(57)【要約】  本発明は、貼合法による有機ＥＬ素子の作製において、貼合された有機層間の密着性を改善し、剥離等がなく、接合界面間のキャリア移動が改善された、発光ムラのない有機ＥＬ素子を提供する。本発明の有機ＥＬ素子は、第一電極と第二電極の間に、少なくとも一層以上の有機層を有する有機ＥＬ素子であって、第一基板上に、第一電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機ＥＬ部材Ａと、第二基板上に、第二電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機ＥＬ部材Ｂとが、それぞれ有機層が向かいあうように貼合されたものであり、かつ、前記有機ＥＬ部材Ａ及び有機ＥＬ部材Ｂの有機層は、外気から遮断されるように基板の周囲が封止され、貼合されており、前記有機層が含まれる封止部分の内圧と、外圧との圧力差が−５０〜−１００ｋＰａであることを特徴とする。
2008023626.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一電極と第二電極の間に、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記有機エレクトロルミネッセンス素子は、
第一基板上に、第一電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ａと、
第二基板上に、第二電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂとが、
それぞれ有機層が向かいあうように貼合されたものであり、
かつ、前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ａの有機層と、前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂの有機層は、外気から遮断されるように基板の周囲が封止されることで貼合されており、
前記有機層が含まれる封止された部分の内圧と、外圧（大気圧）との圧力差が−５０〜−１００ｋＰａであることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
第一電極と第二電極の間に、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、第一基板上に、第一電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ａと、第二基板上に、第二電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂとを、
外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下で、それぞれ有機層を向かいあうように密着し、基板周囲を接着、封止して、有機エレクトロルミネッセンス部材Ａ及び有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂを貼合することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項３】
第一電極と第二電極の間に、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、第一基板上に、第一電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ａと、第二基板上に、第二電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂとを、それぞれの有機層を向かいあうように密着させ、
さらに、第二基板上に封止部材を積層し、
外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下で、
第一の基板と封止部材の周囲を接着し、封止して、有機エレクトロルミネッセンス部材Ａ及び有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂを貼合することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項４】
前記封止が、光硬化性接着剤により行われることを特徴とする請求の範囲第２項または第３項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項５】
予め前記第一基板または前記第二基板の少なくとも一方の有機層の周囲に光硬化性接着剤が設置されており、
外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下で、前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ａの有機層と前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂの有機層をそれぞれ向かいあうように密着させ、
第一の基板と第二の基板の少なくとも一方から光を照射することで、前記光硬化性接着剤を硬化させ接着、封止することを特徴とする請求の範囲第２項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項６】
予め前記第一基板または前記封止部材の少なくとも一方の有機層の周囲に光硬化性接着剤が設置されており、
外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下で、前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ａの有機層と前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂの有機層をそれぞれ向かいあうように密着させ、
第一の基板と封止部材の少なくとも一方から光を照射することで、前記光硬化性接着剤を硬化させ接着、封止することを特徴とする請求の範囲第３項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項７】
前記封止が、熱融着性接着剤により行われることを特徴とする請求の範囲第２項または第３項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項８】
予め前記第一基板または前記第二基板の少なくとも一方の有機層の周囲に熱融着性接着剤が設置されており、
外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下で、前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ａの有機層と前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂの有機層をそれぞれ向かいあうように密着させ、
第一の基板と第二の基板の少なくとも周囲を加熱することで、前記熱融着性接着剤を熱溶融させ接着、封止することを特徴とする請求の範囲第２項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項９】
予め前記第一基板または前記封止部材の少なくとも一方の有機層の周囲に熱融着性接着剤が設置されており、
外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下で、前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ａの有機層と前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂの有機層をそれぞれ向かいあうように密着させ、
第一の基板と封止部材の少なくとも周囲を加熱することで、前記熱融着性接着剤を熱溶融させ接着、封止することを特徴とする請求の範囲第３項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１０】
前記第一の基板及び第二の基板の少なくとも一方に防湿層を有することを特徴とする請求の範囲第１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１１】
前記第一の基板及び第二の基板の少なくとも一方が防湿層を有することを特徴とする請求の範囲第２項〜第９項のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１２】
前記第一の基板及び第二の基板の少なくとも一方に吸湿部材を付与したことを特徴とする請求の範囲第１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１３】
