(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
芳香族をアルキル化剤でアルキル化することによってアルキル芳香族を製造する方法であって、
１基の予備アルキル化反応槽と、予備アルキル化反応槽の下流の１基の主要アルキル化反応槽を含む１つの反応ゾーンを準備し、ここで、予備アルキル化反応槽はＨ−ベータゼオライト触媒を含む予備アルキル化触媒を含み、主要アルキル化反応槽はＨ−ベータゼオライト触媒以外のアルキル化触媒を含む、
芳香族とアルキル化剤を含有して成る供給材料流れを前記反応ゾーンに導入し、そして
前記芳香族の少なくとも一部を反応ゾーン中アルキル化条件下で反応させることでアルキル芳香族を生じさせる、
ことを含んで成る方法。
【請求項２】
前記供給材料流れが更に触媒毒も平均で少なくとも５ｐｐｂ含有して成り、ここで、触媒毒はアミン化合物、窒素含有不純物、硫黄含有不純物、酸素含有不純物である、請求項１記載の方法。
【請求項３】
前記供給材料流れが更に触媒毒も平均で少なくとも３０ｐｐｂ含有して成り、ここで、触媒毒はアミン化合物、窒素含有不純物、硫黄含有不純物、酸素含有不純物である、請求項１記載の方法。
【請求項４】
前記供給材料流れが更に触媒毒も平均で少なくとも７５ｐｐｂ含有して成り、ここで、触媒毒はアミン化合物、窒素含有不純物、硫黄含有不純物、酸素含有不純物である、請求項１記載の方法。
【請求項５】
前記反応ゾーンの中のＨ−ベータゼオライト触媒の量を少なくとも１，３６０ｋｇにする請求項１記載の方法。
【請求項６】
予備アルキル化装置内のＨ−ベータゼオライト触媒の量を１，３６０ｋｇから２２，６７５ｋｇの範囲にする請求項１記載の方法。
【請求項７】
アルキル芳香族の生産量を１日当たり少なくとも２２６．８トンにする請求項１記載の方法。
【請求項８】
前記アルキル芳香族がエチルベンゼンであり、前記芳香族がベンゼンでありそして前記アルキル化剤がエチレンである請求項１記載の方法。
【請求項９】
予備アルキル化触媒がＨ−ベータゼオライト触媒と少なくとも１つの他の触媒を含む第１の適用される混合触媒を含み、
アルキル化触媒がＨ−ベータゼオライト触媒と少なくとも１つの他の触媒を含む第２の適用される混合触媒を含み、
これら適用される混合触媒が種々の触媒の複数の層であるか、種々の触媒の物理的混合物である、
請求項１記載の方法。
【請求項１０】
前記予備アルキル化反応槽にＨ−ベータゼオライト触媒が少なくとも１，３６０ｋｇから２２，６７５ｋｇの範囲の量で入っている請求項９記載の方法。
【請求項１１】
前記予備アルキル化反応槽の再生前の稼働時間が少なくとも６カ月である請求項９記載の方法。
【請求項１２】
前記予備アルキル化反応槽の再生前の稼働時間が少なくとも１２カ月である請求項９記載の方法。
【請求項１３】
前記予備アルキル化反応槽の再生前の稼働時間が少なくとも１８カ月である請求項９記載の方法。
【請求項１４】
前記予備アルキル化反応槽の中のＨ−ベータゼオライト触媒に再生をインシトゥで受けさせる請求項９記載の方法。
【請求項１５】
触媒再生の目的で前記主要アルキル化反応槽を非稼働にすることなく前記予備アルキル化反応槽をバイパスさせる請求項９記載の方法。
【請求項１６】
適用される混合触媒が、種々の触媒の複数の層を含み、それらの種々の触媒間に障壁または分離が存在しない、請求項９記載の方法。
【請求項１７】
予備アルキル化触媒とアルキル化触媒が同一である、請求項９記載の方法。
【請求項１８】
前記予備アルキル化反応槽の稼働中に前記主要アルキル化反応槽の触媒が失活する度合が低い請求項１０記載の方法。
【請求項１９】
前記予備アルキル化反応槽の稼働中に前記主要アルキル化反応槽の触媒が失活を起こさない請求項１０記載の方法。
【請求項２０】
ベンゼンをエチレンでアルキル化することによって高毒供給材料流れからエチルベンゼンを製造する方法であって、
１基の予備アルキル化反応槽と、予備アルキル化反応槽の下流の１基の主要アルキル化反応槽を含む１つの反応ゾーンを準備し、ここで、予備アルキル化反応槽はＨ−ベータゼオライト触媒を含む予備アルキル化触媒を含み、主要アルキル化反応槽はＨ−ベータゼオライト触媒以外のアルキル化触媒を含む、
ベンゼンとエチレンを含有して成る毒含有量が少なくとも１０ｐｐｂの供給材料流れを前記反応ゾーンに導入し、ここで、毒はアミン化合物、窒素含有不純物、硫黄含有不純物、酸素含有不純物である、
そして
前記ベンゼンの少なくとも一部とエチレンを反応ゾーン中アルキル化条件下で反応させることでエチルベンゼンを生じさせる、
ことを含んで成る方法。
【請求項２１】
前記Ｈ−ベータゼオライト触媒の触媒失活速度が生じるエチルベンゼン４５３．６トン当たり１３．６ｋｇ以下である請求項２０記載の方法。
【請求項２２】
前記Ｈ−ベータゼオライト触媒の触媒失活速度が生じるエチルベンゼン４５３．６トン当たり４．５３ｋｇ以下である請求項２０記載の方法。
【請求項２３】
前記Ｈ−ベータゼオライト触媒の触媒失活速度が生じるエチルベンゼン４５３．６トン当たり１．１３ｋｇ以下である請求項２０記載の方法。
【請求項２４】
前記反応ゾーンの中の触媒の量が１，３６０から３，１７４ｋｇでありそして触媒再生前に生じるエチルベンゼンの量が４５,６００トン以上である請求項２０記載の方法。
【請求項２５】
前記反応ゾーンの中の触媒の量が４，５３５から５，４４２ｋｇでありそして触媒再生前に生じるエチルベンゼンの量が９０,７２００トン以上である請求項２０記載の方法。
【請求項２６】
前記反応ゾーンの中の触媒の量が９，０７０から９，９７７ｋｇでありそして触媒再生前に生じるエチルベンゼンの量が１,８１４,４００トン以上である請求項２０記載の方法。
【請求項２７】
前記反応ゾーンにＨ−ベータゼオライト触媒と他の少なくとも１種の触媒を含有する混合触媒が入っている請求項２０記載の方法。
【請求項２８】
ベンゼンをエチレンでアルキル化することによって高毒供給材料流れからエチルベンゼンを製造する方法であって、
Ｈ−ベータゼオライト触媒が９，０７０から１１，３３７Ｋｇ入っている反応ゾーンを準備し、ここで、反応ゾーンは１基の予備アルキル化反応槽と、予備アルキル化反応槽の下流の１基の主要アルキル化反応槽を含み、予備アルキル化反応槽はＨ−ベータゼオライト触媒を含む予備アルキル化触媒を含み、主要アルキル化反応槽はＨ−ベータゼオライト触媒以外のアルキル化触媒を含む、
毒含有量が少なくとも１０ｐｐｂのベンゼンとエチレンを含有して成る高毒供給材料流れを前記反応ゾーンにベンゼンが平均で１日当たり少なくとも７２,５７６トンになる量で導入し、ここで、触媒毒はアミン化合物、窒素含有不純物、硫黄含有不純物、酸素含有不純物である、
