(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
極限粘度（［η］Ａ）が４〜１０ｄｌ／ｇであり、エチレンに由来する構造単位の含有量が０．１〜１０重量％であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（成分（Ａ））１５〜５３重量％と、極限粘度（［η］Ｂ）が０．５〜３ｄｌ／ｇである結晶性プロピレン系重合体成分（成分（Ｂ））４０〜７０重量％と、極限粘度（［η］Ｃ）が４〜１０ｄｌ／ｇであり、エチレンに由来する構造単位の含有量が２０〜７０重量％であり、プロピレンに由来する構造単位の含有量が３０〜８０重量％であるエチレン−プロピレンランダム共重合体成分（成分（Ｃ））（但し、エチレンに由来する構造単位の含有量とプロピレンに由来する構造単位の含有量との合計の重量を１００重量％とする。）７〜４０重量％とからなり（但し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）との合計の重量を１００重量％とする。）、成分（Ａ）と成分（Ｃ）との合計の重量が３０〜６０重量％であるポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項２】
請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物を含むポリプロピレン系フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マット感や霞度が高く、かつフィッシュアイが低減されたポリプロピレン系フィルムを得ることができるポリプロピレン系樹脂組成物、およびそれを含むポリプロピレン系フィルムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン系重合体又はその組成物からなるポリプロピレン系フィルムは、透明性、剛性、耐熱性、食品衛生性、ヒートシール適正等、種々の性能に優れるため、食品や繊維用の包装フィルムとして広く用いられてきた。このようなポリプロピレン系フィルムに、耐ブロッキング性を付与するためには、霞度や表面粗さが高い、エチレン−プロピレンブロック共重合体が用いられており、例えば、特許文献１には、エチレン−プロピレンブロック共重合体を用いて、表面粗さや霞度をあげる方法や、ブロック共重合体中のＣＸＳ成分（エチレン−プロピレンランダム共重合体ゴム）の極限粘度を高める方法が記載されている。
しかしながら、上記特許文献１に記載のエチレン−プロピレンブロック共重合体では、ブロック共重合体中のＣＸＳ成分の極限粘度が３．５ｄｌ／ｇを超えるとフィルム製造時にフィッシュアイが発生しやすい問題があった。
【０００３】
一方、フィッシュアイやブツを低減できる組成物として、例えば、特許文献２には、２３℃ｎ−デカン可溶成分含有量が０〜１５重量％未満であり、かつこの２３℃ｎ−デカン可溶成分が、エチレンから誘導される構成単位を３０〜６０ｍｏｌ％の量で含有し、極限粘度[η]が３〜７ｄｌ／ｇであるプロピレン系重合体と、２３℃ｎ−デカン可溶成分含有量が１５〜４０重量％未満であり、かつこの２３℃ｎ−デカン可溶成分が、エチレンから誘導される構成単位を３０〜６０ｍｏｌ％の量で含有し、極限粘度[η]が５〜１２ｄｌ／ｇであるプロピレンブロック共重合体からなるプロピレン重合体組成物が記載されており、特許文献３には、極限粘度が５ｄｌ／ｇ以上であるプロピレン系重合体成分（Ａ１）０．５〜１０重量％と極限粘度が５ｄｌ／ｇ未満であるプロピレン系重合体成分（Ａ２）９０〜９９．５重量％からなる樹脂組成物であり、プロピレン系重合体成分（Ａ２）が極限粘度１．５ｄｌ／ｇ以下のプロピレン系重合体成分（Ｂ）５０〜９４．５重量％と極限粘度８ｄｌ／ｇ以下でありエチレン含量が２０〜７０重量％であるプロピレン−エチレンランダム共重合体（Ｃ）５〜４０重量％（成分（Ａ１）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）の合計量を１００重量％とする。）からなるプロピレン系樹脂組成物が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００３−１８３４１８号公報
【特許文献２】特開平７−２８６０７５号公報
【特許文献３】特開２００２−３３２３８７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記特許文献２および３に記載された組成物は、射出成形体に用いるものであり、フィッシュアイやブツの規格の厳しいフィルム用途では、更なる改良が求められていた。
本発明の目的は、マット感や霞度が高く、かつフィッシュアイが低減されたポリプロピレン系フィルムを得ることができるポリプロピレン系樹脂組成物、およびそれを含むポリプロピレン系フィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者は、鋭意検討の結果、本発明が上記の課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明の第一は、極限粘度（［η］Ａ）が４〜１０ｄｌ／ｇであり、エチレンに由来する構造単位の含有量が０．１〜１０重量％であるプロピレン−エチレンランダム共重合体成分（成分（Ａ））１５〜５３重量％と、極限粘度（［η］Ｂ）が０．５〜３ｄｌ／ｇである結晶性プロピレン系重合体成分（成分（Ｂ））４０〜７０重量％と、極限粘度（［η］Ｃ）が４〜１０ｄｌ／ｇであり、エチレンに由来する構造単位の含有量が２０〜７０重量％であり、プロピレンに由来する構造単位の含有量が３０〜８０重量％であるエチレン−プロピレンランダム共重合体成分（成分（Ｃ））（但し、エチレンに由来する構造単位の含有量とプロピレンに由来する構造単位の含有量との合計の重量を１００重量％とする。）７〜４０重量％とからなり（但し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）との合計の重量を１００重量％とする。）、成分（Ａ）と成分（Ｃ）との合計の重量が３０〜６０重量％であるポリプロピレン系樹脂組成物に係るものである。
【０００８】
また、本発明の第二は、上記ポリプロピレン系樹脂組成物を含むポリプロピレン系フィルムに係るものである。
