【手続補正書】
【提出日】平成17年4月15日(2005.4.15)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
実験式
ＭｏａＶｂＮｃＸｄＺｅＯｆ
〔式中、ＮはＴｅおよびＳｂからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、さらにＸはＮｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｗ、Ｓｅ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｂｉ、Ｂ、Ｉｎ、Ａｓ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｈｆ、Ｐｂ、Ｐ、Ｐｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、およびＬｕからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ＺはＡｕ、Ａｇ、Ｒｅ、Ｐｒ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｎｄ、Ｙ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｂｒ、Ｃｕ、Ｓｃ、Ｃｌ、ＦおよびＩからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０、ｅ＝０から０．１であり、ｆは他の元素の酸化状態に応じて変化する。〕
を有する混合金属酸化物を含む改良された触媒の製造方法であって、
（ａ）Ｍｏ、Ｖ、Ｎ、ＸおよびＺの元素の化合物と少なくとも１つの溶剤を、４５℃以上の温度で混合して混合物を形成し（ただしＭｏ、Ｖ、Ｎ、ＸおよびＺは、Ｍｏ：Ｖ：Ｎ：Ｘ：Ｚの原子比がａ：ｂ：ｃ：ｄ：ｅとなる量で存在し、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０、ｅ＝０から０．１である）、
（ｂ）形成された混合物から少なくとも１つの溶剤を除去し、触媒前駆体を形成し、
（ｃ）該触媒前駆体を焼成し、混合金属酸化物を得ることを含む方法。
【請求項２】
ｅ＝０．００１から０．１である、請求項１記載の方法。
【請求項３】
触媒前駆体が２工程で焼成され、第１工程では焼成は酸化雰囲気中で行われ、第２工程では焼成が非酸化雰囲気中で行われる、請求項１記載の方法。
【請求項４】
請求項１記載の方法により製造された触媒。
【請求項５】
（ａ）Ｍｏ、Ｖ、Ｎ、ＸおよびＺの元素の化合物と少なくとも１つの溶剤を、４５℃以上の温度で混合して混合物を形成し（ただしＭｏ、Ｖ、Ｎ、ＸおよびＺは、Ｍｏ：Ｖ：Ｎ：Ｘ：Ｚの原子比がａ：ｂ：ｃ：ｄ：ｅとなる量で存在し、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０、ｅ＝０から０．１である）、
（ｂ）形成された混合物から少なくとも１つの溶剤を除去し、触媒前駆体を形成し、
（ｃ）該触媒前駆体を焼成し、混合金属酸化物を得ることを含む方法により調製された、実験式
ＭｏａＶｂＮｃＸｄＺｅＯｆ
〔式中、ＮはＴｅおよびＳｂからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、さらにＸはＮｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｗ、Ｓｅ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｂｉ、Ｂ、Ｉｎ、Ａｓ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｈｆ、Ｐｂ、Ｐ、Ｐｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、およびＬｕからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ＺはＡｕ、Ａｇ、Ｒｅ、Ｐｒ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｎｄ、Ｙ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｂｒ、Ｃｕ、Ｓｃ、Ｃｌ、ＦおよびＩからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０、ｅ＝０から０．１であり、ｆは他の元素の酸化状態に応じて変化する。〕
を有する混合金属酸化物を含む触媒の存在下に、
アルカン、またはアルカンとアルケンの混合物を、気相触媒酸化反応に付すことを含む不飽和カルボン酸の製造方法。
【請求項６】
（ａ）Ｍｏ、Ｖ、Ｎ、ＸおよびＺの元素の化合物と少なくとも１つの溶剤を、４５℃以上の温度で混合して混合物を形成し（ただしＭｏ、Ｖ、Ｎ、ＸおよびＺは、Ｍｏ：Ｖ：Ｎ：Ｘ：Ｚの原子比がａ：ｂ：ｃ：ｄ：ｅとなる量で存在し、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０、ｅ＝０から０．１である）、
（ｂ）形成された混合物から少なくとも１つの溶剤を除去し、触媒前駆体を形成し、
（ｃ）該触媒前駆体を焼成し、混合金属酸化物を得ることを含む方法により調製された、
実験式
ＭｏａＶｂＮｃＸｄＺｅＯｆ
〔式中、ＮはＴｅおよびＳｂからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、さらにＸはＮｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｗ、Ｓｅ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｂｉ、Ｂ、Ｉｎ、Ａｓ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｈｆ、Ｐｂ、Ｐ、Ｐｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、およびＬｕからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ＺはＡｕ、Ａｇ、Ｒｅ、Ｐｒ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｎｄ、Ｙ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｂｒ、Ｃｕ、Ｓｃ、Ｃｌ、ＦおよびＩからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０、ｅ＝０から０．１であり、ｆは他の元素の酸化状態に応じて変化する。〕
を有する混合金属酸化物を含む触媒の存在下に、
