(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
周断面形状が円形であって長手方向に光を透過する丸棒の周面に光触媒を担持させ、前記丸棒の内部を透過する光が前記光触媒を担持した周面から漏光するように構成された光触媒担持棒を複数本束ねて構成され、少なくとも３本の前記光触媒担持棒の周面によって区画されて形成されるマイクロ流路を有する光反応部と、
前記光反応部の第１の端部側から、液体成分と気体成分とを導入し、前記液体成分が該マイクロ流路の内面に沿う筒状液膜流となって流れ、前記気体成分が中央部を中央ガス流となって流れる状態のパイプフローを形成可能に構成された気液導入部と、
前記光反応部に対し、少なくとも一方の端部側から前記光触媒担持棒の長手方向に沿って光を照射する光照射部と、
前記光反応部の第２の端部側から前記マイクロ流路を流通した液体成分及び気体成分を排出する気液排出部と、
を備えたマイクロ反応装置。
【請求項２】
請求項１に記載されたマイクロ反応装置において、前記光反応部は、前記複数の光触媒担持棒を所定のマイクロ流路長に設定されたフレームに充填して束ねる構成であり、
前記光触媒担持棒は前記フレームよりも長く形成され、少なくとも前記光反応部の第２の端部側において前記フレームから突出して設けられ、該フレームから突出した光触媒担持棒同士の隙間から、前記マイクロ流路を通過した液体成分および気体成分を取り出し可能に構成されていることを特徴とするマイクロ反応装置。
【請求項３】
請求項１または２に記載されたマイクロ反応装置において、前記丸棒の径は０．０５ｍｍ〜３ｍｍであることを特徴とするマイクロ反応装置。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載されたマイクロ反応装置において、前記丸棒は石英またはホウ珪酸ガラスによって形成されていることを特徴とするマイクロ反応装置。
【請求項５】
請求項２〜４のいずれか一項に記載されたマイクロ反応装置において、
前記光反応部のマイクロ流路に前記液体成分と前記気体成分を送り込む気液導入部を構成する第１ハウジングと、
前記第１ハウジングと接続されるとともに前記光反応部を保持する第２ハウジングと、
前記光反応部の第２の端部側において前記第２ハウジングと接続され、前記光反応部のマイクロ流路を通過した液体および気体を排出する気液排出部を構成する第３ハウジングと、を備え、
前記光反応部の第２の端部側において前記フレームから突出して設けられた光触媒担持棒の端面は、前記第３ハウジングの一面に接触して設けられ、
前記第３ハウジングは、少なくとも前記光触媒担持棒の接触面が透明に構成されていることを特徴とするマイクロ反応装置。
【請求項６】
請求項５に記載されたマイクロ反応装置において、前記光反応部は長手方向を重力方向に沿って配設されていることを特徴とするマイクロ反応装置。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載されたマイクロ反応装置の光反応部に形成されているマイクロ流路に、液体成分および気体成分を供給する気液供給方法であって、
前記気液導入部から前記液体成分の飽和蒸気を含む前記気体成分を光反応部のマイクロ流路に供給し、
前記光反応部を、前記気体成分に含まれる前記液体成分の飽和蒸気が凝縮する温度にすることを特徴とする気液供給方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、並列に形成した複数の微細な流路内において光化学反応を行うことができるマイクロ反応装置に関するものである。また、当該マイクロ反応装置のマイクロ流路に液体成分および気体成分を流通させるための気液供給方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
マイクロ反応装置は、径が数μｍ〜数百μｍの微細な流路内において化学反応、分離等を行う反応器を備えた反応装置であり、従来のバッチ方式に比べ数多くの利点を有している。
【０００３】
特に、光触媒反応では、前記微細な流路に光触媒を担持させたマイクロ反応装置が用いられ、光触媒を反応容器中に懸濁させて反応を行うバッチ方式に比して、反応に用いる光を効率的に利用して当該反応を短時間で行うことができるとともに、反応後に触媒を分離する必要が無い点で優れており、注目されている。
【０００４】
