(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロセスガスが供給され、レーザ光により該プロセスガスを光化学反応させる光透過性反応用容器と、
前記光透過性反応用容器の外側に、該光透過性反応用容器を囲むように配置され、前記レーザ光を反射する金属ミラーと、
前記光透過性反応用容器、前記金属ミラー、及び極低温液体を収容可能な構成とされ、前記極低温液体により、前記金属ミラーの温度を極低温に保持するクライオスタットと、
を有する光化学反応装置。
【請求項２】
前記金属ミラーの温度が、１００Ｋ以下であることを特徴とする請求項１記載の光化学反応装置。
【請求項３】
前記光透過性反応用容器と前記金属ミラーとの間に、第１の真空断熱空間を有することを特徴とする請求項１または２記載の光化学反応装置。
【請求項４】
前記金属ミラーを構成する金属が、金、銀、銅、アルミニウムのうちのいずれか１つであることを特徴とする請求項１ないし３のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置。
【請求項５】
前記金属の純度が、９９．９９９９以上であることを特徴とする請求項４記載の光化学反応装置。
【請求項６】
前記金属ミラーが、金属膜であることを特徴とする請求項１ないし５のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置。
【請求項７】
前記光透過性反応用容器は、石英ガラスまたはアクリル樹脂よりなることを特徴とする請求項１ないし６のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置。
【請求項８】
前記プロセスガスに、前記レーザ光を照射するレーザ光導波部材を有することを特徴とする請求項１ないし７のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置。
【請求項９】
前記金属ミラーを構成する金属と同じ種類で、かつ前記金属ミラーを構成する金属よりも純度の低い金属よりなり、前記クライオスタットに収容されると共に、前記光透過性反応用容器を収容する金属容器を有し、
前記金属ミラーを、前記金属容器の内面を覆うように配置したことを特徴とする請求項１ないし８のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置。
【請求項１０】
前記クライオスタットに収容され、前記光透過性反応用容器を収容すると共に、前記レーザ光を透過する第１の石英ガラス容器を有し、
前記金属ミラーを、前記第１の石英ガラス容器の内面、または前記第１の石英ガラス容器の外面を覆うように配置したことを特徴とする請求項１ないし８のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置。
【請求項１１】
前記第１の石英ガラス容器は、純度９９％以上、かつ光透過損失０．１ｄＢ／ｍ以下の高純度の石英ガラスよりなることを特徴とする請求項１０記載の光化学反応装置。
【請求項１２】
前記レーザ光導波部材を、前記光透過性反応用容器内に配置したことを特徴とする請求項８または９記載の光化学反応装置。
【請求項１３】
前記レーザ光導波部材を、前記第１の真空断熱空間に配置したことを特徴とする請求項８ないし１１のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置。
【請求項１４】
前記レーザ光導波部材は、光ファイバであることを特徴とする請求項８ないし１３のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置。
【請求項１５】
前記光透過性反応用容器の外壁に、ヒータ線を巻きつけたことを特徴とする請求項１ないし１４のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置。
【請求項１６】
前記光透過性反応用容器と前記金属ミラーとの間に、前記レーザ光を透過させ、かつ前記光透過性反応用容器を囲む第２の石英ガラス容器を設け、
前記光透過性反応用容器と前記第２の石英ガラス容器との間に、前記第１の真空断熱空間を配置したことを特徴とする請求項９記載の光化学反応装置。
【請求項１７】
前記レーザ光導波部材を、前記第２の石英ガラス容器の外側に配置することを特徴とする請求項１６記載の光化学反応装置。
【請求項１８】
前記第２の石英ガラス容器は、純度９９％以上、かつ光透過損失０．１ｄＢ／ｍ以下の高純度の石英ガラスよりなることを特徴とする請求項１６または１７記載の光化学反応装置。
【請求項１９】
前記光透過性反応用容器は、純度９９％以上、かつ光透過損失０．１ｄＢ／ｍ以下の高純度の石英ガラスよりなることを特徴とする請求項１ないし１８のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置。
【請求項２０】
前記クライオスタットは、前記極低温液体を収容する第１の容器と、該第１の容器を収容する第２の容器と、前記第１の容器と第２の容器との間に設けられた第２の真空断熱空間と、を有することを特徴とする請求項１ないし１９のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置。
【請求項２１】
前記第１の容器と接続され、前記極低温液体を再液化させる再液化装置を有することを特徴とする請求項２０記載の光化学反応装置。
【請求項２２】
前記極低温液体が、液体ヘリウムであることを特徴とする請求項１ないし２１のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置。
【請求項２３】
請求項１ないし２２のうち、いずれか１項記載の前記光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法であって、
前記プロセスガスとしてＯ３とＣＦ４との混合ガスを、前記光透過性反応用容器内に供給し、その後、前記混合ガスに前記レーザ光を照射して光化学反応させることで、酸素同位体１７Ｏまたは１８Ｏを含む前記Ｏ３を選択的に光分解させることを特徴とする光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法。
【請求項２４】