前記第一の基板及び第二の基板の少なくとも一方に吸湿部材を付与することを特徴とする請求の範囲第２項〜第９項のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、貼合方式により形成された有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子とその製造方法に関し、より詳しくは、それぞれ有機層を有する第一の基板及び第二の基板を、減圧環境下において貼り合わせることにより、密着性を向上させた有機ＥＬ素子及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子は、電極と電極の間を厚さ僅か０．１μｍ程度の有機材料の膜で構成する全固体素子であり、なおかつ素子の発光が２〜２０Ｖ程度の比較的低い電圧で達成できることから、次世代の平面ディスプレイや照明として期待されている技術である。【０００３】
更に、最近発見されたリン光発光を利用する有機ＥＬ素子では、以前の蛍光発光を利用するものに比べ原理的に約４倍の発光効率が実現可能であることから、その材料開発をはじめ発光素子の層構成や電極の研究開発が世界中で行われている。【０００４】
また、有機ＥＬ素子の構成は、透明電極と対向電極に有機層が挟まれただけの単純なものであり、平面ディスプレイの代表である液晶ディスプレイに比べ、部品点数が圧倒的に少ないため、製造コストも低く抑えられるはずであるが、現状では必ずしもそうではなく、性能的にもコスト的にも液晶ディスプレイに大きく水をあけられている。【０００５】
特にコストに対しては、生産性の悪さがその要因として考えられる。【０００６】
現在商品化されている有機ＥＬ素子の殆どが、低分子材料を蒸着して成膜する、所謂蒸着法で製造されている。この蒸着法は精製が容易な低分子化合物を有機ＥＬ材料として用いることが出来る（高純度材料が得やすい）こと、更に積層構造を作るのが容易なことから、効率、寿命という面で非常に優れているが、反面、１０-4Ｐａ以下という高真空条件下で蒸着を行うため、成膜する装置に制約が加わり、実際には小さい面積の基板にしか適用できず、更に複数層積層するとなると成膜に時間がかかりスループットが低いことが欠点である。特に照明用途や大面積の電子ディスプレイに適用する場合には問題となり、有機ＥＬ素子がそのような用途において実用されていない一つの原因となっている。【０００７】
それに対し、高分子材料を用いると、有機ＥＬ素子における有機化合物層をスピンコート、インクジェット、印刷、スプレーといった塗布プロセスにより製造することが出来る。【０００８】
これは、大気圧下で製造することが出来るため、低コスト化が可能であると同時に、有機ＥＬ素子の有機層を成膜する際には、必要な材料（高分子材料及び／又は低分子材料）を溶液調製して薄膜塗布するので、複数の有機材料を精密に混合できる（例えば発光ホスト材料に対するドーパント等の調製がしやすい等）ことから、素子を大面積化しても発光ムラが出来にくいという特徴があり、製造コストの面でも非常に有利であるが、一般的な製造工程において有機層を成膜した後に形成される対向電極がやはり蒸着又はスパッタリングなどの真空プロセスでの生産となるため、結局その工程がボトルネックとなり、革新的な生産プロセスにはなり得ていない。【０００９】
また、前記蒸着系とは対照的に、高分子材料の純度が上げられないこと、積層が難しいことなど、発光性能上は蒸着系に及ばないのが実情であり、殆ど実用には供されていない。【００１０】
上記は、主に材料に起因する製造方式の違いであるが、素子を形成する方法自体に着目してみると、
（１）電極基板上に薄膜を逐次形成してゆく方法（逐次成膜法）、
（２）電極基板、及び対向電極基板の二つに適宜薄膜を形成した後に貼合する方法（貼合法）、
とがある。【００１１】
貼合法の利点は、
（１）逐次成膜法では最後に成膜することになる抵抗電極を予め準備しておけること、
（２）基板にフィルムを用いることでロールツーロール方式での連続生産が可能になること、
（３）接合面を有機層同士にすれば有機層の積層が容易にできること、
など挙げられる。【００１２】
特に（１）や（２）は生産性を飛躍的に改善する原動力になり、もし技術が完成すれば有機ＥＬ最大の問題点であった製造コストを大幅に低減することも可能になると思われる。【００１３】
一方、ロールツーロール方式は貼合方式以外でもその技術が開示されている。【００１４】
例えば特開２００５−３２７６６７号公報では、正孔輸送材料をリボン状にリールに巻かれた電極基板上にインクジェット法により連続で成膜する方法が記載されているが、この場合も前記高分子塗布方式で記載したように対向電極の形成が結局真空プロセスになってしまうために、ロールツーロール方式のメリットが大幅に目減りしてしまい実質それ程生産性が向上するものではない。【００１５】
このように、貼合方式は生産性を革新的に改善する有効な技術手段ではあるが、現在のところ、この方式で作製された有機ＥＬ素子は、性能上の問題を抱え、又、的確なブレークスルーが見つかっておらず、発展途上にあるといった状態である。【００１６】
その理由は幾つかあるが、原理的に考えてみると貼合したときの接合面が必ずしも分子レベルで密着しておらず結果としてキャリア移動がスムーズに行えなくなる。更に接合面が剥離し、発光素子として機能しなくなるなどが大きな要因であると予想される。【００１７】
特に、ロールツーロール方式では必ず巻き取り工程が存在するため、巻き取り時に接合面の剥離が起きやすく、剥離は製造上大きな問題となるし、基板をフィルムやプラスチック基材などの可撓性基材としたときには使用時に素子が破壊されてしまうという致命的な欠陥になってしまう恐れがある。【００１８】
〈貼合方式の従来技術〉
このような観点から貼合時の接合不良を改善する、貼合法に係わる技術が幾つか開示されている。【００１９】
例えば、特開平９−７７３６号公報には、接合面に高分子バインダーを存在させ、かつ、素子周囲を接着または融着することで接合面の密着性を向上させる技術が、また、特開２００４−７９３００号公報では同様の技術思想を、発光層を転写法により作る技術と組み合わせ、リン光発光にも適用できることが記載されている。【００２０】
また、特許文献１には、両方の接合層を同じ材料で構成されたものにすることで、層間の密着性を向上させる技術が、特許文献２では、二つの接合面を湿式法で作製した、完全に乾燥していない状態の膜において貼合する技術が紹介されているが、両方とも接合面での密着性は不充分であり根本的な解決とはなっていない。【００２１】
その他、特許文献３には、樹脂層と弾性層を有する金属基板を用いて、加圧貼合して、接合面の密着を向上させる方法が記載されている。【００２２】
周囲を接着することは、素子駆動中の水分や酸素の悪影響を低減し発光寿命を向上させることには寄与するが、前記接合面剥離を根本的に解決できる技術手段ではない。【００２３】
薄膜界面の剥離は、貼合法だけの問題ではない。【００２４】
現在商品化されている有機ＥＬは全てガラスが基板になっており可撓性のない発光素子であるが、前記の如く、全固体素子である有機ＥＬ素子はフィルムなどの可撓性のある基板への適用が可能（所謂フレキシブルディスプレイの実現）であることが、大きな特徴である。【００２５】
現状では、可撓性基材のガスバリア性が不充分なことが、その実用化を遅らせているといわれているが、それ以外の課題として、有機層と対向電極層との剥離も大きな課題である。【００２６】
この課題は、現状の可撓性のない素子においては、顕在化した課題として余り取り上げられていないが、原理上、有機物と対向電極を形成する金属との接着性は低く、根本的な問題である。【００２７】
また、通常適用されている逐次成膜法では発光層やキャリア輸送・注入層などの有機層を成膜した後に、対向電極（通常は陰極、具体的にはＡｌやＣａ、Ｂａなどの仕事関数の小さい金属）を成膜することになるが、その時、既に成膜されている有機層にダメージを与えてしまうと有機ＥＬ素子の発光特性や発光寿命などが大きく劣化してしまうという問題点がある。つまり、対向電極と有機層界面の密着性を上げるために対向電極を強いエネルギー状態で成膜することは不可能であり、実質上、真空蒸着や、穏和な条件下でのスパッタリングで成膜するしかすべがない状況である。【００２８】
この問題点を解決する手段として、最も対向電極に近い有機層の上に、半導体材料や金属からなる緩衝層を設ける技術も開示されている。確かにこのような緩衝層を間に入れることで、対向電極成膜時のダメージを低減することは可能ではあるが、製造プロセス的には負荷が増えることになり、生産性の面から決して好ましいものではない。【００２９】
この観点から、貼合法の製造プロセスを考えてみる。【００３０】
貼合は必要な層を全部成膜した後に行われるため、透明電極や対向電極の成膜はいちばん最初に行われることになる。【００３１】
