(57)【要約】  本発明は、原子力プラントの構成部材における金属材料の表面への放射性物質の付着を抑制できる放射性物質の付着抑制方法および装置に関する。原子力発電プラントの構成部材における金属材料の表面、例えば配管３２の表面３２Ａに、チタン化合物としての酸化チタンが含有された付着抑制物質３４を設けた後、この付着抑制物質３４が設けられた部分を８０℃以上に保持する。付着抑制物質３４は、当該物質の溶液または懸濁液を噴霧することにより配管３２の表面３２Ａに設ける。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原子力プラントの構成部材における金属材料の表面に、放射性物質の付着抑制物質であるチタン化合物が含有された物質を設けた後、８０℃以上に保持することを特徴とする放射性物質の付着抑制方法。
【請求項２】
前記放射性物質の付着抑制物質は、酸化チタンを含有してなることを特徴とする請求項１に記載の放射性物質の付着抑制方法。
【請求項３】
前記放射性物質の付着抑制物質は、当該物質の溶液または懸濁液を噴霧することにより金属材料の表面に設けることを特徴とする請求項１に記載の放射性物質の付着抑制方法。
【請求項４】
前記放射性物質の付着抑制物質は、金属材料の表面から酸化物を除染した後に、当該金属材料の表面に設けることを特徴とする請求項１に記載の放射性物質の付着抑制方法。
【請求項５】
前記酸化物の除染は、還元溶解もしくは酸化溶解を実施したり、または還元溶解と酸化溶解を交互に実施する化学除染であることを特徴とする請求項４に記載の放射性物質の付着抑制方法。
【請求項６】
前記放射性物質の付着抑制物質は、原子炉点検時に金属材料の表面から酸化物を除染した後に、冷却水中に当該物質を注入し、前記冷却水の温度を８０℃乃至１００℃に制御して、当該金属材料の表面に設けることを特徴とする請求項１に記載の放射性物質の付着抑制方法。
【請求項７】
前記放射性物質の付着抑制物質は、原子炉の起動時、停止時または運転中に原子炉冷却水中に当該物質を注入して、金属材料の表面に設けることを特徴とする請求項１に記載の放射性物質の付着抑制方法。
【請求項８】
前記放射性物質の付着抑制物質は、原子炉冷却水の温度を１００℃乃至２００℃に制御して、金属材料の表面に設けることを特徴とする請求項７に記載の放射性物質の付着抑制方法。
【請求項９】
原子力発電プラントの構成部材における金属材料の表面に、チタン化合物を含有する放射性物質の付着抑制物質を層状に設け、
前記構成部材は放射性物質の付着抑制物質を介して原子炉の一次冷却水と接触させたことを特徴する放射性物質の付着抑制装置。
【請求項１０】
前記原子力発電プラントの構成部材は、軽水炉の炉内構造物、炉内機器、一次冷却水系機器および一次冷却水系配管であることを特徴とする請求項９に記載の放射性物質の付着抑制装置。
【請求項１１】
前記付着抑制物質は、原子力発電プラントの構成部材における金属材料の表面に直接あるいは酸化皮膜を介して層状に付着されることを特徴とする請求項９に記載の放射性物質の付着抑制装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力プラントの構成部材における金属材料の表面への放射性物質の付着を抑制する放射性物質の付着抑制方法およびその付着抑制装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
水を冷却材として用いる軽水炉（ＬＷＲ）においては、定検(定期点検)作業や予防保全工事などにおける作業員の放射線被ばく線量の低減対策が重要となっている。その対策の一環として、原子炉構造材(原子炉圧力容器、炉内構造物)や配管に対して、化学除染が頻繁に適用されるようになっている。化学除染では、化学薬品を用いた還元溶解、酸化溶解などを組み合わせることにより、原子炉構造材や配管における金属材料の表面に形成された酸化皮膜を除去し、これにより、金属材料の表面のクラッドや酸化皮膜中に存在するコバルト６０やコバルト５８などの放射性物質を取り除いている。【０００３】
