(57)【要約】  本発明は、伸縮性、柔軟性、触感、成形性に優れ、ベタツキが少ない混繊不織布積層体を開発することを目的とする。  本発明の熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が互いに異なる混繊スパンボンド不織布層を少なくとも２層有してなることを特徴とする混繊不織布積層体は、衛生材用をはじめ、医療材用、衛生材用、産業資材用等に好適に用い得る。具体的には、衛生材用としては、使い捨ておむつあるいは生理用品等の吸収性物品があげられ、展開型使い捨ておむつあるいはパンツ型使い捨ておむつには、トップシート、バックシート、ウェストバンド（延長テープ、サイドフラップ）、ファスニングテープ、立体ギャザー、レッグカフ、またパンツ型使い捨ておむつのサイドパネル等の部位に好適に用いることができる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が互いに異なる混繊スパンボンド不織布層を少なくとも２層有してなることを特徴とする混繊不織布積層体。
【請求項２】
前記少なくとも２層の混繊スパンボンド不織布層が、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が４０〜９５重量％：６０〜５重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−１）と、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が１０〜６０重量％：９０〜４０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−２）であることを特徴とする請求項１に記載の混繊不織布積層体。
【請求項３】
前記熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維とを含む混繊スパンボンド不織布層を少なくとも３層有し、且つ、３層の混繊スパンボンド不織布層間で、中間に位置する混繊スパンボンド不織布層（中間層）における熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率が、他の２層におけるいずれの熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率よりも大きくなるように積層されている３層の混繊スパンボンド不織布層を有することを特徴とする混繊不織布積層体。
【請求項４】
前記中間層が、前記熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が４０〜１００重量％：６０〜０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ―１）であり、且つ、他の２層が、それぞれ熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が１０〜６０重量％：９０〜４０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−２）及び熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が１０〜６０重量％：９０〜４０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−３）であることを特徴とする請求項３に記載の混繊不織布積層体。
【請求項５】
前記可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維が、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの長繊維である請求項１〜４のいずれかに記載の混繊不織布積層体。
【請求項６】
前記熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維が、オレフィン系共重合体エラストマーの長繊維である請求項１〜４のいずれかに記載の混繊不織布積層体。
【請求項７】
前記オレフィン系共重合体エラストマーの長繊維が、エチレン・α−オレフィン共重合体エラストマーの長繊維またはプロピレン・α−オレフィン共重合体エラストマーの長繊維である請求項６に記載の混繊不織布積層体。
【請求項８】
前記オレフィン系共重合体エラストマーの長繊維が、エチレン・α−オレフィン共重合体エラストマーと結晶性ポリオレフィンとの組成物からなる長繊維またはプロピレン・α−オレフィン共重合体エラストマーと結晶性ポリオレフィンとの組成物からなる長繊維である請求項６に記載の混繊不織布積層体。
【請求項９】
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が、スパンボンド不織布にした際の最大点伸度が５０％以上である請求項１〜４のいずれかに記載の混繊不織布積層体。
【請求項１０】
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が、プロピレン系重合体の長繊維である請求項１〜４のいずれかに記載の混繊不織布積層体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、伸縮性、柔軟性、触感、成形性に優れ、ベタツキが少ない混繊不織布積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、不織布は通気性、柔軟性に優れることから各種用途に幅広く用いられている。そのため、不織布には、その用途に応じた各種の特性が求められるとともに、その特性の向上が要求されている。【０００３】
例えば、紙おむつ、生理用ナプキン等の衛生材料、湿布材の基布等に用いられる不織布は、耐水性があり、且つ透湿性に優れることが要求される。また、使用される箇所によっては伸縮性及び嵩高性を有することも要求される。【０００４】
不織布に伸縮性を付与する方法の一つとして、スパンボンド不織布の原料として熱可塑性エラストマーを用いる方法（例えば、特許文献１；特表平７−５０３５０２号公報）、不織布を形成する繊維として熱可塑性ポリウレタンからなる繊維と熱可塑性ポリマーからなる繊維との混合繊維を用いる方法（例えば、特許文献２；特開２００４−２４４７９１号公報）、また、目的が伸縮性を付与することとは異なるが、水素添加スチレンブロック共重合体等から構成される粘着性繊維と非粘着性繊維とを混繊してなる長繊維不織布（例えば、特許文献３；特開２００４−１９７２９１号公報）等が種々提案されている。【０００５】
しかしながら、一般的に、熱可塑性エラストマーの混繊率を多くすると伸縮性、柔軟性などは改良されるが、紡糸安定性、成形装置ロール類への巻き付き防止、不織布捕集ベルトへの巻き付き等成形性が低下する傾向にある。
【特許文献１】特表平７−５０３５０２号公報
【特許文献２】特開２００４−２４４７９１号公報
【特許文献３】特開２００４−１９７２９１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、伸縮性、柔軟性、触感、成形性に優れ、ベタツキが少ない混繊不織布積層体を開発することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と、（Ａ）以外の熱可塑性樹脂（Ｂ）（以下、単に「熱可塑性樹脂（Ｂ）」とも表現する）の長繊維との混繊率（２種以上の繊維を混合してなる不織布層において、ある特定の種類の繊維が含まれている割合、もしくは当該不織布層における各種繊維の混合割合を「混繊率」と表す。）が互いに異なる混繊スパンボンド不織布層を少なくとも２層有してなることを特徴とする混繊不織布積層体を提供するものである。【０００８】
また、本発明は、前記少なくとも２層の混繊スパンボンド不織布層が、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が４０〜９５重量％：６０〜５重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−１）と、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が１０〜６０重量％：９０〜４０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−２）であることを特徴とする混繊不織布積層体も提供するものである。【０００９】
さらに、本発明は、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維とを含む混繊スパンボンド不織布層を少なくとも３層有し、且つ、３層の混繊スパンボンド不織布層間で、中間に位置する混繊スパンボンド不織布層（中間層）における熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率が、他の２層におけるいずれの熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率よりも大きくなるように積層されている３層の混繊スパンボンド不織布層を有することを特徴とする混繊不織布積層体を提供するものである。【００１０】
また、本発明は、好ましくは、前記中間層が、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が４０〜１００重量％：６０〜０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ―１）であり、且つ、他の２層が、それぞれ熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が１０〜６０重量％：９０〜４０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−２）及び熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が１０〜６０重量％：９０〜４０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−３）である３層の混繊スパンボンド不織布層を有することを特徴とする不織布積層体も提供するものである。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の混繊不織布積層体は、伸縮性、柔軟性、触感、成形性に優れ、ベタツキが少ないという特徴を兼ね備えている。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
＜熱可塑性エラストマー（Ａ）＞
本発明に係る混繊スパンボンド不織布層を形成する繊維成分の一つである熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維の原料となる熱可塑性エラストマー（Ａ）としては、種々公知の熱可塑性エラストマーを用いることができ、また、２種類以上の熱可塑性エラストマーを併用してもよい。【００１３】
熱可塑性エラストマー（Ａ）としては、例えば、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレンブロックコポリマー（ＳＢＳと呼称）、ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレンブロックコポリマー（ＳＩＳと呼称）、それらの水素添加物であるポリスチレン−ポリエチレン・ブチレン−ポリスチレンブロックコポリマー（ＳＥＢＳと呼称）、及びポリスチレン−ポリエチレン・プロピレン−ポリスチレンブロックコポリマー（ＳＥＰＳと呼称）に代表される少なくとも１個のスチレン等の芳香族ビニル化合物から構成される重合体ブロックと少なくとも1個のブタジエンあるいはイソプレン等の共役ジエン化合物から構成される重合体ブロックとからなるブロック共重合体；あるいはその水素添加物に代表されるスチレン系エラストマー；高結晶性の芳香族ポリエステルと非晶性の脂肪族ポリエーテルとから構成されるブロック共重合体に代表されるポリエステル系エラストマー；結晶性で高融点のポリアミドと非晶性でガラス転移温度（Ｔｇ）が低いポリエーテルもしくはポリエステルとから構成されるブロック共重合体に代表されるポリアミド系エラストマー；ハードセグメントがポリウレタンから構成され、ソフトセグメントがポリカーボネート系ポリオール、エーテル系ポリオール、カプロラクトン系ポリエステルもしくはアジペート系ポリエステル等から構成されるブロック共重合体に代表される熱可塑性ポリウレタン系エラストマー；非晶性もしくは低結晶性のエチレン・α−オレフィンランダム共重合体、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体、プロピレン・エチレン・α−オレフィンランダム共重合体等を単独で用いるか、または前記非晶性もしくは低結晶性のランダム共重合体とプロピレン単独重合体とを混合するか、あるいは前記非晶性もしくは低結晶性のランダム共重合体と、プロピレンと少量のα−オレフィンとの共重合体、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン等の結晶性のポリオレフィンとを混合したポリオレフィン系エラストマー；ポリ塩化ビニル系エラストマー；フッ素系エラストマー；等が挙げられる。【００１４】
スチレン系エラストマーとしては、ポリスチレンブロックとブタジエンラバーブロックまたはイソプレンラバーブロックとをベースにした、ジブロックおよびトリブロックコポリマーが挙げられる。前記ラバーブロックは、不飽和または完全に水素添加されたものであってもよい。スチレン系エラストマーとしては、具体的には、例えば、ＫＲＡＴＯＮポリマー（商品名、シェルケミカル（株）製）、ＳＥＰＴＯＮ（商品名、クラレ（株）製）、ＴＵＦＴＥＣ（商品名、旭化成工業（株）製）、レオストマー（商品名、リケンテクノス（株）製）等の商品名で製造・販売されている。【００１５】
ポリエステル系エラストマーとしては、具体的には、例えば、ＨＹＴＲＥＬ（商品名、Ｅ．Ｉ．デュポン（株）製）、ペルプレン（商品名、東洋紡（株）製）などの商品名で製造・販売されている。【００１６】
ポリアミド系エラストマーとしては、具体的には、例えば、ＰＥＢＡＸ（商品名、アトフィナ・ジャパン（株）製）の商品名で製造・販売されている。【００１７】
ポリオレフィン系エラストマーとしては、エチレン／α−オレフィン共重合体、プロピレン／α−オレフィン共重合体が挙げられる。具体的には、例えば、ＴＡＦＭＥＲ（商品名、三井化学（株）製）、エチレン−オクテン共重合体であるＥｎｇａｇｅ（商品名、ＤｕＰｏｎｔＤｏｗ Ｅｌａｓｔｏｍｅｒｓ社製）、結晶性オレフィン共重合体を含むＣＡＴＡＬＬＯＹ（商品名、モンテル（株）製）、Ｖｉｓｔａｍａｘｘ（商品名、エクソンモービルケミカル社製）などの商品名で製造・販売されている。【００１８】
塩ビ系エラストマーとしては、具体的には、例えば、レオニール（商品名、リケンテクノス（株）製）、ポスミール（商品名、信越ポリマー（株）製）などの商品名で製造・販売されている。【００１９】
これら熱可塑性エラストマーの中でも、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーは伸縮性、加工性の点で好ましい。【００２０】
＜熱可塑性ポリウレタン系エラストマー＞
熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの中でも、凝固開始温度が６５℃以上、好ましくは７５℃以上、最も好ましくは８５℃以上の熱可塑性ポリウレタン系エラストマーが好ましい。凝固開始温度の上限値は１９５℃が好ましい。ここで、凝固開始温度は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて測定される値であり、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーを１０℃／分で２３０℃まで昇温し、２３０℃で５分間保持した後、１０℃／分で降温させる際に生じる熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの凝固に由来する発熱ピークの開始温度である。凝固開始温度が６５℃以上であると、混繊スパンボンド不織布を得る際に繊維同士の融着、糸切れ、樹脂塊などの成形不良を抑制することができるとともに、熱エンボス加工の際には成形された混繊スパンボンド不織布がエンボスローラーに巻きつくことを防止できる。また、得られる混繊スパンボンド不織布もベタツキが少なく、たとえば、衣料、衛生材料、スポーツ材料などの肌と接触する材料に好適に用いられる。一方、凝固開始温度を１９５℃以下にすることにより、成形加工性を向上させることができる。なお、成形された繊維の凝固開始温度はこれに用いた熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの凝固開始温度よりも高くなる傾向にある。【００２１】
このような熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの凝固開始温度を６５℃以上に調整するためには、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの原料として使用するポリオール、イソシアネート化合物および鎖延長剤について、それぞれ最適な化学構造を有するものを選択するとともに、ハードセグメントの量を調整する必要がある。ここで、ハードセグメント量とは、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの製造に使用したイソシアネート化合物と鎖延長剤との合計重量を、ポリオール、イソシアネート化合物および鎖延長剤の総量で除算して１００を掛けた重量パーセント（重量％）値である。ハードセグメント量は、好ましくは２０〜６０重量％であり、さらに好ましくは２２〜５０重量％であり、最も好ましくは、２５〜４８重量％である。【００２２】
また、かかる熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの極性溶媒不溶分の粒子数は、好ましくは３００万個／ｇ以下、より好ましくは２５０万個以下、さらにより好ましくは２００万個以下である。ここで、熱可塑性ポリウレタン系エラストマー中の極性溶媒不溶分とは、主に、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの製造中に発生するフィッシュアイやゲルなどの塊状物である。該塊状物は、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーのハードセグメント凝集物に由来する成分、ならびにハードセグメントおよび／またはソフトセグメントがアロファネート結合、ビュレット結合等により架橋された成分などのように、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーを構成する原料ならびにこの原料間の化学反応により生じる成分である。【００２３】
極性溶媒不溶分の粒子数は、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーをジメチルアセトアミド溶媒（以下、「ＤＭＡＣ」と略す。）に溶解させた際の不溶分を、細孔電気抵抗法を利用した粒度分布測定装置に１００μｍのアパーチャーを装着して測定した値である。１００μｍのアパーチャーを装着すると、未架橋ポリスチレン換算で２〜６０μｍの粒子の数を測定することができる。【００２４】
極性溶媒不溶分の粒子数を、熱可塑性ポリウレタン系エラストマー１ｇに対して３００万個以下にすることにより、上記熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの凝固開始温度範囲内において、繊維径の分布の増大、紡糸時の糸切れなどの問題をより抑えることができる。また大型スパンボンド成形機械での不織布の成形におけるストランド中への気泡の混入、または糸切れの発生を抑制するという観点からは、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの水分値が３５０ｐｐｍ以下のものが好ましく、より好ましくは３００ｐｐｍ以下、最も好ましくは１５０ｐｐｍ以下のものである。【００２５】
また伸縮性の観点からは、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーを、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて熱分析した際に観測される、ピーク温度が９０〜１４０℃の範囲にある吸熱ピークから求められる融解熱量の総和（ａ）と、ピーク温度が１４０℃を超えて２２０℃以下の範囲にある吸熱ピークから求められる融解熱量の総和（ｂ）とが、下記式（Ｉ）
ａ／（ａ＋ｂ）≦０．８      （Ｉ）
の関係を満たすことが好ましく、
下記式（II）
ａ／（ａ＋ｂ）≦０．７      （II）
の関係を満たすことがさらに好ましく、
下記式（III）
ａ／（ａ＋ｂ）≦０．５５      （III）
の関係を満たすことが最も好ましい。【００２６】
ここで、「ａ／（ａ＋ｂ）」は熱可塑性ポリウレタン系エラストマーのハードドメインの融解熱量比（単位：％）を意味する。熱可塑性ポリウレタン系エラストマーのハードドメインの融解熱量比が８０％以下であると、繊維、特に混繊スパンボンド不織布における繊維および不織布の強度ならびに伸縮性が向上する。本発明では、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーのハードドメインの融解熱量比の下限値は０．１％程度が好ましい。【００２７】
かかる熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの溶融粘度は、糸切れの発生抑制の観点から、温度２００℃、せん断速度１００ｓｅｃ-1の条件で測定した時に、１００〜３０００Ｐａ・ｓであることが好ましく、２００〜２０００Ｐａ・ｓであることがより好ましく、１０００〜１５００Ｐａ・ｓであることが最も好ましい。ここで、溶融粘度は、キャピログラフ（東洋精機（株）製、ノズル長３０ｍｍ、直径１ｍｍのものを使用）で測定した値である。【００２８】
このような特性を有する熱可塑性ポリウレタン系エラストマーは、例えば、特開２００４−２４４７９１号公報に記載された製造方法により得ることができる。【００２９】
