【手続補正書】
【提出日】令和3年3月5日(2021.3.5)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
疑似立方晶相から正方晶への可逆的相転移に由来する電界誘起歪みを示す少なくとも三つのペロブスカイト化合物の固溶体セラミック材料を特定する方法であって、前記方法は、
ｉ）  少なくとも一つの正方晶ペロブスカイト化合物の少なくとも一つの非正方晶ペロブスカイト化合物に対するモル比を決定する工程であって、化合させて固溶体を形成する場合、１．００５〜１．０４の軸比ｃ／ａを有する５０体積％を超える正方晶相を備えるセラミック材料を提供する、モル比を決定する工程と、
ｉｉ）  少なくとも一つの別の非正方晶ペロブスカイト化合物の、工程ｉ）からの前記決定されたモル比におけるペロブスカイト化合物の組み合わせ、に対するモル比を決定する工程であって、化合させて固溶体を形成した場合、０．９９５〜１．００５の軸比ｃ／ａ及び／または９０±０．５度の菱面体角を有する少なくとも７０体積％の疑似立方晶相を備えるセラミック材料を提供する、モル比を決定する工程と、を含む、方法。
【請求項２】
工程ｉ）は、以下の副工程、
ｉ−ａ）  少なくとも一つの正方晶ペロブスカイト化合物と少なくとも一つの非正方晶ペロブスカイトとの少なくとも一つの固溶体セラミック材料を特定のモル比で調製する工程と、
ｉ−ｂ）  工程ａ）で調製した５０体積％を超える前記固溶体セラミック材料を備える主相の前記軸比ｃ／ａが１．００５〜１．０４の軸比ｃ／ａを有する正方晶相に対応するかを決定する工程と、を含み、任意に、
ｉ−ｃ）  前記少なくとも一つの正方晶ペロブスカイト化合物と少なくとも一つの非正方晶ペロブスカイトとの異なるモル比を用いて、前記調製された５０体積％を超える固溶体セラミック材料の前記主相の前記軸比ｃ／ａが１．００５〜１．０４の軸比ｃ／ａを有する正方晶相に対応するまで、副工程ｉ−ａ）及びｉ−ｂ）を繰り返す工程、を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
工程ｉｉ）は、以下の副工程、
ｉｉ−ａ）  前記少なくとも一つの正方晶ペロブスカイト化合物と前記少なくとも一つの非正方晶ペロブスカイト化合物との少なくとも一つの固溶体セラミック材料を工程ｉ）で決定した前記モル比で調製する工程、及び工程ｉ）からのペロブスカイト化合物の前記組み合わせに対する特定のモル比で少なくとも一つの別の非正方晶ペロブスカイト化合物を更に含む工程と、
ｉｉ−ｂ）  工程ｉｉ−ａ）で調製された少なくとも７０体積％の前記少なくとも一つの固溶体セラミック材料の前記主相の前記軸比ｃ／ａ及び／または菱面体角が、０．９９５〜１．００５の軸比ｃ／ａ及び／または９０±０．５度の菱面体角を有する疑似立方晶相に対応するかを決定する工程と、を含み、任意に、
ｉｉ−ｃ）  工程ｉ）からのペロブスカイト化合物の前記組み合わせに対する前記別の非正方晶ペロブスカイト化合物の異なるモル比を用いて、少なくとも７０体積％の前記得られた固溶体セラミック材料の前記主相の前記軸比ｃ／ａ及び／または菱面体角が、０．９９５〜１．００５の軸比ｃ／ａ及び／または９０±０．５度の菱面体角を有する疑似立方晶相に対応するまで、副工程ｉｉ−ａ）及びｉｉ−ｂ）を繰り返す工程、を含む、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
疑似立方晶相から正方晶への可逆的相転移に由来する電界誘起歪みを示す少なくとも二つのペロブスカイト化合物の固溶体セラミック材料を特定する方法であって、前記方法は、
１）  １．００５〜１．０４の軸比ｃ／ａを有する５０体積％を超える正方晶相を備えるセラミック材料を形成するのに好適な正方晶ペロブスカイト化合物を選択する工程と、
２）  工程１）からの前記正方晶ペロブスカイト化合物の、少なくとも一つの非正方晶ペロブスカイト化合物に対するモル比を決定する工程であって、化合させて固溶体を形成する場合、０．９９５〜１．００５の軸比ｃ／ａ及び／または９０±０．５度の菱面体角を有する少なくとも７０体積％の疑似立方晶相を備えるセラミック材料を提供する、モル比を決定する工程と、を含む、方法。
【請求項５】
工程２）は、以下の副工程、
