【誤訳訂正書】
【提出日】令和2年12月18日(2020.12.18)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【発明の詳細な説明】
【発明の名称】ＲＡＦ（急速進行性線維肉腫）ポリペプチドの標的分解のための化合物および方法
【技術分野】
【０００１】
関連出願の相互参照
本開示は、２０１６年１２月２３日に出願された米国仮出願第６２／４３８，８０３号、および２０１７年１１月７日に出願された米国仮出願第６２／５８２，６９８号に対する優先権を主張するものであり、どちらも参照により本その全体が明細書に組み込まれる。
参照による組み込み
２０１６年８月５日に出願された米国特許出願第１５／２３０，３５４号と、２０１６年７月１１日に出願された米国特許出願第１５／２０６，４９７号と、２０１６年７月１３日に出願された米国特許出願第１５／２０９，６４８号と、２０１６年１０月１１日に出願された米国特許出願第６２／４０６，８８８号と、２０１５年４月１４日に出願され、米国特許出願公開第２０１５／０２９１５６２号として公開された米国特許出願第１４／６８６，６４０号と、２０１５年７月６日に出願され、米国特許出願公開第２０１６／００５８８７２号として公開された米国特許出願第１４／７９２，４１４号と、２０１４年７月１１日に出願され、米国特許出願公開第２０１４／０３５６３２２号として公開された米国特許出願第１４／３７１，９５６号と、２０１６年３月１８日に出願され、米国特許出願公開第２０１６／０２７２６３９号として公開された米国特許出願第１５／０７４，８２０号と、は参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。さらに、本明細書に引用されるすべての参照文献は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。
連邦政府による資金提供を受けた研究に関する記載
本発明は、米国国立衛生研究所により発行された助成金番号ＮＩＨ  Ｒ３５ＣＡ１９７５８９に基づく政府支援のもとなされたものである。政府は本発明において特定の権利を有する。
【０００２】
本明細書は、標的タンパク質結合部分およびＥ３ユビキチンリガーゼ結合部分を含む二官能性化合物および関連する使用方法を提供する。当該二官能性化合物は、標的ユビキチン化の調節因子として有用であり、特に、本開示による二官能性化合物によって分解および／または別手段により阻害されるＲＡＦ（Ｒａｐｉｄｌｙ  Ａｃｃｅｌｅｒａｔｅｄ  Ｆｉｂｒｏｓａｒｃｏｍａ）タンパク質に関して有用である。
【背景技術】
【０００３】
ほとんどの低分子薬剤は、酵素または受容体に密接に、および明確に定められたポケットにおいて結合する。一方で低分子化合物を使用してタンパク質−タンパク質相互作用を標的とすることは困難であることが良く知られており、その理由は、タンパク質の接触表面が大きいこと、および関与するのが浅い溝状または平坦なインターフェースであるためである。Ｅ３ユビキチンリガーゼ（そのうちの数百がヒトにおいて公知である）は、ユビキチン化に基質特異性を与える。ゆえに、特定のタンパク質基質に対する特異性があり、汎用的なプロテアソームの阻害剤よりもさらに魅力的な治療標的である。Ｅ３リガーゼのリガンドの開発は、タンパク質−タンパク質相互作用を破壊せざるを得ないという事実があるために部分的には困難であることが判明している。しかしながら近年の開発により、これらのリガーゼに結合する特定のリガンドが提供された。例えば、最初の低分子Ｅ３リガーゼ阻害剤であるナトリンの発見以来、Ｅ３リガーゼを標的とするさらなる化合物が報告されているが、未だこの分野は未開発である部分が多い。例えば、最初の低分子Ｅ３リガーゼであるＭＤＭ２（ｍｏｕｓｅ  ｄｏｕｂｌｅ  ｍｉｎｕｔｅ  ２  ｈｏｍｏｌｏｇ）阻害剤であるナトリンの発見以来、ＭＤＭ２（すなわち、ｈｕｍａｎ  ｄｏｕｂｌｅ  ｍｉｎｕｔｅ  ２（ＨＤＭ２））Ｅ３リガーゼを標的とするさらなる化合物が報告されて
いる（Ｊ．Ｄｉ，ｅｔ  ａｌ．Ｃｕｒｒｅｎｔ  Ｃａｎｃｅｒ  Ｄｒｕｇ  Ｔａｒｇｅｔｓ（２０１１），１１（８），９８７−９９４）。
【０００４】
腫瘍抑制遺伝子のｐ５３は、ＤＮＡ損傷またはストレスに応じた細胞増殖の停止およびアポトーシスに重要な役割を果たしており（Ａ．Ｖａｚｑｕｅｚ，ｅｔ  ａｌ．Ｎａｔ．Ｒｅｖ．Ｄｒｕｇ．Ｄｉｓ．（２００８），７，９７９−９８２）、ｐ５３の不活化が腫瘍細胞生存の重要な経路の１つとして提唱されている（Ａ．Ｊ．Ｌｅｖｉｎｅ，ｅｔ  ａｌ．Ｎａｔｕｒｅ（２０００），４０８，３０７−３１０）。癌患者においてｐ５３の突然変異が約５０％で発見されており（Ｍ．Ｈｏｌｌｓｔｅｉｎ，ｅｔ  ａｌ．Ｓｃｉｅｎｃｅ（１９９１），２３３，４９−５３）、一方で野生型のｐ５３を有する患者は、ｐ５３とＭＤＭ２とのタンパク質−タンパク質相互作用を通した、ＭＤＭ２によるｐ５３の下方制御が多く発見されている（Ｐ．Ｃｈｅｎｅ，ｅｔ  ａｌ．Ｎａｔ．Ｒｅｖ．Ｃａｎｃｅｒ（２００３），３，１０２−１０９）。発癌性ストレスシグナルが無い正常な細胞の状態では、ＭＤＭ２はｐ５３を低濃度で保持している。ＤＮＡ損傷や細胞ストレスに応じてｐ５３のレベルは上昇し、さらにｐ５３／ＭＤＭ２のオート制御システムからのフィードバックループにより、ＭＤＭ２の上昇も生じる。言い換えれば、ｐ５３は転写レベルでＭＤＭ２を制御し、ＭＤＭ２はその活性レベルでｐ５３を制御する（Ａ．Ｊ．Ｌｅｖｉｎｅ，ｅｔ  ａｌ．Ｇｅｎｅｓ  Ｄｅｖ．（１９９３）７，１１２６−１１３２）。
【０００５】
幾つかの機序により、ＭＤＭ２によるｐ５３の下方制御を説明することができる。まず最初にＭＤＭ２はｐ５３のＮ末端ドメインに結合し、ｐ５３応答性遺伝子の発現を阻害する（Ｊ．Ｍｏｍａｎｄ，ｅｔ  ａｌ．Ｃｅｌｌ（１９９２），６９，１２３７−１２４５）。次いでＭＤＭ２はｐ５３を核から細胞質へと往復させ、タンパク溶解性の分解を促進する（Ｊ．Ｒｏｔｈ，ｅｔ  ａｌ．ＥＭＢＯ  Ｊ．（１９９８），１７，５５４−５６４）。最後にＭＤＭ２は、内在的なＥ３リガーゼ活性を有しており、ｐ５３にユビキチンを結合させ、ユビキチン依存性２６ｓプロテアソーム系（ＵＰＳ）を通して分解させる（Ｙ．Ｈａｕｐｔ，ｅｔ  ａｌ．Ｎａｔｕｒｅ（１９９７）３８７，２９６−２９９）。ＭＤＭ２はＥ３リガーゼとして機能することから、ＭＤＭ２を疾患原因となるタンパク質へとリクルートさせ、そのユビキチン化と分解の活性を発揮させることは、非常に興味深い薬剤開発手法である。
【０００６】
魅力的な治療可能性のあるＥ３リガーゼの１つが、フォンヒッペル−リンドウ（ｖｏｎ
Ｈｉｐｐｅｌ−Ｌｉｎｄａｕ（ＶＨＬ））腫瘍抑制因子であり、これはＥ３リガーゼ複合体ＶＣＢの基質認識サブユニットであり、この複合体はさらにエロンギン（ｅｌｏｎｇｉｎ）ＢおよびＣ、Ｃｕｌ２ならびにＲｂｘ１から成る。ＶＨＬの主な基質は、低酸素誘導因子１α（ＨＩＦ−１α）であり、これは低酸素レベルに対応して、血管新生成長因子のＶＥＧＦ、および赤血球誘導型サイトカインのエリスロポエチンなどの遺伝子を上方制御する転写因子である。Ｅ３リガーゼの基質認識サブユニットに対するフォンヒッペル−リンドウ（ＶＨＬ）の最初の低分子リガンドが作製され、結晶構造が取得され、この化合物がＶＨＬの主要基質である転写因子ＨＩＦ−１αの結合様式を模倣することが確認された。
【０００７】
セレブロンは、ヒトにおいてＣＲＢＮ遺伝子によりコードされるタンパク質である。ＣＲＢＮのオルソログは、植物からヒトまで高度に保存されており、このことはその生理学的な重要性を明確に示すものである。セレブロンは、損傷を受けたＤＮＡ結合タンパク質１（ＤＤＢ１）、カリン（Ｃｕｌｌｉｎ）−４Ａ（ＣＵＬ４Ａ）、およびカリン１（Ｃｕｌｌｉｎｓ１）調節因子（ＲＯＣ１）とのＥ３ユビキチンリガーゼ複合体を形成する。この複合体は多数の他のタンパク質をユビキチン化する。完全には解明されていない機序を介して、標的タンパク質のセレブロンユビキチン化は、線維芽細胞成長因子８（ＦＧＦ８）および線維芽細胞成長因子１０（ＦＧＦ１０）のレベル増加をもたらす。ＦＧＦ８は次
に、例えば四肢および耳胞の形成などの多数の開発プロセスを制御する。胚においてこのユビキチンリガーゼ複合体は四肢成長に重要であると最終的に結論づけられている。セレブロンが不在の状況下において、ＤＤＢ１はＤＤＢ２と複合体を形成し、ＤＮＡ損傷結合タンパク質として機能する。
【０００８】
アポトーシス阻害タンパク質（ＩＡＰ：Ｉｎｈｉｂｉｔｏｒ  ｏｆ  Ａｐｏｐｔｏｓｉｓ  Ｐｒｏｔｅｉｎｓ）はアポトーシスの抑制、すなわち細胞死に関与するタンパク質ファミリーである。ヒトのＩＡＰファミリーには８つの構成因子が含まれ、多くの他の生命体もＩＡＰホモログを含有する。ＩＡＰはＥ３リガーゼ特異的ドメインとバキュロウイルスＩＡＰリピート（ＢＩＲ：ｂａｃｕｌｏｖｉｒａｌ  ＩＡＰ  ｒｅｐｅａｔ）ドメインを含有し、これらが基質を認識し、そのユビキチン化を促進する。ＩＡＰはユビキチン化を促進し、そしてカスパーゼに直接結合し、これを阻害することができる。カスパーゼは、アポトーシスを実行するプロテアーゼである（例えば、カスパーゼ−３、カスパーゼ−７、およびカスパーゼ−９）。ゆえに、カスパーゼの結合を通して、ＩＡＰは細胞死を阻害する。しかしアポトーシス促進性の刺激はミトコンドリアタンパク質のＤＩＡＢＬＯ（ｓｅｃｏｎｄ  ｍｉｔｒｏｃｈｏｎｄｒｉａ−ｄｅｒｉｖｅｄ  ａｃｔｉｖａｔｏｒ  ｏｆ  ｃａｓｐａｓｅｓ、またはＳＭＡＣとしても知られる）およびＨＴＲＡ２（Ｏｍｉとしても知られる）の放出を生じさせる。ＤＩＡＢＬＯとＨＴＲＡ２の結合は、ＩＡＰ活性を阻害すると考えられている。
【０００９】
ＳＭＡＣは、ＸＩＡＰ、ｃ−ＩＡＰ１、ｃ−ＩＡＰ２、ＮＩＬ−ＩＡＰ、Ｂｒｕｃｅ、およびサバイビンを含む本質的にすべての公知のＩＡＰと相互作用する。成熟型ＳＭＡＣの最初の４つのアミノ酸（ＡＶＰＩ）がＩＡＰの一部分に結合する。これがＩＡＰの抗アポトーシス効果の阻害に必須であると考えられている。
【００１０】
米国特許出願公開第２０１５−０２９１５６２号および同第２０１４−０３５６３２２号（参照により本明細書に組み込まれる）に記載されるものなどの二官能性化合物が内因性タンパク質をＥ３ユビキチンリガーゼへとリクルートし、分解するように機能する。特に当該特許公開は、二官能性またはタンパク溶解性の標的化キメラ（ＰＲＯＴＡＣ：ｐｒｏｔｅｏｌｙｓｉｓ  ｔａｒｇｅｔｉｎｇ  ｃｈｉｍｅｒｉｃ）化合物を記載しており、当該化合物は様々なポリペプチドおよび他のタンパク質の標的ユビキチン化の調節因子としての有用性が見いだされ、それらは当該二官能性化合物によって分解および／または別手段により阻害される。
【００１１】
ＲＡＦ（Ｒａｐｉｄｌｙ  Ａｃｃｅｌｅｒａｔｅｄ  Ｆｉｂｒｏｓａｒｃｏｍａ）の過剰発現もしくは凝集に関連する疾患の効果的な治療、またはＲＡＦの過剰活性化（構成的活性ＲＡＦなど）の技術分野において継続的なニーズが存在する。例えば、現在のＢＲａｆ阻害剤（ベムラフェニブおよびダブラフェニブなど）は、Ｖ６００突然変異体ＢＲａｆのみを標的とする。従って、現在市販されている薬剤に対して非感受性である、異なるＢＲａｆ突然変異を有する疾患または障害（黒色腫、肺癌、膵臓癌、および／または結腸直腸癌など）に対するニーズが存在する。さらに、耐性突然変異が、ＢＲａｆ／ＭＥＫ阻害剤療法に応答して現れる可能性がある。例えば、ｐ６１スプライスバリアントは、ＢＲａｆ／ＭＥＫ阻害剤療法で治療された黒色腫患者において現れることがあり、これらの患者には臨床的オプションがないままである。現在市販されている薬剤はまた、野生型ＢＲａｆの奇異性活性化に結び付き、かつその原因となり、臨床的合併症をもたらす。さらに、ＣＲａｆを用いたヘテロ二量体化を通して信号を受ける低活性クラスＩＩＩＢＲａｆ突然変異体のファミリーは、非小細胞肺癌（ＮＳＣＬＣ）においてＢＲａｆ突然変異の４０％を構成し、その他の癌全体で散発的に見られ、いかなる現在承認されているかまたは臨床段階にあるＢＲａｆ阻害剤でも標的化することができない。
【００１２】
したがって、非特異的効果ならびにＲＡＦの標的化および調節に対する無能は、依然として効果的な治療の開発に対する障害となっている。このように、ＲＡＦを効果的に標的化し（例えば、ＢＲａｆの突然変異型を効果的に阻害および／または分解しつつ、野生型ＢＲａｆを保つ）、ＶＨＬ、セレブロン、ＭＤＭ２、およびＩＡＰの基質特異性を活用もしくは増強する低分子治療剤があれば、非常に有用であることになる。
【発明の概要】
【００１３】
本開示は、内在性タンパク質をＥ３ユビキチンリガーゼへとリクルートし、分解するよう機能する二官能性化合物、およびその使用方法を記載するものである。特に本開示は二官能性またはタンパク溶解性の標的化キメラ（ＰＲＯＴＡＣ：ｐｒｏｔｅｏｌｙｓｉｓ  ｔａｒｇｅｔｉｎｇ  ｃｈｉｍｅｒｉｃ）化合物を提供するものであり、当該化合物は様々なポリペプチドおよび他のタンパク質の標的ユビキチン化の調節因子としての有用性が見いだされ、それらポリペプチドおよび他のタンパク質は本明細書に記載される二官能性化合物によって分解および／または別手段により阻害される。本明細書に提供される化合物の利点は、広範な薬理活性がある可能性があり、事実上、すべてのタンパク質種またはファミリーからの標的ポリペプチドの分解／阻害と調和する。さらに、本明細書は、癌などの疾患状態（例えば、腎細胞癌、膵臓癌、結腸直腸癌、肺癌、卵巣癌、甲状腺癌、毛様細胞性星細胞腫、前立腺癌、胃癌、肝細胞癌、および黒色腫）、心臓・顔・皮膚症候群、神経線維腫症タイプ１、コステロ症候群、ヌーナン症候群、ＬＥＯＰＡＲＤ（ほくろ、心電図異常、両眼隔離、肺動脈弁狭窄、性器異常、成長遅滞、難聴）症候群の治療または改善のために、本明細書に記載される有効量の化合物を使用する方法を提供する。
【００１４】
従って１つの態様において本開示は二官能性化合物またはＰＲＯＴＡＣ化合物を提供するものであり、当該化合物は、Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分（すなわち、Ｅ３ユビキチンリガーゼに対するリガンド、または「ＵＬＭ」基）と、標的タンパク質に結合する部分（すなわちタンパク質／ポリペプチド標的化リガンド、または「ＰＴＭ」基）を含み、それにより当該標的のタンパク質／ポリペプチドはユビキチンリガーゼに近接して配置され、当該タンパク質の分解（および阻害）作用が発揮される。好ましい実施形態において、ＵＬＭ（ユビキチン化リガーゼ調節因子）は、フォンヒッペル−リンドウＥ３ユビキチンリガーゼ（ＶＨＬ）結合部分（ＶＬＭ）、またはセレブロンＥ３ユビキチンリガーゼ結合部分（ＣＬＭ）、またはＭＤＭ２（ｍｏｕｓｅ  ｄｏｕｂｌｅ  ｍｉｎｉｕｔｅ  ２  ｈｏｍｏｌｏｇ）Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分（ＭＬＭ）、またはＩＡＰ  Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分（すなわち、「ＩＬＭ」）とすることができる。例えば、二官能性化合物の構造を以下のように示すことができる。
【００１５】
【化１】
2020504741.tif 000001
【００１６】
本明細書において例示されるＰＴＭ部分およびＵＬＭ部分（例えばＶＬＭ、ＣＬＭ、ＭＬＭ、またはＩＬＭ）のそれぞれの位置、ならびにその数は例示としてのみ提供されており、いかなる方法でも当該化合物を限定することは意図されていない。当業者により理解されるように、本明細書に記載される二官能性化合物は、それぞれの官能性部分の数および位置を所望により変化させ得るように合成され得る。
【００１７】
特定の実施形態において、二官能性化合物は化学リンカー（Ｌ）をさらに含む。本実施例において、二官能性化合物の構造は以下のように示すことができ、
【００１８】
【化２】
2020504741.tif 000002
【００１９】
式中、ＰＴＭはタンパク質／ポリペプチド標的化部分であり、Ｌはリンカー、例えばＰＴＭとＵＬＭを連結させる結合または化学基であり、またＵＬＭは、ＩＡＰ  Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分、またはフォンヒッペル−リンドウＥ３ユビキチンリガーゼ（ＶＨＬ）結合部分（ＶＬＭ）またはセレブロンＥ３ユビキチンリガーゼ結合部分（ＣＬＭ）、またはＭＤＭ２（ｍｏｕｓｅ  ｄｏｕｂｌｅ  ｍｉｎｕｔｅ  ２  ｈｏｍｏｌｏｇ）Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分（ＭＬＭ）である。
【００２０】
例えば、二官能性化合物の構造を以下のように示すことができ、
【００２１】
【化３】
2020504741.tif 000003
【００２２】
式中、ＰＴＭはタンパク質／ポリペプチド標的化部分であり、「Ｌ」は、ＰＴＭと、ＶＬＭ、ＣＬＭ、ＭＬＭ、ＩＬＭまたはそれらの組み合わせのうちの少なくとも１つを結合させるリンカー（例えば結合または化学リンカー基）であり、ＶＬＭは、ＶＨＬ  Ｅ３リガーゼに結合するフォンヒッペル−リンドウＥ３ユビキチンリガーゼ結合部分であり、ＣＬＭは、セレブロンに結合するセロブロンＥ３ユビキチンリガーゼ結合部分であり、ＭＬＭは、ＭＤＭ２  Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分であり、そしてＩＬＭは、ＩＡＰに結合するＩＡＰ結合部分である。
【００２３】
特定の好ましい実施形態において、ＩＬＭは、ＡＶＰＩのテトラペプチド断片である。よって特定の追加的実施形態において、二官能性化合物のＩＬＭは、アミノ酸のアラニン（Ａ）、バリン（Ｖ）、プロリン（Ｐ）、およびイソロイシン（Ｉ）またはそれらの非天然型模倣体をそれぞれ含む。追加的実施形態において、ＡＶＰＩテトラペプチド断片のアミノ酸は、アミド結合（すなわち、−Ｃ（Ｏ）ＮＨ−または−ＮＨＣ（Ｏ）−）を通して互いに結合される。
【００２４】
特定の実施形態において、本明細書に記載の化合物は、独立して選択されたＵＬＭ、複数のＰＴＭ、複数の化学リンカー、またはその組み合わせを含む。
【００２５】
特定の実施形態において、ＩＬＭは例えば本明細書に記載される化学的部分などの化学的部分を含む。
【００２６】
追加的実施形態において、ＶＬＭはヒドロキシプロリンまたはその誘導体とすることができる。さらに、他の予期されるＶＬＭが上記に検討されるように米国特許出願公開第２０１４／０３０２２５２３号に記載され、当該出願はその全体が本明細書に組み込まれる。
【００２７】
ある実施形態において、ＣＬＭは、イミド、チオイミド、アミド、またはチオアミドから誘導される化学基を含む。特定の実施形態において、化学基は、フタルイミド基、またはそのアナログもしくは誘導体である。特定の実施形態において、ＣＬＭは、サリドマイド、レナリドミド、ポマリドミド、そのアナログ、そのアイソスター、またはその誘導体である。他の予期されるＣＬＭが米国特許出願公開第２０１５／０２９１５６２号に記載
され、当該出願はその全体が本明細書に組み込まれる。
【００２８】
特定の実施形態において、ＭＬＭはナトリンまたはその誘導体とすることができる。さらに、他の予期されるＭＬＭが上記に検討されるように２０１６年７月１１日に出願された米国特許出願第１５／２０６，４９７号に挙げられ、当該出願はその全体が本明細書に組み込まれる。特定の追加的実施形態において、二官能性化合物のＭＬＭは、置換イミダゾリン、置換スピロ−インドリノン、置換ピロリジン、置換ピペリジノン、置換モルホリノン、置換ピロロピリミジン、置換イミダゾロピリジン、置換チアゾロイミダゾリン、置換ピロロピロリジノン、および置換イソキノリノンなどの化学的部分を含む。
【００２９】
追加の実施形態において、ＭＬＭは、シス配置またはトランス配置として位置付けられた隣接ビス−アリール置換を伴う、上述のコア構造を含む。
【００３０】
特定の実施形態において、「Ｌ」は結合である。追加的実施形態において、リンカー「Ｌ」は、１〜２０の範囲の直線状の非水素原子数を有するコネクターである。コネクターの「Ｌ」は、例えばエーテル、アミド、アルカン、アルケン、アルキン、ケトン、ヒドロキシル、カルボン酸、チオエーテル、スルホキシド、およびスルホンなどの官能基を含有することができるが、これらに限定されない。リンカーは、芳香族、ヘテロ芳香族、環式、二環式、および三環式の部分を含有することができる。Ｃｌ、Ｆ、ＢｒおよびＩなどのハロゲンとの置換を、リンカーに含むことができる。フッ素置換の場合、単一または複数のフッ素を含むことができる。
【００３１】
特定の実施形態において、ＶＬＭは、トランス−３−ヒドロキシプロリンの誘導体であり、ここでトランス−３−ヒドロキシプロリン中の窒素とカルボン酸の両方ともアミドとして官能性がある。
【００３２】
特定の実施形態において、ＣＬＭは、ピぺリジン−２，６−ジオンの誘導体であり、ここでピぺリジン−２，６−ジオンは３位で置換されてもよく、そしてその３位置換はＣ−Ｎ結合またはＣ−Ｃ結合としての結合を伴う二環式ヘテロ−芳香族化合物であってもよい。ＣＬＭの例としては、ポマリドミド、レナリドミドおよびサリドマイドならびにそれらの誘導体が挙げられるが、これらに限定されない。
【００３３】
追加の態様において本明細書は、有効量の本明細書に記載の化合物またはその塩形態、および薬学的に許容可能な担体を含む治療用組成物を提供する。治療用組成物は、患者または対象、例えばヒトなどの動物においてタンパク質の分解を調節し、当該分解されたタンパク質を介して調節される病状もしくは状態の治療または改善に使用することができる。特定の実施形態において本明細書に記載の治療用組成物を使用して、疾患、例えば、癌の治療または改善を目的として対象タンパク質の分解を生じさせ得る。さらに別の態様において本開示は、細胞中の標的タンパク質をユビキチン化／分解する方法を提供する。特定の実施形態において当該方法は、本明細書において別段に記載されるように好ましくはリンカー部分を通して結合されるＩＬＭとＰＴＭ、ＰＴＭとＶＬＭ、またはＰＴＭとＣＬＭ、またはＰＴＭとＭＬＭを含む本明細書に記載の二官能性化合物を投与することを含み、ここでＶＬＭ／ＩＬＭ／ＣＬＭ／ＭＬＭは、リンカーを通してＰＴＭに連結され、分解のためにＰＴＭに結合するタンパク質を標的化する。同様に、ＰＴＭは、分解するタンパク質またはポリペプチドを標的化するために、リンカーを通してＶＬＭまたはＣＬＭまたはＭＬＭまたはＩＬＭに連結することができる。標的タンパク質の分解は、その標的タンパク質がＥ３ユビキチンリガーゼに近接して配置されたときに生じ、その結果として標的タンパク質の分解／標的タンパク質の効果の阻害、およびタンパク質レベルの制御がもたらされる。本開示によりもたらされるタンパク質レベルの制御は病態または状態の治療を提供するものであり、これは患者細胞中のそのタンパク質のレベルを低下させることによ
って標的タンパク質を介して調節される。
【００３４】
さらに別の態様において本明細書は、例えばヒトなどの動物などの対象または患者において、疾患、障害もしくはその症状を治療または改善する方法を提供するものであり、当該方法は、本明細書に記載の化合物またはその塩型の治療有効量などの有効量と、薬学的に許容可能な担体を含む組成物をその必要のある対象に投与することを含み、当該組成物は、対象において疾患もしくは障害またはその症状の治療または改善に有効である。
【００３５】
別の態様において本明細書は、本開示による化合物を使用して生物系において対象タンパク質の分解効果を特定する方法を提供する。
【００３６】
仕様の一般的分野は、例示の目的でのみ提示するものであり、本開示および添付の請求の範囲を限定することは意図されない。本開示の組成物、方法、およびプロセスに関連する追加の目的および利点は、請求の範囲、詳細な説明、および実施例を鑑みることで当業者には明らかであろう。例えば本開示の様々な態様および実施形態は多くの組み合わせで使用することができ、それらすべてが本明細書により明示的に予期される。これらの追加的な態様および実施形態は、本開示の範囲内に明示的に含まれる。本開示の背景を解説するために、および特定の場合には実施に関して追加の詳細を提供するために本明細書において使用される公表文献および他のマテリアルは、参照により組み込まれる。
【００３７】
本明細書の一部に組み込まれ、その一部を形成する添付図面は、本開示のいくつかの実施形態を図示し、明細書の記載とともに本開示の原理を説明する役割を果たす。図面は、本開示の実施形態の解説の目的のためのみであり、本開示を限定すると解釈されるものではない。本開示のさらなる目的、特徴および利点は、本開示の例示的実施形態を示す添付図面と併せ、以下の詳細な説明から明白となるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１Ａ】ＰＲＯＴＡＣ機能の全般的な原則に関する図解。例示的なＰＲＯＴＡＣは、タンパク質標的化部分（ＰＴＭ；暗い斜線付き長方形）、ユビキチンリガーゼ結合部分（ＵＬＭ；明るい斜線付き三角形）、任意でＰＴＭとＵＬＭを繋ぐリンカー部分（Ｌ；黒線）を含む。
【図１Ｂ】ＰＲＯＴＡＣ機能の全般的な原則に関する図解。本明細書に記載のＰＲＯＴＡＣの機能的な用途を図示する。簡潔に述べると、ＵＬＭは特定のＥ３ユビキチンリガーゼを認識して結合し、ＰＴＭは標的タンパク質に結合してこれをリクルートし、Ｅ３ユビキチンリガーゼに近接するように持ってくる。典型的には、Ｅ３ユビキチンリガーゼは、Ｅ２ユビキチン結合タンパク質と複合体化され、単独でまたはＥ２タンパク質を介して、標的タンパク質上のリシンへの、イソペプチド結合を介したユビキチン（暗色の円）の付着を触媒する。ポリユビキチン化されたタンパク質（右端）はその後、細胞のプロテオソーム機構による分解の標的とされる。
【図２】表４２。本開示の例示的タンパク質標的化部分および化合物。
【図３】表４３。本開示の例示的タンパク質標的化部分および化合物のデータ。
【発明を実施するための形態】
【００３９】
以下は、本開示の実施において当業者を支援するために提供される詳細な説明である。当業者であれば、本開示の趣旨または範囲から逸脱することなく、本明細書に記載の実施形態の修正および変更を行い得る。本明細書において言及されるすべての公表文献、特許出願、特許、図面およびその他の参考文献は、参照によりその全体が明示的に組み込まれる。
【００４０】
Ｅ３ユビキチンリガーゼタンパク質（例えばアポトーシス阻害タンパク質（ＩＡＰ）、
フォンヒッペル−リンドウＥ３ユビキチンリガーゼ（ＶＨＬ）、セレブロンＥ３ユビキチンリガーゼ、またはＭＤＭ２（ｍｏｕｓｅ  ｄｏｕｂｌｅ  ｍｉｎｕｔｅ  ２  ｈｏｍｏｌｏｇ）  Ｅ３ユビキチンリガーゼ）と標的タンパク質に結合する二官能性構築物またはキメラ構築物によって、そのＥ３ユビキチンリガーゼタンパク質と標的タンパク質が近接して配置されると、そのＥ３ユビキチンリガーゼタンパク質が標的タンパク質をユビキチン化するという驚くべき予想外の発見に関する組成物および方法を本明細書に記載する。従って本開示は、タンパク質標的結合部分（ＰＴＭ）に連結したＥ３ユビキチンリガーゼ結合部分（ＵＬＭ）を含むような化合物および組成物を提供するものであり、これにより選ばれた標的タンパク質のユビキチン化が生じ、プロテアソームによる標的タンパク質の分解が導かれる（図１を参照）。本開示はまた、組成物のライブラリおよびその使用も提供する。
【００４１】
特定の態様において、本開示は、リガンド、例えば、低分子リガンド（すなわち、２０００ダルトン、１０００ダルトン、５００ダルトン、または２００ダルトン未満の分子量を有する）を含む化合物を提供し、当該化合物は、ＩＡＰ、ＶＨＬ、ＭＤＭ２、またはセレブロンなどのユビキチンリガーゼに結合することができる。当該化合物は、標的タンパク質をユビキチンリガーゼに近接して配置させ、当該タンパク質の分解（および／または阻害）を生じさせるようなやり方で標的タンパク質に結合することができる部分も含む。上記に加えて低分子とは、当該分子が非ぺプチジルであることを意味し、すなわち例えば４、３、または２個よりも少ないアミノ酸を含むなど、多くの場合ペプチドとはみなされない。本明細書によると、ＰＴＭ、ＵＬＭ、またはＰＲＯＴＡＣ分子は低分子であってもよい。
【００４２】
別途定義されない限り、本明細書で使用されるすべての技術用語および科学的用語は、本開示が属する分野の当業者によって一般的に理解される意味と同じ意味を有する。本明細書で使用される専門用語は、特定の実施形態の解説のみを目的としており、本開示を限定することは意図されていない。
【００４３】
値の範囲が提供される場合、文脈により明白に別段の指定が無い限り（例えばある数の炭素原子を含有する基の場合、当該範囲内におさまる各炭素原子数が提供される）、その範囲および任意の他の指定範囲の上限と下限の間の、下限単位の十分の一までの各介在値、またはその指定範囲中の介在値が本発明範囲内に包含されることを理解されたい。これらのより小さな範囲の上限および下限が独立してより小さな範囲に含まれてもよく、これも本開示内に包含され、指定範囲中の任意の具体的に除外される境界値となる。指定範囲が境界値の一方または両方を含む場合、それら含まれる境界値のいずれか、両方を除外する範囲も本開示に含まれる。
【００４４】
以下の用語は、本開示を説明するために使用される。本明細書において用語が具体的に定義されていない場合、その用語は、本開示の説明においてその使用の分若で当該用語を適用する当業者により当分野において認識されている意味が与えられる。
【００４５】
本明細書において使用される場合、「ａ（１つの）」および「ａｎ（１つの）」という冠詞は、文脈により明白に別段の示唆が無い限り、当該冠詞の文法的客体のうちの１つまたは１つ以上（すなわち少なくとも１つ）を指すように本明細書において使用される。一例として、「要素」は１つの要素または複数の要素を意味する。
【００４６】
本明細書および請求の範囲において本明細書に使用される場合、「および／または」という語句は、そのように結合される要素のうちの「いずれか、または両方」を意味すると理解されたい。すなわち、一部の例では要素は結合して存在し、他の例では結合せずに存在する。「および／または」を用いて列記された複数の要素は、同じように解釈されるべ
きである。すなわち、要素の「１つ以上」がそのように結合されている。「および／または」節により具体的に特定された要素以外の他の要素は、それら具体的に特定された要素との関連性の有無に関係なく、任意に存在し得る。したがって、非限定的な例として、例えば「含む」などの非限定的文言と併せて使用される場合、「Ａおよび／またはＢ」という言及は、１つの実施形態においては、Ａのみを指し（任意でＢ以外の要素を含む）、別の実施形態においてはＢのみを指し（任意でＡ以外の要素を含む）、さらに別の実施形態においてはＡとＢの両方を指す（任意で他の要素を含む）、などのことができる。
【００４７】
本明細書および請求の範囲において本明細書で使用される場合、「または」は、上記に定義される「および／または」と同じ意味を有すると理解されるべきである。例えば、リスト内の項目を分離するときに、「または」または「および／または」は包括的なものとして解釈されるものとする。すなわち、多くの要素、または要素のリストのうちの少なくとも１つを含むが、複数も含み、そして任意で列記されていない追加の項目も含む。例えば「〜のうちのただ１つ」、または「〜のうちの正確に１つ」、または請求項において使用される場合には「〜から成る」など、逆を明確に示唆される用語のみが、多くの要素、または要素のリストのうちの正確に１つの要素の含有を指す。一般的に本明細書に使用される場合、「または」という用語は、例えば「いずれか」、「〜のうちの１つ」、「〜のうちの１つのみ」、または「〜のうちの正確に１つ」などの排他的な用語が先行する場合にのみ排他的な選択肢（すなわち「１つまたはその他であるが、両方ではない」）を示すものと解釈されるべきである。
【００４８】
請求の範囲、ならびに上述の明細書において、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「担持する（ｃａｒｒｙｉｎｇ）」、「有する（ｈａｖｉｎｇ）」「含有する（ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ）」、「関与する（ｉｎｖｏｌｖｉｎｇ）」、「保持する（ｈｏｌｄｉｎｇ）」、「構成される（ｃｏｍｐｏｓｅｄ  ｏｆ）」などのすべての移行句は、非限定であり、すなわちそれらを含むが限定されないことを意味すると理解されたい。「〜から成る（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ  ｏｆ）」および「本質的に〜から成る（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ  ｅｓｓｅｎｔｉａｌｌｙ  ｏｆ）」という移行句のみ、それぞれ限定的または半限定的な移行句であるものとし、このことは米国特許庁の特許審査基準のセクション２１１１．０３に記載されている。
【００４９】
本明細書において使用される場合、明細書および請求の範囲において、１つ以上の要素のリストに関し、「少なくとも１つ」という語句は、当然のことながら要素リスト中のいずれか１つ、または複数の要素から選択される少なくとも１つの要素を意味するが、必ずしも要素リスト内に具体的に列記されるすべての要素のうちの少なくとも１つを含むものではなく、要素リスト中の要素の任意の組み合わせを除外するものではない。さらにこの定義は、「少なくとも１つ」という語句が指す要素リスト内で具体的に特定された要素以外にも、具体的に特定されたそれら要素の関連性の有無にかかわらず、任意で要素が存在し得ることを許容する。したがって非限定的な例として、「ＡおよびＢのうちの少なくとも１つ」（または同等に「ＡまたはＢのうちの少なくとも１つ」、または同等に「Ａおよび／またはＢのうちの少なくとも１つ」）は、１つの実施形態において、任意で複数のＡを含む少なくとも１つのＡを指し、Ｂは存在しない（任意でＢ以外の要素を含む）とすることができる。別の実施形態においては、任意で複数のＢを含む少なくとも１つのＢを指し、Ａは存在しない（任意でＡ以外の要素を含む）。さらに別の実施形態においては、任意で複数のＡを含む少なくとも１つのＡと、任意で複数のＢを含む少なくとも１つのＢを指す（任意で他の要素を含む）ことができる。
【００５０】
これも当然のことながら複数のステップまたは動作を含む本明細書に記載の特定の方法において、当該方法のステップまたは動作の順序は、文脈より別段の示唆が無い限り、当該方法のステップまたは動作が列挙される順序に必ずしも限定されない。
【００５１】
「同時投与（ｃｏ−ａｄｍｉｎｉｓｔｒａｔｉｏｎ）」および「同時に投与すること（ｃｏ−ａｄｍｉｎｉｓｔｅｒｉｎｇ）」または「併用療法（ｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ  ｔｈｅｒａｐｙ）」という語は、同時投与（２以上の治療薬を同時に投与すること）と、治療薬が患者の体内にある程度、好ましくは有効量が同時に存在する間に時間を変えて投与すること（１つ又は複数の治療薬を、追加の治療薬の投与の時間とは異なる時間に投与すること）との両方を指す。特定の好ましい態様において、本明細書に記載の本化合物のうちの１つ以上が、特に抗癌剤を含む、少なくとも１つの追加的な生物活性剤と併用して共投与される。特に好ましい態様において、化合物の共投与により、抗癌活性を含む相乗作用的な活性および／または治療がもたらされる。
【００５２】
本明細書に使用される場合、別段の示唆が無い限り、「化合物」という用語は、本明細書に開示される任意の具体的な化学化合物を指し、互変異性体、位置異性体、幾何異性体、および適切な場合には光学異性体（鏡像異性体）およびその他の立体異性体（ジアステレオマー）を含む立体異性体、ならびに文脈で適切な場合にはそのプロドラッグおよび／または重水素化型を含む薬学的に許容可能な塩および誘導体を含む。予期される重水素化低分子は、薬剤分子中に含有される水素原子のうちの１つ以上が重水素で置換されている低分子である。
【００５３】
文脈中のその使用内で、化合物という用語は概して単一の化合物を指すが、例えば本開示化合物の立体異性体、位置異性体および／または光学異性体（ラセミ混合物を含む）ならびに特定の鏡像異性体または特定の鏡像異性体を富化した混合物などの他の化合物を含んでもよい。当該用語は文脈において、投与および活性部位への化合物の送達を促進するよう修飾された化合物のプロドラッグ形態も指す。本化合物の記載において、多くの置換基、および数ある中でもそれと関連した変数が記載されていることに留意されたい。本明細書に記載される分子は、以下に概略されるように安定した化合物であることが当業者には理解される。結合が示されている場合、二重結合と一重結合の両方とも、示されている化合物、および価数の相互作用に関し公知のルールの文脈内で表され、または理解される。
【００５４】
「ユビキチンリガーゼ」という用語は、特定の基質タンパク質へのユビキチンの移送を促進し、その基質タンパク質を分解の標的とさせるタンパク質のファミリーを指す。例えばＥ２ユビキチン結合酵素と併せて、または単独で、標的タンパク質上のリシンにユビキチンを付着させ、その後、その特定タンパク質基質をプロテアソームによる分解の標的とさせるＩＡＰ  Ｅ３ユビキチンリガーゼタンパク質である。ゆえにＥ２ユビキチン結合酵素との複合体で、または単独で、Ｅ３ユビキチンリガーゼは、標的とされるタンパク質へのユビキチンの移送に関与する。概してユビキチンリガーゼは、ポリユビキチン化に関与し、それにより第二のユビキチンが第一のユビキチンに付着され、第三のユビキチンが第二のユビキチンに付着され、などとなる。ポリユビキチン化は、プロテアソームによる分解に対してタンパク質を印付ける。しかしモノユビキチン化に限定されるユビキチン化事象も一部存在し、その場合には１つのユビキチンのみがユビキチンリガーゼにより基質分子に付加される。モノユビキチン化されたタンパク質は、プロテアソームの分解のための標的とはならないが、そのかわりに例えばユビキチンを結合させることができるドメインを有する他のタンパク質との結合を介して、その細胞内の位置または機能を変化させる場合がある。さらに問題を複雑化しているのは、ユビキチン上の別のリシンがＥ３により標的とされ、鎖を形成し得るということである。最も一般的なリシンは、ユビキチン鎖上のＬｙｓ４８である。これはプロテアソームにより認識されるポリユビキチンを生成するために使用されるリシンである。
【００５５】
「患者」または「対象」という用語は本明細書全体を通して、本開示による組成物を用
いた予防的治療を含む治療が提供される動物、好ましくはヒトまたは飼育動物を記載するために使用される。例えばヒト患者などの特定の動物に特異的な感染症、状態または病態の治療に関し、患者という用語は、例えばイヌまたはネコなどの飼育動物、または例えばウマ、ウシ、ヒツジなどの家畜を含む特定の動物を指す。概して本開示において患者という用語は、別段の示唆が無い限り、または当該用語を使用している状況から暗示されない限り、ヒト患者を指す。
【００５６】
「有効」という語は、その意図される用途の文脈の範囲内で使用される場合、意図される結果を生じさせる化合物、組成物、または構成要素の量を記載するために使用される。有効という用語は、その他すべての有効量または有効濃度の用語を含み、それらは本出願で別途記載または使用される。
化合物および組成物
１つの態様において、本明細書は、ＩＡＰ  Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分（ＩＬＭ）、セレブロンＥ３ユビキチンリガーゼ結合部分（ＣＬＭ）、フォンヒッペル−リンドウＥ３ユビキチンリガーゼ（ＶＨＬ）結合部分（ＶＬＭ）、および／またはＭＤＭ２（ｍｏｕｓｅ  ｄｏｕｂｌｅ  ｍｉｎｕｔｅ  ２  ｈｏｍｏｌｏｇｕｅ）Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分（ＭＬＭ）である、Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分（ＵＬＭ）を含む化合物を提供する。例示的実施形態において、ＵＬＭは、以下の構造に従い化学リンカー（Ｌ）を介して標的タンパク質結合部分（ＰＴＭ）に連結される：
（Ａ）            ＰＴＭ−Ｌ−ＵＬＭ
式中、Ｌは結合または化学リンカー基であり、ＵＬＭはＥ３ユビキチンリガーゼ結合部分であり、そしてＰＴＭは標的タンパク質結合部分である。本明細書に例示される化合物中の部分の数、および／または相対的な位置は、例示の目的でのみ提供される。当業者には理解されるように、本明細書に記載の化合物は、任意の望ましい数の各官能基部分を用いて、および／または各官能基部分の相対位置で合成することができる。
【００５７】
ＵＬＭ、ＩＬＭ、ＶＬＭ、ＭＬＭおよびＣＬＭという用語は、文脈により別段の示唆が無い限り、その包括的な意味で使用される。例えば、ＵＬＭという用語は、ＩＡＰ（すなわちＩＬＭ）、ＭＤＭ２（すなわちＭＬＭ）、セレブロン（すなわちＣＬＭ）、およびＶＨＬ（すなわちＶＬＭ）に結合するものを含むすべてのＵＬＭを包含する。さらにＩＬＭという用語は、すべての可能性のあるＩＡＰ  Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分を包含し、ＭＬＭという用語はすべての可能性のあるＭＤＭ２  Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分を包含し、ＶＬＭという用語はすべての可能性のあるＶＨＬ結合部分を包含し、そしてＣＬＭという用語はすべてのセレブロン結合部分を包含する。
【００５８】
別の態様において本開示は、標的タンパク質の分解を誘導することによるタンパク質活性の制御に有用な二官能性化合物または多官能性化合物（例えばＰＲＯＴＡＣ）を提供する。特定の実施形態において化合物は、標的タンパク質に結合する部分（すなわちタンパク質標的化部分または「ＰＴＭ」）に直接または間接的に、例えば、共有結合で、連結されたＩＬＭまたはＶＬＭまたはＣＬＭまたはＭＬＭを含む。特定の実施形態においてＩＬＭ／ＶＬＭ／ＣＬＭ／ＭＬＭとＰＴＭは、化学リンカー（Ｌ）を介して連結または結合される。ＩＬＭは、ＩＡＰ  Ｅ３ユビキチンリガーゼに結合し、ＶＬＭは、ＶＨＬに結合し、ＣＬＭは、セレブロンＥ３ユビキチンリガーゼに結合し、およびＭＬＭは、ＭＤＭ２  Ｅ３ユビキチンリガーゼに結合し、そしてＰＴＭは、標的タンパク質を認識し、標的タンパク質とユビキチンリガーゼタンパク質を近接して配置することにより、各部分とその標的との相互作用により、標的タンパク質の分解が促進される。例示的な二官能性化合物は、以下のように示すことができる：
（Ｂ）            ＰＴＭ−ＩＬＭ
（Ｃ）            ＰＴＭ−ＣＬＭ
（Ｄ）            ＰＴＭ−ＶＬＭ
（Ｅ）            ＰＴＭ−ＭＬＭ
特定の実施形態において、二官能性化合物は化学リンカー（Ｌ）をさらに含む。例えば、二官能性化合物は、以下のように示すことができる：
（Ｆ）            ＰＴＭ−Ｌ−ＩＬＭ
（Ｇ）            ＰＴＭ−Ｌ−ＣＬＭ
（Ｈ）            ＰＴＭ−Ｌ−ＶＬＭ
（Ｉ）            ＰＴＭ−Ｌ−ＭＬＭ
式中、ＰＴＭはタンパク質／ポリペプチド標的化部分であり、Ｌは化学リンカーであり、ＩＬＭはＩＡＰ  Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分であり、ＣＬＭはセレブロンＥ３ユビキチンリガーゼ結合部分であり、ＶＬＭはＶＨＬ結合部分であり、そしてＭＬＭはＭＤＭ２  Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分である。
【００５９】
特定の実施形態において、ＵＬＭ（例えばＩＬＭ、ＣＬＭ、ＶＬＭ、またはＭＬＭ）は、約２００μＭ未満のＩＣ５０で、Ｅ３ユビキチンリガーゼ（例えばＩＡＰ  Ｅ３ユビキチンリガーゼ、セレブロンＥ３ユビキチンリガーゼ、ＶＨＬ、ＭＤＭ２  Ｅ３ユビキチンリガーゼ）に対する活性を示し、またはこれらへと結合する。ＩＣ５０は、例えば、蛍光偏光アッセイなどの当分野で公知の任意の方法に従って決定することができる。
【００６０】
特定の追加的実施形態において、本明細書に記載の二官能性化合物は、約１００、５０、１０、１、０．５、０．１、０．０５、０．０１、０．００５、０．００１ｍＭ未満、または約１００、５０、１０、１、０．５、０．１、０．０５、０．０１、０．００５、０．００１μＭ未満、または約１００、５０、１０、１、０．５、０．１、０．０５、０．０１、０．００５、０．００１ｎＭ未満、または約１００、５０、１０、１、０．５、０．１、０．０５、０．０１、０．００５、０．００１ｐＭ未満のＩＣ５０の活性を示す。
【００６１】
特定の実施形態において、本明細書に記載の化合物は、複数のＰＴＭ（同じまたは別のタンパク質標的を標的化する）、複数のＵＬＭ、１つ以上のＵＬＭ（すなわち複数／異なるＥ３ユビキチンリガーゼ、例えばＶＨＬ、ＩＡＰ、セレブロン、および／またはＭＤＭ２に特異的に結合する部分）またはその組み合わせを含む。本明細書に記載の態様または実施形態のいずれかにおいて、ＰＴＭとＵＬＭ（例えばＩＬＭ、ＶＬＭ、ＣＬＭ、および／またはＭＬＭ）は、直接、または１つ以上の化学リンカー、もしくはその組み合わせを介して連結することができる。追加的な実施形態において、化合物が複数のＵＬＭを有する場合、当該ＵＬＭは同じＥ３ユビキチンリガーゼに対するものとすることができ、またはそれぞれのＵＬＭは別のＥ３ユビキチンリガーゼに特異的に結合することができる。またさらなる実施形態において、化合物が複数のＰＴＭを有する場合、それらＰＴＭは同じ標的タンパク質に結合することができ、またはそれぞれのＰＴＭは、別の標的タンパク質に特異的に結合することができる。
【００６２】
特定の実施形態において、化合物が複数のＵＬＭを含む場合、当該ＵＬＭは同一である。追加的な実施形態において、化合物は、複数のＵＬＭ（例えばＵＬＭ、ＵＬＭ’等）、直接、または化学リンカー（Ｌ）を介して、またはその両方でＵＬＭに連結される少なくとも１つのＰＴＭを含む。特定の追加的な実施形態において、複数のＵＬＭを含む化合物は、複数のＰＴＭをさらに含む。さらに追加的な実施形態において、ＰＴＭは同一であるか、または任意で異なっている。またさらなる実施形態において、ＰＴＭが異なる場合、各ＰＴＭは同じタンパク質標的に結合してもよく、または異なるタンパク質標的に特異的に結合してもよい。
【００６３】
特定の実施形態において、化合物は複数のＵＬＭおよび／または複数のＵＬＭ’を含んでもよい。さらなる実施形態において、少なくとも２つの異なるＵＬＭ、複数のＵＬＭ、
および／または複数のＵＬＭ’を含む化合物は、直接、もしくは化学リンカーを介して、もしくはその両方を介してＵＬＭまたはＵＬＭ’に連結された少なくとも１つのＰＴＭをさらに含む。本明細書に記載の実施形態のいずれかにおいて、少なくとも２つの異なるＩＬＭを含む化合物は、複数のＰＴＭをさらに含むことができる。さらに追加的な実施形態において、ＰＴＭは同一であるか、または任意で異なっている。またさらなる実施形態において、ＰＴＭが異なる場合、各ＰＴＭは同じタンパク質標的に結合してもよく、または異なるタンパク質標的に特異的に結合してもよい。またさらなる実施形態において、ＰＴＭそれ自体が、例えばＩＬＭ、ＶＬＭ、ＣＬＭ、ＭＬＭ、ＩＬＭ’、ＶＬＭ’、ＣＬＭ’、および／またはＭＬＭ’などのＵＬＭ（またはＵＬＭ’）である。
【００６４】
追加的実施形態において、本明細書は、その鏡像異性体、ジアステレオマー、溶媒和物および多形体を含み、その薬学的に許容可能な塩形態、例えば酸塩形態および塩基塩形態を含む、本明細書に記載の化合物を提供する。
例示的なＩＬＭ
ＡＶＰＩテトラペプチド断片
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、アラニン−バリン−プロリン−イソロイシン（ＡＶＰＩ）テトラペプチド断片、またはその非天然型模倣体を含むことができる。特定の実施形態において、ＩＬＭは、以下の式（Ｉ）、式（ＩＩ）、式（ＩＩＩ）、式（ＩＶ）および式（Ｖ）により表される化学構造から成る群から選択される：
【００６５】
【化４】
2020504741.tif 000004
【００６６】
式中、
式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）、および（Ｖ）のＲ１は、Ｈまたはアルキルから選択され、
式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）、および（Ｖ）のＲ２は、Ｈまたはアルキルから選択され、
式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）、および（Ｖ）のＲ３は、Ｈ、アルキル、シクロアルキルおよびヘテロシクロアルキルから選択され、
式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）、および（Ｖ）に対するＲ５およびＲ６は、Ｈ、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキルから独立して選択され、またはより好ましくは式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）、および（Ｖ）に対するＲ５およびＲ６はともにピロリジン環またはピぺリジン環を形成し、当該環はさらに任意で１〜２個のシクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリールまたはヘテロアリールの環に縮合され、それらの各々をその後さらに別のシクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリールまたはヘテロアリールの環へ縮合することができ、
式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）、および（Ｖ）に対するＲ３およびＲ５は、ともに５〜８員の環を形成することができ、当該環はさらに任意で１〜２個のシクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリールまたはヘテロアリールの環に縮合され、
式（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）、（ＩＶ）、および（Ｖ）に対するＲ７は、シクロアルキル、シクロアルキルアルキル、ヘテロシクロアルキル、ヘテロシクロアルキルアルキル
、アリール、アリールアルキル、ヘテロアリール、またはヘテロアリールアルキルから選択され、各々はさらに任意でハロゲン、アルキル、ハロアルキル、ヒドロキシル、アルコキシ、シアノ、（ヘテロ）シクロアルキル、または（ヘテロ）アリールから選択される１〜３個の置換基で置換されるか、またはＲ７は、-Ｃ（Ｏ）ＮＨ-Ｒ４であり、かつ
Ｒ４は、アルキル、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、シクロアルキルアルキル、ヘテロシクロアルキルアルキル、アリール、アリールアルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリールアルキルから選択され、それらはさらに任意で上述のように１〜３個の置換基で置換される。
【００６７】
上述のように、式（ＩＩ）のＰ１、Ｐ２、Ｐ３、およびＰ４は、それぞれＡＶＰＩテトラペプチド断片またはその非天然型模倣体のＡ、Ｖ、Ｐ、およびＩと相関する。同様に、式（Ｉ）および（ＩＩＩ）〜（Ｖ）の各々は、ＡＶＰＩテトラペプチド断片またはその非天然型模倣体のＡ、Ｖ、Ｐ、およびＩと相関する部分を有する。
【００６８】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、国際特許出願公開公報第２００８／０１４２３６号に記載されるＩＡＰアンタゴニストの誘導体式（ＶＩ）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、またはその薬学的に許容可能な塩もしくは水和物であり、
【００６９】
【化５】
2020504741.tif 000005
【００７０】
式中、
式（ＶＩ）のＲ１は、Ｈ、Ｃ１−Ｃ４−アルキル、Ｃ１−Ｃ４−アルケニル、Ｃ１−Ｃ４−アルキニル、またはＣ３−Ｃ１Ｏ−シクロアルキルから独立して選択され、これらは非置換であるか、または置換され、
式（ＶＩ）のＲ２は、Ｈ、Ｃ１−Ｃ４−アルキル、Ｃ１−Ｃ４−アルケニル、Ｃ１−Ｃ４−アルキニル、またはＣ３−Ｃ１Ｏ−シクロアルキルから独立して選択され、これらは非置換であるか、または置換され、
式（ＶＩ）のＲ３は、Ｈ、−ＣＦ３、−Ｃ２Ｈ５、Ｃ１−Ｃ４−アルキル、Ｃ１−Ｃ４−アルケニル、Ｃ１−Ｃ４−アルキニル、−ＣＨ２−Ｚから独立して選択され、または任意のＲ２とＲ３はともに複素環式の環を形成し、
式（ＶＩ）の各Ｚは、Ｈ、−ＯＨ、Ｆ、Ｃｌ、−ＣＨ３、−ＣＦ３、−ＣＨ２Ｃｌ、−ＣＨ２Ｆまたは−ＣＨ２ＯＨから独立して選択され、
式（ＶＩ）のＲ４は、Ｃ１−Ｃ１６の直鎖または分枝鎖のアルキル、Ｃ１−Ｃ１６−アルケニル、Ｃ１−Ｃ１６−アルキニル、Ｃ３−Ｃ１０−シクロアルキル、−（ＣＨ２）０−６−Ｚ１、−（ＣＨ２）０−６−アリール、および−（ＣＨ２）０−６−ｈｅｔから独立して選択され、式中、アルキル、シクロアルキルおよびフェニルは非置換であるか、または置換され、
式（ＶＩ）のＲ５は、Ｈ、Ｃ１−１０−アルキル、アリール、フェニル、Ｃ３−７−シクロアルキル、−（ＣＨ２）１−６−Ｃ３−７−シクロアルキル、−Ｃ１−１０−アルキル−アリール、−（ＣＨ２）０−６−Ｃ３−７−シクロアルキル−（ＣＨ２）０−６−フェニル、−（ＣＨ２）０−４−ＣＨ［（ＣＨ２）１−４−フェニル］２、インダニル、−Ｃ
（Ｏ）−Ｃ１−１０−アルキル、−Ｃ（Ｏ）−（ＣＨ２）１−６−Ｃ３−７−シクロアルキル、−Ｃ（Ｏ）−（ＣＨ２）０−６−フェニル、−（ＣＨ２）０−６−Ｃ（Ｏ）−フェニル、−（ＣＨ２）０−６−ｈｅｔ、−Ｃ（Ｏ）−（ＣＨ２）１−６−ｈｅｔから独立して選択されるか、またはＲ５はアミノ酸の残基から選択され、アルキル、シクロアルキル、フェニル、およびアリールの置換基は非置換であるか、または置換され、
式（ＶＩ）のＺ１は、−Ｎ（Ｒ１０）−Ｃ（Ｏ）−Ｃ１−１０−アルキル、−Ｎ（Ｒ１Ｏ）−Ｃ（Ｏ）−（ＣＨ２）０−６−Ｃ３−７−シクロアルキル、−Ｎ（Ｒ１０）−Ｃ（Ｏ）−（ＣＨ２）０−６−フェニル、−Ｎ（Ｒ１０）−Ｃ（Ｏ）（ＣＨ２）１−６−ｈｅｔ、−Ｃ（Ｏ）−Ｎ（Ｒ１１）（Ｒ１２）、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｃ１−１０−アルキル、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−（ＣＨ２）１−６−Ｃ３−７−シクロアルキル、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−（ＣＨ２）０−６−フェニル、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−（ＣＨ２）１−６−ｈｅｔ、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｃ１−１０−アルキル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−（ＣＨ２）１−６−Ｃ３−７−シクロアルキル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−（ＣＨ２）０−６−フェニル、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−（ＣＨ２）１−６−ｈｅｔから独立して選択され、アルキル、シクロアルキル、およびフェニルは非置換であるか、または置換され、
式（ＶＩ）のｈｅｔは、Ｎ、ＯおよびＳから選択される１〜４個のヘテロ原子を含有する５〜７員の複素環式の環、またはＮ、ＯおよびＳから選択される１個、２個、または３個のヘテロ原子を含有する少なくとも１個の５〜７員の複素環式の環を含む８〜１２員の縮合環系から独立して選択され、当該複素環式の環または縮合環系は、炭素原子もしくは窒素原子上で非置換であるか、または置換され、
式（ＶＩ）のＲ１０は、Ｈ、−ＣＨ３、−ＣＦ３、−ＣＨ２ＯＨ、または−ＣＨ２Ｃｌから選択され、
式（ＶＩ）のＲ１１およびＲ１２は、Ｈ、Ｃ１−４−アルキル、Ｃ３−７−シクロアルキル、−（ＣＨ２）１−６−Ｃ３−７−シクロアルキル、（ＣＨ２）０−６−フェニルから独立して選択され、アルキル、シクロアルキルおよびフェニルは非置換であるか、または置換され、またはＲ１１およびＲ１２は窒素とともにｈｅｔを形成し、かつ
式（ＶＩ）のＵは、独立して、以下の式（ＶＩＩ）に示されるとおりであり、
【００７１】
【化６】
2020504741.tif 000006
【００７２】
式中、
式（ＶＩＩ）の各ｎは、０〜５から独立して選択され、
式（ＶＩＩ）のＸは、−ＣＨおよびＮの群から選択され、
式（ＶＩＩ）のＲａおよびＲｂは、Ｏ原子、Ｓ原子、もしくはＮ原子またはＣ０−８−アルキルの群から独立して選択され、アルキル鎖中の炭素原子のうちの１つ以上が任意で、Ｏ、ＳまたはＮから選択されるヘテロ原子により置換され、ここで各アルキルは独立して非置換であるか、または置換され、
式（ＶＩＩ）のＲｄは、Ｒｅ−Ｑ−（Ｒｆ）ｐ（Ｒｇ）ｑ、およびＡｒ１−Ｄ−Ａｒ２の群から選択され、
式（ＶＩＩ）のＲｃは、Ｈの群から選択されるか、または任意のＲｃおよびＲｄはともにシクロアルキルまたはｈｅｔを形成し、ＲｃおよびＲｄがシクロアルキルまたはｈｅｔを
形成する場合には、Ｒ５は、その形成された環にＣ原子またはＮ原子において付着され、式（ＶＩＩ）のｐおよびｑは０または１から独立して選択され、
式（ＶＩＩ）のＲｅは、Ｃ１−８−アルキルおよびアルキリデンの群から選択され、各Ｒｅは非置換であるか、または置換されているかのいずれかであり、
Ｑは、Ｎ、Ｏ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）およびＳ（Ｏ）２の群から選択され、
式（ＶＩＩ）のＡｒ１およびＡｒ２は、置換または非置換のアリールおよびｈｅｔの群から独立して選択され、
式（ＶＩＩ）のＲｆおよびＲｇは、Ｈ、−Ｃ１−１０−アルキル、Ｃ１−１０−アルキルアリール、−ＯＨ、−Ｏ−Ｃ１−１０−アルキル、−（ＣＨ２）０−６−Ｃ３−７−シクロアルキル、−Ｏ−（ＣＨ２）０−６−アリール、フェニル、アリール、フェニル-フェ
ニル、−（ＣＨ２）１−６−ｈｅｔ、−Ｏ−（ＣＨ２）１−６−ｈｅｔ、−ＯＲ１３、−Ｃ（０）−Ｒ１３、−Ｃ（Ｏ）−Ｎ（Ｒ１３）（Ｒ１４）、−Ｎ（Ｒ１３）（Ｒ１４）、−Ｓ−Ｒ１３、−Ｓ（Ｏ）−Ｒ１３、−Ｓ（Ｏ）２−Ｒ１３、−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ１３Ｒ１４、−ＮＲ１３−Ｓ（Ｏ）２−Ｒ１４、−Ｓ−Ｃ１−１０−アルキル、アリール−Ｃ１−４−アルキル、またはｈｅｔ−Ｃ１−４−アルキルから独立して選択され、アルキル、シクロアルキル、ｈｅｔおよびアリールは非置換または置換され、−ＳＯ２−Ｃ１−２−アルキル、−ＳＯ２−Ｃ１−２−アルキルフェニル、−Ｏ−Ｃ１−４−アルキルであるか、または任意のＲｇおよびＲｆはともにｈｅｔまたはアリールから選択される環を形成し、
式（ＶＩＩ）のＤは、−ＣＯ−、−Ｃ（Ｏ）−Ｃ１−７−アルキレンまたはアリレン、−ＣＦ２−、−Ｏ−、−Ｓ（Ｏ）ｒの群から選択され、ここでｒは、０〜２個の１，３−ジオキサラン、またはＣ１−７−アルキル−ＯＨであり、ここでアルキル、アルキレンまたはアリレンは非置換であるか、または１つ以上のハロゲン、ＯＨ、−Ｏ−Ｃ１−６−アルキル、−Ｓ−Ｃ１−６−アルキル、または−ＣＦ３で置換され、または各Ｄは、Ｎ（Ｒｈ）から独立して選択され、
Ｒｈは、Ｈ、非置換または置換されたＣ１−７−アルキル、アリール、非置換または置換された−Ｏ−（Ｃ１−７−シクロアルキル）、−Ｃ（Ｏ）−Ｃ１−１０−アルキル、−Ｃ（Ｏ）−Ｃ０−１０−アルキル−アリール、−Ｃ−Ｏ−Ｃ０１−１０−アルキル、−Ｃ−Ｏ−Ｃ０−１０−アルキル−アリール、−ＳＯ２−Ｃ１−１０−アルキル、または−ＳＯ２−（Ｃ０−１０−アルキルアリール）の群から選択され、
式（ＶＩＩ）のＲ６、Ｒ７、Ｒ８およびＲ９は、Ｈ、−Ｃ１−１０−アルキル、−Ｃ１−１０−アルコキシ、アリール−Ｃ１−１０−アルコキシ、−ＯＨ、−Ｏ−Ｃ１−１０−アルキル、−（ＣＨ２）０−６−Ｃ３−７−シクロアルキル、−Ｏ−（ＣＨ２）０−６−アリール、フェニル、−（ＣＨ２）１−６−ｈｅｔ、−Ｏ−（ＣＨ２）１−６−ｈｅｔ、−ＯＲ１３、−Ｃ（Ｏ）−Ｒ１３、−Ｃ（Ｏ）−Ｎ（Ｒ１３）（Ｒ１４）、−Ｎ（Ｒ１３）（Ｒ１４）、−Ｓ−Ｒ１３、−Ｓ（Ｏ）−Ｒ１３、−Ｓ（Ｏ）２−Ｒ１３、−Ｓ（Ｏ）２−ＮＲ１３Ｒ１４、または−ＮＲ１３−Ｓ（Ｏ）２−Ｒ１４の群から独立して選択され、各アルキル、シクロアルキル、およびアリールは非置換であるか、または置換され、かつ任意のＲ６、Ｒ７、Ｒ８およびＲ９は任意で環系をともに形成し、
式（ＶＩＩ）のＲ１３およびＲ１４は、Ｈ、Ｃ１−１０−アルキル、−（ＣＨ２）０−６−Ｃ３−７−シクロアルキル、−（ＣＨ２）０−６−（ＣＨ）０−１−（アリール）１−２、−Ｃ（Ｏ）−Ｃ１−１０−アルキル、−Ｃ（Ｏ）−（ＣＨ２）１−６−Ｃ３−７−シクロアルキル、−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−（ＣＨ２）０−６−アリール、−Ｃ（Ｏ）−（ＣＨ２）０−６−Ｏ−フルオレニル、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−（ＣＨ２）０−６−アリール、−Ｃ（Ｏ）−（ＣＨ２）０−６−アリール、−Ｃ（Ｏ）−（ＣＨ２）０−６−ｈｅｔ、−Ｃ（Ｓ）−Ｃ１−１０−アルキル、−Ｃ（Ｓ）−（ＣＨ２）１−６−Ｃ３−７−シクロアルキル、−Ｃ（Ｓ）−Ｏ−（ＣＨ２）０−６−アリール、−Ｃ（Ｓ）−（ＣＨ２）０−６−Ｏ−フルオレニル、−Ｃ（Ｓ）−ＮＨ−（ＣＨ２）０−６−アリール、−Ｃ（Ｓ）−（ＣＨ２）０−６−アリール、または−Ｃ（Ｓ）−（ＣＨ２）１−６−ｈｅｔの群から独立して選択され、各アルキル、シクロアルキル、およびアリールは非置換であるか、または置換され
：または任意のＲ１３およびＲ１４は窒素原子とともにｈｅｔを形成し、
式中、式（ＶＩＩ）のＲ１３およびＲ１４のアルキル置換基は非置換であるか、または置換され、置換される場合には、Ｃ１−１０−アルキル、ハロゲン、ＯＨ、−Ｏ−Ｃ１−６−アルキル、−Ｓ−Ｃ１−６−アルキル、および−ＣＦ３から選択される１つ以上の置換基により置換され、かつＲ１３およびＲ１４の置換フェニルまたはアリールは、ハロゲン、ヒドロキシル、Ｃ１−４−アルキル、Ｃ１−４−アルコキシ、ニトロ、−ＣＮ、−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｃ１−４−アルキル、および−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｃ１−４−アリールから選択される１つ以上の置換基により置換される。
【００７３】
特定の実施形態において、化合物は、少なくとも１つの追加の独立して選択されたリンカー基によって、式（ＶＩ）またはその非天然型模倣体のＩＬＭに付着された、独立して選択される第二のＩＬＭをさらに含む。ある実施形態において、第二のＩＬＭは、式（ＶＩ）の誘導体またはその非天然型模倣体である。特定の実施形態において、少なくとも１つの追加の独立して選択されたリンカー基は、ＩＬＭと第二のＩＬＭを化学的に結合する、２つの追加の独立して選択されたリンカー基を含む。ある実施形態において、式（ＶＩ）またはその非天然型模倣体のＩＬＭに対する少なくとも１つの追加のリンカー基は、Ｒ４およびＲ５から選択される基を化学的に結合する。例えば式（ＶＩ）のＩＬＭおよび式（ＶＩ）の第二のＩＬＭ、またはそれらの非天然型模倣体は、以下に示されるように結合することができる。
【００７４】
【化７】
2020504741.tif 000007
【００７５】
特定の実施形態において、ＩＬＭ、少なくとも１つの追加の独立して選択されたリンカー基Ｌ、および第二のＩＬＭは、以下から成る群から選択される構造を有し、
【００７６】
【化８−１】
2020504741.tif 000008
【００７７】
【化８−２】
2020504741.tif 000009
【００７８】
これらは国際特許出願公開公報第２００８／０１４２３６号に記載されるＩＡＰアンタゴニストの誘導体である。
【００７９】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＶＩＩＩ）（これはＮｄｕｂａｋｕ，Ｃ．，ｅｔ  ａｌ．Ａｎｔａｇｏｎｉｓｍ  ｏｆ  ｃ−ＩＡＰ  ａｎｄ
ＸＩＡＰ  ｐｒｏｔｅｉｎｓ  ｉｓ  ｒｅｑｕｉｒｅｄ  ｆｏｒ  ｅｆｆｉｃｉｅｎｔ
ｉｎｄｕｃｔｉｏｎ  ｏｆ  ｃｅｌｌ  ｄｅａｔｈ  ｂｙ  ｓｍａｌｌ−ｍｏｌｅｃｕｌｅ  ＩＡＰ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ，ＡＣＳ  Ｃｈｅｍ．Ｂｉｏｌ．，５５７−５６６，４（７）（２００９）に記載されるＩＡＰリガンドに基づく）、またはその非天然型模倣体の構造を有し、
【００８０】
【化９】
2020504741.tif 000010
【００８１】
式中、式（ＶＩＩＩ）のＡ１およびＡ２のそれぞれは、任意で置換される単環、縮合環、アリールおよびヘテロアリールから独立して選択され、かつ
式（ＶＩＩＩ）のＲは、ＨまたはＭｅから選択される。
【００８２】
特定の実施形態において、リンカー基Ｌは式（ＶＩＩＩ）のＡ１に付着される。別の実施形態において、リンカー基Ｌは式（ＶＩＩＩ）のＡ２に付着される。
【００８３】
特定の実施形態において、ＩＬＭは、以下から成る群から選択される。
【００８４】
【化１０】
2020504741.tif 000011
【００８５】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、以下の式（ＩＸ）（Ｍａｎｎｈｏｌｄ，Ｒ．，ｅｔ  ａｌ．ＩＡＰ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ：ｐｒｏｍｉｓｉｎｇ  ｃａｎｄｉｄａｔｅｓ  ｆｏｒ  ｃａｎｃｅｒ  ｔｈｅｒａｐｙ，Ｄｒｕｇ  Ｄｉｓｃｏｖ．Ｔｏｄａｙ，１５（５−６），２１０−９（２０１０）において相互参照される化学種に由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【００８６】
【化１１】
2020504741.tif 000012
【００８７】
式中、Ｒ１は、アルキル、シクロアルキルおよびヘテロシクロアルキルから選択され、最も好ましくは、イソプロピル、ｔｅｒｔ−ブチル、シクロヘキシルおよびテトラヒドロピラニルから選択され、そして式（ＩＸ）のＲ２は、−ＯＰｈまたはＨから選択される。
【００８８】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、以下の式（Ｘ）（Ｍａｎｎｈｏｌｄ，Ｒ．，ｅｔ  ａｌ．ＩＡＰ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ：ｐｒｏｍｉｓｉｎｇ
ｃａｎｄｉｄａｔｅｓ  ｆｏｒ  ｃａｎｃｅｒ  ｔｈｅｒａｐｙ，Ｄｒｕｇ  Ｄｉｓｃｏｖ．Ｔｏｄａｙ，１５（５−６），２１０−９（２０１０）において相互参照される化学種に由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【００８９】
【化１２】
2020504741.tif 000013
【００９０】
式中、
式（Ｘ）のＲ１は、Ｈ、−ＣＨ２ＯＨ、−ＣＨ２ＣＨ２ＯＨ、−ＣＨ２ＮＨ２、−ＣＨ２ＣＨ２ＮＨ２から選択され、
式（Ｘ）のＸは、ＳまたはＣＨ２から選択され、
式（Ｘ）のＲ２は、以下から選択され、
【００９１】
【化１３】
2020504741.tif 000014
【００９２】
式（Ｘ）のＲ３およびＲ４はＨまたはＭｅから独立して選択される。
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、以下の式（ＸＩ）（Ｍａｎｎｈｏｌｄ，Ｒ．，ｅｔ  ａｌ．ＩＡＰ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ：ｐｒｏｍｉｓｉｎｇ  ｃａｎｄｉｄａｔｅｓ  ｆｏｒ  ｃａｎｃｅｒ  ｔｈｅｒａｐｙ，Ｄｒｕｇ  Ｄｉｓｃｏｖ．Ｔｏｄａｙ，１５（５−６），２１０−９（２０１０）において相互参照される化学種に由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【００９３】
【化１４】
2020504741.tif 000015
【００９４】
式中、式（ＸＩ）のＲ１は、ＨまたはＭｅから選択され、そして式（ＸＩ）のＲ２は、Ｈまたは
【００９５】
【化１５】
2020504741.tif 000016
【００９６】
から選択される。
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、以下の式（ＸＩＩ）（Ｍａｎｎｈｏｌｄ，Ｒ．，ｅｔ  ａｌ．ＩＡＰ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ：ｐｒｏｍｉｓｉｎｇ  ｃａｎｄｉｄａｔｅｓ  ｆｏｒ  ｃａｎｃｅｒ  ｔｈｅｒａｐｙ，Ｄｒｕｇ  Ｄｉｓｃｏｖ．Ｔｏｄａｙ，１５（５−６），２１０−９（２０１０）において相互参照される化学種に由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【００９７】
【化１６】
2020504741.tif 000017
【００９８】
式中、
式（ＸＩＩ）のＲ１は、以下から選択され、
【００９９】
【化１７】
2020504741.tif 000018
【０１００】
式（ＸＩＩ）のＲ２は、以下から選択される。
【０１０１】
【化１８】
2020504741.tif 000019
【０１０２】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＡＰ  Ｅ３ユビキチンリガーゼ結合部分は、以下から成る群から選択される。
【０１０３】
【化１９−１】
2020504741.tif 000020
【０１０４】
【化１９−２】
2020504741.tif 000021
【０１０５】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは式（ＸＩＩＩ）、（Ｆｌｙｇａｒｅ，Ｊ．Ａ．，ｅｔ  ａｌ．Ｓｍａｌｌ−ｍｏｌｅｃｕｌｅ  ｐａｎ−ＩＡＰ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ：ａ  ｐａｔｅｎｔ  ｒｅｖｉｅｗ，  Ｅｘｐｅｒｔ  Ｏｐｉｎ．Ｔｈｅｒ．Ｐａｔ．，２０（２），２５１−６７（２０１０）に要約されるＩＡＰリガン
ドに基づく）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０１０６】
【化２０】
2020504741.tif 000022
【０１０７】
式中、
式（ＸＩＩＩ）のＺは、不在またはＯであり、
式（ＸＩＩＩ）のＲ１は、以下
【０１０８】
【化２１】
2020504741.tif 000023
【０１０９】
から選択され、
【０１１０】
【化２２】
2020504741.tif 000024
【０１１１】
のＲ１０は、Ｈ、アルキル、またはアリールから選択され、
Ｘは、ＣＨ２およびＯから選択され、かつ
【０１１２】
【化２３】
2020504741.tif 000025
【０１１３】
は、窒素含有ヘテロアリールである。
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは式（ＸＩＶ）（Ｆｌｙｇａｒｅ，Ｊ．Ａ．，ｅｔ  ａｌ．Ｓｍａｌｌ−ｍｏｌｅｃｕｌｅ  ｐａｎ−ＩＡＰ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ：ａ  ｐａｔｅｎｔ  ｒｅｖｉｅｗ，Ｅｘｐｅｒｔ  Ｏｐｉｎ．Ｔｈｅｒ．Ｐａｔ．，２０（２），２５１−６７（２０１０）に要約されるＩＡＰリガンドに基づく）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０１１４】
【化２４】
2020504741.tif 000026
【０１１５】
式中、
式（ＸＩＶ）のＺは、不在またはＯであり、
式（ＸＩＶ）のＲ３およびＲ４はＨまたはＭｅから独立して選択され、
式（ＸＩＶ）のＲ１は、以下から選択され、
【０１１６】
【化２５】
2020504741.tif 000027
【０１１７】
【化２６】
2020504741.tif 000028
【０１１８】
のＲ１０は、Ｈ、アルキル、またはアリールから選択され、
【０１１９】
【化２７】
2020504741.tif 000029
【０１２０】
のＸは、ＣＨ２およびＯから選択され、かつ
【０１２１】
【化２８】
2020504741.tif 000030
【０１２２】
の
【０１２３】
【化２９】
2020504741.tif 000031
【０１２４】
は、窒素含有ヘテロアリールである。
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、以下から成る群から選択され、
【０１２５】
【化３０】
2020504741.tif 000032
【０１２６】
これは米国特許公開第２００８／０２６９１４０号および米国特許第７，２４４，８５１号に開示されるリガンドの誘導体である。
【０１２７】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＶ）（国際特許公開公報第２００８／１２８１７１号に記載されるＩＡＰリガンドの誘導体である）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０１２８】
【化３１】
2020504741.tif 000033
【０１２９】
式中、
式（ＸＶ）のＺは不在またはＯであり、
式（ＸＶ）のＲ１は、以下から選択され、
【０１３０】
【化３２】
2020504741.tif 000034
【０１３１】
【化３３】
2020504741.tif 000035
【０１３２】
のＲ１０は、Ｈ、アルキル、またはアリールから選択され、
【０１３３】
【化３４】
2020504741.tif 000036
【０１３４】
のＸは、ＣＨ２およびＯから選択され、また
【０１３５】
【化３５】
2020504741.tif 000037
【０１３６】
の
【０１３７】
【化３６】
2020504741.tif 000038
【０１３８】
は、窒素含有ヘテロアリールであり、かつ
式（ＸＶ）のＲ２は、Ｈ、アルキルまたはアシルから選択される。
【０１３９】
特定の実施形態において、ＩＬＭは以下の構造を有する。
【０１４０】
【化３７】
2020504741.tif 000039
【０１４１】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＶＩ）（国際特許公開公報第２００６／０６９０６３号に記載されるＩＡＰリガンドに基づく）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０１４２】
【化３８】
2020504741.tif 000040
【０１４３】
式中、
式（ＸＶＩ）のＲ２は、アルキル、シクロアルキルおよびヘテロシクロアルキルから選択され、より好ましくは、イソプロピル、ｔｅｒｔ−ブチル、シクロヘキシルおよびテトラヒドロピラニルから選択され、最も好ましくはシクロヘキシルから選択され、
式（ＸＶＩ）の
【０１４４】
【化３９】
2020504741.tif 000041
【０１４５】
は、５員または６員の窒素含有ヘテロアリールであり、より好ましくは５員の窒素含有ヘテロアリールであり、最も好ましくはチアゾールであり、かつ
式（ＸＶＩ）のＡｒは、アリールまたはヘテロアリールである。
【０１４６】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは式（ＸＶＩＩ）（Ｃｏｈｅｎ，Ｆ．ｅｔ  ａｌ．，Ａｎｔｏｇｏｎｉｓｔｓ  ｏｆ  ｉｎｈｉｂｉｔｏｒｓ  ｏｆ  ａｐｏｐｔｏｓｉｓ  ｐｒｏｔｅｉｎｓ  ｂａｓｅｄ  ｏｎ  ｔｈｉａｚｏｌｅ  ａｍｉｄｅ  ｉｓｏｓｔｅｒｅｓ，Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，２０（７），２２２９−３３（２０１０）に記載されるＩＡＰリガンドに基づく）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０１４７】
【化４０】
2020504741.tif 000042
【０１４８】
式中、
式（ＸＶＩＩ）のＲ１は、ハロゲン（例えばフッ素）、シアノ、
【０１４９】
【化４１】
2020504741.tif 000043
【０１５０】
の群から選択され、
式（ＸＶＩＩ）のＸは、ＯまたはＣＨ２の群から選択される。
【０１５１】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは式（ＸＶＩＩＩ）（Ｃｏｈｅｎ，Ｆ．ｅｔ  ａｌ．，Ａｎｔｏｇｏｎｉｓｔｓ  ｏｆ  ｉｎｈｉｂｉｔｏｒｓ  ｏｆ
ａｐｏｐｔｏｓｉｓ  ｐｒｏｔｅｉｎｓ  ｂａｓｅｄ  ｏｎ  ｔｈｉａｚｏｌｅ  ａｍｉｄｅ  ｉｓｏｓｔｅｒｅｓ，Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，２０（７），２２２９−３３（２０１０）に記載されるＩＡＰリガンドに基づく）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０１５２】
【化４２】
2020504741.tif 000044
【０１５３】
式中、式（ＸＶＩＩＩ）のＲは、アルキル、アリール、ヘテロアリール、アリールアルキル、ヘテロアリールアルキル、またはハロゲン（可変の置換位置において）から選択される。
【０１５４】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは式（ＸＩＸ）（Ｃｏｈｅｎ，Ｆ．ｅｔ  ａｌ．，Ａｎｔｏｇｏｎｉｓｔｓ  ｏｆ  ｉｎｈｉｂｉｔｏｒｓ  ｏｆ  ａｐｏｐｔｏｓｉｓ  ｐｒｏｔｅｉｎｓ  ｂａｓｅｄ  ｏｎ  ｔｈｉａｚｏｌｅ  ａｍｉｄｅ  ｉｓｏｓｔｅｒｅｓ，Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，２０（７），２２２９−３３（２０１０）に記載されるＩＡＰリガンドに基づく）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０１５５】
【化４３】
2020504741.tif 000045
【０１５６】
式中
【０１５７】
【化４４】
2020504741.tif 000046
【０１５８】
は、６員の窒素ヘテロアリールである。
特定の実施形態において、組成物のＩＬＭは、以下から成る群から選択される。
【０１５９】
【化４５】
2020504741.tif 000047
【０１６０】
特定の実施形態において、組成物のＩＬＭは、以下から成る群から選択される。
【０１６１】
【化４６】
2020504741.tif 000048
