(57)【要約】  本発明は、固体燃料分離型流動層ガス化方法及びガス化装置に関する。燃料の乾燥、熱分解とチャーのガス化、タール／炭化水素改質とを物理的に分離して行なうことによって、流動層ガス化中に、分離されたこれら化学反応と物理工程間の相互作用を利用可能にさせる。具体的には、二つの反応室を有する流動層反応器において、燃料の乾燥、熱分解及びチャーのガス化、タール／炭化水素改質をそれぞれ行い、チャーの触媒効果を通じてタール／炭化水素の改質を促進し、引いては分解させ、また、蒸発された燃料水分を有効な反応剤としてチャーガス化とタール／炭化水素改質に提供する。これによって、製品ガスにおけるタールの含有量を低減し、外部水蒸気の使用量を減少し、ガス化の総合的効率を向上させ、この技術を高含水燃料に適用させることが可能となる。該ガス化方法は、個別の流動層ガス化に応用することができるだけでなく、未反応のチャーを燃焼する燃焼器と先進的な分離型流動層ガス化の設計に貢献する。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料ガス化工程に関わる燃料の乾燥、熱分解と、チャーのガス化、タール／炭化水素改質とを物理的に分離して行なうことにより、全ガス化工程を流動層燃料の乾燥と熱分解、流動層チャーのガス化とタール／炭化水素改質の両段階に分けて順次行い、
前記流動層燃料の乾燥と熱分解は、乾燥熱分解反応室内で、乾燥熱分解反応室に固体燃料を供給し、該固体燃料を該乾燥熱分解反応室の底部から供給された流動化ガスにより流動化させ、流動化ガス中に含まれる酸素による燃焼が発生する熱量または／および該乾燥熱分解反応室の高温熱媒体粒子が有する熱量によって、前記乾燥熱分解反応室の温度を５００〜１０００℃に保持して行い、
前記流動層チャーのガス化とタール／炭化水素改質は、前記乾燥熱分解反応室に隣接しかつ連通するガス化改質反応室内で行い、
前記乾燥熱分解反応室を経た燃料の乾燥と熱分解により生成された水蒸気、タールを含有する熱分解ガスおよびチャーをその他の中間処理を一切行わずに前記ガス化改質反応室へ送り、該ガス化改質反応室の底部から供給されたガス化剤により流動させ、ガス化剤に含まれる酸素による燃焼が発生する熱量または／および乾燥熱分解反応室からの高温熱媒体粒子が有する熱量によって、該ガス化改質反応室の温度を５００〜１０００℃に保持し、チャーのガス化とタール／炭化水素を改質して製品ガスを生成し、生成された製品ガスを前記ガス化改質反応室の上部から排出する固体燃料分離型流動層ガス化方法。
【請求項２】
前記乾燥熱分解反応室における燃料の乾燥と熱分解により生成する水蒸気、タールを含有する熱分解ガスおよびチャーを前記ガス化改質反応室にある粒子層の中に送り、その中の水蒸気を、ガス化剤としてガス化と改質反応に提供し、タール／炭化水素改質を、熱分解ガスと水蒸気がチャーを有する流動層粒子層を流れるとき行い、改質反応に対するチャーの触媒効果を発揮する請求項１に記載の固体燃料分離型流動層ガス化方法。
【請求項３】
前記乾燥熱分解反応室に供給される外部からの高温熱媒体粒子は、流動と該乾燥熱分解反応室に供給される燃料との相互作用によって、燃料の乾燥と熱分解に必要な熱量を提供し、ガス化改質反応室に輸送された後、更にチャーのガス化とタール、炭化水素改質に反応熱を提供し、燃料の乾燥と熱分解、チャーのガス化とタール／炭化水素改質に熱量を提供することにより温度が低下した外部からの熱媒体粒子は、ガス化改質反応室から排出される請求項１または２に記載の固体燃料分離型固体燃料流動層ガス化方法。
【請求項４】
流動層の燃料供給側に位置する乾燥熱分解反応室と、前記乾燥熱分解反応室に隣接し、かつ連通するガス化改質反応室とを含む流動層と、
両反応室のために設置された、前記両反応室内の所定高さに位置する水平ガス分散板と、前記ガス分散板の下に位置し、前記乾燥熱分解反応室と前記ガス化改質反応室とそれぞれ対応する第一ガス分散箱および第二ガス分散箱と、
前記第一ガス分散箱を通じて流動化ガスを提供する流動化ガス供給路と、
前記第二ガス分散箱を通じてガス化剤を提供するガス化ガス剤供給路と、
前記乾燥熱分解反応室の上部に取り付けられる固体燃料供給手段と、
前記ガス化改質反応室の上部に取り付けられる製品ガス出口とを有する固体燃料分離型固体燃料流動層ガス化装置。
【請求項５】
前記乾燥熱分解反応室と前記ガス化改質反応室は、反応室仕切り板による流動層の分割により形成され、前記反応室仕切り板の下端と前記ガス分散板との間の隙間は、前記乾燥熱分解反応室とガス化改質反応室とを連通する輸送通路であり、前記反応室仕切り板の下端は、前記流動層の粒子層中に位置する請求項４に記載の固体燃料分離型流動層ガス化装置。
【請求項６】
前記反応室仕切り板の上端は、前記流動層を形成する容器の内面に固定され、下部は、前記ガス化改質反応室に向かって傾斜する請求項５に記載の固体燃料分離型流動層ガス化装置。
【請求項７】
前記ガス分散板は、前記第一ガス分散箱と第二ガス分散箱の間に位置するガス分散箱仕切り板により、第一ガス分散板と第二ガス分散板に分割され、前記乾燥熱分解反応室に対応する第一ガス分散板が前記第二ガス分散板に向かって下方に傾斜する請求項４または５に記載の固体燃料分離型流動層ガス化装置。
