【手続補正書】
【提出日】平成16年9月24日(2004.9.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３５】
上記した高分子ポリオールの数平均分子量は、５００〜１０，０００の範囲内であることが必要である。かかる数平均分子量を有する高分子ポリオールからなるポリウレタンブロック（ロ）を有するブロック共重合体（ａ）を使用することにより、非粘着性、溶融成形性、溶融接着性などの物性に優れた熱可塑性重合体組成物を確実に得ることができる。高分子ポリオールの数平均分子量は、７００〜８，０００の範囲内であることが好ましく、８００〜５，０００の範囲内であることがより好ましい。なお、本明細書でいう高分子ポリオールの数平均分子量は、ＪＩＳ  Ｋ−１５５７に準拠して測定した水酸基価に基づいて算出した数平均分子量である。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４５】
官能基含有ブロック共重合体の製造方法は、何ら限定されるものではないが、例えば、アニオン重合やカチオン重合などのイオン重合法、シングルサイト重合法、ラジカル重合法などにより製造することができる。アニオン重合法による場合は、例えば、アルキルリチウム化合物などを重合開始剤として用いて、ｎ−ヘキサンやシクロヘキサンなどの不活性有機溶媒中で、芳香族ビニル化合物、共役ジエン化合物を逐次重合させ、所望の分子構造および分子量に達した時点で、エチレンオキサイド、プロピレンオキサイド、スチレンオキサイド等のオキシラン骨格を有する化合物；ε−カプロラクトン、β−プロピオラクトン、ジメチルプロピオラクトン（ピバロラクトン）、メチルバレロラクトン等のラクトン化合物などを付加させ、次いで、アルコール類、カルボン酸類、水などの活性水素含有化合物を添加して重合を停止させることにより製造することができる。そして、得られたブロック共重合体を、好ましくは、ｎ−ヘキサン、シクロヘキサンなどの不活性有機溶媒中でアルキルアルミニウム化合物とコバルト、ニッケル等からなるチーグラー触媒などの水素添加反応触媒の存在下に、反応温度２０〜１５０℃、水素圧力１〜１５０ｋｇ／ｃｍ２の条件下で水素添加することによって、水素添加物としてもよい。また、所望により、水素添加前または水素添加後のブロック共重合体を、無水マレイン酸等によって変性してもよい。官能基含有ブロック共重合体は、その製造工程にもよるが、芳香族ビニル化合物系重合体ブロックと共役ジエン系重合体ブロックを有し、上記した官能基を有していないブロック共重合体を包含し得る。
官能基含有ブロック共重合体としては、市販されているものを使用することも可能である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４６】
官能基含有ブロック共重合体の数平均分子量は、１５，０００〜３００，０００の範囲内であることが好ましく、２０，０００〜１００，０００の範囲内であることがより好ましい。なお、官能基含有ブロック共重合体の数平均分子量は、ゲルパーミュエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により標準ポリスチレン換算で測定した値である。
また、官能基含有ブロック共重合体の２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）は、０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲内であることが好ましい。かかるメルトフローレート（ＭＦＲ）を有する官能基含有ブロック共重合体を使用することにより、非粘着性、溶融成形性、溶融接着性などの物性が優れる熱可塑性重合体組成物を得ることができる。官能基含有ブロック共重合体の２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下で測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）は、０．０５〜８０ｇ／１０分の範囲内であることがより好ましい。なお、官能基含有ブロック共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８に準拠して測定した値である。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１１】
積層構造体（イ）、積層構造体（ロ）および積層構造体（ハ）の製造法としては、何ら限定されるものではないが、例えば、
［１］樹脂層（Ａ）用の本発明の熱可塑性重合体組成物および樹脂層（Ｂ）用の重合体を用いるか［積層構造体（イ）を製造する場合］、樹脂層（Ａ）用の本発明の熱可塑性重合体組成物および樹脂層（Ｃ）用の重合体を用いるか［積層構造体（ロ）を製造する場合］、または樹脂層（Ａ）用の本発明の熱可塑性重合体組成物、樹脂層（Ｂ）用の重合体および樹脂層（Ｃ）用の重合体を用いて［積層構造体（ハ）を製造する場合］、それらを溶融共押出成形して、押出成形と同時に積層させて積層構造体を製造する方法；
［２］樹脂層（Ｂ）および樹脂層（Ｃ）を構成するフィルム、シート、その他の成形品を射出成形や押出成形などにより予め製造しておき、樹脂層（Ａ）用の本発明の熱可塑性重合体組成物を溶融押出成形しながら予め製造しておいた樹脂層（Ｂ）用の成形品および／または樹脂層（Ｃ）用の成形品と積層して一体化させて積層構造体を製造する方法；
［３］樹脂層（Ａ）用の本発明の熱可塑性重合体組成物、樹脂層（Ｂ）を構成する重合体、樹脂層（Ｃ）を構成する重合体を用いて、射出成形や押出成形などによりそれぞれの重合体よりなるフィルム、シート、その他の成形品を予め製造しておき、予め成形した樹脂層（Ａ）を構成する成形品と樹脂層（Ｂ）または樹脂層（Ｃ）を構成する成形品を積層した後、または予め成形した樹脂層（Ｂ）を構成する成形品、樹脂層（Ａ）を構成する成形品および樹脂層（Ｃ）を構成する成形品をこの順序で積層した後、高周波接着装置や加熱溶封機（ヒートシーラ）などを用いて加熱下に接着、一体化して、積層構造体を製造する方法；
［４］樹脂層（Ｂ）および／または樹脂層（Ｃ）を構成する成形品を射出成形や押出成形などにより予め製造し、それを金型内に配置（インサート）しておき、そこに樹脂層（Ａ）用の本発明の熱可塑性重合体組成物を溶融下に充填し、接着、一体化させて、積層構造体を製造する方法；
［５］樹脂層（Ｂ）を構成する重合体、樹脂層（Ｃ）を構成する重合体を用いて、射出成形や押出成形などによりそれぞれの重合体よりなるフィルム、シート、その他の成形品を予め製造しておき、樹脂層（Ｂ）を構成する成形品および樹脂層（Ｃ）を構成する成形品の一方に本発明の熱可塑性重合体組成物の溶液を塗布した後、樹脂層（Ｂ）／樹脂層（Ａ）／樹脂層（Ｃ）の順序になるように積層し、有機溶剤を蒸発させて接着、一体化して、積層構造体を製造する方法；
