(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明基材と、
該透明基材の上に設けられた、微細凹凸層を有する光取り出し部と、
該光取り出し部の上に設けられた、透明基材の側から順に透明電極、発光層を含む有機半導体層および背面電極を有する発光部と、
前記光取り出し部および前記発光部を封止する封止部と、
前記透明基材と前記光取り出し部との間に設けられた接着層と
を具備し、
前記光取り出し部が、前記封止部の外面から露出しておらず、
前記接着層が、０．４ｍＮ試験荷重下での押し込み深さが０．３μｍ以上である、有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記微細凹凸層における凸部または凹部のピッチが、５０ｎｍ〜５０μｍであり、
前記微細凹凸層における凸部の高さまたは凹部の深さが、５０ｎｍ〜５０μｍである、請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記接着層が、（メタ）アクリロイルオキシ基を有するシランカップリング剤を３０質量％以上含む接着剤組成物の硬化物からなる、請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
前記光取り出し部が、透明基材の側から順に前記微細凹凸層、および前記微細凹凸層の屈折率よりも高く、前記透明電極の屈折率よりも低い屈折率を有する高屈折率層を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記微細凹凸層が、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物の硬化物からなる、請求項１〜４のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
前記活性エネルギー線硬化性樹脂組成物が、（メタ）アクリロイルオキシ基を有するモノマーおよびまたはオリゴマーを含む、請求項５に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エレクトロルミネッセンス（以下、ＥＬと記す。）を利用した有機ＥＬ素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子としては、透明基材と、透明基材の側から順に透明電極、有機化合物の発光材料を含む発光層および金属薄膜からなる背面電極を有する発光部とを備えたものが知られている。
【０００３】
有機ＥＬ素子においては、透明電極からの正孔と背面電極からの電子とが発光層で結合することによって発光層が発光する。発光層で発光した光は、透明電極および透明基材を透過して放射面（透明基材の表面）から取り出される。また、発光層で発光した光の一部は、背面電極の金属薄膜で反射された後、発光層、透明電極、および透明基材を透過して放射面から取り出される。
【０００４】
しかし、この有機ＥＬ素子においては、透明電極、透明基材、外部空気等に入射する光の入射角が、入射元の材料の屈折率と入射先の材料の屈折率によって決まる臨界角以上である光は、発光層と透明電極との界面、透明電極と透明基材との界面、透明基材と外部空気との界面（放射面）等にて全反射し、有機ＥＬ素子の内部に閉じ込められてしまう。そのため、一部の光を外部に取り出すことができず、光の取り出し効率が低いという問題がある。
【０００５】
この問題を解決する有機ＥＬ素子としては、透明基材と透明電極との間に微細凹凸層を設けたものが提案されている（特許文献１、２）。透明基材と透明電極との間に微細凹凸層を設けることによって、透明電極と微細凹凸層との界面における光の反射が抑えられたり、透明基材や発光層（有機半導体層）を導光して消失する光を微細凹凸による散乱や回折効果によって変調したりすることで、光の取り出し効率が高くなる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００７−２８７４８６号公報
【特許文献２】特開２００９−００９８６１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところで、透明基材の表面に微細凹凸層を形成する場合は、透明基材の表面に塗布された硬化性材料に、微細凹凸を表面に有するモールドを押し付けた後、硬化性材料を硬化させる、いわゆるインプリント法が用いられる。そのため、微細凹凸層は、通常、透明基材の表面の全体に形成される。
【０００８】
一方、有機ＥＬ素子の発光部は、透明基材の面積に比べ通常小さく設計される。そのため、発光部を封止する封止部の面積も透明基材（すなわち微細凹凸層）の面積に比べ小さくなる。
【０００９】
しかし、このように透明基材の表面に微細凹凸層が形成され、かつ封止部の面積が透明基材（微細凹凸層）の面積よりも小さくされた有機ＥＬ素子においては、発光部が劣化しやすく、寿命が短いということが判明した。
【００１０】
本発明は、透明基材と発光部との間に微細凹凸層を設けているにも関わらず、発光部が劣化しにくい有機ＥＬ素子を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の有機ＥＬ素子は、透明基材と、該透明基材の上に設けられた、微細凹凸層を有する光取り出し部と、該光取り出し部の上に設けられた、透明基材の側から順に透明電極、発光層を含む有機半導体層および背面電極を有する発光部と、前記光取り出し部および前記発光部を封止する封止部と、前記透明基材と前記光取り出し部との間に設けられた接着層とを具備し、前記光取り出し部が、前記封止部の外面から露出しておらず、前記接着層が、０．４ｍＮ試験荷重下での押し込み深さが０．３μｍ以上であることを特徴とする。
【００１２】
前記微細凹凸層における凸部または凹部のピッチは、５０ｎｍ〜５０μｍであることが好ましく、前記微細凹凸層における凸部の高さまたは凹部の深さは、５０ｎｍ〜５０μｍであることが好ましい。
【００１３】
前記接着層は、（メタ）アクリロイルオキシ基を有するシランカップリング剤を３０質量％以上含む接着剤の硬化物からなることが好ましい。
【００１４】
前記光取り出し部は、透明基材の側から順に前記微細凹凸層、および前記微細凹凸層の屈折率よりも高く、前記透明電極の屈折率よりも低い屈折率を有する高屈折率層を有することが好ましい。
前記微細凹凸層は、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物の硬化物からなることが好ましい。
前記活性エネルギー線硬化性樹脂組成物は、（メタ）アクリロイルオキシ基を有するモノマーおよびまたはオリゴマーを含むことが好ましい。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の有機ＥＬ素子は、透明基材と発光部との間に微細凹凸層を設けているにも関わらず、発光部が劣化しにくい。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の有機ＥＬ素子の一例を示す断面図である。
【図２】本発明の有機ＥＬ素子の他の例を示す断面図である。
【図３】本発明の有機ＥＬ素子の他の例を示す発光部付近の拡大断面図である。
【図４】本発明の有機ＥＬ素子の他の例を示す発光部付近の拡大断面図である。
【図５】本発明の有機ＥＬ素子の他の例を示す発光部付近の拡大断面図である。
【図６】本発明の有機ＥＬ素子の他の例を示す発光部付近の拡大断面図である。
【図７】光インプリント法によってモールドの微細凹凸を転写して微細凹凸層を形成する様子を示す断面図である。
【図８】光インプリント法によってモールドの微細凹凸を転写して微細凹凸層を形成する転写装置の一例を示す概略図である。
【図９】実施例１で得られた有機ＥＬ素子を封止部側から見た平面図である。
【図１０】実施例１で得られた有機ＥＬ素子の断面図である。
【図１１】比較例１で得られた有機ＥＬ素子の断面図である。
【図１２】実施例２で得られた有機ＥＬ素子の断面図である。
【図１３】比較例１で得られた有機ＥＬ素子の断面図である。
【図１４】実験例１で得られた微細凹凸層ＡのＳＥＭ写真である。
【図１５】実験例１で得られた微細凹凸層ＢのＳＥＭ写真である。
【図１６】実験例１で得られた微細凹凸層ＣのＳＥＭ写真である。
【図１７】実験例８で得られた微細凹凸層ＡのＳＥＭ写真である。
【図１８】実験例８で得られた微細凹凸層ＢのＳＥＭ写真である。
【図１９】実験例８で得られた微細凹凸層ＣのＳＥＭ写真である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
本明細書において、透明とは、可視光を透過できること（光透過性を有すること）を意味する。また、（メタ）アクリロイルオキシ基は、アクリロイルオキシ基またはメタクリロイルオキシ基を意味する。また、（メタ）アクリレートは、アクリレートまたはメタクリレートを意味する。また、活性エネルギー線は、可視光線、紫外線、電子線、プラズマ、熱線（赤外線等）等を意味する。
【００１８】
＜有機ＥＬ素子＞
図１は、本発明の有機ＥＬ素子の一例を示す断面図である。有機ＥＬ素子１は、透明基材１０と；透明基材１０の上に設けられた接着層１２と；接着層１２の上に設けられた、透明基材１０の側から順に微細凹凸層２２および高屈折率層２４を有する光取り出し部２０と；光取り出し部２０の上に設けられた、透明基材１０の側から順に透明電極３２、発光層（図示略）を含む有機半導体層３４および背面電極３６を有する発光部３０と；透明電極３２から透明基材１０の周縁に向かって延びる配線ライン３８と；光取り出し部２０および発光部３０を囲む掘り込みガラス４２、掘り込みガラス４２を透明基材１０（および配線ライン３８）に接着する接着剤４４および掘り込みガラス４２の内部に形成される封止空間４６からなる封止部４０とを具備する。
【００１９】
有機ＥＬ素子１においては、接着層１２、光取り出し部２０および発光部３０が、封止部４０の内部に完全に封止されて、封止部４０の外面（有機ＥＬ素子１の外側に面する掘り込みガラス４２の表面および側面）から露出していない。
【００２０】
（透明基材）
透明基材１０の形態としては、フィルム、シート、板等が挙げられる。
透明基材１０の材料としては、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等）、アクリル系樹脂（ポリメチルメタクリレート等）、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル、スチレン系樹脂（ＡＢＳ樹脂等）、セルロース系樹脂（トリアセチルセルロース等）、ポリイミド系樹脂（ポリイミド樹脂、ポリイミドアミド樹脂等）、ガラス等が挙げられる。透明基材１０の材料として樹脂を用いる場合には、透明基材１０の表面に各種バリア膜（ＳｉＯ／ＳｉＮの多重積層膜、樹脂系バリア膜）を設けてもよい。
【００２１】
（接着層）
接着層１２は、公知の接着剤からなる層である。
接着剤としては、透明基材１０や微細凹凸層２２との接着性に優れ、かつ透明基材１０や微細凹凸層２２との屈折率の差が小さい（すなわち界面における反射が抑えられる）点から、（メタ）アクリロイルオキシ基を有するシランカップリング剤を３０質量％以上含むものが好ましい。
【００２２】
