(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の燃料電池を備えた平面燃料電池スタックであって、
第１の平面に配列された隣接する第１のアノードおよび第２のアノードを含むアノード層と、
第２の平面に配列された隣接する第１のカソードおよび第２のカソードを含むカソード層と、
前記アノード層とカソード層の間に配置された電解質層と、
前記電解質層内に少なくとも部分的に配置され、かつ前記第１のアノードおよび第２のカソードを電気的かつ機械的に結合している少なくとも１つの相互接続と、
２つの隣接するアノードまたはカソードの間に、２つの隣接するアノードまたはカソードのギャップに沿った形状で、１つのアノードまたはカソードの周囲を囲むように架設された構造サポートと
を備える平面燃料電池スタック。
【請求項２】
前記複数の燃料電池が、摂氏４００度を超える温度で作動する、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項３】
前記構造サポートから間隔を空けられた第２の構造サポートをさらに備える、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項４】
前記構造サポートが絶縁材料を含む、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項５】
前記構造サポートが、電気的に絶縁するコーティングを含む、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項６】
前記構造サポートが、酸化された表面を含む、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項７】
前記構造サポートが、シリコン材料、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）材料、酸化マグネシウム材料、フェロクロミウム材料、およびセラミック材料のうちの１以上を含む、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項８】
前記構造サポートが、３０ミクロンと２００ミクロンとの間の幅、および１００ミクロンを超える高さを有する、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項９】
前記構造サポートが、前記電解質層と機械的に結合する、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項１０】
前記第１のアノードおよび第２のアノードが、第１の距離によって横に分離され、
前記第１のカソードおよび第２のカソードが、第２の距離によって横に分離されており、
前記第１の距離および第２の距離のうちの少なくとも１つが、５ミクロンと５００ミクロンとの間である、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項１１】
前記第１の距離および第２の距離のうちの少なくとも１つが、５ミクロンと２００ミクロンとの間である、請求項１０に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項１２】
前記電解質層が、
前記第１のアノードおよび第１のカソードの間に配置され、前記第１のアノードおよび第１のカソードの間に第１の電圧差を提供する第１の電解質領域と、
前記第２のアノードおよび第２のカソードの間に配置され、前記第２のアノードおよび第２のカソードの間に第２の電圧差を提供する第２の電解質領域と、を含み、
前記第１の電解質領域および第２の電解質領域が、モノリシック電解質構造を備える、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項１３】
前記燃料電池が固体電解質型燃料電池である、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項１４】
前記電解質層がアノードおよびカソードと重なり合う活性領域を含み、該活性領域が電解質層の表面積の少なくとも７０％である、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項１５】
前記平面燃料電池スタックが、３０立方センチメートル未満の容積を有するハウジング内に収容されている、請求項１に記載の燃料電池スタック。
【請求項１６】
前記平面燃料電池スタックが、１０ボルトを超える電圧差を生じる、請求項１５に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項１７】
前記電解質層内に少なくとも部分的に配置され、前記第１のアノードおよび第２のカソードを電気的かつ機械的に結合する複数の相互接続をさらに備える、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項１８】
前記複数の相互接続が、隣接するものの中心間距離が等しくなるように配列されている、請求項１７に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項１９】
前記少なくとも１つの相互接続が、前記電解質層に平行な１００μｍ２未満の断面を有する、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項２０】
電気的に直列に接続された３個以上の前記燃料電池をさらに備え、前記３個以上の燃料電池が複数の列を含む、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項２１】
並列電気接続にて結合された前記燃料電池の２以上の直列電気接続をさらに備える、請求項１に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項２２】
複数の燃料電池を備えた平面燃料電池スタックであって、
第１の平面に配列された隣接する第１のアノードおよび第２のアノードを含むアノード層と、
第２の平面に配列された隣接する第１のカソードおよび第２のカソードを含むカソード層と、
前記アノード層とカソード層の間に配置された電解質層と、
前記電解質層内に少なくとも部分的に配置され、前記第１のアノードおよび第２のカソードを電気的かつ機械的に結合する少なくとも１つの相互接続と、
２つの隣接するアノードまたはカソードの間に、２つの隣接するアノードまたはカソードのギャップに沿った形状で、１つのアノードまたはカソードの周囲を囲むように架設された第１の構造サポートとを備え、
前記第１の構造サポートの少なくとも一部が前記平面燃料電池スタックを貫通する軸線上で前記少なくとも１つの相互接続と整列している、平面燃料電池スタック。
【請求項２３】
前記複数の燃料電池が、摂氏４００度を超える温度で作動する、請求項２２に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項２４】
前記第１のアノードおよび第２のカソードが前記電解質層上で重なり合う領域において、前記第１の構造サポートが第１のアノードおよび第２のカソードのうちの１つに流体シールを形成する、請求項２２に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項２５】
第２の構造サポートをさらに備え、前記第１のアノードおよび第２のカソードが前記電解質層上で重なり合う領域において、前記第１の構造サポートおよび第２の構造サポートが前記第１のアノードおよび第２のカソードの両方に流体シールを形成する、請求項２２に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項２６】
前記複数の燃料電池が固体電解質型燃料電池を備える、請求項２２に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項２７】
前記第１の構造サポートが、３０ミクロンと２００ミクロンとの間の幅、および１００ミクロンを超える高さを有する、請求項２２に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項２８】
前記第１のアノードおよび第２のアノードが、第１の距離によって横に分離されており、
前記第１のカソードおよび第２のカソードが、第２の距離によって横に分離されており、かつ、
前記第１の距離および第２の距離のうちの少なくとも１つが、５ミクロンと５００ミクロンとの間である、請求項２２に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項２９】
前記平面燃料電池スタックが、３０立方センチメートル未満の容積を有するハウジング内に収容されている、請求項２２に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項３０】
前記平面燃料電池スタックが、１０ボルトを超える電圧差を生じる、請求項２９に記載の平面燃料電池スタック。
【請求項３１】
３０立方センチメートル未満の容積を有するハウジングと、前記ハウジングに収容された平面燃料電池スタックとを備える燃料電池アセンブリであって、前記平面燃料電池スタックが、
第１の平面に配列された複数のアノードを含むアノード層と、
第２の平面に配列された複数のカソードを含むカソード層と、
前記アノード層およびカソード層の間に配置された電解質層と、
前記電解質層内に少なくとも部分的に配置され、１つのアノードと１つのカソードを結合する少なくとも１つの相互接続と、
２つの隣接するアノードまたはカソードの間に、２つの隣接するアノードまたはカソードのギャップに沿った形状で、１つのアノードまたはカソードの周囲を囲むように架設された構造サポートと
を備える燃料電池アセンブリ。
【請求項３２】
前記平面燃料電池スタックが、摂氏４００度を超える温度で作動する、請求項３１に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項３３】
前記平面燃料電池スタックが、固体電解質型燃料電池を備える、請求項３１に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項３４】
前記電解質層がアノードおよびカソードと重なり合う活性領域を含み、前記活性領域が前記電解質層の表面の領域の少なくとも７０％を含む、請求項３１に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項３５】
前記電解質層がアノードおよびカソードと重なり合う活性領域を含み、前記活性領域が前記電解質層の表面の領域の少なくとも８５％を含む、請求項３１に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項３６】
ハウジングと、前記ハウジングに収容された平面燃料電池スタックとを備える燃料電池アセンブリであって、前記平面燃料電池スタックが、
アノード層に配列された複数のアノードと、
カソード層に配列された複数のカソードと、
前記アノード層およびカソード層の間に配置された電解質層と、
前記電解質層内に少なくとも部分的に配置され、１つのアノードと１つのカソードを結合する少なくとも１つの相互接続と、
２つの隣接するアノードまたはカソードの間に、２つの隣接するアノードまたはカソードのギャップに沿った形状で、１つのアノードまたはカソードの周囲を囲むように架設された構造サポートと