以下、本発明を詳しく説明する。
【発明の効果】
【０００９】
本発明により、マット感や霞度が高く、かつフィッシュアイが低減されたポリプロピレン系フィルムを得ることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、極限粘度（［η］Ａ）が４〜１０ｄｌ／ｇである結晶性プロピレン系重合体成分（以下、「成分（Ａ）」と記載することがある。）１５〜５３重量％と、極限粘度（［η］Ｂ）が０．５〜３ｄｌ／ｇである結晶性プロピレン系重合体成分（以下、「成分（Ｂ）」と記載することがある。）４０〜７０重量％と、極限粘度（［η］Ｃ）が４〜１０ｄｌ／ｇであり、エチレンに由来する構造単位の含有量が２０〜７０重量％であり、プロピレンに由来する構造単位の含有量が３０〜８０重量％であるエチレン−プロピレンランダム共重合体成分（以下、「成分（Ｃ）」と記載することがある。）（但し、エチレンに由来する構造単位の含有量とプロピレンに由来する構造単位の含有量との合計の重量を１００重量％とする。）７〜４０重量％とからなり（但し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）との合計の重量を１００重量％とする。）、成分（Ａ）と成分（Ｃ）との合計の重量が３０〜６０重量％であるポリプロピレン系樹脂組成物（以下、「ポリプロピレン系樹脂組成物（１）」と記載することがある。）。
【００１１】
成分（Ａ）の結晶性プロピレン系重合体成分とは、プロピレンを主体とする単量体を重合して得られるプロピレン系重合体であり、例えば、プロピレンを単独重合して得られるプロピレン単独重合体、プロピレンとエチレンとを共重合して得られるプロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレンと炭素数４以上のα−オレフィンとを共重合して得られるプロピレン−炭素数４以上のα−オレフィンランダム共重合体、プロピレンとエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとを共重合して得られるプロピレン−エチレン−炭素数４以上のα−オレフィン三元ランダム共重合体等が挙げられる。
【００１２】
炭素数４以上のα−オレフィンとして、好ましくは、炭素数４〜１２のα−オレフィンである。炭素数４〜１２のα−オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、メチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ペンテン、エチル−１−ペンテン、トリメチル−１−ブテン、メチルエチル−１−ブテン、１−オクテン、メチル−１−ペンテン、エチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ヘキセン、プロピル−１−ヘプテン、メチルエチル−１−ヘプテン、トリメチル−１−ペンテン、プロピル−１−ペンテン、ジエチル−１−ブテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等が挙げられる。好ましくは、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンであり、より好ましくは共重合特性、経済性などの観点から、１−ブテンである。
【００１３】
成分（Ａ）として、エチレンに由来する構造単位を有する場合、該構造単位の含有量は、通常０．１〜１０重量％であり、成分（Ａ）として、炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構造単位を有する場合、該構造単位の含有量は、通常０．１〜３０重量％である。
【００１４】
成分（Ａ）の極限粘度（［η］Ａ）は、極限粘度の高い成分（Ｃ）を分散させる観点から、４〜１０ｄｌ／ｇであり、好ましくは、４〜６ｄｌ／ｇである。
【００１５】
成分（Ｂ）の結晶性プロピレン系重合体成分とは、プロピレンを主体とする単量体を重合して得られるプロピレン系重合体であり、例えば、プロピレンを単独重合して得られるプロピレン単独重合体、プロピレンとエチレンとを共重合して得られるプロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレンと炭素数４以上のα−オレフィンとを共重合して得られるプロピレン−炭素数４以上のα−オレフィンランダム共重合体、プロピレンとエチレンと炭素数４以上のα−オレフィンとを共重合して得られるプロピレン−エチレン−炭素数４以上のα−オレフィン三元ランダム共重合体等が挙げられる。
【００１６】
炭素数４以上のα−オレフィンとして、好ましくは、炭素数４〜１２のα−オレフィンである。炭素数４〜１２のα−オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン、１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、メチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ペンテン、エチル−１−ペンテン、トリメチル−１−ブテン、メチルエチル−１−ブテン、１−オクテン、メチル−１−ペンテン、エチル−１−ヘキセン、ジメチル−１−ヘキセン、プロピル−１−ヘプテン、メチルエチル−１−ヘプテン、トリメチル−１−ペンテン、プロピル−１−ペンテン、ジエチル−１−ブテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等が挙げられる。好ましくは、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテンであり、より好ましくは共重合特性、経済性などの観点から、１−ブテンである。
【００１７】
成分（Ｂ）として、エチレンに由来する構造単位を有する場合、該構造単位の含有量は、通常０．１〜１０重量％であり、成分（Ｂ）として、炭素数４以上のα−オレフィンに由来する構造単位を有する場合、該構造単位の含有量は、通常０．１〜３０重量％である。
【００１８】
成分（Ｂ）の極限粘度（［η］Ｂ）は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の流動特性や加工適正を改善する観点から、０．５〜３ｄｌ／ｇであり、好ましくは、０．７〜２ｄｌ／ｇである。
