【事件の表示】
　特願２０１５−１１２０８６「有機電界発光素子用材料、該有機電界発光素子用材料を含む組成物、並びに、該組成物により形成された膜、及び有機電界発光素子」拒絶査定不服審判事件〔平成２７年１１月　５日出願公開，特開２０１５−１９３６３２〕について，次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は，成り立たない。
【理　由】
１　手続の経緯
　本件拒絶査定不服審判事件に係る出願（以下，「本願」という。）は，平成２２年８月１７日に出願した特願２０１０−１８２６４７号の一部を平成２７年６月２日に新たな特許出願（特願２０１５−１１２０８６号）としたものであって，平成２８年６月１７日付けで拒絶理由が通知され，同年９月２０日に意見書が提出されたが，同年１１月２２日付けで拒絶査定がなされたものである。
　本件拒絶査定不服審判は，これを不服として，平成２９年３月２７日に請求されたものであって，本件審判の請求と同時に手続補正書が提出された。
２　補正の適否について
　平成２９年３月２７日提出の手続補正書による手続補正（以下「本件補正」という。）は，願書に最初に添付した明細書及び特許請求の範囲について補正しようとするものであるところ，本件補正のうち補正後の請求項１に係る補正は，補正前の請求項１及び２を削除するとともに，補正前の請求項１の記載を引用する請求項２の記載を引用する請求項４を新たな請求項１とするものであるから，特許法１７条の２第５項１号に掲げる請求項の削除を目的とするものである。
　また，補正後の請求項１に記載された事項は，補正前の請求項１，２及び４に記載された事項であるから，本件補正のうち補正後の請求項１に係る補正が，願書に最初に添付した明細書，特許請求の範囲及び図面に記載した事項の範囲内においてしたものであることは明らかである。したがって，本件補正のうち補正後の請求項１に係る補正は，同法１７条の２第３項の規定に適合する。
　よって，本件補正のうち補正後の請求項１に係る補正は，適法になされたものである。
３　本願の請求項１に係る発明
（１）　前記２で述べたとおり，本件補正のうち補正後の請求項１に係る補正は適法になされたものであるから，本願の請求項１に係る発明は，平成２９年３１月２７日提出の手続補正書によって補正された請求項１に記載された事項によって特定される次のとおりのものと認める。
「水素結合性部位としてＮ−Ｈを有する前駆体を昇華して，前記前駆体の水素結合性部位へ重合性基を導入する有機電界発光素子用材料の製造方法であって，
　前記前駆体が下記一般式（Ａ１）で表される化合物である，有機電界発光素子用材料の製造方法。
　　【化１】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
（一般式（Ａ１）中，Ｑはそれぞれ独立に，縮環していてもよい６員の芳香族炭化水素環，又は縮環していてもよい６員の芳香族ヘテロ環を表す。）」（以下，「本件発明」という。）
（２）　なお，本件発明における「一般式（Ａ１）」中の「Ｑ」は，請求項１の記載を直接又は間接的に引用する請求項２，３の記載や，本件明細書の【００２３】ないし【００２８】の記載等からみて，置換基を有する「縮環していてもよい６員の芳香族炭化水素環，又は縮環していてもよい６員の芳香族ヘテロ環」を包含していると解するのが相当である。
４　拒絶査定の拒絶の理由の概要
（１）　本件補正前の請求項４（本件補正後の請求項１）に対する拒絶査定の拒絶の理由（以下，「査定理由」という。）は，概略，次のとおりである。
　本件発明は，引用文献１に記載された発明及び周知の技術事項（周知例：引用文献２，引用文献３）に基づいて，当業者が容易に発明をすることができたものであるから，特許法２９条２項の規定により特許を受けることができない。
（２）　査定理由で引用された引用例は，次のとおりである。
引用文献１：特開２００８−２１８９８３号公報
引用文献２：特開２００７−２６６２０１号公報
引用文献３：特開平１０−３０６２２８号公報
５　引用例
（１）引用文献１
　ア　引用文献１の記載
　引用文献１（特開２００８−２１８９８３号公報）は，本願の出願前に頒布された刊行物であるところ，当該引用文献１には次の記載がある。（下線は，後述する引用発明の認定に特に関係する箇所を示す。）
（ア）　「【技術分野】
【０００１】
　本発明は，湿式成膜法による成膜が可能な，
架橋基を有する有機化合物からなる正孔輸送材料
有機電界発光素子用
【背景技術】
【０００２】
　近年，有機薄膜を用いた電界発光素子（有機電界発光素子）の開発が行われている。有機電界発光素子における有機薄膜の形成方法としては，真空蒸着法と湿式成膜法が挙げられる。
　真空蒸着法は積層化が可能であるため，陽極および／または陰極からの電荷注入の改善，励起子の発光層封じ込めが容易であるという利点を有する。湿式成膜法は真空プロセスが要らず，大面積化が容易で，１つの層（塗布液）に様々な機能をもった複数の材料を混合して入れることが容易である等の利点がある。　
