(57)【要約】【課題】電解質膜中に水を効率的に導入するとともに、水素の消費を可及的に阻止し、エージング処理の効率化を図ることを可能にする。【解決手段】電解質膜・電極構造体２０のアノード側電極１６及びカソード側電極１８に温水を流通させることにより、温水処理を行う工程と、固体高分子型燃料電池１０に直流電源７４を接続した状態で、前記カソード側電極１８側への酸化剤ガスの供給を行うことなく、前記アノード側電極１６側に加湿された水素を供給することにより、前記水素が固体高分子電解質膜１４を透過して前記カソード側電極１８側に移送される水素ポンプエージングを行う工程と、前記固体高分子型燃料電池１０に前記酸化剤ガス及び前記水素を供給するとともに、電子負荷７６を接続することにより、発電エージングを行う工程とを有する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の両側に一対の電極が配設される電解質膜・電極構造体とセパレータとを有する固体高分子型燃料電池をエージングするための固体高分子型燃料電池のエージング方法であって、
前記電解質膜・電極構造体の少なくとも一方の電極側に温水を流通させることにより、温水処理を行う工程と、
前記固体高分子型燃料電池に電位を印加した状態で、一方の電極側への酸化剤ガスの供給を行うことなく、他方の電極側に加湿された水素を供給することにより、前記水素が前記電解質膜を透過して前記一方の電極側に移送される水素ポンプエージングを行う工程と、
前記固体高分子型燃料電池に前記酸化剤ガス及び前記水素を供給するとともに、負荷電流を設定することにより、発電エージングを行う工程と、
を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池のエージング方法。
【請求項２】
請求項１記載のエージング方法において、前記水素ポンプエージング及び前記発電エージングは、使用時の最大電流密度以上で行うことを特徴とする固体高分子型燃料電池のエージング方法。
【請求項３】
請求項１又は２記載のエージング方法において、前記電解質膜は、炭化水素系の電解質膜で構成されることを特徴とする固体高分子型燃料電池のエージング方法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載のエージング方法において、前記温水は、３０℃〜５５℃の純水であることを特徴とする固体高分子型燃料電池のエージング方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電解質膜の両側に一対の電極が配設される電解質膜・電極構造体とセパレータとを有する固体高分子型燃料電池をエージングするための固体高分子型燃料電池のエージング方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、燃料ガス（主に水素を含有するガス）及び酸化剤ガス（主に酸素を含有するガス）をアノード側電極及びカソード側電極に供給して電気化学的に反応させることにより、直流の電気エネルギを得るシステムである。
【０００３】
例えば、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる電解質膜の両側に、それぞれアノード側電極及びカソード側電極を設けた電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を、セパレータによって挟持した発電セルを備えている。この種の発電セルは、通常、電解質膜・電極構造体とセパレータとを所定数だけ積層することにより、燃料電池スタックとして、例えば、自動車等の車両に搭載して使用されている。
【０００４】
この種の固体高分子型燃料電池では、組み立て直後の電解質膜の含水量が十分でないため、初期発電性能が低くなっている。従って、通常、燃料電池の組み立て後に所望の発電性能を引き出すため、前記燃料電池のエージング運転が行われている。
【０００５】
