【手続補正書】
【提出日】平成17年7月19日(2005.7.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一般式（Ａ）で表される籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体と一般式（Ｂ）で表されるアミノ基及び／又は置換アミノ基を有するアルコキシシランとを接触させて得られることを特徴とする、一般式（Ｃ）で表される籠状シルセスキオキサン、一般式（Ｄ）で表される籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体、一般式（Ｅ）で表される籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体から選ばれるいずれか一種の籠状シルセスキオキサン又は籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体を製造する方法。
(RSiO３／２)ｎ（RSiO２H）３                              (Ａ)
R１R２ｍ−１Si（OR３）４−ｍ                              (Ｂ)
(RSiO３／２)ｎ＋３（R１SiO３／２）                          (Ｃ)
(RSiO３／２)ｎ＋ｈ(RSiO２H)３−ｈ(R１R２ｍ−１SiO（４−ｍ）／２)ｋ  (Ｄ)
(RSiO３／２)ｎ＋３（R１R２SiO）（R１R２SiO３／２H）           (Ｅ)
（一般式（Ａ）〜（Ｅ）において、Ｒは水素原子、炭素原子数１から２０の置換又は非置換の炭化水素基又はケイ素原子数１から１０のケイ素原子含有基から選ばれ、複数のＲは同一でも異なっていても良い。Ｒ１は一般式（Ａ）のＲにおいて、アミノ基又は置換アミノ基から選ばれる少なくとも一つの基を置換基として含有する基である。Ｒ２は一般式（Ａ）のＲと同じである。複数のＲ１及び／又はＲ２は同一であっても異なっていても良い。ＯＲ３は炭素原子数１から６のアルコキシル基である。ｎは２から１０の整数で、ｍは１から３の整数である。ただし、一般式（Ｄ）においては、ｍ＝２又は３であり、ｍ＝２の場合にはｋ＝１、ｈ＝２であり、ｍ＝３の場合にはｋ＝ｈ＝１から３の整数である。）
【請求項２】
請求項１に記載の接触が炭素数１から８のアルコール性溶媒を含む溶媒系で行われることを特徴とする請求項１に記載の籠状シルセスキオキサン又は籠状シルセスキオキサンの部分解裂構造体の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は籠状シルセスキオキサン及び籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体の製造方法に関するものである。更に詳しくは特定の構造の籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体とアミノ基又は置換アミノ基から選ばれる少なくとも一つの基を有するアルコキシシランより、籠状シルセスキオキサン及び籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体を、簡単な操作で高収率で製造する方法に関するものである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、このような現状を鑑み、ポリフェニレンエーテルの成型性や難燃性改良剤として有用なアミノ基で代表される窒素原子を有する極性基を含有する籠状シルセスキオキサン及びアミノ基で代表される窒素原子を有する極性基を含有する籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体を、簡単な操作で、かつ高収率で高純度体を製造する方法を提供することを目的とするものである。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
即ち、本発明は、
（１）  一般式（Ａ）で表される籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体と一
般式（Ｂ）で表されるアミノ基及び／又は置換アミノ基を有するアルコキシシラ
ンとを接触させて得られることを特徴とする、一般式（Ｃ）で表される籠状シルセスキオキサン、一般式（Ｄ）で表される籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体、一般式（Ｅ）で表される籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体から選ばれるいずれか一種の籠状シルセスキオキサン又は籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体を製造する方法。(RSiO３／２)ｎ（RSiO２H）３                        (Ａ)
R１R２ｍ−１Si（OR３）４−ｍ                        (Ｂ)
(RSiO３／２)ｎ＋３（R１SiO３／２）                    (Ｃ)
(RSiO３／２)ｎ＋ｈ(RSiO２H)３−ｈ(R１R２ｍ−１SiO（４−ｍ）／２)ｋ  (Ｄ)
(RSiO３／２)ｎ＋３（R１R２SiO）（R１R２SiO３／２H）           (Ｅ)
