【手続補正書】
【提出日】平成16年3月11日(2004.3.11)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
水素を主成分とする燃料ガス中の一酸化炭素を酸化除去する一酸化炭素除去触媒を、不活性ガス又は有限値以上５０体積％未満の水素を含み残余ガスが不活性ガスである混合ガスと接触させて活性化する一酸化炭素除去触媒の活性化方法。
【請求項２】
前記不活性ガスが、窒素ガス、ヘリウムガス、アルゴンガス、二酸化炭素ガスから選ばれる少なくとも１種のガスを含んでなる請求項１に記載の一酸化炭素除去触媒の活性化方法。
【請求項３】
前記混合ガスが、１０体積％以下の水素ガスを含み残余ガスが不活性ガスである請求項１又は２に記載の一酸化炭素除去触媒の活性化方法。
【請求項４】
前記一酸化炭素除去触媒の活性化を８０〜４００℃で行なう請求項１〜３の何れか１項に記載の一酸化炭素除去触媒の活性化方法。
【請求項５】
前記水素を主成分とする燃料ガスが、炭化水素類又はアルコール類を改質して得られる改質ガスである請求項１〜４の何れか１項に記載の一酸化炭素除去触媒の活性化方法。
【請求項６】
燃料電池に供給される水素を主成分とする燃料ガスの供給路に備えられ、前記燃料ガス中の一酸化炭素を酸化除去する一酸化炭素除去触媒を収納した一酸化炭素除去器の運転方法であって、
前記一酸化炭素除去触媒を、不活性ガス又は有限値以上５０体積％未満の水素を含み残余ガスが不活性ガスである混合ガスと接触させて、前記一酸化炭素除去触媒を活性化した後、前記燃料ガスに対する一酸化炭素酸化除去を開始する一酸化炭素除去器の運転方法。
【請求項７】
前記混合ガスが、１０体積％以下の水素ガスを含み残余ガスが不活性ガスである請求項６に記載の一酸化炭素除去器の運転方法。
【請求項８】
燃料電池に供給される水素を主成分とする燃料ガスの供給路に、上流側から、前記燃料ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変成する一酸化炭素変成触媒を収納した一酸化炭素変成器と、前記燃料ガス中の一酸化炭素を酸化除去する一酸化炭素除去触媒を収納した一酸化炭素除去器とを、記載順に備えた燃料電池システムの運転方法であって、
前記一酸化炭素変成器及び前記一酸化炭素除去器に、有限値以上１０体積％以下の水素を含み残余ガスが不活性ガスである混合ガスを供給して、前記一酸化炭素変成触媒を還元すると共に一酸化炭素除去触媒を活性化させる触媒活性化工程を実行した後、
前記燃料ガスに対する、一酸化炭素変成及び一酸化炭素酸化除去を開始する燃料電池システムの運転方法。
【請求項９】
燃料電池に供給される水素を主成分とする燃料ガスの供給路に、上流側から、メタノールを水素に変成するメタノール改質触媒を収納したメタノール改質器と、前記燃料ガス中の一酸化炭素を酸化除去する一酸化炭素除去触媒を収納した一酸化炭素除去器とを、記載順に備えた燃料電池システムの運転方法であって、
前記メタノール改質器及び前記一酸化炭素除去器に、有限値以上１０体積％以下の水素を含み残余ガスが不活性ガスである混合ガスを供給して、前記メタノール改質触媒を還元すると共に一酸化炭素除去触媒を活性化させる触媒活性化工程を実行した後、
前記燃料ガスに対する、メタノール改質及び一酸化炭素酸化除去を開始する燃料電池システムの運転方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
また、この目的を達成するための本発明の燃料電池システムの運転方法の特徴手段は、請求項８に記載してあるように、燃料電池に供給される水素を主成分とする燃料ガスの供給路に、上流側から、前記燃料ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変成する一酸化炭素変成触媒を収納した一酸化炭素変成器と、前記燃料ガス中の一酸化炭素を酸化除去する一酸化炭素除去触媒を収納した一酸化炭素除去器とを、記載順に備えた燃料電池システムの運転方法であって、
前記一酸化炭素変成器及び前記一酸化炭素除去器に、有限値以上１０体積％以下の水素を含み残余ガスが不活性ガスである混合ガスを供給して、前記一酸化炭素変成触媒を還元すると共に一酸化炭素除去触媒を活性化させる触媒活性化工程を実行した後、
前記燃料ガスに対する、一酸化炭素変成及び一酸化炭素酸化除去を開始する点にある。
尚、前記一酸化炭素除去触媒を前記混合ガスによって、８０〜４００℃で活性化させることが好ましい。より好ましくは、８０〜２５０℃で活性化させ、更に好ましくは１２０〜２５０℃で活性化させる。


【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
また、この目的を達成するための本発明の燃料電池システムの運転方法の特徴手段は、請求項９に記載してあるように、燃料電池に供給される水素を主成分とする燃料ガスの供給路に、上流側から、メタノールを水素に変成するメタノール改質触媒を収納したメタノール改質器と、前記燃料ガス中の一酸化炭素を酸化除去する一酸化炭素除去触媒を収納した一酸化炭素除去器とを、記載順に備えた燃料電池システムの運転方法であって、
前記メタノール改質器及び前記一酸化炭素除去器に、有限値以上１０体積％以下の水素を含み残余ガスが不活性ガスである混合ガスを供給して、前記メタノール改質触媒を還元すると共に一酸化炭素除去触媒を活性化させる触媒活性化工程を実行した後、
前記燃料ガスに対する、メタノール改質及び一酸化炭素酸化除去を開始する点にある。
尚、前記一酸化炭素除去触媒を前記混合ガスによって、８０〜４００℃で活性化させることが好ましい。より好ましくは、８０〜２５０℃で活性化させ、更に好ましくは１２０〜２５０℃で活性化させる。
そして、これらの作用効果は、以下の通りである。