金属や金属酸化物を成膜する際は、性能のよい膜とするために、堆積させるとき、または成膜後に高いエネルギーを印加することが望まれるが、貼合法はそれを可能にする一つの手段であると考えることもできる。つまり、貼合する際の接合面を有機層同士にするとすれば、透明電極と対向電極はそれぞれ性能や生産性の面で最も相応しい方法で予め成膜しておくことができる。その上に適宜有機層を積層して貼合し、前記接合面での不具合さえ改善してやれば、性能的にも製造プロセス的にも良好な革新的な方法になりうるものである。【００３２】
貼合法の問題点として、先に接合面での不具合を挙げた。この問題に対し鋭意検討した結果、例えば、有機層同士を接合する際には、その接合界面でのキャリア移動が面全体に均一ではなく、局所的にキャリアが流れやすい部分と流れにくい部分が出来やすいことが判ってきた。特に、有機層界面で発光する蛍光方式はその挙動が顕著であり、発光ムラが起こりやすいことがわかった。一方、リン光方式は、蛍光方式と異なり、発光層内部に発光領域を持つためか、比較的このような現象がおきにくく、特に、発光層の有機層全体における相対的な膜厚比率を上げたときや、発光層の膜厚を厚くしたとき、また、発光層同士を接合し発光層を２層としたときなどは、顕微鏡観察でもわからないくらい発光ムラを押さえることが可能であることがわかった。これは貼合法の最大の難点である接合界面でのキャリア移動が遅くなるという現象を、逆に有効に活用した技術であり、今までに類をみないものであるといえる。
【特許文献１】特開２００２−２０３６７５号公報
【特許文献２】特開平９−３６６６７号公報
【特許文献３】特開２００４−２９６１４８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００３３】
本発明の目的は、貼合法による有機ＥＬ素子の作製において、貼合された有機層間の密着性を改善し、剥離等がなく、接合界面間のキャリア移動が改善された、発光ムラのない有機ＥＬ素子を得ることにある。
【課題を解決するための手段】
【００３４】
本発明の上記課題は以下の手段により達成されるものである。【００３５】
１．第一電極と第二電極の間に、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、前記有機エレクトロルミネッセンス素子は、
第一基板上に、第一電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ａと、
第二基板上に、第二電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂとが、
それぞれ有機層が向かいあうように貼合されたものであり、
かつ、前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ａの有機層と、前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂの有機層は、外気から遮断されるように基板の周囲が封止されることで貼合されており、
前記有機層が含まれる封止された部分の内圧と、外圧（大気圧）との圧力差が−５０〜−１００ｋＰａであることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。【００３６】
２．第一電極と第二電極の間に、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、第一基板上に、第一電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ａと、第二基板上に、第二電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂとを、
外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下で、それぞれ有機層を向かいあうように密着し、基板周囲を接着、封止して、有機エレクトロルミネッセンス部材Ａ及び有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂを貼合することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００３７】
３．第一電極と第二電極の間に、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、第一基板上に、第一電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ａと、第二基板上に、第二電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂとを、それぞれの有機層を向かいあうように密着させ、
さらに、第二基板上に封止部材を積層し、
外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下で、
第一の基板と封止部材の周囲を接着し、封止して、有機エレクトロルミネッセンス部材Ａ及び有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂを貼合することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００３８】
４．前記封止が、光硬化性接着剤により行われることを特徴とする前記２または３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００３９】
５．予め前記第一基板または前記第二基板の少なくとも一方の有機層の周囲に光硬化性接着剤が設置されており、
外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下で、前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ａの有機層と前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂの有機層をそれぞれ向かいあうように密着させ、
第一の基板と第二の基板の少なくとも一方から光を照射することで、前記光硬化性接着剤を硬化させ接着、封止することを特徴とする前記２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００４０】
６．予め前記第一基板または前記封止部材の少なくとも一方の有機層の周囲に光硬化性接着剤が設置されており、
外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下で、前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ａの有機層と前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂの有機層をそれぞれ向かいあうように密着させ、
第一の基板と封止部材の少なくとも一方から光を照射することで、前記光硬化性接着剤を硬化させ接着、封止することを特徴とする前記３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００４１】
７．前記封止が、熱融着性接着剤により行われることを特徴とする前記２または３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００４２】
８．予め前記第一基板または前記第二基板の少なくとも一方の有機層の周囲に熱融着性接着剤が設置されており、
外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下で、前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ａの有機層と前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂの有機層をそれぞれ向かいあうように密着させ、
第一の基板と第二の基板の少なくとも周囲を加熱することで、前記熱融着性接着剤を熱溶融させ接着、封止することを特徴とする前記２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００４３】
９．予め前記第一基板または前記封止部材の少なくとも一方の有機層の周囲に熱融着性接着剤が設置されており、
外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下で、前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ａの有機層と前記有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂの有機層をそれぞれ向かいあうように密着させ、
