(57)【要約】【課題】拡散層５を形成する繊維状物質が電解質膜２に突き刺さって短絡が生じるのを効果的に阻止することのできる膜電極接合体１であって、高い生産性のもとで製造することのできる膜電極接合体を提供することを課題とする。【解決手段】膜電極接合体１において、拡散層５の対向する２辺５ａは触媒層４を越えて外側に位置しており、他の対向する２辺５ｂは触媒層４の側縁４ｂから内側に位置している。そして、電解質膜２における拡散層５が触媒層４を越えて外側に位置する領域が位置する側の対向する２辺側には拡散層５に含まれる繊維状物質が通過するのを阻止することのできる補強材料１０が配置されている。補強材料１０が電解質膜２の対向する２辺側にしか存在しないので、帯状の電解質膜を用いて膜電極接合体１を連続製造することが可能となる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の両面に触媒層と拡散層とがこの順で積層されかつ前記拡散層は繊維状物質を含む膜電極接合体であって、
前記拡散層の対向する２辺は前記触媒層を越えて外側に位置しており、他の対向する２辺は前記触媒層の側縁から内側に位置しており、さらに、前記電解質膜における前記拡散層が前記触媒層を越えて外側に位置する領域が位置する側の対向する２辺側には前記拡散層に含まれる繊維状物質が通過するのを阻止することのできる補強材料が配置されていることを特長とする膜電極接合体。
【請求項２】
請求項１に記載の膜電極接合体を備える燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池の発電部を形成する膜電極接合体、および該膜電極接合体を備える燃料電池スタックに関し、特に、拡散層を構成する繊維状物質が電解質膜を貫通して短絡を起こすのを防止する構成を備えた膜電極接合体および燃料電池スタックに関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池の１つとして固体高分子形燃料電池が知られており、電解質膜と、その両面に触媒層と拡散層とをこの順で積層した電極層を備えた膜電極接合体を主要な構成要素とする。拡散層は、セパレータのガス流路から供給される酸化剤ガスあるいは燃料ガスを触媒層に向けて透過させ、かつ発生した電気を集電する機能を有するものであり、通常、カーボン繊維からなるカーボンクロスやカーボンペーパーなどで作られる。膜電極接合体はガス流路を備えたセパレータで挟持され燃料電池スタックとされる。
【０００３】
膜電極接合体の製造に当たっては、電解質膜の表面に触媒層を塗布あるいは転写により形成し、その上に拡散層を積層する。発電性能を向上させる等の目的で、触媒層よりも大きい面積の拡散層を触媒層の上に積層する場合があり、その場合には、拡散層の周縁が直接電解質膜に接することとなる。電解質膜と拡散層とが直接に接する構造を持つ膜電極接合体の場合、スタッキング時の締結圧により、拡散層を構成するカーボン繊維が電解質膜に突き刺さることがある。突き刺さりの態様によっては、発電時に短絡を起こす可能性があり、短絡を回避する手段を講じることが求められる。
【０００４】
特許文献１には、矩形状である電解質膜の一方の面には対向する２辺に沿うようにして第１膜補強部材を配置し、他方の面には他の対向する２辺に沿うようにして第２膜補強部材を配置し、第１膜補強部材間に一方の触媒層を、第２膜補強部材間に他方の触媒層を配置するとともに、第１膜補強部材の上に乗る大きさの拡散層と、第２膜補強部材の上に乗る大きさの拡散層とを両面に積層するようにした膜電極接合体が記載されている。この形態の膜電極接合体では、触媒層よりも大きい面積の拡散層を触媒層の上に積層する場合であっても、スタッキング時に、拡散層を構成するカーボン繊維が電解質膜を貫通するのを第１膜補強部材および第２膜補強部材で阻止することができ、短絡が生じるのを回避することができる。
【０００５】