【０００３】
　しかしながら，湿式成膜法は積層化が困難であるため，真空蒸着法による素子に比べて駆動安定性に劣り，一部を除いて実用レベルに至っていないのが現状である。特に，湿式成膜法での積層化は，有機溶媒と水系溶媒を使用するなどして二層の積層は可能であるが，三層以上の積層化は困難であった。
・・・（中略）・・・
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
　本発明は，湿式成膜法に適した正孔輸送材料，特に電子および励起子を発光層側に封じ込める効果が高く，保存安定性に優れる正孔輸送材料を提供することを課題とする。
　本発明はまた，発光効率が高く，駆動安定性が高い有機電界発光素子を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
　本発明者らは，上記課題を解決するために鋭意検討した結果，下記の特定構造を有する架橋基を有する有機化合物が，高い正孔輸送能，高い電子および励起子阻止能を有し，保存安定性にも優れる，湿式成膜法に適した化合物であることを見出し，本発明に到達した。
【０００９】
［１］　下記一般式（Ｉ）で表され，分子量が３００〜５０００であることを特徴とする正孔輸送材料。
【化５】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
［式（Ｉ）中，Ｒ１〜Ｒ４は，各々独立に，水素原子，連結基Ｚ１への直接結合または１価の基を示す。
　ｎは，１〜４の整数を示す。
　連結基Ｚ１は，ｎが１のときは存在せず，ｎが２以上のときは直接結合またはｎ価の連結基を示す。
　Ａ１は，水素原子または下記式（ＩＡ）で表される架橋基を示す。但し，一分子中において，少なくとも１つのＡ１は下記式（ＩＡ）で表される架橋基である。
　Ｅ１は，下記式（ＩＥ−１）または（ＩＥ−２）で表される基を示す。
　一分子中に存在する，複数の，Ｒ１〜Ｒ４，Ａ１およびＥ１は，それぞれ同一であっても異なっていてもよい。
　　　−Ｇ１−Ｊ１　　　　（ＩＡ）
｛式（ＩＡ）中，Ｇ１は，−Ｏ−基，−Ｃ（＝Ｏ）−基，または置換基を有していてもよい−ＣＨ２−基から選ばれる基を１〜３０個連結してなる２価の基を示す。Ｊ１は，架橋基群Ｔの中から選ばれる一価の基を表す。
＜架橋基群Ｔ＞
【化６】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
（式Ｊ−１，Ｊ−３〜Ｊ−５中，Ｒ５〜Ｒ８は，各々独立に，水素原子またはアルキル基を示す。式Ｊ−７において，Ａｒ１は，置換基を有していてもよい芳香族炭化水素基または置換基を有していてもよい芳香族複素環基を示す。但し，式Ｊ−１の基は，カルボニル基に直接連結されることはない。）｝
　　　−Ｏ−Ｒ０　　　　　　（ＩＥ−１）
　　　−Ａｒ２　　　　　　　（ＩＥ−２）
｛式（ＩＥ−１）中，Ｒ０は１価の基を示す。式（ＩＥ−２）中，Ａｒ２は置換基を有していてもよい芳香族炭化水素基または置換基を有していてもよい芳香族複素環基を示す。｝］
・・・（中略）・・・
【発明の効果】
【００２０】
　本発明の正孔輸送材料は，高い正孔輸送能，高い電子および励起子阻止能を有し，保存安定性にも優れる。また，この正孔輸送材料は湿式成膜法に適しており，この正孔輸送材料を用いて有機電界発光素子の有機層を湿式成膜法で積層して形成することが可能となる。
【００２１】
　また，この正孔輸送材料を含む有機電界発光素子用組成物を用いて，湿式成膜法により形成される有機電界発光素子は，大面積化が可能である。
　また，この正孔輸送材料を含む有機電界発光素子用組成物を用いて，有機溶剤に不溶な有機薄膜を形成することも可能であり，有機電界発光素子の湿式成膜法による積層化が容易となる。
　さらに，本発明の正孔輸送材料を重合させて得られる高分子化合物を含有する層を有する有機電界発光素子によれば，高い効率で発光させることが可能となり，かつ素子の安定性，特に駆動安定性が向上する。
　また，本発明の正孔輸送材料は，優れた製膜性，電荷輸送性，発光特性，耐熱性から，素子の層構成に合わせて，正孔注入材料，正孔輸送材料，発光材料，ホスト材料，電子注入材料，電子輸送材料などとしても適用可能である。」
（イ）　「【００８８】
　［１０］合成法
　本発明の正孔輸送材料は，目的とする化合物の構造に応じて原料を選択し，公知の手法を用いて合成することができる。
　代表的な合成スキームを以下に示す。
【００８９】
【化４３】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
【００９０】
　ここで，
Ｘ
１
〜Ｘ
９
は，脱離基（例えば，Ｂｒ，Ｉ，−Ｂ（ＯＨ）
２
など）を表す。
　Ｙ１〜Ｙ２は，Ａ２１の前駆体（例えば，ビニル基の前駆体は−ＣＨＯ基であり，−Ｏ−（ＣＨ２）４−Ｏ−ＣＨ２−メチルオキセタン基の前駆体は，−ＯＨ基である），または，脱離基（例えば，Ｂｒ，Ｉ，−Ｂ（ＯＨ）２など）を表す。
　Ｒ２１〜Ｒ２３は，Ｒ２〜Ｒ４と同義の架橋基を表す。
　
Ａ