上記熱可塑性ポリウレタン系エラストマーを用いて成形された混繊スパンボンド不織布は、触感に優れるため、たとえば衛生材料などに好適に用いることができる。【００３０】
極性溶媒不溶分の少ない上記熱可塑性ポリウレタン系エラストマーは、上記混繊スパンボンド不織布製造時に、不純物などを濾過するために押出機内部に設置されたフィルターが目詰まりしにくく、機器の調整、整備頻度が低くなる。このため、後述するように、ポリオール、イソシアネート化合物および鎖延長剤の重合反応を行った後、ろ過することにより得る上記熱可塑性ポリウレタン系エラストマーは工業的にも好ましい。【００３１】
＜ポリオレフィン系エラストマー＞
ポリオレフィン系エラストマーの中でも、非晶性もしくは低結晶性、好ましくはＸ線回折により測定される結晶化度が２０％以下（０％を含む）の、エチレンと、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン等の１種以上の炭素数が３〜２０のα−オレフィンとの共重合体であるエチレン・α−オレフィン共重合体、及びプロピレンとエチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン等の１種以上の炭素数が２〜２０（但し炭素数３を除く）のα−オレフィンとの共重合体であるプロピレン・α−オレフィン共重合体が好ましい。また、ポリオレフィン系エラストマーは、上記α―オレフィンの他に、少量のノルボルネン、５−メチルノルボルネン、５−エチルノルボルネン、シクロペンテン、３−メチルシクロペンテン、４−メチルシクロペンテン等の環状オレフィン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、１，３−シクロペンタジエン、１，３−シクロへキサジエン、１，４−シクロへキサジエン等の環状ジエン等、あるいは酢酸ビニル、メタアクリル酸エステル等のビニル化合物を含んでいてもよい。
（なお、上記ポリオレフィンが共重合体の場合、最初に記載された単量体からなる構成単位が、この共重合体の主成分である。）
非晶性もしくは低結晶性のエチレン・α−オレフィン共重合体としては、具体的には、エチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・１−ブテンランダム共重合体等を例示することができる。また、エチレン・α−オレフィン共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は紡糸性を有する限りとくに限定はされないが、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８  １９０℃、２１６０ｇ荷重）が通常、１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは５〜５００ｇ／１０分、さらに好ましくは１０〜１００ｇ／１０分の範囲にある。【００３２】
非晶性もしくは低結晶性のプロピレン・α−オレフィン共重合体としては、具体的には、プロピレン・エチレンランダム共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体、プロピレン・１−ブテンランダム共重合体を例示することができる。また、プロピレン・α−オレフィン共重合体のＭＦＲは紡糸性を有する限りとくに限定はされないが、通常、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８  ２３０℃、２１６０ｇ荷重）が１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは５〜５００ｇ／１０分、さらに好ましくは１０〜１００ｇ／１０分の範囲にある。【００３３】
また、ポリオレフィン系エラストマーは、前記非晶性もしくは低結晶性の重合体単体でも用い得るが、プロピレン単独重合体、あるいはプロピレンと少量のα−オレフィンとの共重合体、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン等の結晶性のポリオレフィンを１〜４０重量％程度混合した組成物であってもよい。【００３４】
特にポリオレフィン系エラストマーとして好ましい組成は、アイソタクティックポリプロピレン(i)：１〜４０重量％と、プロピレン・エチレン・α-オレフィン共重合体(ii)（プロピレンが４５〜８９モル％と、エチレンが１０〜２５モル％と炭素数４〜２０のα−オレフィンとの共重合体）（ただし、炭素数４〜２０のα-オレフィンの共重合量は３０モル％を超えることはない）：６０〜９９重量部とを含有するポリプロピレン樹脂組成物からなるエラストマー組成物である。【００３５】
＜熱可塑性樹脂（Ｂ）＞
本発明の不織布積層体を構成する混繊スパンボンド不織布を形成する成分の一つである熱可塑性樹脂からなる長繊維の原料となる熱可塑性樹脂（Ｂ）として、前記熱可塑性エラストマー（Ａ）以外の種々公知の熱可塑性樹脂を用い得る。例えば、融点（Ｔｍ）が１００℃以上の結晶性の重合体、あるいはガラス転移温度が１００℃以上の非晶性の重合体などが挙げられるが、これら熱可塑性樹脂（Ｂ）の中でも結晶性の熱可塑性樹脂が好ましい。【００３６】
また、熱可塑性樹脂（Ｂ）の中でも、公知のスパンボンド不織布の製造方法により製造して得られる不織布の最大点伸度が５０％以上、好ましくは７０％以上、より好ましくは１００％以上であり、かつほとんど弾性回復しない性質を有する熱可塑性樹脂（伸長性熱可塑性樹脂）が好ましい。このような熱可塑性樹脂（伸長性熱可塑性樹脂）を用いると、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と混繊して得られる混繊スパンボンド不織布や、混繊スパンボンド不織布を積層することで得られる不織布積層体が、延伸加工により嵩高感を発現し、触感が良くなるとともに、前記不織布積層体に伸び止り機能を付与することができる。なお、熱可塑性樹脂（Ｂ）からなるスパンボンド不織布の最大点伸度の上限は必ずしも限定されないが、通常、３００％以下である。【００３７】
熱可塑性樹脂（Ｂ）としては、具体的には、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−オクテン等のα−オレフィンの単独重合体若しくは共重合体である高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン（所謂ＬＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（所謂ＨＤＰＥ）、ポリプロピレン（プロピレン単独重合体）、ポリプロピレンランダム共重合体、ポリ１−ブテン、ポリ４−メチル−１−ペンテン、エチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・１−ブテンランダム共重合体、プロピレン・１−ブテンランダム共重合体等のポリオレフィン、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等）、ポリアミド（ナイロン−６、ナイロン−６６、ポリメタキシレンアジパミド等）、ポリ塩化ビニル、ポリイミド、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・ビニルアルコール共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−アクリル酸エステル−一酸化炭素共重合体、ポリアクリロニトリル、ポリカーボネート、ポリスチレン、アイオノマー、あるいはこれらの混合物等を例示することができる。これらのうちでは、高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン（所謂ＬＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン及びポリプロピレンランダム共重合体等のプロピレン系重合体、ポリエチレンテレフタレート、ポリアミド等がより好ましい。【００３８】
これら熱可塑性樹脂（Ｂ）の中でも、成形時の紡糸安定性や不織布の延伸加工性の観点から、ポリオレフィンが好ましく、プロピレン系重合体が特に好ましい。【００３９】
プロピレン系重合体としては、融点（Ｔｍ）が１５５℃以上、好ましくは１５７〜１６５℃の範囲にあるプロピレンの単独重合体若しくはプロピレンと極少量のエチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン等の炭素数２以上（但し炭素数３を除く）、好ましくは２〜８（但し炭素数３を除く）の１種または２種以上のα−オレフィンとの共重合体が好ましい。【００４０】
プロピレン系重合体は、溶融紡糸し得る限り、メルトフローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭＤ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）は特に限定はされないが、通常、１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは５〜５００ｇ／１０分、さらに好ましくは１０〜１００ｇ／１０分の範囲にある。また、本発明に係るプロピレン系重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比Ｍｗ／Ｍｎは、通常１．５〜５．０である。紡糸性が良好で、かつ繊維強度が特に優れる繊維が得られる点で、さらには１．５〜３．０の範囲が好ましい。ＭｗおよびＭｎは、公知の方法に従い、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を用いることで測定することができる。【００４１】
プロピレン系重合体に少量のＨＤＰＥを添加したオレフィン系重合体組成物は、得られる不織布積層体の延伸加工適性をさらに向上することができるので好ましい。添加するＨＤＰＥの量は、紡糸性、延伸加工性の観点から、プロピレン系重合体とＨＤＰＥの合計１００重量％に対して、好ましくは１〜２０重量％、より好ましくは２〜１５重量％、さらに好ましくは４〜１０重量％の範囲である。【００４２】
プロピレン系重合体に添加されるＨＤＰＥには特に制限がないが、その密度は通常０.９４〜０.９７ｇ/ｃｍ3、好ましくは０．９５〜０.９７ｇ/ｃｍ3、さらに好ましくは０.９６〜０.９７ｇ/ｃｍ3の範囲にある。また、紡糸性を有する限りとくに限定はされないが、伸長性を発現させる観点から、ＨＤＰＥのメルトフローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８、１９０℃、荷重２１６０ｇ）は、通常０．１〜１００ｇ／１０分、より好ましくは０．５〜５０ｇ／１０分、さらに好ましくは１〜３０ｇ／１０分の範囲にある。なお、本発明において、良好な紡糸性とは、紡糸ノズルからの吐出時および延伸中に糸切れを生じず、フィラメントの融着が生じないことをいう。【００４３】
＜添加剤＞
本発明において、混繊スパンボンド不織布には任意成分として、耐熱安定剤、耐候安定剤などの各種安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス等を添加することができる。【００４４】
かかる安定剤としては、たとえば、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール（ＢＨＴ）等の老化防止剤；テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、６−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオン酸アルキルエステル、２，２'−オキザミドビス［エチル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）］プロピオネート、Ｉｒｇａｎｏｘ １０１０（ヒンダードフェノール系酸化防止剤：商品名）等のフェノール系酸化防止剤；ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、１，２−ヒドロキシステアリン酸カルシウムなどの脂肪酸金属塩；グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート等の多価アルコール脂肪酸エステルなどを挙げることができる。これらは１種単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。【００４５】
＜混繊不織布積層体＞
本発明の混繊不織布積層体は、前記熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維〔以下、「熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維」とも呼ぶ。〕と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維〔以下、「熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維」とも呼ぶ。〕とを互いに異なる混繊率で混合して得られる混繊スパンボンド不織布を少なくとも２層有してなる混繊不織布積層体である。【００４６】
なお「混繊率」とは、２種以上の繊維を混合してなる不織布層における、ある特定の種類の繊維が含まれている割合、もしくは当該不織布層における各種繊維の混合割合を表す。すなわち、熱可塑性エラストマー（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）とからなるスパンボンド不織布層における「熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率」とは、｛熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の重量÷（熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の重量＋熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の重量）｝である。また、「熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の混繊率」とは、｛熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の重量÷（エラストマー（Ａ）長繊維の重量＋熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の重量）｝である。また、熱可塑性エラストマー（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）とからなるスパンボンド不織布層間において「混繊率が異なる」とは、各不織布層における（Ａ）と（Ｂ）との混合割合が異なることを表している。【００４７】
少なくとも２層を有してなる混繊不織布積層体では、少なくとも１層が、好ましくは４０〜９５重量％、より好ましくは４０〜９０重量％、更に好ましくは５０〜８０重量％の前記熱可塑性エラストマー（Ａ）から得られる長繊維と、６０〜５重量％、より好ましくは６０〜１０重量％、更に好ましくは５０〜２０重量％の熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）とからなる混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−１）であることが望ましい。また、その他の層は、好ましくは１０〜６０重量％、より好ましくは１０〜５５重量％、更に好ましくは１０〜５０重量％の前記熱可塑性エラストマー（Ａ）から得られる長繊維と、９０〜４０重量％、より好ましくは９０〜４５重量％、更に好ましくは９０〜５０重量％の熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）とが混繊されてなる混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−２）であることが望ましい。【００４８】
熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率を高くすると、得られる混繊スパンボンド不織布の伸縮性、柔軟性等が良くなる。一方、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率を低くすると、紡糸安定性が増し、得られる混繊スパンボンド不織布の成形装置（ロール類）への巻き付き防止、不織布捕集ベルトへの巻き付き等の成形性が良くなる。【００４９】
したがって、本発明の混繊不織布積層体では、目的に応じて各層毎に混繊率を変更して積層体を構成することで、伸縮性、柔軟性、良好な触感及び良好な成形性を兼ね備えた混繊不織布積層体を得ることができる。より具体的には、例えば、伸縮性を得る目的で熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率を高めた混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−１）を用い、良好な触感、柔軟性を得る目的で、あるいは良好な成形性に観点から熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の混繊比率を高めた（柔軟性や触感の観点から熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の混繊率は４０％以上であることが好ましい）混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−２）を用いて、２層以上の積層体を構成することで、上記性質をバランスよく備えた混繊不織布積層体を得ることができる。なお（Ｃ−１）と（Ｃ−２）とを連続して積層してもよいし、（Ｃ−１）と（Ｃ−２）との混繊スパンボンド層間に、他の（混繊）スパンボンド不織布層やメルトブローン層、フィルム層、接着層などを介して積層してもよい。【００５０】
また、本発明の別の一態様として、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）との長繊維を含む混繊スパンボンド不織布層を少なくとも３層有し、且つ、３層の混繊スパンボンド不織布層間で、中間に位置する混繊スパンボンド不織布層（中間層）における熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率が、他の２層におけるいずれの熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率よりも大きくなるように積層されている３層の混繊スパンボンド不織布層を有する不織布積層体が挙げられる。【００５１】
なお、中間層を挟む他の混繊スパンボンド不織布層の間では、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率は、同じであっても、異なっていてもよい。また、３層の混繊スパンボンド層が連続して積層されている必要はなく、スパンボンド不織布層やメルトブローン層、フィルム層、接着層などを介して積層してもよい。また当該３層のいずれか一方もしくは両方の外側に別の混繊不織布層を積層してもよく、かかる混繊不織布層における熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率は、中間層における混繊率よりも大きくても小さくてもよい。【００５２】
中間層の熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率を大きくし、当該中間層を挟む２層の混繊スパンボンド不織布層の混繊率を小さくすることにより、柔軟で、かつ表面のベタツキが少ない混繊不織布積層体とすることができる。また、前記中間層を挟む２層の混繊スパンボンド不織布層の混繊率を同じにすることにより、耐カール性に優れた混繊不織布積層体とすることができる。【００５３】
より具体的には、中間層は、好ましくは熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維４０〜１００重量％、より好ましくは４０〜９５重量％、更に好ましくは５０〜９０重量％と、熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維６０〜０重量％、より好ましくは６０〜５重量％、更に好ましくは５０〜１０重量％とからなる（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）混繊スパンボンド不織布層（Ｄ―１）である。【００５４】
さらに、中間層を挟む２層の混繊スパンボンド不織布層は、それぞれ、１０〜６０重量％、より好ましくは１０〜５５重量％、更に好ましくは１０〜５０重量％の熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と、９０〜４０重量％、より好ましくは９０〜４５重量％、更に好ましくは９０〜５０重量％の熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維とからなる（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−２）、及び１０〜６０重量％、より好ましくは１０〜５５重量％、更に好ましくは１０〜５０重量％の熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と、９０〜４０重量％、より好ましくは９０〜４５重量％、更に好ましくは９０〜５０重量％の熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維とからなる（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−３）である。【００５５】
