【手続補正書】
【提出日】平成17年4月25日(2005.4.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ジニトリルをジアミンおよび／またはアミノニトリルに変換するプロセスであって、
（１）ジニトリル、（２）水素、（３）第ＶＩＩＩ族元素を含む触媒、並びに（４）水酸化第４級アンモニウム、シアン化第４級アンモニウム、フッ化第４級アンモニウム、水酸化第４級ホスホニウムおよびチオシアン化第４級アンモニウムからなる化合物群より選ばれる１種以上の改質剤、を含む反応混合物を生成する工程を含み、
溶剤の非存在下でジニトリルの少なくとも一部がジアミンおよび必要に応じてアミノニトリルに変換されるのに十分な、約２．０７〜約１０．３４ＭＰａ（３００〜１５００ｐｓｉｇ）の圧力と５０〜１５０℃の温度で行われることを特徴とするプロセス。
【請求項２】
前記触媒がスポンジニッケルであることを特徴とする請求項１に記載のプロセス。
【請求項３】
前記改質剤が水酸化第４級アンモニウム化合物であることを特徴とする請求項２に記載のプロセス。
【請求項４】
前記改質剤が水酸化テトラメチルアンモニウムであることを特徴とする請求項３に記載のプロセス。
【請求項５】
前記温度が７０〜９０℃であり、前記圧力が約１．３８〜約６．８９ＭＰａ（２００〜１０００ｐｓｉｇ）であることを特徴とする請求項４に記載のプロセス。
【請求項６】
前記改質剤が、水酸化テトラメチルアンモニウム、水酸化テトラエチルアンモニウム、水酸化テトラプロピルアンモニウム、水酸化テトラブチルアンモニウムおよび水酸化テトラブチルホスホニウムからなる群より選ばれることを特徴とする請求項５に記載のプロセス。
【請求項７】
改質剤対ジニトリルの重量比が約１：５０００〜約１：５０の範囲にあることを特徴とする請求項６に記載のプロセス。
【請求項８】
ジニトリルをジアミンおよび／またはアミノニトリルに変換するプロセスであって、
第ＶＩＩＩ族元素を含有する水素化触媒を、水酸化第４級アンモニウム、シアン化第４級アンモニウム、フッ化第４級アンモニウム、水酸化第４級ホスホニウムおよびチオシアン化第４級アンモニウムからなる化合物群より選ばれる改質剤と接触させて改質触媒を生成する工程と、
（１）ジニトリル、（２）水素、（３）改質触媒、並びに必要に応じて（４）水酸化第４級アンモニウム、シアン化第４級アンモニウム、フッ化第４級アンモニウム、水酸化第４級ホスホニウムおよびチオシアン化第４級アンモニウムからなる群より選ばれる１種以上の改質剤、を含む反応混合物を生成する工程と  
を含み、前記反応混合物は、モル比が１：１未満の溶剤を含み、ジニトリルの少なくとも一部がジアミンおよび必要に応じてアミノニトリルに変換されるのに十分な、約２．０７〜約１０．３４ＭＰａ（３００〜１５００ｐｓｉｇ）の圧力と５０〜１５０℃の温度で行われることを特徴とするプロセス。
【請求項９】
前記触媒がスポンジニッケルであることを特徴とする請求項８に記載のプロセス。
【請求項１０】
前記改質剤が水酸化第４級アンモニウム化合物であることを特徴とする請求項９に記載のプロセス。
【請求項１１】
前記改質剤が水酸化テトラメチルアンモニウムであることを特徴とする請求項１０に記載のプロセス。
【請求項１２】
前記温度が７０〜９０℃であり、前記圧力が約１．３８〜約６．８９ＭＰａ（２００〜１０００ｐｓｉｇ）であることを特徴とする請求項１１に記載のプロセス。
【請求項１３】
前記改質剤が、水酸化テトラメチルアンモニウム、水酸化テトラエチルアンモニウム、水酸化テトラプロピルアンモニウム、水酸化テトラブチルアンモニウムおよび水酸化テトラブチルホスホニウムからなる群より選ばれることを特徴とする請求項１２に記載のプロセス。
【請求項１４】
改質剤対ジニトリルの重量比が約１：５０００〜約１：５０の範囲にあることを特徴とする請求項１３に記載のプロセス。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３９】
（比較例Ｃ）
（水酸化テトラメチルアンモニウム５水和物の非存在下、オクタメチレンジアミンを生成するためのラネー（Ｒａｎｅｙ）（登録商標）Ｎｉ２４００によるオクタンジニトリルの回分式水素化）
