(57)【要約】【課題】加熱ツールを遅い速度で接触・押圧させた場合でも、高い電気的な接続信頼性を実現できる異方性導電接着剤と、それを用いた接続構造体の製造方法とを提供する。【解決手段】ラジカル重合性化合物と、ラジカル開始剤と、フィルム形成樹脂とを含有する絶縁性接着成分に、導電性粒子が分散してなる異方性導電接着剤は、最低溶融粘度が１００〜８００Ｐａ・ｓの範囲であり、最低溶融粘度を示す温度が９０〜１１５℃の範囲である。【選択図】図１Ａ
2010106261.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ラジカル重合性化合物と、ラジカル開始剤と、フィルム形成樹脂とを含有する絶縁性接着成分に、導電性粒子が分散してなる異方性導電接着剤であって、
最低溶融粘度が１００〜８００Ｐａ・ｓの範囲であり、最低溶融粘度を示す温度が９０〜１１５℃の範囲であることを特徴とする異方性導電接着剤。
【請求項２】
（最低溶融粘度）／（最低溶融粘度を示す温度）の値が、０．８８〜８．８である請求項１記載の異方性導電接着剤。
【請求項３】
更に、応力緩和剤を含有する請求項１又は２記載の異方性導電接着剤。
【請求項４】
前記応力緩和剤が、ポリブタジエン粒子である請求項３記載の異方性導電接着剤。
【請求項５】
該ポリブタジエン粒子を、上記ラジカル重合性化合物とフィルム形成樹脂との合計７５質量部に対し、１０〜３０質量部含有する請求項４記載の異方性導電接着剤。
【請求項６】
該ポリブタジエン粒子が、１×１０８〜１×１０１０ｄｙｎ／ｃｍ２の弾性率を有する請求項４又は５記載の異方性導電接着剤。
【請求項７】
該ポリブタジエン粒子が、０．０１〜５μｍの平均粒子径を有する請求項４〜６のいずれかに記載の異方性導電接着剤。
【請求項８】
該フィルム形成樹脂が、重量平均分子量２００００〜６００００のフェノキシ樹脂、又はフェノキシ樹脂とエポキシ樹脂とからなる重量平均分子量２００００〜６００００の混合樹脂の少なくともいずれか一方を含有する請求項１〜７のいずれかに記載の異方性導電接着剤。
【請求項９】
該ラジカル重合性化合物が、ジシクロペンタニル（メタ）アクリルモノマー及びウレタン（メタ）アクリレートオリゴマーの少なくともいずれか一方を含有する請求項１乃至請求項８のいずれかに記載の異方性導電接着剤。
【請求項１０】
所定間隔で端子電極が形成されたガラス基板と、当該所定間隔よりも狭い間隔で端子電極が形成されたフレキシブルプリント配線板とが、異方性導電接着剤を用いて接続されてなる接続構造体の製造方法において、以下の工程（Ａ）及び（Ｂ）：
（Ａ）請求項１記載の異方性導電接着剤を前記ガラス基板の端子電極と前記フレキシブルプリント配線板の前記端子電極との間に配置する配置工程；及び
（Ｂ）前記フレキシブルプリント配線板側から加熱ツールを押圧して、当該最低溶融粘度以上の温度で加熱押圧して、前記端子電極間を電気的に接続させる接続工程
を有することを特徴とする製造方法。
【請求項１１】
工程（Ｂ）において、前記異方性導電接着剤の温度が４秒後に１５０〜２００℃へ到達するように調整した前記加熱ツールを、１〜５０ｍｍ／ｓｅｃの速度で前記フレキシブルプリント配線板に当接した後、その速度において４秒間以上加熱押圧する請求項１０記載の製造方法。
【請求項１２】
工程（Ｂ）において、前記異方性導電接着剤の温度が４秒後に１５０〜２００℃へ到達するように調整した前記加熱ツールを、１〜１０ｍｍ／ｓｅｃの速度で前記フレキシブルプリント配線板に当接した後、その速度において４秒間以上加熱押圧する請求項１０記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、導電性粒子が絶縁性接着成分に分散してなる異方性導電接着剤、それを用いた接続構造体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、ガラス基板とフレキシブルプリント配線板（ＦＰＣ：Ｆｌｅｘｉｂｌｅ  Ｐｒｉｎｔｅｄ  Ｃｉｒｃｕｉｔｓ）とを接合するＦＯＧ（Ｆｉｌｍ  ｏｎ  Ｇｌａｓｓ）接合では、ガラス基板の端子電極とフレキシブルプリント配線板の端子電極とを異方性導電接着剤を介して対向させ、加熱ツールを用いて異方性導電接着剤を加熱硬化しつつ端子電極を押圧することにより、両端子電極を電気的に接続している（特許文献１）。