２１
は，
架橋基を表す
　Ｅ２はＥ１と同義の基を表す。
　各原料化合物は，適宜，試薬として入手可能であり，反応は，公知のカップリング手法を用いて，容易に実現可能である。
　尚，ＡｒＮＨ２系化合物（例えば，化合物ａ，ｅ）からＡｒ２ＮＨ系化合物（例えば，化合物ｂ，ｃ）を合成する反応においては，一旦，アシル化し，ＡｒＮＨＡｃ体にしてから，Ａｒ２ＮＡｃ体を得，その後，脱アセチル化してＡｒ２ＮＨ体を得ることも選択可能である。ここで，Ａｒは，それぞれ独立に，任意の１価の芳香族炭化水素基を表し，Ａｃは，アセチル基を表す。
【００９１】
　
化合物の精製方法としては
昇華（常圧昇華，減圧昇華）
などが挙げられる。
【００９２】
　生成物の確認や純度の分析方法としては，ガスクロマトグラフ（ＧＣ），高速液体クロマトグラフ（ＨＰＬＣ），高速アミノ酸分析計（有機化合物），キャピラリー電気泳動測定（ＣＥ），サイズ排除クロマトグラフ（ＳＥＣ），ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ），交差分別クロマトグラフ（ＣＦＣ），質量分析（ＭＳ，ＬＣ／ＭＳ，ＧＣ／ＭＳ，ＭＳ／ＭＳ），核磁気共鳴装置（ＮＭＲ（１ＨＮＭＲ，１３ＣＮＭＲ）），フーリエ変換赤外分光高度計（ＦＴ−ＩＲ），紫外可視近赤外分光高度計（ＵＶ．ＶＩＳ，ＮＩＲ），電子スピン共鳴装置（ＥＳＲ），透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ−ＥＤＸ）電子線マイクロアナライザー（ＥＰＭＡ），金属元素分析（イオンクロマトグラフ，誘導結合プラズマ−発光分光（ＩＣＰ−ＡＥＳ）原子吸光分析（ＡＡＳ），蛍光Ｘ線分析装置（ＸＲＦ）），非金属元素分析，微量成分分析（ＩＣＰ−ＭＳ，ＧＦ−ＡＡＳ，ＧＤ−ＭＳ）等を必要に応じ，適用可能である。」
（ウ）　「【実施例】
【０２４８】
　次に，本発明を実施例によって更に具体的に説明するが，本発明はその要旨を超えない限り，以下の実施例の記載に限定されるものではない。
【０２４９】
［合成例］
　以下に
本発明の正孔輸送材料の合成例
　なお，以下の合成例において，ガラス転移温度はＤＳＣ測定により，重量減少開始温度はＴＧ−ＤＴＡ測定により，融点はＤＳＣ測定またはＴＧ−ＤＴＡ測定によりそれぞれ求めた。
・・・（中略）・・・
【０２７３】
（合成例４）
　＜目的物１１の合成＞
・・・（中略）・・・
【０２７５】
　＜目的物１２の合成＞
【化８１】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
【０２７６】
　
窒素気流中，トルエン（２００ｍｌ）に，トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）クロロホルム錯体（０．１６ｇ）とビス（トリフェニルフォスフィノ）フェロセン（０．１４５ｇ）を加えて室温で１０分間攪拌し，さらに目的物１１（８．０１ｇ），アニリン（６．１５ｇ），およびｔｅｒｔ−ブトキシナトリウム（２．３１ｇ）を加えて，１００℃で６時間攪拌した。放冷後不溶物を濾別し，濾液を濃縮し，シリカゲルカラムクロマトグラフィー（ヘキサン：酢酸エチル＝２５：１）で精製することにより，目的物１２（６．４０ｇ）を得た。
【０２７７】
　＜目的物１３の合成＞
・・・（中略）・・・
【０２７９】
　＜目的物１４の合成＞
【化８３】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
【０２８０】
　
窒素気流中，ジメチルスルホキシド（５０ｍｌ）に粉砕した水酸化カリウム（８．９８ｇ）を加え，ｍ−ブロモフェノール（６．９２ｇ）を加えて３０分間攪拌後，目的物１３（１２．３３ｇ）を加えて室温で６時間攪拌した。析出物を濾取した後，濾液を塩化メチレンで抽出して油層を濃縮し，シリカゲルカラムクロマトグラフィー（ヘキサン：塩化メチレン＝２：１）で精製することにより，目的物１４（１１．４ｇ）を得た。
【０２８１】
　＜目的物１５の合成＞
【化８４】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
【０２８２】
　
窒素気流中，目的物１２（３．３０ｇ），目的物１４（３．１６ｇ），ｔｅｒｔ−ブトキシナトリウム（０．９２ｇ），およびトルエン（３０ｍｌ）の溶液に，トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）クロロホルム錯体（０．０８３ｇ），トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフォスフィン（０．１６ｇ），およびトルエン（５ｍｌ）を窒素雰囲気下，６０℃で１５分間攪拌して調製した溶液を加えて，１００℃で４時間攪拌した。放冷後，不溶物を濾別し，濾液を濃縮した。シリカゲルカラムクロマトグラフィー（塩化メチレン：酢酸エチル＝２０：１）で精製することにより，目的物１５（１．１８ｇ）を得た。
　ＤＥＩ−ＭＳ（ｍ／ｚ＝６６０（Ｍ＋））により目的物１５であることを確認した。」
