(57)【要約】  接着剤組成物１１と導電粒子１２とを含有する回路接続材料１０であって、導電粒子１２は、核体２１上に１又は２以上の金属層２２を備えて成る、突起１４を有する導電粒子１２であり、少なくとも突起１４の表面には金属層２２が形成され、該金属層２２はニッケル又はニッケル合金から構成され、導電粒子１２の２０％圧縮時の圧縮弾性率は、１００〜８００ｋｇｆ／ｍｍ２である、回路接続材料１０。
2009017200.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
接着剤組成物と導電粒子とを含有する回路接続材料であって、
前記導電粒子は、核体上に１又は２以上の金属層を備えて成る、突起を有する導電粒子であり、
少なくとも前記突起の表面には前記金属層が形成され、該金属層はニッケル又はニッケル合金から構成され、
前記導電粒子の２０％圧縮時の圧縮弾性率は、１００〜８００ｋｇｆ／ｍｍ２である、回路接続材料。
【請求項２】
前記突起の高さが６５〜５００ｎｍである、請求項１に記載の回路接続材料。
【請求項３】
隣接する前記突起間の距離が１０００ｎｍ以下である、請求項１又は２に記載の回路接続材料。
【請求項４】
前記接着剤組成物が、フィルム形成材、エポキシ樹脂及び潜在性硬化剤を含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料。
【請求項５】
回路電極が形成され、前記回路電極が対向するように配置された２つの回路部材と、
前記回路部材の間に介在し、加熱加圧して前記回路電極を電気的に接続する回路接続部材と、を備え、
前記回路接続部材が、請求項１〜４のいずれか一項に記載の回路接続材料である、回路部材の接続構造。
【請求項６】
前記２つの回路部材の少なくとも一方がＩＣチップである、請求項５に記載の回路部材の接続構造。
【請求項７】
前記２つの回路部材の回路電極の少なくとも一方の表面が、金、銀、錫、白金族の金属、アルミニウム、チタン、モリブデン、クロム、インジュウム−錫酸化物及びインジュウム−亜鉛酸化物からなる群より選ばれる少なくとも一種で構成される、請求項５又は６に記載の回路部材の接続構造。
【請求項８】
前記２つの回路部材の少なくとも一方の表面が、窒化シリコン、シリコーン化合物及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種でコーティングもしくは付着処理されている、請求項５〜７のいずれか一項に記載の回路部材の接続構造。
【請求項９】
回路電極が形成され、前記回路電極が対向するように配置された２つの回路部材の間に請求項１〜４のいずれか一項に記載の回路接続材料を介在させ、加熱加圧して前記回路電極を電気的に接続する回路部材の接続方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、回路接続材料、それを用いた回路部材の接続構造および回路部材の接続方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶表示用ガラスパネルへの液晶駆動用ＩＣの実装は、液晶駆動用ＩＣを直接ガラスパネル上に回路接続部材で接合するＣＨＩＰ−ＯＮ−ＧＬＡＳＳ実装（以下、ＣＯＧ実装と呼ぶ）方法や、液晶駆動用ＩＣを、金属配線を有するフレキシブルテープに接合しガラスパネルと回路接続部材で接合するＣＨＩＰ−ＯＮ−ＦＬＥＸ実装（以下、ＣＯＦ実装と呼ぶ）方法が用いられる。これらの微細回路が形成された回路部材同士の接続は、従来のハンダやゴムコネクタでは対応が困難であることから、異方導電性を有する接着剤組成物が使用されている。【０００３】
これに対して、近年の液晶表示の高精細化に伴い、回路部材に形成される回路電極の高密度化が進展している。このため、回路電極の更なる微細化、すなわち多電極化や狭ピッチ化等の高精細化が進む傾向にあり、高精細液晶モジュールにおける高い接続信頼性が要求されている。その一方で、回路電極の形成は、回路の元となる金属を基板全面に形成し、回路電極部にレジストを塗布、硬化し、それ以外の部分を酸若しくは塩基でエッチングするという工程で行われるが、上述した高密度化された回路の場合には、基板全面に形成した金属の凹凸が大きいと凹部と凸部でエッチング時間が異なるために、精密なエッチングを行えず、隣接回路間のショートや断線が発生するという問題がある。このため、高密度回路の電極表面では凹凸が小さいこと、すなわち電極表面が平坦であることが望まれているが、このような相対向する平坦な回路電極同士を従来の回路接続材料を用いて接続した場合には、回路接続材料中に含まれる導電粒子と平坦電極との間に接着剤樹脂が残り、回路電極間において十分な電気的接続及び長期接続信頼性を確保できないという問題があった。【０００４】
更に、液晶モジュールの製造工程においては、表面に酸化膜が形成されやすい金属材料からなる回路電極が使用される場合が有り、従来の回路接続材料を用いたのでは、導電粒子が酸化膜を突き破って電気的接続を確保すること、及び長期接続信頼性を確保することの両方を同時に高水準に達成することができなかった。【０００５】
そこで、導電粒子の表面に複数の突起部を設けることにより、回路接続時に導電粒子と平坦電極との間の接着剤組成物を突起によって貫通し回路電極に接触する方法（特許文献１参照）及び基材粒子の表面上に複数の金属微粒子を配し、表面の少なくとも一部を金属めっき層で覆うことから成る導電粒子によって、酸化膜が形成されやすい回路電極でも十分な電気的接続及び長期接続信頼性を確保する方法（特許文献２参照）が考案されている。
【特許文献１】特開２００５−１６６４３８号公報
【特許文献２】国際公開第０７／０５８１５９号パンフレット
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、前記の方法を用いても回路電極の材質等の仕様によっては、初期の電気的接続が確保できない、及び良好な接続信頼性が確保できない等、効果が薄い場合があった。【０００７】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、対向する回路電極同士間の良好な電気的接続を達成できると共に、回路電極間の電気特性の長期信頼性を十分に高めることができる回路接続材料、それを用いた回路部材の接続構造及び回路部材の接続方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者等は、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、上記課題の生じる原因が導電粒子の最外層の材質にあることを見出した。すなわち、従来の回路接続材料に含まれる導電粒子の最外層はＡｕの金属膜であり、回路接続時に導電粒子と平坦電極との間の接着剤組成物を突起で貫通しても、Ａｕは比較的軟らかい金属であるため、回路電極に対しては導電粒子の最外層が変形してしまい、回路電極へのくい込みはされにくくなっている。【０００９】
そして、本発明者等は、上記課題を解決すべく更に鋭意研究を重ねた結果、導電粒子の最外層の材質をＡｕよりも硬い金属に変更することによって、接続信頼性が向上することを見出し、本発明を完成するに至った。【００１０】
本発明は、接着剤組成物と導電粒子とを含有する回路接続材料であって、導電粒子は、核体上に１又は２以上の金属層を備えて成る、突起を有する導電粒子であり、少なくとも突起の表面には金属層が形成され、該金属層はニッケル又はニッケル合金から構成され、導電粒子の２０％圧縮時の圧縮弾性率は、１００〜８００ｋｇｆ／ｍｍ２である、回路接続材料を提供する。【００１１】
