(57)【要約】  フローセル２は絶縁性の基板２ａ，２ｂにより構成されている。両基板２ａ，２ｂは例えば陽極接合やフッ酸接合など堅牢な接合方法により直接接合されている。基板２ａと２ｂの対向面には流路６が形成されており、その流路６内で基板２ａ上には、ペースト状の炭素材料を焼結させてなる炭素電極４ａが流路６に沿って形成されている。一方、基板２ｂにはその流路６をなす溝６ａが形成され、その溝６ａの底面に金属膜からなる電極４ｂが形成されている。
2009028093.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対の絶縁性基板が直接接合されて内側に流路を形成しているセル本体と、
前記流路内で互いに平行に対向して配置され、それぞれの前記基板に固着され、少なくとも一方がパイロポリマーからなる炭素電極である一対の電極と、
を備えたフローセル。
【請求項２】
前記一対の電極間の間隔は５００μｍ以下である請求項１に記載のフローセル。
【請求項３】
前記炭素電極に対向する電極は、平滑な表面をもつ金属電極である請求項１又は２に記載のフローセル。
【請求項４】
前記流路は前記一対の絶縁性基板の一方の基板の平坦面と他方の基板に形成された溝により形成されており、
前記炭素電極は前記平坦面上に形成され、前記炭素電極に対向する電極は前記溝内に形成されている請求項１から３のいずれか一項に記載のフローセル。
【請求項５】
前記炭素電極が形成されている基板は透明基板であり、前記炭素電極は前記流路内を目視できる開口率をもっている請求項１から４のいずれか一項に記載のフローセル。
【請求項６】
前記炭素電極は格子状に形成されている請求項５に記載のフローセル。
【請求項７】
耐熱性のある平坦な絶縁性基板表面に炭素を含むペースト状材料層を形成し、電極形状にパターン化した後、非酸化性雰囲気中で焼結処理してパイロポリマーからなる炭素電極を形成する工程と、
他の絶縁性基板表面に溝を形成し、その溝の底面に平滑な表面をもつ金属電極を形成する工程と、
前記溝により流路を構成するように、かつその流路内で前記炭素電極と金属電極が対向するように前記２枚の基板を対向させて直接接合させる工程と、
を含むフローセルの製造方法。
【請求項８】
請求項１から６のいずれか一項に記載のフローセルと、
前記フローセルの前記一対の電極間に直流電圧を印加するとともにその極性を反転できる電源と、
前記フローセルの前記流路に18Ｆ-イオンを含有する［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水溶液を送液する送液手段と、を備えた放射性フッ素アニオン濃縮装置。
【請求項９】
請求項８に記載の放射性フッ素アニオン濃縮装置を用い、
前記電源により炭素電極である一方の電極を陽極として電圧を印加し、前記流路内に18Ｆ-イオンを含有する［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水溶液を流して18Ｆ-イオンを前記炭素電極へ捕捉する捕捉工程と、
前記電源の極性を反転させて前記一方の電極を陰極として電圧を印加し、前記流路内に18Ｆ-イオン回収剤を流して18Ｆ-イオンを18Ｆ-イオン回収剤中に回収する回収工程と、をその順に含む放射性フッ素アニオン濃縮方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、サイクロトロンで加速した陽子を［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水に照射することで得られる18Ｆ-イオンを［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水から分離し、18Ｆ-イオンの有機溶媒溶液を製造する技術分野に関し、特にそのために用いるフローセル、そのフローセルを備えた放射性フッ素アニオン濃縮装置及びその装置を用いた放射性フッ素アニオン濃縮方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
