(57)【要約】  （イ）成分：ポリ乳酸、（ロ）成分：ポリオレフィン、及び（ハ）成分：相溶化剤（下記官能基群Ｘから選択される官能基を有する官能基含有重合体）を構成成分とし、前記（ハ）成分として、（ハ−１）成分：前記官能基を有する官能基含有水素添加ジエン系重合体、及び（ハ−２）成分：前記官能基を有する官能基含有オレフィン系重合体を含有する熱可塑性樹脂組成物。［官能基群Ｘ］：カルボキシル基、酸無水物基、エポキシ基、（メタ）アクリロイル基、アミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、イソシアネート基及びオキサゾリン基【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ハ−１）成分：下記官能基群Ｘから選択される少なくとも１種の官能基を有する官能基含有水素添加ジエン系重合体、及び（ハ−２）成分：下記官能基群Ｘから選択される少なくとも１種の官能基を有する官能基含有オレフィン系重合体を含有する相溶化剤。
［官能基群Ｘ］：カルボキシル基、酸無水物基、エポキシ基、（メタ）アクリロイル基、アミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、イソシアネート基及びオキサゾリン基
【請求項２】
前記（ハ−１）成分が、下記重合体ブロックＢ、並びに下記重合体ブロックＡ及び／又は下記重合体ブロックＣを含む共役ジエン系共重合体をベースポリマーとし、このベースポリマーに前記官能基が導入されるとともに、このベースポリマーを構成する下記共役ジエン化合物単位の二重結合の少なくとも８０％が水素添加された官能基含有水素添加ジエン系重合体である請求項１に記載の相溶化剤。
［重合体ブロックＡ］：芳香族ビニル化合物単位を５０質量％以上含有する重合体ブロック
［重合体ブロックＢ］：共役ジエン化合物単位を５０質量％以上含有し、その１，２−結合含量及び３，４−結合含量の合計が３０〜９０％の範囲内である重合体ブロック
［重合体ブロックＣ］：共役ジエン化合物単位を５０質量％以上含有し、その１，２−結合含量及び３，４−結合含量の合計が３０％未満である重合体ブロック
【請求項３】
前記（ハ−２）成分が、（ハ−２−１）成分：エポキシ基含有オレフィン系重合体である請求項１又は２に記載の相溶化剤。
【請求項４】
前記（ハ−２）成分が、（ハ−２−２）成分：酸無物基含有オレフィン系重合体である請求項１又は２に記載の相溶化剤。
【請求項５】
前記（ハ−２）成分として、（ハ−２−１）成分：エポキシ基含有オレフィン系重合体及び（ハ−２−２）成分：酸無物基含有オレフィン系重合体を含有する請求項１又は２に記載の相溶化剤。
【請求項６】
（イ）成分：ポリ乳酸、（ロ）成分：ポリオレフィン、及び（ハ）成分：請求項１〜５のいずれか一項に記載の相溶化剤を構成成分とし、
前記（イ）成分及び前記（ロ）成分の合計量１００質量部に対し、前記（イ）成分を１〜９９質量部、前記（ロ）成分を９９〜１質量部、前記（ハ）成分を０．１〜３０質量部含有する熱可塑性樹脂組成物。
【請求項７】
（イ）成分：ポリ乳酸、（ロ）成分：ポリオレフィン、及び（ハ）成分：請求項２に記載の相溶化剤を構成成分とし、
前記（イ）成分及び前記（ロ）成分の合計量１００質量部に対し、前記（イ）成分を１〜９９質量部、前記（ロ）成分を９９〜１質量部、前記（ハ）成分を０．１〜３０質量部含有し、
前記（ロ）成分が、（ロ−１）成分：ポリプロピレンであるとともに、
前記（ハ−１）成分が、前記重合体ブロックＡ及び前記重合体ブロックＢを含み、これらの重合体ブロックが（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）型又は［（Ａ）−（Ｂ）］ｘ−Ｙ型（ｘは２以上の整数、Ｙはカップリング剤残基を示す。）の構造に結合された共役ジエン系共重合体をベースポリマーとする官能基含有水素添加ジエン系重合体である熱可塑性樹脂組成物。
【請求項８】
（イ）成分：ポリ乳酸、（ロ）成分：ポリオレフィン、及び（ハ）成分：請求項２に記載の相溶化剤を構成成分とし、
前記（イ）成分及び前記（ロ）成分の合計量１００質量部に対し、前記（イ）成分を１〜９９質量部、前記（ロ）成分を９９〜１質量部、前記（ハ）成分を０．１〜３０質量部含有し、
前記（ロ）成分が、（ロ−２）成分：ポリエチレンであるとともに、
前記（ハ−１）成分が、前記重合体ブロックＡ、前記重合体ブロックＢ及び前記重合体ブロックＣを含み、これらの重合体ブロックが（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）型又は［（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）］ｘ−Ｙ型（ｘは２以上の整数、Ｙはカップリング剤残基を示す。）の構造に結合された共役ジエン系共重合体をベースポリマーとする官能基含有水素添加ジエン系重合体である熱可塑性樹脂組成物。
【請求項９】
請求項６〜８のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物からなる成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリ乳酸、ポリオレフィン及び相溶化剤（特定の官能基を有する重合体）を含有する樹脂組成物及びそれを用いた成形品に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
包装材料、電気・電子部品、家電や自動車用部品、土木・住宅関連建材、家庭用雑貨等をはじめとする様々な分野において、ポリエチレンやポリプロピレン等の熱可塑性樹脂の使用量は年々増加の一途を辿っている。それに伴い、これらの熱可塑性樹脂の廃棄物も増加している。これらの廃棄物は、焼却処理又は埋め立て処理されることが一般的である。しかし、焼却処理では炭酸ガス発生による地球温暖化促進の問題があり、埋め立て処理では化学的安定性が高いことにより土壌での分解が進まないという環境汚染の問題がある。【０００３】
そこで、炭酸ガス排出量の抑制及び環境保護の観点から、各種用途においてポリ乳酸等の生分解ポリマーを用いることが増えつつある。ポリ乳酸は、石油資源ではなく植物由来の澱粉を原料とするため、炭素が大気中で循環するために炭酸ガス濃度を抑制することが可能であるとともに、土中、水中に存在する微生物の作用により自然環境下で分解させることも可能である。従って、地球温暖化促進や環境汚染の問題を解決するための有効な方策となり得る樹脂として注目されている。【０００４】
しかしながら、ポリ乳酸はその分子構造が剛直であるために、従来用いられてきたポリエチレンやポリプロピレン等の熱可塑性樹脂と比較すると、延性、耐衝撃性、耐熱性等の特性面で劣るという難点がある。従って、ポリ乳酸をポリエチレン、ポリプロピレン等の熱可塑性樹脂の代替材料として使用するためには、これらの特性を改良する必要があった。【０００５】
そこで、ポリ乳酸に対して、種々のポリマーをブレンドすることによって、伸び、柔軟性、耐衝撃性等の特性を改善することが試みられている。例えば、ポリ乳酸に対し、（１）低融点ホモポリマー（融点１５０℃以下、ポリカプロラクトン等）と高融点ホモポリマー（融点１５０℃以上、ポリ乳酸等）とのブロック共重合体をブレンドする方法が提案されている（特許文献１参照）。【０００６】
また、ポリ乳酸に対し、（２）セグメント化ポリエステル、天然ゴム、又はスチレンブタジエン共重合体をブレンドする方法（特許文献２参照）、（３）エチレン−プロピレン−ジエンゴムを含む熱可塑性エラストマーをブレンドする方法（特許文献３参照）、（４）エポキシ基含有オレフィン系共重合体をブレンドする方法（特許文献４参照）等も提案されている。【０００７】
【特許文献１】特開平９−１３７０４７号公報
【特許文献２】特許第２７２５８７０号公報
【特許文献３】特開２００２−３７９８７号公報
【特許文献４】特開平９−３１６３１０号公報
【発明の開示】
【０００８】
しかしながら、（１）の方法は、従来と比較して耐衝撃性の改善は認められるものの未だ十分に満足できる耐衝撃性、耐熱性を備えた樹脂組成物を得るには至っていなかった。また、（２）〜（４）の方法は、ポリ乳酸とブレンドするポリマーとの相溶性が悪く、ブレンドムラが発生し易い。従って、やはり十分に満足できる延性、耐衝撃性を備えた樹脂組成物を得るには至っていなかった。更に、（１）〜（４）の方法で得られた樹脂組成物は、成形加工性、成形外観の面でも十分に満足できるものではなく、なお改善の余地を残すものであった。
【０００９】
本発明は、前記のような従来技術の課題を解決するためになされたものであり、本来、相溶性の悪いポリ乳酸とポリオレフィンとの相溶性を向上させることにより、耐熱性、耐衝撃性が高いことに加えて、延性、成形加工性、成形外観にも優れた熱可塑性樹脂組成物及びその成形品を提供するものである。
【００１０】
本発明者らは、上述のような従来技術の課題を解決するために鋭意検討した結果、ポリ乳酸、ポリオレフィン、相溶化剤を構成成分とする熱可塑性樹脂組成物において、相溶化剤として、官能基含有水素添加ジエン系重合体及び官能基含有オレフィン系重合体の双方を含有せしめることによって、上記課題が解決されることに想到し、本発明を完成させた。具体的には、本発明により、以下の相溶化剤、熱可塑性樹脂組成物及び成形品が提供される。
【００１１】
［１］  （ハ−１）成分：下記官能基群Ｘから選択される少なくとも１種の官能基を有する官能基含有水素添加ジエン系重合体、及び（ハ−２）成分：下記官能基群Ｘから選択される少なくとも１種の官能基を有する官能基含有オレフィン系重合体を含有する相溶化剤。
