【手続補正書】
【提出日】平成17年9月8日(2005.9.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  膜厚が１μｍ以下であり、かつ中心細孔直径が１〜５０ｎｍであるメソポーラスシリカ薄膜であって、
前記メソポーラスシリカ薄膜のＸ線回折測定における（１００）面を示すピークの強度が５００００ｃｐｓ以上であり、かつ前記ピークの半値幅が０．２１°以下であることを特徴とする高結晶性メソポーラスシリカ薄膜。
【請求項２】  前記メソポーラスシリカ薄膜のＸ線回折測定における（１００）面を示すピークの初期強度（Ｉ1）と、前記メソポーラスシリカ薄膜を酸性溶液（１５ｗｔ％塩化白金酸（Ｈ2ＰｔＣｌ6）水溶液と水とエタノールを体積比１：２：２で混合したｐＨ０．６である酸性溶液）に２４時間含浸させる耐酸性試験後の前記ピークの強度（Ｉ2）とが以下の関係式（１）：
（１−（Ｉ2／Ｉ1））×１００≦９０            （１）
を満たすものであることを特徴とする請求項１に記載の高結晶性メソポーラスシリカ薄膜。
【請求項３】  前記高結晶性メソポーラスシリカ薄膜が、ヘキサゴナル又はキュービックの細孔配列構造を有することを特徴とする請求項１又は２に記載の高結晶性メソポーラスシリカ薄膜。
【請求項４】  シリコンアルコキシドを酸性溶媒中で反応せしめシリコンアルコキシド部分重合体を含む液体を得る部分重合工程と、
前記シリコンアルコキシド部分重合体と界面活性剤とを接触せしめ、前記シリコンアルコキシド部分重合体と前記界面活性剤とからなる複合体を形成せしめる複合体形成工程と、
前記複合体を含む液体を薄膜化し乾燥することによりメソポーラスシリカ薄膜を形成せしめる薄膜形成工程と、
を含むメソポーラスシリカ薄膜の製造方法であって、
前記複合体形成工程における前記複合体を含む液体の酸の濃度が０．０００５７〜０．００８６ｅｑ／ｌであり、かつ前記複合体を含む液体中の酸の含有量がシリコンアルコキシド０．１ｍｏｌに対して２．３×１０-4〜３．８×１０-4ｍｏｌであることを特徴とする高結晶性メソポーラスシリカ薄膜の製造方法。
【請求項５】  前記薄膜形成工程において、前記複合体を含む液体を薄膜化し、乾燥した後に３００〜６００℃で焼成することによりメソポーラスシリカ薄膜を形成せしめることを特徴とする請求項４に記載の高結晶性メソポーラスシリカ薄膜の製造方法。
【請求項６】  前記薄膜形成工程において、前記複合体を含む液体を薄膜化する際の相対湿度が５０％以上であることを特徴とする、請求項４又は５に記載の高結晶性メソポーラスシリカ薄膜の製造方法。
【請求項７】  請求項１〜３のうちのいずれか一項に記載の高結晶性メソポーラスシリカ薄膜と、
前記高結晶性メソポーラスシリカ薄膜の細孔内に形成されているクラスターと、
を備えることを特徴とするクラスター包接薄膜。
【請求項８】  前記クラスターを構成する原子が、鉄、コバルト、ニッケル、銅、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、銀、白金及び金からなる群から選ばれる少なくとも一種の金属であることを特徴とする、請求項７に記載のクラスター包接薄膜。
【請求項９】  請求項１〜３のうちのいずれか一項に記載の高結晶性メソポーラスシリカ薄膜と所定の金属のイオンを含有する溶液とを接触せしめ、前記高結晶性メソポーラスシリカ薄膜の細孔内に前記金属イオンを担持せしめる金属イオン担持工程と、
前記金属イオン担持工程から得られたメソポーラスシリカ薄膜を飽和蒸気圧の１／２０〜１／３の蒸気圧を有する還元剤の蒸気に接触せしめ、前記メソポーラスシリカ薄膜の細孔内に前記還元剤蒸気を導入する還元剤導入工程と、
前記還元剤導入工程から得られたメソポーラスシリカ薄膜に光を照射して前記金属イオンを還元せしめ、前記メソポーラスシリカ薄膜の細孔内に前記金属からなるクラスターを形成せしめる光還元工程と、
を含むことを特徴とするクラスター包接薄膜の製造方法。
【請求項１０】  前記還元剤導入工程の前に、前記メソポーラスシリカ薄膜の細孔内の水分を真空排気する真空排気工程、
を更に含むことを特徴とする、請求項９に記載のクラスター包接薄膜の製造方法。
【請求項１１】  前記還元剤導入工程の前に、前記メソポーラスシリカ薄膜の細孔内に水蒸気を導入する水蒸気導入工程、
