【事件の表示】
　特願２０１３−２０１５７０「非水系二次電池負極用炭素材、それを用いた非水系二次電池用負極及び非水系二次電池」拒絶査定不服審判事件〔平成２７年　４月１３日出願公開、特開２０１５−　６９７６２、請求項の数（８）〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　原査定を取り消す。
　本願の発明は、特許すべきものとする。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本願は、平成２５年　９月２７日の出願であって、平成２９年　４月２６日付けで拒絶理由が通知され、同年　７月２４日付けで手続補正書および意見書が提出され、同年　９月１４日付けで拒絶査定がされ、これに対し、同年１２月２５日に拒絶査定不服審判の請求がされたものである。
第２　原査定の概要
　原査定（平成２９年　９月１４日付け拒絶査定）の概要は次のとおりである。
　本願請求項１−８に係る発明は、以下の引用文献１−４に基づいて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明できたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
引用文献等一覧
１．特開２００８−１８６７３２号公報
２．特開２００９−２６６７９５号公報
３．国際公開第２０１０／１１３７８３号
４．特開２０１３−０８９３２７号公報
第３　本願発明
　本願請求項１〜８に係る発明（以下、それぞれ「本願発明１」〜「本願発明８」という。）は、平成２９年　７月２４日付けの手続補正で補正された特許請求の範囲の請求項１〜８に記載された事項により特定される以下のとおりのものである。
「　【請求項１】
　複合炭素粒子（Ａ）及び複合炭素粒子（Ｂ）を含有する非水系二次電池負極用炭素材であって、複合炭素粒子（Ａ）は少なくとも黒鉛粒子及び珪素元素を含み、複合炭素粒子（Ｂ）は少なくとも黒鉛粒子、珪素元素及び炭素質物を含み、複合炭素粒子（Ｂ）は複合炭素粒子（Ａ）よりもプレス荷重の値が大きいことを特徴とする非水系二次電池負極用炭素材。
　　【請求項２】
　複合炭素粒子（Ａ）は炭素質物の含有量が０質量％以上１０質量％以下であり、複合炭素粒子（Ｂ）は炭素質物の含有量が１質量％以上４０質量％以下であり、複合炭素粒子（Ｂ）の該炭素質物の含有量は複合炭素粒子（Ａ）の該炭素質物の含有量よりも大きいことを特徴とする請求項１に記載の非水系二次電池負極用炭素材。
　　【請求項３】
　該複合炭素粒子（Ａ）のプレス荷重（Ｐａ）と該複合炭素粒子（Ｂ）のプレス荷重（Ｐｂ）の比（Ｐｂ／Ｐａ）が、１より大きく３０以下であることを特徴とする請求項１又は２に記載の非水系二次電池負極用炭素材。 
　　【請求項４】
　該炭素質物が黒鉛粒子よりも黒鉛結晶性が低いことを特徴とする請求項１乃至３のいずれか一項に記載の非水系二次電池負極用炭素材。 
　　【請求項５】
　該珪素元素がＳｉ及びＳｉＯｘ（０＜ｘ＜２）の少なくともいずれか一方を含むＳｉ化合物であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一項に記載の非水系二次電池負極用炭素材。
　　【請求項６】
　珪素元素を含む複合炭素粒子（Ａ）は、鱗片状黒鉛が折り畳まれた構造を有し、該折り畳まれた構造内の間隙にＳｉ化合物粒子が存在していることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか一項に記載の非水系二次電池負極用炭素材。 
　　【請求項７】
　集電体と、前記集電体上に形成された活物質層とを備える非水系二次電池用負極であって、前記活物質層が、請求項１乃至６のいずれか一項に記載の非水系二次電池負極用炭素材を含有することを特徴とする非水系二次電池用負極。
　　【請求項８】
　正極及び負極、並びに、電解質を備える非水系二次電池であって、前記負極が請求項７に記載の非水系二次電池用負極であることを特徴とする非水系二次電池。」
第４　引用文献、引用発明
１．引用文献１について
　本願の出願前に日本国内において頒布され、原査定の拒絶の理由に引用された上記引用文献１（特開２００８−１８６７３２号公報）には、図面とともに次の事項が記載されている。
　１ア「以下の（１）から（５）の全てから構成される粒子であってコアが黒鉛から成り、アスペクト比が１〜２である
概略球状の粒子からなるリチウムイオン二次電池用負極活物質
（１）黒鉛
（２）炭素前駆体を焼成してなる炭素
（３）珪素、珪素化合物、または珪素合金のうちの１種以上
（４）カーボンブラック
（５）空隙
　１イ「本発明は、リチウム二次電池用負極活物質及びそれを使用した負極に関し、
黒鉛基材に珪素・珪素化合物・珪素合金の微粉末、あるいは、珪素・珪素化合物・珪素合金の微粉末とカーボンブラックの混合物等を複合化することにより得られる高容量でサイクル特性に優れたリチウム二次電池用の負極活物質
　１ウ「
現在の主流である黒鉛質材を超える高容量の負極活物質の開発が検討されている
　本発明者らは、この問題を解決すべく 
黒鉛に珪素・珪素化合物・珪素合金の微粉末を添加して高容量とした負極活物質について、特にサイクル特性の改善について研究をした
