(57)【要約】【課題】  電極部材とセパレータとが一体化されたセルアセンブリが複数積層されてなる燃料電池モジュールを、簡便に製造する方法を提供する。【解決手段】  燃料電池モジュール８の製造方法を、セパレータ４のシール部材配置部４Ａに、接着性を有するソリッドゴムの未架橋物からなる枠状の外側分割体６０を形成することにより、外側仮組付体６１を作製すると共に、電極部材３の周縁部に、該未架橋物からなる枠状の内側分割体６２を形成することにより、内側仮組付体６３を作製する予備作製工程と、内側仮組付体６３を外側仮組付体６１の枠内に嵌め込むことにより、セルアセンブリ仮組付体６４を作製する合体工程と、複数のセルアセンブリ仮組付体６４を積層させたセルアセンブリ積層体６５を、成形型７の型内に配置する部材配置工程と、成形型７を加圧、加熱し、該未架橋物を架橋させる一体化工程と、を有するように構成する。【選択図】  図８
2010244690.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有する電極部材と、
該電極部材に積層して配置され、該電極部材の厚さ方向一面が当接する電極部材配置部と、該電極部材配置部の面方向外側に配置される枠状のシール部材配置部と、を有するセパレータと、
該シール部材配置部に配置され、ソリッドゴムの架橋物からなり、該電極部材の周縁部を該周縁部の形状に沿って封止し、該電極部材と該セパレータとを一体化するシール部材と、
を備えるセルアセンブリが複数積層されてなる燃料電池モジュールの製造方法であって、
前記セパレータの前記シール部材配置部に、接着性を有する前記ソリッドゴムの未架橋物からなる枠状の外側分割体を形成することにより、外側仮組付体を作製すると共に、前記電極部材の前記周縁部に、該未架橋物からなる枠状の内側分割体を形成することにより、内側仮組付体を作製する予備作製工程と、
該内側仮組付体を該外側仮組付体の枠内に嵌め込むことにより、セルアセンブリ仮組付体を作製する合体工程と、
複数の該セルアセンブリ仮組付体を積層させたセルアセンブリ積層体を、成形型の型内に配置する部材配置工程と、
該成形型を加圧、加熱し、該未架橋物を架橋させることにより、
該外側分割体と該内側分割体とを一体化し前記シール部材を形成し、該シール部材で該電極部材の該周縁部を封止し、該シール部材で該電極部材と該セパレータとを一体化することにより、該セルアセンブリ仮組付体から前記セルアセンブリを作製すると共に、
該シール部材で積層方向に隣接する該セルアセンブリ仮組付体同士を一体化することにより、該セルアセンブリ積層体から前記燃料電池モジュールを作製する一体化工程と、
を有することを特徴とする燃料電池モジュールの製造方法。
【請求項２】
電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有する電極部材と、
該電極部材に積層して配置され、該電極部材の厚さ方向一面が当接する電極部材配置部と、該電極部材配置部の面方向外側に配置される枠状のシール部材配置部と、を有するセパレータと、
該シール部材配置部に配置され、ソリッドゴムの架橋物からなり、該電極部材の周縁部を該周縁部の形状に沿って封止し、該電極部材と該セパレータとを一体化するシール部材と、
を備えるセルアセンブリが複数積層されてなる燃料電池モジュールの製造方法であって、
前記セパレータの前記シール部材配置部に、接着性を有する前記ソリッドゴムの未架橋物からなる枠状のシール部材予備成形体を形成することにより、シール部材仮組付体を作製する予備作製工程と、
前記電極部材を、該シール部材仮組付体の枠内に嵌め込むことにより、セルアセンブリ仮組付体を作製する合体工程と、
複数の該セルアセンブリ仮組付体を積層させたセルアセンブリ積層体を、成形型の型内に配置する部材配置工程と、
該成形型を加圧、加熱し、該未架橋物を架橋させることにより、
該シール部材予備成形体から前記シール部材を形成し、該シール部材で該電極部材の前記周縁部を封止し、該シール部材で該電極部材と該セパレータとを一体化することにより、該セルアセンブリ仮組付体から前記セルアセンブリを作製すると共に、
該シール部材で積層方向に隣接する該セルアセンブリ仮組付体同士を一体化することにより、該セルアセンブリ積層体から前記燃料電池モジュールを作製する一体化工程と、
を有することを特徴とする燃料電池モジュールの製造方法。