例えば、特許文献１に開示されている燃料電池の運転方法では、燃料電池の予備運転（エージング運転）時に、前記燃料電池のセル内にフラッディングが発生するように、消費されるガスの利用率を向上させることを特徴としている。
【０００６】
しかしながら、上記の運転方法では、急激なフラッディングを伴うために、電池性能の劣化を抑制させるための制御が煩雑化するとともに、特に、ＭＥＡを構成する電解質膜の性能に悪影響を与えるおそれがある。
【０００７】
さらに、ＭＥＡを構成する電解質膜として、フッ素系材料に代えて、例えば、炭化水素系材料が用いられる場合、前記フッ素系材料に比べて疎水性が高く、前記電解質膜内に十分に水を浸透させるまでに時間がかかるという問題がある。
【０００８】
そこで、特許文献２に開示されている固体高分子型燃料電池のエージング装置では、予備運転時に固体高分子型燃料電池からの負荷電流を消費させる負荷器と、前記固体高分子型燃料電池と前記負荷器との間に接続され、前記負荷電流の大きさを時間の経過と共に周期的に変動させる制御手段とを備えている。
【０００９】
これにより、負荷電流の大きさを、時間の経過と共に周期的に変動させるため、ＭＥＡへの水の浸透促進効果が増し、エージング運転に要する時間の短縮化を図ることができる、としている。
【００１０】
【特許文献１】特開２００３−２１７６２２号公報
【特許文献２】特開２００７−６６６６６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
上記の特許文献２では、カソードにカソードガスを供給するとともに、アノードにアノードガスを供給し、燃料電池スタックから負荷器に時間の経過と共にその大きさが周期的に変動する負荷電流を流すことにより、エージング運転を開始している。
【００１２】
しかしながら、組立後に始めて使用されるＭＥＡでは、高電流密度による発電を行うことができない。このため、低電流密度から徐々に電流印加量を増やしたり、負荷印加中の保持時間を短くしてＯＣＶ（開回路電圧）に戻す操作が必要となっている。
【００１３】
これにより、燃料電池の発電性能が飽和するまでに相当な時間を要してしまい、エージング運転に時間がかかるという問題がある。しかも、エージング運転中には、カソードガス及びアノードガスが消費されており、特に、水素使用量が過大となって極めて不経済であるという問題がある。
【００１４】
本発明はこの種の問題を解決するものであり、電解質膜中に水を効率的に導入するとともに、水素の消費を可及的に阻止し、エージング処理の効率化を図ることが可能な固体高分子型燃料電池のエージング方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明は、電解質膜の両側に一対の電極が配設される電解質膜・電極構造体とセパレータとを有する固体高分子型燃料電池をエージングするための固体高分子型燃料電池のエージング方法に関するものである。
【００１６】
このエージング方法は、電解質膜・電極構造体の少なくとも一方の電極側に温水を流通させることにより、温水処理を行う工程と、固体高分子型燃料電池に電位を印加した状態で、一方の電極側への酸化剤ガスの供給を行うことなく、他方の電極側に加湿された水素を供給することにより、前記水素が電解質膜を透過して前記一方の電極側に移送される水素ポンプエージングを行う工程と、前記固体高分子型燃料電池に前記酸化剤ガス及び前記水素を供給するとともに、負荷電流を設定することにより、発電エージングを行う工程とを有している。
【００１７】
また、このエージング方法は、水素ポンプエージング及び発電エージングが、使用時の最大電流密度以上で行うことが好ましい。
【００１８】
さらに、このエージング方法は、電解質膜が、炭化水素系の電解質膜で構成されることが好ましい。
【００１９】
さらにまた、このエージング方法は、温水が、３０℃〜５５℃の純水であることが好ましい。
【発明の効果】
【００２０】