【００１９】
成分（Ｃ）のエチレン−プロピレンランダム共重合体成分とは、プロピレンとエチレンとを共重合して得られるプロピレン−エチレンランダム共重合体であり、得られるフィルムの表面粗さや霞度を高くする観点から、エチレンに由来する構造単位の含有量が２０〜７０重量％であり、プロピレンに由来する構造単位の含有量が３０〜８０重量％である（但し、エチレンに由来する構造単位の含有量とプロピレンに由来する構造単位の含有量との合計の重量を１００重量％とする。）。好ましくは、エチレンに由来する構造単位の含有量が２０〜５０重量％であり、プロピレンに由来する構造単位の含有量が５０〜８０重量％である（但し、エチレンに由来する構造単位の含有量とプロピレンに由来する構造単位の含有量との合計の重量を１００重量％とする。）。
【００２０】
成分（Ｃ）の極限粘度（［η］Ｃ）は、得られるフィルムの表面粗さや霞度を高くする観点から、４〜１０ｄｌ／ｇであり、好ましくは、４〜７ｄｌ／ｇである。
【００２１】
プロピレン系樹脂組成物（１）における成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）との含有量は、成分（Ａ）が１５〜５３重量％であり、成分（Ｂ）が４０〜７０重量％であり、成分（Ｃ）が７〜４０重量％である（但し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）との合計の重量を１００重量％とする。）。好ましくは、成分（Ａ）が１５〜４５重量％であり、成分（Ｂ）が４０〜６０重量％であり、成分（Ｃ）が１５〜３５重量％である（但し、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）との合計の重量を１００重量％とする。）。
成分（Ａ）の重量比率が１５重量％に満たない場合は、相対的に分子量の高い成分（Ｃ）をブツなく分散させることができず、５３重量％を超える場合はプロピレン系樹脂組成物の流動性が悪化し成形性が悪化する。また、成分（Ｃ）の重量比率が７重量％に満たない場合には、表面粗さや霞度を高くすることができず、４０重量％を超える場合には、パウダーが誤着して塊化しやすくハンドリング性が問題となる。
【００２２】
プロピレン系樹脂組成物の流動性と成分（Ｃ）に起因するフィッシュアイを低減する観点から、成分（Ａ）と成分（Ｃ）との合計の重量は３０〜６０重量％であり、好ましくは、４０〜６０重量％である。
【００２３】
本発明に用いる成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）の製造に用いる触媒としては、例えば、マグネシウム化合物にＴｉ化合物を複合化させた固体触媒成分等からなるＴｉ−Ｍｇ系触媒、この固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物および必要に応じて電子供与性化合物などの第３成分を組み合わせた触媒系、またはメタロセン系触媒を用いて、モノマーを重合することで得られる。これらの触媒は、例えば、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開昭６１−２８７９０４号公報、特開平７−２１６０１７号公報等に記載された触媒系が挙げられる。
【００２４】
好ましい触媒系については、例えば特開平７−２１６０１７号公報等に記載された触媒系である。具体的には（ａ）Ｓｉ−Ｏ結合を有する有機ケイ素化合物（好ましいものは、一般式Ｓｉ（ＯＲ１）ｍ（Ｒ２）４−ｍで表されるアルコキシシラン化合物である。同式でＲ１およびＲ２は炭素数が１〜２０の炭化水素基を表す。また１≦ｍ≦４のものが好ましく、特にｍ＝４のテトラアルコキシシラン化合物が好ましい。）およびエステル化合物（モノおよび多価のカルボン酸エステルが用いられ、メタクリル酸エステル、マレイン酸エステルなどのオレフィンカルボン酸エステルおよびフタル酸エステルが好ましく、特にフタル酸のジエステルが好ましい。）の存在下、一般式Ｔｉ（ＯＲ３）ａＸ４−ａ（式中、Ｒ３炭素数が１〜２０の炭化水素、Ｘはハロゲン原子、ａは０＜ａ≦４の数字を表し、好ましくは２≦ａ≦４、特に好ましくはａ＝４）で表わされるチタン化合物を有機マグネシウム化合物（特にグリニャール化合物、ジアルキルマグネシウム化合物、ジアリールマグネシウム化合物が好ましく用いられる。）で還元して得られる固体生成物を、エステル化合物で処理したのち、エーテル化合物（ジアルキルエーテルが用いられ、特にジブチルエーテルとジイソアミルエーテルが好ましく用いられる。）と四塩化チタンの混合物、もしくはエーテル化合物と四塩化チタンとエステル化合物の混合物で処理することにより、得られる三価のチタン化合物含有固体触媒、（ｂ）有機アルミニウム化合物（トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリエチルアルミニウムとジエチルアルミニウムクロライドの混合物およびテトラエチルジアルモキサン等が好ましく用いられる）、（ｃ）電子供与性化合物（ｔｅｒｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシラン、Ｔｅｒｔ−ブチルエチルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン等が好ましく用いられる。）よりなる触媒系が挙げられる。
【００２５】
成分（Ａ）の重合方法としては、例えば、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、シクロヘキサン、メチルシクロセキサン、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの炭化水素に代表される不活性溶剤を用いる溶剤重合法、液状のモノマーを溶剤として用いる塊状重合法、気体のモノマー中で行う気相重合法、またはこれらの組み合わせからなる重合法を用いることができる。この中でも、塊状重合法、気相重合法、または塊状重合法と気相重合法を連続的に行う塊状−気相重合法が後処理も容易である為、好ましい。
【００２６】
具体的な成分（Ａ）の製造条件としては、例えば、下記の方法を挙げることができる。