［６］射出成形や押出成形などにより樹脂層（Ｂ）を構成するフィルム、シート、その他の成形品を予め製造し、次いで樹脂層（Ａ）用の本発明の熱可塑性重合体組成物を溶融押出成形しながら積層一体化して積層構造体（イ）を製造し、得られた積層構造体（イ）に塗料用や接着剤用に変性された前記極性樹脂を塗布した後、乾燥、硬化などにより接着、一体化して樹脂層（Ｃ）を形成することにより、積層構造体（ハ）を製造する方法；
などを挙げることができる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１２】
上記した［１］〜［４］の場合には、有機溶剤を使用することなく、溶融した樹脂層（Ａ）によって、樹脂層（Ａ）と樹脂層（Ｂ）の間、または樹脂層（Ａ）と樹脂層（Ｃ）の間の接着、一体化を行うことができるので、有機溶剤による自然環境の破壊や、作業環境の悪化、溶剤の回収などの問題や手間を生ずることなく、目的とする積層構造体を製造することができる。
また、上記した［５］の場合には、有機溶剤を使用するものの、樹脂層（Ｂ）の表面に対し、プライマー処理、コロナ放電処理、プラズマ処理などの活性化処理を施す手間を省くことができるので、目的とする積層構造体を効率的に製造することができる。
さらに、上記した［６］の場合には、溶融した樹脂層（Ａ）によって樹脂層（Ａ）と樹脂層（Ｂ）の間を接着、一体化するので、樹脂層（Ｂ）の表面に対し、プライマー処理、コロナ放電処理、プラズマ処理などの活性化処理を施す手間を省くことができ、作業の効率化が図れる。また、有機溶剤を使用しないので、自然環境の破壊や、作業環境の悪化、溶剤の回収などの問題や手間を削減することができる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２７】
実施例１
（１）（熱可塑性重合体組成物の製造）
ジブチルスズジアセテート（ＣＡＴ−１）を１０ｐｐｍ含有する高分子ポリオール（ＰＯＨ−１）、鎖伸長剤（ＢＤ）および有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）を、ＰＯＨ−１：ＢＤ：ＭＤＩのモル比が１．０：３．５：４．５（窒素原子含有率は４．３重量％）で、かつこれらの合計供給量が９０ｇ／分となるようにして同軸方向に回転する二軸スクリュー型押出機（３０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝３６；加熱ゾーンは前部、中央部、後部の３つの帯域に分けた）の加熱ゾーンの前部に連続供給して、２６０℃の連続溶融重合でポリウレタン形成反応を実施した。官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−１）を１１０ｇ／分となるようにして上記の二軸スクリュー型押出機の加熱ゾーンの中央部に連続供給し、上記のポリウレタン形成反応による反応混合物と反応させた。
次に、上記の二軸スクリュー型押出機の後部にジステアリルホスフェート（ＩＮＡＣＴ）を添加（供給量：０．０１３ｇ／分）し、得られた溶融物をストランド状で水中に連続的に押し出し、次いでペレタイザーで切断し、ペレットを得た。得られたペレットを８０℃で４時間除湿乾燥することにより、熱可塑性重合体組成物１を得た。熱可塑性重合体組成物１の溶融粘度を上記した方法で測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求めたところ、下記の表１に示すとおりであった。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３０】
実施例２
高分子ポリオール（ＰＯＨ−２）、鎖伸長剤（ＢＤ）、有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）、官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−２）、ＣＡＴ−１（化合物（ｂ））およびＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を、下記の表１に示す割合で使用したこと以外は実施例１と同様の方法により、熱可塑性重合体組成物２を製造した。熱可塑性重合体組成物２について、上記した方法により溶融粘度を測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表１に示す。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３３】
実施例３
高分子ポリオール（ＰＯＨ−１）、鎖伸長剤（ＢＤ）、有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）、官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−１）、ＣＡＴ−１（化合物（ｂ））およびＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を、下記の表１に示す割合で使用したこと以外は実施例１と同様の方法により、熱可塑性重合体組成物３を製造した。熱可塑性重合体組成物３について、上記した方法により溶融粘度を測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表１に示す。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３６】
比較例１
高分子ポリオール（ＰＯＨ−１）、鎖伸長剤（ＢＤ）、有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）、官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−１）およびＣＡＴ−１（化合物（ｂ））を下記の表１に示す割合で使用し、ＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を使用しなかったこと以外は実施例１と同様の方法により、熱可塑性重合体組成物Ｃ１を製造した。熱可塑性重合体組成物Ｃ１について、上記した方法により溶融粘度を測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表１に示す。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３９】
比較例２
