【手続補正書】
【提出日】平成16年4月27日(2004.4.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、以上のような事情に基づいてなされたものであって、その第１の目的は、他の材料に対する接着性および相溶性が高く、塗装性および印刷適性が高いエラストマーが得られると共に、優れた耐久性を有するエラストマーが得られ、更に臭気のないまたは少ないエラストマーが得られる官能基を有するオレフィン系共重合体を提供することにある。
本発明の第２の目的は、他の材料に対する接着性および相溶性が高く、塗装性および印刷適性が高いエラストマーが得られると共に、優れた耐久性を有するエラストマーが得られ、更に臭気のないまたは少ないエラストマーが得られる官能基を有するオレフィン系共重合体を確実に製造することができる方法を提供することにある。
本発明の第３の目的は、他の材料に対する接着性および相溶性が高く、塗装性および印刷適性が高いエラストマーが得られると共に、優れた耐久性、機械的特性および耐摩耗性を有するエラストマーが得られ、更に臭気のないまたは少ないエラストマーが得られるゴム組成物を提供することにある。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
構造単位（ｃ）を形成するための特定の官能基含有環状オレフィンは、シクロペンタジエンと官能基含有オレフィンとをディールス・アルダー反応によって縮合させ、必要に応じて加水分解反応させることにより製造される。
このような特定の官能基含有環状オレフィンの具体例としては、
５，６−ジメチル−５，６−ジヒドロキシ−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、  ５，６−ジメチル−５，６−ジカルボキシ−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、  ５，６−ジエチル−５，６−ジカルボキシ−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、  ５，６−ジメチル−５，６−ビス（カルボキシメチル）−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５，６−ジエチル−５，６−ビス（カルボキシメチル）−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５，６−ジメチル−５，６−ビス（ヒドロキシメチル）−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５，６−ジエチル−５，６−ビス（ヒドロキシメチル）−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５，６−ジメチル−５，６−ビス（アミノメチル）−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５，６−ジエチル−５，６−ビス（アミノメチル）−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５，６−ジメチル−５，６−ビス（アミノプロピル）−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５，６−ジメチル−５，６−ビス（アミノカルボニル）−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５，６−ジメチル−５，６−ビス（Ｎ−メチル−アミノカルボニル）−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５，６−ジメチル−５，６−ビス（Ｎ−プロピル−アミノカルボニル）−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５，６−ジエチル−５，６−ビス（アミノカルボニル）−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５，６−ジエチル−５，６−ビス（Ｎ−エチル−アミノカルボニル）−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５，６−ジメチル−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン−５，６−ジカルボン酸イミド、
５−メチル−５−ヒドロキシ−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−エチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−メチル−５−ヒドロキシメチル−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−エチル−５−ヒドロキシメチル−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−メチル−５−カルボキシメチル−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−エチル−５−カルボキシメチル−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−メチル−５−アミノメチル−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−エチル−５−アミノメチル−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−メチル−５−アミノプロピル−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−メチル−５−アミノカルボニル−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−メチル−５−Ｎ−メチル−アミノカルボニル−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−メチル−５−Ｎ−プロピル−アミノカルボニル−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−エチル−５−アミノカルボニル−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
