(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
非磁性導電体と、
前記非磁性導電体上に形成される導電性を有するＭｇＯ膜と、
前記ＭｇＯ膜を介して前記非磁性導電体上に形成される強磁性体と、
から構成され、前記強磁性体から前記非磁性導電体にスピンを注入するスピン注入源であって、
前記ＭｇＯ膜は、界面抵抗ＲＩ（ｆΩｍ２）と膜厚ｔ（ｎｍ）の間に以下の関係が成立する、
スピン注入源。
【数１】
0005598975.tif 000009
【請求項２】
非磁性導電体と、
前記非磁性導電体上に形成される導電性を有するＭｇＯ膜と、
前記ＭｇＯ膜を介して前記非磁性導電体上に形成される強磁性体と、
から構成され、前記強磁性体から前記非磁性導電体にスピンを注入するスピン注入源であって、
前記ＭｇＯ膜は、界面抵抗が１〜１０３ｆΩｍ２であって、膜厚が２ｎｍ以上である、
スピン注入源。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高いスピン注入効率を有するスピン注入源およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
電子のスピンを利用した高機能性素子の創出を目指す研究分野はスピントロニクスと呼ばれ、従来の半導体素子の技術限界を打破する新しい技術として期待されている。たとえば、スピン蓄積効果を利用した素子（スピン蓄積素子）は、１Ｔｂｉｔ／ｉｎｃｈ２の記録密度を実現するハードディスクドライブの読み出しヘッドや不揮発性磁気メモリへの応用が期待されている。しかしながら、その出力信号は一般的な報告で数μＶ、最大でも数十μＶ程度である。この微弱な信号を増大させることが、実用化に向けての大きな課題である。
【０００３】
面内スピンバルブでは、非磁性体と強磁性体の接合面に電流を流すことによって、非磁性体内にスピンが注入・蓄積される。面内スピンバブルにおける接合面は、オーミック接合とトンネル接合の２種類に分類できる。オーミック接合では、強磁性体と非磁性体とが直接接合され、界面抵抗が小さいことを特徴とする。このとき、強磁性体はスピン抵抗が小さく、非磁性体はスピン抵抗が大きいため、両者のスピン抵抗は非整合であるために効率的なスピン注入は困難となり、スピン蓄積抵抗変化ΔＲＳは１ｍΩ程度と小さい。トンネル接合では、強磁性体と非磁性体の間に絶縁層が設けられ、界面抵抗が大きいことを特徴とする。スピン抵抗の非整合が解消されるためトンネル接合では大きなΔＲＳを実現できる。しかし、印加電圧の増加とともにスピン注入効率が下がってしまうので、スピンバルブ信号電圧はそれほど大きくならない。
【０００４】
本発明者らは、強磁性体（ＮｉＦｅ）、ＭｇＯ、非磁性体（Ａｇ）からなるスピン注入素子において、従来のトンネル接合よりも低抵抗なＭｇＯ層を用いても、スピン抵抗の非整合を解消できることを見いだした（非特許文献１）。ここで、ＭｇＯ層の電気抵抗は従来のトンネル接合に用いられるものよりも２桁程度小さい。スピン蓄積電圧はスピン蓄積抵抗変化と電流の積で表せ（ΔＶ＝ΔＲＳ×Ｉ）、低抵抗なＭｇＯではより大きな電流を印加できるため、スピンバルブ信号を大きくすることができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−１８６２７４号公報
【特許文献２】特開２００４−３４２２４１号公報
【特許文献３】特開２００５−１９５６１号公報
【特許文献４】特開２００５−１３５４６２号公報
【特許文献５】特開２００７−１５５８５４号公報
【特許文献６】特開２００７−２９４７１０号公報
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】Y. Fukuma, et al., “Enhanced spin accumulation obtained by inserting low-resistance MgO interface in metallic lateral spin valves”, Applied Physics Letters, vol. 97, 012597 (2010)
【非特許文献２】S. Takahashi and S. Maekawa, “Spin injection and detection in magnetic nanostructures”, Physical Review B, vol. 67, 052409 (2003)
