(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１つの液体反応体と少なくとも１つの気体反応体との間、または一つ以上の液体生成物を生成するために反応する複数の気体反応体の間であって、反応体の一つはＨ2を含む前記反応体の間の化学反応を少なくとも１つの触媒を含むプロセスマイクロチャネルの中で行うためのプロセスであって、前記触媒は、固体粒子の形状の固相触媒を含み、前記プロセスマイクロチャネルは、１つ以上の内部障害物を含むプロセス処理区域と、前記触媒を含む反応区域とを含み、
前記少なくとも１つの液体反応体と前記少なくとも１つの気体反応体とを含むまたは前記複数の気体反応体を含む反応体混合物を形成させる工程、
前記反応体混合物を前記プロセス処理区域の中に流して前記１つ以上の内部障害物と接触させ、前記反応体混合物の局所速度を増加させる工程、
前記反応体混合物を、前記反応区域の中に流し、前記触媒と接触させる工程、および
前記反応体を反応させて、少なくとも１つの生成物であって、１つ以上の炭化水素を含む生成物を生成させる工程、
を含むプロセス。
【請求項２】
前記１つ以上の内部障害物は、前記プロセスマイクロチャネルの１つ以上の内壁の中に形成されるおよび／または前記プロセスマイクロチャネルの１つ以上の内壁から突き出ている１つ以上の表面構成要素を含む請求項１に記載のプロセス。
【請求項３】
前記反応区域の中の前記反応体混合物の前記空塔速度は、少なくとも０．０１ｍ／ｓである、請求項１か２のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項４】
前記プロセス処理区域と前記反応区域との間に１つ以上の分流区域が配置され、各分流区域は、前記反応体混合物の流れを２つ以上のより小さい流れに分流する、請求項１から３のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項５】
前記触媒の上に液膜層があり、前記液膜層は、１０ｎｍから１００ミクロンの範囲の厚さを有する、請求項１から４のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項６】
前記少なくとも１つの液体反応体は、０．０１から１０００センチポイズの範囲の粘度を有し、前記少なくとも１つの気体反応体は、０．００１から０．１センチポイズの範囲の粘度を有し、または前記少なくとも１つの生成物は、０．０１から１０００センチポイズの範囲の粘度を有する、請求項１から５のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項７】
前記プロセスマイクロチャネルは、１５ｃｍから１５ｍの範囲の長さを有する、請求項１から６のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項８】
前記プロセスマイクロチャネルと発熱源および／または吸熱源との間で熱が交換され、前記発熱源および／または吸熱源は、少なくとも１つの熱交換チャネルを含み、前記熱交換チャネルは、マイクロチャネルを含む、請求項１から７のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項９】
前記少なくとも１つの液体反応体と前記少なくとも１つの気体反応体とは、前記プロセスマイクロチャネルの上流および／または前記プロセスマイクロチャネルの中で混合される、請求項１から８のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１０】
前記プロセスマイクロチャネルはマイクロチャネル反応器の中にあり、前記マイクロチャネル反応器は原料流ヘッダを含み、前記少なくとも１つの液体反応体と前記少なくとも１つの気体反応体とは前記原料流ヘッダの中で混合される、請求項１から９のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１１】
前記プロセスマイクロチャネルは、少なくとも１つの側壁と、前記側壁の中にある少なくとも１つの開口区間とを有し、前記少なくとも１つの気体反応体は、前記開口区間を通って前記プロセスマイクロチャネルに流入する、請求項１から１０のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１２】
前記熱交換チャネルの中に熱交換流体があり、前記熱交換流体は、前記熱交換チャネルの中で相変化する、請求項８に記載のプロセス。
【請求項１３】
前記熱交換チャネルの中で吸熱プロセスが実行される、または前記熱交換チャネルの中で発熱プロセスが実行される、請求項８に記載のプロセス。
【請求項１４】
前記発熱源および／または吸熱源と前記プロセスマイクロチャネルとの間の熱流束は、前記プロセスマイクロチャネルの表面積の平方センチメートルあたり０．０１から５００ワットの範囲にある、請求項８に記載のプロセス。
【請求項１５】
前記化学反応は、フィッシャー−トロプシュ合成反応、水素化分解反応、水素化反応、水素化処理反応、またはそれらの２つ以上の組み合わせである、請求項１から１４のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項１６】
少なくとも１つの第１の反応体と少なくとも１つの第２の反応体との間の化学反応を少なくとも１つの触媒を含むプロセスマイクロチャネルの中で実行するためのプロセスであって、前記触媒は、固体粒子の形状の固体触媒を含み、前記触媒は、前記プロセスマイクロチャネルの中の反応区域の中に配置され、前記プロセスマイクロチャネルは、前記反応区域の上流にある第１の開放断面積を有する少なくとも１つの第１のプロセス処理区域と、前記反応区域の中および／または前記反応区域と前記第１のプロセス処理区域との間にある第２の開放断面積を有する少なくとも１つの第２のプロセス処理区域とを含み、前記第２の開放断面積は前記第１の開放断面積より小さく、
前記反応体の少なくとも１つを、前記第１のプロセス処理区域を通して流した後、前記第２のプロセス処理区域を通して前記プロセスマイクロチャネルの中に流す工程であって、前記反応体は、少なくとも１つの液体と少なくとも１つの気体、または少なくとも１つの液体生成物を生成する２つ以上の気体を含み、前記少なくとも１つの反応体の局所速度は、前記少なくとも１つの反応体が前記第１のプロセス処理区域から前記第２のプロセス処理区域へ流れ、これを通って流れるとき増加する工程、
前記少なくとも１つの触媒を、前記少なくとも１つの第１の反応体および少なくとも１つの第２の反応体と接触させる工程、
前記少なくとも１つの触媒の上に液膜層を形成させる工程、
前記少なくとも１つの第１の反応体と前記少なくとも１つの第２の反応体とを反応させて少なくとも１つの生成物を生成させる工程、
を含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項１７】
前記少なくとも１つの反応体は、液体を含み、前記第１のプロセス処理区域の中の前記液体の前記局所速度は、０．０１から１００ｍ／ｓの範囲にある、または前記少なくとも１つの反応体は、気体を含み、前記第１のプロセス処理区域の中の前記気体の前記局所速度は、０．１から２５０ｍ／ｓの範囲にある、または前記少なくとも１つの反応体は、液体を含み、前記第２のプロセス処理区域の中の前記液体の前記局所速度は、０．０１から２００ｍ／ｓの範囲にある、または前記少なくとも１つの反応体は、気体を含み、前記第２のプロセス処理区域の中の前記気体の前記局所速度は、０．１から５００ｍ／ｓの範囲にある、請求項１６に記載のプロセス。
【請求項１８】
前記少なくとも１つの反応体は、液体を含み、前記第１のプロセス処理区域の中の前記液体の前記局所速度に対する前記第２のプロセス処理区域の中の前記液体の前記局所速度の比は、１．２から１００の範囲にある、または前記少なくとも１つの反応体は、気体を含み、前記第１のプロセス処理区域の中の前記気体の前記局所速度に対する前記第２のプロセス処理区域の中の前記気体の前記局所速度の比は、１．２から１００の範囲にある、請求項１６または１７に記載のプロセス。
【請求項１９】
前記第２の開放断面積に対する前記第１の開放断面積の比は、１．２から２５の範囲にある、請求項１６から１８のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項２０】
前記第２のプロセス処理区域は、前記反応区域の上流にある、または前記反応区域は、前記第２のプロセス処理区域を含む、請求項１６から１９のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項２１】
前記プロセスマイクロチャネルは、２つ以上の側壁を含み、前記２つ以上の側壁は、前記第１のプロセス処理区域から前記第２のプロセス処理区域へ向うにつれて互いに接近し、前記第１のプロセス処理区域の中の前記開放断面積より小さな前記第２のプロセス処理区域の中の開放断面積を提供する、請求項１６から２０のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項２２】
前記第２のプロセス処理区域は、前記第１のプロセス処理区域の前記開放断面積より小さな開放断面積を前記第２のプロセス処理区域に提供する１つ以上の内部障害物を含み、前記内部障害物は、球状の物体および／または表面構成要素、または前記触媒を含む、請求項１６から２１のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項２３】
前記プロセスマイクロチャネルは、前記反応区域の下流に少なくとも１つの追加の区域をさらに含み、前記少なくとも１つの追加の区域は、前記反応区域の前記断面積より大きな断面積を有する、請求項１６から２２のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項２４】
前記第２の反応体は、前記反応区域の中で前記第１の反応体と混合される、または前記プロセスマイクロチャネルの中に混合区域があり、前記混合区域は、前記反応区域の上流にあり、前記第２の反応体は、前記混合区域の中で前記第１の反応体と混合される、または前記混合区域の中で前記第２の反応体の一部が前記第１の反応体と混合され、前記反応区域の中で前記第２の反応体の一部が前記第１の反応体と接触する、請求項１６から２３のいずれか１項に記載のプロセス。
【請求項２５】
少なくとも１つのフィッシャー−トロプシュ合成触媒を含むプロセスマイクロチャネルの中でフィッシャー−トロプシュ合成反応を行うためのプロセスであって、前記触媒は、固体粒子の形状の固相触媒を含み、
Ｈ２とＣＯとを含む反応体をプロセスマイクロチャネルの中に流す工程であって、前記反応体の入り口空塔速度は、少なくとも０．１ｍ／ｓである工程、
前記フィッシャー−トロプシュ合成触媒を前記反応体と接触させる工程、および
前記反応体を前記触媒の存在下で反応させて少なくとも１つの生成物を生成させる工程、
を含む、請求項１に記載のプロセス。
【請求項２６】
プロセスマイクロチャネルの中で化学反応を行うためのプロセスであって、前記プロセスマイクロチャネルは、少なくとも１つの触媒を含み、前記触媒は、固体粒子の形状の固相触媒を含み、
反応体を前記プロセスマイクロチャネルの中に流す工程であって、前記反応体は、液体と気体、または、反応して液体生成物を生成する複数の気体反応体を含み、前記気体反応体の前記入り口空塔速度は、少なくとも０．１ｍ／ｓである工程、
前記少なくとも１つの触媒を前記反応体と接触させる工程、および
前記反応体を前記触媒の存在下で反応させて少なくとも１つの生成物を生成させる工程であって、前記生成物は、２つ以上の炭化水素の混合物を含む工程、
を含む、請求項１に記載のプロセス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本出願は、合衆国法規集３５の１１９（ｅ）節に則って、２００５年７月８日出願の米国特許仮出願第６０／６９７，７７４号および２００６年６月１６日出願の米国特許仮出願第６０／８１４，４６９号に付与される優先権を主張する。これらの先願は、参照によって本明細書に組み込まれる。
【０００２】
本開示技術は、マイクロチャネル技術を用いる触媒反応プロセスに関する。
【背景技術】
【０００３】
フィッシャー‐トロプシュ（ＦＴ）合成反応に使用される従来の管型固定床反応器（ＴＦＢＲ）は、一般に、約２ｍｍから約６ｍｍの有効直径を有する球体または円筒体に成形された比較的大きな触媒ペレットを用いる。これらの反応では、触媒内部への拡散距離が増加するとメタンへの選択率が増加する傾向がある。これは、Ｈ２とＣＯとの間の拡散係数の差異によって、触媒部位近傍または触媒部位でのＣＯに対するＨ２の比が反応体流体のバルク中より高くなるためと考えられる。フィッシャー‐トロプシュプロセス条件下で、触媒の細孔は、水系液体、有機液体、あるいは混合液体のどれであってもよい液体で満たされることがある。その上、液体生成物の膜が触媒ペレットの表面を覆うことがある。膜は、反応生成物、または反応生成物と反応器にリサイクルされた液体とであってよい。反応器に供給された液体、または反応器で形成された液体が、重力の影響下、または重力の影響下で気体原料の働きもあって、反応器の長さ方向に流れ下ることがある。
【０００４】
従来の考え方では、細孔内の物質移動に対する抵抗が支配的であり、これは、粒子の直径を小さくして触媒部位への拡散距離を短くするか、または粒子の表面に近い担体の薄い層にだけ活性金属を析出させた大型の触媒（『周縁』または『卵殻』型触媒）粒子を用いて拡散距離を小さくするか、のどちらかによって克服されるとされている。
【０００５】
大規模でも小規模でも、多くの場合、反応器流体力学の影響が表れない領域で反応器を動作させてきたので、触媒粒子の表面に形成される液膜の影響は、概して無視してきた。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本開示技術は、プロセス条件、触媒形状および／または反応器設計に関する考え方を総合し、固体触媒を使用する気‐液反応を改良するか、または固体触媒を使用し、液体生成物を生成する気体反応を改良することができる、プロセスマイクロチャネルプロセス技術を用いるプロセスに関する。これらの反応では、触媒上に液膜が形成させ、その結果、物質移動を減らすことができる。本開示技術を用いると、反応率および／または選択率によって測る反応器性能を改良することができる。
【０００７】
一実施態様では、本開示技術は、少なくとも１つの触媒を含むプロセスマイクロチャネルの中で少なくとも１つの液体反応体と少なくとも１つの気体反応体との間の化学反応を行うためのプロセスに関する。触媒は、固相触媒または固体上に固定化された均一系触媒を含む。プロセスマイクロチャネルは、１つ以上の内部障害物を含むプロセス処理区域と、触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体を含む反応区域とを含む。触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体は、触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体の中を反応体が流れることができるようにする開口部を含む。プロセスは、少なくとも１つの液体反応体と少なくとも１つの気体反応体とを含む反応体混合物を形成させる工程、反応体混合物をプロセス処理区域の中に流し、１つ以上の内部障害物と接触させて液体反応体と気体反応体との混合を促進する工程、触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体の開口部の中に反応体混合物を流して触媒と接触させる工程、および少なくとも１つの液体反応体を少なくとも１つの気体反応体と反応させて少なくとも１つの生成物を生成させる工程を含む。
【０００８】
一実施態様では、本開示技術は、少なくとも１つの触媒を含むプロセスマイクロチャネルの中で少なくとも１つの第１の反応体と少なくとも１つの第２の反応体との間の化学反応を行うためのプロセスに関する。触媒は、固相触媒または固体上に固定化された均一系触媒を含む。触媒は、プロセスマイクロチャネルの反応区域の中に配置される。プロセスマイクロチャネルは、反応区域の上流にあって第１の開口断面積を有する少なくとも１つの第１のプロセス処理区域と、反応区域の中および／または反応区域と第１のプロセス処理区域との間にあって第２の開口断面積を有する少なくとも１つの第２のプロセス処理区域とを含む。第２の開口断面積は、第１の開口断面積より小さい。プロセスは、反応体の少なくとも１つを、第１のプロセス処理区域と、次に第２のプロセス処理区域とを通してプロセスマイクロチャネルの中に流す工程であって、反応体は、少なくとも１つの液体と少なくとも１つの気体、または少なくとも１つの液体生成物を生成する複数の気体を含み、少なくとも１つの反応体の局所速度は、少なくとも１つの反応体が第１のプロセス処理区域から第２のプロセス処理区域へ流れ、これを通って流れるとき増加する工程、少なくとも１つの触媒を少なくとも１つの第１の反応体および少なくとも１つの第２の反応体と接触させる工程、少なくとも１つの触媒上に液膜層を形成させる工程、および少なくとも１つの第１の反応体を少なくとも１つの第２の反応体と反応させて少なくとも１つの生成物を生成させる工程を含む。
【０００９】
一実施態様では、本開示技術は、少なくとも１つの触媒を含むプロセスマイクロチャネルの中で化学反応を行うためのプロセスに関する。触媒は、固相触媒または固体上に固定化された均一系触媒を含む。触媒は、プロセスマイクロチャネルの反応区域の中に配置される。プロセスマイクロチャネルは、反応区域の上流にあって第１の開口断面積を有する少なくとも１つの第１のプロセス処理区域と、反応区域の中および／または反応区域と第１のプロセス処理区域との間にあって第２の開口断面積を有する少なくとも１つの第２のプロセス処理区域とを含む。第２の開口断面積は、第１の開口断面積より小さい。プロセスは、少なくとも１つの反応体組成物を、第１のプロセス処理区域と、次に第２のプロセス処理区域とを通してプロセスマイクロチャネルの中に流す工程であって、少なくとも１つの反応体組成物は、少なくとも１つの液体と少なくとも１つの気体とを含むか、または少なくとも１つの液体生成物を生成する複数の気体を含み、少なくとも１つの反応体組成物の局所速度は、少なくとも１つの反応体組成物が第１のプロセス処理区域から第２のプロセス処理区域へ流れ、これを通って流れるとき増加する工程、少なくとも１つの触媒を少なくとも１つの反応体組成物と接触させる工程、少なくとも１つの触媒上に液膜層を形成させる工程、および少なくとも１つの反応体組成物を反応させて少なくとも１つの生成物を生成させる工程を含む。
【００１０】
一実施態様では、本開示技術は、少なくとも１つのフィッシャー‐トロプシュ合成触媒を含むプロセスマイクロチャネルの中でフィッシャー‐トロプシュ合成反応を行うためのプロセスに関する。触媒は、固相触媒または固体上に固定化された均一系触媒を含む。プロセスは、Ｈ２とＣＯとを含む反応体をプロセスマイクロチャネルの中に流す工程であって、反応体の入り口空塔速度は少なくとも約０．１ｍ／ｓである工程、フィッシャー‐トロプシュ合成触媒を反応体と接触させる工程、および触媒の存在下で反応体を反応させて少なくとも１つの生成物を生成させる工程を含む。
【００１１】
一実施態様では、本開示技術は、少なくとも１つのフィッシャー‐トロプシュ合成触媒を含むプロセスマイクロチャネルの中でフィッシャー‐トロプシュ合成を行うためのプロセスに関する。触媒は、固相触媒または固体上に固定化された均一系触媒を含む。触媒は、プロセスマイクロチャネルの反応区域の中に配置される。プロセスマイクロチャネルは、反応区域の上流にあって第１の開口断面積を有する少なくとも１つの第１のプロセス処理区域と、反応区域の中および／または反応区域と第１のプロセス処理区域との間にあって第２の開口断面積を有する少なくとも１つの第２のプロセス処理区域とを含む。第２の開口断面積は、第１の開口断面積より小さい。プロセスは、Ｈ２とＣＯとを含む反応体を、第１のプロセス処理区域と、次に第２のプロセス処理区域とを通してプロセスマイクロチャネルの中に流す工程であって、反応体の局所速度は、反応体が第１のプロセス処理区域から第２のプロセス処理区域へ流れ、これを通って流れるとき増加する工程、フィッシャー‐トロプシュ合成触媒を反応体と接触させる工程、触媒上に液膜層を形成させる工程、および反応体を触媒の存在下で反応させて少なくとも１つの生成物を生成させる工程を含む。
【００１２】
添付の図面では、同様な部品および構成要素は同様な指示符号を有する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
用語「マイクロチャネル」は、高さまたは幅からなる内部寸法の少なくとも一方が、最大約１０ミリメートル（ｍｍ）、一実施態様では最大約５ｍｍ、一実施態様では最大約２ｍｍ、一実施態様では最大約１ｍｍであるチャネルを指してよい。高さまたは幅を、ギャップと呼ぶことがある。マイクロチャネルの中の流体のバルク流れは、マイクロチャネルの高さおよび幅に垂直なマイクロチャネルの長さ方向に進んでよい。マイクロチャネルの長さは、マイクロチャネルの最も短い寸法であることはない。マイクロチャネルは、少なくとも１つの入り口と少なくとも１つの出口とを含んでよく、少なくとも１つの入り口は、少なくとも１つの出口と別個である。マイクロチャネルは、単なるゼオライトまたはメソ多孔質材料の中のチャネルであることはない。マイクロチャネルは、単なるオリフィスであることはない。図１に、マイクロチャネルの例を示す。図１に例を示したマイクロチャネル１０は、高さ（ｈ）、幅（ｗ）および長さ（ｌ）を有する。マイクロチャネル１０の中を、矢印１２および１４で示した方向のマイクロチャネルの長さ方向に、流体が流れてよい。マイクロチャネルの高さ（ｈ）または幅（ｗ）は、約０．０５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１．５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約０．７５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約０．５ｍｍの範囲であってよい。高さまたは幅の寸法の他方は、任意の寸法、例えば最大約３メートル、一実施態様では約０．０１から約３メートル、一実施態様では約０．１から約３メートルであってよい。マイクロチャネルの長さ（ｌ）は、任意の寸法、例えば最大約１０メートル、一実施態様では約０．２から約１０メートル、一実施態様では約０．２から約６メートル、一実施態様では約０．２から約３メートルであってよい。図１に例を示したマイクロチャネル１０は長方形の断面を有するが、マイクロチャネルは、任意の形状、例えば正方形、円形、半円形、台形等を有する断面を有してよいと理解するべきである。マイクロチャネルの断面の形状および／またはサイズは、その長さにわたって変化してよい。例えば、マイクロチャネルの長さにわたって、比較的大きな寸法から比較的小さな寸法へ、またはその逆に、高さまたは幅にテーパをつけてよい。
【００１４】
用語「プロセスマイクロチャネル」は、反応プロセスが起こるマイクロチャネルを指してよい。プロセスマイクロチャネルは、少なくとも１つの触媒を含んでよい。プロセスマイクロチャネルの中を１つ以上の反応体が流れ、反応して１つ以上の生成物を生成してよい。
【００１５】
用語「サブマイクロチャネル」は、マイクロチャネルの中に配置され、高さまたは幅からなる内部寸法の少なくとも一方が、最大約１ｍｍ、一実施態様では最大約５００ミクロン、一実施態様では最大約２００ミクロン、一実施態様では最大約１００ミクロンであるチャネルを指してよい。高さまたは幅をギャップと呼ぶことがある。サブマイクロチャネルの中の流体のバルク流れは、サブマイクロチャネルの高さおよび幅に垂直なマイクロチャネルの長さ方向に進んでよい。サブマイクロチャネルの長さは、サブマイクロチャネルの最も短い寸法であることはない。サブマイクロチャネルは、少なくとも１つの入り口と少なくとも１つの出口とを含んでよく、少なくとも１つの入り口は、少なくとも１つの出口とは別個である。サブマイクロチャネルは、単なるゼオライトまたはメソ多孔質材料の中のチャネルであることはない。サブマイクロチャネルは、単なるオリフィスであることはない。サブマイクロチャネルの高さまたは幅は、約２０ミクロンから約１ｍｍ、一実施態様では約５０ミクロンから約１ｍｍ、一実施態様では約１００ミクロンから約１ｍｍ、一実施態様では約２００ミクロンから約１ｍｍの範囲であってよい。高さまたは幅の寸法のうち他方は、任意の寸法、例えば最大約３メートル、一実施態様では約１００ミクロンから約３メートル、一実施態様では約１ｍｍから約３メートルであってよい。サブマイクロチャネルの長さは、任意の寸法、例えば、最大約１０メートル、一実施態様では約１ｃｍから約１０メートル、一実施態様では約２ｃｍから約６メートル、一実施態様では約５ｃｍから約３メートルであってよい。サブマイクロチャネルは、任意の形状、例えば、正方形、長方形、円形、半円形、台形等を有する断面を有してよい。マイクロチャネルの断面の形状および／またはサイズは、その長さにわたって変化してよい。
【００１６】
用語「マイクロチャネル反応器」は、少なくとも１つのプロセスマイクロチャネルを含む装置を指してよい。マイクロチャネル反応器は、並列動作させてよい複数のプロセスマイクロチャネル、プロセスマイクロチャネルの中に流体の流れを提供するための原料流ヘッダまたはマニホルドアセンブリ、およびプロセスマイクロチャネルから出る流体の流れを提供するための生成物フッタまたはマニホルドアセンブリを含んでよい。マイクロチャネル反応器は、さらに、少なくとも１つの発熱源および／または吸熱源を含んでよい。発熱源および／または吸熱源は、プロセスマイクロチャネルに隣接し、および／またはプロセスマイクロチャネルと熱接触し、プロセスマイクロチャネルの中の流体を冷却および／または加熱するための１つ以上の熱交換チャネル、例えば、１つ以上の熱交換マイクロチャネルを含んでよい。マイクロチャネル反応器は、段階添加反応器の形であってよく、第２の反応体流チャネルをプロセスマイクロチャネルに隣接して配置してよい。反応体の混合は、マイクロチャネル反応器の上流、ヘッダまたはマニホルドアセンブリの中、および／またはプロセスマイクロチャネルの中で起こってよい。
【００１７】
用語「隣接する」は、別のチャネルの位置に対する１つのチャネルの相対位置を指すとき、単数または複数の壁が２つのチャネルを分離するように、直接隣接することを意味してよい。一実施態様では、２つのチャネルは、共通壁を有してよい。共通壁は、厚さが変化してよい。しかし、「隣接する」チャネルは、チャネル間の熱伝達を妨げることがある仲介チャネルで隔てられることがない。１つのチャネルは、別のチャネルの寸法の一部の区間でだけ別のチャネルと隣接してよい。例えば、プロセスマイクロチャネルは、１つ以上の隣接する熱交換チャネルより長く、１つ以上の隣接する熱交換チャネルを超えて延在してよい。
【００１８】
用語「熱接触」は、互いに物理的に接触していてもまたは接触していなくてもよく、あるいは、隣接していてもよくまたは隣接していなくてもよいが、とにかく互いに熱交換する２つの実体、例えば、２つのチャネルを指してよい。別の実体と熱接触している１つの実体は、相手の実体を加熱するかまたは冷却してよい。
【００１９】
用語「流体」は、気体、液体、気体と液体との混合物、あるいは、分散固体、液滴および／または気泡を含む気体または液体を指してよい。
【００２０】
本明細書では、用語「プロセス流体」は、プロセスマイクロチャネルの中を流れてよい反応体、生成物および任意の希釈媒またはその他の流体を指すために用いてよい。
【００２１】
用語「非相溶体」は、２５℃で、別の液体に溶けないか、またはリットルあたり最大約１ミリリットル程度しか溶けない１つの液体を指してよい。
【００２２】
用語「接触時間」は、マイクロチャネル内の反応区域の体積を、温度０℃および圧力１気圧での反応体の体積基準の供給流量で除した商を指してよい。
【００２３】
用語「滞留時間」または「平均滞留時間」は、ある空間の中を流れる流体が占める空間（例えばマイクロチャネル反応器内の反応区域）の内部体積を、用いられる温度および圧力でのその空間の中を流れる流体の体積基準の平均流量で除した商を指してよい。
【００２４】
用語「反応区域」は、化学反応が起こるかまたは少なくとも１つの化学種の化学変換が起こるマイクロチャネル内の空間を指してよい。反応区域は、１つ以上の触媒を含んでよい。
【００２５】
マイクロチャネル内の体積、例えばマイクロチャネルの反応区域に関する用語「体積」は、プロセス流体が貫流するか、または側流するマイクロチャネルの中のすべての体積を含んでよい。この体積は、マイクロチャネルの中に配置され、貫流方式または側流方式の流体の流れに適合させることができる触媒担体、例えばマイクログルーブ型担体のマイクログルーブまたは多孔質担体の中の細孔内の体積を含んでよい。この体積は、マイクロチャネルの中に配置され、貫流方式または側流方式の流体の流れに適合させることができる表面構成要素内の体積を含んでよい。
【００２６】
用語「上流」および「下流」は、チャネルの中の流体流の流れの方向に対するチャネル（例えばプロセスマイクロチャネル）内の位置を指してよい。例えば、その位置に向かって流れて来る流体の一部分がまだ到着していないチャネル内の位置は、流体のその一部分の下流にある。その位置から流れ去る流体の一部分が既に通り過ぎたチャネル内の位置は、流体のその一部分の上流にある。本明細書で用いられるチャネルは、水平でも、垂直でも、傾いた角度に配向していてもよいので、用語「上流」および「下流」は、必ずしも垂直位置を指すものではない。
【００２７】
用語「シム」は、平らなシートまたはプレート、あるいは実質的に平らなシートまたはプレートを指してよい。シムの厚さは、シムの最小寸法であってよく、最大約２ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１ｍｍの範囲、一実施態様では約０．０５から約０．５ｍｍの範囲であってよい。シムは、任意の長さおよび幅を有してよい。
【００２８】
用語「表面構成要素」は、マイクロチャネル内の流れおよび／または混合を変化させる、マイクロチャネル壁の中のくぼみおよび／またはマイクロチャネル壁からの突起物を指す。表面構成要素は、円形、球形、円錐形、楕円形、正方形、長方形、傾斜長方形、格子形、Ｖ字形、羽根形、翼形、波形および類似形であってよい。表面構成要素は、副構成要素を含んでよい。この場合、表面構成要素の主壁は、さらに、ギザギザ、波、きざみ目、孔、バリ、格子、貝および類似形であってよい、もっと小さな構成要素を含む。表面構成要素は、深さ、幅を有してよく、円形でない表面構成要素の場合には、長さを有してよい。例は、図３６〜３７に例を示すものを含む。表面構成要素は、本発明に従って用いられるプロセスマイクロチャネルの内壁の１つ以上の上または中に形成してよい。表面構成要素は、本明細書で使用される熱交換チャネルの内壁の１つ以上の上または中に形成してよい。表面構成要素は、受動表面構成要素または受動混合構成要素と呼んでよい。表面構成要素は、層流の流線を撹乱し、バルク流れ方向に対して角度のある移流を作り出すために用いてよい。これによって、流体成分間または流体成分と触媒との間の接触を促進してよい。
【００２９】
用語「マイクログルーブ」は、最大約５０００ミクロン、一実施態様では約０．１から約５０００ミクロンの範囲、一実施態様では約１から約２０００ミクロンの範囲、一実施態様では約１から約１０００ミクロンの深さを有する、基板の中のグルーブ（溝）を指してよい。マイクログルーブは、マイクログルーブの長さの一部または全体にわたって、基板を貫通してよい。マイクログルーブは、部分的にしか基板の中に進入しなくてよい。マイクログルーブの深さは、基板中への進入が最も深い点で測定してよい。マイクログルーブは、最大約１０００ミクロン、一実施態様では約０．１から約１０００ミクロンの範囲、一実施態様では約１から約５００ミクロンの範囲の幅を有してよい。幅は、マイクログルーブの最も幅の広い点で測定した幅であってよい。マイクログルーブは、任意の長さ、例えば、最大約１００ｃｍ、一実施態様では約０．１から約１００ｃｍ、一実施態様では約０．１から約１０ｃｍの長さを有してよい。マイクログルーブは、任意の形の断面を有してよい。例は、正方形、長方形、Ｖ字形、半円形、ばち形、台形および類似形を含む。マイクログルーブの断面の形状および／またはサイズは、マイクログルーブの長さにわたって変化してよい。
【００３０】
用語「発熱源」は、熱を発生し、別の物体またはデバイスを加熱するために用いてよい物体またはデバイスを指してよい。発熱源は、熱交換流体を内部に有し、別の物質またはデバイスへ熱伝達する熱交換チャネルの形であってよい。別の物質またはデバイスは、例えば、熱交換チャネルに隣接し、および／または熱交換チャネルと熱接触するチャネルである。熱交換流体は、熱交換チャネルの中にあってよく、および／または、熱交換チャネルの中を流れてよい。発熱源は、非流体加熱素子、例えば電熱素子または抵抗加熱器の形であってよい。
【００３１】
用語「吸熱源」は、熱を吸収し、別の物質またはデバイスを冷却するために用いてよい物質またはデバイスを指す。吸熱源は、別の物質またはデバイスから伝達される熱を受け取る熱交換流体を内部に有する熱交換チャネルの形であってよい。別の物質またはデバイスは、例えば、熱交換チャネルに隣接し、および／または熱交換チャネルと熱接触するチャネルである。熱交換流体は、熱交換チャネルの中にあってよく、および／または、熱交換チャネルの中を流れてよい。吸熱源は、冷却素子、例えば非流体冷却素子の形であってよい。吸熱源は、ペルティエ電子素子の形であってよい。
【００３２】
用語「発熱源および／または吸熱源」は、熱を放出するか、または熱を吸収することができる物質またはデバイスを指す。発熱源および／または吸熱源は、熱交換流体を内部に有する熱交換チャネルの形であってよい。熱交換チャネルは、熱交換チャネルに隣接する、および／または熱交換チャネルと熱接触する別の物質またはデバイスが加熱されるとき、別の物質またはデバイスへ熱を伝達し、あるいは、熱交換チャネルに隣接する、または熱交換チャネルと熱接触する別の物質またはデバイスが冷却されるとき、別の物質またはデバイスから伝達される熱を受け取る。発熱源および／または吸熱源として機能する熱交換チャネルは、あるときは加熱チャネル、他のときは冷却チャネルとして機能してよい。熱交換チャネルの一部が加熱チャネルとして機能し、一方、熱交換チャネルの別の一部が冷却チャネルとして機能してよい。
【００３３】
用語「熱交換チャネル」は、熱交換流体を内部に有し、熱を発生し、および／または熱を吸収することができるチャネルを指す。
【００３４】
用語「熱伝達壁」は、プロセスマイクロチャネルと、隣接する熱交換チャネルとの間の共通壁を指してよく、一方のチャネルから他方のチャネルへ共通壁を通って熱が伝えられる。熱伝達壁は、熱伝達壁と熱接触し、担体に担持される触媒と熱交換チャネルとの間の熱伝達を促進する１つ以上の熱伝導性触媒担体（例えば１つ以上のマイクログルーブ型担体ストリップ）を有してよい。
【００３５】
用語「熱交換流体」は、熱を放出し、および／または熱を吸収することができる流体を指してよい。
【００３６】
用語「液膜」は、固相の上にある液相を指してよい。液膜の上に気相があってよい。用語「液膜厚」は、固相‐液膜界面から液膜‐気相界面までの距離を指してよい。
【００３７】
用語「反応体の反応率」は、マイクロチャネル反応器に入る流体とマイクロチャネル反応器から出る流体との間の反応体モル数の変化を、マイクロチャネルに入る流体の中の反応体のモル数で除した商を指してよい。
【００３８】
用語「収率」は、マイクロチャネル反応器から出る生成物のモル数をマイクロチャネル反応器に入る反応体のモル数で除した商を指す。
【００３９】
用語「サイクル」は、マイクロチャネル反応器を通る反応体の一回の通過を指してよい。
【００４０】
用語「炭化水素」は、純炭化水素化合物、すなわち脂肪族化合物（例えばアルカン、アルケンまたはアルキン）、脂環式化合物（例えばシクロアルカン、シクロアルキレン）、芳香族化合物、脂肪族置換および脂環式置換芳香族化合物、芳香族置換脂肪族化合物、芳香族置換脂環式化合物および類似物を指す。例は、メタン、エタン、エチレン、プロパン、プロピレン、シクロヘキサン、エチルシクロヘキサン、トルエン、キシレン類、エチルベンゼン、スチレン等を含んでよい。用語「炭化水素」は、置換炭化水素化合物、すなわち、非炭化水素置換基を含む炭化水素化合物を指してよい。非炭化水素置換基の例は、ヒドロキシル、アシル、ニトロ等を含んでよい。用語「炭化水素」は、ヘテロ置換炭化水素化合物、すなわち、他の場合には炭素原子を含む分子鎖または環に、炭素以外の原子を含む炭化水素化合物を指す。適当なヘテロ原子は、例えば、窒素、酸素および硫黄を含んでよい。
【００４１】
用語「ＣＯの反応率」は、反応体組成物と生成物との間のＣＯモル数の変化を、反応体組成物中のＣＯのモル数で除した商を指してよい。
