(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）下記の（ａ）〜（ｅ）の工程により擬似スタックを形成する工程であって、
（ａ）複数の燃料電池アセンブリを組み立てる工程であって、各燃料電池アセンブリが、第１の電極と、第２の電極と、第１の電極と第２の電極との間に配置された電解質と、第１の電極に対して電解質の反対側に配置された第１のインターコネクトと、第２の電極に対して電解質の反対側に配置された第２のインターコネクトとを備える、工程と、
（ｂ）各燃料電池アセンブリの、第１のインターコネクトと第１の電極の周辺部との間、または第２のインターコネクトと第２の電極との間に、封止剤を用いる工程と、
（ｃ）各燃料電池アセンブリの、第１のインターコネクトと第１の電極との間、または第２のインターコネクトと第２の電極との間のいずれかに、接合剤を用いる工程であって、該接合剤は、封止剤が用いられた電極とインターコネクトとの間に用いられる、工程と、
（ｄ）封止剤および接合剤を硬化させるために各燃料電池アセンブリを加熱して、各燃料電池アセンブリの、第１の電極と第１のインターコネクトとを永続的に接合し、または第２の電極と第２のインターコネクトとを永続的に接合する工程であって、封止剤および接合剤が用いられていない電極とインターコネクトは、封止されないままである、工程と、
（ｅ）封止剤および接合剤を用いずに、封止されていない電極をそれぞれのインターコネクトに接続する工程と
を含む、擬似スタックを形成する工程と、
（Ｂ）複数の燃料電池アセンブリ内の欠陥がある燃料電池アセンブリと欠陥がなく動作する燃料電池アセンブリに対して、擬似スタックの試験および検査する工程と、
（Ｃ）擬似スタックを分解して、擬似スタックから欠陥がある燃料電池アセンブリを除去する工程と、
（Ｄ）欠陥がなく動作する燃料電池アセンブリを再び組み立てて、燃料電池スタックを永続的に封止することにより、燃料電池スタックを形成する工程と、
を含む、燃料電池スタックを製造する方法。
【請求項２】
第１の電極、第２の電極、第１のインターコネクト、第２のインターコネクトが、それぞれアノード層、カソード層、アノードインターコネクト、カソードインターコネクトであり、
工程（Ａ）は、工程（ｄ）の前に、還元ガスをガスマニホールドから各燃料電池アセンブリの第１の電極に導入して、第１の電極の組成を化学的に減らす工程をさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
還元ガスにより第１の電極の組成を減らす工程が、第１の電極を第１のインターコネクトに、または第２の電極を第２のインターコネクトに接合する工程の前に行われる、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
還元ガスにより第１の電極の組成を減らす工程と、第１の電極を第１のインターコネクトに、または第２の電極を第２のインターコネクトに接合する工程が同時に行われる、請求項２に記載の方法。
【請求項５】
第１のインターコネクトがアノードインターコネクトであり、
第１のインターコネクトが、ステンレス鋼、ニッケル、ニッケル合金、金、銀、プラチナ、パラジウム、ルテニウム、ロジウム、導電性セラミック材料およびこれらの組み合わせのなかから選択された導電性材料を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
第２のインターコネクトがカソードインターコネクトであり、
第２のインターコネクトが、ステンレス鋼、金、銀、プラチナ、パラジウム、ルテニウム、ロジウムおよびこれらの組み合わせのなかから選択された導電性材料を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
第２のインターコネクトが、酸化剤ガスを第２の電極に供給する流路を備える、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
第１のインターコネクトと隣り合うインターコネクトとが組み合わされて、双極素子として働く、請求項１に記載の方法。
【請求項９】
第１の電極がアノード層であり、
