(57)【要約】  本発明は、ユビキノールを含有するゼリー状食品に関する。本発明者らは、油脂等に代えてゲル化剤を用いることにより、ユビキノールを安定かつ均一に分散できることを見出し、本発明を完成するに至った。本発明によれば、生体に必要不可欠であるにも関わらず減少・不足しがちなユビキノールを、健常人はもとより高齢者や病人など嚥下能力の低下した人あっても、容易に且つ効率的に補給することが可能となる。また、本発明のゼリー状食品は油脂の含有が低く、エネルギー摂取過多となりがちな現代人にとって、好ましい食品である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ユビキノールを含有するゼリー状食品。
【請求項２】
ゼリー状とするためのゲル化剤を使用することを特徴とする請求項1記載のゼリー状食品。
【請求項３】
ゲル化剤として、寒天、ゼラチン、コンニャク粉、ペクチン、片栗でんぷん、葛でんぷん、蕨でんぷん（わらびこ）、タピオカでんぷん及びカラギーナンからなる群より選択される１種以上のゲル化剤を使用することを特徴とする請求項１又は２記載のゼリー状食品。
【請求項４】
粘度が5.0×102 〜1.0×105 mPa・s、及び／又は、硬さが5×104 Ｎ/ｍ2以下である請求項１〜３いずれか１項記載のゼリー状食品。
【請求項５】
さらに有機酸を含有する請求項１〜４いずれか１項記載のゼリー状食品。
【請求項６】
さらに抗酸化剤を含有する請求項１〜５いずれか１項記載のゼリー状食品。
【請求項７】
さらにビタミン類を含有する請求項１〜６いずれか１項記載のゼリー状食品。
【請求項８】
油脂の含有量が０．５重量％未満である請求項１〜７いずれか１項記載のゼリー状食品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、日常生活で通常の食品と同様に摂取することにより、生体に必要不可欠なユビキノールを容易に補給することができる、ユビキノールを含有したゼリー状食品及びその用途に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ユビキノールは、広く生物界に分布するベンゾキノン誘導体であるユビキノンの２電子還元体である。ユビキノール及びユビキノンは、ミトコンドリア、リソゾーム、ゴルジ体、ミクロソーム、ペルオキシソーム、或いは細胞膜などに局在し、電子伝達系の構成成分としてＡＴＰ産生賦活、生体内での抗酸化作用、膜安定化に関与している事が知られている生体の機能維持に必要不可欠な物質である。ユビキノンについては、そのビタミン様の機能からビタミンＱとも呼ばれており、弱った細胞活性を健康な状態に戻す栄養源として身体を若返らせる成分である。【０００３】
生体内でユビキノールとユビキノンはある種の平衡関係にあり、生体内に吸収されたユビキノール／ユビキノンは、相互に酸化／還元される事が知られている。通常、生体内では、ユビキノールとユビキノンの合計重量に対し６０〜９０％がユビキノールとして存在していると言われている。【０００４】
ユビキノンについては食事によって補給される一方、生体内でも生合成されている事から、正常な状態ではユビキノン及びユビキノールの必要量は充足されているかに見えるが、これらの生体内での含量は加齢や生体が受ける種々のストレスにより顕著に減少することが知られている。【０００５】
例えば、ヒト心臓中ユビキノン含量は、１９歳〜２１歳の場合１１０．０μｇ／ｇであるのに対し、７７歳〜８１歳では４７．２μｇ／ｇと半減することが報告されている（非特許文献１）。また、尿毒症及び慢性の血液透析患者、種々のアレルギー患者の血漿中ユビキノン含量は健常人に比較し減少している（非特許文献２、非特許文献３）。高脂血症患者では、ＬＤＬコレステロール画分のユビキノン含量が減少している（非特許文献４）。更に、昨今高コレステロール血漿治療剤として汎用されているコレステロール合成阻害剤の投与が、ユビキノンの生合成をも阻害し、組織でのユビキノン濃度の低下をもたらしていることが指摘されている（非特許文献５）。更に、激しい運動や過労時等、生体内で過酸化物が生成しやすい条件下においても、組織内濃度の減少が推定されている。【０００６】
