(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
合わせガラスであって、
第１のガラスシートと、
前記第１のガラスシートの上にある第１の中間層であり、第１のポリシリケートコーティングを備える該第１の中間層と、
前記第１の中間層の上にある第２のガラスシートと、
前記第２のガラスシートの上にある第２の中間層であり、第１の主面および第２の主面を有する第１の強化シリコーン樹脂フィルム、前記フィルムの前記第１の主面の上に直接置かれる第１のシリコーン粘着性コーティング、および前記フィルムの前記第２の主面の上に直接置かれる第２のシリコーン粘着性コーティングを備える該第２の中間層と、
前記第２の中間層の上にある第３のガラスシートとを備え、
前記第１のポリシリケートコーティングは、５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、
前記アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５であり、前記第１のシリコーン粘着性コーティングおよび前記第２のシリコーン粘着性コーティングは、それぞれ少なくとも一つのシリコーン樹脂の硬化生成物を含む、合わせガラス。
【請求項２】
前記アルカリ金属ポリシリケートはナトリウムポリシリケートである、請求項１に記載の合わせガラス。
【請求項３】
前記第１のポリシリケートコーティングは単層コーティングである、請求項１に記載の合わせガラス。
【請求項４】
前記第１のポリシリケートコーティングは多層コーティングである、請求項１に記載の合わせガラス。
【請求項５】
前記第１のシリコーン粘着性コーティングおよび前記第２のシリコーン粘着性コーティングのうちの少なくとも一方は単層コーティングである、請求項１に記載の合わせガラス。
【請求項６】
前記第１のシリコーン粘着性コーティングおよび前記第２のシリコーン粘着性コーティングのうちの少なくとも一方は多層コーティングである、請求項１に記載の合わせガラス。
【請求項７】
前記第３のガラスシートの上にある第３の中間層を更に備え、前記第３の中間層は、第２のポリシリケートコーティングと、前記第３の中間層の上にある第４のガラスシートとを備え、前記第２のポリシリケートコーティングは、５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、前記アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５である、請求項１に記載の合わせガラス。
【請求項８】
合わせガラスであって、
第１のガラスシートと、
前記第１のガラスシートの上にある第１の中間層であり、第１の主面および第２の主面を有する第１の強化シリコーン樹脂フィルム、前記フィルムの前記第１の主面の上にある第１のポリシリケートコーティング、および前記フィルムの前記第２の主面の上にある第２のポリシリケートコーティングを備える該第１の中間層と、
前記第１の中間層の上にある第２のガラスシートと、
前記第２のガラスシートの上にある第２の中間層であり、第１の主面および第２の主面を有する第２の強化シリコーン樹脂フィルム、前記フィルムの前記第１の主面の上に直接置かれる第１のシリコーン粘着性コーティング、および前記フィルムの前記第２の主面の上に直接置かれる第２のシリコーン粘着性コーティングを備える該第２の中間層と、
前記第２の中間層の上にある第３のガラスシートとを備え、
前記第１のポリシリケートコーティングおよび第２のポリシリケートコーティングは、それぞれ５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、前記アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５であり、前記第１のシリコーン粘着性コーティングおよび前記第２のシリコーン粘着性コーティングは、それぞれ少なくとも一つのシリコーン樹脂の硬化生成物を含む、合わせガラス。
【請求項９】
前記アルカリ金属ポリシリケートはナトリウムポリシリケートである、請求項８に記載の合わせガラス。
【請求項１０】
前記第１のポリシリケートコーティングおよび前記第２のポリシリケートコーティングのうちの少なくとも一方は単層コーティングである、請求項８に記載の合わせガラス。
【請求項１１】
前記第１のポリシリケートコーティングおよび前記第２のポリシリケートコーティングのうちの少なくとも一方は多層コーティングである、請求項８に記載の合わせガラス。
【請求項１２】
前記第１のシリコーン粘着性コーティングおよび前記第２のシリコーン粘着性コーティングのうちの少なくとも一方は単層コーティングである、請求項８に記載の合わせガラス。
【請求項１３】
前記第１のシリコーン粘着性コーティングおよび前記第２のシリコーン粘着性コーティングのうちの少なくとも一方は多層コーティングである、請求項８に記載の合わせガラス。
【請求項１４】
前記第３のガラスシートの上にある第３の中間層であり、第１の主面および第２の主面を有する第３の強化シリコーン樹脂フィルム、前記フィルムの前記第１の主面の上にある第３のポリシリケートコーティング、および前記フィルムの前記第２の主面の上にある第４のポリシリケートコーティングを備える該第３の中間層と、前記第３の中間層の上にある第４のガラスシートとを更に備え、前記第３のポリシリケートコーティングおよび前記第４のポリシリケートコーティングは、それぞれ５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、前記アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５である、請求項８に記載の合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
（関連出願の相互参照）
本願は、米国特許法第１１９条（ｅ）による米国仮特許出願第６１／０８５０３７号（出願日：２００８年７月３１日）の利益を主張する。米国仮特許出願第６１／０８５０３７号は引用により本明細書に援用する。
【０００２】
本発明は合わせガラスに関する。より詳細には、本発明は、合わせガラスであって、第１のガラスシートと、前記第１のガラスシートの上にある第１の中間層であり、第１のポリシリケートコーティングを備える該第１の中間層と、前記第１の中間層の上にある第２のガラスシートと、前記第２のガラスシートの上にある第２の中間層であり、第１の主面および第２の主面を有する第１の強化シリコーン樹脂フィルム、前記フィルムの前記第１の主面の上に直接置かれる第１のシリコーン粘着性コーティング、および前記フィルムの前記第２の主面の上に直接置かれる第２のシリコーン粘着性コーティングを備える該第２の中間層と、前記第２の中間層の上にある第３のガラスシートとを備える合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００３】
合わせガラスは、高い透明度、保護性および安全性を重視する様々な産業および民生用途で使用されている。例えば、合わせガラスは自動車、電子機器、建築および航空宇宙産業で広く使用されている。
【０００４】
合わせガラスは、典型的には２枚以上のガラスシートと、隣接シート間の粘着性中間層とからなる。中間層材料は、一般に熱可塑性または熱硬化性接着剤である。更に、接着剤は、ポリビニルブチラール等の有機接着剤またはアルカリ金属シリケート等の無機接着剤であり得る。有機ポリマー中間層を備える合わせガラスと比較して、アルカリ金属シリケート中間層を備える合わせガラスは、低い引火性および高い炭化収率（char yield）による利点をもたらす。このような積層体は以下の特許に開示されている：ゲートら（Gaeth et al.）の米国特許第３，６４０，８３７号；エグリら（Egli et al.）の米国特許第５，５６５，２７３号；ゲルデリーら（Gelderie et al.）の米国特許第６，１５９，６０６号；英国特許第１，２９０，６９９号；元治らの特開平８−６７５３８号公報；および吉見らの特開平７−２０６４８２号公報。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】米国特許第３，６４０，８３７号明細書
