(57)【要約】【課題】アクリル樹脂本来の成形性や優れた光学特性を維持しながら、高いガラス転移温度を実現できる負の位相差フィルムの提供を目的とする。【解決手段】正の固有複屈折を有するアクリル系重合体と負の固有複屈折を有するスチレン系重合体とを含む負の固有複屈折を有する熱可塑性樹脂組成物からなり、厚さ方向の位相差Ｒｔｈが−３０ｎｍ以下であり、ガラス転移温度が１１０℃以上である位相差フィルムとする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
正の固有複屈折を有するアクリル系重合体と負の固有複屈折を有するスチレン系重合体とを含む負の固有複屈折を有する熱可塑性樹脂組成物からなり、厚さ方向の位相差Ｒｔｈが−３０ｎｍ以下であり、ガラス転移温度が１１０℃以上である位相差フィルム。
【請求項２】
前記正の固有複屈折を有するアクリル系重合体が主鎖に環構造を有するアクリル系重合体である請求項1に記載の位相差フィルム。
【請求項３】
前記正の固有複屈折を有するアクリル系重合体の含有割合が５０重量％以上８０重量％以下であり、前記負の固有複屈折を有するスチレン系重合体の含有割合が２０重量％以上５０重量％以下である熱可塑性樹脂組成物からなる請求項１または２に記載の位相差フィルム。
【請求項４】
前記負の固有複屈折を有するスチレン系重合体が、アクリロニトリル−スチレン共重合体である請求項１〜３のいずれか１項に記載の位相差フィルム。
【請求項５】
前記負の固有複屈折を有するスチレン系重合体が、アクリロニトリル−スチレン−マレイミド共重合体である請求項１〜３のいずれか１項に記載の位相差フィルム。
【請求項６】
前記スチレン系重合体が、グラフト鎖にスチレン系重合体を有するゴム質重合体を含む１〜３のいずれか１項に記載の位相差フィルム。
【請求項７】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の位相差フィルムを備える偏光板。
【請求項８】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の位相差フィルムを備える画像表示装置。 
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、負の固有複屈折を有する熱可塑性樹脂組成物からなる位相差フィルムと、このフィルムを備える偏光板および画像表示装置とに関する。
【背景技術】
【０００２】
樹脂フィルムを一軸延伸または二軸延伸して得た延伸フィルムが、画像表示分野において幅広く使用されている。その一種に、延伸により生じた高分子鎖の配向に基づく複屈折を利用した位相差フィルムがあり、位相差フィルムは、液晶表示装置（ＬＣＤ）における色調補償、視野角補償に広く使用されている。従来、複屈折により生じた位相差に基づく光路長差（レターデーション）が波長の１／４であるλ／４板が、ＬＣＤに用いる位相差フィルムとして代表的である。
【０００３】
近年、光学的な設計技術の進歩により、また、消費者へのＬＣＤの訴求力向上のために、様々な光学設計に対応可能な位相差フィルムが求められるようになってきている。例えば、液晶表示モードの一種であるインプレーンスイッチング（ＩＰＳ）モードは、位相差フィルムを用いることなく広い視野角を実現できることが特長である。しかし、液晶セルの光学的な特性上、斜め方向から画面をみたときに光漏れが発生し、いわゆる「黒浮き」による表示画像のコントラストの低下が生じる。一方、ＩＰＳモードと競合する液晶表示モードに垂直配向（ＶＡ）モードがあるが、ＶＡモードでは、ＩＰＳモードのような広い視野角は得られないものの、光漏れの少ない、高コントラストの画像表示を実現できる。現在、ＶＡモードにおける視野角拡大の技術が急速に進歩しており、これに対抗するために、位相差フィルムの配置によるＩＰＳモードでの光漏れの抑制が求められている。
【０００４】
ＩＰＳモードの液晶セルにおける厚さ方向の屈折率は、面内方向の屈折率よりも小さい。このため、光漏れの抑制には、厚さ方向の位相差Ｒthが負である「負の位相差フィルム」が必要となる。位相差Ｒthは、フィルム面内における遅相軸の屈折率をｎｘ、フィルム面内における進相軸の屈折率をｎｙ、フィルムの厚さ方向の屈折率をｎｚ、フィルムの厚さをｄとしたときに、式｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄにより与えられる。負の位相差フィルムは、負の固有複屈折を有する樹脂の延伸により得ることができる。
【０００５】
ところで、成形加工性や表面硬度などのバランスが良く、高い光線透過率や低波長依存性などの光学特性に優れているポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）は光学材料として広く使用されているが、負の固有複屈折を有しており、ＰＭＭＡからなるフィルムの延伸により、負の位相差フィルムが得られる（特許文献１）。しかし、ＰＭＭＡからなる位相差フィルムのガラス転移温度（Ｔｇ）は１００℃程度とやや低く、より高いＴｇが求められる用途への使用（より高い耐熱性が求められる用途への使用：例えば、画像表示装置への使用）が困難である。
【０００６】
他方、透明性と耐熱性とを兼ね備えたアクリル樹脂として、主鎖に環構造を有するアクリル系重合体を含む樹脂が開発されている。例えば、分子鎖中に水酸基とエステル基とを有する重合体をラクトン環化縮合反応させることによって得られる主鎖にラクトン環構造を含む重合体（例えば、特許文献２および３参照）やグルタルイミド環構造を含む重合体（例えば、特許文献４参照）、グルタル酸無水物構造を含む重合体（例えば、特許文献５参照）などにおいて、それらの位相差フィルムなどの光学フィルム用途への応用が進められている。
【０００７】
これらの主鎖に環構造を有するアクリル系重合体を含むフィルムは、アクリル樹脂本来の光線透過率や低波長依存性などの優れた光学特性を維持しながら、耐熱性を付与することが出来たが、反面、主鎖の環構造環構造が正の固有複屈折を有しているため、負の位相差フィルムへの適用は困難であった。そこで、特許文献４では、負の固有複屈折を付与するスチレン系単量体を共重合した主鎖にグルタルイミド環構造を含む重合体を含む負の位相差フィルムが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平０５−６６４００号公報