生体内ユビキノール及びユビキノン含量の低下は、その特性上、ＡＴＰ産生力の減退、心機能の減退、酸化ストレスに対する抵抗性の減退、生体膜の不安定化をもたらし、健康上好ましくない。不足しているユビキノール及びユビキノンを補給することは、ミトコンドリアでのエネルギー産生促進及び生体の抗酸化能を向上し恒常性を維持するために有益である。【０００７】
ユビキノンには、例えば、心疾患、高血圧、肥満、糖尿病、癌、パーキンソン病、歯周病、神経疾患、アレルギー、生殖能、運動能、免疫機能、疲労等の改善や予防の効果が期待されている。【０００８】
例えば、ユビキノン投与による心機能の亢進が報告されており（非特許文献６）、ユビキノンによる鬱血性心不全、狭心症、心筋梗塞などの心疾患の改善効果（非特許文献７、非特許文献８）、動脈硬化、高血圧、糖尿病、癌、歯周病、アレルギーなどの予防・改善効果（非特許文献９、非特許文献１０、非特許文献１１、非特許文献１２）、生殖能向上効果、ＬＤＬコレステロールの酸化抑制、腎透析患者での透析回数の減少効果、非特異的免疫能の増強効果等が知られている（非特許文献１３、非特許文献１４）。また、ユビキノンは既に、鬱血性心不全或いは軽度な心疾患による動悸、息切れ、むくみの治療薬として利用されている。【０００９】
日々の生活において低下する生体内ユビキノール及びユビキノン含量を補うためは適度にユビキノールやユビキノンを補給することが必要である。中高年はもとより、若い人でも、過度の運動時に指摘されるような酸化ストレス障害の場合は、特にユビキノール含量が低下するので、ユビキノールを補給して生体の抗酸化能を上げておくことは大切である。生体内のユビキノール含量を向上させるために、外来的にユビキノンを補給する方法が従来より用いられてきた。【００１０】
上記の様に生体の機能維持に必要不可欠で、日々の生活において減少・不足しがちなユビキノンを補給する方法として、錠剤、カプセル剤の形態で医薬として、或いはサプリメントとして補給する方法が既に実施されているが、不足の度合いが軽度で医療の対象とならない健康人、或いは半健康人等にとって、錠剤やカプセル剤として摂取するよりも、通常の食品と同様に摂取する方が簡便である。【００１１】
この様に、ユビキノンを含有した食品を利用すれば、生体内でユビキノンとユビキノールは平衡関係にあるので、ユビキノンそのものだけでなく不足しがちなユビキノールの補給が容易に可能になると考えられてきた。しかしながら、近年、種々の用途において、ユビキノールを摂取することがユビキノンを摂取することよりも有効であるとの報告がなされている。例えば、ユビキノールがユビキノンよりも経口吸収性に優れていること（特許文献１）や、高コレステロール血症、高脂血症や動脈硬化症の改善・予防に効果があること（特許文献２）が報告されている。また、高齢者や病人ではユビキノンをユビキノールに還元する能力が弱くなるとの報告もある（非特許文献１５）。【００１２】
このようにユビキノールを摂取することはその有用性が期待されているが、ユビキノールが非常に酸化されやすいという性質を有していることに加えて、ユビキノールそのままでは吸収性が低く、吸収性を上げるためには油脂等に溶解し、さらに場合によっては界面活性剤なども添加し、酸化を防ぐためにカプセル剤として摂取されるのが一般的である。しかしながらカプセル剤の場合、高齢者や病人など嚥下能力の低い人にとっては摂取しにくいという問題がある。【００１３】
またユビキノールを含有する食品として、ユビキノールを富化した油脂含有食品（特許文献３）が報告されているが、ここでは、脂溶性物質であるユビキノールを食品に含有させるために、ユビキノールを油脂等に溶解あるいは共存させて使用している。【００１４】
上述したように、ユビキノールの摂取においては、従来、油脂や界面活性剤などと同時に摂取する方法が一般的である。油脂（脂肪）は３大栄養素の１種であり、エネルギー源として重要であると同時に、食品に対するなめらかな食感の付与、こくづけ、濃厚感の付与等の機能を持つ。しかし、最近では肥満や生活習慣病への関心の高まりから、食品中の高カロリー物質である脂肪の摂取量を低減化することが求められている。
【特許文献１】特開平１０−１０９９３３
【特許文献２】特開平１０−３３０２５１
【特許文献３】ＷＯ０３／０６１３９５
【非特許文献１】Lipids, 24, 579-584 (1989)
【非特許文献２】Nephron, 66, 153-156 (1994)
【非特許文献３】BioFactors, 1, 303-306 (1988)