本発明では、固体高分子型燃料電池に、温水処理、水素ポンプエージング及び発電エージングを、順次、行っている。温水処理では、電解質膜・電極構造体の少なくとも一方の電極側に温水が流通されるため、例えば、常温水や水蒸気等を使用する場合に比べ、前記電解質膜中に水を効率的に導入することができる。これにより、抵抗過電圧、濃度過電圧及び活性過電圧の各過電圧が有効に低減可能になる。従って、発電エージングの初期から高負荷運転が可能になり、エージング時間が良好に短縮されるとともに、エージング時の水素使用量が削減され、経済的である。
【００２１】
しかも、電解質膜・電極構造体中の残留溶媒や接着材成分等の不純物が除去され、清浄機能を有することが可能になる。さらに、電解質膜が膨潤することにより、触媒表面の反応領域が有効に拡大する。
【００２２】
さらに、温水処理の後に行われる水素ポンプエージングでは、過電圧の少ない水素のみが反応に関与しており、腐食電位以下で連続的に大電流（使用時の最大電流密度の１〜１．５倍）を印加させることができる。従って、性能劣化の抑制及び時間の短縮が容易に図られる。その上、水素ポンプエージングでは、一方の電極側に移送された水素が、酸化剤ガスと反応することはない。このため、水素ポンプエージングの工程中に水素が消費されることはなく、極めて経済的である。
【００２３】
さらにまた、水素ポンプエージングの後に、使用時の最大電流密度以上の最大電流で発電エージングが行われる。従って、短時間で、出力飽和が可能になり、発電エージング完了までの時間が一挙に短縮され、水素の消費を可及的に阻止して経済的なエージングが遂行可能になる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】
図１は、本発明の実施形態に係る固体高分子型燃料電池１０のエージング方法を実施するためのエージング処理装置１２の概略説明図である。
【００２５】
図２に示すように、燃料電池１０は、例えば、炭化水素系の固体高分子電解質膜１４をアノード側電極１６とカソード側電極１８とで挟持した電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）２０を備え、前記電解質膜・電極構造体２０がアノード側セパレータ２２ａとカソード側セパレータ２２ｂとにより挟持されて単位セル２３が構成される。
【００２６】
単位セル２３は、所定数だけ矢印Ａ方向に積層されるとともに、積層方向両端には、図示しないターミナルプレート及び絶縁プレートを介装してエンドプレート２５ａ、２５ｂが配設される。エンドプレート２５ａ、２５ｂは、図示しないタイロッドを介して複数の単位セル２３を積層方向（矢印Ａ方向）に締め付け保持し、あるいは、箱状ケーシングの端板を構成して前記単位セル２３を前記積層方向に締め付け保持する。
【００２７】
アノード側セパレータ２２ａ及びカソード側セパレータ２２ｂは、カーボンプレート又は金属プレートにより構成され、図示しないシール部材を設けている。なお、固体高分子電解質膜１４は、例えば、パーフルオロカーボン等のフッ素系の膜を使用してもよい。
【００２８】
電解質膜・電極構造体２０とアノード側セパレータ２２ａとの間には、燃料ガス流路２４が形成されるとともに、前記電解質膜・電極構造体２０とカソード側セパレータ２２ｂとの間には、酸化剤ガス流路２６が形成される。アノード側セパレータ２２ａとカソード側セパレータ２２ｂとの間には、冷却媒体流路２８が形成される。
【００２９】
燃料電池１０は、一端部側に水素含有ガス等の燃料ガスを供給するための燃料ガス入口連通孔３０ａと、空気（酸素含有ガス）等の酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス入口連通孔３２ａと、冷却媒体を供給するための冷却媒体入口連通孔３４ａとが形成される。燃料電池１０の他端部側には、燃料ガスを排出するための燃料ガス出口連通孔３０ｂと、酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス出口連通孔３２ｂと、冷却媒体を排出するための冷却媒体出口連通孔３４ｂとが形成される。
【００３０】
