【手続補正書】
【提出日】平成16年3月31日(2004.3.31)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】請求項３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項３】
多層フィルムの不透明度が、５〜３０％であることを特徴とする請求項１または２に記載のインモールド成形用ラベル。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】請求項５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項５】
ヒートシール性樹脂層が、
成分ａ：  エチレン系樹脂      ６０〜１００重量％、
成分ｂ：  永久帯電防止剤        ０〜  ４０重量％、
を含有する樹脂組成物からなることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のインモールド成形用ラベル。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】請求項１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１１】
多層フィルムが中心層を有する３層からなり、中心層がプロピレン系樹脂及び／又はエチレン系樹脂を含有することを特徴とする請求項１〜１０のいずれか記載のインモールド成形用ラベル。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
かかるプロピレン系樹脂としては、アイソタクティックないしはシンジオタクティックおよび種々の程度の立体規則性を示すプロピレン単独重合体（ポリプロピレン）、プロピレンを主成分とし、これと、エチレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン，４−メチル−１−ペンテン等のα−オレフィンとの共重合体を好ましく使用することができる。これらの共重合体は、２元系でも３元系でも４元系でもよく、またランダム共重合体でもブロック共重合体であってもよい。また、その含有量は４０〜９４重量％、好ましくは５５〜９０重量％である。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
有機フィラーとしては、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、メラミン樹脂、ポリエチレンサルファイト、ポリイミド、ポリエチルエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンサルファイト、ポリ−４−メチル−１−ペンテン、ポリメチルメタクリレート、環状オレフィンの単独重合体や環状オレフィンとエチレンとの共重合体等で、融点が１２０〜３００℃、乃至はガラス転移温度が１２０〜２８０℃を有するものなどが挙げられる。上記の無機微細粉末及び／又は有機フィラーの中から１種を選択してこれを単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。またその含有量は１〜２０重量％、好ましくは２〜１５重量％である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
ポリエーテルエステルアミドの構成成分である（ｉｉ）ポリ（アルキレンオキシド）グリコールとしては、ポリエチレングリコール、ポリ（１，２  −プロピレンオキシド）グリコール、ポリ（１，３  −プロピレンオキシド）グリコール、ポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、ポリ（ヘキサメチレンオキシド）グリコール、エチレンオキシドとポリピレンオキシドのブロックまたはランダム共重合体およびエチレンオキシドとテトラヒドロフランのブロックまたはランダム共重合体などが用いられる。これらの中でも、帯電防止性が優れる点で、特にポリエチレングリコールが好ましく用いられる。ポリ（アルキレンオキシド）グリコールの数平均分子量は２００〜６，０００、特に２５０〜４，０００の範囲で用いられ、数平均分子量が２００未満では得られるポリエーテルエステルアミドの機械的性質が劣り、数平均分子量が６，０００を超えると帯電防止性が不足するため好ましくない。


【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
また、重合触媒についても制限はなく、例えば三酸化アンチモンなどのアンチモン系触媒、モノブチルスズオキシドなどのスズ系触媒、テトラブチルチタネートなどのチタン系触媒、テトラブチルジルコネートなどのジルコネート系触媒などを１種または２種以上使用することもできる。
表面層成分中のポリエーテルエステルアミド（Ｂ）の含有量は、通常５〜４０重量％、好ましくは６〜３０重量％である。上記成分（Ｂ）の量が上記範囲未満であると帯電防止性が不十分であり、上記範囲を超過するとラベル表面の強度が不足する。


【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
より好ましくは、結晶化度（Ｘ線法）が１０〜６０％、数平均分子量が１０，０００〜４０，０００の高圧法ポリエチレン、又は直鎖線状ポリエチレンがよい。中でも容器への接着性の面からエチレン４０〜９８重量％と、炭素数が３〜３０のα−オレフィン６０〜２重量％とを、メタロセン触媒、特にメタロセン・アルモキサン触媒、または、例えば、国際公開ＷＯ９２／０１７２３号パンフレット等に開示されているようなメタロセン化合物と、メタロセン化合物と反応して安定なアニオンを形成する化合物とからなる触媒を使用して、共重合させることにより得られる直鎖線状ポリエチレンが最適である。これらエチレン系樹脂は、単独でも、あるいは二種以上の混合物であってもよい。またその含有量は６０〜１００重量％、好ましくは７０〜９０重量％であることが好ましい。