触媒系としては、（ｂ）有機アルミニウム化合物中のＡｌ原子／（ａ）固体触媒中のＴｉ原子のモル比を１〜２０００、好ましくは５〜１５００、（ｃ）電子供与性化合物／（ｂ）有機アルミニウム化合物中のＡｌ原子のモル比を通常０．０２〜５００、好ましくは０．０５〜５０となるような条件が用いられる。
【００２７】
成分（Ａ）の重合は、上記触媒系の存在下、プロピレンと必要に応じてエチレンおよび／またはα−オレフィン、分子量調整剤を供給し、重合温度２０〜１５０℃、好ましくは、３５〜９５℃の範囲で重合することができる。
【００２８】
成分（Ａ）の極限粘度を４〜１０ｄｌ／ｇの範囲に調整する方法としては特に限定されないが、分子量調整剤として水素を使用する方法が好ましい。中でも極限粘度が５ｄｌ／ｇ以上の場合は、実質的に水素の非存在下で重合する方法が好ましい。
【００２９】
成分（Ｂ）の重合方法としては、例えば、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、シクロヘキサン、メチルシクロセキサン、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの炭化水素に代表される不活性溶剤を用いる溶剤重合法、液状のモノマーを溶剤として用いる塊状重合法、気体のモノマー中で行う気相重合法、またはこれらの組み合わせからなる重合法を用いることができる。この中でも、塊状重合法、気相重合法、または塊状重合法と気相重合法を連続的に行う塊状−気相重合法が後処理も容易である為、好ましい。
【００３０】
具体的な成分（Ｂ）の製造条件としては、例えば、下記の方法を挙げることができる。
触媒系としては、成分（Ａ）と同一のものを用いてもよいし、異なる触媒系を用いてもよい。
成分（Ｂ）の重合条件としては、成分（Ａ）の重合温度と同一でもよいし、異なっていてもよいが、通常２０〜１５０℃、好ましくは３５〜９５℃の範囲が用いられる。
【００３１】
成分（Ｂ）の極限粘度を０．５〜３ｄｌ／ｇの範囲に調整する方法としては特に限定されないが、分子量調整剤として水素を使用する方法が好ましい。
【００３２】
成分（Ｃ）の重合方法としては、例えば、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、シクロヘキサン、メチルシクロセキサン、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの炭化水素に代表される不活性溶剤を用いる溶剤重合法、液状のモノマーを溶剤として用いる塊状重合法、気体のモノマー中で行う気相重合法、またはこれらの組み合わせからなる重合法を用いることができる。この中でも、塊状重合法、気相重合法、または塊状重合法と気相重合法を連続的に行う塊状−気相重合法が後処理も容易である為、好ましい。
【００３３】
具体的な成分（Ｃ）の製造条件としては、例えば、下記の方法を挙げることができる。
触媒系としては、成分（Ａ）および／または成分（Ｂ）と同一のものを用いてもよいし、異なる触媒系を用いてもよい。
成分（Ｃ）の重合は、上記触媒系の存在下、プロピレンとエチレンおよび、必要に応じて分子量調整剤を供給し、重合温度２０〜１５０℃、好ましくは、３５〜９５℃の範囲で重合することができる。
【００３４】
成分（Ａ）の極限粘度を３〜１０ｄｌ／ｇの範囲に調整する方法としては特に限定されないが、分子量調整剤として水素を使用する方法が好ましい。中でも極限粘度が５ｄｌ／ｇ以上の場合は、実質的に水素の非存在下で重合する方法が好ましい。
【００３５】
本発明の成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）の３成分を連続的に製造する方法や、成分（Ａ）、成分（Ｂ）の２成分、または成分（Ａ）、成分（Ｃ）の２成分、または成分（Ｂ）、成分（Ｃ）の２成分を連続的に製造する方法としては、第一段目の重合終了後、または第二段目の重合終了後に、引き続いて同一の重合槽にて重合する方法と、異なる重合槽で重合する方法などが挙げられる。異なる重合槽で重合法する場合には、溶剤重合法、塊状重合法、気相重合法、またはこれらの組み合わせからなる重合法を用いることができる。
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、特に生産性の観点から塊状重合法、気相重合法、またはこれらの組み合わせからなる重合法で製造されることが好ましい。
【００３６】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物（１）の具体的な製造方法としては、例えば、
（１）３槽以上の重合槽を直列に配置し、第一段階として成分（Ａ）を重合後、生成物を次の重合槽へ移送して第二段階として成分（Ｂ）を重合し、更にその後、第一段階および第二段階の重合で得られた生成物を次の重合槽へ移送して第三段階として成分（Ｃ）を重合する連続式重合方法により得られる方法、
（２）２槽以上の重合槽を直列に配置し、第一段階として成分（Ａ）を重合後、生成物を次の重合槽へ移送して第二段階として成分（Ｃ）を重合する連続式重合方法により得られる成分と、成分（Ｂ）を１槽または２槽以上の重合槽で単独重合して得られる成分とを混合する方法、
（３）２槽以上の重合槽を直列に配置し、第一段階として成分（Ｂ）を重合後、生成物を次の重合槽へ移送して第二段階として成分（Ｃ）を重合する連続式重合方法により得られる成分と、成分（Ａ）を１槽または２槽以上の重合槽で単独重合して得られる成分とを混合する方法、
（４）２槽以上の重合槽を直列に配置し、第一段階として成分（Ａ）を重合後、生成物を次の重合槽へ移送して第二段階として成分（Ｂ）を重合する連続式重合方法により得られる成分と、２槽以上の重合槽を直列に配置し、第一段階として成分（Ｂ）を重合後、生成物を次の重合槽へ移送して第二段階として成分（Ｃ）を重合する連続式重合方法により得られる成分とを混合する方法、
（５）成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）をそれぞれ１槽または２槽以上の重合槽で単独重合して得られる成分とを混合する方法、などが挙げられる。
なお、第一段階および第二段階それぞれの重合槽は１槽でも２槽以上でも良い。
【００３７】
成分Ａ，Ｂ，Ｃの重合方法