図１に示すように、エージング処理装置１２は、電解質膜・電極構造体２０の少なくとも一方の電極側に、本実施形態では、両方の電極側であるアノード側電極１６側及びカソード側電極１８側に、温水を流通させるための温水循環系３６を備える。
【００３１】
温水循環系３６は、純水３８が貯留される温水タンク（昇温機能を有する）４０を備え、この温水タンク４０内には、導電率計４２が前記純水３８内に浸漬されて配置される。温水タンク４０内には、温水供給配管４４の一端部と温水循環配管４６の一端部とが配置される。
【００３２】
温水供給配管４４には、ポンプ４８が配置されるとともに、前記温水供給配管４４の他端部側は、第１温水供給管４４ａ及び第２温水供給管４４ｂに分岐される。第１温水供給管４４ａは、冷却媒体入口連通孔３４ａに連結される一方、第２温水供給管４４ｂは、開閉弁５０ａを介して前記燃料電池１０の燃料ガス入口連通孔３０ａに連結される。
【００３３】
エージング処理装置１２は、加湿空気供給源５２及び第１加湿窒素供給源５４を備え、前記加湿空気供給源５２と前記第１加湿窒素供給源５４とは、それぞれ開閉弁５０ｂと開閉弁５０ｃとを介して第１供給配管５６に接続される。この第１供給配管５６は、燃料電池１０の酸化剤ガス入口連通孔３２ａに連結される。
【００３４】
エージング処理装置１２は、さらに第２加湿窒素供給源５８及び加湿水素供給源６０を備え、前記第２加湿窒素供給源５８と前記加湿水素供給源６０とは、それぞれ開閉弁５０ｄと開閉弁５０ｅとを介して第２供給配管６２に接続される。この第２供給配管６２は、第２温水供給管４４ｂに連結されるとともに、開閉弁５０ｆを介して第１供給配管５６に連通可能である。
【００３５】
燃料ガス出口連通孔３０ｂには、水素排出管６４が連結される。この水素排出管６４には、開閉弁５０ｇが配置されるとともに、前記開閉弁５０ｇの下流側には、水素循環ライン６６の一端部が連結される。水素循環ライン６６は、開閉弁５０ｈを配置し、他端部が第２温水供給管４４ｂに接続される。水素排出管６４の下流には、保圧弁６８ａが配設される。
【００３６】
酸化剤ガス出口連通孔３２ｂには、空気排出管７０が接続される。この空気排出管７０には、開閉弁５０ｉ及び保圧弁６８ｂが接続されるとともに、前記開閉弁５０ｉの上流側は、開閉弁５０ｊを介して水素排出管６４に連結される。
【００３７】
温水循環配管４６は、第１温水循環管４６ａと第２温水循環管４６ｂとに分岐される。第１温水循環管４６ａは、冷却媒体出口連通孔３４ｂに連通する一方、第２温水循環管４６ｂは、水素排出管６４の開閉弁５０ｇの上流側に、開閉弁５０ｋを介して接続される。温水循環配管４６には、保圧弁６８ｃが配置されるとともに、排水配管７２が分岐し、前記排水配管７２に開閉弁５０ｌが配置される。
【００３８】
燃料電池１０には、アノード側にプラス極の電位を印加するとともに、カソード側にマイナス極の電位を印可する直流電源７４と、電子負荷７６とが、それぞれコンタクタ７８ａ、７８ｂを設けた電気配線８０を介して接続自在である。
【００３９】
電子負荷７６は、可変抵抗機能を有しており、燃料電池１０の出力電流が０から使用時の最大電流密度以上になるように抵抗値が設定可能である。最大電流密度とは、発熱により固体高分子電解質膜１４に劣化が発生しない程度の電流密度であり、設定する出力電流は、最大電流密度の２００％、好ましくは、１４６％以下、より好ましくは、１２５％以下である。さらに、電流密度が極度に大きくなると、面内の発電分布が大きくなり、好ましくない。
【００４０】
このように構成されるエージング処理装置１２によるエージング方法について、図３以降に示すフローチャートに沿って以下に説明する。
【００４１】
先ず、燃料電池１０は、所定数の単位セル２３が、図２中、矢印Ａ方向に積層されるとともに、積層方向両端には、図示しないが、ターミナルプレート、絶縁プレート及びエンドプレート２５ａ、２５ｂが配置される。エンドプレート２５ａ、２５ｂ間は、図示しないタイロッドにより締め付け保持され、あるいは、ボックス状ケーシングにより積層方向に締め付け保持されて、スタックが組み付けられる。上記のスタック化された燃料電池１０は、エージング処理装置１２に取り付けられる（ステップＳ１）。
