【手続補正書】
【提出日】平成16年2月25日(2004.2.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
面シート１８および２０に使用されるファイバー２２は複合積層体を形成するのに使用される繊維材料のいずれであることもできる。例示のファイバー材料はガラス、アラミド、カーボン、セラミックおよびそれらのハイブリッドを包含する。ファイバーは不織、一方向、またはランダムファイバーマットの形態であってもよい。好ましいファイバー材料は商業的に入手可能である3Kファイバーによる193g/m2平織カーボンファブリック（plain weave carbon fabric）を包含する。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
例示の硬化剤はジシアンジアミド、３，３´−ジアミノジフェニルスルホン（３，３´−DDS）、アミノまたはグリシジル−シランたとえば３−アミノプロピルトリエトキシシラン、CuAcAc／ノニルフェノール（1/0.1）、４，４´−ジアミノジフェニルスルホン（４，４´−DDS）、４，４´−メチレンビス（２−イソプロピル−６−メチルアニリン）、たとえば、ロンザキュア(Lonzacure)M-DIPA（NJ州フェアローン(Fair Lawn)のロンザ社(Lonza Corporation）、４，４´−メチレンビス（２，６−ジイソプロピルアニリン）、たとえば、ロンザキュアM-DIPA（NJ州フェアローンのロンザ社）を包含する。ジシアンジアミドおよび３，３´−DDSは好ましい硬化剤である。特に好ましいのは３，３´−DDSとジシアンジアミドの組合せである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４２】
樹脂は下記配合を有して調製された：
23重量%のMY-0510（Ｎ，Ｎ−ジグリシジル−４−グリシジルオキシアニリン）
25重量%のGY281（ビス−Ｆエポキシ）
19重量%の３，３´−ジアミノジフェニルスルホン（３，３´−DDS）
7重量%のULTEM（登録商標）1000P（ポリエーテルイミド）
26重量%の高密度化PES
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４３】
高密度化PESは住友化学（大阪、日本）から入手可能であるPES 5003Pから製造された。PESは米国特許第4,945,154号に従って高密度化された。MY0510とGY281をまず混合容器の中で混合し、70℃に約10分間加熱した。それから、ULTEM（登録商標）1000P粒子を加え、そして得られた混合物を攪拌しながら130℃に約75分間加熱してULTEM（登録商標）1000P粒子を完全に溶解させた。それから、混合物を75℃に冷却し、そして３，３´−DDSを約15分間で混入させた。それから、高密度化PESをゆっくり添加しそして約10分間混入させて最終樹脂混合物を提供した。この均質樹脂の粘度を全体の硬化温度範囲（すなわち、20℃〜177℃）にわたって、先に記載した通りにレオメトリック・ダイナミック・アナリシスを使用して、測定した。樹脂は900ポアズの最低粘度を有した。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５０】
樹脂は下記配合を有して調製された：
27.0重量%のMY-0510（Ｎ，Ｎ−ジグリシジル−４−グリシジルオキシアニリン）
24.9重量%のGY285（ビス−Ｆエポキシ）
15.8重量%の３，３´−ジアミノジフェニルスルホン
1.3重量%のジシアンジアミド
13.5重量%の微粒子化ポリエーテルスルホン（PES）
17.5重量%の高密度化ポリエーテルスルホン（PES）
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５１】
この実施例による樹脂配合物はMY-510、GY281および３，３´−DDSの量が±15%までは変動して製造されてもよい。また、両タイプのPESの量は±40%のように大きく変動してもよい。ジシアンジアミドの量は±50%までは変動してもよい。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５２】