実験室レベルで用いられるマイクロ反応装置は、例えば、ガラスや石英等のプレートに微細な流路を成す溝を形成し、該溝に光触媒を担持させ、反応原料の供給口や反応液の取り出し口が設けられたプレートホルダーを接合することによって構成されている（特許文献１）。また、接着性樹脂フィルムに細隙状の貫通孔を設け、前記接着性樹脂フィルムの両面に、光触媒を担持させたガラスや石英等のプレートを接合させて、微細な流路を形成した構成のものもある（特許文献２）。
【０００５】
このようなプレート状のマイクロ反応装置を用いる反応をスケールアップする場合には、特許文献２に記載されているように前記微細な流路を同一プレートに複数並列に形成することによって反応系の大容量化が行われている。
【０００６】
しかしながら、前記プレート状のマイクロ反応装置では、微細な流路を形成するための加工が難しくコストがかかる上、光触媒を流路全体に均一に担持させることが困難であった。また、スケールアップに際し、並列に形成した多数のマイクロ流路に均一に試料を分配することの困難性や、多数のマイクロ流路の制御システムが複雑化する問題が指摘されるようになってきている。
【０００７】
ところで、前述した従来のバッチ方式（光触媒を反応容器中に懸濁させて反応を行う）では、反応容器が大きくなると外部から光を照射しただけでは光を効率的に利用できないが、反応容器の外部から照射した光が届かないような溶液中において光触媒による光化学反応を行うため、光ファイバーの表面に光触媒を備えた漏光型光触媒ファイバーが開発されている（特許文献３）。
【０００８】
特許文献３では、前記漏光型光触媒ファイバーをプラスチックチューブに挿入し、当該チューブに被処理水を流して光触媒反応を行っている。このことによって、反応液内部まで光が届かないような濃厚な反応液においても効率的に光化学反応を行えると記載されている。また、反応容器（プラスチックチューブ）中に挿入する前記漏光型光触媒ファイバーの本数を増やすと光触媒と被処理水との接触面積も増加し、当該接触面積の増加に応じて反応効率が上がっている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００６−２３９６４０号公報
【特許文献２】特開２００８−１９４５６８号公報
【特許文献３】特開２００５−３４９３７３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、マイクロ流路を有するマイクロ反応装置を用いる反応系について、その実用化に対応する反応量の増大を課題とし、構成簡単にして並列化したマイクロ流路を形成するとともに、当該マイクロ流路に均一に光触媒を担持させ、効率的に光化学反応を行うことができるマイクロ反応装置を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記目的を達成するため、本発明の第１の態様に係るマイクロ反応装置は、周断面形状が円形であって長手方向に光を透過する丸棒の周面に光触媒を担持させ、前記丸棒の内部を透過する光が前記光触媒を担持した周面から漏光するように構成された光触媒担持棒を複数本束ねて構成され、少なくとも３本の前記光触媒担持棒の周面によって区画されて形成されるマイクロ流路を有する光反応部と、前記光反応部の第１の端部側から、液体成分と気体成分とを導入し、前記液体成分が該マイクロ流路の内面に沿う筒状液膜流となって流れ、前記気体成分が中央部を中央ガス流となって流れる状態のパイプフローを形成可能に構成された気液導入部と、前記光反応部に対し、少なくとも一方の端部側から前記光触媒担持棒の長手方向に沿って光を照射する光照射部と、前記光反応部の第２の端部側から前記マイクロ流路を流通した液体成分及び気体成分を排出する気液排出部と、を備えている。ここで、「周断面形状が円形」とは、棒の長手方向に対して垂直な断面形状が円形であることを指すものである。
【００１２】
本態様に係るマイクロ反応装置は、マイクロ流路を有する光反応部を形成するにあたり、周断面形状が円形であって長手方向に光を透過する丸棒の周面に光触媒を担持させ、前記丸棒の内部を透過する光が前記光触媒を担持した周面から漏光するように構成された光触媒担持棒を、複数本束ねたときに、少なくとも３本の前記光触媒担持棒の周面によって区画される空間をマイクロ流路として用いるものである。
【００１３】
前記光触媒担持棒は細密構造になるように束ね、前記マイクロ流路は、図４（Ａ）のように３本の光触媒担持棒の周面によって区画されて形成されていることが望ましいが、図４（Ｂ）のように４本の光触媒担持棒の周面によって区画されていてもよい。
【００１４】
本態様によれば、マイクロ流路の内面全体に均一に触媒を設けることが可能であるともに、複数の光触媒担持棒（例えば２０本〜１０００本）を束ねることによって、数十〜数百の並列のマイクロ流路を簡単に形成することができる。更に、デッドボリュームを極小にして光触媒を担持した部分のほとんどを、マイクロ流路を構成するために用いることができる。