【請求項３】
前記電極部材は、周縁部の少なくとも一部に、厚さ方向断面形状における段差部を有し、
前記予備作製工程において、前記シール部材予備成形体を、該段差部に沿う形状の型対称段差部を枠内面に有するように形成する請求項２に記載の燃料電池モジュールの製造方法。
【請求項４】
前記セルアセンブリ仮組付体は、前記電極部材の厚さ方向に貫通し、酸化剤ガス、燃料ガス、冷却液のいずれかが流れる貫通孔を有し、
前記一体化工程において該貫通孔に前記未架橋物が流れ込まないように、前記部材配置工程において該貫通孔に詰め物を配置し、
該一体化工程において、前記燃料電池モジュールを作製した後に、該詰め物を取り除く請求項１ないし請求項３のいずれかに記載の燃料電池モジュールの製造方法。
【請求項５】
前記膜電極接合体の前記厚さ方向両面に配置されている一対の前記多孔質層のうち、
該膜電極接合体の厚さ方向一面に配置されている該多孔質層は、ガス拡散層と、該ガス拡散層よりも気孔率または平均気孔径が大きいガス流路層と、の少なくとも一方を有し、
該膜電極接合体の厚さ方向他面に配置されている該多孔質層は、ガス拡散層と、該ガス拡散層よりも気孔率または平均気孔径が大きいガス流路層と、の少なくとも一方を有する請求項１ないし請求項４のいずれかに記載の燃料電池モジュールの製造方法。
【請求項６】
請求項１ないし請求項５のいずれかに記載の燃料電池モジュールの製造方法により作製された複数の前記燃料電池モジュールを、前記電極部材の厚さ方向に積層することにより、燃料電池を作製する燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電極部材とセパレータとが一体化されたセルアセンブリが複数積層されてなる燃料電池モジュールの製造方法、および燃料電池の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ガスの電気化学反応により電気を発生させる燃料電池は、発電効率が高く、排出されるガスがクリーンで環境に対する影響が極めて少ない。なかでも固体高分子型燃料電池は、比較的低温で作動させることができ、大きな出力密度を有する。このため、発電用、自動車用電源等、種々の用途が期待されている。
【０００３】
固体高分子型燃料電池では、膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ）等をセパレータで挟持したセルが発電単位となる。ＭＥＡは、電解質となる高分子膜（電解質膜）と、電解質膜の厚さ方向両面に配置された一対の電極触媒層（燃料極（アノード）触媒層、酸素極（カソード）触媒層）と、からなる。一対の電極触媒層の表面には、さらにガス拡散層が配置されている。燃料極側には水素等の燃料ガスが、酸素極側には酸素や空気等の酸化剤ガスがそれぞれ供給される。供給されたガスと電解質と電極触媒層との三相界面における電気化学反応により、発電が行われる。固体高分子型燃料電池は、上記セルを多数積層したセル積層体を、セル積層方向の両端に配置したエンドプレート等により締め付けて構成される。
【０００４】
セル積層体の周縁部には、ガスや水等の流路となるマニホールドが形成されている。各々の電極に供給されるガスが混合すると、発電効率が低下する等の問題が生じる。また、電解質膜は、水を含んだ状態でプロトン導電性を有する。このため、作動時には、電解質膜を湿潤状態に保つ必要がある。したがって、ガスの混合や漏れを防止すると共に、セル内を湿潤状態に保持するために、ＭＥＡやマニホールドの周縁部にはシール部材が配置されている（例えば、特許文献１、２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００８−１２３８８３号公報
【特許文献２】特表２００１−５１０９３２号公報
【特許文献３】特開２００５−４７２６２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１、２によると、ＭＥＡおよびガス拡散層等からなる電極部材の周縁部に、シール部材の液状ゴムを射出成形することにより、電極部材とシール部材とを一体化させている。
【０００７】
