【手続補正書】
【提出日】平成17年2月28日(2005.2.28)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を低級アルカンおよび／または低級アルケンから合成するための装置であって、
（ａ）低級アルカン／アルケン供給源、
（ｂ）酸素の源を与えるための酸素供給源、および
（ｃ）前記低級アルカン／アルケン供給源と前記酸素の源を反応させることで前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化による転化を受けさせて前記アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を生じさせるための金属酸化物触媒反応槽、
を含んで成る装置。
【請求項２】
アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を低級アルカンおよび／または低級アルケンから合成するための装置であって、低級アルカン／アルケン供給源、酸素の源を与えるための酸素供給源および金属酸化物触媒反応槽を含んでいて前記金属酸化物触媒反応槽が
（ａ）反応槽チャンバ、および
（ｂ）前記チャンバの中に入っていて前記低級アルカン／アルケン供給源と前記酸素の源を反応させることで前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化による転化を受けさせて前記アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を生じさせる燐酸塩変性触媒、
【請求項３】
アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を低級アルカンおよび／または低級アルケンから合成するための装置であって、
（ａ）低級アルカン／アルケン供給源、
（ｂ）酸素の源を与えるための酸素供給源、
（ｃ）反応槽チャンバおよび前記チャンバの中に入っていて前記低級アルカン／アルケン供給源と前記酸素の源を反応させることで前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化による転化を受けさせて前記アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を生じさせる燐酸塩変性触媒が組み込まれている金属酸化物触媒反応槽、および
（ｄ）前記アルキレンオキサイドおよび前記アルキレングリコールを全生成物流れおよび未転化反応体から分離するための分離装置、
を含んで成る装置。
【請求項４】
アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を低級アルカンおよび／または低級アルケンから合成する方法であって、
（ａ）低級アルカン／アルケンの源を準備し、
（ｂ）酸素の源を準備し、そして
（ｃ）前記低級アルカン／アルケンの源と前記酸素の源を反応させることで前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化による転化を受けさせて前記アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を生じさせる、
段階を含んで成る方法。
【請求項５】
アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を低級アルカンおよび／または低級アルケンから合成する方法であって、
（ａ）低級アルカン／アルケンの源を準備し、
（ｂ）酸素の源を準備し、そして
（ｃ）前記低級アルカン／アルケンの源と前記酸素の源を燐酸塩変性触媒の存在下で反応させることで前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化による転化を受けさせて前記アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を生じさせる、段階を含んで成る方法。
【請求項６】
アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を低級アルカンおよび／または低級アルケンから合成する方法であって、
（ａ）低級アルカン／アルケンの源を準備し、
（ｂ）酸素の源を準備し、そして
（ｃ）前記低級アルカン／アルケンの源と前記酸素の源を燐酸塩変性触媒の存在下で反応させることで前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化による転化を受けさせて前記アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を生じさせ、そして
（ｄ）前記アルキレンオキサイドおよび前記アルキレングリコールを全生成物流れおよび未転化反応体から分離する、
段階を含んで成る方法。
【請求項７】
