【手続補正書】
【提出日】令和3年10月19日(2021.10.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
前述のグルコース感知電極では、参照電極に対し、０．２−０．４５Ｖのバイアス電圧をそれに印加する場合、グルコース感知電極は、ナノ多孔性金属層においてグルコースの酸化を引き起こすように構成され、かつ、グルコース酸化のみにより引き起こされたグルコース−酸化電流と、液体とグルコース感知電極の他の電気化学相互作用により引き起こされたバックグラウンド電流の和である電流を発生させるように構成される。液体がグルコースを４−２０ｍＭの濃度で含む場合（およそ７２−３６０ｍｇ／ｄＬ）、定常状態ではグルコース−酸化電流は、１０ｎＡ／ｍＭｃｍ２より高いレベルにある。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３８】
グルコース感知電極は、ナノ多孔性金属層と電解質イオン−ブロッキング層の間に挿入されるマルトース−ブロッキング層をさらに含むことができ、マルトース−ブロッキング層は、ポリ−フェニレンジアミン（ポリ−ＰＤ）を含み得る。マルトース−ブロッキング層は、グルコースがそこを通過するのを可能にし、かつ、マルトースがそこを通過するのを実質的にブロックするように構成することができ、そのため、定常状態ではグルコース−酸化電流は、１０ｎＡ／ｍＭｃｍ２より高いレベルにあるが、一方、マルトースの酸化のみにより引き起こされたマルトース酸化電流は５ｎＡ／ｍＭｃｍ２より低い。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４７】
前述のセンサ装置において、第１の電極は、グルコース−酸化層上に形成されたポリ−フェニレンジアミン（ポリ−ＰＤ）を含むマルトース−ブロッキング層をさらに含み得る。４−２０ｍＭ（およそ７２−３６０ｍｇ／ｄＬ）の濃度を有するグルコースを含む液体と接触させると、かつ、バイアス電圧を印加すると、マルトース−ブロッキング層はグルコースがそこを通過するのを可能にし、かつ、マルトースがそこを通過するのを実質的にブロックするように構成され、そのため、定常状態ではグルコース−酸化電流は、１０ｎＡ／ｍＭｃｍ２より高いレベルにあるが、一方、マルトースの酸化のみにより引き起こされたマルトース酸化電流は５ｎＡ／ｍＭｃｍ２より低い。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６７】
前述のセンサ装置は、ポリ−フェニレンジアミン（ポリ−ＰＤ）を含み、ナノ多孔性金属層と電解質イオン−ブロッキング層の間に挿入されるマルトース−ブロッキング層をさらに含み得る。４−２０ｍＭ（およそ７２−３６０ｍｇ／ｄＬ）の濃度を有するマルトースおよびグルコースを含む液体と接触させ、かつ、バイアス電圧を印加すると、マルトース−ブロッキング層はグルコースがそこを通過するのを可能にし、かつ、マルトースがそこを通過するのを実質的にブロックするように構成され、そのため、定常状態ではグルコース−酸化電流は、１０ｎＡ／ｍＭｃｍ２より高いレベルにあるが、一方、マルトースの酸化のみにより引き起こされたマルトース酸化電流は５ｎＡ／ｍＭｃｍ２より低い。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６８】
発明のさらにもう一つの態様は、グルコース感知の方法を提供する。方法は下記を含む：前述のセンサ装置の１つを提供すること；ならびに、作用電極（またはグルコース感知電極）と参照電極の間に約０．２０Ｖ〜約０．３２Ｖの範囲内でバイアス電圧を印加すること。ここで、バイアス電圧の印加はナノ多孔性金属層におけるグルコースの酸化を引き起こし、そのため、グルコース酸化のみにより引き起こされたグルコース−酸化電流は１０ｎＡ／ｍＭｃｍ２より高いレベルにあり、一方、バイアス電圧の印加はナノ多孔性金属層においてアセトアミノフェンの十分な酸化を引き起こず、そのため、ナノ多孔性金属層におけるアセトアミノフェン酸化により引き起こされたアセトアミノフェン酸化電流は５ｎＡ／ｍＭｃｍ２より低い。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９８】
