(57)【要約】【課題】透明性が高く、表面硬度が高く、光学的特性に優れ、衝撃強度や折曲げ強度等の機械的強度にも優れたアクリル系樹脂フィルムの製造方法を提供する。【解決手段】アクリル系樹脂を主成分とする原料樹脂を用い、インフレーション法によりフィルムを製造するフィルムの製造方法であって、フィルムの原料樹脂のダイリップ出口における温度を原料樹脂のガラス転移温度よりも高く、メルトテンション（溶融張力）が５０ｍＮ以上となる温度以下の温度に設定して、円筒状の溶融樹脂を押し出す工程と、円筒状の溶融樹脂を押し出す工程に連続して、円筒状の溶融樹脂を、フィルム幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率（ＢＵＲ）を１．５倍以上、フィルム長手方向（ＭＤ方向）の延伸倍率（ＤＤＲ）を２．３倍以上として延伸する工程とを有し、膜厚５〜２００μｍ、ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に従って測定されるＨａｚｅ（曇度）が２．０％以下であるフィルムの製造方法を提供する。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
アクリル系樹脂を主成分とする原料樹脂を用い、インフレーション法により、フィルムを製造するフィルムの製造方法であって、
フィルムの原料樹脂のダイリップ出口における温度を前記原料樹脂のガラス転移温度よりも高く、メルトテンション（溶融張力）が５０ｍＮ以上となる温度以下の温度に設定して、円筒状の溶融樹脂を押し出す工程と、
前記円筒状の溶融樹脂を押し出す工程に連続して、当該円筒状の溶融樹脂を、フィルム幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率（ＢＵＲ）を１．５倍以上、フィルム長手方向（ＭＤ方向）の延伸倍率（ＤＤＲ）を２．３倍以上として延伸する工程と、
を有し、
膜厚が５〜２００μｍであり、
ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に従って測定されるＨａｚｅ（曇度）が、２．０％以下であるフィルムの製造方法。
【請求項２】
前記フィルムは、ＪＩＳ  Ｐ−８１１５に従って測定される耐折強さが、フィルム長手方向（ＭＤ方向）、フィルム幅方向（ＴＤ方向）のいずれも１回以上、
下記式（１）で表される面内方向のレターデーション（Ｒｅ）が２０ｎｍ以下、
下記式（２）で表される厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）が−３０ｎｍ〜＋３０ｎｍである請求項１に記載のフィルムの製造方法。
Ｒｅ＝（Ｎｘ−Ｎｙ）×ｄ  ・・・（１）
Ｒｔｈ＝〔（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ〕×ｄ  ・・・（２）
（式（１）、（２）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、前記フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とはフィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。ｄはフィルムの厚さを表す。）
【請求項３】
前記フィルムは、ＪＩＳ  Ｐ−８１１５に従って測定される耐折強さが、フィルム長手方向（ＭＤ方向）、フィルム幅方向（ＴＤ方向）のいずれも５回以上、
ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に従って測定されるＨａｚｅ（曇度）が１．５％以下、
前記式（１）で表される面内方向のレターデーション（Ｒｅ）が１０ｎｍ以下、
前記式（２）で表される厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）が−２０ｎｍ〜＋２０ｎｍである、請求項１又は２に記載のフィルムの製造方法。
【請求項４】
前記原料樹脂のガラス転移温度Ｔｇが、１２０℃以上である請求項１乃至３のいずれか一項に記載のアクリル系樹脂を主成分とするフィルムの製造方法。
【請求項５】
前記フィルムは、ＪＩＳ  Ｋ−５６００−５−４（引っかき硬度（鉛筆法））に従って測定される表面硬度を「ＨＢ」以上、
下記式（３）で表されるフィルムの面配向度（ΔＰ）の絶対値が、０．７×１０-5以上である、請求項１乃至４のいずれか一項に記載のフィルムの製造方法。
ΔＰ＝（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ・・・（３）
（式（３）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、前記フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とは前記フィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。）
【請求項６】
前記フィルムは、ＪＩＳ  Ｋ−５６００−５−４（引っかき硬度（鉛筆法））に従って測定される表面硬度が「Ｆ」以上、
下記式（３）で表されるフィルムの面配向度（ΔＰ）の絶対値が７×１０-5以上、
ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に従って測定されるＨａｚｅ（曇度）が１．５％以下である、請求項１乃至５のいずれか一項に記載のフィルムの製造方法。
ΔＰ＝（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ・・・（３）
（式（３）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、前記フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とは前記フィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。）
【請求項７】
前記フィルムは、ＪＩＳ  Ｋ−５６００−５−４（引っかき硬度（鉛筆法））に従って測定される表面硬度が「Ｈ」以上、
下記式（３）で表されるフィルムの面配向度（ΔＰ）の絶対値が１０×１０-5以上である、請求項１乃至６のいずれか一項に記載のフィルムの製造方法。
ΔＰ＝（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ・・・（３）
（式（３）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、前記フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とは前記フィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。）
【請求項８】
請求項１乃至７のいずれか一項に記載のフィルムの製造方法により得られるフィルムであって、ＪＩＳ  Ｐ−８１１５に従って測定される耐折強さが、フィルム長手方向（ＭＤ方向）、フィルム幅方向（ＴＤ方向）のいずれも１回以上、
下記式（１）で表される面内方向のレターデーション（Ｒｅ）が２０ｎｍ以下、
下記式（２）で表される厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）が−３０ｎｍ〜＋３０ｎｍであり、ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に従って測定されるＨａｚｅ（曇度）が、２．０％以下である光学フィルム。
Ｒｅ＝（Ｎｘ−Ｎｙ）×ｄ  ・・・（１）
Ｒｔｈ＝〔（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ〕×ｄ  ・・・（２）
（式（１）、（２）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、前記フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とはフィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。ｄはフィルムの厚さを表す。）
【請求項９】
偏向子保護フィルムである請求項８に記載の光学フィルム。
【請求項１０】
視野角拡大フィルムの支持体である請求項８に記載の光学フィルム。
【請求項１１】
アンチグレア（防眩）フィルムの支持体である請求項８に記載の光学フィルム。
【請求項１２】
反射防止フィルムの支持体である請求項８に記載の光学フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、インフレーション法により、実用的強度の改良されたアクリル系樹脂フィルムを製造する方法及び当該製造方法により得られるアクリル系樹脂フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
アクリル樹脂は、現存するプラスチック中で、最も透明性が高く、可視光線は全波長領域においてほとんど吸収されないという特徴を有している。
また、ガラスに比べて軽く、成形性が良好である。
さらに、表面硬度も高く、耐薬品性に優れ、かつ耐候性も良好なので、屋外の自然の環境に対してもきわめて抵抗性の高いプラスチックである。
このような特長を生かして、（１）建物の面材、看板、太陽熱吸収板等の耐久消費財や建材用途、（２）印刷性、光沢・透明性が総合した美粧性を活用する電飾板、装飾壁板、省塗装を計る塗装代替のインモールド成形等に用いられる加飾フィルム用途、（３）金属板や他のプラスチックフィルム、シートの上に貼って省資源化と基材保護する貼合積層フィルム用途、（４）紫外線吸収剤を添加したフィルムとして吸収能を活用した農業用フィルム用途、（５）安全ガラス、ステンドグラスなどに用いられるインテリアフィルム用途、等、一般的フィルム用途、さらには（６）液晶表示装置（ＬＣＤ）等の内部で使用される光学フィルム用途等、幅広く実用化されている。
【０００３】
しかしながら、このアクリル樹脂は硬く脆いため、これをフィルムとすると、製膜途中で割れてしまうことが多く、１ｍｍ以上のシートであれば成形が可能であるが、０．２ｍｍ以下のフィルムにおいては、この脆さのために製膜が困難である。
このような問題点を解決するために、テンター等の延伸機械を用いて二軸延伸することで強度の優れたフィルムを得る方法（例えば、特許文献１、２参照。）や、圧縮プレス機等を用いて圧縮延伸して、衝撃強度の改良されたフィルム及びシートを成形する方法（例えば、特許文献３参照。）が開示されている。
【０００４】
しかし、テンター等の延伸機を用いた二軸延伸法は、少品種大量生産には好適であるが、多品種少量生産を行う場合には、切り替えロスが大きくなり、生産性に劣るという問題がある。
また、圧縮プレス機による延伸法は、バッチ式であり、予熱、圧縮成形がバッチで行われるため、押出成形法等の連続成形法に比べて生産性に劣る。
【０００５】
少量多品種の市場の要求に応える技術としては、インフレーション法によるアクリル樹脂フィルムの製膜技術が挙げられる。
下記特許文献１には、インフレーション装置によりダイス温度２５０℃で押出成形して厚さ２００μｍの押出フィルムを得て、それを再度ガラス転移温度−１０℃〜ガラス転移温度＋３０℃の温度に加熱して二軸延伸する技術が記載されているが、硬くて脆いアクリル系樹脂では一度冷却して、更にそれを再度加熱して延伸することは、実際には取扱性が悪いため、連続的に高生産性を確保することは困難であると考えられる。
上記のようなアクリル樹脂の脆さに鑑みて、軟質のゴム成分、弾性体粒子等を含有させる技術が知られているが、アクリル樹脂の優れた特徴である高い透明性や、表面硬度の高さが失われるという問題が生じる。
【０００６】
また、液晶ディスプレイをはじめとする、ディスプレイデバイスに用いられる光学フィルムは、年々その使用量が拡大しており、同時に高機能化が求められている。
液晶表示装置の液晶パネル表面のガラス基板の両側には偏光板が配置されており、この偏光板には、通常、ヨウ素化合物が添加されたポリビニルアルコール（ＰＶＡ）フィルムを延伸したものが使用されていたが、保護機能の信頼性を高めるために、ＰＶＡフィルムの両面には、保護フィルムを貼り付ける構成とされている。
この保護フィルムとして、耐熱性と光学特性に優れた樹脂材料であるポリメチルメタクリレート等のアクリル系樹脂による保護フィルムが提案されている。
しかしながら、アクリル系樹脂は脆くて割れやすく、厚さが１ｍｍ以上のシートは比較的成形しやすいが、厚さが０．２ｍｍ以下程度の薄いフィルムは脆く、実用上十分な強度を有する偏光子保護フィルムに成形することは困難である。
【０００７】
このような問題に鑑み、従来から偏光板（偏光子）保護フィルムに関する各種技術提案がなされている。
例えば、下記特許文献４には、アクリル系樹脂と熱可塑性樹脂とを共押出成形し、アクリル系樹脂層と熱可塑性樹脂層とを有するフィルムとし、取り扱い時のフィルム搬送性を改良した技術が開示されている。
また、下記特許文献５、６には、アクリル系樹脂に、それぞれスチレン系エラストマー、軟質アクリル系樹脂等を添加することにより、光学的特性及び強度面の改良を図る技術が開示されている。
下記特許文献７には、厚さが４０μｍ以下の薄層の偏光子保護フィルムを得るために両側に熱可塑性樹脂層を設けた共押出成形でフィルムを作製する方法が開示されている。
下記特許文献８には、熱可塑性アクリル樹脂に数平均粒径２．０μｍ以下の弾性体粒子をフィルム厚さ方向の中央に偏在させて含有させ、透明性を維持しながら表面硬度、光学物性を改良する技術が開示されている。
下記特許文献９〜１１には、熱可塑性アクリル樹脂に弾性体粒子を分散させたフィルムに関し面内方向のレターデーション（Ｒｅ）、厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）を特定することにより優れた視野角特性を有するインプレーンスイッチングモードの液晶表示装置が開示されている。
さらに下記特許文献１２には、アクリル系樹脂フィルムの透明性を維持して折り曲げ強度等の機械的強度を改良する方法として、その樹脂のガラス転移温度Ｔｇ以上でＴｇ＋４０℃以下の温度で延伸する冷間延伸法が開示されている。
【０００８】
また、上述した偏光子保護フィルム以外の用途に適用される光学フィルムとしては、下記のものが挙げられる。
