(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＳｉＣ単結晶の製造装置であって、
ＳｉＣ溶液を収納する坩堝を格納可能なチャンバと、
前記製造装置の上下方向に延び、下端面にＳｉＣ種結晶を取り付け可能であり、自身の軸周りを回転可能なシードシャフトと、
下端が開口しており、前記坩堝内に収納可能な筐体であって、前記シードシャフトの下端部が内部に配置される蓋部材とを備え、
前記蓋部材は、通気孔を有する、製造装置。
【請求項２】
請求項１に記載の製造装置であって、
前記蓋部材は、
前記シードシャフトの下端部の周りを隙間を設けて囲むスカート部と、
前記シードシャフトが貫通し、前記スカート部の上端とつながる上蓋部とを備える、製造装置。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の製造装置であって、
前記蓋部材は、前記シードシャフトに固定される、製造装置。
【請求項４】
請求項１又は２に記載の製造装置であってさらに、
前記蓋部材を所定の位置で前記チャンバ内に固定する固定部材を備え、
前記シードシャフトは、前記蓋部材に対して前記軸周りに回転できる、製造装置。
【請求項５】
請求項４に記載の製造装置であって、
前記固定部材は、前記製造装置の上下方向に昇降可能である、製造装置。
【請求項６】
請求項１〜請求項５のいずれか１項に記載の製造装置であって、
前記蓋部材の下端は、前記坩堝内の前記ＳｉＣ溶液に浸漬される、製造装置。
【請求項７】
溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造装置に用いられる治具であって、
ＳｉＣ種結晶が取り付けられる下端面を有する棒状のシードシャフトと、
下端が開口する筐体であって、前記シードシャフトの下端部が内部に配置される蓋部材とを備え、
前記蓋部材は、通気孔を有する、治具。
【請求項８】
請求項７に記載の治具であって、
前記蓋部材は、
前記シードシャフトの下端部の周りを隙間を設けて囲むスカート部と、
前記シードシャフトが貫通し、前記スカート部の上端とつながる上蓋部とを備える、治具。
【請求項９】
請求項７又は８に記載の治具であって、
前記蓋部材は、前記シードシャフトに固定される、治具。
【請求項１０】
請求項７又は８に記載の治具であって、
前記蓋部材が、ＳｉＣ溶液を収納する坩堝を格納可能なチャンバ内の所定の位置に固定された状態で、前記シードシャフトは、前記蓋部材に対して自身の軸周りに回転できる、治具。
【請求項１１】
溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造方法であって、
上下方向に延び、下端面を有するシードシャフトと、下端が開口する筐体であって、前記シードシャフトの下端部が内部に配置され、通気孔を有する蓋部材とを備える治具を準備する工程と、
前記シードシャフトの下端面にＳｉＣ種結晶を取り付ける工程と、
シリコンを収納する坩堝を加熱して、ＳｉＣ溶液を生成する工程と、
前記治具に取り付けられたＳｉＣ種結晶を前記坩堝内のＳｉＣ溶液に浸漬する工程と、
前記シードシャフトを回転しながら、前記ＳｉＣ種結晶上にＳｉＣ単結晶を育成する工程とを備える、ＳｉＣ単結晶の製造方法。
【請求項１２】
請求項１１に記載のＳｉＣ単結晶の製造方法であって、
前記ＳｉＣ単結晶を育成する工程ではさらに、前記蓋部材の下端を前記坩堝内のＳｉＣ溶液に浸漬しながら、前記シードシャフトを回転する、ＳｉＣ単結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭化珪素（ＳｉＣ）単結晶の製造装置、その製造装置に用いられる治具、及び、ＳｉＣ単結晶の製造方法に関し、さらに詳しくは、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造装置、製造装置に用いられる治具、及び、その治具を用いたＳｉＣ単結晶の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭化珪素（ＳｉＣ）は、熱的及び化学的に安定な化合物半導体である。ＳｉＣは、シリコン（Ｓｉ）と比較して、優れたバンドギャップ、絶縁破壊電圧、電子飽和速度及び熱伝導率を有する。そのため、ＳｉＣは、動作損失の少ないパワーデバイス材料や、高耐圧な高周波デバイス材料、高温環境で使用される耐環境デバイス、耐放射線デバイス等の技術分野への応用が期待されている。これらの技術分野では、結晶欠陥の少ない高品質なＳｉＣ単結晶が求められる。
【０００３】
