【手続補正書】
【提出日】平成15年10月23日(2003.10.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
入射光側に選択エミッター層を有する太陽電池の作成方法において：
入射光側と裏側とを有するｐ−ドーピングされた珪素−ウェファーを作成し；
ｐ−ドーピングされた珪素−ウェファーの入射光側に酸化物層を生ぜしめ；
酸化物層を構造化して構造化領域を形成させ、ここでスクリーンプリントにより酸化物エッチング成分を含有するスクリーンプリントペーストをステンシルにより酸化物層に印刷すると共に印刷されたスクリーンプリントペーストを所定の作用時間の後に再び除去し；
選択高ｎ−ドーピングを構造化領域に導入して選択エミッター層を形成させ；
酸化物層を除去し；
全平面的に弱いｎ−ドーピングを選択高ｎ−ドーピングの上に導入し；
入射光側を選択高ｎ−ドーピングの領域にて接触させる
ことを特徴とする太陽電池の作成方法。
【請求項２】
酸化物エッチング成分が弗化水素酸（ＨＦ）および／または弗化アンモニウム（ＮＨ4 Ｆ）および／または弗化水素アンモニウム（ＮＨ4 ＨＦ2 ）からなることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
酸化物エッチング成分がスクリーンプリントペーストに対し１０〜２０容量％の割合を占めることを特徴とする請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
作用時間が３０秒〜２分間であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
入射光側の接触をスクリーンプリントにより行う請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
燐−ドーピングによりｎ−ドーピングを導入することを特徴とする１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
燐−ドーピングの導入に際し生ずるホスホルガラス（ＰＯＣｌ3 ）をその後にエッチング工程にて再び除去することを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
裏側をスクリーンプリントペーストと接触させることを特徴とする請求項１〜７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
珪素−ウェファーの裏側にバック−サーフェス−フィールドを更に生ぜしめ、ここでｐ−ドーピングされた珪素−ウェファーに酸化物層を生ぜしめる前に、硼素をドーピング材として含有する拡散膨潤層を珪素−ウェファーの裏側に塗布すると共に、珪素−ウェファーを酸素含有雰囲気下に９００〜１２００℃の温度で処理して酸化物層を得ると共にドーピング材を導入する請求項１〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
拡散膨潤層を、全平面的に弱いｎ−ドーピングの導入前に除去する請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
ウェファーの縁部にてｎ−ドーピングを解く工程を更に含む請求項９または１０に記載の方法。
【請求項１２】
裏側接触部を裏側に施す請求項９〜１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
拡散膨潤層として硼素ドーピングラッカーまたは硼素ドーピングペーストを施すことを特徴とする請求項９〜１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
拡散膨潤層および酸化物層をＨＦ溶液でのエッチングにより除去する請求項９〜１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５】
ウェファーの縁部におけるｎ−ドーピングの切除を外側縁部のエッチングにより行う請求項１１に記載の方法。
【請求項１６】
裏側を１〜３重量％のアルミニウムを含有する銀スクリーンプリントペーストと接触させることを特徴とする請求項９〜１５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７】
領域における裏側を、裏接触部で覆われた領域の間にて硼素ドーピングを平面的ｎ−ドーピングで補償するよう接触させることを特徴とする請求項１２に記載の方法。
【請求項１８】
反射防止層を入射光側に塗布すると共に、不働化層を裏側に塗布することを特徴とする請求項９〜１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９】