放射性トレーサー化合物を使用する医療診断法の中で、ＰＥＴ（ポジトロン放出断層撮影法）診断に使用される放射性核種は半減期が短いものが多く、例えば18Ｆ-イオンの半減期は約１１０分である。これらの放射性核種を効率よくトレーサー化合物に導入して放射化するためには、時間を節約した作業が必要である。【０００３】
また、18Ｆ-イオンの原料となる［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水は高価であるため、ＰＥＴ診断のコストダウンのために［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水の再利用を行なうことが望まれている。
使用する放射性核種の短寿命のためにＰＥＴ等で利用できる時間は限られており、18Ｆで標識された化合物の合成は、分単位での時間短縮と高い合成率が同時に要求されている。【０００４】
［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水から18Ｆ-イオンを分離して18Ｆ-イオンの有機溶媒溶液を製造する方法として２つの方法が挙げられる。
その１つは、陰イオン交換樹脂を充填したカラムに18Ｆ-イオンを含む［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水を通し、樹脂上に18Ｆ-イオンを捕捉させて［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水を分離する方法である（従来方法１）。捕捉された18Ｆ-イオンを、炭酸カリウム水溶液を使用して水溶液中に再溶出させて回収する。回収した水溶液を減圧濃縮し、完全に水を除いた後に有機反応で使用する有機溶媒を用いて18Ｆ-イオンを溶解し、18Ｆ-イオンの有機溶媒溶液を得る。このとき加える有機溶媒の量によって18Ｆ-イオンの濃度を調節することができる。【０００５】
もう１つは、グラッシーカーボン棒状電極に18Ｆ-を捕捉し、［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水から有機溶媒へ溶媒交換する方法である（従来方法２）。この方法で18Ｆ-を分離した［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水は、溶出した有機物を含むことが無いため再利用できることが期待できる。［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水溶液から18Ｆ-イオンを分離する装置が特許文献１及び非特許文献１，２において報告されている。【０００６】
この装置の基本構造は非特許文献１に詳細に記述されている。グラッシーカーボン棒状電極とプラチナ電極を有するセルを用い、グラッシーカーボン棒状電極を陽極として電圧を印加することによって18Ｆ-イオンを電極上に析出させ、［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水から18Ｆ-イオンを分離する。そして、陽極上へ析出させた18Ｆ-イオンを、今度はグラッシーカーボン棒状電極を陰極に切り替えることによって有機溶媒（ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ））に回収して、18Ｆ-イオンと有機化合物との反応に供している。
なお、非特許文献２は、グラファイト状カーボン電極と白金電極の組み合わせについて、グラファイト状カーボン電極上に18Ｆ-イオンを析出させる手法を初めて報告したものである。【０００７】
【特許文献１】特表２００５−５１９２７０号公報
【非特許文献１】Appl. Radiat. Isot. 2006 (64) 9810.094.
【非特許文献２】Appl. Radiat. Isot. 1989 (40) 1-6.
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
