(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記（Ａ）成分と、熱硬化性樹脂中のエポキシ樹脂の少なくとも一部として下記（Ｂ）成分と、硬化剤の少なくとも一部として下記（Ｃ）成分と、硬化促進剤の少なくとも一部として下記（Ｄ）成分とを含有し、液状であることを特徴とする燃料電池セパレータ用樹脂組成物；
（Ａ）１００メッシュ篩を通過する粒径を有し、且つ平均粒径３０〜７０μｍの黒鉛粒子、
（Ｂ）オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂からなり、或いはオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂から選択される少なくとも一種とからなるエポキシ樹脂成分、
（Ｃ）フェノール樹脂、及び
（Ｄ）２−ウンデシルイミダゾール及び２−ヘプタデシルイミダゾールから選択される少なくとも一種の置換イミダゾール。
【請求項２】
次の（Ｅ）成分を含有することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物；
（Ｅ）１２０〜１９０℃において熱硬化性樹脂及び硬化剤と相分離し、ポリエチレンワックス、カルナバワックス、および長鎖脂肪酸系のワックスから選ばれる少なくとも１種の内部離型剤。
【請求項３】
次の（Ｆ）成分を含有することを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物；
（Ｆ）エポキシシランカップリング剤。
【請求項４】
前記（Ａ）〜（Ｆ）成分を含有し、固形分中において
前記（Ａ）成分の含有量が７５〜８５質量％、
前記熱硬化性樹脂と硬化剤の含有量の合計が１４〜２４．１質量％、
前記（Ｄ）成分の含有量が、前記熱硬化性樹脂と硬化剤の含有量の合計に対して０．５〜３質量％、
前記（Ｅ）成分の含有量が０．1〜１質量％、
前記（Ｆ）成分の含有量が０．５〜１．５質量％であることを特徴とする請求項３に記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物。
【請求項５】
前記エポキシ樹脂のエポキシ基１当量に対する、前記（Ｃ）成分の水酸基の当量が、０．８〜１．２の範囲であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１乃至５のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物をシート状に成形してなることを特徴とする燃料電池セパレータ成形用シート。
【請求項７】
請求項１乃至５のいずれか一項に記載の燃料電池セパレータ用樹脂組成物から形成されたことを特徴とする燃料電池セパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池セパレータ用樹脂組成物、燃料電池セパレータ成形用シート及び燃料電池セパレータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
一般に燃料電池は複数の単位セルを数十〜数百個直列に重ねて構成されるセルスタックから成り、これにより所定の電圧を得ている。
【０００３】
単位セルの最も基本的な構造は、「セパレータ／燃料電極（アノード）／電解質／酸化剤電極（カソード）／セパレータ」という構成を有している。この単位セルにおいては、電解質を介して対向する一対の電極のうち燃料電極に燃料を、酸化剤電極に酸化剤を供給して、電気化学反応により燃料を酸化させることにより、反応の化学エネルギーを直接電気化学エネルギーに変換するものである。
【０００４】
このような燃料電池は、電解質の種類によりいくつかのタイプに分類されるが、近年、高出力の燃料電池として、電解質として固体高分子電解質膜が用いられている固体高分子型燃料電池が注目されている。
【０００５】
図２は固体高分子型燃料電池の一例を示すものであり、左右両側面に複数個の凸部（リブ）１ａが形成されている２枚の燃料電池セパレータ１，１の間に、固体高分子電解質膜４とガス拡散電極（燃料電極と酸化剤電極）３，３とを介在させて、単電池（単位セル）が構成され、この単位セルを数十個〜数百個並設して電池本体（セルスタック）が構成されている。前記凸部１ａは、隣り合う凸部１ａ同士の間に、燃料である水素ガスと、酸化剤である酸素ガスの流路であるガス供給排出用溝２を構成する。
【０００６】
このようなセルスタックは、例えば家庭用定置型のものでは５０〜１００個の単位セルで構成され、また自動車積載用では４００〜５００個の単位セルで構成され、ノートパソコン搭載用では１０〜２０個の単位セルで構成される。
【０００７】
この固体高分子型燃料電池では、燃料電極に流体である水素ガスを、酸化剤電極に流体である酸素ガスを供給することにより、外部回路から電流を取り出すことができるようになるが、この際、各電極においては下記式に示したような反応が生じている。
【０００８】
燃料電極反応  ：  Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ−…（１）
酸化剤電極反応  ：  ２Ｈ+＋２ｅ−＋１／２Ｏ２→Ｈ２Ｏ…（２）
全体反応  ：  Ｈ２＋１／２Ｏ２→Ｈ２Ｏ
即ち、燃料電極上で水素（Ｈ２）はプロトン（Ｈ＋）となり、このプロトンが固体高分子電解質膜４中を酸化剤電極上まで移動し、酸化剤電極上で酸素（Ｏ２）と反応して水（Ｈ２Ｏ）を生ずる。従って、固体高分子型燃料電池の運転には、反応ガスの供給と排出、電流の取り出しが必要となる。
【０００９】
また、固体高分子型燃料電池は、通常、室温〜１２０℃以下の範囲での湿潤雰囲気下での運転が想定されており、そのため水を液体状態で扱うことが多くなるので、燃料電極への液体状態の水の補給管理と酸化剤電極からの液体状態の水の排出が必要となる。
【００１０】
また、固体高分子型燃料電池の一種であるメタノール直接型燃料電池（ＤＭＦＣ）では、燃料として水素の代わりにメタノール水溶液を供給しており、この場合、各電極においては下記式に示したような反応が生じている。空気極では酸素還元反応（水素を燃料とする場合と同じ反応）が起こっている。
【００１１】
燃料極反応  ：  ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−…（１’）