グルコースの拡散のためのクラスター間ギャップ／空間
実施形態では、クラスター間ギャップ１２７の相互連結は、ナノ多孔層１１７内でグルコース分子（０．７−０．８ｎｍの長さ）の拡散のためのネットワーク化チャネルを提供する。グルコース酸化はマイクロサイズ空間内よりも、ナノサイズ粒子間ナノポア内で主に起こることが理解される。クラスター間ギャップ１２７が、ナノ多孔層１１７全体にわたってネットワーク化される、または相互に連結されるにつれ、グルコース分子のサイズを考慮すると大規模であるクラスター間空間を介して、グルコース分子はナノ多孔層１１７内のほとんどどこにでも到達することができる。また、クラスター間ギャップ１２７は粒子間ナノポア１２３にうまく相互連結されるので、ナノ多孔層１１７内のどこかの粒子間ナノポア１２３はグルコース酸化のために曝露され、かつ開かれている可能性がある。したがって、クラスター間ギャップの３次元の相互に連結された、またはネットワーク化されたチャネルは、クラスター間ギャップで形成されたそのような相互に連結されたチャネルを有さないナノ多孔層よりも、より多くのグルコース酸化、すなわち、グルコース酸化のより強い信号（より高い電流）を提供することができる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１０２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１０２】
粒子間ナノポア
図５ＣのＴＥＭ写真画像はまた、クラスター内のナノ粒子間の粒子間ナノポアを示す。粒子間ナノポアは、クラスター内でネットワーク化され、かつ、相互に連結される。粒子間ギャップまたはナノポア１２３は同じクラスター内の２つの直接隣接するナノ粒子間の粒子間ギャップ距離を有する。粒子間ギャップ距離は約０．２５、０．５、０．７５、１．０、１．２５、１．５、１．７５、２．０、２．５、３．０、３．５、４．０または４．５ｎｍである。実施形態では、粒子間ギャップ距離は、直前の文で列挙される任意の２つの数字（２つの距離値）を選択することにより形成される範囲内、例えば、約０．５ｎｍ〜約４．５ｎｍ、または約１．５ｎｍ〜約４．０ｎｍであってもよい。粒子間ナノポア１２３は約０．５、０．７５、１．０、１．２５、１．５、１．７５、２．０、２．２５、２．５、２．７５、３．０または３．５ｎｍの平均粒子間ギャップ距離を有し得る。実施形態では、ナノポア１２３の平均粒子間ギャップ距離は、直前の文で列挙される任意の２つの数字を選択することにより形成される範囲内、例えば、約０．７５ｎｍ〜約１．５ｎｍ、または約１．０ｎｍ〜約２．５ｎｍであってもよい。実施形態では、１−２．５ｎｍの平均粒子間ギャップ距離を有する粒子間ナノポア１２３が、ナノ多孔層１１７全体にわたって見いだされる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１９】
化学結合の破壊
いくつかの実施形態では、酸性または塩基性溶液が、図６Ｂの工程６０３でのナノ粒子形成後、かつ、工程６０４での遠心分離前に、ナノ粒子−界面活性剤コロイドに添加される。添加される溶液の酸または塩基は、界面活性剤とナノ粒子の間の配位結合を破壊する化学反応を引き起こし、ナノ粒子が自由になる。例えば、酸由来のプロトンは負電荷を持つまたは電子が豊富な界面活性剤頭部と結合することができ、ナノ粒子が自由になる。その後の遠心分離および底部の収集は界面活性剤分子から自由になったナノ粒子を分離する。実施形態では、酸性または塩基性溶液の添加は、遠心分離前少なくとも１回実施され得る。いくつかの実施形態では、酸性または塩基性溶液の添加は、各遠心分離前に実施され得る。実施形態では、酸および塩基は、遠心分離後、水または他の溶媒で洗浄され得る。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３３】
収率−金属の回収