しかしながら、除染後に原子炉を再起動すると、原子炉構造材や配管における金属材料の表面に放射性物質が再び付着してしまう。この放射性物質の付着は酸化皮膜の生成と共に起こる。除染後の金属新生面では酸化皮膜の成長速度が速いため、放射性物質の取り込みが特に速く、その結果、除染後の短いサイクルで、金属材料の表面の線量率が再び上昇してしまう。【０００４】
この問題を解決するために、原子力発電プラントの機器や配管に対して酸化剤と還元剤の注入を交互に繰り返し、除染後の上記機器や配管の金属材料表面に酸化皮膜を形成して、放射性物質の付着を抑制するものが知られている（特許文献１）。【０００５】
また、除染後の残留熱除去系配管に、高温の酸素またはオゾンを接触させて、配管表面に酸化皮膜を形成し、放射性物質の付着を抑制するものが知られている（特許文献２）。【０００６】
更に、原子力プラントを構成する金属部材の表面に鉄イオンを含む薬剤を接触させ、上記表面にフェライト皮膜を成膜して、放射性物質の付着を抑制するものが知られている（特許文献３）。【０００７】
また、原子力発電プラントの原子炉構成部材の表面に、Ｐ型半導体の性質をもつ酸化物を含む酸化皮膜を形成し、この酸化皮膜上に、Ｎ型半導体の性質をもつ触媒物質を付着させて、応力腐食割れの発生を抑制するものが知られている（特許文献４）。
【特許文献１】特開２００４−２９４３９３号公報
【特許文献２】特開２００２−２３６１９１号公報
【特許文献３】特開２００６−３８４８３号公報
【特許文献４】特開２００６−１６２５２２号公報
【０００８】
発明の開示
ところで、特許文献１〜３のように、原子力発電プラントの構成部材における金属材料の表面に酸化皮膜またはフェライト皮膜を形成した場合、金属材料の初期腐食に伴う放射性物質の取り込み量は抑制できるが、取り込みそのものが抑制されるわけではないので、放射性物質は、時間と共に増加することになる。【０００９】
また、特許文献４では、触媒物質として酸化チタンが用いられている。しかしながら、この特許文献４は、酸化皮膜と触媒物質とのｐｎ接合によって腐食電位を低下させ、応力腐食割れ発生の抑制を実現するものであり、放射性物質の付着抑制の実現を目的とするものではない。【００１０】
本発明の目的は、上述の事情を考慮してなされたものであり、原子力プラントの構成部材における金属材料の表面への放射性物質の付着を抑制できる放射性物質の付着抑制方法およびその付着抑制装置を提供することにある。【００１１】
本発明に係る放射性物質の付着抑制方法は、原子力プラントの構成部材における金属材料の表面に、放射性物質の付着抑制物質であるチタン化合物が含有された物質を設けた後、８０℃以上に保持することを特徴とする方法である。【００１２】
また、本発明に係る放射性物質の付着抑制装置は、原子力発電プラントの構成部材における金属材料の表面に、チタン化合物を含有する放射性物質の付着抑制物質を層状に設け、前記構成材料は放射性物質の付着抑制物質を介して原子炉の一次冷却水と接触させたことを特徴するものである。【００１３】
本発明によれば、原子力プラントの構成部材における金属材料の表面に設けられた、放射性物質の付着を妨げる物質によって、上記金属材料の表面に形成される酸化皮膜中への放射性物質の取り込みが妨げられるので、当該金属材料の表面への放射性物質の付着を抑制できる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明に係る放射性物質の付着抑制方法およびその付着抑制装置における第１の実施の形態を適用する沸騰水型原子炉の一次冷却水系を示す系統図。