５−エチル−５−Ｎ−エチル−アミノカルボニル−ビシクロ［２．２．１] −２−ヘプテン、
８，９−ジメチル−８，９−ジカルボキシ−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８，９−ジエチル−８，９−ジカルボキシ−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８，９−ジメチル−８，９−ビス（ヒドロキシメチル）−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８，９−ジエチル−８，９−ビス（ヒドロキシメチル）−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８，９−ジメチル−８，９−ビス（アミノメチル）−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８，９−ジエチル−８，９−ビス（アミノメチル）−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８，９−ジメチル−８，９−ビス（アミノカルボニル）−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８，９−ジメチル−８，９−ビス（Ｎ−メチル−アミノカルボニル）−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８，９−ジエチル−８，９−ビス（アミノカルボニル）−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８，９−ジエチル−８，９−ビス（Ｎ−エチル−アミノカルボニル）−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８−メチル−８−カルボキシ−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８−エチル−８−カルボキシ−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８−メチル−８−ヒドロキシメチル−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８−エチル−８−ヒドロキシメチル−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８−メチル−８−アミノメチル−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８−エチル−８−アミノメチル−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８−メチル−８−アミノカルボニル−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８−メチル−８−Ｎ−メチル−アミノカルボニル−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８−エチル−８−アミノカルボニル−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン、
８−エチル−８−Ｎ−エチル−アミノカルボニル−テトラシクロ［４．４．０．１2,5 ．１7,10］−３−ドデセン
などを挙げることができる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
構造単位（ｄ）は、非共役ジエンに由来する構造単位であって、必要に応じて共重合体中に含有されるものである。
構造単位（ｄ）を形成するための非共役ジエンの具体例としては、１，４−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、１，５−ヘキサジエン等の直鎖の非環状ジエン、
５−メチル−１，４−ヘキサジエン、３，７−ジメチル−１，６−オクタジエン、５，７−ジメチル−１，６−オクタジエン、３，７−ジメチル−１，７−オクタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、ジヒドロミルセン等の分岐連鎖の非環状ジエン、
テトラヒドロインデン、メチルテトラヒドロインデン、ジシクロペンタジエン、ビシクロ［２．２．１］−ヘプタ−２，５−ジエン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−プロペニル−２−ノルボルネン、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン、５−シクロヘキシリデン−２−ノルボルネン、５−ビニル−２−ノルボルネン等の脂環式ジエン
などを挙げることができる。これらの化合物は、単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。
また、上記の非共役ジエンのうち好ましいものとしては、１，４−ヘキサジエン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネンなどを挙げることができる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４８】
（４）ビスアルキル置換またはＮ−アルキル置換サリチルアルドイミンとチタン、ジルコニウムまたはハーフニウムとの２塩化物と、メチルアルモキサン（ＭＡＯ）とからなる触媒系。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６７】
〈実施例１〉
窒素置換した２Ｌセパラブルフラスコに、ヘキサン９６０ｍＬと、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンの０．５ｍｏｌ／Ｌヘキサン溶液５ｍＬ（５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテン２．５ｍｍｏｌ）を入れた。次いで、この混合物を攪拌しながらＡｌ2 （Ｃ2 Ｈ5 ）3 Ｃｌ3 を２．５ｍｍｏｌ添加して反応させることにより、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンにおけるカルボキシル基のマスキング処理を行った。
