【手続補正書】
【提出日】平成17年7月26日(2005.7.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ノルボルネン系モノマーの開環重合体であって、高速液体クロマトグラフィにより測定した数平均分子量が５万〜１００万、分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）が２．０以下であることを特徴とするノルボルネン系開環重合体。
【請求項２】
ノルボルネン系モノマーの開環重合体の水素添加物であって、高速液体クロマトグラフィにより測定した数平均分子量が５万〜１００万、分子量分布（重量平均分子量／数平均分子量）が２．０以下であることを特徴とするノルボルネン系開環重合体の水素添加物。
【請求項３】
ルテニウム系触媒を用い、ノルボルネン系モノマーに対して１／１５０〜１／８０００モルの連鎖移動剤を用いて重合することを特徴とする請求項１記載のノルボルネン系開環重合体の製造方法。
【請求項４】
ルテニウム系触媒を用い、ノルボルネン系モノマーに対して１／１５０〜１／８０００モルの連鎖移動剤を用いて重合した後、同一触媒系にて引き続き水素添加することを特徴とする請求項２記載のノルボルネン系開環重合体の水素添加物の製造方法。
【請求項５】
請求項２記載のノルボルネン系開環重合体の水素添加物からなる光学フィルム。
【請求項６】
１ｍ2 当たりの欠点の数が１０個未満である請求項５記載の光学フィルム。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
ノルボルネン系モノマーの好ましい化合物としては、例えば、８−カルボキシメチルテトラシクロ〔４．４．０．１2,5 ．１1,10〕−３−ドデセン、８−メチル−８−カルボキシメチルテトラシクロ〔４．４．０．１2,5  ．１7,10〕−３−ドデセン、５−カルボキシメチル−ビシクロ〔２．２．１〕−２−ヘプテンなどの官能基を有するものや、環状オレフィン化合物として、ビシクロ〔２．２．１〕−２−ヘプテン、トリシクロ〔５．２．１．０2,6 〕−８−デセン、トリシクロ〔５．２．１．０2,6 〕−３−デセン、トリシクロ〔６．２．１．０1,8 〕−９−ウンデセン、トリシクロ〔６．２．１．０1,8 〕−４−ウンデセン、テトラシクロ〔４．４．０．１2,5．１7,10〕−３−ドデセン、ペンタシクロ〔６．５．１．１3,6 ．０2,7 ．０9,13〕−４−ペンタデセン、ペンタシクロ〔６．６．１．１3,6 ．０2,7 ．０9,14〕−４−ヘキサデセン、ペンタシクロ〔６．５．１．１3,6 ．０2,7 ．０9,13〕−１１−ペンタデセン、ジシクロペンタジエン、ペンタシクロ〔６．５．１．１3,6 ．０2,7 ．０9,13〕−ペンタデカ−４，１１−ジエンなどのポリシクロアルケン等を挙げることができる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３９】
本発明のノルボルネン系開環重合体の水素添加物は、光学フィルム用途に対して特に好適に使用することができる。分子量分布を制御しながら、得られるノルボルネン系開環重合体の水素添加物の分子量を上げることで、ゲル状の不純物発生による外観の欠点がなく、かつ、力学特性にも優れたフィルムを製造することができる。上記光学フィルム用途の中でも、特に偏光板保護フィルムとして好適に用いることができる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５３】
得られた開環重合体４５０ｇを９０００ｍｌのテトラヒドロフランに溶解し、パラジウム濃度が５重量％のパラジウム−アルミナ触媒４５ｇを加え、水素ガスを圧力が９．８ＭＰａとなるよう仕込んで、１５０℃で５時間水素添加反応させた。水素添加反応後、触媒を濾別し、濾液を塩酸酸性の大過剰量のメタノール中に注いで、開環重合体の水素添加物を得た。水素添加物の水素添加率は実質上１００％であった。結果を表１に示した。
得られた開環重合体の水素添加物を２軸溶融押出機を用いて２８０℃で溶融混合し、Ｔダイスにより厚み４０μｍのフィルムを製造した。得られたフィルムの物性評価結果を表１に示した。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５４】
（実施例２）
アリルアセテート０．００５モルとルテニウム錯体（６）０．００２モルをシクロヘキサン１０ｍＬに溶解させ、下式（８）で表される８−メチル−８−メトキシカルボニルテトラシクロ〔４．４．０．１2,5 ．１7,10〕−３−ドデセン１０モルを４Ｌのシクロヘキサンに溶解させた溶液に加えた。反応溶液を窒素気流下、シクロヘキサンの還流温度にて２４時間反応させた。その後室温まで降温させ、０．０２モルのエチルビニルエーテルを加えた。得られた反応溶液をメタノール１０Ｌを用いて再沈精製し、減圧乾燥させ開環重合体を得た。重合結果を表１に示した。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５９】
得られた開環重合体４５０ｇを９０００ｍｌのシクロヘキサンに溶解し、パラジウム濃度が５重量％のパラジウム−アルミナ触媒４５ｇを加え、水素ガスを圧力が９．８ＭＰａとなるよう仕込んで、１５０℃で５時間水素添加反応させた。
水素添加反応後触媒を濾別し、濾液を塩酸酸性の大過剰量のメタノール中に注いで、開環重合体の水素添加物を得た。重合体の水素添加率は実質上１００％であった。結果を表１に示した。
得られた開環重合体の水素添加物を２軸溶融押出機を用いて２８０℃で溶融混合し、Ｔダイスにより厚み４０μｍのフィルムを製造した。得られたフィルムの物性評価結果を表１に示した。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６０】
（比較例２）
窒素ガスで置換した反応容器内に、上記式（８）で示される８−メチル−８−メトキシカルボニルテトラシクロ〔４．４．０．１2,5 ．１7,10〕−３−ドデセン３モルと、１，２−ジクロロエタン２００ｍｌと、連鎖移動剤である１−ヘキセン０．０１モルと、触媒として、六塩化タングステンの濃度０．０７Ｍ／リットルのクロロベンゼン溶液９０ｍｌと、パラアルデヒドの濃度０．１５Ｍ／リットルの１，２−ジクロロエタン溶液７０ｍｌと、トリイソブチルアルミニウムの濃度０．７Ｍ／リットルのトルエン溶液３７ｍｌとを加え、６０℃で８時間反応させることにより開環重合体４４０ｇを得た。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６１】
この開環重合体を９０００ｍｌのテトラヒドロフランに溶解し、パラジウム濃度が５重量％のパラジウム−アルミナ触媒４５ｇを加え、水素ガスを圧力が１００ｋｇ／ｃｍ2 となるよう仕込んで、１４０℃で５時間水素添加反応させた。
水素添加反応後触媒を濾別し、濾液を塩酸酸性の大過剰量のメタノール中に注いで、開環重合体の水素添加物を得た。この重合体の水素添加率は実質上１００％であった。
得られた開環重合体の水素添加物を２軸溶融押出機を用いて２８０℃で溶融混合し、Ｔダイスにより厚み４０μｍのフィルムを製造した。得られたフィルムの物性評価結果を表１に示した。
【００６２】
【表１】
【００６３】
【発明の効果】                                                        
本発明のノルボルネン系開環重合体及びその水素添加物は、上述の構成であり、その水素添加物から得られるフィルムは、耐熱性、透明性、伸度や弾性率等の力学的特性に優れ、外観欠点が少なく、光学用部品、電気・電子関係の絶縁材料として好適に用いられる。