(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
液体燃料により発電する燃料電池本体と，
前記燃料電池本体に燃料を供給する燃料供給部と，
前記燃料電池本体の開回路電圧を測定する電圧センサーと，
起動時において、前記電圧センサーで測定された電圧が所定値より小さい場合に，前記電圧センサーでの測定結果に基づき，前記燃料供給部燃料の供給速度を決定する供給速度決定部と，
前記決定された供給速度に基づいて，前記燃料供給部による燃料の供給を制御する燃料供給制御部と，
起動時において、前記電圧センサーで測定された電圧が前記所定値より大きい場合，前記燃料電池本体に負荷を接続する接続部と，
を具備することを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
前記電圧センサーでの測定結果に基づき，前記供給速度決定部が，前記燃料供給部から前記燃料電池本体に燃料を供給する動作時間と，前記燃料供給部から前記燃料電池本体に燃料を供給しない停止時間の組み合わせを前記供給速度として決定し，
前記決定された動作時間および停止時間に基づいて，前記燃料供給制御部が，前記燃料供給部による燃料の供給を制御する，
ことを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
【請求項３】
前記電圧センサーで測定された電圧が前記所定値より小さく，かつ前記所定値より小さい第２の所定値より大きい場合，前記供給速度決定部が前記動作時間を一定に保ち，
前記電圧センサーで測定された電圧が前記第２の所定値より小さい場合，前記供給速度決定部が前記動作時間を増加させる，
ことを特徴とする請求項２に記載の燃料電池。
【請求項４】
前記供給速度決定部が，前記供給速度を繰り返し決定し，
前記電圧センサーで測定された電圧が前記第２の所定値より小さい場合，前記供給速度決定部が前記動作時間を前回の動作時間の所定倍数増加させる，
ことを特徴とする請求項３に記載の燃料電池。
【請求項５】
前記電圧センサーで測定された電圧が前記所定値より小さく，かつ前記所定値より小さい第２の所定値より大きい場合，前記供給速度決定部が前記停止時間を第１の値に決定し，
前記電圧センサーで測定された電圧が前記第２の所定値より小さい場合，前記供給速度決定部が前記停止時間を前記第１の値より小さい第２の値に決定する，
ことを特徴とする請求項２乃至４のいずれか1項に記載の燃料電池。
【請求項６】
前記供給速度決定部が，前記供給速度を繰り返し決定し，
前記供給速度決定部が前記供給速度を決定した回数が所定数以上の場合，前記燃料供給部による燃料の供給に異常が発生していると判断する判断部
をさらに具備することを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は，燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
携帯電話機，携帯情報端末等の電子機器の小型化が進められている。電子機器の小型化と共に，その電源などへの燃料電池の利用が試みられている。燃料電池は，燃料と空気を供給するのみで，発電することができ，燃料のみを交換，補充すれば連続して発電できるという利点を有する。このため，燃料電池が小型化できれば，小型の電子機器の電源として有効である。
【０００３】
燃料電池として，直接メタノール型燃料電池（以下，ＤＭＦＣ（Direct Methanol Fuel Cell）と称する。）が注目されている。かかるＤＭＦＣは，液体燃料の供給方式によって分類され，気体供給型や液体供給型等のアクティブ方式のものと，燃料収容部内の液体燃料を電池内部で気化させて燃料極に供給する内部気化型等のパッシブ方式のものがある。これらのうち，パッシブ方式のものはＤＭＦＣの小型化に対して有利である。
【０００４】
ここで，燃料電池は，起動され，定常動作状態となってから，負荷に接続されるのが通例である。例えば，燃料電池の開回路電圧が設定電圧以上である場合に，燃料電池の負荷電流を取り出す技術が開示されている（特許文献１参照）。また，燃料電池の開回路電圧が設定電圧以上になったか否かに基づいて，燃料電池の発電異常の有無を判定する技術が開示されている（特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−１３４１９９号公報
【特許文献２】特開２００９−１１０８０６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ところで，外部環境，特に，温度に起因して，ＤＭＦＣの起動が不安定になる場合が有ることが判明した。即ち，高温環境では燃料タンクの内圧が増大し，燃料タンクからＤＭＦＣへの燃料の供給量が増大し易い。一方，低温環境では燃料タンクの内圧が減少し，燃料タンクからＤＭＦＣへの燃料の供給量が減少し易い。このため，高温環境下では，燃料の供給が過剰となり，ＤＭＦＣの温度が急上昇し，オーバーシュートする可能性がある。一方，低温環境下では，燃料の供給が不足し，ＤＭＦＣの起動に時間が掛かる可能性がある。
【０００７】
外部温度の影響によるＤＭＦＣの起動の不安定性を解消するために，外部温度を測定し，外部温度に応じて燃料の供給を制御することが考えられる。
しかし，外部温度測定用のセンサーを設けるのは，ＤＭＦＣの機器構成が複雑化し，好ましくない。ＤＭＦＣ自体の温度を測定することは，ＤＭＦＣ内部に温度センサーを設置することで可能となる。これに対して，ＤＭＦＣ外部の温度を測定することは，ＤＭＦＣ外部への温度センサーの設置を要し，ＤＭＦＣの機器構成が複雑化する。
