(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料石英粉末による石英粉成形体を回転するモールド内に成形して複数本の炭素電極によるアーク放電により加熱溶融する回転モールド法により石英ガラスルツボを製造する方法であって、
原料石英粉を前記モールド内部に充填してルツボ型の石英粉成形体を形成する石英粉充填工程と、
前記複数本の炭素電極のうち、一対以上の対になる炭素電極先端を前記石英粉成形体の被溶融表面に他の炭素電極先端よりも近接させるとともに、これら近接させた対になる炭素電極先端と前記被溶融表面との距離をそれぞれ等距離に設定した状態で前記複数本の炭素電極から生成させるアーク火炎により前記石英粉成形体を溶融するアーク溶融工程を行い、
このアーク溶融工程において前記石英粉成形体に近接配置した対になる炭素電極が生成させるアーク火炎により前記石英粉成形体の内表面を部分的に除去するファイヤーポリッシュ処理を行いながら前記石英粉成形体を加熱溶融することと、
前記ルツボ型の石英粉成形体を平面視した場合にその内周壁面に近接配置される対になる炭素電極の位置の規定と他の炭素電極の位置の規定として、前記ルツボ型の石英粉成形体を平面視した場合に該石英粉成形体の内周壁面の円により規定される半径と円弧を想定し、前記内周壁面に近接配置される対になる炭素電極先端を通過する半径と、これらの対になる炭素電極先端を通過する円弧と、これらの対になる炭素電極よりも前記石英粉成形体の最も内側に配置される他の炭素電極先端を通過する円弧により囲まれる扇形環状領域の内側に全ての炭素電極先端を配置した状態を維持しながら前記石英粉成形体を加熱溶融することと、
前記石英粉成形体の底面中心から前記炭素電極先端位置を規定する扇形環状領域の外側の円弧までの距離をＲ１と規定し、前記石英粉成形体の底面中心から前記炭素電極先端位置を規定する扇形環状領域の内側の円弧までの距離をＲ２と規定し、前記扇形環状領域の中心角をθと規定し、前記石英粉成形体の底面中心から内周壁までの距離をＲと規定し、前記石英粉成形体の内周壁面に近接配置される対になる炭素電極の間隔をＤと規定した場合、
Ｒ１／Ｒ＝３０％〜９８％、
Ｒ２／Ｒ＝１５％〜９８％、
θ＝５゜〜６０゜、
の関係を満足するとともに、Ｄ／Ｒ１で示されるアスペクト比を０．０８〜０．９８の範囲とすることと、
前記石英粉成形体の内面に近接配置される対になる炭素電極先端と前記石英粉成形体の被溶融面との距離を５〜２６０ｍｍの範囲とすることと、
を特徴とする石英ガラスルツボの製造方法。
【請求項２】
前記石英粉成形体の被溶融表面に近接配置した対になる炭素電極の先端位置において、前記石英粉成形体の中心軸線方向の高さ方向距離をＨと規定し、前記石英粉成形体のモールド回転軸線に対する前記石英粉成形体に近接配置した対になる炭素電極の中心軸線との相対角度をθ１と規定し、前記石英粉成形体の高さをＨ２と規定し、前記石英粉成形体の底面中心から内周壁までの距離をＲと規定した場合、
Ｒ１／Ｒ＝３０％〜９８％、
Ｈ／Ｈ２＝１％〜１３０％、
θ１＝２゜〜６０゜、
の関係を満足させることを特徴とする請求項１に記載の石英ガラスルツボの製造方法。
【請求項３】
前記石英粉成形体の被溶融表面に近接配置した対になる炭素電極において、各炭素電極中心軸線と、モールド回転軸線との相対角度を０〜６０°の範囲に設定することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の石英ガラスルツボの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シリコン単結晶の引き上げに用いられる石英ガラスルツボの製造方法および製造装置に関し、より詳しくは、優れた内表面特性を有する石英ガラスルツボの製造方法および製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
シリコン単結晶の製造には石英ガラスルツボを用いたチョクラルスキー法（ＣＺ法)が採用されている。この方法は、高温下、石英ガラスルツボ中のシリコン融液に種結晶を浸し、これを徐々に引き上げて単結晶を製造する方法であり、シリコン融液を溜める高純度の石英ガラスルツボが用いられている。
単結晶シリコンの引き上げに用いる石英ガラスルツボは主にアーク溶融法によって製造されている。この方法はカーボン製あるいは金属製の回転モールドの内表面に石英等の原料粉を所定厚さに堆積して石英粉成形体を形成し、モールドの内側上方に設置した電極アーク放電によって石英粉を加熱溶融してガラス化し、石英ガラスルツボを製造する方法（回転モールド法）である。
【０００３】
この石英ガラスルツボは、少なくとも多数の気泡を含む外層（気泡層）と透明な内層（透明層）からなる二層を有する構造とされている。このような石英ガラスルツボの製造方法としては、ガラス層となる内部の気泡を除去するため、モールド側から吸引して石英粉成形体を減圧脱気しながら石英粉を溶融する方法が知られている（特許文献１、２参照）。この溶融工程において、石英粉成形体を減圧脱気（これを真空引きという）するには、石英粉成形体の内表面を均一に薄く溶融させて表面に薄いガラス層（以下、「シール層」という。）を形成することによって内表面をシールし、石英粉成形体内部の真空度を上げている。
【０００４】
また、近年デバイス工程の効率化等の要請から、製造するウェーハ口径が３００ｍｍを超える程度と大きくなっており、これに伴って引き上げ時間が増加傾向にあり、１４００℃を超えて長いときは１００時間程度まで維持される状態に耐えて大口径の単結晶を引き上げ可能な石英ガラスルツボが要求されている。また、デバイスの微細化などの要請から、酸素濃度Ｏｉの制御性や、単結晶化率など、引き上げる単結晶の特性に直接影響を与える石英ガラスルツボ内面状態等のルツボ特性の向上にも強い要求がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平６−１９１９８６公報
【特許文献２】特開平１０−０２５１８４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、上述したように回転モールド法による石英ガラスルツボの製造方法においては、ガラス層内部の気泡を除去するために、石英粉成形体の内表面を略均一に薄く溶融させてシール層を形成してから減圧して真空度を上げて脱気しているが、このシール層は、ルツボ内表面がシールされる前に溶融されているため、単結晶引き上げに充分な低気泡の状態になっておらず多くの気泡を含んでいる。また、このシール層は、溶融前から含有されるあるいは溶融開始後に付着した不純物などを含んでいる。
石英ガラスルツボの内表面に、気泡や不純物が存在すると、この不純物が、石英ルツボの結晶引き上げの過程で石英ガラスルツボ内表面におけるクリストバライトの形成を促進してしまい、斑点状のクリストバライトを形成することになる。このように形成されたクリストバライトは、ルツボから離脱してシリコン融液内に落ち込み、引き上げられる単結晶の成長において単結晶化率を低下してしまう等の悪影響を与えるという問題がある。しかも、このクリストバライト形成及び剥離が、制御できない状態でなされてしまうという問題がある。
【０００７】
