【手続補正書】
【提出日】令和2年12月9日(2020.12.9)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ａ）
ｉ）エチレン、
ｉｉ）ピリジンビスイミン鉄塩錯体、
ｉｉｉ）有機アルミニウム化合物、および
ｉｖ）１種以上のＣ８〜Ｃ１８脂肪族炭化水素を含む有機反応媒体、を連続的に反応帯域に導入することと、
Ｂ）前記反応帯域内でオリゴマー生成物を形成することであって、前記反応帯域が７５℃〜９５℃の範囲内の平均温度を有する、形成することと、を含む、方法。
【請求項２】
Ａ）
ｉ）エチレン、
ｉｉ）鉄塩、
ｉｉｉ）ピリジンビスイミン、
ｉｖ）有機アルミニウム化合物、および
ｖ）１種以上のＣ８〜Ｃ１８脂肪族炭化水素を含む有機反応媒体、を連続的に反応帯域に導入することと、
Ｂ）前記反応帯域内でオリゴマー生成物を形成することであって、前記反応帯域が７５℃〜９５℃の範囲内の平均温度を有する、形成することと、を含む、方法。
【請求項３】
前記反応帯域が、０．８：１〜１．２：１の範囲内の鉄塩対ピリジンビスイミンの当量比を有する、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記反応帯域が、５×１０−４ｍｍｏｌ／ｋｇ〜５×１０−３ｍｍｏｌ／ｋｇの前記ピリジンビスイミン鉄塩錯体の鉄濃度、３００：１〜８００：１の範囲内の前記有機アルミニウム化合物のアルミニウム対前記鉄塩の鉄もしくは前記ピリジンビスイミン鉄塩錯体の鉄のモル比、７５０：１ｐｓｉｇ〜１２００ｐｓｉｇの範囲内のエチレン分圧、０．８：１〜４．５：１のエチレン対有機反応媒体の質量比、０．７５ｍｍｏｌ  Ａｌ／ｋｇ〜２．６ｍｍｏｌ  Ａｌ／ｋｇの範囲内の前記有機アルミニウム化合物のアルミニウム濃度、またはこれらの任意の組み合わせを有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
水素が連続的に前記反応帯域に導入され、前記反応帯域が少なくとも５ｐｓｉの水素分圧を有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
前記有機反応媒体が、１種以上のＣ８〜Ｃ１６オレフィン系脂肪族炭化水素を含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
Ａ）
ｉ）エチレン、
ｉｉ）ピリジンビスイミン鉄塩錯体、
ｉｉｉ）有機アルミニウム化合物、および
ｉｖ）有機反応媒体、を連続的に反応帯域に導入することと、
Ｂ）前記反応帯域内でオリゴマー生成物を形成することであって、前記反応帯域が、
ｉ）５×１０−４ｍｍｏｌ／ｋｇ〜５×１０−３ｍｍｏｌ／ｋｇの範囲内の前記ピリジンビスイミン鉄塩錯体の鉄濃度、
ｉｉ）３００：１〜８００：１の範囲内の前記有機アルミニウム化合物のアルミニウム対前記ピリジンビスイミン鉄塩錯体の鉄のモル比、
ｉｉｉ）７５０ｐｓｉｇ〜１２００ｐｓｉｇの範囲内のエチレン分圧、
ｉｖ）０．８：１〜４．５：１のエチレン対有機反応媒体の質量比、および
ｖ）７５℃〜９５℃の範囲内の平均温度、および任意に
ｖｉ）少なくとも５ｐｓｉの水素分圧を有する、形成することと、を含む、方法。
【請求項８】
Ａ）
ｉ）エチレン、
ｉｉ）鉄塩、
ｉｉｉ）ピリジンビスイミン、
ｉｖ）有機アルミニウム化合物、および
ｖ）有機反応媒体、を連続的に反応帯域に導入することと、
Ｂ）前記反応帯域内でオリゴマー生成物を形成することであって、前記反応帯域が、
ｉ）５×１０−４ｍｍｏｌ／ｋｇ〜５×１０−３ｍｍｏｌ／ｋｇの範囲内の前記鉄塩の鉄濃度、
ｉｉ）３００：１〜８００：１の範囲内の前記有機アルミニウム化合物のアルミニウム対前記鉄塩の鉄のモル比、
ｉｉ）７５０ｐｓｉｇ〜１２００ｐｓｉｇの範囲内のエチレン分圧、
ｉｖ）０．８：１〜４．５：１の範囲内のエチレン対有機反応媒体の質量比、
ｖ）７５℃〜９５℃の範囲内の温度、および任意に
ｖｉ）少なくとも５ｐｓｉの水素分圧を有する、形成することと、を含む、方法。
【請求項９】
前記反応帯域が、０．８：１〜１．２：１の範囲内の鉄塩対ピリジンビスイミンの当量比を有する、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記反応帯域が、０．７５ｍｍｏｌ  Ａｌ／ｋｇ〜２．６ｍｍｏｌ  Ａｌ／ｋｇの範囲内の前記有機アルミニウム化合物のアルミニウム濃度を有する、請求項７〜９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
前記有機反応媒体が、１種以上のＣ８〜Ｃ１８脂肪族炭化水素を含む、請求項７〜１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
前記反応帯域が、０．７５ｍｍｏｌ  Ａｌ／ｋｇ〜２．６ｍｍｏｌ  Ａｌ／ｋｇの範囲内の前記有機アルミニウム化合物のアルミニウム濃度、３００：１〜５００：１の範囲内の前記有機アルミニウム化合物の前記アルミニウム対前記鉄塩の鉄のモル比、７５０〜１０００ｐｓｉの範囲内の前記エチレン分圧、および８０℃〜９０℃の範囲内の前記温度、を有し、前記反応帯域内で形成された前記オリゴマー生成物が、０．４〜０．９の範囲内のＳｃｈｕｌｔｚ−Ｆｌｏｒｙ  Ｋ値を有し、前記有機反応媒体が、１種以上のＣ８〜Ｃ１６オレフィン系脂肪族炭化水素から本質的になる、請求項７〜９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
