(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
核燃料物質を含む酸化物燃料粉末に所定等価球直径の金属ウランと所定粒度の金属モリブデンを添加して混合させる混合工程と、
この混合物を圧縮成形してグリーンペレットを生成するグリーンペレット生成工程と、
得られた前記グリーンペレットを、不活性ガスまたは還元性ガス雰囲気下の焼結炉内で所定圧力の下に所定温度で所定時間をかけて焼結して焼結ペレットを生成する焼結工程と、を有して核燃料ペレットを製造し、
前記混合工程における金属ウランの添加量が１０ｗｔ％以下であり、前記グリーンペレット生成工程で混合物を圧縮成形する成形圧力が５００ｋｇ／ｃｍ２〜１ｔｏｎ／ｃｍ２であり、前記焼結工程における加圧力が５０ｋｇｆ／ｃｍ２〜１０００ｋｇｆ／ｃｍ２であり、焼結温度が１１３２℃〜１７００℃であり、焼結時間が１〜１０時間であることを特徴とする核燃料ペレットの製造方法。
【請求項２】
前記混合工程で添加される金属モリブデンの粒度が、５０μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の核燃料ペレットの製造方法。
【請求項３】
前記混合工程における金属モリブデンの添加量が、１０ｗｔ％以下であることを特徴とする請求項１に記載の核燃料ペレットの製造方法。
【請求項４】
前記酸化物燃料粉末が、ウラン酸化物（ＵＯ２）の燃料粉末、またはウラン酸化物にプルトニウム酸化物を含有させたウラン・プルトニウム混合酸化物（ＭＯＸ）の燃料粉末であることを特徴とする請求項１に記載の核燃料ペレットの製造方法。
【請求項５】
請求項１乃至４のいずれか１項に記載の核燃料ペレットの製造方法により製造され、且つ軽水炉または高速増殖炉の炉心に装荷される燃料棒の内径に応じて円柱形状に成形されたことを特徴とする核燃料ペレット。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、軽水炉および高速増殖炉に用いられる核燃料ペレットの製造方法、及びこの製造方法により製造された核燃料ペレットに関する。
【背景技術】
【０００２】
沸騰水型原子炉（以下、ＢＷＲという。）、加圧水型原子炉（以下、ＰＷＲという。）等の軽水炉および高速増殖炉の炉心には、核燃料ペレットとして酸化物燃料ペレットが装荷される。この酸化物燃料ペレットは金属製の被覆管内に充填されて使用される。
【０００３】
従来の酸化物燃料ペレットの製造では、ウラン酸化物（ＵＯ２）燃料粉末に必要に応じて焼結助剤を混合させて冷間圧縮成形し、または、ウラン酸化物にプルトニウム酸化物を数十ｗｔ％程度含有させたウラン・プルトニウム混合酸化物（ＭＯＸ）燃料粉末に、ステアリン酸亜鉛等の潤滑剤を混合させて冷間圧縮成形して、それぞれグリーンペレットを生成する。続いて、得られたグリーンペレットをＮ２＋Ｈ２あるいはＨ２の還元性雰囲気下の焼結炉内で加熱し、焼結処理することにより焼結ペレットを製造している。このように製造された酸化物燃料ペレット（焼結ペレット）は、酸素ポテンシャル調整が行われて酸素対金属（Ｏ／Ｍ）比が低く調整される。特に、ＭＯＸ燃料ペレットの場合には、酸素対金属（Ｏ／Ｍ）比が２．０を下回るように調整される。
【０００４】
しかし、このような従来の酸化物燃料ペレットの製造では、酸素ポテンシャル調整のために、焼結後に熱処理工程が必要であったり、技術的困難さからＭＯＸ燃料ペレットの低Ｏ／Ｍ比化に下限が生じてしまうとの課題があった。
【０００５】
そこで、特許文献１に記載され、且つ図４に示すように、酸化物（ＵＯ２またはＭＯＸ）燃料粉末１に金属ウラン２の顆粒を添加して混合させ（Ｓ１）、圧縮成形して（Ｓ２）グリーンペレット３を生成後、このグリーンペレット３を不活性ガス雰囲気下で焼結して（Ｓ３）焼結ペレット４を生成することで、低Ｏ／Ｍ比化の調整を容易にする酸化物燃料ペレットの製造方法が考えられた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００６−２７５７９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところで、現在、アメリシウム（Ａｍ）を高濃度含有させた酸化物燃料の使用が計画されている。特に、このような燃料では、Ａｍ含有に伴って酸素ポテンシャルが顕著に増加するとともに、熱伝導率が顕著に低下することが知られている。熱伝導率の低下は、原子炉内での酸化物燃料ペレットの健全性を損なう可能性があることから、熱伝導率を改善する必要があることが指摘されている。
