(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光もしくは導光する部材表面に、環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマーを含有する粘接着剤組成物から調製される粘接着剤層を設ける工程；および
該粘接着剤層に凹凸の加工処理を施してなる光学フィルムの凹凸面を貼りあわせる工程を含む光学積層シート付部材の製造方法であって、
ここで、該粘接着剤層は、光学フィルムを貼り合わせる前に、熱もしくは活性エネルギー線を照射することで硬化させられ、その後、該硬化させた粘接着剤層を凹凸の加工処理を施してなる光学フィルムの凸部の一部に固定し、
該硬化させた粘接着剤層の２３℃での貯蔵弾性率は、７．２×１０４〜６．１×１０５Ｐａであり、
該粘接着剤層は、（メタ）アクリル系ポリマーに、環状エーテル基含有モノマーを含む鎖がグラフト重合されてなるグラフトポリマー；および光カチオン系重合開始剤または熱硬化触媒を含有してなる粘接着剤組成物から調製される、
光学積層シート付部材の製造方法。
【請求項２】
前記粘接着剤組成物が、光カチオン系重合開始剤を含有してなり、該光カチオン系重合開始剤が、アリルスルホニウムヘキサフルオロフォスフェート塩、スルホニウムヘキサフルオロフォスフェート塩類、およびビス（アルキルフェニル）イオドニウムヘキサフルオロフォスフェートからなる群より選択される少なくとも1種である、請求項１記載の光学積層シート付部材の製造方法。
【請求項３】
前記粘接着剤組成物が、熱硬化触媒を含有してなり、該熱硬化触媒が、イミダゾール化合物、酸無水物、フェノール樹脂、ルイス酸錯体、アミノ樹脂、ポリアミン、およびメラミン樹脂からなる群より選択される少なくとも1種である、請求項１記載の光学積層シート付部材の製造方法。
【請求項４】
前記熱硬化触媒が、２−メチルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、または１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテイトである、請求項３記載の光学積層シート付部材の製造方法。
【請求項５】
前記粘接着剤層と光学フィルムの間の９０度ピール接着力が、０．５Ｎ以上である、請求項１から４までのいずれかに記載の光学積層シート付部材の製造方法。
【請求項６】
前記光学フィルムが、マイクロレンズ、プリズムシート、または光拡散板である、請求項１から５までのいずれか１項記載の光学積層シート付部材の製造方法。
【請求項７】
前記粘接着剤層が、１〜１００μｍの厚さである、請求項１から６までのいずれか１項記載の光学積層シート付部材の製造方法。
【請求項８】
前記粘接着剤組成物が、さらに、エポキシ樹脂またはオキセタン樹脂を含有する、請求項１から７までのいずれか１項記載の光学積層シート付部材の製造方法。
【請求項９】
前記エポキシ樹脂が、ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、ビスフェノールＳ型、臭素化ビスフェノールＡ型、水添ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＡＦ型、ビフェニル型、ナフタレン型、フルオレン型、フェノールノボラック型、クレゾールノボラック型、トリスヒドロキシフェニルメタン型、テトラフェニロールエタン型、ヒダントイン型、およびトリスグリシジルイソシアヌレート型のエポキシ樹脂からなる群より選択される1種または2種以上であり、
前記オキセタン樹脂が、１，４−ビス｛[(３−エチル−３−オキセタニル)メトキシ]メチル｝ベンゼンなどのキシリレンジオキセタン、３−エチル−３−｛[３−エチルオキセタン−３−イル]メトキシ｝メチル｝オキセタン、３−エチルヘキシルオキセタン、３−エチル−３−ヒドロキシオキセタン、および３−エチル−３−ヒドロキシメチルオキセタンからなる群より選択される１種または２種以上である、請求項８記載の光学積層シート付部材の製造方法。
【請求項１０】
前記グラフトポリマーが、前記（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に、前記環状エーテル基含有モノマー２〜５０重量部を、過酸化物０．０２〜５重量部の存在下にてグラフト重合させることにより得られる請求項１から９までのいずれか１項記載の光学積層シート付部材の製造方法。
【請求項１１】
前記グラフトポリマーが、前記（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に、前記環状エーテル基含有モノマー２〜５０重量部およびその他のモノマー５〜５０重量部を、過酸化物０．０２〜５重量部の存在下にてグラフト重合させることにより得られる請求項１から９までのいずれか１項記載の光学積層シート付部材の製造方法。
【請求項１２】
前記粘接着剤組成物が、さらに、前記環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、０．０１重量部から２０重量部のイソシアネート系架橋剤を含有してなる、請求項１から１１までのいずれか１項記載の光学積層シート付部材の製造方法。
【請求項１３】
前記粘接着剤組成物が、さらに、前記環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、０．０１重量部から２０重量部のシランカップリング剤を含有してなる、請求項１から１２までのいずれか１項記載の光学積層シート付部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光を効率よく出射させる光源などの部材の製造方法を提供するものである。特には、接着性や凝集力に優れるとともに長期の耐久性にも優れる光学用粘接着剤を有する光学積層シート付き部材の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、テレビやモニター、ゲーム機、携帯電話などの光学機器において、表面から出射される光は画面の明るさに直接影響し、その輝度を向上させることで、明るさやコントラストなどの見栄えが改善される。このような光源の光を均一に出射させるために導光板の設計や、冷極管やＬＥＤなどの発光体自体の形状や配置などの設計の工夫がなされており、できるだけ低電力にて発光させる工夫もされている。
【０００３】
さらには、導光板の上に、光を拡散する拡散板、再帰反射板などの光学フィルムなどで均一でかつ輝度が向上するような工夫がされている。また、照明用としての面光源で用いられる有機ＥＬやＬＥＤも、省電力の観点から増加しており、やはり光の取り出し効率の向上の工夫がなされている。
【０００４】
一方、マイクロレンズなどの凸部を液晶セルなどの画像表示素子に貼り付けることで視野角を向上させる提案（特許文献１〜３）、およびＥＬ素子や導光板などの光が出射される表面に、マイクロレンズなどの凸部を密着させて、光の取り出し効率を増加させる提案や光の均一な出射の提案（特許文献４〜９）もなされている。
【０００５】
しかしながら、上記特許文献では、実施する為の具体的な詳細が明らかでなかったり、工程の煩雑さや設計の困難さが生じたりする場合があり、課題が多い。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平７−１２０７４３号公報
【特許文献２】特開平９−１２７３０９号公報
【特許文献３】特開２００２−９６３９５号公報
【特許文献４】特開２０００−１４８０３２号公報
【特許文献５】特開２００１−３５６７０４号公報
【特許文献６】特開２００１−３５７７０９号公報
【特許文献７】特開２００６−５９５４３号公報
【特許文献８】特開２００８−２７６１９号公報
【特許文献９】特開２００９−２４４４８２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、簡便にかつ確実に、各種光源や表示素子に貼り付けるだけで、光の取り出し効率を上げ、光の出射の均一性を確保でき、画像表示素子に貼り付ける場合には、視野角の改善ができるような、光学積層シート付き部材の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは前記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、下記光学積層シートを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
すなわち本発明は、発光もしくは導光する部材表面に、環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマーを含有する粘接着剤組成物から調製される粘接着剤層を設ける工程；および
該粘接着剤層に凹凸の加工処理を施してなる光学フィルムの凹凸面を貼りあわせる工程、を含む光学積層シート付部材の製造方法、に関する。
【００１０】
上記環状エーテル基は、（メタ）アクリル系ポリマーに環状エーテル基含有モノマーがグラフト重合されることで導入されていることが好ましい。
【００１１】
上記光学積層シート付部材の製造方法において、上記粘接着剤層を、光学フィルムを貼り合わせる前に、熱もしくは活性エネルギー線を照射することで硬化させ、その後凹凸の加工処理を施してなる光学フイルムの凸面の一部に固定することができる。
【００１２】
上記光学積層シート付部材の製造方法において、上記光学フィルムに上記粘接着剤層を設ける工程が、上記粘接着剤組成物を液状溶工する工程であるか、または予めシート状の粘接着剤層を形成して光学フィルムに貼付ける工程のいずれかであり得る。
【００１３】
上記光学積層シート付部材の製造方法において、上記粘接着剤層の２３℃での貯蔵弾性率が、７．２×１０４〜６．１×１０５Ｐａであり得る。
【００１４】
上記光学積層シート付部材の製造方法において、上記粘接着剤層と光学フィルムの間の９０度ピール接着力が、０．５Ｎ以上であり得る。
【００１５】
上記光学積層シート付部材の製造方法において、上記光学フィルムが、マイクロレンズ、プリズムシート、または光拡散板であり得る。
【００１６】
上記光学積層シート付部材の製造方法において、上記粘接着剤層は、１〜１００μｍの厚さであり得る。
【００１７】
上記光学積層シート付部材の製造方法において、上記粘接着剤層は、（メタ）アクリル系ポリマーに、環状エーテル基含有モノマーを含む鎖がグラフト重合されてなるグラフトポリマー；および光カチオン系重合開始剤または熱硬化触媒を含有してなる粘接着剤組成物から調製され得る。
【００１８】
上記光学積層シート付部材の製造方法において、上記グラフトポリマーが、上記（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に、前記環状エーテル基含有モノマー２〜５０重量部を、過酸化物０．０２〜５重量部の存在下にてグラフト重合させることにより得られ得る。
【００１９】
上記光学積層シート付部材の製造方法において、上記グラフトポリマーは、上記（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に、前記環状エーテル基含有モノマー２〜５０重量部およびその他のモノマー５〜５０重量部を、過酸化物０．０２〜５重量部の存在下にてグラフト重合させることにより得られ得る。
【００２０】
上記光学積層シート付部材の製造方法において、上記粘接着剤組成物は、さらに、上記環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、０．０１重量部から２０重量部のイソシアネート系架橋剤を含有してなり得る。
