【手続補正書】
【提出日】平成17年4月22日(2005.4.22)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
潤滑油組成物の少なくとも低温流動性を改善するための添加剤組成物であって、90質量％以上の飽和度、0.03質量％以下の硫黄分含有率および80以上かつ200以下の粘度指数を持つ潤滑油からなる群から選択される少なくとも一種の潤滑油ベースストック、およびエチレンと少なくとも一種のC3〜約C18α‐オレフィンとのコポリマーからなる群から選択される少なくとも一種の粘度指数改良剤を含み、該エチレン含有コポリマーのエチレン含有率が、約30質量％を越え、かつ約85質量％までの範囲内にあり、該添加剤組成物が、
(A) ペンダントエステル基を含み、該ペンダントエステル基の構造中に存在する、アルコール混合物由来の繰り返しメチレン単位を有し、(i)不飽和ジカルボン酸のアルキルエステル（ここで、不飽和ジカルボン酸の炭素数が４〜１０であり、２つのカルボキシル基が隣接する炭素原子上に存在し、アルキル基の炭素数が約C6〜約C24であり、但し側鎖炭素原子数の平均値は、11.0〜12.4の範囲にある）としての第一のモノマー、
および(ii) (a) 以下の式(II)で示されるビニルエステル：
2005508397.tif 000001
（ここで、R1は炭素原子数１〜約18のアルキル基を含み）、(b) 約C6〜約C46の直鎖または分岐鎖α‐モノオレフィン、および(c) スチレンからなる群から選択される第二のモノマーのコポリマー；または以下の式(IV)で示される不飽和モノエステルのポリマーまたはコポリマーを含む、第一の添加された潤滑油の流動性改良成分と：
2005508397.tif 000002
（ここで、R3は水素原子またはC1〜C5アルキル基であり、R4はCOOR5（但し、R5はC1〜C20アルキル基であるが、該ポリマーまたはコポリマー中のR5を構成する基における炭素原子の平均数は、11.0〜12.4なる範囲にある）である）、および
(B) ペンダントエステル基を含み、該ペンダントエステル基の構造中に存在する、アルコール混合物由来の繰り返しメチレン単位を有し、(i) 不飽和ジカルボン酸のアルキルエステル（ここで、不飽和ジカルボン酸の炭素数が４〜１０であり、２つのカルボキシル基が隣接する炭素原子上に存在し、アルキル基の炭素数が約C6〜約C24であり、但し側鎖炭素原子数の平均値は、12.7〜15.0の範囲にある）としての第一のモノマー、
および(ii) 上記(A) (ii)に列挙された該第二のモノマーからなる群から選択される第二のモノマーのコポリマーを含む、第二の添加された潤滑油の流動性改良成分との混合物を含有し、但し該第二のモノマーが式(IV)で表されるモノマーに相当する場合には、該ポリマーまたはコポリマー中のR5を構成する基における炭素原子の平均数は、12.7〜15.0なる範囲にあり、かつ該組成物中の該第一成分/該第二成分の質量比が、約95：5〜約40：60なる範囲内にあることを特徴とする、上記添加剤組成物。
【請求項２】
該不飽和ジカルボキシエステルが、ジアルキルフマレートを含み、かつ該ビニルエステルが酢酸ビニルを含む、請求項１記載の添加剤組成物。
【請求項３】
該第一成分の側鎖炭素原子数の平均値が、約11.5〜約12.2なる範囲内にあり、かつ該第二成分の側鎖炭素原子数の平均値が、約12.8〜約14.0なる範囲内にある、請求項２記載の添加剤組成物。
【請求項４】
該第一および第二成分の該コポリマーを製造する際に用いる、酢酸ビニルのモル数/ジアルキルフマレートのモル数の比が、約3.0：１〜0.33：１なる範囲内にある、請求項３記載の添加剤組成物。
【請求項５】
該第一および第二成分の数平均分子量が、約4,000〜約60,000なる範囲内にある、請求項４記載の添加剤組成物。
【請求項６】
粘度指数を改良する量の該粘度指数改良剤と組み合わせた、請求項４記載の添加剤組成物。
