(57)【要約】  耐湿信頼性を更に向上させたアルミナ粉末と、その製造方法と、それを用いた組成物、特に半導体封止材を提供する。  １５０℃で１００時間の超純水抽出試験におけるＮａ＋の量が２０ｐｐｍ以下のアルミナ粉末、あるいは１５０℃で１００時間の超純水抽出試験におけるＬｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋の総量が２０ｐｐｍ以下であり、平均粒子径が４５μｍ未満の粒子の平均円形度が０．９５以上であり、平均粒子径が１００μｍ以下のアルミナ粉末。また、電融アルミナ粉砕物を火炎中で熱処理することを特徴とするアルミナ粉末の製造方法。さらに、上記のようなアルミナ粉末を含有する樹脂又はゴムの組成物、特に半導体封止材。【特許請求の範囲】
【請求項１】
以下の方法で測定されたＮａ＋の量が２０ｐｐｍ以下であることを特徴とするアルミナ粉末。
［Ｎａ＋の量の測定方法］
アルミナ粉末と超純水を質量比１：２の割合でステンレス製の耐圧密閉容器に封入し、温度１５０℃の雰囲気中で１００時間静置してから、２０℃で３０分間放冷した後、セルロースフィルターを用いて濾過し、その濾液中のＬｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋の量を原子吸光分光光度計にて測定したときのＮａ＋の量。
【請求項２】
請求項１に記載の方法で測定されたＬｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋の総量が２０ｐｐｍ以下であり、平均粒子径が４５μｍ未満の粒子の平均円形度が０．９５以上、平均粒子径が１００μｍ以下であることを特徴とするアルミナ粉末。
【請求項３】
化学分析によるアルカリ金属の含有量が、Ｒ２Ｏ（ＲはＬｉ、Ｎａ、Ｋを表す。）換算で１質量％（０質量％を含む）以下である請求項１又は２に記載のアルミナ粉末。
【請求項４】
平均粒子径が４５〜２００μｍの粒子の平均円形度が０．９５以上である請求項１〜３のいずれかに記載のアルミナ粉末。
【請求項５】
電融アルミナ粉砕物を火炎中で熱処理することを特徴とするアルミナ粉末の製造方法。
【請求項６】
電融アルミナ粉砕物を火炎中で熱処理した後、水洗する請求項５に記載の製造方法。
【請求項７】
化学分析によるアルカリ金属の含有量が、Ｒ２Ｏ（ＲはＬｉ、Ｎａ、Ｋを表す。）換算で３質量％以下（０質量％を含む）の電融アルミナ粉砕物を用いる請求項５又は６に記載の製造方法。
【請求項８】
請求項１〜４のいずれかに記載のアルミナ粉末をゴム又は樹脂に含有させてなることを特徴とする組成物。
【請求項９】
前記樹脂がエポキシ樹脂である請求項８に記載の組成物。
【請求項１０】
請求項９に記載の組成物を用いてなることを特徴とする半導体封止材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は耐湿信頼性の高いアルミナ粉末、その製造方法及び該アルミナ粉末を用いた組成物の用途に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、ＩＣ等の発熱性電子部品の高機能化と高速化の進展に伴い、それが搭載された電子機器の発熱量が増大しており、半導体封止材に対しても高い放熱特性が求められている。半導体封止材の放熱特性を高めるには、熱伝導性の高いアルミナ粉末をゴム又は樹脂に含有させればよいが、通常のバイヤー法アルミナ粉末にはＮａ＋が多量に存在するので半導体封止材の耐湿信頼性を著しく損なわせた。【０００３】
