【事件の表示】
　上記当事者間の特許第５４３６４４０号発明「ナノグラフェンプレートレットを主体とするリチウムイオン電池用複合負極化合物」の特許無効審判事件について、次のとおり審決する。
【結　論】
　特許第５４３６４４０号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜１９〕について訂正することを認める。
　特許第５４３６４４０号の請求項１、３〜１０、１３〜１９に係る特許についての本件審判の請求は、成り立たない。
　特許第５４３６４４０号の請求項２、１１、１２係る特許についての本件審判の請求を却下する。
　審判費用は、請求人の負担とする。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本件特許第５４３６４４０号（以下「本件特許」という。）は、２００８年１１月３日（パリ条約による優先権主張外国庁受理　２００７年１１月５日　アメリカ合衆国（ＵＳ））を国際出願日とする出願（特願２０１０−５３３１７９号）であって、その請求項１〜１９に係る発明について、平成２５年１２月２０日に特許権の設定登録がなされたものである。
　これに対し、請求人　小松一枝から平成２７年３月３０日に、請求項１〜１９に係る発明の特許について無効審判の請求がなされたものであるところ、審判請求以降の手続は、次のとおりである。
平成２７年　７月２１日付け　審判事件答弁書、訂正請求書
　　　同年　７月２９日付け　手続補正書（方式）
　　　同年１１月２７日付け　審理事項通知
平成２８年　１月　８日付け　口頭審理陳述要領書（請求人）
　　　同年　２月１９日付け　口頭審理陳述要領書（被請求人）
　　　同年　２月２９日付け　審理事項通知（２回目）
　　　同年　３月１４日付け　口頭審理陳述要領書（２回目）（請求人）
　　　　　　　　　　　　　　口頭審理陳述要領書（２回目）（被請求人）
　　　同年　３月１８日付け　無効理由通知、職権審理結果通知
　　　同年　４月２５日付け　意見書（請求人）
　　　同年　５月１３日付け　訂正請求書、意見書（被請求人）
　　　同年　６月２３日付け　審理事項通知（３回目）
　　　同年　７月２９日付け　口頭審理陳述要領書（３回目）（請求人）
　　　同年　９月　９日付け　口頭審理陳述要領書（３回目）（被請求人）
　　　同年　９月１５日付け　審理事項通知（４回目）
　　　同年１０月　６日付け　口頭審理陳述要領書（４回目）（請求人）
　　　　　　　　　　　　　　口頭審理陳述要領書（４回目）（被請求人）
　　　同年１０月１３日付け　審理事項通知（５回目）
　　　同年１０月２１日　　　口頭審理陳述要領書（５回目）（請求人）
　　　　　　　　　　　　　　第１回口頭審理
　　　同年１１月１８日付け　上申書（被請求人）
　　　同年１２月２１日付け　上申書（請求人）
平成２９年　１月１６日付け　無効理由通知、職権審理事項通知
　　　同年　２月１７日付け　意見書（請求人）
　　　同年　３月　９日付け　訂正請求書、意見書（被請求人）
　　　同年　４月２０日付け　弁駁書（請求人）
第２　本件訂正請求について
１　請求の趣旨・本件訂正の内容
　被請求人が提出した、平成２９年３月９日付け訂正請求書による訂正請求（以下、同訂正請求に係る訂正を「本件訂正」という。）の趣旨は、本件特許第５４３６４４０号の特許請求の範囲を、本件訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１〜１９について訂正することを求めるというものであって、本件訂正の内容は、以下の訂正事項１〜５からなるものである。
　なお、被請求人が提出した、平成２７年７月２１日付け訂正請求書による訂正請求（同年７月２９日付け手続補正書（方式）により補正されている。）、及び、平成２８年５月１３日付け訂正請求書による訂正請求は、本件訂正がなされたため、いずれも、特許法第１３４条の２第６項の規定により取り下げられたものとみなす。
（１）　訂正事項１
　特許請求の範囲の請求項１に「前記グラフェンプレートレットは、単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であり」とあるのを、「前記グラフェンプレートレットは、単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上のものであり」に訂正する。
（２）　訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項２を削除する。
（３）　訂正事項３
　特許請求の範囲の請求項１０に「合成炭素」とあるのを、「高分子炭素」に訂正する。
（４）　訂正事項４
　特許請求の範囲の請求項１１を削除する。
（５）　訂正事項５
　特許請求の範囲の請求項１２を削除する。
２　訂正の適否についての判断
（１）　一群の請求項について
　本件訂正前の請求項１〜１９について、請求項２〜１９は、いずれも請求項１を引用しているものであって、訂正事項１によって記載が訂正される請求項１に連動して訂正されるものであるから、本件訂正前の請求項１〜１９に対応する本件訂正後の請求項１〜１９は、一群の請求項に該当するものである。
　したがって、本件訂正の請求は、一群の請求項ごとにされたものである。
（２）　訂正事項１について
　訂正事項１は、「ナノスケールの・・・グラフェンプレートレット」（当審注：「・・・」は記載の省略を表す。以下、同様である。）について、「長さおよび幅が１μｍ以上のものであり」との記載により、その長さおよび幅を限定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当し、実質的に特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　訂正事項１に関連する記載として、願書に添付した明細書（以下、「本件明細書」という。）の【００１６】には、「
ナノスケールのグラフェンプレートレット（ＮＧＰｓ）
一つのＮＧＰ
ＮＧＰの長さと幅は一般に１〜２０μｍであるがそれよりも大きくても
よい
ＮＧＰの長さおよび幅は、通常は１μｍおよび２０μｍの間であるが、それより長くても
よい
　したがって、訂正事項１は、本件明細書に記載した事項の範囲内の訂正である。
（３）　訂正事項３について
　請求項１１には、「前記高分子炭素」と記載されているものの、請求項１１が引用する請求項１０、及び、請求項１０が引用する請求項１には、上記「前記高分子炭素」が示す文言は記載されていないところ、訂正事項３は、本件訂正前の請求項１０に記載された「合成炭素」を「高分子炭素」とすることにより、上記「前記高分子炭素」が引用している文言を明瞭にするものであるといえるから、明瞭でない記載の釈明を目的とするものであって、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
　また、本件明細書の【００２２】には、「
上記物質（ａ）〜（ｄ）に加えて
高分子炭素を剥離された黒鉛に結合させることができる
本発明の負極物質の組成には
高分子炭素を含むことができる
（４）　訂正事項２、４、５について
　請求項２、１１、１２に係る訂正事項２、４、５は、いずれも請求項を削除するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものであって、本件明細書に記載した事項の範囲内の訂正であり、また、実質的に特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（５）　独立特許要件について
　本件無効審判は、前記第１に示したとおり、本件特許の請求項１〜１９を対象としているので、訂正事項１〜５には、特許法第１３４条の２第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定は適用されない。
（６）　請求人の主張について
　請求人は、平成２９年４月２０日付け弁駁書の２頁１１行〜４頁２５行において、訂正事項１による訂正について、本件明細書の【００３４】の「ＮＧＰの長さおよび幅は、通常は１μｍ〜２０μｍの間である」との記載を根拠に、本件明細書には、厚さが１００ｎｍ以下であるように機械的切断されたグラフェンプレートレットの長さおよび幅は、通常は１μｍ〜２０μｍの間に分布すると記載されており、ナノグラフェンプレートレットの長さおよび幅が２０μｍを超えるものは、本件請求項１の発明にいうグラフェングラフェンプレートレットとしては想定されていないものであり、訂正事項１による訂正は、本件明細書の範囲内で行われたものとはいえないから、新規事項を追加するものであり認められない旨主張している。
　しかし、本件明細書の【００３４】には、「ＮＧＰの長さおよび幅は、通常は１μｍおよび２０μｍの間であるが、
それより長くても
よい
　したがって、請求人の上記主張は採用できない。
３　訂正の適否についての結論
　以上のとおりであるから、本件訂正は、特許法第１３４条の２第１項ただし書第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものに該当し、特許法第１３４条の２第３項、同法第１３４条の２第９項で準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するので、適法な訂正と認める。
第３　本件発明
　前記第２で検討したとおり、本件訂正は認められるので、本件特許の請求項１、３〜１０、１３〜１９に係る発明（以下、それぞれ「本件発明１、３〜１０、１３〜１９」といい、これらをまとめて、「本件発明」ということがある。）は、本件訂正後の特許請求の範囲の請求項１、３〜１０、１３〜１９に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
　「【請求項１】
　ナノグラフェンプレートレットを主体とするリチウムイオン電池用負極複合化合物であって、
ａ）リチウムイオンの吸収と脱離が可能なマイクロメートルスケールまたはナノメートルスケールの粒子または被覆と、
ｂ）ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレットと備え、
　前記グラフェンプレートレットは、単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上のものであり、
　少なくとも前記粒子または被覆は、少なくとも前記グラフェンプレートレットの一つに物理的または化学的に結合され、前記グラフェンプレートレットの量は２〜９０質量％であり、前記粒子または被覆の量は９８〜１０質量％であり、
　前記粒子または被覆は、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質を含み、前記活性物質は下記（ａ）〜（ｅ）のいずれかから選択されたものであることを特徴とするリチウムイオン電池用負極複合化合物。
（ａ）ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、錫（Ｓｎ）、鉛（Ｐｂ）、アンチモン（Ｓｂ）、ビスマス（Ｂｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、アルミニウム（Ａｌ）、およびカドミウム（Ｃｄ）
（ｂ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、およびＣｄの合金または金属間化合物であって、化学量論的組成と化学量論から外れた組成を含む
（ｃ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｆｅ、およびＣｄの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物、またはテルル化物あるいはそれらの混合物または複合物
（ｄ）Ｓｎの塩または水酸化物
（ｅ）上記物質の組合せ
【請求項２】（削除）
【請求項３】
　前記グラフェンプレートレットは、比表面積が１００ｍ２／ｇを超え、平均厚さが１０ｎｍ未満であることを特徴とする請求項１に記載の複合化合物。
【請求項４】
　前記グラフェンプレートレットは、比表面積が５００ｍ２／ｇを超え、平均厚さが２ｎｍ未満であることを特徴とする請求項１に記載の複合化合物。
【請求項５】
　前記粒子の寸法は５μｍ未満であり前記被覆の厚さは５μｍ未満であることを特徴とする請求項１に記載の複合化合物。
【請求項６】
　カーボンまたはグラファイトナノ繊維、カーボンナノチューブ、カーボンブラック、活性化炭素粉末、およびそれらの組合せのいずれかからなる導電性混合物をさらに含有することを特徴とする請求項１に記載の複合化合物。
【請求項７】
　前記粒子または被覆は、主たる成分としてＳｎまたはＳｉを含有し、ＳｎまたはＳｉの含有量は、前記粒子または被覆と前記グラフェンプレートレットの総重量に対して２０質量％以上であることを特徴とする請求項１に記載の複合化合物。
【請求項８】
　前記粒子は、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｃｄ、Ｓｂ、Ｐｂ、Ｂｉ、またはＺｎを含有することを特徴とする請求項１に記載の複合化合物。
【請求項９】
　前記粒子または被覆は実質的に非晶質かナノ結晶子を含むことを特徴とする請求項１に記載の複合化合物。
【請求項１０】
　非晶質炭素、高分子炭素、カーボンブラック、コールタールピッチ、石油ピッチ、またはメソフェーズピッチであって前記粒子または被覆と物理的接触をするものをさらに含有することを特徴とする請求項１に記載の複合化合物。
【請求項１１】（削除）
【請求項１２】（削除）
【請求項１３】
　正極と、請求項１に記載の複合化合物を含有する負極と、前記正極と前記負極との間の電解質とを備え、前記複合化合物はリチウムイオンの吸収および脱離が可能であることを特徴とするリチウム二次電池。
【請求項１４】
　前記正極は、リチウムコバルト酸化物、リチウムニッケル酸化物、リチウムマンガン酸化物、リチウム鉄燐酸塩、リチウムバナジウム燐酸塩、の１または２以上を含有することを特徴とする請求項１３に記載のリチウム二次電池。
【請求項１５】
　正極と、請求項９に記載の複合化合物を含有する負極と、前記正極と前記負極との間の電解質とを備え、前記複合化合物はリチウムイオンの吸収および脱離が可能であることを特徴とするリチウム二次電池。
【請求項１６】
　前記複合化合物は、高分子、コールタールピッチ、石油ピッチ、またはメソフェーズピッチ、コークス、またはそれらの派生物から選択されたバインダーを含有することを特徴とする請求項１３に記載のリチウム二次電池。
【請求項１７】
　前記複合化合物は、高分子、コールタールピッチ、石油ピッチ、またはメソフェーズピッチ、コークス、またはそれらの派生物から選択されたバインダーを含有することを特徴とする請求項１５に記載のリチウム二次電池。
【請求項１８】
　前記複合化合物は、負極化合物１グラムに対して６００ｍＡｈ以上の比容量を有することを特徴とする請求項１３に記載のリチウム二次電池。
【請求項１９】
　前記複合化合物は、負極化合物１グラムに対して１０００ｍＡｈ以上の比容量を有することを特徴とする請求項１３に記載のリチウム二次電池。」
第４　請求人の主張及び証拠方法、並びに、当審から通知した無効理由
１　請求人の主張の概要
（１）　請求人は、「特許第５４３６４４０号の特許を無効とする。審判費用は被請求人の負担とする、との審決を求め」、審判請求書とともに甲第１号証〜甲第１３号証を提出し、平成２８年１月８日付け口頭審理陳述要領書とともに甲第１４号証を提出し、同年３月１４日付け口頭審理陳述要領書（２回目）とともに甲第１５号証〜甲第１６号証を提出し、同年４月２５日付け意見書を提出し、同年７月２９日付け口頭審理陳述要領書（３回目）を提出し、同年１０月６日付け口頭審理陳述要領書（４回目）とともに甲第１７号証〜甲第２１号証を提出し、同年１０月２１日に口頭審理陳述要領書（５回目）とともに甲第２２号証〜甲第２５号証を提出し、同年１２月２１日付け上申書とともに甲第２６号証を提出し、平成２９年２月１７日付け意見書を提出し、同年４月２０日付け弁駁書を提出しており、上記提出書類及び第１回口頭審理調書によれば、請求人は、以下の無効理由を主張するものである。
ア　本件訂正前の請求項１、２、７、８に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであるから、その特許は同法第１２３条第１項第２号に該当し、無効とすべきである（以下、「無効理由１−１」という。）。
イ　本件訂正前の請求項１〜１９に係る発明は、甲第１号証に記載された発明及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて、本件特許の優先日前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、その特許は同法第１２３条第１項第２号に該当し、無効とすべきである（以下、「無効理由１−２」という。）。
ウ　本件訂正前の請求項１〜１９に係る発明は、甲第２号証に記載された発明（甲２Ａ発明）及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、その特許は同法第１２３条第１項第２号に該当し、無効とすべきである（以下、「無効理由２」という。）。
エ　本件訂正前の請求項１、２、７、８、１３、１４、１８、１９に係る発明は、甲第２号証に記載された発明（甲２Ｂ発明）であり、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであるから、その特許は同法第１２３条第１項第２号に該当し、無効とすべきである（以下、「無効理由３−１」という。）。
オ　本件訂正前の請求項１〜１９に係る発明は、甲第２号証に記載された発明（甲２Ｂ発明）及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであり、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないものであるから、その特許は同法第１２３条第１項第２号に該当し、無効とすべきである（以下、「無効理由３−２」という。）。
カ　本件特許の特許請求の範囲の記載は、本件訂正前の請求項１〜１９に係る発明が、発明の詳細な説明に記載したものではなく、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていないから、同法第１２３条第１項第４号に該当し、無効とすべきである（以下、「無効理由４」という。）。
キ　本件特許の特許請求の範囲の記載は、本件訂正前の請求項１１に係る発明が明確でなく、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていないから、同法第１２３条第１項第４号に該当し、無効とすべきである（以下、「無効理由５」という。）。
（２）　請求人の主張した前記無効理由１−１〜無効理由５のうち、無効理由３−１は撤回されており、また、無効理由５も、請求項１０に係る訂正が認められることを前提として撤回されている（請求人提出の平成２８年３月１４日付け口頭審理陳述要領書（２）２頁１６〜１７行及び同頁２０〜２１行参照。）
（３）　請求人が提出した平成２８年７月２９日付け口頭審理陳述要領書（３回目）の１６頁４行〜１７頁１２行における無効理由４に関する主張は、審判請求書における当初の請求の理由の要旨を変更するものであるから、特許法第１３１条の２第２項の規定により、許可しないとの決定がなされている（第１回口頭審理調書の審判長２参照。）。 
（４）　なお、請求人が、平成２８年３月１４日付け口頭審理陳述要領書（２回目）の８頁２２行〜９頁１行において、被請求人の陳述要領書での主張により、新たに生じた無効理由であるとする、請求項１の「分離または単離されたグラフェンプレートレット」との記載についての明確性違反の無効理由は、平成２８年３月１８日付け無効理由通知における「１−３−１」の理由と同旨である。
（５）　また、請求人は、平成２９年４月２０日付け弁駁書４頁下から２行〜６頁１７行において、平成２９年３月９日付けの請求項１に係る訂正が適法であることを前提に、本件訂正後の請求項１に係る発明について、明確性違反及びサポート要件違反の無効理由を予備的に主張している。
［証拠方法］
甲第１号証：特開平９−２４９４０７号公報
甲第２号証：特開平８−２７３６６０号公報
甲第３号証：特開２００３−２４９２１９号公報
甲第４号証：「ケミカルエンジニヤリング」、ＶＯＬ．４５、ＮＯ．２、平成１２年２月１日、ｐ．８９−９４
甲第５号証：特開２００７−９１４８７号公報
甲第６号証：特開２００６−２２１８３０号公報
甲第７号証：特開２００６−１６４７７９号公報
甲第８号証：特開２００７−１７３００８号公報
甲第９号証：特開２００７−１２３１４１号公報
甲第１０号証：特開２００７−１６５０６１号公報
甲第１１号証：特開平８−３３９７９８号公報
甲第１２号証：特開２００１−３４５１２２号公報
甲第１３号証：特開２００５−３５３３０９号公報
甲第１４号証：「炭素の事典」、株式会社朝倉書店、２００７年４月２０日、ｐ．３７６〜３７７
甲第１５号証：特開２００５−４１７４２号公報
甲第１６号証：Ｘ−ＲＡＹ　ＣＲＹＳＴＡＬ　ＡＮＡＬＹＳＩＳ　ＶＯＬ．Ｘ、Ｎｏ．６、ｐ．６６１〜６９７
甲第１７号証：Ｓｕｒｆａｃｅ　Ｓｃｉｅｎｃｅ、２６４、１９９２年、ｐ．２６１〜２７０
甲第１８号証：「グラフェンが拓く材料の新領域」、初版、株式会社エヌ・ティー・エス、２０１２年６月１２日、ｐ．５１〜６４
甲第２１号証：「グラフェンが拓く材料の新領域」、初版、株式会社エヌ・ティー・エス、２０１２年６月１２日、ｐ．３４〜４１
甲第２２号証：講談社日本語大辞典、株式会社講談社、１９８９年１１月６日、ｐ．９５５
甲第２３号証：広辞苑第四版、株式会社岩波書店、１９９１年１１月１５日、ｐ．１２７４
甲第２４号証：炭素　ＴＡＮＳＯ、Ｎｏ．１８０、１９９７年、ｐ．２３５〜２３８
甲第２５号証：炭素　ＴＡＮＳＯ、Ｎｏ．１９５、２０００年、ｐ．４１０〜４１３
甲第２６号証：マグローヒル科学技術用語大辞典改訂第３版、株式会社日刊工業新聞社、２０００年３月１５日、ｐ．１１０８、１６５０
　なお、請求人は、甲第１９号証及び甲第２０号証に係る書証の申出を撤回し、被請求人は、当該撤回について同意している（第１回口頭審理調書の請求人陳述３、被請求人陳述４参照。）。
２　当審から通知した無効理由の概要
（１）　平成２８年３月１８日付け無効理由
