(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
流体を処理するための装置において、
多数の細長いセルを中に有する押出体であって、該押出体は、前記多数の細長いセルの少なくともいくつかの内部に画成されたその中を通る第１の流体流路を有し、該第１の流体流路が、前記多数の細長いセルの前記少なくともいくつかに沿って長手方向に前後に蛇行している押出体を備え、
前記第１の流体流路が、前記多数の細長いセルの内の第１の複数のセル内に画成され、前記第１の流体流路の少なくとも一部分が、前記多数の細長いセルの長手方向に直交する方向において、前記多数の細長いセルの内の前記第１の複数のセルではない第２の複数のセルに隣接した通路内にあり、前記第２の複数のセルの両端が開放していることを特徴とする装置。
【請求項２】
前記通路が１つのセル幅であることを特徴とする請求項１記載の装置。
【請求項３】
前記第１の流体流路の少なくとも一部分が、前記第１の複数のセルの内の平行な２つ以上のセルを含む群が多数連続してなる多数連続群の各群内にあることを特徴とする請求項１または２記載の装置。
【請求項４】
前記第１の複数のセルが隣接していることを特徴とする請求項１から３いずれか１項記載の装置。
【請求項５】
前記第１の流体流路が、前記押出体の１つ以上の端部に位置する１つ以上のキャップにより一部が画成されていることを特徴とする請求項１から４いずれか１項記載の装置。
【請求項６】
前記第１の流体流路が、前記押出体の１つ以上の端部に位置する１つ以上の栓により一部が画成されていることを特徴とする請求項１から４いずれか１項記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【関連出願の説明】
【０００１】
本出願は、HONEYCOMB CONTINUOUS FLOW REACTORと題する、２００７年３月３１日に出願された同時係属の本出願人による米国仮特許出願第６０／９２１０５３号；DURABLE FRIT COMPOSITION FOR FABRICATION OF ALUMINA MICROREACTOR COMPONENTSと題する欧州特許出願第０７３０１６１３．１号；DEVICES AND METHODS FOR HONEYCOMB CONTINUOUS FLOW REACTORSと題する、２００７年１２月３１日に出願された米国仮特許第６１／０１８１１９号；DEVICES AND METHODS FOR HONEYCOMB CONTINUOUS FLOW REACTORSと題する、２００８年１月３１日に出願された米国仮特許第６１／０６３０９０号；およびMETHODS AND DEVICES FOR FALLING FILM REACTORS WITH INTEGRATED HEAT EXCHANGEと題する、２００８年２月２９日に出願された欧州特許出願第０８３０５０４１．９号に関連し、その恩恵を主張するものである。
【技術分野】
【０００２】
本発明は、広く、流体処理のための装置および方法に関し、詳しくは、流体処理のための押出体を用いた装置に関する。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００３】
本発明のある代わりの実施の形態において、流体を処理するための装置であって、この装置がその中に多数の細長いセルを有する押出体を備え、この押出体は、それらのセルの内の主に少なくともいくつかの中に画成されてそこを通る第１の流体流路を有し、第１の流体流路は、それらのセルの内の少なくともいくつかに沿って長手方向に前後に蛇行する通路を有するものである装置が提供される。本発明の別の代わりの実施の形態において、流体を処理するための装置を製造する方法において、その中に細長いセルを有し、それらセルの内の少なくともいくつかを相互連通させた押出体であって、よって、それらセルの内の主に少なくともいくつかの中に画成された押出体内を通る第１の流体流路を形成し、その流体流路が、セルの少なくともいくつかに沿って長手方向に前後に蛇行する通路を有するものである押出体を提供する工程を有してなる方法が提供される。
【０００４】
本発明のさらに別の代わりの実施の形態において、流体を処理する方法において、その中に多数の細長いセルを有する押出体であって、この押出体は、それらのセルの第１の複数のセルの内の主に少なくともいくつかの中に画成されてそこを通る第１の流体流路を有し、第１の流体流路は、それらのセルの内の少なくともいくつかに沿って長手方向に前後に蛇行する通路を有し、この流体流路の少なくとも一部部分は、セルに垂直な面に対して、第１の複数のセルではない第２の複数のセルに隣接した通路内にある押出体を提供する工程、および処理すべき流体を、別の流体を第２の複数のセルの１つ以上内に流しながら、流体通路内に流す工程を有してなる方法が提供される。
【０００５】
本発明のまた別の代わりの実施の形態において、流体を処理する方法において、その中に多数の細長いセルを有する押出体であって、この押出体は、それらのセルの第１の複数のセルの内の主に少なくともいくつかの中に画成されてそこを通る第１の流体流路を有し、第１の流体流路は、それらのセルの内の少なくともいくつかに沿って長手方向に前後に蛇行する通路を有し、この流体流路の少なくとも一部部分は、セルに垂直な面に対して、第１の複数のセルではない第２の複数のセルに隣接した通路内にある押出体を提供する工程、および処理すべき流体を、別の流体を流体流路内に流しながら、第２の複数のセル内に流す工程を有してなる方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【０００６】
【図１】本発明のある実施の形態による押出マルチセルラ体のセルに対して垂直な面の流体流路を示す、押出マルチセルラ体またはハニカムを備えた、熱交換器または熱交換器と反応装置の組合せなどの、流体処理のための装置の平面図
【図２】本発明のある実施の形態による流体流路の追加の詳細を示す斜視図
【図３】セル間の相互連通のための本発明の状況において有用な一方法を示す、押出体の一端または両端で閉じたセルの断面図
【図４】ここに用いた蛇行という用語の意味を示すのに有用な、図３の断面図に似た断面図
