【手続補正書】
【提出日】平成17年2月21日(2005.2.21)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
RFプラズマ炎中に原料を供給して金属粉を製造する方法において、プラズマ炎の尾部に水素を含む精錬ガスを導入し、プラズマ炎を発生する動作ガス中の水素量が5vol％以下、動作ガスと精錬ガスを含む混合ガスの水素量が10vol％以上であることを特徴とする高純度金属粉の製造方法。
【請求項２】
原料の供給位置が精錬ガスの供給位置に対してプラズマ炎の上流側であることを特徴とする請求項１に記載の高純度金属粉の製造方法。
【請求項３】
前記高純度金属粉の酸素含有量が500ppm以下であることを特徴とする請求項１または２に記載の高純度金属粉の製造方法。
【請求項４】
原料は高融点金属を主とすることを特徴とする請求項１乃至３の何れかに記載の高純度金属粉の製造方法。
【請求項５】
動作ガス供給装置を具備しプラズマ炎を発生するRFプラズマトーチと、プラズマ炎中に金属粉の原料を供給する原料供給装置と、プラズマ炎に精錬ガスを供給する精錬ガス供給装置と、プラズマ炎により加熱された金属粉を冷却するチャンバを具備する高純度金属粉の製造装置であって、精錬ガス供給装置の精錬ガス供給位置はプラズマ炎の尾部に位置し、原料供給装置の原料供給位置は精錬ガス供給位置に対してプラズマ炎の上流側に位置しており、動作ガス供給装置と精錬ガス供給装置はそれぞれ、動作ガス中の水素量が5vol％以下、動作ガスと精錬ガスを含む混合ガスの水素量が10vol％以上となる動作ガス、精錬ガスを供給することを特徴とする高純度金属粉の製造装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
上述のようにプラズマ炎中に導入された水素は活性種として作用し、プラズマ炎中で溶融した金属粉に対する精錬効果が期待される。しかしながら、動作ガスに水素を添加したプラズマではエネルギ密度が高くなり、またプラズマ炎の領域が狭くなる。エネルギ密度が高いとプラズマ炎の単位体積当りの精錬効果が高くなるが、同時に金属粉の蒸発量も著しく増大するため、原料の歩留まりが悪くなる。また、プラズマ炎の領域が狭くなると、プラズマ炎中の原料の滞留時間が短くなるため、プラズマ炎全体としての精錬効果は低くなる。したがって、動作ガス中に水素を添加した場合では、十分な精錬効果と歩留まりを同時に得られないという問題を生じる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記知見に基づき鋭意研究開発を行った結果、動作ガス中の水素量を制限し、プラズマ炎の尾部から精錬ガスを導入することにより、高純度の金属粉を歩留まりよく製造することを見出した。
すなわち、本発明はRFプラズマ炎中に原料を供給して金属粉を製造する方法において、プラズマ炎の尾部に水素を含む精錬ガスを導入し、プラズマ炎を発生する動作ガス中の水素量が5vol％以下、動作ガスと精錬ガスを含む混合ガスの水素量が10vol％以上であることを特徴とする高純度金属粉の製造方法である。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
本発明では原料の供給位置が精錬ガスの供給位置に対してプラズマ炎の上流側であることが好ましい。
また、前記高純度金属粉の酸素含有量は500ppm以下であることが好ましい。
また、原料は高融点金属を主とすることが好ましい。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
また本発明は、動作ガス供給装置を具備しプラズマ炎を発生するRFプラズマトーチと、プラズマ炎中に金属粉の原料を供給する原料供給装置と、プラズマ炎に精錬ガスを供給する精錬ガス供給装置と、プラズマ炎により加熱された金属粉を冷却するチャンバを具備する高純度金属粉の製造装置であって、精錬ガス供給装置の精錬ガス供給位置はプラズマ炎の尾部に位置し、原料供給装置の原料供給位置は精錬ガス供給位置に対してプラズマ炎の上流側に位置しており、動作ガス供給装置と精錬ガス供給装置はそれぞれ、動作ガス中の水素量が5vol％以下、動作ガスと精錬ガスを含む混合ガスの水素量が10vol％以上となる動作ガス、精錬ガスを供給する高純度金属粉の製造装置である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
本発明で動作ガス中の水素量を5vol％以下とするのは、5vol％より多いと原料の材料歩留まりが低くなり、またプラズマ炎が不安定となるからである。
既述のようにプラズマ中で水素は活性種として働き精錬効果を促進するため、動作ガス中の水素量を増加するほどプラズマ炎の精錬効果が向上し、金属粉の高純度化を達成することができる。したがって、プラズマ炎の精錬効果を向上する点からは動作ガス中の水素量を多くすることが望ましい。しかしながら、動作ガス中の水素量を増加すると、プラズマ炎のエネルギ密度が過度に高くなる。これによりプラズマ内でのマトリックス金属（被処理金属粉）の蒸発量も増加し、原料の歩留まりの低下をもたらす。さらに、プラズマ動作ガスへ過度に水素を添加すると、プラズマ炎の発生自体に影響し、添加の量や増加に伴いプラズマの状態が変化する。その結果、プラズマ領域が減少し、原料がプラズマ炎を通過する時間が短くなり、精錬効果の低下を招く場合がある。加えて、プラズマ炎自体が不安定となり、場合によってはプラズマ炎の形成自体が困難となる。
