(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電極層、固体電解質層および対極層からこの順に形成した電池要素単体を、帯状電極集電体に複数配置するとともに、帯状対極集電体を介して積層した固体組電池の製造方法であって、
上記帯状電極集電体の表裏面に、開口部が長さ方向に複数形成された帯状絶縁体を配置し、
上記電池要素単体の電極層を上記帯状電極集電体に接触させるように、当該電池要素単体を上記各開口部に配置して、
隣り合う電池要素単体の両対極層で上記帯状対極集電体を表裏面から挟み込むように、上記帯状電極集電体と帯状対極集電体とを交差させて交互に折り込んで、積層体を形成し、
この積層体を、上記電池要素単体の積層方向に加圧し、
上記帯状絶縁体が、各山折り位置において帯状電極集電体を露出させるスリットが形成されたものであることを特徴とする固体組電池の製造方法。
【請求項２】
帯状絶縁体が帯状電極集電体よりも幅広であり、開口部が帯状電極集電体よりも幅狭であることを特徴とする請求項１に記載の固体組電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体組電池の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、高機能の携帯電話・ＰＤＡ・ノートパソコンなどの電子機器が広く普及し、量産されている。このため、これら高機能の機器に搭載される電池には、高い電池性能だけでなく、量産性も求められている。
【０００３】
このような電池の一例として、高い電池性能を有するとともに容易に製造できる固体薄膜電池が提案されている（例えば、特許文献１参照）。この特許文献１に記載の固体薄膜電池は、正負極層およびこの層間に配置された固体電解質層からなる固体薄膜電池単体を複数積層するとともに、各固体薄膜電池単体の正極接続耳部で正極層をそれぞれ接続した正極の接続手段と、各負極接続耳部で負極層をそれぞれ接続した負極の接続手段とを備えたものである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−２９３７９１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、上記特許文献１に記載の固体薄膜電池では、各固体薄膜電池単体の接続耳部の配置が異なるので、各固体薄膜電池単体の形状が異なり、これら固体薄膜電池単体を構成する多種の部材および部品を準備して、初めて製造が容易になる。また、各固体薄膜電池単体は単品であるから、連続的にこれら固体薄膜電池単体を積層すること、すなわち、連続的に上記固体薄膜電池を製造することは困難である。このため、上記固体薄膜電池は、大量生産に適しておらず、近年求められている量産性を満たしていないという問題がある。
【０００６】
さらに、上記固体薄膜電池では、固体薄膜電池単体の積層数に応じて各接続耳部の幅を小さくする必要があるので、積層数に限界があり、大積層数でもって電池性能を高めることができない。
【０００７】
そこで、本発明は、高い電池性能を有し且つ連続的に製造することができる固体組電池の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するため、本発明の請求項１に係る固体組電池の製造方法は、電極層、固体電解質層および対極層からこの順に形成した電池要素単体を、帯状電極集電体に複数配置するとともに、帯状対極集電体を介して積層した固体組電池の製造方法であって、
上記帯状電極集電体の表裏面に、開口部が長さ方向に複数形成された帯状絶縁体を配置し、
上記電池要素単体の電極層を上記帯状電極集電体に接触させるように、当該電池要素単体を上記各開口部に配置して、
隣り合う電池要素単体の両対極層で上記帯状対極集電体を表裏面から挟み込むように、上記帯状電極集電体と帯状対極集電体とを交差させて交互に折り込んで、積層体を形成し、
この積層体を、上記電池要素単体の積層方向に加圧し、
上記帯状絶縁体が、各山折り位置において帯状電極集電体を露出させるスリットが形成されたものである。
