【誤訳訂正書】
【提出日】平成15年4月25日(2003.4.25)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００４】
本発明による方法においては、１つの反応器の中に少なくとも２の連続した反応ゾーンが配置されている場合を除いて、連続して配置され相互に連結している２個以上のエポキシ化反応器を含むプラントを使用する。よってこれらの反応器は別々の反応器である。各反応器にオレフィンを供給する。過酸化物化合物及び溶媒は第一の反応器に導入するだけである。各反応器は、その反応器から移動しない触媒の一部を含む。触媒が固定層の形で存在する場合には、一般的には触媒を反応器中に保持するように対策を講じる必要はない。触媒が粒子の形で存在する場合には、少なくともその一部は液体流または機械的攪拌または気体により流動化された形である。液体流を使用する場合には、動いている触媒粒子を停止させるように流動層の上に降下ゾーンを含むこと及び／または反応器の出口にフィルターを含むことが薦められる。
もちろん、プラントは２個以上の連続して接続している反応器を含みうる。この場合には、一連の反応器のうちの第一の反応器には、オレフィン、過酸化物化合物及び溶媒を供給し、その後の反応器の各々には、オレフィン及び先行する反応器から得られる中間物を供給する。好ましくは、連続した３個の反応器を使用する。
本発明による方法においては、一般的には、第一の反応器で使用した過酸化物化合物の総量の少なくとも５０％が第一の反応器中で消費される。少なくとも７０％が第一の反応器で消費される場合に最高の収率が得られる。通常、第一の反応器では９９％以下、好ましくは８５％以下が消費される。残りはその後の１個以上の反応器で消費される。


【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０００７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０００７】
本発明による方法の好ましい一実施態様は図１に図解的に示されている。このこのましい実施態様においては、第一の反応器（１）は、好ましくは流動層（２）として触媒の一部を含む。反応器（１）には、パイプ（３）及びパイプ（４）によりオレフィンの第一の部分、パイプ（５）及びパイプ（４）により過酸化物化合物、及び、以下に記載するプラントの別の部分から得られるパイプ（４）により溶媒が供給される。第一の反応器においては、オレフィンの第一の部分が触媒の存在下で過酸化物化合物と反応してオキシランの第一の部分を形成する。パイプ（６）により反応器（１）を離れる中間物は、溶媒、オキシランの第一の部分、消費されていない過酸化物化合物及び変換されていないオレフィンを含む。この中間物はフィルター（７）を通過し、パイプ（８）により圧力を下げる容器（９）に搬送される。次いで中間物はパイプ（１０）により蒸留塔（１１）に搬送される。オキシラン及び変換されていないオレフィンの混合物はこの蒸留塔（１１）の上部で回収される。この混合物はパイプ（１２）により、オキシランを変換されていないオレフィンと分離する冷却器（１３）に搬送される。変換されていないオレフィンはパイプ（１４）、（３）及び（４）により反応器（１）に再循環される。オキシランの第一の部分は、パイプ（１５）により最終製品として回収される。溶媒、反応器（１）で消費されていない過酸化物化合物及びことによると変換されていないオレフィンの一部を含む中間物は蒸留塔（１１）の底部で回収される。その一部が任意にパイプ（３０）により反応器（１）に再循環されうるこの中間物は、パイプ（１６）により、好ましくは流動層（１８）の形で触媒の別の部分を含む第二の反応器（１７）に輸送される。第二の反応器（１７）にはパイプ（１９）によりオレフィンの第二の部分が供給される。