(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
補強剤とアルミニウム化合物を混合して第１溶液を調製し、
第１溶液から補強剤粒子が内部に分散したＡｌ（ＯＨ）3ゲルを沈殿させ、
Ａｌ（ＯＨ）3ゲルをアルコールで洗浄し、
Ａｌ（ＯＨ）3ゲルを、ＮａＯＨおよびＬｉＯＨのうちの少なくとも一方と接触させ、
Ａｌ（ＯＨ）3ゲルを乾燥して粉末を形成し、
前記粉末を仮焼してＡｌ（ＯＨ）3をＡｌ2Ｏ33に転化し、
仮焼粉末を焼結してβ″アルミナを含有する複合品を形成する
工程を含む、
複合品の製造方法。
【請求項２】
Ａｌ（ＯＨ）3ゲルとアルコールとの接触工程で末端ヒドロキシ基の除去を行う、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
アルコールがメタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノール又はこれらの２種以上の組合せを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
補強剤が酸化ジルコニウム、ジルコン酸セリウム、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化チタン、二ホウ化チタン、窒化ケイ素、窒化ホウ素又はこれらの２種以上の組合せを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
補強剤がＺｒＯ2を含む、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
補強剤とアルミニウム化合物を混合する工程で、
アルミニウム化合物を溶媒に溶解してアルミニウム化合物溶液を調製し、
アルミニウム化合物溶液中に補強剤を超音波分散させる、
請求項１に記載の方法。
【請求項７】
アルミニウム化合物が硝酸アルミニウム、塩化アルミニウム、アルミニウムイソプロポキシド又はアルミニウムｓｅｃ−ブトキシドを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
アルミニウム化合物が硝酸アルミニウムを含む、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
Ａｌ（ＯＨ）3ゲルを沈殿させる工程で、
アンモニアと水を含有する第２溶液を準備し、
第２溶液のｐＨを８〜１４の範囲に維持しながら第２溶液に第１溶液を添加する、
請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
第１溶液がスラリーである、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
Ａｌ（ＯＨ）3ゲルを乾燥する工程が、ゲルからアルコールを除去する第１乾燥工程及び粉末を形成する第２乾燥工程を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
ゲルの乾燥工程で、７０℃〜３００℃の温度にゲルを加熱する、請求項１に記載の方法。
【請求項１３】
ゲルの乾燥後、３００℃〜１０００℃の範囲の温度で前記粉末を仮焼する工程をさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１４】
１４５０℃〜１６５０℃の範囲の温度で仮焼粉末を焼結する、請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
補強剤粒子が複合品内に略均一に分布する、請求項１に記載の方法。
【請求項１６】
複合品の密度が理論密度の７０％〜９０％の範囲である、請求項１に記載の方法。
【請求項１７】