第１の電極が、ニッケル、ニッケル合金、銀、銅、コバルト、ルテニウム、Ｎｉ−ＹＳＺサーメット、Ｃｕ−ＹＳＺサーメット、Ｎｉ−セリアサーメット、またはこれらの組合せを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１０】
工程（Ｂ）が、漏れ試験、抵抗測定試験、インピーダンス測定試験、超音波試験、Ｘ線試験、赤外線映像試験、開回路電圧の測定、インピーダンス分光法、電気化学的性能試験のうちの少なくとも１つの試験を行う、請求項１に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一般に燃料電池スタックの製造方法に関し、より詳細には燃料電池スタックの封止プロセスに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、一方の電極（アノード）上で燃料を酸化させ、他方の電極（カソード）上で酸素を還元することによって電気を生成する。これらの電極は、イオンの移動によって電気を伝導する電解質によって分離されている。適切な条件の下で電極上の還元／酸化反応によって電圧が生じ、したがって、これを利用して直流の流れを発生させることができる。水素燃料および酸化剤としての空気で動作する固体酸化物燃料電池の場合、酸素イオンが電解質中を伝導し、そこで水素と結合して、排出生成物として水を生成する。電解質はそれ以外には燃料も酸化剤も透過せず、単に酸素イオンだけを伝導させる。この一連の電気化学反応は、燃料電池内で電力を発生させる唯一の手段である。したがって、電力を発生させず、したがって、燃料電池の効率を低下させる、燃焼などの異なる組合せを生じさせる反応物が混合するのを、低減または排除することが望ましい。
【０００３】
燃料電池は一般に、有用な電圧で電力を生成するために、燃料電池スタック中で電気的に直列に組み立てられている。燃料電池スタックを作製するには、インターコネクトと呼ばれる相互接続用構成材を使用して、隣接する燃料電池を電気的に直列に接続して、燃料電池アセンブリを形成する。通常、アノード層はアノードインターコネクトに、カソード層はカソードインターコネクトに接続される。燃料電池が約６００℃〜１０００℃などの高温で動作するとき、燃料電池は、機械的熱的負荷を受け、それにより歪みが生じ、その結果、燃料電池スタック中に応力が発生することがある。
【０００４】
一般に、高温型燃料電池は、セラミックで作られ、反応物、すなわち燃料および酸化剤が燃料電池に流れ込みそこから流れ出るための密閉流路を画定するために、それを金属インターコネクト構造に封止する必要がある。燃料電池アセンブリの熱サイクル中、燃料電池スタックの様々な構成要素は、構成材料の熱膨張率が異なるので、異なるだけ膨張および／または収縮する。さらに、個々の構成要素は、１つまたは複数の構成要素の化学的状態の変化など他の現象に起因する膨張または収縮を受ける。膨張および／または収縮の寸法のこの違いが、酸化剤経路と燃料経路を分離するシール、および異種材料からなる諸要素の封止にも影響を及ぼす可能性がある。
【０００５】
従来方式では、燃料電池の典型的なアノード層は、ニッケルベースのサーメットで作られ、サーメット自体は、セラミックと混合されている酸化ニッケルの化学的還元によって作られる。燃料電池スタックの設計における大きな問題は、高温になるため一般に、ガラスやガラスセラミックなどの脆性材料でシールを作る必要があることである。動作の前に、燃料電池のアノード中の酸化ニッケルは、高温で還元されてニッケルになり、この化学的還元により、アノードの体積が物理的に減少する。アノード層の体積がこのように減少すると、燃料電池とシールなど他の構成要素との間のリンクに対して応力がさらにかかり、燃料電池アセンブリのシールまたは燃料電池自体が壊れる可能性がある。これは、セラミックおよび金属の熱膨張率が異なることから生じる応力によってさらに悪化し、それにより、アノード層とアノード層に接触するインターコネクトの体積の物理的減少に違いが生じる。燃料電池とインターコネクトの熱的および化学的膨張の違いによるもう１つの結果として、アノード層またはカソード層とその対応するインターコネクト（アノードインターコネクトまたはカソードインターコネクト）との間の機械的接触が失われる可能性がある。
【０００６】
