(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充てん剤及び（Ｅ）アルコキシシラン重合体を含有する封止用エポキシ樹脂成形材料であって、
前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体が、下記一般式（Ｉ）で示されるアルコキシシラン化合物のみを重合することにより得られる重合体であり、（Ｅ）アルコキシシラン重合体の配合量が封止用エポキシ樹脂成形材料総量に対して０．０６〜１．１質量％であることを特徴とする封止用エポキシ樹脂成形材料。
【化１】
0005470692.tif 000030
（式（Ｉ）で、Ｒ１はエポキシ基であり、Ｒ２は炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３はメチル基又はエチル基を示し、Ｒ４は水素原子又はメチル基を示し、ｍは２又は３を示す。）
【請求項２】
前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体の重量平均分子量が、３０００以下であることを特徴とする請求項１記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項３】
前記（Ａ）エポキシ樹脂が、ビフェニル型エポキシ樹脂、チオジフェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、フェノール・アラルキル型エポキシ樹脂及びナフトール・アラルキル型エポキシ樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種のエポキシ樹脂を含有することを特徴とする請求項１又は２に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項４】
前記（Ｂ）硬化剤が、フェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、ノボラック型フェノール樹脂及び共重合型フェノール・アラルキル樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種の硬化剤を含有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項５】
さらに、前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体とは異なる（Ｆ）シラン化合物を含有することを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備えることを特徴とする電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、封止用エポキシ樹脂成形材料及びそれによって封止された素子を備える電子部品装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、トランジスタ、ＩＣ等の電子部品を封止する技術ではエポキシ樹脂成形材料が広く用いられている。この理由としては、エポキシ樹脂が電気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着性等の性能のバランスがとれているためである。特に、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂とノボラック型フェノール硬化剤とを併用した場合、これらの性能のバランスが優れているため、封止用成形材料のベース樹脂の主流になっている。
【０００３】
近年の電子機器の小型化、軽量化、高性能化に伴い、高密度実装化が進み、電子部品装置は従来のピン挿入型パッケージから、表面実装型パッケージがなされるようになってきている。半導体装置を配線板に取り付ける場合、従来のピン挿入型パッケージでは、ピンを配線板に挿入した後に配線板裏面から半田付けを行うため、パッケージが直接高温にさらされることはなかった。しかし、表面実装型パッケージでは、半導体装置全体が半田バスやリフロー装置などで処理されるため、直接半田付け温度にさらされる。この結果、パッケージが吸湿した場合、半田付け時に吸湿水分が急激に膨張し、接着界面の剥離やパッケージクラックが発生し、実装時のパッケージの信頼性を低下させるという問題があった。
【０００４】
上記の問題を解決する対策として、半導体装置内部の吸湿水分を低減するためにＩＣの防湿梱包や、ＩＣを配線板へ実装する前に予めＩＣを十分乾燥して使用するなどの方法もとられている（例えば、非特許文献１参照。）。しかし、これらの方法は手間がかかり、コストも高くなってしまう。別の対策としては、封止用エポキシ樹脂成形材料中の充てん剤の含有量を増加する方法が挙げられるが、この方法では半導体装置内部の吸湿水分は低減できるものの、封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性が大幅に低下してしまうといった問題があった。封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性を損なうことなく、充てん剤の含有量を増加する方法として、充てん剤の粒度分布を最適化する方法が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。また、封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性が低いと成形時に金線流れ、ボイド、ピンホール等が発生するといった新たな問題も生じている（例えば、非特許文献２参照。）。
【０００５】
上述したように、封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性が低いと新たな問題も生じており、封止用エポキシ樹脂成形材料の硬化性を低下させずかつ流動性の向上が求められている。しかし、前記充てん剤の粒度分布を最適化する方法では、封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性を充分に改善できなかった。
【特許文献１】特開平０６−２２４３２８号公報
【非特許文献１】（株）日立製作所半導体事業部編「表面実装形ＬＳＩパッケージの実装技術とその信頼性向上」応用技術出版１９８８年１１月１６日、２５４−２５６頁
【非特許文献２】（株）技術情報協会編「半導体封止樹脂の高信頼性化」技術情報協会１９９０年１月３１日、１７２−１７６頁
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、硬化性を低下させることなく流動性、耐半田リフロー性に優れる封止用エポキシ樹脂成形材料、及びそれによって封止された素子を備える電子部品装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、（１）（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充てん剤及び（Ｅ）アルコキシシラン重合体を含有する封止用エポキシ樹脂成形材料であって、
前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体が、下記一般式（Ｉ）で示されるアルコキシシラン化合物のアルコキシシリル基部分を重合することにより得られる重合体であり、（Ｅ）アルコキシシラン重合体の配合量が封止用エポキシ樹脂成形材料総量に対して０．０６〜１．１質量％であることを特徴とする封止用エポキシ樹脂成形材料に関する。
【化１】
0005470692.tif 000002
【０００８】
（式（Ｉ）で、Ｒ１は−Ｎ＝Ｃ＝Ｏ基、−ＳＨ基、アミノ基、置換基を有していてもよい複素環を含む炭化水素基、及び置換基を有していてもよい２価又は３価のヘテロ原子を介して結合された有機基のうちのいずれかを示し、Ｒ２は炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３はメチル基又はエチル基を示し、Ｒ４は水素原子又はメチル基を示し、ｍは２または３を示す。）
また、本発明は、（２）前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体の重量平均分子量が、３０００以下であることを特徴とする前記（１）記載の封止用エポキシ樹脂成形材料に関する。
【０００９】
また、本発明は、（３）前記一般式（Ｉ）のＲ１が、エポキシ基、メタクリロイルオキシ基、アクリロイルオキシ基、アミノ基、メルカプト基及びイソシアネート基のうちのいずれかであることを特徴とする前記（１）又（２）記載の封止用エポキシ樹脂成形材料に関する。
【００１０】
また、本発明は、（４）前記（Ａ）エポキシ樹脂が、ビフェニル型エポキシ樹脂、チオジフェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、フェノール・アラルキル型エポキシ樹脂及びナフトール・アラルキル型エポキシ樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１以上のエポキシ樹脂を含有することを特徴とする前記（１）〜（３）のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料に関する。
【００１１】
また、本発明は、（５）前記（Ｂ）硬化剤が、フェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、ノボラック型フェノール樹脂及び共重合型フェノール・アラルキル樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１以上の硬化剤を含有することを特徴とする前記（１）〜（４）のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料に関する。
【００１２】
また、本発明は、（６）前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体とは異なる（Ｆ）シラン化合物を含有することを特徴とする前記（１）〜（５）のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料に関する。
【００１３】
また、本発明は、（７）前記（１）〜（６）のいずれか一項に記載の封止用エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備えることを特徴とする電子部品装置に関する。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、硬化性を低下させることなく流動性、耐半田リフロー性に優れる封止用エポキシ樹脂成形材料、及びそれによって封止された素子を備える電子部品装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明について詳細に説明する。
【００１６】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）硬化促進剤、（Ｄ）無機充てん剤及び（Ｅ）アルコキシシラン重合体を含有する封止用エポキシ樹脂成形材料であって、前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体が、下記一般式（Ｉ）で示されるアルコキシシラン化合物のアルコキシシリル基部分を重合することにより得られる重合体であり、（Ｅ）アルコキシシラン重合体の配合量が封止用エポキシ樹脂成形材料総量に対して０．０６〜１．１質量％であることを特徴とする。
【化２】
0005470692.tif 000003
【００１７】
（式（Ｉ）で、Ｒ１は−Ｎ＝Ｃ＝Ｏ基、−ＳＨ基、アミノ基、置換基を有していてもよい複素環を含む炭化水素基、及び置換基を有していてもよい２価又は３価のヘテロ原子を介して結合された有機基のうちのいずれかであって、Ｒ２は炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３はメチル基又はエチル基を示し、Ｒ４は水素原子又はメチル基を示し、ｍは２または３を示す。）
（Ａ）エポキシ樹脂
本発明において用いられる（Ａ）エポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を含有するものであれば特に制限ない。（Ａ）エポキシ樹脂として、たとえば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン骨格を有するエポキシ樹脂をはじめとするフェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール類及び／又はα‐ナフトール、β‐ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック樹脂をエポキシ化したノボラック型エポキシ樹脂；