例えば、大型液晶ディスプレイの画面を斜め方向から見た場合の光漏れを補正し、コントラストを向上させるために偏光板に貼って用いられる視野角拡大フィルムの支持体用フィルムであって、所定の液晶をコーティングして用いられるフィルム、眩しさを抑制して視認しやすいディスプレイ画面を実現するために偏光板の最表面に貼って用いられるアンチグレア（防眩）フィルムの支持体用フィルムであって所定のアンチグレア層をコーティングして用いられるフィルム、反射防止フィルム用の支持体であって所定の低反射層をコーティングして用いられるフィルム等が挙げられる。
これらにおいても、上記偏光子保護フィルムと同様に、優れた光学的特性及び機械的強度の双方の特性を満足することが求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特公昭４９−１３２２０号公報
【特許文献２】特公昭５７−３２９４２号公報
【特許文献３】特公昭６３−２４８０６号公報
【特許文献４】特開２００６−２２０７３１号公報
【特許文献５】特開２００６−２８４８８１号公報
【特許文献６】特開２００６−２８４８８２号公報
【特許文献７】特開２００７−２５００８号公報
【特許文献８】特開２００７−２４８７９５号公報
【特許文献９】特開２００７−２６４５３４号公報
【特許文献１０】特開２００７−２６４５３５号公報
【特許文献１１】特開２００７−２６４５３８号公報
【特許文献１２】特開平２−４３０２３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、上述したような、建材用途、加飾フィルム用途、貼合積層フィルム用途、農業フィルム用途、インテリアフィルム用途等の、一般的なフィルム用途、その他特殊な光学的機能が求められる光学フィルム用途の双方において、インフレーション法のように多品種少量生産に好適なフィルムの製造技術であって、光学特性、表面硬度等の物性を維持して、しかも実用可能な強度を有するアクリル系樹脂フィルムの製造技術については、さらなる改良が必要とされている。
【００１１】
そこで本発明においては、インフレーション法による良好な生産性を確保しながら、アクリル系樹脂の特徴である高透明性や、表面硬度の高さ、垂直方向からの入射光に対する位相差が少なく、かつ斜め方向からの入射光に対する位相差も少ない優れた光学的特性を実現し、衝撃強度や折曲げ強度等の機械的強度にも優れたアクリル系樹脂フィルムを製造する技術を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者等が鋭意研究を重ねた結果、インフレーション法を用いて、延伸加工時の樹脂温度と延伸倍率を特定の範囲とし、アクリル系樹脂フィルムの長手方向、幅方向、厚み方向の分子配向度をコントロールし、高い透明性、高い表面硬度、位相差の少ないという優れた光学的特性を維持しながら、衝撃強度、折り曲げ時の割れに対する耐折強さの優れたフィルムを製造する方法を見出し、本発明を完成するに至った。
【００１３】
請求項１の発明においては、アクリル系樹脂を主成分とする原料樹脂を用い、インフレーション法により、フィルムを製造するフィルムの製造方法であって、フィルムの原料樹脂のダイリップ出口における温度を前記原料樹脂のガラス転移温度よりも高く、メルトテンション（溶融張力）が５０ｍＮ以上となる温度以下の温度に設定して、円筒状の溶融樹脂を押し出す工程と、前記円筒状の溶融樹脂を押し出す工程に連続して、当該円筒状の溶融樹脂を、フィルム幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率（ＢＵＲ）を１．５倍以上、フィルム長手方向（ＭＤ方向）の延伸倍率（ＤＤＲ）を２．３倍以上として延伸する工程と、を有し、膜厚が５〜２００μｍであり、ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に従って測定されるＨａｚｅ（曇度）が、２．０％以下であるフィルムの製造方法を提供する。
【００１４】
請求項２の発明においては、前記フィルムは、ＪＩＳ  Ｐ−８１１５に従って測定される耐折強さが、フィルム長手方向（ＭＤ方向）、フィルム幅方向（ＴＤ方向）のいずれも１回以上、下記式（１）で表される面内方向のレターデーション（Ｒｅ）が２０ｎｍ以下、  下記式（２）で表される厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）が−３０ｎｍ〜＋３０ｎｍである請求項１に記載のフィルムの製造方法を提供する。
Ｒｅ＝（Ｎｘ−Ｎｙ）×ｄ  ・・・（１）
Ｒｔｈ＝〔（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ〕×ｄ  ・・・（２）
（式（１）、（２）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、前記フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とはフィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。ｄはフィルムの厚さを表す。）
【００１５】
請求項３の発明においては、前記フィルムは、ＪＩＳ  Ｐ−８１１５に従って測定される耐折強さが、フィルム長手方向（ＭＤ方向）、フィルム幅方向（ＴＤ方向）のいずれも５回以上、ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に従って測定されるＨａｚｅ（曇度）が１．５％以下、  前記式（１）で表される面内方向のレターデーション（Ｒｅ）が１０ｎｍ以下、前記式（２）で表される厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）が−２０ｎｍ〜＋２０ｎｍである、請求項１又は２に記載のフィルムの製造方法を提供する。
【００１６】
請求項４の発明においては、前記原料樹脂のガラス転移温度Ｔｇが、１２０℃以上である請求項１乃至３のいずれか一項に記載のアクリル系樹脂を主成分とするフィルムの製造方法を提供する。
【００１７】
請求項５の発明においては、前記フィルムは、ＪＩＳ  Ｋ−５６００−５−４（引っかき硬度（鉛筆法））に従って測定される表面硬度を「ＨＢ」以上、下記式（３）で表されるフィルムの面配向度（ΔＰ）の絶対値が、０．７×１０-5以上である、請求項１乃至４のいずれか一項に記載のフィルムの製造方法を提供する。
ΔＰ＝（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ・・・（３）
（式（３）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、前記フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とは前記フィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。）
【００１８】
請求項６の発明においては、前記フィルムは、ＪＩＳ  Ｋ−５６００−５−４（引っかき硬度（鉛筆法））に従って測定される表面硬度が「Ｆ」以上、下記式（３）で表されるフィルムの面配向度（ΔＰ）の絶対値が７×１０-5以上、ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に従って測定されるＨａｚｅ（曇度）が１．５％以下である、請求項１乃至５のいずれか一項に記載のフィルムの製造方法を提供する。
ΔＰ＝（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ・・・（３）
（式（３）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、前記フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とは前記フィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。）
【００１９】
請求項７の発明においては、前記フィルムは、ＪＩＳ  Ｋ−５６００−５−４（引っかき硬度（鉛筆法））に従って測定される表面硬度が「Ｈ」以上、下記式（３）で表されるフィルムの面配向度（ΔＰ）の絶対値が１０×１０-5以上である、請求項１乃至６のいずれか一項に記載のフィルムの製造方法を提供する。
ΔＰ＝（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ・・・（３）
（式（３）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、前記フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とは前記フィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。）
【００２０】
請求項８の発明においては、請求項１乃至７のいずれか一項に記載のフィルムの製造方法により得られるフィルムであって、ＪＩＳ  Ｐ−８１１５に従って測定される耐折強さが、フィルム長手方向（ＭＤ方向）、フィルム幅方向（ＴＤ方向）のいずれも１回以上、下記式（１）で表される面内方向のレターデーション（Ｒｅ）が２０ｎｍ以下、下記式（２）で表される厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）が−３０ｎｍ〜＋３０ｎｍであり、ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に従って測定されるＨａｚｅ（曇度）が、２．０％以下である光学フィルムを提供する。
Ｒｅ＝（Ｎｘ−Ｎｙ）×ｄ  ・・・（１）
Ｒｔｈ＝〔（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ〕×ｄ  ・・・（２）
（式（１）、（２）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、前記フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とはフィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。ｄはフィルムの厚さを表す。）
【００２１】
請求項９の発明においては、偏向子保護フィルムである請求項８に記載の光学フィルムを提供する。
【００２２】
請求項１０の発明においては、視野角拡大フィルムの支持体である請求項８に記載の光学フィルムを提供する。
【００２３】
請求項１１の発明においては、アンチグレア（防眩）フィルムの支持体である請求項８に記載の光学フィルムを提供する。
【００２４】
請求項１２の発明においては、反射防止フィルムの支持体である請求項８に記載の光学フィルムを提供する。
【発明の効果】
【００２５】
本発明によれば、インフレーション法による高生産性を確保しながら、アクリル系樹脂の優れた特徴である高透明性や、表面硬度の高さ、優れた光学的特性を有し、かつ実用可能なレベルの耐衝撃性や耐折強さ等の機械的強度を有するアクリル系樹脂フィルムを製造する方法が提供できる。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、本発明を実施するための形態（以下、本実施形態）について詳細に説明する。
なお、本発明は、以下の実施形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内で種々変形して実施できる。
【００２７】
本実施形態におけるフィルムの製造方法は、アクリル系樹脂を主成分として含有する原料樹脂を用いたフィルムの製造方法である。
本実施形態のフィルムの製造方法は、インフレーション法を適用し、フィルムの原料樹脂のダイリップ出口における温度を、原料樹脂のガラス転移温度よりも高く、メルトテンション（溶融張力）が５０ｍＮ以上となる温度以下の温度に設定し、円筒状の溶融樹脂を押し出す工程と、前記押し出した円筒状の溶融樹脂を、連続してフィルム幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率（ＢＵＲ）を１．５倍以上、フィルム長手方向（ＭＤ方向）の延伸倍率（ＤＤＲ）を２．３倍以上として延伸する工程とを有する、ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に従って測定されるＨａｚｅ（曇度）が２．０％以下、フィルムの厚さが５〜２００μｍの範囲内であるフィルムの製造方法である。
【００２８】
〔フィルムの構成材料〕
本実施形態のフィルムの製造方法において用いられる原料樹脂は、アクリル系樹脂を主成分とする。
ここで、「主成分」とは、フィルムを構成する材料中の含有量が６０質量％以上であることを意味するものとし、８０質量％以上であることが好ましい。
【００２９】
（アクリル系樹脂）
アクリル系樹脂としては、以下の（ａ）〜（ｄ）からなる群から選ばれる１種又は２種以上の重合体及びこれらの混合物が適用できる。
（ａ）メタクリル酸単量体、アクリル酸単量体、メタクリル酸エステル単量体、アクリル酸エステル単量体単独重合体又は共重合体、及びこれらの混合物。
（ｂ）メタクリル酸単量体、アクリル酸単量体、メタクリル酸エステル単量体、アクリル酸エステル単量体と、スチレン系単量体、イソプロペニル芳香族単量体の１種又は２種以上との共重合体、及びこれらの混合物。
（ｃ）メタクリル酸単量体、アクリル酸単量体、メタクリル酸エステル単量体、アクリル酸エステル単量体と、スチレン系単量体、イソプロペニル芳香族単量体、及び／又は無水マレイン酸との共重合体、及びこれらの混合物。
（ｄ）メタクリル酸単量体、アクリル酸単量体、メタクリル酸エステル単量体、アクリル酸エステル単量体と、スチレン系単量体、イソプロペニル芳香族単量体、及び／又は無水マレイン酸、及び／又はこれら以外の共重合可能な単量体との共重合体、及びこれらの混合物。
【００３０】
メタクリル酸エステル単量体の具体例としては、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸プロピル、メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸フェニル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸ｔ−ブチルシクロヘキシル、メタクリル酸ベンジル、メタクリル酸２，２，２−トリフルオロエチル等が挙げられ、メタクリル酸メチルが好ましい。