を備える燃料電池アセンブリ。
【請求項３７】
前記平面燃料電池スタックが、摂氏４００度を超える温度で作動する、請求項３６に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項３８】
前記平面燃料電池スタックが、固体電解質型燃料電池を備える、請求項３６に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項３９】
前記平面燃料電池スタックが、前記ハウジングの立方センチメートルあたり０．５ボルトより多くの電圧差を生じる、請求項３６に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項４０】
前記ハウジングが、３０立方センチメートル未満の容積を有する、請求項３６に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項４１】
０．１立方センチメートルと３０立方センチメートルとの間の容積を有するハウジングと、平面燃料電池スタックとを備える燃料電池アセンブリであって、前記平面燃料電池スタックが、
第１の平面に配列された複数のアノードを含むアノード層と、
第２の平面に配列された複数のカソードを含むカソード層と、
前記アノード層およびカソード層の間に配置された電解質層と、
前記電解質層内に少なくとも部分的に配置され、１つのアノードと１つのカソードを結合する少なくとも１つの相互接続と、
２つの隣接するアノードまたはカソードの間に、２つの隣接するアノードまたはカソードのギャップに沿った形状で、１つのアノードまたはカソードの周囲を囲むように架設された構造サポートと
を備える燃料電池アセンブリ。
【請求項４２】
前記平面燃料電池スタックが、摂氏４００度を超える温度で作動する、請求項４１に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項４３】
前記平面燃料電池スタックが、固体電解質型燃料電池を備える、請求項４１に記載の燃料電池アセンブリ。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【０００１】
燃料電池は、化学反応から電気を発生させる。化学反応は、通常は水素等の燃料、および反応剤としての空気／酸素を反応させ、主要副産物として水蒸気を発生させる。水素は、水素ガスの形態で直接提供されるか、または改質されて水素ガスを分離する炭化水素液や気体等の他の材料から生成され得る。燃料電池アセンブリは、燃料電池ハウジングに１以上の燃料電池を含むことができ、燃料電池ハウジングは、水素および／または炭化水素を含む燃料容器と結合している。携帯型、置換可能、および／または再充填可能である燃料容器と結合する携帯型である燃料電池ハウジングは、携帯電話や携帯情報端末等の広範な携帯型家庭用電化製品に電力供給する好適な電気源としてバッテリーと競合している。このような燃料電池アセンブリのバッテリーと比較する際の競争力は、そのサイズ、効率、および信頼性を含む多くの要因に依存する。
【０００２】
しかし、このような要因は技術的限界によって制約されている。例えば、既存の製作方法は、所与のサイズの燃料電池ハウジングに収容され得る燃料電池ユニットの数を制限する。また、ハウジング内の各燃料電池は、燃料電池の活性領域として知られる電気を発生する限定された領域を含み、 既存の製作方法は、各燃料電池ユニットの活性領域を制限する。さらに、既存の製作方法は、携帯型燃料電池に固有の設計トレードオフをバランスしない。特定の燃料電池は、極めて高温で作動し、それにより燃料電池部材に熱応力を与えて燃料電池を駄目にすることがある。既存の機器は、応力に耐えるよう燃料電池部材を適切に支持していない。
【０００３】
従って、技術的制約を克服する燃料電池アセンブリと燃料電池を提供する製作方法の必要性が存在する。
【０００４】
要旨
この発明は、さまざまな実施形態において、燃料電池ハウジング内の１以上の平面スタックに複数の燃料電池ユニットを配列し、燃料電池ユニットを電気的に結合することによって先行技術における欠点に対処し、増加した電圧、電流、および／または出力を提供する。特定の実施形態においてメーカーは、燃料電池部材の物理的寸法を含む設計パラメータを調節して、携帯型平面燃料電池スタックに固有の基本的トレードオフをバランスさせる。さらに詳細には、１つの局面において、燃料電池ユニットは、平面スタック内で効率的に配列されることで、各燃料電池ユニットが約７０％を超える活性領域を有する。１つの局面において、平面スタックは、約３０立方センチメートル未満であり、かつ／またはハウジングの立方センチメートルあたり約０．１ボルトより多くを生じる燃料電池ハウジングに収容される。特定の実施形態において、本明細書に開示の燃料電池アセンブリは、立方センチメートルあたり約．５ボルトより多くを生じ、別の実施形態においては、立方センチメートルあたり約２ボルトを超える。別の局面において、平面スタックは、約０．１立方センチメートルと約３０立方センチメートルとの間の容積を有するハウジングに提供され、約０．５平方センチメートルと約１００平方センチメートルとの間の活性領域を有する。特定の構成において、活性領域は、約．５平方センチメートルと約２０平方センチメートルとの間であり、または約２平方センチメートルと約１０平方センチメートルとの間である。特定の実施形態において本発明は、燃料電池上に配置された構造サポートを含む。この構造サポートは、例えば高温および熱サイクルから熱応力を削減する。１つの局面において本発明は、エッチング等の微細レベル製造技術を使用して、燃料電池ユニット、構造サポート、および他の構造を製造する方法を含む。別の局面において、燃料電池ユニットのグループは、各平面スタックに配列されている。グループにおける燃料電池ユニットの数を変更することおよび／または個別の燃料電池ユニットのサイズを変更することによって、メーカーは、出力密度および／または電圧発生等の特定の性能測定基準を改善する。
【０００５】
１つの局面において、機器は、第１のアノードおよび第２のアノードを含むアノード層と、電解質層と、第１のカソードおよび第２のカソードを含むカソード層と、電解質層内に少なくとも部分的に配置され、かつ第１のアノードおよび第２のカソードを電気的かつ機械的に結合している少なくとも１つの相互接続と、平面スタックを介して延びる平面に垂直に方向付けられ、かつ２つの隣接する電極間で横に少なくとも部分的に配置された細長の構造サポートと、を備える複数の燃料電池の平面燃料電池スタックを含む。
【０００６】
１つの構成においてスタックは、スタックと接触し、かつ細長の構造サポートから間隔を空けられた第２の構造サポートをさらに備える。スタックは、絶縁材料を含んでもよい。例えば、構造サポートが、電気的に絶縁するコーティングを含む。１つの特徴において構造サポートが、酸化された表面を含む。構造サポートは、シリコン材料、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）材料、酸化マグネシウム材料、フェロクロミウム材料、およびセラミック材料のうちの１以上を含み得る。
【０００７】
特定の実施形態において、構造サポートは、約３０ミクロンと約２００ミクロンとの間の幅、および約１００ミクロンを超える高さを有する。１つの構成において、構造サポートは、電解質層（later）と機械的に結合する。
【０００８】
１つの特徴によると、第１のアノードおよび第２のアノードが、第１の距離によって横に分離され、第１のカソードおよび第２のカソードが、第２の距離によって横に分離されており、第１の距離および第２の距離のうちの少なくとも１つが、約５ミクロンと約５００ミクロンとの間である。例えば、第１の距離および第２の距離のうちの少なくとも１つが、約５ミクロンと約２００ミクロンとの間であってもよい。
【０００９】
１つの特徴において、電解質層が、第１のアノードおよび第１のカソードの間に配置され、第１のアノードおよび第１のカソードの間に第１の電圧差を提供する第１の電解質領域と、第２のアノードおよび第２のカソードの間に配置され、第２のアノードおよび第２のカソードの間に第２の電圧差を提供する第２の電解質領域と、を含み、第１の電解質領域および第２の電解質領域が、モノリシック電解質構造を備える、請求項１のスタックである。
【００１０】
特定の構成によると、スタックは、固体電解質型燃料電池およびプロトン交換膜型燃料電池（proton exchange membrane fuel cells：固体高分子型燃料電池）の１以上を備える。
【００１１】
１つの特徴によると、各アノードおよびカソードが電解質層の表面上に重なる投射（projection）を有する電解質層の活性領域を、スタックが含み、活性領域が、電解質層の表面の領域の少なくとも７０％を含む。スタックが、約３０立方センチメートル未満の容積を有するハウジング内に収容されてもよい。スタックが、約５ボルトを超える電圧差を生じ得、構成によっては約１０ボルトまたは約１５ボルトを超え得る。
【００１２】
少なくとも１つの相互接続が、約（１００ミクロン）２未満の電解質層を介して延びる平面に平行な断面を有してもよい。スタックは、電解質層内に少なくとも部分的に配置され、第１のアノードおよび第２のカソードを電気的かつ機械的に結合する複数の相互接続をさらに備えてもよい。複数の相互接続は、直線配列の相互接続を備えてもよく、複数の相互接続の隣接するものの中心間距離は実質的に等しい。
【００１３】
１つの特徴において、スタックは、電気的に直列に接続された３個以上の燃料電池を備え、３個以上の燃料電池が、燃料電池の非直線的配列を含む。機器は、並列電気接続にて結合された燃料電池の２以上の直列電気接続を含んでもよい。
【００１４】
１つの局面において、機器は、第１のアノードおよび第２のアノードを含むアノード層と、電解質層と、第１のカソードおよび第２のカソードを含むカソード層と、電解質層内に少なくとも部分的に配置され、第１のアノードおよび第２のカソードを電気的かつ機械的に結合する少なくとも１つの相互接続と、平面スタックを介して延びる平面に垂直に方向付けられた細長の構造サポートとを備える複数の燃料電池の平面燃料電池スタックを含み、細長の構造サポートの少なくとも一部を、燃料電池スタックを介して延びる平面に垂直な軸上の少なくとも１つの相互接続と整列させている。
【００１５】
複数の燃料電池が、１以上の固体電解質型燃料電池および／またはプロトン交換膜型（ＰＥＭ）燃料電池を備え得る。構造サポートが、約３０ミクロンと約２００ミクロンとの間の幅、および約１００ミクロンを超える高さを有してもよい。１つの構成において、第１のアノードおよび第２のアノードが、第１の距離によって横に分離されており、第１のカソードおよび第２のカソードが、第２の距離によって横に分離されており、かつ、第１の距離および第２の距離のうちの少なくとも１つが、約５ミクロンと約５００ミクロンとの間である。
【００１６】
１つの特徴において、スタックが、約３０立方センチメートル未満の容積を有するハウジング内に収容されている。スタックは、約１０ボルトを超える電圧差を生じ得る。
【００１７】