ＳｉＣ単結晶の製造方法には、昇華法と溶液成長法とがある。昇華法によるＳｉＣ単結晶の製造方法は、たとえば、特開２００１−７２４９０号公報（特許文献１）に開示されている。また、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造方法は、たとえば、特開２００７−１２６３３５号公報（特許文献２）に開示されている。
【０００４】
溶液成長法は、昇華法と比較して、結晶欠陥の少ない単結晶を生成する。溶液成長法は、坩堝に収納されたＳｉＣ溶液に、棒状のシードシャフトの下端に取り付けられたＳｉＣ単結晶を浸漬する。次に、シードシャフトを回転しながらＳｉＣ種結晶を引き上げ、ＳｉＣ種結晶上にＳｉＣ単結晶を育成する。
【０００５】
溶液成長法では、ＳｉＣ溶液のうち、浸漬したＳｉＣ種結晶の周辺部分（以下、ＳｉＣ種結晶周辺域という）の温度を、他のＳｉＣ溶液部分よりも低くする。これにより、ＳｉＣ種結晶周辺域のＳｉＣを過飽和状態とし、ＳｉＣ単結晶の成長を促す。
【０００６】
しかしながら、ＳｉＣ種結晶周辺域が過度に冷却されると、ＳｉＣ単結晶ではなく、ＳｉＣ多結晶がＳｉＣ種結晶近傍で生成されやすくなる。生成されたＳｉＣ多結晶は、溶液の流動によりＳｉＣ種結晶まで移動する。ＳｉＣ種結晶上で成長したＳｉＣ単結晶にＳｉＣ多結晶が多く付着すると、ＳｉＣ単結晶の成長が阻害される場合がある。
【０００７】
特開２００４−３２３２４７号公報（特許文献３）、特開２００８−１００８５４号公報（特許文献４）及び特開２００６−１３１４３３号公報（特許文献５）は、ＳｉＣ多結晶の生成を抑制することを目的としたＳｉＣ単結晶の製造方法を開示する。
【０００８】
特許文献３に開示された製造方法は、溶液面の上方に断熱カバー又はグラファイトカバーを配置し、ＳｉＣ溶液の表面からの放熱を抑制する。
【０００９】
特許文献４に開示された製造方法は、引き上げ軸の下端に取り付けられたＳｉＣ種結晶を、引き上げ軸の軸心からはずれた位置に保持する。そして、単結晶製造時に、軸心周りに引き上げ軸を回転する。この場合、ＳｉＣ種結晶は溶液内を周回する。これにより、ＳｉＣ種結晶は、常に適正な過飽和度溶液と接触するため、ＳｉＣ多結晶の生成が抑制されると記載されている。
【００１０】
特許文献５に開示された製造方法は、坩堝の上方の自由空間に断熱性構造物を配置して、融液自由表面の面内温度差が４０℃以内になるように調整する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開２００１−７２４９０号公報
【特許文献２】特開２００７−１２６３３５号公報
【特許文献３】特開２００４−３２３２４７号公報
【特許文献４】特開２００８−１００８５４号公報
【特許文献５】特開２００６−１３１４３３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
しかしながら、特許文献３の製造方法では、ＳｉＣ溶液の表面と断熱カバー及びグラファイトの下面との間の隙間が広いため、ＳｉＣ溶液の表面から、ある程度放熱されてしまう。そのため、ＳｉＣ溶液のうち、ＳｉＣ種結晶周辺域が過度に低温になり、ＳｉＣ多結晶が多く生成する可能性がある。
【００１３】
特許文献４に開示された方法では、ＳｉＣ溶液の表面部分を適切に保温できない。そのため、ＳｉＣ種結晶周辺域が過度に低温になり、ＳｉＣ多結晶が多く生成する可能性がある。
【００１４】
特許文献５に開示された方法も、特許文献３と同様に、ＳｉＣ溶液の表面と断熱性構造物の下面との間の隙間が広い。そのため、ＳｉＣ種結晶周辺域が過度に低温になり、ＳｉＣ多結晶が多く生成する可能性がある。
【００１５】
本発明の目的は、ＳｉＣ多結晶の生成を抑制できる、溶液成長法によるＳｉＣ単結晶の製造装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置は、チャンバと、シードシャフトと、蓋部材とを備える。チャンバは、ＳｉＣ溶液を収納する坩堝を格納する。シードシャフトは、製造装置の上下方向に延び、下端面にＳｉＣ種結晶を取り付け可能である。シードシャフトは、自身の軸周りを回転する。蓋部材は、坩堝内に収納可能であり、下端が開口する筐体であって、シードシャフトの下端部が内部に配置される。
【００１７】
本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置は、坩堝内のＳｉＣ溶液のうち、ＳｉＣ種結晶が浸漬する周辺部分の温度が過度に低下するのを抑制する。そのため、ＳｉＣ多結晶の生成を抑制できる。
【００１８】