［官能基群Ｘ］：カルボキシル基、酸無水物基、エポキシ基、（メタ）アクリロイル基、アミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、イソシアネート基及びオキサゾリン基
【００１２】
［２］  前記（ハ−１）成分が、下記重合体ブロックＢ、並びに下記重合体ブロックＡ及び／又は下記重合体ブロックＣを含む共役ジエン系共重合体をベースポリマーとし、このベースポリマーに前記官能基が導入されるとともに、このベースポリマーを構成する下記共役ジエン化合物単位の二重結合の少なくとも８０％が水素添加された官能基含有水素添加ジエン系重合体である前記［１］に記載の相溶化剤。
［重合体ブロックＡ］：芳香族ビニル化合物単位を５０質量％以上含有する重合体ブロック
［重合体ブロックＢ］：共役ジエン化合物単位を５０質量％以上含有し、その１，２−結合含量及び３，４−結合含量の合計が３０〜９０％の範囲内である重合体ブロック
［重合体ブロックＣ］：共役ジエン化合物単位を５０質量％以上含有し、その１，２−結合含量及び３，４−結合含量の合計が３０％未満である重合体ブロック
【００１３】
［３］  前記（ハ−２）成分が、（ハ−２−１）成分：エポキシ基含有オレフィン系重合体である前記［１］又は［２］に記載の相溶化剤。
【００１４】
［４］  前記（ハ−２）成分が、（ハ−２−２）成分：酸無物基含有オレフィン系重合体である前記［１］又は［２］に記載の相溶化剤。
【００１５】
［５］  前記（ハ−２）成分として、（ハ−２−１）成分：エポキシ基含有オレフィン系重合体及び（ハ−２−２）成分：酸無物基含有オレフィン系重合体を含有する前記［１］又は［２］に記載の相溶化剤。
【００１６】
［６］  （イ）成分：ポリ乳酸、（ロ）成分：ポリオレフィン、及び（ハ）成分：前記［１］〜［５］のいずれかに記載の相溶化剤を構成成分とし、前記（イ）成分及び前記（ロ）成分の合計量１００質量部に対し、前記（イ）成分を１〜９９質量部、前記（ロ）成分を９９〜１質量部、前記（ハ）成分を０．１〜３０質量部含有する熱可塑性樹脂組成物。
【００１７】
［７］  （イ）成分：ポリ乳酸、（ロ）成分：ポリオレフィン、及び（ハ）成分：前記［２］に記載の相溶化剤を構成成分とし、前記（イ）成分及び前記（ロ）成分の合計量１００質量部に対し、前記（イ）成分を１〜９９質量部、前記（ロ）成分を９９〜１質量部、前記（ハ）成分を０．１〜３０質量部含有し、前記（ロ）成分が、（ロ−１）成分：ポリプロピレンであるとともに、前記（ハ−１）成分が、前記重合体ブロックＡ及び前記重合体ブロックＢを含み、これらの重合体ブロックが（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）型又は［（Ａ）−（Ｂ）］ｘ−Ｙ型（ｘは２以上の整数、Ｙはカップリング剤残基を示す。）の構造に結合された共役ジエン系共重合体をベースポリマーとする官能基含有水素添加ジエン系重合体である熱可塑性樹脂組成物。
【００１８】
［８］  （イ）成分：ポリ乳酸、（ロ）成分：ポリオレフィン、及び（ハ）成分：前記［２］に記載の相溶化剤を構成成分とし、前記（イ）成分及び前記（ロ）成分の合計量１００質量部に対し、前記（イ）成分を１〜９９質量部、前記（ロ）成分を９９〜１質量部、前記（ハ）成分を０．１〜３０質量部含有し、前記（ロ）成分が、（ロ−２）成分：ポリエチレンであるとともに、前記（ハ−１）成分が、前記重合体ブロックＡ、前記重合体ブロックＢ及び前記重合体ブロックＣを含み、これらの重合体ブロックが（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）型又は［（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）］ｘ−Ｙ型（ｘは２以上の整数、Ｙはカップリング剤残基を示す。）の構造に結合された共役ジエン系共重合体をベースポリマーとする官能基含有水素添加ジエン系重合体である熱可塑性樹脂組成物。
【００１９】
［９］  前記［６］〜［８］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物からなる成形品。
【００２０】
本発明の相溶化剤は、本発明の熱可塑性樹脂組成物の製造に好適に用いることができる。本発明の熱可塑性樹脂組成物及び成形品は、耐熱性、耐衝撃性が高いことに加えて、延性、成形加工性、成形外観にも優れる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
以下、本発明の相溶化剤、熱可塑性樹脂組成物、成形品を実施するための最良の形態について具体的に説明する。但し、本発明は、その発明特定事項を備える全ての実施形態を包含するものであり、以下に示す実施形態に限定されるものではない。【００２２】
なお、本明細書においては、「単量体Ｘに由来する繰り返し単位」を単に「Ｘ単位」と記す場合がある。また、本明細書において「Ｘ系樹脂」、「Ｘ系重合体」というときは、Ｘ単位のみからなる単独重合体（ホモポリマー）、Ｘ単位を主成分（８０モル％以上）とする共重合体（コポリマー）のいずれをも指すものとする。【００２３】
［１］熱可塑性樹脂組成物：
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、（イ）成分：ポリ乳酸、（ロ）成分：ポリオレフィン、及び（ハ）成分：相溶化剤を構成成分とし、（イ）成分及び（ロ）成分の合計量１００質量部に対し、（イ）成分を１〜９９質量部、（ロ）成分を９９〜１質量部、（ハ）成分を０．１〜３０質量部含有する熱可塑性樹脂組成物である。以下、構成成分ごとに説明する。【００２４】
［１−１］ポリ乳酸（（イ）成分）：
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、ポリ乳酸（以下、「（イ）成分」と記す場合がある。）を構成成分として含有する。（イ）成分を構成成分とすることによって、生分解性を備え、石油資源に依存する必要がなく、製造コストや物性の面でも優れる、ポリエチレン、ポリプロピレン等の代替材料を提供することが可能となる。【００２５】
本明細書において「ポリ乳酸」というときは、Ｌ−乳酸及び／又はＤ−乳酸由来の繰り返し単位（乳酸単位）を主成分として含む重合体を意味する。（イ）成分は乳酸単位を主成分とするものであればその含有率は特に限定されないが、乳酸単位を８０モル％以上含むものが好ましく、９０モル％以上含むものが更に好ましい。【００２６】
（イ）成分としては、熱可塑性樹脂組成物の耐熱性を向上させるという観点から、光学純度が高い乳酸単位から構成されているものを用いることが好ましい。具体的には、Ｌ−乳酸単位又はＤ−乳酸単位のいずれか一方が８０モル％以上含まれるものを用いることが好ましく、９０モル％以上含まれるものを用いることが更に好ましく、９５モル％以上含まれるものを用いることが特に好ましい。【００２７】
（イ）成分は、乳酸単位以外の単量体単位を含むものであってもよい。他の単量体単位としては、例えば、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸、フマル酸、シクロヘキサンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、５−テトラブチルホスホニウムスルホイソフタル酸等の多価カルボン酸類；ビスフェノールＡ、ビスフェノールにエチレンオキシドを付加反応させた芳香族多価アルコール類；エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ヘプタンジオール、ヘキサンジオール、オクタンジオール、ノナンジオール、デカンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ネオペンチルグリコール、グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール等の多価アルコール類；グリコール酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ吉草酸、６−ヒドロキシカプロン酸、ヒドロキシ安息香酸等のヒドロキシカルボン酸類；グリコリド、ε−カプロラクトングリコリド、ε−カプロラクトン、β−プロピオラクトン、δ−ブチロラクトン、β−ブチロラクトン、γ−ブチロラクトン、ピバロラクトン、δ−バレロラクトン等のラクトン類；等を挙げることができる。【００２８】
前記の乳酸単位以外の単量体単位については、ポリ乳酸としての機能・効果を十分に発揮させるという観点から、その含有率が２０モル％未満であることが好ましく、１０モル％未満であることが好ましい。【００２９】
（イ）成分の分子量や分子量分布について特に制限はない。従って、実質的に成形加工が可能の範囲で適宜選択すればよい。そのような観点からは、重量平均分子量は１万以上であることが好ましく、４万以上であることが更に好ましく、８万以上であることが特に好ましい。なお、ここにいう「重量平均分子量」とは、溶媒としてヘキサフルオロイソプロパノールを用いたゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定したポリメタクリル酸メチル換算の重量平均分子量を意味するものとする。【００３０】
（イ）成分の融点についても特に制限はないが、１２０℃以上であることが好ましく、１４０℃以上であることが更に好ましい。なお、本明細書において、（イ）成分の融点を示す際には、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定した値を示すものとする。【００３１】
