(57)【要約】  本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、軽希土類元素ＲL（ＮｄおよびＰｒの少なくとも一方）および重希土類元素ＲH（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）の両方を含有し、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型結晶を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石である。この磁石は、重希土類元素ＲHの濃度が相対的に低い又はゼロの第１領域と重希土類元素ＲHの濃度が相対的に高い第２領域とを内部に含み、第１領域と第２領域とが焼結によって結合されている。
2008132801.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
軽希土類元素ＲL（ＮｄおよびＰｒの少なくとも一方）および重希土類元素ＲH（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）の両方を含有し、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型結晶を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石であって、
重希土類元素ＲHの濃度が相対的に低い又は重希土類元素ＲHを含まない第１領域と重希土類元素ＲHの濃度が相対的に高い第２領域とが層状に形成され、、
前記第１領域と前記第２領域とが焼結によって結合されている、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項２】
収縮緩和剤Ｍ（Ｃ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｎｉ、ＣｕおよびＳｎからなる群から選択された少なくとも１種）を含有する請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項３】
前記第１領域における収縮緩和剤Ｍの濃度は、前記第２領域における収縮緩和剤Ｍの濃度よりも高い、請求項２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項４】
前記第１領域は、前記収縮緩和剤ＭのうちＭ１として、５０ｐｐｍから３０００ｐｐｍのＣを含有する請求項２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項５】
前記第１領域における前記収縮緩和剤ＭのうちＭ２として、Ａｌ、Ｃｏ、Ｎｉ、ＣｕおよびＳｎからなる群から選択された少なくとも１種を含有し、Ｍ２の含有量は０．０２質量％以上である請求項２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項６】
前記第１領域および前記第２領域の厚さは、それぞれ０．１ｍｍ以上であり、磁石の厚さは１．０ｍｍ以上である請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項７】
前記第１領域と前記第２領域との境界には、重希土類元素ＲHが拡散した領域が存在する、請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項８】
前記第１領域と前記第２領域との境界には、重希土類元素ＲHの濃度が勾配を有する領域が存在する、請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項９】
前記第１領域および前記第２領域のうちで磁石表面の少なくとも一部を有する領域は、前記磁石表面から前記境界に向かって重希土類元素ＲHの濃度が均一な領域を含んでいる、請求項８に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石。
【請求項１０】
軽希土類元素ＲL（ＮｄおよびＰｒの少なくとも一方）および重希土類元素ＲH（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）の両方を含有し、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型結晶を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法であって、
重希土類元素ＲHの濃度が相対的に低い又は含まない第１原料合金粉末、および重希土類元素ＲHの濃度が相対的に高い第２原料合金粉末を準備する工程と、
前記第１原料合金粉末の第１成形体部分および前記第２原料合金粉末の第２成形体部分を含む複合成形体を形成する工程と、
前記複合成形体を焼結することにより、前記第１成形体部分と前記第２成形体部分とが結合した焼結磁石を形成する工程と、
を含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１１】
前記複合成形体を形成する工程は、
前記第１原料合金粉末および第２原料合金粉末の一方を、金型によって形成されたキャビティに充填し、圧縮することにより仮成形体を形成する第１成形工程と、
前記第１原料合金粉末および第２原料合金粉末の他方を、前記金型によって形成されたキャビティに充填し、前記仮成形体とともに圧縮することにより、前記複合成形体を形成する第２成形工程と、
を含む、請求項１０に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１２】
前記複合成形体を形成する工程は、
前記第１原料合金粉末の第１成形体部分を準備する工程と、
前記第２原料合金粉末の第２成形体部分を準備する工程と、
前記第１成形体部分および第２成形体部分を圧縮することにより、前記第１成形体部分と前記第２成形体部分とが接合した前記複合成形体を形成する工程と、
を含む、請求項１０に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１３】
前記複合成形体を形成する工程は、
前記第１原料合金粉末の第１成形体部分を準備する工程と、
前記第２原料合金粉末の第２成形体部分を準備する工程と、
前記第１成形体部分と前記第２成形体部分とを重ね合わせることにより、前記第１成形体部分と前記第２成形体部分とが接触した状態にある前記複合成形体を形成する工程と、
を含む、請求項１０に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１４】
前記第１原料合金粉末および第２原料合金粉末は、収縮緩和剤Ｍ（Ｃ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、およびＳｎからなる群から選択された少なくとも１種）を含有し、
