【手続補正書】
【提出日】平成16年9月13日(2004.9.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【書類名】      明細書
【発明の名称】  超音波融着用ポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料及び成形品
【特許請求の範囲】
【請求項１】  ポリブチレンテレフタレート樹脂とガラス繊維を含有するポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料であって、平均粒径が０．３〜１．０ｍｍのガラスフレークを全体の５〜３５重量％配合して成ることを特徴とする超音波融着用ポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料。
【請求項２】  ポリエチレンテレフタレート樹脂を配合して成ることを特徴とする請求項１に記載の超音波融着用ポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料。
【請求項３】  ポリブチレンテレフタレート樹脂／ポリエチレンテレフタレート樹脂の重量配合比を６／４〜８／２にして成ることを特徴とする請求項１又は２に記載の超音波融着用ポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料。
【請求項４】  請求項１乃至３のいずれかに記載の超音波融着用ポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料で成形され、融着接合部を有することを特徴とする成形品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、電気部品や自動車用部品などとして用いられる成形品、具体的にはタイマー、スイッチ、リレー、コネクタ、ブレーカ、プラグ等の構造部品などとして用いられる成形品を形成するための超音波融着用ポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料及びその成形品に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来より、ポリブチレンテレフタレート樹脂（以下、ＰＢＴ樹脂と略する）に補強材料としてガラス繊維を配合してポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料（以下、ＰＢＴ樹脂成形材料と略する）を調製することが行われている。この成形材料はガラス繊維を含有しているので、ガラス繊維の配向によってＰＢＴ樹脂単独で形成された成形品よりも機械的強度や剛性、及び荷重たわみ温度（耐熱性）等の性能が向上したガラス繊維強化成形品を得ることができるのである。
【０００３】
しかしながら、ガラス繊維の配向度合いがあまりにも高くなると、成形品に反りが発生し易くなるので、ガラス繊維の配向度合いの緩和のために、マイカやタルクなどの無機フィラーをＰＢＴ樹脂成形材料に配合することが行われている。またＰＢＴ樹脂は結晶性樹脂であって、これが成形時あるいは成形後に結晶性収縮を起こすことによっても成形品に反りが発生するので、ＰＢＴ樹脂の結晶性収縮の緩和のために、ポリカーボネート（以下
、ＰＣ樹脂と略す）などの非結晶性樹脂やポリエチレンテレフタレート樹脂（以下、ＰＥＴ樹脂と略す）などのＰＢＴ樹脂よりも結晶化温度の高い結晶性樹脂を配合してＰＢＴ樹脂成形材料のアロイ化を図ることが行われている。つまり、ＰＢＴ樹脂成形材料に非結晶性樹脂やＰＢＴ樹脂よりも結晶化温度の高い結晶性樹脂を配合することによって、ＰＢＴ樹脂の結晶化温度（成形温度）でＰＢＴ樹脂成形材料を成形しても成形品に非晶質部分を残存させることができ、この非晶質部分でＰＢＴ樹脂の結晶性収縮を緩和して成形品の反りの発生を防止することができるのである。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
しかし上記従来のＰＢＴ樹脂成形材料で形成される成形品は、マイカやタルクなどの無機フィラーや非結晶性樹脂やＰＢＴ樹脂よりも結晶化温度の高い結晶性樹脂を含有しているので、これらが超音波を減退させることになり、従って、複数個の成形品を超音波で融着して接合しても融着接合部分の強度を高くすることができず、超音波加工性が低いという問題があった。
【０００５】
