【事件の表示】
　上記当事者間の特許第４８８９８０７号発明「８員環細孔開口構造を有するモレキュラーシーブまたはゼオライトを含んで成る新規マイクロポーラス結晶性物質およびその製法およびその使用」の特許無効審判事件について、次のとおり審決する。
【結　論】
　特許第４８８９８０７号の明細書、特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜７，２０〜２２，２８〕〔８〜１２，２９〕〔１３〜１９〕〔２３〜２７〕について訂正することを認める。
　特許第４８８９８０７号の請求項１〜９，１１〜１６，１９〜２９に係る特許を無効とする。
　特許第４８８９８０７号の請求項１０，１７，１８に係る特許についての無効審判の請求を却下する。
　審判費用は、被請求人の負担とする。
【理　由】
第１．手続の経緯
　
　本件特許第４８８９８０７号は、２００８年３月２６日（パリ条約による優先権主張外国庁受理２００７年３月２６日、アメリカ合衆国（ＵＳ））を国際出願日とする特願２０１０−５００９６２号の願書に添付した特許請求の範囲に記載された請求項１〜２９に係る発明について、平成２３年１２月２２日に設定登録がされたものである。
　本件審判は、上記請求項１〜２９に係る特許の無効を請求するものであり、その手続の主な経緯は、次のとおりである。
　
平成２７年　７月１０日付け：審判請求書提出
　　　同年　９月　２日付け：同請求書の手続補正書提出
　　　同年１２月１６日付け：審判事件答弁書及び訂正請求書提出
平成２８年　３月　４日付け：弁駁書提出
　　　同年　３月３１日付け：同弁駁書の手続補正書提出
　　　同年　７月　６日付け：審理事項通知
　　　同年　９月２１日付け：口頭審理陳述要領書及び証拠説明書提出
　　　　　　　　　　　　　　（被請求人）
　　　同年１０月　６日付け：口頭審理陳述要領書及び証拠説明書提出
　　　　　　　　　　　　　　（請求人）
　　　同年１０月２０日付け：上申書提出（請求人・被請求人）
　　　同年１０月２０日　　：口頭審理実施
平成２９年　３月２７日付け：審決の予告
　　　同年　７月　３日付け：訂正請求書及び上申書提出（被請求人）
　　　同年　７月１３日付け：上申書提出（被請求人）
　　　同年　７月２４日付け：訂正拒絶理由通知
　　　同年　７月２６日付け：職権審理結果通知
　　　同年　８月２８日付け：意見書提出（請求人）
　　　同年　９月１５日付け：訂正請求取下書提出
　　　同年　９月１９日付け：意見書提出（被請求人）
第２．訂正請求について
１．訂正の内容
　平成２７年１２月１６日付けの訂正請求は、以下の訂正事項１〜１１からなる（下線は訂正箇所）。
　なお、平成２９年７月３日付けの訂正請求は取下げられている。
訂正事項１
　請求項１に「水熱的に安定なマイクロポーラス結晶性物質」とあるのを「
アンモニアまたは尿素でのNO
X
のSCR用の
訂正事項２
　請求項２に「鉄および／または銅」とあるのを「
銅
訂正事項３
　請求項３に「前記鉄および／または銅は、液相または固体のイオン交換によって前記固体へ導入され、または直接合成によって組込まれる」とあるのを「
前記結晶性物質は銅陽イオン交換されたSAPO-34を含んで成ることを特徴とする
訂正事項４
　請求項８に「鉄および／または銅」とあるのを「
銅
訂正事項５
　請求項９に「鉄および／または銅は液相または固体のイオン交換によって前記固体へ導入され、または直接合成によって組込まれる」とあるのを「
前記結晶性物質は銅陽イオン交換されたSAPO-34を含んで成ることを特徴とする
　
訂正事項６
　請求項１０を削除する。
訂正事項７
　請求項１３の「酸性度を有する」を「酸性度を有
し、さらに、銅陽イオンを陽イオン交換工程によって前記モレキュラーシーブに導入する工程を含む
訂正事項８
　請求項１７を削除する。
　
訂正事項９
　請求項１８を削除する。
訂正事項１０
　請求項２３に「水熱的に安定なマイクロポーラス結晶性物質」とあるのを「
アンモニアまたは尿素でのNO
X
のSCR用の
訂正事項１１
　請求項２３に「10体積パーセントまでの水蒸気の存在下に」とあるを「
該SAPO-34は
２．訂正要件の判断
（１）訂正事項１，１０は、本発明のマイクロポーラス結晶性物質について、用途に係る発明特定事項を直列的に付加するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。そして、訂正前の【請求項８】には、本発明のマイクロポーラス結晶性物質を当該用途に用いることが記載されていたから、この訂正は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてしたものであって、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（２）訂正事項２，４は、本発明のマイクロポーラス結晶性物質における択一的な発明特定事項の一部を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、この訂正が、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてしたものであって、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないことは明らかである。
（３）訂正事項３，５は、本発明のマイクロポーラス結晶性物質における択一的な発明特定事項の一部を削除すると共に、製法による特定に代えて当該製法により得られる製造物の状態を特定するものであるから、特許請求の範囲の減縮と明瞭でない記載の釈明を目的とするものであり、この訂正は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてしたものであって、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（４）訂正事項６，８，９は、請求項を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、この訂正が、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてしたものであって、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないことは明らかである。
（５）訂正事項７は、本発明の製造方法について、工程に係る発明特定事項を直列的に付加するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。そして、本件特許明細書の【００３２】には、本発明の製造方法が当該工程を含むことが記載されていたから、この訂正は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてしたものであって、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（６）訂正事項１１は、本発明のマイクロポーラス結晶性物質における物性限定の対象を明確にするものであるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。そして、本件特許明細書の【００４２】には、当該物性限定の対象について記載されていたから、この訂正は、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内においてしたものであって、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（７）訂正事項１に係る訂正前の請求項１の記載を請求項２〜７，２０〜２２，２８が引用し、訂正事項４に係る訂正前の請求項８の記載を請求項９〜１２，２９が引用し、訂正事項７に係る訂正前の請求項１３の記載を請求項１４〜１９が引用し、訂正事項１０，１１係る訂正前の請求項２３の記載を請求項２４〜２７が引用するから、これらの訂正事項を含む本件訂正は、一群の請求項〔１〜７，２０〜２２，２８〕〔８〜１２，２９〕〔１３〜１９〕〔２３〜２７〕ごとに請求するものと認められる。
３．まとめ
　以上のとおり、本件訂正請求による訂正は、特許法第１３４条の２第１項ただし書及び同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するので、訂正後の請求項〔１〜７，２０〜２２，２８〕〔８〜１２，２９〕〔１３〜１９〕〔２３〜２７〕について訂正することを認める。
第３．本件発明について
　上記訂正請求が認められることから、本件特許の請求項１〜９，１１〜１６，１９〜２９に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１〜９，１１〜１６，１９〜２９」、まとめて「本件発明」ともいう。）は、訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲において請求項１〜９，１１〜１６，１９〜２９に記載された次の事項により特定されるものとなった。
【請求項１】
　0.3ミクロンを超える結晶寸法を有するSAPO-34を含んで成る
アンモニアまたは尿素でのNO
X
のSCR用の
【請求項２】
　前記結晶性物質は
銅
【請求項３】
　
前記結晶性物質は銅陽イオン交換されたSAPO-34を含んで成ることを特徴とする
【請求項４】
　前記SAPO-34は1〜20%の量でSiO2を含む、請求項１に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項５】
　前記SAPO-34は0.3〜5.0ミクロンの範囲の結晶寸法を有する、請求項１に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項６】
　少なくとも650m2/gの初期表面積を有する、請求項１に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項７】
　少なくとも0.25cc/gの初期マイクロ細孔体積を有する、請求項1に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項８】
　アンモニアまたは尿素でのNOxのSCR用の水熱的に安定したマイクロポーラス結晶性物質であって、前記結晶性物質は0.3ミクロンを超える結晶寸法を有する
銅
【請求項９】
　
前記結晶性物質は銅陽イオン交換されたSAPO-34を含んで成ることを特徴とする
【請求項１０】
　（削除）
【請求項１１】
　前記銅が前記物質の総重量の少なくとも1.0重量パーセントを含んで成る、請求項８に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項１２】
　前記SAPO-34は1〜20%のSiO2を含む、請求項８に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項１３】
　SAPO-34を含んで成るシリコアルミノフォスフェート・モレキュラーシーブを製造する方法であって、前記方法は、
アルミナ、シリカおよびホスフェートの原料をTEAOH溶液および水と混合してゲルを形成する工程；
前記ゲルをオートクレーブ中で150〜180℃の範囲の温度に加熱して、生成物を得る工程；
前記生成物を冷却し、および要すれば洗浄する工程；
前記生成物を焼成して0.3ミクロンを超える結晶寸法を有しおよび1〜20%のSiO2を含むSAPO-34を含んで成るモレキュラーシーブを形成する工程、を含んで成り、
前記モレキュラーシーブは、10体積パーセントまでの水蒸気の存在下に700〜900℃の範囲の温度に16時間の暴露の後に、その表面積およびマイクロ細孔体積の少なくとも80％を保持しならびに少なくとも0.40 mmol/gの酸性度を有
し、さらに、銅陽イオンを陽イオン交換工程によって前記モレキュラーシーブに導入する工程を含む
【請求項１４】
　アルミナの前記原料が擬ベーマイト・アルミナである、請求項１３に記載された方法。
【請求項１５】
　シリカの前記原料がシリカゾルである、請求項１３に記載された方法。
【請求項１６】
　ホスフェートの前記原料がリン酸である、請求項１３に記載された方法。
【請求項１７】
　（削除）
【請求項１８】
　（削除）
【請求項１９】
　前記ゲルがオートクレーブ中で１８０℃の温度に加熱される、請求項１３に記載された方法。
【請求項２０】
　前記暴露が９００℃の温度を含んで成る、請求項１に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項２１】
　前記結晶性物質が暴露後に0.4〜1.00 mmol/gの酸性度を有する、請求項１に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項２２】
　前記SAPO-34が0.3〜5.0ミクロンの範囲の結晶寸法を有する、請求項１に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項２３】
　0.3ミクロンを超える結晶寸法および少なくとも0.40 mmol/gの酸性度を有するSAPO-34を含んで成る
アンモニアまたは尿素でのNO
X
のSCR用の
該SAPO-34は
【請求項２４】
　前記SAPO-34は、1〜20%の範囲の量のSiO2を含む、請求項２３に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項２５】
　少なくとも650 m2/gの初期表面積を有する、請求項２３に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項２６】
　少なくとも0.25cc/gの初期マイクロ細孔体積を有する、請求項２３に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項２７】
　前記SAPO-34は0.3〜5.0ミクロンの範囲の結晶寸法を有する、請求項２３に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項２８】
　前記銅が前記物質の総重量の約2.0重量パーセントを含んで成る、請求項２に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
【請求項２９】
　前記銅が前記物質の総重量の約2.0重量パーセントを含んで成る、請求項８に記載されたマイクロポーラス結晶性物質。
第４．当事者の主張について
１．請求人　
　請求人は、下記甲第１〜３９号証（以下、「甲１〜３９」という。）を提出し、上記訂正が認められた場合において、「本件発明１〜９，１１〜１６，１９〜２９の特許を無効とする。審判費用は被請求人の負担とする。」との審決を求め、口頭審理にて確認した次の無効理由１〜６を主張している。
無効理由１：甲１９の記載も考慮すれば、本件発明１，４〜７，１９〜２７は、甲１に記載された発明に甲４〜８，２７，２８に記載された発明を適用することにより、また、本件発明２，３，１３〜１６，２８は、甲１に記載された発明に甲４〜９，２７，２８に記載された発明を適用することにより、さらに、本件発明８，９，１１，１２，２９は、甲１に記載された発明に甲４〜１０，２７，２８に記載された発明を適用することにより、その優先権の基礎とされた先の出願前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、同法第１２３条第１項第２号の規定に該当し、無効とすべきものである。 
 　 
無効理由２：本件発明１，４〜７，１３〜１６，１９〜２７は、甲１１に記載された発明に甲４〜８，２７，２８に記載された発明を適用することにより、また、本件発明２，３，２８は、甲１１に記載された発明に甲４〜９，２７，２８に記載された発明を適用することにより、さらに、本件発明８，９，１１，１２，２９は、甲１１に記載された発明に甲１，４〜１０、２７，２８に記載された発明を適用することにより、その優先権の基礎とされた先の出願前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、同法第１２３条第１項第２号の規定に該当し、無効とすべきものである。 
  
無効理由３：甲１３の記載も考慮すれば、本件発明１，４，６，２０，２１，２３〜２５は、甲１２に記載された発明に甲４〜８，２７，２８に記載された発明を適用することにより、また、本件発明２，３，２８は、甲１２に記載された発明に甲４〜９，２７，２８に記載された発明を適用することにより、さらに、本件発明８，９，１１，１２，２９は、甲１２に記載された発明に甲１，４〜１０、２７，２８に記載された発明を適用することにより、その優先権の基礎とされた先の出願前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、同法第１２３条第１項第２号の規定に該当し、無効とすべきものである。 
無効理由４：甲１３，１７の記載も考慮すれば、本件発明１〜９，１１，１２，２０〜２９は、甲９に記載された発明に甲１，４，６〜８，１０，２０，２１に記載された発明及び甲３８，３０，３２，３６に記載された周知技術を適用することにより、また、本件発明１３〜１６，１９は、甲９に記載された発明に甲１，４，６〜８，１０に記載された発明及び甲３８，３０，３２，３６に記載された周知技術を適用することにより、いずれもその優先権の基礎とされた先の出願前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、同法第１２３条第１項第２号の規定に該当し、無効とすべきものである。
無効理由５：甲１１，１４，１８の記載も考慮すれば、本件明細書の発明の詳細な説明の記載が、本件発明１〜９，１１〜１６，１９〜２９を実施できる程度に明確かつ十分に記載したものでないから、その特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、また、本件特許請求の範囲に記載された本件発明１〜９，１１〜１６，１９〜２９は、発明の詳細な説明に記載されたものではないから、その特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１２３条第１項第４号の規定に該当し、無効とすべきものである。 
  
無効理由６：甲１５，１６，２６の記載も考慮すれば、本件特許請求の範囲に記載された本件発明１〜９，１１〜１６，１９〜２９は、特許を受けようとする発明が明確でないから、その特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるから、同法第１２３条第１項第４号の規定に該当し、無効とすべきものである。 
 
２．被請求人
　被請求人は、下記乙第１〜３７号証（以下、「乙１〜３７」という。）を提出し「本件審判の請求は成り立たない。審判費用は、請求人の負担とする。」との審決を求めている。
３．証拠方法
甲１：特開昭５９−３５０１８号公報
甲２：国際ゼオライト協会の構造委員会のＵＲＬに記載のデータベース、平成２７年（印刷日）
http://izasc.ethz.ch/fmi/xsl/IZA-SC/ftc_rm.xsl?-db=Atlas_main-lay=refSTC=CHA-find
甲３：Brent M. LOK et al., Silicoaluminophosphate Molecular Sieves: Another New Class of Microporous Crystalline Inorganic Solids, J. Am. Chem. Soc., 1984, vol.106, pp.6092-6093（乙２に同じ）
甲４：米国特許第５，５８９，１４７号明細書
甲５：米国特許第５，４３０，０００号明細書
甲６：W. Addy MAJEWSKI, Magdi K. KHAIR, Diesel Emissions and Their Control, SAE International, Warrendale, PA, 2006, pp.418-421,450-451（乙５に同じ）
甲７：Joo-Hyoung PARK et al., Hydrothermal stability of CuZSM5 catalyst in reducing NO by NH3 for the urea selective catalytic reduction process, JOURNAL OF CATALYSIS, 2006, vol.240, pp.47-57（乙６に同じ）
甲８：Katariina Rahkamaa-TOLONEN et al., The effect of NO2 on the activity of fresh and aged zeolite catalysts in the NH3-SCR reaction, Catalysis Today, 2005, vol.100, pp.217-222
甲９：T. ISHIHARA et al., Copper Ion-Exchanged SAPO-34 as a Thermostable Catalyst for Selective Reduction of NO with C3C6, JOURNAL OF CATALYSIS, 1997, vol.169, pp.93-102
甲１０：H. YAHIRO et al., Copper ion-exchanged zeolite catalysts in deNOx reaction, Applied Catalysis A: General, 2001, vol.222, pp.163-181
甲１１：特開２００４−４３２９６号公報
甲１２：特開２００３−１８３０２０号公報
甲１３：審判請求人の指示を受けて試験を行った者である西岡氏の宣誓供述書、２０１０年９月１７日
甲１４：審判請求人の指示を受けて試験を行った者である西岡氏の宣誓供述書、２０１０年９月２７日
甲１５：J. ROUQUEROL et al., RECOMMENDATIONS FOR THE CHARACTERIZATION OF POROUS SOLIDS, Pure  Appl. Chem., 1994, Vol.66, No.8, pp.1739-1758
甲１６：M. POPOVA et al.,Methanol conversion to light alkenes over SAPO-34 molecular sieves synthesized using various sources of silicon and aluminium, Applied Catalysis A: General, 1998, vol.169, pp.227-235
甲１７：Zhendong Liu博士の宣誓陳述書、２０１６年３月４日
甲１８：Zhendong Liu博士の宣誓陳述書、２０１６年３月４日
甲１９：Zhendong Liu博士の宣誓陳述書、２０１６年３月４日
甲２０：Masakazu IWAMOTO et al., HANDBOOK OF ZEOLITE SCIENCE AND TECHNOLOGY 19 Zeolites in the Science and Technology of Nitrogen Monoxide Removal, Marcel Dekker, Inc., 2003, pp.952-953,982-988
甲２１：特開平５−３１３２８号公報
