【手続補正書】
【提出日】平成15年11月14日(2003.11.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０３２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０３２９】
図６Ｆ１及び６Ｆ２は、二つの異なったＯＬＥＤ形状について、ＨＴＬとしてＩＳＢを用いたＯＬＥＤは、ＨＴＬとしてＴＰＤ又はＮＰＤを用いたＯＬＥＤのものと同様な電流・電圧特性を持つことができることを示している。ＩＳＢのＴｇが高いこと及びＩＳＢを用いたＯＬＥＤの予想寿命が長いことに関連して、この類似性は、ＩＳＢは優れたＨＴＬであることを示している。
本発明に関して、更に以下の内容を開示する。
（１）半導体有機層と低抵抗電気接触した電気伝導性非金属層からなるカソード。
（２）電気伝導性非金属層が、少なくとも１ｅＶのバンドギャップを有する広バンドギャップ半導体からなる、（１）に記載のカソード。
（３）広バンドギャップ半導体が、入射及び導入した放射線に対し少なくとも５０％の透過率を有する、（１）に記載のカソード。
（４）半導体有機層がポリアセン化合物を含有する、（１）に記載のカソード。
（５）半導体有機層がフタロシアニンを含有する、（１）に記載のカソード。
（６）半導体有機層が銅フタロシアニンを含有する、（１）に記載のカソード。
（７）半導体有機層が亜鉛フタロシアニンを含有する、（１）に記載のカソード。
（８）（１）、（２）、（３）、（４）、（５）、（６）、及び（又は）（７）に記載のカソードを有する、電気的エネルギーを光学的エネルギーへ、又は光学的エネルギーを電気的エネルギー変換する装置を有する光電子デバイス。
（９）エレクトロルミネッセンスを生ずるための、（１）、（２）、（３）、（４）、（５）、（６）、及び（又は）（７）に記載のカソードを有するヘテロ構造を有する有機発光デバイス。
（１０）（１）、（２）、（３）、（４）、（５）、（６）、及び（又は）（７）に記載のカソードを有する有機レーザーを具えた有機レーザー。
（１１）光電子デバイスを製造する工程を有する光電子デバイスの製法において、有機層の上に電気伝導性非金属層を堆積させ、その有機層の表面上に、光電子デバイスのカソードとして二つの層を用いた場合のそれら二つの層を通る電圧降下を小さくする界面領域を形成する工程を有する、光電子デバイスの製法。
（１２）電気伝導性非金属層が、少なくとも１ｅＶのバンドギャップを有する広バンドギャップ半導体からなる、（１１）記載の方法。
（１３）広バンドギャップ半導体が、入射及び導入した放射線に対し少なくとも５０％の透過率を有する、（１１）記載の方法。
（１４）半導体有機層がポリアセン化合物を含有する、（１１）記載の方法。
（１５）半導体有機層がフタロシアニンを含有する、（１１）記載の方法。
（１６）半導体有機層が銅フタロシアニンを含有する、（１１）記載の方法。
（１７）半導体有機層が亜鉛フタロシアニンを含有する、（１１）記載の方法。
（１８）電気伝導性非金属層からなるカソードを製造する工程を有するカソードの製法において、電気伝導性非金属層と半導体有機層との間に界面領域を形成する工程を有し、然も、前記界面領域が、前記電気伝導性非金属層を前記半導体有機層と低抵抗電気接触させる、上記製法。
（１９）電気伝導性非金属層が、少なくとも１ｅＶのバンドギャップを有する広バンドギャップ半導体からなる、（１８）記載の方法。
（２０）広バンドギャップ半導体が、入射及び導入した放射線に対し少なくとも５０％の透過率を有する、（１８）記載の方法。
（２１）半導体有機層がポリアセン化合物を含有する、（１８）記載の方法。
（２２）半導体有機層がフタロシアニンを含有する、（１８）記載の方法。
（２３）半導体有機層が銅フタロシアニンを含有する、（１８）記載の方法。