本発明の回路接続材料は、回路部材の接続構造を作製する際、２つの回路部材（以下、場合により「第１及び第２の回路部材」という）の間に介在され、回路部材を介して加熱加圧され、回路電極間を電気的に接続する回路接続用の異方性導電性接着剤として使用される。本発明の回路接続材料によれば、導電粒子の金属層（最外層）がＡｕである場合に比べて、導電粒子を介して対向する回路電極同士がさらに良好に電気的接続されると共に、回路電極間の電気特性の長期信頼性をさらに高めることが可能となる。すなわち、導電粒子と回路電極との間に接着剤組成物の硬化物が入り込んでいても、導電粒子の表面側に突起が設けられることで、その導電粒子により接着剤組成物の硬化物に加えられる圧力が、突起が無い導電粒子に比べて十分に大きくなるため、導電粒子の突起が接着剤組成物の硬化物を容易に貫通でき、また、ある程度回路電極に食い込むことにより導電粒子と回路電極との接触面積を増加させることが可能となる。さらに、導電粒子の最外層であるニッケル（Ｎｉ）又はニッケル合金はＡｕよりも硬いため、導電粒子の最外層が回路電極に対してより食い込み易くなり、導電粒子と回路電極との接触面積を増加させることができ、これによって、より良好な電気的接続及び電気特性の長期信頼性を得ることが可能となる。そして、導電粒子の２０％圧縮時の圧縮弾性率を１００〜８００ｋｇｆ／ｍｍ２とすることにより、回路電極に対して導電粒子の最外層が食い込みやすいため、十分な電気的接続を得ることができる。これに加え、温度の変動等に伴い回路電極間の間隔が広くなったとしても、導電粒子が回路電極間隔の拡大に十分追従することができ、長期接続信頼性を確保することができる。【００１２】
上記回路接続材料においては、導電粒子の突起の高さが６５〜５００ｎｍであることが好ましい。また、導電粒子において、隣接する突起間の距離が１０００ｎｍ以下であることが好ましい。導電粒子の突起の高さ及び隣接する突起間の距離が上記範囲内にあることで、導電粒子の突起がより容易に接着剤組成物の硬化物を貫通することができ、より良好な電気的接続及び電気特性の長期信頼性を得ることが可能となる。【００１３】
接着剤組成物は、フィルム形成材、エポキシ樹脂及び潜在性硬化剤を含有することが好ましい。これによれば、本発明による上述の効果をより確実に奏することができる。【００１４】
本発明は、回路電極が形成され、回路電極が対向するように配置された２つの回路部材と、回路部材の間に介在し、加熱加圧して回路電極を電気的に接続する回路接続部材と、を備え、回路接続部材は、本発明の回路接続材料又はその硬化物である、回路部材の接続構造を提供する。この回路部材の接続構造は、上記回路接続材料を用いて作製されることから、回路電極同士間の良好な電気的接続が得ることができる。そして、導電粒子を介して対向する回路電極の間の良好な電気的接続状態は、接着剤組成物の硬化物によって長期間にわたって保持されることによって、電気特性の長期信頼性を十分に高めることが可能となる。【００１５】
上記の接続構造において、２つの回路部材の少なくとも一方がＩＣチップであっても良い。上記の接続構造においては、２つの回路部材の回路電極の少なくとも一方の表面が、金、銀、錫、白金族の金属、アルミニウム、チタン、モリブデン、クロム、インジュウム−錫酸化物（ＩＴＯ）及びインジュウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）からなる群より選ばれる少なくとも一種で構成されていても良い。上記の接続構造においては、２つの回路部材の少なくとも一方の表面は、窒化シリコン、シリコーン化合物及びポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種でコーティングもしくは付着処理されていても良い。【００１６】
本発明は、回路電極が形成され、回路電極が対向するように配置された２つの回路部材の間に本発明の回路接続材料を介在させ、加熱加圧して回路電極を電気的に接続する回路部材の接続方法を提供する。このような接続方法によれば、本発明の回路接続材料を用いているために、良好な電気的接続及び長期接続信頼性を確保できる。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、接続すべき回路電極の表面が平坦であっても、及び／又は酸化膜が形成されやすい回路電極であっても、対向する回路電極同士間の良好な電気的接続を達成できると共に、回路電極間の電気特性の長期信頼性を十分に高めることが可能な回路接続材料、及びこれを用いた回路部材の接続構造、並びにこれを得るための回路部材の接続方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明に係る回路接続材料を用いた回路部材の接続構造の一実施形態を示す断面図である。
【図２】本発明に係る回路接続材料を構成する導電粒子の種々の形態を示す断面図である。
【符号の説明】
【００１９】
１…回路部材の接続構造、１０…回路接続材料、１１…接着剤成分（接着剤組成物）、１２…導電粒子、１４…突起（突起部）、２１…核体、２１ａ…中核部、２１ｂ…突起部、２２…金属層、３０…第１の回路部材、３１…回路基板（第１の回路基板）、３１ａ…主面、３２…回路電極（第１の回路電極）、４０…第２の回路部材、４１…回路基板（第２の回路基板）、４１ａ…主面、４２…回路電極（第２の回路電極）、Ｔ１…導電粒子による第１の回路電極の凹み、Ｔ２…導電粒子による第２の回路電極の凹み、Ｈ…導電粒子の突起部の高さ、Ｓ…隣接する突起部間の距離。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、図１〜図２を参照しながら本発明の好適な実施形態を詳細に説明する。なお、図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。また、図示の便宜上、図面の寸法比率は説明のものと必ずしも一致しない。【００２１】
図１は、本発明に係る回路接続材料を用いた回路部材の接続構造の一実施形態を示す概略断面図である。本実施形態の回路部材の接続構造１は、相互に対向する第１の回路部材３０及び第２の回路部材４０を備えており、第１の回路部材３０と第２の回路部材４０との間には、これらを接続する回路接続材料１０が設けられている。【００２２】
第１の回路部材３０は、回路基板（第１の回路基板）３１と、回路基板３１の主面３１ａ上に形成される回路電極（第１の回路電極）３２とを備えている。第２の回路部材４０は、回路基板４１と、回路基板４１の主面４１ａ上に形成される回路電極（第２の回路電極）４２とを備えている。【００２３】
回路基板３１，４１において、回路電極３２，４２の表面は平坦になっている。なお、ここでいう「回路電極の表面が平坦」とは、回路電極の表面の凹凸が十分に小さいことをいい、表面の凹凸は２０ｎｍ以下であることが好ましい。【００２４】
回路電極３２，４２の厚みは、５０ｎｍ以上であることが望ましい。厚さが５０ｎｍ未満の場合、回路接続材料中の導電粒子１２の表面側にある突起部１４が圧着時に回路電極３２，４２を貫通し回路基板３１，４１と接触してしまう可能性がある。この場合、回路電極３２，４２と導電粒子１２の接触面積が減少し接続抵抗が上昇する傾向がある。また、回路電極３２，４２の厚みは製造コスト等の点から、好ましくは１０００ｎｍ以下であり、より好ましくは５００ｎｍ以下である。【００２５】
回路電極３２，４２の材質として、Ａｕ、Ａｇ、Ｓｎ、Ｐｔ族の金属（例えば、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金）又はＩＴＯ、ＩＺＯ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｔｉ等が挙げられるが、特に回路電極３２，４２の材質がＩＴＯ又はＩＺＯの場合に、電気的接続が顕著に良好となり本発明の効果が発揮される。また、回路電極３２，４２は、全体が上記材質で構成されていてもよく、最外層のみが上記材質で構成されていてもよい。【００２６】
回路基板３１，４１の材質は、特に制限されないが、通常は有機絶縁性物質、ガラス又はシリコンである。【００２７】
第１の回路部材３０及び第２の回路部材４０の具体例としては、半導体チップ（ＩＣチップ）、抵抗体チップ、コンデンサチップ等のチップ部品、テープキャリアパッケージ（ＴＣＰ）、フレキシブル回路基板（ＦＰＣ）、プリント配線板、ガラス基板等が挙げられる。これらの回路部材３０，４０には、回路電極（回路端子）３２，４２が通常は多数（場合によっては単数でもよい）設けられている。回路部材の接続構造１の形態としては、ＩＣチップとチップ搭載基板との接続、電気回路相互の接続、ＣＯＧ実装又はＣＯＦ実装におけるＩＣチップとガラス基板又はフレキシブルテープとの接続等の形態もある。特に、第１及び第２の回路部材３０、４０のうち少なくとも一方はＩＣチップであることが好ましい。【００２８】
また、上記実施形態では、回路部材の接続構造１に絶縁層が設けられていないが、第１の回路部材３０において、第１の回路電極３２と回路基板３１との間に絶縁層がさらに形成されてもよいし、第２の回路部材４０において、第２の回路電極４２と回路基板４１との間に絶縁層がさらに形成されていてもよい。【００２９】