前記ピリジンビスイミン、または前記ピリジンビスイミン鉄塩錯体の前記ピリジンビスイミンが、ｉ）アリール基が同じであっても異なっていてもよい、２，６−ビス［（アリールイミン）ヒドロカルビル］ピリジン、ｉｉ）置換アリール基が同じであっても異なっていてもよい、ビス［（置換アリールイミン）ヒドロカルビル］ピリジン、またはｉｉｉ）［（アリールイミン）ヒドロカルビル］，［（置換アリールイミン）ヒドロカルビル］ピリジン、を含む、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
１）前記イミン窒素に結合している前記炭素原子に対して前記アリール基および／もしくは置換アリール基のオルソ位のうちの１つ、２つ、もしくは３つが、独立して、ハロゲン、第一級炭素原子基、もしくは第二級炭素原子基であり、かつ前記イミン窒素に結合している前記炭素原子に対して前記アリール基および／もしくは置換アリール基のオルソ位のうちの残部が、水素である、
２）前記イミン窒素に結合している前記炭素原子に対して前記アリール基および／もしくは置換アリール基のオルソ位のうちの１つが、第三級炭素原子基であり、前記イミン窒素に結合している前記炭素原子に対して前記アリール基および／もしくは置換アリール基のオルソ位のうちの１つ、もしくは２つが、独立して、ハロゲン、第一級炭素原子基、もしくは第二級炭素原子基であり、もしくはいずれもが、ハロゲン、第一級炭素原子基、もしくは第二級炭素原子基ではなく、かつ前記イミン窒素に結合している前記炭素原子に対して前記アリール基および／もしくは置換アリール基のオルソ位のうちの残部が、水素である、
３）前記イミン窒素に結合している前記炭素原子に対して前記アリール基および／もしくは置換アリール基のオルソ位のうちの２つが、独立して、第三級炭素原子基であり、前記イミン窒素に結合している前記炭素原子に対して前記アリール基および／もしくは置換アリール基のオルソ位のうちの１つが、独立して、ハロゲン、第一級炭素原子基、もしくは第二級炭素原子基であり、もしくはいずれもが、ハロゲン、第一級炭素原子基、もしくは第二級炭素原子基ではなく、かつ前記イミン窒素に結合している前記炭素原子に対して前記アリール基および／もしくは置換アリール基のオルソ位のうちの残部が、水素である、
４）前記イミン窒素に結合している前記炭素原子に対して前記アリール基および／もしくは置換アリール基のオルソ位のうちの１つ、もしくは２つが、独立して、第三級炭素原子基（複数可）であり、かつ前記イミン窒素に結合している前記炭素原子に対して前記アリール基および／もしくは置換アリール基のオルソ位のうちの残部が、水素である、
５）前記イミン窒素に結合している前記炭素原子に対して前記アリール基および／もしくは置換アリール基のオルソ位のうちの１つ、もしくは２つが、第四級炭素原子基であり、かつ前記イミン窒素に結合している前記炭素原子に対して前記アリール基および／もしくは置換アリール基のオルソ位のうちの残部が、水素である、または
６）前記イミン窒素に結合している前記炭素原子に対して前記置換アリール基のオルソ位のうちの４つ全てが、フッ素である、請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
前記ピリジンビスイミン、または前記ピリジンビスイミン鉄塩錯体の前記ピリジンビスイミンが、２，６−ビス［（フェニルイミン）メチル］ピリジン、２，６−ビス［（２−メチルフェニルイミン）メチル］ピリジン、２，６−ビス［（２−エチルフェニルイミン）メチル］ピリジン、２，６−ビス［（２−イソプロピルフェニルイミン）メチル］ピリジン、２，６−ビス［（２，４−ジメチルフェニルイミン）メチル］ピリジン、２−［（２，４，６−トリメチルフェニルイミン）メチル］−６−［（４−メチルフェニルイミン）メチル］ピリジン、２−［（２，４，６−トリメチルフェニルイミン）メチル］−６−［（３，５−ジメチルフェニルイミン）メチル］ピリジン、および２−［（２，４，６−トリメチルフェニルイミン）メチル］−６−［（４−ｔ−ブチルフェニルイミン）メチル］ピリジン、ならびにこれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項１〜１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６】
１）前記鉄塩ピリジンビスイミン錯体もしくは前記鉄塩および前記ピリジンビスイミン化合物、または２）前記エチレンを前記反応帯域に導入する前に、前記有機反応媒体を前記反応帯域に導入することをさらに含む、請求項１〜１５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７】
エチレンを前記反応帯域に導入する前に、１）前記ピリジンビスイミン鉄塩錯体、または２）前記鉄塩および前記ピリジンビスイミンを前記反応帯域に導入することをさらに含む、請求項１〜１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８】
前記有機反応媒体が、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、またはこれらの任意の組み合わせを含む、請求項１〜１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９】
前記有機反応媒体が、ハロゲン化化合物を実質的に含まない、請求項１〜１８のいずれか一項に記載の方法。