【手続補正書】
【提出日】平成16年8月17日(2004.8.17)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池アセンブリであって、
複数の個別の要素を含み、
前記燃料電池アセンブリを通って延びると共に、少なくとも１つの充填ポートを備える、少なくとも１つの網状溝構造を含み、
前記個別の要素を組み合わせた後にインプレース形成された、前記各網状溝構造内におけるシールを含み、該シールが、前記個別の要素のうちの少なくとも２つの間に障壁を設けて、燃料電池を動作させるための流体に対するチャンバを画定する、
燃料電池アセンブリ。
【請求項２】
前記網状溝構造が、複数の閉鎖溝セグメントを含み、該閉鎖溝セグメントのそれぞれが、前記個別の要素のうちの１つの要素において、前記個別の要素のうちのもう１つ別の要素と対向すると共にこの要素によって閉鎖される少なくとも１つの溝セグメントを含むことによって、前記閉鎖溝セグメントが形成される、請求項１に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項３】
前記閉鎖溝セグメントのうちの少なくともいくつかがそれぞれ、前記個別の要素のうちの１つの要素において第１の溝セグメントを含み、該第１の溝セグメントが、前記個別の要素のうちのもう１つ別の要素における第２の溝セグメントと対向する、請求項２に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項４】
複数の個々の燃料電池を含む、請求項２に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項５】
前記燃料電池のそれぞれが、複数の個別の要素を含み、該個別の要素のそれぞれが、連通穴を備えることによって、前記各燃料電池を通って延びる前記網状溝構造の連通管が形成され、前記各燃料電池の該連通管が、互いにつながると共に、前記少なくとも１つの充填ポートにつながることによって、前記網状溝構造が前記複数の燃料電池を通って延び、これにより、前記燃料電池の全てに対する前記シールを実質的に同時に形成することができ、前記シールが、液状エラストマーシール材料を注入し、次に、該エラストマーシール材料を硬化させることによって形成される、請求項４に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項６】
複数の陽子交換膜燃料電池を含み、該陽子交換膜燃料電池のそれぞれが、アノード流動場板と、カソード流動場板と、陽子交換膜を備えると共に該アノード流動場板と該カソード流動場板との間に位置する膜電極アセンブリと、前記アノード流動場板と該膜電極アセンブリとの間にある第１のガス拡散層と、該膜電極アセンブリと前記カソード流動場板との間にある第２のガス拡散層とを含み、少なくとも前記アノード流動場板及び前記カソード流動場板が、穴を画定することによって、他の燃料電池の穴と共に、燃料、酸化体、及び冷却材用の導管を形成する、請求項５に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項７】
前記各アノード流動場板及び前記各カソード流動場板がそれぞれ、前記第１のガス拡散層及び前記第２のガス拡散層を収容するための凹部を備え、前記各燃料電池の前記アノード流動場板及び前記カソード流動場板の、前記膜電極アセンブリによって分離されていない部分が、絶縁体によって分離されることによって、前記第１のガス拡散層及び前記第２のガス拡散層に対する圧縮力が、前記凹部の寸法によって決定される、請求項６に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項８】
前記アノード流動場板及び前記カソード流動場板の各組の対向面が、実質的に平坦な対向面であり、前記ガス拡散層及び前記膜電極アセンブリが、実質的に前記流動場板の端部まで延びている、請求項６に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項９】
前記アノード流動場板及び前記カソード流動場板の前記面が、前記エラストマーシール材料用の溝を備え、前記エラストマーシール材料が、該溝を満たして前記ガス拡散層に浸透することによって、前記膜電極アセンブリとのシールが形成される、請求項８に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項１０】
前記各陽子交換膜が周辺フランジを備え、前記シール材料が該周辺フランジに接合される、請求項９に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項１１】
前記アノード流動場板及び前記カソード流動場板の前記各平坦な対向面が、ガス用の流路を備える、請求項８、９、及び１０に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項１２】
同様の膜電極ユニットと組み合わせることによって、より大きな燃料電池スタックにすることが意図された、膜電極ユニットを含み、前記燃料電池アセンブリが、その両端に、同様の膜電極ユニットの端面と嵌合するように構成された端面を備える、請求項１０に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項１３】
前記端面のうちの少なくとも１つにシールが設けられることによって、別の同様の膜電極アセンブリの端面とのシールが形成される、請求項１２に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項１４】
前記アノード流動場板及び前記カソード流動場板がそれぞれ、その一方の端部に、第１の燃料用穴、第１の冷却材用穴、及び第１の酸化体用穴を備えると共に、その他方の端部に、第２の燃料用穴、第２の冷却材用穴、及び第２の酸化体用穴を備え、前記アノード流動場板及び前記カソード流動場板がそれぞれ、前記一方の端部に第１の連通穴を備えると共に、前記他方の端部に第２の連通穴を備えることによって、前記材料が供給されて、前記シールが形成される、請求項１０に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項１５】
前記アノード流動場板が、前記膜電極アセンブリとは反対側の裏面に、前記燃料用穴及び前記酸化体用穴の周囲を延びると共に前記冷却材用穴の周囲を部分的にのみ延びる溝セグメントを含む網状溝構造部を備えることによって、冷却材が前記アノード流動場板の前記裏面にわたって前記冷却材用穴間を流れることができ、第２の網状溝構造部が、前記アノード流動場板の表面に設けられ、少なくとも前記酸化体用穴及び前記冷却材用穴の周囲を延びる溝セグメントを含み、前記アノード流動場板が、その前記表面に、網状チャネル構造を備えることによって、前記第１のガス拡散層に燃料ガスが分配され、
前記カソード流動場板が、前記膜電極アセンブリとは反対側の裏面に、前記酸化体用穴及び前記燃料用穴の周囲を延びると共に前記冷却材用穴の周囲を部分的にのみ延びる溝セグメントを含む第３の網状溝構造部を備えることによって、冷却材が前記カソード流動場板の前記裏面にわたって前記冷却材用穴間を流れることができ、第４の網状溝構造部が、前記カソード流動場板の表面に設けられ、少なくとも前記燃料用穴及び前記冷却材用穴の周囲を延びる溝セグメントを含み、前記カソード流動場板が、その前記表面に、網状チャネル構造を備えることによって、前記第２のガス拡散層に酸化体ガスが分配される、
請求項１４に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項１６】
前記連通穴のそれぞれが、前記冷却材用穴及び前記燃料用穴の周囲の溝セグメント間を横断するように配置される、請求項１４又は１５に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項１７】
前記溝セグメントが、充填時間が実質的に同じになるように寸法が決められると共に、充填時間が実質的に同じになるような形状及び大きさを呈し、より長い溝セグメントにはより大きな断面が設けられることによって、エアポケットの発生が防止される、請求項１６に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項１８】
網状溝構造のそれぞれと、前記燃料電池アセンブリの外部及び前記燃料電池アセンブリ内の内部チャンバのうちの少なくとも一方との間を延びる通気孔を備え、該通気孔が、空気を排出することができるような寸法にされていると共に、確実に前記網状溝構造の全体を完全に満たすように前記エラストマー材料における圧力を高めることができる程度に小さくされている、請求項１７に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項１９】
前記各要素が、少なくとも２つの連通穴と、該連通穴間において実質的に等間隔で配置された、前記網状溝構造のそれぞれの充填中に空気を抜くための複数の通気孔とを備える、請求項１８に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項２０】
前記燃料電池アセンブリの外部周囲に形成されると共に、前記各網状溝構造内の前記シールと同じ材料で形成された、外部シール層を備え、前記各網状溝構造と前記燃料電池アセンブリの外部とがつながっていて、該外部シール層と前記各網状溝構造内の前記シールとが同時にインプレース形成される、請求項２に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項２１】
前記燃料電池アセンブリが、２つの端板間に配置された複数の個々の燃料電池を含み、前記外部シール層が、前記燃料電池の全てを封鎖すると共に、前記２つの端板間を延びる、請求項２０に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項２２】
少なくとも１つの燃料電池を含み、片側に、シールが、インプレース成形されると共に、もう１つの同様の燃料電池アセンブリの反対側に当接して冷却材用のチャンバを形成するように構成されることによって、複数の前記燃料電池アセンブリを組み合わせて、隣接した燃料電池アセンブリ間に前記冷却材用チャンバが形成された大きな燃料電池ユニットアセンブリを形成することができる、請求項２に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項２３】
前記シールが、エチレン・アクリル・ポリマー、フルオロ・エラストマー、及びエチレン・プロピレン・ターポリマーのうちの少なくとも１つから構成される、請求項１〜２２のうちのいずれか一項に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項２４】
前記シールが、柔軟性の又は剛性のエポキシ樹脂から構成される、請求項１〜２２のうちのいずれか一項に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項２５】
前記シールが、熱可塑性エラストマーから構成される、請求項１〜２２のうちのいずれか一項に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項２６】
前記熱可塑性エラストマーが、ポリエステルエラストマーから構成される、請求項２５に記載の燃料電池アセンブリ。
【請求項２７】
複数の個別の要素を含む燃料電池アセンブリにおいてシールを形成する方法であって、
（ａ）燃料電池の前記個別の要素を組み合わせることと、
（ｂ）前記個別の要素を通って延びる網状溝構造と、該網状溝構造と連通し且つ外部に向けて開放している充填ポートとを設けることと、
（ｃ）未硬化液状シール材料のソースを前記充填ポートにつなぎ、該シール材料を前記網状溝構造に注入して満たし、同時に前記網状溝構造からガス抜きをすることと、
（ｄ）前記シール材料を硬化させて、前記網状溝構造においてシールを形成することと、
を含む、前記方法。
【請求項２８】
所定時間、所定の温度で前記網状溝構造を満たすことによって、確実に前記網状溝構造
を満たすことを含む、請求項２７に記載の方法。
【請求項２９】
前記個別の要素を組み合わせる前に該網状溝構造を洗浄することによって前記シール材料と前記個別の要素との接合を高めることとを含む、請求項２８に記載の方法。
【請求項３０】
前記個別の要素の面にプライマーを塗布することによって、前記シール材料と前記個別の要素の面との接合を高めることを含む、請求項２９に記載の方法。
【請求項３１】
液状プライマーを前記個別の要素に塗布することと、
プライマーを前記個別の要素上にめっきすることと、
選択された個別の要素の材料内にプライマー材料を混合することと、
のうちの１つによって前記個別の要素をプライマー処理することによって、前記各個別の要素の面と前記シール材料との接合性を高めることを含む、請求項３０に記載の方法。
【請求項３２】
前記シール材料として液状シリコーンエラストマー材料を供給することと、該シール材料を所定時間、高温で硬化させることとを含む、請求項２８に記載の方法。
【請求項３３】
前記燃料電池アセンブリに加熱した水を通すことによって、前記シール材料を硬化させることを含む、請求項３２に記載の方法。
【請求項３４】
前記網状溝構造に前記シール材料を満たす前に、組み立てられたスタックを予熱することを含む、請求項３２に記載の方法。
【請求項３５】
前記網状溝構造を形成する溝セグメントを前記個別の要素に設けることと、前記個別の要素を当接関係において組み合わせることと、前記シール材料を前記網状溝構造に注入する前に前記個別の要素をクランプすることとを含む、請求項２８に記載の方法。
【請求項３６】
前記組み合わせた要素を型に取り付けることと、前記シール材料を前記燃料電池アセンブリの外部周囲に注入すると同時に、前記シール材料が該外部から前記網状溝構造内に流れ込むようにすることとを含み、これによって、前記シールが形成されると共に、スタックが絶縁される、請求項３５に記載の方法。
【請求項３７】
陽子交換膜を備えた膜電極アセンブリ、及び該陽子交換膜の両側のガス拡散媒体を設けることと、前記陽子交換膜に外側取り付けフランジを設けることと、前記シール材料を該取り付けフランジに接合させることによって前記膜電極アセンブリを所定位置に密封することとを含む、請求項３５に記載の方法。
【請求項３８】
陽子交換膜を備えた膜電極アセンブリ、及び該陽子交換膜の両側のガス拡散媒体を設けることと、前記シール材料を前記陽子交換膜に接合させることとを含む、請求項３５に記載の方法。
【請求項３９】
燃料電池アセンブリ内に複数の燃料電池を設けることと、該燃料電池のそれぞれに１組の流動場板、膜電極アセンブリ、陽子交換アセンブリ及びガス拡散媒体を前記陽子交換アセンブリの両側に設けることと、該流動場板の周辺部へ延びる前記取り付けフランジ及び前記ガス拡散媒体を設けることと、前記各燃料電池に対し前記フランジ及び前記ガス拡散媒体の端部周囲にシールを設けて前記流動場板に接合させることとを含む、請求項３７に記載の方法。
【請求項４０】
燃料電池スタック内に複数の燃料電池を設けることと、該燃料電池のそれぞれに１組の流動場板、膜電極アセンブリ、陽子交換アセンブリ及びガス拡散媒体を前記陽子交換アセンブリの両側に設けることと、該流動場板の周辺部へ延びる前記陽子交換膜及び前記ガス拡散媒体を設けることと、前記各燃料電池に対し前記陽子交換膜及び前記ガス拡散媒体の端部周囲にシールを設けて前記流動場板に接合させることとを含む、請求項３８に記載の方法。
【請求項４１】
前記燃料電池アセンブリにおける前記各燃料電池に対し、対向する表面を有するアノード流動場板及びカソード流動場板を設けることと、該アノード流動場板及び該カソード流動場板の該対向する表面に、膜交換アセンブリの周辺部の周囲を延びる溝を画定する溝セグメントを設けることと、周辺部が前記溝においてその全体にわたって延びることなく成端している前記膜交換アセンブリを設けることとを含む、請求項３５に記載の方法。
【請求項４２】
前記シール材料を注入する前に、前記個別の要素を位置合わせしてクランプすることを含む、請求項３５に記載の方法。
【請求項４３】
アノード流動場板、カソード流動場板及び陽子交換膜を設けることと、該陽子交換膜の両側にガス拡散層を設けることと、前記アノード流動場板及び前記カソード流動場板のそれぞれに、該ガス拡散層のうちの一方を収容するための凹部を設けることと、前記ガス拡散層にかかる圧力が該凹部の深さによって決定されると共に前記シール材料の注入によって影響されないように、前記アノード流動場板及び前記カソード流動場板をクランプすることとを含む、請求項２９に記載の方法。
【請求項４４】
前記シール材料を硬化させた後、前記要素のクランプを解除することによって前記シール材料と前記個別の要素とを互いに接合した状態に維持すること、或いは、クランプ圧を最終クランプ圧に調整することを含む、請求項４２に記載の方法。
【請求項４５】
前記個別の要素をクランプした後、前記個別の要素を型に取り付けることと、前記燃料電池アセンブリ内の前記網状溝構造と前記燃料電池アセンブリの外部との間に連通穴を設けることと、前記シール材料を前記燃料電池アセンブリの外部周囲の前記型に注入することとを含み、これによって、前記シール材料が、前記燃料電池アセンブリの外部を被覆すると共に、前記連通穴を通って内部の前記網状溝構造に流れ込む、請求項４２に記載の方法。