【特許文献２】米国特許第５，５６５，２７３号明細書
【特許文献３】米国特許第６，１５９，６０６号明細書
【特許文献４】英国特許第１，２９０，６９９号明細書
【特許文献５】特開平８−６７５３８号公報
【特許文献６】特開平７−２０６４８２号公報
【特許文献７】国際公開第２００６／０８８６４５号パンフレット
【特許文献８】国際公開第２００６０８８６４６号パンフレット
【特許文献９】国際公開第２００７／０９２０３２号パンフレット
【特許文献１０】国際公開第２００７／０１８７５６号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
アルカリ金属シリケート中間層を備える合わせガラスは低い引火性および高い炭化収率を有するが、典型的には有機ポリマー中間層を有する合わせガラスと比較して低い衝撃抵抗を有する。従って、低い引火性、高い炭化収率および高い衝撃抵抗を有する合わせガラスが必要とされている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、合わせガラスであって、
第１のガラスシートと、
前記第１のガラスシートの上にある第１の中間層であり、第１のポリシリケートコーティングを備える該第１の中間層と、
前記第１の中間層の上にある第２のガラスシートと、
前記第２のガラスシートの上にある第２の中間層であり、第１の主面および第２の主面を有する第１の強化シリコーン樹脂フィルム、前記フィルムの前記第１の主面の上に直接置かれる第１のシリコーン粘着性コーティング、および前記フィルムの前記第２の主面の上に直接置かれる第２のシリコーン粘着性コーティングを備える該第２の中間層と、
前記第２の中間層の上にある第３のガラスシートとを備え、前記第１のポリシリケートコーティングは、５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、前記アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５であり、前記第１のシリコーン粘着性コーティングおよび前記第２のシリコーン粘着性コーティングは、それぞれ少なくとも一つのシリコーン樹脂の硬化生成物を含む、合わせガラスに関するものである。
【０００８】
本発明は、合わせガラスであって、
第１のガラスシートと、
前記第１のガラスシートの上にある第１の中間層であり、第１の主面および第２の主面を有する第１の強化シリコーン樹脂フィルム、前記フィルムの前記第１の主面の上にある第１のポリシリケートコーティング、および前記フィルムの前記第２の主面の上にある第２のポリシリケートコーティングを備える該第１の中間層と、
前記第１の中間層の上にある第２のガラスシートと、
前記第２のガラスシートの上にある第２の中間層であり、第１の主面および第２の主面を有する第２の強化シリコーン樹脂フィルム、前記フィルムの前記第１の主面の上に直接置かれる第１のシリコーン粘着性コーティング、および前記フィルムの前記第２の主面の上に直接置かれる第２のシリコーン粘着性コーティングを備える該第２の中間層と、
前記第２の中間層の上にある第３のガラスシートとを備え、前記第１のポリシリケートコーティングおよび第２のポリシリケートコーティングは、それぞれ５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、前記アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５であり、前記第１のシリコーン粘着性コーティングおよび前記第２のシリコーン粘着性コーティングは、それぞれ少なくとも一つのシリコーン樹脂の硬化生成物を含む、合わせガラスに関するものでもある。
【０００９】
本発明の合わせガラスは、高い透明度、接着剤の分解温度を上回る温度への曝露中および曝露後の高い粘着性、高い耐熱性、低い引火性（熱放出速度が低いことで証明される）および高い炭化収率を有する。更に、合わせガラスは、ポリシリケート中間層だけを有するガラス積層体と比較して高い衝撃抵抗を示す。
【００１０】
本発明の合わせガラスは、防火、衝撃抵抗、断熱、音減衰、太陽光制御、安全対策およびセキュリティを含めた多種多様な用途に有用である。例えば、この合わせガラスはフロントガラス、窓および防火壁として有用である。
【００１１】
本発明に関する上記およびその他の特徴、態様および効果は、以下の明細書、添付の特許請求の範囲および図面を併せて読めばよりよく理解されるだろう。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明による合わせガラスの第１の実施形態の断面図である。
【図２】第３のガラスシートの上にある第３の中間層であり、第２のポリシリケートコーティングを備える第３の中間層と、第３の中間層の上にある第４のガラスシートとを更に備える合わせガラスの上記実施形態の断面図である。
【図３】本発明による合わせガラスの第２の実施形態の断面図である。
【図４】第３のガラスシートの上にある第３の中間層であり、第１の主面および第２の主面を有する第３の強化シリコーン樹脂フィルム、フィルムの第１の主面の上にある第３のポリシリケートコーティング、およびフィルムの第２の主面の上にある第４のポリシリケートコーティングを備える第３の中間層と、第３の中間層の上にある第４のガラスシートとを更に備える合わせガラスの上記実施形態の断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本明細書において「の上にある（overlying）」という用語を中間層またはガラスシートと指定の構成要素との間の相対位置に関して使用した場合は、中間層またはガラスシートが、その構成要素の上に直接置かれること、またはその構成要素との間に介在する一つ以上の層によって分離されることを意味する。
【００１４】
図１に示すように、本発明による合わせガラスの第１の実施形態は、第１のガラスシート１００と、第１のガラスシート１００の上にある第１の中間層１０２であり、第１のポリシリケートコーティングを備える第１の中間層１０２と、第１の中間層１０２の上にある第２のガラスシート１０４と、第２のガラスシート１０４の上にある第２の中間層１０６であり、第１の主面１０８Ａおよび第２の主面１０８Ｂを有する第１の強化シリコーン樹脂フィルム１０８、フィルム１０８の第１の主面１０８Ａの上に直接置かれる第１のシリコーン粘着性コーティング１１０、およびフィルム１０８の第２の主面１０８Ｂの上に直接置かれる第２のシリコーン粘着性コーティング１１２を備える第２の中間層１０６と、第２の中間層１０６の上にある第３のガラスシート１１４とを備え、第１のポリシリケートコーティングは、５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５であり、第１のシリコーン粘着性コーティング１１０および第２のシリコーン粘着性コーティング１１２は、それぞれ少なくとも一つのシリコーン樹脂の硬化生成物を含む。
【００１５】
合わせガラスは、少なくとも第１のガラスシートと、第２のガラスシートと、第３のガラスシートとを備える。各ガラスシートは任意の厚さを有することができる。例えば、各ガラスシートは、厚さ５〜１５００μｍの薄い可撓性ガラスシートまたは厚さ０．０５〜０．５インチ（１．２７〜１２．７ｍｍ）の厚い剛性ガラスシートとすることができる。合わせガラス内の各ガラスシートは同一または異なる可能性がある。例えば、各ガラスシートの厚さおよび／または組成が異なる可能性がある。
