(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜と、
前記電解質膜の両面に配置された触媒層と、を備えた触媒層−電解質膜積層体であって、
前記触媒層−電解質膜積層体の少なくとも１つの外周面は、前記電解質膜が平面視において前記各触媒層よりも大きくなるよう前記各触媒層から前記電解質膜に向かって傾斜しており、その断面形状が＜字状である、触媒層−電解質膜積層体。
【請求項２】
請求項１に記載の触媒層−電解質膜積層体と、
前記各触媒層上に配置された導電性多孔質基材と、
を備えた、膜−電極接合体。
【請求項３】
電解質膜と、前記電解質膜の両面に配置された触媒層と、を備えた触媒層−電解質膜積層体であって、前記触媒層−電解質膜積層体の少なくとも１つの外周面は、前記電解質膜が平面視において前記各触媒層よりも大きくなるよう前記各触媒層から前記電解質膜に向かって傾斜している、触媒層−電解質膜積層体と、
中央に開口部を有し、前記開口部から前記触媒層が露出するよう前記触媒層−電解質膜積層体の少なくとも一方面の外周面に接着したエッジシールと、
を備えた、エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体。
【請求項４】
請求項３に記載のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体と、
前記各触媒層上に配置された導電性多孔質基材と、
を備えた、エッジシール付き膜−電極接合体。
【請求項５】
電解質膜と、
前記電解質膜の両面に配置された触媒層と、
前記各触媒層上に配置された導電性多孔質基材と、を備えた膜−電極接合体であって、
前記膜−電極接合体の少なくとも１つの外周面は、前記電解質膜が平面視において前記各触媒層及び前記各導電性多孔質基材よりも大きくなるよう前記各触媒層から前記電解質膜の端部に向かって傾斜している、膜−電極接合体。
【請求項６】
前記膜−電極接合体の少なくとも１つの外周面の断面形状が＜字状である、請求項５に記載の膜−電極接合体。
【請求項７】
請求項５または６に記載の膜−電極接合体と、
中央に開口部を有し、前記開口部から前記導電性多孔質基材が露出するよう前記膜−電極接合体の少なくとも一方面に接着したエッジシールと、
を備えた、エッジシール付き膜−電極接合体。
【請求項８】
電解質膜を準備する工程と、
前記電解質膜の両面に触媒層を配置する工程と、
前記電解質膜及び触媒層を備えた触媒層−電解質膜積層体の外周を切断する工程と、を含み、
前記切断工程において切断された前記触媒層−電解質膜積層体の外周面は、前記電解質膜が平面視において前記各触媒層よりも大きくなるよう前記各触媒層から前記電解質膜に向かって傾斜しており、その断面形状が＜字状である、触媒層−電解質膜積層体の製造方法。
【請求項９】
電解質膜を準備する工程と、
前記電解質膜の両面に触媒層を配置する工程と、
前記各触媒層上に導電性多孔質基材を配置する工程と、
前記電解質膜、触媒層、及び導電性多孔質基材を備えた膜−電極接合体の外周を切断する工程と、を含み、
前記切断工程において切断された前記膜−電極接合体の外周面は、前記電解質膜が平面視において前記各触媒層及び前記各導電性多孔質基材よりも大きくなるよう前記各触媒層から前記電解質膜の端部に向かって傾斜している、膜−電極接合体の製造方法。
【請求項１０】
前記膜−電極接合体の外周面の断面形状が＜字状である、請求項９に記載の膜−電極接合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、触媒層−電解質膜積層体、エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体、膜−電極接合体、エッジシール付き膜−電極接合体、およびこれらの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電解質の両面に電極が配置され、水素と酸素の電気化学反応により発電する電池であり、発電時に発生するのは水のみである。このように従来の内燃機関と異なり、二酸化炭素等の環境負荷ガスを発生しないために次世代のクリーンエネルギーシステムとして普及が見込まれている。その中でも特に固体高分子形燃料電池は、作動温度が低く、電解質の抵抗が少ないことに加え、活性の高い触媒を用いるので小型でも高出力を得ることができ、家庭用コージェネレーションシステム等の用途として早期の実用化が見込まれている。
【０００３】
