(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｍｇ2ＳｉＯ4を含む主成分と、
亜鉛酸化物、ガラス成分、ホウ素酸化物及びアルカリ土類金属酸化物を含み、かつアルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方を含む副成分と、
を含み、
前記ガラス成分が、ＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスであり、
前記亜鉛酸化物の含有量が、前記亜鉛酸化物の質量をＺｎＯに換算した場合、前記主成分１００質量部に対して８．０質量部以上２０質量部以下であり、
前記ガラス成分の含有量が、前記ガラス成分の質量をＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスに換算した場合、前記副成分から前記ガラス成分を除いた誘電体組成１００質量部に対して２．０質量部以上１０．０質量部以下であり、
前記ホウ素酸化物の含有量は、前記ホウ素酸化物の質量をＢ2Ｏ3に換算した場合、前記主成分１００質量部に対して３．０質量部以上１０．０質量部以下であり、
前記アルカリ土類金属酸化物の含有量は、前記アルカリ土類金属酸化物の質量をＲＯ（Ｒはアルカリ土類金属元素を示す）に換算した場合、前記主成分１００質量部に対して１．０質量部以上４．０質量部以下であり、
前記アルミニウム酸化物の含有量が前記アルミニウム酸化物の質量をＡｌ2Ｏ3に換算した場合、主成分１００質量部に対して０．１質量部以上１０．０質量部以下であり、
前記チタン酸化物の含有量は、前記チタン酸化物の質量をＴｉＯ2に換算した場合、前記主成分１００質量部に対して０．１質量部以上１０．０質量部以下であり、
焼結密度が３．２８ｇ／ｃｍ３以上３．３６ｇ／ｃｍ３以下であり、Ｑ値が１０００以上であることを特徴とする誘電体磁器。
【請求項２】
Ｍｇ2ＳｉＯ4を含む主成分と、亜鉛酸化物、ガラス成分、ホウ素酸化物及びアルカリ土類金属酸化物を含み、かつアルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方を含む副成分とを含む誘電体磁器を製造するにあたり、
酸化マグネシウムの原料粉末と二酸化珪素の原料粉末とを混合して熱処理し、Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末を作製し、前記Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末に、副成分原料粉末として、アルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方と前記亜鉛酸化物と前記ガラス成分とを添加し、誘電体磁器組成物を得る誘電体磁器組成物の作製工程と、
前記誘電体磁器組成物を酸素雰囲気下において８００℃以上１０００℃以下の温度で焼成して、焼結体を得る焼成工程と、
を含み、
前記ガラス成分が、ＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスであり、
前記亜鉛酸化物の含有量を、前記亜鉛酸化物の質量をＺｎＯに換算した場合、前記主成分１００質量部に対して８．０質量部以上２０質量部以下とし、
前記ガラス成分の含有量を、前記ガラス成分の質量をＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスに換算した場合、前記副成分から前記ガラス成分を除いた誘電体組成１００質量部に対して２．０質量部以上１０．０質量部以下とし、
前記ホウ素酸化物の含有量を、前記ホウ素酸化物の質量をＢ2Ｏ3に換算した場合、前記主成分１００質量部に対して３．０質量部以上１０．０質量部以下とし、
前記アルカリ土類金属酸化物の含有量を、前記アルカリ土類金属酸化物の質量をＲＯ（Ｒはアルカリ土類金属元素を示す）に換算した場合、前記主成分１００質量部に対して１．０質量部以上４．０質量部以下とし、
前記アルミニウム酸化物の含有量を、前記アルミニウム酸化物の質量をＡｌ2Ｏ3に換算した場合、主成分１００質量部に対して０．１質量部以上１０．０質量部以下とし、
前記チタン酸化物の含有量を、前記チタン酸化物の質量をＴｉＯ2に換算した場合、前記主成分１００質量部に対して０．１質量部以上１０．０質量部以下とし、
前記誘電体磁器の焼結密度が３．２８ｇ／ｃｍ３以上３．３６ｇ／ｃｍ３以下であり、前記誘電体磁器のＱ値が１０００以上であることを特徴とする誘電体磁器の製造方法。
【請求項３】
請求項１に記載の誘電体磁器からなる誘電体層を有することを特徴とする電子部品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロ波、ミリ波など高周波領域で使用される電子部品に使用される誘電体磁器、誘電体磁器の製造方法及び電子部品に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、需要が増加している携帯電話等の移動体通信機器では、数百ＭＨｚから数ＧＨｚ程度のいわゆる準マイクロ波と呼ばれる高周波帯域が使用されている。そのため、移動体通信機器に用いられるコンデンサ、フィルター、共振器、回路基板等の電子部品においても高周波帯域での使用に適した諸特性が要求されている。
【０００３】
高周波帯域で使用される電子部品の一つである回路基板は、電極や配線等の導体（以下、「導体材」という。）を備え、磁性体と誘電体とを組み合わせてなるＬＣフィルター、高誘電率材料と低誘電率材料とを組み合わせてなるコンデンサなどを内蔵し、ＬＣフィルターやコンデンサなどの回路を形成している。
【０００４】
回路基板では、その配線層での配線間容量に起因する信号遅延を低減するため、基板の比誘電率εｒを低くすることが必要となる。また、回路基板では、高周波信号を減衰させないため、基板のＱｆ値を大きくすること（即ち、誘電損失を小さくすること）が必要となる。従って、回路基板用の材料としては、使用周波数における比誘電率εｒが低く、且つＱｆ値が大きい誘電体材料が要求される。Ｑは、誘電体における現実の電流と電圧の位相差と、理想の電流と電圧の位相差９０度との差である損失角度δの正接ｔａｎδの逆数であり、ｆは共振周波数である。Ｑｆ値は、品質係数Ｑ＝１／ｔａｎδと共振周波数ｆとの積で表され、Ｑｆ値が大きくなると、誘電損失は小さくなる。
【０００５】
一般に誘電率の低い材料は誘電損失が小さいものが多く、マイクロ波領域のデバイスに使用されており、例えば、ＬＣフィルターは高誘電率材料と低誘電率材料とを同時焼成して形成される。ＬＣフィルターはそのＬ部を構成する部分のセラミック材料に自己共振周波数を高く取れるように高いＱ値を有する低誘電率材料を、Ｃ部に温度特性が良く誘電率の高い材料を用いることで温度特性の良い高Ｑ値を有するＬＣ素子を実現できる。
【０００６】
このような誘電体材料としては、例えば、フォルステライト（Ｍｇ2ＳｉＯ4）を主成分とし、亜鉛酸化物、ホウ素酸化物、アルカリ土類金属酸化物、銅化合物、及びリチウム化合物を副成分として含む誘電体磁器組成物（以下、「フォルステライト系組成物」という。）が提案されている（例えば、特許文献１参照）。フォルステライト系組成物は、導体材である金属Ａｇ又はＡｇ系合金（以下、Ａｇ系金属という。）の融点より低い温度（低温）で焼成することが可能となり、基板としての強度を上昇させることができることから、回路基板用の誘電体材料に適している。
【０００７】
即ち、フォルステライト系組成物の焼結温度は約１０００℃以下であり、従来の誘電体磁器組成物の焼結温度より低いため、ＰｄやＰｔなどの従来から用いられてきた導体材に比べて融点が低く、低抵抗であり、且つ安価なＡｇ系金属を導体材として用いることができる。そのため、フォルステライト系組成物は、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で同時焼成することが可能である。そのため、フォルステライト系組成物を用いて回路基板を形成する際、フォルステライト系組成物はＡｇ系金属などの導体材と同時に焼成可能な低温焼成材料（ＬＴＣＣ）として用いられ、各層にＬＣフィルターやコンデンサなどの回路を形成することが可能である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００９−１３２５７９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、従来のフォルステライト系組成物は、本焼成した後、焼結助剤として添加している亜鉛酸物などの焼結助剤が未反応のまま残るため、得られる誘電体磁器の誘電損失が大きくなる、という問題がある。
