【手続補正書】
【提出日】平成17年3月22日(2005.3.22)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭化水素系燃料を水素リッチガスに転換する方法であって、
改質触媒及び二酸化炭素固定材の存在下で、炭化水素系燃料を水蒸気と反応させ、第一の水素ガスを製造する工程；及び
第一の水素ガスから一酸化炭素を除去し、水素リッチガスを製造する工程、ここで、該除去工程はメタン化反応又は選択酸化反応から選ばれるプロセスを使用する；
を含む方法。
【請求項２】
二酸化炭素固定材が、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、アラナイト（ａｌｌａｎｉｔｅ、カツレン石）、アンドラライト（ａｎｄｒａｌｉｔｅ）、アンケライト（ａｎｋｅｒｉｔｅ）、アノサイト（ａｎｏｒｔｈｉｔｅ、灰長石）、アラゴナイト（ａｒａｇｏｎｉｔｅ、アラレ石）、カルサイト（ｃａｌｃｉｔｅ、方解石）、ドロマイト（ｄｏｌｏｍｉｔｅ、苦灰石）、クリノゾイサイト（ｃｌｉｎｏｚｏｉｓｉｔｅ）、ハンタイト（ｈｕｎｔｉｔｅ）、ハイドロタルサイト（ｈｙｄｒｏｔａｌｃｉｔｅ）、ローソナイト（ｌａｗｓｏｎｉｔｅ）、メイオナイト（ｍｅｉｏｎｉｔｅ）、ストロンチアナイト（ｓｔｒｏｎｔｉａｎｉｔｅ）、バタライト（ｖａｔｅｒｉｔｅ）、ユトノホライト（ｊｕｔｎｏｈｏｒｉｔｅ）、ミンレコルダイト（ｍｉｎｒｅｃｏｒｄｉｔｅ）、ベンストナイト（ｂｅｎｓｔｏｎｉｔｅ）、オレクミンスカイト（ｏｌｅｋｍｉｎｓｋｉｔｅ）、ニエレライト（ｎｙｅｒｅｒｅｉｔｅ）、ナトロフェアキルダイト（ｎａｔｒｏｆａｉｒｃｈｉｌｄｉｔｅ）、ファリキルダイト（ｆａｒｉｃｈｉｌｄｉｔｅ）、ゼムコライト（ｚｅｍｋｏｒｉｔｅ）、ブッチライト（ｂｕｔｓｃｈｌｉｔｅ）、シュルタイト（ｓｈｒｔｉｔｅ）、レモンダイト（ｒｅｍｏｎｄｉｔｅ）、ペテルセナイト（ｐｅｔｅｒｓｅｎｉｔｅ）、カルシオブルバンカイト（ｃａｌｃｉｏｂｕｒｂａｎｋｉｔｅ）、ブルバンカイト（ｂｕｒｂａｎｋｉｔｅ）、カンネシャイト（ｋｈａｎｎｅｓｈｉｔｅ）、カーボンセルナイト（ｃａｒｂｏｎｃｅｒｎａｉｔｅ）、ブリンカイト（ｂｒｉｎｋｉｔｅ）、プリロイト（ｐｒｙｒａｕｉｔｅ）、ストロンチオドレセナイト（ｓｔｒｏｎｔｉｏ  ｄｒｅｓｓｅｎｉｔｅ）、又はこれらの組み合せから選ばれる、請求項１記載の方法。
【請求項３】
改質触媒が、ニッケル、白金、ロジウム、パラジウム、ルテニウム、又はこれらのいずれかの組み合わせから選ばれる、請求項１記載の方法。
【請求項４】
改質触媒が、アルミナ、チタニア、ジルコニア、又はこれらのいずれかの組み合わせから選ばれる高表面積の担体に担持される、請求項３記載の方法。
【請求項５】
反応工程の温度が約４００℃乃至約８００℃である、請求項１記載の方法。
【請求項６】
反応工程の温度が約４５０℃乃至約７００℃である、請求項１記載の方法。
【請求項７】
反応工程の温度が約５００℃乃至約６５０℃である、請求項６記載の方法。
【請求項８】
水素リッチガスの一酸化炭素の濃度が約１０重量ｐｐｍ未満である、請求項７記載の方法。
【請求項９】
炭化水素系燃料を水素リッチガスに転換する方法であって、