【特許文献２】特開２００６−９６９６０号公報
【特許文献３】特開２００８−９３７８号公報
【特許文献４】国際公開第ＷＯ２００５／５４３１１号公報パンフレット
【特許文献５】特開２００６−２４１１９７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、主鎖の環構造由来の正の固有複屈折を打ち消して負の位相差フィルムを得るためには、主鎖に環構造を有するアクリル系重合体に負の固有複屈折を付与するスチレン系単量体を多量に共重合することが必要になるが、多量のスチレン系単量体を共重合した場合には、主鎖に環構造を有するアクリル系重合体に加えてスチレン系単量体由来の構造単位も脆いため、延伸でポリマー鎖を配向させても高いフィルム強度を得ることは容易ではない。
【００１０】
また、主鎖に環構造を有するアクリル系重合体は重合後の環化反応で主鎖に環構造を導入する場合があるが、スチレン系単量体を共重合した後に環化反応を行った場合には、スチレン系単量体由来の構造単位が環化反応に寄与しないため環化が不十分になり、フィルムの耐熱性や強度が低下してしまうことがある。更には、未環化の反応性基によって架橋反応が起こってしまうことがあり、成形時に溶融樹脂の流動性が変化して成形加工性が低下したり、ゲル化が発生してフィルムの外観欠点が増加してしまうことがあった。
【００１１】
本発明は、前記現状に鑑みてなされたものであり、アクリル樹脂本来の成形性や優れた光学特性を維持しながら、高いガラス転移温度を実現できる負の位相差フィルムの提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の位相差フィルムは、正の固有複屈折を有するアクリル系重合体と負の固有複屈折を有するスチレン系重合体とを含む負の固有複屈折を有する熱可塑性樹脂組成物からなり、厚さ方向の位相差Ｒｔｈが−３０ｎｍ以下であり、ガラス転移温度が１１０℃以上である
本発明の偏光板は、上記本発明の位相差フィルムを備える。
【００１３】
本発明の画像表示装置は、上記本発明の位相差フィルムを備える。
【００１４】
ここで、重合体の固有複屈折とは、当該重合体の分子鎖が一軸配向した層を想定したときに、当該層における分子鎖が配向する方向（配向軸）に平行な方向の光の屈折率から、配向軸に垂直な方向の光の屈折率を引いた値をいう。樹脂組成物の固有複屈折は、当該樹脂組成物が含む各重合体の固有複屈折の兼ね合いにより決定される。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、正の固有複屈折を有するアクリル系重合体と負の固有複屈折を有するスチレン系重合体とを含む負の固有複屈折を有する熱可塑性樹脂組成物を用いることにより、アクリル樹脂本来の成形性や優れた光学特性を維持しながら、高いガラス転移温度を実現できる位相差フィルムを得ることができる。
【００１６】
本発明の位相差フィルムが有するこの効果に基づき、本発明の偏光板は、様々な用途、例えば画像表示装置、に好適に使用できる。また、本発明の画像表示装置は、斜めから画面を見たときの光漏れが少ないなど、画像表示特性に優れる。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
これ以降の説明において特に記載がない限り、「％」は「重量％」を、「部」は「重量部」を、それぞれ意味する。また、範囲を示す「Ａ〜Ｂ」は、Ａ以上Ｂ以下であることを示す。
【００１８】
本発明の位相差フィルムは、正の固有複屈折を有するアクリル系重合体（Ａ）と負の固有複屈折を有するスチレン系重合体（Ｂ）とを含む負の固有複屈折を有する熱可塑性樹脂組成物（Ｃ）からなる。
【００１９】
ここで、重合体の固有複屈折とは、当該重合体の分子鎖が一軸配向した層を想定したときに、当該層における分子鎖が配向する方向（配向軸）に平行な方向の光の屈折率から、配向軸に垂直な方向の光の屈折率を引いた値をいう。樹脂組成物の固有複屈折は、当該樹脂組成物が含む各重合体の固有複屈折の兼ね合いにより決定される。
【００２０】
［アクリル系重合体（Ａ）］
アクリル系重合体（Ａ）は正の固有複屈折を有する。ポリメチルメタアクリレートなどのアクリル系重合体（Ａ）は通常、負の固有複屈折を有するが、アクリル系重合体（Ａ）正の固有複屈折を付与する方法としては、正の固有複屈折を有する環構造をアクリル系重合体（Ａ）の主鎖に導入することや、正の固有複屈折を有する構造単位を構成する単量体単位を共重合することが考えられる。
【００２１】
正の固有複屈折を有する環構造としては、ラクトン環構造やグルタル酸無水物構造、グルタルイミド構造、無水マレイン酸由来の環構造が挙げられ、耐熱性からはラクトン環構造とグルタルイミド構造を有するものが好ましい。
【００２２】
アクリル系重合体（Ａ）は、構成単位に（メタ）アクリル酸エステル単位を有する重合体であり、本発明の効果を損なわない限り  特に限定されず、公知の熱可塑性アクリル系重合体を用いることが出来る。アクリル系重合体（Ａ）の（メタ）アクリル酸エステル単位の含有量は１０重量％以上が好ましく、更に好ましくは３０重量％以上、特に好ましくは５０重量％以上である。また、アクリル系重合体（Ａ）が主鎖に環構造を有する場合には、全構成単位に占める（メタ）アクリル酸エステル単位の割合と環構造の含有率との合計は３０重量％以上が好ましく、より好ましくは５０重量％以上、さらに好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは９０％重量以上である。
【００２３】
