(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
内部でシリコンを溶融させる坩堝と、
前記坩堝内で溶融された溶融シリコンに浸されて回転駆動された状態で冷却されることにより、溶融シリコンを凝固偏析させて不純物を低減した精製シリコンを外表面に析出させる中空状の冷却体と
を備え、
前記冷却体は、中空状の回転軸部、および、該回転軸部と連通して溶融シリコンに浸される部分である中空状の浸漬部を有し、
前記回転軸部の内側に、前記冷却体を冷却する冷却流体を通流させる配管が設けられ、
前記浸漬部の内側に、前記配管と連通し、前記冷却流体を前記浸漬部の内表面に向けて吹き出させる複数の吹出口を有する吹出部が設けられ、
前記複数の吹出口は、前記吹出部の側面および底面に位置し、
前記吹出部の前記側面に位置する複数の吹出口のうちの最も上方に位置する上端吹出口の上端位置と前記浸漬部の下端位置との間の距離が、前記浸漬部の上端位置と前記浸漬部の下端位置との間の距離に比較して半分以下である、シリコンの精製装置。
【請求項２】
内部でシリコンを溶融させる坩堝と、
前記坩堝内で溶融された溶融シリコンに浸されて回転駆動された状態で冷却されることにより、溶融シリコンを凝固偏析させて不純物を低減した精製シリコンを外表面に析出させる冷却体と
を備え、
前記冷却体は、回転軸部、および、該回転軸部と連通して溶融シリコンに浸される部分である浸漬部を有し、
前記浸漬部は、円筒状の周側面と該周側面と連続した湾曲面状の底面とから構成されている、シリコンの精製装置。
【請求項３】
内部でシリコンを溶融させる坩堝と、
前記坩堝内で溶融された溶融シリコンに浸されて回転駆動された状態で冷却されることにより、溶融シリコンを凝固偏析させて不純物を低減した精製シリコンを外表面に析出させる中空状の冷却体と
を備え、
前記冷却体は、中空状の回転軸部、および、該回転軸部と連通して溶融シリコンに浸される部分である中空状の浸漬部を有し、
前記浸漬部は、円筒状の周側面と該周側面と連続した湾曲面状の底面とから構成され、
前記回転軸部の内側に、前記冷却体を冷却する冷却流体を通流させる配管が設けられ、
前記浸漬部の内側に、前記配管と連通し、前記冷却流体を前記浸漬部の内表面に向けて吹き出させる複数の吹出口を有する吹出部が設けられ、
前記複数の吹出口は、前記吹出部の側面および底面に位置し、
前記吹出部の前記側面に位置する複数の吹出口のうちの最も上方に位置する上端吹出口の上端位置と前記浸漬部の下端位置との間の距離が、前記浸漬部の上端位置と前記浸漬部の下端位置との間の距離に比較して半分以下である、シリコンの精製装置。
【請求項４】
前記浸漬部の前記底面が球面の一部で構成されている、請求項２または３に記載のシリコンの精製装置。
【請求項５】
前記冷却体が黒鉛から形成されている、請求項１から４のいずれか１項に記載のシリコンの精製装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シリコンの精製装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
さまざまな種類の材料が工業的に利用されている。酸素および窒素など自然界に単体で豊富に存在する材料もあるが、シリコンなどの金属材料のほとんどは、酸化物または硫化物などの化合物の状態で存在しており、自然界に単体で存在することは稀である。
【０００３】
したがって、特定の金属元素を得るために、酸化物または硫化物の還元を行なうとともに、不純物の除去が必要になる。各種金属元素はさまざまな用途に用いられるため、金属元素を廉価に高純度化する方法が必要とされている。
【０００４】
一方、環境問題から、石油など化石燃料エネルギーの代替として自然エネルギーの利用が注目されている。自然エネルギーを利用して発電する太陽電池は、大きな設備を必要とせず、また、稼働時の騒音が発生しないことなどの理由により、日本および欧州などで積極的に導入されている。
【０００５】
太陽電池においては、カドミウムテルルなどの化合物半導体からなる新たな太陽電池の開発が進んでいる。しかし、物質自体の安全性、これまでの使用実績および価格の面から、結晶シリコンを基板として用いた太陽電池が現在大きなシェアを占めている。その中でも、多結晶シリコンウエハ(以下、単にウエハとも称する)から作製された多結晶シリコン太陽電池が占める割合が大きい。