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、低反り性、高強度性、高耐熱性を有し、しかも超音波加工性に優れる成形品を形成することができる超音波融着用ポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料を提供することを目的とするものであり、また低反り性、高強度性、高耐熱性を有し、しかも超音波加工性に優れる成形品を提供することを目的とするものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明の請求項１に記載の超音波融着用ポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料は、ポリブチレンテレフタレート樹脂とガラス繊維を含有するポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料であって、平均粒径が０．３〜１．０ｍｍのガラスフレークを全体の５〜３５重量％配合して成ることを特徴とするものである。
【０００７】
また本発明の請求項２に記載の超音波融着用ポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料は、請求項１の構成に加えて、ポリエチレンテレフタレート樹脂を配合して成ることを特徴とするものである。
【０００８】
また本発明の請求項３に記載の超音波融着用ポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料は、請求項１又は２の構成に加えて、ポリブチレンテレフタレート樹脂／ポリエチレンテレフタレート樹脂の重量配合比を６／４〜８／２にして成ることを特徴とするものである。
【０００９】
本発明の請求項４に記載の成形品は、請求項１乃至３のいずれかに記載の超音波融着用ポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料で成形され、融着接合部を有することを特徴とするものである。
【００１０】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を説明する。
【００１１】
本発明のＰＢＴ樹脂成形材料は、ＰＢＴ樹脂とガラス繊維とガラスフレークを配合混合して調製される。ガラス繊維としては従来からガラス繊維強化プラスチック（ＧＦＲＰ）に用いられているものをそのまま使用することができ、その長さは１．５〜３．０ｍｍであることが好ましい。ガラス繊維の長さが１．５ｍｍ未満であれば、ガラス繊維による補強効果が小さくなって成形品の強度が低下する恐れがあり、ガラス繊維の長さが３．０ｍｍを超えると、成形材料の流れ性が低くなってＰＢＴ樹脂成形材料の成形性が低下する恐れがある。
【００１２】
またガラス繊維の配合量はＰＢＴ樹脂成形材料の全体に対して５〜３５重量％に設定することができる。ガラス繊維の配合量が５重量％未満であれば、ガラス繊維による補強効果が小さくなって成形品の強度が低下する恐れがあり、ガラス繊維の配合量が３５重量％を超えると、ガラス繊維の配向の影響が大きくなって成形品に反りが発生する恐れがある。
【００１３】
ガラスフレークはガラスの薄い膜を粉砕して得られる厚さ数μｍの鱗片状の材料であって、平均粒径（ＰＢＴ樹脂成形材料に配合される多数枚あるいは全部のガラスフレークの最長粒径の平均値）が０．３〜１．０ｍｍのものを用いる。ガラスフレークの平均粒径が
０．３ｍｍ未満であると、ガラスフレークによるガラス繊維の配向度合いの緩和効果を十分に得ることができず、成形品に反りが発生する恐れがあり、ガラスフレークの平均粒径が１．０ｍｍを超えると、ＰＢＴ樹脂成形材料の流れ性が低くなって成形性が低下する恐れがある。
【００１４】
またガラスフレークの配合量はＰＢＴ樹脂成形材料の全体に対して５〜３５重量％に設定する。ガラスフレークの配合量が５重量％未満であれば、ガラスフレークによるガラス繊維の配向度合いの緩和効果を十分に得ることができず、成形品に反りが発生する恐れがあり、ガラスフレークの配合量が３５重量％を超えると、ＰＢＴ樹脂成形材料の流れ性が低くなって成形性が低下する恐れがある。
【００１５】
ガラス繊維とガラスフレークの配合比は重量換算でガラス繊維／ガラスフレーク＝３／７〜７／３に設定するのが好ましい。ガラス繊維／ガラスフレークの配合比が３／７未満であると、ガラス繊維に対するガラスフレークの量が多過ぎてＰＢＴ樹脂成形材料の製造においてストランド化が困難になる（ＰＢＴ樹脂成形材料を紐状あるいはうどん状に連続的に製造することができず、切れてしまう）恐れがあり、ガラス繊維／ガラスフレークの配合比が７／３を超えると、ガラス繊維に対するガラスフレークの量が少な過ぎてガラスフレークによるガラス繊維の配向度合いの緩和効果を十分に得ることができず、成形品に反りが発生する恐れがある。
【００１６】