【非特許文献４】Atherosclerosis, 129, 119-126 (1997)
【非特許文献５】Clinical Investigator, 71, S97-S102 (1993)
【非特許文献６】Clinical Investigator, 71, S71-S75 (1993)
【非特許文献７】Inter. J. Cardiology, 68, 23-29 (1999)
【非特許文献８】Cardiovasc. Drugs Ther., 12, 347-353 (1998)
【非特許文献９】Atherosclerosis, 148, 275-282 (1999)
【非特許文献１０】Curr. Therap. Res., 51, 668-672 (1992)
【非特許文献１１】口腔衛生学会誌, 43, 667-672 (1993)
【非特許文献１２】臨床と研究, 58,1349-1352(1981)
【非特許文献１３】Mol. Aspects Med., 18, S85-S103 (1997)
【非特許文献１４】Mol. Aspects Med., 15, S213-S219 (1994))
【非特許文献１５】Acta Diabetol., 42, 179-181 (2005)
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
本発明の目的は、日常生活で通常の食品と同様に摂取することにより、生体に必要不可欠であるにも関わらず、減少・不足しがちなユビキノールを、健常な人はもとより高齢者や病人など嚥下能力の低下した人にとっても容易に且つ効率良く補給することができ、現代人の食生活で問題となっているエネルギー過多に対しても好ましいゼリー状食品及びその用途を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明者らは、油脂等に代えてゲル化剤を使用してゼリー状とすることにより、ユビキノールを安定かつ均一に分散できてさらに吸収性にも優れたゼリー状食品となりうることをはじめて見出した。そのようなゼリー状食品は、高齢者や病人など嚥下能力の低下した人にとっても有用である。即ち、本発明は以下の通りである。【００１７】
［１］  ユビキノールを含有するゼリー状食品。
［２］  ゼリー状とするためのゲル化剤を使用することを特徴とする［１］記載のゼリー状食品。
［３］  ゲル化剤として、寒天、ゼラチン、コンニャク粉、ペクチン、片栗でんぷん、葛でんぷん、蕨でんぷん（わらびこ）、タピオカでんぷん及びカラギーナンからなる群より選択される１種以上のゲル化剤を使用することを特徴とする［１］又は［２］のゼリー状食品。
［４］  粘度が5.0×102 〜1.0×105 mPa・s、及び／又は、硬さが5×104 Ｎ/ｍ2以下である［１］〜［３］いずれかのゼリー状食品。
［５］  さらに有機酸を含有する［１］〜［４］いずれかのゼリー状食品。
［６］  さらに抗酸化剤を含有する［１］〜［５］いずれかのゼリー状食品。
［７］  さらにビタミン類を含有する［１］〜［６］いずれかのゼリー状食品。
［８］  油脂の含有量が０．５重量％未満である［１］〜［７］いずれかのゼリー状食品。
【発明の効果】
【００１８】
本発明のゼリー状食品は、日常生活で通常の食品と同様に摂取することにより、生体に必要不可欠であるにも関わらず、減少・不足しがちなユビキノールを、健常な人はもとより高齢者や病人など嚥下能力の低下した人にとっても容易に且つ効率良く補給することができるだけでなく、現代人の食生活で問題となっているエネルギー過多に対しても好ましい低カロリーの食品である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
本発明のゼリー状食品は、ユビキノールを含有することを特徴とする。本発明のゼリー状食品において、含有されるユビキノールは、実質的にユビキノール単独であってもよく、又、ユビキノンとユビキノールの混合物であってもよい。本発明において、ユビキノールとユビキノンの混合物を使用する場合、その割合は特に限定されないが、ユビキノールの含有量が高いことが好ましいことから、ユビキノール／ユビキノンの重量比として、４０／６０以上が好ましく、６０／４０以上がより好ましく、８０／２０がさらに好ましく、９５／５がよりさらに好ましく、９９／１であるのがもっとも好ましい。【００２０】
