(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
透光性絶縁基板に透光性の第１電極層と、少なくとも１層以上の有機化合物からなる有機ＥＬ発光層を含む積層体層と、第２電極層とが積層され、
第１電極層に設けられた第１電極層分離溝と、
積層体層に設けられた導通用開口と、
積層体層から第２電極層に至る深さを有する単位発光素子分割溝とを有し、
第１電極層分離溝によって第１電極層が複数の区画の第一電極層に区切られ、
単位発光素子分割溝によって積層体層と第２電極層が複数区画の積層体層と第２電極層の組に区切られ、
第１電極層分離溝と単位発光素子分割溝とは異なる位置にあって少なくとも第２電極層が隣接する区画の第１電極層に跨がり、
一つの区画の第１電極層と当該第１電極層に積層された一組の積層体層と第２電極層とによって単位発光素子が構成され、前記組に属する第２電極層の一部が導通用開口に侵入していて前記組に属する第２電極層が隣接する区画の第１電極層と導通し、隣接する単位発光素子が電気的に直列に接続された集積化有機発光装置であって、
前記単位発光素子分割溝は、多数の小孔が連続して成るものであり、各小孔は透光性絶縁基板側から第２電極層側に向かって拡径する形状であって、少なくとも第２電極層については各小孔がオーバーラップして第２電極層を分断し、第１電極層においては前記各小孔がオーバーラップせずに各小孔同士の間に導通部分を残すことを特徴とする集積化有機発光装置。
【請求項２】
前記各小孔は、透光性絶縁基板の内部又は第１電極層を始端として第２電極層側に向かって拡径する形状であって、透光性絶縁基板においては前記各小孔はオーバーラップしないことを特徴とする請求項１に記載の集積化有機発光装置。
【請求項３】
各小孔の中心間距離は、１０マイクロメートルから８０マイクロメートルであることを特徴とする請求項１又は２に記載の集積化有機発光装置。
【請求項４】
単位発光素子分割溝と導通用開口とは平面視した際に近接した位置にあり、単位発光素子分割溝の第２電極層側はその溝幅が導通用開口側に向かって広いことを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の集積化有機発光装置。
【請求項５】
導通用開口は溝であり、第２電極層の一部は導通用開口たる溝を埋め、単位発光素子分割溝の幅方向の端部は、第２電極層の導通用開口に侵入する部位に至っていることを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の集積化有機発光装置。
【請求項６】
単位発光素子分割溝の幅方向の端部は、裏面電極層の導入用開口に侵入する部位に至っていることを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載の集積化有機発光装置。
【請求項７】
前記積層体層の内の、第２電極層と接する層である積層体最外層の材料が金属であることを特徴とする１乃至６のいずれかに記載の集積化有機発光装置。
【請求項８】
（ａ）透光性基板上にパターン化された透光性の第１の導電性電極層を形成する工程、
（ｂ）前記パターン化された透光性の第１の導電性電極層の少なくとも一部を覆うように複数の有機化合物層を含む積層体層を形成する工程、
（ｃ）前記積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層の一部を露出する工程、
（ｄ）前記積層体層と透光性の第１の導電性電極層の露出部分に少なくとも１層以上の第２の導電性電極層を含む層を形成する工程、
（ｅ）前記透光性基板側からレーザービームを入射することにより前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する工程、
を含むことを特徴とする、基板上に複数の発光部が電気的に直列に接続された有機発光装置の製造方法。
【請求項９】
前記（ａ）透光性基板上にパターン化された透光性の第１の導電性電極層を形成する工程が、透光性基板上に透光性の第１の導電性電極層を形成した後、レーザービームを照射することによりその一部を除去する工程を含むことを特徴とする請求項８に記載の有機発光装置の製造方法。
【請求項１０】
前記の複数の有機化合物層を含む積層体層における前記透光性基板と最も離れた層が導電性の薄膜層であることを特徴とする請求項８又は９に記載の有機発光装置の製造方法。
【請求項１１】
前記（ｃ）積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層の一部を露出する工程が、前記積層体層にレーザービームを照射する工程を含むことを特徴とする請求項８乃至１０のいずれかに記載の有機発光装置の製造方法。
【請求項１２】
前記積層体層へのレーザービームの照射がレーザービームを前記透光性基板から入射することにより行われることを特徴とする請求項１１に記載の有機発光装置の製造方法。
【請求項１３】
前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程に用いられるレーザー光源が、ネオジウム添加のＹＡＧレーザーの高調波であることを特徴とする請求項８乃至１２のいずれかに記載の有機発光装置の製造方法。
【請求項１４】
前記積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層の一部を露出する前記（ｃ）工程に用いられるレーザー光源が、ネオジウム添加のＹＡＧレーザーの高調波であることを特徴とする請求項１１乃至１３のいずれかに記載の有機発光装置の製造方法。
【請求項１５】
前記（ａ）透光性基板上にパターン化された透光性の第１の導電性電極層を形成する工程が、前記透光性基板上に透光性の第１の導電性電極層を形成した後、ネオジウム添加のＹＡＧレーザーの基本波を光源とするレーザービームを照射することによりその一部を除去する工程を含むことを特徴とする請求項９乃至１４のいずれかに記載の有機発光装置の製造方法。
【請求項１６】
前記透光性基板側からレーザービームを入射することにより前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する工程の後に、前記基板上の少なくとも各発光部の一部に逆方向に電圧を印加し前記発光部の漏れ電流を低減させる工程を含むことを特徴とする請求項８乃至１５のいずれかに記載の有機発光装置の製造方法。
【請求項１７】
前記透光性基板側からレーザービームを入射することにより前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する工程の後に、少なくとも前記除去部の一部に流体を接触させて、前記発光部の漏れ電流を低減させる工程を含むことを特徴とする請求項８乃至１６のいずれかに記載の有機発光装置の製造方法。
【請求項１８】
前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程に用いられるレーザービームは、パルス状に照射されるものであり、レーザービームは前記透光性基板から入射され、前記レーザービームの焦点が積層体層より手前にあることを特徴とする請求項８乃至１７のいずれかに記載の有機発光装置の製造方法。
【請求項１９】
前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程は、パルス状のレーザービームを前記透光性基板から照射すると共に、レーザービームの照射位置を一定の速度で直線軌跡を描いて相対移動させることによって行われ、パルスの強さと前記速度との関係は、レーザービームのパルスによって形成される多数の小孔が、透光性絶縁基板側から第２の導電性電極層側に向かって拡径する形状となり、積層体層及び第２の導電性電極層については各小孔がオーバーラップして積層体層及び第２の導電性電極層をそれぞれ分断し、第１電極層においては前記各小孔がオーバーラップせずに各小孔同士の間に導通部分を残すこととなる関係であることを特徴とする請求項８乃至１８のいずれかに記載の有機発光装置の製造方法。
【請求項２０】
前記（ｃ）積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層の一部を露出する工程は、前記積層体層にレーザービームを照射すると共に、レーザービームの照射位置を直線軌跡を描いて相対移動させることによって行われ、さらに前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程についてもレーザービームの照射位置を直線軌跡を描いて相対移動させることによって溝を形成することによって行われ、両者のレーザービームの直線軌跡の中心間の間隔が１３０マイクロメートル以下であり、さらに前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程の後に、当該工程で形成された溝の縁の第２の導電性電極層を剥離する工程を有することを特徴とする請求項８乃至１９のいずれかに記載の有機発光装置の製造方法。
【請求項２１】
請求項８乃至２０のいずれかに記載の製造方法によって製造された有機発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、面光源として有機層を備えた有機発光装置、すなわち、主として照明を対象とした有機エレクトロルミネッセント（以下、「ＥＬ」と略することがある。）装置の製造方法に関する。
また本発明は、有機発光装置の構造に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ装置を構成する有機ＥＬ素子は、電気エネルギーを光エネルギーに変換する半導体素子である。近年、有機ＥＬ素子を用いた研究が加速的に行われるようになった。すでに一部の照明分野では実用化が始まっており、その課題が明確になりつつある。有機ＥＬ素子を構成する有機材料等の改良により、素子の駆動電圧が格段に下げられると共に、発光効率が高められている。画像市場でも有機ＥＬ素子を表示画面に用いたテレビが発売されている。【０００３】
さらに、高い輝度を得るために高い電界を加えて電流密度を高めることも行われている。通常電流密度を高めることは熱を発生させ、その影響により、有機薄膜そのものの劣化を促進することが知られている。【０００４】
有機ＥＬ素子は、電圧を印加するために２つ以上の電極（第１電極層と第２電極層）を備えているが、少なくとも一方の電極は素子内で発生する光を外部に取り出す必要があるため透光性の導電材料が用いられる。透光性の導電材料には、例えば、ＡｇやＡｕ等の金属の極薄膜や、インジウム等をドープした酸化錫やアルミニウム等をドープした酸化亜鉛等の金属酸化物が用いられるが、これらは一般的に透光性を求められない金属電極層と比較して高抵抗である。このため通電時には、熱発生の原因となり、前述したような劣化の原因となるばかりか、発光効率の低下や、輝度分布の拡大等、多くの問題を発生させる。【０００５】
特に、大面積の照明に面発光の有機ＥＬ装置を適用する場合には、これらの問題は深刻になり、満足な性能を得るためには何らかの工夫が必要となる。この問題を解決するための有効な手段として、単位面積当たりの駆動電流を変えることなく駆動電圧を高めることが考えられる。【０００６】
