(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
固有複屈折が正である樹脂Ａ１からなる樹脂層Ａ１、固有複屈折が負である樹脂Ｂからなる樹脂層Ｂ、及び、固有複屈折が正である樹脂Ａ２からなる樹脂層Ａ２をこの順に備え、
前記樹脂層Ａ１と前記樹脂層Ｂが、直接に接しており、
前記樹脂層Ｂと前記樹脂層Ａ２が、直接に接しており、
樹脂層Ａ１及び樹脂層Ａ２が、ネガティブＣプレートであり、
樹脂層Ｂが、ポジティブＢプレートであり、
Ｎｚ係数が０〜１の範囲にある、積層位相差フィルム。
【請求項２】
波長５５０ｎｍで測定した、前記樹脂層Ａ１の面内レターデーションＲｅＡ１、前記樹脂層Ａ１の厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ１、前記樹脂層Ｂの面内レターデーションＲｅＢ、前記樹脂層Ｂの厚み方向のレターデーションＲｔｈＢ、前記樹脂層Ａ２の面内レターデーションＲｅＡ２、及び、前記樹脂層Ａ２の厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ２が、
０ｎｍ≦ＲｅＡ１≦５ｎｍ
１００ｎｍ≦ＲｔｈＡ１≦１６０ｎｍ
１１０ｎｍ≦ＲｅＢ≦１５０ｎｍ
−１６０ｎｍ≦ＲｔｈＢ≦−１００ｎｍ
０ｎｍ≦ＲｅＡ２≦５ｎｍ
１０ｎｍ≦ＲｔｈＡ２≦４０ｎｍ
を満たす、請求項１記載の積層位相差フィルム。
【請求項３】
前記樹脂Ａ１のガラス転移温度ＴｇＡ１と前記樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢとの差の絶対値が、５℃より大きく、４０℃以下である、請求項１又は２記載の積層位相差フィルム。
【請求項４】
面内レターデーションＲｅが、５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の積層位相差フィルム。
【請求項５】
厚み方向のレターデーションＲｔｈが、−５０ｎｍ以上５０ｎｍ以下である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の積層位相差フィルム。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の積層位相差フィルムの製造方法であって、
前記樹脂Ａ１からなる層ａ１、前記層ａ１に直接に接した前記樹脂Ｂからなる層ｂ、及び、前記層ｂに直接に接した前記樹脂Ａ２からなる層ａ２をこの順に備える樹脂積層体を、温度Ｔ１で第一の方向に１．１倍以上２倍未満の延伸倍率で延伸する第一延伸工程と、
前記第一延伸工程で延伸された前記樹脂積層体を、前記温度Ｔ１より低い温度Ｔ２において前記第一の方向に直交する第二の方向へ延伸して、積層位相差フィルムを得る第二延伸工程と、を含む、積層位相差フィルムの製造方法。
【請求項７】
前記積層位相差フィルムの前記樹脂層Ｂが、前記第一の方向に平行な面内遅相軸を有する、請求項６記載の積層位相差フィルムの製造方法。
【請求項８】
（層ａ１の厚みの総和＋層ａ２の厚みの総和）／（層ｂの厚みの総和）が、１／１５以上１／４以下である、請求項６又は７記載の積層位相差フィルムの製造方法。
【請求項９】
前記樹脂積層体が、前記樹脂Ａ１、前記樹脂Ｂ及び前記樹脂Ａ２を用いて、共押出し法により製造されたものである、請求項６〜８のいずれか一項に記載の積層位相差フィルムの製造方法。
【請求項１０】
前記樹脂Ａ１のガラス転移温度ＴｇＡ１及び樹脂Ａ２のガラス転移温度ＴｇＡ２が、前記樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢよりも高く、かつ、
前記温度Ｔ１が、ＴｇＢより高く、ＴｇＡ１及びＴｇＡ２のいずれか高い温度＋２０℃より低い、請求項６〜９のいずれか一項に記載の積層位相差フィルムの製造方法。
【請求項１１】
前記樹脂Ａ１のガラス転移温度ＴｇＡ１及び樹脂Ａ２のガラス転移温度ＴｇＡ２が、前記樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢよりも高く、かつ、
前記温度Ｔ２が、ＴｇＢ−２０℃より高く、ＴｇＢ＋５℃より低い、請求項６〜１０のいずれか一項に記載の積層位相差フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、積層位相差フィルム及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示装置は、一般に、液晶セルと、この液晶セルを挟むように配置される一対の偏光板（即ち、入射側偏光板及び出射側偏光板）とを備える。前記の一対の偏光板は、例えばＶＡモード及びＩＰＳモード等の一般的な液晶表示モードの場合には、通常、偏光板の吸収軸が直交するように配置される。このような液晶表示装置は、通常、無電界時には黒表示となる。黒表示では、光の透過は遮断される。【０００３】
また、前記のような液晶表示装置の光学補償を行うため、液晶表示装置には、光学補償フィルムが設けられることがある。このような光学補償フィルムとしては、例えば、異なるレターデーションを有する位相差フィルムを２枚以上貼り合わせた積層位相差フィルムが挙げられる（特許文献１参照）。【０００４】
しかし、位相差フィルムを貼り合せて製造される積層位相差フィルムは、製造が煩雑である。具体的には、貼り合わせる位相差フィルム同士の面内遅相軸の関係を調整する工程、位相差フィルム同士を貼り合わせる工程などが必要となり、製造に要する工程数が多くなる傾向がある。【０００５】
そこで、製造を簡単に行うために、共延伸を利用した方法が提案されている。例えば、異なる材料で形成した複数の層を備える積層体を用意し、この積層体を適切な条件で延伸する方法が挙げられる（特許文献２，３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００８−１９２６１２号公報
【特許文献２】特開２００９−１９２８４４号公報
【特許文献３】特開２０１１−３９３３８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
特許文献２，３に記載のような方法において、延伸前の積層体は、例えば共流延法又は共押出法により容易に製造できる。また、積層体を延伸すると、その積層体に含まれる層も同時に延伸されるので、特許文献１記載の技術のように位相差フィルム毎に個別に延伸処理を行う必要がなく、更には面内遅相軸の関係を調整する必要がない。そのため、特許文献２，３記載の方法により、積層位相差フィルムを容易に製造することができる。【０００８】
ところが、近年は液晶表示装置に対する要求水準が高度になってきているため、特許文献２，３に記載の方法で製造された積層位相差フィルムを光学補償フィルムとして用いた液晶表示装置では、高度な要求に応えられるほどには黒表示の際の正面輝度及び光漏れを低減できないことがあった。そこで本発明者は更なる検討を行ったところ、特許文献２，３のような共延伸を利用した技術においては、積層位相差フィルムに含まれる各層の面内遅相軸の関係が意図した関係からズレる可能性があり、この面内遅相軸の関係のズレを改善できれば黒表示の際の正面輝度及び光漏れを十分に低減できることが判明した。【０００９】
複数の層を備える積層体を延伸することにより当該積層体に含まれる層を共延伸した場合、それらの層はいずれも同一の条件で延伸されるはずである。そのため、共延伸を利用した製造方法では、例えば一部の層だけが他の層とは別の条件で延伸されることにより意図した方向とは異なる方法に面内遅相軸を発現することは無いと考えられていたために、得られる積層位相差フィルムにおいて各層の面内遅相軸の関係が意図した関係からズレることは無いと考えられていた。したがって、共延伸を利用した積層位相差フィルムの製造方法において各層の面内遅相軸の関係が意図した関係からズレることは、意外なことであった。【００１０】
本発明は上述した課題に鑑みて創案されたもので、積層位相差フィルムに含まれる各層の面内遅相軸の方向の関係のズレを防止でき、液晶表示装置において黒表示の際の正面輝度及び光漏れの低減が可能な積層位相差フィルム、及び、その積層位相差フィルムの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者は上述した課題を解決するべく鋭意検討した結果、面内遅相軸の関係のズレは、固有複屈折が正である樹脂からなる樹脂層と固有複屈折が負である樹脂からなる樹脂層との間で生じることが判明した。また、固有複屈折が正である樹脂からなる樹脂層及び固有複屈折が負である樹脂からなる樹脂層のうち、一方の樹脂層の面内レターデーションを実用上無視できる程度に小さくすることにより、面内遅相軸の関係が意図した関係からズレることを容易に防止できることを見出した。以上の知見から、本発明者は本発明を完成させた。
すなわち、本発明は以下の通りである。【００１２】
〔１〕  固有複屈折が正である樹脂Ａ１からなる樹脂層Ａ１、固有複屈折が負である樹脂Ｂからなる樹脂層Ｂ、及び、固有複屈折が正である樹脂Ａ２からなる樹脂層Ａ２をこの順に備え、
前記樹脂層Ａ１と前記樹脂層Ｂが、直接に接しており、
前記樹脂層Ｂと前記樹脂層Ａ２が、直接に接しており、
樹脂層Ａ１及び樹脂層Ａ２が、ネガティブＣプレートであり、
樹脂層Ｂが、ポジティブＢプレートであり、
Ｎｚ係数が０〜１の範囲にある、積層位相差フィルム。
〔２〕  波長５５０ｎｍで測定した、前記樹脂層Ａ１の面内レターデーションＲｅＡ１、前記樹脂層Ａ１の厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ１、前記樹脂層Ｂの面内レターデーションＲｅＢ、前記樹脂層Ｂの厚み方向のレターデーションＲｔｈＢ、前記樹脂層Ａ２の面内レターデーションＲｅＡ２、及び、前記樹脂層Ａ２の厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ２が、
０ｎｍ≦ＲｅＡ１≦５ｎｍ
１００ｎｍ≦ＲｔｈＡ１≦１６０ｎｍ
１１０ｎｍ≦ＲｅＢ≦１５０ｎｍ
−１６０ｎｍ≦ＲｔｈＢ≦−１００ｎｍ
０ｎｍ≦ＲｅＡ２≦５ｎｍ
１０ｎｍ≦ＲｔｈＡ２≦４０ｎｍ
を満たす、〔１〕記載の積層位相差フィルム。
〔３〕  前記樹脂Ａ１のガラス転移温度ＴｇＡ１と前記樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢとの差の絶対値が、５℃より大きく、４０℃以下である、〔１〕又は〔２〕記載の積層位相差フィルム。
〔４〕  面内レターデーションＲｅが、５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下である、〔１〕〜〔３〕のいずれか一項に記載の積層位相差フィルム。
〔５〕  厚み方向のレターデーションＲｔｈが、−５０ｎｍ以上５０ｎｍ以下である、〔１〕〜〔４〕のいずれか一項に記載の積層位相差フィルム。
〔６〕  〔１〕〜〔５〕のいずれか一項に記載の積層位相差フィルムの製造方法であって、