【００１６】
各ガラスシートは任意のタイプのガラスを備えることができる。適切なガラスの例としては、ソーダ石灰ガラス、ホウケイ酸ガラス、鉛アルカリガラス、ホウ酸塩ガラス、石英ガラス、アルミノケイ酸塩ガラス、鉛ホウ酸塩ガラス、ナトリウムホウケイ酸ガラス、リチウムアルミノケイ酸塩ガラス、カルコゲナイドガラス、リン酸塩ガラスおよびアルカリバリウムケイ酸塩（alkali-barium silicate）ガラスが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００１７】
合わせガラスの第１の実施形態は第１のガラスシートの上にある第１の中間層を備える。第１の中間層は第１のポリシリケートコーティングを備える。第１のポリシリケートコーティングは、５０〜８５％（ｗ／ｗ）または５５〜８０％（ｗ／ｗ）または６０〜７０％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５である。
【００１８】
アルカリ金属ポリシリケートは、ケイ酸アニオンに関連するアルカリ金属カチオンを含む。アルカリ金属ポリシリケートは、単一のアルカリ金属のカチオン、または二つ以上のアルカリ金属、例えばナトリウムおよびカリウムのカチオンを含むことができる。アルカリ金属ポリシリケートは、微量、例えばアルカリ金属ポリシリケートの総質量を基にして１００万分の１〜５質量％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つの非アルカリ金属カチオンを含むこともできる。非アルカリ金属カチオンの例としては、カルシウム等のアルカリ土類金属のカチオン、および鉄、コバルト、クロミウム、銅、亜鉛のような遷移金属の金属が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００１９】
アルカリ金属ポリシリケートの例としては、ナトリウムポリシリケート、カリウムポリシリケート、リチウムポリシリケート、ルビジウムポリシリケートおよびセシウムポリシリケートが挙げられるが、これらに限定されるものではない。アルカリ金属ポリシリケートは、単一のアルカリ金属ポリシリケート、または２つ以上の異なるアルカリ金属ポリシリケートで構成される混合物であり得る。
【００２０】
合わせガラスの一実施形態では、アルカリ金属ポリシリケートがナトリウムポリシリケートである。他の実施形態では、アルカリ金属ポリシリケートがカリウムポリシリケートである。また他の実施例では、アルカリ金属ポリシリケートがナトリウムポリシリケートおよびカリウムポリシリケートの混合物である。
【００２１】
アルカリ金属ポリシリケートは、典型的にはシリカ（二酸化ケイ素（ＳｉＯ２））の金属酸化物（Ｍ２Ｏ、ただしＭはアルカリ金属）に対するモル比が１．０５〜５０、または１．２〜１０、または２〜８である。シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が１．０５を下回ると、第１のポリシリケートコーティングの耐湿性が不十分となる可能性がある。このモル比が５０を上回ると、第１のポリシリケートコーティングの脆性が高くなりすぎる可能性がある。
【００２２】
第１のポリシリケートコーティングは、１５〜５０％（ｗ／ｗ）または２０〜４５％（ｗ／ｗ）または３０〜４０％（ｗ／ｗ）の水を含む。コーティングの含水量が１５％を下回ると、コーティングに亀裂が生じやすくなる可能性がある。また、含水量が５０％を超えると、コーティングの機械的強度が不十分となる可能性がある。
【００２３】
第１のポリシリケートコーティングは更に、少なくとも一つの金属リン酸塩を含むことができる。金属リン酸塩の例としては、リン酸アルミニウム、リン酸亜鉛およびリン酸ジルコニウムが挙げられるが、これらに限定されるものではない。金属リン酸塩の濃度は、典型的には第１のポリシリケートコーティングの総質量を基にして０．０１〜３０％（ｗ／ｗ）である。
【００２４】
第１のポリシリケートコーティングは、単一層コーティング、または隣接層の組成（例えばアルカリ金属、ＳｉＯ２／Ｍ２Ｏモル比、含水量）が異なる２つ以上の層を備える多層コーティングであり得る。多層コーティングは、典型的には２〜１００層または２〜１０層または２〜５層を備える。
【００２５】
単層ポリシリケートコーティングは、典型的には１〜１５，０００μｍまたは５０〜５，０００μｍまたは１，０００〜３，０００μｍの厚さを有する。多層コーティングは、典型的には１〜１５，０００μｍまたは５０〜５，０００μｍまたは１，０００〜３，０００μｍの厚さを有する。第１のポリシリケートコーティングの厚さが１μｍを下回ると、コーティングが不連続になる可能性がある。コーティングの厚さが１５，０００μｍを上回ると、コーティングの粘着性が低下し且つ／またはコーティングに亀裂が生起する可能性がある。
【００２６】
第１のポリシリケートコーティングは、典型的には高い透明度を有する。コーティングの透明度は、コーティングの組成や厚み等いくつかの要因に依存する。例えば、厚さ５０μｍのポリシリケートコーティングは、典型的には電磁スペクトルの可視領域内（４００〜７００ｎｍ）の光に対する透過率が少なくとも８０％または少なくとも８５％である。
【００２７】
第１のポリシリケートコーティングは、本発明の合わせガラスを製造する方法で後述するように形成することができる。
【００２８】
合わせガラスの第２のガラスシートは第１の中間層の上にある。第２のガラスシートは上記で説明し例示したとおりである。
【００２９】
合わせガラスの第２の中間層は、第１の主面および第２の主面を有する第１の強化シリコーン樹脂フィルムと、フィルムの第１の主面の上に直接置かれる第１のシリコーン粘着性コーティングと、フィルムの第２の主面の上に直接置かれる第２のシリコーン粘着性コーティングとを備える。本明細書で使用する「第１の主面」および「第２の主面」という用語は、フィルムの主要寸法に対して平行な強化シリコーン樹脂フィルムの２つの対向面を指す。
【００３０】
第２の中間層の強化シリコーン樹脂フィルムは、典型的には１０〜９９％（ｗ／ｗ）または３０〜９５％（ｗ／ｗ）または６０〜９５％（ｗ／ｗ）または８０〜９５％（ｗ／ｗ）の硬化シリコーン樹脂を含む。また、強化シリコーン樹脂フィルムは、典型的には１５〜５０００μｍまたは１５〜５００μｍまたは２０〜３００μｍまたは３０〜１２５μｍの厚さを有する。
【００３１】
強化シリコーン樹脂フィルムは、繊維強化材を有する任意の強化シリコーン樹脂フィルムとすることができる。強化シリコーン樹脂フィルム、および様々な硬化性シリコーン組成物からフィルムを製造する方法は、当技術分野で既知であり、例えば下記の国際特許出願公開公報に記載されている：国際公開第２００６／０８８６４５号パンフレット、同第２００６０８８６４６号パンフレット、同第２００７／０９２０３２号パンフレットおよび同第２００７／０１８７５６号パンフレット。繊維強化材の例としては、ガラス繊維、石英繊維、グラファイト繊維、ナイロン繊維、ポリエステル繊維、Ｋｅｖｌａｒ（登録商標）やＮｏｍｅｘ（登録商標）等のアラミド繊維、ポリエチレン繊維、ポリプロピレン繊維および炭化ケイ素繊維を含む強化材が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００３２】
強化シリコーン樹脂フィルムは、典型的にはシリコーン樹脂を含む硬化性シリコーン組成物中に繊維強化材（例えばガラス織布もしくは不織布またはルーズ（loose）ガラス繊維）を含浸させ、含浸させた繊維強化材のシリコーン樹脂を硬化させることによって調製される。硬化性シリコーン組成物の例としては、ヒドロシリル化硬化性シリコーン組成物、縮合硬化性シリコーン組成物、放射線硬化性シリコーン組成物および過酸化物硬化性シリコーン組成物が挙げられるが、これらに限定されるものではない。シリコーン樹脂は、繊維強化材の含浸に使用される硬化性シリコーン組成物のタイプに応じて組成物を周囲温度、高温、水分または放射線に曝露することにより硬化させることができる。