本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の治具は、上述のシードシャフトと、蓋部材とを備える。また、本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造方法は、上述の製造装置を利用する。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】第１の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置の模式図である。
【図２】図１中の治具の側面図である。
【図３】図２に示す治具の下面図である。
【図４】図２と異なる形状を有する治具の横断面図である。
【図５】図２と異なる他の治具の側面図である。
【図６】第２の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置の模式図である。
【図７】図６と異なる構成の他のＳｉＣ単結晶の製造装置の模式図である。
【図８】図６及び図７と異なる構成の他のＳｉＣ単結晶の製造装置の模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
以下、図面を参照し、本発明の実施の形態を詳しく説明する。図中同一又は相当部分には同一符号を付してその説明は繰り返さない。
【００２１】
［第１の実施の形態］
［ＳｉＣ単結晶製造装置の構成］
図１は、本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置の構成図である。図１を参照して、製造装置１００は、チャンバ１と、断熱部材２と、加熱装置３と、昇降装置４と、回転装置５とを備える。
【００２２】
チャンバ１は筐体であり、断熱部材２と加熱装置３と、坩堝６とを収納する。ＳｉＣ単結晶が製造されるとき、チャンバ１は水冷される。
【００２３】
回転装置５は、回転部材５１と駆動源５２とを備える。回転部材５１は棒状であり、製造装置１００の上下方向に延びる。回転部材５１の上端には、坩堝６が配置される。坩堝６は回転部材５１の上端に固定されてもよい。回転部材５１の下端部は、駆動源５２と連結する。ＳｉＣ単結晶を製造するとき、回転装置５は、坩堝６を回転する。具体的には、駆動源５２は、回転部材５１を回転する。そのため、回転部材５１に取り付けられた坩堝６は、回転部材５１の軸心周りを回転する。
【００２４】
坩堝６は、上端が開口した筐体である。坩堝６は、ＳｉＣ溶液８を収納する。ＳｉＣ溶液８は、ＳｉＣ単結晶の原料であり、シリコン（Ｓｉ）と炭素（Ｃ）とを含有する。ＳｉＣ溶液８はさらに、後述するように、Ｓｉ及びＣ以外の他の１種又は２種以上の金属元素を含有してもよい。
【００２５】
ＳｉＣ溶液８は、ＳｉＣ溶液の原料を加熱により溶融して生成される。原料は、Ｓｉ単体であってもよいし、Ｓｉと他の金属元素とを含有してもよい。ＳｉＣ溶液の原料に含有される金属元素はたとえば、チタン（Ｔｉ）、マンガン（Ｍｎ）、クロム（Ｃｒ）、コバルト（Ｃｏ）、バナジウム（Ｖ）、鉄（Ｆｅ）等である。ＳｉＣ溶液の原料に含有される好ましい元素は、Ｔｉ及びＭｎであり、さらに好ましい元素は、Ｔｉである。
【００２６】
坩堝６の素材はたとえば、黒鉛である。坩堝６が黒鉛で構成されれば、坩堝６自体がＳｉＣ溶液の炭素供給源となる。坩堝６の素材は、黒鉛以外であってもよい。たとえば、坩堝６は、セラミックスや高融点の金属で構成されてもよい。坩堝６が炭素供給源として利用できない場合、ＳｉＣ溶液の原料は、黒鉛を含有する。また、坩堝６が黒鉛以外の素材で構成される場合、坩堝６の内表面にＳｉＣからなる被膜を形成してもよい。坩堝６は、図示しない蓋を有していてもよい。
【００２７】
昇降装置４は、治具４１と、駆動源４２とを備える。駆動源４２は、チャンバ１の上方に配置される。治具４１は棒状であり、回転部材５１と同軸に配置される。治具４１の下端部はチャンバ１内に配置される。治具４１の上端部はチャンバ１の上方に配置される。つまり、治具４１は、チャンバ１を貫通する。
【００２８】
治具４１の上端部は、駆動源４２に連結される。駆動源４２は、治具４１を昇降する。駆動源４２はさらに、治具４１を、治具４１の中心軸周りに回転する。治具４１の下端は、坩堝６内に配置される。治具４１の下端には、ＳｉＣ種結晶９が取り付けられる。
【００２９】
ＳｉＣ種結晶９は板状であり、ＳｉＣ単結晶からなる。溶液成長法によりＳｉＣ単結晶を製造するとき、ＳｉＣ種結晶９の表面にＳｉＣ単結晶が生成され、成長する。４Ｈ多形の結晶構造を有するＳｉＣ単結晶を製造する場合、好ましくは、ＳｉＣ種結晶９は４Ｈ多形の結晶構造の単結晶である。さらに好ましくは、ＳｉＣ種結晶９の表面（図１におけるＳｉＣ種結晶９の下面に相当）は、（０００１）面又は（０００１）面から８°以下の角度で傾斜した面である。この場合、ＳｉＣ単結晶が安定して成長しやすい。
