【手続補正書】
【提出日】平成17年3月23日(2005.3.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１】
光学的異方性の溶融相を形成し得る熱可塑性ポリマーからなるフィルム（以下、これを熱可塑性液晶ポリマーフィルムと称する）と金属箔とからなる構成材料を重ね合せて平坦な金属プレート間に挟んだ構成のセットを複数セット積み重ね、対向する加熱加圧盤間に装着し、加熱プレスして金属箔積層板を製造する方法において、
対向する加熱加圧盤間に装着した後に、
（１）加圧することなく、熱可塑性液晶ポリマーフィルムの融点より３０℃低い温度を上限とする予熱温度まで加熱する予熱工程である第１工程、
（２）２ｋｇ／ｃｍ2 以下のプレス圧力を保ちながら、予熱温度から、熱可塑性液晶ポリマーフィルムの融点より５℃低い温度以上融点より５℃高い温度以下の範囲から選択される積層温度まで加熱する昇温工程である第２工程、
（３）積層温度で、２０ｋｇ／ｃｍ2 から５０ｋｇ／ｃｍ2 までの範囲から選択されるプレス圧力にまで加圧する加圧工程である第３工程、および
（４）加圧工程のプレス圧力を保ちながら、熱可塑性液晶ポリマーフィルムの融点より３０℃以上低い冷却温度まで冷却する冷却工程である第４工程
を行い、その際に、第２工程から第４工程までを３０分以内の時間で行い、かつ第１工程から第４工程までを３０ｔｏｒｒ以下の減圧雰囲気で行い、次いで
（５）加圧および減圧雰囲気を解除して、金属箔積層板を取り出す排出工程である第５工程
を行うことを特徴とする金属箔積層板の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
一つの試みは、熱プレス装置に関するもので、従来の熱プレスを減圧雰囲気下に実施して、金属箔と液晶ポリマーフィルムの間にたとえ空隙が存在していても、それに含有される気体の絶対量を減少させて、部分的な欠陥が発生することを防止する技術であって、例えば特開昭６２−２１１１２９号公報に記載された真空式ホットプレス装置や、特開平１−５８２１号公報に記載されている多層プリント板の接着プレス装置などが提案されている。これらの減圧雰囲気下での積層によれば、気泡噛みに関してはかなりの効果が確認されるものの、金属箔積層板の端部の厚みが薄くなったり、同時に積層した複数枚の金属箔積層板に認められるそりの改善には効果がないのが実状であった。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記の目的を達成するために鋭意検討した結果、熱可塑性液晶ポリマーフィルムと金属箔とからなる構成材料を重ね合せて平坦な金属プレート間に挟んだ構成のセットを複数セット積み重ね、対向する加熱加圧盤間に装着し、加熱プレスして金属箔積層板を製造する方法において、対向する加熱加圧盤間に装着した後に、（１）加圧することなく、熱可塑性液晶ポリマーフィルムの融点より３０℃低い温度を上限とする予熱温度まで加熱する予熱工程である第１工程、（２）２ｋｇ／ｃｍ2 以下のプレス圧力を保ちながら、予熱温度から、熱可塑性液晶ポリマーフィルムの融点より５℃低い温度以上融点より５℃高い温度以下の範囲から選択される積層温度まで加熱する昇温工程である第２工程、（３）積層温度で、２０ｋｇ／ｃｍ2 から５０ｋｇ／ｃｍ2 までの範囲から選択されるプレス圧力にまで加圧する加圧工程である第３工程、および（４）加圧工程のプレス圧力を保ちながら、熱可塑性液晶ポリマーフィルムの融点より３０℃以上低い冷却温度まで冷却する冷却工程である第４工程を行い、その際に、第２工程から第４工程までを３０分以内の時間で行い、かつ第１工程から第４工程までを３０ｔｏｒｒ以下の減圧雰囲気で行い、次いで（５）加圧および減圧雰囲気を解除して、金属箔積層板を取り出す排出工程である第５工程を行うことを特徴とする金属箔積層板の製造方法を提供することによって達成される。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
