(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
桂皮酸とアルカリ金属化合物との混合物または桂皮酸塩を含むことを特徴とする担子菌抑制剤。
【請求項２】
前記桂皮酸塩が少なくとも桂皮酸カリウムまたは桂皮酸ナトリウムを含む請求項１に記載の担子菌抑制剤。
【請求項３】
前記アルカリ金属化合物が、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素カリウムおよび炭酸水素ナトリウムからなる群より選ばれる少なくとも１種である請求項１に記載の担子菌抑制剤。
【請求項４】
前記担子菌が、フェアリーリング病病原菌である請求項１に記載の担子菌抑制剤。
【請求項５】
前記フェアリーリング病病原菌が、チビホコリタケまたはヒダホコリタケである請求項４に記載の担子菌抑制剤。
【請求項６】
芝草用である請求項１に記載の担子菌抑制剤。
【請求項７】
芝草がクリーピングベントグラスである請求項６に記載の担子菌抑制剤。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか１項に記載の担子菌抑制剤を含有することを特徴とする肥料組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、植物病の治癒や植物病の発症予防に有効な植物病原菌抑制剤に関する。より具体的には、ダラースポット病、フェアリーリング病、葉腐病などの病害菌を抑制または病状を改善でき、安全性が高く、実用性や作業性に優れた植物病原菌抑制剤および該植物病原菌抑制剤を含有する肥料組成物ならびにそれらの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、食の安全に対する社会的関心の高まりもあって、農業においては化学合成薬剤への依存度を低下させる試みが検討されている。
また、化学合成農薬の中には発がん性や変異原性が報告または懸念されているものがあり、農業以外の植生管理の現場においても、減農薬技術や無農薬管理技術の確立に向けての検討が開始されている。
【０００３】
しかし、現状のまま化学合成農薬の使用を削減しただけでは、植物病害が発生し、現状の高品位な緑化環境や食料生産を維持することはできない。特に芝草などの緑化植物は、公園、校庭をはじめゴルフ場、サッカー場、野球場など公共性の高い施設の環境維持に重要な役割を果たしており、病害の発生防止が強く求められている。
【０００４】
芝草の深刻な病害として、ダラースポット病、フェアリーリング病、リゾクトニア病、ピシウム病、カーブラリア病などを挙げることができる。これらの病害は芝草が密生した芝生に発生するが、芝生は植物として過密状態にある上に、単一品種により構成される場合が多く、いったん病害が発生すると大発生する危険性が高く、これらの病害の防除のため常に注意を払う必要がある（非特許文献１）。
【０００５】
例えば、ダラースポット病は、夏季における発症数の増加や芝草の植付け面積の増加に伴う発症の顕在化などにより近年我が国で問題視されるようになっている。アメリカでは、重要な病害として全米芝草評価プログラムにおける評価対象にもなっており（非特許文献２）、無農薬管理下においては大きな問題となることが確認されている（非特許文献３）。本病は見た目の品質低下だけでなく、ゴルフ場におけるパッティングクオリティーに大きく影響するため、防除には最大限の努力が払われている。
【０００６】
また、リゾクトニア病は、ほぼ全国的に発生が認められる最も重要な病害の一つであり（非特許文献４）、有効な防除方法が望まれている。
フェアリーリング病は担子菌により引き起こされる病気で、本病を的確に防除するには非常な困難を伴うとされている（非特許文献５）。
また、ピシウム病には、重大な被害を及ぼす病気としてペントグラス赤焼病などがあり、湿度が高い場合、突然発生するなど、水と関係して被害を急速に拡大する傾向にあり（非特許文献６）、対策が望まれている。
【０００７】
したがって、環境に優しく人体に安全で、しかも低コストかつ簡便で効果の確実な植物病原菌抑制剤の登場が強く望まれているが、このような植物病原菌抑制剤は現在のところほとんど開発されていない。
【０００８】
このような状況に鑑み、本発明者らは、安全で環境汚染の少ない素材として天然に存在する桂皮酸に着目し、芝生用散布液剤となした桂皮酸やその誘導体を含む水溶液、分散液などの液状物質が芝生病原菌の繁殖抑制に有効であることを明らかにし、これらの知見ならびに技術的思想を「芝生生育保持剤」として開示した（特許文献１）。しかし、当該文献に開示される桂皮酸は水溶性が低く、高濃度水溶液とすることができない。また、対象となる芝生病原菌は、非常に限定されている。
【０００９】
農業や園芸において、栄養剤や液体肥料は、流通に伴う労力を軽減し作業性を向上させるため、通常、濃縮された原液を流通し、使用に際して適宜希釈して用いられている。同様に、植物病原菌抑制剤も液状として流通させることが好ましい。しかし、桂皮酸の飽和水溶液濃度は２５℃で約０．０５％と低く、しかも、この濃度は微生物抑制に効果的な濃度（０．０１％〜０．０５％）と近いため、輸送上の利点は少ない（文中で、「％」とあるものは特に断りのない限り質量基準である）。また、濃度が低いため、保存安定性に問題が生じる可能性もある。また、固体状の桂皮酸は、水溶液を調製するために加熱が必要であり、作業が煩雑となるという問題がある。
【００１０】
また、環境変化の影響や芝草の植付け面積の増加などにより、従来我が国では問題とされなかったダラースポット病や、フェアリーリング病、ラージパッチ病、カーブラリア病などの病気が近年多く報告されており、これらの病原菌に対して安全で有効な病原菌抑制剤が求められている。
【００１１】
上述の病原菌は、それぞれ耐薬品性などの性質が大きく異なり、従来公知の農薬をそのまま適用しても、別の病原菌に対する効果と同様の効果を期待することはできない。また、桂皮酸の飽和水溶液濃度は２５℃で０．０５％程度であることから、この濃度で駆逐できない病害菌については、桂皮酸のみでは抑制できないという問題点もある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特開平５−１１７１２５号公報
【非特許文献】
【００１３】
【非特許文献１】浅野義人、加藤正広：「ＮＨＫ趣味の園芸よくわかる栽培１２か月、芝生」、日本放送出版協会、第１１４頁、２００５年
【非特許文献２】加藤正広：「全米芝草評価プログラムの評価表の見方と品種選択のポイント」、月刊ゴルフマネジメント、第２５７号、第７０頁〜第７６頁、２００５年
【非特許文献３】青木孝一：「第１４章  芝草無農薬管理の現状と方向」、芝草・芝地ハンドブック、北村文雄、眞木芳助、柳久、大久保晶、野間豊  編著、博友社、第３３６頁〜第３４８頁、１９９７年
【非特許文献４】早川敏広、百町満朗：「リソクトニア病」、植物防疫、第６１巻、第３号、第１４３頁〜第１４７頁、２００７年
【非特許文献５】寺嶋芳江：「フェアリーリング病」、植物防疫、第６１巻、第３号、第１４８頁〜第１５１頁、２００７年
【非特許文献６】景山幸二、青柳岳人：「ピシウム病」、植物防疫、第６１巻、第３号、第１２７頁〜第１２９頁、２００７年