ＥＬ素子はそれ自体ＰＮ接合を形成しており、順方向に電圧を印加することで電子と正孔を注入し素子内で再結合させることにより発光する。このような接合を膜厚方向に複数積層することにより直列に接続した多接合を形成すると、駆動電流を変えずに、駆動電圧を高め、発光輝度も向上させることができる。下記の特許文献１には、積層された発光ユニットの間に２層の内部電極が接触されておらず、１．０×１０5Ω・ｃｍ以上の比抵抗を有する電気絶縁性の電荷発生層を含む積層型有機発光素子が記載されている。前記電気絶縁性薄膜は、積層型有機発光素子に電界が加えられると、それぞれ正孔輸送層と電子輸送層に注入可能な正孔と電子を同時に生じさせ、複数の発光ユニットに直列に接続する手法（Ｍｕｌｔｉ−Ｐｈｏｔｏｎ  Ｅｍｉｓｓｉｏｎ）に適用できる。【０００７】
しかし、この手法はある程度の面積拡大にはそれなりに有効であるが、積層には工数や材料の増加が伴うばかりか、あまり多く積層しすぎるとそれ自体が光を吸収することにより輝度や発光効率の低下を招くという問題を抱えている。基本的には、この方法は、高輝度を同等の駆動電流で得られるところに特徴があり、駆動電流密度の絶対値を低減するものではないため、大面積化の手段としては限度がある。【０００８】
単位面積当たりの駆動電流を変えることなく駆動電圧を高めるもう一つの手段は、膜面方向に素子を分割し、分割した素子を電気的に直列に接続することである。このことについても、いくつかの手法が検討されている。特許文献２には、パターン化された下部電極とパターン化された上部電極を電気的に直列に接続させる有機ＥＬ装置の製造方法が示されている。この方法は、所期目的をある程度達成しているといえるが、多くはマスクプロセスが前提となっており、大面積化にも限界があり、工程が複雑で有効面積のロスも大きい課題がある。さらに、裏面カバーを利用した同様の手法が特許文献３に記載されているが、本質的には特許文献２の手法と同様の問題を抱えている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特許３９３３５９１号公報
【特許文献２】特表２００６−５１１０７３号公報
【特許文献３】特表２００８−５０８６７３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
有機ＥＬ装置の面積を拡大すると透光性の導電性電極層の抵抗値が問題となって、発熱による発光効率低下や、素子劣化、輝度分布拡大等の問題が顕在化する。本発明が解決しようとする課題は、上記の透光性の導電性電極層の抵抗値が主要因となって発生する発熱による劣化や発光効率の低下、輝度分布の拡大等の問題を低減することにある。本発明は、基本的には高性能の照明を対象とした大面積の有機ＥＬ装置の製造方法、並びに有機ＥＬ装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは上記課題に鑑み鋭意検討した結果、以下の構成により上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。【００１２】
即ち、本発明は、
（ａ）透光性基板上にパターン化された透光性の第１の導電性電極層を形成する工程、
（ｂ）前記パターン化された透光性の第１の導電性電極層の少なくとも一部を覆うように複数の有機化合物層を含む積層体層を形成する工程、
（ｃ）前記積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層の一部を露出する工程、
（ｄ）前記積層体層と透光性の第１の導電性電極層の露出部分に少なくとも１層以上の第２の導電性電極層を含む層を形成する工程、
（ｅ）前記透光性基板側からレーザービームを入射することにより前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する工程、を含むことを特徴とする、基板上に複数の発光部が電気的に直列に接続された有機発光装置の製造方法に関する。【００１３】
好ましい実施態様は、前記（ａ）透光性基板上にパターン化された透光性の第１の導電性電極層を形成する工程が、透光性基板上に透光性の第１の導電性電極層を形成した後、レーザービームを照射することによりその一部を除去する工程を含むことを特徴とする前記の有機発光装置の製造方法に関する。【００１４】
好ましい実施態様は、前記の複数の有機化合物層を含む積層体層における前記透光性基板と最も離れた層が導電性の薄膜層であることを特徴とする前記の有機発光装置の製造方法に関する。【００１５】
好ましい実施態様は、前記（ｃ）積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層の一部を露出する工程が、前記積層体層にレーザービームを照射する工程を含むことを特徴とする前記の有機発光装置の製造方法に関する。【００１６】
好ましい実施態様は、前記積層体層へのレーザービームの照射がレーザービームを前記透光性基板から入射することにより行われることを特徴とする前記の有機発光装置の製造方法に関する。【００１７】
好ましい実施態様は、前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程に用いられるレーザー光源が、ネオジウム添加のＹＡＧレーザーの高調波であることを特徴とする前記の有機発光装置の製造方法に関する。【００１８】
好ましい実施態様は、前記積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層の一部を露出する前記（ｃ）工程に用いられるレーザー光源が、ネオジウム添加のＹＡＧレーザーの高調波であることを特徴とする前記の有機発光装置の製造方法に関する。【００１９】
好ましい実施態様は、前記（ａ）透光性基板上にパターン化された透光性の第１の導電性電極層を形成する工程が、前記透光性基板上に透光性の第１の導電性電極層を形成した後、ネオジウム添加のＹＡＧレーザーの基本波を光源とするレーザービームを照射することによりその一部を除去する工程を含むことを特徴とする前記の有機発光装置の製造方法に関する。【００２０】
好ましい実施態様は、前記透光性基板側からレーザービームを入射することにより前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する工程の後に、前記基板上の少なくとも各発光部の一部に逆方向に電圧を印加し前記発光部の漏れ電流を低減させる工程を含むことを特徴とする前記の有機発光装置の製造方法に関する。【００２１】
好ましい実施態様は、前記透光性基板側からレーザービームを入射することにより前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する工程の後に、少なくとも前記除去部の一部に流体を接触させて、前記発光部の漏れ電流を低減させる工程を含むことを特徴とする前記の有機発光装置の製造方法に関する。【００２２】
好ましい実施態様は、前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程に用いられるレーザービームは、パルス状に照射されるものであり、レーザービームは前記透光性基板から入射され、前記レーザービームの焦点が前記透光性基板内或いは第１の導電性電極層にあることを特徴とする前記有機発光装置の製造方法に関する。【００２３】
好ましい実施態様は、前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程は、パルス状のレーザービームを前記透光性基板から照射すると共に、レーザービームの照射位置を一定の速度で直線軌跡を描いて相対移動させることによって行われ、パルスの強さと前記速度との関係は、レーザービームのパルスによって形成される多数の小孔が、透光性絶縁基板側から第２の導電性電極層側に向かって拡径する形状となり、積層体層及び第２の導電性電極層については各小孔がオーバーラップして積層体層及び第２の導電性電極層をそれぞれ分断し、第１電極層においては前記各小孔がオーバーラップせずに各小孔同士の間に導通部分を残すこととなる関係であることを特徴とする前記有機発光装置の製造方法に関する。【００２４】
好ましい実施態様は、前記（ｃ）積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層の一部を露出する工程は、前記積層体層にレーザービームを照射すると共に、レーザービームの照射位置を直線軌跡を描いて相対移動させることによって行われ、さらに前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程についてもレーザービームの照射位置を直線軌跡を描いて相対移動させることによって溝を形成することによって行われ、両者のレーザービームの直線軌跡の中心間の間隔が１３０マイクロメートル以下であり、さらに前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程の後に、当該工程で形成された溝の縁の第２の導電性電極層を剥離する工程を有することを特徴とする前記有機発光装置の製造方法に関する。【００２５】
本発明は、前記の製造方法によって製造された有機発光装置に関する。【００２６】
また有機発光装置に関する発明は、
透光性絶縁基板に透光性の第１電極層と、少なくとも１層以上の有機化合物からなる有機ＥＬ発光層を含む積層体層と、第２電極層とが積層され、
第１電極層に設けられた第１電極層分離溝と、
積層体層に設けられた導通用開口と、
積層体層から第２電極層に至る深さを有する単位発光素子分割溝とを有し、
第１電極層分離溝によって第１電極層が複数の区画の第一電極層に区切られ、
単位発光素子分割溝によって積層体層と第２電極層が複数区画の積層体層と第２電極層の組に区切られ、
第１電極層分離溝と単位発光素子分割溝とは異なる位置にあって少なくとも第２電極層が隣接する区画の第１電極層に跨がり、
一つの区画の第１電極層と当該第１電極層に積層された一組の積層体層と第２電極層とによって単位発光素子が構成され、前記組に属する第２電極層の一部が導通用開口に侵入していて前記組に属する第２電極層が隣接する区画の第１電極層と導通し、隣接する単位発光素子が電気的に直列に接続された集積化有機発光装置であって、
前記単位発光素子分割溝は、多数の小孔が連続して成るものであり、各小孔は透光性絶縁基板側から第２電極層側に向かって拡径する形状であって、少なくとも第２電極層については各小孔がオーバーラップして第２電極層を分断し、第１電極層においては前記各小孔がオーバーラップせずに各小孔同士の間に導通部分を残すことを特徴とする集積化有機発光装置である。【００２７】
好ましい実施態様は、前記各小孔は、透光性絶縁基板の内部又は第１電極層を始端として第２電極層側に向かって拡径する形状であって、透光性絶縁基板においては前記各小孔はオーバーラップしないことを特徴とする集積化有機発光装置に関する。【００２８】
好ましい実施態様は、各小孔の中心間距離は、１０マイクロメートルから８０マイクロメートルであることを特徴とする集積化有機発光装置に関する。【００２９】
好ましい実施態様は、単位発光素子分割溝と導通用開口とは平面視した際に近接した位置にあり、単位発光素子分割溝の第２電極層側はその溝幅が導通用開口側に向かって広いことを特徴とする集積化有機発光装置に関する。【００３０】