前記ベンゼンの少なくとも一部とエチレンを反応ゾーン中アルキル化条件下で反応させてエチルベンゼンを平均で１日当たり少なくとも３１,７５２トンの量で生じさせることで、６カ月の累積稼働時間の間にエチルベンゼンを全体で少なくとも５４４,３２０トン生じさせる、ことを含んで成っていて、稼働終了時点における触媒失活の度合が総Ｈ−ベータゼオライト触媒仕込み量の２０％未満である方法。
【請求項２９】
前記反応ゾーンにＨ−ベータゼオライト触媒と他の少なくとも１種の触媒を含有する混合触媒が入っている請求項２８記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【関連出願に対する相互参照】
【０００１】
本発明は、２００８年９月３０日付けで出願した仮出願番号６１／１０１６１０に対する優先権を主張するものである。
【技術分野】
【０００２】
本発明の態様は一般に芳香族化合物のアルキル化に関する。
【背景技術】
【０００３】
アルキル化反応は一般に１番目の芳香族化合物とアルキル化剤の接触を触媒の存在下で起こさせることで２番目の芳香族化合物を生じさせることを伴う。１つの重要なアルキル化反応はエチルベンゼン製造におけるベンゼンとエチレンの反応である。次に、そのエチルベンゼンに脱水素を受けさせることでスチレンを生じさせることができる。
【０００４】
アルキル化反応では触媒の寿命が重要な考慮である。触媒自身に関連した費用、例えば触媒の単位コスト、触媒の有効寿命、使用済み触媒に再生を受けさせることができるか否かおよび使用済み触媒を処分する時の費用などが存在する。また、触媒を交換しそして／または触媒床の再生を行う時のアルキル化反応槽の操業停止に関連した費用も存在し、それには労力、材料および生産損失が含まれる。
【０００５】
触媒が失活すると変換率、選択率または両方が低下する傾向があり得、それらの各々によって結果として好ましくない工程効率損失が起こる可能性がある。アルキル化用触媒が起こす失活には様々な理由が存在し得る。それらには触媒表面の詰まり、例えばコークスまたはタールなどによる詰まり（これは炭化と呼ばれ得る）など、触媒構造の物理的破壊および助触媒または添加剤が触媒から失われることが含まれ得る。用いられる触媒および様々な操作パラメーターに応じて、そのような機構の中の１つ以上が働き得る。
【０００６】
触媒が失活を起こす別の原因は、アルキル化装置への投入物流れに毒、例えばアミンまたはアンモニア化合物などが存在することによる原因であり得る。そのような毒が触媒成分と反応することで成分の失活または触媒構造の中の成分への近づき易さが制限されることが起こり得る。更に、そのような毒は収率を低下させかつ費用を高くする働きもし得る。従って、アルキル化用触媒が失活する度合を低くすることを可能にするアルキル化装置またはアルキル化用触媒の失活を有効な様式で取り扱う方法を開発する必要性が存在する。
【０００７】
前記を鑑み、接触アルキル化反応によってエチルベンゼンを商業的量で製造するに有効な方法が得られたならば、これは好ましいことである。更に、その方法が堅牢でありかつ触媒を再生または交換するための工程遮断による中断の頻度が低くなれば、これも好ましいことである。
【発明の概要】
【０００８】
本発明の態様は、ベンゼンとエチレンの接触アルキル化反応によってエチルベンゼンを商業的量で製造する方法を包含する。
【０００９】
本発明の態様は、芳香族とアルキル化剤のアルキル化によってアルキル芳香族を製造する方法を包含し、この方法は、Ｈ−ベータゼオライト触媒が入っている少なくとも１つの反応ゾーンを準備して、これに芳香族とアルキル化剤を含有して成る供給材料流れを導入することを伴う。前記芳香族の少なくとも一部がアルキル化条件下で反応することでアル
キル芳香族が生じる。次に、アルキル芳香族を含有する１番目の生成物流れを取り出してもよい。その芳香族はベンゼンであってもよく、アルキル化剤はエチレンであってもよくそしてアルキル芳香族はエチルベンゼンであってもよい。そのアルキル芳香族の生産量は１日当たり少なくとも０．５百万ポンドであってもよく、１日当たり少なくとも０．５百万ポンドから１日当たり１０百万ポンドの範囲であってもよい。
【００１０】
前記少なくとも１つの反応ゾーンに少なくとも１基の予備アルキル化反応槽と少なくとも１基の主要アルキル化反応槽を装備してもよい。前記少なくとも１基の予備アルキル化反応槽にＨ−ベータゼオライト触媒を少なくとも５，０００ポンドから５０，０００ポンドの範囲の量で入れてもよい。前記少なくとも１基の予備アルキル化反応槽および少なくとも１基の主要アルキル化反応槽の中の１つ以上に、前記Ｈ−ベータゼオライト触媒に加えて他の少なくとも１種の触媒を含有する混合触媒を入れてもよい。１つの態様において、Ｈ−ベータゼオライト触媒が入っている予備アルキル化反応槽の稼働中に前記主要アルキル化反応槽の触媒が失活する速度は低い。１つの態様において、Ｈ−ベータゼオライト触媒が入っている予備アルキル化反応槽の稼働中に前記主要アルキル化反応槽の触媒が失活を起こすことはない。
【００１１】
前記Ｈ−ベータ触媒の量は少なくとも５，０００ポンドから５０，０００ポンドの範囲であってもよくそしてそれを予備アルキル化装置の中に入れてもよく、その装置の再生前の稼働時間を少なくとも６カ月、または少なくとも９カ月、または少なくとも１２カ月、または少なくとも１８カ月にしてもよい。前記予備アルキル化装置に入っているＨ−ベータゼオライト触媒に再生をインシトゥで受けさせることができる。触媒再生の目的で前記少なくとも１基の主要アルキル化反応槽を非稼働にすることなく前記予備アルキル化装置をバイパスさせることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１は、アルキル化／トランスアルキル化工程の１つの態様を示す図式的ブロック図である。
【図２】図２は、予備アルキル化段階を包含するアルキル化／トランスアルキル化工程の１つの態様を示す図式的ブロック図である。
【図３】図３は、予備アルキル化段階で使用可能な並列反応槽装置の図式図である。
【図４】図４に、複数の触媒床を用いたアルキル化反応槽の１つの態様を例示する。
【図５】図５は、本発明の実施例で得た温度上昇パーセントデータを示すグラフである。
【詳細な説明】
【００１３】