（イ）成分は従来公知のポリ乳酸製造法により製造することができる。具体的には、乳酸からの直接重合法やラクチドを介する開環重合法等の方法を挙げることができる。【００３２】
（イ）成分の含有量は、（イ）成分及び（ロ）成分の合計量１００質量部に対し、１〜９９質量部とする必要があり、１０〜９０質量部とすることが好ましい。１質量部未満であると、ポリ乳酸の量が少なく、環境への負担が大きくなる。９９質量部を超えると、ポリオレフィン（（ロ）成分）の量が少なく、耐衝撃性、耐熱性改良が期待できない。【００３３】
［１−２］ポリオレフィン（（ロ）成分）：
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、ポリ乳酸（（イ）成分）に加えて、ポリオレフィン（以下、「（ロ）成分」と記す場合がある。）を構成成分として含有する。（ロ）成分を混合することによって、ポリ乳酸単独の場合と比較して、耐熱性、成形性、寸法安定性に優れた熱可塑性樹脂組成物を得ることが可能となる。また、安価で入手容易なポリオレフィンをブレンドすることで、より安価なポリ乳酸系の熱可塑性樹脂組成物を得ることができるという利点もある。【００３４】
本明細書において「ポリオレフィン」というときは、１種又は２種以上のエチレン及び／又はα−オレフィンを重合して得られる重合体を意味する。その重合法について特に制限はなく、例えば、従来公知の重合法（例えば、高圧法、低圧法等）等により重合して得られる重合体を用いることができる。【００３５】
「α−オレフィン」としては、例えば、プロペン（以下、「プロピレン」と記す）、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ウンデセン等の炭素数３〜１２のα−オレフィンを挙げることができる。【００３６】
「ポリオレフィン」としては、例えば、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、ポリブテン樹脂、メチルペンテン樹脂等を挙げることができ、これらのうちの１種を単独で又は２種以上を組み合わせて使用することができる。「ポリエチレン系樹脂」としては、例えば、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・オクテン共重合体等を挙げることができる。「ポリプロピレン系樹脂」としては、例えば、ホモポリプロピレン、ブロックポリプロピレン、ランダムポリプロピレン、プロピレン・α−オレフィン共重合体、プロピレン・エチレン共重合体、プロピレン・ブテン共重合体、プロピレン・エチレン・ブテン共重合体等を挙げることができる。これらのポリオレフィンの中では、ポリエチレン系樹脂又はポリプロピレン系樹脂を用いることが好ましい。【００３７】
「ポリエチレン系樹脂」を用いる場合、そのメルトフローレート（ＭＦＲ）は、０．０１〜３００ｇ／１０分であることが好ましく、０．１〜１００ｇ／１０分であることがより好ましい。ＭＦＲが０．０１ｇ／１０分未満であると、熱可塑性樹脂組成物の混練加工性、押出加工性等が不十分となる傾向にあり好ましくない。一方、３００ｇ／１０分を超えると熱可塑性樹脂組成物の強度が低下する傾向にあり好ましくない。なお、ここにいう「メルトフローレート」は、ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８に記載の方法に準拠して、１９０℃、２１．２Ｎ荷重下で測定されたメルトフローレートを意味するものとする。【００３８】
（ロ）成分の含有量は、（イ）成分及び（ロ）成分の合計量１００質量部に対し、１〜９９質量部とする必要があり、１０〜９０質量部とすることが好ましい。１質量部未満であると、ポリオレフィンの量が少なく、耐熱性、成形性や寸法安定性の向上効果を十分に得られない傾向がある。９９質量部を超えると、ポリ乳酸（（イ）成分）の量が少なく、環境への負荷が大きくなる。【００３９】
［１−３］相溶化剤（（ハ）成分）：
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、ポリ乳酸（（イ）成分）、ポリオレフィン（（ロ）成分）に加えて、相溶化剤（以下、「（ハ）成分」と記す場合がある。）を構成成分として含有する。（ハ）成分を混合することによって、（イ）成分との相互作用が高まり、（イ）成分と（ロ）成分との相溶性が向上し、延性、耐衝撃性が高く、成形加工性、成形外観にも優れた熱可塑性樹脂組成物を得ることが可能となる。【００４０】
相溶化剤としては、特定の官能基を有する官能基含有重合体を用いることができる。本明細書において、「官能基含有重合体」というときは、下記官能基群Ｘから選択される少なくとも１種の官能基を有する重合体を意味する。即ち、基本骨格となる重合体（以下、「ベースポリマー」と記す場合がある。）に前記官能基が導入された重合体を（ハ）成分として用いることができる。下記官能基群Ｘに列挙された官能基はいずれも反応性の官能基であり、このような反応性官能基を導入することによって、（イ）成分との相互作用を高めることができ、ひいては（イ）成分と（ロ）成分との相溶性を向上させる効果が発揮される。
［官能基群Ｘ］：カルボキシル基、酸無水物基、エポキシ基、（メタ）アクリロイル基、アミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、イソシアネート基及びオキサゾリン基【００４１】
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、（ハ）成分として、「官能基含有水素添加ジエン系重合体（以下、「（ハ−１）成分」と記す場合がある。）」及び「官能基含有オレフィン系重合体（以下、「（ハ−２）成分」と記す場合がある。）」を含有するものである。【００４２】
［１−３（１）］官能基含有水素添加ジエン系重合体（（ハ−１）成分）：
本明細書において「官能基含有水素添加ジエン系重合体」というときは、共役ジエン系重合体をベースポリマーとし、このベースポリマーに前記官能基が導入されるとともに、このベースポリマーを構成する共役ジエン化合物単位の二重結合の少なくとも８０％が水素添加された重合体を意味する。（ハ−１）成分を混合することによって、延性、耐衝撃性の大幅な改良が可能である。【００４３】
（ハ−１）成分のベースポリマーとなる「共役ジエン系重合体」は、共役ジエン化合物由来の繰り返し単位を含む重合体である。「共役ジエン化合物」としては、例えば、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、２−メチル−１，３−オクタジエン、１，３−ヘキサジエン、１，３−シクロヘキサジエン、４，５−ジエチル−１，３−オクタジエン、３−ブチル−１，３−オクタジエン、ミルセン及びクロロプレン等を挙げることができる。本発明においては、原料となる単量体の入手容易性、重合性の観点から、また、耐衝撃性や耐寒性に優れた熱可塑性樹脂組成物を得られるという理由から、１，３−ブタジエン又はイソプレン由来の繰り返し単位を含む共役ジエン系重合体をベースポリマーとすることが好ましい。【００４４】
前記のように（ハ−１）成分は、共役ジエン系重合体をベースポリマーとするものであるが、この共役ジエン系重合体中には共役ジエン化合物以外の化合物に由来する繰り返し単位を含むものであってもよい。例えば、芳香族ビニル化合物由来の繰り返し単位（芳香族ビニル化合物単位）等を含むものであってもよい。【００４５】
「芳香族ビニル化合物」としては、例えば、スチレン、ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、ジビニルベンゼン、１，１−ジフェニルスチレン、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン、Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｐ−アミノエチルスチレン及びビニルピリジン等を挙げることができる。本発明においては、原料となる単量体の入手容易性、重合性の観点から、また、耐衝撃性や耐寒性に優れた熱可塑性樹脂組成物を得られるという理由から、スチレン又はｔｅｒｔ−ブチルスチレン由来の繰り返し単位を含む共役ジエン系重合体をベースポリマーとすることが好ましい。【００４６】
前記のようにベースポリマーに芳香族ビニル化合物を含む場合においては、重合の際の共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物との質量比は１００：０〜２０：８０であることが好ましく、９７：３〜４０：６０であることが更に好ましい。質量比が２０：８０を超えると、（ハ−１）成分のガラス転移点が高くなりすぎ、熱可塑性樹脂組成物の耐衝撃性や耐寒性が低下するという不具合が生ずる傾向にある。【００４７】
また、（ハ−１）成分は、下記重合体ブロックＢ、並びに下記重合体ブロックＡ及び／又は下記重合体ブロックＣを含む共役ジエン系共重合体をベースポリマーとし、このベースポリマーに前記官能基が導入されるとともに、このベースポリマーを構成する下記共役ジエン化合物単位の二重結合の少なくとも８０％が水素添加された官能基含有水素添加ジエン系重合体であることが好ましい。即ち、下記重合体ブロックＢを必須の重合体ブロックとし、更に下記重合体ブロックＡ及び下記重合体ブロックＣのうちの少なくとも１種の重合体ブロックを含む共役ジエン系重合体をベースポリマーとすることが好ましい。
［重合体ブロックＡ］：芳香族ビニル化合物単位を５０質量％以上含有する重合体ブロック
