(57)【要約】本発明は、単位時間あたりに作製することのできるハニカム焼成体の数を増やすことのできるハニカム構造体の製造方法を提供することを目的とし、本発明のハニカム構造体の製造方法は、セラミック粉末とバインダとを含む原料組成物を押出成形することにより、多数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設された柱状の複数個のハニカム成形体が、連結部を介して一体化した形状である連結ハニカム成形体を作製する押出成形工程と、上記連結ハニカム成形体を焼成して連結ハニカム焼成体を作製する焼成工程と、上記連結ハニカム焼成体の連結部を切断して連結部切断ハニカム焼成体を複数個作製する連結部切断工程と、上記連結部切断ハニカム焼成体を少なくとも一つ用いて複数のハニカム焼成体を接着剤層を介して結束する結束工程とを行うことを特徴とする。
2008120291.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
セラミック粉末とバインダとを含む原料組成物を押出成形することにより、多数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設された柱状の複数個のハニカム成形体が連結部を介して一体化した形状である連結ハニカム成形体を作製する押出成形工程と、
前記連結ハニカム成形体を焼成して連結ハニカム焼成体を作製する焼成工程と、
前記連結ハニカム焼成体の連結部を切断して連結部切断ハニカム焼成体を複数個作製する連結部切断工程と、
前記連結部切断ハニカム焼成体を少なくとも一つ用いて複数のハニカム焼成体を接着剤層を介して結束する結束工程とを行うことを特徴とするハニカム構造体の製造方法。
【請求項２】
前記連結部切断工程では、前記連結部を折り割ることにより前記連結部を切断する請求項１に記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項３】
前記連結ハニカム焼成体は、二つの平面と一つの曲面とからなる側面を有する柱状の前記ハニカム焼成体が二個、前記一つの曲面からなる側面上に設けられた前記長手方向に略平行な長辺を有する略直方体形状の連結部を介して一体化した形状である請求項１又は２に記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項４】
前記連結部切断工程では、前記連結部の一部が前記ハニカム焼成体の曲面からなる側面上に残存するように、前記連結部を前記長手方向に略平行に切断して、突起部が設けられた連結部切断ハニカム焼成体を作製し、
前記結束工程では、突起部が設けられた前記連結部切断ハニカム焼成体の曲面からなる側面が最外周に位置するように前記ハニカム焼成体を結束してセラミックブロックを作製し、
前記セラミックブロックの周囲にシール材層（コート層）を形成する塗布工程を行う請求項１〜３のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項５】
前記突起部の形状は、前記長手方向に略平行な長辺を有する略直方体形状であり、前記突起部を前記長手方向に垂直に切断することにより形成される略矩形形状の幅及び高さはいずれも０．５〜２ｍｍである請求項４に記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項６】
前記セルのいずれか一方の端部を封止する封止工程を行う請求項１〜５のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項７】
セラミック粉末とバインダとを含む原料組成物を押出成形することにより、多数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設された柱状の複数個のハニカム成形体が連結部を介して一体化した形状である連結ハニカム成形体を作製する押出成形工程と、
前記連結ハニカム成形体の連結部を切断し、連結部切断ハニカム成形体を複数個作製する連結部切断工程と、
前記連結部切断ハニカム成形体を焼成して連結部切断ハニカム焼成体を作製する焼成工程と、
前記連結部切断ハニカム焼成体を少なくとも一つ用いて複数のハニカム焼成体を接着剤層を介して結束する結束工程とを行うことを特徴とするハニカム構造体の製造方法。
【請求項８】
前記連結ハニカム成形体は、二つの平面と一つの曲面とからなる側面を有する柱状の前記ハニカム成形体が二個、前記一つの曲面からなる側面上に設けられた前記長手方向に略平行な長辺を有する略直方体形状の連結部を介して一体化した形状である請求項７に記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項９】
前記連結部切断工程では、前記連結部の一部が前記ハニカム成形体の曲面からなる側面上に残存するように、前記連結部を前記長手方向に略平行に切断して、突起部が設けられた連結部切断ハニカム成形体を作製し、
前記結束工程では、突起部が設けられた前記連結部切断ハニカム焼成体の曲面からなる側面が最外周に位置するように前記ハニカム焼成体を結束してセラミックブロックを作製し、
前記セラミックブロックの周囲にシール材層（コート層）を形成する塗布工程を行う請求項７又は８に記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項１０】
前記突起部の形状は、前記長手方向に略平行な長辺を有する略直方体形状であり、前記突起部を前記長手方向に垂直に切断することにより形成される略矩形形状の幅及び高さはいずれも０．５〜２ｍｍである請求項９に記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項１１】
前記セルのいずれか一方の端部を封止する封止工程を行う請求項７〜１０のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ハニカム構造体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
バス、トラック等の車両や建設機械等の内燃機関から排出される排ガス中に含有されるスス等のパティキュレートが環境や人体に害を及ぼすことが最近問題となっている。
そこで、排ガス中のパティキュレートを捕集して、排ガスを浄化するフィルタとして多孔質セラミックからなるハニカム構造体を用いたハニカムフィルタが種々提案されている。【０００３】
特許文献１には、排ガス浄化用途に使用されるハニカム構造体を用いたハニカムフィルタ及びその製造方法が開示されている。このハニカム構造体は、形状の異なる複数種類のハニカム焼成体を接着剤層を介して結束することにより製造されている。【０００４】
図１は、円柱状のハニカム構造体を模式的に示す斜視図である。
図１に示すハニカム構造体２５０は、３種類のハニカム焼成体２２０、２３０、２４０が接着剤層２５４を介して結束されてセラミックブロック２５５を構成し、さらに、このセラミックブロック２５５の外周面２５６にシール材層２５３が形成されている。【０００５】
ハニカム焼成体２２０は、その長手方向（図１中、矢印Ｃの方向）に垂直な断面が二本の直線と一本の曲線とで囲まれた形状のハニカム焼成体（以下、Ａ型ハニカム焼成体ともいう）である。
ハニカム焼成体２３０は、その長手方向に垂直な断面が三本の直線と一本の曲線とで囲まれた形状のハニカム焼成体（以下、Ｂ型ハニカム焼成体ともいう）である。
ハニカム焼成体２４０は、その長手方向に垂直な断面が四本の直線で囲まれた形状であるハニカム焼成体（以下、Ｃ型ハニカム焼成体ともいう）である。【０００６】
図２（ａ）は、図１に示すＣ型ハニカム焼成体２４０を模式的に示す斜視図であり、（ｂ）は、そのＡ−Ａ線断面図である。
このハニカム焼成体２４０には、長手方向（図２（ａ）中、矢印Ｂの方向）に多数のセル２４１が並設され、セル２４１同士を隔てるセル壁２４２がフィルタとして機能するようになっている。【０００７】
即ち、ハニカム焼成体２４０に形成されたセル２４１は、図２（ｂ）に示すように、排ガスの入口側又は出口側の端部のいずれかが封止材２４６により目封じされ、一のセル２４１に流入した排ガスは、必ずセル２４１を隔てるセル壁２４２を通過した後、他のセル２４１から流出するようになっており、排ガスがこのセル壁２４２を通過する際、パティキュレートがセル壁２４２部分で捕捉され、排ガスが浄化される。【０００８】
そして、ハニカム焼成体２２０、２３０、２４０においては、その長手方向に多数のセルが配設され、各セルのいずれか一方の端部は封止材によって封止されているため、各ハニカム焼成体はフィルタとして機能するようになっている。