甲２２：西岡氏の宣誓陳述書、２０１６年３月３日
甲２３：２０１２年の国際学会に提示したポスター表示物
甲２４：西岡氏の実験ノート、２００９年１月１６日
甲２５：国際公開第２０１０／０８４９３０号
甲２６：Can LI et al., HANDBOOK OF ZEOLITE SCIENCE AND TECHNOLOGY 11 Microporous Materials Characterized by Vibrational Spectroscopies, Marcel Dekker, Inc., 2003, pp.423-425,442-453,502-513
甲２７：米国特許第５,２４８，６４７号明細書
甲２８：Stephen WILSON et al., The characteristics of SAPO-34 which influence the conversion of methanol to light olefins, Microporous and Mesoporous Materials, 1999, vol.29, pp.117-126
甲２９：Zhendong Liu博士の宣誓陳述書、２０１６年１０月３日
甲３０：W. Addy MAJEWSKI, Magdi K. KHAIR, Diesel Emissions and Their Control, SAE International, Warrendale, PA, 2006, pp.403-457
甲３１：V. I. PARVULESCU et al., Catalytic removal of NO, Catalysis Today, 1998, vol.46, pp.233-316
甲３２：滝田祐作、「ＮＯｘ除去ＳＡＰＯ触媒の開発」、季刊化学総説、１９９９年７月、第４１号、第１８０〜１８８頁
甲３３：Bonnie K. MARCUS et al., Going Green with Zeolites, CHEMICAL ENGINEERING PROGRESS, 1999, pp.47-53
甲３４：Grigore POP et al., NEW APPROACH TOWARD THE SYNTHESIS AND STABILITY OF SAPO-34 AND SAPO-44 MOLECULAR SIEVES, Progress in catalysis, Bucharest, 1993, pp.1-17
甲３５：特表２００２−５３４４８７号公報
甲３６：James J. SPIVEY, Catalysis Volume 12, THE ROYAL SOCIETY OF CHEMISTRY, 1996.05.24, pp.21-51
甲３７：特開２０００−２７１４４７号公報
甲３８：国際公開第２００６／０６４８０５号
甲３９：石原達己博士の陳述書、２０１６年９月１６日
参考資料１：米国特許第３，９７２，９８３号明細書
参考資料２：訂正後の本件特許発明の構成要件と実施例の関係
乙１：米国特許第４，４４０，８７１号明細書
乙２：Brent M. LOK et al., Silicoaluminophosphate Molecular Sieves: Another New Class of Microporous Crystalline Inorganic Solids, J. Am. Chem. Soc., 1984, vol.106, pp.6092-6093（甲３に同じ）
乙３：米国特許第７，５７８，９８７号明細書
乙４：米国特許第５，２３３，１１７号明細書
乙５：W. Addy MAJEWSKI, Magdi K. KHAIR, Diesel Emissions and Their Control, SAE International, Warrendale, PA, 2006, pp.418-421,450-451（甲６に同じ）
乙６：Joo-Hyoung PARK et al., Hydrothermal stability of CuZSM5 catalyst in reducing NO by NH3 for the urea selective catalytic reduction process, JOURNAL OF CATALYSIS, 2006, vol.240, pp.47-57（甲７に同じ）
乙７：Y. WATANABE et al., Multinuclear NMR Studies on the Thermal Stability of SAPO-34, J. Catalysis, 1993, vol.143, pp.430-436
乙８：T. ISHIHARA et al., Copper Ion Exchanged Silicoaluminophosphate (SAPO) as a Thermostable Catalyst for Selective Reduction of NOx with Hydrocarbons, Studies in Surface Science and Catalysis, 1994 vol.84, pp.1493-1500
乙９：本件特許に対応する米国特許第７，６４５，７１８号（米国特許出願第１２／０５５６３９号）の審査経過においてＵＳＰＴＯに提出したHong-Xin Li博士による宣誓供述書、２００９年４月３０日
乙１０：Haijun CHEN et al., Novel Catalysts Supported on AlPO Type AQSOA Zeolites for Selective Catalytic Reduction of NOx, 要約およびポスター, International Symposium of Zeolites and MicroPorous Crystals, 日本, 広島, ２０１２年７月１８日〜８月１日
乙１１：Hong-Xin Li博士による宣誓供述書、２０１５年１２月１０日
乙１２：米国特許出願公開第２０１２／００２０８７５号明細書
乙１３：Zhendong LIU et al., Widening Synthesis Bottlennecks: Realization of Ultrafast and Continuous-Flow Synthesis of High-Silica Zeolite SSZ-13 for NOx Removal, Angew. Chem. Int. Ed., 2015, vol.54, pp.5683-5687
乙１４：Zhendong LIU et al., A top-down methodology for ultrafast tuning of nanosized zeolites, Chem. Commun., 2015, vol.51, pp.12567-12570
乙１５：Pramatha PAYRA et al., HANDBOOK OF ZEOLITE SCIENCE AND TECHNOLOGY 1 Zeolites: A Primer, Marcel Dekker, Inc., 2003, pp.9-10
乙１６：J. M. THOMAS et al., Structural Elucidation of Microporous and Mesoporous Catalysts and Molecular Sieves by High-Resolution Electron Microscopy, Acc. Chem. Res., 2001, vol.34, pp.583-594
乙１７：Jiri CEJKA et al., Studies in Surface Science and Catalysis 168 INTRODUCTION TO ZEOLITE SCIENCE AND PRACTICE, 2007, vol.168, pp.196-205,804-819
乙１８：Alexander Katz博士による宣誓供述書、２０１６年９月１６日
乙１９：米国特許第６，６９６，０３２号明細書
乙２０：国際公開第０１／３６３２８号
乙２１：Mehdi SEDIGHI et al., Effect of phosphorus and water contents on physico-chemical properties of SAPO-34 molecular sieve, Powder Technology, 2014, vol.259, pp.81-86
乙２２：乙１８の作成時に、ＰＱ社よりKarz博士に提供された社内データの写し
乙２３：Joseph C. POSHUSTA et al., Synthesis and Permeation Properties of SAPO-34 Tubular, Ind. Eng. Chem. Res., 1998, vol.37, pp.3924-3929
乙２４：Joseph C. POSHUSTA et al., Separation of Light Gas Mixtures Using SAPO-34 Membranes, AIChE Journal, April 2000, Vol.46, No.4, pp.779-789
乙２５：Y. IWASE et al., Influence of Si distribution in framework of SAPO-34 and its particle size on propylene selectivity and production rate for conversion of ethylene to propylene, Phys. Chem. Chem. Phys., 2009, vol.11, pp.9268-9277
乙２６：米国特許第６，９０３，２４０号明細書
乙２７：Michael G. ABRAHA et al., Effects of Particle Size and Modified SAPO-34 on Conversion of Methanol to Light Olefins and Dimethyl Ether, Studies in Surface Science and Catalysis, 2001, vol.133, pp.211-218
乙２８：Huaqun ZHOU et al., In situ synthesis of SAPO-34 crystals onto α-Al2O3 sphere supports as the catalyst for the fluidized bed conversion of dimethyl ether to olefins, Applied Catalysis A: General, 2008, vol.341, pp.112-118
乙２９：Average Grain Intercept (AGI) Method
乙３０：Standard Test Methods for Determining Average Grain Size, ASTM Designation: E112-13, 2013.10.01
乙３１：O. KRESNAWAHJUESA et al., A simple, inexpensive, and reliable method for measuring Brφnsted-acid site densities in solid acids, Catalysis Letters, October 2002, Vol.82, No.3-4, pp.155-160
乙３２：W. E. FARNETH et al., Methods for Characterizing Zeolite Acidity, Chem. Rev., 1995, vol.95, pp.615-635
乙３３：Hong-Xin Li博士による宣誓供述書、２０１６年９月１５日
乙３４：国際公開第２００８／１３２４５２号
乙３５： HANDBOOK OF ZEOLITE SCIENCE AND TECHNOLOGY , Marcel Dekker, Inc., 2003, p.156,157,159
乙３６：米国特許第６，７０９，６４４号明細書
乙３７：Hong-Xin Li博士による宣誓供述書、２０１７年９月１３日
第５．甲乙各号証の記載
　一部の証拠については、翻訳文のみ摘示している。
甲１
●［甲１−Ａ］（第３３頁左上欄第１８行〜左下欄第１２行）
「
例３５（ＳＡＰＯ−３４の製造）
（ａ）８１．７ｇのアルミニウムイソプロポキシド（Ａｌ（ＯＣ３Ｈ７）３）を水１０４．９ｇ中の８５重量％オルト燐酸４６．１ｇの溶液と攪拌しながら合することにより反応混合物を調製した。この混合物へ３０重量％ＳｉＯ２の水性ゾル１２ｇと水５ｇとを加え、混合物を均質になるまで攪拌した。この混合物へ４０重量％水酸化テトラエチルアンモニウム（ＴＥＡＯＨ）水溶液７３．７ｇを加えた。１／２重量のこの混合物を３６．８ｇの４０％ＴＥＡＯＨと混合し、この混合物を均質になるまで攪拌した。最終反応混合物のモル酸化物比における組成は次の通りであつた：
　（ＴＥＡ）２：０．３ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：Ｐ２Ｏ５：５０．０Ｈ２Ｏ。
この反応混合物を不活性プラスチツク材料（ポリテトラフルオロエチレン）でライニングされたステンレス鋼の圧力容器中に入れ、そしてオーブン内で２００℃にて自生圧力下に１２０時間加熱した。固体反応生成物（ＳＡＰＯ−３４）を遠心分離により回収し、水洗し、かつ１００℃にて風乾させた。化学分析により、この生成物は１０．５重量％Ｃ、１．６重量％Ｎ、３４．１重量％Ａｌ２Ｏ３、３９．２重量％Ｐ２Ｏ５、６．８重量％ＳｉＯ２及び１９．１重量％ＬＯＩ、からなることが確認され、これはモル酸化物比における次の生成物組成：
　０．１７（ＴＥＡ）２Ｏ：．３３ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：０．８２Ｐ２Ｏ５：０．４０Ｈ２Ｏ、を与え、これは式（無水基準）：
　０．０９（ＴＥＡ）・（Ｓｉ０．０８Ａｌ０．５１Ｐ０．４１）Ｏ２
に相当する。上記生成物は例３２におけるとほぼ同一のＸ線粉末回折パターンを有した。
(b)  上記(a)の固体結晶質SAPO−34の１部を550℃にて２時間焼成した。標準マツクベイン−バクルの重量吸着装置を使用してこの焼成生成物につき吸着容量を測定した。350℃にて活性化した試料につき次のデータが得られた：」
●［甲１−Ｂ］（第３３頁左上欄左下欄第１３〜１９行）
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
甲４
●［甲４−Ａ］（第２欄第３８〜５０行）
「One embodiment of this invention is a method for treating an exhaust gas comprising NOx and ammonia, said method comprising directing the exhaust gas along with a source of oxygen over a catalyst under treating conditions effective for the selective catalytic reduction of NOx ; said catalyst comprising a molecular sieve which has been physically mixed with a metal and a binder or binder precursor under contacting conditions effective to produce a metal loading with reference to the molecular sieve of about 0.01 wt. % to about 5 wt. %; said binder or binder precursor comprising at least one selected from the group consisting of titania, zirconia, and silica; said catalyst having been finished in a humidified atmosphere.」
（訳）
「本発明の１つの実施態様は、ＮＯｘとアンモニアを含む排気ガスを処理する方法であって、該方法は、ＮＯｘの選択的接触還元に有効な処理条件下で、排気ガスを酸素と共に触媒に移動させることを含み；当該触媒は、分子篩に対して約０．０１重量％〜約５重量％の金属充填量を生成するのに有効な接触条件下で、金属及びバインダー又はバインダー前駆体と物理的に混合された分子篩を含み；当該バインダー又はバインダー前駆体は、チタニア、ジルコニア、及びシリカから成る群から選択される少なくとも１つを含み；当該触媒は、加湿環境において処理された、該方法である。」
●［甲４−Ｂ］（第６欄第５０〜６５行）
「The molecular sieve useful in this invention・・・, in general, includes all・・・silicoaluminophosphates,・・・. ・・・Other molecular sieves contemplated include, for example,・・・SAPO-34,・・・.」
（訳）
「本発明に有用な分子篩は、・・・一般に、全ての・・・シリコアルミノフォスフェート・・・が挙げられる。・・・他の検討される分子篩としては、例えば、・・・ＳＡＰＯ−３４・・・が挙げられる。」
甲９
●［甲９−Ａ］（第９３頁左欄）
「Selective reduction of NO with C3H6 in the presence of oxygen　was studied over Cu ion-exchanged SAPO-n (n＝5, 11, 34), and Cu ion-exchanged Zeolites β, USY, and ZSM-5.」
（訳）
「酸素の存在下でＣ３Ｈ６を用いたＮＯの選択的還元を、Ｃｕイオン交換したＳＡＰＯ−ｎ（ｎ＝５，１１，３４）、Ｃｕイオン交換したＺｅｏｌｉｔｅｓ　β、ＵＳＹ、およびＺＳＭ−５に対して調べた。」
●［甲９−Ｂ］（第９３頁右欄〜第９４頁左欄）
「2. EXPERIMENTAL
Catalyst Preparation
　SAPO-5, 11, and 34 (Si, Al and P contents: 1.77, 12.09, and 10.03 mmol g-1, respectively)・・・were synthesized according to U.S. patents (14, 15). To prepare SAPO-n, colloidal SiO2, Al compound [・・・, Al[OCH(CH3)2]3 for SAPO-34], phosphoric acid (85%), and template amine (・・・10% tetraethylammonium hydroxide for SAPO-34) were mixed at room temperature for a few hours. The precursor of SAPO-n obtained in this way was heated (・・・483 K, 24 h for SAPO-34) in autoclaves (Taiatsu Glass TAF-150) in which all parts were coated with Teflon. The synthesized SAPO-n・・・were ion-exchanged with Cu2+ in a 0.01 M Cu2+ acetate aqueous solution. At the final stage of Cu ion exchange, ammonia water was added to adjust the pH to 7.5 to control the amount of Cu ion-exchanged. Exchanged amounts of Cu2+ for each type of SAPO-n,・・・were estimated to be about 3 wt% from ICP analysis.」
（訳）
「２．実験
触媒準備
　ＳＡＰＯ−５、１１及び３４（Ｓｉ、Ａｌ及びＰの含有量：それぞれ、１．７７、１２．０９、１０．０３ｍｍｏｌｇ-1）・・・を、米国特許に従って合成した（１４、１５）。ＳＡＰＯ−ｎを準備するために、コロイド状のＳｉＯ２、Ａｌ化合物［・・・ＳＡＰＯ−３４用のＡｌ［ＯＣＨ（ＣＨ３）２］３）］、リン酸（８５％）、及びテンプレートアミン（・・・ＳＡＰＯ−３４用の１０％テトラエチルアンモニウムヒドロキシド）を、数時間室温で混合した。この方法で得られたＳＡＰＯ−ｎの前駆体は、すべての部分がテフロンでコーティングされた加圧減菌器（耐圧硝子　ＴＡＦ−１５０）で加熱した（・・・ＳＡＰＯ−３４に対して４８３Ｋで２４時間）。合成されたＳＡＰＯ−ｎ・・・は、０．０１Ｍ　Ｃｕ2+酢酸水溶液でＣｕ2+を用いてイオン交換した。Ｃｕイオン交換の最終段階で、ｐＨを７．５に調整し、イオン交換されたＣｕの量を制御するためにアンモニア水を追加した。ＳＡＰＯ−ｎ・・・に対するＣｕ2+の交換された量は、ＩＣＰ分析から約３重量％であると推定された。」
●［甲９−Ｃ］（第９６頁左欄）
「Thermal Stability of Cu-SAPO-34 
　Exhaust gases from engines contain humidity at high concentration. The influence of calcination in a humidified atmosphere on NO reduction activity is shown in Fig. 5. Although the activity of Cu-SAPO-34 to NO reduction was unaffected by the calcination up to 1073 K in a dry atmosphere, calcination at 1073 K in a humidified atmosphere decreased the activity for NO reduction. 」
（訳）
「Ｃｕ−ＳＡＰＯ−３４の熱安定性
　エンジンからの排気ガスは、高濃度での湿気を含む。ＮＯ還元活性での加湿雰囲気における焼成の影響を図５に示す。ＮＯ還元に対するＣｕ−ＳＡＰＯ−３４の活性は、乾燥雰囲気における１０７３Ｋまでの焼成によって影響されなかったが、加湿雰囲気における１０７３Ｋでの焼成は、ＮＯ還元に対する活性を低減させた。」
●［甲９−Ｄ］（第９６頁の図５）
FIG. 5. Effects of heat treatment under an atmosphere containing 3 vol% H2O on the activity for NO reduction with C3H6 (PNO=5000 ppm,PC3H6 =1000 ppm, PO2=5%, W/F=0.3g・s cm-3). (a) Cu-SAPO-34: (○) 773 K, (△) 973 K, (□) 1073 K. (b) Cu-ZSM-5: (●) 773 K, (▲) 973 K,(■) 1073 K.