【非特許文献３】S. O. Valenzuela and M. Tinkham, “Spin-polarized tunneling in room-temperature mesoscopic spin valves”, Applied Physics Letters, vol. 85, 5914 (2004)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、従来よりもさらにスピン注入効率の高いスピン注入源を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の課題を解決するために、本発明に係るスピン注入源は、非磁性導電体と、前記非磁性導電体上に形成される導電性を有するＭｇＯ膜と前記ＭｇＯ膜を介して前記非磁性導電体上に形成される強磁性体と、から構成され、前記ＭｇＯ膜は、３００℃〜５００℃で熱処理されたものであることを特徴とする。この熱処理は、３０分〜６０分間施されることが好ましい。
【０００９】
本発明に係るスピン注入源は、非磁性導電体と、前記非磁性導電体上に形成される導電性を有するＭｇＯ膜と前記ＭｇＯ膜を介して前記非磁性導電体上に形成される強磁性体と、から構成され、前記ＭｇＯ膜は、酸素欠損量が５％以上１７％以下である、と特定することもできる。
【００１０】
また、本発明に係るスピン注入源は、非磁性導電体と、前記非磁性導電体上に形成される導電性を有するＭｇＯ膜と前記ＭｇＯ膜を介して前記非磁性導電体上に形成される強磁性体と、から構成され、前記ＭｇＯ膜において、界面抵抗ＲＩ（ｆΩｍ２）と膜厚ｔ（ｎｍ）の間に以下の関係が成立する、と特定することもできる。
【数１】
0005598975.tif 000002
【００１１】
また、本発明に係るスピン注入源は、非磁性導電体と、前記非磁性導電体上に形成される導電性を有するＭｇＯ膜と前記ＭｇＯ膜を介して前記非磁性導電体上に形成される強磁性体と、から構成され、前記ＭｇＯ膜において、界面抵抗が１〜１０３ｆΩｍ２であって、膜厚が２ｎｍ以上である、と特定することもできる。
【００１２】
また、本発明に係るスピン注入源の製造方法は、非磁性導電体と、前記非磁性導電体上に形成される導電性を有するＭｇＯ膜と前記ＭｇＯ膜を介して前記非磁性導電体上に形成される強磁性体と、から構成されるスピン注入源の製造方法であって非磁性導電体、ＭｇＯ膜、強磁性体の順で積層された膜構造を作製する工程と、前記ＭｇＯ膜に、３００℃〜５００℃で熱処理を施す工程と、を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１３】
本発明に係るスピン注入源によれば、スピン注入効率を従来よりも向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本実施形態に係るスピン注入源の基本構造を示す図である。
【図２】実施例に係るスピン蓄積素子の走査型電子顕微鏡像を示す図である。
【図３】実施例に係るスピン蓄積素子におけるスピン注入用電極の透過型電子顕微鏡による断面像を示す図である。
【図４】実施例に係るスピン蓄積素子におけるＭｇＯ膜の界面抵抗の膜厚依存特性を示す図である。
【図５】実施例に係るスピン蓄積素子を用いたスピン注入実験の結果であり、スピン蓄積抵抗の変化を示す図である。
【図６】実施例に係るスピン蓄積素子のスピン蓄積抵抗変化のＭｇＯ膜界面抵抗依存特性を示す図である。
【図７】実施例に係るスピン蓄積素子のスピン蓄積量ΔＶの印加電流依存特性を示す図である。
【図８】実施例に係るスピン蓄積素子のスピン蓄積抵抗変化ΔＲＳの印加電流依存特性を示す図である。
【図９】実施例に係るスピン蓄積素子のスピン蓄積量ΔＶの印加電流およびスピン注入電極・スピン検出電極間距離に対する依存特性を示す図である。
【図１０】実施例に係るスピン蓄積素子におけるＭｇＯ界面のスピン分極率及び銀のスピン拡散長の印加電流依存特性を示す図である。
【図１１】比較例（熱処理無し）のスピン蓄積素子におけるＭｇＯ膜の界面抵抗の膜厚依存特性を示す図である。
【図１２】比較例（熱処理無し）のスピン蓄積素子におけるスピン蓄積抵抗変化ΔＲＳの印加電流依存特性を示す図である。
【図１３】熱処理温度とＭｇＯ膜の界面抵抗の関係を示す図である。
【図１４】熱処理温度とスピン蓄積抵抗変化の関係を示す図である。
【図１５】熱処理温度とＭｇＯ界面のスピン分極率および銀のスピン拡散長の関係を示す図である。