【請求項７】
該少なくとも一種のC3〜C18α‐オレフィンがプロピレンを含み、該粘度指数改良剤が、約20,000〜500,000なる範囲の数平均分子量を持つ、請求項６記載の添加剤組成物。
【請求項８】
該粘度指数改良剤が、更に0を越え約10質量％までの非‐共役ジエンを含む、請求項７記載の添加剤組成物。
【請求項９】
該組成物における該第一成分の量/該第二成分の量の質量比が、約90：10〜約60：40なる範囲内にある、請求項４記載の添加剤組成物。
【請求項１０】
該第一成分および/または該第二成分が、(a) エステル化されたC4〜C10モノ‐エチレン性不飽和ジカルボン酸またはその無水物（ここで、該カルボキシル基はビシナル炭素原子上に位置する）と(b) 少なくとも一種のC6〜C46のα‐モノオレフィンとを含むコポリマーである、請求項１記載の添加剤組成物。
【請求項１１】
該コポリマーにおいて、該エステル化されたジカルボン酸またはその無水物が、マレイン酸無水物由来のものである、請求項10記載の添加剤組成物。
【請求項１２】
該第一成分および/または該第二成分が、(a) エステル化されたC4〜C10モノ‐エチレン性不飽和ジカルボン酸またはその無水物（ここで、該カルボキシル基はビシナル炭素原子上に位置する）と(b) スチレンとを含むコポリマーである、請求項１記載の添加剤組成物。
【請求項１３】
該第二のコポリマーが、スチレン‐エステル化無水マレイン酸共重合体である、請求項12記載の添加剤組成物。
【請求項１４】
デュアル添加組成物を含む潤滑油組成物であって、該潤滑油組成物が、90質量％以上の飽和度、0.03質量％以下の硫黄分含有率および80以上かつ200未満の粘度指数を持つ潤滑油からなる群から選択される少なくとも一種の潤滑油ベースストック、およびエチレンと少なくとも一種のC3〜約C18α‐オレフィンとのコポリマーからなる群から選択される、少なくとも一種の粘度指数改良剤を含む場合に、該デュアル添加組成物の1以上の成分が存在しない場合と比較して、少なくとも該潤滑油組成物の低温流動性を改善するのに有効な量および添加比率にて、該デュアル添加組成物を含み、該エチレン含有コポリマーのエチレン含有率が、約30質量％を越え、かつ約85質量％までの範囲内にあり、該デュアル添加組成物が、
(A) ペンダントエステル基を含み、該ペンダントエステル基の構造中に存在する、アルコール混合物由来の繰り返しメチレン単位を有し、(i) 不飽和ジカルボン酸のアルキルエステル（ここで、不飽和ジカルボン酸の炭素数が４〜１０であり、２つのカルボキシル基が隣接する炭素原子上に存在し、アルキル基の炭素数が約C6〜約C24であり、但し側鎖炭素原子数の平均値は、11.0〜12.4の範囲にある）としての第一のモノマー、
および(ii) (a) 以下の式(II)で示されるビニルエステル：
2005508397.tif 000003
（ここで、R1は炭素原子数１〜約18のアルキル基を含み）、(b) 約C6〜約C46の直鎖または分岐鎖α‐モノオレフィン、および(c) スチレンからなる群から選択される第二のモノマーのコポリマー；または以下の式(IV)で示される不飽和モノエステルのポリマーまたはコポリマーを含む、第一の添加された潤滑油の流動性改良成分と：
2005508397.tif 000004
（ここで、R3は水素原子またはC1〜C5アルキル基であり、R4はCOOR5（但し、R5はC1〜C20アルキル基であるが、該ポリマーまたはコポリマー中のR5を構成する基における炭素原子の平均数は、11.0〜12.4なる範囲にある）である）、および
(B) ペンダントエステル基を含み、該ペンダントエステル基の構造中に存在する、アルコール混合物由来の繰り返しメチレン単位を有し、(i) 不飽和ジカルボン酸のアルキルエステル（ここで、不飽和ジカルボン酸の炭素数が４〜１０であり、２つのカルボキシル基が隣接する炭素原子上に存在し、アルキル基の炭素数が約C6〜約C24であり、但し側鎖炭素原子数の平均値は、12.7〜15.0の範囲にある）としての第一のモノマー、