すなわち、熱プレス装置として、加熱および加圧装置全体を真空状態に維持できるように設計された真空熱プレス装置を使用して、前記の第１工程から第４工程の減圧雰囲気を３０ｔｏｒｒ以下に維持することによって金属箔積層板にふくれが部分的に発生することを改善することができる。減圧雰囲気が３０ｔｏｒｒを越えると、金属箔とフィルムとの間に噛み込んだ気泡が脱気されにくく中央部に部分的なふくれが認められる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
さらに、３０ｔｏｒｒ以下の減圧雰囲気にした場合においても、前記の予熱工程である第１工程において加圧したり、昇温工程である第２工程の圧力が２ｋｇ／ｃｍ2 を超えると、金属箔とフィルムとの間に噛み込んだ気泡が脱気されにくく中央部に部分的なふくれが認められる。これは、圧力をかけることによって、軟化状態にある熱可塑性液晶ポリマーフィルムが金属箔と部分的に融着し、脱気されるべき噛み込んだ気泡が部分的に残留するからと考えられる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
加圧工程である第３工程の積層温度と積層圧力は、金属箔積層板のそりを減少させて平坦性という観点から設定される。積層温度としては、融点より５℃低い温度以上融点より５℃高い温度以下の範囲から選択される。融点より５℃低い温度よりも低温であると、中央部が凸になった形状で全体的に大きなそりが発生し、融点よりも５℃高い温度よりも高温であると、隅部が部分的にそり易くなる。このそりは、積層圧力が高い場合に程度が大きくなるが、とりわけ積層圧力が５０ｋｇ／ｃｍ2 を越えると、そりが極めて大きくなり実用に適さない。２０ｋｇ／ｃｍ2 未満のプレス圧力では端部の一部の界面接着強度が低くなる場合がある。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
そりの程度を特別に小さくするためには、第１工程の予熱温度と第４工程の冷却温度を同じ温度にすることが有効である。すなわち、僅かな圧力で加圧して昇温を行う昇温工程である第２工程では、熱可塑性液晶ポリマーフィルムと金属箔との接着が開始されるが、この時には、熱可塑性液晶ポリマーフィルムと金属箔との間で僅かな歪みが発生し始める。この歪みは、予熱温度と同じ温度まで冷却した段階で加圧および減圧雰囲気状態を解除して排出することにより相殺できると考えられる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４１】
次に、マイクロ波の振動方向に対する物体の回転角が０°のとき、つまり、マイクロ波の振動方向と、物体の分子が最もよく配向されている方向であって、最小マイクロ波透過強度を与える方向とが合致しているときのｍ値をｍ０ 、回転角が９０°のときのｍ値をｍ９０として、分子配向度ＳＯＲはｍ０ ／ｍ９０により算出される。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
さらに、本発明における金属箔には、厚みが０．２〜２ｍｍの範囲の金属板もが包含される。本発明の積層板が電子部品の放熱板として使用される場合には、折れ曲げ加工性の点から金属板の厚みは０．２〜１ｍｍの範囲が好ましい。この様な板厚の金属板は圧延法により一般に製造されるために、金属板の表面粗さは通常１μｍ以下で平滑であり、本発明における電気絶縁性材料と熱可塑性液晶ポリマーフィルムとの界面接着強度を向上させるために、金属板の表面を化学的あるいは物理的に処理して表面粗さを２〜４μｍにして用いることが好ましい。表面粗さに特に制限があるわけではないが、金属板の板厚の５０％以上の粗さは金属板の強度が低くなるので避けることが好ましい。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５４】
（１）第１工程（予熱工程）では、図２において、加圧することなく（プレス圧力ｐ１＝０）、熱可塑性液晶ポリマーフィルム１の融点より３０℃低い温度を上限とする予熱温度ｔ１まで、加熱加圧盤７を加熱する。このとき、減圧室内を減圧雰囲気解除ｖ１の状態から３０ｔｏｒｒ以下の減圧雰囲気ｖ２の状態にする。この減圧雰囲気ｖ２をこの予熱工程から冷却工程まで持続する。
