(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数のガス供給ノズルが同心円状に配置された多重管バーナーの中央ノズルへケイ素原料を供給し、該多重管バーナーから発せられる火炎中で該ケイ素原料を加水分解してシリカ微粒子を生成し、生成したシリカ微粒子を回転するターゲット上に堆積、成長させて多孔質石英ガラス体を製造する方法であって、
前記多重管バーナーの中心軸若しくは前記多重管バーナーの中心軸を前記ターゲットの回転軸を含み、前記中心軸に平行な平面に投影した直線と、前記ターゲットの回転軸と、がなす角度が１０°未満であり、
前記多重管バーナーの最外周の径をｄ（ｍｍ）とするとき、前記多重管バーナーの中央ノズルの端面と、前記ターゲット表面上若しくは前記ターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面上における前記多重管バーナーの中心軸との交点と、の距離が３ｄ〜６ｄ（ｍｍ）であり、
前記多重管バーナーの中央ノズルの開口部面積をＳc（ｍｍ2)とするとき、該中央ノズルへ供給されるガスの供給量が標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．３０Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）以下であることを特徴とする多孔質石英ガラス体の製造方法。
【請求項２】
前記多重管バーナーが有するガス供給ノズルのうち、可燃性ガスが供給される、中央ノズル以外で最も内側のガス供給ノズルの開口部面積をＳf（ｍｍ2)とするとき、該ガス供給ノズルへ供給されるガスの供給量が標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．３３Ｓf（Ｌ／ｍｉｎ）以下である請求項１に記載の多孔質石英ガラス体の製造方法。
【請求項３】
前記多重管バーナーが有するガス供給ノズルのうち、支燃性ガスが供給される、中央ノズル以外で最も内側のガス供給ノズルの開口部面積をＳs（ｍｍ2)とするとき、該ガス供給ノズルへ供給されるガスの供給量が標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．１Ｓs（Ｌ／ｍｉｎ）以下である請求項１または２に記載の多孔質石英ガラス体の製造方法。
【請求項４】
前記多重管バーナーの中央ノズルへ供給するケイ素原料の蒸気圧が１００℃において１００００Ｐａ以上である請求項１〜３のいずれかに記載の多孔質石英ガラス体の製造方法。
【請求項５】
前記ターゲット表面若しくは前記ターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面、よりも下方に位置する反応器の内壁の温度を３００℃以上に保つ請求項１〜４のいずれかに記載の多孔質石英ガラス体の製造方法。
【請求項６】
前記多重管バーナーから発せられる火炎と接する多孔質石英ガラス体表面の最高温度が１０００〜１３００℃である請求項１〜５のいずれかに記載の多孔質石英ガラス体の製造方法。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれかに記載の多孔質石英ガラス体の製造方法によって製造された多孔質ガラス体を真空中またはヘリウムガスを主成分とする雰囲気中で加熱し、透明ガラス化することにより石英ガラス母材を製造する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、気相軸付け法（ＶＡＤ法）による大型の石英ガラス母材の製造方法に関する。より具体的には、気相軸付け法（ＶＡＤ法）により、質量５０ｋｇ以上の石英ガラス母材、または、径４００ｍｍφ以上の石英ガラス母材を製造する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
気相軸付け法（ＶＡＤ法）による石英ガラス母材の製造方法では、ハロゲン化ケイ素のようなケイ素原料をバーナーから発せられる火炎中で加水分解させ、生成するシリカ微粒子を回転するターゲット（シリカ微粒子が堆積する出発材料）上に堆積、成長させて多孔質石英ガラス体を得た後、得られた多孔質石英ガラス体を真空中または不活性ガス雰囲気中で加熱して透明ガラス化して石英ガラス母材を得る。
ＶＡＤ法による石英ガラス母材の製造方法では、当初、光ファイバ用プリフォームを製造する方法として開発された。この方法は金属成分を含まず、ＯＨ基濃度が少ない石英ガラス母材を製造できることから、真空紫外域でのリソグラフィ用のレンズ材料の製造にも応用されている。
このような用途でＶＡＤ法により石英ガラス母材を製造する場合、製造コストを低減するために、高速で石英ガラス母材を製造できること、および、大型の石英ガラス母材を製造できることが望まれる。なお、ここでいう大型の石英ガラス母材とは、例えば、質量５０ｋｇ以上の石英ガラス母材、または、径４００ｍｍφ以上の石英ガラス母材である。
【０００３】
ＶＡＤ法により大型の石英ガラス母材を製造する方法としては、（Ｉ）石英ガラス母材の中間物質である多孔質石英ガラス体の製造に用いる装置そのものを大型化する方法、（ＩＩ）石英ガラス母材の中間物質である多孔質石英ガラス体を製造する際に複数のバーナーを使用する方法、（ＩＩＩ）石英ガラス母材の中間物質である多孔質石英ガラス体の嵩密度を上げる方法が考えられる。
これらの方法のうち、（Ｉ）の方法は、設備投資が大きくなる点や、大量に発生する熱を廃棄することが容易でないなどの問題がある。（ＩＩ）の方法の場合、多孔質石英ガラス体を製造する過程で、多孔質石英ガラス体の表面に高温かつ高濃度の水分を含有する火炎を当てて更に多孔質石英ガラス体を形成することになるので、多孔質石英ガラス体を経て製造される石英ガラス母材の内部にＯＨ基濃度変動が生じて脈理が発生したり、石英ガラス母材が充分な均質性を得られないおそれがある。ゆえに、（ＩＩＩ）の方法が、ＶＡＤ法により大型の石英ガラス母材を製造するための現実的な方法である。
【０００４】
よって、より嵩密度の高い多孔質石英ガラス体を製造することにより、大型の石英ガラス母材を製造することができると考えられる。ここで、質量５０ｋｇ以上の石英ガラス母材、または、径４００ｍｍφ以上の石英ガラス母材を製造するためには、嵩密度が０．３ｇ／ｃｍ3以上の多孔質石英ガラス体を製造することが望ましい。
より嵩密度の高い多孔質石英ガラス体を製造する手段としてまず考えられるのは、バーナーに供給する可燃性ガス（通常は水素ガス）及び支燃性ガス（通常は酸素ガス）を増加させることであるが、（１）多くの可燃性ガス及び支燃性ガスを必要とすることから、多孔質石英ガラス体の製造コストが増加する、（２）強い火力によって、多孔質石英ガラス体の製造を行う反応器の壁面が損傷するおそれがあるなどの懸念点があるので、望ましい手段とはいえない。
【０００５】
