【誤訳訂正書】
【提出日】令和3年3月22日(2021.3.22)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００１７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００１７】
【図１】図１は、（ａ）ｃＨＡｐおよび（ｂ）ＡＣＰのＦＴＩＲスペクトルを示す図である。
【図２】図２は、本実施例で研究されたｃＨＡｐ粒子およびＡＣＰ粒子のＸ線回折パターン：（ａ）ｃＨＡｐ／ｐおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐ；ならびに（ｂ）ＡＣＰ／ｐおよびＡＣＰ／ｔｓｐを示す図である。ｃＨＡｐおよびＡＣＰのサンプルは、２θ＝３２°〜３４°でのピークによって同定された。
【図３】図３は、（ａ）ｃＨＡｐ／ｐ、（ｂ）ｃＨＡｐ／ｓおよび（ｃ）ｃＨＡｐ／ｔｓｐサンプル：Ｐ２ｐ、Ｃａ２ｐおよびＯ１ｓ領域についての高解像度ＸＰＳスペクトルを示す図である。
【図４】図４は、ｃＨＡｐ／ｐ、ｃ／ＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐ粒子のＳＥＭ顕微鏡写真を示す図である。
【図５】図５は、ｃＨＡｐ／ｐ、ｃ／ＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐについて：（ａ）コントロールボルタンモグラム（control voltammogram）ならびにＰＢＳ中での連続する酸化還元サイクルの数に伴う（ｂ）電気活性（electroactivity）の損失（方程式（Ｅｑｎ）２中のＬＥＡ）、および（ｃ）特定の静電容量（方程式３中のＣ）の両方の変化を示す図である。
【図６】図６は、ｃＨＡｐ／ｐ、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐの（ａ）ナイキストおよび（ｂ）ボードのプロット、ならびに、（ｃ）ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐについて記録された実験データに適合するために使用した等価的電気回路（ＥＥＣ：electrical equivalent circuit）を示す図であり、Ｒｓは電解質抵抗、ＣＰＥｂおよびＲｂは、それぞれバルク定位相要素およびバルク抵抗であり、ＣＰＥｄｉは二重層静電容量の寄与である。白塗りの記号は位相角の値に対応するが、実線（solid）の記号はＬｏｇ｜Ｚ｜に対応し、黒線は適合させたプロファイルに対応する。図ａ）中の挿入図は高周波でのナイキスト挙動を表す。
【図７】図７は、Ｐ２Ｏ７４−、ｐｏｌｙＰおよびＡＴＭＰの存在下でのインキュベーション前後のｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐサンプルの第一および第二のＦＢＳ滴状物の接触角（黒および灰色でそれぞれθＦＢＳおよびθ'ＦＢＳ）を示す図である。
【図８】図８は、ｐＨ７で（ａ）ｐｏｌｙＰ（２００ｍＭ）、（ｂ）Ｐ２Ｏ７４−（１００ｍＭ）、および（ｃ）ＡＴＭＰ（２００ｍＭ）の存在下でインキュベーションを行ったｃＨＡｐ／ｐ、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐのＦＴＩＲスペクトルを示す図である。矢印は異なる吸着質の吸着を同定するために使用されるバンドおよびショルダーの位置を示す。
【図９】図９は、（ａおよびｃ）ｃＨＡｐ／ｓならびに（ｂおよびｄ）ｃＨＡｐ／ｔｓｐについて：インキュベーションされていないサンプルならびにＰ２Ｏ７４−、ｐｏｌｙＰおよびＡＴＭＰの存在下でインキュベーションされたサンプルに対する（ａおよびｂ）コントロールボルタンモグラムならびに（ｃおよびｄ）ＰＢＳ中での連続する酸化還元サイクルの数に伴う電気活性の損失（方程式２中のＬＥＡ）の変化を示す図である。
【図１０】図１０は、２θ＝３２°〜３４°でのピークによって同定されたｃＨＡｐ／ｐおよびｃＨＡｐ／ｓサンプルのＸ線回折パターンを示す図である。
【図１１】図１１は、ＡＣＰ／ｐ、ＡＣＰ／ｓおよびＡＣＰ／ｔｓｐ粒子のＳＥＭ顕微鏡写真を示す図である。ＡＣＰ／ｐ中に見いだされたナノスフェア的な形態は、ＡＣＰ／ｔｓｐにおいて紡錘状のナノロッドへ変形する一方、２つの形態は、ＡＣＰ／ｓ中に共存するようである。
【図１２】図１２は、ＡＴＭＰ、Ｐ２Ｏ７４−およびｐｏｌｙＰの存在下でのインキュベーション前後の（ａ）ｃＨＡｐ／ｓおよび（ｂ）ｃＨＡｐ／ｔｓｐのサンプルのためのＮａ１ｓ領域の高解像度ＸＰＳスペクトルを示す図である。
【図１３】図１３は、ＡＴＭＰの存在下でのインキュベーション前後の（ａ）ｃＨＡｐ／ｓおよび（ｂ）ｃＨＡｐ／ｔｓｐのサンプルのためのＮ１ｓ領域の高解像度ＸＰＳスペクトルを示す図である。
【図１４】図１４は、ｃＨＡｐ／ｐについて：インキュベーションされていないサンプルおよびＰ２Ｏ７４−、ｐｏｌｙＰおよびＡＴＭＰの存在下でインキュベーションされたサンプルについて、（ａ）コントロールボルタンモグラムならびに（ｂ）ＰＢＳ中での連続する酸化還元サイクルの数に伴う電気活性の損失（方程式２中のＬＥＡ）の変化を示す図である。
【図１５】図１５は、単独のｃＨＡｐ／ｓならびにｐＨ７でｐｏｌｙＰ（２００ｍＭ）、Ｐ２Ｏ７４−（１００ｍＭ）およびＡＴＭＰ（２００ｍＭ）の存在下でインキュベーションを行ったｃＨＡｐ／ｓの（ａ）ナイキスト（nyquist）、（ｂ）ｌｏｇ｜Ｚ｜、および（ｃ）位相角のプロットを示す図である。
【図１６】図１６は、単独のｃＨＡｐ／ｔｓｐならびにｐＨ７でｐｏｌｙＰ（２００ｍＭ）、Ｐ２Ｏ７４−（１００ｍＭ）およびＡＴＭＰ（２００ｍＭ）の存在下でインキュベーションを行ったｃＨＡｐ／ｔｓｐの（ａ）ナイキスト、（ｂ）ｌｏｇ｜Ｚ｜、および（ｃ）位相角のプロットを示す図である。
【図１７】図１７は、ＰＢＳ中のｃＨＡｐ／ｐ、ｃ／ＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐのコントロールボルタンモグラムを示す図である。ボルタンモグラムの陽極および陰極領域によって定義される電気化学活性は、ＨＡｐ／ｓおよびＨＡｐ／ｐおよびコントロール（ステンレススチール、ＡＩＳＩ  ３０４、電極）よりもＨＡｐ／ｔｓｐで顕著に高い。
【図１８Ａ】図１８Ａは、結晶性の無秩序な相（非晶質リン酸カルシウム）の共存が存在する場合の、合成によって得られるようなＨＡｐサンプル（ｃＨＡｐ／ｐ）の３１Ｐスペクトルを示す図である。結晶度は４３％である。弱いシグナルは恐らく水素ホスフェートおよび二水素ホスフェートによるものである。
【図１８Ｂ】図１８Ｂは、再組織化が観察される場合の、焼結したＨＡｐサンプル（ｃＨＡｐ／ｓ）の３１Ｐスペクトルを示す図である。いくつかの結晶および無秩序な相（非晶質リン酸カルシウム）の共存も存在する。結晶度は６５％である。弱いシグナルは恐らく水素ホスフェートおよび二水素ホスフェートによるものである。
【図１８Ｃ】図１８Ｃは、結晶度が７６％である場合の、本発明による永久分極後のＨＡｐサンプル（ｃＨＡｐ／ｔｓｐ）の３１Ｐスペクトルを示す図である。弱いシグナルはもはや存在しない。
【図１８Ｄ】図１８Ｄは、図１８Ａ〜Ｃからの重複するスペクトルを示す。
【図１９】図１９は、９５℃で２４時間反応させた後に得られたセット１サンプル（表４）の１Ｈ（ａ）、１３Ｃ（ｂ）および３１Ｐ  ＮＭＲ（ｃ）スペクトルを示す図であり、層システムを調製するために５ｍＭ  ＺｒＯＣｌ２溶液を使用した。
【図２０】図２０は、Ｇｌｙ／Ｐｈｏｓ（○）、Ａｌａ／Ｐｈｏｓ（□）、（Ｇｌｙ＋Ａｌａ）／Ｐｈｏｓ（◆）、およびＧｌｙ／Ａｌａ（▲）の、（ａ）５ｍＭ  ＺｒＯＣｌ２溶液から調製したセット１サンプル（表４）を使用して９５℃で行った反応時間、（ｂ）同一のサンプルを使用して２４時間行った反応の温度、および（ｃ）９５℃で２４時間のセット１サンプルを使用した反応について酸化ジルコニウム溶液の濃度、に対する比の変化を示す図である。
【図２１】図２１は、（ａ）ｐ−ｃＨＡＰ、（ｂ）ｐ−ｃＨＡＰ＋Ｐｈｏｓ−Ｚｒ−Ｐｈｏｓ、（ｃ）陰性反応後のｐ−ｃＨＡＰ＋Ｐｈｏｓ−Ｚｒ−Ｐｈｏｓ（例えば、紫外線への曝露なし）、および（ｄ）陽性反応（９５℃で２４時間）後のｐ−ＣＨＡＰ＋Ｐｈｏｓ−Ｚｒ−ＰｈｏｓのＮ１ｓおよびＺｒ３ｄ領域についての高分解能ＸＰＳスペクトルを示す図である。