【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
２）永久帯電防止剤
ヒートシール性樹脂層を好ましく構成する永久帯電防止剤としては、表面層に含まれるポリエーテルエステルアミドと同じ成分である樹脂組成物を挙げることができる。またその含有量は０〜４０重量％、好ましくは１０〜３０重量％であることが好ましい。


【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
肉厚
本発明の表面層の肉厚は１〜４０μｍ、好ましくは２〜２０μｍの範囲である。１μｍ未満では帯電防止性やインキ密着性に劣り、４０μｍを超えると不透明度が上昇する。中心層の肉厚は０〜２００μｍ、好ましくは０〜１００μｍの範囲である。ヒートシール性樹脂層の肉厚は１〜３０μｍ、好ましくは２〜２０μｍの範囲である。１μｍ未満では容器との融着強度が低くまたブリスターが発生しやすくなり、３０μｍを超えるとラベルがカールして枚葉でのオフセット印刷が困難となったり、ラベルを金型へ固定することが困難となるので好ましくない。また、これらの肉厚の合計が３０μｍ未満では剛度が低く枚葉でのオフセット印刷性が劣り、２００μｍを超えるとラベルが貼着された端部のボトルの強度が低下し耐落下性が劣る。


【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
中心線平均粗さ
本発明の表面層の中心線平均粗さは０．２〜３μｍの範囲となるよう粗面化されていることが好ましい。この粗面化は、樹脂組成物をダイスより押出しキャストロールで冷却する際に、キャストロール表面に施された梨地模様を転写することによって行ってもよいし、キャスト冷却後、押し出しシートを再加熱しながら中心線平均粗さが０．５〜５μｍの梨地ロールを圧着することで粗面化してもよい。
表面層の中心線平均粗さは０．２〜３μｍの範囲となるよう粗面化することにより、ＵＶインキによる印刷後のインキ密着性が向上できる。中心線平均粗さは０．２μｍ未満ではインキ密着性に劣る。３μｍを超えては表面のザラツキが見られ見栄えが悪い。


【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
（ｈ）ブリスターの発生：
連続して容器１０個のインモールド成形を行い、１個もブリスターが発生しないものを○、１個以上発生するものを×とした。
（ｉ）ラベルの容器への融着強度：
中空成形により容器に貼着したラベルを１５ｍｍ幅に切り取り、ラベルと容器との間の接着強度を、島津製作所製の引張試験機「オートグラフ、ＡＧＳ−Ｄ形」を用い、３００ｍｍ／分の引張速度で、Ｔ字剥離することにより求めた。
ラベル使用上の判断基準は次の通りである。
４００（ｇ／１５ｍｍ）以上        ：実用上全く問題がない
２００〜４００（ｇ／１５ｍｍ）：やや接着性が弱いが、実用上問題がない    ２００（ｇ／１５ｍｍ）未満        ：実用上問題である


【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３９】
（４）上記（１）〜（３）にて溶融混練された樹脂組成物を３層のマルチマニホールドを有するダイに導き、（Ａ）／（Ｂ）／（Ｃ）となるようにダイ内で積層し、５０℃に設定された中心線平均粗さが１μｍの梨地模様を有するキャストロールに樹脂組成物（Ａ）が接するようにシート状に押し出し、６０℃の温度となるまでシートを冷却した。
（５）引き続きシートを金属エンボスロール（１インチあたり２５０線、逆グラビア型）とゴムロールの間に、エンボスロールに樹脂組成物（Ｃ）が接するように通し、ヒートシール性樹脂層側に０．１ｍｍ間隔のパターンをエンボス加工したのち、耳部をスリットし、表面層側に、放電電極として４山の電極を用い、高周波電源として春日電機（株）製ＡＧＩ−２０１型の放電処理装置を用いて６０Ｗ・分／ｍ2 の放電処理を行い得られたシートを巻き取った。このシートを６３６ｍｍ×４７０ｍｍに断裁し、印刷性およびインモールド成形の評価を行った。これら配合、評価結果を表１および表３に示す。


【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】
（実施例２〜５、および比較例１）
各層の配合を表１、表２に記載のものに変更した以外は、実施例１と同様の方法にてインモールドラベルを得た。このものの評価結果を表３、表４に示す。
（比較例２〜６）
キャストロールの表面が鏡面光沢（中心線平均粗さ０．０５μｍ）のロールを使用した以外は表２に記載の配合にてインモールドラベルを得た。また、比較例６においては、ヒートシール性樹脂層にはエンボス加工を施さなかった。