［重合体ブロックＢ］：共役ジエン化合物単位を５０質量％以上含有し、その１，２−結合含量及び３，４−結合含量の合計が３０〜９０％の範囲内である重合体ブロック
［重合体ブロックＣ］：共役ジエン化合物単位を５０質量％以上含有し、その１，２−結合含量及び３，４−結合含量の合計が３０％未満である重合体ブロック【００４８】
前記の「重合体ブロックＢ、並びに重合体ブロックＡ及び／又は重合体ブロックＣを含む共役ジエン系共重合体」としては、例えば、（Ａ）−（Ｂ）、（Ｂ）−（Ｃ）、［（Ａ）−（Ｂ）］ｘ−Ｙ、［（Ｂ）−（Ｃ）］ｘ−Ｙ、（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）、（Ｃ）−（Ｂ）−（Ｃ）、（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）、［（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）］ｘ−Ｙ、［（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）］ｘ−Ｙ、［（Ｂ）−（Ｃ）−（Ｂ）］ｘ−Ｙ、（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）−（Ｂ）、（Ｂ）−（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）、（Ｂ）−（Ｃ）−（Ｂ）−（Ｃ）、（Ｃ）−（Ｂ）−（Ｃ）−（Ｂ）、［（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）−（Ｂ）］ｘ−Ｙ、（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）、［（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）］ｘ−Ｙ、［（Ｂ）−（Ａ）］ｘ−Ｙ、［（Ｃ）−（Ｂ）］ｘ−Ｙ、（Ｂ）−（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）、（Ｂ）−（Ａ）−（Ｃ）−（Ａ）及び［（Ｃ）−（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）］ｘ−Ｙ等の構造に結合されたブロック共重合体を挙げることができる。
（但し、（Ａ）：重合体ブロックＡ、（Ｂ）：重合体ブロックＢ、（Ｃ）：重合体ブロックＣ、ｘ：２以上の整数、Ｙ：カップリング剤残基、を示す）【００４９】
重合体をペレット形状とする場合には、外側のブロック成分として少なくとも１つ以上のブロックＡ及び／又はブロックＣを含むブロック共重合体をベースポリマーとすることが好ましい。【００５０】
（ロ）成分が、ポリプロピレン（以下、「（ロ−１）成分」と記す場合がある。）である場合には、（ハ−１）成分は、重合体ブロックＡ及び重合体ブロックＢを含み、これらの重合体ブロックが（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）型又は［（Ａ）−（Ｂ）］ｘ−Ｙ型（ｘは２以上の整数、Ｙはカップリング剤残基を示す。）の構造に結合された共役ジエン系共重合体をベースポリマーとする官能基含有水素添加ジエン系重合体であることが好ましい。このような重合体を用いることにより、「重合体ブロックＢ」とポリプロピレンとの相溶性が向上し、延性、耐衝撃性が向上する。【００５１】
（ロ）成分が、ポリエチレン（以下、「（ロ−２）成分」と記す場合がある。）である場合には、（ハ−１）成分は、重合体ブロックＡ、重合体ブロックＢ及び重合体ブロックＣを含み、これらの重合体ブロックが（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）型又は［（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）］ｘ−Ｙ型（ｘは２以上の整数、Ｙはカップリング剤残基を示す。）の構造に結合された共役ジエン系共重合体をベースポリマーとする官能基含有水素添加ジエン系重合体であることが好ましい。このような重合体を用いることにより、「重合体ブロックＣ」とポリエチレンとの相溶性が向上し、延性、耐衝撃性が向上する。【００５２】
なお、上記のような２種以上のブロックを含むブロック共重合体は、芳香族ビニル化合物又は共役ジエン化合物の含有率がブロック中で連続的に変化するテーパー型、又はランダム型であってもよい。また、重合体ブロックをカップリングさせる「カップリング剤」としては、例えば、メチルジクロロシラン、メチルトリクロロシラン、ブチルトリクロロシラン、テトラクロロシラン、ジブロモエタン、テトラクロロ錫、ブチルトリクロロ錫、テトラクロロゲルマニウム、ビス（トリクロロシリル）エタン等のハロゲン化合物；エポキシ化大豆油等のエポキシ化合物；アジピン酸ジエチル、アジピン酸ジメチル、ジメチルテレフタル酸、ジエチルテレフタル酸等のカルボニル化合物、ジビニルベンゼン等のポリビニル化合物；ポリイソシアネート；等を挙げることができる。【００５３】
（ハ−１）成分は、上記のような共役ジエン系重合体をベースポリマーとし、このベースポリマーを構成する共役ジエン化合物単位の二重結合の少なくとも８０％が水素添加された重合体である。水素添加率の上限については特に制限はないが、耐候性や耐熱性に優れた熱可塑性樹脂組成物を得るという観点から、前記二重結合の９０％以上が水素添加された重合体であることが好ましく、９５％以上が水素添加された重合体であることが更に好ましい。【００５４】
（ハ−１）成分は、前記ベースポリマーに前記官能基群Ｘから選択される少なくとも１種の官能基が導入された重合体である。中でも、（イ）成分との相互作用が高いアミノ基を有する重合体が好ましく、１級アミノ基を有する重合体が更に好ましい。【００５５】
（ハ−１）成分は、前記官能基を平均０．０１〜１００（個／１分子）有している重合体であることが好ましく、平均０．１〜１０（個／１分子）有している重合体であることが更に好ましい。官能基の数が平均０．０１（個／１分子）未満であると（イ）成分との相互作用が低下し、（イ）成分との相溶性が低下するという不具合が生ずる傾向にある。一方、官能基の数が１００（個／１分子）を超えると熱可塑性樹脂組成物の流動性や加工性が低下するという不具合が生ずるおそれがある。【００５６】
（ハ−１）成分の分子量については特に制限はないが、重量平均分子量が３万〜２００万であることが好ましく、４万〜１００万であることが更に好ましく、５万〜５０万であることが特に好ましい。重量平均分子量が３万未満であると、熱可塑性樹脂組成物の強度や寸法安定性が低下するという不具合が生ずる傾向にあり好ましくない。一方、重量平均分子量が２００万を超えると、（ハ−１）成分の溶液粘度や溶融粘度が高くなりすぎ、熱可塑性樹脂組成物の加工性や生産性が低下するという不具合が生ずる傾向にあり好ましくない。なお、ここにいう「重量平均分子量」とは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定したポリスチレン換算の重量平均分子量を意味するものとする。【００５７】
（ハ−１）成分は、例えば、下記（ａ）〜（ｅ）のいずれかに記載の方法により製造することができる。【００５８】
製法（ａ）：
製法（ａ）は、共役ジエン化合物を単独で、或いは、共役ジエン化合物及び芳香族ビニル化合物を、有機アルカリ金属化合物の存在下でブロック共重合し、その共重合体を水素添加して得られた水素添加ジエン系重合体に、下記一般式（１）で示される（メタ）アクリロイル基含有化合物、下記一般式（２）で示されるエポキシ基含有化合物及び無水マレイン酸の群から選択される少なくとも１種を、溶液中ないしは押し出し機等の混練機中で反応させる方法である。【００５９】
【化１】
2008023758.tif 000002
〔一般式（１）中、Ｒ１は水素原子又はメチル基、Ａは単結合又はヘテロ原子を含んでいてもよい炭素数１〜２０の炭化水素基、Ｘ１はアルコキシシリル基、ヒドロキシル基、アミノ基、カルボキシル基、エポキシ基、イソシアネート基又はオキサゾリン基、ｑはアミノ基の場合１〜３の整数、その他の官能基の場合１を示す。〕【００６０】
【化２】
2008023758.tif 000003
〔一般式（２）中、Ｒ２は炭素数２〜１８のアルケニル基、Ｘはカルボニルオキシ基、メチレンオキシ基又はフェニレンオキシ基を示す。〕【００６１】
製法（ａ）により得られる重合体としては、例えば、無水マレイン酸変性スチレン−エチレン・ブチレン−スチレンブロック共重合体、無水マレイン酸変性スチレン−エチレン・プロピレンースチレンブロック共重合体、無水マレイン酸変性スチレン−エチレン・ブチレン・プロピレンースチレンブロック共重合体、エポキシ変性スチレン−エチレン・ブチレン−スチレンブロック共重合体、エポキシ変性スチレン−エチレン・プロピレンースチレンブロック共重合体、エポキシ変性スチレン−エチレン・ブチレン・プロピレンースチレンブロック共重合体等を挙げることができる。【００６２】
製法（ｂ）：
製法（ｂ）は、共役ジエン化合物を単独で、或いは、共役ジエン化合物及び芳香族ビニル化合物を、下記一般式（３）又は（４）で示される、アミノ基を有する有機アルカリ金属化合物の存在下でブロック共重合した後、その共重合体を水素添加する方法である。【００６３】
【化３】
2008023758.tif 000004