　本件特許は、特許請求の範囲の記載が、以下のア、イの点で不備のため、特許法第３６条第６項第２号の規定に違反してされたものであり、特許法第１２３条第１項第４号に該当し無効とすべきものである。
ア　本件訂正前の請求項１に記載の「複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」について、通常の意味、若しくは、被請求人が主張するとおりの意味のいずれの意味に解釈しても、明確であるとはいえないから、請求項１に係る発明、及び、請求項１を引用する請求項２〜１９に係る発明は明確でない（以下、「当審無効理由１−１」という。）。
イ　本件訂正前の請求項２、１２は、いずれも「複合化合物」という物の発明であるが、当該請求項２、１２にはその物の製造方法が記載されており、出願時において当該物をその構造又は特性により直接特定することが不可能であるか、又はおよそ実際的でないという事情（以下、「不可能・非実際的事情」という。）が存在するともいえないから、請求項２、１２に係る発明は明確でない（以下、「当審無効理由１−２」という。）。
（２）　平成２９年１月１６日付け無効理由
　本件訂正前の請求項１には、「ナノグラフェンプレートレット」の形状について、その厚さのみが特定され、その長さ及び幅が特定されておらず、具体的にどのような形状（長さ及び幅）のものまで含み得るのか不明瞭であるから、請求項１に係る発明、及び、請求項１を引用する請求項３〜１１、１３〜１９に係る発明は明確でないから、本件特許は、特許法第３６条第６項２号の規定に違反してされたものであり、特許法第１２３条第１項第４号に該当し無効とすべきものである（以下、「当審無効理由２」という。）。
第５　被請求人の主張の概要
　被請求人は、平成２７年７月２１日付け審判事件答弁書及び訂正請求書を提出し、同年７月２９日付け手続補正書（方式）を提出し、平成２８年２月１９日付け口頭審理陳述要領書とともに乙第１号証〜乙第２号証を提出し、同年３月１４日付け口頭審理陳述要領書（２回目）とともに乙第３号証〜乙第４号証を提出し、同年５月１３日付け訂正請求書及び意見書を提出し、同年９月９日付け口頭審理陳述要領書（３回目）を提出し、同年１０月６日付け口頭審理陳述要領書（４回目）とともに乙第５号証〜乙第７号証を提出し、同年１１月１８日付け上申書を提出し、平成２９年３月９日付け訂正請求書及び意見書を提出し、請求人の主張する理由及び証拠、並びに、当審から通知した無効理由によっては本件特許を無効とすることはできないと主張している。
［証拠方法］
乙第１号証：米国特許第８１１９２８８号明細書
乙第２号証：本件特許に対応する米国出願（出願番号：１１／９８２６７２号、公開番号：２００９／０１１７４６７号、特許番号：７７４５０４７号）の審査過程において２０１０年３月５日付けで提出された意見書
乙第３号証：永田員也、“ポリマー／導電性粒子２相系における粒子の径や形状がパーコレーション挙動に及ぼす影響”、日本ゴム協会誌、第７７巻、第２号、２００４年、ｐ．５４〜５９
乙第４号証：甲第１号証（公開番号：特開平９−２４９４０７号公報、出願番号：特願平８−５８１１５号）の審査過程において平成１６年５月１１日付けで提出された意見書
乙第５号証：早稲田嘉夫、外１名、「Ｘ線構造解析　原子の配列を求める」、第３版、株式会社内田老鶴圃、２０１４年３月３１日、ｐ．１１５〜１２６
乙第６号証：特許第４２０７２３０号公報
乙第７号証：特開平９−２４１０１３号公報
第６　甲号証の記載事項、及び、乙号証の記載事項
１　請求人が証拠方法として提出した甲第１号証〜甲第１８号証、甲第２１号証〜甲第２６号証の記載事項は、それぞれ次のとおりである。
（１）　甲第１号証（特開平９−２４９４０７号公報）
（甲１ア）　「【請求項１】　少なくとも２Ｇ以上の粉砕加速度で粉砕混合された黒鉛粒子と、固体の元素微粒子と、からなり、
該黒鉛粒子は少なくとも４０原子％含まれ、該元素微粒子は９００ｎｍ以下の粒径であって該黒鉛粒子中に分散して存在していることを特徴とする黒鉛複合物。
【請求項２】　前記元素微粒子の元素はＬｉ、Ａｌ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｃｄ、Ａｇ、Ａｕ、Ｂａ、Ｂｅ、Ｂｉ、Ｃａ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｋ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｎｉ、Ｎａ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｔｅ、Ｔｉ、Ｐｔ、Ｐｕ、Ｒｄ、Ｚｒ、Ｚｎ、Ｓｅ、Ｓｒ、Ｓｂ、Ｓｉ、Ｔｌ、ＶＧｅまたはＳである請求項１記載の黒鉛複合物。
・・・
【請求項５】　前記元素微粒子の少なくとも一部は、前記黒鉛粒子と層間化合物を形成している請求項１記載の黒鉛複合物。
・・・
【請求項７】　前記黒鉛粒子は、ラマンスペクトル測定で得られる波数１３５０ｃｍ-1のラマンピークの半値幅が、黒鉛構造のａ軸およびｂ軸を含む面内の結晶粒子サイズ（ｎｍ）（以下、Ｌａと称する）の逆数と３７６との積に１９．０を加えて計算される値よりも小さい値である請求項１記載の黒鉛複合物。
【請求項８】　前記Ｌａは４．０ｎｍ以下である請求項７記載の黒鉛複合物。
【請求項９】　前記Ｌａと黒鉛構造のｃ軸方向の結晶粒子サイズ（ｎｍ）（以下、Ｌｃと称する）の逆数との積が０．１５以上である請求項７記載の黒鉛複合物。
【請求項１０】　リチウム２次電池の電極材料として使用される請求項１記載の黒鉛複合物。」
（甲１イ）　「【０００９】
【発明の実施の形態】本発明の黒鉛粒子はその粒子の模式図を図１に示すように、ほぼ同じ形状、面積を持つ炭素の層がカラム状に積層して黒鉛構造を形成する結晶性の良い結晶粒子から構成されているのが好ましい。この黒鉛の微結晶粒子はそのラマンスペクトル測定で得られる波数１３５０ｃｍ-1のラマンピークの半値幅が、
黒鉛構造のａ軸およびｂ軸を含む面内の結晶粒子サイズ（ｎｍ）（以下、Ｌａと称する）
【００１０】さらには、本発明の黒鉛結晶のラマンピークの半値幅はＬａの逆数と３４１との積に１０．５を加えて計算される値よりも小さい値であることがより望ましい。
なお、ここでＬａは４．０ｎｍ以下であることが望ましく、黒鉛の微結晶粒子構造の層の積み重なりの厚さで定義される黒鉛のｃ軸方向の結晶粒子サイズＬｃの逆数とＬａとの積（Ｌａ／Ｌｃ）が０．１５以上であることが望ましい。
・・・
【００１３】本発明の黒鉛粒子は黒鉛を原料とし、純度の高い天然黒鉛や、高配向性熱分解黒鉛（ＨＯＰＧ）のような黒鉛化度の高い人造黒鉛を用いることが望ましい。本発明の元素微粒子としての元素は、ＬｉおよびＬｉと合金を形成する金属および非金属がある。ここで
Ｌｉと合金を形成する金属としてはＡｌ
Ｓｎ
Ｐｂ
Ｃｄ、Ａｇ、Ａｕ、Ｂａ、Ｂｅ、Ｂｉ
Ｔｅ
Ｚｎ
Ｓｅ
Ｓｂ
Ｌｉと合金を形成する非金属としてはＳｉ
Ｇｅ
（甲１ウ）　「【００１６】図４に本発明の黒鉛複合物の黒鉛粒子と元素微粒子とが微細に分散し、かつ一部の元素微粒子が黒鉛粒子と層間化合物を作っている状態を模式的に示す。本発明の黒鉛複合物を構成する黒鉛粒子は４０原子％以上である必要がある。黒鉛粒子の割合が４０原子％未満の場合、上記元素微粒子との微細分散が困難になる。また、黒鉛粒子の割合は９９原子％以下が好ましい。上記元素微粒子の割合が１原子％未満の場合、上記元素微粒子の配合効果が少なく、黒鉛粒子単独の場合との差が少なくなる。」
（甲１エ）　「【００１８】
【作用】本発明の黒鉛複合物は、黒鉛粒子の結晶性が良いためにリチウム２次電池の負極材料として使用されると、黒鉛粒子の層間に多量のリチウムイオンがインターカレートされる。さらに、水素、酸素等の不純物の量が少ないため、黒鉛粒子の末端に形成される水酸基やカルボキシル基が少なくなる。また、微細に分散した金属微粒子により導電性に優れた黒鉛複合物とすることができる。」
（甲１オ）　「【００２２】
【実施例】以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
（実施例１）
黒鉛化度０．９２の高配向性熱分解黒鉛（ＨＯＰＧ）粉末４．５ｇと、シリコンウエハーを粉砕し３００メッシュで分級したもの１．１６９２ｇ（黒鉛９０原子％）とからなる原料粉末を調製し、これを遊星ボールミル（ステンレス製、容量８０ｃｃ）に入れ、容器内の空気をアルゴンガスで置換して容器内を不活性雰囲気とし黒鉛の粉砕準備をした。これを１５０Ｇの粉砕加速度によって室温で０．５時間粉砕し、黒鉛粒子とシリコン微結晶からなる黒鉛複合物を得た
【００２３】得られた黒鉛複合物についてＸ線回折を行った。このとき、線源をＣｕＫαとして測定を行った。測定により得られたＸ線回折プロファイルを図５に示す。図５で見られる鋭い回折ピークは、黒鉛複合物に含まれるシリコン微結晶によるものであり、炭化ケイ素等の副生成物を生成していないことを示す。この回折ピークより、シリコン微結晶の粒径を、数１によって求めた。なお、数１では、粒径はＬで示し、回折角をθ、半値幅をβ、Ｘ線の波長をλとした。
【００２４】
【数１】Ｌ＝０．９（λ／β）ｃｏｓ−１θ
その結果、
黒鉛複合物中に含まれるシリコン微結晶の粒径は３５０ｎｍであった
（甲１カ）　「【００３２】・・・
（リチウム２次電池の作製、および電池の放電容量の測定）次に、この黒鉛複合物を４重量％のテフロン（ＰＴＦＥ）と混練した。そして、これら黒鉛複合物をそれぞれ、ニッケルからなる円板状の集電体（サイズ；直径１５ｍｍ、厚さ５０μｍ）上に圧縮成形して
黒鉛複合物の圧粉体を集電体上に成形して試料極を形成した。これらの試料極を負極に用い
リチウム２次電池
をそれぞれ作製した
（甲１キ）　「【００３７】
また、本発明の黒鉛複合物はＬｉおよびＳｉ等の元素微粒子が微細に分散しているため、この黒鉛複合物をリチウム２次電池の負極材料として用いることにより、多量のＬｉと合金化した元素微粒子によりリチウムイオンが多量に充放電され、リチウム２次電池の放電容量が大きくなる。
（甲１ク）　「【図５】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（２）　甲第２号証（特開平８−２７３６６０号公報）
（甲２ア）　「【請求項１】
ケイ素元素が表面に存在している炭素材料を活物質としたことを特徴とする電極
【請求項２】該
炭素材料が炭素繊維であること
・・・
【請求項４】
請求項１
に記載の電極を負極に用いたことを特徴とする二次電池
【請求項５】
リチウム塩を電解質とした非水電解液を用いる
二次電池
（甲２イ）　「【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明は、上記課題を解決するために以下の構成を有するものである。
【００１１】「(1) 
ケイ素元素が表面に存在している炭素材料を活物質としたことを特徴とする電極
【００１２】(2) 
上記１項に記載の電極を負極に用いた
本発明の電極は、上記のように表面を被覆したことを特徴とするものであり、炭素材料の原料、製造法、その他の特性などは特に限定されるものではない。また、
この電極を用いた二次電池
【００１３】本発明において炭素材料の表面を被覆する
ケイ素化合物としては
無機系
のケイ素化合物でも良い
【００１４】
無機系のケイ素化合物としては、ケイ素の酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、ハロゲン化物などのほか、アルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属などのケイ素化合物が挙げられる
・・・
【００１６】・・・
炭素材料表面へのケイ素化合物の被覆方法としては
化学的被覆方法のほか、蒸着、スパッタリング、熱あるいはプラズマなどのＣＶＤ（化学蒸着法）でも被覆することが可能である
・・・
【００１８】本発明においては、上述のように様々な手法にて
炭素材料表面にケイ素化合物を被覆できる
【００１９】本発明においては、ケイ素元素が表面に存在していればよいが、特に上記分析方法のうち、例えば、ＥＳＣＡを用いて本発明の炭素材料を分析した場合、
炭素原子数に対してケイ素原子数比が０．０１以上、０．５８以下であることが
好ましい
【００２０】本発明の電極に用いられる炭素材料としては、原料や製法など特に限定されずに用いることができる。原料としては、石油や石炭などのコークスやピッチ、木材などの植物、天然ガスや低級炭化水素などの低分子量有機化合物、ポリアクリロニトリル、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリアミド、ポリイミド、フェノール樹脂やフルフリルアルコール樹脂などの合成高分子などが挙げられ、これらを原料や用途に応じて耐炎化処理の後、７００〜３０００℃で焼成する炭素化あるいは黒鉛化という処理を経て炭素材料が得られる。
炭素材料の性質として、密度、結晶厚み（Ｌｃ）、結晶面間隔（ｄ
002
 ）、電気抵抗、強度、弾性率などが挙げられるが、これらは目的とする二次電池の電極特性に応じて適宜決めるべきものであり、特に限定されるものではない。
炭素材料の中で
ＰＡＮ系炭素繊維
ピッチ系炭素繊維
セルロース系炭素繊維
気相成長炭素繊維などが好ましく用いられる
【００２１】上記のように
炭素材料として繊維を電極に用いる
・・・
【００２３】本発明の
電極に炭素繊維を用いる際の炭素繊維の直径は
好ましくは0.01〜1000μｍの直径の炭素繊維が用いられ
・・・
【００２５】本発明に用いられる正極は、少なくとも粉末の活物質と結着材とを含む混合物の成型体からなる。正極の活物質としては、特に限定されるものではない。例えば、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、ニオブ酸リチウム、バナジン酸リチウムなどの遷移金属酸化物、硫化モリブデン、硫化チタンなどの遷移金属カルコゲン、あるいはこれらの混合物、あるいは、メルカプトチアジアゾールなどのジスルフィド化合物、また、ポリアルキレンオキシドやポリアルキレンスルフィド、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロールなどのヘテロポリマ。ポリアセチレン、ポリジアセチレン、ポリパラフェニレン、ポリフェニレンビニレンなどの共役系高分子化合物などである。・・・
・・・
【００３１】本発明に用いられる
非水電解液中に含まれる電解質としては
例えば、 LiClO
4
 、LiBF
4
 、LiPF
6
 、LiCF
3
SO
3
 、 LiAsF
6
 、LiSCN 、LiI 、 LiAlO
4
 などが挙げられる
（甲２ウ）　「【００４６】
【発明の効果】本発明により、表面にケイ素元素が存在した炭素材料を用いると充放電特性に優れた電極およびそれを用いた二次電池が得られる。」
（３）　甲第３号証（特開２００３−２４９２１９号公報）
（甲３ア）　「【請求項１】　
炭素表面に１〜３００nm厚さでコーティングした金属又は金属酸化物の薄膜若しくはクラスター層を含む
リチウム二次電池用炭素活物質
【請求項２】　前記金属又は金属酸化物が、Ｌｉ、
Ａｌ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｓｉ、Ｓｂ
及びそれらの合金並びにそれらの酸化物からなる群から選択される
【請求項３】　前記炭素が、黒鉛、コークス又はハードカーボンである、請求項１記載の炭素活物質。
【請求項４】　（ａ）１００℃以下の温度でガス中で層を形成するように炭素粒子を浮遊させる工程と、（ｂ）前記浮遊した炭素粒子層に金属塩又は有機金属化合物の溶液を噴霧して、炭素粒子上に金属塩又は有機金属化合物をコーティングする工程と、（ｃ）前記金属塩又は有機金属化合物がコーティングされた炭素粒子を、水素、窒素及びアルゴンからなる群から選択されるガス雰囲気下で２００〜８００℃の温度に加熱し、それにより金属又は金属酸化物をコーティングした炭素負極活物質を得る工程と、を含む請求項１記載の炭素活物質の製造方法。
【請求項５】　前記金属又は金属酸化物が、Ｌｉ、Ａｌ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｓｉ、Ｓｂ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ａｇ及びそれらの合金並びにそれらの酸化物からなる群から選択される、請求項４記載の方法。
・・・
【請求項９】　請求項１〜３のいずれか１項記載の又は請求項４〜８のいずれか１項記載の方法で製造した炭素活物質を含む炭素負極。」
（甲３イ）　「【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、
リチウム二次電池用の金属又は金属酸化物がコーティングされた炭素を含む負極活物質
（甲３ウ）　「【００１３】このような電池に注入された電解液の有機溶媒内において、本発明の炭素活物質は、良好な伝導性を有し、純粋な炭素材料の表面に形成される皮膜とは組成が異なる、安定な皮膜層を形成する。本発明の皮膜層は、電極構造中にリチウムイオンだけを挿入させて溶媒の侵入は抑制する。したがって、第１サイクル以降は、有機溶媒の分解反応はもはや起こらず、サイクル特性を改善し、よって、充放電による電極の容量低下を著しく減少することができる。また、
炭素表面のクラスター又は薄膜中の金属又は金属酸化物は、従来の皮膜とは異なる組成の皮膜を電極表面に形成した後に、金属として存在する
炭素活物質の表面へのＳＥＩ皮膜の形成を抑制することにより、電気伝導性を与える。その結果、電極の伝導性を向上することができる
（甲３エ）　「【００３３】実施例１
１００℃のオーブンで２時間乾燥させた
１０〜１００μmの大きさの炭素電極材料
（４）　甲第４号証（「ケミカルエンジニヤリング」、ＶＯＬ．４５、ＮＯ．２、平成１２年２月１日、ｐ．８９〜９４）
（甲４ア）　「
結晶性の高い天然黒鉛は電気伝導性に優れ
近年では，パソコン，携帯電話バッテリーとして用いられるリチウムイオン二次電池の軽量負極材料として着目されている
電子材料の，微細化，軽薄短小化に対応するために，黒鉛の良好な特性（高電気伝導性，長時間安定性，耐熱性）を維持して，微小化することが重要なポイントとなる
このためには，微粉体の接触抵抗の低減や，微細膜の電気的強度（許容電流値）を上げるために，結晶構造を維持しながら薄片状にサイズリダクション（厚さｎｍ，大きさサブミクロンオーダのマイクロフレイクを生成）することが重要なキィテクノロジーとなる
（５）　甲第５号証（特開２００７−９１４８７号公報）
（甲５ア）　「【０００３】
　導電性材料には、単に一般的なカーボンブラックや金属紛のように球状粉体から成るものを用いるのではなく、該球状粉体をスタンプミル法等で加工し、薄片化および微粒子化された粉体が適用され始めている。この
薄片状の粉体においては、該粉体の代表径と厚さとの比（「代表径／厚さ」；以下、アスペクト比と称する）によって薄片化度を評価でき、そのアスペクト比が大きくなるに連れて薄片化度は高くなり、該導電弾性物の導電性をより向上できる
【０００４】
　
なお、前記のアスペクト比は
レーザー回折法による回折径Ｘ
dif
や遠心沈降法による沈降径Ｘ
st
を測定し、それら回折径Ｘ
dif
や沈降径Ｘ
st
を前記の代表径や厚さの換算値として適用し、該アスペクト比として定義（すなわち、回折径Ｘ
dif
／沈降径Ｘ
st
をアスペクト比として定義）する技術も知られている
（甲５イ）　「【００１４】
　したがって、前記のように、
黒鉛粉体を導電性付与のために用いる場合において、まず黒鉛層間を拡張する目的で二元系黒鉛粉体を作成し、その二元系黒鉛粉体を粉砕して得た薄片状黒鉛粉体から成る導電性材料が適用されているものの
更なる改良が求められている。例えば、黒鉛粉体の結晶性を可能な限り損わないように粉砕して微粒子化し、薄片状黒鉛粉体のアスペクト比をより大きくすることが求められている
（甲５ウ）　「【００５３】・・・ここで、Ｘdif50／Ｘst50の値を図１の回折径Ｘdif／沈降径Ｘstとして適用すると、例えば試料Ｓ１のように三元系黒鉛粉体を４時間湿式粉砕した場合には回折径Ｘdif／沈降径Ｘstの値が１３弱となり、
アスペクト比が２００〜１０００程度であることが読み取れ、極めて薄片化度の高い薄片状黒鉛粉体が得られる
（甲５エ）　「【００６５】
　図８に示す結果から、試料Ｑ１，Ｑ２，Ｑ７〜Ｑ１０，Ｑ１５においては、ストークス径Ｘstが小さくなるに連れて、体積固有抵抗値が増加する傾向を読み取れる。一方、試料Ｒ１〜Ｒ４においては、試料Ｑ１，Ｑ２，Ｑ７〜Ｑ１０同様に、ストークス径Ｘstが小さくなるに連れて体積固有抵抗値が増加するものの、その増加傾向は該試料Ｑ１，Ｑ２，Ｑ７〜Ｑ１０よりも小さいことが読み取れる。
【００６６】
　したがって、試料Ｒ１〜Ｒ４のような導電性弾性物によれば、例えば天然黒鉛粉体や二元系黒鉛粉体を粉砕して成る導電性材料を用いた導電性弾性物と比較して、より少量の導電性材料（湿潤性黒鉛粉体から成る導電性材料）によって該導電性弾性物に対し良好な導電性を付与できるため、より良好な弾性，柔軟性を得ることが可能となる。」
（６）　甲第６号証（特開２００６−２２１８３０号公報）
（甲６ア）　「【請求項１】
リチウムを吸蔵放出可能な炭素材料粒子Ａと、リチウムと合金化可能な材料からなる粒子Ｂとからなる非水電解液二次電池用負極活物質であって、
前記粒子Ａは、その表面において窒素含有量が高く、
前記粒子Ｂは、前記粒子Ａの表面に担持されていることを特徴とする負極活物質。
【請求項２】
前記粒子Ｂは、Ｓｉおよび／あるいはＳｎを含むことを特徴とする、請求項１記載の負極活物質。
・・・
【請求項５】
請求項１または２記載の負極活物質を用いることを特徴とする非水電解液二次電池。」
（甲６イ）　「【００１５】
　高容量材料３に含まれる元素としては、
Ａｌ、Ｓｉ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｃｄ、Ｓｎ、Ｐｂ
吸蔵可能なリチウム量の多さや入手の容易さなどから、ＳｉまたはＳｎが特に好ましい。ＳｉまたはＳｎを含む高容量材料としては、単体の他にも、ＳｉＯ
x
（０＜ｘ＜２）やＳｎＯ
x
（０＜ｘ≦２）などの酸化物や、Ｎｉ−Ｓｉ合金、Ｔｉ−Ｓｉ合金、Ｍｇ−Ｓｎ合金、Ｆｅ−Ｓｎ合金など遷移金属元素との合金など、様々な材料を用いることができる
（７）　甲第７号証（特開２００６−１６４７７９号公報）
（甲７ア）　「【請求項５】
前記カーボンブラックの比表面積は、８００ｍ2 ／ｇ以上であることを特徴とする請求項４記載の正極材料。」
（８）　甲第８号証（特開２００７−１７３００８号公報）
（甲８ア）　「【請求項７】