【０１６２】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＸ）（国際特許出願公開公報第２００７／１０１３４７号に記載されるＩＡＰリガンドに基づく）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０１６３】
【化４７】
2020504741.tif 000049
【０１６４】
式（ＸＸ）のＸは、ＣＨ２、Ｏ、ＮＨまたはＳから選択される。
【０１６５】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＸ）（米国特許第７，３４５，０８１号および同第７，４１９，９７５号に記載されるＩＡＰリガンドに基づく）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０１６６】
【化４８】
2020504741.tif 000050
【０１６７】
式中、
式（ＸＸＩ）のＲ２は、以下から選択され
【０１６８】
【化４９】
2020504741.tif 000051
【０１６９】
式（ＸＸＩ）のＲ５は、以下から選択され
【０１７０】
【化５０】
2020504741.tif 000052
【０１７１】
式（ＸＸＩ）のＷは、ＣＨまたはＮから選択され、かつ
【０１７２】
【化５１】
2020504741.tif 000053
【０１７３】
のＲ６は独立して、単環もしくは二環の縮合アリールまたはヘテロアリールである。
特定の実施形態において、化合物のＩＬＭは、以下から成る群から選択される。
【０１７４】
【化５２】
2020504741.tif 000054
【０１７５】
特定の実施形態において、化合物のＩＬＭは、以下から成る群から選択され、
【０１７６】
【化５３−１】
2020504741.tif 000055
【０１７７】
【化５３−２】
2020504741.tif 000056
【０１７８】
これらは国際特許出願公開公報第２００９／０６０２９２号、米国特許第７，５１７，９０６号、国際特許出願公開公報第２００８／１３４６７９号、国際特許出願公開公報第２００７／１３０６２６号および国際特許出願公開公報第２００８／１２８１２１号に記載されている。
【０１７９】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＸＩＩ）もしくは式（ＸＸＩＩＩ）（国際特許出願公開公報第２０１５／００６５２４号、およびＰｅｒｅｚ  ＨＬ，Ｄｉｓｃｏｖｅｒｙ  ｏｆ  ｐｏｔｅｎｔ  ｈｅｔｅｒｏｄｉｍｅｒｉｃ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ  ｏｆ  ｉｎｈｉｂｉｔｏｒ  ｏｆ  ａｐｏｐｔｏｓｉｓ  ｐｒｏｔｅｉｎｓ（ＩＡＰｓ）  ｗｉｔｈ  ｓｕｓｔａｉｎｅｄ  ａｎｔｉｔｕｍｏｒ  ａｃｔ
ｉｖｉｔｙ．Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．５８（３），１５５６−６２（２０１５）に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、かつ／またはＩＬＭは、その薬学的に許容可能な塩、互変異性体もしくは立体異性体であり、
【０１８０】
【化５４】
2020504741.tif 000057
【０１８１】
式中、
式（ＸＸＩＩ）または式（ＸＸＩＩＩ）のＲ１は、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるシクロアルキルアルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、任意で置換されるアリールアルキル、または任意で置換されるアリールであり、
式（ＸＸＩＩ）または式（ＸＸＩＩＩ）のＲ２は、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるシクロアルキルアルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、任意で置換されるアリールアルキル、または任意で置換されるアリールであり、
または代替的に式（ＸＸＩＩ）または式（ＸＸＩＩＩ）のＲ１およびＲ２は独立して任意で置換されるチオアルキルであり、チオアルキルのＳ原子に付着される置換基は任意で置換されるアルキル、任意で置換される分枝アルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、−（ＣＨ２）ｖＣＯＲ２０、−ＣＨ２ＣＨＲ２１ＣＯＲ２２または−ＣＨ２Ｒ２３であり、
式中、
ｖは、１〜３の整数であり、
−（ＣＨ２）ｖＣＯＲ２０および−ＣＨ２Ｒ２３のＲ２０およびＲ２２は、ＯＨ、ＮＲ２４Ｒ２５またはＯＲ２６から独立して選択され、
−ＣＨ２ＣＨＲ２１ＣＯＲ２のＲ２１は、ＮＲ２４Ｒ２５の群から選択され、
−ＣＨ２Ｒ２３のＲ２３は、任意で置換されるアリール、または任意で置換されるヘテロシクリルから選択され、ここで当該任意の置換基としてはアルキルおよびハロゲンが挙げられ、
ＮＲ２４Ｒ２５のＲ２４は、水素または任意で置換されるアルキルから選択され、
ＮＲ２４Ｒ２５のＲ２５は、水素、任意で置換されるアルキル、任意で置換される分枝アルキル、任意で置換されるアリールアルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、−ＣＨ２（ＯＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍＣＨ３、またはスペルミンもしくはスペルミジンなどのポリアミン鎖から選択され、
ＯＲ２６のＲ２６は、任意で置換されるアルキルから選択され、当該任意の置換基はＯＨ、ハロゲンまたはＮＨ２であり、また
ｍは、１〜８の整数であり、
式（ＸＸＩＩ）または式（ＸＸＩＩＩ）のＲ３およびＲ４は、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるアリール、任意で置換されるアリールアルキル、任意で置換されるアリールアルコキシ、任意で置換されるヘテロアリール、任意で置換されるヘテロシクリル、任意で置換されるヘテロアリールアルキル、または任意で置換されるヘテロシクロアルキルから独立して選択され、当該置換基はアルキル、ハロゲンまたはＯＨであり、
式（ＸＸＩＩ）または式（ＸＸＩＩＩ）のＲ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は、水素、任意で置換されるアルキル、または任意で置換されるシクロアルキルから独立して選択され、かつ
Ｘは、結合または化学リンカー基、および／またはその薬学的に許容可能な塩、互変異性体、または立体異性体から選択される。
【０１８２】
特定の実施形態において、Ｘは結合であるか、または以下から成る群から選択され、
【０１８３】
【化５５】
2020504741.tif 000058
【０１８４】
式中、「＊」は、ＰＴＭ、ＬまたはＵＬＭ、例えば、ＩＬＭの付着点である。
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＸＩＶ）もしくは式（ＸＸＶＩ）（国際特許出願公開公報第２０１５／００６５２４号、およびＰｅｒｅｚ
ＨＬ，Ｄｉｓｃｏｖｅｒｙ  ｏｆ  ｐｏｔｅｎｔ  ｈｅｔｅｒｏｄｉｍｅｒｉｃ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ  ｏｆ  ｉｎｈｉｂｉｔｏｒ  ｏｆ  ａｐｏｐｔｏｓｉｓ  ｐｒｏｔｅｉｎｓ（ＩＡＰｓ）ｗｉｔｈ  ｓｕｓｔａｉｎｅｄ  ａｎｔｉｔｕｍｏｒ  ａｃｔｉｖｉｔｙ．Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．５８（３）、１５５６−６２（２０１５）に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、またはその非天然型模倣体の構造、および以下に示されるようにリンカー基Ｌに対する化学リンカーを有することができ、かつ／またはＩＬＭは、その薬学的に許容可能な塩、互変異性体もしくは立体異性体であり、
【０１８５】
【化５６】
2020504741.tif 000059
【０１８６】
式中、
式（ＸＸＩＶ）、式（ＸＸＶ）または式（ＸＸＶＩ）のＲ１は、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるシクロアルキルアルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、任意で置換されるアリールアルキル、または任意で置換されるアリールから選択され、
式（ＸＸＩＶ）、式（ＸＸＶ）または式（ＸＸＶＩ）のＲ２は、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるシクロアルキルアルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、任意で置換されるアリールアルキル、または任意で置換されるアリールから選択され、
または代替的に、
式（ＸＸＩＶ）、式（ＸＸＶ）または式（ＸＸＶＩ）のＲ１およびＲ２は、任意で置換されるチオアルキルから独立して選択され、チオアルキルのＳ原子に付着される置換基は任意で置換されるアルキル、任意で置換される分枝アルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、−（ＣＨ２）ｖＣＯＲ２０、−ＣＨ２ＣＨＲ２１ＣＯＲ２２または−ＣＨ２Ｒ２３であり、
式中、
ｖは、１〜３の整数であり
、−（ＣＨ２）ｖＣＯＲ２０および−ＣＨ２Ｒ２３のＲ２０およびＲ２２は、ＯＨ、ＮＲ２４Ｒ２５またはＯＲ２６から独立して選択され、
−ＣＨ２ＣＨＲ２１ＣＯＲ２のＲ２１は、ＮＲ２４Ｒ２５から選択され、
−ＣＨ２Ｒ２３のＲ２３は、任意で置換されるアリール、または任意で置換されるヘテロシクリルから選択され、当該任意の置換基としてはアルキルおよびハロゲンが挙げられ、ＮＲ２４Ｒ２５のＲ２４は、水素または任意で置換されるアルキルから選択され、
ＮＲ２４Ｒ２５のＲ２５は、水素、任意で置換されるアルキル、任意で置換される分枝アルキル、任意で置換されるアリールアルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、−ＣＨ２（ＯＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍＣＨ３、またはスペルミンもしくはスペルミジンなどのポリアミン鎖から選択され、
ＯＲ２６のＲ２６は、任意で置換されるアルキルから選択され、当該任意の置換基はＯＨ、ハロゲンまたはＮＨ２であり、かつ
ｍは、１〜８の整数であり、
式（ＸＸＩＶ）、式（ＸＸＶ）または式（ＸＸＶＩ）のＲ３およびＲ４は独立して、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるアリール、任意で置換されるアリールアルキル、任意で置換されるアリールアルコキシ、任意で置換されるヘテロアリール、任意で置換されるヘテロシクリル、任意で置換されるヘテロアリールアルキル、または任意で置換されるヘテロシクロアルキルであり、当該置換基はアルキル、ハロゲンまたはＯＨであり、
式（ＸＸＩＶ）、式（ＸＸＶ）または式（ＸＸＶＩ）のＲ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は独立して、水素、任意で置換されるアルキル、または任意で置換されるシクロアルキルである。
【０１８７】
特定の実施形態において、ＩＬＭは式（ＸＸＩＩ）〜式（ＸＸＶＩ）により、
Ｒ７およびＲ８は、ＨまたはＭｅから選択され、
Ｒ５およびＲ６は、以下を含む群から選択され、
【０１８８】
【化５７】
2020504741.tif 000060
【０１８９】
Ｒ３およびＲ４は、以下を含む群から選択される。
【０１９０】
【化５８】
2020504741.tif 000061
【０１９１】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＸＶＩＩ）もしくは式（ＸＸＶＩＩ）（国際特許出願公開公報第２０１４／０５５４６１号、およびＫｉｍ，ＫＳ，Ｄｉｓｃｏｖｅｒｙ  ｏｆ  ｔｅｔｒａｈｙｄｒｏｉｓｏｑｕｉｎｏｌｉｎｅ−ｂａｓｅｄ  ｂｉｖａｌｅｎｔ  ｈｅｔｅｒｏｄｉｍｅｒｉｃ  ＩＡＰ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ．Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．２４（２１），５０２２−９（２０１４）に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、かつ／またはＩＬＭは、その薬学的に許容可能な塩、互変異性体も
しくは立体異性体であり、
【０１９２】
【化５９】
2020504741.tif 000062
【０１９３】
式中、
Ｒ３５は、アルキル、ハロゲン、アルコキシ、シアノ、およびハロアルコキシから選択される１〜２個の置換基であり、
式（ＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＶＩＩＩ）のＲ１は、Ｈ、または任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるシクロアルキルアルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、任意で置換されるアリールアルキル、または任意で置換されるアリールから選択され、
式（ＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＶＩＩＩ）のＲ２は、Ｈ、または任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるシクロアルキルアルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、任意で置換されるアリールアルキル、または任意で置換されるアリールから選択され、
または代替的に、
式（ＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＶＩＩＩ）のＲ１およびＲ２は、任意で置換されるチオアルキル-ＣＲ６０Ｒ６１ＳＲ７０から独立して選択され、式中、Ｒ６０およびＲ６１は
、Ｈまたはメチルから選択され、Ｒ７０は、任意で置換されるアルキル、任意で置換される分枝アルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、−（ＣＨ２）ｖＣＯＲ２０、−ＣＨ２ＣＨＲ２１ＣＯＲ２２または−ＣＨ２Ｒ２３から選択され、
式中、
ｖは、１〜３の整数であり、
−（ＣＨ２）ｖＣＯＲ２０および−ＣＨ２ＣＨＲ２１ＣＯＲ２２のＲ２０およびＲ２２は、ＯＨ、ＮＲ２４Ｒ２５またはＯＲ２６から独立して選択され、
−ＣＨ２ＣＨＲ２１ＣＯＲ２２のＲ２１は、ＮＲ２４Ｒ２５から選択され、
−ＣＨ２Ｒ２３のＲ２３は、任意で置換されるアリール、または任意で置換されるヘテロシクリルから選択され、ここで当該任意の置換基としてはアルキルおよびハロゲンが挙げられ、
ＮＲ２４Ｒ２５のＲ２４は、水素または任意で置換されるアルキルから選択され、
ＮＲ２４Ｒ２５のＲ２５は、水素、任意で置換されるアルキル、任意で置換される分枝アルキル、任意で置換されるアリールアルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、−ＣＨ２ＣＨ２（ＯＣＨ２ＣＨ２）ｍＣＨ３、またはスペルミンもしくはスペルミジンなどのポリアミン鎖-［ＣＨ２ＣＨ２（ＣＨ２）δＮＨ］ΨＣＨ２ＣＨ２（ＣＨ２）ωＮＨ２から
選択され、
式中δ＝０〜２、Ψ＝１〜３、ω＝０〜２であり、
ＯＲ２６のＲ２６は、任意で置換されるアルキルであり、当該任意の置換基はＯＨ、ハロゲンまたはＮＨ２であり、また
ｍは、１〜８の整数であり、
式（ＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＶＩＩＩ）のＲ３およびＲ４は、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるアリール、任意で置換されるアリールアルキル、任意で置換されるアリールアルコキシ、任意で置換されるヘテロアリール、任意で置換されるヘテロシクリル、任意で置換されるヘテロアリールアルキル、または任意で置換されるヘテロシクロアルキルから独立して選択され、当該置換基はアルキル、ハロゲンまたはＯＨであり、
式（ＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＶＩＩＩ）のＲ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は、水素、任意で置換されるアルキル、または任意で置換されるシクロアルキルから独立して選択され、
式（ＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＶＩＩＩ）のＲ３１は、任意でさらに置換されるアルキル、アリール、アリールアルキル、ヘテロアリールまたはヘテロアリールアルキルから選択され、好ましくは以下から成る群から選択され、
【０１９４】
【化６０】
2020504741.tif 000063
【０１９５】
式（ＸＸＶＩＩ）および（ＸＸＶＩＩＩ）のＸは、−（ＣＲ８１Ｒ８２）ｍ−、任意で置換されるヘテロアリールまたはヘテロシクリル、
【０１９６】
【化６１】
2020504741.tif 000064
【０１９７】
から選択され、
式（ＸＸＶＩＩ）のＺは、Ｃ＝Ｏ、−Ｏ−、−ＮＲ、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−から選択されるか、または不在であってもよく、
−（ＣＲ８１Ｒ８２）ｍ−のＲ８１およびＲ８２は、水素、ハロゲン、アルキルまたはシクロアルキルから独立して選択され、またはＲ８１とＲ８２はともに炭素環を形成することができ、
【０１９８】
【化６２】
2020504741.tif 000065
【０１９９】
のＲ１０とＲ１１は、水素、ハロゲンまたはアルキルから独立して選択され、
【０２００】
【化６３】
2020504741.tif 000066
【０２０１】
のＲ１２、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６は、水素、ハロゲン、または任意で置換されるアルキル、またはＯＲ１７から独立して選択され、
Ｒ１７は、水素、任意で置換されるアルキルまたは任意で置換されるシクロアルキルから選択され、
−（ＣＲ２１Ｒ２２）ｍ−および
【０２０２】
【化６４】
2020504741.tif 000067
【０２０３】
のｍならびにｎは独立して、０、１、２、３、または４であり、
【０２０４】
【化６５】
2020504741.tif 000068
【０２０５】
のｏおよびｐは独立して、０、１、２または３であり、
【０２０６】
【化６６】
2020504741.tif 000069
【０２０７】
のｑならびにｔは独立して、０、１、２、３、または４であり、
【０２０８】
【化６７】
2020504741.tif 000070
【０２０９】
のｒは０または１である。
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＸＩＸ）、式（ＸＸＸ）、式（ＸＸＸＩ）もしくは式（ＸＸＸＩＩ）（国際特許出願公開公報第２０１４／０５５４６１号、およびＫｉｍ，ＫＳ，Ｄｉｓｃｏｖｅｒｙ  ｏｆ  ｔｅｔｒａｈｙｄｒｏｉｓｏｑｕｉｎｏｌｉｎｅ−ｂａｓｅｄ  ｂｉｖａｌｅｎｔ  ｈｅｔｅｒｏｄｉｍｅｒｉｃ  ＩＡＰ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ．Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．２４（２１），５０２２−９（２０１４）に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、またはその非天然型模倣体の構造、および以下に示されるようなリンカー基Ｌに対する化学リンカーを有することができ、
【０２１０】
【化６８−１】
2020504741.tif 000071
【０２１１】
【化６８−２】
2020504741.tif 000072
【０２１２】
式中、
式（ＸＸＩＸ）〜式（ＸＸＸＩＩ）のＲ２は、Ｈ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるシクロアルキルアルキル、任意で置換される
ヘテロシクリル、任意で置換されるアリールアルキル、または任意で置換されるアリールから選択され、
または代替的に、
式（ＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＶＩＩＩ）のＲ１およびＲ２は、Ｈ、任意で置換されるチオアルキル-ＣＲ６０Ｒ６１ＳＲ７０から独立して選択され、式中、Ｒ６０およびＲ６
１は、Ｈまたはメチルから選択され、Ｒ７０は、任意で置換されるアルキル、任意で置換される分枝アルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、−（ＣＨ２）ｖＣＯＲ２０、−ＣＨ２ＣＨＲ２１ＣＯＲ２２または−ＣＨ２Ｒ２３であり、
式中、
ｖは、１〜３の整数であり、
-（ＣＨ２）ｖＣＯＲ２０および−ＣＨ２ＣＨＲ２１ＣＯＲ２２のＲ２０とＲ２２は、Ｏ
Ｈ、ＮＲ２４Ｒ２５またはＯＲ２６から独立して選択され、
−ＣＨ２ＣＨＲ２１ＣＯＲ２２のＲ２１は、ＮＲ２４Ｒ２５から選択され、
−ＣＨ２Ｒ２３のＲ２３は、任意で置換されるアリール、または任意で置換されるヘテロシクリルから選択され、ここで当該任意の置換基としてはアルキルおよびハロゲンが挙げられ、
ＮＲ２４Ｒ２５のＲ２４は、水素または任意で置換されるアルキルから選択され、
ＮＲ２４Ｒ２５のＲ２５は、水素、任意で置換されるアルキル、任意で置換される分枝アルキル、任意で置換されるアリールアルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、−ＣＨ２ＣＨ２（ＯＣＨ２ＣＨ２）ｍＣＨ３、または例えばスペルミンもしくはスペルミジンなどのポリアミン鎖の-［ＣＨ２ＣＨ２（ＣＨ２）δＮＨ］ΨＣＨ２ＣＨ２（ＣＨ２）ωｒＮＨ２から選択され、
式中δ＝０〜２、Ψ＝１〜３、ω＝０〜２であり、
ＯＲ２６のＲ２６は、任意で置換されるアルキルであり、当該任意の置換基はＯＨ、ハロゲンまたはＮＨ２であり、
ｍは、１〜８の整数であり、
式（ＸＸＩＸ）〜式（ＸＸＸＩＩ）のＲ６およびＲ８は、水素、任意で置換されるアルキル、または任意で置換されるシクロアルキルから独立して選択され、また
式（ＸＸＩＸ）〜式（ＸＸＸＩＩ）のＲ３１は、任意でさらに置換されるアルキル、アリール、アリールアルキル、ヘテロアリールまたはヘテロアリールアルキルから選択され、好ましくは以下から成る群
【０２１３】
【化６９】
2020504741.tif 000073
【０２１４】
から選択される。
特定の実施形態において、化合物のＩＬＭは
【０２１５】
【化７０】
2020504741.tif 000074
【０２１６】
である。
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＸＸＩＩＩ）（国際特許出願公開公報第２０１４／０７４６５８号および国際特許出願公開公報第２０１３／０７１０３５号に記載されるＩＡＰリガンドの誘導体である）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０２１７】
【化７１】
2020504741.tif 000075
【０２１８】
式中、
式（ＸＸＸＩＩＩ）のＲ２は、Ｈ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるシクロアルキルアルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、任意で置換されるアリールアルキル、または任意で置換されるアリールから選択され、式（ＸＸＸＩＩＩ）のＲ６およびＲ８は、水素、任意で置換されるアルキル、または任意で置換されるシクロアルキルから独立して選択され、
式（ＸＸＸＩＩＩ）のＲ３２は、（Ｃ１−Ｃ４アルキレン）−Ｒ３３から選択され、式中、Ｒ３３は、任意でさらに置換される水素、アリール、ヘテロアリール、またはシクロアルキルから選択され、
式（ＸＸＸＩＩＩ）のＸは、以下から選択され、
【０２１９】
【化７２】
2020504741.tif 000076
【０２２０】
式（ＸＸＸＩＩＩ）のＺおよびＺ’は、以下から独立して選択され、
【０２２１】
【化７３】
2020504741.tif 000077
【０２２２】
式中、各
【０２２３】
【化７４】
2020504741.tif 000078
【０２２４】
は、化合物への付着点を表し、そしてＺおよびＺ’は任意の所与の化合物において両方とも
【０２２５】
【化７５】
2020504741.tif 000079
【０２２６】
になることはできず、
式（ＸＸＸＩＩＩ）のＹは、以下から選択され、
【０２２７】
【化７６】
2020504741.tif 000080
【０２２８】
式中、式（ＸＸＸＩＩＩ）のＺおよびＺ’は同一であり、Ｚは
【０２２９】
【化７７】
2020504741.tif 000081
【０２３０】
であり、式中、各
【０２３１】
【化７８】
2020504741.tif 000082
【０２３２】
は、化合物への付着点を表し、Ｘは以下から選択され、
【０２３３】
【化７９】
2020504741.tif 000083
【０２３４】
式（ＸＸＸＩＩＩ）のＹは以下から独立して選択され、
【０２３５】
【化８０−１】
2020504741.tif 000084
【０２３６】
【化８０−２】
2020504741.tif 000085
【０２３７】
式中、
【０２３８】
【化８１】
2020504741.tif 000086
【０２３９】
は、化合物の−Ｃ＝Ｏ部分への付着点を表し、
【０２４０】
【化８２】
2020504741.tif 000087
【０２４１】
は、化合物の−ＮＨ部分への付着点を表し、
【０２４２】
【化８３】
2020504741.tif 000088
【０２４３】
は、Ｚへの第一の付着点を表し、
【０２４４】
【化８４】
2020504741.tif 000089
【０２４５】
は、Ｚへの第二の付着点を表し、
ｍは、０〜３の整数であり、
ｎは、１〜３の整数であり、
ｐは、０〜４の整数であり、また
Ａは、−Ｃ（Ｏ）Ｒ３であり、
Ｒ３は、-Ｃ（Ｏ）Ｒ３、ＯＨ、ＮＨＣＮ、ＮＨＳＯ２Ｒ１０、ＮＨＯＲ１１またはＮ（
Ｒ１２）（Ｒ１３）から選択され、
ＮＨＳＯ２Ｒ１０およびＮＨＯＲ１１のＲ１０およびＦ１１は、水素、任意で置換される−Ｃ１−Ｃ４アルキル、シクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、ヘテロシクリル、またはヘテロシクロアルキルから独立して選択され、
Ｎ（Ｒ１２）（Ｒ１３）のＲ１２およびＲ１３は、水素、−Ｃ１−Ｃ４アルキル、−（Ｃ
１−Ｃ４）アルキレン）−ＮＨ−（Ｃ１−Ｃ４アルキル）、および-（Ｃ１−Ｃ４アルキ
レン）−Ｏ−（Ｃ１−Ｃ４ヒドロキシアルキル）から独立して選択されるか、またはＲ１２およびＲ１３はそれらが共通して結合される窒素原子とともに、Ｎ、ＯおよびＳから選択される１つの追加ヘテロ原子を任意で含む飽和ヘテロシクリルを形成し、当該飽和複素環は任意でメチルで置換される。
【０２４６】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＸＸＩＶ）もしくは式（ＸＸＸＶ）（国際特許出願公開公報第２０１４／０４７０２４号に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、かつ／またはＩＬＭは、その薬学的に許容可能な塩、互変異性体もしくは立体異性体であり、
【０２４７】
【化８５】
2020504741.tif 000090
【０２４８】
式中、
式（ＸＸＸＩＶ）または（ＸＸＸＶ）のＸは不在、または−（ＣＲ１０Ｒ１１）ｍ−、任意で置換されるヘテロアリール、または任意で置換されるヘテロシクリル、
【０２４９】
【化８６】
2020504741.tif 000091
【０２５０】
から選択される基であり、
式（ＸＸＸＩＶ）または式（ＸＸＸＶ）のＹおよびＺは、Ｃ＝Ｏ、−Ｏ−、−ＮＲ９−、−ＣＯＮＨ−、−ＮＨＣＯ−から独立して選択されるか、または不存であってもよく、
式（ＸＸＸＩＶ）または式（ＸＸＸＶ）のＲ１およびＲ２は、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるシクロアルキルアルキル、任意で置換されるアリールアルキル、任意で置換されるアリールから独立して選択され、または式（ＸＸＸＩＶ）または式（ＸＸＸＶ）のＲ１およびＲ２は、任意で置換されるチオアルキルから独立して選択され、チオアルキルのＳ原子に付着される置換基は任意で置換されるアルキル、任意で置換される分枝アルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、−（ＣＨ２）ｖＣＯＲ２０、−ＣＨ２ＣＨＲ２１ＣＯＲ２２または−ＣＨ２Ｒ２３であり、式中ｖは、１〜３の整数であり、
−（ＣＨ２）ｖＣＯＲ２０および−ＣＨ２ＣＨＲ２１ＣＯＲ２２のＲ２０およびＲ２２は、ＯＨ、ＮＲ２４Ｒ２５またはＯＲ２６から独立して選択され、
−ＣＨ２ＣＨＲ２１ＣＯＲ２２のＲ２１は、ＮＲ２４Ｒ２５から選択され、
−ＣＨ２Ｒ２３のＲ２３は、任意で置換されるアリール、または任意で置換されるヘテロシクリルから選択され、ここで当該任意の置換基としてはアルキルおよびハロゲンが挙げられ、
ＮＲ２４Ｒ２５のＲ２４は、水素または任意で置換されるアルキルから選択され、
ＮＲ２４Ｒ２５のＲ２５は、水素、任意で置換されるアルキル、任意で置換される分枝アルキル、任意で置換されるアリールアルキル、任意で置換されるヘテロシクリル、−ＣＨ２（ＯＣＨ２ＣＨ２０）ｍＣＨ３、またはポリアミン鎖から選択され、
Ｒ２６は、任意で置換されるアルキルであり、当該任意の置換基は、ＯＨ、ハロゲンまたはＮＨ２であり、
−（ＣＲ１０Ｒ１１）ｍ−のｍは、１〜８の整数であり、
式（ＸＸＸＩＶ）または式（ＸＸＸＶ）のＲ３およびＲ４は、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるアリール、任意で置換されるアリールアルキル、任意で置換されるアリールアルコキシ、任意で置換されるヘテロアリール、任意で置換されるヘテロシクリル、任意で置換されるヘテロアリールアルキル、または任意で置換されるヘテロシクロアルキルから独立して選択され、当該置換基はアルキル、ハロゲンまたはＯＨであり、
式（ＸＸＸＩＶ）または式（ＸＸＸＶ）のＲ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は、水素、任意で置換されるアルキル、または任意で置換されるシクロアルキルから独立して選択され、
−（ＣＲ１０Ｒ１１）ｍ−のＲ１０およびＲ１１は、水素、ハロゲン、または任意で置換されるアルキルから独立して選択され、
【０２５１】
【化８７】
2020504741.tif 000092
【０２５２】
のＲ１２およびＲ１３は、水素、ハロゲンまたは任意で置換されるアルキルから独立して選択されるか、またはＲ１２およびＲ１３はともに炭素環を形成することができ、
【０２５３】
【化８８】
2020504741.tif 000093
【０２５４】
のＲ１４、Ｒ１５、Ｒ１６、Ｒ１７およびＲ１８は、水素、ハロゲン、任意で置換されるアルキル、またはＯＲ１９から独立して選択され、
ＯＲ１９のＲ１９は、水素、任意で置換されるアルキルまたは任意で置換されるシクロアルキルから選択され、
−（ＣＲ１０Ｒ１１）ｍ−のｍおよびｎは独立して、０、１、２、３、または４であり、−（ＣＲ１０Ｒ１１）ｍ−のｏおよびｐは独立して、０、１、２、または３であり、
−（ＣＲ１０Ｒ１１）ｍ−のｑは、０、１、２、３、または４であり、ｒは、０または１であり、
−（ＣＲ１０Ｒ１１）ｍ−のｔは、１、２または３である。
【０２５５】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＸＸＶＩ）（国際特許出願公開公報第２０１４／０２５７５９号に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、かつ／またはその薬学的に許容可能な塩、互変異性体もしくは立体異性体であり、
【０２５６】
【化８９】
2020504741.tif 000094
【０２５７】
式中、
式（ＸＸＸＶＩ）のＡは、
【０２５８】
【化９０】
2020504741.tif 000095
【０２５９】
から選択され、ここで点線は任意の二重結合を表し、
式（ＸＸＸＶＩ）のＸは、−（ＣＲ２１Ｒ２２）ｍ−、
【０２６０】
【化９１】
2020504741.tif 000096
【０２６１】
から選択され、
式（ＸＸＸＶＩ）のＹおよびＺは、−Ｏ−、−ＮＲ６−から独立して選択されるか、または不在であり、
式（ＸＸＸＶＩ）のＶは、−Ｎ−または−ＣＨ−から選択され、
式（ＸＸＸＶＩ）のＷは、−ＣＨ−または−Ｎ−から選択され、
式（ＸＸＸＶＩ）のＲ１は、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるシクロアルキルアルキル、任意で置換されるアリールアルキル、または任意で置換されるアリールから選択され、
式（ＸＸＸＶＩ）のＲ３およびＲ４は、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるアリール、任意で置換されるヘテロアリール、任意で置換されるヘテロシクリル、任意で置換されるアリールアルキル、任意で置換されるヘテロアリールアルキル、または任意で置換されるヘテロシクロアルキルから独立して選択され、
式（ＸＸＩＶ）、式（ＸＸＶ）または式（ＸＸＶＩ）のＲ５、Ｒ６、Ｒ７およびＲ８は、水素、任意で置換されるアルキル、または任意で置換されるシクロアルキルから独立して選択され、または好ましくはメチルであり、
【０２６２】
【化９２】
2020504741.tif 000097
【０２６３】
のＲ９およびＲ１０は、水素、ハロゲンまたは任意で置換されるアルキルから独立して選択されるか、またはＲ９およびＲ１０はともに環を形成することができ、
【０２６４】
【化９３】
2020504741.tif 000098
【０２６５】
のＲ１１、Ｒ１２、Ｒ１３およびＲ１４は、水素、ハロゲン、任意で置換されるアルキルまたはＯＲ１５から独立して選択され、
ＯＲ１５のＲ１５は、水素、任意で置換されるアルキルまたは任意で置換されるシクロアルキルから選択され、
−（ＣＲ２１Ｒ２２）ｍ−および
【０２６６】
【化９４】
2020504741.tif 000099
【０２６７】
のｍおよびｎは、０、１、２、３または４から独立して選択され、
【０２６８】
【化９５】
2020504741.tif 000100
【０２６９】
のｏおよびｐは、０、１、２または３から独立して選択され、
【０２７０】
【化９６】
2020504741.tif 000101
【０２７１】
のｑは、０、１、２、３、または４から選択され、
【０２７２】
【化９７】
2020504741.tif 000102
【０２７３】
のｒは、０または１から選択される。
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＸＸＶＩＩ）もしくは式（ＸＸＸＶＩＩＩ）（国際特許出願公開公報第２０１４／０１１７１２号に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、またはその薬学的に許容可能な塩、立体異性体、溶媒和物、または多形であり、
【０２７４】
【化９８−１】
2020504741.tif 000103
【０２７５】
【化９８−２】
2020504741.tif 000104
【０２７６】
式中、
式（ＸＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＸＶＩＩＩ）のＸは、-（ＣＲ１６Ｒ１７）ｍ−、
【０２７７】
【化９９】
2020504741.tif 000105
【０２７８】
または不在であり、
式（ＸＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＸＶＩＩＩ）のＹおよびＺは、−０−、Ｃ＝０、ＮＲ６から独立して選択されるか、または不在であり、
式（ＸＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＸＶＩＩＩ）のＲ１およびＲ２は、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるアルキルアリール、または任意で置換されるアリールから選択され、
式（ＸＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＸＶＩＩＩ）のＲ３およびＲ４は、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるシクロアルキルアルキル、任意で置換されるアリールアルキル、または任意で置換されるアリールから独立して選択され、
式（ＸＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＸＶＩＩＩ）のＲ５およびＲ６は、任意で置換される
アルキル、または任意で置換されるシクロアルキルから独立して選択され、
式（ＸＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＸＶＩＩＩ）のＲ７およびＲ８は、水素、任意で置換されるアルキル、または任意で置換されるシクロアルキルから独立して選択され、または好ましくはメチルであり、
【０２７９】
【化１００】
2020504741.tif 000106
【０２８０】
のＲ９およびＲ１０は、水素、任意で置換されるアルキルから独立して選択されるか、またはＲ９およびＲ１０はともに環を形成してもよく、
【０２８１】
【化１０１】
2020504741.tif 000107
【０２８２】
のＲ１１〜Ｒ１４は独立して、水素、ハロゲン、任意で置換されるアルキルまたはＯＲ１５から独立して選択され、
ＯＲ１５のＲ１５は、水素、任意で置換されるアルキルまたは任意で置換されるシクロアルキルから選択され、
−（ＣＲ１６Ｒ１７）ｍ−のＲ１６およびＲ１７は、水素、ハロゲン、または任意で置換されるアルキルから独立して選択され、
式（ＸＸＸＶＩＩ）および式（ＸＸＸＶＩＩＩ）のＲ５０ならびにＲ５１は、任意で置換されるアルキルから独立して選択されるか、またはＲ５０およびＲ５１はともに環を形成し、
−（ＣＲ１６Ｒ１７）ｍ−および
【０２８３】
【化１０２】
2020504741.tif 000108
【０２８４】
のｍおよびｎは独立して、０〜４の整数であり、
【０２８５】
【化１０３】
2020504741.tif 000109
【０２８６】
のｏおよびｐは独立して、０〜３の整数であり、
【０２８７】
【化１０４】
2020504741.tif 000110
【０２８８】
のｑは、０〜４の整数であり、また
【０２８９】
【化１０５】
2020504741.tif 000111
【０２９０】
のｒは、０〜１の整数である。
【０２９１】
ある実施形態において、式（ＸＸＸＶＩＩ）または式（ＸＸＸＶＩＩＩ）のＩＬＭのＲ１およびＲ２はｔ−ブチルであり、また式（ＸＸＸＶＩＩ）または式（ＸＸＸＶＩＩＩ）のＩＬＭのＲ３およびＲ４はテトラヒドロナフタレンである。
【０２９２】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＸＸＩＸ）もしくは式（ＸＬ）（国際特許出願公開公報第２０１３／０７１０３９号に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０２９３】
【化１０６】
2020504741.tif 000112
【０２９４】
式中、
式（ＸＸＸＩＸ）および式（ＸＬ）のＲ４３ならびにＲ４４は、さらに任意で置換される水素、アルキル、アリール、アリールアルキル、ヘテロアリール、ヘテロアリールアルキル、シクロアルキル、シクロアルキルアルキル、から独立して選択され、かつ
式（ＸＸＸＩＸ）および式（ＸＬ）のＲ６およびＲ８は、水素、任意で置換されるアルキル、または任意で置換されるシクロアルキルから独立して選択され、
式（ＸＸＸＩＸ）および（ＸＬ）の各Ｘは、以下から独立して選択され、
【０２９５】
【化１０７】
2020504741.tif 000113
【０２９６】
式（ＸＸＸＩＸ）および式（ＸＬ）の各Ｚは、
【０２９７】
【化１０８】
2020504741.tif 000114
【０２９８】
から選択され、式中各
【０２９９】
【化１０９】
2020504741.tif 000115
【０３００】
は当該化合物への付着点を表し、また
各Ｙは、以下から選択され、
【０３０１】
【化１１０−１】
2020504741.tif 000116
【０３０２】
【化１１０−２】
2020504741.tif 000117
【０３０３】
式中、
【０３０４】
【化１１１】
2020504741.tif 000118
【０３０５】
は、当該化合物の−Ｃ＝Ｏ部分への付着点を表し、
【０３０６】
【化１１２】
2020504741.tif 000119
【０３０７】
は、当該化合物のアミノ部分への付着点を表し、
【０３０８】
【化１１３】
2020504741.tif 000120
【０３０９】
は、Ｚへの第一の付着点を表し、
【０３１０】
【化１１４】
2020504741.tif 000121
【０３１１】
は、Ｚへの第二の付着点を表し、また
Ａは、−Ｃ（Ｏ）Ｒ３、または
【０３１２】
【化１１５】
2020504741.tif 000122
【０３１３】
または前述のいずれかの互変異性形態から選択され、式中、
−Ｃ（Ｏ）Ｒ３のＲ３は、ＯＨ、ＮＨＣＮ、ＮＨＳＯ２Ｒ１０、ＮＨＯＲ１１またはＮ（Ｒ１２）（Ｒ１３）から選択され、
ＮＨＳ０２Ｒ１０およびＮＨＯＲ１１のＲ１０およびＲ１１は、−Ｃ１−Ｃ４アルキル、シクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、またはヘテロシクロアルキルであって、それらのいずれかは任意で置換されるもの、および水素から独立して選択され、
Ｎ（Ｒ１２）（Ｒ１３）のＲ１２およびＲ１３の各々は、水素、−Ｃ１−Ｃ４アルキル、−（Ｃ１−Ｃ４アルキレン）−ＮＨ−（Ｃ１−Ｃ４アルキル）、ベンジル、−（Ｃ１−Ｃ４アルキレン）−Ｃ（Ｏ）ＯＨ、
−（Ｃ１−Ｃ４アルキレン）−Ｃ（Ｏ）ＣＨ３、−ＣＨ（ベンジル）−ＣＯＯＨ、−Ｃ１−Ｃ４アルコキシ、および
−（Ｃ１−Ｃ４アルキレン）−Ｏ−（Ｃ１−Ｃ４ヒドロキシアルキル）から独立して選択され、またはＮ（Ｒ１２）（Ｒ１３）のＲ１２およびＲ１３はそれらが共通して結合される窒素原子とともに、Ｎ、ＯおよびＳから選択される１つの追加ヘテロ原子を任意で含む飽和ヘテロシクリルを形成し、当該飽和複素環は任意でメチルで置換される。
【０３１４】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＬＩ）（国際特許出願公開公報第２０１３／０７１０３９号に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０３１５】
【化１１６】
2020504741.tif 000123
【０３１６】
式中、
式（ＸＬＩ）のＷ１は、Ｏ、Ｓ、Ｎ−ＲＡ、またはＣ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）から選択され、
式（ＸＬＩ）のＷ２は、Ｏ、Ｓ、Ｎ−ＲＡ、またはＣ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）から選択され、ただしＷ１およびＷ２は両方ともＯではなく、または両方ともＳではなく、
式（ＸＬＩ）のＲ１は、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、または-Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）から
選択され、
Ｘ１が、Ｏ、Ｎ−ＲＡ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、またはＳ（Ｏ）２から選択される場合、Ｘ２は、
Ｃ（Ｒ２ａＲ２ｂ）であり、
または、
式（ＸＬＩ）のＸ１はＣＲ２ｃＲ２ｄから選択され、Ｘ２は、ＣＲ２ａＲ２ｂであり、そしてＲ２ｃおよびＲ２ａはともに結合を形成し、
または、
式（ＸＬＩ）のＸ１およびＸ２はＣおよびＮから独立して選択され、縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員シクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員ヘテロシクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換の５〜１０員のアリール環、または縮合置換もしくは非置換５〜１０員ヘテロアリール環の構成因子であり、
または、
式（ＸＬＩ）のＸ１はＣＨ２から選択され、またＸ２はＣ＝０、Ｃ＝Ｃ（ＲＣ）２、またはＣ＝ＮＲＣであり、ここで各Ｒｃは独立して、Ｈ、−ＣＮ、−ＯＨ、アルコキシ、置換もしくは非置換のＣ１−Ｃ６アルキル、置換もしくは非置換のＣ３−Ｃ６シクロアルキル、置換もしくは非置換のＣ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換のアリール、置換もしくは非置換のヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、または-Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）から独立して選択され、
Ｎ−ＲＡのＲＡは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、−Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ２アルキル、置換もしくは非置換アリール、または置換もしくは非置換ヘテロアリールから選択され、
ＣＲ２ｃＲ２ｄおよびＣＲ２ａＲ２ｂのＲ２ａ、Ｒ２ｂ、Ｒ２ｃ、Ｒ２ｄは、Ｈ、置換または非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換または非置換Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換または非置換アリール、置換または非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）および−Ｃ（＝Ｏ）ＲＢから独立して選択され、
−Ｃ（＝Ｏ）ＲＢのＲＢは、置換もしくは非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）、または−ＮＲＤＲＥから選択され、
ＮＲＤＲＥのＲＤおよびＲＥは、Ｈ、置換もしくは非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、または-Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換もしくは非置換ヘテロアリ
ール）から独立して選択され、
式（ＸＬＩ）のｍは、０、１または２から選択され、
式（ＸＬＩ）の−Ｕ−は、−ＮＨＣ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨ−、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２−、−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨ−、−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨ−、−ＮＨ（Ｃ＝Ｏ）Ｏ−、−Ｏ（Ｃ＝Ｏ）ＮＨ−、または−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨ−から選択され、
式（ＸＬＩ）のＲ３は、Ｃ１−Ｃ３アルキル、またはＣ１−Ｃ３フルオロアルキルから選択され、
式（ＸＬＩ）のＲ４は、−ＮＨＲ５、−Ｎ（Ｒ５）２、−Ｎ＋（Ｒ５）３、または−ＯＲ
５から選択され、
−ＮＨＲ５、−Ｎ（Ｒ５）２、−Ｎ＋（Ｒ５）３、および−ＯＲ５の各Ｒ５は、Ｈ、Ｃ１−Ｃ３アルキル、Ｃ１−Ｃ３ハロアルキル、Ｃ１−Ｃ３ヘテロアルキル、および−Ｃ１−Ｃ３アルキル−（Ｃ３−Ｃ５シクロアルキル）から独立して選択され、
または、
式（ＸＬＩ）のＲ３とＲ５はそれらが付着される原子とともに置換または非置換の５〜７員の環を形成し、
または、
式（ＸＬＩ）のＲ３は、Ｕの窒素原子に結合して置換または非置換の５〜７員の環を形成し、
式（ＸＬＩ）のＲ６は、−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ１０ヘテロシクロアルキル、または置換もしくは非置換ヘテロアリールから選択され、
−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７の各Ｒ７は、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６ハロアルキル、Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ１０シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ１０ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ１０シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ１０ヘテロシクロアルキル、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）、−（ＣＨ２）ｐ−ＣＨ（置換または非置換アリール）２、−（ＣＨ２）ｐ−ＣＨ（置換または非置換ヘテロアリール）２、−（ＣＨ２）Ｐ−ＣＨ（置換または非置換アリール）（置換または非置換ヘテロアリール）、−（置換または非置換アリール）−（置換または非置換アリール）、−（置換または非置換アリール）−（置換または非置換ヘテロアリール）、−（置換または非置換ヘテロアリール）−（置換または非置換アリール）、または−（置換または非置換ヘテロアリール）−（置換または非置換ヘテロアリール）から独立して選択され、
Ｒ７のｐは、０、１または２から選択され、
Ｃ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）およびＣ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）のＲ８ａ、Ｒ８ｂ、Ｒ８ｃ、およびＲ８ｄは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６フルオロアルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、および置換または非置換アリールから独立して選択され、
または、
Ｒ８ａおよびＲ８ｄは上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｂおよびＲ８ｃはともに結合を形成し、
または、
Ｒ８ａおよびＲ８ｄは上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｂおよびＲ８ｃはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の縮合５〜７員の飽和または部分飽和炭素環または複素環式環、置換もしくは非置換の縮合５〜１０員アリール環、またはＳ、ＯおよびＮから選択される１
〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の縮合５〜１０員ヘテロアリール環を形成し、
または、
Ｒ８ｃおよびＲ８ｄは上記に定義されるとおりであり、またＲ８ａおよびＲ８ｂはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の飽和または部分飽和の３〜７員スピロ環またはヘテロスピロ環を形成し、
または、
Ｒ８ａおよびＲ８ｂは上記に定義されるとおりであり、またＲ８ｃおよびＲ８ｄはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の飽和または部分飽和の３〜７員スピロ環またはヘテロスピロ環を形成し、
ここで各置換アルキル、ヘテロアルキル、縮合環、スピロ環、ヘテロスピロ環、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリールまたはヘテロアリールは１〜３個のＲ９で置換され、かつ
Ｒ８ａ、Ｒ８ｂ、Ｒ８ｃおよびＲ８ｄの各Ｒ９は、ハロゲン、−ＯＨ、−ＳＨ、（Ｃ＝Ｏ）、ＣＮ、Ｃ１−Ｃ４アルキル、Ｃ１−Ｃ４フルオロアルキル、Ｃ１−Ｃ４アルコキシ、Ｃ１−Ｃ４フルオロアルコキシ、−ＮＨ２、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）２、−Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ、−Ｃ（＝０）ＮＨ２、−Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ３アルキル、−Ｓ（＝Ｏ）２ＣＨ３、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−ＯＨ、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−Ｏ−（Ｃ−Ｃ４アルキル）、−Ｏ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−ＮＨ２；−Ｏ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−ＮＨ−（Ｃ１−Ｃ４アルキル）、および−Ｏ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−Ｎ−（Ｃ１−Ｃ４アルキル）２から独立して選択され、または２個のＲ９が、それらが付着される原子とともに、ハロゲン、−ＯＨ、もしくはＣ１−Ｃ３アルキルで置換され、または置換されないメチレンジオキシ環またはエチレンジオキシ環を形成する。
【０３１７】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＬＩＩ）（国際特許出願公開公報第２０１３／０７１０３９号に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０３１８】
【化１１７】
2020504741.tif 000124
【０３１９】
式中、
式（ＸＬＩＩ）のＷ１は、Ｏ、Ｓ、Ｎ−ＲＡ、またはＣ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）であり、
式（ＸＬＩＩ）のＷ２は、Ｏ、Ｓ、Ｎ−ＲＡ、またはＣ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）であり、ただしＷ１とＷ２が両方ともＯではなく、または両方ともＳではなく、
式（ＸＬＩＩ）のＲ１は、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、または-Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）か
ら選択され、
式（ＸＬＩＩ）のＸ１がＮ−ＲＡである場合、Ｘ２はＣ＝ＯまたはＣＲ２ｃＲ２ｄであり、そしてＸ３はＣＲ２ａＲ２ｂであり、
または、
式（ＸＬＩＩ）のＸ１がＳ、Ｓ（Ｏ）またはＳ（Ｏ）２から選択される場合、Ｘ２はＣＲ２ｃＲ２ｄであり、そしてＸ３はＣＲ２ａＲ２ｂであり、
または、
式（ＸＬＩＩ）のＸ１がＯである場合、Ｘ２はＣＲ２ｃＲ２ｄであり、Ｎ−ＲＡおよびＸ３はＣＲ２ａＲ２ｂであり、
または、
式（ＸＬＩＩ）のＸ１がＣＨ３である場合、Ｘ２は、Ｏ、Ｎ−ＲＡ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、またはＳ（Ｏ）２から選択され、そしてＸ３はＣＲ２ａＲ２ｂであり、
式（ＸＬＩＩ）のＸ１がＣＲ２ｅＲ２ｆであり、かつＸ２がＣＲ２ｃＲ２ｄである場合、Ｒ２ｅおよびＲ２ｃはともに結合を形成し、また式（ＶＬＩＩ）のＸ３はＣＲ２ａＲ２ｂであり、
または、
式（ＸＬＩＩ）のＸ１およびＸ３は両方ともＣＨ２であり、かつ式（ＸＬＩＩ）のＸ２は、Ｃ＝０、Ｃ＝Ｃ（ＲＣ）２、またはＣ＝ＮＲＣであり、ここで各ＲＣは、Ｈ、−ＣＮ、−ＯＨ、アルコキシ、置換もしくは非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、または-Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）から独立し
て選択され、
または、
式（ＸＬＩＩ）のＸ１およびＸ２はＣおよびＮから独立して選択され、縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員シクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員ヘテロシクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換の５〜１０員のアリール環、または縮合置換もしくは非置換５〜１０員ヘテロアリール環の構成因子であり、そしてＸ３は、ＣＲ２ａＲ２ｂであり、
または、
式（ＸＬＩＩ）のＸ２およびＸ３はＣおよびＮから独立して選択され、縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員シクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員ヘテロシクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換の５〜１０員のアリール環、または縮合置換もしくは非置換５〜１０員ヘテロアリール環の構成因子であり、そして式（ＶＬＩＩ）のＸ１は、ＣＲ２ｅＲ２ｆであり、
Ｎ−ＲＡのＲＡは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、−Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ２アルキル、置換もしくは非置換アリール、または置換もしくは非置換ヘテロアリールから選択され、
ＣＲ２ｃＲ２ｄ、ＣＲ２ａＲ２ｂ、およびＣＲ２ｅＲ２ｆのＲ２ａ、Ｒ２ｂ、Ｒ２ｃ、Ｒ２ｄ、Ｒ２ｅ、およびＲ２ｆは、Ｈ、置換または非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換または非置換Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換または非置換アリール、置換または非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）、および−Ｃ（＝Ｏ）ＲＢから独立して選択され、
−Ｃ（＝Ｏ）ＲＢのＲＢは、置換もしくは非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）、または−
ＮＲＤＲＥから選択され、
ＮＲＤＲＥのＲＤおよびＲＥは、Ｈ、置換もしくは非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、または-Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換もしくは非置換ヘテロアリール）から独立して選択され、
式（ＸＬＩＩ）のｍは、０、１または２から選択され、
式（ＸＬＩＩ）の−Ｕ−は、−ＮＨＣ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨ−、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２−、−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨ−、−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨ−、−ＮＨ（Ｃ＝Ｏ）Ｏ−、−Ｏ（Ｃ＝Ｏ）ＮＨ−、または−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨ−から選択され、
式（ＸＬＩＩ）のＲ３は、Ｃ１−Ｃ３アルキル、またはＣ１−Ｃ３フルオロアルキルから選択され、
式（ＸＬＩＩ）のＲ４は、−ＮＨＲ５、−Ｎ（Ｒ５）２、−Ｎ＋（Ｒ５）３または−ＯＲ５から選択され、
−ＮＨＲ５、−Ｎ（Ｒ５）２、−Ｎ＋（Ｒ５）３、および−ＯＲ５の各Ｒ５は、Ｈ、Ｃ１−Ｃ３アルキル、Ｃ１−Ｃ３ハロアルキル、Ｃ１−Ｃ３ヘテロアルキル、および−Ｃ１−Ｃ３アルキル−（Ｃ３−Ｃ５シクロアルキル）から独立して選択され、
または、
式（ＸＬＩＩ）のＲ３およびＲ５はそれらが付着される原子とともに置換または非置換の５〜７員の環を形成し、
または、
式（ＸＬＩＩ）のＲ３は、Ｕの窒素原子に結合して置換または非置換の５〜７員の環を形成し、
式（ＸＬＩＩ）のＲ６は、−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ１０ヘテロシクロアルキル、または置換もしくは非置換ヘテロアリールから選択され、
−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７の各Ｒ７は、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６ハロアルキル、Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ１０シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ１０ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ１０シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ１０ヘテロシクロアルキル、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）、−（ＣＨ２）ｐ−ＣＨ（置換または非置換アリール）２、−（ＣＨ２）ｐ−ＣＨ（置換または非置換ヘテロアリール）２、−（ＣＨ２）Ｐ−ＣＨ（置換または非置換アリール）（置換または非置換ヘテロアリール）、−（置換または非置換アリール）−（置換または非置換アリール）、−（置換または非置換アリール）−（置換または非置換ヘテロアリール）、−（置換または非置換ヘテロアリール）−（置換または非置換アリール）、または−（置換または非置換ヘテロアリー
ル）−（置換または非置換ヘテロアリール）から独立して選択され、
Ｒ７のｐは、０、１または２から選択され、
Ｃ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）とＣ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）のＲ８ａ、Ｒ８ｂ、Ｒ８ｃ、およびＲ８ｄは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６フルオロアルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、および置換または非置換アリールから独立して選択され、または、
Ｒ８ａおよびＲ８ｄは上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｂおよびＲ８ｃはともに結合を形成し、
または、
Ｒ８ａおよびＲ８ｄは上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｂおよびＲ８ｃはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の縮合５〜７員の飽和または部分飽和炭素環または複素環式環、置換もしくは非置換の縮合５〜１０員アリール環、またはＳ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の縮合５〜１０員ヘテロアリール環を形成し、
または、
Ｒ８ｃおよびＲ８ｄは上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ａおよびＲ８ｂはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の飽和または部分飽和の３〜７員スピロ環またはヘテロスピロ環を形成し、
または、
Ｒ８ａおよびＲ８ｂは上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｃおよびＲ８ｄはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の飽和または部分飽和の３〜７員スピロ環またはヘテロスピロ環を形成し、
ここで各置換アルキル、ヘテロアルキル、融合環、スピロ環、ヘテロスピロ環、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリールまたはヘテロアリールは１〜３個のＲ９で置換され、かつ
Ｒ８ａ、Ｒ８ｂ、Ｒ８ｃおよびＲ８ｄの各Ｒ９は、ハロゲン、−ＯＨ、−ＳＨ、（Ｃ＝Ｏ）、ＣＮ、Ｃ１−Ｃ４アルキル、Ｃ１−Ｃ４フルオロアルキル、Ｃ１−Ｃ４アルコキシ、Ｃ１−Ｃ４フルオロアルコキシ、−ＮＨ２、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）２、−Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ、−Ｃ（＝０）ＮＨ２、−Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ３アルキル、−Ｓ（＝Ｏ）２ＣＨ３、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−ＯＨ、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−Ｏ−（Ｃ−Ｃ４アルキル）、−Ｏ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−ＮＨ２；−Ｏ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−ＮＨ−（Ｃ１−Ｃ４アルキル）、および−Ｏ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−Ｎ−（Ｃ１−Ｃ４アルキル）２から独立して選択され、または２個のＲ９が、それらが付着される原子とともに、ハロゲン、−ＯＨ、もしくはＣ１−Ｃ３アルキルで置換され、または置換されないメチレンジオキシ環またはエチレンジオキシ環を形成する。
【０３２０】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＬＩＩＩ）（国際特許出願公開公報第２０１３／０７１０３９号に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０３２１】
【化１１８】
2020504741.tif 000125
【０３２２】
式中、
式（ＸＬＩＩＩ）のＷ１は、Ｏ、Ｓ、Ｎ−ＲＡ、またはＣ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）から選択され、
式（ＸＬＩＩＩ）のＷ２は、Ｏ、Ｓ、Ｎ−ＲＡ、またはＣ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）から選択され、ただしＷ１とＷ２が両方ともＯではなく、または両方ともＳではなく、
式（ＸＬＩＩＩ）のＲ１は、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、または-Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）
から選択され、
式（ＸＬＩＩＩ）のＸ１が、Ｎ−ＲＡ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、またはＳ（Ｏ）２から選択される場合、式（ＸＬＩＩＩ）のＸ２はＣＲ２ｃＲ２ｄであり、そして式（ＸＬＩＩＩ）のＸ３はＣＲ２ａＲ２ｂであり、
または、
式（ＸＬＩＩＩ）のＸ１がＯである場合、式（ＸＬＩＩＩ）のＸ２は、Ｏ、Ｎ−ＲＡ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、またはＳ（Ｏ）２から選択され、そして式（ＸＬＩＩＩ）のＸ３は、ＣＲ２ａＲ２ｂであり、
または、
式（ＸＬＩＩＩ）のＸ１がＣＲ２ｅＲ２ｆであり、式（ＸＬＩＩＩ）のＸ２がＣＲ２ｃＲ２ｄである場合、またＲ２ｅおよびＲ２ｃはともに結合を形成し、また式（ＸＬＩＩＩ）のＸ３はＣＲ２ａＲ２ｂであり、
または、
式（ＸＬＩＩＩ）のＸ１とＸ２はＣおよびＮから独立して選択され、かつ縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員シクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員ヘテロシクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換の５〜１０員のアリール環、または縮合置換もしくは非置換５〜１０員ヘテロアリール環の構成因子であり、そして式（ＸＬＩＩＩ）のＸ３は、ＣＲ２ａＲ２ｂであり、
または、
式（ＸＬＩＩＩ）のＸ２とＸ３はＣおよびＮから独立して選択され、かつ縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員シクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員ヘテロシクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換の５〜１０員のアリール環、または縮合置換もしくは非置換５〜１０員ヘテロアリール環の構成因子であり、そして式（ＶＬＩＩ）のＸ１は、ＣＲ２ｅＲ２ｆであり、
Ｎ−ＲＡのＲＡは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、−Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ２アルキル、置換もしくは非置換アリール、または置換もしくは非置換ヘテロアリールであり、
ＣＲ２ｃＲ２ｄ、ＣＲ２ａＲ２ｂ、およびＣＲ２ｅＲ２ｆのＲ２ａ、Ｒ２ｂ、Ｒ２ｃ、Ｒ２ｄ、Ｒ２ｅ、およびＲ２ｆは、Ｈ、置換または非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換または非置換Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換または非置換アリール、置換または非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）
、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）、および−Ｃ（＝Ｏ）ＲＢから独立して選択され、
−Ｃ（＝Ｏ）ＲＢのＲＢは、置換もしくは非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）、または−ＮＲＤＲＥであり、
ＮＲＤＲＥのＲＤおよびＲＥは、Ｈ、置換もしくは非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、または-Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換もしくは非置換ヘテロアリ
ール）から独立して選択され、
式（ＸＬＩＩＩ）のｍは、０、１または２であり、
式（ＸＬＩＩＩ）の−Ｕ−は、−ＮＨＣ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨ−、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２−、−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨ−、−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨ−、−ＮＨ（Ｃ＝Ｏ）Ｏ−、−Ｏ（Ｃ＝Ｏ）ＮＨ−、または−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨ−であり、
式（ＸＬＩＩＩ）のＲ３は、Ｃ１−Ｃ３アルキル、またはＣ１−Ｃ３フルオロアルキルであり、
式（ＸＬＩＩＩ）のＲ４は、−ＮＨＲ５、−Ｎ（Ｒ５）２、−Ｎ＋（Ｒ５）３または−ＯＲ５であり、
−ＮＨＲ５、−Ｎ（Ｒ５）２、−Ｎ＋（Ｒ５）３、および−ＯＲ５の各Ｒ５は、Ｈ、Ｃ１−Ｃ３アルキル、Ｃ１−Ｃ３ハロアルキル、Ｃ１−Ｃ３ヘテロアルキル、および−Ｃ１−Ｃ３アルキル−（Ｃ３−Ｃ５シクロアルキル）から独立して選択され、
または、
式（ＸＬＩＩＩ）のＲ３とＲ５はそれらが付着される原子とともに置換または非置換の５〜７員の環を形成し、
または、
式（ＸＬＩＩＩ）のＲ３は、Ｕの窒素原子に結合して置換または非置換の５〜７員の環を形成し、
式（ＸＬＩＩＩ）のＲ６は、−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ１０ヘテロシクロアルキル、または置換もしくは非置換ヘテロアリールから選択され、
−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７の各Ｒ７は、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６ハロアルキル、Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ１０シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ１０ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３
−Ｃ１０シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ１０ヘテロシクロアルキル、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）、−（ＣＨ２）ｐ−ＣＨ（置換または非置換アリール）２、−（ＣＨ２）ｐ−ＣＨ（置換または非置換ヘテロアリール）２、−（ＣＨ２）Ｐ−ＣＨ（置換または非置換アリール）（置換または非置換ヘテロアリール）、−（置換または非置換アリール）−（置換または非置換アリール）、−（置換または非置換アリール）−（置換または非置換ヘテロアリール）、−（置換または非置換ヘテロアリール）−（置換または非置換アリール）、または−（置換または非置換ヘテロアリール）−（置換または非置換ヘテロアリール）から独立して選択され、
Ｒ７のｐは、０、１、または２であり、
Ｃ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）とＣ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）のＲ８ａ、Ｒ８ｂ、Ｒ８ｃ、およびＲ８ｄは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６フルオロアルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、および置換または非置換アリールから独立して選択され、または、
Ｒ８ａおよびＲ８ｄは上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｂおよびＲ８ｃはともに結合を形成し、
または、
Ｒ８ａおよびＲ８ｄは上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｂおよびＲ８ｃはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の縮合５〜７員の飽和または部分飽和炭素環または複素環式環、置換もしくは非置換の縮合５〜１０員アリール環、またはＳ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の縮合５〜１０員ヘテロアリール環を形成し、
または、
Ｒ８ｃおよびＲ８ｄは上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ａおよびＲ８ｂはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の飽和または部分飽和の３〜７員スピロ環またはヘテロスピロ環を形成し、
または、
Ｒ８ａおよびＲ８ｂは上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｃおよびＲ８ｄはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の飽和または部分飽和の３〜７員スピロ環またはヘテロスピロ環を形成し、
ここで各置換アルキル、ヘテロアルキル、縮合環、スピロ環、ヘテロスピロ環、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリールまたはヘテロアリールは１〜３個のＲ９で置換され、かつ
Ｒ８ａ、Ｒ８ｂ、Ｒ８ｃおよびＲ８ｄの各Ｒ９は、ハロゲン、−ＯＨ、−ＳＨ、（Ｃ＝Ｏ）、ＣＮ、Ｃ１−Ｃ４アルキル、Ｃ１−Ｃ４フルオロアルキル、Ｃ１−Ｃ４アルコキシ、Ｃ１−Ｃ４フルオロアルコキシ、−ＮＨ２、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）２、−Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ、−Ｃ（＝０）ＮＨ２、−Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ３アルキル、−Ｓ（＝Ｏ）２ＣＨ３、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−ＯＨ、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−Ｏ−（Ｃ−Ｃ４アルキル）、−Ｏ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−ＮＨ２；−Ｏ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−ＮＨ−（Ｃ１−Ｃ４アルキル）、および−Ｏ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−Ｎ−（Ｃ１−Ｃ４アルキル）２から独立して選択され、または２個のＲ９が、それらが付着される原子とともに、ハロゲン、−ＯＨ、もしくはＣ１−Ｃ３アルキルで置換され、または置換されないメチレンジオキシ環またはエチレンジオキシ環を形成する。
