(57)【要約】【課題】  電解質を保持したマトリックス層を挟んで対向する一対の電極触媒層と、前記電極触媒層にガスを供給し、排出するガス給排通路が形成された一対の電極基材とを備えた燃料電池において、前記電極基材の側面部からのガス洩れ防止に優れるとともに、前記電極基材の側面部をガス不透過性とする作業が簡便であり、量産に適する技術を提供する。【解決手段】  前記電極基材の側面部に含浸された樹脂を加熱処理により炭化し、前記電極基材の側面部をガス不透過性にする。【選択図】図１
2010135079.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質を保持したマトリックス層を挟んで対向する一対の電極触媒層と、前記電極触媒層にガスを供給し、排出するガス給排通路が形成された一対の電極基材とを備えた燃料電池において、前記電極基材の側面部に含浸された樹脂を加熱処理により炭化し、前記電極基材の側面部をガス不透過性にしたことを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
前記電極基材の側面部に含浸された樹脂として、熱硬化性樹脂を用いることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
前記電極基材の側面部に含浸された樹脂を、不活性ガス中において、加熱処理により炭化することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電解質を保持したマトリックス層を挟んで対向する一対の電極触媒層と、前記電極触媒層にガスを供給し、排出するガス給排通路が形成された一対の電極基材とを備えた燃料電池において、前記電極基材の側面部をガス不透過性とする技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、外部から燃料と酸化剤を連続的に供給しながら電気化学反応により電気を得るもので、化学エネルギーを直接、電気エネルギーに変換する。燃料として、水素の他、都市ガス、ＬＰＧなどの燃料ガスが用いられ、酸化剤として、酸素や空気が使用される。本発明を実施する対象となる燃料電池の単位セルの構造を図２に示す。単位セルは、電解質を保持したマトリックス層１を挟んで対向する一対の電極触媒層５と、電極触媒層５にガスを供給し、排出するガス給排通路６が形成された一対の電極基材４とを備える。
【０００３】
電極基材４は多孔質材料からなり、ガス透過性を有する。単位セルの電極は、電極触媒層５と電極基材４によって構成され、燃料が供給される電極がアノード２（または燃料極）となり、酸化剤が供給される電極がカソード３（または酸化剤極）となる。電極基材４に形成されたガス給排通路６は、アノード２のガス給排通路６とカソード３のガス給排通路６とが、互いに直交するように配置される。燃料電池は、かかる単位セルを、セパレータ板７を介して、多数個、積層することにより構成される。
【０００４】
かかる構成の燃料電池において、アノード２とカソード３の電極基材４の側面部、特に、ガス給排通路６内を流通するガスが流れる方向と平行な位置にある側面部から、ガス洩れが生じるときには、燃料と酸化剤が直接、反応することとなるため、このガス洩れを防止することが必要となる。かかるガス洩れを防止するため、電極基材４の側面部をガス不透過性にする技術が開発されている。
【０００５】
特許文献１には、電極基材４の側面部を、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素樹脂フィルムで被覆したのち、フッ素樹脂フィルムを電極基材４に熱圧着して、電極基材４の側面部をシールすることにより、ガス不透過性とする技術が開示されている。しかし、本技術には、熱圧着の作業が繁雑である上、被覆したフッ素樹脂フィルムに生じた微小なシワがガス洩れの原因となる問題点がある。
【０００６】
特許文献２には、電極基材４の側面部に、炭素、炭化ケイ素、窒化ケイ素などの粉末を充填することにより、ガス不透過性とする技術が開示されている。しかし、本技術には、充填された粉末粒子間に隙間が生じやすく、ガス洩れを防止することが困難となる問題点がある。
特許文献３に開示された技術は、電極基材４の側面部に接して、緻密炭素板からなる端部シール部を配置し、側面部からのガス洩れを防止する。端部シール部の固定は、セパレータ７との間に、ポリテトラフルオロエチレンのシート材を挟み、３５０℃で加熱加圧して、セパレータ７と端部シール部を融着接合して行う。このため、本技術による燃料電池の製作には、緻密炭素板などの材料の切出し加工、端部シール部の位置合せ、融着接合などの作業が多く、繁雑であり、燃料電池の量産には適さない問題点がある。