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明は上記の事情に鑑みてなされたものであり、本発明の目的は上記の諸問題を解決し、環境に優しく、毒性が少なく、禾本科植物などの植物に対する病原菌を確実に抑制できる植物病原菌抑制剤および該植物病原菌抑制剤を含む肥料組成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明者は、上記の目的を達成すべく桂皮酸の誘導体について広く研究を行った。そして、現在日本で市販されていない桂皮酸カリウムの合成方法を確立し、その性質等について鋭意研究をした結果、桂皮酸とアルカリ金属化合物との混合物または桂皮酸塩を用いることにより、上記の如き従来技術の問題点を解決されることを見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は、桂皮酸とアルカリ金属化合物との混合物または桂皮酸塩を含むことを特徴とする担子菌抑制剤および該担子菌抑制剤を含有する肥料組成物を提供する。
【００１６】
上記担子菌抑制剤においては、前記桂皮酸塩が少なくとも桂皮酸カリウムまたは桂皮酸ナトリウムを含むこと；前記アルカリ金属化合物が、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素カリウムおよび炭酸水素ナトリウムからなる群より選ばれる少なくとも１種であること；担子菌が、フェアリーリング病病原菌であること；前記フェアリーリング病病原菌が、チビホコリタケまたはヒダホコリタケであること；芝草用であること；芝草がクリーピングベントグラスであることが好ましい。また、本発明は上記担子菌抑制剤を含有する肥料組成物を提供する。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、桂皮酸と比べて溶解性が高く、高濃度の水溶液を調製できる植物病原菌抑制剤が提供される。本発明の植物病原菌抑制剤は、天然物である桂皮酸の塩を有効成分とし、極めて安全性が高く、植物体には悪影響を及ぼさず、植物病原菌のみを抑制できる。さらに、植物病の治癒や植物生育保持に利用できる。また、桂皮酸（２５℃で最大０．０５％濃度）では不可能な高濃度の水溶液（桂皮酸塩として５〜５０％）を調製できることから、桂皮酸水溶液では抑制できなかった病原菌を抑制できるばかりでなく、保存安定性に優れ、輸送効率を向上することができる。また、高濃度溶液を調製できることから、原液希釈系の用途にも対応できる。
本発明の植物病原菌抑制剤を使用することにより、公園、校庭、緑地、ゴルフ場、サッカー場などの植生管理の効率性を向上し、穀物や牧草・飼料の生産性を向上できる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】白色粉末（Ａ）の蛍光Ｘ線分析チャート。
【図２】桂皮酸と白色粉末（Ａ）の赤外線吸収スペクトル。
【図３】白色粉末（Ａ）のイオンクロマトグラム。
【図４】ダラースポット病に対する効果を示すグラフ。
【図５】ダラースポット病に対する効果を示すグラフ。
【図６】ダラースポット病に対する効果を示すグラフ。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
次に発明を実施するための最良の形態を挙げて本発明をさらに詳しく説明する。本発明で植物病原菌抑制剤として使用される桂皮酸塩は、桂皮酸のアルカリ金属塩やアルカリ土類金属塩などである。より具体的には、桂皮酸カリウム、桂皮酸ナトリウムなどを挙げることができる。
桂皮酸の飽和水溶液濃度は２５℃で０．０５％程度であるが、桂皮酸のアルカリ金属塩、特に桂皮酸カリウムは、容易に高濃度の水溶液（例えば、２０％）を調製することができる。このため、保存安定性に優れた高濃度溶液を調製できるばかりでなく、輸送効率にも優れている。また、水溶性が高いという利点を生かし、粉末や顆粒として運搬し、施用現場にて容易に、施用目的に応じた濃度の本発明の植物病原菌抑制剤を調製することができ、植生管理の効率化にも貢献できる。
【００２０】
桂皮酸は、Ｃ６−Ｃ３化合物（フェニルプロパン誘導体）であり、リグニン、リグナン、カテキン、フラボノイド、アントシアニン、スチルベン、カルコンなどの植物成分の生合成過程における前駆物質であるので植物とは相性が良い。また、桂皮酸はリグニンの分解産物と同様の構造を持ち、環境中に廃棄されても微生物分解を受け、腐植物質の素材にもなり得るので環境に優しいことに加え、食品添加物でもあるので安全性が高い。また、桂皮酸塩はＬＤ５０値が大きく（例えば、桂皮酸ナトリウムの場合、マウスの腹腔内投与で２ｇ／ｋｇである。）、変異原性も報告されていないので極めて安全性が高く、禾本科植物などの植物に対する毒性も極めて少ない。一方、微生物抑制効果、特にかび（真菌類）に対する抑制効果が顕著であることから、桂皮酸塩を使用すれば、植物体にはダメージ（損傷）を与えず、植物病原菌を抑制することができる。以上のことから、本発明の植物病原菌抑制剤は単に微生物、特にかび起源の植物病の抑制および予防に効果があるばかりでなく、植物体周辺の環境衛生の保持にも効果を発揮する。
【００２１】
本発明の植物病原菌抑制剤は、桂皮酸塩を用いる代わりに、桂皮酸とアルカリ金属化合物との混合物を含むものであってもよい。アルカリ金属化合物の例としては、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素ナトリウム、硝酸カリウム、トリポリリン酸ナトリウム、トリポリリン酸カリウム、ポリリン酸ナトリウム、ポリリン酸カリウム、リン酸３ナトリウム、リン酸３カリウム、リン酸水素２カリウム、リン酸水素２ナトリウム、酢酸ナトリウム、酢酸カリウムを挙げることができる。これらのアルカリ金属化合物の中でも好適に用いることができるものとして、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム、炭酸水素カリウムおよび炭酸水素ナトリウムからなる群より選ばれる少なくとも１種を挙げることができる。
【００２２】
本発明の植物病原菌抑制剤および該植物病原菌抑制剤を含有する肥料組成物の施用対象植物に制限はなく、どの植物に対しても植物病原菌抑制による病状回復および植物生育保持効果が期待できるが、好適な施用対象植物としては禾本科植物が挙げられる。また、本発明の植物病原菌抑制剤および該植物病原菌抑制剤を含有する肥料組成物は、上記禾本科植物のうち、芝草などの緑化用植物、イネやコムギなどの穀物、オーチャードグラスやチモシーなどの牧草・飼料などに対して特に好適に用いられる。
【００２３】
本発明の植物病原菌抑制剤を好適に適用できる芝草としては、暖地型芝草と寒地型芝草の双方が挙げられる。暖地型芝草としてはヒメコウライシバ、コウライシバ、ノシバ、バミューダグラス、セントオーガスチングラス、バッファローグラス、センチピードグラス、カーペットグラス、バヒアグラスなどが挙げられるが、特にバミューダグラスに対して効果が大きい。また、寒地型芝草では、ケンタッキーブルーグラス、トールフェスク、クリーピングレッドフェスク、チューイングフェスク、ハードフェスク、ペレニアルライグラス、イタリアンライグラス、クリーピングベントグラス、コロニアルベントグラスなどが挙げられるが、クリーピングベントグラスなどに対し効果が大きい。
【００２４】
本発明の植物病原菌抑制剤を好適に適用できる穀類としては、イネ、オオムギ、コムギ、ライムギ、エンバク、ハトムギ、キビ、ヒエ、アワ、トウモロコシ、モロコシ、シコクビエ、マコモなどが挙げられるが、特にイネ、コムギなどに対して効果が大きい。
【００２５】
