【手続補正書】
【提出日】令和3年5月31日(2021.5.31)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９１】
特許請求された主題の趣旨および範囲から逸脱することなく、記載された実施形態に種々の変更および変形がなされ得ることは、当業者には明らかであるはずである。したがって、本明細書は、そのような変更および変形が添付の特許請求の範囲およびその等価物の範囲内に入る限り、種々の記載された実施形態の変更および変形を網羅することが意図される。
以下、本発明の好ましい実施形態を項分け記載する。
実施形態１
ゼオライト複合触媒を生成する方法であって、
加熱、撹拌、または両方を行いながら、少なくとも１つのメソ細孔性ゼオライトを含む触媒前駆体をアルカリ溶液に溶解して、溶解ゼオライト溶液を得ることであって、前記メソ細孔性ゼオライトが、少なくとも３０のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３のモル比を有し、前記メソ細孔性ゼオライトが、ゼオライトベータを含む、溶解ゼオライト溶液を得ることと、
前記溶解ゼオライト溶液のｐＨを調整することと、
前記ｐＨ調整された溶解ゼオライト溶液を熟成させて、前記溶解ゼオライト溶液から固体ゼオライト複合体を得ることと、
前記固体ゼオライト複合体を焼成して前記ゼオライト複合触媒を生成することであって、前記ゼオライト複合触媒が、少なくとも１つの不規則型メソフェーズと少なくとも１つの規則型メソフェーズとを含むメソ構造を有し、前記ゼオライト複合触媒が、ブルナウアー−エメット−テラー（ＢＥＴ）分析によって定義される少なくとも６００ｍ２／ｇの表面積を有する、前記ゼオライト複合触媒を生成することと、
を含む、方法。
実施形態２
４：１の前記固体ゼオライト複合体対結合剤の重量比でアルミナ系結合剤を用いて、前記固体ゼオライト複合体を押出成形することをさらに含む、実施形態１に記載の方法。
実施形態３
前記規則型メソフェーズが、六角網面メソフェーズである、実施形態１に記載の方法。
実施形態４
前記触媒前駆体の前記メソ細孔性ゼオライトが、ジルコニウム、ゲルマニウム、スズ、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される少なくとも１つの追加の金属または金属酸化物を含む、実施形態１に記載の方法。
実施形態５
前記熟成させることが、前記ｐＨ調整された溶解ゼオライト溶液を、７５〜１２５℃の温度で１２〜４８時間の持続時間の間維持することを含む、実施形態１に記載の方法。
実施形態６
前記固体ゼオライト複合体をイオン交換することをさらに含む、実施形態１に記載の方法。
実施形態７
前記触媒前駆体が、モルデナイト、ＺＳＭ−２２、ＺＳＭ−１２、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される少なくとも１つの追加のメソ細孔性ゼオライトをさらに含む、実施形態１に記載の方法。
実施形態８
前記ゼオライト複合触媒が、０．２〜３．０ｃｃ／ｇの範囲の細孔容積を有する、実施形態１に記載の方法。
実施形態９
前記ゼオライト複合触媒中のシリカ対アルミニウムのモル比が、３０〜１００である、実施形態１に記載の方法。
実施形態１０
シリカ対ゲルマニウム、ジルコニウム、およびスズのモル比が、５〜１００である、実施形態１に記載の方法。
実施形態１１
焼成ステップの前に、固体ゼオライト複合体を１つ以上の活性金属に含浸させることをさらに含み、前記１つ以上の活性金属が、モリブデン、白金、レニウム、ニッケル、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、実施形態１に記載の方法。
実施形態１２
前記アルカリ溶液が、０．１〜０．２ＭのＮａＯＨ溶液である、実施形態１に記載の方法。
実施形態１３
少なくとも１つの不規則型メソフェーズと少なくとも１つの規則型メソフェーズとを含むメソ構造を含む、ゼオライト複合触媒であって、前記ゼオライト複合触媒が、ブルナウアー−エメット−テラー（ＢＥＴ）分析によって定義される少なくとも６００ｍ２／ｇの表面積を有し、前記ゼオライト複合触媒が、ゼオライトベータを含む、ゼオライト複合触媒。
実施形態１４
Ｃ９＋アルキル芳香族炭化水素を、ベンゼン、トルエン、およびキシレンを含む生成物流に変換する方法であって、
少なくとも１つの不規則型メソフェーズと少なくとも１つの規則型メソフェーズとを含むメソ構造を含むゼオライト複合触媒を還元することであって、前記ゼオライト複合触媒が、４００℃の水素ガスを用いてＢＥＴによって定義される、少なくとも６００ｍ２／ｇの表面積を有し、前記ゼオライト複合触媒が、ゼオライトベータを含む、ゼオライト複合触媒を還元することと、
反応器のトランスアルキル化ゾーンで、Ｃ９＋アルキル芳香族炭化水素を含む供給物を、前記還元された複合ゼオライト触媒および水素と接触させて、トランスアルキル化生成物を生成することと、
前記トランスアルキル化生成物からＣ１−Ｃ５およびより軽質な炭化水素を分離し、未反応供給物を分離することと、
前記トランスアルキル化生成物からキシレン生成物を収集することと、
を含む、方法。
実施形態１５
前記トランスアルキル化ゾーンが、１．０〜３．０ＭＰａの圧力、２００℃〜５００℃の温度、１．０〜５．０ｈ−１の空間速度、および１〜４の水素対炭化水素の比である、実施形態１４に記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ゼオライト複合触媒を生成する方法であって、