【００１０】
また、焼結助剤の添加量を減らし、未反応物の焼結助剤を軽減した場合、フォルステライト系組成物を焼成して得られる焼成材料の焼結性を損ない、基板の誘電損失を上昇させ、強度を悪化させる、という問題がある。
【００１１】
そのため、フォルステライト系組成物を用いて低温で焼成した後に未反応の焼結助剤が残るのを抑制すると同時に、焼結助剤を完全に反応させて、焼結性を確保すると共に、誘電特性の優れた誘電体磁器が求められている。
【００１２】
本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、低温で焼成して得ることを可能としつつ、焼結性を確保し、優れた誘電特性を有する誘電体磁器、誘電体磁器の製造方法及び電子部品を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明者らは誘電体磁器、誘電体磁器の製造方法及び電子部品物について鋭意研究をした。その結果、Ｍｇ2ＳｉＯ4を主成分とし、亜鉛酸化物及びガラス成分を副成分として含む誘電体磁器に、副成分として、更に、アルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方を含めることにより、誘電体磁器の焼結性を確保することができ、誘電体磁器は優れた誘電特性を有することができることを見出した。本発明は、かかる知見に基づいて完成されたものである。
【００１４】
本発明に係る誘電体磁器は、Ｍｇ2ＳｉＯ4を含む主成分と、亜鉛酸化物及びガラス成分を含み、かつアルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方を含む副成分とを含むことを特徴とする。
【００１５】
上記組成によれば、副成分として含まれるガラス成分が液相としての役割を果たし、未反応で残る焼結助剤とＭｇ2ＳｉＯ4との反応性を促進し、誘電体磁器組成物の焼成後に未反応で残る焼結助剤を低減することができると共に、焼結助剤を完全に反応させることができるため、誘電体磁器の焼結性を確保することができる。また、アルミニウム酸化物及びチタン酸化物は、各々Ｑ値が高いため、誘電体磁器組成物を焼成して得られる誘電体磁器の焼結性を確保することで、誘電体磁器のＱ値を上昇させ、誘電損失を小さくすることができる。また、上記組成によれば、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と同時焼成することができる。また、上記組成によれば、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と同時焼成する際、誘電体磁器組成物の焼成温度の低下に伴い生じる誘電体磁器の抗折強度の低下を抑制することができる。このため、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で焼成して得られる誘電体磁器の抗折強度を、従来のフォルステライト系組成物を焼成して得られる誘電体磁器よりも向上させることができる。
【００１６】
尚、誘電体磁器組成物とは、誘電体磁器の原料組成物であり、誘電体磁器とは、誘電体磁器組成物を焼結させることによって得られる焼結体である。また、焼結とは、誘電体磁器組成物を加熱することで、誘電体磁器組成物が焼結体（誘電体磁器）となり、緻密な物体になる現象である。一般に、加熱前の誘電体磁器組成物に比べて、焼結体（誘電体磁器）の密度、機械的強度等は大きくなる。また、焼結温度とは、誘電体磁器組成物が焼結する際の誘電体磁器組成物の温度である。また、焼成とは、焼結を目的とした加熱処理を意味し、焼成温度とは、加熱処理の際に誘電体磁器組成物が曝される雰囲気の温度である。
【００１７】
本発明の好ましい態様として、前記ガラス成分は、Ｌｉ2Ｏを含むガラスを少なくとも１つ以上含むことが好ましい。ガラス成分がＬｉ2Ｏを含むことで、更に未反応な焼結助剤とＭｇ2ＳｉＯ4との反応を促進し、誘電体磁器組成物の焼成後、誘電体磁器中に未反応で残る焼結助剤を更に低減すると共に、焼結助剤を完全に反応させることができるので、誘電体磁器の焼結性は更に安定して確保できる。このため、得られる誘電体磁器のＱ値は更に上昇させることができ、誘電損失を更に小さくすることができる。また、誘電体磁器の抗折強度を更に安定させることができる。
【００１８】
本発明の好ましい態様として、前記亜鉛酸化物の含有量が、１０質量部以上１６質量部以下であることが好ましい。前記亜鉛酸化物（特に、ＺｎＯ）は、誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と同時焼成する際に、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で焼成するのに寄与するため、前記亜鉛酸化物の含有量を上記範囲内とすることで、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と安定して同時焼成させ、誘電体磁器を得ることができる。
【００１９】
本発明に係る誘電体磁器の製造方法は、Ｍｇ2ＳｉＯ4を含む主成分と、亜鉛酸化物及びガラス成分を含み、かつアルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方を含む副成分とを含む誘電体磁器を製造するにあたり、酸化マグネシウムの原料粉末と二酸化珪素の原料粉末とを混合して熱処理し、Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末を作製し、前記Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末に、副成分原料粉末として、アルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方と前記亜鉛酸化物と前記ガラス成分とを添加し、誘電体磁器組成物を得る誘電体磁器組成物の作製工程と、前記誘電体磁器組成物を酸素雰囲気下において８００℃以上１０００℃以下の温度で焼成して、焼結体を得る焼成工程と、を含むことを特徴とする。
【００２０】
酸化マグネシウムの原料粉末と二酸化珪素の原料粉末とを混合して熱処理し、Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末を作製し、Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末に、副成分原料粉末として、アルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方と亜鉛酸化物とガラス成分とを添加することで、副成分として、アルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方と亜鉛酸化物とガラス成分とを含む誘電体磁器組成物を得ることができる。また、上記組成を有する誘電体磁器組成物は、酸素雰囲気下において８００℃以上１０００℃以下の温度で焼成でき、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）でＡｇ系金属と同時焼成することができる。また、誘電体磁器組成物を低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）焼成する際、副成分として含まれる亜鉛酸化物及びガラス成分が液相としての役割を果たし、未反応な焼結助剤とＭｇ2ＳｉＯ4との反応を促進することができる。これにより、誘電体磁器組成物の焼成後、誘電体磁器に未反応で残る焼結助剤を低減することができると共に、焼結助剤を完全に反応させることができるため、誘電体磁器の焼結性を確保することができる。また、アルミニウム酸化物及びチタン酸化物は、各々Ｑ値が高いため、誘電体磁器組成物を焼成して得られる誘電体磁器の焼結性を確保することで、誘電体磁器のＱ値を上昇させることができ、誘電損失を小さくすることができる。また、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と同時焼成する際、誘電体磁器組成物の焼成温度の低下に伴い生じる誘電体磁器の抗折強度の低下を抑制することができる。このため、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で焼成して得られる誘電体磁器の抗折強度を、従来のフォルステライト系組成物を焼成して得られる誘電体磁器よりも向上させることができる。