【０００８】
しかし、上述の如く酸化物燃料粉末に金属ウランを添加する酸化物燃料ペレットの製造方法では、酸素ポテンシャルの増加を抑制して低Ｏ／Ｍ比化を実現できるものの、熱伝導率を改善するためには金属ウランを多量に添加する必要があることが実験の結果確認された。ところが、金属ウラン添加量の増加は、被覆管と金属ウランとの共晶反応による被覆管の過度の減肉現象を誘発し、燃料棒の健全性を損なう可能性が高まることから好ましくない。
【０００９】
本発明の目的は、上述の事情を考慮してなされたものであり、核燃料ペレットの酸素対金属（Ｏ／Ｍ）比を低く、且つ熱伝導率を高くそれぞれ制御して、核燃料ペレット、ひいては燃料棒の健全性を確保できる核燃料ペレットの製造方法及び核燃料ペレットを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明に係る核燃料ペレットの製造方法は、核燃料物質を含む酸化物燃料粉末に所定等価球直径の金属ウランと所定粒度の金属モリブデンを添加して混合させる混合工程と、この混合物を圧縮成形してグリーンペレットを生成するグリーンペレット生成工程と、得られた前記グリーンペレットを、不活性ガスまたは還元性ガス雰囲気下の焼結炉内で所定圧力の下に所定温度で所定時間をかけて焼結して焼結ペレットを生成する焼結工程と、を有して核燃料ペレットを製造し、前記混合工程における金属ウランの添加量が１０ｗｔ％以下であり、前記グリーンペレット生成工程で混合物を圧縮成形する成形圧力が５００ｋｇ／ｃｍ２〜１ｔｏｎ／ｃｍ２であり、前記焼結工程における加圧力が５０ｋｇｆ／ｃｍ２〜１０００ｋｇｆ／ｃｍ２であり、焼結温度が１１３２℃〜１７００℃であり、焼結時間が１〜１０時間であることを特徴とするものである。
【００１１】
また、本発明に係る核燃料ペレットは、本発明の核燃料ペレットの製造方法により製造され、且つ軽水炉または高速増殖炉の炉心に装荷される燃料棒の内径に応じて円柱形状に成形されたことを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１２】
本発明に係る核燃料ペレットの製造方法及び核燃料ペレットによれば、核燃料物質を含む酸化物燃料粉末に金属ウラン及び金属モリブデンを添加し、混合して圧縮成形し、不活性ガスまたは還元性ガス雰囲気下の焼結炉内で所定圧力の下に焼結させるだけで、この焼結により生成された焼結ペレットから製造される核燃料ペレットの酸素対金属（Ｏ／Ｍ）比を低く、且つ熱伝導率を高くそれぞれ制御できる。この結果、核燃料ペレットの健全性を確保できると共に、燃料棒被覆管の減肉現象を防止して燃焼棒の健全性を確保できる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明に係る核燃料ペレットの製造方法における一実施形態を示すフローチャート。
【図２】図１の製造方法により製造されたウラン酸化物燃料ペレットの組織拡大図。
【図３】図１の製造方法により製造されたウラン酸化物燃料ペレットの熱伝導率を示すグラフ。
【図４】従来の核燃料ペレットの製造方法を示すフローチャート。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明を実施するための最良の形態を、図面に基づき説明する。但し、本発明は、これらの実施の形態に限定されるものではない。
【００１５】
本実施の形態の核燃料ペレットは、ＢＷＲやＰＷＲの軽水炉の炉心、または高速増殖炉の炉心に装荷される燃料棒の金属製の被覆管内に充填されて使用される。核燃料ペレットのペレット寸法（高さ対直径比）は、使用される被覆管の内径に応じて適宜設定される。例えば核燃料ペレットの寸法は、ＢＷＲやＰＷＲの軽水炉用には、直径が８ｍｍ〜１２ｍｍ程度、高さが１０数ｍｍ程度であり、高速増殖炉用には、直径が５ｍｍ〜１０ｍｍ程度、高さが１０ｍｍ程度の、共に円柱形状に形成されたものが用いられる。
【００１６】
