【事件の表示】
　特願２０１４−５２４８１８「熱電変換材料およびそれを用いた熱電変換モジュール並びに熱電変換材料の製造方法」拒絶査定不服審判事件〔平成２６年　１月１６日国際公開、ＷＯ２０１４／０１０５８８、請求項の数（５）〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　原査定を取り消す。
　本願の発明は、特許すべきものとする。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本願は，平成２５年７月９日（国内優先権主張平成２４年７月１０日）を国際出願日とする出願であって，その手続の経緯は以下のとおりである。
　平成２７年　５月１３日　　　拒絶理由通知（起案日）
　平成２７年　７月１５日　　　意見書及び手続補正書の提出
　平成２８年　３月　９日　　　拒絶理由通知（起案日）
　平成２８年　５月１３日　　　意見書及び手続補正書の提出
　平成２８年１０月３１日　　　拒絶査定（起案日）
　平成２９年　２月　８日　　　審判請求及び手続補正書の提出
　平成２９年　６月１４日　　　上申書の提出
　平成２９年１０月１３日　　　当審拒絶理由通知（起案日）
　平成２９年１１月２０日　　　意見書及び補正書の提出
第２　原査定の概要
　平成２８年１０月３１日付けの拒絶査定（以下，「原査定」という。）の概要は次のとおりである。
「この出願については，平成２８年　３月　９日付け拒絶理由通知書に記載した理由１によって，拒絶をすべきものです。
　……（中略）……
●理由１（第２９条第２項）について
・請求項　１，８−１１
・引用文献等　１−７
　先に通知した引用文献１には，「下記組成式（１）で表わされ，ＭｇＡｇＡｓ型結晶構造を有する多結晶体を含む熱電変換材料，該熱電変換材料を用いた熱電変換モジュール，及び前記多結晶体を調製する工程を具備する熱電変換材料の製造方法，及び，前記Ｄは，Ｎｉ及びＣｏよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上の元素である熱電変換材料。
　　　一般式：（Ａａ１Ｔｉｂ１）ｘＤｙＸ１００−ｘ−ｙ　組成式（１）
 （上記組成式（１）中，０．３＜a１＜０．７，０．３≦ｂ１≦０．７，ａ１＋ｂ１＝１，３０≦ｘ≦３５，３０≦ｙ≦３５である。ＡはＺｒ，Ｈｆの少なくとも１種以上の元素，ＤはＮｉ，ＣｏおよびＦｅよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上の元素，ＸはＳｎおよびＳｂの少なくとも一種以上の元素である。）。」が記載され，前記多結晶体の電極接合面は活性金属ろう材，又はＡｌ−Ｓｉ共晶合金等の金属が形成されていることが記載されている（特に段落［００１７］−［００２６］，［００４９］，［００５３］−［００７０］，［図１］を参照されたい。）。
（対比）
　本願の請求項１，８−１１に係る発明と，引用文献１に記載された発明とを対比する。
　本願請求項１，８−１１に係る発明においては，多結晶体の少なくとも１面には絶縁被膜が設けられており（以下，「構成１」という。），前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａが０．２μｍ以上であり（以下，「構成２」という。），前記絶縁被膜の平均厚さが３μｍ以上であり（以下，「構成３」という。），前記熱電変換材料の製造方法において，表面粗さＲａが０．２μｍ以上である少なくとも１つの面を有する前記多結晶体を調製する工程を具備し（以下，「構成４」という。），前記多結晶体の前記少なくとも１面に平均厚さが３μｍ以上の絶縁被膜を形成する工程を具備する（以下，「構成５」という。）のに対し，引用文献１に記載された発明においては，前記構成１−５が記載されていない点で相違する（以下，前記構成１−５に対応して，それぞれ「相違点１−５」という。）。
（相違点の判断）
　上記相違点について検討する。
（相違点１について）
　熱電変換素子において，絶縁性の向上，耐熱性の向上，特性の安定性の向上，小型化，高出力化，又は熱電変換変換モジュールにおいて，熱電変換素子の高密度化のために，熱電変換素子の側面に絶縁被膜を設けること，及び，前記絶縁被膜を形成する工程は，周知技術にすぎず（例えば，先に通知した引用文献２の段落［００１４］，［００２６］−［００２９］，［図１］等の記載，先に通知した引用文献３の段落［０００９］−［００１８］，［００３９］，［図４］−［図５］等の記載，先に通知した引用文献４の段落［００１３］−［００２６］，［００３０］−［００３３］，［図１］−［図２］，［図４］等の記載，先に通知した引用文献５の段落［０００６］−［０００９］，［００３７］−［００４１］，［００６２］，［図２］等の記載，先に通知した引用文献７の段落［００１６］−［００４０］，［図１］−［図３］等の記載を参照されたい。），引用文献１に記載された，熱電変換材料，熱電変換モジュール，及び，熱電変換材料の製造方法に，前記周知技術を採用して，前記構成１の構成とすることは，当業者が格別の創意工夫を要することなく容易に想到し得たものである。
（相違点２−５について）
　先に通知した引用文献６には，熱電素子１１の側面に５〜５０μｍの絶縁層１２を形成すること，厚さが０．１〜２０μｍの金属層１３で覆われる前記絶縁膜の側面を，塩酸等によりエッチングして，表面粗さＲａが２〜８μｍとなるように粗面化することで，アンカー効果により，絶縁膜層と金属層の密着性が高められること，及び，熱電素子１１を形成する熱電材料の表面を硝酸でエッチングすることで，熱電素子と絶縁層との密着性が良好となることが記載されている（特に段落［００１５］−［００３２］，［００５０］−［００５６］，［図１］−［図５］を参照されたい。）。
　引用文献１と引用文献６は，熱電変換素子という共通の技術分野に属している。熱電変換素子を構成する材料の密着性を高めて信頼性及び耐久性を高めるために，引用文献１に記載された熱電変換材料に，引用文献６に記載された発明を適用して，前記構成２−５の構成とすることに，別段，困難性は見いだせない。
　平成２８年５月１３日付け意見書におけて，出願人は，「また，引用文献６には，熱電素子本体部の側周面をエッチングした後に，この側周面に絶縁層を形成することが記載されております。しかしながら，熱電素子本体部の側周面をどの程度粗面化するかは記載されておりません。上述したように，引用文献６には，金属層と絶縁層との密着性を高めるために，絶縁層のうち，金属層に覆われる部位の表面を粗面化すること，及び，この絶縁層の表面粗さＲａを２〜８μｍとすることが記載されているに過ぎません。」（以下，「主張１」という。），「上述したように，引用文献６には，絶縁被膜として樹脂を使用することのみ記載されており，特定の金属層を形成する目的で，絶縁被膜としてエポキシ系の樹脂を使用することが好ましいことが記載されています。一方，引用文献１には，『５００℃近い高温環境・・・でも優れた特性を示すことができる』（段落００５７）ことが記載されています。それ故，当業者は，引用文献６に記載された絶縁被膜を引用文献１に組み合わせようとした場合には，引用文献６において絶縁被膜の原料として記載されている樹脂，特にはエポキシ樹脂を使用した筈です。・・・従って，当業者は，引用文献６の教示を引用文献１に記載された熱電変換材料に組み合わせようとはしなかった筈です。」（以下，「主張２」という。），「また，仮に引用文献６の教示を引用文献１に記載された熱電変換材料に組み合わせることができたとしても，引用文献６には『前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａが０．２μｍ以上』であることは記載されておらず，他の引用文献２〜５及び７にもこのような発明特定事項は記載されておりません。それ故，本願請求項１に記載している熱電変換材料は得られません。」（以下，「主張３」という。）と主張している。
　出願人の当該主張について検討する。
（主張１，３について）
　前記したとおり，引用文献６には，熱電素子１１の側面に５〜５０μｍの絶縁層１２を形成すること，厚さが０．１〜２０μｍの金属層１３で覆われる前記絶縁膜の側面を，塩酸等によりエッチングして，表面粗さＲａが２〜８μｍとなるように粗面化することで，アンカー効果により，前記絶縁膜層と前記金属層の密着性が高められること，及び，熱電素子１１を形成する熱電材料の表面を硝酸でエッチングすることで，前記熱電素子と前記絶縁層との密着性が良好となることが記載されている。出願人が主張するように，引用文献６には，「前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａが０．２μｍ以上」であることは記載されていないが，「前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面」を硝酸でエッチングすることで，前記熱電素子と前記絶縁層との密着性が良好となることが記載されており，また，前記絶縁膜の側面を，塩酸等によりエッチングして，表面粗さＲａが２〜８μｍとなるように粗面化することで，アンカー効果により，前記絶縁膜層と前記金属層の密着性が高められることが記載されているから，「前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面」を硝酸でエッチングする際に，前記熱電素子と前記絶縁層との密着性を高めるために，「前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面」を，例えば，表面粗さＲａが２〜８μｍとなるように粗面化すること，すなわち，「前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａが０．２μｍ以上」とすることに，別段，困難性は見いだせないものと認められるから，出願人の前記主張１，３は採用できない。
（主張２について）
　出願人が主張するように，引用文献１には，段落［００５７］に，「また，前述のろう材や窒化珪素基板を使うことにより，耐熱特性が上がり，５００℃近い高温環境・・・でも優れた特性を示すことができる。」と記載されている。これに対し，引用文献１の同じ段落［００５７］に，「・・・低温側と高温側の温度差が１００℃以上あるような負荷の高い環境でも優れた特性を示すことができる。」と記載され，当該記載から，熱電変換材料を使用する温度を必ずしも５００℃に限定するものではなく，低温側と高温側の温度差が１００℃以上あれば，すなわち，５００℃よりも低く，引用文献６における絶縁層１２に使用される樹脂の耐熱温度以下の使用温度においても，「優れた特性を示す」との効果が得られるものと認められる。そして，引用文献１に記載された熱電変換材料に，引用文献６に記載された発明を適用して，多結晶体の絶縁被膜に樹脂を使用して，引用文献１における「低温側と高温側の温度差が１００℃以上あるような負荷の高い環境でも優れた特性を示すことができる。」との効果は得られると認められるから，出願人の前記主張２は採用できない。
　また，引用文献１に記載された熱電変換材料を，前記使用温度より高い温度で使用する場合においては，より耐熱性の高い，例えば，引用文献２−５，７に記載された材料から適宜選択して，前記絶縁被膜を形成することに別段，困難性は見いだせないものと認められ，また，特に，引用文献７に記載されている，引用文献１に記載されている熱電変換材料に含まれる，（Ｔｉ０．３Ｚｒ０．３５Ｈｆ０．３５）ＮｉＳｎ０．９９４Ｓｂ０．００６，及び，（Ｔｉ０．３Ｚｒ０．３５Ｈｆ０．３５）ＣｏＳｂ０．８５Ｓｎ０．１５の熱電変換材料に対して，前記熱電変換材料の側面を被覆するガラス膜７に用いられる，酸化ケイ素を主成分とするガラス材料を前記絶縁被膜に用いることは，当業者が格別の創意工夫を要することなく容易に想到し得たものであると認められるから，出願人の前記主張２は採用できない。
