(57)【要約】本発明は、結晶性のオレフィン（共）重合体からなるフィルムにおいて、表面粗度Ｒａ５ｎｍ以下、且つヘーズが１％以下であることを特徴とするフィルムである。
2008139696.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
結晶性のオレフィン（共）重合体からなるフィルムにおいて、表面粗度Ｒａが５ｎｍ以下、且つヘーズが１％以下であることを特徴とするフィルム。
【請求項２】
請求項１に記載のフィルムにおいて、
前記結晶性のオレフィン（共）重合体が、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ブテンから選ばれる少なくとも１種類のオレフィンを（共）重合成分として用いて得られたフィルムであることを特徴とするフィルム。
【請求項３】
請求項１または２に記載のフィルムにおいて、
内部ヘーズが０．５％以下であることを特徴とするフィルム。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載のフィルムにおいて、
ＪＩＳ Ｋ７２０９法にしたがって測定される吸水率が０．１％以下であることを特徴とするフィルム。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載のフィルムにおいて、
ＪＩＳ  Ｚ０２０８法にしたがって測定される水蒸気透過率が２５ｇ／ｍ2／ｄａｙ以上であることを特徴とするフィルム。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載のフィルムにおいて、
屈折率が１．５以下であることを特徴とするフィルム。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載のフィルムにおいて、
当該フィルム面内の屈折率が最大となる方向をＸ軸、面内であってＸ軸に垂直な方向をＹ軸とし、それぞれの波長５９０ｎｍにおける屈折率をｎｘ、ｎｙ、フィルムの膜厚をｄとしたときの、波長５９０ｎｍにおける面内のレターデーション値Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）・ｄが、５ｎｍ以下であることを特徴とするフィルム。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか一項に記載のフィルムにおいて、
当該フィルム面内の屈折率が最大となる方向をＸ軸、面内であってＸ軸に垂直な方向をＹ軸、フィルムの厚さ方向をＺ軸とし、それぞれの波長５９０ｎｍにおける屈折率をｎｘ、ｎｙ、ｎｚ、フィルムの膜厚をｄ、としたときの波長５９０ｎｍにおける厚み方向のレターデーション値Ｒｔｈ＝｜（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｜・ｄが１０ｎｍ以下であることを特徴とするフィルム。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか一項に記載のフィルムを製造する方法であって、
結晶性のオレフィン（共）重合体からなるフィルムを、当該結晶性オレフィン（共）重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）以上であって、１２０℃未満である温度にて延伸することを特徴とするフィルムの製造方法。
【請求項１０】
請求項９に記載のフィルムの製造方法において、
溶融樹脂をフィルムに形成する際にＴｇ＋５０℃以下に急冷することを特徴とするフィルムの製造方法。
【請求項１１】
請求項９に記載のフィルムの製造方法において、
結晶性のオレフィン（共）重合体からなるフィルムを溶融押出法によって形成すると同時に、又は続いて当該フィルムを加圧圧縮することを特徴とするフィルムの製造方法。
【請求項１２】
請求項１〜８のいずれか一項に記載のフィルムを用いた偏光板保護フィルム。
【請求項１３】
請求項１〜８のいずれか一項に記載のフィルムを用いた光学補償フィルム。
【請求項１４】
請求項１〜８のいずれか一項に記載のフィルムを用いた剥離フィルム。
【請求項１５】
請求項１〜８のいずれか一項に記載のフィルムを用いた保護フィルム。
【請求項１６】
請求項１〜８、及び請求項１２〜１５のいずれか一項に記載のフィルムを用いた表示素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、結晶性オレフィン（共）重合体を用いて得られるフィルム、およびその製造方法、ならびにその用途に関する。
【背景技術】
【０００２】
結晶性ポリオレフィン系重合体からなるフィルムは、高融点、良好な離型性、高い透明性などの特長を活かして離型フィルムなどに使用されている。【０００３】
特許文献１には、ポリ４−メチル−１−ペンテンからなる、発泡、収縮、白濁等好ましくない変化を起こさず、合成樹脂板の円滑な成形を可能にし、さらに成形後は成形品表面から用意に剥離することができる表面保護フィルムが開示されている。【０００４】