本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであり、ルツボ内表面の気泡や不純物が少なく、シリコン単結晶の高い結晶化率を達成することができる石英ガラスルツボの製造方法および製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法は、原料石英粉末による石英粉成形体を回転するモールド内に成形して複数本の炭素電極によるアーク放電により加熱溶融する回転モールド法により石英ガラスルツボを製造する方法であって、原料石英粉を前記モールド内部に充填してルツボ型の石英粉成形体を形成する石英粉充填工程と、前記複数本の炭素電極のうち、一対以上の対になる炭素電極先端を前記石英粉成形体の被溶融表面に他の炭素電極先端よりも近接させるとともに、これら近接させた対になる炭素電極先端と前記被溶融表面との距離をそれぞれ等距離に設定した状態で前記複数本の炭素電極から生成させるアーク火炎により前記石英粉成形体を溶融するアーク溶融工程を行い、このアーク溶融工程において前記石英粉成形体に近接配置した対になる炭素電極が生成させるアーク火炎により前記石英粉成形体の内表面を部分的に除去するファイヤーポリッシュ処理を行いながら前記石英粉成形体を加熱溶融することを特徴とする。
【０００９】
本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法は、前記ルツボ型の石英粉成形体を平面視した場合にその内周壁面に近接配置される対になる炭素電極の位置の規定と他の炭素電極の位置の規定として、前記ルツボ型の石英粉成形体を平面視した場合に該石英粉成形体の内周壁面の円により規定される半径と円弧を想定し、前記内周壁面に近接配置される対になる炭素電極先端を通過する半径と、これらの対になる炭素電極先端を通過する円弧と、これらの対になる炭素電極よりも前記石英粉成形体の最も内側に配置される他の炭素電極先端を通過する円弧により囲まれる扇形環状領域の内側に全ての炭素電極先端を配置した状態を維持しながら前記石英粉成形体を加熱溶融することを特徴とする。
本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法は、前記石英粉成形体の底面中心から前記炭素電極先端位置を規定する扇形環状領域の外側の円弧までの距離をＲ１と規定し、前記石英粉成形体の底面中心から前記炭素電極先端位置を規定する扇形環状領域の内側の円弧までの距離をＲ２と規定し、前記扇形環状領域の中心角をθと規定し、前記石英粉成形体の底面中心から内周壁までの距離をＲと規定し、前記石英粉成形体の内周壁面に近接配置される対になる炭素電極の間隔をＤと規定した場合、
Ｒ１／Ｒ＝３０％〜９８％、
Ｒ２／Ｒ＝１５％〜９８％、
θ＝５゜〜６０゜、
の関係を満足するとともに、Ｄ／Ｒ１で示されるアスペクト比を０．０８〜０．９８の範囲とすることを特徴とすることを特徴とする。
【００１０】
本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法は、前記石英粉成形体の被溶融表面に近接配置した対になる炭素電極の先端位置において、前記石英粉成形体の中心軸線方向の高さ方向距離をＨと規定し、前記石英粉成形体のモールド回転軸線に対する前記石英粉成形体に近接配置した対になる炭素電極の中心軸線との相対角度をθ１と規定し、前記石英粉成形体の高さをＨ２と規定し、前記石英粉成形体の底面中心から内周壁までの距離をＲと規定した場合、
Ｒ１／Ｒ＝３０％〜９８％、
Ｈ／Ｈ２＝１％〜１３０％、
θ１＝２゜〜６０゜、
の関係を満足させることを特徴とする。
本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法は、前記石英粉成形体の被溶融表面に近接配置した対になる炭素電極において、各炭素電極中心軸線と、モールド回転軸線との相対角度を０〜６０°の範囲に設定することを特徴とする。
本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法は、前記石英粉成形体の内面に近接配置される対になる炭素電極先端と前記石英粉成形体の被溶融面との距離を５〜２５０ｍｍの範囲とすることを特徴とする。
【００１１】
本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置は、先のいずれか一項に記載の製造方法によって、原料石英粉末をルツボ成形用のモールド内に成形し、その成形体を複数本の炭素電極によるアーク放電で加熱溶融する回転モールド法により石英ガラスルツボを製造する石英ガラスルツボの製造装置であって、原料石英粉を充填して成形するモールドと、複数本の炭素電極および電力供給手段を具備するアーク放電手段と、前記複数本の炭素電極のうち、一対以上の対になる炭素電極を前記石英粉成形体の内面に他の炭素電極よりも近接配置した状態に配置する電極位置設定手段を備え、前記複数本の炭素電極が生成させるアーク火炎により前記石英粉成形体を溶融するアーク溶融工程を実施可能であり、前記アーク溶融工程において前記石英粉成形体に近接配置した一対以上の対になる炭素電極が生成させるアーク火炎により前記石英粉成形体の内表面を部分的に除去するファイヤーポリッシュ処理を行なうことが可能なことを特徴とする。
【００１２】
本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置は、前記ルツボ型の石英粉成形体を平面視した場合にその内周壁面に近接配置される対になる炭素電極の位置の規定と他の炭素電極の位置の規定として、前記ルツボ型の石英粉成形体を平面視した場合に該石英粉成形体の内周壁面の円により規定される半径と円弧を想定し、前記内周壁面に近接配置される対になる炭素電極先端を通過する半径と、これらの対になる炭素電極先端を通過する円弧と、これらの対になる炭素電極よりも前記石英粉成形体の最も内側に配置される他の炭素電極先端を通過する円弧により囲まれる扇形環状領域の内側に全ての炭素電極先端を配置した状態を維持しながら前記石英粉成形体を加熱溶融できる機能を前記電極位置設定手段が備えてなることを特徴とする
本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置は、前記石英粉成形体の被溶融表面に近接配置した対になる炭素電極において、各炭素電極中心軸線と、モールド回転軸線との相対角度を０〜６０°の範囲に設定することが可能な電極位置設定手段を具備することを特徴とする。
本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置は、前記モールドの回転軸線であるモールド回転中心線の水平方向位置および角度とモールドの高さとを制御可能なモールド位置設定手段を具備することを特徴とする。
本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置は、前記電極位置設定手段か、前記モールド位置設定手段のいずれか又は両方により、各炭素電極先端部の位置を設定することが可能であることを特徴とする。
本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置は、前記各炭素電極先端と前記モールド内に充填した石英粉成形体の被溶融表面との距離を５〜２６０ｍｍの範囲に設定することが可能なことを特徴とする。
