(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂、硬化剤およびポリエーテルスルホンを含むエポキシ樹脂組成物において、
前記エポキシ樹脂と前記ポリエーテルスルホンとの質量比が８０：２０〜４０：６０であって、常温下で、液状の前記エポキシ樹脂（２）と前記硬化剤としてのジエチルトルエンジアミンの混合物に対して、固形粒子状の前記ポリエーテルスルホン（３）が分散された液状の組成物（１）であり、
前記液状の組成物を硬化したときの硬化物（１０）が、前記ポリエーテルスルホンをマトリックス（１１）とし、このマトリックス（１１）中に前記エポキシ樹脂のドメイン（１２）が分散したマトリックス・ドメインの相構造をとることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
前記エポキシ樹脂と前記ポリエーテルスルホンとの質量比が６０：４０〜４０：６０であることを特徴とする請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
固形粒子状の前記ポリエーテルスルホン（３）は、平均粒子径が１ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１または２に記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
前記硬化物（１０）における前記ドメイン（１２）の平均粒子径が１μｍ以上１０μｍ以下であることを特徴とする請求項１ないし３のいずれか１つに記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１ないし４のいずれか１つに記載のエポキシ樹脂組成物（１）を硬化してなるエポキシ樹脂／ポリエーテルスルホン複合体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エポキシ樹脂組成物およびこれを硬化してなるエポキシ樹脂／ポリエーテルスルホン複合体に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
エポキシ樹脂は、接着性、耐熱性、機械的強度に優れた樹脂として広く用いられているが、エポキシ樹脂単独では、その硬化物が硬くて脆いため、強靭化が課題とされていた。
【０００３】
そこで、従来では、エポキシ樹脂にスーパーエンプラのポリエーテルスルホン（以下では、ＰＥＳと示す。）をアロイ化することで、エポキシ樹脂の強靱化が図られている（例えば、特許文献１−３参照）。
【０００４】
このエポキシ樹脂にＰＥＳをアロイ化する方法は、エポキシ樹脂とＰＥＳとを加熱しながら撹拌または混練することにより、エポキシ樹脂とＰＥＳとの溶解物を作製した後、その溶解物に硬化剤を配合することでエポキシ樹脂組成物を作製し、このエポキシ樹脂組成物を加熱して硬化させることで、強靱化された硬化物を得るものである（例えば、特許文献３の段落００２８参照）。この硬化物では、エポキシ樹脂に対するＰＥＳの割合が多いほど、強靱化の効果が高くなる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第３１４２４２５号公報
【特許文献２】特許第４１７２２２０号公報
【特許文献３】特許第４４２８９７８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ところで、エポキシ樹脂にＰＥＳをアロイ化したものの硬化物は、マトリックス中にドメインが分散したマトリックス・ドメインの相構造（いわゆる海島構造）をとるが（例えば、特許文献１〜３参照）、エポキシ樹脂の強靱化のためには、強靱なＰＥＳがマトリックスとなり、エポキシ樹脂がドメインとなることが望まれる。
【０００７】
また、エポキシ樹脂を接着剤として使用する場合、接着作業性（取り扱い性）の観点より、接着作業時の温度、すなわち、常温下で、流動性を有する液状であることが求められる。
【０００８】
しかし、エポキシ樹脂とＰＥＳとの溶解後に硬化物を配合して得た従来のエポキシ樹脂組成物は、流動性の低い粘稠物か固形物となってしまい、接着作業性が悪いという問題がある。
【０００９】
