(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
精製水酸化マグネシウムスラリーを用意する工程（Ａ）と、
精製水酸化マグネシウムスラリーを、攪拌しながら、５０〜２００℃の温度で、０．５〜４時間保持することにより加熱攪拌処理をする工程（Ｂ）と、
加熱攪拌処理された第一の水酸化マグネシウムスラリーを濾過し、水洗することにより、第一の水酸化マグネシウムケーキを得る工程（Ｃ）と、
第一の水酸化マグネシウムケーキに、乾燥水酸化マグネシウム質量基準量に対して５〜１００倍の純水を加え、攪拌して、第二の水酸化マグネシウムスラリーとし、第二の水酸化マグネシウムスラリーを、濾過し、水洗することにより、第二の水酸化マグネシウムケーキを得る工程（Ｄ）と、
第一の水酸化マグネシウムケーキの代わりに第二の水酸化マグネシウムケーキを出発原料として、工程（Ｄ）をさらに１〜２０回繰り返すことにより、高純度水酸化マグネシウムケーキを得る工程（Ｅ）と、
高純度水酸化マグネシウムケーキを脱水することによって、塩素が５００質量ｐｐｍ以下で、純度９９．９質量％以上である高純度水酸化マグネシウムを得る工程（Ｆ）と、
高純度水酸化マグネシウムを、大気雰囲気中で、昇温速度２〜２０℃／分で昇温し、５００〜１５００℃で０．２〜５時間焼成することにより、酸化マグネシウム粉末を得る工程（Ｇ）と
を含む、酸化マグネシウム粉末の製造方法。
【請求項２】
工程（Ａ）の精製水酸化マグネシウムスラリーが、
塩化マグネシウム水溶液を用意する工程と、
塩化マグネシウムの反応率が５〜３０モル％となるように、塩化マグネシウム水溶液に対してアルカリ水溶液を添加し、反応させて、水酸化マグネシウム及びその他の不純物を含むスラリーを得る工程と、
水酸化マグネシウム及びその他の不純物を含むスラリーに凝集剤を添加することによって、不純物を含有及び吸着した水酸化マグネシウムを濾過又は凝集沈殿させ、濾液又は上澄液として精製塩化マグネシウム水溶液を得る工程と、
塩化マグネシウムの反応率が５０〜１００モル％となるように、精製塩化マグネシウム水溶液に対してアルカリ水溶液を添加し、反応させて、精製水酸化マグネシウムスラリーを得る工程と
を含む製造方法によって製造される、請求項１記載の酸化マグネシウム粉末の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、分散性に優れる酸化マグネシウム粉末及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
酸化マグネシウム粉末は、耐火物のほか、各種添加剤、樹脂への充填剤、光学材料、電子部品用途、蛍光体原料、各種ターゲット材原料、超伝導薄膜下地用の原料、トンネル磁気抵抗素子（ＴＭＲ素子）用のトンネル障壁原料、カラープラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）用の保護膜原料及び触媒等に利用され、きわめて広範な用途を持つ無機材料として注目されている。
【０００３】
特許文献１には、ＢＥＴ比表面積が２３０〜５００ｍ２／ｇの範囲にあって、構成する粒子のうちの８０質量％以上の粒子が目開き０．２５ｍｍの篩による篩下に属する粒子である高比表面積酸化マグネシウム粉末が開示されている。また、特許文献１には、この酸化マグネシウム粉末を製造するために、ＢＥＴ比表面積が１０〜２００ｍ２／ｇの範囲にあって、構成する粒子のうちの２０質量％を超える粒子が目開き０．２５ｍｍの篩による篩下に属する粒子である水酸化マグネシウム粒子粉末を、３００Ｐａ以下の圧力下、２５０〜５５０℃の温度にて、１〜１０時間加熱焼成することが記載されている。
【０００４】
特許文献２には、ＢＥＴ比表面積値が５〜１５０ｍ２／ｇの酸化マグネシウムを、乾式状態で目開き７０〜２００μｍのスクリーンを強制通過させて解砕し、２次粒子の累積５０％粒子径は２μｍ以下の酸化マグネシウムを製造することが開示されている。
【０００５】
特許文献３には、酸化マグネシウム前駆体を、当該前駆体全量に対して０．５〜３０質量％のハロゲン化物イオン存在下、閉鎖系で焼成することにより、立方体状であり、かつレーザ回折散乱式粒度分布測定による累積５０％粒子径（Ｄ５０）が１．０μｍ以上である酸化マグネシウム粉末を製造することが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００７−０７０２１９号公報
【特許文献２】特開平５−２８６７１３号公報
【特許文献３】特開２００８−１８４３６６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
酸化マグネシウム粉末を、光学材料、電子材料及び触媒等の用途に用いる場合には、以下のことが望まれている。すなわち、酸化マグネシウム粉末は、光学材料用途の一例では、液晶モニターの光拡散材及びＬＥＤ封止樹脂の屈折率調整剤として使用される。このような光学材料用途では、分散性に優れ、平均粒子径が小さく、熱伝導性に優れる酸化マグネシウム粉末が望まれている。また、電子材料においては、分散性に優れ、平均粒子径が小さく、微小サイズの粒子を含まない、高純度の酸化マグネシウム粉末が求められている。また、触媒においては、分散性に優れ、微小サイズの粒子を含まず、高い反応性を示す酸化マグネシウム粉末が求められている。したがって、酸化マグネシウム粉末を、光学材料、電子材料及び触媒等の用途に用いる場合には、分散性に優れ、平均粒子径が小さく、粒子径が均一で、微小サイズの粒子を含まないことが望まれている。