【００１３】
本発明の石英ガラスルツボの製造方法は、原料石英粉末による石英粉成形体を回転するモールド内に成形して複数本の炭素電極によるアーク放電により加熱溶融する回転モールド法により石英ガラスルツボを製造する方法であって、原料石英粉を前記モールド内部に充填してルツボ型の石英粉成形体を形成する石英粉充填工程と、前記複数本の炭素電極のうち、一対以上の対になる炭素電極先端を前記石英粉成形体の被溶融表面に他の炭素電極先端よりも近接させるとともに、これら近接させた対になる炭素電極先端と前記被溶融表面との距離をそれぞれ等距離に設定した状態で前記複数本の炭素電極から生成させるアーク火炎により前記石英粉成形体を溶融するアーク溶融工程を行い、アーク溶融工程において前記石英粉成形体に近接配置した対になる炭素電極が生成させるアーク火炎により前記石英粉成形体の内表面を部分的に除去するファイヤーポリッシュ処理を行いながら前記石英粉成形体を加熱溶融することにより、このファイヤーポリッシュ処理でシール層である石英粉成形体の溶融した内表面を高温のアーク火炎によって蒸発させて、石英ガラスルツボ内表面のシール層に残留した気泡や不純物を除去し、シール層の品質の良好な石英ガラスルツボを得ることができ、ルツボ特性を向上させることができる。
【００１４】
ここで、向上することのできるルツボ特性とは、ルツボ内表面におけるガラス化状態、および、厚さ方向における気泡分布および気泡大きさ、不純物分布、表面の凹凸および、これらルツボ高さ方向における不均一などの分布状態など、石英ガラスルツボで引き上げた半導体単結晶の特性に影響を与える要因を意味するものである。
更に、ファイヤーポリッシュ工程とアーク溶融工程とを同時に行う場合、ファイヤーポリッシュ工程とアーク溶融工程とを別々におこなった場合に比べて作業時間を短縮することが可能となるとともに、必要な供給電力を削減して製造コストを低減することが可能になるとともに、必要なシール状態を維持したまま溶融層厚みを増大させることが可能となり、気泡の含有量をおよび気泡の大きさを所望の状態に制御しながら同時に、表面付近に存在する不純物等の除去をおこなうことが可能となる。
また、前記ファイヤーポリッシュ工程と前記アーク溶融工程とを別々におこなった場合には、ファイヤーポリッシュにおける表面除去状態の制御と、溶融工程における溶融状態(気泡分布なども含む)の制御とをより精密に設定することが可能となる。
なお、前記ファイヤーポリッシュ工程を前記アーク溶融工程の後または前記アーク溶融工程と同時に行うとは、溶融厚さの増大する工程であるアーク溶融工程に対して、溶融厚さの減少する工程であるファイヤーポリッシュ工程を別々に、あるいは、同時におこなうとの意味であり、溶融厚さが厚くなった場合に、前記ファイヤーポリッシュ工程を前記アーク溶融工程と同時に行うことが可能となる。
また、前記ファイヤーポリッシュ工程は、アーク総時間の１０〜９０％の範囲の時間内に行われることにより、ファイヤーポリッシュ時間の設定により被溶融面において除去される除去厚みを設定することが可能となり、これにより、気泡の存在状態や、不純物除去状態を所定の範囲設定することが可能となる。
更に本発明において、前記複数の炭素電極の隣接する炭素電極先端間が等距離となるように炭素電極位置を設定することにより、安定したアーク火炎を発生させることが可能となり、ルツボ内表面を均一な特性にすることができる。
【００１５】
本発明では、前記石英粉成形体の底面中心から前記炭素電極先端位置を規定する扇形環状領域の外側の円弧までの距離をＲ１と規定し、前記石英粉成形体の底面中心から前記炭素電極先端位置を規定する扇形環状領域の内側の円弧までの距離をＲ２と規定し、前記扇形環状領域の中心角をθと規定し、前記石英粉成形体の底面中心から内周壁までの距離をＲと規定し、前記石英粉成形体の内周壁面に近接配置される対になる炭素電極の間隔をＤと規定した場合、
Ｒ１／Ｒ＝３０％〜９８％、
Ｒ２／Ｒ＝１５％〜９８％、
θ＝５゜〜６０゜、
の関係を満足するとともに、Ｄ／Ｒ１で示されるアスペクト比を０．０８〜０．９８の範囲とすることにより、  
石英ガラスルツボ内表面に含まれる気泡や不純物を、アーク火炎を吹き付けて除去するファイヤーポリッシュを行いながら石英ガラスルツボを製造することができ、ルツボ内表面の気泡や不純物が少なく、シリコン単結晶の引き上げにおいて、高い結晶化率を達成することができる石英ガラスルツボを製造することができる。
【００１６】
本発明では、前記石英粉成形体の被溶融表面に近接配置した対になる炭素電極の先端位置において、前記石英粉成形体のモールド中心軸線方向の高さ方向距離をＨと規定し、前記石英粉成形体のモールド回転軸線に対する前記石英粉成形体に近接配置した対になる炭素電極の中心軸線との相対角度をθ１と規定し、前記石英粉成形体の高さをＨ２と規定し、前記石英粉成形体の底面中心から内周壁までの距離をＲと規定した場合、
Ｒ１／Ｒ＝３０％〜９８％、
Ｈ／Ｈ２＝１％〜１３０％、
θ１＝２゜〜６０゜、
の関係を満足させることにより、
石英ガラスルツボ内表面に含まれる気泡や不純物を、アーク火炎を吹き付けて除去するファイヤーポリッシュを行いながら石英ガラスルツボを製造することができ、ルツボ内表面の気泡や不純物が少なく、シリコン単結晶の引き上げにおいて、高い結晶化率を達成することができる石英ガラスルツボを製造することができる。ここで、前記石英粉成形体のモールド中心軸線方向の高さ方向距離をＨは、石英粉成形体の底部中心から電極先端位置までの高さを意味し、モールド回転軸線と複数の電極で形成されるアーク噴出方向とが角度を有する場合など、複数の電極先端位置までの高さがそれぞれ異なる場合には、上記底部中心から複数の電極先端で形成される多角形の中心（重心）までの高さを意味するか、または、上記底部中心から複数の電極先端までの高さの平均によって、その距離を設定することができる。
【００１７】
本発明において、前記石英粉成形体の被溶融表面に近接配置した対になる炭素電極において、各炭素電極中心軸線と、モールド回転軸線との相対角度を０〜６０°の範囲に設定することにより、炭素電極間で発生するアーク火炎を効率良くルツボ内表面に吹き付けることが可能となる。
本発明において、前記石英粉成形体の内面に近接配置される対になる炭素電極先端と前記石英粉成形体の被溶融面との距離を５〜２６０ｍｍの範囲とすることにより、ルツボ内表面より深さ方向０．１〜０．５〜２ｍｍ程度の厚さを有する層を内在する気泡や不純物とともに除去し、ルツボ特性を向上させることができる。
【００１８】
本発明の石英ガラスルツボの製造装置は、先のいずれか一項に記載の製造方法によって、原料石英粉末をルツボ成形用のモールド内に成形し、その成形体を複数本の炭素電極によるアーク放電で加熱溶融する回転モールド法により石英ガラスルツボを製造する石英ガラスルツボの製造装置であって、原料石英粉を充填して成形するモールドと、複数本の炭素電極および電力供給手段を具備するアーク放電手段と、前記複数本の炭素電極のうち、一対以上の対になる炭素電極を前記石英粉成形体の内面に他の炭素電極よりも近接配置した状態に配置する電極位置設定手段を備え、前記複数本の炭素電極が生成させるアーク火炎により前記石英粉成形体を溶融するアーク溶融工程を実施可能であり、前記アーク溶融工程において前記石英粉成形体に近接配置した一対以上の対になる炭素電極が生成させるアーク火炎により前記石英粉成形体の内表面を部分的に除去するファイヤーポリッシュ処理を行なうことが可能なので、石英ルツボ内表面の気泡および不純物を除去し、ルツボ特性を向上させることができる。
