【手続補正書】
【提出日】平成16年3月3日(2004.3.3)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の名称】抑制剤を有する速硬化性オルガノシロキサン組成物
【特許請求の範囲】
【請求項１】次の（Ａ）〜（Ｅ）を含む室温硬化性オルガノシロキサン組成物：
（Ａ）１分子あたり少なくとも２個のアルケニル基を有する硬化性ポリオルガノシロキサン；
（Ｂ）１分子あたり少なくとも２個のケイ素に結合した水素原子を有するオルガノハイドロジェンシロキサン、但しここに（Ａ）の１分子あたりの前記アルケニル基と（Ｂ）の１分子あたりのケイ素に結合した水素原子の合計は４より大きい；
（Ｃ）（Ａ）及び（Ｂ）の合計重量の１００万重量部あたり５〜２５０重量部の白金金属を含み、前記組成物の硬化を促進するに充分な量の白金触媒；
（Ｄ）成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計重量を基準にして０．０３〜０．６重量％のメチルビニルシクロシロキサン；及び
（Ｅ）成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計重量を基準にして０．００２〜０．０３重量％のアセチレンアルコール；
但しここに、成分（Ｄ）及び（Ｅ）の量は得られた組成物が少なくとも１５分の作業時間と５．５時間以下の成形品取り出し時間を有するように選ばれる。
【請求項２】次のものからなる請求項１の組成物：
（Ｉ）（Ａ）及び（Ｃ）を含む基材部分；及び
（II）（Ｂ）、（Ｄ）及び（Ｅ）を含む硬化剤部分。
【請求項３】次のものからなる請求項１の組成物：
（Ｉ）（Ｃ）を含む触媒含有部分；及び
（II）（Ａ）、（Ｂ）、（Ｄ）及び（Ｅ）を含む架橋剤含有部分。
【請求項４】成分（Ｅ）が３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オールであり、成分（Ｄ）がテトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサンである請求項１〜３のいずれかの組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、白金で触媒されたヒドロシリル化反応を経由して硬化するオルガノシロキサン組成物に関する。より詳しくは、本発明は、室温での長い作業時間及び短い硬化時間の両方を与えるオルガノシロキサン組成物用の複数の添加剤の組み合わせを紹介する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】
先行技術における代表的開示物は、米国特許Ｎo.４５９５７３９、４６０３１６８、５０８２８９４及び５２７０４２５である。
【０００３】
予想外にも、本発明者等は、複数の白金触媒抑制剤の特別な組み合わせを用いることにより、オルガノシロキサン組成物の作業時間及び成形品取り出し時間が最適化されることを見いだした。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明は適度の温度で長い作業時間及び短い成形品取り出し時間を示すオルガノシロキサン組成物を提供し、前記組成物は次のものを含む：
（Ａ）１分子あたり少なくとも２個のアルケニル基を有する硬化性ポリオルガノシロキサン；
（Ｂ）１分子あたり少なくとも２個のケイ素に結合した水素原子を有するオルガノハイドロジェンシロキサン、但しここに（Ａ）の１分子あたりの前記アルケニル基と（Ｂ）の１分子あたりのケイ素に結合した水素原子の合計は４より大きい；
（Ｃ）前記組成物の硬化を促進するに充分な量の白金触媒；
（Ｄ）成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計重量を基準にして０．０３〜０．６重量％のメチルビニルシクロシロキサン；及び
（Ｅ）成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計重量を基準にして０．００２〜０．０３重量％のアセチレンアルコール；
但しここに、成分（Ｄ）及び（Ｅ）の量は得られた組成物が３５℃で少なくとも１５分の作業時間と２４℃で５．５時間以下の成形品取り出し時間を有するように選ばれる。
【０００５】
本発明は、また適度の温度で長い作業時間及び短い成形品取り出し時間を示すオルガノシロキサン組成物を紹介し、この組成物は次のものを含む：
（Ｉ）次のものを含む基材部分：
（Ａ）１分子あたり少なくとも２個のアルケニル基を有する硬化性ポリオルガノシロキサン；
（Ｃ）前記組成物の硬化を促進するに充分な量の白金触媒；
（II）次のものを含む硬化剤部分：
（Ｂ）１分子あたり少なくとも２個のケイ素に結合した水素原子を有するオルガノハイドロジェンシロキサン、但しここに（Ａ）の１分子あたりの前記アルケニル基と（Ｂ）の１分子あたりのケイ素に結合した水素原子の合計は４より大きい；