〔一般式（３）中、Ｒ３及びＲ４は双方が炭素数３〜１８のトリアルキルシリル基、又はいずれか一方が前記トリアルキルシリル基、他方が炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基若しくは炭素数１〜１００のオルガノシロキシ基、Ｒ５は炭素数１〜２０のアルキレン基又はアルキリデン基を示す。〕【００６４】
【化４】
2008023758.tif 000005
〔一般式（４）中、Ｒ５は、炭素数１〜２０のアルキレン基又はアルキリデン基、Ｒ６は炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基又は炭素数１〜１００のオルガノシロキシ基を示す。〕【００６５】
前記一般式（３）又は（４）で示される有機アルカリ金属化合物としては、例えば、３−リチオ−１−［Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）］アミノプロパン、２−リチオ−１−［Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）］アミノエタン、３−リチオ−２，２−ジメチル−１−［Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）］アミノプロパン、２，２，５，５−テトラメチル−１−（３−リチオプロピル）−１−アザ−２，５−ジシラシクロペンタン、２，２，５，５−テトラメチル−１−（３−リチオ−２，２−ジメチル−プロピル）−１−アザ−２，５−ジシラシクロペンタン、２，２，５，５−テトラメチル−１−（２−リチオエチル）−１−アザ−２，５−ジシラシクロペンタン、３−リチオ−１−［Ｎ−（ｔｅｒｔ−ブチル−ジメチルシリル）−Ｎ−トリメチルシリル］アミノプロパン、３−リチオ−１−（Ｎ−メチル−Ｎ−トリメチルシリル）アミノプロパン及び３−リチオ−１−（Ｎ−エチル−Ｎ−トリメチルシリル）アミノプロパン等を挙げることができる。【００６６】
製法（ｃ）：
製法（ｃ）は、共役ジエン化合物を単独で、或いは、共役ジエン化合物及び芳香族ビニル化合物を、下記一般式（５）又は（６）に示される、アミノ基を有する不飽和単量体と、有機アルカリ金属化合物の存在下でブロック共重合した後、その重合体を水素添加する方法である。【００６７】
【化５】
2008023758.tif 000006
〔一般式（５）中、Ｒ７及びＲ８は双方が炭素数３〜１８のトリアルキルシリル基、又はいずれか一方が前記トリアルキルシリル基、他方が炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基若しくは炭素数１〜１００のオルガノシロキシ基、ｎは１〜３の整数を示す。〕【００６８】
【化６】
2008023758.tif 000007
〔一般式（６）中、Ｒ７及びＲ８は双方が炭素数３〜１８のトリアルキルシリル基、又はいずれか一方が前記トリアルキルシリル基、他方が炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基若しくは炭素数１〜１００のオルガノシロキシ基、Ｒ９は炭素数１〜２０のアルキレン基又はアルキリデン基、ｎは１〜３の整数を示す。〕【００６９】
前記一般式（５）又は（６）で示される不飽和単量体としては、例えば、ｐ−［Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノ］スチレン、ｐ−［Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノメチル］スチレン、ｐ−｛２−［Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノ］エチル｝スチレン、ｍ−［Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノ］スチレン、ｐ−（Ｎ−メチル−Ｎ−トリメチルシリルアミノ）スチレン及びｐ−（Ｎ−メチル−Ｎ−トリメチルシリルアミノメチル）スチレン等を挙げることができる。【００７０】
製法（ｄ）：
製法（ｄ）は、共役ジエン化合物を単独で、或いは、共役ジエン化合物及び芳香族ビニル化合物を、有機アルカリ金属化合物の存在下でブロック共重合し、得られた共重合体の活性点に下記一般式（７）で示されるアルコキシシラン化合物を反応させた後、その重合体を水素添加する方法である。
Ｒ１０（４−ｍ−ｎ）Ｓｉ（ＯＲ１１）ｍＸｎ      ：（７）
〔一般式（７）中、Ｒ１０は炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基又は炭素数１〜１００のオルガノシロキシ基を示す。Ｒ１０が複数ある場合は、各々のＲ１０は同じ官能基であっても異なる官能基であってもよい。Ｒ１１は炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基又は炭素数７〜２０のアラルキル基を示す。ＯＲ１１が複数ある場合は、各々のＲ１１は同じ官能基であっても異なる官能基であってもよい。ＸはＮ原子を含む極性基を有する置換基を示す。Ｘが複数ある場合は、各々のＸは同じ官能基であっても異なる官能基であってもよい。また、各々のＸは独立の置換基であっても環状構造を形成していてもよい。ｍ及びｎは１〜３の整数を示す。但し、ｍとｎの和は１〜４の整数である。〕【００７１】
前記一般式（７）で示されるアルコキシシラン化合物としては、例えば、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルジメチルエトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルジメチルメトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノエチルトリメトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノエチルトリエトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノエチルジメチルエトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノエチルジメチルメトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノエチルメチルジエトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノエチルメチルジメトキシシラン、Ｎ−メチル−Ｎ−トリメチルシリルアミノプロピルトリメトキシシラン、【００７２】
Ｎ−メチル−Ｎ−トリメチルシリルアミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−メチル−Ｎ−トリメチルシリルアミノプロピルジメチルエトキシシラン、Ｎ−メチル−Ｎ−トリメチルシリルアミノプロピルジメチルメトキシシラン、Ｎ−メチル−Ｎ−トリメチルシリルアミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ−メチル−Ｎ−トリメチルシリルアミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピルジメチルエトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピルジメチルメトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピルメチルジメトキシシラン、【００７３】
Ｎ−（１，３−ジメチルブチリデン）−３−（トリエトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１−メチルエチリデン）−３−（トリエトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−エチリデン−３−（トリエトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１−メチルプロピリデン）−３−（トリエトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（４−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノベンジリデン）−３−（トリエトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１，３−ジメチルブチリデン）−３−（トリメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１−メチルエチリデン）−３−（トリメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−エチリデン−３−（トリメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１−メチルプロピリデン）−３−（トリメトキシシリル）−１−プロパンアミン、【００７４】