第二の反応器（１７）においては、オレフィンの第二の部分が触媒（１８）の存在下で第一の反応器から得られる消費されていない過酸化物化合物と反応してオキシランの第二の部分を形成する。第二の反応器（１７）の条件は、好ましくは第一の反応器から得られる過酸化物化合物の全てが消費されるような条件である。したがって、パイプ（２０）により反応器（１７）を離れる中間物は、溶媒、オキシランの第二の部分及び変換されていないオレフィンを含む。この中間物はフィルター（２１）を通過し、パイプ（２２）により圧力を下げる容器（２３）に搬送される。次いで中間物はパイプ（２４）により第二の蒸留塔（２５）に輸送される。オキシランの第二の部分及び変換されていないオレフィンの混合物はこの蒸留塔（２５）の上部で回収される。この混合物はパイプ（２６）により、オキシランを変換されていないオレフィンと分離する冷却器（２７）に搬送される。変換されていないオレフィンはパイプ（２８）、（１４）、（３）及び（４）により反応器（１）に再循環される。オキシランの第二の部分は、パイプ（２９）により最終製品として回収される。溶媒は、蒸留塔（２５）の底部で回収され、パイプ（４）により第一の反応器（１）に再循環され、そしてパイプ（３１）を介して水性の流出液が排出される。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１１】
オレフィン及び過酸化物化合物間の反応温度は１０〜１２５℃である。本出願人による特許願第ＥＰ  ９９／０８７０３号に開示されている有利な一変法においては、触媒の穏やかな失活を克服するために反応温度は３５℃より高温である。温度は４０℃以上でもよく、好ましくは４５℃以上である。５０℃以上の温度が特に好ましい。反応温度は好ましくは１００℃未満である。
本発明による方法においては、オレフィン及び過酸化物化合物間の反応は大気圧下で起こりうる。それは加圧下でも起こりうる。この圧力は一般的には４０バール以下である。実際には２０バールの圧力が適する。
本発明による方法において使用されうる過酸化物化合物は、活性酸素を放出してエポキシ化を遂行しうるペルオキシド官能基（−ＯＯＨ）を１個以上含む過酸化物化合物である。無機過酸化物化合物が良好な結果をもたらす。過酸化水素及びエポキシ化反応の条件下で過酸化水素を製造しうる過酸化物化合物が使用するのに適する。過酸化水素が好ましい。


【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１５】
オレフィン及び過酸化物化合物間の反応は、本出願人による特許願第ＷＯ  ＥＰ  ９９／０８７０３号（その内容は本特許願に参考として導入されている）に開示されているように、塩化ナトリウムのような塩の存在下で実施しうる。この塩は、１つの反応器のみ（例えば、第一の反応器）に導入されてもよいし、複数の反応器に導入されてもよい。
１種以上のアルカンで希釈された形でオレフィンを導入するのが有利である。例えば、オレフィン及び少なくとも１０体積％（特に２０％、例えば３０％）の１種以上のアルカンを含む流体をエポキシ化反応器に導入しうる。例えば、プロピレンの場合には、再循環された変換されていないプロピレンを反応器に導入するときに、１０体積％以上のプロパンと混合しうる。完全にはプロパンが不在ではないプロピレン源もありうる。
次の実施例は本発明を説明するものであって、その範囲を限定するものではない。
例１及び２は、アスペン テクノロジー社からのアスペンプラス（登録商標、ＡＳＰＥＮ  ＰＬＵＳ）プロブラムを使用して、その文献に記載され入手できる実験方法及び液−気平衡に基づいて決定された反応の動的パラメータの助けにより、計算されたものである。
例１（比較例）
この例では、プロピレンオキシドの合成を連続した２つの反応器で実施し、第１の反応器で作られたプロピレンオキシドの中間分離を精留カラムで行う。Ｈ２Ｏ２の半分を第１の反応器に供給し、残りの半分を第２の反応器に供給する。