【００１１】
また、請求項２に係る固体組電池の製造方法は、請求項１に記載の固体組電池の製造方法において、帯状絶縁体が帯状電極集電体よりも幅広であり、開口部が帯状電極集電体よりも幅狭であるものである。
【発明の効果】
【００１２】
上記固体組電池の製造方法によると、電池要素単体が複数配置された帯状電極集電体と、帯状対極集電体とを交差させて交互に折り込んで積層体を形成し、その後に、この積層体を電池要素単体の積層方向に加圧して固体組電池を製造するため、大積層数で高い電池性能を有する固体組電池を連続して製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の実施の形態１に係る固体組電池の断面図であり、（ａ）は帯状正極集電体の幅方向の断面図、（ｂ）は帯状負極集電体の幅方向の断面図である。
【図２】同固体組電池における帯状正極集電体の表裏面に、帯状熱融着フィルムを貼り合わせる状態を説明するための斜視図である。
【図３】同固体組電池における帯状正極集電体と帯状負極集電体とを交差させて交互に折り込む状態を説明するための斜視図である。
【図４】本発明の実施例に係る固体組電池の製造工程を示すブロック図である。
【図５】同製造工程に用いる両面成膜装置の図であり、（ａ）は両面成膜装置の平面図、（ｂ）は両面成膜装置における無端ベルト型マスクの側面図である。
【図６】同製造工程における積層工程で帯状正極集電体を折り込む状態を説明するための断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
［実施の形態１］
以下、本発明の実施の形態１に係る固体組電池の製造方法を図面に基づき説明する。
まず、固体組電池の基本構成について説明する。
【００１５】
図１に示すように、この固体組電池は、交互に交差して折り込まれた帯状正極集電体（帯状電極集電体の一例である）１および帯状負極集電体（帯状対極集電体の一例である）３と、帯状正極集電体１と帯状負極集電体３とが交差した面間にそれぞれ配置された薄膜電池要素単体（電池要素単体の一例である）１０と、帯状正極集電体１の表裏面に配置されて絶縁性を有する帯状熱融着フィルム（帯状絶縁体の一例である）２０と、これら帯状熱融着フィルム２０の山折り部に形成された各スリット２２から露出した帯状正極集電体１の山折り部をそれぞれ接続する正極板４１と、帯状負極集電体３の山折り部をそれぞれ接続する負極板４３と、上記正極板４１および負極板４３にそれぞれ接続された正極リード５１および負極リード５３と、上記正極板４１および負極板４３の外周側から包装する外装体（図示省略）とを具備する。
【００１６】
ここで、上記帯状熱融着フィルム２０は、帯状正極集電体１の表裏面にそれぞれ貼り合わされた（配置された）ものであり、帯状正極集電体１の山折り部を露出させるスリット２２と、帯状負極集電体３と交差する面において薄膜電池要素単体１０を帯状正極集電体１に接触させて配置する開口部２１とが形成されている。
【００１７】
さらに、上記薄膜電池要素単体１０は、正極層（電極層の一例である）１１、固体電解質層１２および負極層（対極層の一例である）１３からこの順で形成したものである。また、上記薄膜電池要素単体１０は、上記各開口部２１に成膜（配置）されて正極層１１が帯状正極集電体１に接触するものであり、帯状正極集電体１および帯状負極集電体３が交差して交互に折り込まれることにより負極層１３が帯状負極集電体３に接触するものである。なお、実際には、帯状熱融着フィルム２０が各層で融着し薄膜電池要素単体１０を封止しているが、図１では簡単のため、帯状熱融着フィルム２０が融着する前の状態を示す。
【００１８】
また、上記正極板４１および負極板４３は、いずれも導電板を湾曲させてＵ字型に形成し、帯状正極集電体１、薄膜電池要素単体１０および帯状負極集電体３から構成される電池単体を並列接続するものである。
【００１９】
以下、上記固体組電池の製造方法について説明する。
