【手続補正書】
【提出日】平成17年10月6日(2005.10.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  基材上に、下記（Ｉ）〜（ＩＩＩ)の群から選ばれた少なくとも１種の下塗り用コーティング組成物からなる塗膜を形成し、その上に、下記（ＩＶ）の上塗り用コーティング組成物からなる塗膜を形成することを特徴とする、塗膜の形成方法。
（Ｉ）（ａ）下記一般式（１）
（Ｒ１）ｎＳｉ（ＯＲ２）４−ｎ・・・・・（１）
（式中、Ｒ１は、２個存在するときは同一または異なり、炭素数１〜８の１価の有機基を示し、Ｒ２は、同一または異なり、炭素数１〜５のアルキル基または炭素数１〜６のアシル基を示し、ｎは０〜２の整数である。）で表されるオルガノシラン、該オルガノシランの加水分解物および該オルガノシランの縮合物の群から選ばれた少なくとも１種、ならびに
（ｂ１）水および／または有機溶剤
を含有する下塗り用コーティング組成物。
（ＩＩ)（ａ）下記一般式（１）
（Ｒ１）ｎＳｉ（ＯＲ２）４−ｎ・・・・・（１）
（式中、Ｒ１は、２個存在するときは同一または異なり、炭素数１〜８の１価の有機基を示し、Ｒ２は、同一または異なり、炭素数１〜５のアルキル基または炭素数１〜６のアシル基を示し、ｎは０〜２の整数である。）で表されるオルガノシラン、該オルガノシランの加水分解物および該オルガノシランの縮合物の群から選ばれた少なくとも１種、ならびに
（ｂ２）加水分解性基および／または水酸基と結合したケイ素原子を有するシリル基を含有する重合体
を含有する下塗り用コーティング組成物。
（ＩＩＩ)（ｂ２）加水分解性基および／または水酸基と結合したケイ素原子を有するシリル基を含有する重合体
を含有する下塗り用コーティング組成物。
（ＩＶ）（ａ）下記一般式（１）
（Ｒ１）ｎＳｉ（ＯＲ２）４−ｎ・・・・・（１）
（式中、Ｒ１は、２個存在するときは同一または異なり、炭素数１〜８の１価の有機基を示し、Ｒ２は、同一または異なり、炭素数１〜５のアルキル基または炭素数１〜６のアシル基を示し、ｎは０〜２の整数である。）で表されるオルガノシラン、該オルガノシランの加水分解物および該オルガノシランの縮合物の群から選ばれた少なくとも１種、
（ｂ２）加水分解性基および／または水酸基と結合したケイ素原子を有するシリル基を含有する重合体、ならびに
（ｃ）光触媒
を含有する上塗り用コーティング組成物。
【請求項２】  上記オルガノシランが、トリアルコキシシランのみ、あるいは、トリアルコキシシラン４０〜９５モル％とジアルコキシシラン６０〜５モル％との組み合わせである請求項１記載の塗膜の形成方法。
【請求項３】 （ｃ）光触媒が、光触媒能を有する半導体である請求項１または２記載の塗膜の形成方法。
【請求項４】  （ｃ）成分が固形分濃度５０重量％以下の水系ゾルあるいは溶媒系ゾルである請求項１〜３記載の塗膜の形成方法。
【請求項５】  請求項１〜４記載の塗膜の形成方法によって得られる硬化体。
【請求項６】  硬化体の構成が、基材／上記下塗り用コーティング組成物／上塗り用コーティング組成物、あるいは、基材／プライマー／上記下塗り用コーティング組成物／上塗り用コーティング組成物である請求項５記載の硬化体。
【請求項７】  下塗りと上塗りの総計膜厚が、乾燥膜厚で、通常、０．１〜８０μｍである請求項５または６記載の硬化体。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
一方、オルガノシラン系コーティング材に対する要求性能をある程度満たすコーティング用組成物として、オルガノシランの部分縮合物、コロイダルシリカの分散液およびシリコーン変性アクリル樹脂を配合した組成物（特開昭６０−１３５４６５号公報）、オルガノシランの縮合物、ジルコニウムアルコキシドのキレート化合物および加水分解性シリル基含有ビニル系樹脂を配合した組成物（特開昭６４−１７６９号公報）、オルガノシランの縮合物、コロイド状アルミナおよび加水分解性シリル基含有ビニル系樹脂を配成した組成物（米国特許第４，９０４，７２１号明細書）などが提案されている。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
さらに、本願特許出願人は、既にオルガノシランの加水分解物および／またはその部分縮合物、加水分解性および／または水酸基と結合したケイ素原子を有するシリル基を有するビニル系樹脂、金属キレート化合物ならびにβ−ジケトン類および／またはβ−ケトエステル類を含有するコーティング用組成物（特開平５−３４５８７７号公報）を提案しており、該組成物は、オルガノシラン系コーティング材に求められている上記塗膜性能のバランスに優れているが、これらの性能についても、さらなる改善が求められている。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明は、基材上に、下記（Ｉ）〜（ＩＩＩ)の群から選ばれた少なくとも１種の下塗り用コーティング組成物からなる塗膜を形成し、その上に、下記（ＩＶ）の上塗り用コーティング組成物からなる塗膜を形成することを特徴とする、塗膜の形成方法を提供するものである。
（Ｉ）（ａ）下記一般式（１）
（Ｒ１）ｎＳｉ（ＯＲ２）４−ｎ・・・・・（１）