【００１９】
本発明の石英ガラスルツボの製造装置は、前記石英粉成形体の被溶融表面に近接配置した対になる炭素電極において、各炭素電極中心軸線と、モールド回転軸線との相対角度を０〜６０°の範囲に設定することが可能な電極位置設定手段を具備することにより、炭素電極間で発生するアーク火炎を効率良くルツボ内表面に吹き付けることが可能となる。
本発明の石英ガラスルツボの製造装置は、前記モールドの回転軸線であるモールド回転中心線の水平方向位置および角度とモールドの高さとを制御可能なモールド位置設定手段を具備することにより、炭素電極とモールドの相対位置を所望の位置に制御することが可能である。これにより、アーク溶融工程における石英粉成形体の均一な溶融と、ファイヤーポリッシュ工程における石英ガラスルツボ内表面の気泡および不純物の除去を均一に行うことができ、均一な特性の石英ガラスルツボを製造することができる。
【００２０】
本発明においては、前記電極位置設定手段か、前記モールド位置設定手段のいずれか又は両方により、各炭素電極先端と前記モールド内に充填した石英粉成形体の被溶融表面との距離を等距離に設定することが可能であるため、ファイヤーポリッシュ工程において、非溶融表面に吹き付けられるアーク火炎を安定させることが出来、均一に石英ガラスルツボ内表面の気泡および不純物を除去することが出来る。これにより、ルツボ内表面の均一性が増し、ルツボ特性を向上させることができる。
また、本発明の石英ルツボの製造装置は、前記各炭素電極先端と前記モールド内に充填した石英粉成形体の被溶融表面との距離を５〜２６０ｍｍの範囲に設定することが可能である。これにより、ルツボ内表面より０．１〜２ｍｍ程度の層を内在する気泡や不純物とともに除去し、ルツボ特性を向上させることができる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、石英ガラスルツボ内表面に含まれる気泡や不純物を、アーク火炎を吹き付けて除去するファイヤーポリッシュを行いながら石英ガラスルツボを製造することにより、ルツボ内表面の気泡や不純物が少なく、シリコン単結晶の引き上げにおいて、高い結晶化率を達成することができる石英ガラスルツボを製造することができるという効果を奏することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置の一例を示す模式正断面図である。
【図２】本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置の電極配置状態を示す模式平面図であり、図２（ａ）は配置された電極を上方から見た斜視図、図２（ｂ）は配置された電極を側方から見た側面図である。
【図３】本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置の電極配置状態を示す模式平面図である。
【図４】本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置の電極位置設定手段の一例を示す模式正面図である。
【図５】本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置の偏芯アーク電極配置状態を示す模式正面図である。
【図６】本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置の電極を変位させたアーク状態を示す模式正面図である。
【図７】本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法および製造装置により製造される石英ガラスルツボの一例を示す正断面図である。
【図８】本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法の一実施形態を示すフローチャートである。
【図９】本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置の他の例を示す模式正断面図である。
【図１０】本発明に係る石英ガラスルツボの製造装置の他の例の電極配置状態を示す模式平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、本発明に係る石英ガラスルツボの製造方法および製造装置の一実施形態について、図面に基づいて詳細に説明する。
図１は、本実施形態における石英ガラスルツボ製造装置を示す正断面図であり、図において、符号１は石英ガラスルツボの製造装置を示している。
本発明の石英ガラスルツボの製造方法は、図１に示す石英ガラスルツボの製造装置１を用いた回転モールド法による製造とされ、石英ガラスルツボの製造装置１は、図１に示すように、図示しない回転手段によって回転可能とされ石英ガラスルツボの外形を規定するモールド１０を有し、このモールド１０の内部に原料石英粉末が所定厚さに充填されてルツボ型の石英粉成形体１１とされる。このモールド１０の内部には、その内表面に貫通するとともに図示しない減圧手段に接続された通気口１２が複数設けられ、石英粉成形体１１内部を減圧可能となっている。モールド上側位置には図示しない電力供給手段に接続されたアーク加熱用の炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃが設けられ、石英粉成形体１１を加熱可能とされている。炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃは、電極位置設定手段２０により、図中矢印Ｔで示すように上下動可能とされ、更に、電極先端間距離Ｄを設定可能とされている。
本実施形態の石英ガラスルツボ製造装置１は、例えば、３００ｋＶＡ〜１２０００ｋＶＡの出力範囲で、複数の炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃによりアーク放電によって非導電性対象物（原料石英粉末）を加熱溶融することができる高出力の装置とされている。
【００２４】
なお、原料石英粉末としては、石英粉成形体１１の内面層に対応して主として合成石英粉を使用し、外面層に対応して天然石英粉を使用することができる。
ここで、合成石英粉とは合成石英からなるものを意味しており、合成石英は、化学的に合成・製造した原料であり、合成石英ガラス粉は非晶質である。合成石英の原料は気体又は液体であるため、容易に精製することが可能であり、合成石英粉は天然石英粉よりも高純度とすることができる。合成石英ガラス原料としては四塩化炭素などの気体の原料由来とケイ素アルコキシドのような液体の原料由来がある。合成石英粉ガラスでは、すべての不純物を０．１ｐｐｍ以下とすることが可能である。
【００２５】
合成石英ガラス粉のうち、ゾル−ゲル法によるものではアルコキシドの加水分解により生成したシラノールが通常５０〜１００ｐｐｍ残留する。四塩化炭素を原料とする合成石英ガラスでは、シラノールを０〜１０００ｐｐｍの広い範囲で制御可能であるが、通常塩素が１００ｐｐｍ程度以上含まれている。アルコキシドを原料とした場合には、塩素を含有しない合成石英ガラスを容易に得ることができる。