なお、上述の不織布積層体中間層は、（Ｄ−１）の熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が、（Ｄ−２）及び（Ｄ−３）における混繊率よりも高いことを特徴とする。このよう層構成とすることにより、（Ｄ−１）では熱可塑性エラストマー（Ａ）の柔軟性が活かされ、（Ｄ−２）および（Ｄ−３）では、熱可塑性樹脂（Ｂ）の非粘着性に起因する連続成形性（成形機などに粘着しない）が活かされて、柔軟性に優れ、かつ連続成形性に優れた不織布積層体を得ることができる。【００５６】
中間層（Ｄ−１）を挟む２層の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−２）及び（Ｄ−３）における熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率は、同じであっても、異なっていてもよいが、混繊率が同一もしくは差が小さい場合は、積層後のカールを防止でき、成形性が向上することから好ましい。より具体的には、（Ｄ−２）及び（Ｄ−３）の熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率の差を、好ましくは４０％以下、より好ましくは３０％以下、更に好ましくは２０％以下、特に好ましくは１０％〜０％の範囲にし、（Ｄ−２）及び（Ｄ−３）の目付差においても（Ｄ−１）／（Ｄ−２）及び（Ｄ−１）／（Ｄ−３）の値が好ましくは２〜０．５、より好ましくは１．５〜０．６７、更に好ましくは１．２〜０．８３、特に好ましくは１．１〜０．９１の範囲にすることにより、耐カール性に優れ、混繊不織布積層体の生産性及び生産効率を高めることができるので好ましい。【００５７】
前記したように、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率を変更することにより、得られる混繊スパンボンド不織布の品質及び成形性が異なる。したがって、伸縮性、柔軟性、良好な触感及び良好な成形性を兼ね備えた混繊不織布積層体を得るためには、混繊率を各層毎に変更した積層体を構成する。より具体的には、伸縮性を付与するための、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維のみ、あるいは熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率を高めた不織布層からなる中間層（Ｄ−１）を有し、かつ、良好な触感、柔軟性を付与するための、熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の混繊率を高めた層（Ｄ−２）及び層（Ｄ−３）を成形性に関わる面に有する積層体を構成する。ここで、（Ｄ−２）及び（Ｄ−３）における熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の混繊率は、柔軟性や触感の観点から４０重量％以上であることが好ましい。【００５８】
本発明に係る混繊スパンボンド不織布を形成する熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維及び熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の繊維径（平均値）は、それぞれ通常５０μｍ以下、好ましくは５〜４０μｍ、より好ましくは７〜３０μｍの範囲にある。熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維との繊維径は同じであっても異なってもよい。【００５９】
本発明の混繊不織布積層体の目付は、種々用途に応じて選択し得る。例えば、おむつ等衛生材用途においては、柔軟性および通気性の観点から、その目付は積層体合計で通常、２００ｇ／ｍ2以下、好ましくは１００ｇ／ｍ2以下、より好ましくは８０ｇ／ｍ2以下、更に好ましくは６０〜１５ｇ／ｍ2範囲にある。【００６０】
また、混繊不織布積層体を構成する各混繊スパンボンド不織布の目付も、種々用途に応じて選択し得るが、得られる混繊不織布積層体の伸縮性及び柔軟性から、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が高い混繊スパンボンド層、例えば、前記（Ｃ−１）及び（Ｄ−１）の目付は、通常、１２０ｇ／ｍ2以下、好ましくは８０ｇ／ｍ2以下、より好ましくは５０ｇ／ｍ2以下、更に好ましくは４０〜１５ｇ／ｍ2範囲にある。同様に、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が低い混繊スパンボンド層、例えば、前記（Ｃ−２）並びに（Ｄ−２）及び（Ｄ−３）の目付は、通常、１２０ｇ／ｍ2以下、好ましくは８０ｇ／ｍ2以下、より好ましくは５０ｇ／ｍ2以下、更に好ましくは４０〜５ｇ／ｍ2範囲にある。【００６１】
本発明に係る混繊スパンボンド不織布は、積層一体化される際には、種々公知の交絡方法で一体化される。積層一体化をオフラインで行う場合、未交絡で巻き取る例もあり得るが、公知の交絡方法で若干のプレボンディングを施すことにより生産性を改善できる。そのような交絡方法としては、例えば、繊維を移動ベルトに堆積させた後ニップロールにて押し固める方法が挙げられる。この際、若干のプレボンディングを施せるように、ロールが加熱されていることが望ましい。プレボンディングを施す方法としては、他にも、ニードルパンチ、ウォータージェット、超音波等の手段を用いる方法、エンボスロールを用いて熱エンボス加工する方法、あるいはホットエアースルーを用いる方法など例示できるが、いずれも通常より軽めに交絡することが、積層化後の風合い、伸縮性の面から好ましい。かかる交絡方法は単独でも複数の交絡方法を組み合わせて用いてもよい。【００６２】
本発明に係る混繊スパンボンド不織布は、前記熱可塑性エラストマー（Ａ）及び前記熱可塑性樹脂（Ｂ）を用いて、公知のスパンボンド不織布の製造方法、例えば、特開２００４−２４４７９１号公報等に記載の方法により製造し得る。【００６３】
具体的には、例えば、まず、熱可塑性エラストマー（Ａ）及び熱可塑性樹脂（Ｂ）をそれぞれ別個の押出機で溶融する。次いで、溶融した重合体をそれぞれ個別に多数の紡糸孔（ノズル）を備えた口金（ダイ）に導入し、熱可塑性エラストマー（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）とを異なる紡糸孔から独立に同時に吐出させた後、溶融紡糸された熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維とを冷却室に導入する。冷却室で冷却風により冷却した後、延伸エアにより長繊維を延伸（牽引）し、移動捕集面上に堆積させることで本発明の混繊スパンボンド不織布を製造することができる。重合体の溶融温度はそれぞれ重合体の軟化温度あるいは融解温度以上で且つ熱分解温度未満であれば特に限定はされず、用いる重合体等により決め得る。口金温度は、用いる重合体にもよるが、例えば、熱可塑性エラストマー（Ａ）として熱可塑性ポリウレタン系エラストマーあるいはオレフィン系共重合体エラストマーを、熱可塑性樹脂（Ｂ）としてプロピレン系重合体あるいはプロピレン系重合体とＨＤＰＥとのオレフィン系重合体組成物を用いる場合は、通常１８０〜２４０℃、好ましくは１９０〜２３０℃、より好ましくは２００〜２２５℃の範囲の温度に設定し得る。【００６４】
冷却風の温度は重合体が固化する温度であれば特に限定はされないが、通常５〜５０℃、好ましくは１０〜４０℃、より好ましくは１５〜３０℃の範囲にある。延伸エアの風速は、通常１００〜１０，０００ｍ／分、好ましくは５００〜１０，０００ｍ／分の範囲にある。【００６５】
本発明の混繊不織布積層体は、前記記載の方法で熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が異なる混繊スパンボンド不織布を個々に得た後、積層することも可能である。その積層方法としては、例えば、少なくとも二系列の紡糸装置を備えたスパンボンド不織布製造装置を用いて、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が異なる混繊スパンボンド不織布を連続的に積層させてもよい。【００６６】
本発明に係る混繊スパンボンド不織布、あるいは本発明の混繊不織布積層体は、用途により、種々公知の交絡方法で一体化できる。そのような交絡方法としては、例えば、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が異なる混繊スパンボンドの複数層を重ねあわせた後にニードルパンチ、ウォータージェット、超音波等の手段を用いる方法、エンボスロールを用いて熱エンボス加工する方法あるいはホットエアースルーを実施する方法などが挙げられ、このような方法を用いることで、上記混繊スパンボンド不織布および混繊不織布積相対を積層一体化することができる。上記混繊スパンボンド不織布および混繊不織布積相対を積層一体化する際には、かかる交絡方法を単独で用いても複数の交絡方法を組み合わせて用いてもよい。なお、複数層を重ね合わせる方法としては、例えば、種々公知の交絡方法にて若干のプレボンディングが施された熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が異なる複数層を、オフラインにより重ね合わせる方法、または複数列の紡糸装置を用いて、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が異なる混繊スパンボンド不織布層を連続的に重ね合わせる方法、または前記オフラインによる方法と前記連続的に重ね合わせる方法の併用した方法等が適用できる。【００６７】
熱エンボス加工により熱融着する場合は、通常、本発明に係る混繊スパンボンド不織布のエンボス面積率が５〜２０％、好ましくは５〜１０％、非エンボス単位面積が０．５ｍｍ2以上、好ましくは４〜４０ｍｍ2の範囲にある。非エンボス単位面積とは、四方をエンボス部で囲まれた最小単位の非エンボス部において、エンボスに内接する四角形の最大面積である。また刻印形状としては、円、楕円、長円、正方、菱、長方、四角やそれら形状を基本とする連続した形が例示される。かかる範囲のエンボス面積率および非エンボス単位面積を満たすようにエンボスを形成すると、混繊スパンボンド不織布を構成する熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維との繊維間及び混繊スパンボンド不織布層各層間で、上記エンボス部に結束点が形成されて実質的に結合される。また、エンボス間に混繊スパンボンド不織布層には弾性を有する熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維、及び実質的に熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維より弾性がない（伸長繊維）熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維が自由度の大きい状態で存在する。このような構造により、当該混繊スパンボンド不織布は、延伸加工後に、残留歪みの低減や良好な伸縮性が発現する。【００６８】
なおエンボス面積率が大きい場合、延伸可能な範囲は小さくなるが、応力が向上する。またエンボス面積率が小さい場合、延伸可能な範囲を大きくすることが出来るが、エンボスピッチが大きくなり、若干残留ひずみが大きくなる傾向がある。【００６９】
本発明の不織布積層体は、さらに延伸加工されていてもよい。また、延伸加工前に不織布積層体を前記交絡方法、好ましくはエンボス加工により交絡させておいてもよい。【００７０】
本発明の不織布積層体は、混繊スパンボンド不織布層を構成する熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維の伸長回復率と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維の伸長回復率とに差がある。したがって、かかる延伸加工を行うと、延伸された熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維は弾性回復して延伸前の長さ近くに復帰するのに対し、熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維は延伸された状態に近い長さに留まる。それゆえ、熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が不織布積層体の表面に折畳まれた状態になるので、より嵩高性があり、且つ、柔軟性に富んだ不織布積層体となる。【００７１】
また、本発明の混繊不織布積層体は、種々用途に応じて、他の層を貼り合わせておいてもよい。【００７２】
本発明の混繊不織布積層体に貼りあわせる他の層の具体例としては、編布、織布、不織布、フィルム等を挙げることができる。本発明の不織布積層体と他の層とを貼り合せる場合は、熱エンボス加工、超音波融着等の熱融着法、ニードルパンチ、ウォータージェット等の機械的交絡法、ホットメルト接着剤やウレタン系接着剤等を用いる方法、押出しラミネート法等をはじめ、種々公知の方法で本発明の不織布積層体と他の層とを貼り合わせることができる。【００７３】
本発明の不織布積層体と貼り合わされる不織布としては、スパンボンド不織布、メルトブローン不織布、湿式不織布、乾式不織布、乾式パルプ不織布、フラッシュ紡糸不織布、開繊不織布等、種々公知の不織布を挙げることができる。【００７４】
本発明の不織布積層体と積層されるフィルムとしては、透湿性フィルムや、通気性フィルムが挙げられる。【００７５】
＜透湿性フィルム＞
本発明の不織布積層体を構成する透湿性フィルムは、熱可塑性エラストマー（混繊スパンボンド不織布層に含まれる熱可塑性エラストマー（Ａ）と区別するために、熱可塑性エラストマー（Ａ’）と表す。）からなるフィルムである。前記熱可塑性エラストマー（Ａ’）は、３０μmでの膜厚にてＪＩＳ Ｌ１０９９  Ａ−１法（４０℃、相対湿度９０％、ＣａＣｌ2法の条件）による透湿度が通常、２０００ｇ／ｍ2・ｄａｙ以上、好ましくは３０００ｇ／ｍ2・ｄａｙ更に好ましくは４０００ｇ／ｍ2・ｄａｙ以上の水蒸気透過率を示すフィルムである。【００７６】
本発明に係る透湿性フィルムは、種々用途により、適宜選択し得るが、通常、厚さが１０〜５０μｍ、好ましくは１５〜４０μｍの範囲にある。不織布とラミネート時にピンホールを防止する観点及び機械的強度を保ち適切な耐水度を保つ観点からは、厚さを１０μm以上にすることが望ましく、良好な透湿性を得、かつ柔軟性を得る観点からは、厚みが５０μm以下がよい。【００７７】
本発明に係る透湿性フィルムは、熱可塑性エラストマー（Ａ’）を用い、公知のフィルム成形方法、例えば、熱可塑性エラストマー（Ａ’）を押出機で溶融した後、Ｔ−ダイ、又は、環状ダイを用いてフィルムに成形する方法が例示出来るが、透湿を有するエラストマーは一般にべた付きが大きく、ブロッキングが生じることから、直接あるいは間接的に、前記混繊スパンボンド不織布層上に押出してフィルム層として形成させてもよい。【００７８】
＜熱可塑性エラストマー（Ａ’）＞
本発明に係る熱可塑性エラストマー（Ａ’）としては、熱可塑性エラストマーであってフィルムを形成させた際に透湿性を有するものであれば種々のものを用いうる。透湿性を有することを確認するには、例えばＪＩＳ Ｌ１０９９  Ａ−１法（４０℃、相対湿度９０％、ＣａＣｌ2法の条件）による測定法によって、水蒸気の透過性が認められることをもって透湿性を有するものとすることができる。この場合、好ましくは、同ＪＩＳ Ｌ１０９９  Ａ−１法によって、厚さ３０μｍのフィルムが２０００ｇ／ｍ2・ｄａｙ以上、好ましくは３０００ｇ／ｍ2・ｄａｙ以上の水蒸気透過率を示すものが、本発明において好ましく使用される。【００７９】
かかる熱可塑性エラストマー（Ａ’）として好適なものとしては、ポリエステル系エラストマー（Ａ’−１）、ポリアミド系エラストマー（Ａ’−２）、熱可塑性ポリウレタン系エラストマー（Ａ’−３）が挙げられる。【００８０】
熱可塑性エラストマー（Ａ’）には、本発明の目的を損なわない範囲で、通常用いられる酸化防止剤、耐候安定剤、帯電防止剤、防曇剤、ブロッキング防止剤、滑剤、核剤、顔料等の添加剤或いは他の重合体を必要に応じて配合することができる。【００８１】
＜ポリエステル系エラストマー（Ａ’−１）＞
ポリエステル系エラストマー（Ａ’−１）としては、芳香族ポリエステルに由来する下記式（Ｉ）で表される構造単位のハードセグメントと、脂肪族ポリエーテルに由来する下記式（ＩＩ）で表される構造単位のソフトセグメントとがブロック共重合したブロックコポリマーが例示される。【００８２】
−Ｏ−Ｄ−Ｏ−ＣＯ−Ｒ−ＣＯ−            （Ｉ）
−Ｏ−Ｇ−Ｏ−ＣＯ−Ｒ−ＣＯ−            （ＩＩ）
上記式中、Ｄは分子量が約２５０以下のジオールから２つのヒドロキシル基を除いた２価の残基であり、Ｒは分子量が約３００以下のジカルボン酸から２つのカルボキシル基を除いた２価の残基であり、Ｇは平均分子量が約４００〜約３５００のポリ（アルキレンオキサイド）グリコールから両末端のヒドロキシル基を除いた２価の残基である。ここでポリ（アルキレンオキサイド）グリコールのコポリエーテルエステルである式（ＩＩ）で表される構造単位に挿入されるエチレンオキシド基の量は、コポリエーテルエステルの全質量に対して通常約２５〜６８質量％である。【００８３】
本発明においては、特に前記芳香族ポリエステルがテトラメチレンテレフタレートであり、前記脂肪族ポリエーテルがアルキレンエーテルグリコールであると好ましい。具体的にはポリブチレンテレフタレート／ポリテトラメチレンエーテルグリコールブロック共重合体などが挙げられる。市販品としては、具体的には、例えば、ＨＹＴＲＥＬ（商品名、Ｅ．Ｉ．デュポン（株）製）、ペルプレン（商品名、東洋紡（株）製）などの商品名で製造・販売されている。【００８４】
＜ポリアミド系エラストマー（Ａ’−２）＞
ポリアミド系エラストマー（Ａ’−２）としては、ポリアミドをハードセグメントに、ガラス転移温度の低いポリエステルまたはポリオールのジオールをソフトセグメントに用いたマルチブロックコポリマーが例示される。ここで、ポリアミド成分としては、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン１１、ナイロン１２等があげられる。これらの中では、ナイロン６、ナイロン１２が好ましい。ポリエーテルジオールとしては、ポリ（オキシテトラメチレン）グリコール、ポリ（オキシプロピレン）グリコール等があげられ、ポリエステルジオールとしては、ポリ（エチレン・１，４−アジペート）グリコール、ポリ（ブチレン・１，４−アジペート）グリコール、ポリテトラメチレングリコール等が挙げられる。具体例としては、ナイロン１２／ポリテトラメチレングリコールブロック共重合体等が挙げられる。市販品としては、具体的には、例えば、ダイアミド（ダイセルヒュルス社製）、ＰＥＢＡＸ（アトケム社製）〔いずれも商標名〕等の商品名で製造・販売されているポリアミド系エラストマーが挙げられる。【００８５】
＜熱可塑性ポリウレタン系エラストマー（Ａ’−３）＞
熱可塑性ポリウレタン系エラストマー（Ａ’−３）としては、ハードセグメントとして短鎖ポリオール（分子量６０〜６００）とジイソシアナートの反応で得られるポリウレタンと、ソフトセグメントとして長鎖ポリオール（分子量６００〜４０００）とジイソシアナートの反応で得られるポリウレタンとのブロックコポリマーが例示される。ジイソシアナートとしては、トルエンジイソシアナート、ジフェニルメタンジイソシアナート等が挙げられ、短鎖ポリオールとしては、エチレングリコール、1,3-プロピレングリコール、ビスフェノールＡ等が挙げられる。【００８６】
熱可塑性ポリウレタン系エラストマー（Ａ’−３）としては、ポリカプロラクトングリコール等のポリラクトンエステルポリオールに短鎖ポリオールの存在下ジイソシアナートを付加重合した重合体（ポリエーテルポリウレタン）；ポリ（エチレン・１，４−アジペート）グリコール、ポリ（ブチレン・１，４−アジペート）グリコール等のアジピン酸エステルポリオールに短鎖ポリオールの存在下ジイソシアナートを付加重合した重合体（ポリエステルポリウレタン）；テトラヒドロフランの開環で得られたポリテトラメチレングリコールに短鎖ポリオールの存在下ジイソシアナートを付加重合した重合体等が例示される。市販品としては、具体的には、例えば、ブルコラン（バイエル社製）、ケミガムＳＬ（グッドイヤー社製）、アジプレン（デュポン社製）、バルカプレン（ＩＣＩ社製）〔いずれも商標名〕等の商品名で製造・販売されている熱可塑性ポリウレタン系エラストマーが挙げられる。【００８７】
これらの中では、透湿性に優れる点で、ポリエステル系エラストマー（Ａ’−１）、熱可塑性ポリウレタン系エラストマー（Ａ’−３）が好ましく、とりわけ伸縮性を兼ね備えた熱可塑性ポリウレタン系エラストマー（Ａ’−３）が特に好ましい。【００８８】
＜通気性フィルム＞
本発明に係る通気性フィルムは、熱可塑性樹脂（熱可塑性樹脂（Ｂ）と区別するために、熱可塑性樹脂（Ｂ’）とも表す。）からなり、かつ酸素、水蒸気等のガスは透過するが、水等の液体は透過し難いフィルムであり、ＪＩＳ−Ｌ１０９９  Ａ−１法（４０℃、相対湿度９０％、ＣａＣｌ2法の条件）による透湿度が、通常、１０００〜２００００ｇ／ｍ2・２４ｈｒｓ．の範囲にあるからなる微孔を有するフィルムである。【００８９】
なお、通気性が付与される前段階のフィルム（前駆体）は、透湿度がほぼ０ｇ／ｍ2・２４ｈｒｓ．であっても、前記混繊スパンボンド不織布と積層して、不織布積層体としたのちに適切な加工を施し、上記範囲の透湿性を有する通気性フィルムとなればよい。【００９０】
本発明に係る通気性フィルムは、熱可塑性樹脂（Ｂ’）、好ましくは熱可塑性樹脂（Ｂ’）と充填剤とを含む熱可塑性樹脂組成物である。また、本発明に係る通気性フィルムが熱可塑性樹脂（Ｂ’）と充填剤を含む樹脂組成物である場合、充填剤の配合量は、より好ましくは３０〜７５重量％、さらにより好ましくは４０〜７０重量％、特に好ましくは４０〜６０重量％（但し、熱可塑性樹脂（Ｂ’）と充填剤の合計を１００重量％とする）である。本発明に係る通気性フィルムは、前記熱可塑性樹脂組成物を押出し成形して得られるフィルム（前駆体）を少なくとも、一方向に延伸することにより得られる。【００９１】