アルキル置換、芳香環置換又は非置換のビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ビフェノール、チオジフェノール等のジグリシジルエーテル；
スチルベン型エポキシ樹脂；
ハイドロキノン型エポキシ樹脂；
フタル酸、ダイマー酸等の多塩基酸とエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルエステル型エポキシ樹脂；
ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸等のポリアミンとエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂；
ジシクロペンタジエンとフェノール類の共縮合樹脂のエポキシ化物；
ナフタレン環を有するエポキシ樹脂；
フェノール類及び／又はナフトール類とジメトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂のエポキシ化物；
トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂；
テルペン変性エポキシ樹脂；
オレフィン結合を過酢酸等の過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂；
脂環族エポキシ樹脂；などが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００１８】
本発明で用いられる（Ａ）エポキシ樹脂は、流動性と硬化性の両立の観点からはアルキル置換、芳香環置換又は非置換のビフェノールのジグリシジルエーテルであるビフェニル型エポキシ樹脂を含有していることが好ましい。また、硬化性の観点からはノボラック型エポキシ樹脂を含有していることが好ましい。また、耐熱性及び低反り性の観点からはナフタレン型エポキシ樹脂及び／又はトリフェニルメタン型エポキシ樹脂を含有していることが好ましい。また、流動性と難燃性の両立の観点からはアルキル置換、芳香環置換又は非置換のビスフェノールＦのジグリシジルエーテルであるビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を含有していることが好ましい。また、流動性とリフロー性の両立の観点からはアルキル置換、芳香環置換又は非置換のチオジフェノールのジグリシジルエーテルであるチオジフェノール型エポキシ樹脂を含有していることが好ましい。また、硬化性と難燃性の両立の観点からはアルキル置換、芳香環置換又は非置換のフェノールとビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂のエポキシ化物を含有していることが好ましい。また、保存安定性と難燃性の両立の観点からはアルキル置換、芳香環置換又は非置換のナフトール類とジメトキシパラキシレンから合成されるナフトール・アラルキル樹脂のエポキシ化物を含有していることが好ましい。
【００１９】
ビフェニル型エポキシ樹脂としては、ビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂であれば特に限定されるものではないが、下記一般式（ＩＩ）で示されるエポキシ樹脂が好ましい。
【化３】
0005470692.tif 000004
【００２０】
（ここで、Ｒ１〜Ｒ８は水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基を示し、ぞれぞれが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。）
上記一般式（ＩＩ）で示されるビフェニル型エポキシ樹脂は、ビフェノール化合物にエピクロルヒドリンを公知の方法で反応させることによって得られる。前記一般式（ＩＩ）中のＲ１〜Ｒ８は、水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基であり、例えば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基；ビニル基、アリル基、ブテニル基等の炭素数１〜１０のアルケニル基；などが挙げられる。これらのなかでも水素原子又はメチル基が好ましい。このようなエポキシ樹脂としては、たとえば、４，４´‐ビス（２，３‐エポキシプロポキシ）ビフェニル又は４，４´‐ビス（２，３‐エポキシプロポキシ）‐３，３´，５，５´‐テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂、エピクロルヒドリンと４，４´‐ビフェノール又は４，４´‐（３，３´，５，５´‐テトラメチル）ビフェノールとを反応させて得られるエポキシ樹脂等が挙げられる。なかでも４，４´‐ビス（２，３‐エポキシプロポキシ）‐３，３´，５，５´‐テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂が好ましい。そのようなエポキシ樹脂は、ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ＹＸ‐４０００Ｈ、ＹＬ−６１２１Ｈが市販品として入手可能である。上記ビフェニル型エポキシ樹脂の配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量中２０質量％以上とすることが好ましく、３０質量％以上とすることがより好ましく、５０質量％以上とすることが特に好ましい。
【００２１】
チオジフェノール型エポキシ樹脂としては、たとえば下記一般式（ＩＩＩ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化４】
0005470692.tif 000005
【００２２】
（ここで、Ｒ１〜Ｒ８は水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基を示し、それぞれが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。）
上記一般式（ＩＩＩ）で示されるチオジフェノール型エポキシ樹脂は、チオジフェノール化合物にエピクロルヒドリンを公知の方法で反応させることによって得られる。一般式（ＩＩＩ）中のＲ１〜Ｒ８は、水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基であり、例えば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基；ビニル基、アリル基、ブテニル基等の炭素数１〜１０のアルケニル基；などが挙げられる。これらのなかでも水素原子、メチル基又はｔｅｒｔ−ブチル基が好ましい。このようなエポキシ樹脂としては、たとえば、４，４´‐ジヒドロキシジフェニルスルフィドのジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂、２，２´，５，５´‐テトラメチル‐４，４´‐ジヒドロキシジフェニルスルフィドのジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂、２，２´‐ジメチル‐４，４´‐ジヒドロキシ‐５，５´‐ジ‐ｔｅｒｔ‐ブチルジフェニルスルフィドのジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂等が挙げられ、なかでも２，２´‐ジメチル‐４，４´‐ジヒドロキシ‐５，５´‐ジ‐ｔｅｒｔ‐ブチルジフェニルスルフィドのジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂を主成分とするエポキシ樹脂が好ましい。そのようなエポキシ樹脂は、新日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ‐１２０ＴＥが市販品として入手可能である。上記チオジフェノール型エポキシ樹脂の配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量中２０質量％以上とすることが好ましく、３０質量％以上とすることがより好ましく、５０質量％以上とすることが特に好ましい。
【００２３】
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂は、たとえば下記一般式（ＩＶ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化５】
0005470692.tif 000006
【００２４】
（ここで、Ｒ１〜Ｒ８は水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基を示し、それぞれが同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の整数を示す。）
上記一般式（ＩＶ）で示されるビスフェノールＦ型エポキシ樹脂は、ビスフェノールＦ化合物にエピクロルヒドリンを公知の方法で反応させることによって得られる。一般式（ＩＶ）中のＲ１〜Ｒ８は、水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基であり、たとえば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基；ビニル基、アリル基、ブテニル基等の炭素数１〜１０のアルケニル基；などが挙げられる。これらのなかでも水素原子又はメチル基が好ましい。このようなエポキシ樹脂としては、たとえば、４，４´‐メチレンビス（２，６‐ジメチルフェノール）のジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂、４，４´‐メチレンビス（２，３，６‐トリメチルフェノール）のジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂、４，４´‐メチレンビスフェノールのジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂等が挙げられ、なかでも４，４´‐メチレンビス（２，６‐ジメチルフェノール）のジグリシジルエーテルを主成分とするエポキシ樹脂が好ましい。そのようなエポキシ樹脂は、新日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ‐８０ＸＹが市販品として入手可能である。上記ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量中２０質量％以上とすることが好ましく、３０質量％以上とすることがより好ましく、５０質量％以上とすることが特に好ましい。
【００２５】
ノボラック型エポキシ樹脂は、ノボラック型フェノール樹脂をエポキシ化したエポキシ樹脂であれば特に限定されるのではないが、たとえば下記一般式（Ｖ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化６】
0005470692.tif 000007
【００２６】
（ここで、Ｒは水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基を示し、ｎは０〜１０の整数を示す。）
上記一般式（Ｖ）で示されるノボラック型エポキシ樹脂は、ノボラック型フェノール樹脂にエピクロルヒドリンを反応させることによって容易に得られる。一般式（Ｖ）中のＲは、水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基であり、たとえば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基等の炭素数１〜１０のアルキル基；メトキシ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基等の炭素数１〜１０のアルコキシル基；などが好ましく、水素原子又はメチル基がより好ましい。ｎは０〜３の整数が好ましい。上記一般式（Ｖ）で示されるノボラック型エポキシ樹脂のなかでも、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂が好ましい。ノボラック型エポキシ樹脂を使用する場合、その配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量中２０質量％以上とすることが好ましく、３０質量％以上とすることがより好ましい。
【００２７】