絶縁層は、絶縁材料で構成されていれば特に制限されないが、通常は有機絶縁性物質、二酸化珪素又は窒化珪素（窒化シリコン）から構成される。特に、第１及び第２の回路部材３０，４０のうち少なくとも一方の表面が窒化シリコン、シリコーン化合物、ポリイミド樹脂からなる群より選ばれる少なくとも一種でコーティングもしくは付着処理されていることが好ましい。上述の回路接続材料１０によれば、このような回路部材３０，４０に対する接着強度が特に良好となる。【００３０】
回路接続材料１０は、絶縁性を有する接着剤成分（接着剤組成物）１１と導電粒子１２とを含有している。導電粒子１２の詳細については後述するが、図２（ａ）〜（ｂ）に示すように、その表面側に複数の突起部１４を有している。【００３１】
そして、この回路部材の接続構造１においては、対向する第１の回路電極３２と第２の回路電極４２とが、導電粒子１２を介して電気的に接続されている。即ち、導電粒子１２が、回路電極３２，４２の双方に直接接触している。具体的には、導電粒子１２の突起部１４が、接着剤成分（接着剤組成物）１１を貫通して第１の回路電極３２、第２の回路電極４２に接触している。【００３２】
このため、回路電極３２，４２間の接続抵抗が十分に低減され、回路電極３２，４２間の良好な電気的接続が可能となる。従って、回路電極３２，４２間の電流の流れを円滑にすることができ、回路の持つ機能を十分に発揮することができる。【００３３】
導電粒子１２の複数の突起部１４のうち一部の突起部１４は、第１の回路電極３２又は第２の回路電極４２に、それぞれ凹みＴ１，Ｔ２が生じるように食い込んでいることが好ましい。この場合、導電粒子１２の突起部１４と回路電極３２，４２との接触面積がより増加し、接続抵抗をより低減させることができる。【００３４】
回路部材の接続構造１において、第１の回路電極３２、第２の回路電極４２の少なくとも一方の表面積は３０００μｍ２以下であり、且つ、第１の回路電極３２と第２の回路電極４２との間における平均導電粒子数が１５個以上であることが好ましい。ここで、平均導電粒子数とは、回路電極１つあたりの導電粒子数の平均値を言う。この場合、対向する回路電極３２，４２間の接続抵抗をより十分に低減することができる。【００３５】
以下、回路接続部材１０について詳細に説明する。回路接続部材１０は、フィルム状となっており、上述したように、表面側に突起部１４を有する導電粒子１２と、接着剤組成物とを含有する回路接続材料を硬化処理することによって得られるものである。【００３６】
（導電粒子）
本発明における回路接続部材１０の成分である導電粒子１２の構成について詳細に説明する。図２は、本発明に係る回路接続材料を構成する導電粒子の種々の形態を示す断面図である。図２（ａ）に示すように、導電粒子１２は、導電性を有する粒子（本体部）と、この粒子の表面上に形成された複数の突起部１４とから構成されている。ここで、複数の突起部１４は導電性を有する金属で構成されている。導電粒子１２は、図２（ａ）に示すように核体２１と、核体２１の表面上に形成される金属層２２とで構成される。核体２１は、中核部２１ａと、中核部２１ａの表面上に形成される突起部２１ｂとで構成され、金属層２２は、その表面側に、複数の突起部１４を有している。金属層２２は、核体２１を覆っており、突起部２１ｂに対応する位置で突出し、その突出している部分が突起部１４となっている。【００３７】
核体２１の材質としては、高い接続信頼性を達成する観点から、回路電極３２，４２同士の接続後における回路電極３２，４２間の間隔の拡大に十分追従できる材質を用いることが好ましい。温度の変動等に伴う回路電極３２，４２間の間隔の拡大に核体２１が十分に追従できないと、接続部分の抵抗値が上昇する場合がある。このような抵抗値の上昇を効率的に防止する観点から、及び金属からなる核体に比べて、コストが低い上、熱膨張や圧着接合時の寸法変化に対して弾性変形範囲が広いとの観点から、核体２１としては有機高分子化合物からなるものを用いることが好ましい。【００３８】
また、導電粒子１２は、粒子直径の２０％圧縮変形時の圧縮弾性率が１００〜８００ｋｇｆ／ｍｍ２であることが好ましく、４００〜７００ｋｇｆ／ｍｍ２がさらに好ましい。上記粒子直径の２０％圧縮変形時の圧縮弾性率が１００ｋｇｆ／ｍｍ２未満であると、回路電極に対して導電粒子１２の最外層が食い込みにくいため、接続部分の電気抵抗が上昇してしまうので好ましくない。他方、圧縮弾性率が８００ｋｇｆ／ｍｍ２を超えた場合は、相対向する回路電極３２，４２を加圧する際に導電粒子１２が扁平形状に十分変形されなくなる傾向がある。このため、回路電極３２，４２との接触面積が不十分となり接続部分の電気抵抗が上昇する。これに加えて変形が不十分な導電粒子１２は、温度の変動等に伴う回路電極３２，４２間の間隔の拡大に十分追従することができなくなり、接続後の電気抵抗が著しく上昇してしまうので好ましくない【００３９】
核体２１の中核部２１ａを構成する有機高分子化合物としては、例えばアクリル樹脂、スチレン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、シリコーン樹脂、ポリブタジエン樹脂又はこれらの共重合体が挙げられ、これらを架橋したものを使用してもよい。なお、核体２１の中核部２１ａの平均粒径は、用途等に応じて適宜設計可能であるが、１〜１０μｍであることが好ましく、２〜８μｍであることがより好ましく、３〜５μｍであることが更に好ましい。平均粒径が１μｍ未満であると粒子の二次凝集が発生し、隣接する回路との絶縁性が不十分となる傾向がある。他方、平均粒径が１０μｍを超えると、その大きさに起因して隣接する回路との絶縁性が不十分となる傾向がある。【００４０】
核体２１の突起部２１ｂを構成する有機高分子化合物としては、例えばアクリル樹脂、スチレン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、シリコーン樹脂、ポリブタジエン樹脂又はこれらの共重合体が挙げられ、これらを架橋したものを使用してもよい。突起部２１ｂを構成する有機高分子化合物は、中核部２１ａを構成する有機高分子化合物と同一であっても異なっていてもよい。【００４１】
核体２１は、中核部２１ａの表面に中核部２１ａよりも小さな径を有する突起部２１ｂを複数個吸着させることにより形成することができる。突起部２１ｂを中核部２１ａの表面に吸着させる方法としては、例えば、双方もしくは一方の粒子をシラン、アルミ、チタン等の各種カップリング剤及び接着剤の希釈溶液で表面処理後に両者を混合し付着させる方法等が挙げられる。【００４２】
金属層２２の素材としては、例えば、Ｃｕ、Ｎｉ又はＮｉ合金、Ａｇ又はＡｇ合金等が挙げられ、ニッケル合金としては、例えば、Ｎｉ−Ｂ、Ｎｉ−Ｗ、Ｎｉ−Ｗ−Ｃｏ、Ｎｉ−Ｆｅ及びＮｉ−Ｃｒ等が挙げられる。硬くて回路電極３２，４２に食い込み易いことから、特にニッケル又はニッケル合金であることが好ましい。金属層２２は、これらの金属を核体２１に対して無電解メッキ法を用いてメッキすることにより形成することができる。無電解メッキ法は、大きくバッチ方式と連続滴下方式とに分けられるが、いずれの方式を用いても金属層２２を形成することができる。【００４３】
金属層２２の膜厚（メッキ膜厚）は６５〜１２５ｎｍであることが好ましく、より好ましくは７５〜１００ｎｍであり、更に好ましくは８０〜９０ｎｍである。金属層２２の膜厚をこのような範囲とすることで、回路電極３２，４２間の接続抵抗をより一層良好なものとすることができる。金属層２２の膜厚が６５ｎｍ未満では、膜厚が薄いため接続抵抗が大きくなる傾向があり、１２５ｎｍを超えるとメッキ時に導電粒子１２間で凝結が発生し、隣接する回路電極３２，４２間で短絡が生じる傾向がある。ここで、本明細書における導電粒子１２の金属層２２の厚みは、突起部２１ｂを含まない金属層部分の厚みを指すものであり、電子顕微鏡により測定することができる。【００４４】
導電粒子１２の突起部１４の高さＨは、６５〜１０００ｎｍであることが好ましく、６５〜５００ｎｍであることがより好ましく、１００〜５００ｎｍであることが特に好ましい。【００４５】