【図５】本発明の別の実施の形態によるセルに垂直な面における第２の流体流路を示す、押出マルチセルラ体またはハニカムを備えた反応装置の平面図
【図６】図５の装置の断面図
【図７】本発明のある実施の形態によるセルに垂直な面における代わりの流体流路を示す、押出マルチセルラ体またはハニカムを備えた反応装置の平面図
【図８】本発明のある実施の形態による押出体の流体カプラを示す、図７の装置の斜視図
【図９】本発明の流体連結された装置のある実施の形態の断面図
【図１０】押出体の側面で入力および出力ポートに連結された流体カプラを示す、押出マルチセルラ体またはハニカムを備えた装置の分解斜視図
【図１１】本発明の別の実施の形態による押出体への流体連結を示す、押出マルチセルラ体またはハニカムを備えた本発明の反応装置の断面図
【図１２】本発明のある実施の形態によるセルに垂直な面におけるさらに別の流体流路を示す、押出マルチセルラ体またはハニカムを備えた装置の平面図
【図１３】本発明のある実施の形態によるセルに垂直な面におけるまた別の流体流路を示す、押出マルチセルラ体またはハニカムを備えた装置の平面図
【図１４】２つの流路が押出体内で１つから始まっている、流体流路を多岐化するまたは分割するための本発明の状況において有用な方法を示す、押出体の一端または両端で閉じたセルの断面図
【図１５】押出体の一端の入力ポートで押出体内で始まる多数の通路を示す、押出体またはハニカム構造の一端の部分平面図
【図１６】押出体の側壁にある入力ポートで押出体内で始まる多数の通路を示す、押出体またはハニカム構造の部分側面図
【図１７】押出体のセル間の流体相互連通の代わりの実施の形態を示す、押出体またはハニカムの断面図
【図１８】セル間の相互連通のための本発明の状況において有用な別の方法を示す、押出体の一端または両端で閉じたセルの断面図
【図１９】本発明のある代わりの実施の形態による流体流路の追加の詳細を示す、押出マルチセルラ体またはハニカムの平面線図
【図２０】図１９における線Ａ−Ａに沿ってとられた図１９の押出体の断面図
【図２１】図１９における線Ｂ−Ｂに沿ってとられた図１９の押出体の断面図
【図２２】本発明のさらに別の実施の形態によるセル内の流動方向およびセルに垂直な面における流体流路を示す、押出マルチセルラ体またはハニカムの平面線図
【図２３】２０内に示された構造の一部分の代わりの実施の形態の部分断面図
【図２４】２０内に示された構造の一部分の別の代わりの実施の形態の部分断面図
【図２５】本発明の追加の代わりの実施の形態によるセル内の流動方向およびセルに垂直な面における２つの代わりの流体流路を示す、押出マルチセルラ体またはハニカムの平面線図
【図２６】押出体のセルに垂直な面における流体流路の追加の実施の形態の平面図
【図２７】押出体のセルに垂直な面における多数の流体流路の追加の実施の形態の平面図
【図２８】図２７の水平方向における、図２７Ａの栓２６（図２８Ａ）または２６Ｆ（図２８Ｂ）を通る断面図
【図２９】本発明の状況において有用な方法により形成された個々の栓または栓材料の列の断面図
【図３０】本発明の状況において有用な方法により現在理解される栓形成を示す、図２９Ａ〜２９Ｂの断面図のような断面図
【図３１】本発明の状況において有用な方法の別の実施の形態により形成される栓２４０を示す、図２９Ａ〜２９Ｂの断面図のような断面図
【図３２】本発明の状況において有用な方法のさらにの実施の形態により形成される栓２４０を示す、図２９Ａ〜２９Ｂの断面図のような断面図
【発明を実施するための形態】
【０００７】
ここで、その例が添付の図面に示されている、本発明の現在好ましい実施の形態を詳しく参照する。無理のない限り、図面を通して、同じまたは同様の部品を称するために同じ参照番号が用いられる。
【０００８】
本発明は、例えば、反応装置または熱交換器、もしくは反応装置と熱交換器の組合せなどの、中に多数の細長いセル１８を有する押出体またはモノリス２０を備えた流体を処理するための装置１２に関し、その実施の形態が、図１に平面図で、図２に斜視図で示されている。押出体２０は、セル１８の内の少なくともいくつかの主に内部に画成される、その中を通る第１の流体流路２８を有し、第１の流体流路２８は、図２に示されるように、セル１８の内の少なくともいくつかに沿って長手方向に前後に蛇行する通路を有する。第１の流体流路２８は、図１から分かるように、セル１８の第１の複数のセル２２内に画成されることが好ましい。第１の流体流路２８の少なくとも一部分は、図１に示されるようなセルに垂直な面に対して、第１の複数のセル２２ではない第２の複数のセル２４に隣接した通路２９にあることが好ましい。熱交換容量を最高にするために、通路２９が、長手方向の全てまたは少なくとも大部分に亘り、１つか２つのセル幅のみである（ここでは、１つのセルの幅が示されている）ことが好ましいが、多数のセル幅の通路を用いてもよい。狭い通路により、流路２８に関する、接触面積の体積に対する大きな比、すなわち、（１）第２の複数のセル２４の流路２８との接触面積の、（２）第１の流体流路２８の体積に対する比を大きくすることが可能になり、その大きな接触面積の体積に対する比は、熱交換または流路２８がセル２４に近接していることを要求する他の目的にとって、有益である。図１および２に示した実施の形態において、第１の複数のセル２２は近接しており、このことは、押出体２０内の空間を効率的に使用するために一般に好ましい。
【０００９】
図１および２に示された特定の実施の形態において、第１の流体流路２８は、押出体２０の一端または両端に配置された１つ以上の栓２６によって一部が画成される。このことは、図３の断面図において、別の実施の形態により詳しく分かるであろう。一部が流路２８を画成するように協働するセル２２を分割する壁３１の選択された端部分が取り除かれ、栓２６を形成する材料が、壁３１の残りの部分から間隔が空けられ、よってセル２２を相互連通するように、栓２６が配置されている。それゆえ、第１の流体流路２８は、第１の複数のセル２２内に画成され、一部は、栓または連続施栓材料２６により画成される。流路２８は、この用語がここに用いられように蛇行とみなされるのに、図３の曲りほど多くの曲りを有する必要はないことに留意されたい。流路は、図４に示されるように、長手方向において、すなわち、セルに沿った方向において、「Ｓ」字形状を形成することで十分である。
【００１０】
