【事件の表示】
　特願２０１３−５３９２３２「４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物を精錬するための方法」拒絶査定不服審判事件〔平成２４年　５月２４日国際公開、ＷＯ２０１２／０６６００１、平成２６年　１月１６日国内公表、特表２０１４−５００８７８〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
第１　手続の経緯 
　この出願は、２０１１年１１月１５日（パリ条約に基づく優先権主張　２０１０年１１月１７日　（ＥＰ）欧州特許庁）を国際出願日とする出願であって、平成２７年６月２４日付けで拒絶理由が通知され、同年１２月１０日に意見書及び手続補正書が提出され、平成２８年５月１８日付けで拒絶査定され、同年９月２０日に拒絶査定不服審判が請求されると同時に手続補正書が提出されたものである。
第２　平成２８年９月２０日付けの手続補正についての補正却下の決定
［補正却下の決定の結論］
　平成２８年９月２０日付けの手続補正を却下する。
［理由］
１　補正の内容 
　平成２８年９月２０日付けの手続補正（以下、「本件補正」という。）は、特許請求の範囲について、平成２７年１２月１０日付け手続補正により補正した特許請求の範囲の請求項１である 
「【請求項１】
　４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物を精錬するための方法であって、カラムＫ１を使用して４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物Ｉを蒸留して精錬する工程を含み、及び
　混合物Ｉで構成されるガス状流を、カラムＫ１内で、沸点が４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以上である少なくとも１種の液状の化合物Ａと接触させ、これにより得られる混合物中の芳香族ハロゲン化合物の含有量を低下させ、及びカラムの頂部で得られ、且つ４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含むガス状流Ｏを、５秒以内に、２０〜６０℃の温度に冷却させることを特徴とする方法。」
を 
「【請求項１】
　４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物を精製するための方法であって、カラムＫ１を使用して４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物Ｉを蒸留して精製する工程を含み、及び
　混合物Ｉで構成されるガス状流は、カラムＫ１内で、沸点が４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以上である少なくとも１種の液状の化合物Ａと接触され、これにより得られる混合物中の芳香族ハロゲン化合物の含有量が低下され、及び
　カラムの頂部で得られ、且つ４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含むガス状流Ｏが、５秒以内に、２０〜６０℃の温度に冷却され、及び
　前記化合物Ａが、前記蒸留して精製する工程に既に通された４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含み、及び
　前記化合物Ａが、前記カラムＫ１の頂部で、液体分配器を介して供給される、
ことを特徴とする方法。」
とする補正を含むものである。
２　「沸点が４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以上である少なくとも１種の液状の化合物Ａ」との発明特定事項について
　請求項１には、「化合物Ａが前記蒸留して精製する工程に既に通された４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含み」と記載されていることから、精製された４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含むと解されるが、一方「沸点が４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以上である」とも記載されているので、「少なくとも１種の液状の化合物Ａ」との記載からは、どのような液状化合物を含むのか一義的に明らかとはいえないため、本願明細書全体を参照して用語の意味を理解することとする。      
　本願明細書には、液状の化合物Ａについて、一般的説明として、
「【００４５】
　
基本的に、液状の化合物Ａとして、４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートに対して不活性なもの、又は４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート自体
【００４６】
　適切な不活性化合物Ａは、特に、ジベンジルエーテル、ターフェニル、フタル酸とネフタレン誘導体の高級エステルである。当然、上述した不活性の化合物の混合物も考慮される。
【００４７】
　しかしながら
化合物Ａは、特に好ましくは、４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート
特に好ましくは、化合物Ａとして、純度が９７質量％以上、特に好ましくは９８質量％（重量％）以上、特に９８．５質量％以上の４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートが使用される
基本的に、上述した純度の４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートと少なくとも１種の上述した不活性化合物の混合物を使用することもできる
