(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノード電極とカソード電極が固体高分子電解質膜を挟んで構成される電解質膜・電極構造体を有する固体高分子形燃料電池の製造方法において、
基材上にマスクを設ける工程と、
マスクが形成された前記基材に触媒層用ペーストを塗布した後、前記触媒層用ペーストを仮乾燥する工程と、
前記仮乾燥の後、前記触媒層用ペーストが溶媒を含んで湿潤状態である最中に、前記マスクを除去するとともに、前記触媒層用ペーストの外周縁部の一部を前記マスクに同伴して前記基材から除去する工程と、
前記触媒層用ペーストを本乾燥し、その外周縁部が、厚み方向寸法が変化することに伴って縁部先端になるにつれて、前記基材に接しながら先細りする電極触媒層を前記基材上に得る工程と、
前記電極触媒層を前記基材から前記固体高分子電解質膜に転写する工程と、
前記電極触媒層に対してガス拡散層を積層して前記アノード電極又は前記カソード電極を得る工程と、
を有することを特徴とする固体高分子形燃料電池の製造方法。
【請求項２】
請求項１記載の製造方法において、前記アノード電極又は前記カソード電極の少なくともいずれか一方の電極触媒層の外周縁部を、傾斜部として形成することを特徴とする固体高分子形燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アノード電極とカソード電極が固体高分子電解質膜を挟んで構成される電解質膜・電極構造体を有する固体高分子形燃料電池の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子形燃料電池は、周知の通り、プロトン伝導体である固体高分子膜からなる固体高分子電解質膜（以下、単に「電解質膜」と表記することもある）をアノード電極とカソード電極で挟持した電解質膜・電極接合体（ＭＥＡ）を備える。このＭＥＡが１対のセパレータで挟持されることにより、単位セルが構成される。一般的には、固体高分子形燃料電池は、上記の単位セルが複数個積層されることで、スタックとして構成される。
【０００３】
アノード電極及びカソード電極は、ガス拡散層と、該ガス拡散層と電解質膜との間に介在する電極触媒層から構成される。ガス拡散層は、例えば、カーボンペーパー又はカーボンクロスからなり、また、電極触媒層は、例えば、白金粒子等の金属粒子を担持した触媒担体（カーボンブラック等）がイオン導伝性バインダを介して結合一体化されることにより形成される。
【０００４】
ＭＥＡは、例えば、以下のようにして作製される。すなわち、先ず、マスクが設けられた基材に対し、電極触媒層となる触媒層用ペーストを塗布する。
【０００５】
次に、触媒層用ペーストを、基材及びマスクごとオーブン等の乾燥機内に収容し、所定の温度に保持することで乾燥させる。これにより、固化物としての電極触媒層が形成される。その後、マスクを剥離除去する。
【０００６】
次に、２枚の基材の電極触媒層同士の間に電解質膜を介装した後、熱圧着を行うことにより、電極触媒層を基材から電解質膜に転写する。これにより、両端面に電極触媒層が設けられた電解質膜が得られる。
【０００７】
さらに、２個の電極触媒層の各々に対してガス拡散層を積層することにより、ＭＥＡが得られるに至る。
【０００８】
ここで、触媒層用ペーストを固化物とした後（換言すれば、電極触媒層を形成した後）にマスクを基材から剥離すると、図７に示すように、電極触媒層１の外周縁部近傍は、比較的鋭敏な頂点を有する隆起部２となる傾向がある。なお、図７中の参照符号３は、触媒層用ペーストを塗布した基材を示す。
【０００９】
図８に示すように、このような電極触媒層１を電解質膜４に転写すると、隆起部２が電解質膜４に食い込む。このため、電解質膜４の厚みが小さくなるという不具合が惹起される。電解質膜４の厚みが過度に低減すると、電解質膜４を介して燃料ガスがカソード電極に移動し易くなる一方、酸化剤ガスがアノード電極に移動し易くなる。このため、いわゆるガスクロスオーバーが発生し易くなる。
【００１０】