本発明の植物病原菌抑制剤を好適に適用できる牧草・飼料としては、暖地型禾本科牧草と寒地型禾本科牧草の双方が挙げられる。暖地型牧草としてはローズグラス、バヒアグラス、ダリスグラス、ギニアグラス、カラードギニアグラス、ネピアグラス、パンゴラグラス、ジャイアントスターグラス、バミューダグラス、キクユグラスなどが挙げられるが、特にバミューダグラスに対して効果が大きい。また、寒地型牧草では、オーチャードグラス、チモシー、イタリアンライグラス、ペレニアルライグラス、トールフェスク、メドウフェスク、スムーズブロムグラスなどが挙げられるが、オーチャードグラス、チモシーなどに対し効果が大きい。
【００２６】
本発明の植物病原菌抑制剤および該植物病原菌抑制剤を含有する肥料組成物を用いて植物病原菌を抑制することにより、植物病を治癒または予防することができ、植物の生育を保持することができる。治癒または予防の対象となる植物病としては、真菌性病害と細菌性病害が挙げられ、特に真菌性病害に対して効果が大きい。
【００２７】
本発明の植物病原菌抑制剤が好適に抑制しうる真菌性病害としては、ダラースポット病、リゾクトニア病、ピシウム病、カーブラリア病、フェアリーリング病などが挙げられる。ここで、ダラースポット病とは芝草に対する病気でスクレロチニア・ホモエオカルパ（Sclerotinia homoeocarpa）の学名を持つ子のう菌により引き起こされる病気で犬の足跡と呼ばれる病気が含まれる。
リゾクトニア病とは、不完全菌であるリゾクトニア（Rhizoctonia）属菌が引き起こす病気で、各種作物に対して苗立枯れや根腐れなどの病徴を生ずる。リゾクトニア病には苗立枯れ病、根腐れ病、イネ紋枯病、くもの巣病などが含まれる。芝草に対するリゾクトニア病には、リゾクトニア・ソラニ（Rhizoctonia solani）の学名を持つ菌が病原菌である葉腐病、褐色葉腐病、くもの巣病、プラウンパッチ、紋枯病、ラージパッチ、リゾクトニアラージパッチなどの病気と、２核のリゾクトニア属菌（binucleate Rhizoctonia）が病原菌である疑似葉腐病、イエローパッチ、ウインターパッチ、象の足跡、春はげ症、リゾクトニア春はげ症、ホワイトパッチ、冬葉腐病などと呼ばれる病気が含まれる。
【００２８】
ピシウム病とは、ピシウム（Pythium）属菌に起因する病気で、各種作物に対して苗立枯れ、種子の腐敗、根腐れなどの病徴を生ずる。芝草に対するピシウム病にはピシウム性春はげ症、ピシウムパッチ、ピシウムブライト、不揃症、綿腐病、赤焼病などの病気が含まれる。
また、カーブラリア病とは、不完全菌カルバラリア・ゼニキュラータ（Curvularia geniculata）により引き起こされる病気で、芝草病の立枯病、葉枯病、カーブラリア葉枯病などの病気が含まれる。
【００２９】
フェアリーリング病とは、ホコリタケ（Lycoperdon perlatum）、チビホコリタケ  ボビスタ・デルモキサンタ（Bovista dermoxantha  異名  Lycoperdon pusillum）、ヒダホコリタケ（Vascellum curtisii）、コムラサキシメジ  レピスタ・ソルディダ（Lepista sordida）、シバフタケ（Marasmius oreades）などの担子菌によって引き起こされる芝草の病気で、芝草をリング状に枯死させたり、芝草に濃緑色のリングが形成されたり、キノコの子実体がリング状に発生したりする病徴を生ずる。
【００３０】
従来、農林業や園芸分野などで用いられる植物用殺菌剤には変異原性、腫瘍原性またはがん原性などの遺伝毒性が報告されているものや、残留性が高く、環境ホルモンの疑いがあるものもある。
しかし、本発明の植物病原菌抑制剤は、植物中に自然に存在する物質である桂皮酸の塩を有効成分としており、化学合成物質を主成分とした殺菌剤に散見される変異原性や内分泌かく乱性の疑いも認められていない。また、残留性も低いので極めて安全に使用できる。本発明の植物病原菌抑制剤は、植物体には深刻な毒性は及ぼさず、植物病原菌のみを抑制でき、植物病の治癒や植物生育保持にも利用できる。上述した通り、特に真菌類が原因の植物病に対し優れた抑制効果を備えている。
【００３１】
また、本発明の植物病原菌抑制剤で使用する桂皮酸塩は桂皮酸と比較して水溶性が高く、種々の濃度の桂皮酸塩の水溶液を調製し、散布することにより植物体の予防にも治療にも効果を発揮することができる。具体的には植物体の患部に直接散布するか、植物体周辺に散布して使用する。例えばその水溶液を、羅病植物の根、茎、葉などの部位に散布したり、その水溶液に羅病植物の根、茎、葉などの部位を浸すことにより、または当該植物の周辺の土壌に水溶液を散布することにより、植物病原菌抑制剤として用いることができる。
【００３２】
本発明の植物病原菌抑制剤を使用する場合、粉体または顆粒状として施用現場まで運搬し、使用現場にて目的に適した濃度（桂皮酸カリウムの場合、例えば、０．５％）の水溶液を調製し、直ちに施用するのが好ましい。また、桂皮酸塩を含む溶液を濃厚液（原液）として調製し、使用時に目的に応じて適宜希釈して使用してもよい。さらに必要により展着剤や他の抗菌剤、殺菌剤やその他の添加剤などと混合して用いることもできる。また、上記の桂皮酸塩をシクロデキストリンなどとの包接化合物として使用することや、ゼオライト、シリカなどの担体に担持させて粉体またはその懸濁液としても使用できる。
また、水溶液として用いる以外にも、本発明の植物病原菌抑制剤の水溶液を利用して乳化液、分散液、懸濁液を調製し使用してもよい。あるいは、粉体または顆粒状の固体として散布し、次いで適量の水を散布して用いてもよい。
【００３３】
本発明の植物病原菌抑制剤を水溶液として使用する場合、一応の目安として、桂皮酸塩として０．０１〜２．０％程度の水溶液にして使用する。また、流通の利便性向上のため濃縮液とする場合、一例として、桂皮酸塩として０．１〜３０％程度に調製することができる。
本発明の植物病原菌抑制剤の使用量は特に制限されないが、桂皮酸カリウムを使用する場合、施用区域の単位面積（ｍ2）あたり桂皮酸カリウムとして０．１〜６．０ｇとなる量を２〜４回／月散布するのが効果的である。使用量が多すぎると植物体の成育に悪い影響を与える場合があり、少なすぎると十分な効果が発揮されない場合がある。他の塩を用いた場合も、桂皮酸カリウムに準じた量（桂皮酸残基部分として０．１〜５．０ｇ）を上記と同様に散布する。
【００３４】
また、本発明の植物病原菌抑制剤を種々の農・園芸用資材、農薬などの化学物質と混合することにより、それらに植物病原菌抑制作用を付与することができる。農・園芸用資材の例としては、界面活性剤、着色剤、香料、植物栄養剤、各種添加物を挙げることができる。また、農薬の例としては、他の抗菌剤、殺菌剤、除草剤、殺虫剤、展着剤、植物成長調整剤、忌避剤を挙げることができる。本発明の植物病原菌抑制剤は環境に優しいという特徴を備えているため、環境影響の低い天然物系薬剤との混合が好ましい。
【００３５】
また、本発明の植物病原菌抑制剤を種々の肥料と混合することにより、これらの肥料に植物病原菌抑制作用を付与することができる。特に水溶性が高い肥料成分と混合して該肥料組成物を水溶液として施用することで、速効性の植物病原菌抑制剤として用いることができる。このような速効性の植物病原菌抑制剤を用いることにより、植物管理の適切な時期、例えば水やりの際に、効率的かつ簡便で安全に植物病原菌の抑制および病状治癒を達成することができる。
【００３６】
本発明の植物病原菌抑制剤と混合する肥料は、窒素、リン酸、カリウム、カルシウム、マグネシウム、マンガン、ホウ素などの肥料成分を含有するものであればよい。本発明の植物病原菌抑制剤との混合に適する肥料の例として、窒素質肥料、リン酸質肥料、カリ質肥料、石灰質肥料、ケイ酸質肥料、苦土質肥料、マンガン質肥料、ホウ素質肥料、複合肥料（熔成複合肥料、化成肥料、成型複合肥料、吸着複合肥料、被覆複合肥料、副産複合肥料、液状複合肥料、配合肥料、家庭園芸用複合肥料）、微量要素複合肥料、農薬その他のものが混入された肥料、有機質肥料、汚泥肥料などの普通肥料を挙げることができる。