　前記負極活物質は、グラファイト、カーボンブラックまたはカーボンナノチューブなどの炭素と混合されていることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１つに記載の非水電解液２次電池。」
（９）　甲第９号証（特開２００７−１２３１４１号公報）
（甲９ア）　「【請求項１０】
　正極および負極と共に電解質を備えた電池であって、
　前記負極は、負極集電体に、導電性粒子および結着材を有する導電性接着層を介して、負極活物質層が設けられ、
　この負極活物質層は、構成元素としてケイ素を含む非晶質相を有する
　ことを特徴とする電池。」
（１０）　甲第１０号証（特開２００７−１６５０６１号公報）
（甲１０ア）　「【請求項１２】
　前記主活物質層の金属粉末粒子表面がコールタールピッチの炭化物で被覆されていることを特徴とする請求項１乃至１１のいずれかの項に記載のリチウム二次電池用の電極構造体。」
（１１）　甲第１１号証（特開平８−３３９７９８号公報）
（甲１１ア）　「【請求項１】　リチウムイオンを含有する非水電解質を使用する非水電解質二次電池用の負極であって、焼成することによりガラス状炭素化乃至黒鉛化する成分を高導電性炭素粉末の表面に適用した後に、非酸化性雰囲気下で５００℃〜３０００℃で焼成することにより、前記高導電性炭素粉末の表面の少なくとも一部分に、ガラス状炭素化乃至黒鉛化した層を設けてなる粒子から構成されることを特徴とする非水電解質二次電池用負極。
【請求項２】　焼成することによりガラス状炭素化乃至黒鉛化する成分は、有機物である請求項１に記載の非水電解質二次電池用負極。
【請求項３】　有機物が、ポリカルボジイミド樹脂、フェノール樹脂、ピッチ、コールタール、コークス、フラン樹脂、セルロース、ポリアクリロニトリル、レーヨン、ポリクロロアクリロニトリル等の内から選ばれた少なくとも１種の有機物である請求項２に記載の非水電解質二次電池用負極。」
（１２）　甲第１２号証（特開２００１−３４５１２２号公報）
（甲１２ア）　「【請求項５】　請求項１〜４のいずれか１項に記載の二次電源の製造方法であって、Ｘ線回折法で測定した〔００２〕面の面間隔が０．３３４〜０．３３７ｎｍの黒鉛系炭素表面に、有機化合物を化学蒸着法で析出させ、６００〜１３００℃で熱処理して非晶質炭素を生成し、得られた炭素を負極に含有させることを特徴とする二次電源の製造方法。」
（１３）　甲第１３号証（特開２００５−３５３３０９号公報）
（甲１３ア）　「【請求項１２】
　該正極層、該無機固体電解質層および該負極層の少なくとも一層に高分子バインダーが含まれる、請求項１〜１１のいずれか１項に記載のリチウム電池素子。」
（１４）　甲第１４号証（「炭素の事典」、株式会社朝倉書店、２００７年４月２０日、ｐ．３７６〜３７７）
（甲１４ア）　「ｃ．構造
　上述したように炭素繊維はいくつかのグレードがある．それぞれの機械的性質は，炭素繊維の構造を強く反映している．
図５．２５は炭素繊維の構造モデルである．図中の線は炭素芳香族平面を表す
　これに対して，
高性能炭素繊維中の炭素芳香族平面は繊維軸に沿って配向している
（甲１４イ）　
図５．２５で示したそれぞれの特徴的な構造は繊維破断面に明瞭に現れる
高弾性炭素繊維の破断面の顕微鏡写真を図５．２６に示す
メソフェーズピッチでつくられる後者には，特徴的な組織が現れる
炭素芳香族平面が，繊維の中心から表面に向かって放射（ラジアル）状に配向している．繊維軸方向に対しては図５．２５の高弾性率炭素繊維のように配向している
（甲１４ウ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（３７６頁）
（甲１４エ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（３７６頁）
（甲１４オ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（３７７頁）
（１５）　甲第１５号証（特開２００５−４１７４２号公報）
（甲１５ア）　「【００５７】
　次ぎに、比較例１で得られた水素吸蔵材料のＸ線回折の測定結果を図５に示す。図５から明らかなように、比較例１では、グラファイトに起因する回折角（２θ）２５度付近に、バックグラウンド強度１２００ＣＰＳに対して、ピーク強度２１０００ＣＰＳの高いピークが観測された。従って、比較例１で得られた水素吸蔵材料は、測定結果より層間距離を換算した結果、層間距離が０．３５ｎｍであるグラファイト構造を有することが推定された。また、水素吸蔵能は０．３ｗｔ％であった。」
（１６）　甲第１６号証（Ｘ−ＲＡＹ　ＣＲＹＳＴＡＬ　ＡＮＡＬＹＳＩＳ　ＶＯＬ．Ｘ、Ｎｏ．６、ｐ．６６１〜６９７）
（甲１６ア）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（６９３頁）
（１７）　甲第１７号証（Ｓｕｒｆａｃｅ　Ｓｃｉｅｎｃｅ、２６４、１９９２年、ｐ．２６１〜２７０）
（甲１７ア）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（２６１頁８〜１６行）
（当審訳：ＳＴＭにより、
炭化水素の分解によってＰｔ（１１１）上に形成されるグラファイト層の核生成、成長及び性質について新たな知見が得られた
高温下の炭化水素の分解によりＰｔ表面に単層のグラファイトが形成されることが明らかとなった
（甲１７イ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（２６３頁）
（当審訳：図２：９００Ｋのアニール後、室温で得られたＰｔ上グラファイトの１０００Å×１０００Å画像。この画像では、表面を一様に覆う２０〜３０Åの微小な島状部が多数確認される。より大きい一部の島状部に見られる黒みを帯びた凹部が超格子構造の形成起点である。）
（甲１７ウ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（２６４頁）
（当審訳：図３：１０７０Ｋのアニール後、室温で得られたＰｔ上グラファイトの１０００Å×１０００Å画像。この画像では、テラス部に微小な島状部が多数残存し、下方のステップの端にもグラファイトの集積が見られる。この場合はグラファイト領域が十分大きいため、様々な周期性の超格子構造領域が相当程度確認される。）
（甲１７エ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（２６４頁）
（当審訳：図４：１２３０Ｋのアニール後、室温で得られた１０００Å×１０００Å画像。グラファイトの大部分は下方のステップの端に存在し、テラス部には規則的な形状の大きい島状部がいくつか残存している。六角形のグラファイト島状部の各辺はＰｔ基板の＜１１０＞方向と一致する。）
（１８）　甲第１８号証（「グラフェンが拓く材料の新領域」、初版、株式会社エヌ・ティー・エス、２０１２年６月１２日、ｐ．５１〜６４）
（甲１８ア）　「
グラフェンの化学気相堆積（ＣＶＤ：Chemical Vapor Deposition）法では，何らかの基板表面に原料ガスから直接にグラフェンを合成する技術である
実用的なグラフェンＣＶＤ法は炭化水素に対し触媒効果を持つ基板を用いる「触媒ＣＶＤ」と，マイクロ波などにより生成したラジカルを用いて触媒効果は持たない基板についてもグラフェン成長可能な「プラズマＣＶＤ」に分けられる
（甲１８イ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（５３頁）
（１９）　甲第２１号証（「グラフェンが拓く材料の新領域」、初版、株式会社エヌ・ティー・エス、２０１２年６月１２日、ｐ．３４〜４１）
（甲２１ア）　「粘着テープからの試料の取外しには有機溶剤を用い，得られた試料を石英基板上に載せて電気伝導度などを測定した。伝導帯と価電子帯の重なり具合が試料の厚みに依存すること，厚みについては２９ｎｍにまで薄くできたことが報告されている。その後，同じグループは同様の方法で１８ｎｍの薄さにまで到達している２)。この厚みは，グラフェン層の枚数で考えると約５０層に相当する。」（３５頁２〜６頁）
（２０）　甲第２２号証（講談社日本語大辞典、株式会社講談社、１９８９年１１月６日、ｐ．９５５）
（甲２２ア）　「じょう-たい［状態］外から見た、そのときに物事のありさま。」（９５５頁）
（２１）　甲第２３号証（広辞苑第四版、株式会社岩波書店、１９９１年１１月１５日、ｐ．１２７４）
（甲２３ア）　「じょう-たい・・・【状態】物事がその時そうなっている（特に外面からもそれと分かる）ありさま。ようす。」（１２７４頁）
（２２）　甲第２４号証（炭素　ＴＡＮＳＯ、Ｎｏ．１８０、１９９７年、ｐ．２３５〜２３８）
（甲２４ア）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　」（２３５頁右欄１６行〜２３６頁左欄１３行）
（当審訳：２．実験
　本研究で測定を行った試料は全てＫＧの元のバルク結晶からなる。結晶のｒｒｒ値は３２．３であった。本研究で使用したグラファイト結晶は良好と判断できる。
　試料の調製手順は以下のとおりである。両面粘着テープで被覆したガラス板上にグラファイト結晶を固定し、この結晶表面に対し、別の両面粘着テープで被覆した小さい硬質ゴムブロックを当てて裂き、この操作を結晶が半透明になるまで繰り返した。結晶を有機溶媒中で洗浄して両面粘着テープから取り外した後は、グラファイト薄膜を水晶板上に置くだけで固定はせず、温度変化による歪みの影響が試料に及ばないようにした。
　試料の厚さは、透過と厚さの理論的関係を参照しながらＨｅ−Ｎｅレーザー波長の透過光強度を測定することにより求めた。透過光強度はグラファイトの垂直入射１３）においてη（屈折率）＝２．２、κ（吸光率）＝１：４として算出した。薄膜中の均一部分を双眼顕微鏡９）下でブリッジ型試料に加工した。厚さの平均値からの偏差は最大２０Å程度、表面積は０．０５ｍｍ２であった。導電性の銀塗料を電極として直径０．１ｍｍの銀細線を試料に固定した。抵抗率は従来の四端子法により測定した。温度は４．２Ｋから室温までＡｕ−Ｆｅ／クロメル熱電対を用いて測定した。）
（甲２４イ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（２３７頁左欄）
（当審訳：図２：４．２Ｋの値で正規化した、各膜厚のＫＧ試料の抵抗率と温度の関係。（ａ）：厚さ５９０Å〜１１１０Å、（ｂ）：厚さ２９０Å〜５９０Å。（ａ）及び（ｂ）の５９０Åの曲線は同じものである。実線の曲線は本文中に記載のモデルを使用して計算したものであり、２９０Å〜５９０Åの実験データへの適合度が最も高い。）
（甲２４ウ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（２３７頁右欄）
（当審訳：図４：バンドオーバーラップエネルギーＥ０と膜厚の関係）
（甲２４エ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（２３７頁右欄）
（当審訳：図５：定温における２つの緩和時間τｉ、τＬの比τｉＡと厚さの関係）
（甲２４オ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（２３７頁右欄）
（当審訳：図６：緩和率１／τＬ、１／τｉと厚さの関係）
（２３）　甲第２５号証（炭素　ＴＡＮＳＯ、Ｎｏ．１９５、２０００年、ｐ．４１０〜４１３）
（甲２５ア）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（４１０頁左欄１〜８行）
（当審訳：１．導入
　グラファイト結晶は、その層構造のため簡単に裂くことができるので、我々は、その厚さがナノスケールであるかなりの薄層を実現することが期待できる。近年、我々は、実際に、約３０ｎｍ〜１１０ｎｍの範囲の厚さの薄膜を作ることを成し遂げ、液体ヘリウム温度から室温までの電気抵抗率の温度依存性を測定した。）
（甲２５イ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（４１０頁左欄下から６行〜右欄１０行）
（当審訳：２．実験
　本研究で測定を行った試料は全て前回１）と同じキッシュグラファイト（ＫＧ）のバルク結晶からなるものであり、結晶の残留抵抗率（ｒｒｒ）値は３２．３であった。試料の調製手順も前回１）と同様であるが、試料の損傷を極力抑えるため、薄膜をブリッジ型試料に加工する手順は省略した。ホール係数及び横磁気抵抗効果の測定にはファンデルポー法４）を使用した。ファンデルポー法を利用すれば任意の形状の平らな試料について上記の測定を行うことが可能となる。したがって、薄膜の均一部分を使用する必要はあったが、前回使用した試料よりも面積が小さい極小試料について測定を行うことができた。磁場は４．２Ｋ〜３００Ｋの温度範囲で膜面に対して垂直に印加した。）
（甲２５ウ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（４１１頁左欄）
（当審訳：図１：４．２Ｋにおける薄膜グラファイト結晶のホール係数ＲＨと磁場Ｂの関係。各試料の厚さは１８ｎｍ、２３ｎｍ、３５ｎｍ、４５ｎｍ。）
（甲２５エ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（４１１頁左欄）
（当審訳：図２：４．２Ｋにおける薄膜グラファイト結晶の横磁気抵抗効果Δρ／ρ０と磁場Ｂの関係。各試料の厚さは１８ｎｍ、２３ｎｍ、３５ｎｍ、４５ｎｍ。）
（甲２５オ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（４１２頁左欄）
（当審訳：図４：様々な厚さにおける抵抗率と磁場Ｂの関係。低温時と高温時を比較し、温度は（ａ）：４．２Ｋ、（ｂ）：３００Ｋとした。）
（２４）　甲第２６号証（マグローヒル科学技術用語大辞典改訂第３版、株式会社日刊工業新聞社、２０００年３月１５日、ｐ．１１０８、１６５０）
（甲２６ア）　「分離　separation1),2)，segregation3)〔工学〕１．相を分離すること．気-液，固-気，固-液相分離などがある．２．ふるい(篩)分けで固体粒子を大きさによって分離すること．３．工程の流れを分離させておくこと．」（１６５０頁右欄３３〜３６行）
（甲２６イ）　「分離　separation〔化工〕蒸留，抽出などによる混合物中の液体または気体の分離．」（１６５０頁右欄４５〜４６行）
（甲２６ウ）　「単離　isolation〔化〕化合物や混合物から純粋な化学物質を分離すること．たとえば，蒸留，沈殿，吸収など．」（１１０８頁右欄４９〜５０行）
２　乙号証の記載事項
　被請求人が証拠方法として提出した乙第１号証〜乙第７号証のうち、乙第４号証〜乙第７号証の記載事項は、それぞれ次のとおりである。
（１）　乙第４号証（甲第１号証（公開番号：特開平９−２４９４０７号公報、出願番号：特願平８−５８１１５号）の審査過程において平成１６年５月１１日付けで提出された意見書）
（乙４ア）　「２Ｇ以上の粉砕加速度で粉砕混合することにより、補正後の請求項５〜７に記載の黒鉛構造が得られることは、たとえば、特開平９−２４１０１３号公報（［００１１］段落および実施例等参照）に記載されています。」（４頁下から８行〜６行）
（２）　乙第５号証（早稲田嘉夫、外１名、「Ｘ線構造解析　原子の配列を求める」、第３版、内田老鶴圃、２０１４年３月３１日、ｐ．１１５〜１２６）
（乙５ア）　「７．２　結晶粒の大きさと不均一歪みの測定
　粉末結晶試料の平均の大きさが，０．５〜１０μｍ程度で，無秩序な方向を向いた集合体であれば，回折ピークは鋭く鮮明で，高角側ではＫα二重線が分離して観測できる［２］．このような
粉末結晶試料において，通常，１個の結晶粒は複数の単結晶と見なせるような微細結晶からなり，この微細結晶を結晶子（crystallite）と呼ぶ．図７．３に模式的に示すように，粒径（grain size）と結晶子の大きさとを混同しないように注意が必要である．結晶子の大きさは粒径と同じになることもあるが，粒径と結晶子は異なる物理量である．
　Ｘ線構造解析の立場から結晶の大きさという場合は，通常，回折ピークをブロードにさせるような因子とかかわる大きさ，すなわち結晶子の大きさを指す．」（１１９頁６行〜最下行）
（乙５イ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（１１９頁）
（乙５ウ）　「図７．５の回折Ｘ線のピークプロファイルにおいて，ピークの幅Ｂは，結晶の厚さｔが薄くなるほど増大することが判明している．これらの関係は，次式のシェラー（Scherrer）の式として与えられている．このシェラーの式の導出は，以下のとおりである［９］．
・・・
　ピークの幅として積分幅ではなく，ピークの高さの１／２における幅を示す半価幅を採用した場合，式（７．１３）にの代わりに，通常次式が用いられる．
　なお，式（７．１３）および式（７．１４）におけるｔの値は，回折ピークに対応する結晶面に対して垂直方向の結晶子の大きさを表している．」（１２１頁下から５行〜１２３頁３行）
（乙５エ）　「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」（１２２頁）
（３）　乙第６号証（特許第４２０７２３０号公報）
（乙６ア）　「
一般に、グラファイト粉末は、ｃ軸方向が異なるいくつかの領域（多結晶粉末の結晶粒に相当）から構成され、各領域（即ち、ｃ軸方向が同一のひとかたまりの領域）を結晶子という
（乙６イ）　「得られたグラファイト粉末を、５μｍ以上45μｍ以下に篩い分けしてから、電極の作製に供した。篩い分けした
グラファイト粉末の粒度分布をレーザー回折／散乱式粒度分布測定装置（HORIBA LA-910）により測定したところ、いずれも平均粒径は15μｍ前後であった
（乙６ウ）　「
結晶子径は、マックサイエンス社製Ｘ線回折装置を用いて
測定した粉末法Ｘ線回折図の002回折ピークを日本国炭素学会で規定された学振洗に基づいて解析することにより求めた
（４）　乙第７号証（特開平９−２４１０１３号公報）
（乙７ア）　「【０００５】
・・・
黒鉛構造のａ軸およびｂ軸を含む面内の結晶粒子サイズ（ｎｍ）（以下、Ｌａと称する）
【０００６】・・・なお、
Ｌａ、黒鉛構造のａ軸およびｂ軸を含む面内の結晶粒子サイズ、は黒鉛構造の層面と平行方向の結晶粒子径で定義される
Ｌｃ、黒鉛構造のｃ軸方向の結晶粒子サイズ、は黒鉛構造の層の積み重なりの厚さで定義される
（乙７イ）　「【００１５】
【実施例】・・・
ＬａおよびＬｃは、Ｘ線回折によって得られたＸ線回折パターンから回折角θ、回折線の半値幅β、Ｘ線波長λを求め、これらの値からｓｃｈｅｒｒｅｒの式（結晶粒子サイズＬ＝０．９λ／βｃｏｓθ）より求めた
第７　当審の判断
１　まず、当審から通知した無効理由について検討する。
（１）　当審無効理由１−１について
ア　通常の意味に解釈することについて
　まず、被請求人は、本件発明１の「複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」の「分離または単離」について、平成２８年２月１９日付け口頭審理陳述要領書３頁５〜６行において、分離状態と単離状態との間には、実質的な差異はなく、「分離または単離」との表現は、類義語を繰り返しただけのものであると主張しており、この点について両当事者に争いはないから、上記「分離」と「単離」とは、同義であるとして、以下検討する。
　本件発明１は、「複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」との発明特定事項を有するものであるところ、一般に「分離」とは、「分け離すこと」（広辞林＜第五版＞、１９８２年９月１日、株式会社三省堂、ｐ．１７６１、広辞苑第五版、株式会社岩波書店、１９９８年１１月１１日、ｐ．２３８８）を意味するものであることからすると、上記「複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」は、複数のグラフェンプレートレット同士が相互に独立して分け離された状態にあることを意味するものであると解することができる。
　しかし、本件発明１における「リチウムイオン電池用負極複合化合物」が、「粒子または被覆」と、「グラフェンプレートレット」とを備えるものであり、全体としてみれば、粉体として認識されるものであることに鑑みれば、当該「リチウムイオン電池用負極複合化合物」において、複数のグラフェンプレートレット同士が相互に独立して分け離された状態のみならず、互いに隣接するグラフェンプレートレットに注目すると、物理的に接触している状態も取り得るものであることは自明の事項であるから、上記「複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」は、文言自体の通常の意味に基づいて解釈した、複数のグラフェンプレートレット同士が相互に独立して分け離された状態にあることを意味するものではないと解するのが相当である。
イ　被請求人が主張する意味に解釈することについて
（ア）　物の発明に係る特許請求の範囲にその物の製造方法が記載されている場合において（いわゆるプロダクト・バイ・プロセス・クレームの場合）、当該特許請求の範囲の記載が特許法第３６条第６項第２号にいう「発明が明確であること」という要件に適合するといえるのは、不可能・非実際的事情が存在するときに限られると解するのが相当であるところ（最高裁第二小法廷平成２７年６月５日　平成２４年（受）第１２０４号、平成２４年（受）第２６５８号）、本件発明１に係る上記「複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」との記載は、製造に関して技術的な特徴が付された記載であって、「物の製造方法の記載」がある、すなわち、プロダクト・バイ・プロセス・クレームに該当するということができそうである。
　しかし、上記最高裁判決が、上記不可能・非実際的事情がない限り明確性要件違反になるとした趣旨は、プロダクト・バイ・プロセス・クレームの技術的範囲は、当該製造方法により製造された物と構造、特性等が同一である物として確定されるが、そのような特許請求の範囲の記載は、一般的には、当該製造方法が当該物のどのような構造又は特性を表しているのかが不明であり、権利範囲についての予測可能性を奪う結果となることから、これを無制約に許すのではなく、上記不可能・非実際的事情が存在するときに限って認めるとした点にある。
