(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
水素及び一酸化炭素を主成分とする合成ガスと、液体中に固体の触媒粒子を懸濁させてなるスラリーとの化学反応によって炭化水素化合物を合成する気泡塔型炭化水素反応器であって、
前記スラリーを収容する反応器本体と、
前記合成ガスを前記スラリーに供給する合成ガス供給部と、
前記スラリーの液面よりも上方に配されて前記液面上における前記合成ガスの圧力を測定する一の圧力センサと、
前記スラリーの液面よりも下方に配されて前記スラリーの圧力を測定する他の圧力センサと、
前記圧力センサの測定結果に基づいて前記スラリーの液面位置を検知する液面検知手段と、を備え、
前記他の圧力センサが、前記反応器本体の軸方向に間隔をあけて複数設けられ、
相互に隣り合う前記他の圧力センサによって挟まれる前記反応器本体の各区間内に、前記スラリーの温度を測定する温度センサがそれぞれ設けられ、
前記液面検知手段が、各区間内における前記スラリーの組成に基づいて求められた前記スラリーの密度をこれに対応する前記区間に配された前記温度センサの測定結果に基づいて個別に補正し、さらに、補正された前記スラリーの密度及び前記圧力センサの測定結果に基づいて前記スラリーの液面位置を検知する気泡塔型炭化水素反応器。
【請求項２】
前記合成ガス供給部によって前記合成ガスを前記スラリーに安定して供給している状態における前記液面の近傍に、前記反応器本体内の温度を測定する補助温度センサが前記反応器本体の軸方向に複数並べて配置され、
前記液面検知手段は、合成ガスがスラリー中に供給されていない状態から、合成ガスの供給を開始して合成ガスがスラリー中に安定して供給されている状態となるまでの間において、複数の前記補助温度センサの測定結果に基づいて前記スラリーの液面位置を検知する請求項１に記載の気泡塔型炭化水素反応器。 
【請求項３】
水素及び一酸化炭素を主成分とする合成ガスと、液体中に固体の触媒粒子を懸濁させてなるスラリーとを反応器本体内において化学反応させて炭化水素化合物を合成する際に、前記反応器本体に収容された前記スラリーの液面位置を検知するスラリー液面検知方法であって、
前記スラリーの液面上における前記合成ガスの圧力と、前記液面から相互に異なる複数の深さ位置における前記スラリーの圧力との差圧ΔＰｎ（ｍ、ｎは正の整数、ただしｎ＝１，２，・・・ｍ−１，ｍ、ｍ≧３）をそれぞれ測定し、
前記合成ガスの圧力と前記液面から最も近い第１測定位置において測定される前記スラリーの圧力との差圧をΔＰ１とし、かつ、ｎが大きくなるほど前記液面からの深さ位置が大きくなるものとして、
複数の前記差圧ΔＰｎ、相互に隣り合う前記スラリーの圧力測定位置間の軸方向距離Ｌｎ、及び相互に隣り合う前記スラリーの圧力測定位置間における前記スラリーの密度ρＳＬｎに基づいて以下の式、
ΔＰｎ−ΔＰｎ−１＝ρＳＬｎ×Ｌｎ×（１−εｎ）、
ｍ、ｎは正の整数、ただしｎ＝２，３，・・・ｍ−１，ｍ、
により相互に隣り合う前記スラリーの圧力測定位置間における前記合成ガスの体積分率εｎをそれぞれ求め、
これら前記合成ガスの体積分率εｎに基づいて前記第１測定位置と前記液面との間における前記合成ガスの体積分率ε１を求め、
さらに、前記合成ガスの体積分率ε１、前記差圧ΔＰ１、及び前記第１測定位置と前記液面との間における前記スラリーの密度ρＳＬ１に基づいて以下の式、
ΔＰ１＝ρＳＬ１×ｈ×（１−ε１）、
により前記第１測定位置から前記液面までの距離ｈを求めるスラリー液面検知方法。
【請求項４】
前記スラリーの組成に基づいて前記スラリーの密度を求めると共に前記スラリーの温度を測定し、
前記スラリーの温度に基づいて前記スラリーの密度を補正する請求項３に記載のスラリー液面検知方法。
【請求項５】
相互に隣り合う前記スラリーの圧力測定位置によって挟まれる前記反応器本体の区間毎に、前記スラリーの組成に基づいて前記スラリーの密度を求めると共に前記スラリーの温度を測定し、
各区間における前記スラリーの温度に基づいてこれに対応する区間における前記スラリーの密度を個別に補正する請求項３に記載のスラリー液面検知方法。 
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一酸化炭素ガス及び水素ガスを主成分とする合成ガスを液体炭化水素中に固体の触媒粒子を懸濁させたスラリー中に吹き込んで炭化水素化合物を合成する気泡塔型炭化水素反応器、及び気泡塔型炭化水素反応器におけるスラリー液面検知方法に関する。
本願は、２００７年９月２７日に出願された特願２００７−２５２５２２について優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