以上から，外部温度に対するロバスト性に優れ，外部温度を測定するセンサーを必要としない燃料電池の起動手法が望まれる。
【０００８】
本発明は，起動時での動作の安定性の向上を図った燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の一態様に係る燃料電池は，液体燃料により発電する燃料電池本体と，前記燃料電池本体に燃料を供給する燃料供給部と，前記燃料電池本体の開回路電圧を測定する電圧センサーと，前記電圧センサーで測定された電圧が所定値より小さい場合に，前記電圧センサーでの測定結果に基づき，前記燃料供給部燃料の供給速度を決定する供給速度決定部と，前記決定された供給速度に基づいて，前記燃料供給部による燃料の供給を制御する燃料供給制御部と，前記電圧センサーで測定された電圧が前記所定値より大きい場合，前記燃料電池本体に負荷を接続する接続部と，を具備する。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば，起動時での動作の安定性の向上を図った燃料電池を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】本発明の一実施の形態に係る燃料電池システムの概略構成を示すブロック図である。
【図２】燃料電池本体１の断面図である。
【図３】燃料分配機構１０５の斜視図である。
【図４】燃料電池の起動手順の比較例を表すフロー図である。
【図５】燃料電池の起動手順の一例を表すフロー図である。
【図６】燃料電池の起動手順の他の例を表すフロー図である。
【図７】好ましいＯＮ時間，ＯＦＦ時間の一例を表す模式図である。
【図８】ＯＮ時間，ＯＦＦ時間の時間的変化の一例を表す模式図である。
【図９】ＯＮ時間，ＯＦＦ時間の時間的変化の一例を表す模式図である。
【図１０】ＯＮ時間，ＯＦＦ時間の時間的変化の一例を表す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下，本発明の実施の形態を図面に従い説明する。図１に示す燃料電池は，燃料電池本体（ＤＭＦＣ）１，ポンプ駆動部２，ＤＣ−ＤＣコンバータ３，制御部４，温度センサーＳＳ１，電圧センサーＳＳ２，スイッチＳＷを備える。
【００１３】
燃料電池本体１は，発電部１０１，燃料収容部１０２，流路１０３，ポンプ１０４，温度センサーＳＳ１を有する。発電部（セル）１０１は，燃料の燃焼により発電し，燃料電池システムの起電部を構成する。燃料収容部１０２は，発電部１０１で用いられる液体燃料を収容する。流路１０３は，燃料収容部１０２と発電部（セル）１０１を接続する。ポンプ１０４は，燃料収容部１０２から発電部（セル）１０１に液体燃料を移送する燃料供給手段である。
【００１４】
図２に示すように，発電部１０１は，アノード触媒層１１とアノードガス拡散層１２とを有するアノード（燃料極）１３と，カソード触媒層１４とカソードガス拡散層１５とを有するカソード（空気極／酸化剤極）１６と，アノード触媒層１１とカソード触媒層１４とで挟持されたプロトン（水素イオン）伝導性の電解質膜１７とから構成される膜電極接合体（Membrane Electrode Assembly：ＭＥＡ）を有する。
【００１５】
ここで，アノード触媒層１１やカソード触媒層１４に含有される触媒としては，例えばＰｔ，Ｒｕ，Ｒｈ，Ｉｒ，Ｏｓ，Ｐｄ等の白金族元素の単体，白金族元素を含有する合金等が挙げられる。アノード触媒層１１にはメタノールや一酸化炭素等に対して強い耐性を有するＰｔ−Ｒｕ等を用いることが好ましい。カソード触媒層１４にはＰｔやＰｔ−Ｃo等を用いることが好ましい。ただし，触媒はこれらに限定されるものではなく，触媒活性を有する各種の物質を使用することができる。触媒は炭素材料のような導電性担持体を使用した担持触媒，あるいは無担持触媒のいずれであってもよい。
【００１６】
電解質膜１７を構成するプロトン伝導性材料としては，例えばスルホン酸基を有するパープルオロスルホン酸重合体のようなフッ素系樹脂（ナフィオン（商品名，デュポン社製）やフレミオン（商品名，旭硝子社製）等），スルホン酸基を有する炭化水素系樹脂等の有機系材料，あるいはタングステン酸やリンタングステン酸等の無機系材料が挙げられる。ただし，プロトン伝導性の電解質膜１７はこれらに限られるものではない。
【００１７】
アノード触媒層１１に積層されるアノードガス拡散層１２は，アノード触媒層１１に燃料を均一に供給する役割を果たすと同時に，アノード触媒層１１の集電体も兼ねている。カソード触媒層１４に積層されるカソードガス拡散層１５は，カソード触媒層１４に酸化剤を均一に供給する役割を果たすと同時に，カソード触媒層１４の集電体も兼ねている。アノードガス拡散層１２およびカソードガス拡散層１５は多孔質基材で構成されている。
【００１８】
アノードガス拡散層１２やカソードガス拡散層１５には，必要に応じて導電層が積層される。これら導電層としては，例えばＡｕ，Ｎｉのような導電性金属材料からなる多孔質層（例えば，メッシュ），多孔質膜，箔体あるいはステンレス鋼（ＳＵＳ）やＣｕなどの導電性金属材料に金やカーボンなどの良導電性材料を被覆した複合材等が用いられる。
電解質膜１７と後述する燃料分配機構１０５およびカバープレート１８との間には，それぞれゴム製の０リング１９が介在されており，これらによって発電部１０１からの燃料漏れや酸化剤漏れを防止している。
【００１９】