【０００３】
ところで、フレキシブルプリント配線板のベース材として一般的に用いられるポリイミド樹脂の線膨張係数（１０〜４０×１０−６／℃）は、ガラスの線膨張係数（約８．５×１０−６／℃）よりも大きいため、フレキシブルプリント配線板が、ＦＯＧ接合の際の加熱ツールの熱により、ガラス基板よりも伸縮（拡張）する程度が大きいため、両基板の端子電極に寸法上のずれが発生し、端子電極ピッチが小さくなると十分な電気的接続が困難になるという傾向があった。
【０００４】
そこで、フレキシブルプリント配線板の端子電極の設計間隔を、対応するガラス基板の端子電極の設計間隔（所定間隔と称する場合がある）よりも狭い間隔で形成しておき、異方性導電接着剤の加熱硬化時の加熱ツールからの熱で所定間隔となるように拡張させて、ガラス基板とフレキシブル配線板の端子電極同士の寸法ズレを抑制することが現場的に行われている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第３４７７３６７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、フレキシブルプリント配線板の端子電極の設計間隔を所定間隔よりも狭く形成した場合、ＦＯＧ接合の際の加熱ツールの操作条件が、個々のＦＯＧ接合毎に僅かにばらついたり、あるいは製造上の要請から加熱ツールの操作条件を僅かに変化させたりすると、異方性導電接着剤による良好な電気的接続が達成できないという場合があった。
【０００７】
このような場合、プリント配線板上の端子がガラス基板の端子に到達する前に異方性導電接着剤が硬化してしまうことを防止又は抑制し、それによりガラス基板及びフレキシブルプリント基板の両端子電極と導電性粒子との十分な接触を実現するために、加熱ツールをフレキシブルプリント配線板に対して比較的早い速度で接触・押圧させることが考えられるが、フレキシブルプリント配線板の端子電極の狭めに形成した間隔をガラス基板の端子電極間隔にまで拡張させるために要するに足る時間を確保できないということが懸念される。
【０００８】
そこで、加熱ツールをフレキシブルプリント配線板に対して比較的遅い速度で接触・押圧することが考えられる。これにより、フレキシブルプリント配線板の端子電極の狭めに形成した間隔をガラス基板の端子電極間隔にまで拡張させるために要するに足る時間を確保することができる。しかし、この場合、異方性導電接着剤が十分に押圧される前に熱硬化してしまい、ガラス基板及びフレキシブルプリント基板の両端子電極と導電性粒子との十分な接触を実現できなくなることが懸念される。
【０００９】
また、加熱ツールをフレキシブルプリント配線板に対して接触・押圧させる際、その速度が早いか遅いかに関わらず、加熱ツールの押圧の終了後、フレキシブルプリント配線板には冷却収縮による内部応力が発生する。特に、端子電極の間隔を十分に拡張させたフレキシブルプリント配線板ほど収縮も大きくなるので、内部応力も大きなものとなり、接続信頼性が低下することが懸念される。このため、応力緩和能力の高い異方性導電接着剤の開発が待望されているのが現状である。
【００１０】
本発明の目的は、以上の従来の課題を解決しようとするものであり、加熱ツールを遅い速度で接触・押圧させた場合でも、高い電気的な接続信頼性を実現できる異方性導電接着剤、それを用いた接続構造体の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者等が鋭意検討した結果、異方性導電接着剤の硬化成分を主としてラジカル重合性化合物により構成するとともに、その一方で最低溶融粘度を１００〜８００Ｐａ・ｓの範囲とし、且つ最低溶融粘度に達する温度を９０〜１１５℃の範囲という非常に狭い範囲とすることにより、加熱ツールの速度を遅くしても、良好な異方性導電接続を実現できることを見出し、本発明を完成させた。
【００１２】
即ち、本発明は、ラジカル重合性化合物と、ラジカル開始剤と、フィルム形成樹脂とを含有する絶縁性接着成分に、導電性粒子が分散してなる異方性導電接着剤であって、