従来、このような各ハニカム焼成体は以下の工程により作製されている。【０００９】
まず、セラミック粉末とバインダと分散媒液等とを混合して成形体作製用の混合組成物を調製し、この混合組成物を押出成形用ダイスを備えた押出成形装置に投入し、押出成形体を作製する押出成形工程を行う。
続いて押出成形体を所定の長さに切断する切断工程を行う。
これらの工程により、作製する各ハニカム焼成体とその形状が略同一であり、多数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設されたハニカム成形体を作製する。
続いて、得られたハニカム成形体を乾燥する乾燥工程を行い、乾燥工程を経たハニカム成形体の所定のセルに封止材ペーストを充填してセルを目封じする封止工程を行い、封止材ペーストが充填されたハニカム成形体を加熱してハニカム成形体中のバインダ等の有機物を熱分解させる脱脂工程を行い、さらに、脱脂工程を経たハニカム成形体を焼成する焼成工程を行って、ハニカム焼成体を作製する。【００１０】
【特許文献１】特開２００４−１５４７１８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかし、このような工程によってハニカム焼成体を作製すると、ハニカム焼成体の作製に時間を要するという問題があり、単位時間あたりに作製することのできるハニカム焼成体の数を増やすことのできるハニカム構造体の製造方法が求められていた。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは、このような問題を解決するために鋭意検討を行ったところ、複数個のハニカム成形体が連結部を介して一体化した形状である連結ハニカム成形体を作製し、連結ハニカム成形体を焼成して連結ハニカム焼成体を作製し、その後、連結ハニカム焼成体の連結部を切断することによって二個以上のハニカム焼成体を作製することにより、一つの連結ハニカム成形体からその長手方向の長さが上記連結ハニカム成形体の長手方向の長さと略同一である連結部切断ハニカム焼成体を複数個作製することができることを見出した。
そして、単位時間あたりに作製することのできるハニカム焼成体の数を増やすことができることを見出し、本発明のハニカム構造体の製造方法を完成させた。【００１３】
なお、本明細書中において、複数個のハニカム成形体が連結部を介して一体化した形状である成形体を連結ハニカム成形体といい、複数個のハニカム焼成体が連結部を介して一体化した形状である焼成体を連結ハニカム焼成体ということとする。
また、連結部を切断する連結部切断工程を経て作製されたハニカム成形体を連結部切断ハニカム成形体といい、連結部を切断する連結部切断工程を経て作製されたハニカム焼成体を連結部切断ハニカム焼成体ということとする。【００１４】
即ち、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法は、セラミック粉末とバインダとを含む原料組成物を押出成形することにより、多数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設された柱状の複数個のハニカム成形体が連結部を介して一体化した形状である連結ハニカム成形体を作製する押出成形工程と、上記連結ハニカム成形体を焼成して連結ハニカム焼成体を作製する焼成工程と、上記連結ハニカム焼成体の連結部を切断して連結部切断ハニカム焼成体を複数個作製する連結部切断工程と、上記連結部切断ハニカム焼成体を少なくとも一つ用いて複数のハニカム焼成体を接着剤層を介して結束する結束工程とを行うことを特徴とする。【００１５】
なお、本明細書において、「柱状」には、円柱状や楕円柱状、多角柱状等の任意の柱の形状を含む。【００１６】
また、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法において、上記連結部切断工程では、上記連結部を折り割ることにより上記連結部を切断することが望ましい。
また、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法において、上記連結ハニカム焼成体は、二つの平面と一つの曲面とからなる側面を有する柱状の上記ハニカム焼成体が二個、上記一つの曲面からなる側面上に設けられた上記長手方向に略平行な長辺を有する略直方体形状の連結部を介して一体化した形状であることが望ましい。【００１７】
また、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法において、上記連結部切断工程では、上記連結部の一部が上記ハニカム焼成体の曲面からなる側面上に残存するように、上記連結部を上記長手方向に略平行に切断して、突起部が設けられた連結部切断ハニカム焼成体を作製し、上記結束工程では、突起部が設けられた上記連結部切断ハニカム焼成体の曲面からなる側面が最外周に位置するように上記ハニカム焼成体を結束してセラミックブロックを作製し、上記セラミックブロックの周囲にシール材層（コート層）を形成する塗布工程を行うことが望ましい。【００１８】
また、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法において、上記シール材層（コート層）を形成する塗布工程を行う場合、上記突起部の形状は、上記長手方向に略平行な長辺を有する略直方体形状であり、上記突起部を上記長手方向に垂直に切断することにより形成される略矩形形状の幅及び高さはいずれも０．５〜２ｍｍであることが望ましい。
また、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法においては、上記セルのいずれか一方の端部を封止する封止工程を行うことが望ましい。【００１９】
また、本発明者らは、二個以上のハニカム成形体が連結部を介して一体化した形状である連結ハニカム成形体を作製し、上記連結ハニカム成形体の連結部を切断することにより、一つの連結ハニカム成形体とその長手方向の長さが略同一である連結部切断ハニカム成形体を複数個作製することができることを見出した。
そして、上記工程により作製した連結部切断ハニカム成形体を焼成して連結部切断ハニカム焼成体を作製することによって一つの押出成形機を用いて単位時間あたりに作製することのできるハニカム焼成体の数を増やすことができることを見出し、第二の本発明のハニカム構造体の製造方法を完成させた。【００２０】
第二の本発明のハニカム構造体の製造方法は、セラミック粉末とバインダとを含む原料組成物を押出成形することにより、多数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設された柱状の複数個のハニカム成形体が連結部を介して一体化した形状である連結ハニカム成形体を作製する押出成形工程と、上記連結ハニカム成形体の連結部を切断し、連結部切断ハニカム成形体を複数個作製する連結部切断工程と、上記連結部切断ハニカム成形体を焼成して連結部切断ハニカム焼成体を作製する焼成工程と、上記連結部切断ハニカム焼成体を少なくとも一つ用いて複数のハニカム焼成体を接着剤層を介して結束する結束工程とを行うことを特徴とする。【００２１】
また、第二の本発明のハニカム構造体の製造方法において、上記連結ハニカム成形体は、二つの平面と一つの曲面とからなる側面を有する柱状の上記ハニカム成形体が二個、上記一つの曲面からなる側面上に設けられた上記長手方向に略平行な長辺を有する略直方体形状の連結部を介して一体化した形状であることが望ましい。【００２２】
また、第二の本発明のハニカム構造体の製造方法において、上記連結部切断工程では、上記連結部の一部が上記ハニカム成形体の曲面からなる側面上に残存するように、上記連結部を上記長手方向に略平行に切断して、突起部が設けられた連結部切断ハニカム成形体を作製し、上記結束工程では、突起部が設けられた上記連結部切断ハニカム焼成体の曲面からなる側面が最外周に位置するように上記ハニカム焼成体を結束してセラミックブロックを作製し、上記セラミックブロックの周囲にシール材層（コート層）を形成する塗布工程を行うことが望ましい。【００２３】
また、第二の本発明のハニカム構造体の製造方法において、上記シール材層（コート層）を形成する塗布工程を行う場合、上記突起部の形状は、上記長手方向に略平行な長辺を有する略直方体形状であり、上記突起部を上記長手方向に垂直に切断することにより形成される略矩形形状の幅及び高さはいずれも０．５〜２ｍｍであることが望ましい。