【００４８】
　
特に好ましくは、化合物Ａは、本発明に従う蒸留による精錬が既に行われている４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートである
【００４９】
　
極めて好ましくは、化合物Ａは、４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを保管するための設備から循環された４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートである
「【００５３】
　本発明に従い、混合物Ｉから成るガス状流は、カラムＫ１内で、
少なくとも１種の液状化合物Ａと接触される
ガス流と液状化合物Ａの強い接触が行われ、及び液状の化合物Ａが導かれる方法が好ましい
唯一の実施例１では、
「【０１１７】
　
液状化合物Ａの供給
９８．５質量％の４，４’−ＭＤＩ及び１．５質量％の２，４’−ＭＤＩで構成された化合物Ａを、液状状態で、最上部のオーダードパッキング要素の上側から供給し、そしてボックスチャンネル液体分配器（１１）を使用して分配した
４，４’−ＭＤＩで構成されていた。化合物Ａの二量体含有量は、０．１３質量％であった
　これらの発明の詳細な説明の記載をみると、化合物Ａには、４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以外に特定の化合物を有するとまではいえないが、請求項１の化合物Ａは、蒸留工程を通された４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含みとの記載から、一定量の不純物を含むと解され、沸点が４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以上であるとも記載されている。
　したがって、特許請求の範囲の「沸点が４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以上である少なくとも１種の液状の化合物Ａ」との発明特定事項は、４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以外の液状化合物としては特定せず、「４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート（４，４’−ＭＤＩ）を主要成分として含み、４，４’−ＭＤＩに対する不純物を含んだ、沸点が４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以上である液状の４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート含有組成物」であると理解すべきである。
３　補正の適否 
　上記補正は、発明を特定する事項である本件補正前の請求項１の「化合物Ａ」に関して、「記化合物Ａが、前記蒸留して精製する工程に既に通された４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含み、及び　前記化合物Ａが、前記カラムＫ１の頂部で、液体分配器を介して供給される」と限定するもので、補正前後で、発明の産業上の利用分野及び解決しようとする課題は同一であるので、特許法第１７条の２第５項第２号に規定された特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　そこで、補正後の請求項１に係る発明（以下「本願補正発明」という。）が特許出願の際独立して特許を受けることができるか否か（特許法第１７条の２第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に違反するか否か）について検討する。
（１）引用刊行物
刊行物１：特開昭５８−９０５４０号公報（原査定の拒絶の理由に引用された引用文献１）
刊行物２：化学大辞典編集委員会編「化学大辞典４　縮刷版」１９６３年１０月１５日、共立出版、８２１〜８２２頁
刊行物３：化学大辞典編集委員会編「化学大辞典２　縮刷版」１９６３年８月２５日、共立出版、６８４頁
刊行物４：社団法人　化学工学協会編「化学装置便覧」昭和４５年６月１５日、丸善、８９４頁
刊行物５：特開昭５３−９７５０号公報
　なお、刊行物２〜５は本願優先日時点の技術常識を示す文献である。
（２）刊行物の記載事項
ア　刊行物１
　原査定の拒絶の理由に引用された本願の優先日前に頒布された刊行物である特開昭５８−９０５４０号公報には、以下の記載がある。
（１ａ）「（１）　
アニリン／ホルムアルデヒド縮合生成物のホスゲン化によって得られるジフェニルメタン系のポリイソシアネート混合物からジイソシアネートジフェニルメタン異性体を蒸留によって分離する方法
そして最後に極めて純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンを得るために前記第三の工程から残留する缶出物を精製することを含む４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンの製造方法において
（ｂ）前記第三の工程から残留する缶出物を二つの蒸留工程において、初めの最終工程では前記第三の工程から残留する缶出物の５０ないし９０重量％が純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンの形態で塔頂生成物として単離されかつ次の最終工程では前記第一の最終工程の缶出物が塔頂生成物としてのさらに別の量の純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンおよび缶出物としての蒸留残渣として分けられるようにして精製することを特徴とする前記４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンの製造方法。
