(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属トリウム又はトリウム含有物に中性子源から中性子を照射してトリウム２３２原子核総数の０．１乃至１％のトリウム２３２原子核をプロトアクチニウム２３３原子核に核変換させるプロセスと、前記核変換によるプロトアクチニウム２３３原子核を該プロトアクチニウム２３３がウラン２３３原子核に壊変する半減期の５倍以上の期間をかけてウラン２３３に壊変させるプロセスと、前記プロトアクチニウム２３３の壊変によるウラン２３３を抽出することによりウラン２３３が９９％以上のウランを得るプロセスと、を含み、
前記中性子源が、重陽子イオンビームを加速してベリリウムターゲットにぶつけることにより中性子を発生させる加速器中性子源を含み、該ベリリウムターゲットが前記金属トリウム又はトリウム含有物に密着配置されるととともに、前記ベリリウムターゲットが金属トリウム又はトリウム含有物とともに軽水減速材中に収容され、該軽水減速材がグラファイトに囲まれている、ウラン２３３製造方法。
【請求項２】
前記グラファイトの内側に前記軽水減速材を囲むように配置された核燃料集合体を更に含むことを特徴とする請求項１に記載のウラン２３３製造方法。
【請求項３】
金属トリウム又はトリウム含有物に中性子源から中性子を照射してトリウム２３２原子核総数の０．１乃至１％のトリウム２３２原子核をプロトアクチニウム２３３原子核に核変換させるプロセスと、前記核変換によるプロトアクチニウム２３３原子核を該プロトアクチニウム２３３がウラン２３３原子核に壊変する半減期の５倍以上の期間をかけてウラン２３３に壊変させるプロセスと、前記プロトアクチニウム２３３の壊変によるウラン２３３を抽出することによりウラン２３３が９９％以上のウランを得るプロセスと、ウラン２３３が９９％以上の前記ウラン２３３とトリウム２３２とを機械的或いは化学的に混合させるプロセスと、を含み、
前記中性子源が、重陽子イオンビームを加速してベリリウムターゲットにぶつけることにより中性子を発生させる加速器中性子源を含み、該ベリリウムターゲットが前記金属トリウム又はトリウム含有物に密着配置されるととともに、前記ベリリウムターゲットが金属トリウム又はトリウム含有物とともに軽水減速材中に収容され、該軽水減速材がグラファイトに囲まれていることを特徴とするトリウム核燃料製造方法。
【請求項４】
前記グラファイトの内側に前記軽水減速材を囲むように配置された核燃料集合体を更に含むことを特徴とする請求項３に記載のトリウム核燃料製造方法。
【請求項５】
金属トリウム又はトリウム含有物に中性子源から中性子を照射してトリウム２３２原子核総数の０．１乃至１％のトリウム２３２原子核をプロトアクチニウム２３３原子核に核変換させるプロセスと、前記核変換によるプロトアクチニウム２３３原子核を該プロトアクチニウム２３３がウラン２３３原子核に壊変する半減期の５倍以上の期間をかけてウラン２３３に壊変させるプロセスと、前記プロトアクチニウム２３３の壊変によるウラン２３３を抽出することによりウラン２３３が９９％以上のウランを得るプロセスと、ウラン２３３が９９％以上の前記ウランとアルミニウムとの合金を製造するプロセスと、前記合金をターゲットプレートに成形するプロセスと、を含み、
前記中性子源が、重陽子イオンビームを加速してベリリウムターゲットにぶつけることにより中性子を発生させる加速器中性子源を含み、該ベリリウムターゲットが前記金属トリウム又はトリウム含有物に密着配置されるととともに、前記ベリリウムターゲットが金属トリウム又はトリウム含有物とともに軽水減速材中に収容され、該軽水減速材がグラファイトに囲まれていることを特徴とする、医療用ラジオアイソトープ製造用ターゲットプレート製造方法。
【請求項６】
前記グラファイトの内側に前記軽水減速材を囲むように配置された核燃料集合体を更に含むことを特徴とする請求項５に記載の医療用ラジオアイソトープ製造用ターゲットプレート製造方法。
【請求項７】
金属トリウム又はトリウム含有物に中性子源から中性子を照射してトリウム２３２原子核総数の０．１乃至１％のトリウム２３２原子核をプロトアクチニウム２３３原子核に核変換させるプロセスと、前記核変換によるプロトアクチニウム２３３原子核を該プロトアクチニウム２３３がウラン２３３原子核に壊変する半減期の５倍以上の期間をかけてウラン２３３に壊変させるプロセスと、前記プロトアクチニウム２３３の壊変によるウラン２３３を抽出することによりウラン２３３が９９％以上のウランを得るプロセスと、ウラン２３３が９９％以上の前記ウランとアルミニウムとの合金を製造するプロセスと、前記合金をターゲットプレートに成形するプロセスと、前記ターゲットプレートに中性子を照射することで、ウラン２３３核分裂生成物からラジオアイソトープを抽出するプロセスと、を含み、
前記中性子源が、重陽子イオンビームを加速してベリリウムターゲットにぶつけることにより中性子を発生させる加速器中性子源を含み、該ベリリウムターゲットが前記金属トリウム又はトリウム含有物に密着配置されるととともに、前記ベリリウムターゲットが金属トリウム又はトリウム含有物とともに軽水減速材中に収容され、該軽水減速材がグラファイトに囲まれていることを特徴とする医療用ラジオアイソトープ製造方法。