そこで、隆起部２が形成されることを回避しながら電極触媒層１を形成することが想起される。例えば、特許文献１や特許文献２に記載されるように、電極触媒層の外周縁部を傾斜部とすれば、隆起部２が形成されることはなく、従って、隆起部２が電解質膜４に食い込むことが回避されるとも考えられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開２０１１−１３８６５７号公報
【特許文献２】特開２００７−５９３４０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
特許文献１、２に記載された技術は、電解質膜に対して触媒層用ペーストを直接塗布し、この触媒層用ペーストを乾燥して電極触媒層とするものであるが、触媒層用ペーストを電解質膜に塗布することは容易なことではない。実際、ＭＥＡは、上記の転写（デカール法）によって作製されることが一般的である。
【００１３】
しかしながら、デカール法には、上記したように隆起部が比較的形成され易いという不具合が顕在化している。
【００１４】
本発明は上記した問題を解決するためになされたもので、転写時に電解質膜の厚みが小さくなることを回避可能であり、このためにガスクロスオーバーが発生し難い固体高分子形燃料電池の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
前記の目的を達成するために、本発明は、アノード電極とカソード電極が固体高分子電解質膜を挟んで構成される電解質膜・電極構造体を有する固体高分子形燃料電池の製造方法において、
基材上にマスクを設ける工程と、
マスクが形成された前記基材に触媒層用ペーストを塗布した後、前記触媒層用ペーストを仮乾燥する工程と、
前記仮乾燥の後、前記触媒層用ペーストが溶媒を含んで湿潤状態である最中に、前記マスクを除去するとともに、前記触媒層用ペーストの外周縁部の一部を前記マスクに同伴して前記基材から除去する工程と、
前記触媒層用ペーストを本乾燥し、その外周縁部が、厚み方向寸法が変化することに伴って縁部先端になるにつれて、前記基材に接しながら先細りする電極触媒層を前記基材上に得る工程と、
前記電極触媒層を前記基材から前記固体高分子電解質膜に転写する工程と、
前記電極触媒層に対してガス拡散層を積層して前記アノード電極又は前記カソード電極を得る工程と、
を有することを特徴とする。
【００１６】
このように、触媒層用ペーストがある程度は固化しているものの未だ溶媒を含んで湿潤している半乾燥状態であるときにマスクを除去し、その後、本乾燥を施して固化物とすることにより、外周縁部の縁部先端が先細り形状となった電極触媒層が得られる。このため、電極触媒層の外周縁部に、図７に示す隆起部が形成されることが回避される。
【００１７】
その結果、電極触媒層を基材から固体高分子電解質膜に転写する際に、隆起部が固体高分子電解質膜に食い込むことや、この食い込みに起因して固体高分子電解質膜の厚みが低減することが回避される。従って、ガスクロスオーバーが起こり難くなる。
【００１８】
すなわち、本発明によれば、デカール法を採用しながら、ガスクロスオーバーが起こり難い固体高分子形燃料電池を得ることが可能である。
【００１９】
しかも、転写の際に隆起部が固体高分子電解質膜を押圧することに伴って荷重が局所的に集中することも回避されるので、固体高分子電解質膜が損傷することも回避される。
【００２０】
外周縁部の先細り形状の縁部先端は、例えば、傾斜部として形成することができる。外周縁部がこのような形状をなす電極触媒層を具備する電極は、アノード電極又はカソード電極のいずれであってもよいが、アノード電極及びカソード電極の双方であることが最も好ましい。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、触媒層用ペーストが半乾燥状態であるときにマスクを除去し、その後、本乾燥を施して固化物（電極触媒層）とするようにしているので、電極触媒層として、外周縁部の縁部先端が先細り形状となり、隆起部が形成されることが回避されたものを得ることができる。このため、電極触媒層を基材から固体高分子電解質膜に転写する際、隆起部が固体高分子電解質膜に食い込むことが回避されるとともに、この食い込みに起因して固体高分子電解質膜の厚みが低減することが回避される。
【００２２】
以上のような理由から、デカール法を採用しながら、ガスクロスオーバーが起こり難い固体高分子形燃料電池を得ることができる。