【請求項８】
前記ガス化改質反応室の粒子層と連通する熱媒体粒子再加熱器をさらに含み、前記熱媒体粒子再加熱器の上端は、サイクロン分離器に連通し、前記サイクロン分離器の下端には、前記乾燥熱分解反応室の粒子層の中に通じる高温熱媒体粒子供給路が設けられている請求項４または５に記載の固体燃料分離型流動層ガス化装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体燃料エネルギー技術分野に属し、特に、固体燃料自身に含まれる水分をガス化剤の一部とし、燃料の熱分解により生じたチャーの触媒作用を通じてタールの生成を低減し、高効率で燃料をガス化する固体燃料の分離型流動層ガス化方法および該ガス化方法に基づくガス化装置に関する。固体燃料の分離型流動層ガス化方法とガス化装置は、特に褐炭、飲食調味料の製造残滓、下水汚泥などの高含水の固体燃料に適用される。
また、本発明は、２００６年９月８日に中国に提出された中国特許出願２００６１０１１３０６３．３に優先権を主張し、その内容をここに援用する。
【背景技術】
【０００２】
固体燃料のガス化は、将来におけるエネルギーや燃料・化学原料工業に必要な最も基本的な技術の一つである。ガス化により石炭、バイオマスおよび各種の固体廃棄物を製品ガスまたは合成ガスに転換する。製品ガスは高効率エネルギーシステムの燃料として用いられ、または、更なる精製とメタン化により合成天然ガスに転換し、天然ガスの代わりに高級燃料と化学原料とすることができる。また、合成ガスは、各種化学合成プロセスにおける原料ガスであり、合成によりメタノール、ジメチルエーテル（ＤＭＥ）などの基本化工原料を生産できるだけでなく、石油製品を代替する各種の燃料油を生産することもできる。【０００３】
石油資源が日増しに枯渇し価格が高騰する資源環境の状況において、ガス化の手段を利用して各種の固体状資源（石炭、バイオマス）または原料（廃棄物を含む各種の有機物）から上述した各種の工業原料と燃料を製造することは避けられない流れになっている。これによって、世界的にガス化技術に対する需要が高まっている。【０００４】
ガス化技術の研究開発はすでに１００年以上の歴史があり、様々な技術が定着している。表１に、今日まで開発された主なガス化技術の特徴と適用の状況が纏められている。固定層ガス化には、投資が少なく、操作が簡単であるなどの特徴を有するものの、大規模に適用することが困難であるため、通常、バイオマスと廃棄物を燃料とする分散型エネルギーシステムのみに適用されている。Ｌｕｒｇｉのアップドラフト（Ｕｐｄｒａｆｔ）加圧固定層石炭ガス化炉は化学肥料と合成油生産において一部の比較的大きい規模の応用があるが（数十個のガス化炉の並列設置による）、現在、そのほとんどは大型化への応用に適する他のガス化技術への移行が考えられている。流動層ガス化（加圧または常圧）の最高反応温度は約９００℃に制限されているため、メタンなどの炭化水素を含有する製品ガスしか生産することができない。これによって、このようなガス化は主にＩＧＣＣ（加圧）、ガスタービン（加圧）およびガスエンジンなど、高効率のエネルギー生産システムに適用されている。エネルギーの規模としては数１０ＭＷの中型応用から１００ＭＷ以上の大型の応用（例えばＩＧＣＣ）がある。分離型流動層ガス化は特殊な流動層ガス化技術であり、空気を用いて反応熱を生成するが、生成された製品ガスが燃焼空気のＮ２と燃焼によって生じたＣＯ２により希釈されないという特徴を有する。従って、該技術は、中等エネルギー規模の合成天然ガス（ＳＮＧ）生産と大規模なコジェネレーションシステム（例えば、熱分解による燃料ガス・タールの製造と燃焼発電）に適用することができる。純酸素を用いる気流層（Ｅｎｔｒａｉｎｅｄ  ｆｌｏｗ）ガス化の反応温度は１３００〜１７００℃であり、タールは含有せず、炭化水素を少し含有する合成ガスを生産する。高温、純酸素使用および加圧、コストが高く、技術的に困難であるため、大規模なシステム（＞１００ＭＷ）にしか適用することができない。【０００５】
【表１】
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【０００６】
従って、ガス化技術の応用においては、前期における固定層ガス化に基づく分散型コジェネレーション、中期（５〜１０年後）における分離型流動層ガス化に基づく集中型コジェネレーションおよびＳＮＧ燃料生産、長期（１０〜１５年後）における加圧気流層／流動層ガス化に基づくＨ２製造、化学合成およびＩＧＣＣなどが予想される。しかしながら、各種のガス化技術そのものはさらに発展しなければならない。表１において「重要な課題」欄に各技術に今後解決すべき問題を挙げている。ガス化技術の面において、中国と日本を含むアジア諸国は欧米諸国に比べて明らかに遅れており、特に加圧ガス化、気流層ガス化および分離型流動層ガス化において、独自の特色を有する技術と開発思想が乏しい。ガス化技術の主な応用が中国と東南アジアにあることを鑑み、新しいガス化技術の研究と開発を行う必要があると考えられる。【０００７】