特許文献２には、液晶の光学特性の温度変化と類似の性質を有し、シート面方向には均一多軸配向されており、シート厚み方向の屈折率のみを変化させた視野角を広げる位相差補償シートが開示されている。【０００５】
特許文献３には、複屈折率の変化が少なく、溶融成形において炭化劣化物が発生し難く、さらに液晶ディスプレイの偏光膜の保護フィルムとして用いたときに色ムラがなく、コントラストに優れる偏光板保護フィルムが開示されている。
【特許文献１】特開平５−３０２０６８号公報
【特許文献２】特開平４−２８４４０２号公報
【特許文献３】特開２０００−２７５４３３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ところで、近年、透明光学フィルムの用途においては、さらなる透明性の向上が求められており、そのための一つの解決手段として、表面の凹凸が少なく、低ヘーズであるフィルムが求められている。その観点から、透明性が高いとされる４−メチル−１−ペンテンの（共）重合体などの結晶性オレフィン（共）重合体からなるフィルムでは、ガラス転移点（Ｔｇ）が低く、溶融温度とＴｇとの差が大きいことが一般的である。このため、成形後のフィルム表面に凹凸を生じやすくなる。また、結晶性オレフィン（共）重合体からなるフィルムは、結晶および非晶の界面が存在し、この界面での光散乱によりヘーズ値が大きくなる。【０００７】
前述のいずれの特許文献にもこのような高い透明性を実現する観点のフィルムは開示されているとは言えず、これらフィルムであっても、透明光学フィルムとしての使用が困難であった。【０００８】
そこで、本発明は、透明光学フィルムとしての用途に好適な結晶性オレフィン（共）重合体からなるフィルム、およびその製造方法、ならびにそのフィルムの用途を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、
（１）結晶性のオレフィン（共）重合体からなるフィルムにおいて、表面粗度Ｒａが５ｎｍ以下、且つヘーズが１％以下であることを特徴とするフィルムを提供する。
以下、（２）〜（１６）は、それぞれ本発明の好ましい実施形態の１つである。
（２）上記（１）に記載のフィルムにおいて、結晶性のオレフィン（共）重合体が、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ブテンから選ばれる少なくとも１種類のオレフィンを（共）重合成分として用いて得られたフィルムであることを特徴とするフィルム。
（３）上記（１）または（２）に記載のフィルムにおいて、内部ヘーズが０．５％以下であることを特徴とするフィルム。
（４）上記（１）〜（３）のいずれか一項に記載のフィルムにおいて、ＪＩＳ  Ｋ７２０９法にしたがって測定される吸水率が０．１％以下であることを特徴とするフィルム。
（５）上記（１）〜（４）のいずれか一項に記載のフィルムにおいて、ＪＩＳ  Ｚ０２０８法に従って測定される水蒸気透過率が２５ｇ／ｍ2／ｄａｙ以上であることを特徴とするフィルム。
（６）上記（１）〜（５）のいずれか一項に記載のフィルムにおいて、屈折率が１．５以下であることを特徴とするフィルム。
（７）上記（１）〜（６）のいずれか一項に記載のフィルムにおいて、当該フィルム面内の屈折率が最大となる方向をＸ軸、面内であってＸ軸に垂直な方向をＹ軸とし、それぞれの波長５９０ｎｍにおける屈折率をｎｘ、ｎｙ、フィルムの膜厚をｄとしたときの、波長５９０ｎｍにおける面内のレターデーション値Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）・ｄが、５ｎｍ以下であることを特徴とするフィルム。
（８）上記（１）〜（７）のいずれか一項に記載のフィルムにおいて、当該フィルム面内の屈折率が最大となる方向をＸ軸、面内であってＸ軸に垂直な方向をＹ軸、フィルムの厚さ方向をＺ軸とし、それぞれの波長５９０ｎｍにおける屈折率をｎｘ、ｎｙ、ｎｚ、フィルムの膜厚をｄ、としたときの波長５９０ｎｍにおける厚み方向のレターデーション値Ｒｔｈ＝｜（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｜・ｄが１０ｎｍ以下であることを特徴とするフィルム。
（９）上記（１）〜（８）のいずれか一項に記載のフィルムを製造する方法であって、結晶性のオレフィン（共）重合体からなるフィルムを、当該結晶性オレフィン（共）重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）以上であって、１２０℃未満である温度にて延伸することを特徴とするフィルムの製造方法。
（１０）上記（９）に記載のフィルムの製造方法において、溶融樹脂をフィルムに形成する際にＴｇ＋５０℃以下に急冷することを特徴とするフィルムの製造方法。