カバープレート１８は酸化剤である空気を取入れるための不図示の開口を有している。カバープレート１８とカソード１６との間には，必要に応じて保湿層や表面層が配置される。保湿層はカソード触媒層１４で生成された水の一部が含浸されて，水の蒸散を抑制すると共に，カソード触媒層１４への空気の均一拡散を促進するものである。表面層は空気の取入れ量を調整するものであり，空気の取入れ量に応じて個数や大きさ等が調整された複数の空気導入口を有している。
【００２０】
発電部１０１のアノード（燃料極）１３側には，燃料分配機構１０５が配置されている。燃料分配機構１０５には配管のような液体燃料の流路１０３を介して燃料収容部（燃料タンク）１０２が接続されている。
【００２１】
燃料収容部１０２には，発電部１０１に対応した液体燃料が収容されている。液体燃料としては，各種濃度のメタノール水溶液や純メタノール等のメタノール燃料が挙げられる。液体燃料は必ずしもメタノール燃料に限られるものではない。液体燃料は，例えばエタノール水溶液や純エタノール等のエタノール燃料，プロパノール水溶液や純プロパノール等のプロパノール燃料，グリコール水溶液や純グリコール等のグリコール燃料，ジメチルエーテル，ギ酸，その他の液体燃料であってもよい。いずれにしても，燃料収容部１０２には発電部１０１に応じた液体燃料が収容される。
【００２２】
燃料分配機構１０５には燃料収容部１０２から流路１０３を介して燃料が導入される。流路１０３は燃料分配機構１０５や燃料収容部１０２と独立した配管に限られるものではない。例えば，燃料分配機構１０５と燃料収容部１０２とを積層して一体化する場合，これらを繋ぐ燃料の流路であってもよい。燃料分配機構１０５は流路１０３を介して燃料収容部１０２と接続されていればよい。
【００２３】
図３に示すように，燃料分配機構１０５は，燃料が流路１０３を介して流入する少なくとも１個の燃料注入口２１と，燃料やその気化成分を排出する複数個の燃料排出口２２とを有する燃料分配板２３を備えている。燃料分配板２３の内部には図２に示すように，燃料注入口２１から導かれた燃料の通路となる空隙部２４が設けられている。複数の燃料排出口２２は燃料通路として機能する空隙部２４にそれぞれ直接接続されている。
【００２４】
燃料注入口２１から燃料分配機構１０５に導入された燃料は空隙部２４に入り，この燃料通路として機能する空隙部２４を介して複数の燃料排出口２２にそれぞれ導かれる。複数の燃料排出口２２には，例えば燃料の気化成分のみを透過し，液体成分は透過させない気液分離体（図示せず）を配置してもよい。これによって，発電部１０１のアノード（燃料極）１３には燃料の気化成分が供給される。なお，気液分離体は燃料分配機構１０５とアノード１３との間に気液分離膜等として設置してもよい。燃料の気化成分は複数の燃料排出口２２からアノード１３の複数個所に向けて排出される。
【００２５】
燃料排出口２２は発電部１０１の全体に燃料を供給することが可能なように，燃料分配板２３のアノード１３と接する面に複数設けられている。燃料排出口２２の個数は２個以上であればよいが，発電部１０１の面内における燃料供給量を均一化する上で，０．１〜１０個／ｃｍ２の燃料排出口２２が存在するように形成することが好ましい。
【００２６】
燃料分配機構１０５と燃料収容部１０２の間を接続する流路１０３には，燃料移送制御手段としてのポンプ１０４が挿入されている。このポンプ１０４は燃料を循環する循環ポンプではなく，あくまでも燃料収容部１０２から燃料分配機構１０５に燃料を移送する燃料供給ポンプである。このようなポンプ１０４で必要時に燃料を送液することによって，燃料供給量の制御性を高めるものである。この場合，ポンプ１０４としては，少量の燃料を制御性よく送液することができ，さらに小型軽量化が可能という観点から，ロータリーベーンポンプ，電気浸透流ポンプ，ダイアフラムポンプ，しごきポンプ等を使用することが好ましい。ロータリーベーンポンプはモータで羽を回転させて送液するものである。電気浸透流ポンプは電気浸透流現象を起こすシリカ等の焼結多孔体を用いたものである。ダイアプラムポンプは電磁石や圧電セラミックスによりダイアフラムを駆動して送液するものである。しごきポンプは柔軟性を有する燃料流路の一部を圧迫し，燃料をしごき送るものである。これらのうち，駆動電力や大きさ等の観点から，電気浸透流ポンプや圧電セラミックスを有するダイアプラムポンプを使用することがより好ましい。
【００２７】
燃料収容部１０２に収容された燃料は，ポンプ１０４により流路１０３を移送され，燃料分配機構１０５に供給される。そして，燃料分配機構１０５から放出された燃料は，発電部１０１のアノード（燃料極）１３に供給される。
なお，燃料収容部１０２を，ポンプ１０４と燃料分配機構１０５の間に配置し，燃料収容部１０２をポンプ１０４で加圧して，液体燃料を移送しても良い。この場合，燃料収容室１０２と燃料分配機構１０５の間に燃料遮断バルブを配置する構成とすることで，流路により液体燃料の供給を制御することが可能となる。
【００２８】
発電部１０１内において，燃料はアノードガス拡散層１２を拡散してアノード触媒層１１に供給される。燃料としてメタノール燃料を用いた場合，アノード触媒層１１で下記の（１）式に示すメタノールの内部改質反応が生じる。なお，メタノール燃料として純メタノールを使用した場合には，カソード触媒層１４で生成した水や電解質膜１７中の水をメタノールと反応させて（１）式の内部改質反応を生起させる。あるいは，水を必要としない他の反応機構により内部改質反応を生じさせる。
ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ  →  ６Ｈ＋＋ＣＯ２十６ｅ−      …（１）
【００２９】