第一の基板と封止部材の少なくとも周囲を加熱することで、前記熱融着性接着剤を熱溶融させ接着、封止することを特徴とする前記３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００４４】
１０．前記第一の基板及び第二の基板の少なくとも一方に防湿層を有することを特徴とする前記１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。【００４５】
１１．前記第一の基板及び第二の基板の少なくとも一方が防湿層を有することを特徴とする前記２〜９のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００４６】
１２．前記第一の基板及び第二の基板の少なくとも一方に吸湿部材を付与したことを特徴とする前記１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。【００４７】
１３．前記第一の基板及び第二の基板の少なくとも一方に吸湿部材を付与することを特徴とする前記２〜９のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【発明の効果】
【００４８】
本発明により、貼合法による有機ＥＬ素子の作製において、有機層間の密着性がよく、剥離等なく、接合界面間のキャリア移動が改善され発光ムラのない有機ＥＬ素子を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】真空貼合装置を用いた有機ＥＬ素子製造の一例を示す図である。
【図２】真空貼合装置を用いたもう一つの有機ＥＬ素子製造の例を示す図である。
【図３】吸湿部材を内部に配置した有機ＥＬ素子の例を示す図である。
【図４】ロール貼合装置による有機ＥＬ素子の製造例を示す図である。
【符号の説明】
【００５０】
１  第一基板
２  第二基板
３  封止用部材
１０１  真空チャンバー
１０２  弾性部材
１０４  ヒータ
【発明を実施するための最良の形態】
【００５１】
以下本発明を実施するための最良の形態について詳細に説明するが本発明はこれのみに限定されるものではない。【００５２】
本発明は、貼合法による有機ＥＬ素子の作製に関するものであり、
第一電極と第二電極の間に、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、第一基板上に、第一電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ａと、第二基板上に、第二電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂとを、
外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下で、それぞれの有機層が向かいあうように密着させ、基板周囲を接着、封止して、有機エレクトロルミネッセンス部材Ａ及び有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂとを貼合することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法である。【００５３】
より具体的には、第一基板は例えば、例えばガラス基板であり、ガラス基板上にＩＴＯからなる陽極（第一電極）、更に正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層等から選ばれる有機ＥＬ素子を構成すべき各有機層がこの層順で任意の層まで積層されたものであり、従ってこれが有機エレクトロルミネッセンス部材Ａであり、有機ＥＬ部材Ａはこの場合陽極側部材となる。有機エレクトロルミネッセンス部材Ａが陽極側部材のとき、有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂは陰極側部材となり、第二電極は陰極であり、陰極上には少なくとも残りの層が陰極側からこの順で形成される。【００５４】
例えば有機ＥＬ部材Ａが陽極側部材であり、第一基板上に陽極から発光層まで形成される場合、有機ＥＬ部材Ｂとして、第二の基板上の第二電極（陰極）上には、例えば少なくとも電子注入層、電子輸送層までが形成される（陰極側部材）。【００５５】
有機層の積層構成については、電子阻止層、また正孔阻止層等、必要に応じて、種々の有機層を適宜含んでいてもよく、各基板上に形成される有機層の数は限定されず、貼合されたときに、有機ＥＬ素子を構成する層順に従って構成されればよい。従って、前記有機ＥＬ素子各層のどの有機層を、それぞれの部材上に形成して、それぞれ有機ＥＬ部材Ａ（又は陽極側部材）、有機ＥＬ部材Ｂ（又は陰極側部材）とするかは、有機層を構成する有機ＥＬ材料等の性質、例えばガラス転移温度、融点、また結晶構造等により、また、密着性等の観点で最も妥当なものを選択する。【００５６】
また、各部材上に、同じ有機層を形成してもよく、例えば、前記の場合、両方の部材に発光層まで形成しても、発光層は貼合により一体化されるので構わない。【００５７】
従って、本発明の有機ＥＬ素子の作製方法によって形成される有機ＥＬ素子は、第一基板上に、第一電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機ＥＬ部材Ａと、第二基板上に、第二電極、少なくとも一層以上の有機層を有する有機ＥＬ部材Ｂとを、外気から遮断した０〜５０ｋＰａの圧力下（減圧下）において、それぞれの有機層同士が向かいあうように密着させ、基板周囲を接着、封止して、有機エレクトロルミネッセンス部材Ａ及び有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂとを貼合し、封止後に、大気圧に戻すことで形成される。【００５８】
減圧下（例えば１０ｋＰａ）で封止（有機層部を密閉）することにより、これを大気中（大気圧中）に戻すと、第一、第二基板は、大気圧に押されて、第一基板、第二基板、そして封止部により形成される有機層を含む密閉空間の容積はやや収縮することで、封止空間内の気体（例えば空気）の残り方によっては、大気圧に戻したときの、内圧がやや変わる（大気圧に押されて、内容積が変わるので一般に気圧が少し上昇（〜５０ｋＰａ）する）ものの、減圧での封止によって、充分減圧が保たれることで有機層同士が大気圧との差分の圧力を均一に受けることができこれにより有機層同士を均一に貼合することが出来る。【００５９】
従って、本発明の方法により作製された、減圧条件下で有機ＥＬ部材Ａと有機ＥＬ部材Ｂが貼合された有機ＥＬ素子は、前記有機層が含まれる封止空間部分の内圧と、外圧（大気圧）との圧力差が−５０〜−１００ｋＰａの範囲にある（即ち内圧が低い）有機ＥＬ素子である。【００６０】
本発明の方法によれば、このような貼合時の真空度の調整により最終的な内圧の制御を行って貼合圧を制御できることと、真空で貼合封止すると常に（大気圧−内圧）の圧を面に均一に、非接触で加えることができるため、安定した貼合素子を得られる。機械的圧着では均一に圧を加えることが難しい。【００６１】
特に機械的（物理的）に圧を加えることが難しいフレキシブル素子においては有利である。【００６２】
また、貼合と同時に封止することができるという利点を得ることができる。【００６３】
以下に、本発明の貼合法による有機ＥＬ素子の製造方法について図を用いて詳細に説明する。【００６４】
図１は、真空貼合装置を用いた本発明の有機ＥＬ素子製造の一例を示す。【００６５】
図１（ａ）は、第１基板１上に第１電極１１、及び有機層１２が形成された有機ＥＬ部材Ａ及び第二基板上に第２電極２１、及び有機層２２が形成された有機ＥＬ部材Ｂをそれぞれ示した。有機ＥＬ部材Ａは例えば陽極基板、また、有機ＥＬ部材Ｂは陰極基板を表す。従って第一電極１１はＩＴＯ電極、有機層１２は、例えば、正孔輸送層、発光層であり、第二電極は例えば、アルミニウムからなる陰極、また有機層２２は、例えば電子輸送層である。これら二つの基板を貼合することで、最終的に、第一基板（第一電極）と第二基板（第二電極）の間に、少なくとも一層以上の有機層（この場合、陽極側から、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、陰極という構成をもつ）を有する有機エレクトロルミネッセンス素子が得られる。【００６６】
貼合する有機層（接合層）としては、有機ＥＬ素子を構成する機能層のいずれでもよく、例えば、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層等のいずれでもよい。【００６７】
図１（ｂ）は封止（接着）の為に第一基板上の有機層周辺に封止材（接着剤）Ｓを設置したところである、接着剤としては、熱融着性または熱硬化性接着剤を塗設してもよいし、また熱硬化性接着シート等を用いてこれを周囲に配置してもよい。【００６８】
