(57)【要約】【課題】有機ＥＬ発光装置において、陽極から基板への光の取り出し量、及び基板から大気への光の取り出し量を増加させる。【解決手段】有機ＥＬ発光装置１は、基板２と、基板２上に陽極３、有機層４、及び陰極５の順に積層して成る有機ＥＬ素子６と、基板２と陽極３の間に設けられる光取り出し層７と、を備える。基板２及び陽極３は透光性を有し、有機層４は陽極３と略同等の屈折率を有する。光取り出し層７は、光取り出し方向と反対方向に凸状である複数のレンズ部材８と、レンズ部材８を保持する平坦化部材９と、を有する。レンズ部材８は、陽極３と略同等の屈折率を有し、平坦化部材９は、基板２と略同等の屈折率を有する。陽極３から入射する光が、光取り出し層７を通過することによって全反射し難くなり、かつレンズ部材８によって集光されるので、陽極３から基板２への光の取り出し量、及び基板２から大気への光の取り出し量が増える。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板と、該基板上に陽極、有機層、及び陰極の順に積層して成る有機ＥＬ素子と、を備え、該基板及び陽極が透光性を有する有機ＥＬ発光装置において、
前記有機層は、前記陽極と略同等の屈折率を有し、
前記基板と陽極の間に、光取り出し方向と反対方向に凸状である複数のレンズ部材と、該レンズ部材を保持する平坦化部材と、を有する光取り出し層を備え、
前記レンズ部材は、前記基板と略同等の屈折率を有し、
前記平坦化部材は、前記陽極と略同等の屈折率を有することを特徴とする有機ＥＬ発光装置。
【請求項２】
前記光取り出し層は、複数層設けられることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項３】
前記有機ＥＬ素子は、前記各レンズ部材との平面視における位置関係が対応するように複数設けられることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項４】
前記レンズ部材は、第１のレンズ部材と該第１のレンズ部材に比べて平面視における面積が小さい第２のレンズ部材から成り、
前記第２のレンズ部材は、前記第１のレンズ部材が並べられてできた隙間に配置されることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の有機ＥＬ発光装置。
【請求項５】
前記光取り出し層と陽極の間に、該陽極よりも高い屈折率を有する高屈折率層をさらに備えることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれか一項に記載の有機ＥＬ発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子という）を発光源として備える有機ＥＬ発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は、数Ｖ程度の低電圧で高輝度の面発光が可能であり、さらに発光物質の選択により任意の色調での発光が可能であるので近年注目されている。有機ＥＬ素子は、陽極、発光層を含む有機層、及び陰極を備える。また、有機ＥＬ素子は、電圧印加によって陽極が有機層にホールを注入すると共に、陰極が有機層に電子を注入し、有機層に注入されたホールと電子が有機層において結合することで発光する。
【０００３】
図６は、このような有機ＥＬ素子を備える有機ＥＬ発光装置２０の一部の構成を示す。ここでは有機ＥＬ発光装置２０のうち、基板２１と、基板２１上に積層された有機ＥＬ素子の陽極２２のみを図示している。有機ＥＬ素子は、この陽極２２上に、図示していない有機層、陰極が順に積層される。ここに、有機層で生じた光がそれぞれ異なる入射角で陽極２２へ入射した光２３、２４を示している。大気の屈折率をｎ１、基板２１の屈折率をｎ２、陽極２２の屈折率をｎ３としたとき、大気と陽極２２の間の臨界角θ１は、ｓｉｎθ１＝（ｎ１／ｎ３）の式から、基板２１と陽極２２の間の臨界角θ２は、ｓｉｎθ２＝（ｎ２／ｎ３）の式から、大気と基板２１の間の臨界角θ３（図示なし）は、ｓｉｎθ３＝（ｎ１／ｎ２）の式からそれぞれ求められる。屈折率ｎ１が１．０、屈折率ｎ２が１．５、屈折率ｎ３が１．８のとき、臨界角θ１は３４°、臨界角θ２は５７°、臨界角θ３は４２°となる。
【０００４】
ここで、臨界角θ１を光２３が陽極２２から入射する入射角θ１と同じとすると、陽極２２中の光２３は、入射角θ１（３４°）が臨界角θ２（５７°）よりも小さいので、全反射せずに屈折して基板２１へ出射する。その際の出射角θ５は、ｎ２・ｓｉｎθ５＝ｎ３・ｓｉｎθ１の式から求められ、４２°となる。この出射角θ５は、光２３が基板２１から入射する入射角θ５と同じとなる。基板２１中の光２３は、入射角θ５（４２°）が臨界角θ３（４２°）と同じために全反射するので大気へ取り出されない。