・・・
　そこで、
珪素・珪素化合物・珪素合金を複合させることによって得られた高容量を維持しつつ、電極としてリチウムイオンの収蔵・放出に伴う体積変化に対しても導電性のネットワークを維持し、更にサイクル特性の向上を達成するために、負極活物質自体の導電性を高めることが重要であると認識するに至った。
・・・
　上記のような状況に鑑み、
黒鉛を超える高容量であって、サイクル特性、電池効率に優れたリチウム二次電池負極活物質を提供するものであり、珪素・珪素化合物・珪素合金を複合させることによって高容量化した黒鉛系の負極活物質の導電性を高めるのが本発明の課題である。
　１エ「まず、
基材である黒鉛粉末は
　市販品の例では、新日化テクノカーボン株式会社製IGS-603、IGS-644、IGS-743、IGS-744、IGS-844、IGS-895、IGS-652、EGS-743、EGS-763、GS-203、GS-203R、GF-130等が挙げられる。
更には鱗状や鱗片状天然黒鉛およびこれら天然黒鉛の造粒品や球状化品などが使用可能で、これら二種以上を任意の割合で混合した混合物を用いてもよい
　黒鉛粉末の平均粒子径は、市販の黒鉛負極材と同程度であれば問題なく、５〜５０μｍ程度が適当である。」（段落【００１６】）
　１オ「本発明のリチウム二次電池負極活物質によると、微粉化された珪素・珪素化合物・珪素合金が負極活物質の中に埋設された構成とすることにより、珪素・珪素化合物・珪素合金の微粉末と電解液との反応に起因するサイクル特性の劣化を有効に抑制することができる。
　また、活物質内部に形成された空隙が、リチウムのドープ・アンドープに伴う体積膨張を吸収し、電極の破壊防止に優れた効果を発揮する。
　活物質各所に添加・固定されたカーボンブラックは、それぞれ活物質内部、活物質同士の導電性を高める働きをになう。
　これらの作用、効果により従来の黒鉛負極活物質を超える高容量であるとともに、サイクル特性、電池効率にも優れた負極活物質を提供できるものである。」（段落【００２８】）
　１カ「【実施例５】
　平均粒子径（Ｄ５０）が１６μｍの
鱗状黒鉛１００重量部
金属珪素１５重量
アセチレンブラック（ＡＢ）５重量部
空隙形成剤としてポリアクリル酸１．０重量部を
均一混合し
造粒、球形化を行った
更に、この造粒物１００重量部に対してバインダーピッチ１５重量部を加熱ニーダーで加熱混合、これを窒素雰囲気下にて１０００℃で焼成し、この焼成物を解砕・目開き３８μｍの篩を通し目的物を得た
  平均粒子径（Ｄ５０）＝５．０μ、最大粒子径（Ｄｔｏｐ）＝３１．１μｍ、ＢＥＴ法による比表面積はＳＳＡ＝２．４１ｍ2／ｇであった。
  この
負極活物質粒子
　粒子は、ほぼ球状であり、鱗状黒鉛（１）が球体の殻となっており
アセチレンブラックを焼成した炭素（３）、金属珪素微粒子（４）、及び空隙（５）は殻の内部に存在している。粒子の表面は、炭素前駆体のピッチを焼成した炭素の層（２）が形成されている。
  結着材としてＰＶｄＦを外割５％と混合し電極を作製し、プレス後の電極厚は４０μｍであり、電極密度は１．５９ｇ／ｃｍ3であった。対極にＬｉ金属を用い、電解液に１Ｍ  ＬｉＰＦ６／ＥＣ：ＭＥＣ（１：２）を用いて実施例１と同様に充放電試験を行った。作製したコインセルでの初回放電容量は５５３ｍＡｈ／ｇであり、初回放電効率は８９．２％であった。」（段落【００３４】）
　１キ「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　ア　上記引用文献１には、上記１ウによれば、黒鉛質材を超える高容量の負極活物質として開発されている、黒鉛に珪素、珪素化合物、または珪素合金の微粉末を添加して高容量とした負極活物質において、更にサイクル特性、電池効率に優れたリチウムイオン二次電池用負極活物質を提供しようとするものであって、上記１アによれば、そのようなリチウムイオン二次電池用負極活物質は、（１）黒鉛、（２）炭素前駆体を焼成してなる炭素、（３）珪素、珪素化合物、または珪素合金のうちの１種以上、（４）カーボンブラック、（５）空隙の全てから構成されるものであると記載されている。
　イ　そして、上記１カによれば、そのようなリチウムイオン二次電池用負極活物質の具体例である実施例５として、図９も参照して、球体の殻となっている鱗状黒鉛（１）と、アセチレンブラックを焼成した炭素（３）と、金属珪素微粒子（４）と、殻の内部に存在している空隙（５）と、粒子の表面に形成されている、炭素前駆体のピッチを焼成した炭素の層（２）から構成される、ほぼ球状の負極活物質粒子が記載されている。
　ウ　そこで、実施例５として製造された負極活物質粒子に注目すると、次の発明（以下、「引用発明１」という。）が記載されていると認められる。
「概略球状の負極活物質粒子からなるリチウムイオン二次電池用負極活物質であって、前記負極活物質粒子は、球体の殻となっている鱗状黒鉛、アセチレンブラックを焼成した炭素、金属珪素微粒子、前記殻の内部に存在している空隙、及び前記殻の表面に形成された、炭素前駆体のピッチを焼成した炭素の層からなるリチウムイオン二次電池用負極活物質。」　
２．引用文献２について
　本願の出願前に日本国内において頒布され、原査定の拒絶の理由に引用された上記引用文献２（特開２００９−２６６７９５号公報）には、図面とともに次の事項が記載されている。