（２４）半導体有機層が亜鉛フタロシアニンを含有する、（１８）記載の方法。
（２５）エレクトロルミネッセンスを発生するための第一ヘテロ構造、及び
前記第一ヘテロ構造上に積層されたエレクトロルミネッセンスを発生するための第二ヘテロ構造、
を有し、然も、前記ヘテロ構造の少なくとも一つが、（１）、（２）、（３）、（４）、（５）、（６）、及び（又は）（７）に記載のカソードを有する、積層有機発光デバイス。
（２６）エレクトロルミネッセンスを発生するための第一ヘテロ構造を形成する工程を有する有機発光デバイスの製法において、（１）、（２）、（３）、（４）、（５）、（６）、及び（又は）（７）に記載のカソードを形成する工程を有する、上記製法。
（２７）ヘテロ構造が更に電荷キャリヤー層を有し、前記電荷キャリヤー層が、Ａｌ、Ｇａ、及びＩｎからなる群から選択された金属に配位した２−メチル−８−キノリノラト  リガンドである少なくとも一つの電子輸送部分、及び少なくとも一つのホール輸送部分を有する分子を含む化合物からなる、（９）記載の有機発光デバイス。
（２８）金属がＡｌである、（２７）記載の有機発光デバイス。
（２９）ホール輸送部分がホール輸送アミン部分である、（２７）記載の有機発光デバイス。
（３０）ホール輸送部分がトリアリールアミン誘導フェノキシドである、（２７）記載の有機発光デバイス。
（３１）化合物が、電子輸送部分としてＡｌに配位した二つの２−メチル−８−キノリノラト  リガンドを有し、ホール輸送部分としてトリアリールアミン誘導フェノキシドを有する、（２７）記載の有機発光デバイス。
（３２）化合物が、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）［ｐ−（Ｎ−フェニル−２−ナフチルアミノ）フェノラト］アルミニウム(III）である、（２７）記載の有機発光デバイス。
（３３）化合物が、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）（ｐ−カルバゾールフェノラト）アルミニウム(III）である、（２７）に記載の有機発光デバイス。
（３４）化合物が、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）（ｍ−カルバゾールフェノラト）アルミニウム(III）である、（２７）に記載の有機発光デバイス。
（３５）電荷キャリヤー層が発光層である、（２７）に記載の有機発光デバイス。
（３６）電荷キャリヤー層が二重ヘテロ構造の別の発光層である、（２７）に記載の有機発光デバイス。
（３７）電荷キャリヤー層が単一ヘテロ構造の電子輸送層である、（２７）に記載の有機発光デバイス。
（３８）電荷キャリヤー層が、カソードと電子輸送層との間に配置された電子注入層である、（２７）記載の有機発光デバイス。
（３９）電荷キャリヤー層が、色素をドープした化合物からなる、（２７）に記載の有機発光デバイス。
（４０）形成工程が更に電荷キャリヤー層を形成する工程を有し、前記電荷キャリヤー層が、Ａｌ、Ｇａ、及びＩｎからなる群から選択された金属に配位した２−メチル−８−キノリノラト  リガンドである少なくとも一つの電子輸送部分、及び少なくとも一つのホール輸送部分を有する分子を含む化合物からなる、（２６）に記載の方法。
（４１）ヘテロ構造が、更に、式Ｃ−Ｉ：
【化１】
2001520450.tif 000001
〔式中、Ｒは、水素、又は水素に対して供与体又は受容体基である基であり、
Ｒ′＝アルキル、又は置換又は非置換アリール、
Ｒ1及びＲ2は、水素であるか、又は一緒になって融合アリール環を形成し、
Ｘは、Ｏ、ＮＲ5（ここでＲ5は、水素、又は置換又は非置換アルキル、アルキル、又は置換又は非置換アリールであり、
Ｚ1及びＺ2は、互いに独立に、炭素又は窒素原子であり、
Ｙは、Ｚ1及びＺ2が両方共窒素原子である場合、Ｍ、金属原子であるか、又は、