しかしながら、このような従来の方法では、以下の三つの問題がある。第一に、シール部材の機械的強度が低い。従来は、シール部材として、シリコーンゴム等の液状ゴムを使用している。液状ゴムは低分子量のものが多い。このため、架橋後の引張り強さが小さい。また、伸びも小さいため、水分等による電解質膜の伸縮に追従しにくい。また、シリコーンゴムは、接着性および耐酸性が充分ではない。よって、シール部材のシール性や耐久性が問題となる。
【０００８】
第二に、液状ゴムを使用した場合には、成形時に液状ゴムが多孔質層へ含浸し過ぎるおそれがある。すなわち、電極部材の周縁部に液状ゴムを流し込んで成形する場合、液状ゴムはガス拡散層等の多孔質層へ含浸する。この場合、液状ゴムの含浸量を制御することは難しい。このため、液状ゴムが含浸し過ぎた部位では、ガスの流れが阻害され、その分だけ発電性能が低下してしまう。
【０００９】
第三に、射出成形の際、液状ゴムの射出圧により、電極部材の位置ずれが生じるおそれがある。加えて、電解質膜が変形するおそれがある。電解質膜は、薄い高分子膜である。このため、射出成形時に液状ゴムの流れに押されて電解質膜が偏るおそれがある。電解質膜が変形すると、所望の発電性能を得にくくなる。
【００１０】
また、特許文献１によると、電極部材とセパレータとをシール部材により一体化したセルアセンブリを多数積層することにより、固体高分子型燃料電池を製造している。しかし、積層時において、セルアセンブリの位置決めは容易ではない。また、セルアセンブリを所定位置に維持しながら、多数積層する作業は難しい。このように、固体高分子型燃料電池の組み立てには、多くの手間と時間がかかるのが現状である。つまり、生産性が悪い。
【００１１】
本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、電極部材とセパレータとが一体化されたセルアセンブリが複数積層されてなる燃料電池モジュールを、簡便に製造する方法を提供することを課題とする。また、製造された燃料電池モジュールから、燃料電池を簡便に製造する方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
（１）上記課題を解決するため、本発明の燃料電池モジュールの第一の製造方法は、電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有する電極部材と、該電極部材に積層して配置され、該電極部材の厚さ方向一面が当接する電極部材配置部と、該電極部材配置部の面方向外側に配置される枠状のシール部材配置部と、を有するセパレータと、該シール部材配置部に配置され、ソリッドゴムの架橋物からなり、該電極部材の周縁部を該周縁部の形状に沿って封止し、該電極部材と該セパレータとを一体化するシール部材と、を備えるセルアセンブリが複数積層されてなる燃料電池モジュールの製造方法であって、前記セパレータの前記シール部材配置部に、接着性を有する前記ソリッドゴムの未架橋物からなる枠状の外側分割体を形成することにより、外側仮組付体を作製すると共に、前記電極部材の前記周縁部に、該未架橋物からなる枠状の内側分割体を形成することにより、内側仮組付体を作製する予備作製工程と、該内側仮組付体を該外側仮組付体の枠内に嵌め込むことにより、セルアセンブリ仮組付体を作製する合体工程と、複数の該セルアセンブリ仮組付体を積層させたセルアセンブリ積層体を、成形型の型内に配置する部材配置工程と、該成形型を加圧、加熱し、該未架橋物を架橋させることにより、該外側分割体と該内側分割体とを一体化し前記シール部材を形成し、該シール部材で該電極部材の該周縁部を封止し、該シール部材で該電極部材と該セパレータとを一体化することにより、該セルアセンブリ仮組付体から前記セルアセンブリを作製すると共に、該シール部材で積層方向に隣接する該セルアセンブリ仮組付体同士を一体化することにより、該セルアセンブリ積層体から前記燃料電池モジュールを作製する一体化工程と、を有することを特徴とする（請求項１に対応）。
【００１３】
本明細書における「ソリッドゴム」は、「液状ゴム」に対する表現であり、常温で固体であって混練可能なゴムを意味する。すなわち、本発明の燃料電池モジュール（以下、適宜「モジュール」と略称する）の第一の製造方法によると、液状ゴムではなく、常温で固体のゴムを使用する。このため、ソリッドゴムの未架橋物を使用して、予めセルアセンブリ仮組付体を作製しておくことができる。これにより、セルアセンブリ仮組付体を複数積層させて、一体成形することにより、燃料電池モジュールを簡便に製造することができる。
【００１４】