別の局面において、機器は、約３０立方センチメートル未満の容積を有するハウジングと、ハウジングに収容され、第１の平面に配列された複数のアノードを含むアノード層、第２の平面に配列された複数のカソードを含むカソード層、ならびにアノード層およびカソード層の間に配置された電解質層を有する平面燃料電池スタックであって、スタックが、電解質層の活性領域を含み、各アノードおよびカソードが、電解質層の表面上に重なる投射を有する平面燃料電池スタックと、を備え、活性領域が、電解質層の表面の領域の少なくとも５０％を含む燃料電池アセンブリを含む。特定の実施形態において、活性領域が、電解質層の表面の領域の少なくとも約７０％または少なくとも約８５％を含む。
【００１８】
１つの局面において、機器は、ハウジングと、ハウジングに収容され、アノード層に配列された各アノード、カソード層に配列された各カソード、および電解質層を有する平面燃料電池スタックと、を備える燃料電池アセンブリを含み、燃料電池アセンブリが、ハウジングの立方センチメートルあたり約０．１ボルトより多くを生じる。
【００１９】
１つの特徴によると、ハウジングは、約３０立方センチメートル未満の容積を有する。
【００２０】
別の局面において、機器は、約０．１立方センチメートルと約３０立方センチメートルとの間の容積を有するハウジングと、第１の平面に配列された複数のアノードを含むアノード層、第２の平面に配列された複数のカソードを含むカソード層、およびアノード層およびカソード層の間に配置された電解質層を有する平面燃料電池スタックとを備え、スタックが、電解質層の活性領域を含み、各アノードおよびカソードが、電解質層の表面上に重なる投射を有し、かつ活性領域が、約０．５平方センチメートルと約１００平方センチメートルとの間の電解質層の表面上の領域を有する燃料電池アセンブリを含む。
【００２１】
１つの局面において、方法は、基板を提供する工程と、基板の上に電解質層および１以上の電極層を配置する工程と、基板の各部を選択的に除去することによって、基板から少なくとも１つの構造サポートを形成する工程と、を含む少なくとも１つの構造サポートを有する平面燃料電池スタックを製造する方法を含む。
【００２２】
１つの構成において、少なくとも１つの構造サポートが、細長であり、かつ電解質層を介して延びる平面に垂直に延びるように形成される。１つの特徴において、基板の各部を選択的に除去する工程が、基板をエッチングする工程を含む。１つの特徴において方法は、少なくとも１つの構造サポートを絶縁材料でコーティングする工程を含む。例えば方法は、少なくとも１つの構造サポートを酸化する工程を含んでもよい。方法は、基板上に電解質層を直接配置する工程を含んでもよい。
【００２３】
１つの特徴において、方法は、第１のアノードおよび第２のアノードを含むアノード層を提供する工程と、第１のカソードおよび第２のカソードを含むカソード層を提供する工程と、第１のアノードおよび第２のカソードを、電解質層を介して電気的かつ機械的に相互接続する工程とを含む。アノード層を提供する工程およびカソード層を提供する工程のうちの少なくとも１つが、電解質層上にダム構造を提供して第１の電極領域および第２の電極領域を規定する工程、および第１の電極領域および第２の電極領域上に電極材料を配置する工程を含んでもよい。ダム構造が、構造サポートを備えてもよい。方法は、少なくとも２つの電極を規定するためにダム構造を除去する工程をさらに含んでもよい。
【００２４】
方法は、電解質層内で微細構造をエッチングする工程および微細構造内に導電性材料を配置する工程を含む、第１のアノードおよび第２のカソードを電気的かつ機械的に相互接続する工程を含んでもよい。微細構造をエッチングする工程が、微細構造の隣接するものの中心間隔が実質的に等しく直線配列の微細構造をエッチングする工程を含んでもよい。複数の微細構造をエッチングする工程が、約（１００ミクロン）２未満の各領域を有する各断面を有する微細構造をエッチングする工程を含んでもよい。１つの特徴において、モノリシック電解質構造内で複数の微細構造がエッチングされる。
【００２５】
このようにして、本明細書に記載のシステムおよび方法は、携帯型電子機器において使用する寸法にされた単一の燃料電池ハウジングにおいて多くの燃料電池ユニットを設け、高い活性領域を有する燃料電池を提供し、高い出力密度を生じる一方で、携帯型電子機器用のサイズと形状にされ、携帯型燃料電池アセンブリに固有の設計トレードオフをバランスさせ、かつ高温応力に耐える製造方法を提供する。
【００２６】
例示の実施形態の詳細な説明
本発明は、さまざまな実施形態において携帯型燃料電池アセンブリ用の機器と方法を提供する。図１は、本発明の例示の実施形態による燃料電池アセンブリ５を示す。特に燃料電池アセンブリ５は、複数の燃料電池ユニットを含み、その特定の代表的な燃料電池ユニットが参照符号７で図示されている。燃料電池ユニット７のそれぞれは、電解質層１４または電解質層１６のいずれかの上に配置されたアノード４およびカソード６を含む。燃料電池ユニット７は、以下さらに詳細に記載する電気相互接続（図示せず）を介して電気的に直列接続している。アセンブリ５は、さらにハウジング１８内に含まれた燃料改質器１０および後部ガスバーナー（tail gas burner）１２を含む。燃料電池アセンブリ５は、燃料容器（図示せず）も含み得る。
【００２７】
燃料電池７は、燃料がアノード４に接触し、酸素がカソード６に接触すると電気を生じる。代表的なタイプの燃料には、水素、一酸化炭素、メタン、エタン、メタノール、ブタン、ペンタン、メタノール、蟻酸、エタノール、および／またはプロパン等の炭化水素ベースの燃料、ならびに／またはアンモニアもしくはヒドラジン等の非炭化水素ベースの燃料が含まれる。アノード４およびカソード６は、多孔性であってもよく、触媒（例えばプラチナベースの触媒）は、アノード４および電解質層１４および１６の界面に、ならびに／またはカソード６および電解質層１４および１６の界面に所望により配置される。水素および酸素は、アノード４、カソード６、電解質層１４および１６、ならびに触媒（図示せず）と電気化学的に反応し、各アノードおよびカソード間の電圧差を生じる。燃料電池７によって作られた各電圧差は、燃料電池７の直列接続を介して組み合わされ、電流を駆動し、負荷（図示せず）に給電するために使用できる。
【００２８】
作動中、燃料流２０が燃料入口３２から入る。燃料流２０は、液体または気体を含むことができ、上述の代表的な燃料タイプを備えることができる。燃料電池ユニット７に純水素を供給すると、アセンブリ５の効率を改善することができ、従って特定の実施形態において、炭化水素ベースの燃料が使用される場合等では、燃料流２０は、改質器領域１０を通過して、改質器領域１０において触媒と化学的に反応し、水素および／または一酸化炭素を燃料流２０から分離／産生することができる。しかし燃料流２０が、純水素を含む場合は、または燃料電池ユニット７が、上述の他の燃料タイプで直接作動するように構成されている場合は、改質器領域１０は必要ではない。改質器領域１０は、蒸気改質器、部分酸化改質器、選択酸化改質器、水性シフト改質器、および／または熱分解改質器（thermal cracking reformer）の１以上を備えることができる。実際に使用される改質器は、用途に依存し、任意の適切な改質器が採用され得る。
【００２９】
改質器領域１０によって生成された水素ガスを含む燃料流２０は、次に経路２１に沿って流れアノード４と接触し、その後、後部ガスバーナー１２に流れ、ここで未消費燃料が酸素と共に燃焼する（図示せず。）。また空気および／または酸素ガスを含み得る空気流２６が内部経路チャンネル（図示せず）を介して流れ、空気経路層１５を介してカソード６と接触する。上述のようにカソード６およびアノード４は気孔を含み（図示せず）、その結果、水素および酸素／空気が気孔を介して流れ、電解質層１４および１６に接触する。水素および酸素が、カソード６、アノード４、ならびに電解質層１４および１６に接触すると、これらは電気化学的に反応して電気を生じる。
【００３０】
さらに詳細には、燃料電池アセンブリ５は、電解質層１６の外面１６ｂおよび電解質層１４の外面１４ｂに配置された複数のアノード４、電解質層１６の内面１６ａおよび電解質層１４の内面１４ａに配置された複数のカソード６、ならびに電解質層１４および１６上に配置された構造サポート４４を含む。表面１４ａに配置されたカソード６は、膜１６の表面１６ａ上に配置されたカソード６に直接面する。これは、一部には、両方のカソード層が、同じ空気２６の流れおよび空気経路チャンネル１５を共有し、そのため分離された空気経路チャンネルを必要としないため有益である。特定の実施形態において空気経路チャンネル１５は、１．０ｍｍ程度の薄さかまたは約０．５ｍｍよりも薄い。
【００３１】
アノード４は、ニッケルおよびＹＳＺサーメット等のサーメット複合物、白金、銀、パラジウム、鉄、コバルト、セリア、他の酸化物マトリックス材料、またはこれらの組み合わせを含む広範な材料で構築することができる。カソードは、ランタン（ストロンチウム）マンガン酸塩（ＬＳＭ）、ランタン（ストロンチウム）輝コバルト鉱（ＬＳＣ）、およびランタン（ストロンチウム）コバルトフェライト（ＬＳＣＦ）から構築することができる。電解質層１４および１６は、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、および／またはドーピングされたセリア材料を備えることができる。電解質層１４および１６のための他の材料、構成、および製造方法は、ＰＣＴ出願第WO2005/030376号に記載されており、その全体が参照によって本明細書に一体化されている。
【００３２】
電解質層１４および１６は、（例えば燃料電池が、繰り返しオンオフされると）燃料電池の温度サイクリングによる熱応力に脆弱であり、構造サポート４４は、電解質層１４および１６に構造的一体性を追加する。構造サポート４４は、以下にさらに詳述する。
【００３３】
アノード４、カソード６、ならびに電解質層１４および１６は、第１／内部ハウジング１８内に含まれる。内部ハウジング１８は、約０．１立方センチメートルと約１００立方センチメートルとの間の容積を有することができる。特定の実施形態において、内部ハウジング３０は、約．１立方センチメートルと約３０立方センチメートルとの間、約．１立方センチメートルと約１０立方センチメートルとの間、または約１立方センチメートルと約５立方センチメートルとの間の容積を有する。
【００３４】
図示したハウジング１８は、熱伝導材を備え、それによりハウジングは、実質的に等温ゾーンを備える。これは有益であるため、ハウジング内の全ての部材が、実質的に同じ温度で作動する。
【００３５】
特定の実施形態において、内部ハウジング１８内の作動温度は４００度Ｃよりも高く、別の実施形態においては７５０度Ｃよりも高いこともある。従ってこの温度を維持するため、かつ、このような高温からエンドユーザーを保護するため、内部ハウジング１８は、内部ハウジング１８から断熱塊（insulating volume）２８によって断熱されている外部ハウジング３０に収容されている。断熱塊２８は、低い熱伝導を有するさまざまな断熱材を含むことができるが、特定の実施形態において断熱塊は低い圧力領域を含み、場合によっては真空を含む。真空を維持するため、ゲッタ材料４２が背景ガスを吸収し、真空様状態を維持する。特定の実施形態において、ゲッタ材料４２は、非蒸発性のゲッタを備え、電気加熱を介して活性化できる。
【００３６】