Ｙは、Ｚ1又はＺ2が炭素原子である場合、Ｏ、ＮＲ6（ここでＲ6は、水素、又は置換又は非置換アルキルである）、又はＳであるか、又は
Ｙは存在しない。〕
の化学構造を有するドーパント化合物を含む発光層を有する、（９）に記載の有機発光デバイス。
（４２）Ｚ1が炭素原子であり、Ｚ2が窒素原子であり、Ｘが酸素原子であり、Ｙが存在せず、ドーパント化合物が式Ｃ−II：
【化２】
2001520450.tif 000002
の化学構造を有する、（４１）に記載の有機発光デバイス。
（４３）ドーパント化合物が、Ｒ1及びＲ2が水素であり、Ｒ＝Ｈ及びＲ′＝Ｃ6Ｈ5である場合の式Ｃ−IIの化学構造を有する、（４２）記載の有機発光デバイス。
（４４）ドーパント化合物が、Ｒ1及びＲ2が水素であり、Ｒ＝ＯＯＣＣＨ3及びＲ′＝Ｃ6Ｈ5である場合の式Ｃ−IIの化学構造を有する、（４２）に記載の有機発光デバイス。
（４５）ドーパント化合物が、Ｒ1及びＲ2が水素であり、Ｒ＝Ｎ（ＣＨ3)2及びＲ′＝Ｃ6Ｈ5である場合の式Ｃ−IIの化学構造を有する、（４２）に記載の有機発光デバイス。
（４６）ドーパント化合物が、Ｒ1及びＲ2が水素であり、Ｒ＝Ｃ（ＣＨ3)3及びＲ′＝Ｃ6Ｈ5である場合の式Ｃ−IIの化学構造を有する、（４２）に記載の有機発光デバイス。
（４７）ドーパント化合物が、式Ｃ−IV：
【化３】
2001520450.tif 000003
（式中、Ｒ′＝Ｃ6Ｈ5）
の化学構造を有する、（４１）に記載の有機発光デバイス。
（４８）ドーパント化合物が、式Ｃ−Ｖ：
【化４】
2001520450.tif 000004
の化学構造を有する、（４１）に記載の有機発光デバイス。
（４９）ドーパント化合物が、式VI：
【化５】
2001520450.tif 000005
の化学構造を有する、（４１）に記載の有機発光デバイス。
（５０）エレクトロルミネッセンスを発生するためのヘテロ構造が、順次、基板、カソード層、電子輸送層、ホール輸送層、及びアノード層からなる、（４１）に記載の有機発光デバイス。
（５１）エレクトロルミネッセンスを発生するためのヘテロ構造が、順次、基板、アノード層、ホール輸送層、電子輸送層、及びカソード層からなる、（４１）に記載の有機発光デバイス。
（５２）製造工程が、更に、式Ｃ−Ｉ：
【化６】
2001520450.tif 000006
〔式中、Ｒは、水素、又は水素に対して供与体又は受容体基である基であり、
Ｒ′＝アルキル、又は置換又は非置換アリール、
Ｒ1及びＲ2は、水素であるか、又は一緒になって融合アリール環を形成し、
Ｘは、Ｏ、ＮＲ5（ここでＲ5は、水素、又は置換又は非置換アルキル、アルキル、又は置換又は非置換アリールであり、
Ｚ1及びＺ2は、互いに独立に、炭素又は窒素原子であり、
Ｙは、Ｚ1及びＺ2が両方共窒素原子である場合、Ｍ、金属原子であるか、又は、
Ｙは、Ｚ1又はＺ2が炭素原子である場合、Ｏ、ＮＲ6（ここでＲ6は、水素、又は置換又は非置換アルキルである）、又はＳであるか、又は
Ｙは存在しない。〕
のドーパント化合物を含む発光層を形成する工程を有する、（２６）に記載の方法。
（５３）式Ｃ−Ｉ：
【化７】
2001520450.tif 000007
〔式中、Ｒは、水素、又は水素に対して供与体又は受容体基である基であり、
Ｒ′＝アルキル、又は置換又は非置換アリール、
Ｒ1及びＲ2は、水素であるか、又は一緒になって融合アリール環を形成し、
Ｘは、Ｏ、ＮＲ5（ここでＲ5は、水素、又は置換又は非置換アルキル、アルキル、又は置換又は非置換アリールであり、
Ｚ1及びＺ2は、互いに独立に、炭素又は窒素原子であり、
Ｙは、Ｚ1及びＺ2が両方共窒素原子である場合、Ｍ、金属原子であるか、又は、
Ｙは、Ｚ1又はＺ2が炭素原子である場合、Ｏ、ＮＲ6（ここでＲ6は、水素、又は置換又は非置換アルキルである）、又はＳであるか、又は