（メタ）アクリロイルオキシ基を有するシランカップリング剤を含む接着剤からなる接着層１２は、シロキサン結合（−Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ−）と、反応性基として（メタ）アクリロイルオキシ基と、ヒドロキシシリル基（−Ｓｉ−ＯＨ）またはアルコキシシリル基（−Ｓｉ−ＯＲ３）とを有する。
【００２３】
（メタ）アクリロイルオキシ基を有するシランカップリング剤を含む接着剤は、必要に応じて、アルコキシシラン、硬化触媒、有機溶媒、レベリング剤等を含んでいてもよい。また、（メタ）アクリロイルオキシ基を有するシランカップリング剤やアルコキシシランは、加水分解縮合物（オリゴマー）であってもよい。
【００２４】
（メタ）アクリロイルオキシ基を有するシランカップリング剤としては、下記式（１）で表されるものが好ましい。
（Ｒ１−Ｒ２）ｘＳｉ（ＯＲ３）ｙ  ・・・（１）。
【００２５】
Ｒ１は、（メタ）アクリロイルオキシ基である。
Ｒ２は、炭素原子数１〜１０の２価の有機基である。具体的には、アルキレン基、アリーレン基等が挙げられ、これらはアミノ基、カルボニル基、エステル基、ヒドロキシ基等を有していてもよい。
Ｒ３は、炭素原子数１〜５のアルキル基または炭素原子数１〜４のアシル基である。具体的には、メチル、エチル、プロピル等が挙げられる。
ｘは、０から３の整数であり、ｘ＋ｙは、４である。
【００２６】
（メタ）アクリロイルオキシ基を有するシランカップリング剤の具体例としては、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシメチルトリメトキシシラン、３−アクリロキシエチルトリメトキシシラン、（３−アクリロキシプロピル）シジメチルメトキシシラン、（３−アクリロキプロピル）メチルビス（トリメチルシロキシ）シラン、（３−アクリロキプロピル）メチルジメトキシシラン、メチルジメトキシシラン、Ｎ−（３−アクリロキシ−２−ヒドロキシプロピル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（３−アクリロキシ−２−ヒドロキシプロピル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、（アクリロキシメチル）フェネチルトリメトキシシラン、（アクリロキシメチル）フェネチルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Ｏ−（メタアクリロキシエチル）−Ｎ−（トリエトキシシリルプロピル）カルバメート、Ｎ−（３−メタクリロキシ−２−ヒドロキシプロピル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、（メタクリロキシメチル）ジメチルエトキシシラン、（メタクリロキシメチル）メチルジエトキシシラン、（メタクリロキシメチル）メチルジメトキシシラン、メタクリロキシメチルトリエトキシシラン、メタクリロキシメチルトリエトキシシラン、メタクリロキシメチルトリメトキシシラン、メタクリロキシジメチルエトキシシラン、メタクリロキシジメチルメトキシシラン、メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、メタクリロキシプロピルトリイソプロポキシシラン、メタクリロキシプロピルトリス（メトキシエトキシシラン）等が挙げられる。（メタ）アクリロイルオキシ基を有するシランカップリング剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２７】
アルコキシシランとしては、下記式（２）で表されるものが好ましい。
Ｒ４ｘＳｉ（ＯＲ５）ｙ  ・・・（２）。
【００２８】
Ｒ４は、アルキル基またはアリール基である。
Ｒ５は、アルキル基である。
ｘは、０から３の整数であり、ｘ＋ｙは、４である。
【００２９】
アルコキシシランの具体例としては、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジエチルジメトキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、トリメチルメトキシシラン、トリエチルエトキシシラン、トリフルオロプロピルトリメトキシシラン、トリフルオロプロピルトリエトキシシラン、トリデカフルオロオクチルトリメトキシシラン、トリデカフルオロオクチルトリエトキシシラン、ヘプタデカフルオロデシルトリメトキシシラン、ヘプタデカフルオロデシルトリエトキシシラン等のケイ素化合物；メチルシリケート、エチルシリケート、プロピルシリケート等のアルキルシリケート類等があげられる。アルコキシシランは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００３０】
（メタ）アクリロイルオキシ基を有するシランカップリング剤やアルコキシシランの加水分解、縮合反応は、公知の方法によって行う。
加水分解の方法としては、（メタ）アクリロイルオキシ基を有するシランカップリング剤やアルコキシシランの１００質量部に対して、水の１０〜１０００質量部、アルコール類の０〜１０００質量部を加え、撹拌する方法が挙げられる。撹拌は、０〜１００℃に温度制御して行ってもよい。また、塩酸、酢酸等の酸を加えて溶液を酸性（ｐＨ２〜５）にしてもよい。加水分解に際して発生するアルコールは、反応系外に留去してもよい。
加水分解に続く縮合反応は、例えば、１〜４時間、放置または撹拌することにより進行させることができる。その際、ｐＨを６〜７に制御することによって、縮合反応の進行を速めることができる。また、４０〜８０℃程度に加温することによって、縮合反応の進行を速めることもできる。縮合反応に際して発生する水は、反応系外に留去してもよい。
【００３１】
硬化触媒としては、活性エネルギー線の照射によって酸を発生する活性エネルギー線感応性酸発生剤、ｐＨ調整剤（酸、アルカリ等）等が挙げられ、活性エネルギー線感応性酸発生剤が好ましく、紫外線により酸を発生する光感応性酸発生剤がより好ましい。
【００３２】
光感応性酸発生剤としては、ジフェニルヨードニウム系化合物、トリフェニルスルホニウム系化合物、ジアゾジスルホン系化合物等が挙げられる。市販品としては、イルガキュア２５０（チバ・ジャパン社製）；アデカオプトマーＳＰ−１５０、ＳＰ−１７０（アデカ社製）；サイラキュアＵＶＩ−６９９２（ダウケミカル日本社製）；サンエイドＳＩ−６０Ｌ、ＳＩ−８０Ｌ、ＳＩ−８５Ｌ、ＳＩ−１００Ｌ、ＳＩ−１１０Ｌ、ＳＩ−１４５Ｌ、ＳＩ−１５０Ｌ、ＳＩ−１６０Ｌ、ＳＩ−１８０Ｌ、ＳＩ−１５Ｈ、ＳＩ−２０Ｈ、ＳＩ−２５Ｈ、ＳＩ−４０Ｈ、ＳＩ−５０Ｈ（三新化学工業社製）；ＣＰＩ−１００Ｐ、ＣＰＩ−１０１Ａ（サンアプロ社製）；ＭＰＩ−１０３、ＭＰ−１０５、ＭＰ−１０９（みどり化学社製）等が挙げられる。光感応性酸発生剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００３３】
ｐＨ調整剤としては、鉱酸類、鉱酸塩等が挙げられる。具体的には、酢酸、塩酸、硫酸等の希釈水溶液；酢酸ナトリウム等が挙げられるが、縮合反応の促進に有効なものであれば特に制限はない。
【００３４】
硬化触媒の量は、接着剤中のシランカップリング剤およびアルコキシシランの合計（酸化物換算）１００質量部に対して、０．０１〜１０質量部が好ましい。硬化触媒の量が０．０１質量部以上であれば、シランカップリング剤やアルコキシシランを効率よく硬化することができる。硬化触媒の量が１０質量部以下であれば、着色が抑制され、柔軟な接着層１２を得ることができる。硬化触媒の量は、硬化性、性能が良好な接着層１２が得られる点から、０．０５〜５質量部がより好ましい。
【００３５】
有機溶媒は、接着剤の固形分濃度を調整し、分散安定性、被膜形成性、透明基材への密着性を向上させるものである。
有機溶媒としては、アルコール類、ケトン類、エーテル類、エステル類、セロソルブ類、芳香族化合物類等が挙げられる。具体的には、メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、イソブチルアルコール、ｔ−ブチルアルコール、ベンジルアルコール、２−メトキシエタノール、２−エトキシエタノール、２−（メトキシメトキシ）エタノール、２−ブトキシエタノール、フルフリルアルコール、テトラヒドロフルフリルアルコール、ジエチレングリコール、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、１−メトキシ−２−プロパノール、１−エトキシ−２−プロパノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコール、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノエチルエーテル、トリプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジアセトンアルコール、アセトン、メチルエチルケトン、２−ペンタノン、３−ペンタノン、２−ヘキサノン、メチルイソブチルケトン、２−ヘプタノン、４−ヘプタノン、ジイソブチルケトン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン、アセトフェノン、ジエチルエーテル、ジプロピルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジヘキシルエーテル、アニソール、フェネトール、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、１，２−ジメトキシエタン、１，２−ジエトキシエタン、１，２−ジブトキシエタン、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールジブチルエーテル、グリセリンエーテル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸イソプロピル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、酢酸ｓｅｃ−ブチル、酢酸ペンチル、酢酸イソペンチル、３−メトキシブチルアセテート、２−エチルブチルアセテート、２−エチルヘキシルアセテート、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、プロピオン酸ブチル、γ−ブチロラクトン、２−メトキシエチルアセテート、２−エトキシエチルアセテート、２−ブトキシエチルアセテート、２−フェノキシエチルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、ベンゼン、トルエン、キシレン等が挙げられる。有機溶媒は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００３６】
有機溶媒の量は、接着剤の固形分１００質量部に対して、１０〜１０００質量部が好ましい。有機溶媒の量が１０質量部以上であれば、接着剤の保存安定性が良好となり、接着剤が高粘度になるのを抑制することができ、作業性がよく、良好な接着層１２を得ることができる。有機溶媒の量が１０００質量部以下であれば、外観良好な接着層１２を得ることができる。
【００３７】
レベリング剤は、接着層１２の平坦性を向上させるものである。