この固体高分子形燃料電池は、１つ１つ個別に製造することは時間が掛かり効率的ではないため、一般的に大量生産する際には以下のような製造方法によって製造されている。すなわち、まず大判の電解質膜を準備してその両面に大判の触媒層をそれぞれ配置し、大判の触媒層−電解質膜積層体を作製する。そして、この大判の触媒層−電解質膜積層体を所望の大きさに切断して複数の触媒層−電解質膜積層体を作製する（例えば特許文献１の段落「００１４」参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００４−４７２３０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上述した方法では、切断された部分が触媒層−電解質膜積層体の外周面となるが、この外周面は、図１６に示すように、電解質膜２と触媒層３との端面が面一となっている。このため、電解質膜２の両側に配置された触媒層３同士が接触して短絡する可能性があるといった問題がある。
【０００６】
そこで本発明は、短絡を防止することのできる触媒層−電解質膜積層体、エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体、膜−電極接合体、エッジシール付き膜−電極接合体、およびこれらの製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係る触媒層−電解質膜積層体は、電解質膜と、前記電解質膜の両面に配置された触媒層と、を備え、少なくとも１つの外周面は、前記電解質膜が平面視において前記各触媒層よりも大きくなるよう前記各触媒層から前記電解質膜に向かって傾斜している。
【０００８】
この構成によれば、平面視において電解質膜が触媒層よりも大きくように触媒層−電解質膜積層体の外周面が傾斜しているため、各触媒層に挟まれた電解質膜が一番外方に飛び出した形状となっている。この電解質膜によって、触媒層同士が接触することが防止され、ひいては短絡を防止することができる。
【０００９】
本発明に係る第１の膜−電極接合体は、上述した触媒層−電解質膜積層体と、前記各触媒層上に配置された導電性多孔質基材と、を備えている。この膜−電極接合体は、上述した触媒層−電解質膜積層体を備えているため、触媒層同士が接触することを電解質膜によって防止することができ、ひいては短絡を防止することができる。
【００１０】
本発明に係るエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体は、上述した触媒層−電解質膜積層体と、中央に開口部を有し、前記開口部から前記触媒層が露出するよう前記触媒層−電解質膜積層体の少なくとも一方面に接着したエッジシールと、を備えている。このエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体も同様に上述した触媒層−電解質膜積層体を備えているため、触媒層同士が接触することを電解質膜によって防止することができ、ひいては短絡を防止することができる。
【００１１】
本発明に係る第１のエッジシール付き膜−電極接合体は、上記エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体と、前記各触媒層上に配置された導電性多孔質基材と、を備えている。このエッジシール付き膜−電極接合体も同様に上述した触媒層−電解質膜積層体を備えているため、触媒層同士が接触することを電解質膜によって防止することができ、ひいては短絡を防止することができる。
【００１２】
本発明に係る第２の膜−電極接合体は、電解質膜と、前記電解質膜の両面に配置された触媒層と、前記各触媒層上に配置された導電性多孔質基材と、を備え、少なくとも１つの外周面は、前記電解質膜が平面視において前記各触媒層及び前記各導電性多孔質基材よりも大きくなるよう前記各触媒層から前記電解質膜に向かって傾斜している。
【００１３】
この構成によれば、平面視において電解質膜が触媒層や導電性多孔質基材よりも大きくように膜−電極接合体の外周面が傾斜しているため、触媒層及び導電性多孔質基材からなる電極に挟まれた電解質膜が一番外方に飛び出した形状となっている。この電解質膜によって、各電極同士が接触することが防止され、ひいては短絡を防止することができる。
【００１４】
本発明に係る第２のエッジシール付き膜−電極接合体は、上記第２の膜−電極接合体と、中央に開口部を有し、前記開口部から前記導電性多孔質基材が露出するよう前記膜−電極接合体の少なくとも一方面に接着したエッジシールと、を備えている。この第２のエッジシール付き膜−電極接合体は、上記第２の膜−電極接合体を備えているため、電解質膜によって、各電極同士が接触することが防止され、ひいては短絡を防止することができる。