【００２３】
その上、食い込みによって隆起部が固体高分子電解質膜を押圧することも回避されるので、固体高分子電解質膜に荷重が局所的に集中することが防止される。これにより、固体高分子電解質膜が損傷することが回避される。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】固体高分子形燃料電池を構成する単位セルの要部分解斜視図である。
【図２】前記単位セルを構成する電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）の積層方向に沿う要部拡大断面図である。
【図３】第１電極触媒層（又は第２電極触媒層）の平面図である。
【図４】図１中のＩＶ−ＩＶ線矢視断面図である。
【図５】図２のＭＥＡを得るための本実施の形態に係る製造方法の概略フロー図である。
【図６】基材上に形成された触媒層用ペーストの厚み方向に沿う要部拡大断面図である。
【図７】従来技術に係る製造方法によって基材上に形成された電極触媒層の厚み方向に沿う要部拡大断面図である。
【図８】図７の電極触媒層を固体高分子電解質膜に転写した後の状態を示す厚み方向に沿う要部拡大断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明に係る固体高分子形燃料電池の製造方法につき好適な実施の形態を挙げ、添付の図面を参照して詳細に説明する。
【００２６】
先ず、本実施の形態に係る製造方法によって得られた固体高分子形燃料電池の構成につき、図１〜図４を参照して説明する。
【００２７】
固体高分子形燃料電池は、その要部分解斜視図が図１に示される単位セル１０が複数個積層されることにより、スタックとして構成される。なお、図１中の矢印Ｘ、矢印Ｙ及び矢印Ｚは、それぞれ、単位セル１０の積層方向、幅方向及び高さ方向を表し、以降の図面においても同様である。
【００２８】
単位セル１０は、電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）１２と、該ＭＥＡ１２を挟持する第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６とを備える。
【００２９】
ＭＥＡ１２は、例えば、パーフルオロスルホン酸の薄膜に水が含浸された電解質膜（固体高分子電解質膜）１８と、該電解質膜１８を挟持するアノード電極２０及びカソード電極２２とを備える。この場合、電解質膜１８は、アノード電極２０及びカソード電極２２に比して大面積に設定される。なお、電解質膜１８を、アノード電極２０及びカソード電極２２と同面積に設定するようにしてもよい。また、アノード電極２０とカソード電極２２の面積は相違していても差し支えない。
【００３０】
図２に示すように、アノード電極２０は、第１セパレータ１４（図１参照）に臨む第１ガス拡散層２４と、該第１ガス拡散層２４と電解質膜１８の間に介在する第１電極触媒層２６から構成される。カソード電極２２も同様に、第２セパレータ１６（図１参照）に臨む第２ガス拡散層２８と、該第２ガス拡散層２８と電解質膜１８の間に介在する第２電極触媒層３０から構成される。第１ガス拡散層２４及び第２ガス拡散層２８は、例えば、カーボンペーパー又はカーボンクロスからなり、一方、第１電極触媒層２６及び第２電極触媒層３０は、例えば、白金粒子等の触媒を担持した触媒担体（カーボンブラック等）がイオン導伝性バインダを介して結合一体化されることにより形成される。
【００３１】
ここで、第１電極触媒層２６の外周縁部２６ａでは、その矢印Ｘ方向（積層方向）寸法、換言すれば、厚み方向寸法が、第１ガス拡散層２４の外周側に向かうにつれて小さくなる。すなわち、第１電極触媒層２６の外周縁部２６ａは、第１ガス拡散層２４に向かうにつれて拡開するように傾斜した傾斜部となっている。第２電極触媒層３０においても同様に、その外周縁部３０ａは、第２ガス拡散層２８の外周側に向かうにつれて小さくなる。このため、第１電極触媒層２６及び第２電極触媒層３０の各外周縁部２６ａ、３０ａは、第１ガス拡散層２４ないし第２ガス拡散層２８の図示を省略した図３に示すように、幅方向（矢印Ｙ方向）先端、及び高さ方向（矢印Ｚ方向）先端等の縁部先端になるにつれて先細りする、いわゆる先細り形状となっている。ここで、図３では、理解を容易にするべく、傾斜の度合いを実際よりも誇張して示している。