この反応で生成した電子（ｅ−）は集電体を経由して外部に導かれ，いわゆる出力として負荷側に供給された後，カソード（空気極）１６に導かれる。また，（１）式の内部改質反応で生成したプロトン（Ｈ＋）は電解質膜１７を経てカソード１６に導かれる。カソード１６には酸化剤として空気が供給される。カソード１６に到達した電子（ｅ−）とプロトン（Ｈ＋）は，カソード触媒層１４で空気中の酸素と下記の（２）式にしたがって反応し，この反応に伴って水が生成される。
６Ｈ＋＋（３／２）Ｏ２＋６ｅ−  →  ３Ｈ２０      …（２）
【００３０】
ポンプ駆動部２は，ポンプ１０４の駆動を制御する。ポンプ駆動部２は，制御部４の指示に基づいてポンプ１０４のオン／オフ等を制御する。
【００３１】
ＤＣ−ＤＣコンバータ３は，不図示のスイッチング要素とエネルギー蓄積要素を有し，これらスイッチング要素とエネルギー蓄積要素により燃料電池本体１で発電された電気エネルギーを蓄積／放出させ，燃料電池本体１からの比較的低い出力電圧を十分な電圧まで昇圧して出力する。
【００３２】
温度センサーＳＳ１は，カソード１６の近傍に配置され，カソード１６の温度Ｔｍｐ（カソード温度，あるいはＤＭＦＣの温度）を測定するセンサー，例えば，サーミスタ，熱電対である。温度センサーＳＳ１からの温度Ｔｍｐの測定結果を表す信号（温度信号）が制御部４に送られ，燃料供給の制御に用いられる。
【００３３】
なお，本実施形態に係る燃料電池は，制御に外部温度を用いず，外部温度の測定は不要のため，装置構成の簡略化が図られる。例えば，外部温度を測定するためのセンサーを外部に露出させることが不要となる。
【００３４】
電圧センサーＳＳ２は，発電部１０１の端子に接続され，発電部１０１からの出力電圧を測定する。ここで，スイッチＳＷを開放し，発電部１０１への負荷の接続を解除した状態とすると，電圧センサーＳＳ２は発電部１０１の開回路電圧（Open Circuit Voltage：ＯＣＶ）Ｖｏｃを測定できる。電圧センサーＳＳ２は「燃料電池本体の開回路電圧を測定する電圧センサー」として機能する。
【００３５】
なお，電圧センサーＳＳ２が測定するのは，発電部１０１単体での電圧，または発電部１０１を複数（例えば，４つ）直列に接続したときの電圧（例えば，４直の電圧）の何れでも良い。単一の発電部１０１だと，必ずしも十分な電圧が得られないことから，燃料電池中に複数の発電部１０１を備えるのが通例である。ここでは，電圧センサーＳＳ２は４直の電圧を測定するものとする（後述の所定値Ｖ１，Ｖ２も４直の電圧であることを前提とする）。
【００３６】
スイッチＳＷは，制御部４によって駆動され，発電部１０１とＤＣ−ＤＣコンバータ３との接続（ひいては発電部１０１と負荷との接続）をＯＮ／ＯＦＦする。スイッチＳＷは，「電圧センサーで測定された電圧が前記所定値より大きい場合，前記燃料電池本体に負荷を接続する接続部」として機能する。
【００３７】
制御部４は，供給速度決定部４１，燃料供給制御部４２，負荷接続制御部４３，供給異常判定部４４を有する。
【００３８】
供給速度決定部４１は，起動時および定常動作時の双方において，燃料の供給速度（Ｄｕｔｙ比Ｄ）を決定する。起動時において，供給速度決定部４１は，電圧センサーＳＳ２で測定された開回路電圧Ｖｏｃに基づき，燃料の供給速度（Ｄｕｔｙ比Ｄ）を決定する。一方，定常動作時において，供給速度決定部４１は，温度Ｔｍｐが目標温度Ｔｔになるように燃料の供給速度（Ｄｕｔｙ比Ｄ）を決定する。
【００３９】
なお，供給速度決定部４１は，燃料の供給速度そのものを直接決定することができる。また，供給速度決定部４１は，後述のポンプ１０４の動作時間と停止時間をそれぞれ決定することで，結果として，燃料の供給速度を決定しても良い。
【００４０】
ここでは，ポンプ駆動部２はポンプ１０４による発電部１０１への燃料の供給の有無を制御するものとする。即ち，ポンプ駆動部２は燃料の供給速度そのものを直接制御しない。ポンプ駆動部２がポンプ１０４による燃料の供給の有無を時間的に制御することで，結果として，ある時間内での燃料の供給量を制御できる。即ち，ポンプ１０４の動作時間（以下，ＯＮ時間）と停止時間（以下，ＯＦＦ時間）を制御することにより，燃料の供給速度を調節できる。
【００４１】
このとき，燃料の供給速度Ｖ［ｇ／ｓｅｃ］は，次の式（１１）のようにＤｕｔｙ比Ｄで表される。
Ｖ＝Ａｖ＊Ｄ
Ｄ＝ｔｏｎ／（ｔｏｎ＋ｔｏｆ）
＝ｔｏｎ／ｔａｌ                                    ……式（１１）
Ａｖ：  比例定数
ｔｏｎ：  ポンプ１０４が燃料を供給している時間（ＯＮ時間（動作時間））
ｔｏｆ：  ポンプ１０４が燃料を供給していない時間（ＯＦＦ時間（停止時間））
ｔａｌ＝ｔｏｎ＋ｔｏｆ：  ＯＮ時間とＯＦＦ時間の合計
【００４２】
燃料供給制御部４２は，供給速度決定部４１で決定されたＤｕｔｙ比Ｄで燃料が供給されるように，ポンプ駆動部２を介して，ポンプ１０４を制御する。具体的には，ＯＮ時間ｔｏｎの燃料供給，ＯＦＦ時間ｔｏｆの燃料供給の停止が繰り返されるように，ポンプ１０４が制御される。
【００４３】
なお，後述のように，Ｄｕｔｙ比Ｄが一定でも，燃料の供給速度Ｖが温度等により変動することがある。即ち，比例定数Ａｖは温度等に依存して変動する。
【００４４】
負荷接続制御部４３は，スイッチＳＷを制御し，発電部１０１とＤＣ−ＤＣコンバータ３との接続（ひいては発電部１０１と負荷との接続）をＯＮ／ＯＦＦする。具体的には，開回路電圧Ｖｏｃが所定値Ｖ１に達するまで（Ｖｏｃ＜Ｖ１），スイッチＳＷをＯＦＦとし，発電部１０１に負荷が接続されない状態が継続する。開回路電圧Ｖｏｃが所定値Ｖ１に達すると（Ｖｏｃ≧Ｖ１），スイッチＳＷをＯＮとし，発電部１０１に負荷が接続される。