【０００８】
特許文献１に記載の酸化マグネシウム粉末では、その製造の際に粒度分布を制御していない。そのため、この酸化マグネシウム粉末には、サブミクロン以下の微粒子が含まれることとなり、この酸化マグネシウム粉末を樹脂等の材料中に配合した場合には、凝集しやすく比較的大きな固まりが生成しやすい。さらに、この酸化マグネシウム粉末には、粗大な粒子も含まれることとなる。そのため、特許文献１に記載の酸化マグネシウム粉末は、その分散性に問題がある。
【０００９】
特許文献２に記載の酸化マグネシウム粉末の製造方法を用いて、解砕処理して得られた酸化マグネシウム粉末は、分散性向上には一定の効果があったものの、粒子径が不均一である。そのため、特許文献２に記載の酸化マグネシウム粉末を、電子材料の薄膜形成等に使用した場合には、膜厚が不均一になる可能性がある。また、その酸化マグネシウム粉末を、光学材料の光拡散材等に使用した場合は、拡散効率が低いなどの問題がある。
【００１０】
特許文献３に記載の酸化マグネシウム粉末の製造方法により得られた酸化マグネシウム粉末は分散性に優れるが、粉末の比表面積が低く、反応性が悪いという問題がある。そのため、特許文献３に記載の酸化マグネシウム粉末を触媒等に使用した場合、十分な反応性を得ることができないなどの問題がある。
【００１１】
そこで、本発明は、分散性に優れ、平均粒子径が小さく、粒子径が均一で、微小サイズの粒子を含まない酸化マグネシウム粉末及びその製造方法を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は、ＢＥＴ比表面積が５ｍ２／ｇ以上、レーザ回折散乱式粒度分布測定による累積５０％粒子径（Ｄ５０）が０．３〜１．５μｍ、レーザ回折散乱式粒度分布測定による累積１０％粒子径（Ｄ１０）と累積９０％粒子径（Ｄ９０）との比Ｄ９０／Ｄ１０が５以下、及びＤ１０が０．１μｍ以上である、酸化マグネシウム粉末である。この酸化マグネシウム粉末は、分散性に優れ、平均粒子径が小さく、粒子径が均一で、微小サイズの粒子を含まない酸化マグネシウム粉末である。
【００１３】
本発明の酸化マグネシウム粉末の好ましい態様を以下に示す。本発明では、これらの態様を適宜組み合わせることができる。
（１）Ｃｕ−Ｋα線を用いた粉末Ｘ線回折法により、酸化マグネシウム粉末の回折角（２θ）に対する回折Ｘ線強度を測定した場合に、酸化マグネシウム粉末の（１１１）面による回折Ｘ線強度ピークの半価幅が、０．１〜１度である。半価幅の範囲が、０．１〜１度であることにより、結晶構造の歪みが比較的少なく、かつ高い反応性を有する酸化マグネシウム粉末を得ることができる。
（２）酸化マグネシウム粉末の活性度が、２０〜２０００秒である。活性度が２０〜２０００秒の範囲である酸化マグネシウム粉末は、適切な反応性を有するといえる。
（３）酸化マグネシウム粉末の塩素含有量が、５００質量ｐｐｍ以下である。原料の高純度水酸化マグネシウムの塩素含有量が５００質量ｐｐｍ以下であることにより、酸化マグネシウム粉末の製造工程において、立方体状の形状の酸化マグネシウム粒子を生成するおそれが少なくなる。その結果、原料の高純度水酸化マグネシウムを焼成することにより得られた酸化マグネシウム粉末の塩素含有量も、５００質量ｐｐｍ以下となる。
（４）酸化マグネシウム粉末の粒子が、原料の高純度水酸化マグネシウム粒子の形骸を有する。そのため、原料の高純度水酸化マグネシウム粒子の形状を制御することにより、酸化マグネシウム粉末の粒子の形状を制御することができる。
（５）酸化マグネシウム粉末の純度が、９９．９質量％以上である。本発明の酸化マグネシウム粉末の純度は高いため、電子材料、光拡散材等の光学材料、排水処理や排ガス処理等のための触媒等の様々な用途に対して好適に用いることができる。
【００１４】
また、本発明は、上述の酸化マグネシウム粉末の製造方法である。具体的には、本発明の製造方法は、精製水酸化マグネシウムスラリーを用意する工程（Ａ）を含む。また、本発明の製造方法は、精製水酸化マグネシウムスラリーを、攪拌しながら、５０〜２００℃の温度で、０．５〜４時間保持することにより加熱攪拌処理をする工程（Ｂ）を含む。また、本発明の製造方法は、加熱攪拌処理された第一の水酸化マグネシウムスラリーを濾過し、水洗することにより、第一の水酸化マグネシウムケーキを得る工程（Ｃ）を含む。また、本発明の製造方法は、第一の水酸化マグネシウムケーキに、乾燥水酸化マグネシウム質量基準量に対して５〜１００倍の純水を加え、攪拌して、第二の水酸化マグネシウムスラリーとし、その水酸化マグネシウムスラリーを、濾過し、水洗することにより、第二の水酸化マグネシウムケーキを得る工程（Ｄ）を含む。また、本発明の製造方法は、第一の水酸化マグネシウムケーキの代わりに第二の水酸化マグネシウムケーキを出発原料として、工程（Ｄ）をさらに１〜２０回繰り返すことにより、高純度水酸化マグネシウムケーキを得る工程（Ｅ）を含む。また、本発明の製造方法は、高純度水酸化マグネシウムケーキを脱水することによって、塩素が５００質量ｐｐｍ以下で、純度９９．９質量％以上である高純度水酸化マグネシウムを得る工程（Ｆ）を含む。また、本発明の製造方法は、高純度水酸化マグネシウムを、大気雰囲気中で、昇温速度２〜２０℃／分で昇温し、５００〜１５００℃で０．２〜５時間焼成することにより、酸化マグネシウム粉末を得る工程（Ｇ）を含む。本発明の製造方法によって、分散性に優れ、平均粒子径が小さく、粒子径が均一で、微小サイズの粒子を含まない酸化マグネシウム粉末を製造することができる。