　したがって，出願人の当該主張（前記主張１−３）は採用できない。
　よって，本願の請求項１，８−１１に係る発明は，引用文献１−７に基づいて，当業者が容易に発明することができたものであるから，依然として，特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　……（中略）……
　　　　　　　　　　　　　　＜引用文献等一覧＞
１．特開２０１０−１２９６３６号公報
２．特開２０１０−１６５８４３号公報（周知技術を示す文献）
３．特開２０００−２８６４６７号公報（周知技術を示す文献）
４．特開平１１−２５１６４７号公報（周知技術を示す文献）
５．特開２０１１−００３６４０号公報（周知技術を示す文献）
６．国際公開第２０１１／１１８３４１号
７．特開２００７−２５８５７１号公報（周知技術を示す文献）」
第３　当審拒絶理由の概要
　当審拒絶理由の概要は次のとおりである。
「１　この出願は，特許請求の範囲の記載が下記の点で，特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない。
　　　　　　　　　　　　　　　　　記
（１）本願明細書には，段落【００４１】に「また，多結晶体の絶縁被膜形成面の表面粗さＲａが０．２μｍ以上であることが好ましい。多結晶体の表面が表面粗さＲａ０．２μｍ以上と荒れていると絶縁被膜とのアンカー効果が得られ，絶縁被膜との密着性が向上する。このため，表面粗さＲａは０．２μｍ以上，さらには０．３〜５μｍが好ましい。」と記載されている。
　これに対して，請求項１には「前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａが０．２μｍ以上」と記載され，前記「絶縁被膜形成面の表面粗さＲａ」の上限を特定していない。したがって，請求項１の「前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａ」は，たとえば前記「絶縁被膜」の平均膜厚を超えるような，過剰に大きな値を包含している。
　しかしながら，請求項１に記載されるように「絶縁被膜形成面の表面粗さＲａ」が過大であると，前記段落【００４１】に記載された「絶縁被膜」とのアンカー効果は，かえって失われることは明らかである。
　また，本願明細書の段落【００６０】の表２には，実施例１〜１２における多結晶体の絶縁被膜形成面の表面粗さＲａは，０．２〜４．２μｍであると，４．２μｍが前記表面粗さＲａの上限であることが記載されている。
　したがって，本願明細書には，多結晶体の絶縁被膜形成面の表面粗さＲａを０．２〜４．２μｍにすることしか，実質的には記載されていない。 
　そうすると，請求項１の「前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａ」についての上記の記載は，本願明細書に記載されていない範囲のものを包含している。
　以上は，請求項８の「表面粗さＲａが０．２μｍ以上である少なくとも１つの面を有する多結晶体を調製する工程」という記載についても同様である。
　よって，請求項１及び８に係る発明，請求項１を引用する請求項２〜７に係る発明，及び，請求項８を引用する請求項９〜１０に係る発明は，発明の詳細な説明に記載したものでない。
（２）本願明細書には，段落【００４０】に「絶縁被膜は平均厚さ３μｍ以上であることが好ましい。絶縁被膜の厚さが３μｍ未満では絶縁被膜が薄すぎて耐熱性を向上させる効果が小さい。一方，絶縁被膜を厚くすればするほど耐熱性向上の効果は得られるが，あまり厚すぎるとコストアップの要因になるだけでなく，熱膨張係数が比較的合っていても，ひずみがかかりすぎ，剥離する恐れがある。そのため，絶縁被膜の平均膜厚は３μｍ以上１ｍｍ以下，さらには５μｍ以上０．５ｍｍ以下が好ましい。」と記載されている。そして，段落【００６０】の表２には，実施例１〜１２における絶縁被膜の膜厚は，４〜５００μｍであることが記載されている。
　すなわち，本願明細書には，絶縁被膜の平均膜厚を４〜５００μｍにすることしか，実質的には記載されていない。
　これに対して，請求項１には「前記絶縁被膜の平均厚さが３μｍ以上であり」と記載され，「前記絶縁被膜の平均厚さ」の上限を特定していない。
　したがって，請求項１の記載は，「前記絶縁被膜の平均厚さ」が厚すぎて，「コストアップの要因になるだけでなく，熱膨張係数が比較的合っていても，ひずみがかかりすぎ，剥離する恐れがある」ものを包含している。そして，「絶縁被膜」が，そのように厚すぎる「平均厚さ」を有することは，本願明細書に記載されているとは認められない。 
　以上は，請求項８の「前記多結晶体の前記少なくとも１面に平均厚さが３μｍ以上の絶縁被膜を形成する工程」という記載，請求項３の「前記絶縁被膜の平均厚さ」の上限が「１ｍｍ」であるという記載についても同様である。
　よって，請求項１及び８に係る発明，請求項１を引用する請求項２〜７に係る発明，及び，請求項８を引用する請求項９〜１０に係る発明は，発明の詳細な説明に記載したものでない。
  
  
２　この出願は，特許請求の範囲の記載が下記の点で，特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない。
 　 
　　　　　　　　　　　　　　　　　記
　請求項１に「前記多結晶体の少なくとも１面には絶縁被膜が設けられており」と記載されている。
　しかしながら，上記記載は，「前記多結晶体の少なくとも１面」には一部にでも「絶縁被膜が設けられて」いれば足りるのか，「前記多結晶体の少なくとも１面」の全面に「絶縁被膜が設けられて」いることが必要であるのか，不明である。
　以上の点は，請求項８の「前記多結晶体の前記少なくとも１面」に「絶縁被膜を形成する工程」という記載についても同様である。
　よって，請求項１及び８に係る発明，請求項１を引用する請求項３〜７に係る発明，及び，請求項８を引用する請求項１０に係る発明は明確でない。
  
  
３　この出願の下記の請求項に係る発明は，その出願前日本国内又は外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて，その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから，特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
 　 
　　　　　　　　　　　　　　　　　記
  
　　　　　　　　　　　引　用　文　献　等　一　覧
　　　　　　　　１．特開２００７−２５８５７１号公報
　　　　　　　　２．特開２０１０−１２９６３６号公報
　　　　　　　　３．国際公開第２０１１／１１８３４１号
  
・請求項　　：１
・引用文献等：１〜３
・備考 
（１）引用発明
　文献１には，次の発明（以下「引用発明」という。）が記載されている。
「下記組成式（１）または組成式（２）で表わされるハーフホイスラー系の構造を有する多結晶体を含む熱電変換材料において，前記多結晶体の側面には，高温に晒される部分に絶縁被膜が設けられており，
　前記絶縁被膜は，前記絶縁被膜の熱膨張係数と前記熱電変換材料の熱膨張係数との差異が±１５％以内であるように，ＳｉＯ２４０〜５０重量％，ＺｎＯ１５〜２０重量％，Ｂ２Ｏ３１０〜１５重量％，ＢａＯ５〜１０重量％，Ｋ２Ｏ１５〜２０重量％，Ａｌ２Ｏ３１〜５重量％の組成を有する無鉛硼珪酸亜鉛ガラスで形成されていることを特徴とする熱電変換材料。
　　組成式（１）：（Ｔｉ0.3Ｚｒ0.35Ｈｆ0.35）ＣｏＳｂ0.85Ｓｎ0.15
　　組成式（２）：（Ｔｉ0.3Ｚｒ0.35Ｈｆ0.35）ＮｉＳｎ0.994Ｓｂ0.006」
  
（２）対比
　本願の請求項１に係る発明（以下「本願発明」という。）と引用発明と対比すると，両者は以下の点で一致するとともに，以下の点で相違する。
（一致点）
「下記組成式（１）で表わされ，多結晶体を含む熱電変換材料において，前記多結晶体の少なくとも１面には絶縁被膜が設けられており，
　前記絶縁被膜は所定の熱膨張係数を有していることを特徴とする熱電変換材料。
　　　　一般式：（Ａa1Ｔｉb1）xＤyＸ100-x-y　　　組成式（１）
（上記組成式（１）中，０．２≦a１≦０．７，０．３≦ｂ１≦０．８，ａ１＋ｂ１＝１，３０≦ｘ≦３５，３０≦ｙ≦３５である。ＡはＺｒ，Ｈｆの少なくとも１種以上の元素，ＤはＮｉ，ＣｏおよびＦｅよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上の元素，ＸはＳｎおよびＳｂの少なくとも一種以上の元素である。）。」 
  
（相違点）
　（相違点１）本願発明の「多結晶体」は「ＭｇＡｇＡｓ型結晶構造を有する」のに対して，引用発明の「多結晶体」は「ハーフホイスラー系の構造を有する」点。
　（相違点２）本願発明の「前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａが０．２μｍ以上」であるのに対して，引用発明はそのような構成を有していない点。 
　（相違点３）本願発明の「前記絶縁被膜の平均厚さが３μｍ以上であ」るのに対して，引用発明はそのような構成を有していない点。
　（相違点４）本願発明の「絶縁被膜は，８０質量％以上の金属酸化物を主成分と」するのに対して，引用発明の「絶縁被膜」は「ＳｉＯ２４０〜５０重量％，ＺｎＯ１５〜２０重量％，Ｂ２Ｏ３１０〜１５重量％，ＢａＯ５〜１０重量％，Ｋ２Ｏ１５〜２０重量％，Ａｌ２Ｏ３１〜５重量％の組成を有する無鉛硼珪酸亜鉛ガラスで形成されている」点。 
　（相違点５）本願発明の「絶縁被膜」は「熱膨張係数が７×１０−６／℃以上１２×１０−６／℃以下である」のに対して，引用発明の「絶縁被膜」の「熱膨張係数」は「前記熱電変換材料の熱膨張係数との差異が±１５％以下である」点。
  
（３）判断
　ア　相違点１について 
　本願明細書の段落【００５９】の「（実施例）……縦３ｍｍ×横３ｍｍ×長さ５ｍｍの焼結体（多結晶体）を作製した。なお，各焼結体の組成は表１に示す通りである。また，いずれも熱膨張係数は７×１０−６〜１２×１０−６／℃の範囲内であった。また，いずれも組織に占めるハーフホイスラー相（ＭｇＡｇＡｓ型結晶粒子）の面積比はいずれも９５％以上であった。」という記載から，本願発明の「多結晶体」と引用発明の「多結晶体」は，組成が一致するとともに，ハーフホイスラー系の構造を有する点でも一致する。
　そうすると，本願発明の「多結晶体」と同一の組成を有し，かつ，同じく「ハーフホイスラー系の構造」を有する引用発明の「多結晶体」は，「ＭｇＡｇＡｓ型結晶構造を有する」と認められる。
　なお，仮にそうでないとしても，本願発明の「組成式（１）」を満たし，ＭｇＡｇＡｓ型結晶相を有するハーフホイスラー化合物は，高いＺＴ値を示すことが，文献２の段落【００１７】〜【００１８】及び【００２６】に記載されている。
　したがって，引用発明の「ハーフホイスラー系の構造を有する多結晶体」をＭｇＡｇＡｓ型結晶構造を有するものとして形成することは，文献２に記載の技術を参酌すれば，当業者が容易に想到し得たものと認められる。
  
　イ　相違点２及び３について
　文献３には，段落[0007]〜[0008]に，熱電モジュールの耐久特性のために熱電素子の側面に絶縁層からなる被覆材を形成すること，段落[0017]及び[0052]に，熱電素子本体部と前記絶縁層からなる被覆材とを密着させるために前記熱電素子本体部の側面を粗面化すること，段落[0018]及び[0052]に，前記被覆材の厚みを5〜50μｍとすることが記載されている。