改質触媒、並びに、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、アラナイト（ａｌｌａｎｉｔｅ、カツレン石）、アンドラライト（ａｎｄｒａｌｉｔｅ）、アンケライト（ａｎｋｅｒｉｔｅ）、アノサイト（ａｎｏｒｔｈｉｔｅ、灰長石）、アラゴナイト（ａｒａｇｏｎｉｔｅ、アラレ石）、カルサイト（ｃａｌｃｉｔｅ、方解石）、ドロマイト（ｄｏｌｏｍｉｔｅ、苦灰石）、クリノゾイサイト（ｃｌｉｎｏｚｏｉｓｉｔｅ）、ハンタイト（ｈｕｎｔｉｔｅ）、ハイドロタルサイト（ｈｙｄｒｏｔａｌｃｉｔｅ）、ローソナイト（ｌａｗｓｏｎｉｔｅ）、メイオナイト（ｍｅｉｏｎｉｔｅ）、ストロンチアナイト（ｓｔｒｏｎｔｉａｎｉｔｅ）、バタライト（ｖａｔｅｒｉｔｅ）、ユトノホライト（ｊｕｔｎｏｈｏｒｉｔｅ）、ミンレコルダイト（ｍｉｎｒｅｃｏｒｄｉｔｅ）、ベンストナイト（ｂｅｎｓｔｏｎｉｔｅ）、オレクミンスカイト（ｏｌｅｋｍｉｎｓｋｉｔｅ）、ニエレライト（ｎｙｅｒｅｒｅｉｔｅ）、ナトロフェアキルダイト（ｎａｔｒｏｆａｉｒｃｈｉｌｄｉｔｅ）、ファリキルダイト（ｆａｒｉｃｈｉｌｄｉｔｅ）、ゼムコライト（ｚｅｍｋｏｒｉｔｅ）、ブッチライト（ｂｕｔｓｃｈｌｉｔｅ）、シュルタイト（ｓｈｒｔｉｔｅ）、レモンダイト（ｒｅｍｏｎｄｉｔｅ）、ペテルセナイト（ｐｅｔｅｒｓｅｎｉｔｅ）、カルシオブルバンカイト（ｃａｌｃｉｏｂｕｒｂａｎｋｉｔｅ）、ブルバンカイト（ｂｕｒｂａｎｋｉｔｅ）、カンネシャイト（ｋｈａｎｎｅｓｈｉｔｅ）、カーボンセルナイト（ｃａｒｂｏｎｃｅｒｎａｉｔｅ）、ブリンカイト（ｂｒｉｎｋｉｔｅ）、プリロイト（ｐｒｙｒａｕｉｔｅ）、ストロンチオドレセナイト（ｓｔｒｏｎｔｉｏ  ｄｒｅｓｓｅｎｉｔｅ）、及びこれらの組み合せから選ばれる物質の存在下で、炭化水素系燃料を水蒸気と反応させ、第一の水素ガスを製造する工程、ここで、該反応温度は約５００℃乃至約６５０℃である；及び
第一の水素ガスをメタン化して一酸化炭素の濃度が約１０重量ｐｐｍ未満である水素リッチガスを製造する工程；
を含む方法。
【請求項１０】
燃料電池の操作方法であって、
改質触媒及び二酸化炭素固定材の存在下で炭化水素系燃料を水蒸気と反応させ、第一の水素ガスを製造する工程；
第一の水素ガスから一酸化炭素を除去し、水素リッチガスを製造する工程、ここで、該除去工程はメタン化反応又は選択酸化反応から選ばれるプロセスを使用する；及び
水素リッチガスを燃料電池の陽極に供給する工程、ここで、燃料電池は水素リッチガスの一部を消費し、電気を発生させ、陽極廃ガス及び陰極廃ガスを生成する；
を含む方法。
【請求項１１】
陽極廃ガス及び陰極廃ガスを陽極廃ガス酸化装置に供給し、排出ガスを生成することを更に含む、請求項１０記載の方法。
【請求項１２】
排出ガスが二酸化炭素固定材の再生に使用される、請求項１１記載の方法。
【請求項１３】
請求項１０記載の方法であって、
陽極廃ガス及び陰極廃ガスを用いてプロセス水を予熱する工程、ここで、予熱された該プロセス水は二酸化炭素固定材の再生に使用される；
を更に含む方法。
【請求項１４】