ゾル−ゲル法による合成石英ガラス粉は上述のように溶融前には５０〜１００ｐｐｍ程度のシラノールを含有している。これを真空溶融すると、シラノールの脱離が起こり、得られる石英ガラスのシラノールは５〜３０ｐｐｍ程度にまで減少する。なお、シラノール量は溶融温度、昇温温度等の溶融条件によって異なる。同じ条件で天然石英粉を溶融して得られるガラスのシラノール量は５０ｐｐｍ未満である。
【００２６】
一般に合成石英ガラスは天然石英粉を溶融して得られる石英ガラスよりも高温における粘度が低いと言われている。この原因の一つとしてシラノールやハロゲンがＳｉＯ４四面体の網目構造を切断していることが挙げられる。
合成石英ガラス粉を溶融して得られたガラスでは、光透過率を測定すると、波長２００ｎｍ程度までの紫外線を良く透過し、紫外線光学用途に用いられている四塩化炭素を原料とした合成石英ガラスに近い特性であると考えられる。
合成石英ガラス粉を溶融して得られたガラスでは、波長２４５ｎｍの紫外線で励起して得られる蛍光スペクトルを測定すると、天然石英粉の溶融品のような蛍光ピークは見られない。
【００２７】
また、天然石英粉とは天然石英からなるものを意味しており、天然石英とは、自然界に存在する石英原石を掘り出し、破砕・精製などの工程を経て得られる原料であり、天然石英粉はα−石英の結晶からなる。天然石英粉ではＡｌ、Ｔｉが１ｐｐｍ以上含まれている。またその他の金属不純物についても合成石英粉よりも高いレベルにある。天然石英粉はシラノールをほとんど含まない。天然石英粉を溶融して得られるガラスのシラノール量は＜５０ｐｐｍである。
天然石英粉から得られたガラスでは、光透過率を測定すると、主に不純物として約１ｐｐｍ含まれるＴｉのために波長２５０ｎｍ以下になると急激に透過率が低下し、波長２００ｎｍではほとんど透過しない。また２４５ｎｍ付近に酸素欠陥に起因する吸収ピークが見られる。
【００２８】
また、天然石英粉の溶融品では、波長２４５ｎｍの紫外線で励起して得られる蛍光スペクトルを測定すると、２８０ｎｍと３９０ｎｍに蛍光ピークが観測される。これらの蛍光ピークは、ガラス中の酸素結合欠陥に起因するものである。
含有する不純物濃度を測定するか、シラノール量の違い、あるいは、光透過率を測定するか、波長２４５ｎｍの紫外線で励起して得られる蛍光スペクトルを測定することにより、ガラス材料が天然石英であったか合成石英であったかを判別することができる。
本発明においては、原料として石英粉末を使用しているが、ここでいう「石英粉末」には、上記の条件を満たしていれば、石英に限らず、二酸化ケイ素（シリカ）を含む、水晶、珪砂等、石英ガラスルツボの原材料として周知の材料の粉体をも含むことができる。
【００２９】
図２、図３は、本実施形態におけるアーク放電装置の炭素電極位置を示す模式側面図である。
炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃは、例えば、交流３相（Ｒ相、Ｓ相、Ｔ相）のアーク放電をおこなうよう同形状の電極棒とされ、図２に示すように、下方に頂点を有するような逆三角錐状となるように、それぞれの軸線１３Ｌが角度θ１をなすようにそれぞれが設けられている。また、各電極１３への通電は図示しない制御手段によって制御可能となっている。図２において、電極１３の位置設定状態として、アーク噴出方向が電極位置中心軸線ＬＬと一致する状態として図示してある。電極の本数、配置状態、供給電力方式は上記の構成に限ることはなく、他の構成も採用することが可能である。
【００３０】
炭素電極１３は、粒子径０．３ｍｍ以下、好ましくは０．１ｍｍ以下、さらに好ましくは粒子径０．０５ｍｍ以下の高純度炭素粒子によって形成され、その密度が１．３０ｇ／ｃｍ３〜１．８０ｇ／ｃｍ３、あるいは１．３０ｇ／ｃｍ３〜１．７０ｇ／ｃｍ３のとき、電極各相に配置した炭素電極相互の密度差が０．２ｇ／ｃｍ３以下とされることができ、このように高い均質性を有している。
【００３１】
電極位置設定手段２０は、図１に示すように、炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃを、それらの電極先端間距離Ｄを設定可能として支持する支持部２１と、この支持部２１を水平方向に移動可能とする水平移動手段と、複数の支持部２１およびその水平移動手段を一体として上下方向に移動可能とする上下移動手段と炭素電極の支持角度を変更可能とする回転角度設定手段とを有するものとされ、支持部２１においては、炭素電極１３が角度設定軸２２周りに回転可能に支持され、角度設定軸２２の回転角度を制御する回転手段を有している。炭素電極１３、１３の電極先端間距離Ｄおよび電極位置状態を調節するには、図１に矢印Ｔ３で示すように回転角度設定手段により炭素電極１３の角度を制御するとともに、水平移動手段により図１に矢印Ｔ２で示すように支持部２１の水平位置を制御する。さらに、水平移動手段により電極中心軸線ＬＬとモールド回転軸線Ｌとの水平方向位置を制御することができる。また、上下移動手段によって図１に矢印Ｔで示すように支持部２１の高さ位置を制御して各電極先端部１３ａの石英粉成形体１１底部位置に対する高さ位置を制御することができる。同時に、回転角度設定手段によって、各炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃの角度をそれぞれ個別に設定してアーク火炎の発生方向（電極中心軸線）ＬＬを鉛直方向から角度ψ１だけ変位するように制御することが可能となる。
なお、図１および図５においては、左端の炭素電極１３Ａのみに支持部２１等を示しているが、他の炭素電極も同様の構成によって支持されており、これらの設定手段を組み合わせることで、個々の炭素電極１３の高さ（矢印Ｔ）、水平方向位置（矢印Ｔ２）、角度（矢印Ｔ３）および長さ寸法（矢印Ｔ４）も個別に制御可能とすることができる。
【００３２】
電極位置設定手段２０は、図４に示すように、モールド１０上側において石英ガラス製造炉の内部空間と外部空間とを分離する天井部分に基台２４が水平方向（ＸＹ方向）移動可能として設けられている。この基台２４には、ラックピニオン等の機構により支持部２１の上下方向位置を規制する上下位置規制部２５が垂設されて、支持部２１が上下方向Ｔ１に移動可能に設けられている。支持部２１には回転軸線２２を中心として電極支持部２３が回転自在に設けられている。この電極支持部２３は、チャック手段として炭素電極１３を支持して長さ方向Ｔ４寸法設定可能および着脱可能とされている。これらの支持部２１と電極支持部２３との回転角度、基台２４の水平方向位置、上下位置規制部２５と支持部２１との上下方向位置は、それぞれ、図示しない位置規制手段とこの位置規制手段を駆動する駆動手段とにより、設定可能とされている。
【００３３】