　ここで，前記熱電素子本体部の側面の粗面化の程度は，求められる密着性の程度に応じて適宜設定し得たものと認められる。
　なお，本願明細書の段落【００４０】〜【００４１】の記載を参照しても，本願発明の「多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａ」及び「絶縁被膜の平均厚さ」のそれぞれの数値範囲に臨界的な意義があるとは認められない。
  
　ウ　相違点４について
　引用発明の「絶縁被膜」を形成する「ＳｉＯ２４０〜５０重量％，ＺｎＯ１５〜２０重量％，Ｂ２Ｏ３１０〜１５重量％，ＢａＯ５〜１０重量％，Ｋ２Ｏ１５〜２０重量％，Ａｌ２Ｏ３１〜５重量％の組成を有する無鉛硼珪酸亜鉛ガラス」の各成分のうち，金属酸化物でないものは「Ｂ２Ｏ３」である。
　したがって，引用発明の「絶縁被膜」のおおよそ８５〜９０重量％は金属酸化物で形成されているものであるから，相違点４は実質的な相違点でない。
  
　エ　相違点５について
　引用発明の「前記絶縁被膜」は「前記絶縁被膜の熱膨張係数と前記熱電変換材料の熱膨張係数との差異が±１５％以内であるように，ＳｉＯ２４０〜５０重量％，ＺｎＯ１５〜２０重量％，Ｂ２Ｏ３１０〜１５重量％，ＢａＯ５〜１０重量％，Ｋ２Ｏ１５〜２０重量％，Ａｌ２Ｏ３１〜５重量％の組成を有する無鉛硼珪酸亜鉛ガラスで形成されている」ものである。
　したがって，引用発明の「熱電変換材料」の「熱膨張係数」に応じて，前記「絶縁被膜」の「熱膨張係数」を「７×１０−６／℃以上１２×１０−６／℃以下」に設定することは，当業者が適宜なし得たものと認められる。
  
・請求項　　：８
・引用文献等：１〜３
・備考 
　本願発明と同じ理由により，本願の請求項８に係る発明は，文献２及び３に記載された技術を参酌すれば，引用発明から当業者が容易に発明をすることができたものと認められる。
　……（以下，省略）」
第４　本願発明
　本願の請求項１−５に係る発明（以下，それぞれ「本願発明１」−「本願発明５」という。）は，平成２９年１１月２０日に提出された手続補正書により補正された特許請求の範囲の請求項１−５に記載された事項により特定される，以下のとおりの発明である。
「　【請求項１】
　下記組成式（１）で表わされ，ＭｇＡｇＡｓ型結晶構造を有する多結晶体を含む熱電変換材料において，前記多結晶体の電極接合面以外には絶縁被膜が設けられており，前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａが０．２μｍ以上４．２μｍ以下で，前記絶縁被膜の平均厚さが４μｍ以上５００μｍ以下であり，
　前記絶縁被膜は，酸化ケイ素，酸化鉄，酸化クロム，酸化アルミニウムおよび酸化ジルコニウムから選択される主成分となる金属酸化物８０〜９０質量％と，酸化アルミニウム，酸化ジルコニウムおよび酸化鉄から選択される１種からなる残りの金属酸化物との混合物からなり，熱膨張係数が７×１０−６／℃以上１２×１０−６／℃以下であり，
　前記多結晶体の電極接合面には，ＮｉおよびＡｕよりなる群から選ばれ，厚さが２μｍ以上５μｍ以下である金属膜が形成されていることを特徴とする熱電変換材料。
　　　　一般式：（Ａa1Ｔｉb1）xＤyＸ100-x-y　　　　 組成式（１）
（上記組成式（１）中，０．２≦ａ１≦０．７，０．３≦ｂ１≦０．８，ａ１＋ｂ１＝１，３０≦ｘ≦３５，３０≦ｙ≦３５である。ＡはＺｒ，Ｈｆの少なくとも１種以上の元素，ＤはＮｉ，ＣｏおよびＦｅよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上の元素，ＸはＳｎおよびＳｂの少なくとも一種以上の元素である。）。
　　【請求項２】
　前記Ｄは，Ｎｉ及びＣｏよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上の元素であることを特徴とする請求項１に記載の熱電変換材料。
　　【請求項３】
　請求項１に記載の熱電変換材料を用いたことを特徴とする熱電変換モジュール。
　　【請求項４】
　下記組成式（１）で表わされ，ＭｇＡｇＡｓ型結晶構造を有し，表面粗さＲａが０．２μｍ以上４．２μｍ以下である多結晶体を調製する工程と，前記多結晶体の電極接合面以外に平均厚さが４μｍ以上５００μｍ以下である絶縁被膜を形成する工程と，前記多結晶体の電極接合面に厚さが２μｍ以上５ｍｍ以下である金属膜を形成する工程と，を具備し，
　前記絶縁被膜は，酸化ケイ素，酸化鉄，酸化クロム，酸化アルミニウムおよび酸化ジルコニウムから選択される主成分となる金属酸化物８０〜９０質量％と，酸化アルミニウム，酸化ジルコニウムおよび酸化鉄から選択される１種からなる残りの金属酸化物との混合物からなり，熱膨張係数が７×１０−６／℃以上１２×１０−６／℃以下であり，前記金属膜は，ＮｉおよびＡｕよりなる群から選ばれることを特徴とする熱電変換材料の製造方法。
　　　　一般式：（Ａa1Ｔｉb1）xＤyＸ100-x-y　　　 組成式（１）
（上記組成式（１）中，０．２≦ａ１≦０．７，０．３≦ｂ１≦０．８，ａ１＋ｂ１＝１，３０≦ｘ≦３５，３０≦ｙ≦３５である。ＡはＺｒ，Ｈｆの少なくとも１種以上の元素，ＤはＮｉ，ＣｏおよびＦｅよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上の元素，ＸはＳｎおよびＳｂの少なくとも一種以上の元素である。）。
　　【請求項５】
　前記多結晶体の電極接合面以外に前記絶縁被膜を形成する工程の後，前記多結晶体の電極接合面に金属メッキ層あるいは蒸着膜を施して金属膜を形成する工程を行うことを特徴とする請求項４に記載の熱電変換材料の製造方法。」
第５　引用例，引用発明等
　１　引用例１について
　（１）引用例１の記載事項
　平成２９年１０月１３日付けの当審拒絶理由通知において「文献１」として引用され，原査定の根拠となった平成２８年３月９日付けの拒絶理由通知において「引用文献７」として引用された特開２００７−２５８５７１号公報（以下「引用例１」という。）には，図面とともに次の事項が記載されている（下線は参考のため，当審において付したもの。以下同様である。）。
　　ア　「【背景技術】
【０００２】
　資源の枯渇が予想される近未来において，エネルギーを有効に利用することは極めて重要な課題であり，種々のシステムが考案されている。その中でも，温度差が取れるシステムとして，ゼーベック効果と呼ばれる熱起電力を発生する熱電変換部材は，今まで排熱として無駄に環境中に捨てられていたエネルギーを回収する手段として期待されている。この熱電変換部材は，ｐ型半導体熱電変換部材とｎ型半導体熱電変換部材を交互に直列に接続したモジュールとして使用されている。
　……（中略）……
【０００５】
　ところで，熱電変換部材の動作温度を高める上での開発課題には，素子が所期の性能を発揮できるかどうかの本質的なものと，実用上における付随的なものとの二つに分けられる。後者の課題の中でも，素子の酸化の問題は深刻な要素となっている。
【０００６】
　高温で動作可能な熱電変換材料としては，フィルドスクッテルダイト系，ハーフホイスラー系の半導体熱電変換材料が有望視されている。これらの半導体熱電変換材料は熱電特性を上げるためにランタン（Ｌａ），セリウム（Ｃｅ），イットリウム（Ｙ），エルビウム（Ｅｒ）等の希土類またはハフニウム（Ｈｆ），ジルコニウム（Ｚｒ），チタン（Ｔｉ）等の活性金属が添加されている。しかしながら，いずれの金属も酸素との親和性が極めて高く，耐酸化性に劣るため，高温酸化雰囲気での使用が制限される。
【０００７】
　このようなことから，特許文献１にはｐ型半導体熱電変換部材とｎ型半導体熱電変換部材を上下に配置した電極で接続し，かつそれらの半導体熱電変換部材の露出面（側面）全体をＰｂＯやＴｅＯ２を主成分としたガラス膜で被覆してそれら半導体熱電変換部材の酸化を防止することが記載されている。
【０００８】
　しかしながら，特許文献１の発明はガラス膜が各半導体熱電変換部材の露出面（側面）全体を覆うことによって上下の電極間に繋がるため，熱が熱電変換部材以外のガラス膜にも流れて，熱エネルギーのロスを生じる。」
　　イ　「【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
　本発明は，高温酸化雰囲気での耐性に優れ，かつ効率的な熱エネルギーの利用が可能な熱電変換モジュールおよびその製造方法を提供することを目的とする。」
　　ウ　「【００１７】
　図１は，実施形態に係る熱電変換モジュールを示す斜視図，図２は図１のII−II線に沿う断面図である。
【００１８】
　第１，第２の絶縁基板１，２は，互いに対向して配置されている。これらの絶縁基板１，２は，耐熱性絶縁材料，例えば窒化珪素，窒化アルミニウムのようなセラミックから作られることが好ましい。
柱状（例えば四角柱状）をなす複数のｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材
各ｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材３，４は例えばフィルドスクッテルダイト系材料，ハーフホイスラー系材料および鉄シリコン系材料のいずれかにより作ることができる
ハーフホイスラー系材料は最も高い熱電性能を有し
【００１９】
　
複数の第１電極５は
前記ｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材３，４の端面と例えばＡｇ系の活性ろうを介してそれぞれ接合，接続されている。複数の第２電極６は
前記ｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材３，４の端面と前記第１電極５とともに電気的に直列接続されるように例えばＡｇ系の活性ろうを介してそれぞれ接合，接続されている
【００２０】
　
ガラス膜７は
前記ｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材３，４の露出面の一部に被覆されている
『半導体熱電変換部材３，４の露出面の一部』とはその柱状をなす半導体熱電変換部材３，４の長さの９０％以下，好ましくは８０％以下を意味する
【００２１】
　このようなガラス膜７が被覆される第１電極５を有する第１絶縁基板１側を高温側，第２絶縁基板２側を低温側にすることが好ましい。
前記ガラス膜７は，その熱膨脹係数が前記各半導体熱電変換部材３，４の熱膨脹係数との差異が±１５％以内である材料から選択することが好ましい。このような熱膨張係数を有するガラスとしては，例えばＳｉＯ
２
４０〜５０重量％，ＺｎＯ１５〜２０重量％，Ｂ
２
Ｏ
３
１０〜１５重量％，ＢａＯ５〜１０重量％，Ｋ
２
Ｏ１５〜２０重量％，Ａｌ
２
Ｏ
３
１〜５重量％の組成を有する無鉛硼珪酸亜鉛ガラスを挙げることができる
【００２２】
　このような図１，図２に示す構成によれば，第１絶縁基板１を高温側，第２絶縁基板２を低温側にすることによって，これら第１，第２の絶縁基板１，２間に配置され，第１絶縁基板１の第１電極５および第２絶縁基板２の第２電極６により直列接続された例えば四角柱状をなす複数のｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材３，４において，発生する温度差および各熱電変換部材３，４固有の熱電変換効率により前述した式（１）により発電する。
【００２３】
　前記熱電変換モジュールの発電において，前記ｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材３，４の材料であるフィルドスクッテルダイト系，ハーフホイスラー系の半導体熱電変換材料は酸素との親和性の高い希土類，活性金属を含むために，各半導体熱電変換部材３，４，特に高温側に曝される第１絶縁基板近傍の部位が酸化劣化される。