本発明に使用するユビキノールは、合成法もしくは発酵法など、いかなる公知の方法で製造されたものでもよいが、生体に対する安全性を慎重に配慮すれば、肉、魚等の食品に含まれるものと同じ（all-E）−異性体であるのが好ましく、この場合、その製造法が発酵法に由来するものが好ましい。ここで、「発酵法に由来する」とは、好ましい上記立体異性が発酵法に基づき得られることを意味しており、例えば、発酵法により得られた（all-E）−異性体のユビキノン及び／又はユビキノールを、その立体を保持したまま、酸化、還元等の処理により、所望の比率のユビキノールに変換することを妨げない。尚、立体異性体は常法によりＨＰＬＣにて分析される。【００２１】
また、本発明に使用するユビキノールの製造は、常法で製造されたユビキノン、好ましくは発酵法により製造されたユビキノンを、水素化ほう素ナトリウム、亜ジチオン酸ナトリウム（ハイドロサルファイトナトリウム）、亜鉛等の一般的な還元剤を用いて、常法により還元することにより行うことができる。上記還元後は、晶析やクロマトグラフィーによる濃縮を行っても良い。ユビキノールは、固体状であれ液状であれ、結晶状であれ、アモルファス状であれ使用し得る。【００２２】
ユビキノンとユビキノールの割合は、通常、ＵＶ検出器を用いたＨＰＬＣシステムにより、試料中のユビキノンとユビキノールを定量し、その量比をもって算出する方法、または、ＨＰＬＣに電気化学的検出器を組み込んだシステムにより、ユビキノンとユビキノールの割合をピーク面積から算出する方法により求めることができる。電気化学的検出器を組み込んだシステムでは、酸化還元物質を特異的に測れることおよび感度が高いことから、生体あるいは試料に微量に存在するユビキノールの割合を測定する場合は、有用性が高い。具体的には、島津社製のＨＰＬＣ分析装置に資生堂社製の電気化学的検出器を組み込み、以下のＨＰＬＣ条件で測定できる。【００２３】
カラム：ＹＭＣ−Ｐａｃｋ（ＯＤＳ−Ａ３０３）、検出波長：２７５ｎｍ、移動相：メタノール（８８％）、ヘキサン（１２％）、流速：１ｍｌ／ｍｉｎ。【００２４】
本発明のゼリー状食品としては、いわゆるゲル状の形態を有する食品であれば特に限定されないが、具体的には、ゼラチン、寒天、コンニャクなどのゲル化剤によるゼリーやゼリー寄せ、タピオカ、わらびもち、くず、ジャム、煮こごりなどが挙げられる。またこれらゲル状の組成物中に固形物を有しているものであってもかまわない。【００２５】
本発明のゼリー状食品に使用される材料としては、ゲル状の食品原料、または液状の食品原料に適度な粘度を付加したものであれば特に限定されない。例えば、食品として許容できるゲル化剤を使用して、必要であれば、加熱処理や加水などの処理を行い、ゲル状、いわゆるゼリー状にすることによって、本発明のゼリー状食品を製造することができる。【００２６】
本発明に用いられるゲル化剤としては特に限定されず、とうもろこしでんぷん、片栗でんぷん、馬鈴薯でんぷん、さつまいもでんぷん、葛でんぷん、蕨でんぷん（わらびこ）、タピオカでんぷん、などのでんぷん類、寒天、ゼラチン、コンニャク粉（グルコマンナン、ガラクトマンナン）、ペクチン、カラギーナン、アルギン酸及びその塩、サイリウム、アラビアガム、ローカストビーンガム、グアーガム、タマリンドガム、クインスシードガム、カラヤガム、トラガントガム、ガッティーガム、キサンタンガム、ジェランガム（ネイティブジェランガム、脱アシル型ジェランガム）、タラガム、アラビノガラクタン、ファーセレラン、マルメロ、カードラン、プルラン、デキストラン、カルボキシメチルセルロースナトリウム等のセルロース誘導体等が挙げられる。好ましくは、でんぷん類、寒天、ゼラチン、コンニャク粉、ペクチンである。より好ましくは、寒天、ゼラチン、コンニャク粉、ペクチン、片栗でんぷん、葛でんぷん、蕨でんぷん（わらびこ）、タピオカでんぷんである。これらのゲル化剤は２種以上組み合わせてもかまわない。【００２７】
本発明のゼリー状食品は、弾性のある半固体の、いわゆるゼリーやゼリー状飲料に類する形状や物性を有しているものであれば特に限定されないが、例えば、その粘度としては、摂取時の温度条件下で、5.0×102 mPa・s以上の粘性を有するのが好ましく、またその上限としては1.0×105 mPa・s以下であるのが好ましい。硬さとしては、6×104 Ｎ/ｍ2以下の硬さが好ましく、5×104 Ｎ/ｍ2以下であるのがさらに好ましい。【００２８】