【００２１】
上記光学積層シート付部材の製造方法において、上記粘接着剤組成物が、さらに、上記環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、０．０１重量部から２０重量部のシランカップリング剤を含有してなり得る。
【発明の効果】
【００２２】
本発明の光学積層シート付き部材の製造方法によれば、粘接着剤層部が、加工処理してなる凹凸を経時で埋めることがなく、接着性や凝集性に優れるとともに長期の耐久性にも優れる光学積層シート付き部材が得られる。従って、光の取り出し効率を上げ、光の出射均一性を確保でき、特に画像表示素子を含む装置については視野角の改善を行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】光学積層シートを表した図である。
【図２】光学積層シートを光源もしくは画像表示素子に接着してなる態様を表した図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
本発明者らは、市販のモニターなどにおいて、光源と一体になっている導光板からでる光を均一にする拡散板は、導光板の上においてあるだけであり、導光板と拡散板の間には薄い空気層があることから、光のロスが生じることを確認した。そして、このロスをなくすために、導光板自体に表面処理をして拡散機能を持たせる工夫や、導光板と拡散板の間にマッチングオイルなどを用いて空気層をなくす工夫なども検討したが、前者では工程の大幅増加や大きさなどの製品の変化に対応しづらく、後者では光源の熱にて液漏れなどの問題も生じることがわかった。さらに、面発光する有機ＥＬは、発光層やガラス、空気との間の屈折率差等が存在することにより、光が空気界面に出ていけない問題は依然としてあり、マイクロレンズ等で向上しているが、実用化まで至ったものはあまりないと思われることから、これらの問題を詳細に検討した。
【００２５】
本発明の光学積層シート付部材の製造方法は、発光もしくは導光する部材表面に、（メタ）アクリル系ポリマーに環状エーテル基含有モノマーがグラフト重合されてなるグラフトポリマーを含有する粘接着剤組成物から調製される粘接着剤層を設ける工程；および
該粘接着剤層に凹凸の加工処理を施してなる光学フィルムの凹凸面を貼りあわせる工程、を含む光学積層シート付部材の製造方法である。
【００２６】
本発明の凹凸加工処理を施してなる光学フィルムとは、限定はされないが、マイクロレンズアレイシート、プリズムシート、または光拡散板であり得る。このようなシートまたは板の凹凸の表面は、１〜１００μｍの直径または底面の円の直径を有する、均一な砲弾状、球状、ピラミッド状突起を有する状態であり得る。
【００２７】
本発明の凹凸加工処理を施してなる光学フィルムの製造方法は特に限定されず、一例として、均一なシートまたは板を金型などでプレスして表面成型加工を行うこと、液状樹脂を転写型表面に塗布して、ＵＶや熱で硬化させて成型すること、などが可能である。さらには、微粒子を分散したポリマー溶液を、微粒子の粒径より小さな乾燥厚で塗布することで、表面に凹凸形状を作成した拡散板を作成することができ、あるいは、ポリマー溶融物に微粒子を錬込み、押し出し成型することで、表面や内部に光拡散機能を持たせた拡散板を作成することができる。
【００２８】
本発明のこのような光学フィルムは、複数層からなるものであり得る。このような層は、粘接着剤層と接する凹凸表面とは反対側の面に複数の異なる材質のフィルムが積層された形状であり得る。光学フィルムは、例えば、凹凸表面の反対側面に、ハードコート処理を行うことでキズが付き難い工夫を施すことが可能である。あるいは、防汚性を付与すること、または帯電防止性や紫外線吸収性を付与することなども可能である。ハードコート処理、防汚性を付与すること、または帯電防止性や紫外線吸収性を付与することは、追加のフィルムの積層によって達成できる場合もある。さらには、粘接着剤層と接する凹凸表面の反対面にも凹凸処理することで、反対面からの光の出射をより効率的にすることもできる。凹凸面のサイズは、１μｍ〜１００μｍ程度である。
【００２９】
このような光学フィルムとしては、透明であれば使用でき、具体的な材料としては、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂などが挙げられ、単独で、または積層された状態で用いることができる。光が出射される光源などの被着体表面の屈折率≦粘接着剤層の屈折率≦光学フィルムの屈折率の順番になることが、各層間の光のロスを無くするために好ましい構成である。
【００３０】
例えば、限定はされないが、光が出射されるポリメタクリル酸メチルの導光板の表面屈折率が1.49の場合、粘接着剤の屈折率が1.49より大きく、光学フィルムの屈折率が粘着剤より大きくなる構成などが好ましく使用される。このような本発明の粘接着剤層付光学シートは、光が下部から照射される被着体に貼り付けて使用される。光が出てくる被着体の表面の屈折率より、粘接着剤層の屈折率が高く、さらに粘接着剤層の屈折率より光学シートの屈折率が高いという構成になることで、各層間での反射がなくなるために出射される光のロスがなく、光を効率よく出射させることができる。
【００３１】
粘接着剤層は、好適には、凹凸の加工処理を施してなる光学フィルムの凸部の一部に固定してなる。ここで、「凸部の一部に固定してなる」とは、凹部を粘接着剤が埋めることなく、粘接着剤層が凸部の先端に接着し、光学フィルムとの間に空気層が存在する状態をいう。すなわち、図１に示すように、光学フィルムと粘接着剤層とが、光学フィルム上の凸部先端で接着し、かつ光学フィルム表面の凹部に由来する空気層が生じているような態様である。
【００３２】
本発明の光学積層シート付部材において、粘接着剤層が、凹凸の加工処理を施してなる光学フィルムの凸部の一部に固定してなる状態は、粘接着剤層と凹凸処理を施した光学フィルムの９０度ピール接着力が０．５Ｎ／２０ｍｍ以上であることが好ましい。しかしながら、例えば、粘接着剤層を光学フィルムに貼り付けた後で、ゴミの噛み込みや位置ずれなどの不都合がある場合は、簡単にリワークできるとともに、貼付後に脱落や剥がれがなく長期に渡って接着されることが求められる。このようなリワーク性や長期安定性を確保するためには、凹凸の加工処理を施してなる光学フィルムの凸部と粘接着剤層との間の接着力が高いことが好ましい。そのような接着力としては、１８０度ピール接着力が、０．７Ｎ／２０ｍｍ以上、好ましくは１．５Ｎ／２０ｍｍ以上、さらに好ましくは２Ｎ／２０ｍｍ以上（通常１２Ｎ／２０ｍｍ以下）である。この範囲の接着力であれば、通常の使用方法において、光学フィルムの剥離時に、粘接着剤層が被着体に残る、いわゆる投錨破壊を起こすことがない。
【００３３】
粘接着剤層は、一般的には、屈折率１．４６０以上であることが好ましい。
【００３４】
粘接着剤層は、２３℃での貯蔵弾性率が、７．２×１０４〜６．１×１０５Ｐａであることが好ましい。
【００３５】
粘接着剤層は、１〜１００μｍの厚さであることが好ましい。
【００３６】
本発明の光学積層シート付部材において、粘接着剤層は、環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマーを含有する粘接着剤組成物から調製される。好ましくは、環状エーテル基は、（メタ）アクリル系ポリマーに環状エーテル含有モノマーがグラフト重合されることで導入されている。更に好ましくは、粘接着剤組成物は、光カチオン系重合開始剤または熱硬化触媒を含有する。
【００３７】
このようなグラフトポリマーは、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に、環状エーテル基含有モノマー２〜５０重量部を、過酸化物０．０２〜５重量部の存在下にてグラフト重合させることにより得られることが好ましい。
【００３８】
このようなグラフトポリマーは、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に、環状エーテル基含有モノマー２〜５０重量部およびその他のモノマー５〜５０重量部を、過酸化物０．０２〜５重量部の存在下にてグラフト重合させることにより得られることが好ましい。
【００３９】
まず、（メタ）アクリル系ポリマーに含まれるモノマー単位としては、いずれの（メタ）アクリレートでも用いることができ、特に限定はされない。ここで、好ましくは、例えば炭素数４以上のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレートを（メタ）アクリル系ポリマー全体の５０重量％以上含有する。
【００４０】
本明細書で、単に、「アルキル（メタ）アクリレート」と言うときは、直鎖あるいは分岐鎖のアルキル基を有する（メタ）アクリレートを指す。前記アルキル基の炭素数は４以上であることが好ましく、より好ましくは、炭素数４〜９である。なお、（メタ）アクリレートはアクリレートおよび／またはメタクリレートをいい、本発明の（メタ）とは同様の意味である。
【００４１】
アルキル（メタ）アクリレートの具体例としては、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｓ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｎ−ペンチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、へキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、イソアミル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ−ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ｎ−デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ｎ−ドデシル（メタ）アクリレート、イソミリスチル（メタ）アクリレート、ｎ−トリデシル（メタ）アクリレート、ｎ−テトラデシル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレートなどがあげられる。なかでも、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレートなどを例示でき、これらは単独または組み合わせて使用できる。
【００４２】
本発明において、前記アルキル（メタ）アクリレートは、（メタ）アクリル系ポリマーの全モノマー成分に対して、５０重量％以上であり、好ましくは８０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上である。また、アルキル(メタ)アクリレートは、９９．8重量％以下であることが好ましく、９８重量％以下あるいは９７重量％以下でもよい。
【００４３】
本発明の（メタ）アクリル系ポリマーには、アルキル基中に少なくとも１個の水酸基を含む水酸基含有モノマーが含まれていることが好ましい。すなわち、このモノマーは、水酸基1個以上のヒドロキシアルキル基を含むヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートモノマーである。ここで、水酸基は、アルキル基の末端に存在することが好ましい。アルキル基の炭素数は、好ましくは４〜１２であり、より好ましくは４〜８であり、さらに好ましくは４〜６である。このようなヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートモノマーが含まれることによって、グラフト重合の際の水素引き抜きが起こる位置やグラフトポリマーとグラフト重合の際に生成する環状エーテル基含有モノマーのホモポリマーとの相溶性に好ましい影響があり、耐熱性が良好なグラフトポリマーを調製するのに役立つと考えられる。