複合品の密度が理論密度の９１％〜１００％の範囲である、請求項１に記載の方法。
【請求項１８】
複合品が平均直径１５μｍ未満のβ″Ａｌ2Ｏ3粒子を含有する、請求項１に記載の方法。
【請求項１９】
複合品が平均直径１０μｍ未満の補強剤粒子を含有する、請求項１に記載の方法。
【請求項２０】
複合品が補強剤を１０体積％〜３０体積％含有する、請求項１に記載の方法。
【請求項２１】
複合品がβ″Ａｌ2Ｏ3を５０％体積％〜９５体積％含有する、請求項１に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は複合材セパレータに関する。本発明はまた、セパレータの製造方法及び／又は使用方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
βアルミナはエネルギー蓄積装置にイオン伝導セパレータとして使用される。βアルミナセパレータが比較的良好なナトリウムイオン伝導性、耐食性及び優れた機械的特性を有していれば有用である。βアルミナの処理には、β″相の保持が含まれる。β″相が高い密度及び他のβ相に比べて高いナトリウム伝導性を示すのであれば、望ましいであろう。処理温度を高くすると密度は増すが、温度が高いほどナトリウムの損失量が増す。ナトリウムの損失はβ″相を不安定化しかねない。さらに、高温での緻密化は過度の結晶粒成長を招きかねない。過度の結晶粒成長は電解質の機械的特性を損なうおそれがある。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
現在利用可能な方法とは異なるβ″アルミナ系セパレータの処理方法を開発できれば望ましい。また、現在入手できるものとは異なる特性及び特徴を有するアルミナ系セパレータを提供できれば望ましい。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
一実施形態では、複合品の製造方法は、補強剤とアルミニウム化合物を混合して第１溶液を調製し、第１溶液から補強剤粒子が内部に分散したＡｌ（ＯＨ）3ゲルを沈殿させ、Ａｌ（ＯＨ）3ゲルをアルコールで洗浄し、Ａｌ（ＯＨ）3ゲルを塩と接触させ、Ａｌ（ＯＨ）3ゲルを乾燥して粉末を形成し、この粉末を仮焼してＡｌ（ＯＨ）3をＡｌ2Ｏ3に転化し、仮焼後の粉末を焼結してβ″アルミナを含有する複合品を形成する工程を含む。
【図面の簡単な説明】
【０００５】
【図１】図１（ａ）〜（ｃ）は、Ａｌ（ＯＨ）3ゲルをアルコールで洗浄しない場合にゲル表面の末端ヒドロキシ基間で化学結合が形成される過程を示す図である。
【図２】図２（ａ）〜（ｂ）は、本発明の一実施形態に従ってＡｌ（ＯＨ）3ゲルをアルコールで洗浄した後でゲル表面の末端ヒドロキシ基が非末端エトキシ基で置換される過程を示す図である。
【図３】本発明の一実施形態に従って形成した複合品の密度を示す写真である。
【図４】本発明の一実施形態に従って形成した複合品中のＺｒＯ2粒子の均一な分布状態を示す写真である。
【発明を実施するための形態】
【０００６】
本発明には、複合材セパレータに関する実施形態が包含される。本発明には、セパレータの製造方法及び／又は使用方法に関する実施形態も包含される。特に、β″アルミナ系複合材を含むセパレータを製造することができる。複合材は、その内部にβ″相のアルミナが保持されるのに十分な低い温度で焼結し得る。セパレータは、現在入手可能なものとは異なる１以上の機械的特性を有することがある。
【０００７】