前記樹脂Ａ１からなる層ａ１、前記層ａ１に直接に接した前記樹脂Ｂからなる層ｂ、及び、前記層ｂに直接に接した前記樹脂Ａ２からなる層ａ２をこの順に備える樹脂積層体を、温度Ｔ１で第一の方向に１．１倍以上２倍未満の延伸倍率で延伸する第一延伸工程と、
前記第一延伸工程で延伸された前記樹脂積層体を、前記温度Ｔ１より低い温度Ｔ２において前記第一の方向に直交する第二の方向へ延伸して、積層位相差フィルムを得る第二延伸工程と、を含む、積層位相差フィルムの製造方法。
〔７〕  前記積層位相差フィルムの前記樹脂層Ｂが、前記第一の方向に平行な面内遅相軸を有する、〔６〕記載の積層位相差フィルムの製造方法。
〔８〕  （層ａ１の厚みの総和＋層ａ２の厚みの総和）／（層ｂの厚みの総和）が、１／１５以上１／４以下である、〔６〕又は〔７〕記載の積層位相差フィルムの製造方法。
〔９〕  前記樹脂積層体が、前記樹脂Ａ１、前記樹脂Ｂ及び前記樹脂Ａ２を用いて、共押出し法により製造されたものである、〔６〕〜〔８〕のいずれか一項に記載の積層位相差フィルムの製造方法。
〔１０〕  前記樹脂Ａ１のガラス転移温度ＴｇＡ１及び樹脂Ａ２のガラス転移温度ＴｇＡ２が、前記樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢよりも高く、かつ、
前記温度Ｔ１が、ＴｇＢより高く、ＴｇＡ１及びＴｇＡ２のいずれか高い温度＋２０℃より低い、〔６〕〜〔９〕のいずれか一項に記載の積層位相差フィルムの製造方法。
〔１１〕  前記樹脂Ａ１のガラス転移温度ＴｇＡ１及び樹脂Ａ２のガラス転移温度ＴｇＡ２が、前記樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢよりも高く、かつ、
前記温度Ｔ２が、ＴｇＢ−２０℃より高く、ＴｇＢ＋５℃より低い、〔６〕〜〔１０〕のいずれか一項に記載の積層位相差フィルムの製造方法。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の積層位相差フィルムによれば、当該積層位相差フィルムに含まれる各層の面内遅相軸の方向の関係のズレを防止でき、液晶表示装置において黒表示の際に正面輝度及び光漏れを十分に低くすることが可能である。
本発明の積層位相差フィルムの製造方法によれば、当該積層位相差フィルムに含まれる各層の面内遅相軸の方向の関係のズレを防止でき、液晶表示装置において黒表示の際に正面輝度及び光漏れを十分に低くすることが可能な積層位相差フィルムを製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】図１は、樹脂Ａ１と樹脂Ａ２が同一の樹脂であり、層ａ１及び層ａ２を構成する樹脂Ａ１（または樹脂Ａ２）のガラス転移温度ＴｇＡ１が高く、層ｂを構成する樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢが低いと仮定した場合に、樹脂積層体の層ａ１及び層ａ２並びに層ｂをそれぞれ延伸したときの延伸方向を基準としたレターデーションΔの温度依存性と、樹脂積層体を延伸したときの延伸方向を基準としたレターデーションΔの温度依存性の一例を示す図である。
【図２】図２は、実施例及び比較例で黒表示時の正面輝度及び光漏れの評価のためにシミュレーターにおいて設定した評価系を模式的に示す斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、例示物及び実施形態を挙げて本発明について詳細に説明するが、本発明は以下に挙げる例示物及び実施形態に限定されるものではなく、本発明の請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。
【００１６】
以下の説明において、固有複屈折が正であるとは、延伸方向の屈折率がそれに直交する方向の屈折率よりも大きくなることを意味する。また、固有複屈折が負であるとは、延伸方向の屈折率がそれに直交する方向の屈折率よりも小さくなることを意味する。固有複屈折の値は誘電率分布から計算することができる。
【００１７】
また、フィルム又は層の面内レターデーションは、別に断らない限り、（ｎｘ−ｎｙ）×ｄで表される値である。また、フィルム又は層の厚み方向のレターデーションは、別に断らない限り、｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄで表される値である。さらに、フィルム又は層のＮｚ係数は、別に断らない限り、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）で表される値である。ここで、ｎｘは、フィルム又は層の厚み方向に垂直な方向（面内方向）であって最大の屈折率を与える方向の屈折率を表す。ｎｙは、フィルム又は層の前記面内方向であってｎｘの方向に垂直な方向の屈折率を表す。ｎｚは、フィルム又は層の厚み方向の屈折率を表す。ｄは、フィルム又は層の膜厚を表す。別に断らない限り、前記のレターデーションの測定波長は５５０ｎｍである。前記のレターデーションは、市販の位相差測定装置（例えば、王子計測機器社製、「ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ」、フォトニックラティス社製、「ＷＰＡ−ｍｉｃｒｏ」）あるいはセナルモン法を用いて測定できる。
【００１８】
また、フィルム又は層の遅相軸とは、別に断らない限り、面内の遅相軸を表す。
【００１９】
また、「偏光板」、「１／４波長板」、「Ｂプレート」及び「Ｃプレート」とは、剛直な部材だけでなく、例えば樹脂製のフィルムのように可撓性を有する部材も含む。
また、構成要素の方向が「平行」、「垂直」又は「直交」とは、特に断らない限り、本発明の効果を損ねない範囲内、例えば、通常±５°、好ましくは±２°、より好ましくは±１°の範囲内での誤差を含んでいてもよい。
【００２０】
さらに、「長尺」とは、幅に対して、５倍以上の長さを有するものをいい、好ましくは１０倍若しくはそれ以上の長さを有し、具体的にはロール状に巻き取られて保管又は運搬される程度の長さを有するものをいう。
【００２１】
また、ＭＤ方向（ｍａｃｈｉｎｅ  ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）は、製造ラインにおけるフィルムの流れ方向であり、通常は長尺のフィルムの長手方向及び縦方向と平行である。さらに、ＴＤ方向（ｔｒａｖｅｒｓｅ  ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ）は、フィルム面に平行な方向であって、ＭＤ方向に垂直な方向であり、通常は長尺のフィルムの幅方向及び横方向と平行である。
【００２２】
［１．積層位相差フィルムの概要］
本発明の積層位相差フィルムは、樹脂層Ａ１、樹脂層Ｂ及び樹脂層Ａ２を、この順に備える。また、樹脂層Ａ１と前記樹脂層Ｂとは直接に接しており、さらに、樹脂層Ｂと樹脂層Ａ２とは直接に接している。すなわち、樹脂層Ａ１と樹脂層Ｂとの間には他の層は無く、また、樹脂層Ｂと樹脂層Ａ２との間に他の層は無い。
【００２３】
［２．樹脂層Ａ１］
樹脂層Ａ１は、樹脂Ａ１からなる層である。また、樹脂Ａ１は、固有複屈折が正である任意の樹脂を用いうる。中でも、樹脂Ａ１としては、熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。
【００２４】
樹脂Ａ１の固有複屈折が正であるので、通常、樹脂Ａ１は固有複屈折が正である重合体を含む。この重合体の例を挙げると、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン重合体；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル重合体；ポリフェニレンサルファイド等のポリアリーレンサルファイド重合体；ポリビニルアルコール重合体、ポリカーボネート重合体、ポリアリレート重合体、セルロースエステル重合体、ポリエーテルスルホン重合体、ポリスルホン重合体、ポリアリルサルホン重合体、ポリ塩化ビニル重合体、ノルボルネン重合体、棒状液晶ポリマーなどが挙げられる。これらの重合体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。また、重合体は、単独重合体でもよく、共重合体でもよい。これらの中でも、レターデーションの発現性、低温での延伸性、および樹脂層Ａ１と樹脂層Ａ１以外の層との接着性の観点から、ポリカーボネート重合体が好ましい。
【００２５】
ポリカーボネート重合体としては、カーボネート結合（−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−）を含む構造単位を有する任意の重合体を用いうる。ポリカーボネート重合体の例を挙げると、ビスフェノールＡポリカーボネート、分岐ビスフェノールＡポリカーボネート、ｏ，ｏ，ｏ’，ｏ’−テトラメチルビスフェノールＡポリカーボネートなどが挙げられる。
【００２６】
樹脂Ａ１は、配合剤を含んでいてもよい。配合剤の例を挙げると、滑剤；層状結晶化合物；無機微粒子；酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、近赤外線吸収剤等の安定剤；可塑剤；染料及び顔料等の着色剤；帯電防止剤；などが挙げられる。中でも、滑剤及び紫外線吸収剤は、可撓性及び耐候性を向上させることができるので好ましい。また、配合剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【００２７】
滑剤としては、例えば、二酸化ケイ素、二酸化チタン、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸ストロンチウム等の無機粒子；ポリメチルアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリロニトリル、ポリスチレン、セルロースアセテート、セルロースアセテートプロピオネート等の有機粒子；などが挙げられる。中でも、滑剤としては有機粒子が好ましい。
【００２８】
紫外線吸収剤としては、例えば、オキシベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、アクリロニトリル系紫外線吸収剤、トリアジン系化合物、ニッケル錯塩系化合物、無機粉体などが挙げられる。好適な紫外線吸収剤の具体例を挙げると、２，２’−メチレンビス（４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔｅｒｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−（５−クロロベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノンなどが挙げられる。特に好適なものとしては、２，２’−メチレンビス（４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール）が挙げられる。
【００２９】
配合剤の量は、本発明の効果を著しく損なわない範囲で適宜定めうる。配向剤の量は、例えば、積層位相差フィルムの１ｍｍ厚換算での全光線透過率が８０％以上を維持できる範囲としうる。