【００４４】
このようなモノマーとして、（メタ）アクリロイル基の不飽和二重結合を有する重合性の官能基を有し、かつ水酸基を有するモノマーを特に制限なく用いることができる。例えば、２−ヒドロキシブチル(メタ)アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル(メタ)アクリレート、４−ヒドロキシブチル(メタ)アクリレート、６−ヒドロキシヘキシル(メタ)アクリレート、８−ヒドロキシオクチル(メタ)アクリレート、１０−ヒドロキシデシル(メタ)アクリレート、１２−ヒドロキシラウリル(メタ)アクリレート等などのヒドロキシアルキル(メタ)アクリレート;４−ヒドロキシメチルシクロヘキシル(メタ)アクリレート、４−ヒドロキシブチルビニルエーテルなどがあげられる。これらのうち、ヒドロキシアルキル(メタ)アクリレートを用いることが好ましい。
【００４５】
水酸基含有モノマーは、(メタ)アクリル系ポリマーを形成するモノマー成分の全量に対して、含まれる場合には、０．２重量％以上１０重量％以下の割合、好ましくは、０．５重量％以上３重量％以下である。
【００４６】
前記（メタ）アクリル系ポリマーを形成するモノマー成分として、本発明の目的を損なわない範囲で、他の共重合体を単独でまたは組み合わせて用いることもできる。
【００４７】
例えば、前記モノマーの他に不飽和カルボン酸含有モノマ−を用いることもできる。  不飽和カルボン酸含有モノマ−としては、（メタ）アクリロイル基またはビニル基等の不飽和二重結合を有する重合性の官能基を有し、かつカルボキシル基を有するモノマーを特に制限なく用いることができる。不飽和カルボン酸含有モノマーとして、例えば、(メタ)アクリル酸、カルボキシエチル(メタ)アクリレート、カルボキシペンチル(メタ)アクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸等があげられる。これらは単独または組み合わせて使用できる。これらのなかで、(メタ)アクリル酸、特にアクリル酸を用いることが好ましい。
【００４８】
不飽和カルボン酸含有モノマ−は、（メタ）アクリル系ポリマーを形成するモノマー成分の全量に対して、０．０１〜２重量％の割合で用いることが好ましく、より好ましくは０．０５〜２重量％、さらに好ましくは、０．０５〜１．５重量％、特に好ましくは０．１〜１重量％である。
【００４９】
共重合単量体の他の例としては、炭素数４未満のアルキル基を有する(メタ) アクリレートや、（メタ）アクリロイル基またはビニル基等の不飽和二重結合を有する重合性の官能基を有し、かつ芳香族環を有する芳香族環含有モノマーがあげられる。炭素数４未満のアルキル基を有する（メタ）アクリレートの具体例としては、メチル(メタ)アクリレート、エチル(メタ)アクリレート、プロピル(メタ)アクリレートなどが挙げられ、芳香族環含有モノマーの具体例としては、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、フェノールエチレンオキサイド変性（メタ）アクリレート、２−ナフトエチル（メタ）アクリレート、２−（４−メトキシ−１−ナフトキシ）エチル（メタ）アクリレート、フェノキシプロピル（メタ）アクリレート、フェノキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、ポリスチリル（メタ）アクリレート等があげられる。
【００５０】
また、無水マレイン酸、無水イタコン酸などの酸無水物基含有モノマー；アクリル酸のカプロラクトン付加物；スチレンスルホン酸やアリルスルホン酸、２−（メタ）アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸、（メタ）アクリルアミドプロパンスルホン酸、スルホプロピル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリロイルオキシナフタレンスルホン酸などのスルホン酸基含有モノマー；２−ヒドロキシエチルアクリロイルホスフェートなどの燐酸基含有モノマー；（メタ）アクリル酸メトキシエチル、（メタ）アクリル酸エトキシエチルなどの（メタ）アクリル酸アルコキシアルキル系モノマー；などが例示される。
【００５１】
また、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、スチレン、α−メチルスチレン、Ｎ−ビニルカプロラクタムなどのビニル系モノマー；グリシジル（メタ）アクリレート、メチルグリシジル（メタ）アクリレート、３，４−エポキシシクロへキシルメチル（メタ）アクリレートなどのエポキシ基含有モノマー；（メタ）アクリル酸ポリエチレングリコール、（メタ）アクリル酸ポリプロピレングリコール、（メタ）アクリル酸メトキシエチレングリコール、（メタ）アクリル酸メトキシポリプロピレングリコールなどのグリコール系アクリルエステルモノマー；（メタ）アクリル酸テトラヒドロフルフリル、フッ素（メタ）アクリレート、シリコーン（メタ）アクリレートや２−メトキシエチルアクリレートなどのアクリル酸エステル系モノマー；アミド基含有モノマー、アミノ基含有モノマー、イミド基含有モノマー、Ｎ−アクリロイルモルホリン、２−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド、ビニルエーテルモノマーなども使用することができる。
【００５２】
本発明の（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量は６０万以上であることが好ましく、より好ましくは７０万以上３００万以下である。なお、重量平均分子量は、ＧＰＣ（ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー）により測定し、ポリスチレン換算により算出された値をいう。
【００５３】
このような（メタ）アクリル系ポリマーの製造は、溶液重合、塊状重合、乳化重合、各種ラジカル重合などの公知の製造方法を適宜選択して行うことができる。また、得られる（メタ）アクリル系ポリマーは、ランダムコポリマーでもブロックコポリマーでもいずれでもよい。
【００５４】
なお、溶液重合においては、重合溶媒として、例えば、酢酸エチル、トルエンなどが用いられる。具体的な溶液重合例としては、反応は窒素などの不活性ガス気流下で、重合開始剤を加え、通常、５０〜７０℃程度で、５〜３０時間程度の反応条件で行われる。
【００５５】
ラジカル重合に用いられる重合開始剤、連鎖移動剤、乳化剤などは特に限定されず適宜選択して使用することができる。なお、（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量は、重合開始剤、連鎖移動剤の使用量、反応条件により制御可能であり、これらの種類に応じて適宜のその使用量が調整される。
【００５６】
重合開始剤としては、例えば、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル、２，２’−アゾビス（２−アミジノプロパン）ジヒドロクロライド、２，２’−アゾビス［２−（５−メチル−２−イミダゾリン−２−イル）プロパン］ジヒドロクロライド、２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオンアミジン）二硫酸塩、２，２’−アゾビス（Ｎ，Ｎ’−ジメチレンイソブチルアミジン）、２，２’−アゾビス［Ｎ−（２−カルボキシエチル）−２−メチルプロピオンアミジン］ハイドレート（和光純薬社製、ＶＡ−０５７）などのアゾ系開始剤、過硫酸カリウム、過硫酸アンモニウムなどの過硫酸塩、ジ（２−エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ−ｓｅｃ−ブチルパーオキシジカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ヘキシルパーオキシピバレート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、ジラウロイルパーオキシド、ジ−ｎ−オクタノイルパーオキシド、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ジ（４−メチルベンゾイル）パーオキシド、ジベンゾイルパーオキシド、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ブチルハイドロパーオキシド、過酸化水素などの過酸化物系開始剤、過硫酸塩と亜硫酸水素ナトリウムの組み合わせ、過酸化物とアスコルビン酸ナトリウムの組み合わせなどの過酸化物と還元剤とを組み合わせたレドックス系開始剤などをあげることができるが、これらに限定されるものではない。
【００５７】
前記重合開始剤は、単独で使用してもよく、また２種以上を混合して使用してもよいが、全体としての含有量はモノマー１００重量部に対して、０．００５〜１重量部程度であることが好ましく、０．０２〜０．５重量部程度であることがより好ましい。
【００５８】
なお、重合開始剤として、例えば、２，２’−アゾビスイソブチロニトリルを用いて、前記重量平均分子量の（メタ）アクリル系ポリマーを製造するには、重合開始剤の使用量は、モノマー成分の全量１００重量部に対して、０．０６〜０．３重量部程度とするのが好ましく、さらには０．０８〜０．２重量部程度とするのが好ましい。
【００５９】
連鎖移動剤としては、例えば、ラウリルメルカプタン、グリシジルメルカプタン、メルカプト酢酸、２−メルカプトエタノール、チオグリコール酸、チオグルコール酸２−エチルヘキシル、２，３−ジメルカプト−１−プロパノールなどがあげられる。連鎖移動剤は、単独で使用してもよく、また２種以上を混合して使用してもよいが、全体としての含有量はモノマー成分の全量１００重量部に対して、０．１重量部程度以下である。
【００６０】
また、乳化重合する場合に用いる乳化剤としては、例えば、ラウリル硫酸ナトリウム、ラウリル硫酸アンモニウム、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸アンモニウム、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル硫酸ナトリウムなどのアニオン系乳化剤、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレンブロックポリマーなどのノニオン系乳化剤などがあげられる。これらの乳化剤は、単独で用いてもよく２種以上を併用してもよい。
【００６１】
さらに、反応性乳化剤として、プロペニル基、アリルエーテル基などのラジカル重合性官能基が導入された乳化剤として、具体的には、例えば、アクアロンＨＳ−１０、ＨＳ−２０、ＫＨ−１０、ＢＣ−０５、ＢＣ−１０、ＢＣ−２０（以上、いずれも第一工業製薬社製）、アデカリアソープＳＥ１０Ｎ（ADEKA社製）などがある。反応性乳化剤は、重合後にポリマー鎖に取り込まれるため、耐水性がよくなり好ましい。乳化剤の使用量は、モノマー成分の全量１００重量部に対して、０．３〜５重量部、重合安定性や機械的安定性から０．５〜１重量部がより好ましい。
【００６２】