概して図１および２に示されるように、第２の複数のセル２４は、平行に全て開いていてもよく、よって、１種類以上の流体が、セル２４に沿って押出体２０を真っ直ぐに通って流されるであろう。あるいは、図６の断面がほぼ図５に示された通路２３に沿ってとられている、図５および６に一般に示されるように、少なくとも１つの第２の流体流路２７は、第２の複数のセル２４の内の少なくともいくつかの内部に主に画成されてもよく、この第２の流体流路２７は、第２の複数のセル２４の内の少なくともいくつかに沿って長手方向に前後に蛇行もしている。図示した実施の形態において、第２の流体流路２７は、押出体２０のセル１８に垂直な面に対して、図５に示すように通路２３内にある。
【００１１】
本発明の別の実施の形態において、通路は、図２に示すようにセルに沿った方向だけでなく、図７の平面図に示すように、セルに垂直な面にも蛇行している。図７の平面図における第１の複数のセル２２は、セル１８に垂直な面において、略蛇行通路に配列されている。それゆえ、流体流路２８は、図７の面を出たり入ったりする、長手方向に比較的高頻度で、この図の面内で垂直方向に比較的低頻度で、蛇行している。この二重に蛇行した通路構造により、通路とセル２４との間に大きい表面積を維持しながら、総通路体積を大きくし、総通路長さを長くすることが可能になり、装置１２の総パッケージサイズを小さくすることが可能になる。
【００１２】
図７に見える、第１の複数のセル２２の蛇行した配置は、本発明の１つの好ましい実施の形態であり、用途に応じて、他の配置も可能であるかまたは望ましくさえある。一般に、上述したように、熱交換を最高にするために、図１、５および７の面内での通路の形状にかかわらず、通路の大半が、狭く、たった１つか２つのセル幅であることが好ましい。これにより、第１の流体流路２８が、コンパクトな体積で、非常に高い表面の体積に対する比および長い長さを有することができ、それにもかかわらず、容易に製造できる。
【００１３】
複数のセル幅の集団２５にあるセル１８の追加のセル群が、所望であれば、図１および５に示されるように、流路２８および通路２９の入力および出力ポート３０の周りで施栓されてもよい。これらの追加の施栓されたセル群は、流路２８への流体連通を提供するためのＯリングシールまたは焼成フリットシールもしくは他のシールシステムを支持することができ、必要に応じて、流路２８の一部を形成しなくてもよい。１つの代替例が図８の実施の形態に示されており、ここでは、アクセス管３６が、施栓されたセルの２つのセル群２５に封止されている。この図から分かるように、これには、流体流路２８を、押出体の端部を通して押出体２０の外部と流体連通する状態に置く効果がある。所望であれば、両端を用いてもよい。
【００１４】
押出体またはハニカム２０は、耐久性および化学的不活性のために、押し出されたガラス、ガラスセラミック、またはセラミック材料から形成されることが望ましいが、金属、ポリマー、グラファイト／カーボンなどの幅広い様々な材料を含む、所望の性質を有する任意の押出可能な材料を用いることが潜在的に可能である。カーボンまたは金属モノリスを、例えば、ほうろうまたはＰＴＦＥコーティングなどにより被覆してもよい。一般に、アルミナのセラミックが、良好な強度、良好な不活性、およびガラスやいくつかのセラミックよりも高い熱伝導率を有するので、現在好ましい。マルチセルラ体は、平方インチ（約６．４５ｃｍ2）当たり２００ほど多いセルのセル密度を有するであろう。密度が高いほど、熱交換性能の高い装置となれる。平方インチ（約６．４５ｃｍ2）当たり３００以上またはさらには４５０以上のセルを有するマルチセルラ体が、高い熱交換性能の装置を形成するために、潜在的に関心のあるものである。
【００１５】
図９は、押出マルチセルラ体２０を備えた流体処理のための流体連通装置１０の、押出体２０への流体連通を提供するためのある代替例を示す、断面図である。図９の実施の形態において、流体ハウジング４０は、シール４２により押出体を支持している。ハウジング４０は、押出体を取り囲む一体ユニットからなってもよく、またはハウジングが２つの部分４０Ａおよび４０Ｂからなるように、部分４０Ｃが、必要に応じて、排除されてもよい。熱制御流体または他の流体を流すために用いられる流体流路４８が、ハウジング４０と協働して、第２の複数のセル２４を通って形成されており、これらのセルは、図１および７に示すように、この場合には開いている。それゆえ、流体流路４８は、図５の第２の流路２７と対照的に、第２の複数のセルの多数のセルを通って、平行に、押出体を一回通過する、別のタイプの第２の流体流路を構成する。所望であれば、同じ押出体２０内に、両方のタイプを用いてもよい。
【００１６】
図９の装置において、押出体２０内の流路２８は、流体カプラ４６を通る流体導管６０を通じて、アクセスされる。流体導管６０は、ハウジング４０内の開口６２を通り、その開口６２内には、シール４４が用いられる。
【００１７】
図１０は、押出体２０の側面での入力および出力ポート３０への連結のために配置された流体カプラ４６を示す、押出マルチセルラ体またはハニカムを備えた反応装置１２の分解斜視図である。流体カプラ４６は、流体流路５４を取り囲む隆起した同心環５２を有する流体カプラ本体５０を含む。組み立てられたときに、エラストマー製Ｏリング５６が、押出体２０の側面に形成された平面５８に対して圧縮された状態で隆起環５２により保持される。平面５８は、流体連通を行うべき区域において、数列のセル１８を除去することによって形成してもよい。押出体２０内に残る単位面積当たり多数の壁構造が、平面５８に対する強固な圧縮シールのための十分な支持を提供するのが示されている。
【００１８】
第１の流体流路２８が、セル１８に略平衡な押出体２０の平面５８を通って押出体２０の外部と流体連通するように配置された、図１０の実施の形態におけるものなどの装置１２により、流体連通した装置１０の好ましい構成が可能になる。図１１に示されるように、この好ましい配置は、押出体２に流体連通した、押出マルチセルラ体またはハニカム２０を備えた連結装置１０の断面図に示されている。図９の実施の形態に対応する特徴構造が、それにしたがって番号がふられている。図９の実施の形態より優れた利点としては、シール４４のないこと、および２つの流体流路２８，４８の間に直接的なシール（シール４４また流体カプラ４６などの）のないことが挙げられる。それゆえ、シール材料は、各通路の流体にとって独立して最適化され、シールの破損がもしあっても、２つの流路２８，４８からの各流体が混ざることがないであろう。
