(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
特に電子素子および配線パターンを製造してさらに加工するための、熱活性化型接着テープであって、接着層を含み、当該接着層が少なくとも
ａ）いずれか一つのポリアミド、
前記ポリアミドは、エタノール、トルエンまたはそれらの混合物中に可溶であるとともに、少なくとも、次式
【化１】
0005531017.tif 000005
式中、
−  Ｚは、ＮＨ基であるか、または末端にＮＨ２基を有する脂肪族鎖であり、
−  ｎおよびｍは、それぞれ互いに独立して１〜３の整数であり、
−  環中の各炭素原子の残基ＲおよびＲ’は、互いに独立して水素原子または脂肪族アルキル鎖であり、
で表わされる、いずれか一つの複素環式ジアミンと、
少なくとも４個の炭素原子を有する、いずれか一つの脂肪族ジカルボン酸
とからなっており、
および、
ｂ）いずれか一つのエポキシ基含有化合物
からなり、その際に前記ポリアミドは、少なくとも１５０℃の温度で前記エポキシ樹脂と反応するようになっており、さらに、ａ）およびｂ）の含有率は重量比で５０：５０〜９９：１の間にあり、前記複素環式ジアミンが、ピペラジンである、接着テープ。
【請求項２】
前記ポリアミドが、アルキル鎖の長さが異なる二種類の二酸から調製されることを特徴とする、請求項１に記載の熱活性化型接着テープ。
【請求項３】
アルキル鎖の長さが異なる二種類の二酸がウンデカン二酸およびドデカン二酸である、請求項１または２に記載の熱活性化型接着テープ。
【請求項４】
接着層にフタレート、トリメリテート、リン酸エステル、天然油、ポリアルキレンオキシド、コロホニウム樹脂および／またはポリエチレングリコールの群から選択されるいずれか一つの可塑剤が添加されることを特徴とする、請求項１〜３の少なくともいずれか一つに記載の熱活性化型接着テープ。
【請求項５】
接着層が促進剤、色素、カーボンブラック、および／または金属粉を含有することを特徴とする、請求項１〜４の少なくともいずれか一つに記載の熱活性化型接着テープ。
【請求項６】
プラスチック部品を接着するための、請求項１〜５のいずれか一つに記載の熱で活性化できる接着テープの使用。
【請求項７】
電子構成部品および／またはフレキシブルプリント基板（ＦＰＣＢ）を接着するための、請求項１〜５のいずれか一つに記載の熱で活性化できる接着テープの使用。
【請求項８】
ポリイミドに接着させるための、請求項１〜５のいずれか一つに記載の熱で活性化できる接着テープの使用。
【請求項９】
剥離層を有するフレキシブル基体をさらに有する、請求項１〜５の少なくともいずれか一つに記載の熱活性化型接着テープ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、特にフレキシブルプリント配線パターン（フレキシブル印刷回路基板、フレキシブルプリント基板、ＦＰＣＢとも呼ばれる）を接着するための、高温時に低流動性を示す熱活性化型接着剤に関する。
【背景技術】
【０００２】
フレキシブルプリント基板は、今日では、携帯電話、ラジオ、コンピュータ、プリンターおよびその他の多数の電子装置の内部で使用されている。それらは、銅および高融点の頑丈な熱可塑性プラスチック、多くはポリイミド、稀にポリエステルの層から構成されている。これらのＦＰＣＢを製造するために、要求が非常に高い接着テープが使用されることが多い。一方では、ＦＰＣＢを製造するために銅箔がポリイミドフィルムと貼り合わされ、他方では、個々のＦＰＣＢも互いに貼り合わされるが、この場合は、ポリイミドのポリイミドへの接着が行われることになる。その他に、ＦＰＣＢは他の基体にも貼り合わされるようになっている。
【０００３】