また、隣接する突起部１４間の距離Ｓは、１０００ｎｍ以下であることが好ましく、５００ｎｍ以下であることがより好ましい。また、隣接する突起部１４間の距離Ｓは、導電粒子１２と回路電極３２，４２との間に接着剤組成物が入り込まず、十分に導電粒子１２と回路電極３２，４２とを接触させるためには、少なくとも５０ｎｍ以上であることが望ましい。なお、導電粒子１２の突起部１４の高さＨ及び隣接する突起部１４間の距離Ｓは、電子顕微鏡により測定することができる。【００４６】
また、導電粒子１２は、図２（ｂ）に示すように、核体２１が中核部２１ａのみで構成されてもよい。言い換えると、図２の（ａ）に示す導電粒子１２において突起部２１ｂは設けられていなくてもよい。この導電粒子１２は、核体２１の表面を金属メッキし、核体２１の表面上に金属層２２が形成されることにより得ることができる。【００４７】
ここで、突起部１４を形成させるためのメッキ方法について説明する。突起部１４は、金属メッキの際、メッキ反応の途中で、メッキ条件を変更して金属層２２の厚さを変化させることで金属層２２に形成することができる。メッキ条件の変更は、例えば、最初に使用したメッキ液に、これよりも濃度の高いメッキ液を追加することでメッキ液濃度を不均一にすることにより、行うことができる。また、メッキ液のｐＨを調節すること、例えば、ニッケルメッキ液のｐＨを６とすることで、こぶ状の金属層、即ち突起部１４を有する金属層２２を得ることができる（望月ら、表面技術、Ｖｏｌ．４８，Ｎｏ．４、４２９〜４３２頁、１９９７）。また、メッキ浴の安定性に寄与する錯化剤として、グリシンを用いた場合、平滑な金属層（皮膜）ができるのに対して、酒石酸やＤＬ−リンゴ酸を用いた場合、こぶ状の皮膜、即ち突起部１４を有する金属層２２を得ることができる（荻原ら、非晶質めっき、Ｖｏｌ．３６、第３５〜３７頁、１９９４；荻原ら、回路実装学会誌、Ｖｏｌ．１０，Ｎｏ．３、１４８〜１５２頁、１９９５）。【００４８】
その他として、導電粒子１２において金属層２２が核体２１から完全に剥離している粒子の混入率は、粒子２５万個中５％未満であることが好ましく、より好ましくは１％未満であり、更に好ましくは０．１％未満である。金属層２２が核体２１から完全に剥離している粒子の混入率をこのような範囲とすることで、回路電極３２，４２間の導通を確実なものとすることができる。金属層２２が核体２１から完全に剥離している粒子の混入率が５％以上では、導電に関与しない粒子が電極上に存在することによって接続抵抗が大きくなる傾向がある。【００４９】
本発明における導電粒子１２は、部分的に核体２１が露出している場合がある。接続信頼性の点から、金属層２２の被覆率は７０％以上であることが好ましく、より好ましくは８０〜１００％である。金属層２２の被覆率をこのような範囲とすることで、回路電極３２，４２間の接続抵抗をより一層良好なものとすることができる。金属層２２の被覆率が７０％未満では導電粒子１２表面の導通面積が小さくなるため接続抵抗が大きくなる傾向がある。【００５０】
金属層２２は、単一の金属の層からなるものであってもよく、複数の金属の層からなるものであってもよい。【００５１】
（接着剤組成物）
次に、上述した回路接続材料１０における接着剤成分（接着剤組成物）１１について詳細に説明する。回路接続材料１０中に含まれる接着剤成分（接着剤組成物）１１は、接着性を有し、第１及び第２の回路部材３０，４０に対する硬化処理により硬化する。【００５２】
接着剤組成物としては、フィルム形成材、エポキシ樹脂及び潜在性硬化剤を含有することが好ましい。これによれば、本発明による上述の効果をより確実に奏することができる。【００５３】
本発明で使用するフィルム形成材としては、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられる。フィルム形成材とは、液状物を固形化し、構成組成物をフィルム形状とした場合に、そのフィルムの取扱いが容易で、容易に裂けたり、割れたり、べたついたりしない機械特性等を付与するものであり、通常の状態（常温常圧）でフィルムとしての取扱いができるものである。【００５４】
フィルム形成材の中でも接着性、相溶性、耐熱性、機械強度に優れることからフェノキシ樹脂が、特に好ましい。フェノキシ樹脂は２官能フェノール類とエパハロヒドリンを高分子量まで反応させるか、又は２官能エポキシ樹脂と２官能フェノール類を重付加させることにより得られる樹脂である。具体的には、２官能フェノール類１モルとエピハロヒドリン０．９８５〜１．０１５モルとをアルカリ金属水酸化物の存在下において非反応性溶媒中で４０〜１２０℃の温度で反応させることにより得ることができる。【００５５】
また、樹脂の機械的特性や熱的特性の点からは、特に２官能性エポキシ樹脂と２官能性フェノール類の配合等量比をエポキシ基／フェノール水酸基＝１／０．９〜１／１．１とし、アルカリ金属化合物、有機リン系化合物、環状アミン系化合物等の触媒の存在下で沸点が１２０℃以上のアミド系、エーテル系、ケトン系、ラクトン系、アルコール系等の有機溶剤中で反応固形分が５０質量部以下で５０〜２００℃に加熱して重付加反応させて得たものが好ましい。【００５６】
上記２官能エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフェニルジグリシジルエーテル、メチル置換ビフェニルジグリシジルエーテル等が挙げられる。２官能フェノール類は、２個のフェノール性水酸基を有するものである。２官能フェノール類としては、例えば、ハイドロキノン類、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールフルオレン、メチル置換ビスフェノールフルオレン、ジヒドロキシビフェニル、メチル置換ジヒドロキシビフェニル等のビスフェノール類等が挙げられる。フェノキシ樹脂は、ラジカル重合性の官能基や、その他の反応性化合物により変性（例えば、エポキシ変性）されていてもよい。フェノキシ樹脂は、単独で用いても、２種類以上を混合して用いてもよい。【００５７】
本発明で使用するエポキシ樹脂としては、エピクロルヒドリンとビスフェノールＡやＦ、ＡＤ等から誘導されるビスフェノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンとフェノールノボラックやクレゾールノボラックから誘導されるエポキシノボラック樹脂やナフタレン環を含んだ骨格を有するナフタレン系エポキシ樹脂、グリシジルアミン、グリシジルエーテル、ビフェニル、脂環式等の１分子内に２個以上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物等を単独にあるいは２種以上を混合して用いることが可能である。これらのエポキシ樹脂は、不純物イオン（Ｎａ＋、Ｃｌ−等）や、加水分解性塩素等を３００ｐｐｍ以下に低減した高純度品を用いることがエレクトロンマイグレーション防止のために好ましい。【００５８】
本発明で使用する潜在性硬化剤としては、エポキシ樹脂を硬化させることができるものであればよく、このような潜在性硬化剤としては、アニオン重合性の触媒型硬化剤、カチオン重合性の触媒型硬化剤、重付加型の硬化剤等が挙げられる。これらは、単独又は２種以上の混合物として使用できる。これらのうち、速硬化性において優れ、化学当量的な考慮が不要である点からは、アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬化剤が好ましい。【００５９】
アニオン又はカチオン重合性の触媒型硬化剤としては、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素−アミン錯体、スルホニウム塩、アミンイミド、ジアミノマレオニトリル、メラミン及びその誘導体、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド等が挙げられ、これらの変成物も使用することができる。重付加型の硬化剤としては、ポリアミン類、ポリメルカプタン、ポリフェノール、酸無水物等が挙げられる。【００６０】
アニオン重合型の触媒型硬化剤として第３級アミン類やイミダゾール類を配合した場合、エポキシ樹脂は１６０℃〜２００℃程度の中温で数１０秒〜数時間程度の加熱により硬化する。このため、可使時間（ポットライフ）が比較的長くなるので好ましい。【００６１】
カチオン重合型の触媒型硬化剤としては、例えば、エネルギー線照射によりエポキシ樹脂を硬化させる感光性オニウム塩（芳香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホニウム塩等が主として用いられる）が好ましい。また、エネルギー線照射以外に加熱によって活性化しエポキシ樹脂を硬化させるものとして、脂肪族スルホニウム塩等がある。この種の硬化剤は、速硬化性という特徴を有することから好ましい。【００６２】
