(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層の少なくとも一面にポリアリーレンスルフィド繊維からなる不織布（Ｂ）層が接着剤を介さず積層された複合シートであり、該不織布（Ｂ）層は繊維同士が融着した網状体を形成しており、かつ、該Ａ層を構成する熱可塑性樹脂のガラス転移温度ＴｇＡ、該Ｂ層を構成するポリアリーレンスルフィドのガラス転移温度ＴｇＢが下記式（１）を満たし、複合シートの破断伸度が７０％以上であって、モーター用絶縁紙に用いられるものであることを特徴とする二軸配向フィルム複合シート。
−５℃≦ＴｇＢ−ＴｇＡ≦１５℃      （１）
【請求項２】
前記Ｂ層中の網状体中の融着点の少なくとも一部の融着点において、繊維間にまたがる融着点膜が形成されていることを特徴とする請求項１に記載の二軸配向フィルム複合シート。
【請求項３】
前記Ａ層を構成する熱可塑性樹脂が、ポリエステルを主成分とする組成物あるいはポリアリーレンスルフィドのいずれかからなることを特徴とする請求項１または２に記載の二軸配向フィルム複合シート。
【請求項４】
前記ポリエステルを主成分とする組成物が、ポリエーテルイミドを該組成物全量に対して５〜３０重量％含むものであることを特徴とする請求項３に記載の二軸配向フィルム複合シート。
【請求項５】
モーター用絶縁紙に用いられる二軸配向フィルム複合シートの製造方法であって、下記（１）式を充足する未延伸の熱可塑性樹脂フィルム（該フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度をＴｇＡとする）の少なくとも一面にポリアリーレンスルフィド繊維からなる不織布（該不織布を構成する樹脂のガラス転移温度をＴｇＢとする）を、接着剤を介さず積層・熱圧着したのち、二軸方向に共延伸することを特徴とする二軸配向フィルム複合シートの製造方法。
−５℃≦ＴｇＢ−ＴｇＡ≦１５℃  （１）
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、二軸配向フィルム複合シートおよびその製造方法に関し、さらに詳しくは、二軸配向熱可塑性樹脂フィルムと二軸配向ポリアリーレンスルフィド不織布が接着剤を介さずに積層されてなる二軸配向フィルム複合シートおよびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電気機器の小型軽量化、高機能化、大容量化に伴う絶縁システムの信頼性の向上とともに、モーターの電気絶縁材料としては、耐熱性、耐加水分解性、放熱性、耐薬品性、作業性など各特性をバランスよく兼ね備えている絶縁材料の要求が高まりつつある。
従来この分野に適用されていたモーター用絶縁紙としては（１）二軸配向ポリフェニレンスルフィドフィルムを用いることが知られている（特許文献１）。
また、積層フィルムとして、（２）ポリフェニレンスルフィド（以下、ＰＰＳということがある）フィルムと未延伸ＰＰＳシートの積層フィルムを電気絶縁材料に用いることが知られている（特許文献２）。さらに、（３）ＰＰＳフィルムの片面または両面に芳香族ポリアミドや芳香族アミノカルボン酸を縮合して得られる重合体などの繊維シートを積層したもの（特許文献３）、（４）ＰＰＳフィルムとＰＰＳの繊維シートとの積層体が知られている（特許文献４および５）。  
しかし、上記の従来のフィルム、積層フィルムおよび積層体は次のような問題点を有している。（１）のフィルムおよび（２）の積層フィルムは、モーター絶縁フィルムとして使用した場合、ワニス含浸性に乏しく、また、靭性が乏しいため、例えばモーター絶縁のスロットライナーやウェッジとしてモーターに挿入する場合、裂けてしまったり、層剥離を起こしたり加工性が十分でない場合があった。（３）の積層体は、耐熱性に富むが、該積層体に用いる繊維シートの吸湿率が大きく、吸湿による寸法変化が大きい。また、該繊維シートが耐薬品性（特に耐アルカリ性）に乏しい。（４）の積層体は、ワニス含浸性、耐薬品性、吸湿特性等の諸特性のバランスはとれているが、積層体の破断伸度が低く、例えばモーター絶縁のスロットライナーやウェッジとしてモーターに挿入する場合、裂けてしまったり、層剥離を起こしたり加工性が十分でない場合があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開昭５５−３５４５６号公報
【特許文献２】特開平３−２２７６２４号公報
【特許文献３】特開昭６０−６３１５８号公報
【特許文献４】特開昭６３−２３７９４９号公報
【特許文献５】特開平８−１９７６８９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
そこで本発明の目的は、前記のような種々の問題点を解決すること、すなわち、耐熱性、耐薬品性、低吸湿性、界面接着性、ワニス含浸性など諸特性がバランスし、かつモーター絶縁用として優れた加工性を有する二軸配向フィルム複合シートを提供せんとするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の二軸配向フィルム複合シートは、上記課題を解決するために次のような構成を有する。すなわち、本発明の二軸配向フィルム複合シートは、二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層の少なくとも一面にポリアリーレンスルフィド繊維からなる不織布（Ｂ）層が接着剤を介さず積層された複合シートであり、該不織布（Ｂ）層は繊維同士が融着した網状体を形成しており、かつ、該Ａ層を構成する熱可塑性樹脂のガラス転移温度ＴｇＡ、該Ｂ層を構成するポリアリーレンスルフィドのガラス転移温度ＴｇＢが下記式（１）を満たし、複合シートの破断伸度が７０％以上であって、モーター用絶縁紙に用いられるものであることを特徴とする。
【０００６】
−５℃≦ＴｇＢ−ＴｇＡ≦１５℃      （１）