　イ　引用文献１に記載された発明
　前記ア（ア）ないし（ウ）で摘記した引用文献１の記載（特に前記ア（ウ）の記載）から，目的物１５の製造方法についての発明を把握することができるところ，当該発明の構成は次のとおりである。（便宜上，目的物１２を得る工程を「第１工程」と，目的物１４を得る工程を「第２工程」と，目的物１２と目的物１４とから目的物１５を得る構成を「第３工程」と表現した。）
「有機電界発光素子用の正孔輸送材料として用いられる下記構造式（１）で表される目的物１５の製造方法であって，
　窒素気流中，トルエン（２００ｍｌ）に，トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）クロロホルム錯体（０．１６ｇ）とビス（トリフェニルフォスフィノ）フェロセン（０．１４５ｇ）を加えて室温で１０分間攪拌し，さらに下記構造式（２）で表される目的物１１（８．０１ｇ），アニリン（６．１５ｇ），及びｔｅｒｔ−ブトキシナトリウム（２．３１ｇ）を加えて，１００℃で６時間攪拌し，放冷後不溶物を濾別し，濾液を濃縮し，シリカゲルカラムクロマトグラフィー（ヘキサン：酢酸エチル＝２５：１）で精製することにより，下記構造式（３）で表される目的物１２（６．４０ｇ）を得る第１工程と，
　窒素気流中，ジメチルスルホキシド（５０ｍｌ）に粉砕した水酸化カリウム（８．９８ｇ）を加え，ｍ−ブロモフェノール（６．９２ｇ）を加えて３０分間攪拌後，下記構造式（４）で表される目的物１３（１２．３３ｇ）を加えて室温で６時間攪拌し，析出物を濾取した後，濾液を塩化メチレンで抽出して油層を濃縮し，シリカゲルカラムクロマトグラフィー（ヘキサン：塩化メチレン＝２：１）で精製することにより，下記構造式（５）で表される目的物１４（１１．４ｇ）を得る第２工程と，
　窒素気流中，前記目的物１２（３．３０ｇ），前記目的物１４（３．１６ｇ），ｔｅｒｔ−ブトキシナトリウム（０．９２ｇ），及びトルエン（３０ｍｌ）の溶液に，トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）クロロホルム錯体（０．０８３ｇ），トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフォスフィン（０．１６ｇ），及びトルエン（５ｍｌ）を窒素雰囲気下，６０℃で１５分間攪拌して調製した溶液を加えて，１００℃で４時間攪拌し，放冷後，不溶物を濾別し，濾液を濃縮し，シリカゲルカラムクロマトグラフィー（塩化メチレン：酢酸エチル＝２０：１）で精製することにより，目的物１５（１．１８ｇ）を得る第３工程と，
を有する目的物１５の製造方法。
［目的物１５の構造式（１）］　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
［目的物１１の構造式（２）］　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
［目的物１２の構造式（３）］　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
［目的物１３の構造式（４）］　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
［目的物１４の構造式（５）］　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
」（以下，「引用発明」という。）
（２）周知の事項
　ア　引用文献２の記載
　引用文献２（特開２００７−２６６２０１号公報）は，本願の出願前に頒布された刊行物であるところ，当該引用文献２には次の記載がある。（下線は，後述する周知事項の認定に特に関係する箇所を示す。）
「【０００７】
　即ち，本発明の構成は以下の通りである。
（１）下記式（１）で表される化合物を半導体材料として用いた電界効果トランジスタ。
【０００８】
【化１】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
【０００９】
（式（１）中，Ｘ１及びＸ２はそれぞれ独立に酸素原子，硫黄原子又はセレン原子を，Ｒ１，Ｒ２はそれぞれ独立に水素原子，置換されていても良い脂肪族アルキル基又は置換されていても良い芳香族基を，Ｒ３，Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子，置換されていても良い脂肪族アルキル基，置換されてもよい脂肪族アルコキシ基，置換されていても良い芳香族基又は置換されてもよい芳香族オキシ基をそれぞれ表す。）
・・・（中略）・・・
【００１６】
　式（１）で表されるジアミンの化合物は，公知の方法により合成することができる（特許文献３を参照）。例えば，下記ｓｃｈｅｍｅ　１に示すように，スクシニルコハク酸ジエチルエステルとアミンとの反応物を空気酸化することなどにより，ジアミン化合物の合成が可能である（特許文献３及び非特許文献１を参照）。
