(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
核燃料物質とフッ素ガスを反応させるフレーム炉を用いるフッ化装置において、前記フレーム炉の上部に取り付けられた前記核燃料物質とフッ素ガスの供給口よりも前記フレーム炉の外周側の位置に半揮発性のＦＰフッ化物を前記フッ化装置の下部へ同伴させる物質を前記フレーム炉内に供給する機構を備えることを特徴とする核燃料物質のフッ化装置。
【請求項２】
請求項１において、前記物質は、半揮発性のＦＰフッ化物を凝集する凝集材であり、前記機構は、前記凝縮材を下方に向けて前記フレーム炉内に供給する凝縮材入口を備えることを特徴とする核燃料物質のフッ化装置。
【請求項３】
請求項１において、前記物質は、２族元素のフッ化物とランタノイドのフッ化物と酸化アルミニウムのいずれかであることを特徴とした核燃料物質のフッ化装置。
【請求項４】
請求項１において、前記物質は、前記フッ素ガスと反応しないキャリアガスであり、前記機構は、前記キャリアガスを下方に向けて前記フレーム炉内に供給するガス入口を備えることを特徴とする核燃料物質のフッ化装置。
【請求項５】
請求項４において、前記キャリアガスのガス種は、Ｎ2ガスとＯ2ガスとＦ2ガスとＡｒガスのいずれかであることを特徴とする核燃料物質のフッ化装置。
【請求項６】
フレーム炉を用いたフッ化装置で核燃料物質をフッ素ガスと反応させるフッ化方法において、前記核燃料物質とフッ素ガスを前記フレーム炉の上部に取り付けられた核燃料物質とフッ素ガスの供給口から前記フレーム炉内に供給して反応させると共に、前記供給口よりも前記フレーム炉の外周側の位置から、半揮発性のＦＰフッ化物を前記フッ化装置の下部へ同伴させる物質を前記フレーム炉内に供給して前記半揮発性のＦＰフッ化物を前記物質に同伴させて前記フレーム炉の下方へ流すようにしたことを特徴とする核燃料物質のフッ化方法。
【請求項７】
請求項６において、前記物質は、半揮発性のＦＰフッ化物を凝集する凝集材であり、前記凝集材を下方に向けて前記フレーム炉内に供給し、前記半揮発性のＦＰフッ化物を凝集材に凝集させて下方へ同伴させることを特徴とする核燃料物質のフッ化方法。
【請求項８】
請求項６において、前記物質は、２族元素のフッ化物とランタノイドのフッ化物と酸化アルミニウムのいずれかであることを特徴とした核燃料物質のフッ化方法。
【請求項９】
請求項６において、前記物質は、前記フッ素ガスと反応しないキャリアガスであり、前記機構は、前記キャリアガスを下方に向けて前記フレーム炉内に供給し、前記半揮発性のＦＰフッ化物を前記キャリアガスの下方への流れに同伴させることを特徴とする核燃料物質のフッ化方法。
【請求項１０】
請求項９において、前記キャリアガスのガス種は、Ｎ2ガスとＯ2ガスとＦ2ガスとＡｒガスのいずれかであることを特徴とする核燃料物質のフッ化方法。
【請求項１１】
核燃料物質とフッ素ガスをフレーム炉の上部に取り付けられた核燃料物質とフッ素ガスの供給口から前記フレーム炉内に供給して反応させると共に、前記核燃料物質とフッ素ガスの供給口よりも前記フレーム炉の外周側の位置から、半揮発性のＦＰフッ化物を凝集する凝集材を供給し、前記核燃料物質と前記フッ素ガスとのフッ化反応で生じた不揮発性のフッ化残渣と、前記フレーム炉へ供給された前記凝集材とを混合残渣として回収し、前記混合残渣を水蒸気と反応させて酸化物に転換した後に溶解して溶媒抽出により前記混合残渣中の核燃料物質を分離回収することを特徴とした核燃料物質の再処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は使用済核燃料の再処理やウランの転換施設と使用済核燃料の再処理施設における核燃料物質のフッ化に係る技術分野に属するものである。