【００４２】
具体的には、温水循環系３６では、温水供給配管４４から分岐する第１温水供給管４４ａが、燃料電池１０の冷却媒体入口連通孔３４ａに連結される。一方、温水供給配管４４から分岐する第２温水供給管４４ｂは、燃料電池１０の燃料ガス入口連通孔３０ａに連結される。また、第１供給配管５６は、燃料電池１０の酸化剤ガス入口連通孔３２ａに連結される。
【００４３】
さらに、温水循環配管４６から分岐する第１温水循環管４６ａは、燃料電池１０の冷却媒体出口連通孔３４ｂに連結される一方、前記温水循環配管４６から分岐する第２温水循環管４６ｂは、前記燃料電池１０の燃料ガス出口連通孔３０ｂに連結される。さらにまた、燃料電池１０の酸化剤ガス出口連通孔３２ｂには、空気排出管７０が連結される。
【００４４】
直流電源７４及び電子負荷７６が配設される電気配線８０は、燃料電池１０の両極に接続される。これにより、燃料電池１０は、エージング処理装置１２に対して配管及び配線の接続が行われる。
【００４５】
次いで、ステップＳ２に進んで、第１温水エージング（洗浄を含む）が開始される。この第１温水エージングでは、図４に示すように、開閉弁５０ａ、５０ｆ及び５０ｊ〜５０ｌが開放される一方、開閉弁５０ｂ〜５０ｅ及び５０ｇ〜５０ｉが閉塞される。
【００４６】
そして、温水循環系３６を構成するポンプ４８の作用下に、温水タンク４０内の純水３８が、温水供給配管４４に送り出される。純水３８の一部分は、温水供給配管４４から分岐する第１温水供給管４４ａを介して燃料電池１０の冷却媒体入口連通孔３４ａに導入される。
【００４７】
一方、純水３８の残余の部分は、温水供給配管４４から分岐する第２温水供給管４４ｂを通って、燃料電池１０の燃料ガス入口連通孔３０ａに導入されるとともに、第１供給配管５６を通って酸化剤ガス入口連通孔３２ａに導入される。
【００４８】
このため、純水は、燃料電池１０内の冷却媒体流路２８、燃料ガス流路２４及び酸化剤ガス流路２６に流通された後、冷却媒体出口連通孔３４ｂ、燃料ガス出口連通孔３０ｂ及び酸化剤ガス出口連通孔３２ｂから第１温水循環管４６ａ、水素排出管６４及び空気排出管７０に排出される。
【００４９】
第１温水循環管４６ａに排出された温水は、温水循環配管４６に導入され、水素排出管６４に排出された温水は、第２温水循環管４６ｂから前記温水循環配管４６に排出され、さらに空気排出管７０に排出された温水は、前記水素排出管６４に一旦供給された後、前記温水循環配管４６に排出される。温水循環配管４６に排出された温水は、排水配管７２から外部に排出される。
【００５０】
この場合、温水の温度は、例えば、初期に３０℃であり、所定時間経過後に、４０℃に昇温され、さらに所定時間経過後に、５０℃に段階的に昇温されている。温水の温度は、例えば、３０℃〜５５℃の範囲内に設定され、この温水が固体高分子電解質膜１４に供給されることにより、この固体高分子電解質膜１４には、水が迅速且つ効率的に供給可能になる。
【００５１】
なお、温水温度が３０℃未満になると、温水の効果が得られず、固体高分子電解質膜１４に水を迅速且つ効率的に導入することができないとともに、前記温水の洗浄効果が十分に得られず、固体高分子電解質膜１４の洗浄作業の効率化が図られない。一方、温水温度が５５℃を超えると、単位セル２３の膨張によって、燃料電池１０の締め付け荷重が許容荷重を超えてしまう。
【００５２】
さらに、温水が流通されることにより、各電解質膜・電極構造体２０中に残留する溶媒や接着剤等の不純物は、常温水や水蒸気等を使用する場合に比べて、短時間で確実且つ効率的に除去され、排水配管７２から外部に排出される。
【００５３】
次いで、開閉弁５０ｌが閉塞されることにより、温水循環配管４６が温水タンク４０に連通する。従って、燃料電池１０の燃料ガス流路２４、酸化剤ガス流路２６及び冷却媒体流路２８を流通して温水エージングに使用された温水は、温水循環配管４６を通って温水タンク４０に戻される。このため、温水循環系３６では、温水タンク４０内の純水３８が循環供給され、第２温水エージングが行われている（ステップＳ３）。