特許文献１に記載の多孔質石英ガラス母材の製造方法では、ターゲットの回転軸の下方向に対してバーナーの中心軸のなす角度を１０°〜３０°の範囲になるようにバーナーを設置することで、安定的に多孔質石英ガラス体を合成することに成功したが、この方法で得られる多孔質石英ガラス体の嵩密度は０．２ｇ／ｃｍ3と小さく、質量５０ｋｇ以上の石英ガラス母材、または、径４００ｍｍφ以上の石英ガラス母材を製造するには不十分であった。
バーナーの取り付け角度、すなわち、ターゲットの回転軸とバーナーの中心軸とがなす角度を変化させると、ターゲット表面、あるいはターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面に対するバーナーから発する火炎の流れ方向の角度が変わることとなる。ここで、ターゲット表面（あるいはターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面）に対する火炎の流れ方向の角度が垂直に近づくほど（つまりバーナーの取り付け角度を小さくするほど）、多孔質石英ガラス体の単位面積当りの火炎から受ける熱エネルギーは増加することから、理論上は嵩密度の高い多孔質石英ガラス体を作製することができることとなる。
【０００６】
しかしながら、ターゲット表面（あるいはターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面）に対する火炎の流れ方向の角度がほぼ垂直になる程度までバーナーの取り付け角度を小さくして多孔質石英ガラス体を製造しようとした場合、多孔質石英ガラス体が成長してその質量が増加してくると、多孔質石英ガラス体の外周部の低嵩密度の部分が自重に耐え切れずに崩落したり、クラックが入るなど、製造される多孔質石英ガラス体の強度が不十分になるという問題がある。また、ターゲット表面（あるいはターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面）でのシリカ微粒子の堆積が不均一となり、多孔質石英ガラス体の外径が成長方向で乱れるといった問題もある。
したがって、バーナーの取り付け角度を小さくすることによっては、従来の条件では嵩密度の高い多孔質石英ガラス体を安定的に製造することができなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開昭６３−２８２１３８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上記した従来技術の問題点を解決するため、本発明は、ＶＡＤ法により、大型の石英ガラス母材、具体的には、質量５０ｋｇ以上の石英ガラス母材、または、径４００ｍｍφ以上の石英ガラス母材を、効率よく、かつ、安定的に製造する方法を提供することを目的とする。
また、本発明は、上記の目的を達成するために、ＶＡＤ法により平均嵩密度が０．３ｇ／ｃｍ3以上の多孔質石英ガラス体を、効率よく、かつ、安定的に製造する方法を提供することを目的とする。
なお、本明細書において、大型の石英ガラス母材を効率よく製造すると言った場合、大型の石英ガラス母材を収率５０％以上で製造することを指す。また、平均嵩密度が０．３ｇ／ｃｍ3以上の多孔質石英ガラス体を効率よく製造すると言った場合、平均嵩密度が０．３ｇ／ｃｍ3以上の多孔質石英ガラス体を収率５０％以上で製造することを指す。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本願発明者は、バーナーの取り付け角度を小さくすることにより、嵩密度の高い多孔質石英ガラス体を効率よく、かつ、安定的に製造する方法を検討した結果、（１）多孔質石英ガラス体の製造時に、バーナー端面と、ターゲット表面（あるいはターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面）と、の間を適当な距離に保つことにより、ケイ素原料を充分に反応させること、および、（２）バーナーから発せられる火炎の揺らぎを抑制することにより、効率よくシリカ微粒子をターゲット表面に堆積させ、かつ不規則なシリカ微粒子の堆積を防止することが肝要であることを突き止めた。
【００１０】
すなわち、ケイ素原料を充分に反応させるためには、バーナーから発せられる火炎中で充分な反応時間を与えるために、バーナー端面と、ターゲット表面（あるいはターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面）と、の間を一定以上の距離に保つことが必要になる。しかしながら、バーナー端面と、ターゲット表面（あるいはターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面）と、の間の距離が大きすぎると、ターゲット表面（あるいはターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面）に接する火炎は揺らぎやすくなる。火炎が揺らぐと、火炎とターゲットとの間で生じている温度差に乱れが起こり、ターゲットに向うべきシリカ微粒子が逸れたり、ターゲット表面の望まない部分にシリカ微粒子が堆積するといった現象が起こり、多孔質石英ガラス体の収率の低下や、多孔質石英ガラス体の形状が乱れるといった問題が生じる。
【００１１】
よって嵩密度が高い多孔質石英ガラス体を安定して製造するためには、バーナー端面と、ターゲット表面（あるいはターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面）と、の間の距離、バーナーからのガス流速、および、バーナーの取り付け角度を適度な条件に保つ必要がある。
【００１２】
本発明は、上記した知見に基づくものであり、複数のガス供給ノズルが同心円状に配置された多重管バーナーの中央ノズルへケイ素原料を供給し、該多重管バーナーから発せられる火炎中で該ケイ素原料を加水分解してシリカ微粒子を生成し、生成したシリカ微粒子を回転するターゲット上に堆積、成長させて多孔質石英ガラス体を製造する方法であって、
前記多重管バーナーの中心軸若しくは前記多重管バーナーの中心軸を、前記ターゲットの回転軸を含み、前記中心軸に平行な平面に投影した直線と、前記ターゲットの回転軸と、がなす角度が１０°未満であり、
前記多重管バーナーの最外周の径をｄ（ｍｍ）とするとき、前記多重管バーナーの中央ノズルの端面と、前記ターゲット表面上若しくは前記ターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面上における前記多重管バーナーの中心軸との交点と、の距離が３ｄ〜６ｄ（ｍｍ）であり、
前記多重管バーナーの中央ノズルの開口部面積をＳc（ｍｍ2)とするとき、該中央ノズルへ供給されるガスの供給量が標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．３０Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）以下であることを特徴とする多孔質石英ガラス体の製造方法を提供する。
【００１３】
