(57)【要約】成形性、生分解性、吸水性、耐衝撃性、溶融流動性、密度、透明性等の特性が改善された、環境負荷が小さく、リサイクル性に優れた植物由来成分を有するポリカーボネート樹脂組成物を開示する。本発明によるポリカーボネート樹脂組成物は、Ａ成分（植物由来成分を有するポリカーボネート）３０〜９５質量部とＢ成分（アクリル樹脂、生分解性樹脂、芳香族ポリエステル、ポリオレフィン又はゴム変性スチレン系樹脂）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含む。【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記式（１）
2009001670.tif 000015
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部と、下記式（２）
2009001670.tif 000016
（式中、Ｒ５は水素原子またはメチル基、Ｒ２は炭素原子数１〜１８のアルキル基である）で表わされる１種類以上のアクリル酸系エステルの重合体であり、構成単位中の該アクリル酸系エステル残基の割合が５０モル％以上であるアクリル樹脂（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項２】
該アクリル酸系エステルがメタクリル酸メチルである請求項１記載のポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項３】
下記式（１）
2009001670.tif 000017
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部と生分解性樹脂（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項４】
該生分解性樹脂が生分解性ポリエステル樹脂である請求項３に記載の樹脂組成物。
【請求項５】
該生分解性ポリエステル樹脂が、ポリ−３−ヒドロキシブチレート、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネートからなる群から選ばれる請求項４に記載の樹脂組成物。
【請求項６】
下記式（１）
2009001670.tif 000018
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部と芳香族ポリエステル（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項７】
該芳香族ポリエステルが、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレートまたはこれらの組合せであることを特徴とする請求項６に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項８】
下記式（１）
2009001670.tif 000019
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部とポリオレフィン（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項９】
該ポリオレフィンが、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレンまたはこれらの任意の組合せである請求項８に記載の樹脂組成物。
【請求項１０】
下記式（１）
2009001670.tif 000020
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部とゴム変性スチレン系樹脂（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項１１】
該ゴム変性スチレン系樹脂が耐衝撃性ポリスチレンである請求項１０に記載の樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はポリカーボネート樹脂組成物に関する。より詳細には、成形性、生分解性、吸水性、耐衝撃性、溶融流動性、密度、透明性等の特性が改善された、環境負荷が小さく、リサイクル性に優れた植物由来成分を有するポリカーボネート樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリカーボネート樹脂は透明性、耐熱性、耐衝撃性に優れており、現在、光メディア分野、電気・電子・ＯＡ分野、自動車・産業機器分野、医療分野、その他の工業分野で広く使用されている。現在一般に用いられている芳香族ポリカーボネートは石油資源から得られる原料より製造されている。そのため、石油資源の枯渇や、廃棄物の焼却処理に伴い発生する二酸化炭素による地球温暖化が懸念されている昨今において、芳香族ポリカーボネートと同様の物性を有しながら、より環境負荷が小さく、リサイクル性に優れた材料の登場が待たれている。
無水糖アルコールであるジアンハイドロヘキシトール類（イソマンニド、イソイディド及びイソソルビド）は、マンニトール、イジドール及びソルビトールといった植物由来の原料から誘導することができる。したがって、このような無水糖アルコールが、ポリマー、特にポリエステルおよびポリカーボネート製造用の再生可能資源（石油や石炭のような枯渇性のあるような天然資源とは異なり、森林資源、バイオマス、風力、小規模水力などのようにそれ自身が再生能力を持つような資源）として検討されている。例えば、特開２００３−２９２６０３号公報、国際公開第２００７／０１３４６３号パンフレット、米国特許出願公開第２００５／１４３５５４号明細書、英国特許第１０７９６８６号明細書を参照されたい。
【発明の開示】
【０００３】
本発明は、一般に、環境負荷が小さく、リサイクル性に優れた植物由来成分を有するポリカーボネート樹脂組成物であって、成形性、生分解性、吸水性、耐衝撃性、溶融流動性、密度、透明性等の特性が改善されたものを提供することを目的とする。より具体的な目的を下記（Ａ）〜（Ｅ）に示す。
（Ａ）上記の無水糖アルコールを原料に用いて製造されたポリカーボネートは溶融粘度・密度が高いという問題がある。そこで本発明は、植物由来成分を有するポリカーボネートとアクリル酸系エステルの重合体または共重合体からなり溶融流動性・密度が低減され、さらには透明性を有するポリカーボネート樹脂組成物を提供することを第１の目的とする。
（Ｂ）上記の無水糖アルコールを原料に用いて製造されたポリカーボネートは溶融粘度が高く成形性に問題がある。そこで本発明は、植物由来成分を有するポリカーボネートと生分解性樹脂からなる成形性が改善されたポリカーボネート樹脂組成物、さらには植物由来成分を有するポリカーボネート単体と同等またはそれ以上の生分解性が付与され、環境負荷がより低減されたポリカーボネート樹脂組成物を提供することを第２の目的とする。
（Ｃ）上記の無水糖アルコールを原料に用いて製造されたポリカーボネートは機械物性、特に耐衝撃強度が低く、さらに吸水率が高いという問題がある。そこで本発明は、植物由来成分を有するポリカーボネートと芳香族ポリエステルからなるポリカーボネート樹脂組成物、さらには耐衝撃強度および吸水性が改善されたポリカーボネート樹脂組成物を提供することを第３の目的とする。
（Ｄ）上記の無水糖アルコールを原料に用いて製造されたポリカーボネートは溶融粘度が高く、また吸水率および密度が高いという問題がある。そこで本発明は、植物由来成分を有するポリカーボネートとポリオレフィンからなる成形性が改善されたポリカーボネート樹脂組成物、さらには吸水率および比重が低減されたポリカーボネート樹脂を提供することを第４の目的とする。
（Ｅ）上記の無水糖アルコールを原料に用いて製造されたポリカーボネートは機械物性、特に耐衝撃強度が低く、さらに溶融粘度が高く成形性に乏しいという問題がある。そこで本発明は、植物由来成分を有するポリカーボネートとゴム変性スチレン系樹脂からなる耐衝撃強度および成形性が改善されたポリカーボネート樹脂組成物を提供することを第５の目的とする。
Ｉ．上記（Ａ）に記載の第１の目的を達成するための手段として、下記１、２が提供される。
１．下記式（１）
2009001670.tif 000002
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部と下記式（２）
2009001670.tif 000003
（式中、Ｒ５は水素原子またはメチル基、Ｒ６は炭素原子数１〜１８のアルキル基である）で表わされる１種類以上のアクリル酸系エステルの重合体であり、構成単位中の該アクリル酸系エステル残基の割合が５０モル％以上であるアクリル樹脂（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
２．アクリル酸系エステルがメタクリル酸メチルである上記１に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
上記１、２の発明によれば、植物由来成分を有するポリカーボネートとアクリル酸系エステルの重合体または共重合体からなる溶融流動性、密度が低減され、さらには透明性を有するポリカーボネート樹脂組成物を提供することができる。
ＩＩ．上記（Ｂ）に記載の第２の目的を達成するための手段として、下記３〜５が提供される。
３．下記式（１）
2009001670.tif 000004
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネート３０〜９５質量部（Ａ成分）と生分解性樹脂（Ｂ成分）５〜７０質量部からなる樹脂組成物。
４．生分解性樹脂が生分解性ポリエステル樹脂である上記３に記載の樹脂組成物。
５．生分解性ポリエステル樹脂がポリ−３−ヒドロキシブチレート、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネートから選ばれる上記４に記載の樹脂組成物。
上記３〜５の発明によれば植物由来成分を有するポリカーボネートと生分解性樹脂からなる成形性が改善されたポリカーボネート樹脂組成物、さらには植物由来成分を有するポリカーボネート単体と同等またはそれ以上の生分解性が付与され、環境負荷がより低減されたポリカーボネート樹脂を提供することができる。
ＩＩＩ．上記（Ｃ）に記載の第３の目的を達成するための手段として、下記６、７が提供される。
６．下記式（１）
2009001670.tif 000005