（メタ）アクリル酸エステル単量体の好ましい具体例としては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ｎ−ヘキシル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシルなどの（メタ）アクリル酸アルキルエステル；（メタ）アクリル酸ベンジル；（メタ）アクリル酸クロロメチル；（メタ）アクリル酸２−クロロエチル；（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニルオキシエチル；（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニル；（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル；（メタ）アクリル酸３−ヒドロキシプロピル；（メタ）アクリル酸２，３，４，５，６−ペンタヒドロキシヘキシルおよび（メタ）アクリル酸２，３，４，５−テトラヒドロキシペンチルなどが挙げられ、これらの（メタ）アクリル酸エステル単量体由来の構造単位のうち１種を単独で含んでいてもよいし、２種以上併存してもよい。中でも、熱安定性や光学特性に優れる点で（メタ）アクリル酸アルキルエステルが好ましく、メタクリル酸メチルが最も好ましい。また、（メタ）アクリル酸ベンジルは弱いながらもアクリル系重合体（Ａ）に正の固有複屈折を与える作用を有している。
【００２４】
アクリル系重合体（Ａ）は、上述した（メタ）アクリル酸エステル単量体由来以外の構造単位を含んでも良く、（メタ）アクリル酸エステル単量体以外の単量体を含む単量体混合物を重合して得られる。（メタ）アクリル酸エステル単量体以外の単量体としては、例えば、アクリロニトリル、メチルビニルケトン、エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、酢酸ビニル、メタリルアルコール、アリルアルコール、２−ヒドロキシメチル−１−ブテンなどのアリルアルコール、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、α−ヒドロキシエチルスチレン、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル、２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸エチルなどの２−（ヒドロキシアルキル）アクリル酸エステル、２−（ヒドロキシエチル）アクリル酸などの２−（ヒドロキシアルキル）アクリル酸、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルカルバゾールなどが挙げられ、これらの単量体は１種のみ用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００２５】
アクリル系重合体（Ａ）は、スチレン系単量体単位の含有割合が、好ましくは５重量％未満、より好ましくは３重量％未満、さらに好ましくは１重量％未満、特に好ましくは０．１重量％未満である。スチレン系単量体単位を５重量％以上含む場合には、延伸後も高いフィルム強度を得ることは難しい。また、スチレン系単量体の含有割合が５重量％以上で共重合した後に環化反応を行う場合には、環化が不十分になり、フィルムの耐熱性や強度が低下してしまうことがある。更には、未環化の反応性基によって架橋反応などが起こってしまうため、成形加工性が低下したり、フィルムの外観欠点が増加することがある。スチレン系単量体は芳香族ビニル系単量体であれば、本発明の効果を損なわない限り、特に限定されず、例えば、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレン、クロロスチレンなどが挙げられる。
【００２６】
アクリル系重合体（Ａ）は（メタ）アクリル酸エステル単量体を含む単量体混合物を重合して得られ、製法は公知の製法を適用出来る。また、主鎖に環構造を有する場合も公知の製法が可能であり、マレイミドや無水マレイン酸などの環構造を有する単量体と（メタ）アクリル酸エステル単量体を含む単量体混合物を共重合する方法や、水酸基や酸基などの反応性基を有する単量体と（メタ）アクリル酸エステル単量体を含む単量体混合物を共重合した後に、環化反応により主鎖に環構造を導入する方法が考えられる。重合後の環化反応で主鎖に環構造を導入することが好ましく、その場合の環構造としては、ラクトン環構造、およびグルタルイミド構造、グルタル酸無水物構造などが挙げられる。例えば、ラクトン環構造を含有するアクリル樹脂の製法については、特開２００６−９６９６０号公報や特開２００６−１７１４６４号公報や特開２００７−６３５４１号公報に記載の製造方法による製造が可能である。また、グルタル酸無水物構造やグルタルイミド構造を含有する熱可塑性アクリル系重合体については、ＷＯ２００７／２６６５９号公報やＷＯ２００５／１０８４３８号公報などに記載の製法を用いればよい。
【００２７】
主鎖のラクトン環構造に関しては、４〜８員環でもよいが、構造の安定性から５〜６員環の方がより好ましく、６員環が更に好ましい。また、主鎖のラクトン環構造が６員環である場合、一般式（１）や特開２００４−１６８８８２号公報で表される構造などが挙げられるが、主鎖にラクトン環構造を導入する前の重合体を合成する上において重合収率が高い点や、ラクトン環構造の含有割合の高い重合体を得易い点、更にメタクリル酸メチルなどの（メタ）アクリル酸エステルとの共重合性が良い点で、一般式（１）で表される構造であることが好ましい。
【００２８】
【化１】
2010262253.tif 000002
【００２９】
（式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜２０の有機残基を表す。なお、有機残基は酸素原子を含んでいても良い。）
アクリル系重合体（Ａ）のガラス転移温度は１１０℃以上が好ましい。より好ましくは１１５℃以上、さらに好ましくは１２０℃以上である。またガラス転移温度の上限は特に限定されないが、成形性からは２００℃以下が好ましい。
【００３０】
アクリル系重合体（Ａ）の重量平均分子量は、好ましくは１０，０００〜３００，０００、より好ましくは３０，０００〜３００，０００、更に好ましくは５０，０００〜２５０，０００、特に好ましくは、８０，０００〜２００，０００である。
【００３１】
［スチレン系重合体（Ｂ）］
