(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
分子鎖中に水酸基とエステル基とを有する重合体を加熱処理することにより得られるラクトン環含有重合体を主成分として含む延伸フィルムであり、
前記ラクトン環含有重合体は、下記一般式（１）で表されるラクトン環構造を有し、
【化１】
0005483572.tif 000011
（式中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。なお、有機残基は酸素原子を含んでいても良い。）
光学フィルムであり、面方向の位相差が２０〜５００ｎｍである光学用面状熱可塑性樹脂成形体。
【請求項２】
位相差フィルムである、請求項１に記載の光学用面状熱可塑性樹脂成形体。
【請求項３】
視野角補償フィルムである、請求項１に記載の光学用面状熱可塑性樹脂成形体。
【請求項４】
５９０ｎｍの位相差Ｒeと各波長の位相差Ｒとの比（Ｒ／Ｒe）が０．９〜１．２である請求項１〜３のいずれかに記載の光学用面状熱可塑性樹脂成形体。
【請求項５】
表裏面の少なくとも一面に機能性コーティング層が積層されてなる、請求項１〜４のいずれかに記載の光学用面状熱可塑性樹脂成形体。
【請求項６】
前記機能性コーティング層が、粘接着剤層、防眩（ノングレア）層、光拡散層、反射防止層、ハードコート層、紫外線遮蔽層、熱線遮蔽層および電磁波遮蔽層からなる群より選ばれる少なくとも１種である、請求項５に記載の光学用面状熱可塑性樹脂成形体。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれかに記載の光学用面状熱可塑性樹脂成形体と偏光膜とを積層してなる、偏光板。
【請求項８】
請求項７に記載の偏光板を含む、液晶表示装置。
【請求項９】
請求項１〜６のいずれかに記載の光学用面状熱可塑性樹脂成形体を含む、液晶表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学用保護フィルム、光学フィルム、光学シートなどの光学用途に好適な、ラクトン環含有重合体を主成分として含む光学用面状熱可塑性樹脂成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、液晶表示装置やプラズマディスプレイ、有機ＥＬ表示装置等のフラットディスプレイや赤外線センサー、光導波路等の進歩に伴い、光学用透明高分子材料、特に面状（フィルム状やシート状など）の光学用透明高分子材料に対する要請が高まっている。
面状の光学用透明高分子材料に要求される特性としては、まず、透明性、光学等方性が高いことが挙げられ、それらと共に用途に応じた特性も要求される。
偏光板などに用いられる光学用保護フィルムには、高い透明性、高い光学等方性に加えて、低い光学弾性率、耐熱性、耐光性、高い表面硬度、高い機械的強度、位相差の波長依存性が小さいこと、位相差の入射角依存性が小さいことなどの特性が要求される。
【０００３】
位相差フィルム、視野角補償フィルムなどの光学フィルムには、高い透明性、高い光学等方性に加えて、低い光学弾性率、耐熱性、耐光性、高い表面硬度、高い機械的強度、大きい位相差、位相差の波長依存性が小さいこと、位相差の入射角依存性が小さいことなどの特性が要求される。
拡散板、導光板などの光学シートには、高い透明性、高い光学等方性に加えて、低い光学弾性率、耐熱性、耐光性、高い表面硬度、高い機械的強度などの特性が要求される。特に、現行の光学シートに用いられているポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）よりもさらに高い耐熱性を持たせることによって成形ひずみを原因とする光学特性の低下を抑えることが望まれている。
【０００４】
しかしながら、従来の面状の光学用透明高分子材料は、これらの特性を十分に満足するものではなかった。
他方、透明性と耐熱性とを共に兼ね備えた熱可塑性樹脂として、分子鎖中に水酸基とエステル基とを有する重合体をラクトン環化縮合反応させることによって得られるラクトン環含有重合体が知られている（例えば、特許文献１、２、３、４参照）。しかし、光学等方性、耐光性、表面硬度が十分に発現できず、機械的強度も満足できるものではなかったので、フィルム化やシート化を行って面状の光学用透明高分子材料とすることは従来はなされていなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０００−２３００１６号公報
【特許文献２】特開２００１−１５１８１４号公報
【特許文献３】特開２００２−１２０３２６号公報
【特許文献４】特開２００２−２５４５４４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明が解決しようとする課題は、透明性、耐熱性、光学等方性がいずれも高く、各種光学用途に応じた特性を十分に発揮できる、光学用面状熱可塑性樹脂成形体を提供することにある。前記各種光学用途に応じた特性としては、具体的には、偏光板などに用いられる光学用保護フィルムには、高い透明性、高い光学等方性に加えて、低い光学弾性率、耐熱性、耐光性、高い表面硬度、高い機械的強度、位相差の波長依存性が小さいこと、位相差の入射角依存性が小さいことなどの特性が挙げられ、位相差フィルム、視野角補償フィルムなどの光学フィルムには、高い透明性、高い光学等方性に加えて、低い光学弾性率、耐熱性、耐光性、高い表面硬度、高い機械的強度、大きい位相差、位相差の波長依存性が小さいこと、位相差の入射角依存性が小さいことなどの特性が挙げられ、拡散板、導光板などの光学シートには、高い透明性、高い光学等方性に加えて、低い光学弾性率、耐熱性、耐光性、高い表面硬度、高い機械的強度などの特性、特に、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）よりもさらに高い耐熱性が挙げられる。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記課題を解決するべく鋭意検討を行った。その結果、ラクトン環含有重合体を主成分として含む熱可塑性樹脂材料をそれぞれ特定条件下でフィルム化すると、光学フィルムに適した光学特性、機械的特性を有する、透明性と耐熱性とを共に兼ね備えた光学用面状熱可塑性樹脂成形体を提供できることを見出した。
すなわち、本発明にかかる光学用面状熱可塑性樹脂成形体は、分子鎖中に水酸基とエステル基とを有する重合体を加熱処理することにより得られるラクトン環含有重合体を主成分として含む延伸フィルムであり、光学フィルムであり、面方向の位相差が２０〜５００ｎｍである。
前記ラクトン環含有重合体は、下記一般式（１）で表されるラクトン環構造を有する。
【０００８】
【化１】
0005483572.tif 000002
【０００９】
（式中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。なお、有機残基は酸素原子を含んでいても良い。）
【００１０】
本発明にかかる前記光学用面状熱可塑性樹脂成形体は、光学フィルムであり、面方向の位相差が２０〜５００ｎｍである。
前記光学フィルムは、位相差フィルムであることがある。
前記光学フィルムは、視野角補償フィルムであることがある。
前記光学フィルムは、延伸フィルムである。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、透明性、耐熱性、光学等方性がいずれも高く、各種光学用途に応じた特性を十分に発揮できる、光学用面状熱可塑性樹脂成形体を提供することができる。前記各種光学用途に応じた特性としては、具体的には、偏光板などに用いられる光学用保護フィルムには、高い透明性、高い光学等方性に加えて、低い光学弾性率、耐熱性、耐光性、高い表面硬度、高い機械的強度、位相差の波長依存性が小さいこと、位相差の入射角依存性が小さいことなどの特性が挙げられ、位相差フィルム、視野角補償フィルムなどの光学フィルムには、高い透明性、高い光学等方性に加えて、低い光学弾性率、耐熱性、耐光性、高い表面硬度、高い機械的強度、大きい位相差、位相差の波長依存性が小さいこと、位相差の入射角依存性が小さいことなどの特性が挙げられ、拡散板、導光板などの光学シートには、高い透明性、高い光学等方性に加えて、低い光学弾性率、耐熱性、耐光性、高い表面硬度、高い機械的強度などの特性、特に、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）よりもさらに高い耐熱性が挙げられる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】偏光板の概略図である。
【図２】バックライトユニットの概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明について詳しく説明するが、本発明の範囲はこれらの説明に拘束されることはなく、以下の例示以外についても、本発明の趣旨を損なわない範囲で適宜変更実施し得る。
〔ラクトン環含有重合体〕
本発明にかかる光学用面状熱可塑性樹脂成形体は、ラクトン環含有重合体を主成分として含む。
ラクトン環含有重合体は、好ましくは、下記一般式（１）で表されるラクトン環構造を有する。
【００１５】
【化２】
0005483572.tif 000003
【００１６】
（式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。なお、有機残基は酸素原子を含んでいても良い。）
ラクトン環含有重合体構造中の一般式（１）で表されるラクトン環構造の含有割合は、好ましくは５〜９０重量％、より好ましくは１０〜７０重量％、さらに好ましくは１０〜６０重量％、特に好ましくは１０〜５０重量％である。ラクトン環含有重合体構造中の一般式（１）で表されるラクトン環構造の含有割合が５重量％よりも少ないと、耐熱性、耐溶剤性、表面硬度が不十分になることがあり、好ましくない。ラクトン環含有重合体構造中の一般式（１）で表されるラクトン環構造の含有割合が９０重量％よりも多いと、成形加工性に乏しくなることがあり、好ましくない。
【００１７】
ラクトン環含有重合体は、一般式（１）で表されるラクトン環構造以外の構造を有していてもよい。一般式（１）で表されるラクトン環構造以外の構造としては、特に限定されないが、ラクトン環含有重合体の製造方法として後に説明するような、(メタ)アクリル酸エステル、水酸基含有単量体、不飽和カルボン酸、下記一般式（２ａ）で表される単量体から選ばれる少なくとも１種を重合して構築される重合体構造単位（繰り返し構造単位）が好ましい。
【００１８】
【化３】
0005483572.tif 000004
【００１９】
（式中、Ｒ４は水素原子またはメチル基を表し、Ｘは水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、アリール基、−ＯＡｃ基、−ＣＮ基、−ＣＯ−Ｒ５基、または−Ｃ−Ｏ−Ｒ６基を表し、Ａｃ基はアセチル基を表し、Ｒ５およびＲ６は水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。）
ラクトン環含有重合体構造中の一般式（１）で表されるラクトン環構造以外の構造の含有割合は、(メタ)アクリル酸エステルを重合して構築される重合体構造単位（繰り返し構造単位）の場合、好ましくは１０〜９５重量％、より好ましくは１０〜９０重量％、さらに好ましくは４０〜９０重量％、特に好ましくは５０〜９０重量％であり、水酸基含有単量体を重合して構築される重合体構造単位（繰り返し構造単位）の場合、好ましくは０〜３０重量％、より好ましくは０〜２０重量％、さらに好ましくは０〜１５重量％、特に好ましくは０〜１０重量％である。不飽和カルボン酸を重合して構築される重合体構造単位（繰り返し構造単位）の場合、好ましくは０〜３０重量％、より好ましくは０〜２０重量％、さらに好ましくは０〜１５重量％、特に好ましくは０〜１０重量％である。一般式（２ａ）で表される単量体を重合して構築される重合体構造単位（繰り返し構造単位）の場合、好ましくは０〜３０重量％、より好ましくは０〜２０重量％、さらに好ましくは０〜１５重量％、特に好ましくは０〜１０重量％である。
【００２０】
ラクトン環含有重合体の製造方法については、特に限定はされないが、好ましくは、重合工程によって分子鎖中に水酸基とエステル基とを有する重合体（ａ）を得た後に、得られた重合体（ａ）を加熱処理することによりラクトン環構造を重合体に導入するラクトン環化縮合工程を行うことによって得られる。