レベリング剤としては、シリコーン系レベリング剤が好ましい。シリコーン系レベリング剤としては、ジメチルシリコーンオイル、メチルフェニルシリコーンオイル、メチルハイドロジェンシリコーンオイル、アルキル変性シリコーンオイル、フッ素変性シリコーンオイル、ポリエーテル変性シリコーンオイル、アミノ変性シリコーンオイル、エポキシ変性シリコーンオイル、フェノール変性シリコーンオイル、カルボキシ変性シリコーンオイル、メタクリレート変性シリコーンオイル、アルコキシ変性シリコーンオイル等が挙げられる。市販品としては、ＢＹ１６−２０１、ＳＦ８４２７、ＳＦ８４２８、ＦＺ２１６２、ＦＺ−７７、Ｌ７００１、ＦＺ−２１０４、ＳＨ３７７３Ｍ（以上、東レダウコーニング社製）等が挙げられる。これらのポリエーテル変性シリコーンオイルは、末端にヒドロキシ基、アルコキシ基等の反応性基を有するため、ガラスとの接着に好適である。レベリング剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００３８】
レベリング剤の量は、接着剤中のシランカップリング剤およびアルコキシシランの合計（酸化物換算）１００質量部に対して、０．１〜１０質量部が好ましい。レベリング剤の量が０．１質量部以下であれば、平坦性を高くすることができ、良好な接着層１２を得ることができる。レベリング剤の量が１０質量部以下であれば、レベリング剤による接着層１２の硬度不良を防止することができる。レベリング剤の量は、０．２５〜５質量部がより好ましい。
【００３９】
接着層１２は、０．４ｍＮ試験荷重下での押し込み深さが０．２μｍ以上であることが好ましい。押し込み深さが０．２μｍ以上であれば、透明基材１０や微細凹凸層２２との接着性がさらに向上する。押し込み深さは、０．３μｍ以上がより好ましい。
押し込み深さの測定には、Ｆｉｓｃｈｅｒｓｃｏｐｅ  ＨＭ２０００を用いる。圧子としては、ダイヤモンド製の四角錐型、対面角１３５度のものを用いる。温度２３℃、相対湿度５０％の環境下、接着層１２に対して圧子を、ｄＦ／ｄｔ２（Ｆ：荷重、ｔ：経過時間）が一定となるよう２０秒間で１ｍＮまで荷重させ、０．４ｍＮの試験荷重がかかった時点の圧子の押し込み深さを求める。
【００４０】
（微細凹凸層）
微細凹凸層２２は、硬化性材料の硬化物からなる層であり、後述の陽極酸化アルミナのモールドの細孔を転写して形成された複数の突起を表面に有する。後述の陽極酸化アルミナのモールドの細孔を転写して形成された複数の突起は、平面六方格子の配置となる。また、後述の陽極酸化アルミナのモールドの細孔を転写して形成された略円錐形状（断面略三角形）、略角錐形状（断面略三角形）等の複数の突起は、いわゆるモスアイ構造を形成する。モスアイ構造は、空気の屈折率から材料の屈折率へと連続的に屈折率が増大していくことで有効な反射防止の手段となることが知られている。
【００４１】
突起（凸部）のピッチは、５０ｎｍ〜５０μｍが好ましく、１００〜５μｍがより好ましい。突起のピッチが５０μｍを超えると、回折やフレネル反射ロス低減による光取り出し効果が低くなる。突起のピッチが５０ｎｍ未満では、モールドからの樹脂の離型性が悪くなり製造が難しくなる。
突起のピッチは、電子顕微鏡観察によって隣接する突起の間隔（突起の中心から隣接する突起の中心までの距離）を３点測定し、これらの値を平均したものである。
【００４２】
突起（凸部）の高さは、５０ｎｍ〜５０μｍが好ましく、１００〜５μｍがより好ましい。突起の高さが５０μｍを超えると、モールドの微細凹凸に対し樹脂充填が難しくなる。突起の高さが５０ｎｍ未満では、十分な光取り出し効果が得られない。
突起の高さは、電子顕微鏡観察によって突起の高さを３点測定し、これらの値を平均したものである。
【００４３】
微細凹凸層は、後述するモールドの表面の微細凹凸が正確に転写される点から、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物の硬化物からなるものが好ましい。
活性エネルギー線硬化性樹脂組成物としては、接着層１２との接着性に優れる点から、（メタ）アクリロイルオキシ基を有するモノマーおよびまたはオリゴマーを含むものが好ましい。
【００４４】
活性エネルギー線硬化性樹脂組成物は、重合性化合物および重合開始剤を含む。
重合性化合物としては、分子中にラジカル重合性結合およびまたはカチオン重合性結合を有するモノマー、オリゴマー、反応性ポリマー等が挙げられる。
ラジカル重合性結合を有するモノマーとしては、単官能モノマー、多官能モノマーが挙げられる。
【００４５】
単官能モノマーとしては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｉ−ブチル（メタ）アクリレート、ｓ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、アルキル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、アリル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリレート誘導体；（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリロニトリル；スチレン、α−メチルスチレン等のスチレン誘導体；（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ジエチル（メタ）アクリルアミド、ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド等の（メタ）アクリルアミド誘導体等が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。
【００４６】
多官能モノマーとしては、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、イソシアヌール酸エチレンオキサイド変性ジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，５−ペンタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロキシポリエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロキシエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（３−（メタ）アクリロキシ−２−ヒドロキシプロポキシ）フェニル）プロパン、１，２−ビス（３−（メタ）アクリロキシ−２−ヒドロキシプロポキシ）エタン、１，４−ビス（３−（メタ）アクリロキシ−２−ヒドロキシプロポキシ）ブタン、ジメチロールトリシクロデカンジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡのエチレンオキサイド付加物ジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡのプロピレンオキサイド付加物ジ（メタ）アクリレート、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼン、メチレンビスアクリルアミド等の二官能性モノマー；ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンエチレンオキサイド変性トリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンプロピレンオキシド変性トリアクリレート、トリメチロールプロパンエチレンオキシド変性トリアクリレート、イソシアヌール酸エチレンオキサイド変性トリ（メタ）アクリレート等の三官能モノマー；コハク酸／トリメチロールエタン／アクリル酸の縮合反応混合物、ジペンタエリストールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリストールペンタ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラアクリレート、テトラメチロールメタンテトラ（メタ）アクリレート等の四官能以上のモノマー；二官能以上のウレタンアクリレート、二官能以上のポリエステルアクリレート等が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、２種類以上を併用してもよい。
【００４７】
カチオン重合性結合を有するモノマーとしては、エポキシ基、オキセタニル基、オキサゾリル基、ビニルオキシ基等を有するモノマーが挙げられ、エポキシ基を有するモノマーが特に好ましい。
オリゴマーまたは反応性ポリマーとしては、不飽和ジカルボン酸と多価アルコールとの縮合物等の不飽和ポリエステル類；ポリエステル（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート、ポリオール（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、カチオン重合型エポキシ化合物、側鎖にラジカル重合性結合を有する上述のモノマーの単独または共重合ポリマー等が挙げられる。
【００４８】
光硬化反応を利用する場合、光重合開始剤としては、例えば、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンジル、ベンゾフェノン、ｐ−メトキシベンゾフェノン、２，２−ジエトキシアセトフェノン、α，α−ジメトキシ−α−フェニルアセトフェノン、メチルフェニルグリオキシレート、エチルフェニルグリオキシレート、４，４’−ビス（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン等のカルボニル化合物；テトラメチルチウラムモノスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィド等の硫黄化合物；２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド、ベンゾイルジエトキシフォスフィンオキサイド等が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００４９】
電子線硬化反応を利用する場合、重合開始剤としては、例えば、ベンゾフェノン、４，４−ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノン、２，４，６−トリメチルベンゾフェノン、メチルオルソベンゾイルベンゾエート、４−フェニルベンゾフェノン、ｔ−ブチルアントラキノン、２−エチルアントラキノン、２，４−ジエチルチオキサントン、イソプロピルチオキサントン、２，４−ジクロロチオキサントン等のチオキサントン；ジエトキシアセトフェノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、ベンジルジメチルケタール、１−ヒドロキシシクロヘキシル−フェニルケトン、２−メチル−２−モルホリノ（４−チオメチルフェニル）プロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルホリノフェニル）−ブタノン等のアセトフェノン；ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル等のベンゾインエーテル；２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチルペンチルホスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルホスフィンオキサイド等のアシルホスフィンオキサイド；メチルベンゾイルホルメート、１，７−ビスアクリジニルヘプタン、９−フェニルアクリジン等が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００５０】