スチレン系重合体（Ｂ）は負の固有複屈折を有する以外は特に限定されず、スチレン系単量体に由来する構成単位（スチレン単位）を含む公知のスチレン系重合体を使用できる。スチレン系単量体としては特に限定されず、例えば、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン、α−ヒドロキシメチルスチレン、α−ヒドロキシエチルスチレン、クロロスチレンなどが挙げられる。スチレン系重合体（Ｂ）のスチレン単位の含有量は１０重量％以上が好ましく、更に好ましくは３０重量％以上、特に好ましくは５０重量％以上である。
スチレン系重合体（Ｂ）の具体的な種類は特に限定されないが、例えば、ポリスチレン、スチレン−（メタ）アクリル酸メチル共重合体、アクリロニトリル−スチレン共重合体、アクリロニトリル−スチレン−マレイミド共重合体、スチレン−ブタジエンブロック共重合体などであってもよい。アクリル重合体（Ａ）との相容性に優れることから、アクリロニトリルやメタクリロニトリルなどのシアン化ビニル系単量体に由来する構成単位を含むスチレン系重合体が好ましく、アクリロニトリルに由来する構成単位を含むスチレン系重合体がより好ましく、アクリロニトリル−スチレン共重合体やアクリロニトリル−スチレン−マレイミド共重合体が特に好ましい。
なお、スチレン系重合体（Ｂ）がアクリル系重合体（Ａ）と相容性を有するか否かは、両者を混合して得た樹脂組成物のＴｇを後述する方法によって測定することにより確認できる。一般的には、当該組成物のＴｇが１点のみ確認されれば、スチレン系重合体（Ｂはアクリル系重合体（Ａ）と相容性を有しているといえる。
重合体（Ｂ）が、アクリロニトリル−スチレン共重合体である場合、当該共重合体の全構成単位におけるスチレン単位が占める割合は特に限定されないが、通常、６０〜８０重量％程度の範囲であればよい。
【００３２】
重合体（Ｂ）がアクリロニトリル−スチレン−マレイミド共重合体である場合、当該共重合体の全構成単位におけるスチレン単位が占める割合は特に限定されないが、通常、５５〜８０重量％程度の範囲であればよい。
【００３３】
スチレン系重合体（Ｂ）はグラフト鎖にスチレン系重合体を有するゴム質重合体を含んでいてもよい。グラフト鎖にスチレン系重合体を有するゴム質重合体は、特に限定されないが、例えば、微粒子のアクリルゴムやブタジエンゴムなどの存在下にスチレン系単量体を含む単量体を重合することによって製造が可能である。
【００３４】
グラフト鎖にスチレン系重合体を有するゴム質重合体としては、グラフト鎖にアクリロニトリルに由来する構成単位を含むスチレン系重合体を有するゴム質重合体が好ましい。グラフト鎖がアクリロニトリルに由来する構成単位を含むと、アクリル重合体（Ａ）との相容性が向上するため、樹脂組成物中でゴム質重合体が均一に分散し、得られる位相差フィルムの全光線透過率が向上する。具体的には、アクリルゴムやブタジエンゴム、エチレン−プロピレンゴムにアクリロニトリル−スチレン共重合体をグラフトしたＡＳＡ樹脂やＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂が挙げられ、スチレン系重合体（Ｂ）の負の固有複屈折を低下させないことから、ＡＳＡ樹脂が特に好ましい。
【００３５】
スチレン系重合体（Ｂ）の重量平均分子量は、好ましくは１０，０００〜５００，０００、より好ましくは１５０，０００〜３００，０００である。
【００３６】
［熱可塑性樹脂組成物（Ｃ）］
熱可塑性樹脂組成物（Ｃ）は正の固有複屈折を有するアクリル系重合体（Ａ）と負の固有複屈折を有するスチレン系重合体（Ｂ）とを含み、負の固有複屈折を有する。
【００３７】
熱可塑性樹脂組成物（Ｃ）における正の固有複屈折を有するアクリル系重合体（Ａ）の含有割合は、５０重量％以上８０重量％以下が好ましく、より好ましくは６０重量％以上８０重量％以下である。また、負の固有複屈折を有するスチレン系重合体の含有割合は２０重量％以上５０重量％以下が好ましく、より好ましくは２５重量％以上４０重量％以下である。
【００３８】
熱可塑性樹脂組成物（Ｃ）は、アクリル系重合体（Ａ）とスチレン系重合体（Ｂ）以外のその他の熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。これらのその他の熱可塑性樹脂は、特に種類は問わないが、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン重合体、ポリ（４−メチル−１−ペンテン）等のオレフィン系ポリマー；塩化ビニル、塩素化ビニル樹脂等の含ハロゲン系ポリマー；ポリメタクリル酸メチル等のアクリルポリマー；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル；ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０等のポリアミド；ポリアセタール：ポリカーボネート；ポリフェニレンオキシド；ポリフェニレンスルフィド：ポリエーテルエーテルケトン；ポリサルホン；ポリエーテルサルホン：ポリオキシペンジレン；ポリアミドイミド；スチレン系重合体をグラフト鎖に有しないゴム質重合体；などが挙げられる。
【００３９】
熱可塑性樹脂組成物（Ｃ）は、その他の添加剤を含んでいてもよい。その他の添加剤としては、例えば、酸化防止剤、耐光安定剤、耐候安定剤、熱安定剤等の安定剤：ガラス繊維、炭素繊維等の補強材；紫外線吸収剤；近赤外線吸収剤；トリス（ジブロモプロピル）ホスフェート、トリアリルホスフェート、酸化アンチモン等の難燃剤；アニオン系、カチオン系、ノニオン系の界面活性剤等の帯電防止剤；無機顔料、有機顔料、染料等の着色剤；有機フィラーや無機フィラー：樹脂改質剤；可塑剤；滑剤；などが挙げられる。熱可塑性アクリル系重合体成形体中のその他の添加剤の含有割合は、好ましくは７重量％未満、より好ましくは２重量％以下、さらに好ましくは０．５重量％以下である。
【００４０】
熱可塑性樹脂組成物（Ｃ）は、特に限定されないが、アクリル系重合体（Ａ）とスチレン系重合体（Ｂ）、および、その他の熱可塑性樹脂や添加剤などを、従来公知の混合方法にて混合することで製造できる。例えば、オムニミキサー等の混合機でプレブレンドした後、得られた混合物を押出混練する方法を採用することができる。この場合、押出混練に用いる混練機は、特に限定されるものではなく、例えば、単軸押出機、二軸押出機等の押出機や加圧ニーダー等、例えば、従来公知の混練機を用いることができる。成形温度は、好ましくは２００〜３５０℃、より好ましくは２５０〜３００℃、更に好ましくは２５５℃〜３００℃、特に好ましくは２６０℃〜３００℃である。