また、本発明はモーター用絶縁紙に用いられる二軸配向フィルム複合シートの製造方法であって、下記（１）式を充足する未延伸の熱可塑性樹脂フィルム（該フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度をＴｇＡとする）の少なくとも一面にポリアリーレンスルフィド繊維からなる不織布（該不織布を構成する樹脂のガラス転移温度をＴｇＢとする）を、接着剤を介さず積層・熱圧着したのち、二軸方向に共延伸することを特徴とするものである。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、耐熱性、耐薬品性、低吸湿性、界面接着性、ワニス含浸性など諸特性がバランスし、かつモーター絶縁用として優れた加工性を有する電気絶縁材料として用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】不織布（Ｂ）層中の「繊維同士が融着した網状体」構造を示す表面図である。
【図２】不織布（Ｂ）層中の網状体中の「融着点膜」の形状を示す拡大図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明の二軸配向フィルム複合シートについて説明する。
本発明の二軸配向フィルム複合シートを構成する二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層は、後述するポリアリーレンスルフィド繊維からなる不織布（Ｂ）層を構成するポリアリーレンスルフィドとのガラス転移温度との差が後述する範囲を満たすのであれば特に限定されないが、たとえばポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル樹脂、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンスルフィドスルホン、ポリフェニレンスルフィドケトン等のポリアリーレンスルフィド樹脂などがあげられる。
本発明においては、二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層を構成する熱可塑性樹脂のガラス転移温度ＴｇＡ、および不織布（Ｂ）層を構成するポリアリーレンスルフィドのガラス転移温度ＴｇＢは、下記式（１）を満たす関係にあることが必要である。かかるＴｇＢ−ＴｇＡの好ましい範囲としては、０℃≦ＴｇＢ−ＴｇＡ≦１０℃であり、さらに好ましくは、０℃≦ＴｇＢ−ＴｇＡ≦５℃である。かかるＴｇＢ−ＴｇＡが±５℃未満および、±１５℃を超えると、該Ａ層および該Ｂ層の共延伸を行うことが困難となり、機械特性に劣るフィルムとなる。また、界面接着性が低下するため、モーター絶縁紙としての加工性が悪化する傾向がある。
−５℃≦ＴｇＢ−ＴｇＡ≦１５℃      （１）
本発明の二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層に好ましく用いられるポリエステル樹脂は、ジカルボン酸成分とグリコール成分を構成成分とするポリマー、またはヒドロキシカルボン酸成分を構成成分とするポリマー（共重合体である場合を含む）、および複数種の前記ポリエステル樹脂の混合物である。
かかるポリエステル樹脂を構成するジカルボン酸成分としては、例えばテレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、４，４′−ジフェニルジカルボン酸、４，４′−ジフェニルエーテルジカルボン酸、４，４′−ジフェニルスルホンジカルボン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸等の芳香族ジカルボン酸成分や、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸、ダイマー酸、エイコサンジオン酸等の脂肪族ジカルボン酸成分、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸等の脂環族ジカルボン酸等を用いることができる。
また、グリコール成分としては、例えばエチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコール、ネオペンチルグリコール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリアルキレングリコール、２，２′−ビス（４′−β−ヒドロキシエトキシフェニル）プロパン等を用いることができる。
本発明におけるポリエステル樹脂として好ましくは、ポリエチレンテレフタレート、エチレンテレフタレートとエチレンナフタレートとの共重合体、ポリエチレンテレフタレートとポリエチレンナフタレートとの混合物等を挙げることができる。
前記Ａ層を構成する熱可塑性樹脂のガラス転移温度（ＴｇＡ）を本発明で規定する前記範囲とするために、上記ポリエステル樹脂とポリエーテルイミドとの混合物を用いることが好ましい。
かかるポリエーテルイミドの中でも、本発明に好ましく用いられるポリエーテルイミドとしては、脂肪族、脂環族または芳香族エーテル単位とイミド環を含む単位を繰り返し単位として含有し、組み合わせて使用するポリエステル樹脂には相溶するポリマーであり、溶融成形性を有するポリマーであれば、特に限定されない。例えば、米国特許第４１４１９２７号、特許第２６２２６７８号、特許第２６０６９１２号、特許第２６０６９１４号、特許第２５９６５６５号、特許第２５９６５６６号、特許第２５９８４７８号、特許第２５９８５３６号、特許第２５９９１７１号、特開平９−４８８５２公報、特許第２５６５５５６号、特許第２５６４６３６号、特許第２５６４６３７号公報、特許第２５６３５４８号、特許第２５６３５４７号、特許第２５５８３４１号、特許第２５５８３３９号、特許第２８３４５８０号に記載されるようなポリエーテルイミドを使用することができる。
本発明の目的を阻害しない範囲であれば、ポリエーテルイミドの主鎖にイミド環を含む単位、脂肪族、脂環族または芳香族エーテル単位以外の構造単位、例えば、芳香族、脂肪族、脂環族エステル単位、オキシカルボニル単位等が含有されていてもよい。
具体的なポリエーテルイミドとしては、下記一般式で示されるポリマーを例示することができる。
【００１０】
【化１】
0005394896.tif 000002
【００１１】
ここで、上記式中Ｒ１は、６〜３０個の炭素原子を有する２価の芳香族または脂肪族炭化水素基、Ｒ２は６〜３０個の炭素原子を有する２価の芳香族炭化水素基、２〜２０個の炭素原子を有するアルキレン基、２〜２０個の炭素原子を有するシクロアルキレン基、及び２〜８個の炭素原子を有するアルキレン基で連鎖停止されたポリジオルガノシロキサン基からなる群より選択された２価の有機基を主鎖に持つ基である。
上記Ｒ１、Ｒ２としては、例えば、下記式に示される芳香族炭化水素基を挙げることができる。