まず、図２に示すように、帯状正極集電体１よりも幅広の帯状熱融着フィルム２０を、当該帯状正極集電体１の表裏面に、当該帯状正極集電体１と幅方向の中心を一致させて貼り合わせる。上記帯状熱融着フィルム２０には、帯状正極集電体１よりも幅狭で矩形状の開口部２１が、長さ方向に等間隔で複数形成されている。また、隣り合う上記開口部２１の中間には、１つ置きにスリット２２が形成されている。これらスリット２２の位置は、上記帯状正極集電体１を帯状負極集電体３と交互に交差して折り込んだ際に、帯状正極集電体１および帯状熱融着フィルム２０の各山折り部となる位置（山折り位置）である。
【００２０】
次に、両帯状熱融着フィルム２０が表裏面に貼り合わされた帯状正極集電体１に対して、上記各開口部２１に薄膜電池要素単体１０を、正極層１１が帯状正極集電体１に接触するように成膜していく。上記開口部２１は帯状正極集電体１の表裏面に位置するので、薄膜電池要素単体１０の成膜は、帯状正極集電体１の表裏面の両側から行われる。なお、実際には、一端側の裏面の開口部２１を除き全ての開口部２１に薄膜電池要素単体１０が成膜されるが、図２では簡単のため、２つの薄膜電池要素単体１０が成膜される状態を示す。
【００２１】
そして、帯状正極集電体１の表裏面に成膜された各薄膜電池要素単体１０を、表裏面の両側から加圧していくことで、薄膜電池要素単体１０を帯状正極集電体１の表裏面に仮固定していく。
【００２２】
その後、図３に示すように、帯状正極集電体１と帯状負極集電体３とを交差させて交互に折り込んでいく。以下、この折り込みについて詳細に説明するが、便宜上、帯状正極集電体１の表面の一端側に成膜された薄膜電池要素単体１０を第１表側単体といい、この第１表側単体に隣り合う薄膜電池要素単体１０を第２表側単体といい、順次隣り合う薄膜電池要素単体１０を、第３表側単体、第４表側単体、という。同様に、帯状正極集電体１の裏面の一端側に成膜された薄膜電池要素単体１０を第１裏側単体といい、順次隣り合う薄膜電池要素単体１０を、第２裏側単体、第３裏側単体、第４裏側単体、という。なお、第１裏側単体については、折り込みの前に除去するか、成膜しないで、帯状正極集電体１の一端部の裏面を開口部２１から露出させておく。
【００２３】
まず、帯状正極集電体１の一端部の表面に、帯状負極集電体３の一端部を、帯状正極集電体１と帯状負極集電体３とが同一平面で交差するように接触させる。すなわち、第１表側単体の負極層１３と帯状負極集電体３の一端部の裏面とが接触するとともに、帯状正極集電体１の長さ方向および幅方向と帯状負極集電体３の長さ方向および幅方向とが同一平面で直交する。そして、帯状正極集電体１の裏面に貼り合わされた帯状熱融着フィルム２０のスリット２２の位置が山折り部となるように、帯状正極集電体１を折り込む。具体的には、帯状正極集電体１の表面が谷折り、裏面が山折りとなる。これにより、第２表側単体の負極層１３が、帯状負極集電体３の表面と接触する。すなわち、帯状負極集電体３の一端部は、裏面から第１表側単体の負極層１３と、表面から第２表側単体の負極層１３とで挟み込まれる。次に、第２裏側単体の負極層１３が帯状負極集電体３の表面に接触するように、帯状負極集電体３を折り込む。具体的には、帯状負極集電体３の表面が谷折り、裏面が山折りとなる。そして、同様に、帯状正極集電体１の表面に貼り合わされた帯状熱融着フィルム２０のスリット２２の位置が山折り部となるように、帯状正極集電体１を折り込む。具体的には、帯状正極集電体１の裏面が谷折り、表面が山折りとなる。これにより、第３裏側単体の負極層１３が、帯状負極集電体３の表面と接触する。すなわち、帯状負極集電体３の一端部に隣接する隣接部は、裏面から第２裏側単体の負極層１３と、表面から第３裏側単体の負極層１３とで挟み込まれる。次に、第３表側単体の負極層１３が帯状負極集電体３の裏面に接触するように、帯状負極集電体３を折り込む。具体的には、帯状負極集電体３の裏面が谷折り、表面が山折りとなる。以上では、帯状正極集電体１と帯状負極集電体３とを２回ずつ折り込むことについて説明したが、実際には薄膜電池要素単体１０の所望する積層数だけ同様に折り込んでいく。最後に、帯状正極集電体１の他端部に成膜された薄膜電池要素単体１０の負極層１３に、帯状負極集電体３の他端部が接触するように、帯状負極集電体３を折り込む。この帯状正極集電体１と帯状負極集電体３とを折り込んで形成したものを、以下では便宜上、積層体という。