【図２２】図２２は、９５℃で２４時間の反応の（ａ）前および（ｂ）後のセット１サンプルのＳＥＭ顕微鏡写真（micrograp）を示す図であり、層システムの調製には５ｍＭ  ＺｒＯＣｌ２溶液が使用されている。
【図２３】図２３は、（ａ）９５℃で２４時間の反応の後のセット１サンプルのＦＴＩＲスペクトルを示す図であり、層システムの調製には５ｍＭ  ＺｒＯＣｌ２溶液が使用されている。挿入図では反応の（ｂ）後および（ｄ）前の上記サンプル、反応後（ｃ）のセット２サンプル、および（ｅ）グリシンとアラニン（２：１重量比）の混合物について１７００〜１５００ｃｍ−１領域を比較している。
【図２４】図２４は、分極ｃＨＡｐ（ａ）およびセット１サンプルの９５℃で２４時間の反応の（ｂ）前および（ｃ）後に対応するＸ線回折パターンを示す図であり、層システムの調製には５ｍＭ  ＺｒＯＣｌ２溶液が使用されている。灰色の×印は反応後に消滅する触媒の特徴的なＸ線回折の反射を指摘する一方で赤色の×印は反応後に観察することができる新たな反射を指摘する。丸で囲まれた記号は反応の間により劇的に変化した反射を指示する。
【図２５】図２５は、ｃＨＡｐ／ｔｓｐ（我々の条件で調製）ならびにＮａｋａｍｕｒａらおよびＵｅｓｈｉｍａらの条件に従い調製した分極鉱物についての２０回の連続した酸化還元サイクル後のボルタンモグラムを示す図である。Ｎａｋａｍｕｒａらの条件（J. Biomed. Mater. Res. 2006, 79A, 627-634）：ｉ）室温での析出による合成；ｉｉ）２時間８５０℃での乾燥；ｉｉｉ）２時間の飽和水雰囲気中における１２５０℃でのか焼（calcination）；ｉｖ）３００または８００℃での１時間の１ｋＶ／ｃｍでの分極。Ｕｅｓｈｉｍａらの条件（Solid State Ionics 2002, 151, 29-34）：ｉ）室温での析出による合成；ｉｉ）２時間８５０℃での乾燥；ｉｉｉ）２時間飽和水雰囲気中における１２５０℃でのか焼；ｉｖ）３００または８５０℃での１時間の１０ｋＶ／ｃｍでの分極。
【図２６】図２６は、ｃＨＡｐ／ｔｓｐ（我々の条件で調製）ならびにＮａｋａｍｕｒａらおよびＵｅｓｈｉｍａらの条件に従い調製した分極鉱物についての酸化還元サイクルの数に対する電気化学活性の損失を示す図である。Ｎａｋａｍｕｒａらの条件（J. Biomed. Mater. Res. 2006, 79A, 627-634）：ｉ）室温での析出による合成；ｉｉ）２時間８５０℃での乾燥；ｉｉｉ）２時間の飽和水雰囲気中における１２５０℃でのか焼；ｉｖ）３００または８００℃での１時間の１ｋＶ／ｃｍでの分極。Ｕｅｓｈｉｍａらの条件（Solid State Ionics 2002, 151, 29-34）：ｉ）室温での析出による合成；ｉｉ）２時間８５０℃での乾燥；ｉｉｉ）２時間飽和水雰囲気中における１２５０℃でのか焼；ｉｖ）３００または８５０℃での１時間の１０ｋＶ／ｃｍでの分極。
【図２７】図２７は、本発明のシステムと、以下の条件：Ｎａｋａｍｕｒａらの条件（J. Biomed. Mater. Res. 2006, 79A, 627-634）：ｉ）室温での析出による合成；ｉｉ）２時間８５０℃での乾燥；ｉｉｉ）２時間の飽和水雰囲気中における１２５０℃でのか焼ｉｖ）３００または８００℃での１時間の１ｋＶ／ｃｍでの分極、およびＵｅｓｈｉｍａらの条件（Solid State Ionics 2002, 151, 29-34）：ｉ）室温での析出による合成；ｉｉ）２時間８５０℃での乾燥；ｉｉｉ）２時間飽和水雰囲気中における１２５０℃でのか焼；ｉｖ）３００または８５０℃での１時間の１０ｋＶ／ｃｍでの分極で調製されたサンプルである従来技術のシステムとの、電気抵抗および表面の静電容量についての比較表である。
【図２８】図２８は、３か月後の図２５のサンプルの再評価を示す図である。
【図２９】図２９は、３か月後の図２７のサンプルの再評価を示す図である。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００２０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００２０】
図１８Ａ〜ＣはｃＨＡｐ／ｐ、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐサンプル（本発明による）の固体３１Ｐ  ＮＭＲスペクトルを表す。２．９ｐｐｍでｃＨＡｐ／ｐ、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐに存在する主要な共鳴のピークは、ハイドロキシアパタイトのバルクのリン酸基ＰＯ４３−に対応する（参考文献５６）。ｃＨＡｐ／ｐと比較すると、ｃＨＡｐ／ｓおよびＨＡｐ／ｔｓｐサンプル両方の線の幅はより狭く、これは上述のχｃの増大と一致している。ｃＨＡｐ／ｐおよびｃＨＡｐ／ｓにおいて存在するおよそ［−１，０］ｐｐｍでの広範囲の信号および［０，１］ｐｐｍでのショルダーは、通常、近接する無秩序の表層（disordered near surface layer）から発生するプロトン化された表面の孤立したリン酸基に割り当てられる（参考文献５７）。確かに、ハイドロキシアパタイト粒子は、典型的には無秩序の非アパタイト性（non-apatitic）な表層に囲まれた秩序立ったハイドロキシアパタイトコアと説明される（参考文献５８）。ｃＨＡｐ／ｓ中に存在する４〜６ｐｐｍのショルダーも、その表層中の量が一定の閾値より大きい場合に表面ＨＰＯ４２−イオンに起因する（参考文献５９）。このｃＨＡｐ／ｓ中の表面ＨＰＯ４２−イオンの増加は、ｃＨＡｐ／ｓ粒子処理で適用された熱プロセスに起因するより無秩序な表層によってもたらされる。より際立った部分は、ｃＨＡｐ／ｔｓｐ中に存在する、典型的なハイドロキシアパタイトのバルクのリン酸基ＰＯ４３−のたった一つのピークである。したがって、そのような粒子は、５００Ｖの一定のＤＣ電場と同時に１０００℃で２時間の加熱からなる処理を受ける。この熱と電気の刺激プロセス（ＴＳＰ）プロセスは、ハイドロキシアパタイト表面特性に異なる影響を与えることが見いだされた（参考文献６０）。ハイドロキシアパタイトのように、表面はＯＨ−の位置の変化により変化（variation）を被る（参考文献６１）。従ってｐ−ｃＨＡｐにおける熱的および電気的に刺激された分極プロセスに起因してカラムから離れる表面ＯＨ−イオンの特徴（fingerprint）は、表面ＨＰＯ４２−イオンの消失、および対応する電荷の中和のための価電子バンドのホール（hole）の形成である。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６３】
永久分極ＨＡｐおよびＡＣＰを得る方法
材料
リン酸二アンモニウム［（ＮＨ４）２ＨＰＯ４；純度≧９９．０％］、３０％水酸化アンモニウム溶液（ＮＨ４ＯＨ；純度：２８〜３０％）、ピロリン酸四ナトリウム（Ｎａ４Ｐ２Ｏ７）、三リン酸ナトリウム（ｐｏｌｙＰ）およびＡＴＭＰは、Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから購入した。硝酸カルシウム［Ｃａ（ＮＯ３）２；純度≧９９．０％］をＰａｎｒｅａｃ（バルセロナ、スペイン）から購入した。エタノール（Ｃ２Ｈ５ＯＨ；純度≧９９．５％）をＳｃｈａｒｌａｂ（バルセロナ、スペイン）から購入した。接触角測定のためのウシ胎児血清（ＦＢＳ）をＧｉｂｃｏから購入した。
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６４】
ＨＡｐとＡＣＰの合成
ＡＣＰとｃＨＡｐのサンプルを調製するために単純な手順を使用し、唯一の違いは反応液に適用した熱の後処理であった（参考文献３５）。試薬条件は１．６７のＣａ／Ｐ比を得るために調節した。ＡＣＰとｃＨＡｐの両方に、１５ｍＬの０．５Ｍ  （ＮＨ４）２ＨＰＯ４の脱イオン化水溶液（３０ｗ／ｗ％のアンモニア溶液を用いてｐＨ１１に調節）を、撹拌（４００ｒｐｍ）下、２５ｍＬの０．５Ｍ  Ｃａ（ＮＯ３）２エタノール溶液に滴下（２ｍＬ・分−１の速度）して添加した。その後、反応混合物を室温で撹拌（４００ｒｐｍ）して１時間混合させた。ＡＣＰの場合、結果生じた懸濁液を３７℃で２４時間熟成させた一方でｃＨＡｐについては２４時間の間、熱水条件を適用した。熱水合成において、結晶成長は「オートクレーブ」と呼ばれるスチール圧力容器からなる装置（ニュートリエント（nutrient）は水と共にその中に仕込まれる）内で行われる。本件の場合、温度は１５０℃であり、圧力は２００ｂａｒであった。
