【手続補正書】
【提出日】令和3年3月4日(2021.3.4)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
硝酸（２）および硫酸（３）によるベンゼン（１）のニトロ化を含む、ニトロベンゼンを調製する連続操作方法であって、
（ｉ）前記ニトロ化には、
・ベンゼン（１）を含み、該ベンゼン（１）の質量比がｗ１である、質量流量がｍ１０の流れ１０、
・硝酸（２）を含み、該硝酸（２）の質量比がｗ２である、質量流量がｍ２０の流れ２０、
・硫酸（３）を含み、該硫酸の質量比がｗ３である、質量流量がｍ３０の流れ３０が適用され；
（ｉｉ）ｗ１およびｗ２の定められた値に対して、ベンゼン（１）が硝酸（２）に対して化学量論的に過剰になるようにｍ１０およびｍ２０が常に選択され、  （ｉｉｉ）・（ｉｉ）に対して選択される硝酸（２）の質量流量ｍ２（Ａ）＝ｍ２０（Ａ）・ｗ２（Ａ）、ベンゼン（１）の質量流量ｍ１（Ａ）＝ｍ１０（Ａ）・ｗ１（Ａ）、および硫酸（３）の質量流量ｍ３（Ａ）＝ｍ３０（Ａ）・ｗ３（Ａ）によって定義される開始状態Ａから、・（ｉｉ）に対して選択される硝酸（２）の質量流量ｍ２（Ｅ）＝ｍ２０（Ｅ）・ｗ２（Ｅ）、ベンゼン（１）の質量流量ｍ１（Ｅ）＝ｍ１０（Ｅ）・ｗ２（Ｅ）、および硫酸（３）の質量流量ｍ３（Ｅ）＝ｍ３０（Ｅ）・ｗ３（Ｅ）によって定義される最終状態Ｅまでに、
質量流量ｍ２０でニトロ化に供給される硝酸（２）の量が所望の変化をした場合、質量流量ｍ２０でニトロ化に供給される硝酸（２）の量の少なくとも１つのそのような変化が達成され、質量流量ｍ２０でニトロ化に供給される硝酸（２）の量の少なくとも１つのそのような変化が、
（Ｉ）０．５０時間を超える時間での値ｍ２（Ｅ）＜０．９５・ｍ２（Ａ）への減少、または、
（ＩＩ）０．５０時間を超える時間での値ｍ２（Ｅ）＞１．０５・ｍ２（Ａ）への増大となるように、質量流量ｍ２０および質量比ｗ２は、所望の値ｍ２（Ｅ）が確立されるように選択され、
（Ｉ）の場合、
（ａ）比率ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は、ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）と比較して、１．０３・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）≦ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）≦１．５０・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）となうように増大し、かつ、
比率ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は、比率ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）と比較して、０．９８・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）≦ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）≦１．０２・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）となるように最大限に変更されるか、または、
（ｂ）比率ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は、比率ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）と比較して、０．４５・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）≦ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）≦０．９７・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）となるように減少し、かつ、
比率ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は、比率ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）と比較して、０．９８・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）≦ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）≦１．０２・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）となるように最大限に変更されるか、または、
（ｃ）比率ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は、ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）と比較して、１．０３・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）≦ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）≦１．５０・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）となるように増大し、かつ、
比率ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は、比率ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）と比較して、０．４５・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）≦ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）≦０．９７・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）となるように減少し；
（ＩＩ）の場合、
（ａ）比率ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は、ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）と比較して、０．４５・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）≦ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）≦０．９７・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）となるように減少し、かつ、
比率ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は、比率ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）と比較して、０．９８・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）≦ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）≦１．０２・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）となるように最大限に変更されるか、または、
（ｂ）比率ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は、比率ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）と比較して、１．０３・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）≦ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）≦１．５０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）となるように増大し、かつ、
比率ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は、比率ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）と比較して、０．９８・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）≦ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）≦１．０２・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）となるように最大限に変更されるか、または、
（ｃ）比率ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は、ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）と比較して、０．４５・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）≦ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）≦０．９７・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）となるように減少し、かつ、
比率ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は、比率ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）と比較して、１．０３・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）≦ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）≦１．５０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）となるように増大する、
前記方法。
【請求項２】
ベンゼンからニトロベンゼンへのニトロ化が断熱的に行われる、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
ベンゼンからニトロベンゼンへのニトロ化が以下の工程を含む、請求項２に記載の方法：
（Ｉ）ベンゼン含有流１０を質量流量ｍ１０で、硝酸含有流２０を質量流量ｍ２０で、硫酸含有流３０質量流量ｍ３０で反応器内に導入し、反応器内でベンゼンを硝酸と硫酸でニトロ化してニトロベンゼンを形成する工程；
（ＩＩ）工程（Ｉ）からの反応混合物の相を、相分離装置で水性硫酸含有相と有機ニトロベンゼン含有相とに分離する工程；
（ＩＩＩ）蒸発装置で水を蒸発させることにより、工程（ＩＩ）で得られた水相を濃縮して、硫酸濃度が高められた水性硫酸含有相を得、濃縮硫酸含有水相を工程（Ｉ）に再循環させ、硫酸含有流３０の成分とし使用する工程；
（ＩＶ）工程（ＩＩ）で得られた有機ニトロベンゼン含有相を少なくとも２段階で洗浄し、各段階の後に水相を分離する工程；
（Ｖ）工程（ＩＶ）の最後の段階で得られた有機ニトロベンゼン含有相を蒸留し、未変換ベンゼンを除去し、これを工程（Ｉ）に再循環させ、ベンゼン含有流１０の成分として使用する工程。
【請求項４】
比率ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）が１．２６〜１．７４の範囲である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
０．４０・ｍ２（Ａ）≦ｍ２（Ｅ）≦２．５０・ｍ２（Ａ）である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
（ａ）の変形が行われる請求項５に記載の方法であって、
（Ｉ）の場合、次の関係が適用され：
