【手続補正書】
【提出日】平成17年3月22日(2005.3.22)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１つは陽極で他の１つは陰極である少なくとも２つの電極、ならびに目に見えるような方法でそれらの２つの電極間に位置し、（ａ）可逆的な電子移動反応を受け、続いてプロトン性状態が変化し、装置内にｐＨ勾配を生じる化合物、（ｂ）少なくとも１つの指示薬色素、および（ｃ）電荷輸送材料を含む組成物からなる表示装置であって、成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）はお互いに異なり、成分（ａ）が電極表面で優先的に電子移動反応を受ける表示装置。
【請求項２】
成分（ａ）が非水成分である請求項１に記載の装置。
【請求項３】
成分（ａ）の電極電位が半電池反応中の同一符号の他の成分の電極電位よりも小さい請求項１に記載の装置。
【請求項４】
成分（ａ）が０．０１〜１５質量パーセントの量で存在し、成分（ｂ）が０．０１〜１５質量パーセントの量で存在し、成分（ｃ）が５〜９９．９８質量パーセントの量で存在し、さらに０〜９０質量パーセントの量で存在するマトリックス材料成分（ｄ）、０〜４０質量パーセントの量で存在する乳白剤成分（ｅ）および０〜１５質量パーセントの量で存在する二次酸化還元偶成分（ｆ）を含むことを特徴とする請求項１に記載の装置。
【請求項５】
成分（ａ）の標準還元電位が他の成分の標準還元電位よりも小さい請求項１に記載の装置。
【請求項６】
成分（ａ）がヨウ素酸塩、臭素酸塩、硫酸塩、金属水酸化物、リン酸塩、ケトン、アルデヒド、キノン、キノリン、硫黄化合物、ヒドロキシベンゼン、カルボン酸およびアミンからなる群から選ばれる請求項１〜５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項７】
成分（ｂ）がフェニルタレイン、ブロモクレゾールパープル、フェノールレッド、エチルレッド、キナルジンレッド、チモールタレイン、チモールブルー、マラカイトグリーン、クリスタルバイオレット、メチルバイオレット２Ｂ、キシレノールブルー、クレゾールレッド、フィルオキシンＢ、コンゴーレッド、メチルオレンジ、ブロモクロロフェノールブルー、アリザリンレッド、クロロフェノールレッド、４−ニトロフェノール、ナイルブルーＡ、アニリンブルー、インジゴカルミン、およびブロモチモールブルーからなる群から選ばれた１つ以上の指示薬色素またはそれらの誘導体を含む請求項１〜５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項８】
成分（ｃ）が塩ならびにプロピレンカルボナート、ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチルピロリジノン、アセトニトリル、ジメチルスルホキシド、アルコール、ピリジン、１，４−ジオキサン、エチレングリコール、プロピレングリコールおよびポリエチレングリコールからなる群から選ばれた溶媒を含む請求項１〜５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項９】
成分（ｃ）が固体電解質である請求項１〜５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１０】
陽極および陰極が別々の基板に設けられ、電極基板複合体を形成し、電極基板複合体の少なくとも１つが透明である請求項１〜５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１１】
電圧が該組成物を横切って通されたときに画像を形成するように、電極の少なくとも１つまたは該組成物がパターン化されている請求項１〜５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１２】
マトリックス成分（ｄ）が重合体または他の粘度調節剤を含み、マトリックスに該組成物の他の成分が混合されている請求項１〜５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１３】
乳白剤が二酸化チタン、ラテックス、バリウムおよびチタン酸塩からなる群から選ばれる請求項１〜５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１４】
（ａ）電子移動反応を受け、続いてプロトン性状態が変化する化合物、（ｂ）ｐＨの変化が起こるときに色を変える少なくとも１つの指示薬色素、および（ｃ）イオン伝導性材料を含む組成物であって、成分（ａ）、（ｂ）および（ｃ）はお互いに異なり、電荷が該組成物に印加されたときに成分（ａ）が優先的に電子移動反応を受ける組成物。