また、液状ゴムを使用しないため、上述した三つの問題は解消される。すなわち、液状ゴムと比較して、ソリッドゴムの引張り強さ、伸びは大きい。また、多孔質層への含浸量を調整する必要はない。また、液状ゴムの射出圧により、電極部材の位置ずれや、電解質膜の変形が生じるおそれもない。
【００１５】
また、一体化工程において、電極部材の周縁部は、ソリッドゴムの架橋物からなるシール部材により封止される。電極部材とシール部材とは、ソリッドゴムの接着力により、強固に接着されている。また、液状ゴムと比較して、ソリッドゴムの引張り強さ、伸びは大きい。このため、電極部材の周縁部におけるシール性は高い。また、シール部材が電解質膜の伸縮に追従しやすい。このように、本発明の燃料電池モジュールの第一の製造方法によると、シール部位の耐久性が高い燃料電池モジュールを製造することができる。
【００１６】
また、本発明の燃料電池モジュールの第一の製造方法によると、予備作製工程において、セパレータとそのシール部材配置部に形成された枠状の外側分割体とを有する外側仮組付体と、電極部材とその周縁部に形成された枠状の内側分割体とを有する内側仮組付体と、を作製する。そして、合体工程において、内側仮組付体を外側仮組付体の枠内に嵌め込むことにより、セルアセンブリ仮組付体を作製する。すなわち、合体工程では、外側分割体の位置を基準にして、内側仮組付体を配置することができる。つまり、外側分割体と内側分割体とが合体するように、内側仮組付体を配置すればよい。これにより、電極部材の位置決めを容易に行うことができる。並びに、電極部材が、内側分割体および外側分割体により固定される。また、セパレータも、内側分割体および外側分割体により固定される。このため、セルアセンブリ仮組付体を積層させる際に、電極部材、セパレータが位置ずれしにくい。
【００１７】
また、本発明の燃料電池モジュールの第一の製造方法によると、セルアセンブリ仮組付体を積層させたセルアセンブリ積層体全体を加圧、加熱することにより、未架橋物（内側分割体および外側分割体）を架橋させる。このため、セルアセンブリ仮組付体を一つずつ架橋する場合と比較して、トータルの架橋時間を短縮することができる。よって、燃料電池モジュールの生産性が向上する。このように、本発明の燃料電池モジュールの第一の製造方法によると、構成部材の位置決めが容易であると共に、構成部材の位置ずれを抑制することができる。したがって、燃料電池モジュールを、簡便かつ効率よく製造することができる。
【００１８】
また、製造された燃料電池モジュールを積層させて、エンドプレート等を介して締結するだけで、燃料電池を容易に組み立てることができる。また、必要に応じて、組立後の燃料電池から、所望の燃料電池モジュールを、個別に取り出すことが可能である。このため、燃料電池の点検、修理が容易になる。
【００１９】
（２）また、本発明の燃料電池モジュールの第二の製造方法は、電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有する電極部材と、該電極部材に積層して配置され、該電極部材の厚さ方向一面が当接する電極部材配置部と、該電極部材配置部の面方向外側に配置される枠状のシール部材配置部と、を有するセパレータと、該シール部材配置部に配置され、ソリッドゴムの架橋物からなり、該電極部材の周縁部を該周縁部の形状に沿って封止し、該電極部材と該セパレータとを一体化するシール部材と、を備えるセルアセンブリが複数積層されてなる燃料電池モジュールの製造方法であって、前記セパレータの前記シール部材配置部に、接着性を有する前記ソリッドゴムの未架橋物からなる枠状のシール部材予備成形体を形成することにより、シール部材仮組付体を作製する予備作製工程と、前記電極部材を、該シール部材仮組付体の枠内に嵌め込むことにより、セルアセンブリ仮組付体を作製する合体工程と、複数の該セルアセンブリ仮組付体を積層させたセルアセンブリ積層体を、成形型の型内に配置する部材配置工程と、該成形型を加圧、加熱し、該未架橋物を架橋させることにより、該シール部材予備成形体から前記シール部材を形成し、該シール部材で該電極部材の前記周縁部を封止し、該シール部材で該電極部材と該セパレータとを一体化することにより、該セルアセンブリ仮組付体から前記セルアセンブリを作製すると共に、該シール部材で積層方向に隣接する該セルアセンブリ仮組付体同士を一体化することにより、該セルアセンブリ積層体から前記燃料電池モジュールを作製する一体化工程と、を有することを特徴とする（請求項２に対応）。