過剰量の還元剤がナノ粒子コロイドに添加される場合、その中のほとんどの金属イオンは還元され、金属原子が形成され、それは凝固し、ナノ粒子を形成する。界面活性剤を除去するその後の処理はまた、クラスター内のほとんどのナノ粒子を収集する。よって、前述のプロセスに添加されるほとんどの金属イオンは、最終的にナノ粒子のクラスターの形態で収集され、堆積され、結果的に得られるナノ多孔層１１７となる。実施形態では、入力された金属イオンの８９、９０、９１、９２、９３、９４、９５、９６、９７または９８％超が、ナノ粒子クラスターの形態で、分配前に収集される。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１６３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１６３】
マルトース−ブロッキング層なしでの、グルコースおよびマルトースについての感度（電流密度）
グルコースモニタリングについて、定常状態で、４−２０ｍＭのグルコース濃度（ヒト体液中の典型的なグルコースレベル）を有する試験流体中で０．２−０．４５Ｖのバイアス電圧の印加を用いると、試験流体と接触するナノ多孔層１１７（すなわち、マルトース−ブロッキング層なし）は、グルコースについての最小電流密度（感度）である１０ｎＡ／ｍＭｃｍ２より高いレベルでグルコース−酸化電流（グルコースのみの酸化により引き起こされた電流）を発生させる必要がある。実施形態によれば、マルトース−ブロッキング層なしで、同じナノ多孔層１１７は、マルトースを４−２０ｍＭの濃度（上記グルコース濃度と同じ）で含む試験流体において、０．２−０．４５Ｖのバイアス電圧の印加を用いて定常状態で、同様のレベルの電流（すなわち、１０ｎＡ／ｍＭｃｍ２より高い）は発生させるであろう。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１６４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１６４】
グルコースおよびマルトースの電流密度によるマルトース−ブロッキング層の多孔度
実施形態によれば、マルトースブロッキング層３０１は、グルコースがそこを通って移動するのを可能にするための多孔度を有し、そのため、グルコース酸化電流は、グルコースに対する最小電流密度より依然として高い。したがって、０．２−０．４５Ｖのバイアス電圧を、４−２０ｍＭのグルコース濃度を有する試験流体中で印加すると、定常状態では、マルトースブロッキング層３０１を有する作用電極１０３ＮＥは、グルコース−酸化電流を、グルコースについての最小電流密度（感度）である１０ｎＡ／ｍＭｃｍ２より高いレベルで発生させる。他方、マルトースブロッキング層３０１はマルトースがそこを通過しないように効果的にブロックする多孔度を有し、そのため、４−２０ｍＭのマルトース濃度を有する試験流体において０．２−０．４５Ｖのバイアス電圧を印加すると、定常状態では、マルトースのみにより引き起こされた電流（マルトース−酸化電流）は、マルトース−ブロッキング層を用いた場合のマルトースについての最大電流密度である５ｎＡ／ｍＭｃｍ２より低いレベルにある。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１６９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１６９】
モノマー濃度を考慮した多孔度
反応混合物溶液中のモノマーの濃度は、結果的に得られるマルトース−ブロッキング層の多孔度に関連する。図２４のマルトース−ブロッキング層を製造するためのフローチャートでは、モノマー濃度は最初に工程２４０１で決定され、重合は工程２４０３で実施される。実施形態では、約０．７ｍＭ、約０．６ｍＭ、または約０．５ｍＭ未満のモノマー濃度は、マルトース−ブロッキング層に対し望ましいレベルの全体多孔度を提供し得る。実施形態では、モノマー濃度が約０．７ｍＭ、約０．８ｍＭ、約０．９ｍＭ、約１．０ｍＭ、約１．１ｍＭ、または約１．２ｍＭを超えると、結果的に得られるポリマー層はグルコースがそこを通過するのを可能にする十分な多孔度を有さず、すなわち、グルコースについての最小電流密度（感度）である１０ｎＡ／ｍＭｃｍ２より低いレベルでグルコース−酸化電流を発生させる。工程２４０５で、結果的に得られたポリマー層は、工程２４０５でその多孔度を調整するための処理に供せられる。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２１３】