【００３０】
ＳｉＣ単結晶を製造するとき、治具４１を下降し、図１に示すとおり、ＳｉＣ種結晶９をＳｉＣ溶液８に浸漬する。このとき、ＳｉＣ溶液は結晶成長温度に保たれる。結晶成長温度は、ＳｉＣ溶液の組成に依存する。一般的な結晶成長温度は１６００〜２０００℃である。
【００３１】
加熱装置３は、坩堝６の周りに配置される。本例では、加熱装置３は円環状の高周波コイルであり、治具４１及び回転部材５１と同軸に配置される。加熱装置３は、坩堝６を誘導加熱し、坩堝６に収納された原料を溶融してＳｉＣ溶液８を生成する。加熱装置３はさらに、ＳｉＣ溶液を結晶成長温度に維持する。
【００３２】
断熱部材２は、筐体状であり、側壁と、上蓋と、下蓋とを有する。断熱部材２の側壁は、加熱装置３と坩堝６との間に配置される。そして、断熱部材２の側壁は、坩堝６の周りに配置される。断熱部材２の上蓋は、坩堝６よりも上方に配置される。上蓋は、治具４１１を通すための貫通孔２１を有する。断熱部材２の下蓋は、坩堝６の下方に配置される。下蓋は、回転部材５１を通すための貫通孔２２を有する。要するに、断熱部材２は、坩堝６全体を覆う。
【００３３】
断熱部材２は、周知の断熱材を備える。断熱材は、繊維系又は非繊維系の成形断熱材である。２インチ以上の直径を有するＳｉＣ単結晶を形成するためには、高い加熱効率を維持する必要がある。断熱部材２は、高い加熱効率を維持できる。
【００３４】
［治具の構成］
図２は、図１中の治具４１の側面図である。図３は治具４１の下面図である。図２及び図３を参照して、治具４１は、シードシャフト４１１と、蓋部材４１２とを備える。シードシャフト４１１は棒状であり、製造装置１００の上下方向に延びる。シードシャフト４１１は、下端面４１３を有する。下端面４１３には、ＳｉＣ種結晶９が取り付けられる。
【００３５】
シードシャフト４１１の素材は特に限定されない。シードシャフト４１１はたとえば、黒鉛からなる。シードシャフト４１１はまた、ＳｉＣの焼結体であってもよいし、高融点の金属であってもよい。
【００３６】
蓋部材４１２は、下端が開口する筐体である。蓋部材４１２は、坩堝６内に収納可能である。図１に示すとおり、蓋部材４１２の下端４１７は、坩堝６内のＳｉＣ溶液８の表面近傍部分に浸漬される。これにより、蓋部材４１２は、ＳｉＣ種結晶９周辺のＳｉＣ溶液部分（ＳｉＣ種結晶周辺域）を覆い、実質的な閉空間を形成する。そのため、ＳｉＣ種結晶周辺域は保温される。
【００３７】
図２及び図３を再び参照して、蓋部材４１２は、下端が開口する筒体であり、板状の上蓋部４１６と、スカート部４１５とを備える。
【００３８】
上蓋部４１６は、円板状であり、中央に貫通孔を有する。貫通孔には、シードシャフト４１１が挿入される。したがって、シードシャフト４１１は、上蓋部４１６を貫通する。上蓋部４１６は、シードシャフト４１１に固定される。上蓋部４１６には、複数の通気孔４１４が形成される。
【００３９】
スカート部４１５は、シードシャフト４１１の下端部の周りを囲む。このとき、スカート部４１５の内壁とシードシャフト４１１の表面との間には隙間が形成される。つまり、スカート部４１５は、シードシャフト４１１の下端部の周りを隙間を設けて囲む。
【００４０】
スカート部４１５の上端は、上蓋部４１６の外周とつながる。スカート部４１５と上蓋部４１６とは一体的に形成されてもよいし、別個の部材であってもよい。図２及び図３では、スカート部４１５は円筒である。
【００４１】
蓋部材４１２は、シードシャフト４１１と同様に、耐熱性を要求される。蓋部材４１２の素材はたとえば、黒鉛である。蓋部材４１２の素材は、ＳｉＣ焼結体であってもよいし、高融点の金属であってもよい。
【００４２】
［ＳｉＣ単結晶の製造方法］
上記構成を有する製造装置１００を用いたＳｉＣ単結晶の製造方法について説明する。ＳｉＣ単結晶の製造において、坩堝６内のＳｉＣ溶液のうち、ＳｉＣ種結晶周辺域の温度が過度に低下すると、ＳｉＣ種結晶周辺域でＳｉＣ多結晶が自然核生成し、成長する。ＳｉＣ多結晶は、ＳｉＣ種結晶９上に形成されたＳｉＣ単結晶の成長を阻害する。
【００４３】
製造装置１００では、ＳｉＣ単結晶を製造するとき、図１に示すとおり、蓋部材４１２がＳｉＣ種結晶周辺域を覆い、閉空間を形成する。蓋部材４１２により、ＳｉＣ種結晶周辺域の放射熱は、閉空間に蓄積される。したがって、閉空間は保温され、ＳｉＣ種結晶周辺域の温度の低下が抑制される。その結果、ＳｉＣ多結晶の生成が抑制される。以下、本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造方法について詳述する。
【００４４】