好ましい実施態様は、導通用開口は溝であり、第２電極層の一部は導通用開口たる溝を埋め、単位発光素子分割溝の幅方向の端部は、第２電極層の導通用開口に侵入する部位に至っていることを特徴とする集積化有機発光装置に関する。【００３１】
好ましい実施態様は、単位発光素子分割溝の幅方向の端部は、裏面電極層の導入用開口に侵入する部位に至っていることを特徴とする集積化有機発光装置に関する。【００３２】
好ましい実施態様は、前記積層体層の内の、第２電極層と接する層である積層体最外層の材料が金属であることを特徴とする集積化有機発光装置に関する。
【発明の効果】
【００３３】
本発明により、一般的に高抵抗である透光性の導電材料を電極とした高輝度有機ＥＬ素子の通電時に発生する熱発生と輝度分布を大幅に抑制し、大面積で信頼性の高い高性能の有機ＥＬ装置を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】実施例１の製造プロセスを示す有機ＥＬ装置の平面図である。
【図２】実施例１の製造プロセスでＩＴＯ層をレーザー照射により除去した部分の平面写真である。
【図３】実施例１の製造プロセスを示す有機ＥＬ装置の断面図である。
【図４】実施例１で実施した透光性の第１の導電性電極層、有機化合物積層体層、および、第２の電極層のパターニングを示す平面図である。
【図５】実施例１の製造プロセスに従って作製した有機ＥＬ装置の集積部分の平面写真である。
【図６】実施例１で作製した集積化有機ＥＬ装置の発光時の写真である。
【図７】図６に示した集積化有機ＥＬ装置の輝度平面分布である。
【図８】図７の一次線分析ライン上の輝度分布である。
【図９】実施例３で実施した集積化有機ＥＬ装置の電極層間の抵抗値である。
【図１０】比較例で実施した有機ＥＬ装置のパターニングを示す平面図である。
【図１１】比較例で実施した有機ＥＬ装置のパターニングを示す断面図である。
【図１２】比較例で実施した有機ＥＬ装置のＩＴＯ電極方向の輝度分布である。
【図１３】本発明の有機ＥＬ装置の各層及び溝の基本的構成を示す断面図である。
【図１４】本発明の有機ＥＬ装置の各層及び溝の基本的構成を示す断面斜視図である。
【図１５】本発明の有機ＥＬ装置の１個の単位発光素子を抜き出して図示した断面図である。
【図１６】本発明の有機ＥＬ装置を製造する際のレーザービームの焦点の位置を示す説明図である。
【図１７】図１６の関連図であってガラス基板が蒸発したときの圧力の及ぶ範囲を示す説明図である。
【図１８】図１６の関連図であってレーザパルスによって形成された穴を示す説明図である。
【図１９】単位発光素子分割溝を形成する際においてガラス基板が蒸発したときの圧力の及ぶ範囲を各層ごとに示す説明図である。
【図２０】単位発光素子分割溝を各層ごとに分離した説明図である。
【図２１】本発明の有機ＥＬ装置の単位発光素子分割溝の拡大平面図である。
【図２２】図２１のＡ−Ａ断面図である。
【図２３】図２１のＢ−Ｂ断面図である。
【図２４】図２１のＣ−Ｃ断面図である。
【図２５】本発明の有機ＥＬ装置の単位発光素子分割溝の断面斜視図である。
【図２６】図１６に示す工程を経て製造された本発明の有機ＥＬ装置の断面図であり、図２２と同一のラインで本発明の有機ＥＬ装置を切断した様子を示す。
【図２７】図１６に示す工程を経て製造された本発明の有機ＥＬ装置の断面図であり、図２３と同一のラインで本発明の有機ＥＬ装置を切断した様子を示す。
【図２８】本発明の製造プロセスの一段階であって、単位発光素子分割溝を形成した直後における本発明の有機ＥＬ装置の断面斜視図である。
【図２９】本発明の製造プロセスの一段階であって、単位発光素子分割溝を形成した後に裏面電極層の一部を剥離する際の本発明の有機ＥＬ装置の断面斜視図である。
【図３０】図２９に示す製造プロセスを経て製造された本発明の有機ＥＬ装置の断面図である。
【図３１】図１の背景色を抜いてより明確にした図である。
【図３２】図２の写真をスケッチした図である。
【図３３】図３の背景色を抜いてより明確にした図である。
【図３４】図５の写真をスケッチした図である。
【図３５】図６の写真をスケッチした図である。
【図３６】図７にハッチングを加えて明確にした図である。輝度の数値は概ねの値である。
【図３７】図８の背景色を抜いてより明確にした図である。
【図３８】図１０の背景色を抜いてより明確にした図である。
【図３９】図１１の背景色を抜いてより明確にした図である。
【図４０】図１２の背景色を抜いてより明確にした図である。
【発明を実施するための形態】
【００３５】
本発明が主として対象としているのは、例えばガラスや高分子フィルム等に代表される透光性基板上に一方の電極（第１電極層）となる透光性導電層（透光性の第１の導電性電極層）が形成され、その上に発光層を含む複数の各種有機化合物層（積層体層又は機能層とも称する）と裏面電極層（第２電極層）が形成されたいわゆるボトムエミッション型の有機ＥＬ装置である。
【００３６】
ボトムエミッション型の有機ＥＬ装置は、一方の電極となる層（第１電極層）が透光性導電層（透光性の第１の導電性電極層）であり、他方の電極（第２電極層）となる裏面電極層は、アルミニウム等の反射層である。ただし、目的によっては、両面光取出し等へ適用する観点から、裏面電極層として透光性のものが用いられてもよい。
【００３７】
また本発明が主として対象としている有機ＥＬ装置は、集積型の有機ＥＬ装置である。集積型有機ＥＬ装置１００は、短冊状に形成された有機ＥＬ素子（以下、「単位発光素子」と称する）を電気的に直列に接続したものである。
【００３８】
集積型有機ＥＬ装置１００の基本的な層構成は図１３、図１４の通りであり、複数の溝が設けられていて一つの平面状の有機ＥＬ素子が短冊状の単位発光素子に分割されている。
即ち、集積型の有機ＥＬ装置１００は、ガラス基板１０１に第１電極層たる導電性電極層１０２と、機能層１０３と、第２電極層たる裏面電極層１０４が順次積層されたものである。ここで機能層１０３は、複数の有機化合物層を含む積層体層であり、例えば正孔注入層と、正孔輸送層と、発光層、電子輸送層及び導電層が積層されたものである。
そして集積型の有機ＥＬ装置１００では、各層に溝１１０，１１１，１１２，１１３が形成されている。
【００３９】
具体的に説明すると、導電性電極層１０２に第一溝たる第１電極層分離溝１１０が形成され、導電性電極層１０２が複数に分割されている。また機能層１０３には第二溝たる発光層分離溝１１１が形成され、機能層１０３が複数に分割されている。さらに当該発光層分離溝１１１の中に裏面電極層１０４の一部が侵入して溝底部で導電性電極層１０２と接している。発光層分離溝１１１は機能層（積層体層）１０３に設けられた導通用開口であり、この導通用開口の中に裏面電極層１０４の一部が侵入して溝底部で導電性電極層１０２と接している。
さらに機能層１０３の第三溝１１２と裏面電極層１０４に設けられた第四溝１１３が連通し、全体として深い共通溝たる単位発光素子分離溝１１５が形成されている。
従って単位発光素子分離溝１１５は、少なくとも裏面電極層１０４（第２電極層）に至る深さを有し、好ましくは機能層１０３に至る。
【００４０】
集積型有機ＥＬ装置１００は、導電性電極層１０２に設けられた第１電極層分離溝１１０と、機能層１０３（具体的には正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層及び導電層の積層体層）及び裏面電極層１０４に設けられた単位発光素子分離溝１１５によって各薄層が区画され、独立した単位発光素子１２０ａ，１２０ｂ，１２０ｃ・・・が形成されている。
即ち図１５の様に、第１電極層分離溝１１０によって区画された複数の導電性電極層１０２（第１電極層）の内の一つと、この区画された導電性電極層１０２に積層された機能層（積層体層）１０３の区画と、裏面電極層（第２電極層）１０４の区画とによって単位発光素子１２０が構成されている。
【００４１】
そして図１３，図１４の様に、発光層分離溝１１１の中に裏面電極層１０４の一部が進入し、裏面電極層１０４の一部が導電性電極層１０２と接しており、一つの単位発光素子１２０ａは隣接する単位発光素子１２０ｂと電気的に直列に接続されている（図１３、図１４）。
即ち第１電極層分離溝１１０と単位発光素子分割溝１１５とが異なる位置にあるために一つの単位発光素子１２０ａに属する機能層（積層体層）１０３ａと、裏面電極層（第２電極層）１０４ａが導電性電極層１０２ａからはみ出し、隣接する単位発光素子１２０ｂに跨がっている。そして裏面電極層１０４ａの発光層分離溝１１１内に侵入した侵入部１２１ａが、隣接する単位発光素子１２０ｂの導電性電極層１０２ｂに接している。
その結果、ガラス基板１０１上の単位発光素子１２０ａが、裏面電極層１０４ａの侵入部１２１ａを介して直列に接続されている。
【００４２】
外部から供給される電流は、導電性電極層１０２ａ側から機能層１０３ａを経て裏面電極層１０４ａ側に向かって流れるが、裏面電極層１０４ａの一部が発光層分離溝１１１内の侵入部１２１ａを介して隣の導電性電極層１０２ｂと接しており、最初の単位発光素子１２０ａを経て隣の単位発光素子１２０ｂの導電性電極層１０２ｂに電流が流れる。この様に集積型の有機ＥＬ装置１００では、各単位発光素子１２０が全て直列に電気接続され、全ての単位発光素子１２０が発光する。
【００４３】
また前記した集積型有機ＥＬ装置１００は、図示しない真空蒸着装置と、図示しないレーザスクライブ装置を使用して製造される。
即ち集積型の有機ＥＬ装置１００を製造する際には、最初の工程としてガラス基板１０１等の上に、導電性電極層１０２を成膜する。
導電性電極層１０２には、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化錫（ＳｎＯ2）酸化亜鉛（ＺｎＯ）等が用いられる。導電性電極層１０２は、スパッタ法やＣＶＤ法によってガラス基板１０１に形成される。
【００４４】
そして続いて、第一レーザスクライブ工程を行い、導電性電極層１０２に対して第１電極層分離溝１１０を形成する。
【００４５】
なおレーザスクライブ装置は、Ｘ・Ｙテーブルと、レーザー発生装置及び光学係部材を有するものである。第一レーザスクライブ工程は、ガラス基板１０１をＸ・Ｙテーブル上に設置し、レーザー光線を照射しつつ、ガラス基板１０１を縦方向に一定の速度で直線移動させることによって行う。そしてＸ・Ｙテーブルを横方向に移動してレーザー光線の照射位置をずらし、レーザー光線を照射しつつガラス基板１０１を再度縦方向に直線移動させることによって行う。
【００４６】
第一レーザスクライブ工程を終えた基板１０１は、飛散した皮膜を除去するために、場合によっては、表面を洗浄する。
【００４７】
次に、このガラス基板１０１に、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、導電層等を順次堆積し、機能層（積層体層）１０３を形成する。
【００４８】
そして真空蒸着装置から取り出した基板１０１に対して第二レーザスクライブ工程を行い、機能層１０３に発光層分離溝１１１を形成する。
【００４９】
続いて、真空蒸着装置に前記基板１０１を挿入し、機能層１０３の上に、アルミニウム（Ａｌ）や銀（Ａｇ）などの金属材料からなる裏面電極層１０４を形成する。
