(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）平均組成式：
Ｒ１ａＳiＯ(４−ａ)/２
（式中、Ｒ１は一価炭化水素基であり、ａは１.８〜２.２の数である。）
で表され、２５℃で液状のオルガノポリシロキサン  １００質量部、
（Ｂ）下記（Ｂ１）成分〜（Ｂ３）成分からなる熱伝導性充填剤  ８００〜６,０００質量部、
（Ｂ１）平均粒子径が１５〜５５μｍである球状の酸化アルミニウム粉末  ｛（Ｂ）成分中、４０〜８０質量％｝
（Ｂ２）平均粒子径が２〜１０μｍである球状酸化アルミニウム粉末  ｛（Ｂ）成分中、５〜４５質量％｝
（Ｂ３）平均粒子径が１μｍ以下である酸化アルミニウム粉末  ｛（Ｂ）成分中、５〜２５質量％｝
（Ｃ）一般式：
【化１】
0005619487.tif 000027
｛式中、Ｒ１は同一または異なる一価炭化水素基であり、Ｘは同一または異なる、一価炭化水素基もしくは一般式：
−Ｒ２−ＳiＲ１ｂ(ＯＲ３)(３−ｂ)
（式中、Ｒ１は前記と同じであり、Ｒ２は酸素原子またはアルキレン基であり、Ｒ３はアルキル基であり、ｂは０〜２の整数である。）
で表されるアルコキシシリル含有基であり、ｍ、ｎはそれぞれ０以上の整数である。｝
で表されるオルガノポリシロキサン  １０〜３００質量部
から少なくともなる熱伝導性シリコーングリース組成物。
【請求項２】
（Ａ）成分の２５℃における粘度が１００〜１,０００,０００ｍＰa・ｓである、請求項１記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
【請求項３】
（Ａ）成分が（Ａ１）アリール基を有さないオルガノポリシロキサンと（Ａ２）アルール基を有するオルガノポリシロキサンとからなり、（Ａ）成分中、前記（Ａ２）成分を１０〜５０質量％含有する、請求項１記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
【請求項４】
さらに、（Ｄ）シリカ系充填剤を、（Ａ）成分１００質量部に対して１〜５０質量部含有する、請求項１記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
【請求項５】
さらに、（Ｅ）一般式：
Ｒ５ｅＳi(ＯＲ６)(４−ｅ)
（式中、Ｒ5は一価炭化水素基、エポキシ基含有有機基、メタクリル基含有有機基、又はアクリル基含有有機基であり、Ｒ6はアルキル基であり、ｅは１〜３の整数である。）
で表されるシラン化合物またはその部分加水分解縮合物を、（Ａ）成分１００質量部に対して１〜１００質量部含有する、請求項１記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高熱伝導性を有し、取扱作業性が良好で、摩擦係数が小さい熱伝導性シリコーングリース組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
トランジスター、ＩＣ、メモリー素子等の電子部品を登載したプリント回路基板やハイブリッドＩＣの高密度・高集積化にともなって、これらを効率よく放熱するために、熱伝導性シリコーングリース組成物が使用されている。このような熱伝導性シリコーングリース組成物では、容易に流動しないように、該組成物中に熱伝導性充填剤が充填されている。さらに近年では、熱伝導性充填剤を高充填して熱伝導率を向上させることが求められている。例えば、特許文献１には、オルガノポリシロキサン、熱伝導性充填剤、少なくとも２種の加水分解性基含有メチルポリシロキサンからなる熱伝導性シリコーングリース組成物が提案されている。また、特許文献２には、特定構造を有するオルガノポリシロキサン、アルキレン基を介して片末端にトリオルガノオキシシリル基を有し、ウェッターとして作用するオルガノポリシロキサン、および熱伝導性充填剤からなる熱伝導性シリコーングリース組成物が提案されている。さらに、特許文献３には、トリアルコキシシリル基とアルケニル基を有するシロキサンオリゴマー、異なる３種の平均粒径を有する熱伝導性充填剤、白金系触媒、オルガノハイドロジェンポリシロキサン、イソパラフィン系溶剤からなる熱伝導性シリコーングリース組成物が提案されている。
【０００３】
しかし、このような熱伝導性シリコーングリース組成物を高熱伝導性とするため、熱伝導性充填剤を多量に配合すると、得られる組成物の摩擦係数が大きくなり、定量吐出装置等を用いて塗布しようとすると、該装置が磨耗して、該組成物に異物が混入するという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００４−２６２９７２号公報
【特許文献２】特開２００８−０１９４２６号公報