また、第二の本発明のハニカム構造体の製造方法においては、上記セルのいずれか一方の端部を封止する封止工程を行うことが望ましい。
【発明の効果】
【００２４】
第一の本発明のハニカム構造体の製造方法によれば、ハニカム焼成体結束工程で結束するハニカム焼成体のうちの少なくとも一つを、複数のハニカム成形体が連結部を介して一体化した形状である連結ハニカム成形体を作製し、連結ハニカム成形体を焼成して連結ハニカム焼成体を作製し、連結部を切断することによって作製している。
上記方法によると、一つの連結ハニカム成形体から、その長手方向の長さが上記連結ハニカム成形体の長手方向の長さと略同一である連結部切断ハニカム焼成体を複数個作製することができる。
よって、単位時間あたりに作製することのできるハニカム焼成体の数を増やすことができる。【００２５】
また、第二の本発明のハニカム構造体の製造方法によれば、ハニカム焼成体結束工程で結束するハニカム焼成体のうちの少なくとも一つを、複数のハニカム成形体が連結部を介して一体化した形状の連結ハニカム成形体を作製し、連結部を切断して連結部切断ハニカム成形体を作製した後、連結部切断ハニカム成形体を焼成することにより作製している。
上記方法によると、一つの連結ハニカム成形体から、その長手方向の長さが上記連結ハニカム成形体の長手方向の長さと略同一である連結部切断ハニカム成形体を複数個作製することができ、上記連結部切断ハニカム成形体を焼成することによって連結部切断ハニカム焼成体を複数個作製することができる。
よって、単位時間あたりに作製することのできるハニカム焼成体の数を増やすことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
第一の本発明のハニカム構造体の製造方法においては、Ａ型ハニカム焼成体、Ｂ型ハニカム焼成体、Ｃ型ハニカム焼成体の３種のハニカム焼成体をぞれぞれ必要個数作製して、これらを結束してハニカム構造体を製造する。【００２７】
図３は、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法の各工程のうち、主要な工程について説明するためのフローチャートである。
本発明の特徴部分である工程は、フローチャートの左上部（点線Ｒで囲んだ領域）に示す、押出成形工程Ｓ１、焼成工程Ｓ２、連結部切断工程Ｓ３を行って連結部Ａ型ハニカム焼成体２０を作製する工程である。【００２８】
押出成形工程Ｓ１では、炭化ケイ素粉末を含む原料組成物を押出成形機を用いてダイスから押出成形して連結ハニカム成形体を作製する。
図４は、連結ハニカム成形体の一例を模式的に示す側面図である。
連結ハニカム成形体３００は、その断面形状がＶ字形状である台座３２７に載置されており、その形状は、左右に位置する２つのハニカム成形体３２０が、それぞれ連結部３２４の一方の端部と結合し、連結部３２４の他方の端部は形状保持部３２８と結合した形状である。
従って、左右のハニカム成形体３２０は連結部３２４及び形状保持部３２８を介して一体化している。
ハニカム成形体３２０には、多数のセル３２１が成形体３００が押出成形される方向（長手方向）に平行に設けられている。そして、ハニカム成形体３２０をその長手方向に垂直な断面で切断した断面形状は、２本の直線と、連結部３２４と結合した１本の曲線で囲まれた形状である。【００２９】
続いて、連結ハニカム成形体３００を所定の長さに切断する成形体切断工程を行い、さらに乾燥工程を行う。さらに、セル３２１の一方の端部を封止する封止工程を行い、所定の条件で脱脂工程を行う。
成形体切断工程、乾燥工程、脱脂工程の条件は、従来からハニカム焼成体を作製する際に用いられている条件を適用することができる。【００３０】
続いて、焼成工程Ｓ２を行う。焼成工程Ｓ２では、連結ハニカム成形体を焼成炉内で焼成して連結ハニカム焼成体を作製する。
連結ハニカム焼成体の長手方向に垂直な断面形状は、連結ハニカム成形体３００の長手方向に垂直な断面形状と略同一であり、２つのＡ型ハニカム焼成体がそれぞれ連結部を介して一体化した形状である。
なお、焼成工程の条件としては、従来からハニカム焼成体を作製する際に用いられている条件を適用することができる。【００３１】
続いて、連結部切断工程Ｓ３を行う。連結部切断工程Ｓ３では、上記連結ハニカム焼成体に設けられた２箇所の連結部を折り割って切断し、２つのＡ型ハニカム焼成体を作製する。
図５は、連結ハニカム焼成体の連結部を折り割って連結部切断ハニカム焼成体を作製する方法を模式的に示す側面図である。
連結部切断工程では、形状保持部２８を固定して、左右のハニカム焼成体に下向きの力を加えることで、連結ハニカム焼成体１００の連結部を折り割って切断する。
この工程によって、連結部が切断されてなる連結部切断Ａ型ハニカム焼成体２０を同時に２個作製することができる。
そして、上記工程によって作製した連結部切断Ａ型ハニカム焼成体２０には、折り割った連結部の一部が、曲面からなる側面上に突起部２４として残存することとなる。【００３２】
以上の工程によると、上記押出成形工程、及び、上記成形体切断工程以降の各工程での処理を、２つのハニカム成形体を含む連結ハニカム成形体ごとに行うことができる。そして、所定の長さの連結ハニカム成形体１つから、連結部切断Ａ型ハニカム焼成体を２つ作製することができる。
従って、Ａ型ハニカム焼成体と略同形状のハニカム成形体を作製し、上記ハニカム成形体を焼成してＡ型ハニカム焼成体を作製する場合と比較すると、同数のＡ型ハニカム焼成体を作製するために必要な連結ハニカム成形体の作製数を半分とすることができる。
また、成形体切断工程以降の各工程処理を行う連結ハニカム成形体の処理数も半分とすることができる。
従って、単位時間あたりに作製することのできるＡ型ハニカム焼成体の数を略二倍に増やすことができる。【００３３】
また、上記押出成形工程で使用する押出成形機に備えられているダイスは、工具鋼等の金属からなる部材であるが、炭化ケイ素粉末を含む原料組成物の押出成形を繰り返して行うと磨耗してしまい、所定厚みの成形体を作製することができなくなることがある。
そのため、従来の押出成形工程においては、所定量の原料組成物を押出成形した後にダイスを交換する必要があり、ダイスの交換に費用と手間がかかるという問題があった。【００３４】
ところが、本発明のハニカム構造体の製造方法によってＡ型ハニカム焼成体を作製すると、所定の長さの連結ハニカム成形体１つから連結部切断Ａ型ハニカム焼成体を２つ作製することができるため、Ａ型ハニカム焼成体と略同形状のハニカム成形体を作製し、そのハニカム成形体を焼成してＡ型ハニカム焼成体を作製する場合と比較すると、一つのダイスが磨耗するまでに作製可能なＡ型ハニカム焼成体の数を増やすことができる。
従って、ダイスを交換する頻度が減少し、ダイスの交換にかかる費用と手間を減らすことができる。そのため、ハニカム焼成体の作製に要するコストを低くすることができる。【００３５】
本発明のハニカム構造体の製造方法では、このようにして作製した連結部切断Ａ型ハニカム焼成体２０を、別途作製したＢ型ハニカム焼成体２３０、Ｃ型ハニカム焼成体２４０と合わせて、図３のフローチャートの下部に示すように結束する結束工程Ｓ６を行ってセラミックブロック１５を作製し、さらにセラミックブロック１５の外周にシール材層（コート層）を形成する塗布工程Ｓ７を行って、ハニカム構造体１０を製造する。【００３６】
なお、Ｂ型ハニカム焼成体２３０及びＣ型ハニカム焼成体２４０は、図３のフローチャートの右上部に示すように、原料組成物５０を押出成形する押出成形工程Ｓ４を行ってハニカム成形体３３０、３４０を作製し、ハニカム成形体３３０、３４０を焼成する焼成工程Ｓ５を行うことによって作製することができる。【００３７】
ここで、本発明のハニカム構造体の製造方法によって製造することのできるハニカム構造体の一例について説明する。【００３８】
図６（ａ）は、本発明のハニカム構造体の製造方法で製造することのできるハニカム構造体の一例を模式的に示す斜視図であり、（ｂ）は（ａ）中、Ｄに示す突起部の拡大図である。【００３９】
図６（ａ）に示すハニカム構造体１０は、連結部切断Ａ型ハニカム焼成体２０と、Ｂ型ハニカム焼成体２３０と、Ｃ型ハニカム焼成体２４０とが、接着剤層１４を介して複数個結束されてセラミックブロック１５を構成し、セラミックブロック１５の外周面１６にシール材層１３が形成されている。【００４０】
連結部切断Ａ型ハニカム焼成体２０の曲面からなる側面には、突起部２４が設けられている（図６（ｂ）参照）。