【０００５】
次に、臨界角θ２を光２４が陽極２２から入射する入射角θ２と同じとすると、陽極２２中の光２４は、入射角θ２（５７°）が臨界角θ２（５７°）と同じために全反射するので基板２１へ取り出されない。全反射した光２３、２４は、基板２１、陽極２２の内部にそれぞれ閉じ込められ、導波光として失われる。つまり、有機ＥＬ発光装置２０からの光の取り出し効率は、基板２１と大気との界面での全反射、及び陽極２２と基板２１との界面での全反射のために非常に低くなる。
【０００６】
そこで、基板上に複合薄膜と有機ＥＬ素子が順に積層された有機ＥＬ発光装置が知られている（例えば、特許文献１参照）。複合薄膜は、屈折率の異なる２種類の粒子とバインダを含んで形成される。この有機ＥＬ発光装置によれば、主に粒子による光の散乱によって複合薄膜から基板への臨界角に乱れが生じるので、陽極から基板への光の取り出し量、及び基板から大気への光の取り出し量が増加する。しかしながら、この有機ＥＬ発光装置であっても、光の取り出し効率がまだ十分であるとはいえず、さらなる光の取り出し効率の向上が望まれている。
【特許文献１】特許第３８９９０１１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、陽極から基板への光の取り出し量、及び基板から大気への光の取り出し量が増加する有機ＥＬ発光装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するために請求項１の発明は、基板と、該基板上に陽極、有機層、及び陰極の順に積層して成る有機ＥＬ素子と、を備え、該基板及び陽極が透光性を有する有機ＥＬ発光装置において、前記有機層は、前記陽極と略同等の屈折率を有し、前記基板と陽極の間に、光取り出し方向と反対方向に凸状である複数のレンズ部材と、該レンズ部材を保持する平坦化部材と、を有する光取り出し層を備え、前記レンズ部材は、前記基板と略同等の屈折率を有し、前記平坦化部材は、前記陽極と略同等の屈折率を有するものである。
【０００９】
請求項２の発明は、請求項１に記載の有機ＥＬ発光装置において、前記光取り出し層は、複数層設けられるものである。
【００１０】
請求項３の発明は、請求項１又は請求項２に記載の有機ＥＬ発光装置において、前記有機ＥＬ素子は、前記各レンズ部材との平面視における位置関係が対応するように複数設けられるものである。
【００１１】
請求項４の発明は、請求項１又は請求項２に記載の有機ＥＬ発光装置において、前記レンズ部材は、第１のレンズ部材と該第１のレンズ部材に比べて平面視における面積が小さい第２のレンズ部材から成り、前記第２のレンズ部材は、前記第１のレンズ部材が並べられてできた隙間に配置されるものである。
【００１２】
請求項５の発明は、請求項１乃至請求項４のいずれか一項に記載の有機ＥＬ発光装置において、前記光取り出し層と陽極の間に、該陽極よりも高い屈折率を有する高屈折率層をさらに備えるものである。
【発明の効果】
【００１３】
請求項１の発明によれば、陽極から入射する光が、光取り出し層を通過することによって全反射し難くなり、かつレンズ部材によって集光されるので、陽極から基板への光の取り出し量、及び基板から大気への光の取り出し量が増える。
【００１４】
請求項２の発明によれば、陽極から入射する光の一部が、最初に入射する１層目の光取り出し層で集光されなかった場合でも、２層目以降の光取り出し層で集光されるので、陽極から基板への光の取り出し量、及び基板から大気への光の取り出し量を増やすことができる。
【００１５】
請求項３の発明によれば、有機ＥＬ素子から照射される光のほとんどがレンズ部材によって集光されるので、陽極から基板への光の取り出し量、及び基板から大気への光の取り出し量を増やすことができる。
【００１６】
請求項４の発明によれば、大きさの異なるレンズ部材を密に配置して光取り出し層の面積を有効に利用することで、有機ＥＬ素子から照射される光のほとんどがレンズ部材によって集光されるので、陽極から基板への光の取り出し量、及び基板から大気への光の取り出し量を増やすことができる。
【００１７】
請求項５の発明によれば、高屈折率層へ出射する光の出射角が小さくなるので、陽極から基板への光の取り出し量、及び基板から大気への光の取り出し量を増やすことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
（第１の実施形態）