また本発明のＰＢＴ樹脂成形材料には難燃性を向上させるために難燃剤を配合することができる。難燃剤としては臭素化エポキシ樹脂等の臭素化化合物や三酸化アンチモン（Ｓｂ２Ｏ３）などを用いることができる。この難燃剤の配合量はＰＢＴ樹脂成形材料の全体に対して５〜４０重量％に設定することができる。難燃剤の配合量が５重量％未満であれば、成形品の難燃性が低下する恐れがあり、また難燃剤の配合量が４０重量％を超えると、得られる成形品の機械強度（曲げ強度や引張強度）が低下する恐れがある。
【００１７】
また本発明のＰＢＴ樹脂成形材料にはＰＢＴ樹脂の結晶性収縮の緩和のために、ＰＢＴ樹脂よりも結晶化温度の高い結晶性熱可塑性樹脂であるＰＥＴ樹脂を配合して混ぜ合わせることによってＰＢＴ樹脂成形材料のアロイ化を図ることができる。ＰＥＴ樹脂の配合量は、ＰＢＴ樹脂／ＰＥＴ樹脂の配合比が重量換算でＰＢＴ樹脂／ＰＥＴ樹脂＝６／４〜８／２となるように設定するのが好ましい。ＰＢＴ樹脂／ＰＥＴ樹脂の配合比が６／４未満であると、ＰＢＴ樹脂に対するＰＥＴ樹脂の量が多過ぎて、成形品においてＰＢＴ樹脂の結晶化が低下して成形品の機械強度が低くなったり成形品の成形時間が長くなったりする恐れがあり、ＰＢＴ樹脂／ＰＥＴ樹脂の配合比が８／２を超えると、ＰＢＴ樹脂に対するＰＥＴ樹脂の量が少な過ぎて、ＰＥＴ樹脂によるＰＢＴ樹脂の結晶性収縮の緩和効果を十分に得ることができなくなり、成形品に反りが発生する恐れがある。さらに本発明のＰＢＴ樹脂成形材料にはＰＢＴ樹脂の結晶性収縮の緩和のために、ＰＣ樹脂などの非結晶性樹脂を配合することができる。
【００１８】
本発明のＰＢＴ樹脂成形材料を形成するにあたっては、ガラス繊維以外の上記材料をミキサーなどで混合し、この混合物とガラス繊維を押出機に供給し、これを加熱しながら混練押出して紐状のストランドを形成し、これを冷却した後、ペレタイザー等でストランドをペレット化するようにして行われる。
【００１９】
本発明の成形品は上記のペレット状のＰＢＴ樹脂成形材料を射出成形や押出成形などで所望の形状に成形することによって形成することができる。成形機や成形条件は従来から行われているガラス繊維含有樹脂成形材料の成形機や成形条件を採用することができる。
【００２０】
そして本発明のＰＢＴ樹脂成形材料はガラス繊維を含有しているので、ガラス繊維の配向によってＰＢＴ樹脂単独で形成された成形品よりも機械的強度や剛性、及び荷重たわみ温度（耐熱性）等の性能が向上した成形品を得ることができる。また本発明のＰＢＴ樹脂成形材料はガラスフレークを含有しているので、ガラス繊維の配向度合いの緩和することができ、成形品に反りが発生するのを防止することができるものである。またＰＣ樹脂などの非結晶性樹脂やＰＥＴ樹脂などのＰＢＴ樹脂よりも結晶化温度の高い結晶性樹脂を含有しているので、ＰＢＴ樹脂の結晶化温度（成形温度）でＰＢＴ樹脂成形材料を成形しても成形品に非晶質部分を残存させることができ、この非晶質部分でＰＢＴ樹脂の結晶性収
縮を緩和して成形品の反りの発生を防止することができるのである。しかもガラス繊維の配向度合いが高くなり過ぎないようにするための材料としてマイカやタルクを用いずにガラスフレークを用いたので、この成形材料から形成される成形品を超音波融着する際に超音波が減衰されないようにすることができる。
【００２１】
【実施例】
以下、本発明を実施例によって詳述する。
【００２２】
（実施例１乃至１１及び比較例１、２）
表１、２に示す材料のうち、ガラス繊維以外の材料を表中に示す配合量（単位は重量％）で配合し、これをタンブラーミキサーを１０分間混合した後、二軸押出機に供給し、この混合物に二軸押出機のサイドフィードより表中に示す所定量のガラス繊維を供給し、混合物とガラス繊維をシリンダー内で２５０〜２７０℃で加熱しつつスクリューにより混練しながらノズルから押し出して紐状のストランドを形成し、このストランドを冷却後、ペレタイザーで平均粒径３ｍｍのペレットに成形してＰＢＴ樹脂成形材料を調製した。そしてこのＰＢＴ樹脂成形材料から形成される成形品の超音波融着性と平面度と耐熱性と機械特性を評価した。
【００２３】
超音波融着性の評価としては圧力破壊初期強度試験とヒートショック耐久性試験を行った。圧力破壊初期強度試験は、上記ＰＢＴ樹脂成形品を射出成形してスイッチ用のボディとカバーを形成した。成形条件は金型温度８０℃、圧力１０００ｋｇｆ／ｃｍ２とした。次にボディとカバーを超音波融着にて融着接合して密閉されたケースを形成した。超音波融着を行う装置としてはブランソン社製のものを用い、超音波融着の条件はエネルギー２００〜３００Ｊ、振幅３０〜４０μｍに設定した。次にケース内にエアーを吹き込んでケースを内部から加圧した。そしてエアーによる加圧を徐々に上げていってボディとカバーの融着接合部分が破壊したときのエアーの圧力を圧力破壊初期強度とした。