二酸化炭素固定材が、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、アラナイト（ａｌｌａｎｉｔｅ、カツレン石）、アンドラライト（ａｎｄｒａｌｉｔｅ）、アンケライト（ａｎｋｅｒｉｔｅ）、アノサイト（ａｎｏｒｔｈｉｔｅ、灰長石）、アラゴナイト（ａｒａｇｏｎｉｔｅ、アラレ石）、カルサイト（ｃａｌｃｉｔｅ、方解石）、ドロマイト（ｄｏｌｏｍｉｔｅ、苦灰石）、クリノゾイサイト（ｃｌｉｎｏｚｏｉｓｉｔｅ）、ハンタイト（ｈｕｎｔｉｔｅ）、ハイドロタルサイト（ｈｙｄｒｏｔａｌｃｉｔｅ）、ローソナイト（ｌａｗｓｏｎｉｔｅ）、メイオナイト（ｍｅｉｏｎｉｔｅ）、ストロンチアナイト（ｓｔｒｏｎｔｉａｎｉｔｅ）、バタライト（ｖａｔｅｒｉｔｅ）、ユトノホライト（ｊｕｔｎｏｈｏｒｉｔｅ）、ミンレコルダイト（ｍｉｎｒｅｃｏｒｄｉｔｅ）、ベンストナイト（ｂｅｎｓｔｏｎｉｔｅ）、オレクミンスカイト（ｏｌｅｋｍｉｎｓｋｉｔｅ）、ニエレライト（ｎｙｅｒｅｒｅｉｔｅ）、ナトロフェアキルダイト（ｎａｔｒｏｆａｉｒｃｈｉｌｄｉｔｅ）、ファリキルダイト（ｆａｒｉｃｈｉｌｄｉｔｅ）、ゼムコライト（ｚｅｍｋｏｒｉｔｅ）、ブッチライト（ｂｕｔｓｃｈｌｉｔｅ）、シュルタイト（ｓｈｒｔｉｔｅ）、レモンダイト（ｒｅｍｏｎｄｉｔｅ）、ペテルセナイト（ｐｅｔｅｒｓｅｎｉｔｅ）、カルシオブルバンカイト（ｃａｌｃｉｏｂｕｒｂａｎｋｉｔｅ）、ブルバンカイト（ｂｕｒｂａｎｋｉｔｅ）、カンネシャイト（ｋｈａｎｎｅｓｈｉｔｅ）、カーボンセルナイト（ｃａｒｂｏｎｃｅｒｎａｉｔｅ）、ブリンカイト（ｂｒｉｎｋｉｔｅ）、プリロイト（ｐｒｙｒａｕｉｔｅ）、ストロンチオドレセナイト（ｓｔｒｏｎｔｉｏ  ｄｒｅｓｓｅｎｉｔｅ）、又はこれらの組み合せから選ばれる、請求項１０記載の方法。
【請求項１５】
反応工程の温度が約４００℃乃至約８００℃である、請求項１０記載の方法。
【請求項１６】
反応工程の温度が約４５０℃乃至約７００℃である、請求項１５記載の方法。
【請求項１７】
反応工程の温度が約５００℃乃至約６５０℃である、請求項１６記載の方法。
【請求項１８】
水素リッチガスの一酸化炭素濃度が約１０重量ｐｐｍ未満である、請求項１０記載の方法。
【請求項１９】
燃料電池の操作方法であって、
改質触媒、並びに、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、アラナイト（ａｌｌａｎｉｔｅ、カツレン石）、アンドラライト（ａｎｄｒａｌｉｔｅ）、アンケライト（ａｎｋｅｒｉｔｅ）、アノサイト（ａｎｏｒｔｈｉｔｅ、灰長石）、アラゴナイト（ａｒａｇｏｎｉｔｅ、アラレ石）、カルサイト（ｃａｌｃｉｔｅ、方解石）、ドロマイト（ｄｏｌｏｍｉｔｅ、苦灰石）、クリノゾイサイト（ｃｌｉｎｏｚｏｉｓｉｔｅ）、ハンタイト（ｈｕｎｔｉｔｅ）、ハイドロタルサイト（ｈｙｄｒｏｔａｌｃｉｔｅ）、ローソナイト（ｌａｗｓｏｎｉｔｅ）、メイオナイト（ｍｅｉｏｎｉｔｅ）、ストロンチアナイト（ｓｔｒｏｎｔｉａｎｉｔｅ）、バタライト（ｖａｔｅｒｉｔｅ）、ユトノホライト（ｊｕｔｎｏｈｏｒｉｔｅ）、ミンレコルダイト（ｍｉｎｒｅｃｏｒｄｉｔｅ）、ベンストナイト（ｂｅｎｓｔｏｎｉｔｅ）、オレクミンスカイト（ｏｌｅｋｍｉｎｓｋｉｔｅ）、ニエレライト（ｎｙｅｒｅｒｅｉｔｅ）、ナトロフェアキルダイト（ｎａｔｒｏｆａｉｒｃｈｉｌｄｉｔｅ）、ファリキルダイト（ｆａｒｉｃｈｉｌｄｉｔｅ）、ゼムコライト（ｚｅｍｋｏｒｉｔｅ）、ブッチライト（ｂｕｔｓｃｈｌｉｔｅ）、シュルタイト（ｓｈｒｔｉｔｅ）、レモンダイト（ｒｅｍｏｎｄｉｔｅ）、ペテルセナイト（ｐｅｔｅｒｓｅｎｉｔｅ）、カルシオブルバンカイト（ｃａｌｃｉｏｂｕｒｂａｎｋｉｔｅ）、ブルバンカイト（ｂｕｒｂａｎｋｉｔｅ）、カンネシャイト（ｋｈａｎｎｅｓｈｉｔｅ）、カーボンセルナイト（ｃａｒｂｏｎｃｅｒｎａｉｔｅ）、ブリンカイト（ｂｒｉｎｋｉｔｅ）、プリロイト（ｐｒｙｒａｕｉｔｅ）、ストロンチオドレセナイト（ｓｔｒｏｎｔｉｏ  