　２ア「【請求項１】
　リチウムを吸収及び放出することができ、外部表面から内部に延長されて形成される
気孔を有する、黒鉛コアと
　
前記気孔内部に分散配置される金属ナノ粒子と
　
前記気孔内部を満たす非晶質カーボン（ａｍｏｒｐｈｏｕｓ  ｃａｒｂｏｎ）と
を含むことを特徴とする、リチウム二次電池用陰極活物質。
【請求項２】
　
前記黒鉛コアは、平均粒径が１〜１５μｍの黒鉛微粉末が凝集して形成される
【請求項３】
　
前記黒鉛コアは、麟片状黒鉛微粉末
が凝集して形成される
・・・
【請求項９】
　前記金属ナノ粒子は、毛細管現象によって前記気孔に分散して配置されることを特徴とする、請求項１〜８の何れかに記載のリチウム二次電池用陰極活物質。
【請求項１０】
　
前記金属ナノ粒子は
シリコン（Ｓｉ）
を含んで形成される
・・・
【請求項１５】
　
前記非晶質カーボンは、さらに前記黒鉛コアの外部表面にコーティングされる
・・・
【請求項１７】
　
前記非晶質カーボンは、ピッチカーボン（ｐｉｔｃｈ  ｃａｒｂｏｎ）を８００〜１０００℃で２〜４時間に熱処理して形成される
　２イ「本発明は、リチウム二次電池用陰極活物質及びこれを含むリチウム二次電池に関する。」（段落【０００１】）
　２ウ「このような問題点のため陰極活物質として、リチウム金属の代わりにリチウムイオンを吸収／放出することができる黒鉛材料を用いる方法が提案された。・・・
黒鉛の場合、寿命劣化が少ないが
非常に小さな容量である
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
　このような問題点を改善するために現
在に活発に研究されている物質が金属系または金属間の化合物系の陰極活物質である。しかし、このような金属などを含む金属活物質の場合、理論的放電容量は非常に高いが
電気化学的なサイクルリング時に充放電容量の低下速度が非常に早い短所を現わしている
　本発明は、従来の問題点を解決するためになされたものであって、その目的は、充／放電効率を著しく向上させたリチウム二次電池用陰極活物質及びこれを含むリチウム二次電池を提供することにある。」（段落【０００４】、【０００５】、【０００６】）
　２エ「上記課題を解決するために、本発明のある観点によれば、
リチウム二次電池用陰極活物質は、
黒鉛コア（ｃｏｒｅ）
上記黒鉛コアの外部表面から内部に延長して形成された気孔
上記気孔内部に分散配置される金属ナノ粒子、
上記気孔内部を満たす非晶質カーボン（ａｍｏｒｐｈｏｕｓ  ｃａｒｂｏｎ）を含むことを特徴とする。
　２オ「以上説明したように
本発明による陰極活物質は、金属系陰極活物質を用いるため、理論的充電容量が非常に高く形成される。
　２カ「
図３は、本発明の一実施形態による陰極活物質の構造を詳しく示した断面図であり
　本発明の一実施形態による
陰極活物質２２１は、黒鉛コア２２３、黒鉛コア２２３の気孔２２９に配置される金属ナノ粒子２２５、金属ナノ粒子２２５と共に気孔２２９を満たす非晶質カーボン（ａｍｏｒｐｈｏｕｓ  ｃａｒｂｏｎ）２２７とを含んでなる。
　２キ「黒鉛コア２２３は、リチウムイオンの可逆的なインターカレーション及び脱インターカレーションを行う。
黒鉛コア２２３は、普通、球状に形成され、麟片状（鱗状）黒鉛、扁平状黒鉛、または塊状黒鉛の微粉末を凝集させて形成する。
　このとき、黒鉛コア２２３は、完全な球状である必要がなく、円錐状、円筒形に形成されても良い。一方、このような凝集処理は、粉砕機を利用して麟片状黒鉛を気流に乗せて装置の壁面に衝突する方法によって麟片状黒鉛の端部を折るか、曲げながら行うことができる。」（段落【００３０】、【００３１】）
　２ク「
気孔２２９の内部空間には、複数の金属ナノ粒子２２５が配置される。金属ナノ粒子２２５は
好ましくはシリコン（Ｓｉ）で形成されることができる
　２ケ「また、
非晶質カーボン２２７が複数の気孔２２９を満たすように形成されて黒鉛コア２２３の外部表面も非晶質カーボン２２７がカバーするようになる
　一方、非晶質カーボン２２７の含量は、全体陰極活物質対比１０〜１５質量％になるようにする。非晶質カーボン２２７の含量が１０質量％より小さいと、気孔２２９の気孔度が一番小さい３０％の場合にも複数の金属ナノ粒子２２５と気孔２２９の内部面がお互いに隔離されないためであり、非晶質カーボン２２７の含量が１５質量％より大きいと、黒鉛コアの表面をカバーする非晶質カーボンの量が増大されるので、全体陰極活物質の粒径が大きくなって電池容量の損失が発生されるからである。」（段落【００４０】、【００４１】）
　２コ「（実施例１）
　先ず、
黒鉛コアが平均粒径５μｍの麟片状黒鉛微粉末粒子を
投入して
凝集されるようにして製造された。
黒鉛コアの内部気孔度が２０％
黒鉛コアをシリコンナノ粒子溶液に浸漬させた。
上記シリコンナノ粒子を毛細管現象によって黒鉛コアの内部気孔に分散し、乾燥させた
全体陰極活物質対比１０質量％のカーボンピッチを加えて混合した。上記黒鉛コアの気孔及び外面にピッチカーボンをコーティングさせた後に、９００℃で３時間に熱処理して陰極活物質を製造した
熱処理過程でピッチカーボンは、非晶質カーボンに形成される。
