(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ゴム成分、紙繊維、及びチッ素吸着比表面積５０〜１１０ｍ２／ｇのカーボンブラックを含有し、
前記ゴム成分は、リチウム開始剤により重合され、スズ原子の含有量が５０〜３０００ｐｐｍ、ビニル結合量が５〜５０質量％、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２以下であるスズ変性ポリブタジエンゴムを５〜９０質量％含み、
前記ゴム成分１００質量部に対して、紙繊維の含有量が０．５〜３０質量部であるベーストレッド用ゴム組成物。
【請求項２】
紙繊維は、平均繊維長（Ｌ）が１０μｍ以上、平均繊維径（Ｄ）が１〜１００μｍ、平均繊維長（Ｌ）と平均繊維径（Ｄ）との比（Ｌ／Ｄ）が１０以上である請求項１記載のベーストレッド用ゴム組成物。
【請求項３】
ゴム成分１００質量部に対して、カーボンブラックの含有量が１５〜５０質量部である請求項１又は２記載のベーストレッド用ゴム組成物。
【請求項４】
天然ゴム及び／又はブタジエンゴムと、老化防止剤と、オイルとを含む請求項１〜３のいずれかに記載のベーストレッド用ゴム組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載のベーストレッド用ゴム組成物を用いて作製したベーストレッドを有する空気入りタイヤ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ベーストレッド用ゴム組成物及びそれを用いた空気入りタイヤに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来からタイヤの転がり抵抗を低減させることによる自動車の低燃費化が行われてきた。低燃費化する方法としては、例えば、トレッド部を２層構造（ベーストレッド及びキャップトレッド）とし、ベーストレッドに低発熱性を有するゴム組成物を使用する方法が知られているが、近年、低燃費化への要求がますます強くなり、より優れた低発熱性が求められている。
【０００３】
また、自動車の性能の向上、道路網の発達により、タイヤに対して操縦安定性、特に高速走行時の操縦安定性の向上も要求されている。多量のカーボンブラックをベーストレッドに配合すると、トレッド部の剛性が高まり、操縦安定性が向上するものの、低燃費性が低下する。他方、カーボンブラックを減量すると、低燃費性は向上するものの、剛性（操縦安定性）が低下する。このように、操縦安定性と低燃費性とを同時に改善するのは困難であった。
【０００４】
特許文献１には、低燃費性と操縦安定性とを両立するために、紙繊維とシランカップリング剤とを配合したタイヤ用ゴム組成物が開示されている。しかし、これらの両立という点については、未だ改善の余地を残している。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００６−３０６９５５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記課題を解決し、低燃費性、操縦安定性を同時に改善できるベーストレッド用ゴム組成物、及びそれを用いたベーストレッドを有する空気入りタイヤを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、ゴム成分及び紙繊維を含有し、上記ゴム成分は、リチウム開始剤により重合され、スズ原子の含有量が５０〜３０００ｐｐｍ、ビニル結合量が５〜５０質量％、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が２以下であるスズ変性ポリブタジエンゴムを５〜９０質量％含み、上記ゴム成分１００質量部に対して、紙繊維の含有量が０．５〜３０質量部であるベーストレッド用ゴム組成物に関する。
【０００８】