【請求項８】
前記グラファイトの内側に前記軽水減速材を囲むように配置された核燃料集合体を更に含むことを特徴とする請求項７に記載の医療用ラジオアイソトープ製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、トリウムを主原料とするウラン２３３製造方法、該ウラン２３３製造方法により製造されたウラン２３３とトリウムからトリウム核燃料を製造するトリウム核燃料製造方法、及び該ウラン２３３製造方法により製造されたウラン２３３に中性子を照射することで、核分裂法により医療用ラジオアイソトープを製造する製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
トリウム−ウラン燃料サイクルは、天然トリウムの埋蔵量が天然ウランに比べて豊富であり、マイナーアクチノイドの生成量が少ないため高レベル放射性廃棄物の管理期間が短くて済む等、ウラン−プルトニウム燃料サイクルに対して多くの利点を有している。しかし、天然トリウムには中性子供給源となる核分裂性物質が含有されておらず、そのままでは核燃料として利用することができない。つまり、トリウム−ウラン燃料サイクル用の核燃料を得るためには、トリウムに核分裂性物質を添加する必要がある。
【０００３】
非特許文献１には、既存原子炉の一つとして沸騰水型軽水炉を取り上げ、これに（Ｐｕ＋Ｔｈ）Ｏ２燃料ペレットを装荷して４００日程度燃焼させることで、１．５トンのウラン２３３を製造することが開示されている。生成されたウラン２３３を化学処理により燃料ペレットから取出し、トリウム２３２と機械的により混合させることで、核燃料親物質であるトリウム２３２と核分裂性物質であるウラン２３３とが適度の濃度比で混在するトリウム核燃料を製造する。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】三田地紘史、他４名、「ＢＷＲを用いたトリウム熔融塩炉起動用２３３Ｕの生成」、日本原子力学会和文論文誌、第８巻、第１号、ｐ．１−１０
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上述したように（Ｐｕ＋Ｔｈ）Ｏ２燃料ペレットを４００日程度の燃焼を行った後、ペレットからウランを化学処理で取出した場合、核分裂性のウランが４８％、非核分裂性のウランが５２％含まれる同位体組成となる。トリウムからウラン２３３への転換率が優れる溶融塩増殖炉でも、表１に示すように平衡組成ではウラン２３３以外のウラン同位体が多数含まれる。
【０００６】
【表１】
0005614821.tif 000002
【０００７】
上述の同位体組成は、燃焼日数など原子炉の運転状態、また燃料ペレット取出後の冷却期間の長さなどによって大きく変化するため、ウラン集合体（ウラン２３３とウラン２３３以外のウラン同位体が含まれる同位体組成物。）とトリウム２３２とを混合してトリウム核燃料を製造する場合、精度の高い核分裂性物質濃度を有する高品質なトリウム核燃料の製造を困難にする。またウラン２３４以上の同位体比率も３０％を超えており、これら質量数の大きな同位体の存在が、高レベル放射性廃棄物の管理期間が短くて済むというウラン−トリウム核燃料サイクルの大きな利点をなくしてしまう。
【０００８】
本発明は、斯かる事情を鑑みてなされたものであり、その主たる目的は、ウラン２３３の組成比率が９９％以上となるウラン集合体を製造することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記目的を達成するため、本発明に係るウラン２３３製造方法は、第１の手段として、金属トリウム又はトリウム含有物に中性子源から中性子を照射してトリウム２３２原子核総数の０．１乃至１％のトリウム２３２原子核をプロトアクチニウム２３３原子核に核変換させるプロセスと、前記核変換によるプロトアクチニウム２３３原子核を該プロトアクチニウム２３３がウラン２３３原子核に壊変する半減期の５倍以上の期間をかけてウラン２３３に壊変させるプロセスと、前記プロトアクチニウム２３３の壊変によるウラン２３３を抽出することによりウラン２３３が９９％以上のウランを得るプロセスと、を含み、前記中性子源が、重陽子イオンビームを加速してベリリウムターゲットにぶつけることにより中性子を発生させる加速器中性子源を含み、該ベリリウムターゲットが前記金属トリウム又はトリウム含有物に密着配置されるととともに、前記ベリリウムターゲットが金属トリウム又はトリウム含有物とともに軽水減速材中に収容され、該軽水減速材がグラファイトに囲まれている。
【００１０】
上記ウラン２３３製造方法において、前記グラファイトの内側に前記軽水減速材を囲むように配置された核燃料集合体を更に含む。
【００１１】
また、本発明に係るトリウム核燃料製造方法は、金属トリウム又はトリウム含有物に中性子源から中性子を照射してトリウム２３２原子核総数の０．１乃至１％のトリウム２３２原子核をプロトアクチニウム２３３原子核に核変換させるプロセスと、前記核変換によるプロトアクチニウム２３３原子核を該プロトアクチニウム２３３がウラン２３３原子核に壊変する半減期の５倍以上の期間をかけてウラン２３３に壊変させるプロセスと、前記プロトアクチニウム２３３の壊変によるウラン２３３を抽出することによりウラン２３３が９９％以上のウランを得るプロセスと、ウラン２３３が９９％以上の前記ウラン２３３とトリウム２３２とを機械的或いは化学的に混合させるプロセスと、を含み、