（式中、Ｒ１は、２個存在するときは同一または異なり、炭素数１〜８の１価の有機基を示し、Ｒ２は、同一または異なり、炭素数１〜５のアルキル基または炭素数１〜６のアシル基を示し、ｎは０〜２の整数である。）で表されるオルガノシラン、該オルガノシランの加水分解物および該オルガノシランの縮合物の群から選ばれた少なくとも１種（以下「（ａ）成分」という）、ならびに
（ｂ１）水および／または有機溶剤（以下「（ｂ１）成分」という）
を含有する下塗り用コーティング組成物（以下「（Ｉ）組成物」という）。
（ＩＩ)上記（ａ）成分、
（ｂ２）加水分解性基および／または水酸基と結合したケイ素原子を有するシリル基を含有する重合体（以下「（ｂ２）成分」という）
を含有する下塗り用コーティング組成物（以下「（ＩＩ)組成物」という）。
（ＩＩＩ)上記（ｂ２）成分
を含有する下塗り用コーティング組成物（以下「（ＩＩＩ)組成物」という）。
（ＩＶ）上記（ａ）成分、
上記（ｂ２）成分、および
（ｃ）光触媒
を含有する上塗り用コーティング組成物（以下「（ＩＶ）組成物」という）。
ここで、上記オルガノシランとしては、トリアルコキシシランのみ、あるいは、トリアルコキシシラン４０〜９５モル％とジアルコキシシラン６０〜５モル％との組み合わせが好ましい。
また、上記（ｃ）光触媒が、光触媒能を有する半導体であり、固形分濃度５０重量％以下の水系ゾルあるいは溶媒系ゾルであることが好ましい。
次に本発明は、上記記載の塗膜の形成方法によって得られる硬化体を提供するものである。
上記硬化体の構成としては、基材／上記下塗り用コーティング組成物／上塗り用コーティング組成物、あるいは、基材／プライマー／上記下塗り用コーティング組成物／上塗り用コーティング組成物であることが好ましい。
また、下塗りと上塗りの総計膜厚が、乾燥膜厚で、通常、０．１〜８０μｍであることが好ましい。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
一般式（１）において、Ｒ１の炭素数１〜８の１価の有機基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、２−エチルヘキシル基などのアルキル基；アセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、バレリル基、ベンゾイル基、トリオイル基、カプロイル基などのアシル基；ビニル基、アリル基、シクロヘキシル基、フェニル基、エポキシ基、グリシジル基、（メタ）アクリルオキシ基、ウレイド基、アミド基、フルオロアセトアミド基、イソシアネート基などのほか、これらの基の置換誘導体などを挙げることができる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
Ｒ１の置換誘導体における置換基としては、例えば、ハロゲン原子、置換もしくは非置換のアミノ基、水酸基、メルカプト基、イソシアネート基、グリシドキシ基、３，４−エポキシシクロヘキシル基、（メタ）アクリルオキシ基、ウレイド基、アンモニウム塩基などを挙げることができる。ただし、これらの置換誘導体からなるＲ１の炭素数は、置換基中の炭素原子を含めて８以下である。一般式（１）中に、Ｒ１が２個存在するときは、相互に同一でも異なってもよい。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
このようなオルガノシラン（１）の具体例としては、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラ−ｎ−プロポキシシラン、テトラ−ｉ−プロポキシシラン、テトラ−ｎ−ブトキシシランなどのテトラアルコキシシラン類；メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ｎ−プロピルトリメトキシシラン、ｎ−プロピルトリエトキシシラン、ｉ−プロピルトリメトキシシラン、ｉ−プロピルトリエトキシシラン、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｎ−ペンチルトリメトキシシラン、ｎ−ヘキシルトリメトキシシラン、ｎ−ヘプチルトリメトキシシラン、ｎ−オクチルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリエトキシシラン、３，３，３−トリフルオロプロピルトリメトキシシラン、３，３，３−トリフルオロプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、２−ヒドロキシエチルトリメトキシシラン、２−ヒドロキシエチルトリエトキシシラン、２−ヒドロキシプロピルトリメトキシシラン、２−ヒドロキシプロピルトリエトキシシラン、３−ヒドロキシプロピルトリメトキシシラン、３−ヒドロキシプロピルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３−イソシアネートプロピルトリメトキシシラン、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、３−（メタ）アクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