【００３３】
第１のシリコーン粘着性コーティングおよび第２の中間層の第２のシリコーン粘着性コーティングは、それぞれ少なくとも一つのシリコーン樹脂の硬化生成物を含む。本明細書で使用する「シリコーン樹脂の硬化生成物」という用語は、三次元網目構造を有する架橋シリコーン樹脂を指す。シリコーン粘着性コーティングは、シリコーン樹脂の硬化生成物の一つの層を備える単層コーティング、または隣接層が異なる硬化生成物を含む（すなわち硬化生成物の組成および／または特性が異なる）シリコーン樹脂の少なくとも２つの異なる硬化生成物で構成される２つ以上の層を備える多層コーティングであり得る。多層コーティングは、典型的には２〜７層または２〜５層または２〜３層を備える。
【００３４】
単層シリコーン粘着性コーティングは、典型的には０．０３〜３００μｍまたは０．１〜１００μｍまたは０．１〜５０μｍの厚さを有する。多層コーティングは、典型的には０．０６〜３００μｍまたは０．２〜１００μｍまたは０．２〜５０μｍの厚さを有する。シリコーン粘着性コーティングの厚さが０．０３μｍを下回ると、コーティングが不連続になる可能性がある。シリコーン粘着性コーティングの厚さが３００μｍを上回ると、コーティングの粘着性が低下し且つ／またはコーティングに亀裂が生起する可能性がある。
【００３５】
以下、シリコーン樹脂、樹脂を製造する方法、ならびに第１のシリコーン粘着性コーティングおよび第２のシリコーン粘着性コーティングを製造する方法について、合わせガラスを製造する方法において説明する。
【００３６】
合わせガラスの第３のガラスシートは、第２の中間層の上にある。第２のガラスシートは、上記で説明し例示したとおりである。
【００３７】
図２に示すように、合わせガラスの第１の実施形態は、第３のガラスシート１１４の上にある第３の中間層１１６であり、第２のポリシリケートコーティングを備える第３の中間層１１６と、第３の中間層１１６の上にある第４のガラスシート１１８とを備え、第２のポリシリケートコーティングは、５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５である。第４のガラスシートは、本発明の合わせガラスについて上記で説明し例示したとおりである。更に、第２のポリシリケートコーティングも、合わせガラスの第１のポリシリケートコーティングについて上記で説明し例示したとおりである。
【００３８】
本発明による合わせガラスの第１の実施形態は、様々な方法を使用して製造することができる。例えば、図１の合わせガラスは、第１のポリシリケートコーティングを備える第１の中間層を第１のガラスシートと第２のガラスシートとの間に形成し、第１の主面および第２の主面を有する第１の強化シリコーン樹脂フィルム、フィルムの第１の主面の上に直接置かれる第１のシリコーン粘着性コーティング、およびフィルムの第２の主面の上に直接置かれる第２のシリコーン粘着性コーティングを備える第２の中間層を第２のガラスシートと第３のガラスシートとの間に形成することによって製造することができる。この場合、第１のポリシリケートコーティングは、５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５であり、第１のシリコーン粘着性コーティングおよび第２のシリコーン粘着性コーティングは、それぞれ少なくとも一つのシリコーン樹脂の硬化生成物を含む。
【００３９】
先述の合わせガラスを製造する方法では、第１のポリシリケートコーティングを備える第１の中間層が第１のガラスシートと第２のガラスシートとの間に形成される。第１の中間層の第１のポリシリケートコーティングは、様々な方法を使用して形成することができる。例えば、第１のポリシリケートコーティングが単層コーティングである場合、コーティングは、（ｉ）シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５である１〜８５％（ｗ／ｗ）のアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜９９％（ｗ／ｗ）の水を含む水性ポリシリケート組成物を第１のガラスシートの表面上に塗布して湿式コーティングを形成し、（ｉｉ）湿式コーティングを乾燥させて、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５である５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含む第１のポリシリケートコーティングを生成し、（ｉｉｉ）第１のポリシリケートコーティング上に第２のガラス基板を配置してアセンブリを形成し、（ｉｖ）アセンブリを圧力下で加熱することによって形成することができる。
【００４０】
第１のポリシリケートコーティングを形成する方法のステップ（ｉ）では、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５である１〜８５％（ｗ／ｗ）のアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜９９％（ｗ／ｗ）の水を含む水性ポリシリケート組成物を第１のガラスシートの表面上に塗布して湿式コーティングを形成する。
【００４１】
水性ポリシリケート組成物のアルカリ金属ポリシリケートは、合わせガラスの第１のポリシリケートコーティングについて上記で説明し例示したとおりである。従って、アルカリ金属ポリシリケートは、単一のアルカリ金属ポリシリケートまたは２つ以上の異なるアルカリ金属ポリシリケートで構成される混合物であり得る。
【００４２】
水性ポリシリケート組成物中のアルカリ金属ポリシリケートの濃度は、典型的には組成物の総質量を基にして１〜８５％（ｗ／ｗ）または４０〜７０％（ｗ／ｗ）または４５〜６５％（ｗ／ｗ）である。
【００４３】
水性ポリシリケート組成物の水の濃度は、典型的には組成物の総質量を基にして１５〜９９％（ｗ／ｗ）または２０〜６０％（ｗ／ｗ）または３５〜５５％（ｗ／ｗ）である。
【００４４】
水性ポリシリケート組成物の組成と濃度の関数であるｐＨはアルカリ性である。例えば、ポリシリケート組成物のｐＨ値は、室温（２３±２℃）であれば典型的には９〜１３．５または１０〜１３または１０〜１２である。
【００４５】
水性ポリシリケート組成物は、上述のとおり、その成分が粘着テープのポリシリケートコーティングを形成する組成物の乾燥を防止するものでなければ、追加的な成分を含むことができる。例えば、水性ポリシリケート組成物は、強化シリコーン樹脂フィルム上の塗布を促進する界面活性剤、例えばノニオン界面活性剤を含むことができる。
【００４６】
アルカリ金属ポリシリケートを含む水性ポリシリケート組成物を製造する方法は当技術分野で周知であり、これらの組成物の多くは市販されている。例えば、ＰＱ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎから以下の水性ポリシリケート溶液が販売されている：Ｎａ２Ｏ  ８．９％（ｗ／ｗ）およびＳｉＯ２  ２８．７％（ｗ／ｗ）を含有するＮ（登録商標）；Ｎａ２Ｏ  ８．９％（ｗ／ｗ）およびＳｉＯ２  ２８．７％（ｗ／ｗ）を含有するＮ（登録商標）Ｃｌｅａｒ；Ｎａ２Ｏ  ８．２％（ｗ／ｗ）およびＳｉＯ２  ２６．４％（ｗ／ｗ）を含有するＮ（登録商標）３８；Ｎａ２Ｏ  ９．２％（ｗ／ｗ）およびＳｉＯ２  ３０．０％（ｗ／ｗ）を含有するＳＴＩＸＳＯ（登録商標）ＲＲ；Ｎａ２Ｏ  ８．６％（ｗ／ｗ）およびＳｉＯ２  ２７．７％（ｗ／ｗ）を含有するＥ（登録商標）；Ｎａ２Ｏ  ９．１％（ｗ／ｗ）およびＳｉＯ２  ２９．５％（ｗ／ｗ）を含有するＯ（登録商標）；Ｋ２Ｏ  ８．３％（ｗ／ｗ）およびＳｉＯ２  ２０．８％（ｗ／ｗ）を含有するＫＡＳＩＬ（登録商標）１；Ｋ２Ｏ  １２．７％（ｗ／ｗ）およびＳｉＯ２  ２６．５％（ｗ／ｗ）を含有するＫＡＳＩＬ（登録商標）６；Ｋ２Ｏ  １４．６％（ｗ／ｗ）およびＳｉＯ２  ２６．３％（ｗ／ｗ）を含有するＫＡＳＩＬ（登録商標）１．８；Ｋ２Ｏ  １１．６％（ｗ／ｗ）およびＳｉＯ２  ２４．４％（ｗ／ｗ）を含有するＫＡＳＩＬ（登録商標）３３；Ｌｉ２Ｏ  ２．５％（ｗ／ｗ）およびＳｉＯ２  ２０．５％を含有するＬＩＴＨＩＳＩＬ（登録商標）２５；Ｋ２Ｏ  ８．２％（ｗ／ｗ）、Ｌｉ２Ｏ  １．０％（ｗ／ｗ）およびＳｉＯ２  ２０．５％を含有するＬＩＴＨＩＳＩＬ（登録商標）８２９。