【００１２】
【化２】
0005394896.tif 000003
【００１３】
（ここで、ｎは正の正数である。）
本発明では、ポリエステルとの相溶性、コスト、溶融成形性等の観点から、下記化３または化４で示される構造単位を有する、２，２−ビス［４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物とｍ−フェニレンジアミン、またはｐ−フェニレンジアミンとの縮合物が好ましい。このポリエーテルイミドは、“ウルテム”（登録商標）の商標名で、サビックイノベーティブプラスチックス社より入手可能である。
【００１４】
【化３】
0005394896.tif 000004
【００１５】
【化４】
0005394896.tif 000005
【００１６】
係るポリエーテルイミドのガラス転移温度は、３５０℃以下が好ましく、より好ましくは２５０℃以下であり、これらの中でも２，２−ビス［４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物とｍ−フェニレンジアミンまたはｐ−フェニレンジアミンとの縮合物が、ポリエステルとの相溶性、コスト、溶融成形性等の観点から最も好ましい。このポリエーテルイミドは、サビックイノベーティブプラスチックス社製で「Ｕｌｔｅｍ１０００または５０００シリーズ」の商品名で知られているものを好ましく使用することができる。
上記ポリエーテルイミドは、前記ポリエステル樹脂と相溶性を有するという利点がある上に、かかるポリエーテルイミドとポリエステルの混合物を二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層の熱可塑性樹脂に用いると、ポリエーテルイミドの含有量によって、該混合物のガラス転移温度を本発明で規定する範囲に容易に調整することができるという利点がある。
例えば、ポリエチレンテレフタレートを用いる場合、ポリエーテルイミドの含有量は５重量％以上３０重量％以下とすることが好ましい。より好ましくは１０重量％以上２５重量％以下、さらに好ましくは１５重量％以上２０重量％以下である。このようなポリエーテルイミドとポリエステルの混合物を用いると、更に不織布（Ｂ）層との接着性にも優れるという利点がある。また、ポリエーテルイミドの含有量が３０重量％を超えるとポリアリーレンスルフィド層の配向性が低下し、複合シートの破断伸度が低下するため、モーター絶縁紙としての加工性が低下する場合がある。
なお、二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層を構成する熱可塑性樹脂中のポリエーテルイミドの含有量は公知の方法により求めることが可能である。次にポリエステル中のポリエーテルイミド含有量を求める例を示す。
秤量したポリエーテルイミド含有ポリエステル（Ｘｇ）をヘキサフルオロイソプロパノールとクロロホルムの混合溶液に溶解させた後にアセトンで再沈させてポリエステルとポリエーテルイミドの粉末状粒子を得る。得られた粉末状粒子からポリエーテルイミド成分をクロロホルムに溶出させ、ろ過して取り出し秤量する（Ｙｇ）ことにより、次式から前記（Ａ）層を構成するフィルム中に含まれるポリエーテルイミドの含有量を算出することができる。
ポリエーテルイミドの含有量［％］＝Ｙ／Ｘ×１００
かくして、上記ポリエーテルイミドをポリエステル中に前記したような範囲で添加することにより、ポリエステル樹脂フィルムのガラス転移温度を適宜調整することができるのである。ガラス転移温度は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に従って示差走査熱分析から求めることができる。
また、本発明の二軸配向複合シートを構成する二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層を構成する熱可塑性樹脂としてポリアリーレンスルフィド樹脂を用いることが好ましい。
本発明で用いるポリアリーレンスルフィド樹脂とは、−（Ａｒ−Ｓ）−の繰り返し単位を有するホモポリマーあるいはコポリマーである。Ａｒとしては下記化５の式（Ａ）〜式（Ｋ）などで表される構造単位が挙げられる。
【００１７】
【化５】
0005394896.tif 000006
【００１８】
（Ｒ１，Ｒ２は、水素、アルキル基、アルコキシ基、ハロゲン基から選ばれた置換基であり、Ｒ１とＲ２は同一でも異なっていてもよい。）
本発明に用いるポリアリーレンスルフィド樹脂としては、Ａｒが上記化５の式（Ａ）で表される構造単位であるものを用いることが好ましく、これらの代表的なものとして、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンスルフィドスルホン、ポリフェニレンスルフィドケトン、これらのランダム共重合体、ブロック共重合体及びそれらの混合物などが挙げられる。特に好ましいポリアリーレンスルフィドとしては、フィルム物性と経済性の観点から、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）が好ましく例示される。本発明においては、上記ポリアリーレンスルフィドの繰り返し単位として、下記化６の構造式で示されるｐ−アリーレンスルフィド単位を好ましくは８０モル％以上、より好ましくは９０モル％以上、さらに好ましくは９５モル％以上含むポリアリーレンスルフィドであることが好ましい態様である。８０モル％未満では、ポリマーの結晶性や熱転移温度などが低く、ポリアリーレンスルフィドの特徴である耐熱性、耐薬品性、吸湿特性、耐加水分解性などを損なうことがある。
【００１９】
【化６】
0005394896.tif 000007
【００２０】
上記ポリアリーレンスルフィドにおいて、繰り返し単位の２０モル％未満であれば、共重合可能な他のスルフィド結合を含有する単位が含まれていても差し支えない。共重合可能な繰り返し単位としては、例えば、３官能単位、エーテル単位、スルホン単位、ケトン単位、メタ結合単位、アルキル基などの置換基を有するアリール単位、ビフェニル単位、ターフェニレン単位、ビニレン単位およびカーボネート単位などが例として挙げられ、具体例として、下記化７の構造単位を挙げることができる。これらのうち一つまたは二つ以上共存させて構成することができる。この場合、該構成単位は、ランダム型またはブロック型のいずれの共重合方法であってもよい。