アクリル酸エステル単量体の具体例としては、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸フェニル等が挙げられる。
上記メタクリル酸エステル単量体、アクリル酸エステル単量体、メタクリル酸単量体、アクリル酸単量体は、単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００３１】
スチレン系単量体とは、その構造中にスチレン骨格を有する単量体であり、具体例としては、スチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、２，５−ジメチルスチレン、３，４−ジメチルスチレン、３，５−ジメチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、ｍ−エチルスチレン、ｏ−エチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン等のアルキル置換スチレン類、１，１−ジフェニルエチレン等が挙げられ、スチレンが好ましい。
これらのスチレン系単量体は、単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００３２】
イソプロペニル芳香族単量体の具体例としては、α−メチルスチレン、イソプロペニルトルエン、イソプロペニルエチルベンゼン、イソプロペニルプロピルベンゼン、イソプロペニルブチルベンゼン、イソプロペニルペンチルベンゼン、イソプロペニルヘキシルベンゼン、イソプロペニルオクチルベンゼン等のアルキル置換イソプロペニルベンゼン類が挙げられ、α−メチルスチレンが好ましい。
これらのイソプロペニル芳香族単量体は、単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００３３】
メタクリル酸単量体、アクリル酸単量体、メタクリル酸エステル単量体、アクリル酸エステル単量体と共重合可能な、上記以外の単量体の具体例としては、アクリロニトリル、メタクリルニトリル等のシアン化ビニル単量体、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド等のマレイミド単量体、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸等の不飽和カルボン酸単量体、イタコン酸、エチルマレイン酸、メチルイタコン酸、クロルマレイン酸などの酸無水物である不飽和ジカルボン酸無水物単量体、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン等の共役ジエン単量体が挙げられる。これらの単量体は２種以上付加して共重合してもよい。
【００３４】
上記のうち、より好ましいアクリル系樹脂としては、経済性、機械物性、透明性、耐候性の観点から、メタクリル酸メチル単独重合体、及びメタクリル酸メチルとアクリル酸エステルとの共重合体が挙げられる。
また、特に、フィルムを構成する材料の主成分であるアクリル系樹脂は、メタクリル酸エステル単量体及び／又はアクリル酸エステル単量体とスチレン系単量体と無水ジカルボン酸単量体単位とを、主鎖骨格構造中に有する共重合体であることが好ましい。
具体的には、単量体として、メタクリル酸メチル及び／又はアクリル酸エステル、スチレン、無水マレイン酸を有する共重合体が挙げられる。
なお、この場合、アクリル系樹脂を１００質量％としたとき、メタクリル酸メチル及び／又はアクリル酸エステルを４０質量％〜９０質量％、スチレンを０質量％〜４０質量％、無水マレイン酸を５質量％〜２０質量％含む組成が好ましく、かつ無水マレイン酸の共重合割合に対するスチレンの共重合割合の比（スチレンの共重合割合／無水マレイン酸の共重合割合）が１．０〜３．０であることが好ましい。
但し、スチレン系単量体については、後述するように、最終的に目的とするフィルムの用途に応じて含有させるか否かを決定することが好ましい。
【００３５】
フィルムを構成する材料として、共重合体中のメタクリル酸メチル、スチレン、無水マレイン酸の更に好ましい含量は、共重合体中のメタクリル酸メチル含量が４２質量％〜８３質量％、スチレン含量が１２質量％〜４０質量％、無水マレイン酸含量が５質量％〜１８質量％であり、特に好ましい含量は、共重合体中のメタクリル酸メチル含量が４５質量％〜７８質量％、スチレン含量が０質量％〜４０質量％、無水マレイン酸含量が６質量％〜１５質量％である。
上記組成とすることにより、実用上必要とされる耐熱性が確保され、液晶表示装置に適用されて実際に使用された場合においても、熱変形や分子配向に起因する熱収縮等が防止できる。
【００３６】
（フィルムの構成材料の留意点）
本実施形態におけるフィルムは、用途に応じて構成材料を選択することが好ましい。
すなわち、本実施形態のフィルムを光学フィルムとして用いる場合には、樹脂の固有複屈折の絶対値を小さくする必要があるので、スチレンを含む樹脂を用いることが好ましい。
一方において、スチレンを含有すると、樹脂の耐候性は低下する傾向があるため、光学フィルムではない一般用途のフィルムとしては好ましくない場合が多い。
上述したことから、光学フィルムとする場合には、メタクリル酸メチル、スチレン、無水マレイン酸系共重合体を構成材料として選択し、光学フィルム以外の一般用途のフィルムで特に屋外で長期に使用される用途の様に優れた耐候性が求められる場合には、スチレンを含有しないようにすることが好ましい。すなわちアクリル系樹脂として、上記（ａ）を選択することが好ましい。
【００３７】
本実施形態におけるフィルムの製造方法で用いられるアクリル系樹脂の重量平均分子量は、５万〜５５万の範囲であることが好ましい。
重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を適用して求められる。すなわち、公知のＧＰＣ装置とカラムとを用い、溶媒としてクロロホルムを用い、標準ポリスチレンを用いて分子量を換算して重量平均分子量を算出できる。
製膜安定性を確保し、得られたフィルムに配向を与え、引張強度、衝撃強度、耐折強さ等において十分な強度を与えるためには重量平均分子量が５万以上であることが好ましく、押出加工性、流動性、及び成形加工性の観点からは５５万以下であることが好ましい。
重量平均分子量が６万〜５０万がより好ましく、９万〜３５万がさらに好ましく、１１万〜３０万がさらにより好ましい。
【００３８】
（アクリル系樹脂の物理的特性）
アクリル系樹脂は、高温時の寸法安定性の観点からガラス転移温度Ｔｇの高い樹脂が好ましく、特に光学フィルム用途では、実際の使用時に外力による変形によって生じる複屈折を小さく抑制する観点から光弾性係数の絶対値の小さい樹脂、光線透過率の高い樹脂、表面硬度の高い樹脂であることが好ましい。
【００３９】
＜ガラス転移温度＞
本実施の形態におけるフィルムの製造方法において用いられる主成分であるアクリル系樹脂のガラス転移温度Ｔｇは、９０℃以上が好ましく、１００℃以上がより好ましく、１２０℃以上が更に好ましい。特に光学フィルムに用いられる樹脂のガラス転移温度Ｔｇは、１２５℃以上がより好ましく、１３０℃以上がさらにより好ましく、１３５℃以上が特に好ましい。
特に光学フィルムにおいては、主成分であるアクリル系樹脂のガラス転移温度が１２０℃以上であると、この光学フィルムを貼った偏光板が実際の液晶表示装置に組み込まれて使用された場合、実用環境で想定される８０℃〜９０℃の環境にさらされても、フィルムの収縮、変形、反りを効果的に防止でき、光学的な斑や、偏光板に変形応力の発生を回避できる。
【００４０】
＜光弾性係数の絶対値＞
特に光学フィルムにおいては、本実施の形態におけるフィルムの製造方法で用いられる主成分であるアクリル系樹脂の光弾性係数の絶対値は、目的とする光学フィルムの光弾性係数の絶対値に大きく影響する。
よって、アクリル系樹脂の光弾性係数は、５．０×１０-12／Ｐａ以下が好ましく、４．０×１０-12／Ｐａ以下がより好ましく、３．０×１０-12／Ｐａ以下がさらに好ましい。
光弾性係数の絶対値の小さい重合体を得るためには、光弾性係数が正の単量体と、光弾性係数が負の単量体とから構成される共重合体を得ることが好ましい。
光弾性係数が正の単量体の具体例としては、スチレン系単量体が挙げられ、代表例はスチレンである。
また、光弾性係数が負の単量体の具体例としては、メタクリル酸単量体、アクリル酸単量体、メタクリル酸エステル単量体、アクリル酸エステル単量体、及びイソプロペニル芳香族単量体が挙げられ、代表例としてはメタクリル酸メチルである。
共重合体中の単量体組成を調整することにより、得られた共重合体の光弾性係数の絶対値を小さくできる。
なお、光弾性係数とは、外力による複屈折の変化の生じやすさを表す係数であり、下記式により定義される。
光弾性係数：ＣR（／Ｐａ）＝Δｎ／σR
σRは伸長応力（Ｐａ）、Δｎは応力付加時の複屈折であり、Δｎは下式により定義される。
Δｎ＝ｎ1−ｎ2
ｎ1は伸長方向と平行な方向の屈折率、ｎ2は伸長方向と垂直な方向の屈折率である。
光弾性係数の絶対値が小さく０に近いほど、外力による複屈折の変化が小さいことを示し、目的とする光学フィルムにおいて好ましい特性となる。
光弾性係数は、Macromolecules 2004,37,1062-1066に詳細に記載される複屈折測定装置を用いて測定できる。
具体的には、レーザー光の経路にフィルムの引張り装置を配置し、試験片に伸張応力をかけながら、その複屈折を測定する。このようにして測定された値について、複屈折（Δｎ）をｙ軸、伸張応力（σR）をｘ軸としてプロットし、その関係から最小二乗近似により初期線形領域の直線の傾きから光弾性係数（ＣR）を算出できる。
【００４１】
＜光線透過率＞
特に光学フィルムにおいては、アクリル系樹脂の光線透過率については、８５％以上であることが好ましく、９０％以上であることがより好ましい。光線透過率が低いと、その光学フィルムを用いた液晶表示装置の輝度が低下するためである。
光線透過率は、ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に準拠して測定できる。
【００４２】
（その他の材料）
本実施形態におけるフィルムの製造方法においては、主成分であるアクリル系樹脂に対し、光学特性、表面硬度を損なわない範囲で、柔軟性を付与可能な樹脂、ゴム弾性を有する樹脂等の、いわゆる軟質樹脂を添加して、耐衝撃性、耐折強さを向上させることが好ましい。
このような軟質樹脂としては、例えば、アクリル酸エステル系ゴム状重合体、スチレン系熱可塑性エラストマー、スチレン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂、エチレン酢酸ビニル樹脂、オレフィン系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、ウレタン系熱可塑性エラストマー等が挙げられる。
これらの中で、ブチルアクリレートを主成分としたアクリル酸エステル系重合体や、ブタジエンを主成分とするゴム状重合体等のゴム弾性を有する軟質樹脂が好ましい。
これらの軟質樹脂をアクリル系樹脂へ添加する方法は、軟質樹脂がアクリル系樹脂マトリックス中において所定の粒子径で分散するように溶融混合条件を調整して分散させる方法と、軟質樹脂からなる所定の粒子径のゴム状弾性体粒子を予め作り、それをアクリル系樹脂マトリックス中へ分散させる方法とがあるが、目的とする耐衝撃性、耐折強さ、表面硬度及び光学特性を満足する物性が得られれば、どちらの添加方法を用いてもよい。
軟質樹脂の平均粒子径は、２．０μｍ以下が好ましく、１．０μｍ以下がより好ましく、０．５μｍ以下がさらに好ましく、０．０５μｍ〜０．３μｍがさらにより好ましい。平均粒子径が２．０μｍより大きくなると、光学フィルムのＨａｚｅが高くなる。
軟質樹脂の平均粒子径は、軟質樹脂が分散した状態のフィルムサンプルを透過型電子顕微鏡で観察し、各々の軟質樹脂の粒子径を測定し、これらの平均値を算出することにより求められる。
また、他の方法としては、軟質樹脂からなるゴム状弾性粒子をマトリックス樹脂へ分散させる前の状態で、レーザー回折／散乱式粒度分布測定装置（例えば、堀場製作所社製  ＬＡ−９１０（商品名））を用いて測定し、小粒径のものから累計の頻度が５０％となる粒子径を平均粒子径として選定する方法が挙げられる。
軟質樹脂よりなる粒子の添加量については、アクリル系樹脂１００質量部に対して、１５質量部以下が好ましく、１０質量部以下がより好ましく、８質量部以下が更により好ましく、５質量部以下が特に好ましい。
また、軟質樹脂よりなる粒子の屈折率については、マトリックスとなるアクリル系樹脂との屈折率の差が、０．０５以下であることが好ましく、０．０４５以下であることがより好ましく、０．０４以下であることがさらに好ましい。
これにより、得られるフィルムのＨａｚｅ（曇度）の低減化が図られ、良好な透明性が得られる。
【００４３】
本実施形態におけるフィルムの製造方法においては、主成分であるアクリル系樹脂、上述した軟質樹脂の他、一般的な配合剤、例えば熱安定剤、光安定剤、滑剤、加工助剤、可塑剤、耐衝撃助剤、位相差低減剤、紫外線吸収剤、艶消し剤、抗菌剤、防カビ剤等を含有させてもよい。
特に、建材等の屋外で用いられる一般フィルムや、液晶パネルを保護する光学フィルムとして利用する場合には、紫外線吸収剤を含有させて耐候性を付与することが好ましい。紫外線吸収剤の融点は、１１０℃以上が好ましく、１２０℃以上がより好ましく、１３０℃以上であれば、フィルム加工時の揮発が抑制でき、ロール汚れ等が防止できる。
紫外線吸収剤は、特に限定されないが、ベンゾトリアゾール系の紫外線吸収剤で分子量が４００以上のもの、トリアジン系紫外線吸収剤で分子量が４００以上のものが好ましい。
【００４４】
〔フィルムの製造工程〕
本実施形態においては、インフレーション法を適用する。
（延伸方法について）
使用樹脂のガラス転移温度Ｔｇ〜Ｔｇ＋４０℃で延伸される冷間延伸法と、融点以上または、融点のない樹脂ではＴｇ＋４０℃より高い温度で延伸を開始する溶融延伸法とを比較すると、後者の溶融延伸法の方が、得られるフィルムに分子配向を生じ難く、結果としてフィルムの強度は冷間延伸法に比べて低くなるが、実用上必要な強度が得られ、かつ厚さ方向の複屈折が小さく抑えられる傾向がある。
（配向について）
また、溶融延伸法でもＴ−ダイ法と円筒ダイ法とがあるが、Ｔ−ダイ法に比べて円筒ダイ法は、フィルム幅方向（ＴＤ方向）にもフィルムの長手方向（ＭＤ方向）にも同時に適度に配向を掛けることができ、それにより、ＭＤ方向とＴＤ方向の分子の配向度のバランスをとってフィルム強度を適切に制御できる傾向にある。
上述した傾向を受けて、本実施形態においては、溶融延伸法であり、かつ円筒ダイ法であるインフレーション法を適用する。