【特許文献３】特開２００９−１３８０３６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、高熱伝導性で、取扱作業性が優れ、摩擦係数、特に、動摩擦係数が小さい熱伝導性シリコーングリース組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、
（Ａ）平均組成式：
Ｒ１ａＳiＯ(４−ａ)/２
（式中、Ｒ１は一価炭化水素基であり、ａは１.８〜２.２の数である。）
で表され、２５℃で液状のオルガノポリシロキサン  １００質量部、
（Ｂ）下記（Ｂ１）成分〜（Ｂ３）成分からなる熱伝導性充填剤  ８００〜６,０００質量部、
（Ｂ１）平均粒子径が１５〜５５μｍである球状の酸化アルミニウム粉末  ｛（Ｂ）成分中、４０〜８０質量％｝
（Ｂ２）平均粒子径が２〜１０μｍである球状酸化アルミニウム粉末  ｛（Ｂ）成分中、５〜４５質量％｝
（Ｂ３）平均粒子径が１μｍ以下である酸化アルミニウム粉末  ｛（Ｂ）成分中、５〜２５質量％｝
（Ｃ）一般式：
【化１】
0005619487.tif 000002
｛式中、Ｒ１は同一または異なる一価炭化水素基であり、Ｘは同一または異なる、一価炭化水素基もしくは一般式：
−Ｒ２−ＳiＲ１ｂ(ＯＲ３)(３−ｂ)
（式中、Ｒ１は前記と同じであり、Ｒ２は酸素原子またはアルキレン基であり、Ｒ３はアルキル基であり、ｂは０〜２の整数である。）
で表されるアルコキシシリル含有基であり、ｍ、ｎはそれぞれ０以上の整数である。｝
で表されるオルガノポリシロキサン  １０〜３００質量部
から少なくともなることを特徴とする。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、高熱伝導性を有し、取扱作業性が良好であり、摩擦係数、特に、動摩擦係数が小さいという特徴がある。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物を詳細に説明する。
（Ａ）成分は本組成物の主剤であり、平均組成式：
Ｒ１ａＳiＯ(４−ａ)/２
で表されるオルガノポリシロキサンである。式中、Ｒ１は一価炭化水素基であり、具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、オクタデシル基、ノナデシル基、エイコシル基等の直鎖状アルキル基；イソプロピル基、ターシャリーブチル基、イソブチル基、２−メチルウンデシル基、１−ヘキシルヘプチル基等の分岐鎖状アルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロドデシル基等の環状アルキル基；ビニル基、アリル基、ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基等のアルケニル基；フェニル基、トリル基、キシリル基等のアリール基；ベンジル基、フェネチル基、２−(２,４,６−トリメチルフェニル)プロピル基等のアラルキル基；３,３,３−トリフルオロプロピル基、３−クロロプロピル基等のハロゲン化アルキル基が挙げられ、好ましくは、アルキル基、アルケニル基、アリール基であり、特に好ましくは、メチル基、ビニル基、フェニル基である。また、式中、ａは１.８〜２.２の数である。
【０００９】
このような（Ａ）成分の分子構造は限定されず、例えば、直鎖状、分岐鎖状、一部分岐を有する直鎖状、樹枝状（デンドリマー状）が挙げられ、好ましくは直鎖状、一部分岐を有する直鎖状である。（Ａ）成分は、これらの分子構造を有する単一の重合体、これらの分子構造からなる共重合体、又はこれらの重合体の混合物であってもよい。
【００１０】
また、（Ａ）成分は２５℃で液状であり、その２５℃における粘度は特に限定されないが、好ましくは、１００〜１,０００,０００ｍＰa・ｓの範囲内であり、さらに好ましくは、２００〜１,０００,０００ｍＰa・ｓの範囲内であり、より好ましくは、２００〜５００,０００ｍＰa・ｓの範囲内であり、特に好ましくは、３００〜１００,０００ｍＰa・ｓの範囲内である。これは、２５℃における粘度が上記範囲の下限未満であると、得られる組成物からオイルがブリードしやすくなり、一方、上記範囲の上限を超えると、得られる組成物の取扱作業性が著しく低下するからである。
【００１１】
