(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
テトラクロロシランと水素とを含む原料ガスからトリクロロシランを製造する装置であって、
略筒状の壁体、この壁体の上端を閉じる天板および下端を閉じる底板を備え、前記壁体の下部に設けられたガス導入流路を通じて前記原料ガスを供給されてトリクロロシランと塩化水素とを含む反応ガスを生成する反応容器と、
前記反応容器内に設置され、前記原料ガスを加熱する複数のヒータとを備え、
前記ヒータは、上下方向に延び電気を供給されて発熱する発熱体と、前記底板に固定されてこの発熱体の下端を支持する受台とを有し、
前記発熱体に、その高さ方向の途中位置かつ前記ガス導入流路の上方に配置されるフランジが水平方向に沿って設けられており、隣接する前記ヒータ間に前記フランジにより狭められた前記原料ガスの流路が形成されていることを特徴とするトリクロロシラン製造装置。
【請求項２】
前記発熱体は、発熱量が小さく下部に設けられた非発熱部と、発熱量が大きく前記非発熱部の上部に設けられた発熱部とを有し、
前記フランジは、前記発熱部よりも下方に設けられていることを特徴とする請求項１に記載のトリクロロシラン製造装置。
【請求項３】
前記フランジは、前記非発熱部と前記発熱部との境界部に設けられていることを特徴とする請求項２に記載のトリクロロシラン製造装置。
【請求項４】
隣接する前記発熱体における前記フランジの高さ方向の位置が異なっていることを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載のトリクロロシラン製造装置。
【請求項５】
一つの前記発熱体に複数段の前記フランジが設けられていることを特徴とする請求項１または２に記載のトリクロロシラン製造装置。
【請求項６】
隣接する前記発熱体における前記フランジの高さ方向の位置が異なっていることを特徴とする請求項５に記載のトリクロロシラン製造装置。
【請求項７】
テトラクロロシランと水素とを含む原料ガスからトリクロロシランを製造する方法であって、
フランジを途中位置に備える発熱体を有する複数のヒータを、原料ガスを流通させる上下方向に沿って前記発熱体が延びるように、かつ隣接する前記ヒータ間に前記フランジによって狭められた前記原料ガスの流路を形成するように配列することにより、前記原料ガスを整流しながら直接加熱することを特徴とするトリクロロシラン製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、テトラクロロシランをトリクロロシランに転換するトリクロロシラン製造装置および製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
シリコン（Ｓｉ：珪素）を製造するための原料として使用されるトリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ3）は、テトラクロロシラン（ＳｉＣｌ4：四塩化珪素）を水素と反応させて転換することで製造することができる。
すなわち、シリコンは、以下の反応式（１）（２）によるトリクロロシランの還元反応と熱分解反応で生成される。トリクロロシランは、以下の反応式（３）による転換反応で生成される。
ＳｉＨＣｌ3＋Ｈ2  → Ｓｉ＋３ＨＣｌ                  ・・・（１）
４ＳｉＨＣｌ3     → Ｓｉ＋３ＳｉＣｌ4＋２Ｈ2        ・・・（２）
ＳｉＣｌ4＋Ｈ2    → ＳｉＨＣｌ3＋ＨＣｌ             ・・・（３）
【０００３】
トリクロロシランを製造する装置として、例えば特許文献１には、反応室が、同心配置の２つの管によって形成された外室と内室とをもった二重室設計とされ、この反応室の外側の周りに発熱体を配置した反応容器が提案されている。この反応容器では、炭素等で形成されたヒータ部である発熱体が通電により発熱し、反応室内を外側から加熱することで、反応室内のガスを反応させている。
【０００４】
また、特許文献２には、同心状の外筒と内筒とによって反応室を形成し、この反応室を囲むように加熱要素（ヒータ）が設けられた構造の装置が開示されている。
【０００５】