【００４２】
用語「メタンへの選択率」は、生成物中のメタンのモル数を、メタンのモル数プラス生成物中のＣ２炭化水素のモル数の２倍、プラス生成物中のＣ３炭化水素のモル数の３倍、プラス生成物中のＣ４炭化水素のモル数の４倍等、生成物中の炭化水素のすべてのモルを含むまで加えた数で除した商を指してよい。
【００４３】
用語「ＣＯの単流反応率」は、マイクロチャネル反応器を通る１回の通過の後のＣＯの反応率を指してよい。
【００４４】
用語「金属分散度」は、水素の化学吸着によって測定される、触媒中の金属原子の全数に対する触媒の表面上の触媒活性金属原子と促進剤原子とのパーセントを指してよく、参照によって本明細書に組み込まれる、チャールズ・エヌ・サタフィールド（Charles N.  Satterfield）著「工業的実践における不均一系触媒反応（Heterogeneous  Catalysis  in  Industrial  Practice）」第２の版、マグローヒル（McGraw Hill）（１９９６年）の１３９頁に記載されている。
【００４５】
用語「Ｃｏ担持率」は、触媒中のＣｏの重量を、触媒の全重量、すなわち、Ｃｏプラスすべての助触媒または促進剤ならびに担体の全重量、で除した商を指す。触媒が、発泡体、フェルト、詰め物、フィンまたはマイクログルーブ型担体などの加工担持構造体上に担持されていても、加工担持構造体の重量は計算に含めない。同様に、触媒がマイクロチャネル壁に接着されていても、マイクロチャネル壁の重量は計算に含めない。
【００４６】
用語「バルク流れ方向」は、流体がチャネル中の開放通路の中を移動するベクトルを指してよい。
【００４７】
用語「バルク流れ領域」は、マイクロチャネル内の開放区域を指してよい。連続バルク流れ領域によって、マイクロチャネルを通る迅速な流体の流れがほとんど圧力降下なしで可能になってよい。一実施態様では、バルク流れ領域の中に層流があってよい。バルク流れ領域は、マイクロチャネルの内部体積および／または断面積の少なくとも約５％、一実施態様では約５％から約１００％、一実施態様では約５％から約９９％、一実施態様では約５％から約９５％、一実施態様では約５％から約９０％、一実施態様ではマイクロチャネルの内部体積および／または断面積の約３０％から約８０％を含んでよい。
【００４８】
用語「開放チャネル」または「側流チャネル」または「開放通路」は、流体が流れに対する障壁に遭遇することなくチャネルを通って流れることができるように、チャネルの中全体に延在する少なくとも約０．０１ｍｍのギャップを有するチャネル（例えばマイクロチャネル）を指してよい。ギャップは、最大約１０ｍｍの広さがあってよい。
【００４９】
チャネル（例えばプロセスマイクロチャネル）の「断面積」という用語は、チャネルの中の流体のバルク流れの方向に対して垂直に計った面積を指し、存在する任意の触媒（例えば触媒粒子、触媒モノリスおよび／または触媒壁被膜）を含むチャネル内のすべての面積を含んでよいが、チャネル壁は含まない。長さ方向に沿って湾曲するチャネルの場合、断面積は、長さに平行でチャネルの中心（面積によって）にある直線上で選んだ点におけるバルク流れの方向に垂直に計ってよい。高さおよび幅の寸法は、１つのチャネル壁から反対側のチャネル壁へ計ってよい。これらの寸法は、壁の表面への被膜の塗布によって変化しないことがある。これらの寸法は、表面粗さ、ひだおよび類似物が生み出す変動を考慮した平均値であってよい。
【００５０】
チャネル（例えばプロセスマイクロチャネル）の「開放断面積」という用語は、チャネル中の流体の流れのバルク流れの方向に対して垂直に測定した、チャネルの中のバルク流体の流れに開放された面積を指してよい。開放断面積は、触媒、または球体などの内部障害物、表面構成要素および類似物を含まないことがあり、これらは存在してもよい。
【００５１】
チャネルの中を流れる流体の速度に関する「空塔速度」という用語は、チャネルの入り口温度および圧力での流体の体積流量を、チャネルの断面積で除した結果の速度を指してよい。
【００５２】
用語「自由流速度」は、チャネルの側壁から十分離れてチャネルの中を流れ、これによって、速度が最大値となる流れの速度を指してよい。チャネルの中を流れる流れの速度は側壁では０であるが、側壁からの距離が増加するにつれて増加し、一定の値に到達する。この一定の値が「自由流速度」である。
【００５３】
チャネルの中を流れる流体の速度に関する用語「局所速度」は、入り口温度および圧力での流体の体積流量を、チャネルの長さ方向の特定の位置におけるチャネルの開放断面積で除した商を指してよい。
【００５４】
用語「動的圧力」は、チャネルの中を流れる流体のエネルギーを指してよく、断面積上の質量流束速度の二乗を、入り口温度および圧力での流体の密度の２倍で除した商と定義してよい。
【００５５】
用語「空塔質量流束速度」は、開放断面積を通って移動する質量流量を、断面積で除した商を指してよい。もっと一般的な「質量流束速度」の定義は、質量流量を断面積で除した商であってよい。
【００５６】
用語「アルファ数」は、アンダーソン‐シュルツ‐フローリー(Anderson-Schultz-Flory)分布から導かれたパラメータを指してよく、生成した炭化水素を分析し、各炭素数の重量分率を求めた後、各重量分率をそれぞれの炭素数で除した商の常用対数（底１０）に対して炭素数をプロットすることによって決定することができる。そのようなグラフの勾配が、炭素数である。例えば、重量５グラムの炭化水素試料が１グラムのＣ１３炭化水素を含むなら、炭素数１３の重量分率は０．２である。
【００５７】
用語「傾斜触媒」は、１つ以上の触媒活性勾配を有する触媒を指してよい。傾斜触媒は、変化する触媒活性金属の濃度または表面積を有してよい。傾斜触媒は、変化する触媒活性部位のターンオーバ速度を有してよい。傾斜触媒は、距離の関数として変化する物理的性質および／または形を有してよい。例えば、傾斜触媒は、プロセスマイクロチャネルへの入り口では比較的低く、プロセスマイクロチャネルの出口に近くなると高い濃度に増加する活性金属濃度、あるいは、プロセスマイクロチャネルの中心（すなわち中間点）に近いほど低濃度、プロセスマイクロチャネル壁に近いほど高濃度になる触媒活性金属等を有してよい。傾斜触媒の熱伝導率は、プロセスマイクロチャネル内の位置によって変化してよい。傾斜触媒の表面積は、一定表面積の担体上の触媒活性金属部位のサイズの変化によって、あるいは、担体の種類または粒子サイズを変化させることなど、担体の表面積の変化によって、変化させてよい。傾斜触媒は、多孔質担体またはマイクログルーブ型担体を有してよく、担体の体積に対する表面積の比は、あらゆる位置で同じ触媒被覆を塗布した後、プロセスマイクロチャネルの異なる部分で高くなったり低くなったりする。これまでに記載した実施態様の２つ以上の組み合わせを用いてよい。傾斜触媒は、単一触媒成分または複数触媒成分（例えば２元金属または３元金属触媒）を有してよい。傾斜触媒は、プロセスマイクロチャネル内の位置によって、距離の関数としてその性質および／または組成を次第に変化させてよい。傾斜触媒は、各粒子内に触媒活性金属の「卵殻」分布を有する周縁形粒子を含んでよい。傾斜触媒は、プロセスマイクロチャネルの長さに沿った軸方向または横方向に傾斜を有してよい。傾斜触媒は、プロセスマイクロチャネル内の位置によって変化してよい異なる触媒組成、異なる担持率および／または活性触媒部位の数を有してよい。触媒構造体の多孔度を変化させることによって、触媒活性部位の数を変化させてよい。これは、変化する量の触媒材料を析出させるウォッシュコートプロセスを用いて実現してよい。一例は、プロセスマイクロチャネルの長さに沿って異なる多孔質触媒の厚さを用い、これによって活性を多く必要とするところほど厚い多孔質構造を残してよい。多孔質触媒の厚さを一定にするかまたは変化させ、多孔率を変化させることも用いてよい。開放区域またはギャップに隣接する位置では流れのための第１の細孔サイズを用い、プロセスマイクロチャネル壁に隣接する位置では少なくとも１つの第２の細孔サイズを用いてよい。
【００５８】
用語「連鎖成長」は、新しい分子構造体の付加（例えば重合反応における高分子鎖への単量体単位の付加またはフィッシャー‐トロプシュ合成における炭化水素鎖へのメチレン基の付加）によって分子が成長する反応の結果として起こる分子の成長を指してよい。
【００５９】
用語「ｍｍ」は、ミリメートルを指してよい。用語「ｎｍ」は、ナノメートルを指してよい。用語「ｍｓ」は、ミリ秒を指してよい。用語「μｓ」は、マイクロ秒を指してよい。用語「μｍ」は、ミクロンまたはマイクロメートルを指してよい。用語「ミクロン」と「マイクロメートル」とは同じ意味を有し、同じ意味に用いてよい。
【００６０】
特に断らない限り、圧力はすべて絶対圧で表される。
【００６１】
本発明のプロセスは、固相触媒または固体担体上に固定化された均一系触媒の存在下で反応を行い、液相および気相を用いる任意の化学反応を行うのに適したものであってよい。反応は、１つ以上の反応体の使用を含んでよい。１つの反応体を用いるとき、液相または気相は希釈媒を含んでよい。反応して液体反応生成物を生成する１つ以上の気体反応体を用いてよい。液相と気相とを分離させてよく、あるいは一緒にして反応体混合物を形成させてよい。反応体は、第１の反応体と第２の反応体とを含んでよい。反応体は、少なくとも１つの液体反応体と少なくとも１つの気体反応体とを含んでよい。本開示技術によって実行してよい反応は、フィッシャー‐トロプシュ合成反応、酸化反応、水素化分解反応、選択水素化を含む水素化反応、水和反応、カルボニル化反応、二量化反応、三量化反応、オリゴマー化反応、重合反応および類似反応を含んでよい。反応は、脱硫反応、水素と酸素との直接反応あるいはアントラキノンまたはその誘導体の循環還元による過酸化水素合成、アルコールのアルデヒドまたはカルボニル化合物への選択酸化を含む選択酸化、汚染物質の湿式酸化、水素化処理反応、水素化分解反応、アルキル化反応、アシル化反応、光触媒反応またはそれらの２つ以上の組み合わせを含んでよい。
【００６２】
第１の反応体は、１つ以上の流体を含んでよい。流体は、液体、気体またはそれらの混合物である。第１の反応体が２つ以上の液体を含むとき、結果として得られる液体混合物は、溶液または多相液体混合物（例えばエマルジョン）の形であってよい。第１の反応体は、さらに、１つ以上の液体の中に分散した固体を含んでよい。
【００６３】
第２の反応体は、１つ以上の気体を含んでよい。第２の反応体は、分散した液滴を含む気体を含んでよい。第２の反応体は、第１の反応体と混合されて反応体混合物を形成するとき、第１の反応体の中で気泡を形成してよい。
【００６４】
一実施態様では、反応体の１つ以上は、臨界流体、例えば超臨界ＣＯ２を含んでよい。
【００６５】
反応体の純度は、重要でないことがあるが、触媒を被毒させる化合物の存在を避けることが望ましい。反応体は、反応体および／または生成物と反応しない不純物を含んでよい。
【００６６】
反応体の１つ以上を、１つ以上の希釈材料と一緒にしてよい。そのような希釈媒の例は、窒素、ヘリウム、非反応性炭化水素希釈媒および類似物を含んでよい。各反応体の希釈体濃度は、ゼロから約９９重量％、一実施態様ではゼロから約７５重量％、一実施態様ではゼロから約５０重量％の範囲であってよい。希釈媒は、反応体の１つ以上と一緒にしてよい。希釈媒を用いて粘性液体反応体の粘度を低くしてよい。本発明の少なくとも１つの実施態様の利点が、そのような希釈媒の使用を回避すると、本発明のプロセスの操作がより効率的および小規模になることであってよい。
【００６７】
上記の諸反応において、触媒上に液膜層が形成されることがある。この種の液膜層は、気体反応体に比較的高い物質移動抵抗を課する傾向がある。これは、総括反応速度または反応率を増大させる上で限定要因となり得る。液膜層を通る気体反応体の物質移動速度は、液膜層の厚さに比例することがあり、従って、触媒の表面上の薄い層の液膜ほど望ましい。
【００６８】
本明細書に記載する反応の多くは、２つ以上の反応体を有してよく、従って、触媒中の活性触媒部位へのすべての化学種の拡散速度が重要になることがある。例えば、フィッシャー‐トロプシュ合成反応は、ＣＯとＨ２とを反応体として用いる。液体層中の拡散と反応との総合によって、大きくて拡散の遅いＣＯ分子は、小さくて速く拡散するＨ２触媒よりマクロ細孔およびマイクロ細孔中の濃度が低くなることがある。この結果、局所的に、触媒中への距離が増加するにつれてＨ２：ＣＯモル比が高くなることがある。これがメタン生成の増加につながることがある。触媒上の液膜層が薄くなるほど、多くのＣＯが触媒中に拡散することができる。これが反応の速度を増加させ、触媒中のＨ２：ＣＯモル比を低くすることができる。これによって、アルファ数が高くなった生成物を提供することができる。
【００６９】
液膜層の厚さは、流体の性質、局所流体力学挙動、ならびに、気体および液体の速度、粘度、液体および気体の発生速度およびそれらの比等など、反応器流体条件の影響を受けることがある。気相速度が高いほど液膜は薄くなり、一方、液相速度が高いほど液膜は厚くなることがある。低い液粘度を有する液体ほど、マイクロチャネル壁との間で発生するせん断が少なく、膜流を駆動するために低い気体速度しか必要としないので、比較的薄い液膜層の形成を提供する上で助けとすることができる。粘度が高い気体ほど、気‐液界面に対して大きな抗力を及ぼす傾向があるので、液膜の薄層化を促進することができる。
【００７０】
マイクロチャネル反応器は、薄い液膜層を形成させ、それによって今度は、物質移動および反応速度を増加させる上で、利点を提供することができる。マイクロチャネル反応器では一般的である小さなギャップサイズによって、比較的高いガス速度勾配（ｄｕ／ｄｙ）を実現させることができる。従って、気‐液界面に作用して液体流れを駆動する抗力は、より大きくなる。流速が一定のとき、液膜の流れの速度が比較的高いと、膜の厚さを小さくすることができる。しかし、薄い液膜層を形成するために用いてよいチャネルサイズには下限がある。すなわち、チャネルギャップサイズは、液膜層の厚さより大きくなければならない。
【００７１】
液膜厚を測定するための方法は、さまざまな流体力学の書籍または記事の中で見いだすことができる。１例は、参照によって本明細書に組み込まれるジョン・ジー・コリアー（John G. Collier）、オックスフォード・ユニバーシティー・プレス（Oxford University
Press）、米国、第３版（１９９６年８月１日）による「対流沸騰および凝縮」である。
【００７２】
酸化反応は、酸素または酸素源との酸化反応を行うことができる１つ以上の炭化水素化合物の、一種類以上の酸化触媒の存在下での反応を含んでよい。第１の反応体と呼んでよい炭化水素化合物は、液体の形であってよく、あるいは一種類以上の液体の中に分散した気体の形であってよい。第２の反応体と呼んでよい酸素または酸素源は、気体の形であってよい。
【００７３】
酸化反応に用いてよい炭化水素化合物は、飽和脂肪族化合物（例えばアルカン）、不飽和脂肪族化合物（例えばアルケン、アルキン）、アルデヒド、アルキル置換芳香族化合物、アルキレン置換芳香族化合物および類似物を含んでよい。飽和脂肪族化合物は、分子あたり１から約２５の炭素原子、一実施態様では１から約２０の炭素原子、一実施態様では１から約１０の炭素原子を含むアルカンを含んでよい。これらは、直鎖アルカン、単数および複数分岐鎖アルカン、および環に結合した１つ以上のアルキル基を有する環状アルカンを含む環状アルカンを含んでよい。これらは、メタン、エタン、プロパン、イソプロパン、ブタン、イソブタン、ペンタン、シクロペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、２‐エチルヘキサン、ノナン、デカン、ドデカンおよび類似物を含んでよい。
【００７４】
不飽和脂肪族化合物は、アルケンまたはアルキレンおよびアルキンを含んでよい。不飽和脂肪族化合物は、２から約２５の炭素原子、一実施態様では約２から約２０の炭素原子、一実施態様では約２から約１０の炭素原子を含んでよい。これらは、直鎖アルケン、単数および複数分岐鎖アルケン、および環に結合した１つ以上のアルキルおよび／またはアルケン基を有する環状アルケンを含む環状アルケンを含んでよい。これらは、エチレン、プロピレン、１‐ブテン、２‐ブテン、イソブチレン、１‐ペンテン、２‐ペンテン、３‐メチル‐１‐ブテン、２‐メチル‐２‐ブテン、１‐ヘキセン、２、３‐ジメチル‐２‐ブテン、１‐ヘプテン、１‐オクテン、１‐ノネン、１‐デセン、１‐ドデセンおよび類似物を含んでよい。
【００７５】
不飽和脂肪族化合物は、ポリエンを含んでよい。これらは、ジエン、トリエンおよび類似物を含んでよい。これらの化合物は、分子あたり３から約２５の炭素原子、一実施態様では３から約２０の炭素原子、一実施態様では約３から約１０の炭素原子を含んでよい。例は、１，２‐プロパジエン（アレンとしても知られている）、１，３‐ブタジエン、２‐メチル‐１，３‐ブタジエン（イソプレンとしても知られている）、１，３‐ペンタジエン、１，４‐ペンタジエン、１，５‐ヘキサジエン、２，４‐ヘキサジエン、２，３‐ジメチル‐１，３‐ブタジエンおよび類似物を含んでよい。
【００７６】
アルデヒドは、飽和であってよく、あるいは不飽和であってよい。アルデヒドは、脂肪族であってよく、および／または芳香族であってよい。アルデヒドは、分子あたり２から約２５の炭素原子、一実施態様では約２から約２０の炭素原子、一実施態様では約２から約１０の炭素原子を含むとよい。例は、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ‐ブチルアルデヒド、ｎ‐バレルアルデヒド、カプロアルデヒド、アクロレイン、ｔｒａｎｓ‐２‐ｃｉｓ‐６‐ノナジエナール、ｎ‐ヘプチルアルデヒド、ｔｒａｎｓ‐２‐ヘキセナール、ヘキサデコナール、ベンズアルデヒド、フェニルアセトアルデヒド、ｏ‐トルアルデヒド、ｍ‐トルアルデヒド、ｐ‐トルアルデヒド、サリチルアルデヒド、ｐ‐ヒドロキシベンズアルデヒドおよび類似物を含んでよい。
【００７７】
アルキルまたはアルキレン置換芳香族化合物は、１つ以上のアルキルまたはアルキレン置換基を含んでよい。これらの化合物は、単環化合物（例えばフェニル）であってよく、あるいは多環化合物（例えばナフチル）であってよい。これらの化合物は、１から約２５の炭素原子、一実施態様では１から約２０の炭素原子、一実施態様では１から約１０の炭素原子を含む１つ以上のアルキル基を含むアルキル置換芳香族化合物を含んでよい。これらは、２から約２５の炭素原子、一実施態様では２から約２０の炭素原子、一実施態様では２から約１０の炭素原子を含む１つ以上のアルキレン基を含むアルキレン置換芳香族化合物も含んでよい。例は、トルエン、ｏ‐キシレン、ｍ‐キシレン、ｐ‐キシレン、ヘミメリテン、プソイドクメン、メシチレン、プレーニテン、イソジュレン、ジュレン、ペンタメチルベンゼン、ヘキサメチルベンゼン、エチルベンゼン、ｎ‐プロピルベンゼン、クメン、ｎ‐ブチルベンゼン、イソブチルベンゼン、ｓｅｃ‐ブチルベンゼン、ｔｅｒｔ‐ブチルベンゼン、ｐ‐シメン、スチレンおよび類似物を含んでよい。
【００７８】
酸化反応に用いられる酸素または酸素源は、分子酸素、空気、または窒素酸化物などの酸素の供給源として機能する他の酸化剤を含んでよい。酸素源は、二酸化炭素、一酸化炭素または過酸化物（例えば過酸化水素）であってよい。酸素と空気との混合物、あるいは酸素と不活性ガス（例えばヘリウム、アルゴン等）または希釈気体（例えば二酸化炭素、水蒸気等）との混合物など、酸素を含む気体混合物を用いてよい。
【００７９】
酸素に対する炭化水素反応体のモル比は、約０．２：１から約８：１、一実施態様では約０．５：１から約４：１、一実施態様では約１：１から約３：１の範囲であってよい。モル比は、約２：１以上、一実施態様では約２．５：１以上であってよい。モル比は、約１．８以下であってよい。
【００８０】
酸化触媒は、酸化触媒として有用な任意の触媒を含んでよい。触媒は、Ｍｏ、Ｗ、Ｖ、Ｎｂ、Ｓｂ、Ｓｎ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｃｓ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｚｎ、Ｉｒ、Ｒｅ、ＲｕおよびＣｅの１つ以上の任意の金属、金属酸化物または混合金属酸化物を含んでよい。これらの触媒は、１つ以上のアルカリ金属、アルカリ土類金属、その他の遷移金属、希土類金属、またはランタニド類も含んでよい。さらに、ＰおよびＢｉなどの元素が存在してもよい。触媒は、担持されてよく、その場合、有用な担体は、金属酸化物（例えばアルミナ、チタニア、ジルコニア）、シリカ、メソ多孔質材料、ゼオライト、耐熱性材料、またはそれらの２つ以上の組み合わせを含む。
【００８１】
酸化反応によって生成する生成物は、１つ以上の含酸素化合物を含んでよい。用語「含酸素化合物」を用いて少なくとも１つの酸素を含む炭化水素化合物を指してよい。含酸素化合物は、アルコール、エポキシド、アルデヒド、ケトン、カルボン酸、カルボン酸無水物、エステルおよび類似化合物を含んでよい。含酸素化合物は、エポキシドおよびエステルを除いて、分子あたり１から約２５の炭素原子、一実施態様では１から約２０の炭素原子、一実施態様では１から約１０の炭素原子を含む、上記に示した含酸素化合物の１つ以上を含んでよい。エポキシドおよびエステルは、少なくとも２つの炭素原子を含むが、他のすべての点で、上記に示した範囲、例えば、２から約２５の炭素原子等、内にある化合物を含んでよい。アルコールは、モノオールおよびポリオールを含んでよい。例は、メタノール、エチルアルコール、プロピルアルコール、ブチルアルコール、イソブチルアルコール、ペンチルアルコール、シクロペンチルアルコール、クロチルアルコール、ヘキシルアルコール、シクロヘキシルアルコール、アリルアルコール、ベンジルアルコール、グリセロールおよび類似化合物を含む。エポキシドは、エチレンオキシド、プロピレンオキシド、ブチレンオキシド、イソブチレンオキシド、シクロペンテンオキシド、シクロヘキセンオキシド、スチレンオキシドおよび類似物を含んでよい。アルデヒドは、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ‐ブチルアルデヒド、ｎ‐バレルアルデヒド、カプロアルデヒド、アクロレイン、トラン‐２‐ｃｉｓ‐６‐ノナジエナール、ｎ‐ヘプチルアルデヒド、ｔｒａｎｓ‐２‐ヘキセナール、ヘキサデコナール、ベンズアルデヒド、フェニルアセトアルデヒド、ｏ‐トルアルデヒド、ｍ‐トルアルデヒド、ｐ‐トルアルデヒド、サリチルアルデヒド、ｐ‐ヒドロキシベンズアルデヒドおよび類似物を含んでよい。ケトンは、アセトン、メチルエチルケトン、２‐ペンタノン、３‐ペンタノン、２‐ヘキサノン、３‐ヘキサノン、シクロヘキサノン、メチルイソブチルケトン、アセトフェノン、プロピオフェノン、ｎ‐ブチロフェノン、ベンゾフェノンおよび類似化合物を含んでよい。カルボン酸は、ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、イソ酪酸、吉草酸、カプロン酸、カプリル酸、カプリン酸、アクリル酸、メタアクリル酸、安息香酸、トルイル酸、フタル酸、サリチル酸および類似化合物を含んでよい。カルボン酸無水物は、無水酢酸、無水マレイン酸、無水フタル酸、無水安息香酸および類似化合物を含んでよい。カルボン酸およびカルボン酸無水物は、炭化水素置換カルボン酸およびカルボン酸無水物（例えば炭化水素置換コハク酸および無水物）を含み、炭化水素置換基は、１から約５００の炭素原子、一実施態様では約２０から約５００の炭素原子を含んでよい。エステルは、酢酸メチル、酢酸ビニル、酢酸エチル、ｎ‐酢酸プロピル、ｎ‐酢酸ブチル、ｎ‐酢酸ペンチル、酢酸イソペンチル、酢酸ベンジル、酢酸フェニルおよび類似化合物を含んでよい。
【００８２】
水素化分解反応は、高級炭化水素分子または重質炭化水素分子が低級炭化水素分子または軽質炭化水素分子に細分化され、水素と反応する高級炭化水素分子の分解的水素化（加水素分解としても知られている）を含んでよい。炭化水素反応体を第１の反応体と呼び、水素を第２の反応体と呼んでよい。本明細書では、用語「軽質」および「重質」は、石油精製産業内の本来の意味で用いられ、比較的低沸点範囲および高沸点範囲をそれぞれ指す。炭化水素反応体は、水素化分解を必要とする任意の炭化水素を含んでよい。炭化水素反応体は、ナフサから重質原油残渣留分までの範囲であってよい。炭化水素反応体は、約３５０°Ｆ（１７７℃）より高い、一実施態様では約４００°Ｆ（２０４℃）より高い５体積％沸点を有してよい。一実施態様では、炭化水素反応体の少なくとも約９０体積％は、約３００°Ｆ（１４９℃）から約１０５０°Ｆ（５６６℃）、一実施態様では約６００°Ｆ（３１６℃）から約１０００°Ｆ（５３８℃）の間の沸点範囲にあってよい。炭化水素反応体は、常圧ガス油および真空ガス油（ＡＧＯおよびＶＧＯ）など、１つ以上の石油留分を含んでよい。炭化水素反応体は、重質炭化水素質鉱物または合成油、またはそれらの１つ以上の留分の混合物を含んでよい。炭化水素反応体は、直留ガス油、真空ガス油、脱金属油、脱アスファルト真空残渣、コークス化炉留出分、接触分解装置留出分、シェール油、タールサンド油、液化石炭および類似物を含んでよい。
【００８３】
水素化分解反応において用いられる水素は、水素気体の形であってよく、あるいは、水、メタン、二酸化炭素、一酸化炭素および／または窒素をさらに含む水素原料流の中に含まれてよい。水素は、水蒸気改質プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約３）、部分酸化プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約２）、自己熱交換式改質プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約２．５）、ＣＯ２改質プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約１）、石炭ガス化プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約１）およびそれらの組み合わせなど、別のプロセスから誘導してよい。これらの水素源のそれぞれの場合に、膜または吸着などの通常の技法を用いて他の成分から水素を分離してよい。
【００８４】
これらの水素化分解反応における水素に対する炭化水素反応体のモル比は、約０．１：１から約１０：１、一実施態様では約０．５：１から約５：１の範囲であってよい。
【００８５】
水素化分解触媒は、任意の水素化分解触媒を含んでよい。これらは、ベータゼオライト、オメガゼオライト、Ｌ‐ゼオライト、ＺＳＭ‐５ゼオライトおよびＹ‐型ゼオライトを含むゼオライト触媒を含む。触媒は、アルミナ、マグネシア、シリカ、チタニア、ジルコニアおよびシリカ‐アルミナなどの耐熱性無機酸化物を含んでよい。触媒は、水素化成分を含んでよい。適当な水素化成分の例は、周期律表のＩＶＢ族およびＶＩＩＩ族の金属ならびにそれらの金属の化合物を含んでよい。水素化成分として、モリブデン、タングステン、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、白金、パラジウム、イリジウム、オスミウム、ロジウムおよびルテニウムを用いてよい。これらの触媒は、米国特許６，３１２，５８６号に記載され、参照によって本明細書に組み込まれる。
【００８６】
水素化分解反応によって作られる生成物は、炭化水素の混合物を含んでよく、大気圧で、混合物の約１から約９８重量％は、約３５０℃より低い温度で沸騰し、約１０から約９０重量％は、約１５０から約３００℃の範囲の温度で沸騰し、約２０から約８０重量％は、約２００から約２５０℃の範囲の温度で沸騰し、混合物の約２から約１００重量％は、約１５０より高い温度で沸騰する。
【００８７】
水素化分解プロセスによって作られる生成物は、約２６０から約７００°Ｆ（１２７〜３７１℃）の範囲で沸騰する中間流出物の画分を含んでよい。用語「中間流出物」は、ディーゼル、ジェット燃料およびケロシン沸点範囲の画分を含むものとする。用語「ケロシン」および「ジェット燃料」沸点範囲は、２６０〜５５０°Ｆ（１２７〜２８８℃）の温度領域を指すものとし、「ディーゼル」沸点範囲は、約２６０から約７００°Ｆ（１２７〜３７１℃）の炭化水素沸点を指すものとする。留出物生成物は、ガソリンまたはナフサ画分であってよい。これらは、Ｃ５から４００°Ｆ（２０４℃）終点画分とみなしてよい。
【００８８】
水素化反応は、水素による水素化反応を受けることができる１つ以上の炭化水素化合物の１つ以上の水素化触媒の存在下の反応を含んでよい。炭化水素化合物を第１の反応体と呼んでよい。これらの炭化水素化合物は、液体の形であってよく、あるいは液体中の分散気体の形であってよい。水素を第２の反応体と呼んでよく、気体の形であってよい。水素は、上記で言及した任意の水素源から導いてよい。
【００８９】
水素化反応を受けてよい炭化水素化合物は、上記で考察した不飽和炭化水素化合物を含んでよい。炭化水素化合物は、不飽和油脂を含んでよい。油脂は、動物または野菜源から誘導してよい。油脂は、トリグリセリド、すなわちグリセロールと脂肪酸とのエステルを含んでよい。脂肪酸は一価不飽和であってもよく、あるいは多価不飽和であってよい。脂肪酸の例は、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸および類似酸を含んでよい。
【００９０】
これらの水素化分解反応における水素に対する不飽和炭化水素反応体のモル比は、約０．１：１から約１０：１、一実施態様では約０．５：１から約５：１の範囲であってよい。
【００９１】
水素化触媒は、任意の水素化触媒であってよい。これらは、周期律表のＩＶＢ族およびＶＩＩＩ族の金属ならびにそれらの金属の化合物を含む。モリブデン、タングステン、クロム、鉄、コバルト、ニッケル、白金、パラジウム、イリジウム、オスミウム、ロジウムおよびルテニウムを用いてよい。一実施態様では、触媒は、プロセスマイクロチャネルの壁に被覆されるか、あるいはプロセスマイクロチャネル内の固定型担体に接着されたパラジウムを含んでよい。壁および／または固定型担体は、約０．０５ｍｍより大きな厚さと約０．９より小さな多孔度とを有する第１の部分を有してよい。壁または固定型担体は、約０．０１ｍｍより大きな第２の厚さとゼロの多孔度とを有してよい。触媒は、第１の部分に固定してよい。
【００９２】
水素化プロセスによって作られる生成物は、第１の反応体として用いられる不飽和炭化水素化合物に対応する飽和または部分飽和炭化水素であってよい。
【００９３】
水和反応は、不飽和炭化水素化合物と水との水和触媒の存在下でアルコールまたはエーテルを生成する反応を含んでよい。第１の反応体と呼んでよい不飽和炭化水素化合物は、上記で考察した任意の不飽和炭化水素化合物であってよい。第２の反応体と呼んでよい水は、任意の簡便な供給源から取ってよい。水は、浸透法または蒸留法を用いて、脱イオンまたは精製してよい。水に対する不飽和炭化水素のモル比は、約０．１から約１０、一実施態様では約０．５から約５の範囲であってよい。
【００９４】
水和触媒は、ゼオライトなどの固体酸触媒、スルホン酸基または類似基を含む酸性イオン交換樹脂、水和酸化ニオブ、水和酸化タンタル、二酸化ジルコニウム、二酸化チタン、酸化アルミニウム、二酸化ケイ素またはそれらの混合酸化物などの無機酸化物、またはスメクタイト、カオリナイトまたはバーミキュライトなどの層状化合物をアルミニウム、ケイ素、チタンおよびジルコニウムの酸化物から選ばれる少なくとも１つの金属酸化物で処理することによって得られるイオン交換型層状化合物を含んでよい。触媒は、モルデナイト、フォージャサイト、クリノプチライト、Ｌ型ゼオライト、チャバサイト、エリオナイトおよびフェリエライトなどのアルミノケイ酸塩ならびにゼオライト製品ＺＳＭ‐５、ＺＳＭ‐４、ＺＳＭ‐８、ＺＳＭ‐１１、ＺＳＭ‐１２、ＺＳＭ‐２０、ＺＳＭ‐４０、ＺＳＭ‐３５およびＺＳＭ‐４８を含んでよい。触媒は、ホウケイ酸塩、ガロケイ酸塩およびフェロアルミノケイ酸塩などの元素含有ゼオライトを含んでよい。これらのゼオライトは、トリウム、銅、銀、クロム、モリブデン、タングステン、チタン、ジルコニウム、ハフニウムおよび類似金属を含んでよい。プロトン交換型（Ｈ型）ゼオライトを用いてよく、それらの一部分を、Ｎａ、ＫおよびＬｉなどのアルカリ元素、Ｍｇ、ＣａおよびＳｒなどのアルカリ土類およびＦｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、ＲｕまたはＰｄなどのＶＩＩＩ族元素から選ばれたカチオン種で交換してよい。
【００９５】
カルボニル化反応は、飽和または不飽和炭化水素と一酸化炭素とのカルボニル化触媒の存在下の反応を含んでよい。第１の反応体と呼んでよい飽和または不飽和炭化水素反応体は、上記で考察した任意の飽和または不飽和炭化水素であってよい。第２の反応体と呼んでよい一酸化炭素は、任意の簡便な供給源から取ってよい。一酸化炭素は、水蒸気改質プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約３）、部分酸化プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約２）、自己熱改質プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約２．５）、ＣＯ２改質プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約１）、石炭ガス化プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約１）およびそれらの組み合わせなどのプロセス流から取ってよい。これらの一酸化炭素源のそれぞれを用いるとき、膜または吸着などの通常の技法を用いて一酸化炭素を他の成分から分離してよい。
【００９６】
これらのカルボニル化反応における一酸化炭素に対する炭化水素反応体のモル比は、約０．５：１から約２０：１、一実施態様では約２：１から約１０：１の範囲であってよい。
【００９７】
カルボニル化触媒は、任意のカルボニル化触媒であってよい。これらは、固体酸触媒を含んでよい。触媒は、相互作用するプロトン酸部位とルイス酸部位とを含む固体であってもよい。触媒は、ブレンステッド（プロトン）酸とルイス酸との組み合わせを含んでよい。例は、硫酸化金属酸化物（例えば硫酸化ジルコニア）、担体（例えば金属酸化物および炭素）と組み合わせたフルオロカーボンスルホン酸（Ｂ（ＣＦ２）ｎＢＳＯ３Ｈ）、ヘテロポリ酸、Ｔａ、Ｓｂ、ＧａおよびＢのハロゲン化物、ハロゲン化金属酸化物、硫酸化ゼオライト、フルオロスルホン酸樹脂と組み合わせたＴａ、Ｓｂ、ＧａおよびＢのハロゲン化物を含む。金属酸化物は、単成分酸化物と多成分酸化物すなわち混合金属酸化物との両方を含んでよい。単成分金属酸化物は、アルミナ類、シリカ類、ジルコニア、チタニアおよびそれらの混合物を含んでよい。混合金属酸化物は、物理的混合物であってよく、あるいは構造的に結合していてよい。混合金属酸化物の例は、ＺｒＣＴｉ、ＷＣＺｒ、ＴｉＣＣｕ、ＴｉＣＺｎ、ＴｉＣＳｉ、ＡｌＣＺｒ、ＦｅＣＺｒおよびＴｉＣＭｎ酸化物を含んでよい。例は、硫酸化ジルコニア、硫酸化チタニア、硫酸化酸化タングステン、フッ素化アルミナ上のＢＦ３、塩素化アルミナ上の塩化アルミニウム、Ｈ３ＰＷ１０Ｏ４０、Ｃｓ２．５Ｈ０．５ＰＷ１２Ｏ４０、Ｈ４ＳｉＷ１２Ｏ４０および類似物を含んでよい。
【００９８】
フィッシャー‐トロプシュ（ＦＴ）反応は、Ｈ２とＣＯとを、脂肪族炭化水素、例えば、約５以上の炭素原子の脂肪族炭化水素に変換することを含んでよい。反応体組成物は、Ｈ２とＣＯとを含む混合物を含んでよい。この混合物は、合成ガスまたはシンガス（ｓｙｎｇａｓ）と呼んでよい。ＣＯに対するＨ２のモル比は、約０．８から約１０、一実施態様では約０．８から約５、一実施態様では約１から約３、一実施態様では約１．５から約３、一実施態様では約１．８から約２．５、一実施態様では約１．９から約２．２、一実施態様では約２．０５から約２．１０の範囲であってよい。ＣＯに対するＨ２のモル比は、最大約２．７、一実施態様では最大約２．５、一実施態様では最大約２．３、一実施態様では約０．８から約２．７、一実施態様では約０．８から約２．５、一実施態様では約０．８から約２．３の範囲であってよい。反応体組成物は、ＣＯ２および／またはＨ２Ｏ、ならびに１から約５の炭素原子、一実施態様では１から約２の炭素原子の軽質炭化水素も含んでよい。反応体組成物は、約５から約４５体積％のＣＯ、一実施態様では約５から約２０体積％のＣＯと、約５５から約９５体積％のＨ２、一実施態様では約８０から約９５体積％のＨ２とを含んでよい。反応体組成物の中のＣＯ２の濃度は、最大約６０体積％、一実施態様では約５から約６０体積％、一実施態様では約５から約４０体積％であってよい。反応体組成物の中のＨ２Ｏの濃度は、最大約８０体積％、一実施態様では約５から約８０体積％、一実施態様では約５から約５０体積％であってよい。反応体組成物中の軽質炭化水素の濃度は、最大約８０体積％、一実施態様では約１から約８０体積％、一実施態様では約１から約５０体積％であってよい。反応体組成物は、本発明のプロセスの間に生成したガス生成物をリサイクルして含んでよい。反応体組成物は、水蒸気改質プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約３）、部分酸化プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約２）、自己熱改質プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約２．５）、ＣＯ２改質プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約１）、石炭ガス化プロセス（生成物流のＨ２／ＣＯモル比は約１）およびそれらの組み合わせなど、別のプロセスからの流れ（例えば気体流）を含んでよい。一実施態様では、熱スイッチ吸着（ＴＳＡ）プロセスなどのマイクロチャネル分離プロセスを用いてＣＯに対するＨ２の比を調整してよい。