【００２０】
本発明の燃料電池モジュールの第二の製造方法においても、上記（１）で述べた本発明の第一の製造方法と同様に、液状ゴムではなく、常温で固体のゴムを使用する。このため、ソリッドゴムの未架橋物を使用して、予めセルアセンブリ仮組付体を作製しておくことができる。これにより、セルアセンブリ仮組付体を複数積層させて、一体成形することにより、燃料電池モジュールを簡便に製造することができる。また、液状ゴムを使用しないため、上述した三つの問題は解消される。さらに、製造された燃料電池モジュールにおいて、シール部位の耐久性は高い。
【００２１】
また、本発明の燃料電池モジュールの第二の製造方法によると、予備作製工程において、セパレータとそのシール部材配置部に形成された枠状のシール部材予備成形体とを有するシール部材仮組付体を作製する。そして、合体工程において、電極部材を、シール部材仮組付体の枠内に嵌め込むことにより、セルアセンブリ仮組付体を作製する。すなわち、合体工程では、シール部材予備成形体の位置を基準にして、電極部材を配置することができる。これにより、電極部材の位置決めを容易に行うことができる。並びに、電極部材が、シール部材予備成形体により固定される。また、セパレータも、シール部材予備成形体により固定される。このため、セルアセンブリ仮組付体を積層させる際に、電極部材、セパレータが位置ずれしにくい。
【００２２】
また、本発明の燃料電池モジュールの第二の製造方法によると、セルアセンブリ仮組付体を積層させたセルアセンブリ積層体全体を加圧、加熱することにより、未架橋物（シール部材予備成形体）を架橋させる。このため、セルアセンブリ仮組付体を一つずつ架橋する場合と比較して、トータルの架橋時間を短縮することができる。よって、燃料電池モジュールの生産性が向上する。このように、本発明の燃料電池モジュールの第二の製造方法によると、構成部材の位置決めが容易であると共に、構成部材の位置ずれを抑制することができる。したがって、燃料電池モジュールを、簡便かつ効率よく製造することができる。
【００２３】
（３）好ましくは、上記（２）の構成において、前記電極部材は、周縁部の少なくとも一部に、厚さ方向断面形状における段差部を有し、前記予備作製工程において、前記シール部材予備成形体を、該段差部に沿う形状の型対称段差部を枠内面に有するように形成する構成とする方がよい（請求項３に対応）。
【００２４】
本構成のシール部材予備成形体は、枠内面に、電極部材の段差部に沿う形状の型対称段差部を有する。よって、シール部材予備成形体（シール部材）を分割することなく、電極部材の周縁部の形状に沿うように形成することができる。本構成は、例えば、シール部材の薄膜化により、シール部材予備成形体を分割して形成するのが難しい場合等に好適である。また、本構成によると、合体工程において、シール部材予備成形体の型対称段差部と電極部材の段差部とが当接するように、シール部材仮組付体の枠内に電極部材を収容するだけで、電極部材の位置決めを容易に行うことができる。よって、本構成によると、燃料電池モジュールを、より簡便に製造することができる。
【００２５】
（４）好ましくは、上記（１）ないし（３）のいずれかの構成において、前記セルアセンブリ仮組付体は、前記電極部材の厚さ方向に貫通し、酸化剤ガス、燃料ガス、冷却液のいずれかが流れる貫通孔を有し、前記一体化工程において該貫通孔に前記未架橋物が流れ込まないように、前記部材配置工程において該貫通孔に詰め物を配置し、該一体化工程において、前記燃料電池モジュールを作製した後に、該詰め物を取り除く構成とする方がよい（請求項４に対応）。
【００２６】
セルアセンブリを構成するシール部材には、酸化剤ガス、燃料ガス、冷却液の流路となる連通孔が複数形成されている。シール部材は、一体化工程において、セルアセンブリ仮組付体のソリッドゴムの未架橋物（外側分割体および内側分割体、あるいはシール部材予備成形体）を架橋することにより、形成される。よって、セルアセンブリ仮組付体は、シール部材の連通孔に対応する貫通孔を有する。本構成によると、部材配置工程において、予め当該貫通孔に詰め物を配置することにより、一体化工程において加圧された際に、ソリッドゴムの未架橋物が、当該貫通孔に流れ込むのを抑制することができる。また、架橋後に、当該詰め物を取り除くことにより、所定の形状、大きさの連通孔を形成することができる。