（２）　
初めの最終工程での還流比が０．２：１ないし２：１である
（３）　
最後の最終工程での還流比が０．２：１ないし３：１である
（４）　
初めの最終工程および次の最終工程の留出物が５０℃以下に迅速に冷却される
（５）　得られる留出物および還流物の凝縮熱が２〜１６バールの圧力状態の蒸気を回復するために用いられることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の方法。」（特許請求の範囲）（下線は当審にて追加、以下同様）
（１ｂ）「本発明はアニリン／ホルムアルデヒド縮合生成物のホスゲン化によって得られたジフェニルメタン系のポリイソシアネート混合物を精製して極めて純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンを製造するための新規な蒸留方法に関する。酸触媒の存在下におけるアニリンとホルムアルデヒドとの縮合およびこれに引きつづく生成ポリアミン混合物のホスゲン化によって得られる
ジフェニルメタン系のポリイソシアネート混合物はジイソシアネートジフェニルメタンの異性体および高級同族体の他に、たとえばモノイソシアネート、着色された不純物および有機的に結合された塩素を有する化合物を含んでいる。これらの後者の化合物の中には加水分解性の塩素と呼ばれる多少とも容易に分離できる形態の塩素を含むものもあるが、分離があまり容易でない塩素を含む化合物も存在する
（１ｃ）「本発明の方法によって特に純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンを得るための新規な方法が新たに開示された。
本発明はアニリン／ホルムアルデヒド縮合物のホスゲン化により得られたジフェニルメタン系のポリイソシアネート混合物からジイソシアネートジフェニルメタン異性体を蒸留によって分離することにより極めて純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンを製造する方法に関する。
第三の工程中に残存する缶出生成物を二つの最終工程で精製して初めの最終工程では第三の工程の缶出物を純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンの形態における塔頂生成物として単離し、次の最終工程では第一の最終工程の缶出物を蒸留によって塔頂生成物としての付加的な純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンおよび缶出物としての蒸留残渣に分離する点に特徴がある
（１ｄ）「第３図は本発明による新規な方法の一例を示す。
ジフェニルメタン系のポリイソシアネート混合物は蒸留工程（１）に供給されて高級同族体を含む缶出物生成物と粗製ジイソシアネートジフェニルメタン異性体の混合物とに分離される。工程（１）での蒸留操作は一般に還流を伴なわない単一蒸留工程である。もとより工程（１）での蒸留は還流を伴なう蒸留塔を用いて行なうこともできるが、これは前記のように必要なことではない。蒸留生成物は凝縮器の出口温度が１３０〜２３０℃、好ましくは１３０〜２００℃そして特に１４０〜１６０℃となるように凝縮される。工程（１）で留去される蒸留生成物の量は供給物の性質および缶出生成物の有するべき粘度にしたがって変わる。これは極めて広い範囲内で変えることができ全く重要なことではない。
ジイソシアネートジフェニルメタン異性体よりも沸点の高い工程（１）の蒸留生成物中の不純物は一つまたはそれ以上の蒸留塔がうなっていて蒸留工程（１）の下流に接続されている蒸留工程（２）によって分離される。工程（２）での蒸留は０．１：１〜１０：１、好ましくは０．３：１〜３：１の還流比（還流比＝除去される蒸留生成物の重量に対する還流物の重量比で行なわれる。工程（２）に導入される混合物の０．５〜２０、好ましくは１〜１０重量％が工程（２）の塔底から仕切りによって連続的に除去される。生成物の大部分の量は工程（２）の塔頂の上方に蒸留され、その凝縮温度は前記の温度に対応する。
工程（２）の蒸留生成物中に含まれる２，２′−および２，４′−異性体は、これも一つまたはそれ以上の蒸留塔からなりかつ工程（２）の下流に接続された蒸留工程（３）によって分離される。蒸留工程（３）は２：１〜４５：１、好ましくは１５：１〜３０：１の還流比で操作される。凝縮温度はこの場合には前記の範囲内で調節される。
蒸留工程（３）の缶出物として残留するすでに精製された４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンは最終工程（４）および（４′）中での蒸留によって最終的に精製される。工程（３）での蒸留はこの工程（３）の缶出生成物が３重量％の２，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンの混合成分を有するようにして行なわれる。
工程（３）の缶出物をさらに精製する目的のために、工程（３）からの残留する缶出物の５０〜９０重量％初めの最終工程（４）において４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンの形態で塔頂に蒸留しこの工程は好ましくは０．２：１〜２：１の還流比で操作される。５ｐｐｍ以下のフェニルイソシアネートおよび５ｐｐｍ以下の加水分解性の塩素を含む蒸留生成物は初めの最終工程（４）から出た直後に好ましくは５０℃以下に冷却される。
工程（４）の缶出物、すなわち単一の塔を用いた場合にはこの単一の塔の缶出物を、また直列に接続された幾つかの蒸留塔を用いた場合にはこれら塔の中の最後のものの缶出物を最後の最終工程（４′）中に導入する。ここで前記の缶出物は蒸留によって塔頂生成物としての付加的な純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンおよび工程（１）の缶出物の合計量を基準として５〜１０重量％の缶出生成物に分離される。