空気極反応  ：  ３／２Ｏ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−→３Ｈ２Ｏ…（２’）
全体反応  ：  ＣＨ３ＯＨ＋３／２Ｏ２→ＣＯ２＋２Ｈ２Ｏ
メタノール直接型燃料電池（ＤＭＦＣ）と通常の固体高分子型燃料電池との全体反応同士を比較すると、メタノール直接型燃料電池では６倍の水が発生しているので、酸化剤電極からの液体状態の水の排出が更に重要となる。
【００１２】
このような燃料電池を構成する部品のうち、セパレータ１は、図２（ａ），（ｂ）に示すように、薄肉の板状体の片面又は両面に複数個のガス供給排出用溝２を有する特異な形状を有しており、燃料電池内を流れる燃料ガス、酸化剤ガス及び冷却水が混合しないように分離する働きを有すると共に、燃料電池で発電した電気エネルギーを外部へ伝達したり、燃料電池で生じた熱を外部へ放熱するという重要な役割を担っている。
【００１３】
従来、セパレータ１を製造する方法として、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂と黒鉛とを主成分とする樹脂組成物を圧縮成形や射出成形、あるいはトランスファー成形等により成形する方法が知られている（たとえば特許文献１−２参照）。しかし、これらの方法では、セパレータ１の薄型化には対応しにくいものであった。
【００１４】
そこで、セパレータ１の薄型化や軽量化、並びにそれによる低コスト化のために、樹脂組成物をロール成形法や押し出成形法などでシート状に成形し、このシートに対して更に圧縮成形、熱圧モールド成形等を施すことでセパレータ１を作製することも試みられている。しかしながら、この場合はシート化のためのロール成形や押し出成形の際に、組成物中の黒鉛粒子に大きな応力がかかることでこの黒鉛粒子が細粒化されてしまい、これによりセパレータ１の導電性が低下してしまうという問題があった。また薄型化によってセパレータ１の機械的強度が低下してしまうという問題があった。このため、このような手法によるセパレータ１の薄型化については、実用化への展望が見出せないものであった。
【００１５】
また、セパレータ１を作製するにあたっては、このセパレータ１を薄型化すればするほど、セパレータ１の全体厚みに対する厚み誤差の影響が大きくなる。例えばセパレータ１の全体厚みが２ｍｍの場合と０．５ｍｍの場合とでは、厚み誤差が同じ±３０μｍ程度であっても、後者の方が厚み誤差の影響が大きくなる。このためセパレータ１の薄型化にあたっては実用上、厚み精度の更なる向上が求められる。また実用上、連続成形性が高いことも求められる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１６】
【特許文献１】特開２００１−２１６９７６号公報
【特許文献２】特開２００２−１１４５７２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１７】
本発明は上記問題点に鑑みてなされたものであり、燃料電池セパレータの薄型化を可能とすると共に、この燃料電池セパレータの厚み精度と成形性を向上することができる燃料電池セパレータ用樹脂組成物、燃料電池セパレータ成形用シート及びこの燃料電池セパレータ用樹脂組成物及び燃料電池セパレータ成形用シートから形成される燃料電池セパレータを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
本発明に係る燃料電池セパレータ用樹脂組成物は、下記（Ａ）成分と、熱硬化性樹脂中のエポキシ樹脂の少なくとも一部として下記（Ｂ）成分と、硬化剤の少なくとも一部として下記（Ｃ）成分と、硬化促進剤の少なくとも一部として下記（Ｄ）成分とを含有し、液状であることを特徴とする；
（Ａ）１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）を通過する粒径を有し、且つ平均粒径３０〜７０μｍの黒鉛粒子、
（Ｂ）オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂からなり、或いはオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂から選択される少なくとも一種とからなるエポキシ樹脂成分、
（Ｃ）フェノール樹脂、及び
（Ｄ）測定開始温度３０℃、昇温速度１０℃／分、保持温度１２０℃、保持温度での保持時間３０分の条件で加熱した場合の重量減少が５％以下であり、２位に炭化水素基を有する置換イミダゾール。
【００１９】
このため、本発明では、置換イミダゾールが硬化促進剤として作用し、またこの置換イミダゾールによって液状の樹脂組成物の保存安定性が高くなり、樹脂組成物からシートを形成する際の揮発性が低くなり、更に前記シートの平滑性などが良好となる。
【００２０】
本発明においては、燃料電池セパレータ用樹脂組成物は、更に次の（Ｅ）成分を含有することが好ましい；
（Ｅ）１２０〜１９０℃において熱硬化性樹脂及び硬化剤と相分離し、ポリエチレンワックス、カルナバワックス、および長鎖脂肪酸系のワックスから選ばれる少なくとも１種の内部離型剤。
【００２１】
この場合、金型成形時の離形性が優れたものになり、連続成形性に優れる。
【００２２】
本発明においては、燃料電池セパレータ用樹脂組成物は、更に次の（Ｆ）成分を含有することも好ましい；
（Ｆ）エポキシシランカップリング剤。
【００２３】
この場合、（Ｆ）成分が液体であって、また組成物中の黒鉛粒子の分散性が向上して凝集の発生が抑制され、組成物の安定性が向上する。また、（Ｆ）成分が可塑剤的に作用することで、燃料電池セパレータ用樹脂組成物の成形性が更に向上する。
【００２４】
本発明においては、燃料電池セパレータ用樹脂組成物が前記（Ａ）〜（Ｆ）成分を含有し、固形分中において
前記（Ａ）成分の含有量が７５〜８５質量％、
前記熱硬化性樹脂と硬化剤の含有量の合計が１４〜２４．１質量％、
前記（Ｄ）成分の含有量が、前記熱硬化性樹脂と硬化剤の含有量の合計に対して０．５〜３質量％、
前記（Ｅ）成分の含有量が０．1〜１質量％、
前記（Ｆ）成分の含有量が０．５〜１．５質量％であることも好ましい。
【００２５】
固形分とは樹脂組成物中の溶剤を除く全成分であり、溶剤を含有しない場合には樹脂組成物の全成分である。