【００９９】
ＦＴ反応体組成物中に硫黄、窒素、ハロゲン、セレン、リン、ヒ素および類似物などの汚染物質が存在するのは望ましくないことがある。従って、本発明の一実施態様では、本発明のプロセスを実行する前に、前述の汚染物質を反応体組成物から除去するか、または濃度を低下させるとよい。これらの汚染物質を除去するための技法は、当業者に公知である。例えば、硫黄不純物を除去するためにＺｎＯガード床を用いるとよい。一実施態様では、反応体組成物中の汚染物質レベルは、最大約５体積％、一実施態様では最大約１体積％、一実施態様では最大約０．１体積％、一実施態様では最大約０．０５体積％のレベルであってよい。一実施態様では、熱スイッチ吸着プロセスなどのマイクロチャネル分離プロセスを用いて不純物を分離排除してよい。
【０１００】
ＦＴ触媒は、担持触媒を含んでよい。触媒の活性部分は、式
ＣｏＭ１ａＭ２ｂＯｘ
で表される少なくとも１つの組成を含む。式中、Ｍ１は、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｒｕ、Ｒｅ、Ｏｓまたはそれらの混合物であってよい。一実施態様では、Ｍ１は、ＲｕまたはＲｅまたはそれらの混合物であってよい。Ｍ２は、Ｌｉ、Ｂ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ａｃ、Ｚｒ、Ｌａ、Ａｃ、Ｃｅ、Ｔｈまたはそれらの２つ以上の混合物であってよい。一実施態様では、Ｍ２は、Ｎａ、Ｋまたはそれらの混合物であってよい。ａは、ゼロから約０．５、一実施態様ではゼロから約０．２の範囲の数である。ｂは、ゼロから約０．５、一実施態様ではゼロから約０．１の範囲の数である。ｘは、存在する元素の原子価要件を満たすために必要な酸素の数である。Ｍ１を助触媒と呼んでよく、Ｍ２を促進剤と呼んでよい。
【０１０１】
一実施態様では、ＦＴ触媒は、Ｆｅ系触媒を含んでよい。
【０１０２】
ＦＴ触媒用の担体材料は、アルミナ、ジルコニア、シリカ、フッ化アルミニウム、フッ化物化アルミナ、ベントナイト、セリア、酸化亜鉛、シリカ‐アルミナ、炭化ケイ素またはそれらの２つ以上の組み合わせを含んでよい。担体材料は、耐熱性酸化物またはモレキュラーシーブを含んでよい。一実施態様では、担体材料は、チタニア以外であればよい。
【０１０３】
一実施態様では、ＦＴ触媒は、アルミナに担持されたコバルトを含んでよい。一実施態様では、ＦＴ触媒は、アルミナに担持されたコバルトとレニウムとを含んでよい。一実施態様では、ＦＴ触媒は、チタニアに担持されたコバルトとルテニウムとを含む触媒以外であればよい。
【０１０４】
ＦＴ触媒は、複数の接触工程と、各接触工程の間の焼成工程と、その後の１つ以上の酸化工程および還元工程とを含むプロセスを用いて作ってよい。接触工程を含浸工程と呼んでよい。還元工程および酸化工程をレドックス工程またはレドックスサイクルと呼んでよい。少なくとも一実施態様では、このプロセスを用いると、これらの手順を使用しないプロセスと比較して高いコバルト、および任意選択として１つ以上の助触媒および／または促進剤の担持率のレベルを有する触媒の形成が可能になることがある。少なくとも一実施態様では、このプロセスを用いると、これらの手順を用いないプロセスによって作った触媒と比較して活性の高い触媒を提供することがある。一実施態様では、以下の工程を用いてＣｏ、および任意選択として助触媒（例えばＲｅまたはＲｕ）および／または促進剤（例えばＮａまたはＫ）を担体（例えばＡｌ２Ｏ３）上に担持させてよい。（Ａ‐１）担体を、コバルト、および任意選択として助触媒および／または促進剤を含む組成物と接触させて担持触媒を提供する工程、（Ａ‐２）工程（Ａ‐１）で形成された担持触媒を焼成して焼成触媒を形成する工程、（Ａ‐３）（Ａ‐２）で形成された焼成触媒を、コバルトおよび任意選択として助触媒および／または促進剤を含む別の組成物と接触させて改良触媒生成物を生成させる工程、および（Ａ‐４）工程（Ａ‐３）で形成された改良触媒生成物を焼成して担持触媒中間体を提供する工程。
【０１０５】
ＦＴ触媒の場合、初期湿式含浸プロセスを用いて、コバルトおよび任意選択の助触媒および／または促進剤を担体上に含浸してよい。硝酸コバルトの溶液を用いて、コバルトを担体に含浸させてよい。コバルトおよび任意選択の助触媒および／または促進剤の所望の担持率が実現されるまで、工程（Ａ‐３）および（Ａ‐４）を１回または２回以上繰り返してよい。コバルトが約２０重量％以上、一実施態様では約２５重量％以上、一実施態様では約２８重量％以上、一実施態様では約３０重量％以上、一実施態様では約３２重量％以上、一実施態様では約３５重量％以上、一実施態様では約３７重量％以上、一実施態様では約４０重量％以上の担持率レベルを実現するまで、このプロセスを続けてよい。Ｃｏ分散度は、少なくとも約３％、一実施態様では少なくとも約５％、一実施態様では少なくとも約７％であってよい。助触媒（例えばＲｅまたはＲｕ）の担持率は、最大約４０重量％、一実施態様では最大約２０重量％、一実施態様では最大約１０重量％、一実施態様では約０．１から約１０重量％、一実施態様では約１から約６重量％の範囲であってよい。促進剤（例えばＮａまたはＫ）の担持率は、最大約２０重量％、一実施態様では最大約５重量％であってよい。各焼成工程は、触媒を、約１００℃から約５００℃、一実施態様では約１００℃から約４００℃、一実施態様では約２５０℃から約３５０℃の範囲の温度で、約０．５から約１００時間、一実施態様では約０．５から約２４時間、一実施態様では約２から約３時間加熱することを含んでよい。約１〜２０℃／分の速度で温度を焼成温度まで上昇させてよい。焼成工程の前に約７５℃から約２００℃、一実施態様では約７５℃から約１５０℃の範囲の温度で触媒を約０．５から約１００時間、一実施態様では約０．５から約２４時間乾燥させる乾燥工程を設けてよい。一実施態様では、約９０℃で約１２時間、次いで約０．５〜１℃／分の速度で９０℃から１１０〜１２０℃へ温度を上昇させ、約１１０〜１２０℃で約１〜１．５時間触媒を乾燥させてよい。
【０１０６】
（Ａ）からの担持触媒中間体を酸化し、還元してよい。順番は、（Ｂ）還元、（Ｃ）酸化、（Ｄ）還元、（Ｅ）酸化および（Ｆ）還元を含んでよい。酸化工程（Ｃ）および任意選択として酸化工程（Ｅ）を用いて担持触媒を酸化してよい。還元工程（Ｄ）および任意選択として還元工程（Ｂ）および／または（Ｆ）を用いて担持触媒を還元してよい。一実施態様では、触媒をプロセスマイクロチャネルの中に配置する前に工程（Ａ）を行い、触媒をプロセスマイクロチャネルの中に配置した後に工程（Ｃ）および（Ｄ）を行ってよい。一実施態様では、触媒をプロセスマイクロチャネルの中に配置する前に工程（Ａ）を行い、触媒をプロセスマイクロチャネルの中に配置した後に工程（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）を行ってよい。一実施態様では、触媒をプロセスマイクロチャネルの中に配置する前に工程（Ａ）を行い、触媒をプロセスマイクロチャネルの中に配置した後に工程（Ｃ）、（Ｄ）、（Ｅ）および（Ｆ）を行ってよい。一実施態様では、触媒をマイクロチャネル反応器のプロセスマイクロチャネルの中に配置しておいて、工程（Ｂ）から（Ｆ）までを行ってよい。一実施態様では、触媒をプロセスマイクロチャネルの中に配置する前に工程（Ａ）から（Ｅ）までを行い、触媒をプロセスマイクロチャネルの中に配置した後に工程（Ｆ）を行ってよい。
【０１０７】
ＦＴ触媒を作るためのプロセスの還元工程（Ｂ）は、プロセス工程（Ｂ‐１）から（Ｂ-５）を含んでよい。工程（Ｂ‐１）から（Ｂ‐４）は、担持触媒を還元性流体と接触させることを含んでよい。還元工程（Ｂ）は、（Ｂ‐１）担持触媒を、常温から、約１００℃から約５００℃、一実施態様では約１００℃から約４００℃、一実施態様では約２００℃から約３００℃の範囲、一実施態様では約２５０℃の第１の温度へ、約０．５から約１２時間の範囲、一実施態様では約０．５から約１０時間の範囲、一実施態様では約１から約５時間の範囲の時間、一実施態様では約３．８時間をかけて加熱する工程、（Ｂ‐２）担持触媒を、約２から約２５時間の範囲、一実施態様では約２から約２０時間の範囲の時間、一実施態様では約８時間、第１の温度に保持する工程、（Ｂ‐３）（Ｂ‐２）からの担持触媒を、約３００℃から約６００℃の範囲、一実施態様では約４００℃からの範囲の第２の温度に、約０．５から約１２時間の範囲、一実施態様では約０．５から約１０時間の範囲、一実施態様では約１から約３時間の範囲の時間、一実施態様では約２．５時間かけて加熱する工程、（Ｂ‐４）担持触媒を、約０．５から約２４時間の範囲、一実施態様では約２から約２４時間、一実施態様では約５から約２０時間の範囲の時間、一実施態様では約１２時間、第２の温度に維持する工程、および（Ｂ‐５）（Ｂ‐４）からの担持触媒を、不活性流体と接触させ、約１から約４８時間の範囲、一実施態様では約５から約４８時間の範囲の時間、一実施態様では約１３．２時間かけて担持触媒を常温に冷却する工程を含んでよい。工程（Ｂ‐１）から（Ｂ‐４）は、約０．７から約２０気圧、一実施態様では約１．２５から約５気圧の範囲の圧力で行ってよい。
【０１０８】
ＦＴ触媒を作るためのプロセスの酸化工程（Ｃ）は、プロセス工程（Ｃ‐１）から（Ｃ‐３）を含んでよい。工程（Ｃ‐１）および（Ｃ‐２）は、担持触媒を酸化性流体と接触させることを含んでよい。酸化工程（Ｃ）は、（Ｃ‐１）担持触媒を、常温から、約１５０℃から約６５０℃の範囲、一実施態様では約２００℃から約５００℃、一実施態様では約３５０℃の第１の温度へ、約０．５から約１２時間の範囲、一実施態様では約１から約６時間の範囲の時間、一実施態様では約３．６時間かけて加熱する工程、（Ｃ‐２）担持触媒を、約０．５から約１０時間の範囲、一実施態様では約１から約３時間の範囲の時間の時間、一実施態様では約２時間、第１の温度に維持する工程、および（Ｃ‐３）担持触媒を不活性流体と接触させ、約１から約４８時間の範囲、一実施態様では約２から約４８時間の範囲、一実施態様では約１０から約３０時間の範囲の時間、一実施態様では約１８．１時間かけて担持触媒を常温に冷却する工程を含んでよい。工程（Ｃ‐１）から（Ｃ‐３）は、約０．７から約２０気圧、一実施態様では約１．２５から約５気圧の範囲の圧力で行ってよい。
【０１０９】
ＦＴ触媒のための還元工程（Ｄ）は、プロセス工程（Ｄ-１）から（Ｄ-５）を含んでよい。工程（Ｄ‐１）から（Ｄ‐４）は、担持触媒を還元性流体と接触させることを含んでよい。還元工程（Ｄ）は、（Ｄ‐１）担持触媒を、約１００℃から約５００℃の範囲、一実施態様では約２００℃から約３００℃、一実施態様では約２５０℃の第１の温度へ、約０．５から約１２時間の範囲、一実施態様では約０．５から約１０時間の範囲、一実施態様では約１から約８時間の範囲の時間、一実施態様では約３．８時間かけて加熱する工程、（Ｄ‐２）担持触媒を、約２から約２５時間の範囲、一実施態様では約５から約２５時間の範囲、一実施態様では約５から約２０時間の範囲の時間、一実施態様では約８時間、第１の温度に保持する工程、（Ｄ‐３）（Ｄ-２）からの担持触媒を、約３００℃から約６００℃、一実施態様では約℃から約５００℃、一実施態様では約４００℃の範囲の第２の温度に、約０．５から約１２時間の範囲、一実施態様では約０．５から約１０時間の範囲、一実施態様では約１から約３時間の範囲の時間、一実施態様では約２．５時間かけて加熱する工程、（Ｄ‐４）担持触媒を、約０．５から約２４時間の範囲、一実施態様では約５から約２０時間の範囲の時間、一実施態様では約１２時間、第２の温度に保持する工程、および（Ｄ‐５）担持触媒を不活性流体と接触させ、約１から約４８時間の範囲、一実施態様では約５から約４８時間の範囲、一実施態様では約５から約２０時間の範囲の時間、一実施態様では約２４時間かけて担持触媒を常温に冷却する工程を含んでよい。工程（Ｄ‐１）から（Ｄ‐５）は、約０．７から約２０気圧、一実施態様では約１．２５から約５気圧の範囲の圧力で行ってよい。
【０１１０】
ＦＴ触媒のための酸化工程（Ｅ）は、プロセス工程（Ｅ-１）から（Ｅ-３）を含んでよい。工程（Ｅ-１）および（Ｅ-２）は、担持触媒を酸化性流体と接触させることを含んでよい。酸化工程（Ｅ）は、（Ｅ‐１）担持触媒を、約１５０℃から約６５０℃の範囲、一実施態様では約２５０℃から約４５０℃、一実施態様では約３５０℃の第１の温度に、約０．５から約１２時間の範囲、一実施態様では約１から約６時間の範囲の時間、一実施態様では約３．６時間かけて加熱する工程、（Ｅ‐２）担持触媒を、約０．５から約７時間の範囲、一実施態様では約１から約３時間の範囲の時間、一実施態様では約２時間、第１の温度に保持する工程、および（Ｅ‐３）担持触媒を、不活性液体と接触させ、約１から約４８時間の範囲、一実施態様では約２から約４８時間の範囲、一実施態様では約５から約３０時間の範囲の時間、一実施態様では約２２時間かけて担持触媒を常温に冷却する工程を含んでよい。工程（Ｅ‐１）から（Ｅ‐３）は、約０．７から約２０気圧、一実施態様では約１．２５から約５気圧の範囲の圧力で行ってよい。
【０１１１】
ＦＴ触媒のための還元工程（Ｆ）は、プロセス工程（Ｆ-１）から（Ｆ-５）を含んでよい。これらの工程は、担持触媒を還元性流体と接触させる工程を含んでよい。還元工程（Ｆ）は、（Ｆ‐１）担持触媒を、約１００℃から約５００℃の範囲、一実施態様では約１００℃から約４００℃、一実施態様では約２５０℃の第１の温度へ、約０．５から約２０時間の範囲、一実施態様では約０．５から約１２時間の範囲の時間、一実施態様では約３．８時間かけて加熱する工程、（Ｆ‐２）担持触媒を、約０．５から約４８時間の範囲、一実施態様では約２から約２０時間の範囲の時間、一実施態様では約１２時間、一実施態様では約１時間、第１の温度に保持する工程、（Ｆ‐３）（Ｆ‐２）からの担持触媒を、約１００℃から約６００℃の範囲、一実施態様では約３００℃から約６００℃、一実施態様では約３７５℃の第２の温度に、約０．５から約１２時間の範囲、一実施態様では約１から約５時間の範囲の時間、一実施態様では約２．１時間かけて加熱する工程、（Ｆ‐４）担持触媒を、約０．５から約４８時間の範囲、一実施態様では約２から約２４時間の範囲の時間、一実施態様では約１２時間、第２の温度に保持する工程、および（Ｆ‐５）担持触媒を、約０．７から約７５気圧の範囲、一実施態様では約１０から約５０気圧の範囲、一実施態様では約２８．２気圧の圧力で、還元性流体と接触させ、約６０℃から約２５０℃の範囲、一実施態様では約１００℃から約２３０℃、一実施態様では約１６０℃の温度に、約０．５から約４０時間の範囲、一実施態様では約１から約２０時間の範囲の時間をかけて担持触媒を冷却する工程を含んでよい。工程（Ｆ‐１）から（Ｆ‐４）を、約０．７から約２０気圧、一実施態様では約１．２５から約５気圧の範囲内の圧力で行ってよい。
【０１１２】
ＦＴ触媒のための還元工程（Ｂ）、（Ｄ）および（Ｆ）において用いられるプロセス工程は、担持触媒を還元性流体と接触させることを含み、水素、ヒドラジンまたはそれらの混合物を還元性媒質として用いることを含んでよい。水素と少なくとも１つの不活性ガスとを含む気体混合物を用いてよい。不活性ガスは、窒素、ヘリウムまたはアルゴンであってよい。気体混合物中の水素の濃度は、約０．２５から約９９．７５体積％の範囲内、一実施態様では約０．２５から約５０％の範囲内、一実施態様では約０．２５から約２０％の範囲内、一実施態様では約１から約１０体積％の範囲内、一実施態様では約５体積％であってよい。
【０１１３】
ＦＴ触媒を作るための酸化工程（Ｃ）および（Ｅ）において用いられるプロセス工程は、担持触媒を酸化性流体と接触させることを含み、酸素、過酸化物（例えば過酸化水素）またはそれらの混合物を用いることを含んでよい。酸素と少なくとも１つの不活性ガスとを含む気体混合物を用いてよい。不活性ガスは、窒素、ヘリウムまたはアルゴンであってよい。気体混合物中の酸素の濃度は、約０．２５から約１００体積％の範囲内、一実施態様では約０．２５から約５０％の範囲内、一実施態様では約０．２５から約２０％の範囲内、一実施態様では約０．５から約１０体積％の範囲内、一実施態様では約２体積％であってよい。
【０１１４】
ＦＴ触媒を作るための工程（Ｂ‐５）、（Ｃ‐３）、（Ｄ‐５）および（Ｅ‐３）において用いられる不活性流体は、不活性気体であってよい。不活性気体は、窒素、ヘリウム、アルゴンまたはそれらの２つ以上の混合物を含んでよい。
【０１１５】
ＦＴプロセスにおけるモル基準のＣＯの反応率は、サイクルあたり約４０％以上、一実施態様では約５０％以上、一実施態様では約５５％以上、一実施態様では約６０％以上、一実施態様では約６５％以上、一実施態様では約７０％以上であってよい。本明細書では、用語「サイクル」は、プロセスマイクロチャネルを通る反応体の一回の通過を指すために用いられる。サイクルの間の原料は、前のサイクルからの成分を含んでよい。
【０１１６】
ＦＴ反応生成物は、炭化水素の混合物を含んでよく、大気圧で、混合物の約１から約９８重量％が約４００℃より低い温度で沸騰し、約１０から約１００重量％が約１５０から約３５０℃の範囲内の温度で沸騰し、約１から約１００重量％が約２００から約３００℃の範囲内の温度で沸騰し、約１から約１００重量％が約１５０℃より高い温度で沸騰する。
【０１１７】
生成物は、炭化水素混合物を含んでよく、少なくとも約１０重量％、一実施態様では約２０％から約５０重量％が大気圧で約２５℃から約３５０℃の範囲内の温度で沸騰し、および／または、少なくとも約５重量％、一実施態様では少なくとも約１０重量％、一実施態様では少なくとも約２５重量％が大気圧で約３５０℃より高い温度で沸騰する。
【０１１８】
生成物は、炭化水素混合物を含んでよく、混合物の少なくとも約５重量％は、少なくとも約５００、一実施態様では少なくとも約１０００、一実施態様では少なくとも約５０００の数平均分子量を有する炭化水素を含む。
【０１１９】
ＦＴプロセスによって作られる生成物の中のモル基準のメタンへの選択率は、約２５％以下、一実施態様では約２０％以下、一実施態様では約１５％以下、一実施態様では約１２％以下、一実施態様では約１０％以下であってよい。ＥＴプロセスでのモル基準の生成物の収率は、サイクルあたり約２５％以上、一実施態様では約３０％以上、一実施態様ではサイクルあたり約４０％以上であってよい。収率は、少なくとも５の炭素原子を有するすべての炭素含有生成物をもとにしてよい。一実施態様では、ＦＴプロセスのＣＯの反応率は少なくとも約５０％であってよく、メタンへの選択率は約１５％以下であってよく、生成物の収率はサイクルあたり少なくとも約３５％であってよい。
【０１２０】
体積で測ったＣＯの消費重量は、少なくとも約１０ｇ‐モル／ｋｇ‐触媒／ｈｒ・活性触媒、一実施態様では約４０から約７０ｇ‐モル／ｋｇ‐触媒／ｈｒであってよい。モル基準のメタンへの選択率は、サイクルあたり約１５％より小さく、一実施態様ではサイクルあたり約１２％より小さく、一実施態様ではサイクルあたり約１０％より小さくてよい。
【０１２１】
ＦＴプロセスによって生成するＦＴ反応生成物は、気体生成物画分と液体生成物画分とを含んでよい。気体生成物画分は、大気圧で約３５０℃より低い温度で沸騰する炭化水素（例えばテールガスから中間留分まで）を含んでよい。液体生成物画分（凝縮画分）は、約３５０℃より高い温度で沸騰する炭化水素（例えば真空ガス油から重質パラフィンまで）を含んでよい。これらの画分を分離するために用いられる分離装置は、通常の設計であってよく、あるいはマイクロチャネル分離装置であってよい。マイクロチャネル分離装置は、複数のプロセスマイクロチャネル、例えば約１０以上の平行なプロセスマイクロチャネルを含んでよい。
【０１２２】
例えば高圧および／または低温の気‐液分離装置、または低圧分離装置、あるいは分離器の組み合わせを用いて、約３５０℃より低い温度で沸騰するＦＴ生成物画分を、テールガス画分と凝縮液画分とに、例えば約５から約２０の炭素原子のノルマルパラフィンと高沸点炭化水素とに分離してよい。約３５０℃より高い温度で沸騰する画分（凝縮物画分）は、約６５０℃より高い温度で沸騰する１つ以上の画分を取り除いた後、約３５０℃から約６５０℃の範囲内で沸騰するワックス画分に分離してよい。ワックス画分は、約２０から約５０個の炭素原子の直鎖パラフィンと、比較的少量の高沸点分岐パラフィンとを含んでよい。分別蒸留を用いて分離を実行してよい。
【０１２３】
ＦＴ生成物は、メタン、ワックスおよびその他の重質高分子量生成物を含んでよい。生成物は、エチレンなどのオレフィン、ノルマルパラフィンおよびイソパラフィン、ならびにそれらの組み合わせを含んでよい。これらは、ジェット燃料範囲またはディーゼル燃料範囲を含む溜出物燃料範囲の炭化水素を含んでよい。
【０１２４】
ＥＴ生成物の分岐化は、複数の最終用途、特にオクタン価増加および／または流動点低下が望ましいとき、有利になることがある。異性化の程度は、ｎ‐パラフィンのモルあたり約１モルのイソパラフィン、一実施態様ではｎ‐パラフィンのモルあたり約３モルのイソパラフィンより多くしてよい。ディーゼル燃料組成物中で用いられるとき、生成物は、少なくとも約６０のセタン価を有する炭化水素混合物を含むとよい。
【０１２５】
ＦＴ生成物の高分子量分、例えばワックスは、単離し直接用いるか、あるいは反応させて低分子量生成物を生成させるかのどちらかである。例えば、高分子量生成物を水素化分解して低分子量生成物を生じさせ、液体可燃性燃料の収率を増加させてよい。水素化分解は、通常、遊離水素の存在下で実行され、大型炭化水素分子の分解を操作の主目的とする触媒プロセスを指してよい。水素化分解操作を実行する際に用いられる触媒は、当分野で公知である。例えば、参照によって本明細書に組み込まれる米国特許第４，３４７，１２１号および第４，８１０，３５７号の水素化処理、水素化分解および各プロセスにおいて用いられる触媒の説明を参照すること。ＦＴプロセスによって生成する生成物は、さらにプロセス処理して潤滑基油またはディーゼル燃料を生成させてよい。例えば、ＦＴプロセスによって作られる生成物は、水素化分解した後、蒸留および／または触媒異性化に付して潤滑基油、ディーゼル燃料および類似物を提供してよい。
【０１２６】
ＦＴプロセスによって作られる炭化水素生成物は、米国特許第６，１０３，０９９号または第６，１８０，５７５号に開示されているプロセスを用いて水素化異性化してよく、米国特許第４，９４３，６７２号または第６，０９６，９４０号に開示されているプロセスを用いて水素化分解し、水素化異性化してよく、米国特許第５，８８２，５０５号に開示されているプロセスを用いて脱ロウしてよく、あるいは米国特許第６，０１３，１７１号、第６，０８０，３０１号または第６，１６５，９４９号に開示されているプロセスを用いて水素化異性化し、脱ロウしてよい。ＦＴ合成された炭化水素を処理するためのプロセスおよびそのようなプロセスによって作られた結果である生成物の開示の参照によって、これらの特許は、本明細書に組み込まれる。
【０１２７】
ＦＴ合成プロセスは、移動式または輸送可能設備の中に収容されたマイクロチャネル反応器の中で行ってよい。ＦＴプロセスは、単独プラント、移動設備、あるいは接続装置、例えばフランジ式配管類を用いてプロセス装置を接続する複数装置の中で、水素化分解プロセスと組み合わせて行ってよい。
【０１２８】
ＦＴ合成プロセスは、水蒸気改質プロセスまたはその他の合成ガス製造工程と組み合わせて行ってよい。マイクロチャネル反応器は、天然ガスパイプライン、炭鉱、地質学的ガス源、埋め立て地ガス源、オフショアガスおよび類似ガス源などのシンガス製造用原料の近くに配置してよい。マイクロチャネル熱交換器、マイクロチャネル分離器等の形であってよい熱交換装置、分離装置および類似装置を、ＦＴプロセスマイクロチャネル反応器と組み合わせてよい。プロセスは、任意の製造能力を有してよく、例えば、プロセスは、１日あたり約１から約５０００バレルの液体生成物の範囲の製造能力を有してよい。直列または並列に配置された１つ以上のマイクロチャネルＦＴ合成プロセスを用いて所望の能力および／または製品品質を実現してよい。
【０１２９】
上記の反応を行うためのプロセスを、図２を参照して説明することができる。図２を参照すると、プロセスは、マイクロチャネル反応器１００を用いて実行してよい。マイクロチャネル反応器１００は、マイクロチャネル反応器コア１０２、原料流ヘッダ１０４および生成物フッタ１０６を含む。マイクロチャネル反応器１００は、さらに、熱交換流体入り口ヘッダ１０８および熱交換流体出口フッタ１１０を含んでよい。反応器コア１０２は、１つ以上の繰り返し単位を含んでよい。各繰り返し単位は、１つ以上のプロセスマイクロチャネルを含んでよい。
【０１３０】
繰り返し単位は、段階添加繰り返し単位の形であってよい。段階添加繰り返し単位は、１つ以上のプロセスマイクロチャネルと１つ以上の第２の反応体流チャネルとを含んでよい。プロセスマイクロチャネルと第２の反応体流チャネルとの間の共通壁の中に開口区間を配置してよい。図１５〜１７に、これらのものの例を示す。一実施態様では、各第２の反応体流チャネルに隣接して２つ以上のプロセスマイクロチャネルを配置してよい。一実施態様では、各プロセスマイクロチャネルに隣接して２つ以上の第２の反応体流チャネルを配置してよい。
【０１３１】
プロセスマイクロチャネルは、反応体が反応して生成物を生成する１つ以上の反応区域を含んでよい。反応区域の中に、１つ以上の固体形の触媒が存在してよい。触媒は、固体担体上に固定化された均一系触媒を含んでよい。触媒は、傾斜触媒であってよい。
【０１３２】
一実施態様では、各プロセスマイクロチャネルは、１つ以上の内部障害物を含むプロセス処理区域と、触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体を含む反応区域とを含んでよい。触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体は、触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体を通って反応体が流れることができるようにする開口部を含んでよい。１つ以上の内部障害物と、触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体とは、同じ構造を有してよく、あるいは、それらの構造は、異なっていてよい。１つ以上の内部障害物は、プロセスマイクロチャネルの１つ以上の内壁の中に形成され、および／またはプロセスマイクロチャネルの１つ以上の内壁から突き出た１つ以上の表面構成要素を含んでよい。触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体は、プロセスマイクロチャネルの１つ以上の内壁から突き出た表面構成要素を含んでよい。触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体は、１つ以上の構造体の上に被覆されるか、または１つ以上の構造体上に成長した触媒を含んでよい。触媒は、触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体と接触する固体粒子を含んでよい。１つ以上の内部障害物は、触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体の中の開口部の直径より大きな、プロセス処理区域の中の流体の流れのバルク流れの方向に垂直な少なくとも１つの寸法を有してよい。図４６は、反応区域の概略説明であり、反応区域は、複数の平行なサブマイクロチャネルを含み、各サブマイクロチャネルは、１つ以上の触媒を含んでよい。図４７は、プロセス処理区域と２つの分流区域との概略図である。２つの分流区域は、プロセス処理区域の下流に配置される。プロセス処理区域は、プロセス処理区域の中の流体の流れを撹乱するための内部障害物（例えば表面構成要素）を含む。図４８は、反応体混合物を２回分流し、順次小さくなる直径を有する反応体流を提供する、２つの分流区域の概略図であり。反応体流は撹拌され、その結果、それぞれの流れの中に渦が形成される。撹拌は、反応体流を１つ以上の表面構成要素と接触させて流すことによって実現してよい。
【０１３３】
図４９は、表面構成要素層と、反応体混合物の複数の撹拌流とを含むプロセスマイクロチャネルの概略図である。反応体流の撹拌は、反応体流を表面構成要素と接触させて流すことによって実現してよい。図５０は、プロセスマイクロチャネル内のサブマイクロチャネルの中を流れる図４９の反応体混合物流を示す概略図である。
【０１３４】
図５１は、反応体混合物の撹拌流の複数の層を示す概略図である。各層は、表面構成要素層によって分離される。表面構成要素は、反応体流が表面構成要素と接触して流れるとき、反応体混合物流の撹拌を実現する。図５２は、プロセスマイクロチャネル内のサブマイクロチャネルの中を流れる図５１の反応体混合物流を示す概略図である。
【０１３５】
図５３は、反応区域の中で用いてよい複数のサブマイクロチャネルの概略図である。図５３の左側にあるサブマイクロチャネルは、サブマイクロチャネル内の流れを変化させるためのエッチングされた表面構成要素を含む。
【０１３６】
図５４は、内壁が波形であるサブマイクロチャネルの概略図である。波形の内壁を用いて膜厚を制御し、サブマイクロチャネル内の反応性を改善させてよい。
【０１３７】
図５５〜５７は、プロセスマイクロチャネル内の内部障害物および／または触媒と接触および／または担持するための構造体の概略図である。内部障害物および／または構造体は、プロセスマイクロチャネルの内壁から突き出た複数の相互に連結した傾斜のある角度構造体を含む。プロセスマイクロチャネルは、相互に連結した傾斜のある角度構造体に隣接する開放通路を有する。図５５は、内部障害物および／または構造体を含むプロセスマイクロチャネルの断面概略図である。図５６は、図５５に例を示したプロセスマイクロチャネルの平面図である。下にある相互に連結した傾斜のある角度構造体が見えるように上部壁を透明にしてある。図５７は、図５５および５６に例を示した構造体の３次元図である。図５７の上部壁を部分的に切除して下にある相互に連結した傾斜のある角度構造体が見えるようにしてある。傾斜のある角度構造体を表面構成要素と呼んでよい。
【０１３８】
触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体は、プロセス処理区域の下流のプロセスマイクロチャネルの中に配置された複数の平行なサブマイクロチャネルを含んでよい。図４６に、これの例を示す。図４６は、複数の平行なサブマイクロチャネルを含むプロセスマイクロチャネルを示す。触媒は、サブマイクロチャネルの中に配置してよい。触媒は、サブマイクロチャネルの１つ以上の内壁上に被覆してよく、あるいはサブマイクロチャネルの１つ以上の内壁上に成長させてよい。触媒は、サブマイクロチャネルの中の固体粒子を含んでよい。
【０１３９】
プロセス処理区域と反応区域との間に１つ以上の分流区域を配置してよい。図４７および４８に、用いてよい分流区域の概略図を示す。各分流区域を用いて、反応体混合物の流れを２つ以上のより小さな流れに分流してよい。一実施態様では、プロセス処理区域と反応区域との間に２つ以上の分流区域を配置してよい。１つの分流区域が次の分流区域の下流になるような順に、２つ以上の分流区域を配置してよい。
【０１４０】
サブマイクロチャネルの１つ以上の内壁の中および／または上に表面構成要素を配置してよい。これらの表面構成要素は、サブマイクロチャネルの１つ以上の内壁の中にエッチングしてよい。図５３に、これを示す。サブマイクロチャネルの内壁は波形であってよい。図５４に、これを示す。
【０１４１】
１つ以上の内部障害物および／または触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体は、プロセスマイクロチャネルの内壁から突き出た複数の相互に連結した傾斜のある角度構造体を含んでよい。プロセスマイクロチャネルは、相互に連結した傾斜のある角度構造体に隣接する開放通路を有してよい。図５５〜５７に、これを示す。傾斜のある角度構造体を表面構成要素と呼んでよい。
【０１４２】
プロセス処理区域の長さに対する反応区域の長さの比は、約０．０１から約１０００、一実施態様では約０．１から約１０００、一実施態様では約０．１から約１００、一実施態様では約１から約１００の範囲内にあってよい。１つ以上の分流区域の長さに対する反応区域の長さの比は、約０．１から約１０００、一実施態様では約１から約１０００、一実施態様では約０．１から約１００、一実施態様では約１から約１００の範囲内にあってよい。
【０１４３】
一実施態様では、各プロセスマイクロチャネルは、反応区域の上流に第１の開放断面積を有する少なくとも１つの第１のプロセス処理区域と、第２の開放断面積を有する少なくとも１つの第２のプロセス処理区域と含んでよい。反応区域は、第２のプロセス処理区域を含んでよい。あるいは、第２のプロセス処理区域を、反応区域と第１のプロセス処理区域との間に配置してよい。第２の開放断面積は、第１の開放断面積より小さくてよい。第２のプロセス処理区域の断面積は、第１のプロセス処理区域の断面積より狭くてよい。第２のプロセス処理区域は、内部障害物（例えば球状物体、表面構成要素、触媒、担体等）を含んでよい。内部障害物は、第２のプロセス処理区域の開放断面積を小さくしてよい。各プロセスマイクロチャネルは、さらに、反応区域の下流に少なくとも１つの追加の区域を含んでよい。追加の区域の断面積は、反応区域の断面積と同じであってよく、あるいは反応区域の断面積より大きくてよい。
【０１４４】
マイクロチャネル反応器コア１０２は、さらに、プロセスマイクロチャネルと熱接触する発熱源および／または吸熱源を含んでよい。発熱源および／または吸熱源は、プロセスマイクロチャネル、一実施態様では第２の反応体流チャネルに隣接し、および／または熱接触する１つ以上の熱交換チャネルを含んでよい。熱交換チャネルは、マイクロチャネルであってよい。プロセスマイクロチャネルの中で行われる反応が発熱反応であるとき、発熱源および／または吸熱源を用いてプロセスマイクロチャネルに冷却を提供してよい。プロセスマイクロチャネルの中で行われる反応が吸熱反応であるとき、発熱源および／または吸熱源を用いてプロセスマイクロチャネルに加熱を提供してよい。さまざまな加熱と冷却との組み合わせを使用して、プロセスマイクロチャネル内、およびプロセスマイクロチャネルの長さ方向に、一実施態様では第２の反応体流チャネル内、および第２の反応体流チャネルの長さ方向に、所望の温度プロフィルを提供してよい。
【０１４５】
原料流ヘッダ１０４は、反応体をプロセスマイクロチャネルに分配するための１つ以上のマニホルドを含んでよい。反応体を、原料流ヘッダ１０４の上流および／または原料流ヘッダ１０４の中で混合してよい。原料流ヘッダ１０４を用いて１つ以上の液体反応体または第１の反応体をプロセスマイクロチャネルへ、１つ以上の気体反応体または第２の反応体を第２の反応体流チャネルへ分配してよい。生成物フッタ１０６は、プロセスマイクロチャネルからの生成物を集めるための１つ以上のマニホルドを含んでよい。
【０１４６】
矢印１１２で示されるように、１つ以上の液体反応体または第１の反応体と、１つ以上の気体反応体または第２の反応体とが、原料流ヘッダ１０４に流入してよい。液体反応体または第１の反応体と、気体反応体または第２の反応体とは、ヘッダ１０４の上流で前もって混合された後、原料流ヘッダ１０４に流入してこれを通り抜け、プロセスマイクロチャネルに流入してよい。液体反応体または第１の反応体と、気体反応体または第２の反応体とは、別々に原料流ヘッダ１０４に流入し、原料流ヘッダの中で反応体混合物を形成した後、プロセスマイクロチャネルに流入してよい。液体反応体または第１の反応体と、気体反応体または第２の反応体とは、別々に原料流ヘッダ１０４を通って流れた後、プロセスマイクロチャネルの中で混合されてよい。液体反応体または第１の反応体は、原料流ヘッダ１０４を通り、原料流ヘッダ１０４から反応器コア１０２の中の１つ以上のプロセスマイクロチャネルに流入してよい。気体反応体または第２の反応体は、原料流ヘッダ１０４を通り、ヘッダ１０４からプロセスマイクロチャネルの１つ以上に流入してよい。あるいは、気体反応体または第２の反応体は、原料流ヘッダ１０４を通って反応器コア１０２の中の１つ以上の第２の反応体流チャネルに流入した後、第２の反応体流チャネルからプロセスマイクロチャネルに流入し、プロセスマイクロチャネルの中で液体反応体または第１の反応体と接触し、混合されてよい。第２の反応体流チャネルとプロセスマイクロチャネルとの間の共通壁の中に開口区間が配置されてよく、気体反応体または第２の反応体は、第２の反応体流チャネルから開口区間を通ってプロセスマイクロチャネルに流入してよい。