【図１６】熱処理したスピン蓄積素子の断面ＴＥＭ像（Ａ）と、導電性ＭｇＯ膜の組成面分析結果（Ｂ−Ｅ）を示す図。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
＜構造＞
本発明に係るスピン注入源の基本構造は、図１Ａに示すように、非磁性体２１、導電性ＭｇＯ層２２、強磁性体２３の三層構造である。非磁性体２１および強磁性体２３の間に電圧を印加して、導電性ＭｇＯ層２２を通じてスピン注入が行われる。スピン注入用電極は、素子構造や素子機能の目的に応じて任意に増やすことができる。図１Ｂでは、非磁性体の異なる側に、導電性ＭｇＯ層２２／強磁性体２３と導電性ＭｇＯ層２４／強磁性体２５の二つの電極を設け、強磁性体２３，２５間に電圧を印加して非磁性体２１にスピン注入している。図１Ｃでは、非磁性体の同じ側に、導電性ＭｇＯ層２２／強磁性体２３と導電性ＭｇＯ層２４／強磁性体２５の二つの電極を設け、強磁性体２３，２５間に電圧を印加して非磁性体２１にスピン注入している。
【００１６】
図１Ｂ，１Ｃに示すスピン注入源においては、スピン注入電極を２つ利用しているので、非磁性体２１中のスピン蓄積量を図１Ａのスピン注入源と比較して２倍にできる。ただし、強磁性体２３と強磁性体２５の磁化の向きを反平行にする必要がある。これは、一方のスピン注入電極では強磁性体から非磁性体へと電流が流れているが、他方のスピン注入電極においては非磁性体から強磁性体へと電流が流れ、その向きが反対であるためである。非磁性体層に蓄積されるスピンの向きは、強磁性体の磁化の方向と電流の向きに依存する。強磁性体２３と２５の磁化が同方向の場合、電流の向きが反対であるために、両スピン注入電極から非磁性体２１へと流れるスピンが互いに相殺されてしまう。強磁性体２３と２５の磁化方向を互いに反平行状態にすることで、両スピン注入電極から非磁性体２１へと流れるスピンの向きを同一にでき、図１Ａの場合と比較して２倍のスピン流が非磁性体へと注入されることになる。
【００１７】
強磁性体２３，２５に用いる材料としては、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｏおよびその合金、Ｃｏ−Ｆｅ−Ｂ等のアモルファス材料、Ｃｏ−Ｍｎ−ＳｉやＣｏ−Ｃｒ−Ｆｅ−Ａｌ等のホイスラー材料、Ｌａ−Ｓｒ−Ｍｎ−Ｏ等の酸化物材料、ＧａＭｎＡｓ等の強磁性半導体材料な
どが利用できる。また、上記の中から一種を選択して強磁性体薄膜としても良いし、複数を選択して多層薄膜として構成しても良い。また、磁気特性や化学特性を制御するために、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｂ、Ａｌ、Ｇ、Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｎ、Ｐ、Ｓｂ、Ｏ、Ｓ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ａｇ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ等の非磁性体元素を適宜添加しても良い。
【００１８】
なお、強磁性体層の膜厚は、読み出し時のノイズや磁気特性を考慮すると、２ｎｍ以上であることが望ましい。また、強磁性体の磁化方向を一方向に強く固定する目的で、ＭｎＩｒ、ＭｎＰｔ、ＭｎＲｈ等の反強磁性体層を強磁性体上に設置することも好ましい。
【００１９】
非磁性体２１は、Ｃｕ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｔ、Ａｌ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｉｒ、Ｒｈ等から選択される非磁性体導電性金属、又は、ＧａＡｓ、Ｓｉ、ＴｉＮ、ＴｉＯを主成分とする導電性化合物などを利用できる。
【００２０】
導電性ＭｇＯ層２２、２４は、作製後に熱処理を行って酸素欠損量を多くして界面抵抗を低くしたものである。熱処理を施す点が非特許文献１のスピン注入源（以下、「比較例」と呼ぶ）と異なる点である。本実施形態における導電性ＭｇＯ層の特性については、スピン注入源の製造方法を説明した後に詳細に説明する。
【００２１】
＜製造方法＞
次に、本実施形態に係るスピン注入源の製造方法について説明する。スピン注入源は、Ｓｉ基板やガラス基板やＭｇＯ基板などの上に作製される。
【００２２】