【００１５】
本発明に係る触媒層−電解質膜積層体の製造方法は、電解質膜を準備する工程と、前記電解質膜の両面に触媒層を配置する工程と、前記電解質膜及び触媒層からなる前記触媒層−電解質膜積層体の外周を切断する工程と、を含み、前記切断工程において切断された前記触媒層−電解質膜積層体の外周面は、前記電解質膜が平面視において前記各触媒層よりも大きくなるよう前記各触媒層から前記電解質膜に向かって傾斜している。
【００１６】
この製造方法では、触媒層−電解質膜積層体の外周面が傾斜し、平面視において電解質膜が各触媒層よりも外方に飛び出した形状となるように触媒層−電解質膜積層体の外周を切断するため、触媒層同士が接触することが防止され、ひいては短絡を防止することができる。
【００１７】
本発明に係る膜−電極接合体の製造方法は、電解質膜を準備する工程と、前記電解質膜の両面に触媒層を配置する工程と、前記各触媒層上に導電性多孔質基材を配置する工程と、前記電解質膜、触媒層、及び導電性多孔質基材からなる膜−電極接合体の外周を切断する工程と、を含み、前記切断工程において切断された前記膜−電極接合体の外周面は、前記電解質膜が平面視において前記各触媒層及び前記各導電性多孔質基材よりも大きくなるよう前記各触媒層から前記電解質膜に向かって傾斜している。
【００１８】
この製造方法では、膜−電極接合体の外周面が傾斜し、平面視において電解質膜が各触媒層や導電性多孔質基材よりも外方に飛び出すような形状となるように膜−電極接合体の外周を切断するため、触媒層及び導電性多孔質基材からなる電極同士の接触が防止され、ひいては短絡を防止することができる。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、短絡を防止することのできる触媒層−電解質膜積層体、エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体、膜−電極接合体、エッジシール付き膜−電極接合体、およびこれらの製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】図１は本実施形態に係る固体高分子形燃料電池の正面断面図である。
【図２】図２は本実施形態に係る膜−電極接合体の正面断面図である。
【図３】図３は本実施形態に係る膜−電極接合体の平面図である。
【図４】図４は本実施形態に係るエッジシール付き膜−電極接合体の平面図である。
【図５】図５は本実施形態に係る触媒層−電解質膜積層体の製造過程を示した模式図である。
【図６】図６は図５のＡ−Ａ線断面図（ａ）及びＢ−Ｂ線断面図（ｂ）である。
【図７】図７は図５のＣ−Ｃ線断面図（ａ）及びＤ−Ｄ線断面図（ｂ）である。
【図８】図８は本実施形態に係るエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体の製造方法を示す説明図である。
【図９】図９は別の実施形態に係る固体高分子形燃料電池の正面断面図である。
【図１０】図１０は別の実施形態に係る固体高分子形燃料電池の正面断面図である。
【図１１】図１１は別の実施形態に係る触媒層−電解質膜積層体の製造過程を示した模式図である。
【図１２】図１２は別の実施形態に係る触媒層−電解質膜積層体の製造過程を示した平面図である。
【図１３】図１３は別の実施形態に係る触媒層−電解質膜積層体の製造過程を示した正面断面図である。
【図１４】図１４は別の実施形態に係る触媒層−電解質膜積層体の切り抜き方法を示した正面断面図である。
【図１５】図１５は別の実施形態に係る触媒層−電解質膜積層体の製造過程を示した正面断面図である。
【図１６】図１６は従来の触媒層−電解質膜積層体を示す正面断面図である。
【図１７】図１７は比較例２を示す正面断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、本発明に係る固体高分子形燃料電池の実施形態について図面を参照しつつ説明する。
【００２２】
図１に示すように、本実施形態に係る固体高分子形燃料電池１は、電解質膜２及び触媒層３からなる触媒層−電解質膜積層体１０と、この触媒層−電解質膜積層体１０の両面に配置された導電性多孔質基材４とから主に構成されている。また、固体高分子形燃料電池１は、この他にも、触媒層−電解質膜積層体１０から外方に延びるエッジシール５や、エッジシール５上に設置されたガスケット６や、セパレータ７なども備えている。なお、触媒層−電解質膜積層体１０の両面に導電性多孔質基材４が配置されたものを膜−電極接合体２０という。また、触媒層−電解質膜積層体１０にエッジシール５が接着したものが本発明のエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体に相当する。