ナフタレン型エポキシ樹脂は、たとえば下記一般式（ＶＩ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化７】
0005470692.tif 000008
【００２８】
（ここで、Ｒ１〜Ｒ３は水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１２の一価の炭化水素基を示し、それぞれが同一でも異なっていてもよい。ｐは１又は０で、ｍ、ｎはそれぞれ０〜１１の整数であって、（ｍ＋ｎ）が１〜１１の整数でかつ（ｍ＋ｐ）が１〜１２の整数となるよう選ばれる。ｉは０〜３の整数、ｊは０〜２の整数、ｋは０〜４の整数を示す。）
上記一般式（ＶＩ）で示されるナフタレン型エポキシ樹脂としては、ｍ個の構成単位及びｎ個の構成単位をランダムに含むランダム共重合体、交互に含む交互共重合体、規則的に含む共重合体、ブロック状に含むブロック共重合体が挙げられ、これらのいずれか１種を単独で用いても、２種以上を組合わせて用いてもよい。
【００２９】
トリフェニルメタン型エポキシ樹脂は、たとえば下記一般式（ＶＩＩ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化８】
0005470692.tif 000009
【００３０】
（ここで、Ｒは水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基を示し、ｎは１〜１０の整数を示す。）
上記一般式（ＶＩＩ）で示されるトリフェニルメタン型エポキシ樹脂としては特に制限はないが、サリチルアルデヒド型エポキシ樹脂が好ましい。
【００３１】
これらナフタレン型エポキシ樹脂及びトリフェニルメタン型エポキシ樹脂はいずれか１種を単独で用いても、両者を組合わせて用いてもよいが、その配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量中、組合せの合計量が２０質量％以上とすることが好ましく、３０質量％以上とすることがより好ましく、５０質量％以上とすることが特に好ましい。
【００３２】
フェノール・アラルキル樹脂のエポキシ化物は、たとえば下記一般式（ＶＩＩＩ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化９】
0005470692.tif 000010
【００３３】
（ここで、Ｒ１〜Ｒ９は水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１２の一価の炭化水素基を示し、それぞれが同一でも異なっていてもよい。ｉは０又は１〜３の整数を示し、ｎは０又は１〜１０の整数を示す。）
上記一般式（ＶＩＩＩ）で示されるビフェニレン骨格含有フェノール・アラルキル樹脂のエポキシ化物は、アルキル置換、芳香環置換又は非置換のフェノールとビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂にエピクロルヒドリンを公知の方法で反応させることによって得られる。一般式（ＶＩＩＩ）中のＲ１〜Ｒ９は、水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１２の一価の炭化水素基であり、たとえば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基等の鎖状アルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロペンテニル基、シクロヘキセニル基等の環状アルキル基；ベンジル基、フェネチル基等のアリール基置換アルキル基；メトキシ基置換アルキル基、エトキシ基置換アルキル基、ブトキシ基置換アルキル基等のアルコキシ基置換アルキル基；アミノアルキル基、ジメチルアミノアルキル基、ジエチルアミノアルキル基等のアミノ基置換アルキル基；水酸基置換アルキル基；フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基等の無置換アリール基；トリル基、ジメチルフェニル基、エチルフェニル基、ブチルフェニル基、ｔｅｒｔ−ブチルフェニル基、ジメチルナフチル基等のアルキル基置換アリール基；メトキシフェニル基、エトキシフェニル基、ブトキシフェニル基、ｔｅｒｔ−ブトキシフェニル基、メトキシナフチル基等のアルコキシ基置換アリール基；ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基等のアミノ基置換アリール基；水酸基置換アリール基；などが挙げられ、これらのなかでも水素原子又はメチル基が好ましい。また一般式（ＶＩＩＩ）中のｎは、平均で６以下がより好ましい。そのようなエポキシ樹脂は、日本化薬株式会社製商品名ＮＣ‐３０００Ｓが市販品として入手可能である。
【００３４】
また、上記一般式（ＶＩＩＩ）で示されるビフェニレン骨格含有フェノール・アラルキル樹脂のエポキシ化物は、難燃性と耐リフロー性、流動性の両立の観点からは上記一般式（ＩＩ）で示されるビフェニル型エポキシ樹脂と併用することが好ましく、なかでも上記一般式（ＶＩＩＩ）のＲ１〜Ｒ８が水素原子であるビフェニレン骨格含有フェノール・アラルキル樹脂のエポキシ化物と、上記一般式（ＩＩ）のＲ１〜Ｒ８が水素原子でｎ＝０であるビフェニル型エポキシ樹脂とを併用することがより好ましい。また、併用する場合の配合比（質量部）は、一般式（ＩＩ）で示されるビフェニル型エポキシ樹脂／一般式（ＶＩＩＩ）で示されるビフェニレン骨格含有フェノール・アラルキル樹脂＝５０／５０〜５／９５であることが好ましく、４０／６０〜１０／９０であることがより好ましく、３０／７０〜１５／８５であることが特に好ましい。このような配合比を満足する化合物は、ＣＥＲ−３０００Ｌ（日本化薬株式会社製商品名）等が市販品として入手可能である。
【００３５】
ナフトール・アラルキル樹脂のエポキシ化物は、たとえば下記一般式（ＩＸ）で示されるエポキシ樹脂等が挙げられる。
【化１０】
0005470692.tif 000011
【００３６】
（ここで、Ｒは水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１２の一価の炭化水素基を示し、それぞれが同一でも異なっていてもよい。Ｘは芳香環を含む二価の有機基を示す。ｉは０〜３の整数を示し、ｎは０〜１０の整数を示す。）
一般式（ＩＸ）中のＸは、芳香環を含む二価の有機基であり、たとえばフェニレン基、ビフェニレン基、ナフチレン基等のアリーレン基；トリレン基等のアルキル基置換アリーレン基；アルコキシル基置換アリーレン基；アラルキル基置換アリーレン基；ベンジル基、フェネチル基等のアラルキル基などから得られる二価の基；キシリレン基等のアリーレン基を含む二価の基；などが挙げられ、これらのなかでも、難燃性及び保存安定性の両立の観点からはフェニレン基、ビフェニレン基が好ましい。
【００３７】
上記一般式（ＩＸ）で示されるナフトール・アラルキル樹脂のエポキシ化物は、アルキル置換、芳香環置換又は非置換のナフトールとジメトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるナフトール・アラルキル樹脂にエピクロルヒドリンを公知の方法で反応させることによって得られる。一般式（ＩＸ）中のＲは水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１２の一価の炭化水素基であり、たとえば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基等の鎖状アルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロペンテニル基、シクロヘキセニル基等の環状アルキル基；ベンジル基、フェネチル基等のアリール基置換アルキル基；メトキシ基置換アルキル基、エトキシ基置換アルキル基、ブトキシ基置換アルキル基等のアルコキシ基置換アルキル基；アミノアルキル基、ジメチルアミノアルキル基、ジエチルアミノアルキル基等のアミノ基置換アルキル基；水酸基置換アルキル基；フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基等の無置換アリール基；トリル基、ジメチルフェニル基、エチルフェニル基、ブチルフェニル基、ｔｅｒｔ−ブチルフェニル基、ジメチルナフチル基等のアルキル基置換アリール基；メトキシフェニル基、エトキシフェニル基、ブトキシフェニル基、ｔｅｒｔ−ブトキシフェニル基、メトキシナフチル基等のアルコキシ基置換アリール基；ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基等のアミノ基置換アリール基；水酸基置換アリール基；などが挙げられ、これらのなかでも水素原子又はメチル基が好ましい。そのようなナフトール・アラルキル樹脂のエポキシ化物としては、下記一般式（Ｘ）又は（ＸＩ）で示されるナフトール・アラルキル樹脂のエポキシ化物が例示される。下記一般式（Ｘ）又は（ＸＩ）中、ｎは０〜１０の整数を示し、平均で６以下が好ましい。下記一般式（Ｘ）で示されるナフトール・アラルキル樹脂のエポキシ化物は、新日鐵化学株式会社製商品名ＥＳＮ‐３７５が市販品として入手可能であり、下記一般式（ＸＩ）で示されるナフトール・アラルキル樹脂のエポキシ化物は、新日鐵化学株式会社製商品名ＥＳＮ‐１７５が市販品として入手可能である。
【００３８】
上記ナフトール・アラルキル樹脂のエポキシ化物の配合量は、その性能を発揮するためにエポキシ樹脂全量中２０質量％以上とすることが好ましく、３０質量％以上とすることがより好ましく、５０質量％以上とすることが特に好ましい。
【化１１】
0005470692.tif 000012
【化１２】
0005470692.tif 000013
【００３９】
上記のビフェニル型エポキシ樹脂、チオジフェノール型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、フェノール・アラルキル樹脂のエポキシ化物及びナフトール・アラルキル樹脂のエポキシ化物は、いずれか１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよい。２種以上を組み合わせて用いる場合の配合量は、エポキシ樹脂全量中、組合せの合計量が５０質量％以上とすることが好ましく、６０質量％以上とすることがより好ましく、８０質量％以上とすることが特に好ましい。
【００４０】
（Ｂ）硬化剤
本発明において用いられる（Ｂ）硬化剤は、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般的に使用されているもので特に制限はないが、たとえば、フェノール、クレゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、フェニルフェノール、チオジフェノール、アミノフェノール等のフェノール類及び／又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等のアルデヒド基を有する化合物とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂；
フェノール類及び／又はナフトール類とジメトキシパラキシレン又はビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂等のアラルキル型フェノール樹脂；
フェノールノボラック構造とフェノール・アラルキル構造がランダム、ブロック又は交互に繰り返された共重合型フェノール・アラルキル樹脂；
パラキシリレン及び／又はメタキシリレン変性フェノール樹脂；
メラミン変性フェノール樹脂；
テルペン変性フェノール樹脂；
ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂；
シクロペンタジエン変性フェノール樹脂；
多環芳香環変性フェノール樹脂；
トリフェニルメタン型フェノール樹脂；などが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよい。
【００４１】
これらのなかでも、流動性、難燃性及び耐リフロー性の観点からはフェノール・アラルキル樹脂、共重合型フェノール・アラルキル樹脂及びナフトール・アラルキル樹脂が好ましく、耐熱性、低膨張率及び低そり性の観点からはトリフェニルメタン型フェノール樹脂が好ましく、硬化性の観点からはノボラック型フェノール樹脂が好ましい。また、本発明における（Ｂ）硬化剤は、これらのフェノール樹脂の少なくとも１種を含有していることが好ましい。
【００４２】
フェノール・アラルキル樹脂は、たとえば下記一般式（ＸＩＩ）で示される樹脂が挙げられる。
【化１３】
0005470692.tif 000014
【００４３】