重合工程においては、下記一般式（１ａ）で表される単量体を含む単量体成分の重合反応を行うことにより、分子鎖中に水酸基とエステル基とを有する重合体を得る。
【００２１】
【化４】
0005483572.tif 000005
【００２２】
（式中、Ｒ７およびＲ８は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。）
一般式（１ａ）で表される単量体としては、例えば、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸イソプロピル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ノルマルブチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸ターシャリーブチルなどが挙げられる。これらの中でも、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチルが好ましく、耐熱性向上効果が高い点で、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルが特に好ましい。一般式（１ａ）で表される単量体は、１種のみ用いても良いし、２種以上を併用しても良い。
【００２３】
重合工程において供する単量体成分中の一般式（１ａ）で表される単量体の含有割合は、好ましくは５〜９０重量％、より好ましくは１０〜７０重量％、さらに好ましくは１０〜６０重量％、特に好ましくは１０〜５０重量％である。重合工程において供する単量体成分中の一般式（１ａ）で表される単量体の含有割合が５重量％よりも少ないと、耐熱性、耐溶剤性、表面硬度が不十分になることがあり、好ましくない。重合工程において供する単量体成分中の一般式（１ａ）で表される単量体の含有割合が９０重量％よりも多いと、重合時、ラクトン環化時にゲル化が起こることや、得られた重合体の成形加工性が乏しくなることがあり、好ましくない。
【００２４】
重合工程において供する単量体成分中には、一般式（１ａ）で表される単量体以外の単量体を含んでいても良い。このような単量体としては、特に限定されないが、例えば、（メタ）アクリル酸エステル、水酸基含有単量体、不飽和カルボン酸、下記一般式（２ａ）で表される単量体が好ましく挙げられる。一般式（１ａ）で表される単量体以外の単量体は、１種のみ用いても良いし、２種以上を併用しても良い。
【００２５】
【化５】
0005483572.tif 000006
【００２６】
（式中、Ｒ４は水素原子またはメチル基を表し、Ｘは水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、アリール基、−ＯＡｃ基、−ＣＮ基、−ＣＯ−Ｒ５基、または−Ｃ−Ｏ−Ｒ６基を表し、Ａｃ基はアセチル基を表し、Ｒ５およびＲ６は水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。）
（メタ）アクリル酸エステルとしては、一般式（１ａ）で表される単量体以外の（メタ）アクリル酸エステルであれば特に限定されないが、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸ベンジルなどのアクリル酸エステル；メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸ベンジルなどのメタクリル酸エステル；などが挙げられ、これらは１種のみ用いても良いし、２種以上を併用しても良い。これらの中でも特に、耐熱性、透明性が優れる点から、メタクリル酸メチルが好ましい。
【００２７】
一般式（１ａ）で表される単量体以外の（メタ）アクリル酸エステルを用いる場合、重合工程に供する単量体成分中のその含有割合は、本発明の効果を十分に発揮させる上で、好ましくは１０〜９５重量％、より好ましくは１０〜９０重量％、さらに好ましくは４０〜９０重量％、特に好ましくは５０〜９０重量％である。
水酸基含有単量体としては、一般式（１ａ）で表される単量体以外の水酸基含有単量体であれば特に限定されないが、例えば、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレン、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸メチルなどの２−（ヒドロキシアルキル）アクリル酸エステル；２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸などの２−（ヒドロキシアルキル）アクリル酸；などが挙げられ、これらは１種のみ用いても良いし、２種以上を併用しても良い。
【００２８】
一般式（１ａ）で表される単量体以外の水酸基含有単量体を用いる場合、重合工程に供する単量体成分中のその含有割合は、本発明の効果を十分に発揮させる上で、好ましくは０〜３０重量％、より好ましくは０〜２０重量％、さらに好ましくは０〜１５重量％、特に好ましくは０〜１０重量％である。
不飽和カルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、α−置換アクリル酸、α−置換メタクリル酸などが挙げられ、これらは１種のみ用いても良いし、２種以上を併用しても良い。これらの中でも特に、本発明の効果を十分に発揮させる点で、アクリル酸、メタクリル酸が好ましい。
【００２９】
不飽和カルボン酸を用いる場合、重合工程に供する単量体成分中のその含有割合は、本発明の効果を十分に発揮させる上で、好ましくは０〜３０重量％、より好ましくは０〜２０重量％、さらに好ましくは０〜１５重量％、特に好ましくは０〜１０重量％である。
一般式（２ａ）で表される単量体としては、例えば、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、アクリロニトリル、メチルビニルケトン、エチレン、プロピレン、酢酸ビニルなどが挙げられ、これらは１種のみ用いても良いし、２種以上を併用しても良い。これらの中でも特に、本発明の効果を十分に発揮させる点で、スチレン、α−メチルスチレンが好ましい。
【００３０】
一般式（２ａ）で表される単量体を用いる場合、重合工程に供する単量体成分中のその含有割合は、本発明の効果を十分に発揮させる上で、好ましくは０〜３０重量％、より好ましくは０〜２０重量％、さらに好ましくは０〜１５重量％、特に好ましくは０〜１０重量％である。
単量体成分を重合して分子鎖中に水酸基とエステル基とを有する重合体を得るための重合反応の形態としては、溶剤を用いた重合形態であることが好ましく、溶液重合が特に好ましい。
重合温度、重合時間は、使用する単量体の種類、使用比率等によって異なるが、好ましくは、重合温度が０〜１５０℃、重合時間が０．５〜２０時間であり、より好ましくは、重合温度が８０〜１４０℃、重合時間が１〜１０時間である。
【００３１】
溶剤を用いた重合形態の場合、重合溶剤は特に限定されず、例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼンなどの芳香族炭化水素系溶剤；メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンケトンなどのケトン系溶剤；テトラヒドロフランなどのエーテル系溶剤；などが挙げられ、これらの１種のみを用いても良いし、２種以上を併用しても良い。また、使用する溶剤の沸点が高すぎると、最終的に得られるラクトン環含有重合体の残存揮発分が多くなることから、沸点が５０〜２００℃のものが好ましい。
重合反応時には、必要に応じて、重合開始剤を添加してもよい。重合開始剤としては特に限定されないが、例えば、クメンハイドロパーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ−アミルパーオキシ−２−エチルヘキサノエートなどの有機過酸化物；２，２´−アゾビス（イソブチロニトリル）、１，１´−アゾビス（シクロヘキサンカルボニトリル）、２，２´−アゾビス（２，４−ジメチルバレロニトリル）などのアゾ化合物；などが挙げられ、これらは１種のみを用いても良いし、２種以上を併用しても良い。重合開始剤の使用量は、用いる単量体の組み合わせや反応条件などに応じて適宜設定すればよく、特に限定されない。
【００３２】
重合を行う際には、反応液のゲル化を抑止するために、重合反応混合物中の生成した重合体の濃度が５０重量％以下となるように制御することが好ましい。具体的には、重合反応混合物中の生成した重合体の濃度が５０重量％を超える場合には、重合溶剤を重合反応混合物に適宜添加して５０重量％以下となるように制御することが好ましい。重合反応混合物中の生成した重合体の濃度は、より好ましくは４５重量％以下、さらに好ましくは４０重量％以下である。なお、重合反応混合物中の重合体の濃度があまりに低すぎると生産性が低下するため、重合反応混合物中の重合体の濃度は、１０重量％以上であることが好ましく、２０重量％以上であることがより好ましい。
【００３３】
重合溶剤を重合反応混合物に適宜添加する形態としては、特に限定されず、連続的に重合溶剤を添加しても良いし、間欠的に重合溶剤を添加しても良い。このように重合反応混合物中の生成した重合体の濃度を制御することによって、反応液のゲル化をより十分に抑止することができ、特に、ラクトン環含有割合を増やして耐熱性を向上させるために分子鎖中の水酸基とエステル基の割合を高めた場合であってもゲル化を十分に抑制できる。添加する重合溶剤としては、重合反応の初期仕込み時に用いた溶剤と同じ種類の溶剤であっても良いし、異なる種類の溶剤であっても良いが、重合反応の初期仕込み時に用いた溶剤と同じ種類の溶剤を用いることが好ましい。また、添加する重合溶剤は、１種のみの溶剤であっても良いし、２種以上の混合溶剤であっても良い。
【００３４】
以上の重合工程を終了した時点で得られる重合反応混合物中には、通常、得られた重合体以外に溶剤が含まれているが、溶剤を完全に除去して重合体を固体状態で取り出す必要はなく、溶剤を含んだ状態で続くラクトン環化縮合工程に導入することが好ましい。また、必要な場合は、固体状態で取り出した後に、続くラクトン環化縮合工程に好適な溶剤を再添加してもよい。
重合工程で得られた重合体は、分子鎖中に水酸基とエステル基とを有する重合体（ａ）であり、重合体（ａ）の重量平均分子量は、好ましくは１０００〜２００００００、より好ましくは５０００〜１００００００、さらに好ましくは１００００〜５０００００、特に好ましくは５００００〜５０００００である。重合工程で得られた重合体（ａ）は、続くラクトン環化縮合工程において、加熱処理されることによりラクトン環構造が重合体に導入され、ラクトン環含有重合体となる。
【００３５】
重合体（ａ）へラクトン環構造を導入するための反応は、加熱により、重合体（ａ）の分子鎖中に存在する水酸基とエステル基が環化縮合してラクトン環構造を生じる反応であり、その環化縮合によってアルコールが副生する。ラクトン環構造が重合体の分子鎖中（重合体の主骨格中）に形成されることにより、高い耐熱性が付与される。ラクトン環構造を導く環化縮合反応の反応率が不十分であると、耐熱性が十分に向上しなかったり、成形時の加熱処理によって成形途中に縮合反応が起こり、生じたアルコールが成形品中に泡やシルバーストリークとなって存在してしまったりするので好ましくない。
ラクトン環化縮合工程において得られるラクトン環含有重合体は、好ましくは、下記一般式（１）で表されるラクトン環構造を有する。
【００３６】
【化６】
0005483572.tif 000007
【００３７】
（式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。なお、有機残基は酸素原子を含んでいても良い。）
重合体（ａ）を加熱処理する方法については特に限定されず、公知の方法が利用できる。例えば、重合工程によって得られた、溶剤を含む重合反応混合物を、そのまま加熱処理してもよい。また、溶剤の存在下で、必要に応じて閉環触媒を用いて加熱処理してもよい。また、揮発成分を除去するための真空装置あるいは脱揮装置を持つ加熱炉や反応装置、脱揮装置のある押出機等を用いて加熱処理を行うこともできる。
環化縮合反応を行う際に、重合体（ａ）に加えて、他の熱可塑性樹脂を共存させてもよい。また、環化縮合反応を行う際には、必要に応じて、環化縮合反応の触媒として一般に用いられるｐ−トルエンスルホン酸等のエステル化触媒またはエステル交換触媒を用いてもよいし、酢酸、プロピオン酸、安息香酸、アクリル酸、メタクリル酸等の有機カルボン酸類を触媒として用いても良い。特開昭６１−２５４６０８号公報や特開昭６１−２６１３０３号公報に示されている様に、塩基性化合物、有機カルボン酸塩、炭酸塩などを用いてもよい。
