【手続補正書】
【提出日】平成17年1月14日(2005.1.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
無機フィラー、エポキシ樹脂、および溶剤を含有してなるペースト組成物であって、溶剤が沸点１６０℃以上の溶剤を１種以上有し、無機フィラーの平均粒径が５μｍ以下である無機フィラーを有し、全溶剤量がペースト組成物全量の２５重量％以下であることを特徴とするペースト組成物。
【請求項２】
無機フィラーがチタン酸バリウム系、チタン酸ジルコン酸バリウム系、チタン酸ストロンチウム系、チタン酸カルシウム系、チタン酸ビスマス系、チタン酸マグネシウム系、チタン酸バリウムネオジウム系、チタン酸バリウム錫系、マグネシウムニオブ酸バリウム系、マグネシウムタンタル酸バリウム系、チタン酸鉛系、ジルコン酸鉛系、チタン酸ジルコン酸鉛系、ニオブ酸鉛系、マグネシウムニオブ酸鉛系、ニッケルニオブ酸鉛系、タングステン酸鉛系、タングステン酸カルシウム系、マグネシウムタングステン酸鉛系、二酸化チタン系から選ばれる少なくとも１種類である請求項１記載のペースト組成物。
【請求項３】
無機フィラーが少なくとも２種類の平均粒径を有する無機フィラーを含み、前記平均粒径のうちの最大の平均粒径が０．１〜５μｍであり、最小の平均粒径に対し、最大の平均粒径が３倍以上である請求項１記載のペースト組成物。
【請求項４】
エステル構造を有する溶剤を少なくとも１種含有している請求項１記載のペースト組成物。
【請求項５】
ラクトン構造を有する溶剤を少なくとも１種含有している請求項１記載のペースト組成物。
【請求項６】
リン酸エステル骨格を有する化合物を含有している請求項１記載のペースト組成物。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか記載のペースト組成物を、脱溶剤、固化して得られる誘電体組成物であって、無機フィラーの量が誘電体組成物中に含まれる固形分全量の８５〜９９重量％であり、かつ空隙率が３０体積％以下である誘電体組成物。
【請求項８】
膜形状であり、膜厚が０．５μｍ以上２０μｍ以下である請求項７記載の誘電体組成物。
【請求項９】
無機フィラーと樹脂を有する誘電体組成物であって、無機フィラーが少なくとも２種類の平均粒径を有し、前記平均粒径のうちの最大の平均粒径が０．１〜５μｍであり、最小の平均粒径に対し、最大の平均粒径が３倍以上であり、空隙率が３０体積％以下であることを特徴とする誘電体組成物。
【請求項１０】
無機フィラーが二酸化チタン系、チタン酸バリウム系、チタン酸ジルコン酸バリウム系、チタン酸ストロンチウム系、チタン酸カルシウム系、チタン酸ビスマス系、チタン酸マグネシウム系、チタン酸バリウムネオジウム系、チタン酸バリウム錫系、マグネシウムニオブ酸バリウム系、マグネシウムタンタル酸バリウム系、チタン酸鉛系、ジルコン酸鉛系、チタン酸ジルコン酸鉛系、ニオブ酸鉛系、マグネシウムニオブ酸鉛系、ニッケルニオブ酸鉛系、タングステン酸鉛系、タングステン酸カルシウム系、マグネシウムタングステン酸鉛系から選ばれる少なくとも１種類である請求項９記載の誘電体組成物。
【請求項１１】
無機フィラーの総体積と樹脂固形分の総体積に対する無機フィラーの総体積の割合Ｖｆが、５０％以上９５％以下を満たす請求項９記載の誘電体組成物。
【請求項１２】
前記樹脂が熱硬化性樹脂を含有している請求項９記載の誘電体組成物。
【請求項１３】
前記樹脂がエポキシ樹脂である請求項９記載の誘電体組成物。
【請求項１４】
リン酸エステル骨格を有する化合物を含有している請求項９記載の誘電体組成物。
【請求項１５】
請求項１または９記載のペースト組成物または誘電体組成物を用いるコンデンサ。
【請求項１６】
請求項１または９記載のペースト組成物または誘電体組成物を用いる光配線。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
無機フィラー含有の複合誘電体は、無機フィラーの添加量を増やすことにより比誘電率を上げることができるが、無機フィラーの含有率が５０体積％を越えると無機フィラーの含有量を増加させても比誘電率が上がらないという問題があった。また、多量に高誘電率無機フィラーを樹脂に混合すると高粘度になるため、通常、溶剤が多量に必要となる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
すなわち本発明は、無機フィラー、エポキシ樹脂、および溶剤を沸点１６０℃以上の溶剤を含有してなるペースト組成物であって、溶剤が沸点１６０℃以上の溶剤を１種以上有し、無機フィラーの平均粒径が５μｍ以下である無機フィラーを有し、全溶剤量がペースト組成物全量の２５重量％以下であることを特徴とするペースト組成物である。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
本発明のペースト組成物は、無機フィラー、エポキシ樹脂、溶剤からなるものであって、無機フィラーの平均粒径が５μｍ以下である無機フィラーを有し、溶剤が沸点１６０℃以上の溶剤を含み、かつ、全溶剤量がペースト組成物全量の２５重量％以下であることを特徴とするペースト組成物である。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