【０１４７】
一実施態様では、反応体混合物は、１つ以上の内部妨害物と接触してプロセス処理区域の中を流れ、液体反応体または第１の反応体と気体反応体または第２の反応体との混合を促進した後、触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体の中の開口部の中を流れ、触媒と接触してよい。反応体は、触媒の存在下で互いと反応してよい。
【０１４８】
一実施態様では、反応体の少なくとも一方、一実施態様では反応体の両方が、第１のプロセス処理区域を通った後、第２のプロセス処理区域を通って流れてよい。少なくとも一方の反応体の局所速度は、少なくとも一方の反応体が第１のプロセス処理区域から第２のプロセス処理区域へ流れ、これを通るとき増加する。液体反応体または第１の反応体と、気体反応体または第２の反応体とは、触媒と接触し、触媒上に液膜層を形成し、反応して少なくとも１つの生成物を生成してよい。第１のプロセス処理区域を通った後、第２のプロセス処理区域を通る少なくとも一方の反応体の流れは、少なくとも一方の反応体の局所速度を増加させる結果となってよい。これによって、触媒上の液膜層の厚さが小さくなる効果があってよい。局所速度の増加は、第１のプロセス処理区域から第２のプロセス処理区域へ流れ、これを通るとき、開放断面積の減少の結果として生じてよい。膜厚が小さくなったことによって、反応率の改善が得られてよい。
【０１４９】
生成物は、プロセスマイクロチャネルから生成物フッタ１０６へ流れてこれを通り、矢印１１４で示されるように、生成物フッタ１０６からマイクロチャネル反応器の外に流れてよい。存在し得る未反応の反応体および任意の希釈媒もプロセスマイクロチャネルからフッタ１０６を通って流れてよい。本プロセスの利点は、マイクロチャネル反応器を通る１回の通過で高い水準の所望の生成物への反応率を得ることができる点であるが、一実施態様では、通常の技法またはマイクロチャネル技法を用いて１つ以上の未反応の反応体を生成物から分離し、マイクロチャネル反応器を通して戻し、リサイクルさせてよい。未反応の反応体は、マイクロチャネル反応器を通して任意の回数、例えば、１回、２回、３回、４回等、リサイクルしてよい
【０１５０】
反応プロセスは、発熱であってよく、あるいは吸熱であってよい。反応を制御するために、プロセスマイクロチャネルおよび／または第２の反応体流チャネルと発熱源および／または吸熱源との間で熱を伝達させてよい。すなわち、反応プロセスの間に、プロセスマイクロチャネルおよび／または第２の反応体流チャネルを、発熱源を用いて加熱してよく、および／または吸熱源を用いて冷却してよい。発熱源および／または吸熱源は、プロセスマイクロチャネルおよび／または第２の反応体流チャネルに隣接してよい。あるいは、発熱源および／または吸熱源は、プロセスマイクロチャネルおよび／または第２の反応体流チャネルから引き離され、すなわち隣接していないが、プロセスマイクロチャネルおよび／または第２の反応体流チャネルと熱接触してよい。
【０１５１】
発熱源および／または吸熱源は、熱交換流体を収容する１つ以上の熱交換チャネルを含んでよい。発熱源は、電熱素子または抵抗加熱器などの非流体加熱素子を含んでよい。吸熱源は、ペルティエ電子素子などの非流体冷却素子を含んでよい。矢印１１６で示されるように、熱交換流体が熱交換流体入り口ヘッダ１０８に流入してこれを通り、そこから反応器コア１０２に流入してよい。熱交換流体は、反応器コア１０２の中の熱交換チャネルを通って流れた後、矢印１１８で示されるように、熱交換フッタ１１０へ流れてこれを通る。プロセス流体、すなわち反応体および生成物と、発熱源および／または吸熱源との間の熱伝達は、対流熱伝達を用いて実現してよい。一実施態様では、熱交換流体を用いて熱伝達を促進してよく、熱交換流体は、発熱反応または吸熱反応および／または完全相変化または部分相変化を行う。プロセスマイクロチャネルおよび／または第２の反応体流チャネルの長さに沿って複数の熱交換区域を使用し、プロセスマイクロチャネルおよび／または第２の反応体流チャネルの長さに沿って異なる点で異なる温度を提供してよい。これによって、プロセスマイクロチャネルおよび／または第２の反応体流チャネルの中の加熱プロフィルおよび／または冷却プロフィルを調整する利点を提供してよい。
【０１５２】
マイクロチャネル反応器１００を１つ以上の貯槽、ポンプ、バルブ、マニホルド、マイクロプロセッサ、流量制御デバイスおよび類似設備と組み合わせて用いてよい。これらの設備は、図面に示していないが、当業者には自明と考えられる。反応器コア１０２の中で用いてよい繰り返し単位またはプロセスマイクロチャネルは、図３および５〜１７に例を示すものを含んでよい。
【０１５３】
マイクロチャネル反応器コア１０２は、横並びに整列するかまたは上下に重ねられたプロセスマイクロチャネルの層と熱交換マイクロチャネルとの層を含んでよい。図３にこれらのチャネル層の例を示す。図３を参照すると、プロセスマイクロチャネル層１３０と熱交換マイクロチャネル層１５０とを、互いの上に重ねるかまたは横並びに配置して繰り返し単位１７０を設けてよい。プロセスマイクロチャネル層１３０は、プロセス流体（すなわち反応体および生成物）の流れを提供する複数のプロセスマイクロチャネル１３２を含む。熱交換チャネル層１５０は、熱交換流体の流れを提供する複数の熱交換チャネル１５２を含む。熱交換チャネル１５２は、マイクロチャネルであってよい。各熱交換層１５０あたり１つ以上のプロセスマイクロチャネル層１３０を用いてよい。従って、例えば、１、２、３、４、５、６以上のプロセスマイクロチャネル層１３０を単一の熱交換チャネル層１５０とともに使用してよい。あるいは、２つ以上の熱交換チャネル層１５０を各プロセスマイクロチャネル層１３０とともに使用してよい。熱交換チャネル層１５０は、加熱および／または冷却のために用いてよい。一実施態様では、各プロセスマイクロチャネル層１３０を、隣接する熱交換チャネル層１５０の間に配置してよい。一実施態様では、２つ以上のプロセスマイクロチャネル層１３０を互いに隣接させて配置し、垂直または水平に配向させたプロセスマイクロチャネル層のスタックを形成させ、スタックの片側または両側に熱交換層１５０を配置してよい。さまざまな実施態様では、マイクロチャネルであってよい第２の反応体流チャネルをプロセスマイクロチャネルと組み合わせて用いてよく、これらの実施態様の場合、各プロセスマイクロチャネル層に隣接させて第２の反応体流チャネルの１つ以上の層を配置してよい。あるいは、それぞれの第２の反応体流層に隣接させて１つ以上のプロセスマイクロチャネル層１３０を配置してよい。第２の反応体流チャネル層を用いるとき、第２の反応体流チャネルと、隣接するプロセスマイクロチャネルとは、共通壁と、共通壁の中にあって、第２の反応体流チャネルからプロセスマイクロチャネルの中への第２の反応体の流れを提供する開口区間とを有してよい。プロセスマイクロチャネル層１３０、熱交換チャネル層１５０および第２の反応体流チャネル層のそれぞれの組み合わせを、繰り返し単位と呼んでよい。
【０１５４】
マイクロチャネル層１３０は、平行に整列した複数のマイクロチャネル１３２を含んでよく、各プロセスマイクロチャネル１３２は、マイクロチャネル層１３０の長さ方向に端１３４から端１３６へ垂直方向に延在し、プロセスマイクロチャネル１３２は、マイクロチャネル層１３０の幅方向に端１３８から端１４０へ延在する。マイクロチャネル層１３０の端１３８および１４０に接着ストリップ１４２および１４４をそれぞれ配置して、マイクロチャネル層１３０を次の隣接層、すなわち熱交換層１５０、プロセスマイクロチャネル層１３０または第２の反応体流チャネル層へ接着できるようにしてよい。あるいは、接着ストリップが必要でない方法によってマイクロチャネル反応器を作製してよい。例えば、エッチングによって作り込んだ構成要素を有するシートを用いてマイクロチャネル反応器を作製してよい。プロセスマイクロチャネル１３２の中に触媒を配置してよい。プロセスマイクロチャネル１３２内の触媒を含む区域を反応区域と呼んでよい。
【０１５５】
一実施態様では、各プロセスマイクロチャネル１３２は、１つ以上の内部障害物（例えば表面構成要素）を含むプロセス処理区域と、触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体を含む反応区域とを含んでよい。触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体は、反応体が、触媒と接触および／または担持するための１つ以上の構造体を通って流れ、触媒と接触することができるようにする開口部を含んでよい。一実施態様では、プロセス処理区域と反応区域との間に１つ以上の分流区域を配置してよい。
【０１５６】
一実施態様では、各プロセスマイクロチャネル１３２は、第１の開放断面積を有してよく、反応区域の上流に配置されてよい少なくとも１つの第１のプロセス処理区域と、第２の開放断面積を有してよい少なくとも１つの第２のプロセス処理区域とを含んでよい。第２のプロセス処理区域は、反応区域の中および／または反応区域と第１のプロセス処理区域との間にあってよい。第２の開放断面積は、第１の開放断面積より小さくてよい。第２のプロセス処理区域の開放断面積は、第１のプロセス処理区域から第２のプロセス処理区域へマイクロチャネル側壁が厚くなる結果として、第１のプロセス処理区域の開放断面積より狭くてよい。第２のプロセス処理区域は、第２のプロセス処理区域に小さくなった開放断面積を提供する内部障害物（例えば球状物体、表面構成要素、触媒、触媒担体等）を含んでよい。各プロセスマイクロチャネルは、反応区域の下流に少なくとも１つの追加の区域をさらに含んでよい。追加の区域の断面積は、反応区域の断面積と同じであってよく、あるいは反応区域の断面積より大きくてよい。
【０１５７】
プロセスマイクロチャネル１３２の中のプロセス流体、すなわち反応体および生成物の流れは、矢印１４６および１４８で示す方向であってよい。プロセスマイクロチャネル１３２はそれぞれ任意の形状、例えば正方形、長方形、円形、半円形等の断面を有してよい。各プロセスマイクロチャネル１３２の内部高さは、マイクロチャネル層１３０と次の隣接層、すなわち熱交換層１５０、プロセスマイクロチャネル層１３０または第２の反応体流層との間の垂直距離または水平距離あるいはギャップとみなしてよい。
【０１５８】
熱交換チャネル層１５０は、平行に整列した複数の熱交換チャネル１５２を含んでよく、各熱交換チャネル１５２は、マイクロチャネル層１５０の幅の方向に端１５４から末端１５６へ水平に延在し、熱交換チャネル１５２は、チャネル層１５０の長さの方向にチャネル層１５０の端１５８から端１６０へ延在する。熱交換チャネル１５２は、マイクロチャネルであってよい。チャネル層１５０の端１５４および１５６に接着ストリップ１６２および１６４をそれぞれ配置して、チャネル層１５０を次の隣接プロセスマイクロチャネル層１３０または第２の反応体流層へ接着できるようにしてよい。あるいは、接着ストリップが必要でない方法によってマイクロチャネル反応器を作製してよい。例えば、エッチングによって構成要素を作り込んだシートを用いてマイクロチャネル反応器を作製してよい。熱交換流体は、熱交換マイクロチャネル１５２の中を矢印１６６および１６８で示す方向に流れてよい。矢印１６６および１６８で示した方向の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル１３２を通って矢印１４６および１４８で示したように流れる反応体および生成物の流れに対して交差流である。あるいは、チャネル層１５０の幅方向に、端１５８から端１６０または端１６０から端１５８への熱交換流体の流れを提供するように、熱交換チャネル１５２の方向を定めてよい。こうすると、結果としてプロセスマイクロチャネル１３２の中のプロセス流体の流れに対して並流または向流となるような方向の熱交換流体の流れが得られうる。熱交換チャネル１５２はそれぞれ任意の形状、例えば、正方形、長方形、円形、半円形等の断面を有してよい。各熱交換チャネル１５２の内部高さは、熱交換マイクロチャネル層１５０と次の隣接層、すなわちプロセスマイクロチャネル層１３０または第２の反応体流層との間の垂直距離または水平距離あるいはギャップとみなしてよい。
【０１５９】
プロセスマイクロチャネル１３２と熱交換チャネル１５２とは、繰り返し単位１７０ａの中に提供されるように配置してよい。図５に、繰り返し単位１７０ａの例を示す。図５を参照すると、熱交換チャネル１５２を収容するマイクロチャネル層１５０に隣接してプロセスマイクロチャネル１３２を配置する。共通壁１７１がプロセスマイクロチャネル１３２を熱交換チャネル層１５０から分離する。この共通壁を熱伝達壁と呼んでよい。プロセスマイクロチャネル１３２の中に触媒１７２を配置する。触媒１７２は、図に例を示すように、固体粒子床の形である。しかし、触媒１７２は、本明細書に開示している、および／または図面に例を示している任意の触媒形であってよい。触媒１７２を、反応区域１７３の中に配置する。反応区域１７３は、第２のプロセス処理区域１７４を含んでよい。反応区域１７３の上流に、プロセス処理区域１７５を配置する。一実施態様では、プロセス処理区域１７５は、反応体の混合を促進する内部障害物（例えば表面構成要素）を含んでよい。一実施態様では、プロセス処理区域１７５は、第１のプロセス処理区域と呼んでよい。反応区域１７３の下流に追加の区域１７６を配置する。第２のプロセス処理区域１７４は、第２のプロセス処理区域１７４の中に触媒１７２を配置した結果として、プロセス処理区域１７５より小さな開放断面積を有してよい。追加の区域１７６の断面積は、反応区域１７３の断面積と同じであってよい。反応体は、矢印１４６で示す方向にプロセスマイクロチャネル１３２の中を流れ、触媒１７２と接触し、反応して所望の生成物を生成する。反応体は、プロセス処理区域１７５を通って流れた後、第２のプロセス処理区域１７４の中を流れてよく、その結果、第２のプロセス処理区域１７４の中の反応体の局所速度は増加してよい。触媒上に液膜層１７２が形成されてよい。しかし、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れる反応体の局所速度は、液膜層の厚さを小さくする効果を有してよい。生成物、および一実施態様では未反応の反応体および／または希釈媒は、矢印１４８で示すように、プロセスマイクロチャネル１３２から流出してよい。チャネル層１５０は、１つ以上の熱交換区域を形成してよい。熱交換チャネル１５２を通り、プロセスマイクロチャネル１３２の中のプロセス流体の流れに対して交差流となる方向に、熱交換流体が流れてよい。
【０１６０】
プロセスマイクロチャネルと熱交換チャネルとは、繰り返し単位１７０ｂの中に提供されるように配置してよい。図６に例を示す繰り返し単位１７０ｂは、図６の熱交換層１５０が図５に示した位置から９０度回転し、熱交換マイクロチャネル１５２の中を流れる熱交換流体がプロセスマイクロチャネル１３２の中のプロセス流体の流れに対して向流となる矢印１６６ａおよび１６８ａで示す方向に流れる点を除けば、図５に例を示した繰り返し単位１７０ａと同一である。あるいは、熱交換流体は、方向矢印１６６ａおよび１６８ａで示した方向と反対の方向に流れ、それによってプロセスマイクロチャネル１３２の中のプロセス流体の方向に対して並流となる方向の熱交換チャネル１５２を通る熱交換流体の流れを提供してよい。
【０１６１】
プロセスマイクロチャネルと熱交換チャネルとは、繰り返し単位１７０ｃの中に提供されるように配置してよい。図７に、繰り返し単位１７０ｃの例を示す。図７を参照すると、熱交換区域１５１に隣接してプロセスマイクロチャネル１３２ａが配置される。熱交換区域１５１は、互いに平行に配置された複数の熱交換チャネル１５２を含み、各熱交換チャネル１５２は、プロセスマイクロチャネル１３２ａの長さ方向に対して直角な長さ方向に延在する。熱交換区域１５１は、プロセスマイクロチャネル１３２ａより長さが短くてよい。熱交換区域１５１は、プロセスマイクロチャネル１３２ａの入り口１３４ａまたはその近くからプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さ方向のプロセスマイクロチャネル１３２ａの出口１３６ａより手前の点へ長さ方向に延在してよい。一実施態様では、熱交換区域１５１の長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの最大約１００％であってよく、一実施態様では熱交換区域１５１の長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの約５から約１００％であってよく、一実施態様では熱交換区域１５１の長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの約５から約５０％であってよく、一実施態様では熱交換区域１５１の長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの約５０％から約１００％であってよい。熱交換区域１５１の端１５３の下流の区域で、プロセスマイクロチャネル１３２ａの幅を拡張または延長してよい。この配置によって、プロセスマイクロチャネル１３２ａの入り口１３４ａまたはその近くと同様に、入り口から下流にあるプロセスマイクロチャネル１３２ａの部分へも熱交換（すなわち冷却または加熱）の利点を提供してよい。プロセスマイクロチャネル１３２ａの中に触媒１７２を配置する。触媒１７２は、図に例を示すように、固体粒子床の形である。しかし、触媒１７２は、本明細書中に開示し、および／または図面に例を示す任意の触媒の形であってよい。触媒１７２は、反応区域１７３に配置される。反応区域１７３は、第２のプロセス処理区域１７４を含む。反応区域１７３の上流に、プロセス処理区域１７５を配置する。プロセス処理区域１７５は、反応体の混合を促進するための内部障害物（例えば表面構成要素）を含んでよい。プロセス処理区域１７５を第１のプロセス処理区域と呼んでよい。反応区域１７３の下流に追加の区域１７６を配置する。第２のプロセス処理区域１７４は、触媒１７２を第２のプロセス処理区域１７４の中に配置した結果として、プロセス処理区域１７５より小さな開放断面積を有してよい。追加の区域１７６の断面積は、反応区域１７３の断面積と同じであってよい。反応体は、プロセスマイクロチャネル１３２ａの中を矢印１４６で示す方向に流れ、触媒１７２と接触し、反応して生成物を生成する。反応体は、プロセス処理区域１７５を通った後、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れ、その結果、第２のプロセス処理区域１７４の中の反応体の局所速度が増加してよい。触媒１７２上に液膜層が形成される。しかし、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れる反応体の局所速度は、膜層の厚さを減らす効果を有してよい。生成物、および一実施態様では未反応の反応体および／または希釈媒は、矢印１４８で示すように、プロセスマイクロチャネル１３２ａから流出してよい。熱交換チャネル１５２を通り、プロセスマイクロチャネル１３２ａの中のプロセス流体の流れに対して交差流となる方向に、熱交換流体が流れる。
【０１６２】
プロセスマイクロチャネルと熱交換チャネルとは、繰り返し単位１７０ｄの中に提供されるように配置してよい。図８に例を示す繰り返し単位１７０ｄは、繰り返し単位１７０ｄが、プロセスマイクロチャネル１３２ａの熱交換区域１５１と反対側でプロセスマイクロチャネル１３２ａに隣接する熱交換区域１５１ａを含むことを除けば、図７に例を示した繰り返し単位１７０ｃと同一である。熱交換区域１５１ａは、上記で考察した熱交換チャネル１５２とサイズおよび設計が同じであるか、または類似している複数の平行な熱交換チャネル１５２ａを含む。熱交換区域１５１ａは、プロセスマイクロチャネル１３２ａの入り口１３４ａまたは近くからプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さ方向の熱交換区域１５１の端１５３より手前の点へ長さ方向に延在してよい。熱交換区域１５１ａの長さは、熱交換区域１５１の長さと同じであるか、または短くてよい。一実施態様では、熱交換区域１５１ａの長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの最大約１００％であってよく、一実施態様では熱交換区域１５１の長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの約５から約１００％であってよく、一実施態様では熱交換区域１５１ａの長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの約５から約５０％であってよく、一実施態様では熱交換区域１５１ａの長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの約５０％から約１００％であってよい。プロセスマイクロチャネル１３２ａの幅は、熱交換区域１５１および１５１ａの端１５３および１５３ａの下流の区域でそれぞれ拡張してよい。この配置によって、プロセスマイクロチャネル１３２ａの入り口１３４ａまたはその近くと同様に、入り口１３４ａから下流にあるプロセスマイクロチャネル１３２ａの部分へも熱交換（すなわち冷却）の利点を提供してよい。長さが異なる２つの熱交換区域１５１および１５１ａの使用によって、プロセスマイクロチャネル１３２ａの入り口近くの区域での比較的高いレベルの熱交換と、熱交換区域１５１ａの端１５３ａ周辺から下流のプロセスマイクロチャネルの中での比較的おだやかな熱交換とが可能になってよい。プロセスマイクロチャネル１３２ａの中に触媒１７２を配置する。触媒１７２は、図に例を示すように、固体粒子床の形である。しかし、触媒は、本明細書に開示し、および／または図面に例を示す任意の触媒の形であってよい。触媒１７２は、反応区域１７３の中に配置する。反応区域１７３は、第２のプロセス処理区域１７４を含む。反応区域１７３の上流にプロセス処理区域１７５を配置する。プロセス処理区域１７５は、反応体の混合を促進するための内部障害物（例えば表面構成要素）を含んでよい。プロセス処理区域１７５を第１のプロセス処理区域と呼んでよい。反応区域１７３の下流に、追加の区域１７６を配置する。第２のプロセス処理区域１７４は、触媒１７２を第２のプロセス処理区域１７４の中に配置した結果として、第１のプロセス処理区域１７５より小さな開放断面積を有してよい。追加の区域１７６の断面積は、反応区域１７３の断面積と同じであってよい。反応体は、プロセスマイクロチャネル１３２ａの中を方向矢印１４６で示す方向に流れ、触媒１７２と接触し、反応して所望の生成物を生成してよい。反応体は、プロセス処理区域１７５を通って流れた後、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れてよく、その結果、第２のプロセス処理区域１７４の中の反応体の局所速度が増加する。触媒上に液膜層が形成されてよい。しかし、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れる反応体の局所速度は、膜層の厚さを小さくする効果を有してよい。生成物、および一実施態様では未反応の反応体および／または希釈媒は、方向矢印１４８で示すように、プロセスマイクロチャネル１３２ａから流出してよい。熱交換チャネル１５１および１５１ａを通り、プロセスマイクロチャネル１３２ａの中の反応体プロセス流体の流れに対して交差流となる方向に、熱交換流体が流れる。
【０１６３】
第２のプロセス処理区域の開放断面積を第１のプロセス処理区域の開放断面積より小さくし、その結果として、第１のプロセス処理区域を流れた後第２のプロセス処理区域を通って流れる少なくとも１つの反応体の局所速度を増加させることを実現してよい。第１のプロセス処理区域の比較的大きな開放断面積から第２のプロセス処理区域の比較的小さな開放断面積へプロセスマイクロチャネルの側壁を狭くすることによって、開放断面積を小さくするようにしてよい。第２のプロセス処理区域の開放断面積を減少させる効果を有し得る内部障害物（例えば球状物体、表面構成要素、触媒、触媒担体等）を第２のプロセス処理区域の中に設けることによってもそれを実現してよい。第２のプロセス処理区域は、プロセスマイクロチャネルの対向する内壁の中に正弦波状のくぼみと突起物とを備えて減少した開放断面積を提供してよい。第１のプロセス処理区域から第２のプロセス処理区域への開放断面積の変化は、急激であってよく、あるいはゆるやかであってよい。第１のプロセス処理区域から第２のプロセス処理区域へ開放断面積に１回の変化があってよく、あるいは複数回の変化があってよい。第２のプロセス処理区域の中の開放断面積の減少の後、反応区域の下流の追加の区域の中の断面積が増加してよい。最後の断面積の変化の後、十分遠くに離れてから表面構成要素を使用すると、境界層を再開させるのに効果的になり得る。少なくとも１つの反応体の局所速度が増加すると、局所的せん断応力および静水圧を増加させる効果があってよく、その結果、液膜層を薄くするのに貢献してよい。
【０１６４】
第１のプロセス処理区域の中の比較的大きな値から第２のプロセス処理区域の中の比較的小さな値への開放断面積の変化は、バルク流れの方向の連続的で円滑な変化であってよい。この場合、気体流が液膜にせん断応力を及ぼし続けることが可能になり、再循環渦の離脱によって気体の流れが離脱するか、または顕著な量の界面に対するせん断応力を失う懸念が少なくなり得る。この変化によって気相離脱を防ぐことはできないかもしれないが、比較的広い範囲の流速にわたって気相離脱を回避する助けとなり得る。開放断面積の変化は連続的であってよく、変化が微分可能でない点があってよい。断面積の変化は不連続であってよく、あるいは段階的変化であってよい。境界層が液体流および気体流の中に引き込まないことを可能にする、流れの方向に角度を有する構成要素を用いて、表面構成要素およびマイクログルーブの中のこのような場合を克服してよい。
【０１６５】
図９〜１４は、図２に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コアの中に用いてよいプロセスマイクロチャネル１３２ｂ〜１３２ｇの概略図である。これらのプロセスマイクロチャネルはそれぞれ、第１のプロセス処理区域と第２のプロセス処理区域とを含み、第２のプロセス処理区域の開放断面積は、第１のプロセス処理区域の開放断面積より小さい。図９は、反応区域１７３、第１のプロセス処理区域１７５および第２のプロセス処理区域１７４を含むプロセスマイクロチャネル１３２ｂの例を示す。反応区域１７３は、第２のプロセス処理区域１７４を含む。第１のプロセス処理区域１７５は、反応区域１７３の上流にある。反応区域１７３は、第１のプロセス処理区域１７５より小さな断面積を有する。反応体は、第１のプロセス処理区域１７５を通って流れた後、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れ、その結果、第２のプロセス処理区域１７４の中の反応体の局所速度は増加する。触媒１７２上に液膜層が形成される。しかし、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れる反応体の局所速度の増加は、膜層の厚さを減少させる効果を有してよい。反応体は、触媒の存在下で反応して生成物を生成する。生成物は、追加の区域１７６を通ってプロセスマイクロチャネルから流出する。
【０１６６】
図１０は、反応区域１７３、第１のプロセス処理区域１７５および第２のプロセス処理区域１７４を含むプロセスマイクロチャネル１３２ｃの例を示す。第１のプロセス処理区域１７５は、反応区域１７３の上流にある。第２のプロセス処理区域１７４は、第１のプロセス処理区域１７５と反応区域１７３との間に配置される。第２のプロセス処理区域１７４は、第１のプロセス処理区域１７５より小さな断面積を有する。反応体は、第１のプロセス処理区域１７５を通って流れた後、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れ、その結果、第２のプロセス処理区域１７４の中の反応体の局所速度は増加する。触媒１７２上に液膜層が形成される。しかし、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れる反応体の局所速度の増加は、膜層の厚さを減少させる効果を有してよい。反応体は、触媒の存在下で反応して生成物を生成する。生成物は、追加の区域１７６を通ってプロセスマイクロチャネルから流出する。
【０１６７】
図１１は、反応区域１７３、第１のプロセス処理区域１７５、第２のプロセス処理区域１７４および追加の区域１７６を含むプロセスマイクロチャネル１３２ｄの例を示す。反応区域１７３は、第２のプロセス処理区域１７４を含む。第１のプロセス処理区域１７５は、反応区域１７３の上流にある。追加の区域１７６は、反応区域１７３の下流にある。反応区域１７３は、第１のプロセス処理区域１７５および追加の区域１７６より小さな断面積を有する。反応体は、第１のプロセス処理区域１７５を通って流れた後、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れ、その結果、第２のプロセス処理区域１７４の中の反応体の局所速度は増加する。触媒１７２上に液膜層が形成される。しかし、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れる反応体の局所速度の増加は、膜層の厚さを減少させる効果を有してよい。反応体は、触媒の存在下で反応して生成物を生成する。生成物は、追加の区域１７６を通ってプロセスマイクロチャネルから流出する。
【０１６８】
図１２は、反応区域１７３、第１のプロセス処理区域１７５および第２のプロセス処理区域１７４を含むプロセスマイクロチャネル１３２ｅの例を示す。第２のプロセス処理区域１７４は、球状物体の形の内部障害物１７８を含む。第２のプロセス処理区域１７４は、反応区域１７３と第１のプロセス処理区域１７５との間に配置される。第２のプロセス処理区域１７４の中に内部障害物１７８が存在する結果、第２のプロセス処理区域１７４は、第１のプロセス処理区域１７５より小さな開放断面積を有する。反応体は、第１のプロセス処理区域１７５を通って流れた後、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れ、その結果、第２のプロセス処理区域１７４の中の反応体の局所速度は増加する。触媒１７２上に液膜層が形成される。しかし、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れる反応体の局所速度の増加は、膜層の厚さを減少させる効果を有してよい。反応体は、触媒の存在下で反応して生成物を生成する。生成物は、追加の区域１７６を通ってプロセスマイクロチャネルから流出する。
【０１６９】
図１３は、反応区域１７３、反応区域１７３の上流にある第１のプロセス処理区域１７５、および第１のプロセス処理区域１７５と反応区域１７３との間に配置された第２のプロセス処理区域１７４を含むプロセスマイクロチャネル１３２ｆの例を示す。第２のプロセス処理区域１７４は、チャネルの内壁上の表面構成要素１７９を含む。表面構成要素１７９は、第２のプロセス処理区域の開放断面積を減少させ、第２のプロセス処理区域１７４の中の流体の流れを変化させる。反応体は、第１のプロセス処理区域１７５を通って流れた後、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れ、その結果、第２のプロセス処理区域１７４の中の反応体の局所速度は増加する。触媒１７２上に液膜層が形成される。しかし、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れる反応体の局所速度の増加は、膜層厚さを減少させる効果を有してよい。反応体は、触媒の存在下で反応して生成物を生成する。生成物は、追加の区域１７６を通ってプロセスマイクロチャネルから流出する。
【０１７０】
図１４は、反応区域１７３、反応区域１７３の上流にある第１のプロセス処理区域１７５、および反応区域１７３と第１のプロセス処理区域１７５との間に配置された第２のプロセス処理区域１７４を含むプロセスマイクロチャネル１３２ｇの例を示す。第１のプロセス処理区域１７５および第２のプロセス処理区域１７４は、反応区域の断面積より広い断面積を有する。第２のプロセス処理区域１７４は、球状物体の形の内部障害物１７８を含む。これらの内部障害物が存在するので、第２のプロセス処理区域１７４の開口断面積を減少させる効果がある。従って、第２のプロセス処理区域１７４は、第１のプロセス処理区域１７５より小さな開放断面積を有する。反応体は、第１のプロセス処理区域１７５を通って流れた後、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れ、その結果、第２のプロセス処理区域１７４の中の反応体の局所速度は増加する。触媒１７２上に液膜層が形成される。しかし、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れる反応体の局所速度の増加は、膜層厚さを減少させる効果を有する。反応体は、触媒の存在下で反応して生成物を生成する。生成物は、追加の区域１７６を通ってプロセスマイクロチャネルから流出する。
【０１７１】
図１５は、反応器コア１０２の中で用いてよい繰り返し単位２００の例を示す。繰り返し単位２００は、段階添加繰り返し単位の形である。繰り返し単位２００は、プロセスマイクロチャネル２１０、熱交換チャネル２２０、第２の反応体流チャネル２４０および開口区間２５０を含む。プロセスマイクロチャネル２１０と第２の反応体流チャネル２４０とを共通壁２４１が分離する。シートまたはプレート２５６の中に形成された開口２５２を含む開口区間２５０を共通壁２４１の中に配置する。プロセスマイクロチャネル２１０は、混合区域２１１と反応区域２１２とを有する。反応区域２１２の中に触媒２１５を配置する。混合区域２１１は、反応区域２１２の上流にある。プロセス処理区域２１３は、反応区域２１２の上流にあり、混合区域２１１を含む。プロセス処理区域２１３は、反応体の混合を促進するための内部障害物（例えば表面構成要素）を含んでよい。プロセス処理区域２１３を第１のプロセス処理区域と呼んでよい。第２のプロセス処理区域２１７は、反応区域２１２でもあってよい。第２のプロセス処理区域２１７の開放断面積は、第２のプロセス処理区域の中の触媒２１５の存在の結果として、第１のプロセス処理区域２１３の開放断面積より小さくてよい。触媒２１５は、図に例を示すように、固体粒子床の形である。しかし、触媒２１５は、本明細書に開示し、および／または図面に例を示す任意の触媒の形であってよい。液体反応体または第１の反応体は、原料流ヘッダ１０４を通り、矢印２１４で示すように、そこからプロセスマイクロチャネル２１０に流れ、混合区域２１１に流入する。気体反応体または第２の反応体は、原料流ヘッダ１０４を通り、矢印２４２で示すように、そこから第２の反応体流チャネル２４０に流入する。気体反応体または第２の反応体は、矢印２５４で示すように、第２の反応体流チャネル２４０から開口区間２５０を通って混合区域２１１に流入する。矢印２４２で示される第２の反応体流チャネル２４０の中の気体反応体または第２の反応体の流れの方向は、矢印２１４で示されるプロセスマイクロチャネル２１０の中の液体反応体または第１の反応体の流れの方向と並流である。あるいは、第２の反応体流チャネル２４０の中の第２の反応体の流れは、プロセスマイクロチャネル２１０の中の第１の反応体の流れに対して向流または交差流であってよい。液体反応体または第１の反応体と気体反応体または第２の反応体とは、混合区域２１１の中で互いと接触し、反応体混合物を形成する。反応体混合物は、混合区域２１１から反応区域２１２に流入し、触媒２１５と接触し、反応して生成物を生成する。反応体は、プロセス処理区域２１３を通って流れた後、第２のプロセス処理区域２１７を通って流れ、その結果、第２のプロセス処理区域２１７の中の反応体の局所速度は増加する。触媒２１５上に液膜層が形成されてよい。しかし、第２のプロセス処理区域２１７を通って流れる反応体の局所速度は、膜層の厚さを減少させる効果を有してよい。生成物、および任意の未反応の反応体および／または希釈媒は、矢印２１６で示すように、プロセスマイクロチャネル２１０から流出する。プロセスマイクロチャネル２１０から流出する生成物は、生成物フッタ１０６を通り、矢印１１４で示すように、マイクロチャネル反応器１００から流出してよい。熱交換マニホルド１０８から熱交換流体が熱交換チャネル２２０を通って流れた後、熱交換フッタ１１０へ流れる。熱交換チャネル２２０を通る熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル２１０の中を流れるプロセス流体の流れに対して並流または向流であってよい。あるいは、熱交換チャネル２２０は、プロセスマイクロチャネル２１０の中のプロセス流体の流れに対して交差流となる方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてよい。