固体燃料ガス化は、燃料の乾燥／熱分解、チャーのガス化、タール／炭化水素改質と、これらの化学反応に必要な反応熱を生成する４つの燃焼化学反応を複合する反応複合体を表す。これらの反応は各自の独立した機能を有するとともに、互いに関連し、複雑な化学反応ネットワークを形成している。該化学ネットワークをいかに管理して利用するかは、ガス化技術のよさを決める根本である。実際に、燃料の乾燥／熱分解により、水蒸気とタールが生成される。タールは改質反応の基本的な反応物であり、乾燥により放出される水蒸気はチャーのガス化とタール／炭化水素改質という２つの反応の反応剤とすることができる。同時に、改質反応がチャーのガス化と同一の反応空間において行われる場合、チャーはそれ自身がガス化されると同時にタール／炭化水素改質反応に触媒効果を提供することができる。ダウンドラフト固定層ガス化によって、生成された製品ガスのタール含有量が数１０ｍｇまでに低減することができ、これは、チャーのタール分解に対する触媒または促進効果を裏付けている。燃料の乾燥／熱分解、チャーのガス化、タール／炭化水素改質の３反応はいずれも吸熱反応であり、一部のチャーまたはこれらの反応において生成された可燃ガスの燃焼はちょうどそれらに必要な反応熱を提供する。しかし、該燃焼反応により生成された二酸化炭素（ＣＯ２）と空気酸化剤を用いたときに混入した大量な窒素（Ｎ２）は製品ガスを希釈する不活性成分になる可能性がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上述した従来の流動層ガス化において、ガス化反応複合体の各化学反応は同時に同一の反応空間（即ち、流動層ガス化反応器内）に発生するため、ガス化反応工程に対して最適化制御を行うことが困難である。そのため、従来の流動層ガス化はガス化反応器において製品ガスを有効に精製することが困難であり、生産した製品ガスのタール含有量が高く、ガス化効率の向上にも影響を与えている。一方、従来の流動層ガス化技術は水分が４０ｗｔ％以上の高含水燃料を処理することが困難である。高品位の化石資源（石炭、石油）が次第に減少するにつれ、褐炭、下水汚泥、各種工業プロセス（例えば飲食調味料工業）などにより生じられた高含水かすなどのような低品位のエネルギー資源を有効に利用することは欠かせないことになると考えられる。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、上記のような課題が解決可能な固定燃料分離型流動層ガス化方法を提供することを目的とする。
本発明においては、ガス化工程に関する燃料の乾燥／熱分解と、その後の各ガス化反応、即ち、チャーのガス化とタール／炭化水素改質間の結合を解除し、各反応間の相互作用の利用を可能にすることにより、ガス化工程における製品ガスに対する精製を強化し、また、蒸発された燃料水分自身をガス化剤の一部として利用することで、製品ガス中のタール含有量を低減し、ガス化効率を向上させ、本発明の方法を高含水固体燃料の処理にも適用するようにする。
また、本発明は、前記固体燃料分離型流動層ガス化方法を実現するガス化装置を提供することをもう一つの目的とする。【００１０】
本発明の技術は下記の通りである。
本発明の固体燃料分離型流動層ガス化方法は、燃料ガス化工程に関わる燃料の乾燥、熱分解と、チャーのガス化、タール／炭化水素改質とを物理的に分離して行なうことにより、全ガス化工程を流動層燃料の乾燥と熱分解、流動層チャーのガス化とタール／炭化水素改質の両段階に分けて順次行い、前記流動層燃料の乾燥と熱分解は、乾燥熱分解反応室内で、乾燥熱分解反応室に固体燃料を供給し、該固体燃料を該乾燥熱分解反応室の底部から供給された流動化ガスにより流動化させ、流動化ガス中に含まれる酸素による燃焼が発生する熱量または／および該乾燥熱分解反応室の高温熱媒体粒子が有する熱量によって、前記乾燥熱分解反応室の温度を５００〜１０００℃に保持して行い、前記流動層チャーのガス化とタール／炭化水素改質は、前記乾燥熱分解反応室に隣接しかつ連通するガス化改質反応室内で行い、前記乾燥熱分解反応室を経た燃料の乾燥と熱分解により生成された水蒸気、タールを含有する熱分解ガスおよびチャーをその他の中間処理を一切行わずに前記ガス化改質反応室へ送り、該ガス化改質反応室の底部から供給されたガス化剤により流動させ、ガス化剤に含まれる酸素による燃焼が発生する熱量または／および乾燥熱分解反応室からの高温熱媒体粒子が有する熱量によって、該ガス化改質反応室の温度を５００〜１０００℃に保持し、チャーのガス化とタール／炭化水素を改質して製品ガスを生成し、生成された製品ガスを前記ガス化改質反応室の上部から排出する。【００１１】
前記乾燥熱分解反応室における燃料の乾燥と熱分解により生成する水蒸気、タールを含有する熱分解ガスおよびチャーを前記ガス化改質反応室にある粒子層の中に送り、その中の水蒸気は、ガス化剤としてガス化と改質反応に提供する。タール／炭化水素改質は、熱分解ガスと水蒸気がチャーを有する流動層粒子層を流れるとき行われ、改質反応に対するチャーの触媒効果を発揮する。【００１２】