芳香族変換工程がモレキュラーシーブ触媒を用いて実施されることは化学産業で良く知られている。芳香族、例えばベンゼンなどのアルキル化反応を用いて多様なアルキル−ベンゼン誘導体、例えばエチルベンゼンなどを生じさせることは極めて一般的である。
【００１４】
本発明の態様は一般にアルキル化用触媒が失活を起こすことによる工程不調およびその結果として行う触媒の再生もしくは交換の度合が最小限になるように適合させたアルキル化装置に関する。本発明の１つの態様では、アルキル化工程内にＨ−ベータ触媒を商業的量で用いることでベンゼンとエチレンからエチルベンゼンを商業的量で生じさせる。この方法に、Ｈ−ベータ触媒の固定床を１床以上含めてもよく、それらに再生をインシトゥまたはエクスシトゥのいずれかで商業的アルキル化生産速度の有意な障害無しに受けさせる
ことができる。
【００１５】
本明細書で用いる如きアルキル化用Ｈ−ベータ触媒の商業的量はアルキル化工程、例えばエチルベンゼン製造工程などの中のアルキル化装置として使用する時の触媒の量が３，０００ポンドから５０，０００ポンドまたはそれ以上であることを意味する。そのようなアルキル化用Ｈ−ベータ触媒をエチルベンゼン製造用アルキル化工程内の予備アルキル化装置として用いてもよい。前記予備アルキル化装置は多床反応槽内の最初の床１つまたは２つ以上であってもよいか、或は多反応槽アルキル化工程内の最初の反応槽または一群の反応槽であってもよい、等々。アルキル化用Ｈ−ベータ触媒を予備アルキル化装置と主要アルキル化装置の両方で用いる本発明の態様では、その全工程の触媒量を１００，０００ポンド以上の範囲にしてもよい。本明細書で用いる如きアルキル化工程で生じさせるエチルベンゼンの商業的量はエチルベンゼン生産量が平均で１日当たり０．５百万ポンドから１０．０百万ポンドまたはそれ以上である範囲であってもよい。
【００１６】
ゼオライトベータ触媒が本発明で用いるに適し、当該技術分野で良く知られている。ゼオライトベータ触媒のシリカ／アルミナモル比（ＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３として表して）は典型的に約１０から約３００、または約１５から約７５などである。１つの態様におけるゼオライトベータのナトリウム含有量は低く、例えばＮａ２Ｏとして表して約０．２重量％未満、または約０．０６重量％未満などであり得る。そのナトリウム含有量を当業者に公知のいずれかの方法、例えばイオン交換などによる方法で低くすることができる。ゼオライトベータ触媒は、如何なる補足成分、例えば結合剤なども関係しない結晶形態を基にして少なくとも４００ｍ２／ｇの高い表面積を有することを特徴とする。１つの態様におけるゼオライトベータの表面積は少なくとも６００ｍ２／ｇであり得る。ゼオライトベータ触媒の生成は更にＷａｄｌｉｎｇｅｒ他の米国特許第３，３０８，０６９号およびＣａｌｖｅｒｔ他の米国特許第４，６４２，２２６号（これらは引用することによって本明細書に組み入れられる）にも記述されている。
【００１７】
Ｈ−ベータ型のゼオライト触媒は、名目上のカチオン形態として水素を有することを特徴とする。１つの特別な態様の中では、Ｚｅｏｌｙｓｔ  ＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌからＺｅｏｌｙｓｔ  ＣＰ  ７８７  Ｚｅｏｌｉｔｅ  Ｈ−Ｂｅｔａ  Ｅｘｔｒｕｄａｔｅの商標で商業的に入手可能なＨ−ベータ触媒を商業的量でベンゼンとエチレンのアルキル化反応によるエチルベンゼンの製造で用いる。
【００１８】
図１に、アルキル化／トランスアルキル化工程１００の１つの態様を示す図式的ブロック図を例示する。この工程１００は一般に投入物流れ１０２（例えば１番目の投入物流れ）をアルキル化装置１０４（例えば１番目のアルキル化装置）に投入することを包含する。このアルキル化装置１０４は一般に前記投入物流れ１０２とアルキル化用触媒を接触させてアルキル化生産物流れ１０６（例えば１番目の生産物流れ）を生じさせるに適合している。
【００１９】
前記アルキル化生産物流れ１０６の少なくとも一部を１番目の分離装置１０８に送る。塔頂溜分を一般に前記１番目の分離装置１０８からライン１１０に通して回収する一方で釜残溜分の少なくとも一部をライン１１２に通して２番目の分離装置１１４に送る。
【００２０】
塔頂溜分を一般に前記２番目の分離装置１１４からライン１１６に通して回収する一方で釜残溜分の少なくとも一部をライン１１８に通して３番目の分離装置１１５に送る。釜残溜分を一般に前記３番目の分離装置１１５からライン１１９に通して回収する一方で塔頂溜分の少なくとも一部をライン１２０に通してトランスアルキル化装置１２１に送る。塔頂溜分１２０に加えて追加的投入物、例えば追加的芳香族化合物などを一般に前記トランスアルキル化装置１２１にライン１２２を通して供給してトランスアルキル化用触媒と
接触させることでトランスアルキル化生産物１２４を生じさせる。
【００２１】
本明細書には示さないが、装置の最適化に基づいて工程流れの流れを変えることも可能である。例えば、いくらか存在する塔頂溜分の少なくとも一部をこの工程内の他のいずれかの装置への投入物として再循環させてもよい。また、追加的工程装置、例えば熱交換器などを本明細書に記述する工程全体に渡って用いることも可能であり、かつそのような工程装置の設置を当業者に一般に知られているようにして行ってもよい。更に、主要成分に関して記述してきたが、その示した流れに当業者に公知の如き追加的成分のいずれかを含有させることも可能である。
【００２２】
投入物流れ１０２は一般に芳香族化合物とアルキル化剤を含有する。そのような芳香族化合物には置換もしくは非置換芳香族化合物が含まれ得る。芳香族化合物には炭化水素、例えばベンゼンなどが含まれ得る。芳香族化合物に置換基が存在する場合、そのような置換基は独立してアルキル、アリール、アルカリール、アルコキシ、アリールオキシ、シクロアルキル、ハライドおよび／またはアルキル化反応を妨害しない他の基などから選択可能である。当該投入物流れおよびアルキル化剤１０２の投入を図４に示すように複数の場所で行ってもよい。
【００２３】
アルキル化剤にはオレフィン、例えばエチレンまたはプロピレンなどが含まれ得る。１つの態様における芳香族化合物はベンゼンでありそしてアルキル化剤はエチレンであり、それらが反応することで例えばエチルベンゼンを重要な成分として含有する生成物が生じる。
【００２４】