充填剤としては、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）粒子、ポリスチレン粒子等の架橋粒子、あるいはフィルム基材として用いる熱可塑性樹脂と非相容の樹脂（例えば、ポリオレフィン系樹脂を用いる場合は、ポリエチレンテレフタレート、ポリアミド等）等の有機化合物系充填剤；あるいは炭酸カルシウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、炭酸バリウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化チタン、シリカ、タルク等の無機化合物系充填剤が好ましい。【００９２】
無機化合物系充填剤としては、平均粒径が１０μｍ以下、とくに、０．５〜５μｍの範囲にある炭酸カルシウム及び硫酸バリウムが好ましい。【００９３】
また、無機化合物系充填剤としては、基材となる熱可塑性樹脂との分散性を向上させるためにステアリン酸、ラウリン酸等の高級脂肪酸またはそれらの金属塩で無機化合物の表面を処理した無機化合物系充填剤が最も好ましい。【００９４】
通気性フィルムに用いる熱可塑性樹脂（Ｂ’）としては、種々公知の熱可塑性樹脂が用い得るが、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ１−ブテン等のポリオレフィン系樹脂が防水性に優れるので好ましく、中でも、密度が０．９００〜０．９４０ｇ／ｃｍ3の範囲にあるエチレンとプロピレン、１−ブテン、１−ヘプテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチルー１−ペンテン、１−デセン等の炭素数３以上、好ましくは炭素数４〜１０のα―オレフィンとのランダム共重合体である所謂線状低密度ポリエチレンが、得られる通気性フィルムが柔軟性に優れるので好ましい。【００９５】
エチレン・α―オレフィンランダム共重合体は、特に限定はされず、チーグラー触媒、メタロセン触媒等の種々公知の触媒によって得られるものでよいが、メタロセン触媒によって得られるエチレン・α―オレフィンランダム共重合体が、得られる通気性フィルムの引裂き強度等の機械的強度が優れるので好ましい。【００９６】
エチレン・α―オレフィンランダム共重合体には、延伸性の改良のために、少量の高圧法低密度ポリエチレンを添加してもよく、また、得られる通気性フィルムの引張強度を改良するために、少量のポリプロピレンを添加してもよい。【００９７】
本発明に係る通気性フィルムは、種々用途により、適宜選択し得るが、通常、厚さが１０〜５０ｇ／ｍ2、好ましくは１２〜４０ｇ／ｍ2、更に好ましくは１５〜３０ｇ／ｍ2の範囲にある。通気性フィルムの機械的強度を確保し、耐水度を得る観点からは厚さが１０ｇ／ｍ2以上が望ましく、一方、十分な通気性を確保する観点からは５０ｇ／ｍ2未満が好ましい。
【実施例】
【００９８】
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。【００９９】
実施例及び比較例における物性値等は、以下の方法により測定した。【０１００】
（１）目付〔ｇ／ｍ2〕
不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を６点採取した。なお、採取場所はＭＤ、ＣＤともに任意の３箇所とした（計６箇所）。次いで、採取した各試験片を上皿電子天秤（研精工業社製）を用いて、それぞれ質量（ｇ）を測定し、各試験片の質量の平均値を求めた。求めた平均値から１ｍ2当たりの質量（ｇ）に換算し、小数点第２位を四捨五入して各不織布サンプルの目付〔ｇ／ｍ2〕とした。【０１０１】
（２）最大点伸度〔％〕
不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を６点採取した。なお、採取場所はＭＤ、ＣＤともに任意の３箇所とした（計６箇所）。次いで、採取した各試験片を万能引張試験機（インテスコ社製、ＩＭ−２０１型）を用いて、スパン間隔Ｉ０＝１００ｍｍ、引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎの条件で引張試験を行い、最大強度点での伸度（最大点伸度〔％〕）を求めた。なお、最大点伸度は、上記６点（ＭＤ、ＣＤ各３点）について平均値を求め、小数点第２位を四捨五入した。【０１０２】
（３）残留歪〔％〕
不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を６点採取した。なお、採取場所はＭＤ、ＣＤともに任意の３箇所とした（計６箇所）。次いで、採取した各試験片を万能引張試験機（インテスコ社製、ＩＭ−２０１型）を用いて、チャック間１００ｍｍ、引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎ、延伸倍率１００％の条件で延伸した後、直ちに同じ速度で原長まで回復させて、回復時のひずみを測定し、残留歪〔％〕とした。なお、残留歪は、上記６点（ＭＤ、ＣＤ各３点）について平均値を求め、小数点第２位を四捨五入した。【０１０３】
（４）カール
不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を採取し、採取した試験片の表、裏それぞれを上面にして机上に置き、カールの状態を目視にて観察した。表裏どちらかにおいて、不織布が机上から部分的に浮いている場合をカール「発生」とし、浮いていない場合を「無し」とした。【０１０４】
（５）ベタツキ
不織布及び／又は不織布積層体をパネラー１０人が不織布を手で触り、そのベタツキを下記基準で評価した。また、「（３）残留歪」を測定する前の状態を「延伸処理前」とし、測定後の状態を「延伸処理後」として評価した。【０１０５】
◎：１０人のうち１０人がベタツキ無く、手触りが良いと感じた場合。【０１０６】
○：１０人のうち９〜７人がベタツキ無く、手触りが良いと感じた場合。【０１０７】
△：１０人のうち６〜３人がベタツキ無く、手触りが良いと感じた場合。【０１０８】
×：１０人のうち２〜０人がベタツキ無く、手触りが良いと感じた場合。【０１０９】
（６）毛羽立ち
不織布及び／又は不織布積層体を加熱エンボスにより一体化する際のエンボスロール、またはその後の成形機器などへの不織布若しくは繊維の付着を目視により観察した。不織布若しくは繊維の付着を確認した場合を毛羽立ち「有り」とし、確認されなかった場合を「無し」とした。【０１１０】
また、実施例、比較例に用いた熱可塑性ポリウレタンエラストマー（ＴＰＵ）の分析および評価は、下記の方法に従って行った。【０１１１】
（７）凝固開始温度
セイコー電子工業（株）製ＳＳＣ５２００Ｈディスクステーションに接続した示差走査熱量計（ＤＳＣ２２０Ｃ）により測定した。サンプルとして、粉砕したＴＰＵをアルミ製パンに約８ｍｇ採取し、カバーを被せクリンプした。同様に、アルミナをリファレンスとして採取した。サンプルおよびリファレンスをセル内の所定の位置にセットした後、流量４０Ｎｍｌ／ｍｉｎの窒素気流下で測定を行った。昇温速度１０℃／ｍｉｎで室温から２３０℃まで昇温し、この温度で５分間維持した後、１０℃／ｍｉｎの降温速度で−７５℃まで降温させた。このときに記録されたＴＰＵの凝固に由来する発熱ピークの開始温度を測定し、凝固開始温度（単位：℃）とした。【０１１２】
（８）極性溶媒不溶分の粒子数
細孔電気抵抗法に基づく粒度分布測定装置としてベックマンコールター社製マルチサーザーＩＩを使用して測定を行った。５リットルのセパラブルフラスコに、ジメチルアセトアミド（和光純薬工業（株）製 特級品）３５００ｇとチオシアン酸アンモニウム（純正化学（株）製 特級品）１４５．８３ｇとを秤量し、室温にて２４時間かけて溶解させた。【０１１３】
次いで、１μｍのメンブランフィルターを用いて減圧濾過を行い、試薬Ａを得た。２００ｃｃのガラス瓶に試薬Ａ１８０ｇとＴＰＵペレット２．３７ｇとを精秤し、３時間かけてＴＰＵ中の可溶分を溶解させ、これを測定用試料とした。マルチサイザーＩＩに１００μｍのアパーチャーチューブを取り付け、装置内の溶媒を試薬Ａに置換した後、減圧度を約３０００ｍｍＡｑに調節した。十分に洗浄した試料投入用のビーカーに試薬Ａを１２０ｇ秤量し、ブランク測定により発生したパルス量が５０個／分以下であることを確認した。最適なＣｕｒｒｅｎｔ値とＧａｉｎをマニュアルにしたがって設定した後、１０μｍの未架橋ポリスチレン標準粒子を使用してキャリブレーションを実施した。測定は、十分に洗浄した試料投入用ビーカーに試薬Ａを１２０ｇ、測定用試料を約１０ｇ秤量し、２１０秒間実施した。この測定によりカウントされた粒子数を、アパーチャーチューブに吸引されたＴＰＵ重量で除算した値をＴＰＵ中の極性溶媒不溶分の粒子数（単位：個／ｇ）とした。なお、ＴＰＵ重量は次式により算出した。【０１１４】
ＴＰＵ重量＝｛（Ａ／１００）×Ｂ／（Ｂ＋Ｃ）｝×Ｄ
式中、Ａ：測定用試料のＴＰＵ濃度（重量％）、Ｂ：ビーカーに秤量した測定用試料の重量（ｇ）、Ｃ：ビーカーに秤量した試薬Ａの重量（ｇ）、Ｄ：測定中（２１０秒間）にアパーチャーチューブに吸引された溶液量（ｇ）である。【０１１５】
（９）ハードドメインの融解熱量比
セイコー電子工業（株）製ＳＳＣ５２００Ｈディスクステーションに接続した示差走査熱量計（ＤＳＣ２２０Ｃ）により測定した。サンプルとして、粉砕したＴＰＵをアルミ製パンに約８ｍｇ採取し、カバーを被せクリンプした。リファレンスとして、同様にアルミナを採取した。サンプルおよびリファレンスをセル内の所定の位置にセットした後、流量４０Ｎｍｌ／ｍｉｎの窒素気流下で測定を行った。昇温速度１０℃／ｍｉｎで室温から２３０℃まで昇温した。このとき、ピーク温度が９０℃以上１４０℃以下の範囲にある吸熱ピークから求められる融解熱量の総和（ａ）と、ピーク温度が１４０℃を超えて２２０℃以下の範囲にある吸熱ピークから求められる融解熱量の総和（ｂ）を求め、次式によりハードドメインの融解熱量比（単位：％）を求めた。【０１１６】
ハードドメインの融解熱量比（％）＝ａ／（ａ＋ｂ）×１００
（１０）２００℃における溶融粘度（以下、単に「溶融粘度」という。）
キャピログラフ（東洋精機（株）製モデル１Ｃ）を用いて、ＴＰＵの２００℃におけるせん断速度１００ｓｅｃ-1の時の溶融粘度（単位：単位：Ｐａ・ｓ）を測定した。長さ３０ｍｍ、直径は１ｍｍのノズルを用いた。【０１１７】
（１１）ＴＰＵの水分値
水分量測定装置（平沼産業社製ＡＶＱ−５Ｓ）と水分気化装置（平沼産業社製ＥＶ−６）とを組み合わせてＴＰＵの水分量（単位：ｐｐｍ）の測定を行った。加熱試料皿に秤量した約２ｇのＴＰＵペレットを２５０℃の加熱炉に投入し、気化した水分を予め残存水分を除去した水分量測定装置の滴定セルに導き、カールフィッシャー試薬にて滴定した。セル中の水分量変化に伴う滴定電極の電位変化が２０秒間生じないことをもって滴定終了とした。【０１１８】
（１２）ショアＡ硬度
ＴＰＵの硬さは、２３℃、５０％相対湿度下においてＪＩＳ Ｋ−７３１１に記載の方法に従い測定した。デュロメーターはタイプＡを使用した。【０１１９】
＜ＴＰＵ製造例１＞
ジフェニルメタンジイソシアネート（以下ＭＤＩと記す。）をタンクＡに窒素雰囲気下で装入し、気泡が混入しない程度に攪拌しながら４５℃に調整した。【０１２０】
数平均分子量２０００のポリエステルポリオール（三井武田ケミカル（株）製、商品名：タケラックＵ２０２４）６２８．６重量部と、イルガノックス１０１０を２．２１重量部と、１，４−ブタンジオール７７．５重量部とをタンクＢに窒素雰囲気下で仕込み、攪拌しながら９５℃に調整した。この混合物をポリオール溶液１という。【０１２１】
これらの反応原料から計算されるハードセグメント量は３７．１重量％であった。
次に、ギヤポンプ、流量計を介した送液ラインにて、ＭＤＩを１７．６ｋｇ／ｈの流速で、ポリオール溶液１を４２．４ｋｇ／ｈの流速で、１２０℃に調整した高速攪拌機（ＳＭ４０）に定量的に通液し、２０００ｒｐｍで２分間攪拌混合した後、スタティックミキサーに通液した。スタティックミキサー部は、管長０．５ｍ、内径２０ｍｍφのスタティックミキサーを３本接続した第１〜第３のスタティックミキサー（温度２３０℃）と、管長０．５ｍ、内径２０ｍｍφのスタティックミキサーを３本接続した第４〜第６のスタティックミキサー（温度２２０℃）と、管長１．０ｍ、内径３４ｍｍφのスタティックミキサーを６本接続した第７〜第１２のスタティックミキサー（温度２１０℃）と、管長０．５ｍ、内径３８ｍｍφのスタティックミキサーを３本接続した第１３〜第１５のスタティックミキサー（温度２００℃）とを直列に接続したものであった。【０１２２】
第１５スタティックミキサーから流出した反応生成物を、ギヤポンプを介して、ポリマーフィルター（長瀬産業（株）製、商品名：デナフィルター）を先端に付随した単軸押出機（直径６５ｍｍφ、温度１８０〜２１０℃）に圧入し、ストランドダイから押出した。  【０１２３】
水冷後、ペレタイザーにて連続的にペレット化した。次いで、得られたペレットを乾燥機に装入し、１００℃で８時間乾燥して、水分値４０ｐｐｍの熱可塑性ポリウレタンエラストマーを得た。この熱可塑性ポリウレタンエラストマーを単軸押出機（直径５０ｍｍφ、温度１８０〜２１０℃）で連続的に押出し、ペレット化した。再度、１００℃で７時間乾燥して、水分値５７ｐｐｍの熱可塑性ポリウレタンエラストマー（Ａ−１）を得た。【０１２４】
Ａ−１の凝固開始温度は１０３．７℃、極性溶媒不溶分の粒子数は１５０万個／ｇ、射出成形により調製した試験片による硬度は８６Ａ、２００℃における溶融粘度は１９００Ｐａ・ｓ、ハードドメインの融解熱量比は３５．２％であった。【０１２５】
［実施例１］
＜スパンボンド不織布用の熱可塑性樹脂組成物の調製＞
ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）６０ｇ／１０分、密度０．９１ｇ／ｃｍ3、融点１６０℃、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．９のプロピレン単独重合体（以下、「ＰＰ−１」と略す）９６重量％とＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）５ｇ／１０分、密度０．９７ｇ／ｃｍ3、融点１３４℃の高密度ポリエチレン（以下、「ＨＤＰＥ」と略す）４重量％とを混合し、熱可塑性樹脂組成物（Ｂ−１）を準備した。【０１２６】
＜混繊不織布積層体の製造＞
＜混繊スパンボンド不織布（Ｃ−１−１）の製造＞
前記熱可塑性ポリウレタンエラストマー（Ａ−１）と熱可塑性樹脂組成物（Ｂ−１）とをそれぞれ独立に７５ｍｍφの押出機及び５０ｍｍφの押出機を用いて溶融した後、紡糸口金を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：８００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度とがともに２１０℃、冷却風温度２０℃、延伸エア風速３７５０ｍ／分の条件でスパンボンド法により溶融紡糸し、Ａ−１からなる長繊維ＡとＢ−１からなる長繊維Ｂとの混繊率が６０：４０（重量比）のウェッブを捕集面上に堆積させた。なお、前記紡糸口金は、Ａ−１の吐出孔とＢ−１の吐出孔とが交互に配列されたノズルパターンを有し、Ａ−１（繊維Ａ）のノズル径０．７５ｍｍφ及びＢ−１（繊維Ｂ）のノズル径０．６ｍｍφであり、ノズルのピッチが縦方向８ｍｍ、横方向１１ｍｍであり、ノズル数の比は繊維Ａ用ノズル：繊維Ｂ用ノズル＝１：１．４５であった。繊維Ａの単孔吐出量は１．１ｇ／（分・孔）、繊維Ｂの単孔吐出量０．５ｇ／（分・孔）とした。【０１２７】
堆積された混合長繊維からなるウェッブは、ベルト上に設置された、非粘着素材でコーティングされたニップロール（線圧１０ｋｇ／ｃｍ）にて、混繊スパンボンド不織布（Ｃ−１−１）を得た。得られた混繊スパンボンド不織布の目付は１５ｇ／ｍ2であった。また、堆積された混合長繊維からなるウェッブの繊維径は、大きい方の繊維径、即ち繊維Ａが３５．２μｍ、小さい方の繊維径、即ち、繊維Ｂが１７．０μｍであった。【０１２８】
＜混繊スパンボンド不織布（Ｃ−２−１）の製造＞
Ａ−１：繊維Ａの単孔吐出量を０．４ｇ／（分・孔）、Ｂ−１：繊維Ｂの単孔吐出量を１．０ｇ／（分・孔）とする以外は、実施例１と同条件で紡糸、堆積し、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が２０：８０（重量比）及び目付１５ｇ／ｍ2の混繊スパンボンド不織布（Ｃ−２−１）を得た。【０１２９】
＜混繊不織布積層体の製造＞
混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−１−１）と（Ｃ−２−１）とを積層し以下の条件でエンボスによる積層一体化加工を施した。エンボスの諸条件は以下の通り。（Ｃ−１−１）層側をフラットロール側とし加熱温度を１００℃に設定して、線圧３０ｋｇ／ｃｍとした。また、（Ｃ−２−１）層側を面積率１８％、刻印面積０．４１ｍｍ2のパターンのエンボスロール側として加熱温度を１２０℃に設定し、線圧３０ｋｇ／ｃｍとした。【０１３０】
得られた不織布積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表１に示す。【０１３１】
［実施例２］
＜混繊スパンボンド不織布（Ｄ−１−１）の製造＞
実施例１に記載の方法に準じ、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が７０：３０（重量比）及び目付１０ｇ／ｍ2の混繊スパンボンド不織布（Ｄ−１−１）を得た。【０１３２】
＜混繊スパンボンド不織布（Ｄ−２−１）及び（Ｄ−３−１）の製造＞
実施例１に記載の方法に準じ、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が４１：５９（重量比）及び目付１０ｇ／ｍ2の混繊スパンボンド不織布（Ｄ−２−１）及び（Ｄ−３−１）を得た。【０１３３】
＜混繊不織布積層体の製造＞
混繊不織布層（Ｄ−１−１）を前記（Ｄ−２−１）と（Ｄ−３−１）との間に配して合計３層を積層し、以下の条件でエンボスして積層一体化加工を施し、３層の混繊不織布積層体を得た。エンボスの諸条件は以下の通り。フラットロール及び面積率１８％、刻印面積０．４１ｍｍ2のパターンのエンボスロールともに加熱温度を１１０℃に設定し、線圧３０ｋｇ／ｃｍとした。【０１３４】
得られた混繊不織布積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。【０１３５】
［実施例３］
＜混繊スパンボンド不織布（Ｄ−１−２）の製造＞
実施例１に記載の方法に準じ、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が５０：５０（重量比）及び目付２０ｇ／ｍ2の混繊スパンボンド不織布（Ｄ−１−２）を得た。【０１３６】
＜混繊スパンボンド不織布（Ｄ−２−２）及び（Ｄ−３−２）の製造＞
実施例１に記載の方法に準じ、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が３０：７０（重量比）及び目付５ｇ／ｍ2の混繊スパンボンド不織布（Ｄ−２−２）及び（Ｄ−３−２）を得た。【０１３７】
＜混繊不織布積層体の製造＞
混繊不織布層（Ｄ−１−２）を前記（Ｄ−２−２）と（Ｄ−３−２）の間に配して合計３層を積層し、実施例２に記載の方法に準じ、エンボス、フラットロールをともに加熱温度を１１５℃に設定し、エンボス積層一体化加工を施し、混繊不織布積層体を得た。【０１３８】
得られた混繊不織布積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。【０１３９】
［実施例４］
＜混繊スパンボンド不織布（Ｄ−１−３）の製造＞
実施例１に記載の方法に準じ、熱可塑性ポリウレタンエラストマー（Ａ−１）：長繊維Ａのみからなる目付２０ｇ／ｍ2のスパンボンド不織布（Ｄ−１−３）を得た。【０１４０】
＜混繊スパンボンド不織布（Ｄ−２−３）及び（Ｄ−３−３）の製造＞
実施例１に記載の方法に準じ、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が４０：６０（重量比）及び目付５ｇ／ｍ2の混繊スパンボンド不織布（Ｄ−２−３）及び（Ｄ−３−３）を得た。【０１４１】
＜混繊不織布積層体の製造＞
スパンボンド不織布層（Ｄ−１−３）を（Ｄ−２−３）と（Ｄ−３−３）の間に配して合計３層を積層し、実施例２に記載の方法に準じ、エンボス、フラットロールをともに１１０℃としてエンボス積層一体化加工を施し、混繊不織布積層体を得た。【０１４２】
得られた混繊不織布積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。【０１４３】
［比較例１］
実施例１に記載の方法に準じて、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が６０：４０（重量比）及び目付３０ｇ／ｍ2の単層の混繊スパンボンド不織布を得、さらにエンボス、フラットロールをともに１００℃としてエンボス加工を施した。【０１４４】
得られた混繊不織布を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。【０１４５】
【表１】
2008108230.tif 000002
【０１４６】
【表２】
2008108230.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【０１４７】
本発明の混繊不織布積層体は、伸縮性、柔軟性、透湿性、通気性、耐毛羽立ち性、耐カール性、強度に優れ、かかる特徴を活かして、衛生材用をはじめ、医療材用、衛生材用、産業資材用等に好適に用い得る。具体的には、衛生材用としては、使い捨ておむつあるいは生理用品等の吸収性物品があげられ、展開型使い捨ておむつあるいはパンツ型使い捨ておむつには、トップシート、バックシート、ウェストバンド（延長テープ、サイドフラップ）、ファスニングテープ、立体ギャザー、レッグカフ、またパンツ型使い捨ておむつのサイドパネル等の部位に好適に用いることができる。生理用ナプキンとしてはトップシート、バックシート、ウィング、横漏れ防止カフ等の部位に好適に用いることができる。これら部位に本発明品を使用することで、装着者の動きに追随し装着者の身体にフィットすることが可能となり、着用中においても快適な状態が維持されるとともに薄型、軽量化、パッケージのコンパクト化も期待が出来る。【０１４８】