【請求項４６】
前記型のプロファイルを、前記燃料電池の隣接した要素間の接合部における個々の外部シールを画定するようにすることを含む、請求項４５に記載の方法。
【請求項４７】
前記網状溝構造から空気を抜くための通気孔を、前記個別の要素の少なくとも１つの面を引っ掻くことによって、少なくとも１つ形成することを含む、請求項２７に記載の方法。
【請求項４８】
前記各燃料電池に対し、陽子交換膜を設け、該陽子交換膜の両側に対向するカソード流動場板及びアノード流動場板を設け、該対向する流動場板にオフセット溝を設けて、前記液状シール材料の送給中に前記陽子交換膜が歪むのを防止することを含む、請求項２８に記載の方法。
【請求項４９】
１〜２，０００ｐｓｉｇの範囲の、より好ましくは８０〜３００ｐｓｉｇの範囲の圧力で、前記液状シール材料を送給することを含む、請求項２７に記載の方法。
【請求項５０】
少なくとも２つの個別の網状溝構造を設けることと、前記燃料電池の該網状溝構造のそれぞれに個別の液状シール材料を注入することと、該液状シール材料それぞれの組成を、前記燃料電池の動作及び耐久性に必要とされる材料並びに液体と適合するように選択することとを含む、請求項２７に記載の方法。
【請求項５１】
前記シール材料の少なくとも一つが、ビニルを末端基としたメチルトリフルオロプロピル・ポリシロキサン・ホモポリマーである、請求項５０に記載の方法。
【請求項５２】
前記シール材料が、エチレン・アクリル・ポリマー、フルオロ・エラストマー、及びエチレン・プロピレン・ターポリマーのうちの少なくとも１つから構成される、請求項２７〜５０のうちのいずれか一項に記載の方法。
【請求項５３】
前記シール材料が、柔軟性の又は剛性のエポキシ樹脂から構成される、請求項２７〜５０のうちのいずれか一項に記載の方法。
【請求項５４】
前記硬化性エラストマー材料が、熱可塑性エラストマーから構成される、請求項２７〜５０のうちのいずれか一項に記載の方法。
【請求項５５】
前記熱可塑性エラストマーが、ポリエステルエラストマーから構成される、請求項５４に記載の方法。
【請求項５６】
燃料電池アセンブリ内の網状溝構造にシール材料を注入することによって、前記燃料電池アセンブリにシールを形成する方法であって、
（ａ）各分子にケイ素原子結合アルケニル基を２つ以上含有するポリジオルガノシロキサンを１００重量部含み、
（ｂ）補強充填剤を５〜５０重量部含み、
（ｃ）原子量が４０以上のアルカリ土類金属の酸化物又は水酸化物を１〜２０重量部含み、
（ｄ）各分子にケイ素原子結合水素原子を３つ以上含有するオルガノヒドロゲンシロキサンを、該成分（ｄ）のケイ素原子結合水素原子と前記成分（ａ）のケイ素原子結合アルケニル基とのモル比が０．４：１〜５：１の範囲になるような量だけ含み、
（ｅ）白金族金属触媒を、前記成分（ａ）１００万重量部あたり白金族金属が０．１〜５００重量部になるような量だけ含む、
硬化性シール材料を注入することを含む、前記方法。
【請求項５７】
前記シール材料が、さらに、
（ａ）有機過酸化物を、前記成分（ｅ）と共に又は前記成分（ｅ）の代わりに、０．１〜５．０重量部含み、
（ｂ）阻害剤を０．０１〜５．０重量部含み、
（ｃ）非補強増量充填剤を０．０１〜１００重量部含む、
請求項５６に記載の方法。
【請求項５８】
前記成分（ａ）のポリジオルガノシロキサンが、粘度が少なくとも５５Ｐａ・ｓ（５５，０００ｃｐ）である、ビニルを末端基としたポリジメチルシロキサンであるか、又は、粘度がより低いビニル含有ポリジメチルシロキサンと粘度がより高いビニル含有ポリジメチルシロキサンとを、粘度が少なくとも５５Ｐａ・ｓ（５５，０００ｃｐ）になるように混合した混合物である、請求項５６に記載の方法。
【請求項５９】
前記成分（ａ）が、メチルトリフルオロプロピルのモルパーセントが１０〜１００モルパーセントである、ビニルを末端基としたトリフルオロプロピルメチルシロキサン・ジメチルシロキサン・コポリマーである、請求項５８に記載の方法。
【請求項６０】
前記成分（ａ）が、ジフェニルシロキサンのモルパーセントが２〜５０モルパーセントである、ビニルを末端基としたジフェニルシロキサン・ジメチルシロキサン・コポリマー
である、請求項５６に記載の方法。
【請求項６１】
前記成分（ｅ）が、熱可塑性有機ポリマーに封入されている、請求項５６に記載の方法。
【請求項６２】
前記成分（ｅ）が、前記成分（ａ）１００万重量部あたり、白金族金属が５〜５０重量部になるような量だけ存在し、前記シール材料が、３０〜１２０℃の温度まで加熱されることによって硬化される、請求項５６に記載の方法。
【請求項６３】
前記成分（ｅ）が、金属触媒ではなく有機過酸化物であって、前記シール材料１００部あたり０．５〜５．０部になるような量だけ存在し、前記シール材料が、１００〜２００℃の温度まで加熱されることによって硬化される、請求項５６に記載の方法。
【請求項６４】
硬化性シール材料が、さらに、
（ｆ）エポキシ含有有機ケイ素化合物である定着剤を０．１〜２０重量部含み、
接合性を高めるために前記シール材料を硬化させる前に、該定着剤が前記シール材料に添加される、請求項５６に記載の方法。
【請求項６５】
硬化性組成物の粘度が、１，０００〜１，５００Ｐａ・ｓ（１００，０００〜１５０，０００ｃｐ）である、請求項５７に記載の方法。
【請求項６６】
電気化学的電池アセンブリであって、
複数の個別の要素を含み、
前記電気化学的電池アセンブリを通って延びると共に、少なくとも１つの充填ポートを備える、少なくとも１つの網状溝構造を含み、
前記個別の要素を組み合わせた後にインプレース形成された、前記各網状溝構造内におけるシールを含み、該シールが、少なくとも２つの要素の間に障壁を画定して、前記電気化学的電池アセンブリを動作させるための流体に対するチャンバを画定する、
電気化学的電池アセンブリ。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の詳細な説明】
【発明の名称】燃料電池及び燃料電池スタックにおいてシールを形成する装置並びに方法
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に関する。より詳細には、本発明は、従来の燃料電池又は燃料スタックアセンブリの様々な要素間においてシールを形成することによって、個々の燃料電池の動作に必要とされるガス及び液体が漏れるのを防ぐ装置並びに方法に関する。また、本発明は、新しいシール材料でシールを形成する方法にも関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池には、様々な既知の種類がある。多くの用途に用いるのに実用的だと現在考えられている燃料電池の１つの形態は、陽子交換膜（ＰＥＭ：proton exchange membrane）を用いる燃料電池である。ＰＥＭ燃料電池によって、単純で且つ小型の燃料電池を設計可能となる。このＰＥＭ燃料電池は、強固であり、周囲温度とそれほど違わない温度で動作可能であり、燃料、酸化体、及び冷却材の供給に関して複雑な条件を必要としない。
【０００３】
従来の燃料電池が生成する電圧は、比較的低い。使用に適した量の電力を提供するために、通常、燃料電池は燃料電池スタックとして構成され、１つのスタックに含まれる燃料電池の数は、一般的に、１０個、２０個、３０個、又はさらに１００個単位であってもよい。これにより、確かに、１つのユニットで、使用に適した電圧における有用な量の電力を生成可能であるが、この設計は、かなり複雑になると共に、多数の要素を備えることとなり、これらの要素を全て慎重に組み立てなければならない。
【０００４】
例えば、従来のＰＥＭ燃料電池は、２つの流動場板(flow field plate)、即ち、アノード流動場板及びカソード流動場板を必要とする。実際には、陽子交換膜を含む膜電極アセンブリ（ＭＥＡ：membrane electrode assembly）が、これらの２つの板の間に設けられる。さら
に、ガス拡散媒体（ＧＤＭ：gas diffusion media）が、流動場板と陽子交換膜との間に
それぞれ挟まれるようにして設けられる。このガス拡散媒体によって、適切なガス、即ち、燃料或いは酸化体を、陽子交換膜の表面に拡散可能であると同時に、関連付けられた流動場板とＰＥＭとの間に電気が伝導する。
【０００５】
この基本電池構造自体は、２つのシールを必要とし、これらのシールはそれぞれ、流動場板とＰＥＭとの間に設けられる。さらに、これらのシールは、比較的複雑な構造でなくてはならない。特に、後で詳述するように、燃料電池スタックに用いるための流動場板は、いくつかの機能を備えていなければならず、複雑な密封構造が必要とされる。
【０００６】
燃料電池スタックに関し、流動場板は、一般的に、その両端に穴又は開口部を備えることによって、スタック状態となったときには、流動場板に対して垂直に延びる細長いチャネルを画定する。燃料電池には、燃料、酸化体、及び冷却材が流れる必要があるので、一般的には、３組のポート、即ち、全部で６つのポートが必要とされる。これは、燃料及び酸化体が各燃料電池を通って流れることが必要であるためである。各燃料電池を通って連続的に流れることにより、燃料又は酸化体は、場合によってそのほとんどが消費される一方で、汚染物質はいずれも、確実に燃料電池を通って連続的に押し流される。
【０００７】
上記の説明は、燃料電池が、冷却材として水などが供給される小型構造である、ということを前提としている。自然対流に頼って或いは強制対流によって空気を冷却材として用いる、既知のスタック構造もある。このような電池スタックは、一般的には、冷却材に対して、スタックを貫通する開放チャネルを備えるため、密封要件が少なくなる。通常、この場合には、酸化体及び燃料に対してのみ、密封された供給チャネルを備えればよい。
【０００８】
従って、流動場板はそれぞれ、一般的には、各端部に３つの穴を有する。これらの穴はそれぞれ、燃料、酸化体、及び冷却材のうちのいずれかに対する流入口或いは流出口である。完全燃料電池スタックにおいて、これらの穴は、互いに整合することによって、燃料電池スタック全体を貫通して延びる分配チャネルを形成する。従って、密封要件は複雑であり、一致させるのが困難である、ということは認められるであろう。一方、スタック／電池の設計によっては、燃料電池につながる流入口及び流出口を、各流体に対して複数設けることも可能である。例えば、燃料電池のなかには、アノード、カソード、及び冷却材のそれぞれに対して２つの流入ポートと、冷却材に対して２つの流出ポートと、カソード及びアノードのそれぞれに対して１つの流出ポートとを備えたものがある。一方で、どんな組み合わせも考えられる。
【０００９】
冷却材に関しては、通常、各燃料電池の裏を通って流れることによって、隣接した個々の燃料電池間を流れる。しかし、これは絶対必要なことではないため、多くの燃料電池スタックの設計では、２つ毎、３つ毎、又は４つ毎（など）の板にのみ、冷却チャネルが設けられている。これによって、より小型のスタック（より薄い板）が可能となるが、冷却が十分に行われないこともある。そうすると、別のシール、つまり、隣接した各組の燃料電池間におけるシールが必要となる。従って、完全燃料電池スタックにおいて、個々の燃料電池はそれぞれ、単に膜電極アセンブリを２つの流動場板に対して密封するのに、２つのシールを必要とする。３０個の燃料電池を備える燃料電池スタックは、この目的のためだけに、６０個のシールを必要とする。さらに、前述したように、隣接した各組の燃料電池間に１つのシールと、集電器に対する端部シールとが必要である。３０個の電池を備えるスタックに関しては、さらに３１個のシールが必要となる。従って、３０個の電池を備えるスタックは、全部で９１個のシール（母線、絶縁板、及び端板のシールを除く）を必要とし、これらのシールはそれぞれ、複雑で且つ精巧な構造である。母線、絶縁板、及び端板に必要なガスケットを加えると、３０個の電池を備えた１つのスタックにおける様々な構造のシールの数は１００に達する。
【００１０】
通常、シールは、流動場板にチャネル又は溝を設け、次に、これらのチャネル又は溝に予め加工されたガスケットを設けて密封することにより、形成される。具体的には、このガスケット（及び／又はシール材料）は、既知の方法で重合及び調製することによって、燃料電池を構成する様々な材料、即ち、伝熱に用いられる水性、有機、及び無機流体であってよい、様々なガス及び冷却材との接触により劣化することがない。しかし、これは、燃料電池スタックの組み立て方法が、複雑であり、多くの時間を必要とし、誤りが生じる機会を多く与えてしまう、ということを意味する。弾性シールとは、ここでは一般的に、燃料電池の個々の要素とは別に、エラストマーを射出、トランスファー、又は圧縮成形するというような既知の方法で成形した、柔軟性のあるガスケットシールのことを指す。インサート又は射出成形のような既知の方法で弾性シールを板上に加工可能であり、そうすれば、明らかにユニットの組み立ては単純になるが、型の摩耗、加工板における公差、材料の変更というような、固有の作業変数によって、このようなシールの形成は、困難になると共に費用のかかる可能性がある。さらに、各シール及び板の設計に対して、特注の成形型が必要とされる。
【００１１】
さらに、このようなシール若しくはガスケットの形成又は製造は複雑である、と考えられる。これらを製造するには、一般的に、２つの既知の方法がある。
【００１２】
１つ目の方法では、ガスケットは、適切な型で成形することにより個々に形成される。この方法は、比較的複雑であると共に費用がかかる。各燃料電池構造に対し、流動場板における関連付けられた溝の形状に正確に対応した型を設計して製造する必要がある。これには、確かに、設計者が全く自由に各ガスケット又はシールの断面を選択でき、特に、厚さを均一にしなくてもよい、という利点がある。
【００１３】
２つ目の別の方法は、各ガスケットを材料の充実シートからカットする方法である。これには、より費用がかからず単純な方法を採用可能である、という利点がある。平面図にてガスケットの形状を画定し、その形状に合わせた切削工具を用意するだけでよい。次に、ガスケットを、適当な厚さの適当な材料シートからカットする。これには、確かに、必然的に均一な厚さのガスケットしか形成できない、という欠点がある。さらに、材料を相当量廃棄することとなる。各ガスケットに対し、流動場板の面積に相当する材料の一部分を用いなければならないが、シール自体の表面積は、流動場板の面積のほんの小さな一部分でしかない。
【００１４】
組み立て後の燃料電池スタックは、通常、クランプすることによって、要素を固定し、燃料電池スタックのシール及び活性領域に確実に十分な圧縮力がかかるようにする。この方法により、確実に、接触抵抗が最小になり、電池の電気抵抗が最小になる。このために、燃料電池スタックは、一般的に、圧力下における撓みが許容範囲内となるように十分な剛性を備えて構成された、２つの強固な端板を有する。また、この燃料電池は、一般的に、電流母線も有していて、燃料電池から小さなピックアップポイントへ電流を収集して集中させ、次に、導線を介してこの電流を装填材料に伝導させる。また、絶縁板を用いることによって、電流母線と端板とを互いに熱的且つ電気的に絶縁させてもよい。さらに、複数組の板と板との間に複数の細長いロッドやボルトなどを設けることによって、燃料電池スタックの板と板との間を引張ロッドによりクランプできる。スタックをクランプするのに、リベット、ストラップ、ピアノ線、金属板、及びその他の機構を用いてもよい。このスタックを組み立てるために、ロッドは一方の板を貫通して延びるように設けられ、この端板の頂面上には絶縁板及び母線（シールを含む）が順に配置されて、次に、このロッド又は何らかの他の位置決め工具によって画定された空間内に、燃料電池の個々の要素が構築される。これは、一般的に、各燃料電池に対して、
（ａ）その燃料電池を前の燃料電池から分離するためにシールを配置するステップと、
（ｂ）このシール上に流動場板を配置するステップと、
（ｃ）この第１の流動場板上にシールを配置するステップと、
（ｄ）この流動場板上のシール内にＧＤＭを配置するステップと、
（ｅ）このシール上に膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）を配置するステップと、
（ｆ）このＭＥＡの頂面上にＧＤＭをさらに配置するステップと、
（ｇ）シールを備えたさらなる流動場板を用意して、これを膜電極アセンブリの頂面上に配置する一方で、この第２の板のシールが確実に第２のＧＤＭ周囲に位置するようにするステップと、
（ｈ）これにより、この第２の又は上部の流動場板が、ステップ（ａ）のようなシールを受容する溝を呈するステップと、
を必要とする。
【００１５】
この処理は、最後の電池が形成されるまで繰り返す必要があり、その後、母線、絶縁板、及び最終端板を配置することによって完了する。
【００１６】
各シールは慎重に配置しなければならず、配置者は、確実に、各シールがそのシール溝に完全に且つ適切に係合するようにしなければならない、ということは認められるであろう。配置者が、シールのほんの一部は適切に配置されていないかもしれない、ということを見過ごすのは、非常にたやすいことである。隣接した複数組の燃料電池間における、冷却材領域に対するシールは、２つの流動場板の対向する面に、溝を設けさせてもよい。必然的に、配置者は、シールをこれらの溝の一方にしか配置できず、勘などに頼って、確実に、このシールが、組み立ての際に他方の板の溝に適切に係合するようにしなければならない。実際には、シールを視覚的に調べて、確実に両方の溝に適切に位置付けることは不可能である。
