【手続補正書】
【提出日】令和3年5月24日(2021.5.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２００
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２００】
ビア充填性能評価例４
処方例７を、ケイ素ウェハ上で、コーティングし、そして２５０ｎｍの膜厚を目的として、通常２５０℃／６０秒間の適当な温度で、次いで４００℃／６０秒間でベークした。これらのＡｌｂａｎｙ製ウェハは、ビアの深さが６００ｎｍであり、ビアサイズが７０、７５、８０、９０及び１００ｎｍであるものである。ビアホールは、様々なピッチでパターン化し、すなわちホール：スペース比が１：１、１：１．５及び１：９の緻密、半緻密及び孤立でパターン化した。コーティングされたウェハは、走査電子顕微鏡で検査した。上記の加工条件下に空隙なしに、良好な充填性能が観察された。
本願は特許請求の範囲に記載の発明に係るものであるが、本願の開示は以下も包含する：
１．
ａ  次の構造（Ｉ）を有する金属化合物：
【化３６】
2020532633.tif 000001
［式中、
Ｍは、４の価数（４）を有する金属であり；
ｎは、１〜２０の整数であり；
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、及びＲ４は、それぞれ独立して、次のもの、すなわち：
１）構造（ＩＩ）を有する第一の有機部分：
【化３７】
2020532633.tif 000002
（式中、
Ｒ５は、Ｃ２〜Ｃ１０アルキレン、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキレン、Ｃ５〜Ｃ１２シクロアルキレン、Ｃ＝Ｃ二重結合を含むＣ２〜Ｃ１０アルキレン、Ｃ＝Ｃ二重結合を含むＣ３〜Ｃ１２分岐状アルキレン、及びＣ＝Ｃ二重結合を含むＣ５〜Ｃ１２シクロアルキレンからなる群から選択され；及び
Ｒ６は、水素、または構造（ＩＩＩ）を有するアルキルオキシカルボニルであり、
【化３８】
2020532633.tif 000003
Ｒ７は、Ｃ１〜Ｃ８アルキルである）
２）構造（ＩＶ）を有する、少なくとも２個の炭素を有するケイ素含有有機部分：
【化３９】
2020532633.tif 000004
（式中、
Ｒ８及びＲ９は、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキル、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシ、及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され；
Ｒ１０は、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ６〜Ｃ１６アリール、ヒドロキシル、及び構造（Ｖ）を有するシロキサンからなる群から選択され：
【化４０】
2020532633.tif 000005
式中、
Ｒ１１は、水素、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、ヒドロキシルで置換されたＣ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ６〜Ｃ１６アリール、及び構造（ＩＶａ）を有するシリル部分からなる群から選択され、構造（ＩＶａ）中、Ｒ８ａ及びＲ９ａは、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキル、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシ、及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され、そしてＲ１０ａは、Ｃ１〜Ｃ８アルキル及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され；
【化４１】
2020532633.tif 000006
Ｒ１２及びＲ１３は、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキル、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシ、及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され；及び
ｐは、シロキサン部分（Ｖ）中の繰り返し単位数を表す）；
３）Ｃ２〜Ｃ８アルキル、Ｃ２〜Ｃ８アルキルカルボキシル、Ｃ６〜Ｃ２０アリールカルボキシル、フルオレニルカルボキシル、フッ素化Ｃ２〜Ｃ８アルキルカルボキシル、Ｃ２〜Ｃ８アルキルスルホニル、フッ素化Ｃ２〜Ｃ８アルキルスルホニル、及びこれらの混合物からなる群から選択される第二の有機部分；及び
４）これらの混合物；
からなる群から選択される］
ｂ  構造（ＶＩ）を有するポリオール添加剤から構成される、任意選択の成分：
【化４２】
2020532633.tif 000007
［式中、
ＸはＣまたはＮであり；
ｒは少なくとも２であり；
ｑは０〜２であり；
但し、ＸがＣの場合はｑとｒの合計は４であり、そしてＸがＮの場合はｑとｒの合計は３であり；
Ｒ１４は、水素、Ｃ１〜Ｃ８アルキル及びＣ２〜Ｃ８ヒドロキシルアルキルからなる群から選択され；
ＸがＮである場合は、ＹはＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、またはＸがＣである場合は、Ｙは、直接原子価結合、Ｃ１〜Ｃ８アルキレン、及び構造（ＶＩＩ）を有する部分からなる群から選択され：
【化４３】
2020532633.tif 000008
式中、