本発明の多孔質石英ガラス体の製造方法において、前記多重管バーナーが有するガス供給ノズルのうち、可燃性ガスが供給される、中央ノズル以外で最も内側のガス供給ノズルの開口部面積をＳf（ｍｍ2)とするとき、該ガス供給ノズルへ供給されるガスの供給量が標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．３３Ｓf（Ｌ／ｍｉｎ）以下であることが好ましい。
【００１４】
本発明の多孔質石英ガラス体の製造方法において、前記多重管バーナーが有するガス供給ノズルのうち、支燃性ガスが供給される、中央ノズル以外で最も内側のガス供給ノズルの開口部面積をＳs（ｍｍ2)とするとき、該ガス供給ノズルへ供給されるガスの供給量が標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．１Ｓs（Ｌ／ｍｉｎ）以下であることが好ましい。
【００１５】
本発明の多孔質石英ガラス体の製造方法において、前記多重管バーナーの中央ノズルへ供給するケイ素原料の蒸気圧が１００℃において１００００Ｐａ以上であることが好ましい。
【００１６】
本発明の多孔質石英ガラス体の製造方法において、前記ターゲット表面若しくは前記ターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面、よりも下方に位置する反応器の内壁の温度を３００℃以上に保つことが好ましい。
【００１７】
本発明の多孔質石英ガラス体の製造方法において、前記多重管バーナーから発せられる火炎と接する多孔質石英ガラス体表面の最高温度が１０００〜１３００℃が好ましく、１１００〜１２００℃であることがより好ましい。
【００１８】
また、本発明は、本発明の多孔質石英ガラス体の製造方法によって製造された多孔質ガラス体を真空中またはヘリウムガスを主成分とする雰囲気中で加熱し、透明ガラス化することにより石英ガラス母材を製造する方法を提供する。
【発明の効果】
【００１９】
本発明の多孔質ガラス体の製造方法によれば、嵩密度が高い多孔質石英ガラス体、具体的には平均嵩密度が０．３ｇ／ｃｍ3以上の多孔質石英ガラス体を効率よく、かつ、安定的に製造することができる。本発明の製造方法により得られた多孔質石英ガラス体を透明ガラス化することにより、大型の石英ガラス母材、具体的には、質量５０ｋｇ以上の石英ガラス母材、または、径４００ｍｍφ以上の石英ガラス母材を効率よく、かつ、安定的に製造することができる。
また、本発明の多孔質ガラス体の製造方法では、多重管バーナーの中心軸と、ターゲットの回転軸と、がなす角度が１０°未満と小さいため、多重管バーナーから発せられる火炎による過度な加熱で反応器の内壁の損傷することを防ぐので、反応器の耐用年数が上がり、結果として低コストで石英ガラス母材を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】図１は、多重管バーナーの一例を示した概略断面図である。
【図２】図２は、多重管バーナーと、ターゲットと、の位置関係を示した模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
以下、図面を参照して本発明の多孔質ガラス体の製造方法を説明する。
図１は、本発明の多孔質ガラス体の製造方法で使用する多重管バーナーの一例を示した概略断面図である。図１に示す多重管バーナー１００は、その中心部に中央ノズル１を有し、該中央ノズル１に対し同心円状に、第１外周ノズル２、第２外周ノズル３、第３外周ノズル４、第４外周ノズル５、第５外周ノズル６、第６外周ノズル７、第７外周ノズル８、第８外周ノズル９、第９外周ノズル１０、および、第１０外周ノズル１１までがこの順に配置された１１重管構造の多重管バーナーである。なお、後述する実施例では図１に示す１１重管構造の多重管バーナーを使用した。
【００２２】
一般に、ＶＡＤ法により多孔質石英ガラス体を製造する場合、ケイ素原料（例えば、四塩化ケイ素）、可燃性ガス（通常は水素ガス）、支燃性ガス（通常は酸素ガス）、および、シールガスとしての不活性ガス（例えば、窒素ガス）が多重管バーナーに供給される。
ここで、ケイ素原料は気体状態、すなわち、ケイ素原料のガスとして多重管バーナーに供給される。
これらのガスのうち、ガラス形成原料となるケイ素原料ガスは、多重管バーナー１００の中央ノズル１に供給される。多重管バーナーの中央ノズルには、気化されたケイ素原料とともに、該ケイ素原料を希釈するガスが通常供給される。ケイ素原料を希釈するガスとしては、可燃性ガスとして用いられる水素ガスや、支燃性ガスとして用いられる酸素ガスが通常使用される。図１に示す多重管バーナー１００の場合、ケイ素原料（四塩化ケイ素）とともに、該ケイ素原料を希釈するガスとして、可燃性ガスとしての水素ガスが中央ノズル１に供給されている。多重管バーナーの外周ノズルには、可燃性ガス、支燃性ガス（通常は酸素ガス）、および、シールガスとしての不活性ガスがそれぞれ供給される。図１に示す多重管バーナー１００の場合、第１外周ノズル２〜第１０外周ノズル１１には、それぞれ以下のガスが供給されている。
第１外周ノズル２：水素ガス（可燃性ガス）
第２外周ノズル３：窒素ガス（不活性ガス（シールガス））
第３外周ノズル４：酸素ガス（支燃性ガス）
第４外周ノズル５：酸素ガス（支燃性ガス）
第５外周ノズル６：窒素ガス（不活性ガス（シールガス））
第６外周ノズル７：水素ガス（可燃性ガス）
第７外周ノズル８：窒素ガス（不活性ガス（シールガス））
第８外周ノズル９：水素ガス（可燃性ガス）
第９外周ノズル１０：窒素ガス（不活性ガス（シールガス））
第１０外周ノズル１１：酸素ガス（支燃性ガス）
但し、多重管バーナーの各ノズルに供給されるガス種はこれに限定されない。例えば、中央ノズル１に、ケイ素原料（四塩化ケイ素）とともに、該ケイ素原料を希釈するガスとして、支燃性ガスとしての酸素ガスを供給する場合、上記した各外周ノズルに供給されるガス種について、水素ガス（可燃性ガス）と、酸素ガス（支燃性ガス）と、を置き換えることが好ましい。シールガスとして供給される不活性ガス（窒素ガス）については、水素ガス（可燃性ガス）が供給される外周ノズルと、酸素ガス（支燃性ガス）が供給される外周ノズルと、が隣接することがないように、両者の外周ノズルの間に位置する外周ノズルに供給することが好ましい。互いに隣接する外周ノズルに水素ガス（可燃性ガス）と、酸素ガス（支燃性ガス）と、を供給すると、外周ノズルの直近で燃焼反応が起こり、外周ノズルを損傷するおそれがあるからである。
【００２３】
多重管バーナー１００の中央ノズル１に供給され、該中央ノズル１から放出されたケイ素原料は、多重管バーナーから発せられる火炎中で加水分解してシリカ微粒子を生成し、生成したシリカ微粒子を回転するターゲット上に堆積、成長させることによって多孔質石英ガラス体が製造される。
図２は、この手順を示した模式図であり、多重管バーナーと、ターゲットと、の位置関係が示されている。図２において、回転するターゲット３００上には、ケイ素原料が多重管バーナー１００から発せられる火炎２００中で加水分解することによって生成したシリカ微粒子が堆積して多孔質石英ガラス体４００を形成している。
本発明の多孔質石英ガラス体の製造方法は、多重管バーナーと、ターゲットと、の位置関係を以下に述べる所定の位置関係とすることを特徴とする。