最低溶融粘度が１００〜８００Ｐａ・ｓの範囲であり、最低溶融粘度を示す温度が９０〜１１５℃の範囲であることを特徴とする異方性導電接着剤を提供する。
【００１３】
また、本発明は、所定間隔で端子電極が形成されたガラス基板と、当該所定間隔よりも狭い間隔で端子電極が形成されたフレキシブルプリント配線板とが、異方性導電接着剤を用いて接続されてなる接続構造体の製造方法において、以下の工程（Ａ）及び（Ｂ）：
（Ａ）上述の本発明の異方性導電接着剤を前記ガラス基板の端子電極と前記フレキシブルプリント配線板の前記端子電極との間に配置する配置工程；及び
（Ｂ）前記フレキシブルプリント配線板側から加熱ツールを押圧して、当該最低溶融粘度以上の温度で加熱押圧して、前記端子電極間を電気的に接続させる接続工程
を有することを特徴とする製造方法を提供する。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の異方性導電性接着剤は、その最低溶融粘度が１００〜８００Ｐａ・ｓであり、且つその最低粘度範囲を示す温度が９０〜１１５℃であるという特性を有する。このため、所定間隔で端子電極が形成されたガラス基板と、当該所定間隔よりも狭い間隔で端子電極が形成されたフレキシブルプリント配線板とを、本発明の異方性導電接着剤を用いて接続しようとした場合には、フレキシブルプリント配線板の端子電極間隔を十分に拡張させながら、ガラス基板とフレキシブルプリント配線板との間に挟持された状態でも高い流動性を確保できる。その結果、加熱ツールを押圧速度が製造上多少ばらついても、または低速においても、高い接続信頼性を有する接続構造体を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１Ａ】図１Ａは、ガラス基板とフレキシブルプリント配線板とを接合する方法の説明図である。
【図１Ｂ】図１Ｂは、図１Ａに続く、ガラス基板とフレキシブルプリント配線板とを接合する方法の説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、図面を参照しながら本発明の実施の一形態について説明する。なお、本明細書において、特に言及がない限り、数値範囲「Ｘ〜Ｙ」は、Ｘ≦、≦Ｙという意味である。
【００１７】
本発明の異方性導電接着剤は、ラジカル重合性化合物と、ラジカル開始剤と、フィルム形成樹脂とを含有する絶縁性接着成分に、導電性粒子が分散してなるものであり、その特徴は、最低溶融粘度が１００〜８００Ｐａ・ｓ、好ましくは１００〜４００Ｐａ・ｓの範囲であり、且つ最低溶融温度を示す温度が９０〜１１５℃、好ましくは９５〜１１０℃である。
【００１８】
本発明において、最低溶融粘度を１００〜８００Ｐａ・ｓとする理由は、１００Ｐａ・ｓ以上であれば、異方性導電接着剤を加熱押圧した際の過剰流動を避けることができ、その結果、端子電極間に必要な接着剤量を確保することができるからである。また、最低溶融粘度が８００Ｐａ・ｓを超えると、異方性導電接着剤の加熱押圧の際の流動性が低下し、接続厚みが導電性粒子の直径よりも大きくなり、その結果、接続信頼性が低下するからである。
【００１９】
また、最低溶融粘度を示す温度を９０〜１１５℃とする理由を以下に説明する。まず、最低溶融温度が９０℃より低い異方性導電接着剤は、その後の加熱押圧に基づく溶融粘度の上昇領域に早く到達し、急激に流動性が低下し、そのために、予め所定間隔をより狭い間隔で端子電極が形成されたフレキシブルプリント配線板については、その間隔が十分に拡張される前に、異方性導電接着剤の大半の硬化が進み、ガラス基板及びフレキシブルプリント配線板の両基板の端子電極と導電性粒子との接触が不十分となるからである。
【００２０】
他方、最低溶融粘度が１１５℃を超えている異方性導電接着剤は、硬化反応自体が十分に行われないまま、加熱ツールによる加熱押圧の所定時間が終了することになり、この場合も、ガラス基板及びフレキシブルプリント配線板の両基板の端子電極と導電性粒子との接触が不十分となるからである。
【００２１】
このように、本発明においては、最低溶融粘度の最適範囲が１００〜８００Ｐａ・ｓであり、最低溶融粘度を示す温度の最適範囲が９０〜１１５℃であるから、最低溶融粘度を、最低溶融粘度を示す温度で除した値[(最低溶融粘度)/(最低溶融粘度を示す温度)]の最適範囲は、０．８８〜８．８となる。