　そうすると、本件特許請求の範囲に物の製造方法が記載されている場合であっても、上記の一般的な場合と異なり、当該製造方法が当該物のどのような構造又は特性を表しているのかが、特許請求の範囲、明細書、図面の記載や技術常識から明確であれば、あえて特許法第３６条第６項第２号との関係で問題とすべきプロダクト・バイ・プロセス・クレームに当たるとみる必要はない（知的財産高等裁判所判決平成２８年（行ケ）第１００２５号参照。）。
（イ）　そこで、本件発明１には、「複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」について、「単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上のもの」との構造が記載されているところ、上記「複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」と、上記構造との関係について、本件明細書の記載をみてみる。
（ウ）　本件明細書には、以下の記載がある。
　「【００２４】
　
ナノグラフェンプレートレットは、層状の黒鉛物質からなるグラフェンシートの層を層間挿入（intercalation）、剥離及び分離することで得られたものであり、黒鉛物質は、天然黒鉛
である。たとえば、天然黒鉛には、膨張黒鉛または安定化黒鉛の層間挿入化合物（ＧＩＣ）を作製するときの一般的な条件との比較された条件下で層間挿入／酸化処理が施される
ＧＩＣに熱ショックをかけ
剥離された黒鉛ウォームを得る
黒鉛ウォームは
黒鉛フレークが互いに接続されて連なったもので、黒鉛フレークは、１または多数のグラフェンシートを含んでいる。剥離されたグラファイトには、機械的切断が行われ（例えばエアーミル、ボールミル、または超音波処理）、
黒鉛フレークは破断されてグラフェンシートに分離される
（なお、審理事項通知（２回目）の第４の１（２）イにおいて、被請求人に対して、上記「剥離された黒鉛フレーク」は、「黒鉛フレーク」の誤記ではないかと確認したところ、被請求人は、平成２８年３月１４日付け口頭審理陳述要領書（２回目）の３頁７〜１１行において、「剥離された黒鉛フレーク」は、「黒鉛フレーク」の誤記であると認める旨回答している。）
　「【００３４】
　ＮＧＰは実質的には、一枚のグラフェン平面、または積層されてファンデルワールス力によって結合された複数枚のグラフェン平面から構成される。グラフェンシートまたは基礎平面と称される各グラフェン平面は、炭素原子の二次元六角形構造からなる。各平面は、グラファイト平面に平行な長さと幅を有しグラファイト平面に直角な厚さを有する。定義によって、
ＮＧＰの厚さは、１００ｎｍ以下であり
ＮＧＰの長さおよび幅は、通常は１μｍおよび２０μｍの間であるが、それより長くても
よい
（エ）　本件明細書の前記【００２４】の記載によれば、グラフェンプレートレットは、層状の黒鉛物質からなるグラフェンシートの層を層間挿入し、剥離及び分離することにより得られるものであり、具体的な例としては、黒鉛物質に層間挿入を行って層間挿入化合物を形成し、この層間挿入化合物に熱ショックをかけて剥離した黒鉛ウォームを得て、ここで、黒鉛ウォームは、１又は多数のグラフェンシートを含む黒鉛フレークが互いに接続されて連なったものであり、この黒鉛ウォームに機械的破断（例えばエアーミル、ボールミルまたは超音波処理）を行うと、黒鉛フレークは破断されてグラフェンシートに分離され、以上によってグラフェンプレートレットが得られるものである。
　また、同【００３４】の記載によれば、ＮＧＰの厚さは、１００ｎｍ以下であり、ＮＧＰの長さおよび幅は、通常１μｍ及び２０μｍであるが、それより長くても良いものである。
　そうすると、グラフェンプレートレットは、１又は複数のグラフェンシートを含む黒鉛フレークが互いに接続されて一体的に連なったものである黒鉛ウォームから分離又は単離されることに得られるものであるから、複数のグラフェンプレートレットは、元は一体だったものから互いに分離又は単離されている状態にあるものといえる。そして、当該分離又は単離されている状態にあるグラフェンプレートレットは、単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上との構造を有するものである。
　以上から、本件発明１の「複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」との記載は、元は一体だったものから「分離または単離された」ものであるとの状態を示す記載と、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上のものであ」るとの形状を示す記載とによって、その構造を明らかにしたものということができる。
（オ）　したがって、本件発明１は、特許法第３６条第６項第２号との関係で問題とされるべきプロダクト・バイ・プロセス・クレームとみる必要はなく、この点を理由に請求項の記載が明確でない（不可能・非実際的事情がなく、特許法第３６条第６項第２号の要件を満たさない）とすることはできない。
ウ　請求人の主張について
　請求人は、平成２８年１０月６日付け口頭審理陳述要領書（４回目）の２頁１７行〜３頁１４行において、本件発明の「前記グラフェンプレートレットは、単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であ」るとの形状は、公知の様々な方法で製造することができるものであり、例えば、甲第１７号証、甲第１８号証に示されるように、ＣＶＤ法（気相化学成長法）によっても製造することができ、このＣＶＤ法で製造されたグラフェンプレートレットは、原料ガスから製造されるものであって、元は一体だったものから分離または単離されたものではないから、複数のグラフェンプレートレットが、それぞれの形状からみて、元は一体だったものから分離または単離されたものであることを認識することはできないので、単に状態を示しているとはいえず、上記「分離または単離された」との記載は、製造に関して技術的な特徴が付された記載に該当する旨主張している。
　そこで、上記主張について検討するに、本件発明の「グラフェンプレートレット」は、前記イ（エ）で検討したように、元は一体だったものから分離または単離されたものであって、例えば、１又は複数のグラフェンシートを含む黒鉛フレークが互いに接続されて一体的に連なったものである黒鉛ウォームを機械的に破断することによって、複数のグラフェンプレートレットに分離されるものであるから、上記「グラフェンプレートレット」は、元は一体だったグラフェン同士が分離した面を備えているといえる。
　一方、甲第１７号証の前記（甲１７ア）、及び、甲第１８号証の前記（甲１８ア）には、基板上に直接グラフェン（グラファイト）を成長することが記載されているから、「グラフェンプレートレット」は、ＣＶＤ法によっても製造できるといえるものの、当該ＣＶＤ法によって製造されたグラフェンプレートレットは、基板上に直接成長するものであるから、その表面は、基板にコンフォーマルな、グラフェンが成長した面を備えているといえる。
　そうすると、本件発明の「グラフェンプレートレット」は、元は一体だったグラフェン同士が分離した面を備えているものであるのに対し、ＣＶＤ法によって製造されたグラフェンプレートレットは、基板にコンフォーマルな、グラフェンが成長した面を備えているものであって、両者の表面形状は異なっているといえるから、それぞれの表面形状から、両者の違いを認識できるものと認められる。
　そして、本件発明１の「複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」との記載は、前記イ（エ）で検討したように、元は一体だったものから「分離または単離された」ものであるとの状態を示すものであって、製造に関して技術的な特徴が付された記載には該当しない。
　よって、請求人の上記主張は採用できない。
エ　以上のとおりであるから、請求項１に係る発明は明確である。
　また、請求項１を引用する請求項３〜１０、１３〜１９に係る発明も、同様の理由により明確である。
（２）　当審無効理由１−２について
　当審無効理由１−２についての対象である請求項２、１２は、いずれも本件訂正により削除されたから、当審無効理由１−２は解消している。
（３）　当審無効理由２について
　本件訂正により、請求項１には、「グラフェンプレート」の「厚さが１００ｎｍ以下であ」ることに加えて、「長さおよび幅が１μｍ以上であ」ることが特定されたから、「グラフェンプレート」の形状は明確となった。
　したがって、請求項１に係る発明は明確である。
　また、請求項１を引用する請求項３〜１０、１３〜１９に係る発明も、同様の理由により明確である。
（４）　小括
　以上のとおり、請求項１、３〜１０、１３〜１９に係る発明は明確であるから、請求項１、３〜１０、１３〜１９に係る特許は、特許法第３６条第６項第２号の規定に違反して、特許されたものではないため、これらの特許を、当審から通知した無効理由によって無効にすることはできない。
２　次に、無効審判請求人が主張する無効理由について検討する。
（１）　甲号証に記載された発明
ア　甲第１号証に記載された発明
（ア）　甲第１号証の実施例である前記（甲１オ）には、高配向性熱分解黒鉛粉末４．５ｇと、シリコンウエハーを粉砕し３００メッシュで分級したもの１．１６９２ｇとからなる原料粉末を調製し、これをボールミルに入れ、不活性雰囲気で、１５０Ｇの粉砕加速度によって室温で０．５時間粉砕し、黒鉛粒子とシリコン微結晶からなる黒鉛複合物を得たこと、その結果、黒鉛複合物中に含まれるシリコン微結晶の粒子は３５０ｎｍであったことが記載されており、ここで、黒鉛複合物中の黒鉛粒子の量及びシリコン微結晶の量をそれぞれ計算すると、黒鉛粒子の量は、４．５／（４．５＋１．１６９２）×１００＝７９．４質量％、シリコン微結晶の量は、１．１６９２／（４．５＋１．１６９２）×１００＝２０．６質量％となる。
（イ）　また、甲第１号証の前記（甲１カ）には、黒鉛複合物を負極に用いてリチウム２次電池を作製したことが記載されている。
　そうすると、甲第１号証には、「粒径が３５０ｎｍのシリコン微結晶と、
黒鉛粒子とからなり、
前記黒鉛粒子の量は７９．４質量％であり、前記シリコン微結晶の量は、２０．６質量％である、
リチウム２次電池用負極に用いる黒鉛複合物。」の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。
（ウ）　請求人の主張について
ａ　請求人は、平成２８年７月２９日付け口頭審理陳述要領書（３回目）の２頁下から８行〜５頁１１行において、甲第１号証の【０００９】、【００１０】（前記（甲１イ）参照）。）に記載されている「結晶粒子」及び「黒鉛の微結晶粒子」は、いずれも、「黒鉛粒子」のことを意味し、「黒鉛粒子」の厚さは、「約２６．７ｎｍ以下」であると認定できる旨主張している。
ａ−１　そこで、前記ａの主張について検討するに、まず、乙第５号証の前記（乙５ア）には、「粉末結晶試料において，通常，１個の結晶粒は複数の単結晶と見なせるような微細結晶からなり，この微細結晶を結晶子（ｃｒｙｓｔａｌｌｉｔｅ）と呼ぶ．図７．３に模式的に示すように，粒径（ｇｒａｉｎ　ｓｉｚｅ）と結晶子の大きさとを混同しないように注意が必要である。結晶子の大きさは粒径と同じになることもあるが，粒径と結晶子は異なる物理量である．」と記載され、同（乙５イ）の図７．３には、結晶の粒径と結晶子の模式図が示されている。
　そうすると、１個の結晶粒は、複数の、単結晶と見なせる微結晶である結晶子からなり、粒子の大きさ（粒径）と結晶子の大きさは異なる物理量といえる。
　また、乙第６号証の前記（乙６ア）の記載によれば、グラファイト粉末は、一般に複数の結晶子からなるものであるといえ、同（乙６イ）及び（乙６ウ）の記載によれば、グラファイト粉末の粒径は、レーザー回折／散乱式粒度分布測定装置によって測定されるものであるのに対し、結晶子径は、Ｘ線回折装置を用いて測定した粉末法Ｘ線回折図の002回折ピークを日本国炭素学会で規定された学振洗（当審注：「学振洗」は「学振法」の誤記である。）に基づいて解析することにより求められるものであることが記載されている。ここで、上記グラファイトが黒鉛であることは技術常識であり、上記のとおり、グラファイト粉末は、結晶子径ではなくて、粒径が測定されるものであるから、黒鉛粒子であると認められる。
　以上から、黒鉛粒子と結晶子とは、一般に異なるといえる。
ａ−２　次に、甲第１号証の【０００９】、【００１０】には、Ｌａ及びＬｃについては、それぞれ、「黒鉛構造のａ軸およびｂ軸を含む面内の結晶粒子サイズ（ｎｍ）（以下、Ｌａと称する）」、「黒鉛の微結晶粒子構造の層の積み重なりの厚さで定義される黒鉛のｃ軸方向の結晶粒子サイズＬｃ」と記載されていることから、上記「黒鉛の微結晶粒子」とは、ａ軸及びｂ軸を含む面内の層がｃ軸方向に積み重なったものであり、それは、乙第６号証の前記（乙６ア）の「一般に、グラファイト粉末は、ｃ軸方向が異なるいくつかの領域（多結晶粉末の結晶粒に相当）から構成され、各領域（即ち、ｃ軸方向が同一のひとかたまりの領域）を結晶子という」との記載からすると、「ｃ軸方向が同一のひとかたまりの領域」、すなわち、「結晶子」のことであるといえる。
　そうすると、上記【０００９】に記載の「黒鉛の微結晶粒子構造の層の積み重なりの厚さで定義される黒鉛のｃ軸方向の結晶粒子サイズＬｃ」は、結晶子のｃ軸方向のサイズであると解するのが相当である。
ａ−３　以上から、甲第１号証の【０００９】、【００１０】に記載されている「結晶粒子」及び「黒鉛の微結晶粒子」は、いずれも、「結晶子」のことを意味するものであって、「黒鉛粒子」のことを意味するものであるとはいえない。
　したがって、請求人の前記ａの主張は、裏付けのない主張にすぎない。
ａ−４　また、仮に、甲第１号証の【０００９】、【００１０】に記載されている「結晶粒子」及び「黒鉛の微結晶粒子」が、いずれも、「黒鉛粒子」のことを意味するものであるとしても、同【００１０】には、「ここでＬａは４．０ｎｍ以下であることが望ましく、黒鉛の微結晶粒子構造の層の積み重なりの厚さで定義される黒鉛のｃ軸方向の結晶粒子サイズＬｃの逆数とＬａとの積（Ｌａ／Ｌｃ）が０．１５以上であることが望ましい。」との記載に続いて、「ここで（Ｌａ／Ｌｃ）が０．１５以上であることは、具体的には、この黒鉛の微結晶が層の積み重なった方向に比べて層面内方向に長い形状をもつことを意味する。」と記載されている。
　ここで、（Ｌａ／Ｌｃ）が０．１５以上であるとの関係を満たす、例えば、（Ｌａ／Ｌｃ）＝０．１５の場合、黒鉛の微結晶は、層の積み重なった方向に比べて層面内方向に短い形状をもつこととなり、（Ｌａ／Ｌｃ）が０．１５以上であることは、必ずしも、黒鉛の微結晶が層の積み重なった方向に比べて層面内方向に長い形状をもつことを意味するとはいえない。
　そして、黒鉛の微結晶が層の積み重なった方向に比べて層面内方向に長い形状をもつためには、【００１０】の上記記載とは異なり、（Ｌａ／Ｌｃ）が１よりも大きいことが必要な条件である。
　そうすると、【００１０】の上記記載は、不合理であり、この不合理な【００１０】の記載に基づいて、Ｌｃの値、すなわち、黒鉛粒子の厚さを断定的に導出することは合理性を欠いている。
　更に、請求人は、前記ａの主張を、例えば、ボールミルによって粒子径が４．０ｎｍ以下の黒鉛粒子を得ることができることを認定し得る客観的かつ具体的な証拠によって裏付けているわけでもないから、請求人の前記ａの主張は、合理的な主張であるとはいえない。
ｂ　請求人は、平成２８年７月２９日付け口頭審理陳述要領書（３回目）の７頁１６行〜８頁下から７行において、仮に、甲第１号証の【００１０】の記載から、黒鉛粒子の厚さが算出されないにしても、甲第１号証の実施例１における黒鉛複合物のＸ線プロファイルである図５（前記（甲１ク）参照。）には、Ｓｉによるピークが観察されているにもかかわらず、黒鉛に特徴的な２６．４度付近のピークが見られないから、上記図５には、黒鉛の結晶性が著しく失われていることが示されており、このことは、グラフェンシートの積層方向の繰り返しパターンが失われていること、すなわち、黒鉛の厚さが減少していることに起因するものであり、実施例１の粉砕が極めて過酷な条件であることを踏まえれば、その厚さが１００ｎｍ以下のものを含むことは、当業者であれば当然理解する旨主張している。
　しかし、甲第１号証の前記（甲１ク）の図５には、以下に示すとおり（矢印（↓）で図示）、２６．４度付近のピークは見られるから、同図５には、黒鉛の結晶が著しく失われていることが示されているとはいえず、請求人の上記主張は、合理性を欠いている。
ｃ　以上のとおりであるから、請求人の前記ａ及びｂの主張は採用できないので、甲第１号証には、前記（イ）で認定したとおりの甲１発明が記載されていると認められる。
イ　甲第２号証に記載された発明
（ア）　甲第２号証の前記（甲２ア）の請求項１、４及び５の記載によれば、ケイ素元素が表面に存在している炭素材料は、負極活物質であって、この負極活物質は、リチウムイオン電池に用いられることは明らかである。
　したがって、甲第２号証には、「ケイ素元素が表面に存在している炭素材料からなるリチウムイオン電池用負極活物質。」の発明（以下、「甲２Ａ発明」という。）が記載されていると認められる。
（イ）　甲第２号証の【課題を解決するための手段】である前記（甲２イ）の【００１１】、【００１２】、【００１８】〜【００２１】、【００２３】及び【００３１】の記載によれば、好ましい直径が０．０１〜１０００μｍの炭素繊維である炭素材料の表面は、化学的被覆方法や蒸着、スパッタリング、熱あるいはＣＶＤ（化学蒸着法）によるケイ素化合物で被覆され、炭素原子数に対してケイ素原子数比が０．０１以上、０．５８以下とすることが好ましいとされているから、ケイ素化合物は、炭素材料と物理的又は化学的に結合されているといえ、また、ケイ素化合物が被覆されている炭素材料は、負極活物質であって、この負極活物質は、リチウムイオン電池に用いられることは明らかである。
　したがって、甲第２号証には、「炭素材料と、
前記炭素材料の表面を被覆するケイ素化合物とからなり、
前記炭素材料は、直径０．０１〜１０００μｍの炭素繊維であり、
前記ケイ素化合物は、前記炭素材料と物理的又は化学的に結合され、前記炭素材料中の炭素原子数に対する前記ケイ素化合物中のケイ素原子数比が０．０１以上、０．５８以下である、
リチウムイオン電池用負極活物質。」の発明（以下、「甲２Ｂ発明」という。）が記載されていると認められる。
（２）　無効理由１−１及び１−２について
ア　本件発明１と甲１発明との対比・判断
　本件発明１と甲１発明とを対比する。
（ア）　甲第１号証の前記（甲１オ）の【００２２】の記載によれば、甲１発明の「黒鉛粒子」は、高配向性熱分解黒鉛粉末を原料とし、ボールミルで粉砕することにより得られたものであるから、高配向性の黒鉛粒子であるといえ、当該高配向性の黒鉛粒子が、グラフェンシートを重ねた層からなっていることは技術常識である。
　一方、本件発明１の「グラフェンプレートレット」は、「単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層」である。
　したがって、甲１発明の「黒鉛粒子」と、本件発明１の「ナノグラフェンプレートレット」とは、「単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層」及び「グラフェン」である点で共通する。
（イ）　甲１発明の「粒径が３５０ｎｍのシリコン微結晶」は、ナノスケールの粒子であるといえる。
　そして、本件発明１において、「ケイ素（Ｓｉ）」は、「リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質」であるところ、甲第１号証の前記（甲１イ）の【００１３】には、Ｌｉと合金を形成する非金属として、Ｓｉが挙げられており、また、同（甲１キ）には、「また、
本発明の黒鉛複合物はＬｉおよびＳｉ等の元素微粒子が微細に分散しているため、この黒鉛複合物をリチウム２次電池の負極材料として用いることにより、多量のＬｉと合金化した元素微粒子によりリチウムイオンが多量に充放電され
　したがって、甲１発明の「粒径が３５０ｎｍのシリコン微結晶」は、本件発明１の「リチウムイオンの吸収と脱離が可能な」「ナノメートルスケールの粒子」に相当する。
　また、甲１発明の「粒径が３５０ｎｍのシリコン微結晶」は、本件発明１の「リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質」、及び、「下記（ａ）〜（ｅ）のいずれかから選択されたもの」、「（ａ）ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、錫（Ｓｎ）、鉛（Ｐｂ）、アンチモン（Ｓｂ）、ビスマス（Ｂｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、アルミニウム（Ａｌ）、およびカドミウム（Ｃｄ）
（ｂ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、およびＣｄの合金または金属間化合物であって、化学量論的組成と化学量論から外れた組成を含む
（ｃ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｆｅ、およびＣｄの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物、またはテルル化物あるいはそれらの混合物または複合物
（ｄ）Ｓｎの塩または水酸化物
（ｅ）上記物質の組合せ」のうちの「ケイ素（Ｓｉ）」に相当する。
（ウ）　甲１発明の「リチウム２次電池用負極に用いる黒鉛複合物」は、粒径が３５０ｎｍのシリコン微結晶と、黒鉛粒子とからな」るものであるから、複合化合物であるといえる。
　したがって、甲１発明の「リチウム２次電池用負極に用いる黒鉛複合物」は、本件発明１の「リチウムイオン電池用負極複合化合物」に相当する。
（エ）　甲１発明の「リチウム２次電池用負極に用いる黒鉛複合物」において、「前記黒鉛粒子の量は７９．４質量％であり、前記シリコン微結晶の量は、２０．６質量％である」から、「リチウム２次電池用負極に用いる黒鉛複合物」は、黒鉛粒子を主体とするものであるといえる。
　また、甲１発明の「リチウム２次電池用負極に用いる黒鉛複合物」における「黒鉛粒子の量」である「７９．４質量％」は、本件発明１の「リチウムイオン電池用負極複合化合物」における「ナノグラフェンの量」である「２〜９０質量％」の範囲に含まれており、また、甲１発明の「リチウム２次電池用負極に用いる黒鉛複合物」における「シリコン微結晶の量」である「２０．６質量％」は、本件発明１の「リチウムイオン電池用負極複合化合物」における「粒子」「の量」である「９８〜１０質量％」の範囲に含まれている。