【００２６】
この場合、（Ｆ）成分が可塑剤として最適に作用し、燃料電池セパレータ用樹脂組成物の成形性が更に向上する。
【００２７】
本発明においては、前記エポキシ樹脂のエポキシ基１当量に対する、前記（Ｃ）成分の水酸基の当量が、０．８〜１．２の範囲であることが好ましい。
【００２８】
この場合、燃料電池セパレータ用樹脂組成物の成形性が更に向上する。特に、水酸基がやや過剰な方が成形性が良くなる。
【００２９】
本発明においては、前記（Ｄ）成分が、２位の炭化水素基の炭素数が６〜１７の置換イミダゾールであることが好ましい。
【００３０】
この場合、樹脂組成物からシートを形成する際の揮発性が更に低くなり、これにより成形性が更に安定化する。
【００３１】
本発明においては、前記（Ｄ）成分が、２−ウンデシルイミダゾール及び２−ヘプタデシルイミダゾールから選択される少なくとも一種であることが好ましい。
【００３２】
この場合、樹脂組成物からシートを形成する際の揮発性が更に低くなる。また、これらの（Ｄ）成分は入手が容易でもある。
【００３３】
本発明に係る燃料電池セパレータ成形用シートは、前記燃料電池セパレータ用樹脂組成物をシート状に成形してなることを特徴とする。
【００３４】
本発明に係る燃料電池セパレータは、前記燃料電池セパレータ用樹脂組成物から形成されたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００３５】
本発明によれば、燃料電池セパレータ用樹脂組成物の保存安定性が高く、揮発がしにくく、シート状に成形する際の安定性が高くなり、厚み精度の高い薄型の燃料電池セパレータ成形用シートや燃料電池セパレータを作製することが可能となる。またこの燃料電池セパレータを用いて作製される燃料電池の発電特性を安定化することができる。また、本発明によれば、燃料電池セパレータを安定的に製造することができるようになる。
【図面の簡単な説明】
【００３６】
【図１】本発明の実施の形態の一例を示す、燃料電池セパレータの断面図である。
【図２】（ａ）は燃料電池の単位セルを、（ｂ）は前記単位セルにおける燃料電池セパレータをそれぞれ示す概略の斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００３７】
以下本発明の実施の形態を説明する。
【００３８】
燃料電池セパレータ用樹脂組成物（樹脂組成物）は、（Ａ）１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）を通過する粒径を有し、且つ平均粒径３０〜７０μｍの黒鉛粒子、（Ｂ）オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂から成り、或いはこのオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂から選択される少なくとも一種とからなるエポキシ樹脂成分、（Ｃ）フェノール樹脂、及び（Ｄ）測定開始温度３０℃、昇温速度１０℃／分、保持温度１２０℃、保持温度での保持時間３０分の条件で加熱した場合の重量減少が５％以下である、２位に炭化水素基を有する置換イミダゾールを含有する。
【００３９】
（Ａ）成分の黒鉛粒子としては、高い導電性を示すものであれば制限なく用いることができ、例えば、メソカーボンマイクロビーズなどの炭素質を黒鉛化したもの、石炭系コークスや石油系コークスを黒鉛化したものの他、黒鉛電極や特殊炭素材料の加工粉、天然黒鉛、キッシュ黒鉛、膨張黒鉛等のような、適宜のものを用いることできる。このような黒鉛粒子は、一種のみを用いるほか、複数種を併用することもできる。
【００４０】
黒鉛粒子は、人造黒鉛粉、天然黒鉛粉のいずれでもよい。天然黒鉛粉は導電性が高いという利点を有し、また人造黒鉛粉は天然黒鉛粉に比べて導電性は多少劣るものの、異方性が少ないという利点がある。
【００４１】
また、黒鉛粒子は、天然黒鉛粉、人造黒鉛粉のいずれの場合であっても、精製されたものであることが好ましく、この場合は、灰分やイオン性不純物が低いため、成形品である燃料電池セパレータ１（セパレータ１）からの不純物の溶出を抑制することができる。
【００４２】
ここで、黒鉛粒子における灰分は０．０５質量％以下であることが好ましく、灰分が０．０５質量％を超えると燃料電池として特性低下が発生する恐れがある。
【００４３】
この黒鉛粒子の平均粒径は３０〜７０μｍの範囲である。平均粒径が３０μｍ以上であることで樹脂組成物の成形性が優れたものとなり、またこれが７０μｍ以下であることでセパレータ１の表面平滑性が向上する。
【００４４】
また、この黒鉛粒子中に１００メッシュ篩を通過しない粒子が含まれていると、樹脂組成物中に粒径の大きい黒鉛粒子が混入してしまい、特に樹脂組成物を薄型のシート状に成形する際の成形性が低下してしまう。
【００４５】
また、黒鉛粒子のアスペクト比が１０以下であることが好ましく、この場合、セパレータ１に異方性が生じることを防止すると共に反りなどの変形が生じることも防ぐことができる。
【００４６】
尚、セパレータ１の異方性の低減に関しては、セパレータ１における成形時の樹脂組成物の流動方向と、この流動方向と直交する方向との間での接触抵抗の比が、２以下となることが好ましい。
【００４７】
また、この黒鉛粒子としては、特に２種以上の粒度分布を有するもの、すなわち平均粒径の異なる２種以上の粒子群を混合したものを用いることも好ましい。この場合、特に平均粒径１〜５０μｍの範囲のものと、平均粒径３０〜１００μｍのものとを混合することで、全体の平均粒径が３０〜７０μｍの範囲となったものであることが好ましい。このような粒度分布を有する黒鉛粒子を用いると、粒径の大きい粒子は表面積が小さいため、少量の樹脂量でも混練を可能とすることが期待され、更に粒径の小さい粒子によって、黒鉛粒子同士の接触性を高める一方、成形品の強度を高めることが期待され、これにより、セパレータ１の嵩密度の向上、導電性の向上、ガス不透過性の向上、強度の向上等といった、性能の向上を図ることができる。このとき、平均粒径１〜５０μｍの粒子と平均粒径３０〜１００μｍとの粒子の混合比は、適宜調整されるものであるが、特に前者対後者の混合比が、質量比で４０：６０〜９０：１０、特に６５：３５〜８５：１５であることが好ましい。
【００４８】