【００２２】
なお、［(最低溶融粘度)/(最低溶融粘度を示す温度)］の値が、上記最適範囲にあったとしても、「最低溶融粘度」と「最低溶融粘度を示す温度」の少なくともいずれか一方が最適範囲から外れると、接続不良の原因となる。
【００２３】
本発明の異方性導電接着剤の導電性粒子は、例えば、ニッケル、金、銅等の金属粒子、樹脂粒子に金めっき等を施したもの、樹脂粒子に金めっきを施した粒子の最外層に絶縁被覆を施したもの等を用いることができる。ここで、導電性粒子の平均粒径は、導通信頼性の観点から、好ましくは１〜２０μｍ、より好ましくは２〜１０μｍである。また、絶縁性接着成分中の導電性粒子の含有量は、導通信頼性及び絶縁信頼性の観点から、好ましくは２〜５０質量％、より好ましくは３〜２０質量％である。
【００２４】
絶縁性接着成分は、前述したように、少なくともラジカル重合性化合物、ラジカル重合開始剤及びフィルム形成樹脂を含有する。
【００２５】
ラジカル重合性化合物としては、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、リン含有（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリレートモノマー類、及びウレタン（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリレートオリゴマー類を使用することができる。中でも、ジシクロペンタニル（メタ）アクリルモノマー及びウレタン（メタ）アクリレートオリゴマーの少なくともいずれか一方を含有することが、溶融粘度と硬化速度とを好ましく両立させることができる点で好ましい。なお、これらのモノマーやオリゴマーとラジカル重合可能な他のラジカル重合性化合物を、本発明の効果を損なわない範囲で併用することができる。
【００２６】
ラジカル開始剤としては、公知のラジカル重合開始剤を使用することができ、中でも過酸化物系ラジカル開始剤を好ましく使用することができる。過酸化物系ラジカル開始剤の具体例としては、ベンゾイルパーオキサイド等のジアシルパーオキサイド類、ｔ−ヘキシルパーオキシピバレート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート等のアルキルパーエステル類、１、１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン等のパーオキシケタール類を好ましく挙げることができる。また、市販品として、ナイパーＢＷ（ジアシルパーオキサイド、日油株式会社）、ナイパーＢＭＴ−Ｋ４０（ジアシルパーオキサイド、日油株式会社）、ナイパーＢＯ（ジアシルパーオキサイド、日油株式会社）、ナイパーＦＦ（ジアシルパーオキサイド、日油株式会社）、ナイパーＢＳ（ジアシルパーオキサイド、日油株式会社）、ナイパーＥ（ジアシルパーオキサイド、日油株式会社）、ナイパーＮＳ（ジアシルパーオキサイド、日油株式会社）、パーヘキシルＯ（パーオキシエステル、日油株式会社）、パーブチルＯ（パーオキシエステル、日油株式会社）、パーテトラＡ（パーオキシケタール、日油株式会社）、パーヘキサＣ−８０（Ｓ）（パーオキシケタール、日油株式会社）、パーヘキサＣ−７５（ＥＢ）（パーオキシケタール、日油株式会社）、パーヘキサＣ（Ｃ）（パーオキシケタール、日油株式会社）、パーヘキサＣ（Ｓ）（パーオキシケタール、日油株式会社）、パーヘキサＣ−４０（パーオキシケタール、日油株式会社）、パーヘキサＣ−４０ＭＢ（Ｓ）（パーオキシケタール、日油株式会社）、パーヘキシルＩ（パーオキシエステル、日油株式会社）を使用することができる。これらラジカル開始剤は、単独でも併用でも用いることができる。
【００２７】
フィルム形成樹脂は、ラジカル重合性化合物を含有する絶縁性接着成分及びそれを構成要素とする異方性導電接着剤に成膜性を付与してフィルム化を容易とし、また異方性導電接着剤全体の凝集力を高めるものである。フィルム形成樹脂としては、特に、フェノキシ樹脂、又はフェノキシ樹脂の製造過程において生成するフェノキシ樹脂とエポキシ樹脂との混合樹脂の少なくともいずれか一方を好ましく使用することができる。フェノキシ樹脂や混合樹脂の重量平均分子量は、異方性導電接着剤のフィルム強度と流動性を考慮し、好ましくは２００００〜６００００、より好ましくは２００００〜４００００である。これは、重量平均分子量が２００００以上であると、異方性導電接着剤を加熱した際の過剰な流動を避けることができ、また、６００００以下であると流動性不足が生じないからである。