（ここで、Ｒは水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１２の一価の炭化水素基を示し、それぞれが同一でも異なっていてもよい。Ｘは芳香環を含む二価の有機基を示す。ｉは０〜３の整数を示し、ｎは０〜１０の整数を示す。）
上記一般式（ＸＩＩ）中のＲは水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１２の一価の炭化水素基であり、たとえば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基等の鎖状アルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロペンテニル基、シクロヘキセニル基等の環状アルキル基；ベンジル基、フェネチル基等のアリール基置換アルキル基；メトキシ基置換アルキル基、エトキシ基置換アルキル基、ブトキシ基置換アルキル基等のアルコキシ基置換アルキル基；アミノアルキル基、ジメチルアミノアルキル基、ジエチルアミノアルキル基等のアミノ基置換アルキル基；水酸基置換アルキル基；フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基等の無置換アリール基；トリル基、ジメチルフェニル基、エチルフェニル基、ブチルフェニル基、ｔｅｒｔ−ブチルフェニル基、ジメチルナフチル基等のアルキル基置換アリール基；メトキシフェニル基、エトキシフェニル基、ブトキシフェニル基、ｔｅｒｔ−ブトキシフェニル基、メトキシナフチル基等のアルコキシ基置換アリール基；ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基等のアミノ基置換アリール基；水酸基置換アリール基；などが挙げられ、これらのなかでも水素原子又はメチル基が好ましい。
【００４４】
また、Ｘは芳香環を含む二価の有機基であり、たとえば、フェニレン基、ビフェニレン基、ナフチレン基等のアリーレン基；トリレン基等のアルキル基置換アリーレン基；アルコキシル基置換アリーレン基；ベンジル基、フェネチル基等のアラルキル基から得られる二価の基；アラルキル基置換アリーレン基；キシリレン基等のアリーレン基を含む二価の基；などが挙げられる。これらのなかでも、難燃性と耐リフロー性の両立の観点からは置換又は非置換のビフェニレン基が好ましく、例えば下記一般式（ＸＩＩＩ）で示されるフェノール・アラルキル樹脂が好ましく、難燃性、流動性と硬化性の両立の観点からは置換又は非置換のフェニレン基が好ましく、例えば下記一般式（ＸＩＶ）で示されるフェノール・アラルキル樹脂が挙げられる。下記一般式（ＸＩＩＩ）または一般式（ＸＩＶ）中、ｎは０〜１０の整数を示し、平均で６以下が好ましい。
【化１４】
0005470692.tif 000015
【化１５】
0005470692.tif 000016
【００４５】
上記一般式（ＸＩＩＩ）で示されるフェノール・アラルキル樹脂は、明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ‐７８５１が市販品として入手可能であり、一般式（ＸＩＶ）で示されるフェノール・アラルキル樹脂は、三井化学株式会社製商品名ＸＬＣが市販品として入手可能である。
【００４６】
フェノール・アラルキル樹脂の配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量中２０質量％以上とすることが好ましく、３０質量％以上とすることがより好ましく、５０質量％以上とすることが特に好ましい。
【００４７】
ナフトール・アラルキル樹脂は、たとえば下記一般式（ＸＶ）で示される樹脂が挙げられる。
【化１６】
0005470692.tif 000017
【００４８】
（ここで、Ｒは水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１２の一価の炭化水素基を示し、それぞれが同一でも異なっていてもよい。Ｘは芳香環を含む二価の有機基を示す。ｉは０〜３の整数を示し、ｎは０〜１０の整数を示す。）
上記一般式（ＸＶ）中のＲは水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１２の一価の炭化水素基であり、たとえば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基等の鎖状アルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロペンテニル基、シクロヘキセニル基等の環状アルキル基；ベンジル基、フェネチル基等のアリール基置換アルキル基；メトキシ基置換アルキル基、エトキシ基置換アルキル基、ブトキシ基置換アルキル基等のアルコキシ基置換アルキル基；アミノアルキル基、ジメチルアミノアルキル基、ジエチルアミノアルキル基等のアミノ基置換アルキル基；水酸基置換アルキル基；フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基等の無置換アリール基；トリル基、ジメチルフェニル基、エチルフェニル基、ブチルフェニル基、ｔｅｒｔ−ブチルフェニル基、ジメチルナフチル基等のアルキル基置換アリール基；メトキシフェニル基、エトキシフェニル基、ブトキシフェニル基、ｔｅｒｔ−ブトキシフェニル基、メトキシナフチル基等のアルコキシ基置換アリール基；ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基等のアミノ基置換アリール基；水酸基置換アリール基；などが挙げられ、これらのなかでも水素原子又はメチル基が好ましい。
【００４９】
また、Ｘは芳香環を含む二価の有機基であり、たとえばフェニレン基、ビフェニレン基、ナフチレン基等のアリーレン基；トリレン基等のアルキル基置換アリーレン基；アルコキシル基置換アリーレン基；アラルキル基置換アリーレン基；ベンジル基、フェネチル基等のアラルキル基から得られる二価の基；キシリレン基等のアリーレン基を含む二価の基；などが挙げられ、これらのなかでも、保存安定性と難燃性の観点からは置換又は非置換のフェニレン基及びビフェニレン基が好ましく、フェニレン基がより好ましく、たとえば下記一般式（ＸＶＩ）及び（ＸＶＩＩ）で示されるナフトール・アラルキル樹脂が挙げられる。下記一般式（ＸＶＩ）及び（ＸＶＩＩ）中、ｎは０又は１〜１０の整数を示し、平均で６以下がより好ましい。
【化１７】
0005470692.tif 000018
【化１８】
0005470692.tif 000019
【００５０】
上記一般式（ＸＶＩ）で示されるナフトール・アラルキル樹脂は、新日鐵化学株式会社製商品名ＳＮ‐４７５が市販品として入手可能である。また、上記一般式（ＸＶＩＩ）で示されるナフトール・アラルキル樹脂は、新日鐵化学株式会社製商品名ＳＮ‐１７０が市販品として入手可能である。上記ナフトール・アラルキル樹脂の配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量中２０質量％以上とすることが好ましく、３０質量％以上とすることがより好ましく、５０質量％以上とすることが特に好ましい。
【００５１】
上記一般式（ＸＩＩ）で示されるフェノール・アラルキル樹脂又は一般式（ＸＶ）で示されるナフトール・アラルキル樹脂は、難燃性の観点からその一部又は全部がアセナフチレンと予備混合されていることが好ましい。アセナフチレンはアセナフテンを脱水素して得ることができるが、市販品を用いてもよい。また、アセナフチレンの代わりにアセナフチレンの重合物又はアセナフチレンと他の芳香族オレフィンとの共重合物を用いることもできる。アセナフチレンの重合物又はアセナフチレンと他の芳香族オレフィンとの共重合物を得る方法としては、ラジカル重合、カチオン重合、アニオン重合等を用いる方法が挙げられる。また、重合に際しては従来公知の触媒を用いることができるが、触媒を使用せずに加熱だけで行うこともできる。この際、重合温度は８０〜１６０℃が好ましく、９０〜１５０℃がより好ましい。得られるアセナフチレンの重合物又はアセナフチレンと他の芳香族オレフィンとの共重合物の軟化点は、６０〜１５０℃が好ましく、７０〜１３０℃がより好ましい。前記軟化点が６０℃より低いと成形時の染み出しにより成形性が低下する傾向にあり、１５０℃より高いとエポキシ樹脂との相溶性が低下する傾向にある。アセナフチレンと共重合させる他の芳香族オレフィンとしては、スチレン、α‐メチルスチレン、インデン、ベンゾチオフェン、ベンゾフラン、ビニルナフタレン、ビニルビフェニル又はそれらのアルキル置換体等が挙げられる。また、上記芳香族オレフィン以外に本発明の効果に支障の無い範囲で脂肪族オレフィンを併用することもできる。脂肪族オレフィンとしては、（メタ）アクリル酸及びそれらのエステル、無水マレイン酸、無水イタコン酸、フマル酸及びそれらのエステル等が挙げられる。これら脂肪族オレフィンの使用量は重合モノマー全量中２０質量％以下が好ましく、９質量％以下がより好ましい。
【００５２】
上記一般式（ＸＩＩ）で示されるフェノール・アラルキル樹脂又は一般式（ＸＶ）で示されるナフトール・アラルキル樹脂の一部又は全部とアセナフチレンとの予備混合の方法としては、当該フェノール・アラルキル樹脂及びアセナフチレンをそれぞれ微細に粉砕し固体状態のままミキサー等で混合する方法、当該フェノール・アラルキル樹脂及びアセナフチレンを溶媒に均一に溶解させた後、溶媒を除去する方法、当該フェノール・アラルキル樹脂及び／又はアセナフチレンの軟化点以上の温度で両者を溶融混合する方法等が挙げられるが、均一な混合物が得られて不純物の混入が少ない点で溶融混合法が好ましい。前記の方法により予備混合物（アセナフチレンで変性したフェノール・アラルキル樹脂）が、製造される。溶融混合は、フェノール・アラルキル樹脂及び／又はアセナフチレンの軟化点以上の温度であれば制限はないが、１００〜２５０℃が好ましく、１２０〜２００℃がより好ましい。また、溶融混合はフェノール・アラルキル樹脂及びアセナフチレンが均一に混合すれば混合時間に制限はないが、１〜２０時間が好ましく、２〜１５時間がより好ましい。フェノール・アラルキル樹脂とアセナフチレンを予備混合する場合、混合中にアセナフチレンが重合もしくはフェノール・アラルキル樹脂と反応しても構わない。
【００５３】
トリフェニルメタン型フェノール樹脂は、たとえば下記一般式（ＸＶＩＩＩ）で示されるフェノール樹脂等が挙げられる。
【化１９】
0005470692.tif 000020
【００５４】
（ここで、Ｒは水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基を示し、ｎは０〜１０の整数を示す。）
上記一般式（ＸＶＩＩＩ）中のＲは水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基であり、たとえば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等のアルキル基；ビニル基、アリル基、ブテニル基等のアルケニル基；ハロゲン化アルキル基；アミノ基置換アルキル基；メルカプト基置換アルキル基；などが挙げられ、これらのなかでもメチル基、エチル基等のアルキル基及び水素原子が好ましく、メチル基及び水素原子がより好ましい。トリフェニルメタン型フェノール樹脂の配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量中３０質量％以上とすることが好ましく、５０質量％以上とすることがより好ましい。
【００５５】
ノボラック型フェノール樹脂は、たとえば下記一般式（ＸＩＸ）で示されるフェノール樹脂等のノボラック型フェノール樹脂、クレゾールノボラック樹脂等が挙げられ、なかでも下記一般式（ＸＩＸ）で示されるノボラック型フェノール樹脂が好ましい。
【化２０】
0005470692.tif 000021
【００５６】
（ここで、Ｒは水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基を示し、ｉは０〜３の整数を示し、ｎは０〜１０の整数を示す。）
上記一般式（ＸＩＸ）中のＲ水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１０の一価の炭化水素基であり、たとえば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等のアルキル基；ビニル基、アリル基、ブテニル基等のアルケニル基；ハロゲン化アルキル基；アミノ基置換アルキル基；メルカプト基置換アルキル基；などが挙げられ、これらのなかでもメチル基、エチル基等のアルキル基及び水素原子が好ましく、水素原子がより好ましい。また、ｎの平均値は０〜８であることが好ましい。ノボラック型フェノール樹脂の配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量中３０質量％以上とすることが好ましく、５０質量％以上とすることがより好ましい。