医療材用としては、シップ基布として適度な伸縮性、良好な肌触りの良さ、身体の動きへの追随性、スキンケア性を活かしてさまざまな部位での使用が可能となり、また治癒効果につながることに期待がもてる。同様に傷手当て用の基材においては、適度な伸縮性を有し、患部への密着性を高じられるため傷の回復を早める作用につながる期待できる。さらに、本発明の混繊不織布積層体は、通常の不織布と同様に適度な通気性を有し、更に優れた伸縮性を有するため、使い捨て手術着、キャップおよびレスキューガウンの腕、肘、肩、袖などの可動間接部など、通気性、伸縮性が要求される部分への利用が期待できる。
【手続補正書】
【提出日】平成21年10月2日(2009.10.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【書類名】明細書
【発明の名称】混繊不織布積層体
【技術分野】
【０００１】
本発明は、伸縮性、柔軟性、触感、成形性に優れ、ベタツキが少ない混繊不織布積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、不織布は通気性、柔軟性に優れることから各種用途に幅広く用いられている。そのため、不織布には、その用途に応じた各種の特性が求められるとともに、その特性の向上が要求されている。
【０００３】
例えば、紙おむつ、生理用ナプキン等の衛生材料、湿布材の基布等に用いられる不織布は、耐水性があり、且つ透湿性に優れることが要求される。また、使用される箇所によっては伸縮性及び嵩高性を有することも要求される。
【０００４】
不織布に伸縮性を付与する方法の一つとして、スパンボンド不織布の原料として熱可塑性エラストマーを用いる方法（例えば、特許文献１；特表平７−５０３５０２号公報）、不織布を形成する繊維として熱可塑性ポリウレタンからなる繊維と熱可塑性ポリマーからなる繊維との混合繊維を用いる方法（例えば、特許文献２；特開２００４−２４４７９１号公報）、また、目的が伸縮性を付与することとは異なるが、水素添加スチレンブロック共重合体等から構成される粘着性繊維と非粘着性繊維とを混繊してなる長繊維不織布（例えば、特許文献３；特開２００４−１９７２９１号公報）等が種々提案されている。
【０００５】
しかしながら、一般的に、熱可塑性エラストマーの混繊率を多くすると伸縮性、柔軟性などは改良されるが、紡糸安定性、成形装置ロール類への巻き付き防止、不織布捕集ベルトへの巻き付き等成形性が低下する傾向にある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【特許文献１】特表平７−５０３５０２号公報
【特許文献２】特開２００４−２４４７９１号公報
【特許文献３】特開２００４−１９７２９１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、伸縮性、柔軟性、触感、成形性に優れ、ベタツキが少ない混繊不織布積層体を開発することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と、（Ａ）以外の熱可塑性樹脂（Ｂ）（以下、単に「熱可塑性樹脂（Ｂ）」とも表現する）の長繊維との混繊率（２種以上の繊維を混合してなる不織布層において、ある特定の種類の繊維が含まれている割合、もしくは当該不織布層における各種繊維の混合割合を「混繊率」と表す。）が互いに異なる混繊スパンボンド不織布層を少なくとも２層有してなることを特徴とする混繊不織布積層体を提供するものである。
【０００８】
また、本発明は、前記少なくとも２層の混繊スパンボンド不織布層が、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が４０〜９５重量％：６０〜５重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−１）と、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が１０〜６０重量％：９０〜４０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−２）であることを特徴とする混繊不織布積層体も提供するものである。
【０００９】
さらに、本発明は、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維とを含む混繊スパンボンド不織布層を少なくとも３層有し、且つ、３層の混繊スパンボンド不織布層間で、中間に位置する混繊スパンボンド不織布層（中間層）における熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率が、他の２層におけるいずれの熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率よりも大きくなるように積層されている３層の混繊スパンボンド不織布層を有することを特徴とする混繊不織布積層体を提供するものである。
【００１０】
また、本発明は、好ましくは、前記中間層が、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が４０〜１００重量％：６０〜０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ―１）であり、且つ、他の２層が、それぞれ熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が１０〜６０重量％：９０〜４０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−２）及び熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が１０〜６０重量％：９０〜４０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−３）である３層の混繊スパンボンド不織布層を有することを特徴とする不織布積層体も提供するものである。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の混繊不織布積層体は、伸縮性、柔軟性、触感、成形性に優れ、ベタツキが少ないという特徴を兼ね備えている。
【発明を実施するための形態】
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。
【００１２】
＜熱可塑性エラストマー（Ａ）＞
本発明に係る混繊スパンボンド不織布層を形成する繊維成分の一つである熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維の原料となる熱可塑性エラストマー（Ａ）としては、種々公知の熱可塑性エラストマーを用いることができ、また、２種類以上の熱可塑性エラストマーを併用してもよい。
【００１３】
熱可塑性エラストマー（Ａ）としては、例えば、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレンブロックコポリマー（ＳＢＳと呼称）、ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレンブロックコポリマー（ＳＩＳと呼称）、それらの水素添加物であるポリスチレン−ポリエチレン・ブチレン−ポリスチレンブロックコポリマー（ＳＥＢＳと呼称）、及びポリスチレン−ポリエチレン・プロピレン−ポリスチレンブロックコポリマー（ＳＥＰＳと呼称）に代表される少なくとも１個のスチレン等の芳香族ビニル化合物から構成される重合体ブロックと少なくとも1個のブタジエンあるいはイソプレン等の共役ジエン化合物から構成される重合体ブロックとからなるブロック共重合体；あるいはその水素添加物に代表されるスチレン系エラストマー；高結晶性の芳香族ポリエステルと非晶性の脂肪族ポリエーテルとから構成されるブロック共重合体に代表されるポリエステル系エラストマー；結晶性で高融点のポリアミドと非晶性でガラス転移温度（Ｔｇ）が低いポリエーテルもしくはポリエステルとから構成されるブロック共重合体に代表されるポリアミド系エラストマー；ハードセグメントがポリウレタンから構成され、ソフトセグメントがポリカーボネート系ポリオール、エーテル系ポリオール、カプロラクトン系ポリエステルもしくはアジペート系ポリエステル等から構成されるブロック共重合体に代表される熱可塑性ポリウレタン系エラストマー；非晶性もしくは低結晶性のエチレン・α−オレフィンランダム共重合体、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体、プロピレン・エチレン・α−オレフィンランダム共重合体等を単独で用いるか、または前記非晶性もしくは低結晶性のランダム共重合体とプロピレン単独重合体とを混合するか、あるいは前記非晶性もしくは低結晶性のランダム共重合体と、プロピレンと少量のα−オレフィンとの共重合体、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン等の結晶性のポリオレフィンとを混合したポリオレフィン系エラストマー；ポリ塩化ビニル系エラストマー；フッ素系エラストマー；等が挙げられる。
【００１４】
スチレン系エラストマーとしては、ポリスチレンブロックとブタジエンラバーブロックまたはイソプレンラバーブロックとをベースにした、ジブロックおよびトリブロックコポリマーが挙げられる。前記ラバーブロックは、不飽和または完全に水素添加されたものであってもよい。スチレン系エラストマーとしては、具体的には、例えば、ＫＲＡＴＯＮポリマー（商品名、シェルケミカル（株）製）、ＳＥＰＴＯＮ（商品名、クラレ（株）製）、ＴＵＦＴＥＣ（商品名、旭化成工業（株）製）、レオストマー（商品名、リケンテクノス（株）製）等の商品名で製造・販売されている。
【００１５】
ポリエステル系エラストマーとしては、具体的には、例えば、ＨＹＴＲＥＬ（商品名、Ｅ．Ｉ．デュポン（株）製）、ペルプレン（商品名、東洋紡（株）製）などの商品名で製造・販売されている。
【００１６】
ポリアミド系エラストマーとしては、具体的には、例えば、ＰＥＢＡＸ（商品名、アトフィナ・ジャパン（株）製）の商品名で製造・販売されている。
【００１７】
ポリオレフィン系エラストマーとしては、エチレン／α−オレフィン共重合体、プロピレン／α−オレフィン共重合体が挙げられる。具体的には、例えば、ＴＡＦＭＥＲ（商品名、三井化学（株）製）、エチレン−オクテン共重合体であるＥｎｇａｇｅ（商品名、ＤｕＰｏｎｔＤｏｗ Ｅｌａｓｔｏｍｅｒｓ社製）、結晶性オレフィン共重合体を含むＣＡＴＡＬＬＯＹ（商品名、モンテル（株）製）、Ｖｉｓｔａｍａｘｘ（商品名、エクソンモービルケミカル社製）などの商品名で製造・販売されている。
【００１８】
塩ビ系エラストマーとしては、具体的には、例えば、レオニール（商品名、リケンテクノス（株）製）、ポスミール（商品名、信越ポリマー（株）製）などの商品名で製造・販売されている。
これら熱可塑性エラストマーの中でも、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーは伸縮性、加工性の点で好ましい。
【００１９】
＜熱可塑性ポリウレタン系エラストマー＞
熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの中でも、凝固開始温度が６５℃以上、好ましくは７５℃以上、最も好ましくは８５℃以上の熱可塑性ポリウレタン系エラストマーが好ましい。凝固開始温度の上限値は１９５℃が好ましい。ここで、凝固開始温度は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて測定される値であり、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーを１０℃／分で２３０℃まで昇温し、２３０℃で５分間保持した後、１０℃／分で降温させる際に生じる熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの凝固に由来する発熱ピークの開始温度である。凝固開始温度が６５℃以上であると、混繊スパンボンド不織布を得る際に繊維同士の融着、糸切れ、樹脂塊などの成形不良を抑制することができるとともに、熱エンボス加工の際には成形された混繊スパンボンド不織布がエンボスローラーに巻きつくことを防止できる。また、得られる混繊スパンボンド不織布もベタツキが少なく、たとえば、衣料、衛生材料、スポーツ材料などの肌と接触する材料に好適に用いられる。一方、凝固開始温度を１９５℃以下にすることにより、成形加工性を向上させることができる。なお、成形された繊維の凝固開始温度はこれに用いた熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの凝固開始温度よりも高くなる傾向にある。
【００２０】
このような熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの凝固開始温度を６５℃以上に調整するためには、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの原料として使用するポリオール、イソシアネート化合物および鎖延長剤について、それぞれ最適な化学構造を有するものを選択するとともに、ハードセグメントの量を調整する必要がある。ここで、ハードセグメント量とは、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの製造に使用したイソシアネート化合物と鎖延長剤との合計重量を、ポリオール、イソシアネート化合物および鎖延長剤の総量で除算して１００を掛けた重量パーセント（重量％）値である。ハードセグメント量は、好ましくは２０〜６０重量％であり、さらに好ましくは２２〜５０重量％であり、最も好ましくは、２５〜４８重量％である。
【００２１】
また、かかる熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの極性溶媒不溶分の粒子数は、好ましくは３００万個／ｇ以下、より好ましくは２５０万個以下、さらにより好ましくは２００万個以下である。ここで、熱可塑性ポリウレタン系エラストマー中の極性溶媒不溶分とは、主に、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの製造中に発生するフィッシュアイやゲルなどの塊状物である。該塊状物は、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーのハードセグメント凝集物に由来する成分、ならびにハードセグメントおよび／またはソフトセグメントがアロファネート結合、ビュレット結合等により架橋された成分などのように、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーを構成する原料ならびにこの原料間の化学反応により生じる成分である。
【００２２】
極性溶媒不溶分の粒子数は、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーをジメチルアセトアミド溶媒（以下、「ＤＭＡＣ」と略す。）に溶解させた際の不溶分を、細孔電気抵抗法を利用した粒度分布測定装置に１００μｍのアパーチャーを装着して測定した値である。１００μｍのアパーチャーを装着すると、未架橋ポリスチレン換算で２〜６０μｍの粒子の数を測定することができる。
【００２３】
極性溶媒不溶分の粒子数を、熱可塑性ポリウレタン系エラストマー１ｇに対して３００万個以下にすることにより、上記熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの凝固開始温度範囲内において、繊維径の分布の増大、紡糸時の糸切れなどの問題をより抑えることができる。また大型スパンボンド成形機械での不織布の成形におけるストランド中への気泡の混入、または糸切れの発生を抑制するという観点からは、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの水分値が３５０ｐｐｍ以下のものが好ましく、より好ましくは３００ｐｐｍ以下、最も好ましくは１５０ｐｐｍ以下のものである。
【００２４】
また伸縮性の観点からは、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーを、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて熱分析した際に観測される、ピーク温度が９０〜１４０℃の範囲にある吸熱ピークから求められる融解熱量の総和（ａ）と、ピーク温度が１４０℃を超えて２２０℃以下の範囲にある吸熱ピークから求められる融解熱量の総和（ｂ）とが、下記式（Ｉ）
ａ／（ａ＋ｂ）≦０．８      （Ｉ）
の関係を満たすことが好ましく、
下記式（II）
ａ／（ａ＋ｂ）≦０．７      （II）
の関係を満たすことがさらに好ましく、
下記式（III）
ａ／（ａ＋ｂ）≦０．５５      （III）
の関係を満たすことが最も好ましい。
【００２５】
ここで、「ａ／（ａ＋ｂ）」は熱可塑性ポリウレタン系エラストマーのハードドメインの融解熱量比（単位：％）を意味する。熱可塑性ポリウレタン系エラストマーのハードドメインの融解熱量比が８０％以下であると、繊維、特に混繊スパンボンド不織布における繊維および不織布の強度ならびに伸縮性が向上する。本発明では、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーのハードドメインの融解熱量比の下限値は０．１％程度が好ましい。
【００２６】
かかる熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの溶融粘度は、糸切れの発生抑制の観点から、温度２００℃、せん断速度１００ｓｅｃ-1の条件で測定した時に、１００〜３０００Ｐａ・ｓであることが好ましく、２００〜２０００Ｐａ・ｓであることがより好ましく、１０００〜１５００Ｐａ・ｓであることが最も好ましい。ここで、溶融粘度は、キャピログラフ（東洋精機（株）製、ノズル長３０ｍｍ、直径１ｍｍのものを使用）で測定した値である。
【００２７】
このような特性を有する熱可塑性ポリウレタン系エラストマーは、例えば、特開２００４−２４４７９１号公報に記載された製造方法により得ることができる。
【００２８】
上記熱可塑性ポリウレタン系エラストマーを用いて成形された混繊スパンボンド不織布は、触感に優れるため、たとえば衛生材料などに好適に用いることができる。
【００２９】
極性溶媒不溶分の少ない上記熱可塑性ポリウレタン系エラストマーは、上記混繊スパンボンド不織布製造時に、不純物などを濾過するために押出機内部に設置されたフィルターが目詰まりしにくく、機器の調整、整備頻度が低くなる。このため、後述するように、ポリオール、イソシアネート化合物および鎖延長剤の重合反応を行った後、ろ過することにより得る上記熱可塑性ポリウレタン系エラストマーは工業的にも好ましい。
【００３０】
＜ポリオレフィン系エラストマー＞
ポリオレフィン系エラストマーの中でも、非晶性もしくは低結晶性、好ましくはＸ線回折により測定される結晶化度が２０％以下（０％を含む）の、エチレンと、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン等の１種以上の炭素数が３〜２０のα−オレフィンとの共重合体であるエチレン・α−オレフィン共重合体、及びプロピレンとエチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン等の１種以上の炭素数が２〜２０（但し炭素数３を除く）のα−オレフィンとの共重合体であるプロピレン・α−オレフィン共重合体が好ましい。また、ポリオレフィン系エラストマーは、上記α―オレフィンの他に、少量のノルボルネン、５−メチルノルボルネン、５−エチルノルボルネン、シクロペンテン、３−メチルシクロペンテン、４−メチルシクロペンテン等の環状オレフィン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、１，３−シクロペンタジエン、１，３−シクロへキサジエン、１，４−シクロへキサジエン等の環状ジエン等、あるいは酢酸ビニル、メタアクリル酸エステル等のビニル化合物を含んでいてもよい。
（なお、上記ポリオレフィンが共重合体の場合、最初に記載された単量体からなる構成単位が、この共重合体の主成分である。）
【００３１】
非晶性もしくは低結晶性のエチレン・α−オレフィン共重合体としては、具体的には、エチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・１−ブテンランダム共重合体等を例示することができる。また、エチレン・α−オレフィン共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は紡糸性を有する限りとくに限定はされないが、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８  １９０℃、２１６０ｇ荷重）が通常、１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは５〜５００ｇ／１０分、さらに好ましくは１０〜１００ｇ／１０分の範囲にある。
【００３２】
非晶性もしくは低結晶性のプロピレン・α−オレフィン共重合体としては、具体的には、プロピレン・エチレンランダム共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体、プロピレン・１−ブテンランダム共重合体を例示することができる。また、プロピレン・α−オレフィン共重合体のＭＦＲは紡糸性を有する限りとくに限定はされないが、通常、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８  ２３０℃、２１６０ｇ荷重）が１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは５〜５００ｇ／１０分、さらに好ましくは１０〜１００ｇ／１０分の範囲にある。
【００３３】
また、ポリオレフィン系エラストマーは、前記非晶性もしくは低結晶性の重合体単体でも用い得るが、プロピレン単独重合体、あるいはプロピレンと少量のα−オレフィンとの共重合体、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン等の結晶性のポリオレフィンを１〜４０重量％程度混合した組成物であってもよい。
【００３４】