熱硬化反応を利用する場合、熱重合開始剤としては、例えば、メチルエチルケトンパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ｔ−ブチルハイドロパーオキサイド、クメンハイドロパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシオクトエート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ラウロイルパーオキサイド等の有機過酸化物；アゾビスイソブチロニトリル等のアゾ系化合物；前記有機過酸化物にＮ，Ｎ−ジメチルアニリン、Ｎ，Ｎ−ジメチル−ｐ−トルイジン等のアミンを組み合わせたレドックス重合開始剤等が挙げられる。
【００５１】
重合開始剤の量は、重合性化合物の１００質量部に対して、０．１〜１０質量部が好ましい。重合開始剤の量が０．１質量部未満では、重合が進行しにくい。重合開始剤の量が１０質量部を超えると、硬化膜が着色したり、機械強度が低下したりすることがある。
【００５２】
活性エネルギー線硬化性樹脂組成物は、必要に応じて、非反応性のポリマー、活性エネルギー線ゾルゲル反応性組成物、帯電防止剤、防汚性を向上させるためのフッ素化合物等の添加剤、微粒子、少量の溶媒を含んでいてもよい。
【００５３】
非反応性のポリマーとしては、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、ポリウレタン、セルロース系樹脂、ポリビニルブチラール、ポリエステル、熱可塑性エラストマー等が挙げられる。
活性エネルギー線ゾルゲル反応性組成物としては、アルコキシシラン化合物、アルキルシリケート化合物等が挙げられる。
【００５４】
アルコキシシラン化合物としては、テトラメトキシシラン、テトラ−ｉ−プロポキシシラン、テトラ−ｎ−プロポキシシラン、テトラ−ｎ−ブトキシシラン、テトラ−ｓｅｃ−ブトキシシラン、テトラ−ｔ−ブトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリプロポキシシラン、メチルトリブトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、トリメチルメトキシシラン、トリメチルプロポキシシラン、トリメチルブトキシシラン等が挙げられる。
アルキルシリケート化合物としては、メチルシリケート、エチルシリケート、イソプロピルシリケート、ｎ−プロピルシリケート、ｎ−ブチルシリケート、ｎ−ペンチルシリケート、アセチルシリケート等が挙げられる。
【００５５】
（高屈折率層）
高屈折率層２４は、微細凹凸層２２の屈折率よりも高く、透明電極３２の屈折率よりも低い屈折率を有する材料からなる層である。微細凹凸層２２が（メタ）アクリロイルオキシ基を有するモノマーおよびまたはオリゴマーを含む活性エネルギー線硬化性樹脂組成物の硬化物からなる場合の屈折率は１．４９程度であり、また、透明電極３２がＩＴＯからなる場合の屈折率は２．１２程度であることから、高屈折率層２４の材料の屈折率は、１．５〜２．１が好ましく、１．６〜２．０がより好ましい。
【００５６】
高屈折率の材料としては、ビス（４−メタクリロイルチオフェニル）スルフィド、ビニルナフタレン、ビニルフェニルスルフィド、４−メタクリロキシフェニル−４’−メトキシフェニルチオエーテル、フルオレン系エポキシ樹脂（ビスアリールフルオレンを基本骨核とするエポキシ樹脂（長瀬産業社製）等）、フルオレン系アクリル樹脂（オグソール（大阪ガスケミカル社製）等）等が挙げられる。
【００５７】
また、高屈折率層２４は、微細凹凸層２２の突起（凸部）間の凹部を埋めて、光取り出し部２０の表面を平滑化する役割も果たす。光取り出し部２０の表面が平滑になると、発光部３０の各層を均一に形成しやすい。
【００５８】
（透明電極）
透明電極３２の材料としては、導電性を有する金属酸化物、光透過性を有する金属薄膜を形成し得る金属、導電性を有する有機高分子等が挙げられる。
導電性を有する金属酸化物としては、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、インジウム・スズ・オキサイド（ＩＴＯ）、インジウム・亜鉛・オキサイド（ＩＺＯ）、インジウム・ガリウム・亜鉛（ＩＧＺＯ）・オキサイド等が挙げられる。
光透過性を有する金属薄膜を形成し得る金属としては、金、白金、銀、銅、アルミニウム等が挙げられる。
導電性を有する有機高分子としては、ポリアニリン、その誘導体、ポリチオフェン、ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ（ｐｏｌｙ（３, ４-ｅｔｈｙｌｅｎｅｄｉｏｘｙｔｈｉｏｐｈｅｎｅ）：ｐｏｌｙ（ｓｔｙｒｅｎｅｓｕｌｆｏｎａｔｅ））、その誘導体等が挙げられる。
【００５９】
透明電極３２は、１層であってもよく、２層以上であってもよい。
透明電極３２の厚さは、光透過性および導電性の両立の点から、１０〜１０００ｎｍが好ましく、５０〜５００ｎｍがより好ましい。
透明電極３２は、陽極であってもよく、陰極であってもよい。透明電極３２は、通常、陽極とされる。
【００６０】
（有機半導体層）
有機半導体層３４は、少なくとも発光層（図示略）を有する。有機半導体層３４は、発光層と透明電極３２または背面電極３６との間には、他の機能層を有していてもよい。透明電極３２と発光層との間に設けられる他の機能層としては、透明電極３２の側から順に、正孔注入層、正孔輸送層が挙げられる。発光層と背面電極３６との間に設けられる他の機能層としては、発光層の側から順に、正孔阻止層、電子輸送層、電子注入層が挙げられる。
【００６１】
発光層は、有機化合物の発光材料を含む層である。
有機化合物の発光材料としては、リン光性化合物のホスト化合物であるカルバゾール誘導体（４，４'−Ｎ，Ｎ'−ジカルバゾール−ジフェニル（以下、ＣＢＰと記す。）等）にイリジウム錯体（トリス（２−フェニルピリジン）イリジウム（以下、Ｉｒ（ｐｐｙ）３と記す。）をドープしたもの（ＣＢＰ：Ｉｒ（ｐｐｙ）３等）；８−ヒドロキシキノリンまたはその誘導体の金属錯体（トリス（８−ヒドロキシキノリン）アルミニウム（以下、Ａｌｑ３と記す。）等）；その他、公知の発光材料が挙げられる。
【００６２】
発光層は、発光材料の他に、正孔輸送性材料、電子輸送性材料等を含んでいてもよい。
発光層の厚さは、１〜１００ｎｍが好ましく、１０〜５０ｎｍがより好ましい。
発光層は、１層であってもよく、２層以上であってもよい。例えば、有機ＥＬ素子１を白色の有機ＥＬ照明として用いる場合、発光層を、青発光層、緑発光層、および赤発光層を有する積層構造としてもよい。
【００６３】
正孔注入層は、正孔注入材料を含む層である。
正孔注入材料としては、銅フタロシアニン（以下、ＣｕＰｃと記す。）；酸化バナジウム；導電性を有する有機高分子；その他、公知の正孔注入材料が挙げられる。
正孔注入層の厚さは、１〜１００ｎｍが好ましく、１０〜５０ｎｍがより好ましい。
【００６４】
正孔輸送層は、正孔輸送性材料を含む層である。
正孔輸送性材料としては、トリフェニルジアミン類（４，４'−ビス（ｍ−トリルフェニルアミノ）ビフェニル（以下、ＴＰＤと記す。）等）；その他、公知の正孔輸送性材料が挙げられる。
正孔輸送層の厚さは、１〜１００ｎｍが好ましく、１０〜５０ｎｍがより好ましい。
【００６５】
正孔阻止層は、正孔阻止材料を含む層である。
正孔阻止材料としては、２，９−ジメチル−４，７−ジフェニル−１，１０−フェナントロリン（以下、ＢＣＰと記す。）等）；その他、公知の正孔阻止材料が挙げられる。
正孔阻止層の厚さは、１〜１００ｎｍが好ましく、５〜５０ｎｍがより好ましい。
【００６６】
電子輸送層は、電子輸送性材料を含む層である。
電子輸送性材料としては、８−ヒドロキシキノリンまたはその誘導体の金属錯体（Ａｌｑ３等）、オキサジアゾール誘導体；その他、公知の電子輸送性材料が挙げられる。
電子輸送層の厚さは、１〜１００ｎｍが好ましく、１０〜５０ｎｍがより好ましい。
【００６７】
電子注入層は、電子注入材料を含む層である。
電子注入材料としては、アルカリ金属化合物（フッ化リチウム等）、アルカリ土類金属化合物（フッ化マグネシウム等）、金属（ストロンチウム等）；その他、公知の電子注入材料が挙げられる。
電子注入層の厚さは、１〜１００ｎｍが好ましく、１０〜５０ｎｍがより好ましい。
【００６８】
（背面電極）
背面電極３６の材料としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、アルミニウム、スカンジウム、バナジウム、亜鉛、イットリウム、インジウム、セリウム、サマリウム、ユーロピウム、テルビウム、イッテルビウム等が挙げられ、これらのうち２つ以上を組み合わせた合金、これらフッ化物等の金属塩類、もしくはこれらのうち１つ以上と、金、銀、白金、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステン、錫のうち１つ以上との合金等が挙げられる。合金の具体例としては、マグネシウム−銀合金、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金、インジウム−銀合金、リチウム−アルミニウム合金、リチウム−マグネシウム合金、リチウム−インジウム合金、カルシウム−アルミニウム合金等が挙げられる。
【００６９】
背面電極３６は、１層であってもよく、２層以上であってもよい。
背面電極３６の厚さは、導電性および耐久性の点から、５〜１０００ｎｍが好ましく、１０〜３００ｎｍがより好ましい。
背面電極３６は、陰極であってもよく、陽極であってもよい。背面電極３６は、通常、陰極とされる。
【００７０】
（封止部）
掘り込みガラス４２は、ガラス板の片面に掘り込み加工を施して、面積（開口および底面）が、光取り出し部２０の面積より広く、かつ深さが接着層１２、光取り出し部２０および発光部３０の厚さの合計より深くされた凹部を形成したものである。
【００７１】
封止部４０における接着剤４４としては、エポキシ樹脂系接着剤、アクリレート樹脂系接着剤等、公知の接着剤が挙げられる。接着剤４４としては、水や酸素を透過しにくいものが好ましく、その具体例としては、アラルダイトＡＲ−Ｒ３０（チバガイギー社製のエポキシ樹脂系接着剤）が挙げられる。また、接着剤の代わりに、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂等の種々の樹脂を用いてもよい。
【００７２】
（作用効果）
以上説明した有機ＥＬ素子１にあっては、微細凹凸層２２を有する光取り出し部２０を備えているため、光取り出し部２０と発光部３０との界面における光の反射が抑えられ、光の取り出し効率が高くなる。
【００７３】
また、以上説明した有機ＥＬ素子１にあっては、光取り出し部２０が封止部４０の外面から露出していないため、微細凹凸層２２を設けているにも関わらず、発光部３０が劣化しにくい。