【００４７】
水性ポリシリケート組成物は、ディップコーティング、スプレーコーティング、フローコーティング、スクリーン印刷、グラビアコーティング、スロットダイコーティング、ナイフオーバーロールコーティング、ロールコーティングのような従来の方法を使用して第１のガラスシートの表面上に塗布することができる。
【００４８】
第１のポリシリケートコーティングを形成する方法のステップ（ｉｉ）では、湿式コーティングを乾燥させて、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５である５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含む第１のポリシリケートコーティングを生成する。湿式コーティングは典型的には水を除去することによって乾燥させる。この処理は、湿式コーティングを１５〜９０℃または１５〜４５℃または２０〜３０℃の温度で１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含有するポリシリケートコーティングを生成するのに十分な量の時間だけ曝露することによって達成することができる。例えば、湿式コーティングは、湿式コーティングを３０〜６０℃の温度で０．５〜４８時間加熱することによって乾燥させることができる。
【００４９】
代案として、湿式コーティングは、室温で０〜９０％または２０〜６０％または３０〜５５％の相対湿度に曝露することによって乾燥させることもできる。例えば、湿式コーティングは、典型的には封止室内の５０〜６０％の相対湿度に１２〜４８時間曝露することによって乾燥させることができる。湿度は、飽和水性硝酸カルシウム溶液を収容する市販の湿度制御室または封止室のような従来の手段を使用して制御することができる。
【００５０】
第１のポリシリケートコーティングが単層である第１の中間層を形成する方法は更に、水性ポリシリケート組成物を第１のガラスシート上ではなくポリシリケートコーティング上に塗布するとともに各塗布で同じポリシリケート組成物を使用する点は異なるが、ステップ（ｉ）および（ｉｉ）を繰り返すことによってコーティングの厚さを増加させるステップを含むことができる。
【００５１】
多層ポリシリケートコーティングは、組成が異なる水性ポリシリケート組成物を使用してコーティングの隣接層を製造し、各フィルムを隣の層の水性ポリシリケート組成物の塗布前に乾燥させる点を除いて、単層コーティングの調製に使用した方法と同様の方法で調製することができる。
【００５２】
第１のポリシリケートコーティングを形成する方法のステップ（ｉｉｉ）では、乾燥したポリシリケートコーティング上に第２のガラスシートを塗布してアセンブリを形成する。第２のガラスシートは、本発明の合わせガラスについて上記で説明したとおりである。
【００５３】
第１のポリシリケートコーティングを形成する方法のステップ（ｉｖ）では、アセンブリを圧力下で加熱する。アセンブリは、典型的には室温４０〜１５０℃または５０〜１２５℃または１００〜１１５℃の温度で加熱される。更に、アセンブリは、典型的には１×１０３〜１×１０７Ｐａまたは１×１０４〜１×１０６Ｐａまたは１×１０４〜１×１０５Ｐａの圧力下で加熱される。加熱時間は温度および圧力に依存するが、典型的には０．１〜２４時間または０．５〜１２時間または０．５〜６時間である。例えば、５０〜６０℃の温度且つ１×１０５Ｐａの圧力で加熱されるアセンブリは、典型的には２〜４時間加熱される。
【００５４】
上記合わせガラスを形成する方法では、第１の主面および第２の主面を有する第１の強化シリコーン樹脂フィルム、フィルムの第１の主面の上に直接置かれる第１のシリコーン粘着性コーティング、およびフィルムの第２の主面の上に直接置かれる第２のシリコーン粘着性コーティングを備える第２の中間層を第２のガラスシートと第３のガラスシートとの間に形成する。この場合、第１のポリシリケートコーティングは、５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５であり、第１のシリコーン粘着性コーティングおよび第２のシリコーン粘着性コーティングは、それぞれ少なくとも一つのシリコーン樹脂の硬化生成物を含む。
【００５５】
合わせガラスの第１の実施形態における第２の中間層は、様々な方法を使用して形成することができる。例えば、第２の中間層は、（ｉ）後述の少なくとも一つのシリコーン樹脂を含む硬化性シリコーン組成物を第２のガラスシート上に塗布して第１のシリコーン粘着性フィルムを形成し、（ｉｉ）第１のシリコーン粘着性フィルム上に上述の第１の強化シリコーン樹脂フィルムの第１の主面を配置し、（ｉｉｉ）第１の強化シリコーン樹脂フィルムの第２の主面上に後述の少なくとも一つのシリコーン樹脂を含む硬化性シリコーン組成物を塗布して第２のシリコーン粘着性フィルムを形成し、（ｉｖ）第２のシリコーン粘着性フィルム上に第３のガラスシートを配置してアセンブリを形成し、（ｖ）第１のシリコーン粘着性フィルムおよび第２のシリコーン粘着性フィルムのシリコーン樹脂を硬化させることによって形成することができる。
【００５６】
第２の中間層を形成する方法のステップ（ｉ）では、少なくとも一つのシリコーン樹脂を含む硬化性シリコーン組成物を第２のガラスシート上に塗布して第１のシリコーン粘着性フィルムを形成する。硬化性シリコーン組成物は、少なくとも一つのシリコーン樹脂を含む任意の硬化性シリコーン組成物とすることができる。硬化性シリコーン組成物およびその製造方法は当技術分野で周知である。硬化性シリコーン組成物の例としては、ヒドロシリル化硬化性シリコーン組成物、縮合硬化性シリコーン組成物、放射線硬化性シリコーン組成物および過酸化物硬化性シリコーン組成物が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００５７】
硬化性シリコーン組成物のシリコーン樹脂は、Ｔシロキサン単位、ＴおよびＱシロキサン単位、あるいはＴおよび／またはＱシロキサン単位をＭおよび／またはＤシロキサン単位と組み合わせて含有することができる。例えば、シリコーン樹脂は、Ｔ樹脂、ＴＱ樹脂、ＭＴ樹脂、ＤＴ樹脂、ＭＤＴ樹脂、ＭＱ樹脂、ＤＱ樹脂、ＭＤＱ樹脂、ＭＴＱ樹脂、ＤＴＱ樹脂またはＭＤＴＱ樹脂であり得る。
【００５８】
シリコーン樹脂は、典型的にはシリコーン樹脂の硬化生成物を形成するための触媒の存在下または不存在下で反応し得るケイ素結合反応基を含有する。ケイ素結合反応基の例としては、−Ｈ、アルケニル、アルキニル、−ＯＨ、加水分解性基、アルケニルエーテル、アクリロイルオキシアルキル、置換アクリロイルオキシアルキル、およびエポキシ置換有機基が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００５９】
シリコーン樹脂は、典型的には５００〜１，０００，０００または１，０００〜１００，０００または１，０００〜５０，０００または１，０００〜２０，０００または１，０００〜１０，０００の質量平均分子量（Ｍｗ）を有する。分子量は、示差屈折率検出器およびポリスチレン換算を利用するゲル浸透クロマトグラフィによって判定する。
【００６０】