また、光硬化性接着剤を用いてもよい。光硬化性接着剤を用いるときは第一基板または第二基板側から光（紫外線）を照射できるように光源を真空貼合装置中に備えることが好ましい。【００６９】
図１（ｂ）では、有機ＥＬ部材Ａの第一基板上、有機層周囲に熱硬化性接着シートを配置したのち、これに有機ＥＬ部材Ａを有機層同士対向するように密着積層して、仮貼合する。【００７０】
ここでは第一基板周囲に熱硬化性シートを配置したが、第二基板上であってもよいし、また、両方の基板に配置してもよい。【００７１】
次いで、熱硬化性シートを配置した第一電極１１、有機層１２を有する第一基板１、及び同じく第二電極２１、有機層２２を有する第二基板２を有機層１２及び２２同士が対向し積層された積層体は、図１（ｃ）に示す真空貼合装置の真空チャンバー１０１中に載置される。図１（ｃ）で示される本発明に係わる真空貼合装置は、貼合しようとする有機ＥＬ部材Ａ及びＢを載置する真空チャンバー（架台含む）１０１及び積層された有機ＥＬ部材Ａ及びＢに押圧を加え、これを固定密着させる弾性部材１０２、これを駆動するシリンダ１０３、また、熱硬化性接着剤シートと略同一の形状に、基板の周囲、有機層の周囲を取り囲むように配置されたヒータ１０４を備えている。ヒータ１０４もまた、これもシリンダ１０５を備え、シリンダの動作によりヒータを基板の背面から接着剤シートを加熱圧着できる機構を有している。また、真空チャンバーは図示されていない減圧装置によって、排気が可能であり、また密閉して真空チャンバーを外気から遮断出来る構造となっている。【００７２】
二つの部材に押圧を加えて密着させ、二つの部材間の気体を逃すための弾性部材１０２としては、シリコンゴム、シリコンスポンジ等の耐熱性の弾性体で表面層を形成したプレート等が用いられる。【００７３】
また、ヒータ１０４としては、例えば、通電により加熱を行える、基板の周囲、有機層の周囲を取り囲むような所定の形状で配置されたヒートブロックであり、シリンダの駆動により、部材背面から所定の時間圧着することが可能となっている。【００７４】
有機ＥＬ部材Ａと有機ＥＬ部材Ｂが積層され、真空チャンバー１０１中に載置されると、次に、シリンダ１０３の駆動により弾性部材１０２が所定の圧力で第二基板の背面に押し当てられ、第一基板上の有機層１２と第二基板上の有機層２２は密着、固定される（図１（ｄ））。【００７５】
次は、真空チャンバー１０１を閉じて、これを外気から遮断し、減圧に、即ち０〜５０ｋＰａの圧力まで排気する工程である（図１（ｅ））。この段階で、有機層近傍、有機層界面内は真空チャンバー１０１内と同じ圧力になる。【００７６】
図１（ｆ）は、次の工程で、この外気から遮断した状態で、ヒータ１０４を、シリンダ１０５を駆動して降下させ、基板同士が、硬化接着するのに必要なエネルギーを付与するためにこれを背面に圧着して、加熱を行う、封止材Ｓとして熱硬化接着性シートを用いる場合、温度は５０〜１００℃の範囲、また圧力としては０．０５〜０．２０ＭＰａ程度で、１〜１０秒間程度保持すればよい。【００７７】
これにより第一基板、及び第二基板は、熱硬化性シートにより接着し、有機ＥＬ素子は、封止、貼合される。【００７８】
勿論接着は、後述する熱硬化性接着剤、または光硬化性接着剤等を用いてもよい。【００７９】
所定の加熱により基板周囲を接着、封止したのち、次いでシリンダ１０５、及び１０３の駆動により、ヒータ１０４及び弾性部材１０２は引き上げられて元の位置に戻され、更に真空チャンバー１０１の減圧が解除されて（図１（ｇ））、有機ＥＬ素子の封止、貼合が終了する。【００８０】
図１（ｆ）の状態では、二つの基板及び封止材によって遮断された封止空間Ｐは真空チャンバーと同じ真空度を有しているが、真空チャンバーの減圧が解除され周囲の圧が上昇すると、この封止空間Ｐの減圧度は、その封止空間の容積等の因子により稍異なりはするものの、少し上昇するが、基本的には、この上昇は僅かであり、外圧と封止空間との大きな圧力差が維持され、これによって第一基板上の有機層、第二基板上の有機層の密着が均一、かつ緊密に行われる。【００８１】
本発明においては、減圧下（例えば１０ｋＰａ）で有機ＥＬ素子を封止（有機層部を密閉）するため、例えば、図１（ｆ）の状態では、二つの基板及び封止材料によって遮断された封止空間Ｐは真空チャンバーと同じ真空度を有しているが、大気中に戻すことで、減圧下で封止する際に、有機層の密閉空間内の気体（例えば空気）の残り方によって、大気圧に戻したとき、大気圧に押されて内容積が変わるので、内圧が変わり一般に気圧が少し上昇するものの（例えば、〜５０ｋＰａ）、前記有機層が含まれる封止空間部分の内圧と、外圧（大気圧）との圧力差は−５０〜−１００ｋＰａの範囲にあり、基本的には、大気圧とのこの差圧により第一、第二基板が均一に押され密着されるので、有機層間のキャリア移動に好ましい密着状態を得ることが出来る。【００８２】
図１（ｈ）は取り出した有機ＥＬ素子の断面図及びこれを上面から見た図を示す。有機層周囲に配置された封止材（接着剤或いは接着シート）により基板同士が接着され有機層同士が貼合されて有機ＥＬ素子が封止、形成されている。【００８３】
また、上記製造において、真空中における、熱硬化性接着シートによる接着、封止においては、一度に周囲を接着するよりも、基板上に配置された熱硬化性シートの予め対向する一対の辺を熱により圧着して接着した後、残り一対の辺を接合、閉塞して封止することが、均一な圧着を行う上で好ましい。【００８４】
この為には、ヒータは、少なくとも一対の辺毎に個別のシリンダで駆動できるようにすることが好ましい。【００８５】
これらの貼合封止プロセスにおいて、第一基板及び、第二基板は共にガラス製基板でもよいが、少なくとも一方はフレキシブルな基板であることが好ましく、上記において、第一基板をガラス製基板とし第二基板をフレキシブルなフィルムとすることで、非接触で、より均一に貼合すべき有機層間に、圧を加えることができ、均一な密着、貼合、封止を行うことができる。【００８６】
また、前記の真空貼合装置は、第一基板、第二基板の少なくとも一方、例えば、図１の場合においては、第二基板をフレキシブル基板（例えばプラスチックフィルムからなる基材）とすれば、第二基板を、帯状に連続供給して（図１の平面に向かって例えば左から、右に）、個別に形成された第一基板上に電極、有機層を形成した有機ＥＬ部材Ａと、順次貼合、封止を行って、有機ＥＬ素子を形成することが出来る。【００８７】
このように、第一基板、第二基板の少なくとも一方を帯状フレキシブル基板とすることで、これを連続供給して有機ＥＬ素子の生産性を向上させることが出来る。【００８８】
本発明においては、第一基板又は第二基板の少なくとも一方に防湿層を有することが、封止の効果を持続させる上で好ましい。【００８９】
防湿層としては、水蒸気、酸素等、ガスバリア性を有する材料で構成される層であれば、限定されないが、例えば、酸化ケイ素、酸化アルミニウム等のセラミック蒸着層、また、これらのセラミック層と衝撃緩和ポリマー層を交互に積層した構成を有する防湿層、また、金属箔、例えば銅（Ｃｕ）箔、アルミニウム（Ａｌ）箔、等のラミネート層（６〜５０μｍ厚）等があげられ、これらの防湿層を第一電極或いは第二電極層の有機層と反対側（外側）に有することが好ましい。【００９０】
それには、これらの防湿層を有するフィルムを基板として用いればよく、これら防湿層を有するフィルムとして、代表的には、例えば、ＰＥＴフィルム等の樹脂フィルム基材（１０〜２００μｍ）上に上記セラミック層を蒸着形成したもの、また、金属箔等に、例えばポリエチレン系樹脂フィルムをラミネートしたもの等があげられる。【００９１】
蒸着層を有するフィルムとしては、酸化ケイ素、酸化アルミニウム等を蒸着した樹脂フィルムが上市されており、例えば凸版印刷製ＧＸフィルム等を入手することができる。また、金属箔の片面をポリマー膜でコーティングした金属ラミネートフィルムは、包装材用に市販されている。例えば、接着剤層／アルミフィルム９μｍ／ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）３８μｍの構成のドライラミネートフィルム（接着剤層としては２液反応型のウレタン系接着剤、厚みは１．５μｍ）がある。【００９２】
従って、これらを、基板、基材のいずれかとして用いることで、防湿層を組み込むことが出来、封止による防湿効果を向上させることが出来る。【００９３】
本発明の貼合による有機ＥＬ素子のもう一つの製造例を図２に基づいて示す。【００９４】
図２（ａ）は、前記同様に第一電極１１、有機層１２を有する第一基板（有機ＥＬ部材Ａ）及び第二電極２１、有機層２２を有する第二基板（有機ＥＬ部材Ｂ）をそれぞれ示している。図２（ｂ）は、有機ＥＬ部材Ａの有機層の周囲に、封止材Ｓとして熱硬化性接着シートを配置して、有機ＥＬ部材Ａ及び有機ＥＬ部材Ｂを、互いにそれぞれの有機層同士を対向させ積層し、更に、有機ＥＬ部材Ｂの第二基板の、有機層の反対側（外側）から封止部材３を積層し、仮貼合したところを示す。【００９５】