水素と一酸化炭素を主成分とする合成ガスから炭化水素化合物と水とを生成するフィッシャー・トロプシュ合成反応（以下、「ＦＴ合成反応」という）の反応システムの１つとして、液体炭化水素中に固体の触媒粒子を懸濁させたスラリー中に合成ガスを吹き込んでＦＴ合成反応を行わせる気泡塔型スラリー床ＦＴ合成反応システムがある（例えば、下記の特許文献１，２参照）。なお、ＦＴ合成反応により合成された炭化水素化合物は、ナフサ（粗ガソリン）・灯油・軽油等の液体燃料製品の原料として利用される。【０００３】
気泡塔型スラリー床ＦＴ合成反応システムにおいては、スラリー中に吹き込まれた合成ガスが気泡となってスラリー中を上昇する。合成ガスがスラリー中に安定して供給されている状態（運転状態）において触媒粒子と合成ガスとの反応状態を制御するためには、スラリー中に含まれる触媒粒子の濃度を把握する必要がある。しかしながら、スラリー中に含まれる液体炭化水素の量はＦＴ合成反応によって増加するため、この増加に伴って触媒粒子の濃度が変化してしまう。したがって、反応状態の制御に際しては、この液体炭化水素の量の指標となるスラリーの液面位置を検知する必要がある。
なお、従来の液面検知方法には、例えば特許文献３のように、液面に浮かべるフロートを利用したものや、例えば特許文献４のように、水や固体を含むスラリーをコンデンサの構成として機能させることで、水やスラリーの液面（気液の界面）を検知する所謂電気容量式のものがある。また、従来の液面検知方法には、例えば特許文献５のように、容器に収容された液体の圧力、容器内における液面上方の気体の圧力、及び液体の温度を測定し、２つの測定圧力の差（差圧）、２つの圧力測定位置間の距離、及び、測定圧力・測定温度に基づいて算出された液体の比重などを利用して液面位置を求めるものもある。
【特許文献１】米国特許出願公開２００３／００１８０８９号明細書
【特許文献２】米国特許出願公開２００７／００１４７０３号明細書
【特許文献３】米国特許出願公開２００４／００２１０８０号明細書
【特許文献４】米国特許第４８８８９８９号明細書
【特許文献５】米国特許出願公開２００６／００７０４３８号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、ＦＴ合成反応においては、液体炭化水素（液体）及び触媒粒子（固体）からなるスラリー中に合成ガス（気体）が吹き込まれるため、スラリーは気泡としてスラリー中に存在する合成ガスと共に気体、液体および固体の三相を含んで複雑な分散系をなす。また、スラリーの液面は、スラリー中を上昇する気泡（合成ガス）によって波立つことがあり、さらに、ＦＴ合成反応の条件によっては密度・粘性等のスラリーの物性が変動してしまうため、上記従来の液面検知方法では、スラリーの液面位置を検知することが難しい、という問題がある。【０００５】
本発明は、気体、液体および固体の三相を含んで複雑な分散系をなす、スラリーを収容する気泡塔型炭化水素反応器において、合成ガスが混入されたスラリーの液面位置を容易に検知できる最適なスラリー液面検知方法を提案し、触媒粒子と合成ガスとの反応状態の制御に利用することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の気泡塔型炭化水素反応器は、水素及び一酸化炭素を主成分とする合成ガスと、液体中に固体の触媒粒子を懸濁させてなるスラリーとの化学反応によって炭化水素化合物を合成する気泡塔型炭化水素反応器であって、前記スラリーを収容する反応器本体と、前記合成ガスを前記スラリーに供給する合成ガス供給部と、前記スラリーの液面よりも上方に配されて前記液面上における前記合成ガスの圧力を測定する一の圧力センサと、前記スラリーの液面よりも下方に配されて前記スラリーの圧力を測定する他の圧力センサと、前記圧力センサの測定結果に基づいて前記スラリーの液面位置を検知する液面検知手段と、を備え、前記他の圧力センサが、前記反応器本体の軸方向に間隔をあけて複数設けられている。
この発明に係る気泡塔型炭化水素反応器によれば、液面検知手段において後述するスラリー液面検知方法を実施することで、気体、液体および固体の三相を含んで複雑な分散系をなすスラリーの液面位置を容易に検知することができる。【０００７】
本発明のスラリー液面検知方法は、前記スラリーの液面上における前記合成ガスの圧力と、前記液面から相互に異なる複数の深さ位置における前記スラリーの圧力との差圧ΔＰｎ（ｍ、ｎは正の整数、ただしｎ＝１，２，・・・ｍ−１，ｍ、ｍ≧３）をそれぞれ測定し、前記合成ガスの圧力と前記液面から最も近い第１測定位置において測定される前記スラリーの圧力との差圧をΔＰ１とし、かつ、ｎが大きくなるほど前記液面からの深さ位置が大きくなるものとして、複数の前記差圧ΔＰｎ、相互に隣り合う前記スラリーの圧力測定位置間の軸方向距離Ｌｎ、及び、相互に隣り合う前記スラリーの圧力測定位置間における前記スラリーの密度ρＳＬｎに基づいて以下の式、
ΔＰｎ―ΔＰｎ−１＝ρＳＬｎ×Ｌｎ×（１−εｎ）、
ｎ、ｍは正の整数、ただし、ｎ＝２，３，・・・ｍ−１，ｍ、