すなわち、光取り出し部が封止部の外面から露出している従来の有機ＥＬ素子においては、光取り出し部の微細凹凸層や高屈折率層が外面に露出しており、そこから微細凹凸層や高屈折率層の樹脂中を水分や酸素が浸入しやすい。そのため、発光部が水や酸素によって劣化しやすい。
一方、光取り出し部２０が封止部４０の外面から露出していない有機ＥＬ素子１においては、光取り出し部２０の微細凹凸層２２や高屈折率層２４が外面に露出しておらず、封止部４０の内部に水や酸素が透過しにくく、その結果、発光部３０が劣化しにくい。
【００７４】
また、以上説明した有機ＥＬ素子１にあっては、透明基材１０と光取り出し部２０との間に接着層１２を有するため、光取り出し部２０が透明基材１０から剥離しにくい。その結果、微細凹凸層２２を形成する際に、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物にモールドの表面の微細凹凸を転写しやすくなる。
【００７５】
また、以上説明した有機ＥＬ素子１にあっては、微細凹凸層２２と透明電極３２との間に、微細凹凸層２２の屈折率よりも高く、透明電極３２の屈折率と近い屈折率を有する材料からなる高屈折率層２４を有するため、微細凹凸層２２の凸部のピッチが２００ｎｍ以下の場合は、各界面における屈折率差が小さくなり、透明基材１０と透明電極３２との間における光の反射を抑えることができ、その結果、フレネル反射低減効果が向上し、光の取り出し効率がさらに向上する。微細凹凸層２２の凸部のピッチが２００ｎｍ以上から１μｍ以下の場合は、高屈折率層２４により透明電極３２や有機半導体層３４に閉じ込められていた光を、微細凹凸による回折効果によって外部に取り出すことができる。微細凹凸層２２の凸部のピッチが１μｍ以上から５０μｍ以下の場合は、高屈折率層２４により透明電極３２や有機半導体層３４に閉じ込められていた光を、微細凹凸による散乱によって外部に取り出すことが出来る。
【００７６】
（他の形態）
なお、本発明の有機ＥＬ素子は、図１の有機ＥＬ素子１に限定はされない。
例えば、封止部４０は、図２に示すように、光取り出し部２０および発光部３０の表面を直接被覆するバリア層４８からなるものであってもよい。
また、図３に示すように、微細凹凸層２２の突起（凸部）が円柱状（断面矩形）のものであってもよい。
また、図４に示すように、高屈折率層２４を省略してもよい。この場合、光取り出し部２０の表面を平滑化する高屈折率層２４がなくなるため、発光部３０の各層は、微細凹凸層２２の略円錐形状（断面略三角形）や略角錐形状（断面略三角形）の複数の突起の形状に追随した形状となる。
また、図５に示すように、接着層１２を省略してもよく、図６に示すように、高屈折率層２４および接着層１２を省略してもよい。
【００７７】
バリア層４８は、大気中の酸素、水、窒素酸化物、硫黄酸化物、オゾン等の透過を防ぐという機能を有する限り、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。バリア層４８の材料としては、水、酸素等の発光部の劣化を促進するものが内部に入ることを抑止する機能を有しているものであればよく、具体例としては、インジュウム、スズ、鉛、金、銅、銀、アルミニウム、チタン、ニッケル等の金属；酸化マグネシウム、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化ゲルマニウム、酸化ニッケル、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化鉄、酸化イットリウム、酸化チタン等の金属酸化物；窒化ケイ素等の金属窒化物：酸窒化ケイ素等の金属酸窒化物；フッ化マグネシウム、フッ化リチウム、フッ化アルミニウム、フッ化カリウム等の金属フッ化物；ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルメタクリレート、ポリイミド、ポリウレア、ポリテトラフルオロエチレン、ポリクロロトリフルオロエチレン、ポリジクロロジフルオロエチレン、クロロトリフルオロエチレンとジクロロジフルオロエチレンとの共重合体、テトラフルオロエチレンと少なくとも１種のコモノマーとを含むモノマー混合物を共重合させて得られる共重合体、共重合主鎖に環状構造を有する含フッ素共重合体、吸水率１％以上の吸水性物質、吸水率０．１％以下の防湿性物質、等が挙げられる。
【００７８】
バリア層４８の厚さは、５〜１０００ｎｍが好ましく、７〜７５０ｎｍがより好ましく、１０〜５００ｎｍが特に好ましい。バリア層４８の厚さが５ｎｍ未満では、大気中の酸素および水の透過を防ぐバリア機能が不十分であることがある。バリア層４８の厚さが１０００ｎｍを超えると、光線透過率が低下し透明性を損なうことがある。
バリア層４８の光線透過率は、通常、８０％以上であり、８５％以上が好ましく、９０％以上がより好ましい。
【００７９】
＜有機ＥＬ素子の製造方法＞
有機ＥＬ素子１は、例えば、下記の工程（Ｉ）〜（VII）を有する方法によって製造できる。
（Ｉ）透明基材１０の上に接着層１２を形成する工程。
（II）接着層１２の上に微細凹凸層２２を形成する工程。
（III）微細凹凸層２２の上に高屈折率層２４を形成する工程。
（IV）高屈折率層２４の上に透明電極３２を形成する工程。
（Ｖ）透明電極３２の上に発光層（図示略）を含む有機半導体層３４を形成する工程。
（VI）有機半導体層３４の上に背面電極３６を形成する工程。
（VII）光取り出し部２０および発光部３０を封止部４０によって封止する工程。
【００８０】
（工程（Ｉ））
接着層１２は、透明基材１０の上に接着剤を塗布し、必要に応じてプリベークした後、後述する工程（II）において活性エネルギー線硬化性樹脂組成物と同時に完全に硬化させることによって形成される。
【００８１】
接着剤を塗布する前に透明基材１０をあらかじめ表面処理してもよい。表面処理としては、紫外線処理、コロナ処理、プラズマ処理等が挙げられる。表面処理によって透明基材１０と接着層１２との接着性が向上し、後述する工程（II）において活性エネルギー線硬化性樹脂組成物にモールドの表面の微細凹凸を転写しやすくなる。
【００８２】
接着剤の塗布方法としては、バーコート、ディップコート、スプレーコート、ロールコート、グラビアコート、フレキソコート、スクリーンコート、スピンコート、フローコート、インクジェット等が挙げられる。
【００８３】
透明基材１０の上に塗布された接着剤を完全に硬化させる前にプリベークすることによって、接着剤の硬化を促進しておいてもよい。プリベークにおける加熱方法としては、赤外線ヒーターによる照射法、熱風による循環加熱法、ホットプレート等による直接加熱法等が挙げられる。加熱温度としては、接着剤の温度が５０〜１２０℃となる温度が好ましい。加熱時間としては、５秒〜３６００分が好ましく、３０秒〜３０分がより好ましく、１分〜１０分がさらに好ましい。
【００８４】
透明基材１０の上に塗布された接着剤から真空下にて溶媒を揮発させることによって接着剤の硬化を促進しておいてもよい。この際、適宜加熱を併用してもよい。真空下における加熱温度としては、接着剤の温度が室温〜１２０℃となる温度が好ましい。真空下における溶媒の揮発時間としては、１分〜３６００分が好ましく、１分〜１２０分がより好ましい。
【００８５】
（工程（II））
微細凹凸層２２は、モールドの表面の微細凹凸を活性エネルギー線硬化性樹脂組成物に転写することによって形成される。具体的には、接着層１２の上に塗布された活性エネルギー線硬化性樹脂組成物にモールドを押し付けた状態にて、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物に活性エネルギー線を照射して硬化させて、モールドの微細凹凸が転写されてなる微細凹凸（複数の突起）を表面に有する微細凹凸層２２を形成し、微細凹凸層２２からモールドを離型する方法（いわゆる光インプリント法）によって形成される。
【００８６】
活性エネルギー線硬化性樹脂組成物の塗布方法としては、バーコート、ディップコート、スプレーコート、ロールコート、グラビアコート、フレキソコート、スクリーンコート、スピンコート、フローコート、インクジェット等が挙げられる。
【００８７】
接着層１２の上に塗布された活性エネルギー線硬化性樹脂組成物を完全に硬化させる前にプリベークすることによって、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物の硬化を促進しておいてもよい。プリベークにおける加熱方法としては、赤外線ヒーターによる照射法、熱風による循環加熱法、ホットプレート等による直接加熱法等が挙げられる。加熱温度としては、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物の温度が５０〜１２０℃となる温度が好ましい。加熱時間としては、５秒〜３６００分が好ましく、３０秒〜３０分がより好ましく、１分〜１０分がさらに好ましい。
【００８８】
接着層１２の上に塗布された活性エネルギー線硬化性樹脂組成物から真空下にて溶媒を揮発させることによって活性エネルギー線硬化性樹脂組成物の硬化を促進しておいてもよい。この際、適宜加熱を併用してもよい。真空下における加熱温度としては、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物の温度が室温〜１２０℃となる温度が好ましい。真空下における溶媒の揮発時間としては、１分〜３６００分が好ましく、１分〜１２０分がより好ましい。
【００８９】
モールドとしては、微細凹凸層２２の表面の微細凹凸（複数の突起）に対応する反転構造（複数の孔）が形成された転写面を有するモールドを用いる。具体的には、下記のモールドが挙げられる。
（ｉ）フォトリソグラフィ（ＥＵＶ露光等）によって作製されたモールド。
（ii）３次元描画装置等のレーザー描画によって作製されたモールド。
（iii）陽極酸化アルミナからなるモールド。
（iv）切削バイトを用いて作製したプリズムモールド。
（ｖ）ブラスト処理したモールド。
【００９０】
これらモールドのうち、低コストであり、微細凹凸層２２を大面積で形成でき、かつ微細凹凸層２２を連続して形成しやすい点から、（iii）〜（ｖ）のモールドが好ましい。また、（ｉ）〜（ｖ）のモールドをマスターモールドとし、このマスターモールドの表面の微細凹凸を樹脂フィルムの上に転写して得られたフィルム状のレプリカモールドを用いてもよい。
【００９１】
図７に示すように、接着層１２の上に塗布された活性エネルギー線硬化性樹脂組成物２６にモールド５０を押し付けた状態にて、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物２６に活性エネルギー線を照射して硬化させて、モールド５０の表面の微細凹凸（複数の孔）が転写されてなる微細凹凸（複数の突起）を表面に有する微細凹凸層２２を形成する。
【００９２】