前記第１原料合金粉末における収縮緩和剤Ｍの濃度は、前記第２原料合金粉末における収縮緩和剤Ｍの濃度よりも高い、請求項１０に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１５】
前記第１原料合金粉末の粒度は、第２原料合金粉末の粒度よりも細かい、請求項１０に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【請求項１６】
前記複合成形体を形成する工程において、前記第１原料合金粉末の第１成形体部分の成形体密度は、前記第２原料合金粉末の第２成形体部分の成形体密度より高い、請求項１０に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、自動車搭載用モータ等に好適に用いられるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型化合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系の希土類焼結磁石は、永久磁石の中で最も高性能な磁石として知られており、ハードディスクドライブのボイスコイルモータ（ＶＣＭ）や、ハイブリッド車搭載用モータ等の各種モータや家電製品等に使用されている。Ｒ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石をモータ等の各種装置に使用する場合、高温での使用環境に対応するため、耐熱性に優れ、高保磁力特性を有することが要求される。【０００３】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系の希土類焼結磁石の保磁力を向上させるため、希土類元素Ｒとして軽希土類元素ＲLとともに所定量の重希土類元素ＲHを原料として配合し、溶製した合金を用いることが行われている。この方法によると、希土類元素Ｒとして主相であるＲ2Ｆｅ14Ｂ相の軽希土類元素ＲLが重希土類元素ＲHで置換されるため、Ｒ2Ｆｅ14Ｂ相の結晶磁気異方性（保磁力を決定する本質的な物理量）が向上する。【０００４】
しかし、Ｒ2Ｆｅ14Ｂ相中における軽希土類元素ＲLの磁気モーメントは、Ｆｅの磁気モーメントと同一方向であるのに対して、重希土類元素ＲHの磁気モーメントは、Ｆｅの磁気モーメントと逆方向であるため、軽希土類元素ＲLに対する重希土類元素ＲHの置換量が増加するほど、残留磁束密度Ｂrが低下してしまうことになる。【０００５】
モータ等に使用される磁石では、駆動部に使われる領域の残留磁束密度Ｂrが高く、かつ、高熱や大きな反磁界にさらされる領域の保磁力が高いという特性を有することが要求される。【０００６】
従来技術としては、残留磁束密度Ｂｒが高い磁石と保磁力ＨcJが高い磁石とを接着剤にて接合し、合体した一体型磁石をモータ等の各種装置に用いていた。しかし、合体した一体型磁石を作製する場合、接合の作業時間が余計にかかり、生産性が悪くなる。また、接合に用いる接着剤が多いと、接着剤により磁気的に不連続な層が形成されてしまう。【０００７】
接着剤を用いずに一体型磁石を成形する方法も考えられていた（特許文献１、特許文献２）。特許文献１では、各々が、同一基本組成を有し、他に比較して高い残留磁束密度を有する一方の材料と、該一方の材料に比較して高い保磁力を有する他の材料とを焼結により一体的に固着した界磁用複合永久磁石が開示されている。【０００８】
特許文献２では、複数個で直流機の永久磁石体を構成する断面円弧状の界磁用永久磁石において、各界磁用永久磁石の減磁界側の内側端面エッジ部分を中心に内円周表面付近部のみを、本体永久磁石よりも保磁力の高い永久磁石とした構成が開示されている。【０００９】
しかし、いずれの文献もフェライト磁石を対象としており、モータ等の小型化や高性能化の要求を満足するものではなかった。また、異なる組成の材料を焼結することで一体的に接合するため、焼結工程で変形し、使用時の温度上昇に伴い各々材料が有する収縮率の差により接合部から割れてしまうという問題があった。
【特許文献１】特開昭５７−１４８５６６号公報
【特許文献２】実開昭５９−１１７２８１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
今後の市場拡大が予想されているＥＰＳ、ＨＥＶモータ用磁石には、本質的に磁気特性に優れたＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を効果的に用いることが必要であり、残留磁束密度Ｂrが高い領域と保磁力ＨcJの高い領域とがそれぞれ存在する構成からなるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造技術の開発が切望されている。【００１１】
本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、その目的とするところは、接着剤を用いず磁石の所定箇所に残留磁束密度Ｂｒが高い領域と保磁力ＨcJの高い領域とがそれぞれ存在するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供することにある。【００１２】
そして、前記磁気特性が異なる領域を有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を、異なる組成の材料を一体的に接合し焼結する工程で変形させることなく、焼結後に十分な結合強度をもって製造する方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、軽希土類元素ＲL（ＮｄおよびＰｒの少なくとも一方）および重希土類元素ＲH（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）の両方を含有し、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型結晶を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石であって、重希土類元素ＲHの濃度が相対的に低い又は重希土類元素ＲHを含まない第１領域と重希土類元素ＲHの濃度が相対的に高い第２領域とが層状に形成され、前記第１領域と前記第２領域とが焼結によって結合されている。【００１４】
好ましい実施形態において、収縮緩和剤Ｍ（Ｃ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、およびＳｎからなる群から選択された少なくとも１種）を含有する。【００１５】
好ましい実施形態において、前記第１領域における収縮緩和剤Ｍの濃度は、前記第２領域における収縮緩和剤Ｍの濃度よりも高い。【００１６】
好ましい実施形態において、前記第１領域における前記収縮緩和剤ＭのうちＭ１として、５０ｐｐｍから３０００ｐｐｍのＣを含有する。【００１７】
好ましい実施形態において、前記第１領域における前記収縮緩和剤ＭのうちＭ２として、Ａｌ、Ｃｏ、Ｎｉ、ＣｕおよびＳｎからなる群から選択された少なくとも１種を含有し、Ｍ２の含有量は０．０２質量％以上である。【００１８】