【００２４】
第一の特徴として、多重管バーナー１００の中心軸（図中、破線で示す）と、ターゲット３００の回転軸（図中、破線で示す）と、がなす角度αを１０°未満とする。
多重管バーナー１００の中心軸と、ターゲット３００の回転軸と、がなす角度αを１０°未満とすれば、ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）に対する、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の流れ方向の角度がほぼ垂直となるので、多孔質石英ガラス体４００の単位面積当りの火炎２００から受ける熱エネルギーは増加する。これにより、嵩密度の高い多孔質石英ガラス体４００、具体的には、平均嵩密度が０．３ｇ／ｃｍ3以上の多孔質石英ガラス体を製造することができる。また、この角度αは、８°未満であることがより好ましい。
多重管バーナー１００と、ターゲット３００と、の位置関係によっては、多重管バーナー１００の中心軸と、ターゲット３００の回転軸と、が同一平面上に存在しない場合もある。このような場合、多重管バーナー１００の中心軸をターゲット３００の回転軸を含み、前記中心軸に平行な平面に投影した直線と、ターゲット３００の回転軸と、がなす角度をαとする。
多重管バーナー１００の中心軸と、ターゲット３００の回転軸と、がなす角度αは、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の乱れを抑えるために３°以上であることが好ましく、５°以上であることがより好ましい。
【００２５】
第二の特徴として、多重管バーナー１００の最外周の径をｄ（ｍｍ）とするとき、多重管バーナー１００の中央ノズル１の端面と、ターゲット３００表面上（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面上）における多重管バーナー１００の中心軸との交点と、の距離（以下、本明細書において「バーナー・ターゲット間の距離」という。）が３ｄ〜６ｄ（ｍｍ）となるようにする。
バーナー・ターゲット間の距離が上記の範囲であれば、バーナー・ターゲット間の距離が適度に離れていることから、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００中で充分な反応時間を与えることができ、ケイ素原料を充分に反応させることができる一方で、バーナー・ターゲット間の距離が大きすぎないため、多重管バーナー２００から発せられる火炎２００の揺らぎを抑制すること、より具体的には、多重管バーナー２００から発せられる火炎２００のうち、ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）に接する部分（以下、本明細書において、「ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）に接する火炎」と言う。）での揺らぎを抑制することができる。
【００２６】
バーナー・ターゲット間の距離が３ｄ未満だと、バーナー・ターゲット間の距離が近すぎるため、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００中で充分な反応時間を与えることができず、ケイ素原料を充分に反応させることができないことから、シリカ微粒子の生成効率や、ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）へのシリカ微粒子の堆積効率が低下し、嵩密度が高い多孔質石英ガラス体を製造することができない。
また、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の火炎温度が低い領域がターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）に接することにより、合成される多孔質石英ガラス体の嵩密度が低くなるおそれもある。
【００２７】
一方、バーナー・ターゲット間の距離が６ｄ超の場合、バーナー・ターゲット間の距離が大きすぎるため、ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）に接する火炎で揺らぎが生じやすくなる。ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）に接する火炎で揺らぎが生じると、揺らぎの程度によっては、火炎とターゲットとの間で生じている温度差に乱れが起こり、ターゲットに向うべきシリカ微粒子が逸れたり、ターゲット表面の望まない部分にシリカ微粒子が堆積するといった現象が起こり、多孔質石英ガラス体の収率の低下や、多孔質石英ガラス体の形状が乱れるといった問題が生じる。
また、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の火炎温度が低い領域がターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）に接することにより、熱泳動によるシリカ微粒子のターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）への付着量が減少することにより、多孔質石英ガラス体の収率が低下する。
また、火炎２００中にシリカ微粒子が長く存在することになるため、シリカ微粒子の粒子径が大きくなることによっても、熱泳動によるシリカ微粒子のターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）への付着量が減少して、多孔質石英ガラス体の収率が低下する。
バーナー・ターゲット間の距離は、４ｄ〜５ｄであることが好ましい。
【００２８】
上述したように、多孔質石英ガラス体の収率の低下や、多孔質石英ガラス体の形状が乱れるといった問題が生じることから、ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）に接する火炎の揺らぎを抑制する必要がある。
本発明の多孔質石英ガラス体の製造方法は、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の揺らぎを抑制するために、多重管バーナー１００に供給されるガスの流量が以下に述べる特定の条件を満たすようにすることを特徴とする。
【００２９】
第三の特徴として、多重管バーナー１００の中央ノズル１の開口部面積をＳc（ｍｍ2)とするとき、該中央ノズル１に供給されるガスの供給量が標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．３０Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）以下となるようにする。