封止用部材３は、水蒸気また酸素等ガスバリア性の高いフレキシブルなプラスチックシート乃至フィルムである。前記の防湿層を有する樹脂フィルムが好ましい。例えば、凸版印刷製のＧＸフィルム等のＰＥＴを基材とした蒸着フィルム等が挙げられる。【００９６】
第一基板をガラス等のガスバリア性基材で構成すれば、このような封止用部材３を用いることで、有機ＥＬ素子を外気から効率よく封止して水蒸気や酸素等の劣化性ガスの影響を抑えることが出来る。【００９７】
次いで、熱硬化性接着シートを配置した、第一電極１１、有機層１２を有する第一基板１、及び同じく第二電極２１、有機層２２を有する第二基板２、そして封止用部材３を積層、仮貼合したものを、図１（ｃ）で示したものと同じ真空貼合装置の真空チャンバー１０１中に載置する（図２（ｃ））。【００９８】
真空貼合装置は、貼合しようとする有機ＥＬ部材Ａ及び有機ＥＬ部材Ｂの積層体を載置する真空チャンバー（架台含む）１０１及び押圧用の弾性部材１０２、これを駆動するシリンダ１０３を備えている。弾性部材はシリコンゴム、シリコンスポンジの様な弾性のある材料で表面が構成された押圧板であり、シリンダ１０３は、該シリンダにより弾性部材１０２を昇降させ、これにより積層体を裏面から圧着、積層体間の気体を押し逃がし、また、積層体を架台との間に密着固定することができる。【００９９】
また、封止材Ｓ（熱硬化性接着剤シート）と略同一の形状に、有機層の周囲を取り囲むように配置されたヒータ１０４が備えられている。ヒータ１０４もまた、シリンダ１０５を備え、該シリンダによりヒータを昇降させ、封止用部材裏面にヒータを圧着して、加熱できる機能を備えている。また、真空チャンバー１０１は、密閉した後、図示されていない減圧装置によって排気が可能であり、真空チャンバーを外気から遮断して減圧に出来る構造となっている。【０１００】
封止用部材３と積層されて有機ＥＬ部材Ａ及び有機ＥＬ部材Ｂは、真空チャンバー１０１中に載置されると（図２（ｃ））、次に、シリンダ１０３の駆動により弾性部材１０２が降下して、所定の圧力で第二基板の背面に積層された封止用部材３の背面に押し当てられ、第一基板上の有機層１２と第二基板上の有機層２２が密着されたまま固定される（図２（ｄ））。【０１０１】
次に、真空チャンバー１０１は閉じられて、外気から遮断され、０〜５０ｋＰａの圧力まで排気される（図２（ｅ））。この段階で、有機層近傍、有機層界面内は真空チャンバー内と同じ圧力となっている。【０１０２】
この外気から遮断され、真空度が０〜５０ｋＰａに維持された状態で、次に、シリンダ１０５を駆動して、ヒータ１０４を降下させて、封止用部材３の背面から封止材Ｓ（熱硬化性接着シート）を加熱、圧着して硬化接着に必要なエネルギーを付与する（図２（ｆ））。熱硬化性接着シートを用いる場合、温度は５０〜１００℃の範囲、また圧力としては０．０５〜０．２０Ｐａ、又時間は１〜１０秒程度でよい。この工程により、有機ＥＬ部材Ａ及び有機ＥＬ部材Ｂの有機層同士が密着した状態で、封止用部材３と第一基板が熱硬化性接着シートにより接着される。【０１０３】
封止材による接合、接着は、基板周囲の予め対向する一対の辺を接合してから、減圧下で残り一対の辺を接合、閉塞することが有機層間の密着を向上させる観点で好ましく、ヒータブロックをこのように別に駆動できるようにしておき、２段階で接着することは好ましい。【０１０４】
いずれにしても、ヒータ１０４の圧着、加熱により封止用部材３と第一基板との接着で封止が行われ、同時に有機ＥＬ部材Ａ及び有機ＥＬ部材Ｂの有機層同士が密着、貼合された有機ＥＬ素子が形成される。【０１０５】
次いでシリンダ１０３、１０５を駆動して、弾性部材１０２、ヒータ１０４を上昇させ、それぞれ元の位置にまで戻したのち、更に減圧を解除して（図２（ｇ））、有機ＥＬ素子の封止、貼合は完了する。【０１０６】
図２（ｈ）は取り出した有機ＥＬ素子の断面図及びこれを上面から見た図を示す。有機層周囲に配置された接着剤により基板同士が接着され有機層同士が貼合されて有機ＥＬ素子が封止、形成されている。【０１０７】
封止用部材としては、例えば金属蒸着フィルムのようなフレキシブルなガスバリア性樹脂フィルムを用いることができ、第一基板が、例え、ガラス等の剛直な基板であっても均一な圧が有機層間に適用されるため、より有機層間の密着がよく、貼合した層間でのキャリア移動にムラが少なく、均一な素子が得られる。また、封止用部材は連続供給することが出来るために、素子の連続生産性にも優れる。【０１０８】
第一の基板上に形成した第１の有機層と第二の基板上に形成した第２の有機層とをより、均一に貼り合わせるために弾性部材により圧着した状態で加熱処理を行うことも好ましい。加熱方法としては、弾性部材に加温機能を付与、また、真空チャンバーに備えられた架台にヒータを付与（ホットプレート）してもよい。【０１０９】
加熱温度は、用いるどの有機層の融点よりも低く、一般に８０〜１６０℃程度である有機層を構成する有機材料の軟化温度ないしガラス転移温度のうち最も低い温度よりも低い温度であり、０℃以上８０℃以下、更に言えば４０℃以上８０℃以下が好ましい。温度の制御性からは４０℃以上であることが好ましい。【０１１０】
また、第一基板、また第二基板上に有機層をそれぞれ形成したのち、各有機層の表面は、プリベーク処理をすると好ましい。プリベーク処理により有機層中に含まれる溶媒をある程度飛ばすことができる。貼合時の加熱よりも低い温度で短い時間加熱乾燥する。貼り合わせ前にプリベーク処理によって予めある程度の溶媒を飛ばしておくことは、特に広面積素子において効果的である。プリベーク処理の加熱温度は、貼合時の加熱処理と同様の理由により、用いるどの有機層の融点よりも低く、軟化温度ないしガラス転移温度のうち最も低い温度よりも低い温度であることが好ましい。プリベーク処理は、両方の有機層表面に対して行うが、場合によっては片面であってもよい。加熱方法としては、オーブン乾燥、ホットプレート乾燥、真空乾燥等が使用できる。【０１１１】
また、両基板の表示部周囲に適用して、基板同士を接着する封止材は、防湿性であることが好ましい。【０１１２】
前記封止材としては、接着剤、例えば、ガラス、また、プラスチック基板等に対して一般に使用されている接着剤を制限なしに用いることができる。【０１１３】
特に好ましい接着剤としては、アクリル系接着剤、エポキシ系接着剤等を挙げることが出来る。中でも硬化時の収縮が小さいエポキシ系接着剤は好ましい。【０１１４】
エポキシ系接着剤は、主剤としてのエポキシ樹脂と、硬化剤からなり、エポキシ基を含有する化合物（主剤）と、アミン類や酸無水物を含有する硬化剤とを混ぜ合わせ、硬化反応によって接着する接着剤をいう。【０１１５】
エポキシ基を含有する化合物には、上記のように、ビスフェノールＡ型などがあり、また、硬化剤としては、アミン類がよく用いられる。【０１１６】
これらの接着剤は、ポッティング、塗布、噴射、印刷等、特に制限なく基板上に設けることができ、紫外線、電子線等のエネルギー線、また熱の照射により重合硬化させることができる。【０１１７】
また、加熱を受けると三次元網状化するビスフェノール系グリシジル型エポキシ樹脂及び熱硬化型接着成分からなる熱活性型エポキシ樹脂硬化剤も好ましい。【０１１８】
封止材として用いる接着剤は、紫外線硬化型の接着剤であってもよい。熱硬化型の接着剤において硬化温度が素子の特性に影響を与える場合、紫外線、電子線等のエネルギー線により重合硬化する活性光線硬化型の接着剤が好ましい。この場合、アクリル系接着剤等を用いることができ、具体例としては、株式会社スリーボンド社製、３００３、３０２７Ｂ、３０３３Ｂ、３０４２Ｂ等、また、セメダイン株式会社製、セメダインＹ６００、Ｙ６００Ｈ等が挙げられる。【０１１９】
紫外線硬化型接着剤の場合、真空貼合装置に、第一基板或いは第二基板又は封止用部材等の背面から紫外線を照射できるような光源を具備させる。接着は、例えば、１０〜１００ｍＷ／ｃｍ2程度の光量で基板越しに１〜３０秒間の範囲で照射しして硬化させればよい。【０１２０】
なお、本願明細書における「紫外領域（の光）」とは、２５０ｎｍ〜４００ｎｍの範囲に波長を有する光をいい、高圧水銀灯やハロゲンランプにより得られる。【０１２１】
これらの接着剤は、塗布或いは印刷等のプロセスによって、基板上に適用されるが、また、封止材として、予め形成された熱硬化性接着シートやホットメルト型接着剤等を用いることができる。例えば、住友スリーエム製ＴＢＦシリーズ、そのうちでもＴＢＦ５６０等の低温接着タイプの熱硬化性接着シートが挙げられ、これらのシートを所望の形状に断裁して基板上に配置する方法で封止材を基板上に適用することが出来るので好ましい。【０１２２】