酸化物層を構造化させるため、結合剤と酸化物エッチング成分とを有するスクリーンプリントペーストを使用する請求項１〜１８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２０】
酸化物層を構造化させるため、１０〜５００Ｐａ．ｓ、好ましくは５０〜２００Ｐａ．ｓの粘度を有するスクリーンプリントペーストを使用する請求項１〜１９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２１】
結合剤がタペストリーペーストからなる請求項１９に記載の方法。
【請求項２２】
結合剤がエポキシド樹脂からなる請求項１９に記載の方法。
【請求項２３】
入射光側と裏側とを有するドーピングされた珪素−ウェファーを備える太陽電池において、入射光側は接触部を施した選択エミッター構造を有し、珪素−ウェファーの入射光側の領域には接触部の下方にて高ｎ−ドーピングが設けられると共に、入射光側の他の領域には弱いｎ−ドーピングが設けられることを特徴とする太陽電池。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】発明の名称
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の名称】選択エミッター層を有する太陽電池
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００１】
本発明は、太陽電池およびその作成方法に関するものである。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００２】
結晶質珪素−太陽電池は一般にｐ−導電性基板からなり、その表側にはｎ−導電性物質（たとえば燐）の均質な厚い層が拡散される。ウェファーの表側および裏側には入射光の下で生じた電流を除去するための金属導電性接触部を施す。コスト上有利かつ大量生産可能な作成法に鑑み、接触部は一般にスクリーンプリント技術によって得られる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００３】
米国特許第５  ８９９  ７０４号には従来技術による太陽電池およびその作成方法が記載されている。ｐ−ドーピングされた珪素−ウェファーの入射光側には高ｎ−ドーピング（ｎ＋  −ドーピング）を有するエミッター層が設けられ、ここに接触部が施されている。裏側には、いわゆるバック・サーフェス・フィールドを生ぜしめる。公知方法は次の工程を含む：
−  入射光側および裏側を有するｐ−ドーピングされた珪素−ウェファーの作成；
−  ｐ−ドーピングされた珪素−ウェファーへの酸化物層の形成；
−  珪素−ウェファーの裏側に対するドーピング材として硼素を含有する拡散膨潤層の塗布（ここで珪素−ウェファーは酸素含有雰囲気下に９００〜１２００℃の温度にて酸化物層を得ると共にドービング材を追入れるべく処理される；
−  酸化物質の除去；
−  入射光側および裏側に対する全平面的な高いｎ−ドーピングの導入；および
−  入射光側と裏側との接触。
ｎ−ドーピングのレベルにて、２つの対向縁部条件を調和させねばならない。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
表側接触部につきスクリーンプリント技術を用いるには、充分高いｎ−ドーピングを設けることが重要である。珪素のドーピングが低過ぎれば、珪素と接触部との間の移行抵抗が高くなり過ぎる。これは、太陽電池のシリーズ抵抗が上昇するという結果をもたらし、次いでこれは太陽電池の照明特性曲線の下降する充電係数をもたらす。他面において、高過ぎるｎ−ドーピングは太陽電池の青色感受性の低下をもたらし、これは荷重負荷と作用度の低下との早期の再組合わせをもたらす結果となる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
従来技術に従い工業的に作成される太陽電池においては、前側をスクリーンプリント手段と接触させる。これは約０．３μｍの拡散ｎ−層の厚さを必要とすると共に、１０Ｅ２０原子／ｃｍ3 の領域における燐−表面濃度を有する。ｎ＋−層の深さおよび表面濃度により、入射太陽スペクトルの短波長部分におけるその感受性も決定される。青色感受性を更に増大させるべき場合、すなわち短回路電流密度を増大させるべき場合は、ｎ＋−層の侵入深さおよび燐の表面濃度を低下させねばならない。これはＡｇ−金属化物とｎ−ドーピングされた珪素層との間の接触抵抗を増大させるという結果をもたらし、次いでこれは再び太陽電池の下降充電係数および従って低下する効率に繋がる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