（Ｄ）成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計重量を基準にして０．０３〜０．６重量％のメチルビニルシクロシロキサン；及び
（Ｅ）成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計重量を基準にして０．００２〜０．０３重量％のアセチレンアルコール；
但しここに、前記基材部分と硬化剤部分を混合したときの結果が室温硬化性であり、そしてここに成分（Ｄ）及び（Ｅ）の量は、前記組成物が作業時間少なくとも１５分であり、成形品取り出し時間５．５時間以下である。
【０００６】
前記ポリオルガノシロキサン（成分Ａ）は本発明組成物の主要な成分である。この成分は、各分子中に少なくとも２個のケイ素に結合したアルケニル基を含まなければならない。適当なアルケニル基は１〜１０個の炭素原子を有し、ビニル、アリル及び５−ヘキセニルを含む。成分Ａ中に存在するアルケニル基以外のケイ素に結合した有機基は、典型的には置換された又は置換されていない１価の炭化水素基である。置換されていない１価の炭化水素基はアルキル基、例えばメチル、エチル及びプロピル、又はアリール基、例えばフェニルである。前記置換された１価の炭化水素基は、ハロゲン化炭化水素基、例えば３，３，３−トリフルオロプロピルである。
【０００７】
このポリオルガノシロキサンの分子構造は直鎖、分岐鎖、環状又はネットワークであり、重合度は限定されない。成分Ａの好ましい具体例は次の一般式で示される：
【０００８】
【化１】
1997324122.tif 000001
【０００９】
ここに、Ｒはアルケニル基であり、Ｒ1 は個別に置換された又は置換されていない１価の基から選ばれる。ａが５又はそれ未満であるときは、このポリオルガノシロキサンは容易に蒸発する傾向がある。Ｒは好ましくはビニル基である。各ケイ素原子上の２つのＲ1 基は、同じであるか又は異なっていてよく、１〜２０個の炭素原子を有する。対応するモノマーの入手の容易さに基づいて１〜１０個の範囲の炭素原子が好ましい。最も好ましくは、各ケイ素原子上の炭化水素基の少なくとも１つはメチルであり、残りのものがあるとすればそれらはビニル、フェニル及び／又は３，３，３−トリフルオロプロピルである。
【００１０】
末端位にのみエチレン性不飽和炭化水素基を有する成分Ａの具体例は、ジメチルビニルシロキシ−末端ポリジメチルシロキサン、ジメチルビニルシロキシ−末端ポリメチル−３，３，３−トリフルオロプロピルシロキサン、ジメチルビニルシロキシ−末端ジメチルシロキサン／３，３，３−トリフルオロプロピルメチルシロキサンコポリマー及びジメチルビニルシロキシ−末端ジメチルシロキサン／メチルフェニルシロキサンコポリマーを含む。
【００１１】
我々の成分Ａを調製する方法は、対応するハロシランの加水分解及び縮合によるか又は環状ポリジオルガノシロキサンの縮合による。これらの方法は諸特許及び他の文献に充分に開示されているので、この明細書に詳細な説明は、当業者にとって必要でない。
【００１２】
本発明の硬化性オルガノシロキサン組成物は少なくとも１つのオルガノハイドロジェンシロキサンをも含む。この成分（成分Ｂ）は成分Ａにとって架橋剤として機能する。ヒドロシリル化触媒の存在下に、成分Ｂ中のケイ素に結合した水素原子は、成分Ａ中のケイ素に結合したアルケニル基と、ヒドロシリル化と呼ばれる付加反応を行い、この組成物の架橋と硬化をもたらす。
【００１３】
成分Ｂは各分子中に少なくとも２個のケイ素に結合した水素原子を有しなければならない。もし成分Ａが１分子あたり平均只の２個のアルケニル基を含むときは、成分Ｂは、最終硬化生成物中に架橋した構造を得るために、平均で２より多くのケイ素に結合した水素原子を含まなければならない。成分Ｂ中に存在するケイ素に結合した有機基は、成分Ａの有機基と同じ置換された及び置換されていない１価の炭化水素基から選ばれる。但し、成分Ｂ中の有機基は実質的にエチレン性及びアセチレン性不飽和があってはならない。成分Ｂの分子構造は直鎖、分岐含有直鎖、環状又はネットワークであり得る。
【００１４】
成分Ｂの分子量は特に限定されないが、２５℃での粘度が３〜１０，０００ｍＰａ・ｓ（センチポアズ）の範囲の粘度であることが好ましい。成分Ｂの濃度は、この組成物中のアルケニル基に対するケイ素に結合した水素原子のモル比１〜２０を与えるに充分でなければならない。１〜３の範囲が好ましい。この組成物がアルケニル基１モルあたり１モル未満のケイ素に結合した水素原子を含むときは、この組成物は満足に硬化してエラストマーになることはない。この組成物がアルケニル基１個あたり２０個より多くのケイ素に結合した水素原子を有するときは、水素ガスの発生が起こる。
【００１５】