このような（Ａ）成分としては、例えば、分子鎖両末端トリメチルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端メチルフェニルビニルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端トリメチルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端トリメチルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサン共重合体、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖メチル(３,３,３−トリフルオロプロピル)ポリシロキサン、分子鎖両末端シラノール基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端シラノール基封鎖ジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体、式：ＣＨ３ＳiＯ３/２で表されるシロキサン単位と式：(ＣＨ３)２ＳiＯ２/２で表されるシロキサン単位からなるオルガノポリシロキサン、式：Ｃ６Ｈ５ＳiＯ３/２で表されるシロキサン単位と式：(ＣＨ３)２ＳiＯ２/２で表されるシロキサン単位からなるオルガノポリシロキサン、式：(ＣＨ３)３ＳiＯ１/２で表されるシロキサン単位と式：ＣＨ３ＳiＯ３/２で表されるシロキサン単位と式：(ＣＨ３)２ＳiＯ２/２で表されるシロキサン単位からなるオルガノポリシロキサン、式：(ＣＨ３)３ＳiＯ１/２で表されるシロキサン単位と式：(ＣＨ３)２(ＣＨ２＝ＣＨ)ＳiＯ１/２で表されるシロキサン単位と式：ＣＨ３ＳiＯ３/２で表されるシロキサン単位と式：(ＣＨ３)２ＳiＯ２/２で表されるシロキサン単位からなるオルガノポリシロキサン、およびこれらの２種以上の混合物が挙げられる。特に、本組成物を基材から除去する必要性がある場合に、該組成物を容易に除去できることから、（Ａ）成分は、（Ａ１）アリール基を有さないオルガノポリシロキサン、例えば、ジメチルポリシロキサンと、（Ａ２）アリール基を有するオルガノポリシロキサン、例えば、メチルフェニルポリシロキサンもしくはジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサン共重合体との混合物であることが好ましい。この場合、（Ａ）成分中の前記（Ａ２）成分の含有量は１０〜５０質量％の範囲内であることが好ましい。
【００１２】
（Ｂ）成分は本組成物に熱伝導性を付与するためのアルミニウム粉末であり、（Ｂ１）平均粒子径が１５〜５５μｍである球状の酸化アルミニウム粉末  ４０〜８０質量％、（Ｂ２）平均粒子径が２〜１０μｍである球状の酸化アルミニウム粉末  ５〜４５質量％、および（Ｂ３）平均粒子径が１μｍ以下である酸化アルミニウム粉末  ５〜２５質量％からなる混合物である。これは、（Ｂ）成分中、（Ｂ１）成分の割合が上記範囲の上限を超えると、得られる組成物の摩擦係数が大きくなり、定量吐出装置等を用いて電子部品に塗布しようとした際、該装置の摩耗により、塗布された組成物に異物の混入を生じるおそれがあり、一方、上記範囲の下限未満となると、得られる組成物の熱伝導性が低下するからである。また、（Ｂ）成分中、（Ｂ２）成分の割合が上記範囲の上限を超えると、得られる組成物の粘度が高くなり、これを定量吐出装置を用いて電子部品に塗布しようとした際の塗布作業性が低下するからであり、一方、上記範囲の下限未満となると、得られる組成物の熱伝導性が低下するからである。さらに、（Ｂ）成分中、（Ｂ３）成分の割合が上記範囲の上限を超えると、得られる組成物の粘度が高くなり、これを定量吐出装置により電子部品に塗布しようとした際の塗布作業性が低下するからであり、一方、上記範囲の下限未満となると、得られる組成物の熱伝導性が低下するからである。また、（Ｂ１）成分および（Ｂ２）成分の形状は球状であるが、（Ｂ３）成分の形状は特に限定されず、破砕状、丸み状、球状が例示される。
【００１３】
（Ｂ）成分の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対して、８００〜６,０００質量部の範囲内であり、好ましくは、１,０００〜５,０００質量部の範囲内である。これは、（Ｂ）成分の含有量が上記範囲の下限未満であると、得られる組成物の熱伝導性が低下するからであり、一方、上記範囲の上限を超えると、得られる組成物の取扱作業性が著しく低下するからである。
【００１４】
（Ｃ）成分は本組成物の取扱作業性を低下させないで、（Ｂ）成分を高充填するためのオルガノポリシロキサンであり、一般式：
【化２】
0005619487.tif 000003
で表される。式中、Ｒ１は同一または異なる一価炭化水素基であり、前記と同様の一価炭化水素基が例示され、好ましくは、アルキル基、アルケニル基、アリール基であり、特に好ましくは、メチル基、ビニル基、フェニル基である。また、式中、Ｘは同一または異なる、一価炭化水素基もしくは一般式：
−Ｒ２−ＳiＲ１ｂ(ＯＲ３)(３−ｂ)