核燃料ペレットとしての酸化物燃料ペレットは、ウラン酸化物（ＵＯ２）燃料ペレット、またはウラン・プルトニウム混合酸化物（ＭＯＸ）燃料ペレットである。この酸化物燃料ペレットの製造方法は、図１に示すように、核燃料物質を含む酸化物燃料粉末１１に、所定等価球直径の金属ウラン１２と所定粒度の金属モリブデン１３を添加させて混合させる混合工程Ｓ１１と、この混合物を圧縮成形してグリーンペレット１４を生成するグリーンペレット生成工程Ｓ１２と、得られたグリーンペレット１４を、不活性ガスまたは還元性ガス雰囲気下の燃焼炉内で所定圧力の下に所定温度で所定時間をかけて焼結して、焼結ペレット１５を生成する焼結工程Ｓ１３と、を有する。そして、焼結ペレット１５が、軽水炉または高速増殖炉の炉心に装架される燃料棒の被覆管（不図示）の外径に応じて円柱形状に成形されて、核燃料ペレット（酸化物燃料ペレット）が製造される。
【００１７】
混合工程において用いられる酸化物燃料粉末１１は、ウラン酸化物（ＵＯ２）の燃料粉末、またはウラン酸化物にプルトニウム酸化物を含有させたウラン・プルトニウム混合酸化物（ＭＯＸ）の燃料粉末である。
【００１８】
この酸化物（ＵＯ２、ＭＯＸ）燃料粉末１１に、酸素対金属（Ｏ／Ｍ）比調整のために金属ウラン（Ｕ）１２が添加される。この金属ウラン１２は、酸化物燃料粉末１１との均質混合性の点から、１０μｍ〜２００μｍ、好ましくは数１０μｍ〜１００μｍの等価球直径を有する真球あるいは楕円球状の形状のものである。このような大きさの金属ウラン１２を添加して緻密な組織の核燃料ペレット（酸化物燃料ペレット）を得るためには、金属ウラン１２を焼結過程で一端溶融させることが必要であることから、金属ウラン１２の融点である１１３２℃以上の温度で焼結する。このとき、焼結過程で溶融した金属ウラン１２の一部は、焼結装置の治具と化学的に反応して癒着する。この化学反応が強く生じると、焼結後に焼結装置から焼結ペレット１５を破損することなく取り出すことが不可能となり、核燃料ペレットとしての実用性が損なわれる。焼結装置治具との化学反応の強さは、金属ウラン１２の添加量に影響されることに着目し、金属ウラン１２の添加量を１０ｗｔ％以下、望ましくは５ｗｔ％以下に制限する。これにより、上述の化学反応を抑制することが可能になる。
【００１９】
また、酸化物（ＵＯ２、ＭＯＸ）燃料粉末１１には、金属ウラン１２に加えて、熱伝導率調整のために金属モリブデン（Ｍｏ）１３が添加される。この金属モリブデン１３は、酸化物（ＵＯ２、ＭＯＸ）燃料とは異なる熱膨張率を有していることから、主として焼結後の降温過程において、焼結ペレット１５中にマイクロクラックを発生させる。このマイクロクラックは、焼結ペレット１５の熱伝導率を著しく低下させることから、核燃料ペレットとしての実用性が損なわれる。マイクロクラックの発生は、金属モリブデン１３の形状に影響されることに着目し、５０μｍ以下、望ましくは１０μｍ以下の粒度を有する粉末状の金属モリブデン１３が用いられる。これにより、上述のマイクロクラックの発生を抑制することが可能になる。更に、この金属モリブデン１３の添加量は、核燃料物質の含有量を過度に減じることがないよう、１０ｗｔ％以下、望ましくは５ｗｔ％以下に調整される。
【００２０】
この核燃料ペレットの製造方法では、酸化物（ＵＯ２、ＭＯＸ）燃料粉末１１と金属ウラン１２と金属モリブデン１３との混合物を冷間圧縮成形して得たグリーンペレット１４を、不活性ガスまたは還元性ガス雰囲気の下で、１時間〜１０時間かけて、１１３２℃〜１７００℃の温度で焼結する。酸化物燃料粉末１１に添加された金属ウラン１２は焼結工程で溶融して体積が膨張することから、焼結ペレット１５に割れを生じさせ、核燃料ペレットとしての実用性が損なわれる。膨張により焼結ペレット１５内に生じる内部応力は、外部から応力を印加することにより相殺可能であることに着目し、焼結工程中に焼結ペレット１５に機械的荷重を継続的に印加する。つまり、焼結工程において、５０ｋｇｆ／ｃｍ２〜１０００ｋｇｆ／ｃｍ２、望ましくは５０ｋｇｆ／ｃｍ２〜３００ｋｇｆ／ｃｍ２の荷重（加圧力）を継続的に印加する加圧焼結を実施することにより、上述の割れを発生することなく焼結することが可能になる。
【００２１】