これらの接着に使用される接着テープには、非常に高い要求が課される。非常に高い接着性を達成しなければならないことから、高温で処理される熱活性化型接着テープが一般に使用される。これらの接着テープは、２００℃前後の温度で実施されることが多いＦＰＣＢの接着工程において、この高い温度負荷の間に、揮発性成分を放出してはならない。高い粘着力を達成するために、接着テープは、この温度負荷の間に架橋しなくてはならない。接着プロセスの間の高い圧力により、接着テープには、高温時に低い流動性を示すことが必要とされる。これは、未架橋の接着テープが高粘度であることにより、または非常に迅速に架橋することにより達成される。さらに、接着テープはなおもハンダ浴に耐えなければならず、すなわち、２８８℃の温度負荷に短時間耐えねばならない。
【０００４】
この理由から、純粋な熱可塑性プラスチックの使用は、これが非常に容易に溶融して、接着しなければならない基体の良好な濡れを招き、数秒以内の非常に迅速な接着をもたらすにもかかわらず、賢明ではない。熱可塑性プラスチックは、他方では、高温時には非常に柔らかいために、加圧下で接着する際には、接着継ぎ目から漏れ出る傾向を示す。それゆえにハンダ浴耐性もない。
【０００５】
一般には架橋可能な接着テープに、特定の硬化剤と反応してポリマーネットワークを形成するエポキシ樹脂またはフェノール樹脂が使用される。しかしフェノール樹脂については、上述の特殊なケースにおいては、これが架橋時に開裂生成物を生成し、これらが遊離して、硬化の間、または遅くともハンダ浴中に、気泡の形成を招くことから、これを使用することができない。
【０００６】
エポキシ樹脂は、主に構造用の接着に使用され、相応の架橋剤を用いた硬化後には、高い接着強度を達成するものの、可撓性をほとんど持ち合わせていない、非常に脆い接着剤が生じる。
【０００７】
可撓性を向上することは、ＦＰＣＢへの使用のためには、不可避である。一方では、理想的にはロールに巻き取られた接着テープを使用して、接着が行われなければならず、他方では、問題とされているのは、折り畳み式ディスプレイが、複数のＦＰＣＢを介してさらに別の回路に接続されているラップトップの内部の配線パターンの例からよくわかるように、湾曲することも要求される、フレキシブル配線パターンである。
【０００８】
これらのエポキシ樹脂接着剤には、二通りの方法で可撓性を付与することができる。一方では、エラストマー鎖により可撓性を付与したエポキシ樹脂が存在するが、エラストマー鎖は非常に短いために、その付与される可撓性には限界がある。他方では、エラストマーを添加することによって、可撓性の付与を達成することができるが、これらのエラストマーは、接着剤に添加される。この形態例は、エラストマーが化学的に架橋されず、それにより、高温時に依然として高粘度を示すようなエラストマーだけしか使用できないという短所を有している。
【０００９】
接着テープは、多くは溶液から製造されることから、高温時に流動しないように十分に長鎖であるが、他方で溶液にすることができるほど十分に短鎖であるエラストマーを見出すことは、困難であることが多い。
【００１０】
架橋系については、製造プロセスの間の早期架橋を回避する必要があるため、ホットメルト・プロセスを利用した製造を実現するのは、非常に困難である。
【００１１】
エポキシ樹脂により架橋可能なポリアミドを使用することにより、一部は高い接着強度を有する粘着性が非常に優れた接着剤がもたらされることになる。しかし、大部分のポリアミドが、典型的な有機溶媒に溶解することができず、多くは、薄くのばして塗り付けた後の材料の乾燥のために多大な工数を要するような高沸点を持つ、ジメチルホルムアミドのような溶媒を必要とする点が、問題となっている。
【００１２】
ポリアミドまたはその誘導体をベースとする架橋可能な接着剤が、さまざまな文献に記載されている。
【００１３】
これは、米国特許第５，８８５，７２３号Ａ（特許文献１）や、特開平１０−１８３０７４号Ａ（特許文献２）もしくは特開平１０−１８３０７３号Ａ（特許文献３）にあるように、好ましくはポリカーボネート基またはポリアルキレングリコール基を含む改質ポリアミドである。そこではポリアミドが、エポキシ末端基を持つことによって、硬化剤によりエポキシと架橋することができるように、転換される。
【００１４】
そのほかにも、例えば米国特許第６，１２１，５５３号Ａ（特許文献４）に、非常に特殊な組成のポリアミドイミドを含有する接着剤が開示されている。
【００１５】