前記中性子源が、重陽子イオンビームを加速してベリリウムターゲットにぶつけることにより中性子を発生させる加速器中性子源を含み、該ベリリウムターゲットが前記金属トリウム又はトリウム含有物に密着配置されるととともに、前記ベリリウムターゲットが金属トリウム又はトリウム含有物とともに軽水減速材中に収容され、該軽水減速材がグラファイトに囲まれていることを特徴とする。
【００１２】
上記トリウム核燃料製造方法において、前記グラファイトの内側に前記軽水減速材を囲むように配置された核燃料集合体を更に含むことが好ましい。
【００１３】
また、本発明に係る医療用ラジオアイソトープ製造用ターゲットプレート製造方法は、金属トリウム又はトリウム含有物に中性子源から中性子を照射してトリウム２３２原子核総数の０．１乃至１％のトリウム２３２原子核をプロトアクチニウム２３３原子核に核変換させるプロセスと、前記核変換によるプロトアクチニウム２３３原子核を該プロトアクチニウム２３３がウラン２３３原子核に壊変する半減期の５倍以上の期間をかけてウラン２３３に壊変させるプロセスと、前記プロトアクチニウム２３３の壊変によるウラン２３３を抽出することによりウラン２３３が９９％以上のウランを得るプロセスと、ウラン２３３が９９％以上の前記ウランとアルミニウムとの合金を製造するプロセスと、前記合金をターゲットプレートに成形するプロセスと、を含み、前記中性子源が、重陽子イオンビームを加速してベリリウムターゲットにぶつけることにより中性子を発生させる加速器中性子源を含み、該ベリリウムターゲットが前記金属トリウム又はトリウム含有物に密着配置されるととともに、前記ベリリウムターゲットが金属トリウム又はトリウム含有物とともに軽水減速材中に収容され、該軽水減速材がグラファイトに囲まれていることを特徴とする。
【００１４】
前記医療用ラジオアイソトープ製造用ターゲットプレート製造方法において、前記グラファイトの内側に前記軽水減速材を囲むように配置された核燃料集合体を更に含むことが好ましい。
【００１５】
また、本発明に係る医療用ラジオアイソトープ製造方法は、金属トリウム又はトリウム含有物に中性子源から中性子を照射してトリウム２３２原子核総数の０．１乃至１％のトリウム２３２原子核をプロトアクチニウム２３３原子核に核変換させるプロセスと、前記核変換によるプロトアクチニウム２３３原子核を該プロトアクチニウム２３３がウラン２３３原子核に壊変する半減期の５倍以上の期間をかけてウラン２３３に壊変させるプロセスと、前記プロトアクチニウム２３３の壊変によるウラン２３３を抽出することによりウラン２３３が９９％以上のウランを得るプロセスと、ウラン２３３が９９％以上の前記ウランとアルミニウムとの合金を製造するプロセスと、前記合金をターゲットプレートに成形するプロセスと、前記ターゲットプレートに中性子を照射することで、ウラン２３３核分裂生成物からラジオアイソトープを抽出するプロセスと、を含み、前記中性子源が、重陽子イオンビームを加速してベリリウムターゲットにぶつけることにより中性子を発生させる加速器中性子源を含み、該ベリリウムターゲットが前記金属トリウム又はトリウム含有物に密着配置されるととともに、前記ベリリウムターゲットが金属トリウム又はトリウム含有物とともに軽水減速材中に収容され、該軽水減速材がグラファイトに囲まれていることを特徴とする。前記グラファイトの内側に前記軽水減速材を囲むように配置された核燃料集合体を更に含むことが好ましい。
【発明の効果】
【００１６】
本発明に係るウラン２３３製造方法によれば、ウラン２３３の組成比率が９９％を超えるウラン集合体が製造でき、トリウムと混合してトリウム核燃料を製造する際、核分裂性物質と核分裂親物質と比率を厳密に調整できるようになり、品質の高いトリウム核燃料の製造が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】第一実施形態に係るウラン２３３製造方法の概略構成を示すフロー図である。
【図２】ウラン製錬プロセスの概略構成を示す説明図である。
【図３】第二実施形態に係るウラン２３３製造方法の概略構成を示すフロー図である。
【図４】第二実施形態及び第３実施形態に用いられる中性子発生用タンデム加速器の概略構成を示す模式図である。
【図５】第二実施形態の中性子照射プロセスにおける加速器中性子源の（ａ）平面図と、（ｂ）Ａ−Ａ線縦断面図である。
【図６】第二実施形態の中性子照射プロセスにおける加速器中性子源の、照射部分の寸法図である。
【図７】第三実施形態のウラン２３３製造方式の概略構成を示すフロー図である。
【図８】第三実施形態の中性子照射プロセスにおける加速器駆動未臨界炉中性子源の（ａ）平面図と、（ｂ）Ａ−Ａ線縦断面図である。
【図９】第四実施形態のウラン２３３製造方法の概略構成を示すフロー図である。
【図１０】第四実施形態の中性子照射プロセスにおける原子炉中性子源の概略構成を示す平面図である。
【図１１】第一乃至第四実施形態のウラン２３３製造方法により製造されたウラン集合体から、軽水炉向けトリウム核燃料ペレットを製造するプロセスを示すフロー図である。