【００４１】
［位相差フィルム］
本発明の位相差フィルムは、正の固有複屈折を有するアクリル系重合体（Ａ）と負の固有複屈折を有するスチレン系重合体（Ｂ）とを含む負の固有複屈折を有する熱可塑性樹脂組成物からなる。アクリル系重合体（Ａ）の含有割合、およびスチレン系重合体（Ｂ）の含有割合を調整することにより、位相差を幅広く制御することが可能である。 
本発明の位相差フィルムは、通常、延伸してなる一軸延伸性または二軸延伸性のフィルムである。延伸での配向による複屈折量Δｎは、配向の度合いfによって支配され、高分子鎖が完全に配向したときの複屈折を固有複屈折Δｎ０と定義すれば、下記式の関係で表される。
Δｎ＝ｆ×Δｎ０
熱可塑性樹脂組成物を構成する重合体の高分子鎖が延伸されることにより配向されると、単量体繰返し単位の屈折率の異方性が熱可塑性樹脂からなる材料全体に反映されることになり位相差が発現する。  負の固有複屈折を有する樹脂を延伸して得られたフィルム面内における遅相軸の屈折率をｎｘ、フィルム面内における進相軸の屈折率をｎｙ、フィルムの厚さ方向の屈折率をｎｚ、フィルムの厚さをｄとしたときに、屈折率ｎｘ、ｎｙ、ｎｚは、ｎｚ≧ｎｘ＞ｎｙ、ｎｚ＞ｎｘ≧ｎｙまたはｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係にあり、式｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄで定義される厚さ方向の位相差Ｒthは負となる。
本願では、このような厚さ方向の位相差Ｒthが負であるフィルムを「負の位相差フィルム」と定義する。負の位相差フィルムでは、屈折率ｎｘ、ｎｙ、ｎｚは、ｎｚ≧ｎｘ＞ｎｙ、ｎｚ＞ｎｘ≧ｎｙまたはｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙの関係にあり、ｎｘ、ｎｙ、ｎｚが、ｎｚ＝ｎｘ＞ｎｙの関係にあるとき、本発明の位相差フィルムはネガティブＡプレートとなる。ｎｘ、ｎｙ、ｎｚが、ｎｚ＞ｎｘ＝ｎｙの関係にあるとき、本発明の位相差フィルムはポジティブＣプレートとなる。ｎｘ、ｎｙ、ｎｚは、ｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙかつｎｚ＞（ｎｘ＋ｎｙ）／２の関係にあってもよい。
【００４２】
即ち、本発明の位相差フィルムでは、フィルム面内における遅相軸および進相軸の方向の屈折率を、それぞれｎｘおよびｎｙとし、フィルムの厚さ方向の屈折率をｎｚとしたときに、ｎｘ、ｎｙおよびｎｚが、以下の式（ａ）、（ｂ）または（ｃ）を満たしてもよい。
【００４３】
ｎｚ＞ｎｘ＝ｎｙ                                      （ａ）
ｎｚ＝ｎｘ＞ｎｙ                                      （ｂ）
ｎｘ＞ｎｚ＞ｎｙかつｎｚ＞（ｎｘ＋ｎｙ）／２          （ｃ）
本発明の位相差フィルムは、ガラス転移温度（Ｔｇ）が１１０℃以上である。ガラス転移温度（Ｔｇ）の下限は、好ましくは１１０℃以上、より好ましくは１１５℃以上、さらに好ましくは１２０℃以上であり、上限は２００℃以下、より好ましくは１８０℃以下である。ここで、ガラス転移温度とは、ポリマー分子がミクロブラウン運動を始める温度であり、各種の測定方法があるが、本発明においては、示差走査熱熱量計（ＤＳＣ）によって、ＪＩＳ−Ｋ７１２１に準拠して、始点法で求めた温度と定義する。
【００４４】
本発明の位相差フィルムは、厚さ方向の位相差Ｒthが−３０ｎｍ以下である。好ましくは、−３０ｎｍ以下−１０００ｎｍ以上の範囲、より好ましくは−５０ｎｍ以下−５００ｎｍ以上、の範囲である。なお、位相差Ｒthは、フィルム面内における遅相軸の屈折率をｎｘ、フィルム面内における進相軸の屈折率をｎｙ、フィルムの厚さ方向の屈折率をｎｚ、フィルムの厚さをｄとしたときに、式｛（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ｝×ｄにより与えられる。なお、本明細書における屈折率ｎｘ、ｎｙ、ｎｚは、波長５８９ｎｍの光に対する屈折率である。
また、本発明の位相差フィルムは、面内位相差Ｒeが、例えば、０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の範囲である。好ましくは、２０ｎｍ以下５００ｎｍ以上の範囲、より好ましくは５０ｎｍ以下３００ｎｍ以上、の範囲である。なお、面内位相差Ｒeは、式（ｎｘ−ｎｙ）×ｄにより与えられる。
【００４５】
本発明の位相差フィルムが示す位相差は、熱可塑性樹脂組成物（Ｃ）の延伸の程度の調整（例えば、延伸方法、延伸温度、延伸倍率などの調整）によっても制御できる。
【００４６】
本発明の位相差フィルムの厚さは特に限定されないが、例えば１０μｍ〜５００μｍであり、２０μｍ〜３００μｍが好ましく、３０μｍ〜１００μｍが特に好ましい。
本発明の位相差フィルムは、全光線透過率が８５％以上であることが好ましい。より好ましくは９０％以上、さらに好ましくは９１％以上である。全光線透過率は、透明性の目安であり、８５％未満であると透明性が低下し、光学フィルムとして適さない。本発明の位相差フィルムは、アクリル系重合体（Ａ）とスチレン系重合体（Ｂ）の相溶性が良好であるため、透明性の高い位相差フィルムが得られる。また、スチレン系重合体（Ｂ）として前記グラフト鎖にスチレン系重合体有するゴム質重合体を用いる場合、グラフト鎖がアクリロニトリルに由来する構成単位を含むと、アクリル重合体（Ａ）との相容性が向上するため、樹脂組成物中でゴム質重合体が均一に分散し、得られる位相差フィルムの全光線透過率が向上する。
【００４７】
厚さ方向の位相差Ｒthおよび面内位相差Ｒeが上記範囲にある負の位相差フィルムをＩＰＳモードのＬＣＤに配置することにより、斜めから画面を見たときの光漏れを抑制できる。また、高コントラストおよび低い色ずれの画像表示を実現できる。
【００４８】
本発明の位相差フィルムにおける位相差Ｒthおよび位相差Ｒeの値、ならびに屈折率ｎｘ、ｎｙおよびｎｚの関係は、目的とする光学特性に応じて選択できる。