低下する燐−表面濃度の場合に珪素と金属接触部との間の僅かな移行抵抗を実現する方法は、低いバリヤ高さを有する金属（たとえばニッケルもしくはチタン）の介在層の使用である。しかしながら、これはたとえば無電流の金属分離または蒸発技術のような他の金属化技術への移行をも意味する。これら方法は勿論大量生産には適さず、更に明らかに高い製作コストを伴う。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
【特許文献１】米国特許第５  ８９９  ７０４号
【特許文献２】ＤＥ  ３３  ４０  ８７４  Ｃ２号
【特許文献３】ＵＳ  ４，１５８，５９１号
【特許文献４】ＤＥ  １９５  ０８  ７１２  Ｃ２号
【特許文献５】ＷＯ  ００／５４３４１号
【特許文献６】ＵＳ  ４  ４８６  ４６６号
【特許文献７】ＵＳ  ４  ３２７  １６７号
【特許文献８】ＵＳ  ５  ２９２  ６１９号
【特許文献９】ＵＳ  ５  ４５４  ８６１号
【特許文献１０】ＵＳ  ５  ４７２  ９１０号
【特許文献１１】ＵＳ  ４  ２７１  ２５８号
【特許文献１２】ＵＳ  ４  ５１０  ２７６号
【特許文献１３】ＵＳ  ４  ５０４  ６０７号
【特許文献１４】ＵＳ  ４  ５５１  ４８８号
【特許文献１５】ＵＳ  ４  ４９９  １６３号
【特許文献１６】ＵＳ  ４  ９２７  ７３６号
【特許文献１７】ＥＰ  ０  ８９１  １２７  Ａ２号
【特許文献１８】ＥＰ  ０  ８６０  ７４２  Ａ１号
【特許文献１９】ＥＰ  ０  ７１３  ３５７  Ａ１号
【特許文献２０】ＥＰ  ０  １７４  ５５５  Ａ２号
【特許文献２１】ＷＯ  ９６／１９０１２号
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
本発明の課題は、高められた青色感受性を有する太陽電池およびそのコスト上有利な作成方法を提供することにある。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
この課題は、請求項１に従う方法および請求項２３に従う太陽電池により解決される。
上記両対向縁部条件を調和させるには、本発明によればｎ−ドーピングにはいわゆる選択エミッター構造が設けられる。ここでは平面的に極めて小さい前側接触部の下の部分には高ｎ−ドーピングが設けられる一方、他の領域には低ｎ−ドーピングが設けられ、高い青色感受性が実現される。
本発明によればｎ＋−層は従って２つの領域に分割される。金属化された各領域の間における平面的に広い主たるフェファー表面の部分（前側接触部）のみを燐で弱くドーピングして、高い青色感受性を実現させる。
他方の金属化部分の下の平面的に極めて小さいウェファー表面の部分（前側接触部）は燐により強くドーピングされて、低い接触抵抗を確保する。酸化物エッチング成分を有するスクリーンプリントペーストの使用はここでも、酸化物層の簡単な構造化により選択エミッター層のコスト上有利な作成を可能にする。
従って本発明は、選択エミッター層を有する太陽電池のコスト上有利な作成方法を提供する。
この選択エミッター構造を結晶質珪素−太陽電池の上記構造に一体化させるにはマスキングが必要であり、これはたとえば構造化された酸化物層により実現することができる。この酸化物層は、勿論、固有の必要なプロセス構造にて得なければならない。
フォトリトグラフ法に従い或いはレーザー光線により酸化物層を構造化させることは公知である。勿論、これら方法は比較的コストがかかり、従って低コストの太陽電池領域での使用には適していない。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
本発明による方法は、キャリヤ材料に塗布された酸化物層を構造化させる工程を含む。このためスクリーンプリント過程の後に、酸化物エッチング成分を含有するスクリーンプリントペーストを、ステンシルにより酸化物層にプリントすると共にプリントされたスクリーンプリントペーストを所定作業時間の後に再び除去する。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
従って本発明によれば、それ自体公知のスクリーンプリント法を使用して、キャリヤ材料に塗布された酸化物層を構造化させる。このためスクリーンプリントペーストには酸化物エッチング成分を与える。ペーストがプリントされる全平面領域にて酸化物がエッチングされ、非プリント平面領域には酸化物が残存維持される。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
エッチングプロセスは、水または適する溶剤における珪素円盤の洗浄により終了する。従って、このプロセスは、構造化につき使用されるフォトレジストマスクおよびそれに属するプロセス工程または構造化のための高価なレーザー装置なしに行われ、僅か１つのスクリーンプリント装置のみを必要とする。このプロセスは従って自動化可能であると共に、工業規模にて大個数のコスト上有利な生産に適している。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