さらに、燃料電池スタック中の複数の燃料電池の従来の方式による加工では、単一プロセスで燃料電池およびインターコネクトのすべてまたはいくつかを封止して、分離できない一体型のスタックを形成することを利用してきた。そのような組立ておよび加工の後、燃料電池スタックのいずれかのシールで欠陥が識別された場合、その燃料電池スタックは、シールを破壊せずに分解することができない。これは、燃料電池スタックに欠陥があれば、燃料電池スタック全体が使用できなくなることを意味する。
【０００７】
熱応力の問題に対する一般的な手法は、応力を最小限に抑えるのに十分なだけ熱膨張率がよくマッチする、セラミックと金属の組合せを見つけることである。しかし、温度範囲全体にわたって係数をマッチさせるのは非常に困難である。さらに、そのようにマッチさせても、セラミックと酸化ニッケルの混合物からニッケルベースのサーメットへと動作前に移行する際にアノード層の体積が減少することに起因する応力は回避されない。また、熱的によくマッチすることに基づいて選択された材料は、燃料電池の性能にとって最適ではないことがある。
【特許文献１】米国特許出願公開第２００３／０２３５７４４号公報
【特許文献２】米国特許出願公開第２００３／０２３５７４５号公報
【特許文献３】米国特許出願公開第２００２／０１８２４７１号公報
【特許文献４】米国特許出願公開第２００２／０１６４５１４号公報
【特許文献５】米国特許第６４２６１５９号公報
【特許文献６】米国特許出願公開第２００２／００６４７０３号公報
【特許文献７】米国特許第５７７０３２７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
したがって、温度サイクルを含めた動作状態の変化および化学的状態の変化に対応しており、最終組立ての前に燃料電池スタック中の個々の燃料電池のシールを検査できるようにする、燃料電池スタックを設計する必要がある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本技術の一態様によれば、燃料電池アセンブリを製造する方法が提供される。この方法では、擬似スタックと呼ぶこともある、複数の燃料電池アセンブリの検査可能なプリアセンブリを形成する。擬似スタック中の各燃料電池は、２つの電極のうちの一方、すなわちアノード層またはカソード層上にのみ、永続的な電気的相互接続および封止接続を有する。たとえば、アノードインターコネクトを、燃料電池のアノード層上の流路を封止するのに使用される接合剤および封止剤を用いて、アノード層に堅固に取り付けることができる。あるいは、封止および永続的電気的接続を、燃料電池のアノード層上ではなくカソード層上で行うこともできる。
【００１０】
本技術の他の実施形態においては、アノード層を封止する前に、還元ガスを使用してアノード層を還元することを含む方法が提供される。ガラスシールを使用してアノード層をアノードインターコネクトに封止する場合、シールを溶融し封止する前に、あるいは封止プロセス中に、アノード層を還元することができる。燃料電池スタックを形成する場合、還元性マニホールドの使用などにより、複数のアノード層を同時に還元することができる。擬似スタックの構築により、試験し、欠陥のある燃料電池を交換するために分解できるようにしながら、すべてのアノード層を同時に還元し、封止を完了できるようになる。
【００１１】
本発明の上記その他の特徴、態様、および利点は、添付の図面を参照して以下の詳細な説明を読めばよりよく理解されよう。図面中、同じ参照文字は、図面を通して同じ部品を表す。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
次に図面に移り、まず図１を参照すると、燃料電池アセンブリ１０の機能的構成要素の例示的な一概略構成が示してある。図１の構成は、第１電極１４と、第２電極１６と、第１電極１４と第２電極１６の間に挿入された電解質１８とを有する燃料電池１２を含んでいる。燃料電池アセンブリ１０はまた、複数の流路２２を有する第１のインターコネクト２０も含む。同様に、燃料電池アセンブリはさらに、複数の流路３０を有する第２のインターコネクト２６も含む。この例示的な燃料電池アセンブリ１０では、第１電極がアノード層１４であり、第２電極がカソード層１６である。したがって、第１インターコネクト２０はアノードインターコネクト２０であり、アノード層と接合するように構成されている。同様に、第２インターコネクト２６はカソードインターコネクトであり、カソード層と接合するように構成されている。