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６７】
熱により刺激された分極ＡＣＰおよびｃＨＡｐ（それぞれＡＣＰ／ｔｓｐおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐ）を得るためには、焼結サンプルのディスク体をステンレススチールプレート（ＡＩＳＩ  ３０４）の間に挟み、空気中で１０００℃に加熱し、同時に、一定の直流電圧（Ｖ）の適用下で１時間分極させた。本明細書に開示されるようなこの分極温度は、Ｙａｍａｓｈｉｔａおよび共同研究者が使用した温度値（即ち＜７００℃）の範囲外であり（参考文献１４，１５）、彼らは４５０℃より高い温度は分極プロセスに悪影響があり、分極サンプルの電流強度の低下につながると示した。続いて、直流電圧を維持して、サンプルを室温に冷却した。２５０〜２０００Ｖ（即ち１．４９〜１１．９ｋＶ／ｃｍの一定の電場）の範囲のＶ値を使用して事前アッセイを行い、最良の結果は５００Ｖ（即ち２．９８ｋＶ／ｃｍ）で得られた。従って、この作業に記載されたすべての実験は、Ｖ＝５００Ｖを使用して分極させたＡＣＰ／ｔｓｐおよびｃＨＡＰ／ｔｓｐサンプルに相当する。
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６８】
永久分極ＨＡｐおよびＡＣＰの特徴化
Ｘ線回折
結晶度と構造を広角Ｘ線回折（ＷＡＸＤ）によって研究した。Ｃｕ  Ｋα放射（λ＝０．１５４２ｎｍ）およびＢｒａｇｇ−Ｂｒｅｎｔａｎｏの形状、シータ−２シータでＢｒｕｋｅｒ  Ｄ８アドバンスモデルを使用してパターンを得た。一次元のＬｙｎｘ  Ｅｙｅ検出器を使用した。１０〜６０の２−シータ範囲、０．０２°の測定ステップ、および２〜８秒の時間／ステップで、４０ｋＶおよび４０ｍＡでサンプルを実行した。ＰｅａｋＦｉｔ  ｖ４ソフトウェア（Jandel Scientific Software）で回折プロファイルを処理し、ＯｒｉｇｉｎＰｒｏ  ｖ８ソフトウェア（OriginLab Corporation, U.S.A）でグラフの描写を行った。
【誤訳訂正７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００６９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００６９】
（２１１）平面に垂直方向な結晶子サイズ（Ｌ）は、Ｘ線回折プロファイルから（２１１）ピーク幅および（２１１）ピーク線幅の広がりの測定を考慮し、Ｓｃｈｅｒｒｅｒ方程式（参考文献３６）：
【数１】
2019534236.tif 000001
［式中、λは波長（ＣｕＫα）であり、βは（２１１）ピークの高さの半値全幅であり、θは回折角であり、０．９は形状因子である］
を使用して導き出された。
【誤訳訂正８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７１】
Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）
ＸＰＳ分析は、分析器軸に垂直に置かれ、１５０Ｗで作動するＭｇ／Ａｌ（１２５３ｅＶ／１４８７ｅＶ）の高強度のツインアノードＸ線源ＸＲ５０を備え、Ｐｈｏｉｂｏｓ  １５０  ＭＣＤ−９  ＸＰ検出器を使用するＳＰＥＣＳシステムにおいて行われた。Ｘ線スポットサイズは６５０μｍであった。パスエネルギーは、サーベイスキャンおよびナロースキャンのためにそれぞれ２５および０．１ｅＶに設定した。電荷補償は電子およびアルゴンイオンのフラッドガンの組み合わせで達成された。電子のエネルギーおよび放出電流はそれぞれ４ｅＶおよび０．３５ｍＡであった。アルゴンガンについては、エネルギーと放出電流はそれぞれ０ｅＶおよび０．１ｍＡであった。スペクトルは６ｘ１０−９ｍｂａｒより下の圧力で０．１ｅＶステップにおける２５ｅＶのパスエネルギーで記録した。電荷補償のこれらの標準条件は負の電荷であるが、完全に均一な静電荷をもたらした。Ｃ１ｓピークは、２８４．８ｅＶの結合エネルギーで内部基準として使用された。高解像度ＸＰＳスペクトルはＳ字バックグラウンド減算後にＧａｕｓｓｉａｎ−Ｌｏｒｅｎｔｚｉａｎ曲線フィッティングによって得た。表面組成は製造会社の感度係数を使用して決定された。
【誤訳訂正９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７３】
形態
エネルギー分散Ｘ線（ＥＤＸ）分光法システムを備えた５ｋＶで作動するＦｏｃｕｓｅｄ  Ｉｏｎ  Ｂｅａｍ  Ｚｅｉｓｓ  Ｎｅｏｎ  ４０顕微鏡を用いて走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）による研究を行った。サンプルを、アルミニウムのピンスタブ上にシルバーペイントでマウントされたシリコンディスクに設置し、サンプルの帯電問題を防止するために炭素の薄層でスパッターコーティングを行った。
【誤訳訂正１０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７４】
接触形状測定
調製したＨＡｐディスク体の表面の粗さ（Ｒｑ）は触針式形状測定器（Ｖｅｅｃｏ、Ｐｌａｉｎｖｉｅｗ、ＮＹ、ＵＳＡ）を使用して決定した。
【誤訳訂正１１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７５】
接触角
ＳＣＡ２０ソフトウェアを備えるＯＣＡ  １５ＥＣ上（Ｄａｔａ−Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  ＧｍｂＨ、Ｆｉｌｄｅｒｓｔａｄｔ、ドイツ）で室温にて液滴法を使用して測定を行なった。これらの実験に使用した溶媒は、脱イオン水およびＦＢＳであり、第一および第二の滴状物両方で接触角を決定した（それぞれθおよびθ'）。θ測定について、適切な金属針を備えたマイクロメーター注射器（Ｈａｍｉｌｔｏｎ  ５００μＬ）を使用して固着性滴状物をサンプルディスク体の表面にそっと置いた。測定した滴状物の輪郭に数学上の関数を適合させるために楕円法を使用した。この手順は、楕円の線に滴状物の輪郭を近似させることからなり、正確な滴状物の形状からの偏差は数パーセントの範囲内である。楕円法は、接触角の正確な測定を提供し、かつ非常に迅速であるという優位性を有する。各溶媒については、１０個以上の滴状物を検査した。第一の滴状物に第二の滴状物を置いた後に１分間の平衡時間を適用しても、同一の手順を用いてθ'の測定が行なわれた。
【誤訳訂正１２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７６】
水分の測定
ＨＡｐディスク体を１５時間オーブン（１００℃）の中で乾燥させた。この後、乾燥機内でサンプルは室温に達し、直ちに計量した。次にサンプルを１時間脱イオン化水の中で浸漬させた。サンプルを取り出し、リントフリーの生地で軽くたたいて乾燥させ、計量した。重量パーセントでの増加分として表現された水分は以下のように計算した：
【数３】
2019534236.tif 000002
［式中、Ｍｗはサンプルの水分であり、Ｗｗはウェットサンプルの重量であり、ＷＤは乾燥サンプルの重量である。ＷｗおよびＷＤはＳａｒｔｏｒｉｕｓ  ＣＰＡ２６Ｐの分析用微量天秤を使用して決定した］。
【誤訳訂正１３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７７】
サイクリックボルタンメトリー（Cyclic voltammetry）（ＣＶ）