環状エーテル基含有モノマーを除くモノマーから構成される（メタ）アクリル系ポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は、２５０Ｋ以下、好ましくは２４０Ｋ以下である。ガラス転移温度はまた、２００Ｋ以上であることが好ましい。ガラス転移温度が、２５０Ｋ以下であれば、耐熱性が良好でかつ、内部凝集力に優れた粘接着組成物となる。このような（メタ）アクリル系ポリマーは、用いるモノマー成分や組成比を適宜変えることにより調整することができる。また、このようなガラス転移温度は、例えば溶液重合で、アゾビスイソビチロニトリルやベンゾイルパーオキサイドなどの重合開始剤を０．０６〜０．２部使用し、酢酸エチルなどの重合溶媒を使用して、窒素気流下５０℃〜７０℃で８〜３０時間反応させることにより得られる。ここで、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、下記のフォックス式から算出して求められる。
１／Ｔｇ＝Ｗ１／Ｔｇ１＋Ｗ２／Ｔｇ２＋Ｗ３／Ｔｇ３＋・・・・
上記Ｔｇ１、Ｔｇ２、Ｔｇ３等は、共重合成分それぞれ単独の重合体１、２、３等のガラス転移温度を絶対温度で表したものであり、Ｗ１、Ｗ２、Ｗ３等は、それぞれの共重合成分の重量分率である。なお、単独の重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｈａｎｄｂｏｏｋ (４ｔｈ ｅｄｉｔｉｏｎ， Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ＆ Ｓｏｎｓ． Ｉｎｃ．)から得た。
【００６３】
本発明において、環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマーを合成するには、（メタ）アクリル系ポリマーを重合する際に環状エーテル基含有モノマーを加えて共重合することもできるが、前記したとおり、一旦（メタ）アクリル系ポリマーを重合した後、（メタ）アクリル系ポリマーをそのまま、あるいは、希釈剤を加えて希釈した溶液に、環状エーテル基含有モノマーを加えて、グラフト重合に供することが好ましい。環状エーテル基含有モノマーをグラフト重合し、環状エーテル基を側鎖（枝）に導入することで、効率よく硬化させることができる。
【００６４】
希釈剤としては、特に限定はされないが、酢酸エチルまたはトルエンなどが例示される。
【００６５】
グラフト重合は、（メタ）アクリル系ポリマーに、環状エーテル基含有モノマーおよび任意に環状エーテル基含有モノマーとその他のモノマーを反応させて行う。
【００６６】
ここで、環状エーテル基含有モノマーは、特に限定はされないが、エポキシ基含有モノマーあるいはオキセタン基含有モノマーまたはその両方の組合せであることが好ましい。
【００６７】
エポキシ基含有モノマーとしては、４−ヒドロキシブチルグリシジルアクリレート、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、３，４-エポキシシクロヘキシルメチルアクリレート、３，４-エポキシシクロヘキシルメチルメタクリレート、または４-ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテルなどが例示され、これらを単独または組み合わせて用いることができる。
【００６８】
オキセタン基含有モノマーとしては、３−オキセタニルメチル（メタ）アクリレート、３−メチル−３−オキセタニルメチル（メタ）アクリレート、３−エチル−３−オキセタニルメチル（メタ）アクリレート、３−ブチル−３−オキセタニルメチル（メタ）アクリレート、または３−ヘキシル−３−オキセタニルメチル（メタ）アクリレートが例示され、これらを単独または組み合わせて用いることができる。
【００６９】
環状エーテル基含有モノマーの量は、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、２重量部以上であることが好ましく、より好ましくは、３重量部以上である。上限は特に限定はされないが、１００重量部以下が好ましく、５０重量部以下がさらに好ましく、最も好ましくは３０重量部である。環状エーテル基含有モノマーの量が、２重量部以上であれば、組成物の粘着接着剤としての機能発現が十分となり、一方、１００重量部以上では、タック性が減少して初期粘着しにくい場合がある。
【００７０】
グラフト重合時に、環状エーテル基含有モノマーと共に、共グラフトするその他のモノマーを用いることも可能である。このようなモノマーとしては、環状エーテル基を含まないモノマーであれば、特に限定はないが、炭素数1〜９のアルキル（メタ）アクリレートなどがあげられる。アルキル（メタ）アクリレートの具体例としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシルアクリレートなどが例示できる。また、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレートのような脂環式（メタ）アクリレート類も用いることができる。これらは、単独あるいは組み合わせて使用することができる。
【００７１】
これらグラフト時に共グラフトするその他のモノマーを用いると粘接着剤を硬化させやすくすることはでき、例えば、光硬化の場合、光の照射量を下げることができ、また、熱硬化の場合、熱硬化触媒の量を減らすことができる。この理由は、グラフト鎖の運動性があがるためか、あるいはグラフト鎖や副生する未グラフト鎖と幹ポリマーとの相溶性がよくなるためと推測される。
【００７２】
このようなその他のモノマーは、主鎖（幹）、すなわち（メタ）アクリル系ポリマーの成分と同じモノマーから選択することも好ましい。
【００７３】
環状エーテル基含有モノマー以外のその他のモノマーの量は、配合される場合には、環状エーテル基との重量比で、９０：１０から１０：９０、好ましくは、８０：２０から２０：８０である。その他のモノマーの含有量が少ないと硬化のための光照射量または熱処理時の熱総量を下げる効果が十分でない場合もあり、多いと光照射後または熱処理後の剥離抵抗が増加する恐れがある場合がある。
【００７４】
グラフト重合条件は、特に限定されず、当業者に公知の方法により行うことができる。重合に際しては、過酸化物を重合開始剤として使用することが好ましい。
【００７５】
このような重合開始剤の量は、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、０．０２〜５重量部である。この重合開始剤の量が少ない場合には、グラフト重合反応の時間がかかりすぎ、多い場合には、環状エーテル基含有モノマーのホモポリマーが多く生成する為、好ましくない。
【００７６】
グラフト重合は、例えば溶液重合であれば、（メタ）アクリル系コポリマーの溶液に、環状エーテル基含有モノマーと粘度調整可能な溶媒とを加えて、窒素置換した後、ジベンゾイルパーオキシドのような過酸化物系の重合開始剤を０．０２〜５重量部加えて、５０℃〜８０℃で４〜１５時間加熱することによって行うことができるが、これに限定はされない。
【００７７】
得られるグラフトポリマーの状態（分子量、グラフトポリマーの枝部の大きさ等）は、反応条件により適宜選択することができる。
【００７８】
本発明の光学積層シートにおける粘接着剤層を形成する粘接着剤組成物は、このようにして得られるグラフトポリマーと光カチオン系重合開始剤または熱硬化触媒を含むことが好ましい。
【００７９】
環状エーテル基の熱硬化触媒としては、当業者に公知のいずれの環状エーテル基の熱硬化触媒も好ましく用いることができる。より具体的には、イミダゾール化合物、酸無水物、フェノール樹脂、ルイス酸錯体、アミノ樹脂、ポリアミン、およびメラミン樹脂からなる群より選択される少なくとも1種を使用することができる。このうち、特に、イミダゾール化合物が好ましく、イミダゾール化合物には、限定はされないが、２−メチルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテイトなどが例示される。これらの化合物は、その硬化開始温度や粘接着剤との相溶性などを考慮して選択される。
【００８０】
例えば、粘接着剤ポリマーが水分散のエマルジョンである場合、１，２‐ジメチルイミダゾールを選択し、保存性を優先したり比較的高温での熱硬化を目的とする場合には、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾールを選択し、比較的低温での硬化を目的とするなら、２−フェニルイミダゾールが選択できる。
【００８１】
光カチオン系重合開始剤としては、当業者に公知のいずれの光カチオン系重合開始剤も好ましく用いることができる。より具体的には、アリルスルホニウムヘキサフルオロフォスフェート塩、スルホニウムヘキサフルオロフォスフェート塩類、およびビス（アルキルフェニル）イオドニウムヘキサフルオロフォスフェートからなる群より選択される少なくとも1種を使用することができる。
【００８２】
このような熱硬化触媒または光カチオン系重合開始剤は、単独で使用してもよく、また2種以上を混合して使用してもよいが、全体としての含有量は、前記環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、０．１〜５重量部であり、好ましくは、０．２〜４重量部である。
【００８３】
本発明の光学積層シートにおける粘接着剤層を形成する粘接着剤組成物には、必要に応じて、架橋剤が加えられる。架橋剤としては、特に限定されないが、イソシアネート基（イソシアネート基をブロック剤または数量体化などにより一時的に保護したイソシアネート再生型官能基を含む）を１分子中に２つ以上有する化合物であるイソシアネート系架橋剤が例示される。
【００８４】
イソシアネート系架橋剤としては、トリレンジイソシアネート、キシレンジイソシアネートなどの芳香族イソシアネート、イソホロンジイソシアネートなどの脂環族イソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネートなどの脂肪族イソシアネートなどがあげられる。
【００８５】
より具体的には、例えば、ブチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネートなどの低級脂肪族ポリイソシアネート類、シクロペンチレンジイソシアネート、シクロヘキシレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネートなどの脂環族イソシアネート類、２，４−トリレンジイソシアネート、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、ポリメチレンポリフェニルイソシアネートなどの芳香族ジイソシアネート類、トリメチロールプロパン／トリレンジイソシアネート３量体付加物（日本ポリウレタン工業社製、商品名コロネートＬ）、トリメチロールプロパン／ヘキサメチレンジイソシアネート３量体付加物（日本ポリウレタン工業社製、商品名コロネートＨＬ）、ヘキサメチレンジイソシアネートのイソシアヌレート体（日本ポリウレタン工業社製、商品名コロネートＨＸ）などのイソシアネート付加物、ポリエーテルポリイソシアネート、ポリエステルポリイソシアネート、ならびにこれらと各種のポリオールとの付加物、イソシアヌレート結合、ビューレット結合、アロファネート結合などで多官能化したポリイソシアネートなどをあげることができる。これらのうち、脂肪族イソシアネートを用いることが、反応速度が速い為に好ましい。
【００８６】
上記イソシアネート系架橋剤は１種を単独で使用してもよく、また２種以上を混合して使用してもよいが、全体としての含有量は、前記環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対し、前記イソシアネート化合物架橋剤を０．０１〜２０重量部含有してなることが好ましく、０．０２〜２重量部含有してなることがより好ましく、０．０５〜１．５重量部含有してなることがさらに好ましい。凝集力、耐久性試験での剥離の阻止などを考慮して適宜含有させることが可能である。