【００５０】
さらに続いて第三レーザスクライブ工程を行い、裏面電極層１０４と機能層１０３の双方に単位発光素子分離溝１１５を形成する。
【００５１】
そしてさらに図示しない給電電極の成形や、その外側における分離溝（図示せず）の成形、分離溝の外側部分の裏面電極層１０４等の除去及び封止部による封止の作業が行われて有機ＥＬ装置が完成する。
【００５２】
本発明の一つは、前記有機ＥＬ装置の製造方法であって、
（ａ）透光性基板上（ガラス基板１０１等）にパターン化された透光性の第１の導電性電極層１０２を形成する工程、
（ｂ）前記パターン化された透光性の第１の導電性電極層１０２の少なくとも一部を覆うように複数の有機化合物層を含む積層体層（機能層）１０３を形成する工程、
（ｃ）前記積層体層（機能層）１０３の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層１０２の一部を露出する工程、
（ｄ）前記積層体層（機能層）１０３と透光性の第１の導電性電極層１０２の露出部分に少なくとも１層以上の第２の導電性電極層（裏面電極層１０４）を含む層を形成する工程、
（ｅ）前記透光性基板側（ガラス基板１０１等）からレーザービームを入射することにより前記積層体層（機能層）１０３と前記第２の導電性電極層（裏面電極層１０４）の一部を同時に除去する工程、
を含むことを特徴とする、基板上に複数の発光部が電気的に直列に接続された有機発光装置の製造方法である。
【００５３】
本発明の対象となるボトムエミッション型有機ＥＬ装置が透光性基板を用いる理由は、発生した光を外部に取り出すためであり、その上に形成される電極層も透光性であることが求められている。ただし、これらは全面にわたって透光性である必要はなく、目的によっては局部的に透光性であればよい。たとえば、特定の形状の領域を発光させて、それを見る人に信号を認識させるサイネージは、所望の形状の部分だけが透光性であればよい。本発明は、大面積の照明に適用することを主な目的としてなされたものであるが、このような大面積の表示素子に適用することも可能である。また、導電性を補うために透光性導電層の下または上に金属グリッド層を配することもあるが、このような部分透光性の第１の導電性電極層を用いる場合でも本発明を適用することができる。
【００５４】
なお、本発明において「透光性」とは光を透過する性質を有することを意味し、具体的には、発光領域の可視光域における透過率がおおむね５０％を超えていればよい。透光性の第１の導電性電極層（以下、透光性導電層ともいう）としては、例えば、インジウムドープの酸化錫層が例示される。
【００５５】
また、この透光性導電層は、本発明を適用するために最終的にはパターン化されていることが必要となる（（ａ）工程）。様々な手法を用いてパターン化することが可能である。例を挙げれば、スクリーン印刷や、マスクを使った蒸着等のように透光性の第１の導電性電極層をパターン化された状態で形成する方法と、形成後リフトオフ、ＲＩＥ（リアクティブイオンエッチング）、フォトリソグラフィー、ウォータージェット、レーザービーム照射等によって除去する方法、およびこれらの組み合わせが考えられる。損傷を与えにくい、ある程度の加工精度がある、プロセスが簡易である等、いくつかの条件は必要であるが一般的に知られている方法でパターンを形成すればよい。
【００５６】
ここで重要なのは、これらの手法によって形成された複数のパターン化された透光性導電層部分が、有機化合物層を含む積層体層（機能層）１０３の形成前に、電気的にそれぞれ分離分割されていることである。これらは、最終的には電気的に直列接続される発光部分となるため、パターン化終了時点では、各導電部分（１０２ａ，１０２ｂ・・・）内は低抵抗であり、互いの導電部分（１０２ａ，１０２ｂ・・・）間は高抵抗であることが望ましい。また、効率的に発光させるためにはこれらの各導電部分（１０２ａ，１０２ｂ・・・）が直列に接続されることからほぼ同じ面積に分割されていることが望ましい。この有機化合物層が基板（ガラス基板１０１等）に均一に形成されていることを前提に考えると、最も発光効率を高く設定できるのは、各部分に同じ電流が投入できる場合であり、パターン化された各部分の面積が同じ場合である。このことを最も単純に実現するための例として、基板が長方形の場合には、その一辺に平行な単数または複数の直線によって短冊状に透光性導電層１０３を分割する方法が挙げられる。この場合は、その辺に垂直な方向の透光性の第１の導電性電極層１０２の抵抗値を、分割数を増加させるほど低減できることになる。
【００５７】
（ｂ）工程において、このパターン化された透光性の第１の導電性電極層１０２の少なくとも一部を覆うように形成される複数の有機化合物層を含む積層体層（機能層）１０３は、例えば、複数の有機化合物層から構成されており、いわゆる発光層のほかに、電子注入層、電子輸送層、正孔注入層、正孔輸送層等が含まれうる。また、これらの層（機能層１０３）は多くはＰＮ接合を成すが、これら有機化合物層には複数の接合が含まれていてもよいし、これら多接合で良好な性能を得るために電荷発生層等を含んでいてもよい。これらの有機化合物層の中に一部薄膜のアルカリ金属層を含む場合もあるし、無機層を含むこともできる。小面積で発光が可能な層の組み合わせで構成される積層体層であれば、その大面積化のために本発明が適用できる。また、本発明においては、低分子有機化合物等を蒸着法で形成してもよいし、高分子有機化合物の場合は印刷等で形成することも可能であるし、金属層や金属酸化物層はスパッタ等の方法で形成することも可能であり、それぞれに適切な形成法を選択すべきである。さらに、本発明を実現するためには、前記透光性の第１の導電性電極層１０２の他に、少なくとも１層以上の第２の導電性電極層（裏面電極層１０４）が必要であり、後の構成で形成することになるが、本複数の有機化合物層を含む積層体層の最表面にこの第２の導電性電極層とは別に導電性の層を形成することも可能である。
【００５８】
その後実施される「前記積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層の一部を露出する工程」（（ｃ）工程）にも、様々な手法を適用することが可能である。前述の、透光性導電層を除去するために用いるリフトオフ、ＲＩＥ（リアクティブイオンエッチング）、フォトリソグラフィー、ウォータージェット、レーザービーム照射等が可能と考えられるが、有機化合物層を含む積層体層（機能層）１０３を除去したあと、透光性導電層（導電性電極層１０２）を残存させることが必要であり、条件範囲が狭くなる場合がある。このため、主としてＲＩＥは、エッチング時間で制御させるが、例えば、ウォータージェットは流速で、レーザービームはレーザーパワー（結果的には主として焦点位置で）でそれぞれ透光性導電層に対する損傷を極小化する必要がある。なお、この積層体層１０３の除去は、最終的には透光性の第１の導電性電極層１０２と隣接する分割された素子の第２電極層（裏面電極層１０４）を電気的に接続させることを目的としているため、必ずしも透光性の第１の導電性電極層１０２のパターンのように連続した線のパターンで除去する必要はない。
【００５９】
本発明においては、「前記積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層１０２の一部を露出する工程」（（ｃ）工程）の後に、「前記積層体層およびそれを除去してできた透光性の第１の導電性電極層１０２の露出部分の少なくとも一部に１層以上の第２の導電性電極層を含む層を形成する工程」（（ｄ）工程）を有する。ここで前記の有機化合物層を含む積層体層の上に形成される第２の導電性電極層は、透光性基板上に形成された透光性の第１の導電性電極層１０２と合わせて有機化合物層を含む積層体層を挟む一対の電極となる。さらに透光性の第１の導電性電極層１０２ｂの露出部分に形成される第２の導電性電極層（裏面電極層１０４ａ）は、隣接する透光性基板上に形成された透光性の第１の導電性電極層１０２ｂと当該有機化合物層を含む積層体層（機能層１０３ａ）の上に形成される第２の導電性電極層（裏面電極層１０４ａ）を電気的に接続する導電部として機能する。ただし、この第２の導電性電極層の形成直後には、基板上全面に形成されているため、電気的な直列接続を成すためには、この層のパターン化が必要である。本発明では、「前記透光性基板側からレーザービームを入射することにより前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する工程」（（ｅ）工程）によってこれを実現する。即ち前記した単位発光素子分離溝１１５を設けてこれを実現する。
なお、この有機化合物層を含む積層体層の上に形成される第２の導電性電極層は、一般的には透光性基板から光を取り出すボトムエミッション型の有機ＥＬ装置を対象とする場合は透光性である必要はないが、目的によっては両面光取出し等へ適用することもでき、その場合は透光性のものが用いられることもある。
【００６０】
本発明では、前記透光性基板側からレーザービームを入射することにより前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去することによって前記導電性電極層１０２のパターニングを行うことを特徴としている。前述したような両面光取り出しの場合を除いて素子全体の低抵抗化のためには第２の電極層は透光性の導電性電極でないほうが望ましい。特に基板側からの光取り出し強度を高めるためには、反射率の高い第２の電極層を用いることが有効である。一般には、例えば、蒸着法によって形成されるＡｇにより例示される、可視光が透過しない程度の厚みを持つ反射率の高い金属薄膜またはそれを含む多層膜が用いられる。このため、レーザービームを第２の電極層側から照射した場合、エネルギー密度が小さい場合は大部分のレーザービームは反射されてしまい電極層の加熱に有効に働かないため電極層を除去することができない。さらにビーム強度を高めていくと第２の電極層である金属層が溶解することによって反射率が小さくなり大きなエネルギーを急激に吸収することになる。この場合には、第２の電極層や透光性の第１の導電性電極層までレーザービームのエネルギーによって損傷を受け、所望のパターニングができなくなる。すなわち、入射するレーザービームのエネルギー密度を適切に制御することが難しく、事実上適切な加工条件が見出せなくなる。
【００６１】
これに対して、透光性基板（ガラス基板１０１等）側からレーザービームを照射した場合は、透光性基板での吸収がほとんどないため、エネルギー密度が低い場合でも有機化合物層や導電性電極層１０２でエネルギー吸収ができ、ビーム照射周辺の温度を上昇させ、有機化合物層や第２の電極層（導電性電極層１０２）を除去することができる。この場合、第２の電極層は必ずしも昇華させる必要はなく、有機化合物層や導電性電極層１０２を除去することでその上に存在するこの層も基板から除去することができる。また、低エネルギー密度でこの除去ができるため、透光性の第１の導電性電極層（導電性電極層１０２）の問題となる損傷を回避することができる。すなわち、入射するレーザービームのエネルギー密度を適切に制御することが可能で、適切な加工条件を容易に見出すことができる。