電気化学挙動は、室温にて窒素雰囲気（純度９９．９９５％において）下で、三電極セルで、ＥＣＤモジュールを備えたＡｕｔｏｌａｂ  ＰＧＳＴＡＴ３０２Ｎ（Ｅｃｏｃｈｉｍｉｅ、オランダ）を使用してＣＶによって決定した。０．１Ｍのリン酸緩衝液食塩水（ＰＢＳ；ＮａＯＨで調整されたｐＨ＝７．２）は、三電極セル中で電解質として使用した。作用区画は、３０ｍＬの電解質溶液で充填した。作用電極と対電極の両方に１×１．５ｃｍ２（厚さ０．１ｃｍ）のスチール製ＡＩＳＩ  ３１６シートを使用し、Ａｇ｜ＡｇＣｌ電極をＫＣｌ飽和水溶液（オフセット電位対標準水素電極、２５℃でＥ０＝０．２２２Ｖ）を含有している基準電極として使用した。この報告で付与された電位はすべて、この電極に関係する。上記のように調製されたＨＡｐディスク体は、両側が吸着性の炭素層を使用して作用電極上に固着させた。最初と最後の電位は−０．４０Ｖであった一方で、０．８０Ｖの逆転電位が考慮された。走査速度は５０ｍＶ／ｓであった。
【誤訳訂正１４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７８】
電荷可逆性を交換する能力を示す電気活性は、コントロールボルタンモグラムの陽極および陰極の領域間の類似点を検証することにより評価した。連続するコントロールボルタンモグラムの酸化および還元の領域とともに減少する電気化学安定性（即ち電気活性の損失、ＬＥＡ）は下記式を使用して決定した：
【数４】
2019534236.tif 000003
［式中、
ΔＱは第二サイクルと最終サイクルとの間の電解電量計上の電荷の差異であり、Ｑ１１は第二サイクルに対応する電解電量計上の電荷である。］
この作業では、すべてのＬＥＡの値は１０００回の連続する酸化還元サイクルに対して言及する。
【誤訳訂正１５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００７９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００７９】
ＨＡｐの電極中の特定の静電容量（ＳＣ；Ｆ／ｇで）は：
【数５】
2019534236.tif 000004
［式中、
Ｑは、サイクリックボルタンモグラム曲線の酸化部分または還元部分のいずれかを積分することにより決定される電解電量計上の電荷であり、ΔＶは電位窓であり、ｍは、作用電極の表面上のポリマーの質量である］
として計算される。後者は生産性電流（productivity current）および重合電荷に由来する（参考文献３８）。
【誤訳訂正１６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８２】
電気化学的アッセイおよび吸着アッセイのためのサンプルの化学的特徴化および選択
研究したｃＨＡｐおよびＡＣＰサンプルのＦＴＩＲスペクトルは、９５０〜１２００ｃｍ−１の間を含む領域で典型的なＰＯ４３−バンドを示すが、図１中で比較している。ｃＨＡｐ／ｐ、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐのスペクトルは、ｖ１＝９６２ｃｍ−１ならびにＶ３＝１０１６および１０８７ｃｍ−１でＰＯ４３−の特徴的な振動モードを示し、３つのスペクトル間の類似性は焼結および分極した際にｃＨＡｐ／ｐが著しい構造変化を受けないことを示した。対照的に、ＡＣＰ／ｓおよびＡＣＰ／ｔｓｐのスペクトルにおいて新しいバンドとショルダー（即ち９７０および１０３７ｃｍ−１）、ならびに既存のバンドにおける推移（即ちそれぞれ９６３および１０９０ｃｍ−１から９４７および１０９８ｃｍ−１）は、熱および分極処理後のＡＣＰ／ｐにおける重要な構造の再組織化を証明する。６００〜１０００℃の範囲の温度で加熱した粉末ＡＣＰサンプルは、Ｒａｙｎａｕｄらによって特徴化された（参考文献４０）。新しいＦＴＩＲバンドの出現は、ｃＨＡｐおよびリン酸三カルシウム（ＴＣＰ）の相によって形成された構造の形成に起因していた。
【誤訳訂正１７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８４】
図３は、ｃＨＡｐ／ｐ、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐのＰ２ｐ、Ｃａ２ｐ、およびＯ１ｓ領域における特徴的なＸＰＳスペクトルを比較する。ｃＨＡｐ／ｐについては、それぞれ焼結および熱により刺激された分極の処理を適用すると、ＰＯ４３−陰イオン（参考文献４５，４６）から派生する１３２．２ｅＶを中心とする単一Ｐ２ｐピークがより高いおよびより低いエネルギーに向かう若干のシフト（ΔΒΕ＝＋０．４および−１．０ｅＶ）を経る。ｃＨＡｐ／ｐについて３４６．１および３４９．６ｅＶでそれぞれ検出されるＣａ２ｐ３／２およびＣａ２ｐ１／２ピークの結合エネルギー（参考文献４５，４７）は、ｃＨＡｐ／ｓについては３４６．５および３５０．０ｅＶへの推移、ならびにｃＨＡｐ／ｔｓｐについては３４５．１および３４８．６ｅＶへの推移となる。これらの変動は、相転移に関連した構造変化の存在と完全に一致している。さらに、ＸＰＳによって決定される化学組成物の検査（表１に示される）は、熱により引き起こされたＯＨ−空孔の形成と一致している。したがって、酸素の含有量は、ｃＨＡｐ／ｐに対してよりもｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐに対する方が約２重量％低い。興味深いことには、ｃＨＡｐ／ｐサンプルのＣａ／Ｐモル比は、１．６７の化学量論値に非常に接近している。しかしながら、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐはそのような理想値についてわずかに減少しており、空孔の出現を裏付けている。他方では、０．２８〜０．４０重量％まで変動するｃＨＡｐ／ｐ、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐにおいて見いだされた窒素は雰囲気からのＮ２吸着に起因していた。
【誤訳訂正１８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００８６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００８６】
調製された際と、熱により刺激された分極プロセスを行った後のＡＣＰサンプルについて記録した回折パターン（それぞれＡＣＰ／ｐおよびＡＣＰ／ｔｓｐ）の比較は、図２ｂにおいて提供された。この場合、χｃおよびＬの、ＡＣＰ／ｐについての０．０５±０．０２および５±１ｎｍからＡＣＰ／ｔｓｐについての０．７４±０．０３および５２±３ｎｍへの増加によって反映されるように、変化は非常に大幅である。ＡＣＰ／ｐの結晶分画によって示された構造は、ｃＨＡｐ／ｐで観察されたものと同一である。しかしながら、焼結プロセスは、主たる層としてβ−リン酸三カルシウム（β−ＴＣＰ：β−Ｃａ３（ＰＯ４）２）の出現を促進する。２θ＝３１．３°および３４．６°での高いピークは、粉末回折基準のための合同委員会（ＪＣＰＤＳ）におけるβ−ＴＣＰカード（＃０９−０１６９）のものとよく一致するが、ＡＣＰ／ｔｓｐの微少相として共存するｃＨＡｐは、２θ＝３１．９°、３２．３°、３３．０°および３４．３°の持続的なピーク位置によって確認された。これらの結果は、熱により刺激された分極プロセスがＡＣＰ／ｐの部分的分解を引き起し、β−ＴＣＰの形成につながることを示唆する。１１００℃で焼結したＡＣＰ（ＡＣＰ／ｓ）（即ち電場を一切適用しない）について異なる著者から同様の挙動が報告され（参考文献５，４７，４８）、この作業において空気中で２時間１０００℃にＡＣＰ／ｐを加熱することにより調整されたサンプルに対して得られた回折における我々の観察（図示せず）によって確証された。図１０に表示されたＳＥＭ顕微鏡写真は、熱的および電気的に処理した際のＡＣＰ／ｐサンプルにより行われた徹底的な構造変化を反映する。
【誤訳訂正１９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００９２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００９２】
電気化学的および電気的な特性