【０００６】
結晶シリコン太陽電池に用いられるウエハには、大きく分けて単結晶シリコンウエハと多結晶シリコンウエハとの２つがある。単結晶シリコンウエハの作製には、ＣＺ(Czochralski)法およびＦＺ(Floating Zone)法が一般的に用いられている。
【０００７】
多結晶シリコンウエハの作製には、溶融シリコンから大きな多結晶塊を成長させた後スライスしてウエハを得るキャスト法、および、溶融シリコンから多結晶シリコンウエハを直接成長させるリボン法がある。リボン法には、基板を用いる方法と、基板を用いない方法との両方がある。また、多結晶シリコンの作製には、ウエハとは形状が異なるが、ウエハと同様に太陽電池などの基材となるシリコン粒を、真空中または不活性ガス中にシリコン液滴を落下させて作製する球状シリコン法などがある。
【０００８】
結晶シリコンウエハ、リボンおよび球状シリコンの作製においては、ほとんどの場合溶融シリコンが必要となり、かつ、金属などの不純物のほとんどは電子デバイスの特性に悪影響を与える。したがって、シリコンも上述の金属元素の例にもれず、廉価に高純度化する方法が必要とされている。
【０００９】
シリコンを高純度化する方法の１つとして、不純物の凝固偏析などを利用した冶金学的方法がある。この方法は、シーメンス法および流動床法などの気相法と比較して廉価に不純物の除去を行なえる可能性があるため注目されている。
【００１０】
以下、シリコンを例に挙げて、不純物の除去方法について説明する。冶金学的手法においては、シリコン中の不純物は以下の３種類に分類される。
(１)ボロンなどの第ＩＩＩ族元素(以下、第１類と称する)。
(２)リンなどの第Ｖ族元素(第２類と称する)。
(３)鉄などの金属元素(第３類と称する)。
【００１１】
上記の第１類および第２類の不純物においては、偏析による不純物除去の効果を得にくいため、酸化処理または真空加熱処理などにより不純物除去が行なわれる。第３類の不純物においては、基本的には粒界への偏析または固体液体界面での偏析などを利用することにより不純物濃度の低減が可能である。
【００１２】
第１類および第２類の不純物については、太陽電池の導電型(Ｐ型またはＮ型)を決定するために、両元素を適正な割合で配合することが必要である。第３類の金属不純物については、太陽電池の光電変換効率の低下を防ぐため、できる限り低濃度に抑える必要がある。
【００１３】
金属などの偏析係数が極端に小さい第３類の不純物を除去する方法または装置を開示した先行文献として、特開２００６−２７９４０号公報(特許文献１)、および、特開昭６０−１９０５３１号公報(特許文献２)がある。
【００１４】
特許文献１に記載された金属の精製方法においては、冷却体の表面に精製金属を析出させて凝固偏析現象を利用して金属を精製している。
【００１５】
特許文献２に記載された高純度アルミニウムの製造装置用回転冷却装置は、中空回転軸の下端に取り付けられた筒状の中空回転冷却体と、中空回転軸内に配置された冷却流体供給管と、中空回転冷却体内に配置されかつ冷却流体供給管に連通せしめられた中空筒状冷却流体吹出部材とよりなる。
【００１６】
高純度アルミニウムの製造装置用回転冷却装置においては、中空回転冷却体の底壁の肉厚は周壁の肉厚よりも厚くされて、底壁を通っての内外の伝熱量を少なくして底壁外面にアルミニウムが析出しないようになされ、冷却流体吹出部材の周壁に多数の冷却流体吹出口が均一に分布するように形成されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１７】
【特許文献１】特開２００６−２７９４０号公報
【特許文献２】特開昭６０−１９０５３１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１８】
特許文献１，２に記載された金属の精製方法または装置においては、冷却体に析出させた精製金属の不純物濃度を、凝固偏析によって精製前の溶融金属の不純物濃度よりも大幅に低くすることができる。
【００１９】