【００２１】
本発明の好ましい態様として、前記ガラス成分として、Ｌｉ2Ｏを含むガラスを少なくとも１つ以上含むことが好ましい。ガラス成分がＬｉ2Ｏを含むことで、更に未反応な焼結助剤とＭｇ2ＳｉＯ4との反応を促進し、誘電体磁器組成物の焼成後、誘電体磁器に未反応で残る焼結助剤を更に低減すると共に、焼結助剤を完全に反応させることができるので、誘電体磁器の焼結性は更に安定して確保できる。このため、得られる誘電体磁器のＱ値は更に上昇させることができ、誘電損失を更に小さくすることができる。また、誘電体磁器の抗折強度を更に安定させることができる。
【００２２】
本発明の好ましい態様として、前記亜鉛酸化物の含有量を、１０質量部以上１６質量部以下とすることが好ましい。前記亜鉛酸化物（特に、ＺｎＯ）は、誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と同時焼成する際に、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で焼成するのに寄与するため、前記亜鉛酸化物の含有量を上記範囲内とすることで、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と安定して同時焼成させることができる。
【００２３】
本発明に係る電子部品は、上記何れか一つに記載の誘電体磁器からなる誘電体層を有することを特徴とする。誘電体層には、本発明に係る誘電体磁器が用いられるため、Ｑ値は大きく、誘電損失は小さくなるので、高周波帯域での使用に適した特性が得られ、信頼性の高い電子部品を提供することができる。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、低温で焼成して得ることを可能としつつ、焼結性を確保し、優れた誘電特性を有する誘電体磁器、誘電体磁器の製造方法及び電子部品を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】図１は、本実施形態に係る誘電体磁器の製造方法を示すフローチャートである。
【図２】図２は、本実施形態の電子部品をＬＣフィルターとした場合の一実施形態を模式的に示す概念断面図である。
【図３】図３は、本実施形態に係る電子部品の製造方法の一例を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、本発明を好適に実施するための形態（以下、実施形態という。）につき、詳細に説明する。なお、本発明は以下の実施形態に記載した内容により限定されるものではない。また、以下に記載した実施形態における構成要素には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のもの、いわゆる均等の範囲のものが含まれる。さらに、以下に記載した実施形態で開示した構成要素は適宜組み合わせることが可能である。
【００２７】
＜誘電体磁器＞
本実施形態に係る誘電体磁器は、Ｍｇ2ＳｉＯ4を含む主成分と、亜鉛酸化物及びガラス成分を含み、かつアルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方を含む副成分とを含む。
【００２８】
なお、本実施形態において、誘電体磁器組成物とは、誘電体磁器の原料組成物であり、誘電体磁器とは、誘電体磁器組成物を焼結させることによって得られる焼結体である。また、焼結とは、誘電体磁器組成物を加熱することで、誘電体磁器組成物が焼結体（誘電体磁器）となり、緻密な物体になる現象である。一般に、加熱前の誘電体磁器組成物に比べて、焼結体（誘電体磁器）の密度、機械的強度等は大きくなる。また、焼結温度とは、誘電体磁器組成物が焼結する際の誘電体磁器組成物の温度である。また、焼成とは、焼結を目的とした加熱処理を意味し、焼成温度とは、加熱処理の際に誘電体磁器組成物が曝される雰囲気の温度である。
【００２９】
誘電体磁器組成物を低温で焼成することが可能であるか否か（低温焼結性）の評価は、誘電体磁器組成物の焼成温度を徐々に下げて焼成し、本実施形態に係る誘電体磁器が所望の誘電体高周波特性が得られる程度に誘電体磁器組成物が焼結しているかどうかで判断することができる。また、本実施形態に係る誘電体磁器についての誘電特性は、Ｑｆ値、温度変化による共振周波数の変化（共振周波数の温度係数τｆ）、及び比誘電率εｒによって評価することができる。Ｑｆ値、比誘電率εｒは、日本工業規格「マイクロ波用ファインセラミックスの誘電特性の試験方法」（ＪＩＳ  Ｒ１６２７  １９９６年度）に従って測定することができる。
【００３０】
＜主成分＞
本実施形態に係る誘電体磁器には、Ｍｇ2ＳｉＯ4（フォルステライト）が主成分として含まれる。Ｍｇ2ＳｉＯ4は、単体でのＱｆ値が２０００００ＧＨｚ以上であり、誘電損失が小さいため、誘電体磁器の誘電損失を低下させる機能を有する。また、Ｍｇ2ＳｉＯ4は、その比誘電率εｒが６から７程度と低いため、誘電体磁器の比誘電率εｒを低下させる機能も有する。ここで、誘電損失は、高周波のエネルギの一部が熱となって放散する現象である。誘電損失の大きさは、上記の通り、現実の電流と電圧の位相差と理想の電流と電圧の位相差９０度との差である損失角度δの正接ｔａｎδの逆数Ｑ（Ｑ＝１／ｔａｎδ）で表わされる。誘電体磁器の誘電損失の評価は、このＱと共振周波数ｆの積であるＱｆ値を用いている。誘電損失が小さくなればＱｆ値は大きくなり、誘電損失が大きくなればＱｆ値は小さくなる。誘電損失は高周波デバイスの電力損失を意味するため、誘電体磁器のＱｆ値は大きいことが好ましい。本実施形態では、誘電損失の評価は、Ｑ値を用いる。
【００３１】
誘電体磁器の誘電損失を下げるという観点から、主成分に占めるＭｇ２ＳｉＯ４の割合が１００質量部であることが好ましいが、比誘電率εｒを調整するため、Ｍｇ２ＳｉＯ４以外の主成分をＭｇ2ＳｉＯ4と併用することができる。Ｍｇ2ＳｉＯ4以外の主成分としては、例えば比誘電率εｒが１７前後であるチタン酸マグネシウム（ＭｇＴｉＯ3）、及び比誘電率εｒが２００前後であるチタン酸カルシウム（ＣａＴｉＯ3）等が挙げられる。
【００３２】
Ｍｇ2ＳｉＯ4を構成するＭｇＯとＳｉＯ2とのモル比は、化学量論的にはＭｇＯ対ＳｉＯ2が２対１であるが、本実施形態はこれに限定されるものではなく、本実施形態に係る誘電体磁器の効果を損なわない範囲内で化学量論比から外れてもよい。例えば、ＭｇＯ対ＳｉＯ2は、１．９対１．１から２．１対０．９の範囲内とすることができる。
【００３３】
本実施形態の誘電体磁器中のＭｇ2ＳｉＯ4の含有量は、誘電体磁器全体から後述する各副成分を除いた残部であることが好ましい。誘電体磁器がこのような条件で主成分であるＭｇ2ＳｉＯ4を含むことで、誘電損失及び比誘電率εｒを低下する効果が確実に得られるようになる。なお、主成分として上記のようなＭｇ2ＳｉＯ4以外の成分を含む場合、主成分の合計は誘電体磁器全体から後述の各副成分を除いた残部となる。
【００３４】
＜副成分＞
本実施形態の誘電体磁器は、主成分であるＭｇ2ＳｉＯ4に対する副成分として、亜鉛酸化物及びガラス成分を含み、かつアルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方を含む組成で構成されている。副成分は、誘電体磁器組成物を焼成する際に液相を形成する焼結助剤として用いられる。特に、副成分として含まれるガラス成分は液相としての役割を果たし、未反応で残る焼結助剤と主成分であるＭｇ2ＳｉＯ4との反応性を促進する。これにより、誘電体磁器組成物の焼成後に誘電体磁器に未反応で残る焼結助剤を低減することができると共に、焼結助剤を完全に反応させることができるため、誘電体磁器の焼結性が確保される。この結果、得られる誘電体磁器のＱ値を上昇させることができ、誘電損失を小さくすることができる。また、アルミニウム酸化物及びチタン酸化物は、各々Ｑ値が高いため、誘電体磁器の焼結性が確保されることで、誘電体磁器のＱ値を上昇させることができ、誘電損失を小さくすることができる。
【００３５】