により相互に隣り合う前記スラリーの圧力測定位置間における前記合成ガスの体積分率εｎをそれぞれ求め、これら前記合成ガスの体積分率εｎに基づいて前記第１測定位置と前記液面との間における前記合成ガスの体積分率ε１を求め、さらに、前記合成ガスの体積分率ε１、前記差圧ΔＰ１、及び、前記第１測定位置と前記液面との間における前記スラリーの密度ρＳＬ１に基づいて以下の式、
ΔＰ１＝ρＳＬ１×ｈ×（１−ε１）
により前記第１測定位置から前記液面までの距離ｈを求める。
この発明に係るスラリー液面検知方法によれば、合成ガスの体積分率を考慮すると共に複数の差圧を用いてスラリーの液面位置を検知することで、合成ガスが混入されたスラリーの液面位置を容易且つ高精度に検知することが可能となる。
【０００８】
また、本発明のスラリー液面検知方法は、前記スラリーの液面上における前記合成ガスの圧力と、前記液面から相互に異なる複数の深さ位置における前記スラリーの圧力との差圧をそれぞれ測定し、前記差圧と前記スラリーの圧力測定位置との関係を直線近似し、その直線近似式において前記差圧が０となる位置を前記液面位置とする。なお、このスラリー液面検知方法においては、例えば１つのスラリーの圧力測定位置を基準として液面位置を検知すればよい。
そして、このスラリー液面検知方法によれば、スラリーの密度や合成ガスの体積分率等の影響を受けることなく、合成ガスの圧力とスラリーの圧力との差圧を測定するだけで、気体、液体および固体の三相を含む、合成ガスが混入されたスラリーの液面位置を容易に検知することができる。また、スラリーの密度や合成ガスの体積分率等を求める必要が無いため、速やかに液面位置を検知することが可能となる。
そして、前記スラリー液面検知方法においては、前記スラリーの組成に基づいて前記スラリーの密度を求めると共に前記スラリーの温度を測定し、前記スラリーの温度に基づいて前記スラリーの密度を補正してもよい。
ここでスラリーの組成とは、スラリーを構成する固体、液体（液体炭化水素）の要素成分をいう。
【００１０】
また、前記スラリー液面検知方法においては、相互に隣り合う前記スラリーの圧力測定位置によって挟まれる前記反応器本体の区間毎に、前記スラリーの組成に基づいて前記スラリーの密度を求めると共に前記スラリーの温度を測定し、各区間における前記スラリーの温度に基づいてこれに対応する区間における前記スラリーの密度を個別に補正してもよい。
さらに、前記気泡塔型炭化水素反応器においては、相互に隣り合う前記他の圧力センサによって挟まれる前記反応器本体の各区間内に、前記スラリーの温度を測定する温度センサがそれぞれ設けられ、前記液面検知手段が、各区間内における前記スラリーの組成に基づいて求められた前記スラリーの密度をこれに対応する前記区間に配された前記温度センサの測定結果に基づいて個別に補正し、さらに、補正された前記スラリーの密度及び前記圧力センサの測定結果に基づいて前記スラリーの液面位置を検知してもよい。
これらスラリー液面検知方法及び気泡塔型炭化水素反応器によれば、各区間におけるスラリーの密度を、各区間におけるスラリーの温度によりそれぞれ個別に補正することで、スラリーの液面位置をさらに高い精度で検知することが可能となる。【００１１】
また、前記気泡塔型炭化水素反応器においては、前記合成ガス供給部によって前記合成ガスを前記スラリーに安定して供給している状態における前記液面の近傍に、前記反応器本体内の温度を測定する補助温度センサが前記反応器本体の軸方向に複数並べて配置され、前記液面検知手段は、合成ガスがスラリー中に供給されていない状態から、合成ガスの供給を開始して合成ガスがスラリー中に安定して供給されている状態となるまでの間において、複数の前記補助温度センサの測定結果に基づいて、合成ガスが混入された前記スラリーの液面位置を検知してもよい。
【００１２】
合成ガスがスラリー中に供給されていない状態（停止状態）から、合成ガスの供給を開始（運転開始）して、合成ガスがスラリー中に安定して供給されている状態（運転状態）となるまでの間には、スラリーの液面位置が大きく変化する。また、運転状態におけるスラリーの温度と液面上における合成ガスの温度との差は、スラリー中における温度差と比較して大きい。
そこで、気泡塔型炭化水素反応器の運転開始時に、上述した複数の補助温度センサを使用して反応器本体内の温度を測定することにより、大きな温度変化を測定する補助温度センサの配置に基づいて、温度変化が大きい液面の位置変化を捉えることができ、運転状態にあるか否かを判断することが可能となる。そして、運転状態にあると判断された場合に、前述した液面検知を開始することができる。
すなわち、この気泡塔型炭化水素反応器によれば、液面検知を開始するタイミングを容易に図ることができる。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、気体、液体および固体の三相を含んで複雑な分散系をなす、合成ガスが混入されたスラリーの液面位置を容易に検知することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】図１は、本発明の実施形態に係る反応器を備える合成反応システムを示す概略図である。