特にポリオレフィン系エラストマーとして好ましい組成は、アイソタクティックポリプロピレン(i)：１〜４０重量％と、プロピレン・エチレン・α-オレフィン共重合体(ii)（プロピレンが４５〜８９モル％と、エチレンが１０〜２５モル％と炭素数４〜２０のα−オレフィンとの共重合体）（ただし、炭素数４〜２０のα-オレフィンの共重合量は３０モル％を超えることはない）：６０〜９９重量部とを含有するポリプロピレン樹脂組成物からなるエラストマー組成物である。
【００３５】
＜熱可塑性樹脂（Ｂ）＞
本発明の不織布積層体を構成する混繊スパンボンド不織布を形成する成分の一つである熱可塑性樹脂からなる長繊維の原料となる熱可塑性樹脂（Ｂ）として、前記熱可塑性エラストマー（Ａ）以外の種々公知の熱可塑性樹脂を用い得る。例えば、融点（Ｔｍ）が１００℃以上の結晶性の重合体、あるいはガラス転移温度が１００℃以上の非晶性の重合体などが挙げられるが、これら熱可塑性樹脂（Ｂ）の中でも結晶性の熱可塑性樹脂が好ましい。
【００３６】
また、熱可塑性樹脂（Ｂ）の中でも、公知のスパンボンド不織布の製造方法により製造して得られる不織布の最大点伸度が５０％以上、好ましくは７０％以上、より好ましくは１００％以上であり、かつほとんど弾性回復しない性質を有する熱可塑性樹脂（伸長性熱可塑性樹脂）が好ましい。このような熱可塑性樹脂（伸長性熱可塑性樹脂）を用いると、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と混繊して得られる混繊スパンボンド不織布や、混繊スパンボンド不織布を積層することで得られる不織布積層体が、延伸加工により嵩高感を発現し、触感が良くなるとともに、前記不織布積層体に伸び止り機能を付与することができる。なお、熱可塑性樹脂（Ｂ）からなるスパンボンド不織布の最大点伸度の上限は必ずしも限定されないが、通常、３００％以下である。
【００３７】
熱可塑性樹脂（Ｂ）としては、具体的には、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−オクテン等のα−オレフィンの単独重合体若しくは共重合体である高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン（所謂ＬＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（所謂ＨＤＰＥ）、ポリプロピレン（プロピレン単独重合体）、ポリプロピレンランダム共重合体、ポリ１−ブテン、ポリ４−メチル−１−ペンテン、エチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・１−ブテンランダム共重合体、プロピレン・１−ブテンランダム共重合体等のポリオレフィン、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等）、ポリアミド（ナイロン−６、ナイロン−６６、ポリメタキシレンアジパミド等）、ポリ塩化ビニル、ポリイミド、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・ビニルアルコール共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−アクリル酸エステル−一酸化炭素共重合体、ポリアクリロニトリル、ポリカーボネート、ポリスチレン、アイオノマー、あるいはこれらの混合物等を例示することができる。これらのうちでは、高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン（所謂ＬＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン及びポリプロピレンランダム共重合体等のプロピレン系重合体、ポリエチレンテレフタレート、ポリアミド等がより好ましい。
【００３８】
これら熱可塑性樹脂（Ｂ）の中でも、成形時の紡糸安定性や不織布の延伸加工性の観点から、ポリオレフィンが好ましく、プロピレン系重合体が特に好ましい。
プロピレン系重合体としては、融点（Ｔｍ）が１５５℃以上、好ましくは１５７〜１６５℃の範囲にあるプロピレンの単独重合体若しくはプロピレンと極少量のエチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン等の炭素数２以上（但し炭素数３を除く）、好ましくは２〜８（但し炭素数３を除く）の１種または２種以上のα−オレフィンとの共重合体が好ましい。
【００３９】
プロピレン系重合体は、溶融紡糸し得る限り、メルトフローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭＤ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）は特に限定はされないが、通常、１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは５〜５００ｇ／１０分、さらに好ましくは１０〜１００ｇ／１０分の範囲にある。また、本発明に係るプロピレン系重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比Ｍｗ／Ｍｎは、通常１．５〜５．０である。紡糸性が良好で、かつ繊維強度が特に優れる繊維が得られる点で、さらには１．５〜３．０の範囲が好ましい。ＭｗおよびＭｎは、公知の方法に従い、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を用いることで測定することができる。
【００４０】
プロピレン系重合体に少量のＨＤＰＥを添加したオレフィン系重合体組成物は、得られる不織布積層体の延伸加工適性をさらに向上することができるので好ましい。添加するＨＤＰＥの量は、紡糸性、延伸加工性の観点から、プロピレン系重合体とＨＤＰＥの合計１００重量％に対して、好ましくは１〜２０重量％、より好ましくは２〜１５重量％、さらに好ましくは４〜１０重量％の範囲である。
【００４１】
プロピレン系重合体に添加されるＨＤＰＥには特に制限がないが、その密度は通常０.９４〜０.９７ｇ/ｃｍ3、好ましくは０．９５〜０.９７ｇ/ｃｍ3、さらに好ましくは０.９６〜０.９７ｇ/ｃｍ3の範囲にある。また、紡糸性を有する限りとくに限定はされないが、伸長性を発現させる観点から、ＨＤＰＥのメルトフローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭ Ｄ−１２３８、１９０℃、荷重２１６０ｇ）は、通常０．１〜１００ｇ／１０分、より好ましくは０．５〜５０ｇ／１０分、さらに好ましくは１〜３０ｇ／１０分の範囲にある。なお、本発明において、良好な紡糸性とは、紡糸ノズルからの吐出時および延伸中に糸切れを生じず、フィラメントの融着が生じないことをいう。
【００４２】
＜添加剤＞
本発明において、混繊スパンボンド不織布には任意成分として、耐熱安定剤、耐候安定剤などの各種安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス等を添加することができる。
【００４３】
かかる安定剤としては、たとえば、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール（ＢＨＴ）等の老化防止剤；テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、６−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオン酸アルキルエステル、２，２'−オキザミドビス［エチル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）］プロピオネート、Ｉｒｇａｎｏｘ １０１０（ヒンダードフェノール系酸化防止剤：商品名）等のフェノール系酸化防止剤；ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、１，２−ヒドロキシステアリン酸カルシウムなどの脂肪酸金属塩；グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート等の多価アルコール脂肪酸エステルなどを挙げることができる。これらは１種単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００４４】
＜混繊不織布積層体＞
本発明の混繊不織布積層体は、前記熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維〔以下、「熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維」とも呼ぶ。〕と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維〔以下、「熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維」とも呼ぶ。〕とを互いに異なる混繊率で混合して得られる混繊スパンボンド不織布を少なくとも２層有してなる混繊不織布積層体である。
【００４５】
なお「混繊率」とは、２種以上の繊維を混合してなる不織布層における、ある特定の種類の繊維が含まれている割合、もしくは当該不織布層における各種繊維の混合割合を表す。すなわち、熱可塑性エラストマー（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）とからなるスパンボンド不織布層における「熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率」とは、｛熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の重量÷（熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の重量＋熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の重量）｝である。また、「熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の混繊率」とは、｛熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の重量÷（エラストマー（Ａ）長繊維の重量＋熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の重量）｝である。また、熱可塑性エラストマー（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）とからなるスパンボンド不織布層間において「混繊率が異なる」とは、各不織布層における（Ａ）と（Ｂ）との混合割合が異なることを表している。
【００４６】
少なくとも２層を有してなる混繊不織布積層体では、少なくとも１層が、好ましくは４０〜９５重量％、より好ましくは４０〜９０重量％、更に好ましくは５０〜８０重量％の前記熱可塑性エラストマー（Ａ）から得られる長繊維と、６０〜５重量％、より好ましくは６０〜１０重量％、更に好ましくは５０〜２０重量％の熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）とからなる混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−１）であることが望ましい。また、その他の層は、好ましくは１０〜６０重量％、より好ましくは１０〜５５重量％、更に好ましくは１０〜５０重量％の前記熱可塑性エラストマー（Ａ）から得られる長繊維と、９０〜４０重量％、より好ましくは９０〜４５重量％、更に好ましくは９０〜５０重量％の熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）とが混繊されてなる混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−２）であることが望ましい。
【００４７】
熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率を高くすると、得られる混繊スパンボンド不織布の伸縮性、柔軟性等が良くなる。一方、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率を低くすると、紡糸安定性が増し、得られる混繊スパンボンド不織布の成形装置（ロール類）への巻き付き防止、不織布捕集ベルトへの巻き付き等の成形性が良くなる。
【００４８】
したがって、本発明の混繊不織布積層体では、目的に応じて各層毎に混繊率を変更して積層体を構成することで、伸縮性、柔軟性、良好な触感及び良好な成形性を兼ね備えた混繊不織布積層体を得ることができる。より具体的には、例えば、伸縮性を得る目的で熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率を高めた混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−１）を用い、良好な触感、柔軟性を得る目的で、あるいは良好な成形性に観点から熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の混繊比率を高めた（柔軟性や触感の観点から熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の混繊率は４０％以上であることが好ましい）混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−２）を用いて、２層以上の積層体を構成することで、上記性質をバランスよく備えた混繊不織布積層体を得ることができる。なお（Ｃ−１）と（Ｃ−２）とを連続して積層してもよいし、（Ｃ−１）と（Ｃ−２）との混繊スパンボンド層間に、他の（混繊）スパンボンド不織布層やメルトブローン層、フィルム層、接着層などを介して積層してもよい。
【００４９】
また、本発明の別の一態様として、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）との長繊維を含む混繊スパンボンド不織布層を少なくとも３層有し、且つ、３層の混繊スパンボンド不織布層間で、中間に位置する混繊スパンボンド不織布層（中間層）における熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率が、他の２層におけるいずれの熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率よりも大きくなるように積層されている３層の混繊スパンボンド不織布層を有する不織布積層体が挙げられる。
【００５０】
なお、中間層を挟む他の混繊スパンボンド不織布層の間では、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率は、同じであっても、異なっていてもよい。また、３層の混繊スパンボンド層が連続して積層されている必要はなく、スパンボンド不織布層やメルトブローン層、フィルム層、接着層などを介して積層してもよい。また当該３層のいずれか一方もしくは両方の外側に別の混繊不織布層を積層してもよく、かかる混繊不織布層における熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率は、中間層における混繊率よりも大きくても小さくてもよい。
【００５１】
中間層の熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率を大きくし、当該中間層を挟む２層の混繊スパンボンド不織布層の混繊率を小さくすることにより、柔軟で、かつ表面のベタツキが少ない混繊不織布積層体とすることができる。また、前記中間層を挟む２層の混繊スパンボンド不織布層の混繊率を同じにすることにより、耐カール性に優れた混繊不織布積層体とすることができる。
【００５２】
より具体的には、中間層は、好ましくは熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維４０〜１００重量％、より好ましくは４０〜９５重量％、更に好ましくは５０〜９０重量％と、熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維６０〜０重量％、より好ましくは６０〜５重量％、更に好ましくは５０〜１０重量％とからなる（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）混繊スパンボンド不織布層（Ｄ―１）である。
【００５３】
さらに、中間層を挟む２層の混繊スパンボンド不織布層は、それぞれ、１０〜６０重量％、より好ましくは１０〜５５重量％、更に好ましくは１０〜５０重量％の熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と、９０〜４０重量％、より好ましくは９０〜４５重量％、更に好ましくは９０〜５０重量％の熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維とからなる（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−２）、及び１０〜６０重量％、より好ましくは１０〜５５重量％、更に好ましくは１０〜５０重量％の熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と、９０〜４０重量％、より好ましくは９０〜４５重量％、更に好ましくは９０〜５０重量％の熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維とからなる（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−３）である。
【００５４】
なお、上述の不織布積層体中間層は、（Ｄ−１）の熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が、（Ｄ−２）及び（Ｄ−３）における混繊率よりも高いことを特徴とする。このよう層構成とすることにより、（Ｄ−１）では熱可塑性エラストマー（Ａ）の柔軟性が活かされ、（Ｄ−２）および（Ｄ−３）では、熱可塑性樹脂（Ｂ）の非粘着性に起因する連続成形性（成形機などに粘着しない）が活かされて、柔軟性に優れ、かつ連続成形性に優れた不織布積層体を得ることができる。
【００５５】
中間層（Ｄ−１）を挟む２層の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−２）及び（Ｄ−３）における熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率は、同じであっても、異なっていてもよいが、混繊率が同一もしくは差が小さい場合は、積層後のカールを防止でき、成形性が向上することから好ましい。より具体的には、（Ｄ−２）及び（Ｄ−３）の熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率の差を、好ましくは４０％以下、より好ましくは３０％以下、更に好ましくは２０％以下、特に好ましくは１０％〜０％の範囲にし、（Ｄ−２）及び（Ｄ−３）の目付差においても（Ｄ−１）／（Ｄ−２）及び（Ｄ−１）／（Ｄ−３）の値が好ましくは２〜０．５、より好ましくは１．５〜０．６７、更に好ましくは１．２〜０．８３、特に好ましくは１．１〜０．９１の範囲にすることにより、耐カール性に優れ、混繊不織布積層体の生産性及び生産効率を高めることができるので好ましい。
【００５６】
前記したように、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率を変更することにより、得られる混繊スパンボンド不織布の品質及び成形性が異なる。したがって、伸縮性、柔軟性、良好な触感及び良好な成形性を兼ね備えた混繊不織布積層体を得るためには、混繊率を各層毎に変更した積層体を構成する。より具体的には、伸縮性を付与するための、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維のみ、あるいは熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率を高めた不織布層からなる中間層（Ｄ−１）を有し、かつ、良好な触感、柔軟性を付与するための、熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の混繊率を高めた層（Ｄ−２）及び層（Ｄ−３）を成形性に関わる面に有する積層体を構成する。ここで、（Ｄ−２）及び（Ｄ−３）における熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の混繊率は、柔軟性や触感の観点から４０重量％以上であることが好ましい。
【００５７】
本発明に係る混繊スパンボンド不織布を形成する熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維及び熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維の繊維径（平均値）は、それぞれ通常５０μｍ以下、好ましくは５〜４０μｍ、より好ましくは７〜３０μｍの範囲にある。熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維との繊維径は同じであっても異なってもよい。
【００５８】
本発明の混繊不織布積層体の目付は、種々用途に応じて選択し得る。例えば、おむつ等衛生材用途においては、柔軟性および通気性の観点から、その目付は積層体合計で通常、２００ｇ／ｍ2以下、好ましくは１００ｇ／ｍ2以下、より好ましくは８０ｇ／ｍ2以下、更に好ましくは６０〜１５ｇ／ｍ2範囲にある。
【００５９】
また、混繊不織布積層体を構成する各混繊スパンボンド不織布の目付も、種々用途に応じて選択し得るが、得られる混繊不織布積層体の伸縮性及び柔軟性から、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が高い混繊スパンボンド層、例えば、前記（Ｃ−１）及び（Ｄ−１）の目付は、通常、１２０ｇ／ｍ2以下、好ましくは８０ｇ／ｍ2以下、より好ましくは５０ｇ／ｍ2以下、更に好ましくは４０〜１５ｇ／ｍ2範囲にある。同様に、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が低い混繊スパンボンド層、例えば、前記（Ｃ−２）並びに（Ｄ−２）及び（Ｄ−３）の目付は、通常、１２０ｇ／ｍ2以下、好ましくは８０ｇ／ｍ2以下、より好ましくは５０ｇ／ｍ2以下、更に好ましくは４０〜５ｇ／ｍ2範囲にある。