上記（１）の方法によって成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）を連続的に製造する場合、前段で分子量の低いポリプロピレン成分を製造した後、後段以降で相対的に分子量の高いポリプロピレン成分を重合する為には、第一段目に含まれる水素などの分子量調整剤を、第２段目以降の重合開始前に除去する必要がある場合があり、また、前段でエチレン含有量の多いプロピレン−エチレン共重合体成分を製造した後、後段でエチレン含量の少ないプロピレン系重合体成分を重合するには、後段の重合開始前にエチレンを除去する必要がある場合がある為、例えば、特開２００６−５２３８７に記載されている様な、前段のポリマーに同伴するガスを分離する装置を用いることが好ましい。
【００３８】
成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）のうち２成分以上を連続して重合する場合、各成分の割合を調整する方法としては、例えば重合時の各工程の滞留時間や重合温度、重合槽の大きさや数を調整する事により、所望の重合比率のポリプロピレン系樹脂組成物を得ることができる。
【００３９】
なお、第三段階の重合により製造する場合の成分（Ａ）、成分（Ｂ）および成分（Ｃ）の極限粘度は、第一段階〜第三段階の重合条件を適宜設定することにより上記範囲内とすることができる。
通常は極限粘度の加生成が成り立つとして、成分（Ａ）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）とからなるポリプロピレン樹脂組成物（１）の場合は、最終的に得られたポリプロピレン樹脂組成物の極限粘度（［η］）と、第二段階の重合で得られた該成分（Ａ）と該成分（Ｂ）からなる組成物Ｇの極限粘度（［η］Ｇ）と、該成分（Ａ）の極限粘度（［η］Ａ）、および該成分（Ａ）、該成分（Ｂ）と該成分（Ｃ）それぞれのポリプロピレン系樹脂組成物（１）中の含有割合（重量％）から、下記数式１，２により、該成分（Ｂ）の極限粘度（［η］Ｂ）、該成分（Ｃ）の極限粘度（［η］Ｃ）を求める。
[η]Ｂ  ＝  （  [η]Ｇ×（ＷＰＰ１＋ＷＰＰ２）  −  [η]ＰＰ１×ＷＰＰ１  ）  ÷  ＷＰＰ２  [数式１]
[η]Ｃ  ＝  （  [η]×１００  −  [η]Ｇ×（ＷＰＰ１＋ＷＰＰ２）  ）  ÷  ＷＥＰ３      [数式２]
[η]        ：  ポリプロピレン系樹脂組成物（１）の極限粘度    （ｄｌ／ｇ）
[η]Ｇ     ：  成分（Ａ）と成分（Ｂ）からなる組成物Ｇの極限粘度    （ｄｌ／ｇ）
[η]Ａ  ：  成分（Ａ）の極限粘度    （ｄｌ／ｇ）
[η]Ｂ  ：  成分（Ｂ）の極限粘度    （ｄｌ／ｇ）
[η]Ｃ  ：  成分（Ｃ）の極限粘度    （ｄｌ／ｇ）
ＷＰＰ１    ：  成分（Ａ）の含有割合  （重量％）
ＷＰＰ２    ：  成分（Ｂ）の含有割合  （重量％）
ＷＥＰ３    ：  成分（Ｃ）の含有割合  （重量％）
【００４０】
また、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、極限粘度（［η］Ａ）が４〜１０ｄｌ／ｇである結晶性プロピレン系重合体成分（成分（Ａ））４０〜８０重量％を製造する工程と、極限粘度（［η］Ｂ１）が０．５〜３ｄｌ／ｇである結晶性プロピレン系重合体成分（以下、「成分（Ｂ１）」と記載することがある。）２０〜６０重量％を製造する工程（但し、成分（Ａ）と成分（Ｂ１）との合計の重量を１００重量％とする。）とを含む重合方法により得られるプロピレン系重合体（以下、「重合体（Ｄ）」と記載することがある。）と、
極限粘度（［η］Ｂ２）が０．５〜３ｄｌ／ｇである結晶性プロピレン系重合体成分（以下、「成分（Ｂ２）」と記載することがある。）６０〜８０重量％を製造する工程と、極限粘度（［η］Ｃ）が４〜１０ｄｌ／ｇであり、エチレンに由来する構造単位の含有量が２０〜７０重量％であり、プロピレンに由来する構造単位の含有量が３０〜８０重量％であるエチレン−プロピレンランダム共重合体成分（成分（Ｃ））（但し、エチレンに由来する構造単位の含有量とプロピレンに由来する構造単位の含有量との合計の重量を１００重量％とする。）２０〜４０重量％を製造する工程（但し、成分（Ｂ２）と成分（Ｃ）との合計の重量を１００重量％とする。）とを含む重合方法により得られるプロピレン−エチレン共重合体（以下、「重合体（Ｅ）」と記載することがある。）とからなり、
成分（Ａ）の含有量が１５〜５３重量％であり、成分（Ｂ１）と成分（Ｂ２）との合計の含有量が４０〜７０重量％であり、成分（Ｃ）の含有量が７〜４０重量％であり（但し、成分（Ａ）と成分（Ｂ１）と成分（Ｂ２）と成分（Ｃ）との合計の重量を１００重量％とする。）、成分（Ａ）と成分（Ｃ）との合計の重量が３０〜６０重量％であるポリプロピレン系樹脂組成物（以下、「ポリプロピレン系樹脂組成物（２）」と記載することがある。）である。
【００４１】
重合体（Ｄ）における成分（Ａ）は、上記ポリプロピレン系樹脂組成物（１）における成分（Ａ）と同じ意味を表し、重合体（Ｅ）における成分（Ｃ）は、上記ポリプロピレン系樹脂組成物（１）における成分（Ｃ）と同じ意味を表し、重合体（Ｄ）における成分（Ｂ１）および重合体（Ｅ）における成分（Ｂ２）は、上記ポリプロピレン系樹脂組成物（１）における成分（Ｂ）と同じ意味を表し、成分（Ｂ１）および成分（Ｂ２）は、同じ成分であっても異なる成分であってもよい。
【００４２】
重合体（Ｄ）における成分（Ａ）と成分（Ｂ１）との含有量は、成分（Ａ）が４０〜８０重量％であり、成分（Ｂ１）が２０〜６０重量％である（但し、成分（Ａ）と成分（Ｂ１）との合計の重量を１００重量％とする。）。好ましくは、成分（Ａ）が５０〜８０重量％であり、成分（Ｂ１）が２０〜５０重量％である（但し、成分（Ａ）と成分（Ｂ１）との合計の重量を１００重量％とする。）。
【００４３】
重合体（Ｅ）における成分（Ｂ２）と成分（Ｃ）との含有量は、成分（Ｂ２）が６０〜８０重量％であり、成分（Ｃ）が２０〜４０重量％である（但し、成分（Ｂ２）と成分（Ｃ）との合計の重量を１００重量％とする。）。好ましくは、成分（Ｂ２）が６０〜７５重量％であり、成分（Ｃ）が２５〜４０重量％である（但し、成分（Ｂ２）と成分（Ｃ）との合計の重量を１００重量％とする。）。
【００４４】