【００５４】
上記の第２温水エージング中に、導電率計４２により検出された温水の導電率が、所定値以上である場合には、温水タンク４０内の温水の入れ替えが行われる。そして、温水エージングが終了すると（ステップＳ４中、ＹＥＳ）、ステップＳ５に進んで、空気パージが行われる。
【００５５】
この空気パージでは、図５に示すように、温水循環系３６を構成するポンプ４８の駆動が停止されるとともに、開閉弁５０ｂ、５０ｆ、５０ｇ及び５０ｉが開放されている。これにより、加湿空気供給源５２から第１供給配管５６に空気が供給される。この空気は、第１供給配管５６を介して燃料電池１０の酸化剤ガス流路２６に供給される一方、第２温水供給管４４ｂから前記燃料電池１０の燃料ガス流路２４に供給される。従って、燃料ガス流路２４及び酸化剤ガス流路２６は、空気パージされる。
【００５６】
次いで、開閉弁５０ｂが閉塞されるとともに、開閉弁５０ｃが開放される。このため、第１加湿窒素供給源５４から第１供給配管５６に窒素ガスが供給される。この窒素ガスは、上記の空気と同様に、燃料電池１０の燃料ガス流路２４及び酸化剤ガス流路２６に導入されて、窒素ガスパージが行われる（ステップＳ６）。これにより、温水処理が終了する。
【００５７】
エージング処理装置１２では、上記の温水処理の後、燃料電池１０に対して水素ポンプエージングが行われる。先ず、水素ポンプエージングの前に、水素ガスによるパージ処理が行われる（図６中、ステップＳ１１）。具体的には、図７に示すように、開閉弁５０ｅ〜５０ｇ及び５０ｊが開放される。
【００５８】
従って、加湿水素供給源６０から第２供給配管６２に加湿された水素ガスが供給される。この水素ガスは、第２温水供給管４４ｂを通って燃料電池１０の燃料ガス流路２４に供給されるとともに、第１供給配管５６を通って前記燃料電池１０の酸化剤ガス流路２６に供給される。燃料ガス流路２４を掃気した水素ガスは、水素排出管６４を介して排出される一方、酸化剤ガス流路２６を掃気した水素ガスは、空気排出管７０から前記水素排出管６４に導入されて排出される。
【００５９】
さらに、ステップＳ１２に進んで、開閉弁５０ｈが開放される一方、開閉弁５０ｆが閉塞される（図８参照）。そして、燃料電池１０では、コンタクタ７８ａが閉じられることにより、直流電源７４を介してアノード側にプラス極の電位が印加されるとともに、カソード側にマイナス極の電位が印可され、水素ポンプエージングが開始される（ステップＳ１３）。
【００６０】
このため、図９に示すように、アノード側電極１６では、Ｈ2→２Ｈ+＋２ｅ-の反応が起こり、水素イオン（Ｈ+）は、固体高分子電解質膜１４を透過してカソード側電極１８に移動する。このカソード側電極１８で、２Ｈ+＋２ｅ-→Ｈ2の反応が惹起する。
【００６１】
従って、アノード側電極１６からカソード側電極１８には、プロトン（水素イオン）が移動するとともに、同伴水が固体高分子電解質膜１４に供給され、この固体高分子電解質膜１４の含水率が増加する。
【００６２】
燃料電池１０の燃料ガス流路２４に供給された水素ガスは、未反応部分が燃料ガス出口連通孔３０ｂから水素排出管６４に排出される。一方、酸化剤ガス流路２６の水素ガスは、この酸化剤ガス流路２６から酸化剤ガス出口連通孔３２ｂを通って空気排出管７０から水素排出管６４に排出される。水素排出管６４に排出された水素ガスは、水素循環ライン６６を通って第２温水供給管４４ｂに戻され、再度、燃料ガス流路２４に供給される。
【００６３】
上記の水素ポンプエージングが終了すると（ステップＳ１４中、ＹＥＳ）、ステップＳ１５に進んで、燃料電池１０は、発電エージングを行うための発電ラインに接続される。具体的には、図１０に示すように、開閉弁５０ｂ、５０ｉが開放される一方、開閉弁５０ｈ、５０ｊが閉塞される。さらに、コンタクタ７８ａが開放される一方、コンタクタ７８ｂが閉じられて、燃料電池１０に電子負荷７６が接続される。
【００６４】