【００４５】
インフレーション法による樹脂フィルムの製造工程については、技術開示がなされている（株式会社産業調査会事典出版センター、１９９７年３月２４日発行「実用プラスチック成型加工事典」１９９ページ〜２０２ページ）。
具体的には、単軸又は二軸押出機に、上述したアクリル系樹脂を主成分とする原料樹脂を供給して溶融混合し、そのまま円筒ダイよりチューブ状に溶融樹脂を押出し、これに対し、封入した空気の力でバブル状に膨らませ、空冷又は水冷を施し、ピンチロールで挟み込んでフラットにして引き取る。
インフレーション法は、設備費が比較的安価で操作が容易であること、適用樹脂の範囲が広いこと、中規模の生産や、多品種を取り扱う場合に好適であること、成形条件をコントロールすることにより、長手方向（ＭＤ方向）及び幅方向（ＴＤ方向）の配向バランスの取れたフィルムが得られること、Ｔダイ法に比較して、いわゆる耳ロスが少ないこと、チューブ状で得られるので包装用の袋としてはシームレスの袋を容易に作製でき便利であること、又、一端を切り開いて広幅のフィルムも容易に得られ、更には両端を切って２枚のフィルムにすることもでき、空気の吹き込み量を調整することによってフィルム幅を広範囲にできること等の利点を有している。
【００４６】
上述したインフレーション法によりフィルムを作製する具体的な条件を下記（ａ）、（ｂ）に示す。
（ａ）原料樹脂である溶融樹脂のダイリップ出口における温度を、その樹脂のガラス転移温度Ｔｇより高く、メルトテンション（溶融樹脂を一定速度で延伸した時の応力を測定することにより求められる値）が５０ｍＮ以上となる温度以下の温度に調整し、押し出すことが必要である。
（ｂ）押し出した溶融樹脂を連続してフィルム幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率（ＢＵＲ）が１．５倍以上、かつフィルムの長手方向（ＭＤ方向）の延伸倍率（ＤＤＲ）が２．３倍以上になるように、ダイリップのクリアランス、樹脂の押出量、注入する空気量、及びピンチロールによるフィルムの巻き取り速度を調整することが必要である。
なお、フィルムの長手方向（ＭＤ方向）の延伸倍率（ＤＤＲ）、フィルム幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率（ＢＵＲ）は、それぞれ下記式により求められる。
ＤＤＲ＝（バブルを形成し冷却後のフィルムをピンチロールで巻き取る速度）／（押出量とダイリップ開口部面積から計算で求めたダイ出口で溶融樹脂の流れ出るＭＤ方向の速度）。
ＢＵＲ＝（最終的に得られたチューブ状フィルムを切り開きフラット状にした時のフィルムの全幅）／（外側ダイリップ周長と内側ダイリップ周長との平均値）。
これらの条件により、面配向度ΔＰの絶対値が０．７×１０-5以上になるように延伸することが好ましい。
面配向度（ΔＰ）の絶対値は、下記式（３）により表される。
ΔＰ＝（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ・・・（３）
なお、前記式（３）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、前記フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。
Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とは前記フィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。
メルトテンションが５０ｍＮ未満になる温度以上で押し出すと、延伸時の分子配向が掛かり難く、目的とするフィルム強度が得られ難い傾向にある。
また、フィルム幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率（ＢＵＲ）が１．５倍未満ではフィルムのＴＤ方向の耐折強さ、耐衝撃性が不足する傾向にあり、フィルムの長手方向（ＭＤ方向）の延伸倍率（ＤＤＲ）が２．３倍未満ではフィルムのＭＤ方向の耐折強さ、耐衝撃性が不足する傾向にある。また、面配向度ΔＰの絶対値が０．７×１０-5未満では耐折強度、耐衝撃性が不足する傾向にある。
【００４７】
特に光学フィルムにおいては、面配向度ΔＰの最適化は、テンター法等の冷間延伸法では困難である。何故ならば、冷間延伸法では溶融延伸法に比べて樹脂温度の低い状態で延伸されるため分子配向が掛かり易く、延伸倍率に対する屈折率の変化率（屈折率の変化量／単位延伸倍率）の値が溶融延伸法に比べて大幅に大きくなり、このため、冷間延伸法で延伸倍率の調整を行うだけでは、フィルムのＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の分子配向度および屈折率を微妙に調整することは困難になるためである。例えば延伸倍率を１．１〜１．５倍程度に低く抑えても屈折率の変化は大きく、面配向度ΔＰは、５０×１０-5〜１００×１０-5程度変化して、好ましい面配向度ΔＰの範囲に入る様にするための微調整が難しくなり、面内での面配向度ΔＰの均一性も得られ難くなる。
一方において、溶融延伸法では、逆に分子配向が掛かり難い分、延伸倍率を上げても分子配向度が十分に高まらない。よって一般的には、高い強度が得られず脆く弱いフィルムとなるが、本実施の形態における製造方法では、上記（ａ）のように、樹脂温度を通常の溶融延伸時の温度より低く保持しながら、上記（ｂ）のように、ＭＤ方向、ＴＤ方向の延伸倍率を最適化したことにより、実用上十分な強度が得られるように分子配向され、厚さ方向の複屈折も最小限に抑制され、最適な面配向度ΔＰのフィルムが得られる。すなわち、実用上十分な強度と厚さ方向のレターデーションＲｔｈの低減化の双方の特性を満足するフィルムが得られる。
なお、厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）は、下記式（２）により表される。
Ｒｔｈ＝〔（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ〕×ｄ  ・・・（２）
前記式（２）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とはフィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。ｄはフィルムの厚さを表す。
また、一般用フィルムにおいても光学フィルムにおいても、フィルムの長手方向の延伸倍率（ＤＤＲ）と幅方向の延伸倍率（ＢＵＲ）との比、すなわちＤＤＲ／ＢＵＲの値を１．５〜１２の範囲内にして、面内複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）が３０×１０-5以下になるように制御することが、ＴＤ方向とＭＤ方向の光学物性のバランスを取る上でも、耐折強さ、耐衝撃性などの機械的強度のバランスを取る上でも好ましい。ＤＤＲ／ＢＵＲの値が上記の範囲を外れると、フィルムは一軸延伸フィルムに近づき、面内複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）が増加し、且つ配向度の高い延伸方向に対して垂直方向に割れ易くなる傾向がある。
なお、面内複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）の、Ｎｘ、Ｎｙは、それぞれ、フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とはフィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向である。
【００４８】
本実施形態において、インフレーション法によりフィルムを作製する場合の、より好適な条件を下記（ｃ）、（ｄ）に示す。
（ｃ）原料樹脂である溶融樹脂のダイリップ出口における温度を、その樹脂のガラス転移温度Ｔｇ＋４０℃より高くし、メルトテンションが１００ｍＮ以上となる温度以下の温度にして押し出す。
（ｄ）押し出した溶融樹脂を連続してフィルム幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率（ＢＵＲ）が２．０倍以上、フィルムの長手方向（ＭＤ方向）の延伸倍率（ＤＤＲ）が４倍以上になるように、ダイリップのクリアランス、樹脂の押出量、注入する空気量、及びピンチロールによるフィルムの巻き取り速度を調整する。これにより、面配向度（ΔＰ）の絶対値が、一般用フィルムにおいては７．０×１０-5以上、光学フィルムにおいては１．０×１０-5〜５０×１０-5の範囲内になるように最適化する。
また、フィルムの長手方向の延伸倍率（ＤＤＲ）と幅方向の延伸倍率（ＢＵＲ）との比、すなわちＤＤＲ／ＢＵＲの値を２．０〜１０の範囲内にして、面内複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）が２０×１０-5以下になるように制御することがより好ましい。
【００４９】
本実施形態において、上述したインフレーション法によりフィルムを作製する場合の、さらに好適な条件を、下記（ｅ）、（ｆ）に示す。
（ｅ）原料樹脂である溶融樹脂のダイリップ出口における温度を、その樹脂のガラス転移温度Ｔｇ＋４０℃より高くし、メルトテンションが２００ｍＮ以上となる温度以下の温度にして押し出す。
（ｆ）押し出した溶融樹脂を連続してフィルム幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率（ＢＵＲ）を２．５倍以上、フィルムの長手方向（ＭＤ方向）の延伸倍率（ＤＤＲ）が７倍以上になるように、ダイリップのクリアランス、樹脂の押出量、注入する空気量、及びピンチロールによるフィルムの巻き取り速度を調整する。これにより、面配向度（ΔＰ）の絶対値が、一般用フィルムにおいては１０．０×１０-5以上、光学フィルムにおいては２．５×１０-5〜３０×１０-5の範囲内になるように最適化する。
また、フィルムの長手方向の延伸倍率（ＤＤＲ）と幅方向の延伸倍率（ＢＵＲ）との比、すなわちＤＤＲ／ＢＵＲの値を２．２〜８．０の範囲内にして、面内複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）が１０×１０-5以下になるように制御することが更により好ましい。
【００５０】
押し出した際のダイリップ出口における溶融樹脂の温度が、その樹脂のメルトテンションが５０ｍＮとなる温度よりも高い場合には、フィルムの配向度が十分に高くならず、面配向度（ΔＰ）の絶対値が０．７×１０-5未満になる傾向にあり、耐折強さ、耐衝撃性が低下する傾向にある。
また、押し出した際のダイリップ出口における溶融樹脂の温度が、その樹脂のガラス転移温度Ｔｇ以下になると、樹脂押し出し時のダイ内での樹脂の圧力が高くなりすぎて、良好な押出成形が困難となる。
また、押し出した際のダイリップ出口における溶融樹脂の温度条件が同一であれば、ＴＤ方向の延伸倍率（ＢＵＲ）、ＭＤ方向の延伸倍率（ＤＤＲ）を大きくすれば、それに従って面配向度（ΔＰ）の絶対値は大きくなる傾向にある。
さらに、フィルムのＭＤ方向の延伸倍率（ＤＤＲ）とＴＤ方向の延伸倍率（ＢＵＲ）とのバランスは、面内複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）に影響し、ＤＤＲ／ＢＵＲの比の値が２〜６付近よりも大きくなると、フィルム面内においてＭＤ方向の分子の配向がＴＤ方向の分子の配向より大きくなる。またＤＤＲ／ＢＵＲの比の値が２〜６付近より小さくなると、フィルム面内においてＴＤ方向の分子の配向がＭＤ方向の分子の配向より大きくなる。このどちらの場合にも、分子配向の異方性が大きくなり、面内でのレターデーション（Ｒｅ）が大きくなり、また耐折強度、耐衝撃性などの機械的強度の異方性が大きくなる傾向にある。
よって、ＤＤＲ／ＢＵＲは、１．５〜１２の範囲内に制御することが好ましく、２．０〜１０の範囲内とすることがより好ましく、２．２〜８．０の範囲内とすることがさらに好ましい。
なお、面内でのレターデーション（Ｒｅ）は、下記式（１）により表される。
Ｒｅ＝（Ｎｘ−Ｎｙ）×ｄ  ・・・（１）
前記式（１）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とはフィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。ｄはフィルムの厚さを表す。
【００５１】
なお、本実施形態のフィルムの製造方法において、目的とするフィルムを得るために、そのフィルムと非接着性の樹脂を用いて多層ダイで共押出して、その後に非接着性の樹脂層を取り除き、目的とするフィルムを得る製造方法が挙げられるが、下記（ａ）〜（ｃ）の観点で好ましい方法である。
（ａ）非接着性の樹脂層による断熱効果と、膜強度向上の効果でインフレーション時の製膜安定性を向上できる点。
（ｂ）製膜時に空気中のチリ、浮遊物、ゴミ、添加剤等の気化物、その他の異物がフィルムに付着するのを防ぐ効果がある点。
（ｃ）製膜後の取り扱い時のフィルム表面の傷つき防止、およびゴミなどの異物の付着防止の効果などの点。
そして、アクリル系樹脂の片側のみに非接着性樹脂を用いて共押出しする方法も、上記（ａ）〜（ｃ）の効果は得られるが、アクリル系樹脂の両側を非接着性樹脂で挟み込んで共押出しする方法の方がより効果的である。
【００５２】
上記において、多層ダイで共押出しする非接着性の樹脂は、その溶解度パラメータの値が、フィルムを構成する樹脂と近いと、相容性が良く、ブレンドした場合に混ざり易い傾向にあり、製膜時に共押出しすると接触する樹脂層同士が接着し易い傾向にある。
よって、非接着性の樹脂を選択する場合には、極性の異なる溶解度パラメータの値の差の大きな樹脂を選択することが好ましい。
また、共押出し時には接触する２種の樹脂同士の温度、粘度が大きく異なると、接触する樹脂の界面で層間の乱れを起して、透明性の良好なフィルムが得られなくなる傾向がある。
よって、フィルムの主成分であるアクリル系樹脂に対して非接着性の樹脂を選択する際には、ダイ内でのアクリル系樹脂の温度に近い温度で粘度の近い樹脂を選択することが好ましい。
上述した条件を満たせば、多種多様な熱可塑性樹脂が使用可能であるが、好ましくはポリオレフィン系樹脂、スチレン系樹脂、ナイロン系樹脂、フッ素含有樹脂等があり、より好ましくはポリオレフィン系樹脂であり、特に好ましくはポリプロピレン系樹脂である。
【００５３】
〔フィルムの物性〕
（面配向度（ΔＰ））