Ｎ−（４−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノベンジリデン）−３−（トリメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１，３−ジメチルブチリデン）−３−（メチルジメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１−メチルエチリデン）−３−（メチルジメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−エチリデン−３−（メチルジメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１−メチルプロピリデン）−３−（メチルジメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（４−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノベンジリデン）−３−（メチルジメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１，３−ジメチルブチリデン）−３−（メチルジエトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１−メチルエチリデン）−３−（メチルジエトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−エチリデン−３−（メチルジエトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１−メチルプロピリデン）−３−（メチルジエトキシシリル）−１−プロパンアミン、【００７５】
Ｎ−（４−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノベンジリデン）−３−（メチルジエトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１，３−ジメチルブチリデン）−３−（ジメチルメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１−メチルエチリデン）−３−（ジメチルメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−エチリデン−３−（ジメチルメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１−メチルプロピリデン）−３−（ジメチルメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（４−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノベンジリデン）−３−（ジメチルメトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１，３−ジメチルブチリデン）−３−（ジメチルエトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１−メチルエチリデン）−３−（ジメチルエトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−エチリデン−３−（ジメチルエトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（１−メチルプロピリデン）−３−（ジメチルエトキシシリル）−１−プロパンアミン、Ｎ−（４−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノベンジリデン）−３−（ジメチルエトキシシリル）−１−プロパンアミン等を挙げることができる。【００７６】
製法（ｅ）：
製法（ｅ）は、共役ジエン化合物を単独で、或いは、共役ジエン化合物及び芳香族ビニル化合物を、有機アルカリ金属化合物の存在下でブロック共重合し、得られた共重合体の活性点に、エポキシ化合物又はケトン化合物又は上記一般式（３）〜（７）を除く含窒素化合物を反応させた重合体とした後、その重合体を水素添加する方法である。【００７７】
「エポキシ化合物」としてはエチレンオキサイド、プロピレンオキサイド等が、「ケトン化合物」としてはアセトン、ベンゾフェノン等が、前記一般式（３）〜（７）を除く含窒素化合物としては下記一般式（８）で示される含窒素化合物等を挙げることができる。
Ｒ１２Ｒ１３Ｃ＝Ｎ−Ｙ      ：（８）
〔一般式（８）中、Ｒ１２及びＲ１３は各々が同一若しくは異なった水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基又は炭素数１〜１００のオルガノシロキシ基、Ｙは水素原子、炭素数３〜１８のトリアルキルシリル基、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基又は炭素数１〜１００のオルガノシロキシ基を示す。〕【００７８】
前記一般式（８）で示される含窒素化合物としては、例えば、Ｎ−ベンジリデンメチルアミン、Ｎ−ベンジリデンエチルアミン、Ｎ−ベンジリデンブチルアミン及びＮ−ベンジリデンアニリン等を挙げることができる。【００７９】
［１−３（２）］官能基含有オレフィン系重合体（（ハ−２）成分）：
本明細書において「官能基含有オレフィン系重合体」というときは、オレフィン系重合体をベースポリマーとし、このベースポリマーに前記官能基が導入された重合体を意味する。（ハ−２）成分を混合することによって、延性、耐衝撃性、成形加工性、成形外観の改良が可能である。【００８０】
（ハ−２）成分のベースポリマーとなる「オレフィン系重合体」は、オレフィン化合物（即ち、エチレン及び／又はα−オレフィン）由来の繰り返し単位を含む重合体である。「α−オレフィン」としては、「ポリオレフィン」の項で例示した化合物を挙げることができる。但し、（ハ−２）成分のベースポリマーは、オレフィン化合物以外の化合物に由来する繰り返し単位を含むものであってもよい。【００８１】
（ハ−２）成分は、前記ベースポリマーに前記官能基群Ｘから選択される少なくとも１種の官能基が導入された重合体である。前記官能基を導入する方法としては、オレフィン化合物とその官能基を有する単量体とを共重合させる方法を挙げることができる。例えば、エチレンと（メタ）アクリル酸とを共重合させることにより、カルボキシ基が導入された重合体を、エチレンと無水マレイン酸とを共重合させることにより、酸無水物基が導入された重合体を、エチレンと前記一般式（１）で示される（メタ）アクリロイル基含有化合物とを共重合させることにより、（メタ）アクリロイル基が導入された重合体を、エチレンと前記一般式（２）で示されるエポキシ基含有化合物とを共重合させることにより、エポキシ基が導入された重合体を得ることができる。なお、官能基の導入は、共重合に限定されるものではなく、グラフト重合等により行っても良い。【００８２】
（ハ−２）成分の具体例としては、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体をＮａ、Ｚｎ、Ｍｇ等の金属イオンによってカルボキシル基の一部を中和させたアイオノマー、エチレン・（メタ）アクリル酸エステル共重合体のけん化物、エチレン・（メタ）アクリロイル共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸エステル・無水マレイン酸共重合体、エチレン・ビニルイソシアネート共重合体、無水マレイン酸変性ポリエチレン、無水マレイン酸変性エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・グリシジルメタクリレート共重合体、エポキシ変性エチレン・プロピレン共重合体、ヒドロキシル変性ポリエチレン、ヒドロキシル変性エチレン・プロピレン共重合体等を挙げることができる。【００８３】
上記の重合体の中でも、延性、耐衝撃性改良効果が大きいという理由からエポキシ基を有する重合体が好ましく、エチレン・グリシジルメタクリレート共重合体が更に好ましい。また、成形加工性、成形外観についての改良効果が大きいという理由から酸無水物基を有する重合体も好ましく、無水マレイン酸変性ポリエチレン、無水マレイン酸変性ポリプロピレンが更に好ましい。【００８４】
（ハ−２）成分は、得られる熱可塑性樹脂組成物の機械的特性と成形加工性のバランスが良くなる範囲内で、前記官能基を導入した重合体を用いればよい。具体的には、前記官能基を平均０．０１〜１，０００（個／１分子）有している重合体であることが好ましく、平均０．１〜５００（個／１分子）有している重合体であることが更に好ましい。官能基の数が平均０．０１（個／１分子）未満であると良好な相溶化効果が得られず、延性、耐衝撃性の改良効果が低下する傾向にある。一方、官能基の数が平均１，０００（個／１分子）を超えると、組成物の流動性が低下して成形性が著しく低下するという不具合が生ずるおそれがある。【００８５】
（ハ−２）成分の分子量については特に制限はないが、重量平均分子量が１万〜２００万であることが好ましく、２万〜１５０万であることが更に好ましく、３万〜１００万であることが特に好ましい。重量平均分子量が１万未満であると、延性、耐衝撃性の改良効果が低下する傾向にある。一方、重量平均分子量が２００万を超えると、組成物の流動性が低下して成形加工性が低下するという不具合が生ずるおそれがある。なお、ここにいう「重量平均分子量」とは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定したポリスチレン換算の重量平均分子量を意味するものとする。【００８６】
（ハ）成分の含有量は、（イ）成分及び（ロ）成分の合計量１００質量部に対し、０．１〜３０質量部とする必要があり、０．５〜２０質量部とすることが好ましい。０．１質量部未満であると、官能基含有重合体の量が少なく、十分な延性、耐衝撃性の改良効果が得られない傾向がある。３０質量部を超えると、官能基含有重合体の量が過剰となり、組成物の流動性が低下して成形性が低下するおそれがある。【００８７】