アルカン、またはアルカンとアルケンの混合物、およびアンモニアを、気相触媒酸化反応に付すことを含む不飽和ニトリルの製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
本発明の第１の態様は、
実験式
ＭｏａＶｂＮｃＸｄＺｅＯｆ
〔式中、ＮはＴｅおよびＳｂからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、さらにＸはＮｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｗ、Ｓｅ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｂｉ、Ｂ、Ｉｎ、Ａｓ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｈｆ、Ｐｂ、Ｐ、Ｐｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、およびＬｕからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ＺはＡｕ、Ａｇ、Ｒｅ、Ｐｒ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｎｄ、Ｙ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｂｒ、Ｃｕ、Ｓｃ、Ｃｌ、ＦおよびＩからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０、ｅ＝０から０．１であり、ｆは他の元素の酸化状態に応じて変化する。〕
を有する混合金属酸化物を含む触媒の製造方法であって、
（ａ）Ｍｏ、Ｖ、Ｎ、ＸおよびＺの元素の化合物と少なくとも１つの溶剤を、４５℃以上の温度で混合して混合物を形成し（ただしＭｏ、Ｖ、Ｎ、ＸおよびＺは、Ｍｏ：Ｖ：Ｎ：Ｘ：Ｚの原子比がａ：ｂ：ｃ：ｄ：ｅとなる量で存在し、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０、ｅ＝０から０．１である）、
（ｂ）形成された混合物から少なくとも１つの溶剤を除去し、触媒前駆体を形成し、
（ｃ）該触媒前駆体を焼成し、混合金属酸化物を得ることを含む方法を提供する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
本発明の第３の態様は、
（ａ）Ｍｏ、Ｖ、Ｎ、ＸおよびＺの元素の化合物と少なくとも１つの溶剤を、４５℃以上の温度で混合して混合物を形成し（ただしＭｏ、Ｖ、Ｎ、ＸおよびＺは、Ｍｏ：Ｖ：Ｎ：Ｘ：Ｚの原子比がａ：ｂ：ｃ：ｄ：ｅとなる量で存在し、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０、ｅ＝０から０．１である）、
（ｂ）形成された混合物から少なくとも１つの溶剤を除去し、触媒前駆体を形成し、
（ｃ）該触媒前駆体を焼成し、混合金属酸化物を得ることを含む方法により調製された、
実験式
ＭｏａＶｂＮｃＸｄＺｅＯｆ
〔式中、ＮはＴｅおよびＳｂからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、さらにＸはＮｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｗ、Ｓｅ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｂｉ、Ｂ、Ｉｎ、Ａｓ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｈｆ、Ｐｂ、Ｐ、Ｐｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、およびＬｕからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ＺはＡｕ、Ａｇ、Ｒｅ、Ｐｒ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｎｄ、Ｙ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｂｒ、Ｃｕ、Ｓｃ、Ｃｌ、ＦおよびＩからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０、ｅ＝０から０．１であり、ｆは他の元素の酸化状態に応じて変化する。〕
を有する混合金属酸化物を含む触媒の存在下に、
アルカン、またはアルカンとアルケンの混合物を、気相触媒酸化反応に付すことを含む不飽和カルボン酸の製造方法を提供する。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
本発明の第４の態様は、
（ａ）Ｍｏ、Ｖ、Ｎ、ＸおよびＺの元素の化合物と少なくとも１つの溶剤を、４５℃以上の温度で混合して混合物を形成し（ただしＭｏ、Ｖ、Ｎ、ＸおよびＺは、Ｍｏ：Ｖ：Ｎ：Ｘ：Ｚの原子比がａ：ｂ：ｃ：ｄ：ｅとなる量で存在し、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０、ｅ＝０から０．１である）、
（ｂ）形成された混合物から少なくとも１つの溶剤を除去し、触媒前駆体を形成し、
（ｃ）該触媒前駆体を焼成し、混合金属酸化物を得ることを含む方法により調製された、
実験式
ＭｏａＶｂＮｃＸｄＺｅＯｆ
〔式中、ＮはＴｅおよびＳｂからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、さらにＸはＮｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｗ、Ｓｅ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｂｉ、Ｂ、Ｉｎ、Ａｓ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｈｆ、Ｐｂ、Ｐ、Ｐｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、およびＬｕからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ＺはＡｕ、Ａｇ、Ｒｅ、Ｐｒ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｎｄ、Ｙ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｂｒ、Ｃｕ、Ｓｃ、Ｃｌ、ＦおよびＩからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０、ｅ＝０から０．１であり、ｆは他の元素の酸化状態に応じて変化する。〕
を有する混合金属酸化物を含む触媒の存在下に、
アルカン、またはアルカンとアルケンの混合物、およびアンモニアを、気相触媒酸化反応に付すことを含む不飽和ニトリルの製造方法を提供する。