投入物流れ１０２は芳香族化合物およびアルキル化剤に加えて更に他の化合物も少量含有する可能性がある（例えば時には毒または不活性化合物と呼ぶ）。毒は窒素成分、例えばアンモニア、アミン化合物またはニトリルなどであり得る。そのような毒の量はｐｐｂ（ｐａｒｔｓ−ｐｅｒ−ｂｉｌｌｉｏｎ）の範囲の量であり得るが、触媒の性能に有意な影響を与えかつそれの有効寿命を低くする可能性がある。１つの態様における投入物流れ１０２が含有する毒の量は１００ｐｐｂ以上である。１つの態様における投入物流れ１０２が含有する毒の量は典型的に１０ｐｐｂから５０ｐｐｂの範囲であり得る。１つの態様における毒含有量は典型的に平均で２０ｐｐｂから４０ｐｐｂである。
【００２５】
また、不活性化合物（不活発な化合物と呼ぶこともあり得る）、例えばＣ６からＣ８脂肪族化合物も存在する可能性がある。１つの態様における投入物流れ１０２が含有するそのような化合物の量は約５％未満または約１％未満などである。
【００２６】
アルキル化装置１０４には多段階反応槽が複数備わっていてもよい。１つの態様における多段階反応槽には機能的に連結している複数の触媒床、例えばアルキル化用触媒、例えば図４に示す如きアルキル化用触媒などを含有する床が複数備わっていてもよい。そのような反応槽は一般にアルキル化反応を液相に維持する、即ち芳香族化合物を液相中に存在させるに充分な反応槽温度および圧力で機能する液相反応槽である。そのような温度および圧力は一般に個々の工程パラメーターに左右される。例えば、反応槽の温度を６５℃から３００℃、または２００℃から２８０℃などにしてもよい。反応槽の圧力をアルキル化反応を液相中で起こさせることを可能にするに適した如何なる圧力にしてもよく、例えば３００ｐｓｉｇから１，２００ｐｓｉｇなどにしてもよい。
【００２７】
１つの態様では、アルキル化装置１０４内の反応槽の空間速度を芳香族供給材料速度を基にして床１個当たり１０液体空間速度／時（ＬＨＳＶ）から床１個当たり２００ＬＨＳＶにする。代替態様として、そのＬＨＳＶを床１個当たり１０から１００、または１０から５０、または１０から２５の範囲にしてもよい。アルキル化工程全体（予備アルキル化
反応槽１基または２基以上および主要アルキル化反応槽１基または２基以上のアルキル化用床の全部を包含）の空間速度を１ＬＨＳＶから２０ＬＨＳＶの範囲にしてもよい。
【００２８】
アルキル化生産物１０６は一般に２番目の芳香族化合物を含有する。１つの態様における２番目の芳香族化合物にはエチルベンゼンなどが含まれる。
【００２９】
１番目の分離装置１０８には芳香族化合物の分離に適することが当業者に公知のプロセスまたはプロセス組み合わせのいずれかが備わっていてもよい。例えば、１番目の分離装置１０８には１個以上の蒸留塔（示していない）が直列または並列のいずれかで備わっていてもよい。そのような塔の数はそれに通すアルキル化生産物１０６の体積に依存し得る。
【００３０】
前記１番目の分離装置１０８から出る塔頂溜分１１０には一般に１番目の芳香族化合物、例えばベンゼンなどが入っている。
【００３１】
前記１番目の分離装置１０８から出る釜残溜分１１２には一般に２番目の芳香族化合物、例えばエチルベンゼンなどが入っている。
【００３２】
２番目の分離装置１１４には当業者に公知のプロセスのいずれかが備わっていてもよく、例えば１個以上の蒸留塔（示していない）が直列または並列のいずれかで備わっていてもよい。
【００３３】
前記２番目の分離装置１１４から出る塔頂溜分１１６には一般に２番目の芳香族化合物、例えばエチルベンゼンなどが入っており、それを回収して適切ないずれかの目的、例えばスチレンの製造などで用いてもよい。
【００３４】
前記２番目の分離装置１１４から出る釜残溜分１１８には一般により重質な芳香族化合物、例えばポリエチルベンゼン、クメンおよび／またはブチルベンゼンなどが入っている。
【００３５】
３番目の分離装置１１５には一般に当業者に公知のプロセスのいずれかが備わっており、例えば１個以上の蒸留塔（示していない）が直列または並列のいずれかで備わっている。
【００３６】
特定の態様では、前記３番目の分離装置１１５から出る塔頂溜分１２０にはジエチルベンゼンおよびトリエチルベンゼンなどが入っている可能性がある。その釜残溜分１１９（例えば重質物）を前記３番目の分離装置１１５から回収してさらなる処理および回収（示していない）を行ってもよい。
【００３７】
トランスアルキル化装置１２１には一般にトランスアルキル化用触媒が中に配置されている１基以上の反応槽が備わっている。そのような反応槽には当業者に公知のいずれかの反応槽、反応槽の組み合わせおよび／または多数の反応槽（並列または直列のいずれか）が含まれ得る。
【００３８】
トランスアルキル化生産物１２４は一般に２番目の芳香族化合物、例えばエチルベンゼンなどを含有する。そのトランスアルキル化生産物１２４を分離装置の１つ、例えばトランスアルキル化生産物１２４の成分を分離するための２番目の分離装置１１４などに送ってもよい。
【００３９】
１つの態様では、トランスアルキル化装置１２１を液相条件下で機能させる。例えば、
トランスアルキル化装置１２１を約６５℃から約２９０℃の温度および約８００ｐｓｉｇ以下の圧力で機能させてもよい。
【００４０】
特定の態様における投入物流れ１０２はベンゼンとエチレンを含有する。ベンゼンを多様な給源、例えば新鮮なベンゼン源および／または多様な再利用源などから供給してもよい。本明細書で用いる如き用語“新鮮なベンゼン源”は、ベンゼン含有量が少なくとも約９５重量％、またはベンゼン含有量が少なくとも約９８重量％、またはベンゼン含有量が少なくとも約９９重量％などの給源を指す。１つの態様では、アルキル化用床の全部を包含する総アルキル化工程のベンゼンとエチレンのモル比を約１：１から約３０：１、または約１：１から約２０：１などにしてもよい。個々のアルキル化用床のベンゼンとエチレンのモル比を１０：１から１００：１などの範囲にしてもよい。
【００４１】
特定の態様では、ベンゼンをライン１１０に通して回収してアルキル化装置１０４への投入物として再循環（示していない）させる一方でエチルベンゼンおよび／またはポリアルキル化ベンゼンをライン１１２に通して回収する。
【００４２】
この上で考察したように、アルキル化装置１０４には一般にアルキル化用触媒が備わっている。投入物流れ１０２、例えばベンゼン／エチレンなどとアルキル化用触媒をアルキル化反応中に接触させることでアルキル化生産物１０６、例えばエチルベンゼンなどを生じさせる。
【００４３】