好適実施形態によれば、酸化物エッチング成分は弗化水素酸（ＨＰ）および／または弗化アンモニウム（ＨＦ４Ｆ）および／または弗化水素アンモニウム（ＮＨ4 ＨＦ2 ）からなっている。弗化水素酸は弗化水素（ＨＦ）の水溶液である。市販入手しうる弗化水素酸は約４０重量％のＨＦを含有し、石英およびシリケートを欠如する。弗化水素酸（ＨＦ）および／または弗化アンモニウム（ＮＦ４Ｆ）および／または弗化水素アンモニウム（ＮＦ４ＨＦ2 ）は従ってガラスおよび金属をエッチングするため、特に酸化珪素をエッチングするために使用することができる。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
更なる好適実施形態によれば、酸化物エッチング成分はスクリーンプリントペーストに対し１０〜２０容量％の割合を有するよう準備される。この割合にて作用時間を特に好適に制御しうることが示された。酸化物層の厚さに応じ、作用時間はたとえば３０秒〜２分間である。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
好適実施例によれば、ｎ−ドーピングは燐−ドーピングにより導入される。燐−ドーピングの導入に際し生ずるホスホルガラス（ＰＯＣｌ3 ）を好ましくはその後のエッチング工程にて再び除去する。
【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
更なる好適実施例によれば、表側を銀スクリーンプリントペーストと接触させる。
【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正２１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正２２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正２３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正２４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
更なる問題は太陽電池の裏側の接触である。太陽電池裏側のスクリーンプリント接触に際し、珪素を１．５Ｅ１６原子／ｃｍ3 の基礎ドーピングでＡｇと結合させねばならない。これは高い移行抵抗のみで成功し、これには勿論太陽電池の充電係数に強く影響を及ぼす。移行抵抗を減少させるには、ウェファー裏側に対する珪素のドーピングを約１０Ｅ１９原子／ｃｍ3 の範囲で増大させねばならない。これには種々異なる方法が存在する。
【手続補正２５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
バック・サーフェス・フィールド（ＢＳＦ）なしの太陽電池の場合、Ａｇ−スクリーンプリントペーストへのアルミニウムの混入により裏側のドーピングが得られる。アルミニウムが約５７７℃の合金形成にて珪素と共に既に形成される。金属化部の燃焼に際し、Ａｇペーストのアルミニウム部分は約５７７℃以上の温度にて珪素と共に溶融物を形成する。燃焼後の冷却に際し溶融物が再結晶化し、ここで固化した珪素は１０Ｅ１９原子／ｃｍ3 の範囲における溶解度限界までアルミニウムによりドーピングされる。このドーピング濃度にて、珪素は低い移行抵抗にてＡｇと接触することができる。
【手続補正２６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
他の種類はバック・サーフェス・フィールド（ＢＳＦ）を有する太陽電池である。珪素太陽電池の厚さを減寸させる検討に際し、太陽電池の作用度減少が観察される。これは、より薄い吸収長さまでもはや充分な太陽光の吸収を戻さない。他方、裏側近傍における電荷キャリヤが増大し、ここで拡散による少数電荷キャリヤは裏側電極に達することができ、多数電荷キャリヤにより得られる電流をこれにより減少させることができる。裏側に対する高ドーピングされた層により、少数電荷キャリヤの対抗作用するィールド、すなわちバック・サーフェス・フィールド（ＢＳＦ）を得ることができる。ｐ−ドーピングされた太陽電池本体およびその入射光側もしくは表側に対するｎ＋−ドーピングされたエミッターを有する太陽電池構造においては、裏側に対するｐ＋−ドーピングが必要である。これを得るには、たとえば蒸発により薄い層として裏側に施されると共にテンパー工程により導入もしくは合金化しうるような多くのアルミニウムが提案される。さらに、アルミニウム含有の裏側接触部を施すと共に対応してアルミニウムを導入するｐ＋−ドーピングを得ることも可能である。さらに、アルミニウムを固体−拡散源から太陽電池基板まで拡散導入することも可能である。勿論、これは太陽電池基板が両側にてアルミニウムドーピングされてｐ＋ｐｐ＋−構造が生ずるという欠点を伴う。