【００１７】
前述したように、シールを個々の電池上に直接的に成形することは可能である。これは、柔軟性のあるシールの場合と比較すると、組み立ての際に、例えば、公差がより小さい、部品の配置が改善される、というような利点をもたらすが、本発明の方法に関しては依然として多数の欠点を有する。つまり、ＭＥＡと、複数のシールと、これらのシールを形成するのに必要とされる型との整合に問題があり、完成品を製造するには、本発明によって提案される方法よりも多くのステップが必要とされる。
【００１８】
従って、従来の燃料電池スタックの組み立ては、困難であり、多くの時間を必要とし、十分に密封できないことも多い、ということは認められるであろう。完全スタックは、組み立てられた後、試験されるが、この試験自体が、困難且つ複雑な方法であり得る。漏れが検出されたとしても、最初は、スタックが特定流体の圧力を維持できていないということを単に示すだけであり、漏れが生じている場所を正確に特定することは、特に漏れが内部で生じている場合、非常に困難である。たとえ特定できたとしても、このスタックを修理する唯一の方法は、これを完全に分解して、欠陥のあるシールを交換する、という方法である。これにより、その他全てのシールが崩壊することとなるため、次に、スタック全体及び様々なシール全てを再度組み立てなければならず、いずれかのシールがずれて密封が不十分になる可能性が再度生じる。
【００１９】
従来の方法に関するさらなる問題は、スタック全体にかかるクランプ圧は、実際には、２つの全く異なる別の機能を果たすことが意図されている、ということである。これらの２つの機能とは、確実にシールが意図どおりに機能するように十分な圧力を与えることと、ＭＥＡと流動場板との間にそれぞれ挟まれたガス拡散媒体に所望の圧力又は圧縮力を与えることである。ＧＤＭにかかる圧力が不十分であると、電気的接触が悪くなり、一方、ＧＤＭが過度に圧縮されると、ガスの流れが悪くなることがある。あいにく、多くの従来の設計では、燃料電池スタック全体に対して既知の全圧をかけることしかできない。この圧力がどのように、シールにかかる圧力とＧＤＭにかかる圧力とに分かれるのか、ということを知る方法はない。従来の設計では、このような加えられた圧力の分かれ方は、燃料電池スタックにおける個々の要素の設計及び適当な公差の維持によって完全に決まる。例えば、ＧＤＭは、通常、流動場板の中央部に位置するが、各中央部の深さを許容範囲外に変更すると、ＧＤＭにかかる圧力は不適当となる。この深さは、ガスケットが圧縮される程度によって決められてもよく、シールの密封特性、耐久性、及び寿命に影響を与える。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００２０】
これらの理由全てにより、従来の燃料電池の製造及び組み立てには、多くの時間と費用がかかる。より詳細には、これらの組み立て方法は、生産ラインの観点から、大規模な燃料電池生産には全く適していない。
【課題を解決するための手段】
【００２１】
本発明の最初の態様によれば、燃料電池アセンブリであって、
複数の個別の要素を含み、
前記燃料電池アセンブリ全体を通って延びると共に、少なくとも１つの充填ポートを備える、少なくとも１つの網状溝構造を含み、
前記個別の要素を組み合わせた後にインプレース形成された、前記各網状溝構造内におけるシールを含み、該シールが、前記個別の要素のうちの少なくとも２つの間にシールを設けて、燃料電池を動作させるための流体に対するチャンバを画定する、
燃料電池アセンブリが提供される。
【００２２】
本発明によるシール組成物については後で詳述するが、これらの組成物は−５５〜２５
０℃の範囲の温度に適している、ということに注意されたい。本発明によれば、単に個々の燃料電池を備える、又は、後で詳述するような他の電気化学的電池を備える、燃料電池アセンブリの適所で形成されたシールが、「インプレース密封(seal in place)」電池ス
タック又は構造として示されている。
【００２３】
本発明の別の態様によれば、複数の個別の要素を含む方法であって、
（ａ）燃料電池の前記個別の要素を組み合わせることと、
（ｂ）前記個別の要素を通って延びる網状溝構造と、該網状溝構造と連通し且つ外部に向けて開放している充填ポートとを設けることと、
（ｃ）シール材料のソースを前記充填ポートにつなぎ、該シール材料を前記網状溝構造に注入して満たし、同時に前記網状溝構造からガス抜きをすることと、
（ｄ）前記シール材料を硬化させて、前記網状溝構造を満たすシールを形成することと、
を含む前記方法が提供される。
【００２４】
シール組成物は、不飽和有機末端基或いは側基−ＣＨ＝ＣＨ2を含む、線状ポリシロキ
サン・ポリマーから構成されるのが好ましい。このポリシロキサンは、ジメチル・ポリシロキサンのホモポリマー、又はメチルトリフルオロプロピル・ポリシロキサンのホモポリマーであってもよいし、ジメチルとメチルフルオロプロピル・ポリシロキサンとのコポリマーであってもよい。このメチルトリフルオロプロピルの含有量は、積極的緩和炭化水素を基材とした冷却材が用いられる場合には、頑強性及び耐薬品性を高めるように調整できる。この特定のポリマー組成物に対する添加剤としては、増量充填剤、水素化又は過酸化ケイ素白金のような硬化系、酸化又は水酸化金属のような熱及び酸掃去剤、並びに定着剤を、燃料電池構造固有の条件及び動作寿命を長くするための動作条件に合うように、組み合わせて添加可能である。
【００２５】
本発明の方法は、個別のガスケットを用いる従来の構造に対して、いくつかの利点をもたらす。まず、本発明により、各燃料電池の膜活性領域を効率的且つ正確にクランプして位置決め可能である。これに対し、従来の方法では、多重電池スタックの全ての要素をわずかに離間させて組み立て、これらの全ての要素を最終クランプ位置に位置決めするのは最終クランプのみであるため、これで確実にスタックにおける様々な要素を正確に整合させることは困難である。本発明では、選択したガスケットの寸法にシール用の溝を合わせる必要がなくなるので、溝に対する精度要件を大きく緩和可能である。溝の寸法における広範囲のばらつきは、注入する液状材料によって補うことができる。本発明のこれらの属性を組み合わせれば、従来のものよりも著しく薄い板構造を利用可能となる。燃料電池設計における最新の傾向としては、所定の電力を備える燃料電池スタックの全体の大きさを小さくするために、ますます薄型の流動場板が求められている。本発明の密封方法を用いれば、溝の底壁、つまり、溝の開放側と反対側の壁を比較的薄くできる。その理由は、スタックが最初に組み立てられる際には、溝に圧力がかからず、組み立てられた状態では、いずれの薄壁部分も支持されるような構造にできるからである。組み立て後には、シール材料を注入して硬化させるだけでよい。
【００２６】
硬化させることによってエラストマー材料を形成する液状シーリング材を使用すれば、燃料電池スタックの様々な要素に化学結合するように構成された材料を使用でき、これにより、密封性能を確実にしたり高めたりできる。また、これにより、燃料電池スタック全体の耐久性も高められるであろう。また、燃料電池スタックのいくつかの設計では、グリコールのような積極的冷却材を用いることも考えられ、本発明によれば、冷却材及び存在するその他の流体と適合するシール材料を選択することは簡単なことである。
【００２７】
上に挙げた本発明の態様から関連して得られる利点は、より経済的な構造が提供可能で
ある、という点である。前述したように、溝を正確な寸法に形成する必要はない。さらに、ガスケットに対して複雑な成形型も必要なく、シート材料からガスケットをカットする際に生じるようなガスケット材料の廃棄物もない。従って、本発明によって燃料電池スタックを設計する場合、単にスタックの個々の要素を設計して製造するだけでよく、新しく異なるガスケットを別に製造する必要はない。
【００２８】
さらに、シールの要素接合力により、膜電極ユニット（ＭＥＵ：membrane electrode unit）の生産が容易になる。後で詳述するように、このような膜電極ユニットはそれぞれ
、燃料電池をただ１つ備えていてもよいし、少数の燃料電池を備えていてもよい。各ユニットの端面は、同様の膜電極ユニットの面に勘合して、例えば、冷却材チャンバを形成するように構成される。この目的で、シールは、各膜電極ユニットの一方の端部に成形してもよいし、両方の端部に成形してもよい。次に、この膜電極ユニットを組み合わせてクランプすることによって、所望の電力レベルの燃料電池スタックを形成できる。
【００２９】
本発明の別の態様によれば、
（ａ）各分子にケイ素原子結合アルケニル基を２つ以上含有するポリジオルガノシロキサンを１００重量部含み、
（ｂ）補強充填剤を５〜５０重量部含み、
（ｃ）原子量が４０以上のアルカリ土類金属の酸化物又は水酸化物を１〜２０重量部含み、
（ｄ）各分子にケイ素原子結合水素原子を３つ以上含有するオルガノヒドロゲンシロキサンを、この成分のケイ素原子結合水素原子と成分（ａ）のケイ素原子結合アルケニル基とのモル比が０．４：１〜５：１の範囲になるような量だけ含み、
（ｅ）白金族金属触媒を、成分（ａ）１００万重量部あたり白金族金属が０．１〜５００重量部になるような量だけ含み、
（ｆ）任意で、有機過酸化物を、成分（ｅ）を含めて又は含めずに、０．１〜５．０重量部含み、
（ｇ）任意で、阻害剤を０．０１〜５．０重量部含み、
（ｈ）任意で、非補強増量充填剤を０〜１００重量部含む、
液状シール材料が提供される。
【００３０】
本発明のさらなる態様によれば、燃料電池アセンブリ内の網状溝構造にシール材料を注入することによって、前記燃料電池アセンブリにシールを形成する方法であって、
（ａ）各分子にケイ素原子結合アルケニル基を２つ以上含有するポリジオルガノシロキサンを１００重量部含み、
（ｂ）補強充填剤を５〜５０重量部含み、
（ｃ）原子量が４０以上のアルカリ土類金属の酸化物又は水酸化物を１〜２０重量部含み、
（ｄ）各分子にケイ素原子結合水素原子を３つ以上含有するオルガノヒドロゲンシロキサンを、該成分（ｄ）のケイ素原子結合水素原子と前記成分（ａ）のケイ素原子結合アルケニル基とのモル比が０．４：１〜５：１の範囲になるような量だけ含み、
（ｅ）白金族金属触媒を、前記成分（ａ）１００万重量部あたり白金族金属が０．１〜５００重量部になるような量だけ含む、
硬化性シール材料を注入することを含む前記方法が提供される。
【００３１】
本発明は、燃料電池に対して適用できるだけでなく、一般的には、電気化学的電池に対しても適用できる。従って、本発明のさらなる２つの態様によれば、
電気化学的電池アセンブリであって、複数の個別の要素を含み、前記電気化学的電池アセンブリを通って延びると共に、少なくとも１つの充填ポートを備える、少なくとも１つの網状溝構造を含み、前記個別の要素を組み合わせた後にインプレース形成された、前記
各網状溝構造内におけるシールを含み、該シールが、少なくとも２つの要素の間に障壁を画定して、前記電気化学的電池アセンブリを動作させるための流体に対するチャンバを画定する、電気化学的電池アセンブリを提供すると共に、
複数の個別の要素を含む電気化学的電池アセンブリにおいてシールを形成する方法であって、
（ａ）前記電気化学的電池アセンブリの前記個別の要素を組み合わせることと、
（ｂ）前記個別の要素を通って延びる網状溝構造と、該網状溝構造と連通し且つ外部に向けて開放している充填ポートとを設けることと、
（ｃ）未硬化液状シール材料のソースを前記充填ポートにつなぎ、該シール材料を前記網状溝構造に注入して満たし、同時に前記網状溝構造からガス抜きをすることと、
（ｄ）前記シール材料を硬化させて、前記網状溝構造においてシールを形成することと、
を含む前記方法を提供する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３２】
本発明の理解を高めると共に本発明の実施方法をより明確に示すために、例として本発明の好適な実施形態を示す添付の図面を参照する。
【００３３】
本発明の装置の第１の実施形態が図１ａに示されていて、参照番号２０で概略的に示されている。簡潔にするため、この図は燃料電池スタックの一部分のみを示し、図２も同様である。スタックにおけるその他の燃料電池もこれと同じであり、この燃料電池スタックは従来の端部要素やクランプ要素などを備えている、ということは理解されるであろう。概して、図１ａ〜図３は、本発明のそれぞれの実施形態の主な要素を示すことが意図されていて、この燃料電池スタックはその他の点においては従来どおりである、ということは当業者には理解されるであろう。また、図１ａ〜ｅ及び図２には、陽子交換膜が示されていて、明確にするため厚さを誇張してあるが、周知のように実際の厚さは薄い。図１ａ〜ｅには、シール材料に対する溝が概略的に示されていて、通常、これらの溝は、深さと幅とがほぼ同じ、つまり、断面がほぼ正方形であると思われる。溝の底面は、いずれの所望の形状であってもよい、ということにも注意されたい。
【００３４】
第１の実施形態２０は、アノード双極板２２及びカソード双極板２４を備える燃料電池を示している。これらの双極板２２及び２４の間には、膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）２６が既知の方法で挟まれている。このＭＥＡを密封するために、双極板２２及び２４にはそれぞれ、溝２８及び３０が設けられている。この点が従来の方法とは異なる点である。従来の方法では、流動場板にガスに対するチャネルは設けるが、ガス拡散媒体（ＧＤＭ）などに対する凹部は設けないのが一般的である。通常は、流動場板より上に突出するシールの厚みによって、ＧＤＭを収容するのに十分な空間ができる。ここでは、流動場板は互いに直接的に当接することが意図されていて、これにより、ＭＥＡ２６全体に対して提供される空間、及びゆえにＧＤＭにかかる圧力を、一層適切に制御できる。このため、ＧＤＭによる効能は、確実により高く且つより均一となる。
【００３５】
従来どおり、ＭＥＡは、全部で３つの層、即ち、中央の陽子交換膜（ＰＥＭ）層と、その両側にある、そこで必要な反応を促進させるための微細触媒層とから構成される、と考えられる。さらに、ＰＥＭの両側には、触媒層に当接するように配置された２つのガス拡散媒体（ＧＤＭ）層があり、通常、これらの２つのＧＤＭ層は、十分な導電率を確保するために触媒層に対して押圧された状態で維持されているが、ＭＥＡの一部とはみなされない。
【００３６】
図示されているように、このカソード双極板２４の裏面は、隣接した燃料電池のもう１つ別のアノード双極板２２の裏面に面していて、冷却材チャネル３２を画定している。カソード双極板
２４とこの上方のアノード双極板２２とを密封するために、溝３４及び３６が同じく設けられている。
【００３７】
アノード双極板２２及びカソード双極板２４は、ＭＥＡ２６とその両側にあるガス拡散媒体（ＧＤＭ）とを受容するためのチャンバ又はキャビティを画定している、ということは理解されるであろう。ＧＤＭに対するチャンバ又はキャビティは、３８で示されている。
【００３８】
従来、溝２８及び３０と溝３４及び３６の各組に対しては、何らかの形態の事前成形ガスケットが設けられる。ここで、本発明によれば、様々な溝を適切な導管でつなぎ合わせることによって、連続溝又はチャネルを形成する。次に、これらの様々な溝にシール材料を注入して、溝を完全に満たす。その後、このシーリング材を、例えば適当な高温にさらすことによって硬化させ、完全なシールを形成する。これには、いくつかの利点がある。事前成形ガスケットを成形する必要がなく、前述したように、これを「インプレース密封」構造と呼ぶ。さらに、同時に、最終シールをいずれの所望の形状にもすることができ、特に、溝を不完全に満たすように流すことによって、様々な要素の公差のばらつきに対処できる。
【００３９】
図１ａは、本発明の背後にある基本原理を単に示すことが意図されていて、完全燃料電池スタックに不可欠な他の要素を示していない、ということは認められるであろう。例えば、図１ａは、どのようにガス及び冷却材を個々の燃料電池へ流すかという問題には触れていない。図１ａの密封方法は、図４及びそれ以降の図面の実施形態に含まれていて、このような本発明のさらなる態様については、これらの図面に関連させてさらに説明する。
【００４０】
図２は、別の構造を示している。ここでは、アノード及びカソード双極板は、４２、４４、及び４２ａで示されていて、図１ａの板２２、２４に対応している。ＭＥＡは、同じく２６で示されている。冷却材キャビティが４６に形成されていて、キャビティ又はチャンバ４８及び５０がＧＤＭに対して設けられている。
【００４１】
ここでは、図１ａと同様に、板４２及び４４が、形成するシール５２に対して様々なキャビティ又は溝を備えるように設計されている。例えば、一番下のシール５２は、ＭＥＡ２６とアノード双極板４２との間を密封する。ＭＥＡ２６の頂部では、さらなるシール５２が、カソード双極板４４に対して密封を行う。これらのシール５２は、図１ａと同様に、まず、流動場板表面に網状に溝又はチャネルを設けることによって形成される。
【００４２】