リフトオフ法で作製する場合、始めに基板上にレジストを塗布する。その後、電子線描画装置、ステッパーを利用し、スピン注入源の電極パターンを作製する。その形状は任意に選択でき、実際の素子応用には検出用電極パターン等も必要であるために、スピン注入源の電極パターンと同時に作製する。細線パターンが形成された基板は、超高真空薄膜形成装置内に搬送される。図１Ａおよび図１Ｃに示す構造を作製するときには、非磁性体薄膜２１、ＭｇＯ薄膜２２、２４、強磁性体薄膜２３、２５を順次製膜する。図１Ｂに示す構造を作製するときには、強磁性体薄膜２３、ＭｇＯ薄膜２２、非磁性体薄膜２１、ＭｇＯ薄膜２４、強磁性体薄膜２５を順次製膜する。強磁性体膜や非磁性体膜には上述したような材料を用いることができる。薄膜製作方法は、スパッタ法、電子ビーム加熱蒸着法、分子線蒸着法等から薄膜材料に応じて、最適なものを選択できる。ＭｇＯ薄膜２２、２４には酸素欠損を導入する必要があるために、ＭｇＯの単結晶体や多結晶体を蒸着源として利用し、超高真空内で蒸着することが望ましい。その酸素欠損の量は、蒸着源に供給するパワーによって制御できる。例えば、高温に加熱すれば酸素欠損の量は増加する。また、複雑な構造を作製する場合、多層レジスト構造（例えば、ＭＭＡ／ＰＭＭＡ）を利用した３次元リフトオフパターンを作製し、蒸着源と基板との相対角度を調整し、蒸着元素の基板への入射角度を調整する必要がある。薄膜製作後、リフトオフを行うことでスピン注入源を得ることができる。
【００２３】
第２の方法としてイオンミリングなどのエッチング法で作成することもできる。図１Ａに示す構造を作製するときには、基板上に非磁性体／ＭｇＯ／強磁性体の多層膜構造を作製する。薄膜製作方法は、スパッタ法、電子ビーム加熱蒸着法、分子線蒸着法等から薄膜材料に応じて、最適なものを選択できる。ＭｇＯ薄膜には酸素欠損を導入する必要があるために、ＭｇＯの単結晶体や多結晶体を蒸着源として利用し、超高真空内で蒸着することが望ましい。この多層膜にレジストを塗布し、電子線描画装置、ステッパーを利用し、スピン注入源用電極パターンを作製する。その後、Ａｒイオンミリング等を利用し、スピン注入源を得ることができる。
図１Ｂに示す構造を作製するときには、始めに基板上に強磁性体／ＭｇＯ膜を作製する
。このＭｇＯ膜上にレジストを塗布し、電子線描画装置、ステッパーを利用し、下部スピン注入電極構造を作製し、Ａｒイオンミリング等により、下部スピン注入電極（２２と２３）を削りだす。その後、ＭｇＯの表面清浄化処理を行い、非磁性体薄膜を作製する。非磁性体薄膜上にレジストを塗布し、電子線描画装置、ステッパーを利用し、非磁性体構造を作製し、Ａｒイオンミリング等により非磁性体電極２１を削りだす。その後、非磁性体電極の表面清浄化処理を行い、ＭｇＯ／強磁性体膜を作製する。強磁性体薄膜上にレジストを塗布し、電子線描画装置、ステッパーを利用し、上部スピン注入電極構造を作製し、Ａｒイオンミリング等により上部スピン注入電極（２４と２５）を削りだす。更に、多層膜構造等利用する場合は、上記の作製過程を繰り返し利用できる。上述のように、強磁性体２３と２５の磁化の相対方向は、磁場等を利用して反平行状態にする必要がある。
図１Ｃに示す構造を作製するときには、始めに基板上に非磁性体膜を作製する。この非磁性体薄膜上にレジストを塗布し、電子線描画装置、ステッパーを利用し、非磁性体電極構造を作製し、Ａｒイオンミリング等により、非磁性体電極２１を削りだす。その後、非磁性体表面清浄化処理を行い、ＭｇＯ／強磁性体薄膜を作製する。非磁性体薄膜上にレジストを塗布し、電子線描画装置、ステッパーを利用し、スピン注入電極構造を作製し、Ａｒイオンミリング等により第１のスピン注入電極（２２と２３）と第２のスピン注入電極（２４と２５）を削りだす。この場合も、強磁性体２３と２５の磁化の相対角度を反平行状態にする必要がある。
【００２４】
ＭｇＯ層の酸素欠損量を増やすために、必要に応じてＭｇＯ層作製後、あるいは素子構造作製後に、高真空（10-5 Torr程度）や水素雰囲気（窒素９７％＋水素３％）中で熱処
理する。素子構造や材料により条件は変える必要があるが、３００〜５００℃、３０〜６０分間の熱処理が好ましい。
【００２５】
＜実施例＞
スピン注入源の特性評価のために、図２に示すスピン蓄積素子を作製した。図２は作製したスピン蓄積素子の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）像である。スピン注入電極１１が本発明に係るスピン注入源に相当する。このスピン注入源の評価のために、スピン検出用電極１２も設置してある。以下図２に示すスピン蓄積素子の製造方法を説明する。まず、Ｓｉ／ＳｉＯ２基板上に２層電子線レジスト（ＭＭＡ／ＰＭＭＡ）を作製した。電子線ビーム描画装置により、素子構造パターンを描画した。その後、この基板を超高真空蒸着装置内（10-8 Torr程度）に搬送し、電子ビーム蒸着によりＮｉＦｅ（Ｐｙ）膜を２０ｎｍ、Ｍ
