【手続補正書】
【提出日】平成17年4月13日(2005.4.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式
ＡａＶｂＮｃＸｄＯｅ
〔式中、ＡはＭｏ及びＷからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ＮはＴｅおよびＳｅからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、さらにＸはＮｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｂｉ、Ｂ、Ｉｎ、Ｃｅ、Ａｓ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｈｆ、Ｐｂ、Ｐ、Ｐｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ａｕ、Ａｇ、Ｒｅ、Ｐｒ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｎｄ、Ｙ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｂｒ、Ｃｕ、Ｓｃ、Ｃｌ、ＦおよびＩからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１、ｃ＝０．０１から１、ｄ＝０．０１から１であり、ｅは他の元素の酸化状態に応じて変化する。〕
を有する混合金属酸化物の斜方晶相からなる触媒成分。
【請求項２】
（ａ）元素Ａ、Ｖ、Ｎ、およびＸの化合物と少なくとも一種の溶媒を混合して溶液を形成する（ここに、ＡはＭｏ及びＷからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ＮはＴｅ、ＳｅおよびＳｂからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、さらにＸはＮｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｂｉ、Ｂ、Ｉｎ、Ｃｅ、Ａｓ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｈｆ、Ｐｂ、Ｐ、Ｐｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ａｕ、Ａｇ、Ｒｅ、Ｐｒ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｎｄ、Ｙ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｂｒ、Ｃｕ、Ｓｃ、Ｃｌ、ＦおよびＩからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；Ａ、Ｖ、ＮおよびＸは、Ａ：Ｖ：Ｎ：Ｘの原子比がａ：ｂ：ｃ：ｄであってａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１、ｃ＝０．０１から１、ｄ＝０．０１から１となるような量において存在する）；
（ｂ）シーディング有効量の斜方晶相混合金属酸化物シードであって、実質的に六方晶相混合金属酸化物を含まないものを、該溶液に混合してシードされた溶液を形成し、
（ｃ）前記の少なくとも一種の溶媒をシードされた溶液から除去して触媒前駆体を形成し；および
（ｄ）前記触媒前駆体を焼成して斜方晶相混合金属酸化物触媒を得ることを含む、斜方晶相混合金属酸化物触媒の製造方法。
【請求項３】
ＮがＴｅおよびＳｅからなる群から選択される少なくとも１つの元素である、請求項２記載の斜方晶相混合金属酸化物触媒の製造方法。
【請求項４】
請求項２記載の斜方晶相混合金属酸化物触媒の製造方法であって、実質的に六方晶相混合金属酸化物を含まない斜方晶相混合金属酸化物シードが以下の工程を含む方法により調製される方法；
（ｉ）実験式
ＡａＶｂＮｃＸｄＯｅ
〔式中、ＡはＭｏ及びＷからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ＮはＴｅ、ＳｅおよびＳｂからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、さらにＸはＮｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｂｉ、Ｂ、Ｉｎ、Ｃｅ、Ａｓ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｈｆ、Ｐｂ、Ｐ、Ｐｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ａｕ、Ａｇ、Ｒｅ、Ｐｒ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｎｄ、Ｙ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｂｒ、Ｃｕ、Ｓｃ、Ｃｌ、ＦおよびＩからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１、ｃ＝０．０１から１、ｄ＝０．０１から１であり、ｅは他の元素の酸化状態に応じて変化する。〕
を有する混合金属酸化物を提供し、
（ｉｉ）有機酸、アルコール、無機酸および過酸化水素からなる群から選択される液体接触メンバーと該混合金属酸化物を接触させて接触混合物を形成し、および
（ｉｉｉ）該接触混合物から不溶性物質を回収し、実質的に六方晶相混合金属酸化物を含まない斜方晶相混合金属酸化物シードを得る方法。
【請求項５】
液体接触メンバーが蓚酸の水性溶液である、請求項４記載の斜方晶相混合金属酸化物触媒の製造方法。
【請求項６】