前記乾燥熱分解反応室に供給される外部からの高温熱媒体粒子は、その流動と該乾燥熱分解反応室に供給される燃料との相互作用によって、燃料の乾燥と熱分解に必要な熱量を提供し、ガス化改質反応室に輸送された後、更にチャーのガス化とタール、炭化水素改質に反応熱を提供し、燃料の乾燥と熱分解、チャーのガス化とタール／炭化水素改質に熱量を提供することにより温度が低下した外部からの熱媒体粒子は、ガス化改質反応室から排出される。【００１３】
また、発明の固体燃料分離型ガス化装置は、流動層の燃料供給側に位置する乾燥熱分解反応室と、前記乾燥熱分解反応室に隣接し、かつ連通するガス化改質反応室とを含む流動層と、両反応室のために設置された、前記両反応室内の所定高さに位置する水平ガス分散板と、前記ガス分散板の下に位置し、前記乾燥熱分解反応室と前記ガス化改質反応室とそれぞれ対応する第一ガス分散箱および第二ガス分散箱と、前記第一ガス分散箱を通じて流動化ガスを提供する流動化ガス供給路と、前記第二ガス分散箱を通じてガス化剤を提供するガス化ガス剤供給路と、前記乾燥熱分解反応室の上部に取り付けられる固体燃料供給手段と、前記ガス化改質反応室の上部に取り付けられる製品ガス出口とを有する。【００１４】
前記乾燥熱分解反応室と前記ガス化改質反応室は、反応室仕切り板による流動層の分割により形成され、前記反応室仕切り板の下端と前記ガス分散板との間の隙間は、前記乾燥熱分解反応室とガス化改質反応室とを連通する輸送通路であり、前記反応室仕切り板の下端は、前記流動層の粒子層中に位置する。【００１５】
また、前記反応室仕切り板の上端は、前記流動層を形成する容器の内面に固定され、下部は、前記ガス化改質反応室に向かって傾斜する。【００１６】
また、前記ガス分散板は、前記第一ガス分散箱と第二ガス分散箱の間に位置するガス分散箱仕切り板により、第一ガス分散板と第二ガス分散板に分割され、前記乾燥熱分解反応室に対応する第一ガス分散板が前記第二ガス分散板に向かって下方に傾斜する。【００１７】
また、本発明の固体燃料分離型流動層ガス化装置は、前記ガス化改質反応室の粒子層と連通する熱媒体粒子再加熱器をさらに含み、前記熱媒体粒子再加熱器の上端は、サイクロン分離器に連通し、前記サイクロン分離器の下端には、前記乾燥熱分解反応室の粒子層の中に通じる高温熱媒体粒子供給路が設けられている。【００１８】
本発明による分離型流動層ガス化方法の動作原理を図１を参照して説明する。
固体燃料のガス化工程は２つの流動層反応室（２つの流動層反応器に相当するが、後述する要求に従って互いに連通する）で発生する。固体燃料がその中の１つの流動層反応室に供給され、該流動層反応室を熱分解乾燥室とし、酸素含有可能な流動化ガスを使用して、供給された固体燃料粒子を流動化し、燃料が該反応室に貯留する時間を制御することにより、その中で発生する物理変化と化学反応を主に燃料の乾燥と燃料の熱分解にすることができる。発生した水蒸気、熱分解生成ガス（タール含有）およびチャーはいかなるその他の中間処理も経由せずに、輸送通路を通じてガス化改質反応室とされるもう一つの流動層反応室に送られる。２つの反応室は通常左右に隣接し、その間のガスと粒子の輸送は流動化される両室の粒子層内部で行う。ガス化改質反応室に供給された酸素を含有可能なガス化剤は同時に流動化ガスとして、右側の乾燥熱分解反応室からのチャー粒子を流動化させられながらチャー粒子のガス化反応に提供する。右側の乾燥熱分解反応室で発生する熱分解ガス中のタールは、左側のガス化改質反応室に入った後、ガス化剤と相互作用して、改質・分解され、炭化水素の改質・分解も行う。これらの改質反応とチャーのガス化は同一の空間で発生するので、チャーは触媒としてタールと炭化水素の改質、さらに分解反応に触媒効果を発揮することができる。一方、燃料の乾燥により発生した水蒸気はガス化改質反応室の粒子層内部に送られた後、ガス化剤の一部としてチャーのガス化とタール／炭化水素改質反応に提供する。生成した最終製品ガスは、ガス化改質反応室の上部から排出され、燃料に含まれているガス化できない石などのくずは、ガス化改質反応室の底部から排出される。【００１９】
前記ガス化工程において、乾燥熱分解とガス化改質の両反応室で発生する物理変化と化学反応はともに大量な吸熱を必要とする。これらの熱量は乾燥熱分解反応室に供給される流動化ガスおよびガス化改質反応室に供給されるガス化剤に必要な量の酸素（純酸素または空気）を含有させ、一部のオリジナル燃料および燃料の熱分解／ガス化により生成した可燃ガスの一部を燃焼させることによって確保される。また、必要な熱量は乾燥熱分解反応室（図中右側）に高温粒子などの他の外部熱量源を供給することにより提供することもできる。該高温粒子は通常に熱媒体粒子と呼ばれる。該高温熱媒体粒子は乾燥熱分解反応室とガス化改質室（図中左側）に順次入るとき、燃料粒子およびチャーとともに流動化され、持っている熱量を燃料とチャー粒子に伝え、燃料の乾燥．熱分解およびチャーのガス化が実現される。一方、熱分解生成ガスは高温熱媒体粒子と接触することにより直接加熱され、タールと炭化水素の改質および分解反応を保持することができる。これら熱量を供給した後の熱媒体粒子は、通常左側のガス化改質反応室の上部から排出される。このときの該熱媒体粒子は、既に温度が顕著に低下されており、再度加熱昇温後に再利用される。【００２０】