【０３２３】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＬＩＶ）（国際特許出願公開公報第２０１３／０７１０３９号に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、
またはその非天然型模倣体構造を有することができ、
【０３２４】
【化１１９】
2020504741.tif 000126
【０３２５】
式中、
式（ＸＬＩＶ）のＷ１は、Ｏ、Ｓ、Ｎ−ＲＡ、またはＣ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）から選択され、
式（ＸＬＩＶ）のＷ２は、Ｏ、Ｓ、Ｎ−ＲＡ、またはＣ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）から選択され、ただしＷ１とＷ２が両方ともＯではなく、または両方ともＳではなく、
式（ＸＬＩＶ）のＷ３は、Ｏ、Ｓ、Ｎ−ＲＡ、またはＣ（Ｒ８ｅ）（Ｒ８ｆ）から選択され、ただしＷ１、Ｗ２およびＷ３を含む環は２個の隣接する酸素原子または硫黄原子を含まず、
式（ＸＬＩＶ）のＲ１は、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、または-Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）か
ら選択され、
式（ＸＬＩＶ）のＸ１がＯである場合、式（ＸＬＩＶ）のＸ２は、ＣＲ２ｃＲ２ｄおよびＮ−ＲＡから選択され、式（ＸＬＩＶ）のＸ３は、ＣＲ２ａＲ２ｂであり、
または、
式（ＸＬＩＶ）のＸ１がＣＨ２である場合、式（ＸＬＩＶ）のＸ２は、Ｏ、Ｎ−ＲＡ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）、またはＳ（Ｏ）２から選択され、式（ＸＬＩＶ）のＸ３は、ＣＲ２ａＲ２ｂであり、
または、
式（ＸＬＩＶ）のＸ１がＣＲ２ｅＲ２ｆであり、式（ＸＬＩＶ）のＸ２がＣＲ２ｃＲ２ｄである場合、Ｒ２ｅおよびＲ２ｃはともに結合を形成し、式（ＸＬＩＶ）のＸ３はＣＲ２ａＲ２ｂであり、
または、
式（ＸＬＩＶ）のＸ１およびＸ３は両方ともＣＨ２であり、式（ＸＬＩＩ）のＸ２は、Ｃ＝０、Ｃ＝Ｃ（ＲＣ）２、またはＣ＝ＮＲＣであり、ここで各ＲＣは、Ｈ、−ＣＮ、−ＯＨ、アルコキシ、置換もしくは非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、または-Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）から独立して選択され、
または、
式（ＸＬＩＶ）のＸ１とＸ２はＣおよびＮから独立して選択され、縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員シクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員ヘテロシクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換の５〜１０員のアリール環、または縮合置換もしくは非置換５〜１０員ヘテロアリール環の構成因子であり、そして式（ＸＬＩＶ）のＸ３は、ＣＲ２ａＲ２ｂであり、
または、
式（ＸＬＩＶ）のＸ２とＸ３はＣおよびＮから独立して選択され、縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員シクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換飽和もしくは部分飽和の３〜１０員ヘテロシクロアルキル環、縮合置換もしくは非置換の５〜１０員のアリール環、または縮合置換もしくは非置換５〜１０員ヘテロアリール環の構成因子であり、そして式（ＶＬＩＶ）のＸ１は、ＣＲ２ｅＲ２ｆであり、
Ｎ−ＲＡのＲＡは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、−Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ２アルキル、置換もしくは非置換アリール、または置換もしくは非置換ヘテロアリールから選択され、
ＣＲ２ｃＲ２ｄ、ＣＲ２ａＲ２ｂ、およびＣＲ２ｅＲ２ｆのＲ２ａ、Ｒ２ｂ、Ｒ２ｃ、Ｒ２ｄ、Ｒ２ｅ、およびＲ２ｆは、Ｈ、置換または非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換または非置換Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換または非置換アリール、置換または非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）、および−Ｃ（＝Ｏ）ＲＢから独立して選択され、
−Ｃ（＝Ｏ）ＲＢのＲＢは、置換もしくは非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）、または−ＮＲＤＲＥから選択され、
ＮＲＤＲＥのＲＤおよびＲＥは、Ｈ、置換もしくは非置換Ｃ１−Ｃ６アルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ５ヘテロシクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、または-Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換もしくは非置換ヘテロアリ
ール）から独立して選択され、
式（ＸＬＩＶ）のｍは、０、１または２から選択され、
式（ＸＬＩＶ）の−Ｕ−は、−ＮＨＣ（＝Ｏ）−、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨ−、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２−、−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨ−、−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨ−、−ＮＨ（Ｃ＝Ｏ）Ｏ−、−Ｏ（Ｃ＝Ｏ）ＮＨ−、または−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨ−から選択され、
式（ＸＬＩＶ）のＲ３は、Ｃ１−Ｃ３アルキル、またはＣ１−Ｃ３フルオロアルキルから選択され、
式（ＸＬＩＶ）のＲ４は、−ＮＨＲ５、−Ｎ（Ｒ５）２、−Ｎ＋（Ｒ５）３、または−ＯＲ５から選択され、
−ＮＨＲ５、−Ｎ（Ｒ５）２、−Ｎ＋（Ｒ５）３、および−ＯＲ５の各Ｒ５は、Ｈ、Ｃ１−Ｃ３アルキル、Ｃ１−Ｃ３ハロアルキル、Ｃ１−Ｃ３ヘテロアルキル、および−Ｃ１−Ｃ３アルキル−（Ｃ３−Ｃ５シクロアルキル）から独立して選択され、
または、
式（ＸＬＩＶ）のＲ３とＲ５はそれらが付着される原子とともに置換または非置換の５〜７員の環を形成し、
または、
式（ＸＬＩＩＩ）のＲ３は、Ｕの窒素原子に結合して置換または非置換の５〜７員の環を形成し、
式（ＸＬＩＩＩ）のＲ６は、−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−（Ｃ１
−Ｃ３アルキル）−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ１０ヘテロシクロアルキル、または置換もしくは非置換ヘテロアリールから選択され、
−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｃ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２Ｒ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−Ｓ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７；−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＣ（＝Ｏ）ＮＨＲ７、−（Ｃ１−Ｃ３アルキル）−ＮＨＳ（＝Ｏ）２ＮＨＲ７の各Ｒ７は、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６ハロアルキル、Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ３−Ｃ１０シクロアルキル、置換もしくは非置換Ｃ２−Ｃ１０ヘテロシクロアルキル、置換もしくは非置換アリール、置換もしくは非置換ヘテロアリール、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ３−Ｃ１０シクロアルキル）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換Ｃ２−Ｃ１０ヘテロシクロアルキル、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換アリール）、−Ｃ１−Ｃ６アルキル−（置換または非置換ヘテロアリール）、−（ＣＨ２）ｐ−ＣＨ（置換または非置換アリール）２、−（ＣＨ２）ｐ−ＣＨ（置換または非置換ヘテロアリール）２、−（ＣＨ２）Ｐ−ＣＨ（置換または非置換アリール）（置換または非置換ヘテロアリール）、−（置換または非置換アリール）−（置換または非置換アリール）、−（置換または非置換アリール）−（置換または非置換ヘテロアリール）、−（置換または非置換ヘテロアリール）−（置換または非置換アリール）、または−（置換または非置換ヘテロアリール）−（置換または非置換ヘテロアリール）から独立して選択され、
Ｒ７のｐは、０、１または２から選択され、
Ｃ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）、Ｃ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）、およびＣ（Ｒ８ｅ）（Ｒ８ｆ）のＲ８ａ、Ｒ８ｂ、Ｒ８ｃ、Ｒ８ｄ、Ｒ８ｅ、およびＲ８ｆは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６フルオロアルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、Ｃ１−Ｃ６ヘテロアルキル、および置換または非置換アリールから独立して選択され、
または、
Ｃ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）、Ｃ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）およびＣ（Ｒ８ｅ）（Ｒ８ｆ）のＲ８ａ、Ｒ８ｄ、Ｒ８ｅ、およびＲ８ｆは、上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｂとＲ８ｃはともに結合を形成し、
または、
Ｃ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）、Ｃ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）およびＣ（Ｒ８ｅ）（Ｒ８ｆ）のＲ８ａ、Ｒ８ｂ、Ｒ８ｄ、およびＲ８ｆは、上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｃとＲ８ｅはともに結合を形成し、
または、
Ｃ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）、Ｃ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）、およびＣ（Ｒ８ｅ）（Ｒ８ｆ）のＲ８ａ、Ｒ８ｄ、Ｒ８ｅ、およびＲ８ｆは上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｂおよびＲ８ｃはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の縮合５〜７員の飽和または部分飽和の炭素環または複素環式環、置換もしくは非置換の縮合５〜１０員アリール環、またはＳ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の縮合５〜１０員ヘテロアリール環を形成し、
または、
Ｃ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）、Ｃ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）、およびＣ（Ｒ８ｅ）（Ｒ８ｆ）のＲ８ａ、Ｒ８ｂ、Ｒ８ｄ、およびＲ８ｆは上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｃおよびＲ８ｅはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の縮合５〜７員飽和または部分飽和の炭素環または複素環式環、置換もしくは非置換縮合５〜１０員アリール環、またはＳ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の縮合５〜１０員ヘテロア
リール環を形成し、
または、
Ｃ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）およびＣ（Ｒ８ｅ）（Ｒ８ｆ）のＲ８ｃ、Ｒ８ｄ、Ｒ８ｅ、およびＲ８ｆは、上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ａおよびＲ８ｂはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の飽和または部分飽和の３〜７員スピロ環またはヘテロスピロ環を形成し、または、
Ｃ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）およびＣ（Ｒ８ｅ）（Ｒ８ｆ）のＲ８ａ、Ｒ８ｂ、Ｒ８ｅ、およびＲ８ｆは、上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｃおよびＲ８ｄはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の飽和または部分飽和の３〜７員スピロ環またはヘテロスピロ環を形成し、または、
Ｃ（Ｒ８ａ）（Ｒ８ｂ）およびＣ（Ｒ８ｃ）（Ｒ８ｄ）のＲ８ａ、Ｒ８ｂ、Ｒ８ｃ、およびＲ８ｄは、上記に定義されるとおりであり、そしてＲ８ｅおよびＲ８ｆはそれらが付着される原子とともに、Ｓ、ＯおよびＮから選択される１〜３個のヘテロ原子を含む置換もしくは非置換の飽和または部分飽和の３〜７員スピロ環またはヘテロスピロ環を形成し、または、
ここで各置換アルキル、ヘテロアルキル、縮合環、スピロ環、ヘテロスピロ環、シクロアルキル、ヘテロシクロアルキル、アリールまたはヘテロアリールは１〜３個のＲ９で置換され、かつ
Ｒ８ａ、Ｒ８ｂ、Ｒ８ｃ、Ｒ８ｄ、Ｒ８ｅ、およびＲ８ｆの各Ｒ９は、ハロゲン、−ＯＨ、−ＳＨ、（Ｃ＝Ｏ）、ＣＮ、Ｃ１−Ｃ４アルキル、Ｃ１−Ｃ４フルオロアルキル、Ｃ１−Ｃ４アルコキシ、Ｃ１−Ｃ４フルオロアルコキシ、−ＮＨ２、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）２、−Ｃ（＝Ｏ）ＯＨ、−Ｃ（＝０）ＮＨ２、−Ｃ（＝Ｏ）Ｃ１−Ｃ３アルキル、−Ｓ（＝Ｏ）２ＣＨ３、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−ＯＨ、−ＮＨ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−Ｏ−（Ｃ−Ｃ４アルキル）、−Ｏ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−ＮＨ２；−Ｏ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−ＮＨ−（Ｃ１−Ｃ４アルキル）、および−Ｏ（Ｃ１−Ｃ４アルキル）−Ｎ−（Ｃ１−Ｃ４アルキル）２から独立して選択され、または２個のＲ９が、それらが付着される原子とともに、ハロゲン、−ＯＨ、もしくはＣ１−Ｃ３アルキルで置換され、または置換されないメチレンジオキシ環またはエチレンジオキシ環を形成する。
【０３２６】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＸＬＶ）、式（ＸＬＶＩ）もしくは式（ＸＬＶＩＩ）（Ｖａｍｏｓ，Ｍ．，ｅｔ  ａｌ．，Ｅｘｐｅｄｉｅｎｔ  ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  ｈｉｇｈｌｙ  ｐｏｔｅｎｔ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ
ｏｆ  ｉｎｈｉｂｉｔｏｒ  ｏｆ  ａｐｏｐｔｏｓｉｓ  ｐｒｏｔｅｉｎｓ（ＩＡＰｓ）ｗｉｔｈ  ｕｎｉｑｕｅ  ｓｅｌｅｃｔｉｖｉｔｙ  ｆｏｒ  ＭＬ−ＩＡＰ，ＡＣＳ  Ｃｈｅｍ．Ｂｉｏｌ．，８（４），７２５−３２（２０１３）に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０３２７】
【化１２０−１】
2020504741.tif 000127
【０３２８】
【化１２０−２】
2020504741.tif 000128
【０３２９】
式中、
式（ＸＬＶ）のＲ２、Ｒ３およびＲ４は、ＨまたはＭｅから独立して選択され、
式（ＸＬＶ）のＸは、ＯまたはＳから独立して選択され、かつ
式（ＸＬＶ）のＲ１は、以下から選択される。
【０３３０】
【化１２１】
2020504741.tif 000129
【０３３１】
特定の実施形態において、ＩＬＭは、以下の式（ＸＬＶＩＩＩ）に従う構造を有し、
【０３３２】
【化１２２】
2020504741.tif 000130
【０３３３】
式中、式（ＸＬＶＩＩＩ）のＲ３、およびＲ４は独立して、ＨまたはＭＥから独立して選択され、
【０３３４】
【化１２３】
2020504741.tif 000131
【０３３５】
は、以下から選択される５員の複素環である。
【０３３６】
【化１２４】
2020504741.tif 000132
【０３３７】
特定の実施形態において、式（ＸＬＶＩＩＩ）の
【０３３８】
【化１２５】
2020504741.tif 000133
【０３３９】
は、
【０３４０】
【化１２６】
2020504741.tif 000134
【０３４１】
である。
特定の実施形態において、ＩＬＭは、以下に示されるような構造を有し、かつ示されるようにリンカー基Ｌに付着される。
【０３４２】
【化１２７】
2020504741.tif 000135
【０３４３】
特定の実施形態において、ＩＬＭは、式（ＸＬＩＸ）、（Ｌ）、または（ＬＩ）に従う構造を有し、
【０３４４】
【化１２８−１】
2020504741.tif 000136
【０３４５】
【化１２８−２】
2020504741.tif 000137
【０３４６】
式中、
式（ＸＬＩＸ）、式（Ｌ）または式（ＬＩ）のＲ３は、ＨまたはＭＥから独立して選択され、
【０３４７】
【化１２９】
2020504741.tif 000138
【０３４８】
は、以下から選択される５員の複素環であり、
【０３４９】
【化１３０】
2020504741.tif 000139
【０３５０】
式（ＸＬＩＸ）、式（Ｌ）、または式（ＬＩ）のＬは、以下から選択される。
【０３５１】
【化１３１】
2020504741.tif 000140
【０３５２】
特定の実施形態において、式（ＸＬＩＸ）、式（Ｌ）、または式（ＬＩ）のＬは
【０３５３】
【化１３２】
2020504741.tif 000141
【０３５４】
である。
特定の実施形態において、ＩＬＭは、以下の式（ＬＩＩ）に従う構造を有する。
【０３５５】
【化１３３】
2020504741.tif 000142
【０３５６】
特定の実施形態において、式（ＬＩＩ）によるＩＬＭは、
【０３５７】
【化１３４】
2020504741.tif 000143
【０３５８】
で示される区域においてリンカー基Ｌに化学結合され、以下に示されるようになる。
【０３５９】
【化１３５】
2020504741.tif 000144
【０３６０】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは式（ＬＩＩＩ）もしくは（ＬＩＶ）（Ｈｅｎｎｅｓｓｙ，ＥＪ，ｅｔ  ａｌ．，Ｄｉｓｃｏｖｅｒｙ  ｏｆ  ａｍｉｎｏｐｉｐｅｒｉｄｉｎｅ−ｂａｓｅｄ  Ｓｍａｃ  ｍｉｍｅｔｉｃｓ  ａｓ  ＩＡＰ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ，Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．、２２（４）、１９６０−４（２０１２）に記載されるＩＡＰリガンドに基づく）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０３６１】
【化１３６−１】
2020504741.tif 000145
【０３６２】
【化１３６−２】
2020504741.tif 000146
【０３６３】
式中、
式（ＬＩＩＩ）および式（ＬＩＶ）のＲ１は、以下から選択され、
【０３６４】
【化１３７】
2020504741.tif 000147
【０３６５】
式（ＬＩＩＩ）および式（ＬＩＶ）のＲ２は、ＨまたはＭｅから選択され、
式（ＬＩＩＩ）および式（ＬＩＶ）のＲ３は、以下から選択され、
【０３６６】
【化１３８】
2020504741.tif 000148
【０３６７】
Ｘは、Ｈ、ハロゲン、メチル、メトキシ、ヒドロキシ、ニトロ、またはトリフルオロメチルから選択される。
【０３６８】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＬＶ）もしくは式（ＬＶＩ）に示されるような構造を有することができ、かつ式（ＬＶ）もしくは式（ＬＶＩ）に示されるようなリンカーに化学結合されることができ、またはその非天然型模倣体の構造を有することができる。
【０３６９】
【化１３９】
2020504741.tif 000149
【０３７０】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは式（ＬＶＩＩ）（Ｃｏｈｅｎ，Ｆ，ｅｔ  ａｌ．，Ｏｒａｌｌｙ  ｂｉｏａｖａｉｌａｂｌｅ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ  ｏｆ  ｉｎｈｉｂｉｔｏｒ  ｏｆ  ａｐｏｐｔｏｓｉｓ  ｐｒｏｔｅｉｎｓ  ｂａｓｅｄ  ｏｎ  ａｎ  ａｚａｂｉｃｙｃｌｏｏｃｔａｎｅ  ｓｃａｆｆｏｌｄ，Ｊ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，５２（６），１７２３−３０（２００９）に記載されるＩＡＰリガンドに基づく）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０３７１】
【化１４０】
2020504741.tif 000150
【０３７２】
式中、
式（ＬＶＩＩ）のＲ１は、以下から選択され、
【０３７３】
【化１４１】
2020504741.tif 000151
【０３７４】
【化１４２】
2020504741.tif 000152
【０３７５】
のＸは、Ｈ、フルオロ、メチル、またはメトキシから選択される。
特定の実施形態において、ＩＬＭは、以下の構造により表される。
【０３７６】
【化１４３】
2020504741.tif 000153
【０３７７】
特定の実施形態において、ＩＬＭは、以下から成る群から選択され、ＩＬＭとリンカー基Ｌの間の化学的結合が示されている。
【０３７８】
【化１４４−１】
2020504741.tif 000154
【０３７９】
【化１４４−２】
2020504741.tif 000155
【０３８０】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、Ａｓａｎｏ，Ｍ，ｅｔ  ａｌ．，Ｄｅｓｉｇｎ，ｓｔｅｒｉｏｓｅｌｅｃｔｉｖｅ  ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，およびｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ  ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｎｏｖｅｌ  ｔｒｉ−ｃｙｃｌｉｃ  ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ  ａｓ  ｉｎｈｉｂｉｔｏｒ  ｏｆ  ａｐｏｐｔｏｓｉｓ  ｐｒｏｔｅｉｎｓ（ＩＡＰ）ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ，Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２１（１８）：５７２５−３７（２０１３）に記載されるＩＡＰリガンドに由来す以下の構造から成る群、またはその非天然型模倣体から選択される。
【０３８１】
【化１４５】
2020504741.tif 000156
【０３８２】
特定の実施形態において、ＩＬＭは、以下から成る群から選択され、ＩＬＭとリンカー基Ｌの間の化学的結合が示されている。
【０３８３】
【化１４６】
2020504741.tif 000157
【０３８４】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＬＶＩＩＩ）（Ａｓａｎｏ，Ｍ，ｅｔ  ａｌ．，Ｄｅｓｉｇｎ，ｓｔｅｒｉｏｓｅｌｅｃｔｉｖｅ  ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ，およびｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ  ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｎｏｖｅｌ  ｔｒｉ−ｃｙｃｌｉｃ  ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ  ａｓ  ｉｎｈｉｂｉｔｏｒ  ｏｆ  ａｐｏｐｔｏｓｉｓ  ｐｒｏｔｅｉｎｓ（ＩＡＰ）ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ，Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２１（１８）：５７２５−３７（２０１３）に記載されるＩＡＰリガンドに由来スル）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０３８５】
【化１４７】
2020504741.tif 000158
【０３８６】
式中、式（ＬＶＩＩＩ）のＸは、Ｈ、ハロゲン、またはシアノから独立して選択される１個または２個の置換基である。
【０３８７】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＬＩＸ）もしくは式（ＬＸ）に示されるような構造を有することができ、かつ式（ＬＩＸ）もしくは式（ＬＸ
）に示されるようにリンカー基Ｌに化学結合されることができ、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０３８８】
【化１４８】
2020504741.tif 000159
【０３８９】
式中、式（ＬＩＸ）および（ＬＸ）のＸは、Ｈ、ハロゲンまたはシアノから独立して選択される１つまたは２つの置換基であり、そして式（ＬＩＸ）および（ＬＸ）のＬは、本明細書に記載されるリンカー基である。
【０３９０】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＬＸＩ）（Ａｒｄｅｃｋｙ，ＲＪ，ｅｔ  ａｌ．，Ｄｅｓｉｇｎ，ｓｙｓｎｔｈｅｓｉｓ  ａｎｄ  ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｉｎｈｉｂｉｔｏｒ  ｏｆ  ａｐｏｐｔｏｓｉｓ（ＩＡＰ）ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ  ｔｈａｔ  ａｒｅ  ｈｉｇｈｌｙ  ｓｅｌｅｃｔｉｖｅ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ＢＩＲ２  ｄｏｍａｉｎ  ｏｆ  ＸＩＡＰ，Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．，２３（１４）：４２５３−７（２０１３）に記載されるＩＡＰリガンドに由来する）、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０３９１】
【化１４９】
2020504741.tif 000160
【０３９２】
式中、
式（ＬＸＩ）の
【０３９３】
【化１５０】
2020504741.tif 000161
【０３９４】
は、天然アミノ酸または非天然アミノ酸であり、かつ
式（ＬＸＩ）のＲ２は、以下から選択される。
【０３９５】
【化１５１】
2020504741.tif 000162
【０３９６】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＬＸＩＩ）もしくは式（ＬＬＸＩＩＩ）に示されるような構造を有することができ、かつ式（ＬＸＩＩ）もしくは式（ＬＬＸＩＩＩ）に示されるようにリンカー基Ｌに化学結合されることができ、またはその非天然型模倣体の構造を有することができ、
【０３９７】
【化１５２】
2020504741.tif 000163
【０３９８】
式（ＬＸＩ）の
【０３９９】
【化１５３】
2020504741.tif 000164
【０４００】
は、天然アミノ酸または非天然アミノ酸であり、かつ
式（ＬＸＩ）のＬは、本明細書に記載されるリンカー基である。
【０４０１】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、Ｗａｎｇ，Ｊ，ｅｔ  ａｌ．，Ｄｉｓｃｏｖｅｒｙ  ｏｆ  ｎｏｖｅｌ  ｓｅｃｏｎｄ  ｍｉｔｏｃｈｏｎｄｒｉａｌ−ｄｅｒｉｖｅｄ  ａｃｔｉｖａｔｏｒ  ｏｆ  ｃａｓｐａｓｅ  ｍｉｍｅｔｉｃｓ
ａｓ  ｓｅｌｅｃｔｉｖｅ  ｉｎｈｉｂｉｔｏｒまたはａｐｏｐｔｏｓｉｓ  ｐｒｏｔｅｉｎ  ｉｎｈｉｂｉｔｏｒｓ，Ｊ．Ｐｈａｒｍａｃｏｌ．Ｅｘｐ．Ｔｈｅｒ．，３４９（２）：３１９−２９（２０１４）に記載されるＩＡＰリガンドに由来する以下から成る群から選択される構造、またはその非天然型模倣体の構造を有することができる。
【０４０２】
【化１５４】
2020504741.tif 000165
【０４０３】
本明細書に記載される化合物のいずれかにおいて、ＩＬＭは、式（ＬＸＩＸ）（Ｈｉｒｄ，ＡＷ，ｅｔ  ａｌ．，Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ−ｂａｓｅｄ  ｄｅｓｉｇｎおよびｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｏｆ  ｔｒｉｃｙｃｌｉｃ  ＩＡＰ（Ｉｎｈｉｂｉｔｏｒｓ  ｏｆ  Ａｐｏｐｔｏｓｉｓ  Ｐｒｏｔｅｉｎｓ）ｉｎｈｉｂｉｔｏｒｓ，Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．，２４（７）：１８２０−４（２０１４）に記載されるＩＡＰリガンドに基づく）、またはその非天然型模倣体に従う構造を有し、
【０４０４】
【化１５５】
2020504741.tif 000166
【０４０５】
式中、式ＬＩＸのＲは、以下から成る群から選択され、
【０４０６】
【化１５６】
2020504741.tif 000167
【０４０７】
【化１５７】
2020504741.tif 000168
【０４０８】
のＲ１は、ＨまたはＭｅから選択され、
【０４０９】
【化１５８】
2020504741.tif 000169
【０４１０】
のＲ２は、アルキルまたはシクロアルキルから選択され、
【０４１１】
【化１５９】
2020504741.tif 000170
【０４１２】
のＸは、ハロゲン、ヒドロキシ、メトキシ、ニトロ、およびトリフルオロメチルから独立して選択される１〜２個の置換基であり、
【０４１３】
【化１６０】
2020504741.tif 000171
【０４１４】
のＺは、ＯまたはＮＨであり、
【０４１５】
【化１６１】
2020504741.tif 000172
【０４１６】
のＨＥＴは、単環式ヘテロアリールまたは縮合二環式ヘテロアリールであり、かつ
式（ＬＩＸ）の−−−は、任意の二重結合である。
【０４１７】
特定の実施形態において、化合物のＩＬＭは、以下により表される化学構造を有する。
【０４１８】
【化１６２】
2020504741.tif 000173
【０４１９】
特定の実施形態において、化合物のＩＬＭは、以下から成る群から選択される化学構造を有する。
【０４２０】
【化１６３−１】
2020504741.tif 000174
【０４２１】
【化１６３−２】
2020504741.tif 000175
【０４２２】
本明細書において、「独立して」という用語は、独立して適用される変数が、適用ごとに独立して変化することを示すために使用される。
【０４２３】
「アルキル」という用語は、その文脈内において、直鎖、分枝鎖、または環状の完全飽和炭化水素ラジカルまたはアルキルの基を意味するべきものであり、好ましくは、Ｃ１−Ｃ１０、より好ましくはＣ１−Ｃ６、あるいはＣ１−Ｃ３のアルキル基であり、それらは任意で置換され得る。アルキル基の例は、特にメチル、エチル、ｎ−ブチル、ｓｅｃ−ブチル、ｎ−ヘキシル、ｎ−ヘプチル、ｎ−オクチル、ｎ−ノニル、ｎ−デシル、イソプロピル、２−メチル−プロピル、シクロプロピル、シクロ−プロピル−メチル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロペンチルエチル、シクロヘキシルエチル、およびシクロヘキ
シルである。特定の実施形態において、アルキル基はハロゲン基（Ａｔ、Ｂｒ、Ｃｌ、Ｆ、またはＩ）で末端キャップされる。特定の好ましい実施形態において、本開示による化合物は、デハロゲナーゼ酵素に共有結合するよう使用されてもよい。これらの化合物は概して側鎖（多くの場合、ポリエチレングリコール基を通して結合される）を含有し、当該側鎖はその遠位端にハロゲン置換基（多くの場合、塩素または臭素）を有するアルキル基で終結し、それにより、当該部分を含有する化合物とタンパク質の共有結合が生じる。
【０４２４】
「アルケニル」という用語は、少なくとも１つのＣ＝Ｃ結合を含有する、直鎖、分枝鎖または環状のＣ２−Ｃ１０（好ましくはＣ２−Ｃ６）炭化水素ラジカルを指す。
【０４２５】
「アルキニル」という用語は、少なくとも１つのＣ≡Ｃ結合を含有する、直鎖、分枝鎖または環状のＣ２−Ｃ１０（好ましくはＣ２−Ｃ６）炭化水素ラジカルを指す。
【０４２６】
「アルキレン」という用語は使用される場合、任意で置換され得る-（ＣＨ２）ｎ−基
を指す（ｎは概して０〜６の整数である）。置換された場合、アルキレン基は、メチレン基のうちの１つ以上で、Ｃ１−Ｃ６アルキル基（シクロプロピル基またはｔ−ブチル基を含む）で置換されることが好ましいが、１つ以上のハロ基、好ましくは１〜３個のハロ基、または１つもしくは２つのヒドロキシル基、Ｏ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）基、または本明細書において別段に開示されるアミノ酸側鎖で置換されてもよい。特定の実施形態において、アルキレン基は、ウレタンまたはアルコキシ基（または他の基）で置換されてもよく、それらはさらに、ポリエチレングリコール鎖（１〜１０、好ましくは１〜６、多くの場合は１〜４個エチレングリコール単位の鎖）で置換され、これにアルキル基が（独占的ではないが、好ましくはポリエチレングリコール鎖の遠位端上で）置換され、アルキル鎖は１つのハロゲン基、好ましくは塩素基で置換される。さらに他の実施形態において、アルキレン（多くの場合、メチレン）基は、例えば天然または非天然のアミノ酸、例えば、アラニン、β−アラニン、アルギニン、アスパラギン、アスパラギン酸、システイン、シスチン、グルタミン酸、グルタミン、グリシン、フェニルアラニン、ヒスチジン、イソロイシン、リシン、ロイシン、メチオニン、プロリン、セリン、スレオニン、バリン、トリプトファンまたはチロシンの側鎖基などのアミノ酸側鎖基で置換されてもよい。
【０４２７】
「非置換」という用語は、水素原子とのみ置換されたことを意味するものとする。Ｃ０を含む炭素原子の範囲は、炭素が存在せず、Ｈと置き換えられたことを意味する。ゆえにＣ０−Ｃ６の炭素原子の範囲は、１、２、３、４、５および６個の炭素原子を含み、Ｃ０に関しては炭素の代わりにＨがある。
【０４２８】
「置換された」または「任意で置換される」という用語は、文脈内で、分子上のいずれか炭素（または窒素）の位置で１つ以上の置換基（本開示による化合物中の部分上の、独立して最大で５個の置換基、好ましくは最大で３個の置換基、多くの場合１または２個の置換基であり、自身がさらに置換され得る置換基を含み得る）を独立して意味するものとし（すなわち、複数の置換基がある場合、各置換基は別の置換基から独立している）、および置換基として、ヒドロキシル、チオール、カルボキシル、シアノ（Ｃ≡Ｎ）、ニトロ（ＮＯ２）、ハロゲン（特にアルキル、特に例えばトリフルオロメチルなどのメチル基上に好ましくは１、２、または３個のハロゲン）、アルキル基（好ましくはＣ１−Ｃ１０、より好ましくはＣ１−６）、アリール（特にフェニルおよび置換フェニル、例えばベンジルまたはベンゾイル）、アルコキシ基（好ましくはＣ１−Ｃ６アルキルまたはアリール、フェニルおよび置換フェニルを含む）、チオエーテル（Ｃ１−Ｃ６アルキルまたはアリール）、アシル（好ましくはＣ１−Ｃ６アシル）、エステルまたはチオエステル（好ましくはＣ１−Ｃ６アルキルまたはアリール）で、アルキレンエステル（結合がエステル官能基ではなく、アルキレン基上であり、好ましくはＣ１−Ｃ６アルキルまたはアリール基で置換されるような）、好ましくはＣ１−Ｃ６アルキルまたはアリールを含むもの、ハロゲン
（好ましくはＦまたはＣｌ）、アミン（５員または６員の環状アルキレンアミンを含み、Ｃ１−Ｃ６アルキルアミンまたはＣ１−Ｃ６ジアルキルアミンをさらに含み、当該アルキル基が１つまたは２つのヒドロキシル基で置換され得る）、または任意で置換される-Ｎ
（Ｃ０−Ｃ６アルキル）Ｃ（Ｏ）（Ｏ−Ｃ１−Ｃ６アルキル）基（ポリエチレングリコール鎖で任意で置換され得、これに１つのハロゲン、好ましくは塩素置換基を含有するアルキル基がさらに結合する）、ヒドラジン、アミド、これは好ましくは１つまたは２つのＣ１−Ｃ６アルキル基（１つまたは２つのＣ１−Ｃ６アルキル基で任意で置換されるカルボキサミドを含む）、アルカノール（好ましくはＣ１−Ｃ６アルキルまたはアリール）、またはアルカン酸（好ましくはＣ１−Ｃ６アルキルまたはアリール）が挙げられる。本開示による置換基は、例えば-ＳｉＲ１Ｒ２Ｒ３基を含んでもよく、式中、Ｒ１およびＲ２の
各々は、本明細書において別段に記載され、そしてＲ３はＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル基であり、本文脈において好ましくはＲ１、Ｒ２、Ｒ３は、Ｃ１−Ｃ３アルキル基（イソプロピルまたはｔ−ブチル基を含む）である。上述の基の各々は、置換された部分に直接結合されてもよく、または代替的に置換基は、任意で置換される（ＣＨ２）ｍ−を通して、または代替的に任意で置換される−（ＯＣＨ２）ｍ−、−（ＯＣＨ２ＣＨ２）ｍ−または−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−基を通して、置換された部分（好ましくはアリールまたはヘテロアリール部分の場合において）に結合されてもよく、それらは上述の置換基のいずれか１つ以上で置換されてもよい。アルキレン基の−（ＣＨ２）ｍ−または−（ＣＨ２）ｎ−基または例えば上記に特定されるエチレングリコール鎖などの他の鎖は、当該鎖上のどこかで置換されてもよい。アルキレン基上の好ましい置換基としては、ハロゲン、またはＣ１−Ｃ６（好ましくはＣ１−Ｃ３）アルキル基（任意で１つまたは２つのヒドロキシル基、１つまたは２つのエーテル基（Ｏ−Ｃ１−Ｃ６基）、最大で３つのハロ基（好ましくはＦ）、または本明細書に別段に記載されるアミノ酸の側鎖で置換されてもよい）、および任意で置換されるアミド（好ましくは上述のように置換されたカルボキサミド）またはウレタン基（多くの場合、１つまたは２つのＣ０−Ｃ６アルキル置換基を有し、この基もさらに置換され得る）が挙げられる。特定の実施形態において、アルキレン基（多くの場合、単一メチレン基）は、１つまたは２つの任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル基、好ましくはＣ１−Ｃ４アルキル基、ほとんどの場合でメチルもしくはＯ−メチル基、または本明細書に別段に記載されるアミノ酸側鎖で置換される。本開示において分子中の部分は任意で最大５個の置換基で、好ましくは最大３個の置換基で置換されてもよい。ほとんどの場合、本開示において置換される部分は、１つまたは２つの置換基で置換される。
【０４２９】
「置換される」という用語（各置換基は、任意の他の置換基とは独立している）は、その使用の文脈内において、Ｃ１−Ｃ６アルキル、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ、ハロゲン、アミド、カルボキサミド、スルホンアミドを含むスルホン、ケト、カルボキシ、Ｃ１−Ｃ６エステル（オキシエステルまたはカルボニルエステル）、Ｃ１−Ｃ６ケト、ウレタン−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ１Ｒ２または-Ｎ（Ｒ１）−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｒ１、ニトロ、シアノ、およ
びアミン（特に、Ｃ１−Ｃ６アルキレン−ＮＲ１Ｒ２、モノまたはジ−Ｃ１−Ｃ６アルキル置換されたアミンであって、１つまたは２つのヒドロキシル基で任意で置換され得るものを含む）も意味するものとする。これらの各基は、別段の示唆が無い限り、文脈内において１〜６個の炭素原子を含有する。特定の実施形態において、好ましい置換基は、例えば、−ＮＨ−、−ＮＨＣ（Ｏ）−、−Ｏ−、＝Ｏ、−（ＣＨ２）ｍ−（ここで、ｍおよびｎは文脈では、１、２、３、４、５または６）、−Ｓ−、−Ｓ（Ｏ）−、ＳＯ２−または-ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−、−（ＣＨ２）ｎＯＨ、−（ＣＨ２）ｎＳＨ、−（ＣＨ２）ｎ
ＣＯＯＨ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、−（ＣＨ２）ｎＯ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、−（ＣＨ２）ｎＣ（Ｏ）−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、−（ＣＨ２）ｎＯＣ（Ｏ）−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、−（ＣＨ２）ｎＣ（Ｏ）Ｏ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、−（ＣＨ２）ｎＮＨＣ（Ｏ）−Ｒ１、−（ＣＨ２）ｎＣ（Ｏ）−ＮＲ１Ｒ２、−（ＯＣＨ２）ｎＯＨ、−（ＣＨ２Ｏ）ｎＣＯＯＨ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、−（ＯＣＨ２）ｎＯ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、−（ＣＨ２Ｏ）ｎＣ（Ｏ）−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、−（ＯＣＨ２）ｎＮＨＣ（Ｏ）
−Ｒ１、−（ＣＨ２Ｏ）ｎＣ（Ｏ）−ＮＲ１Ｒ２、−Ｓ（Ｏ）２−ＲＳ、−Ｓ（Ｏ）−ＲＳ（ＲＳは、Ｃ１−Ｃ６アルキルまたは-（ＣＨ２）ｍ−ＮＲ１Ｒ２基）、ＮＯ２、ＣＮ
またはハロゲン（Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、好ましくはＦまたはＣｌ）を、その置換基の使用の状況に応じて含むことになる。Ｒ１およびＲ２は各々文脈内においてＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル基（１つまたは２つのヒドロキシル基、または最大で３つのハロゲン基、好ましくはフッ素で任意で置換され得る）である。「置換される」という用語はまた、規定される化合物および使用される置換基の化学的背景内で、任意で置換されるアリール基もしくはヘテロアリール基または本明細書において別段に記載される任意で置換される複素環基を意味するものとする。アルキレン基はまた、本明細書において別段に開示されるように置換されてもよく、好ましくは任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル基（メチル、エチルまたはヒドロキシメチルもしくはヒドロキシエチルが好ましく、それに伴いキラル中心が提供される）、本明細書において別段に記載されるアミノ酸基の側鎖、上述のアミド基、またはウレタン基、Ｏ−Ｃ（Ｏ）−ＮＲ１Ｒ２基であって、式中、Ｒ１とＲ２は本明細書に別段に記載されるとおりである基で置換されてもよいが、多くの他の基も置換基として使用され得る。様々な任意で置換される部分が、３つ以上の置換基、好ましくは３つ以下の置換基、および好ましくは１つまたは２つの置換基で置換されてもよい。化合物において、分子の特定の位置で置換が必要とされる（主には価数が理由）が、置換が示されていない場合、その置換の文脈において別段の示唆が無い限り、置換基はＨであるとみなされ、または理解されることに注意されたい。
【０４３０】
「アリール」または「芳香族」という用語は、文脈において、単一の環（例えば、ベンゼン、フェニル、ベンジル）または縮合環（例えば、ナフチル、アントラセニル、フェナントレニルなど）を有する置換（本明細書において別段に記載）または非置換の一価の芳香族ラジカルを指し、本開示に従い、当該環上の任意の利用可能な安定した位置で、または提示される化学構造において別段に指定されるように化合物に結合することができる。アリール基のその他の例としては、文脈において、複素環式芳香族環系、例えばイミダゾール、フリル、ピロール、フラニル、チエン、チアゾール、ピリジン、ピリミジン、ピラジン、トリアゾール、オキサゾールなどの環中に１つ以上の窒素原子、酸素原子または硫黄原子を有する「ヘテロアリール」基、または例えば特にインドール、キノリン、インドリジン、アザインドリジン、ベンゾフラザンなどの縮合環系が挙げられ、それらは上述のように任意で置換され得る。言及され得るヘテロアリール基の中でも、窒素含有ヘテロアリール基、例えばピロール、ピリジン、ピリドン、ピリダジン、ピリミジン、ピラジン、ピラゾール、イミダゾール、トリアゾール、トリアジン、テトラゾール、インドール、イソインドール、インドリジン、アザインドリジン、プリン、インダゾール、キノリン、ジヒドロキノリン、テトラヒドロキノリン、イソキノリン、ジヒドロイソキノリン、テトラヒドロイソキノリン、キノリジン、フタラジン、ナフチリジン、キノキサリン、キナゾリン、シンノリン、プテリジン、イミダゾピリジン、イミダゾトリアジン、ピラジノピリダジン、アクリジン、フェナントリジン、カルバゾール、カルバゾリン、ピリミジン、フェナントロリン、フェナセン、オキサジアゾール、ベンズイミダゾール、ピロロピリジン、ピロロピリミジン、およびピリドピリミジン；硫黄含有芳香族複素環、例えばチオフェンおよびベンゾチオフェン；酸素含有芳香族複素環、例えばフラン、ピラン、シクロペンタピラン、ベンゾフラン、およびイソベンゾフラン；ならびに窒素、硫黄、および酸素の中から選択される２つ以上のヘテロ原子を含む芳香族複素環、例えばチアゾール、チアジゾール、イソチアゾール、ベンゾキサゾール、ベンゾチアゾール、ベンゾチアジアゾール、フェノチアジン、イソキサゾール、フラザン、フェノキサジン、ピラゾロキサゾール、イミダゾチアゾール、チエノフラン、フロピロール、ピリドキサジン、フロピリジン、フロピリミジン、チエノピリミジン、およびオキサゾール窒素含有ヘテロアリール基が数ある中でも挙げられ、それらはすべて任意で置換され得る。
【０４３１】
「置換アリール」という用語は、少なくとも１つの芳香族環から構成され、または少な
くとも１つは芳香族である複数の縮合環から構成される芳香族炭素環を指し、この場合において環は、１つ以上の置換基で置換されている。例えば、アリール基は、以下から選択される置換基を含むことができる：−（ＣＨ２）ｎＯＨ、−（ＣＨ２）ｎ−Ｏ−（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−（ＣＨ２）ｎ−Ｏ−（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）（Ｃ０−Ｃ６）アルキル、−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）Ｏ（Ｃ０−Ｃ６）アルキル、−（ＣＨ２）ｎ−ＯＣ（Ｏ）（Ｃ０−Ｃ６）アルキル、アミン、モノまたはジ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）アミンであって、当該アミン上のアルキル基は任意で１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ（好ましくはＦ、Ｃｌ）基、ＯＨ、ＣＯＯＨ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、好ましくはＣＨ３、ＣＦ３、ＯＭｅ、ＯＣＦ３、ＮＯ２、またはＣＮ基（それらの各々がフェニル環のオルト位、メタ位、および／またはパラ位、好ましくはパラ位で置換され得る）、任意で置換されるフェニル基（そのフェニル基自身が、ＵＬＭ基を含むＰＴＭ基に付着されたリンカーで置換されることが好ましい）および／またはＦ、Ｃｌ、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＣＨ３、ＣＦ３、ＯＭｅ、ＯＣＦ３、ＮＯ２、もしくはＣＮ基（フェニル環のオルト位、メタ位、および／またはパラ位、好ましくはパラ位）のうちの少なくとも１つで置換されるもの、任意で置換されるナフチル基、任意で置換されるヘテロアリール、好ましくはメチル置換イソキサゾールを含む任意で置換されるイソキサゾール、メチル置換オキサゾールを含む任意で置換されるオキサゾール、メチル置換チアゾールを含む任意で置換されるチアゾール、メチル置換イソチアゾールを含む任意で置換されるイソチアゾール、メチル置換ピロールを含む任意で置換されるピロール、メチルイミダゾールを含む任意で置換されるイミダゾール、任意で置換されるベンズイミダゾールまたはメトキシベンジルイミダゾール、任意で置換されるオキシイミダゾールまたはメチルオキシイミダゾール、メチルジアゾール基を含む任意で置換されるジアゾール基、メチル置換トリアゾール基を含む任意で置換されるトリアゾール基、ハロ−（好ましくはＦ）もしくはメチル置換ピリジン基またはオキサピリジン基を含む任意で置換されるピリジン基（式中、ピリジン基は酸素によりフェニル基に結合している）、任意で置換されるフラン、任意で置換されるベンゾフラン、任意で置換されるジヒドロベンゾフラン、任意で置換されるインドール、インドリジンもしくはアザインドリジン（２、３、または４−アザインドリジン）、任意で置換されるキノリン、およびそれらの組み合わせ。
【０４３２】
「カルボキシル」は、−Ｃ（Ｏ）ＯＲを意味し、式中、Ｒは水素、アルキル、置換アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリールまたは置換ヘテロアリールであり、一方でこれらの総称的置換基は、本明細書に定義される対応する群の定義と同一の意味を有する。
【０４３３】
「ヘテロアリール」または「ヘタリール」という用語は、限定ではないが、任意で置換されるキノリン（ファーマコフォアに付着されるか、またはキノリン環内の任意の炭素原子上で置換され得る）、任意で置換されるインドール（ジヒドロインドールを含む）、任意で置換されるインドリジン、任意で置換されるアザインドリジン（２、３、または４−アザインドリジン）、任意で置換されるベンズイミダゾール、ベンゾジアゾール、ベンズオキソフラン、任意で置換されるイミダゾール、任意で置換されるイソキサゾール、任意で置換されるオキサゾール（好ましくはメチル置換される）、任意で置換されるジアゾール、任意で置換されるトリアゾール、テトラゾール、任意で置換されるベンゾフラン、任意で置換されるチオフェン、任意で置換されるチアゾール（好ましくはメチル置換および／またはチオール置換される）、任意で置換されるイソチアゾール、任意で置換されるトリアゾール（好ましくはメチル基、トリイソプロピルシリル基、任意で置換される（ＣＨ２）ｍ−Ｏ−Ｃ１−Ｃ６アルキル基、または任意で置換される（ＣＨ２）ｍ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｃ１−Ｃ６アルキル基で置換される１，２，３−トリアゾール）、任意で置換されるピリジン（２、３、または４−ピリジン）、または以下の化学構造による基を意味し得る：
【０４３４】
【化１６４】
2020504741.tif 000176
【０４３５】
式中、
Ｓｃは、ＣＨＲＳＳ、ＮＲＵＲＥ、またはＯであり、
ＲＨＥＴは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３個のハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３個のハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって、式中ＲａはＨまたはＣ１
−Ｃ６アルキル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基であり、
ＲＳＳは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＦまたはＣｌ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３個のハロ基で置換される）、任意で置換されるＯ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３個のハロ基で置換される）、または任意で置換される−Ｃ（Ｏ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３個のハロ基で置換される）であり、
ＲＵＲＥは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（好ましくはＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル）、または-Ｃ（Ｏ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）であって、各基は任意で１つもしくは２つのヒドロ
キシル基または最大で３個のハロ基、好ましくはフッ素基で置換されるもの、または任意で置換される複素環、例えば、それらの各々が任意で置換されるピぺリジン、モルホリン、ピロリジン、テトラヒドロフラン、テトラヒドロチオフェン、ピぺリジン、ピペラジンなどであり、かつ
ＹＣは、ＮまたはＣ−ＲＹＣであり、式中、ＲＹＣは、Ｈ、ＯＨ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３個のハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つまたは２つのヒドロキシル基または最大で３個のハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって、式中、ＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基である。
【０４３６】
「アラルキル」および「ヘテロアリールアルキル」という用語は、上記の定義に従いアリールまたはそれぞれヘテロアリール、ならびにアルキル、および／またはヘテロアルキル、および／または炭素環および／またはヘテロシクロアルキル環系を含む基を指す。
【０４３７】
本明細書で使用される場合、「アリールアルキル」という用語は、上記に定義されたア
ルキル基に付加される上記に定義されたアリール基を指す。アリールアルキル基は、アルキル基を通して親部分に付着されて、このアルキル基は１〜６個の炭素原子である。アリールアルキル基中のアリール基は、上述のように置換されてもよい。
【０４３８】
「複素環」という用語は、少なくとも１つのヘテロ原子、例えば、Ｎ、ＯまたはＳを含有する環状の基を指し、芳香族（ヘテロアリール）または非芳香族であってもよい。したがってヘテロアリール部分は、その使用の状況に応じて、複素環の定義下に含まれる。例示的なヘテロアリール基は、本明細書において上記に記載されている。
【０４３９】
例示的な複素環としては特に、アゼチジジニル、ベンズイミダゾリル、１，４−ベンゾジオキサニル、１，３−ベンゾジオキソリル、ベンゾオキサゾリル、ベンゾチアゾリル、ベンゾチエニル、ジヒドロイミダゾリル、ジヒドロピラニル、ジヒドロフラニル、ジオキサニル、ジオキソラニル、エチレンウレア、１，３−ジオキソラン、１，３−ジオキサン、１，４−ジオキサン、フリル、ホモピペリジニル、イミダゾリル、イミダゾリニル、イミダゾリジニル、インドリニル、インドリル、イソキノリニル、イソチアゾリジニル、イソチアゾリル、イソキサゾリジニル、イソキサゾリル、モルホリニル、ナフチリジニル、オキサゾリジニル、オキサゾリル、ピリドン、２−ピロリドン、ピリジン、ピペラジニル、Ｎ−メチルピペラジニル、ピペリジニル、フタルイミド、スクリンイミド、ピラジニル、ピラゾリニル、ピリジル、ピリミジニル、ピロリジニル、ピロリニル、ピロリル、キノリニル、テトラヒドロフラニル、テトラヒドロピラニル、テトラヒドロキノリン、チアゾリジニル、チアゾリル、チエニル、テトラヒドロチオフェン、オキサン、オキセタニル、オキサチオラニル、チアンが挙げられる。
【０４４０】
複素環基は、アルコキシ、置換アルコキシ、シクロアルキル、置換シクロアルキル、シクロアルケニル、置換シクロアルケニル、アシル、アシルアミノ、アシルオキシ、アミノ、置換アミノ、アミノアシル、アミノアシルオキシ、オキシアミノアシル、アジド、シアノ、ハロゲン、ヒドロキシル、ケト、チオケト、カルボキシ、カルボキシアルキル、チオアリールオキシ、チオヘテロアリールオキシ、チオヘテロシクロオキシ、チオール、チオアルコキシ、置換チオアルコキシ、アリール、アリールオキシ、ヘテロアリール、ヘテロアリールオキシ、複素環式、ヘテロシクロオキシ、ヒドロキシアミノ、アルコキシアミノ、ニトロ、−ＳＯ−アルキル、−ＳＯ−置換アルキル、−ＳＯアリール、−ＳＯ−ヘテロアリール、−ＳＯ２−アルキル、−ＳＯ２−置換アルキル、−ＳＯ２−アリール、オキソ（＝Ｏ）、および−ＳＯ２−ヘテロアリールから成る群から選択される構成因子と任意で置換することができる。かかる複素環基は、単一の環または複数の縮合環を有してもよい。窒素複素環およびヘテロアリールの例としては限定されないが、ピロール、イミダゾール、ピラゾール、ピリジン、ピラジン、ピリミジン、ピリダジン、インドリジン、イソインドール、インドール、インダゾール、プリン、キノリジン、イソキノリン、キノリン、フタラジン、ナフチルピリジン、キノキサリン、キナゾリン、シンノリン、プテリジン、カルバゾール、カルボリン、フェナントリジン、アクリジン、フェナントロリン、イソチアゾール、フェナジン、イソキサゾール、フェノキサジン、フェノチアジン、イミダゾリジン、イミダゾリン、ピぺリジン、ピペラジン、インドリン、モルホリノ、ピペリジニル、テトラヒドロフラニルなど、ならびにＮ−アルコキシ−窒素含有複素環が挙げられる。「複素環式」という用語はまた、複素環のいずれかがベンゼン環またはシクロヘキサン環または別の複素環（例えば、インドリル、キノリル、イソキノリル、テトラヒドロキノリルなど）に縮合されている二環式の基も含む。
【０４４１】
「シクロアルキル」という用語は、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチルなどを含むがこれに限定されない、３〜２０個の炭素原子を環中に有する飽和単環炭化水素基などの、本明細書に規定される単環式もしくは多環式のアルキル基またはシクロアルカンから誘導される一価の基を意味するが、いかなるや
り方でも限定されない。「置換シクロアルキル」という用語は、例えば、アミノ、ハロゲン、アルキル、置換アルキル、カルビルオキシ、カルビルメルカプト、アリール、ニトロ、メルカプトまたはスルホなどの１つ以上の置換基により置換されている単環式または多環式のアルキル基を意味するが、いかなるやり方でも限定されず、これらの総称的置換基は、この説明で規定される対応する基の定義と同一の意味を有する。
【０４４２】
「ヘテロシクロアルキル」とは、その環状構造の少なくとも１つの環炭素原子が、Ｎ、Ｏ、ＳまたはＰから成る群から選択されるヘテロ原子で置換されている単環式または多環式のアルキル基を指す。「置換ヘテロシクロアルキル」とは、その環状構造の少なくとも１つの環炭素原子が、Ｎ、Ｏ、ＳまたはＰから成る群から選択されるヘテロ原子で置換されている単環式または多環式のアルキル基を指し、当該基が、ハロゲン、アルキル、置換アルキル、カルビルオキシ、カルビルメルカプト、アリール、ニトロ、メルカプトまたはスルホから成る群から選択される１つ以上の置換基を含有しているが、これらの総称的置換基は、この説明で規定される対応する基の定義と同一の意味を有する。
【０４４３】
「ヒドロカルビル」という用語は、炭素および水素を含有する化合物を意味するものとし、完全に飽和、部分的に不飽和、または芳香族であってもよく、アリール基、アルキル基、アルケニル基およびアルキニル基を含む。
【０４４４】
本明細書において、「独立して」という用語は、独立して適用される変数が、適用ごとに独立して変化することを示すために使用される。
【０４４５】
「低級アルキル」という用語は、メチル、エチル、またはプロピルを指す。
「低級アルコキシ」という用語は、メトキシ、エトキシ、またはプロポキシを指す。
【０４４６】
本明細書に記載される実施形態のいずれかにおいて、Ｗ、Ｘ、Ｙ、Ｚ、Ｇ、Ｇ’、Ｒ、Ｒ’、Ｒ’’、Ｑ１〜Ｑ４、ＡおよびＲｎは、リンカー、および／または１つ以上のＰＴＭ、ＵＬＭ、ＩＬＭまたはＩＬＭ’基に付着されるリンカーに独立して共有結合され得る。
例示的なＭＬＭ
特定の追加的実施形態において、二官能性化合物のＭＬＭは、例えば置換イミダゾリン、置換スピロ−インドリノン、置換ピロリジン、置換ピペリジノン、置換モルホリノン、置換ピロロピリミジン、置換イミダゾロピリジン、置換チアゾロイミダゾリン、置換ピロロピロリジノン、および置換イソキノリノンなどの化学的部分を含む。
【０４４７】
追加の実施形態において、ＭＬＭは、シス配置またはトランス配置として位置付けられた隣接ビス−アリール置換を伴う、上述のコア構造を含む。
【０４４８】
さらに追加的実施形態において、ＭＬＭは、ＲＧ７１１２、ＲＧ７３８８、ＳＡＲ４０５８３８、ＡＭＧ−２３２、ＡＭ−７２０９、ＤＳ−５２７２、ＭＫ−８２４２、およびＮＶＰ−ＣＧＭ−０９７、ならびにそのアナログもしくは誘導体にあるような構造的特徴部分を含む。
【０４４９】
特定の好ましい実施形態においてＭＬＭは、式（Ａ−１）に表される置換イミダゾリンの誘導体、または式（Ａ−２）に表されるチアゾロイミダゾリンの誘導体、または式（Ａ−３）に表されるスピロインドリノンの誘導体、または式（Ａ−４）に表されるピロリジンの誘導体、または式（Ａ−５）に表されるピペリジノン／モルフリノンの誘導体、または式（Ａ−６）に表されるイソキノリノンの誘導体、または式（Ａ−７）に表されるピロロピリミジン／イミダゾロピリジンの誘導体、または式（Ａ−８）に表されるピロロピロリジノン／イミダゾロピロリジノンの誘導体である。
【０４５０】
【化１６５−１】
2020504741.tif 000177
【０４５１】
【化１６５−２】
2020504741.tif 000178
【０４５２】
上記の式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）において、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＸは、炭素、酸素、硫黄、スルホキシド、スルホン、及びＮ−Ｒａから成る群から選択され、
Ｒａは独立して、Ｈ、または炭素数１〜６個のアルキル基であり、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＹおよびＺは独立して、炭素または窒素であり、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＡ、Ａ’およびＡ’’は、Ｃ、Ｎ、ＯまたはＳから独立して選択されるか、または縮合二環式の環を形成する、もしくは６，５−および５，５−縮合芳香族二環式の基を形成する、１個または２個の原子であってもよく、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ１、Ｒ２は独立して、アリール基またはヘテロアリール基から成る群から選択され、ヘテロアリール基は、硫黄または窒素からから独立して選択される１個または２個のヘテロ原子を有し、当該アリール基またはヘテロアリール基は、
単環もしくは二環であってもよく、または以下から成る群から独立して選択される１〜３個の置換基で置換されるか、もしくは非置換であってもよく、
ハロゲン、−ＣＮ、Ｃ１〜Ｃ６アルキル基、Ｃ３〜Ｃ６シクロアルキル、−ＯＨ、１〜６個の炭素を含むアルコキシ、１〜６個の炭素を含むフッ素置換アルコキシ、１〜６個の炭素を含むスルホキシド、１〜６個の炭素を含むスルホン、２〜６個の炭素を含むケトン、２〜６個の炭素を含むアミド、および２〜６個の炭素を含むジアルキルアミン、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ３、Ｒ４は、Ｈ、メチルおよびＣ１〜Ｃ６アルキルから成る群から独立して選択され、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ５は、アリール基またはヘテロアリール基から成る群から選択され、ヘテロアリール基は、硫黄または窒素からから独立して選択される１個または２個のヘテロ原子を有し、当該アリール基またはヘテロアリール基は、単環もしくは二環であってもよく、または以下から成る群から独立して選択される１〜３個の置換基で置換されるか、もしくは非置換であってもよく、
ハロゲン、−ＣＮ、Ｃ１〜Ｃ６アルキル基、Ｃ３〜Ｃ６シクロアルキル、−ＯＨ、１〜６個の炭素を含むアルコキシ、１〜６個の炭素を含むフッ素置換アルコキシ、１〜６個の炭素を含むスルホキシド、１〜６個の炭素を含むスルホン、２〜６個の炭素を含むケトン、２〜６個の炭素を含むアミド、２〜６個の炭素を含むジアルキルアミン、アルキルエーテル（Ｃ２〜Ｃ６）、アルキルケトン（Ｃ３〜Ｃ６）、モルホリニル、アルキルエステル（Ｃ３〜Ｃ６）、アルキルシアニド（Ｃ３〜Ｃ６）；
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ６は、Ｈ、または−Ｃ（＝Ｏ）Ｒｂであり、式中、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲｂは、アルキル、シクロアルキル、一置換、二置換もしくは三置換アリールまたはヘテロアリール、４−モルホリニル、１−（３−オキソピペラズニル）、１−ピペリジニル、４−Ｎ−Ｒｃ−モルホリニル、４−Ｒｃ−１−ピペリジニル、および３−Ｒｃ−１−ピペリジニルから成る群から選択され、式中、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲｃは、アルキル、フッ素置換アルキル、シアノアルキル、ヒドロキシル置換アルキル、シクロアルキル、アルコキシアルキル、アミドアルキル、アルキルスルホン、アルキルスルホキシド、アルキルアミド、アリール、ヘテロアリール、一置換、二置換および三置換アリールまたはヘテロアリール、ＣＨ２ＣＨ２Ｒｄ、ならびにＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｒｄから成る群から選択され、式中、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲｄは、アルコキシ、アルキルスルホン、アルキルスルホキシド、Ｎ−置換カルボキサミド、−ＮＨＣ（Ｏ）−アルキル、−ＮＨ−ＳＯ２−アルキル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、置換ヘテロアリールから成る群から選択され、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ７は、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ６アルキル、環状アルキル、フッ素置換アルキル、シアノ置換アルキル、５員もしくは６員のヘテロアリールまたはアリール、５員もしくは６員の置換されたヘテロアリールまたはアリールから成る群から選択され、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ８は、-Ｒｅ−Ｃ（Ｏ）−Ｒｆ、−Ｒｅ−アルコキシ、
−Ｒｅ−アリール、−Ｒｅ−ヘテロアリール、および−Ｒｅ−Ｃ（Ｏ）−Ｒｆ−Ｃ（Ｏ）−Ｒｇから成る群から選択され、式中、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲｅは、１〜６個の炭素を含むアルキレン、または結合であり、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲｆは、４〜７員の置換複素環であり、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲｇは、アリール、ヘテロアリール、置換アリールもしくは置換ヘテロアリール、および４〜７員の複素環から成る群から選択され、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ９は、式（Ａ−３）において縮合二環式芳香族環上の一置換基、二置換基または三置換基から成る群から選択され、当該置換基は、ＣｌもしくはＦで置換された、または非置換のハロゲン、アルケン、アルキン、アルキルから成る群から独立して選択され、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ１０は、アリール基またはヘテロアリール基から成る群
から選択され、ここで当該ヘテロアリール基は、硫黄または窒素のような１個または２個のヘテロ原子を含有してもよく、アリール基またはヘテロアリール基は単環または二環式であってもよく、当該アリール基またはヘテロアリール基は、ハロゲン、Ｆ、Ｃｌ、−ＣＮ、アルケン、アルキン、Ｃ１〜Ｃ６アルキル基、Ｃ１〜Ｃ６シクロアルキル、−ＯＨ、１〜６個の炭素を含むアルコキシ、１〜６個の炭素を含むフッ素置換アルコキシ、１〜６個の炭素を含むスルホキシド、１〜６個の炭素を含むスルホン、２〜６個の炭素を含むケトンを含む、１〜３個の置換基で置換されるか、または未置換であってもよく、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ１１は、−Ｃ（Ｏ）−Ｎ（Ｒｈ）（Ｒｉ）であり、式中、ＲｈおよびＲｉは、以下から成る群から選択され：、
Ｈ、Ｃ１〜Ｃ６アルキル、アルコキシ置換アルキル、スルホン置換アルキル、アリール、ヘテロールアリール、一置換、二置換もしくは三置換アリールまたはヘテロアリール、アルキルカルボン酸、ヘテロアリールカルボン酸、アルキルカルボン酸、フッ素置換アルキルカルボン酸、アリール置換シクロアルキル、ヘテロアリール置換シクロアルキル、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲｈおよびＲｉは、Ｈ、結合して環を形成する、４−ヒドロキシシクロヘヘキサン、モノヒドロキシおよびジヒドロキシ置換アルキル（Ｃ３〜Ｃ６）、３−ヒドロキシシクロブタン、フェニル−４−カルボン酸、ならびに置換フェニル−４−カルボン酸から成る群から独立して選択され、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ１２およびＲ１３は、Ｈ、低級アルキル（Ｃ１〜Ｃ６）、低級アルケニル（Ｃ２〜Ｃ６）、低級アルキニル（Ｃ２〜Ｃ６）、シクロアルキル（４員、５員および６員の環）、置換シクロアルキル、シクロアルケニル、置換シクロアルケニル、５員および６員のアリールならびにヘテロアリールから独立して選択され、Ｒ１２とＲ１３は結合して、環上に置換を含む、または含まない５員および６員の環を形成してもよく、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ１４は、アルキル、置換アルキル、アルケニル、置換アルケニル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、置換ヘテロアリール、複素環、置換複素環、シクロアルキル、置換シクロアルキル、シクロアルケニル、および置換シクロアルケニルから成る群から選択され、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ１５は、ＣＮであり、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ１６は、Ｃ１〜Ｃ６アルキル、Ｃ１〜Ｃ６シクロアルキル、Ｃ２〜Ｃ６アルケニル、１個または複数の水素がフッ素で置換されたＣ１〜６アルキルもしくはＣ３〜６シクロアルキル、１個のＣＨ２がＳ（＝Ｏ）、−Ｓもしくは−Ｓ（＝Ｏ）２で置換されたアルキルまたはシクロアルキル、末端ＣＨ３がＳ（＝Ｏ）２Ｎ（アルキル）（アルキル）、−Ｃ（＝Ｏ）Ｎ（アルキル）（アルキル）、−Ｎ（アルキル）Ｓ（＝Ｏ）２（アルキル）、−Ｃ（＝Ｏ）２（アルキル）、−Ｏ（アルキル）で置換されたアルキルもしくはシクロアルキル、水素がヒドロキシル基で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキルもしくはアルキル−シクロアルキル、任意で−（Ｃ＝０）−基を含有する３〜７員のシクロアルキルもしくはヘテロシクロアルキル、または５員〜６員のアリール基もしくはヘテロアリール基から成る群から選択され、当該ヘテロシクロアルキルまたはヘテロアリール基は、Ｏ、ＮまたはＳから独立して選択される１〜３個のヘテロ原子を含有することができる、また当該シクロアルキル基、ヘテロシクロアルキル基、アリール基またはヘテロアリール基はハロゲン、Ｃ１〜Ｃ６アルキル基、ヒドロキシル化Ｃ１〜Ｃ６アルキル、チオエーテル含有Ｃ１〜Ｃ６アルキル、エーテル、スルホン、スルホキシド、フッ素置換エーテルまたはシアノ基から独立して選択される１〜３個の置換基で置換することができ、または非置換とすることができ、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ１７は、（ＣＨ２）ｎＣ（Ｏ）ＮＲｋＲｌから成る群から選択され、式中、ＲｋおよびＲｌは、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ６アルキル、ヒドロキシル化Ｃ１〜Ｃ６アルキル、Ｃ１〜Ｃ６アルコキシアルキル、１個または複数の水素がフッ素で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、１個の炭素がＳ（Ｏ）で置換されたＣ１〜Ｃ６アルキル、Ｓ（Ｏ）（Ｏ）、１個または複数の水素がフッ素で置換されたＣ１〜Ｃ６アルコキシアルキル、水素がシアノ基で置換されたＣ１〜６アルキル、５員および６員のアリールまたはヘテ
ロアリール、１〜６個の炭素を含有するアルキル基を有するアルキルアリール、ならびに１〜６個の炭素を含有するアルキル基を有するアルキルヘテロアリールから独立して選択され、当該アリール基またはヘテロアリール基はさらに置換することができ、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ１８は、置換アリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキルから成る群から選択され、当該置換は、好ましくは−Ｎ（Ｃ１−４アルキル）（シクロアルキル）、−Ｎ（Ｃ１−４アルキル）アルキル−シクロアルキル、および−Ｎ（Ｃ１−４アルキル）［（アルキル）−（複素環置換）−シクロアルキル］であり、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ１９は、アリール、ヘテロアリール、二環式ヘテロアリールから成る群から選択され、そしてこれらのアリール基およびヘテロアリール基は、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ６アルキル、Ｃ１〜Ｃ６シクロアルキル、ＣＦ３、Ｆ、ＣＮ、アルキン、アルキルスルホンで置換することができ、当該ハロゲン置換は、一置換、二置換または三置換であってもよく、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ２０およびＲ２１は、Ｃ１〜Ｃ６アルキル、Ｃ１〜Ｃ６シクロアルキル、Ｃ１〜Ｃ６アルコキシ、ヒドロキシル化Ｃ１〜Ｃ６アルコキシ、およびフッ素置換Ｃ１〜Ｃ６アルコキシから独立して選択され、式中、Ｒ２０およびＲ２１はさらに結合されて、５、６、および７員の環または複素環を形成してもよく、これをさらに置換してもよく、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ２２は、Ｈ、Ｃ１〜Ｃ６アルキル、Ｃ１〜Ｃ６シクロアルキル、カルボン酸、カルボン酸エステル、アミド、リバースアミド（ｒｅｖｅｒｓｅ  ａｍｉｄｅ）、スルホンアミド、リバーススルホンアミド（ｒｅｖｅｒｓｅ  ｓｕｌｆｏｎａｍｉｄｅ）、Ｎ−アシルウレア、窒素含有５員複素環から成る群から選択され、当該５員複素環はさらにＣ１〜Ｃ６アルキル、アルコキシ、フッ素置換アルキル、ＣＮ、およびアルキルスルホンで置換されてもよく、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ２３は、アリール、ヘテロアリール、−Ｏ−アリール、−Ｏ−ヘテロアリール、−Ｏ−アルキル、−Ｏ−アルキル−シクロアルキル、−ＮＨ−アルキル、−ＮＨ−アルキル−シクロアルキル、−Ｎ（Ｈ）−アリール、−Ｎ（Ｈ）−ヘテロアリール、−Ｎ（アルキル）−アリール、−Ｎ（アルキル）−ヘテロアリールから選択され、当該アリール基またはヘテロアリール基は、ハロゲン、Ｃ１〜Ｃ６アルキル、ヒドロキシル化Ｃ１〜Ｃ６アルキル、シクロアルキル、フッ素置換Ｃ１〜Ｃ６アルキル、ＣＮ、アルコキシ、アルキルスルホン、アミド、およびスルホンアミドで置換されてもよく、式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ２４は、−ＣＨ２−（Ｃ１−６アルキル）、−ＣＨ２−シクロアルキル、−ＣＨ２−アリール、ＣＨ２−ヘテロアリールから成る群から選択され、当該アルキル、シクロアルキル、アリールおよびヘテロアリールは、ハロゲン、アルコキシ、ヒドロキシル化アルキル、シアノ置換アルキル、シクロアルキル、および置換シクロアルキルで置換されてもよく、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ２５は、Ｃ１−６アルキル、Ｃ１−６アルキル−シクロアルキル、アルコキシ置換アルキル、ヒドロキシル化アルキル、アリール、ヘテロアリール、置換アリールまたはヘテロアリール、５、６および７員窒素含有飽和複素環、５，６−縮合および６，６−縮合窒素含有飽和複素環から成る群から選択され、そしてこれら飽和複素環は、Ｃ１〜Ｃ６アルキル、フッ素置換Ｃ１〜Ｃ６アルキル、アルコキシ、アリールおよびヘテロアリール基で置換されてもよく、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ２６は、Ｃ１−６アルキル、Ｃ３−６シクロアルキルから成る群から選択され、当該アルキルまたはシクロアルキルは、−ＯＨ、アルコキシ、フッ素置換アルコキシ、フッ素置換アルキル、−ＮＨ２、−ＮＨ−アルキル、ＮＨ−Ｃ（Ｏ）アルキル、−ＮＨ−Ｓ（Ｏ）２−アルキル、および−Ｓ（Ｏ）２−アルキルで置換されてもよく、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ２７は、アリール、ヘテロアリール、二環式ヘテロアリールから成る群から選択され、当該アリール基またはヘテロアリール基は、Ｃ１〜Ｃ６アルキル、アルコキシ、ＮＨ２、ＮＨ−アルキル、ハロゲンまたは−ＣＮで置換されてもよく、当該置換は独立して、一置換、二置換および三置換であってもよく、