これを解決するため、アルミナ粉末をイオン交換樹脂の存在下で水洗し、イオン性不純物を除去することが提案された（特許文献１参照）。その実施例には、９５℃で１００時間の超純水抽出試験によるＮａ＋の量が２ｐｐｍになったと記載されている。しかし、車輌などの半導体封止材には一段と高い信頼性が要求されており、１５０℃で１００時間のさらに厳しい超純水抽出試験において、Ｎａ＋の溶出量の少ないアルミナ粉末が求められている。特許文献１に記載の例では、このような過酷な抽出試験条件におけるＮａ＋の溶出量は３０ｐｐｍ程度となる。
【特許文献１】特開２００５−２８１０６３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、耐湿信頼性を更に改善したアルミナ粉末と、その製造方法及びそれを用いた組成物、特に半導体封止材を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者等は上記課題を解決すべく検討したところ、電融アルミナ粉砕物を火炎処理し、好ましくは火炎処理物を水洗することによって、耐湿信頼性を更に改善したアルミナ粉末の提供が達成できることを見出した。
すなわち、本発明は以下の要旨を有するものである。【０００６】
本発明は、以下の方法で測定されたＮａ＋の量が２０ｐｐｍ以下のアルミナ粉末である。
［Ｎａ＋の量の測定方法］
アルミナ粉末と超純水を質量比１：２の割合でステンレス製の耐圧密閉容器に封入し、温度１５０℃の雰囲気中で１００時間静置してから、２０℃で３０分間放冷した後、セルロースフィルターを用い濾過し、その濾液中のＬｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋の量を原子吸光分光光度計にて測定したときのＮａ＋の量（Ｎａ＋の溶出量）である。なお、超純水にはＡＤＶＡＮＴＥＣ社製の商品名「ＲＦＤ２５０ＮＢ」を用い、原子吸光分光光度計には島津製作所社製の商品名「ＡＡ−６８００」を用いた。【０００７】
また、本発明は、上記方法で測定されたＬｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋の総量が２０ｐｐｍ以下であり、平均粒子径が４５μｍ未満の粒子の平均円形度０．９５以上、特に０．９７以上であり、平均粒子径が１００μｍ以下、特に１０〜９５μｍであるアルミナ粉末である。【０００８】
また、本発明のアルミナ粉末においては、化学分析によるアルカリ金属の含有量が、Ｒ２Ｏ（ＲはＬｉ、Ｎａ、Ｋを表す。）換算で１質量％以下（０質量％を含む）であることが好ましい。また、平均粒子径が４５〜２００μｍの粒子の平均円形度が０．９５以上であることが好ましい。【０００９】
また、本発明は、電融アルミナ粉砕物を火炎中で熱処理することを特徴とするアルミナ粉末の製造方法である。本発明においては、火炎処理物を水洗することが好ましい。
また、化学分析によるアルカリ金属の含有量がＲ２Ｏ（ＲはＬｉ、Ｎａ、Ｋを表す。）換算で３質量％以下（０質量％を含む）の電融アルミナ粉砕物を火炎処理することが好ましい。【００１０】
また、本発明は、本発明のアルミナ粉末をゴム又は樹脂に含有させてなる組成物、特に本発明のアルミナ粉末をエポキシ樹脂に含有させてなる半導体封止材である。
【発明の効果】
【００１１】
本発明のアルミナ粉末の製造方法によれば、耐湿信頼性の高いアルミナ粉末が得られ、例えばアルミニウム配線を有する半導体素子を、１４０℃、３気圧の水蒸気雰囲気に曝しても３５０時間以上断線しない組成物、特に半導体封止材の製造が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