【００２４】
次に、上記積層体を、薄膜電池要素単体１０の積層方向に加圧すると同時に加熱する。この加圧により、各層の薄膜電池要素単体１０と帯状正極集電体１および帯状負極集電体３とが固定される。一方、上記加熱により、帯状熱融着フィルム２０が融けて各層で互いに接着する。言い換えれば、上記加熱により、帯状熱融着フィルム２０が各層で融着する。ここで、帯状熱融着フィルム２０は、形成された各開口部２１に薄膜電池要素単体１０が配置されている、つまり、各層の薄膜電池要素単体１０の外周を囲んでいるため、上記融着により各層の薄膜電池要素単体１０を封止する。この加圧および加熱された積層体を、以下では便宜上、封止積層体という。
【００２５】
その後、封止積層体の帯状熱融着フィルム２０の各スリット２２から露出した帯状正極集電体１の各山折り部を正極板４１で接続するとともに、封止積層体の帯状負極集電体３の各山折り部を負極板４３で接続する。具体的には、正極板４１を封止積層体における帯状正極集電体１の一端側から嵌め込んで帯状正極集電体１の各山折り部に接触させ、負極板４３を封止積層体における帯状負極集電体３の他端側から嵌め込んで帯状負極集電体３の各山折り部に接触させる。この正極板４１および負極板４３が嵌め込まれた封止積層体を、以下では便宜上、半製品という。
【００２６】
そして、半製品の正極板４１および負極板４３に、正極リード５１および負極リード５３をそれぞれ接続し、この半製品を外装体で包装するとともに、上記正極リード５１および負極リード５３の各一端部を外装体の外側に配置して、固体組電池が製造される。
【００２７】
このように、上記固体組電池の製造方法では、帯状正極集電体１と帯状負極集電体３とを交差させて交互に折り込んで積層体を形成し、この積層体に正極板４１および負極板４３を嵌め込んで固体組電池を製造するので、製造時間を短縮できるとともに、大積層数で高い電池性能を有する固体組電池を連続して製造することができる。
【００２８】
また、上記固体組電池の製造方法では、絶縁性を有する帯状熱融着フィルム２０が、帯状正極集電体１の表裏面において各薄膜電池要素単体１０の外周を囲んで配置されるので、短絡を防止して信頼性の高い固体組電池を製造することができる。
【００２９】
さらに、上記固体組電池の製造方法では、積層体を積層方向に加圧すると同時に加熱することで、加圧の工程で帯状熱融着フィルム２０による薄膜電池要素単体１０を封止でき、固体組電池の製造時間を一層短縮することができる。
【実施例】
【００３０】
以下、上記実施の形態１をより具体的に示した実施例として、製造装置により連続的に固体組電池を製造する方法について説明する。なお、上記実施の形態１と同一の構成には、同一の符号を付して説明を省略する。
【００３１】
上記製造装置により連続的に固体組電池を製造する方法は、大きく分けて６つの工程からなる。図４に示すように、この６つの工程は、帯状正極集電体１の表裏面に帯状熱融着フィルム２０を貼り合わせるラミネート工程（第１工程）７１、帯状正極集電体１に複数の薄膜電池要素単体１０を成膜する両面成膜工程（第２工程）７２、各薄膜電池要素単体１０を仮プレスする仮プレス工程（第３工程）７３、帯状正極集電体１と帯状負極集電体３とを交差させて交互に折り込む積層工程（第４工程）７４、積層体を積層方向にプレスする本プレス工程（第５工程）７５、および封止積層体を外装体で包装して固体組電池を製造するパッケージ工程（第６工程）７６である。
【００３２】
まず、第１工程であるラミネート工程７１について説明する。
図４に示すように、このラミネート工程７１では、平行に配置された表面用ロール８２Ａおよび裏面用ロール８２Ｂからそれぞれ帯状熱融着フィルム２０が巻き出されるとともに、表面用ロール８２Ａと裏面用ロール８２Ｂとの間に配置された正極集電体用ロール８１から帯状正極集電体１が上記両帯状熱融着フィルム２０間に巻き出される。巻き出された両帯状熱融着フィルム２０および帯状正極集電体１を、平行に且つ接して配置された両合板ローラ８４間を通過させて、帯状正極集電体１の表裏面に両帯状熱融着フィルム２０を連続的に貼り合わせる。
