【手続補正書】
【提出日】平成16年9月28日(2004.9.28)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下式Ｉ
【化１】
1998298146.tif 000001
（式中、
Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 、Ｒ5 、Ｒ6 が、水素、Ｃ1 −Ｃ20アルキル、Ｃ2 −Ｃ20アルケニル、Ｃ2 −Ｃ20アルキニル、Ｃ3 −Ｃ20シクロアルキル、Ｃ4 −Ｃ20アルキルシクロアルキル、Ｃ4 −Ｃ20シクロアルキルアルキル、アリール、Ｃ7 −Ｃ20アルキルアリールまたはＣ7 −Ｃ20アリールアルキルを意味し、あるいは、
Ｒ1 、Ｒ2 が合体して飽和もしくは不飽和Ｃ3 −Ｃ9 アルキレンの二価鎖を形成し、
Ｒ3 、Ｒ5 がＣ21−Ｃ200 アルキル、Ｃ21−Ｃ200 アルケニルを意味するか、または合体してＣ2 −Ｃ12アルキレンの二価鎖を形成する。）で表わされるアミンを製造するために、
下式ＩＩ
【化２】
1998298146.tif 000002
（式中、Ｒ3 、Ｒ4 、Ｒ5 、Ｒ6 が上述の意味を有する。）で表わされるオレフィンを、硼素−ＭＣＭ−２２またはＥＲＢ−１ゼオライトを含有する不均一系触媒の存在下、２００から３５０℃、１００から３００バールで、下式ＩＩＩ
【化３】
1998298146.tif 000003
（式中、Ｒ1 、Ｒ2 が上述の意味を有する。）で表わされるアンモニアまたは１級もしくは２級アミンと反応させることを特徴とするアミン製造方法。
【請求項２】
形成されたアミンＩを分離し、未反応出発材料ＩＩおよびＩＩＩを循環使用することを特徴とする、請求項( １) のアミン製造方法。
【請求項３】
使用されるオレフィンＩＩが、イソブテン、ジイソブテン、シクロペンテン、シクロヘキセンまたはポリイソブテンであることを特徴とする、請求項( １) のアミン製造方法。
【請求項４】
使用される不均一系触媒が、Ｈ形態の硼素−ＭＣＭ−２２またはＥＲＢ−１ゼオライトを含有することを特徴とする、請求項( １) のアミン製造方法。
【請求項５】
使用される不均一系触媒が、酸、ことに塩酸、弗化水素酸、硫酸、燐酸、蓚酸、これらの混合物の中のいずれかの酸で処理された硼素−ＭＣＭ−２２またはＥＲＢ−１ゼオライトを含有することを特徴とする、請求項( １) のアミン製造方法。
【請求項６】
使用される不均一系触媒が、単一もしくは複数種類の遷移金属でドーピング処理された硼素−ＭＣＭ−２２またはＥＲＢ−１ゼオライトを含有することを特徴とする、請求項( １) のアミン製造方法。
【請求項７】
使用される不均一系触媒が、単一もしくは複数種類の希土類元素でドーピング処理された硼素−ＭＣＭ−２２またはＥＲＢ−１ゼオライトを含有することを特徴とする、請求項( １) のアミン製造方法。
【請求項８】
使用される不均一系触媒が、アンモニウム形態の硼素−ＭＣＭ−２２またはＥＲＢ−１ゼオライトを含有することを特徴とする、請求項( １) のアミン製造方法。
【請求項９】
使用される不均一系触媒が、アルカリ金属、アルカリ土類金属、土類金属の中の一種類以上の元素でドーピング処理された硼素−ＭＣＭ−２２またはＥＲＢ−１ゼオライトを含有することを特徴とする、請求項( １) のアミン製造方法。
【請求項１０】
使用される不均一系触媒が、結合剤で賦形され、２００から６００℃でか焼された硼素−ＭＣＭ−２２またはＥＲＢ−１ゼオライトを含有することを特徴とする、請求項( １) のアミン製造方法。
【請求項１１】
使用される不均一系触媒が、脱硼素化処理された硼素−ＭＣＭ−２２またはＥＲＢ−１ゼオライトを含有することを特徴とする、請求項(１) のアミン製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
【課題解決手段】しかるに、この課題ないし目的は、下式Ｉ
【化４】
1998298146.tif 000004
（式中、
Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 、Ｒ5 、Ｒ6 が、水素、Ｃ1 −Ｃ20アルキル、Ｃ2 −Ｃ20アルケニル、Ｃ2 −Ｃ20アルキニル、Ｃ3 −Ｃ20シクロアルキル、Ｃ4 −Ｃ20アルキルシクロアルキル、Ｃ4 −Ｃ20シクロアルキルアルキル、アリール、Ｃ7 −Ｃ20アルキルアリールまたはＣ7 −Ｃ20アリールアルキルを意味し、あるいは、
Ｒ1 、Ｒ2 が合体して飽和もしくは不飽和Ｃ3 −Ｃ9 アルキレンの二価鎖を形成し、
Ｒ3 、Ｒ5 がＣ21−Ｃ200 アルキル、Ｃ21−Ｃ200 アルケニルを意味するか、または合体してＣ2 −Ｃ12アルキレンの二価鎖を形成する。）で表わされるアミンを製造するために、