好ましい実施形態において、前記第１領域および前記第２領域の厚さは、それぞれ０．１ｍｍ以上であり、磁石の厚さは１．０ｍｍ以上である。【００１９】
好ましい実施形態において、前記第１領域と前記第２領域との境界には、重希土類元素ＲHが拡散した領域が存在する。【００２０】
好ましい実施形態において、前記第１領域と前記第２領域との境界には、重希土類元素ＲHの濃度が勾配を有する領域が存在する。【００２１】
好ましい実施形態において、前記第１領域および前記第２領域のうちで磁石表面の少なくとも一部を有する領域は、前記磁石表面から前記境界に向かって重希土類元素ＲHの濃度が均一な領域を含んでいる。【００２２】
本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法は、軽希土類元素ＲL（ＮｄおよびＰｒの少なくとも一方）および重希土類元素ＲH（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）の両方を含有し、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型結晶を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法であって、重希土類元素ＲHの濃度が相対的に低い又は重希土類元素ＲHを含まない第１原料合金粉末、および重希土類元素ＲHの濃度が相対的に高い第２原料合金粉末を準備する工程と、前記第１原料合金粉末の第１成形体部分および前記第２原料合金粉末の第２成形体部分を含む複合成形体を形成する工程と、前記複合成形体を焼結することにより、前記第１成形体部分と前記第２成形体部分とが結合した焼結磁石を形成する工程とを含む。【００２３】
好ましい実施形態において、前記複合成形体を形成する工程は、前記第１原料合金粉末および第２原料合金粉末の一方を、金型によって形成されたキャビティに充填し、圧縮することにより仮成形体を形成する第１成形工程と、前記第１原料合金粉末および第２原料合金粉末の他方を、前記金型によって形成されたキャビティに充填し、前記仮成形体とともに圧縮することにより、前記複合成形体を形成する第２成形工程とを含む。【００２４】
好ましい実施形態において、前記複合成形体を形成する工程は、前記第１原料合金粉末の第１成形体部分を準備する工程と、前記第２原料合金粉末の第２成形体部分を準備する工程と、前記第１成形体部分および第２成形体部分を圧縮することにより、前記第１成形体部分と前記第２成形体部分とが接合した前記複合成形体を形成する工程とを含む。【００２５】
好ましい実施形態において、前記複合成形体を形成する工程は、前記第１原料合金粉末の第１成形体部分を準備する工程と、前記第２原料合金粉末の第２成形体部分を準備する工程と、前記第１成形体部分と前記第２成形体部分とを重ね合わせることにより、前記第１成形体部分と前記第２成形体部分とが接触した状態にある前記複合成形体を形成する工程とを含む。【００２６】
好ましい実施形態において、前記第１原料合金粉末および第２原料合金粉末は、収縮緩和剤Ｍ（Ｃ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、およびＳｎからなる群から選択された少なくとも１種）を含有し、前記第１原料合金粉末における収縮緩和剤Ｍの濃度は、前記第２原料合金粉末における収縮緩和剤Ｍの濃度よりも高い。【００２７】
好ましい実施形態において、前記第２原料合金粉末の粒度は、第１原料合金粉末の粒度よりも細かい。【００２８】
好ましい実施形態において、前記複合成形体を形成する工程において、前記第１原料合金粉末の第１成形体部分の成形体密度は、前記第２原料合金粉末の第２成形体部分の成形体密度より高い。
【発明の効果】
【００２９】
本発明によれば、残留磁束密度Ｂrが高い領域と保磁力ＨcJの高い領域とを、焼結工程によって一体的に形成し、かつ、これらの領域の接合部に重希土類元素ＲHを拡散させるため、接着剤によることなく強固な結合を実現できる。【００３０】
また、接合される成形体間における重希土類元素ＲHの濃度差に応じて成形体密度などのプロセスパラメータを変化させることにより、重希土類元素ＲHの濃度差に起因して生じる焼結磁石の焼結工程における収縮率差に起因する変形を抑制することが可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００３１】
【図１】組成の異なる複数の成形体を積層し焼結することにより、強固に一体化した焼結体の断面を表した模式図である。
【図２】図１の磁石内部の組織を模式的に示す模式図である。
【図３】本発明の一実施例を表す図である。
【図４】本発明の他の実施例を表す図である。
【図５】本発明の他の実施例を表す図である。
【図６】実施例１の焼結体断面のＥＰＭＡマッピング画像である。
【符号の説明】
【００３２】
１、１１、１４、１７  一体化した希土類磁石焼結体
２、１２、１５、１８  一体化した希土類磁石焼結体で重希土類元素ＲHを相対的に多く含む組成からなる領域
３、１３、１６、１９  一体化した希土類磁石焼結体で重希土類元素ＲHを相対的に多く含まない組成からなる領域
４    接合部跡
５    主相
６    粒界相
Ｙ    重希土類元素ＲHが拡散した領域
【発明を実施するための最良の形態】
【００３３】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、軽希土類元素ＲL（ＮｄおよびＰｒの少なくとも一方）および重希土類元素ＲH（ＤｙおよびＴｂの少なくとも一方）の両方を含有するＮｄ2Ｆｅ14Ｂ型結晶を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石である。この焼結磁石は、重希土類元素ＲHの濃度（含有量）が相対的に低い又は重希土類元素ＲHを含まない第１領域と重希土類元素ＲHの濃度が相対的に高い第２領域とが層状に形成されている。本明細書では、簡単のため、重希土類元素ＲHの濃度が相対的に低い又はゼロの第１領域を「高Ｂｒ部」と称し、重希土類元素ＲHの濃度が相対的に高い第２領域を「高保磁力部」と称する場合がある。本発明の主たる特徴点は、高保磁力部と高Ｂｒ部とが焼結によって結合されていることにあり、従来技術のように接着剤による接合は行っていない。【００３４】
なお、「Ｒ−Ｔ−Ｂ系」の用語におけるＴは主にＦｅである。本発明において、Ｆｅの一部（５０原子％以下）は、他の遷移金属元素（例えばＣｏまたはＮｉ）によって置換されていてもよい。Ｂはホウ素である。収縮緩和剤Ｍとして、Ｃ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｓｎの少なくとも一種を含有することが好ましい。後述するように、収縮緩和剤Ｍを含有することにより、焼結工程時に発生する成形体の収縮率差に起因する変形を抑制することができる。【００３５】
