ（Brazilian Elodea、Egeria densa）
イバラモ（Naiad、Najas spp.）
藻類、アオミドロ（Spirogyra spp.）及びアオイソウ（Pithophora spp.）
【００３４】
制御するとは、水生雑草の成長を停止させる、水生雑草の成長にダメージを与える、または水生雑草の成長を抑制することを意味する。一実施形態では、用語「場所」は、土壌、種子及び苗木ならびに土着した植物を含むことを意味する。
【００３５】
本発明は、全体的な植物制御が望まれる状況に特に有効である。他の実施形態では、用語「場所」は、水性景観、かんがい用水路、小川、池、湖、排水路、貯水池等を含むことを意味する。本発明は、不必要な場所で成長する雑草の局所的処理、または水域環境からのあらゆる植物の一掃に有効である。除草組成物を即座に使用できる形式、または適用前に希釈を必要とする濃縮形式で供給することができる。即座に使用できる形式は、消費者市場に特に適当である。当該濃縮製剤は、消費者市場または専門家市場のいずれでも使用することができる。
【００３６】
本発明の方法で使用する組成物は、発芽前または発芽後の制御が望まれる場所への適用によって、不必要な植物の成長を制御することに有効である。従って一実施形態では、本発明の方法は発芽前の適用を意図する。さらなる実施形態では、本発明の方法は発芽後の適用を意図する。
【００３７】
本発明の方法によれば、本発明の化合物は同時にまたは連続して適用することができる。連続して投与する場合、適当なタイムスケールで、例えば、第一の成分の投与時間から最後の成分の投与時間まで２４時間未満で、いずれの順序でも成分を投与することができる。適当には、数時間、例えば１時間のタイムスケール内に全成分を投与する。当該成分を同時に投与するなら、これらを別々に或いはタンク混合としてまたは全成分の予め製剤された混合物として、または残りの成分とタンク混合した数種類の成分の予め製剤された混合物として投与してよい。
【００３８】
実際には、本発明の方法で使用される製剤は、業界で周知のまたは使用される様々なアジュバント及び担体を含有する組成物として適用される。本発明の組成物は、従って、顆粒、可溶性粉末、乳化可能な濃縮物、粉末またはダスト、流動性物質、溶液、懸濁またはエマルション、或いは例えばマイクロカプセル等の制御放出形態として製剤することができる。これらの製剤は、活性成分を少量である約０．５重量％〜約９５重量％またはそれ以上含有してよい。任意の一定の化合物に関する最適量は、製剤、適用装置及び制御する植物の特質次第であろう。最も適当には、本発明の方法で使用される組成物は、アシベンゾラール−Ｓ−メチルの良好な葉面吸収及びジクワットの良好な葉面接触を保証するために、液体製剤として製剤される。
【実施例】
【００３９】
生物学的実施例
続く実施例において、ジクワット二臭化物塩を基準にジクワット二臭化物のμｇ／Ｌ（ｐｐｂ）値を算出し、そしてアシベンゾラール−Ｓ−メチル化合物を基準にアクチガードのμｇ／Ｌ（ｐｐｂ）値を算出する。
【００４０】
実施例１
初期実験を遮光ハウス条件下で実施した。クロモ植物を１００リットル（Ｌ）タンク中で茎頂先端部分（apical shoot tips）から飼育し、そしてタンク中でアクチガード（アシベンゾラール−Ｓ−メチル）及びジクワットの濃度の変更処理を、若くて活発に成長しているクロモへ適用した。クロモ植物を処理８週後（ＷＡＴ）に採取しそして苗条（shoot）生物量を記録した。予備実験では、９０ｐｐｂ（１／４の推奨される割合）でのリワード（ジクワット）及び２５０ｐｐｂでのアクチガード（アシベンゾラール−Ｓ−メチル）のタンク混合の組合せにより、生物量において未処理のコントロールと比べて＞９０％の減少という結果が示された。１０００ｐｐｂのアクチガード単独では、クロモの成長に少しも効果を有しなかった。しかしながら、実験ではジクワット処理（９０ｐｐｂ）単独で生物量において７５％の減少があった。
【００４１】
実施例２
この実験を、クロモの非常に活発な生長期間にシェードハウス（shade house）で実施した。植物を貯蔵所から採集し、そして実験をシェードハウス（７０％太陽光）で実施した。１０ｃｍ長のクロモの小枝５本を各２５ｃｍポットに植え、そして７４Ｌの水が入った各９５Ｌタンクに４つのポットを置いた。各タンクは１つの再現（replication）であって、そして各処理を４回繰り返した。除草剤適用前に２週間植物を順応させた。この実験は４つの再現（tubs）を有する無作為法であった。処理は、２０ｐｐｂのジクワット単独または１２５、２５０、５００、１０００及び２０００ｐｐｂのアクチガードとのタンク混合であった。全ての生きた植物組織を処理８週後に土壌ライン（soil line）で採取し、９０℃の乾燥室に一週間置き、そして重量を測定した。
【００４２】
この実験結果を図１に示す：ジクワット及びアクチガードとのタンク混合物で処理した８週後のクロモの乾燥重量。ジクワット（Ｄ）を２０ｐｐｂで適用し、そしてアクチガード（Ａ）の割合は１２５、２５０、５００、１０００または２０００ｐｐｂであった。平均値は９５％信頼区間（１．９６×標準誤差）を表わすエラーバーで示す（ｎ＝４）。
【００４３】
コントロールと比較して、２０ｐｐｂで単独で適用したジクワットでのクロモ苗条生物量において減少はなかった。しかしながら、２５０ｐｐｂまたはそれ以上でのアクチガードのジクワットへの添加は、コントロールに対してクロモ生物量を顕著に減少した（図１）。ジクワット及び２０ｐｐｂ＋２５０ｐｐｂ、２０ｐｐｂ＋５００ｐｐｂ、２０ｐｐｂ＋１０００ｐｐｂ、２０ｐｐｂ＋２０００ｐｐｂでのアクチガードのタンク混合物は、クロモの苗条生物量においてコントロールに対して各々６５％、９３％、９９％及び１００％減少という結果となった。アクチガード処理単独では、この実験で使用した最も高い割合２０００ｐｐｂでさえ、クロモ生物量に関して少しも効果を有しなかった。これらの結果から、ジクワット処理単独と比較して、アクチガードのジクワットへの添加により、ジクワットのクロモへの効果が改善される結果となったことが示された。
【００４４】
実施例３
前述の実験と同様に実験３を構築した。処理は、１０ｐｐｂのジクワット単独または１２５、２５０、５００、１０００、２０００ｐｐｂのアクチガードとの組合せからなる。処理１４日後に苗条を採取した。本実験の結果を表１に示す。
【００４５】
【表１】
0005390541.tif 000004
【００４６】
２０００ｐｐｂのアクチガード単独ではクロモ生物量に関して効果はなかった。１０ｐｐｂのジクワットによって、苗条生物量においてコントロールと比較して３７％の減少が生じた。２５０ｐｐｂまたはそれ以上のアクチガードの添加によって、クロモ苗条生物量においてコントロールと比較して７０％の減少という結果となった。本実験により、２５０ｐｐｂまたはそれ以上の濃度のアクチガードのジクワットとの添加により、ジクワット処理単独と比較してジクワットのクロモへの効果が改善される結果の得られることが示された。
【００４７】
上述の記載は、説明のみを目的とするものであり、本発明に認めるべき保護範囲を限定するものではない。
【図１】
0005390541.tif 000005