および(ii) 上記(A) (ii)に列挙された該第二のモノマーからなる群から選択される第二のモノマーのコポリマーを含む、第二の添加された潤滑油の流動性改良成分との混合物を含有し、但し該第二のモノマーが式(IV)で表されるモノマーに相当する場合には、該ポリマーまたはコポリマー中のR5を構成する基における炭素原子の平均数は、12.7〜15.0なる範囲にあり、かつ該組成物中の該第一成分対該第二成分の質量比が、約95：5〜約40：60なる範囲内にあることを特徴とする、上記潤滑油組成物。
【請求項１５】
該ベースストックが、約110〜119なる範囲の粘度指数を持つ、請求項14記載の潤滑油組成物。
【請求項１６】
該潤滑油が、100℃において約2.5〜約12 cStなる範囲内の粘度を有する、請求項14記載の潤滑油組成物。
【請求項１７】
該粘度指数を改善する量の該粘度指数改良剤と組み合わせた、請求項14記載の潤滑油組成物。
【請求項１８】
該少なくとも一種のC3〜C18α‐オレフィンがプロピレンを含み、該粘度指数改良剤が、約20,000〜500,000なる範囲の数平均分子量を持つ、請求項17記載の潤滑油組成物。
【請求項１９】
該粘度指数改良剤が、更に0を越え約10質量％までの非‐共役ジエンを含む、請求項18記載の潤滑油組成物。
【請求項２０】
該デュアル添加組成物が、約0.005〜0.7質量％なる範囲の量で存在する、請求項14記載の潤滑油組成物。
【請求項２１】
該デュアル添加組成物が、該潤滑油組成物を基準として、約0.02〜0.5質量％なる範囲の量で存在する、請求項14記載の潤滑油組成物。
【請求項２２】
該第一および第二成分が、該第一成分の量対該第二成分の量の質量比が、約90：10〜約60：40なる範囲内にある、請求項14記載の添加剤組成物。
【請求項２３】
該粘度指数改良剤が、該潤滑油組成物を基準として、約0.2〜2.8質量％なる範囲の量で存在する、請求項18記載の添加剤組成物。
【請求項２４】
該第一および第二成分両者について、該不飽和ジカルボキシエステルが、ジアルキルフマレートを含み、かつ該ビニルエステルが酢酸ビニルである、請求項14記載の添加剤組成物。
【請求項２５】
該第一成分の側鎖炭素原子数の平均値が、約11.5〜約12.2なる範囲にあり、かつ該第二成分の側鎖炭素原子数の平均値が、約12.8〜約14.0なる範囲にある、請求項24記載の添加剤組成物。
【請求項２６】
該第一成分および/または該第二成分が、(a) エステル化されたC4〜C10モノ‐エチレン性不飽和ジカルボン酸またはその無水物（ここで、該カルボキシル基はビシナル炭素原子上に位置する）と(b) 少なくとも一種のC6〜C46のα‐モノオレフィンとを含むコポリマーである、請求項14記載の潤滑油組成物。
【請求項２７】
該コポリマーにおいて、該エステル化されたジカルボン酸またはその無水物が、マレイン酸無水物由来のものである、請求項26記載の潤滑油組成物。
【請求項２８】
該第一成分および/または該第二成分が、(a) エステル化されたC4〜C10モノ‐エチレン性不飽和ジカルボン酸またはその無水物（ここで、該カルボキシル基はビシナル炭素原子上に位置する）と(b) スチレンとを含むコポリマーである、請求項14記載の潤滑油組成物。
【請求項２９】
該第二のコポリマーが、スチレン‐エステル化無水マレイン酸共重合体である、請求項28記載の潤滑油組成物。
【請求項３０】
