(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
セルロース系のフィルタースラッジを含む放射性のスラリーに、セルロース分解酵素を添加して、前記フィルタースラッジを糖化させ、
生成された前記糖を含む溶液に糖分解酵母を添加して前記糖をアルコールに分解し、
前記溶液を加熱して前記溶液に含まれる前記アルコールを蒸発させて分離し、
蒸発により前記溶液から分離した前記アルコールの蒸気を、冷却することにより凝縮させ、この凝縮により生成された液体アルコールを酸化分解するアルコール酸化分解工程、及び蒸発により前記溶液から分離した前記アルコールの蒸気を吸着材に吸着させ、前記アルコールを吸着した前記吸着材を焼却する吸着剤焼却工程のいずれかの工程を実施することを特徴とする放射性廃棄物の処理方法。
【請求項２】
前記アルコールの蒸発は、前記アルコールを含む前記溶液を７８℃以上１００℃未満の範囲内の温度に加熱することにより行われる請求項１に記載の放射性廃棄物の処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性廃棄物の処理方法に係り、特に、フィルタースラッジを含む放射性廃棄物の減容処理に適用するのに好適な放射性廃棄物の処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電プラントの一次系冷却水の浄化において、フィルタースラッジと呼ばれるセルロース系のろ過助材、及びイオン交換樹脂が使用されている。使用済みのセルロース系のろ過助材及び使用済みのイオン交換樹脂は、放射性廃棄物としてタンク内にスラリー状態で貯蔵されている。これらの放射性廃棄物は線量が高いため、タンク内に長期間保管される。しかし、近年の原子力発電プラントの稼動寿命の延長に伴い、タンク内に貯蔵された使用済みのセルロース系のろ過助材及び使用済のイオン交換樹脂が多くなり、タンク貯蔵容量が逼迫してきているとの問題がある。
【０００３】
このため、タンクの貯蔵容量を確保するために、タンク内の放射性廃棄物の減容が求められている。特に、使用済みのフィルタースラッジは、繊維状をしており、単位重量当たりの容積が大きく、タンク内において大きな容積比を占めている。使用済みのフィルタースラッジの減容が大きな課題になっている。
【０００４】
使用済みのフィルタースラッジを処理する方法が、特開昭６１−２７０７００号公報及び特開平３−７１０９８号公報に記載れている。特開昭６１−２７０７００号公報には、原子力発電プラントにおいて発生した使用済みのフィルタースラッジの処理方法を記載している。この処理方法では、使用済みのフィルタースラッジにセルロース分解酵素を作用させて、フィルタースラッジの少なくとも一部を加水分解により液化させ、その後、それに鉄イオン触媒の存在下で過酸化水素を作用させることにより、有機物を酸化分解させている。
【０００５】
特開平３−７１０９８号公報に記載された放射性廃棄物を含むセルロース系フィルタースラッジの処理方法を記載している。この処理方法では、フィルタースラッジに対して、ｐＨ４〜８の水溶性媒体内において、フィルタースラッジの固形分重量の１〜１５％量のセルラーゼを作用させ、大部分のフィルタースラッジが加水分解された液を低レベル放射性廃棄物として処理している。
【０００６】
また、特公平７−５２２３９号公報は、セルロース分解時に、緩衝剤として適量のホウ酸アルカリを添加しｐＨを７付近に保ち、温度１０〜５０℃で分解を促進する処理法を記載している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開昭６１−２７０７００号公報
【特許文献２】特開平３−７１０９８号公報
【特許文献３】特公平７−５２２３９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかし、上記した従来のフィルタースラッジの処理方法では、セルロースの酵素分解により生成した糖が残り、放射性物質の減容がまだ不十分である。
【０００９】
本発明の目的は、セルロース系フィルタースラッジの減容をさらに向上させることができる放射性廃棄物の処理方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記した本発明の目的を達成する本発明の特徴は、セルロース系のフィルタースラッジを含む放射性のスラリーに、セルロース分解酵素を添加して、このフィルタースラッジを糖化させ、生成された糖を含む溶液に糖分解酵母を添加して前記糖をアルコールに分解し、その溶液を加熱して溶液に含まれるアルコールを蒸発させて分離し、