尚、黒鉛粒子の平均粒径は、レーザー回折・散乱式粒度分析計（日機装株式会社製のマイクロトラックＭＴ３０００ＩＩシリーズなど）でレーザー回折散乱法により測定される体積平均粒径である。
【００４９】
黒鉛粒子は、セパレータ１の電気比抵抗を低減して、セパレータ１の導電性を向上させるために使用される。樹脂組成物の固形分中の（Ａ）成分の黒鉛粒子の含有量は、樹脂組成物全量に対して７５〜８５質量％の範囲であることが好ましい。このように黒鉛粒子の割合が７５質量％以上となるとセパレータ１に充分に優れた導電性が付与されるようになり、また８５質量％以下とすることで樹脂組成物に充分に優れた成形性が付与されると共にセパレータ１に充分に優れたガス透過性が付与されるようになる。
【００５０】
（Ｂ）成分のエポキシ樹脂成分は、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂のみからなり、或いはオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂から選択される少なくとも一種とからなる。このオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂は、良好な溶融粘度を有すると共に不純物が少なく、特にイオン性不純物が少ない点で優れている。
【００５１】
特に（Ｂ）成分においてオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂が必須の成分であるため、樹脂組成物が成形性に優れると共に、セパレータ１が耐熱性に優れたものとなる。また、製造コストの低減も可能になる。成分中のオルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂の割合は、前記成形性の向上、セパレータ１が耐熱性の向上、製造コストの低減の観点から、５０〜１００質量％の範囲であることが好ましく、特に５０〜７０質量％の範囲であることが好ましい。
【００５２】
また、溶融粘度の更なる低減や、薄型のセパレータ１の靱性向上のために、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と共に、ビスフェノール型エポキシ樹脂やビフェニル型エポキシ樹脂やビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂を併用することも好ましい。
【００５３】
特にビスフェノールＦ型エポキシ樹脂を使用すると、樹脂組成物の粘度を低減し、成形性の特に高い樹脂組成物を得ることができる。この場合の（Ｂ）成分中におけるビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の含有量は３０〜５０質量％の範囲であることが好ましい。
【００５４】
また、ビフェニル型エポキシ樹脂を使用すると、このビフェニル型樹脂は溶融粘度が低く、樹脂組成物の流動性を著しく向上することができて薄型成形性が特に向上する。この場合の（Ｂ）成分中におけるビフェニル型エポキシ樹脂の含有量は３０〜５０質量％の範囲であることが好ましい。
【００５５】
また、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂を使用すると、セパレータ１の強度及び靱性を向上することができ、更にセパレータ１の吸湿性を低減することができる。このため、セパレータ１の機械的特性、導電性、長期使用時の特性の安定性が優れたものとなる。この場合の（Ｂ）成分中におけるビフェニル型エポキシ樹脂、
ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂の割合は、３０〜５０質量％の範囲であることが好ましい。
【００５６】
また、樹脂組成物中の熱硬化性樹脂全量に対する（Ｂ）成分の含有量は５０〜１００質量％の範囲にあることが好ましい。
【００５７】
（Ｂ）成分は常温で固形状であることが好ましく、特にその融点が７０〜９０℃の範囲であることが好ましい。この場合、樹脂組成物中の成分の凝集が抑制されて材料の変化が少なくなり、成形時の取り扱い性が向上する。また、（Ｂ）成分として溶融粘度が低粘度の樹脂を選択すれば、樹脂組成物の成形性を維持しつつ、樹脂組成物及びセパレータ１中に黒鉛粒子を高充填することができる。尚、前記作用が発揮される範囲内で（Ｂ）成分の一部が液状であってもよい。
【００５８】
（Ｂ）成分は熱硬化性樹脂中のエポキシ樹脂の少なくとも一部として樹脂組成物中に含有される。この（Ｂ）成分以外に他の熱硬化性樹脂を併用する場合は、例えば（Ｂ）成分以外のエポキシ樹脂、熱硬化性フェノール樹脂、ビニルエステル樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂等から選択される一種又は複数種の樹脂を用いることができる。但し、エステル結合を含む樹脂は耐酸性環境下で加水分解する恐れがあるため、使用しないことが望ましい。
【００５９】
また、熱硬化性樹脂として、セパレータ１の耐熱性や耐酸性の向上に寄与する点で、ポリイミド樹脂を用いることも適している。このようなポリイミド樹脂としては、特にビスマレイミド樹脂などを用いることも好ましく、例えば、４，４−ジアミノジフェニルビスマレイミドが挙げられる。これを併用することで成形品の耐熱性を更に高めることができる。
【００６０】
（Ｃ）成分のフェノール樹脂は、エポキシ樹脂（（Ｂ）成分）の硬化剤である。このフェノール樹脂としては、ノボラック型フェノール樹脂、クレゾールノボラック型フェノール樹脂、多官能フェノール樹脂、アラルキル変性フェノール樹脂等が挙げられる。
【００６１】
（Ｃ）成分は硬化剤の少なくとも一部として樹脂組成物中に含有される。硬化剤全量に対するフェノール樹脂の含有量は、エポキシ樹脂の使用量に依存して決定される。また、硬化剤がフェノール樹脂のみであれば特に好ましい。
【００６２】
また、樹脂組成物の固形分中の熱硬化性樹脂と硬化剤の含有量は、その合計量が１４〜２４．１質量％の範囲であることが好ましい。
【００６３】
また、樹脂組成物中のエポキシ樹脂のエポキシ基１当量に対する、（Ｃ）成分のフェノール樹脂の水酸基の当量は、０．８〜１．２の範囲であることが好ましい。
【００６４】
