【手続補正書】
【提出日】平成17年4月13日(2005.4.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｚｎからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＩ族元素と、Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＶ族元素と、賦活剤Ｒである希土類元素と、を含む結晶からなり、斜方晶系の単位格子を持つことを特徴とするオキシ窒化物蛍光体。
【請求項２】
前記オキシ窒化物蛍光体は、組成にＯとＮとを含み、該Ｏと該Ｎの重量比が、Ｏの１に対し、Ｎが０．２〜２．１であることを特徴とする請求項１に記載のオキシ窒化物蛍光体。
【請求項３】
一般式
ＬＸＭＹＯＺＮ（（２／３）Ｘ＋（４／３）Ｙ−（２／３）Ｚ）：Ｒ
（Ｌは、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｚｎからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＩ族元素である。Ｍは、Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＶ族元素である。Ｏは、酸素元素である。Ｎは、窒素元素である。Ｒは、希土類元素からなる賦活剤である。０．５＜Ｘ＜１．５、１．５＜Ｙ＜２．５、１．５＜Ｚ＜２．５である。）で表されるオキシ窒化物蛍光体。
【請求項４】
一般式
ＬＸＭＹＱＴＯＺＮ（（２／３）Ｘ＋（４／３）Ｙ＋Ｔ−（２／３）Ｚ）：Ｒ
（Ｌは、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｚｎからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＩ族元素である。Ｍは、Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＶ族元素である。Ｑは、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＩＩ族元素である。Ｏは、酸素元素である。Ｎは、窒素元素である。Ｒは、希土類元素からなる賦活剤である。０．５＜Ｘ＜１．５、１．５＜Ｙ＜２．５、０＜Ｔ＜０．５、１．５＜Ｚ＜２．５である。）で表されるオキシ窒化物蛍光体。
【請求項５】
前記オキシ窒化物蛍光体は、少なくとも一部が結晶を有することを特徴とする請求項１、３及び４の少なくともいずれか一項に記載のオキシ窒化物蛍光体。
【請求項６】
前記結晶は、斜方晶系の単位格子を持つことを特徴とする請求項５に記載のオキシ窒化物蛍光体。
【請求項７】
前記Ｘ、前記Ｙ、前記Ｚは、Ｘ＝１、Ｙ＝２、Ｚ＝２であることを特徴とする請求項３又は４のいずれかに記載のオキシ窒化物蛍光体。
【請求項８】
前記Ｒは、７０重量％以上がＥｕであることを特徴とする請求項１、３及び４の少なくともいずれか一項に記載のオキシ窒化物蛍光体。
【請求項９】
前記オキシ窒化物蛍光体は、４９０ｎｍ以下に発光ピーク波長を有する励起光源からの光により励起され、前記発光ピーク波長よりも長波長側に発光ピーク波長を有することを特徴とする請求項１、３及び４の少なくともいずれか一項に記載のオキシ窒化物蛍光体。
【請求項１０】
前記オキシ窒化物蛍光体は、青緑色から黄赤色領域に発光ピーク波長を有することを特徴とする請求項１、３及び４の少なくともいずれか一項に記載のオキシ窒化物蛍光体。
【請求項１１】
前記オキシ窒化物蛍光体は、５００ｎｍよりも３７０ｎｍの方が、高い強度を有する励起スペクトルを持っていることを特徴とする請求項１、３及び４の少なくともいずれか一項に記載のオキシ窒化物蛍光体。
【請求項１２】
前記オキシ窒化物蛍光体は、少なくとも２種以上のＢｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｚｎからなる群から選ばれるある第ＩＩ族元素を有していることを特徴とする請求項１、３及び４の少なくともいずれか一項に記載のオキシ窒化物蛍光体。
【請求項１３】
前記オキシ窒化物蛍光体は、ＳｒとＣａとを有しており、ＳｒとＣａとのモル比は、Ｓｒ：Ｃａ＝０：１０よりも大きく１０：０よりも小さいことを特徴とする請求項１、３及び４の少なくともいずれか一項に記載のオキシ窒化物蛍光体。
【請求項１４】
前記オキシ窒化物蛍光体は、ＳｒとＢａとを有しており、ＳｒとＢａとのモル比は、Ｓｒ：Ｂａ＝５：５以上１０：０よりも小さいことを特徴とする請求項１、３及び４の少なくともいずれか一項に記載のオキシ窒化物蛍光体。
【請求項１５】
前記オキシ窒化物蛍光体は、ＣａとＢａとを有しており、ＣａとＢａとのモル比は、Ｃａ：Ｂａ＝０：１０よりも大きく１０：０よりも小さいことを特徴とする請求項１、３及び４の少なくともいずれか一項に記載のオキシ窒化物蛍光体。
【請求項１６】
Ｌの窒化物（Ｌは、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｚｎからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＩ族元素である。）と、Ｍの窒化物（Ｍは、Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＶ族元素である。）と、Ｍの酸化物と、Ｒの酸化物（Ｒは、希土類元素である。）と、を含む原料を混合する第１の工程と、