【００２１】
【化７】
0005394896.tif 000008
【００２２】
本発明においてはポリアリーレンスルフィド樹脂としてＰＰＳ樹脂を好ましく用いることができる。かかるＰＰＳ樹脂としては種々の方法、例えば、特公昭４５−３３６８号公報に記載される比較的分子量の小さな重合体を得る方法、あるいは、特公昭５２−１２２４０号公報や特開昭６１−７３３２号公報に記載される比較的分子量の大きい重合体を得る方法などによって製造することができる。
【００２３】
次に、ＰＰＳ樹脂の製造法を例示するが、本発明では特にこれに限定されない。なお、ＰＰＳ以外のポリアリーレンスルフィドも同様に、あるいは、公知の方法で製造することができる。例えば、硫化ナトリウムとｐ−ジクロロベンゼンをＮ-メチル-２ーピロリドン（ＮＭＰ）などのアミド系極性溶媒中で、高温高圧下で反応させる。必要に応じて、トリハロベンゼンなどの共重合成分を含ませることも可能である。また、重合度調整剤として、苛性カリやカルボン酸アルカリ金属塩などを添加し２３０〜２８０℃で重合反応させることができる。かかる重合後にポリマーを冷却し、ポリマーを水スラリーとしてフィルターで濾過後、粒状ポリマーを得る。この粒状ポリマーを酢酸塩などの水溶液中で３０〜１００℃、１０〜６０分攪拌処理し、イオン交換水にて３０〜８０℃で数回洗浄、乾燥してＰＰＳ粉末を得る。この粉末ポリマーを酸素分圧１０トール以下、好ましくは５トール以下でＮＭＰにて洗浄後、３０〜８０℃のイオン交換水で数回洗浄し、５トール以下の減圧下で乾燥することにより、製造することができる。
【００２４】
該ＰＰＳ樹脂の溶融粘度は、温度３２０℃、せん断速度２００ｓｅｃ−１のもとで、好ましくは５００〜１２０００ポイズ、より好ましくは１０００〜８０００ポイズの範囲にあるものが製膜性の観点から好ましく使用される。
【００２５】
本発明の二軸配向フィルム複合シートの二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層は、前記ポリアリーレンスルフィドを好ましくは９０重量％以上、より好ましくは９５重量％以上含む樹脂組成物であるのがよい。該ポリアリーレンスルフィドの含有量が、９０重量％未満では、結晶性が低下し、複合シートの耐熱性、吸湿特性、耐加水分解性などが損なわれる場合がある。該樹脂組成物中に含むことができるポリマーとしては、例えば、ポリアミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルスルホン、ポリスルホン、ポリフェニレンエーテル、ポリエステル、ポリアリレート、ポリアミドイミド、ポリカーボネート、ポリオレフィン、ポリエーテルエーテルケトンなどの各種ポリマーを挙げることができ、２種以上用いることは差し支えない。
【００２６】
本発明の二軸配向フィルム複合シートの熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層を構成する熱可塑性樹脂には本発明の目的を阻害しない限りにおいて熱可塑性樹脂以外の有機または無機のフィラー、あるいは不活性粒子等を含んでいても良い。
本発明の二軸配向フィルム複合シートを構成する、ポリアリーレンスルフィド繊維からなる不織布（Ｂ）層を構成するポリアリーレンスルフィド樹脂は前記したポリアリーレンスルフィド樹脂を用いることができる。
本発明の二軸配向フィルム複合シートの不織布（Ｂ）層は、図１に示すような繊維同士が融着した網状体を形成している。
かかる不織布（Ｂ）層は、網状体中の融着点のうち少なくとも一部、好ましくは全部の融着点において、該融着点から出る複数本の繊維間に膜が形成されていることが望ましい。該融着点から出る複数本の繊維間に形成される膜（以下、この膜を「融着点膜」という）の形状は、図２に示すように融着点と融着点を形成する複数本の繊維の辺の間で形成されているものであることから、いわゆる「あひるの足の水掻き」状、あるいは「蛙の足の水掻き」状をしている膜形状を有するものである。また、その厚みは融着点膜が形成された繊維の繊維径よりも小さい。
本発明は、かかる融着点膜によって、該不織布（Ｂ）層全面を被膜化するのではなく、該Ｂ層中の網状体を該水掻き状融着点膜で形成された多数の穴状構造を有する形状に構成することで一層の機械特性の改善や優れた絶縁材料とできる。
該融着点膜を有する網状体は、例えば、後述するフィルムと不織布とを積層し、共延伸することにより形成できるものであるが、融着点膜が形成されることで、より一層、不織布（Ｂ）層の強度を著しく増大させることができた上に、二軸配向フィルム複合シート全体としての強度に優れ、また、モーターに挿入する際において、不織布層が裂けたり、層間剥離を発生したりすることが著しく抑制されることはもちろん、該穴状構造としたことにより、ワニス含浸性や吸湿性にも優れた性能を同時に付与することができるのである。
かかる不織布（Ｂ）層において、融着点膜を形成する方法は、後述するメルトブロー法で得られた不織布を未延伸熱可塑性樹脂フィルムと熱圧着して積層し、この積層品を二軸に共延伸し、熱処理することにより、繊維同士の融着が促進され、また、延伸工程を通じて複数本の繊維間に膜が形成された融着点膜を有する網状体を形成することができたものである。かかる融着点膜の面積は、特に限定されないが、好ましく、１μｍ２以上、さらに好ましくは５μｍ２以上である。該膜の面積に特に上限はないが、ワニスやオイルの含浸性の観点から１００００μｍ２以下であるのが好ましい。
本発明では、不織布（Ｂ）層を構成する繊維同士が交差して接触している交点の全てにおいて融着点膜が形成されていることが好ましい。また、不織布（Ｂ）層を上面から観察したときに、融着点膜が形成された融着点が、好ましくは不織布層面の１ｍｍ２あたり１個以上、より好ましくは５個以上、特に好ましくは１０個以上で観察されるものが、二軸配向フィルム複合シートとしての強度に優れ、また、モーターに挿入する際、不織布（Ｂ）層が裂けたり、層間剥離を発生したりすることが著しく抑制することができるため好ましい。
かかる融着点膜の面積、および個数を上記範囲とする方法は、積層する不織布（Ｂ）層の目付量を適宜調整し、後述する二軸延伸の延伸倍率により調整することができる。