なお、本発明においては、炭素電極１３の位置状態制御が可能であれば上記以外の構造とすることもできる。具体的には図６に示すように、モールド１０の回転軸線（モールド回転軸線）ＭＬを鉛直方向から変位可能なモールド位置設定手段３０により、水平方向の回転軸３１の軸周りに回転モールド中心線ＭＬを鉛直方向から角度φ２だけ傾けて位置設定を行い、回転状態のモールド１０の角度を変更可能とすることで、炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃとモールド１０の相対位置状態制御を可能とすることができる。モールド位置設定手段３０は、図６に示すように、モールド１０をモールド回転軸線ＭＬを鉛直方向から角度φ２だけ変更可能とする回転角度設定手段と、モールド１０を水平方向（矢印Ｔ５）に移動可能とする水平移動手段と、モールド１０を上下方向（矢印Ｔ６）に移動可能とする上下移動手段とを有するものとされる。これらの設定手段を組み合わせることにより、回転状態のモールド１０と各炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃとの相対位置状態制御を可能とすることができる。
【００３４】
本発明に係る回転モールド法に従うアーク溶融によって、石英粉を溶融して得られる石英ガラスルツボの一例の断面構造を図７に示す。本発明の方法によって製造される石英ガラスルツボＣは、上面開口型のカップ状に形成され、その上部を構成する直胴部Ｃ１と、直胴部Ｃ１の下部に連続する湾曲部Ｃ２と、湾曲部Ｃ２の下部に連続する底部Ｃ３とからなり、内面側に透明層Ｃ０が形成され、外面側に気泡を多く含む非透明層Ｃ４層が形成された２重構造の石英ガラスルツボである。
この石英ガラスルツボＣは、図１に示す石英粉成形体１１のアーク溶融によって形成されるので、以下、石英ガラスルツボＣの直胴部Ｃ１となる部分に対応する石英粉成形体１１の対応部分を直胴部１６、この直胴部１６の開口部をリム部１５、石英ガラスルツボＣの湾曲部Ｃ２となる部分に対応する石英粉成形体１１の対応部分を湾曲部１７、石英ガラスルツボＣの底部Ｃ３となる部分に対応する石英粉成形体１１の対応部分を底部１８と呼称する。
【００３５】
次に本実施形態における石英ガラスルツボの製造方法について図面に基づいて説明する。
図１０は、本実施形態における石英ガラスルツボの製造方法の一例を示すフローチャートである。
本実施形態の石英ガラスルツボの製造方法は、図１に示す石英ガラスルツボ製造装置１を用いた回転モールド法による製造とされ、図８に示すように、石英粉充填工程Ｓ１、電極初期位置設定工程Ｓ２、電力供給開始工程Ｓ３、ファイヤーポリッシュ操作を含むアーク溶融工程Ｓ４、電力供給終了工程Ｓ６とを具備するものとされる。以下、各工程について説明する。
【００３６】
＜石英粉充填工程Ｓ１＞
図８に示す石英粉充填工程Ｓ１において、モールド１０の内表面に原料石英粉末を堆積することにより石英粉成形体１１を所望の状態に成形する。この石英粉成形体１１は、モールド１０の回転による遠心力により内壁面に保持される。
【００３７】
＜電極初期位置設定工程Ｓ２＞
図８における電極初期位置設定工程Ｓ２においては、図１、図２、図３に示すように、電極位置設定手段２０により、炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃが下方に頂点を有するような逆三角錐状を維持し、かつ、それぞれの軸線１３Ｌが角度θ１を維持しつつ、互いの電極先端１３ａが接触するように電極初期位置を設定する。同時にモールド１０の縁からの電極先端までの高さ寸法である電極高さあるいは、炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃで形成される逆三角錐の中心軸とされる電極位置中心軸とモールド１０の回転軸線との位置および角度からなるモールド−電極相対位置状態の初期状態を設定する。
【００３８】
＜電力供給開始工程Ｓ３＞
図８における電力供給開始工程Ｓ３においては、図示しない電力供給手段から、３００ｋＶＡ〜１２，０００ｋＶＡの出力範囲で設定される電力量として炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃに電力供給を開始する。また、本実施形態では、３相交流電流で、炭素電極を３本として通電することができる。この状態でアーク放電はまだ発生しない。
【００３９】
＜アーク溶融工程Ｓ４＞
図８に示すアーク溶融工程Ｓ４は、モールド位置設定工程Ｓ４１と電極位置設定工程Ｓ４２を有する。アーク溶融工程Ｓ４においては、モールド位置設定手段３０によりモールド位置設定を行い、電極位置設定手段２０により炭素電極１３の位置設定をおこなって、保持された石英粉成形体１１をアーク放電手段で加熱しつつ、通気口１２を通じて減圧することにより、石英粉成形体１１の内面の被溶融表面が溶けて石英ガラス層を形成する。
図８に示すモールド位置設定工程Ｓ４１においては、図６に示すように、モールド位置設定手段３０により、モールドの上下方向の高さ位置（Ｔ６）、水平方向位置（Ｔ５）およびモールド回転軸線ＭＬの鉛直方向に対する傾き（φ２）を設定する。
【００４０】
続いて、図８に示す電極位置調整工程Ｓ４２においては、電極位置設定手段２０により、炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃが下方に頂点を有するような逆三角錐状を維持するかその角度を変更して電極先端間距離Ｄを拡大する。これに伴って、炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃ間で放電が発生し始める。この際、各炭素電極１３における電力密度が４０ｋＶＡ／ｃｍ２〜１７００ｋＶＡ／ｃｍ２となるように電力供給手段により電力供給を制御する。さらに電極位置設定手段２０により、角度θ１を維持した状態で、石英粉成形体１１溶融に必要な熱源としての条件を満たすように、電極高さ位置などモールド−電極相対位置状態を設定する。モールド−電極相対位置状態としては、例えば、図５に示すように、炭素電極１３がモールド回転軸線ＭＬに対して偏芯した状態、図６に示すように、電極中心軸線ＬＬとモールド位置設定を組み合わせて調整する状態などを設定可能であり、石英粉成形体１１溶融に必要な熱源としての条件を満たすように設定することができる。
なお、図８では、アーク溶融工程Ｓ４において、モールド位置設定工程Ｓ４１に続いて電極位置設定工程Ｓ４２を行う例を示したが、本発明はこれに限定されず、電極位置設定工程Ｓ４２を先に行っても良いし、モールド位置設定工程Ｓ４１と電極位置設定工程Ｓ４２を同時に行ってもよく、また、モールド位置設定工程Ｓ４１または電極位置設定工程Ｓ４２のいずれか一方のみにより、モールド−電極相対位置状態を設定しても良い。
【００４１】
＜ファイヤーポリッシュ操作＞
本実施形態では、アーク溶融工程Ｓ４において、ファイヤーポリッシュ操作も同時に行うことができるように、各電極の位置調節を行う。アーク溶融工程Ｓ４において、ファイヤーポリッシュ操作も同時に行うためには、モールド位置設定手段３０によりモールド位置設定を行い、電極位置設定手段２０により炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃの位置設定を行って、以下に説明するように各電極位置を調節する。
本実施形態では、石英粉成形体１６の直胴部１６に対しアーク溶融工程Ｓ４を行う場合、３本の炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃのうちの対になる２本、炭素電極１３Ａ、１３Ｃを石英粉成形体１１の直胴部１６の内周面に向けて配置する場合、図３に示す如く、炭素電極１３Ａ、１３Ｃの先端部位置を直胴部１６の内周面に近接させて直胴部１６の内周壁面と等距離で配置し、残りの炭素電極１３Ｂをこれらの電極よりも内側にして平面視３角位置に配置する。この３角配置の場合、正三角形の頂点位置に配置することが好ましい。