【背景技術】
【０００２】
原子力産業分野において、ウラン転換もしくは使用済燃料の再処理を行うことを目的として、核燃料物質であるウラン（Ｕ）をフッ素ガス（Ｆ2）と反応させて六フッ化ウラン（ＵＦ6）とする技術がある。
【０００３】
ウランをフッ素ガスと反応させる装置として、非特許文献１と非特許文献２に示されるように、流動層を用いたものと、フレーム炉を用いたフッ化装置がある。
【０００４】
流動層を用いたフッ化装置の形状は例えば正方形の反応容器であり、ウランを装荷した反応容器内にフッ素ガスを吹き込み、比較的低温（３００〜５３５℃）で反応させてＵＦ6を得る。
【０００５】
フレーム炉を用いたフッ化装置の形状は一般的に直立した円筒状であり、円筒の頂上の中心部よりウランとフッ素ガスを供給し、ウランとフッ素ガスを高温（反応部が１２００〜１６００℃）で反応させてＵＦ6を得る。ウランとフッ素ガスの反応部は炎のように見えるため、この反応部のことをフレームという。
【０００６】
ウラン転換では、フッ素ガスと反応させるウランは、天然ウランを精製したウラン酸化物（ＵＯ2）もしくは再処理回収ウランの酸化物であり、共通して高純度のウランという特徴がある。例えば、ウラン転換では、化学式１のようにウラン酸化物とフッ化水素（ＨＦ）を反応させて４フッ化ウラン（ＵＦ4）を得て、化学式２のようにＵＦ4とフッ素ガスを反応させることでＵＦ6を得る。この化学式２の反応は流動層もしくはフレーム炉で行われる。
【０００７】
ＵＯ2＋４ＨＦ → ＵＦ4＋２Ｈ2Ｏ             ・・・（化１）
ＵＦ4＋Ｆ2 → ＵＦ6                         ・・・（化２）
使用済燃料の再処理技術として、特許文献１に示されるフッ化物揮発法がある。フッ化物揮発法は、使用済燃料をフッ素ガスと反応させて使用済燃料中に含まれるウランを揮発性のＵＦ6として分離回収し、ウランを核燃料として再利用することを目的とする。使用済燃料にはウランの他に核分裂生成物（以下、ＦＰという。）が含まれる。化学式３のように使用済燃料中のウラン酸化物がフッ素ガスと反応する際、ＦＰもフッ素ガスと反応して例えば表１に示されるようなＦＰフッ化物が生成する。
【０００８】
ＵＯ2＋３Ｆ2 → ＵＦ6＋Ｏ2                  ・・・（化３）
再処理を目的としたフッ化物揮発法の研究は１９５０年代より開始され、非特許文献２に示されるように研究初期にはフッ化反応装置は流動層方式であったが、近年フレーム炉方式の研究が開始されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００２−２５７９８０号公報
【非特許文献】
【００１０】
【非特許文献１】M. Benedict et al．著、清瀬量平  訳、「核燃料・材料の化学工学」、日刊工業新聞社、昭和５９年３月３０日、Ｐ１５２−１５６
【非特許文献２】「燃料サイクル技術  Nuclear Fuel Cycle Technology −２１世紀の燃料サイクルの構築に向けて−」、社団法人日本原子力学会  発行。２００２年５月３１日、Ｐ９６−９８
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
フッ化物揮発法による使用済燃料の再処理において、流動層におけるフッ化反応温度は反応装置全体にわたって３００℃程度であり、揮発したＵＦ6には、例えば沸点が３００℃以下であるモリブデン（Ｍｏ）やルテニウム（Ｒｕ），ニオブ（Ｎｂ），アンチモン（Ｓｂ）のフッ化物ガスが共存し、表１に示されるその他のＦＰフッ化物は揮発せずに固体残渣としてＵＦ6から分離される。表１にＦＰフッ化物の沸点（℃）を示した。
【００１２】
【表１】