従来方法１の場合、イオン交換樹脂による［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水と18Ｆ-イオンの分離は速やかに行うことができるが、イオン交換樹脂から回収した18Ｆ-イオンを有機溶媒に溶解させるまでに作業が多く、要する時間が長くなる。また、作業が多くなることで、使用する装置と試薬の種類及び量が多くなる。また、このとき分離した［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水は、イオン交換樹脂から微量の有機物が溶出するため、再利用することができない。【０００９】
従来方法２の場合、上述の文献で使用されているセルはバッチ処理用のセルであるため、［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水をフローさせながらグラッシーカーボン棒状電極へ18Ｆ-イオンを捕捉することはできず、一度に処理できる［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水の量はセル内に充填できる量と同じ程度しかない。また、セルに18Ｆ-イオンを捕捉する際に、グラッシーカーボン棒状電極に印加する電圧を２０Ｖ程度にした場合、捕捉に要する時間は約８分間となる。また、グラッシーカーボン棒状電極から18Ｆ-イオンを含んだ溶液を回収する際の時間は約５分間かかる。
さらに、得られる18Ｆ-イオンの有機溶媒溶液の体積は、18Ｆ-イオンを含有した［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水の体積に対して数分の１程度にしか濃縮できず、濃縮率はあまり高くない。【００１０】
そこで本発明は、18Ｆ-イオンを含有する［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水溶液を流しながら18Ｆ-イオンを捕捉でき、微少量の18Ｆ-イオン回収剤で18Ｆ-イオンを回収してその濃縮率を高めることができるフローセル、そのフローセルを用いた放射性フッ素アニオン濃縮装置及びそれを用いた方法を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明のフローセルは、一対の絶縁性基板が直接接合されて内側に流路を形成しているセル本体と、その流路内で互いに平行に対向して配置され、それぞれの前記基板に固着され、少なくとも一方がパイロポリマーからなる炭素電極である一対の電極と、を備えたものである。【００１２】
「パイロポリマー」はポリマーに由来する炭素材料であり、ペースト状の炭素材料が焼結されてなるものである。「ペースト状の炭素材料」とは炭素を主成分とする材料であって基材の表面に塗布して任意にパターン化できる材料である。このような炭素材料としてフォトレジスト、ポリイミド、パリレンなどのポリマー材料を挙げることができる。【００１３】
一対の電極の間の間隔は５００μｍ以下であることが好ましい。フローセルに組み込んだ電極間の距離を５００μｍ以下にすれば、低い電圧印加でも電極間の電位勾配は大きくなるため、18Ｆ-イオンに作用する影響力が大きくなる。また、フローセルに組み込んだ流路の体積を数百μＬ以下の空間にすることで、流路体積に対する炭素電極の比表面積が大きくなる。これにより、従来方法よりも短時間で多くの18Ｆ-イオン含有の［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水を低い電圧で処理できるようになる。また、捕捉した18Ｆ-イオンを回収するための有機溶媒溶液（18Ｆ-イオン回収剤ともいう）の体積を小さくすることができるので、濃縮率が向上する。【００１４】
本発明のフローセルのより具体的な構成として、流路は前記一対の絶縁性基板の一方の基板の平坦面と他方の基板に形成された溝により形成されており、炭素電極は平坦面上に形成され、炭素電極に対向する電極は溝内に形成されているものを挙げることができる。【００１５】
また、炭素電極に対向する電極としては、平滑な表面をもつ金属電極を挙げることができる。その場合、金属電極は、白金、金、アルミニウム、タングステン、銅、銀、導体シリコン、チタン、クロムなどにより形成することができる。【００１６】