【００１３】
他の実施形態においては、逆の構成であり、第１電極がカソード層１６であり、第２電極がアノード層１４である。したがって、この実施形態では、第１インターコネクトはカソードインターコネクト２６であり、第２インターコネクトはアノードインターコネクト２０である。以下のセクションにおける個々の要素の説明はすべて、上述した両方の実施形態に対して適用可能であることが留意できよう。
【００１４】
アノードインターコネクト２０は、複数の流路２２を有し、還元ガス２４（燃料ガスとも呼ばれる）をアノード層１４に導入するように構成されている。同様に、カソードインターコネクト２６は、複数の流路３０を有し、酸化剤をカソード層１６に導入するように構成されている。上述したように、複数のこのような燃料電池をアセンブリに組み入れ、燃料電池スタックを形成することができる。さらに、燃料電池スタックは、最終アセンブリに含まれる相互接続および封止の一部だけを行うことにより、擬似スタックとして形成することができる。これは、前封止プロセスと呼ぶこともできる。この前封止プロセスにより、燃料電池を分解して試験し、最終組立て、相互接続および封止の前に欠陥のある燃料電池を交換することが可能になる。
【００１５】
図１に示す例示的な実施形態においては、接合剤３２は、アノード層１４とアノードインターコネクト２０の間の導電性媒体を提供する。一般に、アノードインターコネクト２０は、適切な封止剤３４を用いて、アノード層の周辺部でアノード層１４に封止する。この実装形態においては、封止剤３４はガラスであり、これを後述するように、擬似スタックの形成中などに、アノード層とアノードインターコネクトの間に融着させる。接合剤は一般に多孔質で導電性であるので、封止剤３４は、アノード層１４をアノードインターコネクト２０に封止し、また接合剤３２の周辺の縁部も封止する。擬似スタックおよび欠陥のない燃料電池スタックを製造する方法については、さらに以下のセクションで説明する。接合剤として使用するのに適した材料には、酸化ニッケルペースト、ニッケルペースト、およびプラチナペーストが含まれる。封止剤として使用するのに適した材料には、ガラスペースト、ガラスセラミックペースト、酸化ニッケルペースト、およびニッケルペーストが含まれる。もちろん、類似の機能を提供する他の材料を使用することもできる。
【００１６】
図１に示す例示的な構成はまた、カソード層１６とカソードインターコネクト２６の間に配設されたクッション層３６も含んでいる。クッション層３６は、前封止プロセス中に機械的力が燃料電池スタックを通して軸方向に接合剤へと、また封止剤の周辺部へと伝達できるようにするために擬似スタック中に含まれる、コンプライアントな材料である。クッション層３６は、カソード層１６とカソードインターコネクト２６の間で必ずしも電流を通さない。燃料電池アセンブリ１０におけるインターコネクト（アノードインターコネクト２０およびカソードインターコネクト２６）の機能の一部は、直列または並列に接続された燃料電池１２間の電気的接触を提供し、水素などの還元ガス２４を提供し、同様に酸化剤の流路を提供し、構造的支持を提供することである。
【００１７】
次に図２に移ると、燃料電池擬似スタック３８の機能的構成要素の例示的な一構成が示されている。燃料電池スタック３８は、図１に関して前に論じたタイプの燃料電池アセンブリ１０を複数含む。図２の例示的な実施形態では、アノードインターコネクト２０およびカソードインターコネクト２６の流路は、動作中に、燃料電池が遭遇する高い温度で動作することのできる導電性材料で作製する。図１に関して上述したように、各燃料電池１２は、アノード層１４、カソード層１６、およびそれらの間に配設された電解質１８を備える。各燃料電池アセンブリ１０は、酸化剤がカソード層１６へと流れるようにカソード層１６を流路３０に直接露出させ、アノード層１４を流路２２に流れ込む還元ガス２４に直接露出させるように配置する。
【００１８】