その後、得られた溶液にエチレン（供給割合：５Ｌ／ｍｉｎ）／プロピレン（供給割合：５Ｌ／ｍｉｎ）／水素（供給割合：０．５Ｌ／ｍｉｎ）混合ガスを連続的に供給しながら、重合触媒として、Ａｌ2 （Ｃ2 Ｈ5 ）3 Ｃｌ3 の濃度が０．８１ｍｏｌ／Ｌのヘキサン溶液１．８５ｍＬ（Ａｌ2 （Ｃ2 Ｈ5 ）3 Ｃｌ3 １．５ｍｍｏｌ）を添加し、次いで、ＶＣｌ4 の濃度が０．１０ｍｏｌ／Ｌのヘキサン溶液１．５ｍＬ（ＶＣｌ4 ０．１５ｍｍｏｌ）を添加し、２０℃、２０分間の条件で、エチレン、プロピレンおよび５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンの共重合反応を行った。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６９】
この官能基含有オレフィン系共重合体について分析したところ、エチレンに由来する構造単位の含有割合は５６．１モル％、プロピレンに由来する構造単位の含有割合は４３．７モル％、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンに由来する構造単位の含有割合は０．２モル％であった。
また、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が１．７ｄｌ／ｇ、ゲル透過クロマトグラフィー法によって測定したポリスチレン換算重量平均分子量Ｍｗが１９．６×１０4 、ポリスチレン換算数平均分子量Ｍｎが７．０×１０4 であった。
また、走査型示差熱分析計（ＤＳＣ）によって測定したガラス転移温度は−５７．５℃であった。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７０】
得られた官能基含有オレフィン系共重合体を、電熱プレス機によって１６０℃、１０分間の条件でプレス処理した後、当該官能基含有オレフィン系共重合体について分析したところ、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンに由来する構造単位の含有割合は０．２モル％で、プレス処理する前の値と同等であり、優れた耐久性を有するものであることが確認された。
また、得られた官能基含有オレフィン系共重合体について、ＪＩＳ  Ｚ  ０２３７の剥離試験法に従い、ポリエステルフィルムに対する９０度剥離テストを行ったことろ、剥離強度（ニュートン／２．５ｃｍ）は０．８であった。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７１】
〈実施例２〉
５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンのマスキング処理において、Ａｌ2 （Ｃ2 Ｈ5 ）3 Ｃｌ3 の代わりにＡｌ（ｉ−Ｃ4 Ｈ9 ）3 を用いたこと以外は、実施例１と同様にして官能基含有オレフィン系共重合体１５．０ｇを得た。
得られた官能基含有オレフィン系共重合体について分析したところ、エチレンに由来する構造単位の含有割合は７０．０モル％、プロピレンに由来する構造単位の含有割合は２９．７モル％、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンに由来する構造単位の含有割合は０．３モル％であった。
また、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が１．９ｄｌ／ｇ、ゲル透過クロマトグラフィー法によって測定したポリスチレン換算重量平均分子量Ｍｗが１７０，０００、ポリスチレン換算数平均分子量Ｍｎが７５，０００であった。
また、走査型示差熱分析計（ＤＳＣ）によって測定したガラス転移温度は−５２．０℃であった。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７２】
得られた官能基含有オレフィン系共重合体を、電熱プレス機によって１６０℃、１０分間の条件でプレス処理した後、当該官能基含有オレフィン系共重合体について分析したところ、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンに由来する構造単位の含有割合は０．３モル％で、プレス処理する前の値と同等であり、優れた耐久性を有するものであることが確認された。
また、得られた官能基含有オレフィン系共重合体について、ＪＩＳ  Ｚ  ０２３７の剥離試験法に従い、ポリエステルフィルムに対する９０度剥離テストを行ったことろ、剥離強度（ニュートン／２．５ｃｍ）は１．０であった。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７３】
〈実施例３〉
マスキング処理において、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンの使用量を２．５ｍｍｏｌから１０．０ｍｍｏｌに変更すると共に、Ａｌ2 （Ｃ2 Ｈ5 ）3 Ｃｌ3 の使用量を２．５ｍｍｏｌから１０．０ｍｍｏｌに変更し、重合触媒として、ＶＣｌ4 の代わりにＶＯＣｌ3 を用いたこと以外は、実施例１と同様にして官能基含有オレフィン系共重合体１６．７ｇを得た。
得られた官能基含有オレフィン系共重合体について分析したところ、エチレンに由来する構造単位の含有割合は５６．８モル％、プロピレンに由来する構造単位の含有割合は４２．４モル％、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンに由来する構造単位の含有割合は０．８モル％であった。
また、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が１．２ｄｌ／ｇ、ゲル透過クロマトグラフィー法によって測定したポリスチレン換算重量平均分子量Ｍｗが２５０，０００、ポリスチレン換算数平均分子量Ｍｎが１００，０００であった。
また、走査型示差熱分析計（ＤＳＣ）によって測定したガラス転移温度は−５３．３℃であった。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７４】