【図１２】第一乃至第四実施形態のウラン２３３製造方法により製造されたウラン集合体から、トリウム溶融塩核燃料を製造するプロセスを示すフロー図である。
【図１３】第一乃至第四実施形態のウラン２３３製造方法により、トリウム核燃料を量産する製造方法を示すフロー図である。
【図１４】第一乃至第四実施形態に係るウラン２３３製造方法により製造されたウラン集合体から、医療用ラジオアイソトープを製造するプロセスを示すフロー図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
以下、図及び表を用いて本発明の実施形態について説明する。
【００１９】
まず、本発明に係るウラン２３３製造方法の第一実施形態について説明する。図１は、本発明に係るウラン２３３製造方法の第一実施形態の概略構成を示すフロー図である。なお、以下の説明において、説明の便宜上、金属トリウム又はトリウム含有物（トリウム酸化物、トリウム弗化物等のトリウム化合物、或いは、アルミニウム、銅、銀などの金属元素とトリウムとが結合した金属間化合物、合金を含む。）からなる出発原料と、該出発原料に以下に述べる処理を施してトリウム原子核の一部が核変換しているものとを総称してトリウム集合体と称する。
【００２０】
図１に示すように、第１実施形態のウラン製造方法は、中性子照射プロセス１０、被照射トリウム集合体保管プロセス２０、及びウラン抽出プロセス３０の３つのプロセスがカスケードに配置された構成をとる。トリウム集合体１００はこのカスケードプロセスで処理されることにより、ウラン集合体２００へ転換する。
【００２１】
中性子照射プロセス１０は、中性子源１１、中性子減速材１２、及び中性子減速材１２内に設置されたトリウム集合体１００からなる。中性子源１１は毎秒Ｓ個の中性子を全周囲方向に均等に放出する。中性子減速材１２の大きさが、減速材の拡散距離Ｌより十分大きな寸法を有する場合、中性子源１１からｒ離れた地点の中性子束密度φ（ｒ）は式１で表される。
【００２２】
【数１】
0005614821.tif 000003
【００２３】
ここで、Ｄは中性子減速材１２の拡散係数を示す。なお、主要減速材の熱中性子に対する拡散パラメータを表２に示す。
【００２４】
【表２】
0005614821.tif 000004
【００２５】
中性子源１１と中性子減速材１２から形成される中性子束φにより、トリウム集合体１００内のトリウム２３２原子核が中性子を吸収し、核変換反応によって、プロトアクチニウム２３３原子核へと変換する。すなわち、中性子照射プロセス１０は、ＮＴＤ（中性子変換ドーピング）手法により、トリウム集合体１００にプロトアクチニウム２３３原子核を生成する機能を有する。なお、中性子照射プロセス１０での中性子照射は、トリウム集合体１００内に含まれるトリウム原子核の０．１〜１％が中性子を吸収した時点で終了する。中性子照射プロセス１０で、トリウム原子核の１％以上が中性子を吸収した状態で、さらに照射を継続すると、生成されたプロトアクチニウム２３３が更に中性子を吸収する反応が頻発するようになり、その結果ウラン２３４が多数生成されるようになる。純度９９％以上のウラン２３３を製造するためには、このウラン２３４生成量をウラン２３３生成量の０．５％以内に抑えなければならない。このため、トリウム集合体１００内に含まれるトリウム原子核の０．１〜１％が中性子を吸収した時点で中性子照射を終了させる。
【００２６】
被照射トリウム集合体保管プロセス２０は、中性子照射プロセス１０で生成されたプロトアクチニウム２３３原子核がドーピングされたトリウム集合体１００を、６ヶ月程度保管しておくプロセスである。プロトアクチニウム２３３原子核は、約２７日の半減期でベータ崩壊し、ウラン２３３原子核へと壊変する。すなわち、被照射トリウム保管プロセス２０は、トリウム集合体１００にドーピングされたプロトアクチニウム２３３原子核の殆どがウラン２３３原子核に壊変するのを待つためのプロセスであり、その保管期間は半減期約２７日の５倍以上の期間、すなわち１３５日以上である。
【００２７】
ウラン抽出プロセス３０は、トリウム集合体１００に含まれているウランを抽出し、金属ウランとして製錬するプロセスである。ウラン抽出プロセス３０内の、ウラン製錬プロセス３１の一例を図２に示す。図２において、ウランを含むトリウム集合体１００ｎは、まず細かく粉砕され、その後濃硫酸にて溶解し、次いで苛性ソーダでウラン化合物として沈降させる。この段階で精製されたウランはイエローケーキと呼ばれる。イエローケーキは重ウラン酸ナトリウム(Ｎａ２Ｕ２Ｏ７)を主成分としており、これをマグネシウム還元操作をしてやることで、金属ウランが得られる。また、固液分離過程でトリウム集合体１００ｎに含まれていたトリウムを回収して再利用する構成としている。
【００２８】
ウラン製錬プロセス３１は、従来から用いられてきたウラン鉱石製錬工程とほぼ同一のプロセスとなる。従って、図２では硫酸浸出法を採用した例を示したが、他にもアルカリ浸出法、溶媒抽出法、イオン交換法など、実績のある多数のプロセスが存在し、また適用可能である。高品位ウラン鉱石に含まれるウランは０．１〜１％程度である。従って、トリウム集合体１００ｎに含まれるウラン２３３濃度を０．１％以上にしてやることで、図２に示したウラン製錬プロセス３１が問題なく適用できるようになる。