この突起部２４は、連結ハニカム焼成体の連結部を切断した後に、連結部がその曲面からなる側面上に残存することによって形成される部位である。また、突起部２４は、曲面から突出して連結部切断Ａ型ハニカム焼成体２０の長手方向と平行な方向に向かって連続して設けられている。【００４１】
各ハニカム焼成体２０、２３０、２４０では、多数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設されており、セルのいずれかの端部が封止材で封止されているため、セル壁がフィルタとして機能するようになっている。従って、一のセルに流入した排ガスは、必ずセル２１を隔てるセル壁２２を通過した後、他のセルから流出するようになっている。
従って、このハニカム構造体１０は排ガス浄化用フィルタとして使用することができる。【００４２】
続いて、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法の望ましい実施形態について説明する。
第一の本発明のハニカム構造体の製造方法において、上記連結ハニカム焼成体は、二つの平面と一つの曲面とからなる側面を有する柱状の上記ハニカム焼成体が二個、上記一つの曲面からなる側面上に設けられた上記長手方向に略平行な長辺を有する略直方体形状の連結部を介して一体化した形状であることが望ましい。【００４３】
上記連結ハニカム焼成体をこのような形状とすると、所定の長さの連結ハニカム成形体を一つ作製することによって二個のＡ型ハニカム焼成体を作製することができる。【００４４】
また、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法において、上記連結部切断工程では、上記連結部の一部が上記ハニカム焼成体の曲面からなる側面上に残存するように、上記連結部を上記長手方向に略平行に切断して、突起部が設けられた連結部切断ハニカム焼成体を作製し、上記結束工程では、突起部が設けられた上記連結部切断ハニカム焼成体の曲面からなる側面が最外周に位置するように上記ハニカム焼成体を結束してセラミックブロックを作製し、上記セラミックブロックの周囲にシール材層（コート層）を形成する塗布工程を行うことが望ましい。【００４５】
上記塗布工程を行うことにより、最外周にシール材層が形成されたハニカム構造体を製造することができるからである。
上記シール材層が形成されたハニカム構造体は、排ガス浄化用のフィルタとして使用する際に、セルにガスを流通させてもハニカム構造体の外周部からガスが漏れ出すことのないハニカム構造体となる。
ここで、上記シール材層は、ハニカム構造体を排ガス浄化用のフィルタとして繰り返し使用した場合にセラミックブロックから剥離しないように形成する必要がある。
本発明のハニカム構造体の製造方法によって製造したハニカム構造体では、連結部ハニカム焼成体の曲面からなる側面に、連結部の一部が残存してなる突起部が設けられているため、上記シール材層とセラミックブロックとの間の接着においてアンカー効果が働く。そのため、いずれのハニカム焼成体の側面にも突起部が形成されていないハニカム構造体と比べて、上記シール材層が上記セラミックブロックから剥離しにくいハニカム構造体となる。
また、切断された突起部の表面は平滑でないため、シール材層との接着力がより向上することとなる。【００４６】
また、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法において、上記シール材層（コート層）を形成する塗布工程を行う場合、上記突起部の形状は、特に限定されるものでないが、上記長手方向に略平行な長辺を有する略直方体形状であり、上記突起部を上記長手方向に垂直に切断することにより形成される略矩形形状の幅及び高さはいずれも０．５〜２ｍｍであることが望ましい。【００４７】
なお、上記突起部の幅は、突起部２４の上面の幅である、図６（ｂ）においてＷで表す寸法とし、突起部の高さは、突起部２４の上面からハニカム焼成体２０の曲面２５までの高さである、図６（ｂ）においてＨで表す寸法として定める。
また、突起部２４の上面から連結部切断Ａ型ハニカム焼成体２０の曲面までの高さが上面の両側で異なる場合、長い側の寸法を突起部の高さとして定める。【００４８】
上記略矩形形状の幅又は高さが０．５ｍｍ未満であると、シール材層がセラミックブロックから剥離しにくいハニカム構造体を製造することが困難となる。
また、幅が２ｍｍを超えると連結部の切断が難しくなることがある。
また、高さが２ｍｍを超えるとシール材層の表面から突起部が突出してしまいハニカム構造体を排ガス浄化装置に設置する際に設置の妨げとなることがあり、突起部を突出させないにようにシール材層の厚さを厚くする必要がある。【００４９】
また、塗布工程において形成するシール材層の厚みは、０．５〜２．５ｍｍであることが望ましく、突起部の厚みよりも大きいことが望ましい。突起部がシール材層の表面より突出しているとハニカム構造体を排ガス浄化装置に設置する際に設置の妨げとなることがあるためである。【００５０】
以下、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法の、別の実施形態について説明する。
本実施形態では、１つのハニカム成形体が２ヶ所の連結部で連結された形状の連結ハニカム成形体を作製する。
図７は、押出成形工程において押出成形された連結ハニカム成形体の別の一例を模式的に示した側面図である。
図７に示す連結ハニカム成形体４００は、１つのハニカム成形体４２０が形状保持部４２８と２箇所の連結部４２４で連結されているような形状である以外は図４に示した連結ハニカム成形体３００と略同様の形状である。
本実施形態では、押出成形工程によって連結ハニカム成形体４００を成形し、所定の長さに切断した後に乾燥工程、封止工程、脱脂工程、焼成工程を行うことによって連結ハニカム焼成体を作製し、連結ハニカム焼成体に設けられた４箇所の連結部をそれぞれ切断することによって、突起部が２箇所設けられている連結部切断Ａ型ハニカム焼成体を２個作製することができる。
このような連結部切断Ａ型ハニカム焼成体も、先に説明した突起部が１箇所設けられている連結部切断Ａ型ハニカム焼成体２０と同様に、ハニカム構造体の製造に用いることができる。【００５１】
なお、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法の他の実施形態では、突起部が設けられていない連結部切断ハニカム焼成体を作製してもよい。
突起部が設けられていない連結部切断ハニカム焼成体を作製する方法としては、例えば、連結ハニカム焼成体の連結部を折り割った後に連結部切断ハニカム焼成体に残存した連結部をダイヤモンドカッターやヤスリ等を用いて削り落す方法や、連結ハニカム焼成体の連結部を切断する際に、糸鋸等を用いて、作製する連結部切断ハニカム焼成体の側面に沿って連結部を切断する方法等を挙げることができる。【００５２】
上記方法によると、突起部が設けられていない連結部切断Ａ型ハニカム焼成体を作製することができる。
そして、このような連結部切断Ａ型ハニカム焼成体を用いると、図１に示すような突起部が設けられていない円柱状のハニカム構造体２５０を作製することができる。【００５３】
続いて、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法の実施形態について、さらに詳しく説明する。
第一の本発明のハニカム構造体の製造方法において用いる原料組成物中のセラミック粉末としては、特に限定されず、例えば、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化チタン等の窒化物セラミック、炭化ケイ素、炭化ジルコニウム、炭化チタン、炭化タンタル、炭化タングステン等の炭化物セラミック、アルミナ、ジルコニア、コージェライト、ムライト、チタン酸アルミニウム等の酸化物セラミック等が挙げられる。
これらのなかでは、非酸化物セラミックが好ましく、炭化ケイ素が特に好ましい。耐熱性、機械強度、熱伝導率等に優れるからである。なお、上述したセラミックに金属ケイ素を配合したケイ素含有セラミック、ケイ素やケイ酸塩化合物で結合されたセラミック等のセラミック原料も構成材料として挙げられ、これらのなかでは、炭化ケイ素に金属ケイ素が配合されたもの（ケイ素含有炭化ケイ素）が望ましい。
特に、炭化ケイ素を６０ｗｔ％以上含むケイ素含有炭化ケイ素質セラミックが望ましい。【００５４】
上記セラミック粒子の粒径としては特に限定されないが、後の焼成工程で収縮が少ないものが望ましく、例えば、１．０〜５０μｍの平均粒径を有するセラミック粒子１００重量部と、０．１〜１．０μｍの平均粒径を有するセラミック粒子５〜６５重量部とを組み合わせたものが望ましい。このように、上記粒径のセラミック粒子を上記配合で混合することにより、多孔質性を有するハニカム焼成体を作製することができる。【００５５】