本発明は上記点に鑑みて、硬化物の強靱化を図るとともに、エポキシ樹脂に対するＰＥＳの割合が同じ従来のエポキシ樹脂組成物と比較して、接着作業性が向上したエポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明では、エポキシ樹脂、硬化剤およびポリエーテルスルホンを含むエポキシ樹脂組成物において、
エポキシ樹脂とポリエーテルスルホンとの質量比が８０：２０〜４０：６０であって、常温下で、液状のエポキシ樹脂（２）と硬化剤としてのジエチルトルエンジアミンの混合物に対して、固形粒子状のポリエーテルスルホン（３）が分散された液状の組成物（１）であり、
液状の組成物を硬化したときの硬化物（１０）が、ポリエーテルスルホンをマトリックス（１１）とし、このマトリックス（１１）中にエポキシ樹脂のドメイン（１２）が分散したマトリックス・ドメインの相構造をとることを特徴としている。
【００１１】
このように、常温下で、液状のエポキシ樹脂と硬化剤としてのジエチルトルエンジアミンの混合物に対して、固形粒子状のポリエーテルスルホンが分散された構成とし、エポキシ樹脂とＰＥＳとの質量比が８０：２０のときよりも、ＰＥＳの割合を大きくすることで、エポキシ樹脂組成物の硬化物の相構造を、ＰＥＳのマトリックス中にエポキシ樹脂のドメインが分散したマトリックス・ドメイン構造とすることができる。このため、エポキシ樹脂単独の場合と比較して、硬化物の強靱化が可能となる。
【００１２】
そして、液状のエポキシ樹脂と硬化剤としてのジエチルトルエンジアミンの混合物に対して、固形粒子状のＰＥＳが分散された構成とすることで、エポキシ樹脂に対するＰＥＳの割合が同じである従来のエポキシ樹脂組成物と比較して、接着作業性が向上したエポキシ樹脂組成物を提供できる。
【００１３】
また、本発明によれば、エポキシ樹脂に対するＰＥＳの割合が大きく、常温での接着作業性が良好なエポキシ樹脂組成物を提供できる。ただし、エポキシ樹脂とＰＥＳとの質量比が４０：６０のときよりもＰＥＳの割合を小さくする。このときよりもＰＥＳの割合が大きいと、接着作業性が悪くなるからである。
【００１４】
特に、請求項２に記載のように、エポキシ樹脂とＰＥＳとの配合比を、従来では液状のエポキシ樹脂組成物が得られない範囲（エポキシ樹脂：ＰＥＳ＝６０：４０〜４０：６０）としても、常温で液状のエポキシ樹脂組成物を提供することができる。
【００１５】
また、請求項１、２に記載の発明においては、請求項３に記載のように、液状のエポキシ樹脂（２）に分散される固形粒子状のポリエーテルスルホン（３）は、平均粒子径が１ｍｍ以下であることが好ましい。このようにすることで、硬化のための加熱時に、エポキシ樹脂とＰＥＳとを均一に溶解させることができる。
【００１６】
また、請求項１〜３に記載の発明においては、請求項４に記載のように、硬化物（１０）におけるドメイン（１２）の平均粒子径が１μｍ以上１０μｍ以下であることが好ましい。
【００１７】
また、請求項５に記載の発明は、請求項１ないし４のいずれか１つに記載のエポキシ樹脂組成物（１）を硬化してなるエポキシ樹脂／ポリエーテルスルホン複合体である。
【００１８】
なお、この欄および特許請求の範囲で記載した各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示すものである。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明におけるエポキシ樹脂組成物およびその硬化物を示す模式図である。
【図２】実施例４の硬化物のＳＥＭ写真である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
図１は、本発明におけるエポキシ樹脂組成物１およびその硬化物１０を示す模式図である。エポキシ樹脂組成物１は、エポキシ樹脂、硬化剤およびＰＥＳを含むものであるが、図１（ａ）に示すように、液状のエポキシ樹脂２に対して、固形粒子状のＰＥＳ３が分散された液状の組成物であり、液状のエポキシ樹脂２に硬化剤が含まれている。
【００２１】
このエポキシ樹脂組成物１は、プラスチック同士やセラミックス同士等の接着剤、例えば、各種センサー等の電子部品を収容する樹脂製（もしくはセラミックス製）パッケージの本体と蓋との接着剤に適している。接着作業は、通常、常温（室温）で行われるところ、このエポキシ樹脂組成物１は、常温下で液状であるため、取り扱い性が良く、接着作業が容易となる。