ヒドロシリル化硬化性シリコーン組成物は、典型的には１分子当たり平均して少なくとも２つのケイ素結合アルケニル基またはケイ素結合水素原子を有するシリコーン樹脂と、シリコーン樹脂を硬化させるのに十分な量の有機ケイ素化合物であって、シリコーン樹脂中のケイ素結合アルケニル基またはケイ素結合水素原子と反応し得るケイ素結合水素原子またはケイ素結合アルケニル基を１分子当たり平均して少なくとも２つ有する有機ケイ素化合物と、触媒量のヒドロシリル化触媒とを含む。
【００６１】
縮合硬化性シリコーン組成物は、典型的には１分子当たり平均して少なくとも２つのケイ素結合水素原子、ヒドロキシ基もしくは加水分解性基を有するシリコーン樹脂と、随意の選択肢として、ケイ素結合加水分解性基を有する架橋剤および／または縮合触媒とを含む。
【００６２】
放射線硬化性シリコーン組成物は、典型的には１分子当たり平均して少なくとも２つのケイ素結合放射線感応性基を有するシリコーン樹脂と、随意の選択肢として、ケイ素樹脂中の放射線感応性基の性質に応じてカチオン性光開始剤またはフリーラジカル光開始剤とを含む。
【００６３】
過酸化物硬化性シリコーン組成物は、典型的にはケイ素結合不飽和脂肪族炭化水素基を有するシリコーン樹脂と、有機過酸化物とを含む。
【００６４】
シリコーン組成物は、ディップコーティング、スプレーコーティング、フローコーティング、スクリーン印刷、ロールコーティングのような従来の方法を使用して第１のポリシリケートコーティング上および強化シリコーン樹脂フィルムの第２の主面上に塗布することができる。溶媒が存在する場合、典型的には溶媒をシリコーン粘着性フィルムから蒸発させることができる。単純な空気乾燥、真空適用、加熱（最高５０℃）等、任意の適当な蒸発手段を使用することができる。
【００６５】
第２の中間層を形成する方法のステップ（ｉｉ）では、第１のシリコーン粘着性フィルム上に上述の第１の強化シリコーン樹脂フィルムの第１の主面を配置する。
【００６６】
第２の中間層を形成する方法のステップ（ｉｉｉ）では、上述の少なくとも一つのシリコーン樹脂を含む硬化性シリコーン組成物を第１の強化シリコーン樹脂フィルムの第２の主面上に塗布して第２のシリコーン粘着性フィルムを形成する。硬化性シリコーン組成物は、本方法のステップ（ｉ）で上述したように第１の強化シリコーン樹脂フィルムの第２の主面上に塗布することができる。
【００６７】
第２の中間層を形成する方法のステップ（ｉｖ）では、第２のシリコーン粘着性フィルム上に第３のガラスシートを配置してアセンブリを形成する。
【００６８】
第２の中間層を形成する方法のステップ（ｖ）では、第１のシリコーン粘着性フィルムおよび第２のシリコーン粘着性フィルムのシリコーン樹脂を硬化させる。第１のシリコーン粘着性コーティングおよび第２のシリコーン粘着性コーティングのうちの少なくとも一方が多層シリコーン粘着性コーティングである場合は、典型的にはコーティングの各層を次の層の形成前に少なくとも部分的に硬化させる。
【００６９】
第１のシリコーン粘着性フィルムおよび第２のシリコーン粘着性フィルムのシリコーン樹脂は、それ自体をフィルムの形成に使用する硬化性シリコーン組成物のタイプに応じて周囲温度、高温、水分または放射線に曝露することによって硬化させることができる。
【００７０】
硬化性シリコーン組成物がヒドロシリル化硬化性シリコーン組成物である場合、シリコーン樹脂は、シリコーン粘着性フィルムを室温（〜２３±２℃）〜２５０℃または室温〜１５０℃または室温〜１１５℃の温度に大気圧で曝露することによって硬化させることができる。シリコーン粘着性フィルムは、一般にシリコーン樹脂を硬化（架橋）させるのに十分な長さの時間にわたって加熱される。例えば、フィルムは典型的には１００〜１５０℃の温度で０．１〜３時間加熱される。
【００７１】
硬化性シリコーン組成物が縮合硬化性シリコーン組成物である場合、シリコーン樹脂の硬化条件は樹脂中のケイ素結合基の性質に依存する。例えば、シリコーン樹脂がケイ素結合水酸基を含有する場合、シリコーン樹脂はシリコーン粘着性フィルムを加熱することによって硬化（架橋）させることができる。シリコーン樹脂は、典型的にはシリコーン粘着性フィルムを５０〜２５０℃の温度で１〜５０時間加熱することによって硬化させることができる。縮合硬化性シリコーン組成物が縮合触媒を含む場合、シリコーン樹脂は、典型的には低温、例えば室温（〜２３±２℃）〜１５０℃で硬化させることができる。
【００７２】
硬化性シリコーン組成物がケイ素結合水素原子を有するシリコーン樹脂を含む縮合硬化性シリコーン組成物である場合、シリコーン樹脂は、シリコーン粘着性フィルムを１００〜４５０℃の温度で０．１〜２０時間水分または酸素に曝露することによって硬化させることができる。縮合硬化性シリコーン組成物が縮合触媒を含む場合、シリコーン樹脂は、典型的には低温、例えば室温（〜２３±２℃）〜４００℃で硬化させることができる。
【００７３】
更に、硬化性シリコーン組成物がケイ素結合加水分解性基を有するシリコーン樹脂を含む縮合硬化性シリコーン組成物である場合、シリコーン樹脂は、シリコーン粘着性フィルムを室温（〜２３±２℃）〜２５０℃または１００〜２００℃の温度で１〜１００時間水分に曝露することによって硬化させることができる。例えば、シリコーン樹脂は、典型的にはシリコーン粘着性フィルムをほぼ室温（〜２３±２℃）〜１５０℃の温度で０．５〜７２時間３０％の相対湿度に曝露することによって硬化させることができる。硬化は加熱、高湿度に対する曝露、および／または組成物に対する縮合触媒の添加によって促進することができる。
【００７４】
硬化性シリコーン組成物が放射線硬化性シリコーン組成物である場合、シリコーン樹脂は、シリコーン粘着性フィルムを電子ビームに曝露することによって硬化させることができる。典型的には、加速電圧は約０．１〜１００ｋｅＶ、真空度は約１０〜１０−３Ｐａ、電流は約０．０００１〜１アンペア、電力は約０．１ワット〜１キロワットの範囲である。用量は、典型的には約１００マイクロクーロン／ｃｍ２〜１００クーロン／ｃｍ２、または約１〜１０クーロン／ｃｍ２である。電圧に応じて、露出時間は典型的には約１０秒〜１時間である。
【００７５】
また、放射線硬化性シリコーン組成物が更にカチオン性光開始剤またはフリーラジカル光開始剤を含む場合、シリコーン樹脂は、シリコーン樹脂を硬化（架橋）させるのに十分な用量だけシリコーン粘着性フィルムを１５０〜８００ｎｍまたは２００〜４００ｎｍの波長を有する放射線に曝露することによって硬化させることができる。光源は典型的には中圧水銀アークランプである。放射線の用量は、典型的には３０〜１，０００ｍＪ／ｃｍ２または５０〜５００ｍＪ／ｃｍ２である。更に、シリコーン粘着性フィルムを放射線への曝露中または曝露後に外部から加熱することにより硬化の速度および／または範囲を増加させることもできる。
【００７６】
硬化性シリコーン組成物が過酸化物硬化性シリコーン組成物である場合、シリコーン樹脂は、シリコーン粘着性フィルムを室温（〜２３±２℃）〜１８０℃の温度に０．０５〜１時間曝露することによって硬化させることができる。
【００７７】
図１に示す合わせガラスを製造する方法は更に、シリコーン樹脂を硬化させるステップの前またはその間にアセンブリを圧縮して過剰なシリコーン組成物および／または取り込み空気を除去する且つ／または合わせガラスの厚さを減少させるステップを含むことができる。アセンブリは、ステンレス鋼ローラ、液圧プレス、ゴムローラ、ラミネートロールセットのような従来の機器を使用して圧縮することができる。アセンブリは、典型的には１，０００Ｐａ〜１０ＭＰａの圧力で圧縮される。
【００７８】
図２の合わせガラスは、第２のポリシリケートコーティングを備える第３の中間層を第３のガラスシートと第４のガラスシートとの間に形成する追加的なステップを図１の合わせガラスを製造する方法に追加することによって先述したように製造することができる。第２のポリシリケートコーティングは、合わせガラスの第１の実施形態における第１のポリシリケートコーティングを形成する方法で先述したように形成することができる。