【００３０】
樹脂Ａ１の重量平均分子量は、樹脂Ａ１で溶融押し出し法又は溶液流延法等の方法を実施できる範囲に調整することが好ましい。
【００３１】
樹脂Ａ１のガラス転移温度ＴｇＡ１は、好ましくは８０℃以上、より好ましくは９０℃以上、更に好ましくは１００℃以上、中でも好ましくは１１０℃以上、特に好ましくは１２０℃以上である。ガラス転移温度ＴｇＡ１がこのように高いことにより、樹脂Ａ１の配向緩和を低減することができる。また、ガラス転移温度ＴｇＡ１の上限に特に制限は無いが、通常は２００℃以下である。
【００３２】
樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢにおける樹脂Ａ１の破断伸度は、好ましくは５０％以上、より好ましくは８０％以上である。破断伸度がこの範囲にあれば、延伸により安定的に積層位相差フィルムを作製することができる。ここで、破断伸度は、ＪＩＳＫ７１２７記載の試験片タイプ１Ｂの試験片を用いて、引っ張り速度１００ｍｍ／分において求めうる。また、樹脂Ａ１の前記の破断伸度の上限に特に制限は無いが、通常は２００％以下である。
【００３３】
樹脂層Ａ１は、ネガティブＣプレートである。ここでネガティブＣプレートとは、当該層の屈折率ｎｘ、ｎｙ及びｎｚが、ｎｘ＞ｎｚ及びｎｙ＞ｎｚを満たし、且つ、面内レターデーションＲｅが０ｎｍ≦Ｒｅ≦５ｎｍを満たす層のことをいう。また、このようなネガティブＣプレートは、厚み方向のレターデーションは正の値となる。
【００３４】
波長５５０ｎｍで測定した、樹脂層Ａ１の面内レターデーションＲｅＡ１の具体的な値は、通常０ｎｍ以上であり、通常５ｎｍ以下、好ましくは３ｎｍ以下、より好ましくは１ｎｍ以下である。樹脂層Ａ１の面内レターデーションＲｅＡ１を前記の範囲に収めることにより、液晶表示装置の光学補償を適切に行うことができる。
【００３５】
また、波長５５０ｎｍで測定した、樹脂層Ａ１の厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ１の具体的な値は、１００ｎｍ≦ＲｔｈＡ１≦１６０ｎｍを満たすことが好ましい。より詳しくは、樹脂層Ａ１の厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ１は、好ましくは１００ｎｍ以上、より好ましくは１１０ｎｍ以上、特に好ましくは１２０ｎｍ以上であり、好ましくは１６０ｎｍ以下、より好ましくは１５０ｎｍ以下、特に好ましくは１４０ｎｍ以下である。樹脂層Ａ１の厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ１を前記の範囲に収めることにより、液晶表示装置の光学補償を適切に行うことができる。
【００３６】
樹脂層Ａ１の面内レターデーションＲｅＡ１及び厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ１を前記の範囲に収める方法としては、例えば、積層位相差フィルムを製造するために樹脂積層体を延伸するときの延伸倍率及び延伸温度を調整する方法が挙げられる。
【００３７】
樹脂層Ａ１の厚みは、好ましくは２μｍ以上、より好ましくは４μｍ以上、特に好ましくは５μｍ以上であり、好ましくは１２μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以下、特に好ましくは８μｍ以下である。樹脂層Ａ１の厚みを前記範囲の下限値以上にすることにより、厚みのばらつきを低減することができる。また、上限値以下にすることにより、液晶表示装置の厚さを低減することができる。
【００３８】
また、樹脂層Ａ１の厚みのばらつきは、全面で１μｍ以下であることが好ましい。これにより、表示装置における色調のばらつきを小さくできる。また、長期使用後の色調変化を均一にできる。これを実現するためには、例えば、樹脂積層体において層ａ１の厚みのばらつきを全面で１μｍ以下にすることが好ましい。
【００３９】
［３．樹脂層Ｂ］
樹脂層Ｂは、樹脂Ｂからなる層である。また、樹脂Ｂは、固有複屈折が負である任意の樹脂を用いうる。中でも、樹脂Ｂとしては、熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。
【００４０】
樹脂Ｂの固有複屈折が負であるので、通常、樹脂Ｂは固有複屈折が負である重合体を含む。この重合体の例を挙げると、スチレン又はスチレン誘導体の単独重合体、並びに、スチレン又はスチレン誘導体と他の任意のモノマーとの共重合体を含むポリスチレン系重合体；ポリアクリロニトリル重合体；ポリメチルメタクリレート重合体；あるいはこれらの多元共重合ポリマー；などが挙げられる。また、スチレン又はスチレン誘導体に共重合させうる前記任意のモノマーとしては、例えば、アクリロニトリル、無水マレイン酸、メチルメタクリレート、及びブタジエンが好ましいものとして挙げられる。また、これらの重合体は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。これらの中でも、レターデーションの発現性が高いという観点から、ポリスチレン系重合体が好ましく、さらに耐熱性が高いという点で、スチレン又はスチレン誘導体と無水マレイン酸との共重合体が特に好ましい。この場合、ポリスチレン系重合体１００重量部に対して無水マレイン酸単位の量は、好ましくは５重量部以上、より好ましくは１０重量部以上、特に好ましくは１５重量部以上であり、好ましくは３０重量部以下、より好ましくは２８重量部以下、特に好ましくは２６重量部以下である。ここで、無水マレイン酸単位とは、無水マレイン酸を重合して形成される構造を有する構造単位を示す。
【００４１】
樹脂Ｂは、配合剤を含んでいてもよい。配合剤の例としては、樹脂Ａ１が含んでいてもよい配合剤と同様のものが挙げられる。また、配合剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
配合剤の量は、本発明の効果を著しく損なわない範囲で適宜定めうる。配合剤の量は、例えば、積層位相差フィルムの１ｍｍ厚換算での全光線透過率が８０％以上を維持できる範囲としうる。
【００４２】
樹脂Ｂの重量平均分子量は、樹脂Ｂで溶融押し出し法又は溶液流延法等の方法を実施できる範囲に調整することが好ましい。
【００４３】
樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢは、好ましくは８０℃以上、より好ましくは９０℃以上、更に好ましくは１００℃以上、中でも好ましくは１１０℃以上、特に好ましくは１２０℃以上である。ガラス転移温度ＴｇＢがこのように高いことにより、樹脂Ｂの配向緩和を低減することができる。また、ガラス転移温度ＴｇＢの上限に特に制限は無いが、通常は２００℃以下である。
【００４４】
樹脂Ａ１のガラス転移温度ＴｇＡ１における樹脂Ｂの破断伸度は、好ましくは５０％以上、より好ましくは８０％以上である。破断伸度がこの範囲にあれば、延伸により安定的に積層位相差フィルムを作製することができる。ここで、樹脂Ｂの破断伸度の上限に特に制限は無いが、通常は２００％以下である。
【００４５】
樹脂Ａ１のガラス転移温度ＴｇＡ１と樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢとの差の絶対値は、好ましくは５℃より大きく、より好ましくは８℃以上であり、好ましくは４０℃以下、より好ましくは２０℃以下である。前記のガラス転移温度の差の絶対値を前記範囲の下限値より大きくすることにより、レターデーションの発現の温度依存性を大きくできる。一方、上限値以下にすることにより、ガラス転移温度の高い方の樹脂の延伸を容易にして、積層位相差フィルムの平面性を高めることができる。
ここで、樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢは樹脂Ａ１のガラス転移温度ＴｇＡ１よりも低いことが好ましい。よって、樹脂Ａ１と樹脂Ｂとは、ＴｇＡ１＞ＴｇＢ＋５℃の関係を満たすことが好ましい。
【００４６】
樹脂層Ｂは、ポジティブＢプレートである。ここでポジティブＢプレートとは、当該層の屈折率ｎｘ、ｎｙ及びｎｚがｎｚ＞ｎｘ＞ｎｙを満たす層のことをいう。また、このようなポジティブＢプレートは、厚み方向のレターデーションは負の値となる。
【００４７】
波長５５０ｎｍで測定した、樹脂層Ｂの面内レターデーションＲｅＢの具体的な値は、１１０ｎｍ≦ＲｅＢ≦１５０ｎｍを満たすことが好ましい。より詳しくは、樹脂層Ｂの面内レターデーションＲｅＢは、好ましくは１１０ｎｍ以上、より好ましくは１１５ｎｍ以上、特に好ましくは１２０ｎｍ以上であり、好ましくは１５０ｎｍ以下、より好ましくは１４５ｎｍ以下、特に好ましくは１４０ｎｍ以下である。樹脂層Ｂの面内レターデーションＲｅＢを前記の範囲に収めることにより、液晶表示装置の光学補償を適切に行うことができる。
【００４８】
また、波長５５０ｎｍで測定した、樹脂層Ｂの厚み方向のレターデーションＲｔｈＢの具体的な値は、−１６０ｎｍ≦ＲｔｈＢ≦−１００ｎｍを満たすことが好ましい。より詳しくは、樹脂層Ｂの厚み方向のレターデーションＲｔｈＢは、好ましくは−１６０ｎｍ以上、より好ましくは−１５０ｎｍ以上、特に好ましくは−１４０ｎｍ以上であり、好ましくは−１００ｎｍ以下、より好ましくは−１１０ｎｍ以下、特に好ましくは−１２０ｎｍ以下である。樹脂層Ｂの厚み方向のレターデーションＲｔｈＢを前記の範囲に収めることにより、液晶表示装置の光学補償を適切に行うことができる。
【００４９】
樹脂層Ｂの面内レターデーションＲｅＢ及び厚み方向のレターデーションＲｔｈＢを前記の範囲に収める方法としては、例えば、積層位相差フィルムを製造するために樹脂積層体を延伸するときの延伸倍率及び延伸温度を調整する方法が挙げられる。
【００５０】
樹脂層Ｂの厚みは、好ましくは４０μｍ以上、より好ましくは４５μｍ以上、特に好ましくは５０μｍ以上であり、好ましくは７０μｍ以下、より好ましくは６５μｍ以下、特に好ましくは６０μｍ以下である。樹脂層Ｂの厚みを前記範囲の下限値以上にすることにより、所望の位相差の発現が容易にできる。また、上限値以下にすることにより、液晶表示装置の厚さを低減することができる。
【００５１】
また、樹脂層Ｂの厚みのばらつきは、全面で１μｍ以下であることが好ましい。これにより、表示装置における色調のばらつきを小さくできる。また、長期使用後の色調変化を均一にできる。これを実現するためには、例えば、樹脂積層体において層ｂの厚みのばらつきを全面で１μｍ以下にすることが好ましい。
【００５２】
［４．樹脂層Ａ２］
樹脂層Ａ２は、樹脂Ａ２からなる層である。また、樹脂Ａ２は、固有複屈折が正である任意の樹脂を用いうる。中でも、樹脂Ａ２としては、熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。その中でも特に、樹脂Ａ２としては、上述した樹脂Ａ１と同様の範囲から材料を選択することがより好ましい。したがって、例えば樹脂Ａ２が含みうる重合体及び配合剤の種類及び量、樹脂Ａ２の重量平均分子量及びガラス転移温度は、樹脂Ａ１と同様にしうる。