本明細書において「セパレータ」は、イオン伝導性で電気的に絶縁性の構造体である。セパレータはβ″アルミナから製造することができるが、β″アルミナは、酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）の同形体（isomorphic form）であって、多結晶セラミックであり、可動イオンと錯化することができ、イオンとしては、用途条件に応じてＮａ+、Ｋ+、Ｌｉ+、Ａｇ+、Ｈ+、Ｐｂ2+、Ｓｒ2+又はＢａ2+の１種以上がある。アルミナ表面のペンダントなヒドロキシ基はＡｌ（ＯＨ）3で表わされる。ゲルは、液体又は気体中の固体又は半固体の半剛性コロイド分散体である。ゾルはコロイド溶液である。スラリーは液体と微粒子の混合物である。粉末は微細分散固体粒子として形成された物質である。
【０００８】
一実施形態では、本方法は、溶液中でアルミニウム化合物と補強剤を混合する工程を含む。適当なアルミニウム化合物としては、硝酸アルミニウム、塩化アルミニウム、アルミニウムの有機金属前駆体の１種以上が挙げられる。アルミニウム前駆体としては、アルミニウムイソプロポキシド、アルミニウムｓｅｃ−ブトキシドなどが挙げられる。
【０００９】
補強剤は、形成後の複合品の機械的特性に影響を与えることがある。補強剤の導入によって、室温及び高温での曲げ強さ、破壊靱性、耐損傷性及び硬度並びに熱衝撃耐性の１以上が影響されることがある。
【００１０】
本発明の実施形態に従って形成した複合品は、β″−Ａｌ2Ｏ3を約３０体積％超の量で含有することができる。一実施形態では、複合品は、β″−Ａｌ2Ｏ3を約５０体積％〜約９５体積％の範囲の量で含有することができる。さらに、複合品に存在するβ″−Ａｌ2Ｏ3粒子の平均直径は約１５μｍ未満とすることができる。一実施形態では、β″−Ａｌ2Ｏ3粒子の平均直径は約１〜約５μｍの範囲とすることができる。
【００１１】
適当な補強剤の例には、金属酸化物、金属炭化物、金属ホウ化物又は金属窒化物の１種以上が挙げられる。適当な金属酸化物補強剤には酸化ジルコニウムがある。適当な金属炭化物補強剤には、炭化ケイ素、炭化ホウ素及び炭化チタンが挙げられる。適当な金属窒化物補強剤には、窒化ケイ素、窒化アルミニウム及び窒化ホウ素が挙げられる。他の適当な金属系補強剤には、例えばジルコン酸セリウム及び二ホウ化チタンがある。一実施形態では、補強剤は酸化ジルコニウムを含有する。一実施形態では、補強剤は酸化ジルコニウムのみからなる。
【００１２】
本発明の実施形態に従って形成した複合品は、補強剤を約５体積％超の量で含有することができる。一実施形態では、複合品は、補強剤を約５体積％〜約１０体積％、約１０体積％〜約１５体積％、約１５体積％〜約２５体積％、約２５体積％〜約３５体積％又は約３５体積％超の範囲の量で含有する。
【００１３】
複合品に存在する補強剤粒子の平均直径（最長中心線幅）は約１０μｍ未満とすることができる。一実施形態では、補強剤粒子の平均直径は、約１０μｍ〜約５μｍ、約５μｍ〜約２μｍ、約２μｍ〜約１μｍ、約１μｍ〜約０．５μｍ、約０．５μｍ〜約０．２μｍ又は２μｍ未満の範囲とすることができる。
【００１４】
複合品に存在する補強剤粒子は、球形状、平板状、棒状又は不定形な形状とすることができる。一実施形態では、補強剤粒子は、略均一な断面直径をもつ不定形な形状である。
【００１５】
溶液は、アルミニウム化合物の選択など様々な因子に応じて選ぶことができる。一実施形態では、溶液は、有機溶媒を含むが、他の実施形態では無機溶媒を含む。有機／無機溶媒溶液を使用することができる。本発明に使用するのに適当な有機溶媒の例には、限定するわけではないが、エチルアルコール、プロピルアルコール及びイソプロピルアルコールなどのアルコールが挙げられる。適当な無機溶媒の例は水である。硝酸アルミニウム又は塩化アルミニウムなどの無機アルミニウム化合物の場合、溶媒は脱イオン水とすることができる。アルミニウムイソプロポキシド又はアルミニウムｓｅｃ−ブトキシドなどのアルミニウムの有機金属前駆体の場合、溶媒はアルコールを含有することができる。適当なアルコールにはヒドロキシル１つあたりの炭素数が約２０未満の短鎖のアルコールがある。適当な短鎖のアルコールには、エチルアルコール、プロピルアルコール又はイソプロピルアルコールの１種以上が挙げられる。アルミニウム化合物が硝酸アルミニウムの場合、溶媒は脱イオン水とすることができる。アルミニウムｓｅｃ−ブトキシドの場合、溶媒はイソプロピルアルコールとすることができる。本発明の一実施形態では、アルミニウム化合物溶液はＡｌ（ＮＯ3）3・９Ｈ2Ｏ（硝酸アルミニウム９水和物）を脱イオン水に溶解することにより調製することができる。