アルミナ粉末のＮａ＋の量（溶出量）が２０ｐｐｍを超えると著しく耐湿信頼性が低下する。Ｎａ＋の量は少ないほど好適であり、特に１０ｐｐｍ以下が好ましい。このようなアルミナ粉末は、電融アルミナ粉砕物を火炎処理することによって製造できる。より高い耐湿信頼性を実現するためには、Ｌｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋の総量が２０ｐｐｍ以下であることが好ましい。【００１３】
アルミナ粉末中のＬｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋の含有量（溶出量）は、電融アルミナ粉砕物中のそれらの含有率によって増減できる。電融アルミナ粉砕物中のＮａ＋の含有量は、例えば原料となるバイヤー法アルミナ粉末を硫酸水溶液（例えば濃度１５質量％）に浸漬（例えば２４時間）させることによって低減できる。また、バイヤー法アルミナ粉末をアーク炉で溶融する際にＬｉ２Ｏ、Ｎａ２Ｏ、Ｋ２Ｏを添加することによってＬｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋の含有量を増加させることができる。【００１４】
アルミナ粉末の平均粒子径は、用途に応じて種々選択される。後記する本発明の製造方法によれば、平均粒子径が１００μｍ以下、特に１０〜９５μｍのアルミナ粉末を容易に製造することができる。平均粒子径は、電融アルミナ粉砕物の平均粒子径によって増減できる。平均粒子径が１００μｍ以下であると、球状化させやすいという点で好ましい。平均粒子径が１０μｍ以下では、火炎投入時に粒子を均一に分散させることが難しく、粒子を高度に球状化させることが難しい。粒子を高度に球状化させるという点からは、平均粒子径が１０μｍ以上であることが好ましい。【００１５】
平均粒子径は、レーザー回折式粒度分布測定機シーラスグラニュロメーター(ＣＩＬＡＳ社製、「モデル９２０」)を用いて測定した。平均粒子径２５〜４５μｍの粒子についてはサンプル２ｇ、４５〜１２０μｍの粒子についてはサンプル４ｇを秤量し、直接シーラスグラニュロメーターのサンプル導入部に投入する。シーラスグラニュロメーター粒度分布測定の設定は、屈折率に水（１．３３０）とアルミナ（１．７６８）を用い、ポンプ回転数は６０ｒｐｍで行った。
アルミナ粉末中の化学分析によるアルカリ金属の含有量を増やすとアルミナの融点を下げることができる。アルカリ金属の含有量が、Ｒ２Ｏ（ＲはＬｉ、Ｎａ、Ｋを表す。）換算で１質量％を超えると粒子同士の合着が進み円形度が低下する。より高い円形度を達成するためには、Ｒ２Ｏ換算で好ましくは０．８〜１質量％である。【００１６】
樹脂又はゴムにアルミナ粉末を高充填するには、平均粒子径が４５μｍ未満のアルミナ粉末の平均円形度は０．９５以上が好ましく、特に０．９７以上が好ましい。なかでも、平均粒子径が４５〜２００μｍのアルミナ粉末の平均円形度が０．９５以上とすることによって、組成物の流動性を更に高めることができる。
アルミナ粉末の平均円形度は、火炎形成に用いる燃料ガス（例えばＬＰＧ）量、電融アルミナ粉砕物中のＬｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋の含有率によって増減させることができる。平均粒子径が４５〜２００μｍの粒子の平均円形度を高めるには、電融アルミナ粉砕物の化学分析によるアルカリ金属の含有量が、Ｒ２Ｏ換算で３質量％以下（０質量％を含む）に調整しておくと容易となる。電融アルミナ粉砕物の化学分析によるアルカリ金属の含有量は、Ｒ２Ｏ換算で、３質量％以下が好ましい。【００１７】