上記原料組成物中のバインダとしては特に限定されず、例えば、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリエチレングリコール等を挙げることができる。
上記バインダの配合量は、通常、セラミック粉末１００重量部に対して、１〜１０重量部が望ましい。【００５６】
上記原料組成物には、必要に応じて、水分としての分散媒液を加えてもよい。上記分散媒液としては特に限定されず、例えば、メタノール等のアルコール、ベンゼン等の有機溶媒、水等を挙げることができる。
上記分散媒液は、湿潤混合物の粘度が一定範囲内となるように、適量配合される。【００５７】
また、上記原料組成物には、必要に応じて、成形助剤を添加してもよい。
上記成形助剤としては特に限定されず、例えば、エチレングリコール、デキストリン、脂肪酸石鹸、脂肪酸、ポリアルコール等を挙げることができる。【００５８】
さらに、上記原料組成物には、必要に応じて、酸化物系セラミックを成分とする微小中空球体であるバルーンや、球状アクリル粒子、グラファイト等の造孔剤を添加してもよい。【００５９】
上記バルーンとしては特に限定されず、例えば、アルミナバルーン、ガラスマイクロバルーン、シラスバルーン、フライアッシュバルーン（ＦＡバルーン）及びムライトバルーン等を挙げることができる。これらのなかでは、フライアッシュバルーンが望ましい。【００６０】
そして、これらセラミック粉末、バインダ及び分散媒液を、アトライター等で混合し、ニーダー等で充分に混練した後、押出成形して連結ハニカム成形体を作製する。【００６１】
本押出成形工程に用いるダイスを備えた押出成形機は、特に限定されるものでないが、押出成形機及び押出成形機に備えられるダイスについて、図面を用いて説明する。
また、上記押出成形機を用いて行う押出成形工程についても合わせて説明する。
図８（ａ）は、押出成形工程に用いるダイスを備えた押出成形機において、連結ハニカム成形体を押出成形して作製する際のダイス近傍の様子を模式的に示す斜視図である。
（ｂ）は、（ａ）に示す押出成形機に備えられているダイスの断面形状を模式的に示す断面図である。【００６２】
図８（ａ）に示す押出成形機５８０においては、ケーシング５８１の先端部に押出成形用ダイス５６０が備えられており、ケーシング５８１の内部にはスクリュー（図示せず）が設けられている。
従って、図示しない原料投入部から湿潤混合物を押出成形機内に投入し、上記スクリューにより湿潤組成物の混合とダイス５６０への押し込みを行うことによって、連結ハニカム成形体３００を連続的に作製することができる。【００６３】
図８（ｂ）に示した、押出成形機に備えられているダイス５６０は、成形材料供給部５６５と成形溝部５６１とが一体的に形成されたダイス本体５６８及びこれらダイス本体５６８を支持、固定する外枠５７０から構成されている。【００６４】
材料供給部５６５には、湿潤混合物を通過させるために、材料供給穴５６６が形成されており、一方、成形溝部５６１には、材料供給穴５６６を通過した湿潤混合物を、所定の形状に成形するための成形溝５６２が形成されている。【００６５】
即ち、この成形溝部５６１においては、押出成形する連結ハニカム成形体３００におけるセルを形成するための多数の四角柱形状の柱状部５６３と、ハニカム成形体３２０と形状保持部３２８の間を分離する部分及び連結部３２４を形成するための壁状部（図示せず）とが材料供給部５６５を構成する部材に支持された状態で配列されている。
本押出成形工程においては、柱状部５６３及び壁状部によって形成された成形溝５６２に、湿潤混合物を連続的に通過させることによって、二個以上のハニカム成形体が連結部を介して一体化した形状の成形体を作製することができる。【００６６】
なお、ダイス５６０の材質は、特に限定されるものではないが、硬度の高いセラミック粉末を押出成形した際に磨耗しにくいものが望ましく、例えば、工具鋼、熱間金型用の工具鋼、超硬合金等を使用することができる。【００６７】
また、本押出成形工程により押出成形された連結ハニカム成形体３００は、図４に示すように、その断面形状がＶ字状である台座３２７の載置面３２９上に、上記Ｖ字状と上記成形体の側面を合わせて、上記成形体中の連結部及びハニカム成形体が左右側に並ぶ位置に載置されることが望ましい。
連結ハニカム成形体３００を台座上にこのように載置することによって、押出成形された連結ハニカム成形体３００の形状が崩れることを防止することができる。【００６８】
次に、押出成形した連結ハニカム成形体３００を所定の長さに切断する成形体切断工程を行う。成形体を所定の長さに切断する方法は特に限定されるものではないが、例えば、切断部分に刃が形成されているカッター、レーザ、線状体などを用いた切断方法によって切断を行う。
これらの方法の中では、線状体を用いて切断する方法が望ましい。線状体を用いた場合には、成形体との接触面積が極めて小さいため、切断部分にずり変形等の変形や欠けを起こすことがなく、しかも、レーザのように付帯機器等を必要としないことからランニングコストを低く抑えることもできるためである。【００６９】
続いて、所定の長さに切断した連結ハニカム成形体に対して、乾燥工程を行う。
乾燥工程には、マイクロ波乾燥機、熱風乾燥機、誘電乾燥機、減圧乾燥機、真空乾燥機、凍結乾燥機等を用いることができる。
なお、乾燥工程は必ずしも行う必要はなく、必要に応じて行えばよい。【００７０】
その後、所定のセルに封止材となる封止材ペーストを充填して上記セルを目封じする封止工程を行う。
上記封止材ペーストとしては特に限定されないが、製造後の封止材の気孔率が３５〜６０％となるものが望ましい。上記封止材ペーストとして、例えば、上記原料組成物と同様のものを用いることができ、上記原料組成物として用いたセラミック粉末に潤滑剤、溶剤、分散剤及びバインダを添加したものであることが望ましい。
なお、封止工程は必ずしも行う必要はなく、必要に応じて行えばよい。封止工程を行わない場合には、製造するハニカム構造体を触媒担体として好適に用いることができる。【００７１】
次に、上記乾燥処理及び封止処理を施した所定の長さの連結ハニカム成形体に対し、所定の条件で脱脂工程、焼成工程を行う。これにより、複数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設された連結ハニカム焼成体を作製することができる。【００７２】
次に、連結ハニカム焼成体に設けられた連結部をそれぞれ切断して、二個以上の連結部切断ハニカム焼成体を作製する。
連結部を切断する方法は、特に限定されるものでないが、上述したような連結部を折り割る方法の他に、ダイヤモンドカッター、糸鋸、ヤスリ、切断刃が配置されているカッター、レーザー、線状体等を用いて切断する方法を用いることができる。
この場合、切断部分に突起部が残るように切断することが望ましい。
これらの方法の中では、連結部を折り割る方法を用いて切断することが望ましい。
連結部を折り割る方法を用いて切断する場合は、切断に殆ど時間を要することがなく、特別な装置も必要としないためである。
上記工程により、連結部切断ハニカム焼成体を作製することができる。【００７３】
これまで説明したように、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法において、ハニカム焼成体結束工程で結束するハニカム焼成体のうちの少なくとも一つは、原料組成物を押出成形することにより、複数個のハニカム成形体が連結部を介して一体化した形状である連結ハニカム成形体を作製する押出成形工程を行い、上記連結ハニカム成形体を焼成して連結ハニカム焼成体を作製する焼成工程を行い、上記連結部を切断する連結部切断工程を行うことにより作製する。
その他のハニカム焼成体については、従来用いられていたハニカム焼成体の作製方法と同様にして、作製するハニカム焼成体の形状と略同一形状のハニカム成形体を作製する押出成形工程を行い、乾燥工程、封止工程、脱脂工程、焼成工程を行うことによって作製することができる。【００７４】
次に、上記工程により作製したハニカム焼成体を結束する結束工程を行う。
まず、作製したこれらのハニカム焼成体を結束させて、所定の大きさのハニカム集合体を形成する。ハニカム集合体の形成は、例えば、各ハニカム焼成体の側面に接着剤ペーストを塗布して接着剤ペースト層を形成し、ハニカム焼成体を順次結束させる方法、又は、作製するセラミックブロックの形状と略同形状の型枠内に各ハニカム焼成体を仮固定した状態とし、接着剤ペーストを各ハニカム焼成体間に注入する方法等によって行う。【００７５】