【００２７】
（５）好ましくは、上記（１）ないし（４）のいずれかの構成において、前記膜電極接合体の前記厚さ方向両面に配置されている一対の前記多孔質層のうち、該膜電極接合体の厚さ方向一面に配置されている該多孔質層は、ガス拡散層と、該ガス拡散層よりも気孔率または平均気孔径が大きいガス流路層と、の少なくとも一方を有し、該膜電極接合体の厚さ方向他面に配置されている該多孔質層は、ガス拡散層と、該ガス拡散層よりも気孔率または平均気孔径が大きいガス流路層と、の少なくとも一方を有する構成とする方がよい（請求項５に対応）。
【００２８】
膜電極接合体（ＭＥＡ）の厚さ方向両面に配置されている各々の多孔質層の構成は、同じであっても、異なっていてもよい。本構成によると、一対の多孔質層は、各々、ガス拡散層およびガス流路層の少なくとも一方を有する。ガス拡散層は、供給されたガスを厚さ方向に拡散させて、隣接する電極触媒層の全面にガスを供給する役割を果たす。また、ガス流路層は、隣接するセパレータを介して供給されたガスを、ＭＥＡあるいはガス拡散層に供給する役割を果たす。つまり、ガス流路層は、主としてガスを所定方向に流す役割を果たす。このため、ガスの流れの圧力損失を低減すると共に、排水性を高めることができるように、ガス流路層の気孔率は、ガス拡散層の気孔率よりも大きくなっている。あるいは、ガス流路層の平均気孔径は、ガス拡散層の平均気孔径よりも大きくなっている。ここで、平均気孔径は、気孔径の個数平均径である。例えば、多孔質層を気孔率または平均気孔径の異なる二層により構成すると、ＭＥＡの厚さ方向一面あるいは他面の全面に、万遍なくガスを供給することができる。
【００２９】
（６）また、本発明の燃料電池の製造方法は、上記（１）ないし（５）のいずれかの構成の燃料電池モジュールの製造方法により作製された複数の前記燃料電池モジュールを、前記電極部材の厚さ方向に積層することにより、燃料電池を作製することを特徴とする（請求項６に対応）。
【００３０】
上記本発明の二つの製造方法により製造された燃料電池モジュールは、セルアセンブリが複数積層されてなる。このため、燃料電池モジュールを積層させて、エンドプレート等を介して締結するだけで、燃料電池を容易に組み立てることができる。したがって、本発明の燃料電池の製造方法によると、これまで組立時に必要であった手間や時間を削減することができ、燃料電池の生産性が向上する。
【発明の効果】
【００３１】
本発明によると、セルアセンブリが複数積層されてなる燃料電池モジュールを、簡便に製造することができる。また、製造された燃料電池モジュールを使用して、燃料電池を簡便に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３２】
【図１】第一実施形態の燃料電池モジュールの製造方法により製造された燃料電池モジュールを備える燃料電池の斜視図である。
【図２】同モジュールの斜視図である。
【図３】同モジュールを構成するセルアセンブリの分解斜視図である。
【図４】図２のＩＶ−ＩＶ断面図である。
【図５】内側仮組付体と外側仮組付体との合体前の状態における断面図である。
【図６】内側仮組付体と外側仮組付体との合体後の状態における断面図である。
【図７】第一実施形態の燃料電池モジュールの製造方法に用いられる成形型の型開き状態における断面図である。
【図８】同成形型の型締め状態における断面図である。
【図９】第二実施形態の燃料電池モジュールの製造方法により製造された燃料電池モジュールの断面図である。
【図１０】電極部材とシール部材仮組付体との合体前の状態における断面図である。
【図１１】電極部材とシール部材仮組付体との合体後の状態における断面図である。
【図１２】第二実施形態の燃料電池モジュールの製造方法に用いられる成形型の型開き状態における断面図である。
【図１３】同成形型の型締め状態における断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３３】
以下、本発明の燃料電池モジュールの製造方法、および燃料電池の製造方法の実施形態について説明する。
【００３４】
＜第一実施形態＞
［燃料電池の構成］