【００４９】
本発明の位相差フィルムは、一軸延伸性であっても二軸延伸性であってもよい。位相差など、目的とする光学特性に応じて選択できる。
【００５０】
本発明の位相差フィルムは、光学特性が同一または異なる２以上の層が積層された積層構造を有していてもよい。
【００５１】
本発明の位相差フィルムの用途は特に限定されず、従来の位相差フィルムと同様の用途への使用が可能である。より具体的には、本発明の位相差フィルムを、ＩＰＳモード、ＯＣＢ（optically compensated birefringence)モードのＬＣＤにおける光学補償フィルムとして使用できる。
【００５２】
本発明の位相差フィルムは、その位相差および波長分散性の調整を目的として、他の光学部材（例えば位相差フィルム）と組み合わせることができる。
【００５３】
本発明の位相差フィルムは公知の手法により形成できる。例えば、熱可塑性樹脂組成物（Ｃ）をフィルム化し、得られた樹脂フィルムを所定の方向に一軸延伸または二軸延伸すればよい。
【００５４】
熱可塑性樹脂組成物（Ｃ）をフィルム化する方法は特に限定されない。熱可塑性樹脂組成物（Ｃ）が溶液状である場合、例えばキャスト成形すればよい。熱可塑性樹脂組成物（Ｃ）が固形状である場合、溶融押出やプレス成形などの成形手法を用いればよい。
【００５５】
得られた樹脂フィルムを一軸または二軸延伸する方法は特に限定されず、公知の手法に従えばよい。一軸延伸は、典型的には、フィルムの幅方向の変化を自由とする自由端一軸延伸である。フィルムの幅方向の変化を固定とする固定端一軸延伸も可能である。二軸延伸は、典型的には逐次二軸延伸であるが、縦横延伸を同時に行う同時二軸延伸も好適に使用できる。更に、厚み方向の延伸も可能である。延伸方法、延伸温度および延伸倍率は、目的とする光学特性および機械的特性などに応じて、適宜選択すればよい。
【００５６】
［偏光板］
本発明の偏光板の構造は、上記本発明の位相差フィルムを備える限り、特に限定されない。本発明の偏光板は、例えば、偏光子の片面または両面に偏光子保護フィルムを接合させた構造を有する。このとき、少なくとも１つの偏光子保護フィルムが、本発明の位相差フィルムであってもよいし、偏光板が、偏光子および偏光子保護フィルム以外の層を有しており、当該層が本発明の位相差フィルムであってもよい。
【００５７】
偏光子は特に限定されず、例えば、ポリビニルアルコールフィルムを染色、延伸して得た偏光子；脱水処理したポリビニルアルコールあるいは脱塩酸処理したポリ塩化ビニルなどのポリエン偏光子；多層積層体あるいはコレステリック液晶を用いた反射型偏光子；薄膜結晶フィルムからなる偏光子などの公知の偏光子である。なかでも、ポリビニルアルコールを染色、延伸して得た偏光子が好ましい。
【００５８】
本発明の偏光板の構造の典型的な一例は、ポリビニルアルコールをヨウ素または二色性染料などの二色性物質により染色した後に一軸延伸して得た偏光子の片面または両面に、偏光子保護フィルムとして、本発明の位相差フィルムを接合させた構造である。
【００５９】
［画像表示装置］
本発明の画像表示装置の構造は、上記本発明の位相差フィルムを備える限り、特に限定されない。本発明の画像表示装置は、例えば液晶表示装置（ＬＣＤ）であり、当該ＬＣＤ装置の画像表示部が、液晶セル、偏光板、バックライトなどの部材とともに、本発明の位相差フィルムを備える。本発明の画像表示装置は、典型的には、光学補償フィルムとして本発明の位相差フィルムを備える。偏光板の偏光子保護フィルムとして、本発明の位相差フィルムを備えていてもよい。
【００６０】
ＬＣＤの画像表示モードは特に限定されないが、本発明の位相差フィルムは負の位相差フィルムであるため、ＩＰＳモードまたはＯＣＢモードが好適である。
【実施例】
【００６１】
［ガラス転移温度］
重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準拠して求めた。具体的には、示差走査熱量計（リガク社製、ＤＳＣ−８２３０）を用い、窒素ガス雰囲気下、約１０ｍｇのサンプルを常温から２００℃まで昇温（昇温速度２０℃／分）して得られたＤＳＣ曲線から、始点法により評価した。リファレンスには、α−アルミナを用いた。
【００６２】
［重量平均分子量］
重合体の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて、ポリスチレン換算により求めた。測定に用いた装置および測定条件は以下の通りである。
【００６３】
システム：東ソー製
カラム：ＴＳＫ−ＧＥＬ  ＳｕｐｅｒＨＺＭ−Ｍ  ６．０×１５０  ２本直列
ガードカラム：ＴＳＫ−ＧＥＬ  ＳｕｐｅｒＨＺ−Ｌ  ４．６×３５  １本
リファレンスカラム：ＴＳＫ−ＧＥＬ  ＳｕｐｅｒＨ−ＲＣ  ６．０×１５０  ２本直列
溶離液：クロロホルム  流量０．６ｍＬ／分
カラム温度：４０℃
［面内位相差Ｒe］
位相差フィルムの面内位相差Ｒｅは、全自動複屈折計（王子計測機器製、ＫＯＢＲＡ−ＷＲ）を用いて測定波長５８９ｎｍを用いて評価した。
【００６４】
［厚さ方向の位相差Ｒth］
位相差フィルムの厚さ方向の位相差Ｒｔｈは、全自動複屈折計（王子計測機器製、ＫＯＢＲＡ−ＷＲ）を用いて測定波長５８９ｎｍを用い、遅相軸を傾斜軸として４０°傾斜して測定した値を基に算出した。
【００６５】
［固有複屈折の正負］
位相差フィルムを構成する樹脂組成物の固有複屈折の正負は、全自動複屈折計（王子計測機器製、ＫＯＢＲＡ−ＷＲ）を用いて当該フィルムの配向角を求め、その値に基づいて評価した。具体的には樹脂組成物からなるフィルムをガラス転移温度よりも５℃から１０℃高い温度に加熱した状態で自由端一軸延伸を行い、測定された配向角が延伸方向に対して０°近傍の場合、位相差フィルムを構成する重合体の固有複屈折は正であり、測定された配向角が９０°近傍の場合、位相差フィルムを構成する樹脂組成物の固有複屈折は負とした。
【００６６】
（製造例１）