請求項２記載の斜方晶相混合金属酸化物触媒の製造方法であって、実質的に六方晶相混合金属酸化物を含まない斜方晶相混合金属酸化物シードが以下の工程を含む方法により調製される方法；
（ａ）元素Ａ、Ｖ、Ｎ、およびＸの化合物と少なくとも一種の溶媒を混合して第１の混合物を形成する（ここに、ＡはＭｏ及びＷからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ＮはＴｅ、ＳｅおよびＳｂからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、さらにＸはＮｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｂｉ、Ｂ、Ｉｎ、Ｃｅ、Ａｓ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｈｆ、Ｐｂ、Ｐ、Ｐｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ａｕ、Ａｇ、Ｒｅ、Ｐｒ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｎｄ、Ｙ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｂｒ、Ｃｕ、Ｓｃ、Ｃｌ、ＦおよびＩからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり；元素Ａ、Ｖ、ＮおよびＸは、Ａ：Ｖ：Ｎ：Ｘの原子比がａ：ｂ：ｃ：ｄであってａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１、ｃ＝０．０１から１、ｄ＝０．０１から１となるような量において存在する）；
（ｂ）前記の少なくとも一種の溶媒を第１の混合物から除去して第１の前駆体を形成し；
（ｃ）前記第１の前駆体を焼成して第１の焼成された前駆体を形成し、
（ｄ）有機酸、アルコール、無機酸および過酸化水素からなる群から選択される液体接触メンバーと該第１の焼成された前駆体を接触させて接触混合物を形成し、および
（ｅ）該接触混合物から不溶性物質を回収し、実質的に六方晶相混合金属酸化物を含まない斜方晶相混合金属酸化物シードを得る方法。
【請求項７】
液体接触メンバーが蓚酸の水性溶液である、請求項６記載の斜方晶相混合金属酸化物触媒の製造方法。
【請求項８】
アルカン、またはアルカンとアルケンの混合物を請求項２記載の方法により製造された斜方晶相混合金属酸化物触媒の存在下で気相触媒酸化反応に付すことを含む不飽和カルボン酸の製造法。
【請求項９】
アルカン、またはアルカンとアルケンの混合物、およびアンモニアを請求項２記載の方法により製造された斜方晶相混合金属酸化物触媒の存在下で気相触媒酸化反応に付すことを含む不飽和ニトリルの製造法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
本発明の方法により調製された混合金属酸化物は、
（ｉ）実験式
ＡａＶｂＮｃＸｄＯｅ
〔式中、ＡはＭｏ及びＷからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ＮはＴｅ、ＳｅおよびＳｂからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、さらにＸはＮｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｂｉ、Ｂ、Ｉｎ、Ａｓ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｈｆ、Ｐｂ、Ｐ、Ｐｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ａｕ、Ａｇ、Ｒｅ、Ｐｒ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｎｄ、Ｙ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｂｒ、Ｃｕ、Ｓｃ、Ｃｌ、ＦおよびＩからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０であり、ｅは他の元素の酸化状態に応じて変化する。〕
を有する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
本発明の新規な混合金属酸化物は、
実験式
ＡａＶｂＮｃＸｄＯｅ
〔式中、ＡはＭｏ及びＷからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ＮはＴｅ、およびＳｅからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、さらにＸはＮｂ、Ｔａ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｒｕ、Ｃｏ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｐｔ、Ｂｉ、Ｂ、Ｉｎ、Ａｓ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｆｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、Ｈｆ、Ｐｂ、Ｐ、Ｐｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ、Ａｕ、Ａｇ、Ｒｅ、Ｐｒ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｎｄ、Ｙ、Ｓｍ、Ｔｂ、Ｂｒ、Ｃｕ、Ｓｃ、Ｃｌ、ＦおよびＩからなる群から選択される少なくとも１つの元素であり、ａ＝１のとき、ｂ＝０．０１から１．０、ｃ＝０．０１から１．０、ｄ＝０．０１から１．０であり、ｅは他の元素の酸化状態に応じて変化する。〕
を有する。