【００７９】
図３に示すように、本発明による合わせガラスの第２の実施形態は、第１のガラスシート２００と、第１のガラスシート２００の上にある第１の中間層２０２であり、第１の主面２０４Ａおよび第２の主面２０４Ｂを有する第１の強化シリコーン樹脂フィルム２０４、フィルム２０４の第１の主面２０４Ａの上にある第１のポリシリケートコーティング２０６、およびフィルム２０４の第２の主面２０４Ｂの上にある第２のポリシリケートコーティング２０８を備える第１の中間層２０２と、第１の中間層２０２の上にある第２のガラスシート２１０と、第２のガラスシート２１０の上にある第２の中間層２１２であり、第１の主面２１４Ａおよび第２の主面２１４Ｂを有する第２の強化シリコーン樹脂フィルム２１４、フィルム２１４の第１の主面２１４Ａの上に直接置かれる第１のシリコーン粘着性コーティング２１６、およびフィルム２１４の第２の主面２１４Ｂの上に直接置かれる第２のシリコーン粘着性コーティング２１８を備える第２の中間層２１２と、第２の中間層２１２の上にある第３のガラスシート２２０とを備え、第１のポリシリケートコーティング２０６および第２のポリシリケートコーティング２０８は、それぞれ５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５であり、第１のシリコーン粘着性コーティング２１６および第２のシリコーン粘着性コーティング２１８は、それぞれ少なくとも一つのシリコーン樹脂の硬化生成物を含む。
【００８０】
合わせガラスの第２の実施形態におけるガラスシート、ポリシリケートコーティング、強化シリコーン樹脂フィルムおよびシリコーン粘着性コーティングは、第１の実施形態について上記で説明し例示したとおりである。
【００８１】
図４に示すように、合わせガラスの第２の実施形態は更に、第３のガラスシート２２０の上にある第３の中間層２２２であり、第１の主面２２４Ａおよび第２の主面２２４Ｂを有する第３の強化シリコーン樹脂フィルム２２４、フィルムの第１の主面２２４Ａの上にある第３のポリシリケートコーティング２２６、およびフィルムの第２の主面２２４Ｂの上にある第４のポリシリケートコーティング２２８を備える第３の中間層２２２と、第３の中間層２２２の上にある第４のガラスシート２３０とを備えることができ、第３のポリシリケートコーティングおよび第４のポリシリケートコーティングは、それぞれ５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５である。
【００８２】
本発明による合わせガラスの第２の実施形態は、様々な方法を使用して製造することができる。例えば、図３の合わせガラスは、第１の主面および第２の主面を有する第１の強化シリコーン樹脂フィルム、フィルムの第１の主面の上にある第１のポリシリケートコーティング、およびフィルムの第２の主面の上にある第２のポリシリケートコーティングを備える第１の中間層を第１のガラスシートと第２のガラスシートとの間に形成し、第１の主面および第２の主面を有する第２の強化シリコーン樹脂フィルム、フィルムの第１の主面の上に直接置かれる第１のシリコーン粘着性コーティング、およびフィルムの第２の主面の上に直接置かれる第２のシリコーン粘着性コーティングを備える第２の中間層を第２のガラスシートと第３のガラスシートとの間に形成することによって製造することができる。この場合、第１のポリシリケートコーティングおよび第２のポリシリケートコーティングは、それぞれ５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、アルカリ金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５であり、第１のシリコーン粘着性コーティングおよび第２のシリコーン粘着性コーティングは、それぞれ少なくとも一つのシリコーン樹脂の硬化生成物を含む。
【００８３】
上記合わせガラスを製造する方法では、第１の主面および第２の主面を有する第１の強化シリコーン樹脂フィルム、フィルムの第１の主面の上にある第１のポリシリケートコーティング、およびフィルムの第２の主面の上にある第２のポリシリケートコーティングを備える第１の中間層を第１のガラスシートと第２のガラスシートとの間に形成する。合わせガラスの第２の実施形態における第１の中間層は、様々な方法を使用して形成することができる。例えば、第１の中間層は、（ｉ）上述の水性ポリシリケート組成物を第１のガラスシートの表面上に塗布して第１の湿式コーティングを形成し、（ｉｉ）第１の湿式コーティングを乾燥させて第１のポリシリケートコーティングを生成し、（ｉｉｉ）第１のポリシリケートコーティング上に上述の第１の強化シリコーン樹脂フィルムの第１の主面を配置し、（ｉｖ）上述の水性ポリシリケート組成物を第１の強化シリコーン樹脂フィルムの第２の主面上に塗布して湿式コーティングを形成し、（ｖ）第２の湿式コーティングを乾燥させて第２のポリシリケートコーティングを生成し、（ｖｉ）第２のポリシリケートコーティング上に第３のガラスシートを配置してアセンブリを形成し、（ｖｉｉ）アセンブリを圧力下で加熱することによって形成することができる。この場合、第１のポリシリケートコーティングおよび第２のポリシリケートコーティングは、それぞれ５０〜８５％（ｗ／ｗ）の少なくとも一つのアルカリ金属ポリシリケートおよび１５〜５０％（ｗ／ｗ）の水を含み、金属ポリシリケートは、シリカ（二酸化ケイ素）の金属酸化物に対するモル比が少なくとも１．０５である。
【００８４】
合わせガラスの第２の実施形態における第２の中間層は、第１の実施形態の第１の中間層を製造する方法で上述したように製造することができる。
【００８５】
合わせガラスの第２の実施形態における第３の中間層は、第２の実施形態の第１の中間層を製造する方法で上述したように製造することができる。
【００８６】
図４の合わせガラスは、第１の主面および第２の主面を有する第３の強化シリコーン樹脂フィルム、フィルムの第１の主面の上にある第３のポリシリケートコーティング、およびフィルムの第２の主面の上にある第４のポリシリケートコーティングを備える第３の中間層を、第３のガラスシートと第３の中間層の上にある第４のガラスシートとの間に形成する追加的なステップを図３の合わせガラスを製造する方法に追加することによって上述したように製造することができる。第３のポリシリケートコーティングおよび第４のポリシリケートコーティングは、第１のポリシリケートコーティングを形成する方法で上述したように形成することができる。
【００８７】
本発明による合わせガラスの第３の実施形態は、以下の点以外、上述の第１の実施形態と同様である。第２の中間層は、第２のガラスシートと第３のガラスシートとの間にシリコーン粘着性コーティングおよび非強化シリコーン樹脂フィルムを備える。
【００８８】
本発明の合わせガラスは、高い透明度、接着剤の分解温度を上回る温度に対する曝露中および曝露後の高い粘着性、高い耐熱性、低い引火性（熱放出速度が低いことで証明される）および高い炭化収率を有する。更に、この合わせガラスはポリシリケート中間層だけを有するガラス積層体と比較して高い衝撃抵抗を示す。
【００８９】
本発明の合わせガラスは、防火、衝撃抵抗、断熱、音減衰、太陽光制御、安全対策およびセキュリティを含めた多種多様な用途に有用である。例えば、この合わせガラスはフロントガラス、窓および防火壁として有用である。
【実施例】
【００９０】
以下の実施例は、本発明の合わせガラスをより十分な形で例示するために提示したものであり、本発明を限定するものと解釈すべきではない。本発明の範囲は添付の特許請求の範囲によって定められる。特に明記しない限り、各実施例中に示した部およびパーセントはすべて質量に基づくものである。各実施例では以下の材料を使用した。
【００９１】