Ｒ１５はＣ２〜Ｃ８アルキレンであり；
ｓは０〜２であり；そして
ｔは１〜２である］
ｃ  高性能ポリマー添加剤；及び
ｄ  溶剤、
を含む組成物。
２．
Ｍが、Ｚｒ、Ｔａ、Ｈｆ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｓｉ、Ｐｂ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｇｅ及びＷからなる群から選択される、上記１に記載の組成物。
３．
Ｍが、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｔｉ、Ｔａ、Ｎｂ及びＳｎからなる群から選択される、上記１に記載の組成物。
４．
成分ａが、構造（Ｉ）を有する二種以上の異なる金属化合物の混合物である、上記１〜３のいずれか一つに記載の組成物。
５．
構造（Ｉ）を有する二種以上の異なる金属化合物の混合物が異なるＭを有する、上記４に記載の組成物。
６．
上記混合物中の少なくとも一種の金属化合物が、Ｓｉに等しいＭを有さない、上記４または５に記載の組成物。
７．
成分ａが、構造（Ｉ）を有する二種の異なる金属化合物、すなわち第一の金属化合物及び第二の金属化合物の混合物であり、ここで前記第一の金属化合物のＭがＳｉであり、そして第二の金属化合物が、Ｚｒ、Ｔａ、Ｈｆ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｇｅ及びＷからなる群から選択されるＭを有する、上記１〜６のいずれか一つに記載の組成物。
８．
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４の少なくとも一つが、構造（ＩＩ）を有する第一の有機部分、及び構造（ＩＶ）を有しかつ少なくとも二つの炭素を有するケイ素含有有機部分からなる群から選択される、上記１〜７のいずれか一つに記載の組成物。
９．
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４の少なくとも一つが、
【化４４】
2020532633.tif 000009
からなる群から選択される、上記１〜８のいずれか一つに記載の組成物。
１０．
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４のそれぞれが、独立して、構造（ＩＩ）を有する第一の有機部分、及び構造（ＩＶ）を有しかつ少なくとも二つの炭素を有するケイ素含有有機部分からなる群から選択される、上記１〜８のいずれか一つに記載の組成物。
１１．
構造（ＩＶ）を有しかつ少なくとも二つの炭素を有するケイ素含有有機部分が、構造（Ｉ）を有する金属化合物のＲ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４の全モル数の３０モル％〜６０モル％の範囲で存在する、上記１〜１０のいずれか一つに記載の組成物。
１２．
ｎが２〜２０である、上記１〜１１のいずれか一つに記載の組成物。
１３．
ｎが１である、上記１〜１１のいずれか一つに記載の組成物。
１４．
Ｒ５がＣ２〜Ｃ１０アルキレンである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
１５．
Ｒ５が、Ｃ＝Ｃ二重結合を含むＣ２〜Ｃ１０アルキレンである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
１６．
Ｒ５が、Ｃ５〜Ｃ１２シクロアルキレンである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
１７．
Ｒ６が、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシカルボニルである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
１８．
Ｒ６が、Ｃ２〜Ｃ６アルキルオキシカルボニルである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
１９．
Ｒ６が、Ｃ３〜Ｃ４アルキルオキシカルボニルである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
２０．
Ｒ７が、Ｃ１〜Ｃ８アルキルである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
２１．
Ｒ７が、Ｃ２〜Ｃ６アルキルである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
２２．
Ｒ７が、Ｃ３〜Ｃ４アルキルである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
２３．
Ｒ８が、メチル、エチル、プロピル、ブチルまたはｔ−ブチルである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
２４．
Ｒ８が、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシ、及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択される、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
２５．
Ｒ９が、メチル、エチル、プロピル、ブチルまたはｔ−ブチルである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
２６．