また、本発明の貼合による有機ＥＬ素子の製造においては、吸湿部材を基板上に設け、これを封止領域内に存在させることで、素子空間内の水分を吸着させ素子劣化を抑制することができる。例えば、酸化カルシウムやゼオライト等の粉末状の吸湿部材を例えば表示部周辺の基材上に貼り付ける等の方法がとられている。吸湿部材は、どちらの基材上に設けてもよい。封止材の配置時に、吸湿部材も例えば、有機層周囲の領域に配置すればよい。図３に、吸湿部材Ｄを封止空間内部有機層周囲（有機層周囲）に配置した有機ＥＬ素子例を示す。【０１２３】
有機ＥＬ素子は、電極間に単数又は複数の有機層を積層した構造であり、例えば、陽極／正孔注入・輸送層／発光層／電子注入・輸送層／陰極等、最も単純には、陽極／発光層／陰極からなる構造であり、これら有機ＥＬ素子における各有機層、各薄膜の膜厚は、１ｎｍ〜数μｍの範囲に亘るが、これらの有機層が第一基板そして第二基板上にそれぞれ分けて形成され、これを貼合することで、本発明の有機ＥＬ素子は形成される。【０１２４】
次いで本発明において基板上に形成される有機ＥＬ素子を構成する各有機層について説明する。【０１２５】
有機ＥＬ素子は、電極間に単数又は複数の有機層を積層した構造であり、例えば、陽極／正孔注入・輸送層／発光層／電子注入・輸送層／陰極等、最も単純には、陽極／発光層／陰極からなる構造を有し、これ以外にも電子阻止層、また正孔阻止層、またバッファー層等適宜必要な層が所定の層順で積層され、両極から注入された正孔及び電子等のキャリア移動がスムーズに行われるよう構成されている。【０１２６】
有機ＥＬ素子を構成するこれら各有機層において、発光層中に含有される有機発光材料としては、カルバゾール、カルボリン、ジアザカルバゾール等の芳香族複素環化合物、トリアリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、ポリアリーレン、芳香族縮合多環化合物、芳香族複素縮合環化合物、金属錯体化合物等及びこれらの単独オリゴ体あるいは複合オリゴ体等があげられるが、これに限られるものではない。【０１２７】
また層中（成膜材料）には、好ましくは０．１〜２０質量％程度のドーパントが発光材料中に含まれる。ドーパントとしては、ペリレン誘導体、ピレン誘導体等公知の蛍光色素等、また、リン光発光タイプの発光層の場合、例えば、トリス（２−フェニルピリジン）イリジウム、ビス（２−フェニルピリジン）（アセチルアセトナート）イリジウム、ビス（２，４−ジフルオロフェニルピリジン）（ピコリナート）イリジウム、などに代表されるオルトメタル化イリジウム錯体等の錯体化合物が同様に０．１〜２０質量％程度含まれる。【０１２８】
リン光発光方式は、発光層内部に発光領域を持つためか、比較的発光ムラが起こりづらく、貼合法の最大の難点である接合界面でのムラや、キャリア移動が遅くなるという現象を起こしにくいため、本発明の貼合法との相性がよい。【０１２９】
正孔注入・輸送層としては、フタロシアニン誘導体、ヘテロ環アゾール類、芳香族三級アミン類、ポリビニルカルバゾール、ポリエチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルホン酸（ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ）などに代表される導電性高分子等の高分子材料、また、発光層に用いられる、例えば、４，４′−ジカルバゾリルビフェニル、１，３−ジカルバゾリルベンゼン等のカルバゾール系発光材料、（ジ）アザカルバゾール類、１，３，５−トリピレニルベンゼンなどのピレン系発光材料に代表される低分子発光材料、ポリフェニレンビニレン類、ポリフルオレン類、ポリビニルカルバゾール類などに代表される高分子発光材料などが挙げられる。【０１３０】
電子注入・輸送層材料としては、８−ヒドロキシキノリナートリチウム、ビス（８−ヒドロキシキノリナート）亜鉛等の金属錯体化合物もしくは以下に挙げられる含窒素五員環誘導体がある。即ち、オキサゾール、チアゾール、オキサジアゾール、チアジアゾールもしくはトリアゾール誘導体が好ましい。具体的には、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−チアゾール、２，５−ビス（１−フェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、２−（４′−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４″−ビフェニル）１，３，４−オキサジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−オキサジアゾール、１，４−ビス［２−（５−フェニルオキサジアゾリル）］ベンゼン、１，４−ビス［２−（５−フェニルオキサジアゾリル）−４−ｔｅｒｔ−ブチルベンゼン］、２−（４′−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４″−ビフェニル）−１，３，４−チアジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−チアジアゾール、１，４−ビス［２−（５−フェニルチアジアゾリル）］ベンゼン、２−（４′−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−（４″−ビフェニル）−１，３，４−トリアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−トリアゾール、１，４−ビス［２−（５−フェニルトリアゾリル）］ベンゼン等が挙げられる。【０１３１】
有機ＥＬ素子、各有機層の膜厚は、０．０５〜０．３μｍ程度必要であり、好ましくは０．１〜０．２μｍ程度である。【０１３２】
本発明の有機層の形成方法としては塗布及び印刷等が好ましい。
塗布は、スピン塗布、転写塗布、イクストリュージョン塗布等が使用できる。材料使用効率を考慮すると、転写塗布、イクストリュージョン塗布のようなパターン塗布できる方法が好ましく、特に転写塗布が好ましい。【０１３３】
また、印刷は、スクリーン印刷、オフセット印刷、インクジェット印刷等が使用できる。表示素子としては膜が薄く、素子サイズが微小で、ＲＧＢのパターンの重ね等を考慮すると、オフセット印刷、インクジェット印刷のような高精度高精細印刷が好ましい。【０１３４】
各有機材料には溶解特性（溶解パラメータやイオン化ポテンシャル、極性）がそれぞれにあり、溶解できる溶媒には限定がある。またその際には溶解度もそれぞれ違うため、一概に濃度も決めることができないが、本発明において用いられる溶媒の種類は、成膜しようとする有機ＥＬ材料に応じて、前記の条件に適ったものを、公知の溶媒から選択すればよく、例えば、ジクロロメタン、ジクロロエタン、クロロホルム、四塩化炭素、テトラクロロエタン、トリクロロエタン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、クロロトルエン等のハロゲン系炭化水素系溶媒や、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキサン、アニソールなどのエーテル系溶媒、メタノールや、エタノール、イソプロパノール、ブタノール、シクロヘキサノール、２−メトキシエタノール、エチレングリコール、グリセリン等のアルコール系溶媒、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶媒、ヘキサン、オクタン、デカン、テトラリン等のパラフィン系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸アミルなどのエステル系溶媒、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン等のアミド系溶媒、アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、イソホロン等のケトン系溶媒、ピリジン、キノリン、アニリン等のアミン系溶媒、アセトニトリル、バレロニトリル等のニトリル系溶媒、チオフェン、二硫化炭素などの硫黄系溶媒が挙げられる。【０１３５】
尚、使用可能な溶媒は、これらに限るものではなく、これらを二種以上混合して溶媒として用いてもよい。【０１３６】
これらのうち好ましい例としては、有機ＥＬ材料において、各機能層材料によっても異なるものの、大凡について、良溶媒としては、例えば芳香族系溶媒、ハロゲン系溶媒、エーテル系溶媒などであり、好ましくは、芳香族系溶媒、エーテル系溶媒である。また、貧溶媒として葉、アルコール系溶媒、ケトン系溶媒、パラフィン系溶媒などが挙げられ、なかでもアルコール系溶媒、パラフィン系溶媒である。【０１３７】
電極材料としては、本発明においては予め、第一基板上に第一電極、また第二基板上に第二電極を形成しておくことが出来、これらを蒸着等最適のプロセスにより形成できる。【０１３８】