紙繊維は、平均繊維長（Ｌ）が１０μｍ以上、平均繊維径（Ｄ）が１〜１００μｍ、平均繊維長（Ｌ）と平均繊維径（Ｄ）との比（Ｌ／Ｄ）が１０以上であることが好ましい。
【０００９】
ゴム成分１００質量部に対して、カーボンブラックの含有量が１５〜５０質量部であることが好ましい。
【００１０】
本発明はまた、上記ベーストレッド用ゴム組成物を用いて作製したベーストレッドを有する空気入りタイヤに関する。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、特定のスズ変性ポリブタジエンゴム及び紙繊維を含有するベーストレッド用ゴム組成物であるので、低燃費性、操縦安定性を同時に改善できる。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本発明のベーストレッド用ゴム組成物は、特定のスズ変性ポリブタジエンゴム（スズ変性ＢＲ）及び紙繊維を所定量含有する。スズ変性ＢＲと紙繊維とを併用することにより、低燃費性、操縦安定性の改善が相乗的に得られ、両性能を同時に改善できる。特に、これらの併用により、カーボンブラックを減量しても良好な剛性が得られるため、操縦安定性を改善しながら、低燃費性を顕著に改善でき、本発明の効果がより発揮される。
【００１３】
本発明のゴム組成物は、ゴム成分として、リチウム開始剤により重合されたスズ変性ＢＲを含有する。これにより、低燃費性を改善できる。これは、スズ変性ＢＲによってフィラー（カーボンブラックなど）の分散性が改善されることによると推測される。
【００１４】
上記スズ変性ＢＲとしては、例えば、リチウム開始剤により１，３−ブタジエンの重合を行った後、スズ化合物を添加することにより得られたものを使用することができる。上記スズ変性ＢＲ分子の末端炭素は、スズと結合していることが好ましい。
【００１５】
リチウム開始剤としては、例えば、アルキルリチウム、アリールリチウム、アリルリチウム、ビニルリチウム、有機スズリチウム、有機窒素リチウム化合物などのリチウム系化合物が挙げられる。リチウム系化合物を用いることで、ビニル結合量が高く、シス結合量の低いスズ変性ＢＲを容易に作製できる。
【００１６】
スズ化合物としては、例えば、四塩化スズ、ブチルスズトリクロライド、ジブチルスズジクロライド、ジオクチルスズジクロライド、トリブチルスズクロライド、トリフェニルスズクロライド、ジフェニルジブチルスズ、トリフェニルスズエトキシド、ジフェニルジメチルスズ、ジトリルスズクロライド、ジフェニルスズジオクタノエート、ジビニルジエチルスズ、テトラベンジルスズ、ジブチルスズジステアレート、テトラアリルスズ、ｐ−トリブチルスズスチレンなどが挙げられ、これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１７】
スズ変性ＢＲ中のスズ原子の含有量は、５０ｐｐｍ以上、好ましくは６０ｐｐｍ以上、より好ましくは１００ｐｐｍ以上である。スズ原子の含有量が５０ｐｐｍ未満では、フィラーの分散性の改善効果が小さくなり、低燃費性が悪化する傾向がある。また、スズ変性ＢＲ中のスズ原子の含有量は、３０００ｐｐｍ以下、好ましくは２５００ｐｐｍ以下、より好ましくは１５００ｐｐｍ以下、更に好ましくは５００ｐｐｍ以下である。スズ原子の含有量が３０００ｐｐｍを超えると、混練物のまとまりが悪く、エッジが整わないため、混練物の押出し性が悪化する傾向がある。
【００１８】
スズ変性ＢＲの分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、２以下、好ましくは１．８以下、より好ましくは１．５以下である。Ｍｗ／Ｍｎが２を超えると、フィラーの分散性が悪化し、低燃費性が悪化する傾向がある。
なお、本明細書において、数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフ（ＧＰＣ）（東ソー（株）製ＧＰＣ−８０００シリーズ、検出器：示差屈折計、カラム：東ソー（株）製のＴＳＫＧＥＬ  ＳＵＰＥＲＭＡＬＴＰＯＲＥ  ＨＺ−Ｍ）による測定値を基に標準ポリスチレン換算により求めたものである。