本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ発光装置について図１及び図２を参照して説明する。図１は、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１の構成を示す。有機ＥＬ発光装置１は、基板２と、基板２上に陽極３、有機層４、及び陰極５の順に積層して成る有機ＥＬ素子６と、基板２と陽極３の間に設けられる光取り出し層７と、を備える。光取り出し層７は、光取り出し方向と反対方向に凸状である複数のレンズ部材８と、レンズ部材８を保持する平坦化部材９と、を有する。有機層４は、ホール輸送層４１、発光層４２、電子輸送層４３、及び電子注入層４４の順に積層して成る。また、有機層４の発光層４２より光取り出し方向に上の層、すなわち、ホール輸送層４１は、陽極３と略同等の屈折率を有する。
【００１９】
基板２は、透光性を有しており、例えば、ソーダライムガラスや無アルカリガラスの透明ガラス板、又はポリエステル、ポリオレフィン、ポリアミド、エポキシの樹脂、若しくはフッ素系樹脂から作製されたプラスチックフィルムやプラスチック板などが材料として用いられる。
【００２０】
陽極３は、透光性を有しており、有機層４にホールを注入するための電極である。陽極３の材料は、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、又はこれらの混合物から成る電極材料を用いることが好ましく、仕事関数が４ｅＶ以上であることが特に好ましい。陽極３の具体的な材料は、例えば、金などの金属、ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウム−亜鉛酸化物）や、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリンの導電性高分子やこれら高分子に高屈折率粒子（例えばジルコニア）を混合したもの、任意のアクセプタでドープした導電性高分子、カーボンナノチューブの導電性光透過性材料などが挙げられる。陽極３、有機層４、及び陰極５は、例えば、真空蒸着法によって積層される。
【００２１】
ホール輸送層４１は、発光層４２へのホール注入性を向上させるか、又は電子がホール輸送層４１へ移動するのを防止する。ホール輸送層４１の材料は、ホール輸送性を有する化合物であればよく、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、ＴＮＢといった、トリアリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物などが挙げられる。
【００２２】
発光層４２を構成する有機材料は、例えば、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ジスチリルアミン誘導体及び各種蛍光色素などが挙げられる。また、これらの材料は、必要に応じて、適宜選択して用いることができる。また、発光層の材料は、スピン多重項からの発光を示す化合物、例えば、燐光発光を生じる燐光発光材料、及びそれらを分子内に有する化合物も好適に用いることができる。
【００２３】
電子輸送層４３は、発光層４２への電子注入性を向上させるか、又はホールが電子輸送層４３へ移動するのを防止する。電子輸送層４３の材料は、電子輸送性を有する化合物であればよく、例えば、Ａｌｑ３等の電子輸送性材料として知られる金属錯体や、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、オキサジアゾール誘導体等のヘテロ環を有する化合物などが挙げられる。電子注入層４４は、陰極５からの電子を注入しやすくするための層であり、例えば、ＬｉＦが材料として用いられる。
【００２４】
陰極５は、有機層４中に電子を注入するための電極であり、仕事関数の低い金属、合金、電気伝導性化合物、又はこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、例えば、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属、及びこれらと他の金属との合金、具体的にはナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Ａｌ／ＬｉＦ混合物などが材料として用いられる。また、陰極５の材料は、アルミニウム、Ａｌ／Ａｌ２Ｏ３混合物なども用いられる。さらに、陰極５の材料は、アルカリ金属の酸化物、アルカリ金属のハロゲン化物、又は金属酸化物の下地の上に、金属等の導電材料を１層以上積層したものを用いてもよく、具体的にはアルカリ金属／Ａｌの積層物、アルカリ金属のハロゲン化物／アルカリ土類金属／Ａｌの積層物、アルカリ金属の酸化物／Ａｌの積層物などが用いられる。
【００２５】