蒸発により前記溶液から分離した前記アルコールの蒸気を、冷却することにより凝縮させ、この凝縮により生成された液体アルコールを酸化分解するアルコール酸化分解工程、及び蒸発により前記溶液から分離した前記アルコールの蒸気を吸着材に吸着させ、前記アルコールを吸着した前記吸着材を焼却する吸着剤焼却工程のいずれかの工程を実施することにある。
【００１１】
使用済のセルロース系フィルタースラッジをセルロース分解酵素によって糖化するので、セルロース系フィルタースラッジを減容することができる。また、セルロース系フィルタースラッジから生成された糖が、糖分解酵母の働きにより、エタノールを主成分とするアルコールに分解され、このアルコールを蒸発させて分離するので、その糖を除去することができ、セルロース系フィルタースラッジをさらに減容することができる。さらに、溶液から分離したアルコールの蒸気の凝縮により生成された液体アルコールを酸化分解するアルコール酸化分解工程、及び溶液から分離したアルコールの蒸気を吸着した吸着材を焼却する吸着剤焼却工程のいずれかの工程を実施するので、アルコール酸化分解工程または吸着剤焼却工程において発生した二酸化炭素を外部環境に放出することができ、安全性が向上する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、セルロース系フィルタースラッジの減容をさらに向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の好適な一実施例である実施例１の放射性廃棄物の処理方法の工程を示すフローチャートである。
【図２】実施例１の放射性廃棄物の処理方法を実施する放射性廃棄物処理装置の構成図である。
【図３】本発明の好適な一実施例である実施例２の放射性廃棄物の処理方法の工程を示すフローチャートである。
【図４】実施例２の放射性廃棄物の処理方法を実施する放射性廃棄物処理装置の構成図である。
【図５】本発明の好適な一実施例である実施例３の放射性廃棄物の処理方法の工程を示すフローチャートである。
【図６】実施例３の放射性廃棄物の処理方法を実施する放射性廃棄物処理装置の構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明の実施例を、以下に説明する。
【実施例１】
【００１５】
本発明の好適な一実施例である実施例１の放射性廃棄物の処理方法を、図１及び図２を用いて説明する。
【００１６】
まず、本実施例の放射性廃棄物の処理方法に用いられる放射性廃棄物処理装置１を、図２に基づいて説明する。放射性廃棄物処理装置１は、分解タンク３、セルロース分解酵素タンク６及び糖分解酵母タンク７を備えている。移送ポンプ８が設けられたスラッジ移送配管９が、廃棄物貯蔵タンク２の底部に接続され、さらに、分解タンク３に接続される。撹拌装置４が分解タンク３内に設置され、加熱装置５が分解タンク３を取り囲んで配置されて分解タンク３の外面に設けられる。セルロース分解酵素タンク６及び糖分解酵母タンク７が分解タンク３に接続される。移送ポンプ１０が設けられた戻り配管１１が、分解タンク３の底部に接続され、廃棄物貯蔵タンク２にも接続されている。分解タンク３に接続されたベント配管１２がオフガス処理設備（図示せず）に接続される。
【００１７】
原子力発電プラント、例えば、沸騰水型原子力プラントでは、ろ過装置が、原子炉圧力容器内の炉水を浄化する原子炉浄化系に用いられている。具体的には、原子炉浄化系では、炉浄化系配管が原子炉圧力容器に連絡され、ろ過装置が炉浄化系配管に設けられる。このろ過装置は、容器内に設けられたフィルター部材の表面にセルロース系のろ過助剤（以下、フィルタスラッジという）をプリコートしており、原子炉圧力容器から供給される炉水に含まれるクラッド等の不純物を除去している。
【００１８】