本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造方法は、上記製造装置１００を利用する。本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造方法では、初めに、製造装置１００を準備し、シードシャフト４１１にＳｉＣ種結晶９を取り付ける（準備工程）。次に、チャンバ１内に坩堝６を配置し、ＳｉＣ溶液を生成する（ＳｉＣ溶液生成工程）。次に、ＳｉＣ種結晶９を坩堝６内のＳｉＣ溶液に浸漬する（浸漬工程）。次に、ＳｉＣ単結晶を育成する（育成工程）。以下、各工程の詳細を説明する。
【００４５】
［準備工程］
初めに、治具４１を備えた製造装置１００を準備する。そして、シードシャフト４１１の下端面４１３にＳｉＣ種結晶９を取り付ける。
【００４６】
［ＳｉＣ溶液生成工程］
次に、チャンバ１内の回転部材５１上に、坩堝６を配置する。坩堝６は、ＳｉＣ溶液の原料を収納する。坩堝６は、回転部材５１と同軸に配置されるのが好ましい。この場合、回転部材５１が回転するときに、坩堝６内のＳｉＣ溶液の温度が均一に保たれやすい。
【００４７】
次に、ＳｉＣ溶液８を生成する。チャンバ１内に不活性ガスを充填する。そして、加熱装置３により、坩堝６内のＳｉＣ溶液の原料を融点以上に加熱する。坩堝６が黒鉛からなる場合、坩堝６を加熱すると、坩堝６から炭素が融液に溶け込み、ＳｉＣ溶液８が生成される。上述のとおり、ＳｉＣ溶液８は、ＳｉとＣとを含有し、さらに、他の金属元素を含有してもよい。坩堝６の炭素がＳｉＣ溶液８に溶け込むと、ＳｉＣ溶液８内の炭素濃度は飽和濃度に近づく。
【００４８】
［浸漬工程］
次に、ＳｉＣ種結晶９をＳｉＣ溶液８に浸漬する。具体的には、駆動源４２により、治具４１を降下し、ＳｉＣ種結晶９をＳｉＣ溶液８に浸漬する。このとき、図１に示すとおり、蓋部材４１２の下端もＳｉＣ溶液に浸漬する。したがって、ＳｉＣ溶液８のＳｉＣ種結晶周辺域は、蓋部材４１２に覆われ、ＳｉＣ種結晶周辺域の上方には、実質的な閉空間が形成される。
【００４９】
［育成工程］
ＳｉＣ種結晶９をＳｉＣ溶液８に浸漬した後、加熱装置３により、ＳｉＣ溶液８を結晶成長温度に保持する。さらに、ＳｉＣ溶液８のＳｉＣ種結晶周辺域を過冷却して、ＳｉＣを過飽和状態にする。ＳｉＣ種結晶周辺域を冷却する方法は、以下の通りである。
【００５０】
たとえば、加熱装置３を制御して、ＳｉＣ種結晶周辺域の温度をＳｉＣ溶液８の他の部分の温度よりも低くする。また、ＳｉＣ種結晶周辺域を冷媒により冷却してもよい。具体的には、シードシャフト４１１の内部に冷媒を循環させる。冷媒はたとえば、ヘリウム（Ｈｅ）やアルゴン（Ａｒ）等の不活性ガスである。シードシャフト４１１内に冷媒を循環させれば、ＳｉＣ種結晶９が冷却される。ＳｉＣ種結晶周辺域は、ＳｉＣ種結晶９の周りに位置するため、ＳｉＣ種結晶９が冷えれば、近傍部分も冷える。以上の方法によりＳｉＣ種結晶周辺域が過冷却状態となれば、ＳｉＣ濃度が上がり、過飽和状態になる。
シードシャフト４１１に冷媒を循環させなくてもよい。この場合であっても、ＳｉＣ溶液８の温度よりもシードシャフト４１１の温度の方が低い。そのため、ＳｉＣ溶液８はシードシャフト４１１に抜熱され、ＳｉＣ種結晶周辺域は過冷却状態になる。
また、シードシャフト４１１の内部が中空であってもよい。この場合、シードシャフト４１１近傍のＳｉＣ溶液８の温度は、輻射冷却により低下する。そのため、ＳｉＣ種結晶周辺域は過冷却状態になる。
【００５１】
ＳｉＣ種結晶周辺域のＳｉＣを過飽和状態にしたまま、ＳｉＣ種結晶９とＳｉＣ溶液８とを回転する。シードシャフト４１１を回転することにより、ＳｉＣ種結晶９が回転する。回転部材５１を回転することにより、坩堝６が回転する。ＳｉＣ種結晶９の回転方向は、坩堝６の回転方向と逆方向でもよいし、同じ方向でもよい。また、回転速度は一定でもよいし、変動してもよい。シードシャフト４１１は、回転しながら徐々に上昇する。このとき、ＳｉＣ溶液８に浸漬されたＳｉＣ種結晶９の表面にＳｉＣ単結晶が生成し、成長する。
なお、シードシャフト４１１は、上昇せずに回転してもよい。さらに、シードシャフト４１１は、上昇も回転もしなくてもよい。このような場合、成長速度は低下するものの、ＳｉＣ単結晶が成長する。
【００５２】
ＳｉＣ単結晶を育成中、ＳｉＣ種結晶周辺域の温度が過度に低下すれば、ＳｉＣ多結晶が自然核生成される。シードシャフト４１１が黒鉛からなる場合は特に、シードシャフト４１１付近にＳｉＣ多結晶が生成しやすい。黒鉛からなるシードシャフト４１１は、抜熱能力が高いため、ＳｉＣ溶液８を低温にしやすい。そのため、シードシャフト４１１の表面がＳｉＣの核生成箇所になりやすく、シードシャフト４１１の表面に多結晶が生成しやすいためである。生成されたＳｉＣ多結晶は、ＳｉＣ種結晶９の表面に形成されるＳｉＣ単結晶の成長を阻害し、育成中のＳｉＣ単結晶にＳｉＣ多結晶が混入する。
