【手続補正書】
【提出日】令和2年12月2日(2020.12.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電極アレイ上の官能性表面に電荷密度（電圧または電流）を集中させる方法であって：  ａ．電極アレイであって：
ｉ．支持基板と；
ｉｉ．前記支持基板の上面から突出する少なくとも１つの表面構造であって、電極層を含む表面構造と；
ｉｉｉ．前記電極層上の官能性表面であって、前記少なくとも１つの表面構造の上部上に存在し、導電性溶液中の活性種の接触に適合している官能性表面と、
を含む電極アレイを提供するステップと；
ｂ．活性種を含み、対極が中に配置される前記導電性溶液に前記表面構造を曝露するステップと；
ｃ．前記電荷密度が前記電極層上の前記官能性表面に集中するように、前記電極層上の前記官能性表面と前記対極との間に電流または電圧を発生させるステップと、
を含む方法。
【請求項２】
前記官能性表面が、前記表面構造の頂点またはその付近に存在する、および／または
前記表面構造が、頂点までテーパーが付けられる、および／または前記支持基板の最上面に対して平行な面に沿って実質的に三角形の断面を有する、および／または
それぞれの表面構造の前記頂点の幅が約１ｎｍ〜約５０ミクロンの間であり、前記支持基板に接続する場所での前記表面構造の幅が約２０ｎｍ〜約５０００μｍの間であり、表面構造の前記頂点における幅は、前記支持基板に接続する場所でのその表面構造の幅よりも狭い、および／または
前記表面構造の前記頂点が、頂点間で互いに約５０ｎｍ〜約１０００μｍ頂点だけ分離している、および／または
前記支持基板上の前記表面構造の高さは、約５ｎｍ〜約５ｍｍの間である、および／または
前記表面構造は、前記支持基板上に均一に配列される、
請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記表面構造が、角錐型、円錐型、隆起、またはそれらの組合せである、および／または
前記対極構造が、平坦、角錐型、円錐型、または隆起である、請求項１または請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記官能性表面との接触後に前記活性種が電気化学的に改質される、
請求項１〜請求項３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
前記官能性表面が、前記電極層と前記対極との間の前記電流または電圧による電気化学的改質によって活性化される触媒材料から形成される、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記触媒材料がＰｔ、Ａｕ、Ｎｉである、請求項５に記載の方法。
【請求項７】
前記導電性溶液中の前記活性種が触媒を含み、前記触媒が、前記官能性表面との接触後の電気化学的改質によって活性化して、活性触媒が得られる、請求項４〜請求項６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
前記触媒が金属材料および有機金属材料から選択される、
好ましくは、前記金属材料が、Ｐｔ、Ａｕ、およびＮｉの１つ以上から選択され、前記有機金属の材料が、遷移金属を有するフェロセン、ポルフィリン、またはフェナントロリン、ポルフィリン、イミダゾール、トリスピリジルアミン、ならびにトリアゾールの１つ以上から選択される、
好ましくは、前記遷移金属が、Ｒｕ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｉｒ、Ｃｏ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｕ、Ａｇ、Ｍｇの１つ以上から選択される、請求項４に記載の方法。
【請求項９】
前記活性種は、前記電気化学的改質の後に前記官能性表面に選択的に付着する種を含む、請求項４〜請求項７に記載に方法。
【請求項１０】
前記活性種は、金属イオンから好ましくは選択される荷電粒子である、
好ましくは、前記金属イオンは、イオン形態の白金、金、パラジウム、鉄、イリジウム、銀、銅、合金、または遷移金属を含む、
好ましくは、前記イオン形態は、Ｎｉ２＋、ＣｒＸ＋、Ｃｕ２＋、Ｃｕ＋、Ａｇ＋、Ｐｔ２＋，Ｐｄ２＋、Ｆｅ２＋、Ｉｒ２＋またはＳｃ、Ｔｉ、Ｖｎ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｚｎ、Ａｕ、Ｔｇ、Ｙｔ、Ｍｂなどの別の遷移金属イオンからなる群から選択される、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記電極アレイが、前記官能性表面と、前記アレイの別の表面の少なくとも一部とを覆う結合層を含み、前記電極層と前記対極との間に電流を発生させる前記ステップによって、前記電極アレイ上の別の位置と比較して、前記官能性表面から前記結合層が選択的に除去される、
任意選択で、第１の結合層の選択的除去が行われた前記官能性表面上にさらなる結合層を選択的に堆積するステップをさらに含む、
任意選択で、前記電極アレイが結合層を含み、前記選択的堆積の結果として、前記結合層が、前記電極アレイ上の非官能性表面におけるよりも顕著に高い密度で前記表面構造上の前記官能性表面上に存在するか；または前記表面構造上の前記官能性表面上のある位置よりも顕著に高い密度で前記電極アレイの非官能性表面上に存在するかのいずれかである、