しかし真空は、放射による熱損失を抑止／除去しないこともある。このため外部ハウジング３０は、その内面に放射反射体４０を含む。反射体４０は、壁３０の内面に堆積されたか、または真空壁の内面に機械的に取り付けられている金属材料もしくは赤外反射材料による金属コーティングを備えることができる。さらに一式の並行する赤外反射体が、外部ハウジング３０の内面および外面の間に備えられてもよい。上述のように、燃料電池アセンブリ５は、携帯型であることができ、特定の実施形態において、外部ハウジング３０は、約０．１立方センチメートルと約１００立方センチメートルとの間の容積を有することができる。特定の実施形態において、外部ハウジング３０は、約．１立方センチメートルと、約３０立方センチメートルとの間、約．１立方センチメートルと約１０立方センチメートルとの間、または約１立方センチメートルと約５立方センチメートルとの間の容積を有する。
【００３７】
図２Ａは、本発明の例示の実施形態に従った燃料電池ユニット５４−５７の平面燃料電池スタック５０の断面図を示す。特に、燃料電池ユニット５４−５７は、図１の燃料電池ユニット７に類似しており、図１の電解質層１４および１６に類似した電解質層５２を含む。各燃料電池ユニット５４−５７は、各アノード６０−６３および各カソード６５−６８を含む。アノード６０−６３は第１の平面に配列され、カソード６５−６８は第２の平面に配列されている。各燃料電池ユニットのカソードは、電気相互接続５１−５３を介して隣接する燃料電池のアノードに電気的に結合している。特に燃料電池ユニット５４のカソード６５は、相互接続５１を介して燃料電池５５のアノード６１に電気的に結合し、燃料電池ユニット５５のカソード６６は、相互接続５２を介して燃料電池ユニット５６のアノード６２に電気的に結合し、カソード６７は、相互接続５３を介して燃料電池ユニット５７のアノード６３に電気的に結合する。図示したアノード６０−６３は、電解質層５２の上面上に置かれ、図示したカソード６０−６３は、電解質層５２の下面下に置かれるが、必ずしもこうである必要はなく、特にアノード６０−６３およびカソード６０−６３の配置は逆転してもよい。さらに一般的には、本明細書に記載の任意の燃料電池アセンブリ構成において、燃料電池ユニットは、アノードおよびカソードの配置が逆転して対称的に再配置され、かつ、燃料および酸素／空気の流れがこれに応じて切り替えられ、燃料がアノードに接触し、かつ酸素／空気がカソードに接触するようにしてもよい。
【００３８】
作動中、相互接続５１−５３は、燃料電池ユニット５４−５７を直列に接続し、追加の電圧ゲインを提供する。特に作動中、燃料電池５４の電気化学反応は、アノード６０およびカソード６５の間に電圧差を生じ、燃料電池５５の電気化学反応は、アノード６１およびカソード６６の間に電圧差を生じる。相互接続５１は、白金および／またはクロム酸ランタン等の低抵抗材料を備え、それにより、カソード６５およびアノード６１の間に低抵抗電気接続を形成し、それによりカソード６６は、カソード６５の電圧に加えてアノード６１およびカソード６６の間の電圧差にほぼ等しい電圧で維持される。直列接続で別の燃料電池ユニットを接続すると、電圧ゲインを追加することができる。特定の実施形態において、１５−２０の燃料電池ユニットを含む平面スタックは、１５ボルトを超える全電圧差を生じることができる。他の実施形態において、平面スタックは、約３ボルトを超える、約５ボルトを超える、または約１０ボルトを超える電圧を生じる。このような代表的な電圧は、本明細書に記載の他の燃料電池スタックに当てはまる。従って、本明細書に記載の平面スタッキングは、小容積において比較的高電圧を提供することができる。携帯型ハウジング内の高電圧は、少なくとも一部には、携帯電話またはラップトップコンピュータ等の本明細書に記載の携帯型燃料電池アセンブリについての多くの商用途が高電圧を必要とするため有益である。
【００３９】
記載のように、作動中、燃料電池ユニット５４−５７の電気化学反応は、アノード６０およびカソード６５の間に電圧差を生じ、燃料電池５５の電気化学反応は、アノード６１およびカソード６６の間の電圧差を生じる。しかし電圧差は、カソード６５−６８および対応するアノード６０−６３が、直接相互に重なる燃料電池ユニット５４−５７の活性領域内で概ね生じる。一例として、燃料電池ユニット５４の活性領域５４ａを示す。カソード６５およびアノード６０が電解質層５２の上面に重なる投射を有する領域５４ａであるように、活性領域５４ａは概ね拘束されている。燃料電池ユニット５５−５７は、同様に活性領域５５ａ、５６ａ、および５７ａを有する。図示のように、隣接する電極間のギャップ（すなわち、隣接するカソード６５−５８の間、および隣接するアノード６０−６３の間のギャップ）、および相互接続５１−５３は、活性領域５４ａ、５５ａ、５６ａ、および５７ａを減少させる。１つの特徴において、以下に記載の機器と方法は、このようなギャップを減少することによって、かつ相互接続５１−５３の領域を減少することによって、燃料電池アセンブリの活性領域を増加させる。
【００４０】
図２Ｂは、図２Ａのスタック５０の上面図を示す。図示の構成において、カソード６５−６８は、アノード６０−６３からずれているが、こうである必要はない。また、断面６９は、図２Ｂに関して図２Ａの断面図を示す。図示のように相互接続５１−５３は、スタック５０の長さ５０ａにわたる相互接続材料の長い列／溝を備える。この結果、相互接続５１−５３と、電解質層５２、カソード６５−６８、およびアノード６０−６３を含む他の燃料電池部材との間の長い平面的界面となる。長い平面的界面を避ける代替の相互接続構成を以下に記載する。
【００４１】
図３Ａは、本発明の例示の実施形態に従った図２Ａの平面燃料電池スタック５０の近接図を示す。特に図３Ａは、カソード６５−６６、アノード６０−６１、相互接続５１、および電解質層５２を図示する。図３Ａは、アノード電気コネクタ７０およびカソード電気コネクタ７２をさらに含む。この図において、アノード電気コネクタ７０は、電気的グラウンドに結合する。記載のように、作動中、燃料電池ユニット５４は、第１の電圧差を生じ、燃料電池ユニット５５は、第２の電圧差を生じ、電気コネクタ７２は、第２の電圧差に加えられた第１の電圧差の大きさにほぼ等しい電圧に維持される。このような電圧差は、例示の電流路７４によって示された内部電流を伴い、この電流は、アノード６０からカソード６５へ、相互接続５１を介して、アノード６１からカソード６６へ流れる。
【００４２】
しかし、場合によっては、電気コネクタ７２において維持されている電圧は、２つの電圧差の合計より少ないことがある。１つには、スタック５０の内部抵抗によるものであり、１つには、経路７４に沿った電流に対抗する漏れおよび／または寄生電流によるものであるからである。このような抵抗、漏れ電流、および寄生電流は、スタック５０のさまざまな部材の寸法、構成、および、製作材料を調節および／または最適化することによって減少させることができる。しかしこのような調節は、燃料電池スタック５０の活性領域を減少させ得、その結果、燃料電池スタックの効率を増加するためにバランスされ得る一式の設計トレードオフとなる。
【００４３】
例えば、内部抵抗の１つの源は、アノード６０−６１およびカソード６５−６６である。この内部抵抗は、カソードおよびアノードの横幅６５ａおよび６１ａを減少することによって低くすることができる。しかし横幅６５ａおよび６１ａを減少すると、燃料電池スタック５０の活性領域を低下させる。あるいは、それぞれカソード６５およびアノード６１の厚み６５ｂおよび６１ｂを増加することによって、スタック５０の内部抵抗を低くすることができる。特定の実施形態においてこの発明は、上述の方法の組み合わせを使用して内部抵抗を減少させる。特に表１は、比較的低い内部抵抗を達成するために選択された異なる横幅６５ａおよび６１ａに対応する電極厚み６５ｂおよび６１ｂを示す。単位と材料をカッコ内に記す。
【表１】
0005646170.tif 000002
【表１】
【００４４】
特定の実施形態において、かつ表１の結果に従って、スタック５０は、約２ｍｍ未満の横幅６５ａおよび６１ａ、ならびに約５０ミクロン未満の電極厚み６５ｂおよび６１ｂを有して製作される。しかし別の実施形態において、横幅６５ａおよび６１ａは、約５ミクロンと約５００ミクロンの間であってもよい。特定の構成において、横幅６５ａおよび６１ａは、約５００ミクロンと約２ｍｍとの間である。
【００４５】
アノード６０−６１およびカソード６５−６６の抵抗を減少させる別の構成は、集電フィルムを含む。この構成において、白金等の高い導電率を有する材料（図示せず）が、アノード６０−６１の下に（すなわち電解質層５２から離れたアノード６０−６１の表面上に）、かつカソード６５−６６の上に（すなわち電解質層５２から離れたカソード６５−６６の表面上に）、１以上のフィルムとして配置される。特定の実施形態において、電極厚み６５ｂおよび６１ｂは比較的薄く（すなわち約２５ミクロン未満）、かつ白金フィルムも比較的薄い（すなわち２５ミクロン未満）ことで、カソード６５−６６および白金フィルムの積層ならびにアノード６０−６１および白金フィルムの積層は、それぞれ約５０ミクロン未満の厚みを有する。高い導電率材料を追加することで、内部抵抗を減少させる。しかし、別の実施形態において、より厚い（すなわち、それぞれ約５０ミクロン未満の）電極および白金フィルム層が使用される。白金フィルムは多孔性であり、そのため燃料が、白金フィルムを介して流れてアノード６０−６１に接触することができ、かつ、酸素／空気が、白金フィルムを介して流れてカソード６５−６６に接触することができる。
【００４６】
記載のように内部抵抗に加えて、漏れ電流が、電気コネクタ７２において維持される電圧を減少させ得る。電流経路８０および８２によって図示した漏れ電流は、一部には、隣接するカソード６６および６５、ならびに隣接するアノード６１および６０の間の電圧差から進展する。漏れ電流８０および８２は、各電極ギャップ８６および８８をブリッジするはずである。隣接するカソード６５および６６ならびに隣接するアノード６０および６１の間のギャップ８６および８６の長さ８６ａおよび８８ａを増加することによって、このような漏れ電流を減少かつ／または削除することができる。特定の実施形態において、漏れ電流８０および８２を減少かつ／または削除するために、長さ８６ａおよび８８ａは、電解質層５２の厚み５２ａの約５倍大きく、別の実施形態においては、長さ８６ａおよび８８ａは、電解質層５２の厚み５２ａよりも約５０倍大きい。
【００４７】
しかし上記のように、ギャップ８６および８８の長さ８６ａおよび８８ａを増加すると、燃料電池スタック５０の活性領域を減少させる。従って、１つの局面において、電解質層５２の厚み５２ａは比較的小さく選択される。これによって、ギャップの長さ８６ａおよび８８ａが電解質層５２の厚み５２ａの数倍となりつつ、スタック５０の活性領域を維持するために充分に小さいままであることが可能となる。さらに詳細には、特定の実施形態において、電解質層５２の厚み５２ａは、約４０ミクロン未満であり、別においては、厚みは、約１０ミクロン未満であり、または約５ミクロン未満である。従ってギャップ８６および８８の長さ８６ａおよび８８ａは、特定の実施形態において、約５００ミクロン未満、約１００ミクロン未満、または約２５ミクロン未満である。このような寸法を有して、スタック５０の活性領域は、約５０％よりも大きくでき、特定の構成においては約７０％よりも大きく、または約８５％よりも大きい。このような比較的小さい厚みでは、電解質層５２は、電極に適切な構造サポートを提供できず、かつ／または熱サイクリングの熱応力に耐えられないかもしれない。従って特定の実施形態において、電解質層５２は、以下に詳細に記載する構造サポート部材を有して提供される。