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部と芳香族ポリエステル（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
７．芳香族ポリエステルが、ポリエチレンナフタレートおよびポリブチレンテレフタレートから選ばれる１つ以上のものであることを特徴とする上記６に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
上記６、７の発明によれば、植物由来成分を有するポリカーボネートと芳香族ポリエステルからなる耐衝撃強度および吸水性が改善されたポリカーボネート樹脂組成物を提供することができる。
ＩＶ．上記（Ｄ）に記載の第４の目的を達成するための手段として、下記８、９が提供される。
８．下記式（１）
2009001670.tif 000006
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部とポリオレフィン（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
９．ポリオレフィンがポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレンから選ばれる１つ以上のものである上記８に記載の樹脂組成物。
上記８、９の発明によれば、植物由来成分を有するポリカーボネートとポリオレフィンからなる成形性が改善されたポリカーボネート樹脂組成物、さらには吸水率および密度が低減されたポリカーボネート樹脂を提供することができる。
Ｖ．上記（Ｅ）に記載の第５の目的を達成するための手段として、下記１０、１１が提供される。
１０．下記式（１）
2009001670.tif 000007
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部とゴム変性スチレン系樹脂（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
１１．ゴム変性スチレン系樹脂が耐衝撃性ポリスチレンである上記１０に記載の樹脂組成物。
上記１０、１１の発明によれば、植物由来成分を有するポリカーボネートとゴム変性スチレン系樹脂からなる耐衝撃強度および成形性が改善されたポリカーボネート樹脂組成物を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００４】
まず、上記１〜１１の各発明における主要部である上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）について説明する。
ポリカーボネート（Ａ成分）は、ポリカーボネート樹脂を製造するための公知の方法で製造することができる。ポリカーボネート樹脂の公知の製造方法としては、主としてジヒドロキシ化合物のアルカリ水溶液とホスゲンを有機溶媒の存在下反応させるホスゲン法、又はジヒドロキシ化合物（ジオール化合物）と炭酸ジエステルをエステル交換触媒の存在下高温・高真空下で溶融重縮合反応させる溶融重縮合法が挙げられる。このうち溶融重縮合法は、エステル交換触媒と高温・高真空を必要とするプロセスであるが、ホスゲン法に比較して経済的であり、更に塩素原子を実質的に含まないポリカーボネート樹脂が得られる利点がある。本発明においても、溶融重縮合法により上記ポリカーボネートを製造するのが好ましい。以下、ジオール化合物と炭酸ジエステルとから溶融重縮合法によりポリカーボネート（Ａ成分）を製造する方法について詳細に説明する。
本発明によるポリカーボネート樹脂の製造に使用されるジオール化合物は下記式（３）で表され、具体的にはイソマンニド、イソイディド及びイソソルビドが挙げられる（下記式（４）、（５）、（６））。これらジオール化合物は、自然界のバイオマスからも得られる物質で、再生可能資源と呼ばれるものの１つである。イソソルビドはでんぷんから得られるＤ−グルコースに水添した後、脱水を受けさせることにより得られる。その他のジオール化合物についても、出発物質を除いて同様の反応により得られる。特に、ジオール化合物としてイソソルビド残基を含んでなるポリカーボネートが好ましい。イソソルビドはでんぷんなどから簡単に作ることができるジオール化合物であり資源として豊富に入手することができる上、イソマンニドやイソイディッドと比べても製造の容易さにおいて優れている。
2009001670.tif 000008
本発明に用いるジオール化合物の精製方法については特に限定されない。好ましくは、単蒸留、精留または再結晶のいずれか、もしくはこれらの手法の組み合わせにより精製してもよい。ただし、該ジオール化合物の市販品には安定剤や、保管中に生成した劣化物が含まれていることがあり、これらがポリマー品質に悪影響を与える可能性があるため、該ジオール化合物を用いてポリマーを得る際には、再度精製を行い直ちに重合反応に使用するのが好ましく、やむを得ず精製後、暫く保管してから使用する際は、乾燥、４０℃以下の低温、遮光および不活性雰囲気下で保管しておいて使用することが好ましい。
本発明で使用されるジオール化合物は、ガスクロマトグラフィーより検出される有機不純物の含有量が全体量の０．３％以下であり、好ましくは０．１％以下、更に好ましくは０．０５％以下である。なお、特に記載が無い限り、本発明においてガスクロマトグラフィーより検出される有機不純物量の単位であるパーセントはモルパーセントである。また、ＩＣＰ発光分析より検出されるＮａ、Ｆｅ、Ｃａの含有量合計が２ｐｐｍ以下であり、好ましくは１ｐｐｍ以下である。なお、特に記載が無い限り、本発明において、Ｎａ、Ｆｅ、Ｃａ含有量合計の単位のｐｐｍとは質量ｐｐｍである。
本発明で使用される炭酸ジエステルとしては、下記式（７）で表され（式（７）中のＲ７およびＲ８は、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、Ｒ７とＲ８は同じ基であっても異なる基であってもよい）、例えばジフェニルカーボネート、ジトリルカーボネート、ジキシリルカーボネート、ビス（エチルフェニル）カーボネート、ビス（メトキシフェニル）カーボネート、ビス（エトキシフェニル）カーボネート、ビス（クロロフェニル）カーボネート、ジナフチルカーボネート、ビス（ビフェニル）カーボネートなどの芳香族系炭酸ジエステルや、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジブチルカーボネート等の脂肪族系炭酸ジエステルが挙げられる。このような化合物のうち反応性、コスト面から芳香族系炭酸ジエステル、特に炭素数１３〜２５の芳香族系炭酸ジエステルを用いることが好ましく、ジフェニルカーボネートを用いることがさらに好ましい。
2009001670.tif 000009
本発明に用いる炭酸ジエステルの精製方法については特に限定されない。好ましくは、単蒸留、精留または再結晶のいずれか、もしくはこれらの手法の組み合わせにより精製してもよい。
本発明で使用される炭酸ジエステルは、ガスクロマトグラフィーにより検出される有機不純物の含有量が全体量の０．３％以下であり、好ましくは０．１％以下、更に好ましくは０．０５％以下である。また、ＩＣＰ発光分析より検出されるＮａ、Ｆｅ、Ｃａの含有量合計が２ｐｐｍ以下であり、好ましくは１ｐｐｍ以下である。
本発明のポリカーボネートを得る溶融重合においては、炭酸ジエステルをジオール化合物１モルに対して、０．９０〜１．３０モルの量を用いるのが好ましく、０．９９〜１．０５モルの量で用いるとより好ましい。
本発明にかかる製造方法では触媒を用いることが好ましい。使用できる触媒としては、アルカリ金属のアルコキシド類またはフェノキシド類、アルカリ土類金属のアルコキシド類またはフェノキシド類、含窒素塩基性化合物類、第４級アンモニウム塩類、アルカリ金属またはアルカリ土類金属の有機酸塩類、ホウ素化合物類、アルミニウム化合物類、亜鉛化合物類、ホウ素化合物類、珪素化合物類、チタン化合物類、有機スズ化合物類、鉛化合物類、オスニウム化合物類、アンチモン化合物類、ジルコニウム化合物類、ゲルマニウム化合物、マンガン化合物などのエステル交換反応またはエステル化反応への触媒能を有する化合物が挙げられるが、反応性、成形体品質への影響、コスト、および衛生性といった点から好ましいのは（ｉ）含窒素塩基性化合物、（ｉｉ）アルカリ金属化合物および（ｉｉｉ）アルカリ土類金属化合物である。これらは一種類を単独で使用しても、二種類以上を併用してもよいが、（ｉ）と（ｉｉ）、（ｉ）と（ｉｉｉ）、（ｉ）と（ｉｉ）と（ｉｉｉ）の組み合わせで併用することが特に好ましい。
（ｉ）については好ましくはテトラメチルアンモニウムヒドロキシド、（ｉｉ）については、好ましくはナトリウム塩類であり、中でも２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン二ナトリウム塩を用いることが特に好ましい。
上記（ｉ）の窒素塩基性化合物は、塩基性窒素原子がジオール化合物１モルに対し、１×１０−５〜１×１０−３モルとなる割合で用いるのが好ましく、より好ましくは２×１０−５〜８×１０−４モルである。
上記の触媒（ｉｉ）アルカリ金属化合物および（ｉｉｉ）アルカリ土類金属化合物については、アルカリ金属元素とアルカリ土類金属元素としての添加量合計が、原料のジオール化合物１モル当たり、０から１×１０−５モルの範囲にあるのが好ましく、０〜５×１０−６モルの範囲にあるとより好ましい。
本発明に用いるポリカーボネートの製造方法では、好ましくは重合触媒の存在下、原料であるジオール化合物と炭酸ジエステルとを常圧で加熱し、予備反応させた後、減圧下で２８０℃以下の温度で加熱しながら撹拌して、副生するフェノール性化合物またはアルコール性化合物を留出させる。反応系は窒素などの原料、反応混合物に対し不活性なガスの雰囲気に保つことが好ましい。窒素以外の不活性ガスとしては、アルゴンなどを挙げることができる。
反応初期に常圧で加熱反応させることが好ましい。これはオリゴマー化反応を進行させ、反応後期に減圧してフェノール等のフェノール性化合物またはアルコール性化合物を留去する際、未反応のモノマーが留出してモルバランスが崩れ、重合度が低下することを防ぐためである。本発明にかかる製造方法においてはフェノール性化合物またはアルコール性化合物を適宜系（反応器）から除去することにより反応を進めることができる。そのためには、減圧することが効果的であり、好ましい。