●［甲９−Ｅ］（第１０２頁　参考文献）
「14. Ciric, J., U.S. Patent 3972983 (1973)
　15. Lok, B. M.,・・・U.S. Patent 4440871 (1984)」
（訳）
「１４．Ｃｉｒｉｃによる米国特許第３９７２９８３号（１９７３）
　１５．Ｌｏｋらによる米国特許第４４４０８７１号（１９８４）」
甲１１
●［甲１１−Ａ］（【００１１】〜【００１３】）
「通常、８員環ＳＡＰＯを合成する場合、水熱処理する混合物を下式（１）に示す組成式で表わして、使用する鋳型剤Ｒの量は、混合物中のＡｌ２Ｏ３のモル数に対して１〜３倍量（ａ／ｃ＝１〜３）用いるのが一般的である。
ａＲ，ｂＳｉＯ２，ｃＡｌ２Ｏ３，ｄＰ２Ｏ５，ｅＨ２Ｏ　　・・・・　式（１）
８員環ＳＡＰＯの合成に用いられている鋳型剤の使用量について、種々の特許、文献を調べたところ、純粋で結晶化度の高いシャバサイト型の８員環ＳＡＰＯを得るために、鋳型剤は少なくとも水熱処理をする混合物中のＡｌ２Ｏ３のモル数に対して１倍量以上が用いられており、それより少ない場合、Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　　Ｚｅｏｌｉｔｅ　Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ（ＩＺＡ）が定めているＩＵＰＡＣ構造コードで表してＡＦＩ型に帰属される構造体（ＳＡＰＯ−５）やリン酸アルミニウムクリストバライト、ベルリナイトなどが不純物として存在するようになることが述べられている。
水酸化テトラエチルアンモニウム（ＴＥＡＯＨ）を鋳型剤に用いたＳＡＰＯ−３４の合成法について述べられた文献があり（例えば、非特許文献１参照）、純粋なＳＡＰＯ−３４はＴＥＡＯＨ／Ａｌ２Ｏ３のモル比が２〜３の範囲で生成し、１〜２の範囲ではＳＡＰＯ−５が、１以下では高密度相が生成することが記載されている。そして３以上のＴＥＡＯＨを用いると、非結晶のアモルファス構造を有する粒子が生成することが記載されている。」
●［甲１１−Ｂ］（【００２８】【００２９】）
「本発明の８員環ＳＡＰＯの、最大の特徴は、結晶粒子全体のＳｉ／Ａｌの原子比よりも大きな原子比を持つ非晶質酸化物層を表面に有することである。この非晶質酸化物層は、ＦＩＢ−ＳＴＥＭ分析によって観察することができる。図１と２はＳＡＰＯ−３４の例であるが、これは、１個の立方体をしたＳＡＰＯ−３４粒子の両側を集束イオンビーム（ＦＩＢ：Ｆｏｃｕｓｅｄ　Ｉｏｎ　Ｂｅａｍ，日立製作所製ＦＢ−２１００装置）で削りとり、残った厚さ８０ナノメートルの薄片の断面を走査透過型電子顕微鏡（ＳＴＥＭ：Ｓｃａｎｎｉｎｇ　Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ　Ｅｌｅｃｔｒｏｎ　Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ，日立製作所製ＨＤ−２０００薄膜評価装置）で観察したものである。・・・
この非晶質酸化物層の存在とその厚さは、メタノールとアンモニアの反応やモノメチルアミンの不均化反応によるメチルアミン類の製造において、反応活性とジメチルアミン選択性に大きな影響を及ぼす。前記ＳＡＰＯ−３４を例に説明すると、非晶質酸化物層が３ナノメートルよりも薄いＳＡＰＯ−３４を用いた反応では、反応活性は高いものの、トリメチルアミンが１０％以上の選択率で生成するため、ジメチルアミン選択性は悪い。その一方で、非晶質酸化物層が２０ナノメートルを越えると、トリメチルアミン選択率は１％以下と低いけれども、反応活性が低い。・・・」
●［甲１１−Ｃ］（【００９６】）
「実施例１４
８５％リン酸（８９．８ｇ）と純水（１８３．９ｇ）及び、３５ｗｔ％水酸化テトラエチルアンモニウム水溶液（１２２．９ｇ）の均一な混合物に、擬ベーマイト（５１．３ｇ：ＳＡＳＯＬ　ＧＥＲＭＡＮＹ　ＧｍｂＨ，ＰＵＲＡＬ　ＮＦ，Ａｌ２Ｏ３含有量７７．５％）を撹拌しながら添加した。この混合物を１時間撹拌した後、シリカゾル（４６．８ｇ：日産化学工業株式会社，スノーテックスＮ，ＳｉＯ２含有量２０ｗｔ％）とチタニアゾル（５．３ｇ，石原産業株式会社，ＳＴＳ−０１，ＴｉＯ２含有量２９．５ｗｔ％）を添加し、更に３０分間撹拌した。この混合物のｐＨは２．９５であり、モル酸化物比における組成は次の通りであった：０．７５ＴＥＡＯＨ：１．０Ａｌ２Ｏ３：１．０Ｐ２Ｏ５：０．４ＳｉＯ２：０．０５ＴｉＯ２：５０Ｈ２Ｏ。得られた混合物を内容積０．６Ｌのステンレス製オートクレーブ中、７００ｒｐｍで撹拌しながら、水熱処理した。水熱処理は、内容物の温度で、第１工程として２５℃から１１５℃までを２０℃／ｈで昇温し、１１５℃で５時間保持したのち、１１５℃から１７０℃までを２０℃／ｈで昇温し、第１工程の結晶化工程の一部と第２工程として１７０℃で５０時間保持して行った。水熱処理時の圧力は自生圧とした。室温まで冷却した後、オートクレーブを開け、生成スラリーを遠心分離して沈殿を得た。得られた沈殿を２００ｍｌの純水で３回、洗浄・遠心分離したのち、８０℃で１２ｈ乾燥した。更に空気気流下、６００℃で４時間焼成して、白色粉末（８８．２ｇ）を得た。触媒収率は８３％であり、良好であった。この粉末はＸ線回折の結果、純粋なシャバサイト型構造体であり、ＡＦＩ型構造体、ＪＣＰＤＳ番号２０−００４５化合物のピークは見られなかった。結晶化度は良好で、１．０５であった。粒子性状は、立方体状の結晶であり、大きさ、形とも良く揃っていた。平均粒子径は、２．２μｍであった。得られた焼成粉末の結晶粒子全体のＳｉ／Ａｌの原子比は０．１６であり、表面のＳｉ／Ａｌの原子比は１．６１、表面のＳｉ／Ｐの原子比は２．４５であった。また、走査透過型電子顕微鏡観察より、焼成粉末の結晶粒子は、厚さ７ナノメートルの非晶質酸化物層を有していた。原料流通開始後６ｈ目の反応成績を表５に示した。」
●［甲１１−Ｄ］（【０１１５】）
「【発明の効果】
以上の実施例、比較例を用いた説明から明らかな様に、本発明の８員環ＳＡＰＯは、アルミニウムに対するケイ素の原子比が、結晶粒子全体よりも大きな非晶質酸化物層を結晶粒子表面に有しており、該モレキュラーシーブは、工業的に行われているメタノールとアンモニアとの反応、モノメチルアミンの不均化反応等によるメチルアミン類の製造において、従来技術よりも優れた触媒活性とジメチルアミン選択性を示す。この非晶質酸化物層の厚さや表面組成は、触媒性能に大きな影響を及ぼすが、本発明の触媒の合成条件で容易に制御できる。・・・
【図面の簡単な説明】
【図１】実施例１４の触媒の走査透過型電子顕微鏡による像（×８万倍）」
甲１２
●［甲１２−Ａ］（【００３１】〜【００３３】）
「・・・
実施例２
水１８０ｇに８５％リン酸８７．１ｇを加え、これに擬ベーマイト（２５％水含有、コンデア製）５７．２ｇをゆっくりと加え、３時間攪拌した。これをＡ液とした。Ａ液とは別にｆｕｍｅｄシリカ（アエロジル２００）５．０４ｇ、モルホリン３６．６ｇ、水２４０ｇを混合した液を調製した。これをＡ液にゆっくりと加えた。さらにトリエチルアミン４７．０ｇを加え、これを３時間攪拌し、以下の組成を有する水性ゲルを得た。０．２ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：０．９Ｐ２Ｏ５：１モルホリン：１．１トリエチルアミン：６０Ｈ２Ｏこうして得られた混合物をフッ素樹脂内筒の入った１ｌのステンレス製オートクレーブに仕込み、１００ｒｐｍで攪拌しながら１９０℃で６０時間反応させた。反応後冷却して、デカンテーションにより上澄みを除いて沈殿物を回収した。沈殿物を水で３回洗浄した後濾別し、１２０℃で乾燥した。
　こうして得られたゼオライトのＸＲＤを測定したところ、ＣＨＡ構造であった。ＸＲＤの測定結果を図２に示す。その後、５６０℃で空気気流下焼成を行いテンプレートを除去したゼオライトを塩酸水溶液で加熱溶解させ、ＩＣＰ分析により元素分析を行った。その結果、ケイ素とアルミニウムとリンの合計に対する各成分の構成割合（モル比）は、ケイ素が７．９％、アルミニウムが４８．７％、リンが４３．３％であった。
　さらに、該ゼオライトの吸着等温線測定装置（ベルソーブ１８：日本ベル（株））により測定した４０℃における水蒸気吸着等温線を図３に示す。なお、吸着等温線の測定は、空気高温槽温度５０℃、吸着温度４０℃、初期導入圧力５．０ｔｏｒｒ、導入圧力設定点数０、飽和蒸気圧５５．３４ｍｍＨｇ、平衡時間５００秒で行った。」
●［甲１２−Ｂ］（【図２】）
甲１３
●［甲１３−Ａ］（訳文第２頁）
「・・・
Ｉ．調製
試験−１：Ｔａｋｅｗａｋｉ特許出願の実施例２に記載されている手順に則り、試料１（ＳＡＰＯ−３４）を調製した。
　水１８０ｇに８５％リン酸８７．１ｇを加え、これに擬ベーマイト（２５％水含有、Ｓａｓｏｌ製）５７．２ｇをゆっくりと加え、混合物を３時間攪拌した。これをＡ液とした。Ａ液とは別に、ｆｕｍｅｄシリカ（アエロジル２００）５．０４ｇ、モルホリン３６．６ｇ、及び水２４０ｇを混合した液を調製した。これをＡ液にゆっくりと加えた。さらにトリエチルアミン４７．０ｇを加え、これを３時間攪拌し、以下の組成を有する水性ゲルを得た。
　０．２ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：０．９Ｐ２Ｏ５：１モルホリン：１．１トリエチルアミン：６０Ｈ２Ｏ
　こうして得られた混合物をフッ素樹脂内筒の入った１Ｌのステンレス製オートクレーブに仕込み、１００ｒｐｍで攪拌しながら１９０℃で６０時間反応させた。反応後、混合物を冷却して、デカンテーションにより上澄みを除いて沈殿物を回収した。沈殿物を水で３回洗浄した後濾別し、１００℃で乾燥した。
　こうして得られたゼオライトのＸＲＤを測定したところ、ＣＨＡ構造であることが分かった。その後、５６０℃で空気気流下焼成を行い、テンプレートを除去したゼオライトを加熱し、塩酸水溶液中に溶解し、ＩＣＰ分析により元素分析を行った。その結果、ケイ素とアルミニウムとリンの合計に対する各成分の構成割合（モル比）は、ケイ素が７．３％、アルミニウムが４９．１％、リンが４３．６％であった。
　さらに、該ゼオライトの吸着等温線測定装置（ベルソーブ１８：日本ベル（株））により測定した４０℃における水蒸気吸着等温線を図３に示す。なお、吸着等温線の測定は、空気高温槽温度５０℃、吸着温度４０℃、初期導入圧力５．０ｔｏｒｒ、導入圧力設定点数０、飽和蒸気圧５５．３４ｍｍＨｇ、平衡時間５００秒で行った。」
●［甲１３−Ｂ］（訳文第４頁〜第６頁）
「・・・
ＩＩ．試験手順
　水熱老化手順
　試料１、２及び３を対象特許に記載の手順に則り老化（エージング）した。・・・試料をこの気流に８００〜９００℃で１〜１６時間曝した。
　材料特性
　
表面積
　
細孔体積
　
酸性度
　
走査型電子顕微鏡
ＩＩＩ．結果
　上述した試験の結果を以下の表と図にまとめた。」
●［甲１３−Ｃ］（訳文第６頁の表１）
甲１４
●［甲１４−Ａ］（訳文「５．」）
「・・・
Ｉ．調製
　純粋なＳＡＰＯ−ＣＨＡを製造するためには、反応混合物中の水の量、室温から結晶化温度までの加熱速度、及び結晶化の間の撹拌速度についての知識が必要となる。しかしながら、これらの特徴は対象特許には開示されていない。本宣誓供述書での試料の調製は、表１に記載の合成条件に則り行った。これらの条件はＳＡＰＯ−ＣＨＡ合成に一般的なものである。
　対象特許の実施例１に記載の手順に則り、試料１−１を調製した。
　２０１．１ｇの水に８５％のリン酸９２．２ｇを加え、擬ベーマイト（水２５％含有、Ｓａｓｏｌ製）５４．４ｇをゆっくり加え、混合物を３０分間撹拌した。この混合物に３０重量％コロイドＳｉＯ２（Ｌｕｄｏｘ　ＬＳ）３２．３ｇを加え、３５重量％の水酸化テトラエチルアンモニウム（ＴＥＡＯＨ）１６８．１ｇを更に添加し、混合物を３０分間撹拌して以下の組成の水性ゲルを得た。
０．４ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：Ｐ２Ｏ５：ＴＥＡＯＨ：５０Ｈ２Ｏ
　得られた混合物をフッ素樹脂内筒の入った１ｌのステンレス製オートクレーブに仕込んだ。オートクレーブを１．７℃／分の速度で室温から１００℃まで、０．２８℃／分の速度で１００℃から１５０℃まで加熱した。１００ｒｐｍで撹拌しながら、１５０℃で６０時間結晶化を行った。反応後、混合物を冷却して、デカンテーションにより上澄みを除いて沈殿物を回収した。沈殿物を水で３回洗浄した後濾別し、１００℃で乾燥した。
・・・
　対象特許の実施例２に記載の手順に則り、試料２−１を調製した。
　２２７．１ｇの水に８５％のリン酸９２．３ｇを加え、擬ベーマイト（水２５％含有、Ｓａｓｏｌ製）５４．４ｇをゆっくり加え、混合物を３０分間撹拌した。この混合物に４０重量％コロイドＳｉＯ２（Ｌｕｄｏｘ　ＡＳ−４０）３６．１ｇを加え、１２．０ｇの水、３５重量％の水酸化テトラエチルアンモニウム（ＴＥＡＯＨ）１１７．６ｇを更に添加し、混合物を３０分間撹拌して以下の組成の水性ゲルを得た。
０．６ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：Ｐ２Ｏ５：０．７ＴＥＡＯＨ：５０Ｈ２Ｏ
　得られた混合物をフッ素樹脂内筒の入った１ｌのステンレス製オートクレーブに仕込んだ。オートクレーブを１．７℃／分の速度で室温から１００℃まで、０．４４℃／分の速度で１００℃から１８０℃まで加熱した。１００ｒｐｍで撹拌しながら、１８０℃で１２時間結晶化を行った。反応後、混合物を冷却して、デカンテーションにより上澄みを除いて沈殿物を回収した。沈殿物を水で３回洗浄した後濾別し、１００℃で乾燥した。」
●［甲１４−Ｂ］（訳文の表１）
●［甲１４−Ｃ］（訳文「６．」）
「６．上の表及び図で示されるように、対象特許に則って化合物を製造することを試みたところ、いずれもＡＦＩ及びＣＨＡ相の混合物が得られ、純粋なＳＡＰＯ−ＣＨＡを得ることはできなかった。・・・」
甲１５
●［甲１５−Ａ］（第１７５７頁　IV Conclusions and Recommendations）
「2. No experimental method provides the absolute value of parameters such as porosity, surface area, pore-size, surface roughness : each gives a characteristic value which depends on the principles involved and the nature of the probe used (atom or molecule, radiation wavelength ...). One cannot speak of the surface area of an adsorbent but, instead, of its BET-nitrogen surface area, equivalent BET-nitrogen surface area, modified HJ-calorimetric surface area, cumulative water thermoporometry surface area etc...」
（訳）
「２．細孔体積、表面積、細孔径、表面粗さなどのパラメータの絶対値を与える実験方法はない：各々は、関係する原理及び使用されるプローブの特性（原子又は分子、照射波長・・・）に依存した特性値を与える。吸着剤の表面積とは言うことはできず、その代わりに、吸着剤の「ＢＥＴ−窒素表面積」、「等価ＢＥＴ−窒素表面積」、修正ＨＪ−熱量表面積、累積水熱ポロメトリー表面積などと言うことができる。」
甲１６
●［甲１６−Ａ］（第２２７頁の要約第１〜２行）
「Depending on the various sources of Si and Al used for the synthesis, SAPO-34 materials with different degrees of crystallinity and density of acid sites, as shown by TPD of ammonia and TPD-TGA of 1-propanamine have been prepared.」
（訳）
「合成に使用される様々なＳｉ源及びＡｌ源に依存して、異なる結晶化度、アンモニアのＴＰＤ及び１−プロパンアミンのＴＰＤ−ＴＧＡで示される酸点の密度を有するＳＡＰＯ−３４を調製した。」