【０００７】
特許文献４には、電極基材４の側面部近傍に形成したシール溝に棒状の熱可塑性樹脂を埋め込んだ後、樹脂を溶融させ、溶融させた樹脂の一部をシール溝内で固化させるとともに、残余の樹脂をシール溝の周りの電極基材４内に含浸、固化させることによって、電極基材４の側面部をガス不透過性とする技術が開示されている。しかし、燃料電池のうち、電解質として高温高濃度のリン酸を用いるリン酸型燃料電池では、熱的、化学的に安定な熱可塑性樹脂として、ポリテトラフルオロエチレンなどの溶融粘度の高いフッ素樹脂を用いる場合、電極基材４の数十μｍ径の細孔内に樹脂が充填されない箇所が生じやすく、側面部からのガス洩れのない電極基材４を製造する歩留りが低下する。一方、溶融粘度の低い熱可塑性樹脂を使用する場合、高温のリン酸により樹脂が劣化する問題点がある。
【０００８】
以上に述べた、電極基材４の側面部をガス不透過性とする技術には、ガス洩れを生じやすく、ガス洩れの防止が不十分である問題点や、側面部を不透過性とする作業が繁雑で、量産には適さない問題点がある。そこで、本発明は、電極基材４の側面部からのガス洩れ防止に優れるとともに、ガス不透過性とする作業が簡便であり、量産に適する技術を提供することを課題とする。
【特許文献１】特開昭６２−８８２７７号公報
【特許文献２】特開昭６４−４３９７４号公報
【特許文献３】特開昭６３−４３２６８号公報
【特許文献４】特開平２−２２６６６３号公報
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題は、電極基材４の側面部に含浸された樹脂を加熱処理により炭化し、電極基材４の側面部をガス不透過性にすることにより解決できる。
請求項１に記載の発明は、電解質を保持したマトリックス層を挟んで対向する一対の電極触媒層と、前記電極触媒層にガスを供給し、排出するガス給排通路が形成された一対の電極基材とを備えた燃料電池において、前記電極基材の側面部に含浸された樹脂を加熱処理により炭化し、前記電極基材の側面部をガス不透過性にしたことを特徴とする燃料電池に係るものである。
【００１０】
請求項２に記載の発明は、前記電極基材の側面部に含浸された樹脂として、熱硬化性樹脂を用いることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池に係るものである。
請求項３に記載の発明は、前記電極基材の側面部に含浸された樹脂を、不活性ガス中において、加熱処理により炭化することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の燃料電池に係るものである。
【００１１】
請求項１に記載の発明によれば、電極基材４の側面部に含浸された樹脂を加熱処理によって炭化することにより、電極基材４の側面部の細孔が炭素で充填されるため、電極基材４の側面部をガス不透過性にすることができる。含浸される樹脂として、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂のいずれも使用することができるが、含浸された樹脂が加熱処理により炭化される過程において、ガラス転移温度以上での樹脂の形態の変形が少なく、かつ炭化後の炭素の残存率（炭化前を１００％とする。）が高い樹脂が望ましい。
【００１２】
請求項２に記載の発明では、請求項１に記載の発明について、好適な樹脂として、フェノール樹脂、フラン樹脂などの熱硬化性樹脂を用いる。また、アルコール系溶剤などの溶剤を用いて樹脂溶液の粘度を調整することにより、電極基材４の細孔内に樹脂が充填されない箇所を無くすることができる。熱硬化性樹脂を使用する場合、含浸された樹脂を加熱して硬化したのち、高温で炭化処理を行う。
【００１３】
請求項３に記載の発明では、請求項１または請求項２に記載の発明について、窒素、アルゴンなどの不活性ガス中にて、７００〜１２００℃の温度で加熱処理することにより、含浸された樹脂が炭化され、電極基材４の細孔内は炭素により充填される。使用する樹脂の種類、含浸された樹脂量、細孔径の大きさなどの条件に従い、加熱処理の温度、時間を最適化することにより、より短時間の加熱処理で、電極基材４の側面部をガス不透過性にすることができる。また、不活性ガス中での加熱処理に代えて、電極基材４を耐熱性のパッキング材料で覆って包み、空気を遮断した状態で加熱処理することもできる。
【発明の効果】
【００１４】
以上の請求項１ないし請求項３に記載の発明によれば、電極基材４の側面部に含浸された樹脂を加熱処理により炭化することにより、電極基材４の側面部の細孔が炭素で充填されるため、電極基材４の側面部をガス不透過性にすることができる。樹脂の含浸および炭化のための加熱処理に要する作業は、いずれも簡便なものである。また、作業の手順を定めたのちは、手順どおりの作業を実施すれば、電極基材４の側面部をガス不透過性にすることができ、その再現性に優れるため、量産に適する。