炭素電極が形成されている基板は透明基板とすることができ、その場合、炭素電極は流路内を目視できる開口率をもっていることが好ましい。その具体的な例として、炭素電極が格子状に形成されているものを挙げることができる。【００１７】
炭素電極が格子状に形成されるなどして透明基板の裏面側から流路内を目視できる程度の開口率をもっていれば、18Ｆ-イオンの捕捉及び回収作業中にフローセルの外側からフローセル内部の様子を目視で観察しながら気泡の発生等を迅速に発見して対応することができるようになる。【００１８】
本発明のフローセルの製造方法は、耐熱性のある平坦な絶縁性基板表面に炭素を含むペースト状材料層を形成し、電極形状にパターン化した後、非酸化性雰囲気中で焼結処理してパイロポリマーからなる炭素電極を形成する工程と、他の絶縁性基板表面に溝を形成し、その溝の底面に平滑な表面をもつ金属電極を形成する工程と、前記溝により流路を構成するように、かつその流路内で前記炭素電極と金属電極が対向するように前記２枚の基板を対向させて直接接合させる工程と、を含んでいる。【００１９】
この製造方法では、炭素電極を任意の形状にパターン化することができるので、流路を複雑にしても炭素電極の形状を流路形状に対応させることができ、それによってフローセルの多機能化を図ることも可能になる。また、この方法では、フローセルを２枚の基板を直接接合させて構成するので、フローセルの内部に液密性の高い流路を形成することができる。流路の液密性が高くなれば微量の液体を扱うことも可能になる。その結果、この方法で形成したフローセルを18Ｆ-イオンの捕捉・回収用のフローセルとした場合に、炭素電極で18Ｆ-イオンを捕捉した後で微量の18Ｆ-イオンの回収液で回収することが可能になり、18Ｆ-イオンの濃縮率を高めることができる。【００２０】
本発明の放射性フッ素アニオン濃縮装置は、本発明のフローセルと、そのフローセルの一対の電極間に直流電圧を印加するとともにその極性を反転できる電源と、フローセルの流路に18Ｆ-イオンを含有する［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水溶液を送液する送液手段と、を備えたものである。【００２１】
本発明の放射性フッ素アニオン濃縮方法は、上述の放射性フッ素アニオン濃縮装置を用い、炭素電極である一方の電極を陽極として電圧を印加し、流路内に18Ｆ-イオンを含有する［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水溶液を流して18Ｆ-イオンを炭素電極へ捕捉する捕捉工程と、電源の極性を反転させて一方の電極を陰極として電圧を印加し、流路内に18Ｆ-イオン回収剤を流して18Ｆ-イオンを18Ｆ-イオン回収剤中に回収する回収工程と、をその順に含むものである。18Ｆ-イオン回収剤は、水、有機溶媒又は有機反応基質とKryptofix 222（登録商標、メルク株式会社の製品）を含む溶液などである。
【発明の効果】
【００２２】
本発明のフローセルは、セル本体内に形成された流路内に、少なくとも一方がパイロポリマーからなる炭素電極である一対の電極を備えているので、18Ｆ-イオンを含む溶液を流しながら18Ｆ-イオンを捕捉・回収するフローセルとして用いることができる。
このフローセルは一対の電極が流路内でそれぞれの基板に固着されているので、このフローセルを構成する一対の基板を直接接合することができることから、流路の液密性が高く、微量の液体を扱えるので、炭素電極で18Ｆ-イオンを捕捉した後、微量の18Ｆ-イオンの回収液で18Ｆ-イオンを回収することができ、高い18Ｆ-イオンの濃縮率を得ることができる。
炭素電極はパイロポリマーで構成されていることによって形状が任意にパターン化されることから、流路形状を複雑にしてフローセルの多機能化を図ることもできる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】放射性フッ素アニオン濃縮装置の一実施例を示す概略構成図である。
【図２Ａ】フローセルの一実施例を示す平面図である。
【図２Ｂ】図２ＡのＸ−Ｘ位置における断面図である。
【図２Ｃ】同実施例のフローセルを構成する一方の基板の底面図である。