１００ｃｃの加圧反応容器に、２．００ｇのラネー（Ｒａｎｅｙ）Ｎｉ２４００のスラリー（乾燥重量、〜１．０ｇ）、２．５０ｇの水、３０．０２ｇの１，８−オクタンジニトリル（ＯＤＮ）を仕込んだ。反応器を窒素でパージし、圧力漏れ試験を行った。その後、水素で反応器をパージした。水素パージ後、機械的に７００ＲＰＭで攪拌しながら、反応器を水素で２．７６ＭＰａ（４００ｐｓｉｇ）まで加圧し、７５℃まで加熱した。１５分の反応によって１リットル水素タンクから０．１５２ＭＰａ（２２ｐｓｉｇ）の水素を急激に消費し、その後反応は急速に低下した。１２０分後、反応による水素消費は僅かに０．２２８ＭＰａ（３３ｐｓｉｇ）であって、反応は実質的に停止していた。この時点で、浸漬チューブによって反応器から液体サンプルを抜き出した。サンプルはエタノールで希釈して調製し、ガスクロマトグラフ法で分析した。サンプルは２．２％のオクタメチレンジアミン、６．０％の８−アミノオクタンニトリルおよび９１．４％の１，８−オクタンジニトリルを含んでいた。
以下に、本発明の好ましい態様を示す。
１．  ジニトリルをジアミンおよび／またはアミノニトリルに変換するプロセスであって、（１）ジニトリル、（２）水素、（３）第ＶＩＩＩ族元素を含む触媒、並びに（４）水酸化第４級アンモニウム、シアン化第４級アンモニウム、フッ化第４級アンモニウム、水酸化第４級ホスホニウムおよびチオシアン化第４級アンモニウムからなる化合物群より選ばれる１種以上の改質剤、を含む反応混合物を生成する工程を含み、溶剤の非存在下でジニトリルの少なくとも一部がジアミンおよび必要に応じてアミノニトリルに変換されるのに十分な圧力と温度で行われることを特徴とするプロセス。
２．  前記温度が５０〜１５０℃であり、前記全体の圧力が約２．０７〜約１０．３４ＭＰａ（３００〜１５００ｐｓｉｇ）であることを特徴とする１．に記載のプロセス。
３．  前記触媒がスポンジニッケルであることを特徴とする２．に記載のプロセス。
４．  前記改質剤が水酸化第４級アンモニウム化合物であることを特徴とする３．に記載のプロセス。
５．  前記改質剤が水酸化テトラメチルアンモニウムであることを特徴とする４．に記載のプロセス。
６．  前記温度が７０〜９０℃であり、前記全体の圧力が約１．３８〜約６．８９ＭＰａ（２００〜１０００ｐｓｉｇ）であることを特徴とする５．に記載のプロセス。
７．  前記改質剤が、水酸化テトラメチルアンモニウム、水酸化テトラエチルアンモニウム、水酸化テトラプロピルアンモニウム、水酸化テトラブチルアンモニウムおよび水酸化テトラブチルホスホニウムからなる群より選ばれることを特徴とする６．に記載のプロセス。
８．  改質剤対ジニトリルの重量比が約１：５０００〜約１：５０の範囲にあることを特徴とする７．に記載のプロセス。
９．  ジニトリルをジアミンおよび／またはアミノニトリルに変換するプロセスであって、
第ＶＩＩＩ族元素を含有する水素化触媒を、水酸化第４級アンモニウム、シアン化第４級アンモニウム、フッ化第４級アンモニウム、水酸化第４級ホスホニウムおよびチオシアン化第４級アンモニウムからなる化合物群より選ばれる改質剤と接触させて改質触媒を生成する工程と、
（１）ジニトリル、（２）水素、（３）改質触媒、並びに必要に応じて（４）水酸化第４級アンモニウム、シアン化第４級アンモニウム、フッ化第４級アンモニウム、水酸化第４級ホスホニウムおよびチオシアン化第４級アンモニウムからなる群より選ばれる１種以上の改質剤、を含む反応混合物を生成する工程と
を含み、前記反応混合物は、モル比が１：１未満の溶剤を含み、ジニトリルの少なくとも一部がジアミンおよび必要に応じてアミノニトリルに変換されるのに十分な圧力と温度で行われることを特徴とするプロセス。
１０．  前記温度が５０〜１５０℃であり、前記全体の圧力が約２．０７〜約１０．３４ＭＰａ（３００〜１５００ｐｓｉｇ）であることを特徴とする９．に記載のプロセス。
１１．  前記触媒がスポンジニッケルであることを特徴とする１０．に記載のプロセス。
１２．  前記改質剤が水酸化第４級アンモニウム化合物であることを特徴とする１１．に記載のプロセス。
１３．  前記改質剤が水酸化テトラメチルアンモニウムであることを特徴とする１２．に記載のプロセス。
１４．  前記温度が７０〜９０℃であり、前記全体の圧力が約１．３８〜約６．８９ＭＰａ（２００〜１０００ｐｓｉｇ）であることを特徴とする１３．に記載のプロセス。
１５．  前記改質剤が、水酸化テトラメチルアンモニウム、水酸化テトラエチルアンモニウム、水酸化テトラプロピルアンモニウム、水酸化テトラブチルアンモニウムおよび水酸化テトラブチルホスホニウムからなる群より選ばれることを特徴とする１４．に記載のプロセス。
１６．  改質剤対ジニトリルの重量比が約１：５０００〜約１：５０の範囲にあることを特徴とする１５．に記載のプロセス。