【００２３】
図２及び図３に示すように、電解質膜２は、平面視矩形状であり、この両面に触媒層３がそれぞれ配置されている。この電解質膜２の両面に触媒層３が配置されたものを触媒層−電解質膜積層体１０という。触媒層−電解質膜積層体１０は、矩形状のために４つの外周面１０１を有しているが、この４つの外周面１０１は、各触媒層３から電解質膜２に向かって広がるように傾斜しており、断面形状が＜字状となっている。このため、平面視における電解質膜２の面積が一番大きくなっている。この外周面１０１の傾斜角度αは、特に限定されるものではないが、約１０〜６５度とすることが好ましい。また、これらも特に限定されるものではないが、電解質膜２の厚さは、約０．０１〜０．２ｍｍであることが好ましく、触媒層３の厚さは約２〜１００μｍであることが好ましい。
【００２４】
導電性多孔質基材４は、触媒層−電解質膜積層体１０の各触媒層３上に配置されている。この導電性多孔質基材４は、特に限定されるものではないが、その厚さを約０．１〜０．５ｍｍとすることが好ましい。この導電性多孔質基材４と触媒層３とによって電極を構成する。
【００２５】
エッジシール５は、図１及び図４に示すように、触媒層−電解質膜積層体１０よりも一回り大きく、中央に開口部５１を有する枠状に形成されている。エッジシール５は触媒層−電解質膜積層体１０の両面に接着されており、この状態で開口部５１から露出する触媒層３上に上述した導電性多孔質基材４が積層されている。なお、エッジシール５は、触媒層−電解質膜積層体１０と接着する側を接着層とし、この接着層上にガスバリア層が形成されている２層構成とすることが好ましい。なお、特に限定されるものではないが、エッジシール５の厚さは約０．０２〜０．５ｍｍであり、接着層の厚さは約０．０１〜０．４ｍｍ、ガスバリア層の厚さは約０．０１〜０．３ｍｍである。
【００２６】
ガスケット６は、図１に示すように、枠状に形成されており、各電極に供給された燃料ガスや酸化剤ガスを外部に漏出しないよう各エッジシール５上に設置されている。そして、セパレータ７は、導電性多孔質基材４及びガスケット６上に設置されており、ガス流路７１が形成された領域が導電性多孔質基材４と対向した状態となっている。
【００２７】
次に上述した固体高分子形燃料電池１を構成する各部材の材質について説明する。
【００２８】
電解質膜２は、例えば、基材上に水素イオン伝導性高分子電解質を含有する溶液を塗工し、乾燥することにより形成される。水素イオン伝導性高分子電解質としては、例えば、パーフルオロスルホン酸系のフッ素イオン交換樹脂、より具体的には、炭化水素系イオン交換膜のＣ−Ｈ結合をフッ素で置換したパーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマー（ＰＦＳ系ポリマー）等が挙げられる。電気陰性度の高いフッ素原子を導入することで、化学的に非常に安定し、スルホン酸基の解離度が高く、高いイオン伝導性が実現できる。このような水素イオン伝導性高分子電解質の具体例としては、デュポン社製の「Ｎａｆｉｏｎ」（登録商標）、旭硝子（株）製の「Ｆｌｅｍｉｏｎ」（登録商標）、旭化成（株）製の「Ａｃｉｐｌｅｘ」（登録商標）、ゴア（Ｇｏｒｅ）社製の「Ｇｏｒｅ  Ｓｅｌｅｃｔ」（登録商標）等が挙げられる。水素イオン伝導性高分子電解質含有溶液中に含まれる水素イオン伝導性高分子電解質の濃度は、通常５〜６０重量％程度、好ましくは２０〜４０重量％程度である。なお、上記の水素イオン伝導性高分子電解質膜以外には、アニオン導電性固高分子電解質膜や液状物質含浸膜も挙げられる。アニオン伝導性電解質膜としては炭化水素系樹脂又はフッ素系樹脂等が挙げられ、具体例としては炭化水素系樹脂としては、旭化成（株）製のＡｃｉｐｌｅｘ（登録商標）Ａ２０１，２１１，２２１や、トクヤマ（株）製のネオセプタ（登録商標）ＡＭ−１，ＡＨＡ等が挙げられ、フッ素系樹脂としては、東ソー（株）製のトスフレックス（登録商標）ＩＥ−ＳＦ３４等が挙げられる。また液状物質含浸膜としては、例えばポリベンゾイミダゾール（PBI）が挙げられる。
【００２９】
触媒層３は、公知の白金含有の触媒層（カソード触媒及びアノード触媒）とすることができる。具体的には、触媒粒子を担持させた炭素粒子と、水素イオン伝導性高分子電解質とを含有する。水素イオン伝導性高分子電解質としては、上述した電解質膜２に使用されるものと同じ材料を使用することができる。