半導体または金属の精製は、短時間でより多くの重量を精製することが望まれる。そのため、精製半導体または精製金属のさらなる回収重量の増大が求められていた。
【００２０】
本発明は上記の問題点に鑑みてなされたものであって、より多くの精製シリコンを引き上げて回収できる精製装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００２１】
本発明の第１の局面に基づく半導体または金属の精製装置は、内部で半導体または金属を溶融させる坩堝と、坩堝内で溶融された溶融半導体または溶融金属に浸されて回転駆動された状態で冷却されることにより、溶融半導体または溶融金属を凝固偏析させて不純物を低減した精製半導体または精製金属を外表面に析出させる中空状の冷却体とを備える。冷却体は、中空状の回転軸部、および、この回転軸部と連通して溶融半導体または溶融金属に浸される部分である中空状の浸漬部を有する。回転軸部の内側に、冷却体を冷却する冷却流体を通流させる配管が設けられている。浸漬部の内側に、配管と連通し、冷却流体を浸漬部の内表面に向けて吹き出させる複数の吹出口を有する吹出部が設けられている。複数の吹出口は、吹出部の側面および底面に位置している。吹出部の側面に位置する複数の吹出口のうちの最も上方に位置する上端吹出口の上端位置と浸漬部の下端位置との間の距離が、浸漬部の上端位置と浸漬部の下端位置との間の距離に比較して半分以下である。
【００２２】
本発明の第２の局面に基づく半導体または金属の精製装置は、内部で半導体または金属を溶融させる坩堝と、坩堝内で溶融された溶融半導体または溶融金属に浸されて回転駆動された状態で冷却されることにより、溶融半導体または溶融金属を凝固偏析させて不純物を低減した精製半導体または精製金属を外表面に析出させる冷却体とを備える。冷却体は、回転軸部、および、この回転軸部と連通して溶融半導体または溶融金属に浸される部分である浸漬部を有している。浸漬部は、円筒状の周側面とこの周側面と連続した湾曲面状の底面とから構成されている。
【００２３】
本発明の第３の局面に基づく半導体または金属の精製装置は、内部で半導体または金属を溶融させる坩堝と、坩堝内で溶融された溶融半導体または溶融金属に浸されて回転駆動された状態で冷却されることにより、溶融半導体または溶融金属を凝固偏析させて不純物を低減した精製半導体または精製金属を外表面に析出させる中空状の冷却体とを備える。冷却体は、中空状の回転軸部、および、この回転軸部と連通して溶融半導体または溶融金属に浸される部分である中空状の浸漬部を有している。浸漬部は、円筒状の周側面とこの周側面と連続した湾曲面状の底面とから構成されている。回転軸部の内側に、冷却体を冷却する冷却流体を通流させる配管が設けられている。浸漬部の内側に、配管と連通し、冷却流体を浸漬部の内表面に向けて吹き出させる複数の吹出口を有する吹出部が設けられている。複数の吹出口は、吹出部の側面および底面に位置している。吹出部の側面に位置する複数の吹出口のうちの最も上方に位置する上端吹出口の上端位置と浸漬部の下端位置との間の距離が、浸漬部の上端位置と浸漬部の下端位置との間の距離に比較して半分以下である。
【００２４】
本発明の一形態においては、浸漬部の底面が球面の一部で構成されている。
本発明の一形態においては、上記半導体または上記金属がシリコンである。
【００２５】
本発明の一形態においては、冷却体が黒鉛から形成されている。
【発明の効果】
【００２６】
本発明によれば、より多くの精製シリコンを引き上げて回収できる。
【図面の簡単な説明】
【００２７】
【図１】本発明の一実施形態に係る半導体または金属の精製装置における冷却体の構成を示す一部断面図である。
【図２】本発明の実施例２に係る冷却体の構成を示す一部断面図である。
【図３】本発明の実施例３に係る冷却体の構成を示す一部断面図である。
【図４】比較例２に係る冷却体の構成を示す一部断面図である。
【図５】比較例１に係るシリコンの精製装置において、溶融シリコン中に冷却体を浸漬させる状態を示す一部断面図である。
【図６】比較例１に係るシリコンの精製装置において、溶融シリコン中に浸漬させている冷却体の表面上に精製シリコンを析出させている状態を示す断面図である。