【００４５】
供給異常判定部４４は，発電部１０１への燃料の供給の回数（Ｃｐ）が所定回数（Ｃｔｈ）を越えても（Ｃｐ≧Ｃｔｈ），開回路電圧Ｖｏｃが所定値Ｖ１に達しない場合に，燃料供給に異常が発生したと判定し，燃料電池の起動を停止する。この場合，何らかの手段（映像，音声等）により，ユーザーに警告しても良い。供給異常判定部４４は，「供給速度決定部が前記供給速度を決定した回数が所定数以上の場合，前記燃料供給部による燃料の供給に異常が発生していると判断する判断部」として機能する。
【００４６】
（燃料電池の動作）
以下，燃料電池の動作を説明する。図４は本発明の比較例に係る燃料電池の起動手順を表す。図５，図６はそれぞれ，本発明の実施形態および変形例に係る燃料電池の起動手順を表す。
【００４７】
Ｉ．比較例に係る燃料電池の起動手順
先に比較例に係る燃料電池の起動手順を説明する。比較例では，ＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆをそれぞれ一定値としている（ｔｏｎ＝ｔｏｎ０，ｔｏｆ＝ｔｏｆ０，ステップＳ１１）。そして，開回路電圧Ｖｏｃが所定値Ｖ１に達するまで，このＯＮ時間ｔｏｎ０，ＯＦＦ時間ｔｏｆ０で，ポンプ１０４を動作させる（ステップＳ１２〜Ｓ１４）。開回路電圧Ｖｏｃが所定値Ｖ１に達すると（Ｖｏｃ≧Ｖ１），燃料電池に負荷が接続され，ＰＩＤ制御による定常動作状態に移行する。ポンプ１０４の動作回数Ｃｐが所定値Ｃｔｈ以上となっても（Ｃｐ≧Ｃｔｈ），開回路電圧Ｖｏｃが所定値Ｖ１に達しない場合，燃料の供給異常と判定される（ステップＳ１５，Ｓ１６）。
【００４８】
以上のように，比較例では，一定のＯＮ時間ｔｏｎ０，ＯＦＦ時間ｔｏｆ０により，燃料電池を起動している。しかしながら，一定のＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆ（Ｄｕｔｙ比Ｄ一定）だと，燃料電池の起動が不安定となる場合があることが判った。即ち，起動時にＤｕｔｙ比Ｄを適宜に変更することが好ましい。以下，説明する。
【００４９】
（１）高温環境下での比較例の挙動
高温環境下においては，ＯＮ時間は一定であっても，燃料収容部（燃料タンク）１０２の内圧が増加し，ポンプ１０４からの送液量（燃料の供給速度Ｖ）が増加する。ここで，開回路電圧Ｖｏｃは燃料を送液してから遅れて上昇する。カソード１６の温度Ｔｍｐはさらに遅れて上昇する。この場合，常温環境下（外気温２５℃）で最適化したＯＮ時間とＯＦＦ時間を用いると，高温環境下で温度Ｔｍｐがオーバーシュートする可能性がある。これは開回路電圧Ｖｏｃが所定値Ｖ１を超えた時点で必要以上の燃料が供給されるためである。
【００５０】
（２）低温環境下での比較例の挙動
低温環境下においては，ＯＮ時間は一定であっても，燃料収容部（燃料タンク）１０２の内圧が減少し，ポンプ１０４からの送液量（燃料の供給速度Ｖ）が減少する。この結果，開回路電圧Ｖｏｃの上昇の速度が低下し，燃料電池の起動に時間が掛かるようになる。
【００５１】
また送液量が減少するため，ポンプ１０４の動作回数Ｃｐが必然的に多くなる。このため，開回路電圧Ｖｏｃが所定値Ｖ１に達する前に，動作回数Ｃｐが設定回数Ｃｔｈに達し，燃料収容部１０２に燃料があるにもかかわらず，燃料の供給異常（燃料切れ等）と判定される可能性がある。一方，設定回数Ｃｔｈを大きくすると，燃料の供給異常の判定に時間を要し，ユーザーの利便性を損なうことになる。
【００５２】
（３）高温環境，低温環境への対応
図７，表１に高温環境下，低温環境下での好ましいＯＮ時間，ＯＦＦ時間の例を示す。図７において，高温環境，常温環境（２５℃），低温環境それぞれに対応するＯＮ時間とＯＦＦ時間を示している。表１では，常温環境（２５℃）のＯＮ時間とＯＦＦ時間に対する，高温環境，低温環境それぞれでの好ましいＯＮ時間とＯＦＦ時間を示している。
【００５３】
【表１】
0005617218.tif 000002
【００５４】
図７，表１に示されるように，常温環境下で最適化したＯＮ時間とＯＦＦ時間に対して，高温環境下ではＯＮ時間を短く，ＯＦＦ時間を長くすることが好ましい。Ｄｕｔｙ比Ｄを低減するには，ＯＮ時間，ＯＦＦ時間の一方のみを変化させれば足りるが，燃料の過供給を防ぐためには，ＯＮ時間を優先的に短くすることが好ましい。発電部１０１に過剰な燃料を供給した場合，過剰な燃料を燃焼させる以外に，燃料の過剰な状態を解消することは困難だからである。即ち，ＯＦＦ時間を長くすることを付随的な要素としても良い。
【００５５】
常温環境下で最適化したＯＮ時間に対して，低温環境下ではＯＮ時間を長くすることが好ましい。一方，常温環境下で最適化したＯＦＦ時間に対して，低温環境下ではＯＦＦ時間を同程度，あるいは幾分短くすることが好ましい。ＯＦＦ時間を短くすればするほど，起動に要する時間は短くなる。しかし，送液に対する開回路電圧Ｖｏｃの上昇と温度Ｔｍｐの上昇の遅れを考慮すると，むやみに短くすることは好ましくない。
【００５６】
本実施形態では，起動時において，電圧センサーＳＳ２で測定された開回路電圧Ｖｏｃに基づき，ＯＮ時間，ＯＦＦ時間が決定される。このようにすることで，外部温度を測定すること無く，図７，表１に示したような高温環境，低温環境に対応するＯＮ時間，ＯＦＦ時間の制御が可能となる。この詳細は後述する。
【００５７】
前述のように，燃料電池が外部温度測定用のセンサーを有さず，外部温度は直接的には判らないことを前提とする。温度センサーＳＳ１で測定するのは，ＤＭＦＣ自体の温度Ｔｍｐであり，必ずしも外気温に近い値である保証は無い。なお，燃料を過度に注入したような状態では常温でも燃料収容部１０２（燃料タンク）の内圧が上昇することが考えられ，外気温の測定に頼らないことが好ましい。即ち，幅広い環境で安定に起動することが好ましい。
