【手続補正書】
【提出日】令和3年10月11日(2021.10.11)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の複合粒子からなる粒子状材料の調製方法であって、当該複合粒子は、導電性熱分解炭素マトリックス中に分散した複数のシリコンナノ粒子を含み、前記方法は、
（ａ）非水性溶媒の存在下でシリコン出発材料を粉砕して、前記溶媒中の３０〜３００ｎｍのＤ５０粒子径を有するシリコン含有ナノ粒子の分散液を得ること；
（ｂ）前記溶媒中のシリコンナノ粒子の前記分散液を、少なくとも１つの酸素または窒素原子を含む１つ以上の化合物から選択される熱分解炭素前駆体と接触させること；
（ｃ）前記溶媒を除去して、前記熱分解炭素前駆体でコーティングされたシリコンナノ粒子を準備すること；
（ｄ）ステップ（ｅ）の前に一定の期間、任意に５分〜１０時間、前記コーティングされたシリコンナノ粒子を１００〜４００℃、任意に２００〜４００℃の温度に加熱すること；および
（ｅ）６００〜１２００℃の熱分解温度で前記コーティングされたシリコンナノ粒子を熱分解して、導電性熱分解炭素マトリックス中に分散した複数のシリコンナノ粒子を含む前記複数の複合粒子を形成すること、
を含む、複数の複合粒子からなる粒子状材料の調製方法。
【請求項２】
前記熱分解炭素前駆体が、少なくとも１つの酸素または窒素原子を含む１つ以上の芳香族または脂肪族炭素含有化合物から選択される、請求項１のいずれかに記載の方法。
【請求項３】
前記熱分解炭素前駆体が、１つ以上の求電子性官能基を含む炭素含有化合物から選択され、好ましくは前記求電子官能基が、カルボニル部分を含み、より好ましくは前記求電子性官能基が、エステルまたはアミド基である、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記熱分解炭素前駆体が、炭素含有骨格とペンダント求電子性官能基とを含む、ポリマーまたはオリゴマーである、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
前記熱分解炭素前駆体が、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）またはビニルピロリドンと１つ以上の他のエチレン性不飽和モノマーとのコポリマーである、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
ステップ（ｄ）が、前記シリコンナノ粒子の表面上の求核性官能基と前記熱分解炭素前駆体の前記求電子性官能基との反応によって、前記シリコンナノ粒子と前記熱分解前駆体とを架橋することを含む、請求項３〜５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
ステップ（ｄ）が、前記反応混合物の温度上昇が５℃／分以下に制御され、前記架橋反応の間、前記架橋反応の最高温度が２７０℃未満に維持されるような条件下で、前記シリコンナノ粒子と前記熱分解炭素前駆体とを架橋することを含む、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
ステップ（ｄ）が、前記架橋ステップ中に均一な反応温度を確保するために、前記コーティングされたシリコンナノ粒子を混合または撹拌することを含む、請求項６または７に記載の方法。
【請求項９】
ステップ（ｄ）が、酸素ガスの存在下で、任意に空気の存在下で行われる、請求項６〜８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
ステップ（ｄ）が、前記架橋反応の完了後、一定時間、前記コーティングされたシリコンナノ粒子を１００〜４００℃の温度に維持することをさらに含む、請求項６〜９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
前記溶媒が、アルコールおよびケトンから選択され、好ましくは前記溶媒が、イソプロピルアルコールである、前請求項のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１２】
前記溶媒が、ステップ（ｃ）でロータリー蒸発または噴霧乾燥によって除去される、前請求項のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
（ｆ）ステップ（ｅ）からの前記複合粒子のサイズを小さくすること、をさらに含む、前請求項のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