加熱、撹拌、または両方を行いながら、少なくとも１つのメソ細孔性ゼオライトを含む触媒前駆体をアルカリ溶液に溶解して、溶解ゼオライト溶液を得ることであって、前記メソ細孔性ゼオライトが、少なくとも３０のＳｉＯ２／Ａｌ２Ｏ３のモル比を有し、前記メソ細孔性ゼオライトが、ゼオライトベータを含み、前記アルカリ溶液が、０．１〜０．２ＭのＮａＯＨ溶液である、溶解ゼオライト溶液を得ることと、
前記溶解ゼオライト溶液のｐＨを調整することと、
前記ｐＨ調整された溶解ゼオライト溶液を熟成させて、前記溶解ゼオライト溶液から固体ゼオライト複合体を得ることと、
前記固体ゼオライト複合体を焼成して前記ゼオライト複合触媒を生成することであって、前記ゼオライト複合触媒が、少なくとも１つの不規則型メソフェーズと少なくとも１つの規則型メソフェーズとを含むメソ構造を有し、前記ゼオライト複合触媒が、ブルナウアー−エメット−テラー（ＢＥＴ）分析によって定義される少なくとも６００ｍ２／ｇの表面積を有する、前記ゼオライト複合触媒を生成することと、
を含む、方法。
【請求項２】
４：１の前記固体ゼオライト複合体対結合剤の重量比でアルミナ系結合剤を用いて、前記固体ゼオライト複合体を押出成形することをさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記規則型メソフェーズが、六角網面メソフェーズである、請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
前記触媒前駆体の前記メソ細孔性ゼオライトが、ジルコニウム、ゲルマニウム、スズ、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される少なくとも１つの追加の金属または金属酸化物を含む、請求項１から３いずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
前記熟成させることが、前記ｐＨ調整された溶解ゼオライト溶液を、７５〜１２５℃の温度で１２〜４８時間の持続時間の間維持することを含む、請求項１から４いずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
前記固体ゼオライト複合体をイオン交換することをさらに含む、請求項１から５いずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
前記触媒前駆体が、モルデナイト、ＺＳＭ−２２、ＺＳＭ−１２、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される少なくとも１つの追加のメソ細孔性ゼオライトをさらに含む、請求項１から６いずれか１項に記載の方法。
【請求項８】
前記ゼオライト複合触媒が、０．２〜３．０ｃｃ／ｇの範囲の細孔容積を有する、請求項１から７いずれか１項に記載の方法。
【請求項９】
前記ゼオライト複合触媒中のシリカ対アルミニウムのモル比が、３０〜１００である、請求項１から８いずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】
シリカ対ゲルマニウム、ジルコニウム、およびスズのモル比が、５〜１００である、請求項１から９いずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】
焼成ステップの前に、固体ゼオライト複合体を１つ以上の活性金属に含浸させることをさらに含み、前記１つ以上の活性金属が、モリブデン、白金、レニウム、ニッケル、およびそれらの組み合わせからなる群から選択される、請求項１から１０いずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】
前記活性金属がモリブデンを含む、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
少なくとも１つの不規則型メソフェーズと少なくとも１つの規則型メソフェーズとを含むメソ構造を含む、ゼオライト複合触媒であって、前記ゼオライト複合触媒が、ブルナウアー−エメット−テラー（ＢＥＴ）分析によって定義される少なくとも６００ｍ２／ｇの表面積を有し、前記ゼオライト複合触媒が、ゼオライトベータを含む、ゼオライト複合触媒。
【請求項１４】
Ｃ９＋アルキル芳香族炭化水素を、ベンゼン、トルエン、およびキシレンを含む生成物流に変換する方法であって、
少なくとも１つの不規則型メソフェーズと少なくとも１つの規則型メソフェーズとを含むメソ構造を含むゼオライト複合触媒を還元することであって、前記ゼオライト複合触媒が、４００℃の水素ガスを用いてＢＥＴによって定義される、少なくとも６００ｍ２／ｇの表面積を有し、前記ゼオライト複合触媒が、ゼオライトベータを含む、ゼオライト複合触媒を還元することと、
反応器のトランスアルキル化ゾーンで、Ｃ９＋アルキル芳香族炭化水素を含む供給物を、前記還元された複合ゼオライト触媒および水素と接触させて、トランスアルキル化生成物を生成することと、
前記トランスアルキル化生成物からＣ１−Ｃ５およびより軽質な炭化水素を分離し、未反応供給物を分離することと、
前記トランスアルキル化生成物からキシレン生成物を収集することと、
を含む、方法。
【請求項１５】
前記トランスアルキル化ゾーンが、１．０〜３．０ＭＰａの圧力、２００℃〜５００℃の温度、１．０〜５．０ｈ−１の空間速度、および１〜４の水素対炭化水素の比である、請求項１４に記載の方法。