(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
溶融ガラスに対して高レベル廃棄物を含む廃液を投入し、前記高レベル廃棄物を封入したガラス封入体を得るためのガラス溶融炉において、
前記溶融ガラスを収容するための処理用炉と、
前記処理用炉に収容された前記溶融ガラスの見掛け密度が該溶融ガラスの箇所によって相違するか否かを、前記溶融ガラスの密度差を測定することで判定する計測手段と、
を備えることを特徴とするガラス溶融炉。
【請求項２】
請求項１記載の溶融炉において、前記計測手段が放射線計測手段又は超音波計測手段であることを特徴とするガラス溶融炉。
【請求項３】
請求項１又は２記載の溶融炉において、前記計測手段が、１回の測定が終了した後に廃棄される使い捨て型であることを特徴とするガラス溶融炉。
【請求項４】
高レベル廃棄物を含む廃液と原料ガラスをガラス溶融炉中の溶融ガラスに混合し、前記溶融ガラスを固化してガラス固化物とすることで前記高レベル廃棄物を前記ガラス固化物に封入する高レベル廃棄物の処理方法において、
前記溶融ガラスの見掛け密度を、該溶融ガラスと、前記原料ガラスが溶融して生成し且つ前記廃液を含む新たな溶融ガラスとの間でレイリーテイラー不安定性が発現しない密度に予め調整しておくことを特徴とする高レベル廃棄物の処理方法。
【請求項５】
請求項４記載の処理方法において、前記溶融ガラスの見掛け密度を、前記廃液及び前記原料ガラスとの見掛け密度に比して大きくすることを特徴とする高レベル廃棄物の処理方法。
【請求項６】
請求項４又は５記載の処理方法において、前記溶融ガラスに、前記廃液に含まれる粒子を予め添加しておくことを特徴とする高レベル廃棄物の処理方法。
【請求項７】
請求項４記載の処理方法において、前記ガラス溶融炉中に原料ガラスを収容した後に前記廃液を投入して該廃液を乾燥する操作を繰り返して前記粒子を含む前記溶融ガラスを調製することを特徴とする高レベル廃棄物の処理方法。
【請求項８】
請求項４〜７のいずれか１項に記載の処理方法において、計測手段によって、前記溶融ガラスの見掛け密度が該溶融ガラスの箇所によって相違するか否かを判定することを特徴とする高レベル廃棄物の処理方法。
【請求項９】
請求項８記載の処理方法において、前記計測手段として放射線計測手段又は超音波計測手段を用いることを特徴とする高レベル廃棄物の処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力再処理施設にて使用済燃料に再処理を施した際等に発生する高レベル廃棄物をガラス固化物に封入するためのガラス溶融炉と、それを用いた高レベル廃棄物の処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力再処理施設においては、放射性が高い高レベル廃棄物が廃液として発生する。この廃液は、ガラス溶融炉にて予め液相とされた溶融ガラスに対して原料ガラスとともに投入される。勿論、原料ガラスはガラス溶融炉内で溶融され、新たな溶融ガラスとなる。なお、原料ガラスは、例えば、特許文献１に記載されるように、ガラス溶融炉に設けられた１対の電極に電圧が印加されることで通電がなされ、この際に該原料ガラスに発生したジュール熱によって溶融される。
【０００３】
その後、廃液は、ガラス溶融炉の底部から溶融ガラスとともにステンレス製容器に取り出される。さらに、該容器の中で溶融ガラスが固化してガラス固化物となり、これにより高レベル廃棄物がガラス固化物に封入される。
【０００４】
以上のようにして得られたガラス固化物（高レベル廃棄物封入体）は、特許文献２にも記載されるように、所定の貯蔵施設に保管される。
【０００５】
ここで、特許文献１に記載されるように、前記廃液には、ルテニウム、パラジウム、ロジウム等の白金族元素が含まれており、該廃液をガラス溶融炉に投入した場合、これらの元素は、金属微粒子又は金属酸化物微粒子（以下、両者を総括するときには「金属微粒子等」と表記する）として溶融ガラス中に混在することが知られている。また、この金属微粒子は、比較的短時間でガラス溶融炉の底部に沈殿する傾向がある。
【０００６】
周知の通り、金属微粒子は導電性である。また、金属酸化物微粒子であっても、溶融ガラスに比して導電率が大きい。従って、沈殿した金属微粒子等の量がある程度多くなると、金属微粒子等の間に導電経路が形成されることになる。このため、溶融ガラスにおいて発生するジュール熱が低下し、その結果、溶融ガラスの加熱が不十分となるので、廃液を含む溶融ガラスをガラス溶融炉の底部から流下させて取り出すことが困難となる。
【０００７】
これを回避するべく、特許文献１に記載されているように炉底低温運転が採用されることもある。この炉底低温運転では、ガラス溶融炉の底部の温度を低温に保持し、該底部近傍の溶融ガラスの粘度を高く維持することで前記の沈殿を防止するようにしている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００７−３０２５３１号公報