【００８７】
また、架橋剤として、有機系架橋剤や多官能性金属キレートを併用してもよい。有機系架橋剤としては、エポキシ系架橋剤（エポキシ基を１分子中に２つ以上有する化合物をいう）があげられる。エポキシ系架橋剤としては、エチレングリコールジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、テレフタル酸ジグリシジルエステルアクリレート、スピログリコールジグリシジルエーテルなどがあげられる。これらは、単独で用いてもよく２種以上を併用してもよい。
【００８８】
多官能性金属キレートは、多価金属が有機化合物と共有結合または配位結合しているものである。多価金属原子としては、Ａｌ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｖ、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｙ、Ｃｅ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｍｏ、Ｌａ、Ｓｎ、Ｔｉ等があげられる。共有結合または配位結合する有機化合物中の原子としては酸素原子等があげられ、有機化合物としてはアルキルエステル、アルコール化合物、カルボン酸化合物、エーテル化合物、ケトン化合物等があげられる。
【００８９】
本発明においては、さらに、架橋剤として、オキサゾリン系架橋剤や過酸化物を加えることも可能である。
【００９０】
オキサゾリン系架橋剤としては、分子内にオキサゾリン基を有するものを特に制限なく使用できる。オキサゾリン基は、２−オキサゾリン基、３−オキサゾリン基、４−オキサゾリン基のいずれでもよい。オキサゾリン系架橋剤としては、付加重合性オキサゾリンに不飽和単量体を共重合した重合体が好ましく、特に付加重合性オキサゾリンに２−イソプロペニル−２−オキサゾリンを用いたものが好ましい。例としては、日本触媒（株）製の商品名「エポクロスＷＳ−５００」等があげられる。
【００９１】
過酸化物としては、加熱によりラジカル活性種を発生して粘接着剤組成物のベースポリマーの架橋を進行させるものであれば適宜使用可能であるが、作業性や安定性を勘案して、１分間半減期温度が８０℃〜１６０℃である過酸化物を使用することが好ましく、９０℃〜１４０℃である過酸化物を使用することがより好ましい。
【００９２】
用いることができる過酸化物としては、たとえば、ジ（２−エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート（１分間半減期温度：９０．６℃）、ジ（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート（１分間半減期温度：９２．１℃）、ジ−ｓｅｃ−ブチルパーオキシジカーボネート（１分間半減期温度：９２．４℃）、ｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート（１分間半減期温度：１０３．５℃）、ｔ−ヘキシルパーオキシピバレート（１分間半減期温度：１０９．１℃）、ｔ−ブチルパーオキシピバレート（１分間半減期温度：１１０．３℃）、ジラウロイルパーオキシド（１分間半減期温度：１１６．４℃）、ジ−ｎ−オクタノイルパーオキシド（１分間半減期温度：１１７．４℃）、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート（１分間半減期温度：１２４．３℃）、ジ（４−メチルベンゾイル）パーオキシド（１分間半減期温度：１２８．２℃）、ジベンゾイルパーオキシド（１分間半減期温度：１３０．０℃）、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート（１分間半減期温度：１３６．１℃）、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン（１分間半減期温度：１４９．２℃）などがあげられる。なかでも特に架橋反応効率が優れることから、ジ（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート（１分間半減期温度：９２．１℃）、ジラウロイルパーオキシド（１分間半減期温度：１１６．４℃）、ジベンゾイルパーオキシド（１分間半減期温度：１３０．０℃）などが好ましく用いられる。
【００９３】
なお、過酸化物の半減期とは、過酸化物の分解速度を表す指標であり、過酸化物の残存量が半分になるまでの時間をいう。任意の時間で半減期を得るための分解温度や、任意の温度での半減期時間に関しては、メーカーカタログなどに記載されており、たとえば、日本油脂株式会社の「有機過酸化物カタログ第９版（２００３年５月）」などに記載されている。
【００９４】
前記過酸化物は１種を単独で使用してもよく、また２種以上を混合して使用してもよいが、全体としての含有量は、前記環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対し、前記過酸化物０．０１〜２重量部であり、０．０４〜１．５重量部含有してなることが好ましく、０．０５〜１重量部含有してなることがより好ましい。加工性、リワーク性、架橋安定性、剥離性などの調整の為に、この範囲内で適宜選択される。
【００９５】
なお、反応処理後の残存した過酸化物分解量の測定方法としては、たとえば、ＨＰＬＣ（高速液体クロマトグラフィー）により測定することができる。
【００９６】
より具体的には、たとえば、反応処理後の粘接着剤組成物を約０．２ｇずつ取り出し、酢酸エチル１０ｍｌに浸漬し、振とう機で２５℃下、１２０ｒｐｍで３時間振とう抽出した後、室温で３日間静置する。次いで、アセトニトリル１０ｍｌ加えて、２５℃下、１２０ｒｐｍで３０分振とうし、メンブランフィルター（０．４５μｍ）によりろ過して得られた抽出液約１０μｌをＨＰＬＣに注入して分析し、反応処理後の過酸化物量とすることができる。  
【００９７】
前記架橋剤により、粘接着剤層を形成するが、粘接着剤層の形成にあたっては、架橋剤全体の添加量を調整することとともに、架橋処理温度や架橋処理時間の影響を十分考慮する必要がある。
【００９８】
本発明の光学積層シートにおける粘接着剤層を形成する粘接着剤組成物は、さらに接着力や耐熱性を向上させるためにエポキシ樹脂やオキセタン樹脂を含有しても良い。
【００９９】
エポキシ樹脂としては、例えばビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、ビスフェノールＳ型、臭素化ビスフェノールＡ型、水添ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＡＦ型、ビフェニル型、ナフタレン型、フルオレン型、フェノールノボラック型、クレゾールノボラック型、トリスヒドロキシフェニルメタン型、テトラフェニロールエタン型等の二官能エポキシ樹脂や多官能エポキシ樹脂、及びヒダントイン型、トリスグリシジルイソシアヌレート型等のグリシジルアミン型などのエポキシ樹脂が例示される。これらのエポキシ樹脂は、1種を単独で、または2種以上を併用して用いることができる。
【０１００】
これらのエポキシ樹脂としては、限定はされないが、市販のエポキシ樹脂を用いることができる。このような市販のエポキシ樹脂には、限定はされないが、例えば、ビスフェノール型エポキシ樹脂として、ジャパンエポキシレジン株式会社のｊＥＲ８２８、ｊＥＲ８０６など；脂環式エポキシ樹脂としてジャパンエポキシレジン株式会社のＹＸ８０００、ＹＸ８０３４など；株式会社ADEKAのＥＰ４０００、ＥＰ４００５など；ポリアルコールのポリグリシジルエーテル類としてナガセケムテックス株式会社のデナコールＥＸ−３１３、ＥＸ−５１２、ＥＸ−６１４Ｂ、ＥＸ−８１０など、の公知のエポキシ樹脂が含まれる。
【０１０１】
オキセタン樹脂としては、１，４−ビス｛[(３−エチル−３−オキセタニル)メトキシ]メチル｝ベンゼンなどのキシリレンジオキセタン、３−エチル−３−｛[３−エチルオキセタン−３−イル]メトキシ｝メチル｝オキセタン、３−エチルヘキシルオキセタン、３−エチル−３−ヒドロキシオキセタン、３−エチル−３−ヒドロキシメチルオキセタンなどの公知のオキセタン樹脂を用いることができる。これらのオキセタン樹脂は、１種を単独で、または２種以上を組み合わせて用いることもできる。
【０１０２】
オキセタン樹脂としては、限定はされないが、市販の樹脂を用いることができる。このような市販のオキセタン樹脂には、東亜合成株式会社のアロンオキセタンＯＸＴ−１２１、ＯＸＴ２２１、ＯＸＴ１０１、およびＯＸＴ２１２などが例示されるが、これらに限定はされない。
【０１０３】
このようなエポキシ樹脂とオキセタン樹脂は、どちらか一方または両方を組み合わせて、本発明の光学積層シートにおける粘接着剤層を形成する粘接着剤組成物に用いることができる。
【０１０４】
本発明において、このように、エポキシ樹脂および／またはオキセタン樹脂を配合することができ、その合計量は、前記環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対し、含まれる場合には、好ましくは５重量部以上、より好ましくは、１０重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは７０重量部以下である。エポキシ樹脂および／またはオキセタン樹脂およびその他の粘着付与剤の量が、この範囲内であれば、接着力に顕著な効果が認められ、また、硬化も十分となる。
【０１０５】
本発明の光学積層シートにおける粘接着剤層を形成する粘接着剤組成物には、その他に本発明の光学積層シートにおける粘接着剤層を形成する粘接着剤組成物には、粘着付与剤や軟化剤などを配合することができる。これらの粘着付与剤や軟化剤は、環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対し、合計で、１０〜１００重量部、好ましくは、２０〜８０重量部用いられ得る。
【０１０６】
特に、粘接着剤層の屈折率を調整する目的では、芳香族環を有する粘着付与剤で、屈折率が１．５１〜１．７５の範囲のものが使用される場合がある。着色した粘着付与剤は、粘接着剤を着色させるために好ましくなく、透明な粘着付与剤が使用され得る。その透明の目安としては、５０%トルエン溶液でのガードナー色相1以下である。具体的には、スチレンオリゴマー、フェノキシエチルアクリレートオリゴマー、スチレンとαメチルスチレンの共重合体、ビニルトルエンとαメチルスチレンの共重合体、Ｃ９系石油樹脂の水添物、テルペンフェノールの水添物、ロジンおよぶその誘導体の水添物、などが挙げられる。この際、軟化点が４０℃以下の粘着付与剤はその使用量を、(メタ)アクリル系ポリマー１００重量部に対し、３０部未満とし、軟化点が５０℃ 以上の粘着付与剤と併用して２０重量部(合計５０重量部)以上で使用されるのが、耐熱性の面で好ましい。
【０１０７】
これらの粘着付与剤の配合量は、環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、１０〜１００重量部、好ましくは２０〜８０重量部用いられ、所定の屈折率に調整される。少なすぎると屈折率が十分に上がらず、多すぎると硬くなり接着性が低下するため好ましくない。
【０１０８】
さらに、フェノールを付加したテルペン樹脂（テルペンフェノール樹脂）を用いることもできる。フェノールとの反応により、耐熱性が向上する、という利点もある。
【０１０９】