前記第１領域における収縮緩和剤Ｍの濃度は、前記第２領域における収縮緩和剤Ｍの濃度よりも高くすることが好ましい。収縮緩和剤ＭのうちＭ１として、Ｃの含有量は５０ｐｐｍから３０００ｐｐｍが好ましい。また、収縮緩和剤ＭのうちＭ２として、Ａｌ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｓｎの含有量はそれぞれ０．０２質量％以上が好ましい。【００３６】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、重希土類元素ＲHの濃度が相対的に低い又は含まない第１原料合金粉末、および重希土類元素ＲHの濃度が相対的に高い第２原料合金粉末を準備する工程と、前記第１原料合金粉末の第１成形体部分および前記第２原料合金粉末の第２成形体部分を含む複合成形体を形成する工程と、前記複合成形体を焼結することにより、前記第１成形体部分と前記第２成形体部分とが結合した焼結磁石を形成する工程と、により、得ることができる。【００３７】
ある好ましい実施形態では、本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の各層の厚さが０．１ｍｍ以上であり、磁石の厚さは１．０ｍｍ以上である。【００３８】
図１および図２を参照しつつ、本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の構成例を説明する。図１は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１の構成例を示す断面図であり、図２は、図１の磁石内部の組織を模式的に示している。【００３９】
図示されているＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１は、ＲHの量が多い組成からなる層状の領域２（高保磁力部）と、領域２に比べＲHの量が少ない組成からなる層状の領域３（高Ｂｒ部）とが接合部４を介して一体的に結合された構成を有している。すなわち、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石１では、ＲH量が多く保磁力ＨcJの高い領域２（高保磁力部）とＲH量が少なく残留磁束密度Ｂrの高い領域３（高Ｂｒ部）とが積層されて一体化している。【００４０】
図２に示される磁石組織は、Ｎｄ2Ｆｅ14Ｂ型結晶からなる主相５と、主相５を取り囲む粒界相６とを有している。粒界相６は、焼結時に液相化する希土類リッチ相である。【００４１】
接合部４の近傍では、領域２、３のＲHが相互に拡散しており、それによって強固な結合を実現している。このＲH拡散領域（図中Ｙの領域）は、図２に示すように、全体としてＲHの量が領域２から領域３に向かって漸減する傾向を示している。【００４２】
上記のＲH拡散領域Ｙを形成して領域２と領域３とを結合するには、焼結の温度を１０００℃以上１１５０℃以下の値に設定することが好ましい。磁気特性を向上させるため、熱処理（４００℃〜７００℃）をしてもよい。必要に応じて熱処理温度を更に高い値（例えば８００℃〜１０００℃未満）に上昇させてもよい。【００４３】
本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は、例えば以下の方法によって製造され得る。【００４４】
まず、希土類元素ＲとしてＲHの量が相対的に少ない又は含まない組成のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用原料合金からなる成形体を準備する。同様にして、希土類元素Ｒとして重希土類元素ＲH（Ｄｙ、ＨｏおよびＴｂの少なくとも１種）を相対的に多く含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用原料合金からなる成形体を準備する。【００４５】
次に、これらの成形体をプレス工程時または焼結時に積層し、焼結する。希土類元素ＲとしてＲHの量が相対的に少ない又は含まない組成のＲ−Ｔ−Ｂ系希土類焼結磁石用原料合金からなる領域は、残留磁束密度Ｂrが高い領域となる。一方、重希土類元素ＲHを相対的に多く含むＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石用原料合金からなる領域は、保磁力の高い領域となる。その結果、残留磁束密度Ｂｒが高い領域と保磁力ＨcJの高い領域とをそれぞれ有するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石が形成される。【００４６】
上記の製造方法によれば、複数種類の成形体を組み合わせることにより、重希土類元素ＲHを相対的に多く含む領域を任意の位置に配することが可能になる。図３、図４、図５は、上記の製造方法によって形成され得る本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の構成例を示す断面図である。図中の矢印は、磁場配向方向を示している。【００４７】
図３に示す板状の焼結磁石１１では、両端部１２は重希土類元素ＲHを多く含む領域からなり、中央部１３は希土類元素Ｒとして重希土類元素ＲHの量が相対的に少なく、軽希土類元素ＲLを多く含む領域からなる。【００４８】
図４に示す板状の焼結磁石１４では、上部１５は重希土類元素ＲHを相対的に多く含む領域からなり、下部１６は希土類元素Ｒとして重希土類元素ＲHの量が相対的に少なく、軽希土類元素ＲLを多く含む領域からなる。【００４９】
図５に示す板状の焼結磁石１７では、上部１８は重希土類元素ＲHを相対的に多く含む領域からなり、下部１９は希土類元素Ｒとして重希土類元素ＲHの量が相対的に少なく、軽希土類元素ＲLを多く含む領域からなる。【００５０】
図３、図４、図５に示す例では、重希土類元素ＲHの濃度が相互に異なる複数の領域で磁場配向方向が共通している。【００５１】
本発明によれば、焼結によって接合し、一体となった磁石の全体において、僅かな量の重希土類元素ＲHを一部の領域に集中させ保磁力ＨcJの高い領域を選択して形成できる。このため、焼結磁石のうち、反磁界が印加されない領域に対して、不必要に重希土類元素ＲHを添加しないで済むため、その領域では残留磁束密度Ｂrを高くすることができる。また、接着剤を用いていないため、従来技術について説明した問題を回避することができる。【００５２】
以下、本発明によるＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を製造する方法の好ましい実施形態を、より詳細に説明する。【００５３】
［原料合金１］
まず、１６．０質量％以上３６．０質量％以下の軽希土類元素ＲLと、０質量％以上１５質量％未満の重希土類元素ＲH（ＤｙおよびＴｂのいずれか一種、または両方）と、０．５質量％以上〜２．０質量％のＢ（硼素）と、残部Ｆｅ及び不可避的不純物とを含有する合金を用意する。Ｆｅの一部（５０原子％以下）は、他の遷移金属元素（例えばＣｏまたはＮｉ）によって置換されていてもよい。この合金は、種々の目的により、Ａｌ、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｐｂ、およびＢｉからなる群から選択された少なくとも１種の添加元素を０．０１〜１．０質量％程度含有していてもよい。【００５４】