【００５３】
しかしながら、本実施の形態では、ＳｉＣ種結晶周辺域を蓋部材４１２が覆う。そのため、ＳｉＣ種結晶周辺域の上方には閉空間が形成される。ＳｉＣ種結晶周辺域の表面からの放熱は、閉空間に蓄積されるため、ＳｉＣ種結晶周辺域は、蓋部材４１２により保温される。したがって、ＳｉＣ種結晶周辺域の温度が過度に低下しにくく、ＳｉＣ単結晶の製造中にＳｉＣ多結晶が生成されにくい。
【００５４】
さらに、蓋部材４１２は複数の通気孔４１４を有する。ＳｉＣ単結晶を育成中に、ＳｉＣ溶液からガスが発生する。発生したガスは、蓋部材４１２により形成される閉空間に溜まる。ガスにより閉空間の圧力が過剰に増大すれば、閉空間内のガスによりＳｉＣ溶液の表面が押し下げられ、育成中のＳｉＣ単結晶が液面から離れる場合があり得る。蓋部材４１２は通気孔を有すれば、ＳｉＣ溶液８から発生したガスは、通気孔４１４により蓋部材４１２の外部に抜ける。そのため、閉空間の圧力が増大するのを抑制できる。ただし、通気孔４１４がなくても、ＳｉＣ単結晶を製造することはできる。
【００５５】
以上のとおり、本実施の形態によるＳｉＣの製造方法は、蓋部材４１２を備えた治具４１を使用することにより、ＳｉＣ多結晶の生成を抑制できる。そのため、育成中のＳｉＣ単結晶にＳｉＣ多結晶が混入しにくい。さらに、蓋部材４１２は通気孔４１４を有するため、閉空間内の圧力が過剰に増大するのを抑制できる。
【００５６】
本実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造方法では、蓋部材４１２の下端４１７をＳｉＣ溶液に浸漬しながら、ＳｉＣ単結晶を製造する。しかしながら、蓋部材４１２の下端４１７はＳｉＣ溶液の表面から離れていてもよい。この場合であっても、ＳｉＣ種結晶周辺域はある程度保温される。ただし、蓋部材４１２の下端４１７をＳｉＣ溶液に浸漬した方が、ＳｉＣ種結晶周辺域がより保温される。
【００５７】
上述のＳｉＣ単結晶の製造方法では、ＳｉＣ単結晶を育成中にシードシャフト４１１は徐々に上昇するため、蓋部材４１２の下端４１７も徐々に上昇する。そのため、スカート部４１５は、ＳｉＣ単結晶の育成が終了するまでその下端４１７がＳｉＣ溶液に浸漬している程度の高さを有するのが好ましい。
【００５８】
上述の実施の形態では、蓋部材４１２の形状は、下端４１７が開口する円筒形状である。しかしながら、蓋部材４１２の形状はこれに限定されない。たとえば、蓋部材４１２のスカート部４１５は、図４に示すように、横断面（水平方向の断面）が矩形状や多角形状の筒であってもよい。また、蓋部材４１２の縦断面（垂直方向の断面）が三角形状であってもよいし、図５に示すように、台形状や、釣鐘状であってもよい。蓋部材４１２は、内部に空間を有し、下端が開口した筐体であれば、その形状は特に限定されない。
【００５９】
図２では、シードシャフト４１１の下端面４１３は、蓋部材４１２の下端４１７よりも下に配置される。しかしながら、シードシャフト４１１の下端面４１３は、蓋部材４１２の下端４１７よりも上に配置されてもよい。つまり、下端面４１３は、蓋部材４１２内に収納されてもよい。
【００６０】
また、図２及び図３では、スカート部４１５は、シードシャフト４１１の下端部の全周を囲む。しかしながら、スカート部４１５は、シードシャフト４１１の下端部全周を囲まなくてもよい。
【００６１】
図３に示すように、蓋部材４１２の横断面が円形状である場合、蓋部材４１２の内径とシードシャフト４１１の外径との差分値Ｄ１は、１０ｍｍ〜２０ｍｍであるのが好ましい。さらに、坩堝６の内径と蓋部材４１２の外径との差分値Ｄ２は、１０ｍｍ〜２０ｍｍであるのが好ましい。差分値Ｄ１及びＤ２のいずれも、上記数値範囲を満たせば、隙間に溶液が侵入しにくくなるため、より安定してＳｉＣ単結晶を育成できる。ただし、差分値Ｄ１及びＤ２が上記範囲を外れても、ＳｉＣ単結晶をある程度安定して育成することはできる。
【００６２】
また、ＳｉＣ単結晶育成時の蓋部材４１２の上蓋部４１６の下面と、ＳｉＣ溶液の表面との間の距離Ｈ１（図１参照）は、２０ｍｍ以下であるのが好ましい。この場合、ＳｉＣ種結晶周辺部が、より有効に保温される。ただし、距離Ｈ１が２０ｍｍを超えても、蓋部材４１２は、ＳｉＣ種結晶周辺域をある程度保温する。
【００６３】
［第２の実施の形態］
第１の実施の形態では、蓋部材４１２は、シードシャフト４１１に固定される。しかしながら、蓋部材４１２は、シードシャフト４１１に固定されていなくてもよい。つまり、シードシャフト４１１が、蓋部材４１２と離れて配置され、蓋部材４１２に対して回転可能であってもよい。