レンズ部材８の材料は、基板２と略同等の屈折率を有すればよく、例えば、アクリル樹脂が挙げられる。平坦化部材９の材料は、基板２と略同等の屈折率を有すればよく、例えば、イミド系樹脂が挙げられる。また、レンズ部材８の材料は、基板２上に均一に塗布された後に、パターンの刻み込まれた金型が押し付けられることによって、金型のパターンが転写されて複数の凸レンズ形状が形成される（ナノインプリント）。平坦化部材９は、凸レンズ形状に形成されたレンズ部材８上に積層される。
【００２６】
上記のように構成された有機ＥＬ発光装置１において、発光層４２から照射される光の経路を説明する。図２は、有機ＥＬ発光装置１内の光の光路を示す。光１０、１１は、それぞれ異なる入射角で陽極３へ入射した光である。大気の屈折率をｎ１、基板２及びレンズ部材８の屈折率をｎ２、陽極３及び平坦化部材９の屈折率をｎ３としたとき、大気と陽極３の間の臨界角θ１は、ｓｉｎθ１＝（ｎ１／ｎ３）の式から、基板２と陽極３の間の臨界角θ２は、ｓｉｎθ２＝（ｎ２／ｎ３）の式から、大気と基板２の間の臨界角θ３（図示なし）は、ｓｉｎθ３＝（ｎ１／ｎ２）の式からそれぞれ求められる。屈折率ｎ１が１．０、屈折率ｎ２が１．５、屈折率ｎ３が１．８のとき、臨界角θ１は３４°、臨界角θ２は５７°、臨界角θ３は４２°となる。
【００２７】
ここで、臨界角θ１を光１０が陽極３から入射する入射角θ１と同じとすると、陽極３中の光１０は、陽極３の屈折率と光取り出し層７の平坦化部材９の屈折率がｎ３で同じであるので、屈折せずに光取り出し層７の平坦化部材９へ出射する。次に、平坦化部材９中の光１０は、レンズ部材８の球面に対して垂直に入射するので、屈折せずにレンズ部材８へ出射する。レンズ部材８中の光１０は、レンズ部材８の屈折率と基板２の屈折率がｎ２で同じであるので、屈折せずに基板２へ出射する。基板２中の光１０は、入射角θ１（３４°）が臨界角θ３（４２°）よりも小さいので、全反射せずに屈折して大気へ出射する。その際の出射角θ４は、ｎ１・ｓｉｎθ４＝ｎ２・ｓｉｎθ１の式から求められ、５７°となる。なお、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１における光１０と、図６に示される従来の有機ＥＬ発光装置２０における光２３とは、陽極から入射する際の入射角θ１（３４°）が同じであるが、光２３は基板２１と大気との界面での全反射によって大気へ取り出されないのに対して、光１０は全反射せずに大気へ取り出される。
【００２８】
また、臨界角θ２を光１１が陽極３から入射する入射角θ２と同じとすると、陽極３中の光１１は、陽極３の屈折率と光取り出し層７の平坦化部材９の屈折率がｎ３で同じであるので、屈折せずに光取り出し層７の平坦化部材９へ出射する。次に、平坦化部材９中の光１１は、レンズ部材８の球面に対して垂直に入射するので、屈折せずにレンズ部材８へ出射する。レンズ部材８中の光１１は、レンズ部材８の屈折率と基板２の屈折率がｎ２で同じであるので、屈折せずに基板２へ出射する。基板２中の光１１は、基板２から入射する入射角θ２（５７°）が臨界角θ３（４２°）の値より大きいために全反射する。なお、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１における光１１と、図６に示される従来の有機ＥＬ発光装置２０における光２４とは、陽極から入射する際の入射角θ２（５７°）が同じであるが、光２４は陽極２２と基板２１との界面での全反射によって基板２１へ取り出されないのに対して、光１１は基板２へ取り出される。
【００２９】
従って、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１は、陽極３から入射する光が、光取り出し層７を通過することによって全反射し難くなるので、陽極３から基板２への光の取り出し量、及び基板２から大気への光の取り出し量が増える。また、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１は、レンズ部材８が粒子に比べて光をより大気又は基板側に屈折させるので、粒子を含有する層を備える従来の有機ＥＬ発光装置よりも陽極３から基板２への光の取り出し量、及び基板２から大気への光の取り出し量が増える。
【００３０】
（第２の実施形態）
本発明の第２の実施形態に係る有機ＥＬ発光装置１について図３を参照して説明する。光取り出し層７が複数層設けられる構造としたことが第１の実施形態と異なっている。
【００３１】
図３は、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１の構成を示す。有機ＥＬ発光装置１は、第１の光取り出し層７ａと、第２の光取り出し層７ｂが設けられる。第１の光取り出し層７ａにおけるレンズ部材８の配置は、第２の光取り出し層７ｂにおけるレンズ部材８の配置と同じでも異なっていてもよい。本実施形態の有機ＥＬ発光装置１は、陽極３から入射する光の一部が、第１の光取り出し層７ａのレンズ部材８で集光されない場合でも、第２の光取り出し層７ｂのレンズ部材８で集光されるので、陽極３から基板２への光の取り出し量、及び基板２から大気への光の取り出し量が増える。
