【手続補正書】
【提出日】平成16年11月15日(2004.11.15)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
β分率が30〜100％であり、酸素量が0.5ｗｔ％未満であり、平均粒子径が0.2〜10μmであり、アスペクト比が10以下であり、粒子の長軸方向と平行に溝部が形成された柱状粒子を含むことを特徴とする窒化ケイ素質粉末。
【請求項２】
Ｆｅ含有量及びＡｌ含有量がそれぞれ100ppm以下であることを特徴とする請求項１に記載の窒化ケイ素質粉末。
【請求項３】
β分率が30〜100％で、酸素量が0.5ｗｔ％未満、Ｆｅ含有量及びＡｌ含有量がそれぞれ100ppm以下、平均粒子径が1〜10μmの範囲にあり、アスペクト比が10以下であり、粒子の長軸方向と平行に溝部が形成された柱状粒子を含むβ型窒化ケイ素質粉末１〜50重量部と、平均粒子径が0.2〜４μmの範囲にあるα型窒化ケイ素粉末99〜50重量部と、焼結助剤とからなる焼結体であって、当該焼結体中にＭｇと、Ｌａ，Ｙ及びＹｂを含む希土類元素（ＲＥ）から選択された少なくとも１種の希土類元素を含有しており、前記Ｍｇは酸化マグネシウム（ＭｇＯ）換算し、Ｌａ，Ｙ及びＹｂを含む希土類元素（ＲＥ）から選択された少なくとも１種の元素を酸化物（ＲＥｘＯｙ）換算し、これらの酸化物換算含有量の合計が0.6〜7ｗｔ％、かつ（ＭｇＯ／ＲＥxＯy）で表される重量比が１〜70の範囲で含有させてなることを特徴とする窒化ケイ素質焼結体。
【請求項４】
常温における熱伝導率が100〜300W/（m・K）であり、常温における３点曲げ強度が600〜1500MPaであることを特徴とする高強度・高熱伝導性に富んだ請求項３に記載の窒化ケイ素質焼結体。
【請求項５】
請求項３または４に記載の窒化ケイ素質焼結体に回路板を接合して構成されることを特徴とする高強度・高熱伝導性に富んだ電子部品用回路基板。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
本発明の窒化ケイ素質粉末は、含有酸素量の少ない原料粉末を用いるため助剤として作用するＳｉＯ２成分が少なく、さらにα型窒化ケイ素質粉末からβ型窒化ケイ素質粉末への相転移は気相を介しているため、結果として低酸素含有量になり、熱処理後も凝集がなく、粉砕ならびに表面酸化物除去のための酸処理工程を必要としない。また、Ｙ２Ｏ３等の酸化物を粒子成長のための焼結助剤として用いないため、これら助剤成分の窒化ケイ素質粉末内への固溶を避けることができる。すなわち、本発明の窒化ケイ素質粉末は、β分率が30〜100％であり、酸素量が0.5ｗｔ％未満であり、平均粒子径が0.2〜10μmであり、アスペクト比が10以下であり、粒子の長軸方向と平行に溝部が形成された柱状粒子を含むものであることを特徴としている。さらにＦｅ含有量およびＡｌ含有量がそれぞれ100ppm以下であることを特徴とする。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
また、本発明の窒化ケイ素質焼結体における製造方法は、β分率が30〜100％で、酸素量が0.5ｗｔ％未満、Ｆｅ含有量及びＡｌ含有量がそれぞれ100ppm以下、平均粒子径が0.2〜10μmの範囲にあり、アスペクト比が10以下で粒子の長軸方向と平行に溝部が形成された柱状粒子を含むβ型窒化ケイ素質粉末１〜50重量部と、平均粒子径が0.2〜４μmの範囲にあるα型窒化ケイ素粉末99〜50重量部と、Ｍｇと、Ｌａ，Ｙ及びＹｂを含む希土類元素（ＲＥ）から選択された少なくとも１種の元素を、それぞれ酸化マグネシウム（ＭｇＯ）と希土類元素化合物の酸化物（ＲＥｘＯｙ）に換算し、それら酸化物換算含有量の合計が0.6〜7ｗｔ％であり、かつ（ＭｇＯ／ＲＥxＯy）で表される重量比が１〜70である焼結助剤と、有機バインダーとを配合し、これらから得られた成形体を1650〜1900℃で焼結することを特徴とする。