【特許文献２】特開平１０−１９７６９２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、炉底低温運転を行うには、特許文献１にも記載されているように、制御を行う運転者の熟練した経験を必要とする。換言すれば、運転に際しての制御が容易ではないという不都合がある。
【００１０】
また、炉底低温運転を行っても、金属微粒子等がガラス溶融炉の底部に沈殿した結果、廃液を含む溶融ガラスをガラス溶融炉の底部から流下させることが困難となる場合が多々認められる。
【００１１】
本発明は上記した問題を解決するためになされたもので、金属微粒子等が沈殿することを防止し得、このために高レベル廃棄物を含む溶融ガラスをガラス溶融炉の底部から取り出す作業を円滑に実施することが可能なガラス溶融炉と、それを用いた高レベル廃棄物の処理方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者は、本来は溶融ガラス中で沈降し難い金属微粒子等が、ガラス溶融炉内の溶融ガラス中で沈殿し易くなる理由につき先ず検討を行った。その結果、ガラス溶融炉内に予め収容された溶融ガラスと、ガラス溶融炉に導入された原料ガラスが溶融することで生成し且つ高レベル廃棄物を含む溶融ガラスとの間に、密度差があると推察した。
【００１３】
すなわち、予め収容された溶融ガラスの密度と、原料ガラスが溶解して生成した溶融ガラスの密度は、本来は同一であると考えられる。しかしながら、ガラス溶融炉内で新たに生成し、予め貯留されていた溶融ガラスの上部に位置する溶融ガラスは、廃液に含まれた金属微粒子等を含有するものである。このことに基づき、本発明者は、新たに生成した上部の溶融ガラスは、予め収容された下部の溶融ガラスに比して見掛け密度が相対的に大きくなっており、このために溶融ガラス同士が力学的に不安定な状態となっているので、互いの位置が入れ替わる現象（レイリーテイラー不安定性と呼称される）が起こると推察した。
【００１４】
そこで、本発明者は、粘性が比較的大きな液体であるグリセリンをビーカーに収容し、さらに、このグリセリンに対してアルミナ砥粒を添加してその沈降挙動を観察する実験を行った。この実験は、溶融ガラス中の金属微粒子等の沈降挙動を、グリセリン中のアルミナ砥粒の沈降挙動としてモデル化したものである。
【００１５】
グリセリンの粘度は１ＰａＳ、密度は１．３×１０3ｋｇ／ｍ3であり、一方、アルミナ砥粒の密度は３．９×１０3ｋｇ／ｍ3である。また、本発明者が使用したアルミナ砥粒の粒径は、最大で２５μｍとされている。
【００１６】
本発明者は、アルミナ砥粒の代表半径を５μｍと仮定し、下記の式（Ａ）に基づいてこのときの沈降速度Ｖを求めた。
Ｖ＝（２ｒ3／９η）（ρs−ρl）ｇ  …（Ａ）
【００１７】
ここで、ｒ、η、ρs、ρl、ｇの各々は、アルミナ砥粒の代表半径、グリセリンの粘度、アルミナ砥粒の密度、グリセリンの密度、重力加速度である。上記したように、ｒ、η、ρs、ρlは既知であり、且つｇ＝９．８であるから、各々の値を代入すれば、Ｖ＝１．３×１０-7ｍ／秒となる。この結果から、グリセリンにアルミナ砥粒を添加し、図１に示すように、十分に撹拌して該アルミナ砥粒をグリセリン中に略均一に分散させれば、１日が経過した時点でのアルミナ砥粒の沈降距離は、１．２ｃｍ程度であると予測される。
【００１８】
これに対し、図２に示すように、アルミナ砥粒をグリセリンの上方に偏在するように添加した場合、グリセリンの上方に、該グリセリンに比して密度が大きなアルミナ砥粒が位置することになる。従って、グリセリンの表面層には、グリセリンに作用する重力と、アルミナ砥粒に作用する重力との双方が付加される。このような状態では、力学的に不安定であるので、アルミナ砥粒が急速に沈降すると予測される。
【００１９】
本発明者が実際に確認を行ったところ、グリセリンにアルミナ砥粒を添加して十分に撹拌した場合（図１参照）には、１日が経過した後でもグリセリンに濁りが生じたままであった。すなわち、アルミナ砥粒はグリセリンに分散した状態を保ち、沈降は殆ど生じていなかった。
【００２０】
一方、アルミナ砥粒をグリセリンの上方に偏在するように添加した場合（図２参照）、図３及び図４に示すように、比較的短時間で、アルミナ砥粒がグリセリンの表面層からビーカーの底部に向かって帯状に沈降した。すなわち、アルミナ砥粒が周囲のグリセリンとともに急速に沈降した。ビーカーの直径が約２０ｍｍ、グリセリンの高さが３０ｍｍである場合、アルミナ砥粒を添加してから沈降が開始するまでは数十秒程度であり、図５に示すように沈降開始から全てのアルミナ砥粒が沈殿するに至るまでの時間も数十秒程度であった。
【００２１】
このように、見掛け密度が小さい液体の上方に見掛け密度が大きい液体を位置させた場合、互いの位置が急速に入れ替わること、すなわち、レイリーテイラー不安定性が発現することが確認された。
【００２２】