（Ｄ）成分の、測定開始温度３０℃、昇温速度１０℃／分、保持温度１２０℃、保持温度での保持時間３０分の条件で加熱した場合の重量減少が５％以下である、２位に炭化水素基を有する置換イミダゾールは、エポキシ樹脂の硬化触媒（硬化促進剤）として作用する。硬化促進剤としてこのような置換イミダゾールを使用すると、液状（ワニス状又はスラリー状）の樹脂組成物の保存安定性、樹脂組成物からシートを形成する際の揮発性、前記シートの平滑性などが良好となる。この置換イミダゾールとして、特に２位の炭化水素基の炭素数が６〜１７の置換イミダゾールを使用することが好ましい。
【００６５】
この２位に炭化水素基を有する置換イミダゾールの具体例としては、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール等が挙げられる。このうち、２−ウンデシルイミダゾール及び２−ヘプタデシルイミダゾールが好適である。これらの化合物は一種単独で用いられ、或いは二種以上が併用される。
【００６６】
また、硬化促進剤として、２位に炭化水素基を有する置換イミダゾールと共に、他のイミダゾール化合物、トリフェニルホスフィン等のリン系化合物等の適宜の化合物を併用することもできる。リン系化合物を使用すると、成形品であるセパレータ１からの塩素イオンの溶出を抑制することができる。
【００６７】
このような（Ｄ）成分の含有量は適宜調整され、それにより成形硬化時間を調整することができる。この（Ｄ）成分の含有量は好ましくは樹脂組成物中の熱硬化性樹脂と硬化剤の合計量に対して、０．５〜３質量％の範囲となるようにする。
【００６８】
また、樹脂組成物中には、必要に応じてワックス（内部離型剤）、カップリング剤等の添加剤を含有させることができる。
【００６９】
内部離型剤としては適宜のものが用いられるが、特に（Ｅ）成分である、１２０〜１９０℃において、樹脂組成物中の熱硬化性樹脂及び硬化剤と相溶せずに相分離する内部離型剤であって、ポリエチレンワックス、カルナバワックス、および長鎖脂肪酸系のワックスから選ばれる少なくとも一種を用いることが好ましい。
【００７０】
このように（Ｅ）成分が１２０〜１９０℃において、樹脂組成物中の熱硬化性樹脂及び硬化剤と相分離すると、樹脂組成物の成形過程で熱硬化性樹脂及び硬化剤と（Ｅ）成分とが相分離し、このため樹脂組成物の成形過程で（Ｅ）成分による離型性向上作用が良好に発揮される。
【００７１】
また、この（Ｅ）成分の内部離型剤の含有量はセパレータ１の形状の複雑さ、溝深さ、抜き勾配など金型面との離形性の容易さなどに応じて適宜設定されるが、樹脂組成物の固形分中の含有量が０．１〜１質量％の範囲であることが好ましく、この含有量が０．１質量％以上であることで金型成形時に十分な離型性を発揮し、またこの含有量が１質量％以下であることで内部離型剤によってセパレータ１の親水性が阻害されることが十分に抑制される。
【００７２】
使用されるカップリング剤の例としては、シリコン系のシラン化合物、チタネート系、アルミニウム系のカップリング剤が挙げられる。特にシリコン系のカップリング剤のうち、（Ｆ）成分であるエポキシシランカップリング剤が適している。カップリング剤は黒鉛粒子の表面に予め噴霧等により付着させておいてもよい。
【００７３】
この（Ｆ）成分のエポキシシランカップリング剤の使用量は、樹脂組成物の固形分中の含有量が０．５〜１．５質量％の範囲であることが好ましい。この範囲において、カップリング剤がセパレータ１表面にブリードすることを充分に抑制することができる。
【００７４】
また、樹脂組成物には溶媒を含有させることで、この樹脂組成物を液状（ワニス状及びスラリー状を含む）に調製することが好ましい。溶媒としては、たとえばメチルエチルケトン、メトキシプロパノール、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド等の極性溶媒を用いることが好ましい。また溶媒は一種のみを用いるほか、二種以上を併用してもよい。溶媒の使用量は、樹脂組成物から成形用シートを製造する際の成形性を考慮して適宜設定されるが、好ましくは樹脂組成物の粘度が１０００〜５０００ｃｐｓの範囲となるように使用量が設定される。
【００７５】
尚、溶媒は必要に応じて使用すればよく、樹脂組成物に液状樹脂を配合する場合等のように、溶媒を用いなくても樹脂組成物を液状に調製できる場合には、溶媒を使用しなくてもよい。
【００７６】
また、セパレータ１中のイオン性不純物の含有量が、質量比率でナトリウム含量５ｐｐｍ以下、塩素含量５ｐｐｍ以下となるようにすることが好ましく、そのためには、樹脂組成物は、この樹脂組成物中のイオン性不純物の含有量が、樹脂組成物の固形分全量に対して質量比率でナトリウム含量５ｐｐｍ以下、塩素含量５ｐｐｍ以下となるように調製されることが好ましい。この場合、セパレータ１からのイオン性不純物の溶出を抑制することができ、不純物の溶出による燃料電池の起動電圧低下等の特性低下を抑制することができる。
【００７７】
セパレータ１及び樹脂組成物のイオン性不純物の含有量を上記のように低減するためには、樹脂組成物を構成する熱硬化性樹脂、硬化剤、黒鉛、その他添加剤等の各成分として、それぞれイオン性不純物の含有量が、各成分に対して質量比率でナトリウム含量５ｐｐｍ以下、塩素含量５ｐｐｍ以下である成分を用いることが好ましい。
【００７８】
ここで、イオン性不純物の含有量は、対象物の抽出水中のイオン性不純物の量に基づいて導出される。前記抽出水は、対象物１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合で、イオン交換水中に対象物を投入し、９０℃で５０時間処理することで得られる。また抽出水中のイオン性不純物は、イオンクロマトグラフィにて評価される。そして、抽出水中のイオン性不純物量に基づいて、対象物中のイオン性不純物の量を、対象物に対する質量比に換算して導出するものである。
【００７９】
また、樹脂組成物は、この樹脂組成物で形成されるセパレータ１のＴＯＣ（ｔｏｔａｌ  ｏｒｇａｎｉｃ  ｃａｒｂｏｎ）が１００ｐｐｍ以下となるように調製されることが好ましい。
【００８０】