【図２】図２は、図１の反応器の構成を示す概略図である。
【図３】図３は、本発明の第２実施形態に係る液面検知方法において、差圧と圧力の測定位置との関係を示すグラフである。
【符号の説明】
【００１５】
３…反応器（気泡塔型炭化水素反応器）、
１０…反応器本体、
１２…スラリー、
１２ａ…液面、
２０…ディストリビュータ（合成ガス供給部）、
５１…圧力センサ（一の圧力センサ）、
５２〜５５…圧力センサ（他の圧力センサ）、
６１〜６５…温度センサ、
７１…演算装置（液面検知手段）、
１２２…液体炭化水素（炭化水素化合物）、
１２４…触媒粒子
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、図１〜３を参照して本発明の好適な実施形態について説明する。
図１に示すように、本発明の第１実施形態に係る反応器（気泡塔型炭化水素反応器）３は、ＦＴ合成反応を生じさせるものであり、ＦＴ合成反応の生成物を取り出す分離器５と共に気泡塔型スラリー床ＦＴ合成反応システム（合成反応システム）１を構成する。【００１７】
反応器３は、反応器本体１０と、ディストリビュータ２０と、冷却管４０と、を主に備える。
反応器本体１０は略円筒型の金属製の容器であって、その直径は１〜２０メートル程度、好ましくは２〜１０メートル程度である。反応器本体１０の高さは１０〜５０メートル程度、好ましくは１５〜４５メートル程度である。反応器本体１０の内部には、液体炭化水素（ＦＴ合成反応の生成物）１２２中に固体の触媒粒子１２４を懸濁させたスラリー１２が収容される。この反応器本体１０には、その上部からスラリー１２の一部を分離器５に流出させるスラリー流出口１４、及びスラリー１２を分離器５から反応器本体１０の下部に流入させるスラリー流入口１６が形成されている。【００１８】
ディストリビュータ２０は、本実施形態に係る合成ガス供給部の一例であり、反応器本体１０内部の下位に配設され、水素および一酸化炭素を主成分とする合成ガスをスラリー１２中に供給する。このディストリビュータ２０は、合成ガス供給管２２と、合成ガス供給管２２の先端部に取り付けられたノズルヘッダー２４と、ノズルヘッダー２４の側部に設けられた複数の合成ガス供給ノズル２６とからなる。【００１９】
外部から合成ガス供給管２２を通じて供給された合成ガスは、ノズルヘッダー２４の内部を通過し、合成ガス供給ノズル２６の下部（反応器本体１０の底部側）に設けられた合成ガス供給口（図示せず）から、反応器本体１０内部のスラリー１２中に、例えば下方（図の細矢印で示した方向）に向かって噴射される。このようにしてディストリビュータ２０からスラリー１２中に吹き込まれた合成ガスは、気泡２８となってスラリー１２中を反応器本体１０の高さ方向（鉛直方向）に下方から上方へ向かって流れる。その過程で、合成ガスは液体炭化水素１２２中に溶解し、触媒粒子１２４と接触することにより、液体炭化水素の合成反応（ＦＴ合成反応）が行われる。なお、本実施形態では合成ガスが下方に向けて噴射されるが、合成ガスが反応器本体１０の上方に向けて噴射されてもよい。【００２０】
また、合成ガスが反応器本体１０内部の下位に配設されたディストリビュータ２０からスラリー１２中に吹き込まれ、吹き込まれた合成ガスが気泡２８となって反応器本体１０内を上昇することにより、反応器本体１０の内部においては、反応器本体１０内部の中央およびその付近（反応器本体１０の中心軸付近）にスラリー１２の上昇流（エアリフト）が生じ、反応器本体１０の内壁付近（円周部付近）にはスラリー１２の下降流が生じる。これにより、図１に太矢印で示したように、反応器本体１０内部に、スラリー１２の循環流が生じる。
なお、スラリー１２に合成ガスを安定して供給している状態（運転状態）におけるスラリー１２の液面は、スラリー１２に合成ガスを供給していない状態（停止状態）におけるスラリー１２の液面よりも高くなる。【００２１】
冷却管４０は、反応器本体１０の内部に、反応器本体１０の高さ方向に沿って設けられ、ＦＴ合成反応により発生する熱によって温度が上昇したスラリー１２を冷却する。この冷却管４０は、例えば、図１に示すように、１本の管を屈曲し、鉛直方向に沿って上下に複数回往復（例えば、図１では２往復）するように形成されていてもよい。ただし、冷却管の形状および本数は上記形状および本数に限られるわけではなく、反応器本体１０内部に均等に配置されて、スラリー１２を均等に冷却することに寄与できるものであればよい。例えば、バイヨネット型と呼ばれる二重管構造の冷却管を反応器本体１０の内部に複数配置してもよい。
【００２２】