この結果は、高レベル廃棄物を処理する際のガラス溶融炉において、レイリーテイラー不安定性が発現していることを十二分に支持するものである。換言すれば、本発明者による前記推察、すなわち、新たに生成した上部の溶融ガラスが、予め収容された下部の溶融ガラスに比して見掛け密度が相対的に大きくなっていることが裏付けられた。
【００２３】
要するに、高レベル廃棄物を処理する際のガラス溶融炉においては、該ガラス溶融炉に予め収容された溶融ガラスに比して、ガラス溶融炉に投入された原料ガラスが溶融して生成した溶融ガラスの見掛け密度が大きい。すなわち、見掛け密度が小さい溶融ガラス（予め収容されたもの）の上方に、見掛け密度が大きい溶融ガラス（原料ガラスが溶融して生成し、金属微粒子等を含有するもの）が位置することになる。このような状態は、力学的に不安定な状態であり、外乱等の何らかの要因によって、見掛け密度が大きい溶融ガラスが、見掛け密度の小さい溶融ガラスの位置と迅速に入れ替わる現象（レイリーテイラー不安定性）が起こり易い。このことに起因して、金属微粒子等が沈殿すると推察される。
【００２４】
本発明者は、このようにして得られた知見から、上記の不安定な状態を解消するべくさらなる鋭意検討を行い、本発明をするに至った。
【００２５】
すなわち、本発明は、溶融ガラスに対して高レベル廃棄物を含む廃液を投入し、前記高レベル廃棄物を封入したガラス封入体を得るためのガラス溶融炉において、
前記溶融ガラスを収容するための処理用炉と、
前記処理用炉に収容された前記溶融ガラスの見掛け密度が該溶融ガラスの箇所によって相違するか否かを、前記溶融ガラスの密度差を測定することで判定する計測手段と、
を備えることを特徴とする。
【００２６】
このような構成とすることにより、後述するように、金属微粒子等を含有する溶融ガラスを容易に調製することができる。
【００２７】
なお、前記計測手段の好適な例としては、放射線計測手段又は超音波計測手段を挙げることができる。この場合、計測手段を、１回の測定が終了した後に廃棄される使い捨て型とすることが好ましい。計測手段は、一度使用すると放射化されたり、又は汚染されたりするからである。
【００２８】
また、本発明は、溶融ガラスに対して高レベル廃棄物を含む廃液を投入し、前記高レベル廃棄物を封入したガラス封入体を得るためのガラス溶融炉において、
前記溶融ガラスを収容するための処理用炉と、
前記廃液を投入する際に、前記処理用炉に収容された前記溶融ガラスに対流を生じさせるための対流発生手段と、
を備えることを特徴とする。
【００２９】
溶融ガラスに対流を生じさせることにより、金属微粒子等を溶融ガラス中に略均一に分散させることができる。従って、この場合、上記したレイリーテイラー不安定性が起こることが回避される。
【００３０】
なお、対流発生手段の好適な例としては、撹拌手段、バブリング手段又は加熱手段を挙げることができる。
【００３１】
さらに、本発明は、高レベル廃棄物を含む廃液と原料ガラスをガラス溶融炉中の溶融ガラスに混合し、前記溶融ガラスを固化してガラス固化物とすることで前記高レベル廃棄物を前記ガラス固化物に封入する高レベル廃棄物の処理方法において、
前記溶融ガラスの見掛け密度を、該溶融ガラスと、前記原料ガラスが溶融して生成し且つ前記廃液を含む新たな溶融ガラスとの間でレイリーテイラー不安定性が発現しない密度に予め調整しておくことを特徴とする。
【００３２】
金属微粒子等が沈殿する理由は、上記したように、見掛け密度が小さい溶融ガラス（予め収容されたもの）の上方に、見掛け密度が大きい溶融ガラス（原料ガラスが溶融して生成し、金属微粒子等を含有するもの）が位置しているために力学的に不安定な状態となっており、このため、溶融ガラス同士の位置が迅速に入れ替わる（レイリーテイラー不安定性が起こる）からであると推察される。
【００３３】
これに対し、本発明においては、ガラス溶融炉に収容された溶融ガラスの見掛け密度が、新たに生成する溶融ガラスとの間でレイリーテイラー不安定性が発現しないように調整されている。このため、新たに生成した溶融ガラスが、予め収容された溶融ガラスと位置交換を起こすことが防止される。従って、金属微粒子等が沈殿することを有効に回避することが可能となる。
【００３４】
このため、沈殿した金属微粒子等によって導電経路が形成されることが回避されるので、溶融ガラスに十分なジュール熱が発生する。従って、該溶融ガラスが十分に加熱されて流動性が確保されるので、高レベル廃棄物を含む溶融ガラスをガラス溶融炉の底部から円滑に取り出すことができる。すなわち、処理効率が向上する。
【００３５】
レイリーテイラー不安定性が発現しないようにするためには、例えば、ガラス溶融炉に収容される溶融ガラスの見掛け密度を、新たに生成する溶融ガラスの見掛け密度と同等とすればよいが、レイリーテイラー不安定性が発現しない範囲であれば、ガラス溶融炉に収容される溶融ガラスの見掛け密度が、新たに生成する溶融ガラスの見掛け密度よりも小さくてもよい。以下における「略同等」には、この場合が含まれるものとする。
【００３６】