燃料電池スタック３８はまた、加工中、ベースプレート４０も含む。やはり加工中に、おもり４２を燃料電池スタック３８の上面に載せて、燃料電池スタック３８に封止のための圧縮力を加えることもできる。燃料電池スタック３８が形成された後、ベースプレート４０およびおもり４２は、燃料電池スタック３８から取り除かれる。もちろん、封止し接合するための圧縮力は、ボルト、油圧または空圧アクチュエータなど他の方法によって加えることもできる。
【００１９】
前に触れ、以下でより詳細に論じるように、本技術は、個々の燃料電池の分解および検査を可能にすることにより、燃料電池スタックを形成する際の生産性、加工、および信頼性の大幅な向上を容易にする。特に、一実装形態では、擬似スタックへの初期組立て中、アノード層をアノードインターコネクトに封止し、その際、接合剤を所定の位置に配置するが、カソード側では永続的接続は行わない。燃料電池は、その後、分解して試験することができる。欠陥のある、または性能の低い燃料電池は、廃棄または再加工して、良好とわかっている燃料電池だけを用いて最終組立てを行うことができる。あるいは、擬似スタックの相互接続は、最初は各燃料電池のカソード側だけ行い、その後、最終組立てプロセスでアノード層の封止および／または接合を行うこともできる。
【００２０】
燃料電池アセンブリ１０の動作中、カソード層１６で発生した酸素イオン（Ｏ２−）は、アノード層１４とカソード層１６の間に挿入された電解質１８を横切って輸送される。還元ガス２４、たとえば水素が、アノード層１４に供給される。アノード層１４における還元ガス２４は、電解質１８を横切ってアノード層１４に輸送される酸素イオン（Ｏ２−）と反応する。酸素イオン（Ｏ２−）は、水素と結合して水を形成し、電子を外部の電気回路（図示せず）に放出する。したがって、水素の酸素イオンとの反応速度は、電流に正比例する。開回路（電流が流れない）の場合、反応は起こらず、各電極の両端間の電圧は最大レベルのままとなる。
【００２１】
アノード層１４の主目的は、燃料電池１２に導入される還元ガス２４の電気化学的酸化のための反応部位を提供することである。さらに、アノード層１４の材料は、還元ガス２４の還元性環境で安定であり、十分な電子伝導性、表面積、および燃料電池の動作条件における還元ガスの反応に対する触媒活性を有し、反応部位への燃料ガスの輸送を可能にするのに十分な多孔性を有するべきである。還元ガスは一般に、ガスマニホールドから導入される。アノード層１４は、貴金属、遷移金属、サーメット、セラミック、およびそれらの組合せを含めた、こうした特性を有するいくつかの材料で作製することができる。より具体的には、アノード層１４は、ニッケル（Ｎｉ）、Ｎｉ合金、Ａｇ、Ｃｕ、コバルト、ルテニウム、Ｎｉ−ＹＳＺサーメット、Ｃｕ−ＹＳＺサーメット、Ｎｉ−セリアサーメット、またはそれらの組合せなど、任意の適切な材料で作製することができる。
【００２２】
ある種のアノード材料の調製では、化学的還元を伴う。たとえば、燃料電池は、空気中で安定な酸化ニッケルを含むアノード層を用いて構築することができる。燃料電池スタックの動作前に、酸化ニッケルをニッケルに還元しなければならない。アノード層は、還元プロセス中、寸法変化ならびに熱膨張特性の変化を受けることがある。還元プロセス中に、燃料電池がアノードインターコネクトまたはカソードインターコネクトに封止される場合、拘束された燃料電池中でこのような寸法変化があると、燃料電池または封止が壊れることがある。したがって、本技術はまた、アノード層とアノードインターコネクトの間のシールを形成する前、または封止プロセス中にアノード層を還元することにより、個々の燃料電池の信頼性を向上させ、それにより燃料電池アセンブリおよび燃料電池スタックの信頼性を向上させる。上記で論じたように、擬似スタックと同様に、複数のアノード層を同時に還元することができる。やはり上記で論じたように、アノード層を還元するのに使用されるガスとしては、水素、あるいは所望の還元反応を生じることのできる他の任意の適切なガスが含まれ得る。
【００２３】