Ｒ９が、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシ、及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択される、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
２７．
Ｒ１０が、構造（Ｖ）を有するシロキサンである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
２８．
Ｒ８及びＲ９が、独立して、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシ、及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され；Ｒ１０が、構造（Ｖ）を有するシロキサンであり、ここで、Ｒ１１は、構造（ＩＶａ）を有するシリル部分であり、ここでＲ８ａ及びＲ９ａは、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシから選択され、そしてＲ１０ａはＣ６〜Ｃ１６アリールであり、そしてＲ１２及びＲ１３が、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ８アルキルからなる群から選択される、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
２９．
Ｒ８及びＲ９が、独立して、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシ、及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され；そしてここで、Ｒ１０は、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキル、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシ、及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択される、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
３０．
Ｒ１０が、メチル、エチル、プロピル、ブチルまたはｔ−ブチルである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
３１．
Ｒ１０が、Ｃ１〜Ｃ８アルキルである、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
３２．
Ｒ１１がＣ１〜Ｃ８アルキルまたは水素である、上記１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
３３．
Ｒ１１がＣ１〜Ｃ４アルキルまたは水素である、上記２〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
３４．
Ｒ１１が、Ｃ１〜Ｃ８アルキルである、上記２〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
３５．
Ｒ１１が、Ｃ１〜Ｃ４アルキルである、上記２〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
３６．
Ｒ１１が水素である、上記２〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
３７．
Ｒ１２がＣ１〜Ｃ８アルキルである、上記２〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
３８．
Ｒ１２がＣ１〜Ｃ６アルキルである、上記２〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
３９．
Ｒ１２がＣ１〜Ｃ４アルキルである、上記２〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
４０．
Ｒ１３がＣ１〜Ｃ８アルキルである、上記２〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
４１．
Ｒ１３がＣ１〜Ｃ６アルキルである、上記２〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
４２．
Ｒ１３がＣ１〜Ｃ４アルキルである、上記２〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
４３．
ｐが１〜５００である、上記２〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
４４．
ｐが１〜２００である、上記２〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
４５．
ｐが１〜５０である、上記２〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
４６．
以下の構造のいずれか一つを有する金属化合物またはこれらの化合物の混合物を含み、Ｒ６ａ、Ｒ６ｂ及びＲ６ｃが独立してＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、更にｎが独立して１〜２０の整数である、上記１に記載の組成物。
【化４５】
2020532633.tif 000010
４７．
以下の構造のいずれか一つを有する金属化合物またはこれらの化合物の混合物を含み、ここで、ｎが独立して１〜２０である、上記１に記載の組成物。
【化４６】
2020532633.tif 000011
４８．