本実施形態においては、下記式（３）で表されるフィルムの面配向度（ΔＰ）の絶対値が０．７×１０-5以上であることが好ましく、７．０×１０-5以上であることがより好ましく、１０．０×１０-5以上であることがさらに好ましく、１５．０×１０-5以上であることがさらにより好ましい。
ΔＰ＝（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ・・・（３）
なお、前記式（３）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、前記フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。
Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とは前記フィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。
【００５４】
面配向度（ΔＰ）の絶対値の値が、０．７×１０-5未満であると、フィルムを取り扱う際の、実用上必要な折り曲げに対する強さである耐折強さ、フィルム加工時のフィルム繰り出し、巻き取り時にフィルムにかかる衝撃力に耐える強度、及び実際にフィルムが使用されている時の外部からの衝撃力に耐える強さである耐衝撃性が不足する傾向にある。
特に、光学フィルムとして利用する場合には、フィルムの面配向度（ΔＰ）の絶対値は０．７×１０-5以上１００×１０-5以下の範囲内であることが好ましく、１．０×１０-5以上５０×１０-5以下の範囲内であることがより好ましく、２．５×１０-5以上３０×１０-5以下の範囲内であることがさらに好ましい。
光学用途において、フィルムの面配向度（ΔＰ）の絶対値が１００×１０-5より大きくなると、フィルムの厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）の絶対値が大きくなる傾向にあり、斜め方向からの入射光に対して大きな位相差を生じ、液晶表示等の視野角特性に悪影響を及ぼす傾向がある。
【００５５】
（光学特性：Ｈａｚｅ（曇度））
本実施形態の製造方法により得られるフィルムは、ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３で測定したＨａｚｅ（％）が、２．０％以下である。
フィルムのＨａｚｅは、１．５％以下であることが好ましく、１．０％以下であることがより好ましく、０．８％以下であることが更により好ましく、０．５％以下であることが特に好ましい。
フィルムのＨａｚｅが２．０％を超えると、建材においては透明性が劣り外観が低下し、加飾フィルムにおいては、下地の加飾印刷の外観を損ねる。また、液晶表示装置の画像形成面に使用された場合、輝度が低くなり、光学特性が低下する。
Ｈａｚｅを低く抑えるためには、材料樹脂として透明性の高い樹脂を選択する。さらにはフィルム表面をより平滑化し、表面における光の散乱を低減化し、耐衝撃性、耐折強さを向上させるために加える軟質樹脂、弾性体粒子の添加量を極力抑制する。また、添加する樹脂、弾性体粒子の屈折率をマトリックスであるアクリル系樹脂の屈折率と極力近い値のものを選択する。
【００５６】
（表面硬度）
本実施形態の製造方法により得られるフィルムは、表面硬度について、鉛筆硬度試験で「ＨＢ」以上の硬度を示すことが好ましく、「Ｆ」以上の硬度がより好ましく、「Ｈ」以上の硬度がさらに好ましく、「２Ｈ」以上の硬度が特に好ましい。
フィルムの表面硬度が低いと、フィルムを取り扱う時およびフィルムが実際に使用される場合において、人のつめ、その他外部物質の接触で表面に傷がつき易くなる。
【００５７】
（耐折強さ）
本実施形態の製造方法により得られるフィルムは、ＪＩＳ  Ｐ−８１１５に従って測定した耐折強さが、フィルム長手方向（ＭＤ方向）、フィルム幅方向（ＴＤ方向）のいずれも１回以上であることが好ましい。
耐折強さは、フィルム長手方向（ＭＤ方向）、フィルム幅方向（ＴＤ方向）がいずれも５回以上であることがより好ましく、１０回以上であることが更により好ましく、２０回以上であることが特に好ましい。
フィルム長手方向（ＭＤ方向）又はフィルム幅方向（ＴＤ方向）のいずれかの耐折強さが１回未満であると、その方向へ１回曲げただけで割れてしまうため、例えば偏光子に貼り付ける際の取り扱い性が極めて悪いものとなる。
耐折強さを高めるためには、溶融樹脂温度、ＴＤ方向の延伸倍率、ＭＤ方向の延伸倍率を最適化し、フィルムの面配向度（ΔＰ）の絶対値を大きくすること、及び軟質樹脂、又は軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を配合することが挙げられる。フィルムの面配向度（ΔＰ）の絶対値を大きくする方法については後述する。
軟質樹脂、又は軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を添加する場合には、光学フィルムの透明性の悪化を防止するために、添加成分とアクリル系樹脂の屈折率をより近い値にし、かつ小粒径として分散させる等の方法を適用する。
【００５８】
（光学特性：面内方向のレターデーション）
本実施の形態の製造方法で得られるフィルムは、下記式（１）で表される面内方向のレターデーション（Ｒｅ）が２０ｎｍ以下であることが好ましい。
Ｒｅ＝（Ｎｘ−Ｎｙ）×ｄ  ・・・（１）
前記式（１）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とはフィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。ｄはフィルムの厚さを表す。
【００５９】
面内方向のレターデーション（Ｒｅ）は１０ｎｍ以下であることがより好ましく、７ｎｍ以下であることが更により好ましく、５ｎｍ以下であることが特に好ましい。
面内方向のレターデーション（Ｒｅ）が２０ｎｍより大きくなると、フィルム面に垂直に入射する光に対する位相差が大きくなり、良好な光学特性が得られ難くなる傾向であり、また、フィルムの幅方向（ＴＤ方向）と長手方向（ＭＤ方向）との物性の差が大きくなり、配向度の低い方向に強度の弱いフィルムになる傾向がある。
面内方向のレターデーション（Ｒｅ）を２０ｎｍ以下にするためには、フィルムの面内複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）を３０×１０-5以下にすることが好ましい。
このためには、フィルムを製膜する際の、フィルム幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率（ＢＵＲ）と、長手方向（ＭＤ方向）の延伸倍率（ＤＤＲ）とを調整し、各方向の分子の配向度を最適化させればよい。具体的には、光学フィルムの長手方向（ＭＤ方向）の延伸倍率（ＤＤＲ）と光学フィルムの幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率（ＢＵＲ）との比、すなわち（ＤＤＲ）／（ＢＵＲ）の値を１．５〜１２の範囲内に保つことが有効である。より好ましくは（ＤＤＲ）／（ＢＵＲ）の値を２．０〜１０の範囲内に保持し、さらに好ましくは（ＤＤＲ）／（ＢＵＲ）の値を２．２〜８．０の範囲内に保持する。
【００６０】
（光学特性：厚さ方向のレターデーション）
本実施の形態の製造方法で得られる光学フィルムは、下記式（２）で表される厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）が−３０ｎｍ〜＋３０ｎｍであることが好ましい。
Ｒｔｈ＝〔（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ〕×ｄ  ・・・（２）
前記式（２）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とはフィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。ｄはフィルムの厚さを表す。
【００６１】
厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）は、−２０ｎｍ〜＋２０ｎｍの範囲内であることがより好ましく、−１０ｎｍ〜＋１０ｎｍの範囲内であることが更により好ましく、−５ｎｍ〜＋５ｎｍの範囲内であることが特に好ましい。
厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）が３０ｎｍより大きくなると、フィルムの斜め方向からの入射光に対して位相差が大きくなり、液晶表示の視野角特性に悪影響を及ぼす傾向にある。
【００６２】
厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）は下記式（２）により表される。
面配向度ΔＰは、上記のように、式（３）により表される。
Ｒｔｈ＝〔（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ〕×ｄ・・・（２）
ΔＰ＝（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２−Ｎｚ・・・（３）
前記式（２）、（３）中、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚは、それぞれ、フィルムにおけるＸ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の屈折率を表す。Ｘ軸とは、前記フィルムの面内において最大の屈折率を示す軸方向であり、Ｙ軸とはフィルムの面内においてＸ軸に対して垂直な軸方向であり、Ｚ軸は、Ｘ軸、Ｙ軸に垂直な厚さ方向である。ｄはフィルムの厚さを表す。
式（２）、（３）から明らかなように、厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）の絶対値を小さくするためには、面配向度ΔＰの絶対値を小さくするか、厚さｄを小さくすることが必要である。
厚さｄを一定とした場合にはΔＰの絶対値を小さくする。
しかしながら、面配向度ΔＰを小さくすると、フィルムの機械的強度、折り曲げに対する強度（耐折強さ）が低下する。そこで、厚さｄを考慮しながらΔＰの絶対値を最適化する。本実施の形態の製造法で得られるフィルムの面配向度ΔＰの絶対値は、特に光学フィルム用途においては、０．７×１０-5〜１００×１０-5の範囲内に保持することが好ましく、１．０×１０-5〜５０×１０-5の範囲内に保持することがより好ましく、２．５×１０-5〜３０×１０-5の範囲内に保持することがさらに好ましい。
【００６３】
特に光学フィルムにおいて、面配向度ΔＰの絶対値を０．７×１０-5〜１００×１０-5の範囲内に保持する方法については、フィルムのＸ、Ｙ、Ｚ軸方向の分子配向の程度を調整することが必要となる。具体的には、使用樹脂の分子量、製膜時の溶融樹脂の温度、フィルム幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率（ＢＵＲ）、フィルム長手方向（ＭＤ方向）の延伸倍率（ＤＤＲ）等の条件を調整することが必要である。
【００６４】
アクリル系樹脂の分子量を高分子量化すること、樹脂温度を下げること、及びフィルム幅方向及び長手方向の延伸倍率を高くすることは、面配向度ΔＰの絶対値を大きくする観点やフィルムの耐折強さ、耐衝撃性を高める観点からは好ましいが、特に光学フィルムにおいて面配向度ΔＰの絶対値を大きくすると、厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）の絶対値が大きくなるという不利益を生じる。
逆に、アクリル系樹脂の分子量を低分子量化すること、樹脂温度を上げること、及びフィルム幅方向及び長手方向の延伸倍率を低くすることは、特に光学フィルムにおいては面配向度ΔＰの絶対値を小さくする観点、厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）の絶対値を小さくする観点からは好ましいく、他方において耐折強さ、耐衝撃性を低下させるという不利益を生じる。
また、一般的に、ガラス転移温度Ｔｇ以上Ｔｇ＋４０℃以下の温度で延伸を行うテンター法等の冷間延伸法においては、分子配向度が大きくなり、ΔＰの絶対値が大きくなり過ぎるため、耐折強さ、耐衝撃性は満足できるがＲｔｈの絶対値を小さくすることが困難となる。一方において、溶融延伸法では、ΔＰの絶対値が小さくなり過ぎ、Ｒｔｈの絶対値は小さくできるが、弱くて脆いフィルムしか得られないという不都合がある。
【００６５】
本実施の形態におけるフィルムの製造方法においては、上述したように、溶融樹脂温度、延伸倍率を最適化し、アクリル系樹脂の優れた点である高い透明性と表面高度、耐候性を維持しながら、十分な耐折強さ、耐衝撃性を有し、同時に特に光学フィルムにおいては厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）の絶対値を抑制するという、相反する２種の物性を満足するべく、フィルムの長手方向、幅方向、厚さ方向の分子配向を最適化し、上記の物性のバランスを良好なものとしている。
【００６６】
〔フィルムの膜厚〕
本実施の形態の製造方法においては、フィルムの膜厚は、５μｍ〜２００μｍの範囲内とする。
膜厚が５μｍ未満であると、実用上十分な強度が確保できず、取り扱い時に容易に破断してしまうおそれがある。
一方、膜厚が２００μｍを超えると、インフレーション法では円筒状のフィルムを平板状に折り畳む際のシワの発生防止が難しくなり、また、周方向に良好な厚み精度を有するフィルムが得られ難くなる傾向にある。また、特に光学フィルムにおいては上述したレターデーション（Ｒｅ、Ｒｔｈ）と、耐折強さと、Ｈａｚｅの全てにおいて、良好なバランスを図ることが困難になる。
具体的な用途を考慮した膜厚としては、一般用途では１０〜１５０μｍが好ましい。また特に光学フィルム用途では、偏光子保護フィルムにおいては、５μｍ〜１００μｍが好ましく、１０μｍ〜８０μｍがより好ましく、１０μｍ〜６０μｍがさらに好ましく、２０μｍ〜６０μｍがさらにより好ましい。視野角拡大フィルム及びアンチグレア（防眩）フィルム用支持体においては、１０μｍ〜１２０μｍがより好ましく、２０μｍ〜１００μｍがさらに好ましく、４０μｍ〜１００μｍが更により好ましい。反射防止フィルム用支持体においては、２０μｍ〜１８０μｍがより好ましく、５０μｍ〜１６０μｍがさらに好ましく、８０μｍ〜１６０μｍがさらにより好ましい。
【００６７】
〔フィルムの使用態様〕