【００１６】
補強剤をアルミニウム化合物溶液に添加し、スラリー溶液を調製することができる。一実施形態では、補強剤をアルミニウム化合物溶液に添加し、超音波ミキサを用いて溶液中に分散させる。用いる特定の補強剤に依存して、スラリー溶液のｐＨを酸性にすることができる。一実施形態では、ｐＨを約１〜約７の範囲に維持して、補強剤を分散させ、溶液中での補強剤の凝集を防ぐことができる。一実施形態では、ｐＨの範囲は、約１〜約２、約２〜約３、約３〜約４、約４〜約５又は約５〜約７である。ｐＨの制御により、仮焼粉末の焼結挙動や最終複合品中への補強剤の分散の均一性を制御することが可能になる。
【００１７】
Ａｌ（ＯＨ）3ゲルをスラリー溶液から沈殿させることができる。一実施形態では、スラリー溶液を水とアンモニアとの溶液に滴下することができる。スラリー溶液をアンモニアと水との溶液に添加するとき、水とアンモニアとの溶液を塩基性のｐＨに維持することができる。一実施形態では、水とアンモニアとの溶液は塩基性とすることができる。ｐＨを約８〜約１４の範囲に維持することができる。一実施形態では、ｐＨは、約８〜約９、約９〜約１０、約１０〜約１１、約１１〜約１２、約１２〜約１３又は約１３〜約１４の範囲にすることができる。
【００１８】
得られる反応生成物は、補強剤粒子を内部に含むＡｌ（ＯＨ）3ゲルを含有する。補強剤粒子を一部あるいは完全に補強剤で構成することができる。補強剤粒子をゲル中に封入することができる。補強剤粒子をゲル中に均一に分散させることができる。補強剤粒子の封入によりゲル中の補強剤粒子同士の相互作用を低減するか、防止することができる。一実施形態では、封入により補強剤粒子の凝集を防ぐことができる。さらに、ゲル中に補強剤粒子を均一に分布させることにより、得られる複合品中の補強剤粒子の分布を制御することができる。補強剤粒子の分布は、得られる複合品の機械的特性に影響を与えることがある。
【００１９】
補強剤粒子を狭い粒度分布をもつように制御することができる。また、補強剤粒子を広い粒度分布をもつように制御することができる。一実施形態では、補強剤粒子の粒度分布を二峰性又は多峰性に制御することができる。
【００２０】
Ａｌ（ＯＨ）3ゲルの内部表面には末端ヒドロキシ（ＯＨ）基がペンダント状に存在する。加熱すると、これらのＯＨ基がＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合を形成し、副生物のＨ2Ｏを生成する。図１（ａ）〜１（ｃ）と図２（ａ）に示したように、この結合により、強固な凝集物が生成する。
【００２１】
一実施形態では、低分子量アルコールでＡｌ（ＯＨ）3ゲルを洗浄、濾過することができる。洗浄、濾過によりゲル表面の末端ヒドロキシ基を低減するか脱離することができる。ヒドロキシ基の低減又は脱離により、自然にＡｌ−Ｏ−Ａｌ結合形成を低減するかなくすことができる。アルコールは、表面の末端ヒドロキシ基と反応し、ＯＨ基を（洗浄に用いたアルコールの種類に応じて）非末端エトキシ又はプロポキシ基で置換することができる。図２（ａ）及び２（ｂ）はエトキシ基でのＯＨ基の置換を示す。
【００２２】