【００１５】
本発明の酸化マグネシウム粉末の製造方法は、好ましくは、工程（Ａ）の精製水酸化マグネシウムスラリーが、以下の工程を含む製造方法によって製造される。すなわち、精製水酸化マグネシウムスラリーを用意する工程が、好ましくは、塩化マグネシウム水溶液を用意する工程と、塩化マグネシウムの反応率が５〜３０モル％となるように、塩化マグネシウム水溶液に対してアルカリ水溶液を添加し、反応させて、水酸化マグネシウム及びその他の不純物を含むスラリーを得る工程と、水酸化マグネシウム及びその他の不純物を含むスラリーに凝集剤を添加することによって、不純物を含有する水酸化マグネシウムを濾過又は凝集沈殿させ、濾液又は上澄液として精製塩化マグネシウム水溶液を得る工程と、塩化マグネシウムの反応率が５０〜１００モル％となるように、精製塩化マグネシウム水溶液に対してアルカリ水溶液を添加し、反応させて、精製水酸化マグネシウムスラリーを得る工程とを含む。上述の精製水酸化マグネシウムスラリーの製造方法を用いることにより、比較的簡単に、純度の高い精製水酸化マグネシウムスラリーの製造を確実に行うことができる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明により、分散性に優れ、平均粒子径が小さく、粒子径が均一で、微小サイズの粒子を含まない酸化マグネシウム粉末及びその製造方法を得ることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
本発明は、分散性に優れ、平均粒子径が小さく、粒子径が均一で、微小サイズの粒子を含まない酸化マグネシウム（ＭｇＯ）粉末の製造方法及びその製造方法により製造された酸化マグネシウム粉末である。以下、本発明の酸化マグネシウム粉末及びその製造方法について、詳しく説明する。
【００１８】
まず、本発明の酸化マグネシウム粉末について、詳しく説明する。本発明の酸化マグネシウム粉末は、所定のＢＥＴ比表面積及びレーザ回折散乱式粒度分布測定による累積５０％粒子径（Ｄ５０）等の粒子径を有することに特徴がある。
【００１９】
本発明の酸化マグネシウム粉末は、ＢＥＴ法により測定した比表面積（ＢＥＴ比表面積）が５ｍ２／ｇ以上、好ましくは１０〜２００ｍ２／ｇ、より好ましくは１３〜１６０ｍ２／ｇである。本発明の酸化マグネシウム粉末のＢＥＴ比表面積が、所定の範囲であることにより、優れた分散性を得ることができる。
【００２０】
本発明の酸化マグネシウム粉末は、レーザ回折散乱式粒度分布測定による累積５０％粒子径（Ｄ５０）が０．３〜１．５μｍである。レーザ回折散乱式粒度分布測定による累積５０％粒子径（Ｄ５０）とは、レーザ回折散乱式粒度分布測定装置を用いて測定した粒子径のうち、小さい方から質量基準で累積５０％の粒子径をいう。累積５０％粒子径（Ｄ５０）は、平均粒子径に相当するといえるものであるから、累積５０％粒子径（Ｄ５０）が０．３〜１．５μｍであることにより、平均粒子径が小さく、優れた分散性を得ることができる。
【００２１】
本発明の酸化マグネシウム粉末は、レーザ回折散乱式粒度分布測定による累積１０％粒子径（Ｄ１０）と累積９０％粒子径（Ｄ９０）との比Ｄ９０／Ｄ１０が５以下、好ましくは３〜５の範囲である。レーザ回折散乱式粒度分布測定による累積１０％粒子径（Ｄ１０）及び累積９０％粒子径（Ｄ９０）とは、レーザ回折散乱式粒度分布測定装置を用いて測定した粒子径のうち、小さい方から質量基準でそれぞれ累積１０％及び累積９０％の粒子径をいう。比Ｄ９０／Ｄ１０が低い値であることは、粒度分布が狭い（粒度分布がシャープであり、粒子径がそろっている）ことを意味するものである。したがって、Ｄ９０／Ｄ１０が５以下、好ましくは３〜５の範囲であることにより、酸化マグネシウム粉末の粒度分布が狭く、凝集が少ないので、優れた分散性を得ることができる。
【００２２】
本発明の酸化マグネシウム粉末は、Ｄ１０が０．１μｍ以上、好ましくは０．２μｍ以上、より好ましくは０．２〜０．７μｍの範囲である。Ｄ１０が所定の値より大きいことは、微小サイズの粒子が少ないことを示す。したがって、Ｄ１０が０．１μｍ以上、好ましくは０．２μｍ以上、より好ましくは０．２〜０．７μｍの範囲であることにより、優れた分散性を得ることをさらに確実にすることができる。
【００２３】
また、本発明の酸化マグネシウム粉末においては、Ｃｕ−Ｋα線を用いた粉末Ｘ線回折法において、回折角（２θ）に対する回折Ｘ線強度を測定した場合に、酸化マグネシウム粉末の（１１１）面による回折Ｘ線強度ピークの半価幅は、０．１〜１度の範囲であり、好ましくは、０．２〜０．７度の範囲である。酸化マグネシウム粉末の（１１１）面による回折Ｘ線強度ピークの半価幅が小さく、所定の範囲にあることは、（１１１）面の面間隔の分布が小さいことを意味し、酸化マグネシウム粉末を構成する粒子の結晶構造の歪みが少ないことを意味する。また、結晶構造の歪が少なすぎると、酸化マグネシウム粒子の結晶性が良くなり、反応性が低下する。したがって、このような範囲の回折Ｘ線強度ピークの半価幅を有することにより、酸化マグネシウム粉末の優れた分散性及び高い反応性をより確実にすることができる。