【００３７】
上記のうち、窒素質肥料の例としては、硫酸アンモニウム（硫安）、塩化アンモニウム（塩安）、硫酸苦土アンモニア、腐植酸アンモニア、硝酸アンモニウム（硝安）、硝酸アンモニア石灰（硝安石灰）、硝酸石灰、硝酸ソーダ、尿素、被覆尿素、石灰窒素、ＩＢ（イソブチリデン２尿素、イソブチルアルデヒド加工尿素肥料）、ＣＤＵ（クロトニリデン２尿素、アセトアルデヒド加工尿素肥料）、ウレアホルム（ウラホルム、ホルム窒素、ホルムアルデヒド加工尿素肥料）、ＧＵ（グアニル尿素）、オキサミドなどの無機質肥料の他、油かす類や魚肥類などの有機質肥料を挙げることができる。
【００３８】
また、リン酸質肥料の例としては、過リン酸石灰、重過リン酸石灰、苦土過リン酸石灰、熔成リン肥（熔リン）、ＢＭ熔リン、焼成リン肥、熔過リン、重焼リン、苦土重焼リン、腐植酸混合リン肥、副産リン肥などの無機質肥料の他、骨粉類、米ぬかなどの有機質肥料を挙げることができる。
【００３９】
また、カリ質肥料の例としては、塩化カリウム、硫酸カリウム、硫酸カリ苦土、重炭酸カリウム、ケイ酸カリウム、腐植酸カリウムなどが用いられ、石灰質肥料としては、生石灰、消石灰、炭酸カルシウム、副産石灰、混合石灰肥料、貝化石肥料などを挙げることができる。
【００４０】
また、本発明の植物病原菌抑制剤を含有する肥料組成物に好適な水溶性の肥料成分の例としては、硫酸アンモニウム、塩化アンモニウム、硝酸アンモニウム、硝酸ソーダ、硝酸カルシウム、尿素、リン酸、リン酸１アンモニウム、リン酸２アンモニウム、過リン酸石灰、塩化カリウム、硫酸カリウム、リン酸１カリウム、リン酸２カリウム、硝酸カリウムを挙げることができる。
【００４１】
本発明の植物病原菌抑制剤である桂皮酸塩としてアルカリ金属塩を製造する場合、その水溶液がアルカリ性を呈する塩または塩基の存在下、水溶液のアルカリ性を保ちながら桂皮酸を徐々に溶解することにより、桂皮酸の水溶液を調製し、この溶液から晶析により高純度の桂皮酸塩を得ることができる。
本発明の植物病原菌抑制剤として最も好適に使用される桂皮酸塩の一つである桂皮酸カリウムは、現在日本では市販されておらず、容易に入手することはできない。
【００４２】
以下に、桂皮酸カリウムの入手方法を示す。まず、約９０℃の熱水に、３０％となる量の桂皮酸と１３％となる量の水酸化カリウム（純度８５％、試薬特級）をそれぞれ１／３量ずつ３回程度に分けて徐々に溶解し、桂皮酸濃度約３０％の水溶液を調製する。このときのｐＨは７．８前後となる。次に、この水溶液を４℃まで冷却し、この温度で２４時間放置すると白色沈澱を生ずるのでこれを濾別し、濾別した白色沈澱を１０５℃で６時間程乾燥した後、粉砕し、桂皮酸カリウムの白色粉末を得ることができる。または、上記桂皮酸溶液をバット上に薄く広げ１０５℃で６時間程度加熱し、水分を蒸発乾枯させた後、得られた白色固体を粉砕し、桂皮酸カリウムの白色粉末を得ることができる。上記の桂皮酸水溶液調製の際に使用する塩または塩基の使用量は特に限定されないが、桂皮酸に対して３０〜３００％となる量が好ましい。
【００４３】
一方、桂皮酸ナトリウムは市販のものを入手することができる。桂皮酸ナトリウムを合成する場合、まず、約９０℃の熱水に、１０％となる量の桂皮酸と２．６％となる量の水酸化ナトリウム（純度９７％、試薬特級）をそれぞれ１／３量ずつ３回程度に分けて徐々に溶解させ、桂皮酸濃度約１０％の水溶液を調製する。このときのｐＨは７．７前後となる。次に、この水溶液を４℃まで冷却し、この温度で２４時間放置すると白色沈澱を生ずるのでこれを濾別し、濾別した白色沈澱を１０５℃で６時間程乾燥した後、粉砕し、桂皮酸ナトリウムの白色粉末を得ることができる。または、上記桂皮酸溶液をバット上に薄く広げ１０５℃で６時間程度加熱し、水分を蒸発乾枯させた後、得られた白色固体を粉砕し、桂皮酸ナトリウムの白色粉末を得ることができる。上記の桂皮酸水溶液調製の際に使用する塩または塩基の使用量は特に限定されないが、桂皮酸に対して２０〜２００％となる量が好ましい。
【００４４】
本発明の植物病原菌抑制剤の有効成分である桂皮酸塩を調製する際に使用する塩基または塩は、塩基またはその水溶液がアルカリ性を呈する弱酸と強塩基の塩であればいずれも使用可能であるが、特にｐＨ緩衝作用を示し、環境汚染の恐れが少なく、人体に安全であるものを用いることが好ましい。塩基としては、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウムなどが、弱酸と強塩基との塩としては、例えば、炭酸水素カリウム、炭酸水素ナトリウム、トリポリリン酸ナトリウム、トリポリリン酸カリウム、ポリリン酸ナトリウム、ポリリン酸カリウム、リン酸３ナトリウム、リン酸３カリウム、リン酸水素２カリウム、リン酸水素２ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸ナトリウム酢酸ナトリウム、酢酸カリウムなどが好ましいものとして挙げられる。特に好ましい塩基または塩としては、食品にも用いられる水酸化カリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素ナトリウム、トリポリリン酸ナトリウム、炭酸カリウムおよび酢酸ナトリウムなどが挙げられる。
【実施例】
【００４５】
次に実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する。なお、文中の「部」または「％」とあるのは質量基準である。
＜桂皮酸カリウム粉末の調製＞
（１）白色粉末（Ａ）の調製
９０℃の蒸留水６５０ｍＬに水酸化カリウム（純度８５％、試薬特級）１３０ｇを溶解し、この水酸化カリウム溶液に桂皮酸３０２ｇを徐々に加えて撹拌して溶解し、該溶液を蒸留水で１０００ｍＬにメスアップして、濃度３０％の桂皮酸水溶液（ｐＨ７．８）を調製した。次にこの溶液を２５℃まで冷却した後、４℃で１２時間放置し、白色物質を析出させた。この白色物質を取り出し、風乾の後、１０５℃で６時間乾燥し、白色粉末３７０ｇを得た。以下、当該白色粉末を白色粉末（Ａ）と呼ぶ。
【００４６】
（２）桂皮酸カリウムの確認
ａ）カリウムの確認
白色粉末（Ａ）を蛍光Ｘ線分析したところ、図１に示すチャートを得た。このチャートを見ると、１４０  ２θ（゜）付近（Ｋα：図１ではＫＡで表示）にカリウムのピークが確認され、白色粉末（Ａ）中にはカリウム成分が存在することが明らかになった。
【００４７】
ｂ）カルボン酸塩形成の確認
白色粉末（Ａ）を赤外分光法にて分析したところ、図２の下側に示す赤外線吸収スペクトルを得た。このスペクトルを桂皮酸の赤外線吸収スペクトル（図２の上側）と比較すると、白色粉末（Ａ）のスペクトルでは、桂皮酸のスペクトルで見られる１７００ｃｍ-1付近のフリーなカルボン酸のピークが消滅し、新たに１５５０ｃｍ-1付近にカルボン酸塩のピークが確認された。このことから、白色粉末（Ａ）中にはカルボン酸の塩が存在していることが明らかになった。
【００４８】
ｃ）カリウム成分の定量
白色粉末（Ａ）１ｇを正確に量り２００ｍＬのメスフラスコに入れ、精製水５０ｍＬ、０．２Ｍ−硝酸５ｍＬを加えて精製水で２００ｍＬとして振り混ぜた。さらに精製水で２０倍希釈してイオンクロマトグラフィーで分析したところ、図３に示すクロマトグラムが得られた。このクロマトグラムのカリウムのピーク面積からカリウムの量を計算したところ、０．２１ｇであった。この結果より、白色粉末（Ａ）中のカリウム成分は２１．０％であることが明らかになった。