【００１９】
スズ変性ＢＲのビニル結合量は、５質量％以上、好ましくは７質量％以上である。ビニル結合量が５質量％未満のスズ変性ＢＲは、重合（製造）が困難になる傾向がある。また、スズ変性ＢＲのビニル結合量は、５０質量％以下、好ましくは２０質量％以下である。ビニル結合量が５０質量％を超えると、フィラーの分散性が悪化したり、ゴム組成物の引張強さが低下する傾向がある。
なお、ビニル結合量（１，２−結合ブタジエン単位量）は、赤外吸収スペクトル分析法によって測定できる。
【００２０】
ゴム成分１００質量％中のスズ変性ＢＲの含有量は、５質量％以上であり、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは２５質量％以上、更に好ましくは３０質量％以上である。５質量％未満であると、低燃費性を充分に改善できない傾向がある。また、ゴム成分１００質量％中のスズ変性ＢＲの含有量は、９０質量％以下、好ましくは８０質量％以下、より好ましくは６０質量％以下である。９０質量％を超えると、ゴム組成物の破断強度が低下する傾向がある。
【００２１】
本発明のゴム組成物は、上記スズ変性ＢＲ以外のゴム成分として、例えば、天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、スチレンイソプレンブタジエンゴム（ＳＩＢＲ）、スチレンイソプレンゴム（ＳＩＲ）、イソプレンブタジエンゴム等のジエン系ゴムを用いてもよい。なかでも、低燃費性及び操縦安定性を両立できるという理由から、スズ変性ＢＲとともに、ＮＲ、又はＮＲ及びＢＲを使用することが好ましい。
【００２２】
ＮＲとしては特に限定されず、例えば、ＳＩＲ２０、ＲＳＳ♯３、ＴＳＲ２０など、タイヤ工業において一般的なものを使用できる。また、エポキシ化天然ゴム（ＥＮＲ）や脱タンパク天然ゴム（ＤＰＮＲ）等も使用できる。
【００２３】
本発明のゴム組成物において、ゴム成分１００質量％中のＮＲの含有量は、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上、更に好ましくは３０質量％以上である。１０質量％未満であると、充分な引張強度が得られない傾向がある。
該ＮＲの含有量は、好ましくは９５質量％以下、より好ましくは７５質量％以下である。９５質量％を超えると、スズ変性ＢＲの含有量が少なく、低燃費性の効果が得られない傾向がある。
【００２４】
ＢＲとしては特に限定されず、例えば、日本ゼオン（株）製のＢＲ１２２０、宇部興産（株）製のＢＲ１３０Ｂ、ＢＲ１５０Ｂ等の高シス含有量のＢＲ、宇部興産（株）製のＶＣＲ４１２、ＶＣＲ６１７等のシンジオタクチックポリブタジエン結晶を含有するＢＲ（ＳＰＢ含有ＢＲ）等を使用できる。
【００２５】
なお、本発明では、特段ＳＰＢ含有ＢＲを配合して剛性を高めなくても、スズ変性ＢＲと紙繊維の併用によって充分な剛性（操縦安定性）が得られる。そのため、ゴム成分中のスズ変性ポリブタジエンゴムの含有比率を向上でき、低燃費性をより顕著に改善できる。ここで、本発明のゴム組成物において、ＳＰＢ含有ＢＲの含有量は、ゴム成分１００質量％中、好ましくは５質量％以下、より好ましくは１質量％以下であり、ＳＰＢ含有ＢＲを含まなくてもよい。
【００２６】
本発明では紙繊維が使用されるが、これにより、補強効果が発揮され、良好な剛性が得られる。
紙繊維とは、紙を粉砕などにより短繊維化したものであり、例えば、木材、パルプ、古紙などを粉砕し、叩解することで繊維状にしたセルロース繊維が挙げられる。なかでも、材料リサイクルができ、低コストであるという理由から、古紙が好ましい。また、紙繊維としては、物理的な力で木材を破砕しパルプ化する機械的方法（乾式粉砕など）により得られるものなどが好適に使用される。紙繊維の市販品としては、ネオファイバー（新聞古紙、王子製袋（株）製）、ＫＣフロック（日本製紙ケミカル（株）製）、ミルファイブ（三共精粉（株）製）などが挙げられる。これらの紙繊維は、単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２７】