【００２４】
また、本発明の酸化マグネシウム粉末においては、活性度が、２０〜２０００秒の範囲であり、好ましくは、４０〜１０００秒の範囲である。「活性度」とは、０．４Ｎのクエン酸水溶液１００ｍｌが酸化マグネシウムの中和量の４０％に相当するように、酸化マグネシウム２．０２gを秤量し、当該クエン酸水溶液を攪拌している中に当該酸化マグネシウム粉末を加え、クエン酸すべてが酸化マグネシウムと反応するまでの時間、すなわち、ｐＨ７を越えるまでの時間のことをいう。したがって、このような範囲の活性度を有することにより、酸化マグネシウム粉末は適切な反応性を有するといえる。
【００２５】
また、本発明の酸化マグネシウム粉末の塩素含有量は、５００質量ｐｐｍ以下、好ましくは３００質量ｐｐｍ以下、より好ましくは２００質量ｐｐｍ以下であり、塩素を全く含まなくてもよい。また、原料の高純度水酸化マグネシウムの塩素含有量が５００質量ｐｐｍ以下、好ましくは３００質量ｐｐｍ以下、より好ましくは２００質量ｐｐｍ以下であることにより、酸化マグネシウム粉末の製造工程において、分散性を阻害する立方体状の形状の酸化マグネシウム粒子を生成するおそれが少なくなる。そのため、分散性に優れ、平均粒子径が小さく、粒子径が均一で、微小サイズの粒子を含まない酸化マグネシウム粉末を得ることができる。そして、得られる酸化マグネシウム粉末の塩素含有量も、５００質量ｐｐｍ以下、好ましくは３００質量ｐｐｍ以下、より好ましくは２００質量ｐｐｍ以下となる。
【００２６】
また、本発明の酸化マグネシウム粉末の粒子は、原料の高純度水酸化マグネシウムの粒子の形骸を有することができる。そのため、原料の高純度水酸化マグネシウム粒子の形状を制御することにより、酸化マグネシウム粉末の粒子の形状を制御することができる。
【００２７】
本発明の酸化マグネシウム粉末の純度は、９９．９質量％以上である。そのため、本発明の酸化マグネシウム粉末は、電子材料、光拡散材等の光学材料、排水処理や排ガス処理等のための触媒等の様々な用途に対して好適に用いることができる。
【００２８】
本明細書において「純度」は、１００質量％から測定対象となる不純物元素の質量の合計を差し引いた値として算出することができる。測定対象となる不純物元素は、Ａｇ、Ａｌ、Ｂ、Ｂａ、Ｂｉ、Ｃｄ、Ｃｌ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｋ、Ｌｉ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｎａ、Ｎｉ、Ｐ、Ｐｂ、Ｓ、Ｓｉ、Ｓｒ、Ｔｌ、Ｖ、Ｚｎ及びＺｒである。
【００２９】
次に、本発明の酸化マグネシウム粉末の製造方法について説明する。本発明の酸化マグネシウム粉末の製造方法は、所定の濾過及び水洗を行って製造した塩素含有量の少ない高純度水酸化マグネシウムを製造し、その高純度水酸化マグネシウムを原料とし、所定の焼成条件によって焼成することに特徴がある。本発明の酸化マグネシウム粉末の製造方法によって、ＢＥＴ比表面積が５ｍ２／ｇ以上、レーザ回折散乱式粒度分布測定による累積５０％粒子径（Ｄ５０）が０．３〜１．５μｍ、レーザ回折散乱式粒度分布測定による累積１０％粒子径（Ｄ１０）と累積９０％粒子径（Ｄ９０）との比Ｄ９０／Ｄ１０が５以下、及びＤ１０が０．１μｍ以上である、酸化マグネシウム粉末を製造することができる。
【００３０】
本発明の酸化マグネシウム粉末の製造方法は、精製水酸化マグネシウムスラリーを用意する工程（Ａ）を含む。精製水酸化マグネシウムスラリーとは、純度９９質量％以上、好ましくは純度９９．９質量％以上の水酸化マグネシウムを含むスラリーである。
【００３１】
本発明の酸化マグネシウム粉末の製造方法において、精製水酸化マグネシウムスラリーの製造方法は、特に限定されない。比較的簡単に、純度の高い精製水酸化マグネシウムスラリーを確実に得ることができる点から、精製水酸化マグネシウムスラリーは、次に述べるような製造方法により製造することが好ましい。
【００３２】
精製水酸化マグネシウムスラリーの好ましい製造方法は、塩化マグネシウム水溶液を用意する工程を含む。塩化マグネシウム水溶液としては、塩化マグネシウム六水和物、塩化マグネシウム二水和物、塩化マグネシウム無水和物、苦汁（にがり）及び海水等並びにこれらの組合せから選択して用いることができる。後述の反応を確実にする点から、塩化マグネシウム水溶液の濃度は、０．５〜１０ｍｏｌ／Ｌ、好ましくは０．７〜５ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１〜３ｍｏｌ／Ｌに調整する。
【００３３】
精製水酸化マグネシウムスラリーの好ましい製造方法は、次に、塩化マグネシウムの反応率が５〜３０モル％、好ましくは１５〜２５モル％、具体的には２０モル％となるように、塩化マグネシウム水溶液に対してアルカリ水溶液を添加し、反応させて、水酸化マグネシウム及びその他の不純物を含むスラリーを得る工程を含む。アルカリ水溶液としては、水酸化ナトリウム水溶液、水酸化カルシウム水溶液及びアンモニア水等並びにこれらの組合せから選択して用いることができる。アルカリ水溶液の濃度は、反応を確実にする点から、５〜５０ｍｏｌ／Ｌ、好ましくは１０〜３０ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１５〜２０ｍｏｌ／Ｌに調整する。