【００３３】
次に、第２工程である両面成膜工程７２について説明する。
この両面成膜工程７２では、幅方向を鉛直方向にして長さ方向へ移動させる帯状正極集電体１に対して、表裏面の両側からそれぞれ静電スプレー（後述する）で薄膜電池要素単体１０を噴き付けて連続的に成膜していく。
【００３４】
図５（ａ）に示すように、上記両面成膜工程に用いる両面成膜装置９９は、表面成膜装置９９Ａおよび裏面成膜装置９９Ｂからなり、この表面成膜装置９９Ａと裏面成膜装置９９Ｂとは同一の構成である。上記表面成膜装置９９Ａは、帯状正極集電体１の表面に噴射口９０Ｎを向けて配置した静電スプレー９０と、この静電スプレー９０の周囲において平面視が長方形状に張られた無端ベルト型マスク９２と、この無端ベルト型マスク９２を架け渡して支持するとともに回転移動させる４本の支持回転ローラ９４と、無端ベルト型マスク９２の内周面に吸引口９５Ｎを向けて配置した吸引機９５とから構成される。
【００３５】
ここで、上記無端ベルト型マスク９２は、帯状熱融着フィルム２０よりも幅広であり、幅方向を鉛直方向にして長方形状に張られ、この長方形の一辺が帯状正極集電体１と平行に且つ近接して配置されたものである。図５（ｂ）に示すように、この無端ベルト型マスク９２には、帯状熱融着フィルム２０の開口部２１より僅かに大きな成膜用開口部９１が、帯状熱融着フィルム２０の開口部２１の位置に対応させて、つまり長さ方向に複数形成されている。また、上記４本の支持回転ローラ９４は、鉛直軸心回りに回転して無端ベルト型マスク９２を回転移動させるものである。この回転移動により、無端ベルト型マスク９２の成膜用開口部９１の中心は、移動する帯状熱融着フィルム２０の開口部２１の中心に追従し得る。一方、上記静電スプレー９０は、噴射口から薄膜電池要素単体１０を無端ベルト型マスク９２の成膜用開口部９１に噴き付けることで、当該成膜用開口部９１の大きさの薄膜電池要素単体１０を、帯状熱融着フィルム２０の開口部２１に連続的に成膜するものである。また、上記吸引機９５は、無端ベルト型マスク９２の成膜用開口部９１の周辺に付着した薄膜電池要素単体１０の一部を、再利用のために吸引口９５Ｎから吸収するものである。
【００３６】
一方、上記裏面成膜装置９９Ｂは、表面成膜装置９９Ａと同一の構成で、帯状正極集電体１の裏面側に配置される。
上記両面成膜装置９９により、幅方向を鉛直方向にして長さ方向へ移動する帯状正極集電体１に対して、帯状熱融着フィルム２０の開口部２１より僅かに大きな薄膜電池要素単体１０を、帯状熱融着フィルム２０の各開口部２１に表裏面の両側から連続的に成膜していく。
【００３７】
次に、第３工程である仮プレス工程７３について説明する。
この仮プレス工程７３では、長さ方向に移動する帯状正極集電体１に対して、固定された仮プレス機８８により、この帯状正極集電体１の表裏面に成膜された薄膜電池要素単体１０を表裏面の両側から連続的に加圧していく。なお、この仮プレス機８８には、単動プレスやローラプレスなどが用いられる。
【００３８】
次に、第４工程である積層工程７４について説明する。
まず、帯状正極集電体１の一端部に、負極集電体用ロール８３から巻き出された帯状負極集電体３の一端部を交差させて重ねる。そして、図６に示すように、帯状正極集電体１および帯状負極集電体３の互いの一端部を接触させたまま、帯状負極集電体３の長さ方向を軸Ｘにして帯状正極集電体１を巻き取るように帯状負極集電体３を反転させる。これにより、帯状正極集電体１が折り込まれる。次に、帯状正極集電体１の長さ方向を軸にして帯状負極集電体３を巻き取るように帯状正極集電体１を反転させる。これにより、帯状負極集電体３が折り込まれる。同様にして、帯状正極集電体１と帯状負極集電体３とを交互に折り込んでいき、薄膜電池要素単体１０の所望する積層数が得られると、帯状正極集電体１および帯状負極集電体３を切断して、当該帯状正極集電体１および帯状負極集電体３から積層体を分離させる、つまり積層体を形成する。