【図７】比較例１に係るシリコンの精製装置において、溶融シリコンから冷却体を引き上げた状態を示す断面図である。
【図８】比較例１に係るシリコンの精製装置において、析出した精製シリコンの形状を示す側面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２８】
本発明者らは、さまざまな評価および考察を行なうことにより、精製半導体または精製金属の回収重量の増大を試みた。以下、特許文献２に記載された回転冷却装置と同等の構造を有する冷却体を用いて行なった半導体または金属の精製装置の比較例１における評価および考察について説明する。なお、比較例１においては、半導体または金属の一例としてシリコンを用いた。
【００２９】
(比較例１)
図５は、比較例１に係るシリコンの精製装置において、溶融シリコン中に冷却体を浸漬させる状態を示す一部断面図である。なお、図５においては、冷却体３００の内部を図示していない。
【００３０】
図５に示すように、比較例１に係るシリコンの精製装置は、内部でシリコンを溶融させる坩堝２０と中空状の冷却体３００とを備えている。
【００３１】
坩堝２０の材料としては、精製する半導体または金属の種類にもよるが、黒鉛、シリカ、石英、炭化ケイ素、アルミナ、ムライト、鉄、ステンレス、または、銅など様々な材料を使用可能である。精製する半導体または金属がシリコンの場合には、黒鉛、シリカ、石英、炭化ケイ素、アルミナ、または、ムライトなどを使用することができる。ただし、坩堝２０からシリコン中への不純物混入を抑制するためには、坩堝２０の材料として、黒鉛、シリカ、石英、または、炭化ケイ素が好ましい。
【００３２】
冷却体３００は、中空状の回転軸部３２０、および、回転軸部３２０と連通して溶融シリコン１０に浸される部分である中空状の浸漬部３１０を有している。比較例１においては、浸漬部３１０は、テーパー状に先端が細くなる外形を有し、かつ、先端に平坦面を有している。
【００３３】
冷却体３００の材料としては、精製する半導体または金属によって選択する必要があり、精製する半導体または金属がシリコンの場合には黒鉛が好ましい。
【００３４】
回転軸部３２０の内側に、冷却体３００を冷却する冷却流体を通流させる図示しない配管が設けられている。浸漬部３１０の内側に、上記配管と連通し、冷却流体を浸漬部３１０の内表面に向けて吹き出させる複数の吹出口を有する図示しない吹出部が設けられている。複数の吹出口は、吹出部の側面に均一に位置している。上記配管および吹出部の材質としては、たとえば、黒鉛を用いることができる。
【００３５】
坩堝２０は、チャンバー３０内に収容されている。チャンバー３０の上部には、冷却体３００をチャンバー３０の内外に移動可能とする開口３２が設けられている。チャンバー３０の内側空間３１は、ヘリウム、アルゴンまたは窒素などの不活性ガスで満たされている。チャンバー３０内で坩堝２０の周囲に、図示しないヒータが配置されている。
【００３６】
図６は、比較例１に係るシリコンの精製装置において、溶融シリコン中に浸漬させている冷却体の表面上に精製シリコンを析出させている状態を示す断面図である。
【００３７】
図６に示すように、冷却体３００は、坩堝２０内で溶融された溶融シリコン１０に浸されて回転駆動された状態で冷却されることにより、溶融シリコン１０を凝固偏析させて不純物を低減した精製シリコン４０を外表面に析出させる。
【００３８】
具体的には、冷却流体としてたとえば窒素などの熱伝導率が高く安価な冷媒が、上記配管を通過して吹出部の吹出口から吹き出されることにより、冷却体３００が冷却される。吹出口は、吹出部の側面に均一に設けられているため、浸漬部３１０の側面全体が冷却される。一方、浸漬部３１０の底面には吹出口が設けられていないため、浸漬部３１０の底面は側面に比較して冷却されない。
【００３９】
また、冷却体３００は、浸漬部３１０の水平断面に直交し、かつ、浸漬部３１０の外形の円中心を通過する線３００ａを軸として回転駆動されている。
【００４０】
図７は、比較例１に係るシリコンの精製装置において、溶融シリコンから冷却体を引き上げた状態を示す断面図である。図７に示すように、精製シリコン４０が表面に析出した冷却体３００は、溶融シリコン１０の上方に引き上げられる。
【００４１】