【００４８】
漏れ電流８０および８２に加えて、寄生電流がスタック５０の効率を減少させ得る。概ね燃料電池ユニットは、アノードおよびカソードが重なる領域において、その燃料電池ユニットのアノードおよびカソードの間で電解質層５２を介してイオンを移動する（すなわち負に帯電した酸素イオンが、電解質層５２を介してカソード６５からアノード６０に、およびカソード６６からアノード６１に移動する）ことによって作動する。しかし図示のスタック５０においては、特定の領域において、隣接する燃料電池のアノードおよびカソードも重なる。例えばカソード６５は、相互接続５１の領域の概ね近くでアノード６１と重なり、イオンは、この領域においても電解質層５２を介して移動することができる（すなわち負に帯電した酸素イオンが、カソード６５からアノード６１に移動することができる。）。カソード６５は、相互接続５１によってアノード６１に電気的に接続されているため、負に帯電した電子は、相互接続５１を介してアノード６１からカソード６５へ伝導して戻ることができる。結果は、燃料を消費するが燃料電池スタック５０によって電力供給される負荷のために有用な電気を生じない寄生電流ループとなる。
【００４９】
特定の実施形態において、電極６５および６１が重なる領域において、電解質層５２と電極６５および６１の一方または両方との間でイオンを伝導しない障壁材料を配置することによって、この寄生電流は削減／削除される。障壁材料は、白金、金属、およびセラミック材料のうちの１以上を備えることができる。障壁は、本明細書のいずれかにおいて記載した１以上の任意の堆積技術を使用してフィルムとして堆積され得る。
【００５０】
上述の技術に代えてまたは加えて、燃料または酸素と接触するとき、カソード６５およびアノード６１が重なる領域において、スタック５０の材料を、電圧差をほとんどもしくは全く生じない材料に変更するか置換することによって、寄生電流を削減／削除することができる。例えばメーカーは、カソード６５および／またはアノード６１の材料を変更または置換することで触媒材料を少なくすることができる。さらにもしくはあるいは、メーカーは、カソード６５および電解質層５２の間、またはアノード６１および電解質層５２の間に触媒材料の配置を避けることができる。特定の実施形態において、カソード６５およびアノード６０が重なる領域において、カソード６５およびアノード６１が重なる領域における出力密度の約１０倍の出力密度を、スタック５０が有するように材料は選択される。
【００５１】
別の実施形態において、隣接する燃料電池ユニットの電極が重ならないようにスタック５０を構成することによって寄生電流は削減／削除される。図３Ｂは、そのようなスタック８０を示す。スタック８０は、カソード８２およびアノード８３を有する第１の燃料電池ユニット８１、ならびにカソード８５およびアノード８６を有する第２の燃料電池ユニット８４を含む。相互接続８７は、カソード８２からアノード８６に渡りこれらを電気的に接続する。図示のようにカソード８０はアノード８６と重ならないため、相互接続８７を介して寄生電流はほとんど／全くない。構造サポートを利用する寄生電流を削減するための別の方法を以下に記載する。
【００５２】
図４は、１つの燃料電池ユニット１０８のカソード１０４を別の燃料電池ユニット１１１のアノード１０６に接続するための代替の相互接続１０２を含む平面スタック１００の断面図を示し、図５は、本発明の例示の実施形態に従った平面スタック１００の上面図を示す。相互接続１０２は、電解質層１１２内に部分的に配置されており、カソード１０４に電気的に結合する上部キャップ１０２ａ、アノード１０６に電気的に結合する下部キャップ１０２ｃ、および電解質層１１２内に配置されているシャフト１０２ｂを含む。
【００５３】
図５に示すように、この実施形態において、複数の相互接続１０２は、カソード１０４をアノード１０６に電気的に結合する。相互接続１０２は、相互接続１０２の直線的配列を含む。図示のように相互接続の中心間距離１２７は実質的に等しい。列に沿ったビア間の距離１２７は、約５００ミクロン未満かつ約１６０ミクロン超であり得る。さらに詳細には、相互接続１０２は、モノリシック電解質層１１２内に配置されたホール／ビア内に堆積される（図５に示さず）。ビアは、上述のように何らかの低い抵抗材料を備え得る相互接続材料で充填される。ビアは、電解質層１１２を介して延びる平面に置かれる環状断面を有する。特定の実施形態において、環状断面の面積は約（１００ミクロン）２未満である。環状断面は、少なくとも一部には、相互接続１０２および電解質層１１２の間に長い直線的／平面的界面を含まないため有益である。そのような界面は、高温または熱サイクリング下にて応力またはクラックを生じ得る。特定の実施形態において、環状断面は、直径において約４０ミクロン、または直径において約２０ミクロン未満の直径を有する。このように比較的小さい直径は、スタック１００の活性領域を保持する。
【００５４】
特定の実施形態において相互接続材料は、スタック１００のカソード側１１６を、スタック１００のアノード側１１４からシールする。シールは、アノード１０６に近い領域１１４から、カソード１０４に近い領域１１６へ水素が拡散することを抑止し、同様に空気および／または酸素が、領域１１６から領域１１４へ拡散することを抑止する。気体が、電解質層１１２を介して拡散すると、スタック１００は効率を失うことがある。より緊密なシールを形成するため、メーカーは、電解質層１１２のそれより高い熱膨張の係数を有する相互接続材料を選択する。その結果、スタック１００が、その作動温度まで加熱されると、相互接続１０２は電解質層１１２に対して膨張し、それにより電解質層１１２および相互接続１０２の界面において緊密なシールを形成する。
【００５５】
加えて相互接続１０２は、領域１１４および１１６の間でシールを改善する上部キャップ１０２ａおよび下部キャップ１０２ｃを含む。特定の実施形態においてシャフト１０２ｂは、約４０ミクロンの直径を有する環状断面を有し、一方で、上部キャップ１０２ａおよび下部キャップ１０２ｂは、約８０ミクロンの直径を有する、シャフト１０２ｂとの各界面における環状断面を有する。
【００５６】
相互接続１０２の中央と隣接するカソード１０４および１０５の間のギャップの中央との間の距離１２０は、カソードスタンドオフ１２０として公知であり、隣接するアノード１０６および１０７の間の距離１２２は、カソードスタンドオフ１２２として公知である。特定の実施形態において、アノードスタンドオフ１２０およびカソードスタンドオフ１２２の両方は、約１００ミクロン未満、約９５ミクロン未満、または約７０ミクロン未満である。
【００５７】
表２は、本発明の１つの例示の実施形態で得られた活性領域を記載する。この例示の実施形態において、繰り返し距離１２６として公知である、隣接する燃料電池における対応する部材間の距離は、２．２５ｍｍであるが、別の実施形態においては、繰り返し距離１２６は、約１ｍｍと約４ｍｍとの間である。この例示の実施形態における活性領域は約８９％であるが、より高い活性領域が、上述の技術を使用して可能である。例えば、メーカーは、より薄い電解質層１１２を使用すること、および隣接するカソードおよび／または隣接するアノード間のギャップ１２９の長さを削減することによって、有意義に電圧ゲインに妥協することなく活性領域を増加させることができる。
【表２】
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【表２】
【００５８】
上述のように特定の実施形態における燃料電池アセンブリは、非常に高い温度で動作し、それによる過剰な熱により、および熱サイクリングにより燃料電池部材に応力を生じる。特にこの発明の特定の固体電解質型燃料電池実施形態は、４００度、５００度Ｃ、６００度Ｃ、７００度Ｃ、または８００度Ｃを超える温度において作動する。場合によっては、燃料電池は１１００度Ｃを超える温度において作動する。携帯型家庭用電化製品に給電する燃料電池アセンブリは、製品の寿命にわたって繰り返しオンオフすることがある。その結果、燃料電池は、周囲温度および上述の高い動作温度の間で熱サイクルを繰り返す。燃料電池アセンブリの部材が、いくつかの材料を備え得るため、かつ材料が、さまざまな熱膨張の係数を有し得るため、熱サイクリングは、他の部材との界面において燃料電池部材に応力を生じ得る。従って特定の実施形態においては、燃料電池アセンブリは、別の構造サポートを含む。
【００５９】
図６は、本発明の例示の実施形態による、各電極相互接続１５８および１５９と整列した構造サポート部材１５４および１５５を含む平面燃料電池スタック１５０を示す。構造サポート部材１５４および１５５は、細長で、かつスタック１５０を介して延びる平面に垂直に方向付けられて示されている。相互接続１５８および１５９は、図２の相互接続５１−５３に類似している。構造サポート部材１５４は、コーティング１５４ａを含み、アノード１６２および１６３に機械的に結合する。同様に構造サポート部材１５５は、コーティング１５５ａを含み、アノード１６３および１６４に機械的に結合する。構造サポート部材１５４−１５５は、構造サポートを提供し、例えば高温および／または熱サイクリングによって生じた応力を解放および／または吸収する。加えてまたは代えて、サポート１５４−１５５に類似した構造サポート部材が、カソード１６６−１６８の１以上に機械的に結合することができる。図示の構造サポート部材１５４および１５５は、各電気相互接続１５８および１５９と整列するが、さらに一般的には、特定の実施形態において、構造サポート１５４および１５５の少なくとも一部が、各相互接続１５８および１５９と整列する。さらに図示の構造サポート１５４および１５５は、アノードギャップ１７６および１７７をブリッジする。アノードギャップ１７６および１７７ならびにカソードギャップ１８０および１８１は、スタック１５０のアノード側１７８からカソード側１５０へ燃料が拡散する経路を提供し得る界面を含む。この経路は、上述のようにスタック１５０の効率を削減し得る。図示の位置において、構造サポート１５４および１５５は、電極ギャップ１７６および１７７をシールし、拡散を削減および／または削除する。１つの局面において、アノードギャップ１７６−１７７、カソードギャップ１８０−１８１、ならびに相互接続１５８および１５９が電解質層１７０と重なる領域が、スタック１５０の不活性領域に対応するため、このような配置が有益である。その結果、構造サポート１５４−１５５をこのような特徴に整列させるように位置決めすることで、スタック１５０の活性領域は影響を与えられない。
【００６０】
この配置は、寄生電流を削減／削除するために有益でもある。上述のように寄生電流は、隣接する燃料電池ユニットの電極が重なり、かつ例えば、燃料および酸素と反応して電解質層１７０を介してイオンを移動する領域において概ね生じる。図示のスタック１５０において、アノード１６３が、隣接する燃料電池のカソード１６６と重なる領域において、燃料がアノード１６３に接近することを構造サポート１５４は阻止する。このようにして、そうでなければ寄生電流を生じたであろう領域において燃料はアノード１６３と反応しない。さらにまたはあるいは、カソード１６６がアノード１６３と重なる領域を覆う、カソード１６６を覆って配置された構造サポートによって、この領域においてカソード１６６と酸素が接触することを抑制することにより、寄生電流は削減／削除することができる。
【００６１】