前記光分解させる際の前記レーザ光の波長領域が、５００ｎｍ以上であることを特徴とする請求項２３記載の光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法。
【請求項２５】
前記光分解させる際の前記レーザ光の波長領域が、７００〜１５００ｎｍであることを特徴とする請求項２３記載の光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、レーザ光を用いた光化学反応装置、及び光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
レーザ光を用いる光化学反応装置は、大別して２種類ある。1つは光化学反応セルと呼ばれる光化学反応容器にレーザ光を1度だけ通過させるｏｎｅ−ｐａｓｓ方式であり、もう１つはレーザ光を複数回反射させる多重反射(ｍｕｌｔｉ−ｒｅｆｌｅｃｔｉｏｎ)方式である。
【０００３】
多重反射方式は、反射ミラーを設置し、位置決めなど光学的に複雑かつ精密さを必要とするが、レーザ光を光化学反応に効率よく利用できる。ガス分析用の市販の多重反射セル(例えば、Ｗｈｉｔｅｃｅｌｌ；Ｗｈｉｔｅは人名)では、光路長が２００〜３００ｍのものがあり、２００〜３００回反射させている。
この場合の光吸収は、下記（１）式に示すようにＬａｍｂｅｒｔ−Ｂｅｅｒの法則で表される。
【数１】
0005632770.tif 000002
上記（１）式において、Ｉ０は初期光量［Ｗ］、Ｉ（z）は光路長ｚ［ｃｍ］における光量［Ｗ］、σは光吸収断面積［ｃｍ２／ｍｏｌｅｃｕｌｅ］、Ｎは分子密度［ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ／ｃｍ３］を示している。上記（１）式では、光路長ｚが大きいほど光吸収が大きくなる。
【０００４】
また、光利用率ηは、下記（２）式で表され（但し、σＮｚ≪１の場合）、光路長zに比例して大きい。
【数２】
0005632770.tif 000003
【０００５】
特許文献１，２には、酸素同位体である１７Ｏや１８Ｏを含むオゾン分子にレーザ光を照射し、オゾン分子を選択的に分解して１７Ｏや１８Ｏを濃縮する方法が開示されている。
この場合、オゾンのｗｕｌｆ  ｂａｎｄ（近赤外領域７００〜１２００ｎｍ）における比較的吸収が大きい波長での光吸収断面積σは、１０−２３ｃｍ２／ｍｏｌｅｃｕｌeという小さな値（水の光吸収断面積より約４桁小さい）であり、光化学反応セルの光路長としては１０００ｍ以上が望まれる。
したがって、上記光吸収断面積が小さい光化学反応を行う場合、光化学反応セルは多重反射方式が有利である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第４３６４５２９号公報
【特許文献２】特開２００６−２７２０９０号公報
【特許文献３】特開平７−２６５６６９号公報
【特許文献４】特開平７−１５０２７０号公報
【特許文献５】特開平３−３２９８８５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところで、多重反射方式の光化学反応セルについて考えると、ミラーの反射率が０．９０程度では、反射を１０回（５往復）させると、最終光強度は０．９０１０＝０．３５であり、ミラーにおける光損失は６５％となることから、光の利用効率をあまり大きくできないという問題がある。
【０００８】
例えば、室温（例えば、２０℃）において、波長１０００ｎｍにおける金ミラーの反射率は、０．９８であり、室温では大きな反射回数をとれない（反射回数５０回での最終光強度は、０．９８５０＝０．３６）。
また、反射回数が１０００回以上でも光損失が小さいようにするためには、反射率は０．９９９以上を必要とする（この場合の最終光強度は、０．９９９１０００＝０．３７）。例えば、反射率が０．９９９９で反射回数を１００００回とした場合、最終光強度は０．９９９９１００００＝０．３７となり、1回反射するまでの平均光路長を1ｍとすると、全光路長は１００００ｍ以上となる。
【０００９】
誘電体多層膜は、０．９９９９以上の高い反射率を有するが、入射角が大きいと反射率が低下する問題がある。そのため、多重反射方式の光化学反応装置に誘電体多層膜を適用するためには、レーザの入射方法や光軸調整など難しい課題を有する。
【００１０】
例えば、キャビティーリングダウン分光分析に使用される誘電体多層膜は、０．９９９９以上の高い反射率を有する。しかし、初めに誘電体多層膜に光を透過させて入射させる方式をとる場合、透過率は数％以下であるため、透過損失が大きく、分光分析には使用できるが光化学反応には向いていない。
【００１１】
このように、従来技術では高い反射率をもつミラーの種類が限られており、全光路長を長くする方法、すなわち光化学反応におけるレーザ光の利用効率を高める方法が限られていた。
【００１２】
そこで、本発明は、光化学反応におけるレーザ光の利用効率を高めることの可能な光化学反応装置、及び光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記課題を解決するため、請求項１に係る発明によれば、プロセスガスが供給され、レーザ光により該プロセスガスを光化学反応させる光透過性反応用容器と、前記光透過性反応用容器の外側に、該光透過性反応用容器を囲むように配置され、前記レーザ光を反射する金属ミラーと、前記光透過性反応用容器、前記金属ミラー、及び極低温液体を収容可能な構成とされ、前記極低温液体により、前記金属ミラーの温度を極低温に保持するクライオスタットと、を有する光化学反応装置が提供される。
【００１４】
また、請求項２に係る発明によれば、前記金属ミラーの温度が、１００Ｋ以下であることを特徴とする請求項１記載の光化学反応装置が提供される。
【００１５】
また、請求項３に係る発明によれば、前記光透過性反応用容器と前記金属ミラーとの間に、第１の真空断熱空間を有することを特徴とする請求項１または２記載の光化学反応装置が提供される。
【００１６】
また、請求項４に係る発明によれば、前記金属ミラーを構成する金属が、金、銀、銅、アルミニウムのうちのいずれか１つであることを特徴とする請求項１ないし３のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置が提供される。
【００１７】
また、請求項５に係る発明によれば、前記金属の純度が、９９．９９９９以上であることを特徴とする請求項４記載の光化学反応装置が提供される。