ところで、前述の加圧焼結では、加圧焼結装置の治具とグリーンペレット１４との間に摩擦力が働き、この摩擦力の影響により、加圧焼結における荷重がグリーンペレット１４内に均一に伝播されず、焼結ペレット１５の形状に歪みが生じる恐れがある。加圧焼結装置の治具とグリーンペレット１４との間の摩擦力が、グリーンペレット１４の密度に影響されることに着目し、グリーンペレット生成工程での成形圧力を１ｔｏｎｆ／ｃｍ２以下、望ましくは５００ｋｇｆ／ｃｍ２〜１ｔｏｎｆ／ｃｍ２とすることで、焼結ペレット１５の形状歪みが抑制可能になる。尚、この成形圧力は、焼結工程での焼結温度、焼結時の荷重（加圧力）、加圧焼結装置の治具の内面仕上げ精度に応じて、微細な調整が適宜必要である。
【００２２】
次に、核燃料ペレットの製造方法における一実施例を説明する。
【００２３】
始めに、原料粉末として、１０μｍを超えない粒度のウラン酸化物（ＵＯ２）粉末を用意した。これに、等価球直径約１００μｍの真球状の金属ウラン（Ｕ）を５ｗｔ％、粒度１．５μｍの粉末状の金属モリブデン（Ｍｏ）を５ｗｔ％それぞれ添加し、５００ｋｇｆ／ｃｍ２の成形圧力で冷間成形してグリーンペレットを得た。このグリーンペレットを、高純度のＨｅを用いた不活性ガス雰囲気のもとで１時間、１００ｋｇｆ／ｃｍ２の荷重を印加しながら１５００℃で加圧焼結することにより、理論密度比９５．５％の焼結ペレットを得、この焼結ペレットからウラン酸化物（ＵＯ２）燃料ペレットを製造した。
【００２４】
上述の製造方法により製造されたウラン酸化物（ＵＯ２）燃料ペレットの組織を図２に示す。この図２では、白色部分が金属ウラン（金属Ｕ）を示し、黒色部分が金属モリブデン（金属Ｍｏ）を示す。これらの白色及び黒色部分以外のグレートーンの部分が、酸化ウラン（ＵＯ２）である。
【００２５】
この図２から、金属ウランが均質に分散し析出していることがわかる。金属ウランは、金属ウラン及び金属モリブデンが添加されたウラン酸化物（ＵＯ２）燃料ペレットの酸素対金属（Ｏ／Ｍ）比が２．０を下回っていないと析出しないことから、本実施例で得た焼結ペレットのＯ／Ｍ比は、低く調整されていることがわかる。
【００２６】
また、製作した、金属ウラン及び金属モリブデンが添加されたウラン酸化物（ＵＯ２）燃料ペレットの熱伝導率を図３に示す。この図３には、一般に用いられているウラン酸化物（ＵＯ２）の熱伝導率を付記したが、製作した前記ウラン酸化物（ＵＯ２）燃料ペレットの熱伝導率は、ウラン酸化物（ＵＯ２）の熱伝導率よりも明らかに高い値である。即ち、本実施例で得た焼結ペレットの熱伝導率は、明らかに改善されていることがわかる。
【００２７】
また、他の実施例として、金属ウラン及び金属モリブデンを添加したウラン・プルトニウム混合酸化物（ＭＯＸ）燃料ペレット、例えば金属ウラン（金属Ｕ）及び金属モリブデン（金属Ｍｏ）を共に５ｗｔ％添加し、プルトニウムの副産物として得られるアクチノイド系のアメリシウム（Ａｍ）を略３ｗｔ％及びプルトニウム（Ｐｕ）を略２９ｗｔ％含有したＭＯＸ燃料ペレットが挙げられるが、このＭＯＸ燃料ペレットにあっても、前記一実施例の場合と同程度の酸素対金属（Ｏ／Ｍ）比、及び熱伝導率を実現できる。
【００２８】
以上のことから、本実施の形態によれば次の効果を奏する。
【００２９】
核燃料物質を含む酸化物（ＵＯ２またはＭＯＸ）燃料粉末１１に金属ウラン１２及び金属モリブデン１３を添加して混合し、この混合物を圧縮成形してグリーンペレット１４を生成し、このグリーンペレット１４を、不活性ガスまたは還元性ガス雰囲気下の焼結炉内で所定圧力のもとに、所定の焼結温度で所定時間をかけて焼結させるだけで、この焼結により生成された焼結ペレット１５から製造される核燃料ペレットの酸素対金属（Ｏ／Ｍ）比を低く、且つ熱伝導率を高くそれぞれ制御できる。この結果、各燃料ペレットの健全性を確保できると共に、燃料棒被覆管の減肉現象を防止できるので燃料棒の健全性を確保できる。
【符号の説明】
【００３０】
１１  酸化物燃料粉末
１２  金属ウラン
１３  金属モリブデン
１４  グリーンペレット
１５  焼結ペレット
【図１】
0005621102.tif 000002
【図３】
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【図４】
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【図２】
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