【００１５】
また、光触媒担持棒は長手方向に光を透過し、光触媒担持棒の内部を透過する光が光触媒を担持した周面から漏光するように構成されているので、光照射部から前記光触媒担持棒の長手方向に沿って光を照射することによって、前記の全部のマイクロ流路全部への光照射を簡単に実現することができる。
【００１６】
また、本態様に係るマイクロ反応装置は、前記光反応部のマイクロ流路において、液体成分が該マイクロ流路の内面に沿う筒状液膜流となって流れ、気体成分が中央部を中央ガス流となって流れる状態のパイプフローを形成することができるように構成されている。光触媒反応は、光触媒に近い部分においてその反応が効率的に行われる。前記パイプフローを形成させることによって、液体成分、すなわち反応液が光触媒に押し付けられる。このことによって、当該反応液を光触媒の近くに集中させて光触媒反応を高効率で行うことができる。
【００１７】
本発明の第２の態様に係るマイクロ反応装置は、第１の態様において、前記光反応部は、前記複数の光触媒担持棒を所定のマイクロ流路長に設定されたフレームに充填して束ねる構成であり、前記光触媒担持棒は前記フレームよりも長く形成され、少なくとも前記光反応部の第２の端部側において前記フレームから突出して設けられ、該フレームから突出した光触媒担持棒同士の隙間から、前記マイクロ流路を通過した液体成分および気体成分を取り出し可能に構成されていることを特徴とするものである。
【００１８】
本態様によれば、複数の光触媒担持棒をフレームに充填することによって、構成簡単にして光触媒担持棒を束ねて、並列の複数のマイクロ流路を有する光反応部を構成することができる。また、前記フレームを所望のマイクロ流路長に設定することによって、前記マイクロ流路の長さを正確に設定することができる。
【００１９】
更に、前記フレームよりも長く形成された光触媒担持棒が、少なくとも前記光反応部の第２の端部側において前記フレームから突出している。このフレームから突出した部分はフレームに拘束されない自由端となり、液体成分および気体成分を圧送する際の圧力によって複数の光触媒担持棒同士の間が広げられて隙間ができる。前記隙間から、マイクロ流路を通過した液体成分および気体成分を取り出すことができる。そして、前記光反応部の第２の端部側の光触媒担持棒の端面から、当該光触媒担持棒の長手方向に沿って光を照射する構成とすることができる。
【００２０】
尚、前記光触媒担持棒の自由端（フレームから突出させる部分）の長さは、長すぎると前記第２の端部側の光触媒担持棒の端面の向きがばらついて光の入射効率が低くなってしまうので、当該端面を面一に保持できる長さに設定されることが望ましい。
【００２１】
本発明の第３の態様に係るマイクロ反応装置は、第１または第２の態様において、前記丸棒の径は０．０５ｍｍ〜３ｍｍであることを特徴とするものである。
【００２２】
本態様によれば、前記パイプフローを用いた光触媒反応を行うために適した大きさ（流路径）のマイクロ流路を形成することができる。
【００２３】
本発明の第４の態様に係るマイクロ反応装置は、第１の態様から第３の態様のいずれか一つにおいて、前記丸棒は石英またはホウ珪酸ガラスによって形成されていることを特徴とするものである。
【００２４】
本態様によれば、石英またはホウ珪酸ガラスの丸棒の周面に光触媒を担持することによって、その周面において光触媒反応を行うために適した漏光性を得ることができるため、前記光触媒担持棒を容易且つ安価に作成することができる。
【００２５】
本発明の第５の態様に係るマイクロ反応装置は、第２の態様から第４の態様のいずれか一つにおいて、前記光反応部のマイクロ流路に前記液体成分と前記気体成分を送り込む気液導入部を構成する第１ハウジングと、前記第１ハウジングと接続されるとともに前記光反応部を保持する第２ハウジングと、前記光反応部の第２の端部側において前記第２ハウジングと接続され、前記光反応部のマイクロ流路を通過した液体および気体を排出する気液排出部を構成する第３ハウジングと、を備え、前記光反応部の第２の端部側において前記フレームから突出して設けられた光触媒担持棒の端面は、前記第３ハウジングの一面に接触して設けられ、前記第３ハウジングは、少なくとも前記光触媒担持棒の接触面が透明に構成されていることを特徴とするものである。
【００２６】