単一の蒸留塔からなる工程（４′）の還流比は０．２：１〜３：１、好ましくは０．２：１〜１：１である。塔頂生成物として得られる４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンの品質は工程（４）の塔頂生成物の品質に対応する。この場合にも、塔頂生成物は好ましくは塔から出た直後に５０℃以下に冷却される。この冷却操作によって二量体の生成が実質的に防止される。最後の最終工程（４′）から残留する缶出物は熱効果によって形成された不純物を含みかつ４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンよりも沸点の高い塩素を含有する不純物を含んでいる。
本発明方法の特定の具体例によれば、蒸留工程での凝縮器中で生じる凝縮熱は蒸気を２〜１６バールの圧力状態に回復させるために用いることができる。この目的のために、凝縮器は凝縮液の排出温度によって選択された圧力下で水と共に動作される。
本発明の方法に用いられる蒸留工程は単一の蒸留工程のみからなる最後の最終工程（４′）を別としてそれぞれの場合、一つもしくはそれ以上の蒸留装置からなり、それによって特に蒸留工程（２）、（３）、（４）および（４′）の場合には効果的に分割された蒸留塔が用いられる。蒸留工程（１）〜（３）の場合には、凝縮器の出口温度は前記の範囲、すなわち１３０〜２３０℃、好ましくは１３０〜２００℃そして特に１４０〜１６０℃の範囲内とせねばならず、そしてまたこれと同時に第二の条件、すなわち凝縮器の出口温度を塔中の真空度によって夫々の場合について予め定められるように蒸気の送入温度よりも１０〜５０℃、好ましくは２０〜４０℃だけ低くすることが常に満足させられなければならない。
蒸留工程（４）および（４′）はこれらの条件にしたがって操作されるが、蒸留生成物の５０℃以下の冷却は凝縮器の出口で直ちに行なわなければならない
（１ｅ）７頁の表３においては、４’の塔からの蒸留排出生成物として、加水分解性塩素、全塩素量が、それぞれ、５ｐｐｍ，２０ｐｐｍ（還流量８００ｋｇ／ｈ），５ｐｐｍ，１７ｐｐｍ（還流量９７０ｋｇ／ｈ）であることが示されている。
イ　刊行物２
　本願の優先日前に頒布された刊行物２の辞典には、以下の記載がある。
（２ａ）「蒸留・・・
塔頂からでた蒸気を凝縮させたのちに一部を塔頂にもどし（還流＊）という）て塔内を流れ落ちるようにしたものである。この際還流されない凝縮液は留出液として取り出される。蒸留塔を用いると，塔内で再蒸留が繰り返されると同時に蒸気は流下する液と接触して凝縮するが，ほぼ等モルの液を蒸発させるので蒸気の量が減少することなく，原理的には望む濃度の純粋成分を一時に多量に得ることができるのである。このような蒸留法を特に精留＊という。」（８２１頁の「蒸留」の説明として、８２２頁左欄１６〜２６行）
（２ｂ）「蒸留の方式には、連続蒸留と回分蒸留とがあって，前者（図参照）では原料を連続的に蒸留カンまたは蒸留塔の中央付近に供給し，頂部およびカン底から連続的に軽い成分と重い成分とを抜き出し
」（８２２頁左欄３５〜４２行及び図面）
ウ　刊行物３
　本願の優先日前に頒布された刊行物３の辞典には、以下の記載がある。
（３ａ）「還流・・・
　加熱によって生じた蒸気を凝縮させて液状とし，再びもとにもどす操作をいう。
・・・
精留塔＊の塔頂から出てくる蒸気を凝縮させて液状とし，塔の上部にもどす操作であるが，その目的は精留塔内を流下する液量を増加させ，精留＊効果を強めるためである。還流する液を環流液または単に還流といい」（８４頁左欄下から２０〜下から４行）
（３ｂ）「
         」（６８４頁右欄上部図面）
エ　刊行物４
　本願の優先日前に頒布された刊行物４には、以下の記載がある。
（４ａ）蒸留塔の充てん（審決注：原文は漢字、以下同様）の内部構造として、「４）液分配器・・・充てん塔の効率は主として充てん層の気液接触の良否で決まる。充てん層に液が均一に分布するかどうかが塔の効率に大きく影響する。このためつぎに示すように液分散器には種々の工夫がなされている。
・・・
　リング型分散器はリング状のパイプに孔をあけ液を分散する方式で，蒸留塔に多く使用されている。」（８９４頁下から２行〜８９６頁１行）
オ　刊行物５
　本願の優先日前に頒布された刊行物５には、以下の記載がある。
（５ａ）「
酸触媒の存在下にアニリンとホルムアルデヒドとを縮合させた後、生成するポリアミン混合物をホスゲンと反応させる
有機的に結合した塩素を加水分解可能な塩素の形で幾らか含むものがある
ｐ−アミノベンジルアニリン
Ｎ−メチルアミン化合物
・・・
　市販のジイソシアネート中の塩素を含む化合物は、その濃度が低く、多様性のため、また多小熱による影響や相互反応により生じる変化のために、分析が困難である。ジフェニルメタンジイソシアネートを蒸留する１５０℃を超える温度では、置換基や触媒の存在にもよるが、
激しいＮ、Ｎ−ジ置換カルバミン酸クロライドの反応が起きる
ｐ−インシアネートベンジルクロライド
フェニルイソシアネート
カルバミン酸クロライド中の加水分解し易い塩素は、ベンジルクロライド中の一層強く結合した塩素となる
（３）刊行物１記載の発明
　摘記（１ａ）には、アニリン／ホルムアルデヒド縮合生成物のホスゲン化によって得られるジフェニルメタン系のポリイソシアネート混合物からジイソシアネートジフェニルメタン異性体を蒸留によって分離する方法として、最後に極めて純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンを得るために、缶出物を精製することを含む４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンの製造方法において、最後の最終工程での還流比が０．２：１ないし３：１であり、最終工程の留出物が５０℃以下に迅速に冷却されることが記載され、摘記（１ｃ）には、最終工程では第一の最終工程の缶出物を蒸留によって塔頂生成物としての付加的な純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンを分離することが記載されている。