（２）第２工程（昇温工程）では、２ｋｇ／ｃｍ2 以下のプレス圧力ｐ２を保ちながら、上記予熱工程における予熱温度ｔ１から、その融点より５℃低い温度以上融点より５℃高い温度以下の範囲から選択される積層温度ｔ２まで加熱する。（３）第３工程（加圧工程）では、上記昇温工程における積層温度ｔ２で加熱した状態で、プレス圧力を、２０ｋｇ／ｃｍ2 から５０ｋｇ／ｃｍ2 までの範囲から選択されるプレス圧力ｐ３に設定する。
（４）第４工程（冷却工程）では、上記加圧工程のプレス圧力ｐ３を保ちながら、熱可塑性液晶ポリマーフィルム１の融点より３０℃以上低い冷却温度ｔ１にまで冷却する。上記昇温工程から冷却工程までを３０分以内の時間で行う。
（５）第５工程（排出工程）では、加圧の解除（ｐ１＝０）および減圧雰囲気の解除（ｖ１）の後、図１の熱可塑性液晶ポリマーフィルム１と金属箔２、２とが一体化した金属箔積層板を、金属プレート３、３と分離させて取り出す。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６１】
〔実施例１〕
縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの参考例１の熱可塑性液晶ポリマーフィルムＡの上下に縦３５ｃｍ×横３５ｃｍの箔厚み１８μｍの電気分解法で製造した銅箔を中心を揃えて重ね、これを縦４０ｃｍ×横４０ｃｍの１ｍｍ厚みの金属プレート（浪速ステンレス工業株式会社製、ステンレス３０４）の間に中心を揃えて挟んで１セットとした。同構成１０セットを積み重ね、真空熱プレス機（北川精機株式会社製、ＶＨ２型）の加熱加圧盤の間に挿入した。加熱加圧盤は２６０℃に温度調節しており、加圧することなく１０ｔｏｒｒまで減圧した。１０ｔｏｒｒになるまでに３０秒を要した。この状態で４０分間保持して金属プレートの温度が２５５℃に到達したことを確認した。その後、プレス圧力が１．５ｋｇ／ｃｍ2 になるように加熱加圧盤で圧縮して加圧し、１０℃／分の速度で昇温を開始した。２８５℃になった時点で昇温を停止し、同時にプレス圧力を３０ｋｇ／ｃｍ2 に増加させてから５分間保った。その後に、冷却を強制的に行い、１０℃／分の速度で温度を下げて、２５０℃になった時点で、減圧雰囲気を解き、プレス圧力をゼロとし、積層板を取出した。昇温工程から加圧工程を経て冷却工程までに合計で約１２分を要した。金属箔積層板にはふくれなどの表面欠点はなく、そりは１ｍｍ以下で極めて小さく、界面接着強度は１．４ｋｇ／ｃｍであった。この金属箔積層板上に幅０．１ｍｍ、間隔０．１ｍｍで断線部のない配線をエッチング法により形成することができた。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６２】
〔実施例２〕
縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの参考例２の熱可塑性液晶ポリマーフィルムＢの上下に縦３５ｃｍ×横３５ｃｍの箔厚み１８μｍの電気分解法で製造した銅箔を中心を揃えて重ね、これを縦４０ｃｍ×横４０ｃｍの１．５ｍｍ厚みの金属プレート（浪速ステンレス工業株式会社製、ステンレス６３０Ｈ）の間に中心を揃えて挟んで１セットとした。同構成１０セットを積み重ね、真空熱プレス機（北川精機株式会社製、ＶＨ２型）の加熱加圧盤の間に挿入した。加熱加圧盤は３００℃に温度調節しており、加圧することなく１０ｔｏｒｒまで減圧した。１０ｔｏｒｒになるまでに３０秒を要した。この状態で４０分間保持して金属プレートの温度が２９５℃に到達したことを確認した。その後、プレス圧力を１．５ｋｇ／ｃｍ2 に加熱加圧盤で圧縮して加圧し、５℃／分の速度で昇温を開始した。３３０℃になった時点で昇温を停止し、同時にプレス圧力を３０ｋｇ／ｃｍ2 に増加させてから５分間保った。冷却を強制的に行い、１０℃／分の速度で温度を下げて、３００℃になった時点で、減圧雰囲気を解き、プレス圧力をゼロとし、積層板を取出した。昇温工程から加圧工程を経て冷却工程までに合計で約１５分を要した。金属箔積層板にはふくれなどの表面欠点はなく、そりは１ｍｍ以下で極めて小さく、界面接着強度は１．３ｋｇ／ｃｍであった。この金属箔積層板上に幅０．１ｍｍ、間隔０．１ｍｍで断線部のない配線をエッチング法により形成することができた。