亜鉛酸化物及びガラス成分と、アルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方とを焼成時に液相を形成する焼結助剤として添加し、副成分として誘電体磁器組成物に含有させることによって、誘電体磁器組成物の焼結温度が低下する。このため、誘電体磁器組成物を焼成し、誘電体磁器を作製する際、誘電体磁器組成物を低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）でＡｇ系金属と同時に焼成することが可能となり、低温焼成化を図ることができると共に、誘電体磁器組成物の焼成温度の低下に伴い生じる誘電体磁器の抗折強度の低下を抑制することができる。
【００３６】
亜鉛酸化物としては、例えばＺｎＯ等が挙げられる。アルミニウム酸化物としては、例えばＡｌ2Ｏ3等が挙げられる。チタン酸化物としては、例えばＴｉＯ2等が挙げられる。ガラス成分は、Ｌｉ2Ｏを含むガラスを少なくとも１つ以上含むものであることが好ましい。ガラス成分がＬｉ2Ｏを含むことで、更に未反応な焼結助剤とＭｇ2ＳｉＯ4との反応性を促進させることができるので、誘電体磁器組成物の焼結は更に安定して確保でき、得られる誘電体磁器のＱ値は更に上昇させることができ、誘電損失を更に小さくすることができる。また、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と同時焼成しつつ抗折強度を更に安定して確保することができる。
【００３７】
このようなガラス成分としては、例えば、ＳｉＯ2−ＲＯ−Ｌｉ2Ｏ（ＲＯはアルカリ土類金属酸化物を１種類以上含む）系ガラスとＢ2Ｏ3−ＲＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスとの何れか一方又は両方を含んで構成されるものが好ましい。ガラス成分として、具体的には、ＳｉＯ2−ＲＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスとしては、ＳｉＯ2−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラス、ＳｉＯ2−ＳｒＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラス、ＳｉＯ2−ＢａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラス、ＳｉＯ2−ＣａＯ−ＳｒＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラス、ＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラス、ＳｉＯ2−ＳｒＯ−ＢａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラス、ＳｉＯ2−ＣａＯ−ＳｒＯ−ＢａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスなどが挙げられる。Ｂ2Ｏ3−ＲＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスとしては、Ｂ2Ｏ3−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラス、Ｂ2Ｏ3−ＳｒＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラス、Ｂ2Ｏ3−ＢａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラス、Ｂ2Ｏ3−ＣａＯ−ＳｒＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラス、Ｂ2Ｏ3−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラス、Ｂ2Ｏ3−ＳｒＯ−ＢａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラス、Ｂ2Ｏ3−ＣａＯ−ＳｒＯ−ＢａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスなどが挙げられる。これらの中でも、ＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスが好ましい。
【００３８】
よって、本実施形態の誘電体磁器は、低温で焼成して得ることを可能としつつ、焼結性を確保することができ、優れた誘電特性を有することができる。また、Ａｇ系金属が溶融しない程度の低温で誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と同時焼成する際、誘電体磁器組成物の焼成温度の低下に伴い生じる誘電体磁器の抗折強度の低下を抑制することができる。このため、低温で焼成して得られる誘電体磁器の抗折強度は、従来のフォルステライト系組成物を焼成して得られる誘電体磁器よりも向上させることができる。
【００３９】
亜鉛酸化物の含有量は、亜鉛酸化物の質量をＺｎＯに換算した場合、主成分１００質量部に対して、８．０質量部以上２０質量部以下であることが好ましく、１０質量部以上１６質量部以下であることがより好ましく、１２．０質量部以上１６．０質量部以下であることが更に好ましい。亜鉛酸化物（特に、ＺｎＯ）は、誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と同時焼成する際に、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で焼成するのに寄与する。このため、亜鉛酸化物の含有量を上記範囲内とすることで、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と安定して同時焼成させることが可能となる。
【００４０】
亜鉛酸化物の含有量が８．０質量部未満となると、低温焼結効果（即ち、より低い温度での誘電体磁器組成物の焼結を可能とする効果）が不充分となる傾向があり、本実施形態に係る誘電体磁器の焼結密度は小さくなり、品質係数Ｑが低下して、誘電損失が大きくなる傾向があると共に、抗折強度を向上する効果が小さくなる傾向がある。また、亜鉛酸化物の含有量が２０質量部を超えると、品質係数Ｑが低下して、誘電損失が大きくなる傾向がある。そこで、亜鉛酸化物の含有量を上記範囲内とすることによって、これらの傾向を抑制できる。
【００４１】
副成分の一種であるガラス成分の含有量は、ガラス成分の質量をＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスに換算した場合、副成分からガラス成分を除いた誘電体組成１００質量部に対して、２．０質量部以上１０．０質量部以下であることが好ましく、２．０質量部以上７．０質量部以下であることがより好ましい。
【００４２】
ガラス成分の含有量が２．０質量部未満となると、低温焼結効果が不充分となり、焼結が不足し、本実施形態に係る誘電体磁器の焼結密度は小さくなり、品質係数Ｑは低下し、誘電損失が大きくなる傾向があると共に、抗折強度を向上する効果が小さくなる傾向がある。また、ガラス成分の含有量が１０．０質量部を超えると、品質係数Ｑは低下し、誘電損失が大きくなる傾向がある。そこで、ガラス成分の含有量を上記範囲内とすることによって、これらの傾向を抑制できる。
【００４３】
アルミニウム酸化物の含有量は、アルミニウム酸化物の質量をＡｌ2Ｏ3に換算した場合、主成分１００質量部に対して、０．１質量部以上１０．０質量部以下であることが好ましく、０．５質量部以上５．０質量部以下であることがより好ましい。
【００４４】
アルミニウム酸化物の含有量が０．１質量部未満となると、本実施形態に係る誘電体磁器の焼結密度、品質係数Ｑは低下方向にあり、誘電損失が大きくなる傾向があると共に、抗折強度を向上する効果が小さくなる方向にある。また、アルミニウム酸化物の含有量が１０．０質量部を超えると、低温焼結効果が不充分となり、焼結が不足し、品質係数Ｑは低下し、誘電損失が大きくなる傾向がある。そこで、アルミニウム酸化物の含有量を上記範囲内とすることによって、これらの傾向を抑制できる。
【００４５】