不幸なことに、アルキル化用触媒系は一般に失活を起こすことで再生または交換のいずれかを必要とする。加うるに、アルキル化工程は一般に定期的な保守管理を必要とする。両方の状況によって一般に液相アルキル化工程の中断がもたらされる。失活は様々な要因によって起こる。そのような要因の中の１つは、投入物流れ１０２に存在する毒、例えば天然に存在するか或は先行する工程の結果として存在する窒素、硫黄および／または酸素含有不純物などによってアルキル化用触媒の活性が低下する可能性があると言った要因である。
【００４４】
本発明の態様では、触媒再生および保守管理中に連続生産を達成することを可能にする方法を提供する。例えば、１基の反応槽を触媒の再生をインシトゥまたはエクスシトゥ方法のいずれかで行う目的でオフラインにしながら残りの反応槽を生産の目的でオンラインに維持することができる。そのような再生を行う必要がある時期の決定は具体的な装置条件に依存し得るが、一般的には前以て決めておいた設定点（例えば触媒生産性、温度または時間）である。
【００４５】
インシトゥ再生が可能でない場合、再生の目的で触媒を反応槽から取り出して、その触媒の交換を行いそしてその取り出した／失活した触媒に再生を受けさせながら反応槽をオンラインのままにすることができる。そのような態様では、その触媒の交換費用が高額である可能性があり、従って、そのような触媒が再生前に示す寿命が長ければ、それは有益である。本発明の態様では、触媒の寿命を長くすることを可能にしかつ生産稼働時間を長くすることを可能にするアルキル化装置を提供することができる。
【００４６】
図２を参照して、アルキル化／トランスアルキル化装置１００に更に予備アルキル化装置１０３も装備してもよい。その予備アルキル化装置１０３をアルキル化条件などに維持してもよい。予備アルキル化用投入物流れ１０１をアルキル化装置１０４に入らせる前に前記予備アルキル化装置１０３に通すことで、例えば投入物流れ１０２に存在する毒の濃度を低くしておいてもよい。１つの態様では、毒の濃度を例えば少なくとも１０％、または少なくとも２５％、または少なくとも４０％、または少なくとも６０％、または少なくとも８０％低くする。例えば、予備アルキル化装置１０３を犠牲的装置として用いること
で、アルキル化装置１０４の中のアルキル化用触媒と接触する毒の量を低くしかつアルキル化装置１０４の中のアルキル化用触媒に要求される再生の頻度を低くすることができる。
【００４７】
１つの態様における予備アルキル化用投入物流れ１０１は工程に供給するベンゼン供給材料の全部および工程に供給するエチレン供給材料の一部を含有して成る。その供給材料をアルキル化装置１０４に入らせる前にゼオライトベータ触媒が入っている予備アルキル化装置１０３に通すことでアルキル化装置１０４の中のアルキル化用触媒と接触する毒の濃度を低くしておく。その予備アルキル化装置１０３から出る生産物流れ１０２は未反応のベンゼンおよび前記予備アルキル化装置１０３によって生じたエチルベンゼンを含有し得る。追加的エチレンを前記アルキル化装置１０４に添加（図２には示していない）してその未反応のベンゼンと反応させることも可能である。この態様では、予備アルキル化装置１０３によって工程予備アルキル化用投入物流れ１０１に添加するエチレン供給材料部分およびベンゼンに含まれている毒の濃度を低くすることができる。前記予備アルキル化装置１０３の後に添加、例えばアルキル化装置１０４に添加するエチレンなどでは、毒の濃度が予備アルキル化装置１０３によって低下することはない。
【００４８】
予備アルキル化装置１０３を液相条件下で機能させてもよい。例えば、予備アルキル化装置１０３を約１００℃から約３００℃、または２００℃から約２８０℃の温度で液相条件を確保する圧力、例えば約３００ｐｓｉｇから約１２００ｐｓｉｇの圧力下で機能させてもよい。
【００４９】
予備アルキル化装置１０３には一般に予備触媒（示していない）が中に備わっている。アルキル化用触媒、トランスアルキル化用触媒および／または予備触媒は同じまたは異なってもよい。一般的には、そのような触媒をモレキュラーシーブ触媒、例えばゼオライトベータ触媒などから選択する。
【００５０】
予備アルキル化用投入物１０１に毒がそのような濃度で存在する結果として、予備アルキル化装置１０３の中の予備触媒が失活を起こすことで再生および／または交換が必要になり得る。例えば、その予備触媒が起こす失活の速度はアルキル化用触媒のそれよりも速い可能性がある。
【００５１】
本発明の態様では、予備アルキル化装置１０３の中にＨ−ベータゼオライト触媒を用いることができる。加うるに、アルキル化反応にもそのようなＨ−ベータ触媒を用いることができる。態様に、Ｈ−ベータゼオライト触媒と他の１種以上の触媒を含有する混合触媒が充填されている予備アルキル化装置を含めてもよい。そのような混合触媒充填物は、例えば様々な触媒の層（これらの間にバリヤーまたは分離を伴うか或は伴わない）であってもよいか、或はそれには様々な触媒が互いに接触している物理的混合物が含まれ得る。態様に、Ｈ−ベータゼオライト触媒と他の１種以上の触媒を含有する混合触媒が充填されているアルキル化装置を含めてもよい。そのような混合触媒充填物は、例えば様々な触媒の層（これらの間にバリヤーまたは分離を伴うか或は伴わない）であってもよいか、或はそれには様々な触媒が互いに接触している物理的混合物が含まれ得る。
【００５２】
本装置内のいずれかの触媒に再生が必要な場合、その再生手順は一般にその失活した触媒に処理を高温で受けさせることを包含するが、そのような再生には当業者に公知の再生手順のいずれも含まれ得る。
【００５３】
１基の反応槽をオフラインにした後、その中に位置する触媒にパージ洗浄を受けさせてもよい。オフ−ストリーム反応槽パージ洗浄（ｏｆｆ−ｓｔｒｅａｍ  ｒｅａｃｔｏｒ  ｐｕｒｇｉｎｇ）は、オフライン反応槽の中の触媒をパージ洗浄用流れ［これに適切な不
活性ガス（例えば窒素）などのいずれかを含有させておいてもよい］と接触させることで実施可能である。そのオフ−ストリーム反応槽パージ洗浄の条件は一般に個々の工程パラメーターに左右され、一般に当業者に公知である。
【００５４】
次に、その触媒に再生を受けさせてもよい。その再生の条件は、その触媒を少なくともある程度活性化させるに有効である如何なる条件であってもよく、そのような条件は一般に当業者に公知である。例えば、再生に、当該アルキル化用触媒をある温度または一連の温度、例えば約２００℃の再生温度からパージ洗浄もしくはアルキル化反応温度以上の約５００℃などの温度に加熱することを含めてもよい。
【００５５】