この冷却管４０内には、冷却管入口４２から導入された冷却水（例えば、反応器本体１０内の温度との差が−５０〜０℃程度の水）が流通している。この冷却水が、冷却管４０内を流通する過程で、スラリー１２と冷却管４０の管壁を介して熱交換することにより、反応器本体１０内部のスラリー１２が冷却される。冷却水の一部は、水蒸気となって冷却管出口４４から排出される。なお、スラリー１２を冷却するための媒体としては、上記のような冷却水に限られず、例えば、Ｃ４〜Ｃ１０の直鎖、分岐鎖状のパラフィン、ナフテン、オレフィン、低分子量シラン、シリルエーテル、シリコンオイルなどを使用することができる。【００２３】
また、反応器３は、図２に示すように、反応器本体１０の内壁に設けられた複数の圧力センサ５１〜５５及び温度センサ６１〜６５と、これら圧力センサ５１〜５５や温度センサ６１〜６５において測定された圧力Ｐ１〜Ｐ５や温度Ｔ１〜Ｔ５の測定結果に基づいてスラリー１２の液面位置を検知するための演算を実施する演算装置（液面検知手段）７１とを備えている。
複数（図示例では５つ）の圧力センサ５１〜５５は、反応器本体１０の軸方向（高さ方向）に間隔をあけて配されている。そして、合成反応システム１が運転状態となっているときに、第１圧力センサ（一の圧力センサ）５１はスラリー１２の液面１２ａよりも上方に配されて液面１２ａ上における合成ガスの圧力Ｐ１を測定し、また、第２〜第５圧力センサ（他の圧力センサ）５２〜５５はスラリー１２の液面１２ａよりも下方に配されてスラリー１２の圧力Ｐ２〜Ｐ５を測定する。なお、図示例においては、反応器本体１０の最も下方側に配される第５圧力センサ５５がディストリビュータ２０よりも上方に配されているが、例えばディストリビュータ２０と同じ高さ位置、あるいは、ディストリビュータ２０よりも下方に配されていても良い。【００２４】
複数（図示例では４つ）の温度センサ６１〜６５も、圧力センサ５１〜５５と同様に、反応器本体１０の軸方向に間隔をあけて配されている。そして、合成反応システム１が運転状態となっているときに、第１温度センサ（一の温度センサ）６１はスラリー１２の液面１２ａよりも上方に配されて液面１２ａ上における合成ガスの温度Ｔ１を測定し、また、第２〜第５温度センサ（他の温度センサ）６２〜６５はスラリー１２の液面１２ａよりも下方に配されてスラリー１２の温度Ｔ２〜Ｔ５を測定する。
ここで、第３〜第５温度センサ６３〜６５は、それぞれ相互に隣り合う第２〜第５圧力センサ５２〜５５によって挟まれる反応器本体１０の軸方向の各区間（軸方向距離）Ｌ２，Ｌ３，Ｌ４内に１つずつ配されている。すなわち、例えば第３温度センサ６３では、それぞれ第２圧力センサ５２と第３圧力センサ５３によって挟まれる区間Ｌ２におけるスラリー１２の温度Ｔ２を測定することができる。なお、第３〜第５温度センサ６３〜６５は、それぞれ各区間Ｌ２，Ｌ３，Ｌ４の中間位置に配されていることがより好ましい。【００２５】
また、第２温度センサ６２は、第１圧力センサ５１と第２圧力センサ５２とによって挟まれる反応器本体１０の軸方向の各区間Ｌ１のうち、液面１２ａより下方のスラリー１２の温度Ｔ２を測定する位置に配されている。すなわち、第２温度センサ６２は、第２圧力センサ５２と液面１２ａとによって挟まれる反応器本体１０の軸方向の区間内に配されている。
図１に示すように、分離器５は、反応器本体１０からスラリー流出口１４を介して流出したスラリー１２の液体炭化水素１２２と触媒粒子１２４とを分離処理する。そして、触媒粒子１２４を多く含むスラリー１２が、この分離器５からスラリー流入口１６を介して反応器本体１０に流入する。なお、この実施形態において、スラリー１２を反応器本体１０から分離器５に流出させる流れ、及び分離器５から反応器本体１０に戻すスラリー１２の流れは、この反応器本体１０内部に生じるスラリー１２の循環流によって誘起される。なお、図示例では、スラリー１２の液体炭化水素１２２と触媒粒子１２４とを分離処理する設備が反応器本体１０の外側に設置されているが、例えば反応器本体１０の内部に設置されても良い。【００２６】
次に、以上のように構成された合成反応システム１の動作について説明する。
合成反応システム１が運転している状態においては、収容されたスラリー１２中に合成ガスが供給されて、反応器本体１０内部にスラリー１２の循環流が生じている。また、この状態においては、合成ガスと触媒粒子１２４との化学反応によって液体炭化水素１２２が合成されている。さらに、この化学反応に伴って発生する熱を冷却管４０により冷却している。
また、この運転状態においては、スラリー１２の液面１２ａがスラリー流出口１４よりも高くに位置しており、反応器本体１０内におけるスラリー１２の循環流によってその一部がスラリー流出口１４から分離器５を介してスラリー流入口１６まで循環している。【００２７】
次に、合成反応システム１が運転している状態におけるスラリー１２の液面位置を検知する方法について説明する。