化学分析によるアルカリ金属のＲ２Ｏ（ＲはＬｉ、Ｎａ、Ｋを表す。）換算量は、試料に対して４．５モル／リットルの硫酸１５ｍｌを加え、内壁が四フッ化エチレンでコーティングされたステンレス製耐圧密閉容器に封入し、温度２３０℃に保たれた電気乾燥機（例えばヤマト科学社製、商品名「ＤＳ−４４」）内で１７時間保持後、水で１００ｍｌに定容し、サンプルを調製した後、その濾液を原子吸光分光光度計（例えば島津製作所社製、商品名「ＡＡ−６８００」）で分析することによって測定する。この化学分析法は、電融アルミナ粉砕物中に含有されるアルカリ金属の含有量に相当するＲ２Ｏ（ＲはＬｉ、Ｎａ、Ｋを表す。）換算量の測定にも適用される。【００１８】
平均円形度は、Ｓｙｓｍｅｘ社製のフロー式粒子像解析装置「ＦＰＩＡ−３０００」を用いて測定する。すなわち、２００ｍｌビーカーにアルミナ粉末４０ｇを計量し、イオン交換水を１００ｍｌ入れて撹拌した後、超音波洗浄器（例えばアズワン社製、商品名「超音波洗浄器強力型ＶＳ−１５０」）で３分間分散し、スラリーとする。次いで、受け皿を取り付けたＪＩＳ４５μｍ篩に前記のビーカー内のスラリーを入れた後、３００ｍｌのイオン交換水を篩の上から加え、その後、粒子径に応じて以下のように測定する。なお、平均円形度は、フロー式粒子像解析装置「ＦＰＩＡ−３０００」が、一個の粒子投影像の周囲長と粒子投影像の面積に相当する円の周囲長を解析し、下式により円形度を求め、３６０００個当たりの平均値を自動算出する。
円形度＝（粒子投影像の周囲長）／（粒子投影像の面積に相当する円の周囲長）
以下に、各平均粒子径における平均円形度の測定方法を示す。【００１９】
［平均粒子径が４５〜２００μｍの粒子の平均円形度］
５ｍｌの容器に篩上の粒子を０．１５〜０．２０ｇ計量し、プロピレングリコール２５質量％水溶液を５ｍｌ加えた後、超音波洗浄器で１０秒間分散させる。これをフロー式粒子像解析装置「ＦＰＩＡ−３０００」に全量入れ、（トータルカウント数３６０００個、繰返し測定回数１回）方式で測定し、粒子範囲を４５〜２００μｍ（円相当径／個数基準）として解析する。【００２０】
［平均粒子径が４５μｍ未満の粒子の平均円形度］
前記の受け皿の中で沈降したスラリーを撹拌棒で撹拌してから、その０．５ｍｌを５ｍｌの容器に採取し、プロピレングリコール２５質量％水溶液を５ｍｌ加えた後、超音波洗浄器で１０秒間分散させる。これをフロー式粒子像解析装置「ＦＰＩＡ−３０００」に全量入れ、ＨＰＦモード／定量カウント（トータルカウント数３６０００個、繰返し測定回数１回）方式で測定し、粒子範囲を１．５〜４５μｍ（円相当径／個数基準）として解析する。【００２１】
本発明のアルミナ粉末の製造方法は、原料粉末として、バイヤー法アルミナ粉末の代わりに電融アルミナ粉砕物を用いたこと以外は、常法（例えば特開平１１−５７４５１号公報）の火炎処理法と同じである。
概説すれば、電融アルミナ粉砕物を火炎に噴射し、得られた球状化物を排ガスと共にブロワーによってサイクロン、バグフィルター等の捕集装置に搬送し分級・捕集する。サイクロン品とバグフィルター品等を適宜混合して所望粒度のアルミナ粉末にする。火炎の形成は、水素、天然ガス、アセチレンガス、プロパンガス、ブタン等の燃料ガスと、空気、酸素等の助燃ガスとを、炉体に設定された燃焼バーナーから噴射して行う。【００２２】
電融アルミナ破砕物とはバイヤー法仮焼アルミナの溶融固化物の粉砕物のことである。その平均粒子径は、所望するアルミナ粉末の平均粒子径に応じ、例えば平均粒子径が２００μｍ以下の範囲内で適宜選択される。【００２３】