　このような陰極活物質と導電材としての黒鉛、バインダーとしてＳＢＲ、増粘剤としてＣＭＣを質量比で８０：１５：３：２で溶媒に混合して陰極活物質スラリーを製造した。上記製造された陰極活物質スラリーをドクターブレード法によって厚さ１０μｍの銅箔にコーティングし、真空雰囲気中で１００℃、２４時間に乾燥して溶媒を揮発させた。そして、陰極活物質がコーティングされた銅箔を厚さ１００μｍにプレスして幅４．４ｃｍで切断して陰極板を製造した。」（段落【００４４】、【００４５】）
　２サ「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　ア　上記引用文献２には、上記２ウによれば、黒鉛が有する小さな容量や、金属活物質が有する、電気化学的なサイクルリング時に充放電容量の低下速度が非常に速いという従来の活物質の短所に対して、充放電効率を著しく向上させた高容量なリチウム二次電池用陰極活物質を提供しようとするものであって、上記２アによれば、そのようなリチウム二次電池用陰極活物質は、気孔を有する黒鉛コアと、前記気孔内部に分散配置される金属ナノ粒子と、前記気孔内部を満たすとともに前記黒鉛コアの外部表面にコーティングされる非晶質カーボンを含むものであって、前記非晶質カーボンは、ピッチカーボンを熱処理して形成され、前記金属ナノ粒子はシリコンナノ粒子であるものであると記載されている。
　イ　そして、上記２コによれば、そのようなリチウム二次電池用陰極活物質の具体例である実施例１として、麟片状黒鉛微粉末粒子を凝集して製造された黒鉛コアであって、内部に気孔を有する黒鉛コアと、前記気孔の内部に分散して配置されたシリコンナノ粒子と、前記気孔内部を満たすとともに前記黒鉛コアの外部表面をコーティングする非晶質カーボンであって、ピッチカーボンを熱処理して形成された非晶質カーボンとを含むリチウム二次電池用陰極活物質が記載されている。
　ウ　そこで、実施例１で製造された陰極活物質に注目すると、次の発明（以下、「引用発明２」という。）が記載されていると認められる。
「麟片状黒鉛微粉末粒子を凝集して製造された、内部に気孔を有する、黒鉛コアと、前記気孔の内部に分散して配置されたシリコンナノ粒子と、前記気孔内部を満たすとともに前記黒鉛コアの外部表面をコーティングする、ピッチカーボンを熱処理して形成された非晶質カーボンとを含む、リチウム二次電池用陰極活物質。」
３．引用文献３について
　本願の出願前に外国において、電気通信回路を通じて公衆に利用可能となった、原査定の拒絶の理由に引用された上記引用文献３（国際公開第２０１０／１１３７８３号）には、図面とともに次の事項が記載されている。
　３ア「　このような状況において、最近では
負極の容量をさらに高めるための手法として、黒鉛系材料から構成される負極材料をより圧縮することにより、得られた負極の密度を高める試みが行われている
　この点、天然黒鉛など高結晶性の黒鉛からなる黒鉛系材料（以下、「高結晶性黒鉛粒子」という。）は、層間すべりが容易に発生するため非常に軟らかい。このため、高結晶性黒鉛粒子は容易に変形する。したがって、
高結晶性黒鉛粒子を原料とすることで負極の密度が高い負極材料を容易に得ることができる
　しかしながら、
高結晶性黒鉛粒子は軟質であるため、高結晶性黒鉛粒子のみからなる負極材料を圧縮して得られた負極内には多数の閉気孔が生じてしまう
得られた負極の充電受け入れ性が低下してしまうという問題があった
　ここで、「充電受け入れ性」とは、負極材料がどれだけスムーズにリチウムイオンと反応するかの指標であり、これが低いと充電時負極にリチウム金属が析出してしまう。・・・
　この充電受け入れ性の低下という問題を克服するために、次のような手段が行われた。
　（ｉ）
高結晶性黒鉛粒子の表面を結晶性の低い炭素で被覆する
　（ｉｉ）高結晶性黒鉛粒子の表面に結晶性の低い炭素を部分的にでも付着させる。このようにして得られた黒鉛系材料を付着黒鉛粒子という。
　
被覆黒鉛粒子および付着黒鉛粒子は、表面に存在する低結晶性の炭素物質が非常に硬いため、双方とも黒鉛系材料全体としての硬度が高い
　しかしながら、この場合には、
負極材料を構成する黒鉛系材料の硬度が高いので
装置上の理由などにより負極材料を充分に圧縮できない場合には、負極の密度を高めることができない
　
装置上の問題がなく負極材料を十分に圧縮できる場合であっても
被覆黒鉛粒子および／または付着黒鉛粒子を含む負極材料を過度に圧縮すると、被覆黒鉛粒子および／または付着黒鉛粒子の表面に存在する硬質な炭素物質の破壊が著しくなる。この表面の炭素物質の破壊は、負極を構成する負極材料に多数の新生面をもたらす。この生成した新生面にはＳＥＩ（固体電解質界面、Ｓｏｌｉｄ  Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ  Ｉｎｔｅｒｆａｃｅ）被膜が形成される。このＳＥＩ被膜は、電池の不可逆容量（充電容量−放電容量）の増大という問題を引き起こす
　３イ「本発明は、
高密度によりもたらされる高い容量に加え高い充電受け入れ性を負極が有し、しかも不可逆容量の増加が抑制されている非水系二次電池を提供しうる負極材料に適した炭素材料を提供することを課題とする
　３ウ「上記課題を解決すべく、提供される本発明の一態様は、