【００３８】
環化縮合反応を行う際には、有機リン化合物を触媒として用いることが好ましい。触媒として有機リン化合物を用いることにより、環化縮合反応率を向上させることができるとともに、得られるラクトン環含有重合体の着色を大幅に低減することができる。さらに、有機リン化合物を触媒として用いることにより、後述の脱揮工程を併用する場合において起こり得る分子量低下を抑制することができ、優れた機械的強度を付与することができる。
環化縮合反応の際に触媒として用いることができる有機リン化合物としては、例えば、メチル亜ホスホン酸、エチル亜ホスホン酸、フェニル亜ホスホン酸等のアルキル（アリール）亜ホスホン酸（但し、これらは、互変異性体であるアルキル（アリール）ホスフィン酸になっていてもよい）およびこれらのジエステルあるいはモノエステル；ジメチルホスフィン酸、ジエチルホスフィン酸、ジフェニルホスフィン酸、フェニルメチルホスフィン酸、フェニルエチルホスフィン酸等のジアルキル（アリール）ホスフィン酸およびこれらのエステル；メチルホスホン酸、エチルホスホン酸、トリフルオルメチルホスホン酸、フェニルホスホン酸等のアルキル（アリール）ホスホン酸およびこれらのジエステルあるいはモノエステル；メチル亜ホスフィン酸、エチル亜ホスフィン酸、フェニル亜ホスフィン酸等のアルキル（アリール）亜ホスフィン酸およびこれらのエステル；亜リン酸メチル、亜リン酸エチル、亜リン酸フェニル、亜リン酸ジメチル、亜リン酸ジエチル、亜リン酸ジフェニル、亜リン酸トリメチル、亜リン酸トリエチル、亜リン酸トリフェニル等の亜リン酸ジエステルあるいはモノエステルあるいはトリエステル；リン酸メチル、リン酸エチル、リン酸２−エチルヘキシル、リン酸イソデシル、リン酸ラウリル、リン酸ステアリル、リン酸イソステアリル、リン酸フェニル、リン酸ジメチル、リン酸ジエチル、リン酸ジ−２−エチルヘキシル、リン酸ジイソデシル、リン酸ジラウリル、リン酸ジステアリル、リン酸ジイソステアリル、リン酸ジフェニル、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリイソデシル、リン酸トリラウリル、リン酸トリステアリル、リン酸トリイソステアリル、リン酸トリフェニル等のリン酸ジエステルあるいはモノエステルあるいはトリエステル；メチルホスフィン、エチルホスフィン、フェニルホスフィン、ジメチルホスフィン、ジエチルホスフィン、ジフェニルホスフィン、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン等のモノあるいはジあるいはトリアルキル（アリール）ホスフィン；メチルジクロロホスフィン、エチルジクロロホスフィン、フェニルジクロロホスフィン、ジメチルクロロホスフィン、ジエチルクロロホスフィン、ジフェニルクロロホスフィン等のアルキル（アリール）ハロゲンホスフィン；酸化メチルホスフィン、酸化エチルホスフィン、酸化フェニルホスフィン、酸化ジメチルホスフィン、酸化ジエチルホスフィン、酸化ジフェニルホスフィン、酸化トリメチルホスフィン、酸化トリエチルホスフィン、酸化トリフェニルホスフィン等の酸化モノあるいはジあるいはトリアルキル（アリール）ホスフィン；塩化テトラメチルホスホニウム、塩化テトラエチルホスホニウム、塩化テトラフェニルホスホニウム等のハロゲン化テトラアルキル（アリール）ホスホニウム；などが挙げられる。これらの中でも、触媒活性が高くて低着色性のため、アルキル（アリール）亜ホスホン酸、亜リン酸ジエステルあるいはモノエステル、リン酸ジエステルあるいはモノエステル、アルキル（アリール）ホスホン酸が好ましく、アルキル（アリール）亜ホスホン酸、亜リン酸ジエステルあるいはモノエステル、リン酸ジエステルあるいはモノエステルがより好ましく、アルキル（アリール）亜ホスホン酸、リン酸ジエステルあるいはモノエステルが特に好ましい。これら有機リン化合物は、１種のみを用いても良いし、２種以上を併用しても良い。
【００３９】
環化縮合反応の際に用いる触媒の使用量は、特に限定されないが、重合体（ａ）に対して、好ましくは０．００１〜５重量％、より好ましくは０．０１〜２．５重量％、さらに好ましくは０．０１〜１重量％、特に好ましくは０．０５〜０．５重量％である。触媒の使用量が０．００１重量％未満であると、環化縮合反応の反応率の向上が十分に図れないおそれがあり、一方、５重量％を超えると、着色の原因となったり、重合体の架橋により溶融賦形しにくくなったりするので、好ましくない。
触媒の添加時期は特に限定されず、反応初期に添加しても、反応途中に添加しても、それらの両方で添加しても良い。
【００４０】
環化縮合反応を溶剤の存在下で行い、且つ、環化縮合反応の際に、脱揮工程を併用することが好ましい。この場合、環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態、および、脱揮工程を環化縮合反応の過程全体にわたっては併用せずに過程の一部においてのみ併用する形態が挙げられる。脱揮工程を併用する方法では、縮合環化反応で副生するアルコールを強制的に脱揮させて除去するので、反応の平衡が生成側に有利となる。
脱揮工程とは、溶剤、残存単量体等の揮発分と、ラクトン環構造を導く環化縮合反応により副生したアルコールを、必要により減圧加熱条件下で、除去処理する工程をいう。この除去処理が不十分であると、生成した樹脂中の残存揮発分が多くなり、成形時の変質等によって着色したり、泡やシルバーストリークなどの成形不良が起こったりする問題等が生じる。
【００４１】
環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態の場合、使用する装置については特に限定されないが、本発明をより効果的に行うために、熱交換器と脱揮槽からなる脱揮装置やベント付き押出機、また、前記脱揮装置と前記押出機を直列に配置したものを用いることが好ましく、熱交換器と脱揮槽からなる脱揮装置またはベント付き押出機を用いることがより好ましい。
前記熱交換器と脱揮槽からなる脱揮装置を用いる場合の反応処理温度は、１５０〜３５０℃の範囲が好ましく、２００〜３００℃の範囲がより好ましい。反応処理温度が１５０℃より低いと、環化縮合反応が不十分となって残存揮発分が多くなるおそれがあり、３５０℃より高いと、着色や分解が起こるおそれがある。
【００４２】
前記熱交換器と脱揮槽からなる脱揮装置を用いる場合の、反応処理時の圧力は、９３１〜１．３３ｈＰａ（７００〜１ｍｍＨｇ）の範囲が好ましく、７９８〜６６．５ｈＰａ（６００〜５０ｍｍＨｇ）の範囲がより好ましい。上記圧力が９３１ｈＰａより高いと、アルコールを含めた揮発分が残存し易いという問題があり、１．３３ｈＰａより低いと、工業的な実施が困難になっていくという問題がある。
前記ベント付き押出機を用いる場合、ベントは１個でも複数個でもいずれでもよいが、複数個のベントを有する方が好ましい。
前記ベント付き押出機を用いる場合の反応処理温度は、１５０〜３５０℃の範囲が好ましく、２００〜３００℃の範囲がより好ましい。上記温度が１５０℃より低いと、環化縮合反応が不十分となって残存揮発分が多くなるおそれがあり、３５０℃より高いと、着色や分解が起こるおそれがある。
【００４３】
前記ベント付き押出機を用いる場合の、反応処理時の圧力は、９３１〜１．３３ｈＰａ（７００〜１ｍｍＨｇ）の範囲が好ましく、７９８〜１３．３ｈＰａ（６００〜１０ｍｍＨｇ）の範囲がより好ましい。上記圧力が９３１ｈＰａより高いと、アルコールを含めた揮発分が残存し易いという問題があり、１．３３ｈＰａより低いと、工業的な実施が困難になっていくという問題がある。
なお、環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態の場合、後述するように、厳しい熱処理条件では得られるラクトン環含有重合体の物性が悪化するおそれがあるので、好ましくは、上述した脱アルコール反応の触媒を使用し、できるだけ温和な条件で、ベント付き押出機等を用いて行うことが好ましい。
【００４４】
また、環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態の場合、好ましくは、重合工程で得られた重合体（ａ）を溶剤とともに環化縮合反応装置系に導入するが、この場合、必要に応じて、もう一度ベント付き押出機等の上記反応装置系に通してもよい。
脱揮工程を環化縮合反応の過程全体にわたっては併用せずに、過程の一部においてのみ併用する形態を行っても良い。例えば、重合体（ａ）を製造した装置を、さらに加熱し、必要に応じて脱揮工程を一部併用して、環化縮合反応を予めある程度進行させておき、その後に引き続いて脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行い、反応を完結させる形態である。
【００４５】
先に述べた環化縮合反応の全体を通じて脱揮工程を併用する形態では、例えば、重合体（ａ）を、２軸押出機を用いて、２５０℃近い、あるいはそれ以上の高温で熱処理する時に、熱履歴の違いにより環化縮合反応が起こる前に一部分解等が生じ、得られるラクトン環含有重合体の物性が悪くなるおそれがある。そこで、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行う前に、予め環化縮合反応をある程度進行させておくと、後半の反応条件を緩和でき、得られるラクトン環含有重合体の物性の悪化を抑制できるので好ましい。特に好ましい形態としては、脱揮工程を環化縮合反応の開始から時間をおいて開始する形態、すなわち、重合工程で得られた重合体（ａ）の分子鎖中に存在する水酸基とエステル基をあらかじめ環化縮合反応させて環化縮合反応率をある程度上げておき、引き続き、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行う形態が挙げられる。具体的には、例えば、予め釜型の反応器を用いて溶剤の存在下で環化縮合反応をある程度の反応率まで進行させておき、その後、脱揮装置のついた反応器、例えば、熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置や、ベント付き押出機等で、環化縮合反応を完結させる形態が好ましく挙げられる。特にこの形態の場合、環化縮合反応用の触媒が存在していることがより好ましい。
【００４６】
上述のように、重合工程で得られた重合体（ａ）の分子鎖中に存在する水酸基とエステル基を予め環化縮合反応させて環化縮合反応率をある程度上げておき、引き続き、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行う方法は、本発明においてラクトン環含有重合体を得る上で好ましい形態である。この形態により、ガラス転移温度がより高く、環化縮合反応率もより高まり、耐熱性に優れたラクトン環含有重合体が得られる。この場合、環化縮合反応率の目安としては、実施例に示すダイナッミクＴＧ測定における、１５０〜３００℃間での重量減少率が２％以下であることが好ましく、より好ましくは１．５％以下であり、さらに好ましくは１％以下である。
【００４７】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の際に採用できる反応器は特に限定されないが、好ましくは、オートクレーブ、釜型反応器、熱交換器と脱揮槽とからなる脱揮装置等が挙げられ、さらに、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応に好適なベント付き押出機も使用できる。より好ましくは、オートクレーブ、釜型反応器である。しかしながら、ベント付き押出機等の反応器を使用するときでも、ベント条件を温和にしたり、ベントをさせなかったり、温度条件やバレル条件、スクリュウ形状、スクリュウ運転条件等を調整することで、オートクレーブや釜型反応器での反応状態と同じ様な状態で環化縮合反応を行うことが可能である。
【００４８】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の際には、好ましくは、重合工程で得られた重合体（ａ）と溶剤とを含む混合物を、（ｉ）触媒を添加して、加熱反応させる方法、（ｉｉ）無触媒で加熱反応させる方法、および、前記（ｉ）または（ｉｉ）を加圧下で行う方法が挙げられる。
なお、ラクトン環化縮合工程において環化縮合反応に導入する「重合体（ａ）と溶剤とを含む混合物」とは、重合工程で得られた重合反応混合物をそのまま使用してもよいし、一旦溶剤を除去したのちに環化縮合反応に適した溶剤を再添加してもよいことを意味する。