【００２９】
次に、第一実施形態のウラン２３３製造方法の動作について説明する。説明を具体的に行うため、図１において、トリウム集合体１００は金属トリウムで構成し、その寸法は高さ３０ｃｍ×幅３０ｃｍ×奥行き１ｃｍとする。金属トリウムの密度は１１．７ｇ／ｃｍ３であるから、トリウム集合体１００の重量は約１０ｋｇとなる。また、中性子減速材１２には重水を適用し、中性子源１１は熱中性子源とする。このとき、中性子源１１とトリウム集合体１００との距離をｒｃｍとすると、式１よりトリウム集合体１００周辺の中性子束φ（ｒ）は式２で表される。
【００３０】
【数２】
0005614821.tif 000005
【００３１】
中性子源１１からトリウム集合体１００の中心部までの距離を１５ｃｍとなるよう設置した場合、トリウム集合体１００表面の中性子束密度平均値φAVEは、式３で近似できる。
【００３２】
【数３】
0005614821.tif 000006
【００３３】
すなわち、中性子源１１の中性子イールドを１．０×１０１6個／秒とした場合、トリウム集合体１００周辺の中性子束密度として、φAVE＝５．６×１０１３ｎ／ｃｍ２・secを得ることが可能となる。
【００３４】
なお、図１ではトリウム集合体１００を金属トリウムで構成した場合について記載したが、例えば酸化トリウムやフッ化トリウムなど、他のトリウム化合物、或いは、例えばアルミニウム、銅、銀などの金属元素とトリウムとが結合した金属間化合物や合金などによりトリウム集合体１００を構成してもよい。また図１では、中性子源１１として熱中性子源（単色中性子源）を使用しているが、これはウラン２３３製造原理を説明し易くするための手段であり、実際のシステムでは、後述の図３、図７、或いは図９に示すように、幅広いエネルギーの中性子スペクトルを持った、加速器中性子源、加速器駆動未臨界炉中性子源、或いは原子炉中性子源を使用する。
【００３５】
図１において、中性子照射プロセス１０では、トリウム集合体１００内に含まれるトリウム２３２原子核の０．１％が中性子を吸収した時点で照射を終了する。トリウム集合体１００は金属トリウムで構成されているので、その原子核密度は３．０×１０２２個／ｃｍ３であり、熱中性子に対するトリウム原子核の吸収断面積は８バーンであるから、トリウム集合体１００内に含まれるトリウム２３２原子核の０．１％が中性子を吸収するのに要する照射時間は約２６日間となる。中性子を吸収したトリウム２３２はトリウム２３３になるが、トリウム２３３は２２分の半減期でベータ崩壊してプロトアクチニウム２３３へ壊変する。更にプロトアクチニウム２３３は、２７日の半減期でベータ崩壊してウラン２３３へ壊変する。一方、プロトアクチニウム２３３は４０バーンというかなり大きな熱中性子吸収断面積を持っており、中性子を吸収してプロトアクチニウム２３４になり、プロアクチニウム２３４は６．７時間の半減期でベータ崩壊してウラン２３４に壊変する。
【００３６】
中性子照射プロセス１０における２６日間の中性子照射を終えた直後の、トリウム集合体１００の組成を表３に示す。トリウム集合体１００への照射時間を２６日、すなわち、トリウム２３２原子核の０．１％が中性子を吸収するのに要する時間とした場合、プロトアクチニウム２３３の中性子吸収により生じるウラン２３４の量は、わずか０．０００２８％に抑制できる。
【００３７】
【表３】
0005614821.tif 000007
【００３８】
中性子照射プロセス１０による２６日間の照射を終えたトリウム集合体１００は、被照射トリウム集合体保管プロセス２０に移行する。ここでは、トリウム集合体１００を長期保管する。図１の例では、その保管期間を６ヶ月としている。６ヶ月の保管期間の間にトリウム集合体１００に含まれているプロトアクチニウム２３３の９９％がベータ崩壊してウラン２３３に壊変する。中性子照射プロセス１０での照射時間に対して、被照射トリウム集合体保管プロセス２０での保管期間が長いため、被照射トリウム集合体保管プロセス２０では複数のトリウム集合体１００Ａ、１００Ｂ、…、１００Ｚが同時に保管される。従って、被照射トリウム集合体保管プロセス２０ではＦＰからの放射線遮蔽とともに、保管している複数のトリウム集合体による臨界事故の防止にも注意しなければならない。半年間の保管を終えたトリウム集合体１００の組成を表４に示す。ここではプロトアクチニウム２３３の崩壊によりウラン２３３がほぼ０．１％の割合を占めるようになる。
【００３９】
【表４】
0005614821.tif 000008
【００４０】
ウラン抽出プロセス３０では半年間の保管期間を終えたトリウム集合体１００ｎから金属ウランを製錬する。ウラン鉱石の場合と違って、トリウム集合体１００ｎではトリウム以外の不純物が殆ど含まれないため、その製錬効率はほぼ１に近くなる。すなわち表４に下段に示した量のウラン２３３及びウラン２３４を、金属ウランの形態でウラン集合体２００として抽出できる。本実施例では、ウラン集合体２００は金属ウラン１０．４ｇであり、その金属ウランの９９．７％は核分裂性物質であるウラン２３３が占めている。
【００４１】