炭素材料Ａと炭素材料Ｂとを含む混合炭素材料であって、炭素材料Ａおよび炭素材料Ｂはいずれも、黒鉛粉末からなる核材と、この黒鉛粉末の表面の少なくとも一部に付着したおよび／または被覆された表面炭素物質とからなり、表面炭素物質は非晶質炭素および乱層構造炭素のうち少なくとも１種からなり、下記に定める圧縮密度が炭素材料Ａ単独では１．８０〜１．９０ｇ／ｃｍ
３
、炭素材料Ｂ単独では１．４５〜１．６５ｇ／ｃｍ
３
、および混合炭素材料では１．７５〜１．８４ｇ／ｃｍ
３
であって、炭素材料Ｂの平均粒径が、１４μｍ以下であるとともに、炭素材料Ａの平均粒径よりも小さく、炭素材料Ａおよび炭素材料Ｂの比表面積が、それぞれ４ｍ
２
／ｇ以下および６ｍ
２
／ｇ以下である、混合炭素材料である。
　３エ「ここで、圧縮密度とは、直径１５ｍｍの円筒状金型に粉末材料を１．００ｇ充填し、８．７ｋＮのプレス圧力で加圧した後０．１５ｋＮまで除圧した場合の密度である。
　上記の混合炭素材料は、炭素材料Ａおよび炭素材料Ｂの混合比が、質量比で、９０：１０〜６０：４０であることが好ましい。」（段落【００２８】）
　３オ「
本発明は、別の一態様として、上記の混合炭素材料を含む負極材料を備える非水系二次電池用負極を提供する
　本発明に係る炭素材料は、圧縮されたときに、炭素材料Ｂよりも平均粒径が大きくかつ硬度の低い炭素材料Ａが適度に変形して炭素材料の粒子間に生じる空間が充填される。その一方で、炭素材料Ａは適度に炭素被覆されているため、炭素材料Ａの過剰な変形が生じにくい。したがって、負極の密度を高めるべく、本発明に係る炭素材料からなる負極材料を加圧して負極を形成したときに、得られた負極は粒子同士の接触面積の過度な増加が抑えられている。このため、電解液と接することのできるＬｉイオン挿入孔が十分確保できる。したがって、この負極は高密度でありながら良好な充電受け入れ性を有する。」（段落【００２９】）
　３カ「（
実施例１
　
以下の製造方法により得られた炭素材料ＡおよびＢを、表１に示される配合比（質量比）で混合することにより、負極材料としての混合炭素材料を得た
圧縮時の密度を測定した結果は表１に示したとおりであった
　（１）
炭素材料Ａ
　
鱗片状天然黒鉛粉末を球形化処理してなる
黒鉛粉末１００質量部
石炭系ピッチ粉末１質量部とをＶブレンダーを用いて固体混合した
　得られた混合粉末を加熱炉内に静置し、窒素気流下、
１０００℃で１時間熱処理した
黒鉛粉末と、その表面に付着する、ピッチが炭化して生じた乱層構造炭素からなる表面炭素物質とからなる炭素材料Ａを得た
　（２）
炭素材料Ｂ
　
鱗片状天然黒鉛粉末を球形化処理してなる
黒鉛粉末１００質量部
石炭系ピッチ粉末１０質量部とをＶブレンダーを用いて固体混合した
　得られた混合粉末を加熱炉内に静置し、窒素気流下、
１０００℃で１時間熱処理した
黒鉛粉末と、その表面に付着する、ピッチが炭化して生じた乱層構造炭素からなる表面炭素物質とからなる炭素材料Ｂを得た
　３キ「表１
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　ア　上記３アによれば、負極材料である軟質な高結晶性黒鉛粒子の容量を高めるために圧縮しようとすると、多数の閉気孔が生じて充電受け入れ性が低下してしまうという問題があり、前記問題を解決するために上記粒子に対して硬い炭素物質を被覆させると、装置上の理由で負極材料を充分に圧縮できず負極の密度を高めることができないし、装置上の問題がない場合でも、過度に圧縮した場合に、硬質な炭素物質の破壊が著しくなって、多数の新生面が生成され、この生成した新生面にはＳＥＩ被膜が形成されるので、電池の不可逆容量が増大するという新たな問題が生じていたところ、上記３イによれば、引用文献３では、これらの問題を解決すべく、高密度によりもたらされる高い容量に加え高い充電受け入れ性を負極が有し、しかも不可逆容量の増加が抑制されている非水系二次電池を提供しうる負極材料に適した炭素材料を提供することを課題としている。
　イ　そして、上記３ウ、３カによれば、上記課題を解決する負極材料に適した混合炭素材料として、２種類の炭素材料Ａと炭素材料Ｂを含む混合炭素材料であって、炭素材料Ａと炭素材料Ｂは、いずれも、黒鉛粉末からなる核材と、この黒鉛粉末の表面の少なくとも一部に付着したおよび／または被覆された表面炭素物質とからなり、前記炭素材料Ａと炭素材料Ｂは、圧縮密度が異なるものとし、それぞれの炭素材料の圧縮密度を特定の数値範囲内とし、かつ平均粒径及び比表面積も特定の数値範囲内とするという技術的事項が記載されていると認められる。
４．引用文献４について
　本願の出願前に日本国内において頒布され、原査定の拒絶の理由に引用された上記引用文献４（特開２０１３−０８９３２７号公報）には、図面とともに次の事項が記載されている。
　４ア「また、負極活物質に用いられる炭素材料としては、高結晶性黒鉛から低結晶性黒鉛、非結晶性黒鉛、人造黒鉛、被覆された天然黒鉛、ハードカーボンなどで、色々な炭素材料を検討されている。
高容量化可能な活物質はほとんど柔らかく、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、ソフトカーボン、高結晶性黒鉛を用いた場合、ロールプレスにより加圧成型した結果