得られた官能基含有オレフィン系共重合体を、電熱プレス機によって１６０℃、１０分間の条件でプレス処理した後、当該官能基含有オレフィン系共重合体について分析したところ、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンに由来する構造単位の含有割合は０．８モル％で、プレス処理する前の値と同等であり、優れた耐久性を有するものであることが確認された。
また、得られた官能基含有オレフィン系共重合体について、ＪＩＳ  Ｚ  ０２３７の剥離試験法に従い、ポリエステルフィルムに対する９０度剥離テストを行ったことろ、剥離強度（ニュートン／２．５ｃｍ）は０．８であった。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７５】
〈比較例１〉
５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンの代わりに５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンを用いたこと以外は、実施例１と同様にして官能基含有オレフィン系共重合体１６．５ｇを得た。以上において、得られた官能基含有オレフィン系共重合体には、強い臭気が認められた。
得られた官能基含有オレフィン系共重合体について分析したところ、エチレンに由来する構造単位の含有割合は５６．８モル％、プロピレンに由来する構造単位の含有割合は４３．０モル％、５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンに由来する構造単位の含有割合は０．２モル％であった。
また、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が１．８ｄｌ／ｇ、ゲル透過クロマトグラフィー法によって測定したポリスチレン換算重量平均分子量Ｍｗが２０．１×１０4 、ポリスチレン換算数平均分子量Ｍｎが７．２×１０4 であった。
また、走査型示差熱分析計（ＤＳＣ）によって測定したガラス転移温度は−５７．０℃であった。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７６】
得られた官能基含有オレフィン系共重合体を、電熱プレス機によって１６０℃、１０分間の条件でプレス処理した後、当該官能基含有オレフィン系共重合体について分析したところ、５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンに由来する構造単位の含有割合は０．１モル％で、プレス処理する前の値と比べて極端に低下しており、耐久性が低いものであることが確認された。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７７】
〈比較例２〉
５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンの代わりに５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンのメチルエステルを用い、マスキング処理および脱マスキング処理を行わなかったこと以外は、実施例１と同様にして官能基含有オレフィン系共重合体を製造したところ、収量は２．０ｇであり、重合反応が十分に進行しないことが確認された。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７８】
〈比較例３〉
５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンの代わりに５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンのｔｅｒｔ−ブチルエステルを用い、マスキング処理および脱マスキング処理を行わなかったこと以外は、実施例１と同様にしてオレフィン系共重合体の製造を試みたが、オレフィン系共重合体は全く得られず、重合反応が進行しないことが確認された。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７９】
〈比較例４〉
５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンおよびマスキング剤の両者を用いなかったこと以外は、実施例１と同様にしてオレフィン系共重合体を製造した。
得られたオレフィン系共重合体について分析したところ、エチレンに由来する構造単位の含有割合は５６．８モル％、プロピレンに由来する構造単位の含有割合は４３．２モル％であった。
また、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が１．７５ｄｌ／ｇであった。  また、走査型示差熱分析計（ＤＳＣ）によって測定したガラス転移温度は−５８．９℃であった。
得られたオレフィン系共重合体について、ＪＩＳ  Ｚ  ０２３７の剥離試験法に従い、ポリエステルフィルムに対する９０度剥離テストを行ったところ、剥離強度（ニュートン／２．５ｃｍ）は０．１であり、実施例１〜３に係るオレフィン系共重合体に比較して接着性が極めて低いものであった。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８０】
〈実施例４〉
窒素置換した３Ｌセパラブルフラスコに、ヘキサン２０００ｍＬと、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンの０．５ｍｏｌ／Ｌヘキサン溶液７０ｍＬ（５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテン３５ｍｍｏｌ）を入れた。次いで、この混合物を攪拌しながらＡｌ（ｉｓｏ−Ｃ4 Ｈ9 ）3 を４２ｍｍｏｌ添加して反応させることにより、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンにおけるカルボキシル基のマスキング処理を行った。
その後、得られた溶液に５−エチリデン−２−ノルボルネン２ｍｌを添加し、その後、エチレン（供給量：５Ｌ／ｍｉｎ）／プロピレン（供給量：５Ｌ／ｍｉｎ）／水素（供給量：０．５Ｌ／ｍｉｎ）混合ガスを連続的に供給しながら、重合触媒として、Ａｌ2 （Ｃ2 Ｈ5 ）3 Ｃｌ3 の０．８１ｍｏｌ／Ｌヘキサン溶液１０４ｍＬ（Ａｌ2 （Ｃ2 Ｈ5 ）3 Ｃｌ3 ８４ｍｍｏｌ）を添加し、次いで、ＶＣｌ4 の０．１０ｍｏｌ／Ｌヘキサン溶液２４ｍＬ（ＶＣｌ4 ２．４ｍｍｏｌ）を添加し、２５℃、１０分間の条件で、エチレン、プロピレン、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンおよび５−エチリデン−２−ノルボルネンの共重合反応を行った。