【００１８】
また、請求項６に係る発明によれば、前記金属ミラーが、金属膜であることを特徴とする請求項１ないし５のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置が提供される。
【００１９】
また、請求項７に係る発明によれば、前記光透過性反応用容器は、石英ガラスまたはアクリル樹脂よりなることを特徴とする請求項１ないし６のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置が提供される。
【００２０】
また、請求項８に係る発明によれば、前記プロセスガスに、前記レーザ光を照射するレーザ光導波部材を有することを特徴とする請求項１ないし７のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置が提供される。
【００２１】
また、請求項９に係る発明によれば、前記金属ミラーを構成する金属と同じ種類で、かつ前記金属ミラーを構成する金属よりも純度の低い金属よりなり、前記クライオスタットに収容されると共に、前記光透過性反応用容器を収容する金属容器を有し、前記金属ミラーを、前記金属容器の内面を覆うように配置したことを特徴とする請求項１ないし８のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置が提供される。
【００２２】
また、請求項１０に係る発明によれば、前記クライオスタットに収容され、前記光透過性反応用容器を収容すると共に、前記レーザ光を透過する第１の石英ガラス容器を有し、前記金属ミラーを、前記第１の石英ガラス容器の内面、または前記第１の石英ガラス容器の外面を覆うように配置したことを特徴とする請求項１ないし８のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置が提供される。
【００２３】
また、請求項１１に係る発明によれば、前記第１の石英ガラス容器は、純度９９％以上、かつ光透過損失０．１ｄＢ／ｍ以下の高純度の石英ガラスよりなることを特徴とする請求項１０記載の光化学反応装置が提供される。
【００２４】
また、請求項１２に係る発明によれば、前記レーザ光導波部材を、前記光透過性反応用容器内に配置したことを特徴とする請求項８または９記載の光化学反応装置が提供される。
【００２５】
また、請求項１３に係る発明によれば、前記レーザ光導波部材を、前記第１の真空断熱空間に配置したことを特徴とする請求項８ないし１１のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置が提供される。
【００２６】
また、請求項１４に係る発明によれば、前記レーザ光導波部材は、光ファイバであることを特徴とする請求項８ないし１３のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置が提供される。
【００２７】
また、請求項１５に係る発明によれば、前記光透過性反応用容器の外壁に、ヒータ線を巻きつけたことを特徴とする請求項１ないし１４のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置が提供される。
【００２８】
また、請求項１６に係る発明によれば、前記光透過性反応用容器と前記金属ミラーとの間に、前記レーザ光を透過させ、かつ前記光透過性反応用容器を囲む第２の石英ガラス容器を設け、前記光透過性反応用容器と前記第２の石英ガラス容器との間に、前記第１の真空断熱空間を配置したことを特徴とする請求項９記載の光化学反応装置が提供される。
【００２９】
また、請求項１７に係る発明によれば、前記レーザ光導波部材を、前記第２の石英ガラス容器の外側に配置することを特徴とする請求項１６記載の光化学反応装置が提供される。
【００３０】
また、請求項１８に係る発明によれば、前記第２の石英ガラス容器は、純度９９％以上、かつ光透過損失０．１ｄＢ／ｍ以下の高純度の石英ガラスよりなることを特徴とする請求項１６または１７記載の光化学反応装置が提供される。
【００３１】
また、請求項１９に係る発明によれば、前記光透過性反応用容器は、純度９９％以上、かつ光透過損失０．１ｄＢ／ｍ以下の高純度の石英ガラスよりなることを特徴とする請求項１ないし１８のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置が提供される。
【００３２】
また、請求項２０に係る発明によれば、前記クライオスタットは、前記極低温液体を収容する第１の容器と、該第１の容器を収容する第２の容器と、前記第１の容器と第２の容器との間に設けられた第２の真空断熱空間と、を有することを特徴とする請求項１ないし１９のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置が提供される。
【００３３】
また、請求項２１に係る発明によれば、前記第１の容器と接続され、前記極低温液体を再液化させる再液化装置を有することを特徴とする請求項２０記載の光化学反応装置が提供される。
【００３４】
また、請求項２２に係る発明によれば、前記極低温液体が、液体ヘリウムであることを特徴とする請求項１ないし２１のうち、いずれか１項記載の光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法が提供される。
【００３５】
また、請求項２３に係る発明によれば、請求項１ないし２２のうち、いずれか１項記載の前記光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法であって、前記プロセスガスとしてＯ３とＣＦ４との混合ガスを、前記光透過性反応用容器内に供給し、その後、前記混合ガスに前記レーザ光を照射して光化学反応させることで、酸素同位体１７Ｏまたは１８Ｏを含む前記Ｏ３を選択的に光分解させることを特徴とする光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法が提供される。
【００３６】
また、請求項２４に係る発明によれば、前記光分解させる際の前記レーザ光の波長領域が、５００ｎｍ以上であることを特徴とする請求項２３記載の光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法が提供される。
【００３７】