【００２８】
本発明において、絶縁性接着成分には、応力緩和剤を含有させることが好ましい。応力緩和剤を含有させることにより、異方性導電接着剤とガラス基板との界面部分や異方性導電接着剤とフレキシブルプリント配線板との界面部分に生じる内部応力の強度を軽減することができる。
【００２９】
応力緩和剤としては、ゴム系の弾性材料を好ましく使用することができ、粒子形状で用いることが好ましい。ゴム系の弾性材料としては、ポリブタジエンからなるブタジエンゴム（ＢＲ）、アクリルゴム（ＡＣＲ）、ニトリルゴム（ＮＢＲ）等を例示することができる。中でも、ポリブタジエンからなるブタジエンゴム（ＢＲ）は、アクリルゴム（ＡＣＲ）、ニトリルゴム（ＮＢＲ）等に比べて反発弾性が高いため、内部応力を多く吸収することができるので好ましい。従って、本発明においては、応力緩和剤として、ポリブタジエン粒子を用いることが特に好ましい。
【００３０】
本発明で使用するポリブタジエン粒子としては、その弾性率が硬化後の異方性導電接着剤の弾性率より小さいものを使用することが好ましいが、小さすぎると保持力が低下し、高すぎると異方性導電接着剤の硬化物の内部応力を十分に小さくすることができなくなる傾向があるので、好ましくは弾性率が１×１０８〜１×１０１０ｄｙｎ／ｃｍ２のものを使用する。
【００３１】
また、導電性粒子と接続電極間の電気的な接続を十分に確保するための要素として重要な平均粒径の観点から見たポリブタジエン粒子としては、その平均粒径が導電性粒子の平均粒径より小さいことが好ましいが、小さすぎると内部応力を吸収しきれず、大きすぎると導電性粒子と接続電極との間の電気的な接続が十分に取れなくなることが懸念されるので、平均粒径が好ましくは０．０１〜０．５μｍのものを使用する。
【００３２】
以上説明したようなポリブタジエン粒子の異方性導電接着剤における含有割合は、ラジカル重合性化合物とフィルム形成樹脂との合計７５質量部に対して、好ましくは１０〜３０質量部、より好ましくは１５〜２５質量部である。含有割合が１０質量部以上であれば、異方性導電接着剤に生ずる内部応力を十分に低減させることができ、３０質量部以下であれば、異方性導電接着剤のフィルム化に悪影響を与えず、また耐熱性を低下させないようにすることができる。
【００３３】
次に、本発明の異方性導電接着剤の作製方法の一例について説明する。
【００３４】
先ず、ラジカル重合性化合物及びフィルム形成樹脂を溶剤に溶解させ、次に、ラジカル開始剤及び導電性粒子を所定量加え、更に必要に応じて応力緩和剤（好ましくはポリブタジエン粒子）を加えて混合・撹拌する。この混合溶液を例えばポリエステルフィルム等の剥離フィルム上にコーティングし、乾燥後、カバーフィルムをラミネートして、フィルム化された異方性導電接着剤を得ることができる。
【００３５】
以上説明した本発明の異方性導電接着剤は、液晶パネル等のガラス基板とフレキシブルプリント配線板とを異方性導電接続して接続構造体を製造する際に好ましく使用することができる。このような接続構造体の製造方法を、図１Ａ及び図１Ｂ（ガラス基板とフレキシブルプリント配線板とを接合する方法の説明図である。）を参照しながら以下に説明する。
【００３６】
本発明の接続構造体の製造方法は、所定間隔で端子電極が形成されたガラス基板と、当該所定間隔よりも狭い間隔で端子電極が形成されたフレキシブルプリント配線板とが異方性導電接着剤を用いて接続されてなる接続構造体の製造方法であって、以下の工程（Ａ）及び（Ｂ）を有する方法である。
【００３７】
工程（Ａ）＜配置工程＞
まず、既に説明した本発明の異方性導電接着剤を、ガラス基板の端子電極とフレキシブルプリント配線板の端子電極との間に配置する。この配置工程は、本発明の異方性導電接着剤を使用すること以外、従来公知の手法を利用することができる。
【００３８】