紙繊維の平均繊維長（Ｌ）は、１０μｍ以上が好ましく、５０μｍ以上がより好ましく、１００μｍ以上が更に好ましい。Ｌが１０μｍ未満では、紙繊維を添加することによる剛性向上の効果が小さくなる傾向があり、また低燃費性の改善効果も小さくなる傾向がある。また、該Ｌは、２０００μｍ以下が好ましく、１５００μｍ以下がより好ましく、１０００μｍ以下が更に好ましい。Ｌが２０００μｍを超えると、紙繊維の分散不良が生じる傾向がある。
【００２８】
紙繊維の平均繊維径（Ｄ）は、１μｍ以上が好ましく、３μｍ以上がより好ましく、５μｍ以上が更に好ましい。Ｄが１μｍ未満では、紙繊維の分散不良が生じる傾向がある。また、該Ｄは、１００μｍ以下が好ましく、８０μｍ以下がより好ましく、６０μｍ以下が更に好ましい。Ｄが１００μｍを超えると、補強効果が得られない傾向があり、また低燃費性の改善効果も小さくなる傾向がある。
【００２９】
紙繊維の平均繊維長（Ｌ）と平均繊維径（Ｄ）との比（Ｌ／Ｄ、平均アスペクト比）は、１０以上が好ましく、２０以上がより好ましく、３０以上が更に好ましい。Ｌ／Ｄが１０未満では、補強効果が得られない傾向があり、また低燃費性の改善効果も小さくなる傾向がある。また、該Ｌ／Ｄは、２０００以下が好ましく、１０００以下がより好ましく、５００以下が更に好ましい。Ｌ／Ｄが２０００を超えると、紙繊維の分散不良が生じる傾向がある。
なお、紙繊維のＤ、Ｌ、Ｌ／Ｄは、走査型電子顕微鏡を用いて撮影された画像から画像解析によって算出する方法等により測定できる。
【００３０】
紙繊維の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは０．５質量部以上、より好ましくは１質量部以上、更に好ましくは２質量部以上である。０．５質量部未満では、補強効果が得られないおそれがある。また、該紙繊維の含有量は、好ましくは３０質量部以下、より好ましくは２５質量部以下、更に好ましくは２０質量部以下である。３０質量部を超えると、ゴムが硬くなり、加工性及び乗心地性能が悪化するおそれがある。
【００３１】
本発明のベーストレッド用ゴム組成物は、カーボンブラックを含有することが好ましい。スズ変性ＢＲ及び紙繊維に更にカーボンブラックを配合することにより、補強性が付与され、剛性（操縦安定性）を改善できる。
【００３２】
カーボンブラックのチッ素吸着比表面積（Ｎ２ＳＡ）は５０ｍ２／ｇ以上が好ましく、６０ｍ２／ｇ以上がより好ましく、７０ｍ２／ｇ以上が更に好ましく、７７ｍ２／ｇ以上が特に好ましい。５０ｍ２／ｇ未満では、充分な引張強度が得られない傾向がある。また、カーボンブラックのＮ２ＳＡは１１０ｍ２／ｇ以下が好ましく、１００ｍ２／ｇ以下がより好ましく、９０ｍ２／ｇ以下が更に好ましい。１１０ｍ２／ｇを超えると、加工性や低燃費性が悪化するおそれがある。
なお、カーボンブラックのチッ素吸着比表面積は、ＪＩＳ  Ｋ６２１７のＡ法によって求められる。
【００３３】
カーボンブラックのジブチルフタレート（ＤＢＰ）吸油量は、好ましくは９０ｍｌ／１００ｇ以上、より好ましくは１０３ｍｌ／１００ｇ以上である。また、カーボンブラックのＤＢＰ吸油量は、好ましくは１２０ｍｌ／１００ｇ以下、より好ましくは１１０ｍｌ／１００ｇ以下である。
なお、カーボンブラックのＤＢＰ吸油量は、ＪＩＳ  Ｋ６２２１の測定方法によって求められる。
【００３４】