以下の構造のいずれか一つを有する金属化合物またはこれらの化合物の混合物を含み、ここでＲ１１ｂは、水素、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、ヒドロキシルで置換されたＣ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ６〜Ｃ１６アリール、及び構造（ＩＶｂ）を有するシリル部分（式中、Ｒ６ａ、Ｒ６ｂ及びＲ６ｃは独立してＣ１〜Ｃ４アルキルから選択される）からなる群から選択され、そしてｎは独立して１〜２０の整数であり、そしてｐは独立して１〜５００の整数である、上記１に記載の組成物。
【化４７】
2020532633.tif 000012
2020532633.tif 000013
４９．
以下の構造のいずれか一つを有する金属化合物、またはこれらの化合物の混合物を含み、ここで、Ｒ１１ａは、構造（ＩＶｃ）を有するシリル部分であり、ｎは独立して１〜２０の整数であり、そしてｐは独立して１〜５００の整数である、上記１に記載の組成物。
【化４８】
2020532633.tif 000014
2020532633.tif 000015
５０．
以下の構造のいずれか一つを有する金属化合物またはこれらの化合物の混合物を含み、ここでｎは独立して１〜２０の整数である、上記１に記載の組成物。
【化４９】
2020532633.tif 000016
2020532633.tif 000017
５１．
以下の構造のいずれか一つを有する金属化合物、またはこれらの化合物の混合物を含み、ここで、ｎは独立して１〜２０の整数である、上記１に記載の組成物。
【化５０】
2020532633.tif 000018
2020532633.tif 000019
５２．
以下の構造のいずれか一つを有する金属化合物、またはこれらの化合物の混合物を含み、ここでｎは独立して１〜２０の整数である、上記１に記載の組成物。
【化５１】
2020532633.tif 000020
2020532633.tif 000021
５３．
以下の構造のいずれか一つを有する金属化合物、またはこれらの化合物の混合物を含み、ここで、ｎは独立して１〜２０の整数である、上記１に記載の組成物。
【化５２】
2020532633.tif 000022
2020532633.tif 000023
５４．
以下の構造のいずれか一つを有する金属化合物、またはこれらの化合物の混合物を含み、ここでＲ６ａ及びＲ６ｄは、独立して、Ｃ１〜Ｃ４アルキルから選択され、そしてＲ８ａ及びＲ９ａは、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキル、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシ、及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され、そしてＲ１０ａは、Ｃ１〜Ｃ８アルキル及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され、ここでｎは独立して１〜２０の整数である、上記１に記載の組成物。
【化５３】
2020532633.tif 000024
2020532633.tif 000025
５５．
以下の構造のいずれか一つを有する金属化合物、またはこれらの化合物の混合物を含み、ここで、ｎは独立して１〜２０の整数である、上記１に記載の組成物。
【化５４】
2020532633.tif 000026
５６．
以下の構造のいずれか一つを有する金属化合物、またはこれらの化合物の混合物を含み、ここでＲ６ａはＣ１〜Ｃ４アルキルから選択され、そしてＲ８ａ及びＲ９ａは、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキル、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシ、及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され、そしてＲ１０ａは、Ｃ１〜Ｃ８アルキル及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され、ｎは独立して６〜２０の整数である、上記１に記載の組成物。
【化５５】
2020532633.tif 000027
2020532633.tif 000028
５７．
以下の構造のいずれか一つを有する金属化合物、またはこれらの化合物の混合物を含み、ここで、ｎは独立して１〜２０の整数である、上記１に記載の組成物。
【化５６】
2020532633.tif 000029
2020532633.tif 000030
５８．
成分ｂにおいて、構造（ＶＩ）を有するポリオール添加剤において、ＸがＣである、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
５９．
成分ｂにおいて、構造（ＶＩ）を有するポリオール添加剤において、ＸがＮである、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
６０．
成分ｂにおいて、構造（ＶＩ）を有するポリオール添加剤において、Ｙが、直接結合、メチレン、エチレンまたは構造（ＶＩＩ）を有する部分である、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
６１．
ｒが２、３または４である、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
６２．
Ｒ１４が水素である、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
６３．