また、図８に示すように、長尺のフィルム状のレプリカモールド５２を用いることによって、複数の透明基材１０の上に連続して微細凹凸層２２を形成できる。図８に示す転写装置は、ベルトコンベア６０と；ベルトコンベア６０の上面の上流側にて、ベルトコンベア６０の上面を移動する接着層付き透明基材１０の上に活性エネルギー線硬化性樹脂組成物２６を供給する供給ダイ６２と；長尺のフィルム状のレプリカモールド５２をベルトコンベア６０に向かって送り出す供給ロール６４と；レプリカモールド５２を透明基材１０の上の活性エネルギー線硬化性樹脂組成物２６に押し付ける一対のニップロール６６と；レプリカモールド５２側から透明基材１０の上の活性エネルギー線硬化性樹脂組成物２６に活性エネルギー線を照射する光源６８と；透明基材１０の上の微細凹凸層２２からレプリカモールド５２を剥離させる剥離ロール７０と；レプリカモールド５２を巻き取る巻取ロール７２とを具備する。
【００９３】
活性エネルギー線は、図７に示すように、モールド５０が透明な場合はモールド側から照射してもよく、透明基材１０側から照射してもよく、両側から照射してもよい。
活性エネルギー線を照射する際に、光源と、モールド５０および透明基材１０のうち活性エネルギー線を照射する側との間に、光透過部８２と遮光部８４とを有するマスク８０を配置することによって、微細凹凸層２２を所望の形状、大きさにて形成できる。
【００９４】
活性エネルギー線としては、真空紫外線、紫外線、可視光線が好ましい。活性エネルギー線は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
活性エネルギー線の照射時間および照射量は、紫外線の場合、積算光量が１００〜５０００ｍＪ／ｃｍ２の範囲となるように調整することが好ましい。
【００９５】
光源としては、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、白熱電球、キセノンランプ、ハロゲンランプ、カーボンアーク灯、メタルハライドランプ、蛍光灯、タングステンランプ、ガリウムランプ、エキシマーランプ、太陽等が挙げられる。これらのうち、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、メタルハライドランプが好ましい。
【００９６】
活性エネルギー線硬化性樹脂組成物を硬化させる際には、活性エネルギー線の照射とともに、必要に応じて加熱を併用してもよい。
加熱時期としては、活性エネルギー線の照射前、活性エネルギー線の照射と同時、活性エネルギー線の照射後のいずれかの時期から少なくとも一時期を選択することができる。
【００９７】
加熱方法としては、赤外線ヒーターによる照射法、熱風による循環加熱法、ホットプレート等による直接加熱法等が挙げられる。加熱温度としては、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物の温度が５０〜１２０℃となる温度が好ましい。加熱時間としては、活性エネルギー線の照射前に加熱する場合は１〜２０分間、活性エネルギー線の照射と同時に加熱する場合は０．２〜１０分間、活性エネルギー線の照射後に加熱する場合は１〜６０分間が好ましい。
【００９８】
（工程（III））
高屈折率層２４は、例えば、微細凹凸層２２の上に、高屈折率の材料を含む液を塗布し、乾燥およびまたは硬化させることによって形成される。
屈折率の材料を含む液の塗布方法としては、バーコート、ディップコート、スプレーコート、ロールコート、グラビアコート、フレキソコート、スクリーンコート、スピンコート、フローコート、インクジェット等が挙げられる。
【００９９】
（工程（IV））
所定パターンの孔が形成されたマスク越しに電極の材料を蒸着して、高屈折率層２４の上に透明電極３２を形成し、同時に透明基材１０の上に配線パターン３８を形成する。
蒸着法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理的蒸着法が挙げられ、透明電極３２を形成しやすい点から、スパッタリング法が好ましい。
【０１００】
蒸着速度（デポレート）は、透明電極３２を形成しやすい点から、１０ｎｍ／ｓｅｃ以下が好ましく、５ｎｍ／ｓｅｃ以下がより好ましい。また、蒸着速度（デポレート）は、生産性の点から、０．００１ｎｍ／ｓｅｃ以上が好ましく、０．０１ｎｍ／ｓｅｃ以上がより好ましい。
【０１０１】
高屈折率層２４と透明電極３２との接着性を向上させるために、蒸着の前に、高屈折率層２４の表面に、ＵＶオゾン処理、プラズマ処理、コロナ処理等を施してもよい。
高屈折率層２４に含まれる溶存ガス、未反応モノマーを除去するために、蒸着の前に、透明基材１０に、加熱処理、真空処理、加熱真空処理等を施してもよい。
【０１０２】
（工程（Ｖ））
透明電極３２の上に、所定パターンの孔が形成されたマスク越しに有機半導体層３４を構成する各層の材料を順次蒸着して、有機半導体層３４を形成する。
蒸着法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理的蒸着法が挙げられる。材料が有機化合物の場合、真空蒸着法が好ましい。
【０１０３】
蒸着速度（デポレート）は、各層を形成しやすい点から、１０ｎｍ／ｓｅｃ以下が好ましく、５ｎｍ／ｓｅｃ以下がより好ましい。また、蒸着速度（デポレート）は、生産性の点から、０．１ｎｍ／ｓｅｃ以上が好ましく、０．５ｎｍ／ｓｅｃ以上がより好ましい。
【０１０４】
透明電極３２と有機半導体層３４との接着性を向上させるために、蒸着の前に、透明電極３２の表面に、ＵＶオゾン処理、プラズマ処理、コロナ処理、エキシマーランプ処理等を施してもよい。
【０１０５】
（工程（VI））
有機半導体層３４の上に、所定パターンの孔が形成されたマスク越しに電極の材料を蒸着して、背面電極３６を形成する。
蒸着法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理的蒸着法が挙げられ、下層の有機層にダメージを与えないことから、真空蒸着法が好ましい。
【０１０６】
蒸着速度（デポレート）は、有機半導体層３４にダメージを与えない観点から、１０ｎｍ／ｓｅｃ以下が好ましく、５ｎｍ／ｓｅｃ以下がより好ましい。また、蒸着速度（デポレート）は、連続した金属薄膜を形成しやすい点、生産性の点から、０．５ｎｍ／ｓｅｃ以上が好ましく、１．０ｎｍ／ｓｅｃ以上がより好ましい。
【０１０７】
（工程（VII））
封止部４０が掘り込みガラス４２からなる場合、封止部４０は、掘り込みガラス４２を、光取り出し部２０および発光部３０が掘り込みガラス４２の凹部に収容されるように掘り込みガラス４２を被せた後、掘り込みガラス４２の開口端面を接着剤４４によって透明基材１０（および配線ライン３８）に接着することによって設けられる。
【０１０８】
封止部４０がバリア層４８からなる場合、封止部４０は、バリア層４８の材料を蒸着する等によって形成される。バリア層４８の形成方法としては、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、ＭＢＥ（分子線エピタキシ）法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法（高周波励起イオンプレーティング法）、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、ガスソースＣＶＤ法、コーティング法等が挙げられる。
【実施例】
【０１０９】
以下、本発明の実施例について詳細に述べるが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【０１１０】
（数平均分子量）
数平均分子量の測定にはゲル浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣ）を用いた。ＧＰＣの測定条件は下記の通りである。
溶離液：テトラヒドロフラン、
流速：１．０ｍＬ／ｍｉｎ、
温度：４０℃、
カラム：
・ＴＳＫ：ｇｕａｒｄ  ｃｏｌｕｍｎ  ＨＸＬ−Ｌ（サイズ：６．０×４０）、
・ＴＳＫｇｅｌ：ＧＭＨＸＬ（サイズ：７．８×３００）、
・ＴＳＫｇｅｌ：Ｇ１０００ＨＸＬ（サイズ：７．８×３００）。
【０１１１】
（寿命試験）
温度：６０℃、湿度：９５％の環境下に有機ＥＬ素子を静置し、正面輝度：１００ｃｄ／ｍ２で発光させた。４８時間後に、２ｍｍ□の発光部内に発生するダークスポット（非発光点）を確認し、下記の基準にて評価した。
○：ダークスポットの発生なし。
×：ダークスポットの発生あり。
【０１１２】
（微細凹凸の評価）
微細凹凸の抜け：
ＳＥＭ（日立ハイテク社製、Ｓ−４３００ＳＥ／Ｎ）を用い、微細凹凸層の微細凹凸を真上から観察し、微細凹凸の抜けを確認した。モールドＡの微細凹凸を転写した微細凹凸層Ａについては倍率６００００倍、モールドＢ、Ｃの微細凹凸を転写した微細凹凸層Ｂ、Ｃについては倍率４０００倍の視野において、微細凹凸の中心付近での３点について、微細凹凸の抜けを確認し、下記の基準にて評価した。
○：抜けが平均１つ以下である。
×：抜けが２つ以上ある。
【０１１３】
高さ：
ＳＥＭを用い、モールドＡの微細凹凸を転写した微細凹凸層Ａを真横から倍率６００００倍で観察し、凸部の高さを測定した。また、ＡＦＭ（キーエンス社製、ＶＮ−８０１０、カンチレバーＤＦＭ／ＳＳ−Ｍｏｄｅ）を用い、モールドＢ、Ｃの微細凹凸を転写した微細凹凸層Ｂ、Ｃにおける凸部の高さを測定した。下記の基準にて評価した。
○：微細凹凸層の凸部の高さが、モールドの凹部の深さの±５％以内である。
×：微細凹凸層の凸部の高さが、モールドの凹部の深さの±５％超である。
【０１１４】
総合評価：
微細凹凸の抜けの評価結果と高さの評価結果を総合し、下記の基準にて評価した。表中には総合評価を記載した。
○：微細凹凸の抜けが○で、高さが○である。
△：微細凹凸の抜けが○で、高さが×である、または微細凹凸の抜けが×で、高さが○である。
×：微細凹凸の抜けが×で、高さが×である。
【０１１５】
（押し込み深さ）
押し込み深さの測定には、Ｆｉｓｃｈｅｒｓｃｏｐｅ  ＨＭ２０００を用いた。圧子としては、ダイヤモンド製の四角錐型、対面角１３５度のものを用いた。温度：２３℃、相対湿度：５０％の環境下、接着層に対して圧子を、ｄＦ／ｄｔ２（Ｆ：荷重、ｔ：経過時間）が一定となるよう２０秒間で１ｍＮまで荷重させ、０．４ｍＮの試験荷重がかかった時点の圧子の押し込み深さを求めた。
【０１１６】
（接着性）
試験Ａ：
ＪＩＳ  Ｋ５６００に準拠し、微細凹凸層にカッターナイフを用いて２×２ｍｍ四方の碁盤目の切り傷を入れた。碁盤目の数は２５マスとした。碁盤目を入れた箇所に保護粘着フィルム（ニチバン社製、粘着力：１．００Ｎ／１０ｍｍ、１８ｍｍ幅）を強く圧着させ、テープの端を９０°の角度で急速に引き剥がし、碁盤目の状態を観察した。下記の基準にて評価した。
○：２５マスのうち、１マスも剥がれがない。
△：２５マスのうち、１マス以上１１マス未満で剥がれが発生した。
×：２５マスのうち、１１マス以上で剥がれが発生した。
【０１１７】
試験Ｂ：
保護粘着フィルムをセロテープ（登録商標）（ニチバン社製、粘着力：３．９３Ｎ／１０ｍｍ、１８ｍｍ幅）に変更した以外は試験Ａと同様に行った。
【０１１８】
総合評価：
試験Ａの評価結果と試験Ｂの評価結果を総合し、下記の基準にて評価した。
◎：試験Ａが○で、試験Ｂが○である。
○：試験Ａが○で、試験Ｂが△である。
△：試験Ａが○で、試験Ｂが×である。
×：試験Ａが×で、試験Ｂが×である。
【０１１９】
（モールドＡ）
５０ｍｍ×５０ｍｍ×厚さ０．３ｍｍのアルミニウム板（純度：９９．９９％）を、過塩素酸／エタノール混合溶液（１／４体積比）中で電解研磨した。
工程（ａ）：
該アルミニウム板について、４．５質量％シュウ酸水溶液中で、直流：４０Ｖ、温度：１６℃の条件で６時間陽極酸化を行った。