高密度化PESは実施例１および２において使用されたのと同じである。平均粒子サイズは10〜25ミクロンであり、5ミクロンより小さいのは13重量%以下であり、そして40ミクロンより大きいのは4重量%以下であった。24.9重量部のGY285と6.0重量部のMY0510を樹脂釜の中で混合し、そして攪拌しながら65℃に加熱した。この温度が達成されたら、13.5重量部の微粒子化PES 5003Pを樹脂釜に加える。それから、混合物を128±2℃に加熱し、そしてこの温度に75分間保った。75分の最後に、加熱を除き、そして釜に21重量部のMY0510を加える。混合物が65℃に冷却するままに攪拌を継続する。15.8部の３，３´−DDSを加え、そして15分間混合する。それから、1.3部のジシアンジアミドを加え、そして混合物を65℃で5分間攪拌する。最後に、17.5部の高密度化PESを加え、そして10分間攪拌する。樹脂の最低粘度は実施例１に記載したように測定し、そして約370ポアズであった。パネルを製造するには、まず、平方メートル当り70gの樹脂を含有する193 gsm 3K PWカーボンファブリックのプレプレグを形成する。プレプレグは次のように形成された：
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５６】
樹脂は成分量が下記の通りであったこと以外は比較例１に記載されたのと同じ手順に従って調製された：
23重量部のMY-0510
25重量部のGY281
19重量部の３，３´−DDS
4.5重量部のULTEM（登録商標）1000P
26重量部の高密度化PES
樹脂の最低粘度は実施例１に記載したように測定しそして123ポアズであった。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５８】
樹脂は成分量が次の通りであったこと以外は先行比較例に記載されたのと同じ手順に従って調製された：
50重量部のMY-0510
50重量部のGY281
47.6重量部の３，３´−DDS
0.0重量部のULTEM（登録商標）1000P
30重量部の非高密度化PES
樹脂の最低粘度は実施例１に記載のように測定しそして約30ポアズであった。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６０】
樹脂は成分が次の通りであったこと以外は先に記載の比較例と同じ手順に従って調製された：
13.6重量部のMY721
11.8重量部のMY-0510
25重量部のGY281
5重量部のマトリミド(Matrimide)9725
20重量部の３，３´−DDS
25重量部の高密度化PES
【手続補正１１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ハニカムに結合するための自己接着性プレプレグであって、
少なくとも一つのファイバー層；
前記ハニカムに直接結合されるのに適合している結合表面を含む前記自己接着性プレプレグを形成するために前記ファイバー層と組み合わされている樹脂であって、熱硬化性樹脂と硬化剤と前記熱硬化性樹脂の中に実質的に溶解された熱可塑性粘度調節剤とを含み、前記熱可塑性粘度調節剤がポリエーテルイミドおよび微粒子化ポリエーテルスルホンからなる群から選ばれる、前記樹脂；および
前記プレプレグ樹脂の中に実質的度合には溶解されていない熱可塑性の隅肉形成性粒子；
を含んでおり、前記樹脂溶解熱可塑性粘度調節剤および前記熱可塑性隅肉形成性粒子の量は前記プレプレグ樹脂のそれの硬化中の最低粘度が150〜1500ポアズであるようなものである、前記自己接着性プレプレグ。
【請求項２】
前記熱硬化性樹脂が、エポキシ、ビスマレイミドおよびシアネートエステル樹脂からなる群から選ばれる、請求項１の自己接着性プレプレグ。
【請求項３】
前記熱可塑性隅肉形成性粒子が、200℃以上であるガラス転移温度を有する高密度化された及び微粒子化された熱可塑性粒子からなる群から選ばれる、請求項１の自己接着性プレプレグ。
【請求項４】
前記熱可塑性隅肉形成性粒子が、高密度化ポリエーテルスルホン、微粒子化ポリエーテルスルホンおよび高密度化ポリエーテルイミドからなる群から選ばれる、請求項１の自己接着性プレプレグ。
【請求項５】
前記熱可塑性隅肉形成性粒子が、1〜100ミクロンの範囲の粒子サイズを有する、請求項３の自己接着性プレプレグ。
【請求項６】
前記プレプレグ樹脂が、エポキシ熱硬化性樹脂と、微粒子化ポリエーテルスルホン粘度調節剤と、高密度化ポリエーテルスルホン隅肉形成性粒子とを含む、請求項１の自己接着性プレプレグ。
【請求項７】
前記プレプレグ樹脂の硬化温度範囲にわたる前記プレプレグ樹脂の最低粘度が150〜1500ポアズである、請求項１の自己接着性プレプレグ。