低級アルカンおよび／または低級アルケンから選択的部分酸化で合成されたアルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールであって、炭素数が４を超える高級炭化水素を実質的に含有しないアルキレンオキサイドおよびアルキレングリコール。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７４】
この上に示した説明を読んだ後の本分野の技術者に特定の変更および改良が思い浮かぶであろう。簡潔さおよび判読性の目的でそのような変更および改良の必ずしも全部を本明細書に含めてはいないが、それらも正当に添付請求の範囲内であると理解されるべきである。
本発明の好適な実施の態様は次のとおりである。
１．アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を低級アルカンおよび／または低級アルケンから合成するための装置であって、
（ａ）低級アルカン／アルケン供給源、
（ｂ）酸素の源を与えるための酸素供給源、および
（ｃ）前記低級アルカン／アルケン供給源と前記酸素の源を反応させることで前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化による転化を受けさせて前  記アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種  を生じさせるための金属酸化物触媒反応槽、
を含んで成る装置。
２．前記アルキレンオキサイドおよび前記アルキレングリコールを全生成物流れおよび未転化反応体から分離するための分離装置が更に組み込まれている上記１記載の装置。
３．前記分離装置に流入ライン、蒸留装置および生成物流出ラインが組み込まれている上記２記載の装置。
４．前記蒸留装置が瞬間蒸発器である上記３記載の装置。
５．前記瞬間蒸発器が前記アルキレンオキサイド種および前記アルキレングリコール種を全生成物流れおよび未転化反応体から分離するに充分な圧力差を維持する上記４記載の装置。
６．前記蒸留装置が蒸留塔である上記３記載の装置。
７．前記蒸留塔が前記アルキレンオキサイド種および前記アルキレングリコール種を全生成物流れおよび未転化反応体から分離するに充分な温度差を維持する上記６記載の装置。
８．前記未転化反応体を前記反応槽に戻すための再循環ラインが更に組み込まれている上記３記載の装置。
９．前記生成物流出ラインに少なくとも２つの生成物流出流れが含まれる上記３記載の装置。
１０．前記低級アルカン／アルケン供給源がブタン／ブチレン、プロパン／プロピレンおよびエタン／エチレンから成る群から選択される上記１記載の装置。
１１．前記低級アルカン／アルケン供給源がエタン／エチレンである上記１０記載の装置。
１２．前記低級アルカン／アルケン供給源がプロパン／プロピレンである上記１０記載の装置。
１３．前記低級アルカン／アルケン供給源が実質的に硫黄を含有しない上記１記載の装置。
１４．前記低級アルカン／アルケン供給源が実質的に燐を含有しない上記１記載の装置。
１５．酸素の源を与えるための前記酸素供給源が酸素、オゾンおよび窒素酸化物の中の少なくとも１種である上記１記載の装置。
１６．酸素の源を与えるための前記酸素供給源がＮ2Ｏである上記１５記載の装置。
１７．酸素の源を与えるための前記酸素供給源を少なくとも１種の金属酸化物触媒で与える上記１記載の装置。
１８．前記金属酸化物触媒が少なくとも１種の金属酸化物を含有していて前記金属酸化物が前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化を受けさせるに適したより低い標準自由エネルギーを与えるように炭化水素部分との反応で還元を受けてより低い酸化状態になる上記１７記載の装置。
１９．前記金属酸化物がセリウム、鉄、銅、ニッケル、鉛、カドミウム、モリブデン、バナジウム、ビスマス、マンガン、バリウム、コバルト、ストロンチウム、タングステン、サマリウム、オスミウム、レニウム、希土類元素の酸化物およびこれらの酸化物の混合物から成る群から選択される上記１８記  載の装置。
２０．前記金属酸化物がＮｉＯ、ＰｂＯ、ＣｄＯ、ＭｏＯ3、Ｖ2Ｏ4、Ｖ2Ｏ5、ＢｉＯ、Ｂｉ2Ｏ3、ＣｕＯ、Ｃｕ2Ｏ、ＭｎＯ2、Ｍｎ2Ｏ3、Ｍｎ3Ｏ4、ＢａＯ2、Ｃｏ3Ｏ4、ＳｒＯ2、ＷＯ2、ＷＯ3、ＳｎＯ2、ＣｅＯ2、ＯｓＯ4、Ｒｅ2Ｏ7、ＦｅＯ、Ｆｅ2Ｏ3、Ｆｅ3Ｏ4、希土類酸化物およびこれらの混合物から成る群から選択される上記１９記載の装置。
２１．前記金属酸化物触媒が再生可能である上記１７記載の装置。
２２．前記金属酸化物触媒を酸素の源に接触させることで前記金属酸化物触媒に再生を受けさせる上記２１記載の装置。
２３．前記金属酸化物触媒に再生を循環流動床反応槽内で受けさせる上記２１記載の装置。
２４．酸素の源を与えるための前記酸素供給源に加えて水素の源を与えるための水素供給源が更に組み込まれている上記１記載の装置。
２５．前記低級アルカン／アルケンを酸素と反応させて前記エチレンオキサイドおよびエチレングリコールの中の少なくとも１種を生じさせる上記１記載の装置。