これらの潜在性硬化剤を、ポリウレタン系又はポリエステル系等の高分子物質や、ニッケル、銅等の金属薄膜及びケイ酸カルシウム等の無機物で被覆してマイクロカプセル化したものは、可使時間が延長できるため好ましい。【００６３】
本実施形態の回路接続材料１０は、更に、アクリル酸、アクリル酸エステル、メタクリル酸エステル又はアクリロニトリルのうち少なくとも一つをモノマー成分とした重合体又は共重合体を使用することができ、グリシジルエーテル基を含有するグリシジルアクリレートやグリシジルメタクリレートを含む共重合体系アクリルゴムを併用した場合、応力緩和に優れるので好ましい。これらアクリルゴムの分子量（サイズ排除クロマトグラフィーによるポリスチレン換算重量平均分子量）は接着剤の凝集力を高める点から２０万以上が好ましい。【００６４】
導電粒子１２の配合量は、接着剤組成物１００体積部に対して０．１〜３０体積部であることが好ましく、その配合量は用途により使い分けることができる。過剰な導電粒子１２による回路電極３２，４２間の短絡等を防止する観点から、導電粒子１２の配合量は０．１〜１０体積部であることがより好ましい。【００６５】
本実施形態の回路接続材料１０は、さらに、ゴム微粒子、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、難燃化剤、色素、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を含有することもできる。【００６６】
上記ゴム微粒子は、配合する導電粒子１２の平均粒径の２倍以下の平均粒径を有し、且つ導電粒子１２及び接着剤組成物の室温（２５℃）での貯蔵弾性率の１／２以下の貯蔵弾性率を有するものであればよい。特に、ゴム微粒子の材質が、シリコーン、アクリルエマルジョン、ＳＢＲ、ＮＢＲ、ポリブタジエンゴムである微粒子は、単独で又は２種以上を混合して用いることが好適である。３次元架橋したこれらゴム微粒子は、耐溶剤性が優れており、接着剤組成物中に容易に分散される。【００６７】
充填剤を含有した場合、接続信頼性等の向上が得られるので好ましい。充填剤の最大径が導電粒子１２の粒径未満であれば使用でき、導電粒子１２の粒径よりも大きい場合には、導電粒子の扁平化を阻害する恐れがある。充填剤の配合量は、５〜６０体積部（接着剤組成物の樹脂成分１００体積部に対して）の範囲が好ましい。６０体積部を超えると信頼性向上の効果が飽和することがあり、５体積部未満では添加の効果が少ない。【００６８】
カップリング剤としてはケチミン、ビニル基、アクリル基、アミノ基、エポキシ基及びイソシアネート基含有物が、接着性の向上の点から好ましい。具体的には、アミノ基を有するシランカップリング剤として、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。ケチミンを有するシランカップリング剤として、上記のアミノ基を有するシランカップリング剤に、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン化合物を反応させて得られたものが挙げられる。【００６９】
なお、フィルム状の回路接続材料は、支持体（ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム等）上に塗工装置（図示せず）を用いて上記回路接続材料を塗布し、所定時間熱風乾燥することにより作製することができる。【００７０】
［回路部材の接続構造の製造方法］
次に、上述した回路部材の接続構造１の製造方法について説明する。【００７１】
先ず、上述した第１の回路部材３０と、第２の回路部材４０と、回路接続材料とを準備する。回路接続材料としては、例えば、フィルム状に成形した回路接続材料（以下、フィルム状回路接続材料と言う。）を準備する。フィルム状回路接続材料は、第１の回路部材３０及び第２の回路部材４０に対して硬化処理により硬化する接着剤組成物と、導電粒子１２とを含有するものである。フィルム状回路接続材料の厚さは、５〜５０μｍであることが好ましい。フィルム状回路接続材料の厚さが５μｍ未満であると、第１及び第２の回路電極３２，４２間にフィルム状回路接続材料が充填不足となる傾向がある。他方、厚さが５０μｍを超えると、第１及び第２の回路電極３２，４２間の導通の確保が困難となる
傾向がある。【００７２】
次に、第１の回路部材３０の上に、フィルム状回路接続材料を載せる。そして、第２の回路部材４０を、第１の回路電極３２と第２の回路電極４２とが対向して配置されるようにフィルム状回路接続材料の上に載せる。これにより、第１の回路部材３０と第２の回路部材４０との間にフィルム状回路接続材料を介在させることが可能となる。このとき、フィルム状回路接続材料はフィルム状であり、取扱いが容易である。このため、このフィルム状回路接続材料によれば、第１の回路部材３０と第２の回路部材４０とを接続する際に、それらの間に容易に介在させることができ、第１の回路部材３０と第２の回路部材４０との接続作業を容易に行うことができる。【００７３】
次に、第１の回路部材３０及び第２の回路部材４０を介してフィルム状回路接続材料を加熱しながら加圧して硬化処理を施し、第１及び第２の回路部材３０，４０の間に回路接続材料１０の硬化物を形成する。硬化処理は、一般的な方法により行うことが可能であり、その方法は接着剤組成物により適宜選択される。このとき、回路接続材料中の導電粒子１２の最外層であるＮｉは従来のＡｕよりも硬いため、第１又は第２の回路電極３２，４２の最外層に対しては従来の導電粒子よりも突起部１４が深く食い込むこととなり、導電粒子と回路電極との接触面積は増加する。また、第１又は第２の回路電極３２，４２の厚みを５０ｎｍ以上とすることにより、導電粒子の突起部が回路電極を貫通し接触面積が減少するのを防止している。そして、回路接続材料が硬化処理されることにより接着剤組成物が硬化し、第１の回路部材３０及び第２の回路部材４０に対する高い接着強度が実現され、導電粒子１２と第１及び第２の回路電極３２，４２とがしっかりと接触した状態が長期間にわたって保持される。【００７４】
従って、第１及び／又は第２の回路電極３２，４２の表面における凹凸の有無に拘わらず、対向する第１及び第２の回路電極３２，４２間の接続抵抗を充分に低減することができ、第１の回路電極３２と第２の回路電極４２との良好な電気的接続を達成できると共に第１及び第２の回路電極３２，４２間の電気特性の長期信頼性を十分に高めることができる。【００７５】
なお、上記実施形態では、フィルム状回路接続材料を用いて回路部材の接続構造１を製造しているが、フィルム状回路接続材料に代えて、フィルム状に形成される前の回路接続材料を用いてもよい。この場合でも、回路接続材料を溶媒に溶解させ、その溶液を、第１の回路部材３０又は第２の回路部材４０のいずれかに塗布し乾燥させれば、第１及び第２の回路部材３０、４０間に介在させることができる。【００７６】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。本発明は、その要旨を逸脱しない範囲で様々な変形が可能である。
【実施例】
【００７７】
以下、実施例により本発明の内容を更に具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に制限されるものではない。【００７８】
［導電粒子の作製］
（導電粒子Ｎｏ．１の作製）
テトラメチロールメタンテトラアクリレート、ジビニルベンゼン及びスチレンモノマーの混合比を変えて、重合開始剤としてベンゾイルパーオキサイドを用いて懸濁重合し、得られた重合体を分級することで約３μｍの粒径を有する核体を得た。得られた核体の表面を無電解Ｎｉメッキ処理する際に、メッキ液の仕込量、処理温度及び時間によりメッキ厚を変更することにより、上記核体の表面にＮｉメッキの突起部を形成し、突起部も含めたＮｉの目標膜厚が９０ｎｍの導電粒子Ｎｏ．１を得た。【００７９】
上記導電粒子Ｎｏ．１を株式会社フィッシャーインスツルメンツ製Ｈ−１００微小硬度計を用いて圧縮弾性率を測定した結果、当該粒子の粒子直径の２０％圧縮変形時の圧縮弾性率は６５０ｋｇｆ／ｍｍ２であった。更に、上記導電粒子Ｎｏ．１を電子顕微鏡（日立製作所製、Ｓ−８００）を用いて観察し、突起部の高さと隣接する突起部間の距離を計測した結果、突起部の高さは１００ｎｍ、隣接する突起部間の距離は５００ｎｍであった。【００８０】