また、請求項２５に係る発明によれば、前記光分解させる際の前記レーザ光の波長領域が、７００〜１５００ｎｍであることを特徴とする請求項２３記載の光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法が提供される。
【発明の効果】
【００３８】
本発明の光化学反応装置、及び光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法によれば、極低温液体を用いて金属ミラーが極低温となるように冷却することで、金属ミラーのレーザ光の反射率を高めることが可能となる。これにより、光化学反応におけるレーザ光の利用効率を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】室温（例えば、２０℃）における金、銀、銅の反射率と波長との関係を示す図である。
【図２】極低温における銅とアルミニウムとの比抵抗を示す図である。
【図３】本発明の第１の実施の形態に係る光化学反応装置の概略構成を示す断面図である。
【図４】本発明の第２の実施の形態に係る光化学反応装置の概略構成を示す断面図である。
【図５】本発明の第３の実施の形態に係る光化学反応装置の概略構成を示す断面図である。
【図６】本発明の第３の実施の形態の変形例に係る光化学反応装置の概略構成を示す断面図である。
【図７】本発明の第４の実施の形態に係る光化学反応装置の概略構成を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００４０】
赤外及び近赤外(波長約８００ｎｍ以上)における金属の反射率は、下記（３）式に示すＨａｇｅｎ−Ｒｕｂｅｎｓの式で求められる。
【数３】
0005632770.tif 000004
上記（３）式において、Ｒは反射率、εは真空の誘電率［Ｆ／ｍ］、ｃは光速度［ｍ／ｓ］、λは光の波長［ｍ］、ρは電気比抵抗[Ωｍ]である。
【００４１】
ところで、波長λが一定のレーザ光について上記（３）式は、下記（４）式で表すことができる。
【数４】
0005632770.tif 000005
ここで、上記（４）式において、右辺第２項は渦電流損（ｅｄｄｙ  ｃｕｒｒｅｎｔ  ｌｏｓｓ）に当り、比抵抗が小さいほど反射率は大きくなる。光は電磁波であり、金属表面で光の磁場変化を打ち消すように渦電流が発生し、電気抵抗（＝比抵抗×長さ／断面積）によりエネルギー損失が起きる。完全伝導体（超伝導体ではなく仮想的な物質）では渦電流損はゼロで、全反射する（Ｒ＝１）。
【００４２】
例えば、純度の高い銅は、室温（例えば、２０℃）で比抵抗ρ≒１０−８Ωｍであり、波長λを１０００ｎｍとすると上記（３）式の右辺第２項は、０．０３６４となる。ゆえに、反射率Ｒは、下記（５）式に示す値となる。
【数５】
0005632770.tif 000006
【００４３】
図１は、室温（例えば、２０℃）における金、銀、銅の反射率と波長との関係を示す図である。なお、図１は、理科年表データを引用したものである。
図１を参照するに、波長が８００ｎｍ以上の領域において、比抵抗は銀＜銅＜金の順であり、反射率は銀＞銅＞金の順となっており、上記（４）式が成立している。
【００４４】
比抵抗ρは、下記（６）式で表され、Ｍａｔｔｈｉｅｓｓｅｎの法則(Ｍａｔｔｈｉｅｓｓｅｎ’ｓ  ｒｕｌｅ）に従い、温度Ｔ［Ｋ］が下がるにつれて小さくなる。また、極低温液体である液体ヘリウムの温度（４．２Ｋ）では、残留抵抗ρｒ[Ωｍ]と呼ばれる一定値になる。ρrは金属中の不純物、格子欠陥などに起因した値をとり、高純度であるほど極低温で小さい値となる。
【数６】
0005632770.tif 000007
上記式（６）において、ρｐｈ（Ｔ）は、ｐｈｏｎｏｎ散乱による項であり温度依存性がある。
【００４５】
図２は、極低温における銅とアルミニウムとの比抵抗を示す図である。なお、図２は、超伝導・低温工学ハンドブック（社団法人低温工学協会、（株）オーム社出版）から引用した（原出典はＨａｎｄｂｏｏｋ  ｏｎ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ｆｏｒ  Ｓｕｐｅｒｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ Ｍａｃｈｉｎａｒｙ  １９７７）の１０８４ページ参照。
図２に示すＲＲＲ（Ｒｅｓｉｄｕａｌ  Ｒｅｓｉｓｔｉｖｉｔｙ  Ｒａｔｉｏ）は、下記（７）式で表される。
【数７】
0005632770.tif 000008
【００４６】
図２に示すように、ＲＲＲ＝３００００が報告されており、この値を上記（４）式及び上記（５）式に代入すると、上記（３）式の右辺第２項は、０．０３６４√（１/３００００）＝０．０００２１となる。したがって、反射率Ｒは、下記（８）式に示すように、０．９９９７９となる。
【数８】
0005632770.tif 000009
【００４７】
このように、室温（例えば、２０℃）で反射率Ｒが０．９６の銅よりなる金属ミラーの温度が極低温となるように冷却することで、反射率Ｒを０．９９９７９（０．９９９９に近い値）まで高めることができる。また、この反射率Ｒは、光の入射角に依存しない優れた特徴がある。
【００４８】
さらに、金、銀、アルミニウムのうち、いずれかの材料よりなる金属ミラーについても、上記銅よりなる金属ミラーと同様に、室温（例えば、２０℃）で反射率Ｒが０．９〜０．９９の金属ミラーを極低温にすることにより、反射率Ｒを０．９９〜０．９９９、或いはそれ以上に高めることが可能となるので、極低温とされた金属ミラーを光化学反応に用いることで、光化学反応における光の利用効率を高めることができる。
また、上記金属ミラーの材料となる金属は、銅、金、銀、及びアルミニウムのうち、いずれか１つを用いることができる。
また、金属ミラーの材料となる金属としては、純度が９９．９９９９％以上とされた銅、金、銀、及びアルミニウム等が好ましい。
【００４９】
ここでは、液体ヘリウム（温度４．２Ｋ）を用いて、高純度の銅よりなる金属ミラーを冷却する場合を例に挙げて説明したが、反射率Ｒが０．９９９程度で良い場合には、金属ミラーの温度が４０Ｋ程度となるように冷却すればよい。
また、金属ミラーの温度が１００Ｋ程度となるように冷却した場合、反射率Ｒは０．９９に近い値となり、反射回数を１００回程度確保することが可能となるので、１００Ｋ程度に冷却された金属ミラーを光化学反応に用いることでも、光化学反応における光の利用効率を高めることができる。