0005409553.tif 000002
【００１３】
一方、フレーム炉で使用済燃料とフッ素ガスを反応させる場合、フレームは１２００℃〜１６００℃であるが、フレーム外周では温度は下がり、フレーム炉内壁表面の温度は約３００℃である。そこで、我々はＦＰフッ化物の揮発挙動に着目し、フレーム炉特有の課題として一部のＦＰフッ化物がフレーム部では一度揮発するが、その後フレーム炉内壁表面で凝縮する（以下、この性質を半揮発性という）ことを新たに見出した。
【００１４】
表１によれば、流動層方式と同様にＭｏやＲｕ，Ｎｂ，Ｓｂのフッ化物はＵＦ6と共に揮発し、イットリウム（Ｙ）やバリウム（Ｂａ），サマリウム（Ｓｍ），ストロンチウム（Ｓｒ）のフッ化物は揮発せずに固体残渣として残る。スズ（Ｓｎ）やジルコニウム（Ｚｒ），セシウム（Ｃｓ），ルビジウム（Ｒｂ）のフッ化物は、沸点がフレーム温度の１２００℃〜１６００℃以下であるため、全てもしくは一部が揮発するが、フレーム炉内壁表面近傍では凝縮し、フレーム炉内壁表面に固着することが予想される。
【００１５】
流動層方式では反応部にフレーム炉方式のような温度勾配はないこと、フッ化温度が比較的低温であることから、反応層内面への半揮発性ＦＰフッ化物の固着は起こらない。また、ウラン転換におけるフッ化では高純度のウランを取り扱うため、フッ化の装置によらず半揮発性ＦＰフッ化物の固着は起こらない。すなわち、使用済燃料をフレーム炉方式でフッ素と反応させるフッ化物揮発法にのみ、フレーム炉内壁表面への半揮発性のＦＰフッ化物の固着が特有な課題といえる。
【００１６】
フレーム炉内壁表面に半揮発性のＦＰフッ化物が付着した場合、フレーム炉表面の線量増加によるフレーム炉交換等の作業時の被曝リスクの増加が起こる。また、多量のＦＰフッ化物が付着してフレーム炉容積が変化した場合にはガスの流通速度が変化して運転条件が変わってしまうこと、付着したＦＰフッ化物とＵＦ6や六フッ化プルトニウム（ＰｕＦ6）といった核燃料物質が複塩をつくりフレーム炉内に蓄積することなどが起こる可能性がある。
【００１７】
従って、本発明の目的は、フレーム炉内壁表面への半揮発性のＦＰフッ化物の固着を抑制できる核燃料物質の再処理方法及びフッ化方法及びフッ化装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本発明の目的を達成するための核燃料物質のフッ化装置は、核燃料物質とフッ素ガスを反応させるフレーム炉を用いるフッ化装置において、前記フレーム炉の上部に取り付けられた前記核燃料物質とフッ素ガスの供給口よりも前記フレーム炉の外周側の位置に半揮発性のＦＰフッ化物を前記フッ化装置の下部へ同伴させる物質を前記フレーム炉内に供給する機構を備えることを特徴とする核燃料物質のフッ化装置である。
【００１９】
本発明の目的を達成するための核燃料物質のフッ化方法は、フレーム炉を用いたフッ化装置で核燃料物質をフッ素ガスと反応させるフッ化方法において、前記核燃料物質とフッ素ガスを前記フレーム炉の上部に取り付けられた核燃料物質とフッ素ガスの供給口から前記フレーム炉内に供給して反応させると共に、前記供給口よりも前記フレーム炉の外周側の位置から、半揮発性のＦＰフッ化物を前記フッ化装置の下部へ同伴させる物質を前記フレーム炉内に供給して前記半揮発性のＦＰフッ化物を前記物質に同伴させて前記フレーム炉の下方へ流すようにしたことを特徴とする核燃料物質のフッ化方法である。
【００２０】