【００６２】
本発明の好ましい態様は、透光性基板上にパターン化された透光性の第１の導電性電極層（導電性電極層１０２）を形成する工程（（ａ）工程）が、前記透光性基板上に透光性の第１の導電性電極層（導電性電極層１０２）を形成した後、レーザービームを照射することによりその一部を除去する工程を含むことを特徴とする有機発光装置の製造方法である。パターン化された透光性の第１の導電性電極層（導電性電極層１０２）を得るためには、スクリーン印刷や、マスクを使った蒸着等のように透光性の第１の導電性電極層をパターン化された状態で形成する方法と、形成後リフトオフ、ＲＩＥ（リアクティブイオンエッチング）、フォトリソグラフィー、ウォータージェット、レーザービーム照射等によって除去する方法、およびこれらの組み合わせがあることを前述したが、その多くは、加工精度や、大面積化、生産性、コストに課題を抱えている場合がある。これらの中で、レーザービームで透光性の第１の導電性電極層をパターン化する方法は、最も合理的といえる。本発明では、前述したように（ｅ）工程において、第２の電極層をレーザー加工でパターン化することを特徴としているため、それと同等の加工精度を有している手法を用いて第１の導電性電極層（導電性電極層１０２）をパターン化することが合理的である。加工精度は、製品の歩留まりや、有効面積等に大きく影響する。それより高い精度は性能を低下させることにはならないが、極端に高精度である必要はなく、コストを高めることは好ましくない。また、同じ手法を用いることにより、工程上のアライメントが大幅に容易になるという利点がある。
【００６３】
本発明の好ましい態様は、前記の複数の有機化合物層を含む積層体層の前記透光性基板と最も離れた層が導電性の薄膜層であることを特徴とする有機発光装置の製造方法である。
要するに、第２の導電性電極層に隣接して、これとは異なる導電性の薄膜層が設けられていることが望ましい。
前記の複数の有機化合物層を含む積層体層の前記透光性基板と最も離れた層、すなわち積層体層形成後の最表面層は、原理的には膜面方向に導電性がある金属や金属酸化物層であっても、有機化合物半導体層であっても各素子を電気的に直列に接続することに大きな影響はない。しかし、この層を有機化合物層と比較して安定性の高い金属薄膜層や、金属酸化物薄膜層にしておくと最終的に信頼性の高い有機ＥＬ装置を得ることができる。
【００６４】
この差は必ずしも明らかでないが、水分の浸入、有機化合物層と金属層や金属酸化物層の信頼性の問題に起因しているものと思われる。有機化合物層は、湿度や酸素、電子やプラズマの損傷やそれに伴う温度上昇によって影響を受けやすい。有機化合物層を含む積層体層の形成後に必要な有機化合物積層体層を最表面としたままの加工や製膜に対して、表面を安定な層で覆った後の加工や製膜は製造後の特性や信頼性を確保するのに有効である。特に、これらの加工雰囲気を十分な低湿度・低酸素濃度条件に維持できない場合はその効果は顕著となる。
【００６５】
本発明の好ましい態様は、「前記積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層の一部を露出する工程」（（ｃ）工程）が、前記積層体層にレーザービームを照射する工程を含むことを特徴とする有機発光装置の製造方法である。このような薄膜の除去方法として、透光性導電層の除去方法で例示したように、リフトオフ、ＲＩＥ（リアクティブイオンエッチング）、フォトリソグラフィー、ウォータージェット、レーザービーム照射等によって除去する方法、およびこれらの組み合わせが考えられる。しかし、その多くは、加工精度や、大面積化、生産性、コストに課題を抱えていることも同様である。さらに、この有機化合物を含む積層体層の除去の際には、露出させる透光性の第１の導電性電極層に対する損傷を極小化することが求められる。したがって、これらの除去方法の中で、やはりレーザービームで積層体層を部分的に除去する方法が最も合理的といえる。本発明では、第２の導電性電極層をレーザー加工でパターン化することを特徴としているため、加工精度の面で考えても透光性の第１の導電性電極層（導電性電極層１０２）のパターニングと同様に、同じ手法を用いることが好適であり、工程上のアライメントが大幅に容易になるという利点も同様に得られる。
【００６６】
本発明の好ましい態様は、前記積層体層を一部除去するためのレーザービームの照射がレーザービームを前記透光性基板から入射することにより行われることを特徴とする有機発光装置の製造方法である。この有機化合物層を含む積層体層は第２の導電層と異なり反射率の比較的小さな層から構成されているため、レーザービームを直接積層体層の側から入射しても、積層体層の吸収による温度上昇によって同積層体層を昇華させることにより除去することは可能である。しかし、積層体層表面からレーザービームを照射した場合は積層体層表面から加熱されるため、前記透光性導電体層付近の積層体層が完全に除去できない場合があり、この場合は隣接する透光性導電体層と第２の導電性電極層との電気的な抵抗を十分小さくできないことになる。
【００６７】
すなわち積層体層（機能層１０３）は、透光性導電体層１０２と第２の導電性電極層とに挟まれており、積層体層の一方に隣接して透光性導電体層１０２があり、積層体層の一方に隣接して第２の導電性電極層がある。そして有機ＥＬ装置１００では、単位発光素子を直列に接続するために、透光性導電体層１０２と第２の導電性電極層とを電気的に接続しなければならず、当然当該接続部分の抵抗は小さいことが望ましい。
ここで本発明では、前記した透光性導電体層１０２と第２の導電性電極層との電気的接続を、積層体層を除去することによって形成された溝（発光層分離溝１１１）に第２の導電性電極層を侵入させることによって実現している。即ち第２の導電性電極層の延長部分を前記溝（発光層分離溝１１１）の底部分で透光性導電体層１０２と接触させて透光性導電体層１０２と第２の導電性電極層との電気的接続を図っている。そのため透光性導電体層１０２付近の積層体層が完全に除去できない場合には、透光性導電体層と第２の導電性電極層の間に、積層体層の残渣が挟まってしまい、透光性導電体層と第２の導電性電極層の間の電気抵抗が増大してしまう。
【００６８】
また積層体層を完全に除去しようとしてレーザーのパワーを上げると透光性の第１の導電性電極層が損傷を受けやすくなるため、理想的な除去の条件範囲は狭くなる傾向がある。
【００６９】
これに対して、レーザービームを透光性基板から入射した場合、まず透光性導電体層１０２近傍の積層体層が加熱昇華するため比較的透光性導電体層に損傷を与えることが少ない低パワーで透光性導電体層と積層体層の剥離が起こりうる。このため、積層体層表面からレーザービームを照射した場合より広い範囲で理想的な除去が可能となる。
【００７０】
さらに都合がよいのは、この条件が、推奨される（ｅ）工程で採用するレーザービームの条件と近似しているので、レーザー加工機等を共用できる点である。
即ち本発明では、「前記透光性基板側からレーザービームを入射することにより前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する工程」（（ｅ）工程）を含んでいる。この（ｅ）工程は、レーザービームを照射して溝を形成する点で、（ｃ）工程の推奨方法と共通する。
即ち（ｃ）工程たる「前記透光性基板側からレーザービームを入射することにより前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去することによって前記第２の導電性電極層のパターニングを行う」際の条件は、推奨される（ｅ）工程の条件とほぼ同じであり、（ｃ）工程と（ｅ）工程の違いは、レーザスクライブの際に、第２の導電性電極層が有るか無いかの相違に過ぎない。
そのため（ｃ）工程を実施する際の積層体層を除去する際のレーザービームの出力等を、（ｅ）工程の様にガス化した昇華成分によって積層体層と共に第２の導電性電極層まで剥離されうる出力とすることにより、レーザー加工機等を共用できる。
すなわち第２の導電性電極層の存在の有無にかかわらず同じ条件を選択して（ｃ）工程の加工と（ｅ）工程の加工ができるため、条件設定のしやすさや、レーザー加工機の選択等の面で好適といえる。
【００７１】
本発明の好ましい態様は、「前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する工程」（（ｅ）工程）に用いられるレーザー光源がネオジウム添加のＹＡＧレーザーの高調波であることを特徴とする有機発光装置の製造方法である。本発明では、前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する際には、なるべく透光性導電層１０２に損傷を与えないことが望ましい。このため、照射するレーザー光は、前記積層体層に大きな吸収をもち、透光性導電層１０２での吸収は小さいことが求められる。ネオジウム添加のＹＡＧレーザーは、広く産業界に普及しており入手が容易であるばかりか、パルス状発振によって短時間ではあるが非常に大きなパワー密度を得ることができ、加工性の高いレーザーである。基本波の波長は１０６４ｎｍであり、その高調波（５３２ｎｍ、３５５ｎｍ）の波長の光では、ＩＴＯ等の透光性導電材料での吸収は小さい。このため、透光性導電層１０２に損傷を与えることなく積層体層を除去することに適している。とくに第２高調波は、比較的レーザー光源として広く普及しており製造装置に用いることは好適といえる。
【００７２】
本発明の好ましい態様は、「前記積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層１０２の一部を露出する工程」（（ｃ）工程）に用いられるレーザー光源がネオジウム添加のＹＡＧレーザーの高調波であることを特徴とする有機発光装置の製造方法である。前述したとおり、前記積層体層を一部除去するためのレーザービーム照射条件は、第２の導電性電極層の除去条件（（ｅ）工程）とほぼ同様に設定することで実現可能である。このため、前記と同様にレーザー光源がネオジウム添加のＹＡＧレーザーの高調波であることが好適である。特にレーザービームを透光性基板側から照射する場合にこの光源はさらに好適となる。
【００７３】
本発明の好ましい態様は、「記透光性基板上にパターン化された透光性の第１の導電性電極層１０２を形成する工程」（（ａ）工程）が、前記透光性基板上に透光性の第１の導電性電極層を形成した後、ネオジウム添加のＹＡＧレーザーの基本波を光源とするレーザービームを照射することによりその一部を除去する工程を含むことを特徴とする有機発光装置の製造方法である。
透光性導電層１０２をパターン化する場合、レーザービームの照射による方法が好適であるのはすでに述べたとおりであるが、その際にレーザービームは透光性導電層１０２に吸収されて熱エネルギーに変換される必要があるため、透光性導電層１０２に吸収波長を有することが必須条件となる。前述したとおり、ネオジウム添加のＹＡＧレーザーの基本波は１０６４ｎｍで、ＩＴＯや、酸化錫等の透光性導電層１０２の多くに吸収が認められる。また、高調波と異なり基本波は、高いエネルギー密度を得ることが容易であり比較的吸収係数が小さい場合でも利用することが可能である。さらに、「前記積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層の一部を露出する工程」（（ｃ）工程）や、「前記透光性基板側からレーザービームを入射することにより前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する工程」（（ｅ）工程）と同じ、または、類似のレーザー加工機を用いて（ａ）工程を行うことは、加工精度を含むプロセス全体の適正化という点でも好適といえる。場合によっては高調波ユニットを工夫することでまったく同じ光源を利用して、（ａ）工程と、（ｃ）工程と、（ｅ）工程とを実施することも可能である。
