【手続補正書】
【提出日】平成15年7月17日(2003.7.17)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
流体から少なくとも１種の窒素酸化物を除去する方法であって、
内部細孔及び対向する側面を有する多孔性材料のメッシュ構造を形成する工程を含み、
前記材料の平均細孔サイズは、対向する面間の圧力差が無視できる場合には、前記多孔性材料を通る流体流動を、普通は示さない程度に十分に小さいものであり、
前記メッシュ構造が約８５％より高い空隙率を有し、
前記対向する側面がチャネルを形成しており、
各チャネルは流体受け入れ用の入口及び流体出口を有し、
受け入れられた流体は、それぞれの入口から、前記材料の表面に沿ってチャネルを通して前記出口に流れ、そして、出口を通して流れ、
前記細孔は相互に流体連絡しており、かつ、前記各側面のところで前記材料の外側で前記チャネルと流体連絡しており、
前記材料は、前記流れる流体中の前記対向する側面を横断して圧力差を生じさせるための乱流発生手段を含んでおり、該乱流発生手段は、前記材料とワンピースであり、
前記圧力差により、前記材料の中を横断する細孔を通して、前記材料の一方の側から前記材料の他方の側へ、前記流れる流体の流動を引き起こし、前記材料の対向する側面上を流れる前記流体間の接触を促進し、かつ、前記材料の実質的に全表面にわたって前記細孔中の材料との接触を促進し、
さらに、前記方法は、対向する側面上の材料上に窒素酸化物変換触媒を担持させ、かつ、窒素酸化物変換触媒を前記細孔内に担持させ、前記受け入れられた流体が材料の実質的に全表面にわたって前記材料の一方の側から前記材料の他方の側に前記チャネル及び細孔を通して流動するときに、前記窒素酸化物変換触媒を前記流体と反応させる工程を含む、
ことを特徴とする方法。
【請求項２】
前記メッシュ構造が９０％より高い空隙率を有することを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記少なくとも１種の窒素酸化物が、ＮＯ、ＮＯ2及びＮ2Ｏからなる群より選択されることを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記担持させる工程が前記触媒をメッシュ構造上に被覆することを含むことを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記メッシュ構造を形成する工程が、少なくとも一つの繊維状金属、セラミック金属またはセラミックのメッシュ構造を形成することを含むことを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記メッシュ構造を形成する工程が、メッシュ構造中に波形構造を形成し、前記波形は前記チャネルを形成し、前記メッシュ構造を形成する工程は、前記チャネルを互いに配向させて、前記乱流発生手段を形成することを含むことを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記メッシュ構造を波形構造に形成する工程と、前記波形構造を前記乱流発生手段に形成する工程と、次に、波形構造及びモノリスハニカム構造の一連の配置を通して流体を流す工程とを含むことを特徴とする、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
請求項１に記載の方法であって、
前記少なくとも１種のＮＯをＮＯ2に酸化する工程と、
該ＮＯ2を前記メッシュ構造上に担持された金属炭酸塩、炭酸水素塩又は水酸化物と接触させる工程とを含み、
前記メッシュ構造は、金属、セラミック及びセラミック／金属のうちの１つを含み、かつ、少なくとも８７％の空隙率を有する、
ことを特徴とする方法。
【請求項９】
流体から少なくとも１種の窒素酸化物を除去するための装置であって、
内部細孔及び対向する側面を有する多孔性材料のメッシュ構造を含み、
前記材料の平均細孔サイズは、対向する面間の圧力差が無視できる場合には、前記多孔性材料を通る流体流動を、普通は示さない程度に十分に小さいものであり、
前記メッシュ構造が約８５％より高い空隙率を有し、
前記対向する側面がチャネルを形成しており、
各チャネルは流体受け入れ用の入口及び流体出口を有し、
受け入れられた流体は、それぞれの入口から、前記材料の表面に沿ってチャネルを通して前記出口に流れ、そして、出口を通して流れ、
前記細孔は相互に流体連絡しており、かつ、前記各側面のところで前記材料の外側で前記チャネルと流体連絡しており、
前記材料は、前記流れる流体中の前記対向する側面を横断して圧力差を生じさせるための乱流発生手段を含んでおり、該乱流発生手段は、前記材料とワンピースであり、
前記圧力差により、前記材料の中を横断する細孔を通して、前記材料の一方の側から前記材料の他方の側へ、前記流れる流体の流動を引き起こし、前記材料の対向する側面上を流れる前記流体間の接触を促進し、かつ、前記材料の実質的に全表面にわたって前記細孔中の材料との接触を促進するように構成されており、
さらに、前記装置は、前記対向する側面上の材料上に担持され、かつ、前記細孔内に担持されており、かつ、前記受け入れられた流体が材料の実質的に全表面にわたって前記材料の一方の側から前記材料の他方の側に前記チャネル及び細孔を通して流動するときに前記流体と反応するための窒素酸化物変換触媒を含む、ことを特徴とする装置。
【請求項１０】
前記メッシュ構造及びモノリスハニカム構造の一連の配置を含むことを特徴とする、請求項９に記載の装置。
【請求項１１】
前記メッシュ構造とモノリス構造は、流体が最初に前記メッシュ構造に入り、次に、前記モノリス構造に入るように配置されていることを特徴とする、請求項１０に記載の装置。
【請求項１２】
前記メッシュ構造が波形であることを特徴とする、請求項９に記載の装置。
【請求項１３】
前記メッシュ構造が隣接波形シートを含み、各シートは平行の波形を有し、前記隣接シートの波形は互に９０°であり、かつ、所定方向に対して約４５°〜約６０°の範囲の角度αであることを特徴とする、請求項９に記載の装置。
【請求項１４】
前記メッシュ構造が繊維状であり、金属繊維、セラミック繊維及び金属／セラミック繊維のうちの一つであることを特徴とする、請求項９に記載の装置。
【請求項１５】
前記モノリス構造が、ソリッドセラミック材料、金属繊維、セラミック繊維、及び金属／セラミック繊維のうちの一つで作られることを特徴とする、請求項１０に記載の装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３７】
図３ａにおいて、通常のセラミックハニカム構造１０は長さＬ1を有し、一方、構造パッキング要素用の本発明のＭＥＣメッシュ材料を用いた波形構造１２は高さＬ2を有し、かつ所定の変換値のためにはＬ2＜Ｌ1である。図３ｃでは、波形構造１４が、図３ａのハニカムのみ又は図３ｂの波形構造のどちらかによって与えられる所定の変換を与えるための組み合わせた長さＬ3が短いこと以外は、構造１０及び１２と一般的に同一の構成のハニカム構造１６と組み合わされている。従って、少ない波形構造材料を用いながら、変換が向上される。少量の新規なＤｅＮＯｘ構造の使用は、多少高い除去を犠牲にしも迅速な改造／方向変換の方を選ぶ現存設備に対する妥協解である。下流ハニカムの効率を改善させる本構造の高められたミキシングによって、変換が増加するだろう。