【００３０】
触媒粒子としては、例えば、白金や白金化合物等が挙げられる。白金化合物としては、例えば、ルテニウム、パラジウム、ニッケル、モリブデン、イリジウム、鉄等からなる群から選ばれる少なくとも１種の金属と、白金との合金等が挙げられる。なお、通常は、カソード触媒層に含まれる触媒粒子は白金であり、アノード触媒層に含まれる触媒粒子は前記金属と白金との合金である。
【００３１】
炭素粒子は、導電性を有しているものであれば限定的ではなく、公知又は市販のものを広く使用できる。例えば、カーボンブラックや、黒鉛、活性炭等を１種又は２種以上で用いることができる。カーボンブラックの例としては、チャンネルブラック、ファーネスブラック、ケッチェンブラック、アセチレンブラック、ランプブラック等を挙げることができる。炭素粒子の算術平均粒子径は通常５ｎｍ〜２００ｎｍ程度、好ましくは２０〜８０ｎｍ程度である。この炭素粒子の平均粒子径は、例えば、粒子径分布測定装置ＬＡ−９２０：（株）堀場製作所製等により測定できる。
【００３２】
導電性多孔質基材４としては、公知であり、燃料極、空気極を構成する各種の導電性多孔質基材を使用でき、燃料である燃料ガス及び酸化剤ガスを効率よく触媒層に供給するため、多孔質の導電性基材からなっている。多孔質の導電性基材としては、例えば、カーボンペーパーやカーボンクロス等が挙げられる。
【００３３】
エッジシール５は、熱圧着等の方法で電極部材に接合できる材料であれば限りはなく、フッ素系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエステル系等のオレフィン樹脂からなることが好ましい。さらに、エッジシールが接着層とガスバリア層の2層から構成されている場合、ガスバリア層は、水蒸気、水、燃料ガス及び酸化剤ガスに対するバリア性を有するポリエステル、ポリアミド、ポリイミド、ポリメチルテンペン、ポリフェニレンオキサイド、ポリサルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンサルファイドなどを好ましく使用することができる。なお、ポリエステルは、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンナフタレート等を挙げることができる。
【００３４】
また、接着層は、それ自体の粘着性によって電解質膜に接着したり、もしくは加熱されることで触媒層−電解質膜積層体１０と溶着するような材質とすることが好ましい。このような材質としては、ポリオレフィン系樹脂が好ましく、例えば、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、エチレン−α・オレフィン共重合体、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリイソブテン、ポエイソブチレン、ポリブタジエン、ポリイソプレン、エチレン−メタクリル酸共重合体、あるいはエチレン−アクリル酸共重合体等のエチレンと不飽和カルボン酸との共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、アイオノマー樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体等を使用することができる。またそれらを変性した酸変性ポリオレフィン系樹脂、シラン変性ポリオレフィン系樹脂を使用することができ、その中でも不飽和カルボン酸でグラフト変性したポリプロピレンもしくは不飽和カルボン酸で変性したポリエチレンを使用することが絶縁性もしくは耐熱性の点で好ましい。
【００３５】
ガスケット６としては、熱プレスに耐えうる強度を保ち、かつ、外部に燃料及び酸化剤を漏出しない程度のガスバリア性を有しているものを使用することができ、例えば、ポリエチレンテレフタレートシートやテフロン（登録商標）シート、シリコンゴムシート等を例示することができる。
【００３６】
セパレータ７としては、公知であり、燃料電池内の環境においても安定な導電性板であればよく、一般的には、カーボン板にガス流路を形成したものが用いられる。また、セパレータ７をステンレス等の金属により構成し、金属の表面にクロム、白金族金属又はその酸化物、導電性ポリマーなどの導電性材料からなる被膜を形成したものや、同様にセパレータ７を金属によって構成し、該金属の表面に銀、白金族の複合酸化物、窒化クロム等の材料によるメッキ処理を施したもの等も使用可能である。
【００３７】
次に、上述した固体高分子形燃料電池１の製造方法について説明する。
【００３８】