本発明の二軸配向フィルム複合シートにおいて、かかる不織布（Ｂ）層の目付量は、１〜５０ｇ／ｍ２であることが望ましく、より好ましくは３〜３０ｇ／ｍ２であり、さらに好ましくは５〜２０ｇ／ｍ２ である。かかる目付量を５０ｇ／ｍ２以下とすることでモーター挿入時の加工性を更に改善することができ、また１ｇ／ｍ２ 以上とすることで本発明の二軸配向フィルム複合シートの生産性を改善することができる。
本発明の二軸配向フィルム複合シートを構成する不織布（Ｂ）層の作製には、公知の不織布製造法を用いることができるが、メルトブロー法で作製することが簡便である。メルトブロー法では、溶融したポリアリーレンスルフィドポリマーを口金から吐出するに際して、口金周辺部から熱風を吹き付け、該熱風によって吐出したポリマーを細繊維径化せしめ、ついで、しかるべき位置に配置したネットコンベア上に吹き付けて捕集し、ウェブを形成して製造される。該ウェブはネットコンベアに設けた吸引装置によって熱風と一緒に吸引されるので、個々の繊維が完全に固化する前に捕集される。また、ポリマー吐出量、熱風温度、熱風流量、コンベア移動速度等を適宜調整することにより、繊維の配向や繊維径、不織布の目付を任意に設定することができる。かかる不織布を構成する繊維は無配向または低配向の状態で固化され、結晶化度は好ましくは２０％以下、より好ましくは１０％以下、特に好ましくは５％以下であるのが、上記融着点膜を形成する点で好ましく、さらには、フィルムと不織布との接着性、共延伸性の観点で好ましい。
よく、また、繊維長は長いほど望ましい。結晶化度を下げることは口金から吐出後の固化の過程で急冷することで達成することができる。
本発明の二軸配向フィルム複合シートは、二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層の少なくとも一方の表面に不織布（Ｂ）層が接着剤を介さず積層されるものであるが、該（Ａ）層の両面に該（Ｂ）層を積層された構成や、該（Ｂ）層の両面に該（Ａ）層が積層された構成とすることなどいずれの構成とすることもできることはいうまでもない。
次に、本発明の二軸配向フィルム複合シートを得る方法について、具体的に例を挙げて説明する。もちろん、本発明はかかる例に限定されるものではない。
まず、前記不織布（Ｂ）層となるポリアリーレンスルフィド繊維からなる不織布の作製には、前記したメルトブロー法を用いて作製することが簡便である。かかる不織布を一旦巻き取った後、あるいは連続して該不織布を、二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層となる未延伸熱可塑性樹脂フィルムに熱圧着する。ここで熱圧着の方法は、特に限定されるものではないが、加熱ロールにより熱圧着する方法が好ましく用いられる。また、そのときの熱圧着する温度は、該未延伸熱可塑性樹脂フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）と融点（Ｔｍ）との間の範囲とするのが好ましく、より好ましくはガラス転移温度（Ｔｇ）と冷結晶化温度（Ｔｃｃ）の範囲とするのがよい。また、次に述べる延伸工程の最初にロール延伸が行われるときは、該ロールを加熱することで延伸と熱圧着を兼ねて同時に行うことも可能である。
次に、このようにして得られた熱圧着積層体を共延伸（積層体を積層状態を保った状態で各層等倍率に延伸することをいう）し、二軸配向させる。共延伸に際しては、逐次二軸延伸法（長手方向に延伸した後に幅方向に延伸を行う方法などの一方向ずつの延伸を組み合わせた延伸法）、同時二軸延伸法（長手方向と幅方向を同時に延伸する方法）、又はそれらを組み合わせた方法を用いることができる。
たとえば、逐次二軸延伸法を用いる場合、長手方向、幅方向ともに延伸温度は、本発明においては、ポリアリーレンスルフィドのガラス転移温度（Ｔｇ）〜（Ｔｇ＋４０）℃、好ましくは（Ｔｇ＋５）〜（Ｔｇ＋３０）℃の範囲で、延伸倍率３〜４倍、好ましくは３．１〜３．８倍、さらに好ましくは、３．２〜３．６倍に延伸される。かかる共延伸をしたのちは、２０〜５０℃の冷却ロール群で冷却することが好ましい。
次に、必要に応じて熱固定する。熱固定温度は特に限定されたものではなく、ポリアリーレンスルフィドの冷結晶化温度（Ｔｃｃ）から融点（Ｔｍ）の範囲で、１段もしくは多段熱固定することが好ましい。好ましい多段熱固定温度は、１段目の熱固定温度が１６０〜２２０℃、好ましくは１８０〜２２０℃であり、続いて行う後段の熱固定および／または弛緩熱処理の最高温度は２４０〜２８０℃、好ましくは、２６０〜２８０℃である。熱処理時間は０．５秒〜６０秒程度が適当である。続いて、幅方向に行う弛緩処理を行うことが好ましく、弛緩率は、０．１〜８％であることが好ましい。
本発明の二軸配向フィルム複合シートにおいて、不織布（Ｂ）層を構成する繊維の平均繊維径は、好ましくは１〜２０μｍ、より好ましくは２〜１５μｍの範囲である。この範囲とすることによって、該二軸配向フィルム複合シートにおける不織布（Ｂ）層を構成する繊維の切断や融着点での剥離が生じにくくなり、融着点膜の形成性の上からも、さらに該複合シートの強度を更に高めることができる上からも好ましい。
本発明の二軸配向フィルム複合シートにおいて、不織布（Ｂ）層の厚みは、１〜３００μｍであることが好ましく、さらに好ましくは、５〜２００μｍ、さらに好ましくは、１０〜１００μｍである。３００μｍを超えるとモーター挿入時に不織布（Ｂ）層が裂けたり、（Ａ）層と（Ｂ）層間で層間剥離する場合があり、また、１μｍ未満の場合、ワニスやオイルの含浸性が悪化する場合がある。
また、該二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層と該不織布（Ｂ）層の厚みの比は、モーター挿入時の加工性や二軸配向フィルム複合シートの耐熱性の点から２以上が好ましく、より好ましくは５以上である。
本発明の二軸配向フィルム複合シートの二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層と不織布（Ｂ）層との界面接着強度は１ｇ／ｃｍ以上であることが好ましく、より好ましくは１０ｇ／ｃｍ以上、特に好ましくは３０ｇ／ｃｍ以上である。界面接着強度は、ＪＩＳ−Ｋ−６８５４に準じてＴ形剥離試験法により求めることが可能である。界面接着強度が１ｇ／ｃｍ以上とすることでモーター絶縁のスロットライナーやウェッジとしての折り曲げ加工性や、打ち抜き加工性をさらに改善することができる。