上記接着剤ペーストを構成する材料としては特に限定されず、例えば、無機バインダ、有機バインダ、無機繊維、無機粒子又はこれらの組み合わせからなるもの等を挙げることができる。【００７６】
上記無機バインダとしては、例えば、シリカゾル、アルミナゾル等を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。上記無機バインダのなかでは、シリカゾルが望ましい。【００７７】
上記有機バインダとしては、例えば、ポリビニルアルコール、メチルセルロース、エチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。上記有機バインダのなかでは、カルボキシメチルセルロースが望ましい。【００７８】
上記無機繊維としては、例えば、シリカ−アルミナ、ムライト、アルミナ、シリカ等からなるセラミックファイバ等を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。上記セラミックファイバのなかでは、シリカ−アルミナファイバが望ましい。【００７９】
上記無機粒子としては、例えば、炭化物、窒化物等を挙げることができ、具体的には、炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化ホウ素等からなる無機粉末又はウィスカー等を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。上記無機粒子のなかでは、熱伝導性に優れる炭化ケイ素が望ましい。【００８０】
次に、このハニカム焼成体の集合体を加熱して接着剤ペースト層を乾燥、固化させて接着剤層とし、円柱形状のセラミックブロックを作製し、ハニカム焼成体結束工程を完了する。
このセラミックブロックには、必要に応じて切断処理、研磨処理を施しても良い。【００８１】
続いて、必要に応じて、セラミックブロックの外周に、シール材ペーストを用いてシール材層を形成する塗布工程を行うことによって、ハニカム焼成体が接着剤層を介して複数個接着された円柱形状のセラミックブロックの外周部にシール材層が設けられたハニカム構造体を製造することができる。
なお、上記シール材ペーストを構成する材料としては、既に説明した接着剤ペーストと同様の材料を好適に用いることができる。
なお、塗布工程は必ずしも行う必要はなく、必要に応じて行えばよい。塗布工程を行わない場合、セラミックブロックの作製により第一の本発明のハニカム構造体の製造方法によるハニカム構造体の製造を完了することができる。【００８２】
シール材層を形成する方法は、特に限定されるものでないが、シール材ペーストが突起部を覆うようにシール材ペーストを付着させ、突起部の高さよりも厚いシール材層を形成することができる方法を用いることが望ましい。【００８３】
その後、必要に応じて、ハニカム構造体に触媒を担持させてもよい。また、上記触媒の担持は上記ハニカム集合体を作製する前の各ハニカム焼成体に行ってもよい。【００８４】
これまで説明した第一の本発明のハニカム構造体の製造方法においては、上記連結部を切断する対象は、焼成処理後の連結ハニカム焼成体であったが、上記対象は焼成処理後の連結ハニカム焼成体に限定されるものではなく、焼成処理前の成形体であって二個以上のハニカム成形体を含む連結体、すなわち連結ハニカム成形体であってもよい。【００８５】
すなわち、第二の本発明のハニカム構造体の製造方法は、セラミック粉末とバインダとを含む原料組成物を押出成形することにより、多数のセルがセル壁を隔てて長手方向に並設された柱状の複数個のハニカム成形体が、連結部を介して一体化した形状である連結ハニカム成形体を作製する押出成形工程と、上記連結ハニカム成形体の連結部を切断し、連結部切断ハニカム成形体を複数個作製する連結部切断工程と、上記連結部切断ハニカム成形体を焼成して連結部切断ハニカム焼成体を作製する焼成工程と、上記連結部切断ハニカム焼成体を少なくとも一つ用いて複数のハニカム焼成体を接着剤層を介して結束する結束工程とを行うことを特徴とする。【００８６】
第二の本発明のハニカム構造体の製造方法によれば、ハニカム焼成体結束工程で結束するハニカム焼成体のうちの少なくとも一つを、複数個のハニカム成形体が連結部を介して一体化した形状の連結ハニカム成形体を作製し、連結部を切断して連結部切断ハニカム成形体を作製した後、連結部切断ハニカム成形体を焼成することにより作製している。
上記方法によると、一つの連結ハニカム成形体から、その長手方向の長さが上記連結ハニカム成形体の長手方向の長さと略同一である連結部切断ハニカム成形体を複数個作製することができ、上記連結部切断ハニカム成形体を焼成することによって連結部切断ハニカム焼成体を複数個作製することができる。
よって、単位時間あたりに作製することのできるハニカム焼成体の数を増やすことができる。【００８７】
第二の本発明のハニカム構造体の製造方法においては、第一の本発明のハニカム構造体の製造方法の説明においてこれまで説明したような装置及び方法を用いて押出成型工程を行い、押出成形体をその長手方向と垂直な方向に切断する成形体切断工程を行うことによって、所定の長さのハニカム成形体が二個以上連結部を介して一体化した形状の成形体、すなわち連結ハニカム成形体を作製する。
そして、この連結ハニカム成形体の連結部を切断することによって二個以上の連結部切断ハニカム成形体を作製する。【００８８】
第二の本発明のハニカム構造体の製造方法においては、一つの連結ハニカム成形体から二個以上の連結部切断ハニカム成形体を作製することができ、上記連結部切断ハニカム成形体に対して、乾燥工程、封止工程、脱脂工程、焼成工程を行うことによって二個以上の連結部切断ハニカム焼成体を作製することができる。
なお、乾燥工程及び封止工程は、必ずしも行う必要はなく、必要に応じて行えばよい。
そして、上記工程により作製した連結部切断ハニカム焼成体を少なくとも一つ用いて、その他上述した第一の本発明のハニカム構造体の製造方法と同様の各工程処理を行うことによってハニカム構造体を製造することができる。【００８９】
このような第二の本発明のハニカム構造体の製造方法によると、一つの上記連結ハニカム成形体から、その長手方向の長さが上記連結ハニカム成形体の長手方向の長さと略同一であるハニカム成形体を二個以上作製することができ、上記工程により作製したハニカム成形体に焼成工程を施すことにより二個以上のハニカム焼成体を作製することができる。
よって、単位時間あたりに作製することのできるハニカム焼成体の数を増やすことができる。【００９０】
また、第二の本発明のハニカム構造体の製造方法に係るハニカム焼成体作製工程によると、所定の長さの連結ハニカム成形体を一つ作製することによって二個以上の連結部切断ハニカム焼成体を作製することができる。
従って、作製対象であるハニカム焼成体と略同形状のハニカム成形体を押出成形工程及び成形体切断工程によって作製した後に各工程での処理を行って所定の長さのハニカム焼成体を作製する場合と比較すると、一つのダイスが磨耗するまでに作製可能なハニカム焼成体の数を増やすことができる。
従って、ダイスを交換する頻度が減少し、ダイスの交換にかかる費用と手間を減らすことができる。そのため、ハニカム構造体の作製に要するコストを低くすることができる。【００９１】
なお、連結ハニカム成形体の連結部を切断する方法は、特に限定されるものではないが、例えば、切断部分に刃が形成されているカッター、レーザ、線状体などを用いた切断方法によって切断を行うことができる。これらの方法の中では、線状体を用いて切断する方法が望ましい。線状体を用いた場合には、切断部分にずり変形等の変形や欠けを起こすことがなく、しかも、ランニングコストを低く抑えることができるためである。
この場合、切断部分に突起部が残るように切断することが望ましい。【００９２】
また、切断に用いることのできる線状体としては、特に限定されるものではなく、金属線、樹脂線、金属線の周囲に樹脂が被覆されたものなどを用いることができるが、耐久性等を考慮すると金属線が好ましく、連結ハニカム成形体に対する非付着性を考慮すると樹脂が好ましい。従って、これらの点から、ＳＵＳのような金属線の周囲に樹脂が被覆されたものを用いることが好ましい。【００９３】
また、第二の本発明のハニカム構造体の製造方法において、連結ハニカム成形体の連結部を切断する時期は、押出成形工程後であって焼成工程前であれば特に限定されるものではない。