攪拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた内容積１０００Ｌの反応釜に、４０部のメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）、１０部の２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）、重合溶媒として５０部のトルエン、および０．０２５部の酸化防止剤（旭電化工業製、アデカスタブ２１１２）を仕込み、これに窒素を通じつつ、１０５℃まで昇温させた。昇温に伴う還流が始まったところで、重合開始剤として０．０５部のｔ−アミルパーオキシイソノナノエート（アルケマ吉富製、商品名：ルペロックス５７０）を添加するとともに、０．１０部のｔ−アミルパーオキシイソノナノエートを３時間かけて滴下しながら、約１０５〜１１０℃の還流下で溶液重合を進行させ、さらに４時間の熟成を行った。
【００６７】
次に、得られた重合溶液に、環化縮合反応の触媒（環化触媒）として０．０５部のリン酸２−エチルヘキシル（堺化学工業製、Phoslex A-8）を加え、約９０〜１１０℃の還流下において２時間、環化縮合反応を進行させた後、２４０℃のオートクレーブにより重合溶液を３０分間加熱し、環化縮合反応をさらに進行させた。
【００６８】
次に、得られた重合溶液を、バレル温度２４０℃、回転速度１００ｒｐｍ、減圧度１３．３〜４００ｈＰａ（１０〜３００ｍｍＨｇ）、リアベント数１個およびフォアベント数４個（上流側から第１、第２、第３、第４ベントと称する）、第３ベントと第４ベントとの間にサイドフィーダが設けられており、先端部にリーフディスク型のポリマーフィルタ（濾過精度５μｍ、濾過面積１．５ｍ2）が配置されたベントタイプスクリュー二軸押出機（Φ＝５０．０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３０）に、樹脂量換算で４５ｋｇ／時の処理速度で導入し、脱揮を行った。その際、別途準備しておいた酸化防止剤／環化触媒失活剤の混合溶液を０．６８ｋｇ／時の投入速度で第１ベントの後ろから、イオン交換水を０．２２ｋｇ／時の投入速度で第２および第３ベントの後ろから、それぞれ投入した。酸化防止剤／環化触媒失活剤の混合溶液は、酸化防止剤／環化触媒失活剤の混合溶液には、５０部の酸化防止剤（チバスペシャリティケミカルズ社製、イルガノックス１０１０）と、失活剤として３５部のオクチル酸亜鉛（日本化学産業製、ニッカオクチクス亜鉛３．６％）とを、トルエン２００部に溶解させた溶液を用いた。また、上記サイドフィーダから、スチレン−アクリロニトリル共重合体（スチレン／アクリロニトリルの比率は７３重量％／２７重量％、重量平均分子量２２万）のペレットを投入速度１５ｋｇ／時で投入した。
【００６９】
次に、脱揮完了後、押出機内に残された熱溶融状態にある樹脂を押出機の先端からポリマーフィルタにより濾過しながら排出し、ペレタイザーによりスチレン系重合体の含有割合が２５重量％である熱可塑性樹脂組成物（Ａ）のペレットを得た。熱可塑性樹脂組成物（Ａ）のガラス転移温度は１２２℃、重量平均分子量は１５．１万であった。
【００７０】
（製造例２）
サイドフィーダから、スチレン−アクリロニトリル共重合体（スチレン／アクリロニトリルの比率は７３重量％／２７重量％、重量平均分子量２２万）のペレットを投入速度２４．２ｋｇ／時で投入した以外は、製造例１と同じように製造することで、スチレン系重合体の含有割合が３５重量％である熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）を得た。熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）のガラス転移温度は１２０℃、重量平均分子量は１６．３万であった。
【００７１】
（製造例３）
サイドフィーダからは何も添加しない以外は、製造例１と同じように製造することで、スチレン系重合体を含まない熱可塑性樹脂（Ｃ）を得た。熱可塑性樹脂（Ｃ）のガラス転移温度は１２８℃、重量平均分子量は１４．３万であった。
【００７２】
（製造例４）
攪拌装置、温度計、冷却器、窒素導入管を備えた重合容器に、脱イオン水７１０部、ラウリル硫酸ナトリウム１．５部を投入して溶解し、内温を７０℃に昇温した。そして、ＳＦＳ０．９３部、硫酸第一鉄０．００１部、ＥＤＴＡ０．００３部、脱イオン水２０部の混合液を上記重合容器中に一括投入し、重合容器内を窒素ガスで十分置換した。
【００７３】
アクリル酸−ｎ−ブチル９９部、ジメタクリル酸−１，４−ブタンジオール０．０２部、メタクリル酸アリル１．０部からなる混合物と重合開始剤溶液（過硫酸カリウム０．３部、脱イオン水１０．０部）とを上記重合容器の中に別々に９０分間かけて連続滴下しながら重合を行った。滴下終了後さらに６０分間重合を継続させた。
【００７４】
続いて、スチレン７３部、アクリロニトリル２７部と重合開始剤溶液（ＰＢＨ０．２７部、脱イオン水２０．０部）とを別々に１００分間かけて連続滴下しながら重合を行い、滴下終了後内温を８０℃に昇温して１２０分間重合を継続させた。次に内温が４０℃になるまで冷却した後に３００メッシュ金網を通過させてゴム質重合体の乳化重合液を得た。
【００７５】
得られたゴム質重合体の乳化重合液を塩化カルシウムで塩析、凝固し、水洗、乾燥して、グラフト鎖にスチレン系重合体を有するゴム質重合体（平均粒子径９６ｎｍ）を得た。
【００７６】
上記で得られたゴム質重合体２５部、スチレン−アクリロニトリル共重合体（スチレン／アクリロニトリルの比率は７３重量％／２７重量％、重量平均分子量２２万）のペレット７部、製造例３で得られた熱可塑性樹脂（Ｃ）６８部を混合し、二軸押出機にて混合することで、スチレン系重合体の含有割合が３２重量％である熱可塑性樹脂組成物（Ｄ）を得た。熱可塑性樹脂組成物（Ｄ）のガラス転移温度は１２４℃、熱可塑性樹脂組成物の可溶部分の重量平均分子量は１６．１万であった。
【００７７】
（製造例５）
サイドフィーダから、スチレン−アクリロニトリル共重合体（スチレン／アクリロニトリルの比率は７３重量％／２７重量％、重量平均分子量２２万）のペレットを投入速度５ｋｇ／時で投入した以外は、製造例１と同じように製造することで、スチレン系重合体の含有割合が１０重量％である樹熱可塑性樹脂組成物（Ｅ）を得た。熱可塑性樹脂組成物（Ｅ）のガラス転移温度は１２５℃、重量平均分子量は１４．８万であった。
【００７８】
（製造例６）