【００２４】
　実施形態に係る熱電変換モジュールは，図２に示すように高温側に曝される第１絶縁基板１側の第１電極５の露出面をガラス膜７で被覆し，かつ
第１電極５から前記第２電極６に向かう前記ｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材３，４の露出面の途中までガラス膜７により被覆しているため，高温の大気雰囲気中で各半導体熱電変換部材３，４の酸化劣化を防止できる
【００２５】
　さらに，ガラス膜７の被覆領域は第１電極５から前記第２電極６に向かう各半導体熱電変換部材３，４の露出面の途中まであるため，熱はガラス膜７に流れることなく，各半導体熱電変換部材３，４のみを流れ，エネルギーロスを防止して，効率的な発電を行うことができる。」
　　エ　「【００２６】
　次に，実施形態に係る熱電変換モジュールの製造方法を図３を参照して説明する。
【００２７】
　まず，
ガラス粉末および有機バインダーを含み，複数の貫通穴（例えば四角柱状の貫通穴）１１を有する枠体１２を準備する。また，片面に複数の第１電極５が配列固定された第１絶縁基板１および片面に複数の第２電極（図示せず）が配列固定された第２絶縁基板２を準備する
【００２８】
　次いで，
前記枠体１２の貫通穴１１に柱状（例えば四角柱状）をなす複数のｐ型半導体熱電変換部材３および柱状（例えば四角柱状）をなす複数のｎ型半導体熱電変換部材４を交互，例えば市松状に挿入，配置する
隣接するｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材３，４の一方の端面に前記第１絶縁基板１の複数の第１電極５を，他方の端面に前記第２絶縁基板２の複数の第２電極（図示せず）を前記第１電極５とともにｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材３，４を電気的に直列接続されるように例えばＡｇ系の活性ろうを介してそれぞれ重ねる
【００２９】
　このような
複数のｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材３，４が挿入された枠体１２と，下部側に位置する第１電極５を有する第１絶縁基板１と，上部側に位置する第２電極（図示せず）を有する第２絶縁基板２との組立て物を加熱する
第１，第２の電極５，６がｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材３，４の両端面にＡｇ系の活性ろうを介して接合される。同時に，ガラス粉末および有機バインダーを含む前記枠体１２が溶融されてガラス質になり
前記ｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材３，４の露出面の一部に被覆されて熱電変換モジュールが製造される
【００３０】
　
前記ガラス粉末としては，熱膨脹係数が前記各半導体熱電変換部材３，４の熱膨脹係数との差異が±１５％以内のもの，例えばＳｉＯ
２
４０〜５０重量％，ＺｎＯ１５〜２０重量％，Ｂ
２
Ｏ
３
１０〜１５重量％，ＢａＯ５〜１０重量％，Ｋ
２
Ｏ１５〜２０重量％，Ａｌ
２
Ｏ
３
１〜５重量％の組成を有する無鉛硼珪酸亜鉛ガラスである
　前記有機バインダーとしては，例えばＰＶＡ（ポリビニルアルコール），パラフィン等を用いることができる。
【００３１】
　前記加熱温度は，使用するガラス粉末の種類にもよるが，前記組成の無鉛硼珪酸亜鉛ガラスを用いた場合，５００〜８００℃にすることが好ましい。」
　　オ　「【００３６】
　（実施例１）
　ＰＶＡ（ポリビニルアルコール）をＤＭＳＯ（ジメチルスルフォキシド）に５重量％溶解した溶液に無鉛ガラス粉末（松浪硝子工業社製商品名：ＪＶ−３５）を混合してペーストを調製した。つづいて，このペーストを金型を用いて押し出し成形し，乾燥することにより正方角柱の貫通穴が縦横１０列有するハニカム枠を得た。ひきつづき，このハニカム枠の各貫通穴に正方角柱をなす
ｐ型，ｎ型のハーフホイスラー系熱電変換部材
前記ｐ型の熱電変換部材としては（Ｔｉ
0.3
Ｚｒ
0.35
Ｈｆ
0.35
）ＣｏＳｂ
0.85
Ｓｎ
0.15
を用い，ｎ型熱電変換部材としては（Ｔｉ
0.3
Ｚｒ
0.35
Ｈｆ
0.35
）ＮｉＳｎ
0.994
Ｓｂ
0.006
を用いた
【００３７】
　次いで，各熱電変換部材が挿入された前記ハニカム枠を所定の直列回路形成用の第１電極を有する窒化珪素からなる第１絶縁基板と所定の直列回路形成用の第２電極を有する窒化珪素からなる第２絶縁基板との間に挟み込んだ。なお，第１，第２の電極にはＴｉ入り銀ロウペーストが予め塗布されている。つづいて，第１絶縁基板が下側，第２絶縁基板が上側に位置するように配置した状態で，アルゴン雰囲気にて８３０℃に加熱した。このとき，第１，第２の電極を各熱電変換部材の端面にＴｉ入り銀ロウを介して接合された。同時に，前記ハニカム枠が溶融してガラス質になり，ガラス膜が下側に位置する第１絶縁基板側の第１電極の露出面を被覆すると共に，この第１電極から前記第２電極に向かうｐ型，ｎ型の半導体熱電変換部材の露出面における下から３／５までの長さに亘る部分に被覆した構造の熱電変換モジュールを製造した。
【００３８】
　得られた熱電変換モジュールを大きな温度差を与えることのできる熱電性能評価装置に設置し，第１絶縁基板を加熱側，第２絶縁基板を冷却側とした。第２絶縁基板（冷却側）を１００℃とし，第１絶縁基板（加熱側）を昇温３０分で８００℃とし，その温度を５時間保持し，降温６０分で１００℃まで下げるサイクルを繰り返した。モジュールと負荷抵抗を電気的に結び，この熱サイクルをかけながら発電量を測定した。その結果，５００サイクルを超えても発電量の低下は認められず，長期信頼性を有することが確認された。」
　（２）引用発明１及び引用発明２
　　ア　引用発明１
　以上の記載事項から，引用例１には，「熱電変換モジュール」について，次の発明（以下，「引用発明１」という。）が記載されていると認められる。
「四角柱状をなし，それぞれ下記組成式（１）または組成式（２）で表わされるｐ型またはｎ型のハーフホイスラー系熱電変換部材からなる熱電変換モジュールにおいて，
　前記熱電変換部材の両端面は，Ａｇ系の活性ろうを介して，それぞれ，第１電極及び第２電極に接合，接続され，
　前記熱電変換部材の露出面の一部は，ガラス膜で被覆されており，
　前記ガラス膜は，熱膨張係数が前記熱電変換部材の熱膨張係数との差異が±１５％以内の，ＳｉＯ２４０〜５０重量％，ＺｎＯ１５〜２０重量％，Ｂ２Ｏ３１０〜１５重量％，ＢａＯ５〜１０重量％，Ｋ２Ｏ１５〜２０重量％，Ａｌ２Ｏ３１〜５重量％の組成を有する無鉛硼珪酸亜鉛ガラスであるガラス粉末から形成されていることを特徴とする熱電変換モジュール。
　　組成式（１）：（Ｔｉ0.3Ｚｒ0.35Ｈｆ0.35）ＣｏＳｂ0.85Ｓｎ0.15
　　組成式（２）：（Ｔｉ0.3Ｚｒ0.35Ｈｆ0.35）ＮｉＳｎ0.994Ｓｂ0.006」
　　イ　引用発明２
　また，以上の記載事項から，引用例１には，「熱電変換部材の製造方法」について，次の発明（以下，「引用発明２」という。）が記載されていると認められる。
「四角柱状をなし，それぞれ下記組成式（１）または組成式（２）で表わされるｐ型またはｎ型のハーフホイスラー系熱電変換部材を準備する工程と，
　ガラス粉末および有機バインダーを含む複数の貫通穴を有する枠体と，片面に複数の第１電極が配列固定された第１絶縁基板と，片面に複数の第２電極が配列固定された第２絶縁基板を準備する工程と，
　前記枠体の貫通穴に複数の前記ｐ型及びｎ型の熱電変換部材を交互に挿入，配置する工程と，
　隣接するｐ型，ｎ型の熱電変換部材の一方の端面に前記第１絶縁基板の複数の第１電極を，他方の端面に前記第２絶縁基板の複数の第２電極を，それぞれ，Ａｇ系の活性ろうを介して重ねることで組立て物を形成する工程と，
　前記組立て物を加熱して，前記第１，第２の電極を前記ｐ型，ｎ型の熱電変換部材の両端面に前記Ａｇ系の活性ろうを介して接合すると同時に，前記ガラス粉末および有機バインダーを含む前記枠体を溶融させて，前記ｐ型，ｎ型の熱電変換部材の露出面の一部をガラス膜で被覆する工程と，
を備え，
　前記ガラス粉末は，熱膨張係数が前記熱電変換部材の熱膨張係数との差異が±１５％以内の，ＳｉＯ２４０〜５０重量％，ＺｎＯ１５〜２０重量％，Ｂ２Ｏ３１０〜１５重量％，ＢａＯ５〜１０重量％，Ｋ２Ｏ１５〜２０重量％，Ａｌ２Ｏ３１〜５重量％の組成を有する無鉛硼珪酸亜鉛ガラスであることを特徴とする熱電変換モジュールの製造方法。
　　組成式（１）：（Ｔｉ0.3Ｚｒ0.35Ｈｆ0.35）ＣｏＳｂ0.85Ｓｎ0.15
　　組成式（２）：（Ｔｉ0.3Ｚｒ0.35Ｈｆ0.35）ＮｉＳｎ0.994Ｓｂ0.006」
　２　引用例２について
　（１）引用例２の記載事項
　平成２９年１０月１３日付けの当審拒絶理由通知において「文献２」として引用され，原査定の根拠となった平成２８年３月９日付けの拒絶理由通知において「引用文献１」として引用された特開２０１０−１２９６３６号公報（以下「引用例２」という。）には，図面とともに次の事項が記載されている。
　　ア　「【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
　上記のように従来のハーフホイスラー化合物系の熱電変換材料は一定の性能は示すものの，更なる性能向上が求められていた。
【０００６】
　本発明は，毒性が低く高性能なハーフホイスラー化合物系の熱電変換材料およびその製造法王を提供すると共に，この熱電変換材料を用いてより優れた性能を有する熱電変換モジュールを提供するものである。」
　　イ　「【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
　
本発明の熱電変換材料は，下記組成式（１）で表わされ，Ｔｉモル濃度が異なる２相以上のＭｇＡｇＡｓ型結晶構造を有する熱電変換材料
Ｔｉモル濃度が最小のＭｇＡｇＡｓ型結晶相のＴｉモル濃度をＮ
０
，Ｔｉ濃度が最大のＭｇＡｇＡｓ型結晶相のＴｉモル濃度をＮ
１
としたとき，Ｎ
１
／Ｎ
０
の値が２以上であることを特徴とする
【００１８】
　　　　
一般式：（Ａ
a1
Ｔｉ
b1
）
x
Ｄ
ｙ
Ｘ
100-x-y
　　組成式（１）
（上記組成式（１）中，０．３＜ａ１＜０．７，０．３≦ｂ１≦０．７，ａ１＋ｂ１＝１，３０≦ｘ≦３５，３０≦ｙ≦３５である。ＡはＺｒ，Ｈｆの少なくとも１種以上の元素，ＤはＮｉ，ＣｏおよびＦｅから選ばれる少なくとも１種以上の元素，ＸはＳｎおよびＳｂの少なくとも一種以上の元素である。）
【００１９】
　組成式（１）中，Ａ元素はＺｒ（ジルコニウム），Ｈｆ（ハフニウム）の少なくとも１種以上である。Ａ元素は後述するＴｉ，Ｘ元素と共にＭｇＡｇＡｓ型結晶構造を有する相を主相とするために必要な元素である。また，熱電変換特性を向上させるためにはＺｒとＨｆ両方含有していることが好ましい。ＺｒとＨｆの両方を含有させる場合はＺｒとＨｆの原子比をＺｒ／Ｈｆ原子比＝０．３〜０．７の範囲が好ましい。
【００２０】
　また，Ｔｉ（チタン）はＺｒやＨｆと比べて価格的に安価であることからＡ元素の一部をＴｉで置き換えると熱変換材料のコストダウンを図ることができる。また，Ｔｉの含有により熱伝導率低減の効果が得られる。
【００２１】
　Ｘ元素は，Ｓｎ（錫）またはＳｂ（アンチモン）の少なくとも一種以上の元素である。
【００２２】
また，熱電変換特性を向上させるためにはＳｎとＳｂ両方含有していることが好ましい。
【００２３】
　Ｄ元素は，Ｎｉ（ニッケル），Ｃｏ（コバルト），Ｆｅ（鉄）から選ばれる少なくとも１種以上の元素である。