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８２】
共重合体（Ａ１）について分析したところ、エチレンに由来する構造単位の含有割合は６４．７モル％、プロピレンに由来する構造単位の含有割合は３３モル％、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンに由来する構造単位の含有割合は１．０モル％、５−エチリデン−２−ノルボルネンに由来する構造単位の含有割合は１．３モル％であった。
また、共重合体（Ａ１）における１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が１．７７ｄｌ／ｇ、ゲル透過クロマトグラフィー法によって測定したポリスチレン換算重量平均分子量Ｍｗが１８．７×１０4 、ポリスチレン換算数平均分子量Ｍｎが８．２×１０4 であった。
また、走査型示差熱分析計（ＤＳＣ）によって測定したガラス転移温度は−４７．４℃であった。
【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８４】
〈実施例５〜７〉
５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンおよび５−エチリデン−２−ノルボルネンの使用量を変更し、エチレンおよびプロピレンの供給量を変更したこと以外は、実施例４と同様にして各構造単位が下記表１に示す割合で含有された官能基含有オレフィン系共重合体を製造した。得られた官能基含有オレフィン系共重合体を、それぞれ「共重合体（Ａ２）」、「共重合体（Ａ３）」および「共重合体（Ａ４）」とする。
得られた共重合体（Ａ２）〜共重合体（Ａ４）における１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］、ゲル透過クロマトグラフィー法によって測定したポリスチレン換算重量平均分子量Ｍｗ、ポリスチレン換算数平均分子量Ｍｎ、走査型示差熱分析計（ＤＳＣ）によって測定したガラス転移温度を表１に示す。
共重合体（Ａ１）の代わりに、共重合体（Ａ２）、共重合体（Ａ３）および共重合体（Ａ４）を用いたこと以外は実施例４と同様にして、ゴム組成物を得た。
【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８５】
〈実施例８〉
５−エチリデン−２−ノルボルネンを用いず、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンの使用量を変更し、エチレンおよびプロピレンの供給量を変更したこと以外は実施例４と同様にして、各構造単位が下記表１に示す割合で含有された官能基含有オレフィン系共重合体を製造した。この官能基含有オレフィン系共重合体を「共重合体（Ａ５）」とする。
得られた共重合体（Ａ５）における１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］、ゲル透過クロマトグラフィー法によって測定したポリスチレン換算重量平均分子量Ｍｗ、ポリスチレン換算数平均分子量Ｍｎ、走査型示差熱分析計（ＤＳＣ）によって測定したガラス転移温度を表１に示す。
共重合体（Ａ１）１００重量部の代わりに、共重合体（Ａ５）１０重量部およびエチレン／プロピレン／５−エチリデン−２−ノルボルネン共重合体（以下、「共重合体（Ｃ１）」という。）９０重量部を用いたこと以外は、実施例４と同様にしてゴム組成物を得た。
【手続補正２１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８６】
以上において、共重合体（Ｃ１）は、エチレンに由来する構造単位が６５．３モル％、プロピレンに由来する構造単位が３３．６モル％、５−エチリデン−２−ノルボルネンに由来する構造単位が１．１モル％で、１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］が１．７５ｄｌ／ｇ、ゲル透過クロマトグラフィー法によって測定したポリスチレン換算重量平均分子量Ｍｗが１７．３×１０4 、ポリスチレン換算数平均分子量Ｍｎが７．５×１０4 のものである。
また、共重合体（Ａ５）１０重量部と共重合体（Ｃ１）９０重量部とを混練して共重合体混合物を調製し、この共重合体混合物における１３５℃のデカリン中で極限粘度［η］を測定したところ、１．５８ｄｌ／ｇであった。また、この共重合体混合物における各構造単位の割合は、エチレンに由来する構造単位が６４．９モル％、プロピレンに由来する構造単位が３４モル％、５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンに由来する構造単位が０．１モル％、５−エチリデン−２−ノルボルネンに由来する構造単位が１．０モル％である。
【手続補正２２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８７】
〈比較例５〜７〉
５−メチル−５−カルボキシ−ビシクロ［２．２．１］−２−ヘプテンを用いず、５−エチリデン−２−ノルボルネンの使用量を変更し、エチレンおよびプロピレンの供給量を変更したこと以外は、実施例４と同様にして各構造単位が下記表１に示す割合で含有された、官能基を有しないオレフィン系共重合体を製造した。得られたオレフィン系共重合体を、それぞれ「共重合体（Ｘ１）」、「共重合体（Ｘ２）」および「共重合体（Ｘ３）」とする。
得られた共重合体（Ｘ１）〜共重合体（Ｘ３）における１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］、ゲル透過クロマトグラフィー法によって測定したポリスチレン換算重量平均分子量Ｍｗ、ポリスチレン換算数平均分子量Ｍｎ、走査型示差熱分析計（ＤＳＣ）によって測定したガラス転移温度を表１に示す。
共重合体（Ａ１）の代わりに、共重合体（Ｘ１）、共重合体（Ｘ２）および共重合体（Ｘ３）を用いたこと以外は実施例４と同様にして、ゴム組成物を得た。
【手続補正２３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８８】
【表１】
2001247629.tif 000001