【００３２】
（第３の実施形態）
本発明の第３の実施形態に係る有機ＥＬ装置１について図４（ａ）（ｂ）を参照して説明する。複数の有機ＥＬ素子６が、各レンズ部材８に対応するようにして設けられる構造としたことが第１の実施形態と異なっている。
【００３３】
図４（ａ）（ｂ）は、本実施形態の有機ＥＬ発光装置１の構成を示す。本実施形態の有機ＥＬ発光装置１は、有機ＥＬ素子６が各レンズ部材８との平面視における位置関係が対応するようにして複数設けられる。有機ＥＬ素子６は、平面視においてレンズ部材８の中心に配置されることが好ましい。また、有機ＥＬ素子６の面積は、平面視においてレンズ部材８の面積に比べて小さいことが好ましい。有機ＥＬ素子６から照射される光のほとんどがレンズ部材８によって集光されるので、陽極３から基板２への光の取り出し量、及び基板２から大気への光の取り出し量が増える。
【００３４】
（第４の実施形態）
本発明の第４の実施形態に係る有機ＥＬ装置１について図５を参照して説明する。大きさの異なるレンズ部材８が隙間を詰めて配置される構造としたことが第１の実施形態と異なっている。
【００３５】
レンズ部材８は、第１のレンズ部材８１と第１のレンズ部材８１に比べて平面視における面積が小さい第２のレンズ部材８２から成る。第２のレンズ部材８２は、第１のレンズ部材８１が並べられてできた隙間に配置される。大きさの異なるレンズ部材８を密に配置して光取り出し層７の面積を有効に利用することで、有機ＥＬ素子６から照射される光のほとんどがレンズ部材８によって集光されるので、陽極３から基板２への光の取り出し量、及び基板２から大気への光の取り出し量を増やすことができる。
【００３６】
（第５の実施形態）
本発明の第５の実施形態に係る有機ＥＬ装置１について図６を参照して説明する。光取り出し層７と陽極３の間に高屈折率層１２を備える構造としたことが第１の実施形態と異なっている。
【００３７】
本実施形態の有機ＥＬ発光装置１は、光取り出し層７と陽極３の間に、陽極３よりも高い屈折率を有する高屈折率層１２をさらに備える。高屈折率層１２が陽極３に比べて屈折率が高いので、高屈折率層１２へ出射する光の出射角が小さくなるために、陽極３から基板２への光の取り出し量、及び基板２から大気への光の取り出し量が増える。
【００３８】
なお、本発明は、上記の実施形態の構成に限られず、発明の要旨を変更しない範囲で種々の変形が可能である。例えば、光取り出し層７におけるレンズ部材８の配置は、周期的、又は非周期的のいずれであっても構わない。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の側断面図。
【図２】本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の拡大側断面図。
【図３】本発明の第２の実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の側断面図。
【図４】（ａ）は本発明の第３の実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の側断面図、（ｂ）は同有機ＥＬ発光装置の有機ＥＬ素子と光取り出し層の平面図。
【図５】本発明の第４の実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の光取り出し層の平面図。
【図６】本発明の第５の実施形態に係る有機ＥＬ発光装置の側断面図。
【図７】従来の有機ＥＬ発光装置の側断面図。
【符号の説明】
【００４０】
１  有機ＥＬ発光装置
２  基板
３  陽極
４  有機層
５  陰極
６  有機ＥＬ素子
７  光取り出し層
７ａ  第１の光取り出し層（光取り出し層）
７ｂ  第２の光取り出し層（光取り出し層）
８  レンズ部材
８１  第１のレンズ部材
８２  第２のレンズ部材
９  平坦化部材
１２  高屈折率層
【図１】
2010157424.tif 000003
【図２】
2010157424.tif 000004
【図３】
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【図４】
2010157424.tif 000006
【図５】
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【図６】
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【図７】
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