一方、特許文献３には、反応容器を複数の同心状の円筒壁と、これら円筒壁の間の小空間の上下を閉塞する円板とにより構成するとともに、各小空間を連続的に連通させて反応室とし、最も内周位置の円筒壁の内側に発熱体を設けたトリクロロシラン製造装置が提案されている。
【０００６】
特許文献４には、複数本の管状のヒータが反応室内に配置され、反応室内およびヒータ内でガスが直接加熱される構造の装置が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特許第３７８１４３９号公報
【特許文献２】特開２００４−２６２７５３号公報
【特許文献３】特開２００８−１３３１７０号公報
【特許文献４】特公昭６０−４９０２１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、特許文献１，２記載の構造であると、反応室の外部に配した発熱体により反応室内を加熱するが、この場合、発熱体からは半径方向内方だけでなく半径方向外方にも輻射熱が放射されるため、熱効率が低いという不都合がある。
【０００９】
一方、特許文献３記載の構造の場合、反応容器の中央位置に発熱体を設けたことにより、半径方向外方に放射される輻射熱の全体を反応室内のガスに加えることができ、特許文献１記載のものより高い熱効率で加熱することができる。ただし、発熱体の外側を囲むように反応室が設けられるため、生産量の増大のために装置を大型化して反応室の外径を大きくしようとすると、反応室の外周部は発熱体から遠くなるため、大型化への対応には限界がある。
【００１０】
特許文献４記載の構造の場合、反応室の内部にヒータが設置されており、ヒータの熱を高効率で利用できる。しかしながら、ガスが反応室内を均一に流れて各ヒータ内に一様に流入しなければ、ガス全量が均一に加熱されず、反応効率が低くなるおそれがある。
【００１１】
本発明は、前述の課題に鑑みてなされたもので、さらに高い熱効率で供給ガスを加熱するとともに、熱効率を損なうことなく装置の大型化を図ることができ、大量生産を可能にするトリクロロシラン製造装置および製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は、テトラクロロシランと水素とを含む原料ガスからトリクロロシランを製造する装置であって、略筒状の壁体、この壁体の上端を閉じる天板および下端を閉じる底板を備え、前記壁体の下部に設けられたガス導入流路を通じて前記原料ガスを供給されてトリクロロシランと塩化水素等とを含む反応ガスを生成する反応容器と、前記反応容器内に設置され、前記原料ガスを加熱する複数のヒータとを備え、前記ヒータは、上下方向に延び電気を供給されて発熱する発熱体と、前記底板に固定されて前記発熱体の下端を支持する受台とを有し、前記発熱体に、その高さ方向の途中位置かつ前記ガス導入流路の上方に配置されるフランジが水平方向に沿って設けられており、隣接する前記ヒータ間に前記フランジにより狭められた前記原料ガスの流路が形成されている。
【００１３】
また本発明は、テトラクロロシランと水素とを含む原料ガスからトリクロロシランを製造する方法であって、フランジを途中位置に備える発熱体を有する複数のヒータを、原料ガスを流通させる上下方向に沿って前記発熱体が延びるように、かつ隣接する前記ヒータ間に前記フランジによって狭められた前記原料ガスの流路を形成するように配列することにより、前記原料ガスを整流しながら直接加熱する。
【００１４】
このトリクロロシラン製造装置および製造方法によれば、ヒータを反応室の中に設置することにより、ヒータの熱がその周囲を流通する原料ガスに直接伝わるので、原料ガスを高い熱効率で加熱することができる。また、反応室内にヒータを設置するので、反応容器を大型化しても、その必要個所にヒータを設置することができ、熱効率を損なうことがない。
【００１５】
また、このトリクロロシラン製造装置および製造方法では、発熱体に設けられたフランジを有するヒータが複数配列されることにより、原料ガスの上昇流に対してフランジが抵抗となり、各ヒータ間の隙間が狭められ、原料ガスの流路となる。このため、ガス導入流路から導入された原料ガスは、フランジの下方の空間に拡散して充満した後に、フランジによって狭められた隙間を通って上方へ流通する。したがって、フランジによって原料ガスが整流され、反応室の内部を下方から上方へ向かって原料ガスが一様に流通する。これにより、各ヒータの発熱体によって原料ガス全量が均一に加熱されるので、加熱ムラによる反応効率の低下等を防ぐことができる。なお、フランジには構造上電流が流れにくいため、発熱量は小さい。