【００１９】
図１２および１３は、本発明の追加の代わりの実施の形態による、セル１８に垂直な面におけるさらに別の流体通路２９を示す、押出マルチセルラ体またはハニカム２０を備えた、流体処理のための装置１２の平面図である。図に示されているように、これらの実施の形態は、流体通路２９内のマニホールドを含み、よって、通路２９が、セルに垂直な面において平行な通路に分割されている。図１４は、流体流路２８の２つの流体流路または分岐が、セル２２，２４に平行な面で１つから分割され、押出体２０内で分岐し始めている図１２および１３に示された通路２９を達成するために流体通路２９および流路２８を多岐化するまたは分割するための、本発明の状況において有用な一方法を示す、押出体２０の一端または両端で閉じた、第１の複数のセル２２の断面図である。
【００２０】
装置を通って移動する流体の圧力降下を減少させることが望ましい場合には、このように形成された多数の通路による多岐化を用いてもよい。図１５は、押出体の一端にある入力ポート３０で押出体内において始まる、流路２８および／または通路２９の多数の平行な分岐を有する多岐化のための方法または構造を示す、押出体またはハニカム構造の一端の部分平面図である。そのような多岐化は、図示されたように、１つから４つに、もしくはそれより多くに、ポート３０で施栓されていないセルの数を単に増加させることによって行われる。
【００２１】
図１６は、図１０に示されたような、押出体の側面にある壁または平面５８にある入力ポートで押出体内において始まる多数の流路２８の別の実施の形態を示す、押出体またはハニカム構造の部分側面図である。図１５の実施の形態と同様に、流体流路２８および通路２９の多数の平行な分岐は、セル１８のサイズに対して大きいポート３０の開口を設けることによって行われる。平行な多数のセル（図面においては４つ）へのアクセスを提供することに加え、流路２８は、矢印により示されるように、ある代替例として、両方向に向けられてもよい。流路２８の各分岐に一方向のみを使用することも、代替例である。
【００２２】
本発明の実施の形態の全てに適用できる別の代わりの特徴として、第１の流体流路２８または第２の流体流路２７の一部分を画成する上での栓２６の機能は、図１７に示されるように、代わりに、押出体の一端または両端に位置する１つ以上のキャップ９８，１０２により、果たしてもよい。図１７の断面に、キャップ９８，１０２の２つの変形例が示されている。キャップ９８は、押出体２０の連続セルを流体連通させる流体連結器として働く窪みまたは流路９９を備えている。したがって、押出体２０の壁は、他の実施の形態に示される栓２６の場合に一般に必要とされるように、短くする必要がない。シーラントまたはガスケット材料１００を用いて、キャップ９８の押出体２０への封止を補助してもよい。キャップ１０２は、押出体２０を通る流体流路を形成するために、押出体２０の短くなった壁３１と協働する、平坦な端板の形態にある。同様に、シーラントまたはガスケット１０４を用いてもよい。
【００２３】
本発明の全ての実施の形態に適用できる別の変形例として、第１の流体流路２８または第２の流体流路２７いずれか、もしくはそれら両方の一部分が、図１８に示されるように、平行な２つ以上のセルの多数の連続したそれぞれの群１１６にしたがってもよい。図１８の実施の形態の場合において、多数の連続群１１６の各々は、第１の複数のセル２２の２つを含み、第１の流体流路２８は、図示されたように、セル２２の多数の連続対にしたがう。
【００２４】
図１９は押出体２０の平面図であり、ここで、流体流路２８は、平行な３つのセルの多数の連続したそれぞれの群１１６にしたがう。短くされた壁３１は、それぞれの陰影付けにより示される様々なレベルに除かれることが望ましい。通路２９は、セル１８に垂直な面で蛇行している。通路２９の両側のセルの全て、または望ましくは少なくとも大半が、第１の複数のセル２２ではない第２の複数のセル２４である。通路２９は１つのセル幅であることが望ましい。
【００２５】
図２０は、図１９の線Ａ−Ａに沿ってとられた図１９の押出体の断面図である。図１９の断面に示されているように、選択された壁３１が、押出体２０の一端で部分的に除去されている。セルの連続した群１１６の間の中央壁が、それらの群の間の他の壁よりも多く材料が除去されていることが望ましい。図２０に示された実施の形態において、流路２８が形成されるセル２２の端部を封止するために、栓２６が用いられる。次の連続した群１１６は、群１１６の間の長さが減少した壁３１により、また群１１６とそれらの内部に画成された流路２８を押出体２０の外部から閉じる栓２６により、少なくともある程度画成されたチャンバ１２６により結合された流体的関連体である。矢印は、反応体および熱制御流体などの他の流体のための流路２８内の一般的な流動方向を示している。流路４８を表す矢印は、熱制御流体または反応体などの別の流体を流すのに有用な第２の複数の開いたセル２４内の流動方向のサンプルを示している。
【００２６】
図２１は、図１９の線Ｂ−Ｂに沿ってとられた図１９の押出体の断面図である。栓２６が、押出体２０の外部から流路２８を密閉している。この図から分かるように、栓２６は、少なくとも１つの断面において狭くなっており、良好な封止のために、押出体２０との十分以上の接触面積を提供している。
【００２７】
図２２は、流路２８が画成されているセル２２の群１１６の代わりの構成を示しており、ここで、連続した群１１６は、それぞれ空のセル１３４により隔てられている。空のセル１３４は、図２３によって示されるように、内側栓１３６によって、流路２８から封鎖されている。これにより、第１の流体流路２８は、流体流路２８および押出体２０の主要部分の間に位置する１つ以上の栓１３６によって、一部が画成されることになる。必要に応じて、栓１３６の代わりに、小さなキャップを用いてもよい。所望であれば、連続した群１１６を互いから熱的に隔離するために、空のセル１３４を用いてもよい。
【００２８】