（１１）（９）に記載のフィルムの製造方法において、結晶性のオレフィン（共）重合体からなるフィルムを溶融押出法によって形成すると同時に、又は続いて当該フィルムを加圧圧縮することを特徴とするフィルムの製造方法。
（１２）上記（１）〜（８）のいずれか一項に記載のフィルムを用いた偏光板保護フィルム。
（１３）上記（１）〜（８）のいずれか一項に記載のフィルムを用いた光学補償フィルム。
（１４）上記（１）〜（８）のいずれか一項に記載のフィルムを用いた剥離フィルム。
（１５）上記（１）〜（８）のいずれか一項に記載のフィルムを用いた保護フィルム。
（１６）上記（１）〜（８）項、及び（１２）〜（１５）項のいずれか一項に記載のフィルムを用いた表示素子。【００１０】
本発明によれば、透明光学フィルムとしての用途に好適な結晶性オレフィン（共）重合体からなるフィルム、およびその製造方法、ならびにそのフィルムの用途が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
上述した目的、およびその他の目的、特徴および利点は、以下に述べる好適な実施の形態、およびそれに付随する以下の図面によってさらに明らかになる。【００１２】
【図１】図１は、本実施形態のフィルムを偏光板に適用した例を示す。
【図２】図２は、本実施形態のフィルムを多層構造の光学補償フィルムに適用した例を示す。
【図３】図３は、本実施形態の表示装置としての液晶表示装置の構成の一例を示す図である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明の実施形態について説明する。
本実施形態のフィルムは、結晶性のオレフィン（共）重合体をからなるフィルムにおいて、表面粗度Ｒａ５ｎｍ以下、且つヘーズが１％以下であることを特徴としている。【００１４】
本実施形態のフィルムは、結晶性のオレフィン（共）重合体からなる。ここで、「からなる」とは、フィルムの全部が結晶性のオレフィン（共）重合体で構成されている場合および、フィルムの一部が結晶性のオレフィン（共）重合体で構成されている場合、の双方を含む趣旨である。従って、フィルムは、結晶性のオレフィン（共）重合体以外の成分を含んでいてもよく、含んでいなくとも良い。本発明の効果を有効に実現する観点からは、フィルム中の結晶性のオレフィン（共）重合体の含有量は、２０〜１００重量％、より好ましくは５０〜１００重量％であることが望ましい。【００１５】
結晶性のオレフィン（共）重合体は、結晶性であって、かつ、透明性があればよく、各種の結晶性オレフィン（共）重合体を使用することが出来るが、例えば４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ブテンから選ばれる少なくとも１種類のオレフィンを重合体成分とするか、あるいはこれらのオレフィンを共重合体成分として用いて得られた共重合体（α）からなるフィルムを好ましく用いることができる。【００１６】
（（共）重合体（α））
本発明のフィルムにおいて好ましく用いられる特定の（共）重合体（α）は、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、および３−メチル−１−ブテン、から選ばれる少なくとも1種のオレフィンを（共）重合成分として用いて得られたものである。この特定のオレフィン（共）重合体（α）は、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン または４−メチル−１−ペンテンの単独重合体、もしくはこれら相互の共重合体、さらに他の共重合可能なモノマー、たとえばスチレン、アクリロニトリル、塩化ビニル、酢酸ビニル、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステルなどとの共重合体、また別には上記のもの同志あるいは他の熱可塑性樹脂や合成ゴムとのブレンド物、ブロツク共重合体、グラフト共重合体などが例示できる。（共）重合体（α）の構成単位中、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、または３−メチル−１−ブテンに由来する構成単位は、合計で、通常２０〜１００モル％、好ましくは５０〜１００モル％、さらに好ましくは８０〜１００モル％である。４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、または３−メチル−１−ブテンに由来する構成単位の含有量が上記範囲内にあると、透明性、耐熱性等の各種特性のバランスに優れる樹脂が得られるという観点から、好ましい。【００１７】
（共）重合体（α）の中でも、４−メチル−１−ペンテン（共）重合体は、透明性、剥離性等に優れ、光学素子と組み合わせて使用するのに好適であるという観点から、好ましい。また、３−メチル−１−ペンテン （共）重合体、および３−メチル−１−ブテン（共）重合体は、耐熱性に優れ、プロセスの自由度や、使用条件の自由度等の観点から好ましい。【００１８】