１１００  ｋｍｏｌ／時間の水とともに  ３２６．５  ｋｍｏｌ／時間の過酸化水素を２つの同じ画分に分け、各画分が１６３．２５  ｋｍｏｌ／時間の過酸化水素及び５５０  ｋｍｏｌ／時間の水を含む。最初の画分を１５００  ｋｍｏｌ／時間のメタノール、２５０  ｋｍｏｌ／時間のプロピレン及び精留カラムの底部からリサイクルされた画分と、すべてのプロピレンが反応温度で溶解するのに十分な圧力下で混合する。該反応混合物を７０℃で、６００ｋｇの触媒を含む組織的な反応器に連続的に導入する。該反応器を適切な冷却システムによって７０℃に維持する。
反応器の流出物を、理論段数５０を含む精留カラム（コンデンサー及びボイラーを含む）へ運搬し；供給を１０番目の理論段数で行い（コンデンサーから始まる）；カラムは絶対圧  １．１バールで流れ（カラムの上部の圧）；カラムの上部の温度を４０℃に維持し（蒸留液は部分的に蒸発し）；モル還流度を１に設定し；蒸留の総流量を６００  ｋｍｏｌ／時間に設定する。
カラムの底部から抜き出された混合物は、プロピレンオキシドが枯渇していて、２つの画分に分けられ、最初の１つは該混合物の９０容量％を含み、第１の反応器の供給物にリサイクルされ；第２は精留カラムの底部から得られた混合物の残りを含み、２００  ｋｍｏｌ／時間のプロピレンと該プロピレンが反応温度で完全に溶解するのに十分な圧力下で混合し、８２０  ｋｇの触媒を含む第２の組織的な反応器へ７０℃で連続的に導入し、適切な冷却システムによって７０℃に維持する。
第２の反応器からの流出物は、２４．５  ｋｍｏｌ／時間の未反応の過酸化水素、２０９．４  ｋｍｏｌ／時間のプロピレンオキシド及び８７．７  ｋｍｏｌ／時間の副生成物（主にメトキシプロパノール及びプロパンジオール）を含み；カラムの流出物は５６．２  ｋｍｏｌ／時間のプロピレンオキシドを含み；Ｃ３の収率は６４．１％で、過酸化水素の転換率は９２．４％である。
例２（本発明による）
この例では、プロピレンオキシドの合成を連続した２つの反応器で実施し、第１の反応器で作られたプロピレンオキシドの中間分離を行う。
１１００  ｋｍｏｌ／時間の水とともに  ３２６．５  ｋｍｏｌ／時間の過酸化水素を１５００  ｋｍｏｌ／時間のメタノール、２５０  ｋｍｏｌ／時間のプロピレン及び精留カラムの底部からリサイクルされた画分と、すべてのプロピレンが反応温度で溶解するのに十分な圧力下で混合する。該反応混合物を７０℃で、６００ｋｇの触媒を含む組織的な反応器に連続的に導入する。該反応器を適切な冷却システムによって７０℃に維持する。
反応器の流出物を、理論段数５０を含む精留カラム（コンデンサー及びボイラーを含む）へ運搬し；供給を１０番目の理論段数で行い（コンデンサーから始まる）；カラムは絶対圧  １．１バールで流れ（カラムの上部の圧）；カラムの上部の温度を４０℃に維持し（蒸留液は部分的に蒸発し）；モル還流度を１に設定し；蒸留の総流量を６００  ｋｍｏｌ／時間に設定する。
カラムの底部から抜き出された混合物は、プロピレンオキシドが枯渇していて、２つの画分に分けられ、最初の１つは該混合物の９０容量％を含み、第１の反応器の供給物にリサイクルされ；第２は精留カラムの底部から得られた混合物の残りを含み、２００  ｋｍｏｌ／時間のプロピレンと該プロピレンが反応温度で完全に溶解するのに十分な圧力下で混合し、８２０  ｋｇの触媒を含む第２の組織的な反応器へ７０℃で連続的に導入し、適切な冷却システムによって７０℃に維持する。
第２の反応器からの流出物は、１．９  ｋｍｏｌ／時間の未変換の過酸化水素、２５６．５  ｋｍｏｌ／時間のプロピレンオキシド及び６２．２  ｋｍｏｌ／時間の副生成物（主にメトキシプロパノール及びプロパンジオール）を含み；カラムの流出物は８８．４  ｋｍｏｌ／時間のプロピレンオキシドを含み；Ｃ３の収率は７８．６％で、過酸化水素の転換率は９９．４％である。