【００５７】
共重合型フェノール・アラルキル樹脂は、たとえば下記一般式（ＸＸ）で示されるフェノール樹脂が挙げられる。
【化２１】
0005470692.tif 000022
【００５８】
（ここで、Ｒは水素原子又は置換基を有していてもよい炭素数１〜１２の一価の炭化水素基及び水酸基から選ばれ、それぞれが同一でも異なっていてもよい。またＸは芳香環を含む二価の基を示す。ｎ及びｍは０又は１〜１０の整数を示す。）
上記一般式（ＸＸ）中のＲは水素原子、置換基を有していてもよい炭素数１〜１２の一価の炭化水素基又は水酸基であり、たとえば、水素原子；メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基等の鎖状アルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロペンテニル基、シクロヘキセニル基等の環状アルキル基；ベンジル基、フェネチル基等のアリール基置換アルキル基；メトキシ基置換アルキル基、エトキシ基置換アルキル基、ブトキシ基置換アルキル基等のアルコキシ基置換アルキル基；アミノアルキル基、ジメチルアミノアルキル基、ジエチルアミノアルキル基等のアミノ基置換アルキル基；水酸基置換アルキル基；フェニル基、ナフチル基、ビフェニル基等の無置換アリール基；トリル基、ジメチルフェニル基、エチルフェニル基、ブチルフェニル基、ｔｅｒｔ−ブチルフェニル基、ジメチルナフチル基等のアルキル基置換アリール基；メトキシフェニル基、エトキシフェニル基、ブトキシフェニル基、ｔｅｒｔ−ブトキシフェニル基、メトキシナフチル基等のアルコキシ基置換アリール基；ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基等のアミノ基置換アリール基；水酸基置換アリール基；などが挙げられ、これらのなかでも水素原子又はメチル基が好ましい。ｎ及びｍは０〜１０の整数を示し、平均で６以下が好ましい。
【００５９】
上記一般式（ＸＸ）中のＸは芳香環を含む二価の基であり、たとえばフェニレン基、ビフェニレン基、ナフチレン基等のアリーレン基；トリレン基等のアルキル基置換アリーレン基；アルコキシル基置換アリーレン基；アラルキル基置換アリーレン基；ベンジル基、フェネチル基等のアラルキル基から得られる二価の基；キシリレン基等のアリーレン基を含む二価の基；などが挙げられ、これらのなかでも、保存安定性と難燃性の観点からは置換又は非置換のフェニレン基及びビフェニレン基が好ましい。
【００６０】
一般式（ＸＸ）で示される共重合型フェノール・アラルキル樹脂は、ＨＥ−５１０（住金エア・ウォーター・ケミカル株式会社製商品名）等が市販品として入手可能である。共重合型フェノール・アラルキル樹脂の配合量は、その性能を発揮するために硬化剤全量中３０質量％以上とすることが好ましく、５０質量％以上とすることがより好ましい。
【００６１】
上記のフェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、トリフェニルメタン型フェノール樹脂、ノボラック型フェノール樹脂及び共重合型フェノール・アラルキル樹脂は、いずれか１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよいが、２種以上を組み合わせて用いる場合の配合量は、フェノール樹脂全量中、組合せの合計量が５０質量％以上であることが好ましく、６０質量％以上であることがより好ましく、８０質量％以上であることが特に好ましい。
【００６２】
本発明において、（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｂ）硬化剤との当量比、すなわちエポキシ樹脂中のエポキシ基数に対する硬化剤中の水酸基数の比（硬化剤中の水酸基数／エポキシ樹脂中のエポキシ基数）は、特に制限はないが、それぞれの未反応分を少なく抑えるために０．５〜２であることが好ましく、０．６〜１．３であることがより好ましい。成形性、耐半田リフロー性に優れる封止用エポキシ樹脂成形材料を得るためには、前記当量比は０．８〜１．２であることがさらに好ましい。
【００６３】
（Ｃ）硬化促進剤
本発明において用いられる（Ｃ）硬化促進剤としては、封止用エポキシ樹脂成形材料で一般に使用されているものであれば特に限定はない。たとえば、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７、１，５−ジアザビシクロ［４．３．０］ノネン−５、５，６−ジブチルアミノ−１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７等のシクロアミジン化合物；及びこれらの化合物に無水マレイン酸、１，４−ベンゾキノン、２，５−トルキノン、１，４−ナフトキノン、２，３−ジメチルベンゾキノン、２，６−ジメチルベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−５−メチル−１，４ベンゾキノン、２，３−ジメトキシ−１，４−ベンゾキノン、フェニル−１，４−ベンゾキノン等のキノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有する化合物；ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の三級アミン類及びこれらの誘導体；２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２―フェニル−４−メチルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール等のイミダゾール類及びこれらの誘導体；トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等の有機ホスフィン類；及びこれらのホスフィン類に無水マレイン酸、上記キノン化合物、ジアゾフェニルメタン、フェノール樹脂等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有するリン化合物；テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウムエチルトリフェニルボレート、テトラブチルホスホニウムテトラブチルボレート等のテトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート；２−エチル−４−メチルイミダゾール・テトラフェニルボレート、Ｎ−メチルモルホリン・テトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩及びこれらの誘導体；などが挙げられる。これら硬化促進剤は１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００６４】
上記硬化促進剤のなかでも、硬化性及び流動性の観点からは第三ホスフィンとキノン化合物との付加物が好ましく、保存安定性の観点からはシクロアミジン化合物とフェノール樹脂との付加物が好ましく、ジアザビシクロウンデセンのノボラック型フェノール樹脂塩がより好ましい。これらの硬化促進剤の配合量は、硬化促進剤全量中、組合せの合計量が６０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましい。
【００６５】
第三ホスフィンとキノン化合物との付加物に用いられる第三ホスフィンとしては特に制限はないが、たとえば、ジブチルフェニルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、エチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリス（４−メチルフェニル）ホスフィン、トリス（４−エチルフェニル）ホスフィン、トリス（４−プロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４−ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（イソプロピルフェニル）ホスフィン、トリス（ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４−ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６−ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６−トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６−ジメチル−４−エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４−メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４−エトキシフェニル）ホスフィン等のアリール基を有する第三ホスフィンが挙げられ、成形性の点からはトリフェニルホスフィンが好ましい。
【００６６】
また、第三ホスフィンとキノン化合物との付加物に用いられるキノン化合物としては特に制限はないが、たとえば、ｏ−ベンゾキノン、ｐ−ベンゾキノン、ジフェノキノン、１，４−ナフトキノン、アントラキノン等が挙げられ、耐湿性又は保存安定性の観点からはｐ−ベンゾキノンが好ましい。
【００６７】
硬化促進剤の配合量は、硬化促進効果が達成される量であれば特に限定されるものではないが、（Ａ）エポキシ樹脂と（Ｂ）硬化剤の合計量１００質量部に対して０．１〜１０質量部であることが好ましく、０．３〜５質量部であることがより好ましい。前記硬化促進剤の配合量が０．１質量部未満では短時間で硬化させることが困難となり、１０質量部を超えると硬化速度が早すぎて良好な成形品が得られない傾向がある。
【００６８】
（Ｄ）無機充てん剤
本発明において用いられる（Ｄ）無機充てん剤は、吸湿性の低減、線膨張係数の低減、熱伝導性の向上及び強度の向上のために封止用エポキシ樹脂成形材料に配合されるものであり、封止用エポキシ樹脂成形材料に一般に使用されているものであれば特に制限されるものではない。例えば、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、チタン酸カリウム、炭化珪素、窒化珪素、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア、ジルコン、フォステライト、ステアタイト、スピネル、ムライト、チタニア等の粉体、又はこれらを球形化したビーズ、ガラス繊維などが挙げられ、これらを単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。これらのなかでも、線膨張係数の低減の観点からは溶融シリカが、熱伝導性の向上の観点からはアルミナが好ましい。無機充てん剤の形状は、封止用エポキシ樹脂成形材料の成形時の流動性及び金型摩耗性の点から球形が好ましい。特にコストと性能のバランスの観点からは球形状の溶融シリカが好ましい。
【００６９】
無機充てん剤の配合量は、難燃性、成形性、吸湿性の低減、線膨張係数の低減及び強度の向上の観点から、封止用エポキシ樹脂成形材料中、７０〜９５質量％が好ましく、吸湿性の低減、線膨張係数の低減の観点から、８５〜９５質量％がより好ましい。前記無機充てん剤の配合量が７０質量％未満では、難燃性及び耐リフロー性が低下する傾向があり、９５質量％を超えると流動性が不足する傾向がある。
【００７０】
また（Ｄ）無機充てん剤は、（Ｅ）アルコキシシラン重合体及び／又は（Ｆ）シラン化合物とあらかじめ混合し、加熱等により処理されていても良い。
【００７１】
（Ｅ）アルコキシシラン重合体
本発明で用いられる（Ｅ）アルコキシシラン重合体は、下記一般式（Ｉ）で示されるアルコキシシラン化合物を単独でまたは２種以上を用いて、アルコキシシラン化合物のアルコキシシリル基部分を重合することにより得られる重合体である。
【００７２】
（Ｅ）アルコキシシラン重合体が共重合体の場合、下記一般式（Ｉ）で示されるアルコキシシラン化合物をランダムに含むランダム共重合体、交互に含む交互共重合体、規則的に含む共重合体、ブロック状に含むブロック共重合体などが挙げられる。これら共重合体は、いずれか１種を単独で用いても、２種以上を組合わせて用いてもよい。
【００７３】
また（Ｅ）アルコキシシラン重合体の分子構造としては、直鎖状でも枝分かれをしていてもよい。これら異なる分子構造のアルコキシシラン重合体は、いずれか１種を単独で用いても、２種以上組合わせて用いてもよい。