カソード層１６は、電極１８の上に配置される。カソード層１６の主目的は、酸素を電気化学的に還元して、電解質中で電流を運ぶ酸素イオンを発生させるための反応部位を提供することである。したがって、カソード層１６は酸化環境において安定であり、十分な電子およびイオン伝導性、表面積、ならびに燃料電池１２の動作条件における酸化剤の反応に対する触媒活性を有し、反応部位へのガスの輸送を可能にするのに十分な多孔性を有する。カソード層１６は、導電性酸化物、ペロブスカイト、ドープしたＬａＭｎＯ３、ドープした酸化インジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、ストロンチウムをドープしたＰｒＭｎＯ３、Ｌａフェライト、Ｌａ輝コバルト鉱、ＲｕＯ２−ＹＳＺ、およびそれらの組合せを含めた、こうした特性を有するいくつかの材料から作製することができる。
【００２４】
アノードインターコネクト２０は、ステンレス鋼、ニッケル、ニッケル合金、ＦｅＣｒ合金、ニクロム、金、銀、プラチナ、パラジウム、ルテニウム、またはロジウム、あるいはそれらの組合せを含めた導電性材料など任意の適切な材料で作製することができる。同様に、カソードインターコネクト２６は、ステンレス鋼、ＦｅＣｒ合金、ニクロム、金、銀、プラチナ、パラジウム、ルテニウム、またはロジウム、あるいはそれらの組合せなどの導電性材料で作製することができる。
【００２５】
いくつかの実施形態においては、アノードインターコネクト２０とカソードインターコネクト２６を組み合わせて、双極素子として働かせることができ、その場合、双極素子のカソード層側は、燃料電池アセンブリ１０の一方のカソード層１６に隣接させてあり、カソードインターコネクト２６として働く。双極素子のアノード層側は、次の燃料電池アセンブリ１０のアノード層１４に隣接しており、アノードインターコネクト２０として働く。さらに、双極素子は、燃料電池アセンブリ１０におけるカソード層１６に対する酸化材用の流路、およびアノード層１４に対する還元ガス２４用の流路としても働く。
【００２６】
有利には、各燃料電池アセンブリ１０を部分的に組み立てて分解可能な擬似スタックにすることにより、燃料電池アセンブリを最終的に組み立てる前に、燃料電池に対していくつかの非破壊試験および検査を行うことが可能となる。本技術の例示的な一実施形態においては、試験および検査としては、漏れ試験、抵抗測定試験、インピーダンス測定試験、機械的完全性試験、超音波試験、Ｘ線試験、開回路電圧測定、インピーダンス分光法、または電気化学的性能試験の実施が含まれる。ただし、製造の際に、こうした試験のいくつかを行ってもすべてを行ってもよく、望むなら、他の試験および検査で補足することもできる。
【００２７】
さらに、一実施形態においては、擬似スタックを、上記の試験方法の１つまたは複数を用いて検査および試験して、故障または欠陥のある燃料電池アセンブリを決定することができる。欠陥のある燃料電池アセンブリの識別後、欠陥のない複数の燃料電池アセンブリを用いて燃料電池スタックを形成することができる。他のいくつかの実施形態においては、個々の燃料電池アセンブリが形成されたとき、組み立てて燃料電池スタックを形成する前に、それらを個々に欠陥があるかどうか試験および検査することができる。ただし、当業者には理解されるように、試験および検査の前に擬似スタックを形成することの１つの利点により、単一のマニホールドを使用して、還元ガスを、擬似スタック中の複数のアノード層に供給することが可能となる。本明細書で論じた上記の実施形態については、ここでの以下の議論のために適切に留意すべきである。
【００２８】
上記で説明したように、図２に示した本技術の諸実施形態によれば、擬似スタックの作製中にアノード層またはカソード層の前封止プロセスが実施される。たとえば、現在企図している一実施形態においては、アノード層１４が、アノード層とアノードインターコネクトの間、および接合剤の縁部周囲のアノード層の境界にある接合剤および封止剤（ガラス）によって、アノードインターコネクト２０に固定される。ただし、上記で論じたように、本技術の他の実施形態においては、各燃料電池アセンブリ１０を一時的に組み立てて擬似スタックを形成した後、燃料電池スタック３８中のカソード側で前封止プロセスを実施することもできることに留意されたい。上記で論じたように、たとえばカソード層１６が、燃料電池１２の表面全体を覆わない場合、電解質１８は露出し、カソード層側のシールを、カソードインターコネクト３０と電解質１８の間に作ることができる。
【００２９】