チタン酸化物の含有量は、チタン酸化物の質量をＴｉＯ2に換算した場合、主成分１００質量部に対して、０．１質量部以上１０．０質量部以下であることが好ましく、０．５質量部以上５．０質量部以下であることがより好ましい。
【００４６】
チタン酸化物の含有量が０．１質量部未満となると、本実施形態に係る誘電体磁器の焼結密度、品質係数Ｑは低下方向にあり、誘電損失が大きくなる傾向があると共に、抗折強度を向上する効果が小さくなる方向にある。また、チタン酸化物の含有量が１０．０質量部を超えると、低温焼結効果が不充分となり、焼結が不足し、品質係数Ｑは低下し、誘電損失が大きくなる傾向がある。そこで、チタン酸化物の含有量を上記範囲内とすることによって、これらの傾向を抑制できる。
【００４７】
本実施形態に係る誘電体磁器においては、副成分に含まれる成分として、亜鉛酸化物及びガラス成分と、更にアルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方以外に、例えば、ホウ素酸化物、アルカリ土類金属酸化物などを含むようにしてもよい。具体的なホウ素酸化物としては、Ｂ2Ｏ3等が挙げられる。アルカリ土類金属酸化物としては、ＢａＯ、ＳｒＯ、ＣａＯ、ＭｇＯ等が挙げられる。
【００４８】
ホウ素酸化物の含有量は、ホウ素酸化物の質量をＢ2Ｏ3に換算した場合、主成分１００質量部に対して、３．０質量部以上１０．０質量部以下であることが好ましく、４．０質量部以上８．０質量部以下であることがより好ましい。
【００４９】
ホウ素酸化物の含有量が３．０質量部未満となると、低温焼結効果が不十分となる傾向があり、品質係数Ｑが低下して誘電損失が大きくなる傾向がある。また、ホウ素酸化物の含有量が１０．０質量部を超えると、本実施形態に係る誘電体磁器の焼結密度が低くなり易く、品質係数Ｑが低下して誘電損失が大きくなると共に、抗折強度が向上する効果が小さくなる傾向がある。そこで、ホウ素酸化物の含有量を上記範囲内とすることによって、これらの傾向を抑制できる。
【００５０】
アルカリ土類金属酸化物の含有量は、アルカリ土類金属酸化物の質量をＲＯ（Ｒはアルカリ土類金属元素を示す）に換算した場合、主成分１００質量部に対して、１．０質量部以上４．０質量部以下であることが好ましく、２．０質量部以上３．０質量部以下であることがより好ましい。アルカリ土類金属酸化物を誘電体磁器組成物に含有させることによって、誘電体磁器の低温焼結効果が顕著となる。
【００５１】
アルカリ土類金属酸化物の含有量が１．０質量部未満となると、低温焼結効果が十分に得られなくなる傾向があり、本実施形態に係る誘電体磁器の焼結密度が低くなり易く、品質係数Ｑが低下して誘電損失が大きくなると共に、抗折強度が向上する効果が小さくなる傾向がある。また、アルカリ土類金属酸化物の含有量が４．０質量部を超えると、低温焼結効果は顕著となるものの、品質係数Ｑが低下して、誘電損失が大きくなる傾向がある。そこで、アルカリ土類金属酸化物の含有量を上記範囲内とすることによって、これらの傾向を抑制できる。
【００５２】
アルカリ土類金属であるＲとしては、Ｂａ、Ｓｒ、Ｃａの何れかが好ましく、これらの２種以上を混合して用いてもよい。具体的なアルカリ土類金属酸化物ＲＯとしては、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ等が挙げられる。
【００５３】
このように、本実施形態に係る誘電体磁器は、主成分としてＭｇ2ＳｉＯ4を含み、副成分として亜鉛酸化物及びガラス成分を含み、かつアルミニウム酸化物とチタン酸化物との何れか一方又は両方を含むものである。本実施形態に係る誘電体磁器に副成分として含まれるガラス成分は、誘電体磁器組成物を焼成する際、液相としての役割を果たし、未反応で残る焼結助剤とＭｇ2ＳｉＯ4との反応性を促進させることができる。このため、誘電体磁器組成物を低温で焼成しても未反応な焼結助剤をなくし、焼結助剤を完全に反応させ、誘電体磁器の焼結性を確保することができる。これにより誘電体磁器のＱ値を上昇させることができ、誘電損失を小さくすることができる。また、アルミニウム酸化物及びチタン酸化物は、各々Ｑ値が高いため、誘電体磁器の焼結性が確保されることで、得られる誘電体磁器のＱ値を上昇させることができ、誘電損失を小さくすることができる。また、上記組成によれば、Ａｇ系金属が溶融しない程度の低温で誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と同時焼成することで得ることができる。また、Ａｇ系金属が溶融しない程度の低温で誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と同時焼成する際、誘電体磁器組成物の焼成温度の低下に伴い生じる誘電体磁器の抗折強度の低下を抑制することができる。従って、本実施形態に係る誘電体磁器は、低温で焼成して得ることを可能としつつ、焼結性を確保し、誘電損失を低下させることが可能となる。
【００５４】
Ｑ値の特性低下は電子部品の損失が大きくなることを意味し、Ｑ値が大きいほど、電子部品の損失は小さく抑えられる。副成分として含まれる亜鉛酸化物及びガラス成分と、アルミニウム酸化物及びチタン酸化物の何れか一方又は両方との含有量を上記範囲内とすることで、本実施形態に係る誘電体磁器のＱ値を、所定値（例えば、１０００）以上を維持しながら、誘電体磁器組成物の低温焼結化を図ることができる。これにより、本実施形態に係る誘電体磁器は、Ａｇ系金属等の低融点の導体材を内部電極とする電子部品に用いられる低温焼成が可能な誘電体磁器を提供することができる。
【００５５】
＜誘電体磁器の製造方法＞
本実施形態に係る誘電体磁器の製造方法の一例について説明する。図１は、本実施形態に係る誘電体磁器の製造方法を示すフローチャートである。図１に示すように、本実施形態に係る誘電体磁器の製造方法は、Ｍｇ2ＳｉＯ4を含む主成分と、ＺｎＯとガラス成分とアルミニウム酸化物とを含む副成分とを含む誘電体磁器を製造するにあたり、以下の工程を含む。
（ａ）  酸化マグネシウムの原料粉末と二酸化珪素の原料粉末とを混合して熱処理し、Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末を作製するＭｇ2ＳｉＯ4結晶粉末の作製工程（ステップＳ１１）
（ｂ）  Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末に、副成分原料粉末として亜鉛酸化物とガラス成分とアルミニウム酸化物とを添加し、誘電体磁器組成物を得る誘電体磁器組成物の作製工程（ステップＳ１２）
（ｃ）  誘電体磁器組成物を酸素雰囲気下において８００℃以上１０００℃以下の温度で焼成して、焼結体を得る焼成工程（ステップＳ１３）
【００５６】
尚、焼結助剤としては、亜鉛酸化物及びガラス成分の他に、アルミニウム酸化物を含む焼結助剤を用いる場合について説明するが、本実施形態はこれに限定されるものではなく、焼結助剤としては、アルミニウム酸化物に代えてチタン酸化物を含めてもよいし、アルミニウム酸化物とチタン酸化物との両方を含めてもよい。
【００５７】
＜Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末の作製工程：ステップＳ１１＞
Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末の作製工程（ステップＳ１１）は、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）の原料粉末と酸化珪素（ＳｉＯ2）の原料粉末とを混合し、フォルステライト（Ｍｇ2ＳｉＯ4）結晶粉末を作製する工程である。Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末の原料となるＭｇＯの原料粉末とＳｉＯ2の原料粉末とをそれぞれ所定量秤量した後、混合する。これにより原料混合粉末を得る。なお、副成分の各原料の秤量は、完成後の誘電体磁器組成物において、各副成分の含有率が、誘電体磁器組成物全体に対して所望の上記比率（質量部）となるように行う。また、ＭｇＯの原料粉末及びＳｉＯ2の原料粉末との混合は、乾式混合又は湿式混合等の混合方式で行うことができ、例えば、ボールミルなどの混合分散機で純水、エタノール等の溶媒を用いて混合する。ボールミルの場合の混合時間は４時間から２４時間程度とする。
【００５８】