（４−メチル−１−ペンテン（共）重合体）
本発明において好ましく用いられる（共）重合体（α）として特に好ましく用いられる４−メチル−１−ペンテン （共）重合体は、具体的には、４−メチル−１−ペンテンの単独重合体もしくは４−メチル−１−ペンテンとエチレンまたは炭素原子数３〜２０の他のα―オレフィン、例えばエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン等との共重合体である。本発明において好ましく用いられる４−メチル−１−ペンテン （共）重合体は、通常、４−メチル−１−ペンテン に由来する構成単位を８５モル％以上、好ましくは９０モル％以上の量で含有する。４−メチル−１−ペンテン（共）重合体を構成する、４−メチル−１−ペンテン由来以外の構成成分には特に制限は無く、４−メチル−１−ペンテンと共重合可能な各種のモノマーを適宜使用することが出来るが、入手の容易さ、共重合特性等の観点から、エチレンまたは炭素数３〜２０のα−オレフィンを好ましく用いることが出来る。中でも、炭素数７〜２０のα−オレフィンが好ましく、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、および１−オクタデセンが特に好ましい。【００１９】
本発明において好ましく用いられる４−メチル−１−ペンテン（共）重合体の、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準じ、荷重５ｋｇ、温度２６０℃の条件で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）は、用途に応じ種々決定されるが、通常、１〜５０ｇ／１０分、好ましくは２〜４０ｇ／１０分、さらに好ましくは５〜３０ｇ／１０分の範囲である。４−メチル−１−ペンテン （共）重合体のメルトフローレートが上記のような範囲内にあると、フィルム成形性および得られるフィルムの外観が良好である。また融点は１００〜２４０℃、好ましくは１５０〜２４０℃の範囲にあるのが望ましい。【００２０】
また、このような４−メチル−１−ペンテン（共）重合体は、従来公知の方法で製造することができ、例えば特開昭５９−２０６４１８号公報に記載されているように、触媒の存在下に４−メチル−１−ペンテン と上記のエチレンまたはα−オレフィンを重合することにより得ることができる。【００２１】
（３−メチル−１−ペンテン（共）重合体）
本発明において好ましく用いられる（共）重合体（α）として特に好ましく用いられる３−メチル−１−ペンテン（共）重合体の、好ましいコモノマー種、コモノマー含量、ＭＦＲ、融点等は、上記の４−メチル−１−ペンテン（共）重合体の場合と同様である。本発明において好ましく用いられる３−メチル−１−ペンテン（共）重合体は、従来公知の方法により適宜製造することが可能であり、例えば、特開平０６−１４５２４８号公報記載の方法により製造することが出来る。【００２２】
（３−メチル−１−ブテン（共）重合体）
本発明において好ましく用いられる（共）重合体（α）として特に好ましく用いられる３−メチル−１−ブテン（共）重合体の、好ましいコモノマー種、コモノマー含量、ＭＦＲ、融点等は、上記の４−メチル−１−ペンテン（共）重合体の場合と同様である。本発明において好ましく用いられる３−メチル−１−ブテン（共）重合体は、従来公知の方法により適宜製造することが可能であり、例えば、特開平０６−１４５２４８号公報記載の方法により製造することが出来る。【００２３】
ここで、「結晶性」とは、当該オレフィン（共）重合体の結晶化度が１０％以上であることを言う。結晶化度はX線回折透過法により得られた非晶質部分と結晶質部分の回折ピークの積分強度から、以下の式を用いて算出する。
結晶化度＝（結晶質部分の積分強度／非晶質と結晶質部分の積分強度の和）×１００（％）【００２４】
また、フィルムの表面粗度Ｒａは、５ｎｍ以下、好ましくは３ｎｍ以下であり、ヘーズは１％以下、好ましくは０．５％以下である。ヘーズは、ＪＩＳ  Ｋ７１０５法に準じて測定することが出来る。ここでヘーズは、フィルム表面及び裏面の凹凸に起因する光散乱（外部ヘーズ）と、フィルム中の屈折率の変化や異物、欠点などに起因する光散乱（内部ヘーズ）の和と考えられる。したがって、内部ヘーズは、測定フィルムと屈折率が略同一な溶媒の中にフィルムを浸漬しフィルム表面及び裏面での反射率を事実上ゼロとし測定を行うことで、求めることができる。
このフィルムの内部ヘーズは、０．５％以下、好ましくは０．２％以下である。【００２５】
ここでフィルムの表面粗度Ｒａ（中心線平均粗さ）は、一定領域における３次元でのＲａ値を用いた。測定方法としては、三次元表面構造解析顕微鏡、走査型レーザー顕微鏡、電子線表面形態解析装置、走査型プローブ顕微鏡、非接触型三次元光干渉式表面粗さ計等を用いることができるが、ここでは測定の容易さから非接触型三次元光干渉式表面粗さ計である米国ビーコインスツルメンツ社製  ＷＹＣＯ  ＮＴ−２０００を用いた。Ｒａ値の算出は、下記式（１）により行った。つまり、各測定点ｊｋについて求めた高さＺjk（高さの平均値を基準表面（高さ＝０）としたときの高さ）の絶対値を算術平均することでＲａを算出した。【００２６】