（ｇ）ステップ（ｅ）またはステップ（ｆ）からの前記複合粒子をふるいにかけること、をさらに含む、前請求項のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１５】
（ｈ）ステップ（ｅ）、（ｆ）または（ｇ）からの前記複合粒子を炭素コーティングでコーティングすること、をさらに含む、前請求項のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１６】
複数の複合粒子からなる粒子状材料であって、前記複合粒子は、導電性炭素マトリックス中に分散した複数のシリコンナノ粒子を含み、
前記複合粒子が、１〜２５μｍのＤ５０粒子径を有し、前記シリコンナノ粒子が、３０〜３００ｎｍのＤ５０粒子径を有し、
前記シリコンナノ粒子は、ナノ粒子コアとナノ粒子表面を含み、前記ナノ粒子表面は、前記ナノ粒子コアと前記導電性炭素マトリックスとの間に配置された酸素の化合物または窒素の化合物またはそれらの混合物を含み；
前記粒子状材料は、４０〜６５重量％のシリコンを含み；
前記粒子状材料は、少なくとも６重量％かつ２０重量％未満の酸素を含み；
前記粒子状材料中の酸素および窒素の総量のシリコンに対する重量比が、０．１〜０．４５であり；および
前記粒子状材料中の炭素のシリコンに対する重量比が、０．１〜１である、複数の複合粒子からなる粒子状材料。
【請求項１７】
少なくとも８重量％の酸素、または少なくとも１０重量％の酸素、または少なくとも１２重量％の酸素、または少なくとも１５重量％の酸素を含む、請求項１６に記載の粒子状材料。
【請求項１８】
２〜６重量％の窒素、より好ましくは２．５〜５重量％の窒素、より好ましくは３〜４．５重量％の窒素、最も好ましくは３．５〜４．５重量％の窒素を含む、請求項１６または１７に記載の粒子状材料。
【請求項１９】
少なくとも１０重量％の炭素、少なくとも１５重量％の炭素、または少なくとも１８重量％の炭素を含む、請求項１６〜１８のいずれか一項に記載の粒子状材料。
【請求項２０】
３５重量％以下の炭素、３０重量％以下の炭素、２８重量％以下の炭素、または２５重量％以下の炭素を含む、請求項１６〜１９のいずれか一項に記載の粒子状材料。
【請求項２１】
前記複合粒子が、２０μｍ以下、１８μｍ以下、１５μｍ以下、１２μｍ以下、または１０μｍ以下のＤ５０粒子径を有する、請求項１６〜２０のいずれか一項に記載の粒子状材料。
【請求項２２】
前記複合粒子が、５以下、４以下、３以下、２以下、または１．５以下の粒子径分布スパンを有する、請求項１６〜２１のいずれか一項に記載の粒子状材料。
【請求項２３】
前記シリコンナノ粒子が、２５０ｎｍ以下、または２００ｎｍ以下、または１５０ｎｍ以下、または１２０ｎｍ以下のＤ５０粒子径を有する、請求項１６〜２２のいずれか一項に記載の粒子状材料。
【請求項２４】
アルミニウム、鉄、銅、ガリウム、マグネシウム、カルシウム、チタンおよびジルコニウムから選択される１つ以上の元素を０．１〜８重量％含む、請求項１６〜２３のいずれか一項に記載の粒子状材料。
【請求項２５】
前記材料の残りが、シリコン、炭素、および酸素および／または窒素である、請求項２４に記載の粒子状材料。
【請求項２６】
前記複合粒子が、水銀ポロシメトリーによって決定されるように、３０％以下、２０％以下、１０％以下、５％以下、または２％以下の粒子内多孔度を有する、請求項１６〜２５のいずれか一項に記載の粒子状材料。
【請求項２７】
前記複合粒子が、１００ｍ２／ｇ以下、８０ｍ２／ｇ以下、６０ｍ２／ｇ以下、４０ｍ２／ｇ以下、３０ｍ２／ｇ以下、２５ｍ２／ｇ以下、２０ｍ２／ｇ以下、または１５ｍ２／ｇ以下のＢＥＴ表面積を有する、請求項１６〜２６のいずれか一項に記載の粒子状材料。
【請求項２８】
前記複合粒子が、少なくとも０．１ｍ２／ｇ、少なくとも１ｍ２／ｇ、少なくとも２ｍ２／ｇ、または少なくとも５ｍ２／ｇのＢＥＴ表面積を有する、請求項１６〜２７のいずれか一項に記載の粒子状材料。
【請求項２９】
前記粒子状材料が、４３〜６５重量％のシリコン、１０から２０重量％未満の酸素、２〜６重量％の窒素、および１５〜３０重量％の炭素を含み；
前記粒子状材料中の酸素と窒素の総量の前記粒子状材料中のシリコンに対する重量比が、０．２５〜０．４２であり；
前記粒子状材料中の炭素のシリコンに対する重量比が、０．２〜０．６である、請求項１〜１５のいずれか一項に記載の方法または請求項１６〜２８のいずれか一項に記載の粒子状材料。