で表されるアルコキシシリル含有基である。Ｘの一価炭化水素基としては、前記Ｒ１と同様の一価炭化水素基が例示され、好ましくは、アルキル基、アルケニル基、アリール基であり、特に好ましくは、メチル基、ビニル基、フェニル基である。また、Ｘのアルコキシシリル含有基において、式中、Ｒ１は一価炭化水素基であり、前記と同様の一価炭化水素基が例示される。また、式中、Ｒ２は酸素原子またはアルキレン基であり、Ｒ２のアルキレン基としては、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基が例示される。また、式中、Ｒ３はアルキル基であり、メチル基、エチル基、プロピル基が例示され、好ましくは、メチル基である。また、式中、ｂは０〜２の整数であり、好ましくは、０である。
【００１５】
また、式中、ｍは０以上の整数である。但し、上記ａが０である場合、式中のｍは１以上の整数である。ｍは、好ましくは、０〜５００の整数であり、より好ましくは、１〜５００の整数であり、より好ましくは、５〜５００の整数であり、さらに好ましくは、１０〜５００の整数であり、特に好ましくは、１０〜２００の整数である。これは、ｍの値が上記範囲の下限未満であると、（Ｂ）成分の表面を（Ｃ）成分で十分に処理することができず、得られる組成物に（Ｂ）成分を高充填しにくくなるからであり、一方、上記範囲の上限を超えると、得られる組成物の取扱作業性が低下するからである。また、式中のｎは０以上の整数であり、好ましくは、０〜５００の整数であり、より好ましくは、０〜５０の整数であり、特に好ましくは、０〜１０の整数である。これは、ｎの値が上記範囲の上限を超えると、得られる組成物の取扱作業性が低下するからである。
【００１６】
このような（Ｃ）成分としては、一般式：
【化３】
0005619487.tif 000004
（式中、ｍは０以上の整数）
で表されるオルガノポリシロキサン、一般式：
【化４】
0005619487.tif 000005
（式中、ｍは０以上の整数、ｎ'は０以上の整数）
で表されるオルガノポリシロキサン、一般式：
【化５】
0005619487.tif 000006
（式中、ｍは０以上の整数）
で表されるオルガノポリシロキサン、一般式：
【化６】
0005619487.tif 000007
（式中、ｍは０以上の整数、ｎ'は０以上の整数）
で表されるオルガノポリシロキサンが例示される。
【００１７】
（Ｃ）成分の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対して、１０〜３００質量部の範囲内であり、好ましくは、２０〜３００質量部の範囲内である。これは、（Ｃ）成分の含有量が上記範囲の下限未満であると、（Ｂ）成分を多量に含有した場合に、得られる組成物の取扱作業性が低下するからであり、一方、上記範囲の上限を超えると、得られる組成物の耐熱性が低下したりするおそれがあるからである。
【００１８】
さらに、本組成物には、本発明の目的を損なわない限り、その他任意の成分として、（Ｄ）シリカ系充填剤を含有してもよい。（Ｄ）成分としては、例えば、ヒュームドシリカ、溶融シリカ、沈降性シリカ等のシリカ微粉末；これらの表面を、アルコキシシラン、クロロシラン、シラザン等の有機ケイ素化合物により疎水化処理したシリカ微粉末が例示される。（Ｄ）成分のＢＥＴ比表面積は５０ｍ２／ｇ以上であることが好ましく、特には、１００ｍ２／ｇ以上であることが好ましい。これは、ＢＥＴ比表面積が上記範囲の下限未満であると、（Ｂ）成分の沈降分離を抑制しにくくなるからである。
【００１９】
（Ｄ）成分の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対して、１〜５０質量部の範囲内であり、好ましくは、１〜３０質量部の範囲内であり、特に好ましくは、１〜１５質量部の範囲内である。これは、（Ｄ）成分の含有量が上記範囲の下限未満であると、得られる組成物の粘度が低い場合には、（Ｂ）成分の沈降分離を生じやすくなるからであり、一方、上記範囲の上限を超えると、得られる組成物の粘度が著しく上昇し、その取扱作業性が著しく低下するからである。
【００２０】
さらに、本組成物には、本発明の目的を損なわない限り、その他任意の成分として、（Ｅ）一般式：
Ｒ５ｅＳi(ＯＲ６)(４−ｅ)