下式ＩＩ
【化２】
1998298146.tif 000005
（式中、Ｒ3 、Ｒ4 、Ｒ5 、Ｒ6 が上述の意味を有する。）で表わされるオレフィンを、硼素−ＭＣＭ−２２またはＥＲＢ−１ゼオライトを含有する不均一系触媒の存在下、２００から３５０℃、１００から３００バールで、下式ＩＩＩ
【化３】
1998298146.tif 000006
（式中、Ｒ1 、Ｒ2 が上述の意味を有する。）で表わされるアンモニアまたは１級もしくは２級アミンと反応させることを特徴とする、新規の、改善された製造方法により解決ないし達成されることが本発明者らにより見出された。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
さらに他の実施態様においては、本発明による硼素−ＭＣＭ−２２ないしＥＲＢ−１ゼオライトは、脱硼素化反応に附され、これにより硼素原子の若干が珪素により置換され、あるいは水熱処理によりゼオライトの硼素含有分が減損する。水熱処理による脱硼素化に次いで、酸または錯化剤で抽出することにより形成された非格子性硼素を除去するのが好ましい。珪素による硼素置換は、例えば( ＮＨ4)2 ＳｉＦ6 またはＳｉＣｌ4 で行なわれ得る。β−ゼオライトの脱硼素化処理は、例えば米国特許４７０１３１３号明細書に記載されている。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
化合物Ｉ、ＩＩ、ＩＩＩの式中におけるＲ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 、Ｒ5 およびＲ6 は、それぞれ以下の意味を有する。すなわち、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 、Ｒ4 、Ｒ5 およびＲ6 は、
水素、
Ｃ1 −Ｃ20アルキル、好ましくはＣ1 −Ｃ12アルキル、ことにＣ1 −Ｃ8 アルキル、例えばメチル、エチル、ｎ−プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、ｓ−ブチル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、イソペンチル、ｎ−ヘキシル、イソヘキシル、ｎ−ヘプチル、イソヘプチル、ｎ−オクチル、イソオクチル、
Ｃ2 −Ｃ20アルケニル、好ましくはＣ2 −Ｃ12アルケニル、ことにＣ2 −Ｃ8 アルケニル、例えばビニル、アリル、
Ｃ2 −Ｃ20アルキニル、好ましくはＣ2 −Ｃ12アルキニル、ことにＣ2 −Ｃ8 アルキニル、例えばＣ2 Ｈ、プロパルギル、
Ｃ3 -Ｃ20シクロアルキル、好ましくはＣ3 −Ｃ12シクロアルキル、ことにＣ5 −Ｃ8 シクロアルキル、例えばシクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチル、シクロオクチル、
Ｃ4 −Ｃ20アルキルシクロアルキル、好ましくはＣ4 −Ｃ12アルキルシクロアルキル、ことにＣ5 −Ｃ10アルキルシクロアルキル、
Ｃ4 −Ｃ20シクロアルキルアルキル、好ましくはＣ4 −Ｃ12シクロアルキルアルキル、ことにＣ5 −Ｃ10シクロアルキルアルキル、
アリール、例えばフェニル、１−ナフチル、２−ナフチル、ことにフェニル、
Ｃ7 −Ｃ20アルキルアリール、好ましくはＣ7 −Ｃ16アルキルアリール、ことにＣ7 −Ｃ12アルキルフェニル、例えば２−メチルフェニル、３−メチルフェニル、４−メチルフェニル、２−エチルフェニル、３−エチルフェニル、４−エチルフェニル、
Ｃ7 −Ｃ20アリールアルキル、好ましくはＣ7 −Ｃ16アリールアルキル、ことにフェニルアルキル、例えばフェニルメチル、１−フェニルエチル、２−フェニルエチルを意味し、あるいは
Ｒ1 、Ｒ2 は合体して飽和もしくは不飽和のＣ3 −Ｃ9 アルキレン二価鎖、ことに−（ ＣＨ2）4 −、−（ ＣＨ2）5 −、−（ ＣＨ2）7 −、−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ＝ＣＨ−を形成し、
Ｒ3 、Ｒ5 は、Ｃ21−Ｃ200 アルキル、ことにＣ40−Ｃ200 アルキル、例えばポリブチル、ポリイソブチル、ポリプロピル、ポリイソプロピル、ポリエチル、ことにポリブチル、ポリイソブチルを意味し、さらにＣ21−Ｃ200 アルケニル、好ましくはＣ40−Ｃ200 アルケニル、ことにＣ70−Ｃ170 アルケニルを意味し、 Ｒ3 、Ｒ5 は合体してＣ2 −Ｃ12アルキレン二価鎖、好ましくはＣ3 −Ｃ8 アルキレン二価鎖、ことに−（ ＣＨ2）3 −、−（ ＣＨ2）4 −、−（ ＣＨ2）5 −、−（ ＣＨ2）6 −、−（ ＣＨ2）7 −、ことに−（ ＣＨ2）3 、−（ＣＨ2）4 −を意味する。