次に、本発明に係るウラン２３３製造方法の第二実施形態について説明する。図３は本発明に係るウラン２３３製造方法の第二実施形態の概略構成を示すフロー図である。第二実施形態のウラン２３３製造方法では、加速器中性子源を用いた中性子照射プロセス７０を適用する。なお、被照射トリウム集合体保管プロセス２０、及びウラン抽出プロセス３０は、図１に示した第一実施形態と同一である。
【００４２】
加速器中性子源には、タンデム加速器中性子源４０を適用することができる。タンデム加速器中性子源４０は、例えば、図４に示すように長さが約３ｍの線形加速器であり、重陽子イオン源４１、高電圧加速部４２、及びベリリウムターゲット４３から構成される。本実施例では、重陽子イオンビームを２ＭｅＶまで加速し、加速電流３４ｍＡでベリリウムターゲット４３にぶつけることにより、２．３×１０１３個／秒の中性子を発生させる。
【００４３】
中性子照射プロセス７０における加速器中性子源の構成を図５に示す。図５において、図４に示したタンデム加速器中性子源４０と同一仕様の加速器を１２本使用している。すなわち、４０Ａ、４０Ｂ、４０Ｃ、…、４０Ｌ、及び４０Ｍがタンデム加速器中性子源であり、それぞれが２．３×１０１３個／秒の中性子を発生させる。従って、図５における中性子源強度Ｓは、Ｓ＝１２×２．３×１０１３個／秒＝２．８×１０１４個／秒、となる。
【００４４】
また、図５において、４６はグラファイトによる中性子減速材、４５は軽水による中性子減速材を示している。各タンデム加速器中性子源が発生する中性子の平均エネルギーは２５０ｋｅＶと熱中性子よりはるかに大きなエネルギーを持つため、図５の体系であれば減速材として重水を用いるより、グラファイトを用いた方がトリウム集合体１００内におけるトリウム２３２の中性子吸収反応を加速化できる。また軽水減速材４５は、タンデム加速器中性子源のベリリウムターゲット、及びトリウム集合体の冷却材も兼ねている。
【００４５】
図５おけるトリウム集合体１００付近の寸法図を図６に示す。軽水減速材４５は、軽水の中性子吸収断面積が大きいため、その幅を５ｃｍと極力小さくしている。５ｃｍの幅がベリリウムターゲットを冷却するのに十分な流量を確保できる限界値である。トリウム集合体１００は中性子発生源であるベリリウムターゲットに密着させる配置とすることで、トリウム集合体１００近傍における中性子束強度を極力高めるようにした。なお、図５、及び図６でのトリウム集合体１００の寸法は、高さ３０ｃｍ×幅１２０ｃｍ×奥行き１ｃｍであり、金属トリウムよりなる。従って、その重量は約４２ｋｇとなる。
【００４６】
図３において、中性子照射プロセス７０では、トリウム集合体１００内に含まれるトリウム２３２原子核の０．１％が中性子の吸収を完了するのに要する時間は、約１２日間となる。式１は中性子が単色（熱中性子のみ）の場合にしか成立せず、図５のように、中性子が連続スペクトルを持つ体系では、中性子の振る舞いを、例えばモンテカルロ法等を用いたコンピュータ解析で求めざるを得なくなる。トリウム２３２原子核の０．１％が中性子の吸収を完了するのに要する時間が、第一実施形態の２６日間から、１２日間へと減少した理由については、（１）中性子源とトリウム集合体とを密着させたこと、（２）重陽子を２ＭｅＶまで加速する加速器中性子源では前方（０°方向）への中性子イールドが増えること、（３）トリウム２３２の共鳴ピークによる中性子吸収が増えたこと、等があげられる。
【００４７】
中性子照射プロセス７０において、照射前と照射後のトリウム集合体１００の組成比較を、表５に示す。照射時間が短くなった分、ウラン２３４原子核数、及び核分裂生成物の占める割合は、第一実施形態に比べ少なくなる。表５の最下行に、引き続く被照射トリウム集合体保管プロセス２０を終えた後の、すなわち、１２日間の照射を終えてから６ヶ月間の保管を経た後のトリウム集合体１００の組成比率も記載しておく。
【００４８】
【表５】
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【００４９】
すなわち、図３において、ウラン抽出プロセス３０では表５の最下行に示した量のウラン２３３及びウラン２３４を、金属ウランの形態でウラン集合体２００として抽出する。従って、第二実施形態では、ウラン集合体２００は４２．１ｇの金属ウランであり、その金属ウランの９９．８７％は核分裂物質であるウラン２３３が占めている。中性子照射プロセス７０での照射時間は約１２日間であるため、図３のプロセスをフル稼働させた場合、ほぼ純粋なウラン２３３による金属ウランを年間で約１．３ｋｇ製造できることになる。
【００５０】
次に、本発明に係るウラン２３３製造方法の第三実施形態について説明する。図７は本発明に係るウラン２３３製造方法の第三実施形態の概略構成を示すフロー図である。第三実施形態のウラン２３３製造方法では、加速器駆動未臨界炉中性子源を用いた中性子照射プロセス８０を適用する。なお、被照射トリウム集合体保管プロセス２０、及びウラン抽出プロセス３０は、第三実施形態においても、図１に示した第一実施形態と同一である。
【００５１】