【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４６】
さらにタブ124の列127と129及び穴126が列122に対して平行にかつ線116と118のような所定セットの折り線間の縦列134のような同一縦列内に配列される。タブ124及び折り線116と118との間の穴126は、縦列134内に配列される。示されるようなブランク114は、それぞれ列127と129内に配列されるタブ124と穴126の縦列134に対応する交互の縦列136、138等を有する。このような列及び縦列は、所定の実施に応じてもっと多く又は少なくてよい。
列122、127及び129は、タブ124と穴126の列140、142及び144と交互になっている。列140、142及び144のタブ124と穴126は、交互の縦列146、148、150、139、143、147内にある。結果として、ブランク114は、タブ124と穴126の多数の列と縦列を有し、示されるように、所定セットの縦列と列のタブは残りの縦列と列のタブと穴と交互に垂直及び水平位になっている。


【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４７】
図１０及び１０ａでは、要素104は、要素すべて同様に、ブランク基材を、折り線116、118、120、121等（図１３）に沿って交互に反対向きに曲げることによって形成される。これが、ブランク114をチャネル化準波形構造に形成する。この構造は、同一の、好ましくは平面視正方形のチャネル154、156、158等を有する。これらチャネルは、交互に反対向き159に面する（図１２）。このようにチャネル154、158等は、図の底部に向かう方向159に面し、かつチャネル156、161、163等は図の上部に向かう反対方向に面している。
図１２では、代表的要素162はチャネル164、166、168、170を有し、各チャネルは、それぞれ直交して間隔があいている図中左から右に伸長している中間連結壁172、174、176及び178等を有する。チャネル166は、側面壁180と182を有し、チャネル168は側面壁182と184を有し、壁182はチャネル166と168で共有している。要素162は、さらに図１１に示されるのと同一のチャネルを有する。パッキング10の全要素は、同様に同一チャネルを有して構成される。