さらに、界面での耐水性を上げるためにシランカップリング剤を配合しても良い。
【０１１０】
シランカップリング剤としては、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシランなどのエポキシ基含有シランカップリング剤、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、N-２(アミノエチル)３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、３−トリエトキシシリル−N−(１,３−ジメチル−ブチリデン)プロピルアミンなどのアミノ基含有シランカップリング剤、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシランなどの(メタ)アクリル基含有シランカップリング剤、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシランなどのイソシアネート基含有シランカップリング剤、などが挙げられる。このシランカップリング剤は環状エーテル基を有する（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対し、０．０１〜２０重量部、好ましくは０．０２〜１．０重量部配合される。この範囲であれば、液晶セルへの接着力が適度に制御され、再剥離性に優れ、また耐久性が増加する。
【０１１１】
光学積層シートにおける粘接着剤層を形成する粘接着剤組成物には、その他に、公知の添加剤を含有していてもよく、たとえば、着色剤、顔料などの粉体、染料、界面活性剤、可塑剤、粘着性付与剤、表面潤滑剤、レベリング剤、軟化剤、酸化防止剤、老化防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、重合禁止剤、無機または有機の充填剤、金属粉、粒子状、箔状物などを使用する用途に応じて適宜添加することができる。また、制御できる範囲内で、還元剤を加えてのレドックス系を採用してもよい。
【０１１２】
粘接着剤層を形成する方法は、特に限定されないが、発光もしくは導光する部材表面に直接形成することができる。例えば、部材表面に粘接着剤組成物を塗布し、重合溶剤などを乾燥除去し、架橋処理して、粘接着剤層を形成する。しかし、好ましくは、剥離処理した剥離ライナーなどに塗布し、重合溶剤などを乾燥除去し、架橋処理して、粘接着剤層を形成する。剥離ライナーの構成材料としては、例えば紙、布、不織布等からなる多孔質基材、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブテン、ポリブタジエン、ポリメチルペンテン、ポリ塩化ビニル、塩化ビニル共ポリマー、ポリブチレンテレフタレート、ポリウレタン、エチレンー酢酸ビニル共ポリマーなどのプラスチックフィルムあるいはシート、ネット、発泡体、金属箔、およびこれらのラミネート体などの適宜な薄葉体等があげられる。このうち、表面平滑性に優れる点からプラスチックフィルムが好適に用いられる。
【０１１３】
剥離ライナーの厚みは、通常５〜２００μｍ、好ましくは５〜１００μｍ程度である。剥離ライナーには、必要に応じて、シリコーン系、フッ素系、長鎖アルキル系もしくは脂肪酸アミド系の離型剤、シリカ粉などによる離型および防汚処理や、塗布型、練り込み型、蒸着型などの帯電防止処理もすることもできる。特に、剥離ライナーの表面にシリコーン処理、長鎖アルキル処理、フッ素処理などの剥離処理を適宜おこなうことにより、前記粘接着剤層からの剥離性をより高めることができる。
【０１１４】
粘接着剤層の形成方法としては、各種方法が用いられる。具体的には、例えば、ロールコート、キスロールコート、グラビアコート、リバースコート、ロールブラッシュ、スプレーコート、ディップロールコート、バーコート、ナイフコート、エアーナイフコート、カーテンコート、リップコート、ダイコーターなどによる押出しコート法などの方法があげられる。
【０１１５】
粘接着剤層の厚さは、特に制限されず、例えば、１〜１００μｍ程度である。好ましくは、３〜７０μｍ、より好ましくは５〜５０μｍであり、さらに好ましくは、５〜３５μｍである。
【０１１６】
乾燥させて粘接着剤層を形成する工程において、粘接着剤を乾燥させる方法としては、目的に応じて、適宜、適切な方法が採用され得る。好ましくは、上記塗布膜を加熱乾燥す
る方法が用いられる。加熱乾燥温度は、好ましくは４０℃〜２００℃ であり、さらに好ましくは、５０℃ 〜１８０℃であり、特に好ましくは７０℃ 〜１７０℃ である。加熱温度を上記の範囲とすることによって、優れた粘着特性を有する粘接着剤を得ることができる。乾燥時間は、適宜、適切な時間が採用され得る。上記乾燥時間は、好ましくは５秒〜２０分、さらに好ましくは５秒〜１０分、特に好ましくは、１０秒〜５分である。
【０１１７】
また、粘着剤層に中間層を設けたり、2層以上の層構造をもうけることも可能であるが、光学フイルムの凸部接着する面は、本発明の粘着剤組成物を用いることが必要である。中間層を用いる場合は、透明なプラスチックフィルムが用いられ、厚さ５〜５０μｍのポリエステル、ポリカーボネート、トリアセチルセルロース、ポリノルボルネンなどのフイルムが挙がられる。この場合の他面（光源や画像表示素子に貼り付ける面）の粘着剤は、本発明の粘着剤でも良いし、グラフト重合していない粘着剤ポリマーに架橋剤を配合したものなどが用いられる。この粘着剤は、２層構造の場合も同様に、他面（光源や画像表示素子に貼り付ける面）に用いることができる。
【０１１８】
このようにして得られた、形成された粘接着剤層を光源や画像表示装置などの発光もしくは導光する部材表面に設け、ついで、光学フィルムを貼付ける。これらの部材表面への貼付け、その後の光学フィルムへの貼付けに先立って、活性エネルギー線を照射するかまたは熱処理を行い、粘接着剤層の硬化処理を行う。
【０１１９】
用いられる光源としては、PDP蛍光体、LED蛍光体、有機EL、冷極管、レーザー光源などどれを使用しても大きな効果が観察される。これらの光源に直接粘着剤層を介して光学シートを貼り付ける方法も可能ではあるが、これら光源を組み込んだ構成のもの、例えば表面がガラス板やアクリル板である液晶テレビやモニターのバックライトや導光板、ＬＥＤを光源とする照明、有機ＥＬ照明などのガラスやプラスチック基板が使用される。通常、バックライト上に拡散板などを設ける場合には、バックライトの上部に光学シートを乗せるだけであり、バックライトと光学シートの間には、屈折率が１．０の薄い空気層が存在するために光のロスが起こっていたが、粘着剤層を介して光学シートを設けることでこのロスが少なくなり、光源からの光を内部に閉じ込めることなく、効率よく出射できる効果が発現できる。また、FED方式などで見られる発光輝度のバラツキを抑えるような効果も期待できる
【０１２０】
これらの効果は、光学フイルム内での乱反射効果により、均一な光取出しができるものと推察される。
【０１２１】
一方、画像表示素子として、液晶セルやＰＤＰ表示素子、有機ＥＬ表示素子などに適用された場合には、視野角が広がるという効果も確認できる。
【０１２２】
照射用の光は特に限定はされないが、好ましくは、紫外線、可視光、および電子線等の活性エネルギー線である。紫外線照射による架橋処理は、高圧水銀ランプ、低圧水銀ランプ、エキシマレーザ、メタルハライドランプなどの適宜の紫外線源を用いて行うことができる。その際、紫外線の照射量としては、必要とされる架橋度に応じて適宜選択することができるが、通常は、紫外線では、０．２〜１０J/cm2の範囲内で選択するのが望ましい。照射時の温度は、特に限定されるものではないが、支持体の耐熱性を考慮して１４０℃ 程度までが好ましい。なお、光量はElectronic Instrumentation and Technology Inc.製UVPowerPuckのUVA(３２０-３９０ｎｍ)、UVB(２８０-３２０ｎｍ)、UVC(２５０-２６０ｎｍ)、UVV(３９５-４４５ｎｍ)の積算量で表した。
【０１２３】
活性エネルギー線を照射した粘接着剤層に、光学フィルムの凹凸部面を貼り合せることで、光学積層シート付部材が得られる。
【０１２４】
活性エネルギー線を照射することで、光カチオン開始剤が分解し、酸が発生し、環状エーテル基による硬化反応が進行するが、カチオン硬化の特徴として、可使時間がある。活性エネルギー線を照射後、所望の場合には、３時間以内、より好ましくは、２時間以内で発光もしくは導光する部材および光学フイルムを貼り合せることができる。このように貼り合せた段階で、凸部のみが接着し、さらに硬化反応が進行することで、それ以上、粘接着剤層が凹凸面の内部まで埋まることはない。一方、３時間を超えて貼り合せると、粘接着剤層が硬化し、光学フィルムとの十分な投錨力が得られない場合がある。より好ましいのは、６０分以内で貼りあわせ、光学フィルムとの十分な投錨力を確保することである。
【０１２５】
光学積層シートを構成する粘接着剤組成物が、熱硬化触媒を含む場合には、加熱することで、硬化が起こり、そのような粘接着剤層に、発光もしくは導光する部材と光学フィルムの凹凸部面を貼り合わせることで、光学積層シート付部材が得られる。従って、粘接着剤層は、貼合せ直前に、加熱することにより容易に硬化させることができる。
【０１２６】
熱硬化の温度などの条件は、特に限定はされないが、支持体の耐熱性を考慮して１７０℃程度までが好ましい。
【０１２７】
本発明で使用する環状エーテル基の熱硬化触媒の硬化開始温度が低い場合には、加熱乾燥工程にて、溶媒の乾燥と粘接着剤組成物の主鎖ポリマーの反応とともに、環状エーテル基の硬化反応も起こる。
【０１２８】
使用する環状エーテル基の熱硬化触媒の硬化開始温度が高い場合には、この乾燥工程にて、溶媒の乾燥と粘接着剤組成物の主鎖ポリマーの反応のみが進行し、環状エーテル基は残存する。
【０１２９】
このような活性エネルギー線照射後または熱処理後の粘接着剤層の２３℃での貯蔵弾性率は、７．２×１０４〜６．１×１０５Ｐａであり、まだ粘着性を有する。
【０１３０】
その結果、接着性や凝集力に優れるとともに、長期の耐久性にも優れるものとなる。
【０１３１】
本発明の製造方法で得られた光学積層シート付部材の一例を、図２に示す。すなわち、まず、粘接着剤層を硬化処理し、最初に発光もしくは導光する部材表面に貼り付けた後、光学フィルムに貼り合せる。このようにして、粘接着剤層の片面が、光源４０または画像表示素子５０に取り付けられ、もう一方の面が、光学フィルム１０に取り付けられる。
【０１３２】
また、粘接着剤層に中間層を設けたり、２層以上の層構造を設けたりすることも可能であるが、光学フィルムと凸部接着する面は、本発明の粘接着剤層を用いることが必要である。中間層を用いる場合は、透明なプラスチックフィルムが好ましく用いられ、厚さ５〜５０μmのポリエステル、ポリカーボネート、トリアセチルセルロース、ポリノルボルネンなどのフィルムが挙げられる。この場合の他面(光源や画像表示素子に貼り付ける面)の粘接着剤は、本発明の粘接着剤でも良いし、グラフト重合していない粘接着剤ポリマーに架橋剤を配合したものなどが用いられる。この粘接着剤は、２層構造の場合も同様に、他面(光源や画像表示素子に貼り付ける面)に用いることができる。
【０１３３】
本発明における発光もしくは導光する部材とは、光学機器で用いられる光源や導光板が挙げられる。用いられる光源としては、PDP蛍光体、LED蛍光体、有機EL、冷極管、レーザー光源などどれを使用しても大きな効果が観察される。これらの光源に直接粘接着剤層を介して光学積層シートを貼り付ける方法も可能ではあるが、これら光源を組み込んだ構成のもの、例えば表面がガラス板やアクリル板である液晶テレビやモニターのバックライトや導光板、LEDを光源とする照明、有機EL照明などのガラスやプラスチック基板が好ましく使用される。又、光源や導光板に異なるフィルムが積層されたものであってもよい。