国際特許出願公開第００１０１７８２号Ａ１（特許文献５）には、ポリアミドおよび架橋する樹脂をベースとする接着剤も記載されている。もっともこれらの接着剤においては、エポキシ樹脂が硬化剤と反応し、それにより三次元ネットワークを形成するが、ポリアミドは可撓性付与剤としてのみ利用されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１６】
【特許文献１】米国特許第５，８８５，７２３号Ａ
【特許文献２】特開平１０−１８３０７４号Ａ
【特許文献３】特開平１０−１８３０７３号Ａ
【特許文献４】米国特許第６，１２１，５５３号Ａ
【特許文献５】国際特許出願公開第００１０１７８２号Ａ１
【特許文献６】米国特許第３，９７０，６０８号Ａ
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１７】
したがって本発明の課題は、熱で活性化でき、熱により架橋し、熱中で低粘度の、ポリイミドへの良好な付着性を示し、かつ未架橋の状態で有機溶媒に可溶である、接着テープを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
驚くことに、この課題は、主請求項に特徴が詳しく記載されるような接着テープにより解決される。従属請求項の対象は、本発明の対象の有利な展開構成例ならびにその用途の可能性である。
【００１９】
そこに記載されるように、本発明の対象は、特に電子素子および配線パターンを製造してさらに加工するための、熱活性化型接着テープであって、少なくとも、
ａ）いずれか一つのポリアミド、
前記ポリアミドは、エタノール、トルエンまたはそれらの混合物中に可溶であるとともに、少なくとも、次式
【００２０】
【化１】
0005531017.tif 000002
式中、
−  Ｚは、ＮＨ基であるか、または末端にＮＨ２基を有する脂肪族鎖であり、
−  ｎおよびｍは、それぞれ互いに独立して１〜３の整数であり、
−  環中の各炭素原子の残基ＲおよびＲ’は、互いに独立して水素原子または脂肪族アルキル鎖であり、
で表わされる、いずれか一つの複素環式ジアミンと、
少なくとも４個の炭素原子を有する、いずれか一つの脂肪族ジカルボン酸
とからなっており、
および、
ｂ）いずれか一つのエポキシ基含有化合物
からなり、その際に前記ポリアミドは、少なくとも１５０℃の温度で前記エポキシ樹脂と反応するようになっており、さらに、ａ）およびｂ）の含有率は重量比で５０：５０〜９９：１の間にある、接着テープである。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
有利な構成形態の一例において、熱活性化型接着テープは、上述の各成分からなるが、本発明の範囲においては、熱活性化型接着テープにさらに別の成分を含ませることも可能である。
【００２２】
接着テープという一般的な表現には、本発明の範囲においては、二次元平面上に広がるフィルムまたはフィルム断片、延伸された長さと限られた幅を持つテープ、テープ断片、打ち抜き品およびその類などの、ありとあらゆる平面状の構造物が含まれている。
【００２３】
ａ）およびｂ）の含有率は重量比で、７０：３０〜９５：５の間にあると好ましい。
【００２４】
本発明にしたがった接着剤において使用されるポリアミドは、分子量が大き過ぎてはならず（好ましくは４００００ｇ／ｍｏｌ未満の重量平均分子量Ｍｗ）、またこれには可撓性が付与されなければならず、さらに場合によっては、その一部のみが結晶質であるか、または完全に非晶質でなければならない。これは、一方では、接着剤の上述の可撓性にとり必要なことであり、他方では、原料が優先的に溶液から処理されることから、ポリアミドが完全に結晶質であると、難溶性となってトロフルオロ酢酸または硫酸などの不便な溶媒にしか溶解しなくなる。
【００２５】
したがって、本発明の有利な変形構成例においては、長さが異なる二種類のジカルボン酸、例えばウンデカン二酸およびドデカン二酸が、モノマーとして使用されるようになっている。
【００２６】