【０１７２】
図１５に例を示した繰り返し単位２００の代替実施態様では、混合区域２１１と反応区域２１２との間のプロセスマイクロチャネル２１０の中に補助混合区域を設けてよい。この補助混合区域は、第１のプロセス処理区域２１３の一部を含む。補助混合区域の中の混合のための滞留時間は、標準状態の温度（すなわち０℃）および圧力（すなわち大気圧）での開口区間２５０を通る流れとプロセスマイクロチャネル２１０の中の第１の反応体原料流の流れとの合計和と、混合区域２１１の終りと反応区域２１２の始まりとの間のプロセスマイクロチャネル２１０によって定義される体積とを用いて定義してよい。補助混合区域の中での混合のこの滞留時間は、最大約５００ミリ秒（ｍｓ）、一実施態様では約０．２５ｍｓから約５００ｍｓ、一実施態様では約０．２５ｍｓから約２５０ｍｓ、一実施態様では約０．２５から約５０ｍｓ、一実施態様では約０．２５から約２．５ｍｓの範囲であってよい。
【０１７３】
図１６に例を示す繰り返し単位２００Ａは、繰り返し単位２００Ａが個別の混合区域２１１を含まない点を除けば、図１５に例を示した繰り返し単位２００と同一である。繰り返し単位２００Ａの場合、第２の反応体は、開口区間２５０を通って反応区域２１２に流入し、第１の反応体および触媒と接触し、反応して所望の生成物を生成する。生成物、および任意の未反応の反応体および／または希釈媒は、次に、矢印２１６で示すように、プロセスマイクロチャネル２１０から流出する。
【０１７４】
図１７に例を示す繰り返し単位２００Ｂは、第２の反応体の一部が混合区域２１１の中で第１の反応体と混合され、第２の反応体の残りは反応区域２１２の中で第１の反応体と混合される点を除けば、図１５に例を示した繰り返し単位２００と同一である。混合区域２１１の中で第１の反応体と混合される第２の反応体の量は、第２の反応体の約１％から約９９体積％、一実施態様では約５％から約９５体積％、一実施態様では約１０％から約９０体積％、一実施態様では約２０％から約８０体積％、一実施態様では約３０％から約７０体積％、一実施態様では第２の反応体の約４０％から約６０体積％であってよい。第２の反応体の残りは、反応区域２１２の中で第１の反応体と混合される。反応区域への気体反応体または第２の反応体の添加は、反応区域の中の気体空塔速度を増加させる追加の利点を提供してよい。この結果、触媒上に形成される液膜層がさらに薄くなってよい。
【０１７５】
マイクロチャネル層１３０と１５０とのそれぞれの中のマイクロチャネルの数は、任意の所望の数、例えば、１、２、３、４、５、６、８、１０、数１００、数１０００、数万、数１０万、数１００万等であってよい。同様に、マイクロチャネル反応器コア１０２の中の繰り返し単位１７０（すなわち１７０ａから１７０ｄ）または２００（すなわち２００Ａまたは２００Ｂ）の数は、任意の所望の数、例えば、１、２、３、４、６、８、１０．数１００、数１０００等であってよい。
【０１７６】
プロセスマイクロチャネル１３２〜１３２ｇおよび２１０は、マイクロチャネルである。第２の反応体流チャネル２４０は、マイクロチャネルであってよいが、マイクロチャネルとしての特徴を有するとは言えない大きな寸法を有してよい。プロセスマイクロチャネル１３２〜１３２ｇおよび２１０、ならびに第２の反応体流チャネル２４０は、チャネルの長さ全体、あるいは一部だけ、例えば、チャネルの長さの約１％から約１００％、一実施態様では長さの約５％から約１００％、一実施態様では長さの約２０％から約８０％にわたって、高さまたは幅からなる内部寸法の少なくとも１方が最大約１０ｍｍ、一実施態様では最大約５ｍｍ、一実施態様では最大約２ｍｍであってよい。一実施態様では、高さまたは幅は、約０．０５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１．５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約０．５ｍｍの範囲であってよい。一実施態様では、高さまたは幅は、約０．１５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．２から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．３から約１０ｍｍの範囲であってよい。高さまたは幅は、約０．２から約５ｍｍ、一実施態様では約０．２から約３ｍｍ、一実施態様では約０．３から約２ｍｍの範囲であってよい。高さまたは幅からなる内部寸法の他方は、任意の値であってよく、例えば、最大約１００ｃｍ、一実施態様では約０．０１から約１００ｃｍ、一実施態様では約０．１ｃｍから約１００ｃｍ、一実施態様では約０．１から約７５ｃｍ、一実施態様では約０．１から約５０ｃｍ、一実施態様では約０．２ｃｍから約２５ｃｍの範囲であってよい。プロセスマイクロチャネルおよび第２の反応体流チャネルの長さは、任意の値であってよいが、図面によって示唆されるように、第２の反応体流チャネルの長さは次の隣接プロセスマイクロチャネルの長さより小さくてよい。これらのチャネルのそれぞれの長さは、最大約１５メートル、一実施態様では約０．０１から約１０メートル、一実施態様では約０．０１から約５メートル、一実施態様では約０．０１から約２．５メートル、一実施態様では約０．０１から約１メートル、一実施態様では約０．０２から約０．５メートル、一実施態様では約０．０２から約０．２５メートルの範囲であってよい。長さは、約１５ｃｍから約１５ｍの範囲であってよい。
【０１７７】
熱交換チャネル１５２、１５２ａおよび２２０は、マイクロチャネルであってよく、あるいはもっと大きな寸法を有してよい。熱交換チャネル１５２、１５２ａおよび２２０はそれぞれ、任意の形状、例えば正方形、長方形、円形、半円形等を有する断面を有してよい。熱交換チャネル１５２、１５２ａおよび２２０はそれぞれ、最大約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約２ｍｍの高さまたは幅からなる内部寸法を有してよい。これらのチャネルの幅はそれぞれ、任意の寸法、例えば、最大約３メートル、一実施態様では約０．０１から約３メートル、一実施態様では約０．１から約３メートルであってよい。熱交換チャネル１５２、１５２ａおよび２２０の長さはそれぞれ、任意の寸法、例えば、最大約１０ｍ、一実施態様では約０．０１から約１０メートル、一実施態様では約０．０１から約５メートル、一実施態様では約０．０１から約２．５メートル、一実施態様では約０．０１から約１メートル、一実施態様では約０．０２から約０．５メートル、一実施態様では約０．０２から約０．２５メートルの範囲であってよい。長さは、約１５ｃｍから約１５ｍの範囲であってよい。
【０１７８】
プロセスマイクロチャネル１３２〜１３２ｇまたは２１０、第２の反応体流チャネル２４０および／または熱交換チャネル１５２、１５２ａまたは２２０は、長方形の断面を有してよく、あるいは、任意の形状、例えば、正方形、円形、半円形、台形等を有する断面を有してよい。プロセスマイクロチャネル１３２〜１３２ｇまたは２１０、第２の反応体流チャネル２４０および／または熱交換チャネル１５２、１５２ａまたは２２０の形状および／または断面のサイズは、長さにわたって変化してよい。例えば、マイクロチャネルの長さにわたって、比較的大きな寸法から比較的小さな寸法に、またはその逆に、高さまたは幅にテーパをつけてよい。
【０１７９】
隣接するプロセスマイクロチャネル、第２の反応体流チャネルおよび／または熱交換チャネルの間の距離は、約０．０５ｍｍから約５０ｍｍ、一実施態様では約０．１から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．２ｍｍから約２ｍｍの範囲であってよい。
【０１８０】
プロセスマイクロチャネル１３２〜１３２ｇまたは２１０、第２の反応体流チャネル２４０および／または熱交換チャネル１５２、１５２ａまたは２２０の中の流れおよび／または混合は、そのようなチャネルの１つ、２つまたは３つ以上の内壁に形成された表面構成要素を用いて変化させてよい。プロセスマイクロチャネルのプロセス処理区域の中の内部障害物は、そのような表面構成要素の形であってよい。反応区域の中の触媒と接触および／または担持するための構造体は、そのような表面構成要素の形であってよい。反応区域の中で用いられるサブマイクロチャネルは、そのような表面構成要素を含んでよい。表面構成要素は、１つ以上のチャネル壁の中のくぼみおよび／または突起の形であってよい。これらの表面構成要素は、チャネルを通る流れの方向に対して角度を有するように配向させてよい。表面構成要素は、流れの方向に対して約１°から約８９°、一実施態様では約３０°から約７５°の角度で配置してよい。配向の角度は、傾斜のある角度であってよい。角度を有する構成要素は、流れと同じ方向、または流れと反対の方向に向けて配置してよい。表面構成要素と接触する流体の流れは、流体の１つ以上を表面構成要素の中のくぼみの中に押し込み、一方、他の反応体は表面構成要素の上を流れてよい。表面構成要素内の流れは、表面構成要素と同じ形となり、チャネルの中のバルク流れの方向に対してある角度を有してよい。流体が表面構成要素から出るとき、バルク流れをｚ方向とするｘ、ｙ、ｚ座標系のｘおよびｙ方向に運動量を及ぼしてよい。この結果、流体の流れの中に撹拌または回転が生じてよい。このパターンは、付与される速度勾配が流体せん断を作り出し、流体せん断が相の一方を小さな十分に分散した液滴に分けることができるので、二相流を混合するのに有用となり得る。
【０１８１】
プロセスマイクロチャネル１３２〜１３２ｇまたは２１０内の２つ以上の表面構成要素領域を直列に配置し、これによって、第１の表面構成要素領域の後、別の流れのパターンを用いることがある少なくとも１つの第２の表面構成要素領域を用いて反応体の混合を実現してよい。第２の流れパターンを用いて１つ以上の液体または気体を流体混合物から分離してよい。第２の表面構成要素領域の中で、１つの液体をプロセスマイクロチャネルの内壁へ押しつけ、一方、別の液体を流体コアの中に残す遠心力を作り出す流れパターンを用いてよい。流体の中に強い中心渦を作り出すことができる表面構成要素の１パターンは、プロセスマイクロチャネルの上部および底部にある角度を有する一対のスロットを含んでよい。表面構成要素のこのパターンを、中心渦流れパターンを作り出すために用いてよい。
【０１８２】
開口区間２５０は、プロセスマイクロチャネル２１０の１つ以上の内壁の一部を形成する内部部分を含んでよい。開口区域のこの内部部分の上に表面構成要素シートを配置してよい。表面構成要素シートの中および／または上に、表面構成要素を形成してよい。第２の反応体流は、開口区間および表面構成要素シートを通ってプロセスマイクロチャネルに流入してよい。第２の反応体流の一部は、表面構成要素シートの表面から離れてよいが、一部は、表面構成要素シートの表面構成要素の中を流れてよい。表面構成要素シートは、流れの長さ全体と比較すると幅またはスパンが比較的小さな、角度を有する構成要素を含んでよい。表面構成要素シートは、開口区域のための機械的支持を提供してよい。表面構成要素は、プロセスマイクロチャネルの中の流体に渦巻流れパターンを付与してよく、良好な混合を促進し、および／または小さな液滴の形成を促進してよい。渦巻流れパターンは、開口区間を通って流れる第２の反応体流にせん断を付与し、従って、バルク流路の中の気泡および／または小液滴のサイズを減少させてよい。
【０１８３】
表面構成要素の例は、図３６〜３７に例を示すものを含む。表面構成要素は、上下に重ねられるかまたは３次元パターンで絡み合った２つ以上の層を有してよい。各個別層中のパターンは同じであってよく、あるいは異なっていてよい。流れは、各層の中で、または１層の中でだけ回転または移流してよい。チャネルのバルク流路に隣接していないことがある副層を用いて、追加の表面積を作り出してよい。流れは、表面構成要素の第１のレベルの中で回転し、第２以降の副層の中に分子拡散して反応を促進してよい。３次元表面構成要素は、金属キャスト法、光化学機械加工法、レーザ切断法、エッチング法、アブレーション法またはその他のプロセスによって作ってよく、さまざまなパターンをあたかも上下に重ねられたように個別の面に分けてよい。マイクロチャネル内のバルク流路に隣接させて３次元表面構成要素を設けてよく、表面構成要素は、異なる深さ、形状および／または位置を有し、さまざまな深さ、形状および／または位置のパターンを有する副構成要素が付属する。
【０１８４】
表面構成要素または全体にパターンをエッチングしたプレートを使用すると、開口区間２５０を形成するために用いられる薄いまたは弱い開口プレートまたはシートのための構造化支持体を提供するために有利なことがある。一実施態様では、非常に小さな平均細孔直径（１ミクロンより小さい）を有するが、開口区間２５０を通してプロセスマイクロチャネル２１０に第２の反応体流を流入させるために必要となることがある大きな差圧（約１０ｐｓｉより大きい、約５０ｐｓｉより大きい、約１００ｐｓｉより大きい、またはさらに大きい）に耐えることができる開口区間２５０を、重合体材料から作ってよい。構造化支持体に必要な開口スパンは、プロセスマイクロチャネル２１０の断面から開口スパンへ減少してよく、表面構成要素の長さであってよい。開口シートまたはプレートの機械的一体性を小さくするなら、必要に応じて表面構成要素のスパンを小さくしてよい。表面構成要素の一利点は、表面構成要素の中で発生することがある対流流れが、開口区間２５０の壁で顕著なせん断応力を発生させ、小さな気泡および／または液滴の離脱を助けることがあるという点であってよい。
【０１８５】
３次元表面構成要素構造体の例は、マイクロチャネルのバルク流路に隣接する界面のくぼんだ傾斜のある角度構造体またはＶ字体を含んでよい。Ｖ字体の下に、一連の３次元構造体があってよい。これらの３次元構造体は、バルク流路に隣接する表面構成要素に接続するが、いろいろな形状、深さおよび／または位置の構造体から作られる。マイクロチャネル内のバルク流路に隣接する開放表面構成要素の下に直接入るのではなく、１つ以上の蛇行する２次元または３次元通路によって接続された副層通路を設けると、さらに有利なことがある。この手法は、狭い滞留時間分布ではなく、広い滞留時間分布を有することが望ましいマイクロチャネルの中で、滞留時間分布を調整する場合に有利なことがある。
【０１８６】
表面構成要素の長さおよび幅は、マイクロチャネルの長さおよび幅と同じように定めてよい。深さは、表面構成要素がマイクロチャネル表面の中にくぼむか、または表面から立ち上がる距離であってよい。表面構成要素の深さは、シート表面の上または中に形成された表面構成要素を有し、積層され、接着されたマイクロチャネルデバイスを積層する方向に対応してよい。表面構成要素の寸法は、表面構成要素の最大寸法を指し、例えば、丸い溝の深さは、最大深さ、すなわち、溝の底の深さを指してよい。
【０１８７】
表面構成要素は、最大約５ｍｍ、一実施態様では最大約２ｍｍ、一実施態様では約０．０１から約５ｍｍの範囲、一実施態様では約０．０１から約２ｍｍの範囲、一実施態様では約０．０１ｍｍから約１ｍｍの範囲の深さを有してよい。表面構成要素の幅は、ほぼマイクロチャネル幅に達するに十分であって（例えば、魚骨設計）よいが、一実施態様（充填構成要素など）ではマイクロチャネルの幅の約６０％以下、一実施態様では約５０％以下、一実施態様では約４０％以下、一実施態様ではマイクロチャネル幅の約０．１％から約６０％、一実施態様ではマイクロチャネル幅の約０．１％から約５０％、一実施態様ではマイクロチャネル幅の約０．１％から約４０％の範囲であってよい。表面構成要素の幅は、約０．０５ｍｍから約１００ｃｍの範囲、一実施態様では約０．５ｍｍから約５ｃｍの範囲の、一実施態様では約１から約２ｃｍの範囲であってよい。
【０１８８】
１つ以上のマイクロチャネル壁の中のさまざまな深さにくぼんだ表面構成要素を含む、複数の表面構成要素または表面構成要素の領域をマイクロチャネル内に含んでよい。くぼみの間の間隔は、約０．０１から約１０ｍｍの範囲、一実施態様では約０．１から約１ｍｍの範囲であってよい。表面構成要素は、マイクロチャネルの長さ全体に、またはマイクロチャネルの一部または領域に存在してよい。表面構成要素を有する部分または領域は、調整した区域の中で所望の混合または単位操作（例えば分離、冷却等）を促進するように断続的であってよい。例えば、１センチメートルのマイクロチャネルの区画には間隔が詰まった表面構成要素の配列があり、次の４センチメートルは構成要素がない平坦なチャネルであり、次の２センチメートルは間隔が空いた表面構成要素の区画であってよい。用語「間隔が空いた表面構成要素」は、表面構成要素の幅の約５倍より大きなピッチすなわち構成要素‐構成要素距離を有する表面構成要素を指すために用いてよい。
【０１８９】
表面構成要素は、実質的にチャネルの軸方向長さ全体に延在する１つ以上の表面構成要素領域の中に配置してよい。一実施態様では、チャネルは、軸方向長さの約５０％以下、一実施態様では軸方向長さの約２０％以下に延在する表面構成要素を有してよい。一実施態様では、表面構成要素は、チャネルの軸方向長さの約１０％から約１００％、一実施態様では約２０％から約９０％、一実施態様では約３０％から約８０％、一実施態様ではマイクロチャネルの軸方向長さの約４０％から約６０％に延在してよい。
【０１９０】
図３６および３７は、表面構成要素に用いてよい複数の異なるパターンを示す。この他のパターンを用いてよい。これらのパターンは、マイクロチャネルの異なる軸方向または横方向の区画の中で用いてよい。
【０１９１】
プロセスマイクロチャネル１３２〜１３２ｇおよび２１０、第２の反応体流チャネル２４０および／または熱交換チャネル１５２、１５２ａおよび２２０は、界面エネルギーを減少させる親油性被膜で被覆した内壁を有してよい（同じ被膜が親水性特性も提供してよい）。テフロン（登録商標）は、親油性の傾向と親水性の傾向との両方を示すことがある被膜材料の例であってよい。プロセスマイクロチャネル２１０の内部に面する開口区間２４０の表面を親油性被膜で被覆して液滴抗力を減少させ、より小さな液滴の形成を促進してよい。開口区間の被膜によって、開口区間の表面から液滴を離脱させるために必要なエネルギーを減少させてよい。さらに、液滴離脱時および開口区間を過ぎてプロセスマイクロチャネルの下流に流れるときの第２の反応体流に及ぼされる抗力を減少させてよい。一実施態様では、開口区間に疎水性被膜を塗布して液滴の離脱を助けてよい。一実施態様では、親油性被膜で被覆した表面を流体が濡らさないことがある。そのため、流体は、表面で滑り、従って壁に対する流体の通常の非滑り境界条件を打ち消すかまたは低下させてよい。流体が滑ると、局所的摩擦係数は、抗力の減少の結果として減少してよく、対応するチャネルの単位長さあたりの圧力降下は小さくなってよい。局所的熱伝達速度は、よどんだ膜を通る伝導性熱伝達と対比した被覆表面上の強制対流の結果として、増加してよい。被膜の効果は、異なる種類の非ニュートン流体に対して異なる影響を有してよい。偽可塑性流体の場合（べき乗則）、降伏のない流体は、流体に依存するせん断速度より上でニュートン流体に見えることがある。流体の粘度は、せん断速度が特定の値より小さいとき、高くなることがある。被膜を有する壁が原因となってせん断速度が局所的に大きくなると、流体は、被膜を用いない場合より液滴を剥ぎ取りやすくなり、より少ないエネルギーで移動（より低いポンプ動力要件）し、良い熱伝達特性を有してよい。偽可塑性流体の場合（べき乗則）、降伏のある流体は降伏応力を有してよく、親油性被膜を用いると壁における降伏応力は大きく減少してよい。被膜を用いたときの見かけの降伏が、被膜を用いないときと比較して低ければ、熱伝達および摩擦係数が改善されてよい。せん断関連効果は、ニュートン流体の場合より非ニュートン流体の場合の方が大きい。
【０１９２】
マイクロチャネル反応器コア１０２を含むマイクロチャネル反応器１００は、本発明のプロセスを実行するのに十分な強さ、寸法安定性および熱伝達特性を提供する任意の材料で構築してよい。適当な材料の例は、鋼（例えばステンレス鋼、炭素鋼および類似物）、アルミニウム、チタン、ニッケル、および任意のこれらの金属の合金、プラスチック（例えばエポキシ樹脂、ＵＶ硬化樹脂、熱硬化性樹脂および類似物）、モネル、インコネル、セラミックス、ガラス、複合材料、石英、ケイ素またはそれらの２つ以上の組み合わせを含んでよい。マイクロチャネル反応器は、ワイヤ放電機械加工法、通常機械加工法、レーザ切削法、光化学機械加工法、電気化学機械加工法、成型法、水流ジェット法、刻印法、エッチング法（例えば化学エッチング法、光化学エッチング法またはプラズマエッチング法）およびそれらの組み合わせを含む既知の技法を用いて作製してよい。マイクロチャネル反応器は、一部を除去して流れの通過を可能にしたシートまたは層を形成させることによって構築してよい。拡散接着法、レーザ溶接法、拡散ロウ付け法および類似方法によってシートの積層を組み立て、一体化したデバイスを形成させてよい。マイクロチャネル反応器は、反応体および生成物の流れ、ならびに熱交換流体の流れを制御するために適切なマニホルド、バルブ、流路網等を有してよい。これらは図面に示していないが、当業者は容易に設けることができる。
【０１９３】
マイクロチャネル反応器コア１０２は、図４に例を示すプロセスによって作ってよい。このプロセスは、上記に示した任意の材料（例えば金属、プラスチックまたはセラミック）の薄いシートを、各層がチャネルと、流体を運ぶ開口部との定められた幾何構造を有するように、積層させるか、または拡散接着させることを含む。個別の層を作り出した後、予め定められた順番に重ねて層状構造体を構築してよい。層は、横並びまたは上下に積層してよい。スタックが完成したら、拡散接着し、流体がマイクロチャネル反応器の中に、またはマイクロチャネル反応器から、あるいは流れの間で漏れないようにしてよい。接着した後、デバイスの形を整えて最終的なサイズにし、配管およびマニホルドの接続に備えてよい。触媒を含むプロセスマイクロチャネルのための追加の工程は、最終組み立ての前に触媒をデバイスの中に組み込むことであってよい。
【０１９４】
構成要素を作り出す方法は、光化学エッチング法、磨砕法、穿孔法、放電機械加工法、レーザ切削法および刻印法を含んでよい。大量製造のための有用な方法は、刻印法である。刻印法では、材料の歪みをできるだけ小さくし、チャネル幾何構造の厳密な、例えば、構成要素位置の約±０．５ｍｍ変位より小さな許容度を維持するように注意する必要がある。歪みを防ぎ、シム配置を保持し、層が適切な順序で積層されることを確実にすることが、積層プロセス時に制御する必要のある因子である。
【０１９５】
スタックは、拡散プロセスによって接着してよい。このプロセスでは、正確な時間の間、スタックを高温および圧力に付して所望の接着品質を実現してよい。これらのパラメータの選択には、金属層の間の十分な粒子成長が可能になる接着条件を見いだすために、モデル化および実験検証が必要となることがある。
【０１９６】
接着後の次の工程は、デバイスを機械加工することであってよい。高速カッターによる通常磨砕法ならびに高度変形放電加工技法を含む複数のプロセスを用いてよい。接着後の機械加工操作を受けた完全なサイズの接着済みマイクロチャネル反応器ユニットまたはサブユニットは、例えば、数１０、数１００または数１０００のシムを含んでよい。
【０１９７】
マイクロチャネル反応器コア１０２の中で用いてよいプロセスマイクロチャネル１３２〜１３２ｇまたは２１０、第２の反応体流チャネル２４０および熱交換チャネル１５２、１５２ａまたは２２０は、長方形の断面を有してよく、横並びの垂直配向面または水平配向積層面に整列してよい。これらの面は、水平面から斜めの角度に傾いていてよい。これらの構成を平行プレート構成と呼んでよい。プロセスマイクロチャネル、第２の反応体流チャネルおよび熱交換チャネルのさまざまな組み合わせを使用してよい。スケールアップする場合、これらの長方形チャネルの組み合わせをモジュール化小型繰り返し単位の中に配置してよい。
【０１９８】
プロセスマイクロチャネル１３２〜１３２ｇおよび２１０の断面形状およびサイズは、軸方向長さに沿って変化してチャネル内の変化する流体力学に対処してよい。例えば、反応を行い、反応体の１つが過剰なら、反応混合物の流体特性は、反応の経過によって変化してよい。表面構成要素を用いて、プロセスマイクロチャネルの軸方向長さに沿ってプロセスマイクロチャネルの断面積に対して異なる幾何構造、パターン、角度、深さまたはサイズの比を提供して流体力学的変化に対処してよい。
【０１９９】
平行な離間したシートおよび／またはプレートからプロセスマイクロチャネル２１０および第２の反応体流チャネル２４０を形成し、第２の反応体流チャネルをプロセスマイクロチャネルに隣接させてよい。平行な離間したシートおよび／またはプレートから熱交換チャネル２２０を形成してよい。熱交換チャネルは、プロセスマイクロチャネル、第２の反応体流チャネル、または、プロセスマイクロチャネルと第２の反応体流チャネルとの両方に隣接してよい。プロセスマイクロチャネルと第２の反応体流チャネルとは、交互に配置された横並びの平面、または交互に配置された上下に重ねられた平面に整列してよい。
【０２００】
プロセスマイクロチャネル２１０と第２の反応体流チャネル２４０とは、同心配置された円形の管を含んでよい。プロセスマイクロチャネルは環状の空間の中にあってよく、第２の反応体流チャネルは中心空間または隣接する環状の空間の中にあってよい。プロセスマイクロチャネルは中心空間の中にあってよく、第２の反応体流チャネルは環状の空間または隣接する環状の空間の中にあってよい。
【０２０１】
開口区間２５０の中の開口２５２は、開口区間を通る第２の反応体流の流れが可能になるのに十分なサイズであってよい。開口を細孔と呼んでよい。開口区域２５０は、約０．０１から約５０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．１から約２ｍｍの範囲の厚さを有してよい。開口２５２は、最大約１０００ミクロン、一実施態様では最大約２５０ミクロン、一実施態様では最大約５０ミクロン、一実施態様では約０．００１から約５０ミクロンの範囲、一実施態様では約０．０５から約５０ミクロン、一実施態様では約０．１から約５０ミクロンの範囲の平均直径を有してよい。一実施態様では、開口は、約０．５から約１０ナノメートル（ｎｍ）、一実施態様では約１から約１０ｎｍ、一実施態様では約５から約１０ｎｍの範囲の平均直径を有してよい。開口区間２５０の中の開口２５２の数は、平方センチメートルあたり約１から約５×１０８開口、一実施態様では平方センチメートルあたり約１から約１×１０６開口の範囲であってよい。開口は、互いから孤立していてよく、孤立していなくてよい。開口の一部またはすべては、開口区間内の他の開口と流体連通していてよい。すなわち、１つの開口から別の開口へ流体が流れてよい。プロセスマイクロチャネル２１０の中を流れる流体のプロセス流路の方向の開口区間の長さに対する開口区間２５０の厚さの比は、約０．００１から約１の範囲、一実施態様では約０．０１から約１、一実施態様では約０．０３から約１、一実施態様では約０．０５から約１、一実施態様では約０．０８から約１、一実施態様では約０．１から約１であってよい。
【０２０２】
開口区間２５０は、本プロセスの動作を可能にするのに十分な強度および寸法安定性を提供する任意の材料で構築してよい。これらの材料は、鋼（例えばステンレス鋼、炭素鋼、および類似物）、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、白金、ロジウム、銅、クロム、真ちゅう、上記の任意の金属の合金、重合体（例えば熱硬化性樹脂）、セラミックス、ガラス、１つ以上の重合体（例えば熱硬化性樹脂）とガラス繊維とを含む複合材料、石英、ケイ素、カーボンナノチューブまたは炭素モレキュラーシーブを含むマイクロ多孔質炭素、ゼオライトまたはそれらの２つ以上の組み合わせを含んでよい。開口は、レーザ穿孔法、マイクロエレクトロ機械加工システム（ＭＥＭＳ）法、リソグラフィー電着および成型（ＬＩＧＡ）法、電気スパークリング法、あるいは電気化学エッチング法または光化学エッチング法などの既知の技法を用いて作製してよい。開口は、押し出し法などの構造化プラスチックを作製するために用いられる技法、または配列カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）膜などの膜を作製するために用いられる技法を用いて作製してよい。開口は、金属粉末または粒子を焼結または圧縮して蛇行する相互連結キャピラリーチャネルを作製することなどの技法および膜作製技法を用いて作製してよい。部分的に開口を埋める開口内部側壁への被膜の塗布によって、これらの任意の方法によって提供されるサイズから開口の大きさを小さくしてよい。選択被覆法によって多孔質体の外部薄層を作製し、連続流路に接する最小細孔サイズも提供してよい。最小平均細孔開口は、所望のエマルジョンの液滴サイズによって、約１ナノメートルから約数百ミクロンの範囲であってよい。熱処理によって、ならびに開口の内部側壁上に酸化皮膜または被膜を作製する方法によって、開口の大きさを小さくしてよい。これらの技法を用いて開口を部分的に閉塞させ、流れのための開口のサイズを小さくしてよい。図２８および２９は、同じ倍率および同じ位置で、ステンレス鋼多孔基板のＳＥＭ表面構造の熱処理の前後の比較を示す。図２８は熱処理前の表面を示し、図２９は熱処理後の表面を示す。熱処理後の多孔質材料の表面は、著しく小さくなったギャップおよび開口サイズを有する。対応して、開口間の平均距離は増加する。
【０２０３】
開口区間２５０は、相互に連結したチャネルまたは約０．０１から約２００ミクロンの範囲の平均細孔サイズの細孔を有する金属または非金属多孔質材料から作ってよい。これらの細孔は、開口２５２として機能してよい。多孔質材料は、平均細孔間距離が平均細孔サイズと同様になるように、粉末または微粒子から作ってよい。非常に小さな細孔サイズを用いると、細孔間距離も非常に小さくなってよい。約３００℃から約１０００℃の範囲の高温での約１時間から約２０日間の長さの酸化によって、あるいは、ゾル被覆法によるアルミナまたは化学蒸着法を用いるニッケルなどの別の材料の薄層で表面および細孔の内部を被覆して、小さな細孔を閉塞させ、大きな細孔の細孔サイズを小さくし、翻って今度は細孔間距離を増加させることによって、多孔質材料を手直ししてよい。図３０に、調整済み基板または開口区間のＳＥＭ画像を示す。
【０２０４】
約１ミクロンより小さな気泡サイズを有する反応体を提供するのに十分に小さな開口または細孔２５２を有する開口区間２５０として用いるための基板の製作は困難なことがあるが、下記に示すように実現することができる。困難である理由は、圧縮および／または焼結によって粉体／粒子から作られた金属多孔質基板などの未処置の通常の多孔質材料では、比較的大きな表面粗さが生じることがあるという事実にある。これらの金属多孔質基板は、所定の名目細孔サイズが特定の値より低いとき、表面領域では必要な細孔サイズがないことがある。多孔質材料のバルクは指定された名目細孔サイズを有するが、表面領域でははるかに大きなサイズの融合細孔および空洞が特徴となり得る。この問題は、これらの基板を調整して表面領域に所望の細孔サイズおよび細孔間距離を設けることによって克服してよい。これは、多孔質基板から表面層を除去し、小さな開口を有する平滑な新しい表面を加えることによって実行してよい。これらの調整基板を用いて形成させることができる反応混合物中の気泡サイズは、基板上の圧力降下を増加させずに小さくすることができる。多孔質表面を直接研磨または機械加工すると、表面構造の汚染および細孔の閉塞の原因となることがあるので、多孔質構造を液体充填材で満たした後、固形化および機械研磨／磨き仕上げする。次に、充填材を除いて材料の多孔質構造を再び得てよい。充填材は、亜鉛またはスズなどの低い融点を有する金属あるいはエポキシなどの重合体の前駆体であってよい。液体充填および除去工程では、真空を使用して補助してよい。研削機械および研削粉を用いて研磨／磨き仕上げを実現してよい。融解および真空吸引によって、または酸エッチングによって金属充填剤の除去を実現してよい。溶媒溶解または空気中での燃焼除去によってエポキシまたはその他の重合体を除去してよい。
【０２０５】
図３１〜３３を参照すると、一実施態様では、開口区間２５０は、比較的小さな開口３４２を含む比較的薄いシート３４０と、比較的大きな開口３４６を含む比較的厚いシートまたはプレート３４４とで構築してよい。開口３４２は、開口３４６と位置合せするか、または開口３４６と接続してよい。比較的薄いシート３４０を比較的厚いシートまたはプレート３４４の上に置いて接着し、比較的薄いシート３４０をプロセスマイクロチャネル２１０の内部に対面させ、比較的厚いシート３４４を第２の反応体流チャネル２４０の内部に対面させる。任意の適当な手順（例えば拡散接着）を用いて比較的薄いシート３４０を比較的厚いシート３４４に接着して機械的強度を強化したコンポジット構築体３４８を提供してよい。比較的薄いシート３４０は、約０．００１から約０．５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約０．２ｍｍの範囲の厚さを有してよい。比較的小さな開口３４２は、任意の形状、例えば、円形、三角形または長方形の形状を有してよい。比較的小さな開口３４２は、約０．０５から約５０ミクロン、一実施態様では約０．０５から約２０ミクロンの範囲の平均直径を有してよい。比較的厚いシートまたはプレート３４４は、約０．１から約５ｍｍ、一実施態様では約０．１から約２ｍｍの範囲の厚さを有してよい。比較的大きな開口３４６は、任意の形状、例えば円形、三角形または長方形の形状を有してよい。比較的大きな開口３４６は、約０．０１から約４０００ミクロン、一実施態様では約１から約２０００ミクロン、一実施態様では約１０から約１０００ミクロンの範囲の平均直径を有してよい。シート３４０の中の開口３４２の総数およびシートまたはプレート３４４の中の開口３４６の総数は、平方センチメートルあたり約１から約１００００開口、一実施態様では平方センチメートルあたり約１から約１０００開口の範囲であってよい。シート３４０およびシートまたはプレート３４４は、開口区間２５０を構築するために有用であるとして上記に記載した任意の材料で作ってよい。開口３４２および３４６は、開口区間２５０を通って流れる流体が、最初に開口３４６を通った後、開口３４２を通って流れるように配置するか接続してよい。液体が比較的小さな開口３４２を通って流れる通路は比較的短くなるので、開口の中の通路が開口３４２と３４６との合計の長さに等しい長さを有していたら生じたはずの圧力降下と比べると、比較的低い圧力降下で液体が開口３４２を通って流れることが可能になる。
【０２０６】
図３４に例を示した実施態様では、複合構築物３４８ａは、開口３４６を覆う比較的薄いシート３４０の凸部分３４３を設けたことを除けば、図３３に例を示したものと同じ設計を有する。凸部分３４３は、隣接するチャネルの中に増加した局所せん断力を提供する。第２の反応体流は、開口３４６と３４２とを通って矢印３５２で示す方向に流れる。図３４の方向矢印３５０は、開口３４２に隣接するプロセスマイクロチャネルの中の第１の反応体の流れを示す。増加した局所せん断力によって、開口３４２を通って流れる流体の気泡または液滴サイズが小さくなる。
【０２０７】
図３５に例を示した実施態様では、シートまたはプレート３６２の表面と、開口３６６の内部側壁３６４とに表面被膜３６０を析出させる。この被膜は、開口の直径を小さくする促進方法を提供する。被膜３６０を形成するために用いられる被膜材料は、アルミナ、ニッケル、金または重合体材料（例えばテフロン）であってよい。被膜３６０は、化学蒸着法、金属スパッタリング法、金属めっき法、焼結法、ゾル被覆法および類似技法を含む既知の技法を用いてシートまたはプレート３３２に塗布してよい。被膜３６０の厚さを制御することによって開口の直径を調節してよい。
【０２０８】
開口区間２５０は、非対称多孔質材料、例えば、複数の焼結粒子層を有する多孔質材料から形成してよい。層の数は、２、３または４以上であってよい。これらの多層基板の利点は、改善された耐久性と接着性とを提供することができる点である。例は、片側に比較的大きな細孔、反対側に比較的小さな細孔を有する焼結セラミックスを含んでよい。比較的小さな細孔は、約２から約１０ナノメートル（ｎｍ）の範囲の直径を有してよい。比較的小さな細孔は、多層基板比較的薄い層の中に配置してよい。比較的薄い層は、約１から約１０ミクロンの範囲の厚さを有してよい。比較的小さな細孔を有する側をプロセスマイクロチャネル２１０の内部に面して配置し、比較的高いせん断力を利用して、発生する比較的小さな反応体気泡を離脱させてよい。
【０２０９】