本発明の組成物において使用される白金触媒（成分Ｃ）は、ＳｉＨ基とケイ素に結合したアルケニル基の反応を促進する有効な公知の形態のいずれでもよい。適当な形態の白金は、塩化白金酸、白金化合物、及び不飽和有機化合物を有し又はエチレン性不飽和基を含むケイ素に結合した基を有するシロキサンを有する白金化合物の錯体である。適当な白金触媒の追加の例は、塩化第１白金又は塩化白金酸とジビニルジシロキサンとの錯体、及び塩化白金酸、ジビニルテトラメチルジシロキサン及びテトラメチルジシロキサンの反応によって形成される錯体である。そのような白金触媒は米国特許Ｎo.３４１９５９３により詳しく記載されており、これはそのような触媒の調製についてより完全に教示している。
【００１６】
白金触媒の量は、一般に成分Ａ及びＢの合計重量の１００万重量部あたり５〜２５０重量部の白金金属を与える量である。好ましい態様において、本発明の組成物は成分Ａ及びＢの１００万部あたり１０〜５７重量部の白金金属を含む。より好ましい態様において、この組成物は２１〜５０ppm を含む。最も好ましい態様において、この組成物は３５〜４５ppm を含む。
【００１７】
ここでの成分Ｄは環状メチルビニルシロキサンオリゴマーである。成分Ｄの量は、得られる作業時間及び成形品取り出し時間に影響を与える。成分Ｄの量は、得られる組成物が、３５℃での作業時間１５分又はそれ以上、及び２４℃での成形品取り出し時間５．５時間又はそれ未満を有するように選ばれる。作業時間は、この組み合わせの諸成分が相互に混合された時と、この組み合わせがもはやセルフレベリング（ｓｅｌｆ−ｌｅｖｅｌｉｎｇ）でない時との間の分数で定義される。本発明の組成物は一般に、２５℃で１７００ポアズ又はこれより大きい混合粘度を達成するとき、もはやセルフレベリングでない。「成形品取り出し時間」は、この組成物が混合され型に注入される時と、得られるエラストマーがこれを永久的に変形することなく型から引き出される時との間の時間として定義される。一般に、本発明の組成物は、それらがＡＳＴＭ  Ｄ  ２２４０によって測定してショアＡジュロメーター５〜１０を有する程度に硬化した後、永久的に変形されることなしに型から取り出される。３５℃で１５分又はそれ以上の作業時間、及び２４℃で５．５時間又はこれ未満の成形品取り出し時間を得るに必要な成分Ｄの量は、成分Ｅとして使用される特定のアセチレンアルコール、この組成物中に使用される成分Ｅの量、成分Ａとして使用されるポリシロキサン、成分Ｂとして使用されるオルガノハイドロジェンシロキサン、及び成分Ｃとして使用される白金触媒の量と種類に依存して変化する。この明細書があれば、当業者は過度の実験をしなくても成分Ｄの適当な使用量を決定するであろう。本発明組成物において、成分Ｄは一般に、成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計重量を基準にして０．０３〜０．６重量％の範囲の量で存在する。より好ましい具体例において、成分Ｄの範囲は０．１〜０．２５重量％である。白金触媒抑制剤としての環状メチルビニルシロキサン及び他のオレフィンで置換されたオルガノシロキサンの使用は、米国特許Ｎo.  ３９８９６６７に、より詳しく記載されている。最も好ましい環状メチルビニルシクロシロキサンはテトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサンである。
【００１８】
成分Ｅはアセチレンアルコールである。本発明に使用される成分Ｅの量は、得られる組成物の作業時間及び成形品取り出し時間に影響する。成分Ｅの量は、得られる組成物が、１５分又はそれ以上の３５℃での作業時間、及び５．５時間まそれ未満の２４℃での成形品取り出し時間を有するように選ばれる。１５分又はそれ以上の３５℃での作業時間、及び５．５時間又はそれ未満の２４℃での成形品取り出し時間を得るために必要な成分Ｅの量も、成分Ｅとして使用されるアセチレンアルコール、成分Ｄとして使用される環状メチルビニルシクロシロキサンの量、成分Ａとして使用されるポリシロキサン、成分Ｂとして使用されるオルガノハイドロジェンシロキサン、及び成分Ｃとして使用される白金触媒の種類と量に依存して変化する。この明細書があれば、当業者は過度の実験をしなくても成分Ｅの適当な使用量を決定するであろう。本発明組成物において、成分Ｅは一般に、成分（Ａ）及び（Ｂ）の合計重量を基準にして０．００２〜０．０３０重量％の範囲の量で存在する。好ましい具体例において、成分Ｅの範囲は０．００４〜０．０２５重量％である。より好ましい具体例において、成分Ｅの範囲は０．００６〜０．１１重量％である。
【００１９】
本発明のアセチレンアルコールは、第１、第２又は第３アルコールであり得る。好ましい具体例において、成分Ｅは２５℃で液体である。この成分を特徴付ける炭素−炭素三重結合は好ましくは末端炭素原子に位置する。商業的入手の容易さから、成分Ｅは好ましくは３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オール、メチルブチノン又は１−エチニル−シクロヘキサノールである。最も好ましいのは、３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オールである。
【００２０】