本発明の目的を達成するための核燃料物質の再処理方法は、核燃料物質とフッ素ガスをフレーム炉の上部に取り付けられた核燃料物質とフッ素ガスの供給口から前記フレーム炉内に供給して反応させると共に、前記核燃料物質とフッ素ガスの供給口よりも前記フレーム炉の外周側の位置から、半揮発性のＦＰフッ化物を凝集する凝集材を供給し、前記核燃料物質と前記フッ素ガスとのフッ化反応で生じた不揮発性のフッ化残渣と、前記フレーム炉へ供給された前記凝集材とを混合残渣として回収し、前記混合残渣を水蒸気と反応させて酸化物に転換した後に溶解して溶媒抽出により前記混合残渣中の核燃料物質を分離回収することを特徴とした核燃料物質の再処理方法である。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、フレーム炉内のフレームにおいて一時的に揮発した半揮発性ＦＰフッ化物がフレームからフレーム炉壁まで拡散してフレーム炉内壁表面へ付着することを抑制できるという直接的な効果が得られる。
【００２２】
この効果によって、フレーム炉の壁面の放射線量低減によるフレーム炉交換等の作業時の被曝リスクの低下、フレーム炉内壁表面へＦＰフッ化物が付着してフレーム炉の運転条件へ影響することの防止、核燃料物質のフレーム炉内壁表面への付着低減の効果を間接的得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明の実施例１によるフレーム炉を用いたフッ化装置の縦断面の模式図である。
【図２】本発明の実施例２によるフレーム炉を用いたフッ化装置の縦断面の模式図である。
【図３】本発明の実施例３による核燃料物質の再処理方法の工程を示したフローチャート図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
フレーム炉方式でフッ素と使用済燃料を反応させるフッ化物揮発法による再処理において、フレーム炉内壁表面への半揮発性のＦＰフッ化物の固着を抑制する手段として、発明者は２つの手法を発案するに至った。
【００２５】
その一つ目の発案内容は以下のとおりである。即ち、使用済燃料とフッ素ガスを反応させる際に、フレームとフレーム炉内壁表面の間に頂上部より微小な固体化合物を連続的に供給する手法である。供給する固体化合物はフレーム炉内壁表面近くで供給されることが望ましく、その場合、固体化合物の表面温度はフレーム炉内壁表面とほぼ同じ温度となる。
【００２６】
フレームにおいて一時的に揮発した半揮発性ＦＰフッ化物は、フレームからフレーム炉壁まで拡散する間に固体化合物表面で冷却されて凝縮し、固体化合物とともに固体残渣として回収される。固体化合物の条件は、フッ素ガスと反応しない、もしくは反応するが表面に不働態をつくりフッ化が進行しにくいこと、フレーム炉内において不揮発性であることが挙げられる。
【００２７】
表２に固体化合物の一例を示す。
【００２８】
【表２】
0005409553.tif 000003
【００２９】
表２中の２族元素のフッ化物，ランタノイドのフッ化物はこれ以上フッ化されないため、フッ素ガスと反応しない不揮発性の固体化合物といえる。焼結アルミナはフッ素ガスと反応しＡｌＦ3を生成するが、表面で生成したＡｌＦ3が不働態となり内部までフッ化反応が進行せず、かつ不揮発性である。
【００３０】
また、二つ目の発案内容は以下の通りである。即ち、使用済燃料とフッ素ガスを反応させる際に、フレームとフレーム炉内壁表面の間に頂上部よりキャリアガスを連続的に供給する手法である。
【００３１】
フレームにおいて一時的に揮発した半揮発性ＦＰフッ化物がフレームからフレーム炉壁まで気体中を拡散する間にフレーム炉内より半揮発性ＦＰフッ化物をキャリアガスに同伴させて排気し、残渣回収部で固体残渣として回収する。キャリアガスとしてフッ素ガスと反応するガスを供給すると、フッ素ガスが反応により消費されてしまうため、キャリアガスとしては、例えばフッ素ガスと反応しない窒素ガス（Ｎ2ガス），酸素ガス（Ｏ2ガス），フッ素ガス（Ｆ2ガス），アルゴンガス（Ａｒガス）を使用すればよい。