【特許文献１】特開２００７−２４２６３７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１に記載される形態の膜電極接合体では、電解質膜上における直交する２方向に第１膜補強部材と第２膜補強部材とを配置する構成であり、帯状の電解質膜上に所定の距離をおいて触媒層と拡散層とからなる電極層を連続的に配置し、その後繋ぎ目の電解質膜部分を切断して膜電極接合体ごとに分離するようにした膜電極接合体の製造方法に適用するためには、特許文献１にも記載されるように、帯状の電解質膜上に第１膜補強部材を配置していく処理工程と、第１膜補強部材に直交する方向に第２膜補強部材を配置していく処理工程とを、分離した工程として行う必要があり、生産性の観点から充分なものとはいえない。
【０００７】
本発明は、上記の問題点を解決した膜電極接合体を提供することを課題とし、より具体的には、拡散層を形成する繊維状物質が電解質膜に突き刺さって短絡が生じるのを効果的に阻止することのできる膜電極接合体であって、高い生産性のもとで製造することのできる膜電極接合体を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明による膜電極接合体は、電解質膜の両面に触媒層と拡散層とがこの順で積層されかつ前記拡散層は繊維状物質を含む膜電極接合体であって、前記拡散層の対向する２辺は前記触媒層を越えて外側に位置しており、他の対向する２辺は前記触媒層の側縁から内側に位置しており、さらに、前記電解質膜における前記拡散層が前記触媒層を越えて外側に位置する領域が位置する側の対向する２辺側には前記拡散層に含まれる繊維状物質が通過するのを阻止することのできる補強材料が配置されていることを特長とする。
本発明は、上記の膜電極接合体を備えた燃料電池スタックも開示する。
【発明の効果】
【０００９】
本発明による膜電極接合体では、電解質膜における、拡散層が触媒層を越えて外側に位置する領域が位置する側の対向する２辺側にのみ、拡散層に含まれる繊維状物質が通過するのを阻止することのできる補強材料が配置されており、電解質膜における他の対向する２辺側には、補強材料は配置されない。そして、電解質膜における他の対向する２辺側では、拡散層の側縁は触媒層の側縁から内側に位置している。
【００１０】
膜電極接合体における前記補強材料が配置されている側辺側では、該補強材料によって拡散層の繊維状物質が電解質膜を貫通するのを阻止することができる。また、膜電極接合体における他の側辺側では、拡散層の下に触媒層が位置することにより、触媒層によって拡散層の繊維状物質が電解質膜にまで達するのを阻止することができる。そのために、拡散層を形成する繊維状物質が電解質膜に突き刺さって短絡が生じるのを効果的に阻止することができる。それにより、本発明による膜電極接合体を備えた燃料電池スタックは、発電性能が高くかつ長寿命のものとなる。
【００１１】
さらに、前記のように、電解質膜における対向する２辺側にのみ前記補強材料が配置されている構成であり、直交する方向に補強材料を配置する工程を要しないので、帯状の電解質膜を用いて膜電極接合体を連続して製造する場合であっても、製造工程を中断することなく膜電極接合体を製造することができ、高い生産性を確保することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、図面を参照して、本発明を実施の形態に基づき説明する。図１は本発明による膜電極接合体の一実施形態の模式図であり、図２は他の実施形態の模式図である。図３〜図５は、本発明による膜電極接合体を製造するときの一形態を作業工程順に説明する模式図である。
【００１３】
図１において、膜電極接合体１は全体として矩形状であり、プロトン交換基として例えばスルホン酸基を持つプロトン伝導性を備えた電解質膜２と、その両面に積層した電極層３（図１ではその一方のみが示されている）とで構成される。電極層３は、電解質膜２に面する触媒層４とその外側に積層する拡散層５とからなる。拡散層５における触媒層４に面する領域には撥水層が形成される場合もある。
【００１４】