工程（ｂ）：
酸化皮膜が形成されたアルミニウム板を、６質量％リン酸／１．８質量％クロム酸混合水溶液に９時間浸漬して、酸化皮膜を除去し、細孔発生点を形成した。
工程（ｃ）：
該アルミニウム板について、３質量％シュウ酸水溶液中、直流：４０Ｖ、温度：１６℃の条件で３０秒間陽極酸化を行った。
【０１２０】
工程（ｄ）：
酸化皮膜が形成されたアルミニウム板を、３２℃の５質量％リン酸水溶液に８分間浸漬して、細孔径拡大処理を行った。
工程（ｅ）：
該アルミニウム板について、３質量％シュウ酸水溶液中、直流：４０Ｖ、温度：１６℃の条件で３０秒間陽極酸化を行った。
工程（ｆ）：
前記工程（ｄ）および工程（ｅ）を合計で４回繰り返し、最後に工程（ｄ）を行い、ピッチ：１００ｎｍ、深さ：２００ｎｍの略円錐形状の細孔を有する陽極酸化アルミナが表面に形成されたモールドＡを得た。
【０１２１】
工程（ｇ）：
シャワーを用いてモールドＡの表面のリン酸水溶液を軽く洗い流した後、モールドＡを流水中に１０分間浸漬した。
工程（ｈ）：
モールドＡにエアーガンからエアーを吹き付け、モールドＡの表面に付着した水滴を除去した。
【０１２２】
工程（ｉ）：
離型剤（ダイキン工業社製、オプツールＤＳＸ）を希釈用有機溶媒（ハーベス社製、デュラサーフＨＤ−ＺＶ）で希釈して、離型剤濃度が０．１質量％である希釈溶液を調製した。
モールドＡを離型剤の希釈溶液に室温で１０分間浸漬した。
モールドＡを、希釈溶液から３ｍｍ／ｓｅｃでゆっくりと引き上げた。
【０１２３】
工程（ｋ）：
恒温恒湿器を用いて、モールドＡを温度６０℃、相対湿度：８５％に１時間放置し、加熱加湿処理した。
工程（ｌ）：
モールドＡを一晩風乾して、離型剤で処理されたモールドＡを得た。
【０１２４】
（モールドＢ）
ピッチ：１μｍ、深さ：１μｍの複数の円柱状の凹部からなるピラー構造（凹部の幅：５００ｎｍ）を有するモールドＢ（協同インターナショナル社製、シリコン製お試しモールド（２））を用意した。
【０１２５】
（モールドＣ）
ピッチ：８μｍ、深さ：１μｍの複数の円柱状の凹部からなるピラー構造（凹部の幅：４μｍ）を有するモールドＣ（協同インターナショナル社製、シリコン製お試しモールド（２））を用意した。
【０１２６】
（活性エネルギー線硬化性樹脂組成物（Ｊ−１））
１，６−ヘキサンジオールジアクリレートの５０質量部、
トリメチロールエタン／アクリル酸／コハク酸（２／４／１）の縮合物の５０質量部、
ベンゾインエチルエーテルの３質量部
を混合し、ベンゾインエチルエーテルが溶解するまで撹拌し、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物（Ｊ−１）を調製した。
【０１２７】
（高屈折率の材料の液（Ｊ−２））
オグソールＥＡ−０２００（（大阪ガスケミカル社製））の１００質量部、
ベンゾインエチルエーテルの３質量部、
トルエンの２０質量部
を混合し、高屈折率の材料の液（Ｊ−２）を調製した。
【０１２８】
（ゾルゲル反応性組成物（Ｊ−３））
メチルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、ＫＢＭ１３）の１００質量部、
水の８０質量部、
イソプロピルアルコールの７０質量部
を混合し、９０℃で６時間撹拌し、数平均分子量：１３００のオリゴマーを含むゾルゲル反応性組成物（Ｊ−３）を得た。
【０１２９】
（接着剤（Ｓ−１））
メチルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、ＫＢＭ１３）の１００質量部、
３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、ＫＢＭ５１０３）の３７質量部、
水の１１０質量部、
イソプロピルアルコールの１００質量部
を混合し、９０℃で６時間撹拌し、数平均分子量：１０００のオリゴマーを含む接着剤（Ｓ−１）を得た。
【０１３０】
（接着剤（Ｓ−２））
メチルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、ＫＢＭ１３）の１００質量部、
γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、ＫＢＭ５０３）の３９質量部、
水の１１０質量部、
イソプロピルアルコールの１１０質量部
を混合し、９０℃で６時間撹拌し、数平均分子量：８００のオリゴマーを含む接着剤（Ｓ−２）を得た。
【０１３１】
（接着剤（Ｓ−３））
メチルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、ＫＢＭ１３）の５０質量部、
３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学工業社製、ＫＢＭ５１０３）の８６質量部、
水の８０質量部、
イソプロピルアルコールの２１０質量部
を混合し、９０℃で６時間撹拌し、数平均分子量：７００のオリゴマーを含む接着剤（Ｓ−３）を得た。
【０１３２】
（接着剤（Ｓ−４））
３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学社製、ＫＢＭ５１０３）の１００質量部、
水の４６質量部、
イソプロピルアルコールの２０５質量部
を混合し、９０℃で６時間撹拌し、数平均分子量：６５０のオリゴマーを含む接着剤（Ｓ−４）を得た。
【０１３３】
〔実施例１〕
図９および図１０に示すような、２５ｍｍ□の透明基材１０の上に、１５ｍｍ□の光取り出し部２０、２ｍｍ□の４つの発光部３０、２０ｍｍ□の封止部４０が順に設けられ、接着層１２、光取り出し部２０および発光部３０が、封止部４０の内部に完全に封止されて、封止部４０の外面から露出していない有機ＥＬ素子を以下のようにして製造した。
【０１３４】
２５ｍｍ□の透明基材１０（旭硝子社製、ガラス基板、ＡＮ１００）の表面全体に、接着剤（Ｓ−１）をスピンコート（２０００ｒｐｍ）した後、９０℃で１０分間焼成し、部分硬化の接着層１２を形成した。
【０１３５】
部分硬化の接着層１２の表面全体に、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物（Ｊ−１）をスピンコート（２０００ｒｐｍ）した後、モールドＢを押し付け、１５ｍｍ□のマスク越しに積算光量：１０００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射し、接着層１２および活性エネルギー線硬化性樹脂組成物（Ｊ−１）を硬化させた。トルエンとエタノールで２度ずつ洗浄することによって、紫外線を照射した部分以外の部分硬化の接着層１２および活性エネルギー線硬化性樹脂組成物（Ｊ−１）を除去し、微細凹凸層２２を形成した。
【０１３６】
真空乾燥機で乾燥した後、微細凹凸層２２および透明基材１０の表面全体に、高屈折率の材料の液（Ｊ−２）をスピンコート（５００ｒｐｍ）した後、窒素雰囲気下（酸素濃度：１．０％以下）にて、１５ｍｍ□のマスク越しに積算光量：１０００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射した。トルエンとエタノールで２度ずつ洗浄することによって、紫外線を照射した部分以外の高屈折率の材料の液（Ｊ−２）を除去し、高屈折率層２４を形成した。
【０１３７】
真空乾燥機で乾燥した後、光取り出し部２０が形成された透明基材１０をスパッタリング装置のチャンバ内にセットし、高屈折率層２４の上に、ＩＴＯを２ｍｍ幅ラインパターンの孔を有するマスク越しに蒸着し、厚さ：２００ｎｍの透明電極３２を形成した。
【０１３８】
ＵＶオゾン処理した後、透明電極３２が形成された透明基材１０を真空蒸着装置のチャンバ内にセットし、有機蒸着チャンバ内の圧力：１０−４Ｐａ、蒸着速度（デポレート）：０．５〜２．０ｎｍ／ｓｅｃの条件下で、透明電極３２の上に、正孔注入層のＣｕＰｃ（２０ｎｍ）、正孔輸送層のＴＰＤ（４０ｎｍ）、発光層のＣＢＰ：Ｉｒ（ｐｐｙ）３（２０ｎｍ）、正孔阻止層のＢＣＰ（１０ｎｍ）、電子輸送層のＡｌｑ３（３０ｎｍ）を順次蒸着した。さらに、金属蒸着チャンバ内の圧力：１０−４Ｐａ、蒸着速度（デポレート）：０．２５ｎｍ／ｓｅｃの条件下で、電子注入層のフッ化リチウム（０．５ｎｍ）、蒸着速度（デポレート）：０．５〜４．０ｎｍ／ｓｅｃの条件下で背面電極３６のアルミニウム（１００ｎｍ）を、ＩＴＯラインパターンと垂直になるように、２ｍｍ幅のラインパターンの孔を有するマスク越しに順次蒸着し、ＩＴＯと背面電極２ｍｍ幅同士でクロスさせ、２ｍｍ□の発光部３０を形成した。
【０１３９】
２０ｍｍ□の掘り込みガラス４２を、光取り出し部２０および発光部３０が封止部４０内に入るように被せ、透明基材１０に接着剤４４（ナガセケムテック社製、エポキシ系封止剤）で接着し、有機ＥＬ素子を得た。
得られた有機ＥＬ素子について寿命試験を行った。結果を表１に示す。
【０１４０】
〔比較例１〕
図１１に示すような、２５ｍｍ□の透明基材１０の上に、２５ｍｍ□の光取り出し部２０、２ｍｍ□の４つの発光部３０、２０ｍｍ□の封止部４０が順に設けられ、接着層１２および光取り出し部２０が、封止部４０の外面から露出している有機ＥＬ素子を以下のようにして製造した。
【０１４１】
実施例１と同様にして透明基材１０の表面全体に部分硬化の接着層１２を形成した。
【０１４２】
部分硬化の接着層１２の表面全体に、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物（Ｊ−１）をスピンコート（２０００ｒｐｍ）した後、モールドＢを押し付け、積算光量：１０００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射し、接着層１２および活性エネルギー線硬化性樹脂組成物（Ｊ−１）を硬化させ、微細凹凸層２２を形成した。
【０１４３】
微細凹凸層２２の表面全体に、高屈折率の材料の液（Ｊ−２）をスピンコート（５００ｒｐｍ）した後、窒素雰囲気下（酸素濃度：１．０％以下）にて、積算光量：１０００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射し、高屈折率層２４を形成した。
【０１４４】
実施例１と同様にして高屈折率層２４の上に発光部３０を形成した。
【０１４５】
２０ｍｍ□の掘り込みガラス４２を、発光部３０が封止部４０内に入るように被せ、光取り出し部２０に接着剤４４（ナガセケムテック社製、エポキシ系封止剤）で接着し、有機ＥＬ素子を得た。
得られた有機ＥＬ素子について寿命試験を行った。結果を表１に示す。
【０１４６】
〔実施例２〕
図１２に示すような、２５ｍｍ□の透明基材１０の上に、１５ｍｍ□の光取り出し部２０、２ｍｍ□の４つの発光部３０、２０ｍｍ□の封止部４０が順に設けられ、接着層１２、光取り出し部２０および発光部３０が、封止部４０の内部に完全に封止されて、封止部４０の外面から露出していない有機ＥＬ素子を以下のようにして製造した。
【０１４７】
実施例１と同様にして透明基材１０上に、接着層１２、光取り出し部２０および発光部３０を順に形成した。
【０１４８】
発光部３０が形成された透明基材１０を、プラズマＣＶＤ装置のチャンバ内にセットし、２０ｍｍ□のマスクを用い、２ｍｍ□の発光部３０が封止部４０内に入るように、チャンバ内の圧力：１０−４Ｐａ、蒸着速度（デポレート）：１０〜１００ｎｍ／ｍｉｎの条件で、窒化ケイ素膜および酸化ケイ素膜を２層ずつ交互に積層してバリア層４８を形成し、有機ＥＬ素子を得た。