【００２２】
そして、図１（ｃ）に示すように、このエポキシ樹脂組成物１を所定の硬化条件で加熱後、冷却されて得られた硬化物１０は、ＰＥＳをマトリックス１１とし、このマトリックス中にエポキシ樹脂のドメイン１２が分散したマトリックス・ドメインの相構造をとる。
【００２３】
より具体的には、図１（ａ）に示すエポキシ樹脂組成物１は、液状のエポキシ樹脂２と粉末状のＰＥＳ３と硬化剤とを、常温で撹拌して混合させることで得られる。この常温とは、加熱しない平常の温度（室温）を意味する。このように、ＰＥＳをエポキシ樹脂に溶解させないので、常温下で液状にすることができ、従来のようにＰＥＳをエポキシ樹脂に溶解させた場合と比較して、粘度を低くできる。
【００２４】
このとき用いるエポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ヘキサヒドロビスフェノールＡ、テトラメチルビスフェノールＡ、レゾルシノール、クレゾールノボラック、テトラブロモビスフェノールＡ、トリヒドロキシビフェニル、ビスレゾルシノール、ビスフェノールヘキサフルオロアセトン、テトラメチルビスフェノールＦ、ビキシレノール、ジヒドロキシナフタレン等の多価フェノールとエピクロルヒドリンとの反応によって得られるグリシジルエーテル型、あるいは、これらの水添による脂環型のグリシジルエーテル型；グリセリン、ネオペンチルグリコール、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール、ヘキシレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等の脂肪族多価アルコールとエピクロルヒドリンとの反応によって得られるポリグリシジルエーテル型；ｐ−オキシ安息香酸、β−オキシナフトエ酸等のヒドロキシカルボン酸とエピクロルヒドリンとの反応によって得られるグリシジルエステル型； フタル酸、メチルフタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、テトラハイドロフタル酸、ヘキサハイドロフタル酸、エンドメチレンテトラハイドロフタル酸、エンドメチレンヘキサハイドロフタル酸、トリメリット酸、重合脂肪酸等のポリカルボン酸から誘導されるポリグリシジルエステル型；アミノフェノール、アミノアルキルフェノール等から誘導されるグリシジルアミノグリシジルエーテル型；アミノ安息香酸から誘導されるグリシジルアミノグリシジルエステル型；さらには骨格がポリエーテル、ポリウレタン、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリアクリル、シリコーンである柔軟性エポキシ樹脂などが挙げられる。また、これらのエポキシ樹脂は単独でも２種類以上を併用しても良い。特に、ビスフェノール型のエポキシ樹脂が、物性、接着性に優れるエポキシ樹脂として好適に用いられる。
【００２５】
また、このとき用いる硬化剤は、エポキシ樹脂に対して使用しうる硬化剤であれば、特に限定されない。例えば、アミン系硬化剤、酸または酸無水物系硬化剤、塩基性活性水素化合物、イミダゾール類、ポリメルカプタン系硬化剤、フェノール樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート系硬化剤が挙げられる。硬化剤は、それぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００２６】
アミン系硬化剤としては、例えば、エチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ヘキサメチレンジアミン、イミノビスプロピルアミン、ビス（ヘキサメチレン）トリアミン、１，３，６−トリスアミノメチルヘキサンのようなポリアミン；トリメチルヘキサメチレンジアミン、ポリエーテルジアミン、ジエチルアミノプロピルアミンのようなポリメチレンジアミン；メンセンジアミン（ＭＤＡ）、イソフォロンジアミン（ＩＰＤＡ）、ビス（４−アミノ−３−メチルシクロヘキシル）メタン、ジアミノジシクロヘキシルメタン、ビスアミノメチルシクロヘキサン、３，９−ビス（３−アミノプロピル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン、三井化学（株）製のＮＢＤＡに代表されるノルボルナン骨格のジアミンのような環状脂肪族ポリアミン；メタキシリレンジアミン（ＭＸＤＡ）のような芳香環を含む脂肪族ポリアミン；メタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルホン、ジアミノジエチルジフェニルメタンのような芳香族ポリアミン、およびこれらの誘導体が挙げられる。