【請求項８】
前記プレプレグ樹脂の硬化温度範囲にわたる前記プレプレグ樹脂の最低粘度が300〜1200ポアズである、請求項１の自己接着性プレプレグ。
【請求項９】
前記熱可塑性隅肉形成性粒子が実質的に前記プレプレグの前記結合表面に位置している、請求項１の自己接着性プレプレグ。
【請求項１０】
請求項１に従って製造された自己接着性プレプレグがそこに結合されているところの少なくとも一つの面を有するコアを含み、そして前記自己接着性プレプレグは前記熱可塑性隅肉形成性粒子が前記プレプレグ樹脂の中に実質的に溶解されるように硬化された、硬化ハニカムパネル。
【請求項１１】
請求項２に従って製造された自己接着性プレプレグがそこに結合されているところの少なくとも一つの面を有するコアを含み、そして前記自己接着性プレプレグは前記熱可塑性隅肉形成性粒子が前記プレプレグ樹脂の中に実質的に溶解されるように硬化された、硬化ハニカムパネル。
【請求項１２】
請求項３に従って製造された自己接着性プレプレグがそこに結合されているところの少なくとも一つの面を有するコアを含み、そして前記自己接着性プレプレグは前記熱可塑性隅肉形成性粒子が前記プレプレグ樹脂の中に実質的に溶解されるように硬化された、硬化ハニカムパネル。
【請求項１３】
請求項４に従って製造された自己接着性プレプレグがそこに結合されているところの少なくとも一つの面を有するコアを含み、そして前記自己接着性プレプレグは前記熱可塑性隅肉形成性粒子が前記プレプレグ樹脂の中に実質的に溶解されるように硬化された、硬化ハニカムパネル。
【請求項１４】
請求項５に従って製造された自己接着性プレプレグがそこに結合されているところの少なくとも一つの面を有するコアを含み、そして前記自己接着性プレプレグは前記熱可塑性隅肉形成性粒子が前記プレプレグ樹脂の中に実質的に溶解されるように硬化された、硬化ハニカムパネル。
【請求項１５】
請求項６に従って製造された自己接着性プレプレグがそこに結合されているところの少なくとも一つの面を有するコアを含み、そして前記自己接着性プレプレグは前記熱可塑性隅肉形成性粒子が前記プレプレグ樹脂の中に実質的に溶解されるように硬化された、硬化ハニカムパネル。
【請求項１６】
請求項８に従って製造された自己接着性プレプレグがそこに結合されているところの少なくとも一つの面を有するコアを含み、そして前記自己接着性プレプレグは前記熱可塑性隅肉形成性粒子が前記プレプレグ樹脂の中に実質的に溶解されるように硬化された、硬化ハニカムパネル。
【請求項１７】
ハニカムにプレプレグ面シートを接着結合させる方法であって、
少なくとも一つのファイバー層とプレプレグ樹脂を提供することを含む自己接着性プレプレグを形成する工程を含み、そこでは、前記プレプレグ樹脂は前記ハニカムに直接結合されるのに適合している結合表面を含む前記自己接着性プレプレグを形成するために前記ファイバー層と組み合わされており、前記プレプレグ樹脂は熱硬化性樹脂と、硬化剤と、ポリエーテルイミドおよび微粒子化ポリエーテルスルホンからなる群から選ばれ前記熱硬化性樹脂の中に実質的に溶解されている熱可塑性粘度調節剤と、前記プレプレグ樹脂の中に実質的度合には溶解されていない熱可塑性の隅肉形成性粒子とを含み；
前記自己接着性プレプレグを前記ハニカムに結合させる工程を含み、そこでは前記結合は前記自己接着性プレプレグを、前記隅肉形成性粒子を実質的に溶解するのに十分な時間および十分な温度で、硬化することを含み、かつ、前記樹脂溶解熱可塑性粘度調節剤および前記熱可塑性隅肉形成性粒子の量は前記プレプレグ樹脂のそれの硬化中の最低粘度が150〜1500ポアズであるようなものである；
前記方法。
【請求項１８】
前記熱硬化性樹脂が、エポキシ、ビスマレイミドおよびシアネートエステル樹脂からなる群から選ばれる、請求項１７の方法。
【請求項１９】
前記熱可塑性隅肉形成性粒子が、200℃以上であるガラス転移温度を有する高密度化された及び微粒子化された熱可塑性粒子からなる群から選ばれる、請求項１７の方法。
【請求項２０】
前記熱可塑性隅肉形成性粒子が、高密度化ポリエーテルスルホン、微粒子化ポリエーテルスルホンおよび高密度化ポリエーテルイミドからなる群から選ばれる、請求項１７の方法。
【請求項２１】
前記熱可塑性隅肉形成性粒子が、1〜100ミクロンの範囲の粒子サイズを有する、請求項１８の方法。
【請求項２２】
前記プレプレグ樹脂が、エポキシ熱硬化性樹脂と、微粒子化ポリエーテルスルホン粘度調節剤と、高密度化ポリエーテルスルホン隅肉形成性粒子とを含む、請求項１７の方法。