【００７４】
本発明の好ましい態様は、「前記透光性基板側からレーザービームを入射することにより前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する工程」（（ｅ）工程）の後に、前記基板上の前記少なくとも各発光部の一部に逆方向に電圧を印加し前記発光部の漏れ電流を低減させる工程を含むことを特徴とする有機発光装置の製造方法である。「前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する工程」（（ｅ）工程）は、第２の導電性電極層を各発光領域毎に電気的に分割することを目的としているが、その際、電気的な分割が不十分な場合は、各領域の透光性の第１の導電性電極層と第２の導電性電極層の間に漏れ電流が発生し、発光特性を低下させる。電気的な分割が不十分になる原因は、隣接する第２の導電性電極層間の絶縁不良や、透光性の第１の導電性電極への第２の導電性電極層の接触による電気的短絡、有機化合物積層体層に存在する微小欠陥等が考えられる。これらは、各発光部の透光性の第１の導電性電極層と第２の導電性電極層間に大きな電位差を与え、残留する両層間の漏れ電流発生部に大電流を集中させることにより欠陥等を熱により除去することを目的としている。電圧を、順方向に印加することによっても同処理を実施することは可能ではあるが、順方向の場合には欠陥部だけではなくその他の領域でもある程度の電流が流れるために局部的な処理が困難となる。具体的には同じ電圧を加えた場合の処理による性能回復の度合いが小さくなる。
【００７５】
本発明の好ましい態様は、「前記透光性基板側からレーザービームを入射することにより前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する工程」（（ｅ）工程）の後に、少なくとも前記除去部の一部に流体を接触させて、前記発光部の漏れ電流を低減させる工程を含むことを特徴とする有機発光装置の製造方法である。
前に述べた隣接する第２の導電性電極層間の絶縁不良や、透光性の第１の導電性電極への第２の導電性電極層の接触によって電気的な分割が不十分になる主な原因のひとつは、第２の電極層の一部残留によるものである。このように残留している第２の電極の一部を少しでも除去することにより発光特性の向上が認められる。除去する手段としては、前記の電流による発熱を利用する方法のほかに、機械的な除去法が効果的である。具体的には、粘着性の物体を張り合わせて引き剥がす方法や、高圧の流体を吹き付ける方法が考えられるが、素子の損傷が少ない後者が効果的である。さらに有機化合物半導体は水分の存在下で信頼性が低下すると考えられており、水分のない流体が好ましい。具体的には乾燥窒素やアルゴン等の乾燥不活性気体や、水を含まない非水性の有機溶剤等を適用することができる。液体の場合は、流体を吹き付ける方法のほかに液体に浸漬させて超音波処理する方法も効果的である。
【００７６】
単位発光素子分離溝１１５は、ガラス基板１０１上の積層体を独立した単位発光素子１２０ａ，１２０ｂ・・・に分断するものであるから、単位発光素子分離溝１１５によって、一つの単位発光素子１２０ａの第２電極層と、隣接する単位発光素子１２０ｂの第２電極層とが確実に分割されていなければならない。
もし、一つの単位発光素子１２０ａの第２電極層（裏面電極層１０４ａ）と、隣接する単位発光素子１２０ｂの第２電極層（裏面電極層１０４ｂ）とが一部でも繋がっていれば、第２電極層（裏面電極層１０４ａ）を流れる電流は単位発光素子１２０ｂを飛ばしてさらに隣の単位発光素子１２０ｃに流れてしまう。その結果、単位発光素子１２０ｂには電流が流れず、中間の単位発光素子１２０ｂは発光しない。
【００７７】
単位発光素子分離溝１１５によって、一つの単位発光素子１２０ａの機能層１０３ａと、隣接する単位発光素子１２０ｂの機能層１０３ｂとが分割されていることが好ましい。もし両者の分割が確実でなく、かつ電流が流れる場合には、単位発光素子１２０ｂに流れる電流が減少し、単位発光素子１２０ｂの発光が他に比べて弱いものとなってしまう。
【００７８】
これに対して、第１電極層たる導電性電極層１０２は、単位発光素子分離溝１１５によって分断されてはならない。
即ち前記した様に、集積型の有機ＥＬ装置１００では、一つの単位発光素子１２０ａに属する機能層（積層体層）１０３と、裏面電極層（第２電極層）１０４が導電性電極層１０２からはみ出し、このはみ出し部分が隣接する単位発光素子１２０ｂの導電性電極層１０２に跨がることによって、単位発光素子１２０ａの裏面電極層（第２電極層）１０４ａが単位発光素子１２０ｂの導電性電極層１０２ｂに電気接続されている。
そのため単位発光素子分離溝１１５によって、単位発光素子１２０ａの導電性電極層１０２が分断されてしまうと、単位発光素子１２０ａの裏面電極層（第２電極層）１０４ａと、隣接する単位発光素子１２０ｂの機能層が繋がらず、断線状態となってしまう。
そのため第１電極層たる導電性電極層１０２は、単位発光素子分離溝１１５によって分断されてはならない。
【００７９】
この様に、単位発光素子分離溝１１５は、少なくとも裏面電極層（第２電極層）１０４を確実に分断する必要がある。またその一方で、単位発光素子分離溝１１５は、第１電極層たる導電性電極層１０２を分断してはならないという問題がある。
一方、機能層（積層体層）１０３は、内部に発光層を含み、発光層が発生する光をガラス基板側に取り出すことが必要であるから、ある程度の透光性を備えている。
【００８０】
そのため機能層（積層体層）１０３にレーザービームの焦点を合わせてレーザスクライブを行うと、レーザービームが機能層（積層体層）１０３を通過して裏面電極層（第２電極層）１０４ａに抜けてしまい、蒸発する成分が少ないので裏面電極層１０４を完全に分断することができない場合があった。
この問題を解決する為の、本発明の好ましい態様は、「前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程に用いられるレーザービーム２５は、パルス状に照射されるものであり、レーザービーム２５は前記透光性基板（ガラス基板１０１等）から入射され、前記レーザービーム２５の焦点２６が機能層１０３より手前にあることを特徴とする有機発光装置の製造方法である。
なお、良好な加工状態とする観点から、レーザービーム２５の焦点２６は導電性電極層１０２より手前とすることが好ましく、図１６のようにガラス基板１０１より手前とすることがより好ましい。
【００８１】
また同様の問題を解決する為のもう一つの態様は、前記積層体層と前記第２の導電性電極層の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程は、パルス状のレーザービーム２６を前記透光性基板（ガラス基板１０１等）から照射すると共に、レーザービーム２６の照射位置を一定の速度で直線軌跡を描いて相対移動させることによって行われ、パルスの強さと前記速度との関係は、レーザービーム２６のパルスによって形成される多数の小孔２８が、透光性絶縁基板側から第２の導電性電極層側に向かって拡径する形状となり、積層体層及び第２の導電性電極層については各小孔２８がオーバーラップして積層体層及び第２の導電性電極層をそれぞれ分断し、第１電極層（導電性電極層１０２）においては前記各小孔２８がオーバーラップせずに各小孔２８同士の間に導通部分３０を残すこととなる関係であることを特徴とする有機発光装置の製造方法である。
【００８２】
以下、これらの態様について説明する。
即ち単位発光素子分離溝１１５をレーザスクライブ法によって形成する際、レンズ３１でレーザービーム２５を集光するが、例えば図１６の様にレーザービーム２５の焦点２６を機能層１０３より光源に近い位置に合わせ、さらにレーザービーム２５をパルス状に照射する。
ここでレーザービーム２５のワンパルスに注目すると、パルス状のレーザーは、図１６の様に、機能層１０３から光源に向かう方向（図１６の下方向）におけるガラス基板１０１の少し外側に焦点２６が合わされている。これにより、ガラス基板１０１の一部と、これに重なる導電性電極層１０２、機能層１０３及び裏面電極層１０４が蒸発して図１８、図２１の様に孔２８が形成される。そして、ガラス基板１０１上の導電性電極層１０２及びそれに近い機能層１０３が特に高温状態となり、当該部位が爆発的に蒸発する。
なお、焦点２６はガラス基板１０１内に合わされてもよい。
【００８３】
前述したように、透光性導電材料は、ＹＡＧレーザーの高調波の波長、例えば５３２ｎｍの光をあまり吸収しない。また、有機ＥＬ素子の積層体層１０３の材料も基本的に透明であり、また、その層の厚みが５０ｎｍ〜２００ｎｍ程度とそれ程厚くないため、このような波長の光をあまり吸収しない。したがって、特に単位発光素子分割溝を形成する場合や、導通用開口を形成する場合に、積層体層１０３そのものをレーザーで高温に加熱して蒸発するよりも、導電性電極層１０２を高温にして蒸発することが有効である。この考え方の実現が本発明の特徴の１つである。
一方、同様にレーザーによる加工が使用される、例えば、光電変換層として非晶質シリコンを含む薄膜光電変換素子の非晶質シリコン層や裏面電極層のレーザー加工では、非晶質シリコンが５３２ｎｍの光を十分に吸収し、かつ、その層の厚みが２５０ｎｍ〜５００ｎｍ程度とある程度厚いので、非晶質シリコンを加熱し蒸発させることで十分加工できる。この点が、有機ＥＬの積層体の加工と非晶質シリコンの加工との大きな相違点である。
即ち、非晶質シリコンを含む薄膜光電変換素子で、本発明に係る第１電極層における小孔に相当するものの存在個数は、素子中の相当する部分の多くても３０％以下、通常は１５％以下であるのに対して、有機ＥＬ素子で、本発明に係る第１電極層における小孔に相当するものの存在個数は、素子中の相当する部分の少なくとも７０％以上、通常は８５％以上である。
【００８４】
前記部位が爆発的に蒸発することにより形成される孔２８は、ガラス基板１０１の瞬間蒸発による爆発圧の影響で、図１８、図２１，図２２、図２５に示すように略円錐形の孔２８となる。
即ち爆発の圧力は図１７のハッチング部分３２に及び、当該部分が脱落して図１８、図２１，図２２、図２５の様な円錐形の穴１８が形成される。
【００８５】
そしてレーザービームの照射位置を直線的に移動させることによって、レーザパルスの照射位置が次々に移動する。
その結果、図１９に示すように、各層における爆発の圧力が及ぶ範囲４０，４１，４２，４３が、順次移動し、各層に図２０に示す様な開口５０，５１，５２また穴５３が形成される。
【００８６】
即ちガラス基板１０１には、図２０に示す様な不連続の小穴５３が形成される。
