【手続補正書】
【提出日】平成16年4月19日(2004.4.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ゴム質重合体にスチレン系モノマーと（メタ）アクリル酸アルキルとがグラフト重合したグラフト共重合ゴム粒子が、スチレン系モノマーと（メタ）アクリル酸アルキルとの共重合体をマトリックス樹脂として分散するゴム変性共重合樹脂組成物において、グラフト共重合ゴム粒子が、スチレン系モノマーとジエン系モノマーの共重合体であって、かつ、スチレン骨格含有率が１〜２０重量％の共重合ゴム（ａ）と、スチレン系モノマー（ｂ）及び（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）とのグラフト共重合体であり、マトリックス樹脂が、スチレン系モノマー（ｂ）の５〜４０重量％と（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）の６０〜９５重量％との共重合体であり、かつ、樹脂組成物の２５℃でのトルエン不溶分含有率が１０〜２５重量％であることを特徴とするゴム変性共重合樹脂組成物。
【請求項２】
２５℃でのトルエン不溶分含有率が１０〜２５重量％、トルエンによる膨潤指数が６〜１５で、かつトルエン不溶分含有率／膨潤指数が０．８０〜２．５０重量％である請求項１記載の組成物。
【請求項３】
グラフト共重合ゴム粒子が、サラミ構造を有し、かつ、平均粒子径０．２〜１．２μｍのものである請求項１又は２記載の組成物。
【請求項４】
グラフト共重合ゴム粒子が、スチレン系モノマーとジエン系モノマーとのランダム共重合ゴム（ａ）に、スチレン系モノマー（ｂ）及び（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）をグラフト共重合したものである請求項１、２又は３記載の組成物。
【請求項５】
マトリックス樹脂が、（メタ）アクリル酸アルキルとして、メタアクリル酸メチルとその他のアクリル酸アルキルエステルとを併用したものである請求項１、２、３又は４記載の組成物。
【請求項６】
マトリックス樹脂、グラフト共重合ゴム粒子に加え、更にイソパラフィン系石油炭化水素類を含有する請求項１〜５の何れか１つに記載の組成物。
【請求項７】
スチレン系モノマーとジエン系モノマーの共重合体であって、かつ、スチレン骨格含有率が１〜２０重量％の共重合ゴム（ａ）と、スチレン系モノマー（ｂ）と、（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）とを、スチレン系モノマー（ｂ）／（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）の重量比が（５〜４０）／（９５〜６０）となる割合で用いてグラフト共重合することを特徴とするゴム変性共重合樹脂組成物の製造方法。
【請求項８】
スチレン系モノマー（ｂ）と、（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）との使用割合が、スチレン系モノマー（ｂ）／（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）の重量比が（２０〜３５）／（８０〜６５）となる割合である請求項７記載の製造方法。
【請求項９】
スチレン系モノマーとジエン系モノマーとの共重合ゴム（ａ）が、スチレン系モノマーとジエン系モノマーとのランダム共重合体である請求項７又は８記載の製造方法。
【請求項１０】
共重合ゴム（ａ）が、２５℃での５重量％スチレン溶液粘度が５〜４０ｃｐｓのものである請求項７、８又は９記載の製造方法。
【請求項１１】
（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）として、メタアクリル酸メチルと、その他のアクリル酸アルキルエステルとを併用する請求項７、８、９又は１０記載の製造方法。
【請求項１２】
共重合ゴム（ａ）と、スチレン系モノマー（ｂ）と、（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）とを、可動部分のない複数のミキシングエレメントが内部に固定されている管状反応器を組み込んでなる連続塊状重合ライン内でグラフト共重合する請求項７〜１１の何れか１つに記載の製造方法。
【請求項１３】
共重合ゴム（ａ）と、スチレン系モノマー（ｂ）と、（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）とを、１個以上の撹拌式反応器とそれに続き可動部分のない複数のミキシングエレメントが内部に固定されている管状反応器を組み込んでなる連続塊状重合ライン内でグラフト共重合する請求項７〜１２の何れか１つに記載の製造方法。