【化２２】
0005470692.tif 000023
【００７４】
（式（Ｉ）で、Ｒ１は−Ｎ＝Ｃ＝Ｏ基、−ＳＨ基、アミノ基、置換基を有していてもよい複素環を含む炭化水素基、及び置換基を有していてもよい２価又は３価のヘテロ原子を介して結合された有機基のうちのいずれかを示し、Ｒ２は炭素数１〜６の炭化水素基を示し、Ｒ３はメチル基又はエチル基を示し、Ｒ４は水素原子又はメチル基を示し、ｍは２または３を示す。）
Ｒ１の具体例としては、−Ｎ＝Ｃ＝Ｏ基；−ＳＨ基；アミノ基；３，４−エポキシシクロヘキシル基などの複素環を含む炭化水素基；メタクリレート基、アクリレート基、グリシジルエーテル基、アニリノ基、アミノエチル基などで置換された一置換アミノ基などの２価又は３価のヘテロ原子を介して結合された有機基；これらの水素原子は塩素原子、臭素原子、メチル基、エチル基等のアルキルキル基、アミノ基、水酸基、アリル基、アリール基、ニトロ基等の有機基などによって置換されていてもよい。特に、入手しやすさの観点からは、エポキシ基、メタクリロイルオキシ基、アクリロイルオキシ基、アミノ基、メルカプト基、イソシアネート基が好ましい。
【００７５】
Ｒ２の具体例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、イソプロピル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基などが挙げられ、これらの中でも炭素数１〜３の低級アルキル基が好ましい。
【００７６】
上記一般式（Ｉ）で示される化合物の具体例としては、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、イソシアネートプロピルトリメトキシシラン、イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリエトキシシラン、等のシラン系化合物；などが挙げられる。これらの１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００７７】
上記一般式（Ｉ）で示されるアルコキシシラン化合物の中でも、流動性と耐リフロー性の両立の観点からはγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン及びγ−アクリロキシプロピルトリメトキシシランが好ましい。
【００７８】
上記一般式（Ｉ）で示されるアルコキシシラン化合物のアルコキシシリル基部分を重合することにより得られる（Ｅ）アルコキシシラン重合体は、下記一般式（Ｉａ）、（Ｉｂ）及び（Ｉｃ）で示される繰り返し単位のうち少なくとも一種を有する重合体である。なお、（Ｅ）アルコキシシラン重合体の末端構造は−ＯＲ３、又は−Ｒ３である。
【化２３】
0005470692.tif 000024
【００７９】
一般式（Ｉａ）、（Ｉｂ）、（Ｉｃ）中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４は上記一般式（Ｉ）と同様のものを示し、ｐ、ｑ、ｒは０〜１０の整数を示し、ｐ＋ｑ＋ｒは２〜１０の整数を示す。
【００８０】
前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）は、本発明の効果が達成される範囲内であれば特に制限は無いが、アルコキシシラン重合体のハンドリング性、封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性及び硬化性の両立の観点から重量平均分子量（Ｍｗ）は３０００以下が好ましく、２０００以下がより好ましい。ここで、重量平均分子量（Ｍｗ）はゲルパーミエーションクロマトグラフィー法（ＧＰＣ）により標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定することで求められる。本発明において、上記重量平均分子量（Ｍｗ）は、ＧＰＣとしてポンプ（株式会社日立製作所製Ｌ−６２００型）、カラム（ＴＳＫｇｅｌ−Ｇ５０００ＨＸＬおよびＴＳＫｇｅｌ−Ｇ２０００ＨＸＬ、いずれも東ソー株式会社製商品名）、検出器（株式会社日立製作所製Ｌ−３３００ＲＩ型）を用い、テトラヒドロフランを溶離液として温度３０℃、流量１．０ｍｌ／ｍｉｎの条件で測定した結果を参照する。
【００８１】
前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体のＭｗ／Ｍｎは、流動性と硬化性の両立の観点から、１．１〜４．０であることが好ましく、１．１〜３．０であることがより好ましい。
【００８２】
また、前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体がエポキシ基を有する場合は、流動性、硬化性及び接着性のバランスの観点から、エポキシ当量が２００〜６００であることが好ましく、２００〜５００であることがより好ましい。
（Ｅ）アルコキシシラン重合体の配合量は、封止用エポキシ樹脂成形材料の成形性及び接着性の観点から封止用エポキシ樹脂成形材料総量に対して、０．０６〜１．１質量％である。前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体の配合量が０．０６質量％未満では封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性が不充分となり、各種パッケージ部材との接着性が低下してしまう。前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体の配合量が１．１質量％を超える場合には封止用エポキシ樹脂成形材料の流動性は向上するが、耐リフロー性の大幅な低下及びボイド等の成形不良が発生する。前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体の配合量は、０．１〜０．９質量％であることが好ましく、０．１５〜０．７質量％であることがより好ましい。
【００８３】
また（Ｅ）アルコキシシラン重合体は、（Ｅ）アルコキシシラン重合体中のアルコキシ基を加水分解して使用してもよい。
【００８４】
本発明で用いられる（Ｅ）アルコキシシラン重合体の製造方法は本発明の効果が達成される範囲内であれば特に制限は無いが、酸性触媒と水の存在下、アルコキシシラン化合物のアルコキシ基の加水分解に続く脱水縮合反応によりアルコキシシラン重合体を得る方法が挙げられる。酸性触媒としては蓚酸、酢酸等の有機酸、陽イオン交換樹脂、ポリテトラフルオロエチレンとパーフルオロスルホン酸共重合体、活性白土、硫酸ジルコニア、ゼオライトなどが挙げられる。これら酸性触媒のなかでも、アルコキシシラン重合体の分子量の制御及び保存安定性の観点からは陽イオン交換樹脂及び活性白土が好ましい。アルコキシシラン重合体の製造を妨げない範囲でメタノール、エタノール、アセトン、２−ブタノン、テトラヒドロフラン又はトルエン等の溶媒を使用しても良い。反応条件は適宜選択されるが、通常、反応温度は２０〜１５０℃、反応時間は１〜１２時間である。
【００８５】
（Ｆ）シラン化合物
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は、前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体とは異なる（Ｆ）シラン化合物を含有してもよい。（Ｆ）シラン化合物は有機ケイ素化合物でありモノマーである。（Ｆ）シラン化合物の具体例としては、エポキシシラン、メルカプトシラン、アミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン等の各種シラン系化合物であり、なお、（Ｆ）シラン化合物は、前記（Ｅ）アルコキシシラン重合体の原料であるアルコキシシラン化合物と重複してもよい。
【００８６】
これらを例示すると、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルジメチルメトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルジメチルエトキシシラン、γ−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、γ−アクリロキシプロピルトリエトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルジメチルメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルジメチルエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−［ビス（β−ヒドロキシエチル）］アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（トリメトキシシリルプロピル）エチレンジアミン、イソシアネートプロピルトリメトキシシラン、イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ジフェニルシランジオール、トリフェニルメトキシシラン、トリフェニルエトキシシラン、トリフェニルシラノール、Ｎ−β−（Ｎ−ビニルベンジルアミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、ヘキサメチルジシラン、γ−アニリノプロピルトリメトキシシラン、γ−アニリノプロピルトリエトキシシラン、２−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−（３−トリエトキシシリルプロピル）フェニルイミン、３−（３−（トリエトキシシリル）プロピルアミノ）−Ｎ，Ｎ−ジメチルプロピオンアミド、Ｎ−トリエトキシシリルプロピル−β−アラニンメチルエステル、３−（トリエトキシシリルプロピル）ジヒドロ−３，５−フランジオン、ビス（トリメトキシシリル）ベンゼン等のシラン系化合物、１Ｈ−イミダゾール、２−アルキルイミダゾール、２，４−ジアルキルイミダゾール、４−ビニルイミダゾール等のイミダゾール化合物とγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン等のγ−グリシドキシプロピルアルコキシシランの反応物であるイミダゾール系シラン化合物が挙げられる。これらの１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００８７】
前記（Ｆ）シラン化合物の配合量は、成形性及び接着性の観点から封止用エポキシ樹脂成形材料総量に対して、０．０６〜２質量％であることが好ましく、０．１〜０．７５質量％であることがより好ましく、０．２〜０．７質量％であることが特に好ましい。前記（Ｆ）シラン化合物の配合量が０．０６質量％未満では各種パッケージ部材との接着性が低下する傾向にあり、２質量％を超える場合にはボイド等の成形不良が発生しやすい傾向がある。
【００８８】
（カップリング剤）
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、従来公知のカップリング剤を配合してもよい。カップリング剤としては、たとえば、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシル）ホスファイトチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート等のチタネート系カップリング剤；アルミニウムキレート類；アルミニウム／ジルコニウム系化合物；等が挙げられ、これらの１種を単独で用いても２種以上を組み合わせて用いてもよい。カップリング剤の配合量は、成形性及び接着性の観点から封止用エポキシ樹脂成形材料総量に対して、０．０６〜２質量％であることが好ましく、０．１〜０．７５質量％であることがより好ましく、０．２〜０．７質量％であることが特に好ましい。前記カップリング剤の配合量が０．０６質量％未満では各種パッケージ部材との接着性が低下する傾向にあり、２質量％を超える場合にはボイド等の成形不良が発生しやすい傾向がある。
【００８９】
（陰イオン交換体）
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、ＩＣの耐湿性及び高温放置特性を向上させる目的で陰イオン交換体を必要に応じて配合することができる。陰イオン交換体としては特に制限はなく、従来公知のものを用いることができるが、たとえば、ハイドロタルサイト類や、マグネシウム、アルミニウム、チタン、ジルコニウム、ビスマスから選ばれる元素の含水酸化物等が挙げられ、これらを単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。これらのなかでも、下記組成式（ＸＸＩ）で示されるハイドロタルサイトが好ましい。