（オ）　以上から、両者は、「グラフェンを主体とするリチウムイオン電池用負極複合化合物であって、
ａ）リチウムイオンの吸収と脱離が可能なナノメートルスケールの粒子と、
ｂ）グラフェンと備え、
　前記グラフェンは、単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって、
　前記グラフェンの量は７９．４質量％であり、前記粒子の量は２０．６質量％であり、
　前記粒子は、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質を含み、前記活性物質はケイ素（Ｓｉ）であるリチウムイオン電池用負極複合化合物。」である点で一致し、以下の２点で相違する。
相違点１−１：　「リチウムイオン電池用負極複合化合物」において「主体」となる「グラフェン」が、本件発明１では、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」であるのに対して、甲１発明では、「黒鉛粒子」である点。
相違点１−２：　「リチウムイオン電池用負極複合化合物」において「主体」となる「グラフェン」以外のものが、本件発明１では、「少なくとも前記粒子または被覆」であり、「少なくとも前記グラフェンプレートレットの一つに物理的または化学的に結合され」ているのに対して、甲１発明では、「粒径が３５０ｎｍのシリコン微結晶」であるが、「黒鉛粒子」と「物理的または化学的に結合され」ているか明らかではない点。
イ　相違点についての判断
（ア）　相違点１−１について
ａ　前記ア（ア）での検討からすると、甲１発明の「黒鉛粒子」はグラフェンであるといえるところ、甲第１号証の前記（甲１オ）の【００２２】の記載によれば、当該「黒鉛粒子」は、高配向性熱分解黒鉛粉末を遊星ボールミルで粉砕したものであるから、元は一体だったものから分離または単離されたグラフェン、すなわち、複数の分離または単離されたグラフェンであるといえるものの、甲第１号証には、「黒鉛粒子」の形状及びサイズ（厚さ、長さおよび幅）について、明瞭に認識できるような記載はなく、また、上記【００２２】に記載された方法によって得られた「黒鉛粒子」が、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」であることを裏付ける証拠も提示されていない。
　したがって、甲１発明の「黒鉛粒子」は、本件発明１の「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」に相当するともいえない。
　したがって、相違点１−１は、実質的な相違点である。
ｂ　そこで、相違点１−１に係る本件発明１の発明特定事項が、甲１発明及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて導出できるかについて検討する。
　甲第１号証には、「黒鉛粒子」の形状及びサイズ（厚さ、長さおよび幅）について、明瞭に認識できるような記載はないから、当該「黒鉛粒子」を、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」とすることを動機付ける根拠がない。
　また、請求人が提出したいずれの証拠をみても、リチウムイオン電池用複合化合物の黒鉛粒子を、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」とすることは記載も示唆もされていない。
　したがって、甲１発明の「黒鉛粒子」を、「ナノグラフェンプレートレット」であって、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」とすること、すなわち、相違点１−１に係る本件発明１の発明特定事項とすることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
ｃ　この点について、請求人は、平成２８年７月２９日付け口頭審理陳述要領書（３回目）の８頁下から６行〜９頁３行において、仮に、「単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であるグラフェンプレートレットを備える」点が一致点ではなく相違点であったとしても、甲第３、４、５号証の記載を見て、黒鉛粒子の厚さを１００ｎｍ以下まで薄片化することを動機付けられるから、相違点にかかる構成を想到することには格別の困難性はなく、また、本件明細書には、グラフェンプレートレットの厚さを１００ｎｍ以下とすることの臨界的意義について何ら記載されていない旨主張し、さらに、平成２８年１２月２１日付け上申書１０頁下から５行〜最下行において、甲第１号証の【００１０】には、黒鉛の微結晶が板状であることが示唆されているから、厚さが１００ｎｍ以下（例えば、１００ｎｍ）である場合に、「長さおよび幅が１μｍ以上」とすることも当業者が適宜なし得た事項である旨主張している。
　そこで、甲第３号証〜甲第５号証、甲第１号証の記載事項について、順に検討する。
ｃ−１　甲第３号証の前記（甲３ア）〜（甲３エ）には、電極の導電性を向上させるために、リチウム二次電池用炭素活物質の表面に１〜３００nm厚さで金属又は金属酸化物の薄膜若しくはクラスター層をコーティングすること、及び、炭素電極材料の大きさが１０〜１００μｍであることが記載されているものの、甲第３号証には、炭素活物質として、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」を用いることは記載も示唆もされていないから、甲第３号証の記載から、甲１発明における「黒鉛粒子」の厚さを１００ｎｍ以下まで薄片化することを動機付けられるとはいえない。
ｃ−２　甲第４号証の前記（甲４ア）には、結晶性の高い天然黒鉛は電気伝導性に優れ、リチウムイオン二次電池の軽量負極材として着目されており、電子材料の、微細化、軽薄短小化に対応するために、黒鉛の良好な特性（高電気伝導性、長時間安定性、耐熱性）を維持して、微小化することが重要なポイントとなり、そのためには、微粉体の接触抵抗の低減や、微細膜の電気的強度（許容電流値）を上げるために、結晶構造を維持しながら薄片状にサイズリダクション（厚さｎｍ、大きさサブミクロンオーダのマイクロフレイクを生成）することが重要なキィテクノロジーとなることが記載されているから、甲第４号証には、リチウムイオン二次電池の負極材として用いられる薄片状の天然黒鉛の厚さをｎｍオーダーとすることが記載されているといえるから、甲第４号証の記載から、甲１発明における「黒鉛粒子」の厚さを１００ｎｍ以下まで薄片化することが動機付けられるといえなくもない。
　しかし、上記「大きさサブミクロンオーダ」とは、天然黒鉛の結晶性を維持しながら薄片状にサイズリダクションしたマイクロフレイクの、長さおよび幅が１μｍよりも小さいことを意味することは明らかであるから、甲第４号証には、薄片状の天然黒鉛の長さおよび幅を１μｍ以上とすることは記載も示唆もされていない。
　したがって、甲第４号証の記載から、甲１発明の「黒鉛粒子」を、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上」とすることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
ｃ−３　甲第５号証の前記（甲５ア）〜（甲５ウ）には、黒鉛粉体を導電性付与のために用いる場合に、代表径と厚さとの比（アスペクト比）によって薄片化度を評価でき、そのアスペクト比が大きくなるに連れて薄片化度は高くなり、該導電弾性物の導電性をより向上できること、回折径Ｘdif／沈降径Ｘstをアスペクト比として定義する技術が知られていること、アスペクト比が２００〜１０００程度であれば、極めて薄片化度が高いといえることが記載されているものの、甲第５号証には、黒鉛粉体を負極活物質に用いること、及び、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」とすることは記載も示唆もされていないから、甲第５号証の記載から、甲１発明における「黒鉛粒子」の厚さを１００ｎｍ以下まで薄片化することを動機付けられるとはいえない。
ｃ−４　前記（１）ア（ウ）ａで検討したように、甲第１号証の【００１０】に記載されている「黒鉛の微結晶粒子」は、「結晶子」のことを意味するものであって、「黒鉛粒子」のことを意味するものであるとはいえないから、同【００１０】の記載から、黒鉛粒子の長さおよび幅を導出することはできないし、また、仮に、同【００１０】の「黒鉛の微結晶粒子」が、「黒鉛粒子」のことを意味するものであるとしても、同【００１０】の「ここで（Ｌａ／Ｌｃ）が０．１５以上であることは、具体的には、この黒鉛の微結晶が層の積み重なった方向に比べて層面内方向に長い形状をもつことを意味する。」との記載は不合理であるから、この不合理な【００１０】の記載に基づいて、Ｌａの値、すなわち、黒鉛粒子の長さおよび幅を断定的に導出することは合理性を欠いている。
ｃ−５　以上のとおりであるから、甲第３号証〜甲第５号証、甲第１号証の記載から、甲１発明の「黒鉛粒子」を、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」とすることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
　したがって、請求人の前記ｃの主張は採用できない。
（イ）　相違点１−２について
ａ　本件明細書の【００１６】には、「
本発明は、リチウム二次電池用負極（アノード）複合物質化合物である。化合物は、ナノスケールのグラフェンプレートレット（ＮＧＰｓ）が混合された電気化学的に活性な物質を含み
電気化学的活物質（例えばＳｉ粒子
は、ＮＧＰｓに接触している
　一方、甲第１号証の前記（甲１オ）の【００２２】に記載されている黒鉛粒子とシリコン微結晶の製造工程によれば、甲１発明の「黒鉛粒子」と「シリコン微結晶」とが混合されていることは明らかであるから、両者は物理的に接触している状態となっているものと認められる。
　そうすると、甲１発明は、少なくともシリコン微結晶は、少なくとも黒鉛粒子の一つに物理的に結合されているといえるものの、前記（ア）ａで検討したように、甲１発明の「黒鉛粒子」は、本件発明１の「ナノグラフェンプレートレット」に相当するとはいえないから、相違点１−２は、実質的な相違点である。
ｂ　そこで、相違点１−２に係る本件発明１の発明特定事項が、甲１発明及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて導出できるかについて検討するに、前記（ア）ｂで検討したように、甲１発明の「黒鉛粒子」を、「ナノグラフェンプレートレット」とすることは、当業者が容易になし得たこととはいえないから、甲１発明において、少なくとも微結晶シリコンを、少なくともナノグラフェンプレートレットの一つに物理的に結合させること、すなわち、相違点１−２に係る本件発明１の発明特定事項とすることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
（ウ）　よって、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明ではないし、また、甲第１号証に記載された発明及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
ウ　本件発明３〜１０、１３〜１９について
　請求項１の全ての発明特定事項を有する本件発明３〜１０、１３〜１９と甲１発明とを対比すると、両者は、少なくとも前記相違点１−１及び１−２で相違している。
　そうすると、前記イで検討したのと同様の理由により、無効理由１−１（特許法第２９条第１項第３号）の対象である本件発明７、８は、甲第１号証に記載された発明ではないし、また、無効理由１−２（特許法第２９項第２項）の対象である本件発明３〜１０、１３〜１９は、甲第１号証に記載された発明及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものでもない。
エ　小括
　以上のとおり、請求項１、７、８に係る発明は、甲第１号証に記載された発明ではないし、また、請求項１、３〜１０、１３〜１９に係る発明は、甲第１号証に記載された発明及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、請求項１、７、８に係る特許は、特許法第２９条第１項の規定に違反して特許されたものではないし、また、請求項１、３〜１０、１３〜１９に係る特許は、同法同条第２項の規定に違反して特許されたものではない。
　したがって、これらの特許を、無効理由１−１及び１−２によって無効とすることはできない。
（３）　無効理由２について
ア　本件発明１と甲２Ａ発明との対比・判断
（ア）　本件発明１の「ナノグラフェンプレートレット」は、炭素材料であるから、甲２Ａ発明の「炭素材料」と、本件発明１の「ナノグラフェンプレートレット」とは、炭素材料である点で共通する。
（イ）　甲２Ａ発明の「リチウムイオン二次電池用負極活物質」は、「ケイ素元素が表面に存在している炭素材料からなる」ものであるから、「炭素材料」を主体とするものであるといえる。
（ウ）　甲２Ａ発明の「ケイ素元素」は、「炭素材料」の「表面に存在」するものであるから、「炭素材料」を被覆しているといえる。
　そして、本件発明１において、ケイ素（Ｓｉ）は、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質であるところ、甲２Ａ発明の「ケイ素元素」は、「リチウムイオン二次電池用負極活物質」を構成するものであるから、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質であると認められる。
　したがって、甲２Ａ発明の「炭素材料」の「表面に存在」する「ケイ素元素」は、本件発明１の「リチウムイオンの吸収と脱離が可能な」「粒子または被覆」に相当する。
　また、甲２Ａ発明の「ケイ素元素」は、「リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質」、及び、「下記（ａ）〜（ｅ）のいずれかから選択されたもの」、「（ａ）ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、錫（Ｓｎ）、鉛（Ｐｂ）、アンチモン（Ｓｂ）、ビスマス（Ｂｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、アルミニウム（Ａｌ）、およびカドミウム（Ｃｄ）
（ｂ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、およびＣｄの合金または金属間化合物であって、化学量論的組成と化学量論から外れた組成を含む
（ｃ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｆｅ、およびＣｄの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物、またはテルル化物あるいはそれらの混合物または複合物
（ｄ）Ｓｎの塩または水酸化物
（ｅ）上記物質の組合せ」のうちの「ケイ素（Ｓｉ）」に相当する。
（エ）　甲２Ａ発明の「リチウムイオン二次電池用負極活物質」は、「ケイ素元素が表面に存在している炭素材料からなる」ものであるから、複合化合物であるといえる。
　したがって、甲２Ａ発明の「リチウムイオン二次電池用負極活物質」は、本件発明１の「リチウムイオン電池用負極複合化合物」に相当する。
（オ）　以上から、両者は、「炭素材料を主体とするリチウムイオン電池用負極複合化合物であって、
ａ）リチウムイオンの吸収と脱離が可能な被覆と、
ｂ）炭素材料と備え、
　前記被覆は、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質を含み、前記活性物質はケイ素（Ｓｉ）であるリチウムイオン電池用負極複合化合物。」である点で一致し、以下の４点で相違する。
相違点２−１：　「リチウムイオン電池用負極複合化合物」において「主体」となる「炭素材料」が、本件発明１では、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」であり、「前記グラフェンプレートレットは、単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上のものであ」るのに対し、甲２Ａ発明では、単に「炭素材料」であり、その構造や大きさが明らかではない点。
相違点２−２：　「被覆」について、本件発明１は、「マイクロメートルスケールまたはナノメートルスケール」であるのに対して、甲２Ａ発明は、「ケイ素元素」のスケールがどの程度であるのか明らかではない点。
相違点２−３：　「炭素材料」と「被覆」との関係について、本件発明１は、「被覆」が、「少なくとも前記グラフェンプレートレットの一つに物理的または化学的に結合され」ているのに対し、甲２Ａ発明は、「ケイ素化合物」が、「炭素材料の表面を被覆する」ものの、物理的または化学的に結合しているか明らかでない点。
相違点２−４：　「炭素材料」と「被覆」の質量比について、本件発明１は、「前記グラフェンプレートレットの量は２〜９０質量％であり、前記粒子または被覆の量は９８〜１０質量％であ」るのに対し、甲２Ａ発明は、それが明らかでない点。
イ　相違点についての判断
（ア）　相違点２−１について
ａ　甲２Ａ発明の「炭素材料」について、甲第２号証の前記（甲２イ）の【００２０】には、「炭素材料の性質として、密度、結晶厚み（Ｌｃ）、結晶面間隔（ｄ002 ）、電気抵抗、強度、弾性率などが挙げられるが、これらは目的とする二次電池の電極特性に応じて適宜決めるべきものであり、特に限定されるものではない。」と記載されている。
　しかし、甲第２号証には、上記「炭素材料」として、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」を用いることは記載も示唆もされていない。
　また、請求人が提出したいずれの証拠をみても、リチウムイオン二次電池用負極活物質である炭素材料として、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」を用いることは記載も示唆もされていない。
　したがって、甲２Ａ発明の「炭素材料」として、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」を用いること、すなわち、相違点２−１に係る本件発明１の発明特定事項とすることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
ｂ　この点について、請求人は、平成２８年７月２９日付け口頭審理陳述要領書（３回目）の１０頁下から１１行〜１１頁３行、１１頁２１行〜最下行において、甲第２号証の請求項２等には、炭素材料が炭素繊維であることが例示されており、炭素繊維は、グラフェンシートを重ねたものであるから、甲２Ａ発明においても、グラフェンプレートレットを積層した炭素材料を用いて「グラフェンプレートレットを主体とする」炭素材料との構成とすることは、当業者が容易になし得た事項であり、また、甲第３、４、５号証の記載を見た当業者は、炭素材料の厚さを薄くすること、具体的には、ナノスケールとすることを動機付けられるから、甲２Ａ発明においても「ナノグラフェンプレートレットを主体とする」炭素材料とするとともに、その厚さを１００ｎｍ以下とすることに格別の困難性はなく、しかも、甲第２号証には、炭素材料について、「本発明の電極に炭素繊維を用いる際の炭素繊維の直径は、それぞれの形態を採り易いように決められるべきであるが、好ましくは0.01〜1000μｍの直径の炭素繊維が用いられ、0.1 〜10μｍがさらに好ましい。また、異なった直径の炭素繊維を数種類用いることも好ましいものである。」（【００２３】）と記載されており、グラフェンシートを重ねた層の厚さが炭素繊維の直径よりも小さいことは、自明であるから、甲２Ａ発明において、相違点２−３の「１００ｎｍ」以下との構成を採用することは当業者が容易になし得た事項である旨主張し、さらに、平成２８年１２月２１日付け上申書１１頁２〜８行において、当業者は、炭素繊維として、甲第１４号証の図５．２５（ａ）の高強度の場合に示されるようなグラフェンシートが積層されて板状となったものが方向を揃えて配置されたものを適宜用いることができ、「板状」を「長さおよび幅が１μｍ以上」とすることも当業者が適宜なし得た事項である旨主張している。
　そこで、甲第２号証〜甲第５号証、甲第１４号証の記載事項について、順に検討する。
ｂ−１　甲第２号証の前記（甲２ア）の【請求項２】には、「炭素材料が炭素繊維であること」が記載されており、同（甲２イ）の【００２０】には、炭素材料の中で石炭もしくは石油などのピッチからなるピッチ系炭素繊維が好ましく用いられることも記載されている。
　ここで、甲第１４号証の前記（甲１４ア）には、図５．２５は炭素繊維の構造モデルであって、図中の線は炭素芳香族平面を表すこと、及び、高性能炭素繊維中の炭素芳香族平面は繊維軸に沿って配向していることが記載されており、この記載のとおり、同（甲１４ウ）の図５．２５の（ａ）高性能品の図には、高弾性率及び高強度のいずれも、炭素芳香族平面が繊維軸に沿って（図の上下方向に沿って）配向していることが看取できる。
　また、同（甲１４イ）には、メソフェーズピッチでつくられる高弾性炭素繊維は、図５．２６の繊維破断面に示すように炭素芳香族平面が、繊維の中心から表面に向かって放射（ラジアル）状に配向しており、繊維軸方向に対しては図５．２５のように配向していることが記載されており、この記載のとおり、同（甲１４ウ）の図５．２５では、高弾性率の炭素繊維は、炭素芳香族平面が積層していることが看取でき、また、同（甲１４エ）の図５．２６、及び、同（甲１４オ）の図５．２７では、ラジアル構造の高弾性率炭素繊維は、その断面において、炭素芳香族平面が、繊維の中心から表面に向かって放射状に配向していることが看取できる。そして、上記破断面及び断面（以下、単に「断面」という。）とは、繊維軸方向に対して垂直な面である。
　さらに、同図５．２６の（ｃ）高弾性率炭素繊維（ラジアル構造）の写真、及び、同図５．２７のラジアルの図によれば、高弾性率炭素繊維の断面の形状は、円形若しくは扇形である。
　そうすると、ピッチ系炭素繊維は、炭素芳香族平面が、繊維の中心から表面に向かって放射状に配向しており、かつ、繊維軸方向に対して垂直な断面の形状が円形若しくは扇形であるから、その形状は、文字どおり繊維状のものであるといえるだけであり、当該炭素繊維は、グラフェンシートを重ねたものであるとの請求人の前記主張を裏付け得る技術事項は、甲第１４号証には見当たらない。