なお、レイリーテイラー不安定性が発現することを確実に回避するには、ガラス溶融炉に収容される溶融ガラスの見掛け密度を、新たに生成する溶融ガラス（廃液及び原料ガラスによって生成するもの）の見掛け密度に比して大きくすればよい。
【００３７】
また、ガラス溶融炉に収容される溶融ガラスの見掛け密度は、前記廃液に含まれる粒子（主に金属微粒子等）を添加することで調整することができる。
【００３８】
この場合、粒子を含有する溶融ガラスは、ガラス溶融炉中に原料ガラスを収容した後に前記廃液を投入して該廃液を乾燥する操作を繰り返すことによって得ることができる。
【００３９】
見掛け密度に相違があるか否かは、例えば、放射線計測手段又は超音波計測手段によって判定することが可能である。放射線計測手段を用いる場合には、溶融ガラス中の高レベル廃棄物の分散の度合いを調べ、分散が略均等であれば、見掛け密度に相違はほとんどないと判定し得る。
【００４０】
また、超音波計測手段を用いる場合には、溶融ガラス中の超音波の伝播速度が箇所によって相違するか否かを調べる。そして、各箇所の伝播速度が略同等であるときに、見掛け密度に相違はほとんどないと判定し得る。
【００４１】
さらにまた、本発明は、高レベル廃棄物を含む廃液と原料ガラスをガラス溶融炉中の溶融ガラスに混合し、前記溶融ガラスを固化してガラス固化物とすることで前記高レベル廃棄物を前記ガラス固化物に封入する高レベル廃棄物の処理方法において、
前記廃液及び前記原料ガラスを前記溶融ガラスに投入する最中、又は投入した後の少なくともいずれかで前記溶融ガラスに対流を生じさせることを特徴とする。
【００４２】
対流が生じた溶融ガラスでは、見掛け密度が全体にわたって略均等となる。すなわち、金属微粒子等が略均一に分散する。
【００４３】
このため、この場合においても、レイリーテイラー不安定性が発現しない。すなわち、新たに生成した溶融ガラスが、ガラス溶融炉に予め収容されていた溶融ガラスの下方に移動することを回避することができ、結局、廃液に含まれていた金属微粒子等が沈殿することを回避することができる。
【００４４】
従って、上記同様に、沈殿した金属微粒子等によって導電経路が形成されることが回避され、その結果、高レベル廃棄物を含む溶融ガラスをガラス溶融炉の底部から円滑に取り出すことができるようになる。
【００４５】
なお、対流を生じさせるには、溶融ガラスに対して撹拌、バブリング又は加熱を行うようにすればよい。
【発明の効果】
【００４６】
本発明によれば、ガラス溶融炉に収容する溶融ガラスの見掛け密度を調整するか、又は、ガラス溶融炉に予め収容された溶融ガラスと新たに生成した溶融ガラスに対流を生じさせることにより、レイリーテイラー不安定性が発現することを回避するようにしている。このため、新たに生成して高レベル廃棄物及び金属微粒子等を含んだ溶融ガラスが、ガラス溶融炉に予め収容された溶融ガラスと位置交換を起こしてガラス溶融炉の下方に移動することや、この移動に伴って金属微粒子等がガラス溶融炉の底部に沈殿することを防止することができる。
【００４７】
従って、沈殿した金属微粒子等によって導電経路が形成されることが回避される。このために溶融ガラスに十分なジュール熱が発生するので、該溶融ガラスが十分に加熱される。その結果、該溶融ガラスの流動性が確保されるので、高レベル廃棄物を含む溶融ガラスをガラス溶融炉の底部から円滑に取り出すことができる。結局、高レベル廃棄物の処理効率が向上する。
【図面の簡単な説明】
【００４８】
【図１】グリセリンにアルミナ砥粒を添加して十分に撹拌した状態を示す写真である。
【図２】アルミナ砥粒をグリセリンの上方に偏在するように添加した状態を示す写真である。
【図３】図２に示す状態からアルミナ砥粒の沈降が起こった状態を示す写真である。
【図４】図３に続き、アルミナ砥粒の沈降がさらに進行した状態を示す写真である。
【図５】アルミナ砥粒がグリセリンの下方に沈降した状態を示す写真である。
【図６】本発明の第１実施形態に係る処理方法を実施するためのガラス溶融炉の全体概略縦断面図である。
【図７】図６のガラス溶融炉に設けられるモニタリング装置の要部拡大一部断面図である。
【図８】第１実施形態に係る処理方法を実施するための別のガラス溶融炉の全体概略縦断面図である。
【図９】本発明の第２実施形態に係る処理方法を実施するためのガラス溶融炉の全体概略縦断面図である。
【図１０】第２実施形態に係る処理方法を実施するための別のガラス溶融炉の全体概略縦断面図である。
【図１１】第２実施形態に係る処理方法を実施するためのまた別のガラス溶融炉の全体概略縦断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００４９】
以下、本発明に係る高レベル廃棄物の処理方法につき、それを実施するためのガラス溶融炉との関係で好適な実施の形態を挙げ、添付の図面を参照して詳細に説明する。
【００５０】
先ず、溶融ガラスの見掛け密度を調整する第１実施形態に係る処理方法につき説明する。
【００５１】