【００１６】
さらに、このトリクロロシラン製造装置では、反応容器の底板に多数のヒータが密に立設しているため、たとえば分散板のような他部品をさらに取り付けることが難しいが、ヒータの発熱体にフランジを設けて分散板として機能させているので、さらに分散板を取り付けることなく、効果的に原料ガスを分散させることができる。
【００１７】
このトリクロロシラン製造装置において、前記発熱体は、発熱量が小さく下部に設けられた非発熱部と、発熱量が大きく前記非発熱部の上部に設けられた発熱部とを有し、前記フランジは、前記発熱部よりも下方に設けられていることが好ましい。この場合、発熱部からの熱が下方に伝わるのを抑え、発熱体の基端部が加熱されることを防止できる。
【００１８】
さらに、前記フランジは、前記非発熱部と前記発熱部との境界部に設けられていることがより好ましい。発熱部と非発熱部との境界部よりもフランジが下にあると、フランジによって整流された原料ガスが発熱部に至るまで加熱されず、発熱体に無駄な部分が生じる。また、発熱部と非発熱部との境界部よりもフランジが上にあると、原料ガスが整流前に発熱体に触れる部分が生じ、この部分での原料ガスへの伝熱は非効率的であるばかりか、フランジより下にある発熱部から非発熱部や受台や容器の底板部に、輻射により熱を逃がしてしまう。
【００１９】
また、このトリクロロシラン製造装置において、隣接する前記発熱体における前記フランジの高さ方向の位置が異なっている場合、隣接する発熱体間の短絡の可能性を抑えることができる。
【００２０】
また、このトリクロロシラン製造装置において、一つの前記発熱体に複数段の前記フランジが設けられている場合、より高い整流効果が得られる。さらに、隣接する前記発熱体における前記フランジの高さ方向の位置が異なっている場合は、隣接する発熱体間の短絡を防止することもできる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明に係るトリクロロシラン製造装置および製造方法によれば、ヒータを反応室の中に設置したことにより、ヒータの熱を原料ガスに直接伝え、原料ガスを高い熱効率で加熱して、トリクロロシランへの転換率をより向上させることができる。しかも、反応容器を大型化しても、必要個所にヒータを設置することができ、熱効率を損なうことなく装置の大型化を図ることができ、大量生産を可能にする。
【００２２】
また、ヒータの発熱体にフランジを設けることにより、フランジ間に原料ガスの流路が形成されているので、この流路を流通して原料ガスを反応室内に一様に分散させることにより均一に原料ガスを加熱でき、高い反応効率を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】本発明に係るトリクロロシラン製造装置の一実施形態を示す縦断面図である。
【図２】図におけるＡ−Ａ線に沿う断面図である。
【図３】図１に示すトリクロロシラン製造装置におけるヒータを示す側面図である。
【図４】本発明に係るトリクロロシラン製造装置におけるヒータの一例を示す縦断面図である。
【図５】本発明に係るトリクロロシラン製造装置におけるヒータのさらに別の例を示す縦断面図である。
【図６】本発明に係るトリクロロシラン製造装置におけるヒータのさらに別の例を示す縦断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
以下、本発明に係るトリクロロシラン製造装置の一実施形態について説明する。
本実施形態のトリクロロシラン製造装置１００は、テトラクロロシランと水素とを含む原料ガスを加熱して、転換反応によりトリクロロシランと塩化水素等とを含む反応ガスを生成し、トリクロロシランを製造する装置であって、図１および図２に示すように、原料ガスを供給される反応容器１０と、この反応容器１０の中に備えられて原料ガスを加熱するヒータ２０とを備えている。反応容器１０は断熱容器３０を備えており、ヒータ２０による熱が反応容器１０から放出されることによる加熱効率の低下が防止されている。なお、図１は図２におけるＢ−Ｂ線に沿うトリクロロシラン製造装置１００の断面図である。このトリクロロシラン製造装置１００において、メタン等の不純物の生成を防止するために、原料ガスが触れる炉内部材はＳｉＣによりコートされたカーボン材から形成されている。