【数１】
2008139696.tif 000003
【００２７】
ここで、ＭとＮは、高さ方向と直交する試料平面におけるそれぞれの方向にあたるデータ個数であり、検出器がＣＣＤであれば縦及び横の画素数に相当する。【００２８】
このような表面粗度およびヘーズを備えるフィルムは、透明性に優れ、特に後述するような透明光学フィルムの用途に好適である。【００２９】
また、フィルムの屈折率は、１．５以下であることが好ましい。屈折率が低いと、表面の反射率が低下するので、表面での光学ロス低減の観点からも好ましい。【００３０】
フィルムの膜厚は、１０μｍから３００μｍが好ましく、２０μｍから２００μｍがより好ましい。１０μｍ以上とすることで、ロール状に巻き取る際に皺が入りにくく、また機械的強度が大となることから破断を抑制でき好ましい。また３００μｍ以下とすることで、ロール状に巻き取ることが容易となる。また、偏光板保護フィルム、光学補償フィルム等に使用する際には、軽量化、薄膜化が可能となる。【００３１】
さらに、当該フィルム面内の屈折率が最大となる方向をＸ軸、面内であってＸ軸に垂直な方向をＹ軸とし、それぞれの波長５９０ｎｍにおける屈折率をｎｘ、ｎｙ、フィルムの膜厚をｄとしたときの、波長５９０ｎｍにおける面内のレターデーション値Ｒｅ＝（ｎｘ−ｎｙ）・ｄが、５ｎｍ以下、好ましくは３ｎｍ以下であることが望ましい。【００３２】
また、当該フィルム面内の屈折率が最大となる方向をＸ軸、面内であってＸ軸に垂直な方向をＹ軸、フィルムの厚さ方向をＺ軸とし、それぞれの波長５９０ｎｍにおける屈折率をｎｘ、ｎｙ、ｎｚ、フィルムの膜厚をｄ、としたときの波長５９０ｎｍにおける厚み方向のレターデーション値Ｒｔｈ＝｜（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｜・ｄが１０ｎｍ以下、好ましくは３ｎｍ以下であることが望ましい。【００３３】
レターデーションＲｅ、Ｒｔｈの値が、上述した範囲にあることで、当該フィルムを用いた偏光板、光学補償フィルムを液晶表示装置に用いた場合、液晶表示面を垂直方向から観察した際と、斜めから観察した際のコントラストや色相の変化を抑制できる。【００３４】
また、フィルムのＪＩＳ Ｋ７２０９法にしたがって測定される吸水率は、好ましくは０．１％以下、０．０５％以下であることがより好ましい。吸水率が０．１％以下であると、吸水による寸法変化が小さくなり、例えば、偏光板保護フィルム、光学補償フィルム基板として用いた際に反りが発生しにくい。また、フィルム中から放出された水蒸気による結露を防止することができる。【００３５】
また、従来の等方性フィルムである環状ポリオレフィン系フィルムは、このような吸水率を有し、吸水による寸法変化や光学特性の変化が小さいものも存在する。しかし、このような環状ポリオレフィン系フィルムが一般に水蒸気を通しにくいのに対して、本実施形態のフィルムは、例えば水蒸気透過率を２５ｇ／ｍ2／ｄａｙ以上、好ましくは４５ｇ／ｍ2／ｄａｙ以上とすることが容易である。水蒸気を通しやすい性質を持たせることができるため、例えば他の材料との接着において環境負荷が小さな水系の接着剤が使用される用途、例えば偏光板保護フィルムにおいて有用である。水蒸気透過率は、ＪＩＳ  Ｚ０２０８法に従って測定される。【００３６】
すなわち、本実施形態のフィルムは、従来の様々な等方性フィルムの様々な用途に対して、より好適に用いることが可能になる。【００３７】
また本実施形態のフィルムには、本発明の目的を損なわない範囲で、可塑剤を含有していてもよい。可塑剤としてはパラフィン系、ナフテン系、アロマ系等の鉱油類、α−オレフィン類のオリゴマ−、コオリゴマ−、エステル系可塑剤、各種植物油、動物油などを挙げることが出来る。このような可塑剤は延伸時の成形加工性をより良くする。【００３８】
また、本実施形態のフィルムには、他の樹脂、例えばポリオレフィン類、ポリアミド類、ポリエステル類などを含有していても良い。【００３９】
また、本実施形態のフィルムには、耐候安定剤、耐熱安定剤、スリップ剤、核剤、顔料、染料等通常ポリオレフィンに添加して使用される各種配合剤を本発明の目的を損なわない範囲で添加してもよい。【００４０】
このようなフィルムを製造するための特に好ましい方法は、溶融押出法、溶液流延法などによって形成した結晶性のオレフィン（共）重合体からなるフィルムを、当該結晶性オレフィン（共）重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）以上であって、１２０℃未満である温度にて延伸する工程を含む製造方法である。延伸温度は、より好ましくはＴｇ＋１０℃以上１００℃以下である。【００４１】