【００９０】
Ｍｇ１−ＸＡｌｘ（ＯＨ）２（ＣＯ３）ｘ／２・ｍＨ２Ｏ    （ＸＸＩ）
（式（ＸＸＩ）中、０＜Ｘ≦０．５、ｍは正の数を示す。）
陰イオン交換体の配合量は、ハロゲンイオンなどの陰イオンを捕捉できる十分な量であれば特に限定されるものではないが、（Ａ）エポキシ樹脂１００質量部に対して、０．１〜３０質量部であることが好ましく、１〜５質量部であることがより好ましい。
【００９１】
（接着促進剤）
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、接着性をより向上させるために、必要に応じて接着促進剤を用いることができる。接着促進剤としては、たとえば、イミダゾール、トリアゾール、テトラゾール、トリアジン等及びこれらの誘導体、アントラニル酸、没食子酸、マロン酸、リンゴ酸、マレイン酸、アミノフェノール、キノリン等及びこれらの誘導体、脂肪族酸アミド化合物、ジチオカルバミン酸塩、チアジアゾール誘導体などが挙げられ、これらの１種を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【００９２】
（離型剤）
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、必要に応じて離型剤を用いてもよい。離型剤としては、酸化型又は非酸化型のポリオレフィン系ワックスを（Ａ）エポキシ樹脂１００質量部に対して０．０１〜１０質量部用いることが好ましく、０．１〜５質量部用いることがより好ましい。０．０１質量部未満では離型性が不十分となる傾向があり、１０質量部を超えると接着性が低下する傾向がある。酸化型又は非酸化型のポリオレフィン系ワックスとしては、ヘキスト株式会社製商品名Ｈ４やＰＥ、ＰＥＤシリーズ等の数平均分子量が５００〜１００００程度の低分子量ポリエチレンなどが挙げられる。また、これら以外の離型剤としては、たとえばカルナバワックス、モンタン酸エステル、モンタン酸、ステアリン酸等が挙げられ、これらの１種を単独で用いても２種以上組み合わせて用いてもよい。酸化型又は非酸化型のポリオレフィン系ワックスに加えてこれら他の離型剤を併用する場合、離形剤の配合量は、組合せの合計量が（Ａ）エポキシ樹脂１００質量部に対して０．ｌ〜１０質量部であることが好ましく、０．５〜３質量部であることがより好ましい。
【００９３】
（難燃剤）
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には従来公知の難燃剤を必要に応じて配合することができる。たとえば、ブロム化エポキシ樹脂；三酸化アンチモン；赤リン；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、酸化亜鉛等の無機物及び／又はフェノール樹脂等の熱硬化性樹脂等で被覆された赤リン；リン酸エステル等のリン化合物；メラミン、メラミン誘導体、メラミン変性フェノール樹脂、トリアジン環を有する化合物、シアヌル酸誘導体、イソシアヌル酸誘導体等の窒素含有化合物；シクロホスファゼン等のリン及び窒素含有化合物；水酸化アルミニウム；水酸化マグネシウム；及び下記組成式（ＸＸＩＩ）で示される複合金属水酸化物；などが挙げられる。
【００９４】
ｐ（Ｍ１ａＯｂ）・ｑ（Ｍ２ｃＯｄ）・ｒ（Ｍ３ｅＯｆ）・ｍＨ２Ｏ  （ＸＸＩＩ）
（式（ＸＸＩＩ）で、Ｍ１、Ｍ２及びＭ３は互いに異なる金属元素を示し、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｐ、ｑ及びｍは正の数、ｒは０又は正の数を示す。）
上記組成式（ＸＸＩＩ）中のＭ１、Ｍ２及びＭ３は互いに異なる金属元素であれば特に制限はないが、難燃性の観点からは、Ｍ１が第３周期の金属元素、ＩＩＡ族のアルカリ土類金属元素、ＩＶＢ族、ＩＩＢ族、ＶＩＩＩ族、ＩＢ族、ＩＩＩＡ族及びＩＶＡ族に属する金属元素から選ばれ、Ｍ２がＩＩＩＢ〜ＩＩＢ族の遷移金属元素から選ばれることが好ましく、Ｍ１がマグネシウム、カルシウム、アルミニウム、スズ、チタン、鉄、コバルト、ニッケル、銅及び亜鉛から選ばれ、Ｍ２が鉄、コバルト、ニッケル、銅及び亜鉛から選ばれることがより好ましい。流動性の観点からは、Ｍ１がマグネシウム、Ｍ２が亜鉛又はニッケルで、ｒ＝０のものが好ましい。ｐ、ｑ及びｒのモル比は特に制限はないが、ｒ＝０で、ｐ／ｑが１／９９〜１／１であることが好ましい。なお、金属元素の分類は、典型元素をＡ亜族、遷移元素をＢ亜族とする長周期型の周期律表（出典：共立出版株式会社発行「化学大辞典４」１９８７年２月１５日縮刷版第３０刷）に基づいて行った。
【００９５】
また、難燃剤としては酸化亜鉛、錫酸亜鉛、硼酸亜鉛、酸化鉄、酸化モリブデン、モリブデン酸亜鉛、ジシクロペンタジエニル鉄等の金属元素を含む化合物などが挙げられ、これらの１種を単独で用いても２種以上を組合わせて用いてもよい。
【００９６】
難燃剤の配合量は特に制限はないが、（Ａ）エポキシ樹脂１００質量部に対して１〜３０質量部であることが好ましく、２〜１５質量部であることがより好ましい。
【００９７】
また、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料には、カーボンブラック、有機染料、有機顔料、酸化チタン、鉛丹、ベンガラ等の着色剤を用いても良い。さらに、その他の添加剤として、シリコーンオイルやシリコーンゴム粉末等の応力緩和剤等を必要に応じて配合することができる。
【００９８】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は、各種成分を均一に分散混合できるのであれば、いかなる手法を用いても調製できる。一般的な手法としては、所定の配合量の成分をミキサー等によって十分混合した後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練した後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。たとえば、上述した成分の所定量を均一に撹拌、混合し、予め７０〜１４０℃に加熱してあるニーダー、ロール、エクストルーダーなどで混練、冷却し、粉砕するなどの方法で得ることができる。封止用エポキシ樹脂成形材料は、パッケージの成形条件に合うような寸法及び質量でタブレット化すると取り扱いが容易である。
【００９９】
（電子部品装置）
本発明の電子部品装置は、上記本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料により封止された素子を備えることを特徴とする。かかる電子部品装置としては、例えば、リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハ等の支持部材に、半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子等の素子を搭載し、それら素子部を本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したものが挙げられる。より具体的には、たとえば、リードフレーム上に半導体素子を固定し、ボンディングパッド等の素子の端子部とリード部をワイヤボンディングやバンプで接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いてトランスファ成形等により封止してなる、ＤＩＰ（Ｄｕａｌ  Ｉｎｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＰＬＣＣ（Ｐｌａｓｔｉｃ  Ｌｅａｄｅｄ  Ｃｈｉｐ  Ｃａｒｒｉｅｒ）、ＱＦＰ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＰ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＳＯＪ（Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｊ−ｌｅａｄ  ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＳＯＰ（Ｔｈｉｎ  Ｓｍａｌｌ  Ｏｕｔｌｉｎｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）、ＴＱＦＰ（Ｔｈｉｎ  Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）等の一般的な樹脂封止型ＩＣ；テープキャリアにバンプで接続した半導体チップを、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＴＣＰ（Ｔａｐｅ  Ｃａｒｒｉｅｒ  Ｐａｃｋａｇｅ）；配線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤボンディング、フリップチップボンディング、はんだ等で接続した半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタ等の能動素子及び／又はコンデンサ、抵抗体、コイル等の受動素子を、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で封止したＣＯＢ（Ｃｈｉｐ  Ｏｎ  Ｂｏａｒｄ）モジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュール；裏面に配線板接続用の端子を形成した有機基板の表面に素子を搭載し、バンプ又はワイヤボンディングにより素子と有機基板に形成された配線を接続した後、本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料で素子を封止したＢＧＡ（Ｂａｌｌ  Ｇｒｉｄ  Ａｒｒａｙ）、ＣＳＰ（Ｃｈｉｐ  Ｓｉｚｅ  Ｐａｃｋａｇｅ）；などが挙げられる。また、プリント回路板にも本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料は有効に使用できる。
【０１００】
本発明の封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて素子を封止する方法としては、低圧トランスファ成形法が最も一般的であるが、インジェクション成形法、圧縮成形法等を用いてもよい。
【実施例】
【０１０１】
次に実施例により本発明を説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
【０１０２】
下記合成例１〜５に従い、アルコキシシラン重合体１〜５を合成し、重量平均分子量（Ｍｗ）及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）をゲルパーミエーションクロマトグラフィー法（ＧＰＣ）により標準ポリスチレンによる検量線を用いて求めた。ＧＰＣとしてポンプ（株式会社日立製作所製Ｌ−６２００型）、カラム（ＴＳＫｇｅｌ−Ｇ５０００ＨＸＬおよびＴＳＫｇｅｌ−Ｇ２０００ＨＸＬ、いずれも東ソー株式会社製商品名）、検出器（株式会社日立製作所製Ｌ−３３００ＲＩ型）を用い、テトラヒドロフランを溶離液として温度３０℃、流量１．０ｍｌ／ｍｉｎの条件で測定した。またエポキシ当量はＪＩＳ−Ｋ−７２３６に準拠して電位差滴定法により求めた。
【０１０３】
合成例１：アルコキシシラン重合体１の合成
攪拌装置、温度計及び還流冷却管を備えた５００ｍｌの４つ口フラスコに、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン１１８．２ｇ、メタノール１１．８ｇ、水６．３ｇ、イオン交換樹脂（オルガノ株式会社製商品名、アンバーリスト１５ＤＲＹ）５６ｇを仕込み、室温で２時間攪拌した。得られた溶液を、常圧下、ろ紙を用いてろ過しイオン交換樹脂を除去した後、減圧（１３ｈＰａ）下、ろ液を５０℃に加熱して低沸点成分を除去することですることでアルコキシシラン重合体１（無色透明液体、収率８７％、Ｍｗ＝５３０、Ｍｗ／Ｍｎ＝１．６８、エポキシ当量＝２８２）を得た。
【０１０４】
合成例２：アルコキシシラン重合体２の合成
攪拌装置、温度計及び還流冷却管を備えた５００ｍｌの４つ口フラスコに、γ-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン１０４．８ｇ、メタノール１７ｇ、水１３．５ｇ、活性白土（日本活性白土株式会社製商品名、ニッカナイトＧ−３６）２０ｇを仕込み、還流温度で６時間攪拌した。得られた溶液を、減圧下、ろ過により活性白土を除去した後、減圧（１３ｈＰａ）下、ろ液を５０℃に加熱して低沸点成分を除去することでアルコキシシラン重合体２（無色透明液体、収率７５％、Ｍｗ＝７００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．１、エポキシ当量＝２６４）を得た。