【００５０】
さらに、金属ミラーを極低温にする一方、光化学反応を行う光化学反応セルの温度は、光化学反応に適した温度にする必要がある。
すなわち、光化学反応はガス状態で行うが、液体ヘリウムの温度では、ほとんどのガスが固化する問題があるためである。また、光化学反応セルの材質は、レーザ光を損失無く透過するものでなければならない。
【００５１】
上記問題を解決する手段として、光化学反応セル（後述する図３〜図７に示す光透過性反応用容器２１）の材質としては、光ファイバで使用される、純度が９９％以上、かつ光透過損失０．１ｄＢ／ｍ以下の高純度の合成石英ガラス、或いはアクリル樹脂等を使用することができる。
光化学反応を行なう際は、高純度の石英ガラスで製作された容器（後述する図３〜図７に示す光透過性反応用容器２１）内に、光化学反応を行うために必要なプロセスガスを封入し、金属ミラーと当該石英ガラス容器の間に第１の真空断熱空間を設けるとよい。また、第１の真空断熱空間に、熱伝導性の悪い希薄なガスを充填してもよい。
【００５２】
特に、光ファイバに使用される石英ガラスの光損失は、１ｋｍあたり数ｄＢと極めて小さく、反射ミラーの多重反射による光損失よりも非常に小さいため、問題とならない大きさである。また、光透過性反応用容器２１の表面（外面および内面の両方）においてレーザ光が数％反射（残りは光透過性反応用容器２１を透過）するが、この反射光は続いて金属ミラー或いは光透過性反応用容器２１で反射するなど、いずれは光透過性反応用容器２２内のプロセスガスに照射されるので、レーザ光は無駄なく利用される。
【００５３】
（第１の実施の形態）
図３は、本発明の第１の実施の形態に係る光化学反応装置の概略構成を示す断面図である。
図３を参照するに、光化学反応装置１０は、クライオスタット１１と、蓋体１３と、環状部材１５と、金属容器１６と、フランジ１７と、金属ミラー１９と、光透過性反応用容器２１と、第１の真空断熱空間２３と、ヒータ線２４と、レーザ光導波部材２５と、再液化装置２６と、管路２７と、を有する。
【００５４】
クライオスタット１１は、第１の容器３１と、第２の容器３２と、第２の真空断熱空間３３と、を有する。第１の容器３１は、極低温液体１２を収容する容器である。
第２の容器３２は、第１の容器３１に対して離間した状態で、第１の容器３１の外壁を囲むように配置されている。第２の容器３２は、第１の容器３１を収容している。第２の容器３２は、第１の容器３１と一体に構成されている。
【００５５】
第２の真空断熱空間３３は、第１の容器３１と第２の容器３２との間に設けられた気密された空間である。第２の真空断熱空間３３は、真空とされている。
このように、第１の容器３１と第２の容器３２との間に、真空とされた第２の真空断熱空間３３を設けることにより、第１の容器３１に収容された極低温液体１２の温度が上昇すること抑制できる。
上記構成とされたクライオスタット１１は、極低温液体１２により、金属ミラー１９の温度を極低温（１００Ｋ以下）に冷却保持する。
【００５６】
冷却された金属ミラー１９の温度は、目的に応じて、１００Ｋ以下の範囲内で適宜選択することができる。また、極低温液体１２としては、例えば、液体ヘリウム（温度４．２Ｋ）を用いることができる。
【００５７】
蓋体１３は、クライオスタット１１の上端に設けられている。これにより、第１の容器３１内の空間３１Ａ（極低温液体１２、及び金属容器１６が収容される空間）は、気密されている。蓋体１３は、環状部材１５を貫通させるための貫通部１３Ａを有する。
環状部材１５は、蓋体１３を貫通するように、貫通部１３Ａに固定されている。環状部材１５の上端は、光透過性反応用容器２１を構成する後述する管状部３５を貫通させるための貫通部１５Ａを有する。環状部材１５の下端は、開放端とされている。環状部材１５の材料としては、例えば、ステンレスを用いることができる。
【００５８】
金属容器１６は、その一部が極低温液体１２に浸漬するように、第１の容器３１内（空間３１Ａ）に収容されている。金属容器１６の上端は、環状部材１５の下端に対して、フランジ１７により固定されている。フランジ１７による固定方法としては、溶接フランジ、またはねじ込みフランジを用いることができる。フランジ１７は、金属容器１６と環状部材１５との接合部に設けられている。
金属容器１６は、光透過性反応用容器２１との間に隙間を介在させた状態で、光透過性反応用容器２１を収容している。
【００５９】
金属容器１６は、金属ミラー１９を構成する金属と同じ種類で、かつ金属ミラー１９を構成する金属よりも純度の低い金属により構成されている。金属容器１６の材料となる金属としては、例えば、金、銀、銅、アルミニウムのうち、いずれか１つの金属を用いることができる。金属容器１６の材料となる金属として、金、銀、銅、アルミニウム等を用いた場合、該金属の純度は、９９．９９９９％以上の範囲内とすることができる。
【００６０】
金属ミラー１９は、金属容器１６の内面１６ａを覆うように設けられている。金属ミラー１９は、光透過性反応用容器２１の外側に、光透過性反応用容器２１を囲むように配置されている。金属ミラー１９は、レーザ光導波部材２５から照射されたレーザ光を反射することで、反射したレーザ光を光透過性反応用容器２１内に封入されたプロセスガスに照射する。
【００６１】
金属ミラー１９の材料となる金属としては、高純度の金、銀、銅、及びアルミニウム等を用いることができる。
金属ミラー１９を構成する金属として、金、銀、銅、アルミニウム等を用いる場合、金属ミラー１９を構成する金属の純度は、例えば、９９．９９９９以上とすることができる。
【００６２】
例えば、液体ヘリウム（温度４．２Ｋ）により、純度が９９．９９９９以上とされた銅よりなる金属ミラー１９を冷却した場合、金属ミラー１９の表面の反射率Ｒを０．９９９９以上にすることができる。
該反射率Ｒは、レーザ光の入射角に依存しない優れた特徴があるため、金属容器１６内面の形状を自由に選択することができる。金属容器１６内面の形状は、光路長を大きくする観点から球形が有利であるが、円筒形や角型(直方体等)でもよい。
また、レーザ光導波部材２５から照射されたレーザ光の広がり角や光軸を気にする必要が無く、照射されたレーザ光の大半は、反射回数により減衰するため、極限まで多重反射させることで、光化学反応に利用できる。
【００６３】