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ２８は、アリール、５員および６員のヘテロアリール、二環式ヘテロアリール、シクロアルキル、例えばピぺリジンなどの飽和複素環、ピペリジノン、テトラヒドロピラン、Ｎ−アシル−ピペリジンから成る群から選択され、当該シクロアルキル、飽和複素環、アリールまたはヘテロアリールは、−ＯＨ、アルコキシ、ハロゲンを含む一置換、二置換または三置換、−ＣＮ、アルキルスルホン、およびフッ素置換アルキル基でさらに置換されてもよく、かつ
式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲ１”は、アルキル、アリール置換アルキル、アルコキシ置換アルキル、シクロアルキル、アリール置換シクロアルキル、およびアルコキシ置換シクロアルキルから成る群から選択される。
【０４５３】
特定の実施形態において、式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）のＲｆおよびＲｇにおける複素環は、置換ピロリジン、置換ピぺリジン、置換ピぺリジン（ｐｉｐｅｒｉｚｉｎｅ）である。
【０４５４】
より具体的には、ＭＬＭの非限定的な例としては以下に示すもの、ならびに以下の分子において示される異なる特性の１つ以上の組み合わせから生じる「ハイブリッド」分子が挙げられる。
【０４５５】
式Ａ−１〜Ａ−８のＭＬＭを使用して、以下のＰＲＯＴＡＣを、特定のタンパク質の分解を行うために標的化するよう調製することができ、ここで「Ｌ」はコネクター（すなわちリンカー基）であり、「ＰＴＭ」は標的タンパク質に結合するリガンドである。
【０４５６】
特定の実施形態において、本明細書は、以下から成る群から選択される構造を含む二官能性分子を提供する：
【０４５７】
【化１６６−１】
2020504741.tif 000179
【０４５８】
【化１６６−２】
2020504741.tif 000180
【０４５９】
式中、Ｘ、Ｒａ、Ｙ、Ｚ、Ａ、Ａ’、Ａ’’、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６、Ｒｂ、Ｒｃ、Ｒｄ、Ｒ７、Ｒｅ、Ｒｆ、Ｒｇ、Ｒ９、Ｒ１０、Ｒ１１、Ｒ１２、Ｒ１３、Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６、Ｒ１７、Ｒｋ、Ｒｌ、Ｒ１８、Ｒ１９、Ｒ２０、Ｒ２１、Ｒ２２、Ｒ２３，Ｒ２４、Ｒ２５、Ｒ２６、Ｒ２７、Ｒ２８、およびＲ１’’は本明細書において式（Ａ−１）〜式（Ａ−８）に関し定義されるとおりである。
【０４６０】
特定の実施形態において、本明細書は、以下の構造を有する二官能性分子またはキメラ分子を提供する、ＰＴＭ−Ｌ−ＭＬＭであって、式中、ＰＴＭはＬによりＭＬＭに連結されたタンパク質標的結合部分であり、式中、Ｌは結合（すなわち、不在）または化学リンカーである。特定の実施形態において、ＭＬＭは、Ａ−１−１、Ａ−１−２、Ａ−１−３、およびＡ−１−４から成る群から選択される構造を有し、
【０４６１】
【化１６７】
2020504741.tif 000181
【０４６２】
式中、
式Ａ−１−１〜式Ａ−１−４（すなわち、Ａ−１−１、Ａ−１−２、Ａ−１−３、および
Ａ−１−４）のＲ１’およびＲ２’は、Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、アセチレン、ＣＮ、ＣＦ３、およびＮＯ２から成る群から独立して選択され、
Ｒ３’は、−ＯＣＨ３、−ＯＣＨ２ＣＨ３、−ＯＣＨ２ＣＨ２Ｆ、−ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ３、および−ＯＣＨ（ＣＨ３）２から成る群から選択され、
Ａ−１−１〜Ａ−１−４のＲ４’は、Ｈ、ハロゲン、−ＣＨ３、−ＣＦ３、−ＯＣＨ３、−Ｃ（ＣＨ３）３、−ＣＨ（ＣＨ３）２、−シクロプロピル、−ＣＮ、−Ｃ（ＣＨ３）２ＯＨ、−Ｃ（ＣＨ３）２ＯＣＨ２ＣＨ３、−Ｃ（ＣＨ３）２ＣＨ２ＯＨ、−Ｃ（ＣＨ３）２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ３、−Ｃ（ＣＨ３）２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ２ＯＨ、−Ｃ（ＣＨ３）２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ３、−Ｃ（ＣＨ３）２ＣＮ、−Ｃ（ＣＨ３）２Ｃ（Ｏ）ＣＨ３、−Ｃ（ＣＨ３）２Ｃ（Ｏ）ＮＨＣＨ３、−Ｃ（ＣＨ３）２Ｃ（Ｏ）Ｎ（ＣＨ３）２、−ＳＣＨ３、−ＳＣＨ２ＣＨ３、−Ｓ（Ｏ）２ＣＨ３、−Ｓ（Ｏ２）ＣＨ２ＣＨ３、−ＮＨＣ（ＣＨ３）３、−Ｎ（ＣＨ３）２、ピロリジニル、および４−モルホリニルから成る群から選択され、
式Ａ−１−１〜式Ａ−１−４のＲ５’は、ハロゲン、−シクロプロピル、−Ｓ（Ｏ）２ＣＨ３、−Ｓ（Ｏ）２ＣＨ２ＣＨ３、１−ピロリジニル、−ＮＨ２、−Ｎ（ＣＨ３）２、および−ＮＨＣ（ＣＨ３）３から成る群から選択され、かつ
式Ａ−１−１〜式Ａ−１−４のＲ６’は、以下に表される構造から選択され、式中、リンカー結合点は、「＊」として示されている。
【０４６３】
リンカー付着に対する点としてのＲ６’とは別に、Ｒ４’もリンカー付着位置としての役割を果たし得る。Ｒ４’がリンカー結合部位である場合、リンカーは上記に示されるＲ４’基の末端原子に結合されることになる。
【０４６４】
特定の実施形態において、式Ａ−１−１〜式Ａ−１−４のリンカー結合は、Ｒ４’またはＲ６’のうちの少なくとも１つ、またはその両方である。
【０４６５】
位置特定の実施形態において、式Ａ−１−１〜式Ａ−１−４のＲ６’は、Ｈ、
【０４６６】
【化１６８−１】
2020504741.tif 000182
【０４６７】
【化１６８−２】
2020504741.tif 000183
【０４６８】
から成る群から独立して選択され、式中、「＊」は当該リンカーの付着点を示す。
特定の実施形態において、式Ａ−４−１〜式Ａ−４−６のリンカーは、Ｒ１’、Ｒ２’、Ｒ３’、Ｒ４’、Ｒ５’、Ｒ６’のうちの少なくとも１つ、またはその組み合わせに付着される。
【０４６９】
特定の実施形態において、本明細書は、ＰＴＭ−Ｌ−ＭＬＭの構造を有する二官能性分子またはキメラ分子を提供し、式中、ＰＴＭは、ＬによりＭＬＭに連結されたタンパク質標的結合部分であり、式中、Ｌは結合（すなわち、不在）または化学リンカーである。特定の実施形態において、ＭＬＭは、以下のＡ−４−１、Ａ−４−２、Ａ−４−３、Ａ−４−４、Ａ−４−５、およびＡ−４−６から成る群から選択される構造を有し、
【０４７０】
【化１６９】
2020504741.tif 000184
【０４７１】
式中、
Ａ−４−１〜Ａ−４−６（すなわち、Ａ−４−１、Ａ−４−２、Ａ−４−３、Ａ−４−４、Ａ−４−５、およびＡ−４−６）のＲ７’は、ハロゲン、一置換および二置換または三置換ハロゲンから成る群から選択される構成因子である。
式Ａ−４−１〜Ａ−４−６のＲ８’は、Ｈ、−Ｆ、−Ｃｌ、−Ｂｒ、−Ｉ、−ＣＮ、−ＮＯ２、エチルニル、シクロプロピル、メチル、エチル、イソプロピル、ビニル、メトキシ、エトキシ、イソプロポキシ、−ＯＨ、その他のＣ１−６アルキル、その他のＣ１−６アルケニルおよびＣ１−６アルキニル、一置換、二置換または三置換から成る群から選択され、
式Ａ−４−１〜Ａ−４−６のＲ９’は、アルキル、置換アルキル、アルケニル、置換アルケニル、アルキニル、置換アルキニル、アリール、置換アリール、ヘテロアリール、置換ヘテロアリール、シクロアルキル、置換シクロアルキル、アルケニルおよび置換シクロアルケニルから成る群から選択され、
式Ａ−４−１〜Ａ−４−６のＺは、Ｈ、−ＯＣＨ３、−ＯＣＨ２ＣＨ３、およびハロゲンから成る群から選択され、
式Ａ−４−１〜Ａ−４−６のＲ１０’およびＲ１１’はそれぞれＨ、（ＣＨ２）ｎ−Ｒ’、（ＣＨ２）ｎ−ＮＲ’Ｒ’’、（ＣＨ２）ｎ−ＮＲ’ＣＯＲ’’、（ＣＨ２）ｎ−ＮＲ’ＳＯ２Ｒ’’、（ＣＨ２）ｎ−ＣＯＯＨ、（ＣＨ２）ｎ−ＣＯＯＲ’、（ＣＨ）ｎ−ＣＯＮＲ’Ｒ’’、（ＣＨ２）ｎ−ＯＲ’、（ＣＨ２）ｎ−ＳＲ’、（ＣＨ２）ｎ−ＳＯＲ’、（ＣＨ２）ｎ−ＣＨ（ＯＨ）−Ｒ’、（ＣＨ２）ｎ−ＣＯＲ’、（ＣＨ２）ｎＳＯ２Ｒ’、（ＣＨ２）ｎ−ＳＯＮＲ’Ｒ’’、（ＣＨ２）ｎＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、(ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−Ｒ’、（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＯＨ、（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＯＲ’、（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＮＲ’Ｒ’’、（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＮＲ’ＣＯＲ’’、（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ（ＣＨ２）ｎ−ＮＲ’ＳＯ２Ｒ’、（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ（ＣＨ２）ｎ−ＣＯＯＨ、（ＣＨ２
ＣＨ２Ｏ）ｍ（ＣＨ２）ｎ−ＣＯＯＲ’、（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＣＯＮＲ’Ｒ’’、（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎＳＯ２Ｒ’、（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＣＯＲ’、（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＳＯＮＲ’Ｒ’’、（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎＳＯ２ＮＲ’Ｒ’’、(ＣＨ２）ｐ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎＲ’、（ＣＨ２）ｐ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＯＨ、（ＣＨ２）ｐ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＯＲ’、（ＣＨ２）ｐ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＮＲ’Ｒ’’、（ＣＨ２）ｐ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＮＲ’ＣＯＲ’’、（ＣＨ２）ｐ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＮＲ’ＳＯ２Ｒ’’、（ＣＨ２）ｐ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＣＯＯＨ、（ＣＨ２）ｐ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＣＯＯＲ’、（ＣＨ２）ｐ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＣＯＮＲ’Ｒ’’、（ＣＨ２）ｐ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎＳＯ２Ｒ’、（ＣＨ２）ｐ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＣＯＲ’、（ＣＨ２）ｐ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎ−ＳＯＮＲ’Ｒ’’、（ＣＨ２）ｐ−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｍ−（ＣＨ２）ｎＳＯ２ＮＲＲ’’、アリール−（ＣＨ２）ｎ−ＣＯＯＨ、およびヘテロアリール−アルキル−ＣＯ−アルキル−ＮＲ’Ｒ’’ｍ〔式中、アルキルはＯＲ’で置換されうる〕、およびヘテロアリール−（ＣＨ２）ｎ−複素環〔式中、複素環は任意でアルキル、ヒドロキシル、ＣＯＯＲ’およびＣＯＲ’で置換されうる〕から成る群から独立して選択され、式中、Ｒ’およびＲ’’は、Ｈ、アルキル、ハロゲンで置換されたアルキル、ヒドロキシル、ＮＨ２、ＮＨ（アルキル）、Ｎ（アルキル）２、オキソ、カルボキシ、シクロアルキルおよびヘテロアリールから選択され、
ｍ、ｎ、およびｐは独立して０〜６であり、
式Ａ−４−１〜式Ａ−４−６のＲ１２’は、−Ｏ−（アルキル）、−Ｏ−（アルキル）−アルコキシ、−Ｃ（Ｏ）−（アルキル）、−Ｃ（ＯＨ）−アルキル−アルコキシ、−Ｃ（Ｏ）−ＮＨ−（アルキル）、−Ｃ（Ｏ）−Ｎ−（アルキル）２、−Ｓ（Ｏ）−（アルキル）、Ｓ（Ｏ）２−（アルキル）、−Ｃ（Ｏ）−（環状アミン）、および−Ｏ−アリール−（アルキル）、−Ｏ−アリール−（アルコキシ）から成る群から選択され、
式Ａ−４−１〜式Ａ−４−６のＲ１”は、アルキル、アリール置換アルキル、アルコキシ（ａｌｏｘｙ）置換アルキル、シクロアルキル、アリール置換シクロアルキル、およびアルコキシ置換シクロアルキルから成る群から選択される。
【０４７２】
本明細書に記載される態様または実施形態のいずれかにおいて、アルキル、アルコキシなど、低級アルキルまたは低級アルコキシであってもよい。
【０４７３】
特定の実施形態において、式Ａ−４−１〜式Ａ−４−６のリンカー結合位置は、Ｚ、Ｒ８’、Ｒ９’、Ｒ１０’、Ｒ１１”、Ｒ１２”、またはＲ１”のうちの少なくとも１つである。
【０４７４】
Ａ−１−１〜Ａ−１−４、Ａ−４−１〜Ａ−４−６に提示されるキメラ分子の設計に使用される方法は、式Ａ−２、式Ａ−３、式Ａ−５、式Ａ−６、式Ａ−７および式Ａ−８を用いてＭＬＭに適用することができ、ＭＬＭ内の溶媒暴露区域は、リンカー「Ｌ」に結合されてもよく、このリンカーは標的タンパク質リガンド「ＰＴＭ」に付着され、ＰＲＯＴＡＣを構築することになる。
【０４７５】
ＭＤＭ２結合部分の例としては以下が挙げられるが、これに限定されない。
ＨＤＭ２／ＭＤＭ２阻害物質が、Ｖａｓｓｉｌｅｖ、ｅｔ  ａｌ．、Ｉｎ  ｖｉｖｏ  ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｔｈｅ  ｐ５３  ｐａｔｈｗａｙ  ｂｙ  ｓｍａｌｌ−ｍｏｌｅｃｕｌｅ  ａｎｔａｇｏｎｉｓｔｓ  ｏｆ  ＭＤＭ２、ＳＣＩＥＮＣＥ  ｖｏｌ：３０３、ｐａｇ：８４４−８４８（２００４）、およびＳｃｈｎｅｅｋｌｏｔｈ、ｅｔ  ａｌ．、Ｔａｒｇｅｔｅｄ  ｉｎｔｒａｃｅｌｌｕｌａｒ  ｐｒｏｔｅｉｎ  ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ  ｉｎｄｕｃｅｄ  ｂｙ  ａ  ｓｍａｌｌ  ｍｏｌｅｃｕｌｅ：Ｅｎ  ｒｏ
ｕｔｅ  ｔｏ  ｃｈｅｍｉｃａｌ  ｐｒｏｔｅｏｍｉｃｓ、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．１８（２００８）５９０４-５９０８において、以下に記載される化合
物のナトリン−３、ナトリン−２、およびナトリン−１（誘導体化）、ならびにそれらのすべての誘導体およびアナログを含んで（または追加的に）、特定された。
【０４７６】
【化１７０】
2020504741.tif 000185
【０４７７】
（誘導体化され、リンカー基Ｌまたは−（Ｌ−ＭＬＭ）基は、例えばメトキシ基で、またはヒドロキシル基として付着される）、
【０４７８】
【化１７１】
2020504741.tif 000186
【０４７９】
（誘導体化され、リンカー基Ｌまたは−（Ｌ−ＭＬＭ）基は、例えばメトキシ基またはヒドロキシル基において付着される）、および
【０４８０】
【化１７２】
2020504741.tif 000187
【０４８１】
（誘導体化され、リンカー基Ｌまたは−（Ｌ−ＭＬＭ）基は、例えば、メトキシ基を介し
て、またはヒドロキシル基として付着される）。
例示的なＣＬＭ
ネオ−イミド化合物
１つの態様において、本明細書は、セレブロンの結合および／または阻害に有用な化合物を提供する。特定の実施形態において、化合物は、以下の化学構造から成る群から選択される：
【０４８２】
【化１７３−１】
2020504741.tif 000188
【０４８３】
【化１７３−２】
2020504741.tif 000189
【０４８４】
式中、
式（ａ）〜式（ｅ）のＷは、ＣＨ２、ＣＨＲ、Ｃ＝Ｏ、ＳＯ２、ＮＨおよびＮ−アルキルの群から独立して選択され、
式（ａ）〜式（ｅ）のＸは、Ｏ、ＳおよびＨ２の群から独立して選択され、
式（ａ）〜式（ｅ）のＹは、ＣＨ２、−Ｃ＝ＣＲ’、ＮＨ、Ｎ−アルキル、Ｎ−アリール、Ｎ−ヘタリール、Ｎ−シクロアルキル、Ｎ−ヘテロシクリル、ＯおよびＳの群から独立して選択され、
式（ａ）〜式（ｅ）のＺは、Ｏ、およびＳまたはＨ２の群から独立して選択されるが、ただしＸおよびＺの両方ともがＨ２であってはならず、
式（ａ）〜式（ｅ）のＧおよびＧ’は、Ｈ、アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）、ＯＨ、Ｒ’ＯＣＯＯＲ、Ｒ’ＯＣＯＮＲＲ”、任意でＲ’で置換されるＣＨ２−ヘテロシクリル、および任意でＲ’で置換されるベンジルの群から独立して選択され、
式（ａ）〜式（ｅ）のＱ１〜Ｑ４は、Ｒ’、ＮまたはＮ−オキシドから独立して選択される基で置換される炭素Ｃを表し、
式（ａ）〜式（ｅ）のＡは、Ｈ、アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）、シクロアルキル、Ｃｌ、およびＦの群から独立して選択され、
式（ａ）〜式（ｅ）のＲは、以下を含むか、これに限定されない：−ＣＯＮＲ’Ｒ”、−ＯＲ’、−ＮＲ’Ｒ”、−ＳＲ’、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−ＣＲ’Ｒ”−、−ＣＲ’ＮＲ’Ｒ”−、（−ＣＲ’Ｏ）ｎＲ”、−アリール、−ヘタリール、−アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）、−シクロアルキル、−ヘテロシクリル、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｒ”、−Ｐ（Ｏ）Ｒ’Ｒ”、−ＯＰ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｒ”、−ＯＰ（Ｏ）Ｒ’Ｒ”、−Ｃｌ、−Ｆ、−Ｂｒ、−Ｉ、−ＣＦ３、−ＣＮ、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−ＮＲ’ＣＯＮＲ’Ｒ”、−ＣＯＮＲ’ＣＯＲ”、−ＮＲ’Ｃ（＝Ｎ−ＣＮ）ＮＲ’Ｒ”、−Ｃ（＝Ｎ−ＣＮ）ＮＲ’Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（＝Ｎ−ＣＮ）Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（＝Ｃ−ＮＯ２）ＮＲ’Ｒ”、−ＳＯ２ＮＲ’ＣＯＲ”、−ＮＯ２、−ＣＯ２Ｒ’、−Ｃ（Ｃ＝Ｎ−ＯＲ’）Ｒ”、−ＣＲ’＝ＣＲ’Ｒ”、−ＣＣＲ’、−Ｓ（Ｃ＝Ｏ）（Ｃ＝Ｎ−Ｒ’）Ｒ”、−ＳＦ５、および−ＯＣＦ３
式（ａ）〜式（ｅ）のＲ’およびＲ”は、結合、Ｈ、アルキル、シクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、複素環式、−Ｃ（＝Ｏ）Ｒ、ヘテロシクリルから独立して選択され、それらは各々が任意で置換され、
式（ａ）〜式（ｅ）のｎは、１〜１０（例えば、１〜４）の整数であり、
式（ａ）〜式（ｅ）の
【０４８５】
【化１７４】
2020504741.tif 000190
【０４８６】
は、立体特異的（（Ｒ）もしくは（Ｓ））または非立体特異的であり得る結合を表し、かつ
式（ａ）〜（ｅ）のＲｎは、１〜４個の独立した官能基、任意で置換されるアルコキシル基（例えば、メトキシ、エトキシ、ブトキシ、プロポキシ、ペントキシ、プロポキシ、ペントキシ、またはヘキソキシであって、アルコキシルはハロゲン、シクロアルキル（例えば、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、またはアリール（例えば、Ｃ５−Ｃ７アリール）で置換されうる）、または原子を含む。
例示的なＣＬＭ
本明細書に記載の化合物のいずれかにおいて、ＣＬＭは、以下の群から選択される化学構造を含む：
【０４８７】
【化１７５−１】
2020504741.tif 000191
【０４８８】
【化１７５−２】
2020504741.tif 000192
【０４８９】
式中、
式（ａ）〜式（ｅ）のＷは、ＣＨ２、ＣＨＲ、Ｃ＝Ｏ、ＳＯ２、ＮＨおよびＮ−アルキルの群から独立して選択され、
式（ａ）〜式（ｅ）のＸは、Ｏ、ＳおよびＨ２の群から独立して選択され、
式（ａ）〜式（ｅ）のＹは、ＣＨ２、−Ｃ＝ＣＲ’、ＮＨ、Ｎ−アルキル、Ｎ−アリール、Ｎ−ヘタリール、Ｎ−シクロアルキル、Ｎ−ヘテロシクリル、ＯおよびＳの群から独立して選択され、
式（ａ）〜式（ｅ）のＺは、Ｏ、およびＳまたはＨ２の群から独立して選択されるが、ただしＸおよびＺの両方ともがＨ２であってはならず、
式（ａ）〜式（ｅ）のＧおよびＧ’は、Ｈ、アルキル（直鎖、分枝鎖）、ＯＨ、Ｒ’ＯＣＯＯＲ、Ｒ’ＯＣＯＮＲＲ”、Ｒ’で任意で置換されるＣＨ２−ヘテロシクリル、および任意でＲ’で置換されるベンジルの群から独立して選択され、
式（ａ）〜式（ｅ）のＱ１〜Ｑ４は、Ｒ’、ＮまたはＮ−オキシドから独立して選択される基で置換される炭素Ｃを表し、
式（ａ）〜式（ｅ）のＡは、Ｈ、アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）、シクロアルキル、Ｃｌ、ＨおよびＦの群から独立して選択され、
式（ａ）〜式（ｅ）のＲは、以下を含むか、これに限定されない：−ＣＯＮＲ’Ｒ”、−ＯＲ’、−ＮＲ’Ｒ”、−ＳＲ’、−ＳＯ２Ｒ’、−ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−ＣＲ’Ｒ”−、−ＣＲ’ＮＲ’Ｒ”−、−アリール、−ヘタリール、−アルキル（直鎖、分枝鎖、任意
で置換される）、−シクロアルキル、−ヘテロシクリル、−Ｐ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｒ”、−Ｐ（Ｏ）Ｒ’Ｒ”、−ＯＰ（Ｏ）（ＯＲ’）Ｒ”、−ＯＰ（Ｏ）Ｒ’Ｒ”、−Ｃｌ、−Ｆ、−Ｂｒ、−Ｉ、−ＣＦ３、−ＣＮ、−ＮＲ’ＳＯ２ＮＲ’Ｒ”、−ＮＲ’ＣＯＮＲ’Ｒ”、−ＣＯＮＲ’ＣＯＲ”、−ＮＲ’Ｃ（＝Ｎ−ＣＮ）ＮＲ’Ｒ”、−Ｃ（＝Ｎ−ＣＮ）ＮＲ’Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（＝Ｎ−ＣＮ）Ｒ”、−ＮＲ’Ｃ（＝Ｃ−ＮＯ２）ＮＲ’Ｒ”、−ＳＯ２ＮＲ’ＣＯＲ”、−ＮＯ２、−ＣＯ２Ｒ’、−Ｃ（Ｃ＝Ｎ−ＯＲ’）Ｒ”、−ＣＲ’＝ＣＲ’Ｒ”、−ＣＣＲ’、−Ｓ（Ｃ＝Ｏ）（Ｃ＝Ｎ−Ｒ’）Ｒ”、−ＳＦ５、および−ＯＣＦ３
式（ａ）〜式（ｅ）のＲ’およびＲ”は、結合、Ｈ、アルキル、シクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、複素環式、−Ｃ（＝Ｏ）Ｒ、ヘテロシクリルから独立して選択され、それらは各々が任意で置換され、
式（ａ）〜式（ｅ）のｎは、１〜１０（例えば、１〜４）の整数であり、
式（ａ）〜式（ｅ）の
【０４９０】
【化１７６】
2020504741.tif 000193
【０４９１】
は、立体特異的（（Ｒ）もしくは（Ｓ））または非立体特異的であり得る結合を表し、かつ
式（ａ）〜（ｅ）のＲｎは、１〜４個の独立した官能基、任意で置換されるアルコキシル基（例えば、メトキシ、エトキシ、ブトキシ、プロポキシ、ペントキシ、またはヘキソキシであって、アルコキシルはハロゲン、シクロアルキル（例えば、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、またはアリール（例えば、Ｃ５−Ｃ７アリール）で置換されうる）、または原子を含み、また任意に、そのうち１つは、ＰＴＭ、化学リンカー基（Ｌ）、ＵＬＭ、ＣＬＭ（またはＣＬＭ’）またはその組み合わせと共有結合するように修飾される。
【０４９２】
本明細書に記載の特定の実施形態において、ＣＬＭまたはＵＬＭは、以下の群から選択される化学構造を含む：
【０４９３】
【化１７７】
2020504741.tif 000194
【０４９４】
式中、
式（ｇ）のＷは、ＣＨ２、Ｃ＝Ｏ、ＮＨおよびＮ−アルキルの群から独立して選択され、式（ｇ）のＲは、Ｈ、メチル、アルキル（例えばＣ１〜Ｃ６アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される））から独立して選択され、
式（ｇ）の
【０４９５】
【化１７８】
2020504741.tif 000195
【０４９６】
は、立体特異的（（Ｒ）もしくは（Ｓ））または非立体特異的であり得る結合を表し、かつ
式（ｇ）のＲｎは、１〜４個の独立して選択される官能基、任意で置換されるアルコキシル基（例えば、メトキシ、エトキシ、ブトキシ、プロポキシ、ペントキシ、またはヘキソキシであって、アルコキシルはハロゲン、シクロアルキル（例えば、Ｃ３−Ｃ６シクロアルキル）、またはアリール（例えば、Ｃ５−Ｃ７アリール）で置換されうる）、または原子を含み、また任意に、そのうち１つは、ＰＴＭ、化学リンカー基（Ｌ）、ＵＬＭ、ＣＬＭ（またはＣＬＭ’）またはその組み合わせと共有結合するように修飾される。
【０４９７】
本明細書に記載される実施形態のいずれかにおいて、式（ａ）〜式（ｇ）のＷ、Ｘ、Ｙ、Ｚ、Ｇ、Ｇ’、Ｒ、Ｒ’、Ｒ’’、Ｑ１〜Ｑ４、ＡおよびＲｎは、独立して、リンカー、および／または１つ以上のＰＴＭ、ＵＬＭ、ＣＬＭまたはＣＬＭ’基に付着されるリンカーに共有結合することができる。
【０４９８】
より具体的には、ＣＬＭの非限定的な例としては以下に示すもの、ならびに以下の分子において示される異なる特性のうちの１つ以上の組み合わせから生じる「ハイブリッド」分子が挙げられる。
【０４９９】
【化１７９−１】
2020504741.tif 000196
【０５００】
【化１７９−２】
2020504741.tif 000197
【０５０１】
【化１７９−３】
2020504741.tif 000198
【０５０２】
【化１７９−４】
2020504741.tif 000199
【０５０３】
【化１７９−５】
2020504741.tif 000200
【０５０４】
【化１７９−６】
2020504741.tif 000201
【０５０５】
【化１７９−７】
2020504741.tif 000202
【０５０６】
【化１７９−８】
2020504741.tif 000203
【０５０７】
【化１７９−９】
2020504741.tif 000204
【０５０８】
【化１７９−１０】
2020504741.tif 000205
【０５０９】
本明細書に記載の化合物のいずれかにおいて、ＣＬＭは、以下の群から選択される化学構造を含む。
【０５１０】
【化１８０−１】
2020504741.tif 000206
【０５１１】
【化１８０−２】
2020504741.tif 000207
【０５１２】
式中、
式（ｈ）〜式（ａｂ）のＷは、ＣＨ２、ＣＨＲ、Ｃ＝Ｏ、ＳＯ２、ＮＨおよびＮ−アルキルから独立して選択され、
式（ｈ）〜式（ａｂ）のＱ１、Ｑ２、Ｑ３、Ｑ４、Ｑ５は独立して、Ｒ’、ＮまたはＮ−
オキシドから独立して選択される基で置換される炭素Ｃを表し、
式（ｈ）〜式（ａｂ）のＲ１は、Ｈ、ＣＮ、Ｃ１〜Ｃ３アルキルから選択され、
式（ｈ）〜式（ａｂ）のＲ２は、Ｈ、ＣＮ、Ｃ１〜Ｃ３アルキル、ＣＨＦ２、ＣＦ３、ＣＨＯの群から選択され、
式（ｈ）〜式（ａｂ）のＲ３は、Ｈ、アルキル、置換アルキル、アルコキシ、置換アルコキシから選択され、
式（ｈ）〜式（ａｂ）のＲ４は、Ｈ、アルキル、置換アルキルから選択され、
式（ｈ）〜式（ａｂ）のＲ５は、Ｈまたは低級アルキルであり、
式（ｈ）〜（ａｂ）のＸは、Ｃ、ＣＨまたはＮであり、
式（ｈ）〜式（ａｂ）のＲ’は、Ｈ、ハロゲン、アルキル、置換アルキル、アルコキシ、置換アルコキシから選択され、
式（ｈ）〜（ａｂ）のＲは、Ｈ、ＯＨ、低級アルキル、低級アルコキシ、シアノ、ハロゲン化低級アルコキシ、またはハロゲン化低級アルキルであり、
式（ｈ）〜（ａｂ）の
【０５１３】
【化１８１】
2020504741.tif 000208
【０５１４】
は、一重結合または二重結合であり、かつ
ＣＬＭは、ＰＴＭ、化学リンカー基（Ｌ）、ＵＬＭ、ＣＬＭ（またはＣＬＭ’）またはそれらの組合せに共有結合される。
【０５１５】
本明細書に記載される任意の態様または実施形態において、ＣＬＭまたはＣＬＭ’は、式（ｈ）〜式（ａｂ）のＲ基（例えば、Ｒ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４またはＲ’）、Ｗ、Ｘ、またはＱ基（例えば、Ｑ１、Ｑ２、Ｑ３、Ｑ４、またはＱ５）を介して、ＰＴＭ、化学リンカー基（Ｌ）、ＵＬＭ、ＣＬＭ、ＣＬＭ’、またはそれらの組合せに共有結合される。
【０５１６】
本明細書に記載される実施形態のいずれかにおいて、ＣＬＭまたはＣＬＭ’は、式（ｈ）〜式（ａｂ）のＷ、Ｘ、Ｒ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ５、Ｒ’、Ｑ１、Ｑ２、Ｑ３、Ｑ４、およびＱ５を介して、ＰＴＭ、化学リンカー基（Ｌ）、ＵＬＭ、ＣＬＭ、ＣＬＭ’、またはそれらの組合せに共有結合される。
【０５１７】
本明細書に記載される実施形態のいずれかにおいて、式（ｈ）〜式（ａｂ）のＷ、Ｘ、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４、Ｒ’、Ｑ１、Ｑ２、Ｑ３、Ｑ４、およびＱ５は独立して、リンカーに共有結合されてもよく、かつ／または１つ以上のＰＴＭ、ＵＬＭ、ＵＬＭ’、ＣＬＭもしくはＣＬＭ’基に付着されるリンカーに共有結合されてもよい。
【０５１８】
より具体的には、ＣＬＭの非限定的な例としては以下に示すもの、ならびに以下の化合物の１つ以上の特性の組み合わせから生じる「ハイブリッド」分子または化合物が挙げられ、
【化１８２−１】
2020504741.tif 000209
【０５１９】
【化１８２−２】
2020504741.tif 000210
【０５２０】
式中、
式（ａｃ）〜式（ａｎ）のＷは、ＣＨ２、ＣＨＲ、Ｃ＝Ｏ、ＳＯ２、ＮＨおよびＮ−アルキルの群から独立して選択され、
式（ａｃ）〜式（ａｎ）のＲ１は、Ｈ、ＣＮ、Ｃ１〜Ｃ３アルキルの群から選択され、
式（ａｃ）〜式（ａｎ）のＲ３は、Ｈ、アルキル、置換アルキル、アルコキシ、置換アルコキシから選択され、
式（ａｃ）〜式（ａｎ）のＲは、Ｈであり、
【０５２１】
【化１８３】
2020504741.tif 000211
【０５２２】
は、一重結合または二重結合であり、かつ
式（ａｃ）〜式（ａｎ）のＲｎは、官能基または原子を含む。
【０５２３】
本明細書に記載される実施形態のいずれかにおいて、式（ａｃ）〜式（ａｎ）のＷ、Ｒ１、Ｒ２、Ｑ１、Ｑ２、Ｑ３、Ｑ４、およびＲｎは独立して、リンカーに共有結合されてもよく、かつ／または１つ以上のＰＴＭ、ＵＬＭ、ＵＬＭ’、ＣＬＭもしくはＣＬＭ’基に付着されるリンカーに共有結合されてもよい。
【０５２４】
本明細書に記載される実施形態のいずれかにおいて、式（ａｃ）〜式（ａｎ）のＲ１、Ｒ２、Ｑ１、Ｑ２、Ｑ３、Ｑ４、およびＲｎは独立して、リンカーに共有結合されてもよく、かつ／または１つ以上のＰＴＭ、ＵＬＭ、ＵＬＭ’、ＣＬＭもしくはＣＬＭ’基に付着されるリンカーに共有結合されてもよい。
【０５２５】
本明細書に記載される実施形態のいずれかにおいて、式（ａｃ）〜式（ａｎ）のＱ１、Ｑ２、Ｑ３、Ｑ４、およびＲｎは独立して、リンカーに共有結合されてもよく、かつ／または１つ以上のＰＴＭ、ＵＬＭ、ＵＬＭ’、ＣＬＭもしくはＣＬＭ’基に付着されるリンカーに共有結合されてもよい。
【０５２６】
本明細書に記載される任意の態様または実施形態において、式（ａｃ）〜式（ａｎ）のＲｎは修飾されて、リンカー基（Ｌ）、ＰＴＭ、ＵＬＭ、ＣＬＭと同じ化学構造を有する第二のＣＬＭ、ＣＬＭ’、第二のリンカー、またはそれらの任意の複数もしくは組み合わせに共有結合される。
【０５２７】
本明細書に記載される任意の態様または実施形態において、ＣＬＭは、以下から選択され、
【０５２８】
【化１８４】
2020504741.tif 000212
【０５２９】
式中、Ｒ’はハロゲンであり、Ｒ１は、式（ｈ）〜式（ａｂ）または式（ａｃ）〜式（ａｎ）に関して上述のとおりである。
【０５３０】
特定の例において、ＣＬＭは、セレブロンＥ３リガーゼに結合するイミドであってもよい。これらのイミドおよびリンカー付着点は、以下の構造であってもよいが、これに限定されない：
【０５３１】
【化１８５】
2020504741.tif 000213
【０５３２】
式中、Ｒ’はハロゲンである。
例示的なＶＬＭ
本明細書に記載の化合物の特定の実施形態において、ＵＬＭは、ＶＬＭであり、以下のＵＬＭ−ａの化学構造を含み、
【０５３３】
【化１８６】
2020504741.tif 000214
【０５３４】
式中、
破線は、少なくとも１つのＰＴＭ、別のＵＬＭもしくはＶＬＭもしくはＭＬＭもしくはＩＬＭもしくはＣＬＭ（すなわちＵＬＭ’またはＶＬＭ’またはＣＬＭ’またはＩＬＭ’またはＭＬＭ’）、または化学リンカー部分の付着を示し、少なくとも１つのＰＴＭ、ＵＬＭ’もしくはＶＬＭ’もしくはＣＬＭ’もしくはＩＬＭ’もしくはＭＬＭ’をリンカーの他方の末端に連結させ、
式ＵＬＭ−ａのＸ１、Ｘ２はそれぞれ、結合、Ｏ、ＮＲＹ３、ＣＲＹ３ＲＹ４、Ｃ＝Ｏ、Ｃ＝Ｓ、ＳＯ、およびＳＯ２の群から独立して選択され、
式ＵＬＭ−ａのＲＹ３、ＲＹ４はそれぞれＨ、直鎖または分枝鎖のＣ１−６アルキルの群から独立して選択され、それらは任意で１つ以上のハロ、任意で置換されるＣ１〜６アルコキシル（例えば任意で０〜３個のＲＰ基により置換される）で置換され、
式ＵＬＭ−ａのＲＰは、１、２または３個の基であり、各々Ｈ、ハロ、−ＯＨ、Ｃ１−３アルキルの群から独立して選択され、
式ＵＬＭ−ａのＷ３は、任意で置換される-Ｔ−Ｎ（Ｒ１ａＲ１ｂ）Ｘ３、任意で置換さ
れる-Ｔ−Ｎ（Ｒ１ａＲ１ｂ）、任意で置換される−Ｔ−アリール、任意で置換される-Ｔ−ヘテロアリール、任意で置換される−Ｔ−複素環、任意で置換される−ＮＲ１−Ｔ−アリール、任意で置換される−ＮＲ１−Ｔ−ヘテロアリール、または任意で置換される−ＮＲ１−Ｔ−複素環の群から選択され、
式ＵＬＭ−ａのＸ３は、Ｃ＝Ｏ、Ｒ１、Ｒ１ａ、Ｒ１ｂであり、
Ｒ１、Ｒ１ａ、Ｒ１ｂはそれぞれ、Ｈ、１つ以上のハロもしくは−ＯＨ基により任意で置換される直鎖または分枝鎖のＣ１−Ｃ６アルキル基、ＲＹ３Ｃ＝Ｏ、ＲＹ３Ｃ＝Ｓ、ＲＹ３ＳＯ、ＲＹ３ＳＯ２、Ｎ（ＲＹ３ＲＹ４）Ｃ＝Ｏ、Ｎ（ＲＹ３ＲＹ４）Ｃ＝Ｓ、Ｎ（ＲＹ３ＲＹ４）ＳＯ、およびＮ（ＲＹ３ＲＹ４）ＳＯ２から成る群から独立して選択され、式ＵＬＭ−ａのＴは、Ｘ１に共有結合され、
式ＵＬＭ−ａのＷ４は、任意で置換される−ＮＲ１−Ｔ−アリール、任意で置換される−ＮＲ１−Ｔ−ヘテロアリール基、または任意で置換される−ＮＲ１−Ｔ−複素環であり、式中、−ＮＲ１は、Ｘ２に共有結合され、Ｒ１はＨまたはＣＨ３、好ましくはＨである。
【０５３５】
本明細書に記載される実施形態のいずれかにおいて、Ｔは、任意で置換されるアルキル、-（ＣＨ２）ｎ−基の群から選択され、式中、メチレン基のそれぞれ１つは、ハロゲン、メチル、１つ以上のハロゲンもしくは−ＯＨ基により任意で置換される直鎖または分枝鎖のＣ１−Ｃ６アルキル基、または任意で置換されるアミノ酸側鎖の群から選択される１つまたは２つの置換基で任意で置換され、かつｎは０〜６であり、多くの場合０、１、２または３であり、好ましくは０または１である。
【０５３６】
特定の実施形態において、式ＵＬＭ−ａのＷ４は、
【０５３７】
【化１８７】
2020504741.tif 000215
【０５３８】
であり、式中、Ｒ１４ａ、Ｒ１４ｂは、それぞれ、Ｈ、ハロアルキル、または任意で置換されるアルキルの群から独立して選択される。
【０５３９】
実施形態のいずれかにおいて、式ＵＬＭ−ａのＷ５は、フェニルまたは５〜１０員のヘテロアリールの群から選択され、
式ＵＬＭ−ａのＲ１５は、Ｈ、ハロゲン、ＣＮ、ＯＨ、ＮＯ２、Ｎ、Ｒ１４ａＲ１４ｂ、ＯＲ１４ａ、ＣＯＮＲ１４ａＲ１４ｂ、ＮＲ１４ａＣＯＲ１４ｂ、ＳＯ２ＮＲ１４ａＲ１４ｂ、ＮＲ１４ａＳＯ２Ｒ１４ｂ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるハロアルキル、任意で置換されるハロアルコキシ；アリール、ヘテロアリール、シクロアルキル、またはシクロヘテロアルキルの群から選択され、追加的実施形態において、本開示における使用のためのＷ４置換基はまた、本明細書において開示された特定された化合物中に存在するＷ４置換基も具体的に（開示される特定の化合物へと限定することなく）含む。これらＷ４置換基の各々は、任意の数のＷ３置換基と併せて使用されてもよく、それらも本明細書に開示されている。
【０５４０】
特定の追加的実施形態において、ＵＬＭ−ａは、ピロリジン部分において０〜３個のＲＰ基により任意で置換される。各ＲＰは独立して、Ｈ、ハロ、−ＯＨ、Ｃ１−３アルキル、Ｃ＝Ｏである。
【０５４１】
本明細書に記載される実施形態のいずれかにおいて、式ＵＬＭ−ａのＷ３、Ｗ４は独立して、１つ以上のＰＴＭ基に付着されるリンカーに共有結合されてもよい。また、式中、破線は、少なくとも１つのＰＴＭ、別のＵＬＭ（ＵＬＭ’）、または少なくとも１つのＰＴＭもしくはＵＬＭ’もしくはその両方をＵＬＭに連結する化学リンカー部分の付着部位を示す。
【０５４２】
特定の実施形態において、ＵＬＭはＶＨＬであり、以下の構造によって表され、
【０５４３】
【化１８８】
2020504741.tif 000216
【０５４４】
式中、
式ＵＬＭ−ｂのＷ３は、任意で置換されるアリール、任意で置換されるヘテロアリール、または
【０５４５】
【化１８９】
2020504741.tif 000217
【０５４６】
の群から選択され、
式ＵＬＭ−ｂのＲ９およびＲ１０は独立して、水素、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるヒドロキシアルキル、任意で置換されるヘテロアリール、もしくはハロアルキルであるか、またはＲ９、Ｒ１０、およびそれらが付着する炭素原子が、任意で置換されるシクロアルキルを形成し、
式ＵＬＭ−ｂのＲ１１は、任意で置換される複素環式、任意で置換されるアルコキシ、任意で置換されるヘテロアリール、任意で置換されるアリール、
【０５４７】
【化１９０】
2020504741.tif 000218
【０５４８】
の群から選択され、
式ＵＬＭ−ｂのＲ１２は、Ｈまたは任意で置換されるアルキルの群から選択され、
式ＵＬＭ−ｂのＲ１３は、Ｈ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるアルキルカルボニル、任意で置換される（シクロアルキル）アルキルカルボニル、任意で置換されるアラルキルカルボニル、任意で置換されるアリールカルボニル、任意で置換される（ヘテロシクリル）カルボニル、または任意で置換されるアラルキルの群から選択され、
式ＵＬＭ−ｂのＲ１４ａ、Ｒ１４ｂは、それぞれ、Ｈ、ハロアルキル、または任意で置換されるアルキルの群から独立して選択され、
式ＵＬＭ−ｂのＷ５は、フェニルまたは５〜１０員のヘテロアリールの群から選択され、式ＵＬＭ−ｂのＲ１５は、Ｈ、ハロゲン、ＣＮ、ＯＨ、ＮＯ２、Ｎ、Ｒ１４ａＲ１４ｂ、ＯＲ１４ａ、ＣＯＮＲ１４ａＲ１４ｂ、ＮＲ１４ａＣＯＲ１４ｂ、ＳＯ２ＮＲ１４ａＲ１４ｂ、ＮＲ１４ａＳＯ２Ｒ１４ｂ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるハロアルキル、任意で置換されるハロアルコキシ；アリール、ヘテロアリール、シクロアルキル、またはシクロヘテロアルキル；（それぞれ任意で置換される）の群から選択され、
式ＵＬＭ−ｂのＲ１６は、ハロ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるハロアルキル、ヒドロキシ、または任意で置換されるハロアルコキシの群から独立して選択され、式ＵＬＭ−ｂのｏは、０、１、２、３、または４であり、
式ＵＬＭ−ｂのＲ１８は、Ｈ、ハロ、任意で置換されるアルコキシ、シアノ、任意で置換されるアルキル、ハロアルキル、ハロアルコキシまたはリンカーの群から独立して選択され、かつ
式ＵＬＭ−ｂのｐは、０、１、２、３、または４であり、また式中、破線は、少なくとも１つのＰＴＭ、別のＵＬＭ（ＵＬＭ’）、または少なくとも１つのＰＴＭもしくはＵＬＭ’もしくはその両方をＵＬＭに連結する化学リンカー部分の付着部位を示す。
【０５４９】
特定の実施形態において、式ＵＬＭ−ｂのＲ１５は、
【０５５０】
【化１９１】
2020504741.tif 000219
【０５５１】
であり、式中、Ｒ１７は、Ｈ、ハロ、任意で置換されるＣ３〜６シクロアルキル、任意で置換されるＣ１〜６アルキル、任意で置換されるＣ１〜６アルケニル、およびＣ１〜６ハロアルキルであり、かつＸａは、ＳまたはＯである。
【０５５２】
特定の実施形態において、式ＵＬＭ−ｂのＲ１７は、メチル、エチル、イソプロピルおよびシクロプロピルの群から選択される。
【０５５３】
特定の追加的実施形態において、式ＵＬＭ−ｂのＲ１５は、以下から成る群から選択される。
【０５５４】
【化１９２】
2020504741.tif 000220
【０５５５】
特定の実施形態において、式ＵＬＭ−ｂのＲ１１は、以下から成る群から選択される。
【０５５６】
【化１９３】
2020504741.tif 000221
【０５５７】
特定の実施形態において、ＵＬＭは、以下の群から選択される化学構造を有し、
【０５５８】
【化１９４】
2020504741.tif 000222
【０５５９】
式中、
式ＵＬＭ−ｃ、式ＵＬＭ−ｄ、および式ＵＬＭ−ｅのＲ１は、Ｈ、エチル、イソプロピル、ｔｅｒｔ−ブチル、ｓｅｃ−ブチル、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、またはシクロヘキシル；任意で置換されるアルキル、任意で置換されるヒドロキシアルキル、任意で置換されるヘテロアリール、またはハロアルキルであり、
式ＵＬＭ−ｃ、式ＵＬＭ−ｄ、および式ＵＬＭ−ｅのＲ１４ａは、Ｈ、ハロアルキル、任意で置換されるアルキル、メチル、フルオロメチル、ヒドロキシメチル、エチル、イソプロピル、またはシクロプロピルであり、
式ＵＬＭ−ｃ、式ＵＬＭ−ｄ、および式ＵＬＭ−ｅのＲ１５は、Ｈ、ハロゲン、ＣＮ、Ｏ
Ｈ、ＮＯ２、任意で置換されるヘテロアリール、任意で置換されるアリール；任意で置換されるアルキル、任意で置換されるハロアルキル、任意で置換されるハロアルコキシ、シクロアルキル、またはシクロヘテロアルキルから成る群から選択され、
式ＵＬＭ−ｃ、式ＵＬＭ−ｄ、および式ＵＬＭ−ｅのＸは、Ｃ、ＣＨ２、またはＣ＝Ｏであり、
式ＵＬＭ−ｃ、式ＵＬＭ−ｄ、および式ＵＬＭ−ｅのＲ３は、不在、または結合または任意で置換される５員もしくは６員のヘテロアリールであり、かつ
式中、破線は、少なくとも１つのＰＴＭ、別のＵＬＭ（ＵＬＭ’）、または少なくとも１つのＰＴＭもしくはＵＬＭ’もしくはその両方をＵＬＭに連結する化学リンカー部分の付着部位を示す。
【０５６０】
特定の実施形態において、ＵＬＭは、以下の化学構造に従う基を含み、
【０５６１】
【化１９５】
2020504741.tif 000223
【０５６２】
式中、
式ＵＬＭ−ｆのＲ１４ａは、Ｈ、ハロアルキル、任意で置換されるアルキル、メチル、フルオロメチル、ヒドロキシメチル、エチル、イソプロピル、またはシクロプロピルであり、
式ＵＬＭ−ｆのＲ９は、Ｈであり、
式ＵＬＭ−ｆのＲ１０は、Ｈ、エチル、イソプロピル、ｔｅｒｔ−ブチル、ｓｅｃ−ブチル、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、またはシクロヘキシルであり、
式ＵＬＭ−ｆのＲ１１は、
【０５６３】
【化１９６】
2020504741.tif 000224
【０５６４】
または任意で置換されるヘテロアリールであり、
式ＵＬＭ−ｆのｐは、０、１、２、３、または４であり、
式ＵＬＭ−ｆの各Ｒ１８は独立して、ハロ、任意で置換されるアルコキシ、シアノ、任意で置換されるアルキル、ハロアルキル、ハロアルコキシまたはリンカーであり、
式ＵＬＭ−ｆのＲ１２は、Ｈ、Ｃ＝Ｏであり、
式ＵＬＭ−ｆのＲ１３は、Ｈ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるアルキルカルボニル、任意で置換される（シクロアルキル）アルキルカルボニル、任意で置換されるアラルキルカルボニル、任意で置換されるアリールカルボニル、任意で置換される（ヘテロシクリル）カルボニル、または任意で置換されるアラルキルであり、
式ＵＬＭ−ｆのＲ１５は、Ｈ、ハロゲン、Ｃｌ、ＣＮ、ＯＨ、ＮＯ２、任意で置換されるヘテロアリール、任意で置換されるアリール、
【０５６５】
【化１９７】
2020504741.tif 000225
【０５６６】
から成る群から選択され、かつ
式中、式ＵＬＭ−ｆの破線は、少なくとも１つのＰＴＭ、別のＵＬＭ（ＵＬＭ’）、または少なくとも１つのＰＴＭもしくはＵＬＭ’もしくはその両方をＵＬＭに連結する化学リンカー部分の付着部位を示す。
【０５６７】
特定の実施形態において、ＵＬＭは、以下の構造から選択され、
【０５６８】
【化１９８−１】
2020504741.tif 000226
【０５６９】
【化１９８−２】
2020504741.tif 000227
【０５７０】
式中、ｎは０または１である。
特定の実施形態において、ＵＬＭは、以下の構造から選択され、
【０５７１】
【化１９９−１】
2020504741.tif 000228
【０５７２】
【化１９９−２】
2020504741.tif 000229
【０５７３】
【化１９９−３】
2020504741.tif 000230
【０５７４】
【化１９９−４】
2020504741.tif 000231
【０５７５】
式中、ＵＬＭ−ａ１からＵＬＭ−ａ１５、ＵＬＭ−ｂ１からＵＬＭ−ｂ１２、ＵＬＭ−ｃ１からＵＬＭ−ｃ１５、およびＵＬＭ−ｄ１からＵＬＭ−ｄ９のフェニル環は、任意でフッ素、低級アルキル、およびアルコキシ基で置換され、ここで破線は、少なくとも１つのＰＴＭ、別のＵＬＭ（ＵＬＭ’）、または少なくとも１つのＰＴＭもしくはＵＬＭ’もしくはその両方をＵＬＭ−ａに連結する化学リンカー部分の付着部位を示す。
【０５７６】
１つの実施形態において、ＵＬＭ−ａ１からＵＬＭ−ａ１５、ＵＬＭ−ｂ１からＵＬＭ−ｂ１２、ＵＬＭ−ｃ１からＵＬＭ−ｃ１５、およびＵＬＭ−ｄ１からＵＬＭ−ｄ９のフェニル環はエステルとして官能基化され、それをプロドラッグの一部とすることができる。
【０５７７】
特定の実施形態において、ＵＬＭ−ａ１からＵＬＭ−ａ１５、ＵＬＭ−ｂ１からＵＬＭ−ｂ１２、ＵＬＭ−ｃ１からＵＬＭ−ｃ１５、およびＵＬＭ−ｄ１からＵＬＭ−ｄ９のピロリジン環上のヒドロキシル基はそれぞれエステル結合されたプロドラッグ部分を含む。
【０５７８】
本明細書に記載される態様または実施形態のいずれかにおいて、ＵＬＭ、および存在する場合にはＵＬＭ’、またはその薬学的に許容可能な塩、立体異性体、溶媒和物もしくは多形体は、それぞれ独立して、以下の化学構造に従う基であり、
【０５７９】
【化２００】
2020504741.tif 000232
【０５８０】
式中、
ＵＬＭ−ｇのＲ１’は、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル基、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎＯＨ、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎＳＨ、任意で置換される（ＣＨ２）ｎ−Ｏ−（Ｃ１−Ｃ６）アルキル基、任意で置換される（ＣＨ２）ｎ−ＷＣＯＣＷ−（Ｃ０−Ｃ６）アルキル基であって、エポキシド部分ＷＣＯＣＷを含有し、式中それぞれのＷが独立してＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル基であるもの、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎＣＯＯＨ、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎＣ（Ｏ）−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎＮＨＣ（Ｏ）−Ｒ１、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎＣ（Ｏ）
−ＮＲ１Ｒ２、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎＯＣ（Ｏ）−ＮＲ１Ｒ２、−（ＣＨ２Ｏ）ｎＨ、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎＯＣ（Ｏ）−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎＣ（Ｏ）−Ｏ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、任意で置換される−（ＣＨ２Ｏ）ｎＣＯＯＨ、任意で置換される−（ＯＣＨ２）ｎＯ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、任意で置換される−（ＣＨ２Ｏ）ｎＣ（Ｏ）−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、任意で置換される−（ＯＣＨ２）ｎＮＨＣ（Ｏ）−Ｒ１、任意で置換される−（ＣＨ２Ｏ）ｎＣ（Ｏ）−ＮＲ１Ｒ２、−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎＨ、任意で置換される−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎＣＯＯＨ、任意で置換される−（ＯＣＨ２ＣＨ２）ｎＯ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、任意で置換される−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎＣ（Ｏ）−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、任意で置換される−（ＯＣＨ２ＣＨ２）ｎＮＨＣ（Ｏ）−Ｒ１、任意で置換される−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎＣ（Ｏ）−ＮＲ１Ｒ２、任意で置換される−ＳＯ２ＲＳ、任意で置換されるＳ（Ｏ）ＲＳ、ＮＯ２、ＣＮまたはハロゲン（Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ、好ましくはＦまたはＣｌ）であり、
ＵＬＭ−ｇのＲ１およびＲ２はそれぞれ独立して、Ｈ、または１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロゲン基（好ましくはフッ素）で任意で置換され得るＣ１−Ｃ６アルキル基であり、
ＵＬＭ−ｇのＲＳは、Ｃ１−Ｃ６アルキル基、任意で置換されるアリール、ヘテロアリール基もしくは複素環基、または−（ＣＨ２）ｍＮＲ１Ｒ２基であり、
ＵＬＭ−ｇのＸおよびＸ’はそれぞれ独立して、Ｃ−Ｏ、Ｃ−Ｓ、−Ｓ（Ｏ）、Ｓ（Ｏ）２であり（好ましくはＸおよびＸ’は両方ともＣ＝Ｏである）、
ＵＬＭ−ｇのＲ２’は、任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ＝Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（
ＳＯ２）ｗアルキル基、任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ＝Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（
ＳＯ２）ｗＮＲ１ＮＲ２Ｎ基、任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ＝Ｏ）ｕ（ＮＲ１
）ｖ（ＳＯ２）ｗ−アリール、任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ＝Ｏ）ｕ（ＮＲ１
）ｖ（ＳＯ２）ｗ−ヘテロアリール、任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ＝Ｏ）ｖＮ
Ｒ１（ＳＯ２）ｗ−複素環、任意で置換される−ＮＲ１−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−アルキル、任意で置換される−ＮＲ１−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−ＮＲ１ＮＲ２Ｎ、任意で置換される−ＮＲ１−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−ＮＲ１Ｃ（Ｏ）Ｒ１Ｎ、任意で置換される−ＮＲ１−（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ＝Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−アリール、任意で置換される−ＮＲ１−（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ＝Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−ヘテロアリールまたは任意で置換される−ＮＲ１−（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ＝Ｏ）ｖＮＲ１（ＳＯ２）ｗ−複素環、任意で置換される−ＸＲ２’−アルキル基；任意で置換される−ＸＲ２’−アリール基；任意で置換される−ＸＲ２’−ヘテロアリール基；任意で置換される−ＸＲ２’−複素環基；任意で置換される；であり、
ＵＬＭ−ｇのＲ３’は、任意で置換されるアルキル、任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−
（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−アルキル、任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（
Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−ＮＲ１ＮＲ２Ｎ、任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−
Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−ＮＲ１Ｃ（Ｏ）Ｒ１Ｎ、任意で置換される-（Ｃ
Ｈ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−Ｃ（Ｏ）ＮＲ１Ｒ２、任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−アリール、任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−ヘテロアリール、任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−複素環、任意で置換される−
ＮＲ１−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−アルキル、任意で置換される−ＮＲ１−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−ＮＲ１ＮＲ２Ｎ、任意で置換される−ＮＲ１−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−ＮＲ１Ｃ（Ｏ）Ｒ１Ｎ、任意で置換される−ＮＲ１−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−アリール、任意で置換される−ＮＲ１−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−ヘテロアリール、任意で置換される−ＮＲ１−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−複素環、任意で置換される−Ｏ−（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ
＝Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−アルキル、任意で置換される−Ｏ−（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ＝Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−ＮＲ１ＮＲ２Ｎ、任意で置換される−Ｏ−（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ＝Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−ＮＲ１Ｃ（Ｏ）Ｒ１Ｎ、任意で置換される−Ｏ−（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ＝Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−アリール、任意で置換される−Ｏ−（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ＝Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−ヘテロアリールまたは任意で置換される−Ｏ−（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ＝Ｏ）ｕ（ＮＲ１）ｖ（ＳＯ２）ｗ−複素環；-（ＣＨ２）ｎ−（Ｖ）ｎ’−（ＣＨ２）ｎ−（Ｖ）ｎ’−アルキル基、任意
で置換される-（ＣＨ２）ｎ−（Ｖ）ｎ’−（ＣＨ２）ｎ−（Ｖ）ｎ’−アリール基、任
意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−（Ｖ）ｎ’−（ＣＨ２）ｎ−（Ｖ）ｎ’−ヘテロアリー
ル基、任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−（Ｖ）ｎ’−（ＣＨ２）ｎ−（Ｖ）ｎ’−複素
環’基、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎ−Ｎ（Ｒ１’）（Ｃ＝Ｏ）ｍ’−（Ｖ）ｎ’−アルキル基、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎ−Ｎ（Ｒ１’）（Ｃ＝Ｏ）ｍ’−（Ｖ）ｎ’−アリール基、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎ−Ｎ（Ｒ１’）（Ｃ＝Ｏ）ｍ’−（Ｖ）ｎ’−ヘテロアリール基、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎ−Ｎ（Ｒ１’）（Ｃ＝Ｏ）ｍ’−（Ｖ）ｎ’−複素環基、任意で置換される−ＸＲ３’−アルキル基；任意で置換される−ＸＲ３’−アリール基；任意で置換される−ＸＲ３’−ヘテロアリール基；任意で置換される−ＸＲ３’−複素環基；任意で置換される；であり、
ＵＬＭ−ｇのＲ１ＮとＲ２Ｎはそれぞれ独立してＨ、１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大３つのハロゲン基で任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル、または任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−アリール、-（ＣＨ２）ｎ−ヘテロアリール、もしくは−（ＣＨ２）ｎ−複素環基であり、
ＵＬＭ−ｇのＶは、Ｏ、ＳまたはＮＲ１であり、
ＵＬＭ−ｇのＲ１は、上記と同じであり、
ＵＬＭ−ｇのＲ１とＲ１’はそれぞれ独立して、ＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル基であり、ＵＬＭ−ｇのＸＲ２’とＸＲ３’はそれぞれ独立して、任意で置換される-(ＣＨ２）ｎ−、−(ＣＨ２）ｎ−ＣＨ（Ｘｖ）＝ＣＨ（Ｘｖ）−（シスまたはトランス）、−(ＣＨ２）ｎ−ＣＨ≡ＣＨ−、−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−、またはＣ３−Ｃ６シクロアルキル基であり、式中、ＸｖはＨ、ハロ、または任意で置換されるＣ１−Ｃ３アルキル基であり、
ＵＬＭ−ｇの各ｍは独立して、０、１、２、３、４、５、６であり、
ＵＬＭ−ｇの各ｍ’は独立して、０または１であり、
ＵＬＭ−ｇの各ｎは独立して、０、１、２、３、４、５、６であり、
ＵＬＭ−ｇの各ｎ’は独立して、０または１であり、
ＵＬＭ−ｇの各ｕは独立して、０または１であり、
ＵＬＭ−ｇの各ｖは独立して、０または１であり、
ＵＬＭ−ｇの各ｗは独立して、０または１であり、かつ
ＵＬＭ−ｇのＲ１’、Ｒ２’、Ｒ３’、ＸおよびＸ’のうちのいずれか１つ以上が任意で修飾されて、ＰＴＭがＵＬＭ’ではない場合はリンカー基を通してＰＴＭ基に共有結合され、ＰＴＭがＵＬＭ’である場合は、ＵＬＭおよびＵＬＭ’の各々のＲ１’、Ｒ２’、Ｒ３’、ＸならびにＸ’のうちのいずれか１つ以上が任意で修飾されて、直接またはリンカー基を通して互いに共有結合される。
【０５８１】
本明細書に記載される態様または実施形態のいずれかにおいて、ＵＬＭ、および存在する場合にはＵＬＭ’は、それぞれ独立して、以下の化学構造に従う基であり、またはその薬学的に許容可能な塩、鏡像異性体、ジアステレオマー、溶媒和物、または多形体であり、
【０５８２】
【化２０１】
2020504741.tif 000233
【０５８３】
式中、
ＵＬＭ−ｈのＲ１’、Ｒ２’およびＲ３’のそれぞれは上述と同じであり、Ｘは、Ｃ＝Ｏ、Ｃ＝Ｓ、−Ｓ（Ｏ）基、またはＳ（Ｏ）２基であり、より好ましくはＣ＝Ｏ基であり、また
ＵＬＭ−ｈのＲ１’、Ｒ２’、およびＲ３’のうちのいずれか１つ以上が任意で修飾されて、ＰＴＭがＵＬＭ’ではない場合は、ＰＴＭ基にさらに共有結合されるリンカー基を結合し、またはＰＴＭがＵＬＭ’である場合は、ＵＬＭおよびＵＬＭ’の各々のＲ１’、Ｒ２’、Ｒ３’のうちのいずれか１つ以上が任意で修飾されて、直接、またはリンカー基を通して互いに共有結合される。
【０５８４】
本明細書に記載される態様または実施形態のいずれかにおいて、ＵＬＭ、および存在する場合にはＵＬＭ’、またはその薬学的に許容可能な塩、鏡像異性体、ジアステレオマー、溶媒和物もしくは多形体は、それぞれ独立して、以下の化学構造に従い、
【０５８５】
【化２０２】
2020504741.tif 000234
【０５８６】
式中、
ＵＬＭ−ＩのＲ１’、Ｒ２’、およびＲ３’のうちのいずれか１つ以上が任意で修飾されて、ＰＴＭがＵＬＭ’ではない場合は、ＰＴＭ基にさらに共有結合されるリンカー基を結合し、またはＰＴＭがＵＬＭ’である場合は、ＵＬＭおよびＵＬＭ’の各々のＲ１’、Ｒ２’、Ｒ３’のうちのいずれか１つ以上が任意で修飾されて、直接、またはリンカー基を通して互いに共有結合される。
【０５８７】
本開示のさらなる態様では、ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲ１’は、ヒドロキシル基、ま
たはヒドロキシル基もしくはカルボン酸基へと代謝され得る基であることが好ましく、それにより化合物は活性化合物のプロドラッグ型を呈する。好ましいＲ１’基の例としては、例えば、−（ＣＨ２）ｎＯＨ、（ＣＨ２）ｎ−Ｏ−（Ｃ１−Ｃ６）アルキル基、−（ＣＨ２）ｎＣＯＯＨ、−（ＣＨ２Ｏ）ｎＨ、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎＯＣ（Ｏ）−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）、または任意で置換される−（ＣＨ２）ｎＣ（Ｏ）−Ｏ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）が挙げられ、式中、ｎは０または１である。式中、Ｒ１’は、カルボン酸基、ヒドロキシル基もしくはアミン基であるか、またはそれを含有し、当該ヒドロキシル基、カルボン酸基またはアミン（それらの各々が任意で置換され得る）はさらに化学修飾されて、ＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）に結合されるリンカー基に対する共有結合を提供してもよく、
ＵＬＭ−ｇおよびＵＬＭ−ｈのＸおよびＸ’は、存在する場合、好ましくはＣ＝Ｏ、Ｃ＝Ｓ、−Ｓ（Ｏ）基またはＳ（Ｏ）２基であり、より好ましくはＣ＝Ｏ基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲ２’は、好ましくは任意で置換される−ＮＲ１−Ｔ−アリール、任意で置換される−ＮＲ１−Ｔ−ヘテロアリール基、または任意で置換される−ＮＲ１−Ｔ−複素環であり、式中、Ｒ１は、ＨまたはＣＨ３であり、好ましくはＨであり、そしてＴは任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−基であり、式中、メチレン基のそれぞれ１つは、好ましくはハロゲン、本明細書において別段に記載されるアミノ酸側鎖またはＣ１−Ｃ３アルキル基から選択される１つまたは２つの置換基、好ましくは任意で置換され得る１つまたは２つのメチル基で任意で置換されてもよく、そしてｎは０〜６であり、例えば０、１、２または３であり、０または１などである。あるいは、Ｔはまた、−（ＣＨ２Ｏ）ｎ−基、−（ＯＣＨ２）ｎ−基、−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−基、−（ＯＣＨ２ＣＨ２）ｎ−基であってもよく、それら基のすべてが任意で置換される。
【０５８８】
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲ２’に対する好ましいアリール基としては、任意で置換されるフェニル基またはナフチル基、好ましくはフェニル基が挙げられ、当該フェニル基またはナフチル基は、ＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）が結合されるリンカー基、ハロゲン（好ましくはＦまたはＣｌ）、アミン、モノアルキルアミンもしくはジアルキルアミン（好ましくはジメチルアミン）、Ｆ、Ｃｌ、ＯＨ、ＣＯＯＨ、Ｃ１−Ｃ６アルキル、好ましくはＣＨ３、ＣＦ３、ＯＭｅ、ＯＣＦ３、ＮＯ２もしくはＣＮ基（それらの各々が、フェニル環のオルト−、メタ−、および／またはパラ−位、好ましくはパラ−位で置換され得る）、任意で置換されるフェニル基（そのフェニル基自体がリンカー基（ＵＬＭ’基を含む）を介して任意でＰＴＭに付着される）、および／もしくはＦ、Ｃｌ、ＯＨ、ＣＯＯＨ、ＣＨ３、ＣＦ３、ＯＭｅ、ＯＣＦ３、ＮＯ２、またはＣＮ基（フェニル環のオルト−、メタ−、および／またはパラ−位、好ましくはパラ−位にある）のうちの少なくとも１つ、任意で置換され得るナフチル基、任意で置換されるヘテロアリール、好ましくはメチル置換されたイソキサゾールを含む任意で置換されるイソキサゾール、メチル置換されたオキサゾールを含む任意で置換されるオキサゾール、メチル置換されたチアゾールを含む任意で置換されるチアゾール、メチル置換されたイソチアゾールを含む任意で置換されるイソチアゾール、メチル置換されたピロールを含む任意で置換されるピロール、メチルイミダゾールを含む任意で置換されるイミダゾール、任意で置換されるベンズイミダゾールまたはメトキシベンジルイミダゾール、任意で置換されるオキシイミダゾールまたはメチルオキシイミダゾール、メチルジアゾール基を含む任意で置換されるジアゾール基、メチル置換されたトリアゾール基を含む任意で置換されるトリアゾール基、ハロ−（好ましくはＦ）もしくはメチル置換されたピリジン基またはオキサピリジン基（ピリジン基は酸素によりフェニル基に結合される）を含む任意で置換されるピリジン基、任意で置換されるフラン、任意で置換されるベンゾフラン、任意で置換されるジヒドロベンゾフラン、任意で置換されるインドール、インドリジンまたはアザインドリジン（２、３または４−アザインドリジン）、任意で置換されるキノリン、化学構造に従う任意で置換される基を介して任意でＰＴＭ基に結合され、
【０５８９】
【化２０３】
2020504741.tif 000235
【０５９０】
式中、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＳｃは、ＣＨＲＳＳ、ＮＲＵＲＥまたはＯであり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＨＥＴは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって、式中、ＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＳＳは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＦまたはＣｌ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、任意で置換されるＯ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換される−Ｃ（Ｏ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＵＲＥは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（好ましくはＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル）、または-Ｃ（Ｏ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）であり、各基は任意で１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基、好ましくはフッ素基で置換され、または任意で置換されるフェニル基、任意で置換されるヘテロアリール基、または任意で置換される複素環、例えばピぺリジン、モルホリン、ピロリジン、テトラヒドロフランであり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯは、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル、または任意で置換されるアリール（フェニルまたはナフチル）、ヘテロアリール、またはオキサゾール、イソキサゾール、チアゾール、イソチアゾール、イミダゾール、ジアゾール、オキシイミダゾール、ピロール、ピロリジン、フラン、ジヒドロフラン、テトラヒドロフラン、チエン、ジヒドロチエン、テトラヒドロチエン、ピリジン、ピぺリジン、ピペラジン、モルホリン、キノリン（各々好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル基、好ましくはメチル基、またはハロ基、好ましくはＦもしくはＣｌで置換される）、ベンゾフラン、インドール、インドリジン、アザインドリジンから成る群から選択される複素環基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯ１およびＲＰＲＯ２はそれぞれ独立して、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ３アルキル基であるか、またはともにケト基を形成し、かつ
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの各ｎは独立して、０、１、２、３、４、５または６（好ましく
は０または１）であるか、または任意で置換される複素環、好ましくはテトラヒドロフラン、テトラヒドロチエン、ピぺリジン、ピペラジンまたはモルホリン（それら基の各々は、置換される場合、好ましくはメチルまたはハロ（Ｆ、Ｂｒ、Ｃｌ）で置換され、それら基の各々は、リンカー基を介してＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）に任意で結合され得る）である。
【０５９１】
特定の好ましい態様において、ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの
【０５９２】
【化２０４】
2020504741.tif 000236
【０５９３】
は、
【０５９４】
【化２０５】
2020504741.tif 000237
【０５９５】
基であり、
式中、ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯは、上記と同じである。
【０５９６】
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲ２’に対する好ましいヘテロアリール基としては、任意で置換されるキノリン（ファーマコフォアに付着されるか、またはキノリン環内の任意の炭素原子上で置換され得る）、任意で置換されるインドール、任意で置換されるインドリジン、任意で置換されるアザインドリジン、任意で置換されるベンゾフランを含む任意で置換されるベンゾフラン、任意で置換されるイソキサゾール、任意で置換されるチアゾール、任意で置換されるイソチアゾール、任意で置換されるチオフェン、任意で置換されるピリジン（２−、３−または４−ピリジン）、任意で置換されるイミダゾール、任意で置換されるピロール、任意で置換されるジアゾール、任意で置換されるトリアゾール、テトラゾール、任意で置換されるオキシイミダゾール、または以下の化学構造に従う基が挙げられ、
【０５９７】
【化２０６】
2020504741.tif 000238
【０５９８】
式中、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＳｃは、ＣＨＲＳＳ、ＮＲＵＲＥまたはＯであり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＨＥＴは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって
、式中、ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＳＳは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＦまたはＣｌ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、任意で置換されるＯ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換される−Ｃ（Ｏ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＵＲＥは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（好ましくはＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル）、または-Ｃ（Ｏ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）であり、各基は任意で１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロゲン基、好ましくはフッ素基で置換され、または任意で置換される複素環、例えば、それらの各々が任意で置換されるピぺリジン、モルホリン、ピロリジン、テトラヒドロフラン、テトラヒドロチオフェン、ピぺリジン、ピペラジンなどであり、かつ
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＹＣは、ＮまたはＣ−ＲＹＣであり、式中、ＲＹＣは、Ｈ、ＯＨ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つまたは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって、式中、ＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基であり、その基のそれぞれは、リンカー基を介してＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）に任意で結合され得る。
【０５９９】
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲ２’に対する好ましい複素環基としては、テトラヒドロフラン、テトラヒドロチエン、テトラヒドロキノリン、ピぺリジン、ピペラジン、ピロリジン、モルホリン、オキサンまたはチアンが挙げられ、各基のそれぞれが、任意で置換され