　一方、本件発明１の「ナノグラフェンプレートレット」は、「単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」であって、長さ又は幅に対する厚さの比、すなわち、アスペクト比が１μｍ／１００ｎｍ＝１０以上であるから、その形状は、文字どおりプレート状のものであるといえる。
　以上から、甲第２号証に記載されているピッチ系炭素繊維の形状は、繊維状であるのに対し、本件発明１の「ナノグラフェンプレートレット」の形状は、プレート状であるから、両者の形状は明らかに異なっている。
　したがって、甲第２号証に記載されているピッチ系炭素繊維は、「ナノグラフェンプレートレット」であるとはいえないし、また、「単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」であるともいえない。
　したがって、甲２Ａ発明の「炭素材料」が、ピッチ系炭素繊維であるとしても、当該「炭素材料」を、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」とすることは、当業者が容易になし得た事項であるとはいえない。
ｂ−２　前記（２）イ（ア）ｃ−１で検討したように、甲第３号証には、炭素活物質として、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」を用いることは記載も示唆もされていない。また、前記（２）イ（ア）ｃ−２で検討したように、甲第４号証には、薄片状の天然黒鉛の長さおよび幅を１μｍ以上とすることは記載も示唆もされていない。さらに、前記（２）イ（ア）ｃ−３で検討したように、甲第５号証には、黒鉛粉体を負極活物質に用いること、及び、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」とすることは記載も示唆もされていない。
　したがって、甲第３号証〜甲第５号証の記載から、甲２Ａ発明において、「ナノグラフェンプレートレットを主体とする」炭素材料とするとともに、その厚さを１００ｎｍ以下、長さおよび幅を１μｍ以上とすることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
ｂ−３　甲第１４号証の前記（甲１４ア）には、図５．２５は炭素繊維の構造モデルであって、図中の線は炭素芳香族平面を表すことが記載されており、同（甲１４ウ）の図５．２５（ａ）には、高強度炭素繊維の構造モデルが示されているものの、同図の高強度炭素繊維においては、「炭素化」と記載されているから、同図中の線がグラフェンシートを示すものあるとは限らないし、また、当該構造モデルは、立体的な構造を示すものではないから、板状であることを示しているともいえない。
　したがって、甲２Ａ発明の炭素繊維として、同図５．２５（ａ）の高強度炭素繊維を用いたとしても、グラフェンシートが積層されて板状となったものが得られるとはいえない。
ｂ−４　以上のとおりであるから、甲第２号証〜甲第５号証、甲第１４号証の記載から、甲２Ａ発明の「炭素材料」を、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」とすることは、当業者が容易になし得た事項であるとはいえない。
　したがって、請求人の前記ｂの主張は採用できない。
（イ）　相違点２−３及び相違点２−４について
　相違点２−３及び相違点２−４は、いずれも「炭素材料」と「被覆」に関するものであるところ、前記（ア）で検討したように、甲２Ａ発明の「炭素材料」を、「ナノグラフェンプレートレット」とすることは、当業者が容易になし得たこととはいえないから、同様の理由により、甲２Ａ発明において、相違点２−３及び相違点２−４に係る本件発明１の発明特定事項とすることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
（ウ）　以上から、相違点２−２について検討するまでもなく、本件発明１は、甲第２号証に記載された発明及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
ウ　本件発明３〜１０、１３〜１９について
　請求項１の全ての発明特定事項を有する本件発明３〜１０、１３〜１９と甲２Ａ発明とを対比すると、両者は、少なくとも前記相違点２−１〜２−４で相違している。
　そうすると、前記イで検討したのと同様の理由により、本件発明３〜１０、１３〜１９は、甲第２号証に記載された発明及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
エ　小括
　以上のとおり、請求項１、３〜１０、１３〜１９に係る発明は、甲第２号証に記載された発明及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、請求項１、３〜１０、１３〜１９に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものではない。
　したがって、これらの特許を、無効理由２によって無効とすることはできない。
（４）　無効理由３−２について
　無効理由３−１は、前記第４の１（２）に示したとおり、撤回されているので、無効理由３−２について検討する。
ア　本件発明１と甲２Ｂ発明との対比
　本件発明１と甲２Ｂ発明とを対比する。
（ア）　本件発明１の「ナノグラフェンプレートレット」は、炭素材料であるから、甲２Ｂ発明の「直径０．０１〜１０００μｍの炭素繊維であ」る「炭素材料」と、本件発明１の「ナノグラフェンプレートレット」とは、炭素材料である点で共通する。
（イ）　甲２Ｂ発明の「リチウムイオン二次電池用負極活物質」は、「直径０．０１〜１０００μｍの炭素繊維であ」る「炭素材料」と、「前記炭素材料の表面を被覆するケイ素化合物とからな」るものであるから、「炭素材料」を主体とするものであるといえる。
（ウ）　甲２Ｂ発明の「ケイ素化合物」は、ケイ素を含むものである。
　そして、本件発明１において、ケイ素（Ｓｉ）は、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質であるところ、甲２Ｂ発明の「ケイ素化合物」は、「リチウムイオン二次電池用負極活物質」を構成するものであるから、「ケイ素化合物」に含まれるケイ素は、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質であると認められる。
　したがって、甲２Ｂ発明の「前記炭素材料の表面を被覆するケイ素化合物」は、本件発明１の「リチウムイオンの吸収と脱離が可能な」「被覆」に相当する。
　また、甲２Ｂ発明の「ケイ素化合物」に含まれるケイ素は、本件発明１の「リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質」、及び、「下記（ａ）〜（ｅ）のいずれかから選択されたもの」、「（ａ）ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、錫（Ｓｎ）、鉛（Ｐｂ）、アンチモン（Ｓｂ）、ビスマス（Ｂｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、アルミニウム（Ａｌ）、およびカドミウム（Ｃｄ）
（ｂ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、およびＣｄの合金または金属間化合物であって、化学量論的組成と化学量論から外れた組成を含む
（ｃ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｆｅ、およびＣｄの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物、またはテルル化物あるいはそれらの混合物または複合物
（ｄ）Ｓｎの塩または水酸化物
（ｅ）上記物質の組合せ」のうちの「ケイ素（Ｓｉ）」に相当する。
（エ）　甲２Ｂ発明の「前記炭素材料の表面を被覆する」「前記ケイ素化合物は、前記炭素材料と物理的又は化学的に結合され」ているのに対し、本件発明１の「少なくとも前記粒子または被覆は、少なくとも前記グラフェンプレートレットの一つに物理的または化学的に結合され」ていることから、甲１発明と本件発明１とは、少なくとも被覆は、少なくとも炭素材料の一つに物理的にまたは化学的に結合されている点で共通する。
（オ）　甲２Ｂ発明の「リチウムイオン二次電池用負極活物質」は、「炭素材料」と、「前記炭素材料の表面を被覆するケイ素化合物とからな」るものであるから、複合化合物であるといえる。
　したがって、甲２Ｂ発明の「リチウムイオン二次電池用負極活物質」は、本件発明１の「リチウムイオン電池用負極複合化合物」に相当する。
（カ）　以上から、両者は、「炭素材料を主体とするリチウムイオン電池用負極複合化合物であって、
ａ）リチウムイオンの吸収と脱離が可能な被覆と、
ｂ）炭素材料と備え、
　少なくとも前記被覆は、少なくとも前記炭素材料の一つに物理的または化学的に結合され、
　前記被覆は、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質を含み、前記活性物質はケイ素（Ｓｉ）であるリチウムイオン電池用負極複合化合物。」である点で一致し、以下の３点で相違する。
相違点３−１：　「リチウムイオン電池用負極複合化合物」において「主体」となる「炭素材料」が、本件発明１では、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「前記グラフェンプレートレットは、単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」であるのに対し、甲２Ｂ発明では、「直径０．０１〜１０００μｍの炭素繊維」である点。
相違点３−２：　「被覆」について、本件発明１は、「マイクロメートルスケールまたはナノメートルスケール」であるのに対して、甲２Ｂ発明は、「ケイ素化合物」のスケールがどの程度であるのか明らかではない点。
相違点３−３：　「炭素材料」と「被覆」の質量比について、本件発明１は、「前記グラフェンプレートレットの量は２〜９０質量％であり、前記粒子または被覆の量は９８〜１０質量％であ」るのに対し、甲２Ｂ発明は、「前記炭素材料中の炭素原子数に対する前記ケイ素化合物中のケイ素原子数比が０．０１以上、０．５８以下である」点。
イ　相違点についての判断
（ア）　相違点３−１について
ａ　前記（３）イ（ア）ｂ−１で検討したように、甲第２号証に記載されているピッチ系炭素繊維の形状は、文字どおり繊維状のものであるのに対し、本件発明１の「ナノグラフェンプレートレット」の形状は、文字どおりプレート状のものであるところ、甲２Ｂ発明の「炭素繊維」の形状も、上記ピッチ系炭素繊維の形状と同様に、文字どおり繊維状のものであるといえる。
　したがって、甲２Ｂ発明の「炭素繊維」は、本件発明１の「ナノグラフェンプレートレット」であるとはいえないし、また、「単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」であるともいえない。
ｂ　また、甲第２号証には、「炭素繊維」に代えて、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」を用いることは記載も示唆もされていない。
　更に、請求人が提出したいずれの証拠をみても、リチウムイオン二次電池用負極活物質である炭素繊維に代えて、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」を用いることは記載も示唆もされていない。
　したがって、甲２Ｂ発明の「炭素繊維」に代えて、「ナノグラフェンプレートレット」であり、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上の」「ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレット」を用いること、すなわち、相違点３−１に係る本件発明１の発明特定事項とすることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
（イ）　相違点３−３について
　相違点３−３は、「炭素材料」と「被覆」の質量比に関するものであるところ、前記（ア）ｂで検討したように、甲２Ｂ発明の「炭素繊維」に代えて、「ナノグラフェンプレートレット」を用いることは、当業者が容易になし得たこととはいえないから、同様の理由により、甲２Ｂ発明において、相違点３−３に係る本件発明１の発明特定事項とすることも、当業者が容易になし得たこととはいえない。
（ウ）　以上から、相違点３−２について検討するまでもなく、本件発明１は、甲２Ｂ発明及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものではない。
ウ　本件発明３〜１０、１３〜１９について
　請求項１の全ての発明特定事項を有する本件発明３〜１０、１３〜１９と甲２Ｂ発明とを対比すると、両者は、少なくとも前記相違点３−１〜３−３で相違している。
　そうすると、前記イで検討したのと同様の理由により、本件発明３〜１０、１３〜１９は、甲第２号証に記載された発明及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではない。
エ　小括
　以上のとおり、請求項１、３〜１０、１３〜１９に係る発明は、甲第２号証に記載された発明及び甲第３号証〜甲第１３号証に記載された発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、請求項１、３〜１０、１３〜１９に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反して特許されたものではない。
　したがって、これらの特許は、無効理由３−２によって無効とすることはできない。
（５）　無効理由４について
ア　請求人の主張
　請求人が主張する無効理由４に係る特許法第３６条第６項第１号違反は、次のとおりである（審判請求書６１頁下から８行〜６３頁２０行）。
　特許請求の範囲の記載が特許法第３６条第６項第１号に適合するかの判断は、請求項に係る発明と、発明の詳細な説明に発明として記載したものとを実質的に対比・検討することにより行われる。請求項に係る発明が、発明の詳細な説明において発明の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲を超えるものであるか否かを調べ、発明の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲を超えていると判断された場合は、請求項に係る発明と、発明の詳細な説明に発明として記載したものとが、実質的に対応しているとはいえず、特許法第３６条第６項第１号の規定に違反することとなる。
　そして、請求項は、発明の詳細な説明に記載された一又は複数の具体例に対して拡張ないし一般化した記載とすることができるが、発明の詳細な説明に記載された範囲を超えないものとして拡張ないし一般化できる程度は、各技術分野の特性により異なり、物の有する機能・特性等と、その物の構造との関係を理解することが困難な技術分野（例：化学物質）では、それらの関係を理解することが比較的容易な技術分野（例：機械、電気）に比べ、発明の詳細な説明に記載された具体例から拡張ないし一般化できる範囲は狭くなる傾向がある。
　これらのことを本件に当てはめると、本件発明が解決しようとする課題は、「長いサイクル寿命と、高い可逆的容量と、低い非可逆的容量とを備えたリチウムイオン電池用負極を提供する」ことである。本件発明は、物の有する機能・特性等と、その物の構造との関係を理解することが困難な技術分野に属するものであり、請求項に記載された構成から、発明の奏する効果をただちに理解することはできない。
　すなわち、本件発明１における、「前記粒子または被覆は、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質を含み、前記活性物質は下記（ａ）〜（ｅ）のいずれかから選択されたものである」について、粒子、被覆、（ａ）〜（ｅ）のいずれを選択しても、本件発明が、発明の課題が解決できることを、何ら説明が記載されていなくても、当業者が認識できるとはいえない。
　そこで、「前記粒子または被覆は、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質を含み、前記活性物質は下記（ａ）〜（ｅ）のいずれかから選択されたものである」と発明の課題の解決との関係についての説明について検討する。
　本件明細書の記載を精査するに、この点については、段落［００１６］に「電気化学的に活性な物質は、微粉末の形態・・・および／またはフィルム（被覆）の形態・・・であり、グラフェンプレートレットと接触または固着している。」と記載され、段落［００３８］に、「本発明の電気化学的活物質は、好ましくは以下の物質群から選択される。
（１）・・・Ｌｉ４−４．４Ｓｉ（３８２９〜４２００ｍＡｈ／ｇ）、・・・が選択された。
（２）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、・・・、合金または金属間化合物。
（３）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ・・・の酸化物、炭化物、窒化物・・・
（４）Ｓｎの塩または水酸化物、例えばＳｎＳＯ４（６００ｍＡｈ／ｇ）、・・・」と、化合物名が列記されているだけであり、粒子と被覆といった形態およびこれらの化合物と、「長いサイクル寿命と、高い可逆的容量と、低い非可逆的容量とを備えたリチウムイオン電池用負極を提供する」との発明の課題との関係は一切説明されていない。
　さらに、実施例を見ても、
（ａ）金属として、Ｓｎ粒子、Ｓｉ被膜、炭素コートＳｉ粒子及びＳｎナノ粒子、
（ｂ）合金または金属間化合物として、ＳｉｘＳｎｑＭｙＣｚ等、
（ｃ）酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物、またはテルル化物あるいはそれらの混合物または複合物として、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｇｅ、Ｓｉ、Ｃｄの酸化物等、
（ｄ）Ｓｎの塩または水酸化物として、スズ塩化物
が記載されているものの、
（ａ）金属として、非炭素コートＳｉ粒子、Ｓｎ被膜、Ｂｉの粒子又は被膜等、
（ｂ）合金または金属間化合物として、Ｂｉの合金または金属化合物等、
（ｃ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｆｅ、およびＣｄのセレン化物、またはテルル化物あるいはそれらの混合物または複合物等、
（ｄ）Ｓｎの塩または水酸化物として、Ｓｎの水酸化物、
（ｅ）上記物質の組み合わせ
は、記載されていない。そして、本件明細書には、実施例の記載を拡張ないし一般化することを担保する技術常識や理論的説明は何も記載されていない。
　従って、本件発明１及び本件発明２〜１９は、実施例の記載から拡張ないし一般化できる範囲を超えており、発明の詳細な説明に記載されたものとはいえず、本件特許の特許請求の範囲の記載は、特許法第３６条第６項第１号の規定に違反する。
イ　判断
（ア）　特許請求の範囲の記載が、特許法第３６条第６項第１号の要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、発明の詳細な説明に記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものであるから（知的財産高等裁判所特別部判決平成１７年（行ケ）第１００４２号参照。）、このような観点に立って、以下検討する。
（イ）　特許請求の範囲の記載と本件明細書の発明の詳細な説明の記載とを対比する。
ａ　まず、本件明細書の発明の詳細な説明の記載について検討する。
ａ−１　本件明細書の発明の詳細な説明には、以下の記載がある。
（本件ア）　「【技術分野】
【０００１】
・・・
　
本発明は、ナノグラフェンプレートレットを主体とする二次電池用、特にリチウムイオン電池用の複合負極化合物に関する
（本件イ）　「【０００７】
　
炭素ないし黒鉛基負極物質に加え、金属酸化物、金属窒化物、金属硫化物、金属、合金、金属間化合物などリチウム原子およびイオンを収容可能な無機物質が負極への適用を検討されている。
そのような負極物質は、例えばＬｉ
４
Ｓｉ（３８２９ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
４．４
Ｓｉ（４２００ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
４．４
Ｇｅ（１６２３ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
４．４
Ｓｎ（９９３ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
３
Ｃｄ（７１５ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
３
Ｓｂ（６６０ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
４．４
Ｐｂ（５６９ｍＡｈ／ｇ）、ＬｉＺｎ（４１０ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
３
Ｂｉ（３８５ｍＡｈ／ｇ）といった高い理論容量を有する
（本件ウ）　「【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
　上記した従来技術は、リチウムイオン電池の負極に必要とされる特性の全てないし殆どを有するものではない。したがって、
長いサイクル寿命と、高い可逆的容量と、低い非可逆的容量とを備えたリチウムイオン電池用負極が要望されている
（本件エ）　「【課題を解決するための手段】
【００１６】
　
本発明は、リチウム二次電池用負極（アノード）複合物質化合物である。化合物は、ナノスケールのグラフェンプレートレット（ＮＧＰｓ）が混合された電気化学的に活性な物質を含み、活性な物質とＮＧＰｓは、リチウムイオンの吸収と脱離が可能である
【００１７】
　