両反応室の反応温度は、必要に応じて幅広い範囲内に制御されるが、燃料の乾燥と熱分解ガス化の速度を十分速く維持しながら、燃料灰の溶融による難流動化を回避するために、５００度以上１０００度以下に維持する必要がある。通常、右側の乾燥熱分解反応室の温度よりも左側のガス化改質反応室の温度を高くすることが望ましいが、これは必須な条件ではない。乾燥熱分解反応室に供給される流動化ガスおよびガス化改質反応室に供給されるガス化剤中の酸素含有量は両室が必要とする温度によって制御される。一般の流動層ガス化の運転経験によれば、供給される燃料に対する前記両反応室の空気（または酸素）比は０．４以下にする必要がある。ここでは、酸素比とは、供給される燃料を完全燃焼させるのに必要な酸素量に対する百分率を指す（空気を使用する場合は空気中に含有される酸素量にしたがって計算する）。熱媒体粒子などの外部熱源を使用する場合、さらに低い酸素比を必要とする。このとき、乾燥熱分解反応室は、酸素供給を必要としない可能性があり（酸素比がゼロ）、ガス化改質反応室は、比較的低い酸素比しか必要とせず、供給に不足する熱量の分だけ熱媒体粒子を補充する。【００２１】
通常、前記ガス化方法は、常圧下で操作可能であるが、いかなる操作圧力においても適用することができる。なお、ここでいう固体燃料とは、例えば、各種の石炭、バイオマスおよび廃棄物を指す。【００２２】
通常の流動層ガス化に比べて、本発明の前記ガス化方法は、通常同一の空間で発生する燃料の乾燥、燃料の熱分解、チャーのガス化およびタール／炭化水素改質という４つのサブ反応を２組にして、前両者と後両者とを物理的に分離することによって、これらの間の相互作用の利用を可能にすることを特徴とする。実現される相互作用は、（１）チャーのタール／炭化水素改質に対する触媒効果、（２）燃料の乾燥により発生する水蒸気をガス化剤としてチャーのガス化とタール／炭化水素改質に作用すること、および（３）分離反応工程によるそれぞれの制御に対し、ガス化工程に対するミクロ制御を実現することを含む。
【発明の効果】
【００２３】
本発明によれば、上記の技術特徴を利用して、（１）製品ガスのタール含有量の低減、（２）水蒸気ガス化剤の使用量の減少、（３）ガス化効率の向上、（４）高含水燃料の処理への適用という技術効果を実現することができる。左側のガス化改質反応室ではタール改質と分解の場所を提供するだけでなく、その中のチャーのタール改質／分解反応に対する触媒効果を発揮することもできる。ガス化の高効率は、タール転換率の増加だけでなく、水蒸気ガス化剤の使用量の減少にも起因し、これは水蒸気の高い使用量は、必ず総合的なガス化効率を低下させるからである。燃料の乾燥とチャーのガス化の分離によって、乾燥により発生する水蒸気はガス化剤の一部として有効に使用することもできるので、本発明によるガス化方法は高含水燃料の処理にも適用できる。褐炭、汚泥、および食品・飲料・調味料工業の残余物などのような高含水低品位燃料を有効に利用することは、将来におけるエネルギーの保障にとって、益々重要になっている。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明の固体燃料分離型流動層ガス化方法の原理を示す概略図である。
【図２】本発明のガス化方法を実施する、内部燃焼を用いて反応熱を供給するガス化装置構造の概略図である。
【図３】本発明のガス化方法を実施する、内部燃焼を用いて反応熱を供給するもう一つのガス化装置構造の概略図である。
【図４】本発明のガス化方法を実施する、外部高温粒子流を用いて反応熱を供給可能なガス化装置の概略図である。
【符号の説明】
【００２５】
２    水平ガス分散板
８    熱媒体粒子再加速器
１０    反応室仕切り版
１１    乾燥熱分解反応室
１２    ガス化改質反応室
２１    第一ガス分散板
２２    第二ガス分散板
３１    第一ガス分散箱
３２    第二ガス分散箱
４０    高温熱媒体粒子供給路
４１、４３    流動化ガス供給路
４２、４４    ガス化ガス供給路
７１    サイクロン分離器
A    容器
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
図２は、図１に示す本発明のガス化方法を実施する、内部燃焼を用いて反応熱を供給する分離型流動層ガス化装置構造の概略図である。この装置は、右側の乾燥熱分解反応室１１（右側反応室１１と略する。）と、左側のガス化改質反応室１２（左側反応室１２と略する。）と、左右両反応室の下部に対応して設置された右側ガス分散箱（第一ガス分散箱）３１と左側ガス分散箱（第二ガス分散箱）３２とを含む。前記両ガス分散箱の底部に乾燥熱分解反応室１１とガス化改質反応室１２にそれぞれ連通する流動化ガス供給路４１とガス化剤供給路４２を設置する。【００２７】