原料混合粉末を、好ましくは１００℃以上２００℃以下、より好ましくは１２０℃以上１４０℃以下で１２時間から３６時間程度乾燥させた後、熱処理（仮焼き）する。この仮焼によって、Ｍｇ２ＳｉＯ４結晶が得られる。仮焼温度は、１１００℃以上１５００℃以下であることが好ましく、１１００℃以上１３５０℃以下であることが好ましい。また、仮焼時間は１時間から２４時間程度行うことが好ましい。
【００５９】
合成されたＭｇ２ＳｉＯ４結晶を、粉砕して粉末とした後、乾燥する。これにより、Ｍｇ２ＳｉＯ４結晶粉末が得られる。このＭｇ２ＳｉＯ４結晶粉末が誘電体磁器の主成分粉末として用いられる。粉砕は乾式粉砕又は湿式粉砕等の粉砕方式で行なうことができ、例えば、ボールミルで純水、エタノール等の溶媒を用いて湿式粉砕する。粉砕時間は、特に限定されるものではなく、所望の平均粒子径の大きさのＭｇ２ＳｉＯ４結晶粉末が得られればよく、粉砕時間は例えば４時間から２４時間程度とすればよい。Ｍｇ２ＳｉＯ４結晶粉末の乾燥は、好ましくは１００℃以上２００℃以下、より好ましくは１２０℃以上１４０℃以下の乾燥温度で、１２時間から３６時間程度行なう。
【００６０】
なお、Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶による効果を大きくするためには、Ｍｇ2ＳｉＯ4中に含まれる未反応のＭｇＯやＳｉＯ2の原料成分を少なくする必要があるため、ＭｇＯとＳｉＯ2とを混合した原料混合粉末を調製する際、マグネシウムのモル数が珪素のモル数の２倍となるように、ＭｇＯとＳｉＯ2とを混合することが好ましい。
【００６１】
Ｍｇ２ＳｉＯ４結晶粉末は、ＭｇＯの原料粉末及びＳｉＯ2の原料粉末からＭｇ2ＳｉＯ4結晶を合成する方法に限定されるものではなく、市販のＭｇ2ＳｉＯ4を用いてもよい。この場合、市販のＭｇ2ＳｉＯ4を、上述と同様の方法で粉砕し、乾燥してＭｇ2ＳｉＯ4結晶粉末を得るようにしてもよい。
【００６２】
Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末を得た後、誘電体磁器組成物の作製工程（ステップＳ１２）に移行する。
【００６３】
＜誘電体磁器組成物の作製工程：ステップＳ１２＞
誘電体磁器組成物の作製工程（ステップＳ１２）は、Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末に、亜鉛酸化物とアルミニウム酸化物とを含む副成分原料粉末とを混合して熱処理し、Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末に副成分原料粉末として更にガラス成分を添加して誘電体磁器組成物を得る工程である。
【００６４】
得られたＭｇ２ＳｉＯ４結晶粉末と、誘電体磁器組成物の副成分の原料である亜鉛酸化物とアルミニウム酸化物とを所定量秤量した後、これらを混合して熱処理する。熱処理後に得られる粉に対し、ガラス成分を添加して粉砕処理して誘電体磁器組成物とする。本実施形態では、ガラス成分は、Ｍｇ２ＳｉＯ４結晶粉末と亜鉛酸化物とを混合した後、熱処理して得られる粉に添加するようにしているが、本実施形態はこれに限定されるものではなく、ガラス成分は、Ｍｇ２ＳｉＯ４結晶粉末と亜鉛酸化物とを混合し熱処理する時に混合してもよい。亜鉛酸化物としては、例えばＺｎＯ等が挙げられる。アルミニウム酸化物としては、上記のように、例えばＡｌ2Ｏ3等が挙げられる。ガラス成分としては、上記のように、Ｌｉ2Ｏを含むガラスを少なくとも１つ以上含むものであることが好ましい。ガラス成分としては、例えば、ＳｉＯ2−ＲＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスとＢ2Ｏ3−ＲＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスとの何れか一方又は両方を含んで構成されるものが好ましい。ガラス成分がＬｉ2Ｏを含むことで、更に未反応な焼結助剤とＭｇ2ＳｉＯ4との反応を促進させることができるので、誘電体磁器組成物の焼結は更に安定して確保でき、得られる誘電体磁器のＱ値は更に上昇させることができ、誘電損失を更に小さくすることができる。また、Ａｇ系金属が溶融しない程度の低温で誘電体磁器組成物をＡｇ系金属と同時焼成することを可能としつつ誘電体磁器の抗折強度を更に安定して確保することができる。
【００６５】
副成分の原料として、後述する仮焼き等の熱処理で焼成することによって亜鉛酸化物やアルミニウム酸化物やＬｉ2Ｏを含むガラス成分となる化合物を用いることもできる。誘電体磁器組成物の副成分の原料としては、亜鉛酸化物、アルミニウム酸化物、Ｌｉ2Ｏを含むガラス成分以外に、例えば、チタン酸化物、ホウ素酸化物、アルカリ土類金属酸化物、又は焼成（後述する仮焼き等の熱処理）することによってこれらの酸化物となる化合物を用いることができる。チタン酸化物としては、ＴｉＯ2等が挙げられる。ホウ素酸化物としては、Ｂ2Ｏ3等が挙げられる。アルカリ土類金属酸化物としては、ＢａＯ、ＳｒＯ、ＣａＯ、ＭｇＯ等が挙げられる。焼成により上記酸化物となる化合物としては、例えば、炭酸塩、硝酸塩、シュウ酸塩、水酸化物、硫化物、有機金属化合物等が例示される。
【００６６】
亜鉛酸化物、アルミニウム酸化物及びガラス成分の各原料の秤量は、完成後の誘電体磁器において、亜鉛酸化物、アルミニウム酸化物及びガラス成分の含有量が、主成分に対して所望の上記質量比率（質量部）となるように行う。即ち、亜鉛酸化物の含有量は、亜鉛酸化物の質量をＺｎＯに換算した場合、主成分１００質量部に対して、８．０質量部以上２０質量部以下であることが好ましく、１２．０質量部以上１６．０質量部以下であることがより好ましい。ガラス成分の含有量は、ガラス成分の質量をＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスに換算した場合、副成分からガラス成分を除いた誘電体組成１００質量部に対して、２．０質量部以上１０．０質量部以下であることが好ましく、２．０質量部以上７．０質量部以下であることがより好ましい。アルミニウム酸化物の含有量は、アルミニウム酸化物の質量をＡｌ2Ｏ3に換算した場合、主成分１００質量部に対して、０．１質量部以上１０質量部以下であることが好ましく、０．５質量部以上５．０質量部以下であることがより好ましい。
【００６７】
副成分に含まれる成分として、亜鉛酸化物とガラス成分とアルミニウム酸化物と以外に、例えば、チタン酸化物、ホウ素酸化物、アルカリ土類金属酸化物などを含む場合、チタン酸化物、ホウ素酸化物、アルカリ土類金属酸化物などの含有量についても、上記の通り、主成分に対して各々所望の上記質量比率（質量部）となるように行う。
【００６８】
混合は、乾式混合又は湿式混合等の混合方式で行うことができ、例えば、ボールミルなどの混合分散機で純水、エタノール等の溶媒を用いた混合方式により行うことができる。混合時間は、４時間から２４時間程度とすればよい。
【００６９】
原料混合粉末を、好ましくは１００℃以上２００℃以下、より好ましくは１２０℃以上１４０℃以下の乾燥温度で、１２時間から３６時間程度乾燥する。
【００７０】
乾燥させた原料混合粉末は、後述する焼成工程における焼成温度（８００℃以上１０００℃以下）より低い温度、例えば８００℃以上９５０℃以下で、１時間から１０時間程度、熱処理（仮焼き）する。このように仮焼きを焼成温度以下の温度で行うことによって、原料混合粉末中のフォルステライトが融解することを抑制でき、誘電体磁器組成物中に、結晶の形でＭｇ2ＳｉＯ4を含有させることができる。
【００７１】
仮焼後の原料混合粉末に対してＬｉ系ガラスを添加、混合粉砕した後、乾燥する。これにより、誘電体磁器組成物が得られる。粉砕は乾式粉砕又は湿式粉砕等の粉砕方式で行なうことができる。粉砕時間は４時間から２４時間程度とすればよい。粉砕後の原料混合粉末の乾燥は、好ましくは１００℃以上２００℃以下、より好ましくは１２０℃以上１４０℃以下の処理温度で１２時間から３６時間程度行えばよい。
【００７２】
上述した誘電体粉末である原料混合粉末の作成方法により、誘電体磁器組成物の主成分と副成分とが均一に混合されて、材質が均一な誘電体磁器組成物を得ることができる。
【００７３】
誘電体磁器組成物を得た後、誘電体磁器組成物を焼成する焼成工程（ステップＳ１３）に移行する。
【００７４】
＜焼成工程：ステップＳ１３＞