よって、本発明では動作ガス中の水素量を5vol％以下とする。好ましくは2vol％以下である。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
原料の供給位置を精錬ガスの供給位置に対してプラズマ炎の上流側から行う方法として、具体的には、動作ガスをキャリアガスとして用いて動作ガスと同経路で原料をプラズマ炎中に供給する方法と、精錬ガス、動作ガスの供給位置の間に別の原料供給位置を設けて行う方法がある。
本発明では、動作ガスの供給経路とは別に原料供給位置を設けてプラズマ炎中に原料を供給することが好ましい。動作ガスと同経路で原料を供給する場合、すべての原料が温度の高いプラズマ炎中を通下するのではなく、プラズマ炎の外周部も通過する。このようにプラズマ炎中を通過しない原料は十分に精錬されないまま凝固し、処理後の金属粉の不純物含有量を増加する。したがって、全ての原料についてプラズマ炎中を通過させることが必要であり、そのためには原料をプラズマ炎中に直接供給することが望ましい。これにより、原料がプラズマ炎中に効率よく投入され、原料の精錬効果をより高めることが出来る。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
本発明の高純度金属粉の製造方法は酸素含有量が500ppm以下の、高純度金属粉を製造するのに特に好適である。
半導体メモリ、LSIなどの高集積化が著しい電子部品の製造において用いられるターゲットでは、ターゲット中に含有される不純物の低減が重要な課題である。特にガス成分の不純物については、スパッタ膜の電気特性向上の観点から、酸素含有量を低減することが要求される。
ターゲット中の不純物含有量を低減するには、ターゲットの原料である金属粉を高純度化することが必要であるが、本発明の高純度粉末の製造方法によれば酸素含有量が500ppm以下の高純度金属粉を効率的に製造することが可能となる。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
また本発明の製造方法では、熱源としてエネルギ密度の高いRF熱プラズマを用いるため、高融点金属粉の製造に好適である。本発明に適する高融点金属粉としては具体的には例えば、W、Pt、Ta、Ru等やそれらの合金の金属粉が挙げられる。
従来、これらの高融点金属粉はEB溶解、凝固、インゴット粉砕等の工程により製造されることが多く、この製造方法では工数が多くかかり、また不純物酸素の含有量も500ppmより多いものであったが、本発明の製造方法によれば高純度な金属粉を効率的に製造することが可能となる。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
また別の本発明は、上述の製造方法を実施する製造装置であって、動作ガス供給装置を具備しプラズマ炎を発生するRFプラズマトーチと、プラズマ炎中に金属粉の原料を供給する原料供給装置と、プラズマ炎に精錬ガスを供給する精錬ガス供給装置と、プラズマ炎により加熱された金属粉を冷却するチャンバを具備する高純度金属粉の製造装置であって、精錬ガス供給装置の精錬ガス供給位置はプラズマ炎の尾部に位置し、原料供給装置の原料供給位置は精錬ガス供給位置に対してプラズマ炎の上流側に位置しており、動作ガス供給装置と精錬ガス供給装置はそれぞれ、動作ガス中の水素量が5vol％以下、動作ガスと精錬ガスを含む混合ガスの水素量が10vol％以上となる動作ガス、精錬ガスを供給する高純度金属粉の製造装置である。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２１】
以下に図１に一例を示す本発明の製造装置に基づいて、本発明の高純度金属粉の製造方法および製造装置を説明する。
RFプラズマトーチ１３は、動作ガス供給装置１１により動作ガス供給位置６から供給される水素量が5vol%以下の動作ガスとコイル７から発生する高周波エネルギによりプラズマ炎３を発生する。
原料供給装置１（例えば電磁振動原料供給装置）に投入された原料は、キャリアガスと共に原料供給位置２よりプラズマ炎３内部の高温部（５０００〜１０００００℃）に投入する。プラズマ炎中に投入された原料は瞬時に溶融し、表面張力により球状となる。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
動作ガス中の水素量が5vol%以下、混合ガスの水素量が5vol%未満である比較例１では、金属粉の回収率は96%と高いものの、十分な精錬効果が得られていない。また、動作ガス中の水素量が5vol%より多く、混合ガスの水素量が5vol%以上である比較例２では、比較例１と比べて混合ガス水素濃度が高いにも関わらず十分な精錬効果が得られていない。これは比較例２では動作ガス中の水素濃度が高いことに起因して、プラズマ領域が狭いためと考えられる。また低い金属粉の回収率となった。これも動作ガス中の水素濃度が高いことに起因してプラズマの温度が過度に高いためと考えられる。
これに対し、本発明例１、２では十分な高純度化効果を得ることが出来た上に、回収率も高く、高純度と量産性の向上を同時に得ることができた。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
【発明の効果】
本発明によれば、RFプラズマを用いた高純度金属粉の製造において、原料の歩留まりが高く、高純度化と量産性を同時に達成することが可能となる。