【００１７】
【化２】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
【００１８】
　上記反応式において，前述したようにＸ１及びＸ２はそれぞれ独立に酸素原子，硫黄原子又はセレン原子を，Ｒ１，Ｒ２はそれぞれ独立に水素原子，置換されていても良い脂肪族アルキル基又は置換されていても良い芳香族基を，Ｒ３，Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子，置換されていても良い脂肪族アルキル基，置換されてもよい脂肪族アルコキシ基，置換されていても良い芳香族基又は置換されてもよい芳香族オキシ基をそれぞれ表す。
　又，
式（１）で表される化合物の精製法としては，
真空昇華精製を行うことも可能である。
　イ　引用文献３の記載
　引用文献３（特開平１０−３０６２２８号公報）は，本願の出願前に頒布された刊行物であるところ，当該引用文献３には次の記載がある。（下線は，後述する周知事項の認定に特に関係する箇所を示す。）
（ア）　「【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は，色素の高純度精製方法及び精製色素を使用する色素気化型熱記録方法（画像情報に応じた選択的加熱により，熱記録ヘッドから色素を昇華あるいは気化により飛翔せしめ，対向する印画紙に記録する画像記録方法）に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】近年ハードコピーのカラー化に対するニーズが急速に高まっており，電子写真，インクジェット，溶融型感熱転写，色素熱転写（昇華型感熱転写）などの記録技術が検討されている。・・・（中略）・・・
【０００４】・・・（中略）・・・上記のように，画質，ランニングコスト，装置コスト，記録速度などの要求を全て満足する記録技術は現在存在しない。これらの問題点を解決する新たな熱記録方法が提案されている・・・（中略）・・・即ち，これらの方法は気化性（昇華性）色素，あるいは気化性色素を含む記録液を，直接加熱することにより色素を気化（昇華）させ，気化した色素を飛翔させて印画紙に導き記録を行う方法である。この熱記録方式では加熱手段への記録エネルギーに応じて，色素の気化量を制御することができるため，濃度階調が可能となり，インクシートを使用する従来の色素熱転写記録方式と同様の高画質のカラー記録が可能となり，しかもインクシートを使用しないので，インクジェット方式と同様の低ランニングコストが実現できる。
【０００５】しかし，これらの方法では色素を直接加熱して気化させるために，色素に対する熱のストレスが非常に大きく，従来の色素では記録中に熱分解が生じ，安定した記録を実施することが困難であった。従って，色素の耐熱性の向上が重要な課題である。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は，上記の新熱記録方式用の色素として適した優れた熱安定性を有する，高度に精製された色素を得る色素の精製方法及びその色素を使用する上記新熱記録方法を提供することにある。」
（イ）　「【０００８】
・・・（中略）・・・
本発明において，気化精製とは，
擬昇華精製及び昇華精製のいずれも含む
【０００９】
【発明の実施形態】気化精製は高温での加熱下に実施されるが，加熱温度としては色素の気化温度以上で，分解点以下に抑えて実施する必要がある。分解点より通常５〜２００℃低め，好ましくは２０〜２００℃低めとする。また，色素の分解を防ぎ加熱温度を低くするため及び色素の昇華速度を促進するために，減圧下で実施するのが有効である。通常，圧力条件としては，０．０００１〜５００ｔｏｒｒ，好ましくは０．０１〜５０ｔｏｒｒ，特に好ましくは０．０１〜２０ｔｏｒｒである。更に後述するように，色素の熱分解抑制剤の存在下で精製することが有効である。また，キャリアーガスとしては，色素と反応性を有さない窒素，アルゴン，ヘリウム等を流通させることもできる。
【００１０】図１は，本発明の色素の昇華精製において，一例として用いられるゴールドファーネス透明電気炉を有する自動加熱装置の要部構造を示す断面図である。１はゴールドファーネス透明電気炉，２はアルミナ繊維，３は原料色素を収容する試験管，４はグーチロート，５は石英管，６は原料色素，７は昇華精製色素，８及び８′は熱電対位置を表す。
【００１１】本発明の気化精製に供される色素としては，メチン系色素，アゾメチン系色素，アゾ系色素，キノフタロン系色素，クマリン系色素，アントラキノン系色素，及び縮合多環系色素が挙げられる。これらの色素は良好な昇華性を有するために，非イオン性の構造であることが望ましい。色素気化型熱記録に用いる色素としては，通常，気化する温度として常圧４００℃以下，好ましくは３００℃以下，更に好ましくは１００〜３００℃を有する。メチン系色素としては下記一般構造式（Ｉ）で表される色素が挙げられる。
【００１２】
【化１】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