ゲルの粒子の相互作用を低減したり防止したりすると、得られる仮焼複合材粉末の凝集力を低下することができる。そして、これにより複合材粉末の比表面積を増加することができる。大きい比表面積の粉末は、同一組成の小さい比表面積の粉末に比べて比較的低い温度でより簡単に焼結できる。さらに、ゲルの粒子の相互作用及び凝集を低減したり防止したりすると、得られる複合品中のアルミナの粒径を制御してナノサイズ範囲の平均粒子直径をもつようにすることができる。
【００２３】
Ａｌ（ＯＨ）3ゲルを洗浄するのに適当なアルコールには低分子量のアルコールがある。適当な低分子量アルコールにはメタノール、エタノール、プロパノール又はイソプロパノールの１種以上を挙げることができる。Ａｌ（ＯＨ）3ゲルをアルコールで洗浄、濾過することができる。ゲルの洗浄方法としては、アルコール媒体中でゲルを連続的に撹拌するのが適当である。濾過は、当業者に公知のいずれかの方法、例えば、限定するわけではないが、遠心分離したり、ゲルを濾紙に通したりする方法などで行うことができる。Ａｌ（ＯＨ）3ゲルをアルコールで洗浄後、ゲルの表面を塩と接触させることができる。適当な塩の例には、ＮａＯＨ、ＬｉＯＨなどがあるが、これらに限らない。また、洗浄剤として過酸化物を使用することもできる。ゲル表面を塩と接触させるとゲルの表面に塩イオンが付着する。例えば、金属塩をアルコール溶媒に添加することもできる。
【００２４】
金属塩は有機又は無機溶媒に溶解することができ、どちらの種類の溶媒も本発明に使用することができる。Ａｌ（ＯＨ）3ゲルを溶媒と混合し、その後機械的に撹拌してゲル表面に塩を均一に分布させることができる。連続的に撹拌しながら混合物を乾燥して、乾燥後のゲル中の塩の不均一な分布をもたらす沈降を低減したり、防止したりすることができる。連続撹拌下で乾燥するとアルコール溶媒が蒸発することによりゼラチン状の塊を形成することができる。後述する仮焼の前にゼラチン状の塊を乾燥することができる。塩イオンはＡｌ（ＯＨ）3ゲルの表面に残り、後にＡｌ（ＯＨ）3と反応してβ″アルミナを形成する。
【００２５】
続いて、イオンに浸したＡｌ（ＯＨ）3ゲルをさらに乾燥して粉末を形成する。オーブン中での乾燥（場合によっては空気を循環しながら）などの当業者に公知のいずれかの方法を用いて、Ａｌ（ＯＨ）3ゲルをさらに乾燥することができる。一実施形態では、Ａｌ（ＯＨ）3ゲルは、約７０℃〜約１２０℃、約１２０℃〜約２００℃又は約２００℃〜約３００℃の範囲の温度にゲルを加熱することにより、乾燥することができる。
【００２６】
複合材粉末を約３００℃超の温度で仮焼することができる。一実施形態では、仮焼温度は、約３００℃〜約４００℃、約４００℃〜約６００℃又は約６００℃〜約１０００℃の範囲である。仮焼によって、水酸化アルミニウムを酸化アルミニウムに転化することができる。複合材粉末を抵抗加熱炉中で仮焼することができる。
【００２７】
所望であれば、バインダーを複合材粉末に添加してもよい。適当なバインダーの例には、ポリビニルアルコールがある。
【００２８】
複合材粉末をペレット化することができる。例えば、複合材粉末を一軸プレス及び／又は静水圧プレスでペレット化することができる。一軸プレスの間、プレス成形は鋼製ダイを用いて行われる。静水圧プレス成形はゴム製ダイ中で行われる。得られたペレットを場合によっては圧力をかけて焼結することができる。ペレット状コンパクトを炉に入れて常圧焼結を行うことができる。加圧焼結はホットプレス又は熱間静水圧プレスで行われる。
【００２９】
複合材粉末の焼結プロセスの間、塩イオンとＡｌ2Ｏ3との反応によりβ″アルミナをその場で形成することができる。複合材粉末は約１４００℃超の温度で焼結する。一実施形態では、焼結温度は約１４５０℃〜約１５５０℃又は約１５５０℃〜約１６５０℃の範囲とすることができる。複合材粉末が比較的低い温度、例えば約１６５０℃未満の温度で焼結可能であるので、複合品は一度形成したβ″相アルミナを保持する。