結晶化度をさらに低下させるために、ポリマー混合物を使用することもまた可能である。
【００２７】
ポリアミドの合成にあたっては、一方では分子量が大きくなり過ぎないようにするために、他方ではエポキシ樹脂と反応できる末端反応基が存在するようにするために、一種類または複数種類のアミノ成分の使用量、または一種類または複数種類の酸成分の使用量のいずれかを過剰にすることが重要である。
【００２８】
ポリアミドは架橋されることから、十分な強度を得るために、かなり低分子のオリゴマー（すなわち重量平均分子量Ｍｗが５００〜２０００ｇ／ｍｏｌのもの）を使用することも可能である。
【００２９】
特に適しているのは、少なくとも、ＺをＮＨ基、ｎおよびｍをいずれも２としたときに、上記の式で表わされるジアミンを一つの成分として含有するポリアミドである。
【００３０】
特に好ましいのは、少なくとも一つのジアミノ成分がピペラジンであるようなポリアミドである。
【００３１】
脂肪族ジカルボン酸および上述のジアミン以外に、酸アミンもしくはラクタムを使用することもできる。
【００３２】
使用可能なポリアミドの例は、Ａｒｋｅｍａ社のプラタミド（Ｐｌａｔａｍｉｄｅ）である。
【００３３】
エポキシ樹脂は、通常、１分子あたり２個以上のエポキシ基を有するモノマー化合物であるとも、またオリゴマー化合物であるとも理解される。これらは、ビスフェノールＡまたはビスフェノールＦ、またはその両者の混合物とグリシジルエステルまたはエピクロロヒドリンとの反応生成物であるとよい。同様に使用できるのは、フェノールおよびホルムアルデヒドの反応生成物とエピクロロヒドリンとの反応により得られるエポキシノボラック樹脂である。エポキシ樹脂の希釈剤として使用される、複数のエポキシ末端基を有するモノマー化合物もまた利用可能である。同様に、弾性を示すように改質したエポキシ樹脂も使用可能である。
【００３４】
本発明にしたがった方法では、以下の化合物を有利に使用することができる：
【００３５】
エポキシ樹脂の例は、Ｃｉｂａ  Ｇｅｉｇｙ社のＡｒａｌｄｉｔｅ（商標）６０１０、ＣＹ−２８１（商標）、ＥＣＮ（商標）１２７３、ＥＣＮ（商標）１２８０、ＭＹ７２０、ＲＤ−２、Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社のＤＥＲ（商標）３３１、７３２、７３６、ＤＥＮ（商標）４３２、Ｓｈｅｌｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社のＥｐｏｎ（商標）８１２、８２５、８２６、８２８、８３０など、同じくＳｈｅｌｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ社のＨＰＴ（商標）１０７１、１０７９、Ｂａｋｅｌｉｔｅ  ＡＧのＢａｋｅｌｉｔｅ（商標）ＥＰＲ１６１、１６６、１７２、１９１、１９４などである。
【００３６】
市販の脂肪族エポキシ樹脂は、例えばＵｎｉｏｎ  Ｃａｒｂｉｄｅ  Ｃｏｒｐ．のＥＲＬ−４２０６、４２２１、４２０１、４２８９または０４００のようなビニルシクロヘキサンジオキシドである。
【００３７】
弾性を付与したエラストマーは、Ｎｏｖｅｏｎ社からハイカー（Ｈｙｃａｒ）の名称で入手することができる。
【００３８】
複数のエポキシ基を有するモノマー化合物であるエポキシ希釈剤は、例えばＢａｋｅｌｉｔｅ  ＡＧのＢａｋｅｌｉｔｅ（商標）ＥＰＤ  ＫＲ、ＥＰＤ  Ｚ８、ＥＰＤ  ＨＯ、ＥＰＤ  ＷＦなど、またはＵＣＣＰ社のＰｏｌｙｐｏｘ（商標）Ｒ９、Ｒ１２、Ｒ１５、Ｒ１９、Ｒ２０などである。
【００３９】
本発明の好ましい実施形態では、二種類以上のエポキシ樹脂が同時に使用される。
【００４０】
ポリアミドの高い強度に加え、これがエポキシ樹脂とさらに架橋することによって、接着フィルムの内部では、非常に高い強度が達成される。さらに、ポリイミドに対する接着強度も極めて高い。
【００４１】
理想的には、エポキシ樹脂とポリアミドは、エポキシ基のモル分率とアミノ基もしくは酸基のモル分率がちょうど等価となるような量比で使用される。
【００４２】