【００５８】
ＩＩ．実施形態に係る燃料電池の起動手順
図５は，燃料電池の起動手順の一例を表すフローチャートである。既述のように，起動時において，供給速度決定部４１は，電圧センサーＳＳ２で測定された開回路電圧Ｖｏｃに基づき，燃料の供給速度（Ｄｕｔｙ比Ｄ）を決定する。ここでは，開回路電圧Ｖｏｃが所定値Ｖ２より大きい場合と小さい場合でＯＮ時間とＯＦＦ時間の設定を変更している。
【００５９】
Ａ．初期設定（ステップＳ２１）
ＯＮ時間ｔｏｎが最小値（ｔｏｎｍｉｎ，例えば，１秒）に設定される（ｔｏｎ＝ｔｏｎｍｉｎ）。また，ポンプ動作回数カウンタＣｐが０に設定される（Ｃｐ＝０）。ポンプ動作回数カウンタＣｐは，ポンプ１０４が動作した回数を表す。
【００６０】
Ｂ．ＯＮ時間，ＯＦＦ時間の決定
開回路電圧Ｖｏｃが所定値Ｖ１（例えば，１Ｖ）以上か否かが判断される（ステップＳ２２）。この判断は，起動の終了の有無を判断するためのものである。開回路電圧Ｖｏｃが所定値Ｖ１より小さい場合，起動中として，燃料の供給速度（ＯＮ時間，ＯＦＦ時間）が決定される。具体的には，開回路電圧Ｖｏｃと所定値Ｖ２（Ｖ２＜Ｖ１，例えば，０．５Ｖ）が比較される（ステップＳ２３）。この比較結果に基づいて，ＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆが決定される（ステップＳ２４，Ｓ２５）。
【００６１】
（１）「開回路電圧Ｖｏｃ＜所定値Ｖ２」の場合（ステップＳ２５）
「開回路電圧Ｖｏｃ＜所定値Ｖ２」の場合，ＯＮ時間ｔｏｎが所定の関数（ｔｏｎ＝ｆ（ｔｏｎ））に基づき増加される。例えば，所定倍数ｎ（一例として，２倍）増加される（ｔｏｎ＝ｎ＊ｔｏｎ）。また，ＯＦＦ時間ｔｏｆは所定の関数（ｔｏｆ＝ｆ（ｔｏｆ））に基づき設定される。例えば，最小値（一例として，３０ｓｅｃ）に設定される（ｔｏｆ＝ｔｏｆｍｉｎ）。
【００６２】
起動の直後は，「Ｖｏｃ＜Ｖ２」の状態が継続すると考えられる。このように，「Ｖｏｃ＜Ｖ２」の状態が継続すると，ステップＳ２５が繰り返し実行され，その度にＯＮ時間ｔｏｎが増加する。例えば，起動後，ステップＳ２５がｉ回実行されると，ＯＮ時間ｔｏｎはｎｉ倍され次の式（１２）のようになる。
ｔｏｎ＝ｎｉ＊ｔｏｎｍｉｎ              ……  式（１２）
一方，この間，ＯＦＦ時間ｔｏｆは最小値（ｔｏｆｍｉｎ）に保持される。
【００６３】
図８は，このときのＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆの変化の推移の一例を表す模式図である。ＯＮ時間ｔｏｎがｔｏｎ１１〜ｔｏｎ１４と所定の関数（ここでは，ｎ倍（具体的には，２倍）ずつ増加していることが判る。一方，ＯＦＦ時間ｔｏｆはｔｏｆ１１〜ｔｏｆ１４のいずれでも所定の値（ここでは，最小値（ｔｏｆｍｉｎ））に保たれる。
【００６４】
以上のように，「Ｖｏｃ＜Ｖ２」の状態が継続すると，ＯＮ時間ｔｏｎが増加されることで，Ｄｕｔｙ比が増加してゆく。起動後に「Ｖｏｃ＜Ｖ２」の状態が継続することは，起動に時間を要すること，例えば，外部温度が低いため，実質的な燃料の供給量が少ないことを意味する。このように，外部温度が低い等の理由で，燃料の供給が不足し，起動に時間を要する場合に，Ｄｕｔｙ比を増加させ，起動時間を短縮することができる。
【００６５】
（２）「開回路電圧Ｖｏｃ≧所定値Ｖ２」の場合（ステップＳ２４）
「開回路電圧Ｖｏｃ≧所定値Ｖ２」の場合，ＯＮ時間ｔｏｎは一定に保たれる（ｔｏｎ＝ｔｏｎ）。また，ＯＦＦ時間ｔｏｆは最大値（ｔｏｆｍａｘ，例えば，１２０ｓｅｃ（最小値ｔｏｆｍｉｎ（３０ｓｅｃ）の４倍））に設定される（ｔｏｆ＝ｔｏｆｍａｘ）。
【００６６】
起動後，ある程度時間が経過すると，「Ｖｏｃ＜Ｖ２」の状態から「Ｖｏｃ≧Ｖ２」の状態へ移行すると考えられる。このように，「Ｖｏｃ≧Ｖ２」の状態となると，起動のプロセスがある程度進んだと考えられ，ＯＦＦ時間ｔｏｆを増加することで，Ｄｕｔｙ比Ｄが低減される。
【００６７】
ここで，「Ｖｏｃ≧Ｖ２」の状態のときに，ＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆの双方を一定とすること，即ち，Ｄｕｔｙ比を一定に保つことも考えられる。ここでは，「Ｖｏｃ＜Ｖ２」の状態での最終的なＤｕｔｙ比Ｄが過大である可能性を考慮し，ＯＦＦ時間ｔｏｆを増加することで，燃料を消費するための時間を確保している。
【００６８】
図９，図１０は，このときのＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆの変化の推移の一例を表す模式図である。
【００６９】
図９では，起動開始直後（ＯＮ時間ｔｏｎ２１での送液の直後）の時刻ｔ２に「Ｖｏｃ≧Ｖ２」となるものとする。この場合，ＯＮ時間ｔｏｎはｔｏｎ２２〜ｔｏｎ２４と起動開始直後の値（ｔｏｎ２１）に保たれる。一方，ＯＦＦ時間ｔｏｆは，起動開始直後（ｔｏｆ２１）の最小値（ｔｏｆｍｉｎ）から，ｔｏｆ２２〜ｔｏｆ２４と最大値（ｔｏｆｍａｘ）に変更，維持される。例えば，外部温度が高いため，実質的な燃料の供給量が多い場合，起動開始の直後から「Ｖｏｃ≧Ｖ２」となることが有り得る。
【００７０】