ここでいう粘度とは、「液体の流れ難さ、あるいは粘っこさの程度を示す物質定数」で、これを粘性率あるいは粘度という。力を加えて流したときに、内部に摩擦を生じて止まっていく、すなわち、押し流す力に抵抗する性質を粘性という。【００２９】
ここでいう硬さとは、「一定速度で圧縮したときの抵抗」で、物質に外部から局部的な力（集中荷重）を短時間に加えて、そのときに示される物質の変形度合から変形に対する抵抗の大小を判断してこれを硬さとしている。【００３０】
食品の粘度や硬さは、市販の粘度計（レオメーター、クリープメーター等）を用いて測ることが出来る。【００３１】
さらに、本発明におけるゼリー状食品は、嚥下障害者向けの食品、栄養補助食品としても使用することができる。高齢社会において、寝たきり・重度の痴呆・脳卒中後遺症等、運動障害のある高齢者数も増加している。嚥下機能が障害されると、食物や飲料を正常に飲み込めず、誤って気管に引き込んでしまう誤嚥(ごえん)によって、窒息死や誤嚥性肺炎の誘発といった危険性もある。健常者では水の様に低粘度の液体がもっとも飲み込み易いが、嚥下困難者においてはとろみのある方がかえって誤嚥を起こしにくいことが知られ、病院、特養ホーム等では液状食品に粘性を加えた食品が用いられている。また、当然食材の硬さも重要であり、ある程度の柔らかさでないと、噛み砕いたり、飲み混んだりすることが難しくなる。【００３２】
日本厚生労働省では、粘度が1.5×103 mPa・s以上、硬さが1×104 Ｎ/ｍ2以下（舌でつぶせる程度の硬さ）のものを、咀嚼・嚥下困難者用食品の基準としていることから、本発明のゼリー状食品を、これら基準を満たすように調整することによって、咀嚼・嚥下困難者用食品として使用することが可能である。また、このようなゼリー状食品は、幼児・老人向け食品用途にも好ましく利用できる。【００３３】
本発明のゼリー状食品において、目的とする粘度や硬度に調整する方法としては特に限定されず、ゲル化剤の種類や使用量を調整したり、適宜その他増粘剤などを使用するなど公知の方法を用いることができる。また、咀嚼・嚥下困難者用食品用途に適した粘度と硬さのゼリー状食品とするためには、例えば、ゲル化剤としてゼラチンと、寒天またはカラギーナンを併用する、あるいは、カラギーナンとキサンタンガムまたはネイティブジェランガムを併用するなどの方法が挙げられる。【００３４】
本発明のゼリー状食品には、抗酸化剤、有機酸、ビタミン類を添加しても良い。【００３５】
抗酸化剤としては、リコペン、カロテノイド類、フラボノイド類、ポリフェノール類、グルタチオン、セレン、チオ硫酸ナトリウム、αリポ酸およびその誘導体、ピクノジェノール、フラバンジェノール、スーパーオキサイドディスムターゼ（ＳＯＤ）、グルタチオンペルオキシダーゼ、グルタチオン−Ｓ−トランスフェラーゼ、グルタチオン還元酵素、カタラーゼ、アスコルビン酸ペルオキシダーゼ、およびこれらの混合物などが挙げられる。これら抗酸化剤はユビキノールの酸化に対する安定性を高め、より安定した高い効果を得る観点から特に好ましい添加物として使用される。【００３６】
有機酸としては、特に限定はされないが、例えば、クエン酸、クエン酸誘導体、酢酸、乳酸、コハク酸、酒石酸、アスパラギン酸、シュウ酸、リンゴ酸、マロン酸、フマル酸、マレイン酸、プロピオン酸、酪酸、バレリン酸、イソクエン酸、およびこれらの混合物などが挙げられる。有機酸はそれ自体が体に有用な成分であるだけでなく、本発明のゼリー状食品に適度な風味を付加できる点で好ましい。【００３７】
ビタミン類としては特に限定されず、例えば、ビタミンＡ、ビタミンＢ（ビタミンＢ１、ビタミンＢ１誘導体、ビタミンＢ２、ビタミンＢ６、ビタミンＢ１２など）、ビタミンＣ、ビタミンＤ、ビタミンＥ、ビタミンＫ、ビオチン、パントテン酸、ニコチン酸、およびこれらの混合物などが挙げられる。ここで、ビタミンＢ１誘導体には、チアミンまたはその塩、チアミンジスルフィド、フルスルチアミンまたはその塩、ジセチアミン、ビスブチチアミン、ビスベンチアミン、ベンフォチアミン、チアミンモノフォスフェートジスルフィド、シコチアミン、オクトチアミン、プロスルチアミンなどのビタミンＢ１としての生理活性を有する化合物のすべてが含まれ得る。【００３８】