【００２７】
他のアミン系硬化剤としては、例えば、ポリアミンにアルデヒドおよび／またはフェノールを反応させることにより得られるマンニッヒ変性ジアミン；アミンアダクト（ポリアミンエポキシ樹脂アダクト）、ポリアミン−エチレンオキシドアダクト、ポリアミン−プロピレンオキシドアダクト、シアノエチル化ポリアミン、脂肪族ポリアミンとケトンとの反応物であるケチミン；テトラメチルグアニジン、トリエタノールアミン、ピペリジン、ピリジン、ベンジルジメチルアミン、ピコリン、２−（ジメチルアミノメチル）フェノール、ジメチルシクロヘキシルアミン、ジメチルベンジルアミン、ジメチルヘキシルアミン、ジメチルアミノフェノール、ジメチルアミノ−ｐ−クレゾール、Ｎ，Ｎ′−ジメチルピペラジン、１，４−ジアザジシクロ［２．２．２］オクタン、２，４，６−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］−７−ウンデセンのような第二級アミン類または第三級アミン類；ダイマー酸とジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミンのようなポリアミンとを反応させてなる液体ポリアミドが挙げられる。 
【００２８】
酸または酸無水物系硬化剤としては、例えば、アジピン酸、アゼライン酸、デカンジカルボン酸のようなポリカルボン酸；無水フタル酸、無水トリメリット酸、エチレングリコールビス（アンヒドロトリメリテート）、グリセロールトリス（アンドロトリメリテート）、無水ピロメリット酸、３，３′，４，４′−ベンゾフェノンテトラカルボン酸無水物のような芳香族酸無水物；無水マレイン酸、無水コハク酸、テトラヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、無水メチルナジック酸、アルケニル無水コハク酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルシクロヘキセンテトラカルボン酸無水物、無水メチルハイミック酸、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ポリ（フェニルヘキサデカン二酸）無水物のような環状脂肪族酸無水物；ポリアジピン酸無水物、ポリアゼライン酸無水物、ポリセバシン酸無水物、ドデセニル無水コハク酸、ポリ（エチルオクタデカン二酸）無水物のような脂肪族酸無水物；クロレンド酸無水物、テトラブロム無水フタル酸、無水ヘット酸のようなハロゲン化酸無水物が挙げられる。  
【００２９】
塩基性活性水素化合物としては、例えば、ジシアンジアミド、有機酸ジヒドラジドが挙げられる。
【００３０】
イミダゾール類としては、例えば、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−メチルイミダゾリウムイソシアヌレート、２，４−ジアミノ−６−［２−メチルイミダゾリン−（１）］−エチル−Ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２−エチル−４−メチルイミダゾリン−（１）］−エチル−Ｓ−トリアジンが挙げられる。 
【００３１】
ポリメルカプタン系硬化剤としては、例えば、２，２′−ビスメルカプトエチルエーテルの部分エポキシ付加物；ペンタエリスリトールテトラチオグリコレート、ジペンタエリスリトールヘキサチオグリコレート、トリメチロールプロパンドリチオグリコレートのようなチオグリコール酸のエステル；末端にメルカプト基を有するポリスルフィドゴムのようなメルカプト基を含む化合物が挙げられる。 
【００３２】
イソシアネート系硬化剤としては、例えば、トルエンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、キシレンジイソシアネートのようなイソシアネート化合物；イソシアネート基を、フェノール、アルコール、カプロラクタムのようなブロック化剤と反応させてマスクしてなるブロックイソシアネート化合物が挙げられる。