作用電極のための機能層（複数可）
ナノ多孔層１１７の形成後に、１つ以上の機能層がナノ多孔層１１７上に形成され、図３１におけるように非酵素ＣＧＭ作用電極５０１が提供される。マルトースブロッキング層３０１はナノ多孔層１１７上に形成され得るが、それに限定されない。電解質イオン−ブロッキング層５０５は、結果的に得られるＣＧＭ作用電極５０１のコンディショニングの改善のためにナノ多孔層１１７上に形成され得るが、それに限定されない。さらに、生体適合性層５０７はナノ多孔層１１７上に、より特定的には電解質イオン−ブロッキング層５０５上に形成され得るが、それに限定されない。図３８Ｂは、電解質イオン−ブロッキング層５０５および生体適合性層５０７を含むＣＧＭ作用電極５０１の断面を示す。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２２４】
グルコース−酸化電流
実施形態では、４．０−２０ｍＭのグルコースを含む試験流体中での定常状態では（コンディショニング後）、約０．２Ｖ〜約０．４５Ｖのバイアス電圧を印加すると、グルコース酸化のみに由来する電流（グルコース−酸化電流）は１０ｎＡ／ｍＭｃｍ２より高いレベルにある。４．０−２０Ｍｍのグルコース濃度範囲では、ナノ多孔性グルコース−酸化層（よって、非酵素作用電極）は、試験流体中に含まれる１ｍＭのグルコースに対し、約０．５、１．０、１．５、２．０、２．５、３．０、３．５、４．０、４．５、５．０、５．５または６．０ｎＡのグルコース−酸化電流を発生させる。実施形態では、試験流体中に含まれる１ｍＭのグルコース由来のグルコース−酸化電流は、直前の文における任意の２つの数字により形成される範囲内、例えば、約１．５ｎＡ〜２．５ｎＡであってもよい。したがって、４．０−２０ｍＭのグルコース濃度範囲では、非酵素作用電極からのグルコース−酸化電流は約２．０ｎＡ（４．０×０．５）〜約１２０ｎＡ（２０×６．０）となり得る。実施形態では、グルコース−酸化電流は約２．０、４．０、８．０、１０、１２、１４、１６、１８、２０、２２、２４、２６、２８、３０、３２、３４、３６、３８、４０、４２、４４、４６、４８、５０、５２、５４、５６、５８、６０、６２、６４、６６、６８、７０、７２、７４、７６、７８、８０、８２、８４、８６、８８、９０、９２、９４、９６、９８、１００、１０２、１０４、１０６、１０８、１１０、１１２、１１４、１１６、１１８は１２０Ｎａとなり得る。実施形態では、試験流体中に含まれる４．０−２０ｍＭのグルコース由来のグルコース−酸化電流は、直前の文における任意の２つの数字により形成される範囲内、例えば、約１．５ｎＡ〜２．５ｎＡであってもよい。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
約２ｎｍ〜約５ｎｍの範囲の長さを有する概ね卵形または球形状を有する多くのナノ粒子から形成された不規則形状体の堆積物を含むナノ多孔層であって、
前記不規則形状体の隣接するものはいくらかの表面またはその部分で互いに接する一方、前記不規則形状体の前記隣接するものの接していない表面または部分間で占有されていない空間を形成し、
前記不規則形状体の前記隣接するものの間の接合点は前記隣接するものを互いに連結させ、これは、前記不規則形状体の他のものにまで続き、不規則形状体の３次元相互連結ネットワークが形成され、
前記不規則形状体の前記隣接するものの接していない表面または部分間の前記占有されていない空間は不規則形状であり、前記不規則形状体の他のものにより形成される他の占有されていない空間と連結し、