ポリプロピレン系樹脂組成物（２）における成分（Ａ）と成分（Ｂ１）と成分（Ｂ２）と成分（Ｃ）との含有量は、成分（Ａ）が１５〜５３重量％であり、成分（Ｂ１）と成分（Ｂ２）との合計の含有量が４０〜７０重量％であり、成分（Ｃ）の含有量が７〜４０重量％である（但し、成分（Ａ）と成分（Ｂ１）と成分（Ｂ２）と成分（Ｃ）との合計の重量を１００重量％とする。）。好ましくは、成分（Ａ）が１５〜４５重量％であり、成分（Ｂ１）と成分（Ｂ２）との合計の含有量が４０〜６０重量％であり、成分（Ｃ）の含有量が１５〜３５重量％である（但し、成分（Ａ）と成分（Ｂ１）と成分（Ｂ２）と成分（Ｃ）との合計の重量を１００重量％とする。）。
【００４５】
成分（Ａ）と成分（Ｃ）との合計の重量が３０〜６０重量％であり、好ましくは、４０〜６０重量％である。
【００４６】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物（２）の具体的な製造方法としては、例えば、第一段階の重合工程により、成分（Ａ）と成分（Ｂ１）とを重合して重合体（Ｄ）を製造し、第二段階の重合工程により、成分（Ｂ２）と成分（Ｃ）とを重合して重合体（Ｅ）を製造し、その後、重合体（Ｄ）と重合体（Ｅ）とを混合する方法等が挙げられる。
【００４７】
なお、第二段階の重合工程により、成分（Ａ）と成分（Ｂ１）とを重合して重合体（Ｄ）を製造する場合の成分（Ａ）や成分（Ｂ１）の極限粘度は、各重合槽での製造条件を適宜設定することにより上記範囲内とすることができる。
通常は極限粘度の加生成が成り立つとして、最終的に得られた重合体（Ｄ）の極限粘度[η]と成分（Ａ）の極限粘度［η］Ａ、および該成分（Ａ）と該成分（Ｂ１）それぞれの重合体（Ｄ）中の含有割合（重量％）から、下記数式３により、該成分（Ｂ１）の極限粘度［η］Ｂ１を求める。
また、第二段階の重合工程により、成分（Ｂ２）と成分（Ｃ）とを重合して重合体（Ｅ）を製造する場合も同様にして求めることができる。
[η]Ｂ１  ＝  （  [η]×１００  −  [η]Ａ×ＷＰＰ１  ）  ÷  ＷＰＰ２      [数式３]
[η]        ：  重合体（Ｄ）の極限粘度    （ｄｌ／ｇ）
[η]Ａ  ：    成分（Ａ）の極限粘度    （ｄｌ／ｇ）
[η]Ｂ１  ：  成分（Ｂ１）の極限粘度    （ｄｌ／ｇ）
ＷＰＰ１    ：  成分（Ａ）の含有割合  （重量％）
ＷＰＰ２    ：  成分（Ｂ１）の含有割合  （重量％）
【００４８】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物（１）またはポリプロピレン系樹脂組成物（２）には、さらなる物性向上を計るため、本発明の目的および効果を損なわない範囲で、フェノール系安定剤、ホスファイト系安定剤、滑剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、ポリエチレン系樹脂等を添加してもよい。フェノール系安定剤としては、例えば、２，６−ジーｔ−ブチルーｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０）、ｎ−オクタデシル−３−（４’−ヒドロキシ−３，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）プロピオネート（ＩＲＧＡＮＯＸ  １０７６）等が挙げられ、ホスファイト系安定剤としては、例えば、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト等が挙げられ、滑剤としては、例えば、高級脂肪酸アミド、高級脂肪酸エステル等が挙げられ、帯電防止剤としては、例えば、炭素原子数８〜２２の脂肪酸のグリセリンエステル、ソルビタン酸エステル、ポリエチレングリコールエステル等が挙げられ、ブロッキング防止剤としては、例えば、シリカ、炭酸カルシウム、タルク等が挙げられ、ポリエチレン系樹脂としては、例えば、エチレン−α−オレフィン共重合体、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン等が挙げられる。
【００４９】
種々の目的に応じて配合する、フェノール系安定剤、ホスファイト系安定剤、滑剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、ポリエチレン系樹脂等は、あらかじめ本発明のポリプロピレン系樹脂組成物（１）またはポリプロピレン系樹脂組成物（２）と溶融混練したのちフィルム加工に供してもよいし、個々にドライブレンドまたは一種以上のマスターバッチにしてドライブレンド後フィルム加工に供してもよく、いずれの方法を用いてもよい。
【００５０】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物（１）またはポリプロピレン系樹脂組成物（２）は、例えば、単軸押出機や同方向二軸押出機、異方向二軸押出機、バンバリーミキサーなどの溶融混練装置を用いてペレット化し、フィルム成形機に供する事が出来る。
【００５１】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物が上記重合体（Ｄ）と上記重合体（Ｅ）とを混合して得られる場合には、例えば、ヘンシェルミキサー等の装置を用いて予めパウダー混合した後にペレット化し、フィルム成形機に供する方法や、それぞれの重合体をペレット化した後に混合機等を用いて混合し、フィルム成形機に供する方法のいずれを選択しても構わない。
【００５２】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物（１）またはポリプロピレン系樹脂組成物（２）を溶融混練して得られたペレットのＭＦＲは、加工適正とフィルム強度の観点から、好ましくは、０．１〜２０ｇ／分であり、より好ましくは、１〜１０ｇ／１０分である。
【００５３】