【請求項２３】
請求項１に従って製造された自己接着性プレプレグがそこに結合されているところの少なくとも一つの面を有するコアを含み、そして前記自己接着性プレプレグは前記熱可塑性隅肉形成性粒子が前記プレプレグ樹脂の中に実質的に溶解されるように硬化されており、そしてハニカムが5%未満のコアクラッシュを示す、硬化ハニカムサンドイッチパネル。
【請求項２４】
前記ファブリック層が6Kまたは12Kカーボンファブリックを含む、請求項２３の硬化ハニカムサンドイッチパネル。
【請求項２５】
前記ファブリック層が6Kまたは12Kカーボンファブリックを含み、そして前記ハニカムが、本質的に0%であるコアクラッシュを示す、請求項２４の硬化ハニカムサンドイッチパネル。
【請求項２６】
前記熱硬化性樹脂が、二官能性、三官能性および四官能性エポキシからなる群から選ばれる、請求項１の自己接着性プレプレグ。
【請求項２７】
前記硬化剤が、ジシアンジアミド、３，３´−ジアミノジフェニルスルホン、アミノまたはグリシジル−シラン、CuAcAc／ノニルフェノール、４，４´−ジアミノジフェニルスルホン、４，４´−メチレンビス（２−イソプロピル−６−メチルアニリン）、および４，４´−メチレンビス（２，６−ジイソプロピルアニリン）からなる群から選ばれる、請求項１の自己接着性プレプレグ。
【請求項２８】
前記硬化剤がジシアンジアミド、３，３´−ジアミノジフェニルスルホンまたはそれらの組合せである、請求項２７の自己接着性プレプレグ。
【請求項２９】
前記樹脂が、
10〜40重量部の三官能性エポキシ樹脂；
10〜40重量部の二官能性エポキシ樹脂；
11〜25重量部の芳香族硬化剤；
0〜3重量部の非芳香族硬化剤；
5〜15重量部の前記熱可塑性粘度調節剤；および
8〜30重量部の前記熱可塑性隅肉形成性粒子
を含む、請求項２６の自己接着性プレプレグ。
【請求項３０】
請求項９に従って製造された自己接着性プレプレグがそこに結合されているところの少なくとも一つの面を有するコアを含み、そして前記自己接着性プレプレグは前記熱可塑性隅肉形成性粒子が前記プレプレグ樹脂の中に実質的に溶解されるように硬化された、硬化ハニカムパネル。
【請求項３１】
請求項２６に従って製造された自己接着性プレプレグがそこに結合されているところの少なくとも一つの面を有するコアを含み、そして前記自己接着性プレプレグは前記熱可塑性隅肉形成性粒子が前記プレプレグ樹脂の中に実質的に溶解されるように硬化された、硬化ハニカムパネル。
【請求項３２】
請求項２７に従って製造された自己接着性プレプレグがそこに結合されているところの少なくとも一つの面を有するコアを含み、そして前記自己接着性プレプレグは前記熱可塑性隅肉形成性粒子が前記プレプレグ樹脂の中に実質的に溶解されるように硬化された、硬化ハニカムパネル。
【請求項３３】
請求項２８に従って製造された自己接着性プレプレグがそこに結合されているところの少なくとも一つの面を有するコアを含み、そして前記自己接着性プレプレグは前記熱可塑性隅肉形成性粒子が前記プレプレグ樹脂の中に実質的に溶解されるように硬化された、硬化ハニカムパネル。
【請求項３４】
請求項２９に従って製造された自己接着性プレプレグがそこに結合されているところの少なくとも一つの面を有するコアを含み、そして前記自己接着性プレプレグは前記熱可塑性隅肉形成性粒子が前記プレプレグ樹脂の中に実質的に溶解されるように硬化された、硬化ハニカムパネル。
【請求項３５】
前記熱硬化性樹脂が、二官能性、三官能性および四官能性エポキシからなる群から選ばれる、請求項１７の方法。
【請求項３６】
前記硬化剤が、ジシアンジアミド、３，３´−ジアミノジフェニルスルホン、アミノまたはグリシジル−シラン、CuAcAc／ノニルフェノール、４，４´−ジアミノジフェニルスルホン、４，４´−メチレンビス（２−イソプロピル−６−メチルアニリン）、および４，４´−メチレンビス（２，６−ジイソプロピルアニリン）からなる群から選ばれる、請求項１７の方法。
【請求項３７】
前記硬化剤がジシアンジアミド、３，３´−ジアミノジフェニルスルホンまたはそれらの組合せである、請求項３６の方法。
【請求項３８】
前記プレプレグ樹脂が、
10〜40重量部の三官能性エポキシ樹脂；
10〜40重量部の二官能性エポキシ樹脂；
11〜25重量部の芳香族硬化剤；
0〜3重量部の非芳香族硬化剤；
5〜15重量部の前記熱可塑性粘度調節剤；および
8〜30重量部の前記熱可塑性隅肉形成性粒子
を含む、請求項３５の方法。