で表されるシラン化合物又はその部分加水分解縮合物を含有してもよい。この（Ｅ）成分は、（Ｃ）成分と同様、取扱作業性を低下させないで、（Ｂ）成分を高充填するための成分である。式中、Ｒ５は一価炭化水素基、エポキシ基含有有機基、メタクリル基含有有機基、又はアクリル基含有有機基である。Ｒ５の一価炭化水素基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基、デシル基、オクタデシル基等の直鎖状アルキル基；イソプロピル基、ターシャリーブチル基、イソブチル基等の分岐鎖状アルキル基；シクロヘキシル基等の環状アルキル基；ビニル基、アリル基、ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基、ヘプテニル基等のアルケニル基；フェニル基、トリル基、キシリル基等のアリール基；ベンジル基、フェネチル基等のアラルキル基；３,３,３−トリフルオロプロピル基、３−クロロプロピル基等のハロゲン化アルキル基が例示される。また、Ｒ５のエポキシ基含有有機基としては、３−グリシドキシプロピル基、２−(３,４−エポキシシクロヘキシル)エチル基が例示される。また、Ｒ５のメタクリル基含有有機基としては、３−メタクリロキシプロピル基が例示される。また、Ｒ５のアクリル基含有有機基としては、３−アクリロキシプロピル基が例示される。また、式中、Ｒ６はアルキル基であり、前記Ｒ３と同様のアルキル基が例示される。また、式中、ｅは１〜３の整数であり、好ましくは、１または２であり、特に好ましくは、１である。
【００２１】
このような（Ｅ）成分のシラン化合物としては、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、ｎ−プロピルトリメトキシシラン、ブチルトリメトキシシラン、ペンチルトリメトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、オクタデシルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、メチルビニルジメトキシシラン、アリルトリメトキシシラン、アリルメチルジメトキシシラン、ブテニルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルメチルジメトキシシランが例示される。
【００２２】
（Ｅ）成分の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対して、１〜１００質量部の範囲内であり、好ましくは、５〜１００質量部の範囲内であり、特に好ましくは、５〜５０質量部の範囲内である。これは、（Ｅ）成分の含有量が上記範囲の下限未満であると、（Ｂ）成分を多量に含有した場合に、得られる組成物の粘度が上昇し、取扱作業性が低下したり、得られる組成物の貯蔵中に（Ｂ）成分が、凝集したり、沈降分離しやすくなるからであり、一方、上記範囲の上限を超えると、（Ｂ）成分の表面処理に寄与しない成分が増加するからである。
【００２３】
（Ｂ）成分の表面を（Ｃ）成分と（Ｅ）成分で処理する方法としては、例えば、（Ｂ）成分の表面を予め（Ｃ）成分で処理し、次いで（Ｅ）成分で処理する方法；（Ｂ）成分の表面を予め（Ｅ）成分で処理し、次いで（Ｃ）成分で処理する方法；（Ｂ）成分の表面を（Ｃ）成分と（Ｅ）成分で同時に処理する方法；（Ａ）成分中で（Ｂ）成分の表面を（Ｃ）成分で処理し、次いで、（Ｅ）成分で処理する方法；（Ａ）成分中で（Ｂ）成分の表面を（Ｅ）成分で処理し、次いで、（Ｃ）成分で処理する方法；（Ａ）成分中で（Ｂ）成分の表面を（Ｃ）成分と（Ｅ）成分で同時に処理する方法；予め（Ｃ）成分で表面処理された（Ｂ）成分を（Ａ）成分中で（Ｅ）成分で処理する方法；予め（Ｅ）成分で表面処理された（Ｂ）成分を（Ａ）成分中で(Ｃ）成分で処理する方法が挙げられる。このようにして得られた本組成物中、（Ｃ）成分と（Ｅ）成分は（Ｂ）成分の表面を処理した状態で含有されているか、または本組成物中に単に含有されていてもよい。また、（Ｂ）成分を（Ｃ）成分あるいは（Ｅ）成分で処理する際、それらの処理を促進するために、加熱してもよい。
【００２４】
さらに、本組成物には、本発明の目的を損なわない限り、その他任意の成分として、例えば、前記（Ｂ）成分以外の、例えば、酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化ベリリウム等の酸化亜鉛以外の金属酸化物；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物；窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素等の窒化物；炭化ホウ素、炭化チタン、炭化ケイ素等の炭化物；グラファイト、黒鉛等の石墨；銅、ニッケル、銀等のアルミニウム以外の金属、およびこれらの混合物からなる熱伝導性充填剤；その他、顔料、染料、蛍光染料、耐熱添加剤、トリアゾール系化合物以外の難燃性付与剤、可塑剤を含有してもよい。
【００２５】
このような本組成物は、熱伝導率が少なくとも２Ｗ／ｍ・Ｋである熱伝導性シリコーングリース組成物である。