電極層３は全体として電解質膜２内に入り込む大きさであり、電解質膜２の電極層３の周囲から延出する部分には、図１には示されないが、燃料電池セルとするに際して、この張り出した部分とセパレータ（不図示）との間に樹脂材料がガスケット（シール部材）として充填されて、一体化とシール処理が施される。
【００１５】
図示のように、電極層３における前記拡散層５は、その対向する２つの側辺５ａ，５ａを前記触媒層４の対向する２つの側縁４ａ，４ａを越えて触媒層４の外側に位置させている。一方、拡散層５の他の対向する２つの側辺５ｂ，５ｂは前記触媒層４の他方の対向する２つの側縁４ｂ，４ｂよりも内側に位置させている。
【００１６】
電解質膜２は、２枚の電解質膜２ａ，２ｂを積層して形成されており、２枚の電解質膜２ａ，２ｂの間であって、前記拡散層５が触媒層４の一方の側縁４ａ，４ａを越えて外側に位置する領域に対向する側辺領域には、補強材料１０，１０が配置されている。
【００１７】
触媒層４は、電解質樹脂と触媒担持導電体とを含む触媒混合物で形成される。触媒には主に白金系の金属が用いられ、該触媒を担持する導電体にはカーボン粉末が主に用いられる。拡散層５は、例えば繊維状物質としてのカーボン繊維を含むカーボンクロスやカーボンペーパーなどで作られる。
【００１８】
補強材料１０は、前記拡散層５に含まれる繊維状物質が通過するのを阻止することのできる材料であればよく、例として、ポリエチレンナフタレート、ポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレンテレフタレート、フルオロエチレン−プロピレン共重合体、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルコキシエチレン共重合体、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエーテルアミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニレンスルフィド、ポリアリレート、ポリスルフィド、ポリイミド、及び、ポリイミドアミドからなる群より選択される少なくとも１種の合成樹脂であることが好ましい。
【００１９】
図１に示す膜電極接合体１は図示しないセパレータとともにスタッキングされて燃料電池スタックとされる。スタッキング時に、前記拡散層５が触媒層４の一方の側縁４ａ，４ａを越えて外側に位置する領域は、電解質膜２に直接に接する。そして、スタッキング時の締結圧により、両者は圧接状態となり、拡散層５を構成するカーボン繊維が電解質膜２に突き刺さる場合がある。しかし、突き刺さったカーボン繊維は前記した補強材料１０によってそれ以上の浸入を妨げられるので、カーボン繊維が電解質膜２を貫通することはなく、また、両面から浸入するカーボン繊維同士が接触することもない。それにより、アノードおよびカソードの両電極層３，３が短絡するは回避される。
【００２０】
一方、拡散層５の他の対向する２辺５ｂ，５ｂ側は、その下に触媒層４が２辺５ｂ，５ｂから延出するようにして位置しており、それにより、拡散層５を形成するカーボン繊維が電解質膜１に突き刺さるのは阻止される。結果として、本発明による膜電極接合体１では、スタッキング時の締結圧等によって、拡散層５を形成する繊維状物質が電解質膜２に突き刺さることによって生じやすい短絡現象を確実に回避することができる。
【００２１】
図２に示す膜電極接合体１ａは、前記補強材料１０が、２枚の電解質膜２ａ，２ｂの間ではなく、１枚の電解質膜２の両面に配置されており、触媒層４は補強材料１０、１０の間に形成されている点で、図１に示した膜電極接合体１と相違する。他の部材は図１に示した膜電極接合体１と同じであり、同じ符号を付して説明は省略する。図２に示す形態の膜電極接合体１ａの場合も、スタッキング時の締結圧等によって、拡散層５を形成する繊維状物質が電解質膜２に突き刺さるのを確実に阻止できることは、説明を要しない。
【００２２】