図６は、ガラス溶融炉１０の全体概略縦断面図である。このガラス溶融炉１０は、耐火物１２の内部に空間としての処理用炉１４が形成されることで構成される。なお、耐火物１２は、図示しないケーシングで囲繞される。
【００５２】
処理用炉１４の底部は、概ね逆四角錐形状に形成される。すなわち、この底部をなす４個の壁面は、図６における下方に向かうにつれて互いに接近する傾斜面である。そして、処理用炉１４の下端部には、金属微粒子等を含有する粒子含有溶融ガラスＰＬＧを底部からキャニスタ１６に流下させるための流下孔１８が貫通形成される。
【００５３】
ここで、粒子含有溶融ガラスＰＬＧは、廃液を処理する前では、溶融ガラスに対してルテニウム、パラジウム、ロジウム等の金属微粒子等が添加されることで得られたものが処理用炉１４に収容される。一方、廃液を処理する際には、この予め収容された粒子含有溶融ガラスＰＬＧと、該粒子含有溶融ガラスＰＬＧの上方に投入された原料ガラスが溶融するとともに廃液を含んで生成した新たな粒子含有溶融ガラスとの混合物となる。この点については後述する。
【００５４】
この場合、耐火物１２には、その下方（底部近傍）に１組の副電極２０ａ、２０ｂが互いに対向するように配設されるとともに、その上方に１組の主電極２２ａ、２２ｂが互いに対向するように配設される。
【００５５】
また、耐火物１２の上方には、高レベル廃棄物の廃液を処理用炉１４に導入するための廃液用導入管２４と、ガラスビーズのような原料ガラスを処理用炉１４に導入するための原料ガラス用導入管２６とが設けられる。
【００５６】
廃液用導入管２４と、原料ガラス用導入管２６との間には、挿入用孔２８が貫通形成される。この挿入用孔２８には、図７に示すように、耐酸性であり且つ融点ないし分解点が数百度程度以下の金属、又は耐放射線性を有し且つ機械的強度が大きなプラスチックからなる中空パイプ５８を有するモニタリング装置６０が挿通される。
【００５７】
このモニタリング装置６０の内壁には、中空パイプ５８の長手方向に沿って、その一部が中空パイプ５８の外方に露呈した複数個の測定素子６３が支持される。この種の測定素子６３の好適な例としては、固体電離式の素子や、ピエゾ素子が挙げられる。なお、図７中の参照符号６４は、信号線を表す。
【００５８】
以上のように構成された処理用炉１４には、ルテニウム、パラジウム、ロジウム等の金属微粒子等が添加された粒子含有溶融ガラスＰＬＧが予め収容されている。勿論、この粒子含有溶融ガラスＰＬＧの見掛け密度は、原料ガラスが溶融したのみ、換言すれば、前記金属微粒子等を含有しない溶融ガラスに比して大きい。この粒子含有溶融ガラスＰＬＧの調製については、後述する。
【００５９】
第１実施形態に係る処理方法は、基本的には上記のように構成されたガラス溶融炉１０を用い、以下のようにして実施される。
【００６０】
はじめに、粒子含有溶融ガラスＰＬＧが調製される。
【００６１】
先ず、原料ガラス（例えば、ガラスビーズ）と、前記金属微粒子等とを所定の割合で混合する。この際には、原料ガラスと金属微粒子等を可及的に均一に混合することが望ましい。
【００６２】
次に、このようにして得られた混合物を、処理用炉１４内に投入する。その後、主電極２２ａ、２２ｂ及び副電極２０ａ、２０ｂ間に通電を行い、これにより混合物中の原料ガラスを溶解する。その結果、金属微粒子等を含有した粒子含有溶融ガラスＰＬＧが得られる。
【００６３】
この時点では、金属微粒子等の沈殿速度は１０-7〜１０-9ｍ／秒と極めて小さい。すなわち、殆ど沈降しない。従って、この粒子含有溶融ガラスＰＬＧにおいては、金属微粒子等が略均一に分散した状態となっている。
【００６４】
又は、以下のようにして粒子含有溶融ガラスＰＬＧを得るようにしてもよい。
【００６５】
先ず、所定量の原料ガラスのみを原料ガラス用導入管２６から処理用炉１４に投入する。次に、図示しない予備加熱手段（例えば、ヒータ等）から原料ガラスに対して熱を付与し、これにより原料ガラスを加熱する。この際には、原料ガラスが溶解しないようにする。
【００６６】
次に、加熱された前記原料ガラスに対して、廃液用導入管２４から高レベル廃棄物の廃液を処理用炉１４内に導入する。上記したように、処理用炉１４には加熱された原料ガラスが存在するので、廃液は、この原料ガラスの上方に向けて投入されることになる。
【００６７】
原料ガラスが加熱されているので、該原料ガラスの表面に接触した廃液の液分が蒸発する。これにより、原料ガラスの表面上には、金属微粒子等を含む固相のみが残留する。この操作を繰り返すことにより、原料ガラスの表面上における金属微粒子等の量が増加する。
【００６８】
金属微粒子等の量が所定量となった後、再度、所定量の原料ガラスのみを原料ガラス用導入管２６から処理用炉１４に投入する。
【００６９】
この新たな原料ガラスを加熱しながら、上記と同様に高レベル廃棄物の廃液を処理用炉１４内に導入する。これにより、原料ガラスの表面に接触した廃液の液分が蒸発し、金属微粒子等を含む固相のみが残留する。上記同様にこの操作を繰り返せば、金属微粒子等の量が所定量となる。