【００３４】
精製水酸化マグネシウムスラリーの好ましい製造方法は、次に、水酸化マグネシウム及びその他の不純物を含むスラリーに凝集剤を添加することによって、不純物を含有する水酸化マグネシウムを濾過又は凝集沈殿させ、濾液又は上澄液として精製塩化マグネシウム水溶液を得る工程を含む。凝集剤としては、アクリルアミド・アクリル酸ソーダ共重合物、アクリルアミド・アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸ソーダ共重合物、ポリアクリルアミド、アルキルアミノメタクリレート４級塩重合物、アルクルアミノアクリレート４級塩・アクリルアミド共重合物及び／又はポリアミジン塩酸塩等を主成分とした凝集剤を適宜選択し用いることができる。凝集剤の添加量は、生成した水酸化マグネシウムの重量を基準に、１００〜１０００質量ｐｐｍ程度、具体的には５００質量ｐｐｍ程度とすることができる。不純物の大部分は、濾過又は凝集沈殿される水酸化マグネシウムに吸着されるので、不純物の少ない精製塩化マグネシウム水溶液を、濾液又は上澄液として得ることができる。
【００３５】
精製水酸化マグネシウムスラリーの好ましい製造方法は、次に、塩化マグネシウムの反応率が５０〜１００モル％、好ましくは反応率７０〜９５モル％、具体的には反応率９０モル％となるように、精製塩化マグネシウム水溶液に対してアルカリ水溶液を添加し、反応させて、精製水酸化マグネシウムスラリーを得る工程を含む。反応率を上述のように制御することによって、高純度の水酸化マグネシウムスラリーを、高い収率で得ることができる。
【００３６】
精製水酸化マグネシウムスラリーを得る工程において、精製塩化マグネシウム水溶液の濃度は、０．５〜１０ｍｏｌ／Ｌ、好ましくは０．７〜５ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１〜３ｍｏｌ／Ｌに調整する。また、アルカリ水溶液としては、水酸化ナトリウム水溶液、水酸化カルシウム水溶液及びアンモニア水等並びにこれらの組合せから選択して用いることができる。アルカリ水溶液の濃度は、反応を確実にする点から、５〜５０ｍｏｌ／Ｌ、好ましくは１０〜３０ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは１５〜２０ｍｏｌ／Ｌに調整する。精製塩化マグネシウム水溶液及びアルカリ水溶液の純度は、高純度の酸化マグネシウム粉末を得ることのできる点から、９９．９質量％以上であることが好ましい。
【００３７】
本発明の酸化マグネシウム粉末の製造方法は、上述のようにして用意した精製水酸化マグネシウムスラリーを、攪拌しながら、５０〜２００℃、好ましくは９０〜２００℃の温度で、０．５〜４時間、好ましくは１〜３時間、具体的には２時間保持することにより加熱攪拌処理をする工程（Ｂ）を含む。加熱攪拌処理とは、上述の条件で精製水酸化マグネシウムスラリーを所定の温度に加熱し、攪拌を所定時間行う処理である。加熱温度が１００℃以上である場合には、加熱攪拌処理は、攪拌しながら水熱処理をすることによって行うことが好ましい。この場合の水熱処理は公知の方法を用いて行うことができる。精製水酸化マグネシウムスラリーに対して所定の加熱攪拌処理をすることによって、水酸化マグネシウムの粒子のうち小さすぎる粒子径の粒子を溶解し、再結晶化することができるので、水酸化マグネシウムの平均粒子径を均一化し、微小サイズの粒子を含まなくすることができる。すなわち、所定の条件で加熱攪拌処理を行うことにより、水酸化マグネシウム粒子の形状を、所望の形状に制御することが可能である。加熱攪拌処理のための装置として、水熱処理中に処理溶液を攪拌可能なオートクレーブを用いることができる。本明細書において、加熱攪拌処理された水酸化マグネシウムスラリーを、「第一の水酸化マグネシウムスラリー」という。
【００３８】
本発明の酸化マグネシウム粉末の製造方法は、次に、加熱攪拌処理された第一の水酸化マグネシウムスラリーを濾過し、水洗することにより、水酸化マグネシウムケーキを得る工程（Ｃ）を含む。本明細書において、工程（Ｃ）により得られた水酸化マグネシウムケーキを「第一の水酸化マグネシウムケーキ」という。第一の水酸化マグネシウムスラリーの濾過は、濾紙等を用いる公知の方法で行うことができる。また、水洗は、乾燥水酸化マグネシウム質量基準量に対して５〜１００倍の純水を濾過の後に投入することにより行うことができる。水洗の際に投入された純水は濾紙等により濾過されるため、水分の大部分は除去されるので、第一の水酸化マグネシウムケーキを得ることができる。
【００３９】