【００５３】
樹脂Ａ２としては、樹脂Ａ１と同様の範囲の材料から樹脂Ａ１とは異なる樹脂を選択して用いてもよい。したがって、例えば、樹脂Ａ２は、樹脂Ａ１が含む重合体とは別の種類の重合体を含んでいてもよい。また、例えば、樹脂Ａ２は、樹脂Ａ１が含む重合体と同じ種類の重合体を含み、且つ、樹脂Ａ１が含む配合剤とは別の種類の配合剤を含んでいてもよい。さらに、例えば、樹脂Ａ２は、樹脂Ａ１が含む重合体及び配合剤と同じ種類の重合体及び配合剤を含み、その重合体及び配合剤の量を樹脂Ａ１と異なる量にしてもよい。しかし、樹脂Ａ２としては、樹脂Ａ１と同じ樹脂を用いることが、特に好ましい。樹脂Ａ１と樹脂Ａ２とが同じ樹脂であると、積層位相差フィルムにおいて撓み及び反りを防止できる。
【００５４】
樹脂層Ａ２は、ネガティブＣプレートである。したがって、樹脂層Ａ２は、その屈折率ｎｘ、ｎｙ及びｎｚが、ｎｘ＞ｎｚ及びｎｙ＞ｎｚを満たし、且つ、面内レターデーションＲｅが０ｎｍ≦Ｒｅ≦５ｎｍを満たす。
【００５５】
波長５５０ｎｍで測定した、樹脂層Ａ２の面内レターデーションＲｅＡ２の具体的な値は、通常０ｎｍ以上であり、通常５ｎｍ以下、好ましくは３ｎｍ以下、より好ましくは１ｎｍ以下である。樹脂層Ａ２の面内レターデーションＲｅＡ２を前記の範囲に収めることにより、液晶表示装置の光学補償を適切に行うことができる。
【００５６】
また、波長５５０ｎｍで測定した、樹脂層Ａ２の厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ２の具体的な値は、１０ｎｍ≦ＲｔｈＡ２≦４０ｎｍを満たすことが好ましい。より詳しくは、樹脂層Ａ２の厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ２は、好ましくは１０ｎｍ以上、より好ましくは１５ｎｍ以上、特に好ましくは２０ｎｍ以上であり、好ましくは４０ｎｍ以下、より好ましくは３５ｎｍ以下、特に好ましくは３０ｎｍ以下である。樹脂層Ａ２の厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ２を前記の範囲に収めることにより、液晶表示装置の光学補償を適切に行うことができる。
【００５７】
樹脂層Ａ２の面内レターデーションＲｅＡ２及び厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ２を前記の範囲に収める方法としては、例えば、積層位相差フィルムを製造するために樹脂積層体を延伸するときの延伸倍率及び延伸温度を調整する方法が挙げられる。
【００５８】
樹脂層Ａ２の厚みは、好ましくは０．４μｍ以上、より好ましくは０．６μｍ以上、特に好ましくは０．８μｍ以上であり、好ましくは２．０μｍ以下、より好ましくは１．８μｍ以下、特に好ましくは１．６μｍ以下である。樹脂層Ａ２の厚みを前記範囲の下限値以上にすることにより、厚みのばらつきを低減することができる。また、上限値以下にすることにより、液晶表示装置の厚さを低減することができる。
【００５９】
また、樹脂層Ａ２の厚みのばらつきは、全面で１μｍ以下であることが好ましい。これにより、表示装置における色調のばらつきを小さくできる。また、長期使用後の色調変化を均一にできる。これを実現するためには、例えば、樹脂積層体において層ａ２の厚みのばらつきを全面で１μｍ以下にすることが好ましい。
【００６０】
［５．任意の層］
本発明の積層位相差フィルムは、本発明の効果を著しく損なわない限り、上述した樹脂層Ａ１、樹脂層Ｂ及び樹脂層Ａ２に加えて、更に任意の層を備えていてもよい。ただし、任意の層は、樹脂層Ａ１と樹脂層Ｂ、及び、樹脂層Ｂと樹脂層Ａ２が、それぞれ直接に接することを妨げないように設けられる。
任意の層としては、例えば、フィルムの滑り性を良くできるマット層、耐衝撃性ポリメタクリレート樹脂層等のハードコート層、反射防止層、防汚層等が挙げられる。
【００６１】
［６．積層位相差フィルムの物性］
本発明の積層位相差フィルムは、上述したように、樹脂層Ａ１及び樹脂層Ａ２がネガティブＣプレートとなっている。そのため、樹脂層Ａ１及び樹脂層Ａ２は、面内遅相軸を有さないか、有するとしてもその樹脂層Ａ１及び樹脂層Ａ２における面内レターデーションが無視できる程度に小さい。そのため、樹脂層Ａ１及び樹脂層Ａ２の面内遅相軸の方向を、樹脂層Ｂの面内遅相軸の方向に応じて設定しなくても、液晶表示装置を黒表示にした際に、正面輝度を十分に低減できる。また、通常は、積層位相差フィルムの光学補償性能を高くできるので、液晶表示装置の光漏れを低減できる。
【００６２】
一般に、固有複屈折が正である樹脂と、固有複屈折が負である樹脂とでは、延伸した時に発現する面内遅相軸の方向が異なる。そのため、固有複屈折が正である樹脂の層と固有複屈折が負である樹脂の層とを組み合わせて備える従来の積層位相差フィルムは、延伸した時の各層の面内遅相軸の方向の関係を適切に制御することは困難であった。中でも、従来の積層位相差フィルムでは、フィルムの幅方向の端部において各層の面内遅相軸を所望の方向に発現させることが困難であり、ひいては各層の面内遅相軸の方向の関係を意図したとおりに制御することが特に難しかった。例えば、固有複屈折が正である樹脂の層、固有複屈折が負である樹脂の層及び固有複屈折が正である樹脂の層をこの順に備える従来の位相差フィルムにおいて全ての層の面内遅相軸の方向を平行にしようとしても、固有複屈折が正である樹脂の層の面内遅相軸と固有複屈折が負である樹脂の層の面内遅相軸とは平行にならないことが多かった。
【００６３】
しかし、本発明の積層位相差フィルムでは、樹脂層Ａ１及び樹脂層Ａ２が面内遅相軸を実質的に有さない。そのため、固有複屈折が正である樹脂の層と固有複屈折が負である樹脂の層とを組み合わせて備える積層位相差フィルムにおいて、樹脂層Ｂの面内遅相軸の方向を樹脂層Ａ１及び樹脂層Ａ２の面内遅相軸の方向に応じて設定する必要が無い。したがって、本発明の積層位相差フィルムでは、その積層位相差フィルムに含まれる各層の面内遅相軸の方向の関係のズレを防止できる。
【００６４】
積層位相差フィルムのＮｚ係数は、通常０以上、好ましくは０．３以上、より好ましくは０．５以上であり、通常１以下、好ましくは０．９以下、より好ましくは０．８以下である。積層位相差フィルムがこのような範囲のＮｚ係数を有することにより、液晶表示装置の光学補償を適切に行うことができる。
【００６５】
積層位相差フィルムの面内レターデーションＲｅは、好ましくは５０ｎｍ以上、より好ましくは１００ｎｍ以上であり、また、好ましくは４００ｎｍ以下、より好ましくは３５０ｎｍ以下である。積層位相差フィルムがこのような範囲の面内レターデーションＲｅを有することにより、液晶表示装置の光学補償を適切に行うことができる。
【００６６】
積層位相差フィルムの厚み方向のレターデーションＲｔｈは、好ましくは−５０ｎｍ以上、より好ましくは−４０ｎｍ以上、特に好ましくは−３０ｎｍ以上であり、また、好ましくは５０ｎｍ以下、より好ましくは４０ｎｍ以下、特に好ましくは３０ｎｍ以下である。積層位相差フィルムがこのような範囲の厚み方向のレターデーションＲｔｈを有することにより、液晶表示装置の光学補償を適切に行うことができる。
【００６７】
また、積層位相差フィルムは、積層位相差フィルム全体として、その屈折率ｎｘ、ｎｙ及びｎｚがｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係を満たすことが好ましい。これにより、液晶表示装置の光学補償を適切に行うことができる。ここで、積層位相差フィルムの屈折率ｎｘ、ｎｙ及びｎｚは、積層位相差フィルムの面内レターデーションＲｅ及び厚み方向のレターデーションＲｔｈ、積層位相差フィルムの厚み、及び、積層位相差フィルムの平均屈折率ｎａｖｅにより算出される。平均屈折率ｎａｖｅは、次式により決定しうる。
ｎａｖｅ＝Σ（ｎｉ×Ｌｉ）／ΣＬｉ
ｎｉ：ｉ層の樹脂の屈折率
Ｌｉ：ｉ層の膜厚
【００６８】
積層位相差フィルムの全光線透過率は、８５％以上１００％以下であることが好ましい。前記光線透過率は、ＪＩＳ  Ｋ０１１５に準拠して、分光光度計（日本分光社製、紫外可視近赤外分光光度計「Ｖ−５７０」）を用いて測定しうる。
【００６９】
積層位相差フィルムのヘイズは、好ましくは５％以下、より好ましくは３％以下、特に好ましくは１％以下であり、理想的には０％である。ヘイズを低い値とすることにより、本発明の積層位相差フィルムを備える表示装置の表示画像の鮮明性を高めることができる。ここで、ヘイズは、ＪＩＳ  Ｋ７３６１−１９９７に準拠して、日本電色工業社製「濁度計  ＮＤＨ−３００Ａ」を用いて、５箇所測定し、それから求めた平均値を採用しうる。
【００７０】
積層位相差フィルムは、ΔＹＩが５以下であることが好ましく、３以下であることがより好ましい。このΔＹＩが上記範囲にあると、着色がなく視認性が良好となる。また下限は、理想的にはゼロである。ΔＹＩは、ＡＳＴＭ  Ｅ３１３に準拠して、日本電色工業社製「分光色差計  ＳＥ２０００」を用いて測定しうる。同様の測定を五回行い、その算術平均値にして求める。
【００７１】
積層位相差フィルムは、ＪＩＳ鉛筆硬度でＨまたはそれ以上の硬さを有することが好ましい。このＪＩＳ鉛筆硬度は、樹脂の種類及び樹脂層の厚みにより調整しうる。ここで、ＪＩＳ鉛筆硬度は、ＪＩＳ  Ｋ５６００−５−４に準拠して、各種硬度の鉛筆を４５°傾けて、上から５００ｇ重の荷重を掛けてフィルム表面を引っ掻き、傷が付きはじめる鉛筆の硬さである。
【００７２】
積層位相差フィルムの外表面は、ＭＤ方向に伸びる不規則に生じる線状凹部又は線状凸部を実質的に有さず、平坦であることが好ましい。このような線状凹部又は線状凸部は、いわゆるダイラインと呼ばれるものである。
ここで、「不規則に生じる線状凹部又は線状凸部を実質的に有さず、平坦」とは、仮に線状凹部又は線状凸部が形成されたとしても、下記条件（Ｘ）を満たすことであり、好ましくは下記条件（Ｙ）を満たすことである。
条件（Ｘ）  線状凹部の深さが５０ｎｍ未満もしくは幅が５００μｍより大きいか、又は、線状凸部の高さが５０ｎｍ未満もしくは幅が５００μｍより大きい。
条件（Ｙ）  線状凹部の深さが３０ｎｍ未満もしくは幅が７００μｍより大きいか、又は、線状凸部の高さが３０ｎｍ未満もしくは幅が７００μｍより大きい。
このような構成とすることにより、線状凹部又は線状凸部での光の屈折等に基づく、光の干渉及び光漏れの発生を防止でき、光学性能を向上できる。また、不規則に生じるとは、意図しない位置に意図しない寸法及び形状で形成されるということである。
【００７３】
上述した線状凹部の深さ、線状凸部の高さ、及びこれらの幅は、次に述べる方法で求めうる。積層位相差フィルムに光を照射して、透過光をスクリーンに映し、スクリーン上に現れる光の明又は暗の縞の有る部分（この部分は線状凹部の深さ及び線状凸部の高さが大きい部分である。）を３０ｍｍ角で切り出す。切り出したフィルム片の表面を三次元表面構造解析顕微鏡（視野領域５ｍｍ×７ｍｍ）を用いて観察し、これを３次元画像に変換し、この３次元画像から断面プロファイルを求める。断面プロファイルは視野領域で１ｍｍ間隔で求める。