【００１３】ここで，Ｘ１及びＹ１はＸ１（Ｙ１）ＣＨ２で表される活性メチレン化合物の残基を表し，Ｘ１及びＹ１は，それぞれ，シアノ基，−ＣＯＺ２または−ＳＯ２Ｚ３（Ｚ２及びＺ３としては，それぞれ，−Ｒ１，−ＯＲ２，−ＮＲ３Ｒ４，または５〜６員環のヘテロ環基を表し，Ｒ１〜Ｒ４は，それぞれ，水素原子，置換もしくは非置換のアルキル基，置換もしくは非置換のアリール基，５〜６員環のヘテロ環基，または５〜６員環のシクロアルキル基を表す。）を表すか，またはＸ１とＹ１とが一緒になって５〜６員環の炭素環もしくはヘテロ環を形成してもよく，これらの環は他の環と縮合していてもよい。具体的には下記一般式（ＩＩ）〜（ＶＩＩ）のものが挙げられる。
・・・（中略）・・・
【００３２】本発明で使用される色素の熱分解抑制剤としては，色素物性に影響を与えない限り制限はなく，酸化防止剤，光安定剤，ゴムの老化防止剤等から選ぶことが出来る。特に，本発明に係わる色素の熱分解抑制に有効な物質は，酸化防止剤としては，それぞれ第２表，第３表及び第４表に示したフェノール系化合物，リン酸系化合物，硫黄系化合物等が挙げられる。その他の酸化防止剤としては，ビタミンＣ，ビタミンＥ等の天然の酸化防止剤や食品衛生法により食品への添加が許されている合成酸化防止剤であるジブチルオキシトルエン，ブチルオキシアニソール，プロトカテチュ酸エチル，没食子酸イソアミル，没食子酸プロピル，グアヤク脂，ノルジヒドログアイアレチン酸等が挙げられる。光安定剤として知られている化合物としては，第５表に示したヒンダードアミン系化合物が挙げられる。またゴム用老化防止剤として知られている化合物としては，第６表に示されるジフェニルアミン系化合物その他が挙げられる。
・・・（中略）・・・
【００４２】
【表１５】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
」
（ウ）　「【００４８】［実施例１］・・・（中略）・・・
【００５０】上記の方法で得た
色素１ｇを内径２ｃｍ，長さ２０ｃｍのガラス製試験管の底部に入れ，試料の上部にアルミナ繊維の薄膜を詰めた。その試験管を図１に示すように，ゴールドファーネス透明電気炉１を有する自動加熱装置（株式会社サーモ理工製）の石英管５内に入れ，試験管の出口にグーチロート４を被せ原料色素（試料）６をセットした。石英管を油回転真空ポンプ及び油拡散ポンプに接続し，排気をし，７×１０
−４
Ｔｏｒｒの減圧とし，１７０℃で３時間加熱し，気化精製を実施した。
【００５６】［実施例３］１−イソブチルアミノ−４−ブロモアントラキノン７．２ｇ，アニリン５６ｇ，酢酸ソーダ３．３ｇ及び硫酸銅０．１ｇを仕込み，１５５〜１６０℃で１時間撹拌下，反応した。室温まで冷却後，メタノール１００ｍｌ及び濃塩酸５０ｍｌを添加し，３０分間撹拌後，析出した結晶を濾過し，メタノール及び水で洗浄後乾燥し，
下記構造式で示される色素（融点１３０℃，分解温度３６２℃）
【００５７】
【化１２】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
【００５８】
上記の方法で得た色素１ｇを実施例１と同様の方法で精製を実施した。但し加熱温度は１８０℃とした。
【００５９】上記の方法で精製した色素１ｇを上記と同様の方法で再気化精製を実施したところ，試験管の底部に残渣は全く残らなかった。試験管の出口部分からは０．９９ｇ，グーチロートの器壁からは０．０１ｇの色素が回収されたが，それぞれの純度は９９．９％以上であった。上記の方法で精製された純度９９．９％以上の色素及び未精製の色素（純度９５．９％）をそれぞれ１μｇ，アルミニウム製容器（容量：４０μｌ）に封入し，示差走査熱量計セイコーＤＳＣ２０（セイコーインスツルメント（株）製）で，２００℃で２時間加熱した後，色素の分解率を調べた。その結果，精製色素は全く分解が無かったが，未精製の色素は１０％の色素が分解していた。上記の試験結果より，精製した色素は加熱後の残渣を含有しないため，及び熱安定性の向上により加熱記録時の色素の分解が抑制されるため，前記の新熱記録方式に適用した場合，良好な記録ができる特性を有している。」
　ウ　引用文献２及び３の記載から把握される周知の技術事項
　前記ア及びイで摘記した引用文献２及び３の記載から，次の技術事項が，本願の出願前に周知であったと認められる。
「昇華温度程度の加熱によって何らかの化学反応を起こすような基を有していない二級アミン化合物が，昇華精製により精製することが可能なこと。」（以下，「周知事項」という。）
６　当審拒絶理由についての判断
（１）対比
　ア　引用発明の「構造式（３）で表される目的物１２」は，「目的物１５」の前駆体である。
　しかるに，引用発明の「目的物１２」は「Ｎ−Ｈ」を有しているところ，第３工程において，当該「Ｎ−Ｈ」のＨが，架橋基を有するフェニル基で置換されるから，当該「Ｎ−Ｈ」は「水素結合性部位」といえる。
　したがって，引用発明の「構造式（３）で表される目的物１２」は，本件発明の「水素結合性部位としてＮ−Ｈを有する前駆体」に相当する。