これらの抗酸化物質、有機酸、ビタミン類は、２種類以上を組み合わせても良い。【００３９】
本発明のゼリー状食品に含まれる他の成分としては、食品に使用できる成分であれば特に限定されず、必要に応じて、糖類、甘味料、果汁、フレーバー粉末、香料、防腐剤、着色剤や保存剤などが使用できる。【００４０】
糖類としては特に限定されず、例えば、庶糖、ブドウ糖、果糖、乳糖、麦芽糖、異性化糖、カップリングシュガー、パラチノース、ネオシュガー、還元澱粉糖化飴、キシロース、ソルボース、ラクツロース、ポリデキストロース等の水溶性糖類、およびこれらの混合物などが挙げられる。【００４１】
甘味料としては特に限定されず、例えば、サッカリンナトリウム、アスパルテーム、ステビオサイド、ステビアエキス、パラメトキシシンナミックアルデヒド、ネオヘスペリジルジヒドロカルコン、ペリラルチン、およびこれらの混合物などが挙げられる。【００４２】
果汁としては特に限定されず、例えば、りんご果汁、オレンジ果汁、ぶどう果汁、メロン果汁、レモン果汁などが用いられる。【００４３】
フレーバー粉末としては特に限定されず、例えば、コーヒー粉末、抹茶粉末、煎茶粉末、ココア粉末などが用いられる。【００４４】
香料としては特に限定されず、例えば、メントール、カルボン、アネトール、シネオール、サリチル酸メチル、シンナミックアルデヒド、オイゲノール、３−（１−メントキシ）プロパン−１，２−ジオール、チモール、リナロール、リナリールアセテート、リモネン、メントン、メンチルアセテート、Ｎ−置換−パラメンタン−３−カルボキサミド、ピネン、オクチルアルデヒド、シトラール、プレゴン、カルビールアセテート、アニスアルデヒド、エチルアセテート、エチルブチレート、アリルシクロヘキサンプロピオネート、メチルアンスラニレート、エチルメチルエチニルグリシデート、バニリン、ウンデカラクトン、ヘキサナール、エチルアルコール、プロピルアルコール、ブタノール、イソアミルアルコール、ヘキセノール、ジメチルサルファイド、シクロテン、フルフラール、トリメチルピラゾン、エチルラクテート、エチルチオアセテートなどの単品香料、更に、ペパーミント油、スペアミント油、アニス油、ユーカリ油、ウインターグリーン油、カシア油、クローブ油、タイム油、セージ油、レモン油、オレンジ油、ハッカ油、カルダモン油、コリアンダー油、マンダリン油、ライム油、ラベンダー油、ローズマリー油、ローレル油、カモミール油、キャラウェイ油、マジョラム油、ベイ油、レモングラス油、オリガナム油、パインニードル油、ネロリ油、ローズ油、ジャスミン油、イリスコンクリート、アブソリュートペパーミント、アブソリュートローズ、オレンジフラワーなどの天然香料、ストロベリーフレーバー、アップルフレーバー、バナナフレーバー、パイナップルフレーバー、グレープフレーバー、マンゴーフレーバー、バターフレーバー、ミルクフレーバー、フルーツミックスフレーバー、トロピカルフルーツフレーバーなどの調合香料、およびこれらの混合物などが挙げられる。【００４５】
防腐剤としては特に限定されず、例えば、アミノエチルスルホン酸、安息香酸、安息香酸ナトリウム、エタノール、エデト酸ナトリウム、カンテン、dl−カンフル、クエン酸、クエン酸ナトリウム、サリチル酸、サリチル酸ナトリウム、サリチル酸フェニル、ジブチルヒドロキシトルエン、ソルビン酸、ソルビン酸カリウム、窒素、デヒドロ酢酸、デヒドロ酢酸ナトリウム、２−ナフトール、白糖、ハチミツ、パラオキシ安息香酸イソブチル、パラオキシ安息香酸イソプロピル、パラオキシ安息香酸エチル、パラオキシ安息香酸ブチル、パラオキシ安息香酸プロピル、パラオキシ安息香酸メチル、l−メントール、ユーカリ油、およびこれらの混合物などが挙げられる。【００４６】
着色剤としては特に限定されず、食品に添加することが許可されているものなどを使用することができ、例えば、青色１号、黄色４号、緑色３号、赤色５号、レーキ色素、二酸化チタン、赤キャベツ色素、紅麹色素、ムラサキイモ色素、クチナシ色素、コチニール色素、カラメル色素、クロロフィル、およびこれらの混合物などが挙げられる。【００４７】