沸騰水型原子力プラントの運転が停止されて行われる定期検査の期間中において、原子炉浄化系のろ過装置では、性能が低下して寿命になった使用済のフィルタースラッジがフィルター部材から除去され、新しいフィルタースラッジがフィルター部材にプリコートされる。ろ過装置内でフィルター部材から除去された使用済のフィルタースラッジは、スラリーの状態で、沈降分離槽内に移送される。また、原子炉圧力容器に給水を供給する給水配管に設けられたろ過脱塩装置の逆洗によって生じた粉末イオン交換樹脂のスラリーも、その沈降分離槽に供給される。この沈降分離槽内で、使用済のフィルタースラッジ及び粉末イオン交換樹脂等の固形分が沈降分離される。沈降分離槽内の上澄み水が低電導度廃液処理系で処理される。沈降分離槽内の底部に沈降した使用済のフィルタースラッジ及び粉末イオン交換樹脂等の固形分は、スラリーの状態で廃棄物貯蔵タンク２に移送され、廃棄物貯蔵タンク２内で保管される。
【００１９】
放射性廃棄物処理装置１を用いた、本実施例におけるセルロース系のフィルタースラッジを含む放射性廃棄物の処理方法の例を、図１及び図２を用いて説明する。セルロース分解酵素タンク６にはセルロース分解酵素の一種であるセルラーゼが充填されており、糖分解酵母タンク７には糖分解酵母が充填されている。
【００２０】
セルロース系のフィルタースラッジを分解タンク２に移送する（ステップＳ１）。廃棄物貯蔵タンク２内の使用済のフィルタースラッジ及び粉末イオン交換樹脂のスラリーが、移送ポンプ８の駆動により、廃棄物貯蔵タンク２の底部より取り出され、スラッジ移送配管９を通して分解タンク２に移送される。セルロース分解酵素を添加する（ステップＳ２）。セルロース分解酵素タンク６内に存在する、セルロース分解酵素であるセルラーゼが、例えば、フィルタースラッジ固形分重量の1〜１５％の割合で、分解タンク３内に添加される。撹拌装置４が回転され、使用済のフィルタースラッジ及びセルラーゼが分解タンク３内で均一になるように混合される。
【００２１】
セルロース分解酵素であるセルラーゼは、トリコデルマ属の菌またはアクレモニウム属の糸状菌によって生成される。
【００２２】
フィルタースラッジを糖化する（ステップＳ３）。分解タンク３内で使用済のフィルタースラッジ及びセルラーゼが混合されることによって、セルロース系のフィルタースラッジは、セルラーゼの作用により糖化される。フィルタースラッジを糖化する間、分解タンク３内のフィルタースラッジのスラリーは、例えば、６０℃でｐＨが弱酸性に所定時間保たれる。このスラリーの温度は、加熱装置５による加熱によって調節される。フィルタースラッジが糖化されると、フィルタースラッジに付着していた放射性物質であるクラッドが分解タンク３内でその底部に沈降する。分解タンク３内の粉末イオン交換樹脂は、セルラーゼによって糖化されず、そのまま残っている。
【００２３】
次に、糖分解酵母が添加される（ステップＳ４）。分解タンク３内の使用済のフィルタースラッジが糖化された後、糖分解酵母が糖分解酵母タンク７から分解タンク３内に添加される。糖分解酵母はイースト菌などの酵母である。本実施例では、糖分解酵母として、サッカロミセス属やシゾサッカロミセス属を用いても良い。フィルタースラッジの糖化によりクラッドが沈降するため、フィルタースラッジの糖分を含む分解タンク３内の溶液の放射能レベルが低下する。この状態で、糖分解酵母が添加される。糖分解酵母を均一に分布させるために、撹拌装置４が回転されている。糖分解酵母の分解タンク３内の糖分を含む溶液への添加は、セルロース分解酵素の添加と同時でもよい。
【００２４】
糖をアルコールに分解する（ステップＳ５）。糖分解酵母が存在する状態で、分解タンク３内のフィルタースラッジの糖分を含む分解タンク３内の溶液の温度が、例えば、３５℃〜４０℃の範囲内に調節され、その溶液のｐＨが弱酸性に保持される。糖分解酵母の働きにより、溶液に含まれる糖がエタノールを主成分とするアルコールに分解される。生成されるアルコールの大部分がエタノールである。分解タンク３内の粉末イオン交換樹脂は、糖分解酵母によっても変化せず、そのまま残っている。
【００２５】
分解タンク３内でほとんどの糖がアルコール（例えば、エタノール）に分解された後、アルコールを蒸発分離する（ステップＳ６）。分解タンク３内のアルコール（例えば、エタノール）を含む溶液を加熱装置５によって加熱し、その溶液の温度をエタノールの沸点である７８℃以上、例えば、９０℃まで上昇させる。溶液の加熱温度は、７８℃以上にすることが望ましいが、１００℃以上になると水蒸気が多量に発生するため、１００℃未満にすることが望ましい。その加熱によって溶液に含まれたアルコール、例えば、エタノールが、蒸発し、溶液から分離される。エタノールの蒸気は、ベント配管１２を通してオフガス処理設備に導かれる。このエタノールの蒸気は、十分に希釈され、安全性を確認した後に、大気中に放出された。エタノールの蒸発後に分解タンク３内に残った、フィルタースラッジ分解残渣、糖分解残渣及び粉末イオン交換樹脂を含む溶液は、放射性廃棄物であり、移送ポンプ１０を駆動することによって戻り配管１１を通して廃棄物貯蔵タンク２に戻される。フィルタースラッジ分解残渣、糖分解残渣及び粉末イオン交換樹脂を含む溶液は、廃棄物貯蔵タンク２の上端部より廃棄物貯蔵タンク２内に戻される。