延伸温度がＴｇ以上であると、フィルムに破断等が発生することなく比較的均一に延伸を行うことが出来るので好ましい。延伸温度が１２０℃未満であると、フィルムのヘーズを特に有効に低減できるので、好ましい。延伸温度が１２０℃未満であることがヘーズの低減に特に有効であることの原理は未だ確認できていないが、ポリ４−メチル−１−ペンテン等のオレフィン（共）重合体の再結晶化温度が１２０〜１７０℃程度であることから、これを下回る温度における加熱、延伸、冷却過程で、実質的にヘーズを上昇させる結晶化度又は結晶サイズの増加が抑制されることと何らかの関係があるものと推定される。一例を挙げると、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位を主成分とするオレフィン（共）重合体においては、２００℃における延伸では結晶化度、結晶サイズが延伸前に比べて約２倍となる一方で、４０℃における延伸ではほとんど変化がないか、あるいは減少すると考えられる。【００４２】
溶融押出し成形を行う場合、具体的には、一軸押出機にて、所定のシリンダ温度および所定のキャストロール温度で成形を行った後、延伸機にてガラス転移温度（Ｔｇ）以上であって、１２０℃以下、好ましくは１００℃以下である温度で所定の倍率（好ましくは５倍以下、特に好ましくは３倍以下）だけ所定の延伸速度にて延伸成形を行う。結晶化度・結晶サイズを増加させない意味からは延伸倍率は小さいほうが、延伸速度は大きいほうが好ましい。また、延伸は、一軸延伸、二軸延伸などのいずれで行ってもよい。結晶化度、結晶サイズを増加させない観点からは一軸延伸よりも二軸延伸が、より好ましく用いられる。【００４３】
なお、このとき、溶融押出し成形時に原反シート状のフィルムをいったん製造しておいて、改めて延伸成形の装置に原反シートを供給するようにしてもよいし、溶融押出し成形および延伸成形を連続的に行ってもよい。【００４４】
また、結晶化度、結晶サイズを小さくさせる観点からは、溶融樹脂をフィルムに形成する際にキャストロール上でＴｇ＋５０℃以下、好ましくはＴｇ＋３０℃以下に急冷してもよい。ここで急冷（急速冷却）とは、結晶化が進行する温度から、結晶化が事実上進まない温度まで温度を短時間に下げることを言う。成膜過程の樹脂温度を正確に測定することは困難であるため、数値化することは難しいが、例えば１００℃／ｓｅｃ以上で、より好ましくは２００℃／ｓｅｃ以上の速度で急速に冷却することが好ましい。【００４５】
このようにして得られるフィルムは、低表面粗度、低ヘーズとなる。この理由は明らかではないが、例えば以下のようなことが考えられる。
所定の方法、例えば溶融押出し法、溶液流延法などにより成形されたフィルムを、所定の温度範囲で延伸成形することにより、凹凸を発生させるフィルム成形時に生じたフィルムの熱的なひずみが、延伸成形において高分子鎖が再配向されるとともに緩和、修正されることで、この凹凸が減少することが考えられる。さらに、成形したフィルムを延伸成形する前にキャストロール上で急冷することで、結晶化度が低下すること、および結晶粒径が小さくなることが考えられ、この結果としてヘーズがさらに減少することが考えられる。【００４６】
なお、さらに、溶融押出し成形によりフィルムを得る場合において、成形と同時にまたは成形の後に続いて、押出機のロール間で加圧圧縮してもよく、これにより得られるフィルムの透明性をより高くすることができる。【００４７】
また、本実施形態のフィルムは、表面粗度およびヘーズが所定範囲にあり、透明性が高いため、透明光学フィルム、とりわけ偏光板保護フィルム、剥離フィルム、保護フィルム、光学補償フィルムなどの用途に好適に使用することができ、本発明はこれら透明光学フィルムを提供する。なお、光学補償フィルムは、本実施形態のフィルムを用いた単層構造のものであってもよいし、後述するような複数のフィルムなどを組み合わせた多層構造のものであってもよい。【００４８】
図１は、本実施形態のフィルムを偏光板に適用した例を示す。
この偏光板において、表面を保護する保護フィルム１、偏光板に耐擦傷性などを付与するハードコート層２、第２偏光板保護フィルム３、偏光子４、第１偏光板保護フィルム５、他の素子に対する接着層として作用する粘着層６、粘着層６を保護する剥離フィルム７が順に積層されている。【００４９】
ここで、保護フィルム１は、偏光板を装着した表示素子、例えば液晶表示素子の検査作業が保護フィルムを付けた状態で行われるため、本実施形態のような光学特性に優れるフィルムを好適に使用することができる。第１および第２偏光板保護フィルム５、３は、偏光子４を保護するとともに高い透明性が求められるため、本実施形態のような光学特性に優れるフィルムを好適に使用することができる。剥離フィルム７は、表示素子の形成時に当該偏光板にさらに光学補償フィルム、位相差フィルム（板）などを積層するための粘着層６をカバーするために設けられており、この偏光板の検査作業が剥離フィルム７を付けた状態で行われるため、本実施形態のような光学特性に優れるフィルムを好適に使用することができる。【００５０】