特定の実施形態において、構造サポート１５４−１５５は、平面スタック１５０内の他のデバイスと同様の熱膨張の係数を有する材料を備える。これによって、スタック１５０の構造サポート部材１５４−１５５および他の部材の界面における熱サイクリングからの応力を削減する。例えば電解質層１７０がＹＳＺを備えるとすると、サポート構造は、ジルコニア、酸化マグネシウム、フェライト・ステンレス鋼（Ｆｅ−Ｃｒ）、および／またはこれらの組み合わせを含むことができる。別の実施形態において、構造サポートの熱膨張の係数は、アノード１６２−１６３および／またはカソード１６６−１６８のものと同様である。
【００６２】
特定の実施形態において、構造サポート１５４−１５５は電気的絶縁材料を備える。電気的絶縁材料は、一部には、カソード１６６および１６７またはアノード１６２および１６３等の、構造サポート部材１５４−１５５のうちの１つによって機械的に結合されている電極を絶縁するためにある。例えば構造サポート１５４／１５５は、酸化物、非酸化物、および／または複合物を含むセラミック材料を備えることができる。代表的なセラミック材料は、チタン酸塩、酸化物、および窒化物を含む。特定の実施形態において、構造サポート１５４−１５５は、プラスチック材料を備える。
【００６３】
しかし室温において絶縁する特定の材料は、上記の高い作動温度においては絶縁しない（例えばシリコン）。従って構造サポート１５４−１５５は、コーティング１５４ａおよび１５５ａを含む。特定の実施形態において、コーティングは、構造サポート１５４−１５５に適用された別の材料を備える。しかし別の実施形態においては、コーティング１５４ａおよび１５５ａは、化学反応を介して構造サポート１５４の表面に形成される。特定の実施形態において、構造サポート１５４−１５５の表面は、酸化されて酸化コーティング１５４ａおよび１５５ａを形成する。
【００６４】
特定の実施形態において構造サポート１５４は、約３０ミクロンと約２００ミクロンとの間の幅１５４ｂ、および約１００ミクロンを超える高さを有する。実施によっては、幅が約１０ミクロンと約４００ミクロンとの間であるものもある。実施によっては、高さが約３００ミクロンと５００ミクロンとの間であるものもあるが、１ｍｍ、２ｍｍ、または３ｍｍの大きさであってもよい。高さは、約５０ミクロンと約１００ミクロンとの間であってもよい。
【００６５】
特定の実施形態において構造サポート１５４−１５５は、スタック１５０をサポートすることで、電解質層１７０は、約２ミクロン未満または約１ミクロン未満の厚みを有しつつ、他方で熱応力になお耐える（withstg）ことができる。
【００６６】
図７は、図６の平面燃料電池スタック１５０の上面図を示す。図示の構造サポート１５４−１５５は、軸１９４に沿って、スタック１５０の実質的に全長に延びるが、別の実施形態においては、構造サポート１５４−１５５は、軸１９４に沿ってスタック１５０の長さの一部のみに延びる。さらに、図７はアノードスタンドオフ１８５、カソードスタンドオブ１８８、および、電池繰り返し距離１９０を示す。
【００６７】
図８は、スタック１５０のアノードの下にも配置され、これに機械的に結合された別の構造サポート１５６−１５７を伴った図７のスタック１５０を示す。構造サポート１５４−１５７は、格子状の構造サポート１５４−１５７を備える。別の要素として図示しているが、構造サポート１５４−１５７は、特定の実施形態においては、単一の基板から形成され、単一のモノリシック構造を備える。このようにして、構造サポートは、９個の別個の燃料電池ユニット９０１、９０２、９０３、９０４、９０５、９０６、９０７、９０８、および９０９を規定する。図８は、一方向における距離２０２および別方向における距離２０４にわたる、燃料電池ユニット９０５の代表的な活性領域（ａｃｔｉｖｅ  ａｒｅａ  ｒｅｇｉｏｎ）を図示する。図８はまた、１方向における距離２０６および別方向における距離２０８にわたる、燃料電池ユニット９０５の代表的な全領域（ｔｏｔａｌ  ａｒｅａ  ｒｅｇｉｏｎ）を図示する。全領域によって除算された活性領域は、活性領域パーセンテージを表す。表３は、２つの異なるスタッキング設計パラメータおよび性能評価の２つの例を与える。
【表３】
0005646170.tif 000004
【表３】
【００６８】
図９は、構造サポートの代替の構成を示す。特に図９は、本発明の実施形態による、２つの燃料電池ユニット２３２および２３４ならびに隣接するアノード２２４および２２５の間に横に部分的に配置された構造サポート部材２２２を含む平面燃料電池スタック２２０を示し、図４の相互接続１０２に類似した相互接続２２１を含む。電解質層２２６に機械的に結合する構造サポート部材２２２は、細長で、かつ、スタック２２０および電解質層２２６を介して延びる平面に垂直に方向付けられている。１つの局面において、隣接するアノード２２４および２２５の間のギャップ２２８が、燃料電池の不活性領域に対応するため、この配置が有益であり、その結果、ギャップ２２８内に構造サポート２２２を配置すると、スタック２２０の活性領域に影響しない。さらにこの実施形態の構造サポート２２２は、例えば接着ボンドを使用して電解質層２２６に直接に接合することができる。電解質層２２６は稠密な構造であるため、接合は少なくとも一部は緊密であり得る。構造サポート２２２は、図６の構造サポート１５４−１５５に別の点で類似している。特に構造サポート２２２は、コーティング２２２ａを含むことができ、かつ、約８０ミクロン未満、約４０ミクロン未満、または約２０ミクロン未満の幅２２３を有することができる。上記のように、構造サポート部材２２２は、電解質層２２６のものと実質的に類似した熱膨張の係数を有する材料を備え、それにより構造サポート２２２および電解質層２２６の間の界面における熱膨張による応力を削減することができる。しかし特定の実施形態において、構造サポート２２２は、電解質層２２６のものと異なる熱膨張の係数を有する材料を備え、それでも適切にスタック２２０をサポートする。例えば特定の実施形態において、構造サポート２２２はシリコンを備え、他方で電解質層２２６はＹＳＺを備える。
【００６９】
図１０は、本発明の例示の実施形態に従った構造サポート２２２を含む平面燃料電池スタック２２０の上面図を示す。燃料電池ニット２３２および２３４に加えて、スタック２２０は、いくつかの他の燃料電池ユニット２３６、２３８、２４０、２４２、２４４、２４６、および２４８を含み、構造サポート２２２に加えて、スタック２２０は、構造サポート２２６、２２８、および２３０を含む。図８の構造サポート１５４−１５７に関して記載したように、構造サポート２２２、２２６、２２８、および２３０は、格子状の構造サポートを備え、特定の実施形態において以下に記載するようにモノリシック基板から形成されている。距離２５０および２５２は、スタック２２０の単一の燃料電池ユニット２３６の例示の活性領域にわたり、距離２５４および２５６は、スタック２２０の単一の燃料電池ユニット２３８の例示の全領域にわたる。
【００７０】
図１１は、図１０の平面燃料電池スタック２２０の上面図のクローズアップを示し、特にカソードスタンドオフ２６０およびアノードスタンドオフ２６２を示す。表４は、スタック２２０の１つの代表的な実施についてのいくつかの設計パラメータおよび性能評価を与える。
【表４】
0005646170.tif 000005
【表４】
【００７１】
図１２−１５は、スタック２２０に類似する燃料電池スタックを製作するための代表的な技術を図示する。さらに詳細には、図１２−１５は、この発明に使用された小寸法機構のパターン形成および位置合わせのために採用された代表的な方法を示す。一般にメーカーは、構造サポートを最終的に形成することになる基板を提供し、電解質層を配置し、相互接続とともに電解質層をパターン形成し、基板の各部を選択的に除去して構造サポートを形成し、次いで電解質層上に電極を配置する。
【００７２】
図１２に転じると、メーカーは、図９の構造サポート２２２と類似する構造サポートを形成することになる基板５００をまず提供する。次にメーカーは、例えばスパッタリング、真空蒸着、化学蒸着、レーザーアブレーション、浸漬コーティング、およびプラズマもしくは気化噴霧技術を使用して基板５００上に電解質層５０２を堆積する。
【００７３】
メーカーは次に電解質層にビアホール５０４をパターン形成する。代表的な技術において、メーカーは、電解質層５０２上にポジ型光活性フォトレジスト材料５０６を流し、かつ／または拡散し、フォトレジスト５０６が硬化する。フォトレジスト５０６の厚み５０６ｃは、約１ミクロンと約５０ミクロンとの間であり得る。メーカーは、ビア５０４を覆う電解質層の領域をフォトマスク（図示せず）を使用して可視光に曝露する。メーカーは次に、フォトマスクを介して光に曝露された領域５０８におけるフォトレジストを除去する現像溶液を塗布する。フォトレジスト５０６ａおよび５０６ｂの残りの部分は、メーカーがビア５０４を製作するとき、電解質層５０２の下にある領域を保護する。
【００７４】
メーカーは次にビア５０４をエッチングする。特定の実施形態において、エッチングは、アルゴンイオン流が電解質層５０２に衝突するイオンエッチングを含む。アルゴンイオン流は、約１０ｍＡ／ｃｍ２を超える流束および５００ボルトを超える加速電圧を含むことができる。ビア５０４は、その後毎分約４０オングストロームを超える割合でエッチングされる。しかし別の実施形態においては、エッチングは、フッ化水素酸の溶液を使用するウェットエッチング、フッ化水素酸および塩酸の組み合わせを使用するウェットエッチング、ならびにＣＦＣｌ３ガスのプラズマからのプラズマエッチング、ならびに／またはレーザーアブレーションを含む。
【００７５】
所望によりメーカーは、次に相互接続のキャップ形状を形成することになる空洞５１２を形成する。特定の実施形態において、メーカーは、約１０分を超えて六フッ化イオウを含むプラズマに構造５０１を曝露する。
【００７６】
次にメーカーは、ビア５０４および空洞５１２を電気鍍金して相互接続を形成する。さらに詳細にはメーカーは、相互接続材料のシード層を適用する。特定の実施形態において、真空または低圧力環境中で相互接続材料の原子束に構造５０１を曝露することによって、シード層は適用される。
【００７７】
図１３に転じて、メーカーは次にフォトレジスト５０６を除去する。相互接続材料は、ビアホール５０４の近く５１２に、および基板５００の裏側５１４上に配置される。
【００７８】               
メーカーは、次に、空洞５１２およびビア５０４を電気鍍金する。特にメーカーは、構造５０１を塩化白金酸または硫酸白金の鍍金溶液に曝露する。メーカーは、シリコンウェハの裏側５１４に電気的に結合するウェハチャックを提供する。電気鍍金電流は、シリコン基板５００を介して流れる。電解質層５０２は、電気鍍金電流を領域５１２中を除き鍍金溶液から絶縁する。それにより相互接続材料は、空洞５１２を充填し、次にビア５０４を充填する。電気鍍金電流は、キャップ５１６が形成されるまで基板５００を介して流れ続け、相互接続５１８を完成する。
【００７９】