【００７０】
以上の操作を繰り返すことにより、原料ガラスの層が複数個積層された積層体が形成される。勿論、この積層体の層間には、所定量の金属微粒子等やその他の固相が介在される。
【００７１】
次に、この積層体を構成する原料ガラスの層を溶融すれば、金属微粒子等が略均一に分散した状態であり、見掛け密度が大きい粒子含有溶融ガラスＰＬＧが得られる。この溶融の際には、主電極２２ａ、２２ｂ及び副電極２０ａ、２０ｂに通電を行えばよい。
【００７２】
上記した２つの手法のいずれにおいても、金属微粒子等は、得られる粒子含有溶融ガラスＰＬＧの見掛け密度が、廃液中に含まれる金属微粒子等を含んで形成される新たな粒子含有溶融ガラスＰＬＧの見掛け密度と略同等であるか、又は、大きくなる量に設定される。
【００７３】
以上の過程において、原料ガラスの層が溶融する前（ガラス溶融炉１０の温度が常温〜２００℃程度であるとき）に、粒子含有溶融ガラスＰＬＧにおける金属微粒子等の分散状態がモニタリング装置６０によって確認される。測定素子６３がピエゾ素子である場合、１つのピエゾ素子が発生した超音波信号を他のピエゾ素子で受信することにより、これらピエゾ素子間の粒子含有溶融ガラスＰＬＧの密度を計測することが可能となる。
【００７４】
また、測定素子６３が放射線計測素子である場合、前記測定素子６３を介して原料ガラスの放射線量を測定する。このようにして測定された放射線量のバラツキが許容範囲内となった場合、金属微粒子等が原料ガラスの全体にわたって略均等に分散されたと判断することができる。この場合、粒子含有溶融ガラスＰＬＧの見掛け密度は、その箇所に関わらず略同等であるから、このことをもって、粒子含有溶融ガラスＰＬＧの見掛け密度が全体にわたって略均等になったと判断される。
【００７５】
さらに、測定素子６３が超音波素子である場合、粒子含有溶融ガラスＰＬＧ中の超音波の伝播速度Ｖは、下記の式（１）によって求められる。
Ｖ＝（Ｍ／ρ）1/2  …（１）
【００７６】
式（１）中のＭ、ρは、それぞれ、粒子含有溶融ガラスＰＬＧの弾性率、見掛け密度を表す。
【００７７】
弾性率Ｍは一定であると見なせるので、見掛け密度がρ大きい箇所では伝播速度Ｖが小さくなり、一方、小さい箇所では伝播速度Ｖが大きくなる。すなわち、伝播速度Ｖにバラツキが生じる。このようにして求められる伝播速度Ｖのバラツキが許容範囲内となったときに、金属微粒子等が粒子含有溶融ガラスＰＬＧの全体にわたって略均等に分散され、その結果、粒子含有溶融ガラスＰＬＧの見掛け密度ρが全体にわたって略均等になったと判断することができる。
【００７８】
ここで、モニタリング装置６０は、一度使用すると放射化されたり、又は汚染されたりする。例えば、モニタリング装置６０の放射化ないし汚染に起因するノイズと、測定によって得られる信号との区別や、分離が困難となる。従って、次回以降の計測に使用することは適切ではない。
【００７９】
そこで、本実施の形態では、モニタリング装置６０は使い捨て型とし、使用済のものは原料ガラスとともに溶解するか、又は、処理用炉１４中で燃焼させる。なお、溶解ないし燃焼したモニタリング装置６０は、高レベル廃棄物とともにガラス固化物に封入される。このようにすることにより、モニタリング装置６０が放射化又は汚染された場合であっても、容易に処理することができる。
【００８０】
測定素子６３として超音波素子を採用した場合には、ガラス溶融炉１０を加熱する前にモニタリング装置６０を離脱させるようにすれば、複数回使用することが可能である。しかしながら、この場合においても、上記同様にモニタリング装置６０を使い捨て型としてもよい。勿論、この場合には、上記と同様に使用済のものを原料ガラスとともに溶解するか、又は、処理用炉１４中で燃焼させればよい。
【００８１】
ここで、図８に示すように、モニタリング装置６０を複数個設けるようにしてもよい。
【００８２】
測定素子６３がピエゾ素子である場合を例示して説明すると、この場合、一方のモニタリング装置６０のピエゾ素子が発生した超音波信号を、残余の一方のモニタリング装置６０のピエゾ素子で受信することが可能である。これにより、２個のモニタリング装置６０、６０の間に存在する粒子含有溶融ガラスＰＬＧの密度を計測することができる。
【００８３】
このようにして得られた粒子含有溶融ガラスＰＬＧが処理用炉１４に収容された後、高レベル廃棄物の廃液の処理が行われる。
【００８４】
はじめに、主電極２２ａ、２２ｂ及び副電極２０ａ、２０ｂ間に電圧を印加し、粒子含有溶融ガラスＰＬＧに対して通電を行う。これにより粒子含有溶融ガラスＰＬＧにジュール熱が発生し、粒子含有溶融ガラスＰＬＧの温度が所定値以上に保たれる。
【００８５】
次に、原料ガラス用導入管２６からの原料ガラスの導入を開始するとともに、廃液用導入管２４からの高レベル廃棄物の廃液の導入を開始する。原料ガラスは粒子含有溶融ガラスＰＬＧに接触して即座に溶解することで新たな溶融ガラスとなり、一方、廃液は、粒子含有溶融ガラスＰＬＧの上方で液分が蒸発することによって、ルテニウム、パラジウム、ロジウム等の金属微粒子等及びその他の固相となる。従って、原料ガラスの溶解物である新たな溶融ガラスと、廃液に含まれていた金属微粒子等とによって、新たな粒子含有溶融ガラスが生成する。