高分子ポリオール（ＰＯＨ−２）、鎖伸長剤（ＢＤ）、有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）、官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−１）およびＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を下記の表１に示す割合で使用し、ＣＡＴ−１（化合物（ｂ））を使用しなかったこと以外は実施例１と同様の方法により、熱可塑性重合体組成物Ｃ２を製造した。熱可塑性重合体組成物Ｃ２について、上記した方法により溶融粘度を測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表１に示す。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１４２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１４２】
比較例３
高分子ポリオール（ＰＯＨ−１）、鎖伸長剤（ＢＤ）、有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）、官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−２）、ＣＡＴ−１（化合物（ｂ））およびＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を、下記の表１に示す割合で使用したこと以外は実施例１と同様の方法により、熱可塑性重合体組成物Ｃ３を製造した。熱可塑性重合体組成物Ｃ３について、上記した方法により溶融粘度を測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表１に示す。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１４６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１４６】
実施例４
高分子ポリオール（ＰＯＨ−３）、鎖伸長剤（ＢＤ）、有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）、官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−１）、ＣＡＴ−１（化合物（ｂ））およびＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を、下記の表２に示す割合で使用したこと以外は実施例１と同様の方法により、熱可塑性重合体組成物４を製造した。熱可塑性重合体組成物４について、上記した方法により溶融粘度を測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表２に示す。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１４９】
実施例５
高分子ポリオール（ＰＯＨ−３）、鎖伸長剤（ＢＤ）、有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）、官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−２）、ＣＡＴ−１（化合物（ｂ））およびＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を、下記の表２に示す割合で使用したこと以外は実施例１と同様の方法により、熱可塑性重合体組成物５を製造した。熱可塑性重合体組成物５について、上記した方法により溶融粘度を測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表２に示す。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１５２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１５２】
比較例４
高分子ポリオール（ＰＯＨ−３）、鎖伸長剤（ＢＤ）、有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）、官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−１）およびＣＡＴ−１（化合物（ｂ））を下記の表２に示す割合で使用し、ＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を使用しなかったこと以外は実施例１と同様の方法により、熱可塑性重合体組成物Ｃ４を製造した。熱可塑性重合体組成物Ｃ４について、上記した方法により溶融粘度を測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表２に示す。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１５５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１５５】
比較例５
高分子ポリオール（ＰＯＨ−３）、鎖伸長剤（ＢＤ）、有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）、官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−２）、ＣＡＴ−１（化合物（ｂ））およびＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を、下記の表２に示す割合で使用したこと以外は実施例１と同様の方法により、熱可塑性重合体組成物Ｃ５を製造した。熱可塑性重合体組成物Ｃ５について、上記した方法により溶融粘度を測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表２に示す。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１５７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１５７】
比較例６
（１）ＣＡＴ−１（化合物（ｂ））を５０ｐｐｍ、およびＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を２８５ｐｐｍ含有する高分子ポリオール（ＰＯＨ−３）、鎖伸長剤（ＢＤ）および有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）を、ＰＯＨ−３：ＢＤ：ＭＤＩのモル比が１．０：２．６：３．６（窒素原子含有率は３．２重量％）で、かつこれらの合計供給量が１１０ｇ／分となるようにして同軸方向に回転する二軸スクリュー型押出機（３０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝３６；加熱ゾーンは前部、中央部、後部の３つの帯域に分けた）の加熱ゾーンの前部に連続供給して、２６０℃で連続溶融重合を実施した。官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−２）を９０ｇ／分となるようにして上記の二軸スクリュー型押出機の加熱ゾーンの中央部に連続供給し、上記の反応混合物と反応させ、得られた溶融物をストランド状で水中に連続的に押し出し、次いでペレタイザーで切断し、ペレットを得た。得られたペレットを８０℃で４時間除湿乾燥することにより、熱可塑性重合体組成物Ｃ６を得た。熱可塑性重合体組成物Ｃ６の溶融粘度を上記した方法で測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表２に示す。