この断面プロファイルに、平均線を引く。この平均線から線状凹部の底までの長さが線状凹部深さとなり、また、平均線から線状凸部の頂までの長さが線状凸部高さとなる。平均線とプロファイルとの交点間の距離が幅となる。これら線状凹部深さ及び線状凸部高さの測定値からそれぞれ最大値を求め、その最大値を示した線状凹部又は線状凸部の幅をそれぞれ求める。以上から求められた線状凹部深さの最大値をそのフィルムの線状凹部の深さとし、その最大値を示した線状凹部の幅を、そのフィルムの線状凹部の幅とする。また、線状凸部高さの最大値をそのフィルムの線状凸部の高さとし、その最大値を示した線状凸部の幅を、そのフィルムの線状凸部の幅とする。
【００７４】
積層位相差フィルムは、６０℃、９０％ＲＨ、１００時間の熱処理によって、縦方向および横方向において収縮するものであってもよい。ただし、その収縮率は、好ましくは０．５％以下、より好ましくは０．３％以下であり、理想的には０％である。収縮率をこのように小さくすることにより、高温及び高湿環境下で積層位相差フィルムを使用する際に、収縮応力によって積層位相差フィルムの変形が生じて表示装置から剥離する現象を、防止できる。
【００７５】
積層位相差フィルムにおいて、上述した樹脂層Ａ１、樹脂層Ｂ及び樹脂層Ａ２の厚みの合計は、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは３０μｍ以上であり、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１５０μｍ以下である。
【００７６】
積層位相差フィルムの幅方向の寸法は、好ましくは５００ｍｍ以上、より好ましくは１０００ｍｍ以上であり、好ましくは２０００ｍｍ以下である。
【００７７】
また、上述したように、積層位相差フィルムにおいては、樹脂層Ａ１と前記樹脂層Ｂとは直接に接しており、樹脂層Ｂと樹脂層Ａ２とは直接に接している。このため、本発明の積層位相差フィルムは、厚みを薄くすることができ、光学的機能の発現の点で有利である。このような積層位相差フィルムは、例えば後述のように、樹脂Ａ１からなる層ａ１、層ａ１に直接に接した樹脂Ｂからなる層ｂ、及び、層ｂに直接に接した樹脂Ａ２からなる層ａ２を有する樹脂組成物を延伸して、層ａ１、層ｂ及び層ａ２を共延伸することにより、容易に製造できる。
【００７８】
［７．積層位相差フィルムの製造方法の概要］
本発明の積層位相差フィルムの製造方法に制限は無く、例えば、樹脂Ａ１からなる層ａ１、層ａ１に直接に接した樹脂Ｂからなる層ｂ、及び、層ｂに直接に接した樹脂Ａ２からなる層ａ２をこの順に備える樹脂積層体を延伸することにより製造しうる。この際、樹脂積層体の延伸は、樹脂積層体を温度Ｔ１で第一の方向に延伸する第一延伸工程と；第一延伸工程で延伸された樹脂積層体を、温度Ｔ１より低い温度Ｔ２において第一の方向に直交する第二の方向へ延伸して積層位相差フィルムを得る第二延伸工程と；を行うことが好ましい。以下、この製造方法について説明する。
【００７９】
［８．樹脂積層体］
樹脂積層体は、前記のように、樹脂Ａ１からなる層ａ１、樹脂Ｂからなる層ｂ、及び、樹脂Ａ２からなる層ａ２をこの順に備える。また、層ａ１と層ｂとは直接に接しており、層ｂと層ａ２とは直接に接している。すなわち、層ａ１と層ｂとの間には他の層は無く、また、層ｂと層ａ２との間に他の層は無い。
【００８０】
この樹脂積層体は、温度Ｔ１及びＴ２という異なる温度で互いに直交する異なる方向に延伸することにより、層ａ１、層ｂ及び層ａ２のそれぞれにおいて各温度Ｔ１及びＴ２、延伸倍率、並びに延伸方向に応じてレターデーションを生じうるという性質を有する。この性質を利用して、本発明の積層位相差フィルムを製造することができる。具体的には、この樹脂積層体を延伸して得られる積層位相差フィルムにおいては、層ａ１に生じるレターデーションと、層ｂに生じるレターデーションと、層ａ２に生じるレターデーションとが合成されることにより、積層位相差フィルム全体として所望の面内レターデーション及び厚み方向のレターデーションが得られる。
【００８１】
延伸により層ａ１、層ｂ及び層ａ２に生じるレターデーションの大きさは、樹脂積層体の構成（例えば、各層の数及び厚み）、延伸温度及び延伸倍率などの条件に応じて決まる。そのため、樹脂積層体の構成は、発現させようとする光学補償機能等の光学的機能に応じて定めることが好ましい。
【００８２】
中でも、樹脂積層体は、ある一方向への延伸方向（ある一方向への延伸方向とは、すなわち、一軸延伸方向）をＸ軸、一軸延伸方向に対してフィルム面内で直交する方向をＹ軸、およびフィルム厚み方向をＺ軸としたときに、フィルム面に垂直に入射しかつ電気ベクトルの振動面がＸＺ面にある直線偏光の、フィルム面に垂直に入射しかつ電気ベクトルの振動面がＹＺ面にある直線偏光に対する位相が、
温度Ｔ１及びＴ２のうちの一方でＸ軸方向に一軸延伸したときには遅れ、
温度Ｔ１及びＴ２のうちの他方でＸ軸方向に一軸延伸したときには進む、
との要件を満たすことが好ましい。
フィルム面に垂直に入射しかつ電気ベクトルの振動面がＸＺ面にある直線偏光を、以下、適宜「ＸＺ偏光」という。また、フィルム面に垂直に入射しかつ電気ベクトルの振動面がＹＺ面にある直線偏光を、以下、適宜「ＹＺ偏光」という。さらに、前記の要件を、以下、適宜「要件Ｐ」という。通常、樹脂積層体のＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相は、温度Ｔ１でＸ軸方向に一軸延伸したときに遅れ、温度Ｔ２でＸ軸方向に一軸延伸したときに進む。
【００８３】
前記の要件Ｐは、樹脂積層体の面内の様々な方向のうち、少なくとも一の方向をＸ軸とした場合に満たすようにする。通常、樹脂積層体は等方な（即ち、異方性を有しない）原反フィルムであるので、面内の一の方向をＸ軸としたときに要件Ｐを満たせば、他のどの方向をＸ軸としたときも要件Ｐを満たすことができる。
【００８４】
一般に、一軸延伸によってＸ軸に面内遅相軸が現れるフィルムでは、ＸＺ偏光はＹＺ偏光に対して位相が遅れる。逆に、一軸延伸によってＸ軸に進相軸が現れるフィルムでは、ＸＺ偏光はＹＺ偏光に対して位相が進む。前記の要件Ｐを満たす樹脂積層体はこれらの性質を利用した積層体であり、通常、面内遅相軸又は進相軸の現れ方が延伸温度に依存するフィルムである。このようなレターデーションの発現の温度依存性は、例えば、樹脂Ａ１、樹脂Ｂ及び樹脂Ａ２の光弾性係数並びに各層の厚み比などの関係を調整することで調整できる。
【００８５】
ここで、「延伸方向を基準とした面内レターデーション」を例に挙げて、樹脂積層体が満たすべき条件を説明する。延伸方向を基準とした面内レターデーションを、延伸方向であるＸ軸方向の屈折率ｎＸと面内で延伸方向に直交する方向であるＹ軸方向の屈折率ｎＹとの差（＝ｎＸ−ｎＹ）に厚みｄを乗じて求められる値と定義する。この際、層ａ１と層ｂと層ａ２とを備える樹脂積層体を延伸した時に当該樹脂積層体全体に発現しうる延伸方向を基準とした面内レターデーションは、層ａ１に発現する延伸方向を基準とした面内レターデーションと、層ｂに発現する延伸方向を基準とした面内レターデーションと、層ａ２に発現する延伸方向を基準とした面内レターデーションとから合成される。そこで、層ａ１と層ｂと層ａ２とを含む樹脂積層体を延伸した時に発現する延伸方向を基準とした面内レターデーションの符号が、高い温度Ｔ１における延伸と低い温度Ｔ２における延伸とで逆になるようにするために、下記の条件（ｉ）及び（ii）を満たすように層ａ１、層ｂ及び層ａ２の厚みを調整することが好ましい。
（ｉ）低い温度Ｔ２における延伸で、ガラス転移温度の高い樹脂が発現するレターデーションの絶対値が、ガラス転移温度の低い樹脂が発現するレターデーションの絶対値よりも、小さくなる。
（ii）高い温度Ｔ１における延伸で、ガラス転移温度の低い樹脂が発現するレターデーションの絶対値が、ガラス転移温度の高い樹脂が発現するレターデーションの絶対値よりも、小さくなる。
【００８６】
このように、一方向への延伸（即ち、一軸延伸）によって層ａ１、層ｂ及び層ａ２のそれぞれに発現するＸ軸方向の屈折率ｎＸとＹ軸方向の屈折率ｎＹとの差；層ａ１の厚みの総和；層ｂの厚みの総和；並びに、層ａ２の厚みの総和を調整することで、要件Ｐ（要件Ｐとは、即ち、ＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相が、温度Ｔ１及びＴ２の一方でＸ軸方向に一軸延伸したときには遅れ、温度Ｔ１及びＴ２の他方でＸ軸方向に一軸延伸したときには進む、という要件）を満たす樹脂積層体を得ることができる。
【００８７】
要件Ｐを満たす樹脂積層体を延伸した場合の延伸方向を基準とした面内レターデーションの発現について、図を参照して更に具体的に説明する。図１は、樹脂Ａ１と樹脂Ａ２が同一の樹脂であり、層ａ１及び層ａ２を構成する樹脂Ａ１（または樹脂Ａ２）のガラス転移温度ＴｇＡ１が高く、層ｂを構成する樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢが低いと仮定した場合に、樹脂積層体の層ａ１及び層ａ２並びに層ｂをそれぞれある延伸倍率および延伸速度で延伸したときの延伸方向を基準としたレターデーションの温度依存性と、樹脂積層体を延伸したときの延伸方向を基準としたレターデーションΔの温度依存性の一例を示すものである。図１に示すような樹脂積層体では、温度Ｔｂにおける延伸では、層ａ１及び層ａ２において発現するプラスの延伸方向を基準としたレターデーションに比べ、層ｂにおいて発現するマイナスの延伸方向を基準としたレターデーションの方が大きいので、全体としてはマイナスの延伸方向を基準としたレターデーションΔを発現することになる。一方、温度Ｔａにおける延伸では、層ａ１及び層ａ２において発現するプラスの延伸方向を基準としたレターデーションに比べ、層ｂにおいて発現するマイナスの延伸方向を基準としたレターデーションの方が小さいので、全体としてはプラスの延伸方向を基準としたレターデーションΔを発現することになる。
したがって、このような異なる温度Ｔａ及びＴｂの延伸を組み合わせることにより、各温度での延伸で生じるレターデーションを合成して、所望のレターデーションを有し、ひいては所望の光学的機能を発揮する積層位相差フィルムを安定して実現できる。
【００８８】
例えば、温度Ｔａで第一延伸工程を行い、層ａ１及び層ａ２においてプラスの延伸方向を基準としたレターデーションを発現させ、層ｂにおいてマイナスの延伸方向を基準としたレターデーションを発現させる。次いで、第一延伸工程における延伸方向と面内で直交する方向に、温度Ｔｂで第一延伸工程より低い延伸倍率にて第二延伸工程を行う。第二延伸工程では、層ａ１及び層ａ２において第一延伸工程で発現した面内のレターデーションを相殺すると共に、層ｂにおいて第一延伸工程で発現したレターデーションと直交する方向にレターデーションを発現させる。これにより、層ａ１及び層ａ２を延伸して得られる樹脂層Ａ１および樹脂層Ａ２をネガティブＣプレートとするとともに、層ｂを延伸して得られる樹脂層ＢをポジティブＢプレートとすることができる。