ＮＧＰは、グラフェン面の単一のシートまたはグラフェン面の複数のシートを重ねた層であって
一つのＮＧＰの厚さは１００ナノメートル（ｎｍ）以下であり
ＮＧＰの長さと幅は一般に１〜２０μｍであるがそれよりも大きくても
よい
【００１８】
　
電気化学的に活性な物質は、下記（ａ）〜（ｅ）のいずれかから選択されたものである。
（
ａ）ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、錫（Ｓｎ）、鉛（Ｐｂ）、アンチモン（Ｓｂ）、ビスマス（Ｂｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、アルミニウム（Ａｌ）、カドミウム（Ｃｄ）
（被覆）またはマイクロメートルスケールまたはナノメートルスケールの粒子
【００１９】
（ｂ）Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｐｂ，Ｓｂ，Ｂｉ，Ｚｎ，Ａｌ，またはＣｄの合金または金属間化合物であって、化学量論的組成と化学量論から外れた組成を含む。
【００２０】
（ｃ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、またはＣｄの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物、またはテルル化物あるいはそれらの混合物（酸化物どうしの化合物や複合酸化物を含む）または複合物。
Ｌｉ
６
Ｆｅ
２
Ｏ
３
が１，０００ｍＡｈ／ｇという理論容量を有する
最初のサイクルにおけるＦｅ
３
ＰＯ
７
の容量は８００ｍＡｈ／ｇに達する
ＳｎＳ
２
の容量は６２０ｍＡｈ／ｇという容量であり充放電サイクルの下で安定である
【００２１】
（ｄ）
Ｓｎの塩または水酸化物。例えば可逆的容量が６００ｍＡｈ／ｇのＳｎＳＯ
４
、Ｓｎ
２
ＰＯ
４
Ｃｌ（４０サイクル後で３００ｍＡｈ／ｇ）、Ｓｎ
３
Ｏ
２
（ＯＨ）
２
（３００ｍＡｈ／ｇ）などがある
【００２２】
　上記物質（ａ）〜（ｄ）に加えて非晶質炭素または高分子炭素を剥離された黒鉛に結合させることができる。その複合物質（またはその主要な活性物質およびＮＧＰｓ単独）は樹脂と混合されて前駆体複合物とされる。この前駆体複合物は、通常は５００〜１２００℃に加熱され、樹脂は高分子炭素または非晶質炭素相に変換される。このように、本発明の負極物質の組成には、非晶質炭素相または高分子炭素を含むことができる。あるいは、非晶質炭素相は、化学的蒸気蒸着、化学的蒸気浸透、または有機前駆物質を熱分解して得ることもできる。
【００２３】
　
上記（ａ）〜（ｄ）に例示した電気化学的に活性な物質は、微粒子または薄フィルムの形態で負極物質として単独でまたは高分子バインダーとともに用いられたとき、破砕とサイクル安定性の低さという問題に直面する。ＮＧＰｓと混合して複合物質を構成すれば、得られた負極は、黒鉛の可逆的容量（３７２ｍＡｈ／ｇ）よりもかなり高い可逆的容量と、低い非可逆的容量ロスと、低い内部抵抗と、早い充放電時間を示す
【００２４】
　
ナノグラフェンプレートレットは、層状の黒鉛物質からなるグラフェンシートの層を層間挿入（intercalation）、剥離及び分離することで得られたものであり
【００２５】
　・・・
分離されたＮＧＰｓ
（本件オ）　「【発明を実施するための形態】
・・・
【００３７】
　
電気化学的活物質（例えばＳｉ粒子やフィルム）は、ＮＧＰｓに接触しているか、結合されている
・・・
【００４１】
　本発明では、ＮＧＰｓを電気化学的活物質と混合して得られる混合物は、再圧縮に供されて、活物質粒子またはコーティングが（バインダー有り／無しにて）さらにＮＧＰｓ間の空間に保持される統合アノード構造を形成する。好ましくは、
ＮＧＰｓ量は２重量％〜９０重量％であり、粒子またはコーティング量は９８重量％〜１０重量％である
（本件カ）　「【００６９】
実施例１
　名目上サイズ４５μｍのAsbury Carbons社（アメリカ合衆国、ニュージャージー州、０８８０２、アスバリー、オールドメインストリート、４０５）製の天然グラファイトフレークを約１４μｍまで粉砕した（試料１）。発煙硝酸（＞９０％）、硫酸（９５〜９８％）、塩素酸カリウム（９８％）及び塩化水素酸（３７％）を含む本実験に用いられた化学薬品は、Sigma-Aldrich社から購入して用いた。
【００７０】
　マグネティックスターラーバーを含む反応フラスコに、硫酸（３６０ｍＬ）及び硝酸（１８０ｍＬ）を仕込み、氷浴中に浸漬して冷却した。この酸混合物を１５分間冷却しつつ攪拌し、凝集を防ぐために激しく攪拌しながらグラファイト（２０ｇ）を添加した。グラファイト粉末を十分に分散させた後、突然の温度上昇を避けるため１５分を超えてゆっくりと塩素酸カリウム（１１０ｇ）を添加した。室温で４８時間攪拌した反応混合物からガスの発生を許容するために、反応フラスコにゆるく蓋をした。反応の終了において、８Ｌの脱イオン水を混合物に注ぎいれ、濾過した。発泡性グラファイト試料を回収するために、スラリーを噴霧乾燥した。１，０００度に予熱された管状炉に、乾燥された発泡性グラファイトをすばやく移し、剥離グラファイトウォームを得るために、約４０秒間石英チューブ内に放置した。次いで、ＮＧＰｓを得るために、フレークの分解及びグラフェンシートの分離のためにウォームに対して超音波処理（８０Ｗ１時間）を行った。Branson社製Ｓ４５０超音波破砕機を用いた。
【００７１】
　
試料１ａ
ＮＧＰ
Ｓｎナノ粒子
【００７２】
　比較試料１ａ：
ＮＧＰｓを存在させることなく同様の方法でＳｎナノ粒子を調製した
ベースラインアノード材料への再圧縮によってＳｎ粒子を含まずバインダ材料を用いたＮＧＰｓを作製した
【００７３】
　
試料１ａ、比較試料１ａ、ベースラインＮＧＰアノード試料及び理論予想モデル（混合規定のルールに基づく）の可逆的容量を図３に示す
　Ｃｈｙｂｒｉｄ＝ｆＳｎＣＳｎ＋ｆＮＧＰＣＮＧＰ
式中、Ｃｈｙｂｒｉｄはハイブリッド材料の予想された固有容量、ｆＳｎ及びｆＮＧＰはそれぞれＳｎ粒子及びＮＧＰの重量フラクション、ＣＳｎ及びＣＮＧＰはそれぞれＳｎ粒子のみ及びＮＧＰｓのみの固有容量である。
ＮＧＰｓにより保持された際のＳｎ粒子においては、それぞれの成分のみにより達成されるものよりもはるかに優れた、固有容量の相乗効果が得られることは明らか
【００７４】
　
試料１ｂ
ＮＧＰｓ上にコートされたＳｉ薄膜
【００７５】
　
比較試料１ｂ
Ｓｉ薄膜
【００７６】
　
図４におけるデータは、固有容量の劇的な損失がＮｉ支持Ｓｉフィルム試料で生じたことを示している。しかしながら、１，０００サイクル後であっても、ＮＧＰ支持Ｓｉフィルムはなお非常に高い固有容量を維持している
【００７７】
実施例２
　試料２ａ，２ｂ，２ｃ，２ｄ及び２ｅのＮＧＰは試料１で用いられた工程と同様の工程にしたがって調製された。出発グラファイト材料は、それぞれ高配向ピロリン酸グラファイト（ＨＯＰＧ）、グラファイトファイバ（AmocoP-100グラファイト化カーボンファイバ）、グラファイトカーボンナノファイバ（オハイオ州セドベリーのApplied Science, Inc.社製、Polygraph-III）、球状グラファイト（中国青島のHuaDong Graphite社製）、メソカーボンマイクロビーズ（ＭＣＭＢｓ）（大阪ガス社製MCMB2528）であった。試料１と同様の条件下でＮＧＰｓを得るために、これら４タイプの層状グラファイト材料を挿入、剥離及び分離した。
【００７８】
　これらの試料の対応電気化学活性粒子には、ＭＯ又はＭＯ２タイプ、Ｍ＝Ｓｎ，Ｐｂ，Ｇｅ，Ｓｉ又はＣｄの金属酸化物から得られた材料が含まれる。活性材料は以下のステップにしたがって調製されてもよい。（１）酸化スズ（ＳｎＯ）粉末及び窒化リチウム（Ｌｉ３Ｎ）粉末を、ＳｎＯ３モルに対してＬｉ３Ｎ２モルの化学量論比で混合し、（２）ステップ（１）の粉末混合物を遊星ボールミル（ニュージャージー州クリフトンのGlen Mills社のModelPM-400）内に供給し、ＳｎＯ及びＬｉ３Ｎが結晶性ＳｎＯ及びＬｉ３ＮのＸ線回折パターンの完全な消失及びその後の非晶質Ｌｉ２Ｏ及び結晶性ＳｎのＸ線回折パターンの出現により特徴付けられた状態に到達するまで粉砕を行った。ボールミル工程は一般に大気温度で１〜２日間継続し、（３）粉砕した粉末を試料２ａで（すなわち、ＨＯＰＧから）得られたＮＧＰと混合し、得られた粉末混合物を約２００μｍの
アノード層
層は
Ｌｉ
２
Ｏ−Ｓｎ混合物
ＮＧＰからなる
比較試料２ａは約５％の樹脂バインダで結合されたＬｉ
２
Ｏ−Ｓｎ混合粉末から調製された
【００７９】
　
試料２ｂ〜２ｅ
ＮＧＰｓと組み合わせて用いられた電気化学活性材料として、それぞれＰｂ，Ｇｅ，Ｓｉ及びＣｄから得られた
【００８０】
　
比較試料２ａ〜２ｅは、ＮＧＰｓに保持されず、アノードの調製における樹脂バインダにより結合されただけの同様に作製された粉末混合物から得られた
【００８１】
　
図５にまとめられた試料２ａ及び比較試料２ａの固有容量のデータは、Ｓｎ及びＬｉ
２
ＯのＮＧＰ保持混合物が対応樹脂バインダ結合材料よりも良好なサイクル反応を有することを示している
非可逆度＝（初期放電容量−Ｎサイクル後の放電容量）／（初期放電容量）を定義することにより、試料２ａ及び比較試料２ａはそれぞれ４．３％及び３３．３％の容量度（Ｎ＝２０）を示す。試料２ｂ、２ｃ、２ｄ及び２ｅの非可逆度はそれぞれ５．８％、５．１％、６．１％及び４．６％である。これに対して、比較試料２ｂ、２ｃ、２ｄ及び２ｅはそれぞれ２５．６％、２６．２％、２７．３％及び２５．６％である
【００８２】
実施例３
　特許文献２１の方法にしたがって、硫酸、硝酸ナトリウム及び過マンガン酸カリウムとともに天然グラファイトフレーク（オリジナルサイズ２００メッシュ、中国青島のHuaDong Graphite社製、約１５μｍに粉砕、試料３ａとした）の挿入及び酸化により付加グラファイト挿入化合物（ＧＩＣ）を調製した。この実施例においては、グラファイト１ｇに対して、２２ｍｌの濃硫酸、２．８ｇの過マンガン酸カリウム及び０．５ｇの硝酸ナトリウムを用いた。グラファイトフレークを混合溶液中に浸漬し、３０度で約１時間反応を行った。過熱及び他の安全性の問題を避けるためには、公知の制御方法で硫酸に過マンガン酸カリウムを徐々に添加することが重要である。反応の終了には、混合物を脱イオン水に注ぎ、濾過した。次いで、濾液のｐＨが約５になるまで、脱イオン水で繰り返し試料を洗浄した。スラリーを噴霧乾燥し、６０度で２４時間真空乾燥機内で貯蔵した。剥離グラファイトフレークのウォームを得るために、窒素ガスで満たされた石英チューブ中で得られたＧＩＣを１，０５０度の温度に３５秒間曝した。次に、ＮＧＰｓを得るためにフレークの分解及びグラフェンシートの分離のための超音波破砕処理（８５Ｗ１時間）をウォームに行った。
【００８３】
　これらの実施例における電気化学活性粒子は、（ｑ＋ｘ）＞（２ｙ＋ｘ）、ｘ＞０を満たすＳｉｘＳｎｑＭｙＣｚタイプ組成物であり、Ｍはマンガン、モリブデン、ニオブ、タングステン、タンタル、鉄、銅、チタニウム、バナジウム、クロム、ニッケル、コバルト、ジルコニウム、イットリウム及びこれらの組み合わせから選択された１以上の金属であり、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｍ及びＣ成分は少なくとも１つの非晶質又はナノ結晶相を含む多相マイクロ構造の形態に配置される。実施例として、アルゴン雰囲気下遊星ボールミル（ニュージャージー州クリフトンのGlen Mills社のModelPM-400）を用いて、４５ｍＬタングステンカーバイド容器内で２８タングステンカーバイドボール（５／１６インチ、約１０８ｇ）とともにシリコンチップ、コバルト粉末及びグラファイト粉末を４時間ボールミルすることにより
試料３ａを調製した
生成物はおおよそＳｉ
７３
Ｃｏ
２３
Ｃ
４
であることが測定された
【００８４】
　
試料３ｂ及び３ｃ
得られた生成物はそれぞれＳｉ
７４
Ｓｎ
２
Ｃｏ
２４
及びＳｉ
７３
Ｓｎ
２
Ｎｉ
２５
であった
【００８５】
　
試料３ａ〜３ｃとしては
微粉末生成物に樹脂バインダ２重量％を追加してＮＧＰｓと別々に混合し、次いで
アノードシートを調製するように
冷押圧した
比較試料３ａ〜３ｃに対しては、微粉末生成物はＮＧＰｓに保持されておらず、アノードの調製における樹脂バインダにより結合しているにすぎなかった
４０サイクル後の試料３ａ、３ｂ及び３ｃの可逆的容量はそれぞれ１，１６０，１，２２２及び１，２１３ｍＡｈ／ｇであった。１０サイクル後の比較試料３ａ、３ｂ及び３ｃの可逆的容量はそれぞれ７８２，７４０及び８９２ｍＡｈ／ｇであった
【００８６】
実施例４
　試料３で調製された５ｇのＮＧＰｓを試料４ａ及び４ｂの調製に用いた。化学量論的量のそれぞれＣｕ及びＣｏのような遷移金属とともにＬｉ３Ｎを混合することにより電気化学活性粉末を調製した。
Ｌｉ
３−ｘ
Ｃｕ
ｘ
Ｎ及びＬｉ
３−ｘ
Ｃｏ
ｘ
Ｎのような窒化物
２５重量％のＮＧＰｓに保持されたＬｉ
３−ｘ
Ｃｕ
ｘ
Ｎの可逆的容量（例えばｘ＝０．４）及びＬｉ
ｚ−ｘ
Ｃｏ
ｘ
Ｎの可逆的容量（例えばｘ＝０．３）がそれぞれ７３２ｍＡｈ／ｇ及び６１２ｍＡｈ／ｇに達したことを観測した。これに対して、（５％ＰＶＤＦバインダで結合した）活性材料のみを用いた際の２つの電極の可逆的容量はそれぞれ約６５０ｍＡｈ／ｇ及び５６０ｍＡｈ／ｇであった
【００８７】
実施例５
　試料３で調製されたＮＧＰｓの同一バッチを試料５に用いた。
　
試料５ａ
試料５ａとして設計された複合材料を作製するために炭素コートＳｉ粒子をドライブレンドした。ＮＧＰの存在なしに樹脂バインダにより結合した対応アノード材料を比較試料５ａとして設計した
【００８８】
　炭素コートＳｉは、例えば京都大学の研究グループにより、リチウムイオン電池材料として研究されている（非特許文献９及び１０）。８００ｍＡｈ／ｇを超える高可逆的容量、高クーロン効率、良好な繰り返し性、ＥＣ及びＰＣ電解質との満足な適合性、グラファイトよりも良好な熱安定性等を備えるリチウムイオン電池用アノード材料として炭素コートＳｉの優れた電気化学的性能を示す。外層の炭素コートは、Ｓｉ電極の表面上における電解液の分解を抑制するだけではなく、リチウム挿入後にＳｉ粒子がほとんど拡張されなくともＳｉ粒子周辺の一体的で連続した電気接触ネットワークを提供することにより、電気化学的性能の改良において非常に重要な役割を担っていると考えられた。しかしながら、これらの研究者は、炭素コートＳｉのリチウム容量を１，２００ｍＡｈ／ｇ未満に制御した場合には、満足な適合性が得られることを示唆している。非特許文献１０参照。
【００８９】
　（Ｌｉ３．２５Ｓｉの合金に対応するＳｉの１ｇにつき）約３，１００ｍＡｈ／ｇにリチウム容量を増量することによって、大きな体積変化により炭素コートＳｉ粒子の繰り返し性が満たされないことがわかった。しかしながら、約２０重量％のＮＧＰｓを添加することにより、繰り返し性を顕著に改良できた。図６は４セットの固有容量のデータである。（◆で示された）
シリーズ１は
樹脂バインダにより結合されたＣ被覆Ｓｉ粒子
シリーズ２は
ＮＧＰｓに保持されたＣ被覆Ｓｉ粒子
シリーズ３は
樹脂バインダにより結合されたＣ被覆Ｓｉ粒子
シリーズ４は
ＮＧＰに保持された炭素コートＳｉ粒子が良好なサイクル性能を提供する
ＮＧＰの重量を考慮に入れた後でさえ、ＮＧＰに保持された炭素コートＳｉが充電放電の７サイクル後にＮＧＰ保持なしに炭素コートＳｉ粒子より高い固定容量を提供する
【００９０】
実施例６
　試料３で調製されたＮＧＰｓの同一バッチを試料６に用いた。
　
試料６ａ
ＮＧＰｓ＋ＣＮＦｓの表面上にナノＳｎＳｂ合金を析出した
【００９１】
　
比較試料６ａとしては、ＮＧＰｓ／ＣＮＦｓを含まないナノＳｎＳｂ粒子
１００サイクル後、試料６ａの非可逆度は５．２％であるのに対し、比較試料６ａの非可逆度は２１．５％である
【００９２】
　
試料６ｂ
Ｓｎナノ粒子
ＳｂＣｌ
３
ＮＧＰｓを良好に混合し、圧縮したＳｉナノ粒子を含む複合材料
【００９３】
　
比較試料６ｂとしては、ＮＧＰｓを含まないナノＳｎＳｂ粒子
１００サイクル後、試料６ｂの非可逆度は５．５％であるのに対し、比較試料６ｂの非可逆度は２５．５％である
【００９４】
　
試料６ｃ
Ｎｉ−Ｓｎ−Ｐ／グラフェン複合材料を調製した
試料６ｃにおけるＮＧＰ含有量は約３３重量％
ＮＧＰ含有量の効果を理解するために、それぞれ約１０重量％、５重量％及び２重量％含有した追加試料（比較試料６ｃ−Ｉ〜６ｃ−ＩＩＩ）を調製した。試料６ｃ並びに比較試料６ｃ−Ｉ、６ｃ−ＩＩ及び６ｃ−ＩＩＩの非可逆度はそれぞれ４．９％、４．８％、４．９％及び２１．３％であることがわかった。これは、効果的なクッション又は保護効果に達するためには、ＮＧＰの最小量として２％（好ましくは少なくとも５％）必要であることを意味している
【００９５】
　
試料６ｄ
ＳｎＳナノ粒子の調製の開始材料には、スズ（ＩＩ）塩化物（ＳｎＣｌ
２
・２Ｈ
２
Ｏ）、硫酸ナトリウム水和物（Ｎａ
２
Ｓ・９Ｈ
２
Ｏ）及びエチレングリコール（Ｃ
２
Ｈ
６
Ｏ
２
）が含まれる。一般的な工程においては、磁気攪拌により硫酸ナトリウム水和物１．０７ｇ及びスズ（ＩＩ）塩化物１．０ｇを別々に十分量のエチレングリコールに溶解した。次いで、ゆっくり攪拌しつつ硫酸ナトリウム水和物溶液にスズ（ＩＩ）塩化物溶液を一滴ずつ添加した。滴下によりＳｎＳ粒子が形成され
ＳｎＳ／ＮＧＰ粒子
【００９６】
　
比較試料６ｄとしては、ＮＧＰｓを含まないナノＳｎＳｂ粒子を同様の方法で調製した
【００９７】
　
試料６ｅ
グラフェンプレートレット表面上にコートされたＳｎＳ
ＮＧＰｓを用いることなく同様に比較試験６ｅを調製した
５００サイクル後の試料６ｅの非可逆度は６４％であるのに対し、１００サイクル後の比較試料６ｅの非可逆度は２５．５％である
【００９８】
　
試料６ｆ
Ｃ−ＳｎＯ
２
複合粒子を約２３％のＮＧＰ粒子とともにドライブレンド
ＮＧＰｓを用いないアノード材料を比較試料６ｆとした。１００サイクル後、試料６ｆの非可逆度は６．７％であるのに対し、比較試料６ｆの非可逆度は２７．５％である
【００９９】
実施例７
　垂直のスプレー熱分解装置を用いて、別々の実験において、
ナノ構造のＣｏ
３
Ｏ
４
Ｃ及びＣｏ
３
Ｏ
４
粉末を調製した
試料７ａ及び７ｂをそれぞれ得るために、Ｃｏ
３
Ｏ
４
Ｃ及びＣｏ
３
Ｏ
４
粉末を別々に乾燥し、ＮＧＰｓを混合した。ＮＧＰｓなしに樹脂バインダを用いた対応アノードをそれぞれ比較試料７ａ及び７ｂとした。１００サイクル後、試料７ａの非可逆度は６．３％であるのに対し、比較試料７ａの非可逆度は２４．８％である
１００サイクル後、試料７ｂの非可逆度は６．４％であるのに対し、比較試料７ｂの非可逆度は２７．３％である
（本件キ）　「【図３】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（本件ク）　「【図４】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（本件ケ）　「【図５】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（本件コ）　「【図６】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
ａ−２　前記（本件ウ）の記載によれば、本件発明が解決すべき課題は、「長いサイクル寿命と、高い可逆的容量と、低い非可逆的容量とを備えたリチウムイオン電池用負極」を提供することであるといえる。
ａ−３　ここで、前記（本件ア）には、技術分野として、本件発明は、ナノグラフェンプレートレットを主体とするリチウムイオン電池用複合負極化合物に関するものであることが記載されており、また、前記（本件エ）及び（本件オ）には、前記ａ−２で示した課題を解決するための手段、及び、発明を実施するための形態について、以下の事項が記載されている。
ａ−３−１　本件発明は、リチウム二次電池用負極（アノード）複合物質化合物であって、当該化合物は、ナノスケールのグラフェンプレートレット（当審注：本件明細書では、「ナノスケールのグラフェンプレートレット」について、「ＮＧＰ」と「ＮＧＰｓ」の表記が混在して記載されているが、以下、まとめて「ＮＧＰ」ともいう。）が混合された電気化学的に活性な物質を含み、活性な物質とＮＧＰは、リチウムイオンの吸収と脱離が可能であること（【００１６】）、ＮＧＰは、グラフェン面の単一のシートまたはグラフェン面の複数のシートを重ねた層であって、ＮＧＰの厚さは１００ナノメートル（ｎｍ）以下であること、ＮＧＰの長さと幅は一般に１〜２０μｍであるがそれよりも大きくても小さくてもよいこと（【００１７】）。
ａ−３−２　電気化学的に活性な物質は、下記（ａ）〜（ｅ）のいずれかから選択されたものであって、マイクロメートルスケールまたはナノメートルスケールの粒子または被覆であること（【００１８】）。
（ａ）ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、錫（Ｓｎ）、鉛（Ｐｂ）、アンチモン（Ｓｂ）、ビスマス（Ｂｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、アルミニウム（Ａｌ）、カドミウム（Ｃｄ）（【００１８】）、
（ｂ）Ｓｉ，Ｇｅ，Ｓｎ，Ｐｂ，Ｓｂ，Ｂｉ，Ｚｎ，Ａｌ，またはＣｄの合金または金属間化合物であって、化学量論的組成と化学量論から外れた組成を含む（【００１９】）。
（ｃ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｆｅ、またはＣｄの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物、またはテルル化物あるいはそれらの混合物（酸化物どうしの化合物や複合酸化物を含む）または複合物（【００２０】）。
（ｄ）Ｓｎの塩または水酸化物（【００２１】）。
　なお、上記【００１８】には、「下記（ａ）〜（ｅ）」と記載されているが、この記載以降には、「（ｅ）」についての具体的な記載はない。
ａ−３−３　ＮＧＰは、層状の黒鉛物質からなるグラフェンシートの層を層間挿入（intercalation）、剥離及び分離することで得られたものであること、すなわち、ＮＧＰは分離されたものであること（【００２４】、【００２５】）。
　ここで、前記１（１）アで検討したように、「分離」と「単離」は同義である。
ａ−３−４　電気化学的活物質は、ＮＧＰに接触しているか、結合されていること（【００３７】）。