【００６０】
本発明に係る混繊スパンボンド不織布は、積層一体化される際には、種々公知の交絡方法で一体化される。積層一体化をオフラインで行う場合、未交絡で巻き取る例もあり得るが、公知の交絡方法で若干のプレボンディングを施すことにより生産性を改善できる。そのような交絡方法としては、例えば、繊維を移動ベルトに堆積させた後ニップロールにて押し固める方法が挙げられる。この際、若干のプレボンディングを施せるように、ロールが加熱されていることが望ましい。プレボンディングを施す方法としては、他にも、ニードルパンチ、ウォータージェット、超音波等の手段を用いる方法、エンボスロールを用いて熱エンボス加工する方法、あるいはホットエアースルーを用いる方法など例示できるが、いずれも通常より軽めに交絡することが、積層化後の風合い、伸縮性の面から好ましい。かかる交絡方法は単独でも複数の交絡方法を組み合わせて用いてもよい。
【００６１】
本発明に係る混繊スパンボンド不織布は、前記熱可塑性エラストマー（Ａ）及び前記熱可塑性樹脂（Ｂ）を用いて、公知のスパンボンド不織布の製造方法、例えば、特開２００４−２４４７９１号公報等に記載の方法により製造し得る。
【００６２】
具体的には、例えば、まず、熱可塑性エラストマー（Ａ）及び熱可塑性樹脂（Ｂ）をそれぞれ別個の押出機で溶融する。次いで、溶融した重合体をそれぞれ個別に多数の紡糸孔（ノズル）を備えた口金（ダイ）に導入し、熱可塑性エラストマー（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）とを異なる紡糸孔から独立に同時に吐出させた後、溶融紡糸された熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維とを冷却室に導入する。冷却室で冷却風により冷却した後、延伸エアにより長繊維を延伸（牽引）し、移動捕集面上に堆積させることで本発明の混繊スパンボンド不織布を製造することができる。重合体の溶融温度はそれぞれ重合体の軟化温度あるいは融解温度以上で且つ熱分解温度未満であれば特に限定はされず、用いる重合体等により決め得る。口金温度は、用いる重合体にもよるが、例えば、熱可塑性エラストマー（Ａ）として熱可塑性ポリウレタン系エラストマーあるいはオレフィン系共重合体エラストマーを、熱可塑性樹脂（Ｂ）としてプロピレン系重合体あるいはプロピレン系重合体とＨＤＰＥとのオレフィン系重合体組成物を用いる場合は、通常１８０〜２４０℃、好ましくは１９０〜２３０℃、より好ましくは２００〜２２５℃の範囲の温度に設定し得る。
【００６３】
冷却風の温度は重合体が固化する温度であれば特に限定はされないが、通常５〜５０℃、好ましくは１０〜４０℃、より好ましくは１５〜３０℃の範囲にある。延伸エアの風速は、通常１００〜１０，０００ｍ／分、好ましくは５００〜１０，０００ｍ／分の範囲にある。
【００６４】
本発明の混繊不織布積層体は、前記記載の方法で熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が異なる混繊スパンボンド不織布を個々に得た後、積層することも可能である。その積層方法としては、例えば、少なくとも二系列の紡糸装置を備えたスパンボンド不織布製造装置を用いて、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が異なる混繊スパンボンド不織布を連続的に積層させてもよい。
【００６５】
本発明に係る混繊スパンボンド不織布、あるいは本発明の混繊不織布積層体は、用途により、種々公知の交絡方法で一体化できる。そのような交絡方法としては、例えば、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が異なる混繊スパンボンドの複数層を重ねあわせた後にニードルパンチ、ウォータージェット、超音波等の手段を用いる方法、エンボスロールを用いて熱エンボス加工する方法あるいはホットエアースルーを実施する方法などが挙げられ、このような方法を用いることで、上記混繊スパンボンド不織布および混繊不織布積層体を積層一体化することができる。上記混繊スパンボンド不織布および混繊不織布積層体を積層一体化する際には、かかる交絡方法を単独で用いても複数の交絡方法を組み合わせて用いてもよい。なお、複数層を重ね合わせる方法としては、例えば、種々公知の交絡方法にて若干のプレボンディングが施された熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が異なる複数層を、オフラインにより重ね合わせる方法、または複数列の紡糸装置を用いて、熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維の混繊率が異なる混繊スパンボンド不織布層を連続的に重ね合わせる方法、または前記オフラインによる方法と前記連続的に重ね合わせる方法の併用した方法等が適用できる。
【００６６】
熱エンボス加工により熱融着する場合は、通常、本発明に係る混繊スパンボンド不織布のエンボス面積率が５〜２０％、好ましくは５〜１０％、非エンボス単位面積が０．５ｍｍ2以上、好ましくは４〜４０ｍｍ2の範囲にある。非エンボス単位面積とは、四方をエンボス部で囲まれた最小単位の非エンボス部において、エンボスに内接する四角形の最大面積である。また刻印形状としては、円、楕円、長円、正方、菱、長方、四角やそれら形状を基本とする連続した形が例示される。かかる範囲のエンボス面積率および非エンボス単位面積を満たすようにエンボスを形成すると、混繊スパンボンド不織布を構成する熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維との繊維間及び混繊スパンボンド不織布層各層間で、上記エンボス部に結束点が形成されて実質的に結合される。また、エンボス間に混繊スパンボンド不織布層には弾性を有する熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維、及び実質的に熱可塑性エラストマー（Ａ）長繊維より弾性がない（伸長繊維）熱可塑性樹脂（Ｂ）長繊維が自由度の大きい状態で存在する。このような構造により、当該混繊スパンボンド不織布は、延伸加工後に、残留歪みの低減や良好な伸縮性が発現する。
【００６７】
なおエンボス面積率が大きい場合、延伸可能な範囲は小さくなるが、応力が向上する。またエンボス面積率が小さい場合、延伸可能な範囲を大きくすることが出来るが、エンボスピッチが大きくなり、若干残留ひずみが大きくなる傾向がある。
本発明の不織布積層体は、さらに延伸加工されていてもよい。また、延伸加工前に不織布積層体を前記交絡方法、好ましくはエンボス加工により交絡させておいてもよい。
【００６８】
本発明の不織布積層体は、混繊スパンボンド不織布層を構成する熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維の伸長回復率と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維の伸長回復率とに差がある。したがって、かかる延伸加工を行うと、延伸された熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維は弾性回復して延伸前の長さ近くに復帰するのに対し、熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維は延伸された状態に近い長さに留まる。それゆえ、熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が不織布積層体の表面に折畳まれた状態になるので、より嵩高性があり、且つ、柔軟性に富んだ不織布積層体となる。
また、本発明の混繊不織布積層体は、種々用途に応じて、他の層を貼り合わせておいてもよい。
【００６９】
本発明の混繊不織布積層体に貼りあわせる他の層の具体例としては、編布、織布、不織布、フィルム等を挙げることができる。本発明の不織布積層体と他の層とを貼り合せる場合は、熱エンボス加工、超音波融着等の熱融着法、ニードルパンチ、ウォータージェット等の機械的交絡法、ホットメルト接着剤やウレタン系接着剤等を用いる方法、押出しラミネート法等をはじめ、種々公知の方法で本発明の不織布積層体と他の層とを貼り合わせることができる。
【００７０】
本発明の不織布積層体と貼り合わされる不織布としては、スパンボンド不織布、メルトブローン不織布、湿式不織布、乾式不織布、乾式パルプ不織布、フラッシュ紡糸不織布、開繊不織布等、種々公知の不織布を挙げることができる。
本発明の不織布積層体と積層されるフィルムとしては、透湿性フィルムや、通気性フィルムが挙げられる。
【００７１】
＜透湿性フィルム＞
本発明の不織布積層体を構成する透湿性フィルムは、熱可塑性エラストマー（混繊スパンボンド不織布層に含まれる熱可塑性エラストマー（Ａ）と区別するために、熱可塑性エラストマー（Ａ'）と表す。）からなるフィルムである。前記熱可塑性エラストマー（Ａ'）は、３０μmでの膜厚にてＪＩＳ Ｌ１０９９ Ａ−１法（４０℃、相対湿度９０％、ＣａＣｌ2法の条件）による透湿度が通常、２０００ｇ／ｍ2・ｄａｙ以上、好ましくは３０００ｇ／ｍ2・ｄａｙ更に好ましくは４０００ｇ／ｍ2・ｄａｙ以上の水蒸気透過率を示すフィルムである。
【００７２】
本発明に係る透湿性フィルムは、種々用途により、適宜選択し得るが、通常、厚さが１０〜５０μｍ、好ましくは１５〜４０μｍの範囲にある。不織布とラミネート時にピンホールを防止する観点及び機械的強度を保ち適切な耐水度を保つ観点からは、厚さを１０μm以上にすることが望ましく、良好な透湿性を得、かつ柔軟性を得る観点からは、厚みが５０μm以下がよい。
【００７３】
本発明に係る透湿性フィルムは、熱可塑性エラストマー（Ａ'）を用い、公知のフィルム成形方法、例えば、熱可塑性エラストマー（Ａ'）を押出機で溶融した後、Ｔ−ダイ、又は、環状ダイを用いてフィルムに成形する方法が例示出来るが、透湿を有するエラストマーは一般にべた付きが大きく、ブロッキングが生じることから、直接あるいは間接的に、前記混繊スパンボンド不織布層上に押出してフィルム層として形成させてもよい。
【００７４】
＜熱可塑性エラストマー（Ａ'）＞
本発明に係る熱可塑性エラストマー（Ａ'）としては、熱可塑性エラストマーであってフィルムを形成させた際に透湿性を有するものであれば種々のものを用いうる。透湿性を有することを確認するには、例えばＪＩＳ Ｌ１０９９ Ａ−１法（４０℃、相対湿度９０％、ＣａＣｌ2法の条件）による測定法によって、水蒸気の透過性が認められることをもって透湿性を有するものとすることができる。この場合、好ましくは、同ＪＩＳ Ｌ１０９９ Ａ−１法によって、厚さ３０μｍのフィルムが２０００ｇ／ｍ2・ｄａｙ以上、好ましくは３０００ｇ／ｍ2・ｄａｙ以上の水蒸気透過率を示すものが、本発明において好ましく使用される。
【００７５】
かかる熱可塑性エラストマー（Ａ'）として好適なものとしては、ポリエステル系エラストマー（Ａ'−１）、ポリアミド系エラストマー（Ａ'−２）、熱可塑性ポリウレタン系エラストマー（Ａ'−３）が挙げられる。
【００７６】
熱可塑性エラストマー（Ａ'）には、本発明の目的を損なわない範囲で、通常用いられる酸化防止剤、耐候安定剤、帯電防止剤、防曇剤、ブロッキング防止剤、滑剤、核剤、顔料等の添加剤或いは他の重合体を必要に応じて配合することができる。
【００７７】
＜ポリエステル系エラストマー（Ａ'−１）＞
ポリエステル系エラストマー（Ａ'−１）としては、芳香族ポリエステルに由来する下記式（Ｉ）で表される構造単位のハードセグメントと、脂肪族ポリエーテルに由来する下記式（ＩＩ）で表される構造単位のソフトセグメントとがブロック共重合したブロックコポリマーが例示される。
−Ｏ−Ｄ−Ｏ−ＣＯ−Ｒ−ＣＯ− （Ｉ）
−Ｏ−Ｇ−Ｏ−ＣＯ−Ｒ−ＣＯ− （ＩＩ）
【００７８】
上記式中、Ｄは分子量が約２５０以下のジオールから２つのヒドロキシル基を除いた２価の残基であり、Ｒは分子量が約３００以下のジカルボン酸から２つのカルボキシル基を除いた２価の残基であり、Ｇは平均分子量が約４００〜約３５００のポリ（アルキレンオキサイド）グリコールから両末端のヒドロキシル基を除いた２価の残基である。ここでポリ（アルキレンオキサイド）グリコールのコポリエーテルエステルである式（ＩＩ）で表される構造単位に挿入されるエチレンオキシド基の量は、コポリエーテルエステルの全質量に対して通常約２５〜６８質量％である。
【００７９】
本発明においては、特に前記芳香族ポリエステルがテトラメチレンテレフタレートであり、前記脂肪族ポリエーテルがアルキレンエーテルグリコールであると好ましい。具体的にはポリブチレンテレフタレート／ポリテトラメチレンエーテルグリコールブロック共重合体などが挙げられる。市販品としては、具体的には、例えば、ＨＹＴＲＥＬ（商品名、Ｅ．Ｉ．デュポン（株）製）、ペルプレン（商品名、東洋紡（株）製）などの商品名で製造・販売されている。
【００８０】
＜ポリアミド系エラストマー（Ａ'−２）＞
ポリアミド系エラストマー（Ａ'−２）としては、ポリアミドをハードセグメントに、ガラス転移温度の低いポリエステルまたはポリオールのジオールをソフトセグメントに用いたマルチブロックコポリマーが例示される。ここで、ポリアミド成分としては、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン１１、ナイロン１２等があげられる。これらの中では、ナイロン６、ナイロン１２が好ましい。ポリエーテルジオールとしては、ポリ（オキシテトラメチレン）グリコール、ポリ（オキシプロピレン）グリコール等があげられ、ポリエステルジオールとしては、ポリ（エチレン・１，４−アジペート）グリコール、ポリ（ブチレン・１，４−アジペート）グリコール、ポリテトラメチレングリコール等が挙げられる。具体例としては、ナイロン１２／ポリテトラメチレングリコールブロック共重合体等が挙げられる。市販品としては、具体的には、例えば、ダイアミド（ダイセルヒュルス社製）、ＰＥＢＡＸ（アトケム社製）〔いずれも商標名〕等の商品名で製造・販売されているポリアミド系エラストマーが挙げられる。
【００８１】
＜熱可塑性ポリウレタン系エラストマー（Ａ'−３）＞
熱可塑性ポリウレタン系エラストマー（Ａ'−３）としては、ハードセグメントとして短鎖ポリオール（分子量６０〜６００）とジイソシアナートの反応で得られるポリウレタンと、ソフトセグメントとして長鎖ポリオール（分子量６００〜４０００）とジイソシアナートの反応で得られるポリウレタンとのブロックコポリマーが例示される。ジイソシアナートとしては、トルエンジイソシアナート、ジフェニルメタンジイソシアナート等が挙げられ、短鎖ポリオールとしては、エチレングリコール、1,3-プロピレングリコール、ビスフェノールＡ等が挙げられる。
【００８２】
熱可塑性ポリウレタン系エラストマー（Ａ'−３）としては、ポリカプロラクトングリコール等のポリラクトンエステルポリオールに短鎖ポリオールの存在下ジイソシアナートを付加重合した重合体（ポリエーテルポリウレタン）；ポリ（エチレン・１，４−アジペート）グリコール、ポリ（ブチレン・１，４−アジペート）グリコール等のアジピン酸エステルポリオールに短鎖ポリオールの存在下ジイソシアナートを付加重合した重合体（ポリエステルポリウレタン）；テトラヒドロフランの開環で得られたポリテトラメチレングリコールに短鎖ポリオールの存在下ジイソシアナートを付加重合した重合体等が例示される。市販品としては、具体的には、例えば、ブルコラン（バイエル社製）、ケミガムＳＬ（グッドイヤー社製）、アジプレン（デュポン社製）、バルカプレン（ＩＣＩ社製）〔いずれも商標名〕等の商品名で製造・販売されている熱可塑性ポリウレタン系エラストマーが挙げられる。
【００８３】
これらの中では、透湿性に優れる点で、ポリエステル系エラストマー（Ａ'−１）、熱可塑性ポリウレタン系エラストマー（Ａ'−３）が好ましく、とりわけ伸縮性を兼ね備えた熱可塑性ポリウレタン系エラストマー（Ａ'−３）が特に好ましい。
【００８４】
＜通気性フィルム＞
本発明に係る通気性フィルムは、熱可塑性樹脂（熱可塑性樹脂（Ｂ）と区別するために、熱可塑性樹脂（Ｂ'）とも表す。）からなり、かつ酸素、水蒸気等のガスは透過するが、水等の液体は透過し難いフィルムであり、ＪＩＳ−Ｌ１０９９ Ａ−１法（４０℃、相対湿度９０％、ＣａＣｌ2法の条件）による透湿度が、通常、１０００〜２００００ｇ／ｍ2・２４ｈｒｓ．の範囲にあるからなる微孔を有するフィルムである。
【００８５】
なお、通気性が付与される前段階のフィルム（前駆体）は、透湿度がほぼ０ｇ／ｍ2・２４ｈｒｓ．であっても、前記混繊スパンボンド不織布と積層して、不織布積層体としたのちに適切な加工を施し、上記範囲の透湿性を有する通気性フィルムとなればよい。
【００８６】
本発明に係る通気性フィルムは、熱可塑性樹脂（Ｂ'）、好ましくは熱可塑性樹脂（Ｂ'）と充填剤とを含む熱可塑性樹脂組成物である。また、本発明に係る通気性フィルムが熱可塑性樹脂（Ｂ'）と充填剤を含む樹脂組成物である場合、充填剤の配合量は、より好ましくは３０〜７５重量％、さらにより好ましくは４０〜７０重量％、特に好ましくは４０〜６０重量％（但し、熱可塑性樹脂（Ｂ'）と充填剤の合計を１００重量％とする）である。本発明に係る通気性フィルムは、前記熱可塑性樹脂組成物を押出し成形して得られるフィルム（前駆体）を少なくとも、一方向に延伸することにより得られる。
【００８７】
充填剤としては、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）粒子、ポリスチレン粒子等の架橋粒子、あるいはフィルム基材として用いる熱可塑性樹脂と非相容の樹脂（例えば、ポリオレフィン系樹脂を用いる場合は、ポリエチレンテレフタレート、ポリアミド等）等の有機化合物系充填剤；あるいは炭酸カルシウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、炭酸バリウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化チタン、シリカ、タルク等の無機化合物系充填剤が好ましい。
無機化合物系充填剤としては、平均粒径が１０μｍ以下、とくに、０．５〜５μｍの範囲にある炭酸カルシウム及び硫酸バリウムが好ましい。
【００８８】
また、無機化合物系充填剤としては、基材となる熱可塑性樹脂との分散性を向上させるためにステアリン酸、ラウリン酸等の高級脂肪酸またはそれらの金属塩で無機化合物の表面を処理した無機化合物系充填剤が最も好ましい。
【００８９】
通気性フィルムに用いる熱可塑性樹脂（Ｂ'）としては、種々公知の熱可塑性樹脂が用い得るが、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ１−ブテン等のポリオレフィン系樹脂が防水性に優れるので好ましく、中でも、密度が０．９００〜０．９４０ｇ／ｃｍ3の範囲にあるエチレンとプロピレン、１−ブテン、１−ヘプテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチルー１−ペンテン、１−デセン等の炭素数３以上、好ましくは炭素数４〜１０のα―オレフィンとのランダム共重合体である所謂線状低密度ポリエチレンが、得られる通気性フィルムが柔軟性に優れるので好ましい。
【００９０】
エチレン・α―オレフィンランダム共重合体は、特に限定はされず、チーグラー触媒、メタロセン触媒等の種々公知の触媒によって得られるものでよいが、メタロセン触媒によって得られるエチレン・α―オレフィンランダム共重合体が、得られる通気性フィルムの引裂き強度等の機械的強度が優れるので好ましい。
【００９１】
エチレン・α―オレフィンランダム共重合体には、延伸性の改良のために、少量の高圧法低密度ポリエチレンを添加してもよく、また、得られる通気性フィルムの引張強度を改良するために、少量のポリプロピレンを添加してもよい。
【００９２】
本発明に係る通気性フィルムは、種々用途により、適宜選択し得るが、通常、厚さが１０〜５０ｇ／ｍ2、好ましくは１２〜４０ｇ／ｍ2、更に好ましくは１５〜３０ｇ／ｍ2の範囲にある。通気性フィルムの機械的強度を確保し、耐水度を得る観点からは厚さが１０ｇ／ｍ2以上が望ましく、一方、十分な通気性を確保する観点からは５０ｇ／ｍ2未満が好ましい。
【実施例】
【００９３】
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
実施例及び比較例における物性値等は、以下の方法により測定した。
【００９４】
（１）目付〔ｇ／ｍ2〕
不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を６点採取した。なお、採取場所はＭＤ、ＣＤともに任意の３箇所とした（計６箇所）。次いで、採取した各試験片を上皿電子天秤（研精工業社製）を用いて、それぞれ質量（ｇ）を測定し、各試験片の質量の平均値を求めた。求めた平均値から１ｍ2当たりの質量（ｇ）に換算し、小数点第２位を四捨五入して各不織布サンプルの目付〔ｇ／ｍ2〕とした。
【００９５】
（２）最大点伸度〔％〕
不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を６点採取した。なお、採取場所はＭＤ、ＣＤともに任意の３箇所とした（計６箇所）。次いで、採取した各試験片を万能引張試験機（インテスコ社製、ＩＭ−２０１型）を用いて、スパン間隔Ｉ０＝１００ｍｍ、引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎの条件で引張試験を行い、最大強度点での伸度（最大点伸度〔％〕）を求めた。なお、最大点伸度は、上記６点（ＭＤ、ＣＤ各３点）について平均値を求め、小数点第２位を四捨五入した。
【００９６】
（３）残留歪〔％〕
不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を６点採取した。なお、採取場所はＭＤ、ＣＤともに任意の３箇所とした（計６箇所）。次いで、採取した各試験片を万能引張試験機（インテスコ社製、ＩＭ−２０１型）を用いて、チャック間１００ｍｍ、引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎ、延伸倍率１００％の条件で延伸した後、直ちに同じ速度で原長まで回復させて、回復時のひずみを測定し、残留歪〔％〕とした。なお、残留歪は、上記６点（ＭＤ、ＣＤ各３点）について平均値を求め、小数点第２位を四捨五入した。