構造（ＶＩ）を有するポリオール添加剤が、ｑが０、１または２であるものである、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
６４．
構造（ＶＩ）を有するポリオール添加剤において、構造（ＶＩＩ）が、ｓが０または２であるものである、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
６５．
構造（ＶＩ）を有するポリオール添加剤において、構造（ＶＩＩ）が、Ｒ１５がエチレンまたはプロピレンであるものである、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
６６．
構造（ＶＩ）を有するポリオール添加剤において、構造（ＶＩＩ）がｔが１であるものである、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
６７．
ポリオール添加剤が、テトラエチレングリコール、トリエチレングリコール、グリセロール、トリエタノールアミン、ジエタノールアミン、ネオペンチルグリコール、グリセロールプロポキシレート、及びペンタエリトリトールエトキシレートからなる群から選択される、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
６８．
ポリオール添加剤が、
【化５７】
2020532633.tif 000031
からなる群から選択される、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
６９．
ポリオール添加剤が５００未満の分子量を有する、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
７０．
ポリオール添加剤が３００未満の分子量を有する、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
７１．
ポリオール添加剤が少なくとも２００℃の沸点を有する、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
７２．
ポリオール添加剤が少なくとも２５０℃の沸点を有する、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
７３．
ポリオール添加剤が少なくとも４００℃の沸点を有する、上記１〜５７のいずれか一つに記載の組成物。
７４．
高性能ポリマー添加剤が、ポリエーテル、ポリエステル、ポリスルホン及びポリエーテルスルホンからなる群から選択される、上記１〜７３のいずれか一つに記載の組成物。
７５．
高性能ポリマー添加剤が、構造（ＶＩＩＩ）を有する単位を含む、上記１〜７３のいずれか一つに記載の組成物。
【化５８】
2020532633.tif 000032
式中、
Ａは、縮合芳香族環を含み；
Ｂは、構造（ＩＸ）を有し；
【化５９】
2020532633.tif 000033
式中、Ｒ１６及びＲ１７は、それぞれ独立して、水素またはＣ１〜Ｃ４アルキルであり；そして
Ｃは、構造（Ｘ）を有するヒドロキシビフェニルである；
【化６０】
2020532633.tif 000034
７６．
Ａが構造（ＸＩ）を有する、上記７５に記載の組成物。
【化６１】
2020532633.tif 000035
式中、Ｄは、２〜８個の縮合芳香族環を含む基である。
７７．
Ｄがアントラセンである、上記７６に記載の組成物。
７８．
Ａがアントラセンである、上記７５に記載の組成物。
７９．
Ａが次の構造を有する、上記７５に記載の組成物。
【化６２】
2020532633.tif 000036
８０．
Ｂが次の構造を有する、上記７５に記載の組成物。
【化６３】
2020532633.tif 000037
８１．
Ｃが次の構造を有する、上記７５に記載の組成物。
【化６４】
2020532633.tif 000038
８２．
Ｃが次の構造を有する、上記７５に記載の組成物。
【化６５】
2020532633.tif 000039
８３．
Ｒ１６が水素またはメチルである、上記８０に記載の組成物。
８４．
Ｒ１７が水素またはメチルである、上記８０に記載の組成物。
８５．
高性能ポリマー添加剤が構造（ＸＶＩ）を有する単位を更に含む、上記７５〜８４のいずれか一つに記載の組成物。
【化６６】
2020532633.tif 000040
式中、Ｅは、２〜８個の縮合芳香族環を含む基である。
８６．
高性能ポリマー添加剤が、
【化６７】
2020532633.tif 000041
［式中、Ｒ１８及びＲ１９はそれぞれ独立して水素またはＣ１〜Ｃ４アルキルである］
からなる群から選択される構造を有する単位を含む、上記１〜７３のいずれか一つに記載の組成物。
８７．
Ｒ１８が水素またはメチルである、上記８６に記載の組成物。
８８．
Ｒ１９が水素またはメチルである、上記８６に記載の組成物。
８９．
溶剤が、アルコール、エステル、ケトン、ラクトン、ジケトン、芳香族部分、カルボン酸、アミド、及びこれらの混合物からなる群から選択される、上記１〜８６のいずれか一つに記載の組成物。
９０．
界面活性剤、レベリング剤、架橋性添加剤及び熱活性化触媒からなる群から選択される少なくとも一つの追加的な成分を更に含む、上記１〜８９のいずれか一つに記載の組成物。
９１．
界面活性剤が、組成物の総重量の１％未満の量で存在する、上記９０に記載の組成物。
９２．
電子デバイスを製造する方法であって、
ａ）上記１〜９１のいずれか一つに記載の組成物を基材上に施与して、コーティングフィルムを形成し；及び
ｂ）前記コーティングフィルムを１５０℃と４００℃との間の温度で、３０〜２４０秒間加熱し、それによって硬化されたコーティングフィルムを形成する、
ことを含む前記方法。
９３．
上記コーティングフィルムを最大１２０秒間までの時間加熱する、上記９２に記載の方法。