ここで、中央ノズル１に供給されるガスがケイ素原料のみである場合、ケイ素原料の供給量が標準状態で０．３０Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）以下となるようにする。一方、ケイ素原料とともに、該ケイ素原料を希釈するガスとして、可燃性ガスとして用いられる水素ガスや、支燃性ガスとして用いられる酸素ガスが中央ノズル１に供給される場合、ケイ素原料と、これらのガスと、の合計供給量が標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．３０Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）以下となるようにする。
中央ノズル１に供給されるガスの供給量が上記の条件を満たす場合、該中央ノズル１から放出されるガスが層流となるので、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の揺らぎを抑制することができる。中央ノズル１に供給されるガスの供給量が標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．３０Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）超になると、該中央ノズル１から放出されるガスが乱流となりやすくなり、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の揺らぎが生じやすくなる。
上記の観点からは、中央ノズル１に供給されるガスの供給量が標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．２Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）以下となるようにすることが好ましい。
【００３０】
但し、中央ノズル１に供給されるガスの供給量が少なすぎると、シリカ微粒子の生成量や、ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）へのシリカ微粒子の堆積量が低下する。また、ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）に堆積したシリカ微粒子に充分な熱量を与えることができないので、多孔質石英ガラス体の嵩密度が低くなる。これらの結果、大型の多孔質石英ガラス体を製造することができなくなるおそれがある。
上記の理由から、中央ノズル１に供給されるガスの供給量は、標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．００６Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）以上であることが好ましく、０．０１８Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）以上であることがより好ましく、０．０５Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）以上であることがさらに好ましく、０．１Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）以上であることが特に好ましい。
【００３１】
多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の揺らぎの抑制という観点からは、多重管バーナー１００の外周ノズル（２〜１１）から放出されるガスが層流となることが望ましい。但し、本発明の多孔質石英ガラス体の製造方法で求められるのは、ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）に接する火炎での揺らぎの抑制であることから、多重管バーナー１００の外周ノズル（２〜１１）のうち、より内側にある外周ノズルから放出されるガスが層流となることが求められる。また、外周ノズルのうち、シールガスとしての不活性ガスが放出されるノズルは、可燃性ガスが放出されるノズルや支燃性ガスが放出されるノズルに比べて、ノズルから放出されるガスによる、火炎の揺らぎへの影響が極めて小さいことから、無視して良い。
したがって、外周ノズルについては、可燃性ガスが放出される外周ノズル、および、支燃性ガスが放出されるノズルのうち、より内側にあるノズルからから放出されるガスが層流となるように、ノズルに供給されるガスの供給量を調節することが好ましい。
【００３２】
可燃性ガスが供給されるガス供給ノズルについてみた場合、中央ノズル以外で最も内側のガス供給ノズル（図１に示す多重管バーナー１００の場合、第１外周ノズル２）の開口部面積をＳf（ｍｍ2)とするとき、該ガス供給ノズルに供給されるガスの供給量が標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．３３Ｓf（Ｌ／ｍｉｎ）以下であることが好ましく、０．３Ｓf（Ｌ／ｍｉｎ）以下であることがより好ましい。
支燃性ガスが供給されるガス供給ノズルについてみた場合、中央ノズル以外で最も内側のガス供給ノズル（図１に示す多重管バーナー１００の場合、第３外周ノズル４）の開口部面積をＳs（ｍｍ2)とするとき、該ガス供給ノズルに供給されるガスの供給量が標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．１Ｓs（Ｌ／ｍｉｎ）以下であることが好ましく、０．０７Ｓs（Ｌ／ｍｉｎ）以下であることがより好ましい。
【００３３】
しかしながら、多重管バーナー１００に供給される可燃性ガスおよび支燃性ガスの供給量が少なすぎると、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の温度が低くなり、ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）の温度が低くなるので、これらの表面に堆積したシリカ微粒子の焼結度が低くなり、嵩密度が高い多孔質石英ガラス体を製造することができなくなるおそれがある。
なお、嵩密度が高い多孔質石英ガラス体を製造するためには、ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）の温度を１１００〜１２００℃に保持することが好ましい。
また、多重管バーナー１００全体としてみた場合、可燃性ガスの供給量は、３Ｌ／ｍｉｎ以上であることが好ましく、９Ｌ／ｍｉｎ以上であることがより好ましく、３０Ｌ／ｍｉｎ以上であることがさらに好ましく、１００Ｌ／ｍｉｎ以上であることが特に好ましい。
また、多重管バーナー１００全体としてみた場合、支燃性ガスの供給量は、１．５Ｌ／ｍｉｎ以上であることが好ましく、４．５Ｌ／ｍｉｎ以上であることがより好ましく、１５Ｌ／ｍｉｎ以上であることがさらに好ましく、５０Ｌ／ｍｉｎ以上であることが特に好ましい。
【００３４】
また、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の揺らぎの抑制という観点からは、以下の点にも留意することが好ましい。
【００３５】