【００４２】
そして、前記ルツボ型の石英粉成形体１１を平面視した場合にその直胴部１６の内周壁面に近接配置される対になる炭素電極１３Ａ、１３Ｃの位置の規定と他の炭素電極１３Ｂの位置の規定として、前記石英粉成形体１１を平面視した場合に該石英粉成形体１１の直胴部１６の内周壁面の円により規定される半径と円弧を想定し、前記内周壁面に近接配置される対になる炭素電極１３Ａ、１３Ｃの先端を通過する半径ｒ１と、これらの対になる炭素電極１３Ａ、１３Ｃの先端を通過する円弧ｋ１と、これらの対になる炭素電極よりも前記石英粉成形体の最も内側に配置される他の炭素電極１３Ｂの先端を通過する円弧ｋ２により囲まれる扇形環状領域Ｋの内側に全ての炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃの先端を配置した状態を維持しながら前記石英粉成形体１１をアーク溶融するものとする。なお、図３においては各炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃの概形を円として描いているので、各電極先端とはこの円の中心を意味する。
【００４３】
より詳細には、前記石英粉成形体１１の底面中心から、前記炭素電極１３Ａ、１３Ｃの先端位置を規定する扇形環状領域Ｓの外側の円弧ｋ１までの距離をＲ１と規定し、前記石英粉成形体の底面中心から、前記炭素電極先端位置を規定する扇形環状領域の内側の円弧ｋ２までの距離をＲ２と規定し、前記扇形環状領域の中心角をθと規定し、前記石英粉成形体の底面中心から内周壁までの距離をＲと規定し、前記石英粉成形体の内周壁面に近接配置される対になる炭素電極の間隔をＤと規定した場合、
Ｒ１／Ｒ＝３０％〜９８％、
Ｒ２／Ｒ＝１５％〜９８％、
θ＝５゜〜６０゜、
の関係を満足するとともに、Ｄ／Ｒ１で示されるアスペクト比を０．０８〜０．９８の範囲とする条件を満足するように炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃの位置決めを行いつつ、アーク溶融工程Ｓ４を行う。
【００４４】
この範囲を保持しながら、アーク溶融工程を行うことにより、炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃの交互間で順次３相通電によるアークが発生するが、各アークに伴うアーク火炎により石英粉成形体１６の直胴部１６を順次溶解することができると同時に、炭素電極１３Ａ、１３Ｃが発生させるアーク火炎は石英粉成形体１６の直胴部１６に最も近い位置で発生するので、モールド１０内で溶融された石英ガラスルツボの直胴部１６の非溶融表面に対してこのアーク火炎を吹きつけることにより、当該表面をファイヤーポリッシュすることができる。ここで、アーク溶融工程で真空引きする前に、最初に溶融して形成される最表面のシール層は、多くの気泡や原料粉の溶け残りである結晶質残留分等の不純物を含んでいるが、このファイヤーポリッシュにより、これらの気泡や不純物を除去することができる。
ここでアスペクト比が０．０８以下では電極間距離が狭い為に、出力が小さくなり、熱効率が著しく悪化するので好ましくなく、アスペクト比が０．９８以上では電極間距離が広い為に、アークが維持できなくなるので好ましくない。
【００４５】
前述の石英粉成形体１６の直胴部１６の条件に対し、石英粉成形体１１の湾曲部１７の条件についても同様な扇形環状領域に炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃを配置してファイヤーポリッシュを伴うアーク溶融工程Ｓ４を行うことができる。また、この場合の詳細条件は以下の範囲とすることができる。
湾曲部１７に対し、アーク溶融工程Ｓ４を行う場合、前記石英粉成形体１１の底面中心から、前記炭素電極１３Ａ、１３Ｃの先端位置を規定する扇形環状領域Ｓの外側の円弧ｋ１までの距離をＲ１と規定し、前記石英粉成形体の底面中心から、前記炭素電極先端位置を規定する扇形環状領域の内側の円弧ｋ２までの距離をＲ２と規定し、前記扇形環状領域の中心角をθと規定し、前記石英粉成形体の底面中心から内周壁までの距離をＲと規定し、前記石英粉成形体の内周壁面に近接配置される対になる炭素電極の間隔をＤと規定した場合、
Ｒ１／Ｒ＝３０％〜９８％、
Ｒ２／Ｒ＝１５％〜９８％、
θ＝５゜〜６０゜、
の関係を満足するとともに、Ｄ／Ｒ１で示されるアスペクト比を０．０８〜０．９８の範囲とする条件を満足するように炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃの位置決めを行いつつ、アーク溶融工程Ｓ４を行う。
ここで、直胴部１６と湾曲部１７とでは、実際の制御角度が異なるが、これは、湾曲部１７および直胴部１６のいずれにおいても、異なる径寸法、すなわち、石英粉成形体の底面中心から内周壁までの距離Ｒを有し、このＲの状態に追従した制御をおこなうことになるためで、比率Ｄ／Ｒ１は変わらない。
【００４６】
ファイヤーポリッシュ操作を含むアーク溶解を行う場合の電極−モールド相対位置状態として、炭素電極１３Ａ、１３Ｃの電極先端と直胴部１６の内周面は等距離となるように設定する。これにより、アーク火炎が安定して発生し、直胴部１６の非溶融表面に内在する気泡や不純物をとともに除去することができる。
【００４７】
上述のアーク溶融工程Ｓ４を行う場合、炭素電極１３Ａ、１３Ｃの先端と直胴部１６の非溶融表面１１ａの距離ＲＦＰは５〜２６０ｍｍの範囲に設定することが好ましく、
１０〜１５０ｍｍの範囲に設定することがさらに好ましい。炭素電極１３Ａ、１３Ｃの先端と非溶融表面との距離ＲＦＰが５ｍｍ未満の場合は、非溶融表面に吹き付けられるアーク火炎の勢いが強くなりすぎてしまい、非溶融表面の変形が起こり、製造される石英ガラスルツボの内表面に凹凸ができるため好ましくない。一方、各炭素電極１３Ａ、１３Ｃの先端と非溶融表面の距離ＲＦＰが２６０ｍｍ以上の場合は、アーク火炎が噴出する炭素電極１３Ａ、１３Ｃ先端と非溶融表面の距離が離れすぎているため、アーク火炎の吹き付けによる非溶融表面の除去ができず好ましくない。
【００４８】
アーク溶融工程Ｓ４において、石英ガラスルツボの内表面除去（ファイヤーポリッシング）を同時に行う場合、アーク火炎の噴出方向となる複数のアーク電極で形成されてなる電極中心軸線ＬＬと、モールド回転軸線ＭＬとの相対角度φ６は、０〜６０°の範囲で設定することができ、より好ましくは１５〜４５°の範囲に設定することができる。本発明のファイヤーポリッシュ操作は、アーク火炎の吹き付けにより石英ガラスルツボ内表面の除去を行う工程であるので、ファイヤーポリッシュにおける非溶融表面と電極中心軸線ＬＬとの相対角度は、理想的には９０°に近いことが望ましいが、一般的に使用される石英ガラスルツボの製造装置の構造を鑑みると、該角度を９０°とすることは困難である。
【００４９】
なお、前述のアーク溶融工程Ｓ４を行う場合、更に、以下の条件を制御してアーク溶融工程Ｓ４を行っても良い。