９４．
上記組成物を、ステップａ）において、スピンオンコート法によって基材上に施与して、コーティングフィルムを形成する、上記９２または９３に記載の方法。
９５．
上記組成物を、ワンステップスピンオンコート法によって基材上に施与する、上記９４に記載の方法。
９６．
前記基材が、トポグラフィ図形を含むパターン化された基材であり、及びステップａ）においては上記コーティングフィルムが、ステップｂ）においては上記硬化されたコーティングフィルムが前記トポグラフィを覆い、及び更に、ステップｂ）の後に、次のステップｃ）：
ｃ）トポグラフィの上面を覆う部分の上記硬化されたフィルムを、化学的ストリッパまたはフッ素化プラズマエッチングを用いて除去し、それによって、充填されたトポグラフィ図形を生成し、この場合に、硬化されたコーティングフィルムが、上記トポグラフィ図形の上面と面一であるステップ、
を更に含む、上記９２〜９５のいずれか一つに記載の方法。
９７．
上記トポグラフィ図形が、ケイ素基材を覆うパターン化スピンオン有機高炭素コーティングまたはパターン化フォトレジストコーティングによって形成される、上記９６に記載の方法。
９８．
前記トポグラフィ図形がビアである、上記９６または９７に記載の方法。
９９．
ステップｃ）の後に、次のステップｄ）：
ｄ）前記パターン化有機高炭素コーティングまたは前記パターン化フォトレジストを酸素プラズマで除去し、それによって、前記パターン化フォトレジストまたは前記パターン化有機高炭素コーティングのネガトーン画像を形成し、ここで残留した前記充填されたトポグラフィ図形が、前記パターン化フォトレジストまたは前記パターン化有機高炭素コーティングの除去の後に、金属酸化物から構成されたパターンを形成するステップ、
を更に含む、上記９７または９８に記載の方法。
１００．
ステップｄ）の後に、次のステップｅ）：
ｅ）金属酸化物から構成された前記パターンをパターン化ハードマスク、すなわちプラズマエッチングバリアとして使用し、そしてフッ素化プラズマを用いて半導体基材中にエッチングするステップ、
を更に含む、上記９６〜９９のいずれか一つに記載の方法。
１０１．
前記トポグラフィ図形が、１：１〜１０：１のアスペクト比を有する、上記９６〜１００のいずれか一つに記載の方法。
１０２．
前記トポグラフィ図形が１〜１０のアスペクト比を有し、及び１０ｎｍ〜１００ｎｍの微小寸法（ＣＤ）の範囲のものから選択し得る、上記９６〜１０１のいずれか一つに記載の方法。
１０３．
ステップｂ）において、２５０℃〜４００℃の温度でのフィルムのベークを二つのベークステップｂ１）及びｂ２）で行い、ここで、ベークステップｂ１）は２５０℃〜２７５℃で行われ、そしてベークステップｂ２）は３５０℃〜４００℃で行われる、上記９６〜１０２のいずれか一つに記載の方法。
１０４．
前記ベークステップｂ１）が２００秒間〜２５０℃であり、前記ベークステップｂ２）が３５０℃〜４００℃である、上記１０３に記載の方法。
１０５．
前記ベークステップｂ１）が３０秒間〜１２０秒間行われ、前記ベークステップｂ２）が６０〜１２０秒間行われる、上記１０３または１０４に記載の方法。
１０６．
前記ベークステップｂ１が６０秒間〜１２０秒間行われ、前記ベークステップｂ２）が９０秒間〜１２０秒間行われる、上記１０３〜１０５のいずれか一つに記載の方法。
１０７．
前記ベークステップｂ１）が６０秒間〜１２０秒間行われる、上記１０３〜１０６のいずれか一つに記載の方法。
１０８．
前記ベークステップｂ２）が９０秒間〜１２０秒間行われる、上記１０３〜１０７のいずれか一つに記載の方法。
１０９．
ケイ素基材上にハードマスク組成物をコーティングする方法であって、
ａ３）上記１〜９１のいずれか一つに記載の組成物を前記基材上に施与して、コーティングフィルムを形成し、
ｂ３）前記コーティングフィルムをベークして、ハードマスクフィルムを形成し、
ｃ３）前記ハードマスクフィルムの上面に底面反射防止コーティングをコーティングし、ｄ３）前記反射防止コーティングの上面にフォトレジストをコーティングし、
ｅ３）前記フォトレジストをパターン化して、フォトレジストパターンを形成し、
ｆ３）前記フォトレジストパターンで保護されていない上記底面反射防止コーティングを通して、フッ素化プラズマを用いて前記ハードマスクコーティングに至るまでエッチングし、
ｇ３）前記底面反射防止コーティング及び前記フォトレジストパターンによって保護されていない前記ハードマスクフィルムを通して、塩素プラズマを用いて前記ケイ素基材に至るまでエッチングして、パターン化ハードマスクフィルムを生成し、そして
ｈ３）上記パターン化ハードマスクフィルムによって保護されていない領域において、フッ素化プラズマを用いてケイ素基材中にエッチングして、トポグラフィ図形をケイ素図形中に形成する、
ことを含む、前記方法。
１１０．
ステップｂ３）において、１５０℃〜４００℃の温度でのフィルムのベークを二つのベークステップｂ１’）及びｂ２’）で行い、ここでベークステップｂ１’）は１５０℃〜２５０℃で行われ、ベークステップｂ２’）は３００℃〜４００℃で行われる、上記１０８に記載の方法。
１１１．
上記ベークステップｂ１’）が２００℃〜２５０℃であり、ベークステップｂ２’）が３５０℃〜４００℃である、上記１１０に記載の方法。
１１２．
前記ベークステップｂ１’）が３０〜１２０秒間行われ、前記ベークステップｂ２’）が６０秒間〜１２０秒間行われる、上記１１０または１１１に記載の方法。
１１３．
前記ベークステップｂ１’）が６０秒間行われ、前記ベークステップｂ２’）が９０秒間〜１２０秒間行われる、上記１１０〜１１２のいずれか一つに記載の方法。
１１４．
前記ベークステップｂ１’）が６０秒間〜１２０秒間行われる、上記１１０〜１１２のいずれか一つに記載の方法。
１１５．