●［甲１６−Ｂ］（第２３１頁左欄第３１行〜右欄第６行）
「It is worth mentioning here that NH3 seems to detect more sites than 1-propanamine. This is quite understandable since the NH3 TPD experiment comprises a broader temperature range than the 1-propanamine thermodesorption. Hence, both weak-proton sites and some Lewis sites can be seen by the ammonia probe.」
（訳）
「ここで、ＮＨ３は、１−プロパンアミンよりも多くの部位を検知するようであることは言及する価値がある。ＮＨ３ＴＰＤ実験は、１−プロパンアミン熱脱離よりも広い温度範囲を含んでいるため、このことは全く当然のことである。従って、アンモニアプローブにより、弱いプロトン部位といくつかのルイス部位の両方が見られる。」
甲１７
●［甲１７−Ａ］（訳文第２〜５頁）
「・・・
Ｉ．調製
　Ｅ３（ＳＡＰＯ−３４）は、Ｉｓｈｉｈａｒａ文献の触媒調製に記載される手順に従って調製した。
　水１．７６７ｇにリン酸１．９８３ｇを加え、これにアルミニウムイソプロポキシド３．５０９ｇを加え、その混合物を３時間攪拌した。次いで、これにコロイダルシリカ（Ｌｕｄｏｘ（Ｒ）ＬＳ３０）０．５１６ｇを加え、３０分間攪拌した。最後に、先の混合物にテトラエチルアンモニウムヒドロキシド（ＴＥＡＯＨ）（３５重量％水溶液）７．２２５ｇを加えた。更に３０分攪拌し、以下の組成を有する最終合成ゲルを得た：
　０．３ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：Ｐ２Ｏ５：（ＴＥＡ）２Ｏ：５０．０Ｈ２Ｏ
　２３ｍｌのテフロンでライニングされたオートクレーブに上記合成ゲルを移し、静的条件下、２１０℃にて２４時間水熱処理を施した。水熱処理後、そのオートクレーブを冷却し、内部の生成物を集めて分けた。固相の生成物を慎重に洗浄し、８０℃で一晩乾燥させて、Ｅ３試料を得た。
　ＸＲＤ測定では、Ｅ３試料はＣＨＡ構造であることが示された。その後、空気蒸気下での焼成を５５０℃で６時間行い、有機構造制御剤を除去し、得られた試料をＥ３−ｃａｌとした。ＡＥＳ−ＩＣＰ解析を行い、Ｅ３−ｃａｌの化学組成を測定した。その結果、ケイ素、アルミニウム及びリンの合計に対する各成分の構成比（モル比）はそれぞれ８．４％、４８．９％及び４２．７％であった。
　銅イオン交換した試料（Ｃｕ−ＳＡＰＯ−３４）はＩｓｈｉｈａｒａ文献の実験項に記載のものと同様な手順で調製した。
　まず、以下の手順でアンモニウムイオン交換を行った。１ｍｏｌ／ＬのＮＨ４ＮＯ３溶液６０ｇ中にＥ３−ｃａｌ試料２．３ｇを分散させてスラリーを得、次いで、温度が予め８０℃に設定されたオーブンに８時間置かれた。その後、スラリーをろ過し、固体の沈殿物を慎重に洗浄し、８０℃にて一晩乾燥させた。これらの手順を再度繰り返し行い、ＳＡＰＯ−３４のＮＨ４−型を得た。
　次いで、銅イオン交換を以下の通り行った。酢酸銅溶液（３重量％）２０ｍｌ中に２．０ｇのＮＨ４−型ＳＡＰＯ−３４を分散させ、このスラリーを攪拌しながら７０℃で３０分間加熱した。次いで、スラリーをろ過し、固体の沈殿物を慎重に洗浄し、８０℃にて一晩乾燥させた。その後、乾燥沈殿物を更に５５０℃で３時間焼成して、最終的なＳＡＰＯ−３４のＣｕ−型（Ｃｕ−ＳＡＰＯ−３４）を得た。これをＥ３−Ｃｕ−型とする。」
（当審注：（Ｒ）はＲの囲み文字である。）
ＩＩ．試験手順
　水熱老化手順
　Ｅ３−ｃａｌ及びＥ３−Ｃｕ−型は、対象特許に記載の手順に従い老化させた。・・・他方の条件では、蒸気に試料を９００℃で１時間曝した。
　材料特性
　
表面積
　
マイクロ細孔体積
　
酸性度
　
走査型電子顕微鏡
ＩＩＩ．結果
　以下の表及び図は上述した試験結果を集約する。」
●［甲１７−Ｂ］（訳文第５頁の表１）
●［甲１７−Ｃ］（訳文第６頁の図３）
甲１８
●［甲１８−Ａ］（訳文「５.]）
「Ｅ２（ＳＡＰＯ−３４）は、対象特許の実施例２に記載される手順に従って調製した。
　水５．８２８ｇにリン酸２．７０９ｇを加え、更に擬ベーマイト（２５重量％水含有、Ｓａｓｏｌ製）１．５９８ｇを加えた。次いで、これにコロイダルシリカ（Ｌｕｄｏｘ
（Ｒ）
　０．３５（ＴＥＡ）２Ｏ：０．６ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：Ｐ２Ｏ５：５０Ｈ２Ｏ
　２３ｍｌのテフロンでライニングされたオートクレーブに合成ゲルを移し、静的条件下、１８０℃にて１２時間水熱処理を施した。水熱処理後、そのオートクレーブを冷却し、内部の生成物を集めて分けた。固相の生成物を慎重に洗浄し、８０℃で一晩乾燥させて、Ｅ２試料を得た。」
（当審注：
（Ｒ）
●［甲１８−Ｂ］（図２）
●［甲１８−Ｃ］（訳文「６.」）
「６，上記の図に示されるように、対象特許に従ってＥ２試料を作製する試みはＡＦＩ相及びＣＨＡ相の混合物をもたらし、そのほとんどがＡＦＩ構造であった。純粋なＳＡＰＯ−３４−ＣＨＡを得ることはできなかった。」
甲１９
●［甲１９−Ａ］（訳文第２〜４頁）
「・・・
Ｉ．調製
　Ｅ４（ＳＡＰＯ−３４）は、Ｌｏｋ特許の実施例３５に記載される手順に従って調製した。
　水１．７６７ｇにリン酸１．９８３ｇを加え、これにアルミニウムイソプロポキシド３．５０９ｇを加え、その混合物を３時間攪拌した。次いで、これにコロイダルシリカ（Ｌｕｄｏｘ
（Ｒ）
　（ＴＥＡ）２Ｏ：０．３ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：Ｐ２Ｏ５：５０．０Ｈ２Ｏ
　２３ｍｌのテフロンでライニングされたオートクレーブに上記合成ゲルを移し、静的条件下、２００℃にて１２０時間水熱処理を施した。水熱処理後、そのオートクレーブを冷却し、内部の生成物を集めて分けた。固相の生成物を慎重に洗浄し、８０℃で一晩乾燥させて、Ｅ４試料を得た。
　ＸＲＤ測定では、Ｅ４試料はＣＨＡ構造であることが示された。その後、空気蒸気下での焼成を５５０℃で６時間行い、有機構造制御剤を除去し、得られた試料をＥ４−ｃａｌとした。ＡＥＳ−ＩＣＰ解析を行い、Ｅ４−ｃａｌの化学組成を測定した。その結果、ケイ素、アルミニウム及びリンの合計に対する各成分の構成比（モル比）はそれぞれ８．４％、４８．９％及び４２．６％であった。
ＩＩ．試験手順
　水熱老化手順
　Ｅ４−ｃａｌは、対象特許に記載の手順に従い老化させた。・・・この蒸気に試料を９００℃で１６時間曝した。
　材料特性
　
表面積
　
マイクロ細孔体積
　
酸性度
　
走査型電子顕微鏡
ＩＩＩ．結果
　以下の表及び図は上述した試験の結果を集約する。」
●［甲１９−Ｂ］（訳文第４頁の表１）
●［甲１９−Ｃ］（訳文第６頁の図３）
甲２６
●［甲２６−Ａ］（第４４３頁第１８〜２３行）
「・・・This section will provide a description of the acidity of zeolites characterized by probing molecules.
 Acid sites and their properties are most efficiently analyzed atu a molecular level by suitably selected probe molecules. Ammonia, pyridine, and less basic molecules (e.g., CO, benzene, alkanes, C2Cl4, H2, and N2) are often used to probe acid sites of zeolites. The spectral properties of different probes are briefly described as follows.」
（訳）
「・・・本セクションではプローブ分子によって特徴付けられるゼオライトの酸性について記述する。
　酸性部位およびそれらの特性は、適切に選択したプローブ分子によって分子レベルで最も効率的に分析される。アンモニア、ピリジン、およびより塩基性の低い分子（例えば、ＣＯ、ベンゼン、アルカン、Ｃ２Ｃｌ４、Ｈ２、およびＮ２など）はゼオライトの酸性部位を探索するのにしばしば使用される。異なるプローブの分光学的特性を以下に簡単に記述する。」
●［甲２６−Ｂ］（第４４３頁第３７行〜末尾）
「b. Aliphatic Amines
・・・The most frequently used molecule is n-butylamine.・・・Since the kinetic diameter of aliphatic amines can be varied by choosing different alkyl groups, the accessibility of acid sites can be probed by selecting a series of amines with varied molecular size (122).」
（訳）
「ｂ．脂肪族アミン
・・・最も頻繁に使用される分子はｎ−ブチルアミンである。・・・脂肪族アミンの動的直径は異なるアルキル基を選択することによって変動するので、異なる分子サイズを有する一連のアミンを選択することによって、酸性部位の到達可能性が探索できる（１２２）。」
甲２９
●［甲２９−Ａ］（訳文「５．」）
「Ｅ６試料は、対象特許の実施例２に記載される手順に従って調製した。
　リン酸２．７０９ｇ、擬ベーマイト（２５重量％水含有、Ｓａｓｏｌ製）１．５９８ｇ、コロイダルシリカ（Ｌｕｄｏｘ
（Ｒ）
　０．３５（ＴＥＡ）２Ｏ：０．６ＳｉＯ２：Ａｌ２Ｏ３：Ｐ２Ｏ５：５０Ｈ２Ｏ
　２３ｍｌのテフロンでライニングされたオートクレーブに合成ゲルを移し、静的条件下、１８０℃にて１２時間水熱処理を施した。水熱処理後、そのオートクレーブを冷却し、内部の生成物を集めて分けた。固相の生成物を慎重に洗浄し、８０℃で一晩乾燥させて、Ｅ６試料を得た。」
（当審注：
（Ｒ）
●［甲２９−Ｂ］（図２）
●［甲２９−Ｃ］（訳文「６．」）
「６，上記の図に示されるように、対象特許に従ってＥ６試料を作製する試みは、Ｅ２試料と同様に、ＡＦＩ相及びＣＨＡ相の混合物をもたらし、そのほとんどがＡＦＩ構造であり、純粋なＳＡＰＯ−３４−ＣＨＡを得ることはできなかった。」
乙３
●［乙３−Ａ］（第５欄第１２〜１６行）
「The crystal size can be determined by procedures known to persons skilled in the art. One method of determining crystal size is Scanning Electron Microscopy (SEM) of representative samples of crystals.」
（訳）
「結晶サイズは当業者に既知の手順により決定することができる。結晶サイズを決定する一方法は、結晶の代表的試料の走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）である。」
乙９
●［乙９−Ａ］（第４頁　II. TESTING PROCEDURE）
（訳）
「・・・
　
表面積
　
マイクロ細孔体積
・・・」
乙１１
●［乙１１−Ａ］（訳文「２４．」）
「２４．請求項に記載される結晶寸法は周知技術の走査型電子顕微鏡法を用いて測定した。実施例１および２で得られた結晶のＳＥＭ写真を得た。これらの測定可能な結晶の各々は、（例えば、明瞭な稜線を有する結晶は、その最長軸の差し渡しを測定することが可能である。）最長軸の差し渡し長さで０．３ミクロン（赤線で示す）を有する。実施例２のＳＥＭについていかに示すように、小さめの結晶ひとつひとつ全てが、０．３ミクロンを超える結晶寸法を有している。他の測定可能な結晶はいずれも上記測定した結晶よりも大きく、かくして、これらも０．３ミクロンを超える。」
乙１２
●［乙１２−Ａ］（［０１４２］）
「The particle size of zeolite as referred to in the invention means the mean value of the primary particle diameter of arbitrarily-selected, 10 to 30 zeolite particles in observation of zeolite with an electron microscope; and the particle size is generally at least 1 μm, preferably at least 2 μm, more preferably at least 3 μm, and is generally at most 15 μm, preferably at most 10 μm.」
（訳）
「本発明のゼオライトの粒度は、電子顕微鏡でのゼオライトの観察において任意に選択される１０〜３０個のゼオライト粒子の一次粒子径の平均値を意味し、その粒度は一般に、小さくとも１μｍ、好ましくは小さくとも２μｍ、より好ましくは小さくとも３μｍであり、一般に大きくとも１５μｍ、好ましくは大きくとも１０μｍである。」
乙１５
●［乙１５−Ａ］（V. ZEOLITE CHARACTERIZATION　第２パラグラフ）
「Scanning electron microscopy (SEM) is the method of choice for determining the size and morphology of zeolite crystallites. High-resolution transmission electron microscopy has been extensively used to study intergrowth fault planes and stacking faults and recently for structural analysis (27).」
（訳）「走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）は、ゼオライト結晶の寸法及び形態を決定するための選択の方法である。高解像度透過型電子顕微鏡は、連晶断層面および積層断層を研究するために、および最近では構造分析のために広く用いられている（２７）。」
乙１６
●［乙１６−Ａ］（第５９２頁右欄〜第５９３頁左欄）
「6. Future Trends
In addition to being able to cope with the structure determination of beam-sensitive micro- and mesoporous materials by the various methods described above, many other developments in electron microscopy now underway are likely to contribute to further structural and physicochemical elucidation. Prominent among these are the following:
・・・
 (c) combined HR(S)TEM and low-voltage scanning electron microscopy (SEM) for surface analysis;」
（訳）
「６．将来動向
上記の種々の方法によりビーム官能性マイクロ多孔質およびメソ多孔質物質の構造的決定に対処できることに加えて、多くの他の開発が、現在用いられている電子顕微鏡において、更なる構造的および物理化学的解明に寄与できる可能性がある。これらの中でも顕著なものは以下である：
・・・
（ｃ）表面分析のための低電圧走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）と組み合わさったＨＲ（Ｓ）ＴＥＭ；」
乙１７
●［乙１７−Ａ］（第１９６頁第３８〜４５行）