【００４９】
ｄ）桂皮酸成分の定量
クロロホルム処理した白色粉末（Ａ）０．０５ｇを正確に量り５０ｍＬのメスフラスコに入れ、０．５Ｍ−塩酸１ｍＬ、精製水２０ｍＬを加えて振り混ぜ、エタノールを加えて５０ｍＬとした。さらにエタノールで５０倍希釈し、吸光光度法（２７０ｎｍ）を用いて、標準桂皮酸溶液（対照）との比較により該白色粉末（Ａ）中の桂皮酸成分を定量したところ、桂皮酸成分は全白色粉末中の７６．７％であることが明らかになった。
【００５０】
ｅ）白色粉末（Ａ）の内容確認
以上のａ）〜ｄ）の分析試験の結果から、白色粉末（Ａ）は桂皮酸カリウムであり、その純分は約９８％であることが確認された。
【００５１】
＜桂皮酸カリウム水溶液のダラースポット病病原菌に対する抑制試験＞
［参考例１］
上記白色粉末（Ａ）の水溶液を用いて、桂皮酸カリウム濃度が０．０１％であるポテトデキストロース寒天培地（ＰＤＡ培地：栄研器材株式会社、１Ｌ中にバレイショ浸出液２００ｇ、ブドウ糖２０ｇ、寒天１５ｇを含む）を調製し、直径９０ｍｍのシャーレに分注し、寒天プレートを作製した。このプレートの中央に１白金耳量のダラースポット病病原菌（Sclerotinia homoeocarpa）の菌糸を接種し、２５℃で培養し、培養から２日後、５日後、８日後にコロニーの直径を測定した。結果を表１に示す。
【００５２】
［参考例２］
ＰＤＡ培地の桂皮酸カリウム濃度を０．０５％としたこと以外は参考例１と同様にしてコロニーの測定を行った。結果を表１に示す。測定の結果、参考例１の場合よりも顕著な病原菌の成長抑制効果を確認できた。
【００５３】
［参考例３］
ＰＤＡ培地の桂皮酸カリウム濃度を０．１％としたこと以外は参考例１と同様にしてコロニーの測定を行った。結果を表１に示す。参考例３では、８日目までコロニーの発生は確認されなかった。
【００５４】
［比較例１］
ＰＤＡ培地に桂皮酸カリウムを添加しなかったこと以外は参考例１と同様にしてコロニーの測定を行った。比較例１では、培養開始から５日経過後にプレート全面にコロニーが成長した。
以上の結果から、本発明の桂皮酸カリウムの水溶液が、芝病菌であるダラースポット病病原菌の生育を効果的に抑制できることが明らかとなった。
【００５５】
0005480677.tif 000002
【００５６】
＜桂皮酸カリウムのダラースポット病病巣分離菌に対する抑制試験＞
［参考例４〜６、比較例２］
（１）ダラースポット病病巣からの病原菌の分離
ダラースポット病の病状を呈している芝草から、真菌用培地を用いた平板希釈法にて生育優勢な糸状菌株２株を分離し、それぞれ分離菌Ａおよび分離菌Ｂとした。
【００５７】
（２）ダラースポット病病巣からの病原菌の抑制試験
ダラースポット病病原菌として上記分離菌ＡおよびＢを用いたこと以外は参考例１〜３および比較例１と同様にしてそれぞれコロニーの直径を測定した（参考例４〜６、比較例２）。結果を表２に示す。表２の結果より、本発明の植物病原菌抑制剤である桂皮酸カリウムの水溶液はダラースポット病病巣分離菌の生育を効果的に抑制できることが明らかとなった。特に、培地中の桂皮酸カリウム濃度が０．０１％を超える場合にはプレートにコロニーが発生せず、ダラースポット病病巣分離菌の発生を完全に抑制することができた。
【００５８】
0005480677.tif 000003
【００５９】
＜ベントグラスに発生したダラースポット病に対する発病軽減効果＞
［参考例７］
２０℃の蒸留水４００ｍＬに前記白色粉末（Ａ）２．０ｇを溶解し、濃度０．５％の桂皮酸カリウム水溶液を調製した。
ダラースポット病が発生した芝草（クリーピングベントグラス）圃場に試験区（１試験区の広さは１ｍ2）を設定し、上記０．５％桂皮酸カリウム水溶液（０．５％区）を施用した。施用量は１回につき、２５０ｍＬ／ｍ2とした。施用回数は４回とし、最初の施用日を０日目とし、２回目の施用を９日目、３回目の施用を１６日目、４回目の施用を２３日目に行った。最初の施用日（施用前、０日目）、１５日目および２６日目に、各区のダラースポット病の病斑数（０．２５ｍ2あたりの病斑数）を測定し、発病程度を（０：無−４：甚）として０．１単位で評価し、３試験区について測定、評価した。平均値の推移を図４および図５に点線で示す。
【００６０】
［参考例８］
白色粉末（Ａ）の使用量を４．０ｇとし、濃度１％の桂皮酸カリウム水溶液を用いたこと以外は参考例７と同様にして病斑数を測定し、発病程度を評価した。３試験区の平均値の推移を図４および図５に破線で示す。
【００６１】
［比較例３］
白色粉末（Ａ）を使用しなかったこと以外は参考例７と同様にして病斑数を測定し、発病程度を評価した。３試験区の平均値の推移を図４および図５に実線で示す。
これらの結果から、桂皮酸カリウム水溶液の施用区では、ダラースポット病病斑数、発病程度共に減少および低下する傾向が認められ、本発明の植物病原菌抑制剤が、ダラースポット病の病状を軽減できることが明らかとなった。
【００６２】
＜ベントグラスに発生したダラースポット病に対する防除効果＞
［参考例９］
２０℃の蒸留水４００ｍＬに前記白色粉末（Ａ）０．５ｇを溶解し、濃度０．１２５％の桂皮酸カリウム水溶液を調製した。
ダラースポット病が発生した芝草（クリーピングベントグラス）圃場に試験区（１試験区の広さは１ｍ2）を設定し、上記０．１２５％桂皮酸カリウム水溶液を施用した。施用量は１回につき、２５０ｍＬ／ｍ2とした。施用回数は５回とし、最初の施用日を０日目とし、２回目の施用を７日目、３回目の施用を１３日目、４回目の施用を２５日目、５回目の施用を２９日目に行った。最初の施用日（施用前、０日目）、７日目、１３日目、２５日目、２９日目および３６日目に、各区のダラースポット病の病斑数（０．２５ｍ2あたりの病斑数）を測定した。３試験区の平均値の推移を図６に点線で示す。
【００６３】
［参考例１０］
白色粉末（Ａ）の使用量を１ｇとし、濃度０．２５％の桂皮酸カリウム水溶液を用いたこと以外は参考例９と同様にして病斑数を測定した。３試験区の平均値の推移を図６に一点鎖線で示す。
【００６４】
［参考例１１］
白色粉末（Ａ）の使用量を２ｇとし、濃度０．５％の桂皮酸カリウム水溶液を用いたこと以外は参考例９と同様にして病斑数を測定した。３試験区の平均値の推移を図６に破線で示す。
【００６５】
［比較例４］
白色粉末（Ａ）を使用しなかったこと以外は参考例９と同様にして病斑数を測定した。３試験区の平均値の推移を図６に実線で示す。
これらの結果から、桂皮酸カリウム水溶液の施用により、ダラースポット病病斑数の増加を抑えることができ、本発明の植物病原菌抑制剤の散布によりダラースポット病を効果的に抑制できることが明らかになった。
【００６６】
＜桂皮酸カリウム水溶液のフェアリーリング病病原菌チビホコリタケに対する抑制試験＞
［実施例１２］
参考例１と同様の手順で桂皮酸カリウム濃度が０．０１％の寒天プレートを作製し、プレートの中央に１白金耳量のフェアリーリング病病原菌チビホコリタケ（Bovista dermoxantha）（Ｌｐ４１）の菌糸を接種し、２５℃で培養した。培養から４日後、８日後、１２日後および２５日後にコロニーの直径を測定した。結果を表３に示す。
【００６７】
［実施例１３、１４、比較例５］
寒天プレート中の桂皮酸カリウム濃度を０．０５％、０．１％および０％としたこと以外は実施例１２と同様の実験を行った。結果をそれぞれ表３に示す。
プレート中に桂皮酸カリウムが含まれる場合、０．０１％〜０．１％のいずれの濃度においても、コロニーの発生は確認できなかった。一方、桂皮酸カリウムを添加しなかった比較例５では、コロニーが発生し、時間とともに成長した。