【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４８】
チャネルの形成前又は同時に、図１３のタブ124が曲げられてブランク114の面から伸長し、面133上にある一直線上の折り線160に渦発生片を形成する。
列122内のタブ124は、図の面から交互の縦列134、136、138等の反対向きに曲げられる。従って、縦列134、138、及び145のタブは、同一方向、例えば図の面から見る人の方に曲げられる。列136と141内のタブは、図の面から見る人にとって遠ざかる反対向きに曲げられる。列122のタブと同一の縦列内にある列127と129のタブは同じ曲げ配列が与えられるので、ある縦列のタブはすべて平行方向に曲げられる。


【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
隣接する交互の縦列146、148、150等内の次列140のタブ124'は、すべて、面133に平行な一直線上の折り線に対して同一方向に平行に見る人の方に曲げられる。これらは、縦列134、138等のタブとも平行である。
次列127のタブ124''は、列127内のタブ124'と同一方向、例えば、図の面から見る人に向かう方向に、それぞれ折り線で曲げられる。これらタブは、列140のタブに平行である。
列142のタブ124'''は、列127と140のタブの曲げに対して反対方向、例えば、図の面から見る人にとって遠ざかる方向に曲げられる。これらタブは、縦列136と141内のタブと平行かつ同一方向に曲げられる。列129のタブは、同一縦列内の列122と127のタブと同一方向に曲げられ、このような曲げが繰り返される。列144のタブは、列142と140のタブと同様に見る人に向かって曲げられる。


【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５１】
タブによる垂直な直線状経路の蛇行状の遮断妨害は図１２に示されている。代表的な要素162のチャネル166は、最上部タブ1242、次の底いタブ1242'、そしてさらに次の低い1242''および1212等を有する。図１２に示されるように、各タブの一部はチャネル内の他のタブの一部と重なっている。平面視でチャネル166は、すべてのチャネルと同様に、図の面に対して直交する垂直方向に、タブによって全体として遮断されている。従って、チャネル166（又は図１０中のチャネル154、156、158等）の長さに沿っては、直線的な垂直流体経路は存在しない。また、あるチャネル内の各タブは、側面壁又は連結壁のどちらかに隣接しかつ沿っている一縁を有する。


【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５５】
また、穴126は、構造配列103の垂直軸を横断する方向に、チャネル間の流体連絡を与える。当然に、シート材料の面からタブを曲げることによって形成されている構造化要素シート材料中の開口が、横断方向のチャネル間の主要な連絡を与える。これら開口及び開口126は、それぞれ内側チャネルのすべての４つの壁内に形成しうる。
要素104、106、108、110等のような図１１の構造配列103の要素は、好ましくは上部又は底部の末端でチャネルのコーナーとスポット溶接によって固定される。該要素は、塔ハウジング112（図１１）内に密接して適合するように配置され、またハウジングに代えて摩擦により、又はファスナー等のような他の手段（図示せず）によって保持しうるので、溶接は任意である。また、先にいずれの好都合な締結装置又は結合媒体によって固定してもよい。


【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５７】
さらに、配列103の要素及びパッキング配列チャネルの垂直長さは、実際には、示した長さとは異なってよい。チャネル長は、流体のタイプ、その体積、流速、粘度及び詳細には上述したような所望プロセスを遂行するのに必要な他の関連パラメータによって決定されるような所定の実施に関与する因子によって決定される。図９〜１３の構造は、その全体が参照によって本明細書に取り込まれている上述のPCT出願PCT/US98/27699にさらに記述されている。
図１４、１５及び１６において、所定の実施に従い、触媒担体構造又は熱伝達モジュラパッキング2028が、チューブ2020の長さに対してチューブ2020内に軸方向に配置されている。パッキング2028は、それぞれ金属又は他の繊維製の多孔性メッシュ又は篩材料の単一のワンピースシートを含む。繊維材料は、セラミック、ガラス、カーボン又はそれらの組合せでもよい。モジュラパッキング2028は、好ましくはチューブ2020の口径に沿って（又は接近した離間関係）配置される。