【実施例１】
【００３２】
以下に本発明の実施例１を図１に基づいて説明する。本発明の実施例は核燃料物質のフッ化方法およびフッ化装置に関する例である。そのフッ化装置は、図１に示されるように、円筒状のフレーム炉８と、そのフレーム炉８の核燃料物質入口２とフッ素ガス入口３と凝集材入口５と、フレーム炉８の下部が漏斗状に絞り込まれて接続された残渣回収部１１と、その残渣回収部１１に設けられて残渣回収部１１からオフガス７を排気する通気口１３とから構成される。
【００３３】
以下、物質移動の概要を述べる。核燃料物質１は例えば使用済燃料として説明する。フレーム炉８の形状は直立した円筒型であり、円筒の頂上部の中心に核燃料物質入口２が、核燃料物質入口２の外周にフッ素ガス入口３が、フッ素ガス入口３の外周に凝集材入口５が備え付けられている。フレーム炉８の下部に残渣回収部１１が、残渣回収部１１にオフガス７が排気される通気口１３が備え付けられている。
【００３４】
核燃料物質入口２から供給された核燃料物質１は、フッ素ガス入口３より供給されたフッ素ガス４と反応し、フッ化反応の反応部であるフレーム９を形成し、フッ化物を生成する。核燃料物質１の供給と同時に凝集材入口５から凝集材６の供給を開始する。凝集材６は表２に示される２族元素のフッ化物もしくはランタノイドのフッ化物、焼結アルミナの微粒子であり、核燃料物質１の供給量の０.１％程度を供給する。
【００３５】
焼結アルミナを凝集材６として用いた場合、焼結アルミナがフレーム炉内のフッ素ガス４と反応し、その表面がフッ化アルミニウム（ＡｌＦ3）となる。核燃料物質１に含まれるウランの化学形態はＵＯ2であり、フッ素と化学式３のように反応して揮発性のＵＦ6を生成する。
【００３６】
このとき、核燃料物質１に含まれるＦＰもフッ素ガス４と反応してフッ化物になる。フレーム９において生成した不揮発性のフッ化物はフッ化残渣１０となり重力によりフレーム炉内を落下し、残渣回収部１１で残渣として回収される。
【００３７】
一方、１２００℃〜１６００℃のフレーム９で生成した揮発性のフッ化物はフレーム炉内をフレーム炉内壁表面に向かって拡散しながら下方に向かって流通する。フレーム炉内壁表面に向かって拡散する揮発性フッ化物のうち比較的沸点が高い半揮発性フッ化物は、壁面に近づくにつれて温度勾配により徐々に温度が低下し、液体か固体に凝縮するか、もしくは凝集材６の表面に接触して冷却されることで凝縮する。
【００３８】
凝縮したフッ化物は重力によりフレーム炉内を落下し、残渣として回収される。したがって、回収された残渣はフッ化残渣１０とフッ化物が表面に凝縮した凝集材６が混合された混合残渣１２となる。
【００３９】
仮に凝集材６を供給せずに核燃料物質１のフッ化を行った場合、半揮発性ＦＰフッ化物はフレーム炉内壁表面へ拡散し、そこで冷却されて凝縮し、固着することになる。
【００４０】
フレーム９で生成した揮発性のフッ化物のうち、フレーム炉内壁表面の温度でも凝集しない揮発性ＦＰフッ化物は、ＵＦ6ガス，Ｏ2ガス、フッ化反応で余剰となったフッ素ガスとともに、オフガス７として通気口１３を通過して残渣回収部１１より排気される。その後、排気されたオフガス７より核燃料物質であるウランを回収し、回収されたウランは原子燃料として再利用される。
【００４１】
以上のように、本発明の実施例によれば、フレーム炉方式のフッ化装置で核燃料物質１をフッ素ガス４と反応する際、凝集材６を同時に供給することでフレーム炉内壁表面へのＦＰフッ化物付着を抑制でき、フレーム炉表面の放射線量低減によるフレーム炉交換等の作業時の被曝リスクの低下、フレーム炉内壁表面へＦＰフッ化物が付着してフレーム炉の運転条件へ影響することの防止、核燃料物質のフレーム炉内壁表面への付着低減の効果を得ることができる。