上記の合金は、原料合金の溶湯を例えばストリップキャスト法によって急冷して好適に作製され得る。以下、ストリップキャスト法による急冷凝固合金の作製を説明する。【００５５】
まず、上記組成を有する原料合金をアルゴン雰囲気中において高周波溶解によって溶融し、原料合金の溶湯を形成する。次に、この溶湯を１３５０℃程度に保持した後、単ロール法によって急冷し、例えば厚さ約０．３ｍｍのフレーク状合金鋳塊を得る。こうして作製した合金鋳片を、次の水素粉砕前に例えば１〜１０ｍｍの大きさのフレーク状に粉砕する。なお、ストリップキャスト法による原料合金の製造方法は、例えば、米国特許第５、３８３、９７８号明細書に開示されている。【００５６】
［原料合金２］
１６．０質量％以上３５．０質量％以下の軽希土類元素ＲLと、０．５質量％以上１５．０質量％以下の重希土類元素ＲH（ＤｙおよびＴｂのいずれか一方または両方）と、０．５質量％以上〜２．０質量％のＢ（硼素）と、残部Ｆｅ及び不可避的不純物とを含有する合金を用意することを除き原料合金１と同様にして原料合金を得る。【００５７】
なお、本発明では原料合金１、原料合金２の２種類の原料合金を用いた実施形態を説明しているが、原料合金１、原料合金２に加え複数の他の原料合金を用いても良い。【００５８】
原料合金１と原料合金２との主たる差異は、原料合金１における重希土類元素ＲHの濃度が原料合金２における重希土類元素ＲHの濃度よりも相対的に低いことにある。原料合金１は重希土類元素ＲHを含有している必要は無い。【００５９】
さらに、原料合金１の総Ｒ量と原料合金２の総Ｒ量、およびそれぞれのＲH量を最適に調整し、焼結時の収縮率差を１．５％以下に抑えることによって、焼結磁石の焼結工程における収縮率差に起因する変形を抑制する。収縮率差を縮小する具体的な方法の例は、後に詳しく説明する。【００６０】
［粗粉砕工程］
上記のフレーク状に粗く粉砕された合金鋳片（原料合金１、原料合金２）を水素炉の内部へ挿入する。次に、水素炉の内部で水素脆化処理（以下、「水素粉砕処理」と称する場合がある）工程を行う。水素粉砕後の粗粉砕合金粉末を水素炉から取り出す際、粗粉砕粉末が大気と接触しないように、不活性雰囲気下で取り出し動作を実行することが好ましい。そうすれば、粗粉砕粉末が酸化・発熱することが防止され、磁石の磁気特性が向上するからである。【００６１】
水素粉砕によって、希土類合金（原料合金１、原料合金２）は０．１ｍｍ〜数ｍｍ程度の大きさに粉砕され、その平均粒径は５００μｍ以下となる。水素粉砕後、脆化した原料合金をより細かく解砕するとともに冷却することが好ましい。比較的高い温度状態のまま原料を取り出す場合は、冷却処理の時間を相対的に短くすれば良い。【００６２】
［微粉砕工程］
次に、粗粉砕粉末に対してジェットミル粉砕装置を用いて微粉砕を実行する。本実施形態で使用するジェットミル粉砕装置にはサイクロン分級機が接続されている。ジェットミル粉砕装置は、粗粉砕工程で粗く粉砕された希土類合金（粗粉砕粉末）の供給を受け、粉砕機内で粉砕する。粉砕機内で粉砕された粉末はサイクロン分級機を経て回収タンクに集められる。こうして、気流分散型レーザ回折法の測定にてＤ５０で０．１〜２０μｍ程度（典型的には３〜５μｍ）の微粉末を得ることができる。このような微粉砕に用いる粉砕装置は、ジェットミルに限定されず、アトライタやボールミルであってもよい。粉砕に際して、ステアリン酸亜鉛などの潤滑剤を粉砕助剤として用いてもよい。【００６３】
ここで、収縮緩和剤Ｍとして、Ｃ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｓｎの少なくとも一種（Ｍ１：Ｃで５０ｐｐｍから３０００ｐｐｍ、Ｍ２：Ａｌ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｓｎの少なくとも一種で０．０２質量％ｐｐｍ以上）を、化合物又は金属粉末として原料合金粉末に混合することが好ましい。混合することで、組成の異なる原料合金からなる粉末または成形体を積層し焼結したとき収縮率差に起因する変形を抑制することができる。【００６４】
［プレス成形］
本実施形態では、上記方法で作製された磁性粉末（合金粉末）に対し、例えばロッキングミキサー内で潤滑剤を例えば０．３質量％添加・混合する。ここで潤滑剤には、ステアリン酸亜鉛等のＣを含む潤滑剤を用いることができる。【００６５】
次に、上述の方法で作製した原料合金１からなる磁性粉末を公知のプレス装置を用いて配向磁界中で、仮成形体の見かけ密度が例えば２．５〜４．８ｇ／ｃｍ3程度に成形する。その後、さらに原料合金２からなる磁性粉末を充填し、配向磁界中で、成形体密度が例えば３．５〜４．８ｇ／ｃｍ3程度になるように成形する。こうして、原料合金１の粉末からなる第１成形体部分と、原料合金２の粉末からなる第２成形体部分とからなる複合成形体が形成される。【００６６】
なお、原料合金１、原料合金２の磁性粉末から成形体密度が例えば３．５〜４．８ｇ／ｃｍ3程度の成形体を別々に作製し、荷重を加えて積層することによって「複合成形体」を形成してもよい。本明細書における「複合成形体」は、重希土類元素ＲHが相対的に低い原料合金粉末の成形体と、重希土類元素ＲHが相対的に高い原料合金粉末の成形体との組合せであり、焼結工程の前において、これらの成形体が強固に接合している必要は無い。２つの成形体が単に重ねあわされ、上方に位置する成形体の自重によって２つの成形体が接触している状態でも、「複合成形体」が実現する。【００６７】
なお、仮成形体や成形体を形成するときの圧縮成形時に粉末に印加する磁界の強度は、例えば１．５〜１．７テスラ（Ｔ）である。【００６８】
［焼結工程］
上記の粉末成形体に対して、３００℃〜９００℃の範囲内の温度で３０分〜１２０分間保持する工程と、その後、上記の保持温度よりも高い温度（例えば１０００℃から１１５０℃）で焼結を更に進める工程とを順次行なうことが好ましい。焼結時、特に液相が生成されるとき（温度が８００℃〜１０００℃の範囲内にあるとき）、粒界相中のＲリッチ相が融け始め、液相が形成される。その後、焼結が進行し、焼結磁石が形成される。焼結後、必要に応じて、時効処理（７００℃〜１０００℃）が行われる。
【実施例】
【００６９】
実施例１
まず、Ｎｄ：２６．０、Ｐｒ：５．０、Ｄｙ：＜０．０５、Ｂ：１．００、Ｃｏ：０．９０、Ｃｕ：０．１、Ａｌ：０．２０、残部：Ｆｅ（質量％）の組成を有するように配合した原料合金１のインゴットを前述したストリップキャスト法により溶融し、冷却することによって凝固した。こうして、厚さ０．２〜０．３ｍｍの合金薄片を作製した。【００７０】
また、Ｎｄ：１６．５、Ｐｒ：５．０、Ｄｙ：１０．００、Ｂ：１．００、Ｃｏ：０．９０、Ｃｕ：０．１、Ａｌ：０．２０、残部：Ｆｅ（質量％）の組成を有するように配合した原料合金２のインゴットを同様にストリップキャスト法により溶融し、冷却することによって凝固した。こうして、厚さ０．２〜０．３ｍｍの合金薄片を作製した。【００７１】