Ｙは存在しない。但し、Ｙが存在しない場合、Ｚ1は炭素原子であり、Ｚ2は窒素原子であり、その時Ｒは水素に対して供与体又は受容体基である基である。〕のドーパント化合物を有する化合物。
（５４）Ｚ1が炭素原子であり、Ｚ2が窒素原子であり、Ｘが酸素原子であり、Ｙが存在せず、化合物が、式Ｃ−II：
【化８】
2001520450.tif 000008
の化学構造を有する、（５３）に記載の化合物。
（５５）化合物が、Ｒ1及びＲ2が水素であり、Ｒ＝ＯＯＣＣＨ3及びＲ′＝Ｃ6Ｈ5である場合の式Ｃ−IIの化学構造を有する、（５４）に記載の化合物。
（５６）化合物が、Ｒ1及びＲ2が水素であり、Ｒ＝Ｎ（ＣＨ3)2及びＲ′＝Ｃ6Ｈ5である場合の式Ｃ−IIの化学構造を有する、（５４）に記載の化合物。
（５７）化合物が、Ｒ1及びＲ2が水素であり、Ｒ＝Ｃ（ＣＨ3)3及びＲ′＝Ｃ6Ｈ5である場合の式Ｃ−IIの化学構造を有する、（５４）に記載の化合物。
（５８）ヘテロ構造が、更に燐光ドーパント化合物を含有する発光層を有する、（９）に記載の有機発光デバイス。
（５９）発光層が、電子輸送層である（５８）に記載の有機発光デバイス。
（６０）発光層が、ホール輸送層である（５８）に記載の有機発光デバイス。
（６１）燐光ドーパント化合物が、約１０μ秒以下の燐光寿命を有する、（５８）に記載の有機発光デバイス。
（６２）燐光ドーパント化合物が、式Ｄ−Ｉ：
【化９】
2001520450.tif 000009
（式中、Ｘは、Ｃ又はＮであり、
Ｒ8、Ｒ9及びＲ10は、夫々独立に、水素、アルキル、置換アルキル、アリール、及び置換アリールからなる群から選択され、
Ｒ9及びＲ10は、一緒になって融合環を形成していてもよく、
Ｍ1は、二価、三価、又は四価の金属であり、
ａ、ｂ及びｃは、夫々０又は１であり、然も、ＸがＣである場合、ａは１であり；ＸがＮである場合、ａは０であり；ｃが１である場合、ｂは０であり；ｂが１である場合ｃは０である。）の化学構造を有する、（５８）記載の有機発光デバイス。
（６３）燐光ドーパント化合物が白金オクタエチルポルフィンであり、式：
【化１０】
2001520450.tif 000010
を有する、（５８）記載の有機発光デバイス。
（６４）燐光ドーパント化合物を、トリス−（８−ヒドロキシキノリン）−アルミニウムからなる電子輸送層にドープする、（６３）に記載の有機発光デバイス。
（６５）エレクトロルミネッセンスを発生するヘテロ構造が、Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）１−１′ビフェニル−４，４′ジアミンからなるホール輸送層を有する、（６４）に記載の有機発光デバイス。
（６６）燐光ドーパント化合物が、約６４０ｎｍの所にピークを有する飽和赤色発光を生ずる、（６４）に記載の有機発光デバイス。
（６７）エレクトロルミネッセンスを発生するためのヘテロ構造が、順次、基板、カソード層、電子輸送層、ホール輸送層、及びアノード層からなる、（５８）に記載の有機発光デバイス。
（６８）エレクトロルミネッセンスを発生するためのヘテロ構造が、順次、基板、アノード層、ホール輸送層、電子輸送層、及びカソード層からなる、（５８）に記載の有機発光デバイス。
（６９）半導体有機層と低抵抗電気接触している電気伝導性非金属層を有する少なくとも一つのヘテロ構造が、燐光ドーパント化合物を含有する発光層を有する、（２５）に記載の積層有機発光デバイス。
（７０）形成工程が、更に燐光ドーパント化合物を含有する発光層を形成する工程を有する、（２６）記載の方法。
（７１）燐光ドーパント化合物が、式Ｅ−II：
【化１１】
2001520450.tif 000011
（式中、Ｒ基、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3及びＲ4は、互いに独立にアルキル、アリール、又は水素であり、但し、Ｒ基の少なくとも一つは、他のＲ基の少なくとも一つとは異なっているものとする。）