図１０では，起動開始からある程度時間が経過した時刻ｔ３に「Ｖｏｃ≧Ｖ２」となるものとする。この場合，ＯＮ時間ｔｏｎはｔｏｎ３１〜ｔｏｎ３３と増加し，時刻ｔ３後は，一定値に保たれる。一方，ＯＦＦ時間ｔｏｆはｔｏｆ３１〜ｔｏｆ３３まで，最小値（ｔｏｆｍｉｎ，３０ｓｅｃ）とされ，時刻ｔ３の後のｔｏｆ３４，ｔｏｆ３５が最大値（ｔｏｆｍａｘ，１２０ｓｅｃ）とされる。
【００７１】
（３）ポンプ１０４の制御
このようにして決められたＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆに従って，ポンプ１０４が制御される（ステップＳ２６，Ｓ２７）。ポンプ１０４がＯＮ時間ｔｏｎ動作して，燃料が供給され，その後，ＯＦＦ時間ｔｏｆ停止され，燃料の供給が停止される。この結果，Ｄｕｔｙ比Ｄで燃料が供給される。既述のように，このＤｕｔｙ比Ｄは，起動開始から「Ｖｏｃ＜Ｖ２」の状態が継続する時間（ＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆのサイクル）によって決定される。
【００７２】
Ｃ．起動の終了（ステップＳ２２）
開回路電圧Ｖｏｃが所定値Ｖ１以上になると，燃料電池の起動が終了する（定常動作への移行）。即ち，発電部１０１に負荷が接続され，供給速度決定部４１は，ＰＩＤ制御等により，温度Ｔｍｐが目標温度Ｔｔになるように燃料の供給速度（Ｄｕｔｙ比Ｄ）を決定する。
【００７３】
ここでは，供給速度の決定前に起動の終了を判断している。但し，この判断の時点を変更し，例えば，ポンプ１０４の動作中，停止中に起動の終了を判断しても良い。
【００７４】
供給速度決定部４１は，次の式（１３）を用いて，Ｄｕｔｙ比Ｄを決定できる。
Ｄ＝Ａ・（Ｔｍｐ−Ｔｔ）＋Ｂ・∫（Ｔｍｐ−Ｔｔ）ｄｔ
＋Ｃ・ｄ（Ｔｍｐ−Ｔｔ）／ｄｔ   ……式（１３）
【００７５】
式（１３）はいわゆるＰＩＤ（Proportional Integral Differential）制御を表し，現在の温度Ｔｍｐと目標温度Ｔｔの偏差（Ｔｍｐ−Ｔｔ）の比例項（Ａ・（Ｔｍｐ−Ｔｔ））と積分項（Ｂ・∫（Ｔｍｐ−Ｔｔ）ｄｔ）と微分項（Ｃ・ｄ（Ｔｍｐ−Ｔｔ）／ｄｔ）に基づいて，Ｄｕｔｙ比Ｄを決定している。なお，ＰＩＤ制御に代えて，ＰＩ（Proportional Integral）制御を用いても良い。
【００７６】
式（１３）等を用いて，周期的にＤｕｔｙ比Ｄを決定し，ポンプ１０４による燃料の供給速度を制御することで，温度Ｔｍｐが目標温度Ｔｔと一致するように燃料電池を制御することができる。
【００７７】
Ｄ．燃料供給異常の判定（ステップＳ２８，Ｓ２９）
ポンプ１０４のＯＮとＯＦＦのサイクル（ポンプ動作回数カウンタＣｐ）が設定回数Ｃｔｈ（例えば，５回）に達すると，起動が停止する。起動に時間が掛かりすぎ，燃料供給の異常等（例えば，燃料収容部（燃料タンク）１０２の燃料切れ）が発生していると考えられる。
【００７８】
ＩＩＩ．変形例に係る燃料電池の起動手順
図６は，燃料電池の起動手順の他の例（変形例）を表すフローチャートである。この変形例での手順は，図５の実施形態での手順と本質的に異なる訳では無いので，相違点を中心に説明する。
【００７９】
（１）ＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆの決定の分離
図５では，ステップＳ２３〜Ｓ２５において，ＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆを一体的に決定している。これに対して，変形例では，ＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆをステップＳ３３〜Ｓ３６，ステップＳ４５〜Ｓ４８それぞれで，個別に決定している。
【００８０】
これは，ＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆの決定条件が異なることによるものである。即ち，ＯＮ時間ｔｏｎの決定に際して，温度Ｔｍｐが設定値Ｔｔｈ（例えば，４０℃）より大きいか否かを判断している（ステップＳ３４）。温度Ｔｍｐが設定値Ｔｔｈより小さい場合に（ステップＳ３４での判断がＮｏの場合），「Ｖｏｃ≧Ｖ２」であっても，ＯＮ時間ｔｏｎが所定の関数（ｔｏｎ＝ｆ（ｔｏｎ））に基づき増加される。例えば，所定倍数ｎ（一例として，２倍）増加される（ステップＳ３６）。温度Ｔｍｐを加味することで，燃料の供給の増加の要否をより正確に判断するためである。温度Ｔｍｐが低ければ，「Ｖｏｃ≧Ｖ２」であっても，燃料の供給が不足している可能性がある。
【００８１】
（２）ＯＦＦ時間ｔｏｆの決定とポンプＯＦＦの実行の一体化
図５では，ＯＦＦ時間ｔｏｆの決定（ステップＳ２３〜Ｓ２５）とポンプ１０４の停止（ステップＳ２７）とが分離している。これに対して，変形例では，ＯＦＦ時間ｔｏｆの決定と，ポンプ１０４の停止が一体的に実行されている（ステップＳ４４〜Ｓ４８）。即ち，ポンプ１０４が停止されてから（ステップＳ４４），ＯＦＦ時間ｔｏｆが決定され，時間の経過が判断されている（ステップＳ４６〜Ｓ４８）。これは，ＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆの決定を分離したことに伴うものである。但し，ＯＦＦ時間ｔｏｆの決定とポンプＯＦＦの実行を別個にしても差し支えない。
【００８２】
（３）起動の終了の判定
図５では，起動の終了の判定は，１サイクルにつき１回のみである（ステップＳ２２）。これに対して，変形例では，ＯＦＦ時間ｔｏｆの決定前（ステップＳ３２），ポンプ１０４の動作中（ステップＳ４２），ポンプ１０４の停止中（ステップＳ４５）それぞれにおいて，起動の終了が判定される。起動を速やかに終了させ，電力を負荷に供給するため，起動の終了の判定の回数を増加している。ポンプ１０４の停止中において，繰り返し，起動の終了が判定される。