本実施形態の製造方法により得られるフィルムは、上述したアクリル系樹脂やその他の構成樹脂が混合した単層フィルム構成としてもよいが、その他、所定の基材や機能層に積層した多層構成として用いてもよい。
例えば、ガラス、ポリオレフィン樹脂、ガスバリア性の優れるエチレンビニルアルコール共重合体樹脂、塩化ビニリデン系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂等の基材を用いて、接着剤を介して積層するか、あるいは接着性樹脂を用いての多層共押出成形等により積層構成として実用に供することができる。
【００６８】
〔用途〕
本実施形態のアクリル系樹脂を主成分とするフィルムの製造方法により作製されるフィルムは、建材、加飾フィルム、貼合積層フィルム、農業フィルム、インテリア等の一般フィルムとして利用できる。また、優れた耐候性と透明性、生産性に基づく経済性とから、最近の地球温暖化対策として注目されている太陽光発電装置の採光部材として利用できる。
また、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）、プラズマディスプレイ（ＰＤＰ）等のディスプレイデバイス等、光学用フィルムとしても利用できる。
さらに、建材用フィルム、偏光子保護フィルムのように、フィルム単独で使用する場合の他、視野角拡大フィルム等、所定の機能膜を積層コーティングされて用いられるフィルムの支持体となるフィルムとしても利用できる。
光学フィルム用途では、具体的には液晶ディスプレイに用いられる偏光フィルムの保護用の偏光子保護フィルム、偏光板に貼って用いられる視野角拡大フィルムの支持体であって、所定の液晶等をコーティングして用いられるフィルムや、眩しさを抑制し見やすいディスプレイ画面を実現するために偏光板の最表面に貼って用いられるアンチグレア（防眩）フィルムの支持体であり所定のアンチグレア層をコーティングして用いられるフィルム、反射防止フィルムの支持体であって所定の低反射層等をコーティングして用いられるフィルム等としても利用できる。
なお、光学フィルムとして使用する場合、例えば、偏光子保護フィルムとして利用する場合には、所定の偏光子と接する面に、接着性を向上させる易接着処理を施してもよい。易接着処理としては、例えば、コロナ処理、プラズマ処理、低圧ＵＶ処理、ケン化処理等の各種表面処理や、アンカー層を形成する所定の処理が挙げられる。特にコロナ処理、アンカー層の形成処理が好ましい。また、本実施の形態における光学フィルムは、例えば所定の偏光子の両面に貼ってもよく、一面のみに貼り、他の一面には、他の保護フィルム、例えばセルロース系樹脂フィルムを貼り合わせて、透湿度、耐久性、強度等の各種物性を適宜制御できる。
【実施例１】
【００６９】
以下、本発明の実施例と、比較例を挙げて具体的に説明する。
先ず、下記実施例及び比較例において適用する物性測定法及び評価方法を示す。
【００７０】
〔ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）による重量平均分子量〕
日本ウォーターズ（株）製のＧＰＣ「alliance ２６９５（商品名）」を用い、カラムとして昭和電工（株）製「Ｓｈｏｄｅｘ  ＧＰＣ  ＬＦ−８０４（商品名）」を用い、溶媒としてクロロホルムを用いて、カラム温度４０℃とし、標準ポリスチレンを用いて分子量を換算して重量平均分子量を求めた。
【００７１】
〔ガラス転移温度：Ｔｇ（℃）〕
ＪＩＳ−Ｋ７１２１に準拠して、樹脂のガラス転移温度Ｔｇを測定した。
先ず、標準状態（２３℃、６５％ＲＨ）で状態調節（２３℃で１週間放置）した試料から試験片として４点（４箇所）、それぞれ約１０ｍｇを切り出した。
次に、パーキンエルマー（Ｐｅｒｋｉｎ−Ｅｌｍｅｒ）社製の示差走査熱量計（熱流速型ＤＳＣ）：ＤＳＣ−７型（商品名）を用いて、窒素ガス流量２５ｍＬ／分、１０℃／分で室温（２３℃）から２００℃まで昇温し（１次昇温）、２００℃で１０分間保持して完全に融解させた後、３０℃／分で−１００℃まで降温させて、−１００℃で２分間保持し、更に上記昇温条件で２回目の昇温（２次昇温）する間に描かれるＤＳＣ曲線のうち、２次昇温時の階段状変化部分曲線と各ベースライン延長線から縦軸方向に等距離にある直線との交点（中間点ガラス転移温度）をＴｇ（単位℃）として測定した。
１試料当り４点の算術平均（小数点以下四捨五入）を算出し、これを測定値とした。
【００７２】
〔メルト・フローレート（ＭＦＲ）〕
ＭＦＲは、ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８に従い、２３０℃、３．８ｋｇ荷重で測定した。
【００７３】
〔ダイ出口における樹脂温度（℃）〕
ダイ出口における樹脂温度は、フィルムを一定条件で連続して製膜している際、溶融樹脂がダイから出る直前に接触するダイリップ部分の温度を、予めその付近に埋め込んでおいた温度検出端により測定した。
【００７４】
〔メルトテンション（ｍＮ）〕
メルトテンションとは、溶融樹脂を、一定速度で延伸した時の応力を測定することにより求められる値である。
メルトテンションは、東洋精機製メルトテンション測定器「キャピログラフ  １Ｃ」（商品名）を用い、樹脂温度１９０℃〜２５０℃の範囲で、ノズル径２．０９５ｍｍ、ノズル長さ８ｍｍ、押出速度１０ｍｍ／分とし、巻取速度を１５ｍ／分の条件として測定した。
樹脂温度は、製膜時にダイ出口付近での溶融樹脂の温度を想定して、後述のアクリル系樹脂ＡＲ１では２１０〜２５０℃の範囲で５℃ごとに、アクリル系樹脂ＡＲ２では１９０〜２３５℃の範囲で５℃ごとに設定してメルトテンションの測定を行い、そのデータから近似式を求めて上記温度範囲の任意の温度でのメルトテンションを算出した。
なお、アクリル系樹脂ＡＲ１においては、２１５℃でのメルトテンションが５００ｍＮとなり、２１０℃以下では測定範囲以上に大きな値になったので、その場合、＞５００ｍＮと表記した（下記表２参照）。
【００７５】
〔フィルムの厚さ（μｍ）〕
フィルムの厚さは、ＪＩＳ−Ｋ−７１３０に従い、マイクロメータを用いて測定した。
【００７６】
〔フィルムの面配向度ΔＰ〕
王子計測機器（株）製の自動複屈折計「ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ」（商品名）を使用して、面配向度ΔＰを測定した。
【００７７】
〔落錘衝撃強度〕
先ず、標準状態（２３℃、６５％ＲＨ）で状態調節（２３℃、１週間放置）したフィルムから試験片として２２５ｍｍ×２５０ｍｍ角、厚さ４０μｍの四角形状フィルムを１種当り３０枚切り出した。
その後、ＡＳＴＭ  Ｄ−１７０９−９１（Ａ法）に準拠して、東洋精機製のダート衝撃試験装置を用いて、５０％破壊エネルギー（Ｄａｒｔ強度：単位ｍＪ）を標準状態下で測定した（有効数字２桁）。
＜耐衝撃性の評価尺度＞
評価記号    尺度
ＡＡ    ：落錘衝撃強度が１６０ｍＪより高く、耐衝撃性の最も優れたフィルム。
Ａ      ：落錘衝撃強度が１４０ｍＪより高く１６０ｍＪ以下で、耐衝撃性の優れた              フィルム。
Ｂ      ：落錘衝撃強度が１２０ｍＪより高く１４０ｍＪ以下で、中程度の耐衝撃性              を有するフィルム。
Ｃ      ：落錘衝撃強度が１００ｍＪより高く１２０ｍＪ以下で、一般用途で実用上              必要最小限の耐衝撃性を有するフィルム。
Ｄ      ：落錘衝撃強度が４０ｍＪより高く１００ｍＪ以下で、限定された用途での              み使用可能な最低限の耐衝撃性を有するフィルム。
×      ：落錘衝撃強度が４０ｍＪ以下で、耐衝撃性が不足して実用に耐えない弱い              フィルム。
【００７８】
〔フィルムの表面硬度〕
フィルムの表面硬度は、ＪＩＳ  Ｋ−５６００−５−４（引っかき硬度（鉛筆法））に準拠して測定した。
＜フィルムの表面硬度の評価尺度＞
評価記号    尺度
ＡＡ    ：鉛筆硬度で２Ｈ以上であり、表面硬度が最高に優れるフィルム。
Ａ      ：鉛筆硬度でＨであり、表面硬度がかなり優れるフィルム。
Ｂ      ：鉛筆硬度でＦであり、ある程度の表面硬度を有するフィルム。
Ｃ      ：鉛筆硬度でＨＢであり、一般的用途で実用上必要最低限の表面硬度を有す              るフィルム。
Ｄ      ：鉛筆硬度でＢ〜３Ｂの範囲内で、限定された用途でのみ使用可能な最低限              の表面硬度を有するフィルム。
×      ：鉛筆硬度で４Ｂかそれより柔らかく、実用上必要となる表面硬度を有しな              いフィルム。
【００７９】
〔Ｈａｚｅ（曇度：％）、透明性〕
標準状態（２３℃、６５％ＲＨ）の条件で状態調節（２３℃で１週間放置）を行ったフィルムから、試験片として５０ｍｍ角の正方形状で、厚さ４０μｍのフィルムを切り出した。
この試験片を用いて、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３に準拠して、日本電色工業製の濁度計（ヘーズメーター）、ＮＤＨ−１００１ＤＰ型を用いて、曇度（Ｈａｚｅ：単位％）を標準状態下で測定し、１種フィルム当り６点の算術平均値（有効数字２桁）を算出し、これを測定値とした。
透明性は、フィルムのＨａｚｅの値を用いて下記のように評価した。
＜評価尺度＞
評価記号  尺度
ＡＡ    ：Ｈａｚｅの値が０．５％以下で最高に透明性の良いフィルム。
Ａ      ：Ｈａｚｅの値が０．５％より高く０．８％以下で、かなり透明性の良いフィ            ルム。
Ｂ      ：Ｈａｚｅの値が０．８％より高く１．０％以下で、比較的透明性の良いフィ            ルム。
Ｃ      ：Ｈａｚｅの値が１．０％より高く１．５％以下で、実用に耐える透明性を有            するフィルム。
Ｄ      ：Ｈａｚｅの値が１．５％より高く２．０％以下で、実用に耐える最低限の透            明性を有するフィルム。
×      ：Ｈａｚｅの値が２．０％より高く、透明性の必要な用途で用いるフィルムと            しての実用に耐えるだけの透明性を有していないフィルム。
【００８０】
〔破断時引張強度（ＭＰａ）、破断時引張伸度（％）〕
破断時引張強度、破断時引張伸度はＡＳＴＭ−Ｄ８８２に準拠して測定した。
【００８１】
〔総合評価〕
フィルムの耐衝撃性と表面硬度と透明性の評価結果を基に、以下の尺度で総合評価を行った。
＜総合評価の評価尺度＞
評価記号    尺度
ＡＡ  ：耐衝撃性、表面硬度、透明性の３つの評価の内２つ以上がＡＡであり、最も優
れたレベルでバランスが取れた最良のフィルム。
Ａ    ：耐衝撃性、表面硬度、透明性の３つの評価の内の少なくとも１つがＡの評価で
それ以外が全てＡ以上で、優れたレベルでバランスが取れたＡＡに次いで良い
フィルム。
Ｂ    ：耐衝撃性、表面硬度、透明性の３つの評価の内の少なくとも１つがＢの評価で
それ以外が全てＢ以上で、比較的優れたレベルでバランスが取れた良いフィル
ム。
Ｃ    ：耐衝撃性、表面硬度、透明性の３つの評価の内の少なくとも１つがＣの評価で
それ以外が全てＣ以上で、実用可能な最低レベルであるフィルム。
Ｄ    ：耐衝撃性、表面硬度、透明性の３つの評価の内の少なくとも１つがＤの評価で
それ以外が全てＤ以上で、限定された用途でのみ実用可能な最低レベルである
フィルム。
×    ：耐衝撃性、表面硬度、透明性の３つの評価の少なくとも１つが、×の評価で実
用可能なレベルに達しておらず、総合的に実用に耐えないフィルム。
【００８２】
後述する実施例及び比較例の各サンプルにおいて用いるポリマーの成分として、アクリル系樹脂ＡＲ１、アクリル系樹脂ＡＲ２、軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を含むアクリル系樹脂、ポリプロピレンを、下記表１に示す。
なお、アクリル系樹脂ＡＲ１、ＡＲ２は、下記の方法により調製し、フィルムの製膜に用いた。
軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を含むアクリル系樹脂は、旭化成ケミカルズ株式会社製、デルペットＳＲ８５００（商品名）を用いた。この樹脂はメタクリル酸メチル・アクリル酸ブチル・スチレン共重合体とメタクリル酸メチル・アクリル酸メチル共重合体との混合物からなる樹脂で、前者が軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を形成し、その平均粒子径は電子顕微鏡で観察した結果から０．１μｍであり、含有量は４０〜５０質量％であり、後者のアクリル系樹脂（含有量６０〜５０質量％）からなるマトリックス中に粒子状で分散して存在している樹脂である。
ポリプロピレンは、株式会社プライムポリマー製  プライムポリプロ  Ｆ７０４ＮＰ（商品名）を用いた。
【００８３】
＜アクリル系樹脂ＡＲ１、ＡＲ２の調整＞
（アクリル系樹脂ＡＲ１）
公知の方法（例えば、特公昭６３−１９６４号公報に記載の方法）で、単量体としてメタクリル酸メチル、スチレン、無水マレイン酸を用いて、メタクリル酸メチル・スチレン・無水マレイン酸共重合体を作製した。
共重合体の組成、重量平均分子量、ＭＦＲ（メルト・フローレート）を、下記表１に示す。すなわち、メタクリル酸メチル７４質量％、スチレン１６質量％、無水マレイン酸１０質量％、標準ポリスチレン換算重量平均分子量は１１．３万、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２３０℃、３．８ｋｇ荷重）は１．６ｇ／１０分である。
（アクリル系樹脂ＡＲ２）
公知の方法（例えば、特許第３７７９７７７号公報に記載の溶液重合法）により、単量体としてメタクリル酸メチル、アクリル酸メチルを用いて、メタクリル酸メチル・アクリル酸メチル共重合体を作製した。
共重合体の組成、重量平均分子量、ＭＦＲ（メルト・フローレート）を、下記表１に示す。すなわち、メタクリル酸メチル９８質量％、アクリル酸メチル２質量％、ＧＰＣで測定した標準ポリスチレン換算の重量平均分子量は９．０万、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ−１２３８、２３０℃、３．８ｋｇ荷重）は８．０ｇ／１０分である。
【００８４】
【表１】
2010100801.tif 000002
【００８５】
〔実施例１〜４〕
アクリル系樹脂ＡＲ１のペレットに対して、予め十分に乾燥処理を施した。
ダイとして、リップクリアランスが２．５ｍｍの３種３層の円筒ダイを用いた。
３層のフィルム構成として、最外層及び最内層に、それぞれ上記ポリプロピレン、プライムポリプロ  Ｆ７０４ＮＰ（商品名）のペレットを用いて単軸押出機で溶融押出しを行った。
