【手続補正書】
【提出日】平成16年8月26日(2004.8.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子電解質樹脂の溶液と触媒粉末との混合物を得る第１の工程と、前記混合物中の溶媒の一部を除去する第２の工程と、第２の工程で得られた混合物に撥水性樹脂を添加する第３の工程とを備え、粘度が６０００〜２５０００ｃＰであることを特徴とする触媒分散物の製造方法。
【請求項２】
請求項１記載の製造方法で得られた触媒分散物を塗布・乾燥することによって形成した反応部と、ガス拡散部とを備えるガス拡散電極が、高分子電解質膜の両面もしくは片面に配されたことを特徴とする固体高分子型燃料電池。
【請求項３】
反応部とガス拡散部とを備えたガス拡散電極を高分子電解質膜の両面もしくは片面に配した固体高分子型燃料電池において、前記反応部は高分子電解質樹脂と触媒粉末と撥水性樹脂とを含み、その撥水性樹脂の含有量が１．７８〜５．１７ｗｔ％であることを特徴とする固体高分子型燃料電池。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
【課題を解決するための手段】
本発明になる触媒分散物の製造方法は、高分子電解質樹脂の溶液と触媒粉末との混合物を得る第１の工程と、前記混合物中の溶媒の一部を除去する第２の工程と、第２の工程で得られた混合物に撥水性樹脂を添加する第３の工程とを備え、粘度が６０００〜２５０００ｃＰであることを特徴とする。
また、本発明の固体高分子型燃料電池は、上記の製造方法で得られた触媒分散物を塗布・乾燥することによって形成した反応部と、ガス拡散部とを備えるガス拡散電極が、高分子電解質膜の両面もしくは片面に配されたことを特徴とする。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
本発明になる固体高分子電解質型燃料電池は、反応部とガス拡散部とを備えたガス拡散電極を高分子電解質膜の両面もしくは片面に配した固体高分子型燃料電池において、前記反応部は高分子電解質樹脂と触媒粉末と撥水性樹脂とを含み、その撥水性樹脂の含有量が１．７８〜５．１７ｗｔ％であることを特徴とする。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
つぎに、高分子電解質樹脂の溶液に触媒粉末を添加、攪拌し、高分子電解質樹脂の溶液に触媒粉末を十分に分散して低粘度の混合物を調製する。この低粘度の混合物を攪拌しながら温度を上昇して高分子電解質樹脂の溶液に由来する溶媒の一部を除き、混合物の粘度を５０００〜２００００ｃＰに調整する。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
この混合物を約２０℃に冷却してから、規定量のポリテトラフロロエチレン（ＰＴＦＥ）のディスパージョンを添加し、攪拌して十分に分散させる。この混合物の溶媒の一部を減圧乾燥により除去して、粘度を６０００〜２５０００ｃＰの触媒分散物を得る。このとき、温度が３５℃以上になると、ＰＴＦＥの凝集が促進されて触媒分散物の粘度が著しく増大し、粘度調整が困難となる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
【実施例】
（実施例１）触媒粉末としてカーボンの担体に白金粒子を３０ｗｔ％付与した白金担持カーボン触媒と高分子電解質樹脂の溶液として市販のＮａｆｉｏｎ溶液（５ｗｔ％、アルドリッチケミカル社）を用いた。触媒粉末を２ｇ秤量して、１５ｇのＮａｆｉｏｎ溶液に添加して、十分攪拌して低粘度の混合物を調製した。つぎに、この混合物を攪拌しながら７０℃に加熱して、Ｎａｆｉｏｎ溶液に由来する水とアルコール類との混合物からなる溶媒の一部を除き部分乾燥する。この部分乾燥により混合物の粘度は徐々に上昇し、その粘度が約８０００ｃＰに達すると部分乾燥を止めた。この混合物２０℃に冷却してからポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）のディスパージョン（商品名、三井フロロケミカル社、３０−Ｊ）を０．１５ｇ（ディスパージョンに含まれるＰＴＦＥの乾燥重量）加えて十分に攪拌し、約２０℃に保って減圧乾燥して粘度が約１２０００ｃＰの触媒分散物を得た。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
（比較例１）実施例１と同じ触媒粉末２ｇと市販の高分子電解質樹脂の溶液：Ｎａｆｉｏｎ溶液を水と２−プロピルアルコール（５０／５０）との混合溶媒で希釈して２．５ｗｔ％とした溶液とを３０ｇそれぞれ秤量し、実施例１と同様の方法で低粘度の混合物を作製し、攪拌しながら７０℃に加熱して部分乾燥を行い、続いて、これを２０℃に冷却してからＰＴＦＥディスパージョンを０．１５ｇ加え、粘度が５０００ｃＰの比較的低粘度の触媒分散物を調製した。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２８】
（比較例２）実施例１と同じ触媒粉末と高分子電解質樹脂の溶液を用いて、触媒粉末を２ｇ、Ｎａｆｉｏｎ溶液（５ｗｔ％）を１５ｇをそれぞれ秤量し、実施例１と同じ方法で低粘度の混合物を作製し、攪拌しながら７０℃に加熱して部分乾燥をおこない、これを２０℃に冷却してからＰＴＦＥディスパージョンを０．１５ｇ加えて、粘度が３００００ｃＰの比較的高粘度の触媒分散物を調製した。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
メッシュサイズ３００＃のスクリーンを用いたスクリーン印刷により、前述の高粘度の混合物を反応部形成用の基体に塗布を試みたが、粘度が高いために触媒物がスクリーン上に残り塗布することができなかった。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３１】
（比較例３）実施例１と同じ触媒粉末と高分子電解質樹脂の溶液とを用いて、触媒粉末を２ｇ、Ｎａｆｉｏｎ溶液（５ｗｔ％）を１５ｇそれぞれ秤量し、実施例１と同じ方法で低粘度の混合物を作製し、攪拌しながら７０℃に加熱して部分乾燥をおこない、この分散物を２０℃に冷却してからＰＴＦＥディスパージョンの添加量が異なる５種類の触媒分散物を調製し、それぞれの粘度を１２０００ｃＰに調整した。調製した５種類の触媒分散物のＰＴＦＥの添加量はそれぞれ、０ｇ、０．０５ｇ、０．１５ｇ（実施例１のもの）、０．３０ｇおよび０．５０ｇであり、それぞれの触媒分散物から形成された反応部のＰＴＦＥの重量パーセントは、それぞれ０ｗｔ％、１．７８ｗｔ％、５．１７ｗｔ％、９．８３ｗｔ％および２２．２ｗｔ％であった。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
ＰＴＦＥの含有量に対する電流密度８００ｍＡ／ｃｍ２におけるそれぞれのセル電圧を図４に示す。ＰＴＦＥの含有量が５．１７ｗｔ％のとき、セル電圧はピーク値を示し、ＰＴＦＥの含有量が２２．２ｗｔ％のものはＰＴＦＥ無添加のものよりも特性が低下している。この結果は、ＰＴＦＥの含有量が比較的少量の場合は、反応部に撥水性を付与することにより、微細孔が水に閉塞され、反応ガスの供給低下が抑制されて特性が向上するが、比較的多量の場合には、プロトン伝導性が低下してしまい、もって特性が低下するものと思われる。よって、ＰＴＦＥの好ましい含有量は、１．７８〜５．１７ｗｔ％である。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３５】
【発明の効果】
以上説明したように、触媒分散物の溶媒の量を制御することにより、増粘剤を添加することなく触媒分散物の粘度を制御することが可能となり、反応部の厚みが薄くて均一な反応部を形成できる。