　イ　引用発明の第１工程では，合成された目的物１２を「不溶物を濾別し，濾液を濃縮し，シリカゲルカラムクロマトグラフィー（ヘキサン：酢酸エチル＝２５：１）で精製する」という方法を用いて精製しているところ，当該目的物１２に対する精製方法と，本件発明の前駆体に対する「昇華」とは，「精製」である点で共通する。
　ウ　引用発明は，第３工程において，目的物１２の「Ｎ−Ｈ」のＨを，架橋性基（３−メチルオキセタン）を有するフェニル基で置換させ，目的物１５を得ているところ，前記架橋性基（３−メチルオキセタン）は本件発明の「重合性基」に相当するから，前記第３工程を，前駆体である目的物１２の「Ｎ−Ｈ」へ重合性基を導入する工程ということができる。
　したがって，引用発明は，本件発明の「前駆体の水素結合性部位へ重合性基を導入する」との要件に相当する工程を有している。
　エ　引用発明の「有機電界発光素子の正孔輸送材料」は，本件発明の「有機電界発光素子用材料」に相当する。
　オ　前記３（２）で述べた事項に照らせば，引用発明の「構造式（３）で表される目的物１２」は，本件発明の「一般式（Ａ１）」において，一方のＱをフェニル基とし，他方のＱを４−（ジフェニルアミノ）フェニル基で置換されたフェニル基とした化合物に該当する。
　したがって，引用発明の「構造式（３）で表される目的物１２」は，本件発明の「一般式（Ａ１）で表される化合物である」との「前駆体」に係る要件を満足する。
　カ　前記アないしオに照らせば，本件発明と引用発明は，
「水素結合性部位としてＮ−Ｈを有する前駆体を精製して，前記前駆体の水素結合性部位へ重合性基を導入する有機電界発光素子用材料の製造方法であって，
　前記前駆体が下記一般式（Ａ１）で表される化合物である，有機電界発光素子用材料の製造方法。
　　【化１】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
（一般式（Ａ１）中，Ｑはそれぞれ独立に，縮環していてもよい６員の芳香族炭化水素環，又は縮環していてもよい６員の芳香族ヘテロ環を表す。）」
である点で一致し，次の点で一応相違する。
相違点：
　本件発明は，「水素結合性部位としてＮ−Ｈを有する前駆体」の精製を，「昇華」により行うのに対して，
　引用発明は，「構造式（３）で表される目的物１２」の精製を，「不溶物を濾別し，濾液を濃縮し，シリカゲルカラムクロマトグラフィー（ヘキサン：酢酸エチル＝２５：１）で精製する」という方法により行っており，昇華精製は行っていない点。
（２）相違点の判断
　引用文献１の【００９１】には，化合物の精製方法として，各種クロマトグラフィーとともに「昇華（常圧昇華，減圧昇華）」が挙げられている（前記５（１）ア（イ）を参照。）。
　ここで，前記５（２）ウで認定したように，「昇華温度程度の加熱によって何らかの化学反応を起こすような基を有していない二級アミン化合物が，昇華精製により精製することが可能なこと。」（周知事項）が本件出願の出願前に周知であったと認められるところ，引用発明の「目的物１２」は，「昇華温度程度の加熱によって何らかの化学反応を起こすような基」を有していないから，当該「目的物１２」に対して昇華精製を行うことが可能であることは，前記周知事項に基づいて，当業者が容易に把握できることである。
　そうすると，引用発明の第１工程において，「目的物１２」に対して「不溶物を濾別し，濾液を濃縮し，シリカゲルカラムクロマトグラフィー（ヘキサン：酢酸エチル＝２５：１）で精製する」という方法に代えて，あるいは，当該方法に加えて，「昇華精製」を含む方法により精製すること，すなわち，引用発明を，相違点に係る本件発明の発明特定事項に相当する構成を具備したものとすることは，引用文献１の【００９１】の記載及び周知事項に基づいて，当業者が容易になし得たことというほかない。
（３）請求人の主張について
　ア　審判請求書において，請求人は，
「引用文献３の段落［００１１］には，『本発明の気化精製に供される色素としては，メチン系色素，アゾメチン系色素，アゾ系色素，キノフタロン系色素，クマリン系色素，アントラキノン系色素，及び縮合多環系色素が挙げられる。これらの色素は良好な昇華性を有するために，非イオン性の構造であることが望ましい。』ことが記載されています。引用文献１の目的物１２は，ここに記載されるいずれの色素にも該当しません。したがって，この記載を読んだ当業者は，引用文献１の目的物１２に対して昇華精製を試みることを動機付けられることはありません。むしろ，良好な昇華性を有する色素に該当しないことが明白であることから，目的物１２の昇華精製を試みないのが自然です。」
などと主張する。
　しかしながら，請求人が指摘する引用文献３の【００１１】（前記５（２）イ（イ）を参照。）の記載は，【０００４】（前記５（２）イ（ア）を参照。）に記載された「熱記録方法」に用いられる色素のうち，気化精製に適した色素を例示したにすぎないのであって，当該記載から，当業者は，これら例示された色素に該当しない色素は，概して昇華精製に適していないと理解するとしても，色素ではない引用発明の目的物１２のような二級アミン化合物が昇華精製に適していないと理解することはないから，当該請求人の主張は採用できない。