【００８３】
（４）燃料供給異常の判定
図５では，ポンプ１０４のＯＮとＯＦＦのサイクル（ポンプ動作回数カウンタＣｐ）によって，燃料供給の異常を判定している。これに対して，変形例では，ＯＮ時間ｔｏｎが所定値ｔｏｎｔｈ（例えば，６４ｓｅｃ）より小さく（ｔｏｎ＜ｔｏｎｔｈ），かつポンプ動作回数カウンタＣｐ０が所定値Ｃｔｈ０（例えば，５回）以下の場合に，燃料供給の異常が無いと判定される（ステップＳ３７）。即ち，ポンプ動作回数カウンタＣｐ０が所定値Ｃｔｈ０より大きくなった場合，およびＯＮ時間ｔｏｎが所定値ｔｏｎｔｈ以上の場合に，燃料供給の異常が有ると判定される。ＯＮ時間ｔｏｎが所定値ｔｏｎｔｈ以上の場合を判定対象として，ＯＮ時間ｔｏｎが過剰に増大されること（燃料の過剰供給）を防止している。
【００８４】
ここで，ポンプ動作回数カウンタＣｐ０でカウントするのは，燃料供給が一定となった場合のみである（ステップＳ３５）。一方，式（１２）に示すように，ＯＮ時間ｔｏｎはステップＳ３６が実行された回数に依存する。結局，この変形例では，燃料供給が一定となった場合（ステップＳ３５），燃料供給を増加させる場合（ステップＳ３６）を別個にカウントし，それぞれの所定値（Ｃｔｈ０，Ｃｔｈ１＝ＬＯＧｎ（ｔｏｎｔｈ／ｔｏｎｍｉｎ））を越えた場合に，燃料供給の異常が有ると判定していることになる。即ち，図５では，ポンプ１０４の動作回数を全体としてカウントしているのに対し，変形例では，「Ｖｏｃ＜Ｖ２」，「Ｖｏｃ≧Ｖ２」の場合それぞれを個別にカウントしている。
【００８５】
このように，燃料供給を増加する場合，増加しない場合を個別にカウントすることで，異常の判定の精度の向上を図ることができる。
【００８６】
なお，起動時において，ポンプ１０４のＯＮ時間が所定時間を超えた場合には，ポンプ駆動周波数を所定の関数に基づき低下（具体的には，当初の周波数の１／２）させてもよい。これは，ポンプ１０４のＯＮによる燃料収容部１０２からの燃料の吸い上げにより燃料収容室１０２内の圧力が減圧となり，燃料分配機構への送液を良好に行うためである。すなわち，ポンプ駆動周波数を低下させることによりポンプ１０４の燃料の吐出圧が大きくなるため，燃料収容室１０２内の圧力が減圧され低くなった場合であっても，良好な送液が可能となる。
【００８７】
（実施例）
以上の変形例に係る起動手順で燃料電池を起動した結果を説明する。
（１）高温環境下での動作確認
高温環境下（外気温３８℃）での起動試験の結果，温度Ｔｍｐの最高が５０℃弱となり，温度Ｔｍｐのオーバーシュートが発生しなかった。
ポンプ流量が大きくなるような高温環境下では，ＯＮ時間ｔｏｎが短い時点で「開回路電圧Ｖｏｃ≧所定値Ｖ２」となり，ＯＦＦ時間ｔｏｆが最大値（ｔｏｆｍａｘ，１２０ｓｅｃ）となる。即ち，図９のようにＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆが推移する。
【００８８】
（２）低温環境下での動作確認
低温環境下（外気温５℃）での起動試験の結果，開回路電圧Ｖｏｃが所定値Ｖ１まで上昇するのに（起動の完了），約５ｍｉｎ〜６ｍｉｎほどで，比較例での起動時間（２０ｍｉｎ）より短くなる。
ポンプ流量が小さくなるような低温環境下では，ＯＮ時間ｔｏｎが長くなってから「開回路電圧Ｖｏｃ≧所定値Ｖ２」となり，そのＯＮ時間ｔｏｎが継続される。すなわち図１０のようなポンプ挙動となる。ＯＮ時間ｔｏｎがある程度長くなるため，燃料の供給量を確保でき，開回路電圧Ｖｏｃが上昇の時間が比較例の起動方法よりも短くなる。
【００８９】
以上のように，高温環境，低温環境下のいずれにおいても，図７および表１に示すような好ましいＯＮ時間ｔｏｎ，ＯＦＦ時間ｔｏｆに対応するポンプ１０４の動作を実現できる。即ち，外気温，燃料タンク内圧に対してロバスト性を確保した燃料電池の起動が可能となる。
【００９０】
また，低温時等にＤｕｔｙ比を大きくすることで，起動の完了を促進することができる。このことは，燃料供給異常の判定の際の基準値（Ｃｔｈ，Ｃｔｈ０）を小さくしても差し支えないことを意味する。この結果，比較例において２０分ほどかかっていた異常の判定に要する時間を５分（１／４）まで短縮できる。
【００９１】
（その他の実施形態）
本発明の実施形態は上記の実施形態に限られず拡張，変更可能であり，拡張，変更した実施形態も本発明の技術的範囲に含まれる。
【符号の説明】
【００９２】
１…燃料電池本体，２…ポンプ駆動部，３…コンバータ，４…制御部，１１…アノード触媒層，１２…アノードガス拡散層，１３…アノード，１４…カソード触媒層，１５…カソードガス拡散層，１６…カソード，１７…電解質膜，１８…カバープレート，１９…リング，２１…燃料注入口，２２…燃料排出口，２３…燃料分配板，２４…空隙部，４１…供給速度決定部，４２…燃料供給制御部，４３…負荷接続制御部，４４…供給異常判定部，１０１…発電部，１０２…燃料収容部，１０３…流路，１０４…ポンプ，１０５…燃料分配機構，ＳＳ１…温度センサー，ＳＳ２…電圧センサー，ＳＷ…スイッチ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
0005617218.tif 000009
【図８】
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【図９】
0005617218.tif 000011
【図１０】
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