次に図３を参照すると、例示的な組立て燃料電池スタック４４が示してある。上記の前のセクションで説明したように、個々の燃料電池アセンブリ１０について非破壊試験および検査が実施された後、複数の燃料電池アセンブリ１０を１つに積層して、組立て燃料電池スタック４４を形成する。本技術のいくつかの実施形態においては、擬似スタックを分解した後、図３に示した燃料電池スタック４４を形成する前に、クッション層３６が除去される。組立て燃料電池スタック４４を形成する間、擬似スタックの組立て中にその対応するインターコネクト（アノードインターコネクトまたはカソードインターコネクト）に堅固に接続されなかった電極（アノード層またはカソード層）が、接合剤を用いて接続される。たとえば、カソード層１６は、高温酸化環境に適したランタンペースト、ストロンチウムペースト、マンガン酸塩ペースト、ドープしたランタンフェライトペースト、ドープしたランタン輝コバルト鉱ペースト、またはその他の電子伝導ペーストなどのカソード接合剤を用いて、カソードインターコネクト３０に接合される。燃料電池スタック４４の動作中、各燃料電池アセンブリ中のアノード層１４は、それ以上化学的還元を受けない。
【００３０】
図４を参照すると、図３の燃料電池スタックを製造する例示的な一方法の流れ図が示してある。この方法では、ステップ４６が示すように、アノード層と、カソード層と、それらの間に挿入された電解質と、アノードインターコネクトおよび／またはカソードインターコネクトとを含む燃料電池を備える、燃料電池アセンブリを製造する。またこの方法では、アノード層上またはアノードインターコネクトのアノード側で接合剤を用いて、アノード層をアノードインターコネクトに接合する（ブロック４８）。ステップ５０で、封止剤を使用して、アノード層をアノードインターコネクトで封止する。一実施形態においては、ステップ５０に示すように、還元ガスがアノード層に導入される間に、アノード層の周辺部を、ガラス封止剤を用いてアノードインターコネクトに封止することができる。本技術の他の実装形態においては、封止剤を使用して、少なくとも１つのカソードインターコネクトを各燃料電池のカソード層で封止する。ステップ５２で、交互構成で構成されている燃料電池アセンブリを使用して、擬似スタックを製造する。前のセクションで説明したように、燃料電池アセンブリは、１つの燃料電池と、アノードインターコネクトおよび／またはカソードインターコネクトとを備える。
【００３１】
次のインターコネクト（アノードインターコネクトまたはカソードインターコネクト）をその上に配置する前に、各燃料電池のカソード層表面にクッション層が配置されることに留意されたい。上記のとおり、擬似スタック中の複数のセルを加工することにより、セルを互いに分解して、欠陥のある燃料電池を試験し、それを排除することが可能になる。擬似スタックでは、各燃料電池の１つの電極（アノード層またはカソード層）だけを封止する。現在企図している実施形態においては、アノード層は封止しないでおき、燃料電池スタックを形成する最終組立て後にのみ最終的に封止する。カソード層の周囲でカソードインターコネクトへの封止を行う。あるいは、擬似スタック中のアノード層を封止し、カソード層は封止しないでおくこともできる。
【００３２】
この方法はさらに、ステップ５４に示すように、封止剤および接合剤を硬化させるために、擬似スタックを加熱することを含む。封止は、封止剤（ガラス）を融着させるために、約９００℃の温度で約６０分間、擬似スタックを加熱することによって実施することに留意されたい。時間および温度は、使用する封止剤によって異なる。さらに、ステップ５４で、アノード層を還元するためにすべての燃料電池アセンブリ中で、ガスマニホールドからアノード層の流路に還元ガスが供給される。還元ガス（たとえば水素）の循環と擬似スタックの加熱は、同時に行うことができる。還元ガスにより、アノード層では、還元ガスとアノード層の間で還元反応が生じる。上述したように、還元反応により、アノード層の体積が減り、また熱膨張率などのいくつかの特性が変化することがある。さらに、封止剤の融着時に、またはアノード層をアノードインターコネクトで封止する前に、アノード層の還元を行うこともできる。擬似スタック中でアノード層が還元される場合、擬似スタック全体用の入口マニホールドが、擬似スタック中のすべての燃料電池に還元ガスを導入してすべてのアノード層を一時に還元できるようにすることにより、プロセス中で役立つことができる。