【００８９】
層ａ１、層ｂ及び層ａ２の具体的な厚みは、上述した要件Ｐを満たすべく、製造したい積層位相差フィルムのレターデーションに応じて設定しうる。この際、層ａ１及び層ａ２の厚みの総和と、層ｂの厚みの総和との比は、所望の範囲に収まることが好ましい。ここで、前記の比は、「（層ａ１の厚みの総和＋層ａ２の厚みの総和）／（層ｂの厚みの総和）」で表される。前記の比の具体的な範囲は、好ましくは１／１５以上、より好ましくは１／１０以上であり、また、好ましくは１／４以下である。これにより、延伸処理によるレターデーション発現の温度依存性を大きくできる。
【００９０】
層ａ１、層ｂ及び層ａ２の合計厚みは、好ましくは１０μｍ以上、より好ましくは２０μｍ以上、特に好ましくは３０μｍ以上であり、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは２００μｍ以下、特に好ましくは１５０μｍ以下である。層ａ１、層ｂ及び層ａ２の合計厚みを前記範囲の下限値以上にすることにより、十分なレターデーションを発現させることができる。また、積層位相差フィルムの機械的強度を高くできる。また、上限値以下にすることにより、積層位相差フィルムに高い柔軟性を持たせて、ハンドリング性を高めることができる。
【００９１】
また、樹脂積層体において、層ａ１、層ｂ、及び層ａ２の各厚みのばらつきは、全面で１μｍ以下であることが好ましい。これにより、積層位相差フィルムの色調のばらつきを小さくできる。また、積層位相差フィルムの長期使用後の色調変化を均一にできる。
【００９２】
前記のように層ａ１、層ｂ及び層ａ２の厚みのばらつきを全面で１μｍ以下とするためには、例えば、下記の（１）〜（６）のようにしてもよい。
（１）押出機内に目開きが２０μｍ以下のポリマーフィルターを設ける。
（２）ギヤポンプを５ｒｐｍ以上で回転させる。
（３）ダイス周りに囲い手段を配置する。
（４）エアギャップを２００ｍｍ以下とする。
（５）フィルムを冷却ロール上にキャストする際にエッジピニングを行う。
（６）押出機として二軸押出機又はスクリュー形式がダブルフライト型の単軸押出機を用いる。
【００９３】
各層の厚みは、市販の接触式厚み計を用いて、フィルムの総厚を測定し、次いで厚み測定部分を切断し断面を光学顕微鏡で観察して、各層の厚み比を求めて、その比率より計算しうる。また、この操作をフィルムのＭＤ方向及びＴＤ方向において一定間隔毎に行い、厚みの算術平均値及びばらつきを求めることができる。
厚みのばらつきは、上記で測定した測定値の算術平均値Ｔａｖｅを基準とし、測定した厚みＴの内の最大値をＴｍａｘ、最小値をＴｍｉｎとして、以下の式から算出する。
厚みのばらつき（μｍ）＝「Ｔａｖｅ−Ｔｍｉｎ」及び「Ｔｍａｘ−Ｔａｖｅ」のうちの大きい方。
【００９４】
樹脂積層体は、その全光線透過率、ヘイズ、ΔＹＩ、ＪＩＳ鉛筆硬度、並びに外表面が線状凹部又は線状凸部を実質的に有さず平坦であることが好ましい点については、積層位相差フィルムと同様である。
【００９５】
樹脂積層体は、本発明の効果を著しく損なわない限り、層ａ１、層ｂ、及び層ａ２以外に任意の層を有してもよい。任意の層としては、積層位相差フィルムが有していてもよい任意の層と同様の層が挙げられる。これら任意の層は、例えば、後述のように共押出しにより得られた樹脂積層体に対して後から設けるようにしてもよく、樹脂Ａ１、樹脂Ｂ及び樹脂Ａ２を共押出しする際に任意の層の形成材料を樹脂Ａ１、樹脂Ｂ及び樹脂Ａ２と共押出しして設けてもよい。
【００９６】
樹脂積層体の幅方向の寸法は、好ましくは５００ｍｍ以上であり、好ましくは２０００ｍｍ以下である。また、樹脂積層体の長手方向の寸法は任意であり、樹脂積層体を長尺のフィルムとすることが好ましい。
【００９７】
樹脂積層体の製造方法に制限は無いが、樹脂Ａ１、樹脂Ｂ及び樹脂Ａ２を用いて、共押出し法又は共流延法により製造することが好ましい。この中でも、共押出し法が好ましい。共押出し法は、溶融状態にした複数の樹脂を押し出して成形する方法である。共押出し法は、製造効率の点、並びに、樹脂積層体中に溶媒などの揮発性成分を残留させないという点で、優れている。
【００９８】
共押出し方法としては、例えば、共押出Ｔダイ法、共押出インフレーション法、共押出ラミネーション法等が挙げられる。これらの中でも、共押出Ｔダイ法が好ましい。共押出Ｔダイ法にはフィードブロック方式及びマルチマニホールド方式がある。その中でも、層ａ１及び層ａ２の厚みのばらつきを少なくできる点で、マルチマニホールド方式が特に好ましい。
【００９９】
共押出Ｔダイ法を採用する場合、Ｔダイを有する押出機における樹脂の溶融温度は、各樹脂のガラス転移温度をＴｇとして、（Ｔｇ＋８０℃）以上にすることが好ましく、（Ｔｇ＋１００℃）以上にすることがより好ましく、また、（Ｔｇ＋１８０℃）以下にすることが好ましく、（Ｔｇ＋１５０℃）以下にすることがより好ましい。押出機での樹脂の溶融温度を前記範囲の下限値以上とすることにより、樹脂の流動性を十分に高めることができる。また、上限値以下とすることにより、樹脂の劣化を防止することができる。
【０１００】
ダイスの開口部から押し出されたフィルム状の溶融樹脂は、冷却ドラムに密着させることが好ましい。これにより、溶融樹脂を速やかに硬化させて、所望の樹脂積層体を効率的に得ることができる。
溶融樹脂を冷却ドラムに密着させる方法は、特に制限されず、例えば、エアナイフ方式、バキュームボックス方式、静電密着方式などが挙げられる。
冷却ドラムの数は特に制限されないが、通常は２本以上である。また、冷却ドラムの配置方法としては、例えば、直線型、Ｚ型、Ｌ型などが挙げられるが特に制限されない。またダイスの開口部から押出された溶融樹脂の冷却ドラムへの通し方も特に制限されない。
【０１０１】
冷却ドラムの温度により、通常、押出されたフィルム状の樹脂の冷却ドラムへの密着具合が変化する。そのため、冷却ドラムの温度は、ダイスから押し出す樹脂のうちドラムに接触する層の樹脂のガラス転移温度をＴｇとすると、好ましくは（Ｔｇ＋３０℃）以下、さらに好ましくは（Ｔｇ−５℃）〜（Ｔｇ−４５℃）の範囲にする。冷却ドラムの温度を前記範囲の下限値以上にすることにより、冷却ドラムに対する樹脂の密着を良好にできる。また、上限値以下にすることにより、フィルム状の樹脂を冷却ドラムから容易に剥がし取ることができる。また、冷却ドラムの温度を前記の範囲に収めることにより、滑り及びキズなどの不具合を防止することができる。
【０１０２】
また、樹脂積層体中の残留溶媒の量は少なくすることが好ましい。そのための手段としては、（１）原料となる樹脂の残留溶媒を少なくする；（２）樹脂積層体を成形する前に樹脂を予備乾燥する；などの手段が挙げられる。予備乾燥は、例えば樹脂をペレットなどの形態にして、熱風乾燥機などで行われる。乾燥温度は１００℃以上が好ましく、乾燥時間は２時間以上が好ましい。予備乾燥を行うことにより、樹脂積層体中の残留溶媒を低減させる事ができ、さらに押し出されたフィルム状の樹脂の発泡を防ぐことができる。
【０１０３】
［９．第一延伸工程］
第一延伸工程では、樹脂積層体を温度Ｔ１で一方向に延伸する。即ち、樹脂積層体を温度Ｔ１で一軸延伸する。この際、第一延伸工程で樹脂積層体を延伸する方向が、第一の方向である。このような第一延伸工程を行うことにより、樹脂積層体に含まれる層ａ１、層ｂ及び層ａ２が共延伸される。温度Ｔ１で延伸すると、層ａ１、層ｂ及び層ａ２のそれぞれにおいて、樹脂積層体の構成、並びに、延伸温度Ｔ１及び延伸倍率などの延伸条件に応じてレターデーションが生じ、層ａ１、層ｂ及び層ａ２を含む樹脂積層体全体としてもレターデーションを生じる。この際、例えば樹脂積層体が要件Ｐを満たす場合には、ＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相は、遅れるか、若しくは進む。
【０１０４】
温度Ｔ１は、所望のレターデーションが得られるように、適切な温度に設定しうる。例えば、樹脂Ａ１のガラス転移温度ＴｇＡ１及び樹脂Ａ２のガラス転移温度ＴｇＡ２が樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢよりも高い場合、温度Ｔ１は、次のように設定することが好ましい。即ち、温度Ｔ１は、樹脂Ａ１のガラス転移温度ＴｇＡ１、樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢ、樹脂Ａ２のガラス転移温度ＴｇＡ２を基準として、ＴｇＢより高いことが好ましく、（ＴｇＢ＋５℃）より高いことがより好ましく、（ＴｇＢ＋１０℃）より高いことがさらに好ましく、また、（ＴｇＡ１およびＴｇＡ２のいずれか高い温度＋２０℃）より低いことが好ましく、（ＴｇＡ１およびＴｇＡ２のいずれか高い温度＋１０℃）より低いことがより好ましい。温度Ｔ１を前記温度範囲の下限よりも高くすると樹脂層Ｂの面内レターデーションＲｅＢ及び厚み方向のレターデーションＲｔｈＢを所望の範囲に安定して収めることができる。また、温度Ｔ１を前記温度範囲の上限よりも低くすると、樹脂層Ａ１の面内レターデーションＲｅＡ１及び厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ１、並びに、樹脂層Ａ２の面内レターデーションＲｅＡ２及び厚み方向のレターデーションＲｔｈＡ２を所望の範囲に安定して収めることができる。
【０１０５】
第一延伸工程での延伸倍率は、好ましくは１．１倍以上であり、また、好ましくは２．０倍未満、より好ましくは１．８倍未満、特に好ましくは１．６倍未満である。第一延伸工程での延伸倍率を前記範囲の下限値以上にすることにより、積層位相差フィルムの厚み方向のレターデーションを十分に発現させることができる。また、上限値未満にすることにより、第一延伸工程で発現する面内レターデーションを小さくできるので、樹脂層Ａ１及び樹脂層Ａ２をＣプレートにすること、および樹脂層ＢをＢプレートにすることが容易になる。
【０１０６】
第一延伸工程における延伸速度は、好ましくは１．１倍／分以上であり、好ましくは２．０倍／分以下、より好ましくは１．８倍／分以下、特に好ましくは１．６倍／分以下である。延伸速度を前記範囲の下限値以上にすることにより、生産性を向上させることができる。また、上限値以下にすることにより、レターデーションのばらつきを低減することができる。
【０１０７】
一軸延伸は、従来公知の方法で行いうる。例えば、ロール間の周速の差を利用して縦方向（縦方向は、通常はＭＤ方向に一致する。）に一軸延伸する方法；テンターを用いて横方向（横方向は、通常はＴＤ方向に一致する。）に一軸延伸する方法；等が挙げられる。縦方向に一軸延伸する方法としては、例えば、ロール間でのＩＲ加熱方式及びフロート方式等が挙げられ、中でも、光学的な均一性が高い積層位相差フィルムが得られる点から、フロート方式が好適である。一方、横方向に一軸延伸する方法としては、テンター法が挙げられる。
【０１０８】
また、延伸の際には、延伸ムラ及び厚みムラを小さくするために、延伸ゾーンにおいて樹脂積層体の幅方向に温度差がつくようにしてもよい。延伸ゾーンにおいて幅方向に温度差をつけるには、例えば、温風ノズルの開度を幅方向で調整したり、ＩＲヒーターを幅方向に並べて加熱制御したりするなど、公知の手法を用いてもよい。