てもよく、または以下の化学構造に従う基であってもよく、
【０６００】
【化２０７−１】
2020504741.tif 000239
【０６０１】
好ましくは
【０６０２】
【化２０７−２】
2020504741.tif 000240
【０６０３】
基、
式中、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯは、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル、または任意で置換されるアリール、ヘテロアリールもしくは複素環基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯ１およびＲＰＲＯ２はそれぞれ独立して、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ３アルキル基であるか、またはともにケト基を形成し、かつ
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの各ｎは独立して、０、１、２、３、４、５、または６（多くの場合、０または１）であり、各基のそれぞれがリンカー基を介してＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）に任意で結合され得る。
【０６０４】
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの好ましいＲ２’置換基としては、本明細書に開示される特定化合物（本明細書および本明細書に付随する図面に開示される特定化合物を含む）において見出されるＲ２’置換基も具体的に挙げられる（しかし、開示される特定化合物に限定されない）。これらのＲ２’置換基の各々は、任意の数のＲ３’置換基と併せて使用されてもよく、それらも本明細書に開示されている。
【０６０５】
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲ３’は好ましくは、任意で置換される−Ｔ−アリール、任意で置換される-Ｔ−ヘテロアリール、任意で置換される−Ｔ−複素環、任意で置換され
る−ＮＲ１−Ｔ−アリール、任意で置換される−ＮＲ１−Ｔ−ヘテロアリール、または任意で置換される−ＮＲ１−Ｔ−複素環である。好ましい実施形態において、Ｒ１はＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル基、好ましくはＨまたはＣＨ３、Ｔは任意で置換される-（ＣＨ２
）ｎ−基、式中、メチレン基のそれぞれ１つは、好ましくはハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル基（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）または本明細書で別途記載のあるとおりのアミノ酸の側鎖から選択される１つまたは２つの置換基で任意で置換されてもよく、好ましくはメチルであり、任意で置換されてもよく、またｎは０〜６、例えば０、１、２、または３（０または１など）である。あるいは、Ｔはまた、−（ＣＨ２Ｏ）ｎ−基、−（ＯＣＨ２）ｎ−基、−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−基、−（ＯＣＨ２ＣＨ２）ｎ−基であってもよく、それら基のそれぞれが任意で置換される。
【０６０６】
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲ３’に対する好ましいアリール基としては、任意で置換されるフェニル基またはナフチル基、好ましくはフェニル基が挙げられ、当該フェニル基ま
たはナフチル基は、リンカー基および／もしくはハロゲン（好ましくはＦまたはＣｌ）、アミン、モノアルキルアミンもしくはジアルキルアミン（好ましくはジメチルアミン）、アミド基（好ましくは-（ＣＨ２）ｍ−ＮＲ１Ｃ（Ｏ）Ｒ２基であり、式中、ｍ、Ｒ１お
よびＲ２は上記と同じである）、ハロ（多くの場合、ＦまたはＣｌ）、ＯＨ、ＣＨ３、ＣＦ３、ＯＭｅ、ＯＣＦ３、ＮＯ２、ＣＮまたはＳ（Ｏ）２ＲＳ基（ＲＳは、Ｃ１−Ｃ６アルキル基、任意で置換されるアリール、ヘテロアリールもしくは複素環基、または（ＣＨ２）ｍＮＲ１Ｒ２基である）であって、それらの各々はフェニル環のオルト、メタ、および／またはパラ位（好ましくはパラ位）で置換され得るもの、またはアリール（好ましくはフェニル）、ヘテロアリール、または複素環を介してＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）に任意で結合される。好ましくは、前記置換基のフェニル基は、任意で置換されるフェニル基（すなわち、置換基のフェニル基それ自身が好ましくは、Ｆ、Ｃｌ、ＯＨ、ＳＨ、ＣＯＯＨ、ＣＨ３、ＣＦ３、ＯＭｅ、ＯＣＦ３、ＮＯ２、ＣＮ、またはＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）に付着されるリンカー基のうちの少なくとも１つで置換され、置換は、フェニル環のオルト、メタ、および／またはパラ位、好ましくはパラ位で発生する）、上述を含む任意で置換され得るナフチル基、任意で置換されるヘテロアリール（好ましくはメチル置換されたイソキサゾールを含む任意で置換されるイソキサゾール、メチル置換されたオキサゾールを含む任意で置換されるオキサゾール、メチル置換されたチアゾールを含む任意で置換されるチアゾール、メチル置換されたピロールを含む任意で置換されるピロール、メチルイミダゾール、ベンジルイミダゾールもしくはメトキシベンジルイミダゾールを含む任意で置換されるイミダゾール、オキシイミダゾールもしくはメチルオキシイミダゾール、メチルジアゾール基を含む任意で置換されるジアゾール基、メチル置換されたトリアゾール基を含む任意で置換されるトリアゾール基、ハロ（好ましくはＦ）もしくはメチル置換されたピリジン基またはオキサピリジン基（ピリジン基は酸素でフェニル基に結合されている）を含むピリジン基、または任意で置換される複素環（テトラヒドロフラン、テトラヒドロチオフェン、ピロリジン、ピぺリジン、モルホリン、ピペラジン、テトラヒドロキノリン、オキサン、またはチアン）である。アリール、ヘテロアリールまたは複素環の各基は、リンカー基を介してＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）に任意で結合され得る。
【０６０７】
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲ３’に対する好ましいヘテロアリール基としては、任意で置換されるキノリン（ファーマコフォアに付着されるか、キノリン環内の任意の炭素原子上で置換され得る）、任意で置換されるインドール（ジヒドロインドールを含む）、任意で置換されるインドリジン、任意で置換されるアザインドリジン（２、３、または４−アザインドリジン）、任意で置換されるベンズイミダゾール、ベンゾジアゾール、ベンズオキソフラン、任意で置換されるイミダゾール、任意で置換されるイソキサゾール、任意で置換されるオキサゾール（好ましくはメチル置換される）、任意で置換されるジアゾール、任意で置換されるトリアゾール、テトラゾール、任意で置換されるベンゾフラン、任意で置換されるチオフェン、任意で置換されるチアゾール（好ましくはメチル置換および／またはチオール置換される）、任意で置換されるイソチアゾール、任意で置換されるトリアゾール（好ましくはメチル基、トリイソプロピルシリル基、任意で置換される（ＣＨ２）ｍ−Ｏ−Ｃ１−Ｃ６アルキル基、または任意で置換される（ＣＨ２）ｍ−Ｃ（Ｏ）−Ｏ−Ｃ１−Ｃ６アルキル基で置換される１，２，３−トリアゾール）、任意で置換されるピリジン（２、３、または４−ピリジン）、または以下の化学構造による基が挙げられ、
【０６０８】
【化２０８】
2020504741.tif 000241
【０６０９】
式中、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＳｃは、ＣＨＲＳＳ、ＮＲＵＲＥまたはＯであり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＨＥＴは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって、式中、ＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基であり、ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＳＳは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＦまたはＣｌ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、任意で置換されるＯ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換される−Ｃ（Ｏ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）であり、ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＵＲＥは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（好ましくはＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル）、または-Ｃ（Ｏ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）であり、各基は任意で１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロゲン基、好ましくはフッ素基で置換され、または任意で置換される複素環、例えば、それらの各々が任意で置換されるピぺリジン、モルホリン、ピロリジン、テトラヒドロフラン、テトラヒドロチオフェン、ピぺリジン、ピペラジンなどであり、かつＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＹＣは、ＮまたはＣ−ＲＹＣであり、式中、ＲＹＣは、Ｈ、ＯＨ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つまたは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって、式中、ＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基である。前記ヘテロアリール基のそれぞれは、リンカー基を介してＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）に任意で結合され得る。
【０６１０】
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲ３’に対する好ましい複素環基としては、テトラヒドロキノリン、ピぺリジン、ピペラジン、ピロリジン、モルホリン、テトラヒドロフラン、テトラヒドロチオフェン、オキサンまたはチアンが挙げられ、各基のそれぞれが、任意で置換されてもよく、または以下の化学構造に従う基であってもよく、
【０６１１】
【化２０９−１】
2020504741.tif 000242
【０６１２】
好ましくは
【０６１３】
【化２０９−２】
2020504741.tif 000243
【０６１４】
基、
式中、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯは、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル、または任意で置換されるアリール（フェニルまたはナフチル）、ヘテロアリール、またはオキサゾール、イソキサゾール、チアゾール、イソチアゾール、イミダゾール、ジアゾール、オキシイミダゾール、ピロール、ピロリジン、フラン、ジヒドロフラン、テトラヒドロフラン、チエン、ジヒドロチエン、テトラヒドロチエン、ピリジン、ピぺリジン、ピペラジン、モルホリン、キノリン（各々好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル基、好ましくはメチル基、またはハロ基、好ましくはＦもしくはＣｌで置換される）、ベンゾフラン、インドール、インドリジン、アザインドリジンから成る群から選択される複素環基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯ１およびＲＰＲＯ２はそれぞれ独立して、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ３アルキル基であるか、またはともにケト基を形成し、また
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの各ｎは独立して、０、１、２、３、４、５、または６（好ましくは０または１）であり、前記複素環基のそれぞれがリンカー基を介してＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）に任意で結合され得る。
【０６１５】
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの好ましいＲ３’置換基としては、本明細書に開示される特定された化合物（本明細書および本明細書に付随する図面に開示される特定化合物を含む）において見出されるＲ３’置換基も具体的に挙げられる（しかし、開示される特定化合物に限定されない）。これらのＲ３’置換基の各々は、任意の数のＲ２’置換基と併せて使用されてもよく、それらも本明細書に開示されている。
【０６１６】
特定の代替的な好ましい実施形態において、ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲ２’は、任意で置換される−ＮＲ１−ＸＲ２’−アルキル基、−ＮＲ１−ＸＲ２’−アリール基；任意で置換される−ＮＲ１−ＸＲ２’−ＨＥＴ、任意で置換される−ＮＲ１−ＸＲ２’−アリール−ＨＥＴ、または任意で置換される−ＮＲ１−ＸＲ２’−ＨＥＴ−アリールであり、式中、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲ１は、ＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル基（好ましくはＨ）であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＸＲ２’は、任意で置換される-(ＣＨ２）ｎ−、−(ＣＨ２）ｎ−ＣＨ（Ｘｖ）＝ＣＨ（Ｘｖ）−（シスまたはトランス）、−（ＣＨ２）ｎ−ＣＨ≡ＣＨ−、−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−、またはＣ３−Ｃ６シクロアルキル基であり、またＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＸｖは、Ｈ、ハロ、または任意で１つもしくは２つのヒドロキ
シル基または最大で３つのハロゲン基で置換されるＣ１−Ｃ３アルキル基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのアルキルは、任意で置換されるＣ１−Ｃ１０アルキル（好ましくはＣ１−Ｃ６アルキル）基であり（特定の好ましい実施形態において、アルキル基は、ハロ基、多くの場合はＣｌまたはＢｒで末端が閉じられている）、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのアリールは、任意で置換されるフェニル基またはナフチル基であり（好ましくはフェニル基）、また
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＨＥＴは、任意で置換されるオキサゾール、イソキサゾール、チアゾール、イソチアゾール、イミダゾール、ジアゾール、オキシイミダゾール、ピロール、ピロリジン、フラン、ジヒドロフラン、テトラヒドロフラン、チエン、ジヒドロチエン、テトラヒドロチエン、ピリジン、ピぺリジン、ピペラジン、モルホリン、ベンゾフラン、インドール、インドリジン、アザインドリジン、キノリン（置換される場合、各々好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル基、好ましくはメチル、またはハロ基、好ましくはＦもしくはＣｌで置換される）、または以下の化学構造に従う基であり、
【０６１７】
【化２１０】
2020504741.tif 000244
【０６１８】
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＳｃは、ＣＨＲＳＳ、ＮＲＵＲＥまたはＯであり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＨＥＴは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって、式中、ＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基であり、ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＳＳは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＦまたはＣｌ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、任意で置換されるＯ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換される−Ｃ（Ｏ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＵＲＥは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（好ましくはＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル）、または-Ｃ（Ｏ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）であり、各基は任意で１
つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロゲン、好ましくはフッ素基で置換され、または任意で置換される複素環、例えば、それらの各々が任意で置換されるピぺ
リジン、モルホリン、ピロリジン、テトラヒドロフラン、テトラヒドロチオフェン、ピぺリジン、ピペラジンなどであり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＹＣは、ＮまたはＣ−ＲＹＣであり、式中、ＲＹＣは、Ｈ、ＯＨ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つまたは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって、式中、ＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキ
ル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯは、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル、または任意で置換されるアリール（フェニルまたはナフチル）、ヘテロアリール、あるいはオキサゾール、イソキサゾール、チアゾール、イソチアゾール、イミダゾール、ジアゾール、オキシイミダゾール、ピロール、ピロリジン、フラン、ジヒドロフラン、テトラヒドロフラン、チエン、ジヒドロチエン、テトラヒドロチエン、ピリジン、ピぺリジン、ピペラジン、モルホリン、キノリン（各々好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル基、好ましくはメチル基、またはハロ基、好ましくはＦもしくはＣｌで置換される）、ベンゾフラン、インドール、インドリジン、アザインドリジンから成る群から選択される複素環基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯ１およびＲＰＲＯ２はそれぞれ独立して、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ３アルキル基であるか、またはともにケト基を形成し、かつ
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの各ｎは独立して、０、１、２、３、４、５、または６（好ましくは０または１）である。
【０６１９】
前記基のそれぞれは、リンカー基を介してＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）に任意で結合され得る。
【０６２０】
本開示の特定の代替的な実施形態において、ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲ３’は、任意で置換される-（ＣＨ２）ｎ−（Ｖ）ｎ’−（ＣＨ２）ｎ−（Ｖ）ｎ’−ＲＳ３’基、任
意で置換される−（ＣＨ２）ｎ−Ｎ（Ｒ１’）（Ｃ＝Ｏ）ｍ’−（Ｖ）ｎ’−ＲＳ３’基、任意で置換される−ＸＲ３’−アルキル基、任意で置換される−ＸＲ３’−アリール基；任意で置換される−ＸＲ３’−ＨＥＴ基、任意で置換される−ＸＲ３’−アリール−ＨＥＴ基、または任意で置換される−ＸＲ３’−ＨＥＴ−アリール基であり、
式中、
ＲＳ３’は、任意で置換されるアルキル基（Ｃ１−Ｃ１０、好ましくはＣ１−Ｃ６アルキル）、任意で置換されるアリール基またはＨＥＴ基であり、
Ｒ１’は、ＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル基（好ましくはＨ）であり、
ＶはＯ、ＳまたはＮＲ１’であり、
ＸＲ３’は、-（ＣＨ２）ｎ−、−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−、−(ＣＨ２）ｎ−ＣＨ（Ｘｖ）＝ＣＨ（Ｘｖ）−（シスまたはトランス）、−(ＣＨ２）ｎ−ＣＨ≡ＣＨ−、またはＣ３−Ｃ６シクロアルキル基であり、それらすべて任意で置換され、
Ｘｖは、Ｈ、ハロ、または任意で１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロゲン基で置換されるＣ１−Ｃ３アルキル基であり、
アルキルは、任意で置換されるＣ１−Ｃ１０アルキル（好ましくはＣ１−Ｃ６アルキル）基であり（特定の好ましい実施形態において、アルキル基は、ハロ基、多くの場合はＣｌまたはＢｒで末端が閉じられている）、
アリールは、任意で置換されるフェニル基またはナフチル基であり（好ましくはフェニル基）、またＨＥＴは、任意で置換されるオキサゾール、イソキサゾール、チアゾール、イソチアゾール、イミダゾール、ジアゾール、オキシイミダゾール、ピロール、ピロリジン、フラン、ジヒドロフラン、テトラヒドロフラン、チエン、ジヒドロチエン、テトラヒドロチエン、ピリジン、ピぺリジン、ピペラジン、モルホリン、ベンゾフラン、インドール、インドリ
ジン、アザインドリジン、キノリン（置換される場合、各々好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル基、好ましくはメチル、またはハロ基、好ましくはＦもしくはＣｌで置換される）、または以下の構造に従う基であり、
【０６２１】
【化２１１】
2020504741.tif 000245
【０６２２】
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＳｃは、ＣＨＲＳＳ、ＮＲＵＲＥまたはＯであり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＨＥＴは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって
、式中、ＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＳＳは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＦまたはＣｌ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、任意で置換されるＯ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換される−Ｃ（Ｏ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＵＲＥは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（好ましくはＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル）、または-Ｃ（Ｏ）（Ｃ０−Ｃ６アルキル）であり、各基は任意で１
つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロゲン、好ましくはフッ素基で置換され、または任意で置換される複素環、例えば、それらの各々が任意で置換されるピぺリジン、モルホリン、ピロリジン、テトラヒドロフラン、テトラヒドロチオフェン、ピぺリジン、ピペラジンなどであり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＹＣは、ＮまたはＣ−ＲＹＣであり、式中、ＲＹＣは、Ｈ、ＯＨ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つまたは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって、式中、ＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキ
ル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯは、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル、また
は任意で置換されるアリール（フェニルまたはナフチル）、ヘテロアリール、あるいはオキサゾール、イソキサゾール、チアゾール、イソチアゾール、イミダゾール、ジアゾール、オキシイミダゾール、ピロール、ピロリジン、フラン、ジヒドロフラン、テトラヒドロフラン、チエン、ジヒドロチエン、テトラヒドロチエン、ピリジン、ピぺリジン、ピペラジン、モルホリン、キノリン（各々好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル基、好ましくはメチル基、またはハロ基、好ましくはＦもしくはＣｌで置換される）、ベンゾフラン、インドール、インドリジン、アザインドリジンから成る群から選択される複素環基である、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯ１およびＲＰＲＯ２はそれぞれ独立して、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ３アルキル基であるか、またはともにケト基を形成し、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの各ｎは独立して、０、１、２、３、４、５、または６（好ましくは０または１）であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの各ｍ’は、０または１であり、また
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの各ｎ’は、０または１であり、
式中、好ましくはアルキル基、アリール基またはＨｅｔ基上の前記化合物のそれぞれは任意で、リンカー基を介してＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）に結合される。
【０６２３】
代替的な実施形態において、ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲ３’は、-（ＣＨ２）ｎ−ア
リール、−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−アリール、−（ＣＨ２）ｎ−ＨＥＴまたは−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−ＨＥＴであり、
式中、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの前記アリールは、１つまたは２つの置換基で任意で置換されるフェニルであり、当該置換基は、好ましくは−（ＣＨ２）ｎＯＨ、それ自身がＣＮ、ハロ（最大で３つのハロ基）、ＯＨ、−（ＣＨ２）ｎＯ（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、アミン、モノ−またはジ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）アミンでさらに任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキルから選択され、アミン上のアルキル基は、１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ（好ましくはＦ、Ｃｌ）基で任意で置換され、または
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの前記アリール基は、−（ＣＨ２）ｎＯＨ、−（ＣＨ２）ｎ−Ｏ−（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−（ＣＨ２）ｎ−Ｏ−（ＣＨ２）ｎ−（Ｃ１−Ｃ６）アルキル、−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）（Ｃ０−Ｃ６）アルキル、−（ＣＨ２）ｎ−Ｃ（Ｏ）Ｏ（Ｃ０−Ｃ６）アルキル、−（ＣＨ２）ｎ−ＯＣ（Ｏ）（Ｃ０−Ｃ６）アルキル、アミン、モノ−またはジ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）アミンで置換され、アミン上のアルキル基は、１つもしくは２つのヒドロキシル基、または最大で３つのハロ（好ましくはＦ、Ｃｌ）基、ＣＮ、ＮＯ２、任意で置換される−（ＣＨ２）ｎ−（Ｖ）ｍ’−(ＣＨ２）ｎ−（Ｖ）ｍ’−（Ｃ１−Ｃ６）アルキル基、-（Ｖ）ｍ’−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−ＲＰＥＧ基で任意で置換され、式中、ＶはＯ、ＳまたはＮＲ１’であり、Ｒ１’はＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル基（好ましくはＨ）であり、そしてＲＰＥＧはＨまたは任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル基（カルボキシル基で任意で置換されるものを含む）であり、または
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの前記アリール基は、オキサゾール、イソキサゾール、チアゾール、イソチアゾール、イミダゾール、ジアゾール、オキシイミダゾール、ピロール、ピロリジン、フラン、ジヒドロフラン、テトラヒドロフラン、チエン、ジヒドロチエン、テトラヒドロチエン、ピリジン、ピぺリジン、ピペラジン、モルホリン、キノリン、ベンゾフラン、インドール、インドリジン、アザインドリジン（置換される場合、各々好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル基、好ましくはメチル、またはハロ基、好ましくはＦもしくはＣｌで置換される）、または以下の化学構造に従う基から成る群から選択されるヘテロアリールを含む複素環で任意で置換され、
【０６２４】
【化２１２】
2020504741.tif 000246
【０６２５】
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＳｃは、ＣＨＲＳＳ、ＮＲＵＲＥまたはＯであり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＨＥＴは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって、式中、ＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＳＳは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＦまたはＣｌ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、任意で置換されるＯ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換される−Ｃ（Ｏ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＵＲＥは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（好ましくはＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル）、または-Ｃ（Ｏ）（Ｃ０−Ｃ６アルキル）であり、各基は任意で１
つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロゲン、好ましくはフッ素基で置換され、または任意で置換される複素環、例えば、それらの各々が任意で置換されるピぺリジン、モルホリン、ピロリジン、テトラヒドロフラン、テトラヒドロチオフェン、ピぺリジン、ピペラジンなどであり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＹＣは、ＮまたはＣ−ＲＹＣであり、式中、ＲＹＣは、Ｈ、ＯＨ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つまたは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって、式中、ＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキ
ル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯは、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル、または任意で置換されるアリール（フェニルまたはナフチル）、ヘテロアリール、あるいはオキサゾール、イソキサゾール、チアゾール、イソチアゾール、イミダゾール、ジアゾール、オキシイミダゾール、ピロール、ピロリジン、フラン、ジヒドロフラン、テトラヒドロフラン、チエン、ジヒドロチエン、テトラヒドロチエン、ピリジン、ピぺリジン、ピペラ
ジン、モルホリン、キノリン（各々好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル基、好ましくはメチル基、またはハロ基、好ましくはＦもしくはＣｌで置換される）、ベンゾフラン、インドール、インドリジン、アザインドリジンから成る群から選択される複素環基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯ１およびＲＰＲＯ２はそれぞれ独立して、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ３アルキル基であるか、またはともにケト基を形成し、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＨＥＴは、好ましくは、オキサゾール、イソキサゾール、チアゾール、イソチアゾール、イミダゾール、ジアゾール、オキシイミダゾール、ピロール、ピロリジン、フラン、ジヒドロフラン、テトラヒドロフラン、チエン、ジヒドロチエン、テトラヒドロチエン、ピリジン、ピぺリジン、ピペラジン、モルホリン、キノリン（各々好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル基、好ましくはメチル、またはハロ基、好ましくはＦもしくはＣｌで置換される）、ベンゾフラン、インドール、インドリジン、アザインドリジン、または以下の構造に従う基であり、
【０６２６】
【化２１３】
2020504741.tif 000247
【０６２７】
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＳｃは、ＣＨＲＳＳ、ＮＲＵＲＥまたはＯであり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＨＥＴは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって、式中、ＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＳＳは、Ｈ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＦまたはＣｌ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、任意で置換されるＯ−（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換される−Ｃ（Ｏ）（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＵＲＥは、Ｈ、Ｃ１−Ｃ６アルキル（好ましくはＨまたはＣ１−Ｃ３アルキル）、または-Ｃ（Ｏ）（Ｃ０−Ｃ６アルキル）であり、各基は任意で１
つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基、好ましくはフッ素基で置換され、または任意で置換される複素環、例えば、それらの各々が任意で置換されるピぺリジン、モルホリン、ピロリジン、テトラヒドロフラン、テトラヒドロチオフェン、ピぺリ
ジン、ピペラジンなどであり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＹＣは、ＮまたはＣ−ＲＹＣであり、式中、ＲＹＣは、Ｈ、ＯＨ、ＣＮ、ＮＯ２、ハロ（好ましくはＣｌまたはＦ）、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（好ましくは１つもしくは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基（例えばＣＦ３）で置換される）、任意で置換されるＯ（Ｃ１−Ｃ６アルキル）（好ましくは１つまたは２つのヒドロキシル基または最大で３つのハロ基で置換される）、または任意で置換されるアセチレン基-Ｃ≡Ｃ−Ｒａであって、式中、ＲａはＨまたはＣ１−Ｃ６アルキ
ル基（好ましくはＣ１−Ｃ３アルキル）であるアセチレン基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯは、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル、または任意で置換されるアリール、ヘテロアリールもしくは複素環基であり、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉのＲＰＲＯ１およびＲＰＲＯ２は、それぞれ独立して、Ｈ、任意で置換されるＣ１−Ｃ３アルキル基であるか、またはともにケト基を形成し、
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの各ｍ’は独立して、０または１であり、また
ＵＬＭ−ｇ〜ＵＬＭ−ｉの各ｎは独立して、０、１、２、３、４、５、または６（好ましくは０または１）であり、
式中、好ましくは前記アリール基またはＨＥＴ基の前記化合物のそれぞれは任意で、リンカー基を介してＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）に結合される。
【０６２８】
さらに追加的実施形態において、好ましい化合物としては以下の化学構造に従うもの、またはその薬学的に許容可能な塩、立体異性体、溶媒和物、もしくは、多形体が挙げられを含み、前記化合物はそれぞれリンカー基を介してＰＴＭ基（ＵＬＭ’基を含む）に任意で結合され、
【０６２９】
【化２１４】
2020504741.tif 000248
【０６３０】
式中、
ＵＬＭ−ｉのＲ１’は、ＯＨ、または患者もしくは対象においてＯＨへと代謝される基であり、
ＵＬＭ−ｉのＲ２’は、-ＮＨ−ＣＨ２−アリール−ＨＥＴ−（好ましくはメチル置換さ
れたチアゾールに直接結合されたフェニル）であり、
ＵＬＭ−ｉのＲ３’は、-ＣＨＲＣＲ３’−ＮＨ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ３Ｐ１基または-ＣＨＲＣＲ３’−Ｒ３Ｐ２基であり、
ＵＬＭ−ｉのＲＣＲ３’は、Ｃ１−Ｃ４アルキル基、好ましくはメチル、イソプロピル、またはｔｅｒｔ−ブチルであり、
ＵＬＭ−ｉのＲ３Ｐ１は、Ｃ１−Ｃ３アルキル（好ましくはメチル）、任意で置換されるオキセタン基（好ましくはメチル置換された-（ＣＨ２）ｎＯＣＨ３基で、式中、ｎは１
または２（好ましくは２）のもの）、または
【０６３１】
【化２１５】
2020504741.tif 000249
【０６３２】
基（エチルエーテル基は、好ましくはフェニル部分でメタ置換されている）、モルホリノ基（２位または３位でカルボニルに結合される）であり、
ＵＬＭ−ｉのＲ３Ｐ２は、
【０６３３】
【化２１６】
2020504741.tif 000250
【０６３４】
基であり、
ＵＬＭ−ｉのアリールは、フェニルであり、
ＵＬＭ−ｉのＨＥＴは、任意で置換されるチアゾール、またはイソチアゾールであり、また
ＵＬＭ−ｉのＲＨＥＴは、Ｈまたはハロ基（好ましくはＨ）
である。
【０６３５】
特定の態様において、二官能性化合物はユビキチンＥ３リガーゼ結合部分（ＵＬＭ）を含み、当該ＵＬＭは、以下の化学構造に従う基、またはその薬学的に許容可能な塩、立体異性体、溶媒和物もしくは多形体であり、
【０６３６】
【化２１７】
2020504741.tif 000251
【０６３７】
式中、
ＵＬＭ−ｊの各Ｒ５およびＲ６は独立して、ＯＨ、ＳＨ、もしくは任意で置換されるアルキルであるか、またはＲ５、Ｒ６およびそれらが付着する炭素原子はカルボニルを形成し、
ＵＬＭ−ｊのＲ７は、Ｈまたは任意で置換されるアルキルであり、
ＵＬＭ−ｊのＥは、結合、Ｃ＝Ｏ、またはＣ＝Ｓであり、
ＵＬＭ−ｊのＧは、結合、任意で置換されるアルキル、−ＣＯＯＨ、またはＣ＝Ｊであり、
ＵＬＭ−ｊのＪは、ＯまたはＮ−Ｒ８であり、
ＵＬＭ−ｊのＲ８は、Ｈ、ＣＮ、任意で置換されるアルキル、または任意で置換されるアルコキシであり、
ＵＬＭ−ｊのＭは、任意で置換されるアリール、任意で置換されるヘテロアリール、任意
で置換される複素環式、または
【０６３８】
【化２１８】
2020504741.tif 000252
【０６３９】
であり、
ＵＬＭ−ｊのＲ９およびＲ１０は各々独立して、Ｈ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるヒドロキシアルキル、任意で置換されるチオアルキル、ジスルフィド結合したＵＬＭ、任意で置換されるヘテロアリールまたはハロアルキルであるか、あるいはＲ９、Ｒ１０、およびそれらが付着する炭素原子が、任意で置換されるシクロアルキルを形成し、
ＵＬＭ−ｊのＲ１１は、任意で置換される複素環式、任意で置換されるアルコキシ、任意で置換されるヘテロアリール、任意で置換されるアリール、または
【０６４０】
【化２１９】
2020504741.tif 000253
【０６４１】
であり、
ＵＬＭ−ｊのＲ１２は、Ｈまたは任意で置換されるアルキルであり、
ＵＬＭ−ｊのＲ１３は、Ｈ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるアルキルカルボニル、任意で置換される（シクロアルキル）アルキルカルボニル、任意で置換されるアラルキルカルボニル、任意で置換されるアリールカルボニル、任意で置換される（ヘテロシクリル）カルボニル、または任意で置換されるアラルキル、任意で置換される（オキソアルキル）カルバミン酸塩であり、
ＵＬＭ−ｊの各Ｒ１４は独立して、Ｈ、ハロアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるアルキル、または任意で置換されるヘテロシクロアルキルであり、
ＵＬＭ−ｊのＲ１５は、Ｈ、任意で置換されるヘテロアリール、ハロアルキル、任意で置換されるアリール、任意で置換されるアルコキシ、または任意で置換されるヘテロシクリルであり、
ＵＬＭ−ｊの各Ｒ１６は独立して、ハロ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるハロアルキル、ＣＮ、または任意で置換されるハロアルコキシであり、
ＵＬＭ−ｊの各Ｒ２５は独立して、Ｈまたは任意で置換されるアルキルであるか、または両方のＲ２５基がともにオキソまたは任意で置換されるシクロアルキル基を形成することができ、
ＵＬＭ−ｊのＲ２３は、ＨまたはＯＨであり、
ＵＬＭ−ｊのＺ１、Ｚ２、Ｚ３およびＺ４は独立してＣまたはＮであり、かつ
ＵＬＭ−ｊのｏは、０、１、２、３もしくは４である。
【０６４２】
特定の実施形態において、ＵＬＭ−ｊのＧは、Ｃ＝Ｊであり、ＪはＯであり、Ｒ７はＨであり、各Ｒ１４はＨであり、そしてｏは０である。
【０６４３】
特定の実施形態において、ＵＬＭ−ｊのＧは、Ｃ＝Ｊであり、ＪはＯであり、Ｒ７はＨであり、各Ｒ１４はＨであり、Ｒ１５は任意で置換されるヘテロアリールであり、そしてｏは０である。他の例では、ＥはＣ＝Ｏであり、Ｍは
【０６４４】
【化２２０】
2020504741.tif 000254
【０６４５】
である。
特定の実施形態において、ＵＬＭ−ｊのＥはＣ＝Ｏであり、Ｒ１１は任意で置換される複素環式または
【０６４６】
【化２２１】
2020504741.tif 000255
【０６４７】
であり、Ｍは
【０６４８】
【化２２２】
2020504741.tif 000256
【０６４９】
である。
特定の実施形態において、ＵＬＭ−ｊのＥはＣ＝Ｏであり、Ｍは
【０６５０】
【化２２３】
2020504741.tif 000257
【０６５１】
であり、そしてＲ１１は
【０６５２】
【化２２４】
2020504741.tif 000258
【０６５３】
であり、各Ｒ１８は独立してハロ、任意で置換されるアルコキシ、シアノ、任意で置換されるアルキル、ハロアルキル、またはハロアルコキシであり、そしてｐは０、１、２、３または４である。
【０６５４】
特定の実施形態において、ＵＬＭ、および存在する場合にはＵＬＭ’はそれぞれ独立して、以下の化学構造に従う基であり、
【０６５５】
【化２２５】
2020504741.tif 000259
【０６５６】
式中、
ＵＬＭ−ｋのＧは、Ｃ＝Ｊであり、ＪはＯであり、
ＵＬＭ−ｋのＲ７はＨであり、
ＵＬＭ−ｋの各Ｒ１４はＨであり、
ＵＬＭ−ｋのｏは０であり、
ＵＬＭ−ｋのＲ１５は
【０６５７】
【化２２６】
2020504741.tif 000260
【０６５８】
であり、かつ
ＵＬＭ−ｋのＲ１７は、Ｈ、ハロ、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるアルケニル、およびハロアルキルである。
【０６５９】
他の例において、ＵＬＭ−ｋのＲ１７はアルキル（例えばメチル）またはシクロアルキル（例えばシクロプロピル）である。
【０６６０】
他の実施形態において、ＵＬＭ、および存在する場合にはＵＬＭ’はそれぞれ独立して、以下の化学構造に従う基であり、
【０６６１】
【化２２７】
2020504741.tif 000261
【０６６２】
式中、
ＵＬＭ−ｋのＧは、Ｃ＝Ｊであり、ＪはＯであり、
ＵＬＭ−ｋのＲ７はＨであり、
ＵＬＭ−ｋの各Ｒ１４はＨであり、
ＵＬＭ−ｋのｏは０であり、また
ＵＬＭ−ｋのＲ１５は、以下から成る群から選択され、
【０６６３】
【化２２８】
2020504741.tif 000262
【０６６４】
式中、ＵＬＭ−ｋのＲ３０はＨまたは任意で置換されるアルキルである。
他の実施形態において、ＵＬＭ、および存在する場合にはＵＬＭ’はそれぞれ独立して、以下の化学構造に従う基であり、
【０６６５】
【化２２９】
2020504741.tif 000263
【０６６６】
式中、
ＵＬＭ−ｋのＥは、Ｃ＝Ｏであり、
ＵＬＭ−ｋのＭは
【０６６７】
【化２３０】
2020504741.tif 000264
【０６６８】
であり、かつ
ＵＬＭ−ｋのＲ１１は、以下から成る群から選択される。
【０６６９】
【化２３１】
2020504741.tif 000265
【０６７０】
さらに他の実施形態において、以下の化学構造の化合物は、
【０６７１】
【化２３２】
2020504741.tif 000266
【０６７２】
式中、ＵＬＭ−ｋのＥは、Ｃ＝Ｏであり、
ＵＬＭ−ｋのＲ１１は
【０６７３】
【化２３３】
2020504741.tif 000267
【０６７４】
であり、また
ＵＬＭ−ｋのＭは、
【０６７５】
【化２３４】
2020504741.tif 000268
【０６７６】
であり、
ＵＬＭ−ｋのｑは、１または２であり、
ＵＬＭ−ｋのＲ２０は、Ｈ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるシクロアルキル、任意で置換されるアリール、または
【０６７７】
【化２３５】
2020504741.tif 000269
【０６７８】
であり、
ＵＬＭ−ｋのＲ２１は、Ｈまたは任意で置換されるアルキルであり、かつ
ＵＬＭ−ｋのＲ２２は、Ｈ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるアルコキシ、またはハロアルキルである。
【０６７９】
本明細書に記載される任意の実施形態において、ＵＬＭ−ｊまたはＵＬＭ−ｋのＲ１１は、以下から成る群から選択される。
【０６８０】
【化２３６−１】
2020504741.tif 000270
【０６８１】
【化２３６−２】
2020504741.tif 000271
【０６８２】
【化２３６−３】
2020504741.tif 000272
【０６８３】
特定の実施形態において、ＵＬＭ−ｊまたはＵＬＭ−ｋのＲ１１は、以下から成る群から選択される。
【０６８４】
【化２３７−１】
2020504741.tif 000273
【０６８５】
【化２３７−２】
2020504741.tif 000274
【０６８６】
【化２３７−３】
2020504741.tif 000275
【０６８７】
特定の実施形態において、ＵＬＭ（または存在する場合にはＵＬＭ’）は、以下の化学構造に従う基であり、
【０６８８】
【化２３８】
2020504741.tif 000276
【０６８９】
式中、
ＵＬＭ−ｌのＸは、ＯまたはＳであり、
ＵＬＭ−ｌのＹは、Ｈ、メチルまたはエチルであり、
ＵＬＭ−ｌのＲ１７は、Ｈ、メチル、エチル、ヒドロキシメチル、またはシクロプロピルであり、
ＵＬＭ−ｌのＭは、任意で置換されるアリール、任意で置換されるヘテロアリール、または
【０６９０】
【化２３９】
2020504741.tif 000277
【０６９１】
であり、
ＵＬＭ−ｌのＲ９は、Ｈであり、
ＵＬＭ−ｌのＲ１０は、Ｈ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるハロアルキル、任意で置換されるヘテロアリール、任意で置換されるアリール、任意で置換されるヒドロキシアルキル、任意で置換されるチオアルキル、またはシクロアルキルであり、
ＵＬＭ−ｌのＲ１１は、任意で置換されるヘテロ芳香族、任意で置換される複素環式、任意で置換されるアリール、または
【０６９２】
【化２４０】
2020504741.tif 000278
【０６９３】
であり、
ＵＬＭ−ｌのＲ１２は、Ｈまたは任意で置換されるアルキルであり、かつ
ＵＬＭ−ｌのＲ１３は、Ｈ、任意で置換されるアルキル、任意で置換されるアルキルカルボニル、任意で置換される（シクロアルキル）アルキルカルボニル、任意で置換されるアラルキルカルボニル、任意で置換されるアリールカルボニル、任意で置換される（ヘテロシクリル）カルボニル、または任意で置換されるアラルキル、任意で置換される（オキソアルキル）カルバミン酸塩である。
【０６９４】
一部の実施形態において、ＵＬＭ、および存在する場合にはＵＬＭ’はそれぞれ独立して、以下の化学構造に従う基であり、
【０６９５】
【化２４１】
2020504741.tif 000279
【０６９６】
式中、
ＵＬＭ−ｍのＹは、Ｈ、メチオール（ｍｅｔｈｙｏｌ）またはエチルであり、
ＵＬＭ−ｍのＲ９は、Ｈであり、
Ｒ１０は、イソプロピル、ｔｅｒｔ−ブチル、ｓｅｃ−ブチル、シクロペンチル、または
シクロヘキシルであり、
ＵＬＭ−ｍのＲ１１は、任意で置換されるアミド、任意で置換されるイソインドリノン、任意で置換されるイソオキサゾール、任意で置換される複素環である。
【０６９７】
本開示の他の実施形態において、ＵＬＭ、および存在する場合にはＵＬＭ’はそれぞれ独立して、以下の化学構造に従う基であり、
【０６９８】
【化２４２】
2020504741.tif 000280
【０６９９】
式中、
ＵＬＭ−ｎのＲ１７は、メチル、エチル、またはシクロプロピルであり、かつ
ＵＬＭ−ｎのＲ９、Ｒ１０、およびＲ１１は、上記に定義されるとおりである。他の例では、Ｒ９は、Ｈであり、かつ
ＵＬＭ−ｎのＲ１０は、Ｈ、アルキル、またはシクロアルキル（好ましくはイソプロピル、ｔｅｒｔ−ブチル、ｓｅｃ−ブチル、シクロペンチル、またはシクロヘキシル）である。
【０７００】
本明細書に記載される態様または実施形態のいずれかにおいて、本明細書に記載されるＵＬＭ（または存在する場合、ＵＬＭ’）は、その薬学的に許容可能な塩、鏡像異性体、ジアステレオマー、溶媒和物、または多形体であってもよい。さらに、本明細書に記載される態様または実施形態のいずれかにおいて、本明細書に記載されるＵＬＭ（または存在する場合、ＵＬＭ’）は、結合を介して直接、または化学リンカーにより、ＰＴＭに連結されてもよい。
【０７０１】
本開示の特定の態様において、ＵＬＭ部分は、以下から成る群から選択され、
【化２４３−１】
2020504741.tif 000281
【０７０２】
【化２４３−２】
2020504741.tif 000282
【０７０３】
【化２４３−３】
2020504741.tif 000283
【０７０４】
【化２４３−４】
2020504741.tif 000284
【０７０５】
【化２４３−５】
2020504741.tif 000285
【０７０６】
【化２４３−６】
2020504741.tif 000286
【０７０７】
【化２４３−７】
2020504741.tif 000287
【０７０８】
【化２４３−８】
2020504741.tif 000288
【０７０９】
【化２４３−９】
2020504741.tif 000289
【０７１０】
【化２４３−１０】
2020504741.tif 000290
【０７１１】
【化２４３−１１】
2020504741.tif 000291
【０７１２】
【化２４３−１２】
2020504741.tif 000292
【０７１３】
【化２４３−１３】
2020504741.tif 000293
【０７１４】
【化２４３−１４】
2020504741.tif 000294
【０７１５】
【化２４３−１５】
2020504741.tif 000295
【０７１６】
【化２４３−１６】
2020504741.tif 000296
【０７１７】
【化２４３−１７】
2020504741.tif 000297
【０７１８】
【化２４３−１８】
2020504741.tif 000298
【０７１９】
【化２４３−１９】
2020504741.tif 000299
【０７２０】
【化２４３−２０】
2020504741.tif 000300
【０７２１】
【化２４３−２１】
2020504741.tif 000301
【０７２２】
【化２４３−２２】
2020504741.tif 000302
【０７２３】
【化２４３−２３】
2020504741.tif 000303
【０７２４】
ＶＬＭは、本明細書に記載されるようにリンカーを介して、例えばアリール、ヘテロアリール、フェニル、またはインドール基のフェニルを含む任意の適切な場所で、任意で、アミン、エステル、エーテル、アルキル、またはアルコキシなどの任意の適切な官能基を介して、ＰＴＭに結合されてもよい。
例示的リンカー
特定の実施形態において、本明細書に記載の化合物は、化学リンカー（Ｌ）を介して１つ以上のＵＬＭ（例えばＣＬＭ、ＶＬＭ、ＭＬＭ、ＩＬＭのうちの少なくとも１つ、またはその組み合わせ）に化学的に結合される、または連結される１つ以上のＰＴＭを含む。特定の実施形態において、リンカー基Ｌは、１つ以上の共有結合された構造単位を含む基であり（例えば、−ＡＬ１…（ＡＬ）ｑ−または−（ＡＬ）ｑ−）、Ａ１は、ＰＴＭに結合された基であり、（ＡＬ）ｑは、ＵＬＭに連結された基である。
【０７２５】
特定の実施形態において、リンカー基Ｌは、-(ＡL)q−から選択され、
（ＡＬ）ｑは、ＵＬＭ部分、ＰＴＭ部分、またはその組み合わせに結合される基であり、リンカーのｑは１以上の整数であり、
各ＡＬは、結合、ＣＲＬ１ＲＬ２、Ｏ、Ｓ、ＳＯ、ＳＯ２、ＮＲＬ３、ＳＯ２ＮＲＬ３、ＳＯＮＲＬ３、ＣＯＮＲＬ３、ＮＲＬ３ＣＯＮＲＬ４、ＮＲＬ３ＳＯ２ＮＲＬ４、ＣＯ、ＣＲＬ１＝ＣＲＬ２、Ｃ≡Ｃ、ＳｉＲＬ１ＲＬ２、Ｐ（Ｏ）ＲＬ１、Ｐ（Ｏ）ＯＲＬ１、ＮＲＬ３Ｃ（＝ＮＣＮ）ＮＲＬ４、ＮＲＬ３Ｃ（＝ＮＣＮ）、ＮＲＬ３Ｃ（＝ＣＮＯ２）ＮＲＬ４、任意で０〜６個のＲＬ１および／またはＲＬ２基で置換されるＣ３−１１シクロアルキル、任意で０〜９個のＲＬ１および／またはＲＬ２基で置換されるＣ５−１３スピロシクロアルキル、任意で０〜６個のＲＬ１および／またはＲＬ２基で置換されるＣ３−１１ヘテロシクリル、任意で０〜８個のＲＬ１および／またはＲＬ２基と置換されるＣ５−１３スピロヘテロシクロアルキル、任意で０〜６個のＲＬ１および／またはＲＬ２基と置換されるアリール、任意で０〜６個のＲＬ１および／またはＲＬ２基で置換されるヘテロアリールから成る群から独立して選択され、ここでＲＬ１またはＲＬ２は各々独立して他の基に任意で結合されて任意で０〜４個のＲＬ５基で置換されるシクロアルキルおよ
び／またはヘテロシクリル部分を形成し、かつ
ＲＬ１、ＲＬ２、ＲＬ３、ＲＬ４およびＲＬ５は、それぞれ独立して、Ｈ、ハロ、Ｃ１−８アルキル、ＯＣ１−８アルキル、ＳＣ１−８アルキル、ＮＨＣ１−８アルキル、Ｎ（Ｃ１−８アルキル）２、Ｃ３−１１シクロアルキル、アリール、ヘテロアリール、Ｃ３−１１ヘテロシクリル、ＯＣ１−８シクロアルキル、ＳＣ１−８シクロアルキル、ＮＨＣ１−８シクロアルキル、Ｎ（Ｃ１−８シクロアルキル）２、Ｎ（Ｃ１−８シクロアルキル）（Ｃ１−８アルキル）、ＯＨ、ＮＨ２、ＳＨ、ＳＯ２Ｃ１−８アルキル、Ｐ（Ｏ）（ＯＣ１−８アルキル）（Ｃ１−８アルキル）、Ｐ（Ｏ）（ＯＣ１−８アルキル）２、ＣＣ−Ｃ１−８アルキル、ＣＣＨ、ＣＨ＝ＣＨ（Ｃ１−８アルキル）、Ｃ（Ｃ１−８アルキル）＝ＣＨ（Ｃ１−８アルキル）、Ｃ（Ｃ１−８アルキル）＝Ｃ（Ｃ１−８アルキル）２、Ｓｉ（ＯＨ）３、Ｓｉ（Ｃ１−８アルキル）３、Ｓｉ（ＯＨ）（Ｃ１−８アルキル）２、ＣＯＣ１−８アルキル、ＣＯ２Ｈ、ハロゲン、ＣＮ、ＣＦ３、ＣＨＦ２、ＣＨ２Ｆ、ＮＯ２、ＳＦ５、ＳＯ２ＮＨＣ１−８アルキル、ＳＯ２Ｎ（Ｃ１−８アルキル）２、ＳＯＮＨＣ１−８アルキル、ＳＯＮ（Ｃ１−８アルキル）２、ＣＯＮＨＣ１−８アルキル、ＣＯＮ（Ｃ１−８アルキル）２、Ｎ（Ｃ１−８アルキル）ＣＯＮＨ（Ｃ１−８アルキル）、Ｎ（Ｃ１−８アルキル）ＣＯＮ（Ｃ１−８アルキル）２、ＮＨＣＯＮＨ（Ｃ１−８アルキル）、ＮＨＣＯＮ（Ｃ１−８アルキル）２、ＮＨＣＯＮＨ２、Ｎ（Ｃ１−８アルキル）ＳＯ２ＮＨ（Ｃ１−８アルキル）、Ｎ（Ｃ１−８アルキル）ＳＯ２Ｎ（Ｃ１−８アルキル）２、ＮＨＳＯ２ＮＨ（Ｃ１−８アルキル）、ＮＨＳＯ２Ｎ（Ｃ１−８アルキル）２、ＮＨＳＯ２ＮＨ２である。
【０７２６】
特定の実施形態において、リンカーのｑは０以上の整数である。特定の実施形態において、ｑは１以上の整数である。
【０７２７】
特定の実施形態において、例えば、リンカーのｑが２より大きい場合、（ＡＬ）ｑは、ＵＬＭに結合される基であり、ＡＬ１および（ＡＬ）ｑは、リンカー（Ｌ）の構造単位を介して結合される。
【０７２８】
特定の実施形態において、例えば、リンカーのｑが２である場合、（ＡＬ）ｑは、ＡＬ１とＵＬＭに結合される基である。
【０７２９】
特定の実施形態において、例えば、リンカーのｑが１である場合、リンカー基Ｌの構造は−ＡＬ１であり、およびＡＬ１は、ＵＬＭ部分とＡＢＭ部分に結合される基である。
【０７３０】
特定の実施形態において、リンカー（Ｌ）は、以下から成る群から選択される一般的構造により表される基を含み、
−ＮＲ（ＣＨ２）ｎ−（低級アルキル）−、−ＮＲ（ＣＨ２）ｎ−（低級アルコキシル）−、−ＮＲ（ＣＨ２）ｎ−（低級アルコキシル）−ＯＣＨ２−、−ＮＲ（ＣＨ２）ｎ−（低級アルコキシル）−（低級アルキル）−ＯＣＨ２−、−ＮＲ（ＣＨ２）ｎ−（シクロアルキル）−（低級アルキル）−ＯＣＨ２−、−ＮＲ（ＣＨ２）ｎ−（ヘテロシクロアルキル）−、−ＮＲ（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−（低級アルキル）−Ｏ−ＣＨ２−、−ＮＲ（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−（ヘテロシクロアルキル）−Ｏ−ＣＨ２−、−ＮＲ（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−アリール−Ｏ−ＣＨ２−、−ＮＲ（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−（ヘテロアリール）−Ｏ−ＣＨ２−、−ＮＲ（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−（シクロアルキル）−Ｏ−（ヘテロアリール）−Ｏ−ＣＨ２−、−ＮＲ（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−（シクロアルキル）−Ｏ−アリール−Ｏ−ＣＨ２−、−ＮＲ（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−（低級アルキル）−ＮＨ−アリール−Ｏ−ＣＨ２−、−ＮＲ（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−（低級アルキル）−Ｏ−アリール−ＣＨ２、−ＮＲ（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−シクロアルキル−Ｏ−アリール−、−ＮＲ（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−シクロアルキル−Ｏ−（ヘテロアリール）ｌ−、−ＮＲ（ＣＨ２ＣＨ２）ｎ−（シクロアルキル）−Ｏ−（複素環）−ＣＨ２、−ＮＲ（ＣＨ２ＣＨ２）ｎ−（複素環）−（複
素環）−ＣＨ２、−Ｎ（Ｒ１Ｒ２）−（複素環）−ＣＨ２；式中
リンカーのｎは、０〜１０とすることができ、
リンカーのＲは、Ｈ、低級アルキルとすることができ、
リンカーのＲ１およびＲ２は、結合するＮを有する環を形成することができる。
【０７３１】
特定の実施形態において、リンカー（Ｌ）は、以下から成る群から選択される一般的構造により表される基を含み、
−Ｎ（Ｒ）−（ＣＨ２）ｍ−Ｏ（ＣＨ２）ｎ−Ｏ（ＣＨ２）ｏ−Ｏ（ＣＨ２）ｐ−Ｏ（ＣＨ２）ｑ−Ｏ（ＣＨ２）ｒ−ＯＣＨ２−，−Ｏ−（ＣＨ２）ｍ−Ｏ（ＣＨ２）ｎ−Ｏ（ＣＨ２）ｏ−Ｏ（ＣＨ２）ｐ−Ｏ（ＣＨ２）ｑ−Ｏ（ＣＨ２）ｒ−ＯＣＨ２−，−Ｏ−（ＣＨ２）ｍ−Ｏ（ＣＨ２）ｎ−Ｏ（ＣＨ２）ｏ−Ｏ（ＣＨ２）ｐ−Ｏ（ＣＨ２）ｑ−Ｏ（ＣＨ２）ｒ−Ｏ−；−Ｎ（Ｒ）−（ＣＨ２）ｍ−Ｏ（ＣＨ２）ｎ−Ｏ（ＣＨ２）ｏ−Ｏ（ＣＨ２）ｐ−Ｏ（ＣＨ２）ｑ−Ｏ（ＣＨ２）ｒ−Ｏ−；−（ＣＨ２）ｍ−Ｏ（ＣＨ２）ｎ−Ｏ（ＣＨ２）ｏ−Ｏ（ＣＨ２）ｐ−Ｏ（ＣＨ２）ｑ−Ｏ（ＣＨ２）ｒ−Ｏ−；−（ＣＨ２）ｍ−Ｏ（ＣＨ２）ｎ−Ｏ（ＣＨ２）ｏ−Ｏ（ＣＨ２）ｐ−Ｏ（ＣＨ２）ｑ−Ｏ（ＣＨ２）ｒ−ＯＣＨ２−；
【０７３２】
【化２４４−１】
2020504741.tif 000304
【０７３３】
【化２４４−２】
2020504741.tif 000305
【０７３４】
【化２４４−３】
2020504741.tif 000306
【０７３５】
式中、
リンカーのｍ、ｎ、ｏ、ｐ、ｑ、およびｒのそれぞれは独立して、０、１、２、３、４、５、６であり、
数がゼロの場合、Ｎ−ＯまたはＯ−Ｏ結合は存在せず、
リンカーのＲは、Ｈ、メチルおよびエチルであり、
リンカーのＸは、ＨおよびＦであり、
【０７３６】
【化２４５】
2020504741.tif 000307
【０７３７】
ここで、リンカーのｍは、２、３、４、５であってもよく、
【０７３８】
【化２４６−１】
2020504741.tif 000308
【０７３９】
【化２４６−２】
2020504741.tif 000309
【０７４０】
【化２４６−３】
2020504741.tif 000310
【０７４１】
【化２４６−４】
2020504741.tif 000311
【０７４２】
【化２４６−５】
2020504741.tif 000312
【０７４３】
【化２４６−６】
2020504741.tif 000313
【０７４４】
【化２４６−７】
2020504741.tif 000314
【０７４５】
【化２４６−８】
2020504741.tif 000315
【０７４６】
【化２４６−９】
2020504741.tif 000316
【０７４７】
ここで、リンカーのｍおよびｎのそれぞれは独立して、０、１、２、３、４、５、６であってもよい。
【０７４８】
一部の実施形態において、リンカー（Ｌ）は、以下から成る群から選択され、
【０７４９】
【化２４７−１】
2020504741.tif 000317
【０７５０】
【化２４７−２】
2020504741.tif 000318
【０７５１】
【化２４７−３】
2020504741.tif 000319
【０７５２】
【化２４７−４】
2020504741.tif 000320
【０７５３】
式中、各ｍおよびｎは独立して、０、１、２、３、４、５、または６である。
一部の実施形態において、リンカー（Ｌ）は、以下から成る群から選択される。
【０７５４】
【化２４８−１】
2020504741.tif 000321
【０７５５】
【化２４８−２】
2020504741.tif 000322
【０７５６】
【化２４８−３】
2020504741.tif 000323
【０７５７】
一部の実施形態において、リンカー（Ｌ）は、以下から成る群から選択され、
【０７５８】
【化２４９−１】
2020504741.tif 000324
【０７５９】
【化２４９−２】
2020504741.tif 000325
【０７６０】
【化２４９−３】
2020504741.tif 000326
【０７６１】
【化２４９−４】
2020504741.tif 000327
【０７６２】
【化２４９−５】
2020504741.tif 000328
【０７６３】
【化２４９−６】
2020504741.tif 000329
【０７６４】
【化２４９−７】
2020504741.tif 000330
【０７６５】
【化２４９−８】
2020504741.tif 000331
【０７６６】
【化２４９−９】
2020504741.tif 000332
【０７６７】
【化２４９−１０】
2020504741.tif 000333
【０７６８】
【化２４９−１１】
2020504741.tif 000334
【０７６９】
【化２４９−１２】
2020504741.tif 000335
【０７７０】
【化２４９−１３】
2020504741.tif 000336
【０７７１】
【化２４９−１４】
2020504741.tif 000337
【０７７２】
【化２４９−１５】
2020504741.tif 000338
【０７７３】
【化２４９−１６】
2020504741.tif 000339
【０７７４】
【化２４９−１７】
2020504741.tif 000340
【０７７５】
【化２４９−１８】
2020504741.tif 000341
【０７７６】
【化２４９−１９】
2020504741.tif 000342
【０７７７】
【化２４９−２０】
2020504741.tif 000343
【０７７８】
【化２４９−２１】
2020504741.tif 000344
【０７７９】
【化２４９−２２】
2020504741.tif 000345
【０７８０】
【化２４９−２３】
2020504741.tif 000346
【０７８１】
【化２４９−２４】
2020504741.tif 000347
【０７８２】
式中、ｍ、ｎ、ｏ、ｐ、ｑ、およびｒは独立して、０、１、２、３、４、５、６、または７である。
【０７８３】
一部の実施形態において、リンカー（Ｌ）は、以下から成る群から選択される。
【０７８４】
【化２５０−１】
2020504741.tif 000348
【０７８５】
【化２５０−２】
2020504741.tif 000349
【０７８６】
【化２５０−３】
2020504741.tif 000350
【０７８７】
【化２５０−４】
2020504741.tif 000351
【０７８８】
【化２５０−５】
2020504741.tif 000352
【０７８９】
【化２５０−６】
2020504741.tif 000353
【０７９０】
【化２５０−７】
2020504741.tif 000354
【０７９１】
【化２５０−８】
2020504741.tif 000355
【０７９２】
【化２５０−９】
2020504741.tif 000356
【０７９３】
【化２５０−１０】
2020504741.tif 000357
【０７９４】
【化２５０−１１】
2020504741.tif 000358
【０７９５】
追加的実施形態において、リンカー（Ｌ）は、以下に示される構造から選択されるが、これに限定されない構造を含み、ここで破線はＰＴＭ部分またはＵＬＭ部分への付着点を示す。
【０７９６】
【化２５１】
2020504741.tif 000359
【０７９７】
式中、
ＷＬ１およびＷＬ２はそれぞれ独立して、ＲＱで任意で置換される、０〜４個のヘテロ原子を伴う４〜８員の環であり、各ＲＱは独立して、Ｈ、ハロ、ＯＨ、ＣＮ、ＣＦ３、Ｃ１−Ｃ６アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）、またはそれらが付着する原子とともに０〜４個のヘテロ原子を含有する４〜８員の環系を形成２個のＲＱ基であり、
ＹＬ１はそれぞれ独立して、結合、Ｃ１−Ｃ６アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）であり、そして任意で１つ以上のＣ原子が、Ｏ、またはＣ１−Ｃ６アルコキシ（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）で置換され、
ｎは、０〜１０であり、かつ
破線は、ＰＴＭ部分またはＵＬＭ部分への付着点を示す。
【０７９８】
追加的実施形態において、リンカー（Ｌ）は、以下に示される構造から選択されるが、これに限定されない構造を含み、ここで破線はＰＴＭ部分またはＵＬＭ部分への付着点を示す。
【０７９９】
【化２５２】
2020504741.tif 000360
【０８００】
式中、
ＷＬ１およびＷＬ２はそれぞれ独立して、アリール、ヘテロアリール、環状、複素環式、Ｃ１−６アルキル、二環式、ビアリール、ビヘテロアリール、または二複素環式であり、それぞれ任意でＲＱで置換され、各ＲＱは独立して、Ｈ、ハロ、ＯＨ、ＣＮ、ＣＦ３、ヒドロキシル、ニトロ、Ｃ≡ＣＨ、Ｃ２−６アルケニル、Ｃ２−６アルキニル、Ｃ１−Ｃ６アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）、ＯＣ１−３アルキル（１つ以上の−Ｆにより任意で置換される）、ＯＨ、ＮＨ２、ＮＲＹ１ＲＹ２、ＣＮ、またはそれらが付着する原子とともに０〜４個のヘテロ原子を含有する４〜８員の環系を形成する２個のＲＱ基であり、
ＹＬ１はそれぞれ独立して、結合、ＮＲＹＬ１、Ｏ、Ｓ、ＮＲＹＬ２、ＣＲＹＬ１ＲＹＬ２、Ｃ＝Ｏ、Ｃ＝Ｓ、ＳＯ、ＳＯ２、Ｃ１−Ｃ６アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）であり、かつ任意で１つ以上のＣ原子は、Ｏ、Ｃ１−Ｃ６アルコキシ（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）で置換され、
ＱＬは、０〜４個のヘテロ原子を伴う３〜６員の脂環式または芳香族の環であり、任意で架橋され、任意で０〜６個のＲＱで置換され、各ＲＱは独立してＨ、Ｃ１〜６アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で１つ以上のハロ、Ｃ１−６アルコキシルで置換される）、またはそれらが付着する原子とともに０〜２個のヘテロ原子を含有する３〜８員の環系を形成する２個のＲＱ基であり、
ＲＹＬ１、ＲＹＬ２はそれぞれ独立して、Ｈ、ＯＨ、Ｃ１−６アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で１つ以上のハロ、Ｃ１−６アルコキシルで置換される）、またはそれらが付着する原子と一緒に０〜２個のヘテロ原子を含有する３〜８員の環系を形成するＲ１、Ｒ２であり、
ｎは、０〜１０であり、かつ
破線は、ＰＴＭ部分またはＵＬＭ部分への付着点を示す。
【０８０１】
追加的実施形態において、リンカー基は、１〜約１００エチレングリコール単位、約１〜約５０エチレングリコール単位、１〜約２５エチレングリコール単位、約１〜１０エチレングリコール単位、１〜約８エチレングリコール単位、および１〜６エチレングリコール単位、２〜４エチレングリコール単位を有する任意で置換される（ポリ）エチレングリコールであるか、または任意で置換されるＯ、Ｎ、Ｓ、ＰまたはＳｉ原子が散在する任意で置換されるアルキル基である。特定の実施形態において、リンカーは、アリール、フェニル、ベンジル、アルキル、アルキレン、または複素環基で置換される。特定の実施形態において、リンカーは非対称または対称であってもよい。
【０８０２】
本明細書に記載の化合物の実施形態のいずれかにおいて、リンカー基は、本明細書に記載される任意の適切な部分であってもよい。１つの実施形態において、リンカーは、約１〜約１２エチレングリコール単位、１〜約１０エチレングリコール単位、約２〜６エチレングリコール単位、約２〜５エチレングリコール単位、約２〜４エチレングリコール単位のサイズ範囲の置換または非置換のポリエチレングリコール基である。
【０８０３】
別の実施形態において、本開示は、上述のようなＰＴＭ基を含む化合物を対象とするものであり、当該基は標的タンパク質またはポリペプチド（例えばＲＡＦ）に結合し、ユビキチンリガーゼによりユビキチン化され、そして直接ＵＬＭ基に直接的に化学結合されるか、またはリンカー部分Ｌを通して化学結合される。あるいはＰＴＭは代替的にＵＬＭ’基であり、ＵＬＭ’基もまたユビキチンリガーゼ結合部分であり、これは上述のＵＬＭ基と同じであっても異なっていてもよく、リンカー部分を通して、または直接ＵＬＭ基に結合される。そしてＬは上述のリンカー部分であり、存在しても、存在しなくてもよく、ＵＬＭとＰＴＭ、またはその薬学的に許容可能な塩、鏡像異性体、立体異性体、溶媒和物、もしくは多型体を化学的に結合（共有結合）させる。
【０８０４】
特定の実施形態において、リンカー基Ｌは、以下から成る群から独立して選択される１つ以上の共有結合された構造単位を含む基である。
【０８０５】
【化２５３】
2020504741.tif 000361
【０８０６】
Ｘは、Ｏ、Ｎ、Ｓ、Ｓ（Ｏ）およびＳＯ２から成る群から選択され、ｎは１〜５の整数、５であり、ＲＬ１は、水素またはアルキルであり、
【０８０７】
【化２５４】
2020504741.tif 000362
【０８０８】
は、アルキル、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシ、アルコキシまたはシアノから選択される１〜３個の置換基で任意で置換される単環式もしくは二環式のアリールまたはヘテロアリールであり、
【０８０９】
【化２５５】
2020504741.tif 000363
【０８１０】
は、アルキル、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシ、アルコキシまたはシアノから選択
される１〜３個の置換基で任意で置換される単環式もしくは二環式のシクロアルキルまたはヘテロシクロアルキルであり、そしてフェニル環断片は、アルキル、ハロゲン、ハロアルキル、ヒドロキシ、アルコキシおよびシアノから成る群（ｇｒｏｕ）から選択される１個、２個、または３個の置換基で任意で置換することができる。ある実施形態において、リンカー基Ｌは、上述のとおり最大で１０個の共有結合された構造単位を含む。
【０８１１】
ＵＬＭ基とＰＴＭ基は、リンカーの化学的性質に対し適切であり、安定的な任意の基を介してリンカー基に共有結合されてもよく、本開示の好ましい態様においては、リンカーは独立してＵＬＭ基とＰＴＭ基に、好ましくはアミド、エステル、チオエステル、ケト基、カルバミン酸塩（ウレタン）、炭素またはエーテルを通して共有結合され、それら各基は、ＵＬＭ基とＰＴＭ基上のどこかに挿入されてもよく、ユビキチンリガーゼに対するＵＬＭ基の最大結合と、分解される標的タンパク質に対するＰＴＭ基の最大結合を提供する。（ＰＴＭ基がＵＬＭ基である特定の態様では、分解される標的タンパク質は、ユビキチンリガーゼそれ自体でもあり得ることに留意されたい）。特定の好ましい態様では、リンカーは、ＵＬＭ基および／またはＰＴＭ基上の任意で置換されるアルキル、アルキレン、アルケンもしくはアルキン基、アリール基または複素環基に結合されてもよい。
例示的なＰＴＭ
本開示の好ましい態様において、ＰＴＭ基は、標的タンパク質に結合する基である。ＰＴＭ基の標的は多種であり、その配列の少なくとも一部分が細胞内に存在し、かつＰＴＭ基に結合し得るような細胞内で発現されるタンパク質から標的が選択される。「タンパク質」という用語は、本開示に従いＰＴＭ基に結合することができる充分な長さのオリゴヌクレオチド配列およびポリペプチド配列を含む。本明細書において別段に記載されるように、真核細胞系、またはウイルス、細菌もしくは真菌を含む微生物系の任意のタンパク質が、本開示化合物により調節されるユビキチン化の標的である。標的タンパク質は真核細胞のタンパク質であることが好ましい。
【０８１２】