ここで、ＴＯＣは、セパレータ１の質量１０ｇに対してイオン交換水１００ｍｌの割合で、イオン交換水中にセパレータ１を投入し、９０℃で５０時間処理した後の水溶液を用いて測定した数値である。このようなＴＯＣは、例えばＪＩＳ  Ｋ０１０２に準拠して島津製全有機炭素分析装置「ＴＯＣ−５０」などで測定することができる。測定にあたっては、サンプルの燃焼により発生したＣＯ２濃度を非分散型赤外線ガス分析法で測定して、サンプル中の炭素濃度を定量する。炭素濃度を測定することによって、間接的に含有している有機物質濃度を測定でき、サンプル中の無機炭素（ＩＣ）、全炭素（ＴＣ）を測定し、全炭素と無機炭素の差（ＴＣ−ＩＣ）から全有機炭素（ＴＯＣ）を計測する。
【００８１】
上記のＴＯＣが１００ｐｐｍ以下となると、燃料電池としての特性低下を更に抑制することができる。
【００８２】
ＴＯＣの値は、樹脂組成物を構成する各成分として高純度のものを選択したり、更に樹脂の当量比を調整したり、成形時に後硬化処理をおこなったりすることで低減することができる。
【００８３】
樹脂組成物は、上記のような各成分を混合することで調製される。この樹脂組成物を成形して、セパレータ１を作製することができる。セパレータ１には例えば図１に示すように、左右両側面に複数個の凸部（リブ）１ａを形成することで、隣り合う凸部１ａ同士の間に、燃料である水素ガスと、酸化剤である酸素ガスの流路であるガス供給排出用溝２を形成する。
【００８４】
セパレータ１を作製するにあたっては、まず樹脂組成物をシート状に成形して、燃料電池セパレータ成形用シート（成形用シート）を得る。樹脂組成物は、例えばキャスティング（展進）成形によりシート状に成形される。この際には、複数種の膜厚調節手段を用いることができる。このような複数種の膜厚調節手段を用いるキャスティング法は、例えばすでに実用化されているマルチコータを用いることによって実現することができる。キャスティングのための膜厚調節手段としては、スリットダイとともに、ドクターナイフおよびワイヤーバーの少なくともいずれか、すなわちいずれか一方もしくは両方を用いることが好ましい。このようにして樹脂組成物から形成される成形用シートの厚みは、０．０５ｍｍ以上であることが好ましく、０．１ｍｍ以上であれば更に好ましい。また、この厚みは０．５ｍｍ以下であることが好ましく、０．３ｍｍ以下であれば更に好ましい。このように成形用シートの厚みを０．５ｍｍ以下とすることで、セパレータ１の薄型化や軽量化、並びにそれによる低コスト化を達成することができ、特に厚みが０．３ｍｍ以下であれば溶媒を使用する場合の成形用シート内部の溶媒の残存を効果的に抑制することができる。またこの厚みが０．０５ｍｍ未満の場合にはセパレータ１の製造としての有利さが低くなり、特に成形性を考慮すると０．１ｍｍ以上であることが好ましい。
【００８５】
この成形用シートを、キャスティングにともなう乾燥によって半硬化（Ｂステージ）状態とし、これを圧縮・熱硬化成形するなどして、両面に複数個の凸部（リブ）１ａを形成すると共にこの凸部（リブ）１ａ間にガス供給排出用溝２を形成し、セパレータ１を形成することができる。このとき、セパレータ１を図１に示すように波板状に形成することで、一面側の凸部１ａの裏側に他面側のガス供給排出用溝２が形成されるようにすると、薄型でありながら両面に複数個の凸部（リブ）１ａを有すると共にこの凸部（リブ）１ａ間にガス供給排出用溝２を有するセパレータ１を得ることができる。
【００８６】
この成形用シートの圧縮・熱硬化成形時には、まず成形用シートを必要に応じて所定の平面寸法にカット（切断）もしくは打ち抜き、これを金型内において圧縮成形機で熱硬化させる。この圧縮・熱硬化成形の条件は、樹脂組成物の組成、導電性基材の種類、成形厚みなどにもよるが、加熱温度を１２０〜１９０℃の範囲、圧縮圧力を１〜４０ＭＰａの範囲で設定することが好ましい。
【００８７】
セパレータ１の製造にあたっては、一枚の成形用シートを成形してセパレータ１を製造してもよく、また成形用シートを複数枚重ねて成形してセパレータ１を製造してもよい。
【００８８】
このように成形用シートを成形することで、薄型のセパレータ１、特に厚み０．２〜１．０ｍｍの範囲のセパレータ１を製造することができる。このようにセパレータ１の製造時に成形用シートを使用することで、薄型のセパレータ１を製造する場合でも成形材料を薄く且つ均一に配置して成形することが容易となり、成形性や厚み精度が高くなる。
【００８９】
尚、セパレータ１の製造時には、成形用シートと適宜の導電性基材とを積層して成形してもよい。導電性基材を用いると、セパレータ１の機械的強度を向上することができる。導電性基材を用いる場合には、導電性基材の両側にそれぞれ成形用シート（複数枚の成形用シートの積層物を含む）を積層した状態で圧縮・熱硬化成形することができ、或いは成形用シート（複数枚の成形用シートの積層物を含む）の両側にそれぞれ導電性基材を積層した状態で圧縮・熱硬化成形することができる。
【００９０】
前記導電性基材としては、たとえば、カーボンペーパー、カーボンプリプレグ、カーボンフェルト等を例示することができる。また、これらの導電性基材は、導電性を損なわない範囲で、ガラス、樹脂等の基材成分を含有してもよい。導電性基材の厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲が好ましく、０．０５〜０．２ｍｍの範囲がより好ましい。
【００９１】
また、この樹脂組成物は、上記のような成形用シートの作製を経て薄型のセパレータ１を製造するためだけでなく、射出成形や圧縮成形など適宜の手法により成形用シートの作製を経ることなくセパレータ１を製造するためにも有用である。これにより、樹脂組成物の保存安定性や成形性が優れたものになる。この場合、セパレータ１の厚みは０．５〜２．５ｍｍの範囲であることが好ましく、０．８〜２．５ｍｍの範囲であればより好ましい。
【実施例】
【００９２】
以下、本発明を実施例に基づいて詳細に説明する。
【００９３】
（実施例１〜２８、比較例１〜５）
＜１＞燃料電池セパレータ成形用樹脂組成物
各実施例及び比較例につき、表１，２に示す成分、並びに溶媒（メチルエチルケトン）を攪拌混合機（ダルトン製「５ＸＤＭＶ−ｒｒ型」）に表１，２に示す組成となるように入れて攪拌混合し、粘度１０００−５０００ｃｐｓの範囲のスラリー状の樹脂組成物を得た。
【００９４】
尚、表１，２中の各成分の配合量は、断りのない限り、溶媒を除く全成分（固形分）を基準にした配合量である。
【００９５】
＜２＞燃料電池セパレータ成形用シートの製造