【００４９】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前にあらかじめ行う環化縮合反応の際に再添加できる溶剤としては、特に限定されず、例えば、トルエン、キシレン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素類；メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類；クロロホルム、ＤＭＳＯ、テトラヒドロフランなどでもよいが、好ましくは、重合工程で用いることができる溶剤と同じ種類の溶剤である。
上記方法（ｉ）で添加する触媒としては、一般に用いられるｐ−トルエンスルホン酸等のエステル化触媒またはエステル交換触媒、塩基性化合物、有機カルボン酸塩、炭酸塩などが挙げられるが、本発明においては、前述の有機リン化合物を用いることが好ましい。触媒の添加時期は特に限定されず、反応初期に添加しても、反応途中に添加しても、それらの両方で添加しても良い。添加する触媒の量は特に限定されないが、重合体（ａ）の重量に対し、好ましくは０．００１〜５重量％、より好ましくは０．０１〜２．５重量％、さらに好ましくは０．０１〜０．１重量％、特に好ましくは０．０５〜０．５重量％である。方法（ｉ）の加熱温度と加熱時間は特に限定されないが、加熱温度としては、好ましくは室温以上、より好ましくは５０℃以上であり、加熱時間としては、好ましくは１〜２０時間、より好ましくは２〜１０時間である。加熱温度が低いと、あるいは、加熱時間が短いと、環化縮合反応率が低下するので好ましくない。また、加熱時間が長すぎると、樹脂の着色や分解が起こる場合があるので好ましくない。
【００５０】
上記方法（ｉｉ）としては、例えば、耐圧性の釜などを用いて、重合工程で得られた重合反応混合物をそのまま加熱する方法等が挙げられる。加熱温度としては、好ましくは１００℃以上、さらに好ましくは１５０℃以上である。加熱時間としては、好ましくは１〜２０時間、より好ましくは２〜１０時間である。加熱温度が低いと、あるいは、加熱時間が短いと、環化縮合反応率が低下するので好ましくない。また、加熱時間が長すぎると、樹脂の着色や分解が起こる場合があるので好ましくない。
上記方法（ｉ）、（ｉｉ）ともに、条件によっては加圧下となっても何ら問題はない。
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の際には、溶剤の一部が反応中に自然に揮発しても何ら問題ではない。
【００５１】
脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応の前に予め行う環化縮合反応の終了時、すなわち、脱揮工程開始直前における、ダイナミックＴＧ測定における１５０〜３００℃の間での重量減少率は、２％以下が好ましく、より好ましくは１．５％以下であり、さらに好ましくは１％以下である。重量減少率が２％より高いと、続けて脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行っても、環化縮合反応率が十分高いレベルまで上がらず、得られるラクトン環含有重合体の物性が低下するおそれがある。なお、上記の環化縮合反応を行う際に、重合体（ａ）に加えて、他の熱可塑性樹脂を共存させてもよい。
重合工程で得られた重合体（ａ）の分子鎖中に存在する水酸基とエステル基を予め環化縮合反応させて環化縮合反応率をある程度上げておき、引き続き、脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応を行う形態の場合、予め行う環化縮合反応で得られた重合体（分子鎖中に存在する水酸基とエステル基の少なくとも一部が環化縮合反応した重合体）と溶剤を、そのまま脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応に導入してもよいし、必要に応じて、前記重合体（分子鎖中に存在する水酸基とエステル基の少なくとも一部が環化縮合反応した重合体）を単離してから溶剤を再添加する等のその他の処理を経てから脱揮工程を同時に併用した環化縮合反応に導入しても構わない。
【００５２】
脱揮工程は環化縮合反応と同時に終了することには限らず、環化縮合反応の終了から時間をおいて終了しても構わない。
ラクトン環含有重合体は、重量平均分子量が、好ましくは１０００〜２００００００、より好ましくは５０００〜１００００００、さらに好ましくは１００００〜５０００００、特に好ましくは５００００〜５０００００である。
ラクトン環含有重合体は、ダイナミックＴＧ測定における１５０〜３００℃の間での重量減少率が１％以下であることが好ましく、より好ましくは０．５％以下、さらに好ましくは０．３％以下である。
【００５３】
ラクトン環含有重合体は、環化縮合反応率が高いので、成形後の成形品中に泡やシルバーストリークが入るという欠点が回避できる。さらに、高い環化縮合反応率によってラクトン環構造が重合体に十分に導入されるため、得られたラクトン環含有重合体が十分に高い耐熱性を有している。
ラクトン環含有重合体は、１５重量％のクロロホルム溶液中での着色度（ＹＩ）が６以下となるものが好ましく、より好ましくは３以下、さらに好ましくは２以下、最も好ましくは１以下である。着色度（ＹＩ）が６を越えると、着色により透明性が損なわれ、本来目的とする用途に使用できない場合がある。
【００５４】
ラクトン環含有重合体は、熱重量分析（ＴＧ）における５％重量減少温度が、３３０℃以上であることが好ましく、より好ましくは３５０℃以上、さらに好ましくは３６０℃以上である。熱重量分析（ＴＧ）における５％重量減少温度は、熱安定性の指標であり、これが３３０℃未満であると、十分な熱安定性を発揮できないおそれがある。
ラクトン環含有重合体は、ガラス転移温度（Ｔｇ）が、好ましくは１１５℃以上、より好ましくは１２５℃以上、さらに好ましくは１３０℃以上、さらに好ましくは１３５℃以上、最も好ましくは１４０℃以上である。
ラクトン環含有重合体は、それに含まれる残存揮発分の総量が、好ましくは１５００ｐｐｍ以下、より好ましくは１０００ｐｐｍ以下である。残存揮発分の総量が１５００ｐｐｍよりも多いと、成形時の変質等によって着色したり、発泡したり、シルバーストリークなどの成形不良の原因となる。
【００５５】
ラクトン環含有重合体は、射出成形により得られる成形品の、ＡＳＴＭ−Ｄ−１００３に準じた方法で測定された全光線透過率が、好ましくは８５％以上、より好ましくは８８％以上、さらに好ましくは９０％以上である。全光線透過率は、透明性の目安であり、これが８５％未満であると、透明性が低下し、本来目的とする用途に使用できないおそれがある。
〔光学用面状熱可塑性樹脂成形体〕
本発明にかかる光学用面状熱可塑性樹脂成形体は、ラクトン環含有重合体を主成分として含む。
【００５６】
光学用面状熱可塑性樹脂成形体中のラクトン環含有重合体の含有割合は、好ましくは５０〜１００重量％、より好ましくは６０〜１００重量％、さらに好ましくは７０〜１００重量％、特に好ましくは８０〜１００重量％である。光学用面状熱可塑性樹脂成形体中のラクトン環含有重合体の含有割合が５０重量％よりも少ないと、本発明の効果を十分に発揮できないおそれがある。
本発明にかかる光学用面状熱可塑性樹脂成形体は、ラクトン環含有重合体以外の重合体（その他の重合体）を含んでいてもよい。
その他の重合体としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）等のオレフィン系ポリマー；塩化ビニル、塩素化ビニル樹脂等の含ハロゲン系ポリマー；ポリメタクリル酸メチル等のアクリル系ポリマー；ポリスチレン、スチレン−メタクリル酸メチル共重合体、スチレン−アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレンブロック共重合体等のスチレン系ポリマー；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル；ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０等のポリアミド；ポリアセタール；ポリカーボネート；ポリフェニレンオキシド；ポリフェニレンスルフィド；ポリエーテルエーテルケトン；ポリサルホン；ポリエーテルサルホン；ポリオキシベンジレン；ポリアミドイミド；ポリブタジエン系ゴム、アクリル系ゴムを配合したＡＢＳ樹脂やＡＳＡ樹脂等のゴム質重合体；などが挙げられる。
【００５７】
光学用面状熱可塑性樹脂成形体中のその他の重合体の含有割合は、好ましくは０〜５０重量％、より好ましくは０〜４０重量％、さらに好ましくは０〜３０重量％、特に好ましくは０〜２０重量％である。
本発明にかかる光学用面状熱可塑性樹脂成形体は、その他の添加剤を含んでいてもよい。その他の添加剤としては、例えば、ヒンダードフェノール系、リン系、イオウ系等の酸化防止剤；耐光安定剤、耐候安定剤、熱安定剤等の安定剤；ガラス繊維、炭素繊維等の補強材；フェニルサリチレート、（２，２´−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−ヒドロキシベンゾフェノン等の紫外線吸収剤；近赤外線吸収剤；トリス（ジブロモプロピル）ホスフェート、トリアリルホスフェート、酸化アンチモン等の難燃剤；アニオン系、カチオン系、ノニオン系の界面活性剤等の帯電防止剤；無機顔料、有機顔料、染料等の着色剤；有機フィラーや無機フィラー；樹脂改質剤；有機充填剤や無機充填剤；可塑剤；滑剤；帯電防止剤；難燃剤；などが挙げられる。
【００５８】
光学用面状熱可塑性樹脂成形体中のその他の添加剤の含有割合は、好ましくは０〜５重量％、より好ましくは０〜２重量％、さらに好ましくは０〜０．５重量％である。
光学用面状熱可塑性樹脂成形体の製造方法は、特に限定されないが、好ましくは、ラクトン環含有重合体と、必要により、その他の重合体やその他の添加剤などを、従来公知の混合方法にて混合し、面状に成形することで得られる。
面状の形態としては、フィルム状やシート状が好ましい。
本発明においては、フィルム状の光学用面状熱可塑性樹脂成形体とシート状の光学用面状熱可塑性樹脂成形体とを定義上で区別するため、膜厚が３５０μｍ未満のものをフィルム状の光学用面状熱可塑性樹脂成形体、膜厚が３５０μｍ以上のものをシート状の光学用面状熱可塑性樹脂成形体と定義する。
【００５９】
フィルム状の光学用面状熱可塑性樹脂成形体の膜厚は、１μｍ以上３５０μｍ未満が好ましく、より好ましくは１０μｍ以上３５０μｍ未満である。膜厚が１μｍよりも薄いフィルム状の光学用面状熱可塑性樹脂成形体は、強度に乏しいため好ましくないし、延伸を行う場合に破断等が起こりやすい。
シート状の光学用面状熱可塑性樹脂成形体の膜厚は、３５０μｍ〜１０ｍｍが好ましく、より好ましくは３５０μｍ〜５ｍｍである。膜厚が１０ｍｍよりも厚いシート状の光学用面状熱可塑性樹脂成形体は、シート厚が均一になりにくいために好ましくない。
本発明にかかる光学用面状熱可塑性樹脂成形体は、高透明性を有するので、可視光透過率が、好ましくは８０％以上、より好ましくは８５％以上、さらに好ましくは９０％以上、特に好ましくは９２％以上である。
【００６０】
本発明にかかる光学用面状熱可塑性樹脂成形体は、ＡＳＴＭ−Ｄ−８８２−６１Ｔに基づいて測定した引張強度が１０ＭＰａ以上１００ＭＰａ未満であることが好ましく、より好ましくは３０ＭＰａ以上１００ＭＰａ未満である。１０ＭＰａ未満の場合には、十分な機械的強度を発現できなくなるおそれがあるため好ましくない。１００ＭＰａを超えると、加工性が悪くなるため好ましくない。
本発明にかかる光学用面状熱可塑性樹脂成形体は、ＡＳＴＭ−Ｄ−８８２−６１Ｔに基づいて測定した伸び率が１％以上であることが好ましい。上限は特に限定されないが、通常は１００％以下が好ましい。１％未満の場合には、靭性に欠けるため好ましくない。
【００６１】
本発明にかかる光学用面状熱可塑性樹脂成形体は、ＡＳＴＭ−Ｄ−８８２−６１Ｔに基づいて測定した引張弾性率が０．５ＧＰａ以上であることが好ましく、より好ましくは１ＧＰａ以上、さらに好ましくは２ＧＰａ以上である。上限は特に限定されないが、通常は２０ＧＰａ以下が好ましい。０．５ＧＰａ未満の場合には、十分な機械的強度を発現できなくなるおそれがあるため好ましくない。
本発明にかかる光学用面状熱可塑性樹脂成形体には、目的に応じて、帯電防止層、粘接着剤層、接着層、易接着層、防眩（ノングレア）層、光触媒層などの防汚層、反射防止層、ハードコート層、紫外線遮蔽層、熱線遮蔽層、電磁波遮蔽層、ガスバリヤー性等の種々の機能性コーティング層を各々積層塗工したり、本発明にかかる光学用面状熱可塑性樹脂成形体に各々の単独の機能性コーティング層が塗工された部材を粘着剤や接着剤を介して積層した積層体であってもよい。なお、各層の積層順序は特に限定されるものではなく、積層方法も特に限定されない。