これらの結果から、０．０１％以上の桂皮酸カリウムを培地中に添加することにより、フェアリーリング病病原菌チビホコリタケの成長を効果的に抑制できることが明らかとなった。
【００６８】
0005480677.tif 000004
【００６９】
＜フェアリーリング病病原菌チビホコリタケに対する防除効果＞
［実施例１５］
（１）芝草培地
芝草であるベントグラスの刈りカス９部とメトロミックス３５０（カナダ、サングロー社製）９部とを混合し、これに水７．５部を加えた培地を調製して、芝草培地とした。
【００７０】
（２）前培養および接種源
上記芝草培地をバイオポット（直径８ｃｍ、高さ１３ｃｍ）に高さ５ｃｍほど充填し、これにフェアリーリング病病原菌チビホコリタケ（Bovista dermoxantha）（Ｌｐ４１）を接種した。このバイオポットを２８℃で１４日間培養して、接種源を調製した。
【００７１】
（３）接種および桂皮酸カリウム水溶液の噴霧
芝草培地を充填した別のバイオポットを１０個用意し、それぞれの中央に、植物培養ビン（直径２．５ｃｍ、高さ１０ｃｍ）を２／３ほど差し込んで穴を確保し、これらのバイオポットを高圧蒸気滅菌した。滅菌後、培養ビンを抜き、生じた穴の中へ上記接種源を薬匙で２杯入れ、芝草培地を２ｃｍほど覆土し、その上から前記白色粉末（Ａ）を用いて調製した桂皮酸カリウム１％水溶液を、１ポット当たり４ｍＬ噴霧した。
【００７２】
（４）効果測定
これらのバイオポットを２８℃で培養し、培養開始から２８日目に覆土上部の菌糸体面積を計測し、菌成長なしの表面積割合（％）および菌成長なしのポット数割合（％）を次式により算出した。
菌成長なしの表面積割合（％）＝［（菌成長なしの表面積ｃｍ2）／（ポットの表面積ｃｍ2）］×１００
菌成長なしのポット数割合（％）＝［（菌成長なしのポット数）／全ポット数］×１００
１０個のポット中４つでごく少量の菌糸体が発生したが、いずれも菌糸体面積の計測には不十分であった。結果のまとめを表４に示す。
【００７３】
［比較例６］
桂皮酸カリウム１％水溶液の代わりに市販の芝病防除用農薬（市販品Ａ）を２０００倍希釈液したものを用いたこと以外は実施例１５と同様の手順にて実験を行った。培養開始から２８日後にはすべてのポットで菌糸体の発生が確認された。結果のまとめを表４に示す。
【００７４】
［比較例７］
桂皮酸カリウム１％水溶液の代わりに蒸留水を用いたこと以外は実施例１５と同様の手順にて実験を行った。培養開始から２８日後には、全てのポットで菌糸体が表面を覆っていた。結果のまとめを表４に示す。
【００７５】
（５）効果判定
これらの結果から、本発明の桂皮酸カリウム水溶液を噴霧したポットは、菌成長なしのポット数も多く、菌糸体の表面積で見ると、ほぼ完全にフェアリーリング病病原菌チビホコリタケを防除できることが明らかとなった。
【００７６】
0005480677.tif 000005
【００７７】
＜フェアリーリング病病原菌ヒダホコリタケに対する抑制試験＞
［実施例１６〜１８、比較例８］
ダラースポット病病原菌（Sclerotinia homoeocarpa）に代えてフェアリーリング病病原菌ヒダホコリタケ（Vascellum curtisii）（Ｖｐ１９）を用い、コロニーの直径の測定を培養開始から４、８、１２、２５日後に行ったこと以外は参考例１〜３および比較例１と同様の手順で実験を行った。この結果、本発明の桂皮酸カリウムを含む培地では、培養開始から２５日を経過しても、ヒダホコリタケのコロニーが発生しなかった。結果のまとめを表５に示す。
これらの結果から、培地中に０．０１％以上の桂皮酸カリウムを添加することによりヒダホコリタケの成長を効果的に抑制できることが明らかとなった。
【００７８】
0005480677.tif 000006
【００７９】
＜フェアリーリング病病原菌ヒダホコリタケに対する防除効果＞
［実施例１９］
（１）芝草培地
フェアリーリング病病原菌チビホコリタケ（Bovista dermoxantha）（Ｌｐ４１）の代わりにフェアリーリング病病原菌ヒダホコリタケ（Vascellum curtisii）（Ｖｐ１９）を用いたこと以外は実施例１５と同様の手順で、菌糸体表面積の測定を行った。
この結果、培養開始から２８日後における菌成長なしの表面積割合は７８％であった。
【００８０】
［比較例９］
桂皮酸カリウム１％水溶液の代わりに滅菌水を使用したこと以外は実施例１９と同様の実験を行った。培養開始から２８日後における菌成長なしの表面積割合は１８％であった。
本発明の桂皮酸カリウム水溶液を噴霧したポットは、滅菌水を噴霧した比較例のポットに比べて菌成長なしの表面積割合が４倍以上であった。これらの結果から、本発明の植物病原菌抑制剤が、フェアリーリング病病原菌ヒダホコリタケを効果的に防除できることが明らかになった。
【００８１】
0005480677.tif 000007
【００８２】
＜カーブラリア病病原菌に対する抑制試験＞
［参考例２０〜２２、比較例１０］
ダラースポット病病原菌（Sclerotinia homoeocarpa）に代えてカーブラリア病病原菌（Curvularia geniculata）を用い、コロニーの直径の測定を培養開始から２、４、７日後に行ったこと以外は参考例１〜３および比較例１と同様の手順で実験を行った（それぞれ、参考例２０〜２２、比較例１０）。結果を表７に示す。
培地中の桂皮酸カリウム濃度が０．０１％でも、カーブラリア病病原菌の成長を抑制することができ、０．０５％および０．１％では、培養開始から７日後までコロニーが発生せず、カーブラリア病病原菌の成長を完全に抑制することができた。これらの結果から、本発明の植物病原菌抑制剤である桂皮酸カリウムが、カーブラリア病病原菌の生育を効果的に抑制できることが示された。
【００８３】
0005480677.tif 000008
【００８４】
＜桂皮酸カリウムのラージパッチ病病原菌に対する抑制試験＞
［参考例２３］
ＰＤＡ培地の桂皮酸カリウム濃度を０．２％とし、ダラースポット病病原菌に代えてラージパッチ病病原菌（Rhizoctonia solani AG2-2 LP）を用い、コロニーの直径の測定を培養開始から３、７、１３日後に行ったこと以外は参考例１と同様にして実験を行った。この結果、培養開始から１３日が経過しても、プレートにはコロニーが発生しなかった。
【００８５】
［参考例２４］
ＰＤＡ培地の桂皮酸カリウム濃度を０．５％としたこと以外は参考例２３と同様の実験を行った。この結果、培養開始から１３日が経過しても、プレートにはコロニーが発生しなかった。
［比較例１１］
桂皮酸カリウムの代わりに桂皮酸を用い、ＰＤＡ培地の桂皮酸濃度を０．０５％としたこと以外は参考例２３と同様の実験を行った。培養開始から３日後にはプレートにコロニーが発生し、１３日後にはプレートの表面全体を覆うまでコロニーが成長した。
［比較例１２］
桂皮酸カリウム水溶液の代わりに蒸留水を用いてＰＤＡ培地を調製したこと以外は参考例２３と同様の実験を行った。培養開始後から急速にコロニーが成長し、７日後にはプレートの全面を覆うまでコロニーが成長した。
【００８６】
参考例２３、２４、比較例１１、１２の結果をまとめたものを表８に示す。これらの結果より、本発明の植物病原菌抑制剤である桂皮酸カリウム水溶液がラージパッチ病病原菌の生育を効果的に抑制できることが示された。本発明の植物病原菌抑制剤は、桂皮酸よりも水溶性が高いことから、飽和桂皮酸水溶液よりも高濃度の溶液を調製することができ、このような高濃度溶液を使用することにより桂皮酸の飽和水溶液を用いる場合と比べてもはるかに強力なラージパッチ病病原菌抑制効果を発揮できることが分かった。