２６．前記低級アルカン／アルケンからエチレングリコールを生じさせる上記２５記載の装置。
２７．前記低級アルカン／アルケンからジエチレングリコール（ＤＥＧ）、トリエチレングリコール（ＴＥＧ）およびテトラエチレングリコール（Ｔ４Ｇ）から成る群から選択される高級グリコールを生じさせる上記２６記載の装置。
２８．アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を低級アルカンおよび／または低級アルケンから合成するための装置であって、低級アルカン／アルケン供給源、酸素の源を与えるための酸素供給源および金属酸化物触媒反応槽を含んでいて前記金属酸化物触媒反応槽が
（ａ）反応槽チャンバ、および
（ｂ）前記チャンバの中に入っていて前記低級アルカン／アルケン供給源と前記酸素の源を反応させることで前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化による転化を受けさせて前記アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を生じさせる燐酸塩変性触媒、
を含んで成る装置。
２９．前記燐酸塩変性触媒が燐酸鉄である上記２８記載の装置。
３０．触媒変性剤が更に組み込まれている上記２９記載の装置。
３１．前記触媒変性剤が白金含有化合物である上記３０記載の装置。
３２．前記燐酸塩変性触媒を担持している担体が更に組み込まれている上記２８記載の装置。
３３．前記担体がセリア、チタニア、ジルコニア、シリカ、アルミナ、α−アルミナ、炭化ケイ素、燐酸アルミニウムモレキュラーシーブ（ＡｌＰＯ）、高シリカモレキュラーシーブゼオライト、ＭＣＭ型巨孔性ゼオライト、これらの混合物から成る群から選択される上記３２記載の装置。
３４．アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも1種を低級アルカンおよび／または低級アルケンから合成するための装置であって、
（ａ）低級アルカン／アルケン供給源、
（ｂ）酸素の源を与えるための酸素供給源、
（ｃ）反応槽チャンバおよび前記チャンバの中に入っていて前記低級アルカン／アルケン供給源と前記酸素の源を反応させることで前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化による転化を受けさせて前記アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を生じさせる燐酸塩変性触媒が組み込まれている金属酸化物触媒反応槽、および
（ｄ）前記アルキレンオキサイドおよび前記アルキレングリコールを全生成物流れおよび未転化反応体から分離するための分離装置、
を含んで成る装置。
３５．前記分離装置に流入ライン、蒸留装置および生成物流出ラインが組み込まれている上記３４記載の装置。
３６．前記蒸留装置が瞬間蒸発器である上記３５記載の装置。
３７．前記瞬間蒸発器が前記アルキレンオキサイド種および前記アルキレングリコール種を全生成物流れおよび未転化反応体から分離するに充分な圧力差を維持する上記３６記載の装置。
３８．前記蒸留装置が蒸留塔である上記３５記載の装置。
３９．前記蒸留塔が前記アルキレンオキサイド種および前記アルキレングリコール種を全生成物流れおよび未転化反応体から分離するに充分な温度差を維持する上記３８記載の装置。
４０．未転化反応体を前記反応槽に戻すための再循環ラインが更に組み込まれている上記３５記載の装置。
４１．前記生成物流出ラインに少なくとも２つの生成物流出流れが含まれる上記３５記載の装置。
４２．前記低級アルカン／アルケン供給源がブタン／ブチレン、プロパン／プロピレンおよびエタン／エチレンから成る群から選択される上記３４記載の装置。
４３．前記低級アルカン／アルケン供給源がエタン／エチレンである上記４２記載の装置。
４４．前記低級アルカン／アルケン供給源がプロパン／プロピレンである上記４２記載の装置。
４５．前記低級アルカン／アルケン供給源が実質的に硫黄を含有しない上記３４記載の装置。
４６．前記低級アルカン／アルケン供給源が実質的に燐を含有しない上記３４記載の装置。
４７．酸素の源を与えるための前記酸素供給源が酸素、オゾンおよび窒素酸化物の中の少なくとも１種である上記３４記載の装置。
４８．酸素の源を与えるための前記酸素供給源がＮ2Ｏである上記４７記載の装置。
４９．酸素の源を与えるための前記酸素供給源を少なくとも１種の金属酸化物触媒で与える上記３４記載の装置。
５０．前記金属酸化物触媒が少なくとも１種の金属酸化物を含有していて前記金属酸化物が前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化を受けさせるに適したより低い標準自由エネルギーを与えるように炭化水素部分との反応で還元を受けてより低い酸化状態になる上記４９記載の装置。