ここで、本発明のこの第２の実施形態によれば、シールを追加して密封の安全性を高めるために、インプレース密封シール５４が、図示されているように、燃料電池スタックの外部全体の周囲に設けられている。図１ａと同様に、ガス及び冷却材が燃料電池スタックへ流れるように、従来のポートや開口部（図示せず）が設けられる。このようなシールを形成するために、スタック全体が封鎖されると共に、シール材料を注入して外部シール５４と全ての内部シールとを同時に形成できるようにポートや通気孔が設けられる。この目的で、シール５２に対する溝とシール５４が形成されるスタック外部との間に、連通チャネルや導管が設けられる。前述したように、シール材料は注入されると、室温（周囲温度）で、或いは高温で加熱することによって硬化する。スタック表面上の最終シール材料は、スタック全体を密封する、並びに、燃料電池スタックを電気的に絶縁する、という２つの目的を果たす。
【００４３】
図２の構造の変形例では、溝が、完全に封鎖されるのではなく、燃料電池スタックの側部に向けて開放される。次に、シールを形成するために、燃料電池スタックの側部は、型などで幾分図３のように（以下に説明）閉鎖されるが、燃料電池スタック全体の周囲を完全に外側から密封するための空間は作らずに閉鎖される。
【００４４】
図３は、幾分図２の実施形態と同様に、概略的に６０で示された、シールを形成するための組立デバイスを示している。ここでは、まず燃料電池スタックは、以下の周知の方法で、しかしシールを挿入せずに組み立てられる、と考えられる。例えば、スタックの様々な要素、主に流動場板及びＭＥＡが、適切な端部要素で連続的に組み立てられる。これらの要素を互いに整合させるには、クランプロッドを最初に一方の端板に取り付けることによって用いてもよいし、確実に正確に整合させるように寸法が決められたジグにおいてこれらの要素を組み立ててもよい。或いは、全ての要素を適所に配置した状態で、通常、前述したようなクランプロッドを両方の端板に係合させて用いることによって、アセンブリ全体をクランプしてもよい。この組立デバイス６０は、凹部６６を画定する底部６２及び周壁６４を有する。さらに、端板と係合して燃料電池スタックを所定位置に配置する上部及び下部突起６８がある。図３では、燃料電池スタックの２つの側部にのみ突起６８が示されているが、４つの側部全てに突起６８が設けられていることは理解されるであろう。
【００４５】
次に、カソード板及びアノード板、ＭＥＡ、絶縁体、電流母線などから構成される、燃料電池スタックの要素のアセンブリが、凹部６６内に位置決めされるが、このとき、突起６８によって、確実にアノード板及びカソード板の全周囲並びに端板の少なくとも一部の周囲に空間ができる。集電板は、通常、ケーブルなどに接続するための突出タブを有していて、これらの突出タブは、収容且つ密封される。図３において、スタックの様々な層又は板が６９で概略的に示されていて、端板が６９ａで示されている。
【００４６】
次に、本発明によれば、７０で示されているように、材料の層がスタックの外側周囲に注入される。これにより、幾分図２のようにシールが形成される。同じく、燃料電池スタック内の網状溝構造をつなぐことによって、内部シールが同時に形成される。この場合、端板においてガス抜きが行われる。通気チャネルは、スタックを通ってスタックの端部から突き出るように延出すると共に、スタック内の網状溝構造と連通するように設けられる。
【００４７】
また、通常、組み立て前に、これらの要素の表面を洗浄することが必要であり、場合によっては、プライマーを塗布することが必要である、ということも理解されるであろう。例えば、洗浄は、まずアセトン、その次にイソプロピルアルコールを用いて行うことができ、この２つの洗浄処理の間には、これらの表面を拭く。
【００４８】
プライマーの使用に関しては、燃料電池に用いられている多様な異なる材料に対してシール材料が密封できるほど十分に接合しない場合、必要であると思われる。例えば、その材料としては、チタン、ステンレス鋼、金、黒鉛、複合黒鉛、ＧＲＡＦＯＩＬ（ユナイテッド・カーバイド(United Carbide)社の登録商標）、ＡＢＳ（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン）、ポリカーボネート、ポリスルホン、熱可塑性プラスチック、熱硬化性プラスチック、アルミニウム、テフロン（登録商標）、又は高密度ポリエチレンが挙げられる。このプライマーは、液状組成物として、任意に揮発性の溶剤キャリヤと共に、はけ塗り、ロール塗り、スプレー塗布、スクリーン転写(screen transfer)、又はその他の既
知の方法によって塗布されてもよいし、或いは、適切な表面上にめっき又は浸漬塗装されてもよい。これで考えられる全ての材料を挙げたわけではない、ということは認められるであろう。また、キャリヤは、特定の要素を形成するのに用いられる材料に含めることによって、その要素の表面特性を変化させ、シールを形成するのに用いられる材料との接合性を高めることができる。さらなる実施形態では、このプライマーは、スタックに注入される前のシーリング材料に添加されてもよい。
【００４９】
プライマーは、例えば、米国特許第３，３７７，３０９号（１９６８年４月９日）、米
国特許第３，６７７，９９８号（１９７２年７月１８日）、米国特許第３，７９４，５５６号（１９７４年２月２６日）、米国特許第３，９６０，８００号（１９７６年６月１日）、米国特許第４，２６９，９９１号（１９８１年５月２６日）、米国特許第４，７１９，２６２号（１９８８年１月１２日）、及び米国特許第５，９７３，０６７号（１９９９年１０月２６日）（全て出願人はダウ・コーニング・コーポレイション(Dow Corning Corporation)であり、これらの内容は参照により本明細書に組み込まれる）に記載されてい
るような、様々な種類の反応性シラン及び／又はシロキサンを溶媒で稀釈した希薄溶液であってもよい。
【００５０】
シール材料を硬化させるために、通常、硬化温度は、シール材料に適した要素を選択することによって選択できる。例えば、３０℃、８０℃、又はそれより高い硬化温度を選択できる。硬化温度は、燃料電池の材料と適合するものでなければならない。また、高温で硬化させる場合には、加熱した水をスタックに通すことも考えられ、これにより、確実に、スタック全体の温度が直ちに硬化温度まで上昇し、硬化サイクルを短くできる。また、前述したように、本発明は、周囲温度で硬化するシール材料を用いることも考えられ、この場合には、別個の加熱工程は必要とされない。シール材料を充填する間に個々の溝から空気を抜くために、通気孔を設けてもよい。実際には、適切にガス抜きを行い気泡ができるのを回避するように設計された細かいスクラッチパターンにより、ガス抜きを十分に行うことができる、ということがわかっている。ここで必要とされている通気孔は、様々な異なる形状をしていてもよい。この通気孔は、最も単純には、流動場板などの面を尖った工具で単に引っ掻くことによって形成される。一方、通気孔は、矩形、楕円形、円形、又はその他いずれの所望の形状であってもよい。通気孔は、外部に向けて開放しているのが好ましい。一方で、通気孔は、スタックのいずれの部分に向けて開放していてもよく、少なくとも最初の製造段階では、大気に向けて開放している。例えば、反応ガス又は冷却材用に用いることが意図される内部チャンバの多くは、製造中、大気に向けて開放しているが、何らかの目的で、通気孔をこれらのチャンバ内に向けて開放させてもよい。また、個々の要素は、網状溝構造内で発生する圧力で空気が押し出される程度に軽くクランプしてもよい。同時に、このクランプによって、流動場板が十分に接合した状態に維持されるため、材料が漏れるのを防ぐことができる。
【００５１】
単一網状溝構造に関して本発明を説明しているが、複数の網状溝構造を設けてもよい、ということは認められるであろう。例えば、複雑な設計において、それぞれ個別の網状構造を設けて、それぞれの網状構造へ向かうシール材料の流れを制御できるようにすることは、好ましいと思われる。また、複数の個別の網状構造によれば、燃料電池アセンブリの異なる要素に対して、異なるシール材料を用いることが可能となる。従って、前述したように、燃料電池において、幅広く様々な異なる材料を用いることができる。広範囲にわたる材料と適合するシール材料及びプライマーを見つけることは、困難であろう。個別の網状構造を設けて、シール材料とプライマーの各組をより狭い範囲の材料とのみ使用可能にすればよいようにすることは、有益であると思われる。
【００５２】
ここで、本発明の好適な実施形態を示す図５〜図１３を参照する。これらの図面における燃料電池スタックは、概略的に参照番号１００で示されている。
【００５３】
まず図５及び図６を参照すると、スタック１００の基本的要素が示されている。例えば、スタック１００は、アノード端板１０２及びカソード端板１０４を備えている。これらの端板１０２及び１０４には、既知の方法で、必要な流体を供給するための連通ポートが設けられている。空気連通ポートが１０６及び１０７で示され、冷却材連通ポートが１０８及び１０９で示され、水素連通ポートが１１０及び１１１で示されている。図示されてはいないが、ポート１０６及び１１１に対応する気体冷却材ポート及び水素ポートが、燃料電池スタックのアノード側に設けられることは理解されるであろう。このような様々なポート１０６〜１１１は、従来の実施形態と同様に、燃料電池スタック１００を貫通して延びる分配チャネル又は導管につながっている。これらのポートが、組にして設けられ、燃料電池スタックの端から端まで貫通して延びていることによって、燃料電池スタック１００は、様々な必要な装置に結合可能である。また、これにより、既知の方法で、いくつかの燃料電池スタックを結合可能である。
【００５４】
アノード端板１０２及びカソード端板１０４のすぐ隣には、絶縁体１１２及び１１４がある。これらの絶縁体のすぐ隣には、既知の方法で、アノード集電器１１６及びカソード集電器１１８がある。
【００５５】
これらの集電器１１６及び１１８の間には、複数の燃料電池がある。この特定の実施形態では、１０個の燃料電池がある。図５は、簡潔にするため、１個の燃料電池の要素のみを示している。例えば、図５には、アノード流動場板１２０、第１の若しくはアノードガス拡散層又は媒体１２２、ＭＥＡ１２４、第２の又はカソードガス拡散層１２６、及びカソード流動場板１３０が示されている。
【００５６】
このアセンブリを合わせて保持するために、タイロッド１３１が設けられていて、これらのタイロッド１３１は、カソード端板１０４のプレインボアを通過して、対応するアノード端板１０２のねじ切ボアに螺合する。アセンブリ全体をきつく締めて、確実に個々の燃料電池の様々な要素をクランプするために、既知の方法で、ナット及びワッシャが設けられている。
【００５７】
ここで、本発明を、シール及びその形成方法に関して説明する。この場合、燃料スタックアセンブリの他の要素の大部分は従来通りであってよく、これらの要素に関しては詳細には説明しない、ということは理解されるであろう。特に、流動場板、ＭＥＡ、及びガス拡散層に選択する材料については、従来の燃料電池技術の課題であり、これらによって本発明の一部が形成されるわけではない。
【００５８】
次に、図６ａ及び図６ｂを参照すると、それぞれ２０個と１００個の燃料電池を備えた構造が示されている。これらの図は、燃料電池を概略的に示していて、スタックの端部において必要な要素は示さずに、燃料電池の基本的要素を示している。従って、端板１０２及び１０４、絶縁体１１２及び１１４、並びに集電器１１６及び１１８は示されていない。その代わりに、これらの図は、単に流動場板１２０及び１３０の組を示している。
【００５９】
また、以下の説明において、アノード流動場板１２０及びカソード流動場板１３０に関して「表」及び「裏」という場合は、ＭＥＡに対する向きを指す、ということは理解されるであろう。従って、「表」とはＭＥＡに向かっている面を指し、「裏」とはＭＥＡと反対側の面を指す。このため、図８及び図１０では、ポートの構造が図７及び図９とは逆になっている。
【００６０】
次に、図７及び図８を参照すると、アノード双極板１２０の詳細が示されている。図示されているように、この板１２０は、ほぼ矩形をしているが、いずれの形状であってもよく、図７に示されているような表面又は内面１３２と、図８に示されているような裏面又は外面１３４とを備えている。表面１３２には水素用チャネルが設けられているのに対し、裏面１３４には冷却を容易にするチャネル構造が設けられている。
【００６１】
スタックアセンブリ全体のポート１０６〜１１１に対応して、流動場板１２０は、空気が流れるための矩形をした穴１３６及び１３７、冷却材が流れるためのほぼ正方形をした穴１３８及び１３９、並びに、水素のためのほぼ正方形をした穴１４０及び１４１を有する。これらの穴１３６〜１４１は、ポート１０６〜１１１と互いに整合している。流動場
板全てに、対応する穴が設けられることによって、既知の方法で燃料電池スタックを貫通して延びる導管又は分配チャネルが画定される。
【００６２】
燃料電池スタック１００の様々な要素を合わせて密封するために、流動場板には、溝が設けられて、網状溝構造が形成されている。以下に詳述するように、この網状溝構造は、燃料電池スタックを貫通してシールを形成するシーリング材の流れを受容し且つ画定するように構成されている。次に、アノード流動場板１２０の両側にある、この網状溝構造の要素について説明する。
【００６３】
表面１３２において、表面網状溝構造又は網状構造部分が１４２で示されている。この網状溝構造１４２の深さは０．０２４インチであり、幅は以下に説明するように様々である。
【００６４】
この網状溝構造１４２は、側部溝１４３を含む。これらの側部溝１４３の幅は、０．１５３インチである。
【００６５】
一端において、穴１３６、１３８、及び１４０の周囲では、この網状溝構造１４２は、これらの穴に対応した矩形溝部を含む。
【００６６】
穴１３６に対する矩形溝部１４４は、溝セグメント１４９に続く外側溝セグメント１４８を含み、これらの溝セグメントの幅は０．２００インチである。内側溝セグメント１５０の幅は０．１２０インチである。冷却流体用の穴１３８に対しては、矩形溝１４５が、その３つの辺の周囲に設けられた溝セグメント１５２を有し、これらの幅はそれぞれ同じく０．２００インチである。穴１４０に対しては、矩形溝１４６が、本質的に溝セグメント１５２に対応する溝セグメント１５４を有し、これらの幅はそれぞれ同じく０．２００インチである。これらの溝セグメント１５２及び１５４には、溝セグメント１５０と同様に幅が０．１２０インチである、内側溝セグメント１５３及び１５５がある。
【００６７】
隣接した組の穴１３６と１３８との間及び穴１３８と１４０との間には、全幅０．５インチの溝接合部１５８及び１５９があり、隣接した溝セグメント間の移行をスムーズにしている、ということに注意されたい。溝接合部１５８と１５９をこのような構造にし、溝セグメント１５０、１５３、及び１５５の幅を外側溝セグメントよりも細くすることによって、確実にシーリング材料が全ての溝セグメントを流れて均一に満たすことが意図されている。
【００６８】
様々な流動場板などを連通させるために、連通穴１６０が設けられている。この連通穴１６０の幅は０．２５インチであり、丸められた端部の半径は０．１２５インチであり、全長は０．３５インチである。図示されているように、図７では、この連通穴１６０は、ちょうど溝セグメント１５２と１５４との間を封じるような大きさである。連通穴１６０が端板まで貫通して続き、端板が対応する溝プロファイルを有するように、この構造は端板、絶縁体、及び集電板にも見られる。これについては、図１２及び図１５により詳細に示してあり、後で説明する。
【００６９】
図８には、アノード流動場板の裏面のシールプロファイルが示されている。これは、表面の側部溝よりも広い幅０．２００インチの側部溝１６２を含む。空気用の穴１３６の周囲には、同じく均一な幅０．２００インチの溝セグメント１６４がある。これらは、第１の溝接合部１６６につながっている。
【００７０】
冷却材用の穴１３８に対しては、同じく幅０．２００インチの溝セグメント１６８が、その３辺の周囲に延びている。図示されているように、この穴１３８は内側に開放していて、図示されている網状チャネル構造を冷却流体が通って流れるようにされている。図示
されているように、このような網状チャネル構造によって、流動場板の裏面に冷却材の流れがより均一に分散するようにされている。
【００７１】
燃料又は水素用の穴１４０に対しては、その３辺に溝セグメント１７０がある。溝接合部１７２は、穴１３８及び１４０の周囲の溝セグメントを接合している。
【００７２】
穴１４０に対する最も内側の溝セグメント１７４は、溝セグメント１５５よりも幅が広くされている。これにより、流路１７６を溝セグメント１５５の下に延びるように設けることができる。さらに移送スロット１７８を設けることによって、流動場板の片側からもう片側へガスが流れるようにすることができる。図７に示されているように、これらのスロットは流動場板の表側に現れ、網状チャネル構造が設けられていることによって、ガスの流れは極板の表側に均一に分散する。図８の穴１３６、１３８、及び１４０の周囲にある完全矩形溝はそれぞれ、１８２、１８４、及び１８６で示されている。
【００７３】