前記樹脂組成物から、シート製造のための装置としてマルチコータ（ヒラノテクシード社製、品番Ｍ−４００）を用いて成形用シートを製造した。この装置では、スリットダイとともに、ドクターナイフ並びにワイヤーバーによるキャスティングと２段階での膜厚調節が行われる。各段階での膜厚調節後には乾燥ゾーンにおいて９３℃、１０分（第１乾燥ゾーン）、１２８℃、１０分（第２乾燥ゾーン）の乾燥過熱が施される。
【００９６】
＜３＞燃料電池セパレータの製造と評価
上記＜２＞において製造した厚み０．１ｍｍの成形用シート２枚、厚み０．２ｍｍの成形用シート１枚、厚み０．３ｍｍの成形用シート１枚、厚み０．３ｍｍの成形用シート２枚を用いて圧縮成形機により次の条件：１７０℃、２０ＭＰａ、５分間；により熱硬化させた。得られた成形品に表面ブラスト処理を施して表面粗さを調整した。これにより、平面視寸法１００ｍｍ×１００ｍｍ（１００口）、厚みが各々０．２ｍｍ、０．２ｍｍ、０．３ｍｍ、０．６ｍｍのセパレータ１を得た。
【００９７】
（ワニス安定性）
各実施例及び比較例で得られた樹脂組成物を調製後、２５℃で２４０時間保管した後、この樹脂組成物を目視で観察した。その結果、黒鉛粒子の沈殿が認められない場合を「○」、沈殿が認められた場合を「×」と評価した。
【００９８】
（シート製造安定性）
各実施例及び比較例で得られた成形用シートの表面を観察し、スジ及びムラが認められない場合を「○」、スジ又はムラが認められた場合を「×」と評価した。
【００９９】
（薄型成形性）
各実施例及び比較例において厚み０．１ｍｍの成形用シートを用いて、厚み０．５ｍｍのセパレータ１を２０枚作製した。このセパレータ１を目視で観察し、２０枚のセパレータ１のうち、かすれ、未充填の不良が認められたセパレータ１の数（不良数）で、薄型成形性を評価した。
【０１００】
（厚み精度）
各実施例及び比較例で得られたセパレータ１の厚みをマイクロメータで、一つのセパレータ１につき異なる１２箇所の位置で測定した。各実施例及び比較例につき２０個のサンプルについて測定をおこない、厚みのばらつきが±１５μｍを超えるサンプル数で、厚み精度を評価した。表１，２により、各実施例では薄型成形性が良好であって、厚み精度が良いことがわかる。
【０１０１】
（屈曲性）
各実施例及び比較例において、厚み０．１ｍｍの成形用シートを用いて、厚み０．５ｍｍのセパレータ１を作製し、このセパレータ１の屈曲性を、ＪＩＳ  Ｋ５４００に準拠して屈曲試験機を用いて測定した。その結果、３０°屈曲を２回繰り返し、２回目の屈曲後も割れが生じない場合を「◎」、２回目の屈曲後で割れが生じるが１回目の屈曲では割れが生じない場合を「○」、１回目の屈曲で割れが生じた場合を「×」と評価した。
【０１０２】
（体積抵抗率）
各実施例及び比較例において、厚み０．１ｍｍの成形用シートを用いて、厚み０．５ｍｍのセパレータ１を作製し、このセパレータ１の体積抵抗率をＪＩＳ  Ｋ７１９４に従って評価した。表１，２により、各実施例では導電性に優れていることがわかる。
【０１０３】
（接触抵抗評価）
各実施例及び比較例において、厚み０．１ｍｍの成形用シートを用いて、厚み０．５ｍｍのセパレータ１を作製した。このセパレータ１の上下にカーボンペーパーを配置し、更にその上下に銅板を配置し、上下方向に面圧１ＭＰａの圧力をかけた。そして、２枚のカーボンペーパー間の電圧を電圧計で測定すると共に２枚の銅板間の電流を電流計で測定し、その結果から抵抗（平均値）を計算した。なお、使用したカーボンペーパーは、東レ社製のＴＧＰ−Ｈ−Ｍシリーズ（０９０Ｍ：厚さ０．２８ｍｍ、１２０Ｍ：厚さ０．３８ｍｍ）である。
【０１０４】
（ＴＯＣ評価）
各実施例及び比較例において、厚み０．１ｍｍの成形用シートを用いて、厚み０．５ｍｍのセパレータ１を作製した。ＪＩＳ  Ｋ０５５１−４．３に準拠し、前記セパレータ１をメタノールで１分間洗浄した後、イオン交換水にて１分間洗浄した。次いで、ガラス製容器中にセパレータ１とイオン交換水とを、セパレータ１の質量１０ｇに対してイオン交換水が１００ｍｌとなるように入れ、９０℃で５０時間処理した。処理後のイオン交換水中に燐酸を添加してｐＨ２以下に調整した後、湿式酸化−赤外線式ＴＯＣ測定法（東レエンジニアリング社製「東レアストロＴＯＣ自動分析計ＭＯＤＥＬ１８００」を使用）にて、有機炭酸量を測定した。
【０１０５】
（表面粗さ測定）
各実施例及び比較例において、厚み０．１ｍｍの成形用シートを用いて、厚み０．５ｍｍのセパレータ１を作製した。このセパレータ１の算術表面粗さＲａを、プローブ先端径５μｍの表面粗さ計を用いて測定した。
【０１０６】
（水溶性イオン分析）
各実施例及び比較例において、厚み０．１ｍｍの成形用シートを用いて、厚み０．５ｍｍのセパレータ１を作製した。このセパレータ１をメタノールにて１分間洗浄した後、イオン交換水で１分間洗浄した。次いで、ポリエチレン製容器中にセパレータ１とイオン交換水とを、セパレータ１の質量１０ｇに対してイオン交換水が１００ｍｌとなるように入れ、９０℃で５０時間処理した。処理後のイオン交換水（抽出水）をイオンクロマトグラフィ（島津製作所社製「ＣＤＤ−６Ａ」）で測定した。
【０１０７】
（電気伝導度評価）
各実施例及び比較例において、厚み０．１ｍｍの成形用シートを用いて、厚み０．５ｍｍのセパレータ１を作製した。このセパレータ１をメタノールにて１分間洗浄した後、イオン交換水で１分間洗浄した。次いで、ポリエチレン製容器中にセパレータ１とイオン交換水とを、セパレータ１の質量１０ｇに対してイオン交換水が１００ｍｌとなるように入れ、９０℃で５０時間処理した。処理後のイオン交換水（抽出水）を導電率計で測定した。
【０１０８】
（燃料電池の起電圧変動評価）
各実施例及び比較例において、厚み０．１ｍｍの成形用シートを用いて、厚み０．５ｍｍのセパレータ１を作製した。このセパレータ１の両面に、ブラスト処理機を用いてアルミナ粒子によるブラスト処理を施すことで、表面スキン層を除去すると共に表面の算術平均粗さＲａを０．６μｍに調整した。このセパレータ１，１の間に、固体高分子電解質膜４とガス拡散電極（燃料電極と酸化剤電極）３，３とを介在させて、図１に示す構造の燃料電池を作製した。そして、外部回路を接続した状態でこれらの燃料電池１を１０００時間連続的に動作させ、起電圧（Ｖ）の経時的な変動の様子をそれぞれ調査した。その結果を、変動後の起電圧の、初期値に対する百分率、すなわち変動後の起電圧をＥ１、初期の起電圧をＥ０として、（Ｅ１／Ｅ０）×１００（％）の値で表示した。