前記ベークステップｂ２’）が９０秒間〜１２０秒間行われる、上記１１０〜１１３のいずれか一つに記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ａ  次の構造（Ｉ）を有する金属化合物：
【化１】
2020532633.tif 000042
［式中、
Ｍは、４の価数（４）を有する金属であり；
ｎは、１〜２０の整数であり；
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、及びＲ４は、それぞれ独立して、次のもの、すなわち：
１）構造（ＩＩ）を有する第一の有機部分：
【化２】
2020532633.tif 000043
（式中、
Ｒ５は、Ｃ２〜Ｃ１０アルキレン、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキレン、Ｃ５〜Ｃ１２シクロアルキレン、Ｃ＝Ｃ二重結合を含むＣ２〜Ｃ１０アルキレン、Ｃ＝Ｃ二重結合を含むＣ３〜Ｃ１２分岐状アルキレン、及びＣ＝Ｃ二重結合を含むＣ５〜Ｃ１２シクロアルキレンからなる群から選択され；及び
Ｒ６は、水素、または構造（ＩＩＩ）を有するアルキルオキシカルボニルであり、
【化３】
2020532633.tif 000044
Ｒ７は、Ｃ１〜Ｃ８アルキルである）
２）構造（ＩＶ）を有する、少なくとも２個の炭素を有するケイ素含有有機部分：
【化４】
2020532633.tif 000045
（式中、
Ｒ８及びＲ９は、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキル、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシ、及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され；
Ｒ１０は、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ６〜Ｃ１６アリール、ヒドロキシル、及び構造（Ｖ）を有するシロキサンからなる群から選択され：
【化５】
2020532633.tif 000046
式中、
Ｒ１１は、水素、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、ヒドロキシルで置換されたＣ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ６〜Ｃ１６アリール、及び構造（ＩＶａ）を有するシリル部分からなる群から選択され、構造（ＩＶａ）中、Ｒ８ａ及びＲ９ａは、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキル、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシ、及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され、そしてＲ１０ａは、Ｃ１〜Ｃ８アルキル及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され；
【化６】
2020532633.tif 000047
Ｒ１２及びＲ１３は、それぞれ独立して、Ｃ１〜Ｃ８アルキル、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキル、Ｃ１〜Ｃ８アルキルオキシ、Ｃ３〜Ｃ１２分岐状アルキルオキシ、及びＣ６〜Ｃ１６アリールからなる群から選択され；及び
ｐは、シロキサン部分（Ｖ）中の繰り返し単位数を表す）；
３）Ｃ２〜Ｃ８アルキル、Ｃ２〜Ｃ８アルキルカルボキシル、Ｃ６〜Ｃ２０アリールカルボキシル、フルオレニルカルボキシル、フッ素化Ｃ２〜Ｃ８アルキルカルボキシル、Ｃ２〜Ｃ８アルキルスルホニル、フッ素化Ｃ２〜Ｃ８アルキルスルホニル、及びこれらの混合物からなる群から選択される第二の有機部分；及び
４）これらの混合物；
からなる群から選択される］
ｂ  構造（ＶＩ）を有するポリオール添加剤から構成される、任意選択の成分：
【化７】
2020532633.tif 000048
［式中、
ＸはＣまたはＮであり；
ｒは少なくとも２であり；
ｑは０〜２であり；
但し、ＸがＣの場合はｑとｒの合計は４であり、そしてＸがＮの場合はｑとｒの合計は３であり；
Ｒ１４は、水素、Ｃ１〜Ｃ８アルキル及びＣ２〜Ｃ８ヒドロキシルアルキルからなる群から選択され；
ＸがＮである場合は、ＹはＣ１〜Ｃ８アルキレンであり、またはＸがＣである場合は、Ｙは、直接原子価結合、Ｃ１〜Ｃ８アルキレン、及び構造（ＶＩＩ）を有する部分からなる群から選択され：
【化８】
2020532633.tif 000049
式中、
Ｒ１５はＣ２〜Ｃ８アルキレンであり；
ｓは０〜２であり；そして
ｔは１〜２である］
ｃ  次の構造（ＶＩＩＩ）を有する単位を含む高性能ポリマー添加剤；
【化９】
2020532633.tif 000050
［式中、
Ａは、縮合芳香族環を含み；
Ｂは、次の構造（ＩＸ）
【化１０】
2020532633.tif 000051
（式中、Ｒ１６及びＲ１７は、それぞれ独立して、水素またはＣ１〜Ｃ４アルキルである）
を有し；  そして
Ｃは、次の構造（Ｘ）
【化１１】
2020532633.tif 000052
を有するヒドロキシビフェニルである］
及び
ｄ  溶剤、
を含む組成物。
【請求項２】
Ｍが、Ｚｒ、Ｔａ、Ｈｆ、Ｔｉ、Ｓｎ、Ｓｉ、Ｐｂ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｇｅ及びＷからなる群から選択される、請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