図５に示すように、まずは、長尺状の電解質膜の両面全体に触媒層が形成された触媒層−電解質膜積層体１０’をロール状としたものを準備する。なお、電解質膜に触媒層を形成する方法は種々の公知の方法を採用することができ、例えば、ペースト状の触媒層を電解質膜上に塗工して乾燥することで形成したり、スクリーン印刷によって形成したり、離型シート上に触媒層を形成した触媒層転写シートを使用する転写法によって形成したりすることができる。
【００３９】
次に、長尺状の触媒層−電解質膜積層体１０’を下流側（図５の右側）へ搬送し、その幅方向の縁部分を外周面が傾斜するように切断する。より詳細には、まず、触媒層−電解質膜積層体１０’の両サイドに第１の切断刃１１が固定した状態で設置されており、触媒層−電解質膜積層体１０’が第１の切断刃１１を通過することで、触媒層−電解質膜積層体１０’の上面側の両縁部が切断される（図６（ａ）参照）。続いて、この第１の切断刃１１の下流側において触媒層−電解質膜積層体１０’の両サイドに設置された第２の切断刃１２を通過することで、触媒層−電解質膜積層体１０’は下面側の両縁部が切断される（図６（ｂ））。なお、各切断刃１１，１２によって切断された各両縁部は、巻き取り装置（図示省略）によってロール状に巻き取ってもよい。このようにして、触媒層−電解質膜積層体１０’の幅方向の外周面は、傾斜面として形成される。
【００４０】
続いて、長尺状の触媒層−電解質膜積層体１０’を第３の切断刃１３によって長さ方向に切断して枚葉状の触媒層−電解質膜積層体１０とする。この第３の切断刃１３によって切断されることによってできた長さ方向の外周面は、上面側から下面側まで一直線の傾斜面となっている（図７（ａ）参照）。このように枚葉状となった触媒層−電解質膜積層体１０をさらに第４の切断刃１４によって裏面側から切断することで、平面視において電解質膜が一番大きくなるように各触媒層３から電解質膜２に向かって傾斜した傾斜面が外周面として形成される（図７（ｂ））。以上により、４つの外周面の断面形状が＜字状となった枚葉状の触媒層−電解質膜積層体１０が形成される。
【００４１】
以上の枚葉状の触媒層−電解質膜積層体１０の両面に以下のようにしてエッジシール５を接着する。図８に示すように、まず、接着層及びガスバリア層の２層構成のエッジシール５を２枚準備し、接着層同士が向き合うようにして重ねて１辺を残した状態にして残りの３辺を互いに接着させる。これによりコ字状に接着部が形成されるとともに左側の一辺が開口している袋体となる（図８（ａ））。なお、接着方法は種々の公知の方法を採用することができ、例えば、高周波接着、インパルス式接着、コテ式接着、超音波接着などによって接着させることもできる。
【００４２】
エッジシール５によって袋体を形成すると、次に、この袋体を構成する各エッジシール５の中央部に易除去領域５２を形成する（図８（ｂ））。易除去領域５２の大きさは、触媒層３よりも一回り小さく形成する。好ましくは、触媒層３の傾斜面の全てがエッジシール５と接着するような大きさとする。なお、この易除去領域５２とは、容易に取り除ける領域のことをいい、例えば、その外周縁にミシン目を入れることや、一部だけ残して切込みを入れること等によって形成することができる。このように易除去領域５２が形成された袋体に、その接着されていない左側から、触媒層−電解質膜積層体１０を挿入して所定位置まで移動させる（図８（ｃ））。この所定位置とは、触媒層−電解質膜積層体１０の触媒層３の中央部が易除去領域５２に対向している位置のことをいう。
【００４３】
触媒層−電解質膜積層体１０を所定位置まで移動させた後、易除去領域５２の外周縁のミシン目を切断して易除去領域５２を各エッジシール５から取り外すことで、触媒層−電解質膜積層体１０の触媒層３の中央部が各エッジシール５の内側から露出した状態となる（図８（ｄ））。そして、この状態でエッジシール５の接着されていなかった残りの部分を公知の方法で接着させることで、エッジシール５の接着層は、触媒層−電解質膜積層体１０の傾斜面１０１に接着するとともに、エッジシール５同士でも接着する。以上により、エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体が完成する（図８（ｅ））。
【００４４】
上述したエッジシール付き触媒層−電解質膜積層体の開口から露出している触媒層３上に、導電性多孔質基材４を熱圧着により積層形成して、エッジシール付き膜−電極接合体を作製する。そして、触媒層３及び導電性多孔質基材４からなる電極の周囲を囲むようにエッジシール５上にガスケット６を配置する。続いて、ガス流路７１が導電性多孔質基材４と対向するよう、セパレータ７を導電性多孔質基材４及びガスケット６上に配置する。最後に、導電性多孔質基材４とセパレータ７とが電気的に接続するようにセパレータ７でエッジシール付き膜−電極接合体を挟持することによって、固体高分子形燃料電池１が完成する。