しかし、硬化剤として作用する基とエポキシ基との比は、広い範囲で変動させることができるが、その際に、十分な架橋のために、両方の基のどちらも、モル当量で１０倍を超す過剰な量で存在してはならない。
【００４３】
さらなる架橋のためには、エポキシ樹脂と反応する化学架橋剤を添加することも可能である。架橋剤は、反応のためには不要であるが、特に過剰のエポキシ樹脂を捕捉するために、添加されるとよい。
【００４４】
架橋剤もしくは硬化剤としては主に、米国特許第３，９７０，６０８号Ａ（特許文献６）にさらに詳しく記載されるような、以下の化合物が使用される：
−  例えばトリエチレンテトラミンのような多価脂肪族アミン
−  例えばイソホロンジアミンのような多価芳香族アミン
−  例えばジシアンジアミドのようなグアニジン
−  多価フェノール
−  多価アルコール
−  多価メルカプタン
−  多価カルボン酸
−  一つまたは複数のアンヒドリド基を有する酸無水物。
【００４５】
硬化剤を含有した、または含有していない、上述のポリアミドおよびエポキシ樹脂をベースとするこの接着テープの長所は、高い保持力である。
【００４６】
接着テープは、接着の対象となる物体の表面に対してこれを押し当てる前に、ホットラミネート加工されるために、この接着剤の融点は、１３０℃を超えてはならないのが通例である。一般にラミネート温度は、この接着剤の場合は、それよりも低くなっている。この温度をさらに低下させるためには、接着剤に可塑剤が添加されるとよい。可塑剤の添加によって、ラミネート温度のほかにも架橋温度を低下させることができ、それと同時に貯蔵安定性が高まる。
【００４７】
可塑剤として、まず第一に、ＰＶＣに類型的に添加される可塑剤が考慮の対象となる。
【００４８】
これらは、例えば
−  フタレート、例えば、ＤＥＨＰ（ジエチルヘキシルフタレート）、ＤＢＰ（ジブチルフタレート）、ＢＢｚＰ（ブチルベンジルフタレート）、ＤｎＯＰ（ジ−ｎ−オクチルフタレート）、ＤｉＮＰ（ジ−イソ−ノニルフタレート）、ＤｉＤＰ（ジ−イソ−デシルフタレート）
−  トリメリテート、例えば、ＴＯＴＭ（トリオクチルトリメリテート）、ＴＩＮＴＭ（トリイソノニルトリメリテート）
−  脂肪族ジカルボン酸エステル、例えば、ＤＯＭ（ジオクチルマレエート）、ＤＯＡ（ジオクチルアジペート）、ＤＩＮＡ（ジイソノニルアジペート）
−  リン酸エステル、例えば、ＴＣＥＰ（トリス（２−クロロエチル）ホスフェート）
−  ヒマシ油または樟脳などの天然油
の群から選択することができる。
【００４９】
さらに、以下の可塑剤もまた使用可能である：
−  低分子ポリアルキレンオキシド、例えば、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシドおよびポリＴＨＦ（ポリテトラヒドロフラン）
−  コロホニウムをベースとする接着樹脂、例えばＥａｓｔｍａｎ社のフォラリン（Ｆｏｒａｌｙｎ）５０４０またはフォラル（Ｆｏｒａｌ）８５。
【００５０】
これについて、好ましいのは最後に挙げた二つの群であるが、なぜならばこれらの可塑剤は、他よりも環境適合性に優れるとともに、接着剤配合物からの拡散傾向が少ないからである。
【００５１】
ほかにも、これらの可塑剤を一つ一つ混合した物も使用することができる。
【００５２】
架橋反応の反応速度を高めるために、いわゆる促進剤を使用することが可能である。
【００５３】
促進剤は、例えば以下のものであるとよい：
−  ベンジルジメチルアミン、ジメチルアミノメチルフェノールなどの第三級アミン、
−  トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール
−  三ハロゲン化ホウ素−アミン錯体
−  置換イミダゾール
−  トリフェニルホスフィン。
【００５４】
さらなる添加物として、類型的には以下のものを利用することができる：
−  一次抗酸化剤、例えば、立体障害のあるフェノール
−  二次抗酸化剤、例えば、亜リン酸エステルまたはチオエーテル
−  プロセス安定剤、例えば、Ｃ−ラジカル捕捉剤
−  光安定化剤、例えば、ＵＶ吸収剤または立体障害のあるアミン加工助剤