本発明のポリプロピレン系フィルムは、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物（１）またはポリプロピレン系樹脂組成物（２）を含むものであり、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物（１）またはポリプロピレン系樹脂組成物（２）を含む単層フィルムであってもよく、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物（１）またはポリプロピレン系樹脂組成物（２）を含む層を少なくとも１層以上含む積層フィルムであってもよい。積層フィルムの場合、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物（１）またはポリプロピレン系樹脂組成物（２）を含む層は、フィルム最表面に構成されることが好ましい。該ポリプロピレン系樹脂組成物からなる層が１層の場合は、反対側の最表面に粘着性樹脂からなる層を積層することができる。
【００５４】
本発明のポリプロピレン系フィルムの膜厚として、好ましくは、１０〜２５０μｍであり、より好ましくは、２０〜１５０μｍであり、更に好ましくは、２０〜１００μｍである。
【００５５】
本発明のポリプロピレン系フィルムの製造方法としては、公知のインフレーションフィルム製造装置やＴダイフィルム製造装置等を用い、公知の成形加工条件で製膜する方法が挙げられる。中でもＴダイフィルム製造装置を用いる製造方法が好ましい。
Ｔダイフィルム製造装置を用いる場合の公知の成形加工条件例は下記のとおりである。
ダイリップから押出される溶融樹脂の温度  …  １８０〜３００℃
ダイリップ部での溶融樹脂の剪段速度      …  １０〜１５００ｓｅｃ−１
チルロールの回転速度                          …  １０〜５００ｍ／ｍｉｎ
チルロールの温度                                …  １０〜８０℃
【００５６】
本発明のポリプロピレン系フィルムには印刷性、ラミネート特性、金属蒸着適正の付与を促進する目的で、コロナ放電処理や火炎処理、プラズマ処理などの表面処理を行うことが出来る。また、片面に粘着剤が塗布されていても構わない。粘着剤としては、例えば、アクリル系粘着剤、ゴム系粘着剤、シリコーン粘着剤等が挙げられる。
【００５７】
本発明のポリプロピレン系フィルムが多層フィルムの場合の製造方法としては、通常用いられる共押出法、押出ラミネート法、熱ラミネート法、ドライラミネート法等が挙げられる。
また、本発明のポリプロピレン系フィルムは、事前に成形して得られたフィルムまたはシートを延伸してフィルムを製造する事もできる。延伸方法としては、例えば、ロール延伸法、テンター延伸法、チューブラー延伸法等により一軸または二軸に延伸する方法が挙げられる。
【００５８】
本発明のポリプロピレン系フィルムに存在するフィッシュアイをできる限り低減する目的で、金属繊維焼結フィルターを用いる事が出来る。該金属焼結フィルターは造粒機やフィルム製造装置の押出機の下流側に設置され、溶融混練されたポリプロピレン系樹脂組成物の濾過に用いられる。
金属繊維焼結フィルターの設置方法としては、ブレーカープレート上流に取り付けて用いる方法や、リーフディスクフィルターに設置する方法などが挙げられる。
【００５９】
本発明のポリプロピレン系フィルムはプロテクトフィルム等の工業用フィルムに好適に用いられるだけでなく、パン、野菜、レトルト食品等の食品包装用途やシャツなどの衣類包装用途など、種々包装フィルムとして使用する事も出来る。
また、該フィルムは、ドライラミネート法、サンドラミ法等のラミネーション法等公知の技術によりセロハン、紙、織物、板紙、アルミニウム箔、ナイロン６、ナイロン６６等のポリアミド樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル樹脂、延伸ポリプロピレン等の基材にラミネートしたフィルムとして利用する事もできる。
【実施例】
【００６０】
以下、実施例および具体例によって本発明を説明する。
実施例および比較例の各項目の測定値は、下記の方法で測定した。
（１）重合体の極限粘度（単位：ｄｌ／ｇ）
ウベローデ型粘度計を用いて１３５℃テトラリン中で測定を行った。なお、下記参考例１における結晶性プロピレン重合体部分（ｂ）の極限粘度は結晶性プロピレン重合体部分（ａ）および重合体全体の極限粘度等より明細書中に記載の計算式を用いて求めた。
（２）メルトフローレート（ＭＦＲ）
ＪＩＳ  Ｋ７２１０の条件１４（Condition Number 14）の方法に従って２３０℃で測定した。（単位：ｇ／１０分）
（３）霞度（ＨＡＺＥ、単位：％）
ＪＩＳ  Ｋ７１０５に従い測定した。
（４）フィッシュアイ評価
Ｔダイフィルム成形機を用いてフィルムの製膜を行った後にフィルム１枚を切り出し、１６ｃｍ角（２５６ｃｍ２）で見られる全てのフィッシュアイ数を目視計測した。
【００６１】
実施例および比較例で用いた重合体および添加剤は、以下のとおりであった。
［亜リン酸エステル類（１）］
化合物名  ：  ２，４，８，１０−テトラ−ｔ−ブチル−６−[３−（３−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔブチルフェニル）プロポキシ]ジベンゾ[ｄ，ｆ]  [１，３，２]ジオキサホスフェピン
商品名  住友化学製  スミライザーＧＰ
［フェノール系酸化防止剤（１）］
商品名  イルガノックス１０１０  （チバスペシャリティーケミカルズ社製）  
［重合体（Ｄ−１）］
Ｔｉ−Ｍｇ系触媒系のチーグラー・ナッタ型触媒を用い、第一工程を気相中でプロピレンとエチレンの共重合体成分（成分（Ａ−１））を重合し、次いで第二工程を気相中でプロピレンとエチレンの共重合体成分（成分（Ｂ１−１））を重合した。得られた樹脂粉末は、成分（Ａ−１）の含有量が６５重量％、極限粘度（［η］Ａ）が８．５ｄｌ／ｇ、エチレン含有量が３重量％であり、成分（Ｂ１−１）の含有量が３５重量％、極限粘度（［η］Ｂ１）が０．９ｄｌ／ｇ、エチレン含有量が０．１重量％であった。
［重合体（Ｅ−１）］
Ｔｉ−Ｍｇ系触媒系のチーグラー・ナッタ型触媒を用い、第一工程を気相中でプロピレンの単独重合体成分（成分（Ｂ２−１））を重合し、次いで第二工程を気相中でプロピレンとエチレンの共重合体成分（成分（Ｃ−１））を重合した。得られた樹脂粉末は、成分（Ｂ２−１）の含有量が８４重量％、極限粘度（［η］Ｂ１）が１ｄｌ／ｇであり、成分（Ｃ−１）の含有量が１６重量％、極限粘度（［η］Ｃ）が５ｄｌ／ｇ、エチレン含有量が３５重量％であった。
［重合体（Ｔ−１）］