金属ミラー１９としては、例えば、ＣＶＤ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｖａｐｏｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ)）法、めっき法、コーティング法、及び蒸着法等の方法により形成された金属膜（具体的には、金膜、銀膜、銅膜、アルミニウム膜等）を用いることができる。
金属ミラー１９として金属膜を非金属表面にコーティングする場合、該金属膜の厚さは、例えば、０．０２〜１０μｍとすることができる。また、金属ミラー１９として金属膜を金属表面にコーティングする場合、該金属膜の厚さは、例えば、２０ｎｍ〜１ｍｍ（或いは１ｍｍ以上）とすることができる、
【００６４】
光透過性反応用容器２１は、管状部３５と、反応室３６と、を有する。管状部３５は、貫通部１５Ａに固定されており、金属容器１６の内部に延在している。管状部３５の内径は、反応室３６の内径よりも狭くなるように構成されている。管状部３５は、一方の端部は、プロセスガスを供給するプロセスガス供給装置（図示せず）と接続されており、他方の端部が反応室３６と接続されている。
【００６５】
反応室３６は、金属ミラー１９に対して隙間を介在させた状態で、金属容器１６内に収容されている。反応室３６は、管状部３５と一体に構成されている。反応室３６では、管状部３５を介してプロセスガスが供給された際、レーザ光によりプロセスガスを光化学反応させる。光透過性反応用容器２１の材料としては、純度９９％以上、かつ光透過損失０．１ｄＢ／ｍ以下の高純度の石英ガラス、或いは、アクリル樹脂を用いるとよい。
【００６６】
第１の真空断熱空間２３は、光透過性反応用容器２１と金属ミラー１９との間に設けられている。第１の真空断熱空間２３は、真空とされた空間である。
このように、光透過性反応用容器２１と金属ミラー１９との間に、第１の真空断熱空間２３を設けることで、極低温液体１２により光透過性反応用容器２１が冷却されにくくすることが可能となる。これにより、光透過性反応用容器２１内に供給されたプロセスガスが固化することを抑制できる。
【００６７】
ヒータ線２４は、反応室３６の外壁３６ａに巻きつけられている。このように、反応室３６の外壁３６ａにヒータ線２４を巻きつけることで、反応室３６を加熱することが可能となるので、反応室３６内の温度を光化学反応に適した温度に調整することができる。
【００６８】
レーザ光導波部材２５は、管状部３５、及び反応室３６の上部に配置されている。レーザ光導波部材２５は、その先端２５Ａにレーザ光を照射するレーザ照射面２５ａを有する。
ここで、レーザ光導波部材２５とは、レンズ・ミラー等により構成された光学システム機器であって、レーザ光を光透過性反応用容器２１に導入するためのものである。また、このレーザ光導波部材２５としては、光ファイバが好適である。
なお、図１では、一例として、レーザ照射面２５ａからレーザ光が広がった状態で照射される場合を図示したが、レーザ光導波部材２５の先端２５Ａにレンズ（図示せず）を配置することで、レーザ光を平行光にしてもよい。
【００６９】
再液化装置２６は、クライオスタット１１の外部に設けられている。再液化装置２６は、クライオスタット１１の側壁を貫通し、かつ第１の容器３１内の空間３１Ａと接続された管路２７と接続されている。再液化装置２６は、蒸発した極低温液体１２をパルスチューブ式冷凍機あるいはギフォード・マクマホン式冷凍機などで冷却して再液化して極低温液体１２へ戻す装置である。
このように、第１の容器３１内に収容された極低温液体１２を再液化させる再液化装置２６を設けることにより、連続して極低温液体１２を冷却することが可能となるので、金属ミラー１９の温度を安定して極低温に保つことができる。
【００７０】
第１の実施の形態の光化学反応装置によれば、プロセスガスが供給され、レーザ光によりプロセスガスを光化学反応させる光透過性反応用容器２１と、光透過性反応用容器２１の外側に、光透過性反応用容器２１を囲むように配置され、かつレーザ光を反射する金属ミラー１９と、金属容器１６、金属ミラー１９、光透過性反応用容器２１、及び極低温液体１２を収容可能な構成とされ、極低温液体１２により、金属ミラー１９の温度を極低温（１００Ｋ以下の温度）に保持するクライオスタット１１と、を有することにより、金属ミラー１９のレーザ光の反射率を高めることが可能となる。これにより、光化学反応におけるレーザ光の利用効率を高めることができる。
【００７１】
また、極低温液体１２として液体ヘリウム（温度４．２Ｋ）を用い、液体ヘリウムの温度に近い温度まで金属ミラー１９を冷却することにより、０．９９９９以上の高い反射率Ｒを実現可能となるので、光化学反応におけるレーザ光の利用効率を極限まで高めることができる。
【００７２】
ここで、図１を参照して、上記構成とされた光化学反応装置１０を用いた同位体濃縮方法について説明する。
始めに、プロセスガスとしてＣＦ４とオゾン（Ｏ３）との混合ガスを光透過性反応用容器２１の反応室３６に供給する。次いで、レーザ光導波部材２５により、反応室３６内に供給された混合ガスにレーザ光を照射して、光化学反応により、オゾン中に含まれる酸素同位体である１７Ｏまたは１８Ｏを含むオゾンのアイソトポローグを選択的に酸素に光分解させる。
【００７３】
このとき、先に説明したように、極低温（１００Ｋ以下）に冷却された金属ミラー１９を用いてレーザ光を反射することで、レーザ光の反射率が高められるので、光化学反応におけるレーザ光の利用効率を高めることができる。
【００７４】
光化学反応を行なう際に光ファイバを用いてレーザ光を導入する場合、レーザ光の波長領域は、光ファイバの光損失が小さい５００〜１５００ｎｍが最適である。
また、光ファイバを使用しない場合は、反射鏡やレンズを用いてレーザ光を導入するが、この場合、レーザ光の波長領域は、金属ミラー１９の反射率が高い８００ｎｍ以上を用いる。
また、オゾンとＣＦ４との混合ガスをプロセスガスとして光化学反応を行なう際のレーザ光の波長領域は、Ｗｕｌｆ  Ｂａｎｄと呼ばれる７００〜１２００ｎｍが好ましい。このように、レーザ光の波長領域を７００〜１２００ｎｍとすることで、酸素同位体１７Ｏまたは１８Ｏを含むオゾンを選択的に分解できるという効果を得ることができる。
【００７５】
その後、混合ガス中の酸素を、未分解のオゾン及びＣＦ４から分離させ、分離させた酸素中に酸素同位体である１７Ｏまたは１８Ｏを濃縮させる。
【００７６】