【００３２】
なお、第１電極触媒層２６の外周端と、第２電極触媒層３０の外周端の位置は、相互にずれていることが好ましい。
【００３３】
また、第１電極触媒層２６及び第２電極触媒層３０の各外周縁部２６ａ、３０ａ（傾斜部）は、図２に示すように、第１ガス拡散層２４、第２ガス拡散層２８によって囲繞される。
【００３４】
以上のようなＭＥＡ１２を挟む第１セパレータ１４及び第２セパレータ１６（ともに図１参照）は、例えば、鋼板、ステンレス鋼板、アルミニウム板、めっき処理鋼板、又は、その金属表面に防食用の表面処理を施した金属板や、カーボン部材等で構成されている。
【００３５】
図１に示すように、単位セル１０の矢印Ｙ方向（幅方向）の一端縁部には、積層方向である矢印Ｘ方向に互いに連通して、酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス入口連通孔３２、冷却媒体を供給するための冷却媒体入口連通孔３４、燃料ガスを排出するための燃料ガス出口連通孔３６が、矢印Ｚ方向（高さ方向）に配列して設けられる。
【００３６】
また、単位セル１０の矢印Ｙ方向の他端縁部には、矢印Ｘ方向に互いに連通して、燃料ガスを供給するための燃料ガス入口連通孔３８、冷却媒体を排出するための冷却媒体出口連通孔４０、酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス出口連通孔４２が、矢印Ｚ方向に配列して設けられる。
【００３７】
さらに、第１セパレータ１４のＭＥＡ１２に臨む側の端面１４ａには、燃料ガス入口連通孔３８と燃料ガス出口連通孔３６に連通する燃料ガス流路４４が形成され、その裏面である端面１４ｂには、燃料ガス入口連通孔３８を燃料ガス流路４４に連通するための供給孔部４６と、燃料ガス流路４４を燃料ガス出口連通孔３６に連通するための排出孔部４８が形成される。
【００３８】
一方、第２セパレータ１６のＭＥＡ１２に臨む側の端面１６ａには、酸化剤ガス入口連通孔３２と酸化剤ガス出口連通孔４２に連通する酸化剤ガス流路５０が設けられる。そして、第１セパレータ１４の端面１４ｂと第２セパレータ１６の端面１６ｂとの間には、図１及び図４に示すように、冷却媒体入口連通孔３４と冷却媒体出口連通孔４０（ともに図１参照）に連通する冷却媒体流路５２が形成される。
【００３９】
なお、酸化剤ガスとしては、例えば、空気等の酸素含有ガスが選定され、燃料ガスとしては、例えば、水素等の水素含有ガスが選定される。また、冷却媒体としては、例えば、水や有機溶媒、オイル等が用いられる。
【００４０】
図１及び図４に示すように、第１セパレータ１４の端面１４ａ、１４ｂには、この第１セパレータ１４の外周端部を周回するようにして第１シール部材５４が設けられる。第２セパレータ１６の端面１６ａ、１６ｂにも、その外周端部を周回する第２シール部材５６が設けられる。これら第１シール部材５４及び第２シール部材５６には、例えば、エチレン−プロピレン−ジエン（ＥＰＤＭ）ゴム、アクリロニトリルブタジエン（ＮＢＲ）ゴム、フッ素化合物ゴム、シリコーンゴム、フルオロシリコーンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーン又はアクリルゴム等のシール材、クッション材、あるいはパッキン材等の弾性を示すものが用いられる。
【００４１】
基本的には上記のように構成される単位セル１０が複数個積層されてなる固体高分子形燃料電池は、以下のように動作する。
【００４２】
はじめに、図１に示すように、酸化剤ガス入口連通孔３２に空気等の酸化剤ガスが供給されるとともに、燃料ガス入口連通孔３８に水素等の燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体入口連通孔３４に純水やエチレングリコール、オイル等の冷却媒体が供給される。
【００４３】
燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔３８から供給孔部４６を通って第１セパレータ１４の燃料ガス流路４４に導入され、その後、燃料ガス流路４４に沿って矢印Ｙ方向に移動し、ＭＥＡ１２のアノード電極２０に供給される。アノード電極２０では、燃料ガスは、第１ガス拡散層２４（図２参照）を拡散しながら通過し、第１電極触媒層２６に到達する。
【００４４】
その後、第１電極触媒層２６において、燃料ガス中の水素が電離してプロトンが生じる反応が起こる。このプロトンは、電解質膜１８のプロトン伝導作用によってカソード電極２２の第２電極触媒層３０に移動する。また、電子は、固体高分子形燃料電池に電気的に接続された外部負荷を付勢する電気エネルギ源として利用される。
【００４５】
一方、酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔３２から第２セパレータ１６の酸化剤ガス流路５０に導入され、矢印Ｙ方向に移動してＭＥＡ１２のカソード電極２２に供給される。
【００４６】
カソード電極２２では、酸化剤ガスは、第２ガス拡散層２８（図２参照）を拡散しながら通過し、第２電極触媒層３０に到達する。その後、第２電極触媒層３０において、酸化剤ガス中の酸素と、電解質膜１８を移動してきたプロトンと、前記外部負荷を付勢してカソード電極２２に到達した電子とが反応し、水が生成する。
【００４７】
ここで、アノード電極２０に供給されて消費された燃料ガスは、排出孔部４８を通り燃料ガス出口連通孔３６に沿って矢印Ｘ方向に排出される。同様に、カソード電極２２に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔４２に沿って矢印Ｘ方向に排出される。
【００４８】
以上のようにして発電が行われている間、第１セパレータ１４と第２セパレータ１６との間の冷却媒体流路５２に、冷却媒体入口連通孔３４を介して冷却媒体が供給される。冷却媒体は、矢印Ｙ方向に流通することでＭＥＡ１２を冷却した後、冷却媒体出口連通孔４０から排出される。
【００４９】
この間、ガスクロスオーバーが低減する。この理由については後述する。
【００５０】
次に、上記したように構成される単位セル１０の製造方法につき、その概略フローである図５を参照して詳述する。
【００５１】
はじめに、図５（ａ）に示すように、ポリテトラフルオロエチレン製シート等を長方形状に切り出すことで基材６０を作製する。
【００５２】
次いで、この基材６０に対し、図５（ｂ）に示すように、矩形状のマスク６２を設ける。このためには、例えば、日立化成工業社製のヒタレックス（登録商標）等のフィルムを基材６０に貼付すればよい。
【００５３】
次いで、図５（ｃ）に示すように、触媒層用ペースト６４を塗布する。この際の好適な塗布方法としては、スクリーン印刷やインクジェット、ブレードコーター、スロットダイ等が挙げられるが、図５（ｃ）においては、ブレード６６を用いるブレードコーターを例示している。
【００５４】
なお、触媒層用ペースト６４は、白金粒子等の触媒粒子を担持した触媒担体（カーボンブラック等）粒子が添加された溶媒に対し、イオン伝導性高分子バインダとなるポリマー溶液を混合することによって調製することができる。触媒層用ペースト６４は、触媒粒子（白金粒子等）が所定量となるように塗布される。
【００５５】
従来技術に係る製造方法では、触媒層用ペーストを塗布した直後に、該触媒層用ペーストに対する熱処理が施される。この熱処理によって触媒層用ペーストが乾燥して固化物となり、電極触媒層が形成される。
【００５６】
これに対し、本実施の形態においては、図５（ｄ）に示すように、触媒層用ペースト６４が、例えば、室温にて放置され、これにより仮乾燥が施される。すなわち、触媒層用ペースト６４に含まれる溶媒がある程度揮発し、これに伴って触媒層用ペースト６４が半乾燥状態、換言すれば、半固化物となる。なお、仮乾燥は、例えば、触媒層用ペースト６４の粘度が、マスク６２を除去した際に形状を保つことが可能な程度となるまで継続すればよい。室温で放置する場合、その好適な放置時間は１０秒〜５分である。勿論、ドライヤ等の適切な乾燥手段を用い、これよりも短時間で半乾燥状態とするようにしてもよい。
【００５７】
次いで、触媒層用ペースト６４が未だ溶媒を含んで湿潤状態である最中に、マスク６２を除去する。マスク６２が上記したようなフィルムである場合には、図５（ｅ）に示すように、マスク６２を基材６０から剥離させればよい。