【００６４】
図６は、第２の実施の形態によるＳｉＣ単結晶の製造装置２００のうち、治具周辺部分を示す図である。図６を参照して、製造装置２００は、製造装置１００と比較して、治具４１に代えて、新たな治具４００を備える。製造装置２００のその他の構成は、製造装置１００と同じである。
【００６５】
図６を参照して、治具４００は、シードシャフト４１１と、蓋部材４２０と、固定部材４３０とを備える。
【００６６】
固定部材４３０は、筒状である。固定部材４３０には、内部にシードシャフト４１１が挿入される。固定部材４３０の内周面と、シードシャフト４１１の外周面との間には、隙間が形成される。固定部材４３０の上端部は、駆動源４２に連結される。固定部材４３０の下端は、蓋部材４２０の上面に取り付けられる。固定部材４３０は、駆動源４２により昇降する。固定部材４３０とシードシャフト４１１とは、互いに独立して昇降可能である。
【００６７】
蓋部材４２０は、下端が開口する筐体である。蓋部材４２０の上蓋部には、シードシャフト４１１を通す貫通孔４２１が形成される。貫通孔は、シードシャフト４１１の外径よりも大きい。したがって、シードシャフト４１１は、蓋部材４２０に対して、自身に軸周りに回転可能である。
【００６８】
蓋部材４２０の上面には、固定部材４３０の下端が結合される。したがって、蓋部材４２０は、シードシャフト４１１に固定されず、固定部材４３０により、製造装置２００に固定される。固定部材４３０が昇降すれば、蓋部材４２０も昇降する。蓋部材４２０と固定部材４３０とは一体的に形成されてもよい。
【００６９】
蓋部材４２０は、固定部材４３０により、シードシャフト４１１と別個に製造装置２００に固定される。したがって、ＳｉＣ単結晶を製造中にシードシャフト４１１が回転しながら上昇するとき、蓋部材４２０は、シードシャフト４１１に伴って上昇せず、所定の位置で固定される。
【００７０】
製造装置２００を用いたＳｉＣ単結晶の製造方法は、以下のとおりである。準備工程及びＳｉＣ溶液生成工程は、第１の実施の形態と同じである。浸漬工程において、駆動源４２により、シードシャフト４１１を降下して、ＳｉＣ種結晶９をＳｉＣ溶液８に浸漬する。続いて、駆動源４２により、固定部材４３０を降下して、蓋部材４２０の下端をＳｉＣ溶液８に浸漬する。蓋部材４２０の下端をＳｉＣ溶液８に浸漬した後、固定部材４３０の降下を停止する。このとき、蓋部材４２０は、所定の位置（蓋部材４２０の下端がＳｉＣ溶液に浸漬した位置）で固定される。
【００７１】
続いて、育成工程を実施する。育成工程では、シードシャフト４１１を回転しながら上昇し、ＳｉＣ種結晶９にＳｉＣ単結晶を育成する。このとき、固定部材４３０は昇降しない。そのため、シードシャフト４１１は上昇するが、蓋部材４２０は所定の位置で固定されたまま、動かない。
【００７２】
この場合、育成工程において蓋部材４２０は固定される。そのため、ＳｉＣ単結晶を育成中、蓋部材４２０の下端をＳｉＣ溶液に浸漬したまま維持できる。また、第１の実施の形態のように、育成工程におけるシードシャフト４１１の上昇距離を考慮して蓋部材４２０の高さを設計しなくてもよい。
【００７３】
上述の実施の形態では、固定部材４３０は、駆動源４２により昇降可能な筒体である。しかしながら、固定部材４３０は筒体に限定されない。固定部材４３０は昇降可能な筒体以外の他の形状であってもよい。たとえば、図７に示すように、固定部材４４０は、棒状であり、駆動源４２と異なる他の駆動源４３により昇降してもよい。また、図８に示すように、固定部材４５０の上端がチャンバ１の上面に固定され、固定部材４５０の下端が蓋部材４２０の上面に固定されることにより、固定部材４５０が蓋部材４２０を所定の位置に固定してもよい。
【００７４】
また、蓋部材４１２及び４２０の内面に、熱反射性の高い部材を配置してもよい。この場合、蓋部材４１２の保温機能が高まる。
【実施例】
【００７５】
種々の製造装置を用いて、溶液成長法によりＳｉＣ単結晶を製造した。製造後、ＳｉＣ多結晶の生成量を調査した。
【００７６】
［本発明例１］
本発明例１では、図１〜図３と同じ構成を有する製造装置を利用して、ＳｉＣ単結晶を製造した。
【００７７】
高純度の黒鉛からなる坩堝を準備した。坩堝は上端が開口した円筒であり、内径が８０ｍｍ、高さが１５０ｍｍであった。坩堝内には、ＳｉＣ溶液の原料として、高純度のＳｉと高純度のＴｉとが収納された。原料中のＳｉとＴｉとのモル比は、Ｓｉ：Ｔｉ＝０．７７：０．２３であった。
【００７８】