多重管バーナー１００の中央ノズル１に供給するケイ素原料には、揮発性のケイ素原料を用いることが好ましい。揮発性のケイ素原料を用いた場合、多重管バーナー１００内を通過する際に、該ケイ素原料のガスに脈動が生じること（ケイ素原料が液化と揮発を繰り返すことによってガスに脈動が生じること）が防止できる。このようなケイ素原料のガスの脈動は、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の揺らぎの原因となるので、揮発性のケイ素原料を用いることで、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の揺らぎを抑制することができる。
ケイ素原料が揮発性であるためには、該ケイ素原料の蒸気圧が、１００℃において１００００Ｐａ以上であることが好ましく、８０℃において１００００Ｐａ以上であることがより好ましく、６０℃において１００００Ｐａ以上であることがさらに好ましく、４０℃において１００００Ｐａ以上であることが特に好ましい。このように低温でも蒸気圧が高い揮発性のケイ素原料を用いることで、該ケイ素原料のガスに脈動が生じにくくなり、合成の安定させやすくなる。
【００３６】
ＶＡＤ法による多孔質石英ガラス体の製造は所定の反応器内で実施される。図２では省略されているが、多重管バーナー１００およびターゲット３００は所定の反応器内に配置されている。
このような反応器では、多重管バーナー１００からガスが供給されること、該反応器内の不要なガスを外部に排気していること等の理由から、該反応器内の圧力変動が生じることは実質上不可避である。しかしながら、反応器内での圧力変動は、その程度によっては、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の揺らぎの原因となる。このため、反応器内の圧力変動は可能な限り抑制することが好ましい。反応器内の圧力変動を抑制する方法としては、例えば、反応器内に圧力ゲージを設置し、圧力の増減に従い反応器内からの排気量あるいは吸気量を調整する等の方法が挙げられる。
【００３７】
また、反応器の内壁の温度が高いと、より具体的には、ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）よりも下方に位置する反応器の内壁の温度が高いと、ターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００との温度差が小さくなるため、反応器内で生じる対流は抑えられ、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００が安定するので、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００の揺らぎの抑制という観点から好ましい。
上記の効果を得るためには、ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）よりも下方に位置する反応器の内壁の温度を３００℃以上に保持することが好ましく、４００℃以上に保持することがより好ましい。
【００３８】
多孔質石英ガラス体の製造を行う反応器の内壁は、バーナーから発せられる火炎からの輻射等によって加熱されるが、反応器の内壁の温度は、反応器内部の気流や、シリカ微粒子が逐次堆積するターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）の温度へ影響する。
反応器の内壁の温度が高いと、壁面からの輻射によって、シリカ微粒子が逐次堆積するターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）の温度が上昇する。この場合、製造される多孔質石英ガラス体の嵩密度は上昇するが、多孔質石英ガラス体の収率は低下するので、シリカ微粒子が堆積するターゲット表面（あるいはターゲット上に堆積した多孔質石英ガラス体表面）の温度を管理することにより、多孔質石英ガラス体の収率と嵩密度のバランスを取る必要がある。
これらの点から、ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）よりも下方に位置する反応器の内壁の温度は、３００〜８００℃に保持することが好ましく、４００〜７００℃に保持することがより好ましい。
なお、反応器の内壁の温度が高い場合、製造される多孔質石英ガラス体との温度差が小さくなるため、反応器内で生じる対流は抑えられ、バーナーから発せられる火炎は安定する。
さらに本発明において、ターゲット３００の回転数は、３ｒｐｍ〜６０ｒｐｍの範囲で一定の速度にて回転させることが好ましい。ターゲット３００の回転数３ｒｐｍ未満だと、１回転当たりに堆積するシリカ微粒子の量が多すぎ、形状が変化しやすくなり、安定した合成が困難になりやすい。より好ましくは４ｒｐｍ以上である。一方、６０ｒｐｍ超だと、反応器内のガスの流れが乱れるため、シリカ微粒子の付着が起こりにくく、収率が悪化しやすくなる。より好ましくは３０ｒｐｍ以下、さらに好ましくは２０ｒｐｍ以下、特に好ましくは１０ｒｐｍ以下である。
【００３９】
次に、多重管バーナー１００へ供給するガス種の具体例について記載する。
【００４０】
［ケイ素原料］
ケイ素原料の具体例としては、四塩化ケイ素（ＳｉＣｌ4）、ＳｉＨＣｌ3、ＳｉＨ2Ｃｌ2、ＳｉＨ3Ｃｌなどの塩化物、またＲnＳｉ（ＯＲ）4-n（ここでＲは炭素数１〜４のアルキル基、ｎは０〜３の整数。なお、Ｒは同一でも異なっていてもよい。）で示されるアルコキシシラン等が例示される。これらの中でも、１００℃における蒸気圧が１００００Ｐａ以上であることから、四塩化ケイ素（ＳｉＣｌ4）、テトラメトキシシラン（Ｓｉ（ＯＣＨ3）4）、メチルトリメトキシシラン（ＳｉＣＨ3（ＯＣＨ3）3）等が好ましい。他にヘキサメチルジシロキサン（Ｓｉ（ＣＨ3）3ＯＳｉ（ＣＨ3）3）が好ましい。
【００４１】
［可燃性ガス］
可燃性ガスとしては、通常は水素ガスが用いられる。水素ガス以外では、メタン、エタン等の炭化水素を可燃性ガスとして用いることができる。
【００４２】
［支燃性ガス］
支燃性ガスとしては、通常は酸素ガスが用いられる。酸素ガス以外では空気、オゾン、二酸化窒素、一酸化窒素、一酸化二窒素を支燃性ガスとして用いることができる。
【００４３】
［不活性ガス］
シールガスとして供給する不活性ガスとしては、窒素以外にヘリウム、ネオン、アルゴン等の希ガスを用いることができる。
これらの中でも、安価である理由から、窒素、アルゴンが好ましい。
【００４４】
本発明の石英ガラス母材の製造方法では、上記の手順で得られた多孔質石英ガラス体を、真空中またはヘリウムガスを主成分とする雰囲気中で加熱し、透明ガラス化することにより石英ガラス母材を得る。ヘリウムを主成分とする雰囲気とは、ヘリウムを５０体積％以上含む雰囲気であり、その他のガスとしては、大気、窒素、アルゴン、酸素、フッ素含有化合物ガスなどが含まれる雰囲気である。より好ましくは、ヘリウムを７０体積％以上含む雰囲気であり、さらに好ましくは、ヘリウムを９０体積％以上含む雰囲気であり、特に好ましくは、ヘリウムを９９体積％以上含む雰囲気である。ここで、透明ガラス化するための加熱条件は、温度が１３５０〜１５５０℃であることが好ましく、１４００〜１５００℃であることがさらに好ましく、１４４０〜１４６０℃であることが最も好ましい。時間は１〜２４時間であることが好ましく、１〜５時間がさらに好ましく、１〜３時間が最も好ましい。