を有する構造を有する。（５８）に記載の有機発光デバイス。
（７２）燐光ドーパント化合物が、式Ｅ−III：
【化１２】
2001520450.tif 000012
（式中、Ｒ5及びＲ6は電子供与体又は電子受容体基であり、Ｒ5及びＲ6は同じか又は異なる）を有する構造を有する、（７１）の有機発光デバイス。
（７３）燐光ドーパント化合物が、Ｒ1及びＲ3が水素であり、Ｒ2及びＲ4が非置換フェニル基である場合の式Ｅ−IIの構造を有する、（７１）に記載の有機発光デバイス。
（７４）発光層が、電子輸送層である、（７１）に記載の有機発光デバイス。
（７５）発光層が、ホール輸送層である、（７１）に記載の有機発光デバイス。
（７６）燐光ドーパント化合物が、約１０μｓｅｃ以下の燐光寿命を有する、（７１）に記載の有機発光デバイス。
（７７）燐光ドーパント化合物が、トリス−（８−ヒドロキシキノリン）−アルミニウムからなる電子輸送層にドープされている、（７１）に記載の有機発光デバイス。
（７８）燐光ドーパント化合物が、Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）１−１′ビフェニル−４，４′ジアミンからなるホール輸送層を有する、（７１）記載の有機発光デバイス。
（７９）燐光ドーパント化合物が、トリス−（８−ヒドロキシキノリン）−アルミニウムからなる電子輸送層にドープされている、（７３）に記載の有機発光デバイス。
（８０）ルミネッセンスを発生するためのヘテロ構造が、Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）１−１′ビフェニル−４，４′ジアミンからなるホール輸送層を有する、（７９）に記載の有機発光デバイス。
（８１）燐光ドーパント化合物が、約６３０ｎｍの所にピークを有する飽和赤色発光を生ずる、（７３）記載の有機発光デバイス。
（８２）エレクトロルミネッセンスを発生するためのヘテロ構造が、順次、基板、カソード層、電子輸送層、ホール輸送層、及びアノード層からなる、（７１）記載の有機発光デバイス。
（８３）エレクトロルミネッセンスを発生するためのヘテロ構造が、順次、基板、アノード層、ホール輸送層、電子輸送層、及びカソード層からなる、（７１）記載の有機発光デバイス。
（８４）燐光ドーパント化合物が、式Ｅ−II：
【化１３】
2001520450.tif 000013
（式中、Ｒ基、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3及びＲ4は、互いに独立にアルキル、アリール、又は水素であり、但し、Ｒ基の少なくとも一つは、他のＲ基の少なくとも一つとは異なっているものとする。）
を有する構造を有する。（６９）に記載の積層有機発光デバイス。
（８５）燐光ドーパント化合物が、式Ｅ−III：
【化１４】
2001520450.tif 000014
（式中、Ｒ5及びＲ6は、電子供与体又は電子受容体基であり、Ｒ5及びＲ6は同じか又は異なる。）
を有する構造を有する、（６９）記載の積層有機発光デバイス。
（８６）燐光ドーパント化合物が、Ｒ1及びＲ3が水素であり、Ｒ2及びＲ4が非置換フェニル基である場合の式Ｅ−IIの構造を有する、（８４）に記載の積層有機発光デバイス。
（８７）燐光ドーパント化合物が、式Ｅ−II：
【化１５】
2001520450.tif 000015
（式中、Ｒ基、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3及びＲ4は、互いに独立にアルキル、アリール、又は水素であり、但し、Ｒ基の少なくとも一つは、他のＲ基の少なくとも一つとは異なっているものとする。）
を有する構造を有する、（７０）に記載の方法。