【００２６】
その後、ステップＳ１〜ステップＳ６の各処理が、放射性廃棄物処理装置１を用いて繰り返し行われる。それぞれのステップＳ１では、廃棄物貯蔵タンク２の底部から取り出された使用済のフィルタースラッジ及び粉末イオン交換樹脂のスラリーが、分解タンク２に移送される。ステップＳ１〜ステップＳ６の各処理を繰り返すことによって、廃棄物貯蔵タンク２内の使用済のフィルタースラッジが、順次処理されてアルコールになり、このアルコールが蒸発により分離される。本実施例は、以上のようにして、廃棄物貯蔵タンク２内の使用済の全フィルタースラッジを処理することができる。
【００２７】
本実施例によれば、使用済のセルロース系フィルタースラッジをセルロース分解酵素（例えば、セルラーゼ）によって糖化するので、セルロース系フィルタースラッジを減容することができる。また、セルロース系フィルタースラッジから生成された糖が、糖分解酵母の働きにより、エタノールを主成分とするアルコールに分解され、このアルコールを蒸発させて分離するので、実質的に生成された糖を除去することができ、セルロース系フィルタースラッジをさらに減容することができる。この結果、廃棄物貯蔵タンク２内の放射性廃棄物の容積を約１／２に減容することができる。また、蒸発したエタノールは希釈することにより外部の環境に放出することができ、本実施例の放射性廃棄物の処理方法により二次廃棄物が発生しない。
【実施例２】
【００２８】
本発明の他の実施例である実施例２の放射性廃棄物の処理方法を、図３及び図４を用いて説明する。
【００２９】
本実施例の放射性廃棄物の処理方法に用いられる放射性廃棄物処理装置１Ａは、実施例１で用いられる放射性廃棄物処理装置１にアルコール冷却回収装置１３及び酸化分解装置１４を加えた構成を有する。アルコール冷却回収装置１３はベント配管１２に接続される。アルコール冷却回収装置１３に接続されたガス排出配管１５が、オフガス処理設備（図示せず）に接続される。酸化分解装置１４がアルコール排出配管１６によってアルコール冷却回収装置１３に接続される。さらに、酸化分解装置１４がガス排出配管１７を通してオフガス処理設備に接続される。
【００３０】
放射性廃棄物処理装置１Ａを用いた、本実施例におけるセルロース系のフィルタースラッジを含む放射性廃棄物の処理方法の例を、図３及び図４を用いて説明する。本実施例においても、実施例１で実施されたステップＳ１〜ステップＳ６の各処理が行われる。ステップＳ６の処理が終了した後、分解タンク３内に存在するフィルタースラッジ分解残渣、糖分解残渣及び粉末イオン交換樹脂を含む溶液は、移送ポンプ１０の駆動によって戻り配管１１を通して廃棄物貯蔵タンク２の上端部に戻される。その後、ステップＳ１〜ステップＳ６の各処理が、放射性廃棄物処理装置１Ａを用いて繰り返し行われる。各ステップＳ１では、廃棄物貯蔵タンク２の底部から取り出された使用済のフィルタースラッジ及び粉末イオン交換樹脂のスラリーが、分解タンク２に移送される。ステップＳ１〜ステップＳ６の各処理を繰り返すことによって、廃棄物貯蔵タンク２内の使用済のフィルタースラッジが、順次処理されてアルコールになり、このアルコールが蒸発により分離される。本実施例においても、以上のようにして、廃棄物貯蔵タンク２内の使用済の全フィルタースラッジを処理することができる。
【００３１】
本実施例では、次に、冷却によるアルコールの回収が行われる（ステップＳ７）。アルコールの蒸発分離工程（ステップＳ６）で発生したエタノールを主成分とするアルコールの蒸気は、ベント配管１２を通ってアルコール冷却回収装置１３に導かれる。アルコール冷却回収装置１３では、アルコールの蒸気が凝縮される。アルコール冷却回収装置１３で凝縮されなかった非凝縮性ガスは、ガス排出配管１５によってオフガス処理設備に供給され、十分に希釈して安全性を確認した後に外部の環境に排出される。
【００３２】