開口区間２５０は、プロセスマイクロチャネル２１０の軸方向長さの少なくとも約５％、一実施態様ではプロセスマイクロチャネルの軸方向長さの少なくとも約２０％、一実施態様ではプロセスマイクロチャネルの軸方向長さの少なくとも約３５％、一実施態様ではプロセスマイクロチャネルの軸方向長さの少なくとも約５０％、一実施態様ではプロセスマイクロチャネルの軸方向長さの少なくとも約６５％、一実施態様ではプロセスマイクロチャネルの軸方向長さの少なくとも約８０％、一実施態様ではプロセスマイクロチャネルの軸方向長さの少なくとも約９５％、一実施態様ではプロセスマイクロチャネルの軸方向長さの約５％から約１００％、一実施態様ではプロセスマイクロチャネルの軸方向長さの約１０％から約９５％、一実施態様ではプロセスマイクロチャネルの軸方向長さの約２５％から約７５％、一実施態様ではプロセスマイクロチャネル２１０の軸方向長さの約４０％から約６０％の長さに延在してよい。
【０２１０】
プロセスマイクロチャネルの中の気体反応体（単数または複数）は、反応体混合物の中の気泡の形であってよい。気泡は、最大約２００ミクロン、一実施態様では約０．０１から約２００ミクロン、一実施態様では約０．０１から約１００ミクロン、一実施態様では約０．０１から約５０ミクロン、一実施態様では約０．０１から約２５ミクロン、一実施態様では約０．０１から約１０ミクロン、一実施態様では約０．０１から約５ミクロン、一実施態様では約０．０１から約２ミクロン、一実施態様では約０．０１から約１ミクロン、一実施態様では約０．０１から約０．５ミクロン、一実施態様では約０．０１から約０．２ミクロン、一実施態様では約０．０１から約０．１ミクロン、一実施態様では約０．０１から約０．０８ミクロン、一実施態様では約０．０１から約０．０５ミクロン、一実施態様では約０．０１から約０．０３ミクロンの範囲の体積基準の平均直径を有してよい。このプロセスの一利点は、少なくとも一実施態様では、気泡が比較的狭い平均直径の分布を有することを特徴としてよい点である。
【０２１１】
多くの場合、「相対スパン」を「スパン」と呼ぶ。相対スパンは、体積分布から計算する無次元パラメータである。体積中央値直径（ＶＭＤ）、Ｄ［ｖ，０．１］およびＤ［ｖ，０．９］は、分散した泡の体積のそれぞれ１０％および９０％がもっと小さな直径の泡の中にある点を表す直径である。スパンは、Ｄ［ｖ，０．９］からＤ［ｖ，０．１］を引いた後、ＶＭＤ（Ｄ［ｖ，０．５］）で除した商と定義してよい。一実施態様では、反応混合物の中の反応体の泡のスパンは、約１．３から約５の範囲、一実施態様では約１．８から約２．５であってよい。一実施態様では、１つのプロセスマイクロチャネルの中でこのプロセスを行ってよく、スパンは、約１．３から約２．５の範囲であってよい。一実施態様では、複数のプロセスマイクロチャネルを使用する大規模なプロセスの中でこのプロセスを行ってよく、スパンは、約１．３から約５の範囲であってよい。
【０２１２】
反応体混合物の中の泡の体積基準の平均直径は、約０．１から約２５ミクロンの範囲にあってよく、スパンは、約１から約５の範囲であってよい。一実施態様では、体積基準の平均直径は、約１から約１０ミクロンの範囲にあってよく、スパンは、約１．８から約２．５の範囲であってよい。一実施態様では、泡は、約１から約２５ミクロンの範囲の体積基準の平均直径と、約１．９から約２．５の範囲のスパンとを有してよい。
【０２１３】
本発明のプロセスの一利点は、少なくとも一実施態様では、プロセスが実験室用であろうと、パイロットプラント規模用であろうと、あるいは実生産規模用であろうと、プロセスマイクロチャネル、第２の反応体チャネルおよび熱交換チャネルの間のギャップ間隔が同じであってよい点である。その結果、マイクロチャネル反応器が実験室規模またはパイロットプラント規模で構築されようと、あるいは実生産規模プラント装置として構築されようと、このプロセスにおいて用いてよい反応混合物の中の第２の反応体の泡サイズ分布は、実質的に同じであってよい。
【０２１４】
触媒は、単一の反応区域に配置してよく、あるいは、プロセスマイクロチャネルの中の２つ以上の反応区域に配置してよい。各反応区域において同じ触媒を用いてよく、あるいは異なる触媒を用いてよい。触媒は、傾斜触媒であってよい。各反応区域において、反応区域と隣接するかまたは熱接触する１つ以上の熱交換区域（単数または複数）の長さは、寸法が変化してよい。例えば、一実施態様では、１つ以上の隣接する熱交換区域の長さは、各反応区域の長さの約５０％より小さくてよい。あるいは、１つ以上の熱交換区域は、各反応区域の長さの約５０％より大きく、各反応区域の長さの最大約１００％の長さを有してよい。
【０２１５】
触媒は、組成に傾斜をつけた、または熱伝導性不活性材料を用いて傾斜をつけた粒子床の形であってよい。熱伝導性不活性材料で活性触媒を分散させてよい。用いてよい熱伝導性不活性材料の例は、ダイヤモンド粉体、炭化シリコン、アルミニウム、アルミナ、銅、黒鉛および類似物を含む。触媒床分率は、約１００重量％活性触媒から約５０重量％活性触媒未満の範囲であってよい。触媒床分率は、約１０重量％から約９０重量％、一実施態様では約２５重量％から約７５重量％活性触媒の範囲であってよい。代替実施態様では、熱伝導性不活性材料は、触媒の中心または触媒粒子の中に発生させてよい。活性触媒は、熱伝導性不活性体を含む複合構造体の外側、内部または中間部分に析出させてよい。結果として得られる触媒複合構造体は、プロセスマイクロチャネルの中に配置したとき、少なくとも約０．３Ｗ／ｍ／Ｋ、一実施態様では少なくとも約１Ｗ／ｍ／Ｋ、一実施態様では少なくとも約２Ｗ／ｍ／Ｋの実効熱伝導率を有してよい。
【０２１６】
触媒床は、プロセスマイクロチャネル内で、局所的にだけ傾斜をつけてよい。例えば、プロセスマイクロチャネルは、第１の反応区域と第２の反応区域とを有する触媒床を含んでよい。触媒床の上部または下部（あるいは前部または後部）の組成に傾斜をつけ、それによって、第１の反応区域または第２の反応区域の全体または一部において活性な触媒を多く、または少なく使用してよい。１つの反応区域において組成を低くすることによって、単位体積あたり発生熱を減らし、ひいては、ホットスポットおよびフィッシャー‐トロプシュ反応におけるメタンなどの望ましくない副生成物の生成の可能性を減らしてよい。第１および／または第２の反応区域の全体または一部で、不活性材料を用いて触媒に傾斜をつけてよい。第１の反応区域は、第１の組成の触媒または不活性材料を含んでよく、一方、第２の反応区域は、第２の組成の触媒または不活性材料を含んでよい。
【０２１７】
プロセスマイクロチャネルの異なる軸方向の領域において異なる粒子サイズを用いて傾斜触媒床を設けてよい。例えば、第１の反応区域では非常に小さな粒子を用いてよく、一方、第２の反応区域では大型粒子を用いてよい。平均粒子直径は、プロセスマイクロチャネルの高さまたはギャップの半分より小さくてよい。非常に小さな粒子は、プロセスマイクロチャネルの高さまたはギャップの４分の１より小さくてよい。大型粒子は、プロセスマイクロチャネルの単位長さあたりの圧力降下を低くし、触媒の有効性を低下させることもある。触媒床の実効熱伝導率は、大きなサイズの粒子ほど低くなることがある。触媒床全体で熱伝達を改善する必要がある領域では小型粒子を用いてよく、代わりに、局所的な熱発生速度を小さくするために大型粒子を用いてよい。
【０２１８】
触媒にとって必要な拡散路を制限することによって、比較的短い接触時間、所望の生成物への高い選択率および比較的低い触媒不活性化速度が実現され得る。これは、触媒を金属発泡体などの被加工担体またはプロセスマイクロチャネルの壁の上の薄い層の形にして実現してよい。これによって、空間速度の増加を可能にしてよい。触媒の薄い層は、化学蒸着を用いて作製してよい。この薄い層は、最大約１ミクロンの範囲、一実施態様では約０．１から約１ミクロンの範囲、一実施態様では約０．１から約０．５ミクロンの範囲、一実施態様では約０．２５ミクロンの厚さを有してよい。これらの薄い層があると、拡散経路を短くすることによって、反応体が活性触媒構造内にある時間を短くすることができる。これによって、反応体が触媒の活性部分の中で費やす時間を少なくしてよい。その結果、生成物への選択率が増加し、望ましくない副生物が減少してよい。このモードの触媒配備の利点は、触媒の活性部分が不活性な熱伝導度の低いバインダの中に束縛されていることがある通常の触媒と異なり、活性な触媒膜は、被加工構造体またはプロセスマイクロチャネルの壁と緊密に接触している点であってよい。これによって、マイクロチャネル反応器の中で達成可能な高い熱伝達速度を利用することができ、緊密な温度の制御が可能になることがある。この結果、望ましくない副生物の生成を促進しないで高温で操作する（反応速度の増大）能力、ひいては、生産性および収率の向上と、触媒寿命の延長とが得られる。
【０２１９】
マイクロチャネル反応器の構成を調整して反応速度に適合させてよい。プロセスマイクロチャネルの第１の反応区域の入り口または上部の近くのマイクロチャネルの高さまたはギャップを、プロセスマイクロチャネルの出口または下部に近い第２の反応区域におけるより小さくしてよい。あるいは、反応区域を、プロセスマイクロチャネルの長さの半分より小さくしてよい。例えば、第１の反応区域のためのプロセスマイクロチャネルの長さの最初の２５％、５０％、７５％または９０％では第１のプロセスマイクロチャネルの高さまたはギャップを用い、一方、第１の反応区域の下流の第２の反応区域ではそれより大きな第２の高さまたはギャップを用いてよい。この構成は、フィッシャー‐トロプシュ合成反応を行うために適当であり得る。その他の反応では、これとは異なる構成を用いてよい。例えば、反応器の入り口近くで反応器の出口近くより高い温度を用いてよい水性ガス転化反応またはメタノール合成反応などの反応では、プロセスマイクロチャネルの入り口近くで大きなプロセスマイクロチャネル高さまたはギャップを用い、反応器出口近くで小さなプロセスマイクロチャネル高さまたはギャップを用いてよい。その他のプロセスマイクロチャネルの高さまたはギャップの傾斜形を用いてよい。例えば、マイクロチャネルの入り口近くで第１の高さまたはギャップを用いて第１の反応区域を提供し、第１の反応区域の下流で第２の高さまたはギャップを用いて第２の反応区域を提供し、マイクロチャネルの出口近くで第３の高さまたはギャップを用いて第３の反応区域を提供してよい。第１の高さまたはギャップと第３の高さまたはギャップとは同じであってよく、あるいは異なっていてよい。第１の高さまたはギャップと第３の高さまたはギャップとは、第２の高さまたはギャップより大きくてよく、あるいは小さくてよい。第３の高さまたはギャップは、第２の高さまたはギャップより小さくてよく、あるいは大きくてよい。第２の高さまたはギャップは、第３の高さまたはギャップより大きくてよく、あるいは小さくてよい。
【０２２０】
触媒は、固体触媒または担体上に固定化された均一系触媒であってよい。触媒は、傾斜触媒であってよい。触媒は、プロセスマイクロチャネル内に納まる任意のサイズおよび幾何学的構成を有してよい。触媒は、約１から約１０００ミクロン、一実施態様では約１０から約５００ミクロン、一実施態様では約２５から約２５０ミクロンの中央値粒子直径を有する固体粒子（例えばペレット、粉体、繊維および類似物）の形であってよい。一実施態様では、固体粒子は、少なくとも約２２５ミクロン、一実施態様では約２２５から約１０００ミクロンの範囲の直径を有してよい。一実施態様では、触媒は、固体粒子の固定床の形であってよい。
【０２２１】
触媒は、触媒固体粒子の中央値粒子直径は比較的小さく、各プロセスマイクロチャネルの長さは比較的短い固体粒子の固定床の形であってよい。中央値粒子直径は、約１から約１０００ミクロン、一実施態様では約１０から約５００ミクロンの範囲であってよく、各プロセスマイクロチャネルの長さは、最大約５００ｃｍ、一実施態様では約１０から約５００ｃｍ、一実施態様では約５０から約３００ｃｍの範囲であってよい。
【０２２２】
触媒は、発泡体、フェルト、詰め物またはそれらの組み合わせなどの多孔質担体構造体上に担持してよい。本明細書では、用語「発泡体」は、構造体全体にわたって細孔を定める連続壁を有する構造体を指すために用いられる。本明細書では、用語「フェルト」は、間に中間の空間を有する繊維の構造体を指すために用いられる。本明細書では、用語「詰め物」は、スチールウールのように、もつれ合ったより線の構造体を指すために用いられる。触媒は、ハニカム構造体上に担持してよい。
【０２２３】
マイクロチャネルの壁の上に触媒を配置し、触媒と反対側の壁の上に表面構成要素を形成させてよい。表面構成要素を用いて反応体の混合を改善し、触媒との接触を促進してよい。
【０２２４】
触媒は、隣接するギャップを有するフェルト、隣接するギャップを有する発泡体、ギャップを有するフィン構造体、任意の挿入基板上のウォッシュコート、あるいは流れのための対応ギャップを有する流れ方向に平行なガーゼなどの側流担体構造体上に担持してよい。図１８に、側流構造体の例を示す。図１８で、プロセスマイクロチャネル３０２の中に触媒３００を収容する。開放流路３０４によって、触媒３００と接触してプロセスマイクロチャネル３０２を通る、矢印３０６および３０８で示す流体の流れが可能になる。
【０２２５】
触媒は、発泡体、詰め物、ペレット、粉体またはガーゼなどの貫流担体構造体に担持してよい。図１９に貫流構造体の例を示す。図１９で、プロセスマイクロチャネル３１２の内部に貫流触媒３１０を収容し、流体は、触媒３１０を通って矢印３１４および３１６で示されるように流れる。
【０２２６】
貫流触媒用の担体構造体は、シリカゲル、発泡銅、焼結ステンレス鋼繊維、スチールウール、アルミナ、ポリ（メタクリル酸メチル）、ポリスルホン酸塩、ポリ（テトラフルオロエチレン）、鉄、ニッケルスポンジ、ナイロン、ポリ二フッ化ビニリデン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエチレンエチルケトン、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリアクリレート、ポリメタクリル酸メチル、ポリスチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリブチレンまたはそれらの２つ以上の組み合わせを含む材料から形成させてよい。一実施態様では、担体構造体は、触媒からの除熱を容易にするために、金属などの熱伝達材料で作ってよい。
【０２２７】
触媒は、プロセスマイクロチャネルまたはサブマイクロチャネルの内壁上に直接ウォッシュコートするか、溶液から壁に成長させるか、あるいはフィン構造体またはその他の担持構造体上にインサイチュ被覆してよい。触媒層の厚さは、少なくとも約１１０ミクロン、一実施態様では約１１０から約１０００ミクロンの範囲であってよい。触媒は、多孔質連続材料の一体、または物理的に接触する多数の小片の形であってよい。一実施態様では、触媒は、連続材料で構成され、分子が触媒を通って拡散することができるように、連続多孔質構造を有する。この実施態様では、流体は、触媒の周囲ではなく、触媒の中を流れる。一実施態様では、触媒の断面積は、プロセスマイクロチャネルの断面積の約１から約９９％、一実施態様では約１０から約９５％を占める。触媒は、ＢＥＴ法で測定して約０．５ｍ２／ｇより大きな、一実施態様では約２ｍ２／ｇより大きな表面積を有してよい。
【０２２８】
触媒は、多孔質担体、多孔質担体上の界面層、および界面層上の触媒材料を含んでよい。界面層は、担体上に溶液析出させるか、あるいは化学蒸着法または物理蒸着法によって析出させてよい。一実施態様では、触媒は、多孔質担体、緩衝層、界面層および触媒材料を有する。前述の層のどれも連続的であってよく、あるいはスポットまたはドットの形、あるいはギャップまたは空孔を有する層の形のように不連続であってよい。
【０２２９】
多孔質担体は、水銀ポロシメトリーで測定して少なくとも約５％の多孔率および約１から約１０００μｍの平均細孔サイズ（細孔直径の総和を細孔の数で除した商）を有してよい。多孔質担体は、多孔質セラミックスまたは金属発泡体であってよい。用いてよいその他の多孔質担体は、炭化物、窒化物および複合材料を含む。多孔質担体は、約３０％から約９９％、一実施態様では約６０％から約９８％の多孔率を有してよい。多孔質担体は、発泡体、フェルト、詰め物またはそれらの組み合わせの形であってよい。金属発泡体の開放胞は、インチあたり約２０細孔（ｐｐｉ）から約３０００ｐｐｉ、一実施態様では約２０から約１０００ｐｐｉ、一実施態様では約４０から約１２０ｐｐｉの範囲であってよい。用語「ｐｐｉ」は、インチあたりの最大細孔数を指す（等方性物質中では測定の方向はどれでもよいが、異方性物質中では細孔数を最大にする方向で測定を実行する）。
【０２３０】
存在する場合、緩衝層は、多孔質担体および界面層の両方と異なる組成および／または密度を有してよく、一実施態様では、多孔質担体の熱膨張係数と界面層の熱的膨張係数との中間の熱膨張係数を有してよい。緩衝層は、金属酸化物または金属炭化物であってよい。緩衝層は、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２またはそれらの組み合わせで構成してよい。Ａｌ２Ｏ３は、α‐Ａｌ２Ｏ３、γ‐Ａｌ２Ｏ３またはそれらの組み合わせであってよい。α‐Ａｌ２Ｏ３を用いると、酸素拡散に対する優れた抵抗の利点が得られる。２つ以上の組成的に異なる副層で緩衝層を形成させてよい。例えば、多孔質担体が金属、例えばステンレス鋼発泡体であるとき、２つの組成的に異なる副層で形成された緩衝層を用いてよい。第１の副層（多孔質担体と接触する）は、ＴｉＯ２であってよい。第２の副層は、ＴｉＯ２上に配置されたα‐Ａｌ２Ｏ３であってよい。一実施態様では、α‐Ａｌ２Ｏ３副層は緻密な層であり、下にある金属表面の保護を提供する。次に、触媒活性層のための担体として、アルミナなどのこれより密度の低い大表面積界面層を析出させてよい。
【０２３１】
多孔質担体は、界面層の熱膨張係数と異なる熱膨張係数を有してよい。そのような場合、２つの熱膨張係数の間の橋渡しとして緩衝層が必要なことがある。緩衝層の組成を制御することによって緩衝層の熱膨張係数を調整し、多孔質担体および界面層の膨張係数と適合する膨張係数を得てよい。下にある担体の優れた保護を提供するために、緩衝層には開口部およびピンホールがない方がよい。緩衝層は、非多孔質であってよい。緩衝層は、多孔質担体の平均細孔サイズの半分より小さな厚さを有してよい。緩衝層は、約０．０５から約１０μｍ、一実施態様では約０．０５から約５μｍの厚さを有してよい。
【０２３２】
本発明の一実施態様では、緩衝層を用いないで適切な接着強さおよび化学的安定性を得てよい。この実施態様では、緩衝層を省いてよい。
【０２３３】
界面層は、窒化物、炭化物、硫化物、ハロゲン化物、金属酸化物、炭素、またはそれらの組み合わせを含んでよい。界面層は、大表面積を提供し、および／または担持触媒にとって望ましい触媒‐担体相互作用を提供する。界面層は、触媒担体として通常用いられる任意の材料で構成してよい。界面層は、金属酸化物で構成してよい。用いてよい金属酸化物の例は、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、酸化タングステン、酸化マグネシウム、酸化バナジウム、酸化クロム、酸化マンガン、酸化鉄、酸化ニッケル、酸化コバルト、酸化銅、酸化亜鉛、酸化モリブデン、酸化スズ、酸化カルシウム、酸化アルミニウム、ランタン系列酸化物（単数または複数）、ゼオライト（単数または複数）およびそれらの組み合わせを含む。界面層は、他の触媒活性材料を界面層上に析出させないで、触媒活性層として使用してよい。しかし、通常は、界面層は、触媒活性層と組み合わせて用いる。界面層は、２つ以上の組成的に異なる副層で形成させてよい。界面層は、多孔質担体の平均細孔サイズの半分より小さな厚さを有してよい。界面層の厚さは、約０．５から約１００μｍ、一実施態様では約１から約５０μｍの範囲であってよい。界面層は、結晶または非晶質のどちらであってもよい。界面層は、少なくとも約１ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有してよい。
【０２３４】
触媒を、界面層の上に析出させてよい。あるいは、触媒材料を、界面層と同時に析出させてよい。触媒層を、界面層の上に密に分散させてよい。触媒層を界面層「の上に分散させる」または「の上に析出させる」ということは、微視的触媒粒子を担体層（すなわち界面層）表面、担体層の中の割れ目の中、および担体層の中の開放細孔の中に分散させるという従来の理解を含む。
【０２３５】
触媒を、プロセスマイクロチャネルの中に配置した１つ以上のフィンまたはその他の構造体のアセンブリに担持してよい。図２０〜２２に例を示す。図２０を参照すると、フィンアセンブリ３２０はフィン３２２を含み、フィン３２２はフィン担体３２４の上に取り付けられ、フィン担体３２４はプロセスマイクロチャネル３２８の基壁３２６の上にある。フィン３２２は、フィン担体３２４からプロセスマイクロチャネル３２８の内部に突き出ている。フィン３２２は、プロセスマイクロチャネル３２８の上部壁３３０の内部表面に向けて延在し、接触してよい。フィン３２２の間のフィンチャネル３３２は、流体がプロセスマイクロチャネル３２８を通ってプロセスマイクロチャネル３２８の長さに平行に流れる通路を提供する。フィン３２２のそれぞれは、それぞれの側面に外部表面を有し、この外部表面は、触媒に担持基材を提供する。本発明のプロセスでは、反応体組成物は、フィンチャネル３３２を通って流れ、フィン３２２の外部表面に担持された触媒と接触し、反応して生成物を生成する。図２１に例を示すフィンアセンブリ３２０ａは、フィン３２２ａがマイクロチャネル３２８の上部壁３３０の内部表面まで完全に延在していない点を除けば、図２０に例を示したフィンアセンブリ３２０と同様である。図２２に例を示すフィンアセンブリ３２０ｂは、フィンアセンブリ３２０ｂのフィン３２２ｂが台形の断面形を有する点を除けば、図２０に例を示したフィンアセンブリ３２０と同様である。各フィンは、約０．０２ｍｍからプロセスマイクロチャネル３２８の高さまで、一実施態様では約０．０２から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０２から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０２から約２ｍｍの範囲の高さを有してよい。各フィンの幅は、約０．０２から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０２から約２ｍｍ、一実施態様では約０．０２から約１ｍｍの範囲であってよい。各フィンの長さは、最大でプロセスマイクロチャネル３２８の長さ、一実施態様では最大約１０ｍｍ、一実施態様では約０．５から約１０ｍ、一実施態様では約０．５から約６ｍ、一実施態様では約０．５から約３ｍの任意の長さであってよい。各フィンの間のギャップは、任意の値であってよく、約０．０２から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０２から約２ｍｍ、一実施態様では約０．０２から約１ｍｍの範囲であってよい。プロセスマイクロチャネル３２８の中のフィンの数は、プロセスマイクロチャネル３２８の幅のセンチメートルあたり約１から約５０フィン、一実施態様ではセンチメートルあたり約１から約３０フィン、一実施態様ではセンチメートルあたり約１から約１０フィン、一実施態様ではセンチメートルあたり約１から約５フィン、一実施態様ではセンチメートルあたり約１から約３フィンの範囲であってよい。各フィンは、図２０または２１に例を示す長方形または正方形、あるいは図２２に例を示す台形の形の断面を有してよい。その長さ方向で見たとき、各フィンは、直線状またはテーパ状であってよく、あるいは蛇行構成を有してよい。フィンアセンブリは、プロセスマイクロチャネルが目的とする動作を可能にするのに十分な強さ、寸法安定性および熱伝達特性を提供する任意の材料で作ってよい。これらの材料は、鋼（例えばステンレス鋼、炭素鋼および類似物）、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、白金、ロジウム、銅、クロム、真ちゅう、任意の前述の金属の合金、重合体（例えば熱硬化性樹脂）、セラミックス、ガラス、１つ以上の重合体（例えば熱硬化性樹脂）とガラス繊維とを含む複合材料、石英、ケイ素、またはそれらの２つ以上の組み合わせを含む。フィンアセンブリは、Ｆｅ、Ｃｒ、ＡｌおよびＹを含む合金などのＡｌ２Ｏ３形成材料、またはＮｉ、ＣｒおよびＦｅの合金などのＣｒ２Ｏ３形成材料で作ってよい。
【０２３６】
触媒は、図２３に例を示すマイクログルーブ型担体ストリップに担持してよい。図２３を参照すると、マイクログルーブ型担体ストリップ４００は、形が長方形であり、長さ（ｌ）、幅（ｗ）および厚さ（ｔ）を有する担体ストリップ４１０を含む。担体ストリップ４１０は、第１の表面または上部表面４１２、第２の表面または下部表面４１４、第１の側端４１６、第２の側端４１８、前端４２０および後端４２２を有する。担体ストリップ４１０は、担体ストリップの長さ（ｌ）方向に延在する中心軸４２４を有する。第１の表面４１２の中に複数の平行なマイクログルーブ４３０を形成する。マイクログルーブ４３０は、担体ストリップ４１０の第１の側端４１６と第２の側端４１８との間に延在するが、側端より突き出ることはない。マイクログルーブ型担体ストリップ４００は、グルーブのない区間４３４と４３６とを含み、グルーブのないこれらの区間は、マイクログルーブ型担体ストリップ４００に閉じた前端４２０と後端４２２とを提供する。すなわち、マイクログルーブ型担体ストリップ４００の前端４２０と後端４２２とを、流体が前端４２０と後端４２２とを通って流れないように十分に遮断する。マイクログルーブ４３０には、流体が全体としてマイクログルーブ４３０の中を前端４２０から後端４２２、または後端４２２から前端４２０の方向に流れることを可能にするのに十分な中心軸４２４に対する角度４２５を持たせる。マイクログルーブ型担体ストリップ４００の前端４２０、後端４２２ならびに側端４１６および４１８は閉じている。これらの閉じた端によって、流体は、前端、後端および側端を通って流れることができない。
【０２３７】
図２３に例を示したマイクログルーブ４３０は、正方形の形の断面を有する。あるいは、マイクログルーブ４３０はそれぞれ、長方形の断面、Ｖ字形の断面、半円形の断面、ばち形の断面または台形の断面を有してよい。その他の断面の形を有するマイクログルーブを用いてよいことは、当業者には自明である。マイクログルーブ４３０はそれぞれ、深さ、幅および長さを有する。各マイクログルーブ４３０の深さは、最大約５０００ミクロンの範囲、一実施態様では約０．１から約５０００ミクロンの範囲、一実施態様では約１から約２０００ミクロン、一実施態様では約１から約１０００ミクロンの範囲であってよい。各マイクログルーブ４３０の幅は、最も幅の広い寸法の幅であるが、約０．１から約１０００ミクロン、一実施態様では約１から約５００ミクロンの範囲であってよい。各マイクログルーブ４３０の長さは、担体ストリップ４１０の幅（ｗ）に依存する任意の寸法であってよい。各マイクログルーブ４３０の長さは、約０．１から約１００ｃｍ、一実施態様では約０．１から約１０ｃｍの範囲であってよい。マイクログルーブ４３０の間の間隔は、最大約１０００ミクロン、一実施態様では約０．１から約１０００ミクロン、一実施態様では約１から約１０００ミクロンの範囲であってよい。各マイクログルーブ４３０は、後端４２２および第１の側端４１６の方へ配向してよく、流体がマイクログルーブの中を第２の側端４１８および後端４２２、または第１の側端４１６および前端４２０へ向かう全体的な方向に流れることを可能にするのに十分な角度４２５を中心軸４２４と形成する。角度４２５は、約０°より大きくてよく、９０°より小さくてよい。角度４２５は、約５０°から約８０°、一実施態様では約６０°から約７５°の範囲であってよい。光化学機械加工法、レーザエッチング法、水ジェット機械加工法および類似の技法を含む任意の適当な技法によって、担体ストリップ４１０の第１の表面４１２の中にマイクログルーブ４３０を形成してよい。
【０２３８】
担体ストリップ４１０は、約０．１から約５０００ミクロン、一実施態様では約１から約１０００ミクロンの範囲の厚さ（ｔ）を有してよい。担体ストリップ４１０は、任意の幅（ｗ）および任意の長さ（ｌ）を有してよく、幅および長さは、担体ストリップ４１０を用いることになるマイクロチャネルの寸法に依存する。担体ストリップ４１０は、約０．０１から約１００ｃｍ、一実施態様では約０．１から約１０ｃｍの範囲の幅（ｗ）を有してよい。担体ストリップ４１０の長さ（ｌ）は、約０．０１から約１００ｃｍ、一実施態様では約０．１から約１０ｃｍの範囲であってよい。図２３に例を示した担体ストリップ４１０は、長方形の形である。しかし、担体ストリップ４１０は、担体ストリップ４１０を用いることになるマイクロチャネルの設計に適合する任意の構成、例えば正方形、円形、楕円形等を有してよいと理解するべきである。
【０２３９】
担体ストリップ４１０は、触媒を担持するためにマイクロチャネルの中でマイクログルーブ型担体ストリップ４００を用いてよい十分な強度、寸法安定性および熱伝達特性を提供する任意の材料で作ってよい。担体ストリップ４１０は、金属、炭化ケイ素、黒鉛またはそれらの２つ以上の組み合わせで作ってよい。金属は、鋼、アルミニウム、チタン、ニッケル、白金、ロジウム、銅、クロム、真ちゅうまたは任意の前述の金属の合金を含んでよい。担持構造体４１０は、ステンレス鋼、または鉄、クロム、アルミニウムおよびイットリウムを含む合金で作ってよい。
【０２４０】
マイクログルーブ型担体ストリップ４００は、マイクロチャネルの中の側流担持構造体として用いてよい。
【０２４１】
複数のマイクログルーブ型担体ストリップを上下に重ねるかまたは横並びに配置して複合担持構造体を形成させ、複合担持構造体を用いて本発明のプロセスにおいて用いられる触媒を担持してよい。図２６および２７に、一実施態様の複合担持構造体の例を示す。図２６および２７に例を示した担体ストリップ４００Ａおよび４００Ｂは、開いた前端４２０および後端４２２、閉じた側端４１６および４１８、ならびに上部表面４１２から下部表面４１４へ担体ストリップ４１０を完全に貫いているマイクログルーブ４３０を有する。開いた前端４２０、後端４２２およびマイクログルーブ４３０によって、流体が複合担持構造体を通って流れるとき、流体がマイクログルーブ型担体ストリップを通って複合担持構造体内の１つの担体ストリップから別の担体ストリップへ流れることが可能になる。そのような複合担持構造体の中に使用するマイクログルーブ型担体ストリップの数は、任意の数、例えば最大約５０、一実施態様では最大約３０、一実施態様では最大約１５、一実施態様では最大約１０であってよい。複合担持構造体は、流体が複合構造体の側面から流出しないようにする終端プレートも含む。
【０２４２】
図２６および２７に例を示した複合担持構造体４０２は、交互に並べて配置したそれぞれ４つのマイクログルーブ型担体ストリップ４００Ａおよび４００Ｂからなる八つ（８）のマイクログルーブ型担体ストリップと、２つの終端プレート４０５（図２６および２７には１枚の終端プレートしか示していない）とを含んでよい。マイクログルーブ型担体ストリップ４００Ａおよび４００Ｂは、それぞれ、形が長方形で、長さ、幅および厚さを有する担体ストリップ４１０を含む。担体ストリップ４１０は、担体ストリップの長さ方向に延在する中心軸を有する。担体ストリップ４１０の中に複数の平行なマイクログルーブ４３０が形成され、担体ストリップを通って上部表面４１２から下部表面４１４へ突き抜ける。開いた前端４２０および後端４２２ならびに開いたマイクログルーブ４３０によって、１つのマイクログルーブ型担体ストリップから別のマイクログルーブ型担体ストリップへ複合担持構造体４０２の中を流体が流れることが可能になる。担体ストリップ４１０の第１の側端４１６から第２の側端４１８へ第１の平行なマイクログルーブの群が延在する。前端４２０から第２の側端４１８へ第２のマイクログルーブ４３０の群が延在する。担体ストリップ４１０の第１の側端４１６から後端４２２へ第３のマイクログルーブ４３０の群が延在する。マイクログルーブ４３０は、側端４１６および４１８へ延在するが、これらの側端から突き出ることはない。終端プレート４０５によって、流体が複合担持構造体４０２の側面から流出しないようにする。図に示していない第２の終端プレート４０５は、図２６および２７の左側にある第１のマイクログルーブ型担体ストリップ４００Ａに隣接して配置されると考えられる。担体ストリップ４００Ａの中のマイクログルーブ４３０は、担体ストリップの中心軸および側端４１６に対して約９０°より大きく約１８０°より小さい、一実施態様では約１００°から約１５０°の範囲の第１の角度に配向させる。担体ストリップ４００Ｂの中のマイクログルーブ４３０は、担体ストリップの中心軸および側端４１６に対して約０°より大きく約９０°より小さくてよく、一実施態様では約５０°から約８０°の範囲にある第２の角度に配向させてよい。第１の角度および第２の角度は、担体ストリップ４００Ａの中のマイクログルーブ４３０と担体ストリップ４００Ｂの中のマイクログルーブとの交差を提供するのに十分なほど異なっていてよい。マイクログルーブの交差によって、流体が１つの担体ストリップから別の担体ストリップへ流れることを可能にするのに十分な複数の開口またはスルーホールを提供してよい。担体ストリップ４００Ａおよび４００Ｂの前端４２０に入り、マイクログルーブ４３０の中を通って流れ、担体ストリップの後端４２２へ到達するまで１つの担体ストリップ（４００Ａまたは４００Ｂ）の中のマイクログルーブ４３０から別の担体ストリップ（４００Ａまたは４００Ｂ）の中のマイクログルーブ４３０へ移動することによって流体が複合構造体４０２を通って流れ、複合担持構造体４０２から流出してよい。図２７は、図２６に例を示した複合担持構造体の開口『Ａ』に入る流体のための、複合担持構造体４０２を通る流路の例を示す。複合��持構造体４０２を通る流体の流れは、流体が複合担持構造体の前端から後端へ通過するまで１つの担体ストリップまたは層から別の担体ストリップまたは層へ浸透し、拡散し、移流すると記述してよい。
【０２４３】
触媒は、通常の技法を用いてマイクログルーブ型担体ストリップ（４００、４００Ａ、４００Ｂ）上に析出させてよい。これらは、マイクログルーブ型担体ストリップ上に触媒をウォッシュコートすること、マイクログルーブ型担体ストリップ上に触媒を成長させること、または蒸着法を用いてマイクログルーブ型担体ストリップ上に触媒を析出させることを含んでよい。蒸着法は、化学蒸着法であってよく、あるいは物理蒸着法であってよい。触媒は、スラリー被覆法、ゾル被覆法または溶液被覆法によって析出させてよい。一実施態様では、触媒は、担体ストリップまたは複合担持構造体のマイクログルーブ４３０の中に析出し、接着したマイクロサイズの粒子の形であってよい。触媒担持率は、マイクログルーブ型担体ストリップの平方センチメートルあたり約０．１から約１００ミリグラム（ｍｇ）の範囲、一実施態様ではマイクログルーブ型担体ストリップの平方センチメートルあたり約１から約１０ｍｇの触媒の範囲であってよい。マイクロサイズの粒子は、約０．０１から約１００ミクロン、一実施態様では約０．１から約５０ミクロンの範囲、一実施態様では約０．１から約１０ミクロンの範囲、一実施態様では約０．１から約７ミクロン、一実施態様では約０．１から約５ミクロン、一実施態様では約０．１から約３ミクロン、一実施態様では約０．１から約２ミクロン、一実施態様では約０．１から約１ミクロン、一実施態様では約０．１から約０．５ミクロンの範囲の平均粒子サイズを有してよい。
【０２４４】
マイクログルーブ型担持構造体をまっすぐ横切る溝（グルーブ）を設けることと比較した、マイクログルーブ型担体ストリップの軸の中心に対してある角度に配向したマイクログルーブを設けることの利点は、マイクログルーブ型担体ストリップ上およびマイクログルーブ中の流体の流れが促進される点である。前者の場合、バルク流れ領域の中の流れはマイクログルーブによって乱され、マイクログルーブの中の流体の下流への流れは可能でないと考えられる。
【０２４５】
角度のあるマイクログルーブの別の利点は、マイクロチャネルの中心軸に沿って長さ方向に延在するフィンおよび類似物を用いると起こることがある位置決めの問題をなくすことができる点であってよい。
【０２４６】
マイクログルーブ型担体ストリップおよび複合構造体の利点は、マイクログルーブの中にマイクロサイズの触媒粒子を配置し、マイクログルーブに固定し、従って、マイクロチャネルを通るプロセス流体の流れによって粒子が運び去られる傾向を小さくすることができるという事実に関してよい。
【０２４７】