【００４５】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。
【００４６】
例えば、上記実施形態では、触媒層−電解質膜積層体１０の外周を切断して傾斜面を形成した後に導電性多孔質基材４を触媒層上に形成していたが、図９に示すように、膜−電極接合体２０を形成した後に、その膜−電極接合体２０の外周を切断することもできる。この場合は、膜−電極接合体２０の外周面の断面形状が＜字状であり、また、上記実施形態におけるロール状の触媒層−電解質膜積層体１０’の代わりにロール状の膜−電極接合体２０を使用する。また、エッジシール５は、触媒層−電解質膜積層体１０ではなく、膜−電極接合体２０の両面に上記実施形態と同様の方法で接着させることができる。なお、膜−電極接合体２０にエッジシール５が接着したものが本発明のエッジシール付き膜−電極接合体に相当する。
【００４７】
また、触媒層−電解質膜積層体１０又は膜−電極接合体２０の全ての外周面を傾斜するように切断する必要はなく、図１６に示すように電解質膜２と触媒層３との端面が面一となっている部分のみ傾斜面にすればよい。例えば、図１０に示すように、電解質膜２が触媒層３よりも外方に突出している部分は傾斜面としなくてもよい。
【００４８】
また、上記実施形態の触媒層−電解質膜積層体１０は、長尺状の電解質膜の両面全体に触媒層が形成されていたが、図１１に示すように電解質膜２の幅方向両端部には触媒層３が形成されていなくてもよい。この場合は、幅方向における外周面は電解質膜２が触媒層３よりも外方に突出しているために傾斜面とする必要がない。
【００４９】
また、上記実施形態では、長尺状の触媒層−電解質膜積層体１０から所望の大きさの触媒層−電解質膜積層体１０を切り取っていたが、図１２に示すように、大判の触媒層−電解質膜積層体１０”から所望の大きさの触媒層−電解質膜積層体１０を切り抜くこともできる。この場合は、例えば、図１３に示すように、傾斜角度を有する切断刃によって、まず表面から切断し（図１３（ａ））、その後、同様に傾斜角度を有する切断刃によって裏面から切断する（図１３（ｂ））。なお、このような所望の大きさの触媒層−電解質膜積層体１０を切り抜く方法として、図１４（ａ）に示すような平板に切断刃が設けられた平抜きや、図１４（ｂ）に示すような円筒状部材に切断刃が設けられた円筒抜きが挙げられる。この切断刃としては、例えば、ゼンマイ刃やトムソン刃、彫刻刃、腐食刃などを挙げることができる。また、上記実施形態の下流側に搬送される長尺状の触媒層−電解質膜積層体も同様に、切断刃によって、表面から打ち抜くように切断した後、裏面から打ち抜くように切断することもできる。
【００５０】
また、図１５に示すように、まずは、ハーフカットなどによって触媒層−電解質膜積層体１０の途中まで切断して切込みを入れ（図１５（ａ））、その後、裏面側から切断刃によって切断することができる（図１５（ｂ））。
【００５１】
また、長尺状の触媒層−電解質膜積層体１０’を支持シート上に貼着した状態で、長尺状の触媒層−電解質膜積層体１０’を枚葉状に切断することもできる。この場合は、まず上記実施形態と同様に第１及び第２の切断刃１１、１２で幅方向の縁部分を切断する。次に、第３の切断刃１３で支持シートは切断せずに触媒層−電解質膜積層体１０’のみを切断する。そして、触媒層−電解質膜積層体１０’は長尺状の状態を保持したまま、次の第４の切断刃１４によって枚葉状の触媒層−電解質膜積層体１０となるように切断される。なお、触媒層−電解質膜積層体１０に残った支持シートは、使用前に剥離すればよく、使用直前まで触媒層−電解質膜積層体を保護するので有効である。
【実施例】
【００５２】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００５３】
（実施例１）
電解質膜２として、５３．５×５３．５ｍｍの大きさに切断された膜厚５３μｍのＮＲＥ２１２ＣＳ（Ｄｕｐｏｎｔ社製）を使用した。
【００５４】
次に、触媒層形成用転写シートを次の要領で作製した。まず、白金触媒担持カーボン（白金担持量：４５．７ｗｔ％、田中貴金属社製、ＴＥＣ１０Ｅ５０Ｅ）２ｇに、１−ブタノール１０ｇ、３−ブタノール１０ｇ、フッ素樹脂（５ｗｔ％ナフィオンバインダー、デュポン社製）２０ｇ及び水６ｇを加え、これらを分散機にて攪拌混合することにより、触媒ペーストを調製した。そして、転写用基材としてポリエステルフィルム（東レ製、Ｘ４４、膜厚２５μｍ）を準備し、この転写用基材上に上記触媒ペーストを塗布した。