アルコールを酸化分解する（ステップＳ８）。アルコール冷却回収装置１３におけるアルコール蒸気の凝縮によって生成された液体のアルコールは、アルコール排出配管１６を通して酸化分解装置１４に供給される。酸化分解装置１４では、エタノールを主成分とするアルコールが、過酸化水素と反応し、さらには、オゾンと接触することによって酸化分解される。アルコールは、酸化分解によりガス状の二酸化炭素に変換され、ガス排出配管１７を通してオフガス処理設備に供給される。オフガス処理設備において、二酸化炭素は、十分に希釈され、安全性を確認した後に外部環境に放出される。
【００３３】
本実施例は、実施例１で生じる各効果を得ることができる。また、実施例１のようにアルコール蒸気を放出する場合に比べて、アルコールを二酸化炭素に変えて外部環境に放出した方がより安全性が向上する。
【実施例３】
【００３４】
本発明の他の実施例である実施例３の放射性廃棄物の処理方法を、図５及び図６を用いて説明する。
【００３５】
本実施例の放射性廃棄物の処理方法に用いられる放射性廃棄物処理装置１Ｂは、実施例１で用いられる放射性廃棄物処理装置１にアルコール吸着塔１８及び焼却炉１９を加えた構成を有する。アルコール吸着塔１８はベント配管１２に接続される。アルコール吸着塔１８に接続されたガス排出配管２０が、オフガス処理設備（図示せず）に接続される。アルコール、特に、エタノールの吸着材である活性炭が、アルコール吸着塔１８内に充填されている。焼却炉１９がガス排出配管２１を通してオフガス処理設備に接続される。
【００３６】
放射性廃棄物処理装置１Ａを用いた、本実施例におけるセルロース系のフィルタースラッジを含む放射性廃棄物の処理方法の例を、図３及び図４を用いて説明する。本実施例においても、実施例１で実施されたステップＳ１〜ステップＳ６の各処理が行われる。ステップＳ６の処理が終了した後、分解タンク３内に存在するフィルタースラッジ分解残渣、糖分解残渣及び粉末イオン交換樹脂を含む溶液は、移送ポンプ１０の駆動によって戻り配管１１を通して廃棄物貯蔵タンク２の上端部に戻される。その後、ステップＳ１〜ステップＳ６の各処理が、放射性廃棄物処理装置１Ａを用いて繰り返し行われる。各ステップＳ１では、廃棄物貯蔵タンク２の底部から取り出された使用済のフィルタースラッジ及び粉末イオン交換樹脂のスラリーが、分解タンク２に移送される。ステップＳ１〜ステップＳ６の各処理を繰り返すことによって、廃棄物貯蔵タンク２内の使用済のフィルタースラッジが、順次処理されてアルコールになり、このアルコールが蒸発により分離される。本実施例においても、以上のようにして、廃棄物貯蔵タンク２内の使用済の全フィルタースラッジを処理することができる。
【００３７】
本実施例では、吸着材を用いてアルコールを回収する（ステップＳ９）。アルコールの蒸発分離工程（ステップＳ６）で発生したエタノールを主成分とするアルコールの蒸気は、ベント配管１２を通ってアルコール吸着塔１８に導かれる。アルコール吸着塔１８内の活性炭が、アルコールの蒸気、すなわちエタノールの蒸気を吸着する。アルコール吸着塔１８にアルコールの蒸気と共に導かれて活性炭に吸着されなかった非凝縮性ガスは、ガス排出配管２０を通ってオフガス処理設備に導かれる。
【００３８】
吸着材を焼却する（ステップＳ１０）。アルコール吸着塔１８内の活性炭は、アルコール蒸気の吸着性能が低下したとき、アルコール吸着塔１８から取り出されて焼却炉１９に搬入される。活性炭が取り出されたアルコール吸着塔１８内には、新たな活性炭が充填される。焼却炉１９内では、活性炭が焼却される。活性炭の焼却によって発生した二酸化炭素ガスは、ガス排出配管２１を通してオフガス処理設備に導かれ、十分に希釈されて安全性を確認した後に、外部環境に放出される。
【００３９】
本実施例は、実施例１で生じる各効果を得ることができる。本実施例は、活性炭の焼却によって発生した二酸化炭素を外部環境に排出するので、アルコール蒸気を放出する実施例１よりも安全性が向上する。
【符号の説明】
【００４０】
１，１Ａ，１Ｂ…放射性廃棄物処理装置、２…廃棄物貯蔵タンク、３…分解タンク、５…加熱装置、６…セルロース分解酵素タンク、７…糖分解酵母タンク、９…スラッジ移送配管、１１…戻り配管、１３…アルコール冷却回収装置、１４…酸化分解装置、１８…アルコール吸着塔、１９…焼却装置。
【図１】
0005528393.tif 000002
【図２】
0005528393.tif 000003
【図３】
0005528393.tif 000004
【図４】
0005528393.tif 000005
【図５】
0005528393.tif 000006
【図６】
0005528393.tif 000007