ここで、図１Ａに示すように、ガラス基板１には、所定間隔Ａで端子電極１１が形成されており、他方、フレキシブルプリント配線板３には、ガラス基板１の所定間隔Ａよりも狭い間隔Ｂで端子電極３１が形成されている。
【００３９】
ガラス基板１としては、液晶パネル等の表示パネルのガラス基板を好ましく挙げることができる。所定間隔Ａとは、ＩＴＯ電極などで形成される端子電極１１のピッチを意味しており、基本的には隣接電極間のスペースを意味するものではないが、スペースを基準にしてもよい。通常、２０〜２００μｍであり、特に本発明の効果が有効となるのは微細な２０〜６０μｍである。
【００４０】
他方、フレキシブルプリント配線板３としては、ポリイミドフィルムベースに銅箔が積層されたフレキシブル基板の当該銅箔をエッチングなどにより端子電極３１に加工したものを好ましく挙げることができる。所定間隔Ａよりも狭い間隔Ｂとは、端子電極３１のピッチを意味しており、基本的には隣接電極間のスペースを意味するものではないが、スペースを基準にしてもよい。
【００４１】
また、間隔Ｂは所定間隔Ａよりも狭くするが、その狭さのレベルは、ガラス基板１やフレキシブルプリント配線板３の線膨張係数差、加熱温度、加熱速度、押圧力等により異なるが、通常、所定間隔Ａの０．０１〜１％減、好ましくは０．１〜０．３％減とする。
【００４２】
工程（Ｂ）＜接続工程＞
次に、フレキシブルプリント配線板３側から加熱ツール（図示せず）を押圧して、最低溶融粘度以上の温度で加熱押圧し、異方性導電接着剤２を硬化させることにより、ガラス基板１とフレキシブルプリント配線板３の両端子電極間を電気的に接続させる。即ち、この接続工程においては、フレキシブルプリント配線板３が加熱により拡張し、図１Ｂに示すように、フレキシブルプリント配線板３の端子電極３１の間隔Ｂ′がガラス基板１の端子電極１１の間隔Ａとほぼ等しくなり、端子電極１１と３１間とが異方性導電接着剤の硬化物で電気的に接続される。これにより接続構造体を得ることができる。
【００４３】
工程（Ｂ）における好ましい加熱押圧条件としては、異方性導電接着剤の温度が４秒後に１５０〜２００℃に到達するように調整した加熱ツールを、１〜５０ｍｍ／ｓｅｃ、好ましくは１〜１０ｍｍ／ｓｅｃの速度でフレキシブルプリント配線板に当接した後、その速度において４秒間以上加熱押圧するという条件が挙げられる。具体的には、異方性導電接着剤２に対し、１５０〜２００℃の加熱ツールを１〜５０ｍｍ／ｓｅｃの押圧速度、特に低速を意図する場合には１〜１０ｍｍ／ｓｅｃの押圧速度で、４秒以上、好ましくは４〜６秒の条件において加熱押圧するという条件が挙げられる。この条件においては、異方性導電接着剤２の最低溶融粘度を示す温度範囲（９０〜１１５℃）は、加熱開始時の温度（例えば室温）よりも高く、且つ異方導電性接着剤２を硬化させるための加熱温度（１５０〜２００℃）よりは低いことになる。従って、このような加熱押圧条件下では、異方導電性接着剤２は、粘度が加熱開始後に低下し、最低溶融粘度（１００〜８００Ｐａ・ｓ）を経て、増加して硬化する。このような粘度変化により、ガラス基板とフレキシブルプリント配線板とを高い信頼性で接続することができる。
【００４４】
なお、加熱ツールの押圧速度を、１〜５０ｍｍ／ｓｅｃとしたのは、遅くするとフレキシブルプリント配線板の端子電極の間隔を所定間隔にまで拡張させることができる反面、十分に押圧する前に異方性導電接着剤が硬化してしまい、結果として良好な異方性導電接続を実現できないことが懸念されるからである。逆に早くするとフレキシブルプリント配線板の端子電極の間隔を所定間隔にまで拡張させる前に異方性導電接着剤が硬化してしまうことが懸念されるからである。
【実施例】
【００４５】
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。なお、実施例又は比較例において使用した成分を以下に示す。
【００４６】
＜ラジカル重合性化合物＞  
ジシクロペンタジエンジメタクリレート（ＤＣＰ、新中村化学工業（株））
ウレタンアクリレート（Ｍ−１６００、東亞合成（株））
リン含有メタアクリレート（ＰＭ２、日本化薬（株））
【００４７】
＜ラジカル重合開始剤＞
パーオキシジカーボネート系開始剤（パーロイルＬ、日油（株））