本態様によれば、光反応部に対して確実に光を照射することができるとともに、第２の態様から第４の態様のいずれか一つの態様と同様の作用効果を得ることができる。また、本態様のハウジングにより、マイクロ流路を有する光反応部を外部と区画することが可能となり、当該マイクロ流路におけるパイプフローの形成を容易に実現することができる。
【００２７】
本発明の第６の態様に係るマイクロ反応装置は、第５の態様において、前記光反応部は長手方向を重力方向に沿って配設されていることを特徴とするものである。
【００２８】
本態様によれば、前記光反応部の第２の端部側（気液流通方向に対して下流側）の光触媒担持棒の端面を前記第３ハウジングの一面に確実に接触させることが可能となり、第５の態様と同様の作用効果を得ることができる。
【００２９】
本発明の第７の態様に係る気液供給方法は、第１の態様から第６の態様のいずれか一つの態様のマイクロ反応装置の光反応部に形成されているマイクロ流路に、液体成分および気体成分を供給する気液供給方法であって、前記気液導入部から前記液体成分の飽和蒸気を含む前記気体成分を光反応部のマイクロ流路に供給し、前記光反応部を、前記気体成分に含まれる前記液体成分の飽和蒸気が凝縮する温度にすることを特徴とするものである。
【００３０】
本態様によれば、並列する多くの前記マイクロ流路において、前記パイプフローの形成を容易に実現することができる。
【発明の効果】
【００３１】
本発明によれば、周面に光触媒を設けた光触媒担持棒を複数本束ねて、当該光触媒担持棒の周面によって区画される空間をマイクロ流路として用いるので、前記マイクロ流路の内面全体に均一に触媒を設けることが可能であるともに、複数の光触媒担持棒（例えば２０本〜１０００本）を束ねることによって、数十〜数百の並列のマイクロ流路を簡単に形成することができる。更に、前記光触媒担持棒は長手方向に光を透過し、光触媒担持棒の内部を透過する光が光触媒を担持した周面から漏光するように構成されているので、光照射部から前記光触媒担持棒の長手方向に沿って光を照射することによって前記の全部のマイクロ流路への一様な光照射を容易に実現することができる。また、並列配置される多くのマイクロ流路においてパイプフローを形成させて反応を行うことによって、液体成分（反応液）を光触媒の近くに集中させて光触媒反応を高効率で行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】実施例１に係るマイクロ反応装置の縦断面図である。
【図２】本発明に係る光反応部の一例を示す図であり、図２（Ａ）は斜視図であり、図２（Ｂ）は平面図である。
【図３】図２の光反応部の横断面の概略図である。
【図４】光触媒担持棒の周面によって区画されて形成されるマイクロ流路を説明する図であり、図４（Ａ）は３本の光触媒担持棒の周面によって区画されるマイクロ流路の例であり、図４（Ｂ）は４本の光触媒担持棒の周面によって区画されるマイクロ流路の例である。
【図５】実施例２に係るマイクロ反応装置の縦断面図である。
【図６】本発明に係るマイクロ反応装置の光反応部に形成されているマイクロ流路に、液体成分および気体成分を供給する気液供給方法の一例を説明するである。
【図７】本発明に係るマイクロ反応装置の光反応部に形成されているマイクロ流路に、液体成分および気体成分を供給する気液供給方法の他の例を説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【００３３】
以下、実施例に基づき本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限られるものではない。
【００３４】
［実施例１］
図１は、実施例１に係るマイクロ反応装置の縦断面図である。図２は、本発明に係る光反応部の一例を示す図であり、図２（Ａ）は斜視図であり、図２（Ｂ）は平面図である。図３は、図２の光反応部の横断面の概略図である。図４は、光触媒担持棒の周面によって区画されて形成されるマイクロ流路を説明する図であり、図４（Ａ）は３本の光触媒担持棒の周面によって区画されるマイクロ流路の例であり、図４（Ｂ）は４本の光触媒担持棒の周面によって区画されるマイクロ流路の例である。
【００３５】
本実施例に係るマイクロ反応装置１は、流路の内面に光触媒１１を担持したマイクロ流路３を有する光反応部２を備えている。前記光反応部２のフレーム４は第２ハウジング８に保持され、前記光反応部２の一方の側の端部（図１中、光反応部２の上側の端部：以下、第１の端部５と称する場合がある）に第１ハウジング７が接続されており、同じく光反応部２の他方の側の端部（図１中、光反応部２の下側の端部：以下、第２の端部６と称する場合がある）に第３ハウジング９が接続されている。  