Ｄ元素はＭｇＡｇＡｓ型結晶構造の相安定化のために有効な元素である。これらの元素の中ではＮｉやＣｏが好ましく，さらに耐食性も向上する
【００２４】
　各元素の原子比は，０．３＜ａ１＜０．７，０．３≦ｂ１≦０．７，ａ１＋ｂ１＝１，３０≦ｘ≦３５，３０≦ｙ≦３５である。この範囲を外れるとＭｇＡｇＡｓ型結晶構造の相安定化が図れず，十分な熱電特性が得られない。なお，組成式（１）は熱電変換材料の試料片０．１ｇ以上の組成を調べた時の平均値である。
【００２５】
　また，Ｎ型熱電変換材料とする場合はＤ元素をＮｉリッチかつＸ元素としてＳｎリッチ組成とし，Ｐ型熱電変換材料とする場合はＤ元素をＣｏリッチかつＸ元素をＳｂリッチとすることが好ましい。
【００２６】
　本発明の熱電変換材料は上記組成式（１）を満たし，ＭｇＡｇＡｓ型結晶相を有するハーフホイスラー化合物において，Ｔｉモル濃度が異なる２相以上のＭｇＡｇＡｓ型結晶相を有すと高いＺＴ値を示すことを見出した。」
（当審注：引用例２の原文においては，段落【００２４】に「各元素の原子比は，０．３＜ａ１＜０．７，０．３≦Ｂ１≦０．７，ａ１＋Ｂ１＝１……」と記載されている。しかし，当該記載は同段落【００１８】の組成式（１）を説明するものであり，前記「Ｂ１」の記載は「ｂ１」の誤記であることは明らかであるので，上記のとおりに認定した。）
　　ウ　「【００３４】
　本発明の熱電変換材料の製造方法は特に限定されるものではないが，効率よく得る方法として次の製造方法が挙げられる。その方法としては，
Ｔｉ濃度の異なる２種類以上の原料粉末を混合，成形，焼結する
【００３５】
　Ｔｉ濃度の少ない原料粉末（便宜上，「第１原料粉末」と呼ぶ）としては下記の組成式（２）で示されるものが好ましい。
【００３６】
　一般式：（Ａa1Ｔｉb2）xＤyＸ100-x-y　　組成式（２）
（上記組成式（２）中，０．３＜ａ１≦１，０≦ｂ２＜０．３，ａ１＋ｂ２＝１，３０≦ｘ≦３５，３０≦ｙ≦３５である。ＡはＺｒ，Ｈｆの少なくとも１種以上の元素，ＤはＮｉ，ＣｏおよびＦｅから選ばれる少なくとも１種以上の元素，ＸはＳｎおよびＳｂの少なくとも一種以上の元素である。）。
【００３７】
　また，Ｔｉ濃度の多い原料粉末（便宜上，「第２原料粉末」と呼ぶ）としては下記組成式（３）で示されるものが好ましい。
【００３８】
　　一般式：（Ａa1Ｔｉb3）xＤyＸ100-x-y 　　組成式（３）
（上記組成式（２）中，０．３＜ａ１＜０．７，０．３≦ｂ３，ａ１＋ｂ３＝１，３０≦ｘ≦３５，３０≦ｙ≦３５である。ＡはＺｒ，Ｈｆの少なくとも１種以上の元素，ＤはＮｉ，ＣｏおよびＦｅから選ばれる少なくとも１種以上の元素，ＸはＳｎおよびＳｂの少なくとも一種以上の元素である。）。
【００３９】
　
ｂ２値が０．３未満とＴｉ濃度の少ない原料粉末（第１原料粉末）と，ｂ３値が０．３以上とＴｉ濃度の多い原料粉末（第２原料粉末）を混合して焼結する
　……（中略）……
【００４７】
　次に，
混合原料粉末を成形する成形体調製工程を行う。成形方法は金型成形が好ましい。さらに成形体を焼結する焼結体調製工程を行う
【００４８】
　また，焼結条件は，焼結温度が９５０℃以上１３５０℃以下，焼結時間０．５ｈ以上５０ｈ以下，焼結圧力１０ＭＰａ以上２００ＭＰa以下とすることが好ましい。このような条件で焼結することにより，目的とするＮ１／Ｎ0の値を２．０以上やＥＰＭＡカラーマッピングのＴｉ濃度レベルが２２以下（ゼロ含む）となるＭｇＡｇＡｓ型結晶相の領域を得やすい。また，加圧焼結法を用いることにより，焼結体密度を向上した熱電変換材料が得られる。
【００４９】
　また，Ｔｉ濃度レベルが３０以下のＭｇＡｇＡｓ相の領域が分散された組織になる。これらの条件によりＭｇＡｇＡｓ相以外の結晶相の析出が低減されると共に焼結体密度９８％以上を確保することができる。なお，焼結体密度は（アルキメデス法による実測値／理論密度）×１００％により求めることができる。」
　　エ　「【００５３】
　図１に熱電変換モジュールの一例の断面図を示す。図１において，１はＰ型熱電変換材料，２はＮ型熱電変換材料である。Ｐ型熱電変換材料１およびＮ型熱電変換材料２の下面は，下側の絶縁基板４ａに支持された電極３ａによって接続されている。Ｐ型熱電変換材料１およびＮ型熱電変換材料２のそれぞれの上面には，電極３ｂ，３ｂが配置され，その外側に上側の絶縁基板４ｂが設けられている。Ｐ型熱電変換材料１とＮ型熱電変換材料２はペアで配置され，Ｐ型とＮ型の熱電変換材料が交互に複数個配置された構造となっている。
【００５４】
　熱電モジュールの熱電変換材料のうちＮ型もしくはＰ型のいずれか一方または両方に本発明の熱電変換材料を用いるものとする。Ｎ型またはＰ型のいずれか一方のみに本発明の熱電変換材料を用いる場合，他方には，Ｎ１／Ｎ０の値を２．０未満のハーフホイスラー系，Ｄｉ−Ｔｅ系，ＰＤ−Ｔｅ系などの材料を用いてもよい。なお，熱電モジュールの特性やＰＤ有害性を考慮するとＰ型，Ｎ型の両方に本発明の熱電変換材料を用いることが好ましい。
【００５５】
　また，絶縁基板（４ａ，４ｂ）には，セラミックス基板，例えば３点曲げ強度７００ＭＰａ以上の窒化珪素基板が好ましい。窒化珪素基板を用いることにより熱電モジュールの耐熱性を向上させることができる。また，電極（３ａ，３ｂ）は，銅板，アルミニウム板など導電性の良いものが好ましい。また，セラミックス基板と電極の接合は，Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆの少なくとも１種を０．５〜１０質量％，残部Ａｇ−Ｃｕ共晶合金からなる活性金属ろう材や，Ａｌ−Ｓｉ共晶合金などを用いることが好ましい。また，
電極と熱電変換材料の接合においても，同様の活性金属ろう材や，Ａｌ−Ｓｉ共晶合金などを用いることが好ましい。これらろう材は接合温度が６００〜９００℃と高いので熱電モジュールの耐熱温度を上げることができる
【００５６】
　熱電変換モジュールの原理を説明する。下側の絶縁基板４ａを高温に，上側の絶縁基板４ｂを低温にするように温度差を与える。この場合，Ｐ型熱電変換材料１の内部では正の電荷を持ったホール５が低温側（上側）に移動する。一方，Ｎ型熱電変換材料２の内部では負の電荷を持った電子６が低温側（上側）に移動する。その結果，Ｐ型熱電変換材料１上部の電極３ａとＮ型熱電変換材料２上部の電極３ｂとの間に電位差が生じる。この現象を利用して，熱を電気に変換したり，電気を熱に変換したりすることができる。
【００５７】
　また，前述のろう材や窒化珪素基板を使うことにより，耐熱特性が上がり，５００℃近い高温環境や，低温側と高温側の温度差が１００℃以上あるような負荷の高い環境でも優れた特性を示すことができる。」
　　オ　「【００５８】
［実施例］
（実施例１〜６，比較例１〜４）
　実施例１では原料としてＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｎｉ，Ｓｎ，Ｓｂを用意し，アーク溶解法により溶湯とした後，アトマイズ法を用いて，（Ｚｒ0.5Ｈｆ0.5）34Ｎｉ33（Ｓｎ0.994Ｓｂ0.006）33で表される第１原料粉末（合金Ａ）と，Ｔｉ34Ｎｉ33（Ｓｎ0.994Ｓｂ0.006）33で表される第２原料粉末（合金Ｂ）を作製した。第１原料粉末は平均粒径３４μｍ，第２原料粉末は平均粒径３７μｍとした。
【００５９】
　第１原料粉末と第２原料粉末の重量比を６８：３２となるように秤量し，ボールミルを用いて混合した。混合した粉末をＡｒ雰囲気中で１２００℃，４０ＭＰａの圧力で３ｈホットプレスすることにより外径２０ｍｍ，厚み３ｍｍの焼結体を得た。得られた焼結体の組成は（Ｚｒ0.3Ｈｆ0.3Ｔｉ0.4）34Ｎｉ33（Ｓｎ0.994Ｓｂ0.006）33であった。
【００６０】
　得られた焼結体の組成はＩＣＰ発光分析により確認した。また，ＸＲＤによりＭｇＡｇＡｓ型結晶相が形成されていることを確認した。焼結体から所望の形状の試料（熱伝導率は１０φ×２．０ｍｍ，電気抵抗率とゼーベック係数は２×２×１６ｍｍ）を切り出して熱電特性の評価に供した。
【００６１】
　また，実施例２〜６として，表１に示した第１原料粉末と第２原料粉末を混合し，実施例２は１２００℃×３ｈ×４０ＭＰａ，実施例３は１０５０℃×１ｈ×８０ＭＰａ，実施例４は１０５０℃×１０ｈ×１００ＭＰａ，実施例５は１３００℃×１ｈ×２０ＭＰａ，実施例６は１３００℃×１ｈ×４０ＭＰａで焼結した（いずれもＡｒ雰囲気）。なお，いずれの第１原料粉末，第２原料粉末とも平均粒径２０〜５０μｍのものを用いた。また，実施例１〜５はＮ型，実施例６はＰ型に好適な熱電変換材料である。
【００６２】
　実施例１と同様の方法で焼結体の組成を確認し，ＸＲＤによりＭｇＡｇＡｓ型結晶相が形成されていることを確認した。また，焼結体から所望の形状の試料（外径１５ｍｍ×厚さ１ｍｍ）を切り出して熱電特性の評価に供した。
　……（中略）……
【００６７】
　各試料の特性は以下のようにして測定した。各焼結体について，１０φ×２．０ｍｍの評価片を切り出しアルキメデス法により密度をもとめ，レーザーフラッシュ（アルバック理工製）を用いて熱伝導率を求めた。また，各焼結体から２×２×１６の寸法の試料を切り出してゼーベック係数αと電気抵抗率ρをＺＥＭ―３（アルバック理工製）により測定した。
【００６８】
　表１および表２に，７００Ｋ（４２７℃）における熱伝導率，電気抵抗率，ゼーベック係数の測定結果とそれらの測定結果から算出された性能指数ＺＴ（Ｚ＝α２Ｔ／ρκ）を示す。表１および表２には，Ｎ１／Ｎ0の値も併記した。
　……（中略）……
【００６９】
　表１から分かるように，Ｔｉ組成比が異なるＡとＢの２種類の原料粉末を用いて混合焼結により作製した場合（実施例１〜６）にはＮ１／Ｎ０の値は２以上となり，１．０を超える高いＺＴ値が得られている。
【００７０】
　これに対して，目標組成の合金粉（原料粉末）１種類を用いて焼結した場合（比較例１，２）や焼結条件が９５０℃未満（比較例３），１４００℃以上（比較例４）と本実施例の好ましい範囲を外れている場合にはＮ１／Ｎ０の値の値は２以下または１００以上となる。その結果として，これらの比較例ではＺＴ値は０．９以下にとどまり，１．０を超えるような高いＺＴ値は得られないことが明らかになった。」
　（２）引用発明３及び引用発明４
　　ア　引用発明３
　以上の記載事項から，引用例２には，「熱電変換材料」について，次の発明（以下，「引用発明３」という。）が記載されていると認められる。
「下記組成式（１）で表わされ，ＭｇＡｇＡｓ型結晶構造を有する多結晶体を含む熱電変換材料を用いた熱電変換モジュールであり，
　電極と前記熱電変換材料とは，活性金属ろう材やＡｌ−Ｓｉ共晶合金により接合され，
　下記組成式（１）においてＭｇＡｇＡｓ型結晶構造の相安定化のために有効なＤ元素が，好ましくは耐食性を向上させるＮｉやＣｏから選ばれることを特徴とする熱電変換モジュール。
　　　　一般式：（Ａa1Ｔｉb1）xＤｙＸ100-x-y　　組成式（１）
 （上記組成式（１）中，０．３＜ａ１＜０．７，０．３≦ｂ１≦０．７，ａ１＋ｂ１＝１，３０≦ｘ≦３５，３０≦ｙ≦３５である。ＡはＺｒ，Ｈｆの少なくとも１種以上の元素，ＤはＮｉ，ＣｏおよびＦｅよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上の元素，ＸはＳｎおよびＳｂの少なくとも一種以上の元素である。）。」
　　イ　引用発明４
　また，以上の記載事項から，引用例２には，「熱電変換材料の製造方法」について，次の発明（以下，「引用発明４」という。）が記載されていると認められる。
「下記組成式（１）で表わされ，ＭｇＡｇＡｓ型結晶構造を有する多結晶体を含む熱電変換材料の製造方法であって，下記組成式（１）においてＭｇＡｇＡｓ型結晶構造の相安定化のために有効なＤ元素が，好ましくは耐食性を向上させるＮｉやＣｏから選ばれ，