【００８７】
0005480677.tif 000009
【００８８】
＜桂皮酸カリウム水溶液のブラウンパッチ病病原菌に対する抑制試験＞
［参考例２５］
ラージパッチ病病原菌に代えてブラウンパッチ病病原菌（Rhizoctonia solani AG2-2IIIB）を用いたこと以外は参考例２４と同様にして実験を行った。この結果、培養開始から１３日が経過しても、プレートにはコロニーが発生しなかった。
【００８９】
［比較例１３］
桂皮酸カリウムの代わりに桂皮酸を用い、ＰＤＡ培地の桂皮酸濃度を０．０５％としたこと以外は参考例２５と同様の実験を行った。この結果、培養開始からコロニーが成長し、培養開始から１３日後にはコロニーがプレート全面を覆うほど成長した。
【００９０】
［比較例１４］
桂皮酸カリウム水溶液の代わりに蒸留水を用いてＰＤＡ培地を調製したこと以外は参考例２５と同様の実験を行った。この結果、培養開始から急速にコロニーが成長し、培養開始から７日後にはコロニーがプレート全面を覆うほど成長した。
参考例２５および比較例１３、１４のまとめを表９に示す。表９の結果から、培地中に本発明の植物病原菌抑制剤である桂皮酸カリウムを含有することにより、ブラウンパッチ病病原菌の生育を効果的に抑制できることが示された。本発明の植物病原菌抑制剤は、桂皮酸よりも水溶性が高いことから、飽和桂皮酸水溶液よりも高濃度の溶液を調製することができ、このような高濃度溶液を使用することにより桂皮酸の飽和水溶液を用いる場合と比べてもはるかに強力なブラウンパッチ病病原菌抑制効果を発揮できることが分かった。
【００９１】
0005480677.tif 000010
【００９２】
＜桂皮酸カリウムのカーネーション根腐病病原菌に対する抑制試験＞
［参考例２６］
ブラウンパッチ病病原菌に代えてピシウム病であるカーネーション根腐病の病原菌（Pythium aphanidermatum）を用い、コロニーの直径の測定を培養開始から３、７、１５日後に行ったこと以外は参考例２５と同様にして実験を行った。この結果、培養開始から１５日が経過しても、プレートにはコロニーが発生しなかった。
【００９３】
［比較例１５］
桂皮酸カリウムの代わりに桂皮酸を用い、ＰＤＡ培地の桂皮酸濃度を０．０５％としたこと以外は参考例２６と同様の実験を行った。この結果、培養開始からコロニーが成長し、培養開始から１５日後にはコロニーがプレート全面を覆うほど成長した。
【００９４】
［比較例１６］
桂皮酸カリウム水溶液の代わりに蒸留水を用いてＰＤＡ培地を調製したこと以外は参考例２６と同様の実験を行った。この結果、培養開始から急速にコロニーが成長し、培養開始から７日後にはコロニーがプレート全面を覆うほど成長した。
参考例２６および比較例１５、１６のまとめを表１０に示す。これらの結果から、培地中に本発明の植物病原菌抑制剤である桂皮酸カリウムを含有することにより、カーネーション根腐病病原菌の生育を効果的に抑制できることが示された。本発明の植物病原菌抑制剤は、桂皮酸よりも水溶性が高いことから、飽和桂皮酸水溶液よりも高濃度の溶液を調製することができ、このような高濃度溶液を使用することにより桂皮酸の飽和水溶液を用いる場合と比べてもはるかに強力なカーネーション根腐病病原菌抑制効果を発揮することが分かった。
【００９５】
0005480677.tif 000011
【００９６】
＜桂皮酸ナトリウム粉末の調製＞
９０℃の蒸留水６５０ｍＬに水酸化ナトリウムと桂皮酸を徐々に加えて溶解し、濃度１０％の桂皮酸水溶液を調製した。次にこの溶液を２５℃まで冷却した後、４℃で１２時間放置し、白色物質を析出させた。この白色物質を取り出し、風乾の後、１０５℃で６時間乾燥し、白色粉末を得た。この白色粉末を以下、白色粉末（Ｂ）と呼ぶ。白色粉末（Ａ）と同様に蛍光Ｘ線分析、赤外分光スペクトル測定、イオンクロマトグラム測定および桂皮酸成分を定量し、白色粉末（Ｂ）は桂皮酸ナトリウムであることを確認した。
【００９７】
＜桂皮酸ナトリウムのダラースポット病病原菌に対する抑制試験＞
［参考例２７］
白色粉末（Ａ）の代わりに白色粉末（Ｂ）を用い、コロニーの直径の測定を培養開始から３、５、７日後に行ったこと以外は参考例２と同様にして実験を行った。
この結果、実験開始から３日後には小さなコロニーが発生し、その後徐々にコロニーが成長した。
【００９８】
［参考例２８］
寒天プレート中の桂皮酸ナトリウム濃度を０．１％としたこと以外は参考例２７と同様にして実験を行った。培養開始から７日を経過してもプレートにコロニーは発生しなかった。
【００９９】
［比較例１７］
桂皮酸ナトリウム水溶液の代わりに蒸留水を用いてＰＤＡ培地を調製したこと以外は参考例２７と同様にしてコロニーの測定を行った。この結果、培養開始から急速にコロニーが成長し、培養開始から７日後にはコロニーがプレート全面を覆うほど成長した。
【０１００】
参考例２７、２８および比較例１７のまとめを表１１に示す。表１１の結果から、培地中に本発明の植物病原菌抑制剤である桂皮酸ナトリウムを含有することにより、ダラースポット病病原菌の生育を効果的に抑制できることが示された。特に、培地中の濃度が０．１％である場合には、ダラースポット病病原菌の生育を完全に抑制できることが分かった。
【０１０１】
0005480677.tif 000012
【０１０２】
＜桂皮酸ナトリウムのラージパッチ病病原菌に対する抑制試験＞
［参考例２９、３０、比較例１８］
ダラースポット病病原菌の代わりにラージパッチ病病原菌（Rhizoctonia solani AG2-2 LP）を用いて、参考例２７、参考例２８および比較例１７と同様の実験を行った（それぞれ参考例２９、参考例３０、比較例１８）。結果を表１２に示す。これらの結果から、培地中に本発明の植物病原菌抑制剤である桂皮酸ナトリウムを０．０５％以上含有することにより、ラージパッチ病病原菌の生育を完全に抑制できることが分かった。
【０１０３】
0005480677.tif 000013
【０１０４】
＜桂皮酸ナトリウムのブラウンパッチ病病原菌に対する抑制試験＞
［参考例３１〜３３、比較例１９］
ラージパッチ病病原菌の代わりにブラウンパッチ病病原菌（Rhizoctonia solani AG2-2IIIB）を用いたこと以外は参考例２９、参考例３０および比較例１８と同様の実験を行った（それぞれ、参考例３１、参考例３２、比較例１９）。また、桂皮酸ナトリウム水溶液の濃度を０．５％としたこと以外は参考例３１と同様の実験を行った（参考例３３）。結果を表１３に示す。これらの結果から、培地中に本発明の植物病原菌抑制剤である桂皮酸ナトリウムを０．０５％以上含有することにより、ブラウンパッチ病病原菌の生育を抑制できることが分かった。特に、水酸化ナトリウム濃度が０．５％のときは、ブラウンパッチ病病原菌の生育を完全に抑制できることが示された。
【０１０５】
0005480677.tif 000014
【０１０６】
＜桂皮酸と弱酸塩の混合物のラージパッチ病病原菌抑制効果＞
［参考例３４］
桂皮酸１．４８部と炭酸水素カリウム１部とを混合し、本発明の植物病原菌抑制剤である組成物（以下、組成物Ａと略す。）を調製した。この組成物Ａの１．３４ｇを水１リットルに溶解させ、約０．１３％の組成物Ａ水溶液を調製した。この０．１３％組成物Ａ水溶液を用いてＰＤＡ培地を調製し、ダラースポット病病原菌に代えてラージパッチ病病原菌（Rhizoctonia solani AG2-2 LP）を用い、コロニーの直径の測定を培養開始から３、５、７日後に行ったこと以外は参考例１と同様にして実験を行った。