図７及び図８に示されているように、アノード流動場板１２０の他方の端部における穴１３７、１３９、及び１４１に対する構造も同様である。簡潔且つ簡略にするため、これらのチャネルについての説明は繰り返さない。同じ参照番号を用いて様々な溝セグメントや接合部などを示しているが、例えば、図７では、溝部１４４ａ、１４５ａ、及び１４６ａのように「ａ」という接尾辞を付けて区別している。
【００７４】
次に、図９及び図１０を参照すると、カソード流動場板１３０の構造が示されている。このシール溝の構造は、本質的にアノード流動場板１２０のものに対応している、ということにまず注意されたい。この設計では、シールが互いに正確に向かい合うように形成された２つの流動場板の間にＭＥＡ１２４が挟まれる必要があるため、このような構造が必要とされる。通常、このスタックアセンブリは、シールが互いに向かい合うように設計されるのが好ましいが、これは絶対必要なことではない。また、アノード流動場板１２０及びカソード流動場板１３０の表側のシールパス（溝）は互いの鏡像であり、これらの裏面に関しても同様である、ということは認められるであろう。従って、同じく簡潔且つ簡略にするため、図９及び図１０では、同じ参照番号を用いて密封チャネルアセンブリの様々な溝セグメントを示しているが、アポストロフを付けてカソード流動場板のものであることを示している。
【００７５】
必然的に、カソード流動場板１３０に関しては、表面に溝パターンが設けられていることによって、酸化体用の穴１３６及び１３７からの酸化体の流れが均一に分散するようにされている。カソード流動場板の裏側には、移送スロット１８０が設けられていて、酸化体用の穴１３６及び１３７と板の表側の網状チャネル構造とをつないでいる。アノード流動場板では、各穴に対して４つのスロットが設けられているのに対し、ここでは、各穴に対して５つのスロットが設けられている。この場合、燃料電池に関しては一般的なことであるが、酸化体には空気が用いられ、空気のおよそ８０％は窒素から構成されているので、確実に十分な酸化体を供給するためには、より多くのガスの流れを提供しなければならない。
【００７６】
カソード流動場板１３０の裏側には、冷却水が流れるためのチャネルは設けられていなく、裏面は完全に平坦である。流路の長さの違い及びその中を流れる流体の違いを補うために、異なる深さが用いられている。しかし、シールの深さ及び幅については、各スタックの設計に合わせて最適にする必要がある。次に、図１１〜図１５を参照すると、アノード及びカソード端板の詳細が示されている。これらの端板は、流動場板のものに対応する網状溝構造を有する。
【００７７】
例えば、アノード端板１０２には、アノード流動場板１２０の後面の網状溝構造に対応する網状溝構造１９０がある。従って、それぞれ図１１〜図１３及び図１４〜図１５に詳細に示されているアノード端板１０２及びカソード端板１０４の様々な溝セグメントを、同じ参照番号を用
いて示しているが、「ｅ」という接尾辞によって識別している。１９２で示されているように、ねじ切ボアがタイロッド１３２を受容するために設けられている。
【００７８】
次に、本発明によれば、図１３に最も良く示されているように、連通ポート１９４が設けられている。この連通ポート１９４は、既知の方法できりもみ及びねじ立てされたねじ切外部１９６を含む。このねじ切外部１９６は、より直径の小さい短部１９８へと続き、次にこの短部１９８は、連通穴１６０ｅにつながる。一方、いずれの流体コネクタを用いてもよい。
【００７９】
流動場板に対応して、アノード端板１０２には、図１２及び図１３に最も良く示されているように、連通穴１６０ｅ及び１６０ａｅにつながる２つの連通ポート１９４がある。
【００８０】
同様に、図１４及び図１５にはカソード端板が詳細に示されている。図１５は、図１２と同様に、溝セグメントへの連通を示している。カソード端板の内面の溝プロファイルは、アノード流動場板の溝プロファイルに対応している。後で詳述するように、使用時には、この構造によって、シール材料を供給して、様々なシール溝及びチャネルを満たすことができる。シールが形成されると、シール材料用の供給管は取り外され、図５において２００で示されているような閉鎖プラグが挿入される。
【００８１】
次に、従来のガスケットとは異なり、液状シリコーンゴム材料を燃料スタックの様々な要素間における様々な溝に注入することによって、本発明の燃料電池に対するシールが形成される。これらの溝は閉鎖されているので、これらのチャネル内にある空気は、必然的に排出する必要がある。そうしないと、エアポケットが残り、密封が不完全になってしまう。この目的では、板の面の適切な位置を単に引っ掻くことにより、非常に小さなチャネル又は溝を設ければ十分である、ということが分かった。これらの掻き傷の位置は、実験又は計算によって決定できる。
【００８２】
使用時において、燃料電池スタック１００は、適当な数の燃料電池を備えるように組み立てられ、タイロッド１３１を用いてクランプされる。そうすると、このスタックは、前に図５に関して挙げたような要素を含むこととなるが、従来の燃料電池スタックと比較すると、この段階では、いずれの要素間にもシールがない、ということに注意されたい。一方、絶縁材料は、ＭＥＡに接触しているアノード板及びカソード板を遮蔽（してショートを防止）するために存在していて、ＭＥＡの一部として設けられている。この材料は、イオノマーの一部であってもよいし、何らかの適切な材料（フルオロポリマー、マイラーなど）であってもよい。これらの領域において双極板が非導電性となる材料であれば、その他の材料であってもよい。
【００８３】
ねじ切ボア１９６によって形成されているポートは、次に、液状シリコーンエラストマーシール材料の供給部につながっている。各端板に２つのポート又はボア１９６、即ち、全部で４つのポートがあるので、このことは、シール材料がスタックのアノード端板及びカソード端板の両方から同時に供給され、さらに言うと、カソード端板及びアノード端板それぞれの両端から供給される、ということを意味する。一方で、いくつのポートから供給することも可能であり、これは設計によって決められる。
【００８４】
次に、適切なシール材料が、適切な圧力下において注入される。この圧力は、確実に所望の時間で全ての溝及びチャネルを十分に満たすことができるように、材料の粘度や、溝、導管、チャネルに対する選択値などに応じて選択される。
【００８５】
材料は、ねじ切ボア１９６によって形成されている内側ポートから、連通穴１６０を通って、それぞれ個々の燃料電池へと流れる。これらの個々の燃料電池内において、次に、
この材料は、前に詳述した網状溝構造を通って流れる。このことについては、例として、アノード流動場板１２０の溝プロファイルに関してのみ説明する。網状溝構造はほぼ同じであるので、その他の網状溝構造に関しても同様のフローパターンが生じる、ということは理解されるであろう。
【００８６】
アノード流動場板１２０の表面の２つの端部は回転対称となっているが、これは単に好都合な条件であり絶対必要な条件ではない、ということは認められるであろう。従って、フローパターンはほぼ同じである。同じく、簡潔にするため、ここでは、図７に見られるような網状溝構造１４２の右側端部に関して説明するが、左側端部に関しても同様のフローパターンが生じることは理解されるであろう。
【００８７】
シール材料は、連通穴１６０から溝セグメント１５２及び１５４内へ流れる。この材料は、これらのセグメントの外側端部と、これらのセグメントの溝接合部１５９の方へ内側に向かう部分とに沿って、同時に流れる。材料は、この接合部１５９に到達すると、次に、より細い溝セグメント１５３及び１５５へと方向転換する。同時に、材料は続けて、溝セグメント１５２及び１５４を貫通している穴１３８及び１４０の外側周囲を流れる。
【００８８】
穴１４０の周囲のこの２つの流れは、最終的に側部溝１４３に至る。溝１５４及び１５５の寸法、並びに連通穴１６０の位置は、２つの流れがほぼ同時に合流するように、特に、エアポケットが残らないように選択される、ということは認められるであろう。
【００８９】
同様に、穴１３８の周囲の流れは、溝接合部１５９で合流する。同じく、溝セグメント１５２及び１５３並びに接合部の寸法は、確実にこれらの流れがほぼ同時に合流するように決められる。次に、この流れは、再度分かれて、酸化体が流れるためのより大きな穴１３６の周囲にある２つのパスに流れ込む。同じく、溝セグメント１４８は溝セグメント１５０よりも幅が広いため、穴１３６の周囲を流れるのにかかる時間がほぼ等しくなり、これによって、２つの流れが図７の最上部にある溝１４３との接合部にほぼ同時に到達する、ということに注意されたい。次に、これらの流れは合流して、側部溝１４３を通過していく。
【００９０】
前述したように、ほぼ同様の動作が、図７で見た場合の、アノード流動場板１２０の他方の左側端部においても行われる。その結果、各側部溝１４３には、両端から互いに接近していく２つの流れがある。これらの２つの流れは、通気孔２０２で合流する。これらの通気孔は、余分な空気を外部に排出できるような大きさにされているが、アセンブリにおける全ての溝セグメントが完全に満たされるようなレベルまで充填圧力を高めることができる程度に小さくされている。溝セグメントパターンのこのような設計により、複数の未硬化シール材料の流頭は、充填動作中、同時に進行できる。一方の流頭が他方の流頭と合流すると、空気が閉じ込められる可能性があり、この内部空気圧によって溝セグメントがシール材料で完全に満たされない場合がある。このようなことが生じるのを防ぐために、通気孔２０２が、シール材料の流頭が合流するところに設けられている。一般的には、これらの通気孔は、幅が０．５〜３．０ｍｍであり、深さが０．０００３インチ（０．００７５ｍｍ）〜０．００２インチ（０．０５ｍｍ）である。他にも、きちんと機能することが確認されている構造のものが多数あり、例えば、円形の通気孔、規則的に研削跡を付けることによって形成された円形の溝、網目状パターンが挙げられる。通気孔の位置は、充填関数における重大なパラメータであり、これらの通気孔は、一般的には、コンピュータシミュレーションと経験的設計とを組み合わせて用いて配置される。図示されているように、さらなる通気孔２０２を両端に設けることによって、板の面に全部で６つの通気孔があってもよい。
【００９１】
これらの通気孔２０２は、アノード流動場板及びカソード流動場板両方の表面及び裏面に設ける
ことができる。これらの板の互いに向かい合う面に対しては、一方の板の面に通気溝を設ければ十分である場合が多い、ということは理解されるであろう。また、図１１に示されているように、通気孔２０２は、端板の対応する位置にも設けられる。
【００９２】
実際には、いずれの特定の燃料スタックアセンブリに対しても、確実に全ての溝及びチャネルを完全に満たすのに必要な充填時間を設定するために、試験が行われる。この試験は、様々な材料、寸法、温度などに関して行うことができる。充填時間が設定されると、その決定された充填時間にわたって材料が完全スタックアセンブリ１００に注入され、その後、流れは停止されてシール材料供給部が取り外される。
【００９３】
次に、連通ポート１９４が、プラグ２００で閉鎖される。そして、燃料スタックアセンブリ１００全体に対して、硬化作業が行われる。この硬化作業では、一般的に、燃料スタックアセンブリ１００を所定時間にわたって高温にさらす必要がある。このとき、シール材料は、これらの条件下において確実に硬化するように選択される。
【００９４】
硬化に続き、燃料電池スタック１００に対して一連の試験が行われ、所望の電気及び流体特性、特に、この燃料電池スタックを通って流れる流体がいずれも漏洩しないかどうかが確認される。
【００９５】
漏洩が検出された場合、最も高い可能性としては、その燃料電池を修復しなければならないであろう。その漏洩の性質及び個々のスタック設計の詳細によるが、単に、アセンブリ全体を１つのシールにおいて分解し、その欠陥シールを取り外して、新しいシールを形成するだけでよい。この理由により、他の従来の実施形態よりも比較的小さい燃料電池スタックを製造することが望ましいと思われる。そうすると、より多くのスタック間結合が必要とされ得るが、これは、それぞれ個々の燃料電池スタックに備わる頑強性又は信頼性で補われるであろうと考えられる。この概念は、単独の電池ユニット（膜電極ユニット又はＭＥＵと呼ぶ）にも完全に当てはめることができ、これにより、恐らくどんな長さのスタックも製造可能となるであろう。
【００９６】
このＭＥＵは、いくつかを容易に且つ単純にクランプすることによって、所望の容量を備えた完全燃料電池スタックを形成できるように、形成されるのが好ましい。従って、ＭＥＵは、単に２枚の流動場板を有し、これらの板の外面又は裏面が他のＭＥＵの対応する面と嵌合するように構成されることによって、必要な機能をもたらす。一般的には、ＭＥＵの面は、燃料電池を冷却するための冷却材チャンバを形成するように構成される。ＭＥＵの一方の外面には、シール又はガスケットが予め形成されていてもよい。一方で、他方の面は、平面であってもよいし、溝を付けて、他のＭＥＵに予め形成されたシールを受容するようにしてもよい。この外部シール又はガスケットは、本発明によるインプレース注入(injected-in-place)によって内部シールが形成されるのと同時に形成されるのが好まし
い。この目的で、ＭＥＵのその外面に片側の型を当て、次に、ＭＥＵ内部の網状溝構造にシール材料を注入するのと同時に、この型とＭＥＵの外面との間に画定されたシールプロファイルにシール材料を注入してもよい。完全燃料電池アセンブリを形成するには、単に、所望の数のＭＥＵを選択し、これらのＭＥＵを、通常必要なさらなる端部要素、例えば、絶縁体、集電器などと共に、端板の間にクランプするだけでよい。ＭＥＵの外面及び予め形成されたシールは、必要なさらなるチャンバ、特に、冷却材用チャンバを形成し、この冷却材用チャンバは、アセンブリ全体の内部にある適切な冷却材ポート及びチャネルにつながる。これにより、様々な燃料電池スタックを、ＭＥＵと呼ばれる単独の基本ユニットから構成できる。ＭＥＵは、電池をただ１つ備えていてもよいし、例えば５つというように、非常に少数の燃料電池を備えていてもよい、ということに注意されたい。この完全燃料電池スタックにおいて、故障したＭＥＵを交換することは簡単である。再度組み立てる際に必要なことは、確実に、隣接するＭＥＵ間に適切なシールを形成することと、各Ｍ
ＥＵ内部のシールがこの処理によって崩壊しないようにすることだけである。
【００９７】
説明しているこれらの実施形態は、溝の両側にある要素において溝セグメントを含む網状溝構造を有する。このことは必ずしも必要なわけではない、ということは認められるであろう。従って、何らかの目的で、例えば、冷却材用のチャンバを画定するためには、嵌合面が平面である１つの流動場板に溝セグメントを設ければ十分であり、これにより公差の重大性が小さくなる。本発明を、流動場板の端部へ延びるＭＥＡを示しながら説明してきたが、２つの主な変形例に注意されたい。まず、ＭＥＡの材料は高価であるため、必然的に非常に薄くなければならず、現在の材料に関しては、一般的に０．００１〜０．００２インチのオーダーであって、それほど強固ではない。用途によっては、ＰＥＭの周辺部と接合して重なり合う周辺フランジ又は取り付け層を設けることが好ましい。このとき、フランジは、一般的に、全体の厚さが０．００２〜０．００４インチになるように、それぞれの厚さが０．００１〜０．００２インチである２つの層から形成される。次にシールで密封されるのは、このフランジ又は層である。
【００９８】
２番目に考えられることは、シール材料用の溝又はチャネルを二分するＭＥＡ又はフランジ層を設けることによって問題が生じる可能性がある、ということである。シール材料の流れは均一であると仮定しているが、実際にはそうではない。例えば、ＭＥＡがわずかに歪んでいると、その両側における流れの断面も歪む。そうすると、ＭＥＡの両側におけるシール材料の流量にも歪みが生じ、これにより、歪みは大きくなっていくばかりである。従って、既に流量が増えた側の流れは大きくなり、反対側の流れは小さくなる。その結果、ＭＥＡの密封が十分に行われなくなる可能性がある。これを避けるため、本発明は、図１ｂ〜図１ｅに示されている変形例も考慮する。これらについては、以下に説明する。簡潔にするため、これらの図において、図１ａと同じ要素には同じ参照番号を付与するが、接尾辞ｂ、ｃ、ｄを適宜付けることによって機構が異なることを示す。
【００９９】
図１ｂの第１の変形例における構造では、ＭＥＡ２６ｂの周辺部又は取り付けフランジが、溝の端部において成端するような大きさにされている。つまり、ＭＥＡ２６ｂが、溝全体にわたって延びていない。このためには、ＭＥＡ２６ｂをより正確に取り付けることが必要とされる。さらに、この場合、端板などの嵌合面における網状溝構造の外側がＭＥＡによって分離されない、ということを意味する。流動場板間を絶縁させるために、２７で示された絶縁体から成る分離層が、例えば、流動場板２２ｂ及び２４ｂの表面上にスクリーン印刷することによって設けられる。図示されているように、溝２８ｂ及び３０ｂの大部分は変更しなくてよい。
【０１００】
図１ｃの第２の変形例は、ＭＥＡの歪みによって対向する溝における流量が異なるという起こり得る問題を、２８ｃ及び３０ｃで示されたオフセット溝を設けることによって克服している。この構造では、板２２ｃにおける各溝２８ｃは、ＭＥＡ２６ｃの一部によって閉鎖されるが、ＭＥＡ２６ｃのこの部分の反対側は、第２の板２４ｃによって支持されるため、ＭＥＡが歪む可能性がない。同様に、板２２ｃにおける溝２８ｃからずれた位置にある第２の板２４ｃにおける溝３０ｃは、ＭＥＡ２６ｃによって閉鎖され、このＭＥＡ２６ｃは、板２２ｃによって裏打ち且つ支持される。