【図２】図１における原子力発電プラントの構成部材である配管の一部を示す断面図。
【図３】図２の配管表面への放射性物質の付着についての試験結果を示すグラフ。
【図４】本発明に係る放射性物質の付着抑制方法およびその付着抑制装置における第２の実施の形態を説明するための配管の一部を示す断面図。
【図５】図４の配管表面への放射性物質の付着についての試験結果を示すグラフ。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明を実施するための最良の形態を、図面に基づき説明する。但し、本発明は、これらの実施の形態に限定されるものではない。【００１６】
［Ａ］第１の実施の形態（図１〜図３）
図１は、本発明に係る放射性物質の付着抑制方法およびその付着抑制装置における第１の実施の形態を適用する沸騰水型原子炉の一次冷却水系を示す系統図である。図２は、図１における原子力発電プラントの構成部材である配管の一部を示す断面図である。【００１７】
原子力発電プラントの沸騰水型原子炉１０は、主蒸気系１１、復水給水系１２、原子炉再循環系１３、残留熱除去系１４及び原子炉冷却材浄化系１５等の一次冷却水系を備える。【００１８】
つまり、沸騰水型原子炉１０は、原子炉圧力容器１６内に炉心１７が収容されて構成される。主蒸気系１１は、この原子炉圧力容器１６内で発生した蒸気を、主蒸気系配管１８を経て図示しない蒸気タービンへ供給する。復水給水系１２は、蒸気タービンへ送られて仕事をした蒸気を、復水器（図示せず）で凝縮して復水とした後、給水ポンプ１９および給水加熱器（図示せず）を備えた復水給水系配管２０を経て原子炉圧力容器１６へ還流する。【００１９】
原子炉再循環系１３は、炉心１７へ冷却水（冷却材）を強制的に送り込むものである。すなわち、原子炉再循環系１３は、炉心１７を囲むように配設された炉心シュラウド２１と原子炉圧力容器１６との間のダウンカマ部に配置された複数のジェットポンプ２２と、再循環系配管２３に配設されて原子炉圧力容器１６内から取り出された冷却水を昇圧する原子炉外部再循環系ポンプ２４とを有して構成される。原子炉再循環系１３は、再循環系ポンプ２４にて昇圧された冷却水をジェットポンプ２２へ導き、このジェットポンプ２２の作用で、ジェットポンプ２２周囲の冷却水を巻き込んで、炉心１７の下部へ強制的に送り込む。【００２０】
残留熱除去系１４は、再循環系配管２３における再循環系ポンプ２４の上流側に残留熱除去系配管２５が接続され、この残留熱除去系配管２５に残留熱除去系ポンプ２６及び熱交換器２７が配設されて構成される。残留熱除去系１４は、原子炉再循環系１３から残留熱除去系配管２５へ導かれた冷却水を熱交換器２７にて冷却した後、原子炉圧力容器１６へ導く。【００２１】
原子炉冷却材浄化系１５は、残留熱除去系配管２５における残留熱除去系ポンプ２６の上流側に冷却材浄化系配管２８が接続され、この冷却材浄化系配管２８に熱交換器２９、冷却材浄化系ポンプ３０及びろ過脱塩器３１が配設されて構成される。この原子炉冷却材浄化系１５は、原子炉再循環系１３から冷却材浄化系配管２８へ導かれた冷却水（冷却材）を熱交換器２９にて冷却した後にろ過脱塩器３１へ導いて浄化し、この浄化した冷却水を復水給水系配管２０へ導く。【００２２】
さて、原子力発電プラントの構成部材、例えば原子炉圧力容器１６；炉心シュラウド２１やジェットポンプ２２等の炉内構造物；炉内機器（気水分離器、蒸気乾燥器）；一次冷却水系（主蒸気系１１、復水給水系１２、原子炉再循環系１３、残留熱除去系１４、原子炉冷却材浄化系１５等）のポンプなどの機器、または当該一次冷却水系の配管は、放射性物質を含む高温の冷却水に晒されるため、その金属材料の表面に、放射性物質を取り込んだ酸化皮膜が形成される。本実施の形態は、この酸化皮膜への放射性物質の取り組みを妨げて、上記金属材料の表面への放射性物質の付着を抑制するものである。【００２３】