図２４は、本発明の潜在的に全ての他の実施の形態および変形例に有用な代わりのシーリング実施の形態を示す、押出体の部分断面図である。この実施の形態において、取外し可能な栓または端部キャップ１３８が用いられている。取外し可能な栓または端部キャップ１３８の材料としては、耐薬品性ポリマーなどが挙げられるであろう。取外し可能な栓または端部キャップ１３８は、反応装置を洗浄するために、またはより詳しくは、触媒の付着、回収、または再生を促進するために有用であろう。端部キャップ９８および１０２などの端部キャップが、代替案として、取外し可能な形態にあってもよい。
【００２９】
図２５は、本発明の追加の代わりの実施の形態による、セルに垂直な面における２つの交互の通路２９を示す、押出マルチセルラ体またはハニカム２０の平面線図である。図２５に示したように、セルの連続した群１１６は、流路２８の一部として平行流動のためにグループ分けされた２つか３つのセルに限られる必要はない。図の右側に示した５つ、または左に示した１０個、もしくは潜在的にそれより多い数などの、より多くの数のセルを群１１６当たりに用いてもよい。流路２８内の流動抵抗が減少していることが望ましい場合には、より多くの群１１６を用いてもよい。流路２８内のセルの連続した列１４０間の相互接続１４２は平行であってもよい、すなわち、それらは、所望であれば、流路２８内のより低い流動抵抗のために、多数のセル幅であってもよい。これらの特徴は、一つ以上の空のセル１３４と組み合わせて用いてもよい。列１４０の間の平行な相互接続により、列１４０の主要な長い部分において１つのセル幅である通路２９が得られる。通路長の望ましくは少なくとも半分、より望ましくは少なくとも７０％を超えた、さらにより望ましくは８０％、最も望ましくは９０％が、１つのセル幅である。
【００３０】
図２６Ａおよび２６Ｂは、通路２９およびその下にある流路２８のパターンに対応する、栓または連続栓材料２６の追加の代わりのパターンを示している。各々の場合において、閉じられたセルの主要部内に画成された流体流路は、図面の出入りする方向において、セルの方向に沿って蛇行している。図２６Ａにおいて、通路は、押出体２０内での多岐化と平行であり、図２６Ｂにおいては、通路は、もしあれば、押出体２０の外部への多岐化と平行である。
【００３１】
図２７Ａおよび２７Ｂは、それによって、向流または並流の熱交換器または反応装置が形成される、本発明の追加の実施の形態を示している。追加の栓または施栓材料２６Ｆが、押出体２０内に多数の平行な第２の流体流路２７を形成し、多数のアクセスポートまたは開口３０を残す。図２８Ａは、図２７の水平方向における、図２７Ａの栓２６を通る断面である。栓２６は、その一部において、第１の流体流路２８を画成する。図２８Ｂは、図２７の水平方向における、図２７Ａの栓２６Ｆを通る断面である。栓２６Ｆは、その一部において、押出体２０の隣接するセル内の並流または向流が第１と第２の流体流路において互いに可能となるように、第１の流体流路に隣接し、その方向に沿って存在する第２の流体流路２７を画成する。それゆえ、第２の流体流路は、２つの流路に供給される流体流の相対方向に応じて、第１の流体流路２８に対して向流方向または並流方向のいずれに置かれてもよい。
【００３２】
モノリス２０のセルに施栓するために栓２６または連続栓材料２６を形成するのに、様々なプロセスおよび組成物を用いてよい。望ましいのは、５５バールまでの圧力またはそれより高い圧力で漏れず、様々な酸、塩基および溶媒に対して耐薬品性である栓を提供するための強固で単純なプロセスである。本発明はそのようプロセスを含み、その１つの実施の形態が図２９を参照して記載される。
【００３３】
共通の方向に沿って延在する複数のセルおよびそれらセルの１つ以上が開いている１つ以上の端面を有する押出モノリス２０を考え、また開いたセルが、所定の封止工程で、封止されたものと、開いたままのものを含むことを考えると、図２９に関して示された施栓方法は、モノリス２０の１つのセル１８について図２９Ａに示されているように、栓の外側部分２４２がセルの端部を超えて延在し、セルの外側部分２４２がセルの幅Ｗを超えて延在するように、封止すべき１つ以上のセルの開いた端部に、典型的に有機結合剤と共にガラスフリットを有する栓２４０を充填する工程を含む。次いで、モノリス２０および栓２４０が、加熱後の代表的な栓輪郭を示す、図２９Ｂに示されているように、それぞれのセルを封止するために、ガラスフリットを十分に流動させ、固結させるほど十分に、共に加熱される。
【００３４】
理論により拘束することを望んでいるのでも、意図しているのでもないが、本出願の発明者等は、このプロセスの基本動作の現在の理解として以下を提案する：図３０Ａに示される形態の栓２４０から始めると、栓が最初に加熱されるにつれて、ガラスフリットと結合剤の混合物の脱結合(debinding)、および／またはフリットの固結により、ガラスが著しく流動したり、変形したりせずに、栓２４０が収縮する。これにより、栓２４０が、施栓すべきセルの１つ以上の壁から引き離され、図３０Ｂに示される間隙２４４が残る。栓２４０の外側部分２４２は、セルの幅Ｗを十分に超えて延在するので、栓２４０は、間隙２４４が開いている壁の上面と接触したままである。これにより、栓が軟化し、丸くなり始めるのにつれて、間隙が開いた壁に対して戻ろうとする表面力の影響下で、その栓が流動し、閉じた間隙を封止し、一回の加熱工程において強固で漏れのないシールを提供する。
【００３５】
本発明の別の態様によれば、封止プロセスにおいて誤差の許容範囲を大きくするために、軟化したガラスの流動特性を利用することも可能である。このことは、セル壁の外面の位置がそこから上方に伸びる点線により示されている、モノリス２０の１つのセルについて図３１Ａに示されるように、栓の外側部分２４２がセルの端部を超えて延在し、かつ栓の外側部分２４２がセルの１つ以上の壁の外面を超えて延在するように、封止すべき１つ以上のセルの開放端に、ガラスフリットを含む栓２４０を充填することによって行ってもよい。未加熱の栓の深さは、所望のように調節してもよく、図３１Ａおよび３１Ｂにおけるものなどの深い栓は、一般に、いくぶん減少した内部容積を犠牲にして、より強固なシールを提供する。次いで、モノリスおよび栓が、加熱後の代表的な栓輪郭を示す、図３１Ｂに示されているように、それぞれのセルを封止するために、ガラスフリットを十分に流動させ、固結させるほど十分に、互いに加熱される。ガラスは、収縮し、内部に引き込まれる傾向にあるので、この動作において開いたままであることが意図されている隣接するセルは施栓されないが、図３１Ｂの完成した栓２４０は、モノリスの壁の潜在的に尖った角部を覆い、壁と完成した栓の構造体における応力集中幾何学形状を形成する傾向を減少させる。