ｄｒｅｓｓｅｎｉｔｅ）、又はこれらの組み合せから選ばれる物質の存在下で、炭化水素系燃料を水蒸気と反応させ、第一の水素ガスを製造する工程、ここで、反応温度は約５００℃乃至約６５０℃である；
第一の水素ガスをメタン化して、一酸化炭素の濃度が約１０重量ｐｐｍ未満の水素リッチガスを製造する工程；
水素リッチガスを燃料電池の陽極に供給する工程、ここで、該燃料電池は水素リッチガスの一部を消費し、電気を発生させ、陽極廃ガス及び陰極廃ガスを生成する；及び
陽極廃ガス及び陰極廃ガスを陽極廃ガス酸化装置に供給して、排出ガスを生成する工程；
を含む方法。
【請求項２０】
排出ガスが二酸化炭素固定材の再生に使用される、請求項１９記載の方法。
【請求項２１】
燃料電池の操作方法であって、
改質触媒、並びに、酸化カルシウム、水酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、アラナイト（ａｌｌａｎｉｔｅ、カツレン石）、アンドラライト（ａｎｄｒａｌｉｔｅ）、アンケライト（ａｎｋｅｒｉｔｅ）、アノサイト（ａｎｏｒｔｈｉｔｅ、灰長石）、アラゴナイト（ａｒａｇｏｎｉｔｅ、アラレ石）、カルサイト（ｃａｌｃｉｔｅ、方解石）、ドロマイト（ｄｏｌｏｍｉｔｅ、苦灰石）、クリノゾイサイト（ｃｌｉｎｏｚｏｉｓｉｔｅ）、ハンタイト（ｈｕｎｔｉｔｅ）、ハイドロタルサイト（ｈｙｄｒｏｔａｌｃｉｔｅ）、ローソナイト（ｌａｗｓｏｎｉｔｅ）、メイオナイト（ｍｅｉｏｎｉｔｅ）、ストロンチアナイト（ｓｔｒｏｎｔｉａｎｉｔｅ）、バタライト（ｖａｔｅｒｉｔｅ）、ユトノホライト（ｊｕｔｎｏｈｏｒｉｔｅ）、ミンレコルダイト（ｍｉｎｒｅｃｏｒｄｉｔｅ）、ベンストナイト（ｂｅｎｓｔｏｎｉｔｅ）、オレクミンスカイト（ｏｌｅｋｍｉｎｓｋｉｔｅ）、ニエレライト（ｎｙｅｒｅｒｅｉｔｅ）、ナトロフェアキルダイト（ｎａｔｒｏｆａｉｒｃｈｉｌｄｉｔｅ）、ファリキルダイト（ｆａｒｉｃｈｉｌｄｉｔｅ）、ゼムコライト（ｚｅｍｋｏｒｉｔｅ）、ブッチライト（ｂｕｔｓｃｈｌｉｔｅ）、シュルタイト（ｓｈｒｔｉｔｅ）、レモンダイト（ｒｅｍｏｎｄｉｔｅ）、ペテルセナイト（ｐｅｔｅｒｓｅｎｉｔｅ）、カルシオブルバンカイト（ｃａｌｃｉｏｂｕｒｂａｎｋｉｔｅ）、ブルバンカイト（ｂｕｒｂａｎｋｉｔｅ）、カンネシャイト（ｋｈａｎｎｅｓｈｉｔｅ）、カーボンセルナイト（ｃａｒｂｏｎｃｅｒｎａｉｔｅ）、ブリンカイト（ｂｒｉｎｋｉｔｅ）、プリロイト（ｐｒｙｒａｕｉｔｅ）、ストロンチオドレセナイト（ｓｔｒｏｎｔｉｏ  ｄｒｅｓｓｅｎｉｔｅ）、又はこれらの組み合せから選ばれる物質の存在下で、炭化水素系燃料を水蒸気と反応させ、第一の水素ガスを製造する工程、ここで、反応温度は約５００℃乃至約６５０℃である；
第一の水素ガスをメタン化して、一酸化炭素の濃度が約１０重量ｐｐｍ未満の水素リッチガスを製造する工程；