つまり、図２に示す配管３２は、原子力発電プラントの構成部材(例えば一次冷却水系の配管)であり、内部に、沸騰水型原子炉１０の一次冷却水（以下、単に冷却水と称する）が流れる。この配管３２は、ステンレス鋼などの金属材料からなり、配管の表面（内表面）３２Ａに酸化皮膜３３が形成されている。【００２４】
この酸化皮膜３３上で、放射性物質３６(後述)の付着を妨げる付着抑制物質３４の溶液または懸濁液（本実施の形態では懸濁液）を噴霧して、付着抑制物質３４を酸化皮膜３３の表面に付着して設ける。この付着抑制物質３４は、チタン化合物としての酸化チタンを含有する物質である。付着抑制物質３４は、酸化皮膜３３の全表面に層状に設けられることが好ましいが、酸化皮膜３３の表面に部分的に設けられてもよい。【００２５】
その後、付着抑制物質３４が設けられた部分を、空気中、蒸気中、または水中で８０℃以上に保持して、付着抑制物質３４、特に酸化チタンの緻密性を高め、且つ付着抑制物質３４の酸化皮膜３３への密着性を向上させる。【００２６】
付着抑制物質３４が設けられた後、配管３２は運転に供される。原子力発電プラントの構成部材である配管３２は酸化皮膜３３および付着抑制物質３４を介して、また少なくとも付着抑制物質３４を介して原子炉の一次冷却水と接触している。この状態で、配管３２は高温の冷却水（原子炉冷却水）３５に接触し、その結果、酸化皮膜３３が成長して腐食が進行する。冷却水３５中には、コバルト６０等の放射性物質３６が含まれる。配管３２の表面３２Ａに形成された酸化皮膜３３に付着抑制物質３４が設けられていない場合には、放射性物質３６は、配管３２の腐食の進行に伴い酸化皮膜３３に取り込まれる。ところが、前述の如く、酸化皮膜３３に緻密な付着抑制物質３４が層状に設けられることで、この付着抑制物質３４は、配管３２の腐食の進行にも拘らず、酸化皮膜３３への放射性物質３６の取り込みを妨げる。【００２７】
ここで、酸化チタンによるコバルト６０の付着抑制効果を評価した試験結果を図３に示す。この図３は、ＳＵＳ３１６Ｌ試験片を２８０℃の水に浸漬し、当該試験片に酸化皮膜を形成した後、コバルト６０を含む２８０℃の水に５００時間浸漬した試験の結果である。酸化チタンを設けた試験片の放射性物質（コバルト６０）付着量（図３の符号Ａ）は、酸化チタンを設けない場合（図３の符号Ｂ）に比べて約半分に抑制することができた。【００２８】
従って、上記実施の形態によれば、原子力発電プラントの構成部材である配管３２の表面３２Ａに酸化皮膜３３を介して設けられた、酸化チタンを含有する付着抑制物質３４によって、酸化皮膜３３への放射性物質３６（例えばコバルト６０）の取り込みが妨げられる。この結果、配管３２の表面３２Ａへの放射性物質の付着を抑制できる。【００２９】
［Ｂ］第２の実施の形態（図４、図５）
図４は、本発明に係る放射性物質の付着抑制方法およびその付着抑制装置における第２の実施の形態を説明するための配管の一部を示す断面図である。この第２の実施の形態において、前記第１の実施の形態と同様な部分は、同一の符号を付すことにより説明を簡略化し、または省略する。【００３０】
本実施の形態が前記第１の実施の形態と異なる点は、付着抑制物質３４の懸濁液を噴霧する前に、配管３２の表面３２Ａに形成された酸化皮膜３３を化学除染処理により除去する点である。【００３１】
つまり、本実施の形態では、まず、配管３２の表面３２Ａに形成された酸化皮膜３３を化学除染処理により除去する。この化学除染処理は、薬品を用いた還元溶解もしくは酸化溶解を１回以上実施し、または上記還元溶解と酸化溶解を交互に１回以上実施する処理である。【００３２】