ベーサル面が配向する問題が発生した
活物質がベーサル面を配向すると
レート特性が低下してしまう
　４イ「【発明が解決しようとする課題】
　特許文献１は、アンカー部材の粒径が活物質層の厚みの１〜１.２倍であるため、集電体にスラリーを塗布する塗工工程で、塗面にスジ等の不具合が発生する恐れがあり、また、電極の圧延による合剤層密度が確保できない。特許文献２は、弾性高分子が絶縁性であること、材料の種類が多く、製造コストがかかってしまう。特許文献３は、繊維状炭素、カーボンナノチューブは比表面積が大きいため、不可逆容量が大きく、容量低下になりやすい。
　
本発明は、上記の課題を解決し、レート特性が向上し、長寿命化できる非水電解質二次電池を提供することにある。特に、リチウムイオン電池の高容量化を目的としている。
　４ウ「【課題を解決するための手段】
　本発明が解決しようとする課題は、例えば以下に示した手段により解決される。
（１）集電体の上に形成される負極合剤層を有する非水電解質二次電池用負極であって
、負極合剤層は、第１の粒子、第２の粒子を含み、第２の粒子は、Ｌｉイオンの吸蔵・放出可能な炭素系材料であり、第１の粒子の硬さは、第２の粒子より高く、第１の粒子の平均粒径は、第２の粒子の平均粒径よりも大きく
・・・
（６）上記において、
第１の粒子は
ハードカーボン、アモルファスカーボン
第２の粒子は、天然黒鉛、人造黒鉛、高結晶性黒鉛
・・・
【発明の効果】
　上記の構成によれば、
負極の第２の粒子のつぶれを防止することにより、レート特性が向上し、長寿命化できる非水電解質二次電池を得ることができる。
　４エ「本発明の一実施形態においては、
第１の粒子は
ハードカーボン、アモルファスカーボン
　
第１の粒子は、主に第２の粒子を負極製作時の圧延工程でのつぶれを防止するためのアンカーリング粒子として用いられる。
　硬さが第２の粒子より高いのであれば、第２の粒子と同様にリチウムイオンを吸蔵放出可能な材料を用いてもよい。リチウムイオンを吸蔵放出可能なＬＴＯ、炭素被覆されたＬＴＯでもよい。第１の粒子に硬さが第２の粒子より高くリチウムイオンを吸蔵放出可能な材料を用いる場合、負極製作時の圧延による第２の粒子のつぶれ防止のみならず、容量増加ができ、効果が大きい。
　金属は、特に制限されないが、リチウムと電気化学的に反応しない金属が好ましく、例えば、Ｃｕ、Ｎｉ、Ａｇ、Ａｕなどが望ましい。第１の粒子に金属を用いることにより、負極製作時の圧延による第２の粒子のつぶれ防止の他、負極の合剤層内の電導パスがさらなる強力となり、有効な材料となる。
　無機物は、特に制限されないが、導電性を有することが好ましく、ＩＴＯ、ＩＺＯ、Ｖ2Ｏ5、ＭｏＳ2、ＷＯ3などがあげられる。第１の粒子に硬度の高い無機物を用いることにより、アンカー効果が大きく負極製作時の圧延による第２の粒子のつぶれ防止に役にたつ。ＬＴＯ、炭素被覆されたＬＴＯを用いると容量増加でさらに効果が大きくなる。
　
第２の粒子は、負極活物質として用いられ、リチウムイオンを吸蔵放出可能な炭素系材料であり、例えば、天然黒鉛、人造黒鉛、非晶質炭素、高結晶性黒鉛、被覆された黒鉛などを使用することが可能である
　４オ「負極３０８は次の方法で作製した。
第１の粒子には、平均粒径４０μｍのハードカーボンを、第２の粒子には、平均粒径１０μｍの天然黒鉛を
混合したものを用いた
　ここで、負極合剤層３３２の第１の粒子の体積比を求める。負極合剤層３３２の断面をＳＥＭで観察し、得られたＳＥＭ画像には、大小の異なる粒径の第１の粒子と第２の粒子、バインダがみられる。
第１の粒子は、粒子内部に空隙、細孔がみられないことからハードカーボンであると判断できる。第２の粒子は、粒子内部に空隙、細孔がみられることから、天然黒鉛と判断できる。また、第２の粒子の形状はほとんどつぶれていないことを確認した
　ア　上記４アによれば、リチウムイオン電池の負極活物質として、従来、高容量化可能な人造黒鉛や天然黒鉛等が用いられているが、これらの活物質は柔らかく、加圧成型するとベーサル面が配向してしまうため、レート特性が低下してしまい、また、活物質同士の結着が剥離するという問題があるところ、上記４イによれば、レート特性が向上し、長寿命化できる非水電解質二次電池を得ることを解決しようとする課題としたものであり、上記４ウ、４エ、４オによれば、上記課題を解決すべく、負極中の第２の粒子（黒鉛）が圧延工程においてつぶれることを防止するために、当該黒鉛よりも硬い、ハードカーボンやアモルファスカーボン等である第１の粒子（アンカーリング粒子）を含有させるとともに、第１の粒子の平均粒径を、第２の粒子の平均粒径よりも大きくするという技術的事項が記載されていると認められる。
第５　対比・判断
１．本願発明１について
（１）本願発明１と引用発明１との対比について
　本願発明１と引用発明１とを対比する。
　ア　引用発明１における「鱗状黒鉛」、「金属珪素微粒子」、「炭素前駆体のピッチを焼成した炭素」は、それぞれ、本願発明１における「黒鉛粒子」、「珪素元素」、「炭素質物」に相当する。
　イ　引用発明１における「リチウムイオン二次電池用負極活物質」は、「球体の殻となっている鱗状黒鉛」を含んでいるので「炭素材」ということができるから、本願発明１における「非水系二次電池負極用炭素材」に相当する。