【図２Ｄ】同実施例のフローセルを構成する他方の基板の平面図である。
【図３】フローセルの他の実施例を説明するための一方の基板の底面図である。
【図４Ａ】フローセルのさらに他の実施例を示す平面図である。
【図４Ｂ】図４ＡのＹ−Ｙ位置における断面図である。
【図４Ｃ】同実施例のフローセルを構成する一方の基板の底面図である。
【図４Ｄ】同実施例のフローセルを構成する他方の基板の平面図である。
【符号の説明】
【００２４】
２，２２  フローセル
２ａ，１２ａ，２２ａ  基板（炭素電極側）
２ｂ，２２ｂ  基板（金属電極側）
４ａ，１７ａ，２４ａ  炭素電極
４ｂ，２４ｂ  金属電極
６  流路
６ａ，２６ａ  溝
７ａ，２７ａ  液体導入口
７ｂ，２７ｂ  液体排出口
８    送液部
１１  温度調節部
１４  電源装置
１５ａ，１５ｂ，２８ａ，２８ｂ  電極引出し用貫通孔
１６ａ，１６ｂ，３０ａ，３０ｂ  引出し線
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
図１は放射性フッ素アニオン濃縮装置の一実施例を示す概略構成図である。
フローセル２は２枚の絶縁性基板２ａ，２ｂが接合されて構成されており、その内側に流路６が形成されている。流路６内に平行に対向して配置された一対の電極４ａ，４ｂを備えている。電極４ａ，４ｂはそれぞれ基板２ａ，２ｂに固着されている。フローセル２は温度調節部１２上に載置されている。流路６の一端が例えばシリンジポンプにより構成される送液部８に接続された液体導入口となっており、他端が流路６を流れた液体をフローセル２外へ排出するためのドレインとなっている。【００２６】
送液部８は18Ｆ-イオンを捕捉する工程では18Ｆ-イオンを含有する［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水溶液を送液し、捕捉した18Ｆ-イオンを回収する工程では18Ｆ-イオンを回収するための液体を送液するように、送液する液体を適宜切り替えるか、又はそれぞれの液体用の送液部に変換することができるようになっている。【００２７】
電源装置１４は電極４ａ，４ｂに電気的に接続されており、電極４ａ，４ｂ間に電圧を印加するとともに、両電極４ａ，４ｂ間に印加する電圧の極性を反転させることができるようになっている。【００２８】
図２Ａ〜図２Ｄは同実施例のフローセル２を説明するための図であり、図２Ａはその平面図、図２Ｂは図２ＡのＸ−Ｘ位置における断面図、図２Ｃは基板２ａの底面図、図２Ｄは基板２ｂの平面図である。
フローセル２は絶縁性基板２ａ，２ｂが直接接合されたものである。両基板２ａ，２ｂの接合方法は、例えば陽極接合やフッ酸接合など堅牢な接合方法である。両基板２ａ，２ｂの接合面に流路６が形成されている。【００２９】
基板２ａの基板２ｂと向き合う平坦面に流路６内に位置する形状にパターン化されたペースト状の炭素材料が形成され、それが焼結されて炭素電極４ａが形成されている。炭素電極４ａは基板２aに設けられた貫通穴１５ａに埋め込まれた引出し線１６ａによって外部に引き出されて電源装置１４に接続されている。貫通孔１５ａは例えばエッチングやサンドブラストなどで形成することができる。
基板２ａには、流路６の上流端に液体を導入するための液体導入口となる貫通穴７ａと、流路６の下流端から液体を排出するための液体排出口となる貫通穴７ｂが形成されている。【００３０】
基板２ｂの基板２ａと向き合う面に基板２ａの対向面とで流路６をなす溝６ａが形成されている。溝６ａの底面に金属電極４ｂが形成されている。溝６ａの深さは１００〜５００μｍ程度である。対向電極４ｂは、例えば白金、金、アルミニウム、タングステン、銅、銀、導体シリコン、チタン、クロムからなる金属膜がマスクを介して蒸着又はスパッタリングにより形成されたものである。対向電極４ｂは基板２bに設けられた貫通穴１５ｂに埋め込まれた引出し線１６ｂによって外部に引き出されて電源装置１４に接続されている。貫通孔１５ｂもエッチングやサンドブラストなどで形成することができる。【００３１】