【００５８】
この除去に伴い、触媒層用ペースト６４の外周縁部の一部がマスク６２に同伴されて除去される。その結果、図６に示すように、外周縁部６４ａが、例えば、その厚み方向（矢印Ｘ方向）寸法が外周側になるにつれて小さくなるように傾斜した傾斜部となる。この理由は、半乾燥状態の触媒層用ペースト６４が自重で外周側に流動するからである。従って、マスク６２を除去した後、触媒層用ペースト６４の表面積は、マスク６２の開口面積よりも大きくなる。また、傾斜部は、幅方向（矢印Ｙ方向）先端、高さ方向（矢印Ｚ方向）先端等の縁部先端となるにつれて先細る。
【００５９】
次いで、触媒層用ペースト６４を本乾燥させる。すなわち、例えば、図５（ｆ）に示すように、この触媒層用ペースト６４を基材６０ごとオーブン６８等の乾燥機内に収容し、所定の温度に保持することで乾燥させる。これにより、図５（ｇ）に示すように、基材６０上に固化物としての第１電極触媒層２６が形成される。上記したように触媒層用ペースト６４の外周縁部６４ａが傾斜部であるため、第１電極触媒層２６の外周縁部２６ａも、外周側になるにつれて小さくなるように傾斜した傾斜部、すなわち、厚み方向寸法が変化することに伴って縁部先端になるにつれて先細りする先細り形状部である。
【００６０】
以上と同様の作業により、第２電極触媒層３０も得ることができる。この第２電極触媒層３０の外周縁部３０ａも、その厚み方向寸法が外周側になるにつれて小さくなるように傾斜した傾斜部、換言すれば、厚み方向寸法が変化することに伴って幅方向先端になるにつれて先細りする先細り形状部となっている。なお、第２電極触媒層３０を設けるための触媒層用ペーストにおける触媒粒子（白金粒子等）の量は、第１電極触媒層２６を形成した触媒層用ペースト６４と同一であってもよいし、相違していてもよい。また、触媒層用ペーストと触媒層用ペースト６４とで組成を相違させるようにしてもよい。
【００６１】
次いで、これら第１電極触媒層２６及び第２電極触媒層３０を、例えば、デカール法によって電解質膜１８に転写する。すなわち、電解質膜１８に第１電極触媒層２６、第２電極触媒層３０が接触するように基材６０で電解質膜１８を挟んだ後、図５（ｈ）に示すように、熱プレス機７０による熱圧着を施す。その後、第１電極触媒層２６、第２電極触媒層３０の各々から基材６０、６０を剥離すれば、第１電極触媒層２６及び第２電極触媒層３０が電解質膜１８に残留する。すなわち、図５（ｉ）に示すように、両端面に第１電極触媒層２６、第２電極触媒層３０がそれぞれ設けられた電解質膜１８（いわゆるＣＣＭ）が形成される。
【００６２】
上記したように、基材６０上の第１電極触媒層２６、第２電極触媒層３０の各外周縁部２６ａ、３０ａは、厚み方向寸法が外周側となるにつれて小さくなるように傾斜した傾斜部である（図６参照）。従って、第１電極触媒層２６及び第２電極触媒層３０の外周縁部２６ａ、３０ａには、図７に示す隆起部２が存在しない。
【００６３】
このため、第１電極触媒層２６及び第２電極触媒層３０を電解質膜１８に転写する際、隆起部２が電解質膜１８に食い込むことがない。その結果として、電解質膜１８の厚みが小さくなることが回避される。例えば、隆起部２が存在する場合には、転写に伴って電解質膜４の厚みが転写前の７７％に低減するのに対し、本実施の形態によれば、電解質膜１８の厚みは転写前の９９％以上である。このため、ガスクロスオーバーが発生し難くなる。
【００６４】
また、隆起部２が存在しないので、転写の際、電解質膜１８に荷重が局所的に集中することが回避される。このため、電解質膜１８が損傷することも回避される。
【００６５】
電解質膜１８に転写された第１電極触媒層２６、第２電極触媒層３０では、外周縁部２６ａ、３０ａの各々の厚み方向寸法が、外周側に向かうにつれて小さくなる（図２参照）。
【００６６】
このようにして電解質膜１８の両端面に第１電極触媒層２６、第２電極触媒層３０を設ける一方で、第１ガス拡散層２４、第２ガス拡散層２８を形成するための拡散層用ペーストを調製する。すなわち、例えば、カーボンブラック粒子とポリテトラフルオロエチレン粒子を所定の重量比で混合した混合物を適切な溶媒に分散することで拡散層用ペーストを得、次に、該拡散層用ペーストをカーボンペーパーやカーボンクロス等の多孔質材からなる基材に塗布した後、これを乾燥して下地層を形成する。これにより、基材及び下地層からなる第１ガス拡散層２４、第２ガス拡散層２８がそれぞれ得られる。