−  フィラー、例えば、二酸化ケイ素、ガラス（粉末または球形）、酸化アルミニウム、酸化亜鉛、炭酸カルシウム、二酸化チタン、カーボンブラック、金属粉
−  顔料および色素ならびに蛍光増白剤。
【００５５】
接着テープを製造するために、接着剤のこれらの成分は、適切な溶媒、例えばエタノール、メタノール、トルエン、またはこれらの混合物中に溶解されて、剥離層、例えば剥離紙または剥離フィルムを備えたフレキシブル基体の表面に被覆され、乾燥されることによって、基体から接着剤をもう一度容易に剥がすことができるようにしている。施工が適切に行われた後には、打ち抜き品、ロールまたはその他の成形体を室温で製造することができる。相応の成形体は、続いて、好ましくは昇温して、接着の対象である基体、例えばポリアミドに接着される。
【００５６】
接着剤をポリイミド担体の表面に直接被覆することも可能である。そのような接着フィルムは、続いて、ＦＰＣＢ用の銅配線パターンのマスキングのために使用することができる。
【００５７】
この接着工程は、単工程として行う必要はなく、むしろ、まず最初に、両方の基体の内の一方の表面に、温間でラミネート加工を施すことにより、接着テープを粘着させるとよい。次に、第２の基材（第２のポリイミドフィルムまたは銅箔）との本来の高温接着プロセスで、エポキシ基は完全または部分的に硬化し、接着継ぎ目は高い接着強度に達する。
【００５８】
混和されたエポキシ樹脂およびポリアミドは、好ましくは、ラミネート温度ではまだ化学反応が開始されず、むしろ高温接着時に初めて相互反応が生じるようにすべきである。
【００５９】
この調製後の接着剤は、ＦＰＣＢの接着のための多数の慣用接着剤に比べて、接着した後に非常に高い温度安定性を有するという長所を持つことから、もたらされる複合体は、１５０℃を超える温度でも非常に堅固である。
【００６０】
本発明にしたがった接着剤の長所は、エラストマーが実際に樹脂と化学的に架橋して、エラストマー自体が硬化剤として作用することから、エポキシ樹脂用の硬化剤の添加が不要である点にある。
【００６１】
またその際にこの架橋は、末端の酸基を介してだけではなく、末端のアミノ基を介しても行うことができるようになっている。この両機構を介しての同時架橋も可能である。十分な末端基が存在するようにするためには、ポリアミドの分子量が大き過ぎてはならないが、なぜならば、そうでない場合には、架橋度が低過ぎることになるからである。分子量が４０，０００を超えると、もたらされる架橋生成物はごく僅かとなる。
【実施例】
【００６２】
重量平均分子量Ｍｗの分子量測定は、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）を利用して行った。溶出剤として、０．１体積％のトリフルオロ酢酸を含有するＴＨＦ（テトラヒドロフラン）を使用した。測定は２５℃で行った。予備カラムとして、ＰＳＳ−ＳＤＶ、５μ、１０３Å、内径８．０ｍｍ×５０ｍｍを用いた。分離のために、内径がいずれも８．０ｍｍ×３００ｍｍであるカラムＰＳＳ−ＳＤＶ、５μ、１０３および１０５および１０６Åを使用した。試料濃度は４ｇ／ｌ、流量は１．０ｍｌ／分であった。ＰＭＭＡ−標準に対して測定した。
【００６３】
以下では、本発明をいくつかの例によりさらに詳細に説明するが、それによって本発明が何らかの形で限定されることはない。
【００６４】
例１
アミノ末端基を有する、ピペラジンとウンデカン二酸およびドデカン二酸とから成る９０部のコポリアミド、および、ビスフェノールＡをベースとする１０重量％の固形エポキシ樹脂を、トルエンおよびエタノールからなる混合物（１：１）中に溶解させる、固体含量３０重量％。各成分が完全に溶解してから、その溶液をシリコン化処理した担体表面に薄くのばして塗り付けることにより、乾燥後に２５μｍの接着フィルムが得られるようにする。
【００６５】
例２