（導電粒子Ｎｏ．２の作製）
また、導電粒子Ｎｏ．１上にＡｕを２０ｎｍ置換メッキすることにより、複数の突起部を有するＡｕ層を形成し、導電粒子Ｎｏ．２を得た。上記導電粒子Ｎｏ．２を株式会社フィッシャーインスツルメンツ製Ｈ−１００微小硬度計を用いて圧縮弾性率を測定した結果、当該粒子の粒子直径の２０％圧縮変形時の圧縮弾性率は６５０ｋｇｆ／ｍｍ２であった。更に、上記導電粒子Ｎｏ．２を電子顕微鏡（日立製作所製、Ｓ−８００）を用いて観察し、突起部の高さと隣接する突起部間の距離を計測した結果、突起部の高さは１００ｎｍ、隣接する突起部間の距離は５００ｎｍであった。【００８１】
（導電粒子Ｎｏ．３の作製）
導電粒子Ｎｏ．１の核体とは、圧縮弾性率が異なる約３μｍの粒径を有する核体を用いて、表面を無電解Ｎｉメッキ処理する際に、メッキ液の仕込量、処理温度及び時間によりメッキ厚を変更することにより、上記核体の表面にＮｉメッキの突起部を形成し、突起部も含めたＮｉの目標膜厚が９０ｎｍの導電粒子Ｎｏ．３を得た。上記導電粒子Ｎｏ．３を株式会社フィッシャーインスツルメンツ製Ｈ−１００微小硬度計を用いて圧縮弾性率を測定した結果、当該粒子の粒子直径の２０％圧縮変形時の圧縮弾性率は４００ｋｇｆ／ｍｍ２であった。更に、上記導電粒子Ｎｏ．３を電子顕微鏡（日立製作所製、Ｓ−８００）を用いて観察し、突起部の高さと隣接する突起部間の距離を計測した結果、突起部の高さは１００ｎｍ、隣接する突起部間の距離は５００ｎｍであった。【００８２】
（導電粒子Ｎｏ．４の作製）
導電粒子Ｎｏ．１の核体とは、圧縮弾性率が異なる約３μｍの粒径を有する核体を用いて、表面を無電解Ｎｉメッキ処理する際に、メッキ液の仕込量、処理温度及び時間によりメッキ厚を変更することにより、上記核体の表面にＮｉメッキの突起部を形成し、突起部も含めたＮｉの目標膜厚が９０ｎｍの導電粒子Ｎｏ．４を得た。上記導電粒子Ｎｏ．４を株式会社フィッシャーインスツルメンツ製Ｈ−１００微小硬度計を用いて圧縮弾性率を測定した結果、当該粒子の粒子直径の２０％圧縮変形時の圧縮弾性率は９０ｋｇｆ／ｍｍ２であった。更に、上記導電粒子Ｎｏ．４を電子顕微鏡（日立製作所製、Ｓ−８００）を用いて観察し、突起部の高さと隣接する突起部間の距離を計測した結果、突起部の高さは１００ｎｍ、隣接する突起部間の距離は５００ｎｍであった。【００８３】
［回路接続材料の作製］
（回路接続材料Ａの作製）
ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂と、９，９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレンとからフェノキシ樹脂を合成した。この樹脂５０ｇを、質量比５０：５０のトルエン（沸点１１０．６℃、ＳＰ値８．９０）と酢酸エチル（沸点７７．１℃、ＳＰ値９．１０）との混合溶剤に溶解して、固形分４０質量％の溶液とした。【００８４】
また、マイクロカプセル型潜在性硬化剤（マイクロカプセル化されたアミン系硬化剤）と、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂と、ナフタレン型エポキシ樹脂とを、質量比３４：４９：１７で含有する液状の硬化剤含有エポキシ樹脂（エポキシ当量：２０２）を用意した。【００８５】
上記材料をフェノキシ樹脂：硬化剤含有エポキシ樹脂が固形分質量で４０：６０となるように配合し、接着剤組成物含有液を作製した。得られた接着剤組成物含有液に更に導電粒子Ｎｏ．１を樹脂成分に対して５体積％配合し、分散させ、回路接続材料含有液を調製した。【００８６】
そして、この回路接続材料含有液を、片面を表面処理した厚み５０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布した後、７０℃５分の熱風乾燥により、ＰＥＴフィルム上に厚みが２０μｍのフィルム状回路接続材料Ａを得た。【００８７】
（回路接続材料Ｂの作製）
ビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂５０ｇを、質量比５０：５０のトルエンと酢酸エチルとの混合溶剤に溶解して、固形分４０質量％の第１の溶液とし、一方ビスフェノールＡ・Ｆ共重合型フェノキシ樹脂５０ｇを、質量比５０：５０のトルエンと酢酸エチルとの混合溶剤に溶解して、固形分４５質量％の第２の溶液を得た。【００８８】
上述の第１及び第２の溶液を混合し、その混合液に更に液状エポキシ樹脂（エポキシ当量：１８５）を配合した。これらビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂：ビスフェノールＡ・Ｆ共重合型フェノキシ樹脂：液状エポキシが固形分質量比で３０：３０：４０となるように配合し、接着剤組成物含有液を作製した。得られた接着剤組成物含有液に導電粒子Ｎｏ．１を樹脂成分に対して５体積％配合し、分散させ、更に潜在性硬化剤として芳香族スルホニウム塩を４．８ｇ添加して回路接続材料含有液を調製した。【００８９】
そして、この回路接続材料含有液を、片面を表面処理した厚み５０μｍのＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布した後、７０℃５分の熱風乾燥により、ＰＥＴフィルム上に厚みが２０μｍのフィルム状回路接続材料Ｂを得た。【００９０】
（回路接続材料Ｃの作製）
前記回路接続材料Ａにおける導電粒子Ｎｏ．１の代わりに導電粒子Ｎｏ．２を用いた他は、回路接続材料Ａと同様の方法により回路接続材料Ｃを得た。【００９１】
（回路接続材料Ｄの作製）
前記回路接続材料Ｂにおける導電粒子Ｎｏ．１の代わりに導電粒子Ｎｏ．２を用いた他は、回路接続材料Ｂと同様の方法により回路接続材料Ｄを得た。【００９２】
（回路接続材料Ｅの作製）
前記回路接続材料Ａにおける導電粒子Ｎｏ．１の代わりに導電粒子Ｎｏ．３を用いた他は、回路接続材料Ａと同様の方法により回路接続材料Ｅを得た。【００９３】
（回路接続材料Ｆの作製）
前記回路接続材料Ｂにおける導電粒子Ｎｏ．１の代わりに導電粒子Ｎｏ．３を用いた他は、回路接続材料Ｂと同様の方法により回路接続材料Ｆを得た。【００９４】
（回路接続材料Ｇの作製）
前記回路接続材料Ａにおける導電粒子Ｎｏ．１の代わりに導電粒子Ｎｏ．４を用いた他は、回路接続材料Ａと同様の方法により回路接続材料Ｇを得た。【００９５】
（回路接続材料Ｈの作製）
前記回路接続材料Ｂにおける導電粒子Ｎｏ．１の代わりに導電粒子Ｎｏ．４を用いた他は、回路接続材料Ｂと同様の方法により回路接続材料Ｈを得た。【００９６】
（実施例１）
第１の回路部材として、バンプ面積５０μｍ×５０μｍ、ピッチ１００μｍ、高さ２０μｍの金バンプを配置したＩＣチップを準備した。次に、第２の回路部材として表面上にＩＴＯ回路電極（膜厚：２００ｎｍ、表面抵抗＜２０Ω））を備え、ＩＣチップのバンプ配列に合わせて回路電極を加工してあるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、第２の回路部材上に所定のサイズ（２．５×３０ｍｍ）に裁断した回路接続材料Ａを貼付け、７０℃、１．０ＭＰａで５秒間加熱、加圧を行い仮接続した。次いで、ＰＥＴフィルムを剥離した後、ＩＣと第２の回路部材とでフィルム状回路接続材料Ａを挟むようにＩＣを配置し、ＩＣの回路と第２の回路部材の回路の位置合わせを行った。次いで、石英ガラスと加圧ヘッドで挟み、２００℃、１００ＭＰａ、１０秒の条件でＩＣ上方から加熱、加圧を行いＩＣと第２の回路部材とを本接続した。こうして、実施例１の回路部材の接続構造を得た。【００９７】
（実施例２）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として表面上にＩＴＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜３０Ω））を備え、ＩＣチップのバンプ配列に合わせて回路電極を加工してあるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、実施例１の接続方法と同様に回路接続材料Ａの仮接続、本接続を行い、実施例２の回路部材の接続構造を得た。【００９８】