アルミナ粉末の平均粒子径が４５〜２００μｍ粒子の平均円形度を０．９５以上にするには、電融アルミナ破砕物中の化学分析によるアルカリ金属の含有量をＲ２Ｏ換算（ＲはＬｉ、Ｎａ、Ｋを表す。）で３質量％以下（０質量％を含む）に調整しておくことが好ましい。Ｒ２Ｏ換算の含有量が３質量％を超えると、アルミナの融点が下がるので平均粒子径が４５μｍ以上の粒子の合着が生じ平均円形度０．９５以上の実現が困難となり、しかも、上記のような過酷条件（１５０℃で１００時間の超純水抽出試験）でのＬｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋の総量が２０ｐｐｍを超える。アルカリ金属の電融アルミナ破砕物中の含有量の下限は、Ｒ２Ｏ換算で５００ｐｐｍであることが好ましい。【００２４】
本発明の製造方法においては、電融アルミナ破砕物中のＲ２Ｏ量によってアルミナ粉末中のそれらの量を増減させることができる。
本発明においては、電融アルミナ破砕物の火炎処理物を水洗してＬｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋を、特にＮａ＋を除去（低減も含む。以下同じ。）すれば更に本発明のアルミナ粉末の製造が容易となる。水洗には、原子吸光分光光度計において、Ｌｉ＋成分、Ｎａ＋成分、及びＫ＋成分が未検出であるｐＨが３〜７の超純水を用いることが好ましい。このような超純水は、純水製造装置（例えばＡＤＶＡＮＴＥＣ社製、商品名「ＲＦＤ２５０ＮＢ」）で製造されたイオン交換水に、例えば塩酸、酢酸、硫酸等の酸を添加し、ｐＨを調整することによって製造することができる。ｐＨが７を超えると、アルミナ粉末からのＬｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋の除去効率が低下する。ｐＨが３未満であっても除去効率は大きく変わらないが、ｐＨ調整に用いた酸成分が残留する恐れがある。水洗に用いる超純水の好ましいｐＨの範囲は、３〜６である。【００２５】
水洗は、電融アルミナ破砕物の火炎処理物の水スラリーを調製し撹拌して行う。撹拌装置としては、ローター・ステーターシステム（槽の中心に固定棒が設置され、その周りを撹拌用ローターが回転する仕組みの撹拌装置）のような高い剪断能力を有するものが好ましい。その一例を示せば、アシザワ・ファインテック社製の商品名「スターディスパーサーＲＳＶ１７５」である。撹拌中に超音波を付与することは更に好ましい。【００２６】
スラリーのアルミナ粉末濃度は攪拌装置の摩耗と生産性の観点から４５〜６０質量％であることが好ましく、４５〜５０質量％がより好ましい。またより多くのアルカリ金属イオンを水洗水の中に抽出させ、除去するという観点からスラリー温度は８０〜９５℃であることが好ましい。撹拌時間は１〜３時間程度である。その後、スラリーはフィルタープレスで脱水処理され、乾燥されてアルミナ粉末となる。乾燥時間は温度１２０〜１８０℃で１２〜６０時間程度である。乾燥機は通常の棚段乾燥機で十分である。【００２７】
本発明の組成物は、本発明のアルミナ粉末をゴム又は樹脂に含有させたものである。本発明の組成物は、各材料の所定量をブレンダーやヘンシェルミキサー等によりブレンドした後、加熱ロール、ニーダー、一軸又は二軸押し出し機等によって混練し冷却した後、粉砕することによって製造することができる。アルミナ粉末の含有率は用途によって異なり、その一例をあげれば４０〜９０体積％である。
本発明のアルミナ粉末をエポキシ樹脂に含有させたものは半導体封止材として好適である。半導体封止材の本発明のアルミナ粉末の含有率は７０〜９０体積％であることが好ましく、７５〜８５体積％がより好ましい。半導体の封止方法としては、トランスファーモールド、マルチプランジャーなどを採用することができる。【００２８】