次に、この合金薄片をそれぞれ容器内に充填し、水素処理装置内に挿入した。そして、水素処理装置内に圧力５００ｋＰａの水素ガス雰囲気で満たすことにより、室温で合金薄片に水素吸蔵させた後、放出させた。このような水素処理を行うことにより、合金薄片を脆化し、大きさ約０．１５〜０．２ｍｍの不定形粉末を作製した。【００７２】
上記の水素処理により作製した各粗粉砕粉末に対し粉砕助剤として、０．０５質量％のステアリン酸亜鉛を添加し混合した後、ジェットミル装置による粉砕工程を行うことにより、粉末粒径が約４μｍの微粉末を製作した。この後、前記各微粉砕粉末に対し、さらにステアリン酸亜鉛を０．１質量％添加し混合することで、各微粉砕粉末中のＣ量が１０００ｐｐｍになるように調整した。【００７３】
こうして作製した微粉末のうち、原料合金１からなる微粉末をプレス装置により密度４．０ｇ／ｃｍ3で仮成形し、その後、続けて原料合金２からなる微粉末を充填し、密度４．２ｇ／ｃｍ3からなる粉末成形体を作製した。具体的には、１．５Ｔの印加磁界中で原料合金１の粉末粒子を磁界配向した状態で圧縮し、プレス成形を行い、続けて１．５Ｔの印加磁界中で原料合金１および原料合金２の粉末粒子を磁界配向した状態で圧縮し、プレス成形を行った後、さらに成形体をプレス装置から抜き出し、真空炉により１０５０℃で４時間の焼結工程を行った。【００７４】
こうして、焼結体ブロックを作製した後、この焼結体ブロックを機械的に加工することにより、厚さ３ｍｍ×縦１４ｍｍ（磁化方向）×横８ｍｍ（プレス方向）の焼結磁石を得た。【００７５】
実施例２
まず、Ｎｄ：２６．０、Ｐｒ：５．０、Ｄｙ：＜０．０５、Ｂ：１．００、Ｃｏ：０．９０、Ｃｕ：０．１、Ａｌ：０．２０、残部：Ｆｅ（質量％）の組成を有するように配合した原料合金１のインゴットをストリップキャスト装置により溶融し、冷却することによって凝固した。こうして、厚さ０．２〜０．３ｍｍの合金薄片を作製した。【００７６】
また、Ｎｄ：１６．５、Ｐｒ：５．０、Ｄｙ：１０．００、Ｂ：１．００、Ｃｏ：０．９０、Ｃｕ：０．１、Ａｌ：０．２０、残部：Ｆｅ（質量％）の組成を有するように配合した原料合金２のインゴットをストリップキャスト装置により溶融し、冷却することによって凝固した。こうして、厚さ０．２〜０．３ｍｍの合金薄片を作製した。【００７７】
次に、これらの合金薄片をそれぞれ容器内に充填し、水素処理装置内に挿入した。そして、水素処理装置内に圧力５００ｋＰａの水素ガス雰囲気で満たすことにより、室温で合金薄片に水素吸蔵させた後、放出させた。このような水素処理を行うことにより、合金薄片を脆化し、大きさ約０．１５〜０．２ｍｍの不定形粗粉砕粉末を作製した。【００７８】
上記の水素処理により作製した各粗粉砕粉末に対し粉砕助剤として０．０５質量％のステアリン酸亜鉛を添加し混合した後、ジェットミル装置による粉砕工程を行うことにより、粉末粒径が約４μｍの微粉末を製作した。この後、前記各微粉砕粉末に対し、さらにステアリン酸亜鉛を０．１質量％添加し混合することで、各微粉砕粉末中のＣ量が１０００ｐｐｍになるように調整した。【００７９】
こうして作製した原料粉末１からなる微粉末と原料合金２からなる微粉末とを、プレス装置により別々に成形し、２つの粉末成形体ａ、ｂを作製した。具体的には、１．５Ｔの印加磁界中で原料合金１または原料合金２の粉末粒子を磁界配向した状態で圧縮し、プレス成形を行った。成形体をプレス装置から抜き出し、成形体ａ、ｂを積層したまま真空炉により１０５０℃で４時間の焼結工程を行った。【００８０】
こうして、焼結体ブロックを作製した後、この焼結体ブロックを機械的に加工することにより、厚さ３ｍｍ×縦１４ｍｍ（磁化方向）×横８ｍｍ（プレス方向）の焼結磁石を得た。【００８１】
一方、比較例１の試料も作製した。【００８２】
比較例１
まず、Ｎｄ：２６．０、Ｐｒ：５．０、Ｄｙ：＜０．０５、Ｂ：１．００、Ｃｏ：０．９０、Ｃｕ：０．１、Ａｌ：０．２０、残部：Ｆｅ（質量％）の組成を有するように配合した原料合金１のインゴットを前述したストリップキャスト法により溶融し、冷却することによって凝固した。こうして、厚さ０．２〜０．３ｍｍの合金薄片を作製した。【００８３】
また、Ｎｄ：１６．５、Ｐｒ：５．０、Ｄｙ：１０．００、Ｂ：１．００、Ｃｏ：０．９０、Ｃｕ：０．１、Ａｌ：０．２０、残部：Ｆｅ（質量％）の組成を有するように配合した原料合金２のインゴットを同様のストリップキャスト法により溶融し、冷却することによって凝固した。こうして、厚さ０．２〜０．３ｍｍの合金薄片を作製した。【００８４】
次に、この合金薄片をそれぞれ容器内に充填し、水素処理装置内に挿入した。そして、水素処理装置内に圧力５００ｋＰａの水素ガス雰囲気で満たすことにより、室温で合金薄片に水素吸蔵させた後、放出させた。このような水素処理を行うことにより、合金薄片を脆化し、大きさ約０．１５〜０．２ｍｍの不定形粗粉砕粉末を作製した。【００８５】
上記の水素処理により作製した各粗粉砕粉末に対し粉砕助剤として０．０５質量％のステアリン酸亜鉛を添加し混合した後、ジェットミル装置による粉砕工程を行うことにより、粉末粒径が約４μｍの微粉末を製作した。この後、前記各微粉砕粉末に対し、さらにステアリン酸亜鉛を０．１質量％添加し混合することで、各微粉砕粉末中のＣ量が１０００ｐｐｍになるように調整した。【００８６】
こうして作製した原料合金１からなる微粉末と原料合金２からなる微粉末とを、プレス装置により別々に成形し、２つの粉末成形体ｃ、ｄを作製した。具体的には、１．５Ｔの印加磁界中で原料合金１または原料合金２の粉末を磁界配向した状態で圧縮し、プレス成形を行った。成形体をプレス装置から抜き出し、真空炉により１０５０℃で４時間の焼結工程を行った。【００８７】
焼結体ブロックｃ、ｄを作製した後、焼結体ブロックｃ、ｄを機械的に加工することにより、それぞれ厚さ３ｍｍ×縦７ｍｍ（磁化方向）×横８ｍｍ（プレス方向）の磁石焼結体を得た。この後、 原料合金１からなる磁石焼結体と原料合金２からなる磁石焼結体とを接着剤（ナガセケムテックス社製    二液性エポキシ系接着剤  ＡＶ１３８とＨＶ９９８）を用いて磁化方向に接合した焼結磁石のブロックを作製した。【００８８】
比較例２
まず、Ｎｄ：２６．０、Ｐｒ：５．０、Ｄｙ：＜０．０５、Ｂ：１．０、Ｃｏ：０．９０、Ｃｕ：０．１、Ａｌ：０．２０、残部：Ｆｅ（質量％）の組成を有するように配合した原料合金３のインゴットを前述のストリップキャスト法により溶融し、冷却することによって凝固した。こうして、厚さ０．２〜０．３ｍｍの合金薄片を作製した。【００８９】
次に、この合金薄片を容器内に充填し、水素処理装置内に挿入した。そして、水素処理装置内に圧力５００ｋＰａの水素ガス雰囲気で満たすことにより、室温で合金薄片に水素吸蔵させた後、放出させた。このような水素処理を行うことにより、合金薄片を脆化し、大きさ約０．１５〜０．２ｍｍの不定形粗粉砕粉末を作製した。【００９０】