【０１０１】
図１ｄを参照すると、さらなる変形例では、板２２ｄ及び２４ｄの周辺部へ延びるＧＤＭ層を設けることによって、ＧＤＭ用キャビティ３８が事実上除去されている。図示されているように、溝２８ｄ及び３０ｄは依然として設けられていて、ＧＤＭ層の端部に向けて開放している。次に、シールが、溝２８ｄ及び３０ｄから流れて、このシール材料がＭＥＡ２６ｄの表面に達するまでＧＤＭ中のボイドを満たしていく。このシール材料は、触媒層の個々の粒子の周囲を流れることによって、たとえ触媒層に完全に浸透しなくても、陽子交換膜に対するシールを事実上形成する。必要に応じて、ＭＥＡ２６ｄ層の端部は、
板２２ｄ及び２４ｄの周辺部と揃えてもよいし、板の周辺部より内側にしてもよく、後者の場合には、シールが、板の周辺部と揃って、ＭＥＡ２６ｄ及びＧＤＭ層の外端周囲に効果的に形成される。いずれの場合にも、溝２８ｄ及び３０ｄの外側に且つ板の周辺部を越えてシールを延長させることができ、燃料電池スタック周囲に全体として延長させることも可能である。
【０１０２】
図１ｅにおいて、その構造は図１ｄのものと同様であるが、ＧＤＭ層が、３１ｅで示されているように、板の周辺部まで達しないで成端している。従って、溝２８ｅ及び３０ｅは、ＧＤＭ層の外側に、板２２ｅ及び２４ｅの周辺部まで効果的に形成されている。
【０１０３】
図１ｄ及び図１ｅでは、アノード流動場板及びカソード流動場板は、平坦な対向面を有しているが、これらの面は、既知の方法でガス用の流路を備えている、ということは理解されるであろう。これらの面は、その他の点では平坦であるので、公差や位置合わせの重大性が大きく緩和され、一般的には、厳しい精度を維持する必要なくＭＥＡ２６ｄ及び２６ｅを挿入可能と思われる。
【０１０４】
図１ａ〜図１ｅの全てにおいて、ＰＥＭ層２６ａ〜２６ｅは、外側取り付けフランジ又はボーダーを有するＰＥＭ層と置き換えることができる。これにより、通常、ＰＥＭ層はより頑丈となり、高価なＰＥＭ材料がより節約される。このようなＰＥＭ層には、シール材料とうまく接合するようにフランジ材料を選択可能であるという利点があり、これにより、触媒層を含むシールを形成する際に起こり得る問題がいずれも回避される。
【０１０５】
図１ｄ及び図１ｅでは、対向する突起を板の外周部周辺に設けることによって、シール材料の流れに影響を与えることなく、板の間隔、及びゆえにＧＤＭ層に対する圧力を制御可能である。さらに、これらの突起は、ＰＥＭ層２６ｄ、２６ｅとＧＤＭ層との位置合わせを支援可能である。或いは、突起を排除して、密封前にスタック全体を既知の圧力になるようにクランプしてもよい。既知の方法とは異なり、その圧力は全てＧＤＭ層にかかるため、各ＧＤＭ層には同じ圧力がかかる。この圧力は、シール材料を注入する前に、タイロッドなどによって設定し維持するのが好ましい。
【０１０６】
次に、図１６ａ及び図１６ｂを参照すると、シール材料を供給する全体構造が概略的に示されていて、図１６ｂでは、２つの異なるシール材料を供給する構造が示されている。
【０１０７】
図１６ａには、図５の燃料電池スタック１００が示されている。ポンプ２１０は、ホース２１２によって、燃料電池スタック１００の一方の端部における２つのポートにつながっている。さらにもう１つのホース２１２が、ポンプ２１０を、スタティックミキサーを備える２１４で示されたシリコーンシール材料供給装置につないでいる。
【０１０８】
この構造では、シール材料が、スタック１００の一方の端部からのみ供給される。この場合、シール材料がスタックの遠端まで達するには時間がかかるため、このような構造は大きなスタックには適さないであろう。より大きなスタックには、点線２１６で示されているような、さらなるホースを設けることによって、シール材料をスタック１００の両方の端部から供給可能である。別の箇所で詳述するように、シール材料は、スタックが満たされて、全ての空気がスタックから排出されるまで、所望の圧力で供給される。一般的に、このタイミングは、実験及び試験によって、例えば、スタックを満たしてから分解することによって決定され、充填レベルが決定される。通常、これにより、スタックから全ての空気を確実に排出させるのに必要とされる充填時間が最小になり、また、通気孔の位置が適切に設けられているかどうかを確認することもできる。
【０１０９】
スタックが満たされると、ホース２１２及び２１６（ある場合）は遮断される。図５に
２００で示されているような閉鎖プラグを用いて、スタックを閉鎖するのが好ましいが、これは必ずしも必要なことではない。例えば、燃料電池スタックが片側から満たされる場合には、燃料電池スタックを、その頂部において連通ポートが上方へ開放するような方向に向ければ十分であり、閉鎖する必要はない。実際、設計及び材料の選択によっては、そうするのが望ましい。というのは、シール材料が、硬化処理中、確実に大気圧下におかれるからである。
【０１１０】
次に、燃料電池スタックに対し、硬化処理が行われる。この硬化処理は、いくつかの方法で行うことができる。周囲温度以外の高温で硬化させる場合には、加熱した水のソースにスタックをつないでもよく、この加熱した水は、スタックの冷却材チャンバを通る。通常、この時点では、まだ硬化シールが形成されていないので、この水は、低圧で通すのが好ましい。或いは又はさらに、スタック全体を硬化チャンバに入れて高温にさらすことによって、シール材料を硬化させてもよい。
【０１１１】
図１６ｂを参照すると、別の燃料電池スタックが２２０で示されている。この燃料電池スタック２２０は、概略的に２２２及び２２４で示された２つの別個の網状溝構造を有している。網状溝構造２２２は、一方の端部におけるポート２２６につながっているのに対し、網状溝構造２２４は、他方の端部におけるポート２２８につながっている。ここでは、各網状溝構造には別々のシール材料が供給され、各シール材料は燃料電池スタックの異なる要素と接触する、ということが意図されている。これにより、１種類のシール材料をスタックの全ての材料と適合させる必要がなく、複数種類のシール材料を燃料電池スタックの異なる要素に合わせることができる。
【０１１２】
第１の網状溝構造２２２に対しては、ホース２３２によって燃料電池スタック２２０につながるポンプ２３０がある。また、もう１つのホース２３２が、ポンプ２３０を供給装置２３４につないでいる。同様に、第２の網状溝構造２２４に対しては、ホース２３８によってスタック２２０につながるポンプ２３６があり、また、もう１つのホース２３８が、ポンプ２３６を第２の供給装置２４０につないでいる。
【０１１３】
これにより、使用時において、網状溝構造２２２及び２２４はそれぞれ、別々に充填可能である。よって、各網状溝構造に対し、異なる圧力や充填時間などを選択可能である。製造速度の理由により、充填時間は一致している方が望ましいので、必然的に、異なるシール材料によって異なる圧力を用いることが必要となる。
【０１１４】
また、異なる硬化条件を設けることも可能である。例えば、まず、第１の網状溝構造を第１のシール材料で満たして、第２のシール材料なら損傷するような高温で硬化させ、次に、第２の網状溝構造を第２のシール材料で満たして、第１のシール材料のときとは異なるより低い温度で硬化させてもよい。しかし、一般的には、製造速度の理由により、２つの別個の網状溝構造２２２及び２２４は、同時に充填し硬化させるのが好ましい。
【０１１５】
別個のポンプ及び供給装置が図示されているが、これらの要素は互いに一体化されていてもよい、ということは認められるであろう。
【０１１６】
本発明を、陽子交換膜（ＰＥＭ）燃料電池に関して説明しているが、本発明は、いずれのタイプの燃料電池に対しても広く適用できる、ということは認められるであろう。例えば、本発明は、アルカリ電解質を用いた燃料電池、リン酸電解質を用いた燃料電池、高温燃料電池（例えば、陽子交換膜と同種の膜を用いているが、およそ２００℃で機能するように構成された燃料電池）、電気分解装置、再生燃料電池、及びその他の電気化学的電池に適用できる。また、この概念は、より高温に適応する高温燃料電池、つまり、熔融炭酸塩型燃料電池及び固体電解質型燃料電池に関しても用いられるが、適切なシール材料が入
手できる場合に限られる。
【０１１７】
図１７、図１８、図１９、及び図２０は、板の別のリブ構造を示している。ここでは、「裏側」供給機能を果たす、燃料及び酸素が流れるための穴に隣接したリブの数が、本質的におよそ２倍にされている。これにより、板の反対側にある溝セグメントが、よりしっかりと支持される。
【０１１８】
これらの図１７〜図２０において、移送スロットが、アノード板１２０に対しては参照番号１７８ａで示されていて、カソード板１３０に対しては参照番号１８０ａで示されている。この接尾辞は、これらの移送スロットは前述の形態に比べて寸法も異なり数も多い、ということを示している。スロット１７８が４つであるのに対し移送スロット１７８ａは８つあり、スロット１８０が５つであるのに対し移送スロット１８０ａは８つ（図１９）または１０個（図２０）ある。また、必ずしも別個のスロットを設けなくてもよく、各流れに対して比較的大きな移送スロットを１つだけ設けることも可能である、ということは理解されるであろう。スロット１７８ａはそれぞれ、１つの流路と連通している（図１７）。スロット１８０ａはそれぞれ、２つの流路と連通しているが、端部スロット１８０ａだけは、１つの流路と連通している（図１９）。
【０１１９】
移送スロット１７８ａはリブ１７９によって分離され、これらのリブの数は第１の実施形態又は変形例よりも多い。ここでは、このように多くのリブ１７９を設けることによって、アノード板の表面にある内側溝セグメントがさらにしっかりと支持される（図１７及び図１８）。同様に、スロット１８０ａ間には、１８１で示された、より多くのリブがあり、これらのリブによって、溝セグメント１５０がさらにしっかりと支持される（図１７及び図１８）。
【０１２０】
また、前述したように、アノード板とカソード板の対向する裏面は互いに当接して、冷却材用のコンパートメントを形成する、ということは理解されるであろう。従って、リブ１７９及び１８１がカソード板に当接してカソード板を支持することによって、カソード板１３０の穴１３７及び１４１の周囲にある内側溝セグメントが支持される（図１８）。
【０１２１】
本発明の別の態様は、エラストマーシール材料の詳細な組成に関する。このシール材料は、エラストマー材料に対して硬化性があり、未硬化状態ではポンプで送給可能な粘度を有する、オルガノシロキサン組成物であって、燃料電池キャビティにおいて現場硬化させることにより、前に詳述したようなそれぞれの区域を密封する。この好適な実施形態において、このシール材料の組成は、
（ａ）各分子にケイ素原子結合アルケニル基を２つ以上含有するポリジオルガノシロキサンを１００重量部含み、
（ｂ）補強充填剤を５〜５０重量部含み、
（ｃ）原子量が４０以上のアルカリ土類金属の酸化物又は水酸化物を１〜２０重量部含み、
（ｄ）各分子にケイ素原子結合水素原子を３つ以上含有するオルガノヒドロゲンシロキサンを、この成分のケイ素原子結合水素原子と成分（ａ）のケイ素原子結合アルケニル基とのモル比が０．４：１〜５：１の範囲になるような量だけ含み、
（ｅ）白金族金属触媒を、成分（ａ）１００万重量部あたり白金族金属が０．１〜５００重量部になるような量だけ含み、
（ｆ）任意で、有機過酸化物を、成分（ｅ）を含めて又は含めずに、０．１〜５．０重量部含み、
（ｇ）任意で、後で詳述するような阻害剤を０．０１〜５．０重量部含み、
（ｈ）任意で、非補強増量充填剤を０〜１００重量部含む。
【０１２２】
成分（ａ）（ポリジオルガノシロキサン）
ポリジオルガノシロキサンの粘度は、２５℃において、約０．０３Ｐａ・ｓ以上１００Ｐａ・ｓ未満の範囲であるのが好ましい。このポリジオルガノシロキサンは、一般式Ｘ（Ｒ1Ｒ2ＳｉＯ）nＸで表すことができ、式中、Ｒ1及びＲ2は同一の又は異なる一価置換又
は非置換炭化水素基を表し、ｎで表されたポリマーの平均反復単位数は所望の粘度になるように選択され、末端基Ｘはエチレン不飽和炭化水素基を表している。例えば、この組成物を、オルガノヒドロゲンシロキサン又は過酸化ビニルナトリウムとのヒドロシリル化反応によって硬化させる場合、Ｘは、一般的に、ビニル又はその他のアルケニル基である。
【０１２３】
Ｒ1及びＲ2で表された炭化水素基としては、メチル、エチル、及び第３ブチルのような、炭素原子を１〜２０含むアルキルや、ビニル、アリル、及び５−ヘキセニルのような、炭素原子を１〜２０含むアルケニル基や、シクロペンチル及びシクロヘキシルのような、炭素原子を３〜約２０含むシクロアルキル基や、フェニル、ベンジル、及びトリルのような、芳香族炭化水素基が挙げられる。このＲ1及びＲ2は、例えば、ハロゲン、アルコキシ、及びシアノ基と置換できる。好ましい炭化水素基は、炭素原子を約１〜４含むアルキル、フェニル、及び３，３，３−トリフルオロプロピルのようなハロゲン置換アルキルである。最も好ましくは、Ｒ1がメチル基を表し、Ｒ2がメチル、フェニル、及び３，３，３−トリフルオロプロピル基のうちの少なくとも１つを表し、Ｘがメチル又はビニルを表し、さらに任意で、Ｒ2の基のうちの１つ以上がアルケニルであるとよい。好ましいポリジオ
ルガノシロキサンは、粘度が約０．３Ｐａ・ｓ以上１００Ｐａ・ｓ未満の範囲の、ジメチルビニルシロキシで末端をブロックされたポリジメチルシロキサンである。
【０１２４】
本発明の方法で用いるポリジオルガノシロキサンは、ホモポリマーであってもコポリマーであってもよく、或いは、２種類以上の異なるホモポリマー及び／又はコポリマーを含む混合物であってもよい。本発明の方法で調製されるこの組成物をヒドロシリル化反応によって硬化させる場合、ポリジオルガノシロキサンの少なくとも一部は、Ｘがアルケニル基を表し、非末端ケイ素原子におけるＲ2の基のうちの一部がビニル及びヘキセニルのよ
うな任意のエチレン不飽和基である、コポリマーであってよい。
【０１２５】
粘度が２５℃において約０．０３〜３００Ｐａ・ｓの範囲であるポリジオルガノシロキサンを調製する方法については、周知であるため、本明細書中で詳細に論じる必要はない。これらのポリマーを調製する１つの方法は、一般的に１分子あたり３つ又は４つのシロキサン単位を含む環状ポリジオルガノシロキサンを、酸又は塩基触媒重合する方法である。第２の方法は、環状ポリジオルガノシロキサンを、対応するジオルガノジハロシラン及び酸受容体と置換する方法である。このような重合は、所望の分子量のポリマーをもたらすような条件下において行われる。
【０１２６】
成分（ｂ）（補強充填剤）
本発明の方法に用いるシリカ補強充填剤の種類は重要ではなく、当該分野で周知のシリカ補強充填剤のいずれであってもよい。このシリカ補強充填剤は、例えば、表面積が少なくとも５０平方メートル／グラム（ｍ2／ｇ）である沈降又は熱分解法シリカであってよ
い。このシリカ補強充填剤は、表面積が約１５０〜５００ｍ2／ｇの範囲である沈降又は
熱分解法シリカであると、より好ましい。最も好ましいシリカ補強充填剤は、表面積が約３７０〜４２０ｍ2／ｇである熱分解法シリカである。この熱分解法シリカ充填剤は、例
えば、スパイアルター(Spialter)等による米国特許第２，６１４，９０６号、及びヒュー(Hugh)等による米国特許第３，０４３，６６０号により教示されている、四塩化ケイ素又は三塩化シランのような、シランを燃焼させることによって生成できる。前述の充填剤は、ヘキサメチルジシラザン、オルガノシラン、オルガノポリシロキサン、又はその他の有機ケイ素化合物のような、シラザンで処理可能である。この成分の添加量は、用いる無機充填剤の種類によって決まる。通常、この成分の量は、成分（ａ）１００重量部あたり、
５〜５０重量部の範囲である。
【０１２７】
成分（ｃ）（アルカリ土類金属の酸化物又は水酸化物）
原子量が４０以上であるアルカリ土類金属の酸化物又は水酸化物は、本発明の特徴的な成分である。この成分を添加することによって、確実に本発明の組成物の硬化物がＰＥＭによって劣化しないようにする。このアルカリ土類金属の酸化物及び水酸化物の例としては、カルシウム、ストロンチウム、及びバリウムの酸化物並びに水酸化物が挙げられる。これらは、単独で用いてもよいし、２種類以上を混合して用いてもよい。また、これらは、微粉の形態で用いることによって、確実に効果的にシリコーン組成物中に分散するようにしてもよい。これらのうち、水酸化カルシウム及び酸化カルシウムが好ましい。成分（ａ）１００重量部に対するこの成分の量は、１〜２０重量部、好ましくは６〜１２重量部の範囲である。
【０１２８】
成分（ｄ）（オルガノヒドロゲンシロキサン）
各分子にケイ素結合水素原子を３つ以上含有するオルガノヒドロゲンシロキサンは、架橋剤である。用いられるオルガノヒドロゲンシロキサンの例としては、トリメチルシロキシ基で両端をブロックされたメチルヒドロゲンポリシロキサン、トリメチルシロキシ基で両端をブロックされたジメチルシロキサン・メチル−ヒドロゲンシロキサン・コポリマー、ジメチルフェニルシロキシ基で両端をブロックされたメチルフェニルシロキサン・メチル−ヒドロゲンシロキサン・コポリマー、環状メチルヒドロゲンポリ−シロキサン、並びに、ジメチルヒドロゲンシロキシ単位及びＳｉＯ4／２単位から構成されるコポリマーが