尚、本実施例において、前記第２ハウジング８へのフレーム４の保持、および、ハウジング同士の接続はシール材２６を用いて行っているが、ハウジングを構成する材料の熱融着によって接続することも可能である。前記シール材２６としては耐溶媒性を有する材料を用いることが好ましい。
【００３６】
まず、光化学反応を行う前記光反応部２について詳細に説明する。前記光反応部２は、図２に示されるように、周断面形状が円形であって長手方向に光を透過する丸棒１０であって、該丸棒１０の周面に光触媒１１が担持された光触媒担持棒１２を、所定のマイクロ流路長に設定されたフレーム４に複数本（例えば２０本〜１０００本）充填して束ねて構成されている。
【００３７】
長手方向に光を透過する丸棒１０としては、ホウ珪酸ガラス、石英、透明樹脂等の材料によって形成された棒が用いられ、ホウ珪酸ガラスまたは石英の丸棒を用いることが好ましい。また、光ファイバーを用いることも可能である。また、前記丸棒１０の径は０．０５ｍｍ〜３ｍｍであることが望ましい。
【００３８】
前記光触媒担持棒１２は、前記石英棒、ガラス棒、光ファイバー等の丸棒１０の表面に光触媒１１をゾルゲル法等の公知の方法によって担持させ、その内部を透過する光が前記光触媒１１を担持した周面から漏光するように構成されている。光触媒１１としては、例えば二酸化チタン（ＴｉＯ２）等を用いることができる。
【００３９】
本実施例では、前記フレーム４に前記光触媒担持棒１２が密に充填されることによって、図４（Ａ）または図４（Ｂ）に示されるように、少なくとも３本の前記光触媒担持棒１２の周面によって区画された空間１３が形成されている。この空間１３をマイクロ流路３として用いる。
【００４０】
ここで、光触媒担持棒１２にその一方の端部から長手方向に光を照射すると、光触媒担持棒１２の周面からの漏光により、光源から遠ざかるほど光は減衰する。したがって、光触媒担持棒１２の長さは、前記空間１３によって形成されるマイクロ流路３の全長に亘って光化学反応を行うことができる漏光が得られる長さに設計されている。
【００４１】
本発明に係るマイクロ反応装置１のマイクロ流路３では、後述するように、液体成分Ｌが該マイクロ流路３の内面に沿う筒状液膜流となって流れ、前記気体成分Ｇが中央部を中央ガス流となって流れる状態のパイプフローを形成させる。したがって、前記マイクロ流路３を成す光触媒担持棒１２は、前記パイプフローを形成させるように液体成分Ｌおよび気体成分Ｇを送り込む圧力を受けた状態で、前記マイクロ流路３として保持されるように束ねられている。
【００４２】
本実施例のように、光触媒担持棒１２をフレーム４に充填することによって、構成簡単にして光触媒担持棒１２を束ね、パイプフローを形成させて液体成分Ｌおよび気体成分Ｇを流通させるための圧力に耐えるマイクロ流路３を形成することができる。更に、デッドボリュームを極小にして光触媒１１を担持した部分のほとんどを、マイクロ流路３を構成するために用いることができる。尚、複数の光触媒担持棒１２を束ねる構成は、前記空間１３が前記パイプフローを形成可能なマイクロ流路３として保持されるように束ねることができる構成であればよく、前記フレームに光触媒担持棒１２を充填する構成に限られるものではない。
【００４３】
前記光触媒担持棒１２は、図３に示されるように、フレーム４に最密充填されることが望ましく、図４（Ａ）のように、３本の前記光触媒担持棒１２の周面によって区画された空間１３をマイクロ流路３として用いることが望ましい。図４（Ｂ）のように４本、またはそれ以上の本数の光触媒担持棒１２の周面によって区画されていてもよい。
【００４４】
前記フレーム４の内壁１４と光触媒担持棒１２の周面によって区画された空間１５も、マイクロ流路３として利用可能である。フレーム４の内壁１４に光触媒１１を設けることによって、一部がフレーム４の内壁１４により区画されている空間１５も有効に利用することができる。
【００４５】
尚、図３は、前記最密充填の状態を分かりやすくするために光触媒担持棒１２の本数を少なく示した図であり、実際は図２のようにフレーム内には２０本〜１０００本の光触媒担持棒１２が充填されていることが望ましい。また、本実施例では、横断面が三角形のフレーム４を用いているが、フレーム４の形状は本実施例の形状に限られるものではなく、円形、四角形、六角形等のフレームを用いることができる。
【００４６】
また、前記光触媒担持棒１２は前記フレーム４よりも長く、少なくとも前記光反応部２の第２の端部６側において前記フレーム４から突出して設けられている。一方、前記光反応部２の第１の端部５側は、図１、図２（Ａ）および図２（Ｂ）に示されるように、その端面から前記光触媒棒１２が突出することなく面一に構成されることが望ましい。
