【手続補正書】
【提出日】令和3年7月1日(2021.7.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８７】
本開示を通して、範囲が提供される。範囲に包含される各離散値も含まれることが想定される。さらに、明白に開示された範囲に包含される各離散値によって形成され得る範囲は、等しく想定される。
以下、本発明の好ましい実施形態を項分け記載する。
実施形態１
複合ゼオライト触媒を形成する方法であって、
ケイ素源と水性有機構造指向剤とを組み合わせて、シリカ中間ゲルを形成することであって、前記水性有機指向構造剤は、Ｎ４−ｐｈｅ−Ｃｎ（ＯＨ）４に従う構造を有するポリアミノカチオン化合物を含み、「ｎ」が、６〜２２の範囲で変化する、シリカ中間ゲルを形成することと、
アルミニウム前駆体を前記シリカ中間ゲルに導入して、触媒前駆体ゲルを形成することと、
前記触媒前駆体ゲル中の水を蒸発させて、触媒ゲルを形成することと、
前記触媒ゲルを加熱して、複合ゼオライト触媒粒子を形成することであって、前記触媒粒子は、ベータおよびＺＳＭ−５ゼオライトの両方を有し、ベータ結晶およびＺＳＭ−５結晶の両方の混合物を含む連晶領域を有することを特徴とする、複合ゼオライト触媒粒子を形成することと、
を含む、方法。
実施形態２
前記ケイ素源が、シリカゲル、酸化ケイ素、ハロゲン化ケイ素、オルトケイ酸テトラアルキル、シリケート、ケイ酸、ヒュームドシリカ、ケイ酸ナトリウム、コロイドシリカ、またはそれらの組み合わせを含む、実施形態１に記載の方法。
実施形態３
前記ケイ素源が、シリカゲルであり、前記シリカゲルが、水中２０〜６０重量％のシリカの懸濁液である、実施形態１に記載の方法。
実施形態４
前記ポリアミノカチオンが、以下に従う構造を含む、実施形態１〜３のいずれかに記載の方法。
実施形態５
前記水性有機指向構造が、５〜１５重量％のポリアミノカチオンおよび８５〜９５重量％の水を含む、実施形態１〜４のいずれかに記載の方法。
実施形態６
前記アルミニウム前駆体が、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）、酸化水酸化アルミニウム（ＡｌＯ（ＯＨ））、またはそれらの組み合わせである、実施形態１〜５のいずれかに記載の方法。
実施形態７
前記触媒ゲルの前記加熱が、自己圧力下、１３０〜１８０℃の温度で、撹拌しながら密封容器中で行われ、前記加熱が、４〜１０日間継続される、実施形態１〜６のいずれかに記載の方法。
実施形態８
前記方法が、モリブデン、クロム、白金、ニッケル、タングステン、パラジウム、ルテニウム、金、レニウム、ロジウム、またはそれらの組み合わせからなる群から選択される、最大２０重量％の１つ以上の金属に前記複合ゼオライト触媒を含浸させて、含浸複合ゼオライト触媒を生成することをさらに含む、実施形態１〜７のいずれかに記載の方法。
実施形態９
複合ゼオライト触媒であって、
前記複合ゼオライト触媒が、単一の触媒粒子内にＺＳＭ−５およびベータを含み、
前記複合ゼオライト触媒が、ベータ結晶とＺＳＭ−５結晶との混合物を含む連晶領域を有し、ＺＳＭ−５とベータとの前記連晶は、７．６±０．２、７．９±０．２、８．８±０．２、２２．４±０．２、２３．１±０．２、および２３．９±０．２に典型的なピークを有するＸＲＤ曲線を特徴とし、
前記複合ゼオライト触媒が、モリブデン、タングステン、ルテニウム、金、レニウム、ロジウム、またはそれらの組み合わせからなる群から選択される、最大２０重量％の１つ以上の金属をさらに含み、含浸ゼオライト触媒を生成する、複合ゼオライト触媒。
実施形態１０
前記複合ゼオライト触媒が、最大２０重量％の過レニウム酸アンモニウムの形態のレニウム、モリブデン酸アンモニウム四水和物の形態のモリブデン、またはそれらの組み合わせをさらに含み、含浸ゼオライト触媒を生成する、実施形態９に記載の複合ゼオライト触媒。
実施形態１１
キシレンを作製する方法であって、