攪拌装置、温度センサー、冷却管および窒素導入管を備えた反応容器に、２５部のメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）、１０部の２−（ヒドロキシメチル）アクリル酸メチル（ＭＨＭＡ）、１５部のスチレン、重合溶媒としてトルエン５０部を仕込み、これに窒素を通じつつ１０５℃まで昇温させた。昇温に伴う還流が始まった時点で、重合開始剤としてｔ−アミルパーオキシド（アルケマ吉富社製、商品名：ルパゾール５７０）０．０５重量部を添加するとともに、０．１０部のｔ−アミルパーオキシイソノナノエートを３時間かけて滴下しながら、約１０５〜１１０℃の還流下で溶液重合を進行させ、さらに４時間の熟成を行った。
【００７９】
次に、得られた重合溶液に、環化縮合反応の触媒（環化触媒）として０．０５部のリン酸２−エチルヘキシル（堺化学工業製、Phoslex A-8）を加え、約９０〜１１０℃の還流下において２時間、環化縮合反応を進行させた後、２４０℃のオートクレーブにより重合溶液を３０分間加熱し、環化縮合反応をさらに進行させた。次に、得られた重合溶液を、減圧下２４０℃で１時間乾燥させて、熱可塑性樹脂（Ｆ）を得た。熱可塑性樹脂（Ｆ）のガラス転移温度は１２３℃、クロロホルムへの可溶部分の重量平均分子量は１９．２万であり、一部はクロロホルムに対して不溶化した。
【００８０】
（製造例７）
サイドフィーダから、アクリロニトリル−スチレン−フェニルマレイミド共重合体（アクリロニトリル／スチレン／フェニルマレイミドの比率は１４重量％／５６重量％／３０重量％、重量平均分子量１６万）のペレットを投入速度２４．２ｋｇ／時で投入した以外は、製造例１と同じように製造することで、スチレン系重合体の含有割合が３５重量％である樹熱可塑性樹脂組成物（Ｇ）を得た。熱可塑性樹脂組成物（Ｇ）のガラス転移温度は１３３℃、重量平均分子量は１４．０万であった。
【００８１】
（実施例１）
製造例１で作成した熱可塑性樹脂組成物（Ａ）を単軸押出機（φ＝２０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝２５）を用いて、２８０℃でコートハンガータイプＴダイ（幅１５０ｍｍ）から溶融押出を行い、温度１１０℃の冷却ロール上に吐出して、厚さ１００μｍのフィルムを作製した。次に作成したフィルムを、二軸延伸機（東洋精機製作所製ＴＹＰＥ  ＥＸ４）を用いて、ＭＤ方向の延伸倍率が２．０倍となるように、延伸温度１３０℃（即ち熱可塑性樹脂組成物（Ａ）のＴｇ＋７℃）で自由端一軸延伸して、厚さ７０ｕｍの位相差フィルム（ＦＡ−１）を得た。位相差フィルム（ＦＡ−１）の物性を表−１に示す。
【００８２】
（実施例２）
製造例２で作成した熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）を用い、実施例１と同様にして厚さ１５０μｍのフィルムを作成した。次に作成したフィルムを、二軸延伸機（東洋精機製作所製ＴＹＰＥ  ＥＸ４）を用いて、ＭＤ方向の延伸倍率が２．０倍、ＴＤ方向の延伸倍率が１．５倍となるように、延伸温度１３０℃（即ち熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）のＴｇ＋９℃）で逐次二軸延伸して、厚さ５３ｕｍの位相差フィルム（ＦＢ−１）を得た。位相差フィルム（ＦＢ−１）の物性を表−１に示す。
【００８３】
（実施例３）
製造例４で作成した熱可塑性樹脂組成物（Ｄ）を用い、実施例１と同様にして厚さ１５０μｍのフィルムを作成した。次に作成したフィルムを、二軸延伸機（東洋精機製作所製ＴＹＰＥ  ＥＸ４）を用いて、ＭＤ方向の延伸倍率が２．５倍、ＴＤ方向の延伸倍率が１．０倍となるように、延伸温度１３０℃（熱可塑性樹脂組成物（Ｉ）のＴｇ＋９℃）で固定端二軸延伸して、厚さ６０ｕｍの位相差フィルム（ＦＤ−１）を得た。位相差フィルム（ＦＤ−１）の物性を表−１に示す。
【００８４】
（実施例４）
製造例７で作成した熱可塑性樹脂組成物（Ｇ）を用い、実施例１と同様にして厚さ１５０μｍのフィルムを作成した。次に作成したフィルムを、二軸延伸機（東洋精機製作所製ＴＹＰＥ  ＥＸ４）を用いて、ＭＤ方向の延伸倍率が１．０倍、ＴＤ方向の延伸倍率が２．０倍となるように、延伸温度１４２℃（熱可塑性樹脂組成物（Ｇ）のＴｇ＋９℃）で固定端二軸延伸して、厚さ６０ｕｍの位相差フィルム（ＦＦ−１）を得た。位相差フィルム（ＦＦ−１）の物性を表−１に示す。
【００８５】
（比較例１）
製造例３で作成した熱可塑性樹脂（Ｃ）を用い、実施例１０と同様にして厚さ１００μｍのフィルムを作成した。次に作成したフィルムを、二軸延伸機（東洋精機製作所製ＴＹＰＥ  ＥＸ４）を用いて、ＭＤ方向の延伸倍率が２．０倍となるように、延伸温度１３３℃（熱可塑性樹脂組成物（Ｊ）のＴｇ＋５℃）で自由端一軸延伸して、厚さ７０ｕｍの位相差フィルム（ＦＣ−１）を得た。位相差フィルム（ＦＣ−１）の物性を表−１に示す。
【００８６】
（比較例２）
製造例５で作成した熱可塑性樹脂組成物（Ｋ）を用い、実施例１０と同様にして厚さ１００μｍのフィルムを作成した。次に作成したフィルムを、二軸延伸機（東洋精機製作所製ＴＹＰＥ  ＥＸ４）を用いて、ＭＤ方向の延伸倍率が１．５倍となるように、延伸温度１３０℃（熱可塑性樹脂組成物（Ｋ）のＴｇ＋５℃）で自由端一軸延伸して、厚さ８１ｕｍの延伸フィルム（ＦＫ−１）を得た。位相差フィルム（ＦＥ−１）の物性を表−１に示す。
【００８７】
（比較例３）
製造例６で作成した熱可塑性樹脂（Ｆ）をプレス成形機により２５０℃でプレス成形を試みたが、流動性に乏しくフィルムを得ることが出来なかった。熱可塑性樹脂（Ｆ）の分子量測定を試みたところ、測定溶媒であるクロロホルムへの不溶成分が発生していたことから、高分子間で架橋反応が発生し、一部がゲル化していたものと推定される。
【００８８】
【表１】
2010262253.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００８９】
本発明の負の位相差フィルムは、従来の位相差フィルムと同様に、液晶表示装置（ＬＣＤ）をはじめとする画像表示装置に幅広く使用できる。この位相差フィルムの使用により、画像表示装置における表示特性を改善できる。