本発明の酸化マグネシウム粉末の製造方法は、次に、第一の水酸化マグネシウムケーキに、乾燥水酸化マグネシウム質量基準量に対して５〜１００倍の純水を加え、攪拌して、第二の水酸化マグネシウムスラリーとし、第二の水酸化マグネシウムスラリーを、濾過し、水洗することにより、第二の水酸化マグネシウムケーキを得る工程（Ｄ）を含む。本工程（Ｄ）のように、ケーキに純水等の溶媒を加え、攪拌し、濾過し、水洗することにより、ケーキを得ることによる洗浄を、「リパルプ洗浄」という。なお、「第二の水酸化マグネシウムスラリー」とは、リパルプ洗浄中の水酸化マグネシウムスラリーを意味する。また、「第二の水酸化マグネシウムケーキ」とは、リパルプ洗浄により得られた水酸化マグネシウムケーキのことを意味する。リパルプ洗浄をすることにより、水酸化マグネシウム粒子の表面に付着している不純物、特に塩素を低減することができる。
【００４０】
具体的には、工程（Ｄ）のリパルプ洗浄は、第一の水酸化マグネシウムケーキを容器に移し、乾燥水酸化マグネシウム質量基準量に対して所定量の純水を加え、攪拌する。不純物の低減を確実にする点並びに低コスト及び省資源の点から、工程（Ｄ）で用いる純水の量は、第一の水酸化マグネシウムケーキの乾燥水酸化マグネシウム質量基準量に対して５〜１００倍、好ましくは２０〜８０倍、より好ましくは３０〜６０倍とすることができる。また、第二の水酸化マグネシウムスラリーの攪拌は、攪拌機を使用して行うことができる。攪拌速度は、第二の水酸化マグネシウムスラリーが十分に混合する程度の速度に調節することができ、例えば５００ｒｐｍ程度の回転速度で攪拌することができる。攪拌時間は適宜選択できる。不純物の低減を確実にする点及び短時間での製造を可能にする点から、攪拌時間は、０．３〜３時間、好ましくは０．５〜２時間、具体的には１時間程度とすることができる。攪拌の際の温度は、適宜選択することができるが、加熱装置が不要なことから、常温で攪拌することが好ましい。
【００４１】
工程（Ｄ）のリパルプ洗浄では、次に、攪拌後の第二の水酸化マグネシウムスラリーを、濾紙等を用いて濾過することにより水分の大部分を除去し、乾燥水酸化マグネシウム質量基準量に対して５〜１００倍の純水を濾過の後に投入することにより水洗し、第二の水酸化マグネシウムケーキを得ることができる。水洗の際に投入された純水は濾紙等により濾過されるため、水分の大部分は除去されるため、ケーキ状の第二の水酸化マグネシウムケーキを得ることができる。
【００４２】
本発明の酸化マグネシウム粉末の製造方法は、次に、上述した工程（Ｄ）のリパルプ洗浄に加えて、第一の水酸化マグネシウムケーキの代わりに工程（Ｄ）により得られた第二の水酸化マグネシウムケーキを出発原料として、工程（Ｄ）と同様のリパルプ洗浄を１〜２０回、好ましくは５〜１５回繰り返すことにより、高純度の水酸化マグネシウムケーキを得る工程（Ｅ）を含む。すなわち、リパルプ洗浄は、工程（Ｄ）と工程（Ｅ）とを合わせて、２回以上行うことが必要である。本工程（Ｅ）により、水酸化マグネシウム粒子の表面に付着している不純物、特に塩素の低減を確実にすることができる。その結果、本工程（Ｅ）により、高純度水酸化マグネシウムケーキを得ることができる。高純度水酸化マグネシウムケーキ中の不純物の低減を確実にする点並びに低コスト及び省資源の点から、水洗・濾過の繰り返し回数は、２〜２０回、好ましくは５〜１５回とすることができる。
【００４３】
本発明の酸化マグネシウム粉末の製造方法は、次に、高純度水酸化マグネシウムケーキを脱水することによって、塩素が５００質量ｐｐｍ以下で、純度９９．９質量％以上である高純度水酸化マグネシウムを得る工程（Ｆ）を含む。脱水は、公知の方法で行うことができる。
【００４４】
本発明の製造方法では、本工程（Ｆ）で得られる高純度水酸化マグネシウムの塩素の含有量が５００質量ｐｐｍ以下、好ましくは３００質量ｐｐｍ以下、より好ましくは２００質量ｐｐｍ以下である。本工程（Ｆ）より前の工程（Ａ）〜（Ｅ）で用いられる原料及び水等に含まれる塩素の含有量並びに上述の工程（Ｅ）でのリパルプ洗浄の繰り返し回数等を制御することにより、塩素の含有量を所定の範囲とすることができる。高純度水酸化マグネシウム中の塩素含有量が５００質量ｐｐｍを超える場合には、次の焼成工程において焼結が促進され、ＢＥＴ比表面積が低い立方体状の形状の酸化マグネシウム粒子に成長してしまう。したがって、高純度水酸化マグネシウムの塩素の含有量は５００質量ｐｐｍ以下である必要がある。また、ＢＥＴ比表面積が低い粒子の成長を確実に阻止する点及び低コスト化の点から、高純度水酸化マグネシウムの塩素の含有量は、３００質量ｐｐｍ以下であることが好ましく、２００質量ｐｐｍ以下がより好ましい。
【００４５】
本発明の製造方法では、本工程（Ｆ）で得られる高純度水酸化マグネシウムの純度が９９．９質量％以上である。本工程より前の工程（Ａ）〜（Ｅ）で用いられる原料及び水等に含まれる不純物の含有量を制御することにより、高純度水酸化マグネシウムの純度を所定の範囲とすることができる。高純度水酸化マグネシウムの純度が低い場合には、焼成の際に、酸化マグネシウムの結晶が十分に成長せず、粒度分布がシャープにならず、大きな凝集が形成されてしまうか、又は粗大な結晶が形成されてしまう。したがって、本工程で得られる高純度水酸化マグネシウムの純度は、９９．９質量％以上であることが好ましい。
【００４６】
本発明の酸化マグネシウム粉末の製造方法は、次に、上述の工程で得られた高純度水酸化マグネシウムを、大気雰囲気中で、昇温速度２〜２０℃／分、好ましくは３〜１０℃／分、より好ましくは４〜８℃／分、具体的には６℃／分で昇温し、５００〜１５００℃、好ましくは６００〜１３００℃の焼成温度で０．２〜５時間、好ましくは０．５〜２時間焼成することにより、酸化マグネシウム粉末を得る工程（Ｇ）を含む。