図２に示す実施例では、流動層の容器Ａを構成する左右両側の反応室は、反応室仕切り板１０を介して１つの大きい流動層反応空間を２つのサブ反応空間に分割してなる。また、両反応室には一体化した水平ガス分散板２がある。前記反応室仕切り板１０の下端は、前記右側反応室１１と左側反応室１２中の粒子層の内部に埋め込まれているが、水平ガス分散板２との間に十分な距離が保持され、両反応室を連通する通路が形成されている。また、反応室仕切り板１０の上端は、容器Ａの内面に固定されている。さらに、水平ガス分散板２は、反応室仕切り板１０の下方にて右側ガス分散箱３１と左側ガス分散箱３２の間に位置するガス分散箱仕切り板３０により、第一ガス分散板２１と第二ガス分散板２２に分割されている。【００２８】
前記本発明のガス化方法の原理によれば、燃料供給路５から、右側反応室１１の上部から右側反応室１１の粒子層より上にある自由空間に燃料が導入され、生成した最終製品ガスは、製品ガス出口６１を経て右側反応室１２の上端から排出され、ガス化器サイクロン分離器７１を経由して混入された粒子を除去する。図において、流動化ガス供給路４１により乾燥熱分解反応室１１に供給される流動化ガスは、空気または純酸素であり、ガス化剤供給路４２により左側反応室１２に供給されるガス化剤は、例えば水蒸気などの空気または酸素を含有するその他のガス化剤である。従って、これらの流動化ガスまたはガス化剤に含有される酸素により両反応室で内部燃焼を起こし、両室に発生する各種の吸熱化学反応と物理変化工程（加熱、乾燥を含む）に必要な熱量を供給しながら、両反応室の温度を５００〜１０００℃（摂氏）に保持する。両反応室の温度を同一にすることができるが、通常、左側反応室１２を少し高い温度にすることが好ましい。上記のように、この温度調整は供給される流動化ガスとガス化剤中の酸素量の制御、即ち、これらのガス供給路に供給される燃料に対する酸素比または空気比を調整することにより確保することができる。一部の酸化ガス化法の実際の操作経験によれば、両反応室の空気比または酸素比は、通常０．４以下とする必要がある。【００２９】
右側反応室１１に供給される燃料の該反応室に貯留する時間が、例えば１分間以下という条件下で、燃料の乾燥と燃料の熱分解が発生し、それによって生成した水蒸気、タール含有の熱分解ガスとチャーが、さらに反応室仕切り板１０と水平ガス分散板２との間の輸送通路を介して左側のガス化改質反応室１２に送られる。従って、燃料供給路５は、燃料を乾燥熱分解反応室１１の粒子層上に対して供給することになるが、ガス化改質反応室１２を含むガス化反応器全体にとっては、燃料が粒子層の中に供給されることに相当する。これによって、ガスへの混入による燃料損失を有効に抑制し、タール含有熱分解生成ガスを、さらにガス化改質反応室１２中の粒子層を流れるときに、粒子と互いに接触して作用させ、ガス中のタールおよび炭化水素のさらなる改質と分解を促進することができる。【００３０】
ガスと粒子が反応室仕切り板１０より下の通路を経由して右側の乾燥熱分解反応室１１から左側のガス化改質反応室１２に流れることを保持するため、右側反応室１１内の圧力Ｐ１は、必ず左側反応室１２内の圧力Ｐ２より高い。これによって、右側反応室１１中の粒子層が左側反応室１２中より低くなる。両者の高度差ｈは、圧力Ｐ１、Ｐ２の圧力差（Ｐ１−Ｐ２）によって決められる。通常、右側反応室１１中の粒子層の表面は、反応室仕切り板１０の下端付近で変動するので、仕切り板１０の下端とガス分散板２間の間隔（即ち、隙間の高さ）によって右側反応室１１中の粒子層高さが大体決められている。これに対して、左右側の両反応室の正常操作を実現するためには、粒子層における粒子の静止層高さを反応室仕切り板１０の下端より高くしなければならない。粒子層に投入される粒子が多いほど、左側反応室１２中の粒子層の高さも高くなるが、右側反応室１１の粒子層高さは、依然として仕切り板１０の下端付近にある可能性がある。そのため、圧力差（Ｐ１−Ｐ２）と粒子層高の差ｈは、粒子充填量の増加に従って増大し、逆に、仕切り板１０の下端を高く調整すると、圧力差（Ｐ１−Ｐ２）とｈを低くすることができる。【００３１】
明らかに、図２に示す装置により、本発明の分離型流動層ガス化方法のすべての技術的な特徴を実現することができる。即ち、右側反応室１１で燃料の乾燥と熱分解が発生し、左側反応室１２において、さらにその生成したチャーがガス化され、燃料熱分解生成ガス中のタールと炭化水素が改質／分解される。左側反応室１２において流動化されたチャーは、同時にその中に発生したチャー／炭化水素改質反応に触媒効果を発揮する。また、右側反応室１１において燃料水分の蒸発により発生した水蒸気は、左側反応室１２に入った後、ガス化剤としてチャーのガス化とタール／炭化水素改質反応に提供される。同時に、該水蒸気は、ＣＯ変性反応を促進し、製品ガス中のＨ２含有量を増加させることもできる。これらすべての作用は実際に、図２に示す分離型流動層反応器を用いて、チャーのガス化、タール／炭化水素改質から燃料の乾燥、燃料の熱分解を解除することにより実現される。これによって、上記各反応間の相互作用の利用が可能になっている。【００３２】