【０１０９】
本発明の積層位相差フィルムにおいて、通常、樹脂層Ｂは、第一延伸工程で樹脂積層体を延伸した第一の方向に平行な面内遅相軸を有する。よって、積層位相差フィルム全体の面内遅相軸も、通常は、第一の方向に平行となる。そのため、第一の方向は、製造しようとする積層位相差フィルムにおいて面内遅相軸を発現させたい方向と平行に設定することが好ましい。
【０１１０】
［１０．第二延伸工程］
第一延伸工程の後、第二延伸工程を行う。第二延伸工程では、第一延伸工程で第一の方向に延伸された樹脂積層体を、前記第一の方向に面内で直交する第二の方向へ延伸する。
【０１１１】
第二延伸工程では、温度Ｔ１よりも低い温度Ｔ２において樹脂積層体を延伸する。即ち、樹脂積層体を相対的に低い温度Ｔ２において一軸延伸する。温度Ｔ２で延伸すると、層ａ１、層ｂ及び層ａ２のそれぞれにおいて、樹脂積層体の構成、並びに、延伸温度Ｔ２及び延伸倍率などの延伸条件に応じてレターデーションが生じ、層ａ１、層ｂ及び層ａ２を含む樹脂積層体全体としてもレターデーションを生じる。この際、例えば樹脂積層体が要件Ｐを満たすのであれば、第一延伸工程での延伸によりＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相が遅れた場合には第二延伸工程での延伸によりＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相は進み、第一延伸工程での延伸によりＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相が進んだ場合には第二延伸工程での延伸によりＸＺ偏光のＹＺ偏光に対する位相は遅れることになる。
【０１１２】
温度Ｔ２は、所望のレターデーションが得られるように、適切な温度に設定しうる。例えば、樹脂Ａ１のガラス転移温度ＴｇＡ１及び樹脂Ａ２のガラス転移温度ＴｇＡ２が樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢよりも高い場合、温度Ｔ２は、次のように設定することが好ましい。即ち、温度Ｔ２は、樹脂Ｂのガラス転移温度ＴｇＢを基準として、（ＴｇＢ−２０℃）より高いことが好ましく、（ＴｇＢ−１０℃）より高いことがより好ましく、また、（ＴｇＢ＋５℃）より低いことが好ましく、ＴｇＢより低いことがより好ましい。延伸温度Ｔ２を前記温度範囲の下限よりも高くすることにより、延伸時に樹脂積層体の破断及び白濁を防止できる。また、上限値以下にすることにより、樹脂層ＢのレターデーションＲｅＢ及びＲｔｈＢを所望の範囲に安定して収めることができる。
【０１１３】
温度Ｔ１と温度Ｔ２との差は、好ましくは５℃以上、より好ましくは１０℃以上である。温度Ｔ１と温度Ｔ２との差を前記のように大きくすることで、積層位相差フィルムに偏光板補償機能を安定して発現させることができる。また、温度Ｔ１と温度Ｔ２との差の上限に制限は無いが、工業生産性の観点からは１００℃以下である。
【０１１４】
第二延伸工程での延伸倍率は、第一延伸工程での延伸倍率よりも小さいことが好ましい。第二延伸工程での具体的な延伸倍率は、好ましくは１．１倍以上、より好ましくは１．２倍以上、特に好ましくは１．３倍以上であり、また、好ましくは２．４倍以下、より好ましくは２．２倍以下、特に好ましくは２．０倍以下である。第二延伸工程での延伸倍率を前記範囲にすることにより、樹脂層Ａ１及び樹脂層Ａ２の面内レターデーションを小さくできるので、樹脂層Ａ１及び樹脂層Ａ２をＣプレートにすることができる。
【０１１５】
第二延伸工程における延伸速度は、好ましくは１．１倍／分以上、より好ましくは１．２倍／分以上、特に好ましくは１．３倍／分以上であり、好ましくは２．４倍／分以下、より好ましくは２．２倍／分以下、特に好ましくは２．０倍／分以下である。延伸速度を前記範囲の下限値以上にすることにより、生産性を向上させることができる。また、上限値以下にすることにより、レターデーションのばらつきを低減することができる。
【０１１６】
第二延伸工程での延伸としては、一軸延伸を行う。この一軸延伸の具体的な方法は、第一延伸工程での一軸延伸で採用できる方法と同様の方法を用いうる。
【０１１７】
第一延伸工程及び第二延伸工程における延伸方向の組み合わせは、任意である。例えば、第一延伸工程で縦方向に延伸し、第二延伸工程で横方向に延伸してもよい。また、例えば、第一延伸工程で横方向に延伸し、第二延伸工程で縦方向に延伸してもよい。さらに、例えば、第一延伸工程で斜め方向に延伸し、第二延伸工程で前記の斜め方向に直交する斜め方向に延伸してもよい。ここで斜め方向とは、縦方向及び横方向の両方に平行でない方向を表す。中でも、第一延伸工程で横方向に延伸し、第二延伸工程で縦方向に延伸することが好ましい。延伸倍率が小さい第二延伸工程での延伸を縦方向に行うようにすることで、得られる積層位相差フィルムの全幅にわたって光軸の方向のバラツキを小さくできる。
【０１１８】
上述したように樹脂積層体に対して第一延伸工程と第二延伸工程とを行うことにより、第一延伸工程及び第二延伸工程のそれぞれにおいて、層ａ１、層ｂ及び層ａ２に延伸温度、延伸方向及び延伸倍率等の延伸条件に応じたレターデーションが生じる。このため、第一延伸工程と第二延伸工程とを経て得られる積層位相差フィルムでは、第一延伸工程及び第二延伸工程のそれぞれにおいて層ａ１、層ｂ及び層ａ２に生じたレターデーションが合成されることにより、偏光板補償機能等の光学的機能を発現するに足りるレターデーションが生じる。したがって、第一延伸工程及び第二延伸工程を含む製造方法により、所望のレターデーションを有する積層位相差フィルムを得ることができる。
【０１１９】
また、上述した製造方法は、層ａ１、層ｂ及び層ａ２を備える樹脂積層体を延伸して樹脂層Ａ１、樹脂層Ｂ及び樹脂層Ａ２を得ているので、別々に樹脂層Ａ１、樹脂層Ｂ及び樹脂層Ａ２を用意してからそれらを貼り合せて積層位相差フィルムを製造する場合に比べて、接着剤の塗布及び硬化が不要であるので、製造工程を短縮でき、製造コストを低減することができる。さらに、貼り合わせ角度の調整が不要であることから、面内遅相軸の方向精度の向上が容易であり、製品の高品質化が期待できる。
【０１２０】
上述した製造方法においては、例えば、第一延伸工程及び第二延伸工程における延伸倍率及び延伸温度を調整することにより、積層位相差フィルムの樹脂層Ａ１、樹脂層Ｂ及び樹脂層Ａ２の面内レターデーション及び厚み方向のレターデーションを調整できる。
【０１２１】
［１１．任意の工程］
上述した積層位相差フィルムの製造方法においては、上述した第一延伸工程及び第二延伸工程以外に、任意の工程を行ってもよい。
例えば、樹脂積層体を延伸する前に、樹脂積層体を予め加熱する工程（予熱工程）を設けてもよい。樹脂積層体を加熱する手段としては、例えば、オーブン型加熱装置、ラジエーション加熱装置、又は液体中に浸すことなどが挙げられる。中でもオーブン型加熱装置が好ましい。予熱工程における加熱温度は、好ましくは（延伸温度−４０℃）以上、より好ましくは（延伸温度−３０℃）以上であり、好ましくは（延伸温度＋２０℃）以下、より好ましくは（延伸温度＋１５℃）以下である。ここで延伸温度とは、加熱装置の設定温度を意味する。
【０１２２】
また、例えば、第一延伸工程の後、第二延伸工程の後、又は、第一延伸工程の後及び第二延伸工程の後の両方に、延伸したフィルムに固定処理を施してもよい。固定処理における温度は、好ましくは室温以上、より好ましくは（延伸温度−４０℃）以上であり、好ましくは（延伸温度＋３０℃）以下、より好ましくは（延伸温度＋２０℃）以下である。
【０１２３】
さらに、例えば、得られた積層位相差フィルムの表面に、例えばマット層、ハードコート層、反射防止層、防汚層等の任意の層を設ける工程を行ってもよい。
【０１２４】
［１２．液晶表示装置］
本発明の積層位相差フィルムは、優れた偏光板補償機能を有する。そのため、この積層位相差フィルムは、それ単独で、あるいは他の部材と組み合わせて、液晶表示装置、有機エレクトロルミネッセンス表示装置、プラズマ表示装置、ＦＥＤ（電界放出）表示装置、ＳＥＤ（表面電界）表示装置等の表示装置に適用してもよい。これらの中でも、本発明の積層位相差フィルムは、液晶表示装置に用いて好適である。
【０１２５】
液晶表示装置は、通常、それぞれの吸収軸が直交する一対の偏光子（光入射側偏光子と光出射側偏光子）と、前記一対の偏光子の間に設けられた液晶セルとを備える。液晶表示装置に本発明の積層位相差フィルムを設ける場合、前記一対の偏光子の間に積層位相差フィルムを設けうる。この際、積層位相差フィルムは、例えば、液晶セルと光入射側偏光子との間に設けてもよい。また、積層位相差フィルムは、例えば、液晶セルと光出射側偏光子との間に設けてもよい。さらに、積層位相差フィルムは、例えば、液晶セルと光入射側偏光子との間、及び、液晶セルと光出射側偏光子との間の両方に設けてもよい。通常、これら一対の偏光子、積層位相差フィルム及び液晶セルは液晶パネルとして一体に設けられ、この液晶パネルに光源から光を照射することにより、液晶パネルの光出射側にある表示面に画像が表示されるようになっている。この際、通常は、積層位相差フィルムが優れた偏光板補償機能を発揮するため、液晶表示装置の表示面を斜めから見た場合の光漏れを低減することが可能である。また、本発明の積層位相差フィルムを備えた液晶表示装置は、黒表示の際の正面輝度を十分に低くできる。さらに、本発明の積層位相差フィルムは、通常、偏光板補償機能の他にも優れた光学的機能を有するため、液晶表示装置の視認性を更に向上させることが可能である。
【０１２６】
液晶セルの駆動方式としては、例えば、インプレーンスイッチング（ＩＰＳ）方式、バーチカルアラインメント（ＶＡ）方式、マルチドメインバーチカルアラインメント（ＭＶＡ）方式、コンティニュアスピンホイールアラインメント（ＣＰＡ）方式、ハイブリッドアラインメントネマチック（ＨＡＮ）方式、ツイステッドネマチック（ＴＮ）方式、スーパーツイステッドネマチック（ＳＴＮ）方式、オプチカルコンペンセイテッドベンド（ＯＣＢ）方式などが挙げられる。中でもインプレーンスイッチング方式及びバーチカルアラインメント方式が好ましく、インプレーンスイッチング方式が特に好ましい。インプレーンスイッチング方式の液晶セルは視野角が広く、上述したように積層位相差フィルムを適用することにより、視野角を更に広げることが可能である。
【０１２７】
積層位相差フィルムは、例えば、液晶セルまたは偏光子に貼り合わせてもよい。貼り合わせには公知の接着剤を用いうる。
また、積層位相差フィルムは、１枚を単独で用いてもよく、２枚以上を用いてもよい。
さらに、積層位相差フィルムを液晶表示装置に設ける場合、本発明の積層位相差フィルムと、更に別の位相差フィルムとを組み合わせて用いてもよい。例えば、本発明の積層位相差フィルムをバーチカルアラインメント方式の液晶セルを備えた液晶表示装置に設ける場合、一対の偏光子の間に、本発明の積層位相差フィルムに加えて、視野角特性を改善するための別の位相差フィルムを設けてもよい。