第１の実施の形態の光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法によれば、極低温（１００Ｋ以下）に冷却された金属ミラー１９によりレーザ光を反射する光化学反応装置１０を用いて、オゾン（Ｏ３）とＣＦ４とを混合した混合ガスをプロセスガスとして光透過性反応用容器２１の反応室３６に供給し、その後、該混合ガスにレーザ光を照射して、酸素同位体１７Ｏまたは１８Ｏを含むオゾンを選択的に光分解させることで、光化学反応におけるレーザ光の利用効率を高めた上で、酸素同位体１７Ｏまたは１８Ｏを濃縮させることができる。
【００７７】
（第２の実施の形態）
図４は、本発明の第２の実施の形態に係る光化学反応装置の概略構成を示す断面図である。図４において、図３に示す第１の実施の形態の光化学反応装置１０と同一構成部分には同一符号を付す。
【００７８】
図４を参照するに、第２の実施の形態の光化学反応装置４０は、第１の実施の形態の光化学反応装置１０の構成に、ガス供給管４１を設けると共に、レーザ光導波部材２５を第１の真空断熱空間２３（光透過性反応用容器２１と金属ミラー１９との間）に配置し、さらに光化学反応装置１０に設けられたヒータ線２４を構成要素から除いた以外は、光化学反応装置１０と同様に構成される。
【００７９】
ガス供給管４１は、鉛直方向に延在しており、光透過性反応用容器２１内に配置されている。ガス供給管４１は、プロセスガスを供給するプロセスガス供給源（図示せず）と接続されている。ガス供給管４１の先端４１Ａ（反応室３６内にプロセスガスを供給する部分）は、反応室３６の底部に配置されている。
第２の実施の形態の光化学反応装置４０では、ガス供給管４１と管状部３５との隙間からガスを排出する。これにより、第２の実施の形態では、プロセスガスを連続的に流通させることが可能であり、光化学反応の連続処理を行なうことができる。また、プロセスガスの導入時の温度を設定することにより、反応室３６の温度を制御できる。
【００８０】
第２の実施の形態の光化学反応装置によれば、光透過性反応用容器２１と金属ミラー１９との間に設けられた第１の真空断熱空間２３にレーザ光導波部材２５を配置することで、プロセスガスがレーザ光導波部材２５と接触することがなくなるため、レーザ光導波部材２５に起因するプロセスガスの汚染を防止できる。
【００８１】
また、第２の実施の形態の光化学反応装置４０は、第１の実施の形態の光化学反応装置１０と同様な効果を得ることができる。具体的には、金属ミラー１９のレーザ光の反射率を高めることが可能となるので、光化学反応におけるレーザ光の利用効率を高めることができる。
【００８２】
また、第２の実施の形態の光化学反応装置４０を用いた同位体濃縮方法は、第１の実施の形態で説明した光化学反応装置１０を用いた同位体濃縮方法と同様な手法により行なうことができ、また、光化学反応装置１０を用いた同位体濃縮方法と同様な効果を得ることができる。
なお、第２の実施の形態の光化学反応装置４０において、図１に示すヒータ線２４を設けてもよい。
【００８３】
（第３の実施の形態）
図５は、本発明の第３の実施の形態に係る光化学反応装置の概略構成を示す断面図である。図５において、図４に示す第２の実施の形態の光化学反応装置４０と同一構成部分には同一符号を付す。
【００８４】
図５を参照するに、第３の実施の形態の光化学反応装置４５は、第２の実施の形態の光化学反応装置４０に設けられた金属容器１６に替えて、第１の石英ガラス容器４６を設けた以外は、光化学反応装置４０と同様に構成される。
【００８５】
第１の石英ガラス容器４６は、クライオスタット１１に収容されると共に、光透過性反応用容器２１を収容している。第１の石英ガラス容器４６は、レーザ光を透過し、かつ純度９９％以上、かつ光透過損失０．１ｄＢ／ｍ以下の高純度の石英ガラスよりなる。第１の石英ガラス容器４６を構成する石英ガラスは、金属容器１６を構成する金属（例えば、金、銀、銅、アルミニウム等）と比較して熱容量が小さくすることができる。
【００８６】
金属ミラー１９は、第１の石英ガラス容器４６の内面４６ａを覆うように設けられている。本実施の形態の場合、金属ミラー１９としては、コーティング法または蒸着法により形成された金属膜（例えば、純度が９９．９９９９％以上とされた金膜、銀膜、銅膜、アルミニウム膜等）を用いることができる。該金属膜の厚さは、例えば、０．０２〜１０μｍとすることができる。
【００８７】
第３の実施の形態の光化学反応装置によれば、金属容器１６に替えて、光透過性反応用容器２１を収容する第１の石英ガラス容器４６を設けることにより、石英ガラスは金属と比較して熱容量が小さいため、極低温液体１２により金属ミラー１９を効率よく冷却することができる。
また、第１の石英ガラス容器４６の内面４６ａに金属ミラー１９を設けることにより、第１の石英ガラス容器４６と金属ミラー１９との熱膨張係数の違いによる引張応力を小さくすることが可能となるので、金属ミラー１９の反射率Ｒの低下を抑制できる。
【００８８】
なお、第３の実施の形態の光化学反応装置４５を用いた同位体濃縮方法は、第１の実施の形態で説明した光化学反応装置１０を用いた同位体濃縮方法と同様な手法により行なうことができる。
また、第３の実施の形態の光化学反応装置４５において、図１に示すヒータ線２４を設けてもよい。
【００８９】
図６は、本発明の第３の実施の形態の変形例に係る光化学反応装置の概略構成を示す断面図である。図６において、図５に示す第３の実施の形態の光化学反応装置４５と同一構成部分には同一符号を付す。
【００９０】
図６を参照するに、第３の実施の形態の変形例に係る光化学反応装置５０は、第３の実施の形態の光化学反応装置４５に設けられた金属ミラー１９を、第１の石英ガラス容器４６の外面４６ｂを覆うように設けた以外は、光化学反応装置４５と同様に構成される。
【００９１】
このような構成とされた第３の実施の形態の変形例に係る光化学反応装置５０は、光透過性反応用容器２１を収容する第１の石英ガラス容器４６を有することにより、極低温液体１２により金属ミラー１９を効率よく冷却することができる。
【００９２】
なお、第３の実施の形態の変形例に係る光化学反応装置５０を用いた同位体濃縮方法は、第１の実施の形態で説明した光化学反応装置１０を用いた同位体濃縮方法と同様な手法により行なうことができる。
また、第３の実施の形態の変形例に係る光化学反応装置５０において、図１に示すヒータ線２４を設けてもよい。
【００９３】
（第４の実施の形態）