【００６２】
紫外線遮蔽層は、紫外線遮蔽層よりも下層にある基材層や印刷層などの紫外線劣化する材料の紫外線劣化を防ぐために設けるものである。紫外線遮蔽層は、分子量が１０００以下の紫外線吸収剤をアクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、フッ素系樹脂などの熱可塑性または熱硬化性、湿気硬化性、紫外線硬化、電子線硬化などの硬化性樹脂に配合したものが使用できるが、特に、耐候性の点から、特許第３０８１５０８号公報、特許第３４０４１６０号公報、特許第２８３５３９６号公報で開示されているような紫外線吸収性骨格を有する単量体を必須に含む単量体混合物を重合して得られるアクリル系ポリマーが好ましい。市販品としては、例えば、「ハルスハイブリッドＵＶ−Ｇ１３」や「ハルスハイブリッドＵＶ−Ｇ３０１」（以上、日本触媒社製）、「ＵＬＳ−９３５ＬＨ」（一方社油脂工業社製）などが挙げられる。
【００６３】
熱線遮蔽層は、例えば、ディスプレイ装置の発光に伴い発生する近赤外線（特に７００−１２００ｎｍ）による周辺機器の誤動作を防ぐために設けられる。熱線遮蔽層としては、有機系や無機系熱線遮蔽物質がアクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、フッ素系樹脂などの熱可塑性または熱硬化性、湿気硬化性、紫外線硬化、電子線硬化などの硬化性樹脂に配合したものが使用される。有機系熱線遮蔽物質としては、フタロシアニン色素やジイモニウム系、スクアリリウム系などの近赤外線領域（７００−１８００ｎｍ）に吸収を有する物質であれば特に限定はなく、用途によってはポルフィリン系やシアニン系色素などの可視領域（４００−７００ｎｍ）に吸収を有する色素と、１種または２種以上組み合わせて使用できる。また、無機系熱線遮蔽物質としては、例えば、金属、金属窒化物、金属酸化物などが挙げられるが、分散媒体への溶解性、耐候性の点から、金属酸化物の微粒子が好ましく使用される。金属酸化物としては、酸化インジウム系、酸化亜鉛系が好ましく、透明性の点から、平均粒径が０．１μｍ以下であるものが好ましい。
【００６４】
粘接着剤層としては、アクリル樹脂、アクリル酸エステル樹脂、またはこれらの共重合体、スチレン−ブタジエン共重合体、ポリイソプレンゴム、ポリイソブチレンゴム等のゴム類や、ポリビニルエーテル系、シリコーン系、マレイミド系、シアノアクリレート系粘接着剤などが挙げられ、これらは単独としても使用しても良いが、さらに架橋剤、粘着付与剤を用いることもできる。光学特性上、耐光性、透明性からはアクリル酸アルキルエステル単量体を主成分とする共重合体であるアクリル系樹脂が好ましく、さらに好ましくは、芳香族系粘着付与剤を添加して屈折率を調節し、光学用面状熱可塑性樹脂成形体の屈折率に近づけた粘着剤がより好ましい。必要に応じて、粘着剤に前記の熱線遮蔽物質、例えば、フタロシアニン色素やシアニン色素を混合して機能性の粘着剤層とすることができ、光学積層体として薄層化、生産性の点で有利である。
【００６５】
電磁波遮蔽層は、例えば、ディスプレー装置からの発光に伴い発生する電磁波による生体や電子機器への悪影響を防ぐために設けるものである。電磁波遮蔽層は、銀、銅、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化インジウムスズ、酸化アンチモンスズ等のような金属または金属酸化物の薄膜からなり、これらは真空蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法、ＣＶＤ法、プラズマ化学蒸着法等の従来公知のドライプレーティング法を利用し、製造することができる。電磁波遮蔽層は、最もよく用いられるのは、酸化インジウムスズ（ＩＴＯと略記されることもある）の薄膜であるが、メッシュ状の穴を有する銅の薄膜や誘電体層と金属層を基材上に交互に積層させた積層体も好適に用いることができる。前記誘電体層としては、酸化インジウム、酸化亜鉛などの透明な金属酸化物等であり、金属層としては銀あるいは銀−パラジウム合金が一般的である。積層体は、通常、誘電体層よりはじまり３〜１３層程度の間で奇数層となるように積層される。
【００６６】
反射防止層は、表面の反射を抑えて、表面への蛍光灯などの外光の写り込みを防止するためのものである。反射防止層は、金属酸化物、フッ化物、ケイ化物、ホウ化物、炭化物、窒化物、硫化物等の無機物の薄膜からなる場合と、アクリル樹脂、フッ素樹脂などの屈折率の異なる樹脂を単層あるいは多層に積層させたものからなる場合とがある。また、特開２００３−２９２８０５号公報に開示されているような無機系化合物と有機系化合物との複合微粒子を含む薄膜を積層させたものも使用できる。
ノングレア層は、視野角を広げ、透過光を散乱させるために設けられる。シリカ、メラミン樹脂、アクリル樹脂等の微粉体をインキ化し、従来公知の塗布法で、他の機能層上に塗布し、熱あるいは光硬化させることにより形成される。また、ノングレア処理したフィルムを他の機能性フィルム上に貼り付けても良い。
【００６７】
ハードコート層は、シリコーン系硬化性樹脂、有機ポリマー複合無機微粒子含有硬化性樹脂、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート、多官能アクリレート等のアクリレートと光重合開始剤を有機溶剤に溶解あるいは分散させた塗布液を従来公知の塗布法で、本発明の光学用面状熱可塑性樹脂成形体上に、好ましくは最外層に位置するように、塗布し、乾燥させ、光硬化させることにより形成される。シリコーン系硬化性樹脂は、シロキサン結合を持った樹脂であり、例えば、トリアルコキシシランおよびテトラアルコキシシランまたはそれらのアルキル化物の部分加水分解物、メチルトリアルコキシシランおよびフェニルトリアルコキシシランの混合物を加水分解したもの、コロイド状シリカ充填オルガノトリアルコキシシランの部分加水分解縮合物等が挙げられる。市販品としては、例えば、「Ｓｉコート２」（第八化学社製）、「トスガード５１０」や「ＵＶＨＣ８５５３」（以上、東芝シリコーン社製）、「ソルガードＮＰ７２０」や「ソルガードＮＰ７３０」や「ソルガードＲＦ０８３１」（以上、日本ダクロシャムロック社製）などが挙げられる。また、有機ポリマー複合無機微粒子とは、無機微粒子の表面に有機ポリマーが固定された複合無機微粒子を意味し、当該微粒子を含む硬化性樹脂で表面保護層を形成することにより、表面硬度の向上等が図られる。当該複合無機微粒子とはとその製法の詳細は、例えば、特開平７−１７８３３５号公報、特開平９−３０２２５７号公報、特開平１１−１２４４６７号公報などに記載されている。当該複合無機微粒子を含有させる硬化性樹脂にも格別の制限はなく、例えば、メラミン樹脂、ウレタン樹脂、アルキド樹脂、アクリル樹脂、多官能アクリル樹脂などが挙げられる。多官能アクリル樹脂としては、ポリオールアクリレート、ポリエステルアクリレート、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレートなどの樹脂を挙げることができる。上記複合無機微粒子を含有する硬化性樹脂の市販品としては、例えば、「ユーダブルＣ−３３００」や「ユーダブルＣ−３６００」（以上、日本触媒社製）等が挙げられる。
【００６８】
〔光学用保護フィルム〕
本発明にかかる前記光学用面状熱可塑性樹脂成形体の一つの好ましい形態は、光学用保護フィルム（以下、本発明の光学用保護フィルムと称することがある）である。
本発明の光学用保護フィルムは、透明光学部品を保護するフィルムであれば特に限定されないが、好ましい具体例としては、液晶表示装置用の偏光板の保護フィルムである。また、位相差フィルムを兼ねた光学用保護フィルムとすることもできる。
本発明の光学用保護フィルムは、未延伸フィルムであっても良いし、延伸フィルムであっても良い。
【００６９】
本発明の光学用保護フィルムは、未延伸フィルムである場合、面方向の位相差が２０ｎｍ未満であり、好ましくは１０ｎｍ未満である。
本発明の光学用保護フィルムは、延伸フィルムである場合、面方向の位相差が２０〜５００ｎｍであり、好ましくは５０〜４００ｎｍである。
本発明の光学用保護フィルムは、延伸フィルムである場合、特定の位相差（例えば、λ／２やλ／４）を持たせることで、位相差フィルムの機能を有することも可能である。この場合、ラクトン環含有重合体を製造する際に用いる単量体として、一般式（１ａ）で表される単量体としての（メタ）アクリル酸および／または（メタ）アクリル酸エステルを用いることが好ましい。また、光学用面状熱可塑性樹脂成形体中のその他重合体として、アクリル系ポリマーを含むことが好ましい。
【００７０】
本発明の光学用保護フィルムは、位相差の波長依存性が小さく、５９０ｎｍの位相差Ｒｅと各波長の位相差Ｒとの比（Ｒ／Ｒｅ）が、好ましくは０．９〜１．２、より好ましくは０．９５〜１．１である。
本発明の光学用保護フィルムは、位相差の入射角依存性が小さく、入射角０°の位相差Ｒ０と入射角４０°の位相差Ｒ４０との差（Ｒ４０−Ｒ０）が、好ましくは２０ｎｍ未満、より好ましくは１０ｎｍ未満である。
本発明の光学用保護フィルムは、表面硬度が高く、鉛筆硬度が、好ましくはＨ以上、より好ましくは２Ｈ以上である。
【００７１】
本発明の光学用保護フィルムの製造方法は、特に限定されないが、好ましくは、ラクトン環含有重合体と、必要により、その他の重合体やその他の添加剤などを、従来公知の混合方法にて混合し、フィルム状に成形することで得られる。また、延伸することによって延伸フィルムとしてもよい。
フィルム成形の方法としては、溶液キャスト法（溶液流延法）、溶融押出法、カレンダー法、圧縮成形法など、公知のフィルム成形方法が挙げられる。これらの中でも、溶液キャスト法（溶液流延法）、溶融押出法が好ましい。
溶液キャスト法（溶液流延法）に用いられる溶媒としては、例えば、クロロホルム、ジクロロメタンなどの塩素系溶媒；トルエン、キシレン、ベンゼン、およびこれらの混合溶媒などの芳香族系溶媒；メタノール、エタノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、２−ブタノールなどのアルコール系溶媒；メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブ、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルフォキシド、ジオキサン、シクロヘキサノン、テトラヒドロフラン、アセトン、酢酸エチル、ジエチルエーテル；などが挙げられる。これら溶媒は１種のみ用いても良いし、２種以上を併用しても良い。
【００７２】
溶液キャスト法（溶液流延法）を行うための装置としては、例えば、ドラム式キャスティングマシン、バンド式キャスティングマシン、スピンコーターなどが挙げられる。
溶融押出法としては、Ｔダイ法、インフレーション法などが挙げられ、その際の、フィルムの成形温度は、好ましくは１５０〜３５０℃、より好ましくは２００〜３００℃である。
延伸を行う方法としては、従来公知の延伸方法が適用でき、例えば、一軸延伸、逐次二軸延伸、同時二軸延伸などを用いることができる。
延伸温度としては、フィルム原料の重合体のガラス転移温度近辺で行うことが好ましく、具体的には、（ガラス転移温度−３０）℃〜（ガラス転移温度＋１００）℃で行うことが好ましく、より好ましくは（ガラス転移温度−２０）℃〜（ガラス転移温度＋８０）℃である。（ガラス転移温度−３０）℃よりも低いと、十分な延伸倍率が得られないために好ましくない。（ガラス転移温度＋１００）℃よりも高いと、樹脂の流動（フロー）が起こり安定な延伸が行えなくなるために好ましくない。
【００７３】
面積比で定義した延伸倍率は、好ましくは１．１〜２５倍の範囲、より好ましくは１．３〜１０倍の範囲で行われる。１．１倍よりも小さいと、延伸に伴う靭性の向上につながらないために好ましくない。２５倍よりも大きいと、延伸倍率を上げるだけの効果が認められない。
延伸速度（一方向）としては、好ましくは１０〜２００００％／分の範囲、より好ましくは１００〜１００００％／分の範囲である。１０％／分よりも遅いと、十分な延伸倍率を得るために時間がかかり、製造コストが高くなるために好ましくない。２００００％／分よりも早いと、延伸フィルムの破断等が起こるおそれがあるために好ましくない。
【００７４】
フィルムの光学等方性や力学特性を安定化させるため、延伸処理後に熱処理（アニーリング）などを行うこともできる。