【００５５】
以上のように作製した触媒層形成用転写シートを５３×５３ｍｍの大きさに切断し、電解質膜２の両面それぞれに触媒層３が電解質膜３側を向くように中心を合わせて配置した。そして、１３５℃、５．０ＭＰａ、１５０秒の条件で熱プレスすることで、電解質膜２の両面に触媒層３を形成し、触媒層−電解質膜積層体１０を作製した。なお、触媒層３の厚さは２０μｍである。
【００５６】
以上のように作製した触媒層−電解質膜積層体１０の外周を図１３に示すような方法で以下のように切断した。まず触媒層−電解質膜積層体１０の触媒層３の端部よりも内側０．５ｍｍに切断刃を当て、そこから外周面の傾斜角αが１５度となるように触媒層−電解質膜積層体１０の外周を切断した。続いて触媒層−電解質膜積層体１０を裏返し、表面と同様に触媒層３の端部よりも内側に０．５ｍｍの部分に切断刃を当て、そこから外周面の傾斜角αが１５度となるように切断して、図１３（ｂ）に示すような触媒層−電解質膜積層体１０を作製した。
【００５７】
続いて、エッジシール５を作製した。ガスバリア層である二軸遠心ポリエチレンナフタレート（帝人社製、テオネックス、膜厚１２μｍ）上に溶融させた状態の不飽和カルボン酸グラフト変性ポリプロピレンを溶融押出し法により５０μｍの厚さで押し出して接着層を形成した。その後、８０×８０ｍｍの大きさに切断し、その中央部に５０×５０ｍｍの大きさの開口部５１を形成した。そのエッジシール５を触媒層−電解質膜積層体１０の両面に中心を合わせ配置し、１００℃、１．０ＭＰａ、３０秒の条件で熱プレスすることでエッジシール５を触媒層−電解質膜積層体１０に接着し、エッジシール付き触媒層−電解質膜積層体を作製した。
【００５８】
さらに続いて、エッジシール５の開口部５１から露出している触媒層３上に、導電性多孔質基材４として、４９×４９ｍｍの大きさに切断されたカーボンペーパー（東レ社製、ＴＧＰ−Ｈ−０９０、厚さ２８０μｍ）を積層し、エッジシール付き膜−電極接合体を形成した。
【００５９】
（比較例１）
触媒層−電解質膜積層体１０の外周面の傾斜角度が異なる点以外は、上記実施例１と同様にエッジシール付き膜−電極接合体を作製した。なお、比較例１の触媒層−電解質膜積層体は、その外周面の傾斜角αは９０度、すなわち、図１６に示すような外周面が傾斜していない形状である。
【００６０】
（比較例２）
実施例１では、触媒層−電解質膜積層体の表面から切断を行った後、触媒層−電解質膜積層体の裏面からも切断を行っているが、比較例２では、触媒層−電解質膜積層体の表面のみから切断を行い、裏面からの切断を行わなかった。なお、その他は、上記実施例１と同様にエッジシール付き膜−電極接合体を作製した。この比較例２の触媒層−電解質膜積層体は、図１７に示すように、下面側の触媒層３が最も大きい形状となるような傾斜となっている。
【００６１】
（評価方法）
実施例１、比較例１〜２のエッジシール付き膜−電極接合体にガスケット及びセパレータを設置して固体高分子形燃料電池を５０枚作製した。そして、エッジシール付き膜−電極接合体の両電極に低抵抗計（敦賀電機株式会社製MODEL 356E）の端子を取り付け、抵抗を測定した。この結果、実施例１では全ての膜−電極接合体において電極間の短絡はなかった。しかし比較例１は４枚、比較例２は２枚の膜−電極接合体において電極間の短絡が発生した。
【符号の説明】
【００６２】
２    電解質膜
３    触媒層
４    導電性多孔質基材
５    エッジシール
５１  開口部
１０  触媒層−電解質膜積層体
２０  膜−電極接合体
【図１】
0005533134.tif 000002
【図２】
0005533134.tif 000003
【図３】
0005533134.tif 000004
【図４】
0005533134.tif 000005
【図５】
0005533134.tif 000006
【図６】
0005533134.tif 000007
【図７】
0005533134.tif 000008
【図８】
0005533134.tif 000009
【図９】
0005533134.tif 000010
【図１０】
0005533134.tif 000011
【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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