【０１０５】
合成例３：アルコキシシラン重合体３の合成
攪拌装置、温度計及び還流冷却管を備えた５００ｍｌの４つ口フラスコに、γ-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン１０４．８ｇ、メタノール１７ｇ、水１３．５ｇ、活性白土（日本活性白土株式会社製商品名、ニッカナイトＧ−１６８）２０ｇを仕込み、還流温度で６時間攪拌した。得られた溶液を、減圧下、ろ過により活性白土を除去した後、減圧（１３ｈＰａ）下、ろ液を５０℃に加熱して低沸点成分を除去することでアルコキシシラン重合体３（無色透明液体、収率７０％、Ｍｗ＝１１００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．２、エポキシ当量＝２６２）を得た。
【０１０６】
合成例４：アルコキシシラン重合体４の合成
攪拌装置、温度計及び還流冷却管を備えた５００ｍｌの４つ口フラスコに、γ-グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン９７．６ｇ、メタノール１７ｇ、水１３．５ｇ、活性白土（日本活性白土株式会社製商品名、ニッカナイトＧ−１６８）２０ｇを仕込み、還流温度で６時間攪拌した。得られた溶液を、減圧下、ろ過により活性白土を除去した後、減圧（１３ｈＰａ）下、ろ液を５０℃に加熱して低沸点成分を除去することでアルコキシシラン重合体４（無色透明液体、収率７７％、Ｍｗ＝１１００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．１、エポキシ当量＝２６５）を得た。
【０１０７】
合成例５：アルコキシシラン重合体５の合成
攪拌装置、温度計及び還流冷却管を備えた５００ｍｌの４つ口フラスコに、ジフェニルジメトキシシラン１０８．４ｇ、メタノール１７ｇ、水１３．５ｇ、活性白土（日本活性白土株式会社製商品名、ニッカナイトＧ−３６）２０ｇを仕込み、還流温度で６時間攪拌した。得られた溶液を、減圧下、ろ過により活性白土を除去した後、減圧（１３ｈＰａ）下、ろ液を５０℃に加熱して低沸点成分の除去を行い、ＧＰＣにより生成物の分子量を測定したところ、原料と比較して変化しておらず、アルコキシシラン重合体を得られなかった。
【０１０８】
（実施例１〜２６、比較例１〜１７）
以下の成分をそれぞれ下記表１〜表５に示す質量部で配合し、混練温度８０℃、混練時間１０分の条件でロール混練を行い、実施例１〜２６及び比較例１〜１７の封止用エポキシ樹脂成形材料を作製した。なお表中の空欄は配合無しを表す。
【０１０９】
表中の各成分は以下のものを使用した。
【０１１０】
（エポキシ樹脂）
エポキシ樹脂１：エポキシ当量２００、軟化点６７℃のオルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（住友化学工業株式会社製商品名ＥＳＣＮ−１９０）
エポキシ樹脂２：エポキシ当量１９６、融点１０６℃のビフェニル型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ＹＸ−４０００Ｈ）
エポキシ樹脂３：エポキシ当量１７６、融点１１１℃のビフェニル型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン株式会社製商品名ＹＬ−６１２１Ｈ）
エポキシ樹脂４：エポキシ当量２４２、融点１１８℃のチオジフェノール型エポキシ樹脂（新日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ−１２０ＴＥ）
エポキシ樹脂５：エポキシ当量２１７、軟化点７２℃のナフタレン型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製商品名ＮＣ−７３００）
エポキシ樹脂６：エポキシ当量１７０、軟化点６５℃のトリフェニルメタン型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製商品名ＥＰＰＮ−５０２Ｈ）
エポキシ樹脂７：エポキシ当量１９２、融点７９℃のビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（新日鐵化学株式会社製商品名ＹＳＬＶ−８０ＸＹ）
エポキシ樹脂８：エポキシ当量２４１、軟化点９６℃のビフェニレン骨格含有フェノール・アラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製商品名ＣＥＲ−３０００Ｌ）
エポキシ樹脂９：エポキシ当量２６５、軟化点６６℃のβ‐ナフトール・アラルキル型エポキシ樹脂（新日鐵化学株式会社商品名ＥＳＮ‐１７５Ｓ）
エポキシ樹脂１０：エポキシ当量３７５、軟化点８０℃、臭素含有量４８質量％のビスフェノールＡ型ブロム化エポキシ樹脂
（硬化剤）
硬化剤１：水酸基当量１９９、軟化点８９℃のフェノール・アラルキル樹脂（明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７８５１）
硬化剤２：水酸基当量１７６、軟化点７０℃のフェノール・アラルキル樹脂（三井化学株式会社製商品名ミレックスＸＬＣ）
硬化剤３：水酸基当量１８３、軟化点７９℃のナフトール・アラルキル樹脂（新日鐵化学株式会社製商品名ＳＮ−１７０）
硬化剤４：水酸基当量１０４、軟化点８３℃のトリフェニルメタン型フェノール樹脂（明和化成株式会社製商品名ＭＥＨ−７５００）
硬化剤５：水酸基当量１０６、軟化点６４℃のノボラック型フェノール樹脂（明和化成株式会社製商品名Ｈ−４）
硬化剤６：水酸基当量１５６、軟化点８３℃の共重合型フェノール・アラルキル樹脂（住金エア・ウォーター・ケミカル株式会社製商品名ＨＥ−５１０）
（硬化促進剤）
硬化促進剤１：トリフェニルホスフィンとｐ−ベンゾキノンとのベタイン型付加物
硬化促進剤２：トリブチルホスフィンとｐ−ベンゾキノンとのベタイン型付加物
（無機充てん剤）
溶融シリカ：平均粒径１７．５μｍ、比表面積３．８ｍ２／ｇの球状溶融シリカ
（シラン化合物）
シラン化合物１：γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン
シラン化合物２：γ−アミノプロピルトリエトキシシラン
シラン化合物３：ジフェニルジメトキシシラン
（アルコキシシラン重合体）
アルコキシシラン重合体１〜４：上記合成例で得られたアルコキシシラン重合体１〜４を使用した。
【０１１１】
実施例１〜２６、比較例１〜１７の封止用エポキシ樹脂成形材料を、次の（１）〜（８）の各種特性試験により評価した。評価結果を下記表１〜５に示す。なお、封止用エポキシ樹脂成形材料の成形は、明記しない限りトランスファ成形機により、金型温度１８０℃、成形圧力６．９ＭＰａ、硬化時間９０秒の条件で行った。また、後硬化は１８０℃で５時間行った。
【０１１２】
（１）スパイラルフロー
ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金型を用いて、封止用エポキシ成形材料を上記条件で成形し、流動距離（ｃｍ）を求めた。
【０１１３】
（２）円板フロー
２００ｍｍ（Ｗ）×２００ｍｍ（Ｄ）×２５ｍｍ（Ｈ）の上型と２００ｍｍ（Ｗ）×２００ｍｍ（Ｄ）×１５ｍｍ（Ｈ）の下型を有する円板フロー測定用平板金型を用いて、上皿天秤にて秤量した封止用エポキシ樹脂成形材料５ｇを１８０℃に加熱した下型の中心部にのせ、５秒後に１８０℃に加熱した上型を閉じて、荷重７８Ｎ、硬化時間９０秒の条件で圧縮成形し、ノギスで成形品の長径（ｍｍ）及び短径（ｍｍ）を測定して、その平均値（ｍｍ）を円板フローの値とした。
【０１１４】
（３）熱時硬度
封止用エポキシ樹脂成形材料を上記条件で直径５０ｍｍ×厚さ３ｍｍの円板に成形し、成形後直ちにショアＤ型硬度計（株式会社上島製作所製ＨＤ−１１２０（タイプＤ））を用いて硬度を測定した。
【０１１５】
（４）接着保持率
上記条件で３０μｍのアルミ箔上に封止用エポキシ樹脂成形材料を成形、後硬化して試験片を作製し、ＰＣＴ処理（１２１℃、０．２ＭＰａ、１００時間）前後で試験片の９０度方向のピール強度（Ｎ／ｍ）を測定し、接着保持率（％）＝ＰＣＴ処理後アルミピール強度／ＰＣＴ処理前アルミピール強度×１００で評価した。
【０１１６】
（５）耐半田リフロー性
４２アロイリードフレーム上に８×１０ｍｍのシリコーンチップを搭載した外形寸法２０×１４×２ｍｍの８０ピンフラットパッケージを、封止用エポキシ樹脂成形材料を用いて上記条件で成形、後硬化して作製し、８５℃、８５％ＲＨの条件で加湿して所定時間ごとに２４０℃、１０秒の条件でリフロー処理を行い、クラックの発生の有無を観察し、試験パッケージ数（１０）に対するクラック発生パッケージ数で評価した。
【０１１７】
（６）吸水率
上記（３）で成形した円板を上記条件で成形、後硬化し、８５℃、８５％ＲＨの条件下で７２時間放置し、放置前後の質量変化を測定して、吸水率（質量％）＝｛（放置後の円板質量−放置前の円板質量）／放置前の円板質量｝×１００で評価した。
【０１１８】
（７）ガラス転移温度（Ｔｇ）
上記条件で１９ｍｍ×３ｍｍ×３ｍｍの形状に封止用エポキシ樹脂成形材料を成形、後硬化して試験片を作製し、株式会社リガク製の熱機械分析装置（ＴＭＡ−８１４０、ＴＡＳ−１００）により、昇温速度５℃／ｍｉｎの条件で測定を行い、線膨張曲線の屈曲点からガラス転移温度（Ｔｇ、単位：℃）を求めた。
【０１１９】
（８）難燃性
厚さ１／１６インチ（約１．６ｍｍ）の試験片を成形する金型を用いて、封止用エポキシ樹脂成形材料を上記条件で成形して後硬化を行い、ＵＬ−９４試験法に従って難燃性を評価した。
【表１】
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【表２】
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【表３】
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【表４】
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【表５】
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【０１２０】
表１〜５から以下のことがわかった。実施例１〜２６では、アルコキシシラン重合体を含まず、シラン化合物を含むこと以外は同一樹脂組成の比較例と比べてスパイラルフロー及び円板フロー、接着保持率、耐半田リフロー性において良好な特性を示している。例えば、比較例２は実施例２、２５、２６、比較例３は実施例３、１６、２０、２１、２４、比較例１０は実施例１０、１８、２２に対応させた組成である。
【０１２１】
またアルコキシシラン重合体を０．０６〜１．１質量％で含有した実施例１〜２６では７２時間吸湿後のリフロー処理においてほぼ不良は無く、また４８時間吸湿後のリフロー処理においてもパッケージクラックが無く耐半田リフロー性に優れている。特に、実施例２に示すようにエポキシ樹脂としてエポキシ樹脂２（ビフェニル型エポキシ樹脂）、硬化剤として硬化剤２（フェノール・アラルキル樹脂）を併用した場合、及び実施例１０、１８又は２２に示すようにエポキシ樹脂７（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂）、硬化剤として硬化剤１（フェノール・アラルキル樹脂）及び硬化剤４（トリフェニルメタン型フェノール樹脂）を併用した場合は流動性に優れる。
【０１２２】
また、実施例１に示すようにエポキシ樹脂としてエポキシ樹脂１（オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂）、硬化剤として硬化剤５（ノボラック型フェノール樹脂）を併用した場合、及び実施例４、８、１０、１８又は２２に示すように硬化剤として硬化剤４（トリフェニルメタン型フェノール樹脂）を使用した場合は高いＴｇを示し、中でもエポキシ樹脂としてエポキシ樹脂６（トリフェニルメタン型エポキシ樹脂）とエポキシ樹脂１０（ビスフェノールＡ型ブロム化エポキシ樹脂）を併用した実施例８は特に耐熱性に優れる。
【０１２３】
一方、本発明と異なる組成の比較例では本発明の目的を満足しない。すなわち表１２〜１４に示される比較例１〜１７では、流動性、接着保持率が低く、ほとんどの比較例で、７２時間吸湿後のリフロー処理において５０％以上ものパッケージクラックが発生し、さらに４８時間吸湿後のリフロー処理においてもパッケージクラックが発生しており耐半田リフロー性に劣る。
【０１２４】
またアルコキシシラン重合体の合成において、本発明と異なるアルコキシシランを用いた合成例５ではアルコキシシラン重合体が得られない。