請求項４〜請求項１０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
前記結合層が自己組織化単層（ＳＡＭ）を含む、
好ましくは、前記ＳＡＭは、
ａ．Ｃ６〜Ｃ２４またはそれらの組合せの炭素鎖を含む長鎖分子；
ｂ．Ｃ５〜Ｃ１またはそれらの組合せの炭素鎖を含む短鎖分子；
ｃ．Ｃ６〜Ｃ２４の炭素鎖を含む長鎖分子およびＣ５〜Ｃ１の短鎖分子を含む混合ＳＡＭ；
からなる群から選択される、
好ましくは、
ａ．前記長鎖ＳＡＭはまたアジド、アミン、カルボキシレート、アルデヒド、ケトン、エステルまたはカルボン酸からなる群から選択される分子を含む；および
ｂ．前記短鎖ＳＡＭはまたアルカン、アジド、アミン、ヒドロキシル、カルボキシレート、またはカルボン酸からなる群から選択される分子を含む；
好ましくは、前記ＳＡＭはＣ５〜Ｃ１の炭素鎖を含む短鎖分子を含み、および前記表面構造の前記上部は、
ａ．ＳＡＭを含まないか；
ｂ．前記ＳＡＭが電極層と対極との間に電流を発生させることによって除去されるように適合されたか；
のいずれかである、
好ましくは、前記ＳＡＭはＣ６〜Ｃ２４の炭素鎖を含む長鎖分子を含み、および前記表面構造の前記上部は、
ａ．ＳＡＭを含まないか；
ｂ．前記ＳＡＭが電極層と対極との間に電流を発生させることによって除去されるように適合されたか；
のいずれかである、
請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記アレイが、前記表面構造の前記頂点における触媒と、前記表面構造の間の共触媒とを含む、
好ましくは、前記共触媒が、金属（たとえばアルミニウム、カルシウム、セリウム、ガリウム、ハフニウム、鉄、ランタン、マグネシウム、ストロンチウム、チタン、ジルコニウム、ルテニウム、ニッケル、および／または亜鉛）のいずれか１つ以上の酸化物から選択される、
請求項１から請求項１２のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
前記表面構造が前記支持基板と一体である、請求項１〜１３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５】
前記電極アレイが、前記表面構造の間に、架橋ポリマー、フォトレジスト、自己組織化単層（ＳＡＭ）、エポキシ系ネガ型フォトレジスト、およびＳＵ−８からなる群から選択される不動態化層を含む、請求項１〜１４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６】
前記対極が、不活性導電性材料、金属、Ｐｔ、金、炭素、黒鉛、グラフェン、炭素繊維、カーボンナノチューブ、バッキーボール、導電性ポリマーＰＰｙ（ポリピロール）、ＰＡ（ポリアセチレン）からなる群から選択される材料から形成される、および／または
前記対極が、（ａ）前記表面構造に対して一定の方向にある、（ｂ）前記電極アレイに付着される、（ｃ）前記アレイのそれぞれの前記表面構造の間の距離の差が最小限となる方向に維持される、または（ｄ）前記アレイの上面の上方にある、および／または
前記対極と前記電極層との間で発生した電位差が約−２Ｖ〜＋２Ｖの間である、
好ましくは、前記電位差が約−２００ｍＶ〜−１Ｖの間である、および／または
前記電極層と前記対極との間に発生する前記電流が、活性化電位と不活性化電位との間のパルスとなる、
請求項１〜１５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７】
電極アレイであって：
ａ．支持基板と；
ｂ．前記支持基板の上面から突出する少なくとも１つの表面構造であって、電極層を含む表面構造と；
ｃ．前記電極層上の官能性表面であって、前記少なくとも１つの表面構造の上部上に存在し、導電性溶液中の活性種の接触に適合している官能性表面と；
ｄ．結合層であって：
ｉ．前記電極アレイ上の非官能性表面におけるよりも顕著に高い密度で前記官能性表面上に存在するか；
ｉｉ．前記表面構造上の前記官能性表面上のある位置よりも顕著に高い密度で前記電極アレイの非官能性表面上に存在するか、
のいずれかである結合層と、
を含み、前記官能性表面が、前記表面構造の頂点またはその付近に存在する、電極アレイ。
【請求項１８】
前記表面構造が、頂点間で互いに約５０ｎｍ〜約１０００μｍだけ分離している、または
前記表面構造が、頂点間で互いに約５ｎｍ〜約１０００μｍだけ分離しており、この分離が、好ましくは、しかし任意選択で実質的に均一である、
請求項１７に記載の電極アレイ。
【請求項１９】
前記結合層が自己組織化単層（ＳＡＭ）を含む、請求項１７または請求項１８に記載の電極アレイ。
【請求項２０】
前記結合層は、荷電粒子を含む、
好ましくは、前記荷電粒子は金属イオンである、
好ましくは、前記金属イオンは、イオン形態の白金、金、パラジウム、鉄、イリジウム、銀、銅、合金、または遷移金属を含む、
請求項１７〜請求項１９のいずれか一項に記載の電極アレイ。
【請求項２１】
前記官能性表面が、前記支持基板上の不動態化層によって、別の表面構造上の別の官能性表面から分離される、請求項１７〜２０のいずれか一項に記載の電極アレイ。
【請求項２２】
前記表面構造またはその上部分が、円錐型、角錐型、もしくは隆起、またはそれらの組合せの形態である、
任意選択で、前記表面構造が前記支持基板と一体である、
請求項１７〜２１のいずれか一項に記載の電極アレイ。