本発明のオルガノシロキサン組成物は、硬化した組成物にある種の物性を与えもしくはこれのある種の物性を高め、又はこの硬化性組成物の加工性を促進するために、この種の硬化性組成物に従来より使用される１又はそれ以上の添加剤を含んでいてもよい。典型的な添加剤は、補強性充填材、例えば微細に分割されたシリカ；非補強性充填材、例えば石英、アルミナ、マイカ及び炭酸カルシウム；顔料、例えばカーボンブラック及び二酸化チタン；染料；難燃剤；希釈剤、例えばトリメチルシロキシ末端ポリジメチルシロキサン及び有機溶媒；並びに熱安定剤又は紫外線安定剤である。
【００２１】
本発明の組成物は、全成分（Ａ）〜（Ｅ）を周囲温度で組み合わせることにより調製される。
【００２２】
好ましい具体例において、本発明の組成物は、最初に基材部分及び硬化剤部分を調製し、次いでこれらの部分を周囲温度で相互に混合することにより調製される。この基材部分はアルケニル含有ポリオルガノシロキサン及び白金触媒を含む。この基材部分は任意に１又はそれ以上の添加剤を含んでもよい。対照的に、前記硬化剤部分は、オルガノハイドロジェンシロキサン、アセチレンアルコール、及びメチルビニルシクロシロキサンを含む。前記硬化剤部分は、任意に、前記アルケニル含有ポリオルガノシロキサン及び１又はそれ以上の添加剤を含んでもよい。
【００２３】
この代わりとして、本発明の組成物は、最初に触媒含有部分と架橋剤含有部分とを作り、次いでこれら触媒含有部分と架橋剤含有部分とを周囲温度で混合することにより調製される。この触媒含有部分は白金触媒を含み、任意にアルケニル含有ポリオルガノシロキサンの一部と、１又はそれ以上の添加剤を含んでもよい。この架橋剤含有部分はオルガノハイドロジェンシロキサン、アセチレンアルコール、及びメチルビニルシクロシロキサンを含む。この架橋剤含有部分は、アルケニル含有ポリオルガノシロキサンの一部及び１又はそれ以上の添加剤を含んでいてもよい。
【００２４】
本発明の組成物は室温で硬化性である。
【００２５】
【実施例】
以下の例は、驚くべきことに、本発明の組成物を使用することにより得られる長い作業時間及び速い硬化の特異な組み合わせを証明する。これらの例は、添付の特許請求の範囲に定義された本発明を証明する。特に断らない限り、全ての部及び％は重量基準であり、全ての粘度は２５℃で測定された。
【００２６】
例１〜３の室温硬化性オルガノシロキサン組成物、及び比較例は、以下の方法により調製された。各例及び比較例の基材部分は基材部分の諸成分を混合することにより調製された。次いで、例及び比較例の硬化剤部分は硬化剤部分の諸成分を混合することにより調製された。次いで、基材部分と硬化剤部分は１０：１の割合で混合した。環状メチルビニルシクロシロキサン（成分Ｄ）及びアセチレンアルコール（成分Ｅ）の量は、各例において異ならせた。これらの量は、アルケニル含有ポリオルガノシロキサン（Ａ）及びオルガノハイドロジェンシロキサン（Ｂ）の合計量に基づく重量％として表１に報告する。
【００２７】
各例及び比較例の作業時間も測定し、表１に報告した。前記作業時間は、材料を混合した時からこの材料がもはやセルフレベリングを示さない時までの時間から測定した。各例及び比較例の成形品取り出し時間も測定し、表１に報告する。この成形品取り出し時間は、材料が混合された時からこの材料がショアＡジュロメーター少なくとも５に達するまでの時間から測定した。
【００２８】
（例１）
基材部分
５９．７重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで２７重量％のシリカを有し、粘度が約４８，０００センチポアズ（４８Ｐａ・ｓ）を有するもの、
３６．５重量部の５μm シリカ、
３．８２重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで、粘度が約５５，０００センチポアズ（５５Ｐａ・ｓ）のもの、及び
０．６重量部の、六塩化白金酸とｓｙｍ−テトラメチルジビニルジシロキサンとの反応生成物で、白金含量０．６重量％を達成するに充分な量の液体ジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサンで希釈されたもの。
【００２９】
硬化剤部分
６．４５重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで２７重量％のシリカを有し、粘度が約４８，０００センチポアズ（４８Ｐａ・ｓ）を有するもの、
５．５０重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで、粘度が約４５０センチポアズ（ｍＰａ・ｓ）のもの、
５．７８重量部のトリメチルシロキシ末端ポリオルガノシロキサンで１分子あたり平均５つのメチルハイドロジェンシロキサン単位及び３つのジメチルシロキサン単位を含み、ケイ素に結合した水素原子含量が０．８重量％のもの、
０．３１２重量部のテトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサン、