水素リッチガスを燃料電池の陽極に供給する工程、ここで、該燃料電池は水素リッチガスの一部を消費し、電気を発生させ、陽極廃ガス及び陰極廃ガスを生成する；及び
陽極廃ガス及び陰極廃ガスを用いてプロセス水を予熱する工程、ここで、予熱された該プロセス水は二酸化炭素固定材の再生に使用される；
を含む方法。
【請求項２２】
炭化水素系燃料から電気を発生させる装置であって、
少なくとも２基の改質触媒床、ここで、個々の改質触媒床は改質触媒及び二酸化炭素固定材を含む；
原料流を少なくとも２基の改質触媒床に振り分けることができる、第一マニホールド；
少なくとも１基の改質触媒床の流出ガスの一酸化炭素濃度を減少することによって、水素リッチガスを製造することができる反応器；及び
個々の改質触媒床の流出ガスを反応器及び排出ガス側に振り分けることができる第二マニホールド；
を含む装置。
【請求項２３】
反応器がメタン化反応器又は選択酸化反応器から選ばれる、請求項２２記載の装置。
【請求項２４】
電気を発生させ、水素リッチガスを陽極廃ガス及び陰極廃ガスに転換する燃料電池を更に含む、請求項２２記載の装置。
【請求項２５】
水素リッチガスを貯蔵する金属水素化物貯蔵システムを更に含む、請求項２２記載の装置。
【請求項２６】
陽極廃ガス及び陰極廃ガスを燃焼させ、排出ガスを生成する陽極廃ガス酸化装置を更に含む、請求項２４記載の装置。
【請求項２７】
少なくとも１基の改質触媒床に、その再生のために排出ガスを振り分けることができる第三マニホールドを更に含む、請求項２６記載の装置。
【請求項２８】
陽極廃ガス及び陰極廃ガスを用いてプロセス水を加熱する水予熱器を更に含む、請求項２４記載の装置。
【請求項２９】
第一マニホールドが予熱された水を少なくとも１基の改質触媒床に、その再生のために振り分けることができる、請求項２８記載の装置。
【請求項３０】
排出ガスを用いてプロセス水を加熱する水予熱器を更に含む、請求項２６記載の装置。
【請求項３１】
第一マニホールドが、予熱された水を少なくとも１基の改質触媒床に、その再生のために振り分けることができる、請求項３０記載の方法。
【請求項３２】
少なくとも１基の改質触媒床からの流出ガスの一酸化炭素の濃度を減少することによって、水素リッチガスを製造することができる反応器、及び
個々の改質触媒床からの流出ガスを反応器と排気ガス側に振り分けることができる第２マニホールド
を更に含む、請求項２２記載の装置。
【請求項３３】
個々の改質触媒床が触媒及び二酸化炭素固定材の混合物を含む、２基以上の改質触媒床を提供する工程、
炭化水素系燃料及び水蒸気を含む混合物を１基以上の前記改質触媒床に導き、その混合物を約４００℃乃至約８００℃の範囲の改質反応温度において反応させることにより、リフォーメートを生成させる工程、並びに
前記二酸化炭素固定材を前記改質反応温度より高い温度へ加熱することにより、前記改質触媒床の１基を再生する工程
を含み、
少なくとも１基の前記改質触媒床を再生しつつ、リフォーメートを生成させる、
炭化水素系燃料を水素リッチガスに転換する方法。
【請求項３４】
前記再生された二酸化炭素固定材を前記改質反応温度へ冷却する工程を更に含む、請求項３３記載の方法。
【請求項３５】
前記二酸化炭素固定材が低くとも約６００℃の温度へ加熱される、請求項３３記載の方法。