【実施例】
【００２６】
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物を実施例により詳細に説明する。なお、実施例中の特性は２５℃における値である。また、熱伝導性シリコーングリース組成物の特性を次のようにして測定した。
【００２７】
［粘度］
熱伝導性シリコーングリース組成物の粘度をＴＡインスツルメンツ社製レオメーター（ＡＲ５５０）を用いて測定した。ジオメトリーとして直径２０ｍｍのパラレルプレートを用い、ギャップ２００μｍ、シェアレイト１０.０（１／ｓ）の条件で測定した。
【００２８】
［熱伝導率］
熱伝導性シリコーングリース組成物を６０ｍｍ×１５０ｍｍ×２５ｍｍの容器に充填し、脱泡した後、その表面を厚さ１０μｍのポリ塩化ビニリデンフィルムで被覆した後、該フィルムを介して熱伝導性シリコーングリース組成物の熱伝導率を細線加熱法（ホットワイヤ法）により京都電子工業株式会社製の迅速熱伝導率測定装置（ＱＴＭ−５００）を用いて測定した。
【００２９】
［摩擦係数］
水平なＳＵＳ３０４板上に熱伝導性シリコーングリース組成物を薄く均一に塗布し、その上を荷重４９０ｍＮのＳＵＳ３０４板を速度１２００ｍｍ／分で引っ張る際の動摩擦力（ｍＮ）を測定することにより、動摩擦係数を求めた。
【００３０】
［拭き取り性］
１ｍｍ×２５ｍｍ×７５ｍｍのＳＵＳ３０４板上に熱伝導性シリコーングリース組成物を厚さ１ｍｍとなるように塗布し、１５０℃、２４０時間加熱後、熱伝導性シリコーングリース組成物をペーパーで拭き取り、ＳＵＳ３０４板上に熱伝導性シリコーングリース組成物の痕跡が全く残らない場合を◎、わずかに痕跡が残る場合を○、痕跡が残る場合を×、として評価した。
【００３１】
［実施例１］
式：
【化７】
0005619487.tif 000008
（式中、ｐは粘度が２,０００ｍＰa・ｓとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、式：
【化８】
0005619487.tif 000009
で表されるジメチルポリシロキサン３０質量部、平均粒子径２０μｍの球状酸化アルミニウム粉末５５０質量部、平均粒子径３μｍの球状酸化アルミニウム粉末５２０質量部、平均粒子径０.４μｍの粉砕状酸化アルミニウム粉末２２０質量部、ヘキサメチルジシラザンで表面を疎水化処理したＢＥＴ比表面積２００ｍ２／ｇのヒュームドシリカ４質量部、およびメチルトリメトキシシラン１０質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却して熱伝導性シリコーングリース組成物を調製した。
【００３２】
［実施例２］
式：
【化９】
0005619487.tif 000010
（式中、ｐは粘度が４００ｍＰa・ｓとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、式：
【化１０】
0005619487.tif 000011
（式中、ｐ'は粘度が１００ｍＰa・ｓとなる値）
で表されるメチルフェニルポリシロキサン２０質量部、式：
【化１１】
0005619487.tif 000012
で表されるジメチルポリシロキサン２５０質量部、平均粒子径５０μｍの球状酸化アルミニウム粉末３,４００質量部、平均粒子径３μｍの球状酸化アルミニウム粉末１,５００質量部、平均粒子径０.４μｍの粉砕状酸化アルミニウム粉末６００質量部、ヘキサメチルジシラザンで表面を疎水化処理したＢＥＴ比表面積２００ｍ２／ｇのヒュームドシリカ１５質量部、およびメチルトリメトキシシラン１０質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却して熱伝導性シリコーングリース組成物を調製した。
【００３３】
［実施例３］
式：
【化１２】
0005619487.tif 000013
（式中、ｐは粘度が５０,０００ｍＰa・ｓとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、式：
【化１３】
0005619487.tif 000014
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、式：
【化１４】
0005619487.tif 000015
で表されるジメチルポリシロキサン１５０質量部、平均粒子径２０μｍの球状酸化アルミニウム粉末３,０００質量部、平均粒子径４μｍの球状酸化アルミニウム粉末１,２００質量部、平均粒子径０.４μｍの微細酸化アルミニウム粉末５００質量部、およびメチルトリメトキシシラン３０質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却して熱伝導性シリコーングリース組成物を調製した。