５１．前記金属酸化物がセリウム、鉄、銅、ニッケル、鉛、カドミウム、モリブデン、バナジウム、ビスマス、マンガン、バリウム、コバルト、ストロンチウム、タングステン、サマリウム、オスミウム、レニウム、希土類元素の酸化物およびこれらの酸化物の混合物から成る群から選択される上記５０記載の装置。
５２．前記金属酸化物がＮｉＯ、ＰｂＯ、ＣｄＯ、ＭｏＯ3、Ｖ2Ｏ4、Ｖ2Ｏ5、ＢｉＯ、Ｂｉ2Ｏ3、ＣｕＯ、Ｃｕ2Ｏ、ＭｎＯ2、Ｍｎ2Ｏ3、Ｍｎ3Ｏ4、ＢａＯ2、Ｃｏ3Ｏ4、ＳｒＯ2、ＷＯ2、ＷＯ3、ＳｎＯ2、ＣｅＯ2、ＯｓＯ4、Ｒｅ2Ｏ7、ＦｅＯ、Ｆｅ2Ｏ3、Ｆｅ3Ｏ4、希土  類酸化物およびこれらの混合物から成る群から選択される上記５１記載の装置。
５３．前記金属酸化物触媒が再生可能である上記４９記載の装置。
５４．前記金属酸化物触媒を酸素の源に接触させることで前記金属酸化物触媒に再生を受けさせる上記５３記載の装置。
５５．前記金属酸化物触媒に再生を循環流動床反応槽内で受けさせる上記５３記載の装置。
５６．酸素の源を与えるための前記酸素供給源に加えて水素の源を与えるための水素供給源が更に組み込まれている上記３４記載の装置。
５７．前記低級アルカン／アルケンを酸素と反応させて前記エチレンオキサイドおよびエチレングリコールの中の少なくとも１種を生じさせる上記３４記載の装置。
５８．前記低級アルカン／アルケンからエチレングリコールを生じさせる上記５７記載の装置。
５９．前記低級アルカン／アルケンからジエチレングリコール（ＤＥＧ）、トリエチレングリコール（ＴＥＧ）およびテトラエチレングリコール（Ｔ４Ｇ）から成る群から選択される高級グリコールを生じさせる上記５８記載の装置。
６０．前記燐酸塩変性触媒が燐酸鉄である上記３４記載の装置。
６１．触媒変性剤が更に組み込まれている上記６０記載の装置。
６２．前記触媒変性剤が白金含有化合物である上記６１記載の装置。
６３．前記燐酸塩変性触媒を担持している担体が更に組み込まれている上記３４記載の装置。
６４．前記担体がセリア、チタニア、ジルコニア、シリカ、アルミナ、α−アルミナ、炭化ケイ素、燐酸アルミニウムモレキュラーシーブ（ＡｌＰＯ）、高シリカモレキュラーシーブゼオライト、ＭＣＭ型巨孔性ゼオライト、これらの混合物から成る群から選択される上記６３記載の装置。
６５．アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を低級アルカンおよび／または低級アルケンから合成する方法であって、  
（ａ）低級アルカン／アルケンの源を準備し、
（ｂ）酸素の源を準備し、そして
（ｃ）前記低級アルカン／アルケンの源と前記酸素の源を反応させることで前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化による転化を受けさせて前記アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を生じさせる、
段階を含んで成る方法。
６６．前記触媒が金属酸化物もしくは混合金属酸化物触媒である上記６５記載の方法。
６７．前記触媒に金属酸化物触媒と混合金属酸化物触媒の両方を含有させる上記６５記載の方法。
６８．前記触媒に燐酸塩による変性を受けさせる上記６５記載の方法。
６９．前記触媒に更に白金含有化合物を包含する触媒変性剤も含有させる上記６５記載の方法。
７０．アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を低級アルカンおよび／または低級アルケンから合成する方法であって、  
（ａ）低級アルカン／アルケンの源を準備し、
（ｂ）酸素の源を準備し、そして
（ｃ）前記低級アルカン／アルケンの源と前記酸素の源を燐酸塩変性触媒の存在下で反応させることで前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化による転化を受けさせて前記アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を生じさせる、
段階を含んで成る方法。
７１．アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を低級アルカンおよび／または低級アルケンから合成する方法であって、  
（ａ）低級アルカン／アルケンの源を準備し、
（ｂ）酸素の源を準備し、そして
（ｃ）前記低級アルカン／アルケンの源と前記酸素の源を燐酸塩変性触媒の存在下で反応させることで前記低級アルカン／アルケンに選択的部分酸化による転化を受けさせて前記アルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールの中の少なくとも１種を生じさせ、そして
（ｄ）前記アルキレンオキサイドおよび前記アルキレングリコールを全生成物流れおよび未転化反応体から分離する、
段階を含んで成る方法。
７２．低級アルカンおよび／または低級アルケンから選択的部分酸化で合成されたアルキレンオキサイドおよびアルキレングリコールであって、炭素数が４を超える高級炭化水素を実質的に含有しないアルキレンオキサイドおよびアルキレングリコール。