【００８６】
この粒子含有溶融ガラスの見掛け密度は、溶融ガラス単体の見掛け密度よりも大きい。廃液に含まれていた金属微粒子等を含むからである。
【００８７】
ここで、処理用炉１４に予め収容されているのは、上記したように、ルテニウム、パラジウム、ロジウム等の金属微粒子等を含む粒子含有溶融ガラスＰＬＧである。このことから諒解されるように、第１実施形態では、予め収容されていた粒子含有溶融ガラスＰＬＧの上方で、見掛け密度が略同等、又は小さい粒子含有溶融ガラスが生成する。このため、レイリーテイラー不安定性が発現しない。
【００８８】
この点につき、さらに詳述する。
【００８９】
上記したように、ルテニウム、パラジウム、ロジウム等の金属微粒子等を溶融ガラスに単に添加した場合、該金属微粒子単独の沈殿速度は極めて小さい。この理由は、粒径が小さく且つ溶融ガラスの粘度が大きいため、金属微粒子等に作用する鉛直下方方向の力、すなわち、重力から浮力を差し引いた力と、粘性による抵抗力とが殆ど同程度となるからである。従って、溶融ガラスには、本来は金属微粒子等に作用する重力が作用していることになる。このことは、溶融ガラスの見掛け密度が上昇したことと等価である。
【００９０】
従来技術に係る処理方法では、溶融ガラスの上方で、金属微粒子等を含有する粒子含有溶融ガラスが生成する。従って、見掛け密度が小さい溶融ガラスの上方に、見掛け密度が大きい粒子含有溶融ガラスが位置することになる。
【００９１】
このような状態は、力学的に不安定である（すなわち、レイリーテイラー不安定性が発現し易い状態にある）。従って、外乱等の何らかの要因によって、粒子含有溶融ガラスが溶融ガラスの下方に向かって急速に移動するようになる。その移動速度は、金属微粒子等が単独で沈降する速度に比して著しく大きい。
【００９２】
これに対し、第１実施形態においては、粒子含有溶融ガラスＰＬＧの上方に粒子含有溶融ガラスが位置することになる。上記したように、双方の粒子含有溶融ガラスにおいては、見掛け密度は略同等であるか、又は、下方に位置する粒子含有溶融ガラスＰＬＧ（予め収容されたもの）の見掛け密度が上方に位置する粒子含有溶融ガラス（新たに生成したもの）に比して大きい。
【００９３】
このように、ガラス溶融炉１０に予め収容する粒子含有溶融ガラスＰＬＧの見掛け密度を調整しておくことにより、見掛け密度が小さい粒子含有溶融ガラスの上方に見掛け密度が大きい粒子含有溶融ガラスＰＬＧが位置することが回避される。以上のような理由から、第１実施形態では、力学的に不安定な状態、すなわち、レイリーテイラー不安定性が発現することを有効に回避することができる。
【００９４】
従って、外乱等が生じても、予め収容された粒子含有溶融ガラスＰＬＧと、該粒子含有溶融ガラスＰＬＧの上方で新たに生成した粒子含有溶融ガラスとの位置が入れ替わることがない。このため、金属微粒子等が沈殿することを回避することができる。
【００９５】
勿論、沈殿した金属微粒子等によって導電経路が形成されることもない。従って、粒子含有溶融ガラスＰＬＧに十分なジュール熱が発生するので、該粒子含有溶融ガラスＰＬＧが十分に加熱される。このため、粒子含有溶融ガラスＰＬＧの流動性が保たれる。
【００９６】
重力によって処理用炉１４の底部に流動した粒子含有溶融ガラスＰＬＧは、流下孔１８からキャニスタ１６に流下される。このキャニスタ１６内で粒子含有溶融ガラスＰＬＧが冷却固化し、これにより、高レベル廃棄物を封入したガラス固化物が得られる。すなわち、高レベル廃棄物が処理される。
【００９７】
なお、この第１実施形態では、ガラス溶融炉１０に予め収容する粒子含有溶融ガラスＰＬＧの見掛け密度を調整するためにルテニウム、パラジウム、ロジウム等の金属微粒子等を用いるようにしているが、粒子含有溶融ガラスＰＬＧの見掛け密度を調整する粒子は特にこれらに限定されるものではない。すなわち、廃液に含まれる金属微粒子等や固相を含有する粒子含有溶融ガラスの見掛け密度と略同等、又は大きくなるような粒子であれば、その他の金属微粒子等であってもよい。又は、セラミックス粒子を用いるようにしてもよい。
【００９８】
次に、溶融ガラスの見掛け密度を可及的に均一化する第２実施形態に係る処理方法につき、図９を参照して説明する。なお、図９中、図６に示される構成要素と同一の構成要素には同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
【００９９】
図９は、ガラス溶融炉３０の全体概略縦断面図である。このガラス溶融炉３０は、撹拌翼３２と、前記撹拌翼３２を回転動作させるためのモータ３４を有することを除き、図６に示すガラス溶融炉１０に準拠して構成されている。
【０１００】
撹拌翼３２は、溶融ガラスＬＧ中に浸漬される。従って、溶融ガラスＬＧには、モータ３４の作用下に撹拌翼３２が回転動作することに伴い、下方のものが上昇する一方で上方のものが下降するように対流が生じる。