【手続補正２７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
更に、硼素はｐ−ドーピングを得るにも適している。その際、相応のバック・サーフェス・フィールドを対応する揮発性もしくはガス形成性硼素化合物のガス拡散により、または裏側への硼素含有珪素層の塗布により、或いは液体ドーピング材含有溶液の塗布により得ることができる。しかしながらドーピングの導入に必要な温度にて硼素化合物の高い揮発性に基づき周囲拡散が観察連れ、これはドーピングされない太陽電池領域のマスキングにより阻止せねばならない。
【手続補正２８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
ＤＥ３３  ４０  ８７４  Ｃ２号から、バック・サーフェス・フィールドの作成方法が公知であり、相応のドーピング物質がドーピング物質含有層から半導体に導入される。
【手続補正２９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２７】
直接的拡散またはドーピング物質層の導入によるバック・サーフェス・フィールドの作成がＵＳ  ４，１５８，５９１号から公知である。ドーピングされないウェファーの表面は第２ウェファーでの被覆により保護することができる。
【手続補正３０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２８】
プロセス上簡単に作成されるアルミニウムでのｐ＋−ドーピングは腐食性増大の欠点を有する。時間の経過と共に、アルミニウム含有層領域が分解して溶出することがあり、これは裏側接触部の損傷および太陽電池性能の低下をもたらしうる。この問題の解決策はＤＥ  １９５  ０８  ７１２  Ｃ２号から公知である。基本概念は、ここでは硼素含有拡散膨潤層からの硼素の追出しによりバック・サーフェス・フィールドのｐ＋−ドーピングを生成させることである。ウェファーの縁部および表側の望ましくないドーピングが阻止され、酸素含有雰囲気下での９００〜１２００℃の高温における追出しが採用される。これら条件下でウェファーの縁部および表側に酸化物層が直ちに形成され、これら層はマスキングに役立つと共に、これら状況に対する望ましくないドーピングを阻止する。導入の後、酸化物層も拡散膨潤層も簡単なエッチング工程により除去される。
【手続補正３１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
本発明の更なる解決策として、選択エミッター層の作成に際し表側をマスキングするためバック・サーフェス・フィールドを生成させる場合、形成される酸化物層を利用することが提案される。
【手続補正３２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３０】
従って更なる本発明の解決策は、入射光側に選択エミッター層を有すると共にそれにより裏側にバック・サーフェス・フィールド形成される太陽電池の作成方法からなり、この方法はｐ−ドーピングされた珪素−ウェファー層に酸化物層を形成させる前に、ドーピング物質として珪素を含有する拡散膨潤層を珪素−ウェファーの上側に施し、酸素含有雰囲気下に９００〜１２００℃の温度で珪素−ウェファーを処理して酸化物層を得ると共にドーピング質を導入することを特徴とする。
好適実施形態によれば、拡散膨潤層は全平面的な弱いｎ−ドーピングの導入前に除去される。
更なる好適実施形態によれば、ｎ−ドーピングをウェファーの縁部にて分離する。
更なる好適実施形態によれば、裏側接触部を裏側に施す。
【手続補正３３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３１】
ＤＥ  １９５  ０８  ７１２  Ｃ２号から自体公知のＢＳＦ−フィールドの作成方法は、従って特に有利に酸化物層の本発明による構造化と組合わせることができる。何故なら、ＢＳＦ−ドーピングの導入に際しマスキングするための酸化物層を更なるプロセス工程の必要なしに形成しうるからである。
【手続補正３４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
更に、ＤＥ  １９５  ０８  ７１２  Ｃ２号から公知の方法の利点を全て有する。
【手続補正３５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
たとえば半導体移行部を得る前に、したがって太陽電池の表側に対する燐の拡散導入前にバック・サーフェス・フィールド（ＢＳＦ）の形成を行うことに注目すべきである。選択される高温度は硼素ドーピングの深い侵入に役立つ。これは、その後の太陽電池の全体的作成工程に対しても安定であり、これは明らかに低温度にて行われる。