　
　ウ　上記アの検討を踏まえれば、引用発明１における、少なくとも「鱗状黒鉛」、「金属珪素微粒子」及び「炭素前駆体のピッチを焼成した炭素の層」を含む「負極活物質粒子」は、本願発明１における「少なくとも黒鉛粒子及び珪素元素を含」む「複合炭素粒子（Ａ）」又は「少なくとも黒鉛粒子、珪素元素及び炭素質物を含」む「複合炭素粒子（Ｂ）」に相当する。
　エ　したがって、本願発明１と引用発明１には、次の一致点、相違点があるといえる。
（一致点）
「複合炭素粒子を含有する非水系二次電池負極用炭素材であって、複合炭素粒子は少なくとも黒鉛粒子、珪素元素を含む、非水系二次電池負極用炭素材。」
（相違点１）
「少なくとも黒鉛粒子、珪素元素を含む」「複合炭素粒子」が、本願発明１では、「少なくとも黒鉛粒子及び珪素元素を含」む「複合炭素粒子（Ａ）」と「少なくとも黒鉛粒子、珪素元素及び炭素質物を含」む「複合炭素粒子（Ｂ）」の二種類であり、一方の「複合炭素粒子（Ｂ）」が、他方の「複合炭素粒子（Ａ）」よりも「プレス荷重の値が大きい」のに対して、引用発明１では、少なくとも「鱗状黒鉛」、「金属珪素微粒子」及び「炭素前駆体のピッチを焼成した炭素の層」を含む「負極活物質粒子」の一種類であり、上述の二種類ではない点。
（２）本願発明１と引用発明２との対比について
　本願発明１と引用発明２とを対比する。
　ア　引用発明２における「麟片状黒鉛微粉末粒子」、「シリコンナノ粒子」及び「ピッチカーボンを熱処理して形成された非晶質カーボン」は、それぞれ、本願発明１における「黒鉛粒子」、「珪素元素」及び「炭素質物」に相当する。
　イ　引用発明２における「リチウム二次電池用陰極活物質」は、「麟片状黒鉛微粉末粒子」を含んでいるので「炭素材」ということができるから、本願発明１における「非水系二次電池負極用炭素材」に相当する。
　ウ　引用発明２における、少なくとも「麟片状黒鉛微粉末粒子」、「シリコンナノ粒子」及び「非晶質カーボン」を含む「リチウム二次電池用陰極活物質」は、上記２サの図３でその形状が示されているとおり、粒子状の物質であるから、上記アの検討も踏まえると、本願発明１における、「少なくとも黒鉛粒子及び珪素元素を含」む「複合炭素粒子（Ａ）」又は「少なくとも黒鉛粒子、珪素元素及び炭素質物を含」む「複合炭素粒子（Ｂ）」に相当する。
　エ　したがって、本願発明１と引用発明２には、次の一致点、相違点があるといえる。
（一致点）
「複合炭素粒子を含有する非水系二次電池負極用炭素材であって、複合炭素粒子は少なくとも黒鉛粒子、珪素元素を含む、非水系二次電池負極用炭素材。」
（相違点２）
「少なくとも黒鉛粒子、珪素元素を含む」「複合炭素粒子」が、本願発明１では、「少なくとも黒鉛粒子及び珪素元素を含」む「複合炭素粒子（Ａ）」と「少なくとも黒鉛粒子、珪素元素及び炭素質物を含」む「複合炭素粒子（Ｂ）」の二種類であり、一方の「複合炭素粒子（Ｂ）」が、他方の「複合炭素粒子（Ａ）」よりも「プレス荷重の値が大きい」のに対して、引用発明１では、少なくとも「麟片状黒鉛微粉末粒子」、「シリコンナノ粒子」及び「ピッチカーボンを熱処理して形成された非晶質カーボン」を含む粒子状の「リチウム二次電池用陰極活物質」の一種類であり、上述の二種類ではない点。
（３）相違点についての判断
　上記（１）、（２）で検討したように、相違点１、相違点２は、いずれも、「少なくとも黒鉛粒子、珪素元素を含む」「複合炭素粒子」が、本願発明１では、「少なくとも黒鉛粒子及び珪素元素を含」む「複合炭素粒子（Ａ）」と「少なくとも黒鉛粒子、珪素元素及び炭素質物を含」む「複合炭素粒子（Ｂ）」の二種類であり、一方の「複合炭素粒子（Ｂ）」が、他方の「複合炭素粒子（Ａ）」よりも「プレス荷重の値が大きい」のに対して、引用発明１と引用発明２では、いずれにおいても、一種類の「複合炭素粒子」しか含まれていない点で、共通するものであるから、以下、「複合炭素粒子（Ｂ）は複合炭素粒子（Ａ）よりもプレス荷重の値が大きい」との構成がない点を「共通の相違点」といい、当該共通の相違点の観点から検討する。
（３−１）　引用発明１又は引用発明２と、引用文献３の組み合わせにつ
いて
　ア　「第４　引用文献、引用発明等」の「３．引用文献３について」のア、イで検討したとおり、引用文献３は、負極材料として高結晶性黒鉛を使用する場合に、高結晶性黒鉛をより高密度に圧縮することによって高い容量を実現することを前提とするものであり、従来、軟質の高結晶性黒鉛を圧縮して使用する場合と、硬質な炭素物質を被覆したものを圧縮して使用する場合のいずれにおいても不都合があるところ、引用文献３では、圧縮密度の異なる、すなわち、硬度の異なる２種類の炭素材料Ａと炭素材料Ｂを用いることによって課題を解決しようとするものである。
　イ　一方、引用発明１と引用発明２は、いずれも、黒鉛材料以外に、黒鉛に比べて桁違いに単位質量当たり容量の大きい金属珪素微粒子やシリコンナノ粒子を含有させることによって、高い容量を実現しているものであって、引用発明１も引用発明２も、黒鉛をより高密度に圧縮するまでもなく、既に黒鉛のみを使用するよりも高い容量が達成されているものである。