０．０１１重量部の３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オール、及び
０．２８重量部のＰｉｇｍｅｎｔ  Ｂｌｕｅ  １５で、６０重量％のトリメチルシロキシ−末端ジメチルシロキサンで希釈されたもの。
【００３０】
（例２）
基材部分
５９．７重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで２７重量％のシリカを有し、粘度が約４８，０００センチポアズ（４８Ｐａ・ｓ）を有するもの、
３６．５重量部の５μm シリカ、
３．８２重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで、粘度が約５５，０００センチポアズ（５５Ｐａ・ｓ）のもの、及び
０．６重量部の、六塩化白金酸とｓｙｍ−テトラメチルジビニルジシロキサンとの反応生成物で、白金含量０．６重量％を達成するに充分な量の液体ジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサンで希釈されたもの。
【００３１】
硬化剤部分
６．４９重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで２７重量％のシリカを有し、粘度が約４８，０００センチポアズ（４８Ｐａ・ｓ）を有するもの、
５．５０重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで、粘度が約４５０センチポアズ（ｍＰａ・ｓ）のもの、
５．７８重量部のトリメチルシロキシ末端ポリオルガノシロキサンで１分子あたり平均５つのメチルハイドロジェンシロキサン単位及び３つのジメチルシロキサン単位を含み、ケイ素に結合した水素原子含量が０．８重量％のもの、
０．２７５重量部のテトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサン、
０．０１１重量部の３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オール、及び
０．２８重量部のＰｉｇｍｅｎｔ  Ｂｌｕｅ  １５で、６０重量％のトリメチルシロキシ−末端ジメチルシロキサンで希釈されたもの。
【００３２】
（例３）
基材部分
５９．７重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで２７重量％のシリカを有し、粘度が約４８，０００センチポアズ（４８Ｐａ・ｓ）を有するもの、
３６．５重量部の５μm シリカ、
３．８２重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで、粘度が約５５，０００センチポアズ（５５Ｐａ・ｓ）のもの、及び
０．６重量部の、六塩化白金酸とｓｙｍ−テトラメチルジビニルジシロキサンとの反応生成物で、白金含量０．６重量％を達成するに充分な量の液体ジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサンで希釈されたもの。
【００３３】
硬化剤部分
５．５２重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで２７重量％のシリカを有し、粘度が約４８，０００センチポアズ（４８Ｐａ・ｓ）を有するもの、
４．７１重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで、粘度が約４５０センチポアズ（ｍＰａ・ｓ）のもの、
４．９５重量部のトリメチルシロキシ末端ポリオルガノシロキサンで１分子あたり平均５つのメチルハイドロジェンシロキサン単位及び３つのジメチルシロキサン単位を含み、ケイ素に結合した水素原子含量が０．８重量％のもの、
０．１８１重量部のテトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサン、
０．０１１重量部の３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オール、及び
０．２８重量部のＰｉｇｍｅｎｔ  Ｂｌｕｅ  １５で、６０重量％のトリメチルシロキシ−末端ジメチルシロキサンで希釈されたもの。
【００３４】
（比較例１）
基材部分
５９．７重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで２７重量％のシリカを有し、粘度が約４８，０００センチポアズ（４８Ｐａ・ｓ）を有するもの、
３６．５重量部の５μm シリカ、
３．８２重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで、粘度が約５５，０００センチポアズ（５５Ｐａ・ｓ）のもの、及び
０．６重量部の、六塩化白金酸とｓｙｍ−テトラメチルジビニルジシロキサンとの反応生成物で、白金含量０．６重量％を達成するに充分な量の液体ジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサンで希釈されたもの。