【００３６】
上述した予備焼成された栓を効率的に製造する有用な方式の１つが、図３２Ａ〜Ｄに示されている。図３２Ａは、中央の１つ以外の全てのセルが、マスキングテープなどの、厚いマスク２８０によって、覆われている、モノリス２０のその端面での断面図を示している。その厚いマスク２８０は、１〜２ｍｍ厚であってよく、厚い粘着テープ材料または例えば、シリコーンなどの柔軟な成形マスク材料の一層または二層によって形成されてもよい。マスク２８０の縁は、それらが、施栓すべきセルの端部の両側のモノリス壁の上部を完全には覆わないように配置される。
【００３７】
次いで、ガラス系の栓材料を、図３２Ｂに示されるように、マスク２８０の２つの部分の間を流動し、モノリス２０のセルの端部に流入するように、モノリスの端面に施す。この栓材料は、過剰の栓材料が除去されるように、スパチュラでマスク上に広げられるように、室温においてペーストであって差し支えない。あるいは、栓材料は、ワックス結合剤中に懸濁され、栓材料の層を、均一の薄層（１〜２ｍｍ厚）を形成するように加熱板上で広げられ、次いで、厚いマスク２８０を備えたモノリスの端面を、溶融した栓材料の薄い層中に押し込んでもよい。次いで、加熱板を冷却するか冷ませ、よって、栓材料が固化し、モノリスとマスクに付着する。
【００３８】
次いで、厚いマスク２８０をモノリス端面から取り外し、図３０Ａに示されたように、セルの端部を超えて、すなわち、モノリスの端面を超えて延在する、栓２４０の外側部分２４２を備えた、図３２Ｃのガラス系栓材料が残る。栓２４０の外側部分２４２は、セルに隣接したモノリス壁の上部の少なくとも一部分に接触するように、施栓すべきセルの幅Ｗを超えて延在する。
【００３９】
次に、モノリスを加熱して、ガラス系栓材料をモノリスに結合させて、漏れないシールを形成する。焼成サイクルの最初の加熱段階中、栓材料のポリマー結合剤は、図３０に関して上述したように、燃え切る。これにより、栓材料が部分的に収縮する。栓材料が、この最中と、焼結サイクルが続くにつれて任意のその後の栓収縮の最中に、モノリス壁と接触しているかまたは近接していることが重要である。この接触または近接は、栓材料が、流動するように高温まで加熱されたときに、４つの隣接するモノリス壁全て、または任意の先の機械加工または壁を選択的に除去するための他のプロセスの後に残る隣接する壁の少なくとも全てを濡らすほど十分に近くなるように要求される。この壁の湿潤は、間隙の形成を防ぎ、強固なシールを提供する。
【００４０】
表面張力の作用が、モノリスと密接に接触するように栓材料を誘導するように働くこともできる。例えば、栓材料の最初に直角の角部が焼結中に丸くなり、栓と壁の界面近くの位置まで栓材料を制限されて輸送し、一般に図３２Ｄに示される形状の最終的な栓となる。
【００４１】
製造を容易にするための代わりの実施の形態として、他の有機材料のテープの形態にあるマスク２８０は、シールを形成するためにモノリスと栓を一緒に加熱するときに、同じ工程で燃え尽きてもまたは灰にしてもよい。
【００４２】
本発明のある好ましい実施の形態は、例えば、７７６１パイレックス（登録商標）ガラスフリットなどの、ガラスフリットを含む物体を押し出し、焼結し、その後、押出焼結体を平行な側面形状に再度線引きし、次いで、平らな上部と底部および所望の長さを得るために、セルが開いている端部を仕上げることによって、製造されるであろう。
【００４３】
次いで、得られた押出体をプレートで単純に封止してもよく、このプレートは、単純なガラス対ガラスの熱封止を可能にするために、押出体と同じ材料から製造されることが好ましい。
【００４４】
そのプレートは、上述した図１７の端部キャップ９８の形状におけるような、隣接するセルのための単純な「Ｕターン」連絡を可能にする彫り込まれた空洞を有していてもよい。そのような彫込みは、樹脂マスキング後の化学的エッチング、高温ガラス型押し、ガラスフリット微細成形、または機械加工およびサンドブラスト技法などの従来の手段の形態をとってもよい。空洞の寸法は、セルの寸法に対応し、例えば、再線引きされた押出体の１つのサイズについて０．５ｍｍの深さであり得る。押出体のセルの寸法は、用いられる再線引き比に応じて、例えば、１０μｍから１ｍｍまでに及んで差し支えない。
【００４５】
再線引きされたガラスセルのウェブは、１ｍｍ2の断面について典型的に１００μｍであり、０．０１ｍｍ2については２０μｍ未満である。それゆえ、他の液体または加熱要素などの冷却および加熱手段は、熱制御すべき区域に非常に近くにあり得る。セルラ体のセルは、例えば、セル壁に非湿潤表面を与えるための表面処理などの、端部の個別の切断および両端の研磨の前に、化学的に官能化しても差し支えない。
【００４６】
ある生物学的および薬学的処理にとって望ましいように、非常に小さいセルが望ましい場合、この再線引きされたガラスの実施の形態が好ましいであろう。
【実施例】
【００４７】
実験
ガラス栓を備えたアルミナ製押出体
強度、不活性さ、および適度に良好な熱伝導性のために、研究にアルミナ製押出モノリスを選択した。アルミナに対する優れたＣＴＥの合致および非常に良好な耐薬品性のために、ガラス組成物を開発し、使用するのに選んだ。そのガラス組成が以下の表１に示されている。
【表１】
0005587173.tif 000002
【００４８】
フリットの形態にあるガラス組成物を、１７質量％の量で、ワックス系結合剤（セルデック・フランス社(Cerdec France, S.A.)により製造されているＣｅｒｄｅｃ  ＭＸ４４６２）と混合して、最終的な栓組成物を形成した。次に、マスクを、予め端部が切断された壁を有するアルミナモノリスの端面に施した。このテープ状マスクは、２つの長いセル領域がこのテープによってマスキングされないように配置した。一方で、栓材料は、溶融し、１〜２ｍｍ厚の薄層に広げられるように、１２５℃で加熱板上において加熱した。次いで、アルミナモノリスの端面を、栓材料がマスクにある間隙を通って、モノリスのセルの端部に流入するように、溶融した栓材料上に施した。栓材料およびアルミナモノリスが冷めた後、マスクを除去した。