基板２ａはパイロポリマーからなる炭素電極を焼結により形成することから耐熱性のある基板である必要がある。そのような基板として、石英ガラス、パイレックスその他のガラス基板、シリコン基板などを用いることができる。基板２ｂは流路となる溝を形成することができ、金属薄膜を形成することのできる基板であり、基板２ａと同様の石英ガラス基板、パイレックスなどのガラス基板、シリコン基板のほか、樹脂基板も用いることができる。【００３２】
基板２ｂへの溝の形成方法としては、基板がガラス基板又はシリコン基板の場合にはドライエッチング又はウェットエッチング、基板が樹脂基板の場合には成型又は型押しなどを用いることができる。【００３３】
基板２ａと２ｂの接合方法は堅牢な直接接合であり、基板２ａと２ｂの材質に応じた方法を用いることができる。例えば、石英ガラス基板どおしの場合はフッ酸接合、シリコン基板どおしの場合はシリコン基板表面にシリコン酸化膜を形成した後のフッ酸接合、ガラス基板とシリコン基板の場合は陽極接合、基板２ｂが樹脂基板の場合は融着又は溶着である。【００３４】
フォトリソグラフィー技術を用いた炭素電極４ａの形成方法の一例を工程順に説明する。
１．基板２ａの表面を洗浄した後、炭素材料として感光性のレジスト材料を基板２ａの表面にスピンコートにより塗布する。レジスト材料として、ＳＵ−８  ２０１０、ＳＵ−８  ３０５０（ともに化学マイクロケム株式会社の製品）やＡＺ４６２０（ＡＺエレクトロニックマテリアルズ株式会社の製品）を挙げることができる。
２．アライナーを用いて所定のパターンが形成されたフォトマスクをマスクにして露光を行なう。
３．現像処理により、所定のパターンにパターン化されたレジスト材料からなるレジストパターンを基板２ａ上に形成する。
４．基板２ａ上に形成されたレジストパターンを酸素を含まない雰囲気下、例えば窒素中で７００〜１１００℃の温度で焼結処理を行なう。具体的には、例えば最高温度を１０００℃、昇温レート２.０℃／ｍｉｎ、降温レート２.０℃／ｍｉｎに設定して１０００℃で２時間保持して焼結処理を行なう。焼結前のレジスト層の厚さは８．０〜１２．０μｍ、焼結後にパイロポリマーとなったときの厚さは１．４〜２．２μｍであった。【００３５】
この実施例では炭素材料として感光性のレジスト材料を用いているが、感光性でない炭素材料を用いてもよい。感光性でない炭素材料を用いる場合には、フォトリソグラフィー技術を用いたパターン化方法に代えて例えばスタンピングによるパターン化方法を用いることができる。【００３６】
フォトリソグラフィー技術を用いたパターン化方法はレジスト材料を微細な形状にパターン化することが可能であり、微細構造の炭素電極を形成することができる。例えば図３の例では、炭素電極４ａに代えて開口率が５０％程度の格子形状の炭素電極１７ａが基板１２ａ上に形成されている。このような形状にすることにより、基板１２ａの炭素電極１７ａが形成されている面とは反対側の面からフローセル２内の様子を目視により観察することができ、フローセル２内の流路６における気泡の発生などの問題に対して迅速に対応できるようになる。なお、炭素電極１７ａの形状は図３に示した格子形状以外の形状であってもよく、流路６内を目視できる形状であればよい。【００３７】
また、例えば図４Ａ〜図４Ｄに示されているように、フローセル２２を18Ｆ-イオンを回収した液体を複数に分配できるものとすることもできる。図４Ａはその例のフローセル２２の平面図、図４Ｂは図４ＡのＹ−Ｙ位置における断面図、図４Ｃは基板２２ａの底面図、図４Ｄは基板２２ｂの平面図である。この例では、基板２２ｂに形成された溝２６ａが上流から下流に向かって３方向に分岐しており、金属電極２４ｂが溝２６ａの底部に形成されている。基板２２ａ表面の炭素電極２４ａは基板２２ｂの溝２６ａの形状に対応して形成されている。基板２２ａには、流路２６の下流端となる３箇所に３つの貫通穴２７ｂが形成されている。このような構成にすれば、18Ｆ-イオンを回収した液体を異なる種類の試薬を備えた複数のリアクター又はマイクロリアクターに振り分けて分析することもできる。【００３８】