また、図２は、本実施形態のフィルムを多層構造の光学補償フィルムに適用した例を示す。
この光学補償フィルムにおいて、表面を保護する保護フィルム８、光学補償フィルムに耐擦傷性などを付与するハードコート層９、所定の光学補償機能を有する液晶層１０、液晶層１０を積層させるための基板１１、他の素子に対する接着層として作用する粘着層１２、粘着層１２を保護する剥離フィルム１３が順に積層されている。【００５１】
図２の例においても、保護フィルム８および剥離フィルム１３として、前述した観点から、本実施形態のフィルムを好適に使用することができる。【００５２】
また、本発明は、前述したフィルム、当該フィルムが適用された透明光学フィルムを表示素子、例えば液晶表示素子、有機ＥＬ素子などに好適に用いることができ、本発明はこのような表示素子を提供する。【００５３】
図３は、このような表示素子として液晶表示装置の構成の一例を示す図である。
この液晶表示装置において、偏光板１４、位相差板１５、光学補償フィルム１６、液晶パネル１７、位相差板１８、偏光板１９、バックライトユニット２０が順に積層されている。【００５４】
ここで、偏光板１４、１９としては、図１に示したような本実施形態が適用される偏光板が好適に使用される。光学補償フィルム１６としては、図２に示したような多層構造のものを好適に使用することができるが、本実施形態のフィルムをそのまま適用した単層構造のものも好適に使用することができる。【００５５】
このような構成により、バックライトユニット２０からの入射光が偏光板１９にて偏光され、直線偏光光のみが透過し、位相差板１８にて偏光光の位相が揃えられ、液晶パネル１７に入射する。液晶パネル１７では、出力画像が形成され、この画像を再現するための光が生成されて出射し、この出射光が光学補償フィルム１６にて視野角補償され、位相差板１５にて位相差が揃えられ、偏光板１４にて偏光されて、コントラスト調整される。【００５６】
なお、本発明は、上述した実施形態、および具体例に限定されることはなく、本発明の目的を逸脱しない範囲で、適宜変更可能である。
【実施例】
【００５７】
以下、実施例／比較例を参照しながら、本発明の好ましい形態を、具体的に説明する。なお、本発明はいかなる意味においても、下記実施例に限定されるものではない。
実施例／比較例において、得られたフィルムの諸特性は、以下の方法で測定した。【００５８】
（膜厚）
ミツトヨ製デジタルインジケーター（型式：ＩＤ−Ｆ１２５）を用いた触針式膜厚計にて測定した。
（表面粗さＲａ）
非接触型三次元光干渉式表面粗さ計である米国ビーコインスツルメンツ社製  ＷＹＣＯ  ＮＴ−２０００を用いて、測定倍率２０倍、計算エリア３００μｍ×２３０μｍでＲａを算出した。尚、本測定器の最大測定画素は７３６×４８０であり、垂直方向の分解能は０．１ｎｍ以下である。【００５９】
（ヘーズ）
ＪＩＳ  Ｋ７１０５法にしたがい、（有）東京電色社製全自動ヘーズメーター（型式：ＴＣ−ＨIIIＤＰＫ型）にて測定した。
（内部ヘーズ）
上記ヘーズ測定において、サンプルホルダーにフィルムと屈折率の近い液体として、シリコーンオイル（信越シリコーン社製、製品名ＫＦ−９６−１００ＣＳ、屈折率１．４０３）を満たした石英セルを設置し、その中にサンプルを浸漬し測定した。
（水蒸気透過率）
ＪＩＳ  Ｚ０２０８法にしたがい、６０ｍｍφの透湿カップを用いて、４０℃×９０％ＲＨの条件で測定を行った。吸湿剤として塩化カルシウムを用い、２４時間間隔で秤量を行い、二つの連続する秤量でそれぞれ単位時間当たりの質量増加を求め、それが５％以内で一定になったときの値を用いた。単位は、ｇ／ｍ2／ｄａｙである。【００６０】
（実施例１）
結晶性のオレフィン（共）重合体として、４−メチル−１−ペンテンを用いて得られた共重合体である三井化学社製ＴＰＸ樹脂（銘柄：ＭＸ０２０，ＭＦＲ：２３〜３０ｇ／１０ｍｉｎ、屈折率１．４６、融点：２３０℃、ガラス転移温度：１５℃、吸水率：０．０１％以下）を用いて、一軸押出機（径４０ｍｍ）にて、シリンダ温度３００℃、キャストロール温度３０℃の条件で溶融押出し成形を行い、膜厚１２０μｍのフィルムを作製した。続いてこのフィルムを延伸機にて、温度６０℃にてフィルムの流れ方向（ＭＤ方向）に約３倍延伸し、膜厚が４０μｍの一軸延伸フィルムを作製した。
得られた一軸延伸フィルムの表面粗さＲａ、ヘーズを表１に示す。なお、フィルムの吸水率は、使用した樹脂のものと同一であった。【００６１】
（実施例２）
結晶性のオレフィン（共）重合体として、４−メチル−１−ペンテンを用いて得られた共重合体である三井化学社製ＴＰＸ樹脂（銘柄：ＭＸ０２０，ＭＦＲ：２３〜３０ｇ／１０ｍｉｎ、屈折率１．４６、融点：２３０℃、ガラス転移温度：１５℃、吸水率：０．０１％以下）を用いて、一軸押出機（径４０ｍｍ）にて、シリンダ温度３００℃、キャストロール温度８０℃の条件で溶融押出し成形を行い、膜厚１２０μｍのフィルムを作製した。続いてこのフィルムを延伸機にて、温度８０℃にてフィルムの流れ方向（ＭＤ方向）に約２倍延伸し、膜厚が６０μｍの一軸延伸フィルムを作製した。