さらに、上記反応の分離は、解除された反応に対しそれぞれ制御するようにする。例えば、右側反応室１１における燃料熱分解と左側反応室１２におけるチャーのガス化反応に対し異なるガス化剤（または流動化ガス）を供給し、かつ異なる反応温度を採用する。一般の流動層ガス化において、ガス化に関わるすべての化学反応と物理工程は、同一の空間で同時に発生し、その中の１つまたは１つ以上の化学反応と物理工程に対し独立に制御することができない。全ガス化反応システムに対するマクロ制御に対して、本発明では、１つまたは１つ以上の反応に対する制御は、実質上に反応に対するミクロ調整・制御を実現した。このように、多種の尺度における反応制御によって、ガス化工程の最適化を実現し、最大の反応効率を得ることが期待できる。【００３３】
前記反応の切り離しにより実現された各種の特徴に基づき、図２に示すガス化装置は下記の効果を達成することが期待できる。まず、左側のガス化改質反応室１２においてチャーの触媒効果を利用してタールの改質と分解を行うことにより、最終製品ガスのタール含有量を十分低減することができる。次に、該左側反応室１２において右側の乾燥熱分解反応室１１からの、燃料水分の蒸発により発生した蒸気をガス化剤として利用すれば、外部から供給されるガス化剤の使用量を減少することができる。増大するタール転換率がさらに加えられ、本発明のガス化装置により高効率のガス化の実現が可能になる。また、左側反応室１２におけるガスへの混入による可能な燃料損失に対する抑制、および切り離された燃料熱分解とチャーのガス化、タール改質の２組の反応に対する分別制御により、ガス化効率をさらに向上させることができる。第三に、右側の乾燥熱分解反応室１１においてまず燃料を乾燥させ、左側のガス化改質反応室１２において蒸発される燃料水分を有効なガス化剤として利用するので、本発明のガス化装置は高含水燃料の処理に適用できる。通常の流動層ガス化は例えば褐炭、下水汚泥、および食品・飲料・調味料工業の各種の残余物など、水分が４０ｗｔ．％以上の燃料を直接処理することが困難であるのに対し、図２に示すガス化装置はこれらの燃料の高効率の処理に用いることができるほか、通常の流動層ガス化に比べて、製品ガスのタール含有量がより低い。【００３４】
もちろん、図２に示す分離型ガス化装置は、非高含水の通常の燃料にも用いることができ、通常の流動層ガス化の効率を向上し、製品ガスにおけるタール転換を強化する。明らかに、該分離型ガス化装置は、いかなる圧力下でも適用することができるが、バイオ物質、下水汚泥などの燃料に対して用いる場合、通常、常圧下で操作する。これは、この場合の装置の容量が通常１００ＭＷより低く、数ＭＷしかないからである。【００３５】
図３と図４は、本発明のガス化方法を実施する他の分離型ガス化装置構造の概略図である。そのうち、図３に示すガス化装置は、図２に示す装置と同様に、内部燃焼を用いて燃料の乾燥やガス化などの各種の物理と化学吸熱工程に必要な熱量を提供する。また、図４に示すガス化装置は、同時に、外部循環の熱媒体粒子を用いて、各物理と化学吸熱工程に必要な熱量を提供することができる。ここでは、熱媒体粒子がちょうど図１に示す発明原理におけるその他の熱源体に相当する。従って、図３および図４に示すガス化装置は、同様に本発明のガス化方法の動作原理と技術思想を実施しているが、図２に示すガス化装置に対し、それぞれ下記の技術と工程上の特徴を有している。【００３６】
図３に示すガス化装置は図２に示す装置と類似し、そのガス化反応器の左右両側の反応室、即ちガス化改質反応室１２と乾燥熱分解反応室１１は、反応室仕切り板１０により大きな流動層反応器の反応空間を分割して形成されている。さらに、仕切り板１０の下端が右側反応室１１に向かって傾斜し、右側ガス分散板２１の右端は上に向かって傾斜している（換言すれば、右側ガス分散板２１が左側ガス分散板２２に向かって下方に傾斜している）。【００３７】
仕切り板１０の下端を右側反応室１１に向かって傾斜させることによって、左側反応室１２が拡大した上部空間を有する。上部空間の拡大は、該反応室１２におけるガス速度の低減と粒子のガスへの混入の減少に有利であるので、製品ガスの発生にともなって左側反応室１２から流出する粒子を少なくすることができる。
また、右側反応室１１に設置した、傾斜する右側ガス分散板２１は、該反応室１１で流動化された粒子の左側反応室１２への移動と拡散を促進する。右側反応室１１に供給される流動化ガス、即ち空気または酸素が左側反応室１２に偏流しやすいため、乾燥熱分解反応室１１の一番右側（奥側）にある粒子が流動化し難くなる恐れがある。これに対し、傾斜するガス分散板２１を用いることによって、ガスの偏流の程度を低減し、乾燥熱分解反応室１１の一番右側の区域における非流動化域の形成を防止する。【００３８】
図３に示すガス化装置に採用された傾斜する反応室仕切り板１０と右側反応室１１の傾斜するガス分散板２１によって、本発明の分離型ガス化方法の原理をよりよく実現し、高いガス化効率と低いタール生成に有利となり、高含水燃料に有効に用いることができる。【００３９】
図４に示すガス化装置では、右側反応室１１の上端に、外部からの高温熱媒体粒子を供給する高温熱媒体粒子供給路４０が設けられている。燃料供給路５と製品ガス出口６１の設置は、図２および図３に示すガス化装置と同様である。また、その左右両反応室１１、１２間の反応室仕切り板１０および該両反応室のために設置されたガス分散板２１、２２は、図３と同様の構造を有している。【００４０】