１つの態様では、当該アルキル化用触媒を窒素を含有しかつ酸素含有量が２モル％以下の気体などと一緒に１番目の温度（例えば４００℃）に流出流れの酸素含有量が約０．１モル％になるに充分な時間加熱する。その再生条件は一般にアルキル化装置の制限および／または条件を制限する実施許容要求、例えば排出物管理の目的で発煙筒に送ることができる許容酸素含有量などに支配される。次に、そのアルキル化用触媒を２番目の温度（例えば５００℃）に流出流れの酸素含有量が特定の含有量になるに充分な時間加熱してもよい。更に、その触媒を前記２番目の温度にある時間保持するか或は例えば前記２番目の温度より高い３番目の温度に保持してもよい。触媒を再生させた後、その反応槽を冷却するが、その時点でその反応槽は連続生産の目的でオンラインにする準備が出来ている。
【００５６】
図３にアルキル化装置２００の非限定態様を例示するが、それは予備アルキル化装置であってもよい。その示すアルキル化装置２００には、複数のアルキル化反応槽、例えば並列に機能させる２基のアルキル化反応槽２０２および２０４などが備わっている。一方または両方のアルキル化反応槽２０２および２０４（これらは同じ種類の反応槽であるか或は特定の態様では異なる種類の反応槽であってもよい）を同時に稼働状態に置いてもよい。例えば、一方のアルキル化反応槽のみをオンラインにしながらもう一方に保守管理、例えば触媒再生などを受けさせてもよい。１つの態様では、アルキル化装置２００の形態を投入物流れを分割してほぼ同じ投入物を各アルキル化反応槽２０２および２０４に供給するような形態にする。しかしながら、そのような流量は個々の装置の各々に左右されるであろう。
【００５７】
このような様式の操作（例えば複数の並列反応槽）は、個々の反応槽を比較的低い空間速度で長時間稼働させることに加えて定期的に１基の反応槽をオフ−ストリームにして操作を相対的により高い増加した空間速度で比較的短期間行うことを伴い得る。例として、反応槽２０２および２０４の両方をオンラインにして装置２００を通常稼働させている間は投入物２０６流れを各反応槽に供給（例えばライン２０８および２１０によって）することで空間速度を低くしてもよい。生産物２１６流れは各反応槽から来た組み合わせ流れ（例えばライン２１２および２１４によって）であり得る。１基の反応槽をオフラインにしそして供給材料の速度を遅くしないで継続すると、その残りの反応槽の空間速度はほぼ２倍になり得る。
【００５８】
特定の態様では、その複数のアルキル化反応槽の中の１基以上に複数の相互接続した触媒床を含めてもよい。その複数の触媒床に含める床の数は２から１５床、または５から１０床、または特定の態様では５または８床などであってもよい。態様に、Ｈ−ベータゼオライト触媒と他の１種以上の触媒を含有する混合触媒が充填されている触媒床を１床以上含めてもよい。その混合触媒充填物は、例えば様々な触媒の層（これらの間にバリヤーまたは分離を伴うか或は伴わない）であってもよいか、或はそれには様々な触媒が互いに接触している物理的混合物が含まれ得る。
【００５９】
図４に、アルキル化反応槽３０２の非限定態様を例示する。そのアルキル化反応槽３０
２には床Ａ、Ｂ、Ｃ、ＤおよびＥと表示する５個の連続連結触媒床が備わっている。投入物流れ３０４（例えばベンゼン／エチレン）を反応槽３０２に導入すると、それが前記触媒床の各々を通ってアルキル化用触媒と接触することでアルキル化生産物３０８が生じる。追加的アルキル化剤をライン３０６ａ、３０６ｂおよび３０６Ｃに通して反応槽３０２の中の段間位置に供給してもよい。また、追加的芳香族化合物を段間位置に例えばライン３１０ａ、３１０ｂおよび３１０ｃなどに通して導入することも可能である。
【実施例】
【００６０】
実施例１では、Ｈ−ベータゼオライトを商業的量で用いてエチルベンゼンを製造する工程に、Ｈ−ベータゼオライト触媒を約２２，０００ポンド充填しておいた単一の反応槽を有する予備アルキル化装置を含める。この工程に更に前記予備アルキル化装置の後方に位置させて前記Ｈ−ベータゼオライト触媒とは異なる触媒を入れておいた主要アルキル化装置も含める。
【００６１】
その工程に供給する供給材料流れは不純物、例えばアセトニトリル、アンモニアおよび／またはアミン化合物などを１ｐｐｂから１００ｐｐｂまたはそれ以上の範囲の量（典型的には平均で２０ｐｐｂから４０ｐｐｂであり得る）で含有している可能性がある。前記予備アルキル化装置によって、前記主要アルキル化装置の前方で、工程に供給するエチレン供給材料部分およびベンゼン供給材料に含まれている不純物を除去しておくことができる。そのＨ−ベータ触媒はＺｅｏｌｙｓｔ  ＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌからＺｅｏｌｙｓｔ  ＣＰ  ７８７  Ｚｅｏｌｉｔｅ  Ｈ−Ｂｅｔａ  Ｅｘｔｒｕｄａｔｅの商標で商業的に入手可能である。
【００６２】
ベンゼン供給材料を前記予備アルキル化反応槽に１時間当たり約７００，０００から７５０，０００ポンドの添加速度で添加して前記予備アルキル化反応槽に通した後、前記主要アルキル化装置に向かわせる。そのベンゼンの供給速度は前記予備アルキル化反応槽に関して約１５から２０ＬＨＳＶに相当する。
【００６３】
エチレンを前記予備アルキル化反応槽および前記主要アルキル化装置の両方に添加する。エチレンを工程にベンゼン：エチレンのモル比が典型的に予備アルキル化反応槽および主要アルキル化装置内の触媒床の各々に関して１５：１から２０：１の範囲になるように添加する。この工程（予備アルキル化反応槽および主要アルキル化装置を包含）の総ベンゼン：エチレンモル比が典型的に２．７：１から３．７：１の範囲になるようにする。前記予備アルキル化反応槽の中でベンゼンがエチルベンゼンに変化する結果としてもたらされる総エチルベンゼン生産量は１日当たり約１．０百万ポンドである。この工程（予備アルキル化反応槽および主要アルキル化装置を包含）のエチルベンゼン生産速度は全体で１日当たり約７．５百万ポンドである。
【００６４】
実施例１を実施している間、前記主要アルキル化反応床は失活の有意な兆候を示さず、このことは、前記予備床が前記ベンゼン供給材料に存在する毒を取り込むか、反応するか或は失活させることを示している。
【００６５】
表１に、実施例１で得た選択したデータを示す。このデータを前記予備アルキル化反応槽内の特定の場所で起こった全温度上昇に対するパーセントとして表す。熱電対＃１（ＴＷ  ＃１）は、前記予備アルキル化反応槽の触媒床の長さ方向に約１１％入り込んだ地点の温度読みを与え、従って、前記床の最初の１１％の所で起こった反応の量の指標を与え得るものであり、それは約２，４００ポンドの触媒に相当する。熱電対＃２（ＴＷ  ＃２）は予備アルキル化反応槽触媒床の中に約３１％入り込んだ所であり、それは約６，８００ポンドの触媒に相当する一方、熱電対＃３（ＴＷ  ＃３）は予備アルキル化反応槽触媒床の中に約４７％入り込んだ所であり、それは約１０，３００ポンドの触媒に相当し、そ