前記石英粉成形体１１の被溶融表面に近接配置した対になる炭素電極１３Ａ、１３Ｃの先端位置において、前記石英粉成形体１１の中心軸線方向の高さ方向距離をＨと規定し、前記石英粉成形体１１の中心軸線に対する前記石英粉成形体１１に近接配置した対になる炭素電極１３Ａ、１３Ｃの傾斜角をθ１と規定し、前記石英粉成形体１１の高さをＨ２と規定し、前記石英粉成形体１１の底面中心から直胴部１６の内周壁までの距離をＲと規定した場合、
Ｒ１／Ｒ＝３０％〜９８％、
Ｈ／Ｈ２＝１％〜１３０％、
θ１＝５゜〜６０゜、
の関係を満足させるようにアーク溶融することができる。また、この制御系において、湾曲部１７をアーク溶融する場合は以下の条件とする。
Ｒ１／Ｒ＝３０％〜９８％、
Ｈ／Ｈ２＝１０％〜３０％、
θ１＝５゜〜６０゜、
＜電力供給終了工程Ｓ６＞
【００５０】
電力供給終了工程Ｓ６においては、石英粉成形体１１溶融が所定の状態になり、ファイヤーポリッシュを伴うアーク溶融が終了した後、電力供給手段による電力供給を停止する。
以上のように、回転モールド法によるファイヤーポリッシュを伴うアーク溶融によって、石英粉を溶融して石英ガラスルツボを製造する。
以上説明の方法によって図７に示す構造の石英ガラスルツボＣを得ることができる。この石英ガラスルツボＣは図７に示すように、ルツボの直胴部Ｃ１、湾曲部Ｃ２、および底部Ｃ３の透明層Ｃ０の膜厚が一定範囲内であり、均一な特性を有する透明層を有している。本発明においては、石英ガラスルツボの製造方法が、アーク火炎の吹き付けにより石英ガラスルツボの表面除去を行うファイヤーポリッシュを伴うアーク溶融工程Ｓ４を有することにより、内表面に気泡や不純物の少ない石英ガラスルツボを提供することが出来る。したがって、本発明により製造された石英ガラスルツボをシリコン単結晶の引き上げに使用することにより、石英ガラスルツボ表面におけるクリストバライトの発生を低減し、シリコン単結晶の結晶化率を高めることが可能となる。
【００５１】
本実施形態では、３相交流電流で、炭素電極を３本としてアーク放電する例を挙げたが、本発明はこれに限定されず、例えば、図９に示すような３相交流電流６本電極などによってもファイヤーポリッシュを伴うアーク溶融工程を行うことが可能である。図９に示す６本電極の場合の電極配置について図１０に示すが、図３に示す炭素電極１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃの配置構造を繰り返し用いればよい。その場合に各電極を配置する範囲については、先に説明した場合と同様な扇形環状領域Ｋとすることができる。
【００５２】
また、本発明においては、上記の３相交流３本あるいは６本の電極構造（電極位置関係）以外にも、例えば、電極の本数は３本以上２０本以下まで可能であり、２相交流６本電極、２相交流８本電極、２相交流１０本電極、３相交流９本電極、３相交流１２本電極、３相交流１５本電極、４相交流４本電極、４相交流８本電極、４相交流１２本電極、４相交流１６本電極、のいずれかの電極構造を有することができる。
また、本発明の石英ガラスルツボの製造装置および製造方法は、口径φが２４〜５０インチの石英ガラスルツボの製造に好適に用いることができる。
【実施例】
【００５３】
以下、本発明の実施例と比較例を共に示すが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００５４】
実施例および比較例においては、回転モールド法に基づいて、図１の本発明の石英ガラスルツボ製造装置１を用いて、図８のフローチャートの工程順で、石英ガラスルツボを製造した。モールドの口径は３２インチ、モールド内表面に堆積した石英粉成形体の平均厚さは１０ｍｍ、３相交流電流３本電極によりアーク放電を行った。
アーク溶融工程の通電時間は９０分、出力５００ｋＶＡ、通電開始から２０分間は石英粉成形体の真空引きを行った。
【００５５】
〔実施例１〜６および比較例１〜６〕
上記の方法によりアーク溶融工程を行った後、モールド位置調整手段３０と電極位置設定手段２０により、モールド−電極相対位置状態を制御して、表１に示す条件にて、ファイヤーポリッシュを伴うアーク溶融工程を行い、石英ガラスルツボを製造した。このとき、電極中心軸線ＬＬとモールド回転軸線Ｌは０〜６０°の範囲であり、出力は５００ｋＶＡとした。また、隣接する炭素電極先端間の距離は等距離となるように設定した。
【００５６】
実施例１〜６および比較例１〜７で製造した石英ガラスルツボを用いて、シリコン単結晶の引き上げを行い、シリコン単結晶の収率（単結晶化率）の評価を行った。結果を表１に併記する。
なお、シリコン単結晶の収率（単結晶化率）とは、結晶転位のないシリコン単結晶のウェーハが採取可能な直胴部質量／ルツボに投入したポリシリコンの総重量である。この単結晶化率が１質量％異なると、採取可能なウェーハは２０枚程度異なる。
【００５７】
【表１】
0005397857.tif 000002
【００５８】
表１の結果より、本発明に係る実施例１〜６では、石英ガラスルツボの製造方法がファイヤーポリッシュを伴うアーク溶融工程を有することにより、高いシリコン単結晶化率を達成することが可能である。一方、ファイヤーポリッシュを伴わない従来の製造方法（比較例７）では、シリコン単結晶化率が低い。この結果より、本発明のファイヤーポリッシュを伴う石英ガラスルツボの製造方法は、ルツボ内表面特性に優れ、高いシリコン単結晶化率となる石英ガラスルツボを製造できることが明らかである。
また、本発明に係る実施例１〜６は、炭素電極先端と非溶融表面との距離ＲＦＰを１０〜１００ｍｍとし、アーク火炎の噴出される位置を非溶融表面に対して０．１〜１０ｃｍ／ｍｉｎの範囲と設定することにより、比較例１〜６と比較して、高いシリコン単結晶化率を達成できる石英ガラスルツボを製造することができた。この結果より、本発明によれば、石英ガラスルツボ内表面の気泡や不純物が少なく、高いシリコン単結晶化率でシリコン単結晶の引き上げが可能な石英ガラスルツボを提供することができることが明らかである。
【産業上の利用可能性】
【００５９】
本発明は、シリコン単結晶の引き上げ用の石英ガラスルツボの製造方法および製造装置に関する。
本発明の石英ガラスルツボの製造方法および製造装置によれば、ルツボ内表面の気泡や不純物が少なく、シリコン単結晶の高い結晶化率を達成することができる石英ガラスルツボを提供することができる。
【符号の説明】
【００６０】
１０…モールド、１１…石英粉成形体、１３Ａ、１３Ｂ、１３Ｃ…炭素電極、２０…電極位置設定手段、３０…モールド位置設定手段、ｒ１…半径、ｋ１、ｋ２…円弧、Ｋ…扇形環状領域、Ｒ１…石英粉成形体の底面中心から炭素電極先端位置を規定する扇形環状領域の外側の円弧までの距離、Ｒ２…石英粉成形体の底面中心から炭素電極先端位置を規定する扇形環状領域の内側の円弧までの距離、θ…扇形環状領域の中心角、Ｒ…石英粉成形体の底面中心から内周壁までの距離、Ｄ…対になる炭素電極の間隔、Ｈ…対になる炭素電極先端の高さ位置、Ｈ２…石英粉成形体の高さ、Ｒ…石英粉成形体の底面中心から内周壁までの距離、θ１…石英粉成形体のモールド回転軸線に対する石英粉成形体に近接配置した対になる炭素電極の中心軸線との相対角度。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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