潤滑油と、デュアル添加組成物とを含む潤滑油濃縮物であって、該潤滑油濃縮物から誘導される潤滑油組成物が、90質量％以上の飽和度、0.03質量％以下の硫黄分含有率および80以上かつ120未満の粘度指数を持つ潤滑油からなる群から選択される少なくとも一種の潤滑油ベースストック、およびエチレンと少なくとも一種のC3〜約C18α‐オレフィンとのコポリマーからなる群から選択される、少なくとも一種の粘度指数改良剤を含む場合に、該デュアル添加組成物の1以上の成分が存在しない場合と比較して、該潤滑油組成物の少なくとも低温流動性を改善するのに有効な量にて、該潤滑油濃縮物が該デュアル添加組成物を含み、該エチレン含有コポリマーのエチレン含有率が、約30質量％を越え、かつ約85質量％までの範囲内にあり、該デュアル添加組成物が請求項１記載の、該第一および第二添加潤滑油流動性改良成分を含む、ことを特徴とする上記潤滑油濃縮物。
【請求項３１】
該デュアル添加組成物が、該潤滑油濃縮物の約２〜約90質量％なる範囲を構成する、請求項30記載の潤滑油濃縮物。
【請求項３２】
該第一および第二成分両者について、該不飽和ジカルボキシエステルが、ジアルキルフマレートを含み、かつ該ビニルエステルが酢酸ビニルである、請求項30記載の潤滑油濃縮物。
【請求項３３】
粘度指数を改善する量の、エチレンと少なくとも一種のC3〜約C18α‐オレフィンとのコポリマーであって、該エチレン含有コポリマー中のエチレン含有率が約35質量％を越え、かつ約75質量％までの範囲にある、コポリマーからなる群から選択される少なくとも一種の該粘度指数改良剤と組み合わせた、請求項32記載の潤滑油濃縮物。
【請求項３４】
該粘度指数改良剤が、更に0を越え約10質量％までの非‐共役ジエンを含む、請求項33記載の潤滑油濃縮物。
【請求項３５】
該第一成分の側鎖炭素原子数の平均値が、11.0〜12.4なる範囲にあり、かつ該第二成分の側鎖炭素原子数の平均値が、12.7〜15.0なる範囲にある、請求項32記載の添加剤組成物。
【請求項３６】
潤滑油組成物の少なくとも低温流動性を改良する方法であって、該組成物が、90質量％以上の飽和度、0.03質量％以下の硫黄分含有率および80以上かつ120未満の粘度指数を持つ潤滑油からなる群から選択される少なくとも一種の潤滑油ベースストック、およびエチレンと少なくとも一種のC3〜約C18α‐オレフィンとのコポリマーからなる群から選択される、少なくとも一種の粘度指数改良剤を含み、該エチレン含有コポリマーのエチレン含有率が、約35質量％を越え、かつ約75質量％までの範囲内にあり、該方法が、該潤滑油組成物に、請求項１記載の該第一および第二の添加潤滑油流動性改良剤を添加する工程を含むことを特徴とする、上記方法。
【請求項３７】
該第一および第二成分に関連して、該不飽和ジカルボキシエステルが、ジアルキルフマレートを含み、かつ該ビニルエステルが酢酸ビニルである、請求項36記載の方法。
【請求項３８】
該デュアル添加組成物が、該潤滑油組成物中に、その約0.005〜0.7質量％なる範囲の量で含まれる、請求項36記載の方法。
【請求項３９】
該第一および第二成分が、該第一成分の量対該第二成分の量の質量比が、約95：５〜約40：60なる範囲内にある、請求項36記載の方法。
【請求項４０】
該粘度指数改良剤が、更に0質量％を超え、かつ約10質量％までの非‐共役ジエンをも含む、請求項36記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
90質量％以上の飽和度、0.03質量％以下の硫黄分含有率および80以上かつ200以下の粘度指数を持つ潤滑油からなる群から選択される少なくとも一種の潤滑油ベースストック、およびエチレンと少なくとも一種のC3〜約C18α‐オレフィンとのコポリマーからなる群から選択される、少なくとも一種の粘度指数改良剤を含み、該エチレン含有コポリマーのエチレン含有率が、約30質量％を越え、かつ約85質量％までの範囲内にある、潤滑油組成物の少なくとも低温流動性を改善するための添加剤組成物であって、該添加剤組成物が、以下の成分を含む混合物を含有する：