この場合、連結部切断工程より前に行う工程において処理する成形体の数を少なくすることができるため、単位時間あたりに作製することのできるハニカム焼成体の数を増やすことができる。【００９４】
なお、押出成形した直後に上記連結部を切断する場合は、連結ハニカム成形体の連結部の硬度が低く、連結部を切断することがより容易である点で好ましい。
また、乾燥工程や脱脂工程を経た後の連結ハニカム成形体の連結部を切断する場合は、押出成形工程直後の連結ハニカム成形体と比べて連結ハニカム成形体の形状が安定しており、連結ハニカム成形体の取扱いがより容易である点で好ましい。【００９５】
また、焼成工程前の連結ハニカム成形体及び連結部切断ハニカム成形体は、ハニカム焼成体とは異なりその形状がやや不安定であるため、連結ハニカム成形体及び連結部切断ハニカム成形体の形状が崩れないように台座等に載置して各工程処理を行うことが望ましい。【００９６】
また、第二の本発明のハニカム構造体の製造方法において、上記連結ハニカム成形体は、二つの平面と一つの曲面とからなる側面を有する柱状の上記ハニカム成形体が二個、上記一つの曲面からなる側面上に設けられた上記長手方向に略平行な長辺を有する略直方体形状の連結部を介して一体化した形状であることが望ましい。【００９７】
また、第二の本発明のハニカム構造体の製造方法において、上記連結部切断工程では、上記連結部の一部が上記ハニカム成形体の曲面からなる側面上に残存するように、上記連結部を上記長手方向に略平行に切断して、突起部が設けられた連結部切断ハニカム成形体を作製し、上記結束工程では、突起部が設けられた上記連結部切断ハニカム焼成体の曲面からなる側面が最外周に位置するように上記ハニカム焼成体を結束してセラミックブロックを作製し、上記セラミックブロックの周囲にシール材層（コート層）を形成する塗布工程を行うことが望ましい。【００９８】
また、第二の本発明のハニカム構造体の製造方法において、上記シール材層（コート層）を形成する塗布工程を行う場合、上記突起部の形状は、上記長手方向に略平行な長辺を有する略直方体形状であり、上記突起部を上記長手方向に垂直に切断することにより形成される略矩形形状の幅及び高さはいずれも０．５〜２ｍｍであることが望ましい。
また、第二の本発明のハニカム構造体の製造方法においては、上記セルのいずれか一方の端部を封止する封止工程を行うことが望ましい。【００９９】
ここまでは、主にセラミックフィルタとして好適に使用することができるハニカム構造体を例に、第一及び第二の本発明の実施形態に係るハニカム構造体の製造方法について説明したが、第一及び第二の本発明の実施形態に係るハニカム構造体の製造方法においては、封止材ペーストを充填せずにハニカム構造体を製造してもよく、封止材でセルの端部を目封じしなかった実施形態に係るハニカム構造体は、触媒担体として好適に使用することが可能となり、セラミックフィルタとして使用する場合と同様の第一及び第二の本発明の効果を得ることが可能となる。
【実施例】
【０１００】
以下に実施例を掲げ、本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されない。【０１０１】
（実施例１）
（連結部切断Ａ型ハニカム焼成体の作製）
平均粒径２２μｍを有する炭化ケイ素の粗粉末５２．２重量％と、平均粒径０．５μｍの炭化ケイ素の微粉末２２．４重量％とを湿式混合し、得られた混合物に対して、アクリル樹脂４．８重量％、有機バインダ（メチルセルロース）２．６重量％、潤滑剤（日本油脂社製  ユニルーブ）２．９重量％、グリセリン１．３重量％、及び、水１３．８重量％を加えて混練して原料組成物を得た。
この原料組成物をさらに混練した後、図４に示した断面形状と略同様の断面形状の生の連結ハニカム成形体を押出成形によって作製する押出成形工程を行った。
この際、押出成形速度は４０００ｍｍ／ｍｉｎとし、押出成形機の先端に備えるダイスとして、超硬合金（ＷＣ）製のダイスを用いた。【０１０２】
この生の成形体を、図４に示すように、成形体載置面の断面形状がＶ字状である台座３２７の載置面３２９上に、上記Ｖ字形状に上記生の連結ハニカム成形体の側面を合わせて載置した。
そして、上記生の連結ハニカム成形体をその長手方向に垂直な方向に、長さが１５０ｍｍとなるように切断する成形体切断工程を行った。【０１０３】
続いて、マイクロ波乾燥機を用いて、切断した上記生の連結ハニカム成形体を乾燥させる乾燥工程を行い、連結ハニカム成形体の乾燥体とした後、上記生の連結ハニカム成形体と同様の組成のペーストを所定のセルに充填する封止工程を行い、再び乾燥機を用いて乾燥する乾燥工程を行った。
乾燥させた成形体を４００℃で脱脂する脱脂工程を行い、常圧のアルゴン雰囲気下２２００℃、３時間の条件で焼成を行う焼成工程を行うことにより、連結ハニカム焼成体を作製した。【０１０４】
そして、この連結ハニカム焼成体に設けられた２箇所の連結部をそれぞれ折り割る連結体切断工程を行い、２個の連結部切断ハニカム焼成体を作製した。
このようにして製造したハニカム焼成体は、その曲面からなる側面に１箇所の突起部が設けられている連結部切断Ａ型ハニカム焼成体であり、その長手方向の長さは１５０ｍｍであった。
また、その突起部の形状はハニカム焼成体の長手方向に平行な長辺を有する略直方体形状であり、図６（ｂ）に示すような寸法で定めた突起部の幅Ｗは０．５ｍｍ、高さＨは０．５ｍｍであった。【０１０５】
（Ｂ型、Ｃ型ハニカム焼成体の作製）
上記混合組成物を用いて押出成形工程を行い、Ｂ型ハニカム焼成体２３０、Ｃ型ハニカム焼成体２４０と同様の形状のハニカム成形体を作製した。そして、上述した連結部切断Ａ型ハニカム焼成体の製造工程と同様の乾燥工程、封止工程、脱脂工程、焼成工程を行って、Ｂ型ハニカム焼成体及びＣ型ハニカム焼成体を作製した。
なお、各ハニカム焼成体をそれぞれ作製するための押出成形機はそれぞれ異なる装置を用い、各押出成形機に備えたダイスは、所定厚みの成形体を作製することができなくなるまで交換することなく連続的に使用した。【０１０６】
（セラミックブロックの作製）
次に、平均繊維長２０μｍのアルミナファイバー３０重量％、平均粒径０．６μｍの炭化ケイ素粒子２１重量％、シリカゾル１５重量％、カルボキシメチルセルロース５．６重量％、及び、水２８．４重量％を含む耐熱性の接着剤ペーストを用いて連結部切断Ａ型ハニカム焼成体を４つ、Ｂ型ハニカム焼成体を８つ、Ｃ型ハニカム焼成体を４つ接着させ、さらに、１２０℃で乾燥させることにより、接着剤層の厚さ１ｍｍの円柱状であり、外周面の４箇所に突起部が設けられているセラミックブロックを作製した。【０１０７】
（シール材層の形成）
次に、上記接着剤ペーストと同じシール材ペーストを用いて、セラミックブロックの外周面に厚さ２．５ｍｍのシール材ペースト層を形成する塗布工程を行った。そして、このシール材ペースト層を１２０℃で乾燥して、直径１４３．８ｍｍ×長さ１５０ｍｍの円柱状のハニカム構造体を製造した。【０１０８】
（実施例２、３、参考例４〜６）
Ａ型ハニカム焼成体に設けられる突起部の幅Ｗ及び高さＨが表１に示すようになるように連結部の形状を変更して連結ハニカム焼成体を作製した以外は実施例１と同様にしてハニカム構造体を製造した。【０１０９】
（参考例１）
連結ハニカム焼成体の連結部を折り割って切断する代わりに糸鋸を用いて連結部を連結ハニカム焼成体の長手方向に平行な方向に切断した以外は実施例１と同様にして、連結部切断Ａ型ハニカム焼成体を作製した。それ以外は実施例１と同様にして、この連結部切断Ａ型ハニカム焼成体を用いてハニカム構造体を製造した。【０１１０】
（参考例２）
糸鋸を用いて連結部を切断する際に、ハニカム焼成体の曲面からなる側面に沿って連結部を切断して、連結部切断Ａ型ハニカム焼成体を作製した。このようにして作製した連結部切断Ａ型ハニカム焼成体はその曲面からなる側面に突起部が設けられていない連結部切断Ａ型ハニカム焼成体であった。それ以外は実施例１と同様にして、この連結部切断Ａ型ハニカム焼成体を用いてハニカム構造体を製造した。【０１１１】
（参考例３）
連結部切断Ａ型ハニカム焼成体に設けられる突起部の幅Ｗが３．０ｍｍ、高さＨが０．５ｍｍになるように連結部の形状を変更して連結ハニカム焼成体を作製した。
この連結ハニカム焼成体の連結部を折り割って連結部切断Ａ型ハニカム焼成体を得ようとしたところ、連結部の幅が太いために折り割ることができなかった。
そのため、参考例１と同様にして連結部を糸鋸を用いて切断して連結部切断Ａ型ハニカム焼成体を作製した。
それ以外は実施例１と同様にして、この連結部切断Ａ型ハニカム焼成体を用いてハニカム構造体を製造した。【０１１２】