【００４７】
焼成温度が低いほどＢＥＴ比表面積が大きい酸化マグネシウム粉末を得ることができる。しかしながら、焼成温度が５００℃未満の場合には、水酸化マグネシウムが完全に酸化マグネシウムとならずに、一部の水酸化マグネシウムが未反応のまま残ってしまう可能性がある。また、焼成温度が１５００℃より高い場合には、焼結が促進されるため、ＢＥＴ比表面積が小さく、立方体状の形状の酸化マグネシウムとなってしまう可能性がある。したがって、水酸化マグネシウムの焼成温度は、５００〜１５００℃、好ましくは６００〜１３００℃である。また、同様な理由により、本工程（Ｇ）での高純度水酸化マグネシウムの焼成時間は０．２〜５時間、好ましくは０．５〜２時間である。
【００４８】
上述の製造方法によって、所定のＢＥＴ比表面積及びレーザ回折散乱式粒度分布測定による累積５０％粒子径（Ｄ５０）等の粒子径を有する酸化マグネシウム粉末を製造することができる。また、焼成条件を適切に制御することにより、本発明の酸化マグネシウム粉末の粒子が、原料の高純度水酸化マグネシウム粒子の形骸を有することができる。
【００４９】
本発明の製造方法によって製造された本発明の酸化マグネシウム粉末は、分散性に優れ、平均粒子径が０．３〜１．５μｍ程度と小さく均一で、０．１μｍ程度以下の微小サイズの粒子をほとんど含まない酸化マグネシウム粉末である。そのため、本発明の酸化マグネシウム粉末は、分散性に優れ、高い光拡散効果、高い反応性、高い比表面積及びシャープな粒度分布を有するために、電子材料、光拡散材等の光学材料、排水処理や排ガス処理等のための触媒等の様々な用途に対して好適に用いることができる。また、本発明の酸化マグネシウム粉末は、具体的には、リチウムイオン電池用セパレータ耐熱層の原料、インクジェット用紙のインク定着剤、フィルムシートの改質（耐熱性、屈曲性向上）、樹脂添加用フィラー、燃料電池用セラミック、蛍光体原料、ＬＥＤ封止樹脂の屈折率調整、光拡散材及びセラミック焼結助剤等の用途に用いることができる。
【実施例】
【００５０】
実施例によって本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００５１】
以下の実施例では、以下に示す手順によって各種物性等を測定した。
【００５２】
（１）レーザ回折散乱式粒度分布測定
レーザ回折散乱式粒度分布測定装置（商品名：ＭＴ３３００、日機装社製）を使用して、累積１０％粒子径（Ｄ１０）、累積５０％粒子径（Ｄ５０）及び累積９０％粒子径（Ｄ９０）を測定した。
【００５３】
（２）ＢＥＴ比表面積測定法
比表面積測定装置（商品名：Ｍａｃｓｏｒｂ１２１０、マウンテック社製）を使用して、ガス吸着法により比表面積を測定した。
【００５４】
（３）純度測定法
水酸化マグネシウムの純度は、１００質量％から下記の「水酸化マグネシウム不純物量測定法」で測定した不純物元素の質量の合計を差し引いた値として算出した。
【００５５】
（４）水酸化マグネシウム不純物元素の質量測定法
測定対象となる不純物元素（Ａｇ、Ａｌ、Ｂ、Ｂａ、Ｂｉ、Ｃｄ、Ｃｌ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｋ、Ｌｉ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｎａ、Ｎｉ、Ｐ、Ｐｂ、Ｓ、Ｓｉ、Ｓｒ、Ｔｌ、Ｖ、Ｚｎ及びＺｒ）は、ＩＣＰ発光分析装置（商品名：ＳＰＳ−１７００、セイコーインスツルメンツ製）を使用して、試料を酸に溶解したのち質量を測定した。
【００５６】
（５）活性度の測定方法
０．４Ｎクエン酸水溶液１００ｍｌが酸化マグネシウムの中和量の４０％に相当するように、酸化マグネシウム２．０２gを秤量し、当該クエン酸水溶液を攪拌している中に当該酸化マグネシウム粉末を加え、クエン酸すべてが酸化マグネシウムと反応するまでの時間、すなわち、ｐＨ７を越えるまでの時間を測定した。
【００５７】
（６）半価幅の測定方法
Ｘ線回折装置は、Ｒｉｇａｋｕ  ＲＩＮＴ−１４００Ｘ−Ｒａｙｄｉｆｆｒａｃｔｏｍｅｔｅｒ（株式会社リガク製）を使用して、Ｃｕ−Ｋα線を用いた粉末Ｘ線回折法により酸化マグネシウム粉末試料を測定し、解析ソフト（商品名：ＪＡＤＥ６，株式会社リガク製）を用いて２θ＝３６．９度付近のピークを（１１１）面、２θ＝４．２９度付近のピークを（２００）面及び２θ＝６２．３度付近のピークを（２２０）面とし、それぞれのピークの半価幅を算出した。
【００５８】
＜実施例１＞
塩化マグネシウム水溶液は、純度９０質量％以上、濃度３.５ｍｏｌ／Ｌのものを用意した。なお、濃度は、純水（イオン交換樹脂に通して電気伝導率を０．１μＳ／ｃｍ以下まで精製した水）を添加することにより調整し、濃度２．１ｍｏｌ／Ｌの塩化マグネシウム水溶液とした。
【００５９】
次に、濃度２．１ｍｏｌ／Ｌの塩化マグネシウム水溶液に対して、反応率２０モル％となるように、濃度１７．８４ｍｏｌ／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液を添加し反応させ、さらに、凝集剤を添加した。凝集剤は、アクリルアミド・アクリル酸ソーダ共重合物を用い、凝集剤の添加量は、作製した水酸化マグネシウムに対して５００質量ｐｐｍとした。この結果、反応により生成した水酸化マグネシウムが凝集沈殿した。凝集沈殿した溶液の上澄液を取り出すことにより、精製塩化マグネシウム水溶液を得た。