(A) ペンダントエステル基を含み、該ペンダントエステル基の構造中に存在する、アルコール混合物由来の繰り返しメチレン単位を有し、(i) 不飽和ジカルボン酸のアルキルエステル（ここで、不飽和ジカルボン酸の炭素数が４〜１０であり、２つのカルボキシル基が隣接する炭素原子上に存在し、アルキル基の炭素数が約C6〜約C24であり、但し側鎖炭素原子数の平均値は、11.0〜12.4の範囲にある。ここで不飽和ジカルボン酸無水物のアルキルエステルも含まれる。）としての第一のモノマー、好ましくは、以下の式(I)で示される、不飽和ジカルボン酸またはその対応するもののエステル：
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
（ここで、R3は水素原子またはC1〜C5アルキル基であり、R4はCOOR5（但し、R5はC1〜C20アルキル基であるが、該ポリマーまたはコポリマー中のR5を構成する基における炭素原子の平均数は、11.0〜12.4なる範囲にある）である）、および
(B) ペンダントエステル基を含み、該ペンダントエステル基の構造中に存在する、アルコール混合物由来の繰り返しメチレン単位を有し、(i) 不飽和ジカルボン酸のアルキルエステル（ここで、不飽和ジカルボン酸の炭素数が４〜１０であり、２つのカルボキシル基が隣接する炭素原子上に存在し、アルキル基の炭素数が約C6〜約C24であり、但し側鎖炭素原子数の平均値は、12.7〜15.0の範囲にある。ここで不飽和ジカルボン酸無水物のアルキルエステルも含まれる。）としての第一のモノマー、好ましくは、以下の式(III)で示される、不飽和ジカルボン酸またはその対応するもののエステル：
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
本発明の添加剤は、特定の第一および第二成分としての、不飽和ジカルボン酸エステルコポリマー（また、しばしば共重合体(interpolymer)とも呼ばれる）の混合物を含む。この混合物の第一の重要な成分は、少なくとも一種の、(i) 不飽和ジカルボン酸のアルキルエステル（ここで、不飽和ジカルボン酸の炭素数が４〜１０であり、２つのカルボキシル基が隣接する炭素原子上に存在し、アルキル基の炭素数が約C6〜約C24であり、但し側鎖炭素原子数の平均値は、11.0〜12.4の範囲にある。ここで不飽和ジカルボン酸無水物のアルキルエステルも含まれる。）としての第一のモノマー、好ましくは、以下の式(I)で示される、不飽和ジカルボン酸またはその対応するもののエステル：
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
（ここで、R1は炭素原子数１〜約18のアルキル基を含み）とのコポリマーまたは共重合体である。これらジエステルコポリマーの製造は、不飽和ジカルボン酸またはその対応する無水物間のエステル化反応、並びに該エステル化モノマーの重合を含む。このような反応は、当分野において周知であり、例えばCashman等の米国特許第2,825,717号は、第2欄、第35行から、この反応を具体的に記載している。その開示を、許される範囲内で本発明の参考とする。式(I)のジエステルモノマーと、式(II)のモノマー、好ましくは酢酸ビニルとの共重合反応は、好ましくはパーオキシド触媒等のフリーラジカル開始剤の存在下で行われる。
本発明のこの相乗的な組合せは、指定された上記第一成分と共に、少なくとも一種の、ペンダントエステル基を含み、該ペンダントエステル基の構造中に存在する、アルコール混合物由来の繰り返しメチレン単位を有するジカルボキシエステルコポリマーまたは共重合対であって、(i) 不飽和ジカルボン酸のアルキルエステル（ここで、不飽和ジカルボン酸の炭素数が４〜１０であり、２つのカルボキシル基が隣接する炭素原子上に存在し、アルキル基の炭素数が約C6〜約C24であり、但し側鎖炭素原子数の平均値は、12.7〜15.0の範囲にある。ここで不飽和ジカルボン酸無水物のアルキルエステルも含まれる。）としての第一のモノマー、好ましくは、以下の式(III)で示される、不飽和ジカルボン酸またはその対応するもののエステル：