このため、加湿水素供給源６０から燃料電池１０の燃料ガス流路２４に燃料ガスが供給されるとともに、加湿空気供給源５２から前記燃料電池１０の酸化剤ガス流路２６に空気が供給される。従って、電解質膜・電極構造体２０により電気化学反応が発生し、図１１に示すように、アノード側電極１６で発生したプロトン（水素イオン）が、固体高分子電解質膜１４を透過してカソード側電極１８に移動し、このカソード側電極１８で水が生成される。
【００６５】
これにより、燃料電池１０による発電が開始され、電子負荷７６を介してこの燃料電池１０から出力される電流は、増減制御される。電子負荷７６では、燃料電池１０の出力電流が使用時の最大電流密度の３０％以上〜前記最大電流密度以上に設定される。なお、触媒表面の清浄化と電解質膜・電極構造体２０へのダメージを低減させるため、ＯＣＶ又は５０Ａ以下と最大電流値とで周期的に負荷を変動させて、発電エージングを行うことが好ましい。
【００６６】
この発電エージングは、例えば、所定時間が経過することにより終了されると（ステップＳ１７中、ＹＥＳ）、ステップＳ１８に進んで、酸化剤ガス流路２６に窒素ガスによるパージが行われる。
【００６７】
窒素ガスパージでは、図１２に示すように、開閉弁５０ｂ、５０ｅ及び５０ｇが閉塞される一方、開閉弁５０ｃが開放される。また、コンタクタ７８ｂが開放される。このため、第１加湿窒素供給源５４から第１供給配管５６に窒素ガスが供給され、この窒素ガスは、燃料電池１０の酸化剤ガス流路２６に供給される。従って、酸化剤ガス流路２６には、窒素ガスによるパージが遂行され、燃料電池１０のエージング処理が終了する。
【００６８】
この場合、本実施形態では、燃料電池１０には、温水処理（温水エージング）工程、水素ポンプエージング工程及び発電エージング工程が、順次、行われている。このように、先ず、水素ポンプエージング工程の前に、燃料電池１０を構成する電解質膜・電極構造体２０に温水を直接供給する工程が行われている。このため、例えば、常温水や水蒸気等を使用する場合に比べ、固体高分子電解質膜１４中に水を迅速且つ効率的に導入することができる。
【００６９】
従って、抵抗過電圧、濃度過電圧及び活性過電圧の各過電圧が有効に低減可能になり、発電エージング処理時に、短時間で大電流を印加することが可能になる。すなわち、最大電流密度の３０％以上、場合によっては、前記最大電流密度以上に設定することができ、発電エージングに要する時間が良好に短縮され、しかも発電エージング時の水素使用量が削減されて経済的であるという効果が得られる。
【００７０】
さらに、電解質膜・電極構造体２０中の残留溶媒や接着材成分等の不純物が除去され、清浄機能を有することができる。その上、固体高分子電解質膜１４が膨潤することにより、触媒表面の反応領域が有効に拡大するという利点がある。
【００７１】
また、温水処理の後に行われる水素ポンプエージングでは、過電圧の少ない水素のみが反応に関与しており、腐食電位以下で連続的に大電流（使用時の最大電流密度の１〜１．５倍）を印加させることができる。従って、大電流を印加することによるプロトンチャンネルへの水の引き込みが確実に行われるとともに、性能劣化の抑制及び時間の短縮が容易に図られる。その上、水素ポンプエージングの工程中に水素が消費されることはなく、極めて経済的である。
【００７２】
しかも、カソード側電極１８の触媒が水素還元されるため、酸化膜の除去が図られる他、触媒界面との接合性が向上する。その上、固体高分子電解質膜１４と触媒層中の電解質界面の接合性の向上によるプロトンの授受促進が図られるという利点がある。
【００７３】
この水素ポンプ運転によるエージングを行った後、発電エージングを行うことにより、この発電エージングでは、使用時の最大電流密度以上の高負荷発電が可能になる。このため、従来の発電エージングのみを行う際のように、出力電流を低電流から徐々に上げていく必要がなく、エージング完了までの時間が一挙に短縮される（図１３及び図１４参照）。
【００７４】