この例において、炭素電極２４ａは基板２２ａに設けられた貫通孔２８ａに埋め込まれた引出し線３０ａによって外部に引き出されて電源装置１４に接続されている。対向電極２４ｂは基板２２ｂに設けられた貫通孔２８ｂに埋め込まれた引出し線３０ｂによって外部に引き出されて電源装置１４に接続されている。貫通孔２８ａ，２８ｂはエッチングやサンドブラストなどの方法によって形成することができる。【００３９】
18Ｆ-イオンの濃縮の操作手順を図１と図２Ａ〜図２Ｄを参照しながら説明する。
（１）温度調節部１１によりフローセル２の温度を所定温度に調節し、炭素電極４ａが正極となるように電源装置１４により電極４ａ，４ｂ間に電圧を印加する。フローセル２の液体導入口７ａから流路６内に18Ｆ-イオンを含む溶液を導入する。導入された液体中の18Ｆ-イオンは負の極性をもっているため、正極である炭素電極４ａに引き寄せられて捕捉される。
なお、この工程では、18Ｆ-イオンを含む溶液を流しながら18Ｆ-イオンを捕捉するようにしてもよいし、流路６内を8Ｆ-イオンを含む溶液で一定時間満たした状態にして18Ｆ-イオンを捕捉するようにしてもよい。【００４０】
（２）流路６内を18Ｆ-イオン回収剤で満たし、電極４ａ，４ｂ間の電圧を反転させて炭素電極４ａを負極とする。これによって、炭素電極４ａに捕捉されていた18Ｆ-イオンが炭素電極４ａから離脱し、18Ｆ-イオン回収剤中に回収される。
18Ｆ-イオンの回収剤として、例えば有機反応基質とKryptofix 222（登録商標、メルク株式会社の製品）のアセトニトリル溶液を用いることができる。【００４１】
（３）18Ｆ-イオンを回収した18Ｆ-イオン回収剤を試料排出口７ｂからドレインに排出して回収する。【００４２】
（４）洗浄液としてアセトニトリルを流路６内に導入してフローセル２内の洗浄を行なう。この動作は複数回行なってもよい。【００４３】
表１は同一条件で焼結させた原材料の異なる炭素電極を用いたときの18Ｆ-イオンの捕捉率と回収率の測定結果である。この測定では、３種類の原料レジストを４ｍｍ×４４ｍｍの長方形状にパターン化し、最高温度１０００℃、昇温レート２℃／ｍｉｎ、降温レート２℃／ｍｉｎ、最高温度１０００℃での焼結時間２時間の条件で焼結させたものを炭素電極４ａとして用いた。炭素電極４ａと対向電極４ｂとの間の距離は１００μｍである。電極４ａ，４ｂ間に１０Ｖの電圧を印加し、18Ｆ-イオンを含有する［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水溶液を５００μＬ／ｍｉｎの流量で送液しながら炭素電極４ａに18Ｆ-イオンを捕捉し、その後、18Ｆ-イオン回収剤としてKryptofix 222を含むアセトニトリル約２０μＬをフローセル内に充填し、電極４ａ，４ｂ間に18Ｆ-イオンの捕捉時と反転させた３．３Ｖの電圧を６０秒間印加してアセトニトリル中に18Ｆ-イオンを回収した。【００４４】
なお、「18Ｆ-イオン捕捉率」及び「18Ｆ-イオン回収率」は次式を用いて算出した。
18Ｆ-イオン捕捉率＝（セルで捕捉された18Ｆ-イオンのアクティビティ）／（セルに供給された18Ｆ-イオンのアクティビティ）
18Ｆ-イオン回収率＝（セルから回収した18Ｆ-イオンのアクティビティ）／（セルで捕捉された18Ｆ-イオンのアクティビティ）【００４５】
【表１】
2009028093.tif 000003
【００４６】
表１に示されているように、いずれの原料レジストを焼結させた炭素電極でも一定の18Ｆ-イオン捕捉率及び回収率が得られることがわかる。さらに電極４ａ，４ｂ間の距離を縮めれば、18Ｆ-イオン捕捉率及び回収率を高めることもできる。
また、実施例では炭素電極と金属電極との組み合わせを用いているが、両方を炭素電極としてもよい。
【産業上の利用可能性】
【００４７】
本発明は、サイクロトロンで加速した陽子を［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水に照射することで得られる18Ｆ-イオンを［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水から分離し、18Ｆ-イオンの有機溶媒溶液を製造する方法に利用することができる。
【図１】
2009028093.tif 000004
【図２Ａ】
2009028093.tif 000005
【図２Ｂ】