【００６０】
精製塩化マグネシウム水溶液の濃度を調整し、濃度２．１ｍｏｌ／Ｌの精製塩化マグネシウム水溶液とした。この精製塩化マグネシウム水溶液を、反応率９０％となるように濃度１７．８４ｍｏｌ／Ｌの水酸化ナトリウム水溶液と反応させて、精製水酸化マグネシウムスラリーを作製した。
【００６１】
その精製水酸化マグネシウムスラリーを、オートクレーブを用いて１５０℃で２時間攪拌しながら保持し、水熱処理（加熱攪拌処理）を施した。水熱処理された第一の水酸化マグネシウムスラリーを濾過し、水洗することにより、第一の水酸化マグネシウムケーキを得た。水洗は、乾燥水酸化マグネシウム質量基準量に対して４０倍の純水を濾過の後に投入することにより行った。
【００６２】
次に、得られた第一の水酸化マグネシウムケーキに対して、リパルプ洗浄を行った。リパルプ洗浄では、まず、第一の水酸化マグネシウムケーキの乾燥水酸化マグネシウム質量基準量に対して４０倍の純水を投入し、第二の水酸化マグネシウムスラリーを得た。次に、この第二の水酸化マグネシウムスラリーを、常温で攪拌装置を用いて、５００ｒｐｍの回転速度で１時間攪拌し、さらに攪拌終了後の第二の水酸化マグネシウムスラリーを、濾紙を用いて濾過し、乾燥水酸化マグネシウム質量基準量に対して２０倍の純水を濾過の後投入し、水洗することにより、第二の水酸化マグネシウムケーキを得た。上述のリパルプ洗浄を１回として、リパルプ洗浄を１０回繰り返すことにより、高純度水酸化マグネシウムケーキを得た。高純度水酸化マグネシウムケーキの一部を乾燥して、高純度水酸化マグネシウムを得て、不純物分析を実施した。高純度水酸化マグネシウムは、１２４質量ｐｐｍの塩素を含有していた。また、高純度水酸化マグネシウムの純度は９９．９質量％超（＞９９．９質量％）だった。
【００６３】
高純度水酸化マグネシウムケーキを脱水し、軽くほぐした後、電気炉を用いて大気雰囲気中で、昇温速度６℃／分で１２００℃まで昇温した。昇温後、１２００℃で１時間焼成することにより、実施例１の酸化マグネシウム粉末を得た。
【００６４】
＜実施例２＞
リパルプ洗浄の繰り返し回数を５回にした以外は実施例１と同様にして、粉末状の酸化マグネシウム（実施例２）を製造した。
【００６５】
＜実施例３＞
焼成温度を５００℃にした以外は実施例１と同様にして、粉末状の酸化マグネシウム（実施例３）を製造した。
【００６６】
＜実施例４＞
焼成温度を６００℃にした以外は実施例１と同様にして、粉末状の酸化マグネシウム（実施例４）を製造した。
【００６７】
＜実施例５＞
焼成温度を８００℃にした以外は実施例１と同様にして、粉末状の酸化マグネシウム（実施例５）を製造した。
【００６８】
＜実施例６＞
焼成温度を１０００℃にした以外は実施例１と同様にして、粉末状の酸化マグネシウム（実施例６）を製造した。
【００６９】
＜実施例７＞
焼成温度を１３００℃にした以外は実施例１と同様にして、粉末状の酸化マグネシウム（実施例７）を製造した。
【００７０】
＜実施例８＞
水酸化マグネシウム粒子の平均粒子径（Ｄ５０）を０．４μｍとし、焼成温度を１０００℃にした以外は実施例１と同様にして、粉末状の酸化マグネシウム（実施例８）を製造した。
【００７１】
＜実施例９＞
水酸化マグネシウム粒子の平均粒子径（Ｄ５０）を１．４μｍとし、焼成温度を１０００℃にした以外は実施例１と同様にして、粉末状の酸化マグネシウム（実施例９）を製造した。
【００７２】
＜比較例１＞
リパルプ洗浄を行わなかった以外は実施例１と同様にして、粉末状の酸化マグネシウム（比較例１）を製造した。
【００７３】
＜比較例２＞
水洗・濾過の際に使用した純水の量を、乾燥水酸化マグネシウム質量基準量に対して１０倍とした以外は比較例１と同様にして、粉末状の酸化マグネシウム（比較例２）を製造した。
【００７４】
＜比較例３＞
水熱処理された水酸化マグネシウムスラリーの濾過のみ行い、リパルプ洗浄を行わなかった以外は比較例１と同様にして、粉末状の酸化マグネシウム（比較例３）を製造した。
【００７５】
＜比較例４＞
焼成温度を１４００℃にした以外は実施例１と同様にして、粉末状の酸化マグネシウム（比較例４）を製造した。
【００７６】
＜比較例５＞
原料の水酸化マグネシウム粒子がホウ素を１０００質量ｐｐｍ含む以外は実施例１と同様にして、粉末状の酸化マグネシウム（比較例５）を製造した。
【００７７】
＜結果＞
表１に示すように、実施例１〜９の酸化マグネシウム粉末のＢＥＴ比表面積は、すべて５ｍ２／ｇ以上だった。これに対して比較例１〜５の酸化マグネシウムのＢＥＴ比表面積は、すべて５ｍ２／ｇ未満だった。
【００７８】
また、表１に示すように、実施例１〜９の酸化マグネシウム粉末のレーザ回折散乱式粒度分布測定による累積５０％粒子径（Ｄ５０）は、すべて０．３〜１．５μｍの範囲だった。これに対して比較例２〜５の酸化マグネシウム粉末の累積５０％粒子径（Ｄ５０）は、１．５μｍより大きかった。
【００７９】
また、表１に示すように、実施例１〜９の酸化マグネシウム粉末の比Ｄ９０／Ｄ１０は、すべて５以下だった。これに対して比較例４及び５の酸化マグネシウム粉末の比Ｄ９０／Ｄ１０は、５より大きかった。
【００８０】
【表１】
0005415215.tif 000002