「3.1. Static characterization methods
Scanning electron microscopy (SEM), coupled with energy dispersive X-ray analysis, is the most classical method used to study zeolite membranes. It gives access to the homogeneity, morphology, adhesion, infiltration and thickness of the zeolite layer. Crystal sizes can be also evaluated (the length of crystal boundaries influences the permeation properties). HR-TEM and coupled analysis are useful to study the zeolite structure and composition, also within the pores of the support [109].」
（訳）
「３．１　静的特徴評価法
エネルギー分散Ｘ線分析と結びついた走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）は、ゼオライト膜を研究するための最も古典的な方法である。ゼオライト層の均一性、形態、接着性、侵入性及び厚みへ接近できる。結晶寸法もまた評価することができる（結晶境界の長さは透過性について影響を及ぼす）。ＨＲ−ＴＥＭと連結した分析は、支持体の細孔内においてもまた、ゼオライト構造および組成物を研究するために有用である。」
乙１８
●［乙１８−Ａ］（訳文「１０．〜１３．」）
「１０．Ｌｉ特許は実施例１（１．０μｍの中サイズの微結晶）と実施例２（１．４μｍの平均的なサイズの微結晶）並びに比較例１（０．２μｍ未満の小サイズの微結晶）の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真を示す。本発明による実施例の微結晶の平均的な大きさを知ることにより、当業者は、水の役割と具体的にはＳＡＰＯ−３４の合成用のＨ２Ｏ：Ｓｉ比とその結晶寸法への影響に関して明確なガイダンスが提供されている米国特許６，６９６，０３２号（・・・以下「’０３２Ｂ２米国特許」と称する）のような公報に目を向けた。Ｋａｔｚ乙第１号証として添付する。’０３２Ｂ２米国特許の実施例１と実施例２における合成の混合物の組成は水とシリコンの量において異なる。Ｈ２Ｏ：Ｓｉ比を実施例１の１２５から実施例２の１３３．３に増大することによりＳｉの希釈が増大されると平均ＳＡＰＯ−３４結晶寸法における減少が、粉末Ｘ線回折データに基づいてシェラーの式を用いて計算するとそれぞれ５０ｎｍから３６ｎｍへ観察される。同傾向はそれより前に公開されたＷＯ０１／３６３２８（・・・）でも言及された：「合成混合物中のシリコン濃度の減少が直径を減少した。」Ｋａｔｚ乙第２号証として添付する。
　１１．実際にＷＯ０１／３６３２８では「合成混合中のシリコンの濃度を変化させることにより回転楕円体粒子の寸法が調整可能であることが発見された。合成混合中のシリコンの濃度が増大するにつれ、回転楕円体粒子の直径が増大する。同様に反応混合中の含有シリコンが減少するにつれ回転楕円体粒子の直径が減少する。」と記載されている。・・・ＷＯ０１／３６３２８ではＨ２Ｏ：Ｓｉ比が・・・減少するにつれ、ＳＡＰＯ−３４の平均結晶寸法の増大傾向が・・・認められた。
　１２．Ｈ２Ｏ：Ｓｉ比がどのようにＳＡＰＯ−３４結晶寸法に影響を及ぼすかについての上記傾向は更に、２０１４年３月１７日に出版されたパウダーテクノロジー２０１４、第２５９巻、第８１〜８６頁（・・・）において再確認される。Ｋａｔｚ乙第３号証として添付する。当該文献では、図６のデータは、ＳＡＰＯ−３４合成での水分量のみを増大し、全ての他の材料のモル量をそのままにした場合の影響を示す。これらの合成では、Ｈ２Ｏ：Ｓｉ比は・・・増大し、・・・ＳＡＰＯ−３４平均結晶寸法が減少する傾向が認められた。加えて、Ｈ２Ｏ：Ｓｉ比を更に２５０に引き上げた際（図６ｃ）、走査型電子顕微鏡の写真は、３つの合成のうち最も小さい平均結晶寸法を示し、著者達はこの合成から得られたＳＡＰＯ−３４は「区別できる形態を有さず、歪んだ半立方体粒子の組み合わせが含まれていた。これは高い含水量の為である。」と記した。
　１３．・・・表１にはＷＯ０１／３６３２８からの走査型電子顕微鏡を用いて決定された平均結晶寸法の測定と上記パウダーテクノロジーに基づいたデータにまとめられている。図１はそのデータをグラフ形態で表しており、走査型電子顕微鏡を用いて決定されたＳＡＰＯ−３４の平均結晶寸法と合成混合のＨ２Ｏ：
Ａｌ
２
Ｏ
３
（当審注：下線部はＳｉの誤記と認められる。また、「Ｋａｔｚ乙第１〜３号証」と記載されている文献は、乙１９〜２１である。）
●［乙１８−Ｂ］（訳文の図１）
●［乙１８−Ｃ］（訳文の表１）
●［乙１８−Ｄ］（訳文「１８．」）
「１８．それ故にＳＡＰＯ−３４を含むゼオライトの合成についての知識を有する当業者にとってＬｉ特許の出願が行われた当時、Ｌｉ特許の実施例１と実施例２に於けるより大きい結晶の合成を再現することを試みる上で５０未満（比較例２の値）の合成ゲルのＨ２Ｏモル組成を減少することは明白であったとの結論に達する。ＳＡＰＯ−３４合成の当業者は実施例１と実施例２により与えられた合成ゲル組成と機能する全範囲に亘るより望ましいＳｉ：Ｈ２Ｏ比を探ることに興味を抱くであろうと推測するならば、上記で挙げられている水モル量での最初の一連の実験である上記で計算されたＬｉ特許の実施例１と実施例２のそれぞれの３１と３７の平均を試してみることは理に適うことである。これはＬｉ特許の実施例１と実施例２の合成をそれぞれ７８と６２のＳｉ：Ｈ２Ｏ比で実施するのに相当する。
●［乙１８−Ｅ］（訳文「２２．」）
「２２．合成ゲルにおいて５０よりかなり下回るＨ２Ｏモル組成を使用することは当業者に取っては明白である故、西岡氏がＬｉ特許の実施例１と実施例２（上記参照）の両方を再現する際に用いた合成ゲルのＨ２Ｏモル組成がサンプル１−１の場合は５０、サンプル１−２の場合は６０、サンプル１−３の場合は５０、サンプル２−１の場合は５０、サンプル２−２の場合は５０というのは全て高めと見受けられる。Ｌｉ特許の実施例１と実施例２に関して上記でそれぞれ３１と３７と平均値が計算されたあたりの中央値により近いＨ２Ｏモル組成を使用することの方がより理に適う様である。実施例１と実施例２を再現しようとする際に使用する合成ゲルのＨ２Ｏモル組成を５０以上のみにするやり方はより高いＳｉ：Ｈ２Ｏ比の方向へ傾いていると結論付ける。特許の比較例２のデータは高いＳｉ：Ｈ２Ｏ比では５０のＨ２Ｏモル組成を使用する場合にはより望ましいＳＡＰＯ−３４の欠乏に導くことをすでに示している。」
●［乙１８−Ｆ］（訳文の「３３．」）
「３３．西岡甲第１４号証宣言書（・・・）同様に、Ｌｉｕ博士もＬｉ特許の実施例２を再現しようとする際は合成ゲルに使用するＨ２Ｏ量（・・・）は多い。上記で説明した様に、Ｌｉ特許の実施例２の再現を試みる場合は上記で説明されている様に相似関係を利用し、計算される範囲の平均３７位でのｓ合成ゲル内のＨ２Ｏのより低いモル量を使うことが発明の分野の当業者に取ってよりバランスが取れたとらえ方が明白である。ＳＡＰＯ−３４の合成の分野の当業者は高いＨ２Ｏ：ＳｉＯ２比はＬｉ特許ではより好ましくない比較例２の方に類似する可能性があるより小さいＳＡＰＯ−３４結晶をもたらすことは分かっている。」
●［乙１８−Ｇ］（訳文「４０．」）
「４０．・・・走査型電子顕微鏡を用いての視覚観察はゼオライト微結晶径の測定に広く使われ、認められている方法である。公開文献中には数多くの走査型電子顕微鏡を用いてのＳＡＰＯ−３４結晶寸法の推測の例があり、参照できるものとして下記がある：ｉ）「１５０の粒子の大きさを走査型電子顕微鏡を用いて測定することによりＳＡＰＯ−３４の粒子の平均径を推測した」との記載がある２０１１年に出版されたPhysical Chemistry Chemical Physics の第１１巻の９２６９〜９２７７頁（Ｋａｔｚ添付書類７として添付する）、ii）「走査型電子顕微鏡を用いた［・・・］点検で粒子の平均径を測定すくことができる」と記載されている米国特許６，９０３，２４０　Ｂ２（Ｋａｔｚ添付書類８として添付する）、iii）２００１年に出版されたStudies in Science and Catalysis 第１３３巻（２１１〜２１８頁）（Ｋａｔｚ添付書類９として添付）では「結晶の大きさの測定は３，５００倍の拡大率を用いて走査型電子顕微鏡で行った」と記載されている、iv）上記２０１４年に出版されたPowder Technology 第２５９巻（８１〜８６頁）と１９９９年出版のMicroporus and Mesoporous Materials 第２９巻（１５９〜１７１頁）とＷＯ　０１／３６３２８特許は全てＳＡＰＯ−３４の結晶寸法を測定するのに走査型電子顕微鏡を用いている、ｖ）２００８年に出版されたApplied Catalysis A: General（１１２〜１１８頁）の図２ａと図２ｄはレーザー解析で測定されたＳＡＰＯ−３４のフリー結晶の結晶寸法とそれを確認する為の走査型電子顕微鏡の測定を示し、これらの手法での差が認められなかったことからＳＡＰＯ−３４の結晶寸法に関してはレーザー解析と信頼性が確立されている走査型電子顕微鏡との間で同じ結果が得られることを指す。」
（当審注：上記で「Ｋａｔｚ添付書類７〜９」と記載されている文献は、乙２５〜２７であり、「Applied Catalysis A: General（１１２〜１１８頁）」は乙２８である。）
●［乙１８−Ｈ］（訳文「４１．」）
「４１．一旦走査型電子顕微鏡の画像を入手すると広く用いられていて認められている結晶寸法を割り出す為の方法は偶発的に位置付けられた線のセグメントを顕微鏡写真上に描き、各線が結晶の境界を交差する回数を数えて、交差と線の長さの比率を求める方法である。この方法は一般的にはAverage Grain Intercept（略して「ＡＧＩ」）方法と呼ばれていて、粒子や結晶の大きさを定量化するのにある物質について偶発的に設置した線のセグメントを顕微鏡写真上に描き、各線が粒子の境界と交差する回数を数えて、その交差と長さの比率を求めるためによく知られた方法である。当該ＡＧＩ方法の「Average Grain Intercept (AGI) Method」と題する説明・描写はＫａｔｚ添付書類１１として添付する。この方法が如何に広く認められているかはそれがＡＳＴＭ（・・・）であり、そのActive Standard ASTM E112-13（粒子径の平均を決めるための標準試験方法）（Ｋａｔｚ添付書類１２として添付する）では「これらの金属製の材質の粒子の平均径を決める為の方法は主として測定方法である故、それらの根拠は純粋に幾何学的である故その金属若しくは合金に左右されることがない。実際には基本的な基準は金属製でない粒子や結晶や細胞の大きさを推測するにも用いることができる」と記載されている。ＡＧＩ方法が如何に広範囲に亘り認められているかについては4.1.3 Intercept ProcedureとＡＳＴＭ　Ｅ１１２におけるIntercept Procedureに関するデスカションを参照されたい。」
（当審注：「Ｋａｔｚ添付書類１１、１２」と記載されている文献は、乙２９、３０である。）
●［乙１８−Ｉ］（訳文「４３．」）
「４３．Ｌｉ特許の実施例２で得られた結晶の高画質の走査型電子顕微鏡を入手した。それらを分析した結果、これらの顕微鏡写真で示されているのは０．３ミクロンを上回る大きさの結晶により形成されているのであることは極めて明白である。」
●［乙１８−Ｊ］（訳文「４４．」）
「４４．ゼオライトの酸性度もその応用に影響があり得る。表面の酸性の性質評価の為の大半の方法は間接的な方法である。即ち、活性がある箇所にプローブを投入し、吸着と脱着を探る訳である。ゼオライトの酸性箇所の検討や性質評価の為に最もよく用いられるプローブは単純な有機塩基である。Ｌｉ特許の出願当時のゼオライトの酸性度を測定する理由（例えば、酸性度の度合いに対して何か所の測定を行うか）やゼオライトの細孔径等は適切なプローブの選択に影響を及ぼすことはその当時の当業者にとっては知られていたことである。甲第２６号証であるHandbook of Science and Technology（４４３〜４４７頁）を参照されたい。例えば、酸性若しくは塩基性部位での濃度を知るのには脂肪族アミンは便利である。Ｌｉ特許では記載の老化条件に晒された後でも発明の物質の酸性箇所において濃度測定を行う。測定の目的と物質の細孔径が分かっているので、当業者は脂肪族アミンを酸性箇所での濃度を調べるのに用いただろうというのが私の意見である。Ｌｉ特許の出願が行われた当時の文献ではｎ−プロピルアミンがゼオライト酸性箇所での濃度測定には他のプローブより低コストであるより好ましい手法の内の一つとして認められていた。ｎ−プロピルアミンは物質上の酸性箇所との反応が生じるタイプのｎ−プロピルアミンは高温ではホフマン脱離反応が生じるので実験室では非常に安定的によく使われ、分析対象の物質の加熱と同時の重量測定に基づく熱重量的に幾つかの酸性化小の測定を行うのに特に便利な方法である。このホフマン脱離反応でプロペンガスが発生し、それが熱重量測定では減量として記録される。２００２年１０月に出版されたCatalysis Letter誌の「A Simple, inexpensive, and reliable method for measuring Bronsted acid site densities in solid acids」をＫａｔｚ添付書類１３として添付する。メチルアミンの様な他のアミンでは、さほどきれいな特徴的な減量が加熱した場合認められないので、その観点から見て、さほど好ましくない。１９９５年に出版されたChemical Review誌第９５巻の６１５〜６３５頁のゼオライトの酸性の性質評価に付いての権威ある論文の第６２２頁に下記の記載がある：「固体酸の性質評価にはアンモニアではなく、反応アミンの内のＴＰＤの使用を我々のグループは推奨してきた。Ｈ−ＺＳＭ−５を始めとして、−／Ａのカバレージに対応する明確に定義された量論的な吸着コンプレクスが一連のメチルアミン、エチルアミン、ｎ−プロピルアミン、イソプロピルアミンとｔｅｒｔ−ブチルアミンを含むアミン様に得ることが可能であることを我々は立証した。」（Ｋａｔｚ添付書類１４として添付）。メチルアミンのみが例外であるが、吸着コンプレクスはアルカリ基にのみ依存するＴＰＤの特定温度領域ないのオルフィンとアンモニアに対する反応で容易に見分けることができる。Ｌｉ博士の乙第９号証として提出された宣誓書を検討した結果、ＰＱ社の特許の発明者達はｎ−プロピルアミンをＳＡＰＯ−３４の酸性部位上へ吸着される塩基プローブ分子として使用して発明されたゼオライトの酸性度測定を行ったと理解する。物理的に吸着したｎ−プロピルアミンが２８０℃までの加熱により除去される様な熱重量分析器（Thermal Gravimetric Analyzer - TGA）が測定に用いられている。化学的に吸着さ��たｎ−プロピルアミンは２８０℃〜５００℃の温度範囲内で決定され、これは酸性度をｍｍｏｌ／ｇの単位で表す。Ｌｉ特許の出願が行われた当時その様な手順は酸性度の測定法としてかなりルーチン化しており、標準的なやり方として認められていた。」
（当審注：「Ｋａｔｚ添付書類１３、１４」と記載されている文献は、乙３１、３２である。）
乙１９
●［乙１９−Ａ］（第４欄第３３行〜第５欄第７行）
「Example 1
・・・
 A synthesis mixture was prepared as follows:
・・・to yield a synthesis mixture of molar composition:
 Al2O3:P2O5:0.4 SiO2:2 TEAOH:50 H2O:8 C2H5OH
・・・
 Analysis of the peak widths of the XRD pattern and application of the Scherrer equation,・・・, gave a mean crystal size of about 50 nm.