ｇＯ膜を８ｎｍ、Ａｇ膜を５０ｎｍ基板上に作製した。ここでは、スピン注入用強磁性体／ＭｇＯ電極１１およびスピン検出用強磁性体／ＭｇＯ電極１２を得るために、ＮｉＦｅ膜およびＭｇＯ膜の基板への入射角度は４５度とした。Ａｇ膜は通常の入射角度９０度で作製した。リフトオフを行い、図２のような素子構造を得た。その後、窒素（９７％）+
水素（３％）雰囲気中、４００℃で３０分間の熱処理を行った。（熱処理条件の詳細については後述する）
【００２６】
・ＭｇＯ層の酸素欠損量
図３に、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）により測定したスピン注入用強磁性体／ＭｇＯ電極（図２の１１）の断面像を示す。ＭｇＯ層３２はＮｉＦｅ細線３１を均一に覆っていることが分かる。このＭｇＯ層の組成分析をエネルギー分散Ｘ線分光（ＥＤＸ）法により行った。熱処理前と比較して、酸素の比率が約６％減少していた。
【００２７】
・ＭｇＯ層の界面抵抗
図４に、図２のスピン蓄積素子において、端子１４と端子１６に電流源を接続し、端子１８と端子１３に電圧計を接続して測定したＮｉＦｅ／ＭｇＯ／Ａｇ界面抵抗のＭｇＯ膜厚依存性を示す。この界面抵抗ＲＩの膜厚ｔＭｇＯ依存性は指数関数で表わされる。
【数２】
0005598975.tif 000003
図４中の実線は実験値からのフィッティング線を表す。また、この界面の電流―電圧特性は直線的変化を示しており、電気伝導性を示すＭｇＯ膜という特徴をもつ。
【００２８】
・スピン蓄積量
続いて、スピン注入実験を行った。スピン注入実験では、端子１４と端子１８に電流源を接続し、０．２ｍＡの電流を印加した。スピン流は、強磁性体３１からＭｇＯ層３２を通じて非磁性体３３中に注入される。その後、スピン流は非磁性体細線を検出電極１２方向へと拡散する。このため、電圧計を端子１３と端子１５に接続することにより、スピン蓄積のスピン方向とスピン検出用強磁性体電極１２の磁化方向に依存した信号を検出できる。その結果を図５に示す。図５には低温（１０Ｋ）と室温（ＲＴ＝３００Ｋ）での測定結果を示している。
【００２９】
磁場を変えることにより、スピン注入用電極１１とスピン検出用電極１２の磁化方向を変化させた。初めに、１０００Ｏｅ程度の高磁場を強磁性体細線方向に印加した。この時、スピン注入用電極１１およびスピン検出用電極１２の強磁性体の磁化方向は磁場印加方向である。磁場をゼロに戻し、反対方向に印加すると約−４００Ｏｅで検出用電極１２の磁化が反転している。このために、抵抗値は小さくなっていることがわかる。その後、さらに磁場を大きくすると、約−５００Ｏｅで注入用電極１１の磁化も磁場方向に反転し、高抵抗状態に戻る。両方の強磁性体の磁化反転が起きた後、今度はプラス方向に磁場を戻す。すると、約４００Ｏｅで検出用電極１２の磁化が反転し、その後約６００Ｏｅで注入用電極１１の磁化が反転していることがわかる。この平行、反平行状態の磁化配列に起因した電圧変化ΔＶは、非磁性体中のスピン蓄積量に比例する。ΔＶ＝ΔＲｓ×Ｉを大きくするためには、印加電流を大きく、かつ抵抗変化（スピン蓄積抵抗変化）が大きな素子が好ましい。
【００３０】
図５からわかるように、本実施例によるスピン蓄積素子では、スピン蓄積抵抗変化ΔＲｓが低温（１０Ｋ）で約１００ｍΩ、室温（３００Ｋ）でも約５０ｍΩという大きな値を示すことがわかった。
【００３１】
スピン蓄積抵抗変化ΔＲｓのＭｇＯ膜界面抵抗の依存性を調べるために、ＭｇＯ膜の膜厚が異なる複数の素子でのスピン蓄積抵抗変化を測定した。その結果を図６に示す。非特許文献２に報告された１次元スピン流回路モデルによるΔＲｓの理論式は、次式で表される。
【数３】
0005598975.tif 000004
ここで、ＲＳＮはＡｇ（非磁性体）のスピン抵抗、ＰｉはＭｇＯ界面のスピン分極率、ＲＳＩはＭｇＯ界面のスピン抵抗、ＰＦはＮｉＦｅ（強磁性体）のスピン分極率、ＲＳＦはＮｉＦｅのスピン抵抗、ｄはスピン注入用電極とスピン検出用電極間の距離、λＮはＡｇのスピン緩和長である。ＲＳＮ，ＲＳＩ，ＲＳＦはそれぞれ、
【数４】
0005598975.tif 000005