また導電性電極層１０２には、前記した小穴よりも大きい孔（開口）５０が形成されるが、孔５０同士のオーバーラップは無く、各孔５０は独立している。即ち導電性電極層１０２においては、孔５０と孔５０との間に残留部５５がある。
【００８７】
これに対して、機能層１０３に形成される孔５１はさらに大きく、図２０の様に孔５１同士がオーバーラップして重なり、連続する溝１１２が形成される。即ち孔５１と隣接する孔５１が繋がってしまい、孔５１同士の間に残留物はない。
【００８８】
そして裏面電極層１０４に形成される孔５２は、さらに大孔５２であり、孔５２は、その４０〜８０パーセント程度が重なる。そのため裏面電極層１０４に大孔５２がオーバーラップして構成された溝１１３が形成される。
【００８９】
そのため図２２の様に、孔２８の中心で単位発光素子分離溝１１５を横切る方向に切断した断面を見ると、導電性電極層１０２が分断されている様に見えるが、孔２８同士の中間部分で単位発光素子分離溝１１５を横切る方向に切断した断面を見ると、図２３の様に導電性電極層１０２が繋がっている。
【００９０】
また単位発光素子分離溝１１５の中心に沿った線での断面を見ると、図２５の様に導電性電極層１０２は、単位発光素子分離溝１１５内で一定の間隔で繋がっている。
【００９１】
そのためガラス基板１０１をより広い範囲で観察すると、図２６の様に、孔２８の中心では、導電性電極層１０２が分断されているものの、孔２８同士の中間部分においては、図２７の様に各単位発光素子１２０が直列に接続されている。
そのため各単位発光素子１２０はいずれも同等の光量で発光する。
【００９２】
また単位発光素子分離溝１１５によって裏面電極層（第２電極層）１０４をより確実に分断する方策としては、次の態様が推奨される。なお以下に説明する方法は、前述した方法に反するものでなく、以下の方法と前述した方法とを併用することが望ましい。
本発明の好ましい態様は、前記（ｃ）積層体層の一部を除去して前記透光性の第１の導電性電極層の一部を露出する工程は、前記積層体層にレーザービーム２５を照射すると共に、レーザービーム２５の照射位置を直線軌跡を描いて相対移動させることによって行われ、さらに前記積層体層（機能層１０３）と前記第２の導電性電極層（裏面電極層１０４）の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程についてもレーザービーム２５の照射位置を直線軌跡を描いて相対移動させることによって溝を形成することによって行われ、両者のレーザービーム２５の直線軌跡の中心間の間隔Ａが１３０マイクロメートル以下であり、さらに前記積層体層（機能層１０３）と前記第２の導電性電極層（裏面電極層１０４）の一部を同時に除去する前記（ｅ）工程の後に、当該工程で形成された溝の縁の第２の導電性電極層５６を剥離する工程を有することを特徴とする有機発光装置の製造方法である。
【００９３】
この態様は、本発明者らの研究により発見された事実に基づく。
即ち発光層分離溝１１１と単位発光素子分割溝１１５をそれぞれレーザスクライブ法によって形成し、両溝同士の間隔を変化させて集積型の有機ＥＬ装置１００を試作したところ、発光層分離溝１１１と単位発光素子分割溝１１５との間隔が狭い場合には、この間の裏面電極層１０４が図２９の様にリボン状に剥離することが判明した。
そこで発光層分離溝１１１を形成する際のレーザービーム２５の軌跡と、単位発光素子分割溝１１５を形成する際のレーザービーム２５の軌跡との間隔Ａを１３０マイクロメートル以下とし、単位発光素子分割溝１１５を形成した後に軌跡の間の部位５７を吸引することによって剥離することとした。好ましくは、静電気での除去も付加される。
その結果、裏面電極層（第２電極層）１０４に形成される第四溝１１３の幅が増大し、単位発光素子１２０間の短絡が減少した。
【００９４】
本発明は、前記の製造方法によって製造された有機発光装置である。これらの方法で製造した有機発光装置は、大面積であるにもかかわらず発光特性が小面積の装置と比較して大きく低下することはない。
【００９５】
また図１６から図２６を参照して説明した製造方法によって作られた有機ＥＬ装置６０は、前述した図１３の基本構成と同様に、ガラス基板１０１に第１電極層たる導電性電極層１０２と、少なくとも有機ＥＬ発光層を備えた機能層（積層体層）１０３と、第２電極層たる裏面電極層１０４が順次積層されたものである。
そして導電性電極層１０２に第一溝たる第１電極層分離溝１１０が形成され、導電性電極層１０２が複数に分割されている。また機能層１０３には第二溝たる発光層分離溝１１１が形成され、機能層１０３が複数に分割されている。さらに当該発光層分離溝１１１の中に裏面電極層１０４の一部が侵入して溝底部で導電性電極層１０２と接している。発光層分離溝１１１は機能層（積層体層）１０３に設けられた導通用開口であり、この導通用開口の中に裏面電極層１０４の一部が侵入して溝底部で導電性電極層１０２と接している。
さらに機能層１０３の第三溝１１２と裏面電極層１０４に設けられた第四溝１１３が連通し、全体として深い共通溝たる単位発光素子分離溝１１５が形成されている。
従って単位発光素子分離溝１１５は、少なくとも裏面電極層１０４（第２電極層）に至る深さを有し、好ましくは、機能層１０３に至る。
【００９６】
集積型有機ＥＬ装置１００は、導電性電極層１０２に設けられた第１電極層分離溝１１０と、機能層１０３及び裏面電極層１０４に設けられた単位発光素子分離溝１１５によって各薄層が区画され、独立した単位発光素子１２０ａ，１２０ｂ，１２０ｃ・・・が形成されている。
そして図１３の様に、発光層分離溝１１１の中に裏面電極層１０４の一部が進入し、裏面電極層１０４の一部が導電性電極層１０２と接しており、一つの単位発光素子１２０ａは隣接する単位発光素子１２０ｂと電気的に直列に接続されている。
即ち第１電極層分離溝１１０と単位発光素子分割溝１１５とが異なる位置にあるために一つの単位発光素子１２０ａに属する機能層（積層体層）１０３ａと、裏面電極層（第２電極層）１０４ａが導電性電極層１０２ａからはみ出し、隣接する単位発光素子１２０ｂに跨がっている。そして裏面電極層１０４ａの発光層分離溝１１１内に侵入した侵入部１２１ａが、隣接する単位発光素子１２０ｂの導電性電極層１０２ｂに接している。
【００９７】
そして単位発光素子分離溝１１５は、パルス状レーザーを使用するよるレーザスクライブによって形成され、多数の小孔２８が連続して形成されたものである。
各小孔２８は、ガラス基板１０１の導電性電極層１０２寄りに位置を始端として裏面電極層１０４側に向かって拡径する形状である。
また各小孔２８の中心間距離Ｗは、１０マイクロメートルから８０マイクロメートルであり、好ましくは２０マイクロメートルから５０マイクロメートルである。
機能層１０３及び裏面電極層１０４については各小孔２８がオーバーラップして機能層１０３と裏面電極層１０４をそれぞれ分断している。これに対して導電性電極層１０２では、各小孔２８がオーバーラップせずに各小孔２８同士の間に導通部分３０を残している。
【００９８】
また図２７から図２９を参照して説明した製造方法によって作られた有機ＥＬ装置６１（図３０）は、単位発光素子分割溝１１５と導通用開口たる発光層分離溝１１１が有機ＥＬ装置６１を平面視した際に近接した位置にあり、単位発光素子分割溝１１５の開口は拡径している。即ち単位発光素子分割溝１１５を構成する第四溝１１３は、第三溝１１２よりも幅が広い。より具体的には、単位発光素子分割溝１１５を構成する連続する小孔２８の、発光層分離溝１１１側の縁がリボン状に剥離して除去されており、単位発光素子分割溝１１５の溝幅は、発光層分離溝１１１側が他方に比べて広がっている。
【００９９】
そして単位発光素子分割溝１１５の幅方向の端部は、裏面電極層１０４の発光層分離溝１１１に侵入する部位に至っている。即ち単位発光素子分割溝１１５の幅方向の端部は、裏面電極層１０４の発光層分離溝１１１内に侵入した侵入部１２１と接している。
そのため、裏面電極層１０４を区画する溝幅が広く、裏面電極層１０４の区画が短絡することはない。
【実施例】
【０１００】
次に、本発明の具体的な実施例およびこれらの実施例に対する比較例の有機ＥＬ装置の詳細な製造方法と、これらの評価結果を説明する。【０１０１】
（実施例１）
平均膜厚１５０ｎｍのインジウムドープされた酸化錫（ＩＴＯ）膜を片面全体にコーティングした厚さ０．７ｍｍの無アルカリガラスを透光性基板として用いた。この基板（２００ｍｍ×２００ｍｍ）をＩＴＯ膜が上になるようにＸＹステージ上に設置し、ＹＡＧレーザーの基本波を用いて上面からレーザービームを照射することにより、極力ガラスに損傷がないようにしてＩＴＯ膜の一部を図１（Ａ）の模式図に示す形態で除去した。即ち第一レーザスクライブ工程を行い、導電性電極層１０２に対して第１電極層分離溝１１０を形成した。レーザーの発振周波数は１５ｋＨｚ、出力１４Ｗ、ビーム径は約２５μｍ、加工速度は５０ｍｍ／秒であった。このようにしてパターニングを行ったＩＴＯ膜付きガラス基板のレーザー加工部の平面拡大写真を図２に示す。【０１０２】
この基板を中性洗剤で洗浄した後１５０℃で２０分加熱乾燥させ、その後、短冊状の各ＩＴＯ部分間の抵抗値が概ね２０ＭΩ以上であることを確認した。その後、真空蒸着装置を用いてパターニングされた陽極電極上に低分子有機化合物を主成分とする積層体層を形成した。すなわち、ＩＴＯ上の一層目には発光ユニットを形成するホール注入層として、酸化モリブデンと下記で示される４，４'−ビス［Ｎ−（２−ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（以下、α−ＮＰＤと略す）を各蒸着速度０．０１５ｎｍ／秒と０．１３５ｎｍ／秒で真空共蒸着法により、１０ｎｍの膜厚で形成した。【０１０３】
【化１】
0005575133.tif 000002
【０１０４】
次いでホール輸送層として、α−ＮＰＤを真空蒸着法により５０ｎｍ（蒸着速度０．０８ｎｍ〜０．１２ｎｍ／秒）の膜厚で形成した。【０１０５】
次いで、発光層は電子輸送層を兼ねた下記で示される［トリス（８−ハイドロキシキノリナート）］アルミニウム(III)（以下、Ａｌｑ3と略す）を真空蒸着法により７０ｎｍ（蒸着速度０．２５ｎｍ〜０．３０ｎｍ／秒）の膜厚で形成した。【０１０６】
【化２】
0005575133.tif 000003
【０１０７】
次に、陰極にＬｉＦを真空蒸着法により１ｎｍ（蒸着速度０．０１ｎｍ〜０．０５ｎｍ／秒）の膜厚で積層し、その上に陰極電極Ａｌを真空蒸着法により１５０ｎｍ（蒸着速度０．３０ｎｍ〜０．３５ｎｍ／秒）の膜厚で製膜した。これら真空蒸着法で製膜された形態を図１（Ｂ）の模式図に示した。【０１０８】
その後、この有機化合物層を含む積層体層が積層されたガラス基板を、有機化合物層を含む積層体層が下面になるようにＸＹステージに設置した。その際、端部４個所でガラス基板を固定し、ガラス基板がＸＹステージから平行に７ｍｍ隔離され、有機化合物層を含む積層体層が直接ＸＹステージに接触することのないように配置した。この状態で、ＹＡＧレーザーの第２高調波を用いて上面からレーザービームを照射することにより、極力ガラス基板およびＩＴＯ層に損傷がないようにして有機化合物層を含む積層体層の一部を、ＩＴＯ層を除去した溝に平行に連続して除去した。即ち第二レーザスクライブ工程を行い、発光層分離溝１１１を形成した。