2009028093.tif 000006
【図２Ｃ】
2009028093.tif 000007
【図２Ｄ】
2009028093.tif 000008
【図３】
2009028093.tif 000009
【図４Ａ】
2009028093.tif 000010
【図４Ｂ】
2009028093.tif 000011
【図４Ｃ】
2009028093.tif 000012
【図４Ｄ】
2009028093.tif 000013
【手続補正書】
【提出日】平成22年4月16日(2010.4.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対の絶縁性基板が直接接合されて内側に流路を形成しているセル本体と、
前記流路内で互いに平行に対向して配置され、それぞれの前記基板に固着され、少なくとも一方がパイロポリマーからなる炭素電極である一対の電極と、を備え、
前記流路は前記一対の絶縁性基板の一方の基板の平坦面と他方の基板に形成された溝により形成されており、
前記炭素電極は前記平坦面上に形成され、前記炭素電極に対向する電極は前記溝内に形成されている放射性フッ素アニオン濃縮用フローセル。
【請求項２】
前記一対の電極間の間隔は５００μｍ以下である請求項１に記載のフローセル。
【請求項３】
前記炭素電極に対向する電極は、平滑な表面をもつ金属電極である請求項１又は２に記載のフローセル。
【請求項４】
前記炭素電極が形成されている基板は透明基板であり、前記炭素電極は前記流路内を目視できる開口率をもっている請求項１から３のいずれか一項に記載のフローセル。
【請求項５】
前記炭素電極は格子状に形成されている請求項４に記載のフローセル。
【請求項６】
耐熱性のある平坦な絶縁性基板表面に炭素を含むペースト状材料層を形成し、電極形状にパターン化した後、非酸化性雰囲気中で焼結処理してパイロポリマーからなる炭素電極を形成する工程と、
他の絶縁性基板表面に溝を形成し、その溝の底面に平滑な表面をもつ金属電極を形成する工程と、
前記溝により流路を構成するように、かつその流路内で前記炭素電極と金属電極が対向するように前記２枚の基板を対向させて直接接合させる工程と、
を含む放射性フッ素アニオン濃縮用フローセルの製造方法。
【請求項７】
請求項１から５のいずれか一項に記載のフローセルと、
前記フローセルの前記一対の電極間に直流電圧を印加するとともにその極性を反転できる電源と、
前記炭素電極が陽極の状態で前記フローセルの前記流路に18Ｆ-イオンを含有する［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水溶液を送液して［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水溶液中の18Ｆ-イオンを前記炭素電極に捕捉する手段と、
前記炭素電極が陰極の状態で前記フローセルの前記流路に18Ｆ-イオン回収剤を送液して前記炭素電極へ捕捉された18Ｆ-イオンを回収する手段と、
を備えた放射性フッ素アニオン濃縮装置。
【請求項８】
請求項７に記載の放射性フッ素アニオン濃縮装置を用い、
前記電源により前記炭素電極を陽極として電圧を印加し、前記流路内に18Ｆ-イオンを含有する［18Ｏ］−Ｈ2Ｏ水溶液を流して18Ｆ-イオンを前記炭素電極へ捕捉する捕捉工程と、
前記電源の極性を反転させて前記炭素電極を陰極として電圧を印加し、前記流路内に18Ｆ-イオン回収剤を流して18Ｆ-イオンを18Ｆ-イオン回収剤中に回収する回収工程と、をその順に含む放射性フッ素アニオン濃縮方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
【特許文献１】特表２００５−５１９２７０号公報
【非特許文献１】Appl. Radiat. Isot. 2006 (64) 989-994.
【非特許文献２】Appl. Radiat. Isot. 1989 (40) 1-6.
【国際調査報告】
2009028093.tif 000014
2009028093.tif 000015
2009028093.tif 000016
2009028093.tif 000017