（８８）燐光ドーパント化合物が、式Ｅ−III：
【化１６】
2001520450.tif 000016
（式中、Ｒ5及びＲ6は、電子供与体又は電子受容体基であり、Ｒ5及びＲ6は同じか又は異なる。）
を有する構造を有する、（７０）に記載の方法。
（８９）燐光ドーパント化合物が、Ｒ1及びＲ3が水素であり、Ｒ2及びＲ4が非置換フェニル基である場合の式Ｅ−IIの構造を有する、（８７）に記載の方法。
（９０）ヘテロ構造が、更にガラス構造を有するホール輸送層を有し、前記ホール輸送層が対称性分子構造を有する化合物からなり、前記分子の末端基が、二つのアレンの間の不飽和結合を有するホール輸送アミン部分である、（９）に記載の有機発光デバイス。
（９１）化合物が、式：
【化１７】
2001520450.tif 000017
（式中、Ａは、一つ又は二つのフェニル基からなり、Ｒ1及びＲ2は、互いに独立に、水素、アルキル基、フェニル基、置換アルキル基、及び置換フェニル基からなる群から選択され、Ｒ1及びＲ2は、架橋されていてもよい。）
を有する、（９０）に記載の有機発光デバイス。
（９２）化合物が、式：
【化１８】
2001520450.tif 000018
を有する、（９１）に記載の有機発光デバイス。
（９３）化合物が、式：
【化１９】
2001520450.tif 000019
を有する、（９１）に記載の有機発光デバイス。
（９４）化合物が、式：
【化２０】
2001520450.tif 000020
を有する、（９１）に記載の有機発光デバイス。
（９５）Ｒ1及びＲ2が同じである、（９１）に記載の有機発光デバイス。
（９６）Ｒ1及びＲ2が異なっている、（９１）に記載の有機発光デバイス。
（９７）化合物が、式：
【化２１】
2001520450.tif 000021
を有する、（９０）に記載の有機発光デバイス。
（９８）化合物が、ホール輸送層の中の主たる成分である、（９０）に記載の有機発光デバイス。
（９９）化合物が、ホール輸送層の中のドーパントである、（９０）に記載の有機発光デバイス。
（１００）エレクトロルミネッセンスを発生するためのヘテロ構造が、順次、基板、カソード層、電子輸送層、ホール輸送層、及びアノード層からなる、（９０）に記載の有機発光デバイス。
（１０１）エレクトロルミネッセンスを発生するためのヘテロ構造が、順次、基板、カソード層、電子輸送層、ホール輸送層、ホール注入層、及びアノード層からなる、（９０）に記載の有機発光デバイス。
（１０２）エレクトロルミネッセンスを発生するためのヘテロ構造が、順次、基板、カソード層、電子輸送層、発光層、ホール輸送層、及びアノード層からなる、（９０）に記載の有機発光デバイス。
（１０３）エレクトロルミネッセンスを発生するためのヘテロ構造が、順次、基板、カソード層、電子輸送層、ホール輸送層、発光層、ホール注入層、及びアノード層からなる、（９０）に記載の有機発光デバイス。
（１０４）エレクトロルミネッセンスを発生するためのヘテロ構造が、順次、基板、アノード層、ホール輸送層、電子輸送層、及びカソード層からなる、（９０）に記載の有機発光デバイス。
（１０５）形成工程が、更にガラス構造を有するホール輸送層を形成する工程を有し、前記ホール輸送層が対称性分子構造を有する化合物からなり、前記対称性分子が、二つのアレンの間の不飽和結合を有するホール輸送アミン部分である末端基を有する、（２６）記載の方法。
（１０６）ヘテロ構造が、更にガラス構造を有するホール輸送層を有し、前記ホール輸送層が、分子式：
【化２２】
2001520450.tif 000022
を有する化合物からなる、（９）に記載の有機発光デバイス。
（１０７）ヘテロ構造が、更にガラス構造を有するホール輸送層を有し、前記ホール輸送層が、分子式：
【化２３】
2001520450.tif 000023
を有する化合物からなる、（９）に記載の有機発光デバイス。