この実施形態に係るスラリー１２の液面検知方法においては、予め、運転状態における区間Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３，Ｌ４毎に、反応器本体１０から抜き出したスラリー１２の組成を分析して各区間Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３，Ｌ４におけるスラリー１２の密度ρＳＬ１，ρＳＬ２，ρＳＬ３，ρＳＬ４を求めておく。また、第２〜第５温度センサ６２〜６５により運転状態におけるスラリー１２中の各区間Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３，Ｌ４におけるスラリー１２の温度Ｔ２，Ｔ３，Ｔ４，Ｔ５を測定しておく。これら各区間Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３，Ｌ４におけるスラリー１２の密度ρＳＬ１，ρＳＬ２，ρＳＬ３，ρＳＬ４及び温度Ｔ２，Ｔ３，Ｔ４，Ｔ５は演算装置７１に入力される。
そして、演算装置７１は、入力された各区間Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３，Ｌ４におけるスラリー１２の密度ρＳＬ１，ρＳＬ２，ρＳＬ３，ρＳＬ４をこれに対応する区間Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３，Ｌ４のスラリー１２の温度Ｔ２，Ｔ３，Ｔ４，Ｔ５（各温度センサの測定結果）に基づいて個別に補正する。【００２８】
このスラリー１２の密度ρＳＬ１，ρＳＬ２，ρＳＬ３，ρＳＬ４の補正が終了した後には、第１〜第５圧力センサ５１〜５５により合成ガスの圧力Ｐ１及びスラリー１２の圧力Ｐ２〜Ｐ５を連続的に測定すると共に、第１〜第５圧力センサ５１〜５５の測定結果及びスラリー１２の密度ρＳＬ１，ρＳＬ２，ρＳＬ３，ρＳＬ４に基づいて演算装置７１においてスラリー１２の液面位置を連続的に検知する。
この検知に際しては、はじめに、第１〜第５圧力センサ５１〜５５により、スラリー１２の液面１２ａ上における未反応の合成ガスの圧力Ｐ１、及び液面１２ａから相互に異なる複数の位置におけるスラリー１２の各圧力Ｐ２〜Ｐ５を測定し、これら第１〜第５圧力センサ５１〜５５の測定結果を演算装置７１に入力する。【００２９】
そして、演算装置７１は、合成ガスの圧力Ｐ１とスラリー１２の各圧力Ｐ２〜Ｐ５との差圧ΔＰｎ（ｎ＝１，２，３，４）をそれぞれ測定する。
ここでは、合成ガスの圧力Ｐ１と液面１２ａから最も近い測定位置（第１測定位置）において第２圧力センサ５２により測定されるスラリー１２の圧力Ｐ２との差圧をΔＰ１とし、ｎが大きくなるほど液面１２ａからの深さが大きくなるものとする。すなわち、この実施形態における各差圧ΔＰ１〜ΔＰ４は、以下の式（１）で表される。
ΔＰｎ＝Ｐｎ＋１−Ｐ１  （ｎ＝１，２，３，４）      ・・・（１）【００３０】
次いで、演算装置７１は、差圧ΔＰ１〜ΔＰ４、スラリー１２の圧力Ｐ２〜Ｐ５の各測定位置間の軸方向距離Ｌ２，Ｌ３，Ｌ４、及び区間Ｌ２，Ｌ３，Ｌ４におけるスラリー１２の密度ρＳＬ２，ρＳＬ３，ρＳＬ４に基づいて以下の式（２）〜（４）、
ΔＰ２―ΔＰ１＝ρＳＬ２×Ｌ２×（１−ε２）      ・・・（２）、
ΔＰ３―ΔＰ２＝ρＳＬ３×Ｌ３×（１−ε３）      ・・・（３）、
ΔＰ４―ΔＰ３＝ρＳＬ４×Ｌ４×（１−ε４）      ・・・（４）、
により、各区間Ｌ２，Ｌ３，Ｌ４において気泡２８として存在する合成ガスの体積分率ε２，ε３，ε４をそれぞれ求める。【００３１】
その後、演算装置７１は、第１測定位置と液面１２ａとの間において気泡２８として存在する合成ガスの体積分率ε１を、上述の式（２）〜（４）で求められた各体積分率ε２，ε３，ε４の平均値や最小二乗法等により求める。
最後に、演算装置７１が、体積分率ε１、差圧ΔＰ１、及び第１測定位置と液面１２ａとの間におけるスラリーの密度ρＳＬ１に基づいて、以下の式（５）、
ΔＰ１＝ρＳＬ１×ｈ×（１−ε１）      ・・・（５）、
により、第１測定位置から液面１２ａまでの距離ｈを求めることで、スラリー１２の液面検知が終了する。すなわち、この実施形態においては、第２圧力センサ５２の位置を基準としたとしたスラリー１２の液面位置が検知されることになる。【００３２】
以上説明したように、本実施形態に係る反応器３及びスラリー１２の液面検知方法によれば、気泡２８としてスラリー１２中に存在する合成ガスからなる気体、液体および固体の三相を含むスラリーの液面位置を容易に検知することができる。
また、合成ガスの体積分率ε１〜ε４を考慮すると共に複数の差圧ΔＰ１〜ΔＰ４を利用してスラリー１２の液面位置を検知することで、スラリー１２の液面位置を高精度に検知することができる。さらに、各区間Ｌ１〜Ｌ４におけるスラリーの密度ρＳＬ１〜ρＳＬ４を、各区間Ｌ１〜Ｌ４におけるスラリー１２の温度Ｔ２〜Ｔ５によりそれぞれ個別に補正することで、反応器本体１０から抜き出したスラリー１２の組成に基づいてスラリー１２の密度ρＳＬ１〜ρＳＬ４を求める際のスラリー１２の温度が反応器本体１０内におけるスラリー１２の温度Ｔ２〜Ｔ５と異なっていても、スラリー１２の液面位置を高い精度で検知することが可能となる。【００３３】