２−ａ）  前記正方晶ペロブスカイト化合物と前記少なくとも一つの非正方晶ペロブスカイト化合物とを特定のモル比で含む少なくとも一つの固溶体セラミック材料を調製する工程と、
２−ｂ）  工程２−ａ）で調製された５０体積％を超える前記少なくとも一つの固溶体セラミック材料を備える前記主相の前記軸比ｃ／ａ及び／または菱面体角が、０．９９５〜１．００５の軸比ｃ／ａ及び／または９０±０．５度の菱面体角を有する疑似立方晶相に対応するかを決定する工程と、を含み、任意に、
２−ｃ）  前記正方晶ペロブスカイト化合物と前記非正方晶ペロブスカイト化合物との異なるモル比を用いて、５０体積％を超える前記得られた固溶体セラミック材料を備える前記主相の前記軸比ｃ／ａ及び／または菱面体角が、０．９９５〜１．００５の軸比ｃ／ａ及び／または９０±０．５度の菱面体角を有する疑似立方晶相に対応するまで、副工程２−ａ）及び２−ｂ）を繰り返す工程、を含む、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
工程ｉ）の前記少なくとも一つの正方晶ペロブスカイト化合物、または工程１）の前記正方晶ペロブスカイト化合物は、好ましくはペロブスカイト構造のＢサイトのＴｉ４＋、Ｚｒ４＋、Ｎｂ５＋、及びＴａ５＋から選択される金属カチオンを含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
工程ｉ）の前記少なくとも一つの非正方晶ペロブスカイト化合物は、立方晶、菱面体晶、斜方晶、または単斜晶ペロブスカイト化合物、好ましくは立方晶ペロブスカイト化合物である、及び／または工程ｉｉ）における前記少なくとも１つの追加の非正方晶ペロブスカイト化合物、または工程２）における前記少なくとも一つの非正方晶ペロブスカイト化合物は、立方晶ペロブスカイト化合物である、請求項１〜３、及び請求項６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
工程ｉ）または工程１）の前記固体セラミック材料の前記正方晶相は、１．０１〜１．０２の軸比ｃ／ａを有する、請求項１〜７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
ａ）工程ｉｉ）の前記少なくとも一つの別の非正方晶ペロブスカイト化合物、または工程２）の前記少なくとも一つの非正方晶ペロブスカイト化合物は、充填された価電子殻を有する金属カチオン成分、例えばＳｒ２＋、Ｂａ２＋、及びＣａ２＋から選択される金属カチオン、好ましくは前記金属カチオンは前記ペロブスカイト構造の前記Ａサイトに存在する、金属カチオン成分、及び／または充填されていない価電子殻を有する、好ましくはＳｎ４＋、Ｉｎ３＋、Ｇａ３＋、及びＮｉ２＋から選択され、好ましくは前記金属カチオンは前記ペロブスカイト構造の前記Ｂサイトに存在する、金属カチオン成分を有し、
ｂ）工程ｉ）の前記少なくとも一つの正方晶ペロブスカイト化合物、または工程１）の前記正方晶ペロブスカイト化合物の前記Ａサイト及び／またはＢサイトを占める前記金属カチオンの有効イオン電荷は、工程ｉｉ）の前記別の非正方晶系ペロブスカイト化合物、または工程２）の前記少なくとも一つの非正方晶系ペロブスカイト化合物の前記Ａサイト及び／またはＢサイトを占める前記対応する金属カチオンの有効イオン電荷とは異なり、好ましくは有効イオン電荷の差は１〜３であり、
ｃ）工程ｉ）の前記少なくとも一つの正方晶ペロブスカイト化合物、または工程１）の前記正方晶ペロブスカイト化合物の前記Ａサイト及び／またはＢサイトを占める前記金属カチオンのＳｈａｎｎｏｎ−Ｐｒｅｗｉｔｔ有効イオン半径は、工程ｉｉ）の前記別の非正方晶系ペロブスカイト化合物、または工程２）の前記少なくとも一つの非正方晶系ペロブスカイト化合物の前記Ａサイト及び／またはＢサイトを占める前記対応する金属カチオンのＳｈａｎｎｏｎ−Ｐｒｅｗｉｔｔ有効イオン半径とは異なり、好ましくはＳｈａｎｎｏｎ−Ｐｒｅｗｉｔｔ有効イオン半径差は５〜２５％であり、