図７は、本発明の第４の実施の形態に係る光化学反応装置の概略構成を示す断面図である。図７において、図４に示す第２の実施の形態の光化学反応装置４０と同一構成部分には同一符号を付す。
【００９４】
図７を参照するに、第４の実施の形態の光化学反応装置５５は、第２の実施の形態の光化学反応装置４０の構成に第２の石英ガラス容器５７を設け、レーザ光導波部材２５の一部を空間３１Ａに配置し、光化学反応装置４０に設けられた金属容器１６に替えて金属容器６１を設け、さらに、光化学反応装置４０に設けられた環状部材１５及びフランジ１７を構成要素から除いた以外は、光化学反応装置４０と同様に構成される。
【００９５】
第２の石英ガラス容器５７は、光透過性反応用容器２１と金属ミラー１９との間に設けられている。第２の石英ガラス容器５７は、光透過性反応用容器２１を囲むように配置されている。第２の石英ガラス容器５７は、レーザ光を透過させる。第２の石英ガラス容器５７は、純度９９％以上、かつ光透過損失０．１ｄＢ／ｍ以下の高純度の石英ガラスにより構成されている。
【００９６】
第４の実施の形態の光化学反応装置５５では、光透過性反応用容器２１と第２の石英ガラス容器５７との間に、第１の真空断熱空間２３が設けられている。また、第２の石英ガラス容器５７と金属ミラー１９との間の空間は、真空とされていない。
金属容器６１は、第２の石英ガラス容器５７を囲むように第１の容器３１に固定されている（固定方法については図示せず）。金属容器６１には、金属容器６１の外側から第２の石英ガラス容器５７と金属ミラー１９との間に設けられた空間に、レーザ光導波部材２５の先端２５Ａを配置するための貫通部６２が設けられている。レーザ光導波部材２５は、第２の石英ガラス容器５７の外側に配置されている。金属容器６１の材料としては、第２の実施の形態で説明した金属容器１６と同じ金属を用いることができる。
【００９７】
第４の実施の形態の光化学反応装置によれば、光透過性反応用容器２１を囲む第２の石英ガラス容器５７を設けると共に、光透過性反応用容器２１と第２の石英ガラス容器５７との間に第１の真空断熱空間２３を配置することにより、金属容器６１内を真空にする必要がなくなる。言い換えれば、金属容器６１内を気密する必要がない。
これにより、複数の分割された部材を組み立てることで、金属容器６１を構成することができる。
【００９８】
なお、図７には、図示していないが、レーザ光導波部材２５である光ファイバを一定の温度で使用するための断熱ジャケットを配置する空間を十分に確保することができる。
また、光ファイバを用いることなく、直接レーザ照射装置（図示せず）からのレーザ光を光透過性反応用容器２１に照射することも可能である。この場合、金属容器６１及びクライオスタット１１に、レーザ光を照射するための窓（レーザ光を透過可能な窓）及びレーザ光を反射するミラー等を適宜設ける。
また、第４の実施の形態の光化学反応装置５５において、図１に示すヒータ線２４を設けてもよい。
【００９９】
以上、本発明の好ましい実施の形態について詳述したが、本発明はかかる特定の実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲内に記載された本発明の要旨の範囲内において、種々の変形・変更が可能である。
【０１００】
例えば、第１〜第４の実施の形態で説明した光化学反応装置１０，４０，４５，５０，５５では、レーザ光導波部材２５として１つの光ファイバを用いる場合を例に挙げて説明したが、複数本の光ファイバを設けてもよい。
【０１０１】
（実施例）
第４の実施の形態の光化学反応装置５５（連続的に光化学反応を起こさせる装置）を用いると共に、プロセスガスとしてオゾン（Ｏ３）とＣＦ４とを混合した混合ガスを用いてオゾン分子中の酸素同位体１７Ｏを濃縮する際のプロセス計算例を表1に示す。
なお、表１に記載のプロセス計算例は、先に説明した特許文献２（特開２００６−２７２０９０号公報）における酸素同位体濃縮プロセスについてのものである。
表１には、高純度酸素を原料として（１６Ｏ、１７Ｏ、１８Ｏは天然存在比の濃度)、２度のレーザ光により光化学反応を行う２段濃縮を行ったときの１段目、２段目、及び総合結果を示す。
【０１０２】
【表１】
0005632770.tif 000010
【０１０３】
原料酸素はオゾナイザーにより、オゾン−酸素系ガスに変換し、ＣＦ４を導入した蒸留塔へ導入させた後、当該蒸留塔の底でオゾン−ＣＦ４系ガスとして導出させた。このオゾン−ＣＦ４系ガスが本発明のプロセスガスとなる。
光透過性反応用容器２１では、１７Ｏが濃縮され、最終的に製品となる酸素中の１７Ｏは、１０ａｔｏｍ％以上に濃縮された。
【０１０４】
なお、１７Ｏを含むオゾンアイソトポローグ１６Ｏ１６Ｏ１７Ｏのターゲット吸収波長は約１０００ｎｍにあり、レーザ光導波部材２５である光ファイバが低損失で使用できる波長領域にある。これは使用する光ファイバが容易に入手可能であり、レーザ光の損失を極力小さくして光化学反応を行うことができる点で重要である。
【０１０５】
また、第２及び第３の実施の形態で説明した光化学反応装置４０，４５，５０（連続的に光化学反応を起こさせる装置）を用いて、プロセスガスとしてオゾン（Ｏ３）とＣＦ４とを混合した混合ガスを用いてオゾン分子中の酸素同位体１７Ｏを濃縮した場合も表１に示すような結果となる。
【産業上の利用可能性】
【０１０６】
本発明は、レーザ光を用いた光化学反応装置、及び光化学反応装置を用いた同位体濃縮方法に適用可能である。
【符号の説明】
【０１０７】
１０，４０，４５，５０，５５…光化学反応装置、１１…クライオスタット、１２…極低温液体、１３…蓋体、１３Ａ，１５Ａ，６２…貫通部、１５…環状部材、１６，６１…金属容器、１６ａ，４６ａ…内面、１７…フランジ、１９…金属ミラー、２１…光透過性反応用容器、２３…第１の真空断熱空間、２４…ヒータ線、２５…レーザ光導波部材、２５ａ…レーザ照射面、２５Ａ，４１Ａ…先端、２６…再液化装置、２７…管路、３１…第１の容器、３１Ａ…空間、３２…第２の容器、３３…第２の真空断熱空間、３５…管状部、３６…反応室、３６ａ…外壁、４１…ガス供給管、４６…第１の石英ガラス容器、４６ｂ…外面、５７…第２の石英ガラス容器
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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