本発明の二軸配向フィルム複合シートの破断伸度は７０％以上とすることが重要である。より好ましくは、８０％以上、さらに好ましくは９０％以上である。破断伸度が７０％未満の場合、モーター絶縁のスロットライナーやウェッジとしての折り曲げ加工や、打ち抜き加工性が悪化する場合がある。破断伸度を７０％以上とする方法は、二軸配向熱可塑性樹脂フィルム（Ａ）層と不織布（Ｂ）層の界面接着強度を上記好ましい範囲とすること、および製膜延伸時の面積延伸倍率（長手方向の延伸倍率×幅方向の延伸倍率）を１３倍以下、好ましくは１２倍以下、さらに好ましくは１１．５倍以下とすることで達成することが可能である。この際、上述した多段熱固定法で熱固定することが、二軸配向フィルム複合シートの平面性向上の観点から好ましく用いられる。
【００２７】
本発明の二軸配向フィルム複合シートの用途は、特に限定されないが、例えば、モーター、トランス、絶縁ケーブルなどの電気絶縁材料、成形材料用、回路基板材料、回路・光学部材などの工程・離型材料や保護フィルム、リチウムイオン電池材料、太陽電池材料、燃料電池材料、スピーカー振動板などの各種工業材料用などに用いられる。さらに詳しくは、給湯器モーター用電気絶縁材料、産業用モーターやハイブリッド車などに使用されるカ−エアコン用コンプレッサーモ−タ−や駆動モーター用などの電気絶縁材料などに好適に使用できる。  
【実施例】
【００２８】
物性値あるいは性質の測定方法あるいは評価方法は次の通りである。
（１）破断伸度
ＡＳＴＭ−Ｄ８８２に規定された方法に従って、インストロンタイプの引張試験機を用いて測定した。測定は下記の条件で行い、試料数１０にて、それぞれについて平均値をとった。
【００２９】
測定装置：オリエンテック（株）製フィルム強伸度自動測定装置“テンシロンＡＭＦ／ＲＴＡ−１００”
試料サイズ：幅１０ｍｍ×長さ１５０ｍｍ
試長間：１００ｍｍ
引張り速度：３００ｍｍ／分
測定環境：２３℃
（２）ガラス転移温度
示差走査熱量計  セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣ（ＲＤＣ２２０）、データ解析装置として同社製ディスクステーション（ＳＳＣ／５２００）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７１２１−１９８７に準じて測定した。試料５ｍｇをアルミニウム製受皿上３５０℃で５分間溶融保持し、急冷固化した後、室温から昇温速度２０℃／分で３５０℃まで昇温した。このとき観測される中間点温度をガラス転移温度（Ｔｇ）とした。
（３）融解温度
上記（２）と同様にしてＪＩＳ  Ｋ７１２１―１９８７に準じて示差走査熱量計セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣ（ＲＤＣ２２０）、データ解析装置として同社製ディスクステーション（ＳＳＣ／５２００）を用いて、試料５ｍｇをアルミニウム製受皿上で室温から３５０℃まで昇温速度２０℃／分で昇温し、３５０℃で５分間溶融保持し、急冷固化して５分間保持した後、室温から昇温速度２０℃／分で３５０℃まで昇温した。そのとき、観測される融解の吸熱ピークのピーク温度を融解温度（Ｔｍ）とした。
（４）溶融粘度
フローテスターＣＦＴ−５００（島津製作所製）を用いて、口金長さを１０ｍｍ、口金径を１．０ｍｍとして、予熱時間を５分に設定して、３２０℃、剪断速度２００／ｓｅｃで測定した。
（５）固有粘度（ｄｌ/ｇ）
オルトクロロフェノール中、２５℃で測定した溶液粘度から、下式で計算した値を用いた。すなわち、ηｓｐ／Ｃ＝[η]＋Ｋ[η]２・Ｃ
ここで、ηｓｐ＝（溶液粘度／溶媒粘度）−１であり、Ｃは、溶媒１００ｍｌあたりの溶解ポリマー重量（ｇ／１００ｍｌ、通常１．２）、Ｋはハギンス定数（０．３４３とする）である。また、溶液粘度、溶媒粘度はオストワルド粘度計を用いて測定した。単位は［ｄｌ／ｇ］で示す。
（６）界面接着性
フィルム面にセロハンテープを貼り裏打ちした後、フィルムと不織布間との剥離強度をＪＩＳ−Ｋ−６８５４に準拠したＴ形剥離試験法を用いて下記基準で評価した。
◎：剥離強度が３０ｇ／ｃｍ以上
○：剥離強度が１０ｇ／ｃｍ以上、３０ｇ／ｃｍ未満
△：剥離強度が１ｇ／ｃｍ以上、１０ｇ／ｃｍ未満
×：剥離強度が１ｇ／ｃｍ未満
（７）網状体構造の有無および融着点膜の個数
不織布の任意な１０カ所を走査型電子顕微鏡により倍率４５０倍で１０枚の画像撮影を行い、図１に示す網状体構造の有無および図２に示す繊維同士が融着した５μｍ２以上の融着点膜の個数を下記基準で評価した。
◎：１０個／ｍｍ２以上
○：５個／ｍｍ２以上、１０個未満／ｍｍ２
△：１個以上／ｍｍ２、５個／ｍｍ２未満
×：１個／ｍｍ２未満
（８）目付量（ｇ／ｍ２）
不織布を２０ｃｍ×２０ｃｍの大きさに切りだし、その重さを測定して１ｍ２あたりの重量に変換して表した。
（９）加工性
モータースロット加工機（小田原エンジニアリング社製）を用い、試料を、幅２４ｍｍ、長さ３９ｍｍのスロットに加工速度２ヶ／秒で加工し、目視でフィルム割れ、剥離の発生したものを不良品とし、不良品発生率を次の基準で評価した。なお、加工個数は各試料１００個ずつとする。
◎：不良率が０％
○：不良率が０％を超え５％以下
△：不良率が５％を超え２０％以下
×：不良率が２０％を超える。
（１０）ワニス含浸性
試料を１０ｃｍ×１０ｃｍの大きさに裁断した後、下記ワニスを浸漬含浸法で含浸処理し、１５０℃の乾燥装置内で１５分間吊るして加熱し、次いで冷却した後の状態を目視で観察し、次の基準で評価した。
ワニスは、テトラブロモビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン製・「エピコート５０ ４７」、エポキシ当量５５０）８５重量部、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（ 大日本インキ化学工業社製・「エピクロンＮ−６９０」、エポキシ当量２１０）１５重量郎、ジシアンジアミド２．３重量部、２−エチル−４−メチルイミダゾール０．１重量郎をＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミドに溶解させ、不揮発分濃度５５重量％の液状樹脂を調製した。
【００３０】
○ ： 含浸性に優れており、ボイドがほとんど観察されない。
【００３１】
△ ： 含浸性が良好であり、ボイドは少し観察される。
【００３２】
× ： 含浸性が悪く、ボイドが多数観察される。
（参考例１）ポリエチレンテレフタレートの重合