本発明に用いるポリカーボネートの製造方法において、ジオール化合物の分解を抑え、着色が少なく高粘度の樹脂を得るためにはできるだけ低温の条件が好ましいが、重合反応を適切に進めるためには重合温度は１８０℃以上２８０℃以下の範囲であることが好ましく、より好ましくは２３０〜２７０℃の範囲に最高の重合温度がある条件である。
本発明に用いるポリカーボネートは、ポリカーボネート０．７ｇを塩化メチレン１００ｍｌに溶解した溶液の２０℃における比粘度の下限が０．２０以上であり、好ましくは０．２２以上であり、また上限は０．４５以下であり、好ましくは０．３７以下であり、より好ましくは０．３４以下である。比粘度が０．２０より低くなると本発明のポリカーボネートより得られた成形品に十分な機械強度を持たせることが困難となる。また比粘度が０．４５より高くなると溶融流動性が高くなりすぎて、成形に必要な流動性を有する溶融温度が分解温度より高くなってしまい好ましくない。上記比粘度の範囲を達成するポリカーボネートの重合度、すなわち上記式（１）中の繰り返し単位数ｎの範囲は、一般に１０〜１００００、好ましくは３０〜５０００、更に好ましくは３０〜１０００である。
さらに、昇温速度１０℃／分での示差熱量測定によるポリカーボネートのガラス転移温度は１００〜１６９℃の範囲にあることが好ましく、１４５℃〜１６５℃の範囲にあるとより好ましく、１４８〜１６５℃の範囲にあると特に好ましい。ガラス転移温度がこの範囲内にあるときは実用に耐えうる十分な耐熱性と成形性を有する。特にガラス転移温度がこの範囲よりも高いときはポリカーボネートの溶融粘度が高く、他の樹脂との混練において十分な分散性が得られず、混練による諸特性改善効果が小さくなり好ましくない。
本発明に用いるポリカーボネートは、ポリマー中のＮａ、Ｆｅ、Ｃａの含有量合計が１０ｐｐｍ以下であることが好ましい。ポリマー中のＮａ、Ｆｅ、Ｃａの含有量合計がこの範囲を超えると着色が顕著になり、溶融安定性または／および耐加水分解が悪化するなどの問題があり好ましくない。
本発明に用いるポリカーボネートは色相を示すＣｏｌ−ｂ値が５以下であることが好ましく、さらに好ましくは３以下である。
Ｉ．発明１、２
上記発明１、２において、樹脂組成物１００質量部中、上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）が占める割合は３０〜９５質量部である。樹脂組成物１００質量部中の上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）が占める割合がこの範囲よりも大きいとアクリル樹脂（Ｂ成分）の添加による溶融粘度および密度の低減効果が小さくなり好ましくない。
また、Ａ成分の割合がこの範囲よりも小さいと十分な機械物性または耐熱性が得られず、さらには樹脂組成物の植物由来成分含有比率が低くなり好ましくない。
上記発明１、２で得られるポリカーボネート樹脂組成物中の植物由来成分含有比率は２５質量％以上（樹脂組成物１００質量部中、上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）が占める割合が３０質量部以上）であることが好ましい。この範囲にあるとき、該樹脂組成物は日本バイオプラスチック協会（ＪＢＰＡと略称されることもある。前身は生分解性プラスチック研究会。）の実施するバイオマスプラ識別表示制度において十分なバイオマスプラスチック度（原材料，製品に含まれるバイオマスプラスチック組成中のバイオマス由来成分の全体量に対する割合）を有するとみなされる。ここで、日本バイオプラスチック協会とは、生分解性プラスチックやバイオマスプラスチックに関する技術・評価方法の確立と実用化の促進、社会的貢献の促進等を目的に、調査・研究、開発、内外関係機関との交流、広報・堤言などの事業を行っている民間の任意団体で、樹脂メーカー、成形機メーカー、加工メーカー、商社など約２２０社（２００７年３月末現在）からなる。ＪＢＰＡの識別表示制度は，一般消費者への生分解性プラスチックやバイオマスプラスチックへの理解を広め，その正しい使用方法を浸透させ，それを利用した製品の普及を促進することを目的としており、該識別表示制度の基準を満たすことは、製品の認知、普及において非常に有利である。なお、ポリカーボネートやその樹脂組成物に対して、その用途に応じて安定剤や強化材料などの機能性を付与する物質を最大で４０質量％程度をコンパウンドなどにより添加する場合がある。そのような機能性付与物質を添加した後でも、バイオマスプラ識別表示制度に適合する植物由来成分含有比率を維持できるよう、本発明において、樹脂組成物１００質量部中、上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）が占める割合は４２〜９５質量部であるとより好ましい。
また、上記発明１、２において樹脂組成物１００質量部中、上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）が占める割合は４２〜７５質量部であると更に好ましい。Ａ成分が７５質量部以下であると、樹脂組成物の密度が１．３８ｇ／ｃｍ３以下になり、ポリ塩化ビニル（密度約１．４０ｇ／ｃｍ３）と密度差を利用した方法で分離できるようになる。近年、使用済みプラスチック製品のリサイクルが法的・社会的制度も整い盛んに行われているが、ポリ塩化ビニルは塩素を含み高温になると酸性ガスを発生するなどの問題があるため、ポリエチレンやポリカーボネートなどなら混合物でも問題なく処理できる油化やガス化リサイクルにおいても、厳密に分離されることが求められている。使用済みプラスチックのリサイクルにおいては、プラスチック製品を破砕したフレークを水や有機溶剤に投入し、各種プラスチックを密度差によって分離する湿式比重分離法という手法があるが、この方法を採用した工程ではポリ塩化ビニルは汎用プラスチックの中では最も高密度のため、金属屑や土砂のコンタミと共に分離され有効にリサイクルされないこともある。よって、本願発明の樹脂組成物の密度を、ポリ塩化ビニルと比重分離可能な程度に低減することは、該樹脂組成物のリサイクルを容易にするという効果も有する。
上記発明１、２で得られるポリカーボネート樹脂組成物をプレート径２５ｍｍのパラレルプレートを用い、ギャップ約６００μｍ、測定温度２５０℃にて動的測定を行った際の周波数１００ｒａｄ／ｓでの溶融粘度の値は７００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。溶融粘度がこの範囲にあるときには樹脂組成物は射出成型・押出成型などの各種成型に際して十分な流動性を持つ。
上記発明１、２で用いられるアクリル樹脂は、構成単位中５０モル％以上（好ましくは８０モル％以上、最も好ましくは１００モル％）が、アクリル酸エステルまたはメタクリル酸エステルから選ばれる１種類以上のアクリル酸系エステルからなる重合体である。さらにアクリル酸系エステルと共重合するコモノマーとしては、他のアクリル酸系モノマーでも、アクリル酸系モノマー以外のコモノマーでも差支えない。種々のアクリル酸系エステルのうち本発明では上記一般式（２）で表わされるアクリル酸系エステルが好ましい。
具体的には、例えは、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸−ｎ−プロピル、アクリル酸−１−プロピル、アクリル酸−ｎ−ブチル、アクリル酸−１−ブチル、アクリル酸−λ−エチルヘキシル、アクリル酸−ｎ−オクチル、アクリル酸ドデシル、アクリル酸ヘキサデシル、アクリル酸オクタデシル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸−ｎ−ブチル、メタクリル酸−１−ブチル、メタクリル酸ヘキシル、メタクリル酸−ｎ−オクチル、メタクリル酸−２−エチルヘキシル、メタクリル酸デシル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸オクタデシル等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
また、これらアクリル酸系エステルと共重合するアクリル酸系エステル以外のコモノマーとしては、アクリル酸、アクリル酸アミド、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ラウリン酸ビニル、マレイン酸ジブチル、マレイン酸ジエチル、フマール酸ジエチル、フマール酸ジプチル、ビニルメチルエーテル、ビニルブチルエーテル、ブタジエン、スチレン等が挙げられる。本発明で用いるアクリル樹脂は加工性、経済性、大量に入手できることなどから、ポリメチルメタクリレートが好ましい。
なお、一般的に複数のポリマーを混合し樹脂組成物を調製した場合、混合前の各ポリマーが透明であっても、混合して得られる樹脂組成物が白濁して不透明な場合があるが、前記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）と前記のアクリル酸系エステルの重合体を用いると、幅広い混率範囲で透明性が良好な樹脂組成物を得ることができる。
ＩＩ．発明３〜５
上記発明３〜５による樹脂組成物は、上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）と生分解性樹脂（Ｂ成分）からなる。
生分解性樹脂としては自然界において微生物が関与して低分子化合物に分解される生分解性を有していればよく、特に限定されるものではない。例えば、ポリヒドロキシブチレート（ＰＨＢ）、ポリヒドロキシブチレート／バリレート、ポリヒドロキシバリレート／ヘキサノエート、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）、ポリブチレンサクシネート／アジペート、ポリエチレンサクシネート、ポリ乳酸樹脂、ポリリンゴ酸、ポリグリコール酸、ポリジオキサノン、ポリ（２−オキセタノン）等の脂肪族ポリエステル；ポリブチレンサクシネート／テレフタレート、ポリブチレンアジペート／テレフタレート、ポリテトラメチレンアジペート／テレフタレート等の脂肪族芳香族コポリエステル；デンプン、セルロース、キチン、キトサン、グルテン、ゼラチン、ゼイン、大豆タンパク、コラーゲン、ケラチン等の天然高分子と上記の脂肪族ポリエステルあるいは脂肪族芳香族コポリエステルとの混合物；ポリトリメチレンカーボネート等のポリカーボネート；ポリエステルアミド；ポリエステルカーボネート；ポリエステルポリウレタン等が挙げられる。これらのなかで加工性、経済性、大量に入手できることなどから、ポリエステルが好ましく、その物性の点からポリ−３−ヒドロキシブチレート（ＰＨＢ）、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）、ポリ乳酸がより好ましく、更には、植物由来成分を有するポリカーボネートと混合した樹脂組成物が極めて高い生分解性を示し、かつ微生物からポリマーを製造する方法が確立されていてバイオマス素材としての認知度が高いという点ではポリ−３−ヒドロキシブチレート（ＰＨＢ）が特に好ましく、樹脂組成物の溶融粘度の低減効果が少量混合でも大きいという点ではポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）が特に好ましい。