なお、この実施形態においては、各区間Ｌ１〜Ｌ４のスラリー１２の密度ρＳＬ１〜ρＳＬ４をこれに対応する区間のスラリー１２の温度Ｔ２〜Ｔ５によりそれぞれ個別に補正するとしたが、例えばスラリー１２中における温度分布の偏りが微小である場合、すなわち、スラリー１２中の温度差が微小（例えば２〜３℃）である場合には、各区間のスラリー１２の密度ρＳＬ１〜ρＳＬ４を反応器本体１０内の任意位置におけるスラリー１２の測定温度により補正しても良い。この場合、反応器３にはスラリー１２の温度を測定する温度センサを１つだけ設ければよい。
また、スラリー１２中における密度分布の偏りが微小である場合は、反応器本体１０内の任意位置からスラリー１２を抜き出してスラリー１２の密度ρＳＬを１つだけ求めても良い。この場合、上記実施形態の式（１）〜式（４）における密度ρＳＬ１〜ρＳＬ４を上述の密度ρＳＬに置き換えればよい。ただし、各区間Ｌ１〜Ｌ４における個別の密度ρＳＬ１〜ρＳＬ４を使用した方が距離ｈをより高精度に求めることが可能である。【００３４】
なお、この実施形態に係るスラリー１２の液面検知方法において、第２圧力センサ５２の位置から液面１２ａまでの距離ｈは、５つの圧力センサ５１〜５５を用いて求められるとしたが、少なくとも第１圧力センサ５１及びスラリー１２の液面１２ａよりも下方に配されてスラリー１２の圧力を測定する３つ以上の圧力センサを用いれば、上記実施形態と同様に、第１測定位置から液面１２ａまでの距離ｈを求めることができる。
すなわち、複数の差圧ΔＰｎ、相互に隣り合うスラリー１２の圧力測定位置間の軸方向距離Ｌｎ、及び各区間Ｌｎにおけるスラリー１２の密度ρＳＬｎに基づいて以下の式（６）、
ΔＰｎ―ΔＰｎ−１＝ρＳＬｎ×Ｌｎ×（１−εｎ）      ・・・（６）
（ただし、ｎ＝２，３，・・・，ｍ−１，ｍ、ｍ≧３）
により各区間Ｌｎにおける合成ガスの体積分率εｎをそれぞれ求める。次いで、上記実施形態と同様に、第１測定位置と液面１２ａとの間における合成ガスの体積分率ε１を、上述の式で求められた各体積分率εｎの平均値や最小二乗法等により求める。そして、この体積分率ε１、差圧ΔＰ１、及び第１測定位置と液面１２ａとの間におけるスラリー１２の密度ρＳＬ１に基づいて、上記実施形態の式（５）により、第１測定位置から液面１２ａまでの距離ｈを求めることができる。【００３５】
また、この実施形態においては、スラリー密度・スラリー容量・スラリー床中の触媒濃度（重量濃度及び体積濃度）を測定・推算することが可能である。
そして、スラリー１２中における密度分布の偏りが微小である場合は、反応器３に投入された触媒重量Ｗ、触媒の真密度ρＳ、液体炭化水素１２２の密度ρＬ、及び反応器３内のスラリー容量ＶＳＬに基づいて以下の式（７）によりスラリー１２の密度ρＳＬを算出することが可能である。
ρＳＬ=（（ＶＳＬ−Ｗ／ρＳ）×ρＬ＋Ｗ）／ＶＳＬ      ・・・（７）
なお、式（７）におけるスラリー容量ＶＳＬは、各区間Ｌｎに対応する反応器内容積Ｖｎ及び合成ガスの体積分率εｎに基づいて以下の式（８）、
ＶＳＬｎ＝（１−εｎ）×Ｖｎ      ・・・（８）、
（ただし、ｎ＝２，３，・・・，ｍ−１，ｍ、ｍ≧３）
により各区間Ｌｎにおけるスラリー容量ＶＳＬｎを求め、これを以下の式（９）に当てはめることにより求めることができる。
ＶＳＬ＝（１−ε１）×ｈ×Ａ１＋Σ（１−εｎ）×Ｖｎ      ・・・（９）
（ただし、ｎ＝２，３，・・・，ｍ−１，ｍ、ｍ≧３）
なお、式（９）中のＡ１は、区間Ｌ１に対応する反応器断面積を示している。
一方、スラリー床中の触媒濃度ＣＳについては、触媒重量Ｗと、式（７）〜（９）によって求められたスラリー容量ＶＳＬ、及びスラリー１２の密度ρＳＬとに基づいて以下の式（１０）により求めることができる。
ＣＳ＝Ｗ／（ＶＳＬ×ρＳＬ）×１００      ・・・（１０）
そして、スラリー床内の触媒の体積分率εＳ、及び液体炭化水素の体積分率εＬは、触媒重量Ｗ及び触媒の真密度ρＳと、式（９）によって求められたスラリー容量ＶＳＬとに基づいて、以下の式（１１）、（１２）によりそれぞれ求められる。
εＳ＝（Ｗ／ρＳ）／ＶＳＬ      ・・・（１１）
εＬ＝（ＶＳＬ−Ｗ／ρＳ）／ＶＳＬ      ・・・（１２）【００３６】
次に、本発明の第２実施形態に係る液面検知方法について主に図３を参照して説明する。なお、この第２実施形態に係る液面検知方法においては、第１実施形態と同様の反応器３を用いてスラリー１２の液面位置を検知することが可能である。
この実施形態に係るスラリー１２の液面検知方法では、第１〜第５圧力センサ５１〜５５により合成ガスの圧力Ｐ１及びスラリー１２の圧力Ｐ２〜Ｐ５を連続的に測定すると共に、第１〜第５圧力センサ５１〜５５の測定結果のみに基づいて演算装置７１においてスラリー１２の液面位置を連続的に検知する。【００３７】