得られた有機ＥＬ素子について寿命試験を行った。結果を表１に示す。
【０１４９】
〔比較例２〕
図１３に示すような、２５ｍｍ□の透明基材１０の上に、２５ｍｍ□の光取り出し部２０、２ｍｍ□の４つの発光部３０、２０ｍｍ□の封止部４０が順に設けられ、接着層１２および光取り出し部２０が、封止部４０の外面から露出している有機ＥＬ素子を以下のようにして製造した。
【０１５０】
比較例１と同様にして透明基材１０上に、接着層１２、光取り出し部２０および発光部３０を順に形成した。
【０１５１】
実施例２と同様にしてバリア層４８を形成し、有機ＥＬ素子を得た。
得られた有機ＥＬ素子について寿命試験を行った。結果を表１に示す。
【０１５２】
【表１】
0005614323.tif 000002
【０１５３】
〔実験例１〕
２５ｍｍ□のガラス基板（旭硝子社製、ＡＮ１００）の上に、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物（Ｊ−１）をスピンコート（５００ｒｐｍ）した後、モールドＡを押し付け、積算光量：１０００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射し、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物（Ｊ−１）を硬化させ、微細凹凸層Ａを形成した。
モールドＡを、モールドＢ、Ｃに変更した以外は、同様にして微細凹凸層Ｂ、Ｃを形成した。
【０１５４】
微細凹凸層Ａ〜ＣをＳＥＭで観察した。図１４に示すように、微細凹凸Ａ層においては、ピッチ：１００ｎｍ、高さ：２００ｎｍのモスアイ構造が得られていることを確認した。図１５に示すように、微細凹凸層Ｂにおいては、ピッチ：１μｍ、高さ：９８０ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。図１６に示すように、微細凹凸層Ｃにおいては、ピッチ：８μｍ、高さ：９８５ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。
微細凹凸層Ａについて接着性試験を行った。試験Ａでは２５マスのすべてが剥離しなかったが、試験Ｂでは２５マスのすべてが剥離した。結果を表２に示す。
【０１５５】
〔実験例２〕
２５ｍｍ□のガラス基板（旭硝子社製、ＡＮ１００）の上に、接着剤（Ｓ−１）をスピンコート（２０００ｒｐｍ）した後、９０℃で１０分間焼成した。押し込み深さを測定したところ、１μｍ以上であった。
接着剤（Ｓ−１）の上に活性エネルギー線硬化性樹脂組成物（Ｊ−１）をスピンコート（２０００ｒｐｍ）した後、モールドＡを押し付け、積算光量：１０００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射し、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物（Ｊ−１）を硬化させ、微細凹凸層Ａを形成した。
モールドＡを、モールドＢ、Ｃに変更した以外は、同様にして微細凹凸層Ｂ、Ｃを形成した。
【０１５６】
微細凹凸層Ａ〜ＣをＳＥＭで観察した。微細凹凸Ａ層においては、ピッチ：１００ｎｍ、高さ：２００ｎｍのモスアイ構造が得られていることを確認した。微細凹凸層Ｂにおいては、ピッチ：１μｍ、高さ：９９０ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。微細凹凸層Ｃにおいては、ピッチ：８μｍ、高さ：９８８ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。
微細凹凸層Ａについて接着性試験を行った。試験Ａ、Ｂともに２５マスのすべてが剥離しなかった。結果を表２に示す。
【０１５７】
〔実験例３〕
２５ｍｍ□のガラス基板（旭硝子社製、ＡＮ１００）上に、接着剤（Ｓ−１）をスピンコート（２０００ｒｐｍ）した後、９０℃で１０分間焼成し、ついで紫外線（１０００ｍＪ／ｃｍ２）を照射した。押し込み深さを測定したところ、０．２３μｍであった。
実験例２と同様にして接着剤（Ｓ−１）上に微細凹凸層Ａ〜Ｃを形成した。
【０１５８】
微細凹凸層Ａ〜ＣをＳＥＭで観察した。微細凹凸層Ａにおいては、ピッチ：１００ｎｍ、高さ：２００ｎｍのモスアイ構造が得られていることを確認した。微細凹凸層Ｂにおいては、ピッチ：１μｍ、高さ：９８２ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。微細凹凸層Ｃにおいては、ピッチ：８μｍ、高さ：９８４ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。
微細凹凸層Ａについて接着性試験を行った。試験Ａでは２５マスのすべてが剥離しなかったが、試験Ｂでは２５マスのすべてが剥離した。結果を表２に示す。
【０１５９】
〔実験例４〕
２５ｍｍ□のガラス基板（旭硝子社製、ＡＮ１００）上に、接着剤（Ｓ−２）をスピンコート（２０００ｒｐｍ）した後、押し込み深さを測定したところ、１μｍ以上であった。
実験例２と同様にして接着剤（Ｓ−２）上に微細凹凸層Ａ〜Ｃを形成した。
【０１６０】
微細凹凸層Ａ〜ＣをＳＥＭで観察した。微細凹凸層Ａにおいては、ピッチ：１００ｎｍ、高さ：２００ｎｍのモスアイ構造が得られていることを確認した。微細凹凸層Ｂにおいては、ピッチ：１μｍ、高さ：９８８ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。微細凹凸層Ｃにおいては、ピッチ：８μｍ、高さ：９９０ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。
微細凹凸層Ａについて接着性試験を行った。試験Ａ、Ｂともに２５マスのすべてが剥離しなかった。結果を表２に示す。
【０１６１】
〔実験例５〕
２５ｍｍ□のガラス基板（旭硝子社製、ＡＮ１００）上に、接着剤（Ｓ−２）をスピンコート（２０００ｒｐｍ）した後、９０℃で１０分間焼成し、ついで紫外線（１０００ｍＪ／ｃｍ２）を照射した。押し込み深さを測定したところ、０．２５μｍであった。
実験例２と同様にして接着剤（Ｓ−２）上に微細凹凸層Ａ〜Ｃを形成した。
【０１６２】
微細凹凸層Ａ〜ＣをＳＥＭで観察した。微細凹凸層Ａにおいては、ピッチ：１００ｎｍ、高さ：２００ｎｍのモスアイ構造が得られていることを確認した。微細凹凸層Ｂにおいては、ピッチ：１μｍ、高さ：９９０ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。微細凹凸層Ｃにおいては、ピッチ：８μｍ、高さ：９９４ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。
微細凹凸層Ａについて接着性試験を行った。試験Ａでは２５マスのすべてが剥離しなかったが、試験Ｂでは２５マスのすべてが剥離した。結果を表２に示す。
【０１６３】
〔実験例６〕
２５ｍｍ□のガラス基板（旭硝子社製、ＡＮ１００）上に、接着剤（Ｓ−３）をスピンコート（２０００ｒｐｍ）した後、９０℃で１０分間焼成し、ついで紫外線（１０００ｍＪ／ｃｍ２）を照射した。押し込み深さを測定したところ、０．４３μｍであった。
実験例２と同様にして接着剤（Ｓ−３）上に微細凹凸層Ａ〜Ｃを形成した。
【０１６４】
微細凹凸層Ａ〜ＣをＳＥＭで観察した。微細凹凸層Ａにおいては、ピッチ：１００ｎｍ、高さ：２００ｎｍのモスアイ構造が得られていることを確認した。微細凹凸層Ｂにおいては、ピッチ：１μｍ、高さ：９８８ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。微細凹凸層Ｃにおいては、ピッチ：８μｍ、高さ：９９０ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。
微細凹凸層Ａについて接着性試験を行った。試験Ａ、Ｂともに２５マスのすべてが剥離しなかった。結果を表２に示す。
【０１６５】
〔実験例７〕
２５ｍｍ□のガラス基板（旭硝子社製、ＡＮ１００）上に、接着剤（Ｓ−４）をスピンコート（２０００ｒｐｍ）した後、９０℃で１０分間焼成し、ついで紫外線（１０００ｍＪ／ｃｍ２）を照射した。押し込み深さを測定したところ、０．８６μｍであった。
実験例２と同様にして接着剤（Ｓ−４）上に微細凹凸層Ａ〜Ｃを形成した。
【０１６６】
微細凹凸層Ａ〜ＣをＳＥＭで観察した。微細凹凸層Ａにおいては、ピッチ：１００ｎｍ、高さ：２００ｎｍのモスアイ構造が得られていることを確認した。微細凹凸層Ｂにおいては、ピッチ：１μｍ、高さ：９８５ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。微細凹凸層Ｃにおいては、ピッチ：８μｍ、高さ：９８８ｎｍのピラー構造が得られていることを確認した。
微細凹凸層Ａについて接着性試験を行った。試験Ａでは２５マスのすべてが剥離しなかったが、試験Ｂでは２５マスのうち２マスが剥離した。結果を表２に示す。
【０１６７】
〔実験例８〕
２５ｍｍ□のガラス基板（旭硝子社製、ＡＮ１００）上に、ゾルゲル反応性組成物（Ｊ−３）をバーコータを用いて５μｍの厚さで塗布し、９０℃で１０分間焼成した後、モールドＡを押付圧：０．５ｋｇｆ／ｃｍ２にて押し付けた状態で、１２０℃で２時間焼成し、微細凹凸層Ａを形成した。
モールドＡを、モールドＢ、Ｃに変更した以外は、同様にして微細凹凸層Ｂ、Ｃを形成した。
【０１６８】
微細凹凸層Ａ〜ＣをＳＥＭで観察した。図１７に示すように、微細凹凸層Ａにおいては、ピッチ：３００ｎｍ、高さ：３０ｎｍの凹凸が得られ、モスアイ構造が得られていないことを確認した。図１８に示すように、微細凹凸層Ｂにおいては、ピッチ：１μｍ、高さ：１００７ｎｍのピラー構造が得られていることを確認したが、凸部の抜けが多く発生した。図１９に示すように、微細凹凸層Ｃにおいては、ピッチ：８μｍ、高さ：１００２ｎｍのピラー構造が得られていることを確認したが、凸部の抜けが多く発生した。
微細凹凸層Ａについて接着性試験を行った。試験Ａ、Ｂともに２５マスのすべてが剥離しなかった。結果を表２に示す。
【０１６９】
【表２】
0005614323.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【０１７０】
本発明の有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ照明、有機ＥＬディスプレイ等として有用である。
【符号の説明】
【０１７１】
１  有機ＥＬ素子
１０  透明基材
１２  接着層
２０  光取り出し部
２２  微細凹凸層
２４  高屈折率層
２６  活性エネルギー線硬化性樹脂組成物
３０  発光部
３２  透明電極
３４  有機半導体層
３６  背面電極
４０  封止部
【図１】
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【図２】
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【図３】
0005614323.tif 000006
【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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