テレフタル酸ジメチル１９４重量部とエチレングリコール１２４重量部に、酢酸マグネシウム４水塩０．１重量部を加え、１４０〜２３０℃でメタノールを留出しつつエステル交換反応を行った。次いで、リン酸トリメチル０．０５重量部のエチレングリコール溶液、および三酸化アンチモン０．０５重量部を加えて５分間撹拌した後、低重合体を３０ｒｐｍで攪拌しながら、反応系を２３０℃から２９０℃まで徐々に昇温するとともに、圧力を０．１ｋＰａまで下げた。最終温度、最終圧力到達までの時間はともに６０分とした。３時間重合反応させ所定の攪拌トルクとなった時点で反応系を窒素パージし常圧に戻して重縮合反応を停止し、冷水にストランド状に吐出、直ちにカッティングして固有粘度０．６３ｄｌ／ｇ、融解温度２５７℃のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のペレットを得た。
（参考例２）ポリエチレンナフタレートの重合
２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチルエステル１００重量部、およびエチレングリコール６０重量部に、エステル交換触媒として酢酸マグネシウム４水塩を０.０１８重量部および酢酸カルシウム１水塩を０.００３重量部添加し、１７０〜２４０℃、０.５ｋｇ／ｃｍ２にてエステル交換反応させた後、トリメチルホスフェートを０.００４重量部添加し、エステル交換反応を終了させた。さらに重合触媒として三酸化アンチモンを０.２３重量部添加し、高温高真空下で重縮合反応を行い固有粘度０.６０ｄｌ／ｇ、融解温度２６３℃のポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）ペレットを得た。
（参考例３）ＰＰＳの重合
撹拌機付きの７０リットルオートクレーブに、４７．５％水硫化ナトリウム８，２６７．３７ｇ（７０．００モル）、９６％水酸化ナトリウム２，９５７．２１ｇ（７０．９７モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）１１，４３４．５０ｇ（１１５．５０モル）、酢酸ナトリウム２，５８３．００ｇ（３１．５０モル）、及びイオン交換水１０，５００ｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２４５℃まで約３時間かけて徐々に加熱し、水１４，７８０．１ｇおよびＮＭＰ２８０ｇを留出した後、反応容器を１６０℃に冷却した。仕込みアルカリ金属硫化物１モル当たりの系内残存水分量は、ＮＭＰの加水分解に消費された水分を含めて１．０６モルであった。また、硫化水素の飛散量は、仕込みアルカリ金属硫化物１モル当たり０．０２モルであった。
【００３３】
次に、ｐ−ジクロロベンゼン１０，２３５．４６ｇ（６９．６３モル）、ＮＭＰ９，００９．００ｇ（９１．００モル）を加え、反応容器を窒素ガス下に密封し、２４０ｒｐｍで撹拌しながら、０．６℃／分の速度で２３８℃まで昇温した。２３８℃で９５分反応を行った後、０．８℃／分の速度で２７０℃まで昇温した。２７０℃で１００分反応を行った後、１，２６０ｇ（７０モル）の水を１５分かけて圧入しながら２５０℃まで１．３℃／分の速度で冷却した。その後２００℃まで１．０℃／分の速度で冷却してから、室温近傍まで急冷した。
【００３４】
内容物を取り出し、２６，３００ｇのＮＭＰで希釈後、溶剤と固形物をふるい（８０ｍｅｓｈ）で濾別し、得られた粒子を３１，９００ｇのＮＭＰで洗浄、濾別した。これを、５６，０００ｇのイオン交換水で数回洗浄、濾別した後、０．０５重量％酢酸カルシウム水溶液７０，０００ｇで洗浄、濾別した。７０，０００ｇのイオン交換水で洗浄、濾別した後、得られた含水ＰＰＳ粒子を８０℃で熱風乾燥し、１２０℃で減圧乾燥した。得られたＰＰＳ樹脂は、溶融粘度が４０００ポイズ（３２０℃、剪断速度２００／ｓ）であり、ガラス転移温度が９０℃、融点が２８０℃であった。
（参考例４）ＰＰＳペレットの調整
上記で得られたポリフェニレンスルフィド粉末を異方向回転二軸押出機に供給し、３００℃に保持した押出機に取り付けられた口金から押し出して、ＰＰＳペレットとした。
（参考例５）未延伸ＰＰＳ不織布の作成
口金幅１ｃｍあたり７本のオリフィスと０．３ｍｍ幅のガス噴射スリット間隙を有するメルトブロー噴射装置を備える装置を用い、上記で得られたＰＰＳペレットを回転型乾燥器で１８０℃２時間乾燥し３１５℃で溶融してオリフィスより押し出しガス噴射スリットに３３０℃の加熱空気を噴射し牽引することで平均繊維径９．６μｍの繊維をメルトブロー噴射装置から４０ｃｍ離して配した多孔性ベルト上に捕集して目付２０ｇ／ｍ２の未延伸ＰＰＳ不織布を得た。
（実施例１）
参考例１で得られたポリエチレンテレフタレート樹脂とサビック  イノベーティブ  プラスチックス社製”Ｕｌｔｅｍ”１０１０（ポリエーテルイミド）をＰＥＴ／ＰＥＩ（８５／１５）（重量％）の比率で混合し、回転形真空乾燥機を用いて１８０℃で３時間真空乾燥した。乾燥したポリマーを押出し機に供給し、２８０℃で溶融し、Ｔ型口金よりシート状にドラム上に押出し、冷却固化して未延伸ＰＥＴ／ＰＥＩフィルムを得た。
次いで、得られた未延伸ＰＥＴ／ＰＥＩフィルムと参考例５で得た未延伸ＰＰＳ不織布を重ね、加熱ロールに供給してロール温度９５℃で熱圧着した。こうして得られた積層シートを１００℃に加熱されたシリコーンゴム製の延伸ロール（加圧ロール１．５Ｎ／ｃｍ）で長手方向に３．４倍延伸し、さらにテンター式延伸機に送り込み、１００℃に加熱して幅方向に３．５倍延伸（面積延伸倍率１１．９倍）後、２００℃で５秒間熱処理したのち、２６５℃で５秒間熱処理し、冷却し、二軸配向フィルム１９０μｍ、不織布１０μｍの二軸配向フィルム複合シートを得た。
得られた二軸配向フィルム複合シートの構成や特性についての測定、評価結果は、表１に示したとおりであり、この二軸配向フィルム複合シートは、破断伸度、界面密着性が高く、加工性に優れ、また、ワニス含浸性に優れたものであった。
（実施例２）
実施例１でポリエチレンテレフタレート樹脂とＰＥＩの配合比率をＰＥＴ／ＰＥＩ（９０／１０）（重量％）とした以外は実施例１と同様にして二軸配向フィルム複合シートを得た。
得られた二軸配向フィルム複合シートの構成や特性についての測定、評価結果は、表１に示したとおりであり、この二軸配向フィルム複合シートは、破断伸度、界面密着性が高く、加工性に優れ、また、ワニス含浸性に優れたものであった。