また、（ハ−１）成分の含有量は、（イ）成分及び（ロ）成分の合計量１００質量部に対し、０．０５〜２９．９５質量部とすることが好ましく、０．１〜１９．９質量部とすることが更に好ましい。０．０５質量部未満であると、（ハ−１）成分の量が少なく、延性、耐衝撃性が十分に改良できないおそれがある。２９．９５質量部を超えると、（ハ−１）成分の量が過剰となり、組成物の流動性が低下して成形性が低下するおそれがある。【００８８】
一方、（ハ−２）成分の含有量は、（イ）成分及び（ロ）成分の合計量１００質量部に対し、０．０５〜２９．９５質量部とすることが好ましく、０．１〜１９．９質量部とすることが更に好ましい。０．０５質量部未満であると、（ハ−２）成分の量が少なく、耐衝撃性、柔軟性が十分に改良できないおそれがある。２９．９５質量部を超えると、（ハ−２）成分の量が過剰となり、組成物の流動性が低下して成形性が低下するおそれがある。【００８９】
［１−４］その他の添加物：
本発明の熱可塑性樹脂組成物には、その物性を損なわない限りにおいて、（イ）成分、（ロ）成分、（ハ）成分以外の添加物を加えることができる。添加物としては、例えば、他の熱可塑性樹脂、安定剤、酸化防止剤、離型剤、紫外線吸収剤、各種充填材、滑剤、可塑剤、着色防止剤、着色剤、抗菌剤、核形成剤、帯電防止剤等を挙げることができる。【００９０】
他の熱可塑性樹脂として、例えば、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート等のポリ乳酸以外の生分解性ポリマー、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアリレート、ポリメタクリル酸メチル等を挙げることができる。【００９１】
安定剤は、耐加水分解性を向上させる目的で添加する添加物であり、例えば、エポキシ系安定剤等を用いることができる。「エポキシ系安定剤」としては、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカルボキシレートを用いることが好ましい。酸化防止剤としては、例えば、リン系安定剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、エポキシ系安定剤及びイオウ系安定剤等を挙げることができる。【００９２】
核形成剤としては、例えば、タルク、リン酸２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ナトリウム、リン酸ビス（４−ｔ−ブチルフェニル）ナトリウム、ビス（ｐ−メチルベンジリデン）ソルビトール、アルキル置換ジベンジリデンソルビトール、ビス（ｐ−エチルベンジリデン）ソルビトール等を挙げることができる。【００９３】
帯電防止剤としては、例えば、脂肪酸塩類、高級アルコール硫酸エステル塩類、脂肪族アミン及び脂肪族アマイドの硫酸塩類、脂肪族アルコールリン酸エステル塩類、ホルマリン縮合のナフタリンスルホン塩類、脂肪族アミン塩類、第４級アンモニウム塩類、アルキルピリジニウム塩類、ポリオキシエチレンアルキルエーテル類、ポリオキシエチレンアルキルフェノールエーテル類、ポリオキシエチレンアルキルエステル類、ソルビタンアルキルエステル類、ポリオキシエチレンソルビタンアルキルエステル類及びイミダゾリン誘導体等を挙げることができる。【００９４】
［２］製造方法：
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、前記構成成分を溶融混合することにより、極めて容易に製造することができる。混合方法や混合装置は、特に限定されないが、混練効率の高い二軸押し出し機やバンバリーミキサー等を用いることが好ましく、また、連続的な処理が可能な装置を用いる方が工業的に有利で好ましい。この際の溶融混合温度としては１５０〜２４０℃の範囲内とすることが好ましい。【００９５】
［３］成形品：
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、従来公知の成形方法、例えば、射出成形、押出成形、インフレーション成形、回転成形、プレス成形、中空成形、カレンダー成形、及びブロー成形等の成形方法により成形品とすることができる。【００９６】
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、耐熱性、耐衝撃性の他、延性、成形加工性、成形外観に優れるため、食品包装容器、各種トレー、シート、チューブ、フィルム、ゴミ袋、包装袋、繊維、積層物、コーティング材、コネクタやプリント基板、モーターのカバーや電球ソケットカバー等の電気・電子部品、コンピュータ等のＯＡ機器や家電の筐体、インジェクションコイルカバー、エンジンカバー、及びホイールカバーのような自動車用部品、精密部品、窓サッシのような土木・住宅関連建材、ハンガー、椅子、及び、ごみ箱のような家庭用雑貨等の各種工業部品等に用いられる。中でも、延性、耐衝撃性、成形加工性が求められる食品包装容器、各種トレー、フィルム、ゴミ袋、包装袋に好適に使用される。
【実施例】
【００９７】
以下、本発明の熱可塑性樹脂組成物について実施例を用いて更に具体的に説明する。但し、これらの実施例は本発明の一部の実施形態を示すものに過ぎない。従って、本発明がこれらの実施例に限定して解釈されるべきではない。なお、実施例、比較例中の部及び％は、特に断らない限り質量基準である。【００９８】
〔１〕（ハ−１）成分の合成及び評価：
本発明の熱可塑性樹脂組成物を説明するのに先立って、その原料となる（ハ−１）成分［官能基含有水素添加ジエン系重合体］を合成した。その合成方法を合成例として示す。なお、（ハ−１）成分の物性値については以下の方法により測定し、評価した。【００９９】
（１）ビニル結合含量（１，２−結合含量及び３，４−結合含量）：
赤外分析法を用い、ハンプトン法により算出した。【０１００】
（２）結合スチレン含量：
四塩化炭素を溶媒として用い、２７０ＭＨｚ、１Ｈ−ＮＭＲスペクトルから算出した。【０１０１】
（３）重量平均分子量：
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ、商品名：ＨＬＣ−８１２０、東ソー社製）を用いてポリスチレン換算の重量平均分子量を求めた。【０１０２】
（４）ＭＦＲ（メルトフローレート）：
ＪＩＳ  Ｋ７２１０に記載の方法に準拠して、２３０℃、２１．２Ｎ荷重の条件で測定した。【０１０３】
（５）官能基含量（個／ポリマー）：
「官能基含量」とは、重合体中の官能基の割合を意味し、下記式（９）により表すことができる。
官能基含量＝官能基（個）／ポリマー（一分子鎖）      ：（９）
この官能基含量については、Ａｎａｌｙ．Ｃｈｅｍ．５６４（１９５２）記載のアミン滴定法に準拠して定量した。即ち、（ロ）成分を精製した後、有機溶剤に溶解し、指示薬としてメチルバイオレットを用い、溶液の色が紫から水色に変化するまでＨＣｌＯ４／ＣＨ３ＣＯＯＨを滴下し、その滴下量から官能基含量を算出した。【０１０４】
（６）共役ジエンの水素添加率：
四塩化炭素を溶媒として用い、２７０ＭＨｚ、１Ｈ−ＮＭＲスペクトルから算出した。【０１０５】
（合成例１／重合体−１の合成）
窒素置換された内容積５０リットルの反応容器に、シクロヘキサン（２５ｋｇ）、テトラヒドロフラン（７５０ｇ）、スチレン（５００ｇ）及び２，２，５，５−テトラメチル−１−（３−リチオプロピル）−１−アザ−２，５−ジシラシクロペンタン（１４．５ｇ）を加え、５０℃からの断熱重合を行った。反応完結後、温度を２０℃として１，３−ブタジエン（４，２５０ｇ）を添加し、更に断熱重合を行った。３０分後、スチレン（２５０ｇ）を添加し、更に重合を行った。【０１０６】
重合が完結した後、水素ガスを０．４ＭＰａ−Ｇａｕｇｅの圧力で供給し、２０分間撹拌し、リビングアニオンとして生きているポリマー末端リチウムと反応させ、水素化リチウムとした。反応溶液を９０℃にし、チタノセンジクロリドを主体とする触媒を使用して水素添加反応を行った。水素の吸収が終了した時点で、反応溶液を常温、常圧に戻して反応容器より抜き出し、次いで反応溶液を水中に撹拌投入して溶媒をスチームストリッピングにより除去することによって、構造がＡ−Ｂ−Ａ型の官能基含有水素添加ジエン系重合体を得た（以下、「重合体−１」と記す。）。【０１０７】
重合体−１の分子特性を測定したところ、ポリブタジエンブロック（重合体ブロックＢ）のビニル結合含量は７８％、水素添加前ポリマーの結合スチレン含量は１５質量％、重量平均分子量は１２万、ＭＦＲは２２．１ｇ／１０分、官能基含量は０．９８個／ポリマー、水素添加率は９７％であった。この結果を表１に示す。【０１０８】
【表１】
2008023758.tif 000008
【０１０９】
（合成例２／重合体−２の合成）
窒素置換された内容積５０リットルの反応容器に、シクロヘキサン（３０ｋｇ）、１，３−ブタジエン（１，０００ｇ）を仕込んだ後、テトラヒドロフラン（１．５ｇ）及びｎ−ブチルリチウム（４ｇ）を加え、６０℃からの断熱重合を４０分行った。反応完結後、反応液を３０℃としてテトラヒドロフラン（６０ｇ）、１，３−ブタジエン（３７５０ｇ）を加え断熱重合を行った。転化率がほぼ１００％になった後、更にスチレン（２５０ｇ）を加え、ジエン系共重合体の重合を行った。次いで、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン（１７ｇ）を加えて３０分反応させ、上記ジエン系重合体の活性点に導入した。反応完結後、合成例１と同様に水素添加反応及び触媒除去を行うことによって、構造がＡ−Ｂ−Ｃ型の官能基含有水素添加ジエン系共重合体を得た（以下、「重合体−２」と記す。）。【０１１０】