 Example 2
 In a procedure similar to that of Example 1, a synthesis mixture was prepared of molar composition:
 Al2O3:P2O5:0.3 SiO2:2 TEAOH:40 H2O:8 C2H5OH
・・・, and analysis of the XRD pattern peak width and use of the Scherrer equation gave a mean crystal size of about 36 nm.
」
（当審訳）
「実施例１
・・・
　合成混合物は下記のように準備された：
・・・次のモル組成の合成混合物を得るために：
　Ａｌ２Ｏ３：Ｐ２Ｏ５：０．４ＳｉＯ２：２ＴＥＡＯＨ：５０Ｈ２Ｏ：８Ｃ２Ｈ５ＯＨ
・・・
　ＸＲＤパターンのピーク幅の分析及びＳｃｈｅｒｒｅｒの式の適用は、約５０ｎｍの平均結晶サイズを与えた。
　実施例２
　実施例１と同様の手順で、次のモル組成の合成混合物が準備された：
　Ａｌ２Ｏ３：Ｐ２Ｏ５：０．３ＳｉＯ２：２ＴＥＡＯＨ：４０Ｈ２Ｏ：８Ｃ２Ｈ５ＯＨ
・・・そして、ＸＲＤパターンのピーク幅の分析及びＳｃｈｅｒｒｅｒの式の使用は、約３６ｎｍの平均結晶サイズを与えた。」
乙２０
●［乙２０−Ａ］（第１２頁第１６〜２０行）
「In a desired embodiment of the invention, the process described above forms a SAPO-34 molecular sieve having a novel crystal morphology. This morphology is shown in Figs. 1-3. This morphology is described as being an isocrystalline spheroidal particle comprising a silicoaluminophosphate molecular sieve.」
（当審訳）
「本発明の望ましい態様において、上記に記載された方法は、新規な結晶形態を有するＳＡＰＯ−３４分子篩を形成する。この形態は図１〜３に示されている。この形態は、シリコアルミノホスフェート分子篩を含む結晶類似回転楕円体粒子と表現される。」
●［乙２０−Ｂ］（第１２頁第２８行〜第１３頁第２行）
「The particle itself has a diameter of from about 0.5μ to about 30μ. The crystallites have a width, at their largest dimension, of from about 0.05μ to about 2.5μ. The diameter of the particle and the size of the crystallites can be determined by scanning electron microscopy (SEM).」
（当審訳）
「粒子自体は約０．５μから約３０μの直径を有する。結晶は、最大幅で、約０．０５μから約２．５μの幅を有する。粒子の直径及び結晶のサイズは、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）によって決定することができる。」
●［乙２０−Ｃ］（第１３頁第２６行〜第１６頁第７行）
「Example 1.・・・Scanning electron microscopy showed spheroidal isocrystalline particles having a particle size of 2-5 μm. These particles are shown in Figure 1.
 Example 2.・・・Scanning electron microscopy showed the majority of the product to comprise spheroidal isocrystalline particles having a particle size of 3-6 μm. These particles are shown in Figure 2.
 Example 3.・・・Scanning electron microscopy showed the majority of the product to comprise spheroidal isocrystalline particles having a particle size of 8-12 μm. These particles are shown in Figure 3.」
（当審訳）
「実施例１．・・・走査型電子顕微鏡は、回転楕円体結晶類似粒子が、２〜５μｍの粒子サイズを有することを示した。これらの粒子は図１に示されている。
　実施例２．・・・走査型電子顕微鏡は、大多数の生成物が、３〜６μｍの粒子サイズを有する回転楕円体結晶類似粒子を含むことを示した。これらの粒子は図２に示されている。
　実施例３．・・・走査型電子顕微鏡は、大多数の生成物が、８〜１２μｍの粒子サイズを有する回転楕円体結晶類似粒子を含むことを示した。これらの粒子は図３に示されている。」
●［乙２０−Ｄ］（図１）
●［乙２０−Ｅ］（図２）
●［乙２０−Ｆ］（図３）
乙３５
●［乙３５−Ａ］（第１５６頁第１〜１８行）
「5. Dilution of Crystallizing System
Following a general principle that the rate of crystal growth is proportional to the concentration of reactants, expressed by the concentration function f(C)(67,88), that is,
 　　　dL/dtc=kgf(C)
it is not unexpected that dilution of crystallizing system (e.g., an increase of water content) causes a decrease of the concentration of reactive species in the liquid phase, and thus a decrease of the crystal growth rate. Iwasaki et al.(92) found that the growth rates for all faces of silicalite-1 crystals crystallized at 150℃ from reaction mixture 0.1TPABr/0.05Na2O/SiO2:xH2O decreased with an increase of the ratio x = H2O/SiO2 (increased dilution), although the dependence of the growth rate was slightly different for each face (Fig. 38).
 The observed influence of dilution of the system on the crystal growth rate is caused by the fact that the growth condition of silicalite crystals is mainly characterized by the superasaturation of the primary building units for the crystallization(134). By systematic study of the influence of the ratio x = H2O/SiO2 (x = 100-1000) on the length [Kg(L)] and width [Kg(W)] growth rate of silicalite-1 crystals at 160℃ it was found that the growth rates are proportional to a power of x(134), that is:
 　　Kg(L)∝x-0.75
 　　Kg(W)∝x-1.12
（訳）
「５．結晶化系の希釈
結晶成長速度は、反応物質の濃度に比例し、濃度関数ｆ（Ｃ）で表されるという一般則、すなわち、
　ｄＬ／ｄｔｃ＝ｋｇｆ（Ｃ）
に従えば、結晶化系の希釈（例えば、水の量の増加）が反応種の濃度を低下させ、その結果、結晶成長速度の低減を招くことは、予期できないことではない。Ｉｗａｓａｋｉらは、反応混合物０．１ＴＰＡＢｒ／０．０５Ｎａ２Ｏ／ＳｉＯ２：ｘＨ２Ｏから１５０℃で結晶化させたシリカライト−１結晶のすべての面の成長速度が、比率ｘ＝Ｈ２Ｏ／ＳｉＯ２の増加（希釈の増加）とともに減少することを見いだしたが、成長速度の依存性は面ごとにわずかに異なっていた。
　観察された系の希釈による結晶成長速度への影響は、シリカライト結晶の成長条件が、主に結晶化の一次構造単位の過飽和によって特徴付けられるという事実に起因する。１６０℃における、シリカライト−１結晶の長さ［Ｋｇ（Ｌ）］及び幅［Ｋｇ（Ｗ）］の成長速度について、比率ｘ＝Ｈ２Ｏ／ＳｉＯ２（ｘ＝１００〜１０００）の影響に関する体系的な研究によって、成長速度はｘの累乗に比例することが見いだされた。すなわち、
　Ｋｇ（Ｌ）＝ｘ−０．７５
　Ｋｇ（Ｗ）＝ｘ−１．１２  」
●［乙３５−Ｂ］（第１５６頁第２３行〜第１５７頁２行）
「On the other hand, Twomey et al.(100) observed that the growth rate of silicalite-1 crystals from the system 25SiO2/Na2O/9TPAOH/yH2O (x = y/25 = H2O/SiO2 = 12-120) remained almost constant for any given temperature, and even that in some cases crystal growth rate of silicalite-1 increases with increasing H2O/SiO2 ratio (Kg ∝ xn with n  0)(53,58).」
（訳）
「一方、Ｔｗｏｍｅｙらは、２５ＳｉＯ２／Ｎａ２Ｏ／９ＴＰＡＯＨ／ｙＨ２Ｏ（ｘ＝ｙ／２５＝Ｈ２Ｏ／ＳｉＯ２＝１２−１２０）の系からのシリカライト−１の成長速度は、いかなる温度においてもほとんど一定であり、いくつかのケースでは、シリカライト−１の結晶成長速度がＨ２Ｏ／ＳｉＯ２比の増大とともに増大したことさえも観察した。」
乙３６
●［乙３６−Ａ］（第６欄第３５〜３７行）
「Using greater or lesser mole ratios of water/silica (ratios of 44, 8, 3.5 as compared with 16 above) results in products with larger crystals.」
（訳）
「より大きな又はより小さな水／シリカのモル比（モル比４４、８、３．５）は、上記したモル比１６と比較して、より大きな結晶の生成物を生じる。」
　その余の甲乙各号証には以下の事項が記載されている。
甲２：ＳＡＰＯ−３４は、ＣＨＡ（ｃｈａｂａｚｉｔｅ）型構造に関連する物質の一つであること。
甲３（乙２）：ＳＡＰＯ−３４がシリコアルミノホスフェート系のｃｈａｂａｚｉｔｅ型構造であること。
甲５：ＳＡＰＯ−３４が選択的な接触還元（ＳＣＲ）によるＮＯｘの除去に有用であること。
甲６〜８：ＮＯｘのＳＣＲ法に用いる触媒に水熱安定性が要求されること。
甲１０：銅イオン交換されたゼオライトがＮＯｘ排気制御触媒として広く用いられていること。
甲２０，２１：銅イオン交換されたゼオライトがＮＯｘのＳＣＲ法に用いられていること。
甲２２：自らが発表したポスターの表記に誤りがあったことを認め、訂正すること。
甲２３：International Symposium of Zeolites and MicroPorous Crystalsでの発表に使用したポスター。
甲２４：西岡氏が、甲２２の比較例３Ｂと同様にして、ゼオライトの合成及びＣｕ担持触媒の調製を行っていたこと。
甲２５：甲２４に記載のＣｕ／ＳＡＰＯ−３４（ａ）の29Ｓｉ−ＮＭＲの測定結果と同一の位置にピークを有する測定結果が示されていること。
甲２７，２８：０．３μｍより大きい結晶寸法を有し、水熱安定性を有するＳＡＰＯ−３４が公知であったこと。
甲３０，３１：ＮＯの選択的な触媒的還元において、アンモニアないし炭化水素が用いられること。
甲３２：ＳＡＰＯは、ＺＳＭ−５などと同様にイオン交換能を有し、かつ優れた耐熱性を有すること。
甲３３：ＳＡＰＯは、ＺＳＭ−５などの第２世代のゼオライトに続く、第３世代のアルミノシリコホスフェートに属していること。
甲３４：ＳＡＰＯ−３４の結晶寸法については、０．３μｍより大きい結晶寸法のものが公知であったこと。
甲３５：０．３μｍを超える結晶寸法を有するＳＡＰＯ−３４は、水熱的に安定な特性を有すること。
甲３６：Ｃｕ−ＳＡＰＯ−３４の安定性が自動車の排ガス処理に適していること。
甲３７：ＳＣＲ法において、アンモニアの方が炭化水素よりも高い選択性を有すること。
甲３８：還元剤として炭化水素、尿素水を用いるＮＯｘ還元においてＣｕ−ＳＡＰＯ−３４が使用できること。
甲３９：甲９と甲１７記載のＳＡＰＯ−３４が同一であること及びＣｕ−ＳＡＰＯ−３４をアンモニアを用いるＮＯｘ還元において用いるに困難性がないこと。
乙１：甲９で「文献１５」として引用された甲１のファミリー文献。
乙２：甲３に同じ。
乙４：ＳＡＰＯ−３４の酸性度を変更してメタノールからオレフィンへの触媒の転化効率を向上させること。
乙５，６：モレキュラーシーブは熱安定性が悪く、窒素酸化物の選択的接触還元（ＳＣＲ）の典型的な操作条件下で不活化されること。
乙７：ＳＡＰＯ−３４は、微細孔構造及び高耐熱を有する排気ガス触媒として有望であること。
乙８：銅含有ＳＡＰＯ−３４は、水熱老化するとＮＯｘのＳＣＲ特性が著しく低下すること。
乙１０：Ｃｕ／ＳＡＰＯ−３４(a)を、米国特許第７８８３６７８号に従って調製したこと。
乙１３：三菱化学の資金援助を受けたLiu博士の研究論文。
乙１４：三菱化学の資金援助を受けたLiu博士の研究論文。
乙２１：１Ａｌ２Ｏ３：０．４ＳｉＯ２：１Ｐ２Ｏ５：０．５ＴＥＡＯＨ：１．５ＭＯＲ，ｘＨ２Ｏ（ｘ＝６０，７５，１００）から得られたＳＡＰＯ−３４の結晶寸法。
乙２２：１．０Ａｌ２Ｏ３／１．０Ｐ２Ｏ５／０．４ＳｉＯ２／３２．２−５１Ｈ２Ｏ／０．７２ＴＥＡＯＨから得られた物質のＸ線回折データ及びＳＥＭ写真。
乙２３：ＴＥＡＯＨモル量を下げた結果、ＳＡＰＯ−３４の結晶形成時間が短縮されたこと。
乙２４：合成温度の減少により、ＳＡＰＯ−３４の結晶形成速度が低減すること。
乙２５〜２７：ＳＡＰＯ−３４の結晶寸法を測定するために走査型電子顕微鏡を用いること。
乙２８：ＳＡＰＯ−３４の結晶寸法に関しては、レーザー解析と走査型電子顕微鏡との間で同じ結果が得られること。
乙２９：「Average Grain Intercept (AGI) Method」の説明。
乙３０：ＡＧＩ方法が結晶の大きさを推測するにも用いることができること。
乙３１，３２：ゼオライトの酸性度を測定する際のプローブ分子としてｎ−プロピルアミンを用いること。
乙３３：甲１７，１９，２２に関する論評。
乙３４：ＮＨ３又は尿素によるＮＯｘのＳＣＲに使用するための遷移金属含有アルミノリン酸塩ゼオライトの研究は、どの文献にも報告されていないこと。
乙３７：甲１に記載された複数のSAPO-34の実施例の再現試験の結果、初期と老化試験後の表面積とマイクロ細孔体積に線形相関性があること。
第６．無効理由６について
　本件発明の進歩性に関する無効理由１〜４の検討に先立ち、本件明細書及び特許請求の範囲の記載不備に関する無効理由５，６から検討する。
　無効理由６において、請求人は、特許請求の範囲に記載された「結晶寸法」、「表面積およびマイクロ細孔体積」、「酸性度」及び「水熱安定性」について明確性要件違反を主張している。
１．「結晶寸法」
（１）「結晶寸法」について、本件明細書には、【００２９】に、「本発明のSAPO-34構造は・・・0.3ミクロンより大きい結晶寸法を有してもよい。」、同【００５８】に、比較例２について、「・・・得られた生成物は小さな結晶（0.2ミクロン未満の寸法）であった。」との記載があるが、結晶寸法の測定方法について記載がないから、これらの値が、「個々の結晶の結晶寸法の値」なのか「複数の結晶の結晶寸法の平均値」なのかは明らかではない。