図８は、比較例１に係るシリコンの精製装置において、析出した精製シリコンの形状を示す側面図である。図８に示すように、比較例１の冷却体表面に析出した精製シリコン４０は、上端部において突出すように形成された幅広部４１と、下端部において浸漬部３１０の先端の角部周辺に形成された薄肉部４２とを有する。薄肉部４２の厚さは、Ｗsとする。
【００４２】
幅広部４１が形成される理由は、溶融シリコン１０の液面近傍における温度が溶融シリコン１０の内部の温度より低くなっていることにより、溶融シリコン１０の液面近傍における精製シリコンの析出速度が他の部分より速くなっているためと考えられる。
【００４３】
薄肉部４２が形成される理由は、浸漬部３１０の底面に吹出口が設けられていないため、浸漬部３１０の底面の温度が側面より高く、浸漬部３１０の底面に析出する精製シリコン４０の析出速度が、浸漬部３１０の側面に析出する精製シリコン４０の析出速度より遅くなっているためと考えられる。
【００４４】
幅広部４１においては、冷却体３００を引き上げる際に開口３２と衝突し、その衝撃で精製シリコン４０の全体または一部が割れて落下する現象が起きていた。また、薄肉部４２においては精製シリコン４０の厚さが局所的に大きく変化しているため精製シリコン４０に亀裂が発生しやすく、冷却体３００を引き上げる際に亀裂が進展して精製シリコン４０の全体または一部が落下する現象が起きていた。
【００４５】
精製シリコン４０の全体または一部の落下現象が起きると、回収される精製シリコン４０の量は低減する。また、溶融シリコン１０中に落下した精製シリコン４０を再度溶融させる時間が必要になるため、時間当たりの精製シリコン４０の回収量がさらに低減することになる。
【００４６】
(比較例１に対する検討例)
上記の落下現象を抑制するために、本発明者らは、検討案１，２を試みた。検討案１は、精製シリコン４０の析出時間を短くすることである。検討案２は、溶融シリコン１０の温度を高く保持することである。
【００４７】
検討案１においては、幅広部４１の形成が抑制されて、幅広部４１と開口３２との衝突発生は低減された。しかし、薄肉部４２の厚さがさらに薄くなって、薄肉部４２における亀裂の発生が増加した。結果として、精製シリコン４０の落下発生の頻度は低減しなかった。また、１回の精製で回収できる精製シリコン４０の量が少なくなった。
【００４８】
検討案２においても、幅広部４１の形成が抑制されて、幅広部４１と開口３２との衝突発生は低減された。しかし、薄肉部４２の厚さがさらに薄くなって、薄肉部４２における亀裂の発生が増加した。結果として、精製シリコン４０の落下発生の頻度は低減しなかった。また、精製シリコン４０の析出時間が長く必要となり、時間当たりの精製シリコン４０の回収量が低減した。
【００４９】
上記の検討結果から、精製シリコンの回収重量を増大させるためには、精製装置のさらなる改善が必要であることが分かった。
【００５０】
(評価および考察)
本発明者らは、さまざまな評価および考察を行なった結果、吹出部における吹出口の配置、および、冷却体の浸漬部の外形の少なくともいずれかを変更することにより、上記の落下現象を低減できることを見出した。
【００５１】
具体的には、吹出口を吹出部の側面の下方側および底面に配置することにより、溶融シリコン１０の液面近傍における精製シリコン４０の析出速度を低下させて幅広部４１の形成を抑制するとともに、浸漬部３１０の底面に析出する精製シリコン４０の析出速度を増加させて薄肉部４２の形成を抑制できることを見出した。
【００５２】
また、冷却体の浸漬部の外形を円筒状の周側面とこの周側面と連続した湾曲面状の底面とから構成することにより、浸漬部の先端の角部周辺における薄肉部４２の形成を抑制できることを見出した。
【００５３】
なお、上記の周側面および底面のそれぞれに析出した精製シリコンの不純物濃度を別々に測定して評価した結果、両者の不純物濃度に有意差は認められず、かつ、両者共に十分な凝固偏析効果が得られていることが確認された。
【００５４】
これは、浸漬部の底面を湾曲面状に形成したことにより、冷却体の回転による周速度が浸漬部の底面においても確保することができたためと考えられる、その結果、冷却体の回転による偏析係数の増大効果を浸漬部の側面と同様に浸漬部の底面においても得ることができたと推察される。