ジアシルパーオキサイド系開始剤（ナイバーＢＷ、日油（株））
パーオキシケタール系開始剤（パーテトラＡ、日油（株））
ジアルキルパーオキサイド系開始剤（パークミルＤ、日油（株））
【００４８】
＜フィルム形成性樹脂＞
ビスフェノールＡ／ビスフェノールＦ混合フェノキシ樹脂（Ｂｉｓ−Ａ／Ｂｉｓ−Ｆ混合フェノキシ樹脂：重量平均分子量６００００）（ＹＰ−５０、東都化成（株））
ビスフェノールＡ／ビスフェノールＦ混合フェノキシ樹脂（Ｂｉｓ−Ａ／Ｂｉｓ−Ｆ混合フェノキシ樹脂：重量平均分子量３００００）（ｊＥＲ−４１１０，、ジャパンエポキシレジン（株））
ビスフェノールＦ型フェノキシ樹脂（Ｂｉｓ−Ｆフェノキシ樹脂：重量平均分子量２００００）（ｊＥＲ−４００７Ｐ、ジャパンエポキシレジン（株））
【００４９】
＜応力緩和剤＞
アクリルゴム（重量平均分子量１２０００００）（ＳＧ−６００ＬＢ、ナガセケムテックス（株））
ポリブタジエン粒子（平均粒径０．１μｍ）
【００５０】
＜シランカップリング剤＞
シランカップリング剤（ＫＢＭ−５０３、信越化学工業（株））
【００５１】
＜導電性粒子＞
ベンゾグアナミン粒子をニッケル−金めっきで被覆した導電性粒子（平均粒径５μｍ、日本化学工業（株））
【００５２】
実施例１〜７及び比較例１〜４
表１に示す配合の成分のうち、ラジカル重合性化合物とラジカル開始剤とフィルム形成樹脂とカップリング剤とを、溶剤であるトルエンに溶解して絶縁性接着成分溶液を調整した。
【００５３】
次に、この絶縁性接着成分溶液（トルエンを除いた成分１００質量部）に、導電性粒子を３質量部加えて異方性導電接着剤液体を調製した。
【００５４】
次に、この異方性導電接着剤液体を、剥離処理されたポリエステルフィルム上に乾燥後の厚みが２５μｍとなるように塗布し、８０℃、５分という条件で乾燥し、フィルム化された異方性導電接着剤を得た。この異方性導電接着剤を幅２ｍｍの短冊状に切断し、実施例１〜７及び比較例１〜４の異方性導電フィルムサンプルとした。
【００５５】
（評価）
実施例１〜７及び比較例１〜４の各異方性導電フィルムサンプルについて、以下に説明するように、「導通抵抗値」、「接続信頼性」、「最低溶融粘度」、「最低溶融粘度に達する温度」、及び接続により発生した「端子間のボイド」を測定評価した。得られた結果を表２に示す。
【００５６】
＜（１）導通抵抗値＞
ステンレスブロックの加熱ツールで、異方性導電フィルムサンプルを、１８０℃、圧力３．５ＭＰａ、押圧時間４秒という条件で加熱押圧して接続構造体を作成し、その接続構造体の導通抵抗値を測定した。なお、加熱ツールの速度は、５０、３０、１０、１．０及び０．１ｍｍ／ｓｅｃの５種の速度で行い、これら加熱ツール速度毎の導通抵抗値を測定した。
【００５７】
＜（２）接続信頼性＞
上述のように導通抵抗値を測定した接続構造体を用い、温度８５℃、相対湿度８５％の条件で５００時間エージング処理後、導通抵抗を測定した。
【００５８】
＜（３）最低溶融粘度及び最低溶融粘度を示す温度＞
異方性導電接着剤液体を硬化させることなくトルエンを除いて固化させたものを回転式粘度計に装填し、所定の昇温速度（１０℃／ｍｉｎ）で上昇させながら溶融粘度を測定した。
＜（４）端子電極間のボイド＞
各異方性導電フィルムサンプルにより接続された接続構造体について、ガラス基板側から光学顕微鏡を使って目視により、ボイドの有無を観察した。
【００５９】
【表１】
2010106261.tif 000003
【００６０】
【表２】
2010106261.tif 000004
【００６１】
（評価結果）
表１及び表２の結果から、実施例１〜実施例７の配合から作成された異方性導電接着剤のサンプルは、その最低溶融粘度が１００〜８００Ｐａ・ｓに調整されていたため、これら実施例サンプルを使った接続構造体は、加熱ツール速度が１．０〜５０ｍｍ／ｓｅｃの範囲のいずれにおいても、導通抵抗値が１Ω以下となり、初期の接続状態が良好であったことがわかる。また、これら実施例は、所定のエージングによっても、その抵抗値が５Ωを超えて上昇することはなく、接続信頼性が高いことがわかる。
【００６２】