メーカーは次に、基板５００から構造サポートを形成し、特に基板５００の各部を選択的に除去して構造サポートを形成する。図１４を見ると、メーカーは、ネガ型フォトレジスト５２０を基板５００の裏側５１４に塗布および硬化させる。フォトレジスト５２０は、フォトマスクを介して可視光に選択的に曝露され、その後メーカーは、現像液を使用してフォトレジスト５２０の各部（図示せず）を除去し、次に、フォトレジスト５２０によって保護されていない基板５００の各部をエッチングする。このような工程の後、フォトマスクを介して可視光に曝露されていない領域５２２が残る。特定の実施形態において、エッチングは、異方性ドライエッチを含む。特にメーカーは、真空チャンバ内に構造５０１を配置し、チャンバを交互に六フッ化イオウ（sulfer hexaflourise：ＳＦ６）およびオクタフルオロシクロブタン（Ｃ４Ｆ８）のプラズマで充填し、かつ励起する。メーカーは、真空チャンバ内で負バイアスで構造５０１を電極に取り付けることで、Ｓ６＋等の硫黄イオンを含む陽イオンが、基板５００の裏側５１４に垂直な角度で加速し、それにより、曝露されたシリコン表面のエッチング速度を高める。Ｃ４Ｆ８のプラズマは、シリコン壁の側部上に保護フッ化炭素層を堆積し、それにより何らかの横のエッチング速度を減少させ、構造サポート５２６の最終的な幅５２４に関する制御を高める。
【００８０】
上述のように、燃料電池スタックの活性領域は、隣接する電極間のギャップの長さおよびスタンドオフ距離によって影響を受ける。上記の電極ギャップおよびスタンドオフ距離は、特定の実施形態においては１００ミクロン未満であったが、比較的小さい寸法を有し、本明細書に記載のさまざまな堆積、パターン形成、およびエッチング工程が高い精度で位置決めされることが望ましい。例えば図９において、相互接続２２１が、製作中にずれて電極ギャップ２２７をブリッジすると、相互接続２２１は、カソードギャップ２２７を電気的に短絡することとなり、燃料電池ユニット２３２および２３４の間の電圧ゲインを除去する。
【００８１】
従って例示の製作技術は、約１０ミクロン未満、約５ミクロン未満、または約１ミクロン未満の精度でフォトレジスト５０６および／または基板５００にフォトマスクを位置決めする。特定の実施形態において基板５００は、基板５００の表面上にエッチングされたかまたは別に形成された整列マークでマーキングされている。例えば箱形状または環状の位置決めマークが基板５００上に配置されて、相互接続５１８のためのターゲット領域を指示することができる。上記のフォトマスクも、基板５００上で対応するマークと整列する整合マークを含んでもよい。基板５００は、フォトマスクと正確に整列するため、光整列アセンブリによって上述の精度で横に移動することができる。特定の実施形態において、光整列アセンブリは、整列マーキングを配置および投影する。基板５００の裏側５１４から基板５００の表面５３２上で光整列アセンブリがマーキングを検出することができるように、投影には赤外光学検出が含まれ得る。
【００８２】
図１５は、本発明の例示の実施形態に従って、電解質層５０２上に電極材料５４０および５４２を堆積するための代表的な技術を示す。この技術において、メーカーは、ポリマーモールドすなわちダム５４４を堆積する。ダム５４４は、１つのカソード５４０を別のカソード５４２から分離し、それぞれの縁を規定する。特定の実施形態において、ポリマー５４４ダムは、カソード５４０および５４２の所望の厚みよりも大きい厚みに硬化する液体ベースのフォトレジストの層を備える。メーカーは、上記の光規定技術に類似して、フォトマスクおよび現像溶液を使用してダム５４４を光規定（photodefine）することができる。
【００８３】
次にメーカーは、カソードインク５４０および５４２を電解質層５０２上に分配する。インクは、上記の代表的なカソード材料を含み得る。特定の実施形態において、メーカーは、カソードインクをニードル分配する（needle dispense）。ニードルは、静止的であることができ、上記の光整列アセンブリ等の整列アセンブリは、電解質層５０２および構造サポート５１５を静止しているニードルに対して横に動かす。ニードルは、一滴あたり約１００ナノリットル未満のインクを分配することができる。インクがダム５４４に突き当たるまで、滴は電解質層５０２を覆って広がる。次にメーカーは、例えば５００度Ｃの酸素中でカソードインク５４０および５４２を燃焼させ、それによりインクシステムにおけるバインダまたは可塑剤を焼散させる。メーカーは、所望により、例えば回転または押圧によりカソード５４０および５４２を平坦化してもよい。燃焼させた後、カソード５４０および５４２は多孔状態になって、カソード５４０および５４２を介して気体（酸素または空気等）を拡散させることができる。別の実施形態において、例えばスクリーン印刷、浸漬、もしくは浸漬コーティング、スパッタリング、プラズマもしくは蒸気噴霧、および／または電気泳動析出を使用してインクが堆積されてもよい。
【００８４】
アノードは同様にパターン付けされ得る。図示の実施形態において、構造サポート５１５自体はダムとして作用し、隣接するアノード５４６および５４８を分離かつ規定する。アノードインク５４６および５４８ならびにカソードインク５４０および５４２を配置した後、メーカーは、構造５０１を８００度Ｃの酸素中で燃焼して、アノードインク５４６および５４８ならびにカソードインク５４０および５４２中で粒子を焼結する。これはまた、サポート構造５１５を酸化コーティング５１５ａでコーティングする。上述のようにコーティング５１５ａは、サポート構造５１５を構造５０１の残りから絶縁する。
【００８５】
図２−１５は、直列に燃料電池ユニットを電気的に結合する平面燃料電池スタックを示す。いくつかのこのような平面燃料電池スタックは、さまざまな構成で配置することができ、場合によっては、実施形態がさまざまな方法で電気的に結合されて、所与のハウジング内でさらに多くの燃料電池を提供し、かつ／または運転効率を高めることができる。
【００８６】
さらに詳細には、図１６は、本発明の例示の実施形態に従った平面燃料電池スタック６０２、６０４、および６０６の垂直スタック６００を含む燃料電池アセンブリを示す。平面燃料電池スタック６０２、６０４、および６０６は、上記の任意の例示の平面燃料電池スタックを含み得る。各スタック６０２、６０４、および６０６は、燃料および空気流を共有するように配列されている、各アノード６０２ａ、６０４ａ、および６０６ａ、ならびに各カソード６０２ｂ、６０４ｂ、および６０６ｂを含む。特にアノード６０２ａおよび６０４ａは、燃料流６１０を共有し、カソード６０４ｂおよび６０６ｂは、空気流６１２を共有する。
【００８７】
平面燃料電池スタックのグループは、燃料電池ユニットの配列を含むように配列されてもよい。図１７は、並列に接続された燃料電池ユニットの複数の直列電気接続を示し、並列接続は、本発明の実施形態による薄膜コネクタによって形成されている。並列に接続されている燃料電池の直列電気接続を含む燃料電池アセンブリは、個別の直列接続よりも多くの電流を生じるため、ある程度有益である。さらに詳細には、図１７は、燃料電池ユニットの４つの列６２０、６２１、６２２、および６２３を示す。各列６２０、６２１、６２２、６２３は、５個の燃料電池ユニットを含む。一例として、列６２０は、上述のように、相互接続６２２によって、直列に電気的に結合されている燃料電池ユニット６２０ａ、６２０ｂ、６２０ｃ、６２０ｄ、および６２０ｅを含む。列６２１−６２３は、列６２０に類似している。列は、電気コネクタ６２４および６２６によって並列に電気的に結合されている。コネクタ６２４は、燃料電池ユニットの各カソード（すなわち燃料電池６２０ａのカソード）に直接接触することによって、隣接する燃料電池ユニットに結合する。コネクタ６２６は、隣接するアノードに結合された相互接続６２２（すなわち燃料電池６２０ｅのアノードと結合する相互接続６２２）に接触することによって、隣接する燃料電池ユニットに電気的に結合する。
【００８８】
コネクタ６２４および６２６は、真空蒸着によって機器の各部の上に堆積された白金の薄膜を含んでもよい。メーカーは、パターン付け電解質層に関連して上述したように、フォトレジストおよびフォトマスクを使用して、コネクタ６２４および６２６をパターン形成してもよい。特定の実施形態において、メーカーは、電極を堆積する前および／またはサポート構造をパターン形成する前に、コネクタ６２４および６２６を堆積する。電極を多孔性状態にした後、コネクタ６２４および６２６の白金は、そのとき電極を汚損することはない。白金は、スパッタリングまたは真空蒸着等の技術を使用して稠密な薄膜として形成され得、または白金は、インクまたはペースト処方からの燃焼によって形成され得る。インクまたはペーストは、ニードル分配、スクリーン印刷、および浸漬もしくは浸漬コーティングによって堆積される。
【００８９】
図１８は、直列に接続された燃料電池ユニットの複数の直列電気接続を示す。この燃料電池ユニットは、複数の列で配列されており、相互接続は、本発明の実施形態による薄膜コネクタによって形成されている。直列に接続された燃料電池ユニットの直列接続を含む燃料電池アセンブリは、上述のように個別の直列接続よりも高い出力電圧を提供するためある程度有益である。さらに詳細には、燃料電池アセンブリ６３０は、燃料電池の非線形配列を含む燃料電池ユニットの４つの列６３２、６３３、６３４、および６３５を含む。図１７のアセンブリ６１９と同様に、各列６３２−６３５は、５個の燃料電池ユニットを含む。しかし列は、電流を交番する方向に方向付けしている。特に列６３３および６３５は、第１の方向６３８に電流を方向付け、他方で、列６３２および６３４は、第２の方向６４０に電流を方向付ける。電気コネクタ６４１、６４２、および６４４は、列６３２−６３５を結合して、列６３２−６３５の直列接続を形成する。さらに詳細には、コネクタ６４２は、列６３４および６３５を結合し、コネクタ６４１は、列６３３および６３４を結合し、コネクタ６４４は、列６３２および６３３を結合する。コネクタ６４６は、電気的グラウンドに結合し、コネクタ６４８は、アセンブリ６３０の出力電圧に結合する。例示の電流経路６５０は、図１８に示したようにコネクタ６４６で始まりコネクタ６４８へ流れる。
【００９０】
特定の実施形態において、燃料電池ユニットはグループ化され、例えばさらに大きな出力電圧、電流を生成するため、および／またはさらに良好な効率を提供するため、燃料源に関係して燃料電池ユニットの各グループの位置に応じて電気的に結合される。さらに詳細には、図１９は、燃料電池ユニットの２つのグループ６６２および６６４を有する燃料電池アセンブリ６６０を示す。この例示の実施形態において、水素ベースの燃料流は方向６６６に流れ、最初にグループ６６２の燃料電池ユニットのアノードと接触し、次にグループ６６４の燃料電池ユニットのアノードに接触する。燃料電池ユニット６６２が、水素ベース燃料流６６６から水素を消費し、かつ反応させるため、水素ベースの燃料流６６６は、グループ６６２に接触するとき、より高い水素濃度を含む。その結果、水素ベースの燃料流６６６は、グループ６６４の燃料電池ユニットのアノードに接触するとき、より少ない水素を含む。さらに、グループ６６２の燃料電池ユニットは、二酸化炭素と水等の副産物を生じ、これが、水素ベース燃料流６６６中の水素の濃度を希釈する。このように燃料流６６６に沿って水素の濃度が変化するので、グループ６６２および６６４は、変化する出力密度と効率で作動することになる。
【００９１】