【００４９】
次いで、アルミナモノリスを３０分間に亘り８７５℃で焼結した。２つの栓の背部が炉の床と平行に向けられるように、モノリスを炉内に水平に（側面に）配置した。焼結中に、栓材料が、アルミナモノリスの壁と接触したままになるように、落ち込んだ。得られた栓とアルミナモノリスとの間の長い結合線が、短くされていない側壁の両方に形成された。焼結されているアルミナモノリスから得られる栓形状のある程度の非対称性が片側に残ったが、目的のセルはうまく封止された。端面でのガラスの栓材料とアルミナモノリスの側壁との間の界面を目視で検査して、栓の背部の両側に沿った全ての良好な湿潤が確認された。栓材料の群１１６が、アルミナモノリスの側壁上部に亘り延在し、栓と側壁との界面に沿って間隙は観察されなかった。また、アルミナモノリスとのＣＴＥの合致は優れており、全長に沿って、栓材料内に、収縮亀裂や他の欠陥は見られなかった。
【００５０】
使用したガラス組成物は、以下のモルパーセント（モル％）の組成範囲：
２＜Ｂ2Ｏ3＜７モル％
７５＜ＳｉＯ2＜８０モル％
３＜Ａｌ2Ｏ3＜５モル％
２＜ＺｒＯ2＜５モル％
９＜Ｎａ2Ｏ＋Ｋ2Ｏ＜１５モル％
０＜アルカリ土類＋ランタニド系元素＜１５モル％
の範囲内にあり、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3およびＺｒＯ2の総モルパーセントが８２より大きく８６未満であり、Ｂ2Ｏ3、Ｎａ2Ｏ、Ｋ2Ｏ、アルカリ土類およびランタニド系元素の総モルパーセントが１３より大きく１８未満であるときに、満足な結果が得られると考えられる。
【００５１】
ガラスで封止され、再線引きされたガラス押出体
再線引きされた６００−８「パイレックス」押出体の一部を２０ｍｍ長に切断した。両端を研磨し、端面プレートの構成を必要とせずに、ひな型のセルの連通を単純化するために、壁から１ｍｍの端部を除去した（図１７の短くされた壁３１に関して示されるように）。２つの入力部と１つの出力部を設けるために、上面プレートに孔を開けた。次いで、端面プレートを、２０分間に亘り７８０℃の窯内でセルラ状の「パイレックス」押出体に熱的に組み付けた。任意の表面処理を保つために、必要であれば、接着剤を用いても差し支えない。
【００５２】
次いで、２種類の着色流体を注入した。両方の流体は、交互に上下した蛇行通路をたどってセルからセルへと通過して、流路が結合された混合領域に到達し、そこで、流体が、局部的な断面変化を表す多数のＵターンのおかげで、互いに迅速に拡散した。
【００５３】
所望であれば、平行になった１つのセルと次いでいくつかのセルとを使用することにより得られるような、交互になった大きなセル断面と小さなセル断面を使用することによって、混合を改善してもよい。
【００５４】
アルミナ製押出体の製造
押出し
以下の組成物：
無機物（合計で１００質量％）：
アルミナ−Ａ３０００Ｆ（アルコア社(Alcoa)）、７５質量％
か焼アルミナＡ３０００（アルコア社）、２５質量％
固体結合剤／有機物（無機材料の総質量に対する質量％）：
メチルセルロース−（Ｍｅｔｈｏｃｅｌ  Ｆ２４０、ダウ社(Dow)）５質量％
オレイン酸、２質量％
必要量の水：（無機材料の総質量に対して９．５質量％の目安）
について、二軸スクリュー押出機を用いて、２インチ（５．０８ｃｍ）の直径の４００／４および２００／６の基体を押し出した。
【００５５】
以下のプロセスを用いた：手作業の水との混合。１７質量％の水で始め、２％減少させる。バッチが正確な水の必要量に到達したら、４００／４および２００／６のダイを用いて、押出しを完了する。
【００５６】
焼結
基体は、１６５０℃の焼結中に形状を維持する（７％の収縮）。高アスペクト比の基体（長さ＝２．７×直径）を、立たせて、垂れ下がりまたは「象の足」効果なく、うまく焼結した。２インチ（５．０８ｃｍ）の直径の基体についての焼成サイクル：
２０℃から３００℃まで５０℃／分で昇温（５．８時間）
３００℃から５５０℃まで２１℃／分で昇温（１２．１時間）
５５０℃から１７００℃まで１００℃／分で昇温（１１．０時間）
１７００℃で４時間保温
１７００℃から２０まで１００℃／分で降温（１６．８時間）
【００５７】
焼結アルミナ基体のＳＥＭにより、細孔の構造が確認された。
【００５８】
アルミナ製基体を４時間に亘り１７５０℃でうまく焼結した。基体は、１１．０％収縮し、１７５０℃で焼結したときに生成された白色の基体の代わりに、明らかに薄黄色であった。
【００５９】
アルミナ栓材料および焼結
様々なアルミナおよびガラスの栓組成物を研究した。有用な組成物および方法としては、（１）低温硬化（２０〜１５０℃）を可能にする、予備焼結したアルミナ基体に使用できる有機栓、（２）未焼成アルミナ基体に施栓し、その後１７００℃で焼結するのに用いられるアルミナ栓、および（３）予備焼結したアルミナ基体に使用され、７００〜８００℃での焼結されたガラス系の栓が挙げられる。
【００６０】
シリコーン接着剤を用いた有機栓
シリコーン接着剤は、良好な耐薬品性を提供し、幅広い温度範囲に亘り機能する。それら接着剤は、単純なテープマスキングプロセスおよび室温硬化も可能にする。個々の栓は、漏れや破損なくして、６．８バールの圧力までテストした。
【００６１】
充填および未充填のエポキシ接着剤を用いた有機栓
様々な未充填のエポキシが、１液性および２液性の配合物で入手できる。これらの低粘度エポキシは、セルフレベリング性であり、セルの角部におけるピンホールの形成に関する問題がなくなる。栓の弾性率は、高圧動作のために増加した強度を提供する剛性栓を提供するために、改変することができる。これらのエポキシは、広い温度範囲に亘り適度な耐薬品性を提供し、室温またはわずかに高温で硬化する。テープマスキングにより、栓材料を容易に供給できる。アルミナの押出体の漏れのない施栓が示された。ガラス充填エポキシにより封止された１つのセルが、破損せずに、５５バールまでテストされた。
【００６２】
油系結合剤を含むアルミナ栓材料
油系アルミナ栓に、有機結合剤として働くＤｕｒａｓｙｎ  １６２（米国、イリノイ州、ナパービル所在のイノヴィーン社(Innovene)）およびＰＩＢ（ポリイソブチレン）と共に、上述した基体に用いたのと同じＡＡ４／ＡＡ５アルミナを配合した。テープマスキングを用いて、手作業のシリンジ注入により、アルミナ基体に栓を形成した。施栓材料のペーストは、アルミナ基体にＣＴＥが一致させられており、焼結後に、目に見える亀裂は観察されなかった。個々の栓は、漏れや破損なく、６．８バールの圧力までテストされた。