この検知に際しては、第１〜第５圧力センサ５１〜５５により測定した合成ガスの圧力Ｐ１及びスラリー１２の圧力Ｐ２〜Ｐ５を演算装置７１に入力し、演算装置７１は、合成ガスの圧力Ｐ１とスラリー１２の各圧力Ｐ２〜Ｐ５との差圧ΔＰｎ（ｎ＝１，２，３，４）をそれぞれ測定する。なお、この実施形態における各差圧ΔＰ１〜ΔＰ４は、第１実施形態において示した式（１）によって表される。
そして、演算装置７１は、例えば図３に示すように、測定した差圧ΔＰ１〜ΔＰ４及びスラリー１２の圧力Ｐ２〜Ｐ５の測定位置に基づいて、差圧ΔＰと圧力Ｐ１〜Ｐ５の測定位置（軸方向位置）との関係を最小二乗法により直線近似し、求められた直線近似式（Ｌ＝ａ×ΔＰ＋ｈ０）において差圧ΔＰが０となる位置（Ｌ＝ｈ０）をスラリー１２の液面位置として特定する。なお、図示例のグラフにおいては、スラリー１２の液面位置が第５圧力センサ５５の軸方向位置を基準として示されているが、これに限ることは無く、例えば第２〜第４圧力センサ５２〜５４のいずれか１つの軸方向位置を基準として示しても良い。【００３８】
この実施形態に係るスラリー１２の液面検知方法によれば、合成ガスの圧力Ｐ１とスラリー１２の圧力Ｐ２〜Ｐ５との差圧ΔＰ１〜ΔＰ４を測定するだけで、スラリー１２の密度や気泡２８としてスラリー１２中に存在する合成ガスの体積分率等の影響を受けることなく、合成ガスからなる気体、液体および固体の三相を示すスラリーの液面位置を容易に検知することができる。すなわち、この液面検知方法で使用する反応器３には温度センサ６１〜６５を設ける必要が無いため、第１実施形態の場合と比較して反応器３の構成の簡素化を図ることができる。
また、スラリー１２の密度ρＳＬ１〜ρＳＬ４，ρＳＬや合成ガスの体積分率ε１〜ε４等を求める必要も無いため、速やかに液面位置を検知することが可能となる。【００３９】
なお、この実施形態に係る液面検知方法により液面位置を検知する場合には、スラリー１２の圧力を測定する圧力センサの数が少なくとも３つ以上あればよく、これら複数の圧力センサが反応器本体１０の軸方向に間隔をあけて配されていれば良い。【００４０】
また、全ての実施形態においては、反応器３が合成反応システム１の運転状態における液面１２ａの近傍に反応器本体１０内の温度を測定する補助温度センサを複数備え、これら複数の補助温度センサが反応器本体１０の軸方向に並べて配置されていても良い。そして、演算装置７１は、停止状態から運転状態となるまでの間において複数の補助温度センサの測定結果に基づいてスラリー１２の液面位置を検知する、としても良い。
すなわち、合成ガスがスラリー１２中に供給されていない状態（停止状態）から、合成ガスの供給を開始（運転開始）して、合成ガスがスラリー１２中に安定して供給されている状態（運転状態）となるまでの間には、スラリー１２の液面位置が大きく変化する。また、運転状態におけるスラリー１２の温度と液面１２ａ上における合成ガスの温度との差は、スラリー１２中における温度差と比較して大きい。【００４１】
そこで、前述したように、運転開始時に複数の補助温度センサを使用して反応器本体１０内の温度を測定することにより、補助温度センサの配置によって温度変化が大きい液面１２ａの位置変化を捉えることができ、運転状態にあるか否かを判断することが可能となる。そして、運転状態にあると判断された場合に、前述した液面検知を開始することが可能となる。すなわち、この構成の場合には、スラリー１２の液面検知を開始するタイミングを容易に図ることができる。【００４２】
以上、本発明の好ましい実施形態を説明したが、本発明は上記の実施形態に限定されることはない。本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、構成の付加、省略、置換、およびその他の変更が可能である。本発明は前述した説明によって限定されることはなく、添付のクレームの範囲によってのみ限定される。
【産業上の利用可能性】
【００４３】
本発明は、水素及び一酸化炭素を主成分とする合成ガスと、液体中に固体の触媒粒子を懸濁させてなるスラリーとの化学反応によって炭化水素化合物を合成する気泡塔型炭化水素反応器であって、前記スラリーを収容する反応器本体と、前記合成ガスを前記スラリーに供給する合成ガス供給部と、前記スラリーの液面よりも上方に配されて前記液面上における前記合成ガスの圧力を測定する一の圧力センサと、前記スラリーの液面よりも下方に配されて前記スラリーの圧力を測定する他の圧力センサと、前記圧力センサの測定結果に基づいて前記スラリーの液面位置を検知する液面検知手段と、を備え、前記他の圧力センサが、前記反応器本体の軸方向に間隔をあけて複数設けられている気泡塔型炭化水素反応器に関する。
本発明の気泡塔型炭化水素反応器によれば、気体、液体および固体の三相を含んで複雑な分散系をなすスラリーの液面位置を容易に検知することができる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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