中性子照射プロセス８０における加速器駆動未臨界炉中性子源の構成例を図８に示す。図８において、１２本のタンデム加速器中性子源、すなわち、４０Ａ、４０Ｂ、４０Ｃ、…、４０Ｌ、及び４０Ｍを用いて、トリウム集合体１００へ中性子を照射する。減速材４６にはグラファイトを、冷却材を兼ねた減速材４５には軽水を適用する。以上の構成は、図５に示した第二実施例における加速器中性子源と同一の構成となる。但し、図８に示した未臨界駆動加速器中性子源では、減速材４５を囲むように核燃料集合体４７を配置する。こうすることで、核燃料集合体４７により各加速器中性子源からの中性子が増倍され、トリウム集合体１００近傍の空間を未臨界状態にすることができる。
【００５２】
核燃料集合体４７による中性子実効増倍系数ｋeffによって、中性子照射プロセス８０を用いた図７のウラン２３３製造方法では、生産効率の大幅な増大が可能となる。すなわち、図３に示した第二実施形態のウラン２３３製造方法では、その製造能力は年間１．３ｋｇであった。これに対して、図７に示した第三実施形態のウラン２３３製造方法では、製造能力を大幅に高めることができる。ここでは、詳細な核計算は省略するが、一点近似的な扱いで概略評価した製造能力の比較を表６に示す。
【００５３】
【表６】
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【００５４】
核燃料集合体４７は、後述のトリウム核燃料ペレット４００を燃料集合体に装填することで実現する。既存軽水炉の使用済核燃料が入手可能な場合は、使用済核燃料による集合体で、核燃料集合体４７を構築してもよい。後述のトリウム核燃料ペレット４００を適用した場合、既存ウラン−プルトニウム核燃料サイクルとは全く独立した形態で、トリウム−ウラン核燃料サイクルを確立できる。
【００５５】
次に、本発明に係るウラン２３３製造方法の第四実施形態について説明する。図９は本発明に係るウラン２３３製造方法の第四実施形態の概略構成を示すフロー図である。第四実施形態のウラン２３３製造方法では、原子炉中性子源を用いた中性子照射プロセス９０を適用する。なお、被照射トリウム集合体保管プロセス２０、及びウラン抽出プロセス３０は、第四実施形態においても、図１に示した第一実施形態と同一である。
【００５６】
中性子照射プロセス９０における原子炉中性子源の構成を図１０に示す。図１０において、６１は核燃料集合体、６２はグラファイトによる中性子反射材、６３は中性子照射を行うための照射孔（中空パイプ）である。ここでも詳細な核計算は省略するが、核燃料集合体６１にウラン２３３によるトリウム溶融塩燃料を用いた場合、中性子照射孔６３内の中性子束密度を、１×１０１５ｎ／ｃｍ２・sec以上の大きさにすることができる。なお、トリウム溶融塩燃料の組成は色々な組合せが考えられるが、例えば7ＬｉＦ−ＢｅＦ２−ＴｈＦ４−233ＵＦ４を適用することで、図１０おいて長寿命の高中性子束炉心（ハイフラックス炉心）が実現できるようになる。
【００５７】
図９に示した第四実施形態によるウラン２３３製造方法では、非常に高い中性子束で一度に大量のトリウムを照射できるため、フル稼働させた場合、年間５００ｋｇを超えるウラン２３３の製造が可能となる。
【００５８】
図１１、図１２に、ウラン集合体２００とトリウム集合体１００から、トリウム核燃料を製造するプロセスを示す。図１１のプロセスでは、トリウム２３２：ウラン２３３のモル比率が９６：４の酸化物によるトリウム核燃料ペレット４００を製造する。この核燃料ペレット４００は、既存軽水炉でも適用可能であるが、図８に示した加速器駆動未臨界炉中性子源用の核燃料集合体４７に装填することもできる。また、図１２のプロセスでは、トリウム２３２：ウラン２３３のモル比率が９８：２のフッ化物溶融塩によるトリウム溶融塩核燃料５００を製造する。このトリウム溶融塩核燃料５００は、トリウム溶融塩炉向け核燃料として汎用的な使用ができるが、図１０に示した原子炉中性子源にも装填できる。なお、図１１、図１２において、トリウム集合体１００は、中性子照射プロセスによる中性子照射を行う前のものを使ってもいいし、或いは中性子照射完了後に６ヶ月間の保管を行ったあとのものを使ってもよい。また、トリウム集合体の代わりに天然トリウムを使ってもよい。
【００５９】
図１３に、第二実施形態、第三実施形態、及び第四実施形態によるウラン２３３製造方法を組み合わせることで、トリウム核燃料量産プラントを建設する手順を示す。まず、第１ステップとして、第二実施形態、すなわち加速器中性子源によるウラン２３３製造プラントを建設する。ここでは年間数ｋｇ程度のウラン２３３製造が可能であり、ここで製造したウラン２３３を用いて、加速器駆動未臨界炉向けのトリウム核燃料ペレット４００を製造する。次に、第２ステップとして、第三実施形態、すなわち加速器駆動未臨界炉中性子源によるウラン２３３製造プラントを増設する。加速器駆動未臨界炉中性子源の核燃料集合体４７は、第１ステップで製造したトリウム核燃料ペレット４００を装填して実現するが、ウラン核燃料製造工場で製造された未使用ウラン核燃料ペレット、或いは原子力発電所内の既存軽水炉から取出された使用済ウラン核燃料ペレットを装填してもよい。第三実施形態でのウラン２３３製造プラントでは、年間数十ｋｇのウラン２３３の製造が可能となり、図１０の原子炉中性子源を構成するに足る量のトリウム溶融塩核燃料５００が製造できる。最後に、第３ステップとして、第四実施形態、すなわち、原子炉中性子源によるウラン２３３製造プラントを増設し、年間数百ｋｇレベルのウラン２３３量産体制を確立し得る。
【００６０】