　そして、摘記（１ｄ）には、その具体的実施例として、単一の蒸留塔からなる工程（４′）の還流比は０．２：１〜３：１、好ましくは０．２：１〜１：１であること、塔頂生成物として得られる４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンの品質は工程（４）の塔頂生成物の品質に対応し、塔頂生成物は塔から出た直後に５０℃以下に冷却され、この冷却操作によって二量体の生成が実質的に防止されること、最後の最終工程（４′）から残留する缶出物は熱効果によって形成された不純物を含みかつ４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンよりも沸点の高い塩素を含有する不純物を含んでいることが記載されている。
　したがって、刊行物１には、実施例の発明として、以下の発明が記載されているといえる（以下「刊行物１発明」という。）。
「アニリン／ホルムアルデヒド縮合生成物のホスゲン化によって得られるジフェニルメタン系のポリイソシアネート混合物からジイソシアネートジフェニルメタン異性体を蒸留によって分離する方法として、最後に極めて純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンを得るために、缶出物を精製することを含む４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンの製造方法において、第一の最終工程の缶出物を蒸留によって塔頂生成物として純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンを分離し、最後の最終工程での還流比が０．２：１ないし３：１で還流し、最終工程の留出物が５０℃以下に迅速に冷却され、冷却操作によって二量体の生成が実質的に防止され、最後の最終工程から残留する缶出物は熱効果によって形成された不純物を含みかつ４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンよりも沸点の高い塩素を含有する不純物を含んでいる方法」
（４）対比・判断 
ア　対比
　刊行物１発明の「アニリン／ホルムアルデヒド縮合生成物のホスゲン化によって得られるジフェニルメタン系のポリイソシアネート混合物からジイソシアネートジフェニルメタン異性体を蒸留によって分離する方法として、最後に極めて純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンを得るために、缶出物を精製することを含む４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンの製造方法」は、本願補正発明の「４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物を精製するための方法であって、カラムＫ１を使用して４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物Ｉを蒸留して精製する工程を含」む「方法」に該当する。
　次に、刊行物１発明の「第一の最終工程の缶出物を蒸留によって塔頂生成物として純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンを分離し、最後の最終工程での還流比が０．２：１ないし３：１で還流」することは、還流によって、蒸留塔頂部から留出する、蒸留によって精製された４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む蒸気が冷却され液化され、再び蒸留塔にもどされ、精製中の蒸気と接触されることを意味する。
　このとき、再び蒸留塔にもどされた液体には、４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートが含まれているのはもちろん、冷却により液化していることから高沸点の不純物を少量含有していることは明らかである。
　一方、本願補正発明の「沸点が４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以上である少なくとも１種の液状の化合物Ａ」は、前述のとおり「４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート（４，４’−ＭＤＩ）を主要成分として含み、４，４’−ＭＤＩに対する不純物を含んだ、沸点が４，４’−ＭＤＩ以上である液状の４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート含有組成物」であると理解すべきであるから、刊行物１発明における蒸留塔で精製後、冷却液化し、還流操作によって、再び蒸留塔にもどされた還流液に相当するといえる。
　したがって、刊行物１発明の「第一の最終工程の缶出物を蒸留によって塔頂生成物として純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンを分離し、最後の最終工程での還流比が０．２：１ないし３：１で還流する」ことは、本願補正発明の「混合物Ｉで構成されるガス状流は、カラムＫ１内で、沸点が４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以上である少なくとも１種の液状の化合物Ａと接触され、」及び「カラムの頂部で得られ、且つ４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含むガス状流Ｏが、」「冷却され、」及び「前記化合物Ａが、前記蒸留して精製する工程に既に通された４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含み」「前記化合物Ａが、前記カラムＫ１に供給される」ことに相当するといえる。