シリコーン組成物Ａ：式（ＰｈＳｉＯ３／２）０．７５（ＶｉＭｅ２ＳｉＯ１／２）０．２５を有するシリコーン樹脂を８２％含有する混合物（ただし、樹脂は質量平均分子量が約１７００、数平均分子量が約１４４０であり、約１ｍｏｌ％のケイ素結合水酸基と、１８％の１，４‐ビス（ジメチルシリル）ベンゼンと、組成物の総質量を基にして１０ｐｐｍの白金を形成するのに十分な量の後述の白金触媒とを含有する）。１，４‐ビス（ジメチルシリル）ベンゼン中のケイ素結合水素原子対シリコーン樹脂中のケイ素結合ビニル基のモル比は１．１：１であり、この比は２９ＳｉＮＭＲおよび１３ＣＮＭＲによって定まる。
【００９２】
シリコーン組成物Ｂ：式（ＰｈＳｉＯ３／２）０．７５（ＶｉＭｅ２ＳｉＯ１／２）０．２５を有するシリコーン樹脂７２．４％を含有する混合物（ただし、樹脂は質量平均分子量が約１７００、数平均分子量が約１４４０であり、約１ｍｏｌ％のケイ素結合水酸基と、２７．６％の１，１，５，５‐テトラメチル‐３，３‐ジフェニルトリシロキサンと、組成物の総質量を基にして１０ｐｐｍの白金を形成するのに十分な量の後述の白金触媒とを含有する）。１，１，５，５‐テトラメチル‐３，３‐ジフェニルトリシロキサン中のケイ素結合水素原子とシリコーン樹脂中のケイ素結合ビニル基間のモル比は１．１：１であり、このモル比は２９ＳｉＮＭＲおよび１３ＣＮＭＲによって定まる。
【００９３】
シリコーン組成物Ｃ：式（ＶｉＭｅ２ＳｉＯ２／２）０．０５（ＳｉＯ４／２）０．５５（Ｍｅ３ＳｉＯ１／２）０．４を有するシリコーン樹脂７０．０％を含有する混合物（ただし、樹脂は質量平均分子量が約２１，４００であり、約０．１７％（ｗ／ｗ）のジメチルビニルシロキシ単位を含有する３０．０％のジメチルビニルシロキシ終端ポリジメチルシロキサンと、シリコーン樹脂とポリジメチルシロキサンの組合せ１００質量部当たり０．７質量部の過酸化ジクミルとを有する）。
【００９４】
Ｄｕｐｏｎｔ  Ｔｅｉｊｉｎ  Ｆｉｌｍｓ社（バージニア州ホープウェル）から販売されるＭｅｌｉｎｅｘ（登録商標）５１６は、片面がスリップ用離型剤で前処理された厚さ１２５μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムである。
【００９５】
Ｇｌａｓｓ  Ｆａｂｒｉｃは、平織りおよび３７．５μｍの厚さを有するスタイル１０６の電気ガラス布（electrical glass fabric）を５７５℃で６時間加熱することによって調製される熱処理済みガラス布である。未処理のガラス布はＪＰＳ  Ｇｌａｓｓ社（サウスカロライナ州、スレーター）から得た。
【００９６】
Ｐｌａｔｉｎｕｍ  Ｃａｔａｌｙｓｔは、１０００ｐｐｍの白金を含有する白金触媒である。触媒は、１，１，３，３‐テトラメチルジシロキサンの大きいモル過剰の存在下で、トリフェニルホスフィンと白金間で約４：１のモル比が達成されるように、１，１，３，３‐テトラメチルジシロキサンの白金（０）錯体をトリフェニルホスフィンで処理することによって調製した。
【００９７】
ＰＱ社（ペンシルベニア州バレーフォージ）から販売されるＳＴＩＸＳＯ（登録商標）ＲＲは、９．２％のＮａ２Ｏおよび３０．０％のＳｉＯ２（質量比ＳｉＯ２：Ｎａ２Ｏ＝３．２５）を含有する水性ケイ酸ナトリウム溶液であり、１．４１ｇ／ｃｍ３の密度および８３０ｃｐｓ（ｍＰａ・ｓ）の粘度を有する。
【実施例１】
【００９８】
実施例５〜実施例７の強化シリコーン樹脂フィルムは、以下の手順に従って調製した。シリコーン組成物ＡをＭｅｌｉｎｅｘ（登録商標）５１６  ＰＥＴフィルム（８インチ（２０３．２ｍｍ）×１１インチ（２７９．４ｍｍ））の離型剤処理表面上に塗布してシリコーンフィルムを形成した。このシリコーンフィルム上にＰＥＴフィルムと同じ寸法を有するＧｌａｓｓｓ  Ｆａｂｒｉｃを慎重に置き、組成物が布を完全に湿潤させるのに十分な時間をとった。次いで、上述のシリコーン組成物を埋め込み布に均一に塗布した。同一のＰＥＴフィルムを離型剤処理面がシリコーン組成物と接触するようにしてコーティング上に配置した。この積層体を１５０℃のオーブン内で３０分間加熱した。オーブンの電源を切り、積層体をオーブンに入れたまま室温まで冷却した。上側のＰＥＴフィルムを強化シリコーン樹脂フィルムから分離（剥離）し、次いで下側のＰＥＴフィルムからシリコーン樹脂フィルムを分離した。透明な強化シリコーン樹脂フィルムの厚さは約０．００３〜０．００４インチ（約０．０７６２〜０．１０１６ｍｍ）であった。
【００９９】
シリコーン組成物Ｂを強化シリコーン樹脂フィルムの両面に均一に塗布した。被覆した強化シリコーン樹脂フィルムを各ＰＥＴフィルムの離型剤処理面がシリコーンコーティングと接触するようにして２枚のＰＥＴフィルム（８インチ（２０３．２ｍｍ）×１１インチ（２７９．４ｍｍ））間に配置した。アセンブリを０．０２３インチ（０．５８４２ｍｍ）の距離だけ離間した２本のステンレス鋼棒間を通過させ、次いで８０℃の空気循環型オーブン内で２５分間加熱した。
【実施例２】
【０１００】
平坦なフロートガラスプレート（６インチ（１５２．４ｍｍ）×６インチ（１５２．４ｍｍ）×１／８インチ（３．１７５ｍｍ））を水中洗剤の温溶液で洗浄し、脱イオン水で完全にすすぎ、空気中で乾燥させた。各ガラスプレートの周囲にマスキングテープを使用してエッジダムを構築した。各ガラスプレートの片面に約４５ｍＬのＳＴＩＸＳＯ（登録商標）ＲＲケイ酸ナトリウム溶液を塗布した。被覆したガラスプレートを、飽和硝酸カルシウム溶液を含有し且つ５１％の相対湿度を有する封止ガラス試験容器(チャンバー)内に７６時間置いた。各ガラスプレート上のポリシリケートコーティングの含水量は３２〜３５％（ｗ／ｗ）であった。
【実施例３】
【０１０１】
シリコーン組成物ＣをＭｅｌｉｎｅｘ（登録商標）５１６  ＰＥＴフィルム上にキャストし、空気循環型オーブン内で１０分間１２０℃の温度で乾燥させ、これにより厚さ約０．００６インチ（０．１５２４ｍｍ）のシリコーン粘着性フィルムを作製した。
【実施例４】
【０１０２】
実施例２のポリシリケート被覆ガラスプレートを使用して、それぞれ２枚のガラスプレートを含むいくつかのガラス複合材を調製した。２枚のプレートの被覆表面を互いに接触させた。２５ポンド（約１１．３ｋｇ）の鋼鉄ブロックをアセンブリ上に配置し、次いでオーブン内に入れ１１５℃で４時間加熱した。オーブンの電源を切り、ガラス複合材をオーブンに入れたまま室温まで冷却した。
【実施例５】
【０１０３】
６インチ（１５２．４ｍｍ）×６インチ（１５２．４ｍｍ）×１／８インチ（３．１７５ｍｍ）の大きさの第１のシリコーン粘着性フィルム（実施例３）を第１のガラス複合材（実施例４）上に配置した。このシリコーン粘着性フィルムと同じ寸法の強化シリコーン樹脂フィルム（実施例１）を粘着性フィルム上に配置した。第２のシリコーン粘着性フィルム（実施例３）を強化シリコーン樹脂フィルム上に配置し、第２のガラス複合材（実施例４）を第２のシリコーン粘着性フィルム上に配置した。８ポンド（約３．６ｋｇ）の鋼鉄ブロックをアセンブリ上に配置し、その後オーブン内において５℃／分の変化率で１１５℃まで加熱した。アセンブリをこの温度で１時間維持した。オーブンの電源を切り、合わせガラスをオーブンに入れたまま室温まで冷却した。
【実施例６】
【０１０４】
合わせガラスは、実施例３のシリコーン粘着性フィルムをシリコーン組成物Ｂを使用して調製した液体シリコーン粘着性フィルムと置換した点を除いて、上述の実施例５と同様に調製した。
【実施例７】
【０１０５】
合わせガラスは、実施例３のシリコーン粘着性フィルムをシリコーン組成物Ｂを使用して調製した液体シリコーン粘着性フィルムと置換した点および実施例４の複合材を実施例６の合わせガラスと置換した点を除いて、上述の実施例５と同様に調製した。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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