【００３４】
［実施例４］
式：
【化１５】
0005619487.tif 000016
（式中、ｐは粘度が４００ｍＰa・ｓとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、式：
【化１６】
0005619487.tif 000017
（式中、ｐ'は粘度が１００ｍＰa・ｓとなる値）
で表されるメチルフェニルポリシロキサン６０質量部、式：
【化１７】
0005619487.tif 000018
で表されるジメチルポリシロキサン２００質量部、平均粒子径２０μｍの球状酸化アルミニウム粉末２,８００質量部、平均粒子径３μｍの球状酸化アルミニウム粉末１,２００質量部、平均粒子径０.４μｍの粉砕状酸化アルミニウム粉末６００質量部、およびメチルトリメトキシシラン１５質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却して熱伝導性シリコーングリース組成物を調製した。
【００３５】
［比較例１］
式：
【化１８】
0005619487.tif 000019
（式中、ｐは粘度が２,０００ｍＰa・ｓとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、式：
【化１９】
0005619487.tif 000020
で表されるジメチルポリシロキサン３０質量部、平均粒子径１８μｍの丸み状酸化アルミニウム粉末５５０質量部、平均粒子径３μｍの丸み状酸化アルミニウム粉末５２０質量部、平均粒子径０.４μｍの粉砕状酸化アルミニウム粉末２２０質量部、ヘキサメチルジシラザンで表面を疎水化処理したＢＥＴ比表面積２００ｍ２／ｇのヒュームドシリカ４質量部、およびメチルトリメトキシシラン１０質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却して熱伝導性シリコーングリース組成物を調製した。
【００３６】
［比較例２］
式：
【化２０】
0005619487.tif 000021
（式中、ｐは粘度が３００ｍＰa・ｓとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、式：
【化２１】
0005619487.tif 000022
で表されるジメチルポリシロキサン３０質量部、平均粒子径３μｍの粉砕状酸化アルミニウム粉末７００質量部、およびメチルトリメトキシシラン１０質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却して熱伝導性シリコーングリース組成物を調製した。
【００３７】
［比較例３］
式：
【化２２】
0005619487.tif 000023
（式中、ｐは粘度が４００ｍＰa・ｓとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、式：
【化２３】
0005619487.tif 000024
で表されるジメチルポリシロキサン５０質量部、平均粒子径１８μｍの丸み状酸化アルミニウム粉末１,１４０質量部、平均粒子径４μｍの丸み状酸化アルミニウム粉末３８０質量部、および平均粒子径０.４μｍの粉砕状酸化アルミニウム粉末３８０質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却して熱伝導性シリコーングリース組成物を調製した。
【００３８】
［比較例４］
式：
【化２４】
0005619487.tif 000025
（式中、ｐは粘度が４００ｍＰa・ｓとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、平均粒子径２０μｍの球状酸化アルミニウム粉末２,０００質量部、平均粒子径３μｍの球状酸化アルミニウム粉末８８０質量部、平均粒子径０.４μｍの粉砕状酸化アルミニウム粉末３５０質量部、メチルフェニルポリシロキサン２０重量部、およびメチルトリメトキシシラン５０質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合しようとしたが、均一な熱伝導性シリコーングリース組成物を調製することは困難であった。
【００３９】
【表１】
0005619487.tif 000026
【産業上の利用可能性】
【００４０】
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、高熱伝導率を有し、取扱作業性が優れ、摩擦係数が小さいので、定量吐出装置等を用いて塗布しても、該組成物に異物の混入のおそれがないので、例えば、発熱性素子を搭載した電子部品、高温下に曝される車載用電子部品等に適用可能である。