重合体−２の分子特性を測定したところ、ポリブタジエンブロック（重合体ブロックＢ）のビニル結合含量は４２％、水素添加前ポリマーの結合スチレン含量は５質量％、重量平均分子量は１４万、ＭＦＲは２．４ｇ／１０分、官能基含量は０．８８個／ポリマー、水素添加率は９９％であった。この結果を表１に示す。【０１１１】
（合成例３／重合体−３の合成）
窒素置換された内容積５０リットルの反応容器に、シクロヘキサン（３０ｋｇ）、１，３−ブタジエン（１，７５０ｇ）を仕込んだ後、テトラヒドロフラン（１．５ｇ）及びｎ−ブチルリチウム（４ｇ）を加え、６０℃からの断熱重合を４０分行った。反応終了後、反応液を３０℃として、テトラヒドロフラン（６０ｇ）、１，３−ブタジエン（２２５０ｇ）及びスチレン（７５０ｇ）を加え断熱重合を行った。転化率がほぼ１００％になった後、更にスチレン（２５０ｇ）を加え、ジエン系共重合体の重合を行った。次いで、Ｎ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルメチルジメトキシシラン（１７ｇ）を加えて３０分反応させ、上記ジエン系重合体の活性点に導入した。反応完結後、合成例１と同様に水素添加反応及び触媒除去を行うことによって、構造がＡ−Ｂ−Ｃ型の官能基含有水素添加ジエン系共重合体を得た（以下、「重合体−３」と記す。）。【０１１２】
重合体−３の分子特性を測定したところ、ポリブタジエンブロック（重合体ブロックＢ）のビニル結合含量は４０％、水素添加前ポリマーの結合スチレン含量は２０質量％、重量平均分子量は１１万、ＭＦＲは３．４ｇ／１０分、官能基含量は０．８５個／ポリマー、水素添加率は９９％であった。この結果を表１に示す。【０１１３】
〔２〕熱可塑性樹脂組成物の製造：
（実施例１）
（イ）成分として、ポリ乳酸７０質量部、（ロ−１）成分として、ポリプロピレン３０質量部、及び（ハ−１）成分として、前記〔１〕で合成した「重合体−１」６質量部並びに（ハ−２−１）成分（エチレン・グリシジルメタクリレート共重合体）４質量部を各々真空乾燥機により十分に水分率を減少させた後、混合し、４０ｍｍφ押出機（池貝社製）を用いて２００℃に加熱・混練してストランドとし、更にこれをペレタイザーで切断することにより、ペレット化した。得られたペレットを真空乾燥機を用いて乾燥することにより、実施例１の熱可塑性樹脂組成物を得た。その評価結果を表２に示す。【０１１４】
【表２】
2008023758.tif 000009
【０１１５】
（実施例２〜１０、比較例１〜１３）
（イ）成分、（ロ）成分、（ハ）成分の種類及び量を表２、表３に記載のように変更したことを除いては、実施例１と同様にして、実施例２〜１０、比較例１〜１３の熱可塑性樹脂組成物を得た。その結果を表２及び表３に示す。【０１１６】
【表３】
2008023758.tif 000010
【０１１７】
なお、実施例１〜１０、比較例１〜１３では、（イ）成分、（ロ）成分及び（ハ）成分としては、以下のものを用いた。
［（イ）成分］：ポリ乳酸（商品名：レイシアＨ１００、三井化学社製）
［（ロ−１）成分］：ポリプロピレン（商品名：ＢＣ６Ｃ、日本ポリプロ社製）
［（ロ−２）成分］：ポリエチレン（商品名：ＨＪ５６０、日本ポリエチ社製）
［（ハ−１−１）成分］：前記〔１〕で合成した「重合体−１」
［（ハ−１−２）成分］：前記〔１〕で合成した「重合体−２」
［（ハ−１−３）成分］：前記〔１〕で合成した「重合体−３」
［（ハ−２−１）成分］：エチレン・グリシジルメタクリレート共重合体（商品名：ボンドファースト、住友化学社製）
［（ハ−２−２ａ）成分］：無水マレイン酸変性ポリプロピレン（商品名：ユーメックス１０１０、三洋化成工業社製）
［（ハ−２−２ｂ）成分］：無水マレイン酸変性ポリエチレン（商品名：ユーメックス２０００、三洋化成工業社製）【０１１８】
〔３〕熱可塑性樹脂組成物の評価：
熱可塑性樹脂組成物の物性値を以下の方法により測定し、評価した。その結果を表２と表３に示す。なお、評価用サンプルとしては、前記〔２〕で製造した実施例１〜１０及び比較例１〜１３の熱可塑性樹脂組成物を射出成形機（商品名：ＩＳ１００ＧＮ、東芝機械社製）を用いて、シリンダー温度２００℃、射出速度３５ｍｍ／ｓｅｃにて各々の試験片（射出成形品）に成形した。【０１１９】
（１）成形加工性：
前記熱可塑性樹脂組成物を溶融して溶融ポリマーとし、その溶融ポリマーを連続的に押し出してストランドとし、そのストランドをペレタイザーで切断してペレットを得る際に、ストランドの押し出し易さ、押し出されたストランドの外観を目視評価することにより、成形加工性を評価した。【０１２０】
試験の結果、全くサージング（脈動）の発生が無く、ストランドの破断が認められず、安定的にペレットを形成することができたものを「極めて良好（◎）」、僅かなサージング（脈動）が発生するものの、ストランドの破断が認められず、ペレットを形成することができたものを「良好（○）」、僅かなサージングが発生し、一部のストランドが不定期に破断するが、再び押出し成形を継続できたものを「使用可能（△）」、サージング（脈動）の発生が認められ、ストランドが直ぐに破断し、連続的な押出し成形ができないものを「不良（×）」として評価した。【０１２１】
（２）成形外観：
前記熱可塑性樹脂組成物を射出成形し、２５０×９００×３．２ｍｍの平板状の成形品（試験片）を得た。この成形品を目視評価することにより、成形外観を評価した。前記の試験の結果、成形品に光沢があり、表面にムラ、剥離が認められないものを「極めて良好（◎）」、成形品表面にムラ、剥離が認められないものを「良好（○）」、成形品表面に僅かなムラがあるものの、剥離が認められないものを「使用可能（△）」、成形品表面にムラ、剥離が認められたものを「不良（×）」として評価した。【０１２２】
（３）耐衝撃性：
ＪＩＳ  Ｋ７１１０に記載の方法に準拠して、２３℃におけるノッチ付きのＩＺＯＤ衝撃強度（ｋＪ／ｍ２）を測定した。前記の試験の結果、ＩＺＯＤ衝撃強度が５．０ｋＪ／ｍ２以上のものを「良好（○）」、５．０ｋＪ／ｍ２未満のものを「不良（×）」として評価した。【０１２３】
（４）延性：
熱可塑性樹脂組成物の延性を評価するために、落錘衝撃強度試験を行った際の破壊様式を観察した。ＪＩＳ  Ｋ７２１１に記載の方法に準拠して、２３℃における落錘衝撃強度試験を行い、試験片の破壊様式を目視で確認した。前記の試験の結果、破壊様式が延性であるものを「良好（○）」、破壊様式が脆性であるものを「不良（×）」として評価した。【０１２４】
（５）破断伸び：
熱可塑性樹脂組成物の延性を評価するために、破断伸びを測定した。ＪＩＳ  Ｋ７１１３に準拠し、測定温度２３℃、引張速度５０ｍｍ／分の条件で、破断伸び（％）を測定した。破断伸びが１００％以上のものを「極めて良好（◎）」、破断伸びが２０％以上のものを「良好（○）」、破断伸びが２０％未満のものを「不良（×）」として評価した。【０１２５】
（６）耐熱性：
ＪＩＳ  Ｋ７２０６に記載の方法に準拠して、ビカット軟化温度を測定した。試験の結果、ビカット軟化温度が１００℃以上のものを「極めて良好（◎）」、７０℃以上のものを「良好（○）」、７０℃未満のものを「不良（×）」として評価した。【０１２６】
［評価結果］：
実施例１〜１０の熱可塑性樹脂組成物は全ての評価項目において良好な結果を示した。中でも、（ロ）成分［ポリオレフィン］の含有量が７０質量部と比較的高い、実施例４，９，１０の熱可塑性樹脂組成物については、成形加工性、成形外観、耐熱性の面で優れており、極めて良好な結果を示した。また、（イ）成分［ポリ乳酸］の含有量が７０質量部と比較的高い、実施例３，７の熱可塑性樹脂組成物についても、（ハ−２）成分［官能基含有オレフィン系重合体］として、（ハ−２−１）成分［エポキシ基含有オレフィン系重合体］及び（ハ−２−２）成分［酸無水物基含有オレフィン系重合体］を併用したことによって、成形加工性、成形外観の面で優れており、極めて良好な結果を示した。【０１２７】
これに対し、（ハ−１）成分［官能基含有水素添加ジエン系重合体］を含む比較例４，６，９，１０，１２，１３は、（ハ−１）成分を含まない比較例１，２，３，５，７，８，１１と比較して成形加工性、成形外観、耐衝撃性、延性の項目で改善が認められたものの実施例１〜１０のレベルには至らないものであった。また、比較例１，２，３，５，７，８，１１の熱可塑性樹脂組成物は成形加工性、成形外観の面で特に不十分なものであった。
【産業上の利用可能性】
【０１２８】
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、耐衝撃性、引裂強度に優れ、成形加工に適した流動性を有するため、食品包装容器、各種トレー、シート、チューブ、フィルム、ゴミ袋、包装袋、繊維、積層物、コーティング材、コネクタやプリント基板、モーターのカバーや電球ソケットカバー等の電気・電子部品、コンピュータ等のＯＡ機器や家電の筐体、インジェクションコイルカバー、エンジンカバー、及びホイールカバーのような自動車用部品、精密部品、窓サッシのような土木・住宅関連建材、ハンガー、椅子、及び、ごみ箱のような家庭用雑貨等の各種工業部品等に用いられる。中でも、延性、耐衝撃性、成形加工性が求められる食品包装容器、各種トレー、フィルム、ゴミ袋、包装袋に好適に使用される。
【国際調査報告】
2008023758.tif 000011
2008023758.tif 000012
2008023758.tif 000013
2008023758.tif 000014
2008023758.tif 000015
2008023758.tif 000016