上記ベーストレッド用ゴム組成物がカーボンブラックを含有する場合、カーボンブラックの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは１５質量部以上、より好ましくは２０質量部以上、更に好ましくは３０質量部以上である。１５質量部未満であると、充分な補強性が得られない傾向がある。また、該カーボンブラックの含有量は、好ましくは５０質量部以下、より好ましくは４５質量部以下、更に好ましくは４０質量部以下、より更に好ましくは３５質量部以下、特に好ましくは３２質量部以下である。５０質量部を超えると、低燃費性が悪化する傾向がある。
【００３５】
本発明のゴム組成物において、紙繊維及びカーボンブラックの合計含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは１５質量部以上、より好ましくは２５質量部以上、更に好ましくは３０質量部以上である。また、該合計含有量は、好ましくは８０質量部以下、より好ましくは６０質量部以下、更に好ましくは５０質量部以下である。特定量のスズ変性ＢＲ及び紙繊維を併用し、かつ上記合計含有量を上記範囲に調整することにより、低燃費性、操縦安定性をより顕著に改善できる。
【００３６】
本発明のベーストレッド用ゴム組成物には、前記成分以外にも、ゴム組成物の製造に一般に使用される配合剤、例えば、シリカ、炭酸カルシウム、クレー等の補強用充填剤、酸化亜鉛、ステアリン酸、各種老化防止剤、アロマオイル等のオイル、ワックス、加硫剤、加硫促進剤などを適宜配合することができる。
【００３７】
本発明のベーストレッド用ゴム組成物は、老化防止剤を含有することが好ましい。
老化防止剤としては、アミン系、フェノール系、イミダゾール系の各化合物や、カルバミン酸金属塩、ワックスなどを適宜選択して使用することが可能である。なかでも、アミン系が好ましく、Ｎ−（１，３−ジメチルブチル）−Ｎ’−フェニル−ｐ−フェニレンジアミンがより好ましい。
【００３８】
老化防止剤の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは１．３質量部以上である。また、該含有量は、好ましくは２質量部以下、より好ましくは１．７質量部以下である。上記範囲内に調整した場合、本発明の効果が良好に得られる。
【００３９】
本発明のゴム組成物において、オイルの含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、５質量部以上が好ましく、６質量部以上がより好ましい。該含有量は、８．５質量部以下が好ましく、７．５質量部以下がより好ましい。オイルの含有量を上記範囲内とすることにより、本発明の効果が良好に得られる。
【００４０】
本発明のベーストレッド用ゴム組成物は、加硫促進剤を含有することが好ましい。加硫促進剤としては、Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチル−２−ベンゾチアゾリルスルフェンアミド（ＴＢＢＳ）、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアゾリルスルフェンアミド（ＣＢＳ）、Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシル−２−ベンゾチアゾリルスルフェンアミド（ＤＺ）、メルカプトベンゾチアゾール（ＭＢＴ）、ジベンゾチアゾリルジスルフィド（ＭＢＴＳ）、ジフェニルグアニジン（ＤＰＧ）などが挙げられる。これらの加硫促進剤は、単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。なかでも、加硫特性に優れ、加硫後のゴムの物性において、低燃費性に優れるという理由から、ＴＢＢＳ、ＣＢＳなどのスルフェンアミド系加硫促進剤が好ましく、ＴＢＢＳがより好ましい。
【００４１】
加硫促進剤の含有量は、ゴム成分１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上、より好ましくは１．３質量部以上である。１質量部未満であると、ゴム組成物が充分に加硫されず、必要とするゴム特性が得られないおそれがある。該配合量は、好ましくは２質量部以下、より好ましくは１．７質量部以下である。２質量部を超えると、ゴム焼けの原因となるおそれがある。