を更に含むことを特徴とする、請求項９又は１０に記載のクラスター包接薄膜の製造方法。
【請求項１２】  前記金属イオン担持工程の前に、前記メソポーラスシリカ薄膜の表面に前記細孔内と外部とを結ぶ新たな貫通孔を設ける孔形成工程、
を更に含むことを特徴とする、請求項９〜１１のうちのいずれか一項に記載のクラスター包接薄膜の製造方法。
【請求項１３】  請求項１〜３のうちのいずれか一項に記載の高結晶性メソポーラスシリカ薄膜と所定の金属のイオンを含有する溶液とを接触せしめ、前記高結晶性メソポーラスシリカ薄膜の細孔内に前記金属イオンを担持せしめる金属イオン担持工程と、
前記金属イオン担持工程から得られたメソポーラスシリカ薄膜と還元剤の蒸気とを接触せしめ、前記メソポーラスシリカ薄膜の細孔内に前記還元剤蒸気を導入する還元剤導入工程と、
前記還元剤導入工程から得られたメソポーラスシリカ薄膜に熱を加えて前記金属イオンを還元せしめ、前記メソポーラスシリカ薄膜の細孔内に前記金属からなるクラスターを形成せしめる熱還元工程と、
を含むことを特徴とするクラスター包接薄膜の製造方法。
【請求項１４】  前記還元剤導入工程の前に、前記メソポーラスシリカ薄膜の細孔内の水分を真空排気する真空排気工程、
を更に含むことを特徴とする、請求項１３に記載のクラスター包接薄膜の製造方法。
【請求項１５】  前記還元剤導入工程の前に、前記メソポーラスシリカ薄膜の細孔内に水蒸気を導入する水蒸気導入工程、
を更に含むことを特徴とする、請求項１３又は１４に記載のクラスター包接薄膜の製造方法。
【請求項１６】  前記金属イオン担持工程の前に、前記メソポーラスシリカ薄膜の表面に前記細孔内と外部とを結ぶ新たな貫通孔を設ける孔形成工程、
を更に含むことを特徴とする、請求項１３〜１５のうちのいずれか一項に記載のクラスター包接薄膜の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
すなわち、本発明の高結晶性メソポーラスシリカ薄膜は、膜厚が１μｍ以下であり、かつ中心細孔直径が１〜５０ｎｍであるメソポーラスシリカ薄膜であって、
前記メソポーラスシリカ薄膜のＸ線回折測定における（１００）面を示すピークの強度が５００００ｃｐｓ以上であり、かつ前記ピークの半値幅が０．２１°以下であることを特徴とするものである。
また、本発明の高結晶性メソポーラスシリカ薄膜は、Ｘ線回折測定における（１００）面を示すピークの初期強度（Ｉ1）と、前記メソポーラスシリカ薄膜を酸性溶液（１５ｗｔ％塩化白金酸（Ｈ2ＰｔＣｌ6）水溶液と水とエタノールを体積比１：２：２で混合したｐＨ０．６である酸性溶液）に２４時間含浸させる耐酸性試験後の前記ピークの強度（Ｉ2）とが以下の関係式（１）：
（１−（Ｉ2／Ｉ1））×１００≦９０            （１）
を満たすものであることが好ましい。
さらに、本発明の高結晶性メソポーラスシリカ薄膜においては、前記高結晶性メソポーラスシリカ薄膜が、ヘキサゴナル又はキュービックの細孔配列構造を有することが好ましい。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
また、本発明の高結晶性メソポーラスシリカ薄膜の製造方法は、シリコンアルコキシドを酸性溶媒中で反応せしめシリコンアルコキシド部分重合体を含む液体を得る部分重合工程と、
前記シリコンアルコキシド部分重合体と界面活性剤溶液とを接触せしめ、前記シリコンアルコキシド部分重合体と前記界面活性剤とからなる複合体を形成せしめる複合体形成工程と、
前記複合体を含む液体を薄膜化し乾燥することによりメソポーラスシリカ薄膜を形成せしめる薄膜形成工程と、
を含むメソポーラスシリカ薄膜の製造方法であって、
前記複合体形成工程における前記複合体を含む液体の酸の濃度が０．０００５７〜０．００８６ｅｑ／ｌであり、かつ前記複合体を含む液体中の酸の含有量がシリコンアルコキシド０．１ｍｏｌに対して２．３×１０-4〜３．８×１０-4ｍｏｌであることを特徴とする方法である。
さらに、本発明の結晶性メソポーラスシリカ薄膜の製造方法においては、前記薄膜形成工程において、前記複合体を含む液体を薄膜化し、乾燥した後に３００〜６００℃で焼成することによりメソポーラスシリカ薄膜を形成せしめることが好ましい。