１つの実施において、異なるグループの燃料電池は、異なる電流密度でグループを駆動するため、それぞれ異なる構成の燃料電池ユニットを含み、上述の変化する出力密度をある程度補い、それに相応して全出力密度を改善することができる。図２０は、燃料電池ユニットの２つのグループ７０２および７０４を示す。グループ７０４は、燃料流７０６の下流に配置され、これから記載するように、グループ７０２よりも高い電流密度を有する。さらに詳細には、グループ７０２は、２つの燃料電池ユニットの２つの列７０６および７０８をそれぞれ含み（それぞれ７０６ａ−ｂおよび７０８ａ−ｂ）、２つの列７０６および７０８は、コネクタ７１０および７１２によって並列に接続されている。グループ７０４は、それぞれ３個の燃料電池ユニットの２つの列７１４および７１６を有し（それぞれ７１４ａ−ｃおよび７１６ａ−ｃ）、２つの列７１４および７１６は、コネクタ７１８および７２０によって並列に接続されている。コネクタ７１０および７２０は、両方ともコネクタ７２２に電気的に結合し、コネクタ７１２および７１８は、両方ともコネクタ７２４に電気的に結合する。このようにして、グループ７０２および７０４が並列電気接続で接続され、こうしてグループ７０２および７０４が同じであるべき出力電圧を包含する。グループ７０４は、より多くの燃料電池ユニットを含み、その結果、燃料電池ユニットあたり低い電圧と対応する高い電流密度を有することとなる。
【００９２】
メーカーは、グループ７０２および７０４から燃料電池ユニットを追加または除去することにより、グループ７０２および７０４について電流密度を調節することができる。特定の実施形態において、メーカーは、グループ７０４よりもグループ７０２に、多くの燃料電池ユニットを含めてもよい。
【００９３】
図２１は、それぞれ異なる数の燃料電池を有する２つのグループの燃料電池ユニットを含み、さらに、本発明の例示の実施形態に従った燃料電池ユニット間で直列および並列相互接続のさまざまな組み合わせを含む燃料電池アセンブリ７４０を示す。さらに詳細には、燃料電池アセンブリ７４０は、２つのグループ７４２および７４４を含む。グループ７４２は、それぞれ２つの燃料電池ユニット（それぞれ７４６ａ−ｂ、７４８ａ−ｂ）の２つの列７４６および７４８を含む。２つの列７４６および７４８は、コネクタ７５４および７５６によって並列に接続されている。グループ７４４は、それぞれ３個の燃料電池ユニット（それぞれ７５０ａ−ｃおよび７５２ａ−ｃ）の２つの列７５０および７５２を含む。列７５０および７５２は、コネクタ７６０によって直列に接続されている。グループ７４２および７４４は、コネクタ７５６およびコネクタ７５８の間の電気接続７５７によって直列に接続されている。コネクタ７６６は、グラウンドに電気的に結合され、コネクタ７６４は、構成７４０の出力電圧差を提供する。ブロック７４２および７４４が、直列に接続されているため、これらを介して流れる電流は同じぐらいに制約される。しかし、ブロック７４２を介して流れる実質的に全ての電流は、列７５０および７５２を介して流れるので、グループ７４４における燃料電池ユニットの電流密度は、グループ７４２のものよりも高い。
【００９４】
燃料電池ユニットを駆動する電流密度を調節するため、燃料電池ユニットのグループの、燃料源に対する各場所に基づいてこれらを異なった構成にすることに加えて、個別の燃料電池ユニットは、燃料源に対するそれらの各場所に基づいて異なったサイズと形状にしてもよい。さらに詳細には、図２２は、複数の燃料電池ユニットおよび１つの燃料流８２６を含む燃料電池アセンブリ８００を示す。この例示の実施形態において、燃料電池のサイズは、燃料流８２６の下流の方向に沿って減少する。例えば、燃料流８２６に沿って上流箇所に配置された燃料電池ユニット８０２および８０４は、燃料流８２６に沿って下流箇所に配置された燃料電池ユニット８１２および８１４よりも大きい（すなわち大きい活性領域を有する。）。１つの例示の製造方法において、相互接続８２８および燃料電池ユニット間に横に配置された構造サポート（図示せず）の場所を変更して燃料電池ユニットのサイズを変更するため、メーカーはフォトレジストおよびフォトマスクを適用する。
【００９５】
燃料電池ユニット８１２および８１４等の下流燃料電池ユニットは、より小さい領域を有するため、燃料電池ユニット８０２および８０４等の上流燃料電池ユニットよりも大きい電流密度を有することとなる。しかし代替の実施形態において、下流燃料電池ユニットが、より大きい活性領域を有し、特定の状況においては、これが有利であり得る。
【００９６】
上述の構成、機器、および方法は、全て本明細書中に参照によってその全体が一体化される米国特許および公報第2005/0069737; 2005/0132648; 6,939,632; 2004/0241061; 2004/0072039;
2005/0249993; 6,680,139; 2004/0028975; 6,852,436; 6,623,881; 2003/0096147;
2005/0221131; 5,925,477; 5,190,834; 5,479,178; 6,183,897; および5,595,833に記載されたものを含む他の構成、機器、および方法と何らかの作動上組み合わされて使用され得る。
【００９７】
上記の燃料電池アセンブリは、固体電解質型燃料電池および／またはプロトン交換膜型燃料電池（PEM:proton exchange
membrane fuel cells、固体高分子型燃料電池）等の任意のタイプの燃料電池であってよい。これらは、燃料改質器、一式の燃料電池膜、後部ガスバーナー、および全ての内部流体マニホールドの１以上の機能を１つの熱ゾーンに一体化するハウジング内に提供され得、任意数の製作技術を介して製作され得る。特に本発明の実施形態は、ＭＥＭＳ（微小電気機械システム）技術またはマイクロマシニング技術を使用して製作され得る。このような技術により、薄膜材料（例えば薄膜電解質層、アノード、カソードおよび／または電気接続）を、流体流の制御のためのエッチングされた微小流路と共に、熱伝導性でありかつ機械的に頑丈な共通基板上に一体化することが可能となる。
【００９８】
例えば一体化したハウジングは、実質的に平面または非平面の半導体構造のグループから組み立てられ得る。特に、５個のシリコン基板が共に結合されて、さまざまな燃料電池装置部材が中に一体化された「ボックス」を形成することができる。５個のシリコン基板を共に一体化することでスタックされた構成となる。１つの実施形態において、基板は、次のようにスタックされ得る（１）流体相互接続を含む燃料改質器基板、（２）膜電極アセンブリ、（３）流体経路付け層、（４）別の膜電極アセンブリ、および（５）後部ガスバーナーを含む上部流体経路付け層。このようにして層のスタックが、一体化した燃料電池装置の一部または全部を形成することができる。
【００９９】
特定の実施形態において、燃料電池膜および他のマニホルド構造を構築するための基板としてシリコンが選択される。しかしガラスおよびセラミックの硬質ウェハ、固体電解質型燃料電池に要求される高温強度を呈する全ての材料中に、流体流経路を構築するためのマイクロマシニング技術も存在する。膜アセンブリの異なる点間で電気的短絡を抑止するため、シリコン基板が酸化ケイ素または窒化ケイ素の層でコーティングされて電気的に絶縁され得る。
【０１００】
エッチングされた流体微小経路は、湿式化学エッチングおよび乾式化学エッチング、レーザーアブレーション、ダイヤモンドミリング、テープ成形、または射出成形を含むさまざまな技術によって上記の基板に形成される。融着、陽極接合、共晶はんだ材料または薄膜によるシーリング、あるいはガラスフリットによるシーリングを含むさまざまな基板またはウェハ接合技術が利用可能である。
【０１０１】
アノード、カソード、および電解質層を含む燃料電池アセンブリは、スパッタリング、蒸着、化学蒸着、レーザーアブレーション、スクリーン印刷、浸漬コーティング、蒸気噴霧技術を含むさまざまな薄膜および厚膜堆積技術によって堆積され得る。
【０１０２】
この発明は、特にその好適な実施形態を参照して示し記載してきたが、形式および詳細におけるさまざまな改変が、添付の特許請求範囲によって包含される本発明の範囲から逸脱することなく、その中でなされ得ることが当業者によって理解されるべきである。
【図面の簡単な説明】
【０１０３】
これらと他の特徴および利点は、上記の例示の説明により添付の図面を参照してさらに充分に理解されよう。図中類似の要素は、類似の参照符号でラベル付けされており、同一縮尺とは限らない。
【図１】本発明の例示の実施形態による燃料電池アセンブリを示す。
【図２Ａ】本発明の例示の実施形態による燃料電池ユニットの平面スタックの断面図を示す。
【図２Ｂ】図２Ａのスタックの上面図を示す。
【図３Ａ】本発明の例示の実施形態による図２の平面燃料電池スタックの近接図を示す。
【図３Ｂ】隣接する燃料電池ユニットにおいて電極が重ならない代替の平面スタック構成を示す。
【図４】本発明の例示の実施形態による１つの燃料電池ユニットの電極を平面スタックにおいて隣接する燃料電池ユニットの電極に接続するための代替の相互接続を有する平面スタックの断面図である。
【図５】図４の燃料電池スタックの上面図である。
【図６】各電極相互接続と整列した構造サポート部材を含む平面燃料電池スタックを示す。
【図７】本発明の例示の実施形態による図６の平面燃料電池スタックの上面図を示す。
【図８】別の構造サポートを有する図７のスタックを示す。
【図９】本発明の例示の実施形態による構造サポートの代替的構成を示す。
【図１０】本発明の例示の実施形態による平面燃料電池スタックの上面図を示す。
【図１１】図１０の上面図の近接図を示す。
【図１２】基板を提供する工程および電解質層を堆積する工程を含む平面燃料電池スタックを製造する方法における工程を示す。
【図１３】本発明の例示の実施形態による、相互接続を形成する工程を含む平面燃料電池スタックを製造する方法における工程を示す。
【図１４】本発明の例示の実施形態による、基板をエッチングして構造サポートを形成する工程を含む平面燃料電池スタックを製造する方法における工程を示す。
【図１５】本発明の例示の実施形態による、電解質層上に電極を堆積する工程を含む平面燃料電池スタックを製造する方法における工程を示す。
【図１６】本発明の例示の実施形態による、平面燃料電池スタックの垂直スタックを示す。
【図１７】並列に接続された燃料電池ユニットの複数の直列電気接続を含む平面燃料電池スタックを示す。当該並列接続は、本発明の例示の実施形態による薄膜コネクタによって形成されている。
【図１８】直列に接続された燃料電池ユニットの複数の直列電気接続を示す。ここで燃料電池ユニットは、本発明の例示の実施形態に従って、複数列において配列されており、薄膜コネクタによって相互接続が形成されている。
【図１９】本発明の例示の実施形態に従って、それぞれが異なる出力を有する２つのグループの燃料電池ユニットを示す。
【図２０】本発明の例示の実施形態に従って、一方のグループが燃料流に沿って下流に配置されており、他方のグループよりも高い電流密度を有する２つのグループの燃料電池ユニットを示す。
【図２１】本発明の例示の実施形態に従って、それぞれが異なる数の燃料電池を有し、さらに燃料電池間で直列および並列相互接続のさまざまな組み合わせを含む２つのグループの燃料電池ユニットを含む燃料電池アセンブリを示す。
【図２２】本発明の例示の実施形態に従って、燃料電池ユニットが、燃料流に沿ってそれぞれの場所に従った大きさにされている複数の燃料電池ユニットと１つの燃料流を示す。
【図１】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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