上記発明３〜５の樹脂組成物は上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部、生分解性樹脂（Ｂ成分）５〜７０質量部を含んでなる（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）。
樹脂組成物１００質量部中の生分解性樹脂（Ｂ成分）が占める割合がこの範囲よりも大きいと樹脂組成物の植物由来比率が小さくなる、耐熱性・機械特性が低下するなどの問題が起こるため好ましくない。また、Ｂ成分の割合がこの範囲よりも小さいとＢ成分の添加による溶融粘度低減効果、つまりは成形性の改善効果および生分解性の向上効果が小さくなり好ましくない。樹脂組成物１００質量部中の（Ｂ成分）の占める割合は、より好ましくは１０〜６５質量部、さらに好ましくは２０〜６０質量部である。
上記発明３〜５で得られるポリカーボネート樹脂組成物をプレート径２５ｍｍのパラレルプレートを用い、ギャップ約６００μｍ、測定温度２００℃にて動的測定を行った際の周波数１００ｒａｄ／ｓでの溶融粘度の値は６０００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。溶融粘度がこの範囲にあるときには樹脂組成物は射出成形・押出成形などの各種成形に際して十分な流動性を持つ。
また、ＪＩＳ  Ｋ６９５０に準じて上記発明３〜５で得られるポリカーボネート樹脂組成物の生分解性を評価した際の試験開始より２８日経過後の生分解性は２０％以上であることが好ましい。
なお、生分解性（分解度または生分解度ともいう）は下記式にて計算された値である。
生分解性（％）＝（試験対照区ＢＯＤ値−空試験区ＢＯＤ値）×１００／ＴＯＤ
ここで、ＢＯＤ：生物化学的酸素要求量
ＴＯＤ：理論的酸素要求量
さらに、上記発明３〜５で得られるポリカーボネート樹脂組成物中の植物由来成分含有比率は２５質量％以上であることが好ましい。この範囲にあるとき、該樹脂組成物は上記ＪＢＰＡの実施するバイオマスプラ識別表示制度において十分なバイオマスプラスチック度（原材料，製品に含まれるバイオマスプラスチック組成中のバイオマス由来成分の全体量に対する割合）を有するとみなされる。
ＩＩＩ．発明６、７
上記発明６、７による樹脂組成物は、上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）と芳香族ポリエステル（Ｂ成分）からなる。
上記発明６、７でいう芳香族ポリエステルとは、主鎖あるいは側鎖中に芳香環を含むポリエステルのことをいい、ジカルボン酸成分とジオール成分との重縮合、オキシカルボン酸の重縮合、またはこれらの成分の重縮合などにより得られるホモポリエステル又はコポリエステルである。ジカルボン酸成分としては、例えば、脂肪族ジカルボン酸（コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸、ドデカンジカルボン酸、ヘキサデカンジカルボン酸、ダイマー酸などのＣ４−４０ジカルボン酸、好ましくはＣ４−１４ジカルボン酸など）、脂環式ジカルボン酸（ヘキサヒドロフタル酸、ヘキサヒドロテレフタル酸、ハイミック酸などのＣ８−１２ジカルボン酸など）、芳香族ジカルボン酸［Ｃ８−１６アレーンジカルボン酸（フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸など）、ビスフェニルジカルボン酸（４，４′−ビフェニルジカルボン酸、ジフェニルエーテル−４，４′−ジカルボン酸、ジフェニルアルカンジカルボン酸（４，４′−ジフェニルメタンジカルボン酸など）、４，４′−ジフェニルケトンジカルボン酸など）］、これらの誘導体（低級アルキルエステル、酸無水物などのエステル形成可能な誘導体など）などが挙げられる。ジカルボン酸成分は、単独で又は二種以上組み合わせてもよい。さらに、必要に応じて、トリメリット酸、ピロメリット酸などの多価カルボン酸を併用してもよい。好ましいジカルボン酸成分には、テレフタル酸、ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸が含まれる。
ジオール成分には、例えば、脂肪族ジオール［例えば、アルキレングリコール（例えば、エチレングリコール、トリメチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、ヘキサンジオールなどのＣ２−１２アルキレングリコール、好ましくはＣ２−１０アルキレングリコール）、ポリアルキレングリコール｛複数のオキシＣ２−４アルキレン単位を有するグリコール、例えば、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、ジテトラメチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなど｝など］、脂環族ジオール［例えば、１，４−シクロヘキサンジオール、シクロアルカンジアルカノール（１，４−シクロヘキサンジメタノールなどのＣ５−６シクロアルカンジＣ１−２アルカノールなど）、水素化ビスフェノールＡなど］などが挙げられる。また、ハイドロキノン、レゾルシノール、ビフェノール、ビスフェノール類又はそのＣ２−３アルキレンオキシド付加体［２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビス−（４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル）プロパン又はこれらの臭素化誘導体など］、キシリレングリコールなどの芳香族ジオールを併用してもよい。ジオール成分は単独で又は二種以上組み合わせて使用してもよい。さらに、必要に応じて、グリセリン、トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、ペンタエリスリトールなどのポリオールを併用してもよい。好ましいジオール成分には、Ｃ２−６アルキレングリコール（エチレングリコール、トリメチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオールなどの直鎖状アルキレングリコール）、繰返し数が２〜４程度のオキシアルキレン単位を有するポリアルキレングリコール［ジエチレングリコールなどのポリ（オキシ−Ｃ２−４アルキレン）単位を含むグリコール］、１，４−シクロヘキサンジメタノールなどが含まれる。
オキシカルボン酸には、例えば、オキシ安息香酸、オキシナフトエ酸、４−カルボキシ−４′−ヒドロキシビフェニル、ヒドロキシフェニル酢酸、グリコール酸、Ｄ−，Ｌ−又はＤ／Ｌ−乳酸、オキシカプロン酸などのオキシカルボン酸又はこれらの誘導体が含まれる。
好ましいポリエステル系樹脂には、シクロアルカンジアルキレンアリレート単位（１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート単位など）及びアルキレンアリレート単位（アルキレンテレフタレート及び／又はアルキレンナフタレート単位、例えば、Ｃ２−４アルキレンテレフタレート単位、Ｃ２−４アルキレンナフタレート単位など）から選択された少なくとも一種の単位を有する［例えば、主成分（例えば、５０〜１００質量％、好ましくは７５〜１００質量％程度）として有する］ホモポリエステル又はコポリエステル［例えば、ポリ１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート、ポリアルキレンテレフタレート（例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリプロピレンテレフタレート（ＰＰＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）などのポリＣ２−４アルキレンテレフタレート）、ポリアルキレンナフタレート（例えば、ポリエチレンナフタレート、ポリプロピレンナフタレート、ポリブチレンナフタレートなどのポリＣ２−４アルキレンナフタレート）などのホモポリエステル；シクロアルカンジアルキレンテレフタレート、アルキレンテレフタレート及びアルキレンナフタレートから選択された少なくとも一種の単位を主成分（例えば、５０質量％以上）として含有するコポリエステル］が含まれる。