本発明において、エステル構造を含む溶剤が好ましく使用され、さらに好ましくはラクトン構造を含む溶剤が好ましい。最も好ましい溶剤はγ−ブチロラクトンである。本発明でいう沸点とは、１気圧、即ち1．０１３×１０５Ｎ／ｍ２の圧力下での沸点である。沸点の測定は公知の技術を用いて行うことができ、特に限定されないが、例えば、Swietoslawskiの沸点計を用いることで測定できる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
また本発明では、最小の平均粒径を有する無機フィラーの平均粒径は０．０１〜０．１μｍであることが好ましい。さらには０．０４〜０．０６μｍのものを用いることがより好ましい。なお最大の平均粒径と最小の平均粒径の差比をとる必要があるため、最小の平均粒径を有する無機フィラーは、最大の平均粒径によって、上記の範囲から適宜選択される。最小の平均粒径を有する無機フィラーの平均粒径は、最大の平均粒径を有する無機フィラーの平均粒径との差比を大きくとった方が、充填率を高めることができる。この理由により、最小の平均粒径を有する無機フィラーの平均粒径は、最大の平均粒径を有する無機フィラーの平均粒径の好ましい範囲から考えて、０．１μｍ以下が好ましく、より好ましくは、０．０６μｍ以下である。最小の平均粒径を有する無機フィラーの平均粒径が０．０４μｍ以上では、分散後の再凝集が起こりにくく、ペーストの分散安定性が良い。また、最小の平均粒径を有する無機フィラーの平均粒径が０．０１μｍ以上では、それらのフィラーどうしが二次凝集しにくくなるために、凝集体を解し、分散させやすい。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４６】
本発明のペースト組成物は、無機フィラーを樹脂へ分散することによって得られる。例えば、無機フィラーを樹脂溶液に加えて、混合分散する方法や、予め無機フィラーを適当な溶剤中に分散した分散液を作製し、その分散液と樹脂溶液を混合するレットダウン法などによって作製される。また、樹脂または溶剤中へ無機フィラーを分散させる方法は特に限定されず、例えば、超音波分散、ボールミル、ロールミル、クレアミックス、ホモジナイザー、メディア分散機などの方法を用いることができるが、特に、分散性の点でボールミル、ホモジナイザーを用いることが好ましい。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５４】
誘電体組成物の空隙率の測定方法は、ガス吸着法、水銀圧入法、陽電子消滅法、小角Ｘ線散乱法など、用途に合わせて適宜選択することができるが、本発明では、誘電体組成物の密度から、下記（１）〜（３）の手順で空隙率を求める。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５５】
（１）重さを量った定形基板上にペースト組成物を塗布、脱溶剤、固化して得られた誘電体組成物の重さを量る。
（２）基板の重さをＷ１、基板と誘電体組成物の重さをＷ２、誘電体組成物の密度をＤ、体積をＶとすると、誘電体組成物の密度Ｄ＝（Ｗ２−Ｗ１）／Ｖとなる。
（３）熱重量測定装置（ＴＧＡ）を用いて、該誘電体組成物を大気雰囲気中、昇温速度１０℃／分にて、９００℃まで昇温、９００℃で３０分間保持して脱バインダーを行い、誘電体組成物中に含まれる無機フィラーと樹脂の割合を測定した。無機フィラーの体積をＷｃ、比重をρｃ、樹脂の体積をＷｐ、比重をρｐ、空隙率をＰとすると、空隙率Ｐは、以下の式で求められる。空隙率Ｐ（体積％）＝｛（Ｖ−Ｗｃ／ρｃ−Ｗｐ／ρｐ）／Ｖ｝×１００。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７８】
比較例２
溶剤がモルホリンである以外はペースト組成物Ｃ−２と同様にペースト組成物を作製し、ペースト組成物Ｄ−２を作製した。モルホリンの沸点は１２８℃である。また実施例１の方法に基づき、高誘電体組成物を作製し、誘電特性を評価した結果を表４に示した。比誘電率は３５、誘電正接は５．８％であり、面積あたりの静電容量は２．６ｎＦ／ｃｍ２であり、電気特性が劣っていた。空隙率は３２体積％であった。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０４】
合成例７；分散液Ｘ−７
チタン酸バリウムフィラー（堺化学工業（株）製、ＢＴ−０５、平均粒径：０．５μｍ）６０６７重量部、チタン酸ストロンチウムフィラー（ＴＰＬ，Ｉｎｃ．製、ＨＰＳ−２０００、平均粒径：０．０４５μｍ）１６１３重量部、γ−ブチロラクトン１５２３重量部、分散剤（リン酸エステル骨格を有する酸基を持つコポリマー：ビックケミー・ジャパン（株）製、ＢＹＫ−Ｗ９０１０）７７重量部をホモジナイザーを用いて、氷冷下で１時間、混合分散し、分散液Ｘ−７を得た。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３４】
【表１】
2005038821.tif 000001