【００５５】
本発明は、上記の評価および考察に基づいてなされたものである。
以下、本発明の一実施形態に係る半導体または金属の精製装置について図を参照して説明する。以下の実施形態の説明においては、図中の同一または相当部分には同一符号を付して、その説明は繰り返さない。
【００５６】
なお、本実施形態に係る半導体または金属の精製装置においては、冷却体の構成のみ上記比較例１と異なるため、他の構成については説明を繰り返さない。
【００５７】
図１は、本発明の一実施形態に係る半導体または金属の精製装置における冷却体の構成を示す一部断面図である。なお、図１においては、冷却流体を流す配管１３０および吹出部１４０は側面視の状態を示している。
【００５８】
図１に示すように、冷却体１００は、中空状の回転軸部１２０、および、回転軸部１２０と連通して溶融半導体または溶融金属に浸される部分である中空状の浸漬部１１０を有している。浸漬部１１０は、円筒状の周側面とこの周側面と連続した湾曲面状の底面とから構成されている。本実施形態においては、浸漬部１１０の底面が球面の一部で構成されている。球面の一部で浸漬部１１０の底面を構成することにより、冷却体１００を回転させた際の浸漬部１１０の底面における溶融シリコン１０の攪拌をこの底面全体でより均一に行なうことができる。
【００５９】
回転軸部１２０の内側に、冷却体１００を冷却する冷却流体を通流させる配管１３０が設けられている。浸漬部１１０の内側に、配管１３０と連通し、冷却流体を浸漬部１１０の内表面に向けて吹き出させる複数の吹出口１４１を有する吹出部１４０が設けられている。浸漬部１１０の内表面に吹き付けられた冷却流体は、配管１３０と回転軸部１２０との間を通流して回収される。
【００６０】
吹出部１４０は、下端が閉じた円筒形状の外形を有している。図１に示すように、吹出部１４０の下端側の角部に面取りが行なわれていてもよい。また、吹出部１４０は、断面視おいて、下端から上方に向かって徐々に大径となったテーパー状の部位を周側面に有していてもよい。
【００６１】
本実施形態においては、複数の吹出口１４１は、吹出部１４０の側面および底面に位置している。吹出部１４０の側面に位置する複数の吹出口１４１のうちの最も上方に位置する上端吹出口の上端位置と浸漬部１１０の下端位置との間の距離Ｌ2が、浸漬部１１０の上端位置と浸漬部１１０の下端位置との間の距離Ｌ1に比較して半分以下である。
【００６２】
吹出口１４１の形状としては、円形状、楕円形状、多角形状、または、スリット状など様々な形状を採用できるが、本実施形態においては円形状である。
【００６３】
また、吹出口１４１の１個当りの開口面積は、たとえば、配管１３０の横断面の流路面積に対して、０．５％以上２％以下であることが好ましい。
【００６４】
さらに、吹出口１４１は局所的に位置分布が偏らないように配置することが望ましい。たとえば、冷却体１００の回転中心軸を含み、かつ、冷却体１００の回転軸方向に平行な任意の平面で吹出部１４０を２分割した場合の分割片において、吹出口１４１の少ない方の分割片に占める全ての吹出口１４１の開口面積は、吹出部１４０の全体に占める全ての吹出口１４１の開口面積に対して、１／３以上１／２以下の範囲であることが望ましい。
【００６５】
上記の構成により、溶融半導体または溶融金属の液面近傍における精製半導体または精製金属の析出速度を低下させて幅広部４１の形成を抑制するとともに、浸漬部１１０の底面に析出する精製半導体または精製金属の析出速度を増加させて、浸漬部１１０の先端の角部周辺における薄肉部４２の形成を抑制できる。
【００６６】
その結果、冷却体１００の表面に析出させた精製半導体または精製金属を、落下による低減を抑制しつつ回収して、精製半導体または精製金属の回収重量を増大させることができる。
【００６７】
なお、本実施形態においては、浸漬部１１０は、円筒状の周側面を有していたが、たとえば、断面視において下部から上部に向けて徐々に大径となったテーパー状の部位を周側面に有してもよい。また、浸漬部１１０の底面は、湾曲面状ではなく、平坦面であってもよい。さらに、冷却体１００の構造は上記に限られず、たとえば、中実の冷却体の上部側に水冷板などの冷却部品を接触させることにより、冷却体を冷却可能にしてもよい。この場合にも、幅広部４１の形成を抑制して、精製半導体または精製金属の回収重量の増大を図れる。