で表わされる。ここで、ρＮはＡｇの抵抗率、ｔＮはＡｇの膜厚、ｗＮはスピン蓄積が生じているＡｇ細線の幅、ＲｉはＭｇＯの界面抵抗値、ｗＦはＮｉＦｅ細線の幅、ρＦはＮｉＦｅの抵抗率、λＦはＮｉＦｅのスピン拡散長である。各材料の抵抗値、細線の幅等は実験により決められる。このために、ＰＦ、λＦ、Ｐｉ、λＮをフィッティングパラメーターとして図６の実験結果を再現した。
【００３２】
図６の点は実験値、実線および破線は理論曲線を示している。室温においてＰＦ＝０．３、λＦ＝５ｎｍ、Ｐｉ＝０．４５、λＮ＝３００ｎｍ、低温の１０ＫにおいてＰＦ＝０．３５、λＦ＝５ｎｍ、Ｐｉ＝０．４５、λＮ＝３００ｎｍが得られた。ここで注目すべき点は、従来技術により作製されたトンネル接合のスピン蓄積素子におけるＰｉは０．２程度であるのに対して、本発明のスピン注入源においては２倍以上大きな０．４５を示していることである。また、後述するように熱処理を行わない導電性ＭｇＯ膜を用いた比較例よりも大きなＰｉを示している。大きなＰｉは、高いスピン注入効率をもつことを示しており、本発明のスピン注入源が高い性能をもつことを示している。
【００３３】
図７，８に、これらスピン蓄積素子のスピン蓄積量ΔＶおよびΔＲＳ（＝ΔＶ／Ｉ）の印加電流依存性を示す。界面抵抗０．５ｆΩｍ２、３．２ｆΩｍ２、１２ｆΩｍ２、２１５ｆΩｍ２は、ＭｇＯ層の膜厚０ｎｍ、１．２ｎｍ、２．５ｎｍ、６．２ｎｍに対応する。図７からわかるように、印加電流Ｉと共にΔＶは単調に増加している。図８は、ΔＲＳの電流依存性を示す。全ての素子において、１ｍＡまでは顕著なΔＲｓの電流依存性はない。通常のトンネル接合においては、１μＡ以上でΔＲｓは著しく減少する（非特許文献３）。このように、本発明のスピン注入源においては、従来の技術のトンネル接合と比較し、著しく印加電流依存性を向上できる。
【００３４】
ここで、この印加電流の増加に伴うΔＲＳの減少の理由を調べるために、界面抵抗値１２４ｆΩｍ２（ＭｇＯ膜厚５．５ｎｍ）のスピン蓄積素子のΔＶの依存性を調べ、理論式によるフィッティングを行った。その結果の一例を図９、１０に示す。図９においては、点が実験値、線が理論式である。図１０は、強磁性体およびＭｇＯ界面のスピン分極率の印加電流依存性（左目盛り）と、非磁性体のスピン緩和長（右目盛り）を示す。いずれの素子においても、ＮｉＦｅ（ＰＦ＝０．３５）およびＭｇＯ界面（Ｐｉ＝０．４５）のスピン分極率の印加電流依存性はなく、Ａｇのスピン緩和長が減少することでΔＲｓが減少していることがわかった。つまり、本発明のスピン注入源は印加バイアス依存性がなく、非常に安定してスピン注入源として機能していることがわかった。
【００３５】
以上のように、本発明のスピン注入源では、高いスピン注入効率を有する（スピン分極率Ｐｉが従来のトンネル接合の２倍以上）とともに、大きな電流（〜１ｍＡ）を印加してもそのスピン注入効率が維持される。すでに述べたように、スピン注入量（蓄積量）は印加電流とスピン分極率の積に比例するので、本発明のスピン注入源を用いたスピン蓄積素
子ではスピン蓄積量が約１００μＶ（スピン蓄積抵抗変化ΔＲＳ：約１００ｍΩ、印加電流：１ｍＡ）となり、従来のトンネル接合を用いたスピン蓄積量の約１０μＶと比較して信号強度を一桁以上大きくすることができる。
【００３６】
＜比較実験例＞
上記と同じ形状および材料の素子であるが、熱処理を行わない素子を作製した（非特許文献１に記載のスピン注入源）。ＭｇＯ層には比較的少量の酸素欠損を含み、比較的高抵抗状態である。なおここで、「高抵抗」というのは熱処理後のＭｇＯ層と比較した場合のことであり、比較例に係るＭｇＯ層は従来のトンネル接合に用いるＭｇＯ層と比較すれば低抵抗であり、導電性を有する。比較例における界面抵抗値のＭｇＯ膜厚依存性を図１１に示す。図１１中の実線は実験値からのフィッティング線を示す。この界面抵抗の膜厚依存性は指数関数で表わされる。
【数５】
0005598975.tif 000006
【００３７】
この素子におけるΔＲＳの界面抵抗依存性を図１２に示す。このような高抵抗ＭｇＯ界面をもつ素子においては、ＭｇＯ膜厚１ｎｍ以上の界面抵抗１００ｆΩｍ２以上の領域で、ΔＲＳは急速に減少していることがわかる。また、この素子におけるＭｇＯ界面のスピン分極率は０．１１であり、従来の技術のトンネル接合と同程度であるが、本発明のＭｇＯ界面のスピン分極率よりも著しく小さい。このために、この素子においてはスピン注入効率が低く、ΔＲＳは小さな値となっている。
【００３８】
＜その他の実施例＞