特に好ましいポリエステル系樹脂には、ブチレンテレフタレート単位を主成分として含有するポリブチレンテレフタレート系樹脂［例えば、ポリブチレンテレフタレート、ブチレンテレフタレート単位を主成分とするコポリエステル（ポリブチレンテレフタレートコポリエステル：例えば、イソフタル酸変性ポリブチレンテレフタレートなど）］、プロピレンテレフタレート単位を主成分として含有するポリプロピレンテレフタレート系樹脂［例えば、ポリプロピレンテレフタレート、プロピレンテレフタレート単位を主成分とするコポリエステル（ポリプロピレンテレフタレートコポリエステル）］、エチレンテレフタレート単位を主成分として含有するポリエチレンテレフタレート系樹脂［例えば、ポリエチレンテレフタレート、エチレンテレフタレート単位を主成分とするコポリエステル（ポリエチレンテレフタレートコポリエステル：例えば、１，４−シクロヘキサンジメタノール変性ポリエチレンテレフタレート、４−ヒドロキシ安息香酸変性ポリエチレンテレフタレートなど）］、およびエチレンナフタレート単位を主成分として含有するポリエチレンナフタレート系樹脂［例えば、ポリエチレンナフタレート、エチレンナフタレート単位を主成分とするコポリエステル（ポリエチレンナフタレートコポリエステル：例えば、テレフタル酸変性ポリエチレンナフタレート、イソフタル酸変性ポリエチレンナフタレート、１，４−シクロヘキサンジメタノール変性ポリエチレンナフタレート、４−ヒドロキシ安息香酸変性ポリエチレンナフタレートなど）］が含まれる。ポリエステル系樹脂は単独で又は二種以上組み合わせて使用できる。また、コポリエステルにおいて、共重合可能な単量体としては、Ｃ２−６アルキレングリコール（エチレングリコールなどの直鎖状アルキレングリコールなど）、繰返し数が２〜４程度のオキシアルキレン単位を有するポリアルキレングリコール（ジエチレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなどのポリ（オキシＣ２−４アルキレン）単位を含むグリコールなど）、Ｃ４−１２脂肪族ジカルボン酸（グルタル酸、アジピン酸、セバシン酸など）、脂環族ジオール（１，４−シクロヘキサンジメタノールなど）、芳香族ジオール［例えば、２，２−ビス（４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル）プロパンなどのビスフェノール類のＣ２−３アルキレンオキシド付加体、ハイドロキノン、レゾルシン、３，３’−又は４，３’−又は４，４’−ジヒドロキシジフェニル、１，４−又は２，６−ジヒドロキシナフタレンなど］、芳香族ジカルボン酸［（非）対称芳香族ジカルボン酸（フタル酸、イソフタル酸、５−スルホイソフタル酸モノナトリウム塩など）、ジフェニルジカルボン酸（４，４’−ジフェニルジカルボン酸など）、ナフタレンジカルボン酸（２，６−ナフタレンジカルボン酸など）など］、オキシカルボン酸（オキシ安息香酸（３−又は４−ヒドロキシ安息香酸など）、オキシナフトエ酸（６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、６−ヒドロキシ−１−ナフトエ酸など）、４−カルボキシ−４′−ヒドロキシビフェニルなど）などが挙げられる。なお、芳香族ポリエステルは、溶融成形性などを損なわない限り、直鎖状のみならず分岐鎖状であってもよく、架橋されていてもよい。芳香族ポリエステルは、液晶ポリエステルであってもよい。さらに、芳香族ポリエステルには、アミノ基含有単量体（例えば、３−又は４−アミノフェノール、３−又は４−アミノ安息香酸、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ノナメチレンジアミン、ｍ−キシリレンジアミンなど）で変性された（液晶）芳香族ポリエステルアミド系樹脂も含まれる。芳香族ポリエステルは、慣用の方法、例えば、エステル交換、直接エステル化法などにより製造できる。
上記発明６、７による樹脂組成物は上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部、芳香族ポリエステル（Ｂ成分）５〜７０質量部を含んでなる（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）。
樹脂組成物１００質量部中の芳香族ポリエステル（Ｂ成分）が占める割合がこの範囲よりも大きいと樹脂組成物の植物由来比率が低くなり好ましくない。また、Ｂ成分の割合がこの範囲よりも小さいとＢ成分の添加による耐衝撃強度の向上および吸水性の低減の効果が小さく好ましくない。樹脂組成物１００質量部中の芳香族ポリエステル（Ｂ成分）のより好ましい割合は用いる芳香族ポリエステルにより異なるが、ポリエチレンナフタレートでは２５〜７０質量部、さらに好ましくは３０〜６０質量部であり、ポリブチレンテレフタレートでは５〜６０質量部、さらに好ましくは２５〜６０質量部である。
本発明で得られるポリカーボネート樹脂組成物をＡＳＴＭ  Ｄ−２５６に準ずる方法でノッチ付きサンプルについてアイゾット衝撃強さを測定した際のアイゾット衝撃強さは２０Ｊ／ｍ以上であることが好ましく、より好ましくは２５Ｊ／ｍ以上、特に好ましくは３０Ｊ／ｍ以上である。アイゾット衝撃強さがこの範囲にあるとき樹脂組成物は実用に際して十分な衝撃強度を持ち、例えば自動車、電気・電子・ＯＡ用途など各種用途に用いることができる。
また、本発明で得られるポリカーボネート樹脂組成物の吸水率をＪＩＳ  Ｋ７２０９に準じて厚さ２ｍｍの試験片について測定を行ったときの１０日間試験後の吸水率は２．０質量％以下であることが好ましい。吸水率がこの範囲を超えると樹脂組成物の質量・密度の増加や対耐加水分解性の低下につながり好ましくない。ポリカーボネート樹脂組成物の吸水率はより好ましくは１．５質量％以下である。
さらに、本発明で得られるポリカーボネート樹脂組成物中の植物由来成分含有比率は２５質量％以上であることが好ましい。この範囲にあるとき、該樹脂組成物は、上記ＪＢＰＡの実施するバイオマスプラ識別表示制度において十分なバイオマスプラスチック度（原材料，製品に含まれるバイオマスプラスチック組成中のバイオマス由来成分の全体量に対する割合）を有するとみなされる。
ＩＶ．発明８、９
上記発明８、９において、樹脂組成物１００質量部中、前記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）が占める割合は３０〜９５質量部である。樹脂組成物１００質量部中の前記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）が占める割合がこの範囲よりも小さいと十分な機械物性または耐熱性が得られず、さらに樹脂組成物の植物由来比率が低くなり好ましくない。また、Ａ成分の割合がこの範囲よりも大きいとポリオレフィンの添加による溶融粘度および密度の低減・吸水性改善効果が小さくなり好ましくない。樹脂組成物１００質量部中の（Ａ成分）が占める割合はより好ましくは４０〜９０質量部、さらに好ましくは４５〜８５質量部である。
上記発明８、９で得られるポリカーボネート樹脂組成物をプレート径２５ｍｍのパラレルプレートを用い、ギャップ約６００μｍ、測定温度２５０℃にて動的測定を行った際の周波数１００ｒａｄ／ｓでの溶融粘度の値は７００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。溶融粘度がこの範囲にあるときには樹脂組成物は射出成形・押出成形などの各種成形に際して十分な流動性を持つ。
また、上記発明８、９で得られるポリカーボネート樹脂組成物の吸水率をＪＩＳ  Ｋ７２０９に準じて厚さ２ｍｍの試験片について測定を行ったときの１０日間試験後の吸水率は２．０質量％以下であることが好ましい。吸水率がこの範囲を超えると樹脂組成物の質量・密度の増加や対耐加水分解性の低下につながり好ましくない。ポリカーボネート樹脂組成物の吸水率はより好ましくは１．５質量％以下である。
さらに、上記発明８、９で得られるポリカーボネート樹脂組成物中の植物由来成分含有比率は２５質量％以上であることが好ましい。この範囲にあるとき、該樹脂組成物は、上記ＪＢＰＡの実施するバイオマスプラ識別表示制度において十分なバイオマスプラスチック度（原材料，製品に含まれるバイオマスプラスチック組成中のバイオマス由来成分の全体量に対する割合）を有するとみなされる。
上記発明８、９で使用する「ポリオレフィン」なる用語は、炭素原子数が２〜２０のオレフィンから導かれる繰返し単位からなる重合体を意味するものであり、具体的には炭素原子数が２〜２０のオレフィンから選ばれるオレフィンの単独重合体または共重合体である。このポリオレフィンセグメントが立体規則性を有する場合は、アイソタクティックポリオレフィン、シンジオタクティックポリオレフィンのいずれであってもよい。炭素原子数が２〜２０のオレフィンとしては、例えば直鎖状または分岐状のα−オレフィン、環状オレフィン、芳香族ビニル化合物、共役ジエン、非共役ジエンなどが挙げられる。直鎖状または分岐状のα−オレフィンとして具体的には、例えばエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４，４−ジメチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ヘキセン、４−エチル−１−ヘキセン、３−エチル−１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセンなどの炭素原子数２〜２０、好ましくは２〜１０のものが挙げられる。環状オレフィンとしては、シクロペンテン、シクロヘプテン、ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネン、テトラシクロドデセン、ビニルシクロヘキサンなどの炭素原子数が３〜２０、好ましくは５〜１５のものが挙げられる。芳香族ビニル化合物としては、例えばスチレン、およびα−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｏ，ｐ−ジメチルスチレン、ｏ−エチルスチレン、ｍ−エチルスチレン、ｐ−エチルスチレンなどのモノまたはポリアルキルスチレンが挙げられる。共役ジエンとしては、例えば１，３−ブタジエン、イソプレン、クロロプレン、１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチルブタジエン、４−メチル−１，３−ペンタジエン、１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン、１，３−オクタジエンなどの炭素原子数が４〜２０、好ましくは４〜１０のものが挙げられる。非共役ジエンとしては、例えば１，４−ペンタジエン、１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエン、１，４−オクタジエン、１，５−オクタジエン、１，６−オクタジエン、１，７−オクタジエン、２−メチル−１，５−ヘキサジエン、６−メチル−１，５−ヘプタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、４−エチリデン−８−メチル−１，７−ノナジエン、４，８−ジメチル−１，４，８−デカトリエン（ＤＭＤＴ）、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ジシクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、５−ビニルノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、６−クロロメチル−５−イソプロペンル−２−ノルボルネン、２，３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネン、２−エチリデン−３−イソプロピリデン−５−ノルボルネン、２−プロペニル−２，２−ノルボルナジエンなどの炭素原子数５〜２０、好ましくは５〜１０のものが挙げられる。