（実施例３）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として表面上にＩＺＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜４０Ω））を備え、ＩＣチップのバンプ配列に合わせて回路電極を加工してあるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、実施例１の接続方法と同様に回路接続材料Ａの仮接続、本接続を行い、実施例３の回路部材の接続構造を得た。【００９９】
（実施例４）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例１と同様のＩＴＯ回路電極（膜厚：２００ｎｍ、表面抵抗＜２０Ω）を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、第２の回路部材上に所定のサイズ（２．５×３０ｍｍ）に裁断した回路接続材料Ｂを貼付け、７０℃、１．０ＭＰａで５秒間加熱、加圧を行い仮接続した。次いで、ＰＥＴフィルムを剥離した後、ＩＣと第２の回路部材とでフィルム状回路接続材料Ｂを挟むようにＩＣを配置し、ＩＣの回路と第２の回路部材の回路の位置合わせを行った。次いで、石英ガラスと加圧ヘッドで挟み、１６０℃、１００ＭＰａ、１０秒の条件でＩＣ上方から加熱、加圧を行いＩＣと第２の回路部材とを本接続した。こうして、実施例４の回路部材の接続構造を得た。【０１００】
（実施例５）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例２と同様のＩＴＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜３０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、実施例４の接続方法と同様に回路接続材料Ｂの仮接続、本接続を行い、実施例５の回路部材の接続構造を得た。【０１０１】
（実施例６）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例３と同様のＩＺＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜４０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、実施例４の接続方法と同様に回路接続材料Ｂの仮接続、本接続を行い、実施例６の回路部材の接続構造を得た。【０１０２】
（実施例７）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例１と同様のＩＴＯ回路電極（膜厚：２００ｎｍ、表面抵抗＜２０Ω）を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、第２の回路部材上に所定のサイズ（２．５×３０ｍｍ）に裁断した回路接続材料Ｅを貼付け、７０℃、１．０ＭＰａで５秒間加熱、加圧を行い仮接続した。次いで、ＰＥＴフィルムを剥離した後、ＩＣと第２の回路部材とでフィルム状回路接続材料Ｅを挟むようにＩＣを配置し、ＩＣの回路と第２の回路部材の回路の位置合わせを行った。次いで、石英ガラスと加圧ヘッドで挟み、２００℃、１００ＭＰａ、１０秒の条件でＩＣ上方から加熱、加圧を行いＩＣと第２の回路部材とを本接続した。こうして、実施例７の回路部材の接続構造を得た。【０１０３】
（実施例８）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例２と同様のＩＴＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜３０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、実施例７の接続方法と同様に回路接続材料Ｅの仮接続、本接続を行い、実施例８の回路部材の接続構造を得た。【０１０４】
（実施例９）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例３と同様のＩＺＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜４０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、実施例７の接続方法と同様に回路接続材料Ｅの仮接続、本接続を行い、実施例９の回路部材の接続構造を得た。【０１０５】
（実施例１０）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例１と同様のＩＴＯ回路電極を（膜厚：２００ｎｍ、表面抵抗＜２０Ω）備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、第２の回路部材上に所定のサイズ（２．５×３０ｍｍ）に裁断した回路接続材料Ｆを貼付け、７０℃、１．０ＭＰａで５秒間加熱、加圧を行い仮接続した。次いで、ＰＥＴフィルムを剥離した後、ＩＣと第２の回路部材とでフィルム状回路接続材料Ｆを挟むようにＩＣを配置し、ＩＣの回路と第２の回路部材の回路の位置合わせを行った。次いで、石英ガラスと加圧ヘッドで挟み、１６０℃、１００ＭＰａ、１０秒の条件でＩＣ上方から加熱、加圧を行いＩＣと第２の回路部材とを本接続した。こうして、実施例１０の回路部材の接続構造を得た。【０１０６】
（実施例１１）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例２と同様のＩＴＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜３０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、実施例１０の接続方法と同様に回路接続材料Ｆの仮接続、本接続を行い、実施例１１の回路部材の接続構造を得た。【０１０７】
（実施例１２）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例３と同様のＩＺＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜４０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、実施例１０の接続方法と同様に回路接続材料Ｆの仮接続、本接続を行い、実施例１２の回路部材の接続構造を得た。【０１０８】
（比較例１）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例１と同様のＩＴＯ回路電極（膜厚：２００ｎｍ、表面抵抗＜２０Ω）を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、第２の回路部材上に所定のサイズ（２．５×３０ｍｍ）に裁断した回路接続材料Ｃを貼付け、７０℃、１．０ＭＰａで５秒間加熱、加圧を行い仮接続した。次いで、ＰＥＴフィルムを剥離した後、ＩＣと第２の回路部材とでフィルム状回路接続材料Ｃを挟むようにＩＣを配置し、ＩＣの回路と第２の回路部材の回路の位置合わせを行った。次いで、石英ガラスと加圧ヘッドで挟み、２００℃、１００ＭＰａ、１０秒の条件でＩＣ上方から加熱、加圧を行いＩＣと第２の回路部材とを本接続した。こうして、比較例１の回路部材の接続構造を得た。【０１０９】
（比較例２）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例２と同様のＩＴＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜３０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、比較例１の接続方法と同様に回路接続材料Ｃの仮接続、本接続を行い、比較例２の回路部材の接続構造を得た。【０１１０】
（比較例３）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例３と同様のＩＺＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜４０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、比較例１の接続方法と同様に回路接続材料Ｃの仮接続、本接続を行い、比較例３の回路部材の接続構造を得た。【０１１１】