重質リフォーメートを、複数の触媒粒子を含む複合ゼオライト触媒を含有する反応器に供給することであって、各触媒粒子が、ＺＳＭ−５およびベータゼオライトの両方を含み、ベータ結晶およびＺＳＭ−５結晶の両方の混合物を含む連晶領域を有する、供給することと、
前記反応器中で前記重質リフォーメートのトランスアルキル化と脱アルキル化とを同時に行うことによって、キシレンを生成することであって、各複合ゼオライト触媒粒子が、前記トランスアルキル化反応および前記脱アルキル化反応の両方を同時に触媒することができる、生成することと、を含み、
前記複合ゼオライト触媒が、モリブデン、タングステン、ルテニウム、金、レニウム、ロジウム、またはそれらの組み合わせからなる群から選択される、最大２０重量％の１つ以上の金属をさらに含み、含浸ゼオライト触媒を生成する、方法。
実施形態１２
前記複合ゼオライト触媒が、最大２０重量％の過レニウム酸アンモニウムの形態でレニウム、モリブデン酸アンモニウム四水和物の形態でモリブデン、またはそれらの組み合わせをさらに含む、実施形態１１に記載の方法。
実施形態１３
前記重質リフォーメートが、少なくとも１５重量％のメチルエチルベンゼン（ＭＥＢ）および少なくとも５０重量％のトリメチルベンゼン（ＴＭＢ）を含む、実施形態１１または１２に記載の方法。
実施形態１４
キシレンを作製するためのシステムであって、
複数の触媒粒子を含む複合ゼオライト触媒を含有する反応器を含み、各触媒粒子は、ＺＳＭ−５およびベータゼオライトの両方を含み、ベータ結晶およびＺＳＭ−５結晶の両方の混合物を含む連晶領域を有し、
前記複合ゼオライト触媒が、モリブデン、タングステン、ルテニウム、金、レニウム、ロジウム、またはそれらの組み合わせからなる群から選択される、最大２０重量％の１つ以上の金属をさらに含み、含浸複合ゼオライト触媒を生成する、システム。
実施形態１５
前記複合ゼオライト触媒が、最大２０重量％の過レニウム酸アンモニウムの形態のレニウム、モリブデン酸アンモニウム四水和物の形態のモリブデン、またはそれらの組み合わせをさらに含み、含浸複合ゼオライト触媒を生成する、実施形態１４に記載のシステム。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複合ゼオライト触媒を形成する方法であって、
ケイ素源と水性有機構造指向剤とを組み合わせて、シリカ中間ゲルを形成することであって、前記水性有機指向構造剤は、
【化１】
2021516609.tif 000001
に従う構造を有するポリアミノカチオン化合物を含み、「ｎ」が、６〜２２の範囲で変化する、シリカ中間ゲルを形成することと、
アルミニウム前駆体を前記シリカ中間ゲルに導入して、触媒前駆体ゲルを形成することと、
前記触媒前駆体ゲル中の水を蒸発させて、触媒ゲルを形成することと、
前記触媒ゲルを加熱して、複合ゼオライト触媒粒子を形成することであって、前記触媒粒子は、ベータおよびＺＳＭ−５ゼオライトの両方を有し、ベータ結晶およびＺＳＭ−５結晶の両方の混合物を含む連晶領域を有することを特徴とする、複合ゼオライト触媒粒子を形成することと、
を含む、方法。
【請求項２】
前記ケイ素源が、シリカゲル、酸化ケイ素、ハロゲン化ケイ素、オルトケイ酸テトラアルキル、シリケート、ケイ酸、ヒュームドシリカ、ケイ酸ナトリウム、コロイドシリカ、またはそれらの組み合わせを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記ケイ素源が、シリカゲルであり、前記シリカゲルが、水中２０〜６０重量％のシリカの懸濁液である、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記ポリアミノカチオンが、以下に従う構造を含む、請求項１〜３のいずれかに記載の方法。
【化２】
2021516609.tif 000002
【請求項５】
前記水性有機指向構造が、５〜１５重量％のポリアミノカチオンおよび８５〜９５重量％の水を含む、請求項１〜４のいずれかに記載の方法。
【請求項６】