　ここで、上記「電気化学的活物質」は、前記ａ−３−２における「電気化学的に活性な物質」のことであって、「マイクロメートルスケールまたはナノメートルスケールの粒子または被覆」のことであるといえ、また、上記「電気化学的活物質」が、ＮＧＰに接触しているか、結合されていることは、上記「電気化学的活物質」が、ＮＧＰに物理的又は化学的に結合されていることであるといえる。
ａ−３−５　ＮＧＰ量は２重量％〜９０重量％であり、粒子またはコーティング量は９８重量％〜１０重量％であること（【００４１】）。
　ここで、上記「粒子またはコーティング」の「コーティング」とは、前記ａ−３−２の「粒子または被覆」の「被覆」であることは明らかである。
　以上の記載事項をまとめると、前記課題を解決するための手段は、
「ナノグラフェンプレートレットを主体とするリチウムイオン電池用負極複合化合物であって、
　リチウムイオンの吸収と脱離が可能なマイクロメートルスケールまたはナノメートルスケールの粒子または被覆と、
　ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレットと備え、
　前記グラフェンプレートレットは、単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１〜２０μｍでそれよりも大きくても小さくてもよいものであり、
　前記粒子または被覆は、前記グラフェンプレートレットに物理的または化学的に結合され、
　前記グラフェンプレートレットの量は２〜９０質量％であり、前記粒子または被覆の量は９８〜１０質量％であり、
　前記粒子または被覆は、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質を含み、前記活性物質は下記（ａ）〜（ｄ）のいずれかから選択されたものであることを特徴とするリチウムイオン電池用負極複合化合物。
（ａ）ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、錫（Ｓｎ）、鉛（Ｐｂ）、アンチモン（Ｓｂ）、ビスマス（Ｂｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、アルミニウム（Ａｌ）、カドミウム（Ｃｄ）
（ｂ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、またはＣｄの合金または金属間化合物であって、化学量論的組成と化学量論から外れた組成を含む
（ｃ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｆｅ、またはＣｄの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物、またはテルル化物あるいはそれらの混合物または複合物
（ｄ）Ｓｎの塩または水酸化物」
であるといえる。
ａ−４　また、本件発明の実施例である前記（本件カ）、及び、実施例に関する図面である前記（本件キ）〜（本件コ）には、実施例１〜７について、リチウムイオン電池のアノード（負極）に、ナノグラフェンプレートレット及び特定の活性物質を用いたもの（試料）と、特定の活性材料のみ（比較試料）を用いたものについて、それぞれの電池特性が記載されており、各実施例の試料及び比較試料と電池特性についての記載をまとめると、以下のとおりである。
ａ−４−１　実施例１（【００６９】〜【００７６】、【図３】及び【図４】）
　試料１ａ（Ｓｎナノ粒子、ＮＧＰ）は、比較試料１ａ（Ｓｎナノ粒子のみ、ＮＧＰのみ）よりも、可逆的容量が高く、また、試料１ｂ（Ｓｉ薄膜、ＮＧＰ）は、比較試料１ｂ（Ｓｉ薄膜）よりも、１０００サイクル後であっても、非常に高い固有容量を維持している。
ａ−４−２　実施例２（【００７７】〜【００８１】及び【図５】）
　試料２ａ（Ｌｉ２Ｏ−Ｓｎ混合物、ＮＧＰ）は、比較試料２ａ（Ｌｉ２Ｏ−Ｓｎ混合物）よりも良好なサイクル反応を有し、また、２０サイクル後の非可逆度は、試料２ａ（Ｌｉ２Ｏ−Ｓｎ混合物、ＮＧＰ）、比較試料２ａ（Ｌｉ２Ｏ−Ｓｎ混合物）は、それぞれ４．３％、３３．３％であり、試料２ｂ（Ｌｉ２Ｏ−Ｐｂ混合物、ＮＧＰ）、試料２ｃ（Ｌｉ２Ｏ−Ｇｅ混合物、ＮＧＰ）、試料２ｄ（Ｌｉ２Ｏ−Ｓｉ混合物、ＮＧＰ）、試料２ｅ（Ｌｉ２Ｏ−Ｃｄ混合物、ＮＧＰ）は、それぞれ５．８％、５．１％、６．１％、４．６％であるのに対して、比較試料２ｂ（Ｌｉ２Ｏ−Ｐｂ混合物）、比較試料２ｃ（Ｌｉ２Ｏ−Ｇｅ混合物）、比較試料２ｄ（Ｌｉ２Ｏ−Ｓｉ混合物）、比較試料２ｅ（Ｌｉ２Ｏ−Ｃｄ混合物）は、それぞれ２５．６％、２６．２％、２７．３％、２５．６％である。
ａ−４−３　実施例３（【００８２】〜【００８５】）
　４０サイクル後の試料３ａ（Ｓｉ７３Ｃｏ２３Ｃ４、ＮＧＰ）、試料３ｂ（Ｓｉ７４Ｓｎ２Ｃｏ２４、ＮＧＰ）、試料３ｃ（Ｓｉ７３Ｓｎ２Ｎｉ２５、ＮＧＰ）の可逆的容量は、それぞれ１，１６０Ａｈ／ｇ、１，２２２Ａｈ／ｇ、１，２１３ｍＡｈ／ｇであり、１０サイクル後の比較試料３ａ（Ｓｉ７３Ｃｏ２３Ｃ４）、比較試料３ｂ（Ｓｉ７４Ｓｎ２Ｃｏ２４）、比較試料３ｃ（Ｓｉ７３Ｓｎ２Ｎｉ２５）の可逆的容量は、それぞれ７８２Ａｈ／ｇ、７４０Ａｈ／ｇ、８９２ｍＡｈ／ｇである。
ａ−４−４　実施例４（【００８６】）
　試料４ａ（Ｌｉ３−ｘＣｕｘＮ（ｘ＝０．４）、ＮＧＰ）の可逆的容量、試料４ｂ（Ｌｉ３−ｘＣｏｘＮ（ｘ＝０．３）、ＮＧＰ）の可逆的容量は、それぞれ７３２ｍＡｈ／ｇ、６１２ｍＡｈ／ｇであり、これに対して、比較試料４ａ（Ｌｉ３−ｘＣｕｘＮ（ｘ＝０．４））、比較試料４ｂ（Ｌｉ３−ｘＣｏｘＮ（ｘ＝０．３））の可逆的容量はそれぞれ約６５０ｍＡｈ／ｇ、５６０ｍＡｈ／ｇである。
ａ−４−５　実施例５（【００８７】〜【００８９】及び【図６】）
　試料５ａ（炭素コートＳｉ粒子、ＮＧＰ）は、比較試料５ａ（炭素コートＳｉ粒子）よりも良好なサイクル性能であり、また、ＮＧＰの重量を考慮に入れても、試料５ａは、比較試料５ａよりも、充電放電７サイクル後の固定容量は高い。
ａ−４−６　実施例６（【００９０】〜【００９８】）
（ａ）　１００サイクル後、試料６ａ（ナノＳｎＳｂ合金、ＮＧＰ＋ＣＮＦ）の非可逆度は５．２％であるのに対し、比較試料６ａ（ナノＳｎＳｂ合金）の非可逆度は２１．５％であり、試料６ｂ（ＳｎＳｂナノ粒子、ＮＧＰ）（当審注：【００９２】では、試料６ｂの原料として「Ｓｎナノ粒子」と「ＳｂＣｌ３」とを用いているから、「Ｓｉナノ粒子」は、「ＳｎＳｂナノ粒子」の誤記であると認められる。）の非可逆度は５．５％であるのに対し、比較試料６ｂ（ナノＳｎＳｂ粒子）の非可逆度は２５．５％である。
（ｂ）　試料６ｃ（Ｎｉ−Ｓｉ−Ｐ、ＮＧＰ）のＮＧＰ含有量を、約３３重量％、約１０重量％、５重量％、２重量％とした不可逆度は、それぞれ４．９％、４．８％、４．９％、２１．３％であり、これは、効果的なクッション又は保護効果を達するためには、ＮＧＰの最小量として２％（好ましくは５％）必要であることを意味する。
（ｃ）　１００サイクル後、試料６ｄ（ＳｎＳナノ粒子、ＮＧＰ）の非可逆度は５．６％であるのに対し、比較試料６ｄ（ＳｎＳナノ粒子）（当審注：【００９５】によれば、試料６ｄには「ＳｎＳナノ粒子」を調製することが記載されており、そのあとの【００９６】には、「比較試料６ｄとしては、ＮＧＰｓを含まないナノＳｎＳｂ粒子を同様の方法で調製した」と記載されていることからすると、上記「ナノＳｎＳｂ粒子」は、「ＳｎＳナノ粒子」の誤記であると認められる。）の非可逆度は２２．５％である。
（ｄ）　５００サイクル後、試料６ｅ（ＳｎＳ、ＮＧＰ）の非可逆度は６４％であるのに対し、１００サイクル後の比較試料６ｅ（ＳｎＳ）の非可逆度は２５．５％であり（当審注：ここでは試料６ｅの非可逆度の方が、比較試料の非可逆度よりも大きいから、「６４％」なる数値は明らかに誤っており、他の試料の非可逆度が全て一桁の数値であることを参酌すると、上記「６４％」は「６．４％」の誤記である蓋然性が高い。）。
（ｅ）　１００サイクル後、試料６ｆ（Ｃ−ＳｎＯ２複合粒子、ＮＧＰ）の非可逆度は６．７％であるのに対し、比較試料６ｆ（Ｃ−ＳｎＯ２複合粒子）の非可逆度は２７．５％である。
ａ−４−７　実施例７（【００９９】）
　１００サイクル後、試料７ａ（ナノ構造Ｃｏ３Ｏ４Ｃ粉末、ＮＧＰ）の非可逆度は６．３％であるのに対し、比較試料７ａ（ナノ構造Ｃｏ３Ｏ４Ｃ粉末）の非可逆度は２４．８％であり、試料７ｂ（ナノ構造Ｃｏ３Ｏ４粉末、ＮＧＰ）の非可逆度は６．４％であるのに対し、比較試料７ｂ（ナノ構造Ｃｏ３Ｏ４Ｃ粉末）の非可逆度は２７．３％である。
ａ−５　前記ａ−４−１〜ａ−４−７によれば、本件明細書に記載されている実施例１〜７は、前記ａ−３で示したリチウムイオン電池用複合負極化合物における、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質の一例として、Ｓｎナノ粒子、Ｓｉ薄膜、Ｌｉ２Ｏ−Ｓｎ混合物、Ｌｉ２Ｏ−Ｐｂ混合物、Ｌｉ２Ｏ−Ｇｅ混合物、Ｌｉ２Ｏ−Ｓｉ混合物、Ｌｉ２Ｏ−Ｃｄ混合物、Ｓｉ７３Ｃｏ２３Ｃ４、Ｓｉ７４Ｓｎ２Ｃｏ２４、Ｓｉ７３Ｓｎ２Ｎｉ２５、Ｌｉ３−ｘＣｕｘＮ（ｘ＝０．４）、Ｌｉｚ−ｘＣｏｘＮ（ｘ＝０．３）、炭素コートＳｉ粒子、ナノＳｎＳｂ合金、ＳｎＳｂナノ粒子、Ｎｉ−Ｓｉ−Ｐ、ＳｎＳナノ粒子、ＳｎＳ、Ｃ−ＳｎＯ２複合粒子、ナノ構造Ｃｏ３Ｏ４Ｃ粉末、ナノ構造Ｃｏ３Ｏ４粉末が、前記ａ−２に示した「長いサイクル寿命と、高い可逆的容量と、低い非可逆的容量とを備えたリチウムイオン電池用負極」を提供するとの課題を解決できることを裏付けるものであるといえる。
ａ−６　そして、本件明細書の前記（本件イ）の「
炭素ないし黒鉛基負極物質に加え、金属酸化物、金属窒化物、金属硫化物、金属、合金、金属間化合物などリチウム原子およびイオンを収容可能な無機物質が負極への適用を検討されている
そのような負極物質は、例えばＬｉ
４
Ｓｉ（３８２９ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
４．４
Ｓｉ（４２００ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
４．４
Ｇｅ（１６２３ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
４．４
Ｓｎ（９９３ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
３
Ｃｄ（７１５ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
３
Ｓｂ（６６０ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
４．４
Ｐｂ（５６９ｍＡｈ／ｇ）、ＬｉＺｎ（４１０ｍＡｈ／ｇ）、Ｌｉ
３
Ｂｉ（３８５ｍＡｈ／ｇ）といった高い理論容量を有する
Ｌｉ
６
Ｆｅ
２
Ｏ
３
が１，０００ｍＡｈ／ｇという理論容量を有する
最初のサイクルにおけるＦｅ
３
ＰＯ
７
の容量は８００ｍＡｈ／ｇに達する
ＳｎＳ
２
の容量は６２０ｍＡｈ／ｇという容量であり充放電サイクルの下で安定である
Ｓｎの塩または水酸化物。例えば可逆的容量が６００ｍＡｈ／ｇのＳｎＳＯ
４
、Ｓｎ
２
ＰＯ
４
Ｃｌ（４０サイクル後で３００ｍＡｈ／ｇ）、Ｓｎ
３
Ｏ
２
（ＯＨ）
２
（３００ｍＡｈ／ｇ）などがある
　また、甲第１号証の前記（甲１イ）の【００１３】の「本発明の元素微粒子としての元素は、ＬｉおよびＬｉと合金を形成する金属および非金属がある。ここで
Ｌｉと合金を形成する金属としてはＡｌ
Ｓｎ
Ｐｂ
Ｃｄ
Ｂｉ
Ｔｅ
Ｚｎ
Ｓｅ
Ｓｂ
Ｌｉと合金を形成する非金属としてはＳｉ
Ｇｅ
ケイ素化合物としては
無機系
のケイ素化合物でも良い
無機系のケイ素化合物としては、ケイ素の酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、ハロゲン化物などのほか、アルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属などのケイ素化合物が挙げられる
Ａｌ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｓｉ、Ｓｂ
及びそれらの合金並びにそれらの酸化物からなる群から選択される
Ａｌ、Ｓｉ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｃｄ、Ｓｎ、Ｐｂ
吸蔵可能なリチウム量の多さや入手の容易さなどから、ＳｉまたはＳｎが特に好ましい。ＳｉまたはＳｎを含む高容量材料としては、単体の他にも、ＳｉＯ
x
（０＜ｘ＜２）やＳｎＯ
x
（０＜ｘ≦２）などの酸化物や、Ｎｉ−Ｓｉ合金、Ｔｉ−Ｓｉ合金、Ｍｇ−Ｓｎ合金、Ｆｅ−Ｓｎ合金など遷移金属元素との合金など、様々な材料を用いることができる
　したがって、前記ａ−３で示した（ａ）〜（ｄ）の物質が、いずれもリチウムイオンの吸収と脱離が可能な活物質であることは、当業者であれば当然に認識し得るものである。
　そして、上記（ａ）〜（ｄ）の物質を組合せたもの（以下、「（ｅ）上記物質の組合せ」という。）についても、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活物質であることは、当業者にとって明らかである。
ａ−７　以上から、前記ａ−３で示した、
「ナノグラフェンプレートレットを主体とするリチウムイオン電池用負極複合化合物であって、
　リチウムイオンの吸収と脱離が可能なマイクロメートルスケールまたはナノメートルスケールの粒子または被覆と、
　ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレットと備え、
　前記グラフェンプレートレットは、単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１〜２０μｍでそれよりも大きくても小さくてもよいものであり、
　前記粒子または被覆は、前記グラフェンプレートレットに物理的または化学的に結合され、
　前記グラフェンプレートレットの量は２〜９０質量％であり、前記粒子または被覆の量は９８〜１０質量％であり、
　前記粒子または被覆は、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質を含むリチウムイオン電池用負極複合化合物」
において、前記活性物質として下記（ａ）〜（ｅ）の物質のいずれかから選択された、いずれの活性物質を用いても、前記ａ−４−１〜ａ−４−７における実施例１〜７の試料と同様に、前記ａ−２に示した課題を解決できることは、本件明細書に接した当業者であれば十分に理解し得るものである。
（ａ）ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、錫（Ｓｎ）、鉛（Ｐｂ）、アンチモン（Ｓｂ）、ビスマス（Ｂｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、アルミニウム（Ａｌ）、カドミウム（Ｃｄ）
（ｂ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、またはＣｄの合金または金属間化合物であって、化学量論的組成と化学量論から外れた組成を含む
（ｃ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｆｅ、またはＣｄの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物、またはテルル化物あるいはそれらの混合物または複合物
（ｄ）Ｓｎの塩または水酸化物
（ｅ）上記物質の組合せ
ａ−８　したがって、本件明細書の発明の詳細な説明の記載、及び、前記技術常識によれば、前記ａ−７で示した、本件明細書に記載されているリチウムイオン電池用負極複合化合物は、当業者であれば前記ａ−２に示した課題を解決できると認識できる範囲のものであると認められる。
ｂ　一方、本件発明１は、前記第３に示したとおりのものであり、再掲すると以下のとおりである。
　「【請求項１】
　ナノグラフェンプレートレットを主体とするリチウムイオン電池用負極複合化合物であって、
ａ）リチウムイオンの吸収と脱離が可能なマイクロメートルスケールまたはナノメートルスケールの粒子または被覆と、
ｂ）ナノスケールの複数の分離または単離されたグラフェンプレートレットと備え、
　前記グラフェンプレートレットは、単層のグラフェンシートまたはグラフェンシートを重ねた層であって厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上のものであり、
　少なくとも前記粒子または被覆は、少なくとも前記グラフェンプレートレットの一つに物理的または化学的に結合され、前記グラフェンプレートレットの量は２〜９０質量％であり、前記粒子または被覆の量は９８〜１０質量％であり、
　前記粒子または被覆は、リチウムイオンの吸収と脱離が可能な活性物質を含み、前記活性物質は下記（ａ）〜（ｅ）のいずれかから選択されたものであることを特徴とするリチウムイオン電池用負極複合化合物。
（ａ）ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、錫（Ｓｎ）、鉛（Ｐｂ）、アンチモン（Ｓｂ）、ビスマス（Ｂｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、アルミニウム（Ａｌ）、およびカドミウム（Ｃｄ）
（ｂ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、およびＣｄの合金または金属間化合物であって、化学量論的組成と化学量論から外れた組成を含む
（ｃ）Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｆｅ、およびＣｄの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物、またはテルル化物あるいはそれらの混合物または複合物
（ｄ）Ｓｎの塩または水酸化物
（ｅ）上記物質の組合せ」
ｃ　そうすると、本件発明１は、本件明細書の発明の詳細な説明の記載、及び、前記技術常識に照らして、当業者が前記課題を解決できると認識できる範囲内にあることは明らかである。
　したがって、請求項１に係る発明は、発明の詳細な説明に記載された発明である。
　また、請求項１を引用する請求項３〜１０、１３〜１９に係る発明も同様の理由により、発明の詳細な説明に記載された発明である。
ｄ　小括
　以上のとおり、請求項１、３〜１０、１３〜１９に係る発明は、発明の詳細な説明に記載されたものであるから、請求項１、３〜１０、１３〜１９に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号の規定に違反して特許されたものではない。
　したがって、これらの特許を、無効理由４によって無効とすることはできない。
（６）　請求人の予備的主張（前記第４の１（５）参照。）について
ア　明確性違反について
　請求人は、平成２９年４月２０日付け弁駁書（以下、単に「弁駁書」という。）の５頁２行〜下から３行において、本件訂正後の請求項１の文理解釈によれば、「前記グラフェンプレートレット」は、個々のグラフェンプレートレットの「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上のものであ」ると解されるのに対し、本件明細書の具体的なサイズの記載は、実施例１及び３において、メッシュ分級によるサイズ（すなわち、最大サイズ）を用いていることに鑑みると、本件明細書では、サイズは最大サイズのことを意味するとも解されるから、本件訂正後の請求項１の「前記グラフェンプレートレット」は、メッシュ分級によるサイズ（すなわち、最大サイズ）が、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上のものであ」ると解されるため、本件訂正後の請求項１の「前記グラフェンプレートレットは、・・・厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上のものであ」るとの発明特定事項は不明確である旨主張している。
　しかし、本件明細書の実施例３（【００８２】）の「
硫酸、硝酸ナトリウム及び過マンガン酸カリウムとともに天然グラファイトフレーク（オリジナルサイズ２００メッシュ
の挿入及び酸化により付加グラファイト挿入化合物（ＧＩＣ）を調製した
剥離グラファイトフレークのウォームを得るために
ＧＩＣを１，０５０度の温度に３５秒間曝した。次に、ＮＧＰｓを得るためにフレークの分解及びグラフェンシートの分離のための超音波破砕処理（８５Ｗ１時間）をウォームに行った
　また、同実施例１（【００６９】〜【００７０】）には、メッシュ分級によるサイズについては何ら記載されていない。
　そして、本件明細書のその他の記載を見ても、ナノグラフェンプレートレットのサイズが、メッシュ分級によるサイズや最大サイズであるとの記載は見当たらないし、また、本件明細書において、サイズとは、メッシュ分級によるサイズや最大サイズのことを意味するとの記載も見当たらない。
　そうすると、本件明細書の記載に基づいても、本件発明１の「前記グラフェンプレートレット」は、メッシュ分級によるサイズ若しくは最大サイズが、「厚さが１００ｎｍ以下であって、長さおよび幅が１μｍ以上のものであ」ると解することはできない。
　したがって、請求人の上記主張は採用できない。
イ　サポート要件違反について
　請求人は、弁駁書の６頁１行〜１５行において、本件訂正後の請求項１は、前記グラフェンプレートレットは、・・・厚さが１００ｎｍ以下であって、
長さおよび幅が１μｍ以上のものであり
　しかし、前記第２の２（６）で検討したように、本件明細書の記載によれば、グラフェンプレートの長さおよび幅として、２０μｍを超えるものも許容されているといえる。
　したがって、請求人の上記主張は採用できない。
第８　まとめ
　以上のとおり、請求項１、３〜１０、１３〜１９に係る特許は、請求人の主張する無効理由及び証拠、並びに、当審から通知した無効理由によっては、無効とすることができない。
　また、請求項２、１１、１２に係る特許は、本件訂正により削除されたため、本件特許の請求項２、１１、１２に係る発明に対する無効理由１−１〜無効理由５については、無効審判の請求の対象が存在しなくなったから、本件特許の請求項２、１１、１２についての無効審判の請求は、特許法第１３５条の規定により却下する。
　そして、審判に関する費用については、特許法第１６９条第２項の規定で準用する民事訴訟法第６１条の規定により、請求人の負担すべきものとする。
　よって、結論のとおり審決する。