【手続補正書】
【提出日】平成17年7月19日(2005.7.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一般式（Ａ）で表される籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体と一般式（Ｂ）で表されるアルコキシシランをルイス塩基存在下で反応させて製造することを特徴とする、一般式（Ｃ）で表される籠状シルセスキオキサン、一般式（Ｄ）および一般式（Ｅ）で表される籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体から選ばれるいずれか一種の籠状シルセスキオキサンまたは籠状シルセスキオキサンの部分解裂構造体を製造する方法。
(RSiO３／２)ｎ(RSiO２H)３                            （Ａ）
R１ｍSi(OR２)４−ｍ                                 （Ｂ）
(RSiO３／２)ｎ＋３(R１SiO３／２)                        （Ｃ）
(RSiO３／２)ｎ＋ｈ(RSiO２H)３−ｈ(R１ｍSiO（４−ｍ）／２)ｋ   （Ｄ）
(RSiO３／２)ｎ＋３(R１２SiO) (R１２SiO３／２H)            （Ｅ）
（一般式（Ａ）〜（Ｅ）において、Ｒは水素原子、炭素原子数１から２０の置換又は非置換の炭化水素基又はケイ素原子数１から１０のケイ素原子含有基から選ばれ、複数のＲは同一でも異なっていても良い。Ｒ１はRと同じ群から選ばれる基であり、複数のR１は同じでも異なっていても良い。ＯＲ２は炭素原子数１から６のアルコキシ基である。ｎは２から１０の整数で、ｍは１から３の整数である。ただし、一般式（Ｄ）においては、ｍ＝２又は３であり、ｍ＝２の場合にはｋ＝１、ｈ＝２であり、ｍ＝３の場合にはｋ＝ｈ＝１から３の整数である。）
【請求項２】
請求項１に記載の反応が炭素数１から８のアルコール性溶媒を含む溶媒系で行われることを特徴とする籠状シルセスキオキサン又は籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体の製造方法。
【請求項３】
該ルイス塩基がアミン化合物であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の籠状シルセスキオキサン又は籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は籠状シルセスキオキサン及び籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体の製造方法に関するものである。更に詳しくは籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体とアルコキシシランをルイス塩基存在下で反応させることより、特定の構造の籠状シルセスキオキサン及び／又は籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体を、簡単な操作で高収率で製造する方法に関するものである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００２】
【従来の技術】
これまでに、本発明者等は、籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体が、ポリフェニレンエーテルの成型性や難燃性を向上させる添加剤として有用であることを見出した。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、このような現状を鑑み、ポリフェニレンエーテルの成型性や難燃性改良剤として有用な籠状シルセスキオキサン及び籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体を、簡単な操作で、かつ高収率でかつ高純度で製造する方法を提供することを目的とするものである。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
即ち、本発明は、
（１）  一般式（Ａ）で表される籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体と一般式（Ｂ）で表されるアルコキシシランをルイス塩基存在下で反応させて製造することを特徴とする、一般式（Ｃ）で表される籠状シルセスキオキサン、一般式（Ｄ）および一般式（Ｅ）で表される籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体から選ばれるいずれか一種の籠状シルセスキオキサンまたは籠状シルセスキオキサンの部分解裂構造体を製造する方法。
(RSiO３／２)ｎ(RSiO２H)３                            （Ａ）
R１ｍSi(OR２)４−ｍ                                 （Ｂ）
(RSiO３／２)ｎ＋３(R１SiO３／２)                        （Ｃ）
(RSiO３／２)ｎ＋ｈ(RSiO２H)３−ｈ(R１ｍSiO（４−ｍ）／２)ｋ   （Ｄ）
(RSiO３／２)ｎ＋３(R１２SiO) (R１２SiO３／２H)            （Ｅ）
（一般式（Ａ）〜（Ｅ）において、Ｒは水素原子、炭素原子数１から２０の置換又は非置換の炭化水素基又はケイ素原子数１から１０のケイ素原子含有基から選ばれ、複数のＲは同一でも異なっていても良い。Ｒ１はRと同じ群から選ばれる基であり、複数のR１は同じでも異なっていても良い。ＯＲ２は炭素原子数１から６のアルコキシ基である。ｎは２から１０の整数で、ｍは１から３の整数である。ただし、一般式（Ｄ）においては、ｍ＝２又は３であり、ｍ＝２の場合にはｋ＝１、ｈ＝２であり、ｍ＝３の場合にはｋ＝ｈ＝１から３の整数である。）
（２）  （１）に記載の反応が、炭素数１から８のアルコール性溶媒を含む溶媒系で行われることを特徴とする籠状シルセスキオキサン又は籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体の製造方法。
（３）  該ルイス塩基がアミン化合物であることを特徴とする、（１）又は（２）に記載の籠状シルセスキオキサン又は籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体の製造方法に関するものである。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４９】
本発明で得られた籠状シルセスキオキサン及び籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体は1H―ＮＭＲ、２９Ｓｉ―ＮＭＲや、ＧＰＣ、ＩＲ、ＥＳＩ−ＭＳ、ＦＡＢ−ＭＳ等で容易に分析することができる。
本発明の製造方法では、ほぼ定量的に目的の籠状シルセスキオキサン及び籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体が生成する。また、本反応の反応混合物中には、目的物以外は、溶媒や反応で精製したアルコール等や、触媒であるルイス塩基の低沸点成分を含むのみである。したがって、本発明の反応混合物からは、溶媒や反応で精製したアルコール、ルイス塩基等の低沸点成分を蒸留で除去するだけで、高純度の目的物をほぼ定量的に得る事が出来る。したがって、本発明の製造方法は、工業的に極めて有用な製造法である。なお、さらに高純度の目的物が必要な場合には、その目的品質に応じて、貧溶媒での洗浄、再結晶やカラム分離等の各種の精製法によってによってさらに精製して使用することもできる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５０】
本発明で得られた籠状シルセスキオキサン及び籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体はポリオレフィン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリフェニレンエーテル系樹脂、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル系樹脂、ポリアセタール系樹脂、ポリスルフォン系樹脂等の熱可塑性樹脂やフェノール系樹脂、エポキシ系樹脂等の熱硬化性樹脂に添加することができる。この中でも特にポリフェニレンエーテル系樹脂に添加することで、流動性、難燃性の向上効果が大きい。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６４】
【発明の効果】
以上より明らかであるように、本発明の籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体であるトリシラノール化合物にアルコキシシランをルイス塩基の存在下で反応させると、高収率かつ高純度で目的の籠状シルセスキオキサン又は籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体を製造することができる。