−（メタ）アタクリルオキシプロピルトリエトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシランなどのトリアルコキシシラン類；ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジエチルジメトキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−プロピルジメトキシシラン、ジ−ｎ−プロピルジエトキシシラン、ジ−ｉ−プロピルジメトキシシラン、ジ−ｉ−プロピルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ブチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ブチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ペンチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ペンチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ヘキシルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ヘキシルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ヘプチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ヘプチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−オクチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−オクチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−シクロヘキシルジメトキシシラン、ジ−ｎ−シクロヘキシルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシランなどのジアルコキシシラン類のほか、メチルトリアセチルオキシシラン、ジメチルジアセチルオキシシランなどを挙げることができる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
また、（ａ）成分の市販品には、三菱化学（株）製のＭＫＣシリケート、コルコート社製のエチルシリケート、東レ・ダウコーニング社製のシリコーンレジン、東芝シリコーン（株）製のシリコーンレジン、信越化学工業（株）製のシリコーンレジン、ダウコーニング・アジア（株）製のヒドロキシル基含有ポリジメチルシロキサン、日本ユニカー（株）製のシリコンオリゴマーなどがあり、これらをそのまま、または縮合させて使用してもよい。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
（ｂ２）成分は、加水分解性基および／または水酸基と結合したケイ素原子を有するシリル基（以下「特定シリル基」という）を、好ましくは重合体分子鎖の末端および／または側鎖に有する重合体からなる。（ＩＩ）組成物において（ｂ２）成分は、塗膜を硬化させる際に、その特定シリル基中の加水分解性基および／または水酸基が上記（ａ）成分と共縮合することにより、優れた塗膜性能をもたらす成分である。
（ｂ２）成分における特定シリル基の含有量は、ケイ素原子の量に換算して、特定シリル基の導入前の重合体に対して、通常、０．００１〜２０重量％、好ましくは０．０１〜１５重量％である。
好ましい特定シリル基は、下記一般式（２）で表される基である。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３０】
2000202363.tif 000001
（式中、Ｘはハロゲン原子、アルコキシ基、アセトキシ基、フェノキシ基、チオアルコキシ基、アミノ基などの加水分解性基または水酸基を示し、Ｒ３は水素原子、炭素数１〜１０のアルキル基または炭素数１〜１０のアラルキル基を示し、ｉは１〜３の整数である。）
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３５】
（イ−２）官能基（α）を有するラジカル重合開始剤（例えば、４，４’−アゾビス−４−シアノ吉草酸など）を使用し、あるいは、ラジカル重合開始剤と連鎖移動剤の双方に官能基（α）を有する化合物（例えば、４，４’−アゾビス−４−シアノ吉草酸とジチオグリコール酸など）を使用して、ビニル系単量体を（共）重合して、重合体分子鎖の片末端あるいは両末端にラジカル重合開始剤や連鎖移動剤に由来する官能基（α）を有する（共）重合体を合成したのち、該（共）重合体中の官能基（α）に、官能基（β）と炭素・炭素二重結合とを有する不飽和化合物を反応させることにより、重合体分子鎖の片末端あるいは両末端に炭素−炭素二重結合を有する不飽和ビニル系重合体を製造する方法。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４４】