本開示に従うＰＴＭ基は、例えば、タンパク質に特異的に結合する（標的タンパク質に結合する）任意の部分を含み、かつ以下の低分子標的タンパク質部分の非限定的な例を含む：ＲＡＦ阻害剤、Ｈｓｐ９０阻害剤、キナーゼ阻害剤、ＨＤＭ２＆ＭＤＭ２阻害剤、ヒトＢＥＴブロモドメイン含有タンパク質を標的とする化合物、ＨＤＡＣ阻害剤、ヒトリシンメチル基転移酵素阻害剤、血管形成阻害薬、核ホルモン受容体化合物、免疫抑制化合物、および特にアリール炭化水素受容体（ＡＨＲ）を標的とする化合物。以下に記載される組成物は、低分子標的タンパク質結合部分の構成因子のうちのいくつかを例示する。かかる低分子標的タンパク質結合部分には、これらの組成物の薬学的に許容可能な塩、鏡像異性体、溶媒和物、および多形体、ならびに対象のタンパク質を標的としうる他の低分子も含まれる。これらの結合部分は、ユビキチンリガーゼに近接してユビキチン化および分解を行う目的で、標的タンパク質（そこにタンパク質標的部分が結合される）を提示するために、好ましくはリンカーを通してユビキチンリガーゼ結合部分に結合される。
【０８１３】
タンパク質標的部分またはＰＴＭ基に結合することができ、ユビキチンリガーゼによって作用することができるか、またはユビキチンリガーゼ（例えば、ＲＡＦ）によって分解することができる任意のタンパク質は、本開示に従う標的タンパク質である。概して、標的タンパク質としては例えば、構造タンパク質、受容体、酵素、細胞表面タンパク質が挙げられ、ならびに触媒活性、アロマターゼ活性、モーター活性、ヘリカーゼ活性、代謝プロセス（同化作用および異化作用）、抗酸化活性、タンパク溶解性、生合成、キナーゼ活性を有するタンパク質、酸化還元活性、トランスフェラーゼ活性、加水分解活性、リアーゼ活性、イソメラーゼ活性、リガーゼ活性、酵素制御活性、シグナル伝達活性、構造分子活性、結合活性（タンパク質、脂質炭水化物）、受容体活性、細胞運動性、膜融合、細胞伝達、生物プロセスの制御、発生、細胞分化、刺激応答、行動性タンパク質、細胞付着タンパク質、細胞死に関与するタンパク質、輸送に関与するタンパク質（タンパク質輸送活
性、核輸送、イオン輸送活性、チャンネル輸送活性、キャリア活性、透過活性、分泌活性、電子伝達活性を含む）、貪食、シャペロン制御活性、核酸結合活性、転写制御活性、細胞外統合および生合成活性、翻訳制御活性に関与するタンパク質を含む、細胞の統合的機能に関与するタンパク質が挙げられる。対象タンパク質としては、薬剤治療の標的としてのヒト、他の動物を含む真核生物（例えば、ｃ−ＲＡＦ、Ａ−ＲＡＦ、および／またはＢ−ＲＡＦ）と原核生物に由来するタンパク質が挙げられ、これらには、非常に数多くある中でも、家畜動物、抗生物質および他の抗微生物剤の標的の決定に対する微生物、ならびに植物、さらには特にウイルス（例えば、ｖ−ＲＡＦおよび／またはｖ−Ｍｉｌ）などを挙げることができる。
【０８１４】
本開示を使用して、多くの病態および／または状態を治療してもよく、当該病態および／または状態は、タンパク質が脱制御状態であり、患者がタンパク質の分解から利益を得ることになる任意の病態および／または状態を含む。
【０８１５】
追加の態様において本明細書は、本明細書に記載の化合物またはその塩形態の有効量、および薬学的に許容可能な担体、添加剤または賦形剤、および任意で追加の生物活性剤を含む治療用組成物を提供する。治療用組成物は、患者または対象、例えばヒトなどの動物においてタンパク質の分解を調節し、当該分解されたタンパク質を介して調節される病状もしくは状態の治療または改善に使用することができる。特定の実施形態において本明細書に記載の治療用組成物を使用して、疾患、例えば、癌、心臓・顔・皮膚症候群、神経線維腫症タイプ１、コステロ症候群、ヌーナン症候群、ＬＥＯＰＡＲＤ症候群の治療または改善を目的として対象タンパク質の分解を生じさせ得る。特定の追加的な実施形態において、疾患は、腎細胞癌、膵臓癌、結腸直腸癌、肺癌、卵巣癌、甲状腺癌、毛様細胞性星細胞腫、前立腺癌、胃癌、肝細胞癌、および黒色腫である。
【０８１６】
代替的な態様では、本開示は、タンパク質またはポリペプチドを分解することにより、その必要のある対象の病態を治療する方法または疾患の症状もしくは状態を改善する方法に関するものであり、当該タンパク質またはポリペプチドを分解することを通して病態または状態が調節され、当該方法は、前記患者または対象に、上述の少なくとも１つの化合物の有効量、例えば治療有効量を、任意で薬学的に許容可能な担体、添加剤または賦形剤、および任意で追加の生物活性剤と併用して投与することを含み、当該組成物は、当該対象の疾患もしくは障害もしくはその症状の治療または改善に有効である。本開示による方法を使用して、本明細書に記載される少なくとも１つの化合物の有効量を投与することにより、癌、心臓・顔・皮膚症候群、神経線維腫症タイプ１、コステロ症候群、ヌーナン症候群、ＬＥＯＰＡＲＤ症候群を含む多くの病態または状態が治療され得る。病態または状態は、微生物体、または例えばウイルス（例えば、マウスレトロウイルスまたはトリレトロウイルス、例えば、トリレトロウイルスＭＨ２）、細菌、真菌、原虫もしくはその他の微生物要因などの外因性要因により引き起こされる疾患である場合もあり、または病態および／もしくは状態を生じさせるタンパク質の過剰発現および／または構成的に活性化されるタンパク質の存在により引き起こされる病態である場合がある。
【０８１７】
別の態様において本明細書は、本開示による化合物を使用して生物系において対象タンパク質の分解効果を特定する方法を提供する。
【０８１８】
「標的タンパク質」という用語は、以下の本明細書において、本開示化合物が結合し、ユビキチンリガーゼにより分解される標的であるタンパク質またはポリペプチドを記述するために使用される。かかる低分子標的タンパク質結合部分には、これら組成物の薬学的に許容可能な塩、鏡像異性体、溶媒和物、および多形体、ならびに対象のタンパク質を標的としうる他の低分子も含まれる。これらの結合部分は、少なくとも１つのリンカー基Ｌを介して少なくとも１つのＵＬＭ基（例えば、ＶＬＭ、ＣＬＭ、ＩＬＭ、および／または
ＭＬＭ）に結合される。
【０８１９】
タンパク質標的部分に結合され得る、およびユビキチンリガーゼ結合部分が結合して、リガーゼにより分解され得る標的タンパク質には、任意のタンパク質またはペプチドが含まれ、その断片、そのアナログ、および／またはそのホモログが含まれる。標的タンパク質としては、構造的、制御的、ホルモン性、酵素的、遺伝的、免疫的、収縮的、保存的、輸送、およびシグナル伝達を含む任意の生物機能または活性を有するタンパク質およびペプチドが挙げられる。より具体的には、ヒト治療に対する薬剤標的の多くがタンパク質標的となり、そのタンパク質標的に対して、タンパク質標的部分が結合し、本開示に従う化合物内へと組み込まれ得る。これらのタンパク質としては、多くの多遺伝子病において機能回復に使用され得るタンパク質が挙げられ、例えば、Ｂ７．１およびＢ７、ＴＩＮＦＲｌｍ、ＴＮＦＲ２、ＮＡＤＰＨオキシダーゼ、アポトーシス経路のＢｃｌＩＢａｘおよび他のパートナー因子、Ｃ５ａ受容体、ＨＭＧ−ＣｏＡ還元酵素、ＰＤＥ  Ｖホスホジエステラーゼ型、ＰＤＥ  ＩＶホスホジエステラーゼ４型、ＰＤＥ  Ｉ、ＰＤＥＩＩ、ＰＤＥＩＩＩ、スクアランシクラーゼ阻害物質、ＣＸＣＲ１、ＣＸＣＲ２、一酸化窒素（ＮＯ）シンターゼ、シクロ−オキシゲナーゼ１、シクロ−オキシゲナーゼ２、５ＨＴ受容体、ドーパミン受容体、Ｇタンパク質、すなわちＧｑ、ヒスタミン受容体、５−リポキシゲナーゼ、トリプターゼセリンプロテアーゼ、チミジル酸シンターゼ、プリンヌクレオシドホスホリラーゼ、ＧＡＰＤＨトリパノソーマル、グリコーゲンホスホリラーゼ、炭酸脱水酵素、ケモカイン受容体、ＪＡＷ  ＳＴＡＴ、ＲＸＲおよび類似物、ＨＩＶ  １プロテアーゼ、ＨＩＶ  １インテグラーゼ、インフルエンザノイラミニダーゼ、Ｂ型肝炎ウイルス逆転写酵素、ナトリウムチャンネル、多剤耐性（ＭＤＲ）、タンパク質  Ｐ−糖たんぱく質（およびＭＲＰ）、チロシンキナーゼ、ＣＤ２３、ＣＤ１２４、チロシンキナーゼｐ５６  ｌｃｋ、ＣＤ４、ＣＤ５、ＩＬ−２受容体、ＩＬ−１受容体、ＴＮＦ−αＲ、ＩＣＡＭ１、Ｃａｔ＋チャンネル、ＶＣＡＭ、ＶＬＡ−４  インテグリン、セレクチン、ＣＤ４０／ＣＤ４０Ｌ、ニューロキニンおよび受容体、イノシン一リン酸デヒドロゲナーゼ、ｐ３８  ＭＡＰキナーゼ、Ｒａｓ／Ｒａｆ／ＭＥＫ−ＥＲＫ経路、インターロイキン−１変換酵素、カスパーゼ、ＨＣＶ、ＮＳ３プロテアーゼ、ＨＣＶ  ＮＳ３  ＲＮＡヘリカーゼ、グリシナミドリボヌクレオチドホルミルトランスフェラーゼ、ライノウイルス３Ｃプロテアーゼ、単純ヘルペスウイルス−１  （ＨＳＶ−Ｉ）、プロテアーゼ、サイトメガロウイルス（ＣＭＶ）プロテアーゼ、ポリ（ＡＤＰ−リボース）ポリメラーゼ、サイクリン依存性キナーゼ、血管内皮増殖因子、オキシトシン受容体、ミクロソーム輸送タンパク質阻害物質、胆汁酸輸送阻害物質、５α還元酵素阻害物質、アンギオテンシン１１、グリシン受容体、ノルアドレナリン再取り込み受容体、エンドセリン受容体、ニューロペプチドＹおよび受容体、エストロゲン受容体、アンドロゲン受容体、アデノシン受容体、アデノシンキナーゼおよびＡＭＰデアミナーゼ、プリン作動性受容体（Ｐ２Ｙ１、Ｐ２Ｙ２、Ｐ２Ｙ４、Ｐ２Ｙ６、Ｐ２Ｘ１−７）、ファルネシルトランスフェラーゼ、ゲラニルゲラニルトランスフェラーゼ、ＴｒｋＡ  ＮＧＦの受容体、ベータ−アミロイド、チロシンキナーゼ  Ｆｌｋ−ＩＩＫＤＲ、ビトロネクチン受容体、インテグリン受容体、Ｈｅｒ−２１  ｎｅｕ、テロメラーゼ阻害、細胞質型ホスホリパーゼＡ２、およびＥＧＦ受容体チロシンキナーゼが挙げられる。追加のタンパク質標的としては、例えば、エクジソン２０−モノオキシゲナーゼ、ＧＡＢＡ作動性塩素チャネルのイオンチャネル、アセチルコリンエステラーゼ、電位感受性ナトリウムチャネルタンパク質、カルシウム放出チャネル、および塩素チャネルが挙げられる。なおさらなる標的タンパク質としては、アセチルＣｏａカルボキシラーゼ、アデニロコハク酸シンテターゼ、プロトポルフィリノーゲンオキシダーゼ、およびエノールピルビルシキミ酸−リン酸シンターゼが挙げられる。
【０８２０】
これらの様々なタンパク質標的は、当該タンパク質に結合する化合物部分を特定するスクリーニングにおいて使用されてもよく、そして本開示化合物内に当該部分を組み込むことによって、治療の最終結果に対して当該タンパク質の活性レベルを変えることができる
。
【０８２１】
「タンパク質標的部分」または「ＰＴＭ」という用語は、標的タンパク質または対象の他のタンパク質もしくはポリペプチドに結合し、ユビキチンリガーゼによる当該タンパク質またはポリペプチドの分解が生じうるように、当該タンパク質またはポリペプチドをユビキチンリガーゼに近接して配置／提示する低分子を記載するために使用される。低分子標的タンパク質結合部分の非限定的な例としては、ＲＡＦ阻害剤、Ｈｓｐ９０阻害剤、キナーゼ阻害剤、ＭＤＭ２阻害剤、ヒトＢＥＴブロモドメイン含有タンパク質を標的とする化合物、ＨＤＡＣ阻害剤、ヒトリシンメチル基転移酵素阻害剤、血管形成阻害薬、免疫抑制化合物、および特にアリール炭化水素受容体（ＡＨＲ）を標的とする化合物が挙げられる。以下に記載される組成物は、低分子標的タンパク質の構成因子のうちのいくつかを例示する。
【０８２２】
本開示による例示的なタンパク質標的部分としては、ＲＡＦ阻害剤、ハロアルカンハロゲン化酵素阻害剤、Ｈｓｐ９０阻害剤、キナーゼ阻害剤、ＭＤＭ２阻害剤、ヒトＢＥＴブロモドメイン含有タンパク質を標的とする化合物、ＨＤＡＣ阻害剤、ヒトリシンメチル基転移酵素阻害剤、血管形成阻害薬、免疫抑制化合物、およびアリール炭化水素受容体（ＡＨＲ）を標的とする化合物が挙げられる。
【０８２３】
下記の組成物は、これらのタイプの低分子標的タンパク質結合部分の構成因子のうちのいくつかを例示する。かかる低分子標的タンパク質結合部分には、これらの組成物の薬学的に許容可能な塩、鏡像異性体、溶媒和物、および多形体、ならびに対象のタンパク質を標的としうる他の低分子も含まれる。以下で本明細書に引用される参照文献は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。
【０８２４】
本明細書に記載される任意の態様または実施形態において、ＰＴＭはＲＡＦを標的化および／または結合する。例えば、本明細書に記載される任意の態様または実施形態において、ＰＴＭは、以下のＰＴＭ−ＩａまたはＰＴＭ−Ｉｂから成る化学構造から選択される化学基を含んでもよく、
【０８２５】
【化２５６−１】
2020504741.tif 000364
【０８２６】
【化２５６−２】
2020504741.tif 000365
【０８２７】
式中、
二重破線の結合は芳香族結合であり、
ＶＰＴＭ、ＷＰＴＭ、ＸＰＴＭ、ＹＰＴＭ、ＺＰＴＭは、以下の組み合わせ、Ｃ、ＣＨ、Ｎ、Ｎ、Ｃ；Ｃ、Ｎ、Ｎ、ＣＨ、Ｃ；Ｃ、Ｏ、Ｃ、ＣＨ、Ｃ；Ｃ、Ｓ、Ｃ、ＣＨ、Ｃ；Ｃ、ＣＨ、Ｃ、Ｏ、Ｃ；Ｃ、ＣＨ、Ｃ、Ｓ、Ｃ；Ｃ、ＣＨ、Ｎ、ＣＨ、Ｃ；Ｎ、ＣＨ、Ｃ、ＣＨ、Ｃ；Ｃ、ＣＨ、Ｃ、ＣＨ、Ｎ；Ｎ、Ｎ、Ｃ、ＣＨ、Ｃ；Ｎ、ＣＨ、Ｃ、Ｎ、Ｃ；Ｃ、ＣＨ、Ｃ、Ｎ、Ｎ；Ｃ、Ｎ、Ｃ、ＣＨ、Ｎ；Ｃ、Ｎ、Ｃ、Ｎ、Ｃ；およびＣ、Ｎ、Ｎ、Ｎ、Ｃのうちの１つであり、
ＸＰＴＭ３５、ＸＰＴＭ３６、ＸＰＴＭ３７、およびＸＰＴＭ３８は、ＣＨおよびＮから独立して選択され、
ＲＰＴＭ１は、ＵＬＭ、化学リンカー基（Ｌ）、ＣＬＭ、ＩＬＭ、ＶＬＭ、ＭＬＭ、ＵＬＭ’、ＣＬＭ’、ＩＬＭ’、ＶＬＭ’、ＭＬＭ’、またはその組み合わせに共有結合され、
ＲＰＴＭ２は、水素、ハロゲン、アリール、メチル、エチル、ＯＣＨ３、ＮＨＣＨ３またはＭ１−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｍ２であり、式中、Ｍ１はＣＨ２、ＯおよびＮＨで、Ｍ２は水素、アルキル、環状アルキル、アリールまたは複素環であり、
ＲＰＴＭ３は、不在、水素、アリール、メチル、エチル、その他のアルキル、環状アルキル、ＯＣＨ３、ＮＨＣＨ３またはＭ１−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｍ２であり、式中、Ｍ１はＣＨ２、ＯおよびＮＨで、Ｍ２は水素、アルキル、環状アルキル、アリールまたは複素環であり、
ＲＰＴＭ４は、水素、ハロゲン、アリール、メチル、エチル、ＯＣＨ３、ＮＨＣＨ３またはＭ１−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｍ２であり、式中、Ｍ１はＣＨ２、ＯおよびＮＨで、Ｍ２は水素、アルキル、環状アルキル、アリールまたは複素環であり、かつ
ＲＰＴＭ５は、
【０８２８】
【化２５７】
2020504741.tif 000366
【０８２９】
から成る群から選択される。
本明細書に記載される任意の態様または実施形態において、ＰＴＭは、以下のＰＴＭ−ＩＩａまたはＰＴＭ−ＩＩｂから成る化学構造から選択される化学基を含んでもよく、
【０８３０】
【化２５８−１】
2020504741.tif 000367
【０８３１】
【化２５８−２】
2020504741.tif 000368
【０８３２】
式中、
ＸＰＴＭ１、ＸＰＴＭ２、ＸＰＴＭ３、ＸＰＴＭ４、ＸＰＴＭ５、およびＸＰＴＭ６はＣＨまたはＮから独立して選択され、
ＲＰＴＭ５ａは、結合、任意で置換されるアミン、任意で置換されるアミド（例えば、アルキル基、メチル基、エチル基、プロピル基、またはブチル基で任意に置換）、Ｈ、
【０８３３】
【化２５９】
2020504741.tif 000369
【０８３４】
−ＮＨＣ（Ｏ）ＲＰＴＭ５から成る群から選択され；
ＲＰＴＭ５は、
【０８３５】
【化２６０】
2020504741.tif 000370
【０８３６】
から成る群から選択される。
ＲＰＴＭ６ａおよびＲＰＴＭ６ｂはそれぞれ、水素、ハロゲン、または任意で置換されるＣ１−Ｃ６アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）から独立して選択され、
ＲＰＴＭ６は、不在、水素、ハロゲン、アリール、メチル、エチル、ＯＣＨ３、ＮＨＣＨ３またはＭ１−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｍ２であり、式中、Ｍ１はＣＨ２、ＯおよびＮＨであり、Ｍ２は水素、アルキル、環状アルキル、アリールまたは複素環であり、
ＲＰＴＭ７は、不在、水素、ハロゲン、アリール、メチル、エチル、ＯＣＨ３、ＮＨＣＨ３またはＭ１−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｍ２であり、式中、Ｍ１はＣＨ２、ＯまたはＮＨで、Ｍ２は水素、アルキル、環状アルキル、アリールまたは複素環であり、
ＲＰＴＭ８、ＲＰＴＭ９またはＲＰＴＭ１０は、不在、水素、ハロゲン、アリール、ヘテロアリール、アルキル、シクロアルキル、複素環、メチル、エチル、ＯＣＨ３、ＮＨＣＨ３またはＭ１−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｍ２から成る群から独立して選択され、式中、Ｍ１はＣＨ２、ＯおよびＮＨであり、Ｍ２は水素、アルキル、環状アルキル、アリールまたは複素環であり、
ＲＰＴＭ１１は、不在、水素、ハロゲン、メチル、エチル、ＯＣＨ３、ＮＨＣＨ３またはＭ１−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｍ２であり、式中、Ｍ１はＣＨ２、ＯまたはＮＨであり、Ｍ２は水素、アルキル、環状アルキル、アリールまたは複素環であり、かつ
ＲＰＴＭ８、ＲＰＴＭ９またはＲＰＴＭ１０のうちの少なくとも１つは、ＵＬＭ、化学リンカー基（Ｌ）、ＣＬＭ、ＩＬＭ、ＶＬＭ、ＭＬＭ、ＵＬＭ’、ＣＬＭ’、ＩＬＭ’、ＶＬＭ’、ＭＬＭ’、またはその組み合わせに共有結合されるように修飾される。
【０８３７】
特定の実施形態において、ＰＴＭは、以下から成る化学構造の群から選択される化学基を含んでもよく、
【０８３８】
【化２６１】
2020504741.tif 000371
【０８３９】
式中、ＲＰＴＭ５、ＲＰＴＭ６ａ、ＲＰＴＭ６ｂ、ＲＰＴＭ６、ＲＰＴＭ７、ＲＰＴＭ８、ＲＰＴＭ９、ＲＰＴＭ１０、ＲＰＴＭ１１は、本明細書に記載されているとおりである。
【０８４０】
一部の実施形態において、ＲＰＴＭ９が共有結合位置であるとき、ＲＰＴＭ７およびＲＰＴＭ８は、ＲＰＴＭ７およびＲＰＴＭ８が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合によって結合することができる。
【０８４１】
他の実施形態において、ＲＰＴＭ８が共有結合位置であるとき、ＲＰＴＭ９およびＲＰＴＭ１０は、ＲＰＴＭ９およびＲＰＴＭ１０が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合を介して結合することができる。
【０８４２】
さらなる実施形態において、ＲＰＴＭ１０が共有結合位置であるとき、ＲＰＴＭ８およびＲＰＴＭ９は、ＲＰＴＭ８およびＲＰＴＭ９が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合によって結合することができる。
【０８４３】
本明細書に記載される任意の態様または実施形態において、ＰＴＭは、以下のＰＴＭ−
ＩＩＩから成る化学構造の群から選択される化学基を含んでもよく、
【０８４４】
【化２６２】
2020504741.tif 000372
【０８４５】
式中、
ＸＰＴＭ７、ＸＰＴＭ８、ＸＰＴＭ９、ＸＰＴＭ１０、ＸＰＴＭ１１、ＸＰＴＭ１２、ＸＰＴＭ１３、ＸＰＴＭ１４、ＸＰＴＭ１５、ＸＰＴＭ１６、ＸＰＴＭ１７、ＸＰＴＭ１８、ＸＰＴＭ１９、ＸＰＴＭ２０は、独立してＣＨまたはＮであり、
ＲＰＴＭ１２、ＲＰＴＭ１３、ＲＰＴＭ１４、ＲＰＴＭ１５、ＲＰＴＭ１６、ＲＰＴＭ１７、ＲＰＴＭ１８、ＲＰＴＭ１９は、不在、水素、ハロゲン、アリール、ヘテロアリール、シクロアルキル、複素環、メチル、エチル、その他のアルキル、ＯＣＨ３、ＮＨＣＨ３またはＭ１−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｍ２から成る群から独立して選択され、式中、Ｍ１はＣＨ２、ＯおよびＮＨで、Ｍ２は水素、アルキル、環状アルキル、アリールまたは複素環であり、
ＲＰＴＭ２０は、４つ未満の非水素原子を含有する小さな基であり、
ＲＰＴＭ２１は、トリフルオロメチル、クロロ、ブロモ、フルオロ、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ｔｅｒｔ−ブチル、ブチル、ｉｓｏ−ブチル、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、ＯＣＨ３、ＮＨＣＨ３、ジメチルアミノまたはＭ１−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｍ２から成る群から選択され、式中、Ｍ１はＣＨ２、ＯまたはＮＨで、Ｍ２は水素、アルキル、環状アルキル、アリールまたは複素環であり、かつ
ＲＰＴＭ１２、ＲＰＴＭ１３およびＲＰＴＭ１６のうちの少なくとも１つは、ＵＬＭ、化学リンカー基（Ｌ）、ＣＬＭ、ＩＬＭ、ＶＬＭ、ＭＬＭ、ＵＬＭ’、ＣＬＭ’、ＩＬＭ’、ＶＬＭ’、ＭＬＭ’、またはその組み合わせに共有結合されるように修飾される。
【０８４６】
一部の実施形態において、ＲＰＴＭ１２が共有結合位置であるとき、ＲＰＴＭ１３およびＲＰＴＭ１４は、ＲＰＴＭ１３およびＲＰＴＭ１４が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合を介して結合することができ、かつ／またはＲＰＴＭ１５およびＲＰＴＭ１６は、ＲＰＴＭ１５およびＲＰＴＭ１６が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合を介して結合することができる。
【０８４７】
他の実施形態において、ＲＰＴＭ１３が共有結合位置であるとき、ＲＰＴＭ１２およびＲＰＴＭ１６は、ＲＰＴＭ１２およびＲＰＴＭ１６が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合を介して結合することができ、かつ／またはＲＰＴＭ１５およびＲＰＴＭ１６は、ＲＰＴＭ１５およびＲＰＴＭ１６が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合を介して結合することができる。
【０８４８】
さらなる実施形態において、ＲＰＴＭ１６が共有結合位置であるとき、ＲＰＴＭ１２およびＲＰＴＭ１３は、ＲＰＴＭ１２およびＲＰＴＭ１３が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合を介して結合することができ、かつ／またはＲＰＴＭ１３およびＲＰＴＭ１４は、ＲＰＴＭ１３およびＲＰＴＭ１４が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合を介して結合することができる。
【０８４９】
本明細書に記載される任意の態様または実施形態において、ＰＴＭは、以下のＰＴＭ−ＩＶａまたはＰＴＭ−ＩＶｂから成る化学構造から選択される化学基を含んでもよく、
【０８５０】
【化２６３】
2020504741.tif 000373
【０８５１】
式中、
ＸＰＴＭ２１、ＸＰＴＭ２２、ＸＰＴＭ２３、ＸＰＴＭ２４、ＸＰＴＭ２５、ＸＰＴＭ２６、ＸＰＴＭ２７、ＸＰＴＭ２８、ＸＰＴＭ２９、ＸＰＴＭ３０、ＸＰＴＭ３１、ＸＰＴＭ３２、ＸＰＴＭ３３、ＸＰＴＭ３４は、独立してＣＨまたはＮであり、
ＲＰＴＭ２２は、
【０８５２】
【化２６４】
2020504741.tif 000374
【０８５３】
から成る群から選択され、
ＲＰＴＭ２５ａおよびＲＰＴＭ２５ｂは、それぞれ水素、ハロゲン、またはＣ１−Ｃ６アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）から独立して選択され、
ＲＰＴＭ２３、ＲＰＴＭ２４、ＲＰＴＭ２８、ＲＰＴＭ２９、ＲＰＴＭ３０、ＲＰＴＭ３１、ＲＰＴＭ３２は、不在、結合、水素、ハロゲン、アリール（任意で置換される）、ヘテロアリール（任意で置換される）、シクロアルキル（任意で置換される）、複素環（任意で置換される）、メチル、エチル（任意で置換される）、その他のアルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）、ＯＣＨ３、ＮＨＣＨ３またはＭ１−ＣＨ２−ＣＨ２−Ｍ２から成る群から独立して選択され、式中、Ｍ１はＣＨ２、ＯおよびＮＨであり、Ｍ２は水素、アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）、環状アルキル（任意で置換される）、アリール（任意で置換される）または複素環（任意で置換される）であり、また
ＲＰＴＭ２５は、不在、水素、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）、ＯＣＨ３、ＮＨＣＨ３またはＳＣＨ３であり、
ＲＰＴＭ２６は、不存、水素、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される）、ＯＣＨ３、ＮＨＣＨ３またはＳＣＨ３であり、
ＲＰＴＭ２７は、不在、水素、ハロゲン、Ｃ１−Ｃ６アルキル（直鎖、分枝鎖、任意で置換される、ＯＣＨ３、ＮＨＣＨ３またはＳＣＨ３から成る群から選択され、かつ
ＲＰＴＭ２４、ＲＰＴＭ２９またはＲＰＴＭ３２のうちの少なくとも１つは、ＵＬＭ、化学リンカー基（Ｌ）、ＣＬＭ、ＩＬＭ、ＶＬＭ、ＭＬＭ、ＵＬＭ’、ＣＬＭ’、ＩＬＭ’、ＶＬＭ’、ＭＬＭ’、またはその組み合わせに共有結合されるように修飾される。
【０８５４】
一部の実施形態において、ＲＰＴＭ２４が共有結合位置であるとき、ＲＰＴＭ３１およびＲＰＴＭ３２は、ＲＰＴＭ３１およびＲＰＴＭ３２が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合を介して結合することができ、かつ／またはＲＰＴＭ２９およびＲＰＴＭ３０は、ＲＰＴＭ２９およびＲＰＴＭ３０が付着する環を有する
二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合を介して結合することができる。
【０８５５】
他の実施形態において、ＲＰＴＭ２９が共有結合位置であるとき、ＲＰＴＭ２４およびＲＰＴＭ３２は、ＲＰＴＭ２４およびＲＰＴＭ３２が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合を介して結合することができ、かつ／またはＲＰＴＭ３１およびＲＰＴＭ３２は、ＲＰＴＭ３１およびＲＰＴＭ３２が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合を介して結合することができる。
【０８５６】
さらなる実施形態において、ＲＰＴＭ３２が共有結合位置であるとき、ＲＰＴＭ２４およびＲＰＴＭ２９は、ＲＰＴＭ２４およびＲＰＴＭ２９が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合を介して結合することができ、かつ／またはＲＰＴＭ２９およびＲＰＴＭ３０は、ＲＰＴＭ２９およびＲＰＴＭ３０が付着する環を有する二環式基を形成するようなやり方で、ともに共有結合を介して結合することができる。
【０８５７】
本明細書に記載される任意の態様または実施形態において、ＰＴＭは、化学構造ＰＴＭ−１、ＰＴＭ−２、ＰＴＭ−３、ＰＴＭ−４、ＰＴＭ−５、ＰＴＭ−６、ＰＴＭ−７、およびＰＴＭ−８から成る群から選択される。
【０８５８】
【化２６５−１】
2020504741.tif 000375
【０８５９】
【化２６５−２】
2020504741.tif 000376
【０８６０】
本明細書に記載される任意の態様または実施形態において、ＵＬＭは、以下から成る群から選択され、
【０８６１】
【化２６６−１】
2020504741.tif 000377
【０８６２】
【化２６６−２】
2020504741.tif 000378
【０８６３】
式中、Ｒ１４ａはＨ、メチルまたはヒドロキシメチルである。
治療用組成物
本明細書に記載される少なくとも１つの二官能性化合物の有効量、および本明細書において別手段により記載されている化合物のうちの１つ以上の有効量の組み合わせを、薬学的に有効な量の担体、添加剤、または賦形剤と併用して含む医薬組成物は、本開示のさらなる態様を表す。
【０８６４】
本開示には、該当する場合、本明細書に記載される化合物の薬学的に許容可能な塩、特に酸付加塩または塩基付加塩を含む組成物が挙げられる。本態様に従い有用な上述の塩基化合物の薬学的に許容可能な酸付加塩を調製するために使用される酸は、非毒性の酸付加塩、すなわち薬理学的に許容可能なアニオンを含有する塩、例えば特に多くの他の酸のなかでも塩酸塩、臭化水素酸塩、ヨウ化水素酸塩、硝酸塩、硫酸塩、重硫酸塩、リン酸塩、過リン酸塩、酢酸塩、乳酸塩、クエン酸塩、過クエン酸塩、酒石酸塩、重酒石酸塩、コハク酸塩、マレイン酸塩、フマル酸塩、グルコン酸塩、サッカラート、安息香酸塩、メタンスルホン酸塩、エタンスルホン酸塩、ベンゼンスルホン酸塩、ｐ−トルエンスルホン酸塩、およびパモ酸塩［すなわち１，１’−メチレン−ビス−（２−ヒドロキシ−３ナフトエ酸）］を形成する酸である。
【０８６５】
薬学的に許容可能な塩基付加塩は、本開示による化合物または誘導体の薬学的に許容可能な塩形態を生成するためにも使用され得る。性質的に酸性である本化合物の薬学的に許容可能な塩基塩を調製するための試薬として使用されうる化学塩基は、かかる化合物と非毒性の塩基塩を形成する塩基である。かかる非毒性の塩基塩としては、特に例えばアルカリ金属カチオン（例えば、カリウム及びナトリウム）及びアルカリ土類金属カチオン（例えば、カルシウム、亜鉛及びマグネシウム）などの薬学的に許容可能なカチオンから誘導された塩基塩、アンモニウム又は水に可溶性のアミン添加塩、例えばＮ−メチルグルカミン−（メグルミン）、ならびに低級アルカノールアンモニウム、ならびに他の薬学的に許容可能な有機アミンの塩基塩が挙げられるが、これに限定されない。
【０８６６】
本明細書に記載の化合物は、本開示に従い、経口、非経口または局所経路により、単回用量で、または分割用量で投与されてもよい。活性化合物の投与は、連続的（静脈内滴下）から一日当たり数回の経口投与（例えばＱ．Ｉ．Ｄ．）の範囲であってもよく、他の投与経路の中でも経口、局所、非経口、筋肉内、静脈内、皮下、経皮（これは浸透促進剤を含みうる）、口腔内、舌下、および坐剤での投与を含んでもよい。腸溶コーティングされた経口錠剤を使用して、経口投与経路からの化合物の生体利用効率を強化してもよい。最も効果的な剤形は、選択された特定の薬剤の薬物動態、ならびに患者の疾患の重症度に依存するであろう。本開示に従う化合物の鼻内投与、気管内投与もしくは肺投与用のスプレー、ミスト、またはエアロゾルとしての投与が使用されてもよい。したがって本開示はさらに、本明細書に記載の化合物の有効量と、薬剤的に許容可能な担体、添加剤または賦形剤を任意で併用して含む医薬組成物も目的とする。本開示に従う化合物は、即時放出型、中間放出型、または徐放型もしくは制御放出型で投与されてもよい。徐放型または制御放出型は経口投与されることが好ましいが、坐剤および経皮的またはその他の局所型でも投与される。リポソーム型での筋肉内注射を使用して、注射部位での化合物の放出を制御または維持してもよい。
【０８６７】
本明細書に記載の組成物は、１つ以上の薬学的に許容可能な担体を使用して従来的な方法で製剤化されてもよく、および制御放出製剤で投与されてもよい。これらの医薬組成物中で使用され得る薬学的に許容可能な担体としては、限定されないが、イオン交換剤、アルミナ、ステアリン酸アルミニウム、レシチン、血清タンパク質、例えばヒト血清アルブミン、緩衝物質、例えばリン酸塩、グリシン、ソルビン酸、ソルビン酸カリウム、飽和植物性脂肪酸の部分グリセリド混合物、水、塩または電解質、例えば硫酸プロラミン、リン酸水素二ナトリウム、リン酸水素カリウム、塩化ナトリウム、亜鉛塩、コロイド状シリカ、三ケイ酸マグネシウム、ポリビニルピロリドン、セルロース系物質、ポリエチレングリコール、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ポリアクリル酸塩、ワックス、ポリエチレン−ポリオキシプロピレンブロックポリマー、ポリエチレングリコール、および羊毛脂が挙げられる。
【０８６８】
本明細書に記載の組成物は、経口的に、吸入スプレーにより非経口的に、局所的に、直腸内に、鼻内に、口腔内に、膣内に、または移植容器を介して投与されてもよい。本明細書で使用される「非経口」という用語は、皮下、静脈内、筋肉内、関節内、滑膜内、胸骨内、くも膜下腔内、肝臓内、病変内、および頭蓋内の注射または点滴技術を含む。組成物は、経口、腹腔内、または静脈内に投与されることが好ましい。
【０８６９】
本明細書に記載の組成物の滅菌注射形態は、水性懸濁液また油性懸濁液であってもよい。これらの懸濁液は、適切な分散剤または湿潤剤と、懸濁化剤を使用して、当該技術分野で公知の技法より製剤化されてもよい。滅菌注射用調製物は、例えば１，３−ブタンジオール溶液としてなど、非毒性の非経口的に許容可能な希釈剤または溶媒での滅菌注射用溶液または懸濁液であってもよい。採用され得る許容可能なビヒクルおよび溶媒の中では、水、リンゲル溶液と等張塩化ナトリウム溶液がある。加えて滅菌された固定油が溶媒または懸濁媒体として従来的に使用される。この目的に対し、合成モノグリセリドまたはジグリセリドを含む任意のブランドの固定油を採用してもよい。例えばオリーブオイルまたはヒマシ油、特にそれらのポリオキシエチル化型など、天然の薬学的に許容可能な油があるように、例えばオレイン酸およびそのグリセリド誘導体などの脂肪酸は、注射剤の調製に有用である。これらの油性溶液または懸濁液は、例えば、Ｐｈ．Ｈｅｌｖまたは類似アルコールなどの長鎖アルコール希釈剤または分散剤を含有してもよい。
【０８７０】
本明細書に記載の医薬組成物は、カプセル、錠剤、水性懸濁液または水溶液をはじめとする任意の経口的に許容可能な剤形で経口投与されてもよいが、これに限定されない。経
口使用のための錠剤の場合、一般的に使用される担体としてはラクトースおよびコーンスターチが挙げられる。典型的には例えばステアリン酸マグネシウムなどの潤滑剤も添加される。カプセル型での経口投与については、有用な希釈剤としてはラクトースおよび乾燥コーンスターチが挙げられる。経口使用に水性懸濁液が必要な場合、活性成分は乳化剤および懸濁剤と組み合わされる。望ましい場合、特定の甘味剤、香味剤、または着色剤も添加されてもよい。
【０８７１】
あるいは、本明細書に記載の医薬組成物は、直腸投与用の坐剤の形態で投与されてもよい。これらは、室温で固体であるが直腸温度で液体となり、ゆえに直腸で溶融して薬物を放出するであろう、適切な非刺激性の賦形剤と混合することによって調製されることができる。かかる物質としては、ココアバター、蜜ろうおよびポリエチレングリコールが挙げられる。
【０８７２】
また本明細書に記載の医薬組成物は、局所的に投与されてもよい。適切な局所用製剤は、これらの各領域または器官のそれぞれに対して容易に調製される。下部腸管への局所適用は、直腸坐剤製剤（上記参照）または適切な浣腸製剤で効き目をもたらすことができる。局所的に許容可能な経皮パッチを使用してもよい。
【０８７３】
局所適用に関し、医薬組成物は、１つ以上の担体中に懸濁または溶解された活性構成成分を含有する適切な軟膏で製剤化されてもよい。本開示化合物の局所投与用の担体としては鉱油、流動ワセリン、白色ワセリン、プロピレングリコール、ポリオキシエチレン、ポリオキシプロピレン化合物、乳化ろうおよび水が挙げられるが、これに限定されない。本開示の特定の好ましい態様において、化合物は、患者に外科的に移植されるステント上にコーティングされてもよく、それにより患者内のステントで閉塞が発生する可能性が抑制または低減される。
【０８７４】
あるいは医薬組成物は、１つ以上の薬学的に許容可能な担体中に懸濁または溶解された活性構成成分を含有する適切なローションまたはクリームで製剤化することができる。適切な担体としては、鉱油、モノステアリン酸ソルビタン、ポリソルベート６０、セチルエステルワックス、セテアリルアルコール、２−オクチルドデカノール、ベンジルアルコールおよび水が挙げられるが、これに限定されない。
【０８７５】
眼科用途に対し、医薬組成物は、等張性で、ｐＨ調整された滅菌生理食塩水の微粉化懸濁液として、または好ましくは等張性でｐＨ調整された滅菌生理食塩水の溶液として、製剤化されてもよく、いずれも例えば塩化ベンジルアルコニウムなどの防腐剤の有無は問わない。あるいは眼科用途に対し、医薬組成物は、例えばワセリンなどの軟膏で製剤化されてもよい。
【０８７６】
本明細書に記載の医薬組成物は鼻エアロゾルまたは吸入により投与されてもよい。そのような組成物は、医薬製剤の技術分野で周知の技法に従って調製され、そして生理食塩水の溶液として、ベンジルアルコールまたはその他の適切な防腐剤、生体利用効率を強化するための吸収プロモーター、フルオロカーボン、および／またはその他の従来的な可溶化剤または分散剤を採用して調製されてもよい。
【０８７７】
担体材料と組み合わせて１つの剤形を生成することができる本明細書に記載の医薬組成物中の化合物の量は、治療される受給者および疾患、特定の投与様式に応じて変化することになる。好ましくは、組成物は、単独で、または本開示に従う少なくとも１種の他の化合物と併用して、約０．０５ミリグラム〜約７５０ミリグラム以上、より好ましくは約１ミリグラム〜約６００ミリグラム、さらにより好ましくは約１０ミリグラム〜約５００ミリグラムの活性成分を含有して製剤化されるべきである。
【０８７８】
これも当然のことながら任意の特定の患者に対する具体的な投与量および治療レジメンは、使用される具体的な化合物の活性、年齢、体重、一般健康状態、性別、食事、投与時間、排泄速度、薬剤の組み合わせ、および治療を行う医師の判断、および治療を受ける特定の疾患または状態の重症度をはじめとする様々な因子に依存する。
【０８７９】
本明細書に記載の方法に従う化合物を使用した治療を必要とする患者または対象を、その薬学的に許容可能な塩、溶媒和物または多形体を含む本開示に従う化合物の有効量を、任意で薬学的に許容可能な担体または希釈剤中で単独で、または本明細書に別途特定される他の公知の赤血球生成刺激剤と併用して、患者（対象）に投与することにより治療することができる。
【０８８０】
これらの化合物は、経口、非経口、静脈内、皮内、皮下、または局所などの任意の適切な経路により投与されることができ、例えば液体、クリーム、ゲル、または固体形態で経皮的に、またはエアロゾル形態により投与されることができる。
【０８８１】
所望される適応症に対する治療有効量を患者に送達するのに充分であり、治療される患者に重篤な毒性作用をもたらさない量で、薬学的に許容可能な担体または希釈剤中に活性化合物が含有される。本明細書において言及される状態のすべてに対する活性化合物の好ましい用量は、約１０ｎｇ／ｋｇ〜３００ｍｇ／ｋｇの範囲であり、好ましくは一日当たり０．１〜１００ｍｇ／ｋｇの範囲、より一般的にはレシピエント／患者の体重ｋｇ当たり、一日当たり０．５〜約２５ｍｇの範囲である。典型的な局所投与量は、適切な担体中、０．０１〜５％ｗｔ／ｗｔの範囲となる。
【０８８２】
化合物は、単位剤形当たり１ｍｇ未満、１ｍｇ〜３０００ｍｇ、好ましくは５〜５００ｍｇの活性成分を含有するものが挙げられるが、これに限定されない、任意の適切な単位剤形で簡便に投与される。約２５〜２５０ｍｇの経口投与量が多くの場合、便利である。
【０８８３】
活性成分は、約０．００００１〜３０ｍＭ、好ましくは約０．１〜３０μＭの活性化合物のピーク血漿濃度を実現するよう投与されることが好ましい。これは、例えば、活性成分の溶液または製剤を、任意で生理食塩水溶液中、または水性媒体中で静脈内注射を行うことにより、または活性成分のボーラス投与により実現し得る。経口投与は、活性薬剤の有効血漿濃度を生じさせるためにも適している。
【０８８４】
薬物組成物中の活性化合物の濃度は、薬剤の吸収、分布、不活性化、および排出速度、ならびに当分野の当業者に公知の他の因子に依存することになる。投与量の値は、軽減される状態の重大度によっても変化することになることに留意されたい。任意の特定の対象に対して、個別の必要性、および当該組成物の投与または投与の管理を行う人物の専門的な判断に従い特定の投薬レジメンが経時的に調整されるべきであること、また本明細書に記載される濃度範囲は単なる例示であり、特許請求される組成物の範囲または実施を限定することは意図されていないことをさらに理解されたい。活性成分は、一度に投与されてもよく、または多数のより少ない用量に分割されて様々な時間間隔で投与されてもよい。
【０８８５】
経口組成物は一般に、不活性希釈剤または食用担体を含むであろう。ゼラチンカプセル内に封入されてもよく、または錠剤へと圧縮されてもよい。経口治療投与の目的で、活性化合物またはそのプロドラッグ誘導体を賦形剤と組み合わせ、錠剤、トローチ、またはカプセルの形態で使用することができる。薬学的に適合性のある結合剤および／またはアジュバント物質を組成物の一部として含むことができる。
【０８８６】
錠剤、丸薬、カプセル、トローチなどは、以下の成分、または類似した性質の化合物の
いずれかを含有してもよい：例えば微結晶セルロース、トラガカントゴムまたはゼラチンなどの結合剤；例えばデンプンまたはラクトースなどの賦形剤、例えばアルギン酸、Ｐｒｉｍｏｇｅｌまたはコーンスターチなどの分散剤；例えばステアリン酸マグネシウムまたはＳｔｅｒｏｔｅｓなどの潤滑剤；例えばコロイド状二酸化ケイ素などの流動促進剤；例えばスクロースまたはサッカリンなどの甘味剤；または例えばペパーミント、サリチル酸メチルもしくはオレンジ香味料などの香味剤。投薬単位形態がカプセルである場合、上述のタイプの物質に加えて、脂肪酸などの液耐担体を含有することができる。加えて、投薬単位形態は、例えば、糖コーティング、セラック、または腸溶剤などの物理的な投薬単位の物理的形態を修飾する様々な他の物質を含有することができる。
【０８８７】
活性化合物またはその薬学的に許容可能な塩は、エリキシル、懸濁液、シロップ、ウェハース、チューインガムなどの構成要素として投与されることができる。シロップは、活性化合物に加えて、甘味剤としてスクロース、あるいは特定の防腐剤、染料および着色剤、ならびに香味料を含有してもよい。
【０８８８】
活性化合物、またはその薬学的に許容可能な塩もまた、所望される作用を損なわない他の活性物質とともに、または特に例えばエリスロポエチン刺激剤（ＥＰＯおよびダルベポエチンαを含む）などの望ましい作用を補完する物質とともに、混合することができる。本開示の特定の好ましい態様において、本開示による１つ以上の化合物は、本明細書に別段に記載される例えばエリスロポエチン刺激剤、または抗生物質を含む創傷治癒剤などの別の生物活性剤とともに共投与される。
【０８８９】
非経口、皮内、皮下、または局所適用に使用される溶液または懸濁液には、以下の構成要素が含まれてもよい：例えば注射用水、生理食塩水溶液、固定油、ポリエチレングリコール、グリセリン、プロピレングリコール、またはその他の合成溶媒などの滅菌希釈剤；例えばベンジルアルコールまたはメチルパラベンなどの抗菌剤；例えばアスコルビン酸または重亜硫酸ナトリウムなどの抗酸化剤；例えばエチレンジアミン四酢酸などのキレート剤；例えば酢酸塩、クエン酸塩、またはリン酸塩などの緩衝剤、および例えば塩化ナトリウムまたはデキストロースなどの張力調整用の剤。非経口調製物は、ガラスまたはプラスチックで作製されたアンプル、使い捨てシリンジ、または複数投与用バイアルに封入されてもよい。
【０８９０】
静脈内投与された場合、好ましい担体は生理食塩水またはリン酸緩衝生理食塩水（ＰＢＳ）である。
【０８９１】
１つの実施形態において、活性化合物は、インプラントおよびマイクロカプセル化送達システムをはじめとする制御放出製剤などの、身体からの急速な排出から化合物を保護することになる担体で調製される。例えばエチレンビニル酢酸塩、ポリ無水物、ポリグリコール酸、コラーゲン、ポリオルトエステル、およびポリ乳酸など、生分解性で生体適合性のポリマーを使用することができる。こうした製剤の調製方法は、当分野の当業者には明らかであろう。
【０８９２】
リポソーム懸濁液も薬学的に許容可能な担体であり得る。これらは、例えば、米国特許第４，５２２，８１１号（参照によりその全体が本明細書に組み込まれる）に記載されるように、当分野の当業者に公知の方法に従い調製されてもよい。例えば、リポソーム製剤は、適切な脂質（例えばステアロイルホスファチジルエタノールアミン、ステアロイルホスファチジルコリン、アラカドイル（ａｒａｃｈａｄｏｙｌ）ホスファチジルコリン、およびコレステロールなど）を無機溶媒中で溶解させ、次いで蒸発させて、容器表面上に乾燥した脂質の薄膜を残すことにより調製されてもよい。次いで活性化合物の水溶液を容器に入れる。次いで容器を手で回転させ、容器の側面から脂質材料を剥がし、脂質塊を分散
させ、これによりリポソーム懸濁液を形成させる。
治療方法
追加の態様において本明細書は、本明細書に記載の化合物またはその塩形態の有効量、および薬学的に許容可能な担体を含む治療用組成物を提供する。治療用組成物は、患者または対象、例えば、ヒトなどの動物においてタンパク質の分解を調節し、当該分解されたタンパク質を介して調節される病態もしくは状態の治療または改善に使用することができる。
【０８９３】
本明細書において使用される場合、「治療する」、「治療すること」、および「治療」という用語は、患者に利益をもたらす何らかの作用を指し、本化合物が結合するタンパク質を通して調節される任意の病態または状態の治療を含む、その利益のために本化合物が投与され得る。本開示による化合物を使用して治療されうる、癌、心臓・顔・皮膚症候群、神経線維腫症タイプ１、コステロ症候群、ヌーナン症候群、ＬＥＯＰＡＲＤ（ほくろ、心電図異常、両眼隔離、または肺動脈弁狭窄、性器異常、成長遅滞、難聴）症候群などの病態または状態が、本明細書で上述されている。
【０８９４】
本明細書は、例えば、癌、心臓・顔・皮膚症候群、神経線維腫症タイプ１、コステロ症候群、ヌーナン症候群、またはＬＥＯＰＡＲＤ（ほくろ、心電図異常、両眼隔離、肺動脈弁狭窄、性器異常、成長遅滞、難聴）症候群などの疾患を治療または改善するための対象のタンパク質の分解を実施するための、本明細書に記載されるように治療用組成物が提供されている。特定の追加的実施形態において、疾患は多発性骨髄腫である。よって別の態様において本明細書は、細胞中の標的タンパク質をユビキチン化／分解する方法を提供する。特定の実施形態において本方法は、好ましくはリンカー部分を介して結合される、例えば、ＵＬＭとＰＴＭを含む、本明細書に別途記載の二官能性化合物を投与することを含み、ＵＬＭはＰＴＭに連結されており、ＵＬＭはユビキチン経路タンパク質（例えばユビキチンリガーゼ、例えばセレブロン、ＶＨＬ、ＩＡＰ、および／またはＭＤＭ２を含むＥ３ユビキチンリガーゼ）を認識し、そしてＰＴＭは標的タンパク質を認識することにより、標的タンパク質がユビキチンリガーゼに近接して配置されたときにその標的タンパク質の分解が生じ、ゆえに標的タンパク質の効果の低下／阻害が生じ、タンパク質レベルの制御がもたらされる。本開示によりもたらされるタンパク質レベルの制御は病態または状態の治療を提供するものであり、これは細胞（例えば、患者細胞）内のそのタンパク質のレベルを低下させることによって標的タンパク質を通して調節される。特定の実施形態において、本方法は、本明細書に記載の化合物の有効量を、任意で薬学的に許容可能な賦形剤、担体、アジュバント、別の生物活性剤、またはそれらの組み合わせを含み、投与することを含む。
【０８９５】
追加的な実施形態において本明細書は、例えばヒトなどの動物などの対象または患者において、疾患、障害もしくはその症状を治療または改善する方法を提供するものであり、当該方法は、本明細書に記載の化合物またはその塩形態の治療有効量などの有効量と、薬学的に許容可能な賦形剤、担体、アジュバント、別の生物活性剤、またはその組み合わせを含む組成物をその必要のある対象に投与することを含み、当該組成物は、対象において疾患もしくは障害またはその症状の治療または改善に有効である。
【０８９６】
別の態様において本明細書は、本開示による化合物を使用して生物系において対象タンパク質の分解効果を特定する方法を提供する。
【０８９７】
別の実施形態において、本開示は、タンパク質を介して調節される病態または状態に関して必要のあるヒト患者を治療する方法を目的としており、ここで当該タンパク質の分解は当該患者において治療効果を生じさせるものであり、当該方法は、本開示化合物の有効量を、任意で別の生物活性剤と併用して必要のある患者に投与することを含む。病態また
は状態は、微生物体、または例えばウイルス、細菌、真菌、原虫もしくはその他の微生物などの外因性要因により引き起こされる疾患である場合があり、または病態および／もしくは状態を生じさせるタンパク質の過剰発現および／または過剰活性化（例えば、構成的に活性）により引き起こされる病態である場合がある。
【０８９８】
「病態または状態」という用語は、タンパク質の調節異常（すなわち、患者で発現されているタンパク質の量が増加している）が発生し、患者中の１つ以上のタンパク質の分解が、それを必要とする患者に有益な治療または症状の軽減をもたらす任意の病態または状態を記載するために使用される。特定の例において、病態または状態は治療され得る。
【０８９９】
本開示に従う化合物を使用して治療され得る病態または状態としては、例えば、喘息、多発性硬化症などの自己免疫疾患、様々な癌、繊毛関連疾患、口蓋裂、糖尿病、心疾患、高血圧、炎症性大腸炎、精神遅滞、気分障害、肥満、屈折異常、不妊症、アンジェルマン症候群、カナバン症、セリアック病、シャルコーマリートゥース病、嚢胞性線維症、デュシェンヌ筋ジストロフィー、血色素症、血友病、クラインフェルター症候群、神経線維腫症、フェニルケトン尿症、多発性嚢胞腎、（ＰＫＤ１）または４（ＰＤＫ２）プラダ−ウィリ症候群、鎌状赤血球症、テイ・サックス病、ターナー症候群が挙げられる。
【０９００】
「新生物」または「癌」という用語は本明細書全体を通して、癌性または悪性の新生物、すなわち、多くの場合正常よりもずっと早く細胞が増殖することにより成長し、開始されたその新たな成長を止める刺激の後にも成長し続ける異常な組織の形成および成長をもたらす病的プロセスを指すために使用される。悪性新生物は、構造的組織化の部分的または完全な欠落、および正常組織との機能的協調の欠落を示し、また大部分が周辺組織へ侵入し、いくつかの部位へと転移し、除去が試みられた後にも再発し、適切に治療されない限り患者が死亡する確率が高い。本明細書において使用される場合、新生物という用語は、すべての癌性病態を記載するために使用され、悪性造血細胞、腹水および固形腫瘍と関連する病的プロセスを包含する。本化合物単独で、または少なくとも一種の追加的抗癌剤と併用して本化合物により治療され得る癌の例としては、扁平上皮細胞癌、基底細胞癌、腺癌、肝細胞癌および腎細胞癌、膀胱癌、腸癌、乳癌、子宮頸癌、大腸癌、食道癌、頭部癌、腎癌、肝癌、肺癌、頸部癌、卵巣癌、膵癌、前立腺癌および胃癌；白血病；良性および悪性のリンパ腫、特にバーキットリンパ腫および非ホジキンリンパ腫；良性および悪性の黒色腫；骨髄増殖性疾患；ユーイング肉腫、血管肉腫、カポジ肉腫、脂肪肉腫、筋肉腫、末梢神経腫、滑膜肉腫、グリオーマ、星膠細胞腫、乏突起膠腫、上衣腫、グリア芽腫、神経芽細胞腫、神経節細胞腫、神経節膠腫、髄芽細胞腫、松果体細胞腫瘍、髄膜腫、髄膜肉腫、神経線維腫、および神経鞘腫を含む肉腫；大腸癌、乳癌、前立腺癌、子宮頸癌、子宮癌、肺癌、卵巣癌、精巣癌、甲状腺癌、星状細胞腫、食道癌、膵癌、胃癌、肝癌、大腸癌、黒色腫；癌肉腫、ホジキン病、ウィルムス腫瘍および奇形癌が挙げられる。本開示に従う化合物を使用して治療され得るさらなるガンとしては、例えば、Ｔ細胞系急性リンパ芽球性白血病（Ｔ−ＡＬＬ）、Ｔ細胞系リンパ芽球性リンパ腫（Ｔ−ＬＬ）、末梢Ｔ細胞リンパ腫、成人Ｔ細胞リンパ腫、前駆Ｂ細胞ＡＬＬ、前駆Ｂ細胞リンパ腫、大細胞型Ｂ細胞リンパ腫、バーキットリンパ腫、Ｂ細胞性ＡＬＬ、フィラデルフィア染色体陽性ＡＬＬ、およびフィラデルフィア染色体陽性ＣＭＬが挙げられる。
【０９０１】
「生物活性剤」という用語は、本開示に従う化合物以外の剤を記載するために使用され、本化合物が使用された目的の治療、阻害、および／または防除／予防の効果を補助するために、生物活性を有する剤として本化合物と併用して使用される。本明細書の使用に好ましい生物活性剤としては、本化合物が使用され、または投与される活性と類似した薬理活性を有する剤が挙げられ、例えば抗癌剤、抗ウイルス剤、特に抗ＨＩＶ剤、抗レトロウイルス剤および抗ＨＣＶ剤、抗微生物剤、抗真菌剤などが挙げられる。
【０９０２】
「追加的抗癌剤」という用語は、癌を治療するために本開示に従う化合物と併用され得る抗癌剤を記述するために使用される。これらの剤としては例えばエベロリムス（ｅｖｅｒｏｌｉｍｕｓ）、トラベクテジン（ｔｒａｂｅｃｔｅｄｉｎ）、アブラキサン（ａｂｒａｘａｎｅ）、ＴＬＫ  ２８６、ＡＶ−２９９、ＤＮ−１０１、パゾパニブ（ｐａｚｏｐａｎｉｂ）、ＧＳＫ６９０６９３、ＲＴＡ  ７４４、ＯＮ  ０９１０．Ｎａ、ＡＺＤ  ６２４４（ＡＲＲＹ−１４２８８６）、ＡＭＮ−１０７、ＴＫＩ−２５８、ＧＳＫ４６１３６４、ＡＺＤ  １１５２、エンザスタウリン（ｅｎｚａｓｔａｕｒｉｎ）、バンデタニブ（ｖａｎｄｅｔａｎｉｂ）、ＡＲＱ−１９７、ＭＫ−０４５７、ＭＬＮ８０５４、ＰＨＡ−７３９３５８、Ｒ−７６３、ＡＴ−９２６３、ＦＬＴ−３阻害剤、ＶＥＧＦＲ阻害剤、ＥＧＦＲ  ＴＫ阻害剤、オーロラ（ａｕｒｏｒａ）キナーゼ阻害剤、ＰＩＫ−１阻害剤、Ｂｃｌ−２阻害剤、ＨＤＡＣ阻害剤、ｃ−ＭＥＴ阻害剤、ＰＡＲＰ阻害剤、Ｃｄｋ阻害剤、ＥＧＦＲ  ＴＫ阻害剤、ＩＧＦＲ−ＴＫ阻害剤、抗ＨＧＦ抗体、ＰＩ３キナーゼ阻害剤、ＡＫＴ阻害剤、ｍＴＯＲＣ１／２阻害剤、ＪＡＫ／ＳＴＡＴ阻害剤、チェックポイント−１または２阻害剤、焦点接着キナーゼ阻害剤、Ｍａｐキナーゼキナーゼ（ｍｅｋ）阻害剤、ＶＥＧＦトラップ抗体、ペメトレキセド（ｐｅｍｅｔｒｅｘｅｄ）、エルロチニブ（ｅｒｌｏｔｉｎｉｂ）、ダサチニブ（ｄａｓａｔａｎｉｂ）、ニロチニブ（ｎｉｌｏｔｉｎｉｂ）、デカタニブ（ｄｅｃａｔａｎｉｂ）、パニツムマブ（ｐａｎｉｔｕｍｕｍａｂ）、アムルビシン（ａｍｒｕｂｉｃｉｎ）、オレゴボマブ（ｏｒｅｇｏｖｏｍａｂ）、Ｌｅｐ−ｅｔｕ、ノラトレキセド（ｎｏｌａｔｒｅｘｅｄ）、ａｚｄ２１７１、バタブリン（ｂａｔａｂｕｌｉｎ）、オファツムマブ（ｏｆａｔｕｍｕｍａｂ）、ザノリムマブ（ｚａｎｏｌｉｍｕｍａｂ）、エドテカリン（ｅｄｏｔｅｃａｒｉｎ）、テトランドリン（ｔｅｔｒａｎｄｒｉｎｅ）、ルビテカン（ｒｕｂｉｔｅｃａｎ）、テスミリフェン（ｔｅｓｍｉｌｉｆｅｎｅ）、オブリメルセン（ｏｂｌｉｍｅｒｓｅｎ）、チシリムマブ（ｔｉｃｉｌｉｍｕｍａｂ）、イピリムマブ（ｉｐｉｌｉｍｕｍａｂ）、ゴシポール（ｇｏｓｓｙｐｏｌ）、Ｂｉｏ  １１１、１３１−Ｉ−ＴＭ−６０１、ＡＬＴ−１１０、ＢＩＯ  １４０、ＣＣ  ８４９０、シレンジタイド（ｃｉｌｅｎｇｉｔｉｄｅ）、ギマテカン（ｇｉｍａｔｅｃａｎ）、ＩＬ１３−ＰＥ３８ＱＱＲ、ＩＮＯ  １００１、ＩＰｄＲ１  ＫＲＸ−０４０２、ルカントン（ｌｕｃａｎｔｈｏｎｅ）、ＬＹ３１７６１５、ノイラジアブ（ｎｅｕｒａｄｉａｂ）、ビテスパン（ｖｉｔｅｓｐａｎ）、Ｒｔａ  ７４４、Ｓｄｘ  １０２、タラムパネル（ｔａｌａｍｐａｎｅｌ）、アトラセンタン（ａｔｒａｓｅｎｔａｎ）、Ｘｒ  ３１１、ロミデプシン（ｒｏｍｉｄｅｐｓｉｎ）、ＡＤＳ−１００３８０、スニチニブ（ｓｕｎｉｔｉｎｉｂ）、５−フルオロウラシル（ｆｌｕｏｒｏｕｒａｃｉｌ）、ボリノスタット（ｖｏｒｉｎｏｓｔａｔ）、エトポシド（ｅｔｏｐｏｓｉｄｅ）、ゲムシタビン（ｇｅｍｃｉｔａｂｉｎｅ）、ドキソルビシン（ｄｏｘｏｒｕｂｉｃｉｎ）、リポソームドキソルビシン（ｌｉｐｏｓｏｍａｌ  ｄｏｘｏｒｕｂｉｃｉｎ）、５’−デオキシ−５−フルオロウリジン、ビンクリスチン（ｖｉｎｃｒｉｓｔｉｎｅ）、テモゾロミド（ｔｅｍｏｚｏｌｏｍｉｄｅ）、ＺＫ−３０４７０９、セリシクリブ（ｓｅｌｉｃｉｃｌｉｂ）、ＰＤ０３２５９０１、ＡＺＤ−６２４４、カペシタビン（ｃａｐｅｃｉｔａｂｉｎｅ）、Ｌ−グルタミン酸、Ｎ−［４−［２−（２−アミノ−４，７−ジヒドロ−４−オキソ−１Ｈ-ピロロ［２，３−ｄ］ピリミジン−５−イル）エチル］ベンゾイル］−、二ナトリウム塩、七水和物、カンプトテシン（ｃａｍｐｔｏｔｈｅｃｉｎ）、ＰＥＧ−標識イリノテカン（ｉｒｉｎｏｔｅｃａｎ）、タモキシフェン（ｔａｍｏｘｉｆｅｎ）、トレミフェンクエン酸塩（ｔｏｒｅｍｉｆｅｎｅ  ｃｉｔｒａｔｅ）、アナストラゾール（ａｎａｓｔｒａｚｏｌｅ）、エキセメスタン（ｅｘｅｍｅｓｔａｎｅ）、レトロゾール（ｌｅｔｒｏｚｏｌｅ）、ＤＥＳ（ジエチルスチルベストロール（ｄｉｅｔｈｙｌｓｔｉｌｂｅｓｔｒｏｌ））、エストラジオール（ｅｓｔｒａｄｉｏｌ）、エストロゲン（ｅｓｔｒｏｇｅｎ）、複合体化エストロゲン、ベバシズマブ（ｂｅｖａｃｉｚｕｍａｂ）、ＩＭＣ−１Ｃ１１、ＣＨＩＲ−２５８）；３−［５−（メチルスルホニルピペラジンメチル）−インドリル−キノロン、バタラニブ（ｖａｔａｌａｎｉｂ）、ＡＧ−０１３７３６、ＡＶＥ−０００５、ゴセレリン（ｇｏｓｅｒｅｌｉｎ）酢酸塩、ロイプロリド（ｌｅｕｐｒｏ
ｌｉｄｅ）酢酸塩、トリプトレリン（ｔｒｉｐｔｏｒｅｌｉｎ）パモ酸塩、メドロキシプロゲステロン（ｍｅｄｒｏｘｙｐｒｏｇｅｓｔｅｒｏｎｅ）酢酸塩、ヒドロキシプロゲステロンカプリル酸塩、メゲストロール（ｍｅｇｅｓｔｒｏｌ）酢酸塩、ラロキシフェン（ｒａｌｏｘｉｆｅｎｅ）、ビカルタミド（ｂｉｃａｌｕｔａｍｉｄｅ）、フルタミド（ｆｌｕｔａｍｉｄｅ）、ニルタミド（ｎｉｌｕｔａｍｉｄｅ）、メゲストロール（ｍｅｇｅｓｔｒｏｌ）酢酸塩、ＣＰ−７２４７１４；ＴＡＫ−１６５、ＨＫＩ−２７２、エルロチニブ（ｅｒｌｏｔｉｎｉｂ）、ラパチニブ（ｌａｐａｔａｎｉｂ）、カネルチニブ（ｃａｎｅｒｔｉｎｉｂ）、ＡＢＸ−ＥＧＦ抗体、アービタックス（ｅｒｂｉｔｕｘ）、ＥＫＢ−５６９、ＰＫＩ−１６６、ＧＷ−５７２０１６、ロナファルニブ（Ｉｏｎａｆａｒｎｉｂ）、ＢＭＳ−２１４６６２、チピファルニブ（ｔｉｐｉｆａｒｎｉｂ）、アミフォスチン（ａｍｉｆｏｓｔｉｎｅ）、ＮＶＰ−ＬＡＱ８２４、スベロイルアナリドヒドロキサム酸（ｓｕｂｅｒｏｙｌ  ａｎａｌｉｄｅ  ｈｙｄｒｏｘａｍｉｃ  ａｃｉｄ）、バルプロ酸、トリコスタチンＡ、ＦＫ−２２８、ＳＵ１１２４８、ソラフェニブ（ｓｏｒａｆｅｎｉｂ）、ＫＲＮ９５１、アミノグルテチミド（ａｍｉｎｏｇｌｕｔｅｔｈｉｍｉｄｅ）、アルンサクリン（ａｒｎｓａｃｒｉｎｅ）、アナグレリド（ａｎａｇｒｅｌｉｄｅ）、Ｌ−アスパラギナーゼ、カルメット−ゲラン桿菌（ＢＣＧ）ワクチン、アドリアマイシン（ａｄｒｉａｍｙｃｉｎ）、ブレオマイシン（ｂｌｅｏｍｙｃｉｎ）、ブセレリン（ｂｕｓｅｒｅｌｉｎ）、ブスルファン（ｂｕｓｕｌｆａｎ）、カルボプラチン（ｃａｒｂｏｐｌａｔｉｎ）、カルムスチン（ｃａｒｍｕｓｔｉｎｅ）、クロラムブシル（ｃｈｌｏｒａｍｂｕｃｉｌ）、シスプラチン（ｃｉｓｐｌａｔｉｎ）、クラドリビン（ｃｌａｄｒｉｂｉｎｅ）、クロドロネート（ｃｌｏｄｒｏｎａｔｅ）、シプロテロン（ｃｙｐｒｏｔｅｒｏｎｅ）、シタラビン（ｃｙｔａｒａｂｉｎｅ）、ダカルバジン（ｄａｃａｒｂａｚｉｎｅ）、ダクチノマイシン（ｄａｃｔｉｎｏｍｙｃｉｎ）、ダウノルビシン（ｄａｕｎｏｒｕｂｉｃｉｎ）、ジエチルスチルベストロール（ｄｉｅｔｈｙｌｓｔｉｌｂｅｓｔｒｏｌ）、エピルビシン（ｅｐｉｒｕｂｉｃｉｎ）、フルダラビン（ｆｌｕｄａｒａｂｉｎｅ）、フルドロコルチゾン（ｆｌｕｄｒｏｃｏｒｔｉｓｏｎｅ）、フルオキシメステロン（ｆｌｕｏｘｙｍｅｓｔｅｒｏｎｅ）、フルタミド（ｆｌｕｔａｍｉｄｅ）、グリベック（ｇｌｅｅｖｅｃ）、ゲムシタビン（ｇｅｍｃｉｔａｂｉｎｅ）、ヒドロキシ尿素（ｈｙｄｒｏｘｙｕｒｅａ）、イダルビシン（ｉｄａｒｕｂｉｃｉｎ）、イホスファミド（ｉｆｏｓｆａｍｉｄｅ）、イマチニブ（ｉｍａｔｉｎｉｂ）、ロイプロリド（ｌｅｕｐｒｏｌｉｄｅ）、レバミゾール（ｌｅｖａｍｉｓｏｌｅ）、ロムスチン（ｌｏｍｕｓｔｉｎｅ）、メクロレタミン（ｍｅｃｈｌｏｒｅｔｈａｍｉｎｅ）、メルファラン（ｍｅｌｐｈａｌａｎ）、６−メルカプトプリン（６−ｍｅｒｃａｐｔｏｐｕｒｉｎｅ）、メスナ（ｍｅｓｎａ）、メトトレキサート（ｍｅｔｈｏｔｒｅｘａｔｅ）、マイトマイシン（ｍｉｔｏｍｙｃｉｎ）、ミトタン（ｍｉｔｏｔａｎｅ）、ミトキサントロン（ｍｉｔｏｘａｎｔｒｏｎｅ）、ニルタミド（ｎｉｌｕｔａｍｉｄｅ）、オクトレオチド（ｏｃｔｒｅｏｔｉｄｅ）、オキサリプラチン（ｏｘａｌｉｐｌａｔｉｎ）、パミドロネート（ｐａｍｉｄｒｏｎａｔｅ）、ペントスタチン（ｐｅｎｔｏｓｔａｔｉｎ）、プリカマイシン（ｐｌｉｃａｍｙｃｉｎ）、ポルフィマー（ｐｏｒｆｉｍｅｒ）、プロカルバジン（ｐｒｏｃａｒｂａｚｉｎｅ）、ラルチトレキセド（ｒａｌｔｉｔｒｅｘｅｄ）、リツキシマブ（ｒｉｔｕｘｉｍａｂ）、ストレプトゾシン（ｓｔｒｅｐｔｏｚｏｃｉｎ）、テニポシド（ｔｅｎｉｐｏｓｉｄｅ）、テストステロン（ｔｅｓｔｏｓｔｅｒｏｎｅ）、サリドマイド（ｔｈａｌｉｄｏｍｉｄｅ）、チオグアニン（ｔｈｉｏｇｕａｎｉｎｅ）、チオテパ（ｔｈｉｏｔｅｐａ）、トレチノイン（ｔｒｅｔｉｎｏｉｎ）、ビンデシン（ｖｉｎｄｅｓｉｎｅ）、１３−シス−レチノイン酸（１３−ｃｉｓ−ｒｅｔｉｎｏｉｃ  ａｃｉｄ）、フェニルアラニンマスタード（ｐｈｅｎｙｌａｌａｎｉｎｅ  ｍｕｓｔａｒｄ）、ウラシルマスタード（ｕｒａｃｉｌ  ｍｕｓｔａｒｄ）、エストラムスチン（ｅｓｔｒａｍｕｓｔｉｎｅ）、アルトレタミン（ａｌｔｒｅｔａｍｉｎｅ）、フロクスウリジン（ｆｌｏｘｕｒｉｄｉｎｅ）、５−デオキシウリジン（５−ｄｅｏｏｘｙｕｒｉｄｉｎｅ）、シトシンアラビノシド、６−メカプトプリン（６−ｍｅｃａｐｔｏｐｕｒｉｎｅ）、デオキシコホルマイシン（ｄｅｏ
ｘｙｃｏｆｏｒｍｙｃｉｎ）、カルシトリオール（ｃａｌｃｉｔｒｉｏｌ）、バルルビシン（ｖａｌｒｕｂｉｃｉｎ）、ミトラマイシン（ｍｉｔｈｒａｍｙｃｉｎ）、ビンブラスチン（ｖｉｎｂｌａｓｔｉｎｅ）、ビノレルビン（ｖｉｎｏｒｅｌｂｉｎｅ）、トポテカン（ｔｏｐｏｔｅｃａｎ）、ラゾキシン（ｒａｚｏｘｉｎ）、マリマスタット（ｍａｒｉｍａｓｔａｔ）、ＣＯＬ−３、ネオバスタット（ｎｅｏｖａｓｔａｔ）、ＢＭＳ−２７５２９１、スクアラミン（ｓｑｕａｌａｍｉｎｅ）、エンドスタチン（ｅｎｄｏｓｔａｔｉｎ）、ＳＵ５４１６、ＳＵ６６６８、ＥＭＤ１２１９７４、インターロイキン−１２、ＩＭ８６２、アンギオスタチン（ａｎｇｉｏｓｔａｔｉｎ）、ビタキシン（ｖｉｔａｘｉｎ）、ドロロキシフェン（ｄｒｏｌｏｘｉｆｅｎｅ）、イドキシフェン（ｉｄｏｘｙｆｅｎｅ）、スピロノラクトン（ｓｐｉｒｏｎｏｌａｃｔｏｎｅ）、フィナステリド（ｆｉｎａｓｔｅｒｉｄｅ）、シミチジン（ｃｉｍｉｔｉｄｉｎｅ）、トラスツズマブ（ｔｒａｓｔｕｚｕｍａｂ）、デニロイキンジフチトクス（ｄｅｎｉｌｅｕｋｉｎ  ｄｉｆｔｉｔｏｘ）、ゲフィチニブ（ｇｅｆｉｔｉｎｉｂ）、ボルテジミブ（ｂｏｒｔｅｚｉｍｉｂ）、パクリタキセル（ｐａｃｌｉｔａｘｅｌ）、クレモホルを含まないパクリタキセル（ｃｒｅｍｏｐｈｏｒ−ｆｒｅｅ  ｐａｃｌｉｔａｘｅｌ）、ドセタキセル（ｄｏｃｅｔａｘｅｌ）、エポチロンＢ（ｅｐｉｔｈｉｌｏｎｅ  Ｂ）、ＢＭＳ−２４７５５０、ＢＭＳ−３１０７０５、ドロロキシフェン（ｄｒｏｌｏｘｉｆｅｎｅ）、４−ヒドロキシタモキシフェン（４−ｈｙｄｒｏｘｙｔａｍｏｘｉｆｅｎ）、ピペンドキシフェン（ｐｉｐｅｎｄｏｘｉｆｅｎｅ）、ＥＲＡ−９２３、アルゾキシフェン（ａｒｚｏｘｉｆｅｎｅ）、フルベストラント（ｆｕｌｖｅｓｔｒａｎｔ）、アコルビフェン（ａｃｏｌｂｉｆｅｎｅ）、ラソフォキシフェン（ｌａｓｏｆｏｘｉｆｅｎｅ）、イドキシフェン（ｉｄｏｘｉｆｅｎｅ）、ＴＳＥ−４２４、ＨＭＲ−３３３９、ＺＫ１８６６１９、トポテカン（ｔｏｐｏｔｅｃａｎ）、ＰＴＫ７８７／ＺＫ２２２５８４、ＶＸ−７４５、ＰＤ１８４３５２、ラパマイシン（ｒａｐａｍｙｃｉｎ）、４０−Ｏ−（２−ヒドロキシエチル）−ラパマイシン、テムシロリムス（ｔｅｍｓｉｒｏｌｉｍｕ）、ＡＰ−２３５７３、ＲＡＤ００１、ＡＢＴ−５７８、ＢＣ−２１０、ＬＹ２９４００２、ＬＹ２９２２２３、ＬＹ２９２６９６、ＬＹ２９３６８４、ＬＹ２９３６４６、ウォルトマニン（ｗｏｒｔｍａｎｎｉｎ）、ＺＭ３３６３７２、Ｌ−７７９，４５０、ＰＥＧ−フィルグラスチム（ｆｉｌｇｒａｓｔｉｍ）、ダルベポエチン（ｄａｒｂｅｐｏｅｔｉｎ）、エリスロポエチン、顆粒球コロニー刺激因子、ゾレドロネート（ｚｏｌｅｎｄｒｏｎａｔｅ）、プレドニゾン（ｐｒｅｄｎｉｓｏｎｅ）、セツキシマブ（ｃｅｔｕｘｉｍａｂ）、顆粒球マクロファージコロニー刺激因子、ヒストレリン（ｈｉｓｔｒｅｌｉｎ）、ペグ化インターフェロンアルファ−２ａ、インターフェロンアルファ−２ａ、ペグ化インターフェロンアルファ−２ｂ、インターフェロンアルファ−２ｂ、アザシチジン（ａｚａｃｉｔｉｄｉｎｅ）、ＰＥＧ−Ｌ−アスパラギナーゼ、レナリドミド（ｌｅｎａｌｉｄｏｍｉｄｅ）、ゲムツズマブ（ｇｅｍｔｕｚｕｍａｂ）、ヒドロコルチゾン（ｈｙｄｒｏｃｏｒｔｉｓｏｎｅ）、インターロイキン−１１、デクスラゾキサン（ｄｅｘｒａｚｏｘａｎｅ）、アレムツズマブ（ａｌｅｍｔｕｚｕｍａｂ）、オールトランスレチノイン酸（ａｌｌ−ｔｒａｎｓｒｅｔｉｎｏｉｃ  ａｃｉｄ）、ケトコナゾール（ｋｅｔｏｃｏｎａｚｏｌｅ）、インターロイキン−２、メゲストロール（ｍｅｇｅｓｔｒｏｌ）、免疫グロブリン、ナイトロジェンマスタード（ｎｉｔｒｏｇｅｎ  ｍｕｓｔａｒｄ）、メチルプレドニゾロン（ｍｅｔｈｙｌｐｒｅｄｎｉｓｏｌｏｎｅ）、イブリツモマブチウキセタン（ｉｂｒｉｔｇｕｍｏｍａｂ  ｔｉｕｘｅｔａｎ）、アンドロゲン、デシタビン（ｄｅｃｉｔａｂｉｎｅ）、ヘキサメチルメラミン（ｈｅｘａｍｅｔｈｙｌｍｅｌａｍｉｎｅ）、ベキサロテン（ｂｅｘａｒｏｔｅｎｅ）、トシツモマブ（ｔｏｓｉｔｕｍｏｍａｂ）、三酸化砒素、コルチゾン、エチドロネート（ｅｄｉｔｒｏｎａｔｅ）、ミトタン（ｍｉｔｏｔａｎｅ）、シクロスポリン（ｃｙｃｌｏｓｐｏｒｉｎｅ）、リポソームダウノルビシン（ｌｉｐｏｓｏｍａｌ  ｄａｕｎｏｒｕｂｉｃｉｎ）、エドウィナ−アスパラギナーゼ（Ｅｄｗｉｎａ−ａｓｐａｒａｇｉｎａｓｅ）、ストロンチウム８９、カソピタント（ｃａｓｏｐｉｔａｎｔ）、ネツピタント（ｎｅｔｕｐｉｔａｎｔ）、ＮＫ−１受容体拮抗薬、パロノセトロン（ｐａｌｏｎｏｓｅｔｒｏｎ）、アプ
レピタント（ａｐｒｅｐｉｔａｎｔ）、ジフェンヒドラミン（ｄｉｐｈｅｎｈｙｄｒａｍｉｎｅ）、ヒドロキシジン（ｈｙｄｒｏｘｙｚｉｎｅ）、メトクロプラミド（ｍｅｔｏｃｌｏｐｒａｍｉｄｅ）、ロラゼパム（ｌｏｒａｚｅｐａｍ）、アルプラゾラム（ａｌｐｒａｚｏｌａｍ）、ハロペリドール（ｈａｌｏｐｅｒｉｄｏｌ）、ドロペリドール（ｄｒｏｐｅｒｉｄｏｌ）、ドロナビノール（ｄｒｏｎａｂｉｎｏｌ）、デキサメタゾン（ｄｅｘａｍｅｔｈａｓｏｎｅ）、メチルプレドニゾロン（ｍｅｔｈｙｌｐｒｅｄｎｉｓｏｌｏｎｅ）、プロクロルペラジン（ｐｒｏｃｈｌｏｒｐｅｒａｚｉｎｅ）、グラニセトロン（ｇｒａｎｉｓｅｔｒｏｎ）、オンダンセトロン（ｏｎｄａｎｓｅｔｒｏｎ）、ドラセトロン（ｄｏｌａｓｅｔｒｏｎ）、トロピセトロン（ｔｒｏｐｉｓｅｔｒｏｎ）、ペグフィルグラスチム（ｐｅｇｆｉｌｇｒａｓｔｉｍ）、エリスロポエチン（ｅｒｙｔｈｒｏｐｏｉｅｔｉｎ）、エポエチンアルファ（ｅｐｏｅｔｉｎ  ａｌｆａ）、ダルベポエチンアルファ（ｄａｒｂｅｐｏｅｔｉｎ  ａｌｆａ）、およびそれらの混合物が挙げられる。
【０９０３】
「抗ＨＩＶ剤」、「抗レトロウイルス」または「追加的抗ＨＩＶ剤」という用語は、特に、例えば、ヌクレオチド逆転写酵素阻害剤（ＮＲＴＩ）、他の非ヌクレオシド逆転写阻害剤（すなわち、本開示の代表的なものではない剤）、プロテアーゼ阻害剤、融合阻害剤を含み、それらの例示的な化合物としては、特に例えば、３ＴＣ（ラミブジン（Ｌａｍｉｖｕｄｉｎｅ））、ＡＺＴ（ジドブジン（Ｚｉｄｏｖｕｄｉｎｅ））、（−）−ＦＴＣ、ｄｄＩ（ジダノシン（Ｄｉｄａｎｏｓｉｎｅ））、ｄｄＣ（ザルシタビン（ｚａｌｃｉｔａｂｉｎｅ））、アバカビル（ａｂａｃａｖｉｒ）（ＡＢＣ）、テノホビル（ｔｅｎｏｆｏｖｉｒ）（ＰＭＰＡ）、Ｄ−Ｄ４ＦＣ（レベルセット（Ｒｅｖｅｒｓｅｔ））、Ｄ４Ｔ（スタブジン（Ｓｔａｖｕｄｉｎｅ））、ラシビル（Ｒａｃｉｖｉｒ）、Ｌ−ＦｄｄＣ、Ｌ−ＦＤ４Ｃ、ＮＶＰ（ネビラピン（Ｎｅｖｉｒａｐｉｎｅ））、ＤＬＶ（デラビルジン（Ｄｅｌａｖｉｒｄｉｎｅ））、ＥＦＶ（エファビレンツ（Ｅｆａｖｉｒｅｎｚ））、ＳＱＶＭ（サキナビルメシル酸塩（Ｓａｑｕｉｎａｖｉｒ  ｍｅｓｙｌａｔｅ））、ＲＴＶ（リトナビル（Ｒｉｔｏｎａｖｉｒ））、ＩＤＶ（インジナビル（Ｉｎｄｉｎａｖｉｒ））、ＳＱＶ（サキナビル（Ｓａｑｕｉｎａｖｉｒ））、ＮＦＶ（ネルフィナビル（Ｎｅｌｆｉｎａｖｉｒ））、ＡＰＶ（アムプレナビル（Ａｍｐｒｅｎａｖｉｒ））、ＬＰＶ（ロピナビル（Ｌｏｐｉｎａｖｉｒ））、Ｔ２０などの融合阻害剤などの融合阻害剤、その融合および混合物（現在臨床試験中もしくは開発中の抗ＨＩＶ化合物を含む）、が挙げられる。
【０９０４】
本開示に従う化合物との共投与に使用され得る他の抗ＨＩＶ／抗レトロウイルス剤としては、例えば他のＮＮＲＴＩ（すなわち本開示に従うＮＮＲＴＩ以外）が挙げられ、特にネビラピン（ｎｅｖｉｒａｐｉｎｅ）（ＢＩ−Ｒ６−５８７）、ダラビルジン（ｄｅｌａｖｉｒｄｉｎｅ）（Ｕ−９０１５２Ｓ／Ｔ）、エファビレンツ（ｅｆａｖｉｒｅｎｚ）（ＤＭＰ−２６６）、ＵＣ−７８１（Ｎ−［４−クロロ−３−（３−メチル−２−ブテニルオキシ）フェニル］−２メチル３−フランカルボチアミド）、エトラビリン（ｅｔｒａｖｉｒｉｎｅ）（ＴＭＣ１２５）、トロビルジン（Ｔｒｏｖｉｒｄｉｎｅ）（Ｌｙ３０００４６．ＨＣｌ）、ＭＫＣ−４４２（エミビリン（ｅｍｉｖｉｒｉｎｅ）、コアクチノン（ｃｏａｃｔｉｎｏｎ））、ＨＩ−２３６、ＨＩ−２４０、ＨＩ−２８０、ＨＩ−２８１、リルピビリン（ｒｉｌｐｉｖｉｒｉｎｅ）（ＴＭＣ−２７８）、ＭＳＣ−１２７、ＨＢＹ  ０９７、ＤＭＰ２６６、バイカリン（Ｂａｉｃａｌｉｎ）（ＴＪＮ−１５１）ＡＤＡＭ−ＩＩ（３’，３’−ジクロロ−４’，４”−ジメトキシ−５’，５”−ビス（メトキシカルボニル）−６，６−ジフェニルヘキサン酸メチル）、３−ブロモ−５−（１−５−ブロモ−４−メトキシ−３−（メトキシカルボニル）フェニル）ヘプタ−１−エニル）−２−メトキシ安息香酸メチル（アルケニルジアリールメタンアナログ、アダム（Ａｄａｍ）アナログ）、（５−クロロ−３−（フェニルスルフィニル）−２’−インドールカルボキサミド）、ＡＡＰ−ＢＨＡＰ（Ｕ−１０４４８９またはＰＮＵ−１０４４８９）、カプラビリン（Ｃａｐｒａｖｉｒｉｎｅ）（ＡＧ−１５４９、Ｓ−１１５３）、アテビルジン（
ａｔｅｖｉｒｄｉｎｅ）（Ｕ−８７２０１Ｅ）、オーリントリカルボン酸（ａｕｒｉｎ  ｔｒｉｃａｒｂｏｘｙｌｉｃ  ａｃｉｄ）（ＳＤ−０９５３４５）、１−［（６−シアノ−２−インドリル）カルボニル］−４−［３−（イソプロピルアミノ）−２−ピリジニル］ピペラジン、１−［５−［［Ｎ−（メチル）メチルスルホニルアミノ］−２−インドリルカルボニル−４−［３−（イソプロピルアミノ）−２−ピリジニル］ピペラジン、１−［３−（エチルアミノ）−２−［ピリジニル］−４−［（５−ヒドロキシ−２−インドリル）カルボニル］ピペラジン、１−［（６−ホルミル−２−インドリル）カルボニル］−４−［３−（イソプロピルアミノ）−２−ピリジニル］ピペラジン、１−［［５−（メチルスルホニルオキシ）−２−インドイリ）カルボニル］−４−［３−（イソプロピルアミノ）−２−ピリジニル］ピペラジン、Ｕ８８２０４Ｅ、ビス（２−ニトロフェニル）スルホン（ＮＳＣ  ６３３００１）、カラノリドＡ（Ｃａｌａｎｏｌｉｄｅ  Ａ）（ＮＳＣ６７５４５１）、カラノリドＢ（Ｃａｌａｎｏｌｉｄｅ  Ｂ）、６−ベンジル−５−メチル−２−（シクロヘキシルオキシ）ピリミジン−４−オン（ＤＡＢＯ−５４６）、ＤＰＣ  ９６１、Ｅ−ＥＢＵ、Ｅ−ＥＢＵ−ｄｍ、Ｅ−ＥＰＳｅＵ、Ｅ−ＥＰＵ、フォスカルネット（Ｆｏｓｃａｒｎｅｔ）（フォスカビル（Ｆｏｓｃａｖｉｒ））、ＨＥＰＴ（１−［（２−ヒドロキシエトキシ）メチル］−６−（フェニルチオ）チミン）、ＨＥＰＴ−Ｍ（１−［（２−ヒドロキシエトキシ）メチル］−６−（３−メチルフェニル）チオ）チミン）、ＨＥＰＴ−Ｓ（１−［（２−ヒドロキシエトキシ）メチル］−６−（フェニルチオ）−２−チオチミン）、イノフィラムＰ（Ｉｎｏｐｈｙｌｌｕｍ  Ｐ）、Ｌ−７３７，１２６、ミケラミンＡ（Ｍｉｃｈｅｌｌａｍｉｎｅ  Ａ）（ＮＳＣ６５０８９８）、ミケラミンＢ（Ｍｉｃｈｅｌｌａｍｉｎｅ  Ｂ）（ＮＳＣ６４９３２４）、ミケラミンＦ（Ｍｉｃｈｅｌｌａｍｉｎｅ  Ｆ）、６−（３，５−ジメチルベンジル）−１−［（２−ヒドロキシエトキシ）メチル］−５−イソプロピルウラシル、６−（３，５−ジメチルベンジル）−１−（エトキシメチル）−５−イソプロピルウラシル、ＮＰＰＳ、Ｅ−ＢＰＴＵ（ＮＳＣ  ６４８４００）、オルチプラツ（Ｏｌｔｉｐｒａｚ）（４−メチル−５−（ピラジニル）−３Ｈ−１，２−ジチオール−３−チオン）、Ｎ−｛２−（２−クロロ−６−フルオロフェネチル］−Ｎ’−（２−チアゾリル）チオウレア（ＰＥＴＴ  Ｃｌ、Ｆ誘導体）、Ｎ−｛２−（２，６−ジフルオロフェネチル］−Ｎ’−［２−（５−ブロモピリジル）］チオウレア｛ＰＥＴＴ誘導体）、Ｎ−｛２−（２，６−ジフルオロフェネチル］−Ｎ’−［２−（５−メチルピリジル）］チオウレア｛ＰＥＴＴピリジル誘導体）、Ｎ−［２−（３−フルオロフラニル）エチル］−Ｎ’−［２−（５−クロロピリジル）］チオウレア、Ｎ−［２−（２−フルオロ−６−エトキシフェネチル）］−Ｎ’−［２−（５−ブロモピリジル）］チオウレア、Ｎ−（２−フェネチル）−Ｎ’−（２−チアゾリル）チオウレア（ＬＹ−７３４９７）、Ｌ−６９７，６３９、Ｌ−６９７，５９３、Ｌ−６９７，６６１、３−［２−（４，７−ジフルオロベンゾキサゾール−２−イル）エチル｝−５−エチル−６−メチル（ピリジン−２（１Ｈ）−チオン（２−ピリジノン誘導体）、３−［［（２−メトキシ−５，６−ジメチル−３−ピリジル）メチル］アミン］−５−エチル−６−メチル（ピリジン−２（１Ｈ）−チオン、Ｒ８２１５０、Ｒ８２９１３、Ｒ８７２３２、Ｒ８８７０３、Ｒ８９４３９（ロビリド（Ｌｏｖｉｒｉｄｅ））、Ｒ９０３８５、Ｓ−２７２０、スラミンナトリウム（Ｓｕｒａｍｉｎ  Ｓｏｄｉｕｍ）、ＴＢＺ（チアゾロベンズイミダゾール、ＮＳＣ  ６２５４８７）、チアゾロイソインドール−５−オン、（＋）（Ｒ）−９ｂ−（３，５−ジメチルフェニル−２，３−ジヒドロチアゾロ［２，３−ａ］イソインドール−５（９ｂＨ）−オン、チビラピン（Ｔｉｖｉｒａｐｉｎｅ）（Ｒ８６１８３）、ＵＣ−３８およびＵＣ−８４から成る群から選択されてもよい。
【０９０５】
「薬学的に許容可能な塩」という用語は、本明細書全体を通して適切な場合に本明細書に記載の化合物のうちの１つ以上の塩形態を記載するために使用され、それら塩形態は、患者の消化管の胃液において化合物の可溶性増加を示して当該化合物の溶解および生体利用効率を促進する。薬学的に許容可能な塩としては、該当する場合には薬学的に許容可能な無機または有機の塩基および酸から誘導されるものが挙げられる。適切な塩としては特
に薬学分野において公知の多くの他の酸および塩基の中でも、例えばカリウムおよびナトリウムなどのアルカリ金属、例えばカルシウム、マグネシウムなどのアルカリ土類金属、およびアンモニウム塩に由来するものが挙げられる。ナトリウムおよびカリウムの塩は、本開示によるリン酸塩の中和塩として特に好ましい。
【０９０６】
「薬学的に許容可能な誘導体」という語は、本明細書全体を通じて任意の薬学的に許容可能なプロドラッグ形態（エステル、アミド、他のプロドラッグ群など）を記述するために使用され、それらは患者に投与すると本化合物、または本化合物の活性代謝物を直接的または間接的に提供する。
一般的な合成手法
本明細書に記載される二官能性分子の合成の実現および最適化は、段階的またはモジュール形式で取り組まれる場合がある。例えば、標的分子に結合する化合物の特定は、適切なリガンドが直ちに利用できない場合、ハイスループット、またはミディアムスループットのスクリーニングキャンペーンを含んでもよい。適切なインビトロの薬理アッセイおよび／またはＡＤＭＥＴアッセイのデータにより特定される次善の態様を改善するために、初期リガンドに対し、反復設計およびサイクル最適化が必要とされることは珍しいことではない。最適化／ＳＡＲキャンペーンの一部は、置換に忍容性があり、本明細書において上記に参照されたリンカー化学物質を付着させる適切な位置であり得るリガンド位置をプローブすることである。結晶学的またはＮＭＲ構造データが利用可能である場合、これらを使用して、かかる合成的な取り組みに焦点を当てることができる。
【０９０７】
非常に類似したやり方において、Ｅ３リガーゼのリガンド、すなわち、ＵＬＭ／ＩＬＭ／ＶＬＭ／ＣＬＭ／ＩＬＭを特定および最適化することができる。
【０９０８】
当業者であれば手元にあるＰＴＭおよびＵＬＭ（例えば、ＩＬＭ、ＶＬＭ、ＣＬＭ、および／またはＩＬＭ）を用いることで、リンカー部分の有無にかかわらず、その組み合わせに対する公知の合成方法を使用することができる。ＰＴＭ基およびＵＬＭ基がリンカーの遠位端に連続して付着することができるように、リンカー部分をある範囲の組成、長さ、および柔軟性で合成し、官能基化することができる。したがって、インビトロおよびインビボの薬理学的試験、およびＡＤＭＥＴ／ＰＫ試験において、二官能性分子のライブラリーを実現化し、プロファイリングすることができる。ＰＴＭ基およびＵＬＭ基と同様に、最終的な二官能性分子に反復設計を施し、最適化のサイクルを行って、所望の特性を有する分子を特定することができる。
【０９０９】
一部の例では、保護基戦略および／または官能基相互変換（ＦＧＩ）が、所望材料の調製を容易にするために必要とされる場合がある。そのような化学的プロセスは合成有機化学者に周知であり、これらの化学的プロセスの多くが、“Ｇｒｅｅｎｅ’ｓ  Ｐｒｏｔｅｃｔｉｖｅ  Ｇｒｏｕｐｓ  ｉｎ  Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ”Ｐｅｔｅｒ  Ｇ．Ｍ．ＷｕｔｓおよびＴｈｅｏｄｏｒａ  Ｗ．Ｇｒｅｅｎｅ（Ｗｉｌｅｙ）および“Ｏｒｇａｎｉｃ  Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ：Ｔｈｅ  Ｄｉｓｃｏｎｎｅｃｔｉｏｎ  Ａｐｐｒｏａｃｈ”Ｓｔｕａｒｔ  Ｗａｒｒｅｎ  ａｎｄ  Ｐａｕｌ  Ｗｙａｔｔ（Ｗｉｌｅｙ）などの書籍に見出され得る。
略語のリスト
ＡｃＯＨ、酢酸
ａｑ．、水溶液
ＢＩＮＡＰ、２，２’−ビス（ジフェニルホスフィノ）−１，１’−バイナフタレン
Ｂｏｃ、ｔｅｒｔ−ブトキシカルボニル
Ｂｏｃ２Ｏ、二炭酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル
ＢＯＰ、（ベンゾトリアゾール−１−イルオキシ）ｔｒｉｓ（ジメチルアミノ）ホスホニウムヘキサフルオロホスファート
ＣＤＣｌ３、ジュウテリオクロロホルム
ＣＤ３ＯＤ、ジュウテリオメタノール
ＣＨ３ＣＮ、アセトニトリル
ＣＨ３ＯＨ、メタノール
ＣｓＦ、フッ化セシウム
Ｃｓ２ＣＯ３、炭酸セシウム
Ｃｕ（ＯＡｃ）２、酢酸銅（ＩＩ）
Ｃｙ２ＮＭｅ、ジシクロヘキシルメチルアミン
ＤＣＭ、ジクロロメタン
ＤＩＡＤ、ジイソプロピルアゾジカルボキシラート
ＤＩＥＡまたはＤＩＰＥＡ、ジイソプロピルエチルアミン
ＤＭＡＰ、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノピリジン
ＤＭＦ、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド
ＤＭＳＯ、ジメチルスルホキシド
ＤＭＳＯ−ｄ６、ヘキサジュウテロジメチルスルホキシド
Ｅｔ２ＮＨ、ジエチルアミン
ＥｔＯＡｃまたはＥＡ、酢酸エチル
ＨＣｌ、塩酸
Ｈ２Ｏ、水
ＨＰＬＣ、高速液体クロマトグラフィー
ＩＢＸ、２−ヨードキシ安息香酸
ＫＯＡｃ、酢酸カリウム
ＬＣＭＳ、液体クロマトグラフィー／質量分析法
ＬｉＯＨ、水酸化リチウム
ＭｅＯＨ、メタノール
ＭｓＣｌ、塩化メタンスルホニル