　Ｔｉ濃度の異なる２種類以上の原料粉末を調製し，混合する工程と，
　前記混合した原料粉末を成形し，焼結して熱電変換材料を形成する工程と，
　電極と前記熱電変換材料を，活性金属ろう材やＡｌ−Ｓｉ共晶合金で接合する工程と，
を備えることを特徴とする熱電変換材料の製造方法。
　　　　一般式：（Ａa1Ｔｉb1）xＤｙＸ100-x-y　　組成式（１）
 （上記組成式（１）中，０．３＜ａ１＜０．７，０．３≦ｂ１≦０．７，ａ１＋ｂ１＝１，３０≦ｘ≦３５，３０≦ｙ≦３５である。ＡはＺｒ，Ｈｆの少なくとも１種以上の元素，ＤはＮｉ，ＣｏおよびＦｅよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上の元素，ＸはＳｎおよびＳｂの少なくとも一種以上の元素である。）。」
　３　引用例３について
　（１）引用例３の記載事項
　平成２９年１０月１３日付けの当審拒絶理由通知において「文献３」として引用され，原査定の根拠となった平成２８年３月９日付けの拒絶理由通知において「引用文献６」として引用された国際公開第２０１１−１１８３４１号（以下「引用例３」という。）には，図面とともに次の事項が記載されている。
　　ア　「発明が解決しようとする課題
[0007]　しかしながら，近年では，熱電モジュールの低コスト化要求に加えて長期間の耐久特性が要求されている。耐久特性が低下する原因として，熱電素子とこの熱電素子を接合する半田との反応が考えられ，特許文献１で得られる熱電素子の場合，側面に樹脂がコーティングされているために，このコーティングされた側面を介しての半田との反応は防止されるものの，棒状の熱電材料を切断してなる熱電素子本体部の端面にＮｉメッキなどの金属層を設けるだけでは樹脂層と熱電素子との間に隙間が残ってしまい，この隙間を介しての半田との反応の防止が不十分であった。その結果，長時間の使用中に熱電特性が低下するという問題があった。
[0008]　従って，本発明の目的は，低コストで作製され，長時間の使用後も熱電特性の低下の小さい耐久特性に優れる熱電素子及び熱電モジュールを提供することにある。」
　　イ　「[0017]　
熱電素子本体部11の側周面には絶縁層12が形成されている
熱電素子本体部11を形成する熱電材料の表面をエッチング処理した後，絶縁層12となる被覆材を被覆して形成される
[0018]　
絶縁層12を形成する被覆材としては，例えば熱電材料よりも絶縁性がある樹脂が使用できるが，熱電素子本体部11を形成する熱電材料が加工時に受ける負荷を軽減させることができる点で，エポキシ，ポリイミド，アクリル系などの樹脂を使用することが好ましい
絶縁層12の厚みとしては，例えば５〜50μｍ，好ましくは10〜20μｍ程度の厚みが採用できる
　　ウ　「[0028]　自動車用途として熱電素子を用いた場合，長時間振動にさらされたり，高温放置された状態や低温放置された状態から始動されたりと，過酷な環境で使用されることがあるため，接合材（半田）20の端部には激しい応力が集中するが，図４に示すように，金属層13が絶縁層12端部の全周に亘って延在していると，接合材（半田）20の端部に応力が集中したときでも，接合材（半田）20や金属層13が千切れたりすることなく，接合材（半田）20の端部から，絶縁層12の一部分がはがれることで応力を緩和することができる。ここで，
絶縁層12は，熱電素子本体部11が露出しないように絶縁層12内部ではがれるので，熱電素子本体部11にダメージを与えることなく，応力だけを緩和することができる
　……（中略）……
[0032]　また，
絶縁層12は，少なくとも金属層13に覆われる部位の表面が粗面化されているのが好ましく
例えば表面粗さＲａが２〜８μｍである
　　エ　「[0050]　以下，実施例を挙げて本発明についてさらに詳細に説明する。
[0051]　まず，一度溶融させて固化したＢｉ，Ｔｅ，ＳｅからなるＮ型の熱電材料及びＢｉ，Ｓｂ，ＴｅからなるＰ型の熱電材料を，ブリッジマン法により一方向に凝固させ，直径1.8ｍｍの棒状のＮ型熱電材料及びＰ型熱電材料を準備した。具体的には，Ｎ型熱電材料はＢｉ２Ｔｅ３（テルル化ビスマス）とＢｉ２Ｓｅ３（セレン化ビスマス）との固溶体で作製し，Ｐ型熱電材料はＢｉ２Ｔｅ３（テルル化ビスマス）とＳｂ２Ｔｅ３（テルル化アンチモン）との固溶体で作製した。
[0052]　ついで，
この棒状のＮ型熱電材料及び棒状のＰ型熱電材料の表面を硝酸でエッチング処理した後，それぞれの側周面に厚み30μｍの絶縁層となる被覆材を被覆した。被覆材はエポキシ樹脂からなる耐はんだ性レジスト（ソルダレジスト）である
[0053]　次に，被覆材が被覆された棒状のＮ型熱電材料及びＰ型熱電材料を厚さ1.6ｍｍになるように，ワイヤーソーにて切断し，Ｎ型熱電素子（Ｎ型熱電材料からなる円柱状体）及びＰ型熱電素子（Ｐ型熱電材料からなる円柱状体）を得た。得られたＮ型熱電素子及びＰ型熱電素子は，電解メッキで切断面にニッケル層を形成したもので，条件（形成領域）を異ならせたものを３種類用意した。」
　４　引用例４について
　（１）引用例４の記載事項
　原査定の根拠となった平成２８年３月９日付けの拒絶理由通知において「引用文献２」として引用された特開２０１０−１６５８４３号公報（以下「引用例４」という。）には，図面とともに次の事項が記載されている。
　　ア　「【００２６】
　（ｂ）熱電変換素子への絶縁膜被覆工程
　続いて，ｐ型熱電変換素子３及びｎ型熱電変換素子４の表面を絶縁膜１５で被覆する。具体的には，図１（ａ）に示すようなｐ型熱電変換素子３及びｎ型熱電変換素子４に対して，
各素子表面のうち少なくとも電極と対向されるべき面３ａ，３ｂ及び４ａ，４ｂ以外の面を，図１（ｂ）に示すように絶縁膜１５で被覆する
【００２７】
　ｐ型熱電変換素子３及びｎ型熱電変換素子４を絶縁膜１５で被覆する方法としては，面３ａ，３ｂ及び面４ａ，４ｂ以外の面に，絶縁膜１５を形成するための組成物を塗布する方法，或いは，まず，ｐ型熱電変換素子３の面３ａ，３ｂ及びｐ型熱電変換素子４の面４ａ，４ｂを，容易に脱着可能なカバーで覆い，次に，その
熱電変換素子３，４を，絶縁膜１５を形成するための組成物の浴に浸漬させ，熱電変換素子３の面３ａ，３ｂ及び熱電変換素子４の面４ａ，４ｂ以外の表面に絶縁膜１５を形成する
【００２８】
　
絶縁膜１５を形成するための組成物としては，アルミナ系絶縁体，アルミナ・炭化珪素（ＳｉＣ）系絶縁体，シリカ系絶縁体等の無機系絶縁体の膜を形成する組成物，エポキシ系絶縁体等の有機系絶縁体の膜を形成する組成物が挙げられる
耐熱性の観点から，無機系絶縁体の膜を形成する組成物であることが好ましい。例えば，アルミナ系絶縁体の膜を形成する組成物としては，ベタック（テルニック工業社製，商品名），アルミナ・炭化珪素（ＳｉＣ）系絶縁体の膜を形成する組成物としては，ＳＰコート（セラミックコート（株）社製，商品名），シリカ系絶縁体の膜を形成する組成物としては，シリカコート（（有）エクスシア社製，商品名）が挙げられる
【００２９】
　
絶縁膜１５の厚さは，好ましくは２０μｍ〜１ｍｍ程度であり，より好ましくは１００μｍ〜０．５ｍｍ程度である
　　イ　「【００３０】
　（ｃ）熱電変換素子の重ね合わせ工程
　続いて，図１（ｃ）に示すように，面３ａ，３ｂ以外の面に絶縁膜１５が形成されたｐ型熱電変換素子１３と，面４ａ，４ｂ以外の面に絶縁膜１５が形成されたｎ型熱電変換素子１４とを，絶縁膜１５同士がそれぞれ対向するように重ね合わせる。具体的には，隣り合う一組の素子１３及び素子１４それぞれについて，素子１３における絶縁膜が形成された側面のうちの一面と，素子１４における絶縁膜が形成された側面の内の一面とが，各素子それぞれの絶縁膜１５同士を介して重ね合わされるように，素子１３及び素子１４を，全体として交互に行列状に配置して重ね合わせる。すなわち，
ｐ型熱電変換素子の表面のうち電極と対向されるべき面以外の面の少なくとも一部，及び，ｎ型熱電変換素子の表面のうち電極と対向されるべき面以外の面の少なくとも一部を，絶縁膜を介して重ね合わせる
　……（中略）……
【００３６】
　このような熱電変換モジュールの製造方法は，ｐ型熱電変換素子及びｎ型熱電変換素子の位置決めが不要であり，従来の熱電変換モジュールの製造方法に比して簡便である。また，このような製造方法によって得られる
熱電変換モジュールは，絶縁膜１５によって十分に素子間の絶縁が確保されるので，熱電変換素子を高密度に配置でき，小型化が可能でかつ高出力を得ることができる。また，ｐ型熱電変換素子３及びｎ型熱電変換素子４の両方に絶縁膜１５を有している熱電変換モジュール１は，素子同士の絶縁信頼性が非常に高いものとなる
　５　引用例５について
　（１）引用例５の記載事項
　原査定の根拠となった平成２８年３月９日付けの拒絶理由通知において「引用文献３」として引用された特開２０００−２８６４６７号公報（以下「引用例５」という。）には，図面とともに次の事項が記載されている。
　　ア　「【０００２】
【従来の技術】
電気伝導体どうしを電気的絶縁を維持しながら機械的に接合するために，電気絶縁材料としてガラスを用いて接合する
【０００３】特に，熱電変換モジュールのように熱電半導体どうしを数ｍｍ２〜数十ｍｍ２程度の比較的大きな面積で接合する場合，接合強度の低下による破壊や絶縁性の低下が生じやすい。また，熱電変換モジュールのように使用中に高温端が高温にさらされるために内部で温度差が生じる場合，使用中においても絶縁性と接合強度の両立が困難になる。」
　　イ　「【００１９】
【実施例】以下，本発明の実施例を説明する。表１に示すように６種のガラス質絶縁材料Ａ〜Ｆを用意した。なお，絶縁材料Ａ〜Ｄはセラミックス粒子を含まないガラスのみからなるものであり，絶縁材料Ｅはガラスマトリックスに対してサイズ２５０μｍ以下のＡｌ２Ｏ３粒子を５０ｖｏｌ％の割合で含有するものであり，
絶縁材料Ｆはガラスマトリックスに対してサイズ１００μｍ以下のＳｉＯ
２
粒子を３０ｖｏｌ％の割合で含有する
【００２０】表１に６種のガラス質絶縁材料Ａ〜Ｆの熱膨張率および軟化点を示す。熱膨張率は２５〜３００℃の間の熱膨張率［×１０−７／℃］である。なお，絶縁材料Ｅ，Ｆの構成成分の熱膨張係数は，ガラスマトリックスが３０〜６０，Ａｌ２Ｏ３粒子が９０，ＳｉＯ２粒子が５である。軟化点［℃］は絶縁材料が自重により軟化変形する温度である。
【００２１】３．５×３．５×３〜１０（ｍｍ）の寸法を有する
２つのＳｉ−Ｇｅ系熱電半導体の間に上記の絶縁材料Ａ〜Ｆをはさみ
【００２２】表１においてＯＫと表記したものは，Ｓｉ−Ｇｅと絶縁層とが割れを発生することなく強固に固着していた。絶縁材料Ｅを用いた場合には，Ｓｉ−Ｇｅおよび絶縁層の両方に割れが発生した。絶縁材料Ａ〜Ｄを用いた場合，接合後の絶縁層の厚さは６０μｍ以下であり部分的に非常に薄くなっている個所（厚さがほぼ０）が観察された。
絶縁材料Ｅ，Ｆを用いた場合，接合後の絶縁層の厚さは約５００μｍであった。接合評価の結果から，絶縁材料の熱膨張率は６０［×１０
−７
／℃］未満であることが好ましい。絶縁材料Ｅのように熱膨張率が６０を超えるとＳｉ−Ｇｅに応力が加わり，Ｓｉ−Ｇｅおよび絶縁層の両方に割れが発生する
　　ウ　「【００３１】次いで，図４および図５に示す１×１８の
ライン型モジュールを作製した。図示しないが，低温端側も高温端側と同じ構造とした
表１で最も良好な結果が得られた絶縁材料Ｆを用いた
【００３２】まず，Ｓｉ−Ｇｅ半導体１の両端に０．５ｍｍ厚さのカーボン歪緩和電極２を拡散接合により固着させた後，機械加工することにより３．５×３．５×９（ｍｍ）の寸法を有するＳｉ−Ｇｅ半導体素子を作製した。Ｓｉ−Ｇｅ半導体１は，Ｓｉ＝８０ａｔ％，Ｇｅ＝２０ａｔ％の配合比を有し，ｐ型不純物であるボロンまたはｎ型不純物であるリンを０．５〜２．０Ｅ２０ｍｏｌ／ｍ３の濃度で含有し，相対密度は９８％である。次に，