【００４７】
前記フレーム４から突出した前記光触媒担持棒１２はフレーム４に拘束されず自由端となるため、該光触媒担持棒１２同士の隙間から、前記マイクロ流路３を通過した液体成分Ｌおよび気体成分Ｇを取り出す気液取り出し部１６として用いることができる。そして、前記光反応部２の第２の端部側の光触媒担持棒１２の端面は、当該光触媒担持棒１２の長手方向に沿って光を照射する光照射面として用いることができる。  
尚、前記光触媒担持棒の自由端（フレームから突出させる部分）の長さは、長すぎると前記第２の端部側の光触媒担持棒の端面の向きがばらついて光の入射効率が低くなってしまうので、当該端面を面一に保持できる長さに設定されることが望ましい。
【００４８】
尚、前記気液取り出し部１６は、前述のようにフレーム４に拘束されず、光触媒担持棒１２間に隙間ができるので、厳密には前記光触媒担持棒１２の周面によって区画されたマイクロ流路３ではない。前記気液取り出し部１６となる前記光触媒担持棒１２の自由端は、光触媒１１を担持させない構成とすることも可能であるが、光触媒１１を担持させていてもよい。光触媒１１を担持させた場合、気液取り出し部１６においても液体成分Ｌが接触している限り、光触媒反応を行うことができる。
【００４９】
次に、光反応部２のマイクロ流路３に前記液体成分Ｌと前記気体成分Ｇを送り込む気液導入部１７について説明する。第２ハウジング８に保持された前記光反応部２は、前述のように第１の端部５側において第１ハウジング７と接続され、前記気液導入部１７が構成されている。前記気液導入部１７は、前記光反応部２の第１の端部５側から液体成分Ｌと気体成分Ｇとを導入し、前記パイプフローを形成可能に構成されているものである。
【００５０】
前記第１ハウジング７は、気体成分Ｌおよび液体成分Ｇの貯蔵タンク（図示せず）に接続され、ポンプ等の送り込み装置（図示せず）を介して前記液体成分Ｌと前記気体成分が送り込まれる気液供給口１８と、前記光反応部２の第１の端部５の端面に対して均一な圧力をかけるための空間１９を有している。気液導入部１７における液体成分Ｌおよび気体成分Ｇの具体的な導入方法については、実施例３および実施例４において詳細に説明する。
【００５１】
次に、光反応部２のマイクロ流路３を通過した液体成分および気体成分を排出する気液排出部２０について説明する。前記光反応部２はフレーム４を第２ハウジング８に保持されており、前記フレーム４から突出して設けられた光触媒担持棒１２によって構成される前記気液取り出し部１６を覆うように、第３ハウジング９と前記第２ハウジング８とが接続されている。  
前記気液取り出し部１６から取り出される液体成分（反応液）は、気液排出口２１に接続される反応液貯蔵タンク２２等に回収される。反応に用いられた気体成分Ｇは、用いられる気体成分Ｇの種類や反応によって生じた副生成物質の種類に応じて大気開放またはボンベ等（図示せず）に回収される。
【００５２】
ここで、前記光反応部２の第２の端部６側（気液流通方向に対して下流側）の光触媒担持棒１２の端面は、前記第３ハウジング９の一面２３に接触して設けられ、前記第３ハウジング９は、少なくとも前記光触媒担持棒１２の接触面（図１中、前記一面２３の矢印２４の範囲）が透明に構成されている。前記透明な面に対向する位置に光照射部２５を設けることによって、光反応部２の光触媒担持棒１２の長手方向に沿って光を照射することができる。その際、前記光反応部２をその長手方向が重力方向に沿うように配設することによって、前記第２の端部６側の端面と前記第３ハウジング９の一面２３とを確実に接触させることができる。
【００５３】
尚、前記第１ハウジング７、第２ハウジング８、および第３ハウジング９は、全て透明な材料（光透過性）によって形成されていてもよいが、光を透過すべき部分（光照射面）だけを透明に形成することもできる。また、前記光反応部２の第２の端部６側の光触媒担持棒１２の端面が、第３ハウジング９を貫通して装置系外に露出している構成とすれば、該第３ハウジング９の全体を遮光性（光不透過性）の材料で形成することができる。
【００５４】
以上、説明したマイクロ反応装置１によれば、周面に光触媒を設けた光触媒担持棒１２を複数本束ねて、当該光触媒担持棒１２の周面によって区画される空間１３をマイクロ流路３として用いるので、前記マイクロ流路３の内面全体に均一に触媒を設けることが可能であるともに、光触媒担持棒１２を２０本〜１０００本束ねることによって、数十〜数百の並列のマイクロ流路３を簡単に形成することができる。
【００５５】