保存剤としては特に限定されず、例えば、安息香酸、安息香酸ナトリウム、エタノール、エデト酸ナトリウム、乾燥亜硫酸ナトリウム、クエン酸、グリセリン、サリチル酸、サリチル酸ナトリウム、ジブチルヒドロキシトルエン、Ｄ−ソルビトール、ソルビン酸、ソルビン酸カリウム、デヒドロ酢酸ナトリウム、パラオキシ安息香酸イソブチル、パラオキシ安息香酸イソプロピル、パラオキシ安息香酸エチル、パラオキシ安息香酸ブチル、パラオキシ安息香酸プロピル、パラオキシ安息香酸メチル、プロピレングリコール、リン酸、およびこれらの混合物などが挙げられる。【００４８】
また、本発明のゼリー状食品には、若干量の油脂成分を含んでいてもかまわないが、カロリーを低く抑えるという目的の場合はその使用量は少ないほど好ましく、その観点からは油脂の使用量は、食品全体量に対し１０重量％以下であるのが好ましく、５重量％以下であるのがより好ましく、１重量％以下であるのがさらに好ましく、０．５重量％未満であるのが特に好ましい。通常、一般食品やサプリメントにおいて、ユビキノールを製剤や食品中に可溶化あるいは分散させるために、ユビキノールよりも大過剰量の油脂が使用されるが、本発明のゼリー状食品においては、ゼリー状とすることで好適にユビキノールを食品中分散させることが可能なため、食品中のユビキノールに対する油脂の含有量を例えば等量以下、さらには半分以下とすることもでき、油脂を実質的にあるいはまったく含まないことも可能である。【００４９】
本発明のゼリー状食品は、一般食品として、また栄養補助食品、健康食品として、健常者のみならず、高齢者や何らかの疾患を有している病人に、ユビキノールを補給しうる低カロリー食品として摂取できる。さらには、また、嚥下障害を有する高齢者や病人に対する補助食品としても有用である。さらには、従来のカプセル摂取が困難であったペットなどの動物への応用も可能である。その形態としては、例えばカップ等に装填されたゼリーとして、あるいはパウチ等に充填されたゼリー状飲料として提供される他、使用者側で加水及び／又は加熱などの調理を行うことで、ゼリー状とすることができる粉末・固形形態として提供される。【００５０】
本発明のゼリー状食品の摂取量としては特に限定されないが、成人１日あたり、ユビキノール量として１ｍｇ〜１０００ｍｇ、好ましくは１０ｍｇ〜５００ｍｇ、さらに好ましくは３０ｍｇ〜３００ｍｇである。
【実施例】
【００５１】
以下に実施例を揚げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。尚、純度及びユビキノール／ユビキノンの比率（重量比）は上記ＨＰＬＣ分析により求めた。【００５２】
（製造例１）ユビキノールの製造
１０００ｇのエタノール中に、１００ｇのユビキノン（純度９９．４％）、６０ｇのＬ−アスコルビン酸を加え、７８℃にて攪拌し、還元反応を行った。３０時間後、５０℃まで冷却し、同温を保持しながらエタノール３３０ｇと水７０ｇを添加した。このエタノール溶液（ユビキノール１００ｇを含む）を攪拌しながら、１０℃／時間の冷却速度で２℃まで冷却し、白色のスラリーを得た。得られたスラリーを減圧濾過し、湿結晶を冷エタノール、冷水、冷エタノールで順に洗浄（洗浄に用いた冷溶媒の温度は２℃）して、さらに湿結晶を減圧乾燥（２０〜４０℃、１〜３０ｍｍＨｇ）することにより、白色の乾燥結晶９７ｇを得た。減圧乾燥を除く全ての操作は窒素雰囲気下で実施した。【００５３】
（製造例２）ユビキノールの製造
１００ｇのユビキノン（純度９９．４％）を２５℃で１０００ｇのヘプタン溶液に溶解させた。攪拌しながら、還元剤として次亜硫酸ナトリウム（純度７５％以上）１００ｇに１０００ｍｌの水を加えて溶解させた水溶液を徐々に添加し、２５℃、ｐＨ４〜６で還元反応を行った。２時間後、反応液から水相を除去し、脱気した飽和食塩水１０００ｇでヘプタン相を６回水洗した。以上、すべての操作は窒素雰囲気下で実施した。このヘプタン相を減圧下にて溶媒置換し、５０℃のユビキノールの７％（ｗ／ｗ）エタノール溶液を調製した（ユビキノールを１００ｇ含む）。このエタノール溶液に水５０ｇを添加し、攪拌しながら、１０℃／時間の冷却速度で２℃まで冷却して結晶を析出させた。全ての操作は窒素雰囲気下で実施した。得られたスラリーを減圧濾過し、湿結晶を冷エタノール、冷水、冷エタノールで順に洗浄（洗浄に用いた冷溶媒の温度は２℃）して、さらに、湿結晶を減圧乾燥（２０〜４０℃、１〜３０ｍｍＨｇ）することにより、白色の乾燥結晶９７ｇを得た。【００５４】
（実施例１）ゼリー状食品の製造