〔光学フィルム〕
本発明にかかる前記光学用面状熱可塑性樹脂成形体の別の好ましい形態は、光学フィルム（以下、本発明の光学フィルムと称することがある）である。
本発明の光学フィルムは、光学特性に優れたフィルムであれば特に限定されないが、好ましくは、位相差フィルム（以下、本発明の位相差フィルムと称することがある）、視野角補償フィルム（以下、本発明の視野角補償フィルムと称することがある）である。
【００７５】
本発明の光学フィルムは、面方向の位相差が２０〜５００ｎｍであり、好ましくは５０〜４００ｎｍである。
本発明の光学フィルムは、未延伸フィルムであっても良いし、延伸フィルムであっても良いが、大きい位相差を発現するためには延伸フィルムであることが好ましい。
本発明の位相差フィルムは、位相差の波長依存性が小さく、５９０ｎｍの位相差Ｒｅと各波長の位相差Ｒとの比（Ｒ／Ｒｅ）が、好ましくは０．９〜１．２、より好ましくは０．９５〜１．１である。
本発明の位相差フィルムは、位相差の入射角依存性が小さく、入射角０°の位相差Ｒ０と入射角４０°の位相差Ｒ４０との差（Ｒ４０−Ｒ０）が、好ましくは２０ｎｍ未満、より好ましくは１０ｎｍ未満である。
【００７６】
本発明の位相差フィルムは、表面硬度が高く、鉛筆硬度が、好ましくはＨ以上、より好ましくは２Ｈ以上である。
本発明の位相差フィルムの製造方法は、特に限定されないが、好ましくは、ラクトン環含有重合体と、必要により、その他の重合体やその他の添加剤などを、従来公知の混合方法にて混合し、フィルム状に成形することで得られる。また、延伸することによって延伸フィルムとしてもよい。
フィルム成形温度、フィルム成形の方法は、前述の光学用保護フィルムにおけるフィルム成形温度、フィルム成形の方法と同様である。
【００７７】
延伸を行う方法としては、従来公知の延伸方法が適用でき、例えば、一軸延伸、逐次二軸延伸、同時二軸延伸などを用いることができる。これらの中でも、位相差フィルムとするためには、一軸延伸が好ましい。
延伸温度、延伸倍率、延伸速度は、前述の光学用保護フィルムにおける延伸温度、延伸倍率、延伸速度と同様である。
フィルムの光学等方性や力学特性を安定化させるため、延伸処理後に熱処理（アニーリング）などを行うこともできる。
本発明の位相差フィルムは、必要により、表面をコロナ処理してもよい。特に、フィルム表面にコーティング加工等の表面処理が施される場合や、粘着剤により別のフィルムがラミネートされる場合には、相互の密着性を向上させるため、フィルム表面のコロナ処理を行うことが好ましい。
【００７８】
本発明の位相差フィルムは、偏光板に積層しても良い。また、本発明の位相差フィルムを偏光板の保護フィルムとして用いることも可能である。
本発明の視野角補償フィルムは、位相差の波長依存性が小さく、５９０ｎｍの位相差Ｒｅと各波長の位相差Ｒとの比（Ｒ／Ｒｅ）が、好ましくは０．９〜１．２、より好ましくは０．９５〜１．１である。
本発明の視野角補償フィルムは、表面硬度が高く、鉛筆硬度が、好ましくはＨ以上、より好ましくは２Ｈ以上である。
本発明の視野角補償フィルムの製造方法は、特に限定されないが、好ましくは、ラクトン環含有重合体と、必要により、その他の重合体やその他の添加剤などを、従来公知の混合方法にて混合し、フィルム状に成形することで得られる。また、延伸することによって延伸フィルムとしてもよい。
【００７９】
フィルム成形温度、フィルム成形の方法は、前述の光学用保護フィルムにおけるフィルム成形温度、フィルム成形の方法と同様である。
延伸を行う方法としては、従来公知の延伸方法が適用でき、例えば、一軸延伸、逐次二軸延伸、同時二軸延伸などを用いることができる。これらの中でも、視野角補償フィルムとするためには、逐次二軸延伸、同時二軸延伸などの二軸延伸が好ましい。
延伸温度、延伸倍率、延伸速度は、前述の光学用保護フィルムにおける延伸温度、延伸倍率、延伸速度と同様である。
フィルムの光学等方性や力学特性を安定化させるため、延伸処理後に熱処理（アニーリング）などを行うこともできる。
【００８０】
〔光学シート〕
本発明にかかる前記光学用面状熱可塑性樹脂成形体の別の好ましい形態は、光学シート（以下、本発明の光学シートと称することがある）である。
本発明の光学シートは、耐熱性、光学特性に優れたシートであれば特に限定されないが、好ましくは、拡散板（以下、本発明の拡散板と称することがある）、導光板（以下、本発明の導光板と称することがある）である。
本発明の光学シートが拡散板である場合、その構成は、樹脂成分として本発明におけるラクトン環含有重合体を必須に含む以外は従来公知の拡散板の構成を有すればよい
本発明の光学シートが導光板である場合、その構成は、樹脂成分として本発明におけるラクトン環含有重合体を必須に含む以外は従来公知の導光板の構成を有すればよい。
【００８１】
本発明の光学シートは、面方向の位相差が２０ｎｍ未満であり、好ましくは１０ｎｍ未満である。
本発明の光学シートは、表面硬度が高く、鉛筆硬度が、好ましくはＨ以上、より好ましくは２Ｈ以上である。
本発明の光学シートは、耐熱性が特に高く、ビカット軟化温度が、好ましくは１１０℃以上、より好ましくは１２０℃以上である。
本発明の光学シートの製造方法は、特に限定されないが、好ましくは、ラクトン環含有重合体と、必要により、その他の重合体やその他の添加剤などを、従来公知の混合方法にて混合し、シート状に成形することで得られる。
【００８２】
シート成形の方法は、公知のシート成形方法を適用することができる。例えば、押出成形、射出成形、インフレーション成形、ブロー成形などを適用することができる。
シート成形の成形温度は、好ましくは１５０〜３５０℃、より好ましくは２００〜３００℃である。
本発明の拡散板は、上記その他の添加剤として、有機充填剤および／または無機充填剤を含むことが好ましい。
有機充填剤および／または無機充填剤の使用量は、ラクトン環含有重合体に対して、有機充填剤と無機充填剤の合計量が、０．０１〜５０重量％が好ましく、より好ましくは０．０５〜４０重量％、さらに好ましくは０．１〜２０重量％である。この範囲内で使用することにより、光線透過率、拡散率、強度、剛性、熱変形温度および硬度などの特性のバランスが良い拡散板が得られる。
【００８３】
有機充填剤としては、重合体または重合体架橋物粒子が挙げられる。
有機充填剤として重合体架橋物粒子を用いる場合、重合体架橋物粒子の粒径は、好ましくは０．１〜１００μｍ、より好ましくは０．５〜５０μｍである。
有機充填剤としては、例えば、アクリル樹脂、ポリウレタン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、ポリアミド、ポリシロキサン類、フッ素樹脂等が挙げられる。有機充填剤は、１種のみを用いても良いし、２種以上を併用しても良い。
無機充填剤としては、例えば、シリカ、シリカアルミナ、ケイ藻土、アルミナ、炭酸カルシウム、酸化チタン、酸化マグネシウム、軽石粉、軽石バルーン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウム、ドロマイト、硫酸カルシウム、チタン酸カリウム、炭酸バリウム、硫酸バリウム、亜硫酸カルシウム、タルク、クレー、マイカ、アスベスト、ガラスフレーク、ガラスビーズ、ケイ酸カルシウム、モンモリロナイト、ペントナイト、グラファイト、アルミニウム粉、硫化モリブデンなどが挙げられ、これらの中でも、炭酸カルシウム、酸化チタン、アルミナ、シリカ、シリカアルミナ、タルク、炭酸バリウムが好ましい。無機充填剤は、１種のみを用いても良いし、２種以上を併用しても良い。
【００８４】
無機充填剤は、その重量平均粒径が０．５〜５０μｍであることが好ましく、１〜３０μｍであることがより好ましい。無機充填剤の重量平均粒径が上記範囲内では、その重量平均粒径が大きくなると、得られる光拡散板の全光線透過率が低くなり、拡散透過率が高くなり、ディスプレー、グレージング、目隠し板、照明器具などの光拡散板として好適に使用できる。また、この無機充填剤の重量平均粒径が上記範囲内では、その重量平均粒径が小さくなると、得られる光拡散板の全光線透過率が高くなり、拡散透過率が低くなり、大型ディスプレーのスクリーン等の用途に好適に使用できる。
本発明の拡散板を用い、従来公知の方法によって、液晶表示装置の光拡散シートおよびこれを用いたバックライトユニットとすることができる。
【００８５】
本発明の導光板は、側面以外の一平面に、光反射機能を有する微細凹凸形状を有していることが好ましい。微細凹凸形状としては、例えば、Ｖ型溝形状や連続プリズム形状が挙げられる。
本発明の導光板は、側面以外の一平面に、光反射防止層を有していることが好ましい。本発明の導光板が、上述のように、側面以外の一平面に、光反射機能を有する微細凹凸形状を有している場合には、光反射防止層は光反射機能を有する微細凹凸形状を有する面の反対面であることが好ましい。
光反射防止層は、一般の光学部品の光反射防止層と同様に、可視光線などの光の、入光面における反射を防止する機能を有する層であれば特に限定されず、例えば、無機薄膜や透明樹脂膜が挙げられる。
【００８６】
本発明の導光板を用い、従来公知の方法によって、液晶表示装置の導光板およびこれを用いたバックライトユニットまたはフロントライトユニットとすることができる。
【実施例】
【００８７】
以下に、実施例および比較例によって本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。以下では、便宜上、「重量部」を単に「部」と、「リットル」を単に「Ｌ」と記すことがある。
＜重合反応率、重合体組成分析＞
重合反応時の反応率および重合体中の特定単量体単位の含有率は、得られた重合反応混合物中の未反応単量体の量をガスクロマトグラフィー（島津製作所社製、装置名：ＧＣ１７Ａ）を用いて測定して求めた。
＜ダイナミックＴＧ＞
重合体（もしくは重合体溶液あるいはペレット）を一旦テトラヒドロフランに溶解もしくは希釈し、過剰のヘキサンもしくはメタノールへ投入して再沈殿を行い、取り出した沈殿物を真空乾燥（１ｍｍＨｇ（１．３３ｈＰａ）、８０℃、３時間以上）することによって揮発成分などを除去し、得られた白色固形状の樹脂を以下の方法（ダイナミックＴＧ法）で分析した。
【００８８】
測定装置：Ｔｈｅｒｍｏ  Ｐｌｕｓ２    ＴＧ−８１２０    Ｄｙｎａｍｉｃ  ＴＧ（（株）リガク社製）
測定条件：試料量  ５〜１０ｍｇ
昇温速度：１０℃／ｍｉｎ
雰囲気：窒素フロー  ２００ｍｌ／ｍｉｎ
方法：階段状等温制御法（６０℃〜５００℃の間で重量減少速度値０．００５％／ｓｅｃ以下で制御）
＜脱アルコール反応率とラクトン環構造の占める割合＞
脱アルコール反応率を、重合で得られた重合体組成からすべての水酸基がメタノールとして脱アルコールした際に起こる重量減少量を基準にし、ダイナミックＴＧ測定において重量減少が始まる前の１５０℃から重合体の分解が始まる前の３００℃までの脱アルコール反応による重量減少から求めた。
【００８９】
すなわち、ラクトン環構造を有した重合体のダイナミックＴＧ測定において１５０℃から３００℃までの間の重量減少率の測定を行い、得られた実測重量減少率を（Ｘ）とする。他方、当該重合体の組成から、その重合体組成に含まれる全ての水酸基がラクトン環の形成に関与するためアルコールになり脱アルコールすると仮定した時の理論重量減少率（すなわち、その組成上において１００％脱アルコール反応が起きたと仮定して算出した重量減少率）を（Ｙ）とする。なお、理論重量減少率（Ｙ）は、より具体的には、重合体中の脱アルコール反応に関与する構造（水酸基）を有する原料単量体のモル比、すなわち当該重合体組成における前記原料単量体の含有率から算出することができる。これらの値（Ｘ、Ｙ）を脱アルコール計算式：
１−（実測重量減少率（Ｘ）／理論重量減少率（Ｙ））
に代入してその値を求め、％で表記すると、脱アルコール反応率が得られる。そして、この脱アルコール反応率だけ所定のラクトン環化が行われたものとして、ラクトン環化に関与する構造（水酸基）を有する原料単量体の当該重合体組成における含有量（重量比）に、脱アルコール反応率を乗じることで、当該重合体中のラクトン環構造の占める割合を算出することができる。
【００９０】