アミノ末端基を有する、ピペラジンとウンデカン二酸およびドデカン二酸とから成る８０部のコポリアミド、１０％のＵＰＰＣ社の液状脂肪族エポキシ樹脂ポリポックス（Ｐｏｌｙｐｏｘ）Ｒ１６、および９００ｇ／ｍｏｌの平均分子量（Ｍｗ）を有する１０重量％のポリエチレングリコールを、トルエンおよびエタノールからなる混合物（１：１）中に溶解させる、固体含量３０重量％。各成分が完全に溶解してから、その溶液をシリコン化処理した担体表面に薄くのばして塗り付けることにより、乾燥後に２５μｍの接着フィルムが得られるようにする。
【００６６】
比較例３
アミノ末端基が安息香酸クロリドで転換された９０部の上記コポリアミドを、上記のようにビスフェノールＡをベースとする１０重量％の固形エポキシ樹脂と一緒に、エタノール／トルエン（１：１）中に溶解し、厚さ２５μｍの接着フィルムになるように、薄くのばして塗り付ける。
【００６７】
比較例４
例１に準じた、ポリアミド対エポキシ樹脂の比が４０：６０である接着剤を調製。
【００６８】
ＦＰＣＢと製造された接着テープとの接着
二枚のＦＰＣＢをそれぞれ例１〜３に基づき製造した接着テープを使用して接着する。そのために、ポリイミド／銅箔からなるＦＰＣＢラミネート体のポリイミドフィルムに接着テープを１７０℃でラミネートする。続いてこの接着テープに、さらにもう一枚のＦＰＣＢの第２のポリイミドフィルムを接着させ、この複合体全体を、Ｂｕｅｒｋｌｅ社製の加熱式プレスに入れて、２００℃および１．３ＭＰａの圧力で１時間プレスする。
【００６９】
二枚のＦＰＣＢをそれぞれ例４〜７に基づき製造した接着テープを使用して接着する。そのために、ポリイミド／銅箔からなるＦＰＣＢラミネート体のポリイミドフィルムに接着テープを１４０℃もしくは１７０℃でラミネートする。続いてこの接着テープに、さらにもう一枚のＦＰＣＢの第２のポリイミドフィルムを接着させ、この複合体全体をＢｕｅｒｋｌｅ社製の加熱式プレスに入れて、２００℃および１．３ＭＰａの圧力で１時間プレスする。
【００７０】
試験方法
上記の例に基づき製造した接着材料のフィルムの特性を、以下の試験方式により調査する。
【００７１】
ラミネート温度
接着テープを、それ自体が溶解することなく、ポリイミド担体表面にラミネート加工することができる最低温度を決定する。
【００７２】
ＦＰＣＢのＴ型剥離試験
Ｚｗｉｃｋ社の引張試験機を用いて、上記の方法で製造されたＦＰＣＢ／接着テープ／ＦＰＣＢＢからなる複合体を、１８０°の角度、速度５０ｍｍ／分で引っ張って、互いから引き剥がすために必要な力をＮ／ｃｍ単位で測定する。測定は、２０℃および相対湿度５０％で実施する。それぞれについて、測定値を３回ずつ決定する。
【００７３】
ハンダ浴耐性
上記の方法により接着したＦＰＣＢ複合体を、２８８℃のハンダ浴に１０秒間かける。ＦＰＣＢのポリイミドフィルムを膨らませる気泡が一切発生しなかった場合に、接着部がハンダ浴耐性を示すと評価される。軽度の気泡発生が生じただけですでに、試験結果は、耐性なしと評価される。
【００７４】
結果：
ラミネート温度
接着剤が、接着の対象である基体上でなおも流動性を示し、かつ、接着テープを下地から引き剥がすことなく、シリコン化処理された担体を取り去ることができるような強さで付着する最低温度を決定した。結果を表１に示す。
【００７５】
【表１】
0005531017.tif 000003
【００７６】
エポキシ樹脂の含量が僅かである場合は、ラミネート温度が、約１４０℃で開始する架橋を確実に回避するには十分な低温となる。
【００７７】
上記の例について、接着技術面で判定を下すために、まずＴ型剥離試験を実施する。その結果は、次の表２から読み取ることができる。
【００７８】
例１
【表２】
0005531017.tif 000004
【００７９】
これから明らかなように、例１および２においては、適用にあたって傑出した適性を示す、非常に高い接着強度を持つ、柔軟な接着剤を調製することができた。
【００８０】
比較例３のように、ポリアミドがエポキシ樹脂と反応できない場合は、反応が行われた後と比べて、接着力に格段と低い値を生じている。エポキシ樹脂の含量が高過ぎることにより、接着剤は、適用するには脆くなり過ぎる（比較例４を参照）。
【００８１】
ハンダ浴試験では、例１および２が合格したのに対して、比較例３では、激しい気泡発生を来たしていた。