９対（合計１８個）のｐ型およびｎ型のＳｉ−Ｇｅ半導体素子を交互に一列に並べ，隣り合うＳｉ−Ｇｅ半導体１どうしの側面を絶縁材料Ｆで融着接合して絶縁層３を形成した。
絶縁層３とニッケル系ろう４との間には空隙が生じていた
　　エ　「【００３９】
【発明の効果】以上詳述したように本発明によれば，
伝導体どうしを高い接合強度で絶縁性の低下を招くことなく接合できる電気絶縁材料を提供でき，このような電気絶縁材料を用いて高温下で使用しても絶縁性および耐熱性が低下することのないモジュールを提供できる
　　オ　表１には，６種のガラス質絶縁材料Ａ〜Ｆの熱膨張率が示され，当該熱膨張率の最小値は絶縁材料Ｆの３４×１０−７／℃であり，最大値は絶縁材料Ｅの６０×１０−７／℃であることが記載されている。
　６　引用例６について
　（１）引用例６の記載事項
　原査定の根拠となった平成２８年３月９日付けの拒絶理由通知において「引用文献４」として引用された特開平１１−２５１６４７号公報（以下「引用例６」という。）には，図面とともに次の事項が記載されている。
　　ア　「【００１３】
【発明の実施の形態】本発明の実施の形態を説明する。本発明による
熱電変換素子は，ＰｂおよびＴｅを含有する，例えばＰｂおよびＴｅのＰｂＴｅの２元系半導体，あるいは例えばＰｂ，Ｔｅ，ＳｎによるＰｂＳｎＴｅの３元系半導体等の熱電変換材料による熱電変換素体の表面に，ＰｂＯおよびＴｅＯ
２
を含有するガラス被覆を被着形成した
　……（中略）……
【００１８】
上述のガラス被覆は，これに含有させるＰｂＯおよびＴｅＯ
２
の全含有量を，全ガラス材の５重量％〜７０重量％とする
【００１９】また，ガラス被覆中の，ＰｂＯおよびＴｅＯ２相互の割合は，互いに２０重量％〜８０％に選定し得るものであり，この範囲において，上述したこれらの全量を５重量％〜７０重量％に選定する。
【００２０】また，
ガラス被覆のガラス材は，ＰｂＯ，およびＴｅＯ
２
を含有させた各種ガラス，例えばこれらＰｂＯ，およびＴｅＯ
２
のほかに，ＳｉＯ
２
，Ｎａ
２
Ｏ，Ｂ
２
Ｏ
３
や，更にＺｎＯ等を含有する組成とする
【００２１】上述したガラス被覆の形成方法例としては，例えば，まずＰｂＯとＴｅＯ２とが所要量含有されたガラス粉末と，有機溶媒とを混練してガラスペーストを調製し，これを，プリントや直接塗布等の方法によって，上述した熱電変換素体の目的とする表面に塗布する。その後，１００℃〜１５０℃の温度で，１０分間〜１時間程度の乾燥を行った後に，酸素を含む雰囲気中，例えば空気中で，３００℃／１時間〜６００℃／１時間の昇温速度をもって５００℃〜７００℃に昇温し，１０分間〜１時間程度の焼成を行う。この焼成処理の後，１００℃／１時間〜５００℃／１時間の降温速度をもって室温まで冷却する。このようにすると，熱電変換素体の目的とする表面にガラス被覆がなされる。
【００２２】熱電変換素子に対する電極の形成は，上述のガラス被覆の後に，あるいはガラス被覆前に行うことができる。
【００２３】次に，本発明の具体的例について説明するが，本発明はこれら例に限られるものではない。図１を参照して本発明による熱電変換素子１１の一例を説明する。図１はこの熱電変換素子１１の概略断面図を示すもので，この例では，柱状体例えば円柱状あるいは角柱状をなす，ｐ型もしくはｎ型の例えばＰｂＴｅ半導体，あるいはＰｂＳｎＴｅ半導体よりなる熱電変換素体１の，両端面による電極形成面１ａおよび１ｂに，それぞれ電極２が形成され，これら電極２の形成面，すなわちこの例では，
熱電変換素体１の両端面を除く周面に，ガラス被覆３が被着されて成る
　　イ　「【００３０】また，図４は同様の酸化処理による電気的抵抗の変化を測定した結果を示し，図４中曲線４１は，本発明による実施例１の熱電変換素子に対する測定結果を示し，同図中曲線４２，４３および４４は，それぞれ比較例１，２および３による各熱電変換素子に対する測定結果を示す。曲線４１から明らかなように，
本発明による熱電変換素子は，長時間の熱酸化によっても，その電気的特性に変化が見られなかった
【００３１】すなわち，ガラス被覆を施さない場合はもとより，ガラス被覆を施しても，そのガラス被覆に，ＰｂＯまたはＴｅＯ２を共に添加させない場合，さらにそのいづれか一方を含有しない組成とした場合，充分に高温に対して安定した特性の熱電変換素子，したがって，熱電変換装置を構成することができない。
【００３２】このように，
本発明によるＰｂＯおよびＴｅＯ
２
を含有するガラスによる被覆を施す熱電変換素子は，耐熱性にすぐれた，したがって，高温に対して熱電変換性能が安定した熱電変換素子とすることができる
　７　引用例７について
　（１）引用例７の記載事項
　原査定の根拠となった平成２８年３月９日付けの拒絶理由通知において「引用文献５」として引用された特開２０１１−３６４０号公報（以下「引用例７」という。）には，図面とともに次の事項が記載されている。
　　ア　「【背景技術】
　……（中略）……
【０００８】
　具体的には，図９(ｂ)に示すように，Ｐ型熱電変換材料５１とＮ型熱電変換材料５２は，その側面（接合面）が，絶縁層６１を介して接合されており，上面側にはカーボン電極７１が配設され，カーボン電極７１には，ニッケル系ろう７２，板状のモリブデン電極７３が順に配設されており，これらからなる電極６２により，Ｐ型熱電変換材料５１とＮ型熱電変換材料５２が電気的に接続されている。すなわち，この熱電変換モジュールにおいては，
Ｓｉ−Ｇｅ半導体からなるＰ型熱電変換材料５１とＮ型熱電変換材料５２を，ガラス質の絶縁層６１を介して接合
【０００９】
　そして，このように構成された熱電変換モジュールにおいては，Ｐ型熱電変換材料５１とＮ型熱電変換材料５２は絶縁層６１を介して接合されており，
両者の間には隙間がないため，熱電変換材料の占有率が高く，単位面積当りの発電能力を向上させる
　　イ　「【００３６】
　(６)この成形体を大気中雰囲気中にて，１０００℃〜１１００℃の範囲で２時間焼成を行い，各組成物粉末の焼結体を作製した。ここで，焼成温度は，各組成物粉末の組成により異なり，相対密度が８０％以上（好ましくは９０％以上）となるように設定した。
【００３７】
　(７)それから，この焼結体をタイシングソーにより５ｍｍ×５ｍｍ×５ｍｍの大きさの立方体に切り出し，本発明におけるＰ型熱電変換材料およびＮ型熱電変換材料となる熱電変換素子を得た。
　そして，この熱電変換素子の，上下両面（導電面）以外の４つの側面にガラスペーストを塗布し，１５０℃のオーブンにて乾燥させた。
【００３８】
　(８)次いで，この熱電変換素子を，大気中９００℃に設定したトンネル炉に導入してガラス成分を溶融させ，
図１に示すように，上下両面を除いた４つの側面がガラス４に覆われた，めっき電極を形成する前の熱電変換素子１
【００３９】
　(９)そして，この熱電変換素子のガラスで覆われていない導電面となる上下両面を，平坦になるように研磨した。
【００４０】
　(１０)それから，熱電変換素子１にＮｉめっきを施して，図２に示すように，熱電変換素子１の研磨された上下両面に，膜厚４〜１１μｍのＮｉめっき膜（めっき電極）６を形成することにより，めっき電極６を備えているが，熱処理は行われていない熱電変換素子１（１ｂ）を得た。
　なお，Ｎｉめっき膜６は，電解めっき法，無電解めっき法のいずれの手法で形成してもよい。
　このとき，熱電変換素子１の４つの側面はガラス４により覆われているため，めっき電極は全く形成されず，ガラスで覆われていない上下両面には，その全面にめっき電極６が形成される。
【００４１】
　(１１)次いで，めっき電極が形成された熱電変換素子１（１ｂ）を，大気雰囲気中で，４００℃，１５分の条件で熱処理して，熱処理済みの熱電変換素子（図示せず）を得た。」
第６　対比・判断
Ａ　引用例１を主引例とした検討
　１　本願発明１について
　（１）対比
　本願発明１と引用発明１とを対比すると，両者は以下の点で一致するとともに，以下の点で相違する。
（一致点）
「下記組成式（１）で表わされる熱電変換材料において，熱電変換部材の電極接合面でない面に絶縁被膜が設けられており，
　前記絶縁被膜は，酸化ケイ素である主成分となる金属酸化物と，酸化アルミニウムからなる残りの金属酸化物を含む混合物からなり，所定の熱膨張係数を有しており，
　前記熱電変換部材の電極接合面には金属膜が形成されていることを特徴とする熱電変換材料。
　　　　一般式：（Ａa1Ｔｉb1）xＤyＸ100-x-y　　　　 組成式（１）
（上記組成式（１）中，０．２≦ａ１≦０．７，０．３≦ｂ１≦０．８，ａ１＋ｂ１＝１，３０≦ｘ≦３５，３０≦ｙ≦３５である。ＡはＺｒ，Ｈｆの少なくとも１種以上の元素，ＤはＮｉ，ＣｏおよびＦｅよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上の元素，ＸはＳｎおよびＳｂの少なくとも一種以上の元素である。）。」
（相違点）
　（相違点１）本願発明１の「熱電変換材料」は「ＭｇＡｇＡｓ型結晶構造を有する多結晶体を含む」のに対し，引用発明１の「熱電変換材料」は「ハーフホイスラー系熱電変換部材」である点。
　（相違点２）本願発明１は「前記多結晶体の電極接合面以外には絶縁被膜が設けられて」いるのに対し，引用発明１は「前記熱電変換部材の露出面の一部は，ガラス膜で被覆されて」いる点。
　（相違点３）本願発明１は「前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａが０．２μｍ以上４．２μｍ以下で」あるのに対し，引用発明１の「熱電変換部材」はそのような構成を備えていない点。
　（相違点４）本願発明１は「前記絶縁被膜の平均厚さが４μｍ以上５００μｍ以下」であるという構成を備えるのに対し，引用発明１の「ガラス膜」はそのような構成を備えていない点。
　（相違点５）本願発明１の「前記絶縁被膜は，酸化ケイ素，酸化鉄，酸化クロム，酸化アルミニウムおよび酸化ジルコニウムから選択される主成分となる金属酸化物８０〜９０質量％と，酸化アルミニウム，酸化ジルコニウムおよび酸化鉄から選択される１種からなる残りの金属酸化物との混合物から」なるのに対し，引用発明１の「ガラス膜」は「ＳｉＯ２４０〜５０重量％，ＺｎＯ１５〜２０重量％，Ｂ２Ｏ３１０〜１５重量％，ＢａＯ５〜１０重量％，Ｋ２Ｏ１５〜２０重量％，Ａｌ２Ｏ３１〜５重量％の組成を有する無鉛硼珪酸亜鉛ガラスであるガラス粉末から形成されている」点。
　（相違点６）本願発明１の「前記絶縁被膜」は「熱膨張係数が７×１０−６／℃以上１２×１０−６／℃以下」であるのに対し，引用発明１の「ガラス膜」は「熱膨張係数が前記熱電変換部材の熱膨張係数との差異が±１５％以内」である点。
　（相違点７）本願発明１は「多結晶体の電極接合面」に「ＮｉおよびＡｕよりなる群から選ばれ，厚さが２μｍ以上５μｍ以下である金属膜が形成されている」のに対し，引用発明１の「熱電変換部材の両端面」は「Ａｇ系の活性ろうを介して，それぞれ，第１電極及び第２電極に接合」されている点。
　（２）相違点についての判断
　　ア　事案に鑑みて，上記相違点２について検討する。
　本願発明１の「前記多結晶体の電極接合面以外には絶縁被膜が設けられて」いる。この発明特定事項を文理解釈すると，「多結晶体」の「電極接合面」を除くすべての部分には「絶縁被膜が設けられて」いることを意味すると認められる。
　この解釈は，本願に係る発明が解決しようとする課題が「耐熱性を向上させ長期信頼性のある熱電変換材料およびそれを用いた熱電変換モジュール並びに熱電変換材料の製造方法を提供すること」であることが本願明細書の段落【０００９】に記載され，同段落【００３７】には「耐熱性を考慮すると，電極接合面以外の面（側面）すべてに絶縁被膜を設けることが好ましい。」と記載されていることと整合する。