【００６３】
施栓材料の組成：
フリット：９０．０質量％の無機物質
６７．５質量％のＡＡ５アルミナ
２２．５質量％のＡＡ４アルミナ
１０．０質量％のポリマー結合剤
９．０質量％のＤｕｒａｓｙｎ  １６２
０．８質量％のオレイン酸
０．２質量％のＰＩＢ
【００６４】
ワックス系結合剤を含むアルミナ栓材料
ワックス系結合剤に、基体に用いたのと同じＡＡ４／ＡＡ５アルミナを配合した。ペーストの粘度を低下させ、高温（１００℃）でのセル中への流動を改善させるために、ワックス結合剤が用いられる。施栓材料は、冷却後に適所で固化する。各端面を施栓した後の脱結合工程（３０分間に亘る２５０℃）は、焼結の昇温中ずっと栓の形状を保持する。個々の栓は、漏れや破損せずに、６．８バールの圧力までテストされた。
【００６５】
アルミナ充填ガラス施栓材
以下の施栓配合物を用いて、アルミナ充填ガラス栓を作製した：
１３．５５％のＣｅｒｄｅｘ  ＭＸ−４４６２ワックス
８．６４％の、以下のガラス組成を有する約６３μｍのガラスフリット：
７０．２％のシリカ
２０．４％の酸化ホウ素
３．４％のアルミナ
１．４％の酸化リチウム
２．３％の酸化ナトリウム
１．１％の酸化カルシウム
１．３％のフッ化物
２２．２３％の、以下のガラス組成を有する約６３μｍのガラスフリット：
６０．４％のシリカ
１２．４％の酸化ホウ素
６．１％のアルミナ
２．７％の酸化リチウム
９．１％の酸化ナトリウム
１．２％の酸化カリウム
４．４％の酸化カルシウム
３．２％のマグネシア
０．６％のジルコニア
２２．２３％のＡ−３０００（アルコア社）
３３．３３％のＫＣ＃５０アルミナ（カンザス州、カンザス市所在のＫＣアブレイシブス社(KS Abrasives)1）
この組成物は、５０質量％の充填比でアルミナを含ませることよって、全ガラスの施栓材料に対して、著しく低い体積収縮を示した。このワックス結合剤により、高温でのある程度の水平化または流動が可能になった。この施栓材料を、予め焼結したアルミナ基体に施栓し、２時間に亘り７９０℃で焼結したら、体積収縮による間隙はなかった。追加の実験により、セルのテープマスキングがうまくいったことが示された。
【００６６】
熱交換
全体の熱伝導率を、水対水の熱交換を用いて、図８の装置のようなアルミナ装置について測定した。２４５ｍｌ／分までの蛇行通路内の流量について、１０Ｌ／分までの第２の複数のセル２４を通る冷却剤の流量で、２６００〜３４００Ｗ／ｍ2・ＫまでのＵが測定された。
【００６７】
流体処理の代わりの例
本発明の装置および方法は、比較的小さい体積内で、並外れて長く、高表面積の流体流路、および比較的容易に製造できる流体流路を提供する。１つの代替物として、第１の流路により使用されないセルが、作用流体または反応体が第１の流路内で流れている間、非常に高い処理量の熱制御流路を形成できる。あるいは、非常に短い滞留時間を要求する流体について、作用流体または反応体は、第１の流路により使用されないセルに流され、第１の流路は、熱制御または他の流体に用いられてもよい。
【符号の説明】
【００６８】
１２    流体処理装置
１８    セル
２０    押出体またはモノリスまたはハニカム
２２    第１の複数のセル
２４    第２の複数のセル
２６    栓
２７    第２の流体流路
２８    第１の流体流路
３６    アクセス管
４０    流体ハウジング
４２，４４    シール
４６    流体カプラ
【図１】
0005587173.tif 000003
【図２】
0005587173.tif 000004
【図３】
0005587173.tif 000005
【図４】
0005587173.tif 000006
【図５】
0005587173.tif 000007
【図６】
0005587173.tif 000008
【図７】
0005587173.tif 000009
【図８】
0005587173.tif 000010
【図９】
0005587173.tif 000011
【図１０】
0005587173.tif 000012
【図１１】
0005587173.tif 000013
【図１２】
0005587173.tif 000014
【図１３】
0005587173.tif 000015
【図１４】
0005587173.tif 000016
【図１５】
0005587173.tif 000017
【図１６】
0005587173.tif 000018
【図１７】
0005587173.tif 000019
【図１８】
0005587173.tif 000020
【図１９】
0005587173.tif 000021
【図２０】
0005587173.tif 000022
【図２１】
0005587173.tif 000023
【図２２】
0005587173.tif 000024
【図２３】
0005587173.tif 000025
【図２４】
0005587173.tif 000026
【図２５】
0005587173.tif 000027
【図２６Ａ】
0005587173.tif 000028
【図２６Ｂ】
0005587173.tif 000029
【図２７Ａ】
0005587173.tif 000030
【図２７Ｂ】
0005587173.tif 000031
【図２８Ａ】
0005587173.tif 000032
【図２８Ｂ】
0005587173.tif 000033
【図２９Ａ】
0005587173.tif 000034
【図２９Ｂ】
0005587173.tif 000035
【図３０Ａ】
0005587173.tif 000036
【図３０Ｂ】
0005587173.tif 000037
【図３０Ｃ】
0005587173.tif 000038
【図３１Ａ】
0005587173.tif 000039
【図３１Ｂ】
0005587173.tif 000040
【図３２Ａ】
0005587173.tif 000041
【図３２Ｂ】
0005587173.tif 000042
【図３２Ｃ】
0005587173.tif 000043
【図３２Ｄ】
0005587173.tif 000044