【０１３４】
通常、バックライト上に拡散板などを設ける場合には、バックライトの上部に光学シートを乗せるだけであり、バックライトと光学シートの間には、屈折率が１．０の薄い空気層が存在するために光のロスが起こっていたが、粘接着剤層を介して光学積層シートを設けることでこのロスが少なくなり、光源からの光を内部に閉じ込めることなく、効率よく出射できる効果が発現できる。また、FED方式などで見られる発光輝度のバラツキを抑えるような効果も期待できる。これらの効果は、光学フィルム内での乱反射効果により、均一な光取出しができるものと推察される。
【０１３５】
一方、画像表示素子として、液晶セルやPDP表示素子、有機EL表示素子などに適用された場合には、視野角が広がるという効果も確認できる。
【実施例】
【０１３６】
以下に、実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって限定されるものではない。なお、各例中の部および％はいずれも重量基準である。以下に特に規定のない室温放置条件は全て２３℃６５％RHである。
【０１３７】
（実施例１）
攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた４つ口フラスコに、ｎ−ブチルアクリレート９７重量部、４−ヒドロキシブチルアクリレート３重量部、重合開始剤として２，２’−アゾビスイソブチロニトリル０．１重量部を酢酸エチル２００重量部と共に仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６０℃付近に保って１０時間重合反応を行い、重量平均分子量１１６万のアクリル系ポリマー溶液を調製した。得られたアクリル系ポリマーのガラス転移温度は、２２５Ｋであった。
【０１３８】
得られたアクリル系ポリマー溶液を、酢酸エチルにて固形分が２５％になるように希釈して、希釈溶液（I）を調製した。攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた
４つ口フラスコに、希釈溶液（I）４００重量部に対して、４ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル２０部、イソボルニルアクリレート２０部とベンゾイルパーオキサイド０．１２部を加え、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６５℃付近に保って４時間、次いで７０℃で４時間重合反応を行い、グラフトポリマー溶液を得た。
【０１３９】
次いで、このようにして得られたグラフトポリマー溶液の固形分１００重量部に対して、ヘキサメチレンジイソシアネートのトリメチロールプロパンアダクト体（日本ポリウレタン社製、コロネートHL）０．１９重量部、アリルスルホニウムヘキサフルオロフォスフェート（ＬＡＭＢＥＲＴＩ社製、ＥＳＡＣＵＲＥ１０６４）０．５１重量部を配合して粘接着剤溶液を調製した。
【０１４０】
上記粘接着剤溶液を、シリコーン剥離処理した３８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂社製、ＭＲＦ−３８）に、乾燥後の粘接着剤層の厚さが２４μｍになるように塗布し、１２０℃で３分間乾燥をさせた。
【０１４１】
ついで、この剥離ライナーに粘着剤層が設けられたシートに、メタハラＵＶランプで、０．９Ｊ／ｃｍ２光照射を行った後、光源装置に貼りあわせ、剥離ライナーを剥離した後、光学フイルムとしてポリスチレン（屈折率１．５９）５０μｍフイルムの表面を１６０℃の熱プレスにて半径５μｍの半球状のマイクロレンズ加工した光学フイルムの凹凸面を貼り合せ、実施例１の貼合わせ工程とした。
【０１４２】
（実施例２）
攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた４つ口フラスコに、ｎ−ブチルアクリレート９７重量部、４−ヒドロキシエチルアクリルアミド（HEAA）３重量部、重合開始剤として２，２’−アゾビスイソブチロニトリル０．１重量部を酢酸エチル２００重量部と共に仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６０℃付近に保って１０時間重合反応を行い、重量平均分子量１２０万のアクリル系ポリマー溶液を調製した。得られたアクリル系ポリマーのガラス転移温度は、２３４Ｋであった。
【０１４３】
得られたアクリル系ポリマー溶液を、酢酸エチルにて固形分が２５％になるように希釈して、希釈溶液（I）を調製した。攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた
４つ口フラスコに、希釈溶液（I）４００重量部に対して、４ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル２１部、イソボルニルアクリレート２１部とベンゾイルパーオキサイド０．１２部を加え、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６５℃付近に保って４時間、次いで７０℃で４時間重合反応を行い、グラフトポリマー溶液を得た。
【０１４４】
次いで、このようにして得られたグラフトポリマー溶液の固形分１００重量部に対して、ヘキサメチレンジイソシアネートのトリメチロールプロパンアダクト体（日本ポリウレタン社製、コロネートHL）０．２重量部、アリルスルホニウムヘキサフルオロフォスフェート（ＬＡＭＢＥＲＴＩ社製、ＥＳＡＣＵＲＥ１０６４）０．９５重量部を配合して粘接着剤溶液を調製した。
【０１４５】
上記粘接着剤溶液を、シリコーン剥離処理した３８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂社製、ＭＲＦ−３８）に、乾燥後の粘接着剤層の厚さが２５μｍになるように塗布し、１２０℃で３分間乾燥をさせた。
【０１４６】
ついで、この剥離ライナーに粘着剤層が設けられたシートに、メタハラＵＶランプで、０．９Ｊ／ｃｍ２光照射を行った後、光源装置に貼りあわせ、剥離ライナーを剥離した後、光学フイルムとしてポリスチレン（屈折率１．５９）５０μｍフイルムの表面を１６０℃の熱プレスにて半径５μｍの半球状のマイクロレンズ加工した光学フイルムの凹凸面を貼り合せ、実施例２の貼合わせ工程とした。
【０１４７】
（実施例３）
攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた４つ口フラスコに、ｎ−ブチルアクリレート９７重量部、４−ヒドロキシブチルアクリレート３重量部、重合開始剤として２，２’−アゾビスイソブチロニトリル０．１重量部を酢酸エチル２００重量部と共に仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６０℃付近に保って１０時間重合反応を行い、重量平均分子量１１６万のアクリル系ポリマー溶液を調製した。得られたアクリル系ポリマーのガラス転移温度は、２２５Ｋであった。
【０１４８】
得られたアクリル系ポリマー溶液を、酢酸エチルにて固形分が２５％になるように希釈して、希釈溶液（I）を調製した。攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた
４つ口フラスコに、希釈溶液（I）４００重量部に対して、４ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル１９．５部、イソボルニルアクリレート１９．５部とベンゾイルパーオキサイド０．１２部を加え、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６５℃付近に保って４時間、次いで７０℃で４時間重合反応を行い、グラフトポリマー溶液を得た。
【０１４９】
次いで、このようにして得られたグラフトポリマー溶液の固形分１００重量部に対して、ヘキサメチレンジイソシアネートのトリメチロールプロパンアダクト体（日本ポリウレタン社製、コロネートHL）０．２重量部、アリルスルホニウムヘキサフルオロフォスフェート（ＬＡＭＢＥＲＴＩ社製、ＥＳＡＣＵＲＥ１０６４）１．０２重量部を配合して粘接着剤溶液を調製した。
【０１５０】
上記粘接着剤溶液を、シリコーン剥離処理した３８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂社製、ＭＲＦ−３８）に、乾燥後の粘接着剤層の厚さが２４μｍになるように塗布し、１２０℃で３分間乾燥をさせた。
【０１５１】
ついで、この剥離ライナーに粘着剤層が設けられたシートに、メタハラＵＶランプで、０．９Ｊ／ｃｍ２光照射を行った後、光源装置に貼りあわせ、剥離ライナーを剥離した後、光学フイルムとしてポリスチレン（屈折率１．５９）５０μｍフイルムの表面を１６０℃の熱プレスにて半径５μｍの半球状のマイクロレンズ加工した光学フイルムの凹凸面を貼り合せ、実施例３の貼合わせ工程とした。
【０１５２】
（実施例４）
攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた４つ口フラスコに、ｎ−ブチルアクリレート９７重量部、４−ヒドロキシエチルアクリルアミド（HEAA）３重量部、重合開始剤として２，２’−アゾビスイソブチロニトリル０．１重量部を酢酸エチル２００重量部と共に仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６０℃付近に保って１０時間重合反応を行い、重量平均分子量１２０万のアクリル系ポリマー溶液を調製した。得られたアクリル系ポリマーのガラス転移温度は、２３４Ｋであった。
【０１５３】
得られたアクリル系ポリマー溶液を、酢酸エチルにて固形分が２５％になるように希釈して、希釈溶液（I）を調製した。攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた
４つ口フラスコに、希釈溶液（I）４００重量部に対して、４ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル２２部、イソボルニルアクリレート２２部とベンゾイルパーオキサイド０．１２部を加え、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６５℃付近に保って４時間、次いで７０℃で４時間重合反応を行い、グラフトポリマー溶液を得た。
【０１５４】
次いで、このようにして得られたグラフトポリマー溶液の固形分１００重量部に対して、ヘキサメチレンジイソシアネートのトリメチロールプロパンアダクト体（日本ポリウレタン社製、コロネートHL）０．２重量部、アリルスルホニウムヘキサフルオロフォスフェート（ＬＡＭＢＥＲＴＩ社製、ＥＳＡＣＵＲＥ１０６４）０．３２重量部を配合して粘接着剤溶液を調製した。
【０１５５】
上記粘接着剤溶液を、シリコーン剥離処理した３８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂社製、ＭＲＦ−３８）に、乾燥後の粘接着剤層の厚さが２４μｍになるように塗布し、１２０℃で３分間乾燥をさせた。
【０１５６】
ついで、この剥離ライナーに粘着剤層が設けられたシートに、メタハラＵＶランプで、０．９Ｊ／ｃｍ２光照射を行った後、光源装置に貼りあわせ、剥離ライナーを剥離した後、光学フイルムとしてポリスチレン（屈折率１．５９）５０μｍフイルムの表面を１６０℃の熱プレスにて半径５μｍの半球状のマイクロレンズ加工した光学フイルムの凹凸面を貼り合せ、実施例４の貼合わせ工程とした。