【００２４】
またヒートショック耐久性試験は、上記と同様のケースを−４０℃で３０分間保持した後、５分間かけて１３０℃に昇温してこの温度で３０分間保持し、この温度変化サイクルを繰り返した後のケースの超音波融着接合部の剥がれ（融着接合部におけるボディとカバーの剥がれ）をサイクル毎に評価した。そして上記温度変化サイクルを１０００サイクル以上繰り返し行った後で剥がれが発生したものに○を、温度変化サイクルが５００サイクル以内で剥がれが発生したものに△を、温度変化サイクルが２００サイクル以内で剥がれが発生したものに×をそれぞれ付した。
【００２５】
平面度は上記ボディとカバーの各反り量を測定し、その平均値を平面度とした。耐熱性は上記と同様の成形方法でテストピースを作製し、このテストピースの熱変形温度をＡＳＴＭＤ６４８に基づいて測定して耐熱性とした。機械特性は上記と同様の成形方法でテストピースを作製し、このテストピースの引張り強さをＡＳＴＭＤ６３８に基づいて測定して機械特性とした。結果を表１、２に示す。
【００２６】
尚、ＰＢＴ樹脂としては三菱レーヨン製のＮ１３００を、ＰＥＴ樹脂としてはクラレ製のＫＬ２３６Ｒを、ＰＣ樹脂としては三菱化学製のユーピロンＳ１０００を、臭素化エポキシ樹脂としては住友化学製のスミエポキシＥＳＢ４００Ｔを、三酸化アンチモンとしては住友金属鉱山製のＳｂ２Ｏ３を、ガラス繊維（繊維長１．５ｍｍと３．０ｍｍ）としては日本板硝子製のＲＥＳ０３ＴＰ７０を、ガラスフレーク（平均粒径０．５ｍｍと１．０ｍｍ）としては日本板硝子製のフレカ１０１を、マイカとしてはクラレ製の２００ＨＫを、タルクとしては竹原化学製のＴＴタルクをそれぞれ用いた。
【００２７】
【表１】
1999092640.tif 000001
【００２８】
【表２】
1999092640.tif 000002
【００２９】
実施例１乃至１１と比較例１、２を対比すると判るように、実施例１乃至１１の成形品は比較例１、２の成形品よりも超音波融着性が向上し、また反り量が小さくなった。しかも実施例１乃至１１の成形品は比較例１、２の成形品（従来品）と略同等の耐熱性や機械特性を示した。従って、実施例１乃至１１では耐熱性や引張強度などの性能を低下させずに、低反り性や超音波融着性の向上を図ることができた。
【００３０】
【発明の効果】
上記のように本発明の請求項１に記載の発明は、ポリブチレンテレフタレート樹脂とガラス繊維を含有するポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料であって、ガラスフレーク
を配合したので、ガラス繊維によって高強度性、高耐熱性を有する成形品を形成することができ、またガラスフレークによってガラス繊維の配向度合いを緩和して低反り性を有する成形品を形成することができ、しかもガラス繊維の配向度合いを緩和する材料として超音波を減退させないガラスフレークを用いることによって、超音波加工性に優れる成形品を形成することができるものである。
【００３１】
またガラスフレークの平均粒径を０．３〜１．０ｍｍにしたので、ガラスフレークによって成形性が低下することがないようにでき、またガラス繊維の配向度合いを十分に緩和することができるものである。
【００３２】
またガラスフレークの配合量を全体の５〜３５重量％にしたので、ガラスフレークによって成形性が低下することがないようにでき、またガラス繊維の配向度合いを十分に緩和することができるものである。
【００３３】
また本発明の請求項２に記載の発明は、ポリエチレンテレフタレート樹脂を配合したので、ポリブチレンテレフタレート樹脂よりも結晶化温度の高いポリエチレンテレフタレート樹脂を配合することによって、ポリブチレンテレフタレート樹脂の結晶化温度で成形しても成形品にポリエチレンテレフタレート樹脂を非晶質部分として残存させることができ、この非晶質部分でポリブチレンテレフタレート樹脂の結晶性収縮を緩和して成形品の反りの発生を防止することができるものである。
【００３４】
また本発明の請求項３に記載の発明は、ポリブチレンテレフタレート樹脂／ポリエチレンテレフタレート樹脂の重量配合比を６／４〜８／２にしたので、ポリエチレンテレフタレート樹脂によるポリブチレンテレフタレート樹脂の結晶性収縮の緩和作用を十分に発揮させることができるものである。
【００３５】
また本発明の請求項４に記載の発明は、請求項１乃至３のいずれかに記載の超音波融着用ポリブチレンテレフタレート樹脂成形材料で成形したので、ガラス繊維によって高強度性、高耐熱性を有し、またガラスフレークによるガラス繊維の配向度合いの緩和によって低反り性を有し、しかもガラス繊維の配向度合いを緩和する材料として超音波を減退させないガラスフレークを含有するので、優れた超音波融着接合部を有するものである。