焼成工程（ステップＳ１３）では、得られた誘電体磁器組成物を焼成して、焼結体を得る。これにより、本実施形態に係る誘電体磁器が得られる。焼成は、例えば、空気中のような酸素雰囲気にて行うことが好ましい。また、焼成温度は、導体材として用いるＡｇ系金属の融点以下であることが好ましく、例えば、８００℃以上１０００℃以下であることが好ましく、８００℃以上９５０℃以下であることがより好ましく、８６０℃以上９５０℃以下であることが更に好ましく、８８０℃以上９４０℃以下であることが最も好ましい。
【００７５】
このように、本実施形態に係る誘電体磁器の製造方法を用いて得られた誘電体磁器は、焼成工程（ステップＳ１３）において８００℃以上１０００℃以下の低温で焼成してもＭｇ2ＳｉＯ4と未反応のまま存在する焼結助剤との反応を促進することができるため、低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）焼成を維持しつつ、焼結性を確保できるため、誘電体磁器には、未反応なまま残存する焼結助剤の含有量を軽減している。よって、本実施形態に係る誘電体磁器は、焼成工程（ステップＳ１３）において低温（Ａｇ系金属の融点より低い温度）で焼成して得ることができ、誘電体磁器の焼結性を確保することができ、優れた誘電損失を有する誘電体磁器となる。したがって、本実施形態に係る誘電体磁器は、フィルター、共振器、コンデンサ、回路基板等の電子部品の一部を構成する誘電体磁器として好適に用いることができる。
【００７６】
以上、本発明に係る誘電体磁器の好適な実施形態について説明したが、本発明は必ずしも上述した実施形態に限定されるものではない。例えば、本発明に係る誘電体磁器は、低温の焼成して得ることを可能としつつ、焼結性を確保し、低い焼成温度でも誘電損失を低下させる効果を阻害しない範囲内で、他の化合物が含まれていてもよい。
【００７７】
＜電子部品＞
本実施形態の誘電体磁器は、例えば、フィルター、コンデンサ、共振器、回路基板等の電子部品の一部を構成する誘電体層として好適に用いることができる。図２は、本実施形態の電子部品をＬＣフィルターとした場合の一実施形態を模式的に示す概念断面図である。図２４は、コイル１２とキャパシタパターン部１３−１とを導通させるＡｇ導体が充填されたビアホール部分であり、ＬＣ共振回路が形成されている。キャパシタパターン部１３−１はビア１４によってコイル１２と接続されている。ＬＣフィルター１０のコンデンサー部は３層構造としているが、ＬＣフィルター１０は３層構造に限定されず、任意の多層構造とすることができる。ＬＣフィルター１０では、誘電体層１１に本実施形態に係る誘電体磁器を用いていることから誘電体層１１は誘電損失の低下を抑制するため、ＬＣフィルター１０は、誘電体層１１の強度を維持することができると共に、高いＱ値を有し、誘電損失が小さくなるので、高周波帯域での使用に適した特性が得られる。よって、本実施形態の電子部品は、ＬＣフィルターとして好適に用いることができる。
【００７８】
このようにして製造されたＬＣフィルター１０は、はんだ付け等によってプリント基板上に実装され、各種電子機器に用いられる。
【００７９】
本実施形態に係る電子部品は、図２に示すＬＣフィルター１０のように誘電体層１１とキャパシタパターン部１３−１から１３−３とが交互に積層される電子部品に限定されるものではなく、誘電体層を含む電子部品であれば好適に用いることができる。また、本実施形態に係る誘電体磁器は、外部に更に素子が個別に実装される電子部品であっても好適に用いることができる。本実施形態の他の電子部品としては、例えば、コンデンサ、共振器、回路基板、ロー・パス・フィルタ（Low-pass  filter:ＬＰＦ)、バンド・パス・フィルタ（Band-pass  filter:ＢＰＦ)、ダイプレクサ（ＤＰＸ)、カプラ(方向性結合器)、バルン(又はバラン;平衡不平衡インピーダンス変換器)等としても好適に用いることができる。
【００８０】
＜電子部品の製造方法＞
本実施形態に係る電子部品の製造方法の一例について説明する。図３は、本実施形態に係る電子部品の製造方法の一例を示すフローチャートである。図３に示すように、本実施形態に係る電子部品の製造方法は、図１に示す誘電体磁器の製造方法により製造される誘電体磁器組成物を成型して複数積層し、焼成することにより製造されるものである。本実施形態に係る電子部品を製造するにあたり、以下の工程を含む。
（ａ）  酸化マグネシウムと二酸化珪素とを混合して熱処理し、Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末を作製するＭｇ2ＳｉＯ4結晶粉末の作製工程（ステップＳ２１）
（ｂ）  Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末に、副成分原料粉末として亜鉛酸化物とガラス成分とアルミニウム酸化物とを添加し、誘電体磁器組成物を得る誘電体磁器組成物の作製工程（ステップＳ２２）
（ｃ）  誘電体磁器組成物の粉末を含むペーストを基板上に塗布し、成型体を作製する成型体作製工程（ステップＳ２３）
（ｄ）  成型体を形成して得られるグリーンシートを複数積層し、積層体を得る積層体作製工程（ステップＳ２４）
（ｅ）  積層体を酸素雰囲気下において８００℃以上１０００℃以下の温度で焼成して、焼結体を得る焼成工程（ステップＳ２５）
【００８１】
尚、焼結助剤として、亜鉛酸化物及びガラス成分の他に、アルミニウム酸化物を含む焼結助剤を用いる場合について説明するが、本実施形態はこれに限定されるものではなく、焼結助剤には、上述のように、アルミニウム酸化物に代えてチタン酸化物を含めてもよいし、アルミニウム酸化物とチタン酸化物との両方を含めてもよい。
【００８２】
＜Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末の作製工程（ステップＳ２１）及び誘電体磁器組成物の作製工程（ステップＳ２２）＞
Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末の作製工程（ステップＳ２１）及び誘電体磁器組成物の作製工程（ステップＳ２２）は、上述の誘電体磁器を製造する際の図１に示すＭｇ2ＳｉＯ4結晶粉末の作製工程（ステップＳ１１）及び誘電体磁器組成物の作製工程（ステップＳ１２）と同様であるため、説明は省略する。誘電体磁器組成物を得た後、成型体を作製する成型体作製工程（ステップＳ２３）に移行する。
【００８３】
＜成型体作製工程：ステップＳ２３＞
成型体作製工程（ステップＳ２３）は、誘電体磁器組成物の粉末を含むペーストを基板上に塗布し、成型体を作製する工程である。得られた誘電体磁器組成物の粉末を、ポリビニルアルコール系、アクリル系、又はエチルセルロース系等の有機バインダー等に添加した後、得られた混合物をシート状に成型してグリーンシートを得る。グリーンシートの成型方法としては、シート法や印刷法等の湿式成型法がある。成型体を作製した後、積層体を作製する積層体作製工程（ステップＳ２４）に移行する。
【００８４】
＜積層体作製工程：ステップＳ２４＞
積層体作製工程（ステップＳ２４）は、成型体を形成して得られるグリーンシートを複数積層し、積層体を得る工程である。積層体作製工程（ステップＳ２４）では、成型して得たグリーンシート上に、所定形状の内部電極が形成されるようにＡｇを含有する導電性ペーストを塗布する。導電性ペーストが塗布されたグリーンシートを必要に応じて複数作製し、積層してプレスし、積層体を得る。得られた積層体を所望のサイズに切断し、面取りを行った後、チップを焼成する焼成工程（ステップＳ２５）に移行する。
【００８５】
＜焼成工程：ステップＳ２５＞
焼成工程（ステップＳ２５）は、上述の誘電体磁器を製造する際の図１に示す焼成工程（ステップＳ１３）と同様であるため、説明は省略する。焼結体の冷却後、必要に応じて、得られた誘電体磁器に外部電極等を形成することで、誘電体磁器に外部電極等が形成された電子部品が完成する。
【実施例】
【００８６】
以下、本発明を実施例及び比較例を挙げてさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００８７】
＜誘電体磁器の作製＞
［実施例１］
主成分としてＭｇ2ＳｉＯ4を含み、副成分として、亜鉛酸化物及びガラス成分を含み、主成分１００質量部に対して、ＺｎＯの含有率が１６質量部であり、Ｂ2Ｏ3の含有率が６．０質量部であり、ＣａＣＯ3の含有率が２．０質量部であり、Ａｌ2Ｏ3の含有率が０．５質量部であり、副成分からガラス成分を除いた誘電体組成１００質量部に対して、ＳｉＯ2‐ＢａＯ‐ＣａＯ‐Ｌｉ2Ｏ系ガラスの含有率が５．０質量部である誘電体磁器を、以下に示す手順で作製した。ＣａＣＯ3の含有率が２．０質量部である場合、ＣａＯに換算すると１．１２質量部である。