（２）これに対し、被請求人は、
「（ａ）走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）が、ゼオライト結晶の寸法及び形態を決定するために当業者が選択する方法であること（［乙３−Ａ］、［乙１５−Ａ］、［乙１６−Ａ］、［乙１７−Ａ］、［乙１８−Ｇ］）、
　（ｂ）走査型電子顕微鏡の画像から結晶寸法を割り出すための方法として、Average Grain Intercept (AGI) methodがよく知られており、広く用いられていること（［乙１８−Ｈ］、以下に示す図面）、
　（ｃ）請求人自らも、ゼオライトの「粒度」をＳＥＭ観察により決定していること（［乙１２−Ａ］）、
　（ｄ）本件明細書に添付したＳＥＭ写真は、本件発明の物質が０．３μｍを超える寸法を有していることを明らかに示している（［乙１１−Ａ］）」
と主張している。
（３）そこで検討するに、Ｋａｔｚ博士の宣誓供述書（［乙１８−Ｈ］）にも、「粒子や結晶の大きさを定量化するのにある物質について偶発的に設置した線のセグメントを顕微鏡写真上に描き、
各線が粒子の境界と交差する回数を数えて、
※　Average Grain Intercept (AGI) method（被請求人上申書）
これに対し、本件発明の実施例１や比較例２のＳＥＭ写真（図１、７）では、複数の結晶が凝集ないし結合した状態になっており個々の結晶の境界を把握することができない。
※　本件実施例１のＳＥＭ写真（請求人上申書）
※　本件比較例２のＳＥＭ写真（本件図７）
　したがって、０．３ミクロンや０．２ミクロンという値が、ＳＥＭ写真からＡＧＩ法で測定された「複数の結晶の結晶寸法の平均値」であるとは認められない。
　
（４）さらに、被請求人が提出したＬｉ博士の宣誓供述書には、「実施例２のＳＥＭについていかに示すように、小さめの結晶ひとつひとつ全てが、０．３ミクロンを超える結晶寸法を有している。他の測定可能な結晶はいずれも上記測定した結晶よりも大きく、かくして、これらも０．３ミクロンを超える。」（［乙１１−Ａ］）と記載され、Ｋａｔｚ博士の宣誓供述書には、「Ｌｉ特許の実施例２で得られた結晶の高画質の走査型電子顕微鏡写真を入手した。それらを分析した結果、これらの顕微鏡写真で示されているのは０．３ミクロンを上回る大きさの結晶により形成されているのであることは極めて明白である。」（［乙１８−Ｉ］）と記載されており、これらの記載は、本件発明の結晶寸法が、そもそも「複数の結晶の結晶寸法の平均値」ではなく、「個々の結晶の結晶寸法」又は「複数の結晶の結晶寸法の下限値」を意味することを主張するものと解される。
　一方、同じＫａｔｚ博士の宣誓供述書の「走査型電子顕微鏡を用いてのＳＡＰＯ−３４結晶寸法の推測の例」（［乙１８−Ｇ］）には、「平均径」について言及する文献も記載されている。
　すなわち、被請求人の提出した証拠の記載内容は、結晶寸法について互いに異なる定義を主張するものとなっている。
（５）また、被請求人は意見書で、実施例１（図１）や比較例２（図７）でＡＧＩ法の適用が困難であるとしても、実施例２において適用可能であるから、本件発明の結晶寸法が「複数の結晶の結晶寸法の平均値」を意味することは明確であると主張しているが、本件明細書において結晶寸法が明記された具体例は、実施例２ではなく比較例２なのだから、比較例２で適用困難な測定方法が採用されていると認めることはできない。さらに、本件明細書【００２９】の「0.3ミクロンより大きい結晶寸法を有してもよい。」との記載は、単に大きな結晶粒の存在を許容することを説明したものと解することもでき、その場合、この結晶寸法は、平均値というより最大値（上限値）を意味することになる。
（６）したがって、被請求人の主張を考慮しても、特許請求の範囲に記載された「結晶寸法」が明確であるとはいえない。
２．「表面積およびマイクロ細孔体積」
（１）「表面積およびマイクロ細孔体積」について、本件明細書には、【００２０】【００２１】に、
「「初期表面積」とは、いかなる老化条件へも暴露する前の、製造したままの新鮮な結晶性物質の表面積を意味する。
　「初期のマイクロ細孔体積」とは、いかなる老化条件へも暴露する前の、製造したままの新鮮な結晶性物質のマイクロ細孔体積を意味する。」
と記載されているが、「表面積およびマイクロ細孔体積」の測定方法については記載がない。
（２）この点について、請求人は、甲１５に「２．細孔体積、表面積、細孔径、表面粗さなどのパラメータの絶対値を与える実験方法はない：各々は、関係する原理及び使用されるプローブの特性（原子又は分子、照射波長・・・）に依存した特性値を与える。吸着剤の表面積とは言うことはできず、その代わりに、吸着剤の「ＢＥＴ−窒素表面積」、「等価ＢＥＴ−窒素表面積」、修正ＨＪ−熱量表面積、累積水熱ポロメトリー表面積などと言うことができる。」（［甲１５−Ａ］）と記載されているように、「表面積」、「マイクロ細孔体積」は、使用される測定方法により異なる結果が得られるものであると主張している。
（３）一方、被請求人は、「ＳＡＰＯ−３４物質の表面積は、当分野において当業者によく知られたＢＥＴ法に従う窒素ガス吸着法を用いて計測し、表面積測定と同時に収集した窒素吸着データを用いて、当業者によく知られた、いわゆるｔ−プロット法を用いてマイクロ細孔体積を計算した」（［乙９−Ａ］）と主張している。
（４）そこで検討するに、甲１５は、その表題に「RECOMMENDATIONS FOR THE CHARACTERIZATION OF POROUS SOLIDS」と記載されるように、多孔質固体(POROUS SOLIDS)一般の分析に係るものである。
　そして、甲１５に記載された測定方法のうち、「修正ＨＪ−熱量表面積」、「累積水熱ポロメトリー表面積」について、ゼオライトの比表面積の測定方法として当業者に用いられていることを示す証拠は提出されていない。
　一方、「ＢＥＴ−窒素表面積」と「等価ＢＥＴ−窒素表面積」とは、いずれも窒素ガスをプローブ分子とし、ＢＥＴ式を用いて表面積を計算する点で同じものであり、ＳＡＰＯ−３４がマイクロ細孔を有することから、ＳＡＰＯ−３４において窒素ガスをプローブ分子とし、ＢＥＴ式を用いて表面積を計算したとき、これを「等価ＢＥＴ−窒素表面積」と呼ぶことは、当業者の技術常識である。
　してみると、特許請求の範囲に記載された「表面積」は、被請求人が主張するとおり、当業者によく知られたＢＥＴ法に従う窒素ガス吸着法を用いて計測したものであると解され、ＢＥＴ法に従う窒素ガス吸着法を用いて表面積を求めるものであれば、当業者は、その吸着等温線から周知のｔ−プロット法などにより「マイクロ細孔体積」も求めることができると認められる。
（５）したがって、請求人の主張は採用できず、特許請求の範囲に記載された「表面積およびマイクロ細孔体積」は明確であるといえる。
３．「酸性度」
　
（１）「酸性度」について、本件明細書には、【００５９】の【表１】に、「新鮮な触媒」及び「１０ｖｏｌ％の水存在下、９００℃で１６時間老化後」について、「酸性度（ｍｍｏｌ／ｇ）」の値が記載されるのみであり、「酸性度」の測定方法については記載がない。
（２）請求人は、ゼオライトの酸性度の測定方法には、探査分子の異なる複数の方法が知られており（［甲１６−Ａ，Ｂ］［甲２６−Ａ，Ｂ］）、測定方法によって異なる値となるから、測定方法の特定のない「酸性度」は明確なものではないと主張している。
（３）これに対し、被請求人は、本件発明における酸性度は、ｎ−プロピルアミンを探査分子として用いて測定したものであり、ｎ−プロピルアミンをゼオライトの酸性度の定量に採用することは、「簡便、安価かつ信頼性のある方法である」（［乙１８−Ｊ］）と認識されていたと主張している。
（４）そこで検討するに、Ｋａｔｚ博士の宣誓供述書は、ゼオライトの酸性度を測定する際の探査分子として、ｎ−プロピルアミンが用いられることを記載しているにとどまり、本件発明の「酸性度」がｎ−プロピルアミンを用いて測定されたことが、当業者に自明なことであったとまでは認められない。　そして、探査分子の種類により塩基強度や分子サイズは異なるから、「酸性度」の測定値が異なることは技術常識といえる。
（５）したがって、被請求人の主張を考慮しても、特許請求の範囲に記載された「酸性度」が明確であるとはいえない。
４．「水熱安定性」
（１）特許請求の範囲において、「10体積パーセントまでの水蒸気の存在下に700〜900℃の範囲の温度に16時間の暴露の後に、その表面積およびマイクロ細孔体積の少なくとも80％ならびに少なくとも0.40 mmol/gの酸性度を保持する」や「10体積パーセントまでの水蒸気の存在下に700〜900℃の範囲の温度に1〜16時間にわたっての暴露を含んで成る水熱的老化の後に、その表面積およびマイクロ細孔体積の少なくとも80％を保持する」と記載されている水熱安定性について、請求人は、範囲をもって記載された試験条件の記載が、その範囲内の少なくとも一点において水熱安定性を有することを意味するのか、全範囲において水熱安定性を有することを意味するのか明確ではないと主張している。
（２）これに対し、被請求人は、本件発明のマイクロポーラス結晶性物質が水熱安定性の要件を充足するためには、全範囲で水熱安定性を有することが必要があることは明らかであると主張している。
（３）そこで検討するに、本件明細書の【０００９】に、「本開示・・・は、ＳＡＰＯ−３４・・・を含むマイクロポーラス結晶性組成物のような、・・・水熱的に安定なマイクロポーラス結晶性物質を提供する」と記載されているように、本件発明は、高い水熱安定性を得ることを解決すべき課題としており、被請求人の主張は、当該課題と整合するものといえる。
（４）したがって、特許請求の範囲に記載された「水熱安定性」の記載は、いずれも明確であるといえる。
５．まとめ
　以上のとおり、特許請求の範囲に記載された「結晶寸法」及び「酸性度」についての無効理由６には理由があり、これらの用語を発明特定事項とする本件発明１〜９，１１〜１６，１９〜２９は、特許を受けようとする発明が明確でない。
　なお、以下の無効理由においては、結晶寸法については、「複数の結晶の結晶寸法の平均値」、酸性度については、「ｎ−プロピルアミン」を用いて測定されたものとして検討する。
　
第７．無効理由５について
１．物の開示
（１）サポート要件の判断に係る知財高裁大合議判決（平成１７年（行ケ）第１００４２号）にしたがい、まず、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明であるか否かについて検討するに、本件発明はいずれも、「0.3ミクロンを超える結晶寸法を有するSAPO-34を含んで成る」「アンモニアまたは尿素でのNOXのSCR用」「マイクロポーラス結晶性物質」を発明特定事項とするから、まず、これらの技術的事項が、発明の詳細な説明において具体的な裏付けをもって記載されているかについて検討する。
　
（２）本件明細書には、本件発明の実施例として「実施例１，２」が記載されているが、実施例１のＳＥＭ写真【図１】は、「第６．１．（３）」にて指摘したとおりＡＧＩ法が適用可能なものではなく、当該実施例において「0.3ミクロンを超える結晶寸法を有するSAPO-34」の存在を確認することはできない。
　一方、実施例２のＳＥＭ写真【図２】は、下記のとおり個々の結晶の境界が明瞭であるからＡＧＩ法が適用可能であり、本件発明の「マイクロポーラス結晶性物質」が「0.3ミクロンを超える結晶寸法（平均値）を有するSAPO-34を含んで成る」ことや、さらに「SAPO-34は0.3〜5.0ミクロンの範囲の結晶寸法（平均値）を有する」ことも確認することができる。
※　本件実施例２のＳＥＭ写真の原図（被請求人上申書）
（３）そして、この実施例２について本件明細書の【表２】には、Ｃｕイオン交換をしてＮＯｘのＮＨ３・ＳＣＲ反応試験をしたことが記載されているから、これにより、本件発明の「マイクロポーラス結晶性物質」が「アンモニアまたは尿素でのNOXのSCR用」であることも確認できる。
※　【表２】
（４）さらに、本件明細書の【表１】には、実施例２のゲル組成及び水熱老化試験の前後の物性値について次のとおり記載されている。
※　【表１】
　これらの物性値から、本件発明の「マイクロポーラス結晶性物質」について、次の技術的事項も確認することができる。
「10体積パーセントの水蒸気の存在下に900℃の温度に16時間の暴露の後に、その表面積およびマイクロ細孔体積の少なくとも80％ならびに少なくとも0.40 mmol/gの酸性度を保持する」こと。
「SAPO-34は1〜20%の量でSiO2を含む」こと。
「少なくとも650m2/gの初期表面積を有する」こと。
「少なくとも0.25cc/gの初期マイクロ細孔体積を有する」こと。
「暴露後に0.4〜1.00 mmol/gの酸性度を有する」こと。
　そして、「10体積パーセントの水蒸気の存在下に900℃の温度に16時間の暴露」の後の水熱安定性が開示されていれば、「10体積パーセントまでの水蒸気の存在下に700〜900℃の範囲の温度に1〜16時間にわたっての暴露」の後において、同等以上の水熱安定性を有することは、当業者に自明なことであるといえる。
　してみると、これらの技術的事項を発明特定事項としている本件発明１，４〜７，２０〜２７の物の発明は、本件明細書の発明の詳細な説明に記載された発明といえる。そして、発明特定事項でもある水熱安定性は、本件発明の課題そのものであるから、これらの発明が、発明の詳細な説明の記載により当業者がその課題を解決できると認識できる範囲のものであることも明らかである。
（６）一方、本件明細書には、実施例２のマイクロポーラス結晶性物質にＣｕをイオン交換した後のマイクロ細孔体積や酸性度について記載も示唆もなく、表面積について、10体積パーセントの水蒸気の存在下に900℃の温度に16時間の暴露をすると初期の80％を保持できないことが、【表１】に開示されている。
　してみると、Ｃｕを含むマイクロポーラス結晶性物質において、マイクロ細孔体積や酸性度及びその水熱安定性を特定している本件発明２，３，８，９，１１，１２，２８，２９の物の発明は、本件明細書の発明の詳細な説明に記載された発明とはいえないし、発明の詳細な説明の記載が、これらの物の発明を実施できる程度に明確かつ十分に記載したものであるとはいえない。
（７）ここで、被請求人は意見書で、窒素ガス吸着法の吸着等温線から求められる表面積とマイクロ細孔体積とは、理論上高い相関性を有し、このことは、甲１に記載された複数のSAPO-34の実施例について、初期と老化試験後の表面積とマイクロ細孔体積を測定した結果（乙３７）によっても裏付けられていることから、表面積のデータが開示されていれば、マイクロ細孔体積も同様になることは自明であると主張している。
　しかしながら、表面積とマイクロ細孔体積が共に吸着等温線から求められるというだけでは、高い相関性を有する理由にはならないし、事後的な試験結果をもって、本件特許の出願時の技術常識とすることはできない。
　したがって、【表２】において、Ｃｕを含む実施例２のマイクロポーラス結晶性物質が、10体積パーセントの水蒸気の存在下に900℃の温度に1時間の暴露後に初期の表面積の80％を保持していることが開示されていることをもって、マイクロ細孔体積について特定する本件発明８，９を、本件明細書の発明の詳細な説明に記載された発明とすることはできない。
２．製法の開示
（１）「１．」にて指摘したように、本件明細書の発明の詳細な説明において、本件発明が特定する「マイクロポーラス結晶性物質」の具体的な開示は、「実施例２」のみと認められるから、当該実施例の製法の開示により、本件発明が特定する「マイクロポーラス結晶性物質」を製造することができるか否かについて検討する。
（２）本件明細書の【００５３】には、実施例２について、
「実施例2（SAPO 34−大きな均一な結晶)
擬ベーマイト・アルミナ、リン酸、シリカ・ゾル（Nyacol 2040NH4）、TEAOH溶液および脱イオン水を一緒に混合して、ゲルを形成した。ゲルを室温で約30分間、オートクレーブに添加する前に撹拌した。オートクレーブを180℃に加熱し、その温度で12時間保った。冷却後、生成物をろ過によって回収し、脱イオン水で洗浄した。その後、有機物を除去するために生成物を乾燥し焼成した。得られた生成物は大きな均一な結晶であった。得られた特性を、以下の表1に示す。」
と記載され、また、表１には、上述したように実施例２のゲルの組成について記載されている。
（３）請求人は、これらの記載について、各原料の添加量、水の量、昇温速度や撹拌速度等が明らかにされておらず、いくつか追試をおこなってみても、ＳＡＰＯ−３４の大きな均一な結晶が得られず、所定の水熱安定性も示さない（［甲１４−Ａ〜Ｃ］［甲１８−Ａ〜Ｃ］［甲２９−Ａ〜Ｃ］）と主張している。また、甲１１には、実施例２のゲル組成のＴＥＡＯＨ／Ａｌ２Ｏ３のモル比（０．７）では、通常、純粋なＳＡＰＯ−３４が生成しないことも記載されている（［甲１１−Ａ］）。