図２４および２５に、触媒を担持するためにマイクログルーブ型担体ストリップ４００を使用する、マイクロチャネル反応器コア１０２の中で用いてよいプロセスマイクロチャネルの例を示す。マイクロチャネル反応器コア１０２の中で用いてよいこれらのプロセスマイクロチャネルの数は、任意の数、例えば１、２、３、４、５、６、８、１０、数１００、数１０００等であってよい。図２４を参照すると、プロセスマイクロチャネル１３２は、プロセスマイクロチャネル１３２の内壁１８１上に取り付けられたマイクログルーブ型担体ストリップ４００を含む。マイクログルーブ型担体４００は、反応区域１７３の中に配置される。触媒１７２は、マイクログルーブ型担体４００のマイクログルーブ４３０の中に配置される。反応区域１７３は、第２のプロセス処理区域１７４を含む。プロセス処理区域１７５は、反応区域１７３の上流に配置される。プロセス処理区域は、反応体の混合を促進するための内部障害物（例えば表面構成要素）を含んでよい。プロセス処理区域１７５を第１のプロセス処理区域と呼んでよい。反応区域１７３の下流に、追加の区域１７６を配置する。第２のプロセス処理区域１７４は、マイクログルーブ型担体４００が第２のプロセス処理区域１７４の中に配置された結果として、第１のプロセス処理区域１７５より小さな開放断面積を有してよい。追加の区域１７６の断面積は、反応区域１７３の断面積と同じである。マイクログルーブ型担体ストリップ４００の上のプロセスマイクロチャネル１３２内の空間によって、バルク流れ領域１８３が定められる。矢印１４６および１４８で示すように、プロセスマイクロチャネル１３２の中をプロセス流体が流れる。プロセスマイクロチャネル１３２の中を流れる際に、プロセス流体は、マイクログルーブ型担体ストリップ４００に担持された触媒１７２と接触してバルク流れ領域１８３を通って流れる。マイクログルーブ型担体ストリップ４００は、側流担体ストリップである。しかし、いくつかのプロセス流体は、触媒と接触してマイクログルーブ４３０の中を流れてよい。マイクログルーブ４３０の中のプロセス流体の流れは、全体として側端４１８から側端４１６および後端４２２への方向であってよい。反応体は、プロセス処理区域１７５を通った後、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れ、その結果、第２のプロセス処理区域１７４の中の反応体の局所速度が増加してよい。触媒１７２上に液膜層が形成されてよい。しかし、第２のプロセス処理区域１７４を通って流れる反応体の局所速度は、膜層の厚さを小さくする効果を有してよい。反応体は、触媒の存在下で反応して生成物を生成してよい。生成物は、追加の区域１７６を通ってプロセスマイクロチャネルから流出してよい。
【０２４８】
図２５に例を示すプロセスマイクロチャネル１３２は、図２５に例を示すプロセスマイクロチャネル１３２が対向する内壁１８１および１８２を含み、対向する内壁のそれぞれの上に触媒担持マイクログルーブ型担体ストリップ４００が取り付けられている点を除けば、図２４に例を示したプロセスマイクロチャネル１３２と同様である。
【０２４９】
プロセスマイクロチャネルの中の反応区域（単数または複数）１３２〜１３２ｇまたは２１０は、バルク流路を有することを特徴としてよい。連続バルク流れ領域があると、大きな圧力降下なしでプロセスマイクロチャネルの中の迅速な流体の流れが可能になる。一実施態様では、バルク流れ領域の中の流体の流れは層流である。各プロセスマイクロチャネル内のバルク流れ領域１３２〜１３２ｇまたは２１０は、約０．０５から約１０，０００ｍｍ２、一実施態様では約０．０５から約５０００ｍｍ２、一実施態様では約０．１から約２５００ｍｍ２の範囲の断面積を有してよい。バルク流れ領域は、プロセスマイクロチャネルの断面の約５％から約９５％、一実施態様では約３０％から約８０％を含んでよい。
【０２５０】
触媒は、再生してよい。これは、プロセスマイクロチャネルを通して再生流体を流し、触媒と接触させることによって実行してよい。再生流体は、水素流または希釈水素流を含んでよい。希釈媒は、窒素、アルゴン、ヘリウム、メタン、二酸化炭素、水蒸気、またはそれらの２つ以上の混合物を含んでよい。再生流体は、ヘッダ１０４からプロセスマイクロチャネルを通ってフッタ１０６へ、あるいは反対の方向にフッタ１０６からプロセスマイクロチャネルを通ってヘッダ１０４へ流れてよい。再生流体の温度は、約５０から約４００℃、一実施態様では約２００から約３５０℃であってよい。この再生工程の間のプロセスマイクロチャネル内の圧力は、約１から約４０気圧、一実施態様では約１から約２０気圧、一実施態様では約１から約５気圧の範囲であってよい。プロセスマイクロチャネルの中の再生流体の滞留時間は、約０．０１から約１０００秒、一実施態様では約０．１秒から約１００秒の範囲であってよい。
【０２５１】
触媒がＦＴ触媒であるとき、反応体組成物中のＣＯに対するＨ２のモル比を少なくとも約２．５：１、一実施態様では少なくとも約３：１に増加させ、結果として得られる調節された原料組成物を、約１５０℃から約３００℃の範囲、一実施態様では約１８０℃から約２５０℃の範囲の温度、約０．１から約１００時間の範囲、一実施態様では約０．５から約２０時間の範囲の時間、触媒と接触させてプロセスマイクロチャネルの中を流して再生された触媒を提供することによって、触媒を再生してよい。原料組成は、水素を除くすべての原料気体の流れを中断し、触媒と接触させてプロセスマイクロチャネルを通して水素を流すことによって調節してよい。Ｈ２の流れを増加させて、Ｈ２とＣＯとを含む反応体組成物に用いられると同じ接触時間を提供してよい。調節された原料組成物はＨ２を含んでよく、ＣＯがないことを特徴とする。触媒を再生したら、再生した触媒をＨ２とＣＯとを含む元の反応体組成物と接触させることによって、フィッシャー‐トロプシュプロセスを続けてよい。
【０２５２】
熱交換流体は、任意の流体であってよい。これらは、空気、水蒸気、液体水、気体窒素、液体窒素、不活性気体を含むその他の気体、一酸化炭素、溶融塩、鉱油などの油類、およびダウ‐ユニオン・カーバイド（Dow-Union Carbide）から入手可能なダウサームＡ（Dowtherm A）およびサーミノール（Therminol）などの熱交換流体を含む。
【０２５３】
熱交換流体は、第１の反応体および／または第２の反応体の流れを含んでよい。これによって、プロセス予熱と、プロセスの全体的な熱効率の増加とを提供してよい。
【０２５４】
熱交換チャネルは、吸熱プロセスまたは発熱プロセスを行うプロセスチャネルを含んでよい。これらの熱交換プロセスチャネルは、マイクロチャネルであってよい。熱交換チャネルの中で実行してよい吸熱プロセスの例は、水蒸気改質および脱水素反応を含む。約２００℃から約３００℃の範囲の温度で起こるアルコールの水蒸気改質は、同じ温度範囲におけるＦＴ合成反応などの発熱反応に適する吸熱プロセスの例である。改善された吸熱源を提供する同時吸熱反応を組み込むことによって、対流冷却熱流束よりほぼ一桁多い熱流束が一般に可能になる。熱交換チャネルの中で実行してよい発熱プロセスの例は、水性ガスシフト反応、メタノール合成反応およびアンモニア合成反応を含む。発熱反応と吸熱反応とを同時に用いてマイクロチャネル反応器中の熱を交換することは、参照によって本明細書に組み込まれる２００２年８月１５日出願の米国特許出願第１０／２２２，１９６号に開示されている。
【０２５５】
熱交換流体は、熱交換チャネルの中を流れるとき、部分的な相変化または完全相変化を行ってよい。この相変化によって、対流冷却によって提供される除熱の他に、プロセスマイクロチャネルからの追加の除熱を提供してよい。蒸発する液体熱交換流体の場合、プロセスマイクロチャネルから伝達される追加の熱は、熱交換流体が必要とする蒸発潜熱からの結果として生じてよい。そのような相変化の例は、沸騰または部分的な沸騰を行う油または水であってよい。一実施態様では、熱交換流体の約５０重量％を蒸発させてよく、一実施態様では約３５重量％を蒸発させてよく、一実施態様では約２０重量％を蒸発させてよく、一実施態様では約１０重量％を蒸発させてよい。一実施態様では、約１０重量％から約５０重量％を蒸発させてよい。
【０２５６】
マイクロチャネル反応器の中の熱交換のための熱流束は、マイクロチャネル反応器の中の１つ以上のプロセスマイクロチャネルの表面積の平方センチメートルあたり約０．０１から約５００ワット（Ｗ／ｃｍ２）の範囲、一実施態様では約０．１から約２５０Ｗ／ｃｍ２の範囲、一実施態様では約１から約１２５Ｗ／ｃｍ２の範囲であってよい。マイクロチャネル反応器の中の対流熱交換のための熱流束は、約０．０１から約２５０Ｗ／ｃｍ２、一実施態様では約０．１から約５０Ｗ／ｃｍ２、一実施態様では約１から約２５Ｗ／ｃｍ２、一実施態様では約１から約１０Ｗ／ｃｍ２の範囲であってよい。熱交換流体の相変化および／または発熱反応または吸熱反応の熱流束は、約０．０１から約５００Ｗ／ｃｍ２、一実施態様では約１から約２５０Ｗ／ｃｍ２、一実施態様では約１から約１００Ｗ／ｃｍ２、一実施態様では約１から約５０Ｗ／ｃｍ２、一実施態様では約１から約２５Ｗ／ｃｍ２、一実施態様では約１から約１０Ｗ／ｃｍ２の範囲であってよい。
【０２５７】
一実施態様では、反応プロセスの間のプロセスマイクロチャネルの冷却および／または加熱は、そのような追加の冷却および／または加熱によって、より高い活性化エネルギーを有する望ましくない並発反応による望ましくない副生物の生成が少なくなるか、またはなくなるという事実によって、主生成物または所望の生成物の選択率を制御する上で利点となることがある。この追加の冷却および／または加熱の結果、一実施態様では、プロセスマイクロチャネルに入る反応体（または反応体と希釈媒との混合物）の温度は、プロセスマイクロチャネルを出る生成物（または生成物と未反応反応体および／または希釈媒との混合物）の温度から約２００℃の範囲、一実施態様では約１５０℃の範囲、一実施態様では約１００℃の範囲、一実施態様では約５０℃の範囲、一実施態様では約２５℃の範囲、一実施態様では約１０℃の範囲であってよい。
【０２５８】
速度ｕの方向の液体制御素子に加わるせん断力またはせん断応力は、式ＦＸ＝μ＊ｄｕ／ｄｙによって計算してよい。式中、μは粘度であり、ｄｕ／ｄｙは開口区間に垂直な液体の流れの速度勾配である。しかし、流体の位置（制御素子によって表される）の場合と同じく、速度は３つの成分を有してよく、せん断力も３つの成分を有してよい。表面近くおよび表面のチャネル流れの場合、１次元の仮定をすることができ、ＦＸによって素子表面の液体の正味せん断応力を近似することができる。フルーエント(Fluent)またはフェムラブ(FEMLAB)などの市販のソフトウェアパッケージを含む計算機流体力学を用いることによって、必要な輸送方程式を解き、これによって表面せん断力を計算してよい。チャネル長さの方向の、流れの方向に平行な表面せん断力またはせん断応力を計算してよい。平行なチャネルの間のせん断力またはせん断応力も計算してよい。この場合、流れ分布効果を取り込んで各平行チャネルへの質量流束を詳細なチャネルおよびマニホルドの幾何形状の関数として求める。例えば、「流体力学の基礎（Fundamentals  of  Fluid  Mechanics）」、第３版、ビー・アール・マンソン（B.  R.  Munson）、ディー・エフ・ヤング（D.  F.  Young）およびティー・エイチ・オキイシ（T.  H.  Okiishi）、ジョン・ワイリー・アンド・サン社（John  Wiley  &  Son,  Inc）、ヴァインハイム（Weinheim）、１９９８年に別の計算方法がある。
【０２５９】
単一のプロセスマイクロチャネルを使用するプロセスのせん断力偏差因子（ＳＦＤＦ）は、複数のプロセスマイクロチャネルを含むスケールアップされたプロセスのＳＦＤＦの約５０％の範囲内にあるとしてよい。ＳＦＤＦは、式
【数１】
0005551871.tif 000002
を用いて計算してよい。式中、Ｆｍａｘは、プロセスマイクロチャネルの中の特定の液体の最大せん断応力であり、Ｆｍｉｎは、プロセスマイクロチャネルの中の液体の最小せん断応力であり、Ｆｍｅａｎは、プロセスマイクロチャネル２１０内の開口区間２５０の表面における流体の算術平均せん断力である。本発明のプロセスによって動作する単一のプロセスマイクロチャネル内では、ＳＦＤＦは、約２より小さく、一実施態様では約１より小さく、一実施態様では約０．５より小さく、一実施態様では約０．２より小さくてよい。
【０２６０】
本プロセスは、複数のプロセスマイクロチャネルを使用するが、比較的一様なせん断応力を提供してよい。複数のプロセスマイクロチャネルの間のせん断力の一様さを測定するために、各チャネルの平均せん断力を計算し、比較する。Ｆｍａｘは平均チャネルせん断力のうちで最も大きい値であり、Ｆｍｉｎは平均せん断力のうちで最も小さい値である。Ｆｍｅａｎは、すべてのチャネルの平均せん断力の平均値である。ＳＦＤＦは、これらの値から計算してよい。本プロセスの少なくとも１つの実施態様では、複数のプロセスマイクロチャネルの間のＳＦＤＦは、約２より小さく、一実施態様では約１より小さく、一実施態様では約０．５より小さく、一実施態様では約０．２より小さくてよい。
【０２６１】
プロセスマイクロチャネル内のせん断力の偏差は、
【数２】
0005551871.tif 000003
と定義してもよい。式中、Ｆｍａｘ、Ｆｍｉｎは上記で定義したものと同じである。一実施態様では、ＳＦＤＦ′は、約０．９より小さく、一実施態様では約０．５より小さく、一実施態様では約０．１より小さいてよい。
【０２６２】
複数のプロセスチャネルの場合、せん断力の偏差は、
【数３】
0005551871.tif 000004
と定義してよい。式中、Ｆ′ｍａｘは、所定の軸方向位置における複数のプロセスマイクロチャネルの最大せん断力と定義され、Ｆ′ｍｉｎは、同じ軸方向位置における複数のプロセスマイクロチャネルの最小せん断力と定義される。一実施態様では、ＳＦＤＦ″は、約０．９より小さく、一実施態様では約０．５より小さく、一実施態様では約０．１より小さくてよい。
【０２６３】
特定の用途のためのスケールアップデバイスでは、マイクロチャネルの間でプロセス流体の質量を一様に分配することが必要なことがある。そのような用途は、隣接熱交換チャネルを用いてプロセス流体を加熱または冷却する必要があるときであってよい。１つの平行なマイクロチャネルから別のマイクロチャネルへ断面積を変化させることによって、一様な質量の流れの分布を得てよい。質量の流れの分布の一様さは、下式
【数４】
0005551871.tif 000005
に示す品質指数因子（Ｑ因子）によって定義してよい。０％のＱ因子は、絶対一様分布を意味する。断面積を変化させた結果、壁のせん断応力の差が生じてよい。一実施態様では、プロセスマイクロチャネルのＱ因子は、約５０％より小さく、一実施態様では約２０％より小さく、一実施態様では約５％より小さく、一実施態様では約１％より小さくてよい。
【０２６４】
一実施態様では、プロセスマイクロチャネルのＱ因子は約５０％より小さくてよく、ＳＦＤＦ″は約０．８より小さくてよい。一実施態様では、Ｑ因子は約５％より小さくてよく、ＳＦＤＦ″は約０．５より小さくてよい。一実施態様では、Ｑ因子は約１％より小さくてよく、ＳＦＤＦ″は約０．１より小さくてよい。
【０２６５】
プロセスマイクロチャネルの中を流れる液相流体の空塔速度は、毎秒少なくとも約０．０１メートル（ｍ／ｓ）、一実施態様では少なくとも約０．１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．０１から約１００ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．０１から約１ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．１から約１０ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約１から約１００ｍ／ｓの範囲であってよい。プロセスマイクロチャネルの中を流れる気相流体の空塔速度は、少なくとも約０．１メートルｍ／ｓ、一実施態様では少なくとも約１ｍ／ｓ、一実施態様では少なくとも約１０ｍ／ｓ、一実施態様では約０．１から約２５０ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．１から約５ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約１から約２０ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約１０から約２５０ｍ／ｓの範囲であってよい。一実施態様では、液相の空塔速度は、少なくとも約０．０１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．０１から約１００ｍ／ｓの範囲であってよく、一方、気相の空塔速度は、少なくとも約０．１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．１から約２５０ｍ／ｓの範囲であってよい。
【０２６６】
プロセスマイクロチャネルの中を流れる液相流体の自由流の速度は、少なくとも約０．００１ｍ／ｓ、一実施態様では少なくとも約０．０１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．００１から約２００ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．０１から約１００ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．０１から約２００ｍ／ｓの範囲であってよい。プロセスマイクロチャネルの中を流れる気相流体の自由流の速度は、少なくとも約０．１ｍ／ｓ、一実施態様では少なくとも約１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．１から約２５０ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．５から約１００ｍ／ｓの範囲であってよい。一実施態様では、液相の自由流の速度は、少なくとも約０．００１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．００１から約２００ｍ／ｓの範囲であってよく、一方、気相の自由流の速度は、少なくとも約０．１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．１から約２５０ｍ／ｓの範囲であってよい。
【０２６７】
プロセスマイクロチャネルのプロセス処理区域（例えば第１のプロセス処理区域）の中を流れる液相流体の局所速度は、少なくとも約０．０１ｍ／ｓ、一実施態様では少なくとも約０．１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．０１から約１００ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．０１から約１ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．１から約１０ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約１から約１００ｍ／ｓの範囲であってよい。プロセスマイクロチャネルのプロセス処理区域（例えば第１のプロセス処理区域）の中を流れる気相流体の局所速度は、少なくとも約０．１ｍ／ｓ、一実施態様では少なくとも約１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．１から約２５０ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．１から約５ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約１から約２０ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約１０から約２５０ｍ／ｓの範囲であってよい。一実施態様では、プロセス処理区域（例えば第１のプロセス処理区域）の中の液相の局所速度は、少なくとも約０．０１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．０１から約１００ｍ／ｓの範囲であってよく、一方、気相の局所速度は、少なくとも約０．１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．１から約２５０ｍ／ｓの範囲であってよい。
【０２６８】
プロセスマイクロチャネルの第２のプロセス処理区域の中を流れる液相流体の局所速度は、少なくとも約０．０１ｍ／ｓ、一実施態様では少なくとも約０．１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．０１から約２００ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．１から約２５ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．１から約１０ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約１から約１００ｍ／ｓの範囲であってよい。プロセスマイクロチャネルの第２のプロセス処理区域の中を流れる気相流体の局所速度は、少なくとも約０．１ｍ／ｓ、一実施態様では少なくとも約１ｍ／ｓ、一実施態様では少なくとも約１０ｍ／ｓ、一実施態様では約０．１から約５００ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．１から約２５ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約１から約５０ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約１０から約２５０ｍ／ｓの範囲であってよい。一実施態様では、第２のプロセス処理区域の中の液相の局所速度は、少なくとも約０．０１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．０１から約２００ｍ／ｓの範囲であってよく、一方、気相の局所速度は、少なくとも約０．１ｍ／ｓ、一実施態様では約０．１から約５００ｍ／ｓの範囲であってよい。
【０２６９】
第１のプロセス処理区域の中の液相反応体の局所速度に対する第２のプロセス処理区域の中の液相反応体の局所速度の比は、約１．２から約１００の範囲、一実施態様では約１．３から約１０の範囲であってよい。
【０２７０】
第１のプロセス処理区域の中の気相反応体の局所速度に対する第２のプロセス処理区域の中の気相反応体の局所速度の比は、約１．２から約１００の範囲、一実施態様では約１．３から約１０の範囲であってよい。
【０２７１】
第１のプロセス処理区域の開放断面積に対する第２のプロセス処理区域の開放断面積の比は、約１．２から約２５の範囲、一実施態様では約１．２から約１０の範囲であってよい。
【０２７２】
プロセスマイクロチャネルの中の液体の動的圧力は、少なくとも約０．１Ｐａ（９．８７×１０−７気圧）、一実施態様では少なくとも約５Ｐａ（４．９３×１０−５気圧）、一実施態様では少なくとも約２５Ｐａ（０．０００２４８気圧）、一実施態様では約０．１から約１００Ｐａ（９．８７×１０−７から０．０００９８７気圧）の範囲であってよい。プロセスマイクロチャネルの中の気体の動的圧力は、少なくとも約０．５Ｐａ（４．９３×１０−６気圧）、一実施態様では少なくとも約５Ｐａ（４．９３×１０−５気圧）、一実施態様では少なくとも約１０Ｐａ（９．８７×１０−５気圧）、一実施態様では約０．５から約２００Ｐａ（４．９３×１０−６から０．００１９７気圧）の範囲であってよい。
【０２７３】
触媒上の液膜層の厚さは、約１０ｎｍから約１００ミクロンの範囲、一実施態様では約０．１ミクロンから約２０ミクロンの範囲、一実施態様では約０．５から約５ミクロンの範囲であってよい。
【０２７４】
液相反応体は、約０．０１から約１０００センチポイズの範囲、一実施態様では約０．１から約５００センチポイズの範囲の粘度を有してよい。気相反応体は、約０．００１から約０．１センチポイズ、一実施態様では約０．０１から約０．１センチポイズの範囲の粘度を有してよい。生成物は、約０．０１から約１０００センチポイズ、一実施態様では約０．１から約５００センチポイズの範囲の粘度を有してよい。
【０２７５】
プロセスマイクロチャネルの中を流れるプロセス流体のアルファ数は、少なくとも約０．６、一実施態様では約０．７５から約０．９８の範囲、一実施態様では約０．８５から約０．９５の範囲であってよい。
【０２７６】
プロセスマイクロチャネル内の反応体と触媒との接触時間は、最大約２０００ミリ秒（ｍｓ）、一実施態様では約１０ｍｓから約１０００ｍｓ、一実施態様では約２０ｍｓから約５００ｍｓの範囲であってよい。一実施態様では、接触時間は、最大約３００ｍｓ、一実施態様では約２０から約３００ｍｓ、一実施態様では約５０から約１５０ｍｓ、一実施態様では約７５から約１２５ｍｓ、一実施態様では約１００ｍｓの範囲であってよい。
【０２７７】
プロセスマイクロチャネルの中のプロセス流体の流れの空間速度（または気体毎時空間速度（ＧＨＳＶ））は、少なくとも約１０００ｈｒ−１（ノルマルリットル原料／時／プロセスマイクロチャネル内のリットル体積）または少なくとも約８００ｍｌ原料／（ｇ触媒）（ｈｒ）であってよい。空間速度は、約１０００から約１，０００，０００ｈｒ−１または約８００から約８００，０００ｍｌ原料／（ｇ触媒）（時間）の範囲であってよい。一実施態様では、空間速度は、約１０，０００から約１００，０００ｈ-１または約８，０００から約８０，０００ｍｌ原料／（ｇ触媒）（時間）の範囲であってよい。
【０２７８】
プロセスマイクロチャネルに入る反応体の温度は、約−４０℃から約９５０℃の範囲、一実施態様では約０℃から約６００℃、一実施態様では約２０℃から約３００℃、一実施態様では約１５０℃から約２７０℃の範囲であってよい。
【０２７９】
プロセスマイクロチャネル内のプロセス流体、すなわち反応体と生成物との温度は、約−４０℃から約９５０℃の範囲、一実施態様では約０℃から約６００℃、一実施態様では約２０℃から約３００℃、一実施態様では約１５０℃から約２７０℃の範囲であってよい。
【０２８０】
プロセスマイクロチャネルから流出する生成物の温度は、約−４０℃から約９５０℃の範囲、一実施態様では約０℃から約６００℃、一実施態様では約２０℃から約３００℃、一実施態様では約１５０℃から約２７０℃の範囲であってよい。
【０２８１】
プロセスマイクロチャネル内の圧力は、少なくとも約５気圧、一実施態様では少なくとも約１０気圧、一実施態様では少なくとも約１５気圧、一実施態様では少なくとも約２０気圧、一実施態様では少なくとも約２５気圧、一実施態様では少なくとも約３０気圧であってよい。一実施態様では、圧力は、約５から約７５気圧の範囲、一実施態様では約１０から約５０気圧、一実施態様では約１０から約３０気圧、一実施態様では約１０から約２５気圧、一実施態様では約１５から約２５気圧であってよい。
【０２８２】
プロセス流体、すなわち反応体と生成物とがプロセスマイクロチャネルの中を流れるときの圧力降下は、プロセスマイクロチャネルの長さのメートルあたり最大約１５気圧（気圧／ｍ）、一実施態様では最大約１０気圧／ｍ、一実施態様では最大約５気圧／ｍの範囲であってよい。
【０２８３】
プロセスマイクロチャネルの中の蒸気の流れのレイノルズ数は、約１０から約４０００、一実施態様では約１００から約２０００の範囲であってよい。プロセスマイクロチャネルの中の蒸気の流れのレイノルズ数は、約１０から約４０００、一実施態様では約１００から約２０００の範囲であってよい。
【０２８４】
第１の反応体の反応率は、サイクルあたり少なくとも約１０％、一実施態様ではサイクルあたり少なくとも約３０％であってよい。
【０２８５】
第２の反応体の反応率は、サイクルあたり少なくとも約１０％、一実施態様ではサイクルあたり少なくとも約３０％であってよい。
【０２８６】
生成物の収率は、サイクルあたり少なくとも約２０％、一実施態様ではサイクルあたり少なくとも約４０％であってよい。
【０２８７】
熱交換チャネルに入る熱交換流体は、約−４０℃から約９５０℃、一実施態様では約０℃から約６００℃の範囲の温度であってよい。熱交換チャネルから出る熱交換流体は、約−４０℃から約９５０℃、一実施態様では約０℃から約６００℃の範囲の温度であってよい。熱交換流体の熱交換チャネル中の滞留時間は、約５０から約５０００ｍｓ、一実施態様で約１００から約１０００ｍｓの範囲であってよい。熱交換流体が熱交換チャネルの中を流れるときの圧力降下は、最大約１０ａｔｍ／ｍ、一実施態様では約０．０１から約１０ａｔｍ／ｍ、一実施態様では約０．０２から約５ａｔｍ／ｍの範囲であってよい。熱交換流体は、蒸気、液体、または蒸気と液体との混合物の形であってよい。熱交換チャネルの中の蒸気の流れのレイノルズ数は、約１０から約４０００、一実施態様では約１００から約２０００であってよい。熱交換チャネルの中の液体の流れのレイノルズ数は、約１０から約４０００、一実施態様では約１００から約２０００であってよい。
【実施例１】
【０２８８】
０．０５５インチ（１．４ｍｍ）の内径と３６インチ（９１．４ｃｍ）の流れ長さを有するステンレス３１６鋼管の形の第１のマイクロチャネル反応器（反応器Ａ）を用いて、フィッシャー‐トロプシュ合成反応におけるアルミナ担持３０ｗｔ％Ｃｏ‐４．５ｗｔ％Ｒｅ触媒（触媒Ａ）を試験した。触媒は、固体粒子の形である。この固体は、５０から８０メッシュの粒子サイズの範囲と、約２７５ミクロンの平均粒子サイズとを有する。反応体混合物は、１．６５：１のモル比の水素と一酸化炭素とを含み、９体積％の希釈媒窒素を含む。反応器の外周に２ｍｍの内径を有する同心ジャケットを配置する。熱交換油をジャケットの中に循環させることによって、反応器をほぼ等温状態に保持する。反応器管の外周上に配置され、反応器管の長さ方向に離間した６つの熱電対を用いて温度を監視する。３つの試行を実行する。表１において、これらの試行をＡ‐１、Ａ‐２およびＡ‐３と特定する。反応器の温度は、反応器の入り口で２２３．５℃（試行Ａ‐１）、２２３．６℃（試行Ａ‐２）または２３３℃（試行Ａ‐３）に保持する。入り口圧力は、３２１ｐｓｉｇ（２２．８絶対圧）（試行Ａ‐１）、３１８ｐｓｉｇ（２２．６絶対圧）（試行Ａ‐２）または３１９ｐｓｉｇ（２２．７絶対圧）（試行Ａ‐３）とする。試行Ａ‐１の圧力降下は、４６．４ｐｓｉｇと測定される。試行Ａ‐２の圧力降下は、４５．９ｐｓｉｇと測定される。試行Ａ‐３の圧力降下は、４９．５ｐｓｉｇと測定される。試行Ａ‐１時の触媒の生産性は、８．８ｇモルＣＯ／グラム触媒／ｓである。試行Ａ‐２時の触媒の生産性は、８．８ｇモルＣＯ／グラム触媒／ｓである（試行Ａ‐１の生産性と同程度）。試行Ａ‐３時の触媒の生産性は、９．８ｇモルＣＯ／グラム触媒／ｓである。
【０２８９】
この反応器（反応器Ａ）の場合、全原料速度が３５５ｓｃｃｍ、平均温度が２２４℃、入り口圧力が３５０ｐｓｉｇのとき、圧力降下は７０ｐｓｉｇである。これらの条件下でＣＯの反応率は６０．７％、メタンへの選択率は７．８％である。
【０２９０】
この反応器（反応器Ａ）の場合、全原料速度が５３８ｓｃｃｍ、平均温度が２２９℃、入り口圧力が３０６ｐｓｉｇのとき、圧力降下は１２８．９ｐｓｉｇである。ＣＯの反応率は３８．９％、メタンへの選択率は１２．９％である。
【０２９１】
接触時間は、２３７ｍｓ（試行Ａ‐１）、３２７ｍｓ（試行Ａ‐２）、または２８２ｍｓ（試行Ａ‐３）である。試験は、６５０時間連続して行う。炭化水素液試料を定期的に採取し、アルファ数を評価して特性を評価する。アルファ数は、０．９０を上回る。空塔速度（Ｕ０）は、０．２６６ｍ／ｓである。自由流の速度（Ｕ）は、毎秒８．７３フィート（ｆｔ／ｓ）（毎秒２．６６メートル（ｍ／ｓ））と推定される。表２に、試行Ａ‐１の諸値を示す。
【０２９２】
この触媒試料（触媒Ａ）の中央値粒子サイズは、約２７５ミクロンである。これは、液体で満たされ覆われた触媒の部分への水素拡散を多くし、その結果、約１５％を超えるメタン選択率が予測されると考えてよいほど十分に大きい。１００ミクロン程度しかない深さに金属を含浸する『周縁』または『卵殻』型の触媒、あるいは２００ミクロンしかない直径を有する『全通』球形触媒を用いても、約１０％より小さい、一実施態様では約１０％より小さいメタン選択率を作り出すことしかできない（イー・イグレシア（Iglesia, E.）の「コバルト系フィッシャー‐トロプシュ合成触媒の設計、合成および使用（Design,
Synthesis and Use of Cobalt Based Fischer-Tropsch Synthesis Catalysts）」、アプライド・カタリシスＡ  全般（Applied Catalysis A:  General）、１６１巻、５９〜７８頁、１９９７年）。
【０２９３】
第２のマイクロチャネル反応器（反応器Ｂ）は、長方形の断面を有し、０．０２インチ（０．５０８ｍｍ）の高さまたはギャップと、０．４８５インチ（１．２３ｃｍ）の幅を有する。長さは、０．９６インチ（２．４４ｃｍ）である。この反応器を用いて、３０ｗｔ％のＣｏ担持率と４．５ｗｔ％のＲｅ担持率とを有するアルミナ担持Ｃｏ‐Ｒｅ触媒（触媒Ｂ）をフィッシャー‐トロプシュ合成反応において試験する。触媒は、５０から７０メッシュサイズの粒子サイズ範囲を有する固体粒子の形であり、平均粒子サイズは約１８０ミクロンである。マイクロチャネル反応器の中の触媒区域の長さは、２．４４ｃｍである。最初、反応体混合物は、一酸化炭素に対する水素のモル比２：１を有する。試行時にこの比を１．７：１に調節する。図３９にこれを示す。図３９は、反応器Ｂの中の触媒Ｂの反応経過時間（タイム・オン・ストリーム（ＴＯＳ））試験データのプロットである。それぞれの場合に、気体は、４体積％の窒素を含む。反応器の外周に同心ジャケットを設け、熱交換油をジャケットの中に循環させることによって、反応器をほぼ等温状態に保持する。マイクロチャネル反応器と同心ジャケットとを分ける壁の上に配置した５つの熱電対を用いて温度を監視する。反応器は、入り口で２２４．５℃に保持し、出口圧力は、３１５ｐｓｉｇ（２２．４絶対圧）に保持する。接触時間は、２２８ｍｓである。試験は、１４００時間にわたって行う。原料含有率を一酸化炭素に対する水素のモル比９：１に調節することによって、触媒を再生する。約７００時間のタイム・オン・ストリームで炭化水素液体試料を採取し、アルファ数を推定することによって特性を評価する。アルファ数は、０．８９８である。空塔速度は、０．００９ｍ／ｓである。自由流の速度は、０．２９ｆｔ／秒（０．０８７ｍ／ｓ）である。
【０２９４】
反応器Ｃは、参照によって本明細書に組み込まれる米国特許第４，７３８，９４８号に記載されている単流固定床反応器である。この反応器は、直径３／８″の管であり、５から１０ｃｍ３の間のフィッシャー‐トロプシュ合成触媒を充填する。この反応器は、マイクロチャネル反応器ではない。接触時間は、２秒から８秒の範囲である。入り口圧力は、５６０ｋＰａから２０５０ｋＰａ（５．５３から２０．２３気圧）の範囲である。この反応器の空塔速度（Ｕ０）は、０．０２２ｍ／ｓと推定される。自由流の速度は、０．７３ｆｔ／秒（０．２２４ｍ／ｓ）である。
【０２９５】
第３のマイクロチャネル反応器（反応器Ｄ）は、０．０６インチ（１．５２ｍｍ）の高さまたはギャップと１インチ（２．５４ｃｍ）の幅を有する長方形の断面を有する。長さは、１．９７インチ（５．００ｃｍ）である。チャネルの中に固体粒子の形の触媒（触媒Ｄ）を充填する。触媒は、３０ｗｔ％のＣｏ担持率と４．５ｗｔ％のＲｅ担持率とを有するアルミナ担持Ｃｏ‐Ｒｅ触媒である。触媒固体は、１００から１４０メッシュサイズの範囲を有し、平均粒子サイズは、約１２７ミクロンである。反応体混合物は、１．６５：１のモル比の水素と一酸化炭素とを含み、９．７体積％の希釈媒窒素を含む。反応器の外周に同心ジャケットを配置する。熱交換油をジャケットの中に循環させることによって反応器を実質的に等温状態に保持する。プロセスマイクロチャネルと同心ジャケットとを分けるマイクロチャネル反応器の壁の上の５つの熱電対を用いて温度を監視する。反応器入り口の温度を２３０．４℃に保持する。出口圧力を３１３ｐｓｉｇ（２２．３絶対圧）に保持する。接触時間は３２７ｍｓである。５７６時間にわたって連続して試験を行う。空塔速度（Ｕ０）は、０．０１３ｍ／ｓと推定される。自由流の速度は、０．４２ｆｔ／秒（０．１２６ｍ／ｓ）である。
【０２９６】
第４のマイクロチャネル反応器（反応器Ｅ）は、長方形の断面を有するプロセスマイクロチャネルを有する。プロセスマイクロチャネルは、０．０６インチ（１．５２ｍｍ）の高さまたはギャップと１インチ（２．５４ｃｍ）の幅とを有する。長さは、１．４２インチ（３．６１ｃｍ）である。プロセスマイクロチャネルの中に、固体粒子の形である触媒（触媒Ｅ）を充填する。触媒は、３０ｗｔ％のＣｏ担持率と４．５ｗｔ％のＲｅ担持率とを有するアルミナ担持Ｃｏ‐Ｒｅ触媒である。触媒は、１００から１４０メッシュの粒子サイズ範囲と、１２７ミクロンの平均粒子サイズとを有する。反応体混合物は、１．６５：１のモル比の水素と一酸化炭素とを含み、９．７体積％の希釈媒窒素を含む。反応器の外周に同心ジャケットを配置し、熱交換油をジャケットの中に循環させることによって、反応器を実質的に等温状態に保持する。プロセスマイクロチャネルと同心ジャケットとを分ける壁の上の５つの熱電対を用いて温度を監視する。反応器の温度を２３０．４℃に保持する。出口圧力を３１７ｐｓｉｇ（２２．６絶対圧）に保持する。接触時間は、２８９ｍｓである。６００時間にわたって連続して試験を行う。空塔速度（Ｕ０）は、０．００９ｍ／ｓと推定される。自由流の速度は、０．３０ｆｔ／秒（０．０９０ｍ／ｓ）である。