前記占有されていない空間間の連結により、前記ナノ多孔層の内側の不規則形状体の前記３次元相互連結ネットワークに幾何的に相補的で、その外側にある不規則形状空間の３次元相互連結ネットワークが形成され、
不規則形状体の前記３次元相互連結ネットワークの内側では、前記ナノ粒子の少なくとも一部は互いに隣接し、それらの間には介在するナノ粒子はなく、および、互いに離れており、それらの間には粒子間ナノポアが存在し、
前記ナノ多孔層は不規則形状体の前記３次元相互連結ネットワークの内側では、前記粒子間ナノポアを含み、不規則形状体の前記３次元相互連結ネットワークの外側では、不規則形状空間の前記３次元相互連結ネットワークをさらに含み、
不規則形状体の前記３次元相互連結ネットワークの内側の前記粒子間ナノポアの少なくとも一部は約０．５ｎｍ〜約３ｎｍの範囲のサイズのギャップを含み、
不規則形状空間の前記３次元相互連結ネットワークの前記不規則形状空間の少なくとも一部は約１００ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲のサイズのギャップを含む、ナノ多孔層。
【請求項２】
前記粒子間ナノポアは不規則形状体の前記３次元相互連結ネットワークの内側の概ね全体にわたって分布され、不規則形状空間の前記３次元相互連結ネットワークの前記占有されていない空間は前記ナノ多孔層の概ね全体にわたって分布され、前記粒子間ナノポアは不規則形状体の前記３次元相互連結ネットワークの内側では、実質的に相互に連結され、さらに不規則形状空間の前記３次元相互連結ネットワークに連結される、請求項１に記載されるナノ多孔層。
【請求項３】
前記ナノ多孔層はその中に有機分子を含まない、または有機分子を、仮にあるとしても、１００重量部の前記堆積物に対して０．５重量部より少ない量で含む、請求項１または２に記載のナノ多孔層。
【請求項４】
前記ナノ多孔層は約１００〜約２５００の粗さ係数を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載のナノ多孔層。
【請求項５】
導電性表面を含む基材；および
前記導電性表面上に形成された請求項１〜４のいずれか一項に記載のナノ多孔層
を含むグルコース感知電極であって、
前記グルコース感知電極は、グルコース−特異的酵素を含まず、
前記ナノ多孔層はその中に有機分子を含まない、または有機分子を、１００重量部の前記堆積物に対して０．５重量部より少ない量で含む、グルコース感知電極。
【請求項６】
前記基材は、導電性金属層および前記導電性金属層上に形成された導電性炭素層を含み、前記基材は、前記導電性表面を提供する導電性または半導電性材料を含む、請求項５に記載のグルコース感知電極。
【請求項７】
グルコース含有液と接触する前記グルコース感知電極と参照電極の間に０．２−０．４５Ｖのバイアス電圧を印加すると、前記グルコース感知電極は前記ナノ多孔層においてグルコースの酸化を引き起こすように構成され、かつ、グルコースのみの酸化により引き起こされたグルコース−酸化電流と、前記グルコース含有液と前記グルコース感知電極の他の電気化学相互作用により引き起こされたバックグラウンド電流の和である電流を発生させるように構成され、
前記グルコース含有液がグルコースを４−２０ｍＭ（７２−３６０ｍｇ／ｄＬ）の濃度で含む場合、定常状態では、前記グルコース−酸化電流は、１０ｎＡ／ｍＭｃｍ２より高いレベルにある、請求項５または６に記載のグルコース感知電極。
【請求項８】
前記ナノ多孔層上に形成された電解質イオン−ブロッキング層；および
前記電解質イオン−ブロッキング層上に形成された生体適合性層、
をさらに含み、
グルコース、Ｎａ＋、Ｋ＋、Ｃａ２＋、Ｃｌ−、ＰＯ４３-およびＣＯ３２−を含む液体と接触すると、前記電解質イオン−ブロッキング層は前記液体中に含まれるＮａ＋、Ｋ＋、Ｃａ２＋、Ｃｌ−、ＰＯ４３-およびＣＯ３２−が前記ナノ多孔層に向かって拡散しないように阻止するように構成され、よって、前記電解質イオン−ブロッキング層より上と前記電解質イオン−ブロッキング層より下との間にＮａ＋、Ｋ＋、Ｃａ２＋、Ｃｌ−、ＰＯ４３-およびＣＯ３２−の総計濃度の実質的な不連続性が存在する、請求項５〜７のいずれか一項に記載のグルコース感知電極。