得られた一軸延伸フィルムの表面粗さＲａ、ヘーズを表１に示す。なお、フィルムの吸水率は、使用した樹脂のものと同一であった。【００６２】
（実施例３）
結晶性のオレフィン（共）重合体として、４−メチル−１−ペンテンを用いて得られた共重合体である三井化学社製ＴＰＸ樹脂（銘柄：ＲＴ１８，ＭＦＲ：２３〜３０ｇ／１０ｍｉｎ、屈折率１．４６、融点：２３９℃、ガラス転移温度：２２℃、吸水率：０．０１％以下）を用いて、シリンダ温度３００℃、キャストロール温度３０℃の条件で溶融押出し成形を行い、膜厚１２０μｍのフィルムを作製した。この際キャストロールと、対向するタッチロールとで当該フィルムを狭圧した。続いてこのフィルムを延伸機にて、温度６０℃にてフィルムの流れ方向（ＭＤ方向）に約３倍延伸し、膜厚が４０μｍの一軸延伸フィルムを作製した。
得られた一軸延伸フィルムの表面粗さＲａ、ヘーズを表１に示す。なお、フィルムの吸水率は、使用した樹脂のものと同一であった。【００６３】
（比較例１）
結晶性のオレフィン（共）重合体として、４−メチル−１−ペンテンを用いて得られた共重合体である三井化学社製ＴＰＸ樹脂（銘柄：ＭＸ０２０，ＭＦＲ：２３〜３０ｇ／１０ｍｉｎ、屈折率１．４６、融点：２３０℃、ガラス転移温度：１５℃、吸水率：０．０１％以下）を用いて、一軸押出機（径４０ｍｍ）にて、シリンダ温度３００℃、キャストロール温度８０℃の条件で溶融押出し成形を行い、膜厚４０μｍのフィルムを作製した。
得られたフィルムの表面粗さＲａ、ヘーズを表１に示す。なお、フィルムの吸水率は、使用した樹脂のものと同一であった。【００６４】
（比較例２）
結晶性のオレフィン（共）重合体として、４−メチル−１−ペンテンを用いて得られた共重合体である三井化学社製ＴＰＸ樹脂（銘柄：ＭＸ０２０，ＭＦＲ：２３〜３０ｇ／１０ｍｉｎ、屈折率１．４６、融点：２３０℃、ガラス転移温度：１５℃、吸水率：０．０１％以下）を用いて、一軸押出機（径４０ｍｍ）にて、シリンダ温度３００℃、キャストロール温度８０℃の条件で溶融押出し成形を行い、膜厚５０μｍのフィルムを作製した。
得られたフィルムの表面粗さＲａ、ヘーズを表１に示す。なお、フィルムの吸水率は、使用した樹脂のものと同一であった。【００６５】
（比較例３）
結晶性のオレフィン（共）重合体として、４−メチル−１−ペンテンを用いて得られた共重合体である三井化学社製ＴＰＸ樹脂（銘柄：ＭＸ０２０，ＭＦＲ：２３〜３０ｇ／１０ｍｉｎ、屈折率１．４６、融点：２３０℃、ガラス転移温度：１５℃、吸水率：０．０１％以下）を用いて、一軸押出機（径４０ｍｍ）にて、シリンダ温度３００℃、キャストロール温度８０℃の条件で溶融押出し成形を行い、膜厚１２０μｍのフィルムを作製した。
得られたフィルムの表面粗さＲａ、ヘーズを表１に示す。なお、フィルムの吸水率は、使用した樹脂のものと同一であった。【００６６】
（比較例４）
結晶性のポリオレフィン系（共）重合体として、４−メチル−１−ペンテンを用いて得られた共重合体である三井化学社製ＴＰＸ樹脂（銘柄：ＭＸ０２０，ＭＦＲ：２３〜３０ｇ／１０ｍｉｎ、屈折率１．４６、融点：２３０℃、ガラス転移温度：１５℃、吸水率：０．０１％以下）を用いて、一軸押出機（径４０ｍｍ）にて、シリンダ温度３００℃、キャストロール温度８０℃の条件で溶融押出し成形を行い、膜厚１２０μｍのフィルムを作製した。続いてこのフィルムを延伸機にて、温度１６０℃にてフィルムの流れ方向（ＭＤ方向）に約３倍延伸し、膜厚が４０μｍの一軸延伸フィルムを作製した。
得られた一軸延伸フィルムの表面粗さＲａ、ヘーズを表１に示す。なお、フィルムの吸水率は、使用した樹脂のものと同一であった。【００６７】
（比較例５）
結晶性のポリオレフィン系（共）重合体として、４−メチル−１−ペンテンを用いて得られた共重合体である三井化学社製ＴＰＸ樹脂（銘柄：ＭＸ００２Ｏ，ＭＦＲ：１８〜２５ｇ／１０ｍｉｎ、屈折率１．４６、融点：２３０℃、ガラス転移温度：１０℃、吸水率：０．０１％以下）を用いて、一軸押出機（径４０ｍｍ）にて、シリンダ温度３００℃、キャストロール温度８０℃の条件で溶融押出し成形を行い、膜厚１２０μｍのフィルムを作製した。続いてこのフィルムを延伸機にて、温度１９０℃にてフィルムの流れ方向（ＭＤ方向）に約２倍延伸し、膜厚が６０μｍの一軸延伸フィルムを作製した。
得られた一軸延伸フィルムの表面粗さＲａ、ヘーズを表１に示す。なお、フィルムの吸水率は、使用した樹脂のものと同一であった。【００６８】
【表１】
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【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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