スチールに固着されたｃＨＡｐ／ｐ、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐについてＰＢＳ中で記録されたサイクリックボルタンモグラムは、図５ａ中で比較されている。見受けられるように、ｃＨＡｐ／ｐの電気化学活性は、コントロールとして使用されたスチールより高い。しかしながら、電気活性は、熱的および電気的な処理に伴って相当に増加する（即ちそれぞれ４６％および１５０％）。ｃＨＡｐ／ｔｓｐの場合には、そのような明白な効果には逆転電位での陽極電流強度の顕著な増強が伴う。この挙動は、熱により刺激された分極処理によって促進された構造変化が、イオンの無機マトリックスを介した拡散を容易にし、従って酸化還元プロセスの後の電気化学応答を容易にすることを示唆する。他方では、本明細書に開示されるような分極温度範囲を使用して得られた電流密度ｃＨＡｐ／ｔｓｐは、３５０−４００℃（それぞれ〜１０−５Ａ／ｃｍ２および〜１０−９Ａ／ｃｍ２）の分極温度を使用したＹａｍａｓｈｉｔａおよび共同研究者ら（参考文献１４）によって達成されたものより数桁高く、我々の処理の成功が証明される。これは、Ｙａｍａｓｈｉｔａおよび共同研究者ら（参考文献１４）が、電流密度が４５０〜７００℃の間において減少することを見いだしたので、予期しない結果であったことは注目に値する。本発明者らの処理の成功は、Ｙａｍａｓｈｉｔａおよび共同研究者ら（参考文献１４）より低く、かついくつかの所望しない相転移を回避する焼結温度と、非常に高い分極温度（７００℃〜１２００℃の間）の組み合わせに起因する。
【誤訳訂正２０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００９３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００９３】
連続する酸化還元サイクルの数に伴うＬＥＡ（方程式２）の変動（図５ｂ）によって反映されるように、処理は電気安定性（electrostability）にも影響する。見受けられるように、すべての場合に、電気化学安定性は、最初の１００−１５０の酸化還元サイクルの間に急速に減少し、ＬＥＡの低下は次のサイクルに沿って大幅に遅くなる。１０００回のサイクル後に、電気活性はｃＨＡｐ／ｐ、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐそれぞれに７２％、６７％および６０％減少し、熱により刺激された分極プロセスによって引き起こされた構造変化が電気化学特性の安定性も増強させることを証拠づけた。特定の静電容量（方程式３中のＣ）に続く挙動は電気活性のそれと完全に一致している。したがって、すべての場合においてＣは非常に小さいが、ｃＨＡｐ／ｐ（Ｃ＝１６・１０−５Ｆ／ｇ・ｃｍ２）の電荷を保存する能力は、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐより７１％および８２％小さい（それぞれＣ＝５６・１０−５および８９・１０−５Ｆ／ｇ・ｃｍ２）。酸化還元反応サイクルの数での特定の静電容量の変動（図５ｃ）は、ＬＥＡについての上記のものと類似していた。
【誤訳訂正２１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００９４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００９４】
調製したＨＡｐサンプルの内部のイオン電導を評価するためにＥＩＳ測定を行った。したがって、この技術は、熱により刺激された分極プロセスによって材料の内部に作られた内部のインターフェースの電気特性における影響に関する情報を提供するだろう。図６は、ｃＨＡｐ／ｐ、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐについて得られた代表的なナイキストプロットを比較する。ナイキストプロットでは、第一の半円状の応答はより高い周波数範囲での電子伝達抵抗性に相当し、これは電極−固体ディスクのインターフェース上の酸化還元プローブの電子伝達動力学を制御する。半円の直径は、通常バルク抵抗性（Ｒｂ）と呼ばれる電子伝達の抵抗性を定義する。ｃＨＡｐ／ｐのために記録されたナイキストプロット（図６ａ）は、固体ディスクを渡る１回の電荷伝達に相当する１回の誘電緩和時間（τ）のみを示し、これは材料が乾燥状態において高いバルク抵抗性（即ち低いイオン電導性）を有していることを示す。ボードプロット（図６ｂ）は８０°に近い位相角を示し、これは乾燥状態における抵抗性の材料に相当する。ナイキストプロットにおける半円の直径（図６ａ）は、第２の時定数（second time constant）が現れたとしてもｃＨＡｐ／ｓ、特にｃＨＡｐ／ｔｓｐに対して相当に小さい。この特徴は、ＨＡｐ結晶内の顕著な構造の変化に起因し、ディスクを横切る電荷の速い移動を可能にする。ＷＡＸＤおよびＳＥＭの観察によれば、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐサンプルは、ｃＨＡｐ／ｐより高い結晶濃度ならびに大きな結晶を示す。したがって、熱により刺激された分極処理が電荷移動のための良好な経路の定義に関与する一方で、熱処理工程は結晶の成長を促進する。これはＥＩＳ結果の数値的評価に反映されている（表３）。
【誤訳訂正２２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００９６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００９６】
実験データに適合させるために使用した等価的電気回路（ＥＥＣ）は、図６ｃに示されている。ＥＥＣは３つの重要な要素を含んでいる：バルク抵抗性を表わすＲｂ；ならびにそれぞれｃＨＡｐ厚膜および金属ディスク表面間の二重層の両方からの理想的な静電容量を表すＱｂおよびＱｄｌ。液体の電解質がないために、〜０Ω・ｃｍ２と考えられていたが、Ｒｓは電解質溶液抵抗性に相当する。ＣＰＥｂの実際の静電容量は、電極表面に付着したフィルムにおける不均一な拡散を説明する。ＣＰＥｄｌの実際の静電容量は、典型的には表面の反応性、表面の不均一性および粗さに関連し、電極形状および孔隙率に関係する。またＺＣＰＥ＝［Ｑ（ｊω）ｎ］−１として表されたＣＰＥ電気抵抗はｎ＝１およびｎ＝０の理想的なコンデンサーおよび純粋な抵抗器をそれぞれ表し、一方でそれはｎ〜０．５の際の拡散プロセスに関係している。ｃＨＡｐ／ｐに対して得られたものを除き、図６ａに表示された電気抵抗データのすべては図６ｃで示されたＥＥＣと一致させた。ＥＥＣについては、使用した後者のサンプルは二重層フィルムからの静電容量応答を有さずに［Ｒｓ（ＲｂＱｂ）］に相当する。
【誤訳訂正２３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００９７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００９７】
表３によれば、ｃＨＡｐ／ｔｓｐサンプルのＲｂは、ｃＨＡｐ／ｓのもの（６．４×１０６Ω・ｃｍ２）と比較して、非常に低く（６．７×１０５Ω・ｃｍ２）、これは熱処理が分極のもの（polarization one）と組み合わさった場合に、イオン電導が１桁分大きくなったことを示す。別の関連性のある変化はより大きな結晶が得られた際の第二の時定数（τ）の出現であり、これらの結晶は５００Ｖで分極された（図６ａ）。この特徴は、ＣＰＥｂによって反映される固体内の電荷経路の生成を示す。最後の観察は、ＳＥＭ顕微鏡写真およびＣＶによって決定された電気化学的応答の両方への完全な一致である。Ｃｈａｕｄｈｕｒｉおよび共同研究者ら（参考文献４９）によれば、乾燥ＨＡｐ中の導電性部位は、容量性部位が動かないイオンである一方、イオンが熱により活性化されて移動（hopping）することによって動くことができるチャンネル（カラム状のＯＨ−イオンまたはプロトンなど）と見なすべきである。対照的に、温度とともにＨＡｐの導電率が増加することを見いだしたＬｕｋｉｃら（参考文献５０）はこの挙動が粒度の成長としての幾何学的因子に起因すると考えた。ＬｉｕおよびＳｈｅｎ（参考文献５１）は９００℃超でのｃＨＡｐの焼結中の広範囲な脱ヒドロキシル化を示し、ＯＨ−イオンは高温（即ち７００〜１０００℃の範囲）での導電率の原因であった。