ｍ２（Ｅ）が０．８０・ｍ２（Ａ）〜＜０．９５・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は１．０３・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）〜１．２０・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）の範囲の値に調整され；
ｍ２（Ｅ）が０．６５・ｍ２（Ａ）〜＜０．８０・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は＞１．２０・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）〜１．４０・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）の範囲の値に調整され；かつ、
ｍ２（Ｅ）が０．４０・ｍ２（Ａ）〜＜０．６５・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は＞１．４０・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）〜１．５０・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）の範囲の値に調整され；
さらに、（ＩＩ）の場合、次の関係が適用され：
ｍ２（Ｅ）が＞１．０５・ｍ２（Ａ）〜１．５０・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は０．９７・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）〜０．７５・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）の範囲の値に調整され；
ｍ２（Ｅ）が＞１．５０・ｍ２（Ａ）〜２．００・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は０．５５・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）〜＜０．７５・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）の範囲の値に調整され；かつ、
ｍ２（Ｅ）が＞２．００・ｍ２（Ａ）〜２．５０・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は０．４５・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）〜＜０．５５・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）の範囲の値に調整される、
前記方法。
【請求項７】
変形（ｂ）が行われる請求項５に記載の方法であって、
（Ｉ）の場合、次の関係が適用され：
ｍ２（Ｅ）が０．８０・ｍ２（Ａ）〜＜０．９５・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は０．８０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）〜０．９７・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）の範囲の値に調整され；
ｍ２（Ｅ）が０．６５・ｍ２（Ａ）〜＜０．８０・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は０．６５・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）〜＜０．８０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）の範囲の値に調整され；かつ、
ｍ２（Ｅ）が０．４０・ｍ２（Ａ）〜＜０．６５・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は０．４０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）〜＜０．６５・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）の範囲の値に調整され；
さらに、（ＩＩ）の場合、次の関係が適用され：
ｍ２（Ｅ）が＞１．０５・ｍ２（Ａ）〜１．５０・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は１．０３・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）〜１．５０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）の範囲の値に調整され；
ｍ２（Ｅ）が＞１．５０・ｍ２（Ａ）〜２．００・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は＞１．５０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）〜２．００・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）の範囲の値に調整され；かつ、
ｍ２（Ｅ）が＞２．００・ｍ２（Ａ）〜２．５０・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は＞２．００・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）〜２．５０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）の範囲の値に調整される、
前記方法。
【請求項８】
変形（ｃ）が行われる請求項５に記載の方法であって、
（Ｉ）の場合、次の関係が適用され：
ｍ２（Ｅ）が０．８０・ｍ２（Ａ）〜＜０．９５・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は１．０３・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）〜１．２０・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）の範囲の値に調整され、かつ、ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は０．８０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）〜０．９７・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）の範囲の値に調整され；  ｍ２（Ｅ）が０．６５・ｍ２（Ａ）〜＜０．８０・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は＞１．２０・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）〜１．４０・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）の範囲の値に調整され、かつ、ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は０．６５・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）〜＜０．８０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）の範囲の値に調整され；かつ、  ｍ２（Ｅ）が０．４０・ｍ２（Ａ）〜＜０．６５・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は＞１．４０・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）〜１．５０・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）の範囲の値に調整され、かつ、ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は０．４０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）〜＜０．６５・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）の範囲の値に調整され；  さらに、（ＩＩ）の場合、次の関係が適用され：
ｍ２（Ｅ）が＞１．０５・ｍ２（Ａ）〜１．５０・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は０．７５・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）〜０．９７・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）の範囲の値に調整され、かつ、ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は１．０３・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）〜１．５０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）の範囲の値に調整され；  ｍ２（Ｅ）が＞１．５０・ｍ２（Ａ）〜２．００・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は０．５５・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）〜＜０．７５・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）の範囲の値に調整され、かつ、ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）は＞１．５０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）〜２．００・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）の範囲の値に調整され；かつ、  ｍ２（Ｅ）が＞２．００・ｍ２（Ａ）〜２．５０・ｍ２（Ａ）の範囲にある場合、ｍ１（Ｅ）／ｍ２（Ｅ）は０．４５・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）〜＜０．５５・ｍ１（Ａ）／ｍ２（Ａ）の範囲の値に調整され、かつ、ｍ２（Ｅ）／ｍ３（Ｅ）が＞２．００・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）〜２．５０・ｍ２（Ａ）／ｍ３（Ａ）の範囲の値に調整される、前記方法。
【請求項９】
０．９８・ｍ３（Ａ）≦ｍ３（Ｅ）≦１．０２・ｍ３（Ａ）である、請求項７または８に記載の方法。
【請求項１０】
ｗ１（Ａ）＝ｗ１（Ｅ）および／またはｗ２（Ａ）＝ｗ２（Ｅ）および／またはｗ３（Ａ）＝ｗ３（Ｅ）である、請求項１〜９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
ｗ１（Ａ）＝ｗ１（Ｅ）、ｗ２（Ａ）＝ｗ２（Ｅ）およびｗ３（Ａ）＝ｗ３（Ｅ）である、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
（Ｉ）の場合において、質量流量ｍ２０でニトロ化に供給される硝酸（２）の量の減少を含み、該減少が変形（ｂ）によって行われる、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
（ＩＩ）の場合において、質量流量ｍ２０でニトロ化に供給される硝酸（２）の量の増大を含み、該増大が変形（ｂ）によって行われる、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の方法。