本発明の組成物に用いるゴムを例示すれば、シリコーンゴム、ウレタンゴム、アクリルゴム、エチレンプロピレンゴム、ウレタンゴム、エチレン酢酸ビニル共重合体などである。なかでも、シリコーンゴム、ウレタンゴム、アクリルゴムが好ましく用いられる。
また、本発明の組成物に用いる樹脂を例示すれば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、不飽和ポリエステル、フッ素樹脂、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド等のポリアミド、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、全芳香族ポリエステル、ポリスルホン、液晶ポリマー、ポリエーテルスルホン、ポリカーボネート、マレイミド変性樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＡＳ（アクリロニトリル−アクリルゴム・スチレン）樹脂、ＡＥＳ（アクリロニトリル・エチレン・プロピレン・ジエンゴム−スチレン）樹脂などである。なかでも、エポキシ樹脂、フッ素樹脂、ポリフェニレンスルフィドが好ましく用いられる。
【実施例】
【００２９】
次に、実施例及び比較例により本発明をより具体的に説明するが、本発明は、以下の実施例に限定して解釈されるものではない。【００３０】
実施例１〜２６、比較例１〜３
［電融アルミナ粉砕物の製造］
バイヤー法仮焼アルミナ粉末「Ｓ」（Ｎａ＋をＮａ２Ｏ換算で０．５質量％含有）をアーク炉で溶融・冷却・粉砕して、電融アルミナ粉砕物「Ｃ」、及び「Ｄ」を製造した。電融アルミナ粉砕物「Ｃ」、及び「Ｄ」の製造分けは粉砕時間を調整して行った。
バイヤー法仮焼アルミナ粉末「Ｓ」の５００ｋｇを硫酸水溶液（濃度１５質量％）、０．２５ｍ３に２４時間浸漬した後、水洗・乾燥してからアーク炉で溶融・冷却・粉砕して、電融アルミナ粉砕物「Ａ」、「Ｂ」及び「Ｑ」を製造した。電融アルミナ粉砕物「Ａ」、「Ｂ」及び「Ｑ」の製造分けは粉砕時間を調整して行った。【００３１】
また、バイヤー法仮焼アルミナ粉末「Ｓ」に、Ｎａ２Ｏ、Ｋ２Ｏ又はＬｉ２Ｏを添加したこと以外は、電融アルミナ粉砕物「Ａ」の製造と同様にして電融アルミナ粉砕物を製造した。電融アルミナ粉砕物「Ｅ」、「Ｆ」、「Ｋ」、「Ｌ」及び「Ｒ」はＮａ２Ｏを添加して、電融アルミナ粉砕物「Ｇ」、「Ｈ」、「Ｏ」及び「Ｐ」はＫ２Ｏを添加して、また電融アルミナ粉砕物「Ｉ」、「Ｊ」、「Ｍ」及び「Ｎ」はＬｉ２Ｏを添加して製造した。これらの製造分けは粉砕時間を調整して行った。【００３２】
電融アルミナ粉砕物の平均粒子径及び化学分析によるアルカリ金属の含有量であるＲ２Ｏ（ＲはＬｉ、Ｎａ、Ｋを表す）換算量は、上記に従い測定した。それらの結果を表１に示す。【００３３】
［電融アルミナ粉砕物の火炎処理（アルミナ粉末の製造）］
電融アルミナ粉砕物（比較例１は、バイヤー法仮焼アルミナ粉末を使用した。）の火炎処理は特開２００１−１９９７１９号公報の図1に示す製造装置を用いて行った。燃料ガス（ＬＰＧ）と助燃ガス（Ｏ２ガス）の噴射量を表２のようにして火炎を形成した。電融アルミナ粉砕物又はバイヤー法仮焼アルミナ粉末は、その３０ｋｇ／Ｈｒを酸素ガス２０Ｎｍ３／Ｈｒに同伴させノズルから火炎中に噴射し、得られたアルミナ粉末をバグフィルターから回収した。【００３４】
［アルミナ粉末の水洗処理］