上記と同じ形状および材料のスピン蓄積素子を作製した。この素子のＭｇＯ層の厚さは２．０ｎｍである。素子作製後、３００℃、４００℃、５００℃の温度で、窒素（９７％）+水素（３％）雰囲気中で３０分間の熱処理を行った。その後、スピン注入電極ＮｉＦ
ｅ／ＭｇＯ／Ａｇ界面の抵抗測定を行った結果を図１３に示す。熱処理前は、１０５５ｆΩｍ２と高抵抗状態であったが、熱処理後、界面抵抗値は３００℃では９４ｆΩｍ２に、４００℃では４１ｆΩｍ２に、５００℃では５ｆΩｍ２にそれぞれ大幅に減少している。
【００３９】
これらの素子において、スピン注入実験を行い、１０Ｋの低温におけるΔＲＳのアニール温度依存性を図１４に示す。ここでは、強磁性体細線幅を１２０ｎｍで固定し、スピン蓄積用の非磁性体細線の幅を１５０ｎｍ、２００ｎｍ、２５０ｎｍと変化させてＭｇＯ界面の接合サイズの影響も調べた。熱処理前の高抵抗試料においては０．６ｍΩ程度と小さな信号であったが、熱処理温度と共にΔＲＳは増加し、５００℃の熱処理に対してΔＲＳは減少している。
【００４０】
この界面のスピン分極率Ｐｉを、先述と同様にスピン注入・検出電極間距離の異なる試料のΔＲＳを測定し、１次元スピン流回路モデルとの比較により決定した。その結果を図１５に示す。ＭｇＯ界面のスピン分極率Ｐｉは熱処理温度と共に増加している。スピン分極率は、３００℃でＰｉ＝０．２２、４００℃でＰｉ＝０．３３、５００℃でＰｉ＝０．５３である。なお、熱処理前は測定信号が小さくスピン分極率の決定は不可能であった。また、銀のスピン拡散長も熱処理の増加とともに増加しているが、これは熱処理により銀の電気抵抗率が減少しているためである。
【００４１】
以上のように、作製後のＭｇＯ膜に対して熱処理を加えることでスピン蓄積抵抗変化ΔＲＳが増加することが分かる。４００℃の熱処理でΔＲＳが最も大きくなることから、３
００℃から５００℃の間に最適な処理温度が存在することが分かる。５００℃の熱処理において、ＭｇＯ界面のスピン分極率が増加しているにも関わらずΔＲＳが減少しているのは、この界面抵抗値が５ｆΩｍ２と小さい値であるためである。もちろん、５００℃の熱処理後においてもΔＲＳは十分大きい値を示しており、５００℃以上の温度で熱処理した場合も熱処理なしと比較して高い効果が得られることは見て取れる。もっとも、より高い効果を得るためには十分な界面抵抗値があることが望ましく、スピン蓄積素子において、大きなスピン蓄積を実現するには界面抵抗値は１０ｆΩｍ２以上が望ましい。
【００４２】
また、上述した実施例において膜厚を２ｎｍとした場合は、界面抵抗値が８．８ｆΩｍ２（式１、図４）であり、そのスピン分極率はＰｉ＝０．４５である。また、比較例において膜厚を２ｎｍとした場合は、界面抵抗値が１１８１ｆΩｍ２（式６、図１１）であり、そのスピン分極率はＰｉ＝０．１１である。
【００４３】
以上より、膜厚２ｎｍにおける界面抵抗値とスピン分極率の関係をまとめると次表のようになる。
【表１】
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スピン分極率は比較例において０．１１であり、これよりも十分に大きいスピン分極率０．２以上を達成するためには、膜厚２ｎｍの導電性ＭｇＯ膜では界面抵抗値を５〜９０ｆΩｍ２とする必要がある。もちろん膜厚２ｎｍは一例であり、導電性ＭｇＯ膜の厚さは２ｎｍに限られない。
一般に、導電性ＭｇＯ膜の界面抵抗Riと膜厚tの間の関係は、Ri=b*exp(at)のように２
つのパラメータによって表される。ここで、ａとｂの間には相関があって、ａの減少とともにｂも減少するという傾向がある。膜厚２ｎｍで界面抵抗５ｆΩｍ２の場合ａ＝０．７、膜厚２ｎｍで界面抵抗９０ｆΩ２の場合ａ＝１．２と見積もれる。したがって、界面抵抗値ＲＩ（ｆΩｍ２）と膜厚ｔ（ｎｍ）の間に以下の関係が成立する導電性ＭｇＯ膜を用いることで、スピン分極率０．２以上を達成することができる。
【数６】
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【００４４】
また、これら試料をＥＤＸによりＭｇＯの組成分析を行った。ＭｇＯ層のＭｇとＯの組成比を厳密に測定することは非常に困難であるために、定性的評価を行った。熱処理前の試料においても酸素欠損は存在し、そのＭｇＯ層の組成はMgO1-δとする。３００℃、４