ここで、質量５０ｋｇ以上の石英ガラス母材、または、径４００ｍｍφ以上の石英ガラス母材を製造するためには、径が６００ｍｍφ以上、平均嵩密度が０．３ｇ／ｃｍ3以上の多孔質石英ガラス体を用いることが好ましい。
質量５０ｋｇ以上の石英ガラス母材、または、径４００ｍｍφ以上の石英ガラス母材を製造するためには、多重管バーナー１００の中心軸とターゲット３００の回転軸とがなす角度αや、ガスの流量は合成初期から安定期に入るまでは適宜変更しながら、調整することが好ましい。本発明における多重管バーナー１００の中心軸とターゲット３００の回転軸とがなす角度αや、ガスの流量は、安定期に入ってからの合成パラメーターである。安定期に入ってからは、各合成パラメーターは変化させないことが好ましいが、変化させる場合は、その平均値を指すものとする。
【実施例】
【００４５】
以下、実施例により本発明を詳述するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００４６】
［実施例１］
図１に示す１１重管構造の多重管バーナー１００を使用した。この多重管バーナー１００は、肉厚が１ｍｍ〜２ｍｍで径の異なる石英製チューブを同軸上に配列させたもので、最外周の外径ｄは１２８ｍｍφである。最外周のさらに外周の先端部に長さ３００ｍｍの石英製円筒状のフードが取り付けられている。
ケイ素原料には四塩化ケイ素を使用し、５℃に設定した気化器によりガス化させた。５℃で気化された四塩化ケイ素の蒸気圧は約１５０００Ｐａであった。ちなみに、四塩化ケイ素の１００℃における蒸気圧は１００００Ｐａ超である。
なお、四塩化ケイ素濃度は気化器の温度設定を四塩化ケイ素の沸点（５７℃）以上に設定することにより、中央ノズル１に供給する四塩化ケイ素濃度を濃度１００ｖｏｌ％にすることが可能であるが、実施例１では、中央ノズル１には四塩化ケイ素と水素ガス（可燃性ガス）との混合ガスを供給した。ここで、混合ガス中の四塩化ケイ素濃度は約１５ｖｏｌ％であった。また、混合ガスは、中央ノズル１の開口部面積Ｓc（＝５００ｍｍ2）に対して標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．３０Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）となるように供給した。
【００４７】
第１外周ノズル２、第６外周ノズル７、および、第８外周ノズル９には、可燃性ガスとして水素ガスを供給した。ここで、第１外周ノズル２には、該ノズル２の開口部面積Ｓf（＝２８０ｍｍ2）に対して標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．３３Ｓf（Ｌ／ｍｉｎ）となるように水素ガスを供給した。また、多重管バーナー全体として見た場合、水素ガスの供給量は、３００Ｌ／ｍｉｎであった。
第３外周ノズル４、第４外周ノズル５、および、第１０外周ノズル１１には、支燃性ガスとして酸素ガスを供給した。ここで、第３外周ノズル４には、該ノズル４の開口部面積Ｓs（＝７２０ｍｍ2）に対して標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．０７Ｓs（Ｌ／ｍｉｎ）となるように酸素ガスを供給した。また、多重管バーナー全体として見た場合、酸素ガスの供給量は、１５０Ｌ／ｍｉｎであった。
また、第２外周ノズル３、第５外周ノズル６、第７外周ノズル８、および、第９外周ノズル１０には、シールガスとして窒素ガスをノズル端面の赤熱が抑えられる最小限の量を供給した。
【００４８】
多重管バーナー１００は、略円筒状の反応器の最下部に設置した。円筒状の反応器内の中心部にターゲット３００を配置した。ターゲットは５ｒｐｍで回転する軸と一体となった中空の石英製の球で、外径は２００ｍｍφである。
多重管バーナー１００は、取り付け位置と角度を自由に設定することができる。実施例１では、多重管バーナー１００の中央ノズル１の端面と、ターゲット３００表面上における多重管バーナー１００の中心軸との交点と、の距離が４．５ｄ（ｍｍ）、多重管バーナー１００の中心軸と、ターゲット３００の回転軸と、がなす角度αが９°となるように、多重管バーナー１００とターゲット３００との位置関係を設定した。
【００４９】
多重管バーナー１００から発せられる火炎２００は揺らぎの無い層流になり、火炎２００中の温度分布は経時的、空間的に安定していた。
中央ノズル１から放出された四塩化ケイ素が、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００中で加水分解することによって生成したシリカ微粒子がターゲット表面（ターゲット下面）に堆積した。シリカ粒子はターゲット下面に逐次堆積するので、ターゲットを徐々に上方へ移動させて、多重管バーナー１００の中央ノズル１の端面と、ターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面上における多重管バーナー１００の中心軸との交点と、の距離を常に４．５ｄ（ｍｍ）に保持した。
【００５０】
反応器の内壁温度が低いことによる気流の乱れを軽減するために、保温材により反応器を覆い、ターゲット３００表面（あるいは、ターゲット３００表面に逐次堆積する多孔質石英ガラス体４００表面）よりも下方に位置する反応器の内壁温度を３００℃以上に保持した。この時、多重管バーナー１００から発せられる火炎２００と接している多孔質石英ガラス体３００の表面温度を放射温度計で測定すると、最高温度が１１００℃〜１２００℃の間で変動していた。
【００５１】
上記の条件で実施することにより、火炎２００中での加水分解によって生成したシリカ微粒子の熱泳動によるターゲット３００への堆積が促進され、高収率を保ちながら嵩密度の高い多孔質石英ガラス体を製造することができた。合成開始後５０時間の時点で製造された多孔質石英ガラス体は、平均径が６００ｍｍφであり、平均嵩密度が０．３ｇ／ｃｍ3であり、収率７０％であった。
この多孔質石英ガラス体を真空下で１４５０℃で２時間加熱し、透明ガラス化することにより、多孔質石英ガラス体に対して収率ほぼ１００％（原料に対する収率は７０％）で径４５０ｍｍφの円筒形状の石英ガラス母材５０ｋｇを得た。
【００５２】
［実施例２］
多重管バーナーとして、５重管構造の多重管バーナー（図１の多重管バーナー１００のうち、中央ノズル１から第４外周ノズル５までを有する構造のバーナー）を使用した点を除いて実施例１と同様の手順を実施して、多孔質石英ガラス体を製造し、該多孔質石英ガラス体を透明ガラス化して石英ガラス母材を得た。
多重管バーナーの最外周の外径ｄは６４ｍｍφである。最外周のさらに外周の先端部に長さ３００ｍｍの石英製円筒状のフードが取り付けられている。