【請求項１４】
共重合ゴム（ａ）と、スチレン系モノマー（ｂ）と、（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）とを含有する混合溶液を、a.撹拌式反応器と、b.撹拌式反応器から続き可動部分の全くない複数のミキシングエレメントが内部に固定されている１個以上の管状反応器からなる初期重合ラインと、c.初期重合ラインから続き可動部分の全くない複数のミキシングエレメントが内部に固定されている１個以上の管状反応器からなる主重合ラインと、d.初期重合ラインと主重合ラインとの間で分枝して初期重合ライン内に戻る還流ラインとによって構成される重合ラインを用い、初期重合ラインから出る初期重合液流の一部を還流ラインを経て還流させ、一方、還流されなかった初期重合液流を主重合ラインにおいて重合する請求項１２又は１３記載の製造方法。
【請求項１５】
連続塊状重合ライン内でグラフト共重合する際に、 方法１：該連続塊状重合ライン途中で、イソパラフィン系石油炭化水素類（Ｂ）を混合しつつグラフト共重合を行なうか、方法２：（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）の混合溶液中に、イソパラフィン系石油炭化水素類（Ｂ）を溶解させ、次いで前記グラフト共重合を行うか、又は、方法３：前記グラフト共重合を行ってグラフト共重合（Ａ）を得た後、前記イソパラフィン系石油炭化水素類（Ｂ）と溶融混練する請求項１２、１３又は１４記載の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
即ち、本発明は、ゴム質重合体にスチレン系モノマーと（メタ）アクリル酸アルキルとがグラフト重合したグラフト共重合ゴム粒子が、スチレン系モノマーと（メタ）アクリル酸アルキルとの共重合体をマトリックス樹脂として分散するゴム変性共重合樹脂組成物において、グラフト共重合ゴム樹脂粒子が、スチレン系モノマーとジエン系モノマーの共重合体であって、かつ、スチレン骨格含有率が１〜２０重量％の共重合ゴム（ａ）と、スチレン系モノマー（ｂ）及び（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）とのグラフト共重合体であり、マトリックス樹脂が、スチレン系モノマー（ｂ）の５〜４０重量％と（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）の６０〜９５重量％との共重合体であり、かつ、樹脂組成物の２５℃でのトルエン不溶分含有率が１０〜２５重量％であることを特徴とするゴム変性共重合樹脂組成物、及び、スチレン系モノマーとジエン系モノマーの共重合体であって、かつ、スチレン骨格含有率が１〜２０重量％の共重合ゴム（ａ）と、スチレン系モノマー（ｂ）と、（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）とを、スチレン系モノマー（ｂ）／（メタ）アクリル酸アルキル（ｃ）の重量比（５〜４０）／（９５〜６０）となる割合で用いてグラフト共重合することを特徴とするゴム変性共重合樹脂組成物の製造方法に関する。


【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
また、本発明のゴム変性共重合樹脂組成物は、２５℃でのトルエン不溶分含有率が１０〜２５重量％である。当該範囲においては、耐衝撃性が著しく良好なものとなる。また、本発明においては、耐衝撃性を向上させても透明性が低下することがない。


【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
上記共重合ゴム（ａ）は、ジエン系モノマーに基づく不飽和結合のうちの１，２−ビニル結合の割合が１４〜３５％のもの、なかでも１４〜２５％のものが好ましい。この場合、１，２−ビニル結合の残りはシスおよびトランス結合を形成している。


【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
ここで、１，２−ビニル結合の割合が１４％以上の共重合ゴムを用いた場合には、ゴム変性共重合樹脂中のトルエン不溶分含有率が上昇し、耐衝撃性が向上する。一方、該１，２−ビニル結合の割合が３５％以下の場合には、製造時の高温下での架橋の進行を抑制できる一方グラフト化率を高められ、ゴム弾性が向上し、やはり耐衝撃性が向上する。更に、１４〜２５％の範囲に入る場合は、グラフト共重合ゴム粒子のグラフト化率と架橋の程度とのバランスが著しく良好となり、ゴム弾性が著しく向上し好ましい。