【００１５】
本発明には、特許文献１の従来技術の問題点である繁雑な熱圧着の作業がなく、また、フッ素樹脂フィルムを用いることもないので、微小なシワによるガス洩れを生じることがない。
特許文献２の従来技術では、電極基材４の側面部に、炭素、炭化ケイ素、窒化ケイ素などの粉末を充填することにより、ガス不透過性とする。粉末粒子間に隙間を生じやすく、ガス洩れを防止することが困難となる問題点があるが、本発明では、粉末ではなく、樹脂溶液を含浸するため、かかる問題点は生じない。
【００１６】
特許文献３に開示された従来技術では、緻密炭素板などの材料の切出し加工、端部シール部の位置合せ、融着接合などの作業が多く、繁雑である問題点があるが、本発明による作業は上述したように、簡便である。
特許文献４の従来技術では、リン酸型燃料電池において、溶融粘度の高いフッ素樹脂を用いる場合、電極基材４細孔内に樹脂が充填されない箇所が生じやすく、一方、溶融粘度の低い熱可塑性樹脂を使用する場合、高温のリン酸により樹脂が劣化する問題点があるが、本発明では、樹脂は細孔内に容易に含浸され、また細孔内の炭素がリン酸により劣化することはない。
【００１７】
以上のように、本発明は、従来技術が有する問題点を解消するものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
電極基材４の側面部をガス不透過性にする本発明の実施について、以下の実施例１にて説明する。
【実施例１】
【００１９】
図１は、実施例１に係る単位セルの構造を示す断面図であり、マトリックス層１、電極触媒層５および電極基材４の配置関係が示されている。単位セルは、電解質としてリン酸を保持したマトリックス層１を挟んで対向する一対の電極触媒層５と、電極触媒層５にガスを供給し、排出するガス給排通路６が形成された一対の電極基材４とを備える。
電極基材４は多孔質材料からなり、ガス透過性を有する。単位セルの電極は、電極触媒層５と電極基材４によって構成され、燃料が供給される電極がアノード（または燃料極）となり、酸化剤が供給される電極がカソード（または酸化剤極）となる。電極基材４に形成されたガス給排通路６は、アノードのガス給排通路６とカソードのガス給排通路６とが、互いに直交するように配置される。燃料電池は、かかる単位セルを、セパレータ板７を介して、多数個、積層することにより構成される。
【００２０】
アノードとカソードの電極基材４の側面部のうち、ガス給排通路６内を流通するガスが流れる方向と平行な位置にある側面部４１は、ガス不透過性である。
側面部４１をガス不透過性にすることは、次のようにして行った。多孔質カーボン板（昭和電工(株)製ＳＲカーボン板、１３０ｍｍ×１３０ｍｍ、厚さ１．５ｍｍ）の対向する２側面部４１を、フェノール樹脂溶液（大日本インキ化学工業(株)製、フェノライトＨＤ−２５０、固形分濃度５０％）に浸漬して、樹脂を含浸したのち、１２０℃で乾燥した。乾燥後、窒素中にて、８００℃に加熱し、１時間保持後、さらに、アルゴン中にて、２０００℃、１時間の加熱を行い、フェノール樹脂を炭化した。２０００℃、１時間の加熱を行ったのは、高温処理により、炭素のリン酸に対する耐食性を増すためである。フェノール樹脂を炭化後、多孔質カーボン板にガス給排通路６を形成して、側面部４１がガス不透過性である電極基材４を作製した。
【００２１】
作製した電極基材４に、電極触媒層５（１００ｍｍ×１００ｍｍ）、マトリックス層１を組み合わせて、単位セルとし、さらに１０個の単位セルをセパレータ板７（昭和電工(株)製ＳＧカーボン板、１３０ｍｍ×１３０ｍｍ、厚さ０．６ｍｍ）を介して、積層することにより燃料電池を製作した。
製作した燃料電池のアノードとカソードに空気を供給して、ガス洩れ試験を行ったが、ガス洩れは検出されなかった。さらに、水素を供給して行ったガス洩れ試験においてもガス洩れは検出されなかった。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明の実施例１に係る単位セルの構造を示す断面図
【図２】本発明の実施対象となる単位セルの構造を示す図
【符号の説明】
【００２３】
１      マトリックス層
２      アノード
３      カソード
４      電極基材
４１    電極基材の側面部
５      電極触媒層
６      ガス給排通路
７      セパレータ板
【図１】
2010135079.tif 000003
【図２】
2010135079.tif 000004