　　イ　そして，熱電変換部材の電極接合面以外のすべてを絶縁被膜で被覆することは，第５の３（１）ウ，第５の４（１）ア，第５の６（１）ア及び第５の７（１）イで摘記したように，引用例３，引用例４，引用例６及び引用例７に記載され，周知技術である。
　　ウ　ところが，引用例１には，
・段落【０００８】に「しかしながら，特許文献１の発明はガラス膜が各半導体熱電変換部材の露出面（側面）全体を覆うことによって上下の電極間に繋がるため，熱が熱電変換部材以外のガラス膜にも流れて，熱エネルギーのロスを生じる。」と，
・段落【００１２】に「本発明は，高温酸化雰囲気での耐性に優れ，かつ効率的な熱エネルギーの利用が可能な熱電変換モジュールおよびその製造方法を提供することを目的とする。」と，
・段落【００２５】に「ガラス膜７の被覆領域は第１電極５から前記第２電極６に向かう各半導体熱電変換部材３，４の露出面の途中まであるため，熱はガラス膜７に流れることなく，各半導体熱電変換部材３，４のみを流れ，エネルギーロスを防止して，効率的な発電を行うことができる。」と，
それぞれ記載されている。
　したがって，引用発明１において「前記熱電変換部材の露出面の一部は，ガラス膜で被覆されて」いるのは，「熱が熱電変換部材以外のガラス膜にも流れて，熱エネルギーのロスを生じる」ことを防止して，「効率的な熱エネルギーの利用が可能な熱電変換モジュールおよびその製造方法を提供する」という課題を解決するためであると認められる。
　　エ　そうすると，熱電変換部材の電極接合面以外のすべてを絶縁被膜で被覆することは上記のように周知技術であるとしても，引用発明１において，「前記熱電変換部材の露出面」のすべてを敢えて「ガラス膜で被覆」することを，当業者が想起したとは認められない。
　むしろ，引用例１の段落【０００８】に記載された解決しようとする課題から考えると，引用発明１において，「前記熱電変換部材の露出面」のすべてを「ガラス膜で被覆」することには阻害要因があると認められる。
　　オ　これに対して，本願発明１は，引用発明１との相違点である相違点２に係る構成を備えることで，耐熱性により優れ，長期信頼性に優れるという，本願明細書の段落【００３７】及び【００６４】に記載された格別の効果を奏するものである。
　　カ　したがって，他の相違点について判断するまでもなく，本願発明１は，当業者であっても，引用発明１，及び，引用例２ないし７に記載された技術的事項に基づいて容易に発明できたものであるとはいえない。
　２　本願発明２及び３について
　本願発明２及び３は，本願発明１の記載を引用しており，本願発明１をさらに限定した発明である。
　したがって，本願発明１と同じ理由により，本願発明２及び３は，引用発明１，及び，引用例２ないし７に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
　３　本願発明４について
　本願発明４は，本願発明１に対応する「熱電変換材料」の「製造方法」の発明であり，引用発明１との相違点である相違点２に係る本願発明１の「前記多結晶体の電極接合面以外には絶縁被膜が設けられており」という構成に対応する「前記多結晶体の電極接合面以外に平均厚さが４μｍ以上５００μｍ以下である絶縁被膜を形成する工程」という構成を備えるものである。
　したがって，本願発明４は，引用発明２と少なくとも相違点２に対応する相違点で相違し，本願発明１と同様の理由により，引用発明２，及び，引用例２ないし７に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
　４　本願発明５について
　本願発明５は，本願発明４の記載を引用しており，本願発明４をさらに限定した発明である。
　したがって，本願発明４と同じ理由により，本願発明５は，引用発明２，及び，引用例２ないし７に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
Ｂ　引用例２を主引例とした検討
　１　本願発明１について
　（１）対比
　本願発明１と引用発明３とを対比すると，両者は以下の点で一致するとともに，以下の点で相違する。
（一致点）
「下記組成式（１）で表わされ，ＭｇＡｇＡｓ型結晶構造を有する多結晶体を含む熱電変換材料において，
　前記多結晶体の電極接合面には金属膜が形成されていることを特徴とする熱電変換材料。
　　　　一般式：（Ａa1Ｔｉb1）xＤyＸ100-x-y　　　　 組成式（１）
（上記組成式（１）中，０．２≦ａ１≦０．７，０．３≦ｂ１≦０．８，ａ１＋ｂ１＝１，３０≦ｘ≦３５，３０≦ｙ≦３５である。ＡはＺｒ，Ｈｆの少なくとも１種以上の元素，ＤはＮｉ，ＣｏおよびＦｅよりなる群から選ばれる少なくとも１種以上の元素，ＸはＳｎおよびＳｂの少なくとも一種以上の元素である。）。」
（相違点）
　（相違点１）本願発明１は「前記多結晶体の電極接合面以外には絶縁被膜が設けられて」いるのに対し，引用発明３はそのような構成を備えていない点点。
　（相違点２）本願発明１は「前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａが０．２μｍ以上４．２μｍ以下」であるのに対し，引用発明３はそのような構成を備えていない点。
　（相違点３）本願発明１は「前記絶縁被膜の平均厚さが４μｍ以上５００μｍ以下」であるのに対し，引用発明３はそのような構成を備えていない点。
　（相違点４）本願発明１の「前記絶縁被膜は，酸化ケイ素，酸化鉄，酸化クロム，酸化アルミニウムおよび酸化ジルコニウムから選択される主成分となる金属酸化物８０〜９０質量％と，酸化アルミニウム，酸化ジルコニウムおよび酸化鉄から選択される１種からなる残りの金属酸化物との混合物」からなるという構成を備えるのに対し，引用発明３はそのような構成を備えていない点。
　（相違点５）本願発明１の「前記絶縁被膜」は「熱膨張係数が７×１０−６／℃以上１２×１０−６／℃以下」であるのに対し，引用発明３はそのような構成を備えていない点。
　（相違点６）本願発明１の「金属膜」は「ＮｉおよびＡｕよりなる群から選ばれ，厚さが２μｍ以上５μｍ以下である」のに対し，引用発明３は「活性金属ろう材やＡｌ−Ｓｉ共晶合金」を備える点。
　（２）相違点についての判断
　　ア　事案に鑑みて，上記相違点１について検討する。
　引用例２には，単に焼結形成した熱電変換材料の側面に絶縁被覆を設けることさえ，記載も示唆もされていない。
　したがって，引用発明３の「熱電変換部材」の電極接合面以外には絶縁被膜を設けることについて，動機付けとなる記載は引用例２には存在しない。
　　イ　これに対して，熱電変換部材の電極接合面以外のすべてを絶縁被膜で被覆することは，第６のＡ１（２）イで指摘したように，周知技術である。
　しかし，熱電変換部材の電極接合面以外のすべてを絶縁被膜で被覆すると，熱が熱電変換部材以外の絶縁被膜にも流れて熱エネルギーのロスが生じることも，第５の１（１）アで摘記したように引用例１に背景技術として記載され，周知技術である。
　　ウ　したがって，引用発明３において，特段の動機付けなく，「熱電変換材料」の電極接合面以外には絶縁被膜を設けることを，当業者が想到できたとは認められない。
　　エ　これに対して，本願発明１は，引用発明３との相違点である相違点１に係る構成を備えることで，耐熱性により優れ，長期信頼性に優れるという，本願明細書の段落【００３７】及び【００６４】に記載された格別の効果を奏するものである。
　　オ　以上から，他の相違点について判断するまでもなく，本願発明１は，当業者であっても，引用発明３，及び，引用例１または引用例３ないし７に記載された技術的事項に基づいて容易に発明できたものであるとはいえない。
　２　本願発明２及び３について
　本願発明２及び３は，本願発明１の記載を引用しており，本願発明１をさらに限定した発明である。
　したがって，本願発明１と同じ理由により，本願発明２及び３は，引用発明３，及び，引用例１または引用例３ないし７に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
　３　本願発明４について
　本願発明４は，本願発明１に対応する「熱電変換材料」の「製造方法」の発明であり，引用発明３との相違点である相違点１に係る本願発明１の「前記多結晶体の電極接合面以外には絶縁被膜が設けられており」という構成に対応する「前記多結晶体の電極接合面以外に平均厚さが４μｍ以上５００μｍ以下である絶縁被膜を形成する工程」という構成を備えるものである。
　したがって，本願発明４は，引用発明４と少なくとも相違点１に対応する相違点で相違し，本願発明１と同様の理由により，引用発明４，及び，引用例１または引用例３ないし７に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
　４　本願発明５について
　本願発明５は，本願発明４の記載を引用しており，本願発明４をさらに限定した発明である。
　したがって，本願発明４と同じ理由により，本願発明５は，引用発明４，及び，引用例１または引用例３ないし７に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
第７　原査定についての判断
　第６のＢで記載した理由から，本願発明１−５は，当業者であっても，引用発明３ないし引用発明４，及び，引用例１または引用例３ないし７に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
　したがって，原査定の理由によっては，もはや，本願を拒絶することはできない。
第８　当審拒絶理由についての判断
　１　理由１（１）について
　平成２９年１１月２０日に提出された手続補正書によって，本願の請求項１における，補正前の「前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａが０．２μｍ以上で」という記載が，「前記多結晶体の前記絶縁被膜形成面の表面粗さＲａが０．２μｍ以上４．２μｍ以下で」という記載に補正された。
　この補正された本願の請求項１の記載は，本願明細書の記載と整合するものである。
　よって，平成２９年１０月１３日付け当審拒絶理由の理由１（１）は解消した。
　２　理由１（２）について
　平成２９年１１月２０日付けに提出された手続補正書によって，本願の請求項１における，補正前の「前記絶縁被膜の平均厚さが３μｍ以上であり」という記載が，「前記絶縁被膜の平均厚さが４μｍ以上５００μｍ以下であり」という記載に補正された。
　この補正された本願の請求項１の記載は，本願明細書の記載と整合するものである。
　よって，平成２９年１０月１３日付け当審拒絶理由の理由１（２）は解消した。
　３　理由２について
　平成２９年１１月２０日付けに提出された手続補正書によって，本願の請求項１における，補正前の「前記多結晶体の少なくとも１面には絶縁被膜が設けられており」という記載が，「前記多結晶体の電極接合面以外には絶縁被膜が設けられており」という記載に補正された。
　この補正された本願の請求項１の記載は明確になった。
　よって，平成２９年１０月１３日付け当審拒絶理由の理由２は解消した。
　４　理由３について
　第６のＡで記載した理由から，本願発明１−５は，当業者であっても，引用発明１ないし引用発明２，及び，引用例２ないし７に記載された技術的事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
　よって，平成２９年１０月１３日付け当審拒絶理由の理由３は解消した。
第９　むすび
　以上のとおり，原査定の理由によっては，本願を拒絶することはできない。
　他に本願を拒絶すべき理由を発見しない。
　よって，結論のとおり審決する。