【００６８】
または、吹出口１４１が吹出部１４０の側面および底面の全体に均等に配置されていてもよい。この場合、薄肉部４２の形成を抑制して、精製半導体または精製金属の回収重量の増大を図れる。
【００６９】
以下、本発明の実施例について図を参照して説明する。なお、実施例においてはシリコンの精製を行なっているが、本発明はシリコンに限らず半導体または金属の精製に適用可能である。
【００７０】
(実施例１)
実施例１においては、外径が６３０ｍｍの等方性黒鉛からなる坩堝２０内にシリコンを４３０ｋｇ投入して溶融させた。溶融シリコン１０の温度は、シリコンの融点＋１０℃に保持した。
【００７１】
図１に示すように、本実施例の冷却体１００は、回転軸部１２０および浸漬部１１０を有し、浸漬部１１０が、円筒状の周側面と、この周側面と連続して球面の一部から構成された底面とから構成されている。浸漬部１１０の大きさは、周側面における円筒直径を２００ｍｍ、浸漬部１１０の上端位置と浸漬部１１０の下端位置との間の距離Ｌ1を５００ｍｍとした。
【００７２】
また、孔径５ｍｍの吹出口１４１を吹出部１４０の側面に４８箇所、底面に９箇所設けた。互いに隣接する吹出口１４１同士の間隔は、全て等間隔にした。吹出部１４０の側面に位置する複数の吹出口１４１のうちの最も上方に位置する上端吹出口の上端位置と浸漬部１１０の下端位置との間の距離Ｌ2を２５０ｍｍとした。吹出部１４０は、等方性黒鉛から形成した。
【００７３】
図１の矢印５０で示すように、配管１３０内に窒素ガスを６０００Ｌ／分の流速で通流させた状態で、３０回転／分の回転速度で冷却体１００を回転させつつ、１７分間溶融シリコン１０内に浸漬部１１０を浸漬させて、精製シリコン４０を析出させた。
【００７４】
冷却体１００を溶融シリコン１０から引き上げた後、精製シリコン４０を冷却体１００から剥離して、精製シリコン４０を回収した。
【００７５】
以下、上記の一連の精製シリコン４０の析出から回収までの作業を精製作業と称する。この精製作業を複数回行なって、精製シリコン４０の回収量が１６０ｋｇに達するたびに、同量の固体シリコンを坩堝２０内に補充して溶融させた。上記固体シリコンの補充を適宜行ないつつ、上記の精製作業を２２９回繰り返し行なった。
【００７６】
(実施例２)
図２は、本発明の実施例２に係る冷却体の構成を示す一部断面図である。なお、図２においては、冷却流体を流す配管１３０および吹出部１４０は側面視の状態を示している。
【００７７】
図２に示すように、冷却体２００は、回転軸部２２０および浸漬部２１０を有し、浸漬部２１０が、円筒状の周側面と、この周側面と連続した平坦面からなる底面とから構成されている。浸漬部２１０の底面の厚さは、側面の厚さに比較して２倍にした。
【００７８】
他の条件は実施例１と同様にして、固体シリコンの補充を適宜行ないつつ、精製作業を２２９回繰り返し行なった。
【００７９】
(実施例３)
図３は、本発明の実施例３に係る冷却体の構成を示す一部断面図である。なお、図３においては、冷却流体を流す配管２３０および吹出部２４０は側面視の状態を示している。
【００８０】
図３に示すように、本実施例の吹出部２４０においては、複数の吹出口２４１は、吹出部２４０の側面全体のみに位置している。吹出部２４０の側面に位置する複数の吹出口２４１のうちの最も上方に位置する上端吹出口の上端位置と浸漬部２１０の下端位置との間の距離Ｌ3が、浸漬部２１０の上端位置と浸漬部２１０の下端位置との間の距離Ｌ1に比較して半分より大きい。具体的には、距離Ｌ3を４００ｍｍとした。
【００８１】
また、孔径５ｍｍの吹出口２４１を吹出部１４０の側面に５７箇所設けた。互いに隣接する吹出口２４１同士の間隔は、全て等間隔にした。吹出部２４０は、等方性黒鉛から形成した。
【００８２】
他の条件は実施例１と同様にして、固体シリコンの補充を適宜行ないつつ、精製作業を１６５回繰り返し行なった。
【００８３】
(比較例２)
図４は、比較例２に係る冷却体の構成を示す一部断面図である。なお、図４においては、冷却流体を流す配管２３０および吹出部２４０は側面視の状態を示している。