【請求項９】
前記電解質イオン−ブロッキング層より下の前記総計濃度は０％より大きく、前記電解質イオン−ブロッキング層より上の前記総計濃度の約１０％より低い、請求項８に記載のグルコース感知電極。
【請求項１０】
前記電解質イオン−ブロッキング層は、そこを通るＮａ＋、Ｋ＋、Ｃａ２＋、Ｃｌ−、ＰＯ４３-およびＣＯ３２−の移動度を制限するが、そこを通るグルコース分子の移動度を制限しないように構成された多孔性かつ疎水性のポリマー層を含む、請求項８または９に記載のグルコース感知電極。
【請求項１１】
前記電解質イオン−ブロッキング層は、ポリ（メチルメタクリレート）（ＰＭＭＡ）、ポリ（ヒドロキシエチルメタクリレート）（ＰＨＥＭＡ）、およびポリ（メチルメタクリレート−コ−エチレングリコールジメタクリレート）（ＰＭＭＡ−ＥＧ−ＰＭＭＡ）からなる群より選択される少なくとも１つを含む、請求項８〜１０のいずれか一項に記載のグルコース感知電極。
【請求項１２】
単一ボディ；
請求項５〜１１のいずれか一項に記載のグルコース感知電極を含み、前記単一ボディ上に形成された第１の電極；ならびに
前記単一ボディ上に形成され、前記第１の電極が液体と接触した時に、前記液体に接触するように構成された第２の電極
を含むグルコース感知デバイスであって、
前記グルコース感知デバイスは、グルコース−特異的酵素を含まない、グルコース感知デバイス。
【請求項１３】
前記ナノ多孔層の前記ナノ粒子は、白金（Ｐｔ）、金（Ａｕ）、パラジウム（Ｐｄ）、ロジウム（Ｒｈ）、チタン（Ｔｉ）、ルテニウム（Ｒｕ）、スズ（Ｓｎ）、ニッケル（Ｎｉ）、銅（Ｃｕ）、インジウム（Ｉｎ）、タリウム（Ｔｌ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、イリジウム（Ｉｒ）、および前述の金属の１つ以上の酸化物からなる群より選択される少なくとも１つから製造され、前記第１の電極は、免疫拒絶を阻止するように構成された生体適合性層を含まない、請求項１２に記載のデバイス。
【請求項１４】
前記ナノ粒子は、白金（Ｐｔ）および金（Ａｕ）の少なくとも１つを含み、前記第１の電極は免疫拒絶を阻止するように構成された生体適合性層を含む、請求項１２または１３に記載のデバイス。
【請求項１５】
請求項１２〜１４のいずれか一項に記載のデバイスを提供すること；
試験流体が前記第１の電極および前記第２の電極の両方と接触する間、前記第１の電極と前記第２の電極の間にバイアス電圧を印加することであって、これにより、前記グルコース感知電極において前記試験流体中に含まれるグルコースの酸化が引き起こされること；ならびに
前記第１の電極から流れる電流を測定すること；ならびに
前記電流の測定された値を追加のデータと共に、またはなしで処理し、前記試験流体中に含まれるグルコースに対応するグルコースレベルを提供すること
を含む、非酵素グルコース感知の方法。
【請求項１６】
界面活性剤および金属イオンを含む液体組成物を提供することであって、前記界面活性剤は、複数の親水性空間を含む逆ミセル相であること；
還元剤を前記液体組成物に添加し、前記金属イオンの少なくとも一部の還元を引き起こし、ナノ粒子を形成させ、これにより、第１のコロイドを提供することであって、前記ナノ粒子の少なくとも一部は前記複数の親水性空間の少なくともいくつかの内側にあり、電位は前記金属イオンの前記少なくとも一部の還元のために印加されない、こと；ならびに
前記界面活性剤を前記第１のコロイドから除去し、第２のコロイドを形成し、前記第２のコロイドが前記界面活性剤を、１００重量部の前記ナノ粒子に対して０〜２重量部の量で含むように、かつ、前記第２のコロイドが液体中に分散された多くの不規則形状体を含むようにすること、
を含む、コロイドを製造する方法であって、
前記不規則形状体の各々は、約２ｎｍ〜約５ｎｍの範囲の長さを有する概ね卵形または球形状を有する多くのナノ粒子を含むナノ粒子クラスターを含み、