　そうすると、本願補正発明と刊行物１発明とは、
「４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物を精製するための方法であって、カラムＫ１を使用して４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物Ｉを蒸留して精製する工程を含み、及び
　混合物Ｉで構成されるガス状流は、カラムＫ１内で、沸点が４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以上である少なくとも１種の液状の化合物Ａと接触され、カラムの頂部で得られ、且つ４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含むガス状流Ｏが、冷却され、及び
　前記化合物Ａが、前記蒸留して精製する工程に既に通された４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含み、及び前記化合物Ａが、前記カラムＫ１に供給される方法。」 である点で一致し、以下の点で相違している。 
相違点１：本願補正発明は、カラムＫ１内で混合物Ｉで構成されるガス状流と液状の化合物Ａとの接触によって、「混合物中の芳香族ハロゲン化合物の含有量が低下され」ることが特定されているのに対して、刊行物１発明ではその点が明らかでない点
相違点２：本願補正発明は、カラムの頂部で得られたガス状流の冷却条件を「５秒以内に、２０〜６０℃の温度に冷却され」としているのに対して、刊行物１発明では、「５０℃以下に迅速に冷却され」る点
相違点３：本願補正発明は、化合物Ａが「カラムＫ１の頂部で、液体分配器を介して供給される」ことが特定されているのに対して、刊行物１発明では還流される液体の供給場所と供給手段が明らかでない点
イ　相違点の判断
　上記相違点について検討する。
（ア）相違点１について
ａ　刊行物１発明において、還流液と接触をしながらカラム４’の頂部から得られた蒸留生成物の芳香族ハロゲン化合物の含有量が低下されていることの直接の記載はないが、「最後の最終工程（４′）から残留する缶出物は熱効果によって形成された不純物を含みかつ４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンよりも沸点の高い塩素を含有する不純物を含んでいる。」（摘記（１ｄ））との記載から、還流液との接触により、最後の最終工程（４′）からの蒸留排出生成物の４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンは、沸点の高い塩素を含有する不純物含有量が低下したことが示唆され、刊行物１には、最終工程（４′）の蒸留排出生成物の加水分解性塩素及び全塩素量がそれぞれ、ｐｐｍオーダー、１０〜２０ｐｐｍに低下していることが読み取れる（摘記（１ｅ））。
ｂ　そして、刊行物１発明も本願補正発明と全く同じように、アニリン／ホルムアルデヒド縮合生成物のホスゲン化を経て得られた４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートの混合物から蒸留精製したものであるから、刊行物５の摘記（５ａ）に記載されるような、各種芳香族塩素化合物に相当する化合物が生じていることは明らかであり、蒸留精製によってそれらの含有量が一定程度低下していることが理解できる。
ｃ　したがって、刊行物１発明において、混合物中の芳香族ハロゲン化合物の含有量が低下されることは、当業者であれば容易に認識できることであり、それを発明特定事項として単に規定したにすぎない。
（イ）相違点２について
　刊行物１には、塔頂生成物は塔から出た直後に５０℃以下に冷却され、この冷却操作によって二量体の生成が実質的に防止されることが記載され、最後の最終工程（４′）から残留する缶出物は熱効果によって形成された不純物を含むことが記載されており、本願明細書における「迅速な冷却によって、副生成物の形成、特に二量体副生成物の形成がさらに低減される。」（【００６５】）冷却条件の技術的意義と同じである。
　したがって、刊行物１発明の「５０℃以下に迅速に冷却」することは、温度に関しては、２０℃〜６０℃に冷却することに該当しているし、二量体の生成を防ぐとの目的に照らして、その具体的態様である、迅速に冷却するとの冷却条件を５秒以内と設定することは、当業者が容易になし得る技術的事項にすぎない。
（ウ）相違点３について
　蒸留塔において、還流を実施する場合、還流液を蒸留塔の頂部にもどすことは、刊行物２の摘記（２ａ），刊行物３の摘記（３ａ）に示されるとおり、技術常識であり、蒸留塔の構造として、液分配器が充てん層での気液接触を良くするために配置されることが、慣用技術であるから（摘記（４ａ））、刊行物１発明において、還流される液体を蒸留塔の頂部に液体分配器を介して供給するようにすることは、当業者であれば容易に想到し得る技術的事項であるといえる。
（エ）本願補正発明の効果について
　本願明細書には、【０１１８】に、生成物として、ガス状の流れＯが得られ、９８．５質量％の４，４′−ＭＤＩが含まれ、塩素や二量体の少ない生成物が得られたことが記載されているが、刊行物１には、塔頂生成物を直後に５０℃以下に冷却することで二量体の生成が実質的に防止されていることや、沸点の僅かに高い塩素化合物を含めて４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートから不純物が分離されるとともに、新たな不純物の形成が防止されることも記載され、かつ最終的に加水分解性塩素や全塩素量がそれぞれ数ｐｐｍ、１０〜２０ｐｐｍになったことが示されているのであり、還流によって、精留効果が高まり、純粋な生成物が得られることは技術常識であるから（刊行物２の摘記（２ａ）、刊行物３の摘記（３ａ））、刊行物１発明において、還流を行った結果として、本願補正発明の効果が当業者の予想を超える顕著なものと認めることはできない。