ｄ）工程ｉ）の前記少なくとも一つの正方晶ペロブスカイト化合物、または工程１）の前記正方晶ペロブスカイト化合物の前記Ａサイト及び／またはＢサイトを占める元素のポーリングの電気陰性度値は、工程ｉｉ）の前記別の非正方晶系ペロブスカイト化合物、または工程２）の前記少なくとも一つの非正方晶系ペロブスカイト化合物の前記Ａサイト及び／またはＢサイトを占める前記対応する元素のポーリングの電気陰性度値とは異なり、好ましくはポーリングの電気陰性度値の差は０．２〜１．２である、請求項１〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
工程ｉｉ）または工程２）の前記セラミック材料は、５μＣ／ｃｍ２未満の残留分極を有する、請求項１〜９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
少なくとも一つの正方晶ペロブスカイト化合物と少なくとも二つの非正方晶ペロブスカイト化合物との固溶体セラミック材料を調製する方法であって、前記セラミック材料は、０．９９５〜１．００５の軸比ｃ／ａ及び／または９０±０．５度の菱面体角を有する少なくとも７０体積％の疑似立方晶相を備え、前記方法は、
Ｉ）  前記セラミック材料の前記ペロブスカイト化合物の前駆体を所定のモル比で混合する工程と、
ＩＩ）  固相合成において工程Ｉ）で形成された前駆体の前記混合物を利用して前記固溶体セラミック材料を調製する工程と、を含み、
前駆体の前記所定のモル比は、Ａ）１．００５〜１．０４の軸比ｃ／ａを有する５０体積％超えの正方晶相が大部分を構成する固体セラミック材料を形成するのに必要とされる、前記少なくとも一つの正方晶ペロブスカイト化合物と、前記少なくとも二つの非正方晶ペロブスカイト化合物のうちの少なくとも一つとの前駆体のモル比と、Ｂ）少なくとも７０体積％の前記疑似立方晶相を有する固溶体セラミック材料を形成するのに必要とされる、前記少なくとも二つの非正方晶ペロブスカイトのうちの少なくとも一つの前駆体の、Ａ）によるペロブスカイト化合物の組み合わせの前駆体に対するモル比に基づいて決定され、前記前駆体のモル比は、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の方法によって決定される、前記固体セラミック材料における前記ペロブスカイト化合物の前記モル比から導かれる、方法。
【請求項１２】
少なくとも一つの正方晶ペロブスカイト化合物と少なくとも一つの非正方晶ペロブスカイト化合物との固溶体セラミック材料を調製する方法であって、前記セラミック材料は、０．９９５〜１．００５の軸比ｃ／ａ及び／または９０±０．５度の菱面体角を有する少なくとも７０体積％の疑似立方晶相が大部分を構成し、前記方法は、
Ｉ）  前記セラミック材料の前記ペロブスカイト化合物の前駆体を所定のモル比で混合する工程と、
ＩＩ）  固相合成において工程Ｉ）で形成された前駆体の前記混合物を利用して前記固溶体セラミック材料を調製する工程と、を含み、
前駆体の前記所定のモル比は、前記少なくとも一つの正方晶ペロブスカイト化合物の前駆体の前記モル比に基づいて決定され、前記正方晶ペロブスカイト化合物は、１．００５〜１．０４の軸比ｃ／ａを有する５０体積％超えの正方晶相と、少なくとも７０体積％の前記疑似立方晶相を有する固溶体セラミック材料を形成するのに必要な前記少なくとも一つの非正方晶ペロブスカイト化合物と、を含むセラミック材料を形成するのに好適であり、前記前駆体のモル比は、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の方法によって決定される、前記固体セラミック材料における前記ペロブスカイト化合物の前記モル比から導かれる、方法。
【請求項１３】
少なくとも一つの正方晶ペロブスカイト化合物と少なくとも一つの非正方晶ペロブスカイトとの固溶体セラミック材料であって、前記セラミック材料は、０．９９５〜１．００５の軸比ｃ／ａ及び／または９０±０．５度の菱面体角を有する少なくとも７０体積％の疑似立方晶相を備え、０．９９５〜１．００５の軸比ｃ／ａ及び／または９０±０．５度の菱面体角を有する疑似立方晶相から１．００５〜１．０４の軸比ｃ／ａを有する正方晶相への可逆的相転移に由来する電界誘起歪みを示すことができる、固溶体セラミック材料。
【請求項１４】
請求項１３に記載のセラミック材料を含む液滴堆積装置で使用するためのアクチュエータ部品。
【請求項１５】
請求項１４に記載のアクチュエータ部品を備える液滴堆積装置。