【００３９】
次に、第５工程である本プレス工程７５について説明する。
本プレス工程７５では、図示しないが、コンベアで搬送される各積層体に対して、固定された本プレス機により、薄膜電池要素単体１０の積層方向に加圧していく。また、この加圧と同時に、積層体を加熱して帯状熱融着フィルム２０を各層で融着させて薄膜電池要素単体１０を封止し、封止積層体を形成する。
【００４０】
次に、第６工程であるパッケージ工程７６について説明する。
パッケージ工程７６で用いる装置には、図示しないが、導電板を湾曲させてＵ字型に形成した正極板４１および負極板４３と、金属箔片である正極リード５１および負極リード５３と、封止積層体を包装する外装体とが複数準備されている。そして、パッケージ工程７６で用いる装置により、封止積層体における帯状正極集電体１の一端側から正極板４１を嵌め込んで帯状正極集電体１の各山折り部に当該正極板４１を接触させるとともに、当該封止積層体における帯状負極集電体３の他端側から負極板４３を嵌め込んで帯状負極集電体３の各山折り部に当該負極板４３を接触させて、半製品を製造する。その後、正極層１１および負極層１３に正極リード５１および負極リード５３をそれぞれ接続し、この半製品を外装体で包装するとともに、上記正極リード５１および負極リード５３の各一端部を外装体の外側に配置して、固体組電池が製造される。
【００４１】
このように、上記固体組電池の製造方法では、簡素な構成の製造装置により連続して固体組電池を製造することができる。また、無端ベルト型マスク９２に付着した薄膜電池要素単体１０の一部を、吸引機９５で吸収して再利用することにより、歩留まりを向上させることができる。
［実施の形態２］
次に、本発明の実施の形態２に係る固体組電池の製造方法を説明する。
【００４２】
本発明の実施の形態２に係る固体組電池の製造方法は、上述した実施の形態１に係る固体組電池の製造方法において極性（正負極）を逆転させたものである。すなわち、上述した実施の形態１に係る固体組電池の製造方法では、帯状電極集電体および電極層の一例として帯状正極集電体１および正極層１１について説明し、帯状対極集電体および対極層の一例として帯状負極集電体３および負極層１３について説明したが、実施の形態２に係る固体組電池の製造方法では、帯状電極集電体および電極層が帯状負極集電体および負極層であり、帯状対極集電体および対極層が帯状正極集電体および正極層である。
【００４３】
上記実施の形態２に係る固体組電池の製造方法では、このように極性（正負極）を逆転させた点以外について、実施の形態１に係る固体組電池の製造方法と全く同一の構成である。
【００４４】
ところで、上記実施の形態１、実施例および実施の形態２では、積層体を加圧すると同時に加熱するものとして説明したが、これに限定されるものではなく、積層体を加圧した後に加熱してもよい。
【符号の説明】
【００４５】
１      帯状正極集電体
３      帯状負極集電体
１０      薄膜電池要素単体
１１      正極層
１２      固体電解質層
１３      負極層
２０      帯状熱融着フィルム
２１      開口部
２２      スリット
４１      正極板
４３      負極板
５１      正極リード
５３      負極リード
８１      正極集電体用ロール
８２Ａ    表面用ロール
８２Ｂ    裏面用ロール
８３      負極集電体用ロール
８８      仮プレス機
９１      成膜用開口部
９２      無端ベルト型マスク
９９      両面成膜装置
【図１】
0005599366.tif 000002
【図２】
0005599366.tif 000003
【図３】
0005599366.tif 000004
【図４】
0005599366.tif 000005
【図５】
0005599366.tif 000006
【図６】
0005599366.tif 000007