して熱電対＃４（ＴＷ  ＃４）は予備アルキル化反応槽触媒床の中に約６４％入り込んだ所であり、それは約１４，１００ポンドの触媒に相当する。表１に示したデータは、最大上昇パーセントが１００％になるように正規化したデータではない。値が１００％を超える場合、それは様々な装置の間の温度読み変動によるものであり得る。
【００６６】
前記予備アルキル化反応槽触媒床の温度プロファイルは、接触反応が起こった場所および床の長さ方向に沿って起こった触媒の失活度合を示している。触媒が失活しそして活動的反応ゾーンが床の長さ方向に沿って活性のある触媒に向かって下方に進行するにつれて温度上昇プロファイルが反応槽の中を下方に進行することを観察することができる。例えばＴＷ  ＃１が示す上昇パーセントが５０％の場合、予備触媒床全体に渡る全温度上昇の約５０％が前記床の最初の１１％の中で起こったことになる。後にＴＷ  ＃１が示す上昇パーセント値が２０％にまで低下したとすると、そのことは、触媒床の最初の１１％の所に存在する触媒の失活が床の長さ方向の最初の１１％の所で起こる温度上昇が２０％のみである一方で上昇の８０％が触媒床の長さ方向の最初の１１％より後で起こると言った度合にまで起こったことを示している。
【００６７】
Ｈ−ベータゼオライト触媒が入っている前記予備アルキル化反応槽を再生の必要なく５８０日以上稼働させた。図５に、実施例１の最初の６００日の間にＴＷ  ＃１、ＴＷ  ＃２およびＴＷ  ＃３が示した温度動向データを例示する。示したデータ点は約１０日毎の上昇パーセントである。図５は単に表１のデータに示されている動向を例示するものであり、決して表１の代わりであると解釈されるべきでない。１００日間の稼働後にＴＷ  ＃１（反応槽の長さ方向に１１％入り込んだ地点）が示した上昇パーセントは初期の８９％から約２５％にまで低下したが、ＴＷ  ＃２（反応槽の長さ方向に３１％入り込んだ地点）が示した上昇パーセントは全く有意な低下を示さなかった。２００日間の稼働後にＴＷ
＃１が示した上昇パーセントは約１０％にまで低下した一方でＴＷ  ＃２が示した上昇パーセントは約９５％にまで低下したが、ＴＷ  ＃３（反応槽の長さ方向に４７％入り込んだ地点）が示した上昇パーセントは全く有意な低下を示さなかった。３００日間の稼働後にＴＷ  ＃１が示した上昇パーセントは約５％にまで低下し、ＴＷ  ＃２が示した上昇パーセントは約８０％にまで低下したが、ＴＷ  ＃３が示した上昇パーセントは全く有意な低下を示さなかった。４００日間の稼働後にＴＷ  ＃１が示した上昇パーセントは５％未満で低下し、ＴＷ  ＃２が示した上昇パーセントは約５５％にまで低下したが、ＴＷ  ＃３が示す上昇パーセントはちょうど低下し始めたところであった。５００日間の稼働後にＴＷ  ＃１が示した上昇パーセントは約２％にまで低下し、ＴＷ  ＃２が示した上昇パーセントは約３５％にまで低下し、ＴＷ  ＃３が示した上昇パーセントは約９４％にまで低下したが、ＴＷ  ＃４（反応槽の長さ方向に６４％入り込んだ地点）が示した上昇パーセントは全く有意な低下を示さなかった。６００日間の稼働後にＴＷ  ＃１が示した上昇パーセントはまだ約２％であり、ＴＷ  ＃２が示した上昇パーセントは約２６％にまで低下し、ＴＷ  ＃３が示した上昇パーセントは約９０％にまで低下したが、ＴＷ  ＃４（反応槽の長さ方向に６４％入り込んだ地点）が示した上昇パーセントはまだ全く有意な低下を示さなかった。実施例１を実施している間、前記予備アルキル化反応槽の後方に位置させた主要アルキル化反応槽の中の触媒が失活を起こす速度は前記予備アルキル化反応槽を稼働させる前の失活速度より低かった。主要アルキル化装置の中の触媒が起こす失活の度合が低下したが、このことは、前記予備アルキル化反応槽がベンゼン供給材料に含まれている毒を取り込むか或はそれと反応する能力を有することでその毒が主要アルキル化装置の中の触媒に対して示す影響が低下したことを示している。
【００６８】
実施例１の工程では最初の１９０日間の間にＥＢが全体で約１，３６０百万ポンド生じたが、その最初の１９０日間の中の１８１日間オンライン生産を行い、その結果として前記予備アルキル化反応槽の中のＴＷ  ＃１の所までに充填されている触媒の約９０％が失活を起こしそしてＴＷ＃１からＴＷ  ＃２の間に充填されている触媒の２０％が失活を起
こしたが、このことは、失活した触媒が約３，０００ポンドであることに相当する。実施例１のこの部分は、予備アルキル化反応槽の中の失活を起こした触媒１ポンド当たりに約０．４５百万ポンドのＥＢが生じたか、或は生じたＥＢ百万ポンド当たりに約２．２ポンドの触媒が失活を起こしたことを示していた。
【００６９】
実施例１の工程では最初の３６５日間の間にＥＢが全体で約２，６２５百万ポンド生じたが、その最初の３６５日間の中の３５０日間オンライン生産を行い、その結果として前記予備アルキル化反応槽の中のＴＷ  ＃１の所までに充填されている触媒の約９６％が失活を起こしそしてＴＷ＃１からＴＷ  ＃２の間に充填されている触媒の３０％が失活を起こしたが、このことは、失活した触媒が約３，６００ポンドであることに相当する。最初の３５０日間のオンライン生産によって生じたＥＢ百万ポンド当たりに約１．４ポンドの触媒が失活を起こしたことが分かった。
【００７０】
実施例１の工程では最初の５９５日間の間にＥＢが全体で約４，３５０百万ポンド生じたが、その最初の５９５日間の中の５８０日間オンライン生産を行い、その結果として前記予備アルキル化反応槽の中のＴＷ  ＃１の所までに充填されている触媒の約９７％が失活を起こし、ＴＷ＃１からＴＷ  ＃２の間に充填されている触媒の７９％が失活を起こしそしてＴＷ＃２からＴＷ  ＃３の間に充填されている触媒の１５％が失活を起こしたが、このことは、失活した触媒が約６，３３０ポンドであることに相当する。実施例１の最初の５８０日間のオンライン生産によって生じたＥＢ百万ポンド当たりに約１．４５ポンドの触媒が失活を起こしたことが分かった。
【００７１】