また、上記（ロ）の方法に使用される不飽和シラン化合物（ロ）の具体例としては、
ＣＨ２＝ＣＨＳｉ（ＣＨ３)（ＯＣＨ３)２、ＣＨ２＝ＣＨＳｉ（ＯＣＨ３)３、
ＣＨ２＝ＣＨＳｉ（ＣＨ３)Ｃｌ２、ＣＨ２＝ＣＨＳｉＣｌ３、
ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ（ＣＨ２)２Ｓｉ（ＣＨ３)（ＯＣＨ３)２、
ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ（ＣＨ２)２Ｓｉ（ＯＣＨ３)３、
ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ（ＣＨ２)３Ｓｉ（ＣＨ３)（ＯＣＨ３)２、
ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ（ＣＨ２)３Ｓｉ（ＯＣＨ３)３、
ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ（ＣＨ２)２Ｓｉ（ＣＨ3)Ｃｌ2 、
ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ（ＣＨ２)２ＳｉＣｌ３、
ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ（ＣＨ２)３Ｓｉ（ＣＨ３)Ｃｌ２、
ＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ（ＣＨ２)３ＳｉＣｌ３、
ＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３)ＣＯＯ（ＣＨ２)２Ｓｉ（ＣＨ３)（ＯＣＨ３)２、
ＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３)ＣＯＯ（ＣＨ２)２Ｓｉ（ＯＣＨ３)３、
ＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３)ＣＯＯ（ＣＨ２)３Ｓｉ（ＣＨ３)（ＯＣＨ３)２、
ＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３)ＣＯＯ（ＣＨ２)３Ｓｉ（ＯＣＨ３)３、
ＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３)ＣＯＯ（ＣＨ２)２Ｓｉ（ＣＨ３)Ｃｌ２、
ＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３)ＣＯＯ（ＣＨ２)２ＳｉＣｌ３、
ＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３)ＣＯＯ（ＣＨ２)３Ｓｉ（ＣＨ３)Ｃｌ２、
ＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３)ＣＯＯ（ＣＨ２)３ＳｉＣｌ３、
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４７】
また、（ｂ２）成分の他の例としては、特定シリル基含有エポキシ樹脂、特定シリル基含有ポリエステル樹脂、特定シリル基含有フッ素樹脂などを挙げることができる。
上記特定シリル基含有エポキシ樹脂は、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、脂肪族ポリグリシジルエーテル、脂肪族ポリグリシジルエステルなどのエポキシ樹脂中のエポキシ基に、特定シリル基を有するアミノシラン類、ビニルシラン類、カルボキシシラン類、グリシジルシラン類などを反応させることにより製造することができる。
また、上記特定シリル基含有ポリエステル樹脂は、例えば、ポリエステル樹脂中に含有されるカルボキシル基や水酸基に、特定シリル基を有するアミノシラン類、カルボキシシラン類、グリシジルシラン類などを反応させることにより製造することができる。
さらに、上記特定シリル基含有フッ素樹脂は、例えば、フッ化エチレンなどの（共）重合体中に含有されるカルボキシル基や水酸基に、特定シリル基を有するアミノシラン類、カルボキシシラン類、グリシジルシラン類などを反応させることにより製造することができる。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５８】
本発明において、（ｃ）成分は、単独でまたは２種以上を混合して使用することができる。
（ｃ）成分の使用量は、（ａ）成分におけるオルガノシラン（１）１００重量部に対して、固形分換算で、通常、１〜５００重量部、好ましくは、５〜４００重量部である。１重量部未満では、光触媒反応による防汚効果が不足する場合があり、一方、５００重量部を超えると、成膜性が低下する場合がある。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６４】
Ｍ（ＯＲ５）ｒ（Ｒ６ＣＯＣＨＣＯＲ７）ｓ・・・（４）