【００９７】
（４）カール
不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を採取し、採取した試験片の表、裏それぞれを上面にして机上に置き、カールの状態を目視にて観察した。表裏どちらかにおいて、不織布が机上から部分的に浮いている場合をカール「発生」とし、浮いていない場合を「無し」とした。
【００９８】
（５）ベタツキ
不織布及び／又は不織布積層体をパネラー１０人が不織布を手で触り、そのベタツキを下記基準で評価した。また、「（３）残留歪」を測定する前の状態を「延伸処理前」とし、測定後の状態を「延伸処理後」として評価した。
◎：１０人のうち１０人がベタツキ無く、手触りが良いと感じた場合。
○：１０人のうち９〜７人がベタツキ無く、手触りが良いと感じた場合。
△：１０人のうち６〜３人がベタツキ無く、手触りが良いと感じた場合。
×：１０人のうち２〜０人がベタツキ無く、手触りが良いと感じた場合。
【００９９】
（６）毛羽立ち
不織布及び／又は不織布積層体を加熱エンボスにより一体化する際のエンボスロール、またはその後の成形機器などへの不織布若しくは繊維の付着を目視により観察した。不織布若しくは繊維の付着を確認した場合を毛羽立ち「有り」とし、確認されなかった場合を「無し」とした。
また、実施例、比較例に用いた熱可塑性ポリウレタンエラストマー（ＴＰＵ）の分析および評価は、下記の方法に従って行った。
【０１００】
（７）凝固開始温度
セイコー電子工業（株）製ＳＳＣ５２００Ｈディスクステーションに接続した示差走査熱量計（ＤＳＣ２２０Ｃ）により測定した。サンプルとして、粉砕したＴＰＵをアルミ製パンに約８ｍｇ採取し、カバーを被せクリンプした。同様に、アルミナをリファレンスとして採取した。サンプルおよびリファレンスをセル内の所定の位置にセットした後、流量４０Ｎｍｌ／ｍｉｎの窒素気流下で測定を行った。昇温速度１０℃／ｍｉｎで室温から２３０℃まで昇温し、この温度で５分間維持した後、１０℃／ｍｉｎの降温速度で−７５℃まで降温させた。このときに記録されたＴＰＵの凝固に由来する発熱ピークの開始温度を測定し、凝固開始温度（単位：℃）とした。
【０１０１】
（８）極性溶媒不溶分の粒子数
細孔電気抵抗法に基づく粒度分布測定装置としてベックマンコールター社製マルチサーザーＩＩを使用して測定を行った。５リットルのセパラブルフラスコに、ジメチルアセトアミド（和光純薬工業（株）製 特級品）３５００ｇとチオシアン酸アンモニウム（純正化学（株）製 特級品）１４５．８３ｇとを秤量し、室温にて２４時間かけて溶解させた。
【０１０２】
次いで、１μｍのメンブランフィルターを用いて減圧濾過を行い、試薬Ａを得た。２００ｃｃのガラス瓶に試薬Ａ１８０ｇとＴＰＵペレット２．３７ｇとを精秤し、３時間かけてＴＰＵ中の可溶分を溶解させ、これを測定用試料とした。マルチサイザーＩＩに１００μｍのアパーチャーチューブを取り付け、装置内の溶媒を試薬Ａに置換した後、減圧度を約３０００ｍｍＡｑに調節した。十分に洗浄した試料投入用のビーカーに試薬Ａを１２０ｇ秤量し、ブランク測定により発生したパルス量が５０個／分以下であることを確認した。最適なＣｕｒｒｅｎｔ値とＧａｉｎをマニュアルにしたがって設定した後、１０μｍの未架橋ポリスチレン標準粒子を使用してキャリブレーションを実施した。測定は、十分に洗浄した試料投入用ビーカーに試薬Ａを１２０ｇ、測定用試料を約１０ｇ秤量し、２１０秒間実施した。この測定によりカウントされた粒子数を、アパーチャーチューブに吸引されたＴＰＵ重量で除算した値をＴＰＵ中の極性溶媒不溶分の粒子数（単位：個／ｇ）とした。なお、ＴＰＵ重量は次式により算出した。
【０１０３】
ＴＰＵ重量＝｛（Ａ／１００）×Ｂ／（Ｂ＋Ｃ）｝×Ｄ
式中、Ａ：測定用試料のＴＰＵ濃度（重量％）、Ｂ：ビーカーに秤量した測定用試料の重量（ｇ）、Ｃ：ビーカーに秤量した試薬Ａの重量（ｇ）、Ｄ：測定中（２１０秒間）にアパーチャーチューブに吸引された溶液量（ｇ）である。
【０１０４】
（９）ハードドメインの融解熱量比
セイコー電子工業（株）製ＳＳＣ５２００Ｈディスクステーションに接続した示差走査熱量計（ＤＳＣ２２０Ｃ）により測定した。サンプルとして、粉砕したＴＰＵをアルミ製パンに約８ｍｇ採取し、カバーを被せクリンプした。リファレンスとして、同様にアルミナを採取した。サンプルおよびリファレンスをセル内の所定の位置にセットした後、流量４０Ｎｍｌ／ｍｉｎの窒素気流下で測定を行った。昇温速度１０℃／ｍｉｎで室温から２３０℃まで昇温した。このとき、ピーク温度が９０℃以上１４０℃以下の範囲にある吸熱ピークから求められる融解熱量の総和（ａ）と、ピーク温度が１４０℃を超えて２２０℃以下の範囲にある吸熱ピークから求められる融解熱量の総和（ｂ）を求め、次式によりハードドメインの融解熱量比（単位：％）を求めた。
ハードドメインの融解熱量比（％）＝ａ／（ａ＋ｂ）×１００
【０１０５】
（１０）２００℃における溶融粘度（以下、単に「溶融粘度」という。）
キャピログラフ（東洋精機（株）製モデル１Ｃ）を用いて、ＴＰＵの２００℃におけるせん断速度１００ｓｅｃ-1の時の溶融粘度（単位：単位：Ｐａ・ｓ）を測定した。長さ３０ｍｍ、直径は１ｍｍのノズルを用いた。
【０１０６】
（１１）ＴＰＵの水分値
水分量測定装置（平沼産業社製ＡＶＱ−５Ｓ）と水分気化装置（平沼産業社製ＥＶ−６）とを組み合わせてＴＰＵの水分量（単位：ｐｐｍ）の測定を行った。加熱試料皿に秤量した約２ｇのＴＰＵペレットを２５０℃の加熱炉に投入し、気化した水分を予め残存水分を除去した水分量測定装置の滴定セルに導き、カールフィッシャー試薬にて滴定した。セル中の水分量変化に伴う滴定電極の電位変化が２０秒間生じないことをもって滴定終了とした。
【０１０７】
（１２）ショアＡ硬度
ＴＰＵの硬さは、２３℃、５０％相対湿度下においてＪＩＳ Ｋ−７３１１に記載の方法に従い測定した。デュロメーターはタイプＡを使用した。
【０１０８】
＜ＴＰＵ製造例１＞
ジフェニルメタンジイソシアネート（以下ＭＤＩと記す。）をタンクＡに窒素雰囲気下で装入し、気泡が混入しない程度に攪拌しながら４５℃に調整した。
【０１０９】
数平均分子量２０００のポリエステルポリオール（三井武田ケミカル（株）製、商品名：タケラックＵ２０２４）６２８．６重量部と、イルガノックス１０１０を２．２１重量部と、１，４−ブタンジオール７７．５重量部とをタンクＢに窒素雰囲気下で仕込み、攪拌しながら９５℃に調整した。この混合物をポリオール溶液１という。
【０１１０】
これらの反応原料から計算されるハードセグメント量は３７．１重量％であった。
次に、ギヤポンプ、流量計を介した送液ラインにて、ＭＤＩを１７．６ｋｇ／ｈの流速で、ポリオール溶液１を４２．４ｋｇ／ｈの流速で、１２０℃に調整した高速攪拌機（ＳＭ４０）に定量的に通液し、２０００ｒｐｍで２分間攪拌混合した後、スタティックミキサーに通液した。スタティックミキサー部は、管長０．５ｍ、内径２０ｍｍφのスタティックミキサーを３本接続した第１〜第３のスタティックミキサー（温度２３０℃）と、管長０．５ｍ、内径２０ｍｍφのスタティックミキサーを３本接続した第４〜第６のスタティックミキサー（温度２２０℃）と、管長１．０ｍ、内径３４ｍｍφのスタティックミキサーを６本接続した第７〜第１２のスタティックミキサー（温度２１０℃）と、管長０．５ｍ、内径３８ｍｍφのスタティックミキサーを３本接続した第１３〜第１５のスタティックミキサー（温度２００℃）とを直列に接続したものであった。
【０１１１】
第１５スタティックミキサーから流出した反応生成物を、ギヤポンプを介して、ポリマーフィルター（長瀬産業（株）製、商品名：デナフィルター）を先端に付随した単軸押出機（直径６５ｍｍφ、温度１８０〜２１０℃）に圧入し、ストランドダイから押出した。
【０１１２】
水冷後、ペレタイザーにて連続的にペレット化した。次いで、得られたペレットを乾燥機に装入し、１００℃で８時間乾燥して、水分値４０ｐｐｍの熱可塑性ポリウレタンエラストマーを得た。この熱可塑性ポリウレタンエラストマーを単軸押出機（直径５０ｍｍφ、温度１８０〜２１０℃）で連続的に押出し、ペレット化した。再度、１００℃で７時間乾燥して、水分値５７ｐｐｍの熱可塑性ポリウレタンエラストマー（Ａ−１）を得た。
【０１１３】
Ａ−１の凝固開始温度は１０３．７℃、極性溶媒不溶分の粒子数は１５０万個／ｇ、射出成形により調製した試験片による硬度は８６Ａ、２００℃における溶融粘度は１９００Ｐａ・ｓ、ハードドメインの融解熱量比は３５．２％であった。
【０１１４】
［実施例１］
＜スパンボンド不織布用の熱可塑性樹脂組成物の調製＞
ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）６０ｇ／１０分、密度０．９１ｇ／ｃｍ3、融点１６０℃、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．９のプロピレン単独重合体（以下、「ＰＰ−１」と略す）９６重量％とＭＦＲ（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）５ｇ／１０分、密度０．９７ｇ／ｃｍ3、融点１３４℃の高密度ポリエチレン（以下、「ＨＤＰＥ」と略す）４重量％とを混合し、熱可塑性樹脂組成物（Ｂ−１）を準備した。
【０１１５】
＜混繊不織布積層体の製造＞
＜混繊スパンボンド不織布（Ｃ−１−１）の製造＞
前記熱可塑性ポリウレタンエラストマー（Ａ−１）と熱可塑性樹脂組成物（Ｂ−１）とをそれぞれ独立に７５ｍｍφの押出機及び５０ｍｍφの押出機を用いて溶融した後、紡糸口金を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：８００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度とがともに２１０℃、冷却風温度２０℃、延伸エア風速３７５０ｍ／分の条件でスパンボンド法により溶融紡糸し、Ａ−１からなる長繊維ＡとＢ−１からなる長繊維Ｂとの混繊率が６０：４０（重量比）のウェッブを捕集面上に堆積させた。なお、前記紡糸口金は、Ａ−１の吐出孔とＢ−１の吐出孔とが交互に配列されたノズルパターンを有し、Ａ−１（繊維Ａ）のノズル径０．７５ｍｍφ及びＢ−１（繊維Ｂ）のノズル径０．６ｍｍφであり、ノズルのピッチが縦方向８ｍｍ、横方向１１ｍｍであり、ノズル数の比は繊維Ａ用ノズル：繊維Ｂ用ノズル＝１：１．４５であった。繊維Ａの単孔吐出量は１．１ｇ／（分・孔）、繊維Ｂの単孔吐出量０．５ｇ／（分・孔）とした。
【０１１６】
堆積された混合長繊維からなるウェッブは、ベルト上に設置された、非粘着素材でコーティングされたニップロール（線圧１０ｋｇ／ｃｍ）にて、混繊スパンボンド不織布（Ｃ−１−１）を得た。得られた混繊スパンボンド不織布の目付は１５ｇ／ｍ2であった。また、堆積された混合長繊維からなるウェッブの繊維径は、大きい方の繊維径、即ち繊維Ａが３５．２μｍ、小さい方の繊維径、即ち、繊維Ｂが１７．０μｍであった。
【０１１７】
＜混繊スパンボンド不織布（Ｃ−２−１）の製造＞
Ａ−１：繊維Ａの単孔吐出量を０．４ｇ／（分・孔）、Ｂ−１：繊維Ｂの単孔吐出量を１．０ｇ／（分・孔）とする以外は、実施例１と同条件で紡糸、堆積し、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が２０：８０（重量比）及び目付１５ｇ／ｍ2の混繊スパンボンド不織布（Ｃ−２−１）を得た。
【０１１８】
＜混繊不織布積層体の製造＞
混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−１−１）と（Ｃ−２−１）とを積層し以下の条件でエンボスによる積層一体化加工を施した。エンボスの諸条件は以下の通り。（Ｃ−１−１）層側をフラットロール側とし加熱温度を１００℃に設定して、線圧３０ｋｇ／ｃｍとした。また、（Ｃ−２−１）層側を面積率１８％、刻印面積０．４１ｍｍ2のパターンのエンボスロール側として加熱温度を１２０℃に設定し、線圧３０ｋｇ／ｃｍとした。
得られた不織布積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表１に示す。
【０１１９】
［実施例２］
＜混繊スパンボンド不織布（Ｄ−１−１）の製造＞
実施例１に記載の方法に準じ、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が７０：３０（重量比）及び目付１０ｇ／ｍ2の混繊スパンボンド不織布（Ｄ−１−１）を得た。
【０１２０】
＜混繊スパンボンド不織布（Ｄ−２−１）及び（Ｄ−３−１）の製造＞
実施例１に記載の方法に準じ、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が４１：５９（重量比）及び目付１０ｇ／ｍ2の混繊スパンボンド不織布（Ｄ−２−１）及び（Ｄ−３−１）を得た。
【０１２１】
＜混繊不織布積層体の製造＞
混繊不織布層（Ｄ−１−１）を前記（Ｄ−２−１）と（Ｄ−３−１）との間に配して合計３層を積層し、以下の条件でエンボスして積層一体化加工を施し、３層の混繊不織布積層体を得た。エンボスの諸条件は以下の通り。フラットロール及び面積率１８％、刻印面積０．４１ｍｍ2のパターンのエンボスロールともに加熱温度を１１０℃に設定し、線圧３０ｋｇ／ｃｍとした。
得られた混繊不織布積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。
【０１２２】
［実施例３］
＜混繊スパンボンド不織布（Ｄ−１−２）の製造＞
実施例１に記載の方法に準じ、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が５０：５０（重量比）及び目付２０ｇ／ｍ2の混繊スパンボンド不織布（Ｄ−１−２）を得た。
【０１２３】
＜混繊スパンボンド不織布（Ｄ−２−２）及び（Ｄ−３−２）の製造＞
実施例１に記載の方法に準じ、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が３０：７０（重量比）及び目付５ｇ／ｍ2の混繊スパンボンド不織布（Ｄ−２−２）及び（Ｄ−３−２）を得た。
【０１２４】
＜混繊不織布積層体の製造＞
混繊不織布層（Ｄ−１−２）を前記（Ｄ−２−２）と（Ｄ−３−２）の間に配して合計３層を積層し、実施例２に記載の方法に準じ、エンボス、フラットロールをともに加熱温度を１１５℃に設定し、エンボス積層一体化加工を施し、混繊不織布積層体を得た。
得られた混繊不織布積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。
【０１２５】
［実施例４］
＜混繊スパンボンド不織布（Ｄ−１−３）の製造＞
実施例１に記載の方法に準じ、熱可塑性ポリウレタンエラストマー（Ａ−１）：長繊維Ａのみからなる目付２０ｇ／ｍ2のスパンボンド不織布（Ｄ−１−３）を得た。
【０１２６】
＜混繊スパンボンド不織布（Ｄ−２−３）及び（Ｄ−３−３）の製造＞
実施例１に記載の方法に準じ、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が４０：６０（重量比）及び目付５ｇ／ｍ2の混繊スパンボンド不織布（Ｄ−２−３）及び（Ｄ−３−３）を得た。
【０１２７】
＜混繊不織布積層体の製造＞
スパンボンド不織布層（Ｄ−１−３）を（Ｄ−２−３）と（Ｄ−３−３）の間に配して合計３層を積層し、実施例２に記載の方法に準じ、エンボス、フラットロールをともに１１０℃としてエンボス積層一体化加工を施し、混繊不織布積層体を得た。
得られた混繊不織布積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。
【０１２８】
［比較例１］
実施例１に記載の方法に準じて、長繊維Ａ：長繊維Ｂの混繊率が６０：４０（重量比）及び目付３０ｇ／ｍ2の単層の混繊スパンボンド不織布を得、さらにエンボス、フラットロールをともに１００℃としてエンボス加工を施した。
得られた混繊不織布を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。
【０１２９】
【表１】
2008108230.tif 000004
【０１３０】
【表２】
2008108230.tif 000005
【産業上の利用可能性】
【０１３１】
本発明の混繊不織布積層体は、伸縮性、柔軟性、透湿性、通気性、耐毛羽立ち性、耐カール性、強度に優れ、かかる特徴を活かして、衛生材用をはじめ、医療材用、衛生材用、産業資材用等に好適に用い得る。具体的には、衛生材用としては、使い捨ておむつあるいは生理用品等の吸収性物品があげられ、展開型使い捨ておむつあるいはパンツ型使い捨ておむつには、トップシート、バックシート、ウェストバンド（延長テープ、サイドフラップ）、ファスニングテープ、立体ギャザー、レッグカフ、またパンツ型使い捨ておむつのサイドパネル等の部位に好適に用いることができる。生理用ナプキンとしてはトップシート、バックシート、ウィング、横漏れ防止カフ等の部位に好適に用いることができる。これら部位に本発明品を使用することで、装着者の動きに追随し装着者の身体にフィットすることが可能となり、着用中においても快適な状態が維持されるとともに薄型、軽量化、パッケージのコンパクト化も期待が出来る。
【０１３２】
医療材用としては、シップ基布として適度な伸縮性、良好な肌触りの良さ、身体の動きへの追随性、スキンケア性を活かしてさまざまな部位での使用が可能となり、また治癒効果につながることに期待がもてる。同様に傷手当て用の基材においては、適度な伸縮性を有し、患部への密着性を高じられるため傷の回復を早める作用につながる期待できる。さらに、本発明の混繊不織布積層体は、通常の不織布と同様に適度な通気性を有し、更に優れた伸縮性を有するため、使い捨て手術着、キャップおよびレスキューガウンの腕、肘、肩、袖などの可動関節部など、通気性、伸縮性が要求される部分への利用が期待できる。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が互いに異なる混繊スパンボンド不織布層を少なくとも２層有してなることを特徴とする混繊不織布積層体。
【請求項２】
前記少なくとも２層の混繊スパンボンド不織布層が、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が４０〜９５重量％：６０〜５重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−１）と、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が１０〜６０重量％：９０〜４０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｃ−２）であることを特徴とする請求項１に記載の混繊不織布積層体。
【請求項３】
熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維とを含む混繊スパンボンド不織布層を少なくとも３層有し、且つ、３層の混繊スパンボンド不織布層間で、中間に位置する混繊スパンボンド不織布層（中間層）における熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率が、他の２層におけるいずれの熱可塑性エラストマー（Ａ）の混繊率よりも大きくなるように積層されている３層の混繊スパンボンド不織布層を有することを特徴とする混繊不織布積層体。
【請求項４】
前記中間層が、前記熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が４０〜１００重量％：６０〜０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ―１）であり、且つ、他の２層が、それぞれ熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が１０〜６０重量％：９０〜４０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−２）及び熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維との混繊率が１０〜６０重量％：９０〜４０重量％（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）の混繊スパンボンド不織布層（Ｄ−３）であることを特徴とする請求項３に記載の混繊不織布積層体。
【請求項５】
前記熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維が、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの長繊維である請求項１〜４のいずれかに記載の混繊不織布積層体。
【請求項６】
前記熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維が、オレフィン系共重合体エラストマーの長繊維である請求項１〜４のいずれかに記載の混繊不織布積層体。
【請求項７】
前記オレフィン系共重合体エラストマーの長繊維が、エチレン・α−オレフィン共重合体エラストマーの長繊維またはプロピレン・α−オレフィン共重合体エラストマーの長繊維である請求項６に記載の混繊不織布積層体。
【請求項８】
前記オレフィン系共重合体エラストマーの長繊維が、エチレン・α−オレフィン共重合体エラストマーと結晶性ポリオレフィンとの組成物からなる長繊維またはプロピレン・α−オレフィン共重合体エラストマーと結晶性ポリオレフィンとの組成物からなる長繊維である請求項６に記載の混繊不織布積層体。
【請求項９】
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が、スパンボンド不織布にした際の最大点伸度が５０％以上である請求項１〜４のいずれかに記載の混繊不織布積層体。
【請求項１０】
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が、プロピレン系重合体の長繊維である請求項１〜４のいずれかに記載の混繊不織布積層体。
【国際調査報告】
2008108230.tif 000006
2008108230.tif 000007