これらのなかで加工性、経済性、大量に入手できることなどから、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレンが好ましい。またこれらのポリオレフィンは単独で用いてもよく複数を組み合わせて用いても良い。
Ｖ．発明１０、１１
上記発明１０、１１による樹脂組成物は上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部、ゴム変性スチレン系樹脂（Ｂ成分）５〜７０質量部を含んでなる（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）。
上記ゴム変性スチレン系樹脂は、芳香族ビニル系重合体よりなるマトリックス中にゴム状重合体が粒子状に分散してなる重合体をいい、ゴム状重合体の存在下に芳香族ビニル単量体及び必要に応じ、これと共重合可能なビニル単量体を加えて単量体混合物を公知の塊状重合法、塊状懸濁重合法、溶液重合法、または乳化重合法によりグラフト重合することにより得られる。このようなゴム変性スチレン系樹脂の例としては、耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰＳ）、ＡＢＳ樹脂（アクリロニトリル‐ブタジエン‐スチレン共重合体）、ＡＡＳ樹脂（アクリロニトリル‐アクリルゴム‐スチレン共重合体）、ＡＥＳ樹脂（アクリロニトリル‐エチレンプロピレンゴム‐スチレン共重合体）等が挙げられるが、特に耐衝撃強度の改善効果が大きいことから耐衝撃性ポリスチレンが好ましい。また、耐衝撃性ポリスチレンは汎用ポリスチレンと比べて、同じ添加量での溶融粘度の低減効果が大きい。
上記発明１０、１１において、樹脂組成物１００質量部中、上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）が占める割合は３０〜９５質量部である。樹脂組成物１００質量部中の上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）が占める割合がこの範囲よりも大きいとゴム変性スチレン系樹脂（Ｂ成分）の添加による耐衝撃強度の改善効果および溶融粘度の低減効果が小さくなり好ましくない。また、Ａ成分の割合がこの範囲よりも小さいと十分な耐熱性が得られず、さらには樹脂組成物の植物由来成分含有比率が低くなり好ましくない。上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）が占める割合はより好ましくは４０〜９０質量部、さらに好ましくは４５〜８０質量部である。
上記発明１０、１１で得られるポリカーボネート樹脂組成物中の植物由来成分含有比率は２５質量％以上（樹脂組成物１００質量部中、上記式（１）で表されるポリカーボネート（Ａ成分）が占める割合が３０質量部以上）であることが好ましい。この範囲にあるとき、該樹脂組成物は上記ＪＢＰＡの実施するバイオマスプラ識別表示制度において十分なバイオマスプラスチック度（原材料，製品に含まれるバイオマスプラスチック組成中のバイオマス由来成分の全体量に対する割合）を有するとみなされる。
上記発明１０、１１で得られるポリカーボネート樹脂組成物をプレート径２５ｍｍのパラレルプレートを用い、ギャップ約６００μｍ、測定温度２５０℃にて動的測定を行った際の周波数１００ｒａｄ／ｓでの溶融粘度の値は７００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。溶融粘度がこの範囲にあるときには樹脂組成物は射出成形・押出成形などの各種成形に際して十分な流動性を持つ。
上記発明１０、１１で得られるポリカーボネート樹脂組成物をＡＳＴＭ  Ｄ−２５６に準ずる方法でノッチ付きサンプルについてアイゾット衝撃強さを測定した際のアイゾット衝撃強さは２０Ｊ／ｍ以上であることが好ましく、より好ましくは２５Ｊ／ｍ以上、特に好ましくは３０Ｊ／ｍ以上である。アイゾット衝撃強さがこの範囲にあるとき樹脂組成物は実用に際して十分な衝撃強度を持ち、例えば自動車、電気・電子・ＯＡ用途など各種用途に用いることができる。
上記発明１〜１１の樹脂組成物を製造するには、任意の方法が採用される。例えば各成分を予備混合した後、射出成形に代表される成形手法により成形する方法が挙げられる。予備混合の手段としては、手動ブレンド、ナウターミキサー、Ｖ型ブレンダー、ヘンシェルミキサー、メカノケミカル装置、押出混合機などを用いる方法を挙げることができる。予備混合においては場合により押出造粒器やブリケッティングマシーンなどにより造粒を行うこともできる。予備混合後の成形手法としては射出成形・押出成形・ブロー成形などを挙げることができる。
また、上述の予備混合後、溶融混練してペレット化してもよい。この手法では、上述の予備混合後、ベント式二軸押出機に代表される溶融混練機で溶融混練、およびペレタイザー等の機器によりペレット化する。溶融混練機としては他にバンバリーミキサー、混練ロール、恒熱撹拌容器などを挙げることができるが、ベント式二軸押出機が好ましい。他に、各成分を予備混合することなく、それぞれ独立に二軸押出機に代表される溶融混練機または成形機に供給する方法も取ることもできる。
また、その他の混合方法としては塩化メチレンなどの有機溶媒やその他の適当な溶媒に各成分樹脂を溶解・膨潤させ、機械的に、あるいは超音波などを用いて撹拌したのち、溶媒を蒸発せしめ濃縮する方法も有効である。さらには、Ａ成分（ポリカーボネート樹脂）またはＢ成分（アクリル樹脂、生分解性樹脂、芳香族ポリエステル、ポリオレフィン、ゴム変性スチレン系樹脂）を重合により作製する際に、重合前のモノマー段階で他方の成分樹脂を混合させておき、次いで重合操作を行うｉｎ  ｓｉｔｕ重合も効果的な混合方法として挙げられる。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、光メディア用途、電気・電子・ＯＡ用途、自動車・産業機器用途、医療・保安用途、シート・フィルム・包装用途、雑貨用途をはじめとする様々な用途に幅広く用いることができる。具体的には、光メディア用途としてＤＶＤ、ＣＤ−ＲＯＭ、ＣＤ−Ｒ、ミニディスク、電気・電子・ＯＡ用途として携帯電話、パソコンハウジング、電池のパックケース、液晶用部品、コネクタ、自動車・産業機器用途としてヘッドランプ、インナーレンズ、ドアハンドル、バンパ、フェンダ、ルーフレール、インバネ、クラスタ、コンソールボックス、カメラ、電動工具、医療・保安用途として銘板、カーポート、液晶用拡散・反射フィルム、飲料水タンク、雑貨としてパチンコ部品、消火器ケースなどが挙げられる。
本発明において、上記のような用途のためにポリカーボネートを成形し成形体を得る方法としては、射出成形，圧縮成形，射出圧縮成形，押し出し成形、ブロー成形等が用いられる。フィルムやシートを製造する方法としては、例えば溶剤キャスト法、溶融押出し法、カレンダー法等が挙げられる。
【実施例】
【０００５】
以下の実施例により本発明の詳細をより具体的に説明する。しかし、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。本発明の趣旨に合致する限り他の実施の形態も本発明の範疇に属し得ることは言うまでもない。
［製造例１］
（Ａ成分の製造）
単蒸留を１回施したイソソルビド（ロケット社製、Ｎａ、Ｆｅ、Ｃａの含有量合計：０．６ｐｐｍ））２５．０ｋｇ（１７１モル）、及びジフェニルカーボネート（Ｎａ、Ｆｅ、Ｃａの含有量合計：０．４ｐｐｍ）３６．７ｋｇ（１７１モル）をＳＵＳ３１６製原料溶解槽（撹拌装置付き）に入れ、窒素雰囲気下ジャケット温度１５０℃で溶解させた。次いで蒸留塔、撹拌装置およびコンデンサを備えたＳＵＳ３１６製第一反応槽に原料融液を送液し、また重合触媒として２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン二ナトリウム塩（１１．６ｍｇ、４．２８×１０−５モル）およびテトラメチルアンモニウムヒドロキシド（２５％水溶液６．２４ｇ、１．７１×１０−２モル）を加え攪拌下、反応槽内を３０ｍｍＨｇ（４．００ｋＰａ）に減圧および２００℃に昇温して、生成するフェノールを留去しながら反応せしめた。フェノールの留出量が所望の値に達した時点で、反応液を留出管、撹拌装置、ポリマー吐出口を備えたＳＵＳ３１６製第二反応槽へと送液し、釜内温が２４５℃になるよう昇温した後、さらに反応槽内を減圧せしめ、反応液の撹拌に要する電力値の値が所望の値に到達した時点で反応を停止し、吐出口より生成したポリマーを回収した。ここで得られたポリカーボネートの比粘度は０．３１、ガラス転移温度は１６５℃であった。
Ｉ．発明１、２に対応する実施例
本実施例に使用したイソソルビドはロケット社製、ジフェニルカーボネートは帝人化成製、塩化メチレンは和光純薬製を使用した。ポリマーの比粘度は塩化メチレン混合溶媒１００ｍｌに対してポリカーボネート０．７ｇを溶解して得た溶液の２０℃における粘度を測定した。また、ポリマー中のＮａ、Ｆｅ、Ｃａの含有量合計はＩＣＰ発光分析装置ＶＩＳＴＡ  ＭＰ−Ｘ（マルチ型）（バリアン社製）を用いて見積もった。ポリマーの色相についてはＪＩＳ  Ｚ  ８７２２に従い、ＵＶ−ＶＩＳ  ＲＥＣＯＲＤＩＮＧ  ＳＰＥＣＴＲＯＰＨＯＴＯＭＥＴＥＲ（島津製作所製）を用いてＣｏｌ−ｂ値の測定を行った。ポリマーのガラス転移温度はＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製ＤＳＣ２９２０を用いて窒素雰囲気下、昇温速度１０℃／分の条件で測定した。溶融粘度は、ラボプラストミル（株式会社東洋精機製作所  ５０Ｃ１５０）で混練温度２５０℃、撹拌速度３０ｒｐｍで１０分間溶融混練したものを測定試料として、レオメーター（ティー・エイ・インスツルメント社製ＡＲＥＳ）にて、プレート径２５ｍｍのパラレルプレートを用い、ギャップ約６００μｍ、測定温度２５０℃にて動的測定を行った際の周波数１００ｒａｄ／ｓの値を比較することにより測定した。また射出成形機（日精樹脂工業株式会社製ＰＳ型射出成形機、ＰＳ２０）にてシリンダー温度２５０℃、金型温度８０℃で作製した厚さ２ｍｍ、直径３５ｍｍの円盤状の成形片を用いて比重および目視による透明性評価を行った。密度はＭＩＲＡＧＥ製ＭＤ２００Ｓにより測定した。
Ａ成分は、上記製造例１で得られたポリカーボネートを使用した。
［実施例１］