成分ａが、構造（Ｉ）を有する二種以上の異なる金属化合物の混合物である、請求項１または２に記載の組成物。
【請求項４】
上記混合物中の少なくとも一種の金属化合物が、Ｓｉに等しいＭを有さない、請求項３に記載の組成物。
【請求項５】
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４の少なくとも一つが、構造（ＩＩ）を有する第一の有機部分、及び構造（ＩＶ）を有しかつ少なくとも二つの炭素を有するケイ素含有有機部分からなる群から選択される、請求項１〜４のいずれか一つに記載の組成物。
【請求項６】
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４の少なくとも一つが、
【化１２】
2020532633.tif 000053
からなる群から選択される、請求項１〜５のいずれか一つに記載の組成物。
【請求項７】
Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３及びＲ４のそれぞれが、独立して、構造（ＩＩ）を有する第一の有機部分、及び構造（ＩＶ）を有しかつ少なくとも二つの炭素を有するケイ素含有有機部分からなる群から選択される、請求項１〜６のいずれか一つに記載の組成物。
【請求項８】
ｎが２〜２０である、請求項１〜７のいずれか一つに記載の組成物。
【請求項９】
ｎが１である、請求項１〜７のいずれか一つに記載の組成物。
【請求項１０】
Ａが構造（ＸＩ）を有する、請求項１〜９のいずれか一つに記載の組成物。
【化１３】
2020532633.tif 000054
式中、Ｄは、２〜８個の縮合芳香族環を含む基である。
【請求項１１】
Ｄがアントラセンである、請求項１０に記載の組成物。
【請求項１２】
Ａがアントラセンである、請求項１〜１１のいずれか一つに記載の組成物。
【請求項１３】
Ａが次の構造を有する、請求項１〜１１のいずれか一つに記載の組成物。
【化１４】
2020532633.tif 000055
【請求項１４】
Ｂが次の構造を有する、請求項１〜１３のいずれか一つに記載の組成物。
【化１５】
2020532633.tif 000056
【請求項１５】
Ｃが次の構造を有する、請求項１〜１４のいずれか一つに記載の組成物。
【化１６】
2020532633.tif 000057
【請求項１６】
Ｃが次の構造を有する、請求項１〜１５のいずれか一つに記載の組成物。
【化１７】
2020532633.tif 000058
【請求項１７】
Ｒ１６及びＲ１７がそれぞれ独立して水素またはメチルである、請求項１４に記載の組成物。
【請求項１８】
電子デバイスを製造する方法であって、
ａ）請求項１〜１７のいずれか一つに記載の組成物を基材上に施与して、コーティングフィルムを形成し；及び
ｂ）前記コーティングフィルムを１５０℃と４００℃との間の温度で、３０〜２４０秒間加熱し、それによって硬化されたコーティングフィルムを形成する、
ことを含む前記方法。
【請求項１９】
前記基材が、トポグラフィ図形を含むトポグラフィを含み、及び更に、次のステップのうちの一つ以上：
ｃ）トポグラフィの上面を覆う部分の上記硬化されたコーティングフィルムを、化学的ストリッパまたはフッ素化プラズマエッチングを用いて除去し、それによって、充填されたトポグラフィ図形を生成し、この場合に、硬化されたコーティングフィルムが、上記トポグラフィ図形の上面と面一であるステップ、
ｄ）前記パターン化有機高炭素コーティングまたは前記パターン化フォトレジストを酸素プラズマで除去し、それによって、前記パターン化フォトレジストまたは前記パターン化有機高炭素コーティングのネガトーン画像を形成し、ここで残留した前記充填されたトポグラフィ図形が、前記パターン化フォトレジストまたは前記パターン化有機高炭素コーティングの除去の後に、金属酸化物から構成されたパターンを形成するステップ、及び
ｅ）金属酸化物から構成された前記パターンをパターン化ハードマスク、すなわちプラズマエッチングバリアとして使用し、そしてフッ素化プラズマを用いて半導体基材中にエッチングするステップ、
を更に含む、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記トポグラフィ図形が、１：１〜１０：１のアスペクト比を有する、請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
前記トポグラフィ図形が１〜１０のアスペクト比を有し、及び１０ｎｍ〜１００ｎｍの微小寸法（ＣＤ）の範囲のものから選択される、請求項１９に記載の方法。
【請求項２２】
ケイ素基材上にハードマスク組成物をコーティングする方法であって、
ａ３）請求項１〜１７のいずれか一つに記載の組成物を前記基材上に施与して、コーティングフィルムを形成し、
ｂ３）前記コーティングフィルムをベークして、ハードマスクフィルムを形成し、
ｃ３）前記ハードマスクフィルムの上面に底面反射防止コーティングをコーティングし、ｄ３）前記反射防止コーティングの上面にフォトレジストをコーティングし、
ｅ３）前記フォトレジストをパターン化して、フォトレジストパターンを形成し、
ｆ３）前記フォトレジストパターンで保護されていない上記底面反射防止コーティングを通して、フッ素化プラズマを用いて前記ハードマスクコーティングに至るまでエッチングし、
ｇ３）前記底面反射防止コーティング及び前記フォトレジストパターンによって保護されていない前記ハードマスクフィルムを通して、塩素プラズマを用いて前記ケイ素基材に至るまでエッチングして、パターン化ハードマスクフィルムを生成し、そして
ｈ３）上記パターン化ハードマスクフィルムによって保護されていない領域において、フッ素化プラズマを用いてケイ素基材中にエッチングして、トポグラフィ図形をケイ素図形中に形成する、
ことを含む、前記方法。