【００８８】
まず、主成分の原料であるＭｇＯ及びＳｉＯ２を、マグネシウム原子のモル数がケイ素原子のモル数の２倍となるようにそれぞれ秤量した。秤量した原料に純水を加え、スラリー濃度が２５質量部であるスラリーを調製した。このスラリーを、ボールミルにて１６時間湿式混合した後、１２０℃程度で２４時間乾燥して、原料混合粉末を得た。この原料混合粉末を、空気中で、３時間、１２００℃程度で仮焼して、Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶を得た。このＭｇ2ＳｉＯ4結晶に純水を加えて、スラリー濃度が２５％であるスラリーを調製した。このスラリーを、ボールミルにて１６時間粉砕した後、１２０℃で２４時間乾燥して、誘電体磁器組成物の主成分であるＭｇ2ＳｉＯ4結晶粉末を作製した。
【００８９】
次に、得られたＭｇ2ＳｉＯ4結晶粉末に対して、誘電体磁器組成物の副成分の原料であるＺｎＯ、Ｂ2Ｏ３、ＣａＣＯ3、Ａｌ2Ｏ3、ガラス成分を各々配合して調整し、誘電体磁器組成物の粉末を得た。誘電体磁器組成物の各成分の配合量は、Ｍｇ2ＳｉＯ4結晶粉末１００質量部に対して、ＺｎＯが１６．０質量部、Ｂ2Ｏ３が６．０質量部、ＣａＣＯ3が２．０質量部、Ａｌ2Ｏ3が０．５質量部、副成分からガラス成分を除いた誘電体組成物１００質量部に対して、ＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスの含有率が５．０質量部となるように調整した。
【００９０】
誘電体磁器組成物の粉末に有機バインダーなどを添加した後、これをドクターブレード法によってシート成型してシート成型体を複数作製した。複数のシート成型体を積層後プレスして基板状に成型し、シート積層成型体を作製した。このシート積層成型体を所望のサイズに切断後、チップの面取りを行い、これをＡｇが溶融しない焼成温度（９００℃）で２．５時間焼成して、誘電体磁器を作製した。作製した誘電体磁器の主成分として含まれるＭｇ２ＳｉＯ４と、副成分として含まれるＺｎＯとＢ2Ｏ3とＣａＣＯ3とＡｌ2Ｏ3とＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスとの各々の配合量を表１に示す。
【００９１】
［実施例２から４］
誘電体磁器組成物全体に対するＡｌ2Ｏ3の含有率（質量部）を表１に示す値としたこと以外は、実施例１と同様の方法で、誘電体磁器組成物をそれぞれ作製した。そして、得られた誘電体磁器組成物をシート成型して得られるシート成型体を、複数積層後プレスして基板状に成型したシート積層成型体を作製した。このシート積層成型体を実施例１と同様の方法で、各誘電体磁器を得た。作製した誘電体磁器の主成分として含まれるＭｇ２ＳｉＯ４と、副成分として含まれるＺｎＯとＢ2Ｏ3とＣａＣＯ3とＡｌ2Ｏ3とＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスとの各々の配合量を表１に示す。
【００９２】
［実施例５から８］
焼結助剤としてＡｌ2Ｏ3に代えＴｉＯ2を用い、副成分としてＡｌ2Ｏ3に代えてＴｉＯ2を含ませるようにし、誘電体磁器組成物全体に対するＴｉＯ2の含有率（質量部）を表１に示す値としたこと以外は、実施例１と同様の方法で、誘電体磁器組成物をそれぞれ作製した。そして、得られた誘電体磁器組成物をシート成型して得られるシート成型体を、複数積層後プレスして基板状に成型したシート積層成型体を作製した。このシート積層成型体を実施例１と同様の方法で、各誘電体磁器を得た。作製した誘電体磁器の主成分として含まれるＭｇ２ＳｉＯ４と、副成分として含まれるＺｎＯとＢ2Ｏ3とＣａＣＯ3とＴｉＯ2とＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスとの各々の配合量を表１に示す。
【００９３】
［比較例１から４］
焼結助剤としてＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスに代えてＬｉ２Ｏを用い、副成分としてＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスに代えてＬｉ2Ｏを含ませるようにし、誘電体磁器組成物全体に対するＬｉ２Ｏの含有率（質量部）を表１に示す値としたこと以外は、実施例１と同様の方法で、誘電体磁器組成物をそれぞれ作製した。そして、得られた誘電体磁器組成物をシート成型して得られるシート成型体を、複数積層後プレスして基板状に成型したシート積層成型体を作製した。このシート積層成型体を実施例１と同様の方法で、各誘電体磁器を得た。作製した誘電体磁器の主成分として含まれるＭｇ２ＳｉＯ４と、副成分として含まれるＺｎＯとＢ2Ｏ3とＣａＣＯ3とＡｌ2Ｏ3とＬｉ2Ｏとの各々の配合量を表１に示す。
【００９４】
［比較例５から８］
焼結助剤としてＡｌ2Ｏ3及びＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスに代えてＴｉＯ2及びＬｉ２Ｏを用い、副成分としてＡｌ2Ｏ3及びＳｉＯ2−ＢａＯ−ＣａＯ−Ｌｉ2Ｏ系ガラスに代えてＴｉＯ2及びＬｉ２Ｏを含ませるようにし、誘電体磁器組成物全体に対するＴｉＯ2及びＬｉ２Ｏの含有率（質量部）を表１に示す値としたこと以外は、実施例１と同様の方法で、誘電体磁器組成物をそれぞれ作製した。そして、得られた誘電体磁器組成物をシート成型して得られるシート成型体を、複数積層後プレスして基板状に成型したシート積層成型体を作製した。このシート積層成型体を実施例１と同様の方法で、各誘電体磁器を得た。作製した誘電体磁器の主成分として含まれるＭｇ２ＳｉＯ４と、副成分として含まれるＺｎＯとＢ2Ｏ3とＣａＣＯ3とＴｉＯ2とＬｉ2Ｏとの各々の配合量を表１に示す。
【００９５】
＜評価＞
得られた誘電体磁器の焼結密度ρｓ、Ｑ値を各々求めた。
【００９６】
［焼結密度ρｓ］
焼成後の試験片がＬＷＴ方向で４．５×３．２×０．８ｍｍ前後になるように切断加工し、各方向の寸法をマイクロメーターで測定し、電子天秤で質量を測定し、そこからの嵩密度を焼結密度ρｓ（単位：ｇ／ｃｍ3）とした。測定結果を表１に示す。
【００９７】
［Ｑ値］
空洞共振器摂動法によりＱ値を測定した。空洞共振器内に大きさが０．８ｍｍ四方の試験片を挿入し、空洞共振器内のＱ値の変化を測定した。測定周波数は１．９ＧＨｚで行い、Ｑ値は、３回行なって得られたＱ値の平均値とした。測定結果を表１に示す。
【００９８】
【表１】
0005527053.tif 000002
【００９９】
表１に示すように、実施例１から７では、焼結密度ρｓの値は３．３４ｇ／ｃｍ3から±０．０２ｇ／ｃｍ3の範囲内にあり、実施例８では、焼結密度ρｓの値は３．２８ｇ／ｃｍ3と低かったことが確認された。また、実施例１から８の各誘電体磁器は、Ｑ値が１０００以上であったことが確認された。
【０１００】
これに対し、比較例１から８では、焼結密度ρｓの値が３．３１ｇ／ｃｍ3から３．３４ｇ／ｃｍ3の範囲内にあったことが確認された。また、比較例１から８の各誘電体磁器は、何れもＱ値が８００以下であったことが確認された。
【０１０１】
よって、誘電体磁器を作成する際、主成分としてＭｇ2ＳｉＯ4を含み、副成分として亜鉛酸化物及びガラス成分と、アルミニウム酸化物又はチタン酸化物とを含むことで、得られる誘電体磁器は、Ｑ値を上昇させることができるため、誘電損失を小さくすることができることが判明した。
【産業上の利用可能性】
【０１０２】
以上のように、本発明に係る誘電体磁器、誘電体磁器の製造方法及び電子部品は、低温焼成化を可能としつつ、誘電特性を向上させることができるため、ＬＴＣＣとして用いられ、高周波用回路基板などに好適に用いることができる。
【符号の説明】
【０１０３】
１０  ＬＣフィルター
１１  誘電体層
１２  コイル
１３−１〜１３−３  キャパシタパターン部
１４  ビア（ビア導体）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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