【０１５７】
（実施例５）
攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた４つ口フラスコに、ｎ−ブチルアクリレート９８重量部、４−ヒドロキシブチルアクリレート２．３重量部、重合開始剤として２，２’−アゾビスイソブチロニトリル０．１重量部を酢酸エチル２００重量部と共に仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６０℃付近に保って１０時間重合反応を行い、重量平均分子量１１６万のアクリル系ポリマー溶液を調製した。得られたアクリル系ポリマーのガラス転移温度は、２２５Ｋであった。
【０１５８】
得られたアクリル系ポリマー溶液を、酢酸エチルにて固形分が２５％になるように希釈して、希釈溶液（I）を調製した。攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた
４つ口フラスコに、希釈溶液（I）４００重量部に対して、４ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル２８部、イソボルニルアクリレート２８部とベンゾイルパーオキサイド０．２部を加え、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６５℃付近に保って４時間、次いで７０℃で４時間重合反応を行い、グラフトポリマー溶液を得た。
【０１５９】
次いで、このようにして得られたグラフトポリマー溶液の固形分１００重量部に対して、２−フェニルイミダゾール３重量部、ヘキサメチレンジイソシアネートのトリメチロールプロパンアダクト体（日本ポリウレタン社製、コロネートHL）１．１重量部を配合して粘接着剤溶液を調製した。
【０１６０】
上記粘接着剤溶液を、シリコーン剥離処理した３８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂社製、ＭＲＦ−３８）に、乾燥後の粘接着剤層の厚さが２４μｍになるように塗布し、１６０℃で３分間乾燥をさせた。
【０１６１】
ついで、この剥離ライナーに粘着剤層が設けられたシートに、５５℃で3日加熱処理を施した後、光源装置に貼り合せ、剥離ライナーを剥離した後、光学フィルムとしてポリスチレン（屈折率１．５９）５０μｍフィルムの表面を１６０℃の熱プレスにて半径５μｍの半球状のマイクロレンズ加工した光学フィルムの凹凸面を貼り合せ、実施例５の貼り合せ工程に供した。
【０１６２】
（実施例６）
攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた４つ口フラスコに、ｎ−ブチルアクリレート９７重量部、４−ヒドロキシブチルアクリレート３重量部、重合開始剤として２，２’−アゾビスイソブチロニトリル０．１重量部を酢酸エチル２００重量部と共に仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６０℃付近に保って１０時間重合反応を行い、重量平均分子量１１６万のアクリル系ポリマー溶液を調製した。得られたアクリル系ポリマーのガラス転移温度は、２２５Ｋであった。
【０１６３】
得られたアクリル系ポリマー溶液を、酢酸エチルにて固形分が２５％になるように希釈して、希釈溶液（I）を調製した。攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた
４つ口フラスコに、希釈溶液（I）４００重量部に対して、４ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル２２部、イソボルニルアクリレート２２部とベンゾイルパーオキサイド０．１２部を加え、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６５℃付近に保って４時間、次いで７０℃で４時間重合反応を行い、グラフトポリマー溶液を得た。
【０１６４】
次いで、このようにして得られたグラフトポリマー溶液の固形分１００重量部に対して、ヘキサメチレンジイソシアネートのトリメチロールプロパンアダクト体（日本ポリウレタン社製、コロネートHL）０．２１重量部、アリルスルホニウムヘキサフルオロフォスフェート（ＬＡＭＢＥＲＴＩ社製、ＥＳＡＣＵＲＥ１０６４）１．４５重量部を配合して粘接着剤溶液を調製した。
【０１６５】
上記粘接着剤溶液を、シリコーン剥離処理した３８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂社製、ＭＲＦ−３８）に、乾燥後の粘接着剤層の厚さが２４μｍになるように塗布し、１２０℃で３分間乾燥をさせた。
【０１６６】
ついで、この剥離ライナーに粘着剤層が設けられたシートに、メタハラＵＶランプで、０．９Ｊ／ｃｍ２光照射を行った後、光源装置に貼りあわせ、剥離ライナーを剥離した後、光学フイルムとしてポリスチレン（屈折率１．５９）５０μｍフイルムの表面を１６０℃の熱プレスにて半径５μｍの半球状のマイクロレンズ加工した光学フイルムの凹凸面を貼り合せ、実施例６の貼り合わせ工程とした。
【０１６７】
（比較例１）
実施例４において、ｎ−ブチルアクリレート９７重量部、HEAA３重量部からなる重量平均分子量１１６万のアクリル系ポリマー溶液にグラフト重合処理することなく、架橋剤のみを配合して、実施例４と同様の操作を行い、比較例１の貼合わせ工程とした。
【０１６８】
（比較例２）
実施例３において、ＵＶ照射を行うことなく、光学シートを貼り合せて、比較例２の貼合わせ工程とした。
【０１６９】
（比較例３）
粘着剤層付き光学シートを光源に貼り付けない市販のOLED光源オリジナルの輝度を評価した。
【０１７０】
（比較例４）
攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた４つ口フラスコに、ｎ−ブチルアクリレート９７重量部、４−ヒドロキシブチルアクリレート４重量部、重合開始剤として２，２’−アゾビスイソブチロニトリル０．１重量部を酢酸エチル２００重量部と共に仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６０℃付近に保って１０時間重合反応を行い、重量平均分子量１２０万のアクリル系ポリマー溶液を調製した。得られたアクリル系ポリマーのガラス転移温度は、２３４Ｋであった。
【０１７１】
得られたアクリル系ポリマー溶液を、酢酸エチルにて固形分が２５％になるように希釈して、希釈溶液（I）を調製した。攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた
４つ口フラスコに、希釈溶液（I）４００重量部に対して、４ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル３１部、イソボルニルアクリレート３１部とベンゾイルパーオキサイド０．１２部を加え、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して１時間窒素置換した後、フラスコ内の液温を６５℃付近に保って４時間、次いで７０℃で４時間重合反応を行い、グラフトポリマー溶液を得た。
【０１７２】
次いで、このようにして得られたグラフトポリマー溶液の固形分１００重量部に対して、ヘキサメチレンジイソシアネートのトリメチロールプロパンアダクト体（日本ポリウレタン社製、コロネートHL）０．３重量部、アリルスルホニウムヘキサフルオロフォスフェート（ＬＡＭＢＥＲＴＩ社製、ＥＳＡＣＵＲＥ１０６４）１．９重量部を配合して粘接着剤溶液を調製した。
【０１７３】
上記粘接着剤溶液を、シリコーン剥離処理した３８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（三菱樹脂社製、ＭＲＦ−３８）に、乾燥後の粘接着剤層の厚さが２４μｍになるように塗布し、１２０℃で３分間乾燥をさせた。
【０１７４】
ついで、この剥離ライナーに粘着剤層が設けられたシートに、メタハラＵＶランプで、３．５Ｊ／ｃｍ２光照射を行った後、室温で２４時間保存後に光源装置に貼りあわせ、剥離ライナーを剥離した後、光学フイルムとしてポリスチレン（屈折率１．５９）５０μｍフイルムの表面を１６０℃の熱プレスにて半径５μｍの半球状のマイクロレンズ加工した光学フイルムの凹凸面を貼り合せ、比較例４の貼合わせ工程とした。
【０１７５】
上記実施例と比較例で得られた光学積層シートを評価した。
【０１７６】
＜重量平均分子量の測定＞
得られた（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量は、ＧＰＣ（ゲル・パーミエー
ション・クロマトグラフィー）により測定した。サンプルは、試料をジメチルホルムアミドに溶解して０．１重量％の溶液とし、これを一晩静置した後、０．４５μｍのメンブレンフィルターで濾過した濾液を用いた。
・分析装置：東ソー社製、ＨＬＣ−８１２０ＧＰＣ
・カラム：東ソー社製、Ｇ７０００ＨＸＬ＋ＧＭＨＸＬ＋ＧＭＨＸＬ
・低分子量物のカラム：ＧＭＨＲ−Ｈ＋ＧＭＨＨＲ＋Ｇ２０００ＭＨＨＲ
・カラムサイズ；各７．８ｍｍφ×３０ｃｍ  計９０ｃｍ
・溶離液：テトラヒドロフラン（濃度０．１重量％）
・流量：０．８ｍｌ／ｍｉｎ
・検出器：示差屈折計（ＲＩ）
・カラム温度：４０℃
・  注入量：１００μｌ
・  標準試料：ポリスチレン
・  データ処理装置：東ソー製、ＧＰＣ−８０２０
【０１７７】
＜動的粘弾性の測定方法＞
装置:ティー・エイ・インスツルメント社製ARES
変形モード:ねじり
測定周波数:一定周波数1Ｈｚ
昇温速度：5℃/分
測定温度:粘接着剤のガラス転移温度付近から１６０℃ まで測定
形状:パラレルプレート８．０mmφ
試料厚さ:０．５〜２mm(取り付け初期)
２３℃ での貯蔵弾性率(G')を読み取った。
【０１７８】
＜接着力＞
実施例および比較例の途中で得られる硬化前の粘接着剤層（両面剥離ライナー付：幅２０ｍｍ）から、剥離ライナーの片面を剥がして、それを無アルカリガラス板に２Ｋｇのロール1往復で貼付け、UV照射を行った後にマイクロレンズを粘接着剤層に２Ｋｇのロール1往復で貼付け、50℃、0.5Mpaのオートクレーブにて１５分処理した後、23℃＊50%の条件に２４時間放置後、剥離角度90°、剥離速度300mm/分で剥離接着力を測定した（N/20mm）。
【０１７９】
＜耐久性＞
実施例・比較例の途中で得られる硬化前の粘接着剤層（両面剥離ライナー付：200*200mm）から、剥離ライナーを剥がして、それを無アルカリガラス板に２Ｋｇのロール1往復で貼付け、50℃、0.5Mpaのオートクレーブにて１５分処理した後、60℃＊90％に保存し、１００時間後に浮きやハガレがない場合を○、浮きやハガレが発生する場合は×とした。
【０１８０】
＜輝度＞
PHILIPS製のTechnology kid 「Lumi Blade」のOLED発光層の上に、本発明の粘着剤層付き光学シートを貼付け、本発明の光が出射される被着体、粘着剤層、反対面に表面積が増加する凹凸の加工処理を施してなる光学フィルムが順次積層されてなる光源の構成とした。輝度計としてＡＵＴＯＲＯＮＩＣ  ＭＥＬＣＨＥＲＳ社製コノスコープ８０によって暗室内にて、全方位輝度（0-80°）を測定し正面と極角度５０度方向の輝度を読み取った。（ｃｄ／ｍ２）
【０１８１】
各評価結果を表１に示す。
【０１８２】
【表１】
0005517776.tif 000002
【符号の説明】
【０１８３】
１０  光学フィルム
２０  粘接着剤層
３０  剥離ライナー
４０  光源  
５０  画像表示素子  
【図１】
0005517776.tif 000003
【図２】
0005517776.tif 000004