【００３０】
β″相の保持は、使用する焼結温度に少なくともある程度依存する。焼結温度が高いほど、複合材粉末からＮａイオン及びＬｉイオンが失なわれる可能性が高くなり、β″相が不安定になる。一方、焼結温度が高いほど、密度は大きくなる。したがって、焼結温度は密度とβ″相の安定性の両方を満足させるための競合的な処理パラメータになることがある。最適な焼結温度は、β″相からのＮａイオン及びＬｉイオンの蒸発を防ぐのに十分に低く、しかも複合品の適切な高密度化を実現するのに十分に高くなければならない。本発明の方法は、両方の目標を達成することができる。さらに、低温での高密度化により、過度の結晶粒成長を低減するか防止し、その結果、機械的特性の向上を促進することができる。
【００３１】
図３及び図４を参照すると、本方法のパラメータ及び特質を制御することにより、異なる密度及び複合品中の補強剤粒子の異なる分布をもつ複合品を形成することができる。図３はβ″アルミナ中に酸化ジルコニウムを含む高密度化複合品を示し、図４はβ″アルミナ中の酸化ジルコニウム粒子の均一な分布を示す。一実施形態では、複合品の密度は理論密度の７０％超とすることができる。一実施形態では、複合品は、適度なβ″相に加えて、理論密度の約７０％〜約８０％、約８０％〜約９０％又は約９０％〜約９９％の範囲の密度を有することができる。
【００３２】
複合品は、高温電気化学セルに使用するのに適当なイオン伝導性・電気絶縁性セパレータの形状とすることができる。このようなセルは電力用途及び／又は輸送産業で有用となることができる。
【実施例】
【００３３】
以下の実施例は、本発明の方法及び実施形態を具体的に示すものであり、特許請求の範囲に限定をあたえると解釈すべきではない。特記しない限り、すべての成分は、Ａｌｐｈａ  Ａｅｓａｒ社（米国マサチューセッツ州ワードヒル所在）、Ｓｐｅｃｔｒｕｍ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｍａｎｕｆａｃｔｕｒｉｎｇ社（米国カルフォルニア州ガーデナ所在）などの一般的な化学薬品業者から市販されている。
【００３４】
実施例１−β″アルミナ系複合品の製造
適当量のＡｌ（ＮＯ3）3・９Ｈ2Ｏを脱イオン水に溶解して第１溶液を調製する。溶液に適当量のＺｒＯ2を添加し、超音波ミキサにより溶液中に分散させてスラリーを形成する。スラリーのｐＨを２〜３に維持することにより、ＺｒＯ2の分散を達成し、凝集を防止する。
【００３５】
アンモニアと水との溶液にスラリーを滴下してＡｌ（ＯＨ）3ゲルを沈殿させる。スラリーを溶液に添加する間、アンモニアと水との溶液のｐＨは１０．５〜１１に維持する。溶液にＮＨ4ＯＨも連続添加することで、スラリーの添加によるアンモニアと水との溶液のｐＨ変化を補償する。Ａｌ（ＯＨ）3ゲルはＺｒＯ2粒子が内部に封入されている。Ａｌ（ＯＨ）3ゲルからアンモニアと水との溶液をデカンテーションし、ゲルを脱イオン水で洗浄して残留アンモニアを除去する。
【００３６】
Ａｌ（ＯＨ）3ゲルをイソプロピルアルコールで洗浄、濾過して、ゲルの表面から末端ヒドロキシ基を除去する。
【００３７】
第２溶液は、ＮａＯＨ及びＬｉＯＨをアルコールに添加して調製する。第２溶液をＡｌ（ＯＨ）3ゲルと混合して、塩ゲルを形成する。連続撹拌しながらホットプレート上でＡｌ（ＯＨ）3の塩ゲルを乾燥してゼラチン状の塊を形成する。ゼラチン状の塊を１００〜１２０℃の範囲の温度のオーブン中でさらに乾燥する。乾燥後のゲルを乳鉢と乳棒で砕き、４００〜５００℃の温度で５時間空気中で仮焼する。乾燥ゲルを仮焼することにより、ＺｒＯ2補強剤粒子が高焼結性Ａｌ2Ｏ3に封入された粉末を形成する。
【００３８】