　イ　また，審判請求書において，請求人は，
「引用文献３の段落［０００９］には，引用文献３の色素の昇華精製を『色素の熱分解抑制剤の存在下で精製することが有効である。』ことが記載されています。そして，その熱分解抑制剤として段落［００３２］には『ジフェニルアミン系化合物』が挙げられています。さらに，そのジフェニルアミン系化合物の具体例として，段落［００４２］には下記の構造を有する化合物が挙げられています。
【化７】　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　一見して明らかなように，上記の構造は，引用文献１に記載される目的物１２の構造と酷似しています。したがって，引用文献３を見た当業者は，引用文献１に記載される目的物１２は，色素の昇華精製時に存在させる熱分解抑制剤として有用な化合物であると認識します。熱分解抑制剤は，色素の昇華精製時に自らが昇華してしまうものであっては意味がありません。このため，色素に対する過酷な昇華精製条件下において安定に存在して，昇華しにくいものであることが必須となります。したがって，熱分解抑制剤は相当に過酷な条件でないと昇華しないものであり，昇華精製には適さないものであることが容易にうかがえます。よって，引用文献３を見た当業者は，引用文献１に記載される目的物１２を昇華精製することは積極的に回避し，カラムクロマトグラフィーのような温和な条件下での精製を選択します。」
などとも主張する。
　確かに，請求人が指摘する引用文献３の【００３２】（前記５（２）イ（イ）を参照。）には，色素の熱分解抑制剤として，ゴム用老化防止剤を用いることができることが記載されるとともに，当該ゴム用老化防止剤としてジフェニルアミン系化合物が挙げられており，【００４２】（前記５（２）イ（イ）を参照。）の【表１５】の「第６表　老化防止剤」には，当該ゴム用老化防止剤として，請求人が指摘するジフェニルアミン系化合物（以下，便宜上「例示ジフェニルアミン系化合物」という。）が示されているが，当該引用文献３の記載から理解されるのは，せいぜいのところ，熱分解抑制剤の昇華温度を色素の昇華温度よりも高くする必要があることから，「例示ジフェニルアミン系化合物」の昇華温度が，引用文献３に記載された色素の昇華温度と比べて，概ね高いと考えられるといった程度のことであって，「例示ジフェニルアミン系化合物」自体が昇華精製に適さない物質であると当業者が理解することはない。
　しかるに，前記（２）で述べたように，引用発明の「目的物１２」が，「昇華温度程度の加熱によって何らかの化学反応を起こすような基」を有しておらず，昇華精製が可能な物質であることは，前記５（２）ウで認定した周知事項に基づいて，当業者が容易に把握できることである。
　したがって，当該請求人の主張も採用できない。
　ウ　さらに，審判請求書において，請求人は，
「ＮＨを有する化合物であれば，どんな構造や分子量や化学的特徴を有するものであって昇華精製に適している訳ではないことは，技術常識となっております。ＮＨを有する化合物であっても，昇華精製に適している化合物と昇華精製に適していない化合物が存在することが当業者の共通認識となっている以上，『有機電界発光素子用材料』から遠い技術分野のＮＨ化合物が精製されていることがたまたま記載されている引用文献３が存在することをもって，『有機電界発光素子用材料』の前駆体を含むすべてのＮＨ化合物が昇華精製に適していると断言することは到底できません。」
などとも主張する。
　しかしながら，引用発明の「目的物１２」が昇華精製が可能な物質であることが，当業者が容易に把握できることであることは，前記（２）で述べたとおりであるし，また，拒絶査定の備考欄において指摘されているように，「有機電界発光素子用材料」の技術分野において精製方法として昇華精製を採用することは，周知であったと認められる（周知例：特表２００５−５１９４２９号公報（拒絶査定における引用文献４）の【００４２】，特表２００７−５０６２３７号公報（拒絶査定における引用文献５）の【００７０】）から，引用発明において昇華精製を採用することに，技術分野上の困難性が存在するとも認められない。
　したがって，当該請求人の主張も採用できない。
（４）効果について
　本件発明の効果は，引用文献１の記載及び周知事項に基づいて，当業者が予測できた程度のものである。
（５）まとめ
　以上のとおりであるから，本件発明は，引用文献１に記載された発明及び周知事項に基づいて，当業者が容易に発明をすることができたものである。
７　むすび
　本願の請求項１に係る発明は，引用文献１に記載された発明及び周知事項に基づいて，当業者が容易に発明をすることができたものであるから，他の請求項に係る発明について検討するまでもなく，本願は，特許法２９条２項の規定により特許を受けることができない。
　よって，結論のとおり審決する。