（一般式（Ａ）において、Rは水素原子、炭素原子数１から２０の置換又は非置換の炭化水素基又はケイ素原子数１から１０のケイ素原子含有基から選ばれ、複数のＲは同一でも異なっていても良い。Ｒ１は一般式（Ａ）のＲにおいて、アミノ基又は置換アミノ基から選ばれる少なくとも一つの基を置換基として含有する基である。Ｒ２は一般式（Ａ）のＲと同じである。複数のＲ１及び／又はＲ２は同一であっても異なっていても良い。ＯＲ３は炭素原子数１から６のアルコキシル基である。ｎは２から１０の整数で、ｍは１から３の整数である。ただし、一般式（Ｄ）においては、ｍ＝２又は３であり、ｍ＝２の場合にはｋ＝１、ｈ＝２であり、ｍ＝３の場合にはｋ＝ｈ＝１から３の整数である。）
（２）  （１）に記載の接触が炭素数１から８のアルコール性溶媒を含む溶媒系で行われることを特徴とする（１）に記載の籠状シルセスキオキサン又は籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体の製造方法に関するものである。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５０】
本発明で得られた籠状シルセスキオキサン及び籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体は1H―ＮＭＲ、２９Ｓｉ―ＮＭＲや、ＧＰＣ、ＩＲ、ＥＳＩ−ＭＳ、ＦＡＢ−ＭＳ等で容易に分析することができる。
本発明の製造方法では、ほぼ定量的に目的の籠状シルセスキオキサン又は籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体が生成する。また、本反応の反応混合物中には、触媒成分等の分離困難な成分を含まず、目的物以外は、溶媒や反応で精製したアルコール等の低沸点成分を含むのみである。したがって、本発明の反応混合物からは、溶媒や反応で精製したアルコール等の低沸点成分を蒸留で除去するだけで、高純度の目的物をほぼ定量的に得る事が出来る。したがって、本発明の製造方法は、工業的に極めて有用な製造法である。なお、さらに高純度の目的物が必要な場合には、その目的品質に応じて、貧溶媒での洗浄、再結晶やカラム分離等の各種の精製法によってによってさらに精製して使用することもできる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５１】
本発明で得られた籠状シルセスキオキサン及び籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体はポリオレフィン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリフェニレンエーテル系樹脂、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル系樹脂、ポリアセタール系樹脂、ポリスルフォン系樹脂等の熱可塑性樹脂やフェノール系樹脂、エポキシ系樹脂等の熱硬化性樹脂に添加することができる。この中でも特にポリフェニレンエーテル系樹脂に添加することで、流動性、難燃性の向上効果が大きい。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５２】
また本発明の方法で得られた籠状シルセスキオキサン及び籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体は、従来法の場合のような塩素原子等のハロゲン原子含有化合物を直接の合成原料として使用しないために、ハロゲン化物の含有量が極めて低いため、電子材料分野用樹脂添加剤として好適である。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５３】
【発明の実施の形態】
以下、実施例及び比較例により本発明の実施の形態を詳細に説明する。本発明はこれらに限定されるものではない。
使用した籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体であるトリシラノール化合物はＨｙｂｒｉｄ  Ｐｌａｓｔｉｃ社（米国）の製品を使用した。
得られた籠状シルセスキオキサン及び籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体は次のように分析した。
１）１Ｈ  ＮＭＲ：日本電子製、ＧＳＸ４００型ＮＭＲを使用し、溶媒として
ＣＤＣｌ３を使用した。
２）２９Ｓｉ  ＮＭＲ：日本電子製、ＧＳＸ４００型ＮＭＲを使用し、溶媒として
ＣＤＣｌ３を使用した。
３）ＦＡＢ−ＭＳ：日本電子製、ＪＭＳ−ＨＸ１１０−ＨＸ１１０を使用し、
マトリックスにＮＢＡ（ニトロベンジルアルコール）又はＮＢＡとグリセロー
ルの混合物（６：４）を使用し、ｍ／Ｚ＝１０〜２０００の範囲で測定を行
った。
４）ＥＳＩ−ＭＳ：Ｔｈｅｒｍｏｑｕｅｓｔ製ＬＣＱを使用し、サンプルをメタ
ノールに０．０１ｍｇ／ｍＬの濃度に溶解し、ＥＳＩ−ＭＳ法によりｍ／ｚ
＝１５０〜２０００の範囲で測定を行った。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７３】
【発明の効果】
以上より明らかであるように、本発明の籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体であるトリシラノール化合物に特定のアミノ基又は置換アミノ基を有するアルコキシシランのみを必須成分とする反応系の反応により、高収率かつ、高純度で目的の籠状シルセスキオキサン又は籠状シルセスキオキサンの部分開裂構造体を製造することができる。