次に、上記化学除染処理によって酸化皮膜３３が除去された配管３２の表面３２Ａに、酸化チタンを含む付着抑制物質３４を付着して設ける。この場合も、付着抑制物質３４の懸濁液を噴霧することで、付着抑制物質３４を配管３２の表面３２Ａの全面に設け、または表面３２Ａに部分的に設ける。【００３３】
その後、付着抑制物質３４が設けられた部分を空気中、蒸気中、または水中で８０℃以上に保持して、付着抑制物質３４、特に酸化チタンの緻密性を高め、付着抑制物質３４の配管３２における表面３２Ａへの密着性を向上させる。【００３４】
付着抑制物質３４が設けられた後、配管３２は運転に供され、高温の冷却水３５に接触して腐食し、配管３２の表面３２Ａと付着抑制物質３４との間に酸化皮膜３３が形成される。しかし、この場合にも、配管３２の表面３２Ａに付着抑制物質３４が設けられているため、配管３２の表面３２Ａに形成される酸化皮膜３３への放射性物質３６の取り込みが、付着抑制物質３４が存在しない場合に比べて抑制される。【００３５】
ここで、酸化チタンによるコバルト６０の付着抑制効果を評価した試験結果を図５に示す。この図５は、ＳＵＳ３１６Ｌ試験片を２８０℃の水に浸漬して、当該試験片に酸化皮膜を形成し、次に、この酸化皮膜を化学除染処理して除去した後、コバルト６０を含む２８０℃の水に５００時間浸漬した試験の結果である。酸化チタンが存在しない場合、酸化皮膜を除去した試験片へのコバルト６０の付着量(図５の符号Ｄ)は、酸化皮膜を除去しない試験片(図３の符号Ｂ)に比べて２倍以上増加した。しかし、酸化皮膜が存在しない場合でも、試験片に酸化チタンを設けることにより、コバルト６０の付着量(図５の符号Ｃ)は、酸化チタンを設けない場合(図５の符号Ｄ)に比べて約１／５に減少した。【００３６】
従って、本実施の形態によれば、原子力発電プラントの構成部材である配管３２の表面３２Ａに設けられた、酸化チタンを含有する付着抑制物質３４によって、配管３２の表面３２Ａに形成される酸化皮膜３３への放射性物質３６（例えばコバルト６０）の取り込みが妨げられる。この結果、配管３２の表面３２Ａへの放射性物質３６の付着を抑制することができる。【００３７】
尚、本実施の形態では、配管３２の表面３２Ａから酸化皮膜３３を除去した場合を述べたが、新設配管のように、当初から酸化皮膜３３が存在しない配管に対して本実施形態を適用しても、同様な効果を期待できる。【００３８】
［Ｃ］第３の実施の形態（図３）
この第３の実施の形態が前記第１及び第２の実施の形態と異なる点は、原子炉の点検時、例えば沸騰水型原子炉１０の定期点検時に、放射性物質の付着抑制方法を実施する点である。なお、本実施の形態においても、前記第１及び第２の実施の形態と同様な部分は、同一の符号を付して説明を簡略化し、または省略する。【００３９】
つまり、本実施の形態では、沸騰水型原子炉１０の定期点検時に、原子力発電プラントの前記構成部品である配管３２に対して化学除染処理などの除染処理を実施し、配管３２の表面３２Ａから酸化皮膜３３を除去する。【００４０】
次に、酸化皮膜３３が除去された配管３２内に冷却水３５を満たし、この冷却水３５中に、酸化チタンを含有する付着抑制物質３４の懸濁液を注入する。これにより、配管３２の表面３２Ａに、酸化チタンを含む付着抑制物質３４が付着して設けられる。【００４１】
その後、配管３２内の冷却水３５の温度を８０℃〜１００℃に保持して、付着抑制物質３４（特に酸化チタン）の緻密性を高め、且つ付着抑制物質３４の配管３２における表面３２Ａへの密着性を向上させる。【００４２】