【誤訳訂正２４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】００９９
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【００９９】
図７ａは、無機吸着質の存在下でのインキュベーションの前後にｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐについて決定した両方の第一および第二のＦＢＳ滴状物に対する接触角（それぞれθＦＢＳおよびθ'ＦＢＳ）を比較する。見受けられるように、２つの基質のＦＢＳの湿潤性はインキュベーションを行うと増加し、３つの無機吸着質は成功裡に吸着されたことが示唆される。さらに、吸着質との接触角の低下は、２つのｃＨＡｐ基質に対して同一の変動（ｐｏｌｙＰ＜Ｐ２Ｏ７４−≒ＡＴＭＰ）を辿った。従って、ｃＨＡｐ粒子に適用した処理に関係なく、ｐｏｌｙＰの吸着を行う方がＰ２Ｏ７４−およびＡＴＭＰの吸着を行うよりも表面エネルギーは高くなる。
【誤訳訂正２５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１００
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１００】
Ｐ２Ｏ７４−、ｐｏｌｙＰおよびＡＴＭＰの吸着は、ＸＰＳを使用しても調査した。無機吸着質の存在下でのインキュベーション前後のｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐのＮａ１ｓ領域における特徴的なＸＰＳスペクトルの比較は、Ｐ２Ｏ７４−およびｐｏｌｙＰで処理したサンプルについて１０７４．２ｅＶを中心とするピークを明らかにした（図１２）。このシグナルは、Ｎａ４Ｐ２Ｏ７・１０Ｈ２ＯおよびＮａ５Ｐ３Ｏ１０についてＧａｓｋｅｌｌらによって報告されたものと同一であったが（参考文献５２，５３）、処理を行った２つのｃＨＡｐの表面上へのこれらの化合物の取り込みを確証するものである。対照的に、インキュベーションを行っていないサンプルおよびＡＴＭＰの存在下でインキュベーションを行ったサンプル中のＮａ含有量はゼロであった（表１）。Ｎａ１ｓ原子パーセント組成物を使用して得られた比は、ｃＨＡｐ／ｔｓｐに対するＰ２Ｏ７４−およびｐｏｌｙＰの吸着はそれぞれｃＨＡｐ／ｓに対する吸着の〜２、および〜１．５倍であることを示す。ＡＴＭＰの吸着を同定するために同様の方法を辿り、それはＮ１ｓ領域（図Ｓ４）のピークを介して明白に検出された。したがって、インキュベーションを行っていないサンプルならびにＰ２Ｏ７４−およびｐｏｌｙＰの存在下でインキュベーションを行ったサンプル中のＮ含有量は≦０．４０重量％であり、ＡＴＭＰの存在下でインキュベーションを行ったｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓサンプルについては３．１８および４．０８重量％であった（表１）。インキュベーションを行ったサンプルおよびインキュベーションを行っていないサンプルについて、雰囲気から吸着したＮ２の量は同一であることを仮定すると、ｃＨＡｐ／ｔｓｐに対するＡＴＭＰの吸着はｃＨＡｐ／ｓに対するＡＴＭＰの吸着の〜１．４倍である。後者のサンプルについて４０４．３および４０２．５ｅＶで検出された２つのピーク（図１３）は、異なる化学的環境（即ち、遊離および水素結合済）でのＡＴＭＰの窒素原子に起因した（参考文献５４）。
【誤訳訂正２６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１０１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１０１】
図８は、中性ｐＨにて、Ｐ２Ｏ７４−、ｐｏｌｙＰおよびＡＴＭＰとともに溶液中でのインキュベーションの後にｃＨＡｐ／ｐ、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐのＦＴＩＲスペクトルを比較する。Ｐ２Ｏ７４−、ｐｏｌｙＰおよびＡＴＭＰのＦＴＩＲスペクトルは我々の以前の作業で報告した（参考文献１２）。ｐｏｌｙＰについては、Ｐ−Ｏ−Ｐ非対称伸縮に相当する、ｃＨＡｐ／ｐについて約８９０ｃｍ−１で同定された弱いショルダー（図８ａ）は、ｃＨＡｐ／ｓ、特にｃＨＡｐ／ｔｓｐについて、はっきりと画定された吸着バンドに転換する。この特徴はＸＰＳ観察に完全に一致していて、熱プロセスおよび熱により刺激された分極化プロセスを適用することはｃＨＡｐのｐｏｌｙＰを吸着する能力を顕著に向上させることを確証した。図１および８に提示されたＦＴＩＲスペクトルに基づき、ｐｏｌｙＰを吸着するｃＨＡｐサンプルの能力は１０１６ｃｍ−１でのピーク（鉱物に属する）の積分された領域と、８９０ｃｍ−１でのピーク（ｐｏｌｙＰに属する）の積分された領域の比を用いて推測された。ｐｏｌｙＰのｃＨＡｐ／ｐの上への吸着はｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐ上へよりも、それぞれ２．０分の１および２．６分の１であり、これはＸＰＳ結果にも十分一致していた。
【誤訳訂正２７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１０２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１０２】
残念ながら、この特徴はＰ２Ｏ７４−では全く明白ではなかった。したがって８９０ｃｍ−１でのバンドは図８ｂ中において表示されるスペクトルにおいて検出不能のままであり、吸着の唯一の証拠は、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐについて、Ｐ−Ｏ−Ｐ対称伸縮に起因した、７４０〜７５０ｃｍ−１での非常に弱いショルダーである。ｐｏｌｙＰでインキュベーションを行ったｃＨＡｐサンプルにおいてＸＰＳによって検出されたＮａ１ｓの原子百分率含有量はＰ２Ｏ７４−でインキュベーションを行ったものより相当に高く（表１）、これはＦＴＩＲ観察とも一致していた。またｃＨＡｐの（１００）および（００１）の表面を考慮した以前の量子の機械的計算は、ｐｏｌｙＰの吸着がＰ２Ｏ７４−のものに支持されている（favored）。したがって吸着質がその形状をｃＨＡｐ表面でのイオンの結晶学的位置に適応させる能力はホスフェート鎖のサイズとともに増加する。したがって吸着されたｐｏｌｙＰと比較して、吸着されたＰ２Ｏ７４−の方が顕著に歪んでいた（strained）ことが見いだされた。
【誤訳訂正２８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１０３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１０３】
ＡＴＭＰ（図８ｃ）でインキュベーションを行った異なるｃＨＡｐサンプルについてのＦＴＩＲ結果は、ｐｏｌｙＰについて観察されたものと同様の傾向を明らかにする。したがって９００ｃｍ−１でｃＨＡｐ／ｐについて同定されたショルダーは、アルキルホスホン５５の非対称振動に相当するが、ｃＨＡｐ／ｓおよび特にｃＨＡｐ／ｔｓｐのための比較的極度かつ良好に画定されたピークへ変形する。この変動はＸＰＳ結果に合致していて、異なるｃＨＡｐサンプルが次のようにＡＴＭＰを吸着する能力を増加させることを示す：ｃＨＡｐ／ｐ＜ｃＨＡｐ／ｓ＜ｃＨＡｐ／ｔｓｐ。ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐ上へのＡＴＭＰの吸着は、それぞれｃＨＡｐ／ｐ上に対して２．２および３．０倍であると推測され、ＸＰＳデータを裏付けた。
【誤訳訂正２９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１０４
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１０４】
吸着により引き起こされた電気化学的保護および増強された導電率