【００２５】
反応容器１０は、略筒状の壁体１１と、この壁体１１の上端を閉じる天板１２と、壁体１１の下端を閉じる底板１３とを備えている。
壁体１１は、それぞれ同心状に設けられた略筒状の内側壁体１１Ａと外側壁体１１Ｂとを備えている。これら内側壁体１１Ａと外側壁体１１Ｂとの間には、円筒状の空間（円筒状流路１１ａ）が形成されている。外側壁体１１Ｂの下端部は底板１３に接続して閉塞されており、一方、内側壁体１１Ａは下端部が底板１３から離間するように配置されている。これにより、リング状のガス導入流路１１ｂが、内側壁体１１Ａの下端部に開口し、円筒状流路１１ａと内側壁体１１Ａの内部空間とを連通させている。
【００２６】
この壁体１１において、円筒状流路１１ａの上部に接続する環状流路１１ｃが設けられている。さらに、この環状流路１１ｃの上部に、原料ガス供給管１４が接続されている。また、壁体１１の上端を閉じる天板１２の中央を貫通するように、反応ガスを装置外に導出するガス導出管１５が接続されている。
【００２７】
反応容器１０の底板１３は、外側壁体１１Ｂの下端に接続されて壁体１１の下端を閉じるとともに、複数のヒータ２０を同心状の多重に円を描いて配列されるように立設保持している。また、反応容器１０の天板１２は、壁体１１の内側壁体１１Ａおよび外側壁体１１Ｂの上端に接続されて壁体１１の上端を閉じている。この天板１２，壁体１１（内側壁体１１Ａ）、および底板１３によって囲まれて複数のヒータ２０が立設している空間が、このトリクロロシラン製造装置１００における反応室１０１である。
【００２８】
この反応室１０１内で原料ガスを加熱する複数（本実施形態では２８個）のヒータ２０は、それぞれ、上下方向に延び電気を供給されて抵抗発熱する略板状の発熱体２１と、底板１３に固定されて発熱体２１の下端を支持する受台２２とを有し、三重の同心円を描くように配列されている。受台２２は、発熱体２１を支持するとともに、隣接するヒータ２０同士を電気的に接続するための電極である。すなわち、受台２２を通じて直列に接続された複数個（たとえば４個）のヒータ２０が複数列（たとえば７組）並列に接続され、各列の電極（受台２２）から電力を供給されることにより、各発熱体２１が一様に抵抗発熱して、反応室１０１内の原料ガスを加熱することができる。
【００２９】
図３に示すように、発熱体２１の下端部は板厚が厚いため抵抗が小さく、発熱量が小さい非発熱部２１ａとなっている。一方、発熱体２１の上部は板厚が薄いため抵抗が大きく、発熱量が大きい発熱部２１ｂとなっている。この発熱体２１には、その高さ方向の途中位置、すなわち非発熱部２１ａと発熱部２１ｂとの境界部に、フランジ２３が設けられている。フランジ２３は、ガス導入流路１１ｂの上方に配置され、反応室１０１内における各ヒータ２０の配置位置に応じた形状に形成され、隣接するもの同士が互いに接触しないようにかつ内側壁体１１Ａの内周面に接触しないように間隔（分散流路１０２）を空けて、いずれのフランジ２３も同じ高さに配置されており、全体として略同一面を形成している（図２および図３参照）。なお、フランジ２３は、構造上電流が流れにくいため、発熱量は小さい。このように配置されたフランジ２３によって、反応室１０１は、原料ガスが導入される下部と、原料ガスを加熱する上部とに隔てられる。なお、ヒータ２０が密接して配列されているので、受台２２が固定される底板１３や内側壁体１１Ａの内面等には、さらに他の部材（たとえばガス分散板）やその部材を固定するための構造物などを設ける余地はほとんどない。
【００３０】
なお、フランジ２３は、フランジ２３を含む反応室１０１内の横断面に占める発熱体２１およびフランジ２３の面積割合が７０％以上となるように設けられていることが好ましい。また、本実施形態では図２に示すように、フランジ２３間の隙間の大きさは、反応室１０１全域でほぼ均等に設けている。しかしながら、反応室１０１内に原料ガスをより均一に流通させるために、外周側の隙間が狭く内周側の隙間が広くなるように各フランジ２３を設けてもよい。