図５を参照して、前記予備アルキル化反応槽床の最初の１１％の中に含まれている触媒が有効であったのは５８０日間であったが、それはそれでも前記予備アルキル化反応槽全体に渡る温度上昇の約３％をもたらし、このことは、それがまだ活性をいくらか有していたことを示している。ＴＷ  ＃２が示した曲線が降下する傾きはＴＷ  ＃１のそれよりも急ではなく、このことは、触媒床の中のＴＷ  ＃１位置より前に存在する触媒がベンゼン供給材料に存在する毒が下流の触媒に対して示す影響を低下させることでそれの有効触媒寿命を長くしたことを示している。ＴＷ  ＃３の曲線が降下する傾きの方がＴＷ  ＃１が最初に失活を起こしている間のそれよりも急ではなくかつＴＷ  ＃２のそれよりも急ではなく、このことは、更に、触媒床のＴＷ  ＃２位置の前に位置する触媒が供給材料に存在する毒を有意な量で除去したことで下流の触媒の有効触媒寿命が長くなったことを示している。
【００７２】
本発明の態様は、失活する触媒の量が生じるＥＢ百万ポンド当たり３０ポンド以下である触媒失活速度を示すＨ−ベータゼオライト触媒を用いてベンゼンをエチレンでアルキル化することによって高毒供給材料流れからエチルベンゼンを製造する方法を包含する。追加的態様は、失活する触媒の量が生じるＥＢ百万ポンド当たり２０ポンド以下、失活する触媒の量が生じるＥＢ百万ポンド当たり１０ポンド以下、失活する触媒の量が生じるＥＢ百万ポンド当たり７．５ポンド以下、失活する触媒の量が生じるＥＢ百万ポンド当たり５ポンド以下、失活する触媒の量が生じるＥＢ百万ポンド当たり２．５ポンド以下、失活する触媒の量が生じるＥＢ百万ポンド当たり２．０ポンド以下および失活する触媒の量が生じるＥＢ百万ポンド当たり１．５ポンド以下である触媒失活速度を示す方法を包含する。
【００７３】
【表１−１】
0005504270.tif 000002
【００７４】
【表１−２】
0005504270.tif 000003
【００７５】
【表１−３】
0005504270.tif 000004
【００７６】
【表１−４】
0005504270.tif 000005
【００７７】
【表１−５】
0005504270.tif 000006
【００７８】
【表１−６】
0005504270.tif 000007
【００７９】
【表１−７】
0005504270.tif 000008
【００８０】
【表１−８】
0005504270.tif 000009
【００８１】
【表１−９】
0005504270.tif 000010
【００８２】
【表１−１０】
0005504270.tif 000011
【００８３】
【表１−１１】
0005504270.tif 000012
【００８４】
【表１−１２】
0005504270.tif 000013
【００８５】
【表１−１３】
0005504270.tif 000014
【００８６】
【表１−１４】
0005504270.tif 000015
【００８７】
【表１−１５】
0005504270.tif 000016
【００８８】
本明細書では、ある用語を本明細書で定義しないで用いる度合で様々な用語を用いるが、関連技術分野の技術者がその用語に印刷された出版物および発行された特許に示されている如く与えた最も幅広い定義を与えるべきである。
【００８９】
用語“活性”は、標準的組の条件下で反応１時間毎に工程中に用いる触媒の重量当たりに生じた生成物の重量（例えば生成物のグラム／触媒１グラム／時間）を指す。
【００９０】
用語“アルキル”は、単結合炭素と水素原子のみで構成されている官能基または側鎖、例えばメチルまたはエチル基などを指す。
【００９１】
用語“アルキル化”は、アルキル基が別の分子に付加することを指す。
【００９２】
用語“変換率”は、変化した投入物のパーセントを指す。
【００９３】
用語“失活した触媒”は、触媒の活性が特定の工程でもはや有効でないほど失われた触媒を指す。
【００９４】
用語“高毒供給材料流れ”は、触媒を失活させる不純物を典型的に１０ｐｐｂから１００ｐｐｂまたはそれ以上の範囲の量で含有しかつ典型的に平均で２０ｐｐｂから４０ｐｐｂ含有し得る供給材料流れを指す。
【００９５】
用語“モレキュラーシーブ”は、固定された開放網状組織構造を有する材料を指し、これは一般に結晶性であり、炭化水素または他の混合物の中の１種以上を選択的に吸蔵することによってそのような成分を分離する目的で用いられ得るか或は接触変換工程で触媒として用いられ得る。
【００９６】
用語“再循環”は、ある装置の生産物を工程内の同じ装置または別の装置のいずれかに投入物として戻すことを指す。その生産物を当該装置に当業者に公知の様式のいずれか、例えばその生産物を投入物流れと一緒にするか或はその生産物を当該装置に直接供給することなで再循環させてもよい。加うるに、多数の投入物流れをある装置に当業者に公知のいずれかの様式で供給することも可能である。
【００９７】
用語“再生触媒”は、特定の工程に有効であるに充分な活性を取り戻した触媒を指す。そのような有効性は個々の工程パラメーターに左右される。
【００９８】
用語“再生”は、触媒の活性が許容されない度合になった後に触媒の活性を回復させそ
して／または触媒を再使用可能にする工程を指す。そのような再生の例には、蒸気を触媒床の上に通すこと、または炭素残渣を焼失させることなどが含まれ得る。
【００９９】
用語“トランスアルキル化”は、アルキル基が１つの芳香族分子から別の分子に移ることを指す。
【０１００】
用語“ゼオライト”は、シリケート格子を通常はいくらかのアルミニウム、ホウ素、ガリウム、鉄および／またはチタンなどと一緒に含有するモレキュラーシーブを指す。以下の考察および本開示の全体に渡って、用語モレキュラーシーブとゼオライトを多少とも互換的に用いる。当業者は、ゼオライトに関連した教示がまたモレキュラーシーブと呼ばれるより一般的な種類の材料にも適用されることを認識するであろう。
【０１０１】
本明細書で“本発明”を言及する場合、文脈に応じて、ある場合には、そのような言及の全部がある特定の態様のみを指し得る。他の場合には、そのような言及は本請求項の中の必ずしも全部ではないが１項以上に示した主題事項を指し得る。前記は本発明の態様、変法および例を意図したものであるが、それらは、通常の当業者が本特許の情報を入手可能な情報および技術と組み合わせた時に本発明を作成して使用することができるように含めるものであり、本発明をそのような個々の態様、変法および例のみに限定するものでない。本発明の他のさらなる態様、変法および例を本発明の基本的範囲から逸脱することなく考案することができる。
【図１】
0005504270.tif 000017
【図２】
0005504270.tif 000018
【図３】
0005504270.tif 000019
【図４】
0005504270.tif 000020
【図５】
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