ｐｏｌｙＰ、Ｐ２Ｏ７４−およびＡＴＭＰの存在下でインキュベーションを行ったｃＨＡｐ／ｐについて記録されたサイクリックボルタンモグラム（図１４ａ）は図５ａに表示されたものに非常に類似していて、鉱物表面での吸着質の量が酸化還元挙動を変更するのには十分ではないことを示唆している。対照的に、インキュベーションを行ったｃＨＡｐ／ｓおよび特にｃＨＡｐ／ｔｓｐのサイクリックボルタンモグラムは、インキュベーションを行っていないサンプルのものとは相当に異なる。これは、インキュベーションを行ったサンプルおよびインキュベーションを行っていないサンプルについて記録されたボルタンモグラムを比較する図９ａおよび９ｂに明白に反映されている。したがって、インキュベーションを行ったｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐサンプルの電気活性は、インキュベーションを行っていないサンプルよりそれぞれ〜６０％および〜４０％高く、吸着した分子は、酸化と還元のプロセス中に鉱物マトリックスとＰＢＳ電解質溶液との間のイオンの交換を促進させることが示唆される。
【誤訳訂正３０】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１０５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１０５】
しかしながら、最も著しい特徴は酸化還元サイクルの数に対する電気活性の変動を指す。したがって、インキュベーションを行ったｃＨＡｐ／ｐとインキュベーションを行っていないｃＨＡｐ／ｐについて測定されたＬＥＡ（方程式  ２）の比較（図１４ｂ）は、後者の電気化学安定性がｐｏｌｙＰ、Ｐ２Ｏ７４−またはＡＴＭＰで吸着されたサンプルのものより低い（〜１０％）ことを示す。吸着質分子が鉱物へ電気化学的保護をもたらすことを示唆するこの特徴は、それぞれ図９ｃおよび９ｄにおいて証拠づけられるように、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐについて著しく増強される。したがって、１０００回の酸化還元サイクルの後のインキュベーションを行っていないｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐの電気活性の損失は、インキュベーションを行ったサンプルのものよりそれぞれ〜２０％および〜２５％高い。インキュベーションを行ったｃＨＡｐ／ｔｓｐのＬＥＡ値は特に著しい（即ち、ｐｏｌｙＰ、Ｐ２Ｏ７４−およびＡＴＭＰそれぞれに２１％、２７％および２９％）。これらの低い値は、熱により刺激された分極処理の適用が吸着能だけでなく、電気化学的な活性および安定性も改善することを証明する。
【誤訳訂正３１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１０６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１０６】
ＥＩＳ結果（表３）は、吸着されたＰ２Ｏ７４−と比較した、処理済みｃＨＡｐサンプルのイオン電導率における、吸着されたＰｏｌｙＰおよびＡＴＭＰの好ましい効果を反映する。この現象は特にｃＨＡｐ／ｔｓｐに対して顕著であり、最も低いバルク抵抗性（吸着されたＰｏｌｙＰおよびＡＴＭＰを有するサンプルに対してそれぞれ６６．７および６９．９ｋΩ・ｃｍ２）を表示し、ＰｏｌｙＰおよびＡＴＭＰは、乾燥フィルム内部の電子電荷移動度を促進することを示す。したがって、熱により刺激された分極処理によって生成された構造変化は、ＰｏｌｙＰおよびＡＴＭＰの両方との鉱物の相互作用を支持し、良好な電荷移送チャネルを形成する。ｃＨＡｐ／ｔｓｐサンプル中のｃ軸に沿ったＯＨ−イオンの配置は、そのような相互作用の形成に重大な役割を果たすように思われる。図１５および１６は、３つの検査した吸着質での、ｃＨＡｐ／ｓおよびｃＨＡｐ／ｔｓｐのために記録されたそれぞれナイキストプロットおよびボードプロットを比較している。
【誤訳訂正３２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１０７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１０７】
アミノ酸合成における触媒成分としての永久分極ハイドロキシアパタイトの特定使用
非晶質ハイドロキシアパタイト（ａＨＡｐ）および結晶性ハイドロキシアパタイト（ｃＨＡｐ）の合成
１５ｍＬの０．５Ｍ  （ＮＨ４）２ＨＰＯ４の脱イオン水溶液（３０ｗ／ｗ％のアンモニア溶液でｐＨ１１に調節）を、撹拌下（４００ｒｐｍ）で２５ｍＬの０．５Ｍ  Ｃａ（ＮＯ３）２エタノール溶液に滴下（２ｍＬ・分−１の速度）して加えた。その後、反応混合物を室温で撹拌（４００ｒｐｍ）によって１時間撹拌した。懸濁液は３７℃にて２４時間熟成させてａＨＡＰを得、一方で続けて熱水処理（２４時間１５０℃にて２００ｂａｒ）を行って、ｃＨＡｐを得た。沈殿物を遠心分離によって分離し、脱イオン化水およびエタノール−水の６０／４０ｖ／ｖ混合物で連続して洗浄した（２回）。１．６７の理論的なＣａ／Ｐ比を有する白色粉末は、凍結乾燥後に回収した。
【誤訳訂正３３】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１１０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１１０】
ホスホネートおよびオキシ塩化ジルコニウム（ＺｒＯＣｌ２）の層の堆積
適切な基質（即ち分極プロセスに供される前と後の、雲母、焼結したａＨＡｐおよびｃＨＡｐ、またはシリケート）上のＡＴＭＰ、オキシ塩化ジルコニウム、およびＡＴＭＰの層の連続した堆積における三層システムは、５時間室温で対応する水溶液中の浸漬によって得られた。第一および第二のＡＭＴＰ層を得るためのＡＴＭＰ溶液の濃度は、それぞれ５ｍＭおよび１．２５ｍＭであった一方で、オキシ塩化ジルコニウムの濃度は、異なる実験で変わっていた（即ちそれぞれ１ｍＭから１０ｍＭ）。各浸漬の後に、サンプルは３時間３７℃で乾燥させた。完全性ために二層および一層のシステム（即ちＰｈｏｓ−ＺＣ、Ｐｈｏｓ、ＺＣ）も考慮された。
【誤訳訂正３４】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１１５
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１１５】
Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）分析は、分析器軸に垂直に設置した１５０Ｗで稼働するＭｇ／Ａｌの高強度ツインアノードＸ線源ＸＲ５０（１２５３ｅＶ／１４８７ｅＶ）を備え、Ｐｈｏｉｂｏｓ  １５０  ＭＣＤ−９  ＸＰ検出器を使用するＳＰＥＣＳシステムで行った。Ｘ線スポットサイズは６５０μｍであった。パスエネルギーは、サーベイスキャンおよびナロースキャンに、それぞれ２５および０．１ｅＶを設定した。電荷補償は電子およびアルゴンイオンのフラッドガンの組み合わせで達成された。電子のエネルギーおよび放出電流はそれぞれ４ｅＶおよび０．３５ｍＡであった。アルゴンガンについては、エネルギーおよび放出電流はそれぞれ０ｅＶおよび０．１ｍＡであった。スペクトルは６×１０−９ｍｂａｒ下の圧力で０．１ｅＶステップで２５ｅＶのパスエネルギーで記録した。電荷補償のこれらの標準条件は負電荷であるが、完全に均一な静電荷をもたらした。Ｃ１ｓピークは、２８４．８ｅＶの結合エネルギーで内部基準として使用した。高解像度ＸＰＳスペクトルはｓ字バックグラウンド減算後のＧａｕｓｓｉａｎ−Ｌｏｒｅｎｔｚｉａｎ曲線によって得られた。表面の組成物はメーカーの感度係数を使用して決定した。
【誤訳訂正３５】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１１６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１１６】