【００３１】
以上のように構成されたトリクロロシラン製造装置１００において、原料ガス供給管１４から反応容器１０に供給された原料ガスは、環状流路１１ｃに充満した後、円筒状流路１１ａに導入され、ガス導入流路１１ｂを通じて反応室１０１内の下部へ導入される。
【００３２】
反応室１０１に導入された原料ガスは、流通抵抗によりフランジ２３の下方に充満し、分散流路１０２を通過することにより整流されてフランジ２３の上方に分散し、発熱体２１の発熱部２１ｂによって均一に加熱される。そして、ヒータ２０によって加熱された原料ガスの転換反応により生成された反応ガスは、ガス導出管１５を通じてこのトリクロロシラン製造装置１００から取り出される。
【００３３】
以上説明したように、このトリクロロシラン製造装置１００によれば、ヒータ２０を反応室１０１の中に設置することにより、ヒータ２０の熱がその周囲を流通する原料ガスに直接伝わるので、原料ガスを高い熱効率で加熱することができる。また、反応室１０１内にヒータ２０を設置するので、反応容器１０を大型化しても、その必要個所にヒータ２０を設置することができ、熱効率を損なうことがない。
【００３４】
また、このトリクロロシラン製造装置１００では、発熱体２１に設けられたフランジ２３を有するヒータ２０が複数配列されることにより、各フランジ２３によって狭められた隙間が原料ガスの流路１０２となる。すなわち、フランジ２３によって原料ガスを整流できるので、反応容器１０の内部を下方から上方へ向かって原料ガスを一様に流通させることができる。これにより、各ヒータ２０の発熱体２１によって原料ガス全量が均一に加熱されるので、加熱ムラによる反応効率の低下等を防ぐことができる。また、フランジ２３が非発熱部２１ａと発熱部２１ｂとの境界部に設けられていることにより、原料ガスはフランジ２３によって整流された状態で発熱部２１ｂの近傍を流れるので、効率のよい加熱が可能である。
【００３５】
さらに、このトリクロロシラン製造装置１００では、反応容器１０の底板１３に多数のヒータ２０が密に立設しているため、たとえば分散板のような他部品をさらに取り付けることが難しいが、ヒータ２０の発熱体２１にフランジ２３を設けて分散板として機能させているので、さらに分散板を取り付けることなく、効果的に原料ガスを分散させることができる。
【００３６】
なお、本発明は前記実施形態の構成のものに限定されるものではなく、細部構成においては、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。たとえば、前記実施形態では各フランジが同一高さに配置されているが、図４に示すように、隣接する発熱体２１におけるフランジ２３の高さ方向の位置が異なっていてもよい。この場合、フランジ２３同士の接触を防止し、隣接するヒータ２０間の短絡を防止することができる。
【００３７】
また、図５に示すように、より高い整流効果を売るために、一つの発熱体２１に複数段のフランジ２３を設けてもよい。さらに、図６に示すように、隣接する発熱体２１におけるフランジ２３の高さ方向の位置が異なっていると、隣接するフランジ２３同士の接触によるヒータ２０間の短絡を防止しながら、高い整流効果を得ることができる。
【００３８】
図４〜図６に示すようにフランジ２３が複数の高さ位置に設けられている場合には、いずれかの高さ位置におけるフランジ２３を含む反応室１０１内の横断面において、発熱体２１およびフランジ２３の占める面積割合が７０％以上となるように、フランジ２３を設けることが好ましい。
【符号の説明】
【００３９】
１０  反応容器
１１  壁体
１１ａ  円筒状流路
１１ｂ  ガス導入流路
１１ｃ  環状流路
１１Ａ  内側壁体
１１Ｂ  外側壁体
１２  天板
１３  底板
１４  原料ガス供給管
１５  ガス導出管
２０  ヒータ
２１  発熱体
２１ａ  非発熱部
２１ｂ  発熱部
２２  受台
２３  フランジ
３０  断熱容器
１００  トリクロロシラン製造装置
１０１  反応室
１０２  分散流路
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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