前記アルミニウム前駆体が、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）、酸化水酸化アルミニウム（ＡｌＯ（ＯＨ））、またはそれらの組み合わせである、請求項１〜５のいずれかに記載の方法。
【請求項７】
前記触媒ゲルの前記加熱が、自己圧力下、１３０〜１８０℃の温度で、撹拌しながら密封容器中で行われ、前記加熱が、４〜１０日間継続される、請求項１〜６のいずれかに記載の方法。
【請求項８】
前記方法が、モリブデン、クロム、白金、ニッケル、タングステン、パラジウム、ルテニウム、金、レニウム、ロジウム、またはそれらの組み合わせからなる群から選択される、最大２０重量％の１つ以上の金属に前記複合ゼオライト触媒を含浸させて、含浸複合ゼオライト触媒を生成することをさらに含む、請求項１〜７のいずれかに記載の方法。
【請求項９】
複合ゼオライト触媒であって、
前記複合ゼオライト触媒が、単一の触媒粒子内にＺＳＭ−５およびベータを含み、
前記複合ゼオライト触媒が、ベータ結晶とＺＳＭ−５結晶との混合物を含む連晶領域を有し、ＺＳＭ−５とベータとの前記連晶は、７．６±０．２、７．９±０．２、８．８±０．２、２２．４±０．２、２３．１±０．２、および２３．９±０．２に典型的なピークを有するＸＲＤ曲線を特徴とし、
前記複合ゼオライト触媒が、モリブデン、タングステン、ルテニウム、金、レニウム、ロジウム、またはそれらの組み合わせからなる群から選択される、最大２０重量％の１つ以上の金属をさらに含み、含浸ゼオライト触媒を生成する、複合ゼオライト触媒。
【請求項１０】
前記複合ゼオライト触媒が、最大２０重量％の過レニウム酸アンモニウムの形態のレニウム、モリブデン酸アンモニウム四水和物の形態のモリブデン、またはそれらの組み合わせをさらに含み、含浸ゼオライト触媒を生成する、請求項９に記載の複合ゼオライト触媒。
【請求項１１】
キシレンを作製する方法であって、
重質リフォーメートを、複数の触媒粒子を含む複合ゼオライト触媒を含有する反応器に供給することであって、各触媒粒子が、ＺＳＭ−５およびベータゼオライトの両方を含み、ベータ結晶およびＺＳＭ−５結晶の両方の混合物を含む連晶領域を有する、供給することと、
前記反応器中で前記重質リフォーメートのトランスアルキル化と脱アルキル化とを同時に行うことによって、キシレンを生成することであって、各複合ゼオライト触媒粒子が、前記トランスアルキル化反応および前記脱アルキル化反応の両方を同時に触媒することができる、生成することと、を含み、
前記複合ゼオライト触媒が、モリブデン、タングステン、ルテニウム、金、レニウム、ロジウム、またはそれらの組み合わせからなる群から選択される、最大２０重量％の１つ以上の金属をさらに含み、含浸ゼオライト触媒を生成する、方法。
【請求項１２】
前記複合ゼオライト触媒が、最大２０重量％の過レニウム酸アンモニウムの形態でレニウム、モリブデン酸アンモニウム四水和物の形態でモリブデン、またはそれらの組み合わせをさらに含む、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記重質リフォーメートが、少なくとも１５重量％のメチルエチルベンゼン（ＭＥＢ）および少なくとも５０重量％のトリメチルベンゼン（ＴＭＢ）を含む、請求項１１または１２に記載の方法。
【請求項１４】
キシレンを作製するためのシステムであって、
複数の触媒粒子を含む複合ゼオライト触媒を含有する反応器を含み、各触媒粒子は、ＺＳＭ−５およびベータゼオライトの両方を含み、ベータ結晶およびＺＳＭ−５結晶の両方の混合物を含む連晶領域を有し、
前記複合ゼオライト触媒が、モリブデン、タングステン、ルテニウム、金、レニウム、ロジウム、またはそれらの組み合わせからなる群から選択される、最大２０重量％の１つ以上の金属をさらに含み、含浸複合ゼオライト触媒を生成する、システム。
【請求項１５】
前記複合ゼオライト触媒が、最大２０重量％の過レニウム酸アンモニウムの形態のレニウム、モリブデン酸アンモニウム四水和物の形態のモリブデン、またはそれらの組み合わせをさらに含み、含浸複合ゼオライト触媒を生成する、請求項１４に記載のシステム。