また、治具の下端面に４Ｈ多形のＳｉＣからなるＳｉＣ種結晶を取り付けた。ＳｉＣ種結晶は２５ｍｍ×２５ｍｍの正方形の板であり、表面（つまり、シードシャフトの下端面に取り付けられたときのＳｉＣ種結晶の下面）は、（０００１）面であった。
【００７９】
原料が収納された坩堝を、水冷式のステンレス製チャンバに格納した。格納後、チャンバ内に不活性ガスを充填した。次に、高周波コイルからなる加熱装置により坩堝内の原料を誘導加熱し、１９００℃で２時間保持した。以上の工程により、坩堝内の原料を溶融し、ＳｉＣ溶液を生成した。
【００８０】
次に、ＳｉＣ溶液の温度を調整した。具体的には、加熱装置により、ＳｉＣ溶液の表面近傍部分のうち、ＳｉＣ種結晶周辺域に該当する部分の温度を、他の部分よりも低温になるように調整した。具体的には、ＳｉＣ種結晶周辺域の表面から、他の部分に向かって、１０℃／ｃｍの温度勾配が形成されるよう、ＳｉＣ溶液の温度を調整した。
【００８１】
次に、治具を降下し、ＳｉＣ種結晶をＳｉＣ溶液に浸漬した。このとき、蓋部材の下端もＳｉＣ溶液に浸漬した。そのため、ＳｉＣ種結晶周辺域の上方には、閉空間が形成された。
【００８２】
次に、ＳｉＣ単結晶を育成した。育成時間は５時間であった。育成中、坩堝と治具とを互いに逆方向に回転した。育成中、治具の蓋部材の下端は、常時、ＳｉＣ溶液に浸漬していた。
【００８３】
育成後、シードシャフトを上昇し、チャンバからＳｉＣ種結晶を取り出した。そして、ＳｉＣ種結晶を、硝酸とフッ硝酸とを含有する混合液で洗浄し、ＳｉＣ種結晶に付着したＳｉＣ溶液の凝固物を除去した。
【００８４】
ＳｉＣ種結晶の（０００１）表面を１００倍の光学顕微鏡にて観察した。さらに、表面に対して、縦方向、横方向各１ｍｍピッチでラマン分光分析を実施した。
【００８５】
ラマン分光分析の結果、ＳｉＣ種結晶の表面には、４Ｈ多形のＳｉＣ単結晶が形成された。ＳｉＣ種結晶を縦方向に切断し、生成されたＳｉＣ単結晶の厚さを調査した結果、ＳｉＣ単結晶の厚さは１ｍｍであった。
【００８６】
ＳｉＣ種結晶の表面にはさらに、いくつかのＳｉＣの多結晶も形成された。そこで、ＳｉＣ多結晶の生成量を測定した。具体的には、１００倍の光学顕微鏡観察により、ＳｉＣ多結晶を特定した。ＳｉＣ多結晶は、配向の異なる複数の結晶粒を含む。そのため、ＳｉＣ多結晶は多くの凹凸を有し、ＳｉＣ単結晶と容易に区別できる。ＳｉＣ種結晶の表面において、特定されたＳｉＣ多結晶の総面積を測定した。さらに、ＳｉＣ種結晶の表面のうち、各ＳｉＣ多結晶が生成された部分を縦方向に切断し、ＳｉＣ多結晶の厚さを測定した。得られたＳｉＣ多結晶の厚さの平均を求めた。求められた厚さ平均と総面積とを乗じた値を、ＳｉＣ多結晶の総体積と定義した。
【００８７】
［本発明例２］
本発明例２では、本発明例１と異なる製造装置を使用した。具体的には、本発明例１では、治具の蓋部材が４つの通気孔を有したが、本発明例２の蓋部材は、通気孔を有さなかった。本発明例２の製造装置のその他の構成は、本発明例１と同じであった。
【００８８】
本発明例１と同じ製造条件で、ＳｉＣ単結晶を製造した。製造後、生成されたＳｉＣ多結晶の総体積を、本発明例１と同じ方法で求めた。
【００８９】
［比較例］
比較例では、本発明例１と異なる製造装置を使用した。具体的には、比較例の製造装置は、蓋部材を有さなかった。比較例の製造装置のその他の構成は、本発明例１と同じであった。
【００９０】
本発明例１と同じ製造条件で、ＳｉＣ単結晶を製造した。製造後、生成されたＳｉＣ多結晶の総体積を、本発明例１と同じ方法で求めた。
【００９１】
［調査結果］
比較例のＳｉＣ多結晶の総体積は、８．４ｃｃであった。一方、本発明例１のＳｉＣ多結晶の総体積は、２．８ｃｃであり、本発明例２のＳｉＣ多結晶の総体積は、２．１ｃｃであった。したがって、本発明例１及び２のＳｉＣ多結晶の生成量は、比較例よりも顕著に少なかった。
【００９２】
以上、本発明の実施の形態を説明したが、上述した実施の形態は本発明を実施するための例示に過ぎない。よって、本発明は上述した実施の形態に限定されることなく、その趣旨を逸脱しない範囲内で上述した実施の形態を適宜変形して実施することが可能である。
【符号の説明】
【００９３】
１  チャンバ
６  坩堝
８  ＳｉＣ溶液
９  ＳｉＣ種結晶
４１、４００、治具
１００、２００  製造装置
４１１  シードシャフト
４１２、４２０  蓋部材
４１３  下端面
４１４  通気孔
４１５  スカート部
４１６  上蓋部
４３０、４４０、４５０  固定部材
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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