各クラスターにおいて、前記ナノ粒子の隣接するものは互いに離れており、かつ、粒子間ギャップを形成し、前記粒子間ギャップは各クラスターにおいて概ね全体にわたって分布され、
前記不規則形状体は前記液体中に離散的に分散された第１のクラスターおよび第２のクラスターを含み、前記第１および第２の不規則形状体の各々は、約５０ｎｍ〜約３００ｎｍの範囲の長さを有し、
前記第１のクラスターは、第１のナノ粒子および第２のナノ粒子を含み、その各々は約２ｎｍ〜約５ｎｍの範囲の長さを有する概ね卵形または球形状を有し、前記第１のクラスターの内側では、前記第１および第２のナノ粒子は互いに隣接し、それらの間には介在するナノ粒子はなく、および、互いに、約０．５ｎｍ〜約３ｎｍの範囲のサイズの第１の粒子間ギャップで離れている、方法。
【請求項１７】
前記界面活性剤のいくつかの分子は前記第１のコロイド中のナノ粒子に結合され、前記界面活性剤を除去することは、酸または塩基を前記第１のコロイドに添加し、前記分子の少なくとも一部を前記ナノ粒子から分離させることをさらに含む、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
前記界面活性剤の除去後に、前記方法は、前記第２のコロイド中の前記ナノ粒子の濃度を調整し、コロイド組成物を提供し、前記コロイド組成物中に含まれる前記ナノ粒子が前記コロイド組成物の総重量に対して約０．０１ｗｔ％〜約２ｗｔ％の量であるようにすることをさらに含む、請求項１６または１７に記載の方法。
【請求項１９】
請求項１６〜１８のいずれか一項に記載の方法を実施し、前記第２のコロイドを提供すること；
その後、前記第２のコロイド中の前記ナノ粒子の濃度を調整し、コロイド組成物を提供し、前記コロイド組成物中に含まれる前記ナノ粒子が前記コロイド組成物の総重量に対して約０．０１ｗｔ％〜約２ｗｔ％の量であるようにすること；
前記コロイド組成物を基材上に分配すること；ならびに
前記分配されたコロイド組成物を乾燥に供し、ナノ多孔層を形成させること
を含む、ナノ多孔層を製造する方法であって、
前記ナノ多孔層を形成させるために、前記液体組成物に電位は印加されず、
前記分配されたコロイド組成物を乾燥に供すると、前記分配されたコロイド組成物中に含まれる前記不規則形状体は前記基材上に堆積し、前記不規則形状体の隣接するものはいくらかの表面またはその部分で互いに接する一方、前記不規則形状体の前記隣接するものの接していない表面または部分間に占有されていない空間を形成するようにされ、
前記不規則形状体の隣接するものの間の接合点は前記隣接するものを互いに連結させ、これは、前記不規則形状体の他のものにまで続き、不規則形状体の３次元相互連結ネットワークが形成され、
前記不規則形状体の前記隣接するものの接していない表面または部分間の前記占有されていない空間は不規則形状であり、前記不規則形状体の他のものにより形成される他の占有されていない空間と連結し、
前記占有されていない空間間の連結により、前記ナノ多孔層の内側の不規則形状体の前記３次元相互連結ネットワークに幾何的に相補的で、その外側にある不規則形状空間の３次元相互連結ネットワークが形成され、
不規則形状体の前記３次元相互連結ネットワークは、前記コロイド組成物の前記不規則形状体を起源とし、約２ｎｍ〜約５ｎｍの範囲の長さを有する概ね卵形または球形状を有する多くのナノ粒子を含み、
不規則形状体の前記３次元相互連結ネットワークの内側では、前記ナノ粒子の少なくとも一部は互いに隣接し、それらの間には介在するナノ粒子はなく、および、互いに離れており、それらの間には粒子間ナノポアが存在し、
前記ナノ多孔層は不規則形状体の前記３次元相互連結ネットワークの内側では、前記粒子間ナノポアを含み、不規則形状体の前記３次元相互連結ネットワークの外側では、不規則形状空間の前記３次元相互連結ネットワークをさらに含み、
不規則形状体の前記３次元相互連結ネットワークの内側の前記粒子間ナノポアの少なくとも一部は約０．５ｎｍ〜約３ｎｍの範囲のサイズのギャップを含み、
不規則形状空間の前記３次元相互連結ネットワークの前記不規則形状空間の少なくとも一部は約１００ｎｍ〜約５００ｎｍの範囲のサイズのギャップを含む、方法。