一方、比較例１のサンプルを使った接続構造体は、加熱ツール速度が比較的速い場合には低い導通抵抗値を示したが、１．０ｍｍ／ｓｅｃにおいては既に１０Ωに達していた。比較例１のサンプルは、最低溶融粘度に達する温度は適正であったが、最低溶融粘度自体が１０００Ｐａ・ｓと高く流動性が劣るものであった。このことは、加熱ツール速度が早い場合には問題がないが、加圧ツールが低速であると、フレキシブルプリント配線板の端子電極の間隔が、ガラス基板上の端子電極の所定間隔にまで拡張する前に、異方性導電フィルムの最低溶融粘度を通過して既に溶融粘度の上昇領域に達してしまい、そのためガラス基板とフレキシブルプリント配線板の両端子電極と導電性粒子との接触が不十分となり、接続構造体の電気的接続が不良となることを示すものと考えられる。
【００６３】
比較例２のサンプルを使った接続構造体は、いずれの加熱ツール速度においてもボイドが発生していた。ボイドの発生は、直ちに接続構造体の電気的接続不良を起こすものではないが、接続不良の原因になるものである。比較例２のサンプルは、最低溶融粘度に達する温度については適正であったが、最低溶融粘度自体が７０Ｐａ・ｓと低く、過剰流動が原因でボイドが発生していると考えられる。
【００６４】
比較例３のサンプルを使った接続構造体は、加熱ツール速度が１．０〜５０ｍｍ／ｓｅｃの範囲のいずれにおいても、導通抵抗値が１Ω以下となり、初期の接続状態が良好であった。しかし、所定のエージングによって大幅に導通抵抗値が上昇した。比較例３のサンプルは、最低溶融粘度は２５０Ｐａ・ｓと適切であったが、最低溶融粘度に達する温度が１２０℃と高かった。従って、最終的に硬化するまでに時間を要し、硬化不良を起こし、その結果、接続構造体の電気的接続は不良となることを示すものと考えられる。
【００６５】
比較例４のサンプルを使った接続構造体は、加熱ツール速度が１０ｍｍ／ｓｅｃという低速領域に入ると、その導通抵抗値が上昇した。比較例４のサンプルは、最低溶融粘度が９００Ｐａ・ｓと高く、最低溶融粘度に達する温度は８８℃と低かった。従って、異方性導電接着剤の最低溶融粘度を通過して既に溶融粘度の上昇領域に達していたと考えられ、加熱ツール速度が低速領域に掛かると、両端子と導電性粒子との接触が不十分となり、その結果、接続構造体の電気的接続は不良となったものと考えられる。
【００６６】
＜フレキシブルプリント配線板の伸縮率＞  
実施例１〜実施例７の異方性導電フィルムサンプルを使った接続構造体のうち、実施例２及び実施例３について、その接続構造体におけるフレキシブルプリント配線板の伸縮率を測定した。得られた結果を表３に示す。
【００６７】
問題の伸縮率は、２次元測長機を用いて、熱圧着前後のフレキシブルプリント配線板の長さを測定して算出した。なお、接続構造体に使用したガラス基板（商品名コーニング１７３７Ｆ、コーニング社製）及びフレキシブルプリント配線板のベース材であるポリイミド（カプトンＥＮ、東レ・ディポン社製）の熱膨張係数は、３．７×１０−６／℃、及び１６×１０−６／℃である。
【００６８】
【表３】
2010106261.tif 000005
【００６９】
表３から、実施例に用いられた加熱ツールの温度、圧力及び時間においては、その加熱ツール速度が相対的に遅い場合には、フレキシブルプリント配線板の伸びが大きくなっていたことが分かる。従って、同じ実装設備を使っても遅い加熱ツール速度により加熱押圧する場合には、この延び量を考慮すべきであることがわかる。
【００７０】
伸縮率は、一般に加熱ツールの温度、加熱ツールの速度、フレキシブルプリント配線板のポリイミドの線膨張係数及び厚みと相関があるが、低速領域（１．０〜１０ｍｍ／ｓｅｃ）においては、表３から伸縮率の範囲が０．１〜０．２５％であることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００７１】
本発明の異方性導電接着剤は、加熱ツールを遅い速度で接触・押圧させた場合でも、高い電気的な接続信頼性を実現できる。従って、液晶パネル等の表示素子のガラス基板とフレキシブルプリント配線板との異方性導電接続に有用である。
【符号の説明】
【００７２】
１  ガラス基板
２  異方性導電接着剤
３  フレキシブルプリント配線板
１１、３１  端子電極
【図１Ａ】
2010106261.tif 000006
【図１Ｂ】
2010106261.tif 000007