図１３の手順でトリウム核燃料量産プラントを建設する場合、建設の際にウラン−プルトニウム燃料サイクルでの核分裂性物質、すなわちウラン２３５とプルトニウム２３９を全く使わずに、量産プラントの構築が可能となる。なお、１０００ｋＷｅ出力のトリウム原子炉で使用するトリウム核燃料を製造するためには、３０ｋｇのウラン２３３が必要になる。従って、図１３の手順で建設したトリウム核燃料量産プラントでは、年間で２０基分の１０００ｋＷｅ出力トリウム原子炉向けトリウム核燃料を製造できることになる。
【００６１】
図１４に、第二実施形態、第三実施形態、及び第四実施形態によるウラン２３３製造方法により製造したウラン集合体２００から、医療用ラジオアイソトープを製造するプロセスの手順を示す。ウラン集合体２００は９９％以上のウラン２３３を含む金属ウランである。まず、ウラン集合体２００とアルミニウムの合金を製造する。このウラン・アルミ合金は、重量比でウラン：アルミニウムの比率を７：８程度にしておく。この合金を成形することで、ウラン・アルミ合金製ターゲットプレートを製造する。
【００６２】
従来、医療用ラジオアイソトープ製造用に使われているターゲットプレートは、高さ２００ｍｍ×幅５０ｍｍ×厚さ１．６６ｍｍのサイズで、２０％濃縮金属ウランでできている。従って、ターゲットプレート１枚の重量は約３１５ｇとなり、この中に０．１５モルのウラン２３５が含まれている。この低濃縮ウラン製ターゲットプレートに中性子を照射すると、ターゲットプレート内のウラン２３５が核分裂して多量の核分裂生成物が生じる。この核分裂生成物にはモリブデン９９、或いはヨウ素１３１等、医療向けに有効に使える放射性核種が含まれる。ターゲットプレートを化学処理し、医療向けに有効な放射性核種を取りだすことで、医療用ラジオアイソトープの製造を行ってきた。
【００６３】
しかしながら、低濃縮ウランプレートを用いた場合、中性子照射時にウラン２３８が中性子を吸収しプルトニウム２３９に核変換するため、核拡散抵抗性に脆弱なシステムとなっていた。また、放射性核種抽出時に発生する放射性廃棄物も量が多くなるという欠点があった。
【００６４】
ウラン・アルミ合金製ターゲットプレートは、前記ウラン・アルミ合金を高さ２００ｍｍ×幅５０ｍｍ×厚さ１．６６ｍｍの直方体に成形することで製造する。プレート1枚の総重量は約７５ｇであり、プレート内には３５ｇ、すなわち０．１５モルのウラン２３３が含まれている。このターゲットプレートに中性子を照射するとウラン２３３が核分裂を起こして大量の核分裂生成物が生じる。ウラン２３３核分裂生成物と、ウラン２３５核分裂生成物の質量分布はほぼ等しく、従って、中性子照射後のウラン・アルミ合金製ターゲットプレートからも、医療用ラジオアイソトープの製造は可能となる。
【００６５】
ウラン・アルミ合金製ターゲットプレートには、核分裂親物質が全く含まれておらず、中性子を照射することで核分裂性物質が発生することはない。従って、核分裂性物質量の管理がし易い、核拡散抵抗性に優れた、医療用ラジオアイソトープ製造方法の確立ができる。更に、ウラン・アルミ合金製ターゲットプレートでは、ウラン濃縮という工程が不要であり、ターゲットプレートを非常に安価に製造できる。また、ウラン・アルミ合金ターゲットプレートでは、放射性廃棄物の量が少なくなり、廃棄物処理も含めた医療用ラジオアイソトープの製造コストを大幅に削減できるという利点がある。
【符号の説明】
【００６６】
１００  トリウム集合体
２００  ウラン集合体
４００  トリウム核燃料ペレット
５００  トリウム溶融塩核燃料
６００  ウラン・アルミ合金製ターゲットプレート
１０、７０、８０、９０  中性子照射プロセス
２０  被照射トリウム集合体保管プロセス
３０ ウラン抽出プロセス
３１  ウラン製錬プロセス
４０  タンデム加速器中性子源
４５、４６  中性子減速材
４７、６１  核燃料集合体
６２  中性子反射材
６３  照射孔
【要約】
【課題】  
ウラン２３３の組成比率が９９％以上になる、ウラン２３３製造方法を提供する。
【解決手段】
金属トリウム又はトリウム含有物からなるトリウム集合体１００に中性子を照射して、トリウム集合体１００に含まれるトリウム２３２原子核総数の０．１乃至１％のトリウム２３２原子核をプロトアクチニウム２３３原子核に核変換させる中性子照射プロセス１０と、トリウム集合体１００を、プロトアクチニウム２３３原子核がウラン２３３原子核に壊変する半減期の５倍以上の期間保管する被照射トリウム集合体保管プロセス２０と、トリウム集合体１００からウラン２３３を抽出するウラン抽出プロセス３０と、を含む。
【選択図】    図１【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
0005614821.tif 000019
【図１０】
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【図１１】
0005614821.tif 000021
【図１２】
0005614821.tif 000022
【図１３】
0005614821.tif 000023
【図１４】
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