Ｎ２、窒素
ＮａＨ、水素化ナトリウム
ＮａＢＨ３ＣＮ、シアノホウ水素化ナトリウム
ＮａＢＨ（ＯＡｃ）３、トリアセトキシホウ水素化ナトリウム
ＮａＣｌ、塩化ナトリウム
ＮａＨＣＯ３、炭酸水素ナトリウム
ＮａＩ、ヨウ化ナトリウム
Ｎａ２ＳＯ４、ナトリウム硫酸塩
ｎ−ＢｕＬｉ、ｎ−ブチルリチウム
ＮＨ３、アンモニア
ＮＨ４Ｃｌ、塩化アンモニウム
ＮＨ２ＯＨ・ＨＣｌ、ヒドロキシルアミン塩酸塩
ＮＭＰ、Ｎ−メチルピロリドン
ＮＭＲ、核磁気共鳴
Ｏ２、酸素
Ｐｄ（ａＭＰｈｏｓ）Ｃｌ２、ビス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（４−ジメチルアミノフェニル）ホスフィン）ジクロロパラジウム（ＩＩ）
Ｐｄ２（ｄｂａ）３、トリス（ジベンジリデンアセトン）ジパラジウム（０）
Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２、［１，１′−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）
Ｐｄ（ＯＨ）２、水酸化パラジウム
Ｐｄ（ＰＰｈ３）４、テトラキス（トリフェニルホスフィン）パラジウム（０）
ＰＥ、石油エーテル
Ｐｈ３Ｐ、トリフェニルホスフィン
Ｐｙ、ピリジン
ＰｙＢＯＰ、（ベンゾトリアゾール−１−イルオキシ）トリピロリジノホスホニウムヘキサフルオロホスファート
ｒｔ、室温
ＴＢＡＦ、テトラ−ｎ−フッ化ブチルアンモニウム
ＴＢＤＰＳＣｌ、ｔｅｒｔ−塩化ブチルジフェニルシリル
ＴＢＳ、ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル
ｔＢｕＯＫ、カリウムｔｅｒｔ−ブトキシド
［ｔＢｕ３ＰＨ］ＢＦ４、トリ−ｔｅｒｔ−ブチルホスホニウムテトラフルオロボラートＴＥＡ、トリエチルアミン
ＴＨＦ、テトラヒドロフラン
ＴＬＣ、薄層クロマトグラフィー
ＴＭＳＯＴｆ、トリメチルシリルトリフルオロメタンスルホン酸塩
ＴｓＣｌ、ｐ−塩化トルエンスルホニル
ＴｓＯＨ、ｐ−トルエンスルホン酸
スキーム１．
【０９１０】
【化２６７】
2020504741.tif 000379
【０９１１】
式Ｉの化合物は、パラジウム触媒架橋条件下、例えばビス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（４−ジメチルアミノフェニル）ホスフィン）ジクロロパラジウム（ＩＩ）などの適切なパラジウム触媒、フッ化セシウムなどの適切な塩基、１，４−ジオキサンと水の混合物などの適切な溶媒を用い、１００℃などの適切な温度で、マイクロ波照射有りまたは無し、といった条件下で、試薬ＩＩ（市販されているか、または当業者に公知の標準反応技法を使用して簡単に調製される）と反応させて、式ＩＩＩの化合物を生成しうる。ＭまたはＭ’のうちの一方は、パラジウム触媒金属交換反応を受ける能力のある官能基、例えばボロン酸、ボロン酸エステル、またはトリアルキルスタンナンを表し；ＭまたはＭ’のうちの他方は、パラジウム触媒酸化付加を受ける能力のある官能基、例えばヨウ化物、臭化物、塩化
物、またはトリフルオロメタンスルホン酸塩を表し；Ａｒは、芳香族または複素環式芳香族環系を表し；Ｌは、任意のリンカーまたはリンカーの部分を表し、
【０９１２】
【化２６８】
2020504741.tif 000380
【０９１３】
は、一級または二級アミンを表し、任意で４〜８員の複素環に環化され、式中、ＰＧは適切な保護基を表し、ｔ−ブトキシカルボニルまたはベンジルを含むが、これに限定されない。式ＩＩＩの化合物は、ＰＧがｔ−ブトキシカルボニルであるとき、例えば１，４−ジオキサン中の塩化水素など、ＰＧの除去に適した試薬を用いて処理することにより、式ＩＶの化合物に変換されうる。次いで、化合物ＩＶは、化合物Ｖと反応させて化合物ＶＩを生成してもよく、式中、Ｌ’は任意のリンカーまたはリンカーの部分を表し、ＹはＣＨ２またはＣ＝Ｏであり、またＸは適切な脱離基（例えばＯＭｓ、ＯＴｓ、Ｃｌ、など）またはアルデヒド（ＣＨＯ）である。Ｘが脱離基であるとき、ｎは０であり、また適切な反応条件は、アルキル化反応のための条件、例えばジイソプロピルエチルアミン、ヨウ化カリウム、ＤＭＳＯまたはアセトニトリル、８０℃といった条件である。Ｘがアルデヒドであるとき、ｎは１であり、また適切な反応条件は、還元的アミノ化反応のための条件、例えばシアノホウ水素化ナトリウム、メタノール、ジクロロメタン、酢酸、室温といった条件である。
スキーム２．
【０９１４】
【化２６９】
2020504741.tif 000381
【０９１５】
式ＩＶの化合物はまた、式ＶＩＩの化合物と反応させて式ＶＩＩＩの化合物も提供してもよく、式中、Ｘはフッ素または塩素などの適切な脱離基であり、ＹはＣ＝Ｏであり、また反応条件は、求核性の芳香族置換のための条件、例えばトリエチルアミン、ＤＭＳＯ、７０℃といった条件である。
スキーム３．
【０９１６】
【化２７０】
2020504741.tif 000382
【０９１７】
式Ｉの化合物は、パラジウム触媒架橋条件（例えばスキーム１で示した条件）下で、試薬ＩＸ（市販されているか、または当業者に公知の標準反応技法を使用して簡単に調製される）と反応して式Ｘの化合物を生成してもよい。ＭまたはＭ’のうちの一方は、パラジウム触媒金属交換反応を受ける能力のある官能基、例えばボロン酸、ボロン酸エステル、またはトリアルキルスタンナンを表し；ＭまたはＭ’のうちの他方は、パラジウム触媒酸化付加を受ける能力のある官能基、例えばヨウ化物、臭化物、塩化物、またはトリフルオロメタンスルホン酸塩を表し；Ａｒは、芳香族または複素環式芳香族環系を表し；Ｌは、任意のリンカーまたはリンカーの部分を表し、またＰＧは、適切なエステル保護基、例えばメチル、エチル、またはｔ−ブチルを表す。式Ｘの化合物は、ＰＧがｔ−ブチルであるとき、ＰＧの除去に適した試薬、例えば１，４−ジオキサン中の塩化水素で処理することにより、式ＸＩの化合物に変換されうる。次いで、化合物ＸＩは、アミド形成条件下で、例えば（ベンゾトリアゾール−１−イルオキシ）トリピロリジノホスホニウムヘキサフルオロホスファート、ジイソプロピルエチルアミン、ＤＭＦ、室温といった条件下で、化合物ＸＩＩ（式中、Ｚは任意の置換基、例えばＨ、メチル、またはヒドロキシメチル）と反応して、式ＸＩＩＩの化合物を生成してもよい。
スキーム４．
【０９１８】
【化２７１】
2020504741.tif 000383
【０９１９】
代替的に、式ＩＸの化合物は、スキーム３におけるＸからＸＩへの変換のための条件に類似した条件を使用して、式ＸＩＶの化合物に変換されうる。式ＸＩＶの化合物は、スキーム３におけるＸＩからＸＩＩＩへの変換のための条件に類似した条件を使用して、式ＸＶの化合物に変換されうる。次いで、式ＸＶの化合物は、スキーム３におけるＩおよびＩＸからＸへの変換のための条件と類似した条件を使用して、式Ｉの化合物との反応により、式ＸＩＩＩの化合物に変換されうる。
スキーム５．
【０９２０】
【化２７２】
2020504741.tif 000384
【０９２１】
式ＸＶＩの化合物を、チャンラム架橋条件下、例えば酢酸銅（ＩＩ）、ピリジンまたはジエチルアミンもしくはトリエチルアミン、１００℃といった条件下で、試薬ＩＩ’（市販されているか、または当業者に公知の標準反応技法を使用して簡単に調製される）と反
応させて、式ＸＶＩＩの化合物を産生しうる。Ｍ’は、ボロン酸またはボロン酸エステルを表し；Ａｒは、芳香族または複素環式芳香族環系を表し；Ｌは、任意のリンカーを表し、
【０９２２】
【化２７３】
2020504741.tif 000385
【０９２３】
は、一級または二級アミンを表し、任意で４〜８員の複素環に環化され、式中、ＰＧは適切な保護基を表し、ｔ−ブトキシカルボニルまたはベンジルを含むが、これに限定されない。式ＸＶＩＩの化合物を、パラジウム触媒架橋条件下、例えば［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム、トリ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィンテトラフルオロボラート、フッ化セシウム、１，４−ジオキサン、９０℃といった条件下で、試薬ＸＶＩＩＩと反応させて式ＸＩＸの化合物を生成してもよい。Ｍは、パラジウム触媒金属交換反応を受ける能力のある官能基、例えばボロン酸、ボロン酸エステル、またはトリアルキルスタンナンを表し、およびＡｒ’は、芳香族または任意で置換基を有する複素環式芳香族環系を表す。次いで、式ＸＩＸの化合物は、ＰＧがｔ−ブチルであるとき、ＰＧの除去に適切な試薬、例えば１，４−ジオキサンまたはメタノール中の塩化水素で処理することにより、式ＸＸの化合物に変換されうる。式ＸＸの化合物は、式ＶＩＩの化合物と反応させて、式ＸＸＩの化合物を提供することもでき、式中、Ｘは、フッ素または塩素などの適切な脱離基であり、ＹはＣ＝Ｏであり、ＶＩＩの芳香族環は、さらなる任意の置換基を有してもよく、また反応条件は、求核性の芳香族置換についての条件であり、例えばトリエチルアミン、ＤＭＳＯ、８０℃である。基Ａｒ’が任意の置換基、例えばケトンを含有する場合、これらは例えばヒドロキシルアミン塩酸塩およびピリジンを室温で処理することにより、さらなる官能化がなされ、さらなる式ＸＸＩの化合物が提供される。
スキーム６．
【０９２４】
【化２７４】
2020504741.tif 000386
【０９２５】
代替的に、式ＸＶＩＩの化合物は、スキーム５におけるＸＩＸからＸＸへの変換のための条件に類似した条件を使用して、式ＸＸＩＩの化合物に変換されうる。次いで、式ＸＸＩＩの化合物は、スキーム５で定義された式ＶＩＩの化合物で処理されて、式ＸＸＩＩＩの化合物を生成しうる。次いで、式ＸＸＩＩＩの化合物は、スキーム５で定義された試薬ＸＶＩＩＩで処理されて、式ＸＸＩの化合物を生成しうる。基Ａｒ’が任意で置換基、例えばケトンを含有する場合、これらはさらなる官能化を受け、例えばヒドロキシルアミン
塩酸塩およびピリジンを用いて室温で処理することにより、さらなる式ＸＸＩの化合物を提供しうる。
スキーム７．
【０９２６】
【化２７５】
2020504741.tif 000387
【０９２７】
式ＸＸＩＶの化合物（スキーム５におけるＸＶＩおよびＩＩ’からのＸＶＩＩの調製に類似した様式で調製し、必要に応じて当業者にとって周知である追加的な官能基変換を施す）を、還元的アミノ化条件下、例えばシアノホウ水素化ナトリウム、酢酸、メタノール、室温といった条件下で、式ＸＸＶの化合物と反応させて、式ＸＸＶＩの化合物を調製しうる。本明細書において、Ａｒは、芳香族または複素環式芳香族環系を表し；ＬおよびＬ’は、任意のリンカーまたはリンカーの部分を表し、
【０９２８】
【化２７６】
2020504741.tif 000388
【０９２９】
は、一級または二級アミンであって、４〜８員の複素環に任意に環化されるものを表し、ＹはＣＨ２またはＣ＝Ｏである。次いで、式ＸＸＶＩの化合物は、スキーム５で定義された試薬ＸＶＩＩＩで処理されて、式ＸＸＶＩＩの化合物を生成しうる。基Ａｒ’が任意で置換基、例えばケトンを含有する場合、これらはさらなる官能化を受け、例えばヒドロキシルアミン塩酸塩およびピリジンを用いて室温で処理することにより、さらなる式ＸＶＩＩの化合物を提供しうる。
スキーム８．
【０９３０】
【化２７７】
2020504741.tif 000389
【０９３１】
代替的に、式ＸＸＩＩの化合物は、還元的アミノ化条件下で、例えばスキーム７でと同様な条件下で、式ＸＸＶＩＩＩの化合物と処理されて、式ＸＸＶＩ’の化合物を提供しうる。本明細書において、Ａｒ、Ｌ、Ｌ’、
【０９３２】
【化２７８】
2020504741.tif 000390
【０９３３】
およびＹは、スキーム７におけるものと同様に定義される。次いで、式ＸＸＶＩ’の化合物は、スキーム５で定義された試薬ＸＶＩＩＩで処理されて、式ＸＸＶＩＩ’の化合物を生成しうる。基Ａｒ’が任意で置換基、例えばケトンを含有する場合、これらはさらなる官能化を受け、例えばヒドロキシルアミン塩酸塩およびピリジンを用いて室温で処理することにより、さらなる式ＸＶＩＩ’の化合物を提供しうる。
スキーム９．
【０９３４】
【化２７９】
2020504741.tif 000391
【０９３５】
式ＸＩＸの化合物を、式ＶＩＩの化合物と反応させて、式ＸＸＸの化合物を提供してもよく、式中、Ｘはフッ素または塩素などの適切な脱離基であり、ＹはＣ＝Ｏであり、ＶＩＩの芳香族環はさらなる任意の置換基を有してもよく、また反応条件は、求核性の芳香族置換のための条件、例えばジイソプロピルエチルアミン、ＮＭＰ、１３０℃、マイクロ波照射有りまたは無しといった条件である。
スキーム１０．
【０９３６】
【化２８０】
2020504741.tif 000392
【０９３７】
代替的に、式ＸＩＸの化合物は、還元的アミノ化条件下、例えばトリアセトキシホウ水素化ナトリウム、エタノール、ジクロロメタン、室温といった条件下で、式ＸＸＶＩＩＩの化合物で処理して、式ＸＸＸＩの化合物が提供されうる。
スキーム１１．
【０９３８】
【化２８１】
2020504741.tif 000393
【０９３９】
代替的に、当業者によって周知の単純な変換、例えばアルキル化または還元的アミノ化を通して、式ＸＩＸの化合物から調製された、式ＸＸＸＩＩの化合物は、アミド形成条件下、例えば（ベンゾトリアゾール−１−イルオキシ）トリピロリジノホスホニウムヘキサフルオロホスファート、ジイソプロピルエチルアミン、ＤＭＦ、室温といった条件下で、式ＸＩＩの化合物と反応させて、式ＸＸＸＩＩＩの化合物を提供しうる。
スキーム１２．
【０９４０】
【化２８２】
2020504741.tif 000394
【０９４１】
式ＸＸＸＩＶの化合物を、求核性置換条件下で、例えば炭酸カリウム、ヨウ化カリウム、ＤＭＳＯ、６０℃といった条件下で、試薬ＸＸＸＶ（市販されているか、または当業者に公知の標準反応技法を使用して簡単に調製される）と反応させて、式ＸＸＸＶＩの化合物を生成しうる。代替的に、反応条件は、光延反応のための条件、例えばトリフェニルホスフィン、アゾジカルボン酸ジエチル、ＴＨＦでもよい。本明細書において、ＹはＣＨ２またはＣ＝Ｏであり、ＭまたはＭ’のうちの一方は、パラジウム触媒金属交換反応を受ける能力のある官能基、例えばボロン酸、ボロン酸エステル、またはトリアルキルスタンナンを表し、ＭまたはＭ’のうちの他方は、パラジウム触媒酸化付加を受ける能力のある官能基、例えばヨウ化物、臭化物、塩化物、またはトリフルオロメタンスルホン酸塩を表し、Ａｒは、芳香族または複素環式芳香族環系を表し、およびＬは、リンカーを表す。反応が求核性置換反応であるとき、Ｘは適切な脱離基、例えばｐ−トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸塩、ヨウ化物、臭化物、または塩化物を表し、反応が光延反応であるとき、ＸはＯＨである。次いで、式ＸＸＸＶＩの化合物は、パラジウム触媒架橋条件、例えばビス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチル（４−ジメチルアミノフェニル）ホスフィン）ジクロロパラジウム（ＩＩ）などの適切なパラジウム触媒、フッ化セシウムなどの適切な塩基、１，４−ジオキサンと水の混合物などの適切な溶媒を用いて、１００℃などの適切な温度で、マイクロ波照射有りまたは無しといった条件下で、化合物Ｉと反応させることによってさらに変換して、式ＸＸＸＶＩＩの化合物を生成しうる。
スキーム１３．
【０９４２】
【化２８３】
2020504741.tif 000395
【０９４３】
式Ｉの化合物を、パラジウム触媒架橋条件、例えば［１，１′−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（ＩＩ）、炭酸ナトリウム、１，４−ジオキサン／水混合物などの適切な溶媒中、１００℃などの適切な温度で、マイクロ波加熱有りまたは無しといった条件下で、試薬ＸＸＸＶＩＩＩ（当業者に公知の標準反応技法を使用して簡単に調製される）と反応させて、式ＸＸＸＩＸの化合物を生成しうる。ＭまたはＭ’のうちの一方は、パラジウム触媒金属交換反応を受ける能力のある官能基、例えばボロン酸、ボロン酸エステル、またはトリアルキルスタンナンを表し；ＭまたはＭ’のうちの他方は、パラジウム触媒酸化付加を受ける能力のある官能基、例えばヨウ化物、臭化物、塩化物、またはトリフルオロメタンスルホン酸塩を表し；Ａｒは、芳香族または複素環式芳香族環系を表し；Ｌは、任意のリンカーまたはリンカーの部分を表し、またＰＧは、適切なエステル保護基、例えばメチル、エチル、またはｔ−ブチルを表す。式ＸＸＸＩＸの化合物は、ＰＧの除去に適した試薬で、例えば、ＰＧがメチルまたはエチルであるとき、メタノールおよび水中の水酸化ナトリウム、４０℃で処理することにより、式ＸＬの化合物に変換されうる。次いで、化合物ＸＬは、アミド形成条件下で、例えばＮ−［（ジメチルアミノ）−１Ｈ−１，２，３−トリアゾロ−［４，５−ｂ］ピリジン−１−イルメチレン］−Ｎ−ヘキサフルオロリン酸メチルメタンアミニウムＮ−酸化物、ジイソプロピルエチルアミン、ＤＭＦ、室温といった条件下で、化合物ＸＬＩ（式中、Ｚは任意の置換基、例えばＨ、メチル、またはヒドロキシメチル）と反応させて、式ＸＬＩＩの化合物を生成しうる。
スキーム１４．
【０９４４】
【化２８４】
2020504741.tif 000396
【０９４５】
式ＸＬＩＩＩの化合物を試薬ＸＬＩＶ（市販されているか、または当業者に公知の標準反応技法を使用して簡単に調製される）と、求核性置換条件下（例えば炭酸セシウム、ＤＭＦ、７５℃）で反応させて、式ＸＬＶの化合物を生成しうる。Ａｒは、芳香族または複素環式芳香族環系を表し、Ｘは、適切な脱離基、例えばｐ−トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸塩、ヨウ化物、臭化物、または塩化物を表し、Ｌは、任意のリンカーを表し、およびＰＧは、適切なエステル保護基、例えばメチル、エチル、またはｔ−ブチルを表す。式ＸＬＶの化合物は、ＰＧがｔ−ブチルであるとき、ＰＧの除去に適した試薬、例えば１，４−ジオキサン中の３規定の塩酸で室温で処理することにより、式ＸＬＶＩの化合物に変換されうる。次いで、化合物ＸＬＶＩを、アミド形成条件下で、例えば（ベンゾトリアゾール−１−イルオキシ）トリピロリジノホスホニウムヘキサフルオロホスファート、ジイソプロピルエチルアミン、ＤＭＦ、室温といった条件下で、スキーム３で定義した化合物ＸＩＩと反応させて、式ＸＬＶＩＩの化合物を生成しうる。次いで、式ＸＬＶＩＩの化合物は、スキーム５で定義された試薬ＸＶＩＩＩの化合物で処理されて、式ＸＬＶＩＩＩの化合物を生成しうる。基Ａｒ’が任意で置換基、例えばケトンを含有する場合、これらはさらなる官能化を受け、例えばヒドロキシルアミン塩酸塩およびピリジンを用いて室温で処理することにより、さらなる式ＸＬＶＩＩＩの化合物を提供しうる。
中間体１：（３Ｒ）−Ｎ−［３−（［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル］カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル］−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド
【０９４６】
【化２８５】
2020504741.tif 000397
【０９４７】
ステップＡ：２，６−ジフルオロ−３−塩化ニトロベンゾイル
【０９４８】
【化２８６】
2020504741.tif 000398
【０９４９】
１５０−ｍＬの丸底フラスコに、２，６−ジフルオロ−３−ニトロ安息香酸（１５．０ｇ、７３．８ｍｍｏｌ、１．０当量）、トルエン（８０ｍＬ）、塩化チオニル（８０ｍＬ）を入れた。結果として生じる混合物を８０℃で一晩攪拌し、減圧下で濃縮した。その結果、１４．１ｇ（８６％）の２，６−ジフルオロ−３−塩化ニトロベンゾイルが褐色の油として得られた。
ステップＢ：５−ブロモ−３−［（２，６−ジフルオロ−３−ニトロフェニル）カルボニル］−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン
【０９５０】
【化２８７】
2020504741.tif 000399
【０９５１】
５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン（１１．０ｇ、５５．８ｍｍｏｌ、１．１当量）を２００ｍＬのクロロメタンと混合して、三塩化アルミニウム（４２．０ｇ、３１８．２ｍｍｏｌ、６．４当量）を少しずつ加えた。反応を室温で１時間攪拌し、２，６−ジフルオロ−３−塩化ニトロベンゾイル（１１．０ｇ、４９．６ｍｍｏｌ、１．０当量）を加えた。反応を５０℃で一晩加熱してから、反応混合物を室温まで冷まし、氷水（５００ｍＬ）に注ぎ、酢酸エチル（５００ｍＬ×３）で抽出した。混合有機層をブライン（５００ｍＬ×２）で洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥させた。溶媒を濃縮すると、（５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）（２，６−ジフルオロ−３−ニトロフェニル）メタノン（１２．２ｇ）が黄色の固形物として得られ、これをさらに精製することなく次のステップで直接使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ３８１．３０［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＣ：３−（［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル］カルボニル）−２，４−ジフルオロアニリン
【０９５２】
【化２８８】
2020504741.tif 000400
【０９５３】
（５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）（２，６−ジフルオロ−３−ニトロフェニル）メタノン（７．８ｇ、２０．４ｍｍｏｌ、１．０当量）、鉄（５．６ｇ、１００．２ｍｍｏｌ、４．９当量）、塩化アンモニウム（３．６ｇ、６８ｍｍｏｌ）、エタノール（４０ｍＬ）中の塩酸（２５．０ｍＬ）およびテトラヒドロフラン（４０ｍＬ）の混合物を一晩還流した。室温まで冷ました後、混合物をセライトのパッドを介してろ過した。ろ液を真空内で濃縮して、残留物をシリカゲル（石油エーテル／酢酸エチル＝１／２）上でカラムクロマトグラフィーで精製すると、（３−アミノ−２，６−ジフルオロフェニル）（５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）メタノン（４．３ｇ、収率６０％）が黄色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ３５１．８０［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＤ：（Ｒ）−３−フルオロピロリジン−１−塩化スルホニル．
【０９５４】
【化２８９】
2020504741.tif 000401
【０９５５】
炉乾燥したフラスコを、（Ｒ）−３−フルオロピロリジン塩酸塩（３．０ｇ、２４ｍｍｏｌ）、トリエチルアミン（７．２ｇ、７２ｍｍｏｌ）およびジクロロメタン（１５０ｍＬ）で満たした。混合物を室温で１５分間攪拌してから、ドライアイス／アセトニトリル浴内で約−３０℃まで１０分間冷却した。塩化スルフリル（６．０ｇ、４８ｍｍｏｌ）を１０分間にわたって滴下して加えた。反応混合物を約−３０℃で１時間攪拌してから、室温で５時間攪拌した。反応混合物を水性ＨＣｌ（１Ｎ、７０ｍＬ）で希釈した。層を分離し、水層をジクロロメタン（５０ｍＬ×３）で抽出した。混合有機層を、水性ＨＣｌ（１Ｎ、５０ｍＬ）およびブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥させた。溶媒を濃縮すると、（Ｒ）−３−フルオロピロリジン−１−塩化スルホニル（４．５ｇ）が白色の固形物として得られ、これをさらに精製することなく次のステップで直接使用した。
ステップＥ：（３Ｒ）−Ｎ−［３−（［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル］カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル］−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド
【０９５６】
【化２９０】
2020504741.tif 000402
【０９５７】
（３−アミノ−２，６−ジフルオロフェニル）（５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）メタノン（８．０ｇ、２２．７９ｍｍｏｌ、１．０当量）のピリジン（２５．０ｇ）溶液に、（Ｒ）−３−フルオロピロリジン−１−塩化スルホニル（４．６ｇ、２４．６０ｍｍｏｌ、１．０８当量）および４−ジメチルアミノピリジン（５６０．０ｍｇ、４．５９ｍｍｏｌ、０．２当量）を加えた。反応混合物を４０℃で１２時間攪拌した。溶媒を除去し、そして水（２０ｍＬ）を加え、炭酸水素ナトリウム水溶液でｐＨ＝７〜８に調節し、酢酸エチル（１００ｍＬ×２）で抽出した。混合有機層をブライン（５０ｍＬ×２）で洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥させた。溶媒を真空内で除去し、残留物をシリカゲル上で酢酸エチル／石油エーテル（３：１）を用いてカラムクロマトグラフィーで精製すると、（Ｒ）−Ｎ−（３−（５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド（６．４ｇ）が黄色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ５０５．０５［Ｍ＋Ｈ］＋。
中間体２：（Ｒ）−Ｎ−（２，４−ジフルオロ−３−（５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）フェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド
【０９５８】
【化２９１】
2020504741.tif 000403
【０９５９】
ステップＡ：（Ｒ）−Ｎ−（２，４−ジフルオロ−３−（５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）フェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド
（Ｒ）−Ｎ−（３−（５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド（１．０ｇ、２．０ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン溶液に、ＫＯＡｃ（３９２．０ｍｇ、４．０ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１６３．０ｍｇ、０．２ｍｍｏｌ）、および４，４，４’，４’，５，５，５’，５’−オクタメチル−２，２’−ビ（１，３，２−ジオキサボロラン）（１．０２ｇ、４．０ｍｍｏｌ）を続けて加えた。結果として生じる溶液を、Ｎ２下で９０℃で一晩加熱した。室温まで冷ました後、減圧下で溶媒を除去した。残留物をシリカゲル上で酢酸エチル／石油エーテル（１：１）で溶出して、カラムクロマトグラフィーで精製した。その結果、５５１．０ｍｇ（５０％）（Ｒ）−Ｎ−（２，４−ジフルオロ−３−（５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）フェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミドが、淡褐色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ５５１．１５［Ｍ＋Ｈ］＋。
中間体３：Ｎ−（３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロフェニル）−２−（ジメチルアミノ）エタン−１−スルホンアミド
【０９６０】
【化２９２】
2020504741.tif 000404
【０９６１】
ステップＡ：Ｎ−（３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロフェニル）エテン−１−スルホンアミド
【０９６２】
【化２９３】
2020504741.tif 000405
【０９６３】
１００ｍＬの丸底フラスコに、３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロアニリン（５００ｍｇ、１．４２ｍｍｏｌ、１当量）、ピリジン（２０ｍＬ、２４８．４７ｍｍｏｌ、１７４．９９当量）、ＤＭＡＰ（３５ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ、０．２０当量）、塩化エテンスルホニル（３６０ｍｇ、２．８４ｍｍｏｌ、２．００当量）、ジクロロメタン（２０ｍＬ）を入れた。結果として生じる溶液を室温で０．５時間攪拌した。反応混合物を減圧下で濃縮した。残留物をシリカゲルカラム上に適用し、酢酸エチル／石油エーテル（１：１）で溶出した。その結果、３００ｍｇ（４８％）のＮ−（３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロフェニル）エテン−１−スルホンアミドが白色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ４４３．８０［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＢ：Ｎ−（３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロフェニル）−２−（ジメチルアミノ）エタン−１−スルホンアミド
【０９６４】
【化２９４】
2020504741.tif 000406
【０９６５】
１００ｍＬの丸底フラスコに、Ｎ−（３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロフェニル）エテン−１−スルホンアミド（３００ｍｇ、０．６８ｍｍｏｌ、１当量）、ジクロロメタン（２０ｍＬ）、ジメチルアミン（２．０ｍＬ）を入れた。結果として生じる溶液を室温で２時間攪拌した。反応混合物を減圧下で濃縮した。その結果、３６０ｍｇ（粗製）のＮ−（３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロフェニル）
−２−（ジメチルアミノ）エタン−１−スルホンアミドが白色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ４８８．８５［Ｍ＋Ｈ］＋。
中間体４：Ｎ−（３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロフェニル）−２，３−ジヒドロキシプロパン−１−スルホンアミド
【０９６６】
【化２９５】
2020504741.tif 000407
【０９６７】
ステップＡ：Ｎ−（３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロフェニル）プロプ−２−エン−１−スルホンアミド
【０９６８】
【化２９６】
2020504741.tif 000408
【０９６９】
２５ｍＬの丸底フラスコに、３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロアニリン（５００ｍｇ、１．４２ｍｍｏｌ、１当量）、ピリジン（２ｍＬ、１５当量）、プロプ−２−エン−１−塩化スルホニル（３９９．２ｍｇ、２．８４ｍｍｏｌ、２当量）、ＤＭＡＰ（５２．０ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ、０．３当量）を入れた。結果として生じる溶液を油浴中、４５℃で一晩攪拌した。結果として生じる混合物を濃縮した。残留物をシリカゲルカラム上に適用し、酢酸エチル／石油エーテル（１／１）で溶出した。その結果、４８０ｍｇ（７４％）のＮ−（３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロフェニル）プロプ−２−エン−１−スルホンアミドが黄色の固形物として得られた。
ステップＢ：Ｎ−（３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロフェニル）−２，３−ジヒドロキシプロパン−１−スルホンアミド
【０９７０】
【化２９７】
2020504741.tif 000409
【０９７１】
５０ｍＬの丸底フラスコに、Ｎ−（３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピ
リジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロフェニル）プロプ−２−エン−１−スルホンアミド（４３０ｍｇ、０．９４ｍｍｏｌ、１当量）、アセトン（２０ｍＬ）、Ｎ−メチルモルホリンＮ−酸化物（２２６ｍｇ）、水（５ｍＬ）、テトラオキソオスミウム（４ｍＬ）を入れた。結果として生じる溶液を室温で一晩攪拌した。次いで、水（２０ｍＬ）を加えて反応をクエンチした。結果として生じる溶液を酢酸エチル（３０ｍＬ×３）で抽出した。結果として生じる混合物をブライン（２０ｍＬ×１）で洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、減圧下で濃縮した。残留物をシリカゲルカラム上に適用し、酢酸エチル／石油エーテル（１／１）で溶出した。その結果、３７７ｍｇ（８２％）のＮ−（３−［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル］−２，４−ジフルオロフェニル）−２，３−ジヒドロキシプロパン−１−スルホンアミドが白色の固形物として得られた。
中間体５：（Ｒ）−Ｎ−（３−（５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル）−３−フルオロピロリジン−１−カルボキサミド
【０９７２】
【化２９８】
2020504741.tif 000410
【０９７３】
（３−アミノ−２，６−ジフルオロフェニル）（５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル）メタノン（２．０ｇ、５．７０ｍｍｏｌ、１．００当量）、トリエチルアミン（８．６ｇ、８５．５ｍｍｏｌ、１５．００当量）のジクロロメタン（８０ｍＬ）溶液に、ビス（トリクロロメチル）炭酸塩（２．５ｇ、８．５５ｍｍｏｌ、１．５０当量）のジクロロメタン（４０ｍＬ）溶液を徐々に加え、続いて（Ｒ）−３−フルオロピロリジン（７６１．０ｍｇ、８．５５ｍｍｏｌ、１．５０当量）のジクロロメタン（４０ｍＬ）溶液を０℃で滴下して加えた。結果として生じる溶液を、水／氷浴中、０℃で３０分間攪拌した。結果として生じる溶液を塩化アンモニウム（４０ｍＬ）の水溶液でクエンチし、ジクロロメタン（４０ｍＬ×２）で抽出した。次いで、有機層を組み合わせ、濃縮した。残留物を、クロロホルム／メタノール（１０：１）を用いてシリカゲルカラム上に適用した。その結果、５４１．０ｍｇ（２０％）の（Ｒ）−Ｎ−（３−（５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル）−３−フルオロピロリジン−１−カルボキサミドが黄褐色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ４６７．１０［Ｍ＋Ｈ］＋。
化合物８６の合成例
【０９７４】
【化２９９】
2020504741.tif 000411
【０９７５】
ステップＡ：（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−（３−（２，６−ジフルオロ−３−（３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド）ベンゾイル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル）フェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩
【０９７６】
【化３００】
2020504741.tif 000412
【０９７７】
（Ｒ）−Ｎ−（３−（５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド（０．５０ｇ、１．０ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン／Ｈ２Ｏ（２０ｍＬ／２ｍＬ）溶液に、ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（０．４３ｇ、１．２ｍｍｏｌ）、フッ化セシウム（０．２３ｇ、１．５ｍｍｏｌ）およびＰｄ（ａＭＰｈｏｓ）Ｃｌ２（０．１１ｇ、０．１５ｍｍｏｌ）をアルゴン雰囲気下で加えた。混合物を１００℃で３時間攪拌した。室温まで冷ました後、水を加えた。水相を酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で抽出し、混合有機相を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、ろ過し、および真空内で濃縮した。粗製生成物をシリカゲル（ジクロロメタン／メタノール＝１２：１）で精製すると、化合物（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−（３−（２，６−ジフルオロ−３−（３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド）ベンゾイル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル）フェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（０．３９ｇ、５７％）が黄色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ６８５．２［Ｍ＋Ｈ］＋；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ１．４３（９Ｈ，ｓ），２．０６−２．１２（１Ｈ，ｍ），３．１８−３．２０（４Ｈ，ｍ），３．２６−３．３０（１Ｈ，ｍ），３．３７−３．５３（８Ｈ，ｍ），５．３０（１Ｈ，ｄ，Ｊ＝５２．０Ｈｚ），７．１０（２Ｈ，ｄ，Ｊ＝８．８Ｈｚ），７．２８（１Ｈ，ｔ，Ｊ＝８．４Ｈｚ），７．６０−７．６４（３Ｈ，ｍ），８．０９（１Ｈ，ｄ，Ｊ＝２．８Ｈｚ），８．５５（１Ｈ，ｂｒｓ．），８．６６（１Ｈ，ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ），９．８７（１Ｈ，ｓ），１２．９３（１Ｈ，ｓ）。
ステップＢ：（Ｒ）−Ｎ−（２，４−ジフルオロ−３−（５−（４−（ピペラジン−１−イル）フェニル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）フェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド
【０９７８】
【化３０１】
2020504741.tif 000413
【０９７９】
（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−（３−（２，６−ジフルオロ−３−（３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド）ベンゾイル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル）フェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（０．３９ｇ、０．５７ｍｍｏ
ｌ）の塩酸／１，４−ジオキサン（５ｍＬ、４．０Ｎ）溶液を室温で３時間攪拌した。次いで、溶媒を直接除去してから、水（１０ｍＬ）を加え、飽和炭酸水素ナトリウムで混合物のｐＨを８〜９に調節した。水相を酢酸エチル（１０ｍＬ×３）で抽出し、混合有機相を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、ろ過し、真空内で濃縮すると、（Ｒ）−Ｎ−（２，４−ジフルオロ−３−（５−（４−（ピペラジン−１−イル）フェニル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）フェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド（０．３０ｇ、９１％）が黄色の固形物として得られた。
ステップＣ：２−（２−クロロエトキシ）エチル４−メチルベンゼンスルホン酸塩
【０９８０】
【化３０２】
2020504741.tif 000414
【０９８１】
２−（２−クロロエトキシ）エタノール（０．５ｇ、４．０ｍｍｏｌ）、塩化トシル（０．８ｇ、４．０ｍｍｏｌ）およびトリエチルアミン（８１０ｍｇ、８．１ｍｍｏｌ）のジクロロメタン（１０ｍＬ）内の混合物を室温で一晩攪拌した。混合物を飽和炭酸水素ナトリウム溶液（２０ｍＬ）に注ぎ、ジクロロメタン（２０ｍＬ×３）で抽出した。混合有機相を真空内で濃縮して、残留物をシリカゲル（石油エーテル／酢酸エチル＝１０／１）上でカラムクロマトグラフィーで精製すると、２−（２−クロロエトキシ）エチル４−メチルベンゼンスルホン酸塩（０．９ｇ、収率８０％）が無色の油として得られた。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ２７９．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＤ：５−（２−（２−クロロエトキシ）エトキシ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン
【０９８２】
【化３０３】
2020504741.tif 000415
【０９８３】
２−（２−クロロエトキシ）エチル４−メチルベンゼンスルホン酸塩（１００ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−ヒドロキシイソインドリン−１，３−ジオン（９８ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、エチルジイソプロピルアミン（９３ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）およびヨウ化カリウム（５９ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）のジメチルスルホキシド（５ｍＬ）内の混合物を、４５℃で２時間加熱して、室温まで冷ました。反応混合物を水（１０ｍＬ）の中へと注ぎ、ジクロロメタン（１５ｍＬ×３）で抽出した。混合有機相を真空内で濃縮し、残留物をシリカゲル（ジクロロメタン／メタノール＝２０／１）上でカラムクロマトグラフィーで精製すると、５−（２−（２−クロロエトキシ）エトキシ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（４８ｍｇ、収率３５％）が白色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ３８１．２［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＥ：（３Ｒ）−Ｎ−（３−（５−（４−（４−（２−（２−（２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−１，３−ジオキソイソインドリン−５−イルオキシ）エトキシ）エチル）ピペラジン−１−イル）フェニル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド
【０９８４】
【化３０４】
2020504741.tif 000416
【０９８５】
５−（２−（２−クロロエトキシ）エトキシ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（４０ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、（Ｒ）−Ｎ−（２，４−ジフルオロ−３−（５−（４−（ピペラジン−１−イル）フェニル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）フェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド（６１ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）、エチルジイソプロピルアミン（２８ｍｇ、０．２２ｍｍｏｌ）およびヨウ化カリウム（１８ｍｇ、０．１１ｍｍｏｌ）のジメチルスルホキシド（５ｍＬ）中の混合物を、８０℃で一晩加熱した。混合物を水（１０ｍｌ）の中へと注ぎ、ジクロロメタン（１０ｍＬ×３）で抽出した。有機相を真空内で濃縮し、残留物をｐｒｅ−ＨＰＬＣで精製すると、（３Ｒ）−Ｎ−（３−（５−（４−（４−（２−（２−（２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−１，３−ジオキソイソインドリン−５−イルオキシ）エトキシ）エチル）ピペラジン−１−イル）フェニル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド（３１ｍｇ、収率３０％）が黄色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ９２９．３［Ｍ＋Ｈ］＋；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ１．９５−２．１０（３Ｈ，ｍ），２．５３−２．５９（８Ｈ，ｍ），３．１８−３．２３（４Ｈ，ｍ），３．２４−３．３１（２Ｈ，ｍ），３．３６−３．３９（２Ｈ，ｍ），３．４７（１Ｈ，ｓ），３．６４（２Ｈ，ｔ，Ｊ＝６．０Ｈｚ），３．８０（２Ｈ，ｔ，Ｊ＝４．０Ｈｚ），４．３５（２Ｈ，ｔ，Ｊ＝４．０Ｈｚ），５．１２（１Ｈ，ｄｄ，Ｊ＝５．６，９．６Ｈｚ），５．２９（１Ｈ，ｄ，Ｊ＝１２．８Ｈｚ），７．０５（２Ｈ，ｄ，Ｊ＝８．８Ｈｚ），７．２６（１Ｈ，ｄ，Ｊ＝８．８Ｈｚ），７．３９（１Ｈ，ｄｄ，Ｊ＝２．０，８．４Ｈｚ），７．４８（１Ｈ，ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ），７．５８−７．６５（３Ｈ，ｍ），７．８５（１Ｈ，ｄ，Ｊ＝８．４Ｈｚ），８．０７（１Ｈ，ｓ），８．５３（１Ｈ，ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ），８．６５（１Ｈ，ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ），９．８５（１Ｈ，ｂｒｓ），１１．１（１Ｈ，ｓ），１２．９（１Ｈ，ｓ）。
【０９８６】
化合物８７〜９０は、類似した様式で調製されうる。
化合物９１の合成例
【０９８７】
【化３０５】
2020504741.tif 000417
【０９８８】
ステップＡ：２−（２−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェノキシ）エトキシ）エタノール
【０９８９】
【化３０６】
2020504741.tif 000418
【０９９０】
２−（２−クロロエトキシ）エタノール（２．０ｇ、１６．１ｍｍｏｌ）のＮ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（１５．０ｍＬ）溶液に、４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェノール（３．５４ｇ、１６．１ｍｍｏｌ）、炭酸セシウム（１０．５ｇ、３２．２ｍｍｏｌ）およびヨウ化カリウム（２６７ｍｇ、１．６１ｍｍｏｌ）を加えた。反応混合物を６０℃で一晩攪拌した。次いで水（５０ｍＬ）を加え、酢酸エチル（５０ｍＬ×３）で抽出し、ブライン（５ｍＬ×４）で洗浄した。混合有機相を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、ろ過し、および真空内で濃縮した。残留物をシリカゲル（石油エーテル／酢酸エチル＝２：１）で精製すると、２−（２−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェノキシ）エトキシ）エタノール（２．１ｇ、４２％）が黄色の油として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ１．２８（１２Ｈ，ｓ），３．４９−３．５２（４Ｈ，ｍ），３．７４（２Ｈ，ｔ，Ｊ＝４．８Ｈｚ），４．１０−４．１２（２Ｈ，ｍ），４．６２−４．６４（１Ｈ，ｍ），６．９３（２Ｈ，ｄ，Ｊ＝９．２Ｈｚ），７．６０（２Ｈ，ｄ，Ｊ＝８．４Ｈｚ）。
ステップＢ：２−（２−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェノキシ）エトキシ）エチルメタンスルホン酸塩
【０９９１】
【化３０７】
2020504741.tif 000419
【０９９２】
２−（２−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェノキシ）エトキシ）エタノール（３５０ｍｇ、１．１４ｍｍｏｌ）のジクロロメタン（１５．０ｍＬ）溶液に、トリエチルアミン（２３１ｍｇ、２．２８ｍｍｏｌ）および塩化メタンスルホニル（１５７ｍｇ、１．３７ｍｍｏｌ）を窒素下で加えた。結果として生じる反応混合物を、室温で１時間攪拌した。次いで、炭酸水素ナトリウム（２０．０ｍＬ）水溶液を加え、ジクロロメタン（２０ｍＬ×３）で抽出し、ブラインで洗浄し、乾燥させ、真空内で濃縮すると、粗製２−（２−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェノキシ）エトキシ）エチルメタンスルホン酸塩が黄色の油として得られ、これをさらに精製することなく次のステップで使用した。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ４０４．２［Ｍ＋１８］＋。
ステップＣ：ｔｅｒｔ−ブチル４−（２−（２−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェノキシ）エトキシ）エチル）ピペラジン−１−カルボン酸塩
【０９９３】
【化３０８】
2020504741.tif 000420
【０９９４】
２−（２−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェノキシ）エトキシ）エチルメタンスルホン酸塩（１．１４ｍｍｏｌ）のアセトニトリル（２０ｍＬ）溶液に、炭酸カリウム（３１５ｍｇ、２．２８ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチルピペラジン−１−カルボン酸塩（２３４ｍｇ、１．２５ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる反応混合物を８０℃で一晩攪拌した。溶媒を真空内で濃縮した。残留物を酢酸エチル（２０ｍＬ×３）および水（２０ｍＬ）で抽出した。有機相を乾燥させ、真空内で濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（石油エーテル／酢酸エチル＝１：２）で精製すると、ｔｅｒｔ−ブチル４−（２−（２−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェノキシ）エトキシ）エチル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（２８０ｍｇ、２段階に対して５２％）が浅黄色の固形物として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ１．２７（１２Ｈ，ｓ），１．３８（９Ｈ，ｓ），２．３５（４Ｈ，ｔ，Ｊ＝５．２Ｈｚ），２．４７−２．５０（２Ｈ，ｍ），３．２５−３．２６（４Ｈ，ｍ），３．５７（２Ｈ，ｔ，Ｊ＝６．０Ｈｚ），３．７０−３．７３（２Ｈ，ｍ），４．１０−４．１２（２Ｈ，ｍ），６．９２（２Ｈ，ｄ，Ｊ＝８．８Ｈｚ），７．５９（２Ｈ，ｄ，Ｊ＝８．４Ｈｚ）。
ステップＤ：（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル４−（２−（２−（４−（３−（２，６−ジフルオロ−３−（３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド）ベンゾイル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル）フェノキシ）エトキシ）エチル）ピペラジン−１−カルボン酸塩
【０９９５】
【化３０９】
2020504741.tif 000421
【０９９６】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（２−（２−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェノキシ）エトキシ）エチル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（１１４ｍｇ、０．２３８ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン／水（１０ｍＬ／１ｍＬ）溶液に、（Ｒ）−Ｎ−（３−（５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド（１２０ｍｇ、０．２３８ｍｍｏｌ）、フッ化セシウム（７２．４ｍｇ、０．４７６ｍｍｏｌ）およびＰｄ（ａＭＰｈｏｓ）Ｃｌ２（１６．９ｍｇ、０．０２３８ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる反応混合物を９５℃で１６時間攪拌した。冷却後、水（２０ｍＬ）を加え、および酢酸エチル（１５ｍＬ×３）で抽出した。有機相を乾燥させ、真空内で濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（ジクロロメタン／メタノール＝２０：１）で精製すると、（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル４−（２−（２−（４−（３−（２，６−ジフルオロ−３−（３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド）ベンゾイル）−１Ｈ−
ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル）フェノキシ）エトキシ）エチル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（６０ｍｇ、３３％）が浅黄色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ７７３．３［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＥ：（Ｒ）−Ｎ−（２，４−ジフルオロ−３−（５−（４−（２−（２−（ピペラジン−１−イル）エトキシ）エトキシ）フェニル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）フェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド塩酸塩
【０９９７】
【化３１０】
2020504741.tif 000422
【０９９８】
（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル４−（２−（２−（４−（３−（２，６−ジフルオロ−３−（３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド）ベンゾイル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル）フェノキシ）エトキシ）エチル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（６０ｍｇ、０．０５１７ｍｍｏｌ）の塩酸／１，４−ジオキサン（５ｍＬ、４Ｍ）溶液を室温で１時間攪拌した。溶媒を真空内で濃縮すると、化合物（Ｒ）−Ｎ−（２，４−ジフルオロ−３−（５−（４−（２−（２−（ピペラジン−１−イル）エトキシ）エトキシ）フェニル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）フェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド塩酸塩が浅黄色の固形物として得られ、それをさらに精製することなく次のステップで使用した。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ６７３．２［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＦ：（３Ｒ）−Ｎ−（３−（５−（４−（２−（２−（４−（２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−１，３−ジオキソイソインドリン−５−イル）ピペラジン−１−イル）エトキシ）エトキシ）フェニル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド
【０９９９】
【化３１１】
2020504741.tif 000423
【１０００】
（Ｒ）−Ｎ−（２，４−ジフルオロ−３−（５−（４−（２−（２−（ピペラジン−１−イル）エトキシ）エトキシ）フェニル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）フェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド塩酸塩（０．０５１７ｍｍｏｌ）のジメチルスルホキシド（３ｍＬ）溶液に、２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−フルオロイソインドリン−１，３−ジオン（１４．３ｍｇ、０．０５１７ｍｍｏｌ）およびトリエチルアミン（１０．５ｍｇ、０．１０４ｍｍｏｌ）
を加えた。反応混合物を７０℃で２４時間攪拌した。室温まで冷ました後、水（１０ｍＬ）を加え、酢酸エチル（１０．０ｍＬ×３）で抽出した。混合有機相をブライン（２．０ｍＬ×４）で洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、ろ過し、そして真空内で濃縮した。残留物を分取ＴＬＣ（ジクロロメタン／メタノール＝２０：１）で２回精製すると、（３Ｒ）−Ｎ−（３−（５−（４−（２−（２−（４−（２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−１，３−ジオキソイソインドリン−５−イル）ピペラジン−１−イル）エトキシ）エトキシ）フェニル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド（６．７ｍｇ、１４％）が黄色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ９２９．３［Ｍ＋Ｈ］＋。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ１．９６−２．１３（３Ｈ，ｍ），２．５８（７Ｈ，ｓ），２．８３−２．９２（１Ｈ，ｍ），３．２６−３．３０（２Ｈ，ｍ），３．４０−３．４３（６Ｈ，ｍ），３．４８（１Ｈ，ｓ），３．６３−３．６７（２Ｈ，ｍ），３．７６−３．８０（２Ｈ，ｍ），４．１７−４．１９（２Ｈ，ｍ），５．０５−５．０９（１Ｈ，ｍ），５．２３−５．３６（１Ｈ，ｍ），７．１１（２Ｈ，ｄ，Ｊ＝８．４Ｈｚ），７．２４−７．２９（２Ｈ，ｍ），７．３４（１Ｈ，ｓ），７．６０−７．６９（４Ｈ，ｍ），８．１０（１Ｈ，ｓ），８．５７（１Ｈ，ｂｒｓ），８．６６（１Ｈ，ｄ，Ｊ＝２．４Ｈｚ），９．８８（１Ｈ，ｓ），１１．０９（１Ｈ，ｓ），１２．９５（１Ｈ，ｓ）。
【１００１】
化合物９２〜９７は、類似した様式で調製されうる。
化合物９９の合成例
【１００２】
【化３１２】
2020504741.tif 000424
【１００３】
ステップＡ：ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−ブロモフェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩
【化３１３】
2020504741.tif 000425
【１００４】
１，４−ジブロモベンゼン（５．０ｇ、２１．２ｍｍｏｌ）のトルエン（１００ｍＬ）溶液に、ｔｅｒｔ−ブチルピペラジン−１−カルボン酸塩（３．０４ｇ、１６．３ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（４８５ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）、ｔ−ＢｕＯＫ（５．９５ｇ、５３ｍｍｏｌ）およびＢＩＮＡＰ（４８５ｍｇ、０．５３ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる溶液を、Ｎ２雰囲気下で９０℃で３時間攪拌した。室温まで冷ました後、反応をＨ２Ｏ（５０ｍＬ）でクエンチし、混合物をＥＡで抽出した。混合有機層を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、真空内で濃縮した。残留物をシリカゲルで精製すると、所望の生成物（１．２ｇ、収率１７％）が白色の固形物として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ（４００
ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）：δ７．３５（ｄ，Ｊ＝８．８Ｈｚ，２Ｈ），６．７８（ｄ，Ｊ＝９．２Ｈｚ，２Ｈ），３．５７（ｔ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，４Ｈ），３．０９（ｔ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，４Ｈ），１．４８（ｓ，９Ｈ）。
ステップＢ：ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩
【１００５】
【化３１４】
2020504741.tif 000426
【１００６】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−ブロモフェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（１．２ｇ、３．５３ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン（２４ｍＬ）溶液に、４，４，４’，４’，５，５，５’，５’−オクタメチル−２，２’−ビ（１，３，２−ジオキサボロラン）（１．８ｇ、７．０６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（２５８ｍｇ、０．３５ｍｍｏｌ）およびＫＯＡｃ（１．０４ｇ、１０．５９ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる溶液をＮ２雰囲気下で９０℃で一晩攪拌した。ＴＬＣは、反応が完了したことを示した。室温まで冷ました後、反応を５０ｍＬのＥＡで希釈し、混合物を水およびブラインで洗浄した。有機相を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させた。残留物をクロマトグラフィーカラムで精製すると、所望の生成物（１．０ｇ、収率７３％）が得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ４８２．０。
ステップＣ：ｔｅｒｔ−ブチル２−（２−（４−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）エトキシ）酢酸塩
【１００７】
【化３１５】
2020504741.tif 000427
【１００８】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（５５０ｍｇ、１．４２ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（５ｍＬ）溶液に、ＴＦＡ（１．５ｍＬ、２０．２ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる溶液を５℃で２時間攪拌した。溶媒を真空下で除去すると、残留物（５４７ｍｇ、計算値）が得られ、これを次のステップで直接使用した。残留物（５４７ｍｇ、１．４２ｍｍｏｌ）の脱水ＤＭＦ（５ｍＬ）溶液に、Ｋ２ＣＯ３（９７７ｍｇ、７．０８ｍｍｏｌ）、ＫＩ（４７０ｍｇ、２．８３ｍｍｏｌ）およびｔｅｒｔ−ブチル２−（２−クロロエトキシ）酢酸塩（５５０ｍｇ、２．８３ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる溶液を９０℃で３時間攪拌した。室温まで冷ました後、反応を２０ｍＬの飽和ＮａＣｌ溶液でクエンチし、および混合物をＥＡで２回抽出した。混合有機層を真空内で濃縮し、残留物をシリカゲルで精製すると、所望の生成物（３００ｍｇ、２段階で収率４７％）が油として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）：δ７．７０（ｄ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，２Ｈ），６．８８（ｄ，Ｊ＝８．８Ｈｚ，２Ｈ），４．０１（ｍ，３Ｈ），３．６９（ｍ，４Ｈ），３．３０（ｍ，４Ｈ），２．６８（ｍ，６Ｈ），１．４８（ｓ，９Ｈ），１．３２（ｓ，１２Ｈ）。
ステップＤ：（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル２−（２−（４−（４−（３−（２，６−ジフル
オロ−３−（３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド）ベンゾイル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）エトキシ）酢酸塩
【１００９】
【化３１６】
2020504741.tif 000428
【１０１０】
ｔｅｒｔ−ブチル２−（２−（４−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）エトキシ）酢酸塩（１００ｍｇ、０．２０ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン／Ｈ２Ｏ（１０ｍｌ／１ｍＬ）溶液に、（３Ｒ）−Ｎ−［３−（［５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−イル］カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル］−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド（１３４ｍｇ、０．３６ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ａＭｐｈｏｓ）Ｃｌ２（１５ｍｇ、０．０２ｍｍｏｌ）およびＣｓＦ（１２１ｍｇ、０．８０ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる溶液をＮ２雰囲気下で９５℃で３時間攪拌した。ＴＬＣは、反応が完了したことを示した。室温まで冷ました後、反応を５０ｍＬのＥＡで希釈し、混合物を水およびブラインで洗浄した。有機相を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、および真空内で濃縮した。残留物をクロマトグラフィーカラムで精製すると、所望の生成物（１００ｍｇ、収率６６％）が得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ７４３．２［Ｍ＋Ｈ−１６］＋。ステップＥ：（２Ｓ，４Ｒ）−１−（（Ｓ）−２−（２−（２−（４−（４−（３−（２，６−ジフルオロ−３−（（Ｒ）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド）ベンゾイル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）エトキシ）アセトアミド）−３，３−ジメチルブタノイル）−４−ヒドロキシ−Ｎ−（４−（４−メチルチアゾール−５−イル）ベンジル）ピロリジン−２−カルボキサミド
【１０１１】
【化３１７】
2020504741.tif 000429
【１０１２】
（Ｒ）−ｔｅｒｔ−ブチル２−（２−（４−（４−（３−（２，６−ジフルオロ−３−（３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド）ベンゾイル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）エトキシ）酢酸塩化合物とメタノール（１００ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）との１，４−ジオキサン（２ｍＬ）溶液
に、ＨＣｌ（ｇ）、１，４−ジオキサン（１ｍＬ、８Ｍ）を加えた。結果として生じる溶液を５０℃で３時間攪拌した。ＴＬＣは、反応が完了したことを示した。室温まで冷ました後、反応混合物を濃縮すると、粗製生成物（９３ｍｇ、収率１００％、計算値）が得られ、これを次の反応に使用した。粗製生成物（９３ｍｇ、０．１３ｍｍｏｌ）の脱水ＮＭＰ（５ｍＬ）溶液に、（２Ｓ，４Ｒ）−Ｎ−（４−（４−メチルチアゾール−５−イル）ベンジル）−１−（（Ｓ）−２−アミノ−３，３−ジメチルブタノイル）−４−ヒドロキシピロリジン−２−カルボキサミド塩酸塩（９１ｍｇ、０．１９ｍｍｏｌ）、ＤＩＥＡ（１６７ｍｇ、１．３０ｍｍｏｌ）およびＰｙＢＯＰ（２０３ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）を続けて加えた。結果として生じる溶液を１０℃で１時間攪拌した。その後反応をブライン（２０ｍＬ）でクエンチし、混合物をＥＡで２回抽出した。有機層を濃縮し、残留物をシリカゲルおよび分取ＨＰＬＣで精製すると、所望の生成物（３９ｍｇ、二段階で収率２７％）が黄色の固形物として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤ３ＯＤ）：δ８．８０（ｓ，１Ｈ），８．６５（ｓ，１Ｈ），８．５６（ｓ，１Ｈ），７．８９（ｓ，１Ｈ），７．７３（ｍ，１Ｈ），７．５４（ｄ，Ｊ＝８．８Ｈｚ，２Ｈ），７．４４（ｄ，Ｊ＝７．６Ｈｚ，２Ｈ），７．３６（ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ，２Ｈ），７．０７−７．１４（ｍ，３Ｈ），５．１３−５．３０（ｍ，１Ｈ），４．７１（ｓ，１Ｈ），４．５０−４．６５（ｍ，４Ｈ），４．３４（ｄ，Ｊ＝１５．６Ｈｚ，１Ｈ），４．１２（ｍ，２Ｈ），３．７８−３．９５（ｍ，４Ｈ），３．４０−３．６５（ｍ，９Ｈ），３．１０（ｍ，６Ｈ），２．４２（ｓ，３Ｈ），２．００−２．３０（ｍ，４Ｈ），１．０４（ｓ，９Ｈ）；ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ５５０．３［Ｍ／２＋Ｈ］＋。
【１０１３】
化合物９８、１００〜１０１、１０２、１０３〜１０６、および２２３〜２５２は、類似した様式で調製されうる。
化合物１１４の合成例
【１０１４】
【化３１８】
2020504741.tif 000430
【１０１５】
ステップＡ：１−（アゼチジン−３−イル）−４−（４−ブロモフェニル）ピペラジン塩酸塩
【１０１６】
【化３１９】
2020504741.tif 000431
【１０１７】
１−（４−ブロモフェニル）ピペラジン塩酸塩（２．０ｇ、７．２１ｍｍｏｌ）のＣＨ３ＯＨ／ＤＣＭ（ｖ／ｖ＝１／１、３０ｍＬ）溶液に、ＫＯＡｃ（１．４ｇ、１４．４ｍ
ｍｏｌ）および触媒量のＡｃＯＨ（０．１ｍＬ）を室温で加えた。３０分間攪拌した後、ＮａｂＨ（ＯＡｃ）３（７．６ｇ、３６．１ｍｍｏｌ）。混合物を３０℃で一晩攪拌した。反応をＮａＨＣＯ３水溶液（５０ｍＬ）でクエンチした後、混合物をＤＣＭ（１００ｍＬ×２）で抽出した。混合有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、そして真空下で濃縮すると、粗製の所望の生成物（２．５ｇ）が淡褐色の固形物として得られ、それをさらに精製することなく次のステップで使用した。上記中間体のメタノール（２０ｍＬ）溶液に、ＨＣｌ（ｇ）／ＣＨ３ＯＨ（１０ｍＬ）を加えた。結果として生じる溶液を室温で２時間攪拌した。溶媒を真空下で除去した。残留物をＤＣＭを用いて粉砕し、ろ過すると、所望の生成物１−（アゼチジン−３−イル）−４−（４−ブロモフェニル）ピペラジン塩酸塩（２．０ｇ）が褐色の固形物として得られた。
ステップＢ：エチル２−（３−（４−（４−ブロモフェニル）ピペラジン−１−イル）アゼチジン−１−イル）酢酸塩
【１０１８】
【化３２０】
2020504741.tif 000432
【１０１９】
１−（アゼチジン−３−イル）−４−（４−ブロモフェニル）ピペラジン塩酸塩（２．０ｇ、６．０１ｍｍｏｌ）のＣＨ３ＯＨ／ＤＣＭ（ｖ／ｖ＝１／１、１０ｍＬ）溶液に、ＫＯＡｃ（１．２ｇ、１２．１ｍｍｏｌ）および触媒量のＡｃＯＨ（０．１ｍＬ）を室温で加えた。３０分間攪拌した後、ＮａＢＨ（ＯＡｃ）３（６．３ｇ、３０．１ｍｍｏｌ）。混合物を３０℃で一晩攪拌した。反応をＮａＨＣＯ３水溶液（３０ｍＬ）でクエンチした後、混合物をＤＣＭ（５０ｍＬ×３）で抽出した。混合有機層をブライン（５０ｍＬ）で洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、および真空下で濃縮すると、所望の生成物、エチル２−（３−（４−（４−ブロモフェニル）ピペラジン−１−イル）アゼチジン−１−イル）酢酸塩（１．０ｇ、粗製）が、淡褐色の固形物として得られ、それをさらに精製することなく次のステップで使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ３８４．１；３８２．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＣ：メチル２−（３−（４−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）アゼチジン−１−イル）酢酸塩
【１０２０】
【化３２１】
2020504741.tif 000433
【１０２１】
エチル２−（３−（４−（４−ブロモフェニル）ピペラジン−１−イル）アゼチジン−１−イル）酢酸塩（１．０ｇ、粗製）のメタノール（２０ｍＬ）溶液に、ＨＣｌ（ｇ）／ＣＨ３ＯＨ（１０ｍＬ）を加えた。結果として生じる溶液を６０℃で２時間攪拌した。溶媒を真空下で除去した。残留物をＤＣＭ（１００ｍＬ）で溶解し、混合物をＮａＨＣＯ３（３０ｍＬ×３）で洗浄した。有機相を真空下で濃縮した。残留物（５００ｍｇ）をさらに精製することなく次の反応に使用した。上記中間体（５００ｍｇ、１．４ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン（２０ｍＬ）溶液に、ＫＯＡｃ（２６７ｍｇ、２．８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ｄｐｐｆ）Ｃｌ２（１９０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）、４，４，５，５−テトラメチル−２−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）
−１、３，２−ジオキサボロラン（７００ｍｇ、２．８ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる溶液を、Ｎ２で室温で１０分間パージし、過剰なＯ２を除去した。混合物を１００℃で一晩攪拌した。室温まで冷ました後、反応をＥｔＯＡｃで溶解した。有機相を真空下で濃縮した。残留物をＰＥ／ＥＡ（１０〜１／１）を用いてシリカゲルで精製すると、所望の生成物メチル２−（３−（４−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）アゼチジン−１−イル）酢酸塩（３００ｍｇ）が褐色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ４１６．３［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＤ：（２Ｓ，４Ｒ）−Ｎ−（４−（４−メチルチアゾール−５−イル）ベンジル）−１−（（Ｓ）−３，３−ジメチル−２−（２−（３−（４−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）アゼチジン−１−イル）アセトアミド）ブタノイル）−４−ヒドロキシピロリジン−２−カルボキサミド
【１０２２】
【化３２２】
2020504741.tif 000434
【１０２３】
メチル２−（３−（４−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）アゼチジン−１−イル）酢酸塩（３００ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）のＨ２Ｏ／ＴＨＦ（ｖ／ｖ＝１／５、５ｍＬ）溶液にＬｉＯＨ（３４ｍｇ、１．５ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる溶液を室温で１時間攪拌した。次いで、溶媒を真空下で除去した。残留物をさらに精製することなく次の反応に使用した。上記中間体のＤＭＦ（５．０ｍＬ）溶液に、ＤＩＥＡ（３００ｍｇ、２．２ｍｍｏｌ）、（２Ｓ，４Ｒ）−Ｎ−（４−（４−メチルチアゾール−５−イル）ベンジル）−１−（（Ｓ）−２−アミノ−３，３−ジメチルブタノイル）−４−ヒドロキシピロリジン−２−カルボキサミド塩酸塩（３３８ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）およびＰｙＢＯＰ（５６４ｍｇ、１．１ｍｍｏｌ）を室温で加えた。結果として生じる溶液を、２０℃で２時間攪拌した。反応をＨ２Ｏ（１０ｍＬ）でクエンチし、そして混合物をＥｔＯＡｃ（２０ｍＬ×３）で抽出した。混合有機層を真空下で濃縮した。残留物をＤＣＭ／ＣＨ３ＯＨ（２０／１）を用いて分取ＴＬＣ精製すると、所望の生成物（２Ｓ，４Ｒ）−１−（（Ｓ）−３，３−ジメチル−２−（２−（３−（４−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）アゼチジン−１−イル）アセトアミド）ブタノイル）−４−ヒドロキシ−Ｎ−（４−（４−メチルチアゾール−５−イル）ベンジル）ピロリジン−２−カルボキサミド（８０ｍｇ）が、淡褐色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ８１４．４［Ｍ＋Ｈ］＋。ステップＥ：（２Ｓ，４Ｒ）−Ｎ−（４−（４−メチルチアゾール−５−イル）ベンジル）−１−（（Ｓ）−２−（２−（３−（４−（４−（３−（２，６−ジフルオロ−３−（（Ｒ）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド）ベンゾイル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）アゼチジン−１−イル）アセトアミド）−３，３−ジメチルブタノイル）−４−ヒドロキシピロリジン−２