〔式中、Ｍはジルコニウム、チタンまたはアルミニウムを示し、Ｒ５およびＲ６は、同一または異なって、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、シクロヘキシル基、フェニル基などの炭素数１〜６の１価の炭化水素基を示し、Ｒ７は、Ｒ５およびＲ６と同様の炭素数１〜６の１価の炭化水素基のほか、メトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、ｉ−プロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔ−ブトキシ基、ラウリルオキシ基、ステアリルオキシ基などの炭素数１〜１６のアルコキシ基を示し、ｒおよびｓは０〜４の整数で、（ｒ＋ｓ）＝（Ｍの原子価）である。〕
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９５】
本発明に用いられる下塗り用の（Ｉ）〜（ＩＩＩ)組成物の全固形分濃度は、通常、５０重量％以下、好ましくは、４０重量％以下であり、基材の種類、塗装方法、塗装膜厚などに応じて適宜調整される。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０３】
プライマーの種類としては、例えば、アルキド樹脂、アミノアルキド樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、フッ素樹脂、アクリルシリコーン樹脂、アクリル樹脂エマルジョン、エポキシ樹脂エマルジョン、ポリウレタンエマルジョン、ポリエステルエマルジョンなどを挙げることができる。また、これらのプライマーには、厳しい条件での基材と塗膜との密着性が必要な場合、各種の官能基を付与することもできる。このような官能基としては、例えば、水酸基、カルボキシル基、カルボニル基、アミド基、アミン基、グリシジル基、アルコキシシリル基、エーテル結合、エステル結合などを挙げることができる。さらに、プライマーには、紫外線吸収剤、紫外線安定剤などが配合されていてもよい。
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０６】
（１）密着性ＪＩＳ  Ｋ５４００による碁盤目テスト（ます目１００個）により、テープ剥離試験を３回実施し、その平均に拠った。
（２）硬度ＪＩＳ  Ｋ５４００による鉛筆硬度に拠った。
（３）耐アルカリ性試験片を、飽和水酸化カルシウム水溶液中に６０日間浸漬したのち、塗膜の状態を目視により観察した。
（４）耐有機薬品性塗膜上にイソプロピルアルコールを２ｃｃ滴下し、５分後に布で拭き取ったのち、塗膜の状態を目視により観察した。
（５）耐湿性試験片を、温度５０℃、湿度９５％の環境下に、連続１，０００時間保持したのち、取り出して塗膜の状態を目視により観察した。
（６）耐候性ＪＩＳ  Ｋ５４００により、サンシャインウエザーメーターで３，０００時間照射試験を実施して、塗膜の外観（割れ、はがれなど）を目視により観察した。
（７）耐水性試験片を、水道水中に常温で６０日間浸漬したのち、塗膜の状態を目視により観察した。
（８）耐温水性無機質材を用いた試験片を、６０℃の温水中に１４日間浸漬したのち、塗膜の状態を目視により観察した。
（９）耐汚染性塗膜上に、カーボンブラック／灯油＝１／２（重量比）の混合物からなるペーストを塗り付け、室温で２４時間放置したのち、スポンジを用いて水洗して、塗膜の汚染状態を観察し、下記基準で評価した。
○：汚染なし△：少し汚染されている×：汚染が著しい
（１０）透明性各組成物を、石英ガラス上に、乾燥膜厚１０μｍになるように塗布したのち、可視光の透過率を測定して、下記基準で評価した。
◎；透過率が８０％を超える。
○；透過率が６０〜８０％△；透過率が６０％未満
（１１）親水性塗膜に、１．０ｍＷ／ｃｍ２のブラックライト蛍光灯で８時間照射したのち、水の接触角(単位：度)を測定した。
【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１２】
合成例３〜１０〔（ＩＩ）組成物の合成〕
還流冷却器、撹拌機を備えた反応器に、表１に記載した種類、部数の（ａ）成分、（ｂ２）成分、ｉ−プロピルアルコール（ｉ−ＰｒＯＨ）３０部、エチレングリコールモノブチルエーテル３０部、ジ−ｉ−プロポキシ・エチルアセトアセテートアルミニウム１０部を加えよく攪拌したのち、攪拌下水３０部を滴下し、６０℃で４時間反応させた。次いで、後添加成分を添加して、室温まで冷却し固形分濃度３０％の組成物を得た。得られた組成物１００部に、ｉ−ブチルアルコール１００部、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート１００部を加えてよく混合したのち、ジオクチルスズジマレエートエステルのｉ−プロピルアルコール溶液（固形分１５％）を１０部添加、よく攪拌し、下塗り用コーティング組成物（ＩＩ−１）〜（ＩＩ−８）を得た。
【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１３】
調製例１〔（ＩＩ）組成物（エナメル）の調製〕
合成例３で得られた（ＩＩ−１）１００部にエチルセルロース０．５部を加えて、サンドミルで１０分攪拌したのち、ＴｉＯ２（ルチル型白顔料）２０部を少量ずつ加えてさらにサンドミルで６０分攪拌を行い、ｉ−プロピルアルコールにて固形分調整を行い、固形分濃度５０％の下塗り用コーティング組成物（以下「（ＩＩ−７）」という）を得た。