更に、前記光触媒担持棒１２は長手方向に光を透過し、光触媒担持棒１２の内部を透過する光が光触媒１１を担持した周面から漏光するように構成されているので、光照射部２５から前記光触媒担持棒１２の長手方向に沿って光を照射することによって前記の全部のマイクロ流路３への一様な光照射を容易に実現することができる。
【００５６】
更に、前記光反応部２のマイクロ流路３において、液体成分Ｌが該マイクロ流路３の内面に沿う筒状液膜流となって流れ、気体成分Ｇが中央部を中央ガス流となって流れる状態のパイプフローを形成して反応を行うので、液体成分Ｌ、すなわち反応液が光触媒１１に押し付けられ、当該反応液を光触媒１１の近くに集中させて光触媒反応を高効率で行うことができる。
【００５７】
［実施例２］
次に、本発明に係るマイクロ反応装置の他の実施例について説明する。図５は、実施例２に係るマイクロ反応装置の縦断面図である。実施例１では、光反応部２への光照射を、該光反応部２の第２の端部６側の光触媒担持棒１２の端面からのみ行っているが、本実施例は、光反応部２の第１の端部５側からも光照射を行う構成としたものである。図５において、実施例１に係るマイクロ反応装置１と共通の部材については、同じ符号を付してその説明を省略する。
【００５８】
すなわち、第１ハウジング３２はＬ字状に形成され、前記光反応部の第１の端部５側の端面に対向する一面３３が設けられ、その一面３３は透明に構成されている。前記透明な一面３３に対向する位置に光照射部３５を設けることによって、前記光反応部２の光触媒担持棒１２の長手方向に沿って光を照射することができる。  
このことによって、光反応部２の両側の端部から光を照射するので、光照射可能なマイクロ流路３の範囲が広くなり、以ってマイクロ流路長を長くすることが可能となる。
【００５９】
尚、前記第１ハウジング３２は、前記光反応部２の第１の端部５の端面に対して均一な圧力をかけるための空間３４を有しているため、第２の端部６側から行う光照射（光触媒担持棒１２の端面が第３ハウジング９の一面２３に接触している場合）よりも光照射の効率は悪くなる。しかし、前記光反応部２の第１の端部５の端面に対しする均一な圧力をかけるために必要な空間３４を確保しつつ、第１ハウジング３２の前記一面３３を、該光反応部２の第１の端部５の端面にできるだけ近づけるように設計し、更に、第１ハウジングの内面に鏡面加工し、光照射を行う一面３３のみを透明に形成することによって、第１ハウジング３２外に光が漏れることによる光の減衰を抑え、マイクロ流路３に光を照射することができる。
【００６０】
［実施例３］
次に、本発明に係るマイクロ反応装置の光反応部２のマイクロ流路３に液体成分Ｌおよび気体成分Ｇを供給する気液供給方法について説明する。本実施例は、例えば、光触媒による水の分解反応（液体成分として水、気体成分として酸素を用いる）や、トルエンの酸化反応（液体成分としてトルエン、気体成分として酸素を用いる）のように、単一の液体成分Ｌａを気体成分Ｇとともにマイクロ流路に送り込む場合について説明する。  
尚、説明には実施例１のマイクロ反応装置１を用い、図６は、本発明に係るマイクロ反応装置１の光反応部２に形成されているマイクロ流路３に、液体成分Ｌａおよび気体成分Ｇを供給する気液供給方法の一例を説明する図である。
【００６１】
マイクロ反応装置１の気液供給口１８は、原料である液体成分Ｌａが貯蔵される液体Ｌａ貯蔵タンク４１に接続されている。前記液体Ｌａ貯蔵タンク４１には、当該液体Ｌａ貯蔵タンク４１中の液体成分Ｌａに気体成分Ｇが吹き込まれる吹き込み管４２が設けられ、前記液体成分Ｌａの飽和蒸気を含む気体成分Ｇａが前記気液供給口１８に送り込まれるように構成されている。更に、前記液体Ｌａ貯蔵タンク４１には、該タンク４１内の温度を調節可能な温度調節装置４３が設けられている。
【００６２】
前記気体成分Ｇａ中に含まれる液体成分Ｌａの飽和蒸気量は、気体成分Ｇａの温度によって変化する。したがって、前記温度調節装置４３により前記液体Ｌａ貯蔵タンク４１内の温度を調節することによって、前記気体成分Ｇａ中に含まれる液体成分Ｌａの量を調節することができる。以って、マイクロ反応装置１のマイクロ流路３に送り込む液体成分Ｌａと気体成分Ｇの量を調整することができる。
【００６３】
前記気体成分Ｇａは、マイクロ反応装置１の気液供給口１８から第１ハウジング７の空間１９内までは、該気体成分Ｇａに含まれる液体成分Ｌａが液化しない状態を維持するように構成されている。そして、前記空間１９から光反応部２のマイクロ流路３内に、前記気体成分Ｇａが入り込み、当該マイクロ流路３の内壁に接して気体成分Ｇａの熱が奪われることにより、飽和蒸気の状態で含まれていた液体成分Ｌａが凝縮して液化する。そして、前記液体成分Ｌａが該マイクロ流路の内面に沿う筒状液膜流となって流れ、マイクロ流路３内の温度における液体成分Ｌａの飽和蒸気を含んでいる気体成分Ｇ´ａが中央部を中央ガス流となって流れる状態のパイプフローを形成することができる。