Ｔｉ−Ｍｇ系触媒系のチーグラー・ナッタ型触媒を用いて、気相中でプロピレンの単独重合体を重合した。得られた樹脂パウダーの極限粘度を測定したところ３ｄｌ／ｇであった。
［重合体（Ｔ−２）］
Ｔｉ−Ｍｇ系触媒系のチーグラー・ナッタ型触媒を用い、第一工程を気相中でプロピレンの単独重合体成分（成分（Ｘ））を重合し、次いで第二工程を気相中でプロピレンとエチレンの共重合体成分（成分（Ｙ））を重合した。得られた樹脂粉末は、成分（Ｘ）の含有量が８０重量％、極限粘度［η］が１．１ｄｌ／ｇであり、成分（Ｙ）の含有量が２０重量％、極限粘度［η］が２．８ｄｌ／ｇ、エチレン含有量が３８重量％であった。
【００６２】
［実施例１］
重合体（Ｄ−１）  ３０重量％に対して、重合体（Ｅ−１）  ７０重量％、亜リン酸エステル類（１）（住友化学社製）  ０．０５重量部、およびフェノール系酸化防止剤（１）  ０．１５重量部を混合した後、日本製鋼所製同方向二軸押出機；ＴＥＸ３０を用い、シリンダー温度２３０℃、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、押出量２０ｋｇ／ｈｒで溶融押出を行ってペレット化した。得られたペレットを２３０℃で測定したメルトフローレートは３．１ｇ／１０分であった。
得られたペレットを５０ｍｍφ押出機にて２５０℃となる条件で溶融混練し、２５０℃に昇温したＴダイ（ダイ幅６００ｍｍ）に導入して溶融押し出しを行った。押し出されたフィルムは、３０℃に温調され１８ｍ／分で回転する冷却ロールにて冷却固化させて、厚さ３０μｍの単層の未延伸フィルムを得た。
【００６３】
［比較例１］
重合体（Ｄ−１）  ７０重量％に対して、重合体（Ｅ−１）  ３０重量％、亜リン酸エステル類（１）（住友化学社製）  ０．０５重量部、およびフェノール系酸化防止剤（１）  ０．１５重量部を混合した後、日本製鋼所製同方向二軸押出機；ＴＥＸ３０を用い、シリンダー温度２３０℃、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、押出量２０ｋｇ／ｈｒで溶融押出を行ってペレット化した。得られたペレットを２３０℃で測定したメルトフローレートは１．２ｇ／１０分であった。
得られたペレットを５０ｍｍφ押出機にて２５０℃となる条件で溶融混練し、２５０℃に昇温したＴダイ（ダイ幅６００ｍｍ）に導入して溶融押し出しを行った。押し出されたフィルムは、３０℃に温調され１８ｍ／分で回転する冷却ロールにて冷却固化させて、厚さ３０μｍの単層の未延伸フィルムを得た。
【００６４】
［比較例２］
重合体（Ｅ−１）  １００重量％に対して、亜リン酸エステル類（１）（住友化学社製）  ０．０５重量部、およびフェノール系酸化防止剤（１）  ０．１５重量部を混合した後、日本製鋼所製同方向二軸押出機；ＴＥＸ３０を用い、シリンダー温度２３０℃、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、押出量２０ｋｇ／ｈｒで溶融押出を行ってペレット化した。得られたペレットを２３０℃で測定したメルトフローレートは２７ｇ／１０分であった。
得られたペレットを５０ｍｍφ押出機にて２５０℃となる条件で溶融混練し、２５０℃に昇温したＴダイ（ダイ幅６００ｍｍ）に導入して溶融押し出しを行った。押し出されたフィルムは、３０℃に温調され１８ｍ／分で回転する冷却ロールにて冷却固化させて、厚さ３０μｍの単層の未延伸フィルムを得た。
【００６５】
［比較例３］
重合体（Ｔ−１）  ５０重量％に対して、重合体（Ｅ−１）  ５０重量％、亜リン酸エステル類（１）（住友化学社製）  ０．０５重量部、およびフェノール系酸化防止剤（１）  ０．１５重量部を混合した後、日本製鋼所製同方向二軸押出機；ＴＥＸ３０を用い、シリンダー温度２３０℃、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、押出量２０ｋｇ／ｈｒで溶融押出を行ってペレット化した。得られたペレットを２３０℃で測定したメルトフローレートは１．９ｇ／１０分であった。
得られたペレットを５０ｍｍφ押出機にて２５０℃となる条件で溶融混練し、２５０℃に昇温したＴダイ（ダイ幅６００ｍｍ）に導入して溶融押し出しを行った。押し出されたフィルムは、３０℃に温調され１８ｍ／分で回転する冷却ロールにて冷却固化させて、厚さ３０μｍの単層の未延伸フィルムを得た。
【００６６】
［比較例４］
重合体（Ｄ−１）  ５０重量％に対して、重合体（Ｔ−２）  ５０重量％、亜リン酸エステル類（１）（住友化学社製）  ０．０５重量部、およびフェノール系酸化防止剤（１）  ０．１５重量部を混合した後、日本製鋼所製同方向二軸押出機；ＴＥＸ３０を用い、シリンダー温度２３０℃、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、押出量２０ｋｇ／ｈｒで溶融押出を行ってペレット化した。得られたペレットを２３０℃で測定したメルトフローレートは２．８ｇ／１０分であった。
得られたペレットを５０ｍｍφ押出機にて２５０℃となる条件で溶融混練し、２５０℃に昇温したＴダイ（ダイ幅６００ｍｍ）に導入して溶融押し出しを行った。押し出されたフィルムは、３０℃に温調され１８ｍ／分で回転する冷却ロールにて冷却固化させて、厚さ３０μｍの単層の未延伸フィルムを得た。
【００６７】
実施例１および比較例１〜４で用いたポリプロピレン系樹脂組成物の物性、並びに実施例１および比較例１〜４で得られた未延伸フィルムのフィッシュアイ評価およびＨａｚｅ値の測定結果を表１〜３に示した。
【００６８】
【表１】
0005531789.tif 000002
【００６９】
【表２】
0005531789.tif 000003
【００７０】
【表３】
0005531789.tif 000004
【００７１】
実施例１で得られたポリプロピレン系樹脂組成物と、比較例１〜４で得られたポリプロピレン系樹脂組成物とを対比すると、成分（Ｃ）の含有量が少ない比較例１では、フィッシュアイが低減されるものの、霞度が低いものであり、成分（Ａ）を含まない比較例２および３では、フィッシュアイを低減させる効果が低く、さらに、霞度も低いものであり、成分（Ｃ）の代わりに、極限粘度が低い、エチレン−プロピレンランダム共重合体成分を用いた比較例４では、フィッシュアイが低減されるものの、霞度が低いものであった。