【実施例２】
【００４２】
以下に本発明の実施例２を図２に基づいて説明する。本発明の実施例は核燃料物質のフッ化方法およびフッ化装置に関する例である。本実施例によるフッ化装置は、図２に示され、既述の実施例１と同様に、核燃料物質入口２とフッ素ガス入口３とフレーム炉８と残渣回収部１１と通気口１３とを備え、それにガス入口１４が実施例１の凝集材入口５の代わりにフレーム炉８に配置されている。
【００４３】
以下、実施例２における物質移動の概要を述べる。核燃料物質１は例えば使用済燃料として説明する。実施例１と同様に核燃料物質入口２より核燃料物質１が、フッ素ガス入口３よりフッ素ガス４が供給され、フレーム９を形成してフッ化反応が進む。
【００４４】
実施例１と同様に、核燃料物質１に含まれるウランは既述の化学式３のように反応して揮発性のＵＦ6となり、同時に核燃料物質１に含まれるＦＰもフッ素ガス４と反応して揮発性と半揮発性，不揮発性のフッ化物になる。
【００４５】
不揮発性のフッ化物はフッ化残渣１０となり重力によりフレーム炉内を落下し、残渣回収部１１で残渣として回収される。一方、揮発性と半揮発性のフッ化物はフレーム炉内をフレーム炉内壁表面に向かって拡散しながら下方に向かって流通する。
【００４６】
揮発性フッ化物が拡散によりフレーム炉内壁表面に到達することを防止するため、核燃料物質１の供給と同時にガス入口１４から、例えばＮ2ガス，Ｏ2ガス，Ｆ2ガス，Ａｒガスといったガス１５をキャリアガスとして供給を開始する。ガス１５の供給量は、フレーム９において生成した揮発性と半揮発性のフッ化物がガス中を拡散することによってフレーム炉内壁表面に到達する前にフレーム炉８の内部から残渣回収部１１にキャリアガスに同伴させて排気されるよう、フレーム炉８の形状や運転条件により調整する。
【００４７】
揮発性フッ化物のうち比較的沸点が高い半揮発性フッ化物は、フレーム炉内部を流通するにつれて温度勾配により徐々に温度が低下し、液体か固体に凝縮するか、もしくは残渣回収部１１において冷却されることで凝縮し、残渣として回収される。
【００４８】
したがって、回収された残渣はフッ化残渣１０のみで構成される。仮にガス１５を供給せずに核燃料物質１のフッ化を行った場合、半揮発性ＦＰフッ化物はフレーム炉内壁表面へ拡散し、そこで冷却されて凝縮し、固着することになる。
【００４９】
フレーム９で生成した揮発性のフッ化物のうち、フレーム炉内壁表面の温度でも凝集しない揮発性ＦＰフッ化物は、ＵＦ6ガス，Ｏ2ガス、フッ化反応で余剰となったフッ素ガス、ガス１５とともに、オフガス７として通気口１３を通過して残渣回収部１１より排気される。
【００５０】
その後、ウラン精製工程においてＦＰフッ化物のみを吸着材に吸着させることでオフガス７より分離する。ＦＰフッ化物が分離されたオフガス７より核燃料物質であるウランを回収し、回収されたウランは原子燃料として再利用される。
【００５１】
このウランの回収は、例えば１００℃に保温されたフッ化ナトリウムを充填した吸着塔にオフガス７を流通してＵＦ6のみを吸着し、ガス１５，Ｏ2ガス，Ｆ2ガスを分離することによって実施される。
【００５２】
以上のように、本実施例によれば、フレーム炉方式のフッ化装置で核燃料物質１をフッ素ガス４と反応する際、ガス１５を同時に供給することでフレーム炉内壁表面へのＦＰフッ化物付着を抑制でき、フレーム炉表面の放射線量低減によるフレーム炉交換等の作業時の被曝リスクの低下、フレーム炉内壁表面へＦＰフッ化物が付着してフレーム炉の運転条件へ影響することの防止、核燃料物質のフレーム炉内壁表面への付着低減の効果を得ることができる。
【実施例３】
【００５３】