【００６７】
次に、上記のＣＣＭからＭＥＡ１２（図１参照）を作製するべく、第１電極触媒層２６の端面に第１ガス拡散層２４を積層するとともに、第２電極触媒層３０の端面に第２ガス拡散層２８を積層する。すなわち、第１電極触媒層２６、第２電極触媒層３０の露呈した一端面に、第１ガス拡散層２４、第２ガス拡散層２８の前記下地層をそれぞれ積層する。ここで、各下地層は、第１電極触媒層２６、第２電極触媒層３０の全面を覆うことが可能な面積に設定される。
【００６８】
さらに、熱プレス機７０による熱圧着を行うことによって第１電極触媒層２６、第２電極触媒層３０と各下地層とを互いに接合することにより、電解質膜１８の各端面にアノード電極２０及びカソード電極２２がそれぞれ形成されるとともに、ＭＥＡ１２が得られるに至る。
【００６９】
単位セル１０は、このＭＥＡ１２を第１セパレータ１４、第２セパレータ１６で挟持することによって得られる。さらに、このようにして得られる単位セル１０を複数個積層することにより、固体高分子形燃料電池がスタックとして構成される。
【００７０】
本発明は、上記した実施の形態に特に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で、種々の変更が可能である。
【００７１】
例えば、上述の実施の形態では、第１電極触媒層２６及び第２電極触媒層３０の外周縁部２６ａ、３０ａが、電解質膜１８から離間するにつれて拡開するように傾斜している場合を例示しているが、その逆に、電解質膜１８に近接するにつれて拡開するように傾斜したものであってもよい。
【００７２】
また、外周縁部２６ａ、３０ａは、幅方向（矢印Ｙ方向）先端や高さ方向（矢印Ｚ方向）先端等の縁部先端が先細りになるような形状であればよく、傾斜部に特に限定されるものではない。例えば、その厚み方向（積層方向／矢印Ｘ方向）断面が円弧形状であるもの、湾曲形状であるもの、又は放物線形状であるもの等であってもよい。
【００７３】
さらに、この実施の形態では、第１電極触媒層２６及び第２電極触媒層３０の外周縁部２６ａ、３０ａを、第１ガス拡散層２４、第２ガス拡散層２８によって囲繞するようにしているが、これに代替し、フッ素系接着剤等から形成される接着層で囲繞するようにしてもよい。
【符号の説明】
【００７４】
２…隆起部                                    ３、６０…基材
４、１８…電解質膜（固体高分子電解質膜）      １０…単位セル
１２…電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）          １４…第１セパレータ
１６…第２セパレータ                          ２０…アノード電極
２２…カソード電極                            ２４…第１ガス拡散層
２６…第１電極触媒層                          ２６ａ、３０ａ…外周縁部
２８…第２ガス拡散層                          ３０…第２電極触媒層
３２…酸化剤ガス入口連通孔                    ３４…冷却媒体入口連通孔
３６…燃料ガス出口連通孔                      ３８…燃料ガス入口連通孔
４０…冷却媒体出口連通孔                      ４２…酸化剤ガス出口連通孔
４４…燃料ガス流路                            ５０…酸化剤ガス流路
５２…冷却媒体流路                            ６２…マスク
６４…触媒層用ペースト                        ６８…オーブン
７０…熱プレス機
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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