００℃、５００℃の熱処理により、その組成はMgO1-(δ+0.03)、MgO1-(δ+0.06)、MgO1-(δ+0.12)と変化していた。このために、熱処理による界面抵抗の減少には酸素欠損が大きく影響していることが明らかになった。また、図１６に５００℃で熱処理した試料の断面ＴＥＭ像（Ａ）および組成の面分析測定結果（Ｂ〜Ｅ）を示す。４００℃の熱処理においてはＭｇＯ中へのＦｅ、Ｎｉの拡散は見られなかったが、５００℃の熱処理した試料においては明確にＭｇＯ層中にＦｅ原子が拡散していることがわかった。このように、熱処理やＭｇＯ層作製中に微量な金属原子を拡散させることはＭｇＯの界面抵抗を小さくするのに有効な手段である。
【００４５】
熱処理前の酸素欠損量の厳密な測定は困難であるが、ＴＥＭ像によりＭｇＯ結晶格子が見えているため、それほど大きな酸素量の変化はないと考えられる。熱処理前の酸素欠損量δは広く見積もっても２％〜５％程度であると考えられる。したがって、熱処理後のＭｇＯ膜の酸素欠損量は、３００℃、４００℃、５００℃の熱処理それぞれについて、５％〜８％、８％〜１１％、１４％〜１７％と考えられる。すなわち、熱処理により効率が向上したスピン蓄積素子におけるＭｇＯ膜における酸素欠損量が５％〜１７％である。
【００４６】
＜その他＞
本発明のスピン注入源において、導電性ＭｇＯ膜を介在させることでスピン注入効率が向上するのは、ＭｇＯ膜によって非磁性体と強磁性体のスピン抵抗の非整合が解消されるためである。ＭｇＯ膜のスピン抵抗は、スピン注入対象の非磁性体のスピン抵抗と同程度またはそれ以上にすることが好ましい。スピン抵抗は式３〜式５のように表せるため、具体的な素子構造においてはＭｇＯ膜の界面抵抗Ｒｉを注入対象の非磁性体の特性（抵抗率やスピン拡散長）に合わせて調整することで、適切なスピン抵抗が得られる。スピン注入対象が非磁性体金属である場合には、抵抗率やスピン拡散長などの特性は概ね一定であり、図６からもわかるようにＭｇＯの界面抵抗を１ｆΩｍ２以上、より好ましくは、１０ｆΩｍ２以上とすることが好ましい。ＭｇＯの界面抵抗の上限値に関しては、スピン蓄積抵抗変化の界面抵抗依存が飽和する１０３ｆΩｍ２以下程度とすることが好ましい。
【００４７】
また、導電性ＭｇＯ膜の膜厚が薄い場合にはスピンフィルタとしての機能が十分に果たせないためスピン注入効率がそれほど向上しないと考えられる。スピンフィルタとしての機能を十分に発揮するためには、１ｎｍ以上、より好ましくは２ｎｍ以上の膜厚が必要であると考えられる。なお、スピンフィルタ機能の点からは膜厚の上限値は設けられず、ＭｇＯ膜の界面抵抗値が上記の範囲に収まるような膜厚であればどのような膜厚であっても良いが、現実的に１０ｎｍ程度を上限とすることが好ましい。
【００４８】
なお、スピン注入効率の向上のためには導電性ＭｇＯ膜の界面抵抗を減少させれば良い。上述のように、ＭｇＯ膜作製時に多少の酸素欠損を導入し、その後、水素雰囲気下や真空中で熱処理することにより酸素欠損を導入することが簡易で好ましい製造方法である。ここで、ＭｇＯ膜作製時に酸素欠損を導入しているのは熱処理による酸素欠損の導入を容易にするためである。
しかしながら、最終的に必要な導電性が得られればその製造方法は上述の方法に限られない。たとえば、ＭｇＯ膜の作製条件を調整して上述の酸素欠損（界面抵抗）を持つＭｇＯ膜を作製して、熱処理を行わない方法も考えられる。また、ＭｇＯ膜作製時には酸素欠損を導入せずに、熱処理のみによって酸素欠損を導入してもかまわない。また、ＭｇＯ膜に金属原子を拡散させてＭｇＯ膜の界面抵抗を減少させてもかまわない。
【００４９】
本実施例に係るスピン蓄積素子（図２）では、スピン検出用電極１２についても熱処理したＭｇＯ膜を用いているが、スピン検出用電極については、素子機能の目的等に応じてトンネル接合やオーミック接合なども適宜採用可能である。
【符号の説明】
【００５０】
１１  スピン注入用電極
１２  スピン検出用電極
１３，１４  スピン蓄積用非磁性体細線
１５，１６、１７，１８  測定用非磁性体電極
２１  非磁性体
２２  ＭｇＯ層
２３  強磁性体
２４  ＭｇＯ層
２５  強磁性体
【図１】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図２】
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【図３】
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【図１６】
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