（比較例４）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例１と同様のＩＴＯ回路電極（膜厚：２００ｎｍ、表面抵抗＜２０Ω）を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、第２の回路部材上に所定のサイズ（２．５×３０ｍｍ）に裁断した回路接続材料Ｄを貼付け、７０℃、１．０ＭＰａで５秒間加熱、加圧を行い仮接続した。次いで、ＰＥＴフィルムを剥離した後、ＩＣと第２の回路部材とでフィルム状回路接続材料Ｄを挟むようにＩＣを配置し、ＩＣの回路と第２の回路部材の回路の位置合わせを行った。次いで、石英ガラスと加圧ヘッドで挟み、１６０℃、１００ＭＰａ、１０秒の条件でＩＣ上方から加熱、加圧を行いＩＣと第２の回路部材とを本接続した。こうして、比較例４の回路部材の接続構造を得た。【０１１２】
（比較例５）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例２と同様のＩＴＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜３０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、比較例４の接続方法と同様に回路接続材料Ｄの仮接続、本接続を行い、比較例５の回路部材の接続構造を得た。【０１１３】
（比較例６）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例３と同様のＩＺＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜４０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、比較例４の接続方法と同様に回路接続材料Ｄの仮接続、本接続を行い、比較例６の回路部材の接続構造を得た。【０１１４】
（比較例７）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例１と同様のＩＴＯ回路電極（膜厚：２００ｎｍ、表面抵抗＜２０Ω）を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、第２の回路部材上に所定のサイズ（２．５×３０ｍｍ）に裁断した回路接続材料Ｇを貼付け、７０℃、１．０ＭＰａで５秒間加熱、加圧を行い仮接続した。次いで、ＰＥＴフィルムを剥離した後、ＩＣと第２の回路部材とでフィルム状回路接続材料Ｇを挟むようにＩＣを配置し、ＩＣの回路と第２の回路部材の回路の位置合わせを行った。次いで、石英ガラスと加圧ヘッドで挟み、２００℃、１００ＭＰａ、１０秒の条件でＩＣ上方から加熱、加圧を行いＩＣと第２の回路部材とを本接続した。こうして、比較例７の回路部材の接続構造を得た。【０１１５】
（比較例８）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例２と同様のＩＴＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜３０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、比較例７の接続方法と同様に回路接続材料Ｇの仮接続、本接続を行い、比較例８の回路部材の接続構造を得た。【０１１６】
（比較例９）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例３と同様のＩＺＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜４０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、比較例７の接続方法と同様に回路接続材料Ｇの仮接続、本接続を行い、比較例９の回路部材の接続構造を得た。【０１１７】
（比較例１０）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例１と同様のＩＴＯ回路電極（膜厚：２００ｎｍ、表面抵抗＜２０Ω）を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、第２の回路部材上に所定のサイズ（２．５×３０ｍｍ）に裁断した回路接続材料Ｈを貼付け、７０℃、１．０ＭＰａで５秒間加熱、加圧を行い仮接続した。次いで、ＰＥＴフィルムを剥離した後、ＩＣと第２の回路部材とでフィルム状回路接続材料Ｈを挟むようにＩＣを配置し、ＩＣの回路と第２の回路部材の回路の位置合わせを行った。次いで、石英ガラスと加圧ヘッドで挟み、１６０℃、１００ＭＰａ、１０秒の条件でＩＣ上方から加熱、加圧を行いＩＣと第２の回路部材とを本接続した。こうして、比較例１０の回路部材の接続構造を得た。【０１１８】
（比較例１１）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例２と同様のＩＴＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜３０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、比較例１０の接続方法と同様に回路接続材料Ｈの仮接続、本接続を行い、比較例１１の回路部材の接続構造を得た。【０１１９】
（比較例１２）
第１の回路部材として、実施例１と同様のＩＣを準備した。次に、第２の回路部材として実施例３と同様のＩＺＯ（最外層、膜厚：１００ｎｍ）／Ｍｏ（膜厚：５０ｎｍ）／Ａｌ（膜厚：１５０ｎｍ）の３層構成の回路電極（表面抵抗＜４０Ω））を備えるガラス基板（厚さ０．５ｍｍ）を用意した。そして、比較例１０の接続方法と同様に回路接続材料Ｈの仮接続、本接続を行い、比較例１２の回路部材の接続構造を得た。【０１２０】
［接続抵抗の評価］
上記のようにして得られた回路部材の接続構造について、ＩＣの金バンプ電極と、第２の回路部材の回路電極との間の接続抵抗値を、１ｍＡの定電流を回路間に流した際における両電極間の電位差を抽出する４端子測定法を用いて、マルチメータ（株式会社アドバンテスト製、商品名「デジタルマルチメータ」）で測定した。接続抵抗値は、初期（接続直後）と、８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿槽中に５００時間保持（高温高湿処理）後、室温（２３℃）にて３０分放置した後に測定した。【０１２１】
実施例１〜１２及び比較例１〜１２の接続構造における接続抵抗値の測定結果を表１に示す。【０１２２】
【表１】
2009017200.tif 000003
【０１２３】
表１に示されるように、回路電極の全体もしくは最外層が、ＩＴＯ又はＩＺＯで構成されている回路部材を回路接続材料Ａ、Ｂ、Ｅ、Ｆを使用して接続した実施例１〜１２の接続構造と、同一の回路部材を回路接続材料Ｃ、Ｄ、Ｇ、Ｈを使用して接続した比較例１〜１２の接続構造の初期又は高温高湿処理後の接続抵抗を比較した場合、比較例１，７と実施例１，７、比較例３，９と実施例３，９、比較例６，１２と実施例６，１２の比較において見られる様に、初期又は高温高湿処理後の接続抵抗値が改善する結果が得られた。【０１２４】
このことから、回路電極の全体もしくは最外層が、ＩＴＯ又はＩＺＯで構成されている回路電極に対して、表面に突起部を有し最外層がＮｉであると共に、２０％圧縮時の圧縮弾性率が１００〜８００ｋｇｆ／ｍｍ２である導電粒子を含む回路接続材料を接続に使用することにより、電気的接続特性の向上、特に接続信頼性の改善が見られることが分かった。更に、上述の接続抵抗値の改善は、特に表面がＩＴＯと比較して平滑なＩＺＯで構成されている回路電極において効果が顕著であり、平坦な回路電極における電気的接続特性の向上が可能であると考えられる。【０１２５】
本発明の接続構造によれば、高温高湿環境下や熱衝撃試験等においても安定した接続信頼性を得ることが可能である。
【図１】
2009017200.tif 000004
【図２】
2009017200.tif 000005
【国際調査報告】
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