二つの電極のうち、正孔の注入を行う陽極に使用される導電性材料としては、４ｅＶより大きな仕事関数をもつものが適しており、銀、金、白金、パラジウム等及びそれらの合金、酸化スズ、酸化インジウム、ＩＴＯ等の酸化金属、さらにはポリチオフェンやポリピロール等の有機導電性樹脂が用いられる。透光性であることが好ましく、透明電極としてはＩＴＯが好ましい。ＩＴＯ透明電極の形成方法としては、マスク蒸着またはフォトリソパターニング等が使用できるが、これに限られるものではない。【０１３９】
また、陰極として使用される導電性物質としては、４ｅＶより小さな仕事関数をもつものが適しており、マグネシウム、アルミニウム等。合金としては、マグネシウム／銀、リチウム／アルミニウム等が代表例として挙げられる。また、その形成方法は、マスク蒸着、フォトリソパターニング、メッキ、印刷等が使用できるが、これに限られるものではない。【０１４０】
また、本発明において、基板としては、ガラス基板及び透明性樹脂フィルムが用いられる。透明性樹脂フィルムとしては、ポリエチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリメチルメタアクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ナイロン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリサルホン、ポリエーテルサルフォン、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体、ポリビニルフルオライド、テトラフルオロエチレン−エチレン共重合体、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体、ポリクロロトリフルオロエチレン、ポリビニリデンフルオライド、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリプロピレン等が挙げられる。【０１４１】
また本発明の有機ＥＬ素子は、有機層のうち発光層をＲＧＢのそれぞれ３色ごとにパターニングして構成し、駆動回路を組み込むことでフルカラー表示体とすることも出来る。
【実施例】
【０１４２】
以下真空貼合装置を用いた有機ＥＬ素子の製造について、具体的に説明するが、本発明はこれにより限定されるものではない。【０１４３】
《陽極側部材の作製》
１００ｍｍ×１００ｍｍ×１．１ｍｍのガラス基板上に、陽極としてＩＴＯ（インジウムチンオキシド）を１００ｎｍの膜厚で成膜した透明支持基板を準備した。これをイソプロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し，ＵＶオゾン洗浄を更に五分間行った。【０１４４】
この透明支持基板上に、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）−ポリスチレンスルホン酸（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ  Ｂａｙｅｒ社製、Ｂａｙｔｒｏｎ  Ｐ  Ａｌ  ４０８３）を純水で７０％に希釈した溶液を３０００ｒｐｍ、３０秒でスピンコート法により成膜した後、２００℃で１時間乾燥し、膜厚３０ｎｍの正孔注入層を設けた。【０１４５】
次に、この正孔注入層上に、ＰＶＫ（ポリビニルカルバゾール）６０ｍｇとＩｒ（ｐｐｙ）3の１．５ｍｇをジクロルベンゼンに溶解した溶液を同様にスピンコートで塗布、成膜後、６０℃で１時間真空乾燥し、乾燥膜厚３０ｎｍの発光層を形成した。【０１４６】
【化１】
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【０１４７】
陰極側部材の作製
次いで、８０ｍｍ×８０ｍｍ×０．３ｍｍ厚のポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）フィルムに陰極としてアルミニウム１２０ｎｍを蒸着、続いて陰極バッファー層としてフッ化リチウム１ｎｍを蒸着形成した。これを真空槽から窒素雰囲気下に移送し、スピンコーターにてＢＣＰ（２０ｍｇ）をトルエン１０ｍｌに溶解した溶液を用い、１０００ｒｐｍ、３０ｓｅｃの条件下、スピンコート（膜厚約１０ｎｍ）、６０℃で１時間真空乾燥し、電子輸送層を成膜した。【０１４８】
次に、この電子輸送層上に、ＰＶＫ（６０ｍｇ）と１．５ｍｇのＩｒ（ｐｐｙ）３をジクロロベンゼン６ｍｌに溶解した溶液を同様にスピンコートで塗布、成膜後、６０℃で１時間真空乾燥し、乾燥膜厚３０ｍの発光層を形成した。【０１４９】
【化２】
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【０１５０】
以上で形成した、
有機ＥＬ部材Ａ（陽極部材）；
ガラス基板／／ＩＴＯ（陽極：１００ｎｍ）／／ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ（正孔注入層：膜厚３０ｎｍ）／／ＰＶＫ＋Ｉｒ（ｐｐｙ）3（発光層：膜厚３０ｎｍ）、
有機ＥＬ部材Ｂ（陰極部材）；
ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）フィルム／／アルミニウム（１２０ｎｍ）陰極／フッ化リチウム（１ｎｍ）陰極バッファー層／／ＢＣＰ（膜厚約１０ｎｍ）電子輸送層／／ＰＶＫ（６０ｍｇ）と１．５ｍｇのＩｒ（ｐｐｙ）3（膜厚３０ｎｍ）発光層、
を真空貼合装置を用いて図２に示す様に貼合した。【０１５１】
先ず、上記で作製した有機ＥＬ部材Ａのガラス基板上の有機層周囲に熱硬化接着シートを配置し、更に、有機ＥＬ部材Ｂを有機ＥＬ部材Ａとそれぞれの発光層が対向するように重ねて、更に封止用部材として防湿フィルムを陰極部材裏面側に積層し仮貼合した。図２（ｂ）がこれを示す。Ｓはガラス基板上の有機層周囲を囲むように接着シートを断裁して配置したところ示す。尚、熱硬化接着シートは住友スリーエム社製熱硬化接着シートＴＢＦ５６０（エチレン−酢酸ビニル共重合体）を用いた。また、封止用部材である防湿フィルムとしては、セラミック蒸着フィルムである凸版印刷製、ＧＸフィルムを用いた。封止用部材は、有機エレクトロルミネッセンス部材Ａ（陽極部材）のガラス基板と略同じサイズ（１００ｍｍ×１００ｍｍ）とした。図２（ｂ）にこの状態を示す。【０１５２】
次に、上記の積層体を真空貼合装置の真空チャンバー１０１内の架台上に有機エレクトロルミネッセンス部材Ａ（陽極部材）のガラス基板側を下にして載置、シリンダを駆動して弾性部材１０２を降下させ封止用部材３の背面側から押し当て有機層同士を密着させ積層体を固定した（図２（ｄ））。同時に、真空チャンバーを外気から遮断し真空ポンプ（図示せず）にて排気して約１ｋＰａの圧力まで真空度を上げた（図２（ｅ））。【０１５３】
真空度を上記の範囲に調整、維持し、今度はヒータの駆動用シリンダ１０５を駆動してヒータ１０４を降下させ、ガラス基板上の有機層周囲に配置された封止材Ｓ（熱硬化接着シート）に封止用部材を圧着、加熱した（温度８０℃、圧力０．１５ＭＰａ、５秒間）。これにより、封止用部材とガラス基板が接着された。これを図２（ｆ）に示す。【０１５４】
ヒータ１０４、及び弾性部材１０２を再びシリンダ駆動により上昇させると、封止用部材とガラス基板が、有機層周囲で接着し、封止構造をもつ有機ＥＬ素子の貼合体が得られた。【０１５５】
接着部を冷却した後、貼合装置の真空チャンバーを開放し、大気圧に戻し、貼合された有機ＥＬ素子を取り出した。【０１５６】
大気圧中に戻すことで、封止空間と大気圧の差分だけ両基板側から圧力を受けることになるので最終的に封止空間内部の圧力はやや戻り１０ｋＰａ程度の圧となったが、大気圧（１０１．３ｋＰａ）との差圧により発光層同士が均一かつ緊密に密着、貼合された有機ＥＬ素子が得られた。【０１５７】
比較例
実施例で用いた有機エレクトロルミネッセンス部材Ａ（陽極部材）、有機エレクトロルミネッセンス部材Ｂ（陰極部材）、及び封止用部材（ＧＸフィルム）の積層体を仮貼合したもの（図２（ｂ））を用いて、ロール貼合装置により有機ＥＬ素子を作製した。【０１５８】
ロール貼合装置（図４）として、株式会社エム・シー・ケー  ＭＲＫ−６５０Ｙを用いて、ロール間ギャップを調整して、面圧０．５ＭＰａ、速度１０ｍｍ／ｓｅｃ、温度８０℃で加熱ゴムロールを通すことで熱硬化接着シート（封止材）を熱硬化させ封止用部材とガラス基板を接着、封止すると共に陽極部材、陰極部材を貼合して有機ＥＬ素子を作製した。【０１５９】
以上の素子に通電して（２．５ｍＡ／ｃｍ2）、連続発光させたところ、本発明の方法により貼合し得られた有機ＥＬ素子は、目視による発光ムラ、発光輝度の全てにおいて比較のロール貼合装置を用いて貼合、作製した有機ＥＬ素子に比べ優れた素子であった。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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