４００ｇの水にゼラチン（新田ゼラチン株式会社製；タイプＲ）２０ｇを加え、７０℃にてゼラチンを溶解させた。同温を維持しながら、製造例１で得られた５ｇのユビキノールを加え、ユビキノールが完全に融解した後、ＴＫホモミキサーＭａｒｋII２．５型（プライミクス株式会社製）を用い、５分間（１００００ｒｐｍ）乳化させた。この乳化液を室温まで冷却させた後、さらに、冷蔵庫（４℃）にて２時間冷却することにより、ユビキノールを含有するゼリーを調製した。得られたゼリーは均一で、ゼリー中ユビキノールが析出することなく良好に分散していた。【００５５】
（実施例２）吸収性評価
＜サンプル調製＞
動物試験のため、ユビキノールを含有するゼリー状食品を乾燥させたモデルサンプルを以下のようにして調製した。【００５６】
１６０ｇの蒸留水に、ゼラチン（新田ゼラチン株式会社製；ＡＰＨ−２５０）４０ｇを６０℃で溶解させ、ゼラチン水溶液を作成した。この水溶液を６０℃に加温後、上記製造例１で得られたユビキノール粉末６．２ｇを添加して溶融させた後、ＴＫホモミキサーＭａｒｋＩＩ（プライミクス株式会社製）で１００００回転×５分間乳化し、水中油型乳化組成物を得た。ここで得た水中油型乳化組成物７５ｇを、あらかじめ９０℃に加熱しておいた、ＭＣＴ（理研ビタミン社製；アクターＭ−２）１４５ｇおよび界面活性剤（ポリグリセリン縮合リシノール酸エステル：阪本薬品工業株式会社製；ＳＹグリスターＣＲＳ−７５）５ｇからなる油性成分に添加し、攪拌及び懸濁液の温度を１０５℃に調整することで、水分を蒸発させた。その後は、常法に従って、固液分離により油性成分をろ別し、約５００ｇのエタノールで粒子に付着した油性成分を洗浄・除去後、５０℃で乾燥して、ユビキノールがゼラチン中に分散した粒子状組成物（ゼリー状食品のモデルサンプル）を得た。この組成物および製造例１のユビキノール結晶（粉末そのまま）を、それぞれラット用カプセルに詰めて評価サンプルとした。【００５７】
＜実験系＞
８週齢の雄性Ｓｐｒａｇｕｅ−Ｄａｗｌｅｙラット（ブリーダーまたは入手元：日本エスエルシー株式会社）に上記に記載の被験物質をユビキノールとして１０ｍｇ／ｋｇの用量で、カプセル用ゾンデを用いて経口投与した（各サンプルＮ＝５）。被験物質投与１、２、４、８、および２４時間後に各ラットより血液を採取した。採取した血液を遠心分離し、血漿を得た。その後、血漿中のユビキノールの酸化処理、およびユビキノンの抽出処理を行い、ＨＰＬＣを用いてユビキノンの濃度を測定した。【００５８】
以下に、ユビキノールバルク、またはユビキノールとゼラチンを含む組成物（被験物質）を経口投与した後の血漿中ユビキノン最高血中濃度(Cmax)と被験物質投与２４時間後までの血漿中ユビキノン濃度の経時変化曲線下面積（AUC）値を示す。【００５９】
【表１】
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【００６０】
ユビキノール結晶と、ゼラチン中にユビキノールが分散した組成物の経口投与後の血漿中ユビキノン濃度を比較すると、ゼラチン中にユビキノールが分散した組成物の方が高い血漿中濃度を示し、また、ＡＵＣも高いことが示された。すなわち、ゼラチン中にユビキノールを共存させると吸収性が向上することが明らかとなった。【００６１】
（調製例１）ゼリー状食品
ゼラチンに加水・加熱を行って溶解させた後、製造例１で得たユビキノールを加えてホモジナイズし、ユビキノール可溶物（乳化物）を得た。次に、先の乳化物にカゼイン及びデキストリンを加えながら加熱し、さらに、果糖ぶどう糖液糖、乳酸Ca、クエン酸、香料、クエン酸Na、ビタミン類を加えて、十分攪拌しながらカップ状容器に充填することによって、ユビキノールを含有したゼリー状食品を得た。得られたゼリー状食品の味は良好であった。【００６２】
（調製例２）ゼリー状食品
ゼラチンに加水・加熱を行って溶解させた後、製造例１で得たユビキノールを加えてホモジナイズし、ユビキノール可溶物（乳化物）を得た。次に、先の乳化物にカゼイン及びデキストリンを加えながら加熱し、さらに、果糖ぶどう糖液糖、乳酸Ca、クエン酸、香料、クエン酸Na、ビタミン類を加えて、十分攪拌しながらアルミ複合シートから形成されたパウチに充填密封することによって、ユビキノールを含有したゼリー状食品を得た。得られたゼリー状食品の味は良好であった。
【国際調査報告】
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