中間層には、上記アクリル系樹脂ＡＲ１のペレットを用いて単軸押出機で溶融押出しした。すなわち、アクリル系樹脂層ＡＲ１が中間層で、外側２層のポリプロピレン層に挟まれた２種３層の構造のフィルムをチューブ状にして共押出した。
製膜条件を下記表２に示す。
ダイ出口における溶融したアクリル系樹脂の温度が、下記表２に示す温度になるように押出機温度及びダイ温度を設定した。
フィルムの円筒内部に空気を入れて、外からはエアーリングを用いて冷却した。
ＭＤ方向の延伸倍率（ＤＤＲ）、ＴＤ方向の延伸倍率（ＢＵＲ）、及びフィルムの厚さが下記表２に示す値となるように、樹脂の押出し速度、フィルムの引き取り速度、樹脂を膨らませるために入れる空気の量、冷却する冷風の温度を制御した。
上述のようにして得られたチューブ状の２種３層のフィルムを、ピンチロールで平面状に２枚重ねにして、それを巻取機でロール状に巻き取った。
その後、２枚重ねのフィルムの両端をスリットした後に、２枚重ねのフィルムを１枚ずつ別々にして巻き取った。
上述したようにして得られた１枚の２種３層フィルムから、外側の２枚のポリプロピレン層を剥がし、目的とするアクリル系樹脂フィルム１枚を得た。
下記表２に、上記工程により得られたアクリル系樹脂フィルムの厚み（μｍ）、面配向度ΔＰ、落錘衝撃強度（ｍＪ）、表面硬度、Ｈａｚｅ（％）、破断時引張強度（ＭＰａ）、破断時引張伸度（％）の、それぞれの測定結果及び総合評価を示した。
【００８６】
〔実施例５〜１１〕
アクリル系樹脂ＡＲ１のペレットに、軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を含むアクリル系樹脂としてデルペットＳＲ８５００（旭化成ケミカルズ株式会社製  商品名）のペレットをドライブレンドしたものを用いて、単軸押出機で中間層の溶融押出しを行った。
その他は、前記実施例１〜４と同様に、ダイ、押出機を用いて、下記表２に示す製膜条件に従って２種３層の構造のフィルムを作製した。
得られた２種３層フィルムから、外側の２枚のポリプロピレン層を剥して、目的とするアクリル系樹脂フィルムを得た。
下記表２に、アクリル系樹脂フィルムの厚み（μｍ）、面配向度ΔＰ、落錘衝撃強度（ｍＪ）、表面硬度、Ｈａｚｅ（％）、破断時引張強度（ＭＰａ）、破断時引張伸度（％）の、それぞれの測定結果及び総合評価を示した。
【００８７】
〔実施例１２〕
温度条件は実施例３と同様とし、アクリル系樹脂ＡＲ１のペレットを用いて、単軸押出機で中間層の溶融押出しを行った。
樹脂の押出し速度、フィルムの引き取り速度、樹脂を膨らませるために入れる空気の量、冷却する冷風の温度を制御して、ＭＤ方向の延伸倍率（ＤＤＲ）を３．１倍、ＴＤ方向の延伸倍率（ＢＵＲ）を１．６倍に変更した。
その他の条件は、実施例１〜４と同様の方法により、アクリル系樹脂層が中間層で、外側の２層のポリプロピレン層に挟まれた２種３層の構造のフィルムをチューブ状にして共押出し、２種３層構造のフィルムを作製した。
得られた２種３層フィルムから、外側の２枚のポリプロピレン層を剥して、目的とするアクリル系樹脂フィルムを得た。
下記表２に、アクリル系樹脂フィルムの厚み（μｍ）、面配向度ΔＰ、落錘衝撃強度（ｍＪ）、表面硬度、Ｈａｚｅ（％）、破断時引張強度（ＭＰａ）、破断時引張伸度（％）の、それぞれの測定結果及び総合評価を示した。
【００８８】
〔実施例１３〕
アクリル系樹脂ＡＲ２のペレットを用いて、単軸押出機で中間層の溶融押出しを行い、ダイ出口での樹脂温度が１９０℃とした。製膜条件は下記表２に示す。
その他の条件は、実施例１〜４と同様にして、アクリル系樹脂層が中間層で、外側の２層のポリプロピレン層に挟まれた２種３層の構造のフィルムをチューブ状にして共押出し、２種３層構造のフィルムを作製した。
得られた２種３層フィルムから、外側の２枚のポリプロピレン層を剥して、目的とするアクリル系樹脂フィルムを得た。
下記表２に、アクリル系樹脂フィルムの厚み（μｍ）、面配向度ΔＰ、落錘衝撃強度（ｍＪ）、表面硬度、Ｈａｚｅ（％）、破断時引張強度（ＭＰａ）、破断時引張伸度（％）の、それぞれの測定結果及び総合評価を示した。
【００８９】
下記表２に示すように、本発明方法により作製された実施例１〜１３のアクリル系樹脂フィルムは、いずれも実用上十分な耐衝撃性、表面硬度、引張強度、伸度を有し、透明性も良好であった。
【００９０】
〔実施例１４、１５〕
アクリル系樹脂ＡＲ１のペレットを用いて、ダイ出口での樹脂温度を実施例１４においては２４５℃とし、実施例１５においては２３５℃に設定した。
その他の条件は、上述した実施例１と同様にして、アクリル系樹脂層が中間層で、外側の２層のポリプロピレン層に挟まれた２種３層の構造のフィルムをチューブ状にして共押出し、２種３層構造のフィルムを作製した。
得られた２種３層フィルムから、外側の２枚のポリプロピレン層を剥して、目的とするアクリル系樹脂フィルムを得た。
下記表２に、アクリル系樹脂フィルムの厚み（μｍ）、面配向度ΔＰ、落錘衝撃強度（ｍＪ）、表面硬度、Ｈａｚｅ（％）、破断時引張強度（ＭＰａ）、破断時引張伸度（％）の、それぞれの測定結果及び総合評価を示した。
実施例１４及び１５は、ダイ出口での樹脂温度が高く、メルトテンションが低いため、製膜が不安定であったが、実用上必要な最低限の強度は確保されたフィルムが得られた。
【００９１】
〔比較例１、２、実施例１６、１７〕
アクリル系樹脂ＡＲ１のペレットに、軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を含むアクリル系樹脂としてデルペットＳＲ８５００のペレットをドライブレンドしたものを用いて、下記表２に示す樹脂組成になるように、単軸押出機で中間層の溶融押出しを行い、実施例５〜１１と同様にして、アクリル系樹脂層が中間層で、外側の２層のポリプロピレン層に挟まれた２種３層の構造のフィルムをチューブ状にして共押出し、２種３層構造のフィルムを作製した。
得られた２種３層フィルムから、外側の２枚のポリプロピレン層を剥して、目的とするアクリル系樹脂フィルムを得た。
下記表２に、アクリル系樹脂フィルムの厚み（μｍ）、面配向度ΔＰ、落錘衝撃強度（ｍＪ）、表面硬度、Ｈａｚｅ（％）、破断時引張強度（ＭＰａ）、破断時引張伸度（％）の、それぞれの測定結果及び総合評価を示した。
比較例１、２、実施例１６、１７においては、実用上必要な耐衝撃性が得られる様にアクリル系樹脂ＡＲ１に、軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を含むアクリル系樹脂としてデルペットＳＲ８５００のペレットをドライブレンドしたため耐衝撃性は満足できた。しかしながら、それに伴いフィルムの表面硬度が低下した。
また、実施例１６，１７はＳＲ８５００の添加量が２４質量％、比較例１は４０質量％、比較例２は３２質量％で、これよりフィルム中に含まれるゴム状弾性体粒子は、実施例１６、１７においては約１２質量％程度であるのに対して、比較例１、２においては約２０質量％、１６質量％となっている。これにより、比較例１、２のフィルムは、Ｈａｚｅが２％を超え、実用上十分な透明性を有していないものであることがわかった。
【００９２】
〔実施例１８〕
温度条件は、実施例１と同様とした。
アクリル系樹脂ＡＲ１のペレットを用いて、単軸押出機で中間層の溶融押出しを行い、樹脂の押出し速度、フィルムの引き取り速度、樹脂を膨らませるために入れる空気の量、冷却する冷風の温度を制御して、ＭＤ方向の延伸倍率（ＤＤＲ）を２．５倍、ＴＤ方向の延伸倍率（ＢＵＲ）を１．６倍に変更した。その他の条件は実施例１〜４と同様とし、アクリル系樹脂層が中間層で、外側の２層のポリプロピレン層に挟まれた２種３層の構造のフィルムをチューブ状にして共押出し、２種３層構造のフィルムを作製した。
得られた２種３層フィルムから、外側の２枚のポリプロピレン層を剥して、目的とするアクリル系樹脂フィルムを得た。
下記表２に、アクリル系樹脂フィルムの厚み（μｍ）、面配向度ΔＰ、落錘衝撃強度（ｍＪ）、表面硬度、Ｈａｚｅ（％）、破断時引張強度（ＭＰａ）、破断時引張伸度（％）の測定結果及び総合評価を示した。
【００９３】
〔比較例３〕
アクリル系樹脂ＡＲ１を用いて、Ｔダイキャスト法で、ダイ出口での樹脂温度を２４５℃に設定し、冷却ロールへキャスティングを行い、厚さ４０μｍの単層のアクリル系樹脂フィルムを作製した。
下記表２に、アクリル系樹脂フィルムの厚み（μｍ）、面配向度ΔＰ、落錘衝撃強度（ｍＪ）、表面硬度、Ｈａｚｅ（％）、破断時引張強度（ＭＰａ）、破断時引張伸度（％）の測定結果及び総合評価を示した。
比較例３においては、ダイ出口における樹脂温度が高く、メルトテンションが低く、Ｔ−ダイキャスト法であるため、ＭＤ方向もＴＤ方向も分子配向も掛かり難く、得られたフィルムの面配向度ΔＰの絶対値は小さく、実用上必要な耐衝撃性を有するフィルムは得られなかった。
【００９４】
〔実施例１９〕
アクリル系樹脂ＡＲ２のペレットを用いて、単軸押出機で中間層の溶融押出しを行い、ダイ出口での樹脂温度が２２０℃となるようにした。
その他の条件は、実施例１３と同様の方法として、アクリル系樹脂層が中間層で、外側の２層のポリプロピレン層に挟まれた２種３層の構造のフィルムをチューブ状にして共押出し、２種３層構造のフィルムを作製した。
得られた２種３層フィルムから、外側の２枚のポリプロピレン層を剥して、目的とするアクリル系樹脂フィルムを得た。
下記表２に、アクリル系樹脂フィルムの厚み（μｍ）、面配向度ΔＰ、落錘衝撃強度（ｍＪ）、表面硬度、Ｈａｚｅ（％）、破断時引張強度（ＭＰａ）、破断時引張伸度（％）の測定結果及び総合評価を示した。
実施例１９においては、ダイ出口での樹脂温度が高く、メルトテンションが低いため、製膜が不安定となったが、実用上必要な最低限の強度は確保されたフィルムが得られた。
【００９５】
【表２】
2010100801.tif 000003
【００９６】
次に、後述する実施例２０〜５７、比較例４〜１２においては、光学フィルム用途としてのフィルムを製造し、評価を行った。
先ず、下記実施例及び比較例において適用する物性測定法、及び評価方法を下記に示す。
【００９７】
〔フィルム面内のレターデーション（Ｒｅ：ｎｍ）、厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ：ｎｍ）、フィルム面内の複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）、面配向度（ΔＰ）〕
王子計測機器（株）製の自動複屈折計「ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ」（商品名）を使用して、面内のレターデーション（Ｒｅ）、厚さ方向のレターデーション（Ｒｔｈ）、面内の複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）、面配向度（ΔＰ）を測定した。
【００９８】
＜フィルム面内レターデーション（Ｒｅ）の評価尺度＞
評価記号    尺度
Ａ      ：Ｒｅの値が７ｎｍ以下で、フィルム面に対して垂直に入射する光に対する              位相差が最も少ない最良のフィルム。
Ｂ      ：Ｒｅの値が７ｎｍより大きく１０ｎｍ以下で、フィルム面に対して垂直に              入射する光に対する位相差が少なくＡに次いで優れたフィルム。
Ｃ      ：Ｒｅの値が１０ｎｍより大きく２０ｎｍ以下で、フィルム面に対して垂直              に入射する光に対する位相差が実用上許される最大レベルのフィルム。
×      ：Ｒｅの値が２０ｎｍより大きく、フィルム面に対して垂直に入射する光に              対する位相差が大き過ぎて、実用レベルに達しないフィルム。
【００９９】
＜フィルム厚さ方向レターデーション（Ｒｔｈ）の評価尺度＞
評価記号    尺度
Ａ      ：Ｒｔｈの値が、−１０ｎｍ≦Ｒｔｈ≦１０ｎｍで、フィルム面に対して斜              め方向から入射する光に対する位相差が最も少ない最良のフィルム。
Ｂ      ：Ｒｔｈの値が、−２０ｎｍ≦Ｒｔｈ＜−１０ｎｍ、又は１０ｎｍ＜Ｒｔｈ              ≦２０ｎｍの範囲内で、フィルム面に対して斜め方向から入射する光に対              する位相差が少なく、Ａに次いで優れたフィルム。
Ｃ      ：Ｒｔｈの値が、−３０ｎｍ≦Ｒｔｈ＜−２０ｎｍ、又は２０ｎｍ＜Ｒｔｈ              ≦３０ｎｍの範囲内で、フィルム面に対して斜め方向から入射する光に対              する位相差が実用上許される最大レベルのフィルム。
×      ：Ｒｔｈの値が、Ｒｔｈ＜−３０ｎｍ、又はＲｔｈ＞３０ｎｍで、フィルム              面に対して斜め方向から入射する光に対する位相差が大き過ぎて、実用レ              ベルに達しないフィルム。
【０１００】
〔メルトテンション（ｍＮ）〕、〔ダイ出口での樹脂温度（℃）〕、〔フィルムの厚さ（μｍ）〕のそれぞれを、上記実施例１〜１９及び比較例１〜３と同様にして測定した。
【０１０１】
〔耐折強さ（回）〕
フィルムの耐折強さは、ＪＩＳ  Ｐ−８１１５に準拠して、１５ｍｍ幅のフィルム試験片に９．８Ｎの荷重を掛けて、ＭＤ方向、ＴＤ方向の両方向で測定した。
＜耐折強さの評価尺度＞
評価記号    尺度
Ａ      ：ＭＤ方向、ＴＤ方向の両方の耐折強さが共に１０回以上で、折り曲げに対              する強度が最も優れるフィルム。
Ｂ      ：ＭＤ方向、ＴＤ方向の両方の耐折強さが共に５回以上で、折り曲げに対す              る強度がＡに次いで優れるフィルム。
Ｃ      ：ＭＤ方向、ＴＤ方向の両方の耐折強さが共に１回以上で、折り曲げに対す              る強度が実用上許容される最低限レベルのフィルム。
×      ：ＭＤ方向、ＴＤ方向の少なくとも１方向が、耐折強さが１回未満で、１回              の折り曲げでフィルムが割れてしまう実用に耐えない弱いフィルム。
【０１０２】
〔Ｈａｚｅ（曇度：％）、透明性〕
標準状態（２３℃、６５％ＲＨ）の条件で状態調節（２３℃で１週間放置）を行ったフィルムから、試験片として５０ｍｍ角の正方形状のフィルムを切り出した。
この試験片を用いて、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３に準拠して、日本電色工業製の濁度計（ヘーズメーター）、ＮＤＨ−１００１ＤＰ型を用いて、曇り度（Ｈａｚｅ：単位％）を標準状態下で測定し、１種フィルム当り６点の算術平均値（有効数字２桁）を算出し、これを測定値とした。