【００４２】
本発明のベーストレッド用ゴム組成物は、一般的な方法で製造される。すなわち、バンバリーミキサーやニーダー、オープンロールなどで前記各成分を混練りし、その後加硫する方法等により製造できる。
【００４３】
本発明の空気入りタイヤは、上記ベーストレッド用ゴム組成物を用いて通常の方法で製造できる。すなわち、上記ゴム組成物を用いてベーストレッドを作製し、他の部材とともに貼り合わせ、タイヤ成型機上にて加熱加圧することにより製造できる。
【００４４】
本発明の空気入りタイヤは、乗用車、トラック、バス、二輪車（バイク）などに使用でき、なかでも、乗用車、二輪車（バイク）に好適に使用できる。
【実施例】
【００４５】
実施例に基づいて、本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。
【００４６】
以下、実施例及び比較例で用いた各種薬品について説明する。
スズ変性ＢＲ：日本ゼオン（株）製のＢＲ１２５０（リチウム開始剤を用いて重合、ビニル結合量：１０〜１３質量％、Ｍｗ／Ｍｎ：１．５、スズ原子の含有量：２５０ｐｐｍ、ポリスチレン換算分子量で１０５以下の成分の含有率：２〜３質量％）
ＮＲ：ＲＳＳ＃３
ＢＲ：宇部興産（株）製のＢＲ１５０Ｂ（シス含量：９７質量％）
カーボンブラック：三菱化学（株）製のダイアブラックＮ３３０（Ｎ２ＳＡ：７９ｍ２／ｇ、ＤＢＰ吸油量：１０５ｍｌ／１００ｇ）
紙繊維：王子製袋（株）製のネオファイバー（平均繊維長（Ｌ）：１０００μｍ、平均繊維径（Ｄ）：２０μｍ、Ｌ／Ｄ：５０）
ワックス：大内新興化学工業（株）製のサンノック
老化防止剤：大内新興化学工業（株）製のノクラック６Ｃ（Ｎ−（１，３−ジメチルブチル）−Ｎ−フェニル−ｐ−フェニレンジアミン）
酸化亜鉛：三井金属鉱業（株）製の亜鉛華１号
ステアリン酸：日油（株）製のステアリン酸「椿」
アロマオイル：（株）ジャパンエナジー製のプロセスＸ−１４０
硫黄：軽井沢硫黄（株）製の粉末硫黄
加硫促進剤：大内新興化学工業（株）製のノクセラーＮＳ（Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチル−２−ベンゾチアゾリルスルフェンアミド）
【００４７】
（実施例１〜６および比較例１〜７）
バンバリーミキサーを用いて、硫黄および加硫促進剤以外の薬品を１５０℃の条件下で４分間混練りし、混練物を得た。次に、オープンロールを用いて、得られた混練物に硫黄および加硫促進剤を添加し、８０℃の条件下で３分間練り込み、未加硫ゴム組成物を得た。さらに、得られた未加硫ゴム組成物を１６０℃の条件下で２０分間プレス加硫し、加硫ゴム組成物を作製した。
【００４８】
得られた加硫ゴム組成物を用いて、以下の評価を行った。その結果を表１に示す。
【００４９】
（粘弾性試験）
（株）岩本製作所製の粘弾性スペクトロメーターを用いて、初期歪１０％、動的歪振幅１％および周波数１０Ｈｚの条件下で、７０℃における加硫ゴム組成物のヒステリシスロス（ｔａｎδ）、複素弾性率（Ｅ＊）を測定した。比較例１のｔａｎδを１００として、下記計算式により指数表示した。指数が大きいほど転がり抵抗性（低燃費性）が優れる。また、比較例１のＥ＊を１００として、下記計算式により指数表示した。指数が大きいほど剛性が高く、操縦安定性に優れる。
（低燃費性指数）＝（比較例１のｔａｎδ）／（各配合のｔａｎδ）×１００
（ゴム剛性指数）＝（各配合のＥ＊）／（比較例１のＥ＊）×１００
【００５０】
【表１】
0005508148.tif 000002
【００５１】
表１より、特定のスズ変性ＢＲと紙繊維とを併用した実施例では低燃費性及び剛性（操縦安定性）の両性能を同時に改善できたが、比較例ではこれらの性能を同時に改善できなかった。また、実施例１と比較例１〜３の結果から、上記併用によって両性能が相乗的に改善されることが明らかとなった。