【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
また、請求項８に記載してあるように、燃料電池に供給される水素を主成分とする燃料ガスの供給路に、上流側から、前記燃料ガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変成する一酸化炭素変成触媒を収納した一酸化炭素変成器と、前記燃料ガス中の一酸化炭素を酸化除去する一酸化炭素除去触媒を収納した一酸化炭素除去器とを、記載順に備えた燃料電池システムを運転するにあたって、前記一酸化炭素変成器及び前記一酸化炭素除去器に、有限値以上１０体積％以下の水素を含み残余ガスが不活性ガスである混合ガスを供給して、前記一酸化炭素変成触媒を還元すると共に一酸化炭素除去触媒を活性化させる触媒活性化工程を実行した後、前記燃料ガスに対する、一酸化炭素変成及び一酸化炭素酸化除去を開始すると、前記一酸化炭素除去器は、運転スタート時から、改質ガスの一酸化炭素濃度を所定値以下にまで低減することができるようになり、前記固体高分子型燃料電池にも供給可能な高品質な改質ガスを、副反応による水素の損失を極力抑制した状態で得ることができる。また、実施例から明らかなように、前記一酸化炭素除去触媒の初期活性が充分に得られる活性化温度が、水素を含まない不活性ガスのみを供したときと比べて低下するので、エネルギー消費を抑制可能である。
さらには、かかる組成のガスは、前記一酸化炭素除去器の上流側に設けられる前記一酸化炭素変成器の還元に供するガスと共用することができるという格別な効果を有する。従って、前記一酸化炭素変成触媒の還元と前記一酸化炭素除去触媒の活性化を同時に連続して行なうことができ、燃料改質装置の使用前処理に、活性化のために必要な設備を設けるに際し、例えば、前記一酸化炭素変成触媒の還元設備と、前記一酸化炭素除去触媒の前処理設備及び資材を別々に備える必要がなくなる。


【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
また、請求項９に記載してあるように、燃料電池に供給される水素を主成分とする燃料ガスの供給路に、上流側から、メタノールを水素に変成するメタノール改質触媒を収納したメタノール改質器と、前記燃料ガス中の一酸化炭素を酸化除去する一酸化炭素除去触媒を収納した一酸化炭素除去器とを、記載順に備えた燃料電池システムを運転するにあたって、前記メタノール改質器及び前記一酸化炭素除去器に、有限値以上１０体積％以下の水素を含み残余ガスが不活性ガスである混合ガスを供給して、前記メタノール改質触媒を還元すると共に一酸化炭素除去触媒を活性化させる触媒活性化工程を実行した後、前記燃料ガスに対する、一酸化炭素変成及び一酸化炭素酸化除去を開始すると、前記一酸化炭素除去器は、運転スタート時から、改質ガスの一酸化炭素濃度を所定値以下にまで低減することができるようになり、前記固体高分子型燃料電池にも供給可能な高品質な改質ガスを、副反応による水素の損失を極力抑制した状態で得ることができる。また、実施例から明らかなように、前記一酸化炭素除去触媒の初期活性が充分に得られる活性化温度が、水素を含まない不活性ガスのみを供したときと比べて低下するので、エネルギー消費を抑制可能である。
さらには、かかる組成のガスは、前記一酸化炭素除去器の上流側に設けられる前記メタノール改質器の還元に供するガスと共用することができるという格別な効果を有する。従って、前記メタノール改質触媒の還元と前記一酸化炭素除去触媒の活性化を同時に連続して行なうことができ、燃料改質装置の使用前処理に、活性化のために必要な設備を設けるに際し、例えば、前記メタノール改質触媒の還元設備と、前記一酸化炭素除去触媒の前処理設備及び資材を別々に備える必要がなくなる。


【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４６】
〔別実施形態〕
以下に別実施形態を説明する。
本発明に係る一酸化炭素除去器は、その上流に設けられる器材を、特に選ばない。従って、前記燃料ガス改質装置で用いる脱硫触媒、改質触媒、一酸化炭素変成触媒は、その種類を限定する必要はなく、公知のものを使用することができる。
また、本法は、前述したような、天然ガス（メタン）を改質する場合のみならず、メタノール改質により得られた改質ガスに含まれる一酸化炭素を除去する場合にも使用することができる。ここで、有限値以上１０体積％以下の水素を含み残余ガスが不活性ガスである混合ガスを活性化に用いれば、前記一酸化炭素除去器を設置すべき燃料改質装置に備えられる他の触媒、例えば、一酸化炭素変成触媒や、アルコール（例えば、メタノール）を改質する場合に用いるアルコール（メタノール）改質触媒の活性化（還元）に使用する代表的な還元ガスとしても使用することができる。従って、前述した一酸化炭素変成触媒やアルコール改質触媒の還元ガスを、同時に、前記一酸化炭素除去触媒の活性化ガスとして共用することができ、また、前記一酸化炭素除去触媒の活性化温度を低下させることができるので熱発生量が少なくてすむ。
なお、前記不活性ガスとして窒素を用いたが、ヘリウムガス、アルゴンガス、二酸化炭素ガスを使用しても、比較的安価で入手・保管も容易であり、また、前記一酸化炭素除去触媒以外の部材を構成する材質とも反応し難いので、腐食等の弊害を招き難い等の効果が得られる。