【００６４】
特に、マイクロ流路３内に設けられた光触媒１１が二酸化チタンであり、且つ、液体成分Ｌａが親水性の液体である場合には、二酸化チタンは親水性であるため、液体成分Ｌａが二酸化チタンの近傍に優先的に近づいて付着して液化し、速やかに前記パイプフローが形成される。
【００６５】
尚、液体成分Ｌａの飽和蒸気を含む気体成分Ｇａは強制的に冷却しなくても、マイクロ流路３の内壁に付着するだけで熱が奪われて液体成分Ｌａが凝縮、液化するが、より多くの液体成分Ｌａを気体成分Ｇａに含有させるため、当該気体成分Ｇａを高温にした場合には、光反応部２のマイクロ流路３の第１の端部５近傍を冷却する構成としてもよい。
【００６６】
［実施例４］
次に、複数種の液体成分を気体成分Ｇとともにマイクロ流路に送り込む場合について説明する。本実施例では、２種の液体成分Ｌｂおよび液体成分Ｌｃを用いる場合について説明する。本実施例は、例えば溶媒としてエタノールを用い、トルエンの酸化を行う場合等に用いることができる。図７は、実施例４に係るマイクロ反応装置への気液供給方法を説明する図である。
【００６７】
液体成分Ｌｂおよび液体成分Ｌｃは、それぞれ別の液体Ｌｂ貯蔵タンク５１および液体Ｌｃ貯蔵タンク６１に貯蔵されており、それぞれの貯蔵タンク５１および貯蔵タンク６１に対して気体成分Ｇが吹き込まれる吹き込み管５２と吹き込み管６２、および該貯蔵タンク内の温度を調節可能な温度調節装置５３と温度調節装置６３が設けられている。液体Ｌｂ貯蔵タンク５１の配管５４からは、前記液体成分Ｌｂの飽和蒸気を含む気体成分Ｇｂが送られる。液体Ｌｃ貯蔵タンク６１の配管６４からは、前記液体成分Ｌｃの飽和蒸気を含む気体成分Ｇｃが送られる。
【００６８】
前記配管５４と配管６４とを合流させ、前記気体成分Ｇｂおよび気体成分Ｇｃを混合することによって、所望の割合で液体成分Ｌｂと液体成分Ｌｃの飽和蒸気を含む気体成分Ｇｂｃを得て、該気体成分Ｇｂｃがマイクロ反応装置１の気液供給口１８に送り込まれるように構成されている。
【００６９】
このことによって、マイクロ反応装置１のマイクロ流路３内に、液体成分Ｌｂおよび液体成分Ｌｃを所望の割合で混合した液体成分Ｌｂｃと気体成分Ｇ´ｂｃ（マイクロ流路３内の温度における液体成分Ｌｂｃの飽和蒸気を含んでいる）とを、パイプフローを形成させて流通させることが可能となる。
【００７０】
３以上の複数種の液体成分を用いる場合も、それぞれの液体成分の飽和蒸気を含む気体成分を合一させることによって、前記複数種の液体成分を所望の割合で混合した液体成分を前記マイクロ流路３に流通させることができる。
【産業上の利用可能性】
【００７１】
本発明は、並列に形成した複数の微細な流路内において光触媒による光化学反応を行うマイクロ反応装置および該マイクロ装置のマイクロ流路への気液供給方法に利用可能である。
【符号の説明】
【００７２】
１  マイクロ反応装置、  ２  光反応部、  ３  マイクロ流路、
４  フレーム、  ５  第１の端部、  ６  第２の端部、
７  第１ハウジング、  ８  第２ハウジング、  ９  第３ハウジング、
１０  丸棒、  １１  光触媒、  １２  光触媒担持棒、
１３  空間、  １４  内壁、  １５  空間、  １６  気液取り出し部、
１７  気液導入部、  １８  気液供給口、  １９  空間、
２０  気液排出部、  ２１  気液排出口、  ２２  反応液貯蔵タンク、
２３  第３ハウジングの一面、  ２４  透明に形成される範囲、
２５  光照射部、  ２６  シール材、
３１  マイクロ反応装置、  ３２  第１ハウジング、
３３  第１ハウジングの一面、  ３４  空間、  ３５  光照射部、
４１  液体Ｌａ貯蔵タンク、  ４２  吹き込み管、  ４３  温度調節装置、
５１  液体Ｌｂ貯蔵タンク、  ５２  吹き込み管、
５３  温度調節装置、  ５４  配管、
６１  液体Ｌｃ貯蔵タンク、  ６２  吹き込み管、
６３  温度調節装置、  ６４  配管、
Ｌ、Ｌａ、Ｌｂ、Ｌｃ、Ｌｂｃ  液体成分、
Ｇ、Ｇａ、Ｇｂ、Ｇｃ、Ｇｂｃ  気体成分
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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