　ウ　したがって、金属珪素微粒子やシリコンナノ粒子を含有させることによって既に高容量化の課題が達成されており、黒鉛を高密度に圧縮する必要がない引用発明１、引用発明２において、黒鉛をより高密度に圧縮することで高容量化を達成することを前提とする引用文献３に記載の技術を導入しようとする動機付けは、そもそも、存在しないといえる。
　エ　また、本願明細書の段落【００２０】に、「本発明においてプレス荷重とは、粒子を用いて極板を作成する時のプレス荷重のことであり、粒子硬さの指標として用いる。硬い粒子を用いて作製された負極は、プレス荷重が大きくなる傾向があり、一方柔らかい粒子を用いて作製された負極はプレス荷重が小さくなる傾向がある。」と記載されていることから明らかなように、本願発明１において「プレス荷重の値が大きい」とは、一方の粒子が他方より硬いことを意味している。
　エ　よって、たとえ、引用文献３に、黒鉛の容量を高めるために、圧縮密度すなわち硬度の異なる２種類の炭素材料を用いるとの技術、すなわち、一方の炭素材料が他方の炭素材料よりも「プレス荷重の値が大きい」ものとするとの技術が開示されていたとしても、そのような黒鉛をより高密度に圧縮することで高容量を得ることを前提とする技術を、金属珪素微粒子やシリコンナノ粒子を含有することで容量を向上させた引用発明１や引用発明２に導入する動機付けはないといえる。
　オ　したがって、引用発明１、２のそれぞれにおいて、引用文献３の記載事項に基づいて、上記相違点１又は上記相違点２に係る本願発明１の構成とすることは、当業者にとって容易になし得ることであるとはいえない。
（３−２）　引用発明１または引用発明２と、引用文献４の組み合わせについて
　ア　「第４　引用文献、引用発明等」の「４．引用文献４について」のアで検討したとおり、引用文献４は、高容量化可能な負極活物質である、柔らかい黒鉛（第２の粒子）が、圧延工程においてつぶれることを防止することにより、レート特性が向上し、長寿命化できる非水電解質二次電池を得ようとするものであり、負極中に、当該黒鉛よりも硬いアンカーリング粒子（第１の粒子）を含有させるとともに、第１の粒子の平均粒径を、第２の粒子の平均粒径よりも大きくすることによって課題を解決しようとするものである。
　つまり、引用文献４は、圧延工程においてつぶれ易い柔らかい黒鉛を活物質材料として用いることを前提とした発明であり、圧延工程における黒鉛のつぶれを防止することを技術的課題としたものである。
　イ　一方、引用発明１は、球体の殻となっている鱗状黒鉛の表面が、炭素前駆体のピッチを焼成した炭素の層で覆われたものであり、引用発明２は、黒鉛コアの外部表面が、ピッチカーボンを熱処理して形成された非晶質カーボンでコーティングされたものであるから、引用発明１と引用発明２はいずれも、黒鉛材料を、ピッチを焼成することで得られた非晶質カーボンで覆ったものといえる。そして、上記４ア、４ウ、４エに記載があるように、天然黒鉛や人造黒鉛は柔らかいが、アモルファスカーボン（非晶質カーボン）は、負極製作時の圧延工程でのつぶれを防止するためのアンカーリング粒子として用いられる硬いカーボンであることを踏まえると、引用発明１と引用発明２は、いずれも、黒鉛材料の周囲を硬い非晶質カーボンで被覆しているものであって、天然黒鉛や人造黒鉛のように負極制作時の圧延工程でつぶれるおそれのあるものとはいえない。
　ウ　したがって、たとえ、引用文献４に、圧延工程における黒鉛材料のつぶれを防止するために、黒鉛（第２の粒子）に、当該黒鉛よりも硬いアンカーリング粒子（第１の粒子）を含有させるとの技術が開示されていたとしても、そのようなつぶれやすい炭素材料を前提とする技術を、硬い非晶質カーボンで覆われており、圧延工程でつぶれるおそれがあるとはいえない引用発明１や引用発明２に導入する動機付けはないといえるから、引用発明１、２において、上記相違点に係る本願発明１の構成とすることは、当業者にとって容易になし得ることであるとはいえない。
　（３−３）小活
　以上の検討によれば、引用発明１と引用発明２のいずれにおいても、引用文献３又は引用文献４に記載された技術的事項に基づいて、共通の相違点に係る本願発明１の「複合炭素粒子（Ｂ）は複合炭素粒子（Ａ）よりもプレス荷重の値が大きい」という構成とすることは、当業者といえども、容易に想到することはできない。
　したがって、本願発明１は、当業者が、引用発明１又は引用発明２並びに引用文献３又は引用文献４に記載された技術的事項に基づいて容易に発明できたものとはいえない。
２．本願発明２〜８について
　本願発明２〜８はいずれも、請求項１の記載を引用し、本願発明１の「複合炭素粒子（Ｂ）は複合炭素粒子（Ａ）よりもプレス荷重の値が大きい」という特定事項を有するものであるから、本願発明１と同じ理由により、当業者が、引用発明１又は引用発明２並びに引用文献３又は引用文献４に記載された技術的事項に基づいて容易に発明できたものとはいえない。
第６　むすび
　以上のとおり、本願発明１〜８はいずれも、当業者が引用発明１又は引用発明２並びに引用文献３又は引用文献４に記載された技術的事項に基づいて容易に発明をすることができたものではない。したがって、原査定の理由によっては、本願を拒絶することはできない。
　また、他に本願を拒絶すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり審決する。