レーザーの発振周波数は５ｋＨｚ、出力０．４Ｗ、ビーム径は約２５μｍ、加工速度は５０ｍｍ／秒であり、ＩＴＯを除去した溝との距離は１００μｍであった。このレーザー加工後の形態を図１（Ｃ）の模式図に示した。【０１０９】
有機化合物層を含む積層体層の一部除去後に、再度ガラス基板を真空蒸着機に設置して、最表面のＡｌ層上にＡｌを真空蒸着法によりさらに１５０ｎｍ（蒸着速度０．３０ｎｍ〜０．３５ｎｍ／秒）の膜厚で製膜した。このＡｌ層を製膜した形態を図１（Ｄ）の模式図に示した。【０１１０】
この有機化合物層を含む積層体層が積層されたガラス基板を、Ａｌ層が下面になるようにＸＹステージに設置した。前記有機化合物層を含む積層体層の除去の場合と同様に、端部４個所でガラス基板を固定し、ガラス基板がＸＹステージから平行に７ｍｍ隔離され、有機化合物層を含む積層体層が直接ＸＹステージに接触することのないように配置した。ＹＡＧレーザーの第２高調波を用いて上面からレーザービームを照射することにより、極力ガラス基板およびＩＴＯ層に損傷がないようにしてＡｌ層の一部を、有機化合物層を含む積層体層を除去した溝に平行に連続して除去した。即ち第三レーザスクライブ工程を行い、単位発光素子分割溝１１５を形成した。
レーザーの発振周波数は５ｋＨｚ、出力０．４Ｗ、ビーム径は約２５μｍ、加工速度は２００ｍｍ／秒であり、有機化合物層を含む積層体層を除去した溝との距離は１００μｍであった。このレーザー加工後の形態を図１（Ｅ）の模式図に示し、これら一連の集積化有機ＥＬ発光装置の製造プロセスの断面模式図を図３の模式図に示した。【０１１１】
さらに、外周部との絶縁のために図１（Ｆ）の模式図に示すように、ＩＴＯの除去線等と垂直方向にＹＡＧレーザーの第２高調波を照射することにより、ＩＴＯと有機化合物層を含む積層体層、第２の電極層を除去して有機ＥＬ装置を完成した。レーザーの発振周波数は５ｋＨｚ、出力０．４Ｗ、ビーム径は約２５μｍ、加工速度は５０ｍｍ／秒であった。結果的には、図４に示したように１７０ｍｍ×１７０ｍｍの発光部２０を電気的に８つの短冊状の発光部２１に分割し、直列に接続したこととなった。接続部の平面拡大写真を図５に示した。【０１１２】
最後に、このようにして作製した集積化有機ＥＬ装置の性能を以下の手順に従って計測した。すなわち図６に示すように集積化有機ＥＬ装置の発光部を含む５０ｍｍ×５０ｍｍの部分を６ヶ所（Ａ〜Ｆ）を抜き出し、１つの短冊状発光部に５Ｖ印加した場合に相当する、装置全体に４０Ｖ印加した時の輝度を、輝度分布計で測定した。輝度分布の結果を図７に示した。さらに、図７に示した一次線分析ライン上の輝度分布を図８に示した。さらに、これらの各部分の平均輝度を表１（各実施例で作製した装置の図６の各位置の平均輝度）に示した。【０１１３】
【表１】
0005575133.tif 000004
【０１１４】
図８からわかるように輝度分布は極めて良好で、集積部に挟まれた部分で若干の輝度分布が残る程度である。これは分割された短冊状の発光部内の透光性電極層の抵抗損失によるものであるが、集積しないものと比較するとわずかである。分割数を増やし集積部間の距離を短くすることによりさらに改善していくことが可能である。集積による工数増大と、有効面積の損失とのバランスでパターンを決めればよい。【０１１５】
このように、２００ｍｍ×２００ｍｍの大面積照明用の有機ＥＬ装置においても、透光性導電層の抵抗値の影響を極小化することにより、ほぼ均一に発光できる装置が本発明により簡易な工程で提供できることがわかる。【０１１６】
（実施例２）
平均膜厚１５０ｎｍのＩＴＯ膜がコーティングされた厚さ０．７ｍｍの無アルカリガラス（２００ｍｍ×２００ｍｍ）を基板として用意した。ＩＴＯ膜は、図１（Ａ）にしめす形状に化学エッチングされており、平均エッチング幅は、５０μｍであった。この基板を中性洗剤で洗浄した後１５０℃で２０分加熱乾燥させ、その後、短冊状の各ＩＴＯ部分間の抵抗値が概ね２０ＭΩ以上であることを確認した。その後、真空蒸着装置に設置し、実施例１と同様の方法で有機ＥＬ装置を作製した。このようにして作製した集積化有機ＥＬ装置の性能を実施例１と同様の方法で測定し、実施例１と同様の各部分の平均輝度を表１に示した。【０１１７】
本実施例は、実施例１の透光性導電層のパターニングを化学エッチングで実施したものであるが、加工によるコストの上昇と、透光性導電層の除去面積の増加による発光領域面積の減少はあるものの、実施例１と同様に輝度分布が小さい均一な発光ができる大面積照明用の有機ＥＬ装置を提供することができる。【０１１８】
（実施例３）
実施例１と同様の方法で集積化有機ＥＬ装置を作製した。作製した装置の短冊状の隣接する２つの第２の電極層を選別し、その間に素子に逆方向になるように０．１Ｖの電圧を印加し、電極層間の抵抗値を測定した。その結果を図９の左端の白丸（○）で示す。その後、印加電圧をさらに０．１Ｖずつ増加してそのつど抵抗値を測定する作業を印加電圧が５Ｖになるまで繰り返した。その結果を図９の左端以外の白丸（○）で示す。その後、印加電圧を０Ｖまで低下させた後、再度０．１Ｖずつ印加電圧を増加させて抵抗値を測定する作業を、５Ｖまでもう一度繰り返した。その結果を図９の黒丸（●）で示す。この結果は、ある電圧以上の電圧を印加することにより微小欠陥が消滅し、漏れ電流が低減されていることを裏付けていると思われる。この操作をすべての隣接する第２の電極層間について実施した。その後実施例１に示した手順に従って輝度を測定し、実施例１と同様の各部について平均輝度を表１に示した。【０１１９】
本実施例は、実施例１に、作製した有機ＥＬ装置に若干残留する漏れ電流の発生箇所を除去する手段を加えたものである。本発明により、実施例１と同等以上の良好な輝度分布が得られるほか、漏れ電流の低減により印加電圧が同じ場合に高い平均輝度が得られ、電流効率や出力効率も向上したことがわかった。【０１２０】
（実施例４）
実施例１と同様の方法で集積化有機ＥＬ装置を作製した。その後、この装置の集積部分に、ボンベから減圧弁で減圧した乾燥窒素を噴きつけ、集積部周辺の粉上物質を除去した後、実施例１に示した手順に従って輝度を測定し、実施例１と同様の各部について平均輝度を表に示した。【０１２１】
本実施例は、実施例３と同様に、実施例１に、作製した有機ＥＬ装置に若干残留する漏れ電流の発生箇所を除去する手段を加えたものである。本発明によっても、実施例１と同等以上の良好な輝度分布が得られるほか、漏れ電流の低減により印加電圧が同じ場合に高い平均輝度が得られ、電流効率や出力効率も向上したことがわかった。【０１２２】
（比較例１）
実施例１で用いたのと同じ平均膜厚１５０ｎｍのＩＴＯ膜を片面全体にコーティングした厚さ０．７ｍｍの無アルカリガラスを基板として用いた。この基板（２００ｍｍ×２００ｍｍ）のＩＴＯ層を化学エッチングにより図１０（Ａ）に示した形状になるように一部を除去した後、中性洗剤で洗浄し１５０℃で２０分加熱乾燥させた。【０１２３】
その後、真空蒸着装置を用いて、パターニングされた陽極電極上に実施例１と同様にして低分子有機化合物を主成分とする積層体層を形成した。ただし、この積層体層の平面形状が図１０（Ｂ）に示した形状になるようにステンレススチールのマスクを用いて蒸着を行った。【０１２４】
次に、陰極の一部としてＬｉＦを真空蒸着法により図１０（Ｃ）に示す形状のステンレスマスクを用いて１ｎｍの膜厚で積層した。その上に陰極電極Ａｌを同様のマスクと真空蒸着法により１５０ｎｍ（蒸着速度０．３０ｎｍ〜０．３５ｎｍ／秒）の膜厚で製膜した。このプロセスで製造した有機ＥＬ発光装置の断面模式図を図１１の模式図に示した。【０１２５】
得られた有機ＥＬ装置は、発光面積が１７０ｍｍ×１７０ｍｍの集積していない有機ＥＬ装置である。この有機ＥＬ装置に両極間に５Ｖを印加して発光させ、実施例と同様に輝度分布測定を行い、ＩＴＯ電極方向の輝度分布を図１２に示した。図１２が示すとおり、ＩＴＯの抵抗損の小さい端部で輝度が高く、抵抗損の大きな中央部で輝度が低くなっており、実施例の有機ＥＬ装置と比較して大きな輝度分布をもっていることがわかる。【０１２６】
（実施例５）
前記した実施例１と略同様の工程であって、第三レーザスクライブ工程だけを異なる方法で実施した。即ち実施例１ではＹＡＧレーザーの第２高調波を用いて上面からレーザービームを照射することにより、第三レーザスクライブ工程を実施したが、本実施例では図１６の様にレーザービーム２５の焦点２６をガラス基板１０１の外側に合わせた。
そしてガラス基板１０１の一部が蒸発させつつ、Ａｌ層の一部を連続して除去した。
こうして作られた集積化有機ＥＬ装置の性能を前記した実施例１と同様の方法で評価したところ、輝度分布が極めて良好であった。【０１２７】
（実施例６）
前記した実施例１と同一の条件下であって、第１電極層分離溝１１０と単位発光素子分割溝１１５の間隔だけが異なる集積化有機ＥＬ装置を作製した。即ち第１電極層分離溝１１０と単位発光素子分割溝１１５をそれぞれレーザスクライブ法によって形成した。そして両溝同士の間隔を変化させた。
そして単位発光素子分割溝１１５を形成した後、裏面電極層１０４を真空で吸引し、単位発光素子分割溝１１５の周囲を清掃した。その結果は、表２の通りであった。
即ち単位発光素子分割溝１１５を形成する際のレーザービーム２５の軌跡の間隔Ａが１３０マイクロメートル以下である場合には、単位発光素子分割溝１１５の縁の部分がリボン状に剥離した。これに対して同間隔Ａが１４０マイクロメートルを越えると、単位発光素子分割溝１１５の縁を除去することができなかった。【０１２８】
また単位発光素子分割溝１１５の縁の部分をリボン状に剥離することができた集積化有機ＥＬ装置は、輝度分布が極めて良好であった。【０１２９】
【表２】
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【符号の説明】
【０１３０】
１  透光性基板
２  透光性の第１の導電性電極層
３  有機化合物層を含む積層体層
４  第２の導電性電極層
２８  小孔
３０  導通部分
５５  導通部分
６０  有機ＥＬ装置（有機発光装置）
１００  集積型有機ＥＬ装置（集積化有機発光装置）
１０１  ガラス基板（透光性基板、透光性絶縁基板）
１０２  導電性電極層、第１電極層
１０３  機能層、積層体層
１０４  裏面電極層、第２電極層
１１０  第１電極分離溝
１１１  発光層分離溝、導通用開口
１１５  単位発光素子分割溝
１２０  単位発光素子
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【図３６】
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【図３７】
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【図３８】
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【図３９】
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【図４０】
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