前記窒化ケイ素質粉末のβ分率が30％未満では成長核としての効果はあるものの部分的に核として作用するため、異常粒成長が起こり、最終的に得られる窒化ケイ素質焼結体のミクロ組織中に大きな粒子を均一分散できなくなり曲げ強度が低下する。したがって、窒化ケイ素質粉末のβ分率は30％以上が望ましい。また前記窒化ケイ素質粉末の平均粒子径が0.2μm未満では前記同様に柱状粒子が均一に発達したミクロ組織を呈する窒化ケイ素質焼結体を得られず、熱伝導率および曲げ強度を高めることが困難である。前記窒化ケイ素質粉末の平均粒子径が10μmより大きいと焼結体の窒化ケイ素質緻密化が阻害される。したがって、窒化ケイ素質粉末の平均粒子径は0.2〜10μmが好ましい。また、アスペクト比が10超の場合は窒化ケイ素質焼結体の緻密化が阻害され、結果として、常温における３点曲げ強度は600MPa未満になる。したがって、窒化ケイ素質粉末のアスペクト比を10以下の柱状粒子とすることが好ましい。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
本発明の窒化ケイ素質焼結体は、β分率が30〜100％で、酸素量が0.5ｗｔ％未満、Ｆｅ含有量及びＡｌ含有量がそれぞれ100ppm以下、平均粒子径が1〜10μmの範囲にあり、アスペクト比が10以下であり、粒子の長軸方向と平行に溝部が形成された柱状粒子を含むβ型窒化ケイ素質粉末１〜50重量部と、平均粒子径が0.2〜４μmの範囲にあるα型窒化ケイ素粉末99〜50重量部と、焼結助剤とからなる焼結体であって、当該焼結体中にＭｇと、Ｌａ，Ｙ及びＹｂを含む希土類元素（ＲＥ）から選択された少なくとも１種の希土類元素を含有しており、前記Ｍｇは酸化マグネシウム（ＭｇＯ）換算し、Ｌａ，Ｙ及びＹｂを含む希土類元素（ＲＥ）から選択された少なくとも１種の元素は酸化物（ＲＥｘＯｙ）換算し、これらの酸化物換算含有量の合計が0.6〜7ｗｔ％、かつ（ＭｇＯ／ＲＥxＯy）で表される重量比が１〜70の範囲で含有させてなることを特徴とする。そして、この窒化ケイ素質焼結体は、常温における熱伝導率が100〜300W/（m・K）であり、且つ３点曲げ強度が600〜1500MPaであることを特徴とする。
前記酸化物換算含有量の合計が0.6ｗｔ％未満では焼結時の緻密化作用が不十分となり相対密度が95％未満となり好ましくなく、７ｗｔ％超では窒化ケイ素質焼結体の第２のミクロ組織成分である熱伝導率の低い粒界相の量が過剰となり焼結体の熱伝導率が100W/(m・K)未満になる。これら窒化ケイ素質含有量の合計は0.6〜４ｗｔ％がより好ましい。前記窒化ケイ素質焼結体は、常温における熱伝導率が100〜300W/（m・K）であり、常温における３点曲げ強度が600〜1500MPaであり高強度・高熱伝導性に富んでいる。また前記窒化ケイ素質焼結体が、含有するＭｇを酸化マグネシウム（ＭｇＯ）換算し、また含有するＬａ，ＹおよびＹｂを含む希土類元素（ＲＥ）から選択される少なくとも１種の元素を酸化物（ＲＥｘＯｙ）換算し、それら酸化物換算含有量の合計が0.6〜７ｗｔ％であり、かつＭｇＯ／ＲＥｘＯｙで表される重量比が１〜70である場合に特に高強度・高熱伝導性が向上する。（ＭｇＯ／ＲＥｘＯｙ）（重量比）が１未満では粒界相中の希土類酸化物の割合が増大するため焼結過程で液相線温度が上昇し難焼結性となり緻密な焼結体が得られない。（ＭｇＯ／ＲＥｘＯｙ）（重量比）が70超では焼成時におけるＭｇの拡散を抑制することができず焼結体表面に色むらの発生を生じる。ＭｇＯ／ＲＥxＯy（重量比）が１〜70の範囲にある場合、1650〜1850℃の焼結温度で成形体を予備焼成し、次いで1850〜1900℃の熱処理を行うと高熱伝導化が顕著になり120w/(m・K)を超える窒化ケイ素質焼結体を得られ特に好ましい。この熱処理による高熱伝導化は窒化ケイ素粒子の成長と、蒸気圧の高いＭｇＯ基とした粒界相成分が効率よく窒化ケイ素質焼結体外へ揮発することの複合効果による。