上記した膜電極接合体１，１ａは、任意の方法で作ることができる。例えば、図１に示した膜電極接合体１ａは、図３〜図５に示すような方法により、連続的に製造することができる。図３において、２０は帯状の電解質膜２の原反ロールであり、そこから巻き出される帯状の電解質膜２は巻き取りロール２１に巻き取られる。その過程において、従来知られた方法により、帯状の電解質膜２の上には、槽２２から触媒インクが間欠的に塗布され、適宜の乾燥処理が施されることにより、触媒層４・・が連続的に形成される。この処理は、アノード側触媒層とカソード側の触媒層の双方において行われる。
【００２３】
アノード側触媒層を形成した帯状の電解質膜２ａとアノード側触媒層を形成した帯状の電解質膜２ｂは、図４に示すように、それぞれの原反ロール２３、２４から、触媒層４を外側にした姿勢で対向するようにして巻き出される。２つの原反ロール２３、２４の間には、前記した補強材料１０をロール状に巻き込んだ補強材料ロール２５が位置しており、該補強材料ロール２５から、帯状の電解質膜の両側辺に沿うようにして、電解質膜２ａ，２ｂの側縁から触媒層４の側縁にいたる幅を持つ２枚の帯状の補強材料１０、１０が巻き出される。
【００２４】
補強材料ロール２５の下流には、一対の熱圧ロール２６，２６が位置しており、２枚の帯状の電解質膜２ａ、２ｂは、その両側縁に沿った位置に帯状の補強材料１０、１０を位置させた姿勢で、前記一対の熱圧ロール２６，２６により一体に圧接される。圧接されて一体化した両面に触媒層４，４を備えた電解質膜２ａ，２ｂと補強材料１０，１０からなる積層体３０は、ロール２７に巻き取られる。
【００２５】
前記積層体３０は、図５に示すようにロール２７から巻き出され、触媒層４の上に前記した拡散層５が積層されて電極層３が形成され、膜電極接合体１とされる。本発明において、積層する拡散層５は、その大きさが、積層体３０の送り方向Ｐでは、触媒層４の前記積層体３０の送り方向Ｐの幅内に入り込む大きさであり、送り方向Ｐに直交する方向では、触媒層４の前記積層体３０の送り方向Ｐに直交する方向の幅よりは大きく、かつ前記電解質膜２ａ，２ｂの送り方向Ｐに直交する方向の幅よりは小さくされている。
【００２６】
そのようにして、電解質膜２を繋ぎ材として多数の膜電極接合体１が連続的に形成されるとともに、送りの過程で、カッター４０により、電解質膜２の前記繋ぎ部が切断され、枚様としての膜電極接合体１とされる。
【００２７】
上記のようにして、本発明による図１に示した形態の膜電極接合体１は、帯状の電解質膜を用いて連続して製造することができる。また、図１に示す形態の膜電極接合体１および図２に示す形態の膜電極接合体１ａは、ともに、一方の対向する２辺のみに沿って補強材料１０を配置する構成であり、４辺に沿って補強材料を配置する形態と比較して、製造コストも低減することができる。
【００２８】
図示しないが、従来知られた手法により前記膜電極接合体をガス流路を備えたセパレータで挟持することにより、高い発電性能を備えた燃料電池スタックが得られる。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本発明による膜電極接合体の一実施の形態の模式図。
【図２】本発明による膜電極接合体の他の実施の形態の模式図。
【図３】本発明による膜電極接合体を製造する一態様を説明する第１の図。
【図４】本発明による膜電極接合体を製造する一態様を説明する第２の図。
【図５】本発明による膜電極接合体を製造する一態様を説明する第３の図。
【符号の説明】
【００３０】
１…膜電極接合体、
２、２ａ、２ｂ…電解質膜、
３…電極層、
４…触媒層、
４ａ…触媒層の対向する２つの側縁、
４ｂ…触媒層の他の対向する２つの側縁、
５…拡散層、
５ａ…拡散層の対向する２つの側辺、
５ｂ…拡散層の他の対向する２つの側辺
１０…補強材料。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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