製造例１で得られたＡ成分５０質量部と、Ｂ成分としてポリメチルメタクリレート（アクリペット（登録商標）ＭＤ、三菱レーヨン社製、以下ＰＭＭＡと略することもある）５０質量部をペレット状で混合後、ラボプラストミルおよび射出成型機を用いてサンプルを作製した。得られたポリカーボネート樹脂組成物の各種物性を測定した。結果を表１に示す。
［実施例２］
製造例１で得られたＡ成分とＰＭＭＡ（Ｂ成分）の質量比を９０／１０（＝Ａ成分／Ｂ成分）とした以外は実施例１と同様の操作を行った。結果を表１に示す。
［比較例１］
製造例１で得られたＡ成分のみを用いて、実施例１と同様の操作を行った。結果を表１に示す。
［比較例２］
製造例１で得られたＡ成分とＰＭＭＡ（Ｂ成分）の質量比を２５／７５（＝Ａ成分／Ｂ成分）とした以外は実施例１と同様の操作を行った。結果を表１に示す。該樹脂組成物は、透明性は良好であったが、植物由来成分比率が２５質量％を下回るため、日本バイオプラスチック協会の実施するバイオマスプラ識別表示制度において、十分なバイオマスプラスチック度（原材料，製品に含まれるバイオマスプラスチック組成中のバイオマス由来成分の全体量に対する割合）を有するとは見なされない。
［比較例３］
製造例１で得られたＡ成分５０質量部と、Ｂ成分としてポリエチレン（株式会社プライムポリマー製、Ｈｉ−ＺＥＸ（登録商標）２２００Ｊ、以下ＰＥと略することもある）５０質量部を用いる以外は実施例１と同様の操作を行った。結果を表１に示す。
［比較例４］
製造例１で得られたＡ成分５０質量部と、Ｂ成分としてポリプロピレン（株式会社プライムポリマー製、プライムポリプロ（登録商標）Ｆ１０９Ｖ、以下ＰＰと略することもある）５０質量部を用いる以外は実施例１と同様の操作を行った。結果を表１に示す。
［比較例５］
製造例１で得られたＡ成分５０質量部と、Ｂ成分としてポリスチレン（ＢＡＳＦ社製ポリスチロール  Ｋ−ｇｒａｄｅ、以下ＰＳと略することもある）５０質量部を用いる以外は実施例１と同様の操作を行った。結果を表１に示す。
【表１】
2009001670.tif 000010
ＩＩ．発明３〜５に対応する実施例
本実施例に使用したイソソルビドはロケット社製、ジフェニルカーボネートは帝人化成製、塩化メチレンは和光純薬製を使用した。ポリマーの比粘度は塩化メチレン混合溶媒１００ｍｌに対してポリカーボネート０．７ｇを溶解して得た溶液の２０℃における粘度を測定した。また、ポリマー中のＮａ、Ｆｅ、Ｃａの含有量合計はＩＣＰ発光分析装置ＶＩＳＴＡ  ＭＰ−Ｘ（マルチ型）（バリアン社製）を用いて見積もった。ポリマーの色相についてはＪＩＳ  Ｚ  ８７２２に従い、ＵＶ−ＶＩＳ  ＲＥＣＯＲＤＩＮＧ  ＳＰＥＣＴＲＯＰＨＯＴＯＭＥＴＥＲ（島津製作所製）を用いてＣｏｌ−ｂ値の測定を行った。溶融粘度はレオメーター（ティー・エイ・インスツルメント社製ＡＲＥＳ）にて、プレート径２５ｍｍのパラレルプレートを用い、ギャップ約６００μｍ、測定温度２００℃にて動的測定を行った際の周波数１００ｒａｄ／ｓの値を比較した。また、生分解性はＪＩＳ  Ｋ６９５０に準じて試料濃度３０ｍｇ／ｌ、汚泥濃度１００ｍｇ／ｌ、２５℃、暗所攪拌培養条件下で評価し、試験開始より２８日経過後の値を比較した。
Ａ成分は、上記製造例１で得られたポリカーボネートを使用した。
Ｂ成分は以下の生分解性ポリマーから選び使用した。
・ポリ−３−ヒドロキシブチレート（ＰＨＢ）
・ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）
・ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）
［実施例３〜４］
製造例１で得られたＡ成分とＰＨＢを表２に示す質量比でラボプラストミル（株式会社東洋精機製作所  ５０Ｃ１５０）により混練温度２００℃、撹拌速度３０ｒｐｍで５分間溶融混練した。得られたポリカーボネート樹脂組成物の各種物性測定結果を表２に示した。
［実施例５〜７］
製造例１で得られたＡ成分とＰＣＬを表２に示す質量比でラボプラストミルにより混練温度２５０℃、撹拌速度３０ｒｐｍで２０分間溶融混練した。得られたポリカーボネート樹脂組成物の各種物性測定結果を表２に示した。
［実施例８〜９］
製造例１で得られたＡ成分とＰＢＳを表２に示す質量比でラボプラストミルにより混練温度２５０℃、撹拌速度３０ｒｐｍで１０分間溶融混練した。得られたポリカーボネート樹脂組成物の各種物性測定結果を表２に示した。
［比較例６］
製造例１で得られたＡ成分のみについて、実施例３〜９と同様の測定を実施した。結果を表２に示した。
【表２】
2009001670.tif 000011
ＩＩＩ．発明６、７に対応する実施例
本実施例に使用したイソソルビドはロケット社製、ジフェニルカーボネートは帝人化成製を使用した。ポリマーの比粘度は塩化メチレン溶媒１００ｍｌに対してポリカーボネート０．７ｇを溶解して得た溶液の２０℃における粘度を測定した。また、ポリマー中のＮａ、Ｆｅ、Ｃａの含有量合計はＩＣＰ発光分析装置ＶＩＳＴＡ  ＭＰ−Ｘ（マルチ型）（バリアン社製）を用いて見積もった。ポリマーの色相についてはＪＩＳ  Ｚ  ８７２２に従い、ＵＶ−ＶＩＳ  ＲＥＣＯＲＤＩＮＧ  ＳＰＥＣＴＲＯＰＨＯＴＯＭＥＴＥＲ（島津製作所製）を用いてＣｏｌ−ｂ値の測定を行った。ポリマーのガラス転移温度はＴＡ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製ＤＳＣ２９２０を用いて窒素雰囲気下、昇温速度１０℃／分の条件で測定した。また、射出成形機（日精樹脂工業株式会社製ＰＳ型射出成形機、ＰＳ２０）にて作製した厚さ２ｍｍ、直径３５ｍｍの円盤状の成形片を用いて吸水率をＪＩＳ  Ｋ７２０９に準じて測定した。吸水率の値は１０日試験後の初期質量からの増加率を下記式（ｉ）により算出した。
１０日試験後の吸水率＝（ｍ２−ｍ１）×１００／ｍ１  （ｉ）
ここで、ｍ１：試験片の初期質量（ｍｇ）
ｍ２：１０日試験後の試験片の質量（ｍｇ）
アイゾット衝撃強さはＡＳＴＭ  Ｄ−２５６に準じて測定を行った。
Ａ成分は、上記製造例１で得られたポリカーボネートを使用した。
Ｂ成分は以下の芳香族ポリエステルから選び使用した。
・ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）帝人ファイバー株式会社製（オルソクロロフェノール溶媒を使用し３５℃にて測定した固有粘度が０．６０７であり、示差走査熱量計を用いてサンプル１０．３ｍｇを１０℃／ｍｉｎの昇温スピードで２９０℃まで加熱して測定されたガラス転移点、結晶化温度、融点がそれぞれ１０９℃、２２８℃、２６８℃であり、その２９０℃に到達した時点でサンプルを直ちに、氷浴につけ込まれた試験管の中で直接水に接触しないようクエンチしてから再び１０℃／ｍｉｎで昇温して測定されたガラス転移点、結晶化温度および融点がそれぞれ１１９、２２８、２６７℃であるポリエチレンナフタレート樹脂）。
・ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）ウィンテックポリマー株式会社製  ジュラネックス（登録商標）  Ｇｒａｄｅ３３００
［実施例１０］
製造例１で得られたＡ成分５０質量部とＰＥＮ（Ｂ成分）５０質量部をペレットの状態で混合後、射出成形機を用いてサンプルを作製した。得られたポリカーボネート樹脂組成物の各種物性を測定した。結果を表３に示す。
［実施例１１］
Ｂ成分としてＰＢＴ５０質量部を用いた以外は実施例１０と同様の操作・測定を実施した。結果を表３に示す。
［実施例１２］
Ａ成分９５質量部と、Ｂ成分としてＰＢＴ５質量部を用いた以外は実施例１０と同様の操作・測定を実施した。結果を表３に示す。
［比較例７］
製造例１で得られたＡ成分のみについて実施例１０および１１と同様の操作・測定を実施した。結果を表３に示す。
【表３】
2009001670.tif 000012
ＩＶ．発明８、９に対応する実施例
本実施例に使用したイソソルビドはロケット社製、ジフェニルカーボネートは帝人化成製を使用した。ポリマーの比粘度は塩化メチレン混合溶媒１００ｍｌに対してポリカーボネート０．７ｇを溶解して得た溶液の２０℃における粘度を測定した。また、ポリマー中のＮａ、Ｆｅ、Ｃａの含有量合計はＩＣＰ発光分析装置ＶＩＳＴＡ  ＭＰ−Ｘ（マルチ型）（バリアン社製）を用いて見積もった。ポリマーの色相についてはＪＩＳ  Ｚ  ８７２２に従い、ＵＶ−ＶＩＳ  ＲＥＣＯＲＤＩＮＧ  ＳＰＥＣＴＲＯＰＨＯＴＯＭＥＴＥＲ（島津製作所製）を用いてＣｏｌ−ｂ値の測定を行った。また、成形体は射出成形機（日精樹脂工業株式会社  ＰＳ型射出成形機、ＰＳ２０）を用いてシリンダー温度２５０℃、金型温度８０℃で作製し、ここで作製した成形板（厚さ２ｍｍ、直径３５ｍｍの円盤状サンプル）を用いて比重および吸水率測定を行った。密度はＭＩＲＡＧＥ製  ＭＤ２００Ｓにより測定し、吸水率はＪＩＳ  Ｋ７２０９に準じて測定を行い１０日試験後の初期質量からの増加率を下記式（ａ）により算出した。
１０日試験後の吸水率＝（ｍ２−ｍ１）×１００／ｍ１  （ａ）
ここで、ｍ１：試験片の初期質量（ｍｇ）
ｍ２：１０日試験後の試験片の質量（ｍｇ）
また、溶融粘度は、ラボプラストミル（株式会社東洋精機製作所  ５０Ｃ１５０）を用いて、混練温度２５０℃、撹拌速度３０ｒｐｍで１０分間溶融混練したものをサンプルとして、レオメーター（ティー・エイ・インスツルメント社製ＡＲＥＳ）にて、プレート径２５ｍｍのパラレルプレートを用い、ギャップ約６００μｍ、測定温度２５０℃の条件で動的測定を行った際の周波数１００ｒａｄ／ｓの値を比較することにより求めた。
Ａ成分は、上記製造例１で得られたポリカーボネートを使用した。
Ｂ成分は以下のポリマーから選び使用した。
・ポリエチレン（ＰＥ）  株式会社プライムポリマー製  Ｈｉ−ＺＥＸ（登録商標）２２００Ｊ
・ポリプロピレン（ＰＰ）  株式会社プライムポリマー製  プライムポリプロ（登録商標）、Ｆ１０９Ｖ
・ポリスチレン（ＰＳ）  ＢＡＳＦ社製  ポリスチロール  Ｋ−ｇｒａｄｅ
［実施例１３］
製造例１で得られたＡ成分３０質量部とＰＥ（Ｂ成分）７０質量部をペレット状で混合後、ラボプラストミルおよび射出成形機を用いてサンプルを作製した。得られたポリカーボネート樹脂組成物の各種物性を測定した。測定結果を表４に示す。
［実施例１４］
製造例１で得られたＡ成分とＰＥ（Ｂ成分）の質量比を５０／５０（＝Ａ成分／Ｂ成分）とした以外は実施例１３と同様の操作を行った。結果を表４に示す。
［実施例１５］