上記の水素処理により作製した粗粉砕粉末に対し粉砕助剤として０．０５質量％のステアリン酸亜鉛を添加し混合した後、ジェットミル装置による粉砕工程を行うことにより、粉末粒径が約４μｍの微粉末を製作した。この後、前記各微粉砕粉末に対し、さらにステアリン酸亜鉛を０．１質量％添加し混合することで、各微粉砕粉末中のＣ量が１０００ｐｐｍになるように調整した。【００９１】
こうして作製した原料合金３からなる微粉末を、プレス装置により成形し、粉末成形体ｅを作製した。具体的には、１．５Ｔの印加磁界中で原料合金３の粉末粒子を磁界配向した状態で圧縮し、プレス成形を行った。成形体をプレス装置から抜き出し、真空炉により１０５０℃で４時間の焼結工程を行った。【００９２】
こうして、焼結体ブロックを作製した後、この焼結体ブロックを機械的に加工することにより、厚さ３ｍｍ×縦１４ｍｍ（磁化方向）×横８ｍｍ（プレス方向）の焼結磁石を得た。【００９３】
これらの試料に対し三点曲げ抗折強度（スパン間距離  ９ｍｍ  クロスヘッドスピード  １ｍｍ／ｍｉｎ  装置名  ＪＴトーシ製  ＬＳＣ−１／３０）を測定し、比較例２の抗折強度を基準（３００ＭＰａ）に実施例１および実施例２を比較した。【００９４】
実施例１の焼結磁石は、比較例２とほぼ同等の抗折強度であった。また、実施例２の焼結磁石は、比較例２の約２／３程度の抗折強度であった。【００９５】
これらの試料に対し残留磁束密度Ｂrが高い領域と保磁力ＨcJの高い領域とがそれぞれ存在するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石焼結体の作業時間を測定し、比較例１の焼結磁石製造にかかった時間を基準に実施例１および実施例２を比較した。実施例１の焼結磁石及び実施例２の焼結磁石の作製にかかる作業時間は、プレス成形作業が増えるが、比較例１と比べ接着作業時間にかかった時間をなくすことができ、焼結磁石の作製にかかる作業時間が短縮された。【００９６】
これらの試料を切断し、ＥＰＭＡマッピング（測定条件  加速電圧  １５ｋＶ、ビーム電流  １００ｎＡ、ビーム照射時間１ｓｅｃ／ｐｏｉｎt  装置名  島津  ＥＰＭＡ１６１０）にて実施例１のＤｙの拡散状況を確認し、図６の通り希土類元素Ｒとして重希土類元素ＲHを多く含む原料合金２からなる高保磁力部から、希土類元素Ｒとして重希土類元素ＲHの量が比較的少ない原料合金１からなる高Ｂｒ部に、重希土類元素ＲH（Ｄｙ）が拡散していることがわかった。
なお、焼結前の成形体接合部がわかるように目印としてタングステン金属を挟んでいる。【００９７】
上述したように、本発明による種々の製造方法によると、重希土類元素ＲHの濃度が異なる複数の成形体が密着した状態で同時に焼結されるため、これらの成形体の各々を構成する粉末同士が焼結によって結合するとともに、各成形体が相互に接合されることになる。このとき、重希土類元素ＲHの濃度差に起因して、各成形体の焼結時収縮量に差異が生じるため、複数の成形体が一体化して形成される最終的な焼結磁石が変形する場合がある。【００９８】
上記焼結磁石の変形を抑制するためには、高保磁力部のための成形体と高Ｂｒ部のための成形体との間で、以下に示す少なくとも１つのプロセスパラメータを変化させることが好ましい。
（１）  成形圧力（成形体密度）
（２）  成形体の粉末に添加する潤滑剤の量（収縮緩和剤Ｍ１（Ｃ））
（３）  成形体の粉末に添加する収縮緩和剤Ｍ２（Ａｌ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、およびＳｎの少なくとも１種）の量
（４）  成形体を成形する磁性粉末の粉末粒度
（５）  原料合金１の総Ｒ量と原料合金２の総Ｒ量、およびそれぞれのＲH量【００９９】
以下、これらのプロセスパラメータを調整した実施例を説明する。【０１００】
まず、以下の表１に示すようにＤｙ濃度の異なる３種類の原料合金粉末Ａ、Ｂ、Ｃを作製した。【０１０１】
【表１】
2008132801.tif 000003
【０１０２】
表１および以下の表２には、原料合金粉末Ａ、Ｂ、Ｃの各々の組成と、圧縮成形して作製した成形体の密度や焼結による収縮率などを記載している。各粉末の粉砕粒度Ｄ５０は４．７０μｍに調整した。表１および表２に記載の事項を除き、実施例１と同様にして作製した。【０１０３】
【表２】
2008132801.tif 000004
【０１０４】
この例では、各原料合金粉末に０．３質量％の潤滑剤（液状の脂肪酸エステル）を添加し、いずれにも０．３４ｔｏｎ／ｃｍ2の圧力（成形圧）を加えて圧縮成形を行った。こうして得られた成形体に対し、１０５０℃で４時間の焼結を行った。焼結による収縮率は、磁界配向方向（Ｍ方向）と、Ｍ方向およびプレス方向に垂直な方向（Ｋ方向）について計測した。表１からわかるように、収縮率は原料合金粉末のＤｙ濃度に依存して異なっている。【０１０５】
表２に示すデータは、原料合金粉末Ａからなる成形体および焼結体、原料合金粉末Ｂからなる成形体および焼結体、原料合金粉末Ｃからなる成形体および焼結体の各々について別々に得られた値である。【０１０６】
以下、焼結磁石の各々がＤｙ濃度の異なる複数の領域を含む本発明の実施例について、製造条件と判定結果を説明する。これらの実施例は、３種類の製造フローにより、上述したプロセスパラメータが異なる種々の条件で作製した。【０１０７】
以下の表３は、試料Ｎｏ．１−１〜試料Ｎｏ．１−１１の実施例について、製造条件と最終的に得られた焼結磁石の形状・結合強度を示している。これらの実施例は、実施例１と同様に、「給粉→仮成形→給粉→成形→焼結」の順序で作製した。【０１０８】
【表３】
2008132801.tif 000005
【０１０９】
表３における「組合せ」の欄は、プレス装置のキャビティ内に最初に充填する粉末の種類（同欄左）と、仮成形後にキャビティ内に充填する粉末の種類（同欄右）を記載している。例えば、試料Ｎｏ．１−１では、最初に原料合金粉末Ａの給粉を行い、原料合金粉末Ａの仮成形体（１段目仮成形体）を作製した後、この仮成形体の上に原料合金粉末Ｂの給粉を行い、２回目の圧縮成形を実行した。原則として２回の圧縮成形は、いずれも０．３４ｔｏｎ／ｃｍ2の成形圧を加えて行った。表３における「１段目仮成形体密度」の欄は、１段目の圧縮成形を行ったときに形成された仮成形体の密度を記載している。【０１１０】
表３には、「追加条件」の欄が設けられている。例えば試料Ｎｏ．１−４に関する「追加条件」は、原料合金粉末Ｂの仮成形体を作製するときの成形圧を標準値（０．３４ｔｏｎ／ｃｍ2から０．５ｔｏｎ／ｃｍ2）に増加したことである。同様に、試料Ｎｏ．１−５に関する「追加条件」は、原料合金粉末Ａの仮成形体を作製するときにおける成形圧を標準値（０．３４ｔｏｎ／ｃｍ2から０．７３ｔｏｎ／ｃｍ2）に増加したことである。２回目の給粉後に行う圧縮成形時に加える成形圧は、いずれも０．３４ｔｏｎ／ｃｍ2に固定した。試料Ｎｏ．１−４と試料Ｎｏ．１−５において、１段目の成形時の成形圧力を相対的に高めている理由は、１段目の仮成形体のＤｙ濃度が相対的に低く、収縮しやすいため、成形体密度を相対的に高めることにより収縮率を低減するためである。【０１１１】