【請求項１５】
さらに（ｄ）マトリックス材料を含み、成分（ａ）、（ｂ）、（ｃ）および（ｄ）がお互いに異なり、成分（ｃ）が流体である請求項１４に記載の組成物。
【請求項１６】
成分（ａ）の標準還元電位が他の成分の標準還元電位よりも小さい請求項１４または１５に記載の組成物。
【請求項１７】
組成物の全質量を基準として、成分（ａ）が０．０１〜１５質量パーセントの量で存在し、成分（ｂ）が０．０１〜１５質量パーセントの量で存在し、成分（ｃ）が５〜９９．９８質量パーセントの量で存在し、成分（ｄ）が０〜９０の質量パーセントの量で存在し、乳白剤成分（ｅ）が０〜７５質量パーセントの量で存在し、二次酸化還元偶成分（ｆ）が０〜１５質量パーセントの量で存在することを特徴とする請求項１４〜１６のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１８】
成分（ａ）がヨウ素酸塩、臭素酸塩、硫酸塩、金属水酸化物、リン酸塩、ケトン、アルデヒド、キノン、キノリン、硫黄化合物、ヒドロキシベンゼン、カルボン酸、およびアミンからなる群から選ばれる請求項１４〜１６のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項１９】
成分（ｂ）が、フェニルタレイン、ブロモクレゾールパープル、フェノールレッド、エチルレッド、キナルジンレッド、チモールタレイン、チモールブルー、マラカイトグリーン、クリスタルバイオレット、メチルバイオレット２Ｂ、キシレノールブルー、クレゾールレッド、フィルオキシンＢ、コンゴーレッド、メチルオレンジ、ブロモクロロフェノールブルー、アリザリンレッド、クロロフェノールレッド、４−ニトロフェノール、ナイルブルーＡ、アニリンブルー、インジゴカルミン、およびブロモチモールブルーからなる群から選択された１つ以上の指示薬色素を含む請求項１４〜１６のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項２０】
成分（ｃ）が固体電解質である請求項１４〜１６のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項２１】
マトリックス（ｄ）が重合体または他の粘度調節剤を含み、マトリックスに該組成物の他の成分が混合されている請求項１４〜１６のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項２２】
乳白剤成分（ｅ）が二酸化チタン、ラテックス、およびチタン酸バリウムからなる群から選ばれる請求項１４〜１６のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項２３】
二次酸化還元偶成分（ｆ）が、ヨウ素酸塩、臭素酸塩、硫酸塩、金属水酸化物、リン酸塩、ケトン、アルデヒド、キノン、キノリン、硫黄化合物、ヒドロキシベンゼン、カルボン酸、ポリオキソメタラート、およびアミンからなる群から選ばれる請求項１４〜１６のいずれか１項に記載の組成物。
【請求項２４】
基板の上に配置された請求項１４〜１６のいずれか１項の組成物からなる薄膜をさらに含む物品。
【請求項２５】
該薄膜の第一の基板とは反対側に第二の基板を含み、基板の少なくとも１つが剥離層である請求項２４に記載の物品。
【請求項２６】
該薄膜の厚さが２５〜１００μｍである請求項２４に記載の物品。
【請求項２７】
該薄膜の厚さが５０μｍよりも大きい請求項２４に記載の物品。
【請求項２８】
（ａ）エレクトロクロミックインクを準備する工程、（ｂ）エレクトロクロミックインクに二次競争結合剤を溶かす工程、（ｃ）ゲル形成重合体を添加し混合する工程、（ｄ）基板上に混合物をスクリーン印刷またはステンシル印刷する工程、（ｅ）混合物をゲル化させるのに十分な温度に印刷された混合物を加熱する工程からなるエレクトロクロミック表示装置の組立方法。
【請求項２９】
ゲル形成重合体を添加し混合する前に、イオン性エレクトロクロミックインクと第一の競争結合剤の混合物に第二の二次競争結合剤を溶かす工程をさらに含む請求項２８に記載の方法。
【請求項３０】
工程（ｂ）において、二次競争結合剤が、５０，０００〜１００，０００の数平均分子量を有するポリエチレンオキシド、ポリエチレングリコール、ポリプロピレンオキシド、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリアクリルアミド、ポリ（ビニルピロリドン）、多糖、セルロース誘導体、メタクリル重合体、およびポリ（２−エチル−２−オキソリン）からなる群から選ばれ、かつ工程（ｃ）において、第二の二次競争結合剤が、３００，０００〜８，０００，０００の粘度平均分子量を有するポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリアクリルアミド、ポリ（ビニルピロリドン）、多糖、セルロース誘導体、メタクリル重合体およびポリ（２−エチル−２−オキソリン）からなる群から選ばれることを特徴とする請求項２９に記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