挙げられる。ジメチルヒドロゲン基で両端をブロックされたメチルトリフルオロプロピル・メチル−ヒドロゲンシロキサン・コポリマーのようなフルオロシリコーン架橋剤は、特にメチルトリフルオロプロピルのモルパーセントが５０％よりも大きい場合に用いることができる。オルガノヒドロゲンシロキサンの添加量が適切であると、この成分のケイ素結合水素原子と成分（ａ）のケイ素結合アルケニル基とのモル比が、確実に０．４：１〜５：１の範囲となる。そうでなければ、良好な硬化特性を得ることは不可能である。
【０１２９】
成分（ｅ）（白金族触媒）
白金族触媒は、この組成物を硬化させるための触媒である。有用な触媒の例としては、白金微粉、白金黒、塩化白金酸、四塩化白金、塩化白金酸のオレフィン錯体、塩化白金酸のアルコール溶液、塩化白金酸及びアルケニルシロキサンの錯体、又は、ロジウム及びパラジウムの同様の化合物が挙げられる。通常、この白金族触媒の添加量は、成分（ａ）１００万重量部あたり、白金族金属原子が０．１〜５００重量部になるような量である。この添加量は、０．１部より少ないと、硬化反応が十分に進まず、５００部より多いと、コスト効率が非常に悪い。
【０１３０】
任意に、成分（ｅ）は、白金金属原子を０．０１重量％以上含む熱可塑性樹脂から構成される、球状の細粒触媒の形態であってもよい。というのは、成分（ｃ）によって生じる触媒汚染効果がないからである。また、従来の成形温度において確実に白金族触媒成分を組成物中に迅速に分散させるには、この熱可塑性樹脂の軟化点を約５０〜１５０℃の範囲にするべきである。また、この球状の細粒触媒の平均粒径は、０．０１〜１０ミクロンの範囲である。
【０１３１】
典型的な封入触媒が、いずれもダウ・コーニング・コーポレイションによる米国特許第４，７６６，１７６号（１９８８年８月２３日）、米国特許第４，７８４，８７９号（１９８８年１１月１５日）、米国特許第４，８７４，６６７号（１９８９年１０月１７日）、及び米国特許第５，０７７，２４９号（１９９１年１２月３１日）に開示されている。これらの内容は、参照により本明細書中に組み込まれる。
【０１３２】
成分（ｆ）（有機過酸化物硬化剤）
成分（ｆ）は、硬化シリコーンエラストマーの形成を補助する適切な有機過酸化物硬化剤から成る。この有機過酸化物は、一般的にビニルナトリウムと呼ばれるものであってよく、ポリジオルガノシロキサン中にビニル又はその他のエチレン不飽和炭化水素置換基が存在することを必要とする。硬化型液状シリコーンゴム組成物における硬化剤として有用な過酸化ビニルナトリウムとしては、２，５−ビス（ｔ−ブチルペルオキシ）−２，３−ジメチルヘキサンのような過酸化アルキルが挙げられる。この有機過酸化物は、非ビニルナトリウムと呼ばれるものであってもよく、いずれの種類の炭化水素基とも反応して遊離基を生成する。
【０１３３】
任意の成分（ｇ）（阻害剤）
この組成物に適切なゲル化時間(working life)をもたせて処理可能とするための阻害剤が任意に必要であり、例としては、３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オル、１−エチニル−１−シクロヘキサノール、及びフェニルブチノールのようなアルキンアルコールや、３−メチル−３−ペンテン−１−イン、及び３，５−ジメチル−３−ヘキセン−１−インのようなエンイン化合物や、テトラメチルテトラヘキセニル−シクロテトラシロキサンや、ベンゾトリアゾールなどが挙げられる。
【０１３４】
任意の成分（ｈ）（非補強増量充填剤）
成分（ｈ）は、石英粉末、珪藻土、酸化鉄、酸化アルミニウム、炭酸カルシウム、及び炭酸マグネシウムから選択される非補強増量充填剤であってよいが、これらに限定されるわけではない。
【０１３５】
本発明の組成物は、これらの必要な成分を均一に混合することによって容易に生成される。任意にその他の添加剤を添加してもよく、例としては、硬化剤、阻害剤、耐熱剤、難燃剤、及び顔料が挙げられる。この混合は、ニーダーミキサー、加圧型ニーダーミキサー、Ｒｏｓｓ（商標）ミキサー、及びその他のブレンダーによって行うことができる。この組成物は、使用直前に混合する２種類以上の液体として調製してもよく、これにより、生成が容易になると共に作業性が向上する。
【０１３６】
以下、本発明のこの態様であるエラストマーシール材料について、具体例を参照しながら、より詳細に説明する。これらの例において、部は重量部を表し、粘度は２５℃における値を表す。
【実施例１】
【０１３７】
表１
シリコーン基礎材料の組成
部   成分
100 ジメチルシロキサン（ジメチルビニルシロキシを末端基とする）
40 石英
40 シリカ（非晶質、ヒュームド）
13 ヘキサメチルジシラザン
0.4 テトラメチルジビニルジシラザン
3 ジメチルシロキサン（ヒドロキシを末端基とする）
【０１３８】
ジメチルビニルシロキシを末端基とし、粘度が５５，０００ｃｐであるポリジメチルシロキサン１００部と、ヒドロキシを末端基とし、粘度が４１ｃｐであるジメチルシロキサン３部と、平均粒径が５μである石英シリカ４０部と、ヘキサメチルジシラザン１３部及びテトラメチルジビニルジシラザン０．４部で表面処理されたフュームドシリカ（平均表面積：４００ｍ2／ｇ）４０部とを、均質になるまで混合した。混合した後、この材料を
真空下において熱処理し、アンモニア及び微量揮発物を除去した。一般的には、ここで説明する全ての組成物に対してこの工程を行って、基礎材料を形成するのが望ましい、ということに注意されたい。これにより、保存性のある組成物が生成される。最終材料は、流動性のあるシリコーンペーストであり、９０ｐｓｉｇの圧力下において、速度３０ｇ／分で、１／８インチのオリフィスを通して押出し成形可能である。
【０１３９】
表２
シリコーン材料Ａの組成
部                                   成分
100 シリコーン基礎材料
56 ジメチルシロキサン（ジメチルビニルシロキシを末端基とする）
34 ジメチル、メチルビニルシロキサン（ジメチルビニルシロキシを末端基とする）
12 水酸化カルシウム
0.7 １，３−ジエテニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン白金錯体
【０１４０】
（上の表１で述べた）シリコーン基礎材料１００部と、両端においてジメチルビニルシロキシを末端基とし、粘度が５５，０００ｃｐであるジメチルポリシロキサン５６部と、ジメチルビニルシロキシを末端基とし、粘度が３５０ｃｐであるジメチル、メチルビニルシロキサン３４部と、純度９９％が認定され、硫黄含有量が０．１％よりも低い水酸化カルシウム１２部と、白金金属原子含有量が０．５２重量％である１，３−ジエテニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン白金錯体０．７部とを、均質になるまで混合した。最終材料は、流動性のある液状シリコーンであり、その粘度は、２３℃において１２８，０００ｃｐである。
【０１４１】
表３
シリコーン材料Ｂの組成
部                              成分
100 シリコーン基礎材料
55 ジメチルシロキサン（ジメチルビニルシロキシを末端基とする）
34 ジメチル、メチルビニルシロキサン（ジメチルビニルシロキシを末端基とする）
5 ジメチルヒドロゲンシロキシ−改質シロキサン樹脂
0.2 １−エチニル−１−シクロヘキサノール
【０１４２】
（上の表１で述べた）シリコーン基礎材料１００部と、両端においてジメチルビニルシロキシを末端基とし、粘度が５５，０００ｃｐであるジメチルポリシロキサン５５部と、ジメチルビニルシロキシを末端基とし、粘度が３５０ｃｐであるジメチル、メチルビニルシロキサン３４部と、シリコーン原子結合水素原子を０．９６重量％含み、粘度が２５ｃｐであるジメチルヒドロゲンシロキシ−改質シロキサン樹脂５部と、混合系に対する阻害剤として用いる純度９９％の１−エチニル−１−シクロヘキサノール０．２部とを、均質になるまで混合した。最終材料は、流動性のある液状シリコーンであり、その粘度は、８４，０００ｃｐである。
【０１４３】
上記材料Ａ及び材料Ｂを、５０：５０の比で混合し、１５０℃で５分間プレス成形した場合の最終組成物は、次のような特性を示す。
【０１４４】
表４
硬化エラストマーの試験結果
特性                        ＡＳＴＭ法*            結果
ジュロメーター（ショアーＡ）      ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０        ４３
破断点引張（ｐｓｉ）              ＡＳＴＭ  ４１２          ６５５
破断点伸び（％）                  ＡＳＴＭ  ４１２          ２３５
ダイＢ引裂（ｐｐｉ）              ＡＳＴＭ  ６２５            ２５
１００％モジュラス（ｐｓｉ）      ＡＳＴＭ  ４１２          ２４８
*注：試験はそれぞれ、上記ＡＳＴＭ法に基づいて行った。
【０１４５】
前述したように、シール材料は、燃料電池要素及び流体との接触による劣化に対して、耐性がなければならない。具体的には、ＰＥＭ動作環境に対する耐性と、冷却材又は反応ガスとして使用され得る様々な液体における膨潤に対する耐性とが重要である。
【０１４６】
いくつかの方法を用いることによって、ＰＥＭ動作環境に対する耐性を測定した。例えば、シール材料シートを、ＰＥＭ材料シートと接触させて置き、きつく巻いて、適切にバンド固定して適所に保持した。次に、この巻いたシートを、酸性流体に入れた後、別々にして、加熱した脱イオン水に入れることによって、促進老化試験を行った。このような試験は、前に挙げたシール材料に対し、１００℃まで加熱した脱イオン水を用いることによって行われた。この材料は、脱イオン水に８ヶ月間さらしたが、硬化もひび割れもしなかった。
【０１４７】
燃料電池に用いられる様々な冷却流体による劣化に対する一般的な耐性に関するデータは、商標登録されていない製品の文献において入手できる。具体的には、シール材料は冷却材と接触しても過度に膨潤しない、ということがさらに要求される。前に挙げたシール材料に対し、標準温度又は高温における体積膨潤度を測定する標準法を行った。脱イオン水、エチレングリコールと水との混合液、及びプロピレングリコールと水との混合液におけるこれらの材料に関しては、７２時間及び温度８２℃という条件下で、１％未満の体積膨潤度が測定された。
【０１４８】
燃料電池要素のスタックを、次のような手順を用いて組み立てた（図５の構造を参照）。１）アルミニウムアノード端板１０２を水平面上に、シール溝セグメントが上を向くように平らに配置する。２）高密度ポリエチレン絶縁板１１２を前記アノード端板上に、それぞれの板のシール溝セグメントが互いに整合するように配置する。３）金メッキのニッケルアノード母線板１１６を前記絶縁板上に、それぞれの板のシール溝セグメントが互いに整合するように配置する。４）アノード流動場双極板１２０を前記絶縁板上に、活性領域が上を向くように且つそれぞれの板の溝セグメント及び穴が整合するように配置する。５）前記アノード流動場双極板の凹面活性領域に適合するようにカットされたＧＤＭ層１２２を配置する。６）ＰＥＭ層１２４を前記アノード流動場双極板及び前記ＧＤＭ層上に、シール材料を流すための穴が前記流動場板の穴と確実に整合するように配置する。７）カソード流動場双極板の凹面活性領域に適合するようにカットされたＧＤＭ層１２６を配置する。８）カソード流動場双極板１３０をこのアセンブリ上に、活性領域が下を向くように配置する。９）金メッキのニッケルカソード母線板１１８をこのアセンブリ上に、シール溝セグメント及び穴が整合するように配置する。１０）高密度ポリエチレン絶縁板１１４をこのアセンブリ上に、それぞれの板のシール溝セグメント及び穴が互いに整合するように配置する。１１）アルミニウムカソード端板１０４をアセンブリ上に、シール溝セグメントが下を向くように平らに配置する。１２）周辺ボルト又はタイロッド１３１を、前記カソード端板１０４を貫通して延出し前記アノード端板１０２に螺合するように通す。１３）前記周辺ボルト１３１を固く締めて、１）〜１１）で配置したアセンブリ要素をさらにクランプする。
【０１４９】
図１６ａに詳しく示したように、供給ホース２１２を、二液型のシリコーン材料供給装置２１４につないだ。このシリコーン材料供給装置２１４は、前述した２種類の液状シリコーンシール材料を完全に混合するためのスタティックミキサーを備えている。また、これらの供給ホースを、アルミニウムカソード端板１０４のねじ切連通ポート１９４にもつないだ。次に、シリコーン材料を、２０〜３０秒間隔で、１００ｐｓｉｇに達する圧力で、こ
の組み立てられた要素に注入した。この１００ｐｓｉｇのピーク圧力は、シリコーン材料がアセンブリの各板の溝セグメントから出て行くのが見えるまで保持した。次に、この供給圧力を０に下げた。その後、供給ホースを取り外して、ポート１９４をプラグ２００で閉鎖した。このスタックアセンブリを８０℃に予熱した炉に入れ、シール材料が完全に硬化するまでそのままにした。次に、このスタックアセンブリを炉から取り出して、室温まで冷却させた。再度、周辺ボルトを均一なトルクになるように固く締めた。これで、このスタックアセンブリは、いつでも燃料電池システムに配置できる状態となった。
【実施例２】
【０１５０】
上記実施例１のように、燃料電池スタックの要素を上記工程１）〜１３）のように組み立てた。同じく、供給ホースを、アルミニウムカソード端板１０４のねじ切連通ポート１９４につないだ。次に、シリコーン材料を、３０〜４０秒間隔で、２００ｐｓｉｇに達する圧力で、この組み立てられた要素内に分散させた。この２００ｐｓｉｇのピーク圧力は、シリコーン材料がアセンブリの各板の溝セグメントから出て行くのが見えるまで保持した。次に、この供給圧力を０に下げた。その後、供給ホースを取り外して、プラグ２００を元のとおりに挿入した。このスタックアセンブリを８０℃に予熱した炉に入れ、シール材料が完全に硬化するまでそのままにした。次に、このスタックアセンブリを炉から取り出して、室温まで冷却させた。周辺ボルトを均一なトルクになるように固く締めた。これで、このスタックアセンブリは、いつでも燃料電池システムに配置できる状態となった。
【実施例３】
【０１５１】
さらに３つの実施例を用意し、例であるこれらのさらなる組成物を、実施例１及び２に関して上に詳述したように、燃料電池スタックに注入して硬化させた。簡潔且つ簡略にするため、以下の実施例では、組み立て及び注入方法の詳細については繰り返さず、組成物の詳細のみを示す。
【０１５２】
表１
シリコーン材料Ａの組成
部                             成分
111.0 ジメチル、トリフルオロプロピルメチルシロキサン（ジメチルビニルシロキ
シを末端基とする）
39.0 シリカ（非晶質、ヒュームド）
6.6 ヘキサメチルジシラザン
5.0 １，３−ジエテニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン白金錯体
2.9 デカメチルシクロペンタシロキサン
1.0 ジメチル、メチルビニルシロキサン（ヒドロキシを末端基とする）
【０１５３】
ジメチルビニルシロキシを末端基とし、メチルトリフルオロプロピルを３０モル％含み、粘度が９，３００ｃｓｔであるポリジメチルシロキサン１００部と、ヒドロキシを末端基とし、粘度が４０ｃｓｔであるジメチルメチルビニルシロキサン１部と、ヘキサメチルジシラザン６．６部で表面処理されたフュームドシリカ（平均表面積：２５０ｍ2／ｇ）
３９部とを、均質になるまで混合した。混合した後、この材料を真空下において熱処理し、同じく揮発物を除去して、基礎材料を形成した。次に、これを、ジメチルビニルシロキシを末端基とし、メチルトリフルオロプロピルを３０モル％含み、粘度が６８０ｃｓｔであるポリジメチルシロキサン１１部と、粘度が２５ｃｓｔであるデカメチルシクロペンタシロキサン２．９部と、白金金属原子含有量が０．５２重量％である１，３−ジエテニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン白金錯体５部とで稀釈した。この完全組成物を、均質になるまで混合した。最終材料又は組成物は、流動性のあるシリコーンペーストであり、９０ｐｓｉｇの圧力下において、速度１８６．９ｇ／分で、１／８インチのオリフィスを通して押出し成形可能である。
【０１５４】
表２
シリコーン材料Ｂの組成
部                                 成分
110.0 ジメチル、トリフルオロプロピルメチルシロキサン（ジメチルビニルシロキ
シを末端基とする）
38.0 シリカ（非晶質、ヒュームド）
6.4 ヘキサメチルジシラザン
3.8 ジメチル、ヒドロゲンシロキシ−改質シリカ
1.0 ジメチル、メチルビニルシロキサン（ヒドロキシを末端基とする）
0.2 １−エチニル−１−シクロヘキサノール
【０１５５】
ジメチルビニルシロキシを末端基とし、メチルトリフルオロプロピルを３０モル％含み、粘度が９，３００ｃｓｔであるポリジメチルシロキサン１００部と、ヒドロキシを末端基とし、粘度が４０ｃｓｔであるジメチルメチルビニルシロキサン１部と、ヘキサメチルジシラザン６．４部で表面処理されたフュームドシリカ（平均表面積：２５０ｍ2／ｇ）