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１６２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１６２】
実施例６
（１）官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−１）〔供給量：１１０ｇ／分〕、ＣＡＴ−１（化合物（ｂ））を１０ｐｐｍ含有する高分子ポリオール（ＰＯＨ−１）、鎖伸長剤（ＢＤ）および有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）〔ＰＯＨ−１：ＢＤ：ＭＤＩ＝１．０：３．５：４．５（モル比、窒素原子含有率は４．３重量％）；ＰＯＨ−１、ＢＤおよびＭＤＩの合計供給量：９０ｇ／分〕を同軸方向に回転する二軸スクリュー型押出機（３０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝３６；加熱ゾーンは前部、中央部、後部の３つの帯域に分けた）の加熱ゾーンの前部に連続供給して、２６０℃の連続溶融重合でポリウレタン形成反応を実施した。
次に、上記の二軸スクリュー型押出機の後部にＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を添加（供給量：０．００３ｇ／分）し、得られた溶融物をストランド状で水中に連続的に押し出し、次いでペレタイザーで切断し、ペレットを得た。得られたペレットを８０℃で４時間除湿乾燥することにより、熱可塑性重合体組成物６を得た。熱可塑性重合体組成物６の溶融粘度を上記した方法で測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表３に示す。
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１６６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１６６】
（２）熱可塑性重合体組成物の製造
官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−２）〔供給量：１１０ｇ／分〕および上記（１）で得られた熱可塑性ポリウレタン（供給量：９０ｇ／分）を同軸方向に回転する二軸スクリュー型押出機（３０ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝３６；加熱ゾーンは前部、中央部、後部の３つの帯域に分けた）の加熱ゾーンの前部に連続供給して、２６０℃で反応させた。
次に、上記の二軸スクリュー型押出機の後部にＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を添加（供給量：０．０１ｇ／分）し、得られた溶融物をストランド状で水中に連続的に押し出し、次いでペレタイザーで切断し、ペレットを得た。得られたペレットを８０℃で４時間除湿乾燥することにより、熱可塑性重合体組成物７を得た。熱可塑性重合体組成物７について、上記した方法により溶融粘度を測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表３に示す。
【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１７２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１７２】
実施例８
高分子ポリオール（ＰＯＨ−２）、鎖伸長剤（ＢＤ）、有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）、官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−３）、ＣＡＴ−１（化合物（ｂ））およびＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を、下記の表４に示す割合で使用したこと以外は実施例１と同様の方法により熱可塑性重合体組成物８を製造した。得られた熱可塑性重合体組成物８について、上記した方法により溶融粘度を測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表４に示す。
【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１７４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１７４】
実施例９
高分子ポリオール（ＰＯＨ−１）、鎖伸長剤（ＭＰＤ）、有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）、官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−３）、ＣＡＴ−１（化合物（ｂ））およびＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を、下記の表４に示す割合で使用したこと以外は実施例１と同様の方法により、熱可塑性重合体組成物９を製造した。熱可塑性重合体組成物９について、上記した方法により溶融粘度を測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表４に示す。
【手続補正２１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１７６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１７６】
実施例１０
高分子ポリオール（ＰＯＨ−２）、鎖伸長剤（ＢＤ）、有機ジイソシアネート化合物（ＭＤＩ）、官能基含有ブロック共重合体（ＴＰＳ−２）、ＣＡＴ−２（化合物（ｂ））およびＩＮＡＣＴ（化合物（ｃ））を、下記の表４に示す割合で使用したこと以外は実施例１と同様の方法により、熱可塑性重合体組成物１０を製造した。得られた熱可塑性重合体組成物１０について、上記した方法により溶融粘度を測定し、溶融粘度比率（ηａ２／ηａ１）を求め、溶融滞留安定性を評価した。結果を表４に示す。