従って、本実施の形態においても、前記第２の実施の形態と同様に、原子力発電プラントの構成部材である例えば配管３２の表面３２Ａに、酸化チタンを含有する付着抑制物質３４を設け、この付着抑制物質３４によって、原子力発電プラントの構成部材である配管３２が運転に供されても、配管３２の表面３２Ａに形成される酸化皮膜３３への放射性物質３６（例えばコバルト６０）の取り込みを妨げることができる。この結果、配管３２の表面３２Ａなど、沸騰水型原子炉１０の一次冷却水あるいは冷却水の蒸気に晒される前記構成部材の金属材料の表面への放射性物質３６の付着を抑制できる。【００４３】
［Ｄ］第４の実施の形態（図１）
この第４の実施の形態が前記第１、第２及び第３の実施の形態と異なる点は、原子炉の起動時、停止時または運転中に、放射性物質の付着抑制方法およびその付着抑制装置を実施する点である。なお、本実施の形態においても、前記第１及び第２の実施の形態と同様な部分は、同一の符号を付して説明を簡略化し、または省略する。【００４４】
つまり、本実施の形態では、図１に示す復水給水系配管２０の給水ポンプ１９上流側に第１注入点３７を、再循環系配管２３の再循環系ポンプ２４下流側に第２注入点３８を、残留熱除去系配管２５の残留熱除去系ポンプ２６下流側に第３注入点３９を、冷却材浄化系配管２８の冷却材浄化系ポンプ３０及びろ過脱塩器３１の下流側に第４注入点４０を、それぞれ２点鎖線の如く設ける。沸騰水型原子炉１０の起動時、停止時または運転中に、上記第１注入点３７、第２注入点３８、第３注入点３９、第４注入点４０の少なくとも一つから、酸化チタンを含有する付着抑制物質３４の懸濁液を、図示しない注入用のポンプなどを用いて注入する。【００４５】
注入された付着抑制物質３４は、選択された各注入点３７〜４０が存在する一次冷却水系（復水給水系１２、原子炉再循環系１３、残留熱除去系１４、原子炉冷却材浄化系１５）の冷却水中へ注入され、冷却水と共に沸騰水型原子炉１０を含む全ての一次冷却水系等へ至り、それらの構成部材、例えば配管３２の表面３２Ａに直接、または酸化皮膜３３を介して付着して設けられる。一次冷却水系では、冷却水の温度が１００℃〜２００℃に制御されているので、配管３２の表面３２Ａに直接、または酸化皮膜３３を介して設けられた付着抑制物質３４は、その緻密性が向上し、配管３２の表面３２Ａまたは酸化皮膜３３への密着性が高められる。【００４６】
ここで、付着抑制物質３４が配管３２の表面３２に直接設けられる場合は、配管３２が新設配管であったり、配管３２の表面３２Ａから酸化皮膜３３が除染された場合である。【００４７】
従って、本実施の形態においても、前記第１及び第２の実施の形態と同様に、原子力発電プラントの構成部材である例えば配管３２の表面３２Ａに、直接または酸化皮膜３３を介して、酸化チタンを含有する付着抑制物質３４を設け、この付着抑制物質３４によって、配管３２の表面３２Ａに形成される酸化皮膜３３への放射性物質３６（例えばコバルト６０）の取り込みを妨げることができる。この結果、配管３２の表面３２Ａなど、前記構成部材の金属材料の表面への放射性物質３６の付着を抑制することができる。【００４８】
なお、本発明の各実施形態においては、原子炉外部再循環系を備えた沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）に適用した例を示したが、原子炉内部再循環系を備えた改良形沸騰水型原子炉（ＡＢＷＲ）に適用してもよく、また、軽水炉の加圧水型原子炉（ＰＷＲ）に適用してもよい。加圧水型原子炉では、原子炉圧力容器に代えて原子炉容器が設けられ、原子炉容器内に、炉内構造物、炉心槽および制御棒クラスタ等が設けられる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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2009025330.tif 000009
2009025330.tif 000010
2009025330.tif 000011