第１の工程により得られる混合物を焼成する第２の工程と、
を有するオキシ窒化物蛍光体の製造方法。
【請求項１７】
前記Ｒの酸化物に代えて、若しくは、前記Ｒの酸化物とともに、Ｒの窒化物が用いられることを特徴とする請求項１６に記載のオキシ窒化物蛍光体の製造方法。
【請求項１８】
前記第１の工程は、さらにＱ（Ｑは、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＩＩ族元素である。）を混合することを特徴とする請求項１６又は１７のいずれかに記載のオキシ窒化物蛍光体の製造方法。
【請求項１９】
前記Ｌの窒化物、前記Ｍの窒化物、前記Ｍの酸化物は、
０．５＜Ｌの窒化物＜１．５、
０．２５＜Ｍの窒化物＜１．７５、
２．２５＜Ｍの酸化物＜３．７５、
のモル比で表されることを特徴とする請求項１６乃至１８の少なくともいずれか一項に記載のオキシ窒化物蛍光体の製造方法。
【請求項２０】
前記Ｌの窒化物の少なくとも一部は、Ｒの酸化物及びＲの窒化物の少なくともいずれか一方が置換されることを特徴とする請求項１６又は１９に記載のオキシ窒化物蛍光体の製造方法。
【請求項２１】
請求項１６乃至２０の少なくともいずれか一項に記載のオキシ窒化物蛍光体の製造方法により製造されるオキシ窒化物蛍光体。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するため、本発明は、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｚｎからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＩ族元素と、Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＶ族元素と、賦活剤Ｒである希土類元素と、を含む結晶からなり、斜方晶系の単位格子を持つオキシ窒化物蛍光体に関する。これにより輝度の高い蛍光体を提供することができる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２８】
前記オキシ窒化物蛍光体は、ＳｒとＣａとを有しており、ＳｒとＣａとのモル比は、Ｓｒ：Ｃａ＝０：１０よりも大きく１０：０よりも小さい、より好ましくは３：７乃至９：１であることが好ましい。また、前記オキシ窒化物蛍光体は、ＳｒとＢａとを有しており、ＳｒとＢａとのモル比は、Ｓｒ：Ｂａ＝５：５以上１０：０よりも小さい、より好ましくは６：４乃至９：１であることが好ましい。また、前記オキシ窒化物蛍光体は、ＣａとＢａとを有しており、ＣａとＢａとのモル比は、Ｃａ：Ｂａ＝０：１０よりも大きく１０：０よりも小さい、より好ましくは１：９乃至９：１であることが好ましい。所定の組合せにより、種々の色調のオキシ窒化物蛍光体を製造することができる。また、該範囲にすることにより、発光効率の向上を図ることができる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
本発明は、Ｌの窒化物（Ｌは、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｚｎからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＩ族元素である。）と、Ｍの窒化物（Ｍは、Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆからなる群から選ばれる少なくとも１種以上である第ＩＶ族元素である。）と、Ｍの酸化物と、Ｒの酸化物（Ｒは、希土類元素である。）と、を含む原料を混合する第１の工程と、第１の工程により得られる混合物を焼成する第２の工程と、を有するオキシ窒化物蛍光体の製造方法に関する。これにより、製造及び加工しやすい蛍光体を提供することができる。また、極めて安定性の良い蛍光体を提供することができる。ここで、当該オキシ窒化物蛍光体の母体には、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｎ、Ｒｅ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ等が含有されていてもよい。これらＬｉ、Ｎａ、Ｋ等は、粒径を大きくしたり、発光輝度を高くしたりするなど、発光特性の改善を図ることができる場合もあるからである。一方、これらＬｉ、Ｎａ、Ｋ等は、原料組成中に含有されていても良い。上記Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ等は、オキシ窒化物蛍光体の製造工程における焼成段階で、飛散してしまい、該組成中にほとんど含まれなくなるからである。但し、上記Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ等は、オキシ窒化物蛍光体の重量に対して１０００ｐｐｍ以下であることが好ましい。より好ましくは、１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。当該範囲であれば、高い発光効率を保持することができるからである。また、その他の元素も特性を損なわない程度に入っていてもよい。