３８部とを、均質になるまで混合した。混合した後、この材料を真空下において熱処理し、揮発物を除去して、基礎材料を形成した。次に、これを、ジメチルビニルシロキシを末端基とし、メチルトリフルオロプロピルを３０モル％含み、粘度が６８０ｃｓｔであるポリジメチルシロキサン１０部と、シリコーン原子結合水素原子を０．９６重量％含み、粘度が２５ｃｐであるジメチル、ヒドロゲンシロキシ−改質シリカ3.8部と、混合系に対する阻害剤として用いる純度９９％の１−エチニル−１−シクロヘキサノール０．２部とで稀釈した。この完全組成物を、均質になるまで混合した。最終材料又は組成物は、流動性のあるシリコーンペーストであり、９０ｐｓｉｇの圧力下において、速度２５９．５ｇ／分で、１／８インチのオリフィスを通して押出し成形可能である。
【０１５６】
上記材料Ａ及び材料Ｂを、５０：５０の比で混合し、１７１℃で５分間プレス成形し、２００℃で４時間、後硬化した場合の最終組成物は、次のような特性を示す。
【０１５７】
表３
硬化エラストマーの試験結果
特性                                  ＡＳＴＭ法*          結果
ジュロメーター（ショアーＡ）                ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０      ４４
破断点引張（ｐｓｉ）                        ＡＳＴＭ  ４１２        ６９３
破断点伸び（％）                            ＡＳＴＭ  ４１２        ２９３
ダイＢ引裂（ｐｐｉ）                        ＡＳＴＭ  ６２５        １０１
１００％伸び率におけるモジュラス（ｐｓｉ）  ＡＳＴＭ  ４１２        １９３
*注：試験はそれぞれ、上記ＡＳＴＭ法に基づいて行った。
【実施例４】
【０１５８】
表１
シリコーン材料Ａの組成
部                               成分
111.0 ジメチル、トリフルオロプロピルメチルシロキサン（ジメチルビニルシロキ
シを末端基とする）
39.0 シリカ（非晶質、ヒュームド）
6.6 ヘキサメチルジシラザン
5.0 １，３−ジエテニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン白金錯体
2.9 デカメチルシクロペンタシロキサン
1.0 ジメチル、メチルビニルシロキサン（ヒドロキシを末端基とする）
【０１５９】
ジメチルビニルシロキシを末端基とし、メチルトリフルオロプロピルを４０モル％含み、粘度が２５，０００ｃｓｔであるポリジメチルシロキサン１００部と、ヒドロキシを末端基とし、粘度が４０ｃｓｔであるジメチルメチルビニルシロキサン１部と、ヘキサメチルジシラザン６．６部で表面処理されたフュームドシリカ（平均表面積：２５０ｍ2／ｇ
）３９部とを、均質になるまで混合した。混合した後、この材料を真空下において熱処理し、揮発物を除去して、基礎材料を形成した。次に、これを、ジメチルビニルシロキシを末端基とし、メチルトリフルオロプロピルを４０モル％含み、粘度が７５０ｃｓｔであるコポリマー１１部と、粘度が２５ｃｓｔであるデカメチルシクロペンタシロキサン２．９部と、白金金属原子含有量が０．５２重量％である１，３−ジエテニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン白金錯体５部とで稀釈した。この完全組成物を、均質になるまで混合した。最終材料は、流動性のあるシリコーンペーストであり、９０ｐｓｉｇの圧力下において、速度１８４ｇ／分で、１／８インチのオリフィスを通して押出し成形可能である。
【０１６０】
表２
シリコーン材料Ｂの組成
部                                 成分
110.0 ジメチル、トリフルオロプロピルメチルシロキサン（ジメチルビニルシロキ
シを末端基とする）
38.0 シリカ（非晶質、ヒュームド）
6.4 ヘキサメチルジシラザン
3.8 ジメチル、ヒドロゲンシロキシ−改質シリカ
1.0 ジメチル、メチルビニルシロキサン（ヒドロキシを末端基とする）
0.2 １−エチニル−１−シクロヘキサノール
【０１６１】
ジメチルビニルシロキシを末端基とし、メチルトリフルオロプロピルを４０モル％含み、粘度が２５，０００ｃｓｔであるポリジメチルシロキサン１００部と、ヒドロキシを末端基とし、粘度が４０ｃｓｔであるジメチルメチルビニルシロキサン１部と、ヘキサメチルジシラザン６．４部で表面処理されたフュームドシリカ（平均表面積：２５０ｍ2／ｇ
）３８部とを、均質になるまで混合した。混合した後、この材料を熱処理して揮発物を除去し、基礎材料を形成した。次に、これを、ジメチルシロキシを末端基とし、メチルトリフルオロプロピルを４０モル％含み、粘度が７５０ｃｓｔであるポリジメチルシロキサン１０部と、シリコーン原子結合水素原子を０．９６重量％含み、粘度が２５ｃｐであるジメチル、ヒドロゲンシロキシ−改質シリカ３８部と、混合系に対する阻害剤として用いる純度９９％の１−エチニル−１−シクロヘキサノール０．２部とで稀釈した。この完全組成物を、均質になるまで混合した。最終材料は、流動性のあるシリコーンペーストであり、９０ｐｓｉｇの圧力下において、速度２２５ｇ／分で、１／８インチのオリフィスを通して押出し成形可能である。
【０１６２】
上記材料Ａ及び材料Ｂを、５０：５０の比で混合し、１７１℃で５分間プレス成形し、２００℃で４時間、後硬化した場合の最終組成物は、次のような特性を示す。
【０１６３】
表３
硬化エラストマーの試験結果
特性                                  ＡＳＴＭ法*          結果
ジュロメーター（ショアーＡ）                ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０      ４２
破断点引張（ｐｓｉ）                        ＡＳＴＭ  ４１２        ９００
破断点伸び（％）                            ＡＳＴＭ  ４１２        ４２０
ダイＢ引裂（ｐｐｉ）                        ＡＳＴＭ  ６２５        １３０
１００％伸び率におけるモジュラス（ｐｓｉ）  ＡＳＴＭ  ４１２        ２６０
*注：試験はそれぞれ、上記ＡＳＴＭ法に基づいて行った。
【０１６４】
実施例１に関して前述したように、シール材料は、燃料電池要素による劣化に対して、耐性がなければならない。具体的には、ＰＥＭ動作環境に対する耐性と、冷却材として使用され得る様々な液体における膨潤に対する耐性とが重要である。
【０１６５】
いくつかの方法を用いることによって、ＰＥＭ動作環境に対する耐性を測定した。例えば、シール材料シートを、ＰＥＭ材料シートと接触させて置き、きつく巻いて、適切にバンド固定して適所に保持した。次に、この巻いたシートを、酸性流体に入れた後、別々にして、加熱した脱イオン水に入れることによって、促進老化試験を行った。このような試験は、前に挙げたシール材料に対し、１００℃まで加熱した脱イオン水を用いることによって行われた。この材料は、脱イオン水に１ヶ月間さらしたが、硬化もひび割れもしなかった。
【実施例５】
【０１６６】
表１
シリコーン材料Ａの組成
部                             成分
111.0 ジメチル、トリフルオロプロピルメチルシロキサン（ジメチルビニルシロキ
シを末端基とする）
39.0 シリカ（非晶質、ヒュームド）
6.6 ヘキサメチルジシラザン
5.0 １，３−ジエテニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン白金錯体
2.9 デカメチルシクロペンタシロキサン
1.0 ジメチル、メチルビニルシロキサン（ヒドロキシを末端基とする）
【０１６７】
ジメチルビニルシロキシを末端基とし、メチルトリフルオロプロピルを７０モル％含み、粘度が２０，０００ｃｓｔであるジメチルシロキサン１００部と、ヒドロキシを末端基とし、粘度が４０ｃｓｔであるジメチルメチルビニルシロキサン１部と、ヘキサメチルジシラザン６．６部で表面処理されたフュームドシリカ（平均表面積：２５０ｍ2／ｇ）３
９部とを、均質になるまで混合した。混合した後、この材料を真空下において熱処理し、揮発物を除去して、基礎材料を形成した。次に、これを、ジメチルビニルシロキシを末端基とし、メチルトリフルオロプロピルを７０モル％含み、粘度が１，５００ｃｓｔであるポリジメチルシロキサン１１部と、粘度が２５ｃｓｔであるデカメチルシクロペンタシロキサン２．９部と、白金金属原子含有量が０．５２重量％である１，３−ジエテニル−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン白金錯体５部とで稀釈した。この完全組成物を、均質になるまで混合した。最終材料は、流動性のあるシリコーンペーストであり、９０ｐｓｉｇの圧力下において、速度１３６ｇ／分で、１／８インチのオリフィスを通して押出し成形可能である。
【０１６８】
表２
シリコーン材料Ｂの組成
部                                 成分
110.0 ジメチル、トリフルオロプロピルメチルシロキサン（ジメチルビニルシロキ
シを末端基とする）
38.0 シリカ（非晶質、ヒュームド）
6.4 ヘキサメチルジシラザン
3.8 ジメチル、ヒドロゲンシロキシ−改質シリカ
1.0 ジメチル、メチルビニルシロキサン（ヒドロキシを末端基とする）
0.2 １−エチニル−１−シクロヘキサノール
【０１６９】
ジメチルビニルシロキシを末端基とし、メチルトリフルオロプロピルを７０モル％含み、粘度が２０，０００ｃｓｔであるジメチルシロキサン１００部と、ヒドロキシを末端基とし、粘度が４０ｃｓｔであるジメチルメチルビニルシロキサン１部と、ヘキサメチルジシラザン６．４部で表面処理されたフュームドシリカ（平均表面積：２５０ｍ2／ｇ）３
８部とを、均質になるまで混合した。混合した後、この材料を真空下において熱処理し、揮発物を除去して、基礎材料を形成した。次に、これを、ジメチルシロキシを末端基とし、メチルトリフルオロプロピルを７０モル％含み、粘度が１，５００ｃｓｔであるポリジメチルシロキサン１０部と、シリコーン原子結合水素原子を０．９６重量％含み、粘度が２５ｃｐであるジメチル、ヒドロゲンシロキシ−改質シリカ３８部と、混合系に対する阻害剤として用いる純度９９％の１−エチニル−１−シクロヘキサノール０．２部とで稀釈した。この完全組成物を、均質になるまで混合した。最終材料は、流動性のあるシリコーンペーストであり、９０ｐｓｉｇの圧力下において、速度１８９ｇ／分で、１／８インチのオリフィスを通して押出し成形可能である。
【０１７０】
上記材料Ａ及び材料Ｂを、５０：５０の比で混合し、１７１℃で５分間プレス成形し、２００℃で４時間、後硬化した場合の最終組成物は、次のような特性を示す。
【０１７１】
表３
硬化エラストマーの試験結果
特性                      ＡＳＴＭ法*          結果
ジュロメーター（ショアーＡ）    ＡＳＴＭ  Ｄ２２４０      ４６
破断点引張（ｐｓｉ）            ＡＳＴＭ  ４１２        ８２２
破断点伸び（％）                ＡＳＴＭ  ４１２        ３８４
ダイＢ引裂（ｐｐｉ）            ＡＳＴＭ  ６２５        １１２
*注：試験はそれぞれ、上記ＡＳＴＭ法に基づいて行った。
【０１７２】
実施例１及び４と同様に、この材料を、他のＰＥＭ要素に対する劣化及び適合性に関して試験した。例えば、シール材料シートを、ＰＥＭ材料シートと接触させて置き、きつく巻いて、適切にバンド固定して適所に保持した。次に、この巻いたシートを、酸性流体に入れた後、別々にして、加熱した脱イオン水に入れることによって、促進老化試験を行った。
【０１７３】
このような試験は、前に挙げたシール材料に対し、１００℃まで加熱した脱イオン水を用いることによって行われた。この材料は、脱イオン水に１ヶ月間さらしたが、硬化もひび割れもしなかった。
【０１７４】
適当な粘度及びレオロジーを有しているものであれば、上述したポリシロキサンエラストマー材料の代わりに、他のいくつかのエラストマー材料を用いて、シールを形成してもよい。このような他のエラストマー材料には、例えば、商標ベイマック(Vamac)として販
売されているようなエチレン・アクリル・ポリマー(Ethylene Acrylic Polymer)、商標バイトン(Viton)として販売されているようなフルオロ・エラストマー(Fluoro elastomer)
、及び商標ノーデル(Nordel)として販売されているようなエチレン・プロピレン・ターポリマー(Ethylene Propylene Terpolymer)のうちの１つ以上が含まれていてもよい（バイ
トン及びノーデルは、デュポン・ダウ・エラストマー社(Du Pont Dow Elastomers L.L.C Corp.)の登録商標であり、ベイマックは、Ｅ．Ｉ．デュポン・デュヌムール社(E.I. du Pont de Nemours and Co Corp.)の登録商標である）。さらに他のエラストマー材料としては、エポキシ樹脂及び熱可塑性エラストマーが挙げられる。しかし、これらの材料は、場合によっては、スタックのシール領域に充填する前に加熱する必要があったり、硬化する
必要がなかったりする、ということに注意されたい。
【図面の簡単な説明】
【０１７５】
【図１】ａは、本発明の第１の実施形態による燃料電池スタックの部分略断面図であり、ｂ〜ｅは、本発明の図１の実施形態及びその他の実施形態において用いるための様々なシール構造を示す図である。
【図２】本発明の第２の実施形態による燃料電池スタックの部分略断面図である。
【図３】本発明のさらなる実施形態による燃料電池スタックを組み立てるための組立デバイスの断面図である。
【図４】本発明の第４の実施形態による燃料電池スタックの等角図である。
【図５】図４の燃料電池スタックの分解等角図であり、図４の燃料電池スタックの個々の要素を示している。
【図６】ａ及びｂはそれぞれ、本発明の第４の実施形態による、２０個の電池及び１００個の電池を備えた燃料電池スタックを示す図である。
【図７】図５及び図６の燃料電池スタックのアノード流動場双極板の正面図である。
【図８】図５及び図６の燃料電池スタックのアノード流動場双極板の背面図である。
【図９】図５及び図６の燃料電池スタックのカソード流動場双極板の正面図である。
【図１０】図５及び図６の燃料電池スタックのカソード流動場双極板の背面図である。
【図１１】アノード端板の背面図である。
【図１２】図１１の細部１２の拡大図である。
【図１３】図１２の線１３に沿って取り出した断面図である。
【図１４】カソード端板の背面図である。
【図１５】図１４の細部１５の拡大図である。
【図１６】ａ及びｂは、エラストマーシール材料を燃料電池スタックにポンプで送り込む様々な構造の略図である。
【図１７】アノード流動場双極板の表面の一方の端部の変形例を示す図であり、他方の端部はこれに対応している。
【図１８】アノード流動場双極板の裏面の一方の端部の変形例を示す図であり、他方の端部はこれに対応している。
【図１９】カソード流動場双極板の表面の一方の端部の変形例を示す図であり、他方の端部はこれに対応している。
【図２０】カソード流動場双極板の裏面の一方の端部の変形例を示す図であり、他方の端部はこれに対応している。
【図２１】板の端部における細部を示す切開斜視図であり、様々な板を示している。
【手続補正３】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】全図
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図１ａ】
2005503643.tif 000001
【図１ｂ】
2005503643.tif 000002
【図１ｃ】
2005503643.tif 000003
【図１ｄ】
2005503643.tif 000004
【図１ｅ】
2005503643.tif 000005
【図２】
2005503643.tif 000006
【図３】
2005503643.tif 000007
【図４】
2005503643.tif 000008
【図５】
2005503643.tif 000009
【図６ａ】
2005503643.tif 000010
【図６ｂ】
2005503643.tif 000011
【図７】
2005503643.tif 000012
【図８】
2005503643.tif 000013
【図９】
2005503643.tif 000014
【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６ａ】
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【図１６ｂ】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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