以下に本発明の実施例３を図３に基づいて説明する。本発明の実施例３は、既述の実施例１のフッ化装置を使用した場合における核燃料物質の再処理方法に関する例である。本実施例の核燃料物質の再処理方法は、図３に示されるように既述の実施例１によるフッ化装置とフッ化方法を用いたフッ化工程１６，酸化物転換工程１７，硝酸溶解工程１９，溶媒抽出工程２２から構成される。
【００５４】
以下、実施例３における物質移動を説明する。核燃料物質１は例えば使用済核燃料として説明する。フッ化工程１６は、実施例１で説明したフレーム炉方式のフッ化装置により核燃料物質１をフッ素ガス４と反応させる工程であり、フレーム炉内壁表面へのＦＰフッ化物の固着を抑制するために凝集材６を添加する。
【００５５】
フッ化工程１６からは、ＵＦ6，Ｆ2，Ｏ2、ＦＰフッ化物で構成されるオフガス７と、不揮発性ＦＰと凝集材６で構成される混合残渣１２が排出される。オフガス７は、ウラン精製においてＦＰフッ化物が除去された後、残ったＦ2とＯ2からＵＦ6が分離される。ＵＦ6は核燃料物質として再利用されるため、ウラン濃縮工程へ移送される。
【００５６】
混合残渣１２には核燃料物質であるウランやプルトニウムが含まれるため、これら核燃料物質を回収するための処理がなされる。混合残渣１２の大半は化学形態がフッ化物であるため、まず酸化物転換工程１７において化学形態をフッ化物から酸化物に転換する（以下、得られた酸化物を「転換酸化物１８」という）。酸化物転換は、例えばロータリーキルンのような気固反応装置に混合残渣１２を供給し、そこに高温の水蒸気を吹き込んで反応させ、フッ素をフッ化水素ガス（ＨＦ）として分離することで行われる。
【００５７】
酸化物転換工程１７において得られた転換酸化物１８は硝酸溶解工程１９において硝酸溶液に溶解される。ウランやプルトニウムといった核燃料物質は溶解し、溶解液２１に移行する。凝集材６として表２に示される２族元素のフッ化物を使用した場合、この転換酸化物は硝酸溶液に溶解し、溶解液２１に移行する。凝集材６として表２に示されるランタノイドのフッ化物を使用した場合、この転換酸化物は硝酸溶液に一部溶解し、一部は不溶解残渣２０として沈殿する。凝集材６として表２に示される焼結アルミナを使用した場合、この転換酸化物は硝酸溶液に溶解せず、不溶解残渣２０として沈殿する。不溶解残渣は放射性廃棄物として処理される。
【００５８】
溶解液２１は溶媒抽出工程２２において核燃料物質の抽出材と接触し、核燃料物質であるＵ＋Ｐｕ２３のみが抽出材に移行し、溶解液２１に溶解しているＦＰなどの不純物と分離される。Ｕ＋Ｐｕ２３は原子燃料として再利用される。溶媒抽出工程２２においてＵ＋Ｐｕ２３が除かれた溶解液２１は廃棄物２４となり、放射性廃棄物として処理される。
【００５９】
以上のように、本発明によれば、実施例１のようにフレーム炉方式のフッ化装置で核燃料物質１をフッ素ガス４と反応する際に凝集材６を同時に供給しつつ、核燃料物質の再処理を実施することができる。
【産業上の利用可能性】
【００６０】
本発明は、核燃料物質のフッ化方法やその装置並びに使用済み核燃料の再処理方法に利用される可能性を有する。
【符号の説明】
【００６１】
１  核燃料物質
２  核燃料物質入口
３  フッ素ガス入口
４  フッ素ガス
５  凝集材入口
６  凝集材
７  オフガス
８  フレーム炉
９  フレーム
１０  フッ化残渣
１１  残渣回収部
１２  混合残渣
１３  通気口
１４  ガス入口
１５  ガス
１６  フッ化工程
１７  酸化物転換工程
１８  転換酸化物
１９  硝酸溶解工程
２０  不溶解残渣
２１  溶解液
２２  溶媒抽出工程
２３  Ｕ＋Ｐｕ
２４  廃棄物
【図１】
0005409553.tif 000004
【図２】
0005409553.tif 000005
【図３】
0005409553.tif 000006