【０２９７】
表１および表２に、これらの試験の結果を示す。
【表１】
0005551871.tif 000006
【表２】
0005551871.tif 000007
【０２９８】
触媒Ａのデータによると、粒子サイズが大きくなり、従って拡散距離が大きくなっても、選択率の低下はほとんどない。実際には、反応率とメタンへの選択率とによって特性評価される性能は、同じように作製し、活性化し、試験し、表１に示すように粒子サイズを小さくした触媒と比較すると、改善されている。大きな粒子ほど圧力降下が低く、圧力降下が小さければ運転コスト上の利点をもたらすことができるので、生産性および／または選択率を低下させないで２００〜７００ミクロンの範囲の比較的大きな触媒粒子を用いてよいのは、重要である。反応器Ａを他の反応器と差別化するものは、気体の空塔速度（Ｕ０）が高い点である（表２を参照）。実際には、それは、マイクロチャネル（反応器Ｂ、ＤおよびＥ）であろうと、通常の寸法の管状試験反応器（反応器Ｃ）であろうと、試験反応器中で通常生じる空塔速度の１０倍より大きい。それは、通常のＴＦＢＲの中で生じる空塔速度と比べても３倍大きい。空塔速度の差異に加えて、反応器自体の、流れの長さ（触媒を含む反応区域を通る）に対する流れの断面積の比が変化する。反応器Ａは、流れの長さに対する流れの断面積の比が、他の反応器と約２桁異なる。表２の比がＡＸＳ／Ｌのところにこれを示す。
【実施例２】
【０２９９】
反応器Ａの性能が向上したのは、空塔速度の増加が触媒上の外部液膜のせん断薄層化にもたらす効果の結果としてであってよい。表２に記載した条件の場合、触媒粒子の間を流れる気体が作り出す自由流の速度（Ｕ）は、空塔速度（Ｕ０）の１０倍の大きさにもなることがある。平坦なプレート（液体が重力だけの影響下で平坦なプレートを流れ落ちるように重力方向に配向した平坦なプレート）を流下し、２．６４ｇ／ｃｍ２‐秒の速度の流体を表面に発生させる気体のせん断薄膜化効果をモデル化する。液体に、テトラデカン（Ｃ１４）の諸性質を付与する。気体は、１．６５：１のモル比のＨ２とＣＯとの混合物の諸性質を有する。２２５℃の温度および２５気圧の圧力で、モデル化法と物理的性質とを評価する。表３に結果を示し、図３８にグラフ化する。図３８は、反応器Ａ、８、ＣおよびＴＦＢＲの相対的な操作条件を表す線も含む。図３８は、平坦なプレートの下方向のさまざまな長さでプロットした、自由流の速度（Ｕ）に対するｔ＊（任意の所定の点の膜厚を最大値膜厚で除した商）を示す。
【表３】
0005551871.tif 000008
【実施例３】
【０３００】
ＣＦＤ計算を実行して他の同様に配置されたビーズを含むマトリックスの中に配置された球状固体のビーズ上の静水圧プロフィルを予測する。図４０に、これを示す。球体の充填床用に選ばれた充填幾何構造は「菱面体充填」である。ＣＦＤモデルによると、密に充填した球体の床を気体が強制されて通り抜けると、気体の速度は１桁増加すると予測される。ある場合には、球体の充填床の上流の入り口気体速度は、０．８ｆｔ／ｓ（０．２４ｍ／ｓ）であり、球体マトリックス中のピーク速度は８ｆｔ／ｓ（２．４ｍ／ｓ）であると予測される。気体の諸性質は、合成ガス（Ｈ２：ＣＯ＝２：１）の諸性質であると仮定する。温度は２２５℃である。気体の流れが強制されて球体の充填床を通ると、静水圧はかなり大きく低下する。その結果生じる静水圧の勾配は、固体ビーズの球状表面上の膜の輸送に有利である。ビーズ表面の静水圧の低下によって、好適な膜層の圧力勾配が生じる結果となることがある。この圧力勾配の結果、１）圧力の力による液膜の加速、および２）圧力勾配によって生じる好ましい境界層成長抑制によって、膜層が薄くなることがある。この因子（Ｕ自由流＝１０×Ｕ０）を用いて、表２に報告した反応器Ａ、Ｂ、Ｃ、ＤおよびＥの自由流の速度を推定した。断面積の３３％が流れに開放されている（より大きな触媒粒子によって）と仮定することによって、ＴＦＢＲの自由流の速度を推定する。このモデルを用いて球状固体ビーズ上に作り出される静水圧勾配を推定する。図４０に結果を示す。
【０３０１】
図３８に示した反応器Ａの結果を反応器Ｂの結果と比較すると、流れ分域の下流のどの距離の点であっても、反応器Ａでは外部膜の顕著な薄層化が起こるが、反応器Ｂでは起こらないことが分る。例えば、表１の反応器ＡとＢとの間に見られる反応率の増加の比（６６．９／５７．５＝１．１６）は、台形則を用いて表３の１０ｆｔ／ｓの自由流の速度の場合の点の下を数値積分することによって観測される外部膜の薄層化の比の予測値（１．０／０．８５９＝１．１６）にほぼ直接比例している。これは、予想通り、ＦＴ反応は流体中の質量移動の速度を律速とするが、イグレシアが示唆した（「コバルト系フィッシャー‐トロプシュ合成触媒の設計、合成および使用」、アプライド・カタリシスＡ  全般１６１巻５９〜７８頁１９９７年）ように触媒のペレット内細孔の中の質量輸送支配だけでなく、触媒の表面上の流体によっても支配されていることを示している。従って、正しい流体力学的条件の選択によって、性能の改善を実現してよい。
【実施例４】
【０３０２】
計算機方法論を用いて、比較的高速の気体が表面上の液体にせん断力を加えて液膜を薄くすることがあるせん断薄膜化の背後の物理学を検討する。せん断応力を計算するためのブラウジウス(Blausius)の式を用いて気体側を数学的にモデル化する。気体側のせん断応力は、液膜の外側の気体の流れをせん断応力のための計算で置き換えることができる。液体に対する気体側のせん断応力と重力との効果を評価するために、ナビエ・ストークスの式の境界層式を解く計算機ツールを開発する。標準的な数値方式を用いて質量および運動量の保存の有限差分方程式を解く。文献から採取した既知の実験データと対比してこの境界層コードを検証する。これらの数値計算の境界条件は、壁面の標準的な「非スリップ」条件と液気界面条件とを含む。この境界層コードによって液膜「浸出」または質量蒸散を取り扱う。これらの流体運動方程式を解くことによって、膜厚、膜速度プロフィルおよび膜加速を予測する。図３８にこの計算の結果を提示する。
【実施例５】
【０３０３】
菱面体充填した粒子床を通って流れる気体を近似するせん断応力、圧力勾配および重力の境界条件を適用することによって、実施例２および実施例４で用いたシミュレーションを修正し、球体の充填床を通る気体の流れの効果を取り入れる。これらの境界条件は、２７５ミクロンの直径を有する球状粒子の充填床について行った３次元シミュレーションから導かれる平均値として計算する。２つの空塔接近速度、すなわち０．２４ｍ／ｓおよび０．００９ｍ／ｓの場合のシミュレーションの境界条件を求める。気体は、モル比２：１、温度２２５℃および圧力２２．８気圧の水素と一酸化炭素との混合物の性質を有すると仮定する。気体に対して用いられる密度は、０．３７０５ｌｂｍ／ｆｔ３であり、気体に用いられる粘度は、１．１４２×１０−５ｌｂｍ／ｆｔ／ｓである。図４１に０．２４ｍ／ｓのせん断応力のシミュレーションの結果、図４２に静水圧の結果を見ることができる。気体のバルク流れは、重力と平行（すなわち下方への流れ）であるとしている。粒子表面上の軌跡を取り、平均壁せん断応力および静水圧を求める。図４３に、０．２４ｍ／ｓの場合のこの解析の結果を示す。さらに、重力効果を補正して膜層が球状曲面上を流れるときの膜層の方位変化を説明する。どちらの空塔速度の場合にも、せん断応力および静水圧の曲線の全体的な形は同じである。
【０３０４】
２７５ミクロンの球体直径と０．２４ｍ／ｓの接近速度との２次元シミュレーションを実行する。その結果によると、これらの空気力学的な力（せん断応力および圧力勾配）は、膜厚に対して大きな効果を有する。液膜が高い圧力勾配および高レベルのせん断応力を受けると、液膜の厚さはほとんど１桁変化する。圧力勾配、せん断応力効果、ならびに重力の効果は本来加成性であり、球状表面の部分の上で液膜を加速する傾向がある。０．２４ｍ／ｓの場合、平均圧力勾配曲線の最大値は約６０００ｐｓｉ／ｆｔであり、平均せん断応力曲線の最大値は約０．００４ｐｓｉである。０．００９ｍ／ｓの場合、平均圧力勾配曲線の最大値は約７０ｐｓｉ／ｆｔであり、平均せん断応力曲線の最大値は約０．１０４ｐｓｉである。液膜速度も加速時に１桁変化するが、球体接触点における高い空気力学的な力が除かれると、急速に平衡レベルに緩和する。液膜の平衡は、空気力学的な駆動力によって定まり、重力の効果は、膜の運動への粘性支配抵抗と均衡する。
【０３０５】
２次元シミュレーションを用いて、１）０．００９ｍ／ｓの接近速度と、２）０．２４４ｍ／ｓの接近速度との２つの場合を比較する。これらの２つの場合は、実施例１および実施例２に記載したマイクロチャネル反応器ＡおよびＢを近似している。粒子の表面からの液体の蒸散速度を２．６４ｇ／ｃｍ２／ｓに設定する。せん断応力の空気力学効果と圧力勾配の空気力学効果とは、球状表面上では空間的に類似している（すなわち、せん断応力のピークは表面の同じ位置で生じる）。これらの空気力学的な力のレベルは異なる。図４５で分るように、気体接近速度の変化は、充填床全体の膜厚の予測値に顕著な影響を及ぼす。０．００９ｍ／ｓの場合の最大膜厚は、約４４．１ミクロンである。これが０．２４ｍ／ｓの場合には約２０．８ミクロンに小さくなる。従って、空塔速度が３２倍に増加すると、最大膜厚は２分の１倍に小さくなる。０．００９ｍ／ｓの場合の平均膜厚は、約１８．５ミクロンである。これが０．２４ｍ／ｓの場合には約５．５ミクロンに小さくなる。従って、空塔速度が３２倍に増加すると、平均膜厚は３．４分の１倍に小さくなる。０．００９ｍ／ｓの場合の最小膜厚は、約８．３ミクロンである。これが０．２４ｍ／ｓの場合には約１．６ミクロンに小さくなる。従って、空塔速度が３２倍に増加すると、最小膜厚は５．２分の１倍に小さくなる。
【０３０６】
フィッシャー‐トロプシュ（ＦＴ）合成においてＣ５＋炭化水素への選択性を増加させると同時に触媒生産性を増加させる上で、ペレット内拡散距離を小さくすることが鍵であると仮定する従来の技術に照らすと、これらの結果は重要である。これは、大きな「全通」触媒を１４３ミクロンの粒子に粉砕することと、表面から１００ミクロンの範囲内にＣｏを析出させた卵殻型触媒を調製することとによって実証される。速度の増加は、拡散路長を小さくすることによる拡散抵抗の減少によると考えられる。特定の条件下では、少なくとも４４ミクロンの膜を発生させることができ、従って、ＦＴ触媒ペレット上の外部液膜形は、そのペレットによって形成されたものであろうと、上流のペレットから運ばれてきたものであろうと、ほとんど触媒自体の２分の１の厚さにすることができる。特定の状況では、外部膜は、拡散抵抗の主因になり得る。従って、膜厚が小さくなると、触媒活性が対応して増加する可能性が高い。水素は液体炭化水素中でＣＯより高速に拡散し（例えば、最大２．７倍速い）、反応と拡散との複合効果によって触媒部位の近くではＨ２：ＣＯのモル比が高くなり、バルク流れ‐触媒担体界面と直交する方向でメタンへの選択率が高くなるので、メタンへの選択率も膜厚の減少の影響を受ける。しかし、空塔速度を大きくして液相を薄くすると、バルク流れ‐触媒界面および触媒内部のＣＯ濃度が大きくなり、反応速度が高くなるだけでなくメタンへの選択率も低くなる結果となる。マイクロチャネルの中の空塔速度を大きくする利点は、液相物質移動の改善により、入り口Ｈ２：ＣＯモル比を大きくし、空塔速度を小さくしたシステムと同じメタン選択率でプロセスを実行することができる点である。同じ質量の触媒および気体原料速度の場合、触媒表面上のせん断薄膜化および／または静水圧差を利用するＦＴマイクロチャネル反応器を設計することができる。触媒ペレットであろうと他の形であろうと、これらの力を用いて触媒構造体の内部から液体生成物を引き出し、従って拡散抵抗をさらに小さくすることが可能になってよい。
【０３０７】
以下の表には、０．２４ｍ／ｓの空塔速度の場合と、０．００９ｍ／ｓの空塔速度の場合との膜厚の比較を提示する。
【表４】
0005551871.tif 000009
【０３０８】
さまざまな詳細な実施態様に関連して本開示技術を説明してきたが、本開示技術のさまざまな変化形は、本明細書を読めば当業者には自明であると理解するべきである。従って、本明細書に開示されている本発明は、請求項の範囲に属するものとしてそのような変化形を含むものとすると理解するべきである。
【図面の簡単な説明】
【０３０９】
【図１】本開示プロセスで用いてよいマイクロチャネルの概略図である。
【図２】本開示プロセスで用いてよいマイクロチャネル反応器の概略図である。マイクロチャネル反応器は、マイクロチャネル反応器コア、原料流ヘッダ、生成物フッタ、熱交換流体入口ヘッダおよび熱交換流体出口フッタを含む。
【図３】図２に示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよいプロセスマイクロチャネルの層と熱交換マイクロチャネルの層との概略図である。
【図４】図２に示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよいマイクロチャネル反応器コアを組立てるためのプロセスを示す概略図である。
【図５】図２に示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コアの中で用いてよいプロセスマイクロチャネルと、隣接する熱交換区域とを含む繰り返し単位の概略図である。プロセスマイクロチャネルは、図に例を示すように、固体粒子床の形である触媒を含む。しかし、プロセスマイクロチャネルの中で用いられる触媒は、本明細書に開示し、および／または図面に例を示す任意の触媒の形であってよい。熱交換区域は、プロセスマイクロチャネルの長さ方向に対して直角な長さ方向に延在する複数の熱交換チャネルを含む。熱交換チャネル中の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル中のプロセス流体のバルク流れに対して交差流であってよい。
【図６】熱交換チャネル中の熱交換流体の流れがプロセスマイクロチャネル中のプロセス流体のバルク流れに対して向流である点を除けば、図５に例を示した繰り返し単位と同様な繰り返し単位の概略図である。あるいは、熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル中のプロセス流体のバルク流れに対して並流であってよい。
【図７】図２に示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コアの中で用いてよい、プロセスマイクロチャネルと、隣接する熱交換区域とを含む繰り返し単位の概略図である。プロセスマイクロチャネルは、図に例を示すように、固体粒子床の形である触媒を含む。しかし、プロセスマイクロチャネルの中で用いられる触媒は、本明細書に開示し、および／または図面に例を示す任意の触媒の形であってよい。熱交換区域は、プロセスマイクロチャネルの長さ方向に対して直角な長さ方向に延在する複数の熱交換チャネルを含む。熱交換区域は、プロセスマイクロチャネルと同じ方向の長さ方向に延在し、プロセスマイクロチャネル入り口または入り口の近くに配置される。熱交換区域の長さは、プロセスマイクロチャネルの長さより小さい。熱交換チャネルの中の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネルの中のプロセス流体のバルク流れに対して交差流である。
【図８】図２に示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コアの中で用いてよい、プロセスマイクロチャネルと、第１および第２の隣接する熱交換区域とを含む繰り返し単位の概略図である。プロセスマイクロチャネルは、図に例を示すように、固体粒子床の形である触媒を含む。しかし、プロセスマイクロチャネルの中で用いられる触媒は、本明細書中に開示し、および／または図面に例を示す任意の触媒の形であってよい。熱交換区域はそれぞれ、プロセスマイクロチャネルの長さ方向に対して直角な長さ方向に延在する複数の熱交換チャネルを含む。熱交換区域は、プロセスマイクロチャネルと同じ方向の長さ方向に延在し、プロセスマイクロチャネル入り口または入り口の近くに配置される。第１の熱交換区域の長さは、プロセスマイクロチャネルの長さより小さい。第２の熱交換区域の長さは、第１の熱交換区域の長さより小さい。熱交換チャネル中の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル中のプロセス流体のバルク流れに対して交差流である。
【図９】図２に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コアの中で用いてよいプロセスマイクロチャネルの概略図である。反応区域、第１のプロセス処理区域および第２のプロセス処理区域を含むプロセスマイクロチャネルの例を示す。反応区域は、第２のプロセス処理区域を含む。第１のプロセス処理区域は、反応区域の上流にある。反応区域は、第１のプロセス処理区域より小さな断面積を有する。プロセスマイクロチャネルは、反応区域の下流に追加の区域も有する。
【図１０】反応区域、第１のプロセス処理区域および第２のプロセス処理区域を含むプロセスマイクロチャネルの例を示す。第１のプロセス処理区域は、反応区域の上流にある。第２のプロセス処理区域は、第１のプロセス処理区域と反応区域との間に配置される。第２のプロセス処理区域は、第１のプロセス処理区域より小さな断面積を有する。プロセスマイクロチャネルは、反応区域の下流に追加の区域も有する。
【図１１】反応区域、第１のプロセス処理区域、第２のプロセス処理区域および追加の区域を含むプロセスマイクロチャネルの例を示す。反応区域は、第２のプロセス処理区域を含む。第１のプロセス処理区域は、反応区域の上流にある。追加の区域は、反応区域の下流にある。反応区域は、第１のプロセス処理区域および追加の区域より小さな断面積を有する。
【図１２】反応区域、第１のプロセス処理区域および第２のプロセス処理区域を含むプロセスマイクロチャネルの例を示す。第２のプロセス処理区域は、球状物体の形の内部障害物を含む。第２のプロセス処理区域は、反応区域と第１のプロセス処理区域との間に配置される。第２のプロセス処理区域中に内部障害物が存在する結果、第２のプロセス処理区域は、第１のプロセス処理区域より小さな開口断面積を有する。プロセスマイクロチャネルは、反応区域の下流に追加の区域も有する。
【図１３】反応区域、反応区域の上流にある第１のプロセス処理区域、および第１のプロセス処理区域と反応区域との間に配置された第２のプロセス処理区域を含むプロセスマイクロチャネルの例を示す。第２のプロセス処理区域は、チャネルの内壁上に表面構成要素を含む。表面構成要素は、第２のプロセス処理区域の開口断面積を小さくし、第２のプロセス処理区域中の流体の流れを変化させる。プロセスマイクロチャネルは、反応区域の下流に追加の区域も有する。
【図１４】反応区域、反応区域の上流にある第１のプロセス処理区域、および反応区域と第１のプロセス処理区域との間に配置された第２のプロセス処理区域を含むプロセスマイクロチャネルの例を示す。第１のプロセス処理区域および第２のプロセス処理区域は、反応区域の断面積より広い断面積を有する。第２のプロセス処理区域は、球状物体の形の内部障害物を含む。これらの内部障害物の存在によって、第２のプロセス処理区域の開口断面積が小さくなる効果がある。従って、第２のプロセス処理区域は、第１のプロセス処理区域より小さな開口断面積を有する。プロセスマイクロチャネルは、反応区域の下流に追加の区域も有する。
【図１５】図２に示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよい段階添加繰り返し単位の概略図である。この繰り返し単位は、プロセスマイクロチャネル、開口区間、第２の反応体流チャネルおよび熱交換チャネルを含む。プロセスマイクロチャネルは、図に例を示すように、固体粒子床の形である触媒を含む。しかし、プロセスマイクロチャネルの中で用いられる触媒は、本明細書に開示し、および／または図面に例を示す任意の触媒の形であってよい。触媒は、プロセスマイクロチャネル中の反応区域の中に配置される。プロセスマイクロチャネルは、反応区域の上流に混合区域を有する。
【図１６】図２に示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよい段階添加繰り返し単位の代替実施態様の概略図である。この繰り返し単位は、プロセスマイクロチャネル、開口区間、第２の反応体流チャネルおよび熱交換チャネルを含む。プロセスマイクロチャネルは、図に例を示すように、固体粒子床の形である触媒を含む。しかし、プロセスマイクロチャネルの中で用いられる触媒は、本明細書に開示し、および／または図面に例を示す任意の触媒の形であってよい。触媒は、プロセスマイクロチャネル中の反応区域の中に配置される。
【図１７】図２に示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよい段階添加繰り返し単位の別の代替実施態様の概略図である。この繰り返し単位は、プロセスマイクロチャネル、開口区間、第２の反応体流チャネルおよび熱交換チャネルを含む。プロセスマイクロチャネルは、図に例を示すように、固体粒子床の形である触媒を含む。しかし、プロセスマイクロチャネルの中で用いられる触媒は、本明細書に開示し、および／または図面に例を示す任意の触媒の形であってよい。触媒は、プロセスマイクロチャネル中の反応区域の中に配置される。プロセスマイクロチャネルは、反応区域の上流に混合区域を有する。
【図１８】図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよいプロセスマイクロチャネルの概略図である。プロセスマイクロチャネルは、側流構成を有する触媒を含む。
【図１９】図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよいプロセスマイクロチャネルの概略図である。プロセスマイクロチャネルは、貫流構成を有する触媒を含む。
【図２０】図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよいプロセスマイクロチャネルの概略図である。プロセスマイクロチャネルは、複数のフィンを含むフィンアセンブリを含む。フィンには触媒が担持される。
【図２１】図２０に例を示したプロセスマイクロチャネルとフィンアセンブリとの代替実施態様の例を示す。
【図２２】図２０に例を示したプロセスマイクロチャネルとフィンアセンブリとの別の代替実施態様の例を示す。
【図２３】触媒を担持するために用いてよいマイクログルーブ型担体ストリップの概略図である。担体ストリップは、図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよい。担体ストリップは、複数の平行なマイクログルーブ、上部表面、下部表面、前端、後端および側端を含む。マイクログルーブは、上部表面に形成される。マイクログルーブは、担体ストリップに一部進入してよく、あるいは担体ストリップの中に貫通してよい。担体ストリップの中にマイクログルーブが貫通すると、流体がマイクログルーブを通って上部表面から下部表面へ、あるいは逆方向に流れることが可能になる。
【図２４】（ａ）は、図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよいプロセスマイクロチャネルの概略図である。プロセスマイクロチャネルは、図２３に例を示したマイクログルーブ型担体ストリップを含み、マイクログルーブ型担体ストリップは、触媒を担持する。（ｂ）は、図２４（ａ）に例を示したプロセスマイクロチャネルを図２４（ａ）のライン（ｂ）‐（ｂ）上で見た断面図である。
【図２５】（ａ）は、図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよいプロセスマイクロチャネルの概略図である。プロセスマイクロチャネルは、図２４（ａ）に例を示したプロセスマイクロチャネルと同様であるが、図２５（ａ）に例を示すプロセスマイクロチャネルは、対向する内壁と、対向する内壁のそれぞれの上に配置され、触媒を担持するマイクログルーブ型担体ストリップとを含む点が異なる。（ｂ）は、図２５（ａ）に例を示したプロセスマイクロチャネルを図２５（ａ）のライン（ｂ）‐（ｂ）上で見た断面図である。
【図２６】互いに積み重ねられ、複合担体構造体を形成する複数のマイクログルーブ型担体ストリップを示す概略図である。各マイクログルーブ型担体ストリップの前端および後端は十分に開口し、流体はそれらの端を通って流れることができる。各担体ストリップのマイクログルーブは、担体ストリップ中に十分に出っ張り、流体は、１つの担体ストリップから担体ストリップを通って別の担体ストリップへ流れることができる。複合担体構造体は、本明細書に記載する任意のプロセスマイクロチャネルの反応区域の中で用いてよい。
【図２７】図２６に例を示した複合担体構造体を分解して見た概略図である。図２７に例を示す担体構造体は、交互の配置で並べて配置された、四個（４）の第１のマイクログルーブ型担体ストリップと四個（４）の第２のマイクログルーブ型担体ストリップとを含む。各担体ストリップのマイクログルーブは、担体ストリップの中に十分に出っ張り、流体は、１つの担体ストリップから担体ストリップを通って別の担体ストリップへ流れることができる。第１のマイクログルーブ型担体ストリップは、担体ストリップの前端および第１の側端の方向を向き、約０°より大きく９０°より小さい、例えば約６０°から約８０°の範囲の角度を担体ストリップの中心軸と形成するマイクログルーブを使用する。第２のマイクログルーブ型担体ストリップは、担体ストリップの前端および第１の側端の方向を向き、約９０°より大きく１８０°より小さい、例えば約１００°から約１２０°の範囲の角度を担体ストリップの中心軸と形成するマイクログルーブを使用する。
【図２８】熱処理する前の多孔質ステンレス鋼基板の走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像である。この基板は、段階添加繰り返し単位用の開口区間を作るために用いてよい。段階添加繰り返し単位は、図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよい。
【図２９】図２８に例を示した基板の熱処理後のＳＥＭ画像である。この基板は、段階添加繰り返し単位用の開口区間を作るために用いてよい。段階添加繰り返し単位は、図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよい。
【図３０】段階添加繰り返し単位用の開口区間を作るために用いてよい調整型多孔質基板のＳＥＭ画像である。段階添加繰り返し単位は、図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよい。
【図３１】段階添加繰り返し単位用の開口区間を作る際に用いてよい開口シートの平面概略図である。段階添加繰り返し単位は、図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよい。
【図３２】段階添加繰り返し単位用の開口区間を作る際に用いてよい開口シートまたはプレートの平面概略図である。段階添加繰り返し単位は、図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよい。
【図３３】段階添加繰り返し単位用の開口区間を作る際に用いてよい、比較的厚い開口シートまたはプレート上の比較的薄いシートの概略図である。段階添加繰り返し単位は、図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよい。
【図３４】段階添加繰り返し単位用の開口区間を作る際に用いてよい、比較的厚い開口シートまたはプレート上の比較的薄いシートの概略図である。段階添加繰り返し単位は、図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよい。
【図３５】図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよい段階添加繰り返し単位の開口区間の中で用いてよい開口の代替実施態様の概略図である。開口は被膜を有し、被膜は開口を部分的に満たし、側壁を覆う。
【図３６】本開示プロセスで用いられるマイクロチャネルの中で用いてよい表面構成要素の概略図である。
【図３７】本開示プロセスで用いられるマイクロチャネルの中で用いてよい表面構成要素の概略図である。
【図３８】実施例２に記載した無次元プレートの下流のさまざまな長さにおける自由流速に対するｔ＊（任意の所定の点における膜厚を最大膜厚で除した商）を示すプロットである。実施例１に記載した反応器Ａ、ＢおよびＣならびに従来の管状固定床反応器（ＴＦＢＲ）の相対的な操作条件を示してある。
【図３９】実施例１の反応器Ｂの中の触媒Ｂに関する反応経過時間（ＴＯＳ）試験データのプロットである。
【図４０】実施例３に記載した管状固定床反応器の中の触媒粒子に対して発生する静水圧の勾配を示すプロットである。このプロットでは、断面積の３３％が流れに開放され、触媒は２７５ミクロンの直径を有する球体の形であり、流れは０．８フィート／秒（毎秒０．２４メートル（ｍ／ｓ））の入り口空塔速度であると仮定している。図４０で用いた用語「Ｐａ」はパスカルを指す。
【図４１】実施例５に開示したせん断応力で、０．２４ｍ／ｓの場合のシミュレーションの結果を示す。
【図４２】実施例５に開示した静水圧で、０．２４ｍ／ｓの場合のシミュレーションの結果を示す。
【図４３】実施例５に開示したシミュレーションでのせん断応力と静水圧とを示すプロットである。
【図４４】実施例５に開示したシミュレーションにおける膜速度と膜厚とのプロットである。
【図４５】実施例５に開示したシミュレーションにおける膜速度と膜厚とのプロットである。
【図４６】図２に示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよいプロセスマイクロチャネルの反応区域の概略図である。反応区域は、複数の平行なサブマイクロチャネルを含み、各サブマイクロチャネルは１つ以上の触媒を含んでよい。
【図４７】図２に示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよいプロセスマイクロチャネルに用いられるプロセス処理区域と２つの分流区域との概略図である。２つの分流区域は、プロセス処理区域の下流に配置される。プロセス処理区域は、図面に示していない内部障害物（例えば表面構成要素）を含む。
【図４８】プロセスマイクロチャネルの中で用いてよい２つの分流区域の概略図である。プロセスマイクロチャネルの中で、反応体混合物は、二回分流されて直径が順次小さくなる反応体流となる。反応体流は撹拌され、その結果、それぞれの流れの中に渦が形成される。撹拌は、反応体流を１つ以上の表面構成要素と接触させて流すことによって実現することができる。
【図４９】表面構成要素層と複数の反応体混合物の撹拌流とを含むプロセスマイクロチャネルの概略図である。反応体流の撹拌は、反応体流を表面構成要素と接触させて流すことによって実現することができる。
【図５０】プロセスマイクロチャネル内のサブマイクロチャネルの中を流れる、図４９の反応体混合物流を示す概略図である。
【図５１】反応体混合物の撹拌流の複数の層を示す概略図である。各層は、表面構成要素層によって分離されている。表面構成要素は、反応体流が表面構成要素流と接触して流れるとき、反応体混合物流の撹拌を実現する。
【図５２】プロセスマイクロチャネル内のサブマイクロチャネルの中を流れる、図５１の反応体混合物流を示す概略図である。
【図５３】プロセスマイクロチャネルの反応区域の中で用いてよい複数のサブマイクロチャネルの概略図である。このプロセスマイクロチャネルは、図２に例を示したマイクロチャネル反応器の中で用いてよい。図５３の左側にあるサブマイクロチャネルは、サブマイクロチャネル内の流れを変化させるためのエッチングされた表面構成要素を含む。
【図５４】内壁を波形にしたサブマイクロチャネルの概略図である。波形内壁は、サブマイクロチャネル内の膜厚を制御し、反応性を改善するために用いてよい。
【図５５】プロセスマイクロチャネル内にある、触媒と接触および／または担持するための内部障害物および／または構造体の概略図である。内部障害物および／または構造体は、プロセスマイクロチャネルの内壁から突き出した複数の相互に連結した傾斜のある角度構造体を含む。プロセスマイクロチャネルは、相互に連結した傾斜のある角度構造体に隣接する開放通路を有する。内部障害物および／または構造体を含むプロセスマイクロチャネルの断面概略図である。
【図５６】プロセスマイクロチャネル内にある、触媒と接触および／または担持するための内部障害物および／または構造体の概略図である。内部障害物および／または構造体は、プロセスマイクロチャネルの内壁から突き出した複数の相互に連結した傾斜のある角度構造体を含む。プロセスマイクロチャネルは、相互に連結した傾斜のある角度構造体に隣接する開放通路を有する。図５５に例を示したプロセスマイクロチャネルの平面図である。下にある相互に連結した傾斜のある角度構造体が見えるように、上部壁を透明にしてある。
【図５７】プロセスマイクロチャネル内にある、触媒と接触および／または担持するための内部障害物および／または構造体の概略図である。内部障害物および／または構造体は、プロセスマイクロチャネルの内壁から突き出した複数の相互に連結した傾斜のある角度構造体を含む。プロセスマイクロチャネルは、相互に連結した傾斜のある角度構造体に隣接する開放通路を有する。図５５および５６に例を示した構造体の３次元図である。図５７の上部壁を一部切除して、下にある相互に連結した傾斜のある角度構造体を見えるようにしている。傾斜のある角度構造体は、表面構成要素と呼んでよい。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【図３６】
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【図３７】
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【図３８】
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【図３９】
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【図４０】
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【図４１】
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【図４２】
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【図４３】
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【図４４】
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【図４５】
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【図４６】
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【図４７】
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【図４８】
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【図４９】
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【図５０】
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【図５１】
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【図５２】
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【図５３】
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【図５４】
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【図５５】
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【図５６】
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【図５７】
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