走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）の研究は、エネルギー分散方式Ｘ線（ＥＤＸ）分光法システムを備えた５ｋＶで稼働するＦｏｃｕｓｅｄ  Ｉｏｎ  Ｂｅａｍ  Ｚｅｉｓｓ  Ｎｅｏｎ４０顕微鏡を使用して行なわれた。サンプルは、アルミニウムのピンスタブ上にシルバーペイントでマウントされたシリコンディスク体上に置き、サンプルの電荷の問題を防ぐために炭素の薄層でスパッターコーティングが施された。
【誤訳訂正３６】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１１７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１１７】
赤外線吸収スペクトルは、１８００−７００ｃｍ−１範囲のＦｏｕｒｉｅｒ  Ｔｒａｎｓｆｏｒｍ  ＦＴＩＲ  ４１００  Ｊａｓｃｏスペクトロメーターで記録した。加熱Ｄｉａｍｏｎｄ  ＡＴＲ  Ｔｏｐ−Ｐｌａｔｅを備えたＳｐｅｃａｃモデルＭＫＩＩ  Ｇｏｌｄｅｎ  Ｇａｔｅ減衰全反射（ＡＴＲ）装置を使用した。
Ｘ線粉末回折パターンは、ＡＬＢＡシンクロトロン（Ｃｅｒｄａｎｙｏｌａ  ｄｅｌ  Ｖａｌｌｅｓ、Ｂａｒｃｅｌｏｎａ、スペイン）でのビームラインＢＬ１１−ＮＣＤにおいて、０．１００ｎｍの波長、およびＣｒ２Ｏ３サンプルの標準の回折で校正したＲａｙｏｎｉｘからのＷＡＸＳ  ＬＸ２５５−ＨＳ検出器を使用して得た。
【誤訳訂正３７】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１１８
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１１８】
結果
分極ｃＨＡｐ上で支持されたＰｈｏｓ−ＺＣ−Ｐｈｏｓ三層触媒を使用した反応ならびにＮ２、ＣＯ２、ＣＨ４およびＨ２Ｏによって構成された還元雰囲気からくるサンプル（表４中のセット１）は、陽性のニンヒドリン試験を生じさせ、したがって第一級アミンの形成が示唆された。実際、反応後に回収された固体の内部には紫の斑点が現れ、これはアミン化合物が主として固体基質に吸収されたことを示す。これらの化合物は、激しい撹拌の後にアセトン溶液中でよく溶解し、他の分析を行った反応条件（例えば、表４中のセット２およびセット４〜１３）で観察された無色の固体／溶液とコントラストをなした。
【誤訳訂正３８】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１３６
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１３６】
先行技術との比較数値
連続２０回の酸化還元サイクルの後に記録されたボルタンモグラムを図２５に示した。陽極および陰極のスキャンの領域間の類似性は、それぞれ酸化および還元プロセスに相当し、関連するが、電気化学活性を決定するために使用した。見受けられるように、ｃＨＡｐ／ｔｓｐボルタンモグラムの領域は異なるＡＣＰ／分極サンプルについて記録されたものの領域より少なくとも２０％高く、前の材料が後のサンプルよりも電荷可逆性を保管する能力が高いことを示す。さらに、最終電位および逆転電位のそれぞれで陽極および陰極の電流密度の顕著な差異が検出される。絶対値での電流密度は、ｃＨＡｐ／ｔｓｐについての方が他のサンプルについてよりも顕著に高く、酸化および還元プロセス中の電荷の移動がより高いことを反映している。この特徴は、陽極電流密度について特に注目に値する。したがって、ｃＨＡｐ／ｔｓｐについて決定された陽極電流密度は１６．８μΑｃｍ２である一方で他のサンプルは４〜９μΑｃｍ２の範囲である。
【誤訳訂正３９】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】０１３７
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【０１３７】
図２６は、第一サイクルに対して酸化還元サイクル（電気安定性（electrostability））の数に伴う電気化学活性の変動を表示する。結果は、ＡＣＰ／分極サンプルと比べｃＨＡｐ／ｔｓｐの結果が優れていることを証明する。連続した１０００回の酸化還元サイクルの後に、電気化学活性の損失（ＬＥＡ）はｃＨＡｐ／ｔｓｐについて他のサンプルと比べて少なくとも１０％低い。さらに、ｃＨＡｐ／ｔｓｐは、サイクル数と無関係にすべての場合で最も高い電気安定性を保存し、この特性はその構造に固有であることを証明する。
【誤訳訂正４０】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
結晶度が６５％超であり、
リファレンスとしてＨ３ＰＯ４を使用して固体ハイドロキシアパタイトについて測定される、対応する３１Ｐ  ＮＭＲスペクトルが、ハイドロキシアパタイトのリン酸基に対応する約２．６ｐｐｍに特有のピークを示す、永久分極ハイドロキシアパタイトであって、
「永久分極ハイドロキシアパタイト」が、３か月後の表面静電容量の低下が８％未満であるハイドロキシアパタイトを意味する、永久分極ハイドロキシアパタイト。
【請求項２】
前記ピークが２．６ｐｐｍに位置する、請求項１に記載の永久分極ハイドロキシアパタイト。
【請求項３】
以下の工程：
（ａ）７００℃〜１２００℃の温度でハイドロキシアパタイトおよび／または非晶質リン酸カルシウムの焼結サンプルを得る工程；
（ｂ）９００℃〜１２００℃の温度で少なくとも１分間、２５０Ｖ〜２５００Ｖの一定もしくは可変の直流電圧、または１．４９ｋＶ／ｃｍ〜１５ｋＶ／ｃｍの等価な電場を印加する工程；
（ｄ）前記一定もしくは可変の直流電圧、または前記等価な電場を印加している間に前記サンプルを冷却する工程
を含んでなる、請求項１に記載の永久分極ハイドロキシアパタイトを得るための方法。
【請求項４】
工程ａ）で得られた前記ハイドロキシアパタイトの焼結サンプルが、結晶性ハイドロキシアパタイトの焼結サンプル、非晶質ハイドロキシアパタイトの焼結サンプルおよび前記焼結サンプルの混合物からなる群から選択される、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
工程ａ）で得られた前記焼結サンプルが、結晶性ハイドロキシアパタイトおよび非晶質リン酸カルシウムの焼結サンプルである、請求項３または４に記載の方法。
【請求項６】
請求項１に記載の永久分極ハイドロキシアパタイトを含んでなる組成物または材料。
【請求項７】
シリケート；ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ポリ乳酸コグリコール酸（ＰＧＬＡ）、ポリグリコリド（ＰＧＡ）、ポリジオキサノン（ＰＤＯ）、ポリヒドロキシブチレート（ＰＨＢ）、多糖類、およびタンパク質から選択される生体適合性ポリマー；ならびに金属イオンのうち少なくとも１種をさらに含んでなる、請求項６に記載の組成物または材料。
【請求項８】
生物医学用途における、請求項６または７に記載の組成物または材料あるいは請求項１に記載の永久分極ハイドロキシアパタイトの使用。
【請求項９】
電極としての、請求項６または７に記載の組成物または材料あるいは請求項１に記載の永久分極ハイドロキシアパタイトの使用。
【請求項１０】
ポリマーをドープするための、請求項６または７に記載の組成物または材料あるいは請求項１に記載の永久分極ハイドロキシアパタイトの使用。
【請求項１１】
触媒としての、請求項６または７に記載の組成物または材料あるいは請求項１に記載の永久分極ハイドロキシアパタイトの使用。
【請求項１２】
前記触媒が、光電気触媒または電気触媒である、請求項１１に記載の使用。
【請求項１３】
前記触媒としての使用が、有機分子の合成のための反応におけるものである、請求項１１または１２に記載の使用。
【請求項１４】
有機分子を吸着させるための、請求項６または７に記載の組成物または材料あるいは請求項１に記載の永久分極ハイドロキシアパタイトの使用。
【請求項１５】
固体状バッテリー中の構成成分としての、請求項６または７に記載の組成物または材料あるいは請求項１に記載の永久分極ハイドロキシアパタイトの使用。
【請求項１６】
エネルギーハーベスティングチップ内の構成成分としての、請求項６または７に記載の組成物または材料あるいは請求項１に記載の永久分極ハイドロキシアパタイトの使用。