試料Ｎｏ．１−６に関する「追加条件」は、原料合金粉末Ｂに標準値（０．１５質量％）の潤滑剤（液状の脂肪酸エステル）を添加するだけではなく、０．０５質量％の潤滑剤を更に添加したことである（合計で０．２０質量％の潤滑剤が添加されたことになる）。同様に、試料Ｎｏ．１−７に関する「追加条件」は、原料合金粉末Ａに標準値（０．１５質量％）の潤滑剤を添加するだけではなく、０．０８質量％の潤滑剤を更に添加したことである（合計で０．２３質量％の潤滑剤が添加されたことになる。試料Ｎｏ．１−６と試料Ｎｏ．１−７において、１段目の仮成形体に添加する潤滑剤を相対的に増やしている理由は、１段目の仮成形体のＤｙ濃度が相対的に低く、収縮しやすいため、潤滑剤の添加量を相対的に高め、結果的に同じ成形圧でも成形体密度を上昇させることにより、収縮率を低減するためである。Ｃが増えることで潤滑剤の役割を果たすだけではなく、収縮緩和の役割を果たしている。【０１１２】
試料Ｎｏ．１−８に関する「追加条件」は、原料合金粉末Ｂに収縮緩和剤Ｍとして０．１０質量％のＳｎ粉末を添加したことである。同様に、試料Ｎｏ．１−９に関する「追加条件」は、原料合金粉末Ａに収縮緩和剤Ｍとして０．１９質量％のＳｎ粉末を添加したことである。試料Ｎｏ．１−８と試料Ｎｏ．１−９において、１段目の仮成形体に収縮緩和剤Ｍを添加している理由は、１段目の仮成形体のＤｙ濃度が相対的に低く、収縮しやすいため、収縮緩和剤Ｍによって収縮率を低減するためである。【０１１３】
試料Ｎｏ．１−１０に関する「追加条件」は、原料合金粉末Ｂの粉砕粒度Ｄ５０を標準値（４．７０μｍ）から４．８０μｍに大きくしたことである。同様に、試料Ｎｏ．１−１１に関する「追加条件」は、原料合金粉末Ａの粉砕粒度Ｄ５０を標準値（４．７０μｍ）から５．１０μｍに大きくしたことである。試料Ｎｏ．１−１０と試料Ｎｏ．１−１１において、１段目の仮成形体用粉末の粉砕粒度を相対的に大きくしている理由は、１段目の仮成形体のＤｙ濃度が相対的に低く、収縮しやすいため、粉末の粒度を高め、結果的に同じ成形圧でも成形体密度を上昇させることにより、収縮率を低減するためである。【０１１４】
なお、「追加条件」の欄に記載していないプロセスパラメータは、いずれの試料についても同じ条件に設定した。【０１１５】
表３における「形状」の欄は、焼結工程におけるＤｙ濃度が異なる領域のＭ方向の収縮率差が所定の収縮率内におさまっているか否かを示している。この欄における「◎」の符号は、収縮率差が０．５％以下であったことを意味し、「○」の符号は、収縮率差が０．５％超から１．５％以下を意味する。試料Ｎｏ．１−２、１−３以外の実施例では、いずれも、収縮率差が０．５％以下であった。上述のプロセスパラメータを調整することにより、Ｄｙ濃度の異なる領域の収縮率を縮小することができ、その結果、焼結磁石の変形を充分に抑制することができた。【０１１６】
表３における「結合強度」は、三点曲げ抗折強度（スパン間距離  ９ｍｍ  クロスヘッドスピード  １ｍｍ／ｍｉｎ  装置名  ＪＴトーシ製  ＬＳＣ−１／３０）を測定し、接合面で剥がれが生じるか否かにより評価した。剥がれが生じた試料には「×」を、生じなかった試料には「○」の符号を付している。【０１１７】
表３に示す各実施例では、１つのプレス装置において、「給粉→仮成形→給粉→成形」を行った後、２種類の原料合金粉末からなる成形体（２段成形体）を焼結した。以下の表４を参照しながら説明する実施例（試料Ｎｏ．２−１〜試料Ｎｏ．２−１１）は、実施例２と同様に、それぞれ、別々のプレス工程で作製した２つの仮成形体をプレス装置によって接合（成形接合）した後、焼結することによって作製した。【０１１８】
【表４】
2008132801.tif 000006
【０１１９】
表４の「仮成形体密度」の欄は、成形接合によって組み合わせられる２つの仮成形体の密度を示している。表４における「追加条件」の欄は、表３の「追加条件」について説明したとおりであるので、ここでは説明を繰り返さない。【０１２０】
表４に示す実施例でも、試料Ｎｏ．２−２、２−３以外では、収縮率差を０．５％以下に抑制し、焼結磁石の変形を抑制することができた。また、試料Ｎｏ．２−２、２−３でも収縮率差は０．５％超１．５％以下の範囲の変形で抑えられた。別々に作製した仮成形体をプレスによって接合する方法でも、上述のプロセスパラメータを調整することにより、Ｄｙ濃度の異なる領域の収縮率を縮小することができ、その結果、焼結磁石の変形を抑制する効果が得られた。【０１２１】
【表５】
2008132801.tif 000007
【０１２２】
表５の各実施例は、別々に作製したＤｙ濃度が異なる成形体を重ねた状態で焼結して製造した。表５に示す試料Ｎｏ．３−１、３−２、３−３の実施例は、２つの成形体を単純に重ねただけの状態で焼結した試料である。他の試料では、２つの成形体を重ねた上に重さ２００ｇのステンレス板を乗せた状態で焼結を行った。ステンレス板による荷重の印加を行うと、２つの成形体の密着性が高まるため、最終的に得られる焼結磁石の結合強度は充分なレベルに向上することがわかった。一方、単に２つの成形体を重ねただけでは、充分な結合強度は得られず、小さな衝撃を与えただけで接合部に剥がれが発生した（試料Ｎｏ．３−１〜試料Ｎｏ．３−３）。重ねた成形体に加えるべき荷重の大きさは、成形体の接触面積や成形体の自重に基づいて適宜好ましい値に設定される。【０１２３】
なお、表５に示す実施例でも、試料Ｎｏ．３−４、３−７〜試料Ｎｏ．３−１４では、収縮率が０．５％以下となり、焼結磁石の変形が抑制された。また、試料Ｎｏ．３−５、３−６でも、収縮率差は０．５％超１．５％以下の範囲の変形で抑えられた。【０１２４】
表３に示す試料の結合強度（抗折強度）を基準（３００ＭＰａ）にして、表４と比較すると、表４の試料はいずれも表３に示す試料の７０％程度の結合強度（抗折強度）だった。【０１２５】
また、表３に示す試料の結合強度（抗折強度）を基準（３００ＭＰａ）にして、表５と比較すると、表５の試料のうち結合強度が「○」となった試料は、いずれも表３に示す試料の７０％程度の結合強度（抗折強度）だった。一方、表５の試料の結合強度が「×」となった試料は、いずれも表３の試料の１０％程度の結合強度（抗折強度）だった。【０１２６】
上記の各実施例における焼結磁石では、Ｄｙ濃度が異なる２つの領域が焼結によって接合しているが、Ｄｙ濃度が相互に異なる３つ以上の領域が焼結によって接合され、それによって１つの焼結磁石を構成するようにしていてもよい。また、焼結前の成形体の形状およびサイズは任意であり、１つの焼結磁石を構成する成形体の組み合わせ方も任意である。
【産業上の利用可能性】
【０１２７】
本発明によれば、接着剤を用いず残留磁束密度Ｂrが高い領域と保磁力ＨcJの高い領域とがそれぞれ存在するＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を提供することができる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
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