透明性は、フィルムのＨａｚｅの値を用いて下記のように評価した。
＜評価尺度＞
評価記号  尺度
Ａ    ：Ｈａｚｅの値が０．８％以下で最も透明性の良いフィルム。
Ｂ    ：Ｈａｚｅの値が０．８％より高く１．０％以下で比較的透明性の良いフィルム。
Ｃ    ：Ｈａｚｅの値が１．０％より高く２．０％以下で光学用フィルムとして実用に          耐える最低限の透明性を有するフィルム。
×    ：Ｈａｚｅの値が２．０％より高く、光学用フィルムとしての実用に耐えるだけ          の透明性を有していないフィルム。
【０１０３】
〔全光線透過率（％）〕
ＡＳＴＭ  Ｄ−１００３に準拠して測定した。
【０１０４】
〔総合評価〕
フィルム面内レターデーション（Ｒｅ）、フィルム厚さ方向レターデーション（Ｒｔｈ）、耐折強さ、透明性の４つの評価結果を基に、以下の尺度で総合評価を行った。
＜総合評価の評価尺度＞
評価記号    尺度
Ａ    ：４項目全てがＡ評価で、全ての項目で最も優れたレベルでバランスが取れて最          良のフィルム。
Ｂ    ：４項目の内、１つ以上がＢ評価で、それ以外の項目が全てＡ評価であり、総合          評価がＡであるフィルムに次いで優れたレベルでバランスが取れたフィルム。
Ｃ    ：４項目の内、１つ以上がＣ評価で、それ以外の項目が全てＡ評価かＢ評価で、          実用可能な最低レベル以上のフィルム。
×    ：４項目全の内、少なくとも１項目が×評価で、実用に耐えない問題点が１つ以          上あり、総合的に実用に耐えないフィルム。
【０１０５】
後述する実施例及び比較例の各サンプルにおいて用いるポリマーの成分としては、アクリル系樹脂ＡＲ１、アクリル系樹脂ＡＲ２、軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を含むアクリル系樹脂、ポリプロピレンを用いるものとし、上記表１に示したものと同じものとする。
【０１０６】
〔実施例２０〜２５、実施例３１〜３９〕
アクリル系樹脂ＡＲ１のペレットに対して、予め十分に乾燥処理を施した。
ダイとして、リップクリアランスが２．５ｍｍの３種３層の円筒ダイを用いた。
３層構造の最外層及び最内層に、それぞれ上記ポリプロピレン、プライムポリプロ  Ｆ７０４ＮＰ（商品名）のペレットを用いて単軸押出機で溶融押出しを行った。
中間層には、アクリル系樹脂ＡＲ１のペレットを用いて単軸押出機で溶融押出し、アクリル系樹脂層が中間層で、外側の２層のポリプロピレン層に挟まれた２種３層の構造のフィルムをチューブ状にして共押出した。
【０１０７】
フィルムの製造条件を下記表３に示す。
ダイ出口における溶融したアクリル系樹脂の温度が、下記表３に示す温度になるように設定した。フィルムの円筒内部に空気を入れて、外からはエアーリングを用いて冷却した。
ＭＤ方向の延伸倍率（ＤＤＲ）、ＴＤ方向の延伸倍率（ＢＵＲ）、及びフィルムの厚さが下記表３に示す値となるように、樹脂の押出し速度、フィルムの引き取り速度、樹脂を膨らませるために入れる空気の量、冷却する冷風の温度を制御した。
上記のようにして得られた２種３層の構造のチューブ状のフィルムを、ピンチロールで平面状に２枚重ねにして、それを巻取機でロール状に巻き取った。その後、２枚重ねのフィルムの両端をスリットした後に、２枚重ねのフィルムを１枚ずつ別々にして巻き取った。
上述したようにして得られた１枚の２種３層フィルムから、外側の２枚のポリプロピレン層を剥がし、目的とするアクリル系樹脂フィルム１枚を得た。
アクリル系樹脂フィルムの面内複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）、面配向度ΔＰ、フィルム厚みを、下記表３に示す。
また、アクリル系樹脂フィルムの光学的物性（Ｒｅ、Ｒｔｈ（ｎｍ））、耐折強さ（回）、全光線透過率（％）、Ｈａｚｅ（％）の測定結果及び総合評価を下記表３に示す。
【０１０８】
〔実施例２６〜３０〕
アクリル系樹脂ＡＲ１ペレットに、軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を含むアクリル系樹脂としてデルペットＳＲ８５００（旭化成ケミカルズ株式会社製  商品名）ペレットをドライブレンドしたものを用いて、単軸押出機で中間層の溶融押出しを行った。
その他は、実施例２０〜２５と同様に、ダイ、押出機を用いて、下記表３に示す製膜条件に従い、２種３層構造のフィルムを作製した。
得られた２種３層フィルムから、外側の２枚のポリプロピレン層を剥して、目的とするアクリル系樹脂フィルムを得た。
アクリル系樹脂フィルムの面内複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）、面配向度ΔＰ、フィルム厚みを、下記表３に示す。
また、アクリル系樹脂フィルムの光学的物性（Ｒｅ、Ｒｔｈ（ｎｍ））、耐折強さ（回）、全光線透過率（％）、Ｈａｚｅ（％）の測定結果及び総合評価を下記表３に示す。
【０１０９】
【表３】
2010100801.tif 000004
【０１１０】
上記表３に示すように、実施例２０〜３９のフィルムは、いずれも、実用上十分な耐折強さを有し、光学特性、透明性も良好であった。
【０１１１】
〔実施例４０〜４８〕
アクリル系樹脂ＡＲ１に代えて、アクリル系樹脂ＡＲ２を用いた。その他の条件は、実施例２０〜２５と同様として、下記表４に示す製膜条件に従い、２種３層フィルムを作製した。
得られた２種３層のフィルムから、外側の２枚のポリプロピレン層を剥して、目的とするアクリル系樹脂フィルムを得た。
アクリル系樹脂フィルムの面内複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）、面配向度ΔＰ、フィルム厚みを、下記表４に示す。
また、アクリル系樹脂フィルムの光学的物性（Ｒｅ、Ｒｔｈ（ｎｍ））、耐折強さ（回）、全光線透過率（％）、Ｈａｚｅ（％）の測定結果及び総合評価を下記表４に示す。
下記表４に示すように、実施例４０〜４８のフィルムは、いずれも実用上十分な耐折強さを有し、光学特性、透明性も良好であった。
【０１１２】
〔比較例４〜７〕
比較例４〜６においてはアクリル系樹脂としてＡＲ１を用いた。
比較例７においてはアクリル系樹脂としてＡＲ２を用いた。
ダイ出口での樹脂温度を下記表４に示す温度に設定し、上述した実施例２０〜２５と同様にして下記表４に示す製膜条件に従い、２種３層のフィルムを作製した。
得られた２種３層のフィルムから、外側の２枚のポリプロピレン層を剥して、目的とするアクリル系樹脂フィルムを得た。
得られたアクリル系樹脂フィルムの光学的物性（Ｒｅ、Ｒｔｈ（ｎｍ））、耐折強さ（回）、全光線透過率（％）、Ｈａｚｅ（％）の測定結果及び評価結果を表４に示した。
比較例４〜７は、ダイ出口での樹脂温度が高すぎ、メルトテンションが低くなり、フィルムの長手方向（ＭＤ方向）の延伸倍率（ＤＤＲ）、あるいはフィルムの幅方向（ＴＤ方向）の延伸倍率（ＢＵＲ）の少なくともいずれかが、本発明の要件を満たしておらず、実用上十分な耐折強さが得られなかった。
特に比較例４、７においては、面配向度ΔＰの絶対値が小さく、長手方向と幅方向の双方において実用上必要な耐折強さが得られなかった。
比較例５、６においては、面配向度ΔＰの絶対値は０．７×１０-5以上より大きかったが、比較例５ではＭＤ方向の延伸倍率（ＤＤＲ）が低いためＭＤ方向の耐折強さが不足し、また比較例６においてはＴＤ方向の延伸倍率（ＢＵＲ）が低いためＴＤ方向の耐折強さが不足したフィルムとなった。
【０１１３】
〔比較例８〜１０〕
比較例８においてはアクリル系樹脂としてＡＲ１を１００質量％用いた。
比較例９においては、アクリル系樹脂としてＡＲ１を７０質量％、軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を含むアクリル系樹脂としてデルペットＳＲ８５００（旭化成ケミカルズ株式会社製  商品名）を３０質量％の割合で、ペレットをドライブレンドして用いた。
比較例１０においては、アクリル系樹脂としてＡＲ１を９８質量％、軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を含むアクリル系樹脂としてデルペットＳＲ８５００（旭化成ケミカルズ株式会社製  商品名）を２質量％の割合で、ペレットをドライブレンドして用いた。
Ｔダイを用いて、前記各樹脂材料の温度を２６０℃に設定し、冷却ロールへキャスティングを行い、下記表４に示すように、厚さ４０μｍの単層のキャストフィルムを作製した。
各フィルムの面内複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）、面配向度ΔＰ、フィルム厚みを、下記表４に示す。
また、各フィルムの光学的物性（Ｒｅ、Ｒｔｈ（ｎｍ））、耐折強さ（回）、全光線透過率（％）、Ｈａｚｅ（％）の測定結果及び総合評価を下記表４に示す。
比較例８、１０においては、ダイ出口での樹脂温度が高く、フィルムの長手方向及び幅方向の延伸処理を施し難いため、実用上十分な耐折強さが得られなかった。これは、Ｔ−ダイで良好に製膜できる様にダイ出口の樹脂温度を設定しているため、溶融状態の樹脂の粘度が低くなり、溶融樹脂を延伸してもポリマー鎖がＴＤ方向、ＭＤ方向ともに配向しにくく、さらには、Ｔダイキャスト法は、装置の構造上、幅方向（ＴＤ方向）へは延伸する力が働き難く、ＴＤ方向へ配向し難いことによるためである。
比較例９においては、比較例８、１０と同様に、Ｔ−ダイ法でダイ出口での樹脂温度が高く、フィルムの長手方向及び幅方向の延伸処理を施し難いが、軟質樹脂の添加量が多いため、実用上良好な耐折強さは得られたが、その分Ｈａｚｅが高く、透明性が悪化した。
【０１１４】
〔比較例１１、１２〕
アクリル系樹脂としてＡＲ１を用いた。比較例８〜１０と同様にしてＴダイキャスト法を適用し、厚さ１２０μｍの延伸用原反を得た。
比較例１１においては、１４５℃に加熱した前記原反を、縦延伸機を用いてＭＤ方向に２倍延伸を行い、続いて１４５℃に加熱したＭＤ延伸済みの原反を、テンター延伸機を用いてＴＤ方向に１．５倍延伸を行った。
比較例１２においては、１４５℃に加熱した原反を、縦延伸機を用いてＭＤ方向に１．５倍延伸を行い、続いて１４５℃に加熱したＭＤ延伸済みの原反を、テンター延伸機を用いてＴＤ方向に１．５倍延伸を行った。
各フィルムの面内複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）、面配向度ΔＰ、フィルム厚みを、下記表４に示す。
また、各フィルムの光学的物性（Ｒｅ、Ｒｔｈ（ｎｍ））、耐折強さ（回）、全光線透過率（％）、Ｈａｚｅ（％）の測定結果及び総合評価を下記表４に示す。
比較例１１、１２においては、Ｔ−ダイキャストの後にテンター法による延伸を行ったフィルムであり、透明性、耐折強さは、実用上十分に良好であったが、厚み方向のレターデーション（Ｒｔｈ）の絶対値が大きく、光学的特性が悪化した。
【０１１５】
【表４】
2010100801.tif 000005
【０１１６】
〔実施例４９〜５７〕
実施例４９〜５１においては、アクリル系樹脂としてＡＲ１を１００質量％用いた。
実施例５２〜５４においては、アクリル系樹脂としてＡＲ１を９０質量％、軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を含むアクリル系樹脂としてデルペットＳＲ８５００（旭化成ケミカルズ株式会社製  商品名）を１０質量％の割合で、ペレットをドライブレンドして用いた。
実施例５５〜５７においては、アクリル系樹脂としてＡＲ１を８０質量％、軟質樹脂からなるゴム状弾性体粒子を含むアクリル系樹脂としてデルペットＳＲ８５００（旭化成ケミカルズ株式会社製  商品名）を２０質量％の割合で、ペレットをドライブレンドして用いた。
その他の条件は、上記実施例２０〜２５と同様とし、下記表５に示す製膜条件に従って２種３層フィルムを作製した。
この２種３層フィルムから、外側の２枚のポリプロピレン層を剥して、目的とするアクリル系樹脂フィルムを得た。
各フィルムの面内複屈折（Ｎｘ−Ｎｙ）、面配向度ΔＰ、フィルム厚みを、下記表５に示す。
また、各フィルムの光学的物性（Ｒｅ、Ｒｔｈ（ｎｍ））、耐折強さ（回）、全光線透過率（％）、Ｈａｚｅ（％）の測定結果及び総合評価を下記表５に示す。
【０１１７】
【表５】
2010100801.tif 000006
【０１１８】
表５に示すように、実施例４９〜５７においては、いずれも実用上十分な強度を有し、光学特性、透明性も良好であった。
また、実施例４９〜５７において、フィルムのＴＤ方向とＭＤ方向の耐折強さから、好適なＤＤＲ（長手方向の延伸倍率）／ＢＵＲ（幅方向の延伸倍率）比の値を検証したところ、２．６５付近において、ＴＤ方向とＭＤ方向のそれぞれの耐折強さのバランスが最も良好であることが解った。
詳細には、ＤＤＲ／ＢＵＲの比を２．２〜８．０にすることにより、上述したように、面屈折率を好適な範囲に制御できるが、かかる範囲において、さらにＴＤ方向とＭＤ方向との耐折強さを検証したところ、２．４２〜２．９２の範囲においてバランスが取れていることが解った。
さらに詳細には、表５中、実施例４９、５２、５５においては、ＴＤ方向の耐折強さがＭＤ方向の耐折強さを上回っていることから、ＭＤ方向よりＴＤ方向の方がより大きく配向しており、実施例５１、５４、５７においては、ＴＤ方向よりＭＤ方向の方がより大きく配向している。よってこれらの中間である実施例５０、５３、５６のように、ＤＤＲ／ＢＵＲの比が２．６５付近のフィルムにおいては、ＭＤ方向とＴＤ方向の配向度のバランスが最も良く、双方向の耐折強さのバランスが取れていることが解った。
【産業上の利用可能性】
【０１１９】
本発明方法により得られるフィルムは、（１）建物の面材、看板、太陽光発電装置の採光部材、太陽熱吸収板等の耐久消費財や建材用途、（２）印刷性、光沢・透明性が総合した美粧性を活用する電飾板、装飾壁板、省塗装を計る塗装代替のインモールド成形等に用いられる加飾フィルム用途、（３）金属板や他のプラスチックフィルム、シートの上に貼って省資源化と基材保護する貼合積層フィルム用途、（４）紫外線吸収剤を添加したフィルムとして吸収能を活用した農業用フィルム用途、（５）安全ガラス、ステンドグラス等に用いられるインテリアフィルム用途など一般的用途のフィルム、（６）液晶表示装置（ＬＣＤ）等の内部で使用される光学用途に用いられるフィルム、具体的には、偏光子保護フィルム、視野角拡大フィルム用支持体、アンチグレア（防眩）フィルム用支持体、反射防止フィルム用支持体として、産業上の利用可能性がある。