【０１０７】
［参考例３５、３６、比較例２０］
０．０６５％組成物Ａ水溶液、０．０１３％組成物Ａ水溶液または蒸留水を用いてＰＤＡ培地を調製したこと以外は参考例３４と同様にして実験を行った（それぞれ、参考例３５、３６、比較例２０）。結果を表１４に示す。
表１４の結果から、培地中に本発明の植物病原菌抑制剤である組成物Ａを０．０１３％（桂皮酸カリウムとして０．０１％）以上含有することにより、ラージパッチ病病原菌の生育を効果的に抑制できることがわかった。特に、組成物Ａを０．０６５％（桂皮酸カリウムとして０．０５％）以上含有することにより、ラージパッチ病病原菌の生育を完全に抑制できることが示された。
【０１０８】
0005480677.tif 000015
【０１０９】
［参考例３７］
＜桂皮酸と弱酸塩の混合物のブラウンパッチ病病原菌抑制効果＞
組成物Ａ水溶液の濃度を０．６５％とし、ラージパッチ病病原菌の代わりにブラウンパッチ病病原菌（Rhizoctonia solani AG2-2IIIB）を用いたこと以外は参考例３４と同様にして実験を行った。
【０１１０】
［参考例３８、３９、比較例２１］
０．１３％組成物Ａ水溶液、０．０６５％組成物Ａ水溶液または蒸留水を用いてＰＤＡ培地を調製したこと以外は参考例３７と同様にして実験を行った（それぞれ、参考例３８、３９、比較例２１）。結果を表１５に示す。
これらの結果から、培地中に本発明の植物病原菌抑制剤である組成物Ａを０．０６５％（桂皮酸カリウムとして０．０５％）以上含有することにより、ブラウンパッチ病病原菌の生育を効果的に抑制できることがわかった。特に、組成物Ａを０．６５％（桂皮酸カリウムとして０．５％）含有することにより、ブラウンパッチ病病原菌の生育を完全に抑制できることが示された。
【０１１１】
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【０１１２】
＜桂皮酸と弱酸塩の混合物のピシウム病病原菌に対する抑制効果＞
［参考例４０］
ラージパッチ病病原菌に代えてピシウム病病原菌（Pythium graminicola）を用い、コロニーの直径の測定を培養開始から２、４、７日後に行ったこと以外は参考例３４と同様にして実験を行った。
【０１１３】
［参考例４１〜４４、比較例２２］
０．０６５％組成物Ａ水溶液、０．０１３％組成物Ａ水溶液、０．００６５％組成物Ａ水溶液、０．００１３％組成物Ａ水溶液または蒸留水を用いてＰＤＡ培地を調製したこと以外は参考例４０と同様にして実験を行った（それぞれ、参考例４１〜４４、比較例２２）。結果を表１６に示す。
これらの結果から、培地中に本発明の植物病原菌抑制剤である組成物Ａを０．００１３％（桂皮酸カリウムとして０．００１％）以上含有することにより、ピシウム病病原菌の生育を効果的に抑制できることがわかった。特に、組成物Ａを０．００６５％（桂皮酸カリウムとして０．００５％）以上含有することにより、ピシウム病病原菌の生育を完全に抑制できることが示された。
【０１１４】
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【０１１５】
＜桂皮酸カリウム配合液体肥料組成物（３成分系）のダラースポット病病原菌に対する抑制試験＞
［参考例４５］
２０℃の蒸留水４００ｍＬに硝酸カリウム０．３２ｇおよびリン酸水素二アンモニウム０．０８ｇを溶解し、液体肥料基液を調製した。この液体肥料基液に前記白色粉末（Ａ）を溶解し、桂皮酸カリウムを含む液体肥料組成物を調製した。
上記桂皮酸カリウム配合液体肥料組成物を用いて、桂皮酸カリウム濃度が０．０１％のＰＤＡ培地を調製し、コロニーの直径の測定を培養開始から２、４、８日後に行ったこと以外は参考例１と同様にして実験を行った。
【０１１６】
［参考例４６、比較例２３］
ＰＤＡ培地の桂皮酸カリウム濃度を０．１％（参考例４６）または０％（比較例２３）としたこと以外は参考例４５と同様にして実験を行った。結果を表１７に示す。これらの結果から、本発明の植物病原菌抑制剤である桂皮酸カリウム配合液体肥料組成物を用いて培地を調製することにより、ダラースポット病病原菌の生育を効果的に抑制できることが示された。特に、培地中において桂皮酸カリウム濃度が０．１％である場合には、ダラースポット病病原菌の生育を完全に抑制できることが分かった。
【０１１７】
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【０１１８】
＜桂皮酸カリウム配合液体肥料組成物（４成分系）のラージパッチ病病原菌に対する抑制試験＞
［参考例４７］
２０℃の蒸留水４００ｍＬに硝酸カリウム０．１９ｇ、硝酸アンモニウム０．１０ｇおよびリン酸水素二カリウム０．０６ｇを溶解し、液体肥料基液を調製した。この液体肥料基液に前記白色粉末（Ａ）を溶解し、桂皮酸カリウムを含む本発明の液体肥料組成物を調製した。
上記桂皮酸カリウム配合液体肥料組成物を用いて桂皮酸カリウム濃度が０．０１％のＰＤＡ培地を調製し、ダラースポット病病原菌に代えてラージパッチ病病原菌を用いたこと以外は参考例４５と同様にして実験を行った。
【０１１９】
［参考例４８、比較例２４］
ＰＤＡ培地の桂皮酸カリウム濃度を０．１％としたこと（参考例４８）または０％としたこと（比較例２４）以外は参考例４７と同様にして実験を行った。結果を表１８に示す。これらの結果から、本発明の植物病原菌抑制剤である桂皮酸カリウム配合液体肥料組成物を用い、培地中の桂皮酸カリウム濃度を０．１％とすることにより、ラージパッチ病病原菌の生育を完全に抑制できることが示された。
【０１２０】
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【０１２１】
［参考実験例１］
＜植物病原菌抑制剤の水に対する溶解性試験＞
水温２０℃の水１００ｇに、桂皮酸カリウム粉末（白色粉末（Ａ））を加え、スターラーを用いて攪拌しつつ、水溶液が透明になるまでの時間を計測した。同様の実験を、桂皮酸ナトリウム粉末（白色粉末（Ｂ））および桂皮酸についても行った。結果を表１９に示す。
表１９の結果から、本発明の植物病原菌抑制剤である桂皮酸カリウム粉末は２０℃の水に３５％程度まで、桂皮酸ナトリウム粉末は５％程度までは確実に溶解することがわかった。特に、桂皮酸カリウム粉末は２５％程度までは、短い時間で容易に溶解した。このことから、桂皮酸カリウム粉末が、施用現場での施用液の調製などの際に高い実用性を具備していることが明らかになった。一方、桂皮酸粉末は水溶性が低く、水溶液の調製が困難であった。
【０１２２】
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【産業上の利用可能性】
【０１２３】
本発明によれば、桂皮酸と比べて溶解性が高く、高濃度の水溶液を調製できる植物病原菌抑制剤が提供される。本発明の植物病原菌抑制剤は、天然物である桂皮酸の塩を有効成分とし、極めて安全性が高く、植物体には悪影響を及ぼさず、植物病原菌のみを抑制できる。
本発明の植物病原菌抑制剤は、容易に高濃度の水溶液を調製することができるので、保存安定性に優れた高濃度溶液を調製できるばかりでなく、輸送効率にも優れている。また、水溶性が高いという利点を生かし、粉末や顆粒として運搬し、施用現場にて容易に施用目的に応じた濃度の植物病原菌抑制剤を調製することができ、植生管理の効率化にも貢献できる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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