【００３３】
ステップ５６に示すように、擬似スタック中の個々の燃料電池アセンブリは、欠陥があるかどうか試験および検査することができる。ステップ５８で、動作可能な燃料電池スタックを形成するために、個々の燃料電池アセンブリから、欠陥のない燃料電池アセンブリを選択する。最終組立てプロセスは、擬似スタックの形成の際に行われなかった相互接続および封止を完了させることを含む。
【００３４】
一代替実装形態においては、前に挙げたように、封止剤を用いてアノード層をアノードインターコネクトに封止する前に、還元ガスをアノード層に導入することができる。この場合も、還元ガスにより、アノード層が還元される。その後、後の段階で、アノード層をアノードインターコネクトに封止することができる。こうして形成された擬似スタックを、次いで試験し、欠陥のある電池を除去し、スタックを再度組み立て、最後に欠陥のない燃料電池スタックを得るために前述したのと同様の方法で封止することができる。
【００３５】
他のいくつかの例示的な実装形態においては、擬似スタックを形成せずに、欠陥のない燃料電池スタックを得ることができる。本実装形態においては、燃料電池アセンブリは、前に説明したようにして形成される。ただし、還元ガスを通すことによって各燃料電池アセンブリを還元し、試験および検査のために還元された燃料電池アセンブリを形成することができる。欠陥のない還元された燃料電池アセンブリを２つ以上積層して、欠陥のない燃料電池スタックを形成することができる。
【００３６】
当業者には理解されるように、本技術によって提供される全体的なシステムにより、従来の燃料電池およびその製造方法に勝る様々な利益が得られる。本実装形態においては、燃料電池アセンブリ１０のアノード層１４は、燃料電池１２を最終組立てし動作させる前に、封止剤３４の硬化と同時に体積が減少する。そのため、燃料電池１２が硬化したシール３４によって機械的に拘束される間に、アノード層１４の体積減少により、燃料電池１２の損傷が防止される。さらに、本技術はまた、燃料電池スタック３８の最終組立ての前に、燃料電池アセンブリ１０のある種の試験および検査を実施するのにも役立つ。本プロセスは、いずれかの燃料電池アセンブリに欠陥があるとわかった場合に、燃料電池スタック全体を排除する代わりに、燃料電池スタックの最終組立て前に、欠陥のある燃料電池アセンブリ１０を排除するのに役立つ。
【００３７】
本発明のいくつかの特徴だけを本明細書で図示し説明してきたが、多くの改変形態および変更形態が当業者には想到されよう。したがって、添付の特許請求の範囲は、そのようなすべての改変形態および変更形態を、本発明の真の趣旨に含まれるとして包含するものであることを理解されたい。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】本技術の諸態様による、燃料電池アセンブリの機能的構成要素の例示的な一構成の概略図である。
【図２】本技術の諸態様による、図１に示した燃料電池アセンブリを複数備える燃料電池擬似スタックの機能的構成要素の例示的な一構成の概略図である。
【図３】本技術の諸態様による、例示的な組立て燃料電池スタックの概略図である。
【図４】本技術の諸態様による、図３に示した燃料電池スタックを製造する例示的な一方法を示す流れ図である。
【符号の説明】
【００３９】
１０  図１
１２  燃料電池
１４  アノード層
１６  カソード層
１８  電解質
２０  アノードインターコネクト
２２  アノード層用流路
２４  還元ガス
２６  カソードインターコネクト
３０  カソード層用流路
３２  接合剤
３４  封止剤
３６  クッション層
３８  図２
４０  ベースプレート
４２  おもり
４４  図３
４６  ステップ１（図４）
４８  ステップ２（図４）
５０  ステップ３（図４）
５２  ステップ４（図４）
５４  ステップ５（図４）
５６  ステップ６（図４）
５８  ステップ７（図４）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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