【０１０９】
表中の各成分の詳細は次の通りである。
・エポキシ樹脂Ａ：オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＥＯＣＮ−１０２０−７５」、エポキシ当量１９９、融点７５℃）
・エポキシ樹脂Ｂ：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（大日本インキ化学工業社製「８３０ＣＲＰ」、エポキシ当量１７１、２５℃で液状）
・エポキシ樹脂Ｃ；ビフェニル型エポキシ樹脂（Ｅ−２：ジャパンエポキシレジン（株）製、ＹＸ−４０００、エポキシ当量１９０、融点１０５℃）
・エポキシ樹脂Ｄ：ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂（Ｅ−３：日本化薬（株）製、ＮＣ３０００、軟化点５８℃、エポキシ当量２７４）
・硬化剤Ａ：ノボラック型フェノール樹脂（群栄化学社製「ＰＳＭ６２００」、ＯＨ当量１０５）
・硬化剤Ｂ：多官能フェノール樹脂（明和化成株式会社製「ＭＥＨ−７５００」、ＯＨ当量１００）
・硬化剤Ｃ：フェノールアラルキル樹脂（Ｈ−２：三井化学（株）製、ＸＬＣ−４Ｌ、軟化点６２℃、水酸基当量１６８）
・硬化剤Ｄ：ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂（Ｈ−３：明和化成（株）製、ＭＥＨ−７８５１ＳＳ、軟化点６５℃、水酸基当量２０３）
・硬化促進剤Ａ：２−ヘプタデシルイミダゾール（四国化成工業）、重量減少３．１％
・硬化促進剤Ｂ：２−ウンデシルイミダゾール（四国化成工業）、重量減少３．２％
・硬化促進剤Ｃ：２−エチル−４メチルイミダゾール（四国化成工業）、重量減少１１．６％
・硬化促進剤Ｄ：２−メチルイミダゾール（四国化成工業）、重量減少１５．６％
・天然黒鉛Ａ：中越黒鉛工業所社製「ＷＲ３０Ａ」を１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）にかけることにより得られた分級品、平均粒径３０μｍ、灰分０．０５％、ナトリウムイオン４ｐｐｍ、塩化物イオン２ｐｐｍ
・天然黒鉛Ｂ：中越黒鉛工業所社製「ＷＲ５０Ａ」を１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）にかけることにより得られた分級品、平均粒径５０μｍ、灰分０．０５％、ナトリウムイオン４ｐｐｍ、塩化物イオン２ｐｐｍ
・天然黒鉛Ｃ：上記天然黒鉛Ｂを分級機で粒度調整した分級品、平均粒径７０μｍ、１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）パス品
・人造黒鉛Ａ：エスイーシー社製の人造黒鉛（「ＳＧＰ１００」、平均粒径１００μｍ、灰分０．０５％、ナトリウムイオン３ｐｐｍ、塩化物イオン１ｐｐｍ）を分級機で粒度調整した分級品、平均粒径３０μｍで１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）をパスしたもの
・人造黒鉛Ｂ：エスイーシー社製の人造黒鉛（「ＳＧＰ１００」、平均粒径１００μｍ、灰分０．０５％、ナトリウムイオン３ｐｐｍ、塩化物イオン１ｐｐｍ）を分級機で粒度調整した分級品、平均粒径７０μｍで１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）をパスしたもの
・天然黒鉛Ｄ：上記天然黒鉛Ｂを分級機で粒度調整した分級品、平均粒径２０μｍ、１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）パス品
・天然黒鉛Ｅ：上記天然黒鉛Ｂを分級機で粒度調整した分級品、平均粒径８０μｍ、１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）パス品
・天然黒鉛Ｆ：１００メッシュ篩（目開き１５０μｍ）をパスしない粒子を含む天然黒鉛、中越黒鉛工業所社製「ＷＲ５０Ａ」、平均粒径５０μｍ、灰分０．０５％、ナトリウムイオン４ｐｐｍ、塩化物イオン２ｐｐｍ
・カップリング剤：エポキシシラン（日本ユニカー社製「Ａ１８７」）
・ワックスＡ：天然カルナバワックス（大日化学社製「Ｈ１−１００」、融点８３℃）
・ワックスＢ：モンタン酸ビスアマイド（大日化学社製「Ｊ−９００」、融点１２３℃）
尚、硬化促進剤Ａ〜Ｄにおける重量減少は、各硬化促進剤を、測定開始温度３０℃、昇温速度１０℃／分、保持温度１２０℃、保持温度での保持時間３０分の条件で加熱した場合の、開始時からの重量減少である。測定は、示差熱熱重量同時測定装置（ＴＧ／ＤＴＡ；セイコーインスツル株式会社製のＴＧ／ＤＴＡ７０００シリーズ）を用いて空気中でおこなった。
【０１１０】
また、前記ワックスＡ及びワックスＢは、各実施例の樹脂組成物中のエポキシ樹脂及びフェノール樹脂と、１２０〜１９０℃において相分離する。この相分離は、次のようにして確認した。まず各実施例で使用されるエポキシ樹脂及びフェノール樹脂を融点以上１２０℃以下の温度で所定の当量比率で３分間混合した後、ワックスＡ又はワックスＢを１質量％添加し、更に３分間攪拌した。これを冷却した後、加熱可能なステージを備える顕微鏡を用いて、加熱すると共にその加熱温度を１２０〜１９０℃範囲で変化させながら、光学顕微鏡で４００倍の倍率で観察し、相溶状態を確認した。
【０１１１】
【表１】
0005486276.tif 000002
【０１１２】
【表２】
0005486276.tif 000003
【０１１３】
尚、実施例９では樹脂組成物中に内部離型剤を配合せず、それに代えて成形用シートの圧縮成形時に外部離型剤を使用した。
【０１１４】
また、薄型成形性及び厚み精度の悪い比較例１〜３，５については、体積抵抗率以降の評価試験をおこなっていない。
【０１１５】
実施例１〜２８ではいずれもシート製造安定性、薄型成形性、厚み精度が高く、薄型のセパレータ１を製造する際の成形性が高かった。特にエポキシ樹脂Ｃが使用されている実施例１６，２５，２６では、成形用シートの表面外観が特に優れたものとなり、また、厚み精度のばらつきも他の実施例と比べて小さく、成形性が特に高かった。
【符号の説明】
【０１１６】
１    燃料電池セパレータ（セパレータ）
【図１】
0005486276.tif 000004
【図２】
0005486276.tif 000005