Ｂ成分としてＰＰを用い、製造例１で得られたＡ成分とＢ成分の質量比を５０／５０（＝Ａ成分／Ｂ成分）とした以外は実施例１３と同様の操作を行った。結果を表４に示す。
［実施例１６］
Ｂ成分としてＰＳを用い、製造例１で得られたＡ成分とＢ成分の質量比を５０／５０（＝Ａ成分／Ｂ成分）とした以外は実施例１３と同様の操作を行った。結果を表４に示す。
［実施例１７］
Ａ成分とＰＥ（Ｂ成分）の質量比を９０／１０（＝Ａ成分／Ｂ成分）とした以外は実施例１３と同様の操作を行った。結果を表４に示す。
［実施例１８］
Ｂ成分としてＰＰを用い、製造例１で得られたＡ成分とＢ成分の質量比を９０／１０（＝Ａ成分／Ｂ成分）とした以外は実施例１３と同様の操作を行った。結果を表４に示す。
［実施例１９］
Ｂ成分としてＰＳを用い、製造例１で得られたＡ成分とＢ成分の質量比を９０／１０（＝Ａ成分／Ｂ成分）とした以外は実施例１３と同様の操作を行った。結果を表４に示す。
［比較例８］
製造例１で得られたＡ成分のみを用いた以外は、実施例１３と同様の操作を行った。結果を表４に示す。
【表４】
2009001670.tif 000013
Ｖ．発明１０、１１に対応する実施例
本実施例に使用したイソソルビドはロケット社製、ジフェニルカーボネートは帝人化成製、塩化メチレンは和光純薬製を使用した。ポリマーの比粘度は塩化メチレン混合溶媒１００ｍｌに対してポリカーボネート０．７ｇを溶解して得た溶液の２０℃における粘度を測定した。また、ポリマー中のＮａ、Ｆｅ、Ｃａの含有量合計はＩＣＰ発光分析装置ＶＩＳＴＡ  ＭＰ−Ｘ（マルチ型）（バリアン社製）を用いて見積もった。ポリマーの色相についてはＪＩＳ  Ｚ  ８７２２に従い、ＵＶ−ＶＩＳ  ＲＥＣＯＲＤＩＮＧ  ＳＰＥＣＴＲＯＰＨＯＴＯＭＥＴＥＲ（島津製作所製）を用いてＣｏｌ−ｂ値の測定を行った。溶融粘度はレオメーター（ティー・エイ・インスツルメント社製ＡＲＥＳ）にて、プレート径２５ｍｍのパラレルプレートを用い、ギャップ約６００μｍ、測定温度２５０℃にて動的測定を行った際の周波数１００ｒａｄ／ｓの値を比較した。また、アイゾット衝撃強さ測定用サンプルとして、射出成形機（日精樹脂工業株式会社製ＰＳ型射出成形機、ＰＳ２０）を使用しシリンダー温度２５０℃、金型温度８０℃にて作製した厚さ３ｍｍ×幅１２．５ｍｍ×長さ６３ｍｍの成形片を使用して、ＡＳＴＭ  Ｄ‐２５６に準じて測定を行った。
Ａ成分は、上記製造例１で得られたポリカーボネートを使用した。
Ｂ成分は以下の耐衝撃ポリスチレンを使用した。
・耐衝撃ポリスチレン（ＨＩＰＳ）  ＰＳジャパン株式会社製  Ｈ９１５２
［実施例２０および２１］
製造例１で得られたＡ成分とＢ成分としてＨＩＰＳを表５に示す質量比でラボプラストミル（株式会社東洋精機製作所  ５０Ｃ１５０）により混練温度２５０℃、撹拌速度３０ｒｐｍで１０分間溶融混練した。また、各々の樹脂をペレットの状態で混合後、射出成形機を用いてサンプルを作製した。得られたポリカーボネート樹脂組成物の各種物性測定結果を表５に示した。
［比較例９］
製造例１で得られたＡ成分のみについて、実施例２０および２１と同様の測定を実施した。結果を表５に示した。
［比較例１０］
製造例１で得られたＡ成分を５０質量部と、Ｂ成分としてポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）樹脂（オルソクロロフェノール溶媒を使用し３５℃にて測定した固有粘度が０．６０７であり、示差走査熱量計を用いてサンプル１０．０ｍｇを１０℃／ｍｉｎの昇温スピードで２９０℃まで加熱して測定されたガラス転移点、結晶化温度、融点がそれぞれ１０９℃、２２８℃、２６８℃であり、その３００℃に到達した時点でサンプルを直ちに、氷浴につけ込まれた試験管の中で直接水に接触しないようクエンチしてから再び１０℃／ｍｉｎで昇温して測定されたガラス転移点、結晶化温度、融点がそれぞれ１１９℃、２２８℃、２６７℃であるポリエチレンナフタレート樹脂）を５０質量部使用する以外は、実施例２０および２１と同様に操作を行った。結果を表５に示した。
［比較例１１］
製造例１で得られたＡ成分を５０質量部と、Ｂ成分としてポリスチレン（ＰＳ）樹脂（ＢＡＳＦ社製  ポリスチロール  Ｋ−ｇｒａｄｅ）を５０質量部使用する以外は、実施例２０および２１と同様に操作を行った。結果を表５に示した。
【表５】
2009001670.tif 000014
【産業上の利用可能性】
【０００６】
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は、光メディア用途、電気・電子・ＯＡ用途、自動車・産業機器用途、医療・保安用途、シート・フィルム・包装用途、雑貨用途をはじめとする様々な用途に幅広く用いることができる。
【手続補正書】
【提出日】平成21年3月31日(2009.3.31)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記式（１）
2009001670.tif 000021
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネートであって、昇温速度１０℃／分での示差熱量測定によるガラス転移温度が１００〜１６９℃の範囲にあり、かつ、該ポリカーボネート０．７ｇを塩化メチレン１００ｍｌに溶解した溶液の２０℃における比粘度が０．２０〜０．４５の範囲にあるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部と、下記式（２）
2009001670.tif 000022
（式中、Ｒ５は水素原子またはメチル基、Ｒ６は炭素原子数１〜１８のアルキル基である）で表わされる１種類以上のアクリル酸系エステルの重合体であり、構成単位中の該アクリル酸系エステル残基の割合が５０モル％以上であるアクリル樹脂（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項２】
該アクリル酸系エステルがメタクリル酸メチルである請求項１記載のポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項３】
下記式（１）
2009001670.tif 000023
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネートであって、昇温速度１０℃／分での示差熱量測定によるガラス転移温度が１００〜１６９℃の範囲にあり、かつ、該ポリカーボネート０．７ｇを塩化メチレン１００ｍｌに溶解した溶液の２０℃における比粘度が０．２０〜０．４５の範囲にあるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部と生分解性樹脂（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項４】
該生分解性樹脂が生分解性ポリエステル樹脂である請求項３に記載の樹脂組成物。
【請求項５】
該生分解性ポリエステル樹脂が、ポリ−３−ヒドロキシブチレート、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネートからなる群から選ばれる請求項４に記載の樹脂組成物。
【請求項６】
下記式（１）
2009001670.tif 000024
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネートであって、昇温速度１０℃／分での示差熱量測定によるガラス転移温度が１００〜１６９℃の範囲にあり、かつ、該ポリカーボネート０．７ｇを塩化メチレン１００ｍｌに溶解した溶液の２０℃における比粘度が０．２０〜０．４５の範囲にあるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部と芳香族ポリエステル（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項７】
該芳香族ポリエステルが、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレートまたはこれらの組合せであることを特徴とする請求項６に記載のポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項８】
下記式（１）
2009001670.tif 000025
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネートであって、昇温速度１０℃／分での示差熱量測定によるガラス転移温度が１００〜１６９℃の範囲にあり、かつ、該ポリカーボネート０．７ｇを塩化メチレン１００ｍｌに溶解した溶液の２０℃における比粘度が０．２０〜０．４５の範囲にあるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部とポリオレフィン（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項９】
該ポリオレフィンが、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレンまたはこれらの任意の組合せである請求項８に記載の樹脂組成物。
【請求項１０】
下記式（１）
2009001670.tif 000026
（Ｒ１〜Ｒ４はそれぞれ独立に水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基から選ばれる基であり、またｎは繰り返し単位数として１０〜１００００の整数を表す。）
で表されるポリカーボネートであって、昇温速度１０℃／分での示差熱量測定によるガラス転移温度が１００〜１６９℃の範囲にあり、かつ、該ポリカーボネート０．７ｇを塩化メチレン１００ｍｌに溶解した溶液の２０℃における比粘度が０．２０〜０．４５の範囲にあるポリカーボネート（Ａ成分）３０〜９５質量部とゴム変性スチレン系樹脂（Ｂ成分）５〜７０質量部（ただしＡ成分とＢ成分の合計を１００質量部とする）を含んでなるポリカーボネート樹脂組成物。
【請求項１１】
該ゴム変性スチレン系樹脂が耐衝撃性ポリスチレンである請求項１０に記載の樹脂組成物。
【国際調査報告】
2009001670.tif 000027
2009001670.tif 000028
2009001670.tif 000029
2009001670.tif 000030
2009001670.tif 000031
2009001670.tif 000032