　また、貯蔵保管に伴う効果に関しては、図面にある貯蔵タンクの存在を前提とするものであり、本願補正発明の特定事項となっていないものであるから、特許請求の範囲に基づかない効果である。
　したがって、本願補正発明の効果は、刊行物１記載の発明及び刊行物２〜５の本願優先日時点の技術常識からみて、当業者の予測を超える顕著なものとはいえない。
（オ）請求人の主張について 
ア　請求人は、平成２８年９月２０日付け審判請求書において、メチレンジフェニルジイソシアネートが貯蔵の間に、液相中に二量体の副生物を形成することを見出し回避した点、化合物ＡがカラムＫ１の頂部で液体分配器を介して供給されることで、望ましくない芳香族ハロゲン化合物が低減される点を主張している。
ウ　しかしながら、上述のとおり、貯蔵するための装置から４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを再循環させる点は、本願補正発明に相当する請求項に特定されていない事項であり、特許請求の範囲に基づかない主張であるし、単に液相中で、二量体の副生物を形成すること自体であれば、刊行物１発明でも、低温にすぐに冷却しないと二量体が形成されてしまうことが記載されているのであるから、当業者の予測を超える顕著な効果とはいえない。
エ　また、カラムＫ１の頂部で液体分配器を介して供給されることで、望ましくない芳香族ハロゲン化合物が低減される点も、上述のとおり、頂部から還流液を供給して蒸気と接触させるに際して、液体分配器を介して供給して気液接触を向上させることが技術常識であり、刊行物１発明でも、塩素含有有機化合物が除去されたことがすでに示唆されているのであるから、当業者の予測を超える顕著な効果とはいえない。
オ　小括
　以上のとおり、本願補正発明は、刊行物１に記載された発明及び本願優先日時点の技術常識に基いて、当業者が容易に発明することができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許出願の際独立して特許を受けることができない。
４　補正却下のまとめ
　したがって、本件補正は、特許法第１７条の２第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に違反するので、同法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。 
第３　本願発明について 
１　本願発明の認定 
　第２で検討したとおり、平成２８年９月２０日付け手続補正は却下されることとなったので、この出願の請求項１に係る発明は、平成２７年１２月１０日付け手続補正により補正された特許請求の範囲の記載からみて、請求項１に記載された事項により特定される以下のとおりのものである（以下「本願発明」という。）。 
「【請求項１】 
　４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物を精錬するための方法であって、カラムＫ１を使用して４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物Ｉを蒸留して精錬する工程を含み、及び
　混合物Ｉで構成されるガス状流を、カラムＫ１内で、沸点が４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以上である少なくとも１種の液状の化合物Ａと接触させ、これにより得られる混合物中の芳香族ハロゲン化合物の含有量を低下させ、及びカラムの頂部で得られ、且つ４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含むガス状流Ｏを、５秒以内に、２０〜６０℃の温度に冷却させることを特徴とする方法。」
第４　原査定の拒絶の理由 
　原査定の拒絶の理由の１つは、概略、以下のとおりのものと認める。 
　「この出願の請求項１に係る発明は、その出願前に日本国内又は外国において頒布された刊行物である「特開昭５８−９０５４０号公報」に記載された発明及び技術的事項に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。」 
　特開５８−９０５４０号公報は、前記刊行物１である。
第５　当審の判断 
　当審は、原査定の拒絶の理由のとおり、本願発明は、前記刊行物１に記載された発明及び本願出願時の技術常識に基いて当業者が容易に発明をすることができたものであるから，特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない，と判断する。 
　理由は以下のとおりである。 
１　引用刊行物
刊行物１：特開昭５８−９０５４０号公報（原査定の拒絶の理由に引用された引用文献１）
刊行物２：化学大辞典編集委員会編「化学大辞典４　縮刷版」１９６３年１０月１５日、共立出版、８２１〜８２２頁
刊行物３：化学大辞典編集委員会編「化学大辞典２　縮刷版」１９６３年８月２５日、共立出版、６８４頁
刊行物４：社団法人　化学工学協会編「化学装置便覧」昭和４５年６月１５日、丸善、８９４頁
刊行物５：特開昭５３−９７５０号公報
　なお、刊行物２〜５は、本願優先日時点の技術常識を示す文献である。
２　引用刊行物の記載 
　各刊行物には、第２　３（２）に記載のとおりの記載がある。
３　刊行物１に記載された発明について　 
　第２　３（３）に記載のとおり刊行物１には、刊行物１発明が記載されているといえる。