例として、後述の参照例１で得られるペレットにおいてラクトン環構造の占める割合を計算する。この重合体の理論重量減少率（Ｙ）を求めてみると、メタノールの分子量は３２であり、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルの分子量は１１６であり、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルの重合体中の含有率（重量比）は組成上２５．０重量％であるから、（３２／１１６）×２５．０≒６．９０重量％となる。他方、ダイナミックＴＧ測定のよる実測重量減少率（Ｘ）は０．２２重量％であった。これらの値を上記の脱アルコール計算式に当てはめると、１−（０．２２／６．９０）≒０．９６８となるので、脱アルコール反応率は９６．８％である。そして、重合体ではこの脱アルコール反応率分だけ所定のラクトン環化が行われたものとして、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチルの当該重合体中における含有率（２５．０重量％）に、脱アルコール反応率（９６．８％＝０．９６８）を乗じると、当該重合体中のラクトン環構造の占める割合は２４．２（２５．０×０．９６８）重量％となる。
【００９１】
＜重量平均分子量＞
重合体の重量平均分子量は、ＧＰＣ（東ソー社製ＧＰＣシステム）のポリスチレン換算により求めた。
＜樹脂の熱分析＞
樹脂の熱分析は、試料約１０ｍｇ、昇温速度１０℃／ｍｉｎ、窒素フロー５０ｃｃ／ｍｉｎの条件で、ＤＳＣ（（株）リガク社製、装置名：ＤＳＣ−８２３０）を用いて行った。なお、ガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＡＳＴＭ−Ｄ−３４１８に従い、中点法で求めた。
＜鉛筆硬度＞
フィルムの表面硬度を、ＪＩＳ  Ｋ−５４００に基づいて、鉛筆引っかき試験機を用いて測定した。
【００９２】
＜光学特性＞
屈折率異方性（リタデーション：Ｒｅ）は、王子計測器社製ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨを用いて測定した。可視光透過率は、日本電色工業社製ＮＤＨ−１００１ＤＰを用いて測定した。
＜機械的特性＞
フィルムの引張強度、伸び率、引張弾性率は、ＡＳＴＭ−Ｄ−８８２−６１Ｔに基づいて測定した。
〔製造例１〕
攪拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管を付した３０Ｌ反応釜に、９０００ｇのメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）、１０００ｇの２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）、１００００ｇの４−メチル−２−ペンタノン（メチルイソブチルケトン、ＭＩＢＫ）、５ｇのｎ−ドデシルメルカプタンを仕込み、これに窒素を通じつつ、１０５℃まで昇温し、還流したところで、開始剤として５．０ｇのターシャリーブチルパーオキシイソプロピルカーボネート（アクゾ化薬製、商品名：カヤカルボン  Ｂｉｃ−７）を添加すると同時に、１０．０ｇのターシャリーブチルパーオキシイソプロピルカーボネートと２３０ｇのＭＩＢＫからなる溶液を４時間かけて滴下しながら、還流下（約１０５〜１２０℃）で溶液重合を行い、さらに４時間かけて熟成を行った。
【００９３】
得られた重合体溶液に、３０ｇのリン酸ステアリル／リン酸ジステアリル混合物（堺化学製、商品名：Ｐｈｏｓｌｅｘ  Ａ−１８）を加え、還流下（約９０〜１２０℃）で５時間、環化縮合反応を行った。次いで、上記環化縮合反応で得られた重合体溶液を、バレル温度２６０℃、回転数１００ｒｐｍ、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）、リアベント数１個、フォアベント数４個のベントタイプスクリュー二軸押出し機（φ＝２９．７５ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３０）に、樹脂量換算で２．０ｋｇ／時間の処理速度で導入し、該押出し機内で環化縮合反応と脱揮を行い、押出すことにより、透明なペレット（１Ａ）を得た。
【００９４】
得られたペレット（１Ａ）について、ダイナミックＴＧの測定を行ったところ、０．３５重量％の重量減少を検知した。また、ペレットの重量平均分子量は１５６０００であり、メルトフローレートは３．９ｇ／１０分、ガラス転移温度は１２３℃であった。
〔製造例２〕
攪拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管を付した３０Ｌ反応釜に、８５００ｇのＭＭＡ、１５００ｇのＭＨＭＡ、１００００ｇのＭＩＢＫ、５ｇのｎ−ドデシルメルカプタンを仕込み、これに窒素を通じつつ、１０５℃まで昇温し、還流したところで、開始剤として１０．０ｇのターシャリーブチルパーオキシイソプロピルカーボネートを添加すると同時に、１０．０ｇのターシャリーブチルパーオキシイソプロピルカーボネートと２３０ｇのＭＩＢＫからなる溶液を４時間かけて滴下しながら、還流下（約１０５〜１２０℃）で溶液重合を行い、さらに４時間かけて熟成を行った。
【００９５】
得られた重合体溶液に、６００ｇの酢酸を加え、還流下（約９０〜１２０℃）で５時間、環化縮合反応を行った。次いで、上記環化縮合反応で得られた重合体溶液を、製造例１と同様にベントタイプスクリュー二軸押出し機内で環化縮合反応と脱揮を行い、押出すことにより、透明なペレット（２Ａ）を得た。
得られたペレット（２Ａ）について、ダイナミックＴＧの測定を行ったところ、０．３５重量％の重量減少を検知した。また、ペレットの重量平均分子量は１６６０００であり、メルトフローレートは３．９ｇ／１０分、ガラス転移温度は１２７℃であった。
〔製造例３〕
製造例１において、ＭＭＡの量を８０００ｇ、ＭＨＭＡの量を２０００ｇに変更した以外は製造例１と同様に行い、透明なペレット（３Ａ）を得た。
【００９６】
得られたペレット（３Ａ）について、ダイナミックＴＧの測定を行ったところ、０．６４重量％の重量減少を検知した。また、ペレットの重量平均分子量は１４４０００であり、メルトフローレートは９．２ｇ／１０分、ガラス転移温度は１３１℃であった。
〔製造例４〕
攪拌装置、温度センサー、冷却管、窒素導入管を付した３０Ｌ反応釜に、７５００ｇのＭＭＡ、２０００ｇのＭＨＭＡ、５００ｇのメタクリル酸、１００００ｇのＭＩＢＫ、２５ｇのｎ−ドデシルメルカプタンを仕込み、これに窒素を通じつつ、１０５℃まで昇温し、還流したところで、開始剤として１０．０ｇのターシャリーブチルパーオキシイソプロピルカーボネートを添加すると同時に、１０．０ｇのターシャリーブチルパーオキシイソプロピルカーボネートと２３０ｇのＭＩＢＫからなる溶液を４時間かけて滴下しながら、還流下（約１０５〜１２０℃）で溶液重合を行い、さらに４時間かけて熟成を行った。
【００９７】
得られた重合体溶液の一部を取り出し、ダイナミックＴＧの測定を行ったところ、０．５９重量％の重量減少を検知した。
得られた重合体溶液を、製造例１と同様にベントタイプスクリュー二軸押出し機内で環化縮合反応と脱揮を行い、押出すことにより、透明なペレット（４Ａ）を得た。
得られたペレット（４Ａ）について、ダイナミックＴＧの測定を行ったところ、０．２８重量％の重量減少を検知した。また、ペレットの重量平均分子量は１８６０００であり、メルトフローレートは７．２ｇ／１０分、ガラス転移温度は１３９℃であった。
〔参照例１〕
製造例１で得られたペレット（１Ａ）を、２０ｍｍφのスクリューを有する二軸押出し機を用いて、幅１５０ｍｍのコートハンガータイプＴダイから溶融押出しし、厚さ約１００μｍのフィルム（１Ｂ）を作成した。
【００９８】
得られたフィルム（１Ｂ）の光学特性、機械的特性の評価を行った結果を表１、２に示した。
〔参照例２〜４〕
製造例２〜４で得られたペレット（２Ａ）〜（４Ａ）を用いて、参照例１と同様にして、厚さ約１００μｍのフィルム（２Ｂ）〜（４Ｂ）を作成した。
得られたフィルム（２Ｂ）〜（４Ｂ）の光学特性、機械的特性の評価を行った結果を表１、２に示した。
〔比較例１〕
ポリカーボネート（帝人化成製、商品名：パンライト Ｌ−１２２５Ｙ）を用いて、参照例１と同様にして、厚さ約１００μｍのフィルム（ｃ１Ｂ）を作成した。
【００９９】
得られたフィルム（ｃ１Ｂ）の光学特性、機械的特性の評価を行った結果を表１、２に示した。
【０１００】
【表１】
0005483572.tif 000008
【０１０１】
【表２】
0005483572.tif 000009
【０１０２】
〔参照例５〕
参照例１で得られたフィルム（１Ｂ）をポリビニルアルコールからなる偏光膜の両面に貼り合わせて偏光板（Ｐ１）を得た。この偏光板（Ｐ１）をクロスニコルで重ね合わせて、光の抜けを観察したところ、重なった部分の光り抜け（輝点）は観察されなかった。
なお、偏光板の概略図を図１に示した。
〔参照例６〕
参照例１で得られたフィルム（１Ｂ）を、二軸延伸試験機（東洋精機製作所製）を用いて、１５０℃、０．１ｍ／分の延伸速度で１．５倍に二軸延伸することで、厚さ４５μｍの延伸フィルム（１Ｃ）を得た。
【０１０３】
得られた延伸フィルム（１Ｃ）の機械的特性の評価を行った結果を表２に示した。
この延伸フィルム（１Ｃ）をポリビニルアルコールからなる偏光膜の両面に貼り合わせて偏光板（Ｐ２）を得た。この偏光板（Ｐ２）をクロスニコルで重ね合わせて、光の抜けを観察したところ、重なった部分の光り抜け（輝点）は観察されなかった。
〔実施例１〕
製造例３で得られたペレット（３Ａ）を用いて、参照例１と同様にして、厚さ約２００μｍのフィルムを作成した。これを、二軸延伸試験機（東洋精機製作所製）を用いて、１５０℃、０．１ｍ／分の延伸速度で１．５倍に単軸延伸することで、厚さ１４８μｍの延伸フィルム（３Ｃ）を得た。
【０１０４】
この延伸フィルム（３Ｃ）の４５０ｎｍと５９０ｎｍにおける位相差を測定したところ、９５ｎｍと９３ｎｍであった。
〔比較例２〕
ポリカーボネート（帝人化成製、商品名：パンライト Ｌ−１２２５Ｙ）を用いて、二軸延伸試験機（東洋精機製作所製）を用いて、実施例１と同様に、１５０℃、０．１ｍ／分の延伸速度で１．５倍に二軸延伸することで、厚さ約１５０ｎｍの延伸フィルム（ｃ１Ｃ）を得た。
この延伸フィルム（ｃ１Ｃ）の４５０ｎｍと５９０ｎｍにおける位相差を測定したところ、４２０ｎｍと３７５ｎｍであった。
【０１０５】
〔実施例２〕
参照例６で得られた延伸フィルム（１Ｃ）をポリビニルアルコールからなる偏光膜の片面に、実施例１で得られた延伸フィルム（３Ｃ）をもう一方の面に貼り合わせて偏光板（Ｐ３）を得た。この偏光板（Ｐ３）と参照例６で得られた偏光板（Ｐ２）をクロスニコルで重ね合わせて、光の抜けを観察したところ、重なった部分の光り抜け（輝点）は観察されなかった。
〔実施例３〕
製造例３で得られたペレット（３Ａ）を用いて、参照例１と同様にして、厚さ約２００μｍのフィルムを作成した。これを、二軸延伸試験機（東洋精機製作所製）を用いて、１４０℃、０．１ｍ／分の延伸速度で２．０倍に単軸延伸することで、厚さ１２６μｍの延伸フィルム（３Ｄ）を得た。得られた延伸フィルム（３Ｄ）の５９０ｎｍにおける位相差は１４６ｎｍであった。
【０１０６】
比較例１で得られたフィルム（ｃ１Ｂ）を、二軸延伸試験機（東洋精機製作所製）を用いて、１４０℃、０．１ｍ／分の延伸速度で１．３倍に単軸延伸することで、厚さ８５μｍの延伸フィルム（ｃ１Ｄ）を得た。得られた延伸フィルム（ｃ１Ｄ）の５９０ｎｍにおける位相差は２９７ｎｍであった。
得られた延伸フィルム（３Ｄ）と延伸フィルム（ｃ１Ｄ）を、これら２つのフィルムの光軸が４５度となるように貼り合わせて、視野角補償フィルムを得た。
〔参照例７〕
８ｇのジペンタエリスリトールヘキサエチルアクリレート、２ｇのペンタエリスリトールトリエチルアクリレート、０．５ｇの光重合開始剤（チバガイギー製、商品名：イルガキュア９０７）を、４０ｇのキシレンに溶解して、紫外線硬化型ハードコート樹脂を調製し、参照例６で得られた延伸フィルム（１Ｃ）にバーコーターを用いて塗布した。溶媒を乾燥後、高圧水銀灯で紫外線を照射することにより、厚さ５μｍのハードコート層を形成した。このハードコート層の上に、反射防止剤（旭硝子製、商品名：サイトップ）をバーコーターを用いて塗布し、膜厚０．１μｍの低屈折率層を形成することで、反射防止フィルム（１Ｄ）を得た。
【０１０７】
得られた反射防止フィルムの反射率は、５５０ｎｍで０．８０％であった。
〔参照例８〕
参照例１で得られたフィルム（１Ｂ）の片面に下記する配合の紫外線遮蔽層を乾燥膜厚が３μｍとなるように塗布し、１２０℃で１分間乾燥した。さらに、紫外線遮蔽層と反対側に下記する配合の粘着剤層を乾燥膜厚が２０μｍとなるように塗布し、１２０℃で１分間乾燥した。得られた積層体の表面硬度は４Ｈであった。また、３５０ｎｍでの透過率は０％であった。なお、透過率は、分光光度計「ＵＶ−３１００」（島津製作所社製）で測定した。
【０１０８】