−カルボキサミド
【１０２４】
【化３２３】
2020504741.tif 000435
【１０２５】
（２Ｓ，４Ｒ）−１−（（Ｓ）−３，３−ジメチル−２−（２−（３−（４−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）アゼチジン−１−イル）アセトアミド）ブタノイル）−４−ヒドロキシ−Ｎ−（４−（４−メチルチアゾール−５−イル）ベンジル）ピロリジン−２−カルボキサミド（８０ｍｇ、０．０９８ｍｍｏｌ）のＨ２Ｏ／１，４−ジオキサン（ｖ／ｖ＝１／５、５．０ｍＬ）溶液に、ＣｓＦ（４５ｍｇ、０．２９ｍｍｏｌ）、Ｐｄ（ａｍｐｈｏｓ）Ｃｌ２（８ｍｇ、０．０１ｍｍｏｌ）、（Ｒ）−Ｎ−（３−（５−ブロモ−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−３−カルボニル）−２，４−ジフルオロフェニル）−３−フルオロピロリジン−１−スルホンアミド（７０ｍｇ、０．１４ｍｍｏｌ）を室温で加えた。溶液を、Ｎ２で室温で１０分間パージし、過剰なＯ２を除去した。結果として生じる溶液を８０℃で一晩攪拌した。室温まで冷ました後、反応物をＥｔＯＡｃで溶解した。混合有機層を真空下で濃縮した。残留物をＤＣＭ／ＣＨ３ＯＨ（２０／１）を用いて分取ＴＬＣで精製すると、所望の生成物（２Ｓ，４Ｒ）−１−（（Ｓ）−２−（２−（３−（４−（４−（３−（２，６−ジフルオロ−３−（（（Ｒ）−３−フルオロ−ピロリジン）−１−スルホンアミド）ベンゾイル）−１Ｈ−ピロロ［２，３−ｂ］ピリジン−５−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）アゼチジン−１−イル）アセトアミド）−３，３−ジメチルブタノイル）−４−ヒドロキシ−Ｎ−（４−（４−メチルチアゾール−５−イル）ベンジル）ピロリジン−２−カルボキサミド（３５ｍｇ）が淡黄色の固形物として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＤＭＳＯ−ｄ６）：δ９．０２（ｓ、１Ｈ）、８．７１−８．７５（ｍ、２Ｈ）、８．６８（ｂｒ、１Ｈ）、８．１２（ｓ、１Ｈ）、７．６１−７．６６（ｍ、４Ｈ）、７．４２−７．４６（ｍ、５Ｈ）、７．１９−７．２１（ｍ、２Ｈ）、７．０６（ｄ、Ｊ＝８．０Ｈｚ、２Ｈ）、５．３３−５．３５（ｍ、０．５Ｈ）、５．２２−５．２３（ｍ、０．５Ｈ）、５．１６（ｄ、Ｊ＝７．２Ｈｚ、１Ｈ）、４．５３（ｄ、Ｊ＝９．６Ｈｚ、１Ｈ）、４．３４−４．４７（ｍ、５Ｈ）、４．２４−４．２９（ｍ、１Ｈ）、４．０４（ｓ、１Ｈ）、３．６５−３．６６（ｍ、３Ｈ）、３．５１−．３．６１（ｍ、５Ｈ）、３．２２−３．３４（ｍ、６Ｈ）、３．０８（ｂｒ、３Ｈ）、２．４１−２．４７（ｍ、３Ｈ）、１．９３−２．０７（ｍ、５Ｈ）、０．９４（ｓ、９Ｈ）；ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ１１１１．３［Ｍ＋Ｈ］＋、１１０８．３［Ｍ−Ｈ］＋。
化合物１０７〜１１３、１１５、１１６、および２５３〜２６９は、類似した様式で調製されうる。
化合物１１７の合成例
【１０２６】
【化３２４】
2020504741.tif 000436
【１０２７】
ステップＡ：ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩
【１０２８】
【化３２５】
2020504741.tif 000437
【１０２９】
４−（４−ブロモ−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン（５．０ｇ、２２．３ｍｍｏｌ）（以前に、Ｂｉｏｏｒｇ．Ｍｅｄ．Ｃｈｅｍ．Ｌｅｔｔ．２００８，１８、４６９２−４６９５に記載された）、ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（８．７ｇ、２２．３ｍｍｏｌ）および酢酸第二銅（４．０ｇ、２２．３ｍｍｏｌ）のピリジン（３０ｍＬ）の混合物を１００℃で一晩攪拌した。中混合物を真空内で濃縮し、残留物をシリカゲル（石油エーテル／酢酸エチル＝５／１）上でカラムクロマトグラフィーで精製すると、ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（１０．８ｇ、収率７０％）が褐色の固形物として得られた。
ステップＢ：ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩
【１０３０】
【化３２６】
2020504741.tif 000438
【１０３１】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（２．４ｇ、５．０ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル
）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−１−オン（１．３ｇ、５．０ｍｍｏｌ）、［１，１’−ビス（ジフェニルホスフィノ）フェロセン］ジクロロパラジウム（３６６ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）、トリ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィンテトラフルオロボラート（１４５ｍｇ、０．５ｍｍｏｌ）およびフッ化セシウム（２．３ｇ、１５．０ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン／水（２０ｍＬ、１０／１）中の混合物を９０℃で一晩攪拌した。混合物を水（３０ｍｌ）の中へと注ぎ、ジクロロメタン（３０ｍＬ×３）で抽出した。混合有機相を真空内で濃縮し、残留物をシリカゲル（ジクロロメタン／メタノール＝２０／１）上でカラムクロマトグラフィーで精製すると、ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（１．６ｇ、収率６０％）が黄色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ５３６．３［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＣ：５−（１−（４−（ピペラジン−１−イル）フェニル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−１−オン塩酸塩
【１０３２】
【化３２７】
2020504741.tif 000439
【１０３３】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（１．６ｇ、３．０ｍｍｏｌ）の脱水塩酸／メタノール（３０ｍＬ、１．０Ｍ．）溶液を室温で一晩攪拌した。反応混合物を真空内で濃縮すると、５−（１−（４−（ピペラジン−１−イル）フェニル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−１−オン塩酸塩（１．０ｇ、収率８０％）が白色の固形物として得られ、これをさらに精製することなく次のステップで直接使用した。
ステップＤ：２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−（４−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）イソインドリン−１，３−ジオン
【１０３４】
【化３２８】
2020504741.tif 000440
【１０３５】
５−（１−（４−（ピペラジン−１−イル）フェニル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−４−イル）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−１−オン塩酸塩（１．０ｇ、２．３ｍｍｏｌ）、２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−フルオロイソインドリン−１，３−ジオン（６３５ｍｇ、２．３ｍｍｏｌ）およびトリエチルアミン（６９７ｍｇ、６．９ｍｍｏｌ）をジメチルスルホキシド（１０ｍＬ）に入れた混合物を８０℃で一晩攪拌した。混合物を水（２０ｍＬ）の中へと注ぎ、酢酸エチル（２０ｍＬ×３）で抽出した。混合有機相を真空内で濃縮し、残留物をシリカゲル（ジクロロメタン／メタノール＝２０／１）上でカラムクロマトグラフィーで精製すると、２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−（４−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（１．１ｇ、収率７０％）が黄色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ６９２．３［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＥ：（Ｅ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−（４−（４−（４−（１−（ヒドロキシイミノ）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）イソインドリン−１，３−ジオン
【１０３６】
【化３２９】
2020504741.tif 000441
【１０３７】
２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−（４−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（３００ｍｇ、０．４３ｍｍｏｌ）およびヒドロキシルアミン塩酸塩（３００ｍｇ、４．３ｍｍｏｌ）のピリジン（１０ｍＬ）中の混合物を室温で一晩攪拌した。反応混合物を真空内で濃縮した。残留物を分取ＨＰＬＣで精製すると、（Ｅ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−（４−（４−（４−（１−（ヒドロキシイミノ）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（１８２ｍｇ、収率６０％）が黄色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ：ｍ／ｚ７０７．３［Ｍ＋Ｈ］＋；１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）δ２．０１−２．０７（１Ｈ，ｍ），２．５４−２．６１（２Ｈ，ｍ），２．８０−２．８９（３Ｈ，ｍ），２．９８−３．０２（２Ｈ，ｍ），３．３９（４Ｈ，ｂｒｓ），３．６６（４Ｈ，ｂｒｓ），５．０６−５．１１（１Ｈ，ｍ），７．１６（２Ｈ，ｄ，Ｊ＝８．８Ｈｚ），７．２１（１Ｈ，ｄ，Ｊ＝７．６Ｈｚ），７．３３−７．３５（１Ｈ，ｍ），７．４２（２Ｈ，ｄ，Ｊ＝８．０Ｈｚ），７．４７（２Ｈ，ｄｄ，Ｊ＝５．６，１．６Ｈｚ），７．５５（１Ｈ，Ｊ＝７．６Ｈｚ），７．７２（１Ｈ，ｄ，Ｊ＝８．４Ｈｚ），７．８３（２Ｈ，ｄ，Ｊ＝８．８Ｈｚ），８．５７（２Ｈ，ｄｄ，Ｊ＝４．４，１．２Ｈｚ），８．７３（１Ｈ，ｓ），１０．９（１Ｈ，ｓ），１１．０−１１．１（１Ｈ．ｍ）。
【１０３８】
化合物１１８〜１３２および２７１は、類似した様式で調製されうる。
化合物１３７の合成例
【１０３９】
【化３３０】
2020504741.tif 000442
【１０４０】
ステップＡ：ｔｅｒｔ−ブチル（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エチル）（メチル）カルバミン酸塩
【１０４１】
【化３３１】
2020504741.tif 000443
【１０４２】
ｔｅｒｔ−ブチルメチル（２−（４−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）フェノキシ）エチル）カルバミン酸塩（３．５７ｇ、９．４７ｍｍｏｌ）および４−（４−ブロモ−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン（２．１２ｇ、９．４７ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（２０ｍＬ）溶液にＥｔ２ＮＨ（６．９１ｇ、９４．７２ｍｍｏｌ）、Ｃｕ（ＯＡｃ）２（１．７２ｇ、９．４７ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる混合物を、Ｏ２雰囲気下で３０℃で１６時間攪拌した。混合物をＤＣＭ（３０ｍＬ）で希釈し、次いで混合物をＮＨ３・Ｈ２Ｏで３回洗浄した。有機相を減圧下で蒸発させて、残留物をシリカゲル（ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝８０／１）上でシリカゲルカラムクロマトグラフィーで精製すると、ｔｅｒｔ−ブチル（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エチル）（メチル）カルバミン酸塩（３．０ｇ、収率６６．９％）が褐色の油として得られた。
ステップＢ：２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）−Ｎ−メチルエタン−１−アミン
【１０４３】
【化３３２】
2020504741.tif 000444
【１０４４】
ｔｅｒｔ−ブチル（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エチル）（メチル）カルバミン酸塩（１．５６ｇ、３．３１ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（６ｍＬ）溶液に、ＨＣｌ／ジオキサン（６Ｎ、１０ｍＬ）を室温で徐々に加えた。混合物を室温で２時間攪拌した。混合物を減圧下で蒸発させると、２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）−Ｎ−メチルエタン−１−アミンが無色の固形物として得られた（１．２
３ｇ、収率１００％）。
ステップＣ：５−（（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エチル）（メチル）アミノ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン
【１０４５】
【化３３３】
2020504741.tif 000445
【１０４６】
２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）−Ｎ−メチルエタン−１−アミン（４００ｍｇ、１．０７ｍｍｏｌ）および２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−フルオロイソインドリン−１，３−ジオン（５９１．９ｍｇ、２．１４ｍｍｏｌ）のＮＭＰ（２ｍＬ）溶液に、ＤＩＰＥＡ（１．３８ｇ、１０．７ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる混合物を、Ｎ２雰囲気下で１３０℃で１２時間攪拌した。混合物をＥＡ（３０ｍＬ）で希釈し、次いで混合物をブラインで２回洗浄した。有機相を減圧下で蒸発させて、残留物をカラムクロマトグラフィーでシリカゲル（ＰＥ／ＥｔＯＡｃ＝１／３）上で精製すると、５−（（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エチル）（メチル）アミノ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（５００ｍｇ、収率７４．１％）が得られた。
ステップＤ：２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−（メチル（２−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エチル）アミノ）イソインドリン−１，３−ジオン
【１０４７】
【化３３４】
2020504741.tif 000446
【１０４８】
５−（（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エチル）（メチル）アミノ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（５００ｍｇ、０．７９ｍｍｏｌ）および５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−１−オン（３０７．６ｍｇ、１．１９ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン／Ｈ２Ｏ（９ｍＬ，８：１）溶液に、ｔ−Ｂｕ３ＰＨＢＦ４（９２．２ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、ＣｓＦ（４８３．３ｍｇ、３．１８ｍｍｏｌ）、Ｃｙ２ＮＭｅ（５滴）およびＰｄ２（ｄｂａ）３（１４５．６ｍｇ、０．１６ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる混合物を、Ｎ２雰囲気下で１００℃で２時間攪拌した。溶媒を減圧下で蒸発させた。残留物をＥＡ（３０ｍＬ）で希釈し、次いで混合物をブラインで２回洗浄
した。有機相を減圧下で蒸発させて、残留物をシリカゲル（ＰＥ／ＤＣＭ／ＭｅＯＨ＝８００／２００／２５）上でカラムクロマトグラフィーで精製すると、２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−（メチル（２−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エチル）アミノ）イソインドリン−１，３−ジオン（５００ｍｇ、収率９２．４％）が得られた。
ステップＥ：（Ｅ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−（（２−（４−（４−（１−（ヒドロキシイミノ）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エチル）（メチル）アミノ）イソインドリン−１，３−ジオン
【１０４９】
【化３３５】
2020504741.tif 000447
【１０５０】
２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−（メチル（２−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エチル）アミノ）イソインドリン−１，３−ジオン（２００ｍｇ、０．２９４ｍｍｏｌ）のＣＨ３ＣＮ／Ｐｙ（３ｍＬ／３ｍＬ）溶液にＮＨ２ＯＨ・ＨＣｌ（２００ｍｇ、２．８７７ｍｍｏｌ）を加え、混合物を４０℃で０．５時間攪拌した。混合物をＤＣＭ（３０ｍＬ）で希釈し、ブラインで２回洗浄した。有機層を減圧下で蒸発させた。残留物をＴＬＣ（ＤＣＭ／ＥＡ／ＭｅＯＨ＝５０／１００／１５）で精製すると、（Ｅ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−５−（（２−（４−（４−（１−（ヒドロキシイミノ）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エチル）（メチル）アミノ）イソインドリン−１，３−ジオンが黄緑色の固形物として得られた（１０３ｍｇ、収率４９．９％）。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）：δ８．５６（ｄ，Ｊ＝４．０Ｈｚ，２Ｈ），８．１６（ｓ，１Ｈ），７．９４（ｓ，１Ｈ），７．６６-７．７２（ｍ，４Ｈ），７．５０（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，２Ｈ），７．４３（ｓ，１Ｈ），７．２９（ｓ，１Ｈ），７．１９-７．２６（ｍ，２Ｈ），６．９３-６．９８（ｍ，３Ｈ），４．９２-４．９６（ｍ，１Ｈ），４．２４（ｔ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，２Ｈ），３．９４（ｔ，Ｊ＝１０Ｈｚ，２Ｈ），３．２３（ｓ，３Ｈ），３．００-３．０４（ｍ，４Ｈ），２．７７-２．９２（ｍ，４Ｈ），２．１２-２．１５（ｄ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ６９６．２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【１０５１】
化合物１３３〜１３６、１３８〜１４９、および２７３〜２８１は、類似した様式で調製されうる。
化合物１５０の合成例
【１０５２】
【化３３６】
2020504741.tif 000448
【１０５３】
ステップＡ：４−（４−ブロモ−１−（４−（２−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）プロポキシ）エトキシ）フェニル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン
【１０５４】
【化３３７】
2020504741.tif 000449
【１０５５】
２−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）プロポキシ）エチル４−メチルベンゼン−スルホン酸塩（４２０ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）の脱水ＤＭＦ（１０ｍＬ）溶液に、Ｋ２ＣＯ３（２９９ｍｇ、２．１６ｍｍｏｌ）および４−（４−ブロモ−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン（３４２ｍｇ、１．０８ｍｍｏｌ）を続けて加えた。結果として生じる溶液を、８０℃で３時間攪拌した。反応混合物をＥＡ（３０ｍＬ）で希釈し、ブラインで洗浄した。有機相を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、真空下で濃縮した。残留物を精製すると、所望の生成物４−（４−ブロモ−１−（４−（２−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）プロポキシ）エトキシ）フェニル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝２０：１）（４３０ｍｇ）が無色の固形物として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）：δ８．６６（ｂｒ，２Ｈ），７．８９−７．９３（ｍ，３Ｈ），７．５５（ｄ，Ｊ＝８．８Ｈｚ，２Ｈ），６．９６−６．９８（ｍ，２Ｈ），４．０４−４．１４（ｍ，２Ｈ），３．７６（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，２Ｈ），３．６７（ｄ，Ｊ＝６Ｈｚ，３Ｈ），３．５８（ｄ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，２Ｈ），１．７１−１．７９（ｍ，２Ｈ），０．８４（ｓ，９Ｈ），０．０（ｓ，６Ｈ）。
ステップＢ：３−（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロパン−１−オール
【１０５６】
【化３３８】
2020504741.tif 000450
【１０５７】
４−（４−ブロモ−１−（４−（２−（３−（（ｔｅｒｔ−ブチルジメチルシリル）オキシ）プロポキシ）エトキシ）フェニル）−１Ｈ−ピラゾール−３−イル）ピリジン（４３０ｍｇ、０．８０８ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン（２ｍＬ）溶液に、６Ｍ塩酸（１
，４−ジオキサン中）（４ｍＬ）を加えた。結果として生じる溶液を２５℃で１時間攪拌した。溶媒を減圧下で除去すると、粗製の所望の生成物３−（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロパン−１−オール（２７０ｍｇ粗製）が得られ、これをさらに精製することなく次のステップで使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ４２０．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＣ：３−（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロパナール
【１０５８】
【化３３９】
2020504741.tif 000451
【１０５９】
３−（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロパン−１−オール（１３５ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、ＩＢＸ（１３６ｍｇ、０．４８ｍｍｏｌ）のＣＨ３ＣＮ（４ｍＬ）溶液に室温で加えた。混合物を８０℃で２時間攪拌した。反応が完了した後、混合物をろ過した。ろ液を真空下で濃縮すると、粗製の所望の生成物３−（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロパナール（１４０ｍｇ粗製）が得られ、これをさらに精製することなく次のステップで使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ４１６．０［Ｍ＋Ｈ］＋。
【１０６０】
ステップＤ：ｔｅｒｔ−ブチル４−（２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−１，３−ジオキソイソインドリン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸塩
【１０６１】
【化３４０】
2020504741.tif 000452
【１０６２】
ｔｅｒｔ−ブチルピペラジン−１−カルボン酸塩（１．３５ｇ、７．２５ｍｍｏｌ）のＮＭＰ（１０ｍＬ）溶液に、２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−フルオロイソインドリン−１，３−ジオン（１ｇ、３．６２ｍｍｏｌ）およびＤＩＥＡ（１．８７ｇ、１４．５ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる溶液をＮ２下、９０℃で４時間攪拌した。反応混合物をＥＡ（３０ｍＬ）で希釈し、ブラインで洗浄した。有機相を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、真空下で濃縮した。残留物を精製すると、所望の生成物ｔｅｒｔ−ブチル４−（２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−１，３−ジオキソイソインドリン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（ＤＣＭ：ＥＡ＝１：１）（１．４ｇ）が黄色の固形物として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＤＭＳＯ−ｄ６）：δ７．７３（ｄ，Ｊ＝７．２Ｈｚ，１Ｈ），７．３５−７．４１（ｍ，２Ｈ），５．０９−５．１３（ｍ，１Ｈ），３．５２（ｓ，４Ｈ），３．２６（ｓ，４Ｈ），２．８４−２．８９（ｍ，１Ｈ），２．５６−２．６３（ｍ，２Ｈ），２．００−２．０５（ｍ，２Ｈ），１．４５（ｓ，９Ｈ）。
ステップＥ：２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（ピペラジン−１−イル）イソインドリン−１，３−ジオン塩酸塩
【１０６３】
【化３４１】
2020504741.tif 000453
【１０６４】
ｔｅｒｔ−ブチル４−（２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−１，３−ジオキソイソインドリン−４−イル）ピペラジン−１−カルボン酸塩（１．４ｇ、３．１６ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン（４ｍＬ）溶液に、６Ｍ塩酸（１，４−ジオキサン中）（６ｍＬ）を加えた。結果として生じる溶液を２５℃で１時間攪拌した。溶液を減圧下で濃縮した。残留物から、所望の生成物２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（ピペラジン−１−イル）イソインドリン−１，３−ジオン塩酸塩（１．４ｇ粗製）が得られ、これをさらに精製することなく次のステップで使用した。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ３４３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＦ：４−（４−（３−（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロピル）ピペラジン−１−イル）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン
【１０６５】
【化３４２】
2020504741.tif 000454
【１０６６】
３−（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロパナール（１４０ｍｇ粗製、０．３２ｍｍｏｌ）、２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（ピペラジン−１−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（１２３ｍｇ、０．３２ｍｍｏｌ）、ＮａＢＨ３ＣＮ（４１ｍｇ、０．６４ｍｍｏｌ）、酢酸（３．８ｍｇ、０．０６２ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ溶液に、結果として生じる溶液を室温で一晩攪拌した。混合物をＥＡで希釈し、水、およびブラインで洗浄した。有機相を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、真空下で濃縮した。残留物を精製すると、所望の生成物４−（４−（３−（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロピル）ピペラジン−１−イル）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝１５：１）（７０ｍｇ）が黄色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ７４２．１［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＧ：２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（４−（３−（２−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピ
リジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロピル）ピペラジン−１−イル）イソインドリン−１，３−ジオン
【１０６７】
【化３４３】
2020504741.tif 000455
【１０６８】
４−（４−（３−（２−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロピル）ピペラジン−１−イル）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（７０ｍｇ、０．０９４ｍｍｏｌ）、５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−１−オン（１９１ｍｇ、０．７４ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１８１ｍｇ、０．１９８ｍｍｏｌ）、ＣｓＦ（３００ｍｇ、１．９７ｍｍｏｌ）、トリ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィンテトラフルオロボラート（１１５ｍｇ、０．３９ｍｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジシクロヘキシルメチルアミン（９ｍｇ、０．０４７ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン／Ｈ２Ｏ（６ｍＬ、１０／１）溶液に。結果として生じる溶液をＮ２下、１００℃で、マイクロ波で２時間照射した。室温まで冷ました後、混合物をＥＡで希釈し、水、およびブラインで洗浄した。有機相を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、真空下で濃縮した。残留物を精製すると、所望の生成物２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（４−（３−（２−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロピル）ピペラジン−１−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（ＤＣＭ：ＭｅＯＨ＝２０：１）（３３ｍｇ）が黄色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ７９５．３［Ｍ＋Ｈ］＋。
ステップＨ：（Ｅ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（４−（３−（２−（４−（４−（１−（ヒドロキシイミノ）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロピル）ピペラジン−１−イル）イソインドリン−１，３−ジオン
【１０６９】
【化３４４】
2020504741.tif 000456
【１０７０】
２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（４−（３−（２−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロピル）ピペラジン
−１−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（３３ｍｇ、０．０４２ｍｍｏｌ）のアセトニトリル（２ｍＬ）およびピリジン（１．５ｍＬ）溶液に、ヒドロキシルアミン塩酸塩（２７ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）を加えた。混合物を４０℃で２０分間攪拌し、これをＤＣＭ２０ｍＬで希釈し、ブライン（１０ｍＬ）で洗浄した。有機層を濃縮し、分取ＴＬＣで精製すると、（Ｅ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（４−（３−（２−（４−（４−（１−（ヒドロキシイミノ）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェノキシ）エトキシ）プロピル）ピペラジン−１−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（２２ｍｇ、収率６６．６％）が黄色の固形物として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）：δ８．５６（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，２Ｈ），８．３７（ｓ，１Ｈ），７．９４（ｓ，１Ｈ），７．６８（ｄ，Ｊ＝９．２Ｈｚ，３Ｈ），７．５５−７．５７（ｍ，１Ｈ），７．５１（ｄ，Ｊ＝５．６Ｈｚ，２Ｈ），７．３８−７．４０（ｍ，１Ｈ），７．２１−７．２８（ｍ，２Ｈ），７．１５（ｄ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，１Ｈ），７．０４（ｄ，Ｊ＝８．８Ｈｚ，２Ｈ），４．９１−４．９８（ｍ，１Ｈ），４．１８（ｄ，Ｊ＝４．８Ｈｚ，２Ｈ），３．８２−３．８４（ｍ，２Ｈ），３．６３（ｄ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，２Ｈ），３．４９（ｓ，２Ｈ），３．３６−３．３８（ｍ，４Ｈ），３．０２（ｄ，Ｊ＝１０．８Ｈｚ，４Ｈ），２．６９−２．８７（ｍ，８Ｈ），２．５２−２．５６（ｍ，２Ｈ），１．８５−１．８８（ｍ，１Ｈ）；ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ８１０．２［Ｍ＋Ｈ］＋。
【１０７１】
化合物１５１〜１７２および２８２〜２８４は、類似した様式で調製されうる。
化合物１７４の合成例
【１０７２】
【化３４５】
2020504741.tif 000457
【１０７３】
ステップＡ：４−（ベンジルオキシ）ブチル４−メチルベンゼンスルホン酸塩
【１０７４】
【化３４６】
2020504741.tif 000458
【１０７５】
４−（ベンジルオキシ）ブチル４−メチルベンゼンスルホン酸塩（５ｇ、２７．７６ｍｍｏｌ）、ＤＭＡＰ（０．３４ｇ、２．７８ｍｍｏｌ）およびＴＥＡ（８．４ｇ、８３．２８ｍｍｏｌ）のＤＣＭ（５０ｍＬ）溶液に、ＴｓＣｌ（７．９４ｇ、４１．６４ｍｍｏｌ）をバッチで加えた。結果として生じる溶液を、１５℃で２時間攪拌した。反応を飽和ＮＨ４Ｃｌ（５０ｍＬ）を加えてクエンチした。混合物をＤＣＭ（５０ｍＬ×２）で抽出した。混合有機層を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、真空下で濃縮した。残留物をシリカゲルで精製すると、所望の生成物４−（ベンジルオキシ）ブチル４−メチルベンゼンスルホン酸塩（５．６ｇ、収率６０％）が淡黄色の油として得られた。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ、ＣＤＣｌ３）：δ７．７７（ｄ、Ｊ＝８．４Ｈｚ、２Ｈ）、７．２６−７．３３（ｍ、７Ｈ）、４．４５（ｓ、２Ｈ）、４．０５（ｔ、Ｊ＝６．４Ｈｚ、２Ｈ）、３．４２（ｔ、Ｊ＝６．４Ｈｚ、２Ｈ）、２．４４（ｓ、３Ｈ）、１．５９−１．７８（ｍ、４Ｈ）。
ステップＢ：（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル５−アミノ−４−（４−（４−（ベンジルオキシ）ブトキシ）−１，３−ジオキソイソインドリン−２−イル）−５−オキソペンタン酸塩
【１０７６】
【化３４７】
2020504741.tif 000459
【１０７７】
４−（ベンジルオキシ）ブチル４−メチルベンゼンスルホン酸塩（０．６３ｇ、１．８７ｍｍｏｌ）の脱水ＤＭＦ（８．０ｍＬ）溶液に、Ｋ２ＣＯ３（０．４ｇ、２．８８ｍｍｏｌ）、ｔｅｒｔ−ブチル（Ｓ）−５−アミノ−４−（４−ヒドロキシ−１，３−ジオキソイソインドリン−２−イル）−５−オキソペンタン酸塩（０．５ｇ、１．４４ｍｍｏｌ）を続けて加えた。結果として生じる溶液を７０℃で２時間攪拌した。室温まで冷ました後、反応を水（３０ｍＬ）でクエンチし、混合物をＥＡ（４０ｍＬ×２）で抽出した。混合有機層をブラインで洗浄し、無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、真空下で濃縮した。残留物をシリカゲルカラムで精製すると、（Ｓ）−ｔｅｒｔ−ブチル５−アミノ−４−（４−（４−（ベンジルオキシ）ブトキシ）−１，３−ジオキソイソインドリン−２−イル）−５−オキソペンタン酸塩（０．４ｇ、収率５５％）が得られた。１Ｈ  ＮＭＲ（４００ＭＨｚ，ＣＤＣｌ３）：δ７．６３（ｔ，Ｊ＝８．４Ｈｚ，１Ｈ），７．４３（ｍ，１Ｈ），７．２５−７．４０（ｍ，５Ｈ），７．１８（ｓ，１Ｈ），６．４１（ｂｒ，１Ｈ），５．６６（ｂｒ，１Ｈ），４．７９（ｍ，１Ｈ），４．５２（ｓ，２Ｈ），４．１９（ｔ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，２Ｈ），３．５８（ｔ，Ｊ＝６．４Ｈｚ，２Ｈ），３．４７（ｍ，２Ｈ），２．５０（ｍ，２Ｈ），２．２５（ｍ，２Ｈ），２．００（ｍ，２Ｈ），１．８５（ｍ，１Ｈ），１．４３（ｓ，９Ｈ）。
ステップＣ：（Ｓ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（４−ヒドロキシブトキシ）イソインドリン−１，３−ジオン
【１０７８】
【化３４８】
2020504741.tif 000460
【１０７９】
（Ｓ）−Ｔｅｒｔ−ブチル５−アミノ−４−（４−（４−（ベンジルオキシ）ブトキシ）−１，３−ジオキソイソインドリン−２−イル）−５−オキソペンタン酸塩（４００ｍｇ、０．７８４ｍｍｏｌ）のアセトニトリル（５ｍＬ）溶液にＴｓＯＨ・Ｈ２Ｏ（１．４８ｇ、７．８４ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる溶液を８０℃で２時間攪拌した。反応を飽和ＮａＨＣＯ３でクエンチさせ、ＥＡで抽出した。有機層を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、濃縮し、カラムで精製すると、（Ｓ）−４−（４−（ベンジルオキシ）ブトキシ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（３７０ｍｇ）が得られた。（Ｓ）−４−（４−（ベンジルオキシ）ブトキシ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（３７０ｍｇ、０．８５ｍｍｏｌ）のＴＨＦ／ＭｅＯＨ（４ｍＬ／１ｍＬ）溶液に、Ｐｄ（ＯＨ）２（１８５ｍｇ）および２滴の濃ＨＣｌを加えた。結果として生じる混合物を、１気圧の
Ｈ２下で２０℃で１時間攪拌した。結果として生じる溶液をろ過し、蒸発させた。残留物を分取ＴＬＣで精製すると、所望の生成物（Ｓ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（４−ヒドロキシブトキシ）イソインドリン−１，３−ジオン（２５０ｍｇ、二段階で収率９２％）が得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋、Ｎｅｇ）：ｍ／ｚ３４５．０［Ｍ−Ｈ］＋。
ステップＤ：（Ｓ）−４−（（２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−１，３−ジオキソイソインドリン−４−イル）オキシ）ブタナール
【１０８０】
【化３４９】
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【１０８１】
（Ｓ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（４−ヒドロキシブトキシ）イソインドリン−１，３−ジオン（０．２５ｇ、０．７２ｍｍｏｌ）のＣＨ３ＣＮ（５ｍＬ）溶液に、ＩＢＸ（６０７ｍｇ、２．１６ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる溶液を７５℃で１時間攪拌した。室温まで冷ました後、反応混合物をろ過し、真空下で濃縮すると、粗製の所望の生成物（２４０ｍｇ粗製、計算値、収率１００％）が得られ、これを次のステップで直接使用した。
ステップＥ：（Ｓ）−４−（４−（４−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）ブトキシ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン
【１０８２】
【化３５０】
2020504741.tif 000462
【１０８３】
（Ｓ）−４−（（２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−１，３−ジオキソイソインドリン−４−イル）オキシ）ブタナール（２４０ｍｇ粗製、０．７２ｍｍｏｌ）のＭｅＯＨ（６ｍＬ）溶液に１−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン（２７６ｍｇ、０．７２ｍｍｏｌ）および２滴のＡｃＯＨを加えた。次いで、ＮａＢＨ３ＣＮ（１３４ｍｇ、２．１６ｍｍｏｌ）を加えた。結果として生じる溶液を、１８℃で２時間攪拌した。水（３０ｍＬ）でクエンチした後、混合物をＥＡ（４０ｍＬ×２）で抽出した。混合有機層を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、真空下で濃縮した。残留物をシリカゲルカラム上に適用すると、所望の生成物（Ｓ）−４−（４−（４−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）ブトキシ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（３５０ｍｇ、二段階で収率６８％）が得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ７１３．１［Ｍ＋Ｈ］＋。ステップＦ：（Ｓ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（４−（４−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル
）ブトキシ）イソインドリン−１，３−ジオン
【１０８４】
【化３５１】
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【１０８５】
（Ｓ）−４−（４−（４−（４−（４−ブロモ−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）ブトキシ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）イソインドリン−１，３−ジオン（０．３５ｇ、０．５２ｍｍｏｌ）および５−（４，４，５，５−テトラメチル−１，３，２−ジオキサボロラン−２−イル）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−１−オン（１４７ｍｇ、０．５７ｍｍｏｌ）の１，４−ジオキサン（１５ｍＬ）／Ｈ２Ｏ（１．５ｍＬ）溶液に、ＣｓＦ（３１６ｍｇ、２．０８ｍｍｏｌ）、Ｐｄ２（ｄｂａ）３（１９０ｍｇ、０．２１ｍｍｏｌ）、トリ−ｔｅｒｔ−ブチルホスフィンテトラフルオロボラート（１２１ｍｇ、０．４２ｍｍｏｌ）および２滴のＮ−シクロヘキシル−Ｎ−メチルシクロヘキサンアミンを続けて加えた。反応を、Ｎ２雰囲気下で１００℃まで２時間加熱した。室温まで冷ました後、反応を水（２０ｍＬ）でクエンチし、混合物を酢酸エチル（３０ｍＬ×２）で抽出した。混合有機層を無水硫酸ナトリウム上で乾燥させ、真空下で濃縮した。残留物をシリカゲルカラム上に適用すると、所望の生成物（Ｓ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（４−（４−（４−（４−（１−オキソ−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）ブトキシ）イソインドリン−１，３−ジオン（０．３ｇ、収率８０％）が黄色の固形物として得られた。ＬＣＭＳ（ＥＳ＋）：ｍ／ｚ３８２．８［（Ｍ＋Ｈ）／２］＋。
ステップＧ：（Ｓ，Ｅ）−２−（２，６−ジオキソピペリジン−３−イル）−４−（４−（４−（４−（４−（１−（ヒドロキシイミノ）−２，３−ジヒドロ−１Ｈ−インデン−５−イル）−３−（ピリジン−４−イル）−１Ｈ−ピラゾール−１−イル）フェニル）ピペラジン−１−イル）ブトキシ）イソインドリン−１，３−ジオン
【볯邼볯隼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉邀賥鎼볯銼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲〵㜴ㄴ琮晩㸢〲〲〵㜴ㄴ琮晩ꃂ〰㐰㐶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯鞼胣㲑䐯噉ਾ†볯뎼볯銈볯銈볯銼볯隼裢뢂苣궂苣钃菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼裢钼裢袼볯銈볯钼裢袼볯銈볯钼裢袼볯銈苣궂苣銈볯貼볯銈苣銃菣궃裢醼볯銈苣뎃菣뎃裢閼裢ꒂ菣覼裢鎼裢袼菣ꪃ苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼裢醼볯銈菣ꦃ苣벃菣銈볯銈苣ꮃ볯閃苣讃菣覼菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯隃菣궂苣覼苣붂苣뎃菣ꪃ菣銈볯貼볯銈苣ꪂ菣袼볯隼볯趽뷯膀볯躼볯銼뷯趽뷯貽볯꺁苣뮂菣讃菣ꪃ菣込菣ꪃ苣뎃볯隼뷯貽볯鎼뷯貽볯뚺뛦ꮁ胣銃菣궃苣랂菣ꊂ菣뎃ꇥ뢅ꇥ袼볯閼볯趽뷯膀볯躼볯㲑牢ਾ볯趽뷯辽뷯覼苣ꂊ臣龁胣랷郥ꦉ苣钼볯莄臣醼駦鎖铦貋臣龁胣龜ꧧ许臣뚺ꫥ銂駩뮎臣膀껦馕觧銂裥随볯겼볯ꞁ볯ꎼ볯込볯薽볯ꢼ볯銼볯込볯覼苣ꢔ臣ꚁ닧붣臣讂臣膀触鮜臣龔裦ꦉ볯뎼볯ꖼ볯銈볯銈볯銼볯隼裢뢂苣궂苣钃菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼裢钼裢袼볯銈볯钼裢袼볯銈볯钼裢袼볯銈볯銃菣궃苣랂苣龃菣覼裢銼볯鎼裢뢂菣覃菣銈볯ꢼ裢ꒂ菣螃菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢钃菣뺂菣ꮃ裢醼裢ꒂ菣覼菣Ꞃ菣ꮃ볯钃菣ꦃ苣뎃裢醼裢ꒂ菣覼菣袃苣랂볯ꒂ苣ꒂ菣覃菣뎃裢醼볯鎼裢뢂苣뎃볯隼볯趽뷯膀迥螎볯颼볯覼臣붙觨꺁鯥ꊽ觧ꢁ臣ꚁ뻥覂苣龁胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯꒼볯뎼볯銈뷯㲄畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵覼볯캚醼볯躼볯醼볯鎽볯醼볯覼볯醼볯躼볯颼볯蒽볯ꪼ볯鎼볯隼볯骽볯醼볯覼볯颼볯隼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼볯趽볯銼볯覼볯鞼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢鞼볯隼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼볯鎽볯醼볯覼볯鞼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼볯趽볯醼볯覼볯钼볯銼볯袼뷯貼볯鶼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯趽볯钼볯覼볯鎼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼裢鎼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼볯趽볯銼볯覼볯醼볯隼볯銈볯躼볯邼볯趽볯颼볯覼볯겼볯궼볯袼볯뎼볯覼볯趽볯骽볯鞼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰볯㲎牢ਾ†賥袐觧醼볯鎼臣袂臣醼볯閼胣醼볯醼臣膀ꇩ벼臣龁꟦込臣뾪ꏨ閁苣蚁苣芀戼㹲隌郥ꦉ볯颼볯꺁郥邈뻤ઋ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯颼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉邀賥鎼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲〵㜴ㄴ琮晩㸢〲〲〵㜴ㄴ琮晩ꃂ〰㐰㔶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯馼胣㲑䐯噉ਾ苣蚃菣鞃볯骼볯銈볯鎼裢袼볯銈볯袼볯銈볯銼裢袼볯貼볯銈苣ꪂ苣붂菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣ꪂ苣붂苣붂苣뎃菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼볯ꆃ菣ꮃ볯ꊂ菣躃볯銈볯銈볯钃菣龃苣뎃裢閼裢ꒂ菣覼裢醼볯銈菣궃菣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢醼裢ꒂ菣覼裢銼볯钼裢뢂菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯鞃菣醃菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃苣龃菣ઉ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯邼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉邀賥鎼볯钼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲〵㜴ㄴ琮晩㸢〲〲〵㜴ㄴ琮晩ꃂ〰㐰㘶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯醼胣㲑䐯噉ਾ†볯銈볯銼볯钼裢뢂菣ꮃ苣궃裢鎼裢袼볯銈볯ꆃ菣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼苣龃菣覼裢鎼裢袼菣ꪃ菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯ꢼ裢钃菣궃볯鎼볯銼裢芽볯钃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯閃苣讃菣覼菣궃菣뎃裢醼裢릂菣鮃菣ꊂ菣覃볯醼볯邼볯邼뷯螽胣邼볯醼볯趽뷯辽뷯覼볯ꖻ觥ꮁ鯥鮚觧놨蟥颡藥讖藥놠곧銼볯醼볯込볯邼볯鎼볯颼迥ꮁ꣨覼볯膀볯銈볯銼볯隼裢뢂苣궂苣钃菣ꪃ苣뎃裢鎼裢ꒂ菣覼裢钼裢閃菣ꪂ菣ꒂ苣ꒂ菣覃菣뎃裢醼볯鎼裢뢂苣뎃볯醼볯銼뷯螽胣邼볯㲎牢ਾ볯隼뷯趽뷯貽볯膀볯ꦼ볯ꆼ볯銼볯馼뷯螽胣醼볯颼볯趽뷯辽뷯覼苣ꆄ냦꺼볯낼볯銼볯邼뷯겼볯ꮁ藥貂臣랷郥ꦉ苣膀볯鎼볯莄臣麃苣꾂菣ꊳ臣醼駦鎖藧蒰臣龁胣꒮룦뺁臣랆臣鞁臣貾胣趏뿥銂냦ꞁ苣ꢂ菣膃臣膀럦袐觧銂볯ꆼ볯醼볯趽볯쎬鎼볯ꞁ諦몇臣龁胣랷郥覜ꧦ꒱苣뒰볯醼볯趽볯쎬鎼볯膀菣ꦃ苣뎃볯銼볯趽볯覼臣鞴뗦鞁胣ꆄ냦ꮡ藩誃菣ꪃ苣ꂃ룤ꞁ매ꖇ臣鮁胣龜ꧧ许臣莿룧鞁臣芀껦馕觧銂裥随볯겼볯ꞁ닧붣臣讂臣膀触鮜臣龔裦ꦉ볯銈볯鎼裢袼볯銈볯袼볯銈볯銼裢袼볯貼볯銈苣ꪂ苣붂菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯貼볯銈苣ꪂ苣붂苣붂苣뎃菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯钃菣ꪃ苣뎃裢钼裢ꒂ菣覼볯ꆃ菣ꮃ볯ꊂ菣躃볯銈볯銈볯钃菣龃苣뎃裢閼裢ꒂ菣覼裢醼볯銈菣궃菣뮼볯貼볯銈뷯붼菣ꪃ苣뎃裢醼裢ꒂ菣覼裢銼볯钼裢뢂菣ꮃ苣궃菣Ꞃ菣ꮃ볯鞃菣醃菣銈볯銈苣ꮃ菣뎃苣龃菣袼볯ꎼ볯骼볯薽볯ꢼ볯醼볯骼볯覼볯钼볯趽뷯膀뷯覽뷯貽뷯鶼볯邼볯隼볯覼臣붙觨꺁鯥ꊽ觧ꢁ臣ꚁ뻥覂苣龁胣㲂畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯灵ꢼ†볯궼볯袼볯邼볯궼볯骽볯ꎼ볯ꎼ뷯㲌畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵覼볯캚馼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼볯鎽볯醼볯覼볯颼볯邼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鞼裢鞼볯閼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼볯蒽볯ꪼ볯鞼볯銼볯骽볯醼볯覼볯鞼볯鎼볯袼뷯貼볯鶼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯鎼裢鞼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯隼볯蒽볯ꪼ볯醼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯銼裢钼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯邼裢鎼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯颼裢鎼볯醼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯閼볯鎽볯銼볯覼볯銼볯馼볯銈볯躼볯鞼볯趽볯鎼볯覼볯銼볯醼볯袼뷯蒽볯ꪼ볯銼볯颼볯骽볯钼볯骽볯銼볯覼볯銼볯邼볯銈볯躼볯邼볯趽볯鎼볯覼볯醼볯鎼볯袼뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯馼볯钽볯ꪼ볯醼볯躼볯ꢼ뷯貼볯ꢼ볯貼볯躼볯钼裢躼볯颼볯袼뷯貼볯ꢼ볯鮼볯ꎼ볯뎼볯ꖼ볯㲳畳⁰浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲋猯灵覼볯趽볯骽볯馼볯躼볯뮼볯讼볯붼猼灵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰讼⼼畳㹰볯㲎牢ਾ†賥袐觧醼볯鎼臣膀ꇩ벼臣龁꟦込臣뾪ꏨ閁苣蚁苣芀戼㹲隌郥ꦉ볯颼볯꺁郥邈뻤ઋ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯銼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉邀賥鎼볯閼胣㲑䐯噉ਾ䐼噉㰾⁡牨晥∽〲〲〵㜴ㄴ琮晩㸢〲〲〵㜴ㄴ琮晩ꃂ〰㐰㜶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ⼼䥄㹖㰊䥄㹖䐼噉邀볯邼볯鎼胣㲑䐯噉ਾ苣蚃菣鞃볯骼뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ볯뎼볯銈볯銈苣龃菣銈볯銈볯钼裢袼볯銈볯馃菣뢂菣ꪂ苣랂볯ꢂ菣궂苣覼裢醼볯鎼裢뢂苣궂苣ꒂ苣ꒂ菣覃菣뎃裢銼裢ꒂ菣覼裢閼裢ꪂ苣붂菣뎃苣뎃藩ꦡ㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯馼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣隌볯閼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㐰㐷⸱楴≦㈾㈰㔰㐰㐷⸱楴쉦゠〰㘴㰸愯㰾䐯噉ਾ㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯馼볯醀⼼䥄㹖 钽뷯銽뷯銈菣膃菣袼볯覼裢閼裢ꊂ菣躃裢钼裢袼볯銈菣覃菣궂苣銈볯貼볯銈苣ꪂ苣붂苣붂苣뎃菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈苣궂苣骃菣뾂菣뢅ꇥ袼볯躼볯銼뷯膀볯躼볯醼뷯趽뷯貽볯膀볯銈볯馃菣뢂菣ꪂ苣랂볯ꢂ菣ꮃ菣뾂菣릂菣鮃菣뢅ꇥ袼볯邼볯趽뷯膀볯躼볯醼뷯趽뷯貽볯膀볯㲫畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵ꎼ볯㲯畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵袼볯躼볯颼뷯膀볯躼볯鎼뷯趽뷯貽볯銂볯궼볯袼볯邼뷯겼볯ꮁ藥貂臣랷郥ꦉ苣鞼볯莄臣隼駦鎖铦貋臣龁胣뒰臣꾂苣뎃菣鞁臣貾胣랷郥ꦉ苣ꖼ볯ꞁ諦몇臣龁胣覜ꧦ뢛苣ꆄ냦ꮡ藩誃菣ꪃ苣ꂃ룤ꞁ매ꖇ臣鮁胣龜ꧧ许臣莿룧鞁臣芀껦馕觧銂닧붣臣讂臣膀触鮜臣龔裦ꦉ뷯薽戼㹲銽뷯銈菣膃菣袼볯覼裢閼裢ꊂ菣躃裢钼裢袼볯銈볯銼裢袼菣뎃苣ꮃ苣궂苣覼苣袃苣랂볯銈볯貼볯銈苣ꪂ苣붂苣붂苣뎃菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈苣궂苣骃菣뾂菣뢅ꇥ袼볯ꖼ볯ꖼ뷯꾼볯莽볯醼볯閼볯袼볯邼볯趽뷯覼臣鞾苣貂臣芀戼㹲릂菣莃菣ꊼ볯袼볯覼裢钼裢袼볯銈볯馃菣뢂菣ꪂ苣랂볯ꢂ菣궂苣覼裢銼裢袼볯貼볯銈苣ꪂ苣붂菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꒂ苣ꒂ菣覃菣뎃裢醼볯鎼裢뢂苣뎃㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯馼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣隌볯閼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㐰㐷⸱楴≦㈾㈰㔰㐰㐷⸱楴쉦゠〰㘴㰹愯㰾䐯噉ਾ㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯馼볯醀⼼䥄㹖 钽뷯銽뷯銈菣膃菣袼볯覼裢閼裢ꊂ菣躃裢钼裢袼볯銈볯銼裢袼菣뎃苣ꮃ苣궂苣覼苣袃苣랂볯銈볯貼볯銈苣ꪂ苣붂苣붂苣뎃菣ꪃ菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈苣궂苣骃菣뾂菣뢅ꇥ袼볯邼볯趽뷯膀볯躼볯颼뷯趽뷯貽볯膀뷯銈볯鎽볯ꢼ볯醼볯閼뷯膀볯躼볯馼뷯趽뷯貽볯꺁볯薽볯꺼볯醼볯趽볯覼뫦늶苣颼볯莄臣颼駦鎖铦貋臣龁胣뒰臣꾂苣뎃菣鞁臣貾胣랷郥ꦉ苣ꖼ볯ꞁ룥袇臣膀냦膀菣ꦃ苣뎃臣鞴뗦鞁臣芀鳦龩鯧銂蓧뒰ꇧ뢅菣袃菣Ꚃ菣誸臣뺹蟧閁臣膀鳧목룤ꞁ뿦꺸臣龁胣议闧ꦉ苣뺲ꏨ馁苣ꢁ胣肉鳦꺁铧邈觧袼볯覼裢钼裢袼볯銈볯馃菣뢂菣ꪂ苣랂볯ꢂ菣궂苣覼裢銼裢袼볯貼볯銈苣ꪂ苣붂菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꒂ苣ꒂ菣覃菣뎃裢醼볯鎼裢뢂苣뎃볯낼볯骼볯钽볯ꆼ뷯鶼볯骼볯覼볯醼볯銼볯螽胣鞲ꏨ覼臣鞾苣貂臣芀戼㹲릂菣莃菣ꎼ볯袼볯覼裢銼裢袼볯貼볯銈苣ꪂ苣붂菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯銈볯銈볯銼裢銃菣궃苣랂苣袃苣랂볯ꒂ苣ꒂ菣覃菣뎃裢醼볯鎼裢뢂苣뎃㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯馼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣隌볯閼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㐰㐷⸱楴≦㈾㈰㔰㐰㐷⸱楴쉦゠〰㜴㰰愯㰾䐯噉ਾ㰊䐯噉ਾ䐼噉㰾䥄㹖胣醼볯馼볯醀⼼䥄㹖 袼볯覼裢钼裢袼볯銈볯馃菣뢂菣ꪂ苣랂볯ꢂ菣궂苣覼裢銼裢袼볯貼볯銈苣ꪂ苣붂菣骃菣뢂菣銈볯銈苣ꮃ볯ꒂ苣ꒂ菣覃菣뎃裢醼볯鎼裢뢂苣뎃볯醼볯銼볯螽胣鎼볯邼볯趽뷯辽뷯覼胣낼뷯袼볯ꢼ볯㲉畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷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〲〲〵㜴ㄴ琮晩ꃂ〰㠰㔶⼼㹡⼼䥄㹖ਊ䐼噉邀볯鞼볯颼胣㲑䐯噉ਾ†볥궸胣㲁牢ਾ†볯㲸畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯鞼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯㲘猯扵膀볯㲸畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯馼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯邼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯醼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯銼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯鎼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯钼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯閼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯隼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯鞼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯颼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯馼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯邼⼼畳㹢臣膀诧讫臣ꚁ볯ꢼ臣龁臣꺼臣芁苣膀戼㹲 늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯銼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯鎼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯钼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯閼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯隼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯鞼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯颼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯馼⼼畳㹢臣膀룤ꢜ胣뒰듧膀菣궃苣뎃胣ꊂ菣벃菣膀菣蚃菣ꊂ菣벃菣膀苣꾂菣ꊂ菣궂菣膀ꓨꂴ鋧膀菣膃菣膀苣膃菣膀臣꺁믤꺁苣ꮃ苣ꮃ胣꾼볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢胣꺼볯ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵뺁臣꾁볯醼裢ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵銈볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢裢궼볯讁苣邈苣꒾臣覂诧讫臣ꚁ臩麊臣貂胣込룤膀볯醼臣ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵膀볯誁苣뎁볯ꢼ臣膀볯銼臣뒰듧膀苣ꮃ苣ꮃ胣낒諧ꊂ菣궂菣膀苣ꪃ菣ꮃ臣龁臣螤듧낒臣芁苣膀戼㹲 늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯邼⼼畳㹢臣膀볯ꒁ鳦肺臣麝냦ꂴ軥邭苣ꮐ鳦馁苣辰臣ꪁ鿥ꞁ臣誂胣㲁牢ਾ†볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯銼볯㲑猯扵꾁胣袃菣閃菣ꪂ菣ꆃ菣ꮃ胣꾂菣궃胣隃菣ꊃ胣閃菣ꪂ菣膀菣膃菣膀苣膃菣膀菣궃菣ꮃ胣ꒂ苣鞃菣钃菣膀뷯薽뷯钽裢隃菣ꮃ胣隃菣ꮃ胣覽뷯辽裢隃菣ꮃ胣랂苣궃菣궃菣ꮃ胣랂苣궃菣膃菣膀苣꾂菣骃菣膃菣膀苣꾂菣颃苣랂菣膀볯ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵膀볯ꢼ볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢胣뢂菣膃菣ꊂ菣躃臣龁臣궼볯銈볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢裢ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵銈볯銼볯込룤膀볯醼臣ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵膀볯뺁臣꾁볯ꢼ臣芁苣膀볯銼臣뒰듧膀苣ꮃ苣ꮃ胣낒諧ꊂ菣궂菣膀苣ꪃ菣ꮃ臣龁臣螤듧낒臣芁苣覼臣覂裦讂뻧讁苣뢁諦閁苣膀戼㹲 늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯銼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯鎼⼼畳㹢臣袂臣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯隼⼼畳㹢臣蚁臣醰臣辁臣节볯ꒁ臣膀볯겼볯膀賥ꚭ菣뎃苣벃鿥袼볯覼胣ꎼ볯궼胣ꦼ볯궼胣뚼볯궼胣궼볯궼胣떼볯궼胢膀볯겼볯馀胣ꦼ볯궼胢膀볯겼볯馀胣궼볯궼胢膀臣龁臣鶁臣蒵臣袐苣鮁臣놅鳦邵郥閁苣讂苣蚁臣꺿ꏩ閁苣讂胣ં䐼噉邀볯鞼볯馼胣㲑䐯噉ਾ†鳦躘듧뢛臣風볨閁苣讂믤辄臣讅꟦뺁臣꾁껥붖뷥讅臣誁臣ꚁ胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯銼⼼畳㹢臣놅鳦邵郥趽뷧ꞁ臣讂臣趁胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯鎼⼼畳㹢臣袂臣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯钼⼼畳㹢臣膀볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯醼볯㲓猯扵誁苣뎁볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯醼볯㲔猯扵貁믤肝臣讂鋧銂鳦馁苣貺鋧込鿥銂뷥邈臣讂苣蚁臣蒂苣릖臣膀臣节臣놅鳦邵郥ꮁ苣ꎁ臣邵郥閁苣膀臣ꒁ볯뺁臣꾁볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯醼볯㲕猯扵誁苣뎁볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯醼볯㲖猯扵꾁胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯閼⼼畳㹢臣袂臣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯隼⼼畳㹢臣颻鷧馁苣낒苣覜臣讂뫤낒볥몟苣ꊽ裦馁苣袂臣ꪁ苣誂雦ꞁ胣ꢁ苣ꮁ藥覜뗧袐臣袂臣ꚁ뗧袐臣貂胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯鎼⼼畳㹢臣놅鳦邵郥趽뷧ꞁ臣讂臣趁胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯銼⼼畳㹢臣袂臣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯隼⼼畳㹢臣膀볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯醼볯㲒猯扵誁苣뎁볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯醼볯㲖猯扵貁믤肝臣讂鋧銂鳦馁苣貺鋧込鿥銂뷥邈臣讂苣蚁臣蒂苣릖臣膀臣节臣놅鳦邵郥ꮁ苣ꎁ臣邵郥閁苣膀臣ꒁ볯뺁臣꾁볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯醼볯㲕猯扵誁苣뎁볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯醼볯㲖猯扵꾁胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯閼⼼畳㹢臣袂臣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯隼⼼畳㹢臣颻鷧馁苣낒苣覜臣讂뫤낒볥몟苣ꊽ裦馁苣袂臣ꪁ苣誂雦ꞁ胣ꢁ苣ꮁ藥覜뗧袐臣袂臣ꚁ뗧袐臣貂胣芁苣蒁臣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯隼⼼畳㹢臣놅鳦邵郥趽뷧ꞁ臣讂臣趁胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯銼⼼畳㹢臣袂臣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯鎼⼼畳㹢臣膀볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯醼볯㲒猯扵誁苣뎁볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯醼볯㲓猯扵貁믤肝臣讂鋧銂鳦馁苣貺鋧込鿥銂뷥邈臣讂苣蚁臣蒂苣릖臣膀臣节臣놅鳦邵郥ꮁ苣ꎁ臣邵郥閁苣膀臣ꒁ볯뺁戼㹲龁臣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯鎼⼼畳㹢臣袂臣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯钼⼼畳㹢臣膀볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯醼볯㲓猯扵誁苣뎁볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯醼볯㲔猯扵貁믤肝臣讂鋧銂鳦馁苣貺鋧込鿥銂뷥邈臣讂苣蚁臣蒂苣릖臣膀臣节臣놅鳦邵郥ꮁ苣ꎁ臣邵郥閁苣讂胣ં䐼噉邀볯鞼볯邼胣㲑䐯噉ਾ†鳦躘듧뢛臣風볨閁苣讂믤辄臣讅꟦뺁臣꾁껥붖뷥讅臣誁臣ꚁ胣낼볯궼臣隌귥讧胩낼볯궼裢ꦼ볯膽臣龁臣낼볯궼裢ꦼ볯芽臣袂臣ꚁꇨ閁苣膀㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣隌볯钼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㐰㐷⸱楴≦㈾㈰㔰㐰㐷⸱楴쉦゠〰㘸㰶愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖 込룤膀戼㹲 뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯醼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯銼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯鎼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯钼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯閼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯隼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯鞼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯颼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯馼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯邼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯醼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯銼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯鎼⼼畳㹢胣뢼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯钼⼼畳㹢臣膀诧讫臣ꚁ볯ꢼ臣龁臣꺼臣芁苣膀戼㹲 늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯銼⼼畳㹢臣膀㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖胣隌볯钼볯醀⼼䥄㹖㰊䥄㹖愼栠敲㵦㈢㈰㔰㐰㐷⸱楴≦㈾㈰㔰㐰㐷⸱楴쉦゠〰㘸㰷愯㰾䐯噉ਾ㰊䥄㹖胣醼볯鎼볯醀⼼䥄㹖讁苣邈苣꒾臣覂臩麊臣貂胣㲁牢ਾ†볯㲲畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯뒼볯銼볯膽⼼畳㹢臣袂臣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯閼뷯㲂猯扵꾁胣鶁苣麁苣뒰듧膀菣궃苣뎃胣뺁臣꾁볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲑猯扵銈볯㲣畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲖猯扵㰾⁵浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢苣ꮃ苣ꮃ⼼㹵볯뒛軩膀裥鶞軩膀믤辄臣꺽迦閁苣讂볯讁苣겋ꯧ鞁臣뢁諦閁苣膀戼㹲 늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯鎼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯钼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯颼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯馼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯邼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯醼⼼畳㹢胣늼猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰낼볯궼볯銼⼼畳㹢臣膀룤ꢜ胣邵郥膀냦ꂴ胣较菣늂菣膀苣ꪃ菣ꮃ볯뮻蓦ꞁ뷧鮏臣貂苣覼胣颃菣궃苣ꪃ菣ꮃ볯뮻蓦ꞁ뷧鮏臣貂苣覼胣랂苣궃苣ꮃ苣ꮃ볯뮻蓦ꞁ뷧鮏臣貂苣覼胣螤듧낒볯뮻蓦ꞁ뷧鮏臣貂苣覼胣ꆃ菣ꮃ胣ꢂ菣ꮃ볯뮻蓦ꞁ뷧鮏臣貂苣覼胣鶁臣隻臣ꊂ菣궂菣袼鯧階胣蚈黦階胣뮻蓦ꞁ뷧鮏臣貂苣覼胣꾼볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰鎼⼼畳㹢胣꺼볯ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲓猯扵뺁臣꾁볯醼裢ꎼ볯㲨畳⁢浸湬㩳灪∽瑨灴⼺眯睷樮潰朮⹯灪㸢볯㲒猯扵銈볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢裢궼볯袼볥궸胣궼볯꾁볯ꢼ猼扵砠汭獮樺㵰栢瑴㩰⼯睷⹷灪⹯潧樮≰銼⼼畳㹢胣꾼臣袂臣꺼볯ꞁ臣誂胣궼볯꾁냦ꂴ胣ꊂ菣궂菣袼鯧階胣蚈黦階胣뮻蓦ꞁ뷧鮏臣貂苣覼胣낒諧ꊂ菣궂菣袼믤辄臣꺽迦閁苣讂볯膀苣ꪃ菣ꮃ볯뮻蓦ꞁ뷧鮏臣貂苣覼臣龁臣螤듧낒볯뮻蓦ꞁ뷧鮏臣貂苣覼볯讁苣邈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