（実施例３）
実施例１でポリエチレンテレフタレート樹脂とＰＥＩの配合比率をＰＥＴ／ＰＥＩ（９５／５）（重量％）とした以外は実施例１と同様にして二軸配向フィルム複合シートを得た。
得られた二軸配向フィルム複合シートの構成や特性についての測定、評価結果は、表１に示したとおりであり、この二軸配向フィルム複合シートは、破断伸度、界面密着性が高く、加工性に優れ、また、ワニス含浸性に優れたものであった。
（実施例４）
ＰＥＩに代えて参考例２で得られたポリエチレンナフタレート樹脂を用い、配合比率をＰＥＴ／ＰＥＮ（７０／３０）（重量％）とした以外は、実施例１と同様にして二軸配向フィルム複合シートを得た。
得られた二軸配向フィルム複合シートの構成や特性についての測定、評価結果は、表１に示したとおりであり、この二軸配向フィルム複合シートは、破断伸度、界面密着性が高く、加工性に優れ、また、ワニス含浸性に優れたものであった。
（実施例５）
未延伸ＰＥＴ／ＰＥＩフィルムに代えて、参考例４で得られたＰＰＳペレットを用い、３２０℃で溶融し、Ｔ型口金よりシート状にドラム上に押出し、冷却固化して得た未延伸フィルムを用いた以外は実施例１と同様にして二軸配向フィルム複合シートを得た。
得られた二軸配向フィルム複合シートの構成や特性についての測定、評価結果は、表１に示したとおりであり、この二軸配向フィルム複合シートは、破断伸度、界面密着性が高く、加工性に優れ、また、ワニス含浸性に優れたものであった。
（比較例１）
ＰＥＩに代えて参考例１で得られたポリエチレンテレフタレートを用い、すなわち、ポリエチレンテレフタレート樹脂のみで未延伸フィルムを作製した以外は、実施例１と同様にして二軸配向フィルム複合シートを得た。
【００３５】
得られた二軸配向フィルム複合シートの構成や特性についての測定、評価結果は、表１に示したとおりであり、この二軸配向フィルム複合シートは、破断伸度、界面密着性が低く、加工性の低下したものであった。
（比較例２）
実施例１でポリエチレンテレフタレート樹脂とＰＥＩの配合比率をＰＥＴ／ＰＥＩ（９９／１）（重量％）とした以外は実施例１と同様にして二軸配向フィルム複合シートを得た。
【００３６】
得られた二軸配向フィルム複合シートの構成や特性についての測定、評価結果は、表１に示したとおりであり、この二軸配向フィルム複合シートは、破断伸度、界面密着性が低く、加工性の低下したものであった。
（比較例３）
実施例１でポリエチレンテレフタレート樹脂とＰＥＩの配合比率をＰＥＴ／ＰＥＩ（６０／４０）（重量％）とした以外は実施例１と同様に、未延伸ＰＰＳ不織布を重ね、加熱ロールに供給してロール温度９５℃で熱圧着した。こうして得られた積層シートを１０５℃に加熱されたシリコーンゴム製の延伸ロール（加圧ロール１．５Ｎ／ｃｍ）で長手方向および幅方向に延伸する以外は実施例１と同様にして二軸配向フィルム複合シートを得た。
【００３７】
得られた二軸配向フィルム複合シートの構成や特性についての測定、評価結果は、表１に示したとおりであり、この二軸配向フィルム複合シートは、破断伸度が低く、加工性の低下したものであった。
（比較例４）
参考例４で得られたＰＰＳペレットを用い、３２０℃で溶融し、Ｔ型口金よりシート状にドラム上に押出し、冷却固化し、１００℃に加熱されたシリコーンゴム製の延伸ロール（加圧ロール１．５Ｎ／ｃｍ）で長手方向に３．５倍延伸し、さらにテンター式延伸機に送り込み、１００℃に加熱して幅方向に３．５倍延伸後、２００℃で５秒間熱処理したのち、２６５℃で５秒間熱処理し、冷却して、厚み１００μｍの二軸配向ＰＰＳフィルムを得た。
得られた二軸配向ＰＰＳフィルムと比較例４で作製したＰＰＳ繊維シートを２４０℃の加熱ロールプレスで熱圧着した。プレス圧力は１０ｋｇ／ ｃｍであり、熱圧着の速度は１ｍ／分であった。得られた複合シートの厚さは二軸配向フィルム１００μｍ、繊維シート９０μｍであり、得られた二軸配向フィルム複合シートの構成や特性についての測定、評価結果は、表１に示したとおりであり、この二軸配向フィルム複合シートは、破断伸度、界面密着性が低く、加工性の低下したものであった。
（比較例５）
比較例４で二軸配向ＰＰＳフィルムの厚みを７５μｍとする以外は比較例４と同様にして二軸配向ＰＰＳフィルムを作製した。
【００３８】
また、実施例５で未延伸ＰＰＳフィルムの厚みを５０μｍとする以外は、実施例５と同様にして未延伸ＰＰＳフィルムを得た。
【００３９】
得られた二軸配向ＰＰＳフィルムと未延伸ＰＰＳフィルムを二軸配向ＰＰＳフィルム／未延伸ＰＰＳフィルム／二軸配向ＰＰＳフィルムの順で重ね合わせ比較例４と同様に加熱ロールプレスで熱圧着し、複合シートを作製した。
【００４０】
得られた複合シートの構成や特性についての測定、評価結果は、表１に示したとおりであり、この複合シートは、破断伸度が低く、加工性が低下し、またワニス含浸性の低下したものであった。
（比較例６）
未延伸ＰＰＳ不織布の目付を２００ｇ／ｍ２とした以外は、参考例５と同様にして未延伸ＰＰＳ不織布を得た。
この未延伸ＰＰＳ不織布を用い、また、二軸配向フィルム複合シートにおいて熱可塑性樹脂フィルム（ＰＰＳ製フィルム）部分１００μｍ、不織布（ＰＰＳ製不織布）部分１００μｍとなるよう調整した以外は実施例５と同様にしての二軸配向フィルム複合シートを得た。
得られた二軸配向フィルム複合シートの構成や特性についての測定、評価結果は、表１に示したとおりであり、この二軸配向フィルム複合シートは、破断伸度が低く、加工性の低下したものであった。
（比較例７）
実施例５で長手方向に４．２倍延伸し、さらにテンター式延伸機に送り込み、幅方向に３．７倍延伸（面積延伸倍率１５．５４倍）延伸する以外は実施例５と同様にして二軸配向フィルム複合シートを得た。
【００４１】
得られた二軸配向フィルム複合シートの構成や特性についての測定、評価結果は、表１に示したとおりであり、この二軸配向フィルム複合シートは、破断伸度が低く、加工性の低下したものであった。
【００４２】
【表１】
0005394896.tif 000009
【産業上の利用可能性】
【００４３】
本発明の二軸配向フィルム複合シートは、耐熱性、耐薬品性、低吸湿性、界面接着性、ワニス含浸性など諸特性がバランスし、かつモーター絶縁用として優れた加工性を有する電気絶縁材料を提供することができる。
【図１】
0005394896.tif 000010
【図２】
0005394896.tif 000011