【０１０１】
第２実施形態においても、処理用炉１４に予め収容された溶融ガラスＬＧに対し、主電極２２ａ、２２ｂ及び副電極２０ａ、２０ｂ間に電圧を印加することでて通電を行う。そして、モータ３４を付勢して撹拌翼３２を回転動作させ、これにより溶融ガラスＬＧを撹拌する。すなわち、溶融ガラスＬＧに対流を生じさせる。
【０１０２】
この際には、溶融ガラスＬＧの見掛け密度を全体にわたって均一化することを図るべく、処理用炉１４の底部の可及的に近傍から撹拌を行うことが好ましい。撹拌以外の手法で対流を生じさせる場合（後述）においても同様である。
【０１０３】
この状態で、原料ガラス用導入管２６からの原料ガラスの導入を開始するとともに、廃液用導入管２４からの高レベル廃棄物の廃液の導入を開始する。又は、溶融ガラスＬＧに対して原料ガラス及び廃液を投入した後に上記の撹拌を行うようにしてもよい。
【０１０４】
第１実施形態と同様に、原料ガラスが溶解するとともに廃液の液分が蒸発し、これにより粒子含有溶融ガラスが生成する。この粒子含有溶融ガラスは、処理用炉１４に予め収容されていた溶融ガラスＬＧに比して見掛け密度が大きい。上記したように、金属微粒子等を含んでいるからである。
【０１０５】
しかしながら、第２実施形態においては、溶融ガラスＬＧに対流を起こさせるようにしている。このため、粒子含有溶融ガラス、ひいては金属微粒子等は、溶融ガラスＬＧに即座に分散される。このため、処理用炉１４内における溶融ガラスＬＧ（粒子含有溶融ガラス）では、略全体にわたって見掛け密度が均等となる。
【０１０６】
従って、この場合においても、レイリーテイラー不安定性が発現しない。このため、金属微粒子等が短時間で沈殿することや、これに伴って導電経路が形成されることを有効に回避することができる。その結果、第１実施形態と同様に、粒子含有溶融ガラスの流動性が保たれるようになるので、溶融ガラスＬＧ（粒子含有溶融ガラス）が速やかに流下孔１８からキャニスタ１６に流下する。従って、高レベル廃棄物を効率よく処理することができる。
【０１０７】
なお、熱収支等の制約上、多量の廃液及び原料ガラスを一度に投入・処理することが困難である場合には、廃液及び原料ガラスを少量ずつ投入するようにすればよい。
【０１０８】
この場合、先ず、少量の廃液及び原料ガラスを投入する最中、又は投入した後に溶融ガラスＬＧを撹拌する。その後、少量の廃液及び原料ガラスを再度投入する。勿論、この投入の最中、又は投入後に撹拌を行う。
【０１０９】
この操作を繰り返し行うことにより、金属微粒子等が略均等に拡散して沈殿が起こり難い粒子含有溶融ガラスを多量に得ることができる。
【０１１０】
なお、溶融ガラスＬＧに対流を生じさせる手段は、撹拌に特に限定されるものではない。例えば、図１０に示すように、処理用炉１４の底部近傍にバブリング用管４０を設け、このバブリング用管４０から所定のガスを導入して溶融ガラスＬＧにバブリングを行うことで対流を生じさせるようにしてガラス溶融炉４２を構成するようにしてもよい。
【０１１１】
又は、図１１に示すように、処理用炉１４の底部近傍に加熱コイル５０を設け、この加熱コイル５０によって溶融ガラスＬＧの下方を加熱することが可能なガラス溶融炉５２を構成するようにしてもよい。この場合、加熱された溶融ガラスＬＧが上昇することにより、対流が生じる。
【０１１２】
勿論、撹拌翼３２、バブリング用管４０、加熱コイル５０（加熱手段）の中の２種以上を組み合わせるようにしてもよい。
【０１１３】
さらに、第２実施形態によって得られた粒子含有溶融ガラスを、第１実施形態を実施する際にガラス溶融炉１０に予め収容する粒子含有溶融ガラスＰＬＧとして用いるようにしてもよい。すなわち、第２実施形態に続いて第１実施形態を行うようにしてもよい。
【符号の説明】
【０１１４】
１０、３０、４２、５２…ガラス溶融炉    １２…耐火物
１４…処理用炉                          １６…キャニスタ
１８…流下孔                            ２０ａ、２０ｂ…副電極
２２ａ、２２ｂ…主電極                  ２４…廃液用導入管
３２…撹拌翼                            ３４…モータ
４０…バブリング用管                    ５０…加熱コイル
６０…モニタリング装置                  ６３…測定素子
ＬＧ…溶融ガラス                        ＰＬＧ…粒子含有溶融ガラス
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
0005599599.tif 000009
【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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