これにより、水素の消費を可及的に阻止することができ、経済的なエージング処理が遂行可能になるとともに、燃料電池１０の触媒活性を良好に引き出すことができるという効果が得られる。
【００７５】
図１５は、温水処理のみによるエージングと、水素ポンプ運転のみによるエージングと、温水処理及び水素ポンプ運転によるエージングと、本実施形態の温水処理、水素ポンプ運転及び発電エージングによるエージングと、における発電性能を比較した結果である。これにより、本実施形態では、その他のエージングよりも発電性能に優れるとともに、正常のエージング完了品と同等に、燃料電池１０の触媒活性を完全に引き出すことができるという結果が得られた。
【００７６】
なお、本実施形態では、水素ポンプエージングにおいて、アノード側にプラス極の電位を印加するとともに、カソード側にマイナス極の電位を印加し、前記カソード側への酸化剤ガスの供給を行うことなく、前記アノード側に加湿された水素を供給している。これに対して、カソード側にプラス極の電位を印加するとともに、アノード側にマイナス極の電位を印加し、前記アノード側への酸化剤ガスの供給を行うことなく、前記カソード側に加湿された水素を供給して水素ポンプエージングを行うこともできる。
【図面の簡単な説明】
【００７７】
【図１】本発明の実施形態に係る固体高分子型燃料電池のエージング方法を実施するためのエージング処理装置の概略説明図である。
【図２】前記固体高分子型燃料電池の一部断面説明図である。
【図３】温水処理を説明するフローチャートである。
【図４】第１温水エージングの説明図である。
【図５】空気パージの説明図である。
【図６】水素ポンプエージング及び発電エージングを説明するフローチャートである。
【図７】水素ガスパージ処理の動作説明図である。
【図８】前記水素ポンプエージングの動作説明図である。
【図９】前記水素ポンプエージングのＭＥＡの説明図である。
【図１０】前記発電エージングの動作説明図である。
【図１１】前記発電エージングのＭＥＡの説明図である。
【図１２】窒素ガスパージ処理の動作説明図である。
【図１３】エージング時間と負荷電流との説明図である。
【図１４】エージング時間と最大負荷出力との説明図である。
【図１５】各種エージングによる性能の比較説明図である。
【符号の説明】
【００７８】
１０…燃料電池                      １２…エージング処理装置
１４…固体高分子電解質膜            １６…アノード側電極
１８…カソード側電極                ２０…電解質膜・電極構造体
２３…単位セル                      ２４…燃料ガス流路
２６…酸化剤ガス流路                ２８…冷却媒体流路
３０ａ…燃料ガス入口連通孔          ３０ｂ…燃料ガス出口連通孔
３２ａ…酸化剤ガス入口連通孔        ３２ｂ…酸化剤ガス出口連通孔
３４ａ…冷却媒体入口連通孔          ３４ｂ…冷却媒体出口連通孔
３６…温水循環系                    ３８…純水
４０…温水タンク                    ４２…導電率計
４４…温水供給配管                  ４４ａ、４４ｂ…温水供給管
４６…温水循環配管                  ４６ａ、４６ｂ…温水循環管
４８…ポンプ                        ５０ａ〜５０ｌ…開閉弁
５２…加湿空気供給源                ５４、５８…加湿窒素供給源
５６、６２…供給配管                ６０…加湿水素供給源
６４…水素排出管                    ６６…水素循環ライン
７０…空気排出管                    ７２…排水配管
７４…直流電源                      ７６…電子負荷
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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