【０１２８】
［１３．その他の事項］
本発明の積層位相差フィルムは、上述した以外の用途に用いることも可能である。
例えば、本発明の積層位相差フィルムの面内レターデーションＲｅを１２０ｎｍ〜１６０ｎｍとすることによって積層位相差フィルムを１／４波長板とし、この１／４波長板を直線偏光子と組み合わせれば、円偏光板を得ることができる。この際、１／４波長板の面内遅相軸と直線偏光子の吸収軸とのなす角度は、４５±２°にすることが好ましい。
【０１２９】
また、積層位相差フィルムは、偏光板の保護フィルムとして用いうる。偏光板は、通常、偏光子とその両面に貼り合わせられた保護フィルムとを備える。積層位相差フィルムを偏光子に貼り合わせれば、その積層位相差フィルムを保護フィルムとして用いることができる。この場合、保護フィルムが省略されるので、液晶表示装置の厚みを薄くすることができる。
【実施例】
【０１３０】
以下、実施例を示して本発明について具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。
以下の説明において、量を表す「％」及び「部」は、別に断らない限り重量基準である。また、以下に説明する操作は、別に断らない限り、常温及び常圧の条件において行った。【０１３１】
［評価方法］
（厚みの測定方法）
フィルムの厚みは、接触式の厚み計を用いて測定した。
また、フィルムに含まれる各層の厚みは、そのフィルムをエポキシ樹脂に包埋したのち、ミクロトーム（大和工業社製「ＲＵＢ−２１００」）を用いてスライスし、走査電子顕微鏡を用いて断面を観察し、測定した。【０１３２】
（レターデーションの測定方法）
積層位相差フィルムの面内レターデーション及び厚み方向のレターデーション、並びに、当該積層位相差フィルムに含まれる各層の面内レターデーション及び厚み方向のレターデーションの測定は、分光エリプソメーター（Ｊ．Ａ．Ｗｏｏｌｌａｍ社製「Ｍ−２０００Ｕ」）を用いて行った。また、測定波長は５５０ｎｍとした。さらに、測定は、積層位相差フィルムの進行方向に向かって右側端部からの距離が５０ｍｍの位置において行った。【０１３３】
特に、積層位相差フィルムに含まれる各層の面内レターデーション及び厚み方向のレターデーションは、以下のようにして測定した。まず、積層位相差フィルムの表面をプラスチック用研磨布で研磨して、各層を単層にした。この状態で、各層の面内方向であって最大の屈折率を与える方向の屈折率ｎｘ、各層の面内方向であってｎｘの方向に垂直な方向の屈折率ｎｙ、及び、各層の厚み方向の屈折率ｎｚを測定した。これらの屈折率ｎｘ、ｎｙ及びｎｚの値と、各層の厚みｄとから、各層の面内レターデーションＲｅ及び厚み方向のレターデーションＲｔｈを算出した。【０１３４】
（遅相軸の方向の測定方法）
前記の分光エリプソメーターにより、積層位相差フィルムの進行方向に向かって右側端部からの距離が５０ｍｍの位置における面内遅相軸の方向を測定した。【０１３５】
（正面輝度及び光漏れの評価方法）
図２は、実施例及び比較例で黒表示時の正面輝度及び光漏れの評価のためにシミュレーターにおいて設定した評価系を模式的に示す斜視図である。
液晶表示器用シミュレーター（シンテック社製「ＬＣＤ  ＭＡＳＴＥＲ」）を用いて、図２に示すような評価系を設定した。図２に示す評価系において、入射側偏光板（１０）、液晶セル（２０）、積層位相差フィルム（１００）及び出射側偏光板（３０）を重ねたものとした。この際、入射側偏光板（１０）、液晶セル（２０）、樹脂層Ａ２（１１０）、樹脂層Ｂ（１２０）、樹脂層Ａ１（１３０）及び出射側偏光板（３０）は、この順になるようにした。また、入射側偏光板（１０）の吸収軸（１０Ａ）と出射側偏光板（３０）の吸収軸（３０Ａ）とは、厚み方向から見て垂直となるようにした。さらに、入射側偏光板（１０）の吸収軸（１０Ａ）と樹脂層Ｂ（１２０）の遅相軸（１２０Ａ）は、平行になるようにした。また、図示しないバックライトから矢印Ｌで示すように、入射側偏光板（１０）へ厚み方向から光が照射されているものとした。【０１３６】
上述した評価系において、黒表示で、液晶表示装置を正面から見た場合の輝度、及び、液晶表示装置を全方位から見た場合の最大輝度（光漏れ）を、シミュレーションにより測定し、実施例１の値を１とした相対値で表した。
計算には下記の光学部材のデータを使用した。
１．液晶セルのデータとしては、ｉＰａｄ２用液晶セルのデータを用いた。また、この液晶セルのデータは、ｉＰａｄ２を分解し、液晶材料と液晶配向を測定して得られたデータを使用した。
２．偏光板のデータとしては、ＬＣＤ  Ｍａｓｔｅｒ付属のＧ１０２９ＤＵ（日東社製）のデータを用いた。
３．バックライトのデータとしては、ＬＣＤ  Ｍａｓｔｅｒ付属のＤ６５のデータを用いた。【０１３７】
［実施例１］
二種三層の共押出成形用のフィルム成形装置を準備した。このフィルム成型装置は、２種類の樹脂により３層からなるフィルムを形成するタイプの装置である。【０１３８】
固有複屈折が正である樹脂として、ポリカーボネート樹脂（Ｃｈｉ  Ｍｅｉ社製「ワンダーライトＰＣ−１１５」、ガラス転移温度１４０℃）のペレットを用意した。このペレットを、ダブルフライト型のスクリューを備えた一方の一軸押出機に投入して、溶融させた。【０１３９】
固有複屈折が負である樹脂として、スチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂（ＮｏｖａＣｈｅｍｉｃａｌｓ社製「ＤｙｌａｒｋＤ３３２」、ガラス転移温度１３０℃）のペレットを用意した。このペレットを、ダブルフライト型のスクリューを備えたもう一方の一軸押出機に投入して、溶融させた。【０１４０】
溶融された２６０℃のポリカーボネート樹脂を、目開き１０μｍのリーフディスク形状のポリマーフィルターを通して、マルチマニホールドダイ（ダイスリップの表面粗さＲａ＝０．１μｍ）の一方のマニホールドに供給した。また、溶融された２６０℃のスチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂を、目開き１０μｍのリーフディスク形状のポリマーフィルターを通して、他方のマニホールドに供給した。【０１４１】
ポリカーボネート樹脂及びスチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂を前記のマルチマニホールドダイから２６０℃で同時に押し出して、ポリカーボネート樹脂からなる層ａ１／スチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂からなる層ｂ／ポリカーボネート樹脂からなる層ａ２を備える、３層構成のフィルム状の溶融樹脂を得た。このフィルム状の溶融樹脂を、表面温度１３０℃に調整された冷却ロールにキャストし、次いで表面温度５０℃に調整された２本の冷却ロール間に通して、樹脂積層体を得た。この樹脂積層体は、ポリカーボネート樹脂層（層ａ１：厚み１２μｍ）と、スチレン−無水マレイン酸共重合体樹脂層（層ｂ：厚み８９μｍ）と、ポリカーボネート樹脂層（層ａ２：厚み２μｍ）とをこの順に備えていた。得られた樹脂積層体の幅方向両端部を切り除き、幅１４５０ｍｍの樹脂積層体を得た。【０１４２】
こうして得られた樹脂積層体を、テンター横一軸延伸機に供給し、延伸温度１３５℃、延伸倍率１．５倍で、１分間かけて横方向に延伸した（第一延伸工程）。延伸後、樹脂積層体の幅方向両端部を切り除き、幅を１６００ｍｍとした。【０１４３】
続いて、この樹脂積層体を縦一軸延伸機に供給し、延伸温度１２０℃、延伸倍率１．１７倍で、１分間かけて縦方向に延伸して、積層位相差フィルムを得た（第二延伸工程）。得られた積層位相差フィルムの幅方向両端部を切り除き、幅を１３００ｍｍとした。【０１４４】
この積層位相差フィルムは、その後、１２２℃に１分間加熱し、配向状態を固定化した（固定処理）。この際、積層位相差フィルムの幅方向の両端部を固定することにより、その積層位相差フィルムの幅方向の寸法を、縦方向への延伸が終了した直後の寸法の０．９９５倍に固定しておいた。その後、積層位相差フィルムの幅方向両端部を切り除き、幅を１２００ｍｍにした。【０１４５】
このようにして、樹脂層Ａ１、樹脂層Ｂ及び樹脂層Ａ２をこの順に備える積層位相差フィルムを得た。得られた積層位相差フィルムについて、上述した要領で評価を行った。【０１４６】
［実施例２〜６及び比較例１及び２］
マルチマニホールドダイの開口幅を変更することにより、樹脂積層体に含まれる層の厚みを下記表１又は表２のように変更した。また、幅方向両端部を切り除いた後のフィルム幅、延伸倍率、延伸温度及び延伸時間を下記表１又は表２のように変更した。
以上の事項以外は実施例１と同様にして、樹脂層Ａ１、樹脂層Ｂ及び樹脂層Ａ２をこの順に備える積層位相差フィルムを得た。得られた積層位相差フィルムについて、上述した要領で評価を行った。【０１４７】
［結果］
前記の実施例１〜６並びに比較例１及び２の結果を、下記の表１及び表２に示す。また、表における略称の意味は、以下の通りである。
Ｒｅ：面内レターデーション
Ｒｔｈ：厚み方向のレターデーション
遅相軸方向：出射側偏光板の吸収軸の方向を９０°方向としたときの、各層の面内遅相軸の方向。ここでは、積層位相差フィルムの進行方向に向かって右側端部からの距離が５０ｍｍの位置における遅相軸の方向を示す。【０１４８】
【表１】
0005585747.tif 000002
【０１４９】
【表２】
0005585747.tif 000003
【０１５０】
［検討］
表１から、実施例１〜６において、黒表示時の正面輝度及び光漏れの両方を小さくできることが分かる。ここで、実施例２及び６は、光漏れの値が比較例１より大きくなっている。しかし、実施例２及び６は、黒表示時の正面輝度については比較例１より大幅に小さくなっている。よって、実施例２及び６は、黒表示時の正面輝度及び光漏れの両方を総合して評価すれば、比較例１よりも優れた結果が得られていることが分かる。
したがって、本発明により、積層位相差フィルムに含まれる各層の面内遅相軸の関係のズレを防止でき、液晶表示装置において黒表示の際に正面輝度及び光漏れを小さくすることが可能であることが確認された。
【符号の説明】
【０１５１】
１０  入射側偏光板
１０Ａ  入射側偏光板の吸収軸
２０  液晶セル
３０  出射側偏光板
１００  積層位相差フィルム
１１０  樹脂層Ａ２
１２０Ａ  樹脂層Ｂの面内遅相軸
１２０  樹脂層Ｂ
１３０  樹脂層Ａ１
【要約】
固有複屈折が正である樹脂Ａ１からなる樹脂層Ａ１、固有複屈折が負である樹脂Ｂからなる樹脂層Ｂ、及び、固有複屈折が正である樹脂Ａ２からなる樹脂層Ａ２をこの順に備え、前記樹脂層Ａ１と前記樹脂層Ｂが直接に接しており、前記樹脂層Ｂと前記樹脂層Ａ２が直接に接しており、樹脂層Ａ１及び樹脂層Ａ２がネガティブＣプレートであり、樹脂層ＢがポジティブＢプレートであり、Ｎｚ係数が０〜１の範囲にある、積層位相差フィルム。【図１】
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【図２】
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