実施例２３及び２４を除き、実施例１〜２２、２５、２６、及び比較例１〜３ではアルミナ粉末を以下のようにして水洗処理した。すなわち、アルミナ粉末と、原子吸光分光光度計測定においてＬｉ＋成分、Ｎａ＋成分、及びＫ＋成分が未検出であるＰＨが７のイオン交換水とを混合して、アルミナ粉末濃度が４０質量％の水スラリーを調製し、撹拌混合装置（アシザワ・ファインテック社製、商品名「スターディスパーサーＲＳＶ１７５」）を用いて１時間撹拌した後、フィルタープレスで脱水処理をした。ケーキの含水率は全て２０質量％以下であった。このケーキを棚段乾燥機にて１５０℃で４８時間乾燥してアルミナ粉末を製造した。なお、水洗処理は、実施例１９〜２２及び比較例２、３では水スラリーの温度を５℃にして行い、それ以外では８５℃にして行った。【００３５】
アルミナ粉末の平均円形度、１５０℃で１００時間の超純水抽出試験におけるＬｉ＋、Ｎａ＋、Ｋ＋の量、及び化学分析によるアルカリ金属の含有量であるＲ２Ｏ（ＲはＬｉ、Ｎａ、Ｋ）換算量は、上記方法に従って測定した。それらの結果を表２及び表３に示す。【００３６】
つぎに、表４に示される配合物３０体積部とアルミナ粉末７０体積部を混合してエポキシ樹脂組成物を調製し、その耐湿信頼性と流動性を以下に従い評価した。それらの結果を表２及び表３に示す。【００３７】
［耐湿信頼性］
アルミニウム配線を有する１６ピンモニターＩＣをトランスファー成形し、硬化後２６０℃のハンダ浴に１０秒間浸漬した後、１４０℃、３気圧の水蒸気雰囲気中で３０Ｖ印加して、アルミニウム配線のオープン不良（断線）、又は成形物を超音波探査映像装置でモニタリングし、成形物にクラックが発生した個数の合計が試料個数（２０個）の５０％（１０個）になるまでの時間を測定し、表２及び表３に示した。時間が長いほど、耐湿信頼性が高いことを示す。【００３８】
［流動性］
スパイラルフロー金型を用い、ＥＭＭＩ−６６（Ｅｐｏｘｙ  Ｍｏｌｄｉｎｇ  Ｍａｔｅｒｉａｌ  Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ；Ｓｏｃｉｅｔｙ  ｏｆ  Ｐｌａｓｔｉｃ  Ｉｎｄｕｓｔｒｙ）に準拠したスパイラルフロー測定用金型を取り付けたトランスファー成形機を用いて、二軸押出混練機で加熱混練して調製した半導体封止材料のスパイラルフロー値を測定した。トランスファー成形条件は、金型温度１７５℃、成形圧力７．４ＭＰａ、保圧時間９０秒とした。
スパイラルフロー値が、長ければ長いほど高い流動性を持つことを示す。【００３９】
【表１】
2009017170.tif 000002
【００４０】
【表２】
2009017170.tif 000003
【００４１】
【表３】
2009017170.tif 000004
【００４２】
【表４】
2009017170.tif 000005
【００４３】
表１〜３から明らかなように、本発明のアルミナ粉末は比較例に比べて、１５０℃で１００時間の一段と厳しい超純水抽出試験において、Ｎａ＋の量の少ないものであり、それを用いて製造された組成物（半導体封止材）の耐湿信頼性が著しく向上した。
【産業上の利用可能性】
【００４４】
本発明のアルミナ粉末は、ゴム又は樹脂組成物の充填材として使用され、該アルミナ粉末を含む組成物は、自動車、携帯電子機器、産業用機器、家庭用電化製品等のモールディングコンパウンドや放熱シート等に用いられる。特に、本発明の半導体封止材は、グラフィックチップ等の放熱特性が重要とされる用途で使用されるなど、産業上有用である。
なお、２００７年７月３１日に出願された日本特許出願２００７−１９９４０５号の明細書、特許請求の範囲、及び要約書の全内容をここに引用し、本発明の明細書の開示として、取り入れるものである。
【国際調査報告】
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