（紫外線遮蔽層の塗料組成）
紫外線遮蔽性アクリル樹脂（商品名：ハルスハイブリッドＵＶ−Ｇ１３、日本触媒社製）：１００部
イソシアネート硬化剤（商品名：デスモジュールＮ３２００、住化バイエルウレタン社製）：３部
酢酸ブチル：３７部
（粘着剤層の組成）
ｎ−ブチルアクリレート／アクリル酸／２−ヒドロキシエチルメタクリレート＝９３／６／１の共重合体（Ｍｗ＝８０万、ガラス転移温度＝約−４８℃、酢酸エチル溶液、不揮発分は約４０％）：１００部
イソシアネート硬化剤（商品名：コロネートＬ、日本ポリウレタン社製）：１部
酢酸ブチル：１００部
〔参照例９〕
参照例１で得られたフィルム（１Ｂ）の片面に下記する配合の熱線遮蔽層を乾燥膜厚が１０μｍとなるように塗布し、１２０℃で３分間乾燥した。得られた積層体の表面硬度は５Ｈであった。また、８７１ｎｍでの透過率は３４％、１０９０ｎｍでの透過率は３０％であった。なお、透過率は、分光光度計「ＵＶ−３１００」（島津製作所社製）で測定した。
【０１０９】
（熱線遮蔽層の塗料組成）
アクリルバインダー（商品名：ハルスハイブリッドＩＲ−Ｇ２０５、日本触媒社製）：１００部
フタロシアニン系色素（商品名：イーエクスカラーＩＲ−１２、日本触媒社製）：０．３部
ジイモニウム系色素（商品名：ＩＲＧ−０２２、日本化薬社製）：０．３部
メチルイソブチルケトン：５０部
〔参照例１０〕
参照例１で得られたフィルム（１Ｂ）の片面に下記する配合のハードコート層を乾燥膜厚が３μｍとなるように塗布し、１３０℃で２分間乾燥した。また、積層体を温度２５℃、湿度６０％ＲＨで２時間調湿後、２５０ｇ／ｃｍ2の荷重でスチールウール（型番：＃００００）を使用して塗工面を擦ったが、傷が全く認められなかった。
【０１１０】
（ハードコート層の塗料組成）
熱硬化型シリコンハードコート剤（商品名：ソルガードＮＰ７３０、日本ダクロシャムロック社製）：１００部
イソプロピルアルコール：１００部
〔参照例１１〕
参照例１で得られたフィルム（１Ｂ）の片面に下記する配合のハードコート層、低屈折率層の順に積層させた。すなわち、下記のハードコート剤（Ａ）を塗布し、１００℃で１分間乾燥した後、高圧水銀灯で２００ｍＪ／ｃｍ2の紫外線を照射することにより塗布層を硬化させ、膜厚５μｍのハードコート層を形成した。次に、このハードコート層上に、下記する配合の低屈折率コーティング剤（Ｂ）を塗布し、１００℃で１時間硬化させ、膜厚０．１μｍの低屈折率層を形成した。得られたフィルムの反射率は、波長５５０ｎｍで０．２５％であった。得られたフィルムの折り曲げ性、耐湿熱性、耐熱性、反射率の評価結果を表３に示した。
【０１１１】
（ハードコート剤（Ａ）の調製）
ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート（ライトアクリレートＤＰＥ−６Ａ、共栄社化学社製）８ｇ、ペンタエリスリトールトリアクリレート（ライトアクリレートＰＥ−３Ａ、共栄社化学社製）２ｇを混合し、メチルエチルケトン４０ｇに溶解した溶液に、光重合開始剤（イルガキュア９０７、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製）０．５ｇをメチルイソブチルケトン２ｇに溶解した溶液を加え、ハードコート剤（Ａ）を調製した。
（低屈折率コーティング剤（Ｂ）の調製）
攪拌機、温度計、および冷却管を備えた３００ｍｌの四つ口フラスコに、テトラメトキシシラン１４４．５ｇ、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン２３．６ｇ、水１９．０ｇ、メタノール３０．０ｇ、アンバーリスト１５（オルガノ社製の陽イオン交換樹脂）５．０ｇを入れ、６５℃で２時間攪拌し、反応させた。反応混合物を室温まで冷却した後、冷却管に代えて蒸留塔、これに接続させた冷却管および流出口を設け、常圧下でフラスコ内温約８０℃まで２時間かけて昇温シ、メタノールが流出しなくなるまで同温度で保持した。さらに、２．６７×１０ｋＰａの圧力下、９０℃の温度で、メタノールが流出しなくなるまで保持し、反応をさらに進行させた。再び、室温まで冷却した後、アンバーリスト１５を濾別し、数平均分子量が１８００の重合性ポリシロキサン（Ｍ−１）を得た。
【０１１２】
次に、攪拌機、滴下口、温度計、冷却管およびＮ２ガス導入口を備えた１リットルのフラスコに、有機溶剤として酢酸ｎ−ブチル２６０ｇを入れ、Ｎ２ガスを導入し、攪拌しながら、フラスコ内温を１１０℃まで加熱した。ついで、重合性ポリシロキサン（Ｍ−１）１２ｇ、ｔｅｒｔ−ブチルメタクリレート１９ｇ、ブチルアクリレート９４ｇ、２−ヒドロキシエチルメタクリレート６７ｇ、パ−フルオロオクチルエチルメタクリレート（ライトエステルＦＭ−１０８、共栄社化学社製）４８ｇ、２，２´−アゾビス−（２−メチルブチロニトリル）２．５ｇを混合した溶液を滴下口より３時間かけて滴下した。滴下後も同温度で１時間攪拌を続けた後、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１ｇを３０分おきに２回添加し、さらに２時間加熱して共重合を行い、数平均分子量が１２０００、重量平均分子量が２７０００の有機ポリマー（Ｐ−１）が酢酸ｎ−ブチルに溶解した溶液を得た。得られた溶液の固形分は４８．２％であった。
【０１１３】
次に、攪拌機、２つの滴下口（イとロ）、温度計を備えた５００ｍｌの四つ口フラスコに、酢酸ｎ−ブチル２００ｇ、メタノール５０ｇを入れておき、内温を４０℃に調整した。ついで、フラスコ内を攪拌しながら、有機ポリマー（Ｐ−１）の酢酸ｎ−ブチル溶液１０ｇ、テトラメトキシシラン３０ｇ、酢酸ｎ−ブチル５ｇの混合液（原料液（Ａ））を滴下口イから、２５％アンモニア水５ｇ、脱イオン水１０ｇ、メタノール１５ｇの混合液（原料液（Ｂ））を滴下口ロから、２時間かけて滴下した。滴下後、冷却管に代えて、蒸留塔、これに接続させた冷却管および流出口を設け、４０ｋＰａの圧力下、フラスコ内温を１００℃まで昇温し、アンモニア、メタノール、酢酸ｎ−ブチルを、固形分が３０％となるまで留去し、無機微粒子と有機ポリマーの比率が７０／３０の低屈折率コーティング剤（Ｓ−１）を得た。低屈折率コーティング剤（Ｓ−１）中の無機微粒子の平均粒子径は２３．９ｎｍであった。なお、平均粒子径は以下の方法により測定した。
【０１１４】
次に、低屈折率コーティング剤（Ｓ−１）９ｇ、デスモジュールＮ３２００（住化バイエルウレタン社製のイソシアネート硬化剤）０．３ｇ、ジラウリン酸ジ−ｎ−ブチル錫０．００３ｇ、メチルイソブチルケトン１１０ｇを混合し、低屈折率コーティング剤（Ｂ）を調製した。
（低屈折率コーティング剤中の無機微粒子と有機ポリマーの比率）
低屈折率コーティング剤を１．３３×１０ｋＰａの圧力下、１３０℃で２４時間乾燥したものについて元素分析を行い、灰分を低屈折率コーティング剤中の無機微粒子含有量として求めた。
【０１１５】
（平均粒子径）
低屈折率コーティング剤（Ｓ−１）１ｇを酢酸ｎ−ブチル９９ｇで希釈した溶液を用いて、透過型電子顕微鏡により粒子を撮影し、任意の１００個の粒子の直径を読み取り、その平均を平均粒子径として求めた。
（耐湿熱性）
８０℃で相対湿度９５％ＲＨの高温高湿雰囲気中に複合フィルムを１０００時間放置し、放置前後の使用したジイモニウム色素の極大吸収波長（１０９０ｎｍ）での透過率を前記と同様に分光光度計で測定し、放置前後の透過率の差を求め、下記の基準で塗膜中の色素の安定性を評価した。また、１０００時間放置後の塗工フィルムの基材密着性を評価するためにＪＩＳ５４００の碁盤目テープ剥離試験を行い、剥離試験後の塗膜状態を下記の基準で評価した。
【０１１６】
色素の安定性：
○：試験前後の色素の極大吸収波長での透過率の変化が１％未満
△：試験前後の色素の極大吸収波長での透過率の変化が１％以上３％未満
×：試験前後の色素の極大吸収波長での透過率の変化が３％以上
基材密着性：
○：異常なし
×：剥離
（耐熱性）
１００℃の雰囲気中に塗工フィルムを１０００時間放置し、放置前後の使用したジイモニウム色素の極大吸収波長（１０９０ｎｍ）での透過率を前記と同様に分光光度計で測定し、放置前後の透過率の差を求め、下記の基準で塗膜中の色素の安定性を評価した。
【０１１７】
色素の安定性：
○：試験前後の色素の極大吸収波長での透過率の変化が１％未満
△：試験前後の色素の極大吸収波長での透過率の変化が１％以上３％未満
×：試験前後の色素の極大吸収波長での透過率の変化が３％以上
（折り曲げ性）
塗工フィルムをＪＩＳ  Ｋ５６００（２００４年版）に基づいた屈曲試験を行い、塗膜の屈曲部にクラック、剥がれなどの異常が生じた心棒の直径を評価し、下記の評価基準で評価した。心棒の直径が小さいほど塗膜の折り曲げ性は優れることを意味する。
【０１１８】
○：良好（心棒の直径が６ｍｍ以下）
△：やや良好（心棒の直径が８ｍｍ以上１０ｍｍ以下）
×：劣る（心棒の直径が１２ｍｍ以上）
（反射率）
フィルムの反射防止膜側とは反対側の面をスチールウールで粗面化し、さらに黒色インキを塗り、反射防止膜側の入射角５°における鏡面反射スペクトルを分光光度計（ＵＶ−３１００、島津製作所製）を用いて測定し、反射率が最小値を示す波長とその反射率の最小値を求めた。
【０１１９】
【表３】
0005483572.tif 000010
【０１２０】
〔参照例１２〕
参照例９で得られたフィルムの熱線遮蔽層とは反対側に参照例１１と同様にハードコート層、低屈折率層の順に積層させた。このようにして、反射防止性と熱線遮蔽性を有する複合フィルムを作成した。得られた複合フィルムの反射率は波長５５０ｎｍで０．２５％であった。また、８７１ｎｍでの透過率は３４％、１０９０ｎｍでの透過率は３０％であった。なお、透過率は、分光光度計「ＵＶ−３１００」（島津製作所製）で測定した。
〔参照例１３〕
参照例１で得られたフィルム（１Ｂ）の片面に、下記する配合で攪拌機で攪拌して得られた塗料を、得られる光拡散層の乾燥膜厚が１５μｍとなるように塗布し、硬化させた。得られた拡散フィルムをバックライトユニット（図２）に導光板側とは反対側に光拡散層となるように組み込み、このバックライトユニットを６０℃の恒温槽に放置させ、７２時間後の光拡散シートの撓みの有無を観察したが、撓みは全くなかった。
【０１２１】
なお、撓みの有無は、バックライトユニットのランプを点灯させ、光拡散シート表面の輝度ムラが発生するか否かで判定した。
（光拡散層の塗料組成）
アクリルバインダー（商品名：ＲＵＢメヂリウムクリアー、大日成精化工業社製）：１００部
アクリル樹脂系ビーズ（商品名：ＮＴ−２、日本油脂社製、平均粒子径５μｍ）：１４部
コロイダルシリカ（商品名：スノーテック、日産化学社製、平均粒子径０．０１５μｍ）：２０部
〔参照例１４〕
製造例３で得られたペレット（３Ａ）を射出成形して、１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×３ｍｍのシート状成形品（３Ｅ）を作成した。
【０１２２】
得られたシート状成形品（３Ｅ）の全光線透過率は９２％、ヘイズは０．３％であった。５９０ｎｍにおける位相差は８ｎｍであった。
〔参照例１５〕
製造例３で得られたペレット（３Ａ）を射出成形して、２００ｍｍ×２００ｍｍ、最大厚み５ｍｍ、最小厚み２ｍｍのくさび形導光板（３Ｆ）を作成した。
得られたくさび形導光板（３Ｆ）を用いて、図２のようなバックライトユニットを作成したところ、輝度ムラは観察されなかった。
〔参照例１６〕
８０部の製造例３で得られたペレット（３Ａ）に、２０部のアクリル系微粒子（日本触媒製、商品名：エポスターＭＡ）を溶融混練した後、射出成形して、１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×３ｍｍのシート状成形品（３Ｇ）を作成した。
【０１２３】
得られたシート状成形品（３Ｇ）の全光線透過率は８５％、ヘイズは７５％であり、拡散板として十分な特性を有するものであった。
【産業上の利用可能性】
【０１２４】
本発明にかかる光学用面状熱可塑性樹脂成形体は、例えば、液晶表示装置やプラズマディスプレイ、有機ＥＬ表示装置等のフラットディスプレイや赤外線センサー、光導波路等に好適な光学用透明高分子材料として使用することができる。特に、光学用保護フィルム、光学フィルム、光学シートなどの光学用途に好適である。
【符号の説明】
【０１２５】
１    偏光膜
２    保護フィルム
３    保護フィルムまたは位相差フィルム
１１  導光板
１２  拡散シート（拡散フィルム）
１３  反射シート
１４  蛍光管
１５  リフレクタ
【図１】
0005483572.tif 000012
【図２】
0005483572.tif 000013