【００３３】
図１（ｂ）に示すように、エポキシ樹脂組成物１を所定の硬化条件で加熱すると、固形粒子のＰＥＳがエポキシ樹脂に完全に溶解して透明な樹脂となる。このとき、ＰＥＳがエポキシ樹脂に対して均一に溶解されるように、図１（ａ）に示すエポキシ樹脂組成物１中のＰＥＳ３の平均粒子径が１ｍｍ以下であることが好ましい。これは、硬化のための加熱時では、撹拌をしないため、平均粒子径が１ｍｍよりも大きいと、加熱時にＰＥＳが溶解しても、ＰＥＳの粒子が存在した箇所はＰＥＳのみの領域となり、エポキシ樹脂に対してＰＥＳを均一に溶解させることができないからである。
【００３４】
そして、エポキシ樹脂組成物１が所定の硬化条件で加熱された後、冷却されると、図１（ｃ）に示すマトリックス・ドメインの分散構造を有する硬化物となる。これは、エポキシ樹脂と硬化剤との反応前は、エポキシ樹脂の分子量が小さいので、ＰＥＳとの相溶性が高いのに対して、エポキシ樹脂と硬化剤との反応後は、エポキシ樹脂の分子量が大きくなって、ＰＥＳとの相溶性が低くなるからである。この硬化物はエポキシ樹脂／ポリエーテルスルホン複合体である。
【００３５】
ちなみに、硬化物１０のマトリックス・ドメインの分散構造において、エポキシ樹脂のドメイン１２の平均粒子径は１μｍ以上１０μｍ以下である。また、ＰＥＳのマトリックス１１にはエポキシ樹脂がわずかに含まれていても良く、エポキシ樹脂のドメイン１２にはＰＥＳがわずかに含まれていても良い。
【００３６】
また、本発明のエポキシ樹脂組成物１は、液状のエポキシ樹脂２と固形粒子状のＰＥＳ３との配合比が、質量比で８０：２０〜４０：６０の範囲のものである。
【００３７】
エポキシ樹脂とＰＥＳとの質量比が８０：２０のときよりも、ＰＥＳの割合を大きくするのは、後述の実施例に示すように、硬化物１０の相構造を、ＰＥＳのマトリックス１１中にエポキシ樹脂のドメイン１２が分散したマトリックス・ドメイン構造とすることができるからである。これにより、強靱なＰＥＳがマトリックスとなり、エポキシ樹脂がドメインとなるので、本発明のエポキシ樹脂組成物１によれば、エポキシ樹脂単独の場合と比較して、硬化物１０の強靱化（曲げ強度、曲げ歪の向上）および接着強度の向上が可能となる。
【００３８】
また、エポキシ樹脂とＰＥＳとの質量比が４０：６０のときよりもＰＥＳの割合を小さくするのは、後述する実施例に示すように、このときよりもＰＥＳの割合が小さければ、エポキシ樹脂組成物１が液状となり、接着剤として使用する際に良好な接着作業性が得られるからである。
【実施例】
【００３９】
表１、２に、本発明の実施例および比較例におけるエポキシ樹脂組成物の配合比、硬化物の評価結果を示す。
【００４０】
【表１】
0005630182.tif 000002
【００４１】
【表２】
0005630182.tif 000003
実施例１〜５および比較例１〜３では、表１に示す配合比（質量比）にて、液状のエポキシ樹脂、粉末状のＰＥＳおよび硬化剤としての芳香族ポリアミンを同時に配合し、常温下で撹拌してエポキシ樹脂組成物を作製した。なお、比較例１ではＰＥＳを省略した点を除いて、実施例１〜５と同様に作製した。
【００４２】
一方、比較例４〜８では、表２に示す配合比にて、加熱しながらエポキシ樹脂およびＰＥＳを溶解した後、硬化剤としての芳香族ポリアミンを配合してエポキシ樹脂組成物を作製した。なお、比較例４〜８では加熱温度を１００℃とした。
【００４３】
そして、各実施例および各比較例で作製したエポキシ樹脂組成物を硬化して得た硬化物の評価を行った。
【００４４】
各実施例および各比較例で使用したエポキシ樹脂、ＰＥＳおよび芳香族ポリアミン、硬化条件、評価方法は以下の通りである。
［材料］
・エポキシ樹脂：ビスフェノールＡジグリシジルエーテル（製品名DER331J、ダウケミカル社製）
・ＰＥＳ：製品名スミカエクセル5003PS、住化ケムテックス社製を１００μｍ以下に粉砕したもの
・芳香族ポリアミン：ジエチルトルエンジアミン（製品名JERキュアW、三菱化学社製）
［硬化条件］
１００℃、２時間＋１８０℃、３時間
［硬化物の評価］
・ドメインの粒径をＳＥＭ観察より複数測定して平均粒子径を算出した。