（４）これに対し、被請求人は、ＳＡＰＯ−３４合成混合物のＨ２Ｏ：Ｓｉ比が小さいほど、すなわち、合成において水の量が少ないほど、ＳＡＰＯ−３４の平均結晶寸法は大きくなり、水の量を選択することによって、得られるＳＡＰＯ−３４の結晶寸法を制御することができる（［乙１８−Ａ〜Ｆ］）と主張している。
（５）そこで検討するに、本件明細書には、水の量について【００５７】に、
「比較例2（SAPO34 −小さな不均一な結晶)
　Alイソプロポキシド、リン酸、テトラエチル・オルトシリケート、TEAOH溶液および脱イオン水を一緒に混合して、以下の組成を有するゲルを形成した：
0.33 SiO2 : 1.0 Al2O3 : 1.0 P2O5 : 1.0 TEAOH: 51 H2O」
と、比較例のゲル組成としての記載があるにすぎず、Ｈ２Ｏ：Ｓｉ比というパラメータについて記載も示唆もない。
（６）一方、被請求人が提出した乙１８の図１には、「Ｈ２Ｏ：Ｓｉ比とＳＥＭによるＳＡＰＯ−３４平均結晶寸法との間の相関関係」と題して、乙２０の実施例１〜３及び乙２１に記載されたデータが示されている（［乙１８−Ｂ］）が、乙２０のデータは、回転楕円体結晶類似粒子(spheroidal isocrystalline particle)の粒径であって（［乙２０−Ａ，Ｃ］）、粒子を構成する結晶の寸法とは異なるもの（［乙２０−Ｂ，Ｄ〜Ｆ］）と認められ、乙２１は、本件特許に係る出願の優先日後に公開された文献である。
　また、乙１８には、乙１９の実施例１、２から、Ｈ２Ｏ：Ｓｉ比の増大でＳＡＰＯ−３４の結晶寸法の減少が観察されること（［乙１８−Ａ］）も記載されているが、これら２つの実施例の測定値（［乙１９−Ａ］）から、乙１９において記載も示唆もない「Ｈ２Ｏ：Ｓｉ比」というパラメータを導き出すことはできない。
（７）また、被請求人は意見書で、乙３５に記載されているように、Ｈ２Ｏ／Ｓｉ比の増加、すなわち反応種であるＳｉ濃度の希釈により、結晶成長速度が低減することは、ゼオライトの合成において技術常識である（［乙３５−Ａ］）から、ＳＡＰＯ−３４の結晶寸法を増大させるためにＨ２Ｏ：Ｓｉ比を減少させることは設計事項にすぎないと主張している。
　しかしながら、乙３５には、Ｈ２Ｏ：Ｓｉ比の増加により結晶成長速度が増大する例（［乙３５−Ｂ］）も記載されている。さらに、Ｈ２Ｏ：Ｓｉ比の減少により反応種であるＳｉ濃度が高くなれば、結晶成長速度だけでなく核生成も増加するから、結晶寸法の大きな単結晶粒子ではなく、粒径の大きな多結晶粒子となること（［乙２０−Ｂ，Ｄ〜Ｆ］）も予想され、乙１８の図１における乙２０のデータ（［乙１８−Ｂ］）は、これを裏付けるものといえる。そして、乙３６には、特定のＨ２Ｏ：Ｓｉ比において、結晶寸法が極小値となること（［乙３６−Ａ］）が記載されている。
　したがって、Ｈ２Ｏ：Ｓｉ比がゼオライトの結晶成長速度に影響を与えることが技術常識であるとしても、本件明細書の比較例２の記載からＨ２Ｏ：Ｓｉ比を求め、これを減少させることにより、結晶寸法の増大した実施例２のマイクロポーラス結晶性物質を製造することが、当業者にとって設計事項にすぎないものであるとはいえない。
（８）したがって、Ｈ２Ｏ：Ｓｉ比というパラメータを前提とする被請求人の主張は採用できず、本件明細書の発明の詳細な説明の記載は、本件発明１，４〜７，２０〜２７の物の発明を実施できる程度に明確かつ十分に記載したものであるとはいえない。そして、このことは、本件発明１３〜１６，１９の製法発明が、本件明細書の発明の詳細な説明に記載された発明とはいえないことを意味し、また、発明の詳細な説明の記載は、これらの製法発明を実施できる程度に明確かつ十分に記載したものではないことも意味している。
３．まとめ
　以上のとおり、無効理由５には理由があり、本件明細書の発明の詳細な説明の記載は、本件発明１〜９，１１〜１６，１９〜２９を実施できる程度に明確かつ十分に記載したものでなく、また、本件発明２，３，８，９，１１〜１６，１９，２８，２９は、発明の詳細な説明に記載された発明ではない。
第８．無効理由１〜４について
１．無効理由１
（１）甲１には、ＳＡＰＯ−３４の製造の実施例３５として、式（無水基準）０．０９（ＴＥＡ）・（Ｓｉ０．０８Ａｌ０．５１Ｐ０．４１）Ｏ２の固体結晶質ＳＡＰＯ−３４を製造し、これを活性化して吸着試験に供したこと（［甲１−Ａ］）が記載されている。
　してみると、甲１には、次の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。
「吸着材用の焼成生成物であって、式（無水基準）０．０９（ＴＥＡ）・（Ｓｉ０．０８Ａｌ０．５１Ｐ０．４１）Ｏ２の固体結晶質ＳＡＰＯ−３４の焼成生成物。」
（２）ここで請求人は、甲１発明の再現実験及び水熱老化試験を実施し、甲１９にて、甲１発明が「0.3ミクロンを超える結晶寸法を有し、10体積パーセントの水蒸気の存在下に900℃の温度に16時間の暴露の後に、その表面積およびマイクロ細孔体積の少なくとも80％ならびに少なくとも0.40 mmol/gの酸性度を保持するマイクロポーラス結晶性物質」であること（［甲１９−Ｂ，Ｃ］）を示した上で、甲４には、ＳＡＰＯ−３４がアンモニアでのＮＯＸのＳＣＲに有用であること（［甲４−Ａ，Ｂ］）が記載されているから、甲１発明をアンモニアでのＮＯＸのＳＣＲに使用することにより、本件発明１は、当業者が容易に発明をすることができたものであると主張している。
（３）そこで検討するに、請求人が「第７．２．（３）」で指摘している撹拌速度や昇温速度について、甲１には記載がないにもかかわらず、再現実験において、それらの製造条件をどのように設定したのか明らかでない。また、再現実験で得られた焼成生成物に対し、甲１で測定されている吸着試験（［甲１−Ｂ］）を実施していないから、吸着特性の一致により甲１発明の再現実験であることを確認することもできない。
　したがって、甲１発明が、本件発明１で特定する結晶寸法や水熱安定性を有することを、甲１９の記載をもって直ちに認めることはできない。
（４）さらに、甲１発明が、本件発明１で特定する結晶寸法や水熱安定性を有することを、甲１９により確認できるとしても、その結晶寸法や水熱安定性は、別途、試験しなければ知見できないものであって、甲１の記載から当業者に自明なものとはいえない。
　してみると、甲１発明をアンモニアでのＮＯＸのＳＣＲに用いた場合に、「0.3ミクロンを超える結晶寸法を有」し、「10体積パーセントまでの水蒸気の存在下に700〜900℃の範囲の温度に16時間の暴露の後に、その表面積およびマイクロ細孔体積の少なくとも80％ならびに少なくとも0.40 mmol/gの酸性度を保持する」ことで、水熱老化後にも高いＮＯＸ転化率を有することは、甲１及び甲４の記載から当業者が予期し得た作用効果にはならない。
　したがって、本件発明１は、甲１９の記載を考慮しても、甲１及び甲４に記載された発明に基づき、当業者が容易に発明をすることができたものではなく、甲５〜１０，２７，２８に記載された発明を加えて検討しても、この判断を変更することはできない。
　そして、本件発明１と同様に結晶寸法や水熱安定性を特定している本件発明２〜９，１１〜１６，１９〜２９についても、同様の判断をすることができる。
２．無効理由２
（１）甲１１には、結晶粒子全体のＳｉ／Ａｌの原子比よりも大きな原子比を持つ非晶質酸化物層を表面に有する８員環ＳＡＰＯの実施例１４として、平均粒子径２．２μｍのＳＡＰＯ−３４の焼成粉末が得られ、この８員環ＳＡＰＯをメチルアミン類の製造用の触媒として使用すること（［甲１１−Ｂ〜Ｄ］）が記載されている。
　してみると、甲１１には、次の発明（以下、「甲１１発明」という。）が記載されていると認められる。
「メチルアミン類の製造用の焼成粉末であって、結晶粒子全体のＳｉ／Ａｌの原子比よりも大きな原子比を持つ非晶質酸化物層を表面に有する平均粒子径２．２μｍのＳＡＰＯ−３４である焼成粉末。」
（２）ここで請求人は、甲１１発明の再現実験及び水熱老化試験を実施し、弁駁書にて、甲１１発明が「10体積パーセントの水蒸気の存在下に900℃の温度に16時間の暴露の後に、その表面積およびマイクロ細孔体積の少なくとも80％ならびに少なくとも0.40 mmol/gの酸性度を保持する」ものであることを示した上で、甲４には、ＳＡＰＯ−３４がアンモニアでのＮＯＸのＳＣＲに有用であること（［甲４−Ａ，Ｂ］）が記載されているから、甲１１発明をアンモニアでのＮＯＸのＳＣＲに使用することにより、本件発明１は、当業者が容易に発明をすることができたものであると主張している。
（３）そこで検討するに、甲１１発明は、メチルアミン類の製造において、従来技術よりも優れた触媒活性とジメチルアミン選択性を得るために、結晶粒子全体のＳｉ／Ａｌの原子比よりも大きな原子比を持つ非晶質酸化物層を表面に設けたもの（［甲１１−Ｂ，Ｄ］）と認められる。
　してみると、ＳＡＰＯ−３４がアンモニアでのＮＯＸのＳＣＲに有用であることが知られているとしても、別異の用途であるメチルアミン類の製造に適した表面改質層を有する甲１１発明において、その用途を変更する動機付けにはならない。
　したがって、本件発明１は、甲１１及び甲４に記載された発明に基づき、当業者が容易に発明をすることができたものではなく、甲５〜１０，２７，２８に記載された発明を加えて検討しても、この判断を変更することはできない。
　そして、本件発明１と同様に用途を特定している本件発明２〜９，１１〜１６，１９〜２９についても、同様の判断をすることができる。
３．無効理由３
（１）甲１２には、Ｓｉ含有量をコントロールできるシリコアルミノフォスフェートの実施例２において、ＣＨＡ構造であるゼオライトが得られ、このゼオライトを水吸着材として使用すること（［甲１２−Ａ］）が記載されている。
　してみると、甲１２には、次の発明（以下、「甲１２発明」という。）が記載されていると認められる。
「水吸着材用のゼオライトであって、ＣＨＡ構造であるシリコアルミノフォスフェートからなるゼオライト。」
（２）ここで請求人は、甲１２に記載されたＸＲＤの測定結果（［甲１２−Ｂ］）等から甲１２発明はＳＡＰＯ−３４であると主張し、また、甲１２発明の再現実験と水吸着試験及び水熱老化試験を実施し、甲１３にて、甲１２発明が「0.3ミクロンを超える結晶寸法を有し、10体積パーセントの水蒸気の存在下に900℃の温度に16時間の暴露の後に、その表面積およびマイクロ細孔体積の少なくとも80％ならびに少なくとも0.40 mmol/gの酸性度を保持する」ものであること（［甲１３−Ａ〜Ｃ］）を示した上で、甲４には、ＳＡＰＯ−３４がアンモニアでのＮＯＸのＳＣＲに有用であること（［甲４−Ａ，Ｂ］）が記載されているから、甲１２発明をアンモニアでのＮＯＸのＳＣＲに使用することにより、本件発明１は、当業者が容易に発明をすることができたものであると主張している。
（３）そこで検討するに、本件特許の図４には、本件発明の実施例２のＸＲＤの測定結果が次のとおり記載されている。
　甲１２発明のＸＲＤ（［甲１２−Ｂ］）を上記ＸＲＤと比較すると、ピークの位置や強度が対応しているとはいえず、甲１２発明が、本件発明と同様のＳＡＰＯ−３４であるか否か不明である。
（４）さらに、甲１２発明が、本件発明１で特定する結晶寸法や水熱安定性を有するＳＡＰＯ−３４であることが、仮に甲１２，１３により確認できるとしても、その結晶寸法や水熱安定性は、別途、試験しなければ知見できないものであって、甲１２の記載から当業者に自明なものとはいえない。
　してみると、甲１２発明をアンモニアでのＮＯＸのＳＣＲに用いた場合に、「0.3ミクロンを超える結晶寸法を有」し、「10体積パーセントまでの水蒸気の存在下に700〜900℃の範囲の温度に16時間の暴露の後に、その表面積およびマイクロ細孔体積の少なくとも80％ならびに少なくとも0.40 mmol/gの酸性度を保持する」ことで水熱老化後にも高いＮＯＸ転化率を有することは、甲１２及び甲４の記載から当業者が予期し得た作用効果にはならない。
　したがって、本件発明１は、甲１３の記載を考慮しても、甲１２及び甲４に記載された発明に基づき、当業者が容易に発明をすることができたものではなく、甲５〜１０，２７，２８に記載された発明を加えて検討しても、この判断を変更することはできない。
　そして、本件発明１と同様に結晶寸法や水熱安定性を特定している本件発明２〜９，１１〜１６，１９〜２９についても、同様の判断をすることができる。
４．無効理由４
（１）甲９には、銅イオン交換をしたＳＡＰＯ−３４をＣ３Ｈ６を用いたＮＯの選択的還元に使用すること（［甲９−Ａ］）が記載されている。
　してみると、甲９には、次の発明（以下、「甲９発明」という。）が記載されていると認められる。
「Ｃ３Ｈ６を用いたＮＯの選択的還元（ＳＣＲ）用のＳＡＰＯ−３４。」
（２）ここで請求人は、甲９発明の再現実験及び水熱老化試験を実施し、甲１７にて、甲１発明が「0.3ミクロンを超える結晶寸法を有し、10体積パーセントの水蒸気の存在下に900℃の温度に16時間の暴露の後に、その表面積およびマイクロ細孔体積の少なくとも80％ならびに少なくとも0.40 mmol/gの酸性度を保持するマイクロポーラス結晶性物質」であること（［甲１７−Ａ〜Ｃ］）を示した上で、甲４には、ＳＡＰＯ−３４がアンモニアでのＮＯＸのＳＣＲに有用であること（［甲４−Ａ，Ｂ］）も記載されているから、甲９発明をアンモニアでのＮＯＸのＳＣＲに使用することにより、本件発明１は、当業者が容易に発明をすることができたものであると主張している。
（３）そこで検討するに、甲９には、甲１の記載に従って合成された（［甲９−Ｂ，Ｅ］）とは記載されているが、特定の実施例の記載に従って合成されたとは記載されていないにもかかわらず、請求人は、甲９発明の前駆体の合成方法について、甲１記載の「実施例３５」の手順を採用して再現実験をしている（［甲１７−Ａ］［甲１−Ａ］）と認められる。
　また、甲９には、甲９発明の水熱安定性に関し、Ｃｕをイオン交換後、３体積％Ｈ２Ｏを含む雰囲気下で８００℃（１０７３Ｋ）の熱処理をするとＮＯ還元に対する活性が低下すること（［甲９−Ｃ，Ｄ］）が記載されているが、仮に、甲９発明が、１０体積％の水蒸気の存在下に９００℃の温度に1６時間暴露しても安定なものであったら、Ｃｕをイオン交換後に、甲９に記載されるような低湿度・低温・短時間の熱処理をしてもＮＯ還元に対する活性は低下しないものと解される。
　したがって、甲９発明が、本件発明１が特定する結晶寸法や水熱安定性を有することを、甲１７の記載をもって直ちに認めることはできない。
（４）さらに、甲９発明が、本件発明１で特定する結晶寸法や水熱安定性を有することを、甲１７により確認できるとしても、その結晶寸法や水熱安定性は、別途、試験しなければ知見できないものであって、甲９の記載から当業者に自明なものとはいえない。
　してみると、甲９発明をアンモニアでのＮＯＸのＳＣＲに用いた場合に、「0.3ミクロンを超える結晶寸法を有」し、「10体積パーセントまでの水蒸気の存在下に700〜900℃の範囲の温度に16時間の暴露の後に、その表面積およびマイクロ細孔体積の少なくとも80％ならびに少なくとも0.40 mmol/gの酸性度を保持する」ことで水熱老化後にも高いＮＯＸ転化率を有することは、甲９、甲１及び甲４の記載から当業者が予期し得た作用効果にはならない。
　したがって、本件発明１は、甲１３，１７の記載を考慮しても、甲９、甲１及び甲４に記載された発明に基づき、当業者が容易に発明をすることができたものではなく、甲６〜８，１０，２０，２１に記載された発明及び甲３８，３０，３２，３６に記載された周知技術を加えて検討しても、この判断を変更することはできない。
　そして、本件発明１と同様に結晶寸法や水熱安定性を特定している本件発明２〜９，１１〜１６，１９〜２９についても、同様の判断をすることができる。
５．まとめ
　以上のとおり、無効理由１〜４には理由がなく、本件発明１〜９，１１〜１６，１９〜２９は、その優先権の基礎とされた先の出願前に当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
第９．むすび
　以上のとおり無効理由５，６には理由があり、本件発明１〜９，１１〜１６，１９〜２９に係る特許は、特許法第１２３条第１項第４号の規定に該当し、無効とすべきものである。
　また、請求項１０，１７，１８は、訂正により削除されたため、これらの請求項に係る特許無効の請求については、対象となる請求項が存在しない。
　審判に関する費用については、特許法第１６９条第２項の規定で準用する民事訴訟法第６１条の規定により、被請求人が負担すべきものとする。
　よって、結論のとおり審決する。