【００３５】
硬化剤部分
３．６２重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで２７重量％のシリカを有し、粘度が約４８，０００センチポアズ（４８Ｐａ・ｓ）を有するもの、
２．９５重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで、粘度が約４５０センチポアズ（ｍＰａ・ｓ）のもの、
３．０４重量部のトリメチルシロキシ末端ポリオルガノシロキサンで１分子あたり平均５つのメチルハイドロジェンシロキサン単位及び３つのジメチルシロキサン単位を含み、ケイ素に結合した水素原子含量が０．８重量％のもの、
０．１０重量部のテトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサン、
０．００７重量部の３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オール、及び
０．２８重量部のＰｉｇｍｅｎｔ  Ｂｌｕｅ  １５で、６０重量％のトリメチルシロキシ−末端ジメチルシロキサンで希釈されたもの。
【００３６】
（比較例２）
基材部分
５９．７重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで２７重量％のシリカを有し、粘度が約４８，０００センチポアズ（４８Ｐａ・ｓ）を有するもの、
３６．５重量部の５μm シリカ、
３．８２重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで、粘度が約５５，０００センチポアズ（５５Ｐａ・ｓ）のもの、及び
０．６重量部の、六塩化白金酸とｓｙｍ−テトラメチルジビニルジシロキサンとの反応生成物で、白金含量０．６重量％を達成するに充分な量の液体ジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサンで希釈されたもの。
【００３７】
硬化剤部分
３．４０重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで２７重量％のシリカを有し、粘度が約４８，０００センチポアズ（４８Ｐａ・ｓ）を有するもの、
３．００重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで、粘度が約４５０センチポアズ（ｍＰａ・ｓ）のもの、
３．１５重量部のトリメチルシロキシ末端ポリオルガノシロキサンで１分子あたり平均５つのメチルハイドロジェンシロキサン単位及び３つのジメチルシロキサン単位を含み、ケイ素に結合した水素原子含量が０．８重量％のもの、
０．１５１重量部のテトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサン、
０．００８５重量部の３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オール、及び
０．３０重量部のＰｉｇｍｅｎｔ  Ｂｌｕｅ  １５で、６０重量％のトリメチルシロキシ−末端ジメチルシロキサンで希釈されたもの。
【００３８】
（比較例３）
基材部分
５９．７重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで２７重量％のシリカを有し、粘度が約４８，０００センチポアズ（４８Ｐａ・ｓ）を有するもの、
３６．５重量部の５μm シリカ、
３．８２重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで、粘度が約５５，０００センチポアズ（５５Ｐａ・ｓ）のもの、及び
０．６重量部の、六塩化白金酸とｓｙｍ−テトラメチルジビニルジシロキサンとの反応生成物で、白金含量０．６重量％を達成するに充分な量の液体ジメチルビニルシロキシ末端ポリジメチルシロキサンで希釈されたもの。
【００３９】
硬化剤部分
３．６７重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで２７重量％のシリカを有し、粘度が約４８，０００センチポアズ（４８Ｐａ・ｓ）を有するもの、
３．１０重量部のジメチルビニルシロキシ末端ジメチルシロキサンで、粘度が約４５０センチポアズ（ｍＰａ・ｓ）のもの、
３．００重量部のトリメチルシロキシ末端ポリオルガノシロキサンで１分子あたり平均５つのメチルハイドロジェンシロキサン単位及び３つのジメチルシロキサン単位を含み、ケイ素に結合した水素原子含量が０．８重量％のもの、
０．１０２重量部のテトラメチルテトラビニルシクロテトラシロキサン、
０．０１３４重量部の３，５−ジメチル−１−ヘキシン−３−オール、及び
０．１１重量部のＰｉｇｍｅｎｔ  Ｂｌｕｅ  １５で、６０重量％のトリメチルシロキシ−末端ジメチルシロキサンで希釈されたもの。
【００４０】
1997324122.tif 000002