・曲げ試験をＪＩＳ  Ｋ  ７１７１に則って室温で実施し、曲げ強度、曲げ歪を測定した。
【００４５】
試験体サイズ：長さ８０ｍｍ×厚さ４ｍｍ×幅１０ｍｍ
試験速度：２ｍｍ／ｍｉｎ
なお、表１、２中の「＞数値」は、その数値が測定限界値であったことを示している。これは、試験体をそれ以上曲げられず、試験体が破壊するまで測定できなかったためであり、実際にはその数値よりも高い数値が結果として得られることを意味している。
・せん断接着試験をＪＩＳ  Ｋ  ６８５０に則って室温で実施し、接着強度を測定した。
【００４６】
被着体サイズ：長さ１００ｍｍ×厚さ３ｍｍ×幅２０ｍｍ
重ね合わせ幅：１０ｍｍ
試験速度：５ｍｍ／ｍｉｎ
表１に示すように、ＰＥＳの配合比が０、１０である比較例１、２では、硬化物の相構造が、マトリックスがエポキシ樹脂であり、ドメインがＰＥＳであるマトリックス・ドメイン構造であった。
【００４７】
これに対して、ＰＥＳの配合比が２０〜６０である実施例１〜５では、硬化物の相構造が、マトリックスがＰＥＳであり、ドメインがエポキシ樹脂であるマトリックス・ドメイン構造であった。このマトリックス・ドメイン構造の一例として、図２に、実施例４の硬化物のＳＥＭ写真を示す。図２に示すように、ＰＥＳからなるマトリックス中に、エポキシ樹脂からなる球状のドメイン粒子が分散しており、他の実施例においても同様の構造が確認されている。ちなみに、表１に示すように、実施例１〜５におけるエポキシ樹脂からなるドメインの平均粒子径は２〜６μｍであった。
【００４８】
そして、表１に示す結果からわかるように、実施例１〜５における硬化物の曲げ強度、曲げ歪および接着強度は、比較例１と比較して、向上している。
【００４９】
また、実施例１〜５のエポキシ樹脂組成物は、２５℃で液状であり、室温での接着作業性（取り扱い性）が良いと言える。ちなみに、実施例１〜５の中では、実施例１、２が最も粘性が低く、最も接着作業性（取り扱い性）が良いと言える。
【００５０】
これに対して、ＰＥＳの配合比が７０である比較例３のエポキシ樹脂組成物は、２５℃で粉状であり、室温での接着作業性（取り扱い性）が悪いと言える。
【００５１】
したがって、これらの結果より、エポキシ樹脂とＰＥＳとの配合比は、質量比で８０：２０〜４０：６０の範囲が良いことがわかる。
【００５２】
また、表２に示すように、比較例４〜８のエポキシ樹脂組成物は、それぞれ、実施例１〜５のエポキシ樹脂組成物と、エポキシ樹脂とＰＥＳとの配合比が同じであるが、同じ配合比の実施例と比較して、接着作業性（取り扱い性）が悪いものであった。すなわち、２５℃でのエポキシ樹脂組成物の性状が、比較例４、５は、それぞれ、実施例１、２と比較して粘性が高く流動性が低い粘稠液体であり、比較例６は流動性がほとんどない半固形であり、比較例７、８は固形であった。
【００５３】
したがって、実施例１〜５および比較例４〜８のエポキシ樹脂組成物の性状を比較してわかるように、エポキシ樹脂とＰＥＳとの配合比が同じ場合、エポキシ樹脂組成物の構成を、実施例１〜５のように、液状のエポキシ樹脂に対して、固形粒子状のＰＥＳが分散された構成とすることで、比較例４〜８のように、エポキシ樹脂とＰＥＳとの溶解後に硬化物を配合して得られる従来のエポキシ樹脂組成物と比較して、常温での接着作業性を向上できると言える。
【００５４】
また、上述の通り、比較例６、７、８のエポキシ樹脂組成物は２５℃で液状ではないのに対して、実施例３、４、５のエポキシ樹脂組成物は２５℃で液状であった。
【００５５】
このことから、本発明によれば、エポキシ樹脂とＰＥＳとの配合比が、従来では液状のエポキシ樹脂組成物が得られない範囲（エポキシ樹脂：ＰＥＳ＝６０：４０〜４０：６０）であっても、常温で液状のエポキシ樹脂組成物が得られると言える。ちなみに、実施例３、４、５の配合比をそれぞれ換算すると、実施例３、４、５は、エポキシ樹脂１００質量部に対して、それぞれ、６７質量部、１００質量部、１５０質量部である。
【符号の説明】
【００５６】
１      エポキシ樹脂組成物
２      液状のエポキシ樹脂
３      固形粒子状のＰＥＳ
１０    エポキシ樹脂組成物の硬化物
１１    マトリックス（＝ＰＥＳ）
１２    ドメイン（＝エポキシ樹脂）
【図１】
0005630182.tif 000004
【図２】
0005630182.tif 000005