【手続補正書】
【提出日】平成17年4月22日(2005.4.22)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸化的ハロゲン化および任意的な脱水素方法であって、反応物である３個以上の炭素原子を有する炭化水素またはこれらのハロゲン化誘導体を、反応物炭化水素に比べてより多くのハロゲン置換数を有するとともに３個以上の炭素原子を有するハロゲン化炭化水素および任意的に３個以上の炭素原子を有するオレフィンを調製するために充分なプロセス条件の下、触媒の存在下で、ハロゲン源および任意的に酸素源と接触させることを含み、前記触媒が希土類ハロゲン化物または希土類オキシハライドを含み、該触媒中にセリウムが存在する場合には該触媒中に少なくとも１種の他の希土類元素も存在することを条件とし、希土類元素／レドックス遷移金属の原子比が約１０／１よりも大きくなるように該触媒がレドックス遷移金属を実質的に含まないことを更に条件とする、方法。
【請求項２】
反応物炭化水素がＣ3-20 炭化水素より選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
反応物炭化水素がプロパンまたはプロペンより選択される、請求項１または請求項２に記載の方法。
【請求項４】
ハロゲン源が、元素状ハロゲン、ハロゲン化水素、および１以上の不安定ハロゲン置換基を有するハロゲン化炭化水素から成る群より選択される、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
ハロゲン源が元素状塩素、元素状臭素または塩化水素である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
１／１よりも大きく２０／１よりも小さいハロゲン源／反応物炭化水素のモル比で行われる、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
該方法が酸素を含む、請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
ハロゲン源が酸素源に対して本質的に化学量論的な量で供給される、請求項７に記載の方法。
【請求項９】
酸素源が、分子状酸素、空気または酸素濃縮空気から成る群より選択される、請求項７または請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
２／１よりも大きく２０／１よりも小さい反応物炭化水素／酸素源のモル比で行われる、請求項７〜９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
窒素、ヘリウム、アルゴン、一酸化炭素、二酸化炭素、メタンおよびこれらの混合物から成る群より選択される希釈剤を更に含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
希釈剤が、反応物炭化水素、ハロゲン源、酸素源および希釈剤の全モル数を基準として、１０モル％よりも大きく９０モル％よりも小さい量で用いられる、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
希土類ハロゲン化物が５ｍ2／ｇ よりも大きなＢＥＴ表面積を有する、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
希土類ハロゲン化物が式ＭＸ3 （式中Ｍは、ランタン、セリウム、ネオジム、プラセオジム、ジスプロシウム、サマリウム、イットリウム、ガドリニウム、エルビウム、イッテルビウム、ホルミウム、テルビウム、ユウロピウム、ツリウム、ルテチウムおよびこれらの混合物から成る群より選択される少なくとも１種の希土類元素であり；Ｘは塩化物、臭化物またはヨウ化物である）により表わされる、請求項１〜１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５】
Ｘが塩化物であり、Ｍがランタンまたはランタンと他の希土類元素との混合物である、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
希土類オキシハライド担体が１２ｍ2／ｇ よりも大きなＢＥＴ表面積を有する、請求項１〜１５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７】
希土類オキシハライド担体が式ＭＯＸ（式中Ｍは、ランタン、セリウム、ネオジム、プラセオジム、ジスプロシウム、サマリウム、イットリウム、ガドリニウム、エルビウム、イッテルビウム、ホルミウム、テルビウム、ユウロピウム、ツリウム、ルテチウムおよびこれらの混合物から成る群より選択される少なくとも１種の希土類元素であり；Ｘは塩化物、臭化物またはヨウ化物である）により表わされる、請求項１〜１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８】
Ｘが塩化物であり、Ｍがランタンまたはランタンと他の希土類元素との混合物である、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
触媒が担体に結合されるか又は担体とともに押し出される、請求項１〜１８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２０】
１００℃よりも高く６００℃よりも低い温度で行われる、請求項１〜１９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２１】
１４ｐｓｉａ（９７ｋＰａ）以上であって１５０ｐｓｉａ（１，０３４ｋＰａ）よりも小さい圧力で行われる、請求項１〜２０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２２】
０．１ｈ-1 よりも大きく１，０００ｈ-1 よりも小さい、反応物炭化水素、ハロゲン源、任意的な酸素源および任意的な希釈剤を含む全供給物の重量空間速度で行われる、請求項１〜２１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２３】
オレフィンが同時生成物として生成する、請求項１〜２２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２４】
ハロゲン化炭化水素生成物が、オレフィン系生成物への転化のためにリサイクルされる、請求項１〜２３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２５】
オレフィンが同時生成物として生成し、ハロゲン化炭化水素生成物への転化のためにリサイクルされる、請求項１〜２３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２６】
塩化アリルおよびプロピレンの調製方法であって、プロパンを、塩化アリルおよび同時生成物であるプロピレンが生成するように１５０℃よりも高く５００℃よりも低い温度において触媒の存在下で、塩素源および酸素源と接触させることを含み、前記触媒が希土類ハロゲン化物または希土類オキシハライド化合物を含み、該触媒中にセリウムが存在する場合には該触媒中に少なくとも１種の他の希土類元素も存在することを条件とし、希土類元素／レドックス遷移金属の原子比が約１０／１よりも大きくなるように該触媒がレドックス遷移金属を実質的に含まないことを更に条件とする、方法。
【請求項２７】
触媒が希土類塩化物または希土類オキシクロライドである、請求項２６に記載の方法。
【請求項２８】
希土類がランタンである、請求項２６または請求項２７に記載の方法。
【請求項２９】
塩化アリルの生産を最大にするように、同時生成物であるプロピレンがリサイクルされる、請求項２６〜２８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３０】
プロピレンの生産を最大にするように、塩化アリル生成物が該反応器にリサイクルされる、請求項２６〜２８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３１】
酸化的ハロゲン化および任意的な脱水素の方法であって、反応物である３個以上の炭素原子を有するアルカンまたはこれらのハロゲン化誘導体を、反応物炭化水素に比べてより多くのハロゲン置換数を有するとともに３個以上の炭素原子を有するハロゲン化炭化水素および任意的に３個以上の炭素原子を有するオレフィンを調製するために充分な条件の下、触媒の存在下で、ハロゲン源および任意的に酸素源と接触させることを含み、前記触媒が鉄および銅を実質的に含まない希土類ハロゲン化物または希土類オキシハライドを含み、該触媒中にセリウムが存在する場合には該触媒中に少なくとも１種の他の希土類元素も存在することを条件とする、方法。
【請求項３２】
反応物オレフィンがアルカンであり、ハロゲン化炭化水素が塩化アリルであり、オレフィンがプロピレンである、請求項３１に記載の方法。