仮焼粉末にポリビニルアルコール（ＰＶＡ）を仮焼粉末の総重量に基づいて１重量％の濃度で添加する。仮焼粉末を鋼製ダイ中でペレット化し、得られたペレットを１５２５℃で５時間空気中で焼結する。得られた焼結複合品は、理論密度に近い密度をもち、β″相アルミナを保持している。
【００３９】
本明細書で記載したすべての範囲は、上限と下限を含み、これらの上下限は互いに組合せることができる。用語「第１」、「第２」などは、順序、数量又は重要性を表すものではなく、ある要素を他の要素と区別するのに使用する。修飾語「約」及び数量にともなう修飾語「約」は、表示値を含み、文脈で示された意味を持つ（例えば特定の数量の測定にともなう誤差を含む）。本発明を説明する文脈（特に特許請求の範囲の文脈）において、単数表現は、文脈上そうでなかったり、明らかに文脈に矛盾したりする場合以外は、複数も含むと解釈する。
【００４０】
物質、成分又は原料について言及するが、これらは本発明に従って１種以上の他の物質、成分又は原料と初めに接触したり、その場で形成したり、ブレンドしたり、混合したりする直前に存在するものである。反応生成物、得られる混合物などとして確認される物質、成分又は原料は、接触、その場形成、ブレンド又は混合操作の過程での化学反応又は化学転換により、これらの操作が本発明に従って当業者（例えば、化学者）の常識と通常の技量を用いて実施された場合、同一性、特性及び特徴を得ることができる。反応体又は出発材料から化学生成物又は最終材料への転換は、連続的な展開プロセスであり、そのプロセスが起こる速度とは無関係である。したがって、このような転換プロセスが進行中であるとき、出発材料、最終材料及び中間体種の混合物になることがあり、中間体種は速度論的寿命に依存して、当業者に公知の現行の分析技術で検出するのが容易であったり、困難であったりする。
【００４１】
本明細書又はその特許請求の範囲において、化学名又は化学式で呼ばれる反応体及び成分は、単数表現であっても複数表現であっても、化学名又は化学種で呼ばれる別の物質（例えば、別の反応体又は溶媒）と接触の状態になる前に存在しているものとして同定することができる。得られる混合物、溶液又は反応媒体中で起こる予備的な及び／又は遷移的な化学変化、転換又は反応は（あるとしたら）、中間体種、マスターバッチなどとして同定でき、反応生成物又は最終材料の有用性とは異なる有用性をもつことがある。次の別の変化、転換又は反応は、本発明に必要とされる条件下で特定の反応体及び／又は成分を合わせることによって起こることがある。これらの次の別の変化、転換又は反応では、合わせる反応体、原料又は成分が反応生成物又は最終材料を同定するか、示唆することがある。
【００４２】
上記の実施例は本発明の特徴のいくつかを示したものである。特許請求の範囲は着想した広い範囲で本発明を請求することを目的としており、ここで示した実施例は可能な多種多様なすべての実施形態から選択された実施形態を具体的に示す例である。したがって、出願人は、特許請求の範囲が選択された実施例に具体的に示された本発明の特徴に限定されないと考えている。特許請求の範囲で用いた用語「含む」及びはこの文法上の異形は、論理的に境界を定め、「のみからなる」、「からなる」などの言及範囲が変わる（異なる）語句を含む。必要に応じ、様々な範囲を与えたが、これらの範囲は、範囲内にあるすべての部分的な範囲を含む。これらの範囲の変更は当業者にとって自明であり、これらの範囲の変更を記載していなくても、特許請求の範囲はこれらの変更を含むものとする。文言の不明確さのために現在は予想できない均等物及び置換が科学技術の進展より可能になるかもしれず、これらの変更は特許請求の範囲に含まれるものとする。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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