【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５８】
代表的なモジュラパッキング2028は多孔性メッシュ材料の単一シートを含む。図１６のメッシュ材料は、該パッキング2028の一側面で折り線2030、2031、2032等で折りたたまれ、かつチューブ2020の反対側2036で折り線2030'、2031'及び2032'で折りたたまれる。折り線2030、2030'がその間の平面シートメッシュ材料の平断面を画定する。折り線2031、2031'が、メッシュ材料の隣接平断面2040を形成する。断面2038及び2040が、その間を図１４の方向2044に名目的に流体が流れる流体流動チャネル2042を形成する。チューブ内の流体流動の実際の方向は、後述する乱流のため複雑であり、また方向2044で定義されるチューブの縦軸に対して横方向に傾いて流れる。


【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６０】
断面2038、2040及び2060のような断面の配列が、図１６の方向2042の通常同一横幅のすべて平行なチャネル2042のような流体チャネルの対応配列を形成する。各チャネル内には、例えばチャネル2058には渦発生片羽根2052、2054及び2056が配置される。羽根はすべてチューブ2020を通る流体流動方向2044に対して約４５°傾いているが、他の角度で傾斜してよい。羽根が、該羽根上に衝突する流体をチューブ2020の内側壁面に対して横方向に向け直して、チューブに対する熱伝達を最適化する。羽根2052、2054及び2056は、断面に取り付けられている羽根のほんの数個にすぎない。同様の他の羽根が、垂直配列のチューブ2020の軸性流体流動方向2044に、羽根2052、2054及び2056と間隔をあけて配置される。界面又は羽根のどちらかが（図１６の羽根2057及び2059のようなパッキングの縁で）、チューブ2020の内面と熱伝導接触する。従って、モジュラパッキング2028は、平断面と中間界面によって形成された幾分長方形のチャネルによってアコーディオン形式に折りたたまれたジグザグ構造である。中間界面は、図１４に示されるようにチューブ2020内面の曲率に対応して適合するように、いくつかの断面の平面に角度をなす。


【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６２】
図１７において、３つの同一の長方形ブランクシート2062、2062'が、ブランク2063からワイヤーメッシュで形成されている。このメッシュ材料については後述する。代表的なシート2062'は、２つの平行な同一の縦方向縁６４と、平行な同一の末端縁2066とを有する繊維メッシュ材料の伸長された長方形シートである。ブランク2063シート内の実線は、貫通カットを表す。ブランクシート2062'は、直線状配列に配置された多数の断面2068、2070及び2072等を有する。断面は、当該断面のチューブ2020内径を横断する横寸法に対応した、異なる長さＬを有する（図１６参照）。界面2074、2076及び2078のように、各断面間に界面がある。界面は図１６に示されるようにチューブ2020の反対側に交互にある。羽根は、図１８のカット2088によって形成され、ブランク20104では、ブランクの長さ寸法及び図中左から右の断面に対して４５°の角度である。


【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６４】
カット2088は直線部分2088'と、該カットの一端のアングルドカットと、カット2088'と接合するＵ形カット2098とを有する。代表的な羽根2084は、破線で示される折り線20100を有する。他断面の羽根用折り線は、破線で示されていないが、含むことを意図している。断面20102のような２つの対向する端部断面を除き、ブランク20104内の中心断面のすべての折り線は折り線20100に平行である。
断面は、断面2086と20102との間の折り線20106と20108のような２本の折り線でそれぞれ分離されている。断面20106と20108がその間に中間界面20110を形成する。それぞれ断面20118と2086等の折り線20114と20116との間にさらに中間界面20112がある。


【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６５】
端部断面20102の羽根は、端部断面の中間にある羽根とは異なる。端部断面102の羽根20120、20122、20124等は、横幅が薄く、かつ湾曲した外縁20128を有する。これら羽根は、チューブの内面と直接接触するので、チューブ2020の湾曲された内面の曲率と一致する曲率を有する。これら端部断面の羽根は、例えば図１６のモジュラパッキング2028の羽根2054、2057と位置で対応している。図面は比例しておらず、かつ事実上パッキング及びチューブ2020の異なる要素の正確な寸法関係を与えるというよりむしろ原理の説明ために一般的な概要であることを理解すべきである。