【００８４】
図４に示すように、比較例２においては、冷却体２００は、回転軸部２２０および浸漬部２１０を有し、浸漬部２１０が、円筒状の周側面と、この周側面と連続した平坦面からなる底面とから構成されている。浸漬部２１０の底面の厚さは、側面の厚さに比較して２倍にした。
【００８５】
吹出部２４０においては、複数の吹出口２４１は、吹出部２４０の側面全体のみに位置している。吹出部２４０の側面に位置する複数の吹出口２４１のうちの最も上方に位置する上端吹出口の上端位置と浸漬部２１０の下端位置との間の距離Ｌ3が、浸漬部２１０の上端位置と浸漬部２１０の下端位置との間の距離Ｌ1に比較して半分より大きい。具体的には、距離Ｌ3を４００ｍｍとした。
【００８６】
また、孔径５ｍｍの吹出口２４１を吹出部１４０の側面に５７箇所設けた。互いに隣接する吹出口２４１同士の間隔は、全て等間隔にした。吹出部２４０は、等方性黒鉛から形成した。
【００８７】
他の条件は実施例１と同様にして、固体シリコンの補充を適宜行ないつつ、精製作業を８７回繰り返し行なった。
【００８８】
(各実施例と比較例２との比較)
上記の実施例１〜３および比較例２の各々において、浸漬部の周側面に析出した精製シリコン４０の平均厚さ、浸漬部の底面に析出した精製シリコン４０の平均厚さ、および、浸漬部の周側面に析出した精製シリコン４０の平均厚さと浸漬部の底面に析出した精製シリコン４０の平均厚さとの差を求めた。また、精製シリコン４０の落下現象の発生率、および、１回の浸漬工程当たりの精製シリコン４０の回収量を算出した。また、浸漬部の底面に析出した精製シリコン中のＦｅ濃度、および、浸漬部の周側面に析出した精製シリコン中のＦｅ濃度を測定した。
【００８９】
表１は、上記の各データをまとめたものである。
【００９０】
【表１】
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【００９１】
表１に示すように、比較例２に比べて、実施例２および実施例３においては、浸漬部の周側面と底面とにそれぞれ析出した精製シリコン４０の平均厚さの差が低減されていた。すなわち、精製シリコン４０の局所的な厚さ変化が低減されていた。また、精製シリコン４０の落下現象の発生率も低減されていた。この結果から、本実施形態に係る吹出部１４０における吹出口１４１の配置、および、浸漬部１１０の外形のいずれかを有することにより、幅広部４１または薄肉部４２の形成を抑制して、精製シリコン４０の回収重量を増大できることが確認された。
【００９２】
また、実施例１は比較例２と比べて、浸漬部の周側面と底面とにそれぞれ析出した精製シリコン４０の平均厚さの差がさらに低減され、精製シリコン４０の落下現象の発生率もさらに低減されていた。よって、本実施形態に係る吹出部１４０における吹出口１４１の配置、および、浸漬部１１０の外形の両方を有することにより、幅広部４１および薄肉部４２の形成を抑制して、精製シリコン４０を効率よく精製できることが確認された。
【００９３】
さらに、実施例１〜３のいずれにおいても比較例２と比べて、１回の浸漬工程当たりの精製シリコン４０の回収量が向上されていることが確認された。また、実施例２および比較例２においては浸漬部の周側面に比べ底面の精製シリコン中のＦｅ濃度が高くなっているのに対し、実施例１および実施例３においては浸漬部の周側面と底面とで精製シリコン中のＦｅ濃度に差が見られないことが確認された。
【００９４】
今回開示された実施形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【符号の説明】
【００９５】
１０  溶融シリコン、２０  坩堝、３０  チャンバー、３１  内側空間、３２  開口、４０  精製シリコン、４１  幅広部、４２  薄肉部、１００，２００，３００  冷却体、１１０，２１０，３１０  浸漬部、１２０，２２０，３２０  回転軸部、１３０，２３０  配管、１４０，２４０  吹出部、１４１，２４１  吹出口。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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