わずかに酸性の水溶液中で指示薬色素を使用する系は、酸化還元色素を使用する系よりも色および光学的性質に関しより多くの選択の余地を与えるけれども、欠陥も持っている。特に、特開平１−１３４４２９に述べられているように、これらの実施態様は水の分解を用いる酸化還元の化学作用に基づくので、理論分解電圧以上の電圧を印加しなければならない。したがって、その系は比較的高い電力（電圧）を必要とする。さらに、水の分解は、陽極および陰極でそれぞれ酸素ガスおよび水素ガスを生成することになるであろう。そのようなガスの気泡は、光学的特性を妨げ、潜在的に電極がその後の反応をするのを妨げるであろう。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
恐らく、最も重要で複雑な要因は、水の加水分解に基づくｐＨ系は限られた寿命を持つであろうという事実である。酸化インジウムスズを含む多くの電極表面は酸性および／または塩基性の環境に敏感なので、長時間のｐＨの変化は表示装置の寿命を制限するかもしれない。さらに、特開平１−１３４４２９には実施態様の１つとして直列に並んだ２つのセルが開示されているので、製品は必然的に複雑である。最後に、障壁を横切るイオンの移行は、また、この系の応答時間を遅くするかもしれない。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３５】
成分（ｃ）として使用することができる材料の具体例としては、水溶液、プロトン性溶媒、および固体電解質が挙げられる。その水溶液は、溶液の質量を基準にして、好ましくは０．０１パーセント以上で５０パーセント以下、より好ましくは０．５パーセント以下の濃度の電解質を含む。好ましい電解質成分としては、例えば硫酸ナトリウム、硫酸リチウム、硫酸マグネシウムもしくは硫酸カルシウム、過塩素酸塩、または塩化物のような塩、さらにアミンおよび有機酸電解質のような有機のイオン性材料が挙げられる。塩化物は金属電極表面との反応性が高いので、非塩化物電解質が好ましい。高濃度の他のイオンの存在は、プロトンおよび水酸化物イオンの中和推進力を減少させる共通イオン効果を利用し、それにより開路寿命を増強する。随意に、電解質溶液は系の操作ｐＨ範囲に依存して、１つ以上の緩衝剤成分を含むであろう。緩衝剤とは、少量の酸または塩基の添加の結果としてのｐＨの変化に抵抗する物質と定義される。成分（ｃ）に適当なｐＨ緩衝剤を加えることによって、前に述べたように、寿命は、電極におけるｐＨの行き過ぎ（pH extremes）を避けることによって、増強されるかもしれない。緩衝剤成分の具体例としては、カルボン酸（ギ酸塩、酢酸塩、クエン酸塩、フマル酸、グリコール酸、蓚酸など）のような弱酸、アミン（エチレンジアミン、トリエチルアミなど）のような弱塩基またはアミノ酸または生物学的緩衝剤（ＣＡＰＳ、ＭＥＳ、ＭＯＰＳ、ＴＡＰＳＯまたはＡＭＰＳＯ）のような両性イオン物質が挙げられるが、それらに限定されない。さらに、成分ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅまたはｆは、また、系において１つ以上の緩衝剤成分の役目を果たしてもよい。しかしながら、系の応答時間を最適化するために、構成材料のどれも成分（ｂ）の色変化範囲において緩衝作用をしないことが好ましい。例えば、ｐＨ２．５および７．５において緩衝作用を示す燐酸緩衝液を含む成分（ｃ）は、５．５付近で色が変化するブロモクレゾールパープルと一緒に使用するのに適しているであろう。好ましくは、緩衝剤は、否定的に酸化還元反応に関与するべきではない。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４３】
スクリーン印刷またはステンシル印刷は、それらが最低額の組立工程を含む（involve a minimum amount of assembly steps）ので、望ましい組立法である。本発明の高粘度エレクトロクロミックインクは、粘度が調整するならば、効率的にスクリーン印刷またはステンシル印刷することができる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６５】
【表２】
2004528592.tif 000001