右側の乾燥熱分解反応室１１において、燃料供給路５から供給された燃料は、高温熱媒体粒子供給４０から供給された外部からの熱媒体粒子と相互作用し、燃料の乾燥と燃料熱分解に必要な熱量を供給する。この工程を経過した後、熱媒体粒子は燃料の乾燥と熱分解により発生した水蒸気、熱分解生成ガスおよびチャーと混合して左側のガス化改質反応室１２に入り、そこに発生するチャーのガス化とタール／炭化水素改質などの吸熱反応に続けて熱量を提供する。図２および図３に示す実施例とは異なり、右側反応室１１の流動化ガス供給路４３と左側反応室１２のガス化剤供給路４４からは、水蒸気などの酸素を含有しない成分が主に供給されるが、両反応室内で発生する物理変化および化学反応に必要な熱量の一部が内部燃焼により確保されるよう、これらのガス供給路に一定の量の酸素または空気を混入することもできる。外部からの熱媒体粒子が熱量を提供するので、ここでは、流動化ガス供給路４３とガス化剤供給４４に含まれる酸素または空気の量は、図２および図３に示すガス化装置の流動化ガス供給路４１とガス化剤供給路４２の場合より著しく少ない。右側反応室１１に高温熱媒体粒子供給路４０から供給された熱媒体粒子の温度に比較して、右側反応室１１において各種の作用を受けた後に左側のガス化改質反応室１２に送られた粒子流の温度が著しく低い（燃料の乾燥と熱分解の吸熱のため）ので、左側反応室１２のガス化剤供給４４に比較的高い比率の酸素／空気を混入することができる。これは左右両側の反応室１１、１２に発生する化学反応に個別の制御を実施することができるという本発明のガス化方法の重要な特徴を表している。【００４１】
左側反応室１２において、チャーのガス化とタール／炭化水素改質反応に熱量を提供した後、熱媒体粒子の温度がさらに低下する。温度が下げられたこのような粒子を、ガス化反応が終わっていないチャー粒子とともに熱媒体粒子再加熱器８に送ることができる。粒子再加熱器８は、ガス流動層燃焼器であり、ガス化改質反応室１２から粒子再加熱器８に入る粒子は、空気供給手段９により供給された空気とともに流動して輸送され、その中のチャーが補助燃料とともに燃焼され、熱媒体粒子の再加熱に必要な熱量を提供する。再加熱により温度が上昇した熱媒体粒子は、再加熱器サイクロン分離器７２中で輸送ガス、即ち煙道６２からのガスと分離した後、再び外部からの高温熱媒体粒子として右側の乾燥熱分解反応室１１に送られて循環する。さらに、前記工程と方式に従って燃料の乾燥とガス化に貢献する。煙道６２からのガスは、再加熱器サイクロン分離器７２を経て排出され、左側反応室１２から排出される製品ガスと互いに隔離される。【００４２】
このガス化装置では、図２および図３に示すガス化装置に比べて、未反応のチャーを燃焼して温度が低下された熱媒体粒子を加熱する再加熱器８が結合され、しかも、粒子再加熱器８が発生するガスは製品ガスと互いに隔離し、混合しない。したがって、該ガス化装置は、実際燃焼空気中のＮ２と燃焼によって生じたＣＯ２の最終製品ガスに対する希釈を防ぎ、製品ガスの可燃ガスの濃度と発熱量を高くする先進の分離型流動層ガス化技術を提供しながらも、図２および図３に示すガス化装置と同様に本発明の分離型ガス化方法の特徴を保持している。即ち、チャーの触媒効果によってガス化改質反応室１２において、タール改質を促進しながら、乾燥熱分解反応室１１において蒸発される燃料水分をガス化剤の一部として用いる。それによって、製品ガスのタール含有量を低減し、外部からの水蒸気ガス化剤の使用量を減少し、ガス化の総合効率を向上させるとともに、この技術を高含水燃料の処理にも適用することが可能となる。【００４３】
図４に示すガス化装置の外部からの熱媒体粒子は、通常各種の砂からなる粒子であるが、石灰石、雲母、各種の工業残滓粒子（例えば赤泥）などのような、熱媒体の機能を有し、上記のシステムにおいて循環させることができる粒子を用いることもできる。金属酸化物または炭酸塩を含有する物質を外部からの熱媒体粒子とするとともに、タール改質に適用することもできる。また、燃料熱分解とチャーのガス化反応は、少なからず触媒効果を提供するため、タールの転換とガス化効率の向上により有利である。【００４４】
図２から図４に示すガス化装置以外に、本発明のガス化方法の原理に基づく様々な他の実施例が考えられる。反応器において、燃料の乾燥、熱分解とチャーのガス化、タール／炭化水素改質間の結合を解除し、かつ、この２種類の反応間の相互作用を用いてタール転換（改質／分解）を促進し、蒸発される燃料水分を有効なガス化剤として利用するものであれば、いかなる形式のガス化装置もすべて本発明の請求する技術範囲内にある。
【産業上の利用可能性】
【００４５】
本発明に係る固体燃料の分離型流動層ガス化方法およびガス化装置によれば、（１）製品ガスのタール含有量の低減、（２）水蒸気ガス化剤の使用量の減少、（３）ガス化効率の向上、（４）高含水燃料の処理への適用という技術効果を実現することができる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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