多重管バーナーの中央ノズルには、四塩化ケイ素と水素ガスとの混合ガス（四塩化ケイ素濃度は約１５ｖｏｌ％）を中央ノズルの開口部面積Ｓc（＝５００ｍｍ2）に対して標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．３０Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）となるように供給した。
多重管バーナーの第１外周ノズルには、可燃性ガスとして水素ガスを供給した。ここで、第１外周ノズルには、該ノズルの開口部面積Ｓf（＝２８０ｍｍ2）に対して標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．３３Ｓf（Ｌ／ｍｉｎ）となるように水素ガスを供給した。また、多重管バーナー全体として見た場合、水素ガスの供給量は２００Ｌ／ｍｉｎであった。
多重管バーナーの第３外周ノズル、および、第４外周ノズルには、支燃性ガスとして酸素ガスを供給した。ここで、第３外周ノズルには、該ノズルの開口部面積Ｓs（＝７２０ｍｍ2）に対して標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．０７Ｓs（Ｌ／ｍｉｎ）となるように酸素ガスを供給した。また、多重管バーナー全体として見た場合、酸素ガスの供給量は１００（Ｌ／ｍｉｎ）であった。
また、多重管バーナーの第２外周ノズルには、シールガスとして窒素ガスをノズル端面の赤熱が抑えられる最小限の量を供給した。
合成開始後５０時間の時点で製造された多孔質石英ガラス体は、平均径が４００ｍｍであり、平均嵩密度が０．３ｇ／ｃｍ3であり、収率８０％であった。
この多孔質石英ガラス体を透明ガラス化することにより、多孔質石英ガラス体に対して収率ほぼ１００％（原料に対する収率は８０％）で径４００ｍｍφの円筒形状の石英ガラス母材５０ｋｇを得た。
【００５３】
［実施例３］
実施例２と同じく５重管構造の多重管バーナーを使用した。但し、中央ノズルへのガス供給量（混合ガス供給量）を０．１５Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）、第１外周ノズルへのガス供給量（水素ガス供給量）を０．１８Ｓf（Ｌ／ｍｉｎ）、第３外周ノズルへのガス供給量（酸素ガス供給量）を０．０５Ｓs（Ｌ／ｍｉｎ）とした。また、多重管バーナー全体として見た場合、水素ガスの供給量は、１１０（（Ｌ／ｍｉｎ）であり、酸素ガスの供給量は５６（Ｌ／ｍｉｎであった。
合成開始後５０時間の時点で製造された多孔質石英ガラス体は、平均径が４００ｍｍであり、平均嵩密度が０．３ｇ／ｃｍ3であり、収率９０％であった。
この多孔質石英ガラス体を透明ガラス化することにより、多孔質石英ガラス体に対して収率ほぼ１００％（原料に対する収率は９０％）で径４００ｍｍφの円筒形状の石英ガラス母材５０ｋｇを得た。
【００５４】
［実施例４］
実施例１と同様の手順を実施して、多孔質石英ガラス体を製造し、該多孔質石英ガラス体を透明ガラス化して石英ガラス母材を得た。但し、ケイ素原料にはテトラエトキシシラン（１００℃における蒸気圧１７０００Ｐａ）を使用した。
気化器温度を１１０℃に設定し、テトラエトキシシランを気化器によりガス化して多重管バーナーの中央ノズルに供給した。多重管バーナーから発せられる火炎で揺らぎが生じた。揺らぎの原因は、多重管バーナー内でケイ素原料（テトラエトキシシラン）が液化と揮発を繰り返すことによって、多重管バーナーの放出されるガスに脈動が生じたことによると考えられる。
多重管バーナーから発せられる火炎で揺らぎが生じた結果、火炎２００中での加水分解によって生成したシリカ微粒子の熱泳動によるターゲット３００への堆積が阻害され、多孔質石英ガラス体の収率が５０％と低下した。
なお、合成開始後５０時間の時点で製造された多孔質石英ガラス体は、平均径が４５０ｍｍであり、平均嵩密度が０．３ｇ／ｃｍ3であった。
この多孔質石英ガラス体を透明ガラス化することにより、多孔質石英ガラス体に対して収率ほぼ１００％（原料に対する収率は５０％）で径４５０ｍｍφの円筒形状の石英ガラス母材５０ｋｇを得た。
【００５５】
［比較例１］
実施例１と同様の手順を実施して、多孔質石英ガラス体を製造し、該多孔質石英ガラス体を透明ガラス化して石英ガラス母材を得た。但し、多重管バーナーの中央ノズルへの混合ガスの供給量を標準状態（０℃、１ａｔｍ）で０．３５Ｓc（Ｌ／ｍｉｎ）とした。
多重管バーナーから発せられる火炎の中心部分に揺らぎ（乱流）が生じた。この結果、多孔質石英ガラス体の収率が４０％と低下した。
なお、合成開始後５０時間の時点で製造された多孔質石英ガラス体は、平均径が４５０ｍｍであり、平均嵩密度が０．３ｇ／ｃｍ3であった。
この多孔質石英ガラス体を透明ガラス化することにより、多孔質石英ガラス体に対して収率ほぼ１００％（原料に対する収率は４０％）で径４５０ｍｍφの円筒形状の石英ガラス母材５０ｋｇを得た。
【００５６】
［比較例２］
実施例１と同様の手順を実施して、多孔質石英ガラス体を製造した。但し、多重管バーナー１００の中央ノズル１の端面と、ターゲット３００表面上における多重管バーナー１００の中心軸との交点と、の距離を６．５ｄ（ｍｍ）に保持した。
ターゲット３００表面（あるいはターゲット３００上に堆積した多孔質石英ガラス体４００表面）に接する火炎で揺らぎが生じ、ターゲット３００表面に堆積するシリカ微粒子が著しく減少した。
合成開始後５０時間を経過した時点で、多孔質石英ガラス体１０ｋｇが得られた。収率１０％であった。
なお、比較例２では製造された多孔質石英ガラス体の透明ガラス化は行わなかった。
【００５７】
［比較例３］
実施例１と同様の手順を実施して、多孔質石英ガラス体を製造した。但し、多重管バーナー１００の中央ノズル１の端面と、ターゲット３００表面上における多重管バーナー１００の中心軸との交点と、の距離を２．５ｄ（ｍｍ）に保持した。
多孔質石英ガラス体の質量が３０ｋｇとなった時点で、多孔質石英ガラス体が質量に耐えられずに崩壊した。
【００５８】
［比較例４］
実施例１と同様の手順を実施して、多孔質石英ガラス体を製造した。但し、多重管バーナー１００の中心軸と、ターゲット３００の回転軸と、がなす角度αを１５°とした。
多孔質石英ガラス体の製造時のターゲットの引き上げ速度が実施例１の２倍以上であった。ここから、実施例１に比べて、嵩密度が低い多孔質石英ガラス体が製造されていると推測される。多孔質石英ガラス体の質量が５０ｋｇとなった時点で合成を停止したところ、径が４００ｍｍφと細い多孔質石英ガラス体が得られた。透明ガラス化するために多孔質石英ガラス体を移動させたところ、振動により多孔質石英ガラス体が崩壊した。
【符号の説明】
【００５９】
１００：多重管バーナー
１：中央ノズル
２：第１外周ノズル
３：第２外周ノズル
４：第３外周ノズル
５：第４外周ノズル
６：第５外周ノズル
７：第６外周ノズル
８：第７外周ノズル
９：第８外周ノズル
１０：第９外周ノズル
１１：第１０外周ノズル
２００：火炎
３００：ターゲット
４００：多孔質石英ガラス体
【図１】
0005589744.tif 000002
【図２】
0005589744.tif 000003