「アニリン／ホルムアルデヒド縮合生成物のホスゲン化によって得られるジフェニルメタン系のポリイソシアネート混合物からジイソシアネートジフェニルメタン異性体を蒸留によって分離する方法として、最後に極めて純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンを得るために、缶出物を精製することを含む４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンの製造方法において、第一の最終工程の缶出物を蒸留によって塔頂生成物として純粋な４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンを分離し、最後の最終工程での還流比が０．２：１ないし３：１であり、最終工程の留出物が５０℃以下に迅速に冷却され、冷却操作によって二量体の生成が実質的に防止され、最後の最終工程から残留する缶出物は熱効果によって形成された不純物を含みかつ４，４′−ジイソシアネートジフェニルメタンよりも沸点の高い塩素を含有する不純物を含んでいる方法」
４　対比・判断 
（１）対比
　本願補正発明において、本願発明の「精錬」との明らかな誤記を「精製」との用語に補正した点、「混合物Ｉで構成されるガス状流
を
せ
を
せ
は
され
が
れ
　したがって、「第２　３（４）ア　対比」において、検討したのと同様に、以下のとおり、本願発明と刊行物１発明との一致点・相違点が認定できる。
「４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物を精製するための方法であって、カラムＫ１を使用して４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物Ｉを蒸留して精製する工程を含み、及び
　混合物Ｉで構成されるガス状流を、カラムＫ１内で、沸点が４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネート以上である少なくとも１種の液状の化合物Ａと接触させ、カラムの頂部で得られ、且つ４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含むガス状流Ｏが、冷却される方法。」 である点で一致し、以下の点で相違している。
相違点１’：本願発明は、カラムＫ１内で混合物Ｉで構成されるガス状流と液状の化合物Ａとの接触によって、「混合物中の芳香族ハロゲン化合物の含有量を低下させ」ることが特定されているのに対して、刊行物１発明ではその点が明らかでない点
相違点２’：本願発明は、カラムの頂部で得られたガス状流の冷却条件を「５秒以内に、２０〜６０℃の温度に冷却させる」としているのに対して、刊行物１発明では、「５０℃以下に迅速に冷却され」る点
（２）判断
　相違点１’及び相違点２’は、上記のとおり、それぞれ、相違点１及び相違点２と実質的に同じものであり、第２　３（４）において検討したとおり、本願補正発明が、刊行物１発明及び本願優先日時点の技術常識に基いて、当業者が容易に発明することができたものといえるのであるから、同様に本願発明は、刊行物１発明及び本願優先日時点の技術常識に基いて、当業者が容易に発明することができたものといえる。
（３）　請求人の主張について 
ア　請求人は、平成２７年１２月１０日付け意見書において、引用文献１は、少なくとも３つの蒸留工程を必要とする精製方法であるのに対して、本願発明は、カラムＫ１のみで、液状化合物Ａと接触させる構成で、混合物中の芳香族ハロゲン化合物の含有量を低減し、カラム頂部で得られるガス状流Ｏを５秒以内に２０〜６０℃に冷却することで、望ましくない副生成物の生成を回避している旨主張している。
イ　しかしながら、本願明細書においても、カラム１に導入される混合物１は、第２のカラムＫ２から由来し、カラムＫ２内で異性体との分離が行われていることが記載され（【００９３】）、蒸留工程をさらに２工程で設計することもできる（【０１０１】）と記載されているのであるから、本願発明が、「４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物を精錬するための方法であって、カラムＫ１を使用して４，４’−メチレンジフェニルジイソシアネートを含む混合物Ｉを蒸留して精錬する工程を含み」とカラムＫ１を使用する工程を含むことだけを特定していることも考慮すると、刊行物１発明との相違点に関して主張したものとはいえない。
ウ　また、液状化合物Ａと接触させる構成で、混合物中の芳香族ハロゲン化合物の含有量を低減し、カラム頂部で得られるガス状流Ｏを５秒以内に２０〜６０℃に冷却することで、望ましくない副生成物の生成を回避している点は、上述のとおり、還流液と蒸留塔の蒸気を接触させることで、混合物中の芳香族ハロゲン化合物の含有量も低減されることは当業者であれば容易に想起できる技術的事項であり、刊行物１発明においても、すぐに５０℃以下に冷却して二量体の形成を抑制しているのであるから、同様の望ましくない副生成物の生成を回避しているといえる。
５　まとめ 
　以上のとおり、本願発明は、刊行物１に記載された発明および刊行物１に記載された技術的事項、及び本願優先日時点での技術常識に基いて、本願優先日前に当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
第６　むすび
　以上のとおり、本願発明は、本願の優先日前に日本国内又は外国において頒布された刊行物１に記載された発明に基づいて、その優先日前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明することができたものであるから、その余の請求項について検討するまでもなく、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。 
　よって、結論のとおり審決する。