（比較例１）
押出成形機に備えられているダイスの形状を変更した以外は実施例１と同様にして、押出成形工程を行い、突起部の設けられていないＡ型ハニカム焼成体２２０と同様の形状のハニカム成形体を作製した。それ以外は実施例１と同様にして、Ａ型ハニカム焼成体を作製し、このＡ型ハニカム焼成体を用いてハニカム構造体を製造した。【０１１３】
（ダイス磨耗までに作製したＡ型ハニカム焼成体数の測定）
このようなハニカム構造体の製造工程において、Ａ型ハニカム焼成体の作製に用いた押出成形機のダイスが磨耗するまでに作製したＡ型ハニカム焼成体の数を計測した。
ダイスが磨耗しているか否かの判定は、所定時間（１００時間）の押出成形毎に連結ハニカム成形体又はハニカム成形体のセル壁が厚くなったことを測定することにより行った。具体的にはその成形体の重量を設定値と比較して５％重量が増加したときに、ダイスが磨耗したものと判定することとした。
このようにしてダイスの磨耗の有無を１００時間の押出成形毎に判定したところ、各実施例、参考例、比較例とも押出成形を１０００時間行った後の測定においてダイスが磨耗していることが判明した。
このとき、ダイスの磨耗までに成形した連結ハニカム成形体又はハニカム成形体の個数は各実施例、参考例、比較例とも１６０万個であった。
各実施例及び参考例では、連結ハニカム成形体１つから２つのＡ型ハニカム焼成体を作製することができたため、１つのダイスが磨耗するまでに作製したＡ型ハニカム焼成体の個数は３２０万個であった。
比較例１では、ハニカム成形体１つから１つのＡ型ハニカム焼成体を作製することができたため、１つのダイスが磨耗するまでに作製したＡ型ハニカム焼成体の個数は１６０万個であった。
この結果を表１に示した。【０１１４】
（単位時間あたりに作製したＡ型ハニカム焼成体数の測定）
各実施例、参考例、比較例について、同じ装置を用いて単位時間あたりに作製したＡ型ハニカム焼成体の数を測定して比較した。
具体的には、実施例１において押出成形機に原料を投入したときを測定開始点として、１つの製造ラインを用いてＡ型ハニカム焼成体が１０００個完成するまでの時間を測定し、これを単位時間とした。
そして、実施例１以外の各実施例、参考例、比較例においては、実施例１と同様の装置を用いて単位時間あたりに作製したＡ型ハニカム焼成体の数を測定した。
表１には、各実施例、参考例、比較例について上記単位時間あたりに作製したＡ型ハニカム焼成体の数を示した。【０１１５】
（シール材層の剥がれやすさの評価）
各実施例、参考例、比較例で作製した各ハニカム構造体について、シール材層の剥がれやすさの評価を行った。
接着強度の評価装置としては、２Ｌのコモンレール式ディーゼルエンジンと、各ハニカムフィルタに接続されエンジンからの排ガスを流通する排ガス管と、金属ケーシング内に各ハニカム構造体が収納されたハニカムフィルタとから構成されている装置を用いた。
この装置において、エンジンを回転数が２０００ｍｉｎ−１、トルクが４７Ｎｍとなるように運転し、エンジンからの排ガスをハニカム構造体に流通させ、５００ｋｍ走行相当の運転ごとに１０分間ポストインジェクション方式によりハニカム構造体の再生処理を行い、これを１サイクルとした。
このサイクルを２００サイクル、及び、４００サイクル繰り返した後にシール材層とセラミックブロックの外周面との間の剥離状況を目視で観察した。その結果を表１に示した。
表１には、目視観察の結果シール材層とセラミックブロックの外周面との間に剥離又はズレが観察されたものを×と表記し、これらの異常が観察されなかったものを○と表記した。【０１１６】
【表１】
2008120291.tif 000003
【０１１７】
表１から明らかなように、各実施例及び各参考例に係るハニカム構造体の製造方法においては、比較例１に係るハニカム構造体の製造方法と比較して単位時間あたりに約２倍のＡ型ハニカム焼成体を作製することができた。このため、ハニカム構造体を効率よく製造することができた。【０１１８】
また、各実施例及び各参考例に係るハニカム構造体の製造方法においては、比較例１に係るハニカム構造体の製造方法と比較して１つのダイスが磨耗するまでに作製したＡ型ハニカム焼成体の数は２倍であった。従って、ダイスを交換する頻度を減らすことができ、ハニカム焼成体の作製に要するコストを低くすることができた。【０１１９】
また、各実施例及び参考例１、３〜６に係るハニカム構造体の製造方法において製造したハニカム構造体のように、突起部がハニカム焼成体の曲面からなる側面に設けられていた場合、２００サイクルの繰り返し試験後にもシール材層とセラミックブロックの外周面との間に剥離等の異常が観察されることがなく、シール材層とセラミックブロックの間の接着強度が高くなっていた。【０１２０】
また、実施例１〜３及び参考例１、３、４に係るハニカム構造体の製造方法において製造したハニカム構造体のように、ハニカム構造体に設けられた突起部の幅及び高さが０．５ｍｍ以上であった場合、４００サイクルの繰り返し試験後にもシール材層とセラミックブロックの外周面との間に剥離等の異常が観察されることがなく、シール材層とセラミックブロックの間の接着強度がより高くなっていた。【０１２１】
また、参考例４に係るハニカム構造体の製造方法において製造したハニカム構造体では、ハニカム構造体に設けられた突起部の高さが３．０ｍｍであったため、突起部がシール材層の表面より突出しており、排ガス浄化装置に設置する際に突起部によって金属ケーシングの内側に設置したマットが削れてしまうために、排ガス浄化装置への設置が難しいハニカム構造体となっていた。そのため、シール材層を厚くする必要があった。
また、参考例１〜３に係るハニカム構造体の製造方法のように、連結部の切断を糸鋸を用いて行った場合、連結部を折り割ることによって切断する場合に比べて連結部の切断に時間を要したため、実施例１に係るハニカム構造体の製造方法と比較して単位時間あたりに作製することのできたＡ型ハニカム焼成体の数が少なかった。
【図面の簡単な説明】
【０１２２】
【図１】円柱状のハニカム構造体を模式的に示す斜視図である。
【図２】（ａ）は、図１に示すＣ型ハニカム焼成体を模式的に示す斜視図であり、（ｂ）は、そのＡ−Ａ線断面図である。
【図３】第一の本発明のハニカム構造体の製造方法の各工程のうち、主要な工程について説明するためのフローチャートである。
【図４】押出成形工程において押出成形された連結ハニカム成形体の一例を模式的に示す側面図である。
【図５】連結ハニカム焼成体の連結部を折り割って連結部切断ハニカム焼成体を作製する方法を模式的に示す側面図である。
【図６】（ａ）は、本発明のハニカム構造体の製造方法で製造することのできるハニカム構造体の一例を模式的に示す斜視図であり、（ｂ）は（ａ）中、Ｄに示す突起部の拡大図である。
【図７】押出成形工程において押出成形された連結ハニカム成形体の別の一例を模式的に示す側面図である。
【図８】（ａ）は、押出成形工程に用いるダイスを備えた押出成形機において、連結ハニカム成形体を押出成形して作製する際のダイス近傍の様子を模式的に示す斜視図である。（ｂ）は、（ａ）に示す押出成形機に備えられているダイスの断面形状を模式的に示す断面図である。
【符号の説明】
【０１２３】
１０、２５０  ハニカム構造体
１３、２５３  シール材層（コート層）
２０  連結部切断ハニカム焼成体（連結部切断Ａ型ハニカム焼成体）
２１、２４１、３２１  セル
２２、２４２  セル壁
２４  突起部
２５  曲面
５０  原料組成物
１００  連結ハニカム焼成体
２２０  Ａ型ハニカム焼成体（連結部切断Ａ型ハニカム焼成体）
２３０  Ｂ型ハニカム焼成体
２４０  Ｃ型ハニカム焼成体
３００、４００  連結ハニカム成形体
３２０、３３０、３４０、４２０  ハニカム成形体
【図１】
2008120291.tif 000004
【図２】
2008120291.tif 000005
【図３】
2008120291.tif 000006
【図４】
2008120291.tif 000007
【図５】
2008120291.tif 000008
【図６】
2008120291.tif 000009
【図７】
2008120291.tif 000010
【図８】
2008120291.tif 000011
【国際調査報告】
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2008120291.tif 000013
2008120291.tif 000014
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