まず、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法により製造された燃料電池モジュールを備える燃料電池の構成について説明する。図１に、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法により製造された燃料電池モジュールを備える燃料電池の斜視図を示す。図１に示すように、燃料電池１は、モジュール８が三つ積層されて構成されている。モジュール８は、セルアセンブリ２が五つ積層されて構成されている。
【００３５】
燃料電池１は、固体高分子型燃料電池である。モジュール８の積層方向両端には、一対のエンドプレート１３、１４が配置されている。一対のエンドプレート１３、１４は、ステンレス鋼製であって矩形板状を呈している。エンドプレート１３には、四辺に沿って、空気（酸化剤ガス）を供給する空気供給孔１０ａ、空気を排出する空気排出孔１０ｂ、水素（燃料ガス）を供給する水素供給孔１１ａ、水素を排出する水素排出孔１１ｂ、冷却水を供給する冷却水供給孔１２ａ、冷却水を排出する冷却水排出孔１２ｂ、が形成されている。各々の孔１０ａ、１０ｂ、１１ａ、１１ｂ、１２ａ、１２ｂに対応するように、セルアセンブリ２（モジュール８）にも、後述するように複数の連通孔が形成されている。これにより、燃料電池１のモジュール８の積層方向には、空気、水素、冷却水の流路が各々貫設されている。
【００３６】
［燃料電池モジュールの構成］
次に、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法により製造された燃料電池モジュールの構成について説明する。図２に、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法により製造された燃料電池モジュールの斜視図を示す。図３に、同モジュールを構成するセルアセンブリの分解斜視図を示す。図４に、図２のＩＶ−ＩＶ断面図を示す。図２〜図４に示すように、モジュール８は、セルアセンブリ２が五つ積層されてなる。セルアセンブリ２は、電極部材３と、セパレータ４と、シール部材５と、を備えている。
【００３７】
電極部材３は、ＭＥＡ３０と、アノード多孔質層３１と、カソード多孔質層３２と、を備えている。ＭＥＡ３０は、電解質膜３００と、アノード触媒層３０１と、カソード触媒層３０２と、からなる。
【００３８】
電解質膜３００は、全フッ素系スルホン酸膜であり、矩形薄板状を呈している。アノード触媒層３０１は、矩形薄板状を呈し、電解質膜３００の上面を覆うように配置されている。アノード触媒層３０１は、白金を担持したカーボン粒子を含む。カソード触媒層３０２は、アノード触媒層３０１と同様の構成を有し、電解質膜３００の下面を覆うように配置されている。
【００３９】
アノード多孔質層３１は、ガス拡散層３１０とガス流路層３１１とを備えている。ガス拡散層３１０は、カーボンペーパー製であり、矩形薄板状を呈している。ガス拡散層３１０は、ＭＥＡ３０のアノード触媒層３０１の上面に配置されている。ガス拡散層３１０の気孔率は、約６０％である。ガス流路層３１１は、焼結発泡金属製であり、矩形薄板状を呈している。ガス流路層３１１は、ガス拡散層３１０の上面に配置されている。ガス流路層３１１の気孔率は、約７０〜８０％である。ガス拡散層３１０は、ＭＥＡ３０と略相似形状を呈している。ガス拡散層３１０はＭＥＡ３０よりも小さい。つまり、ガス拡散層３１０の面積は、ＭＥＡ３０の面積より小さい。このため、ガス拡散層３１０の周縁部は、ＭＥＡ３０の周縁部よりも、内側に配置されている。また、ガス流路層３１１は、ガス拡散層３１０と略相似形状を呈している。ガス流路層３１１の面積は、ガス拡散層３１０の面積より小さい。このため、ガス流路層３１１の周縁部は、ガス拡散層３１０の周縁部よりも、内側に配置されている。
【００４０】
カソード多孔質層３２は、ガス拡散層３２０とガス流路層３２１とを備えている。ガス拡散層３２０は、ガス拡散層３１０と同様の構成を有し、ＭＥＡ３０のカソード触媒層３０２の下面に配置されている。ガス拡散層３２０は、ＭＥＡ３０と略相似形状を呈している。ガス拡散層３２０はＭＥＡ３０よりも大きい。つまり、ガス拡散層３２０の面積は、ＭＥＡ３０の面積より大きい。このため、ガス拡散層３２０の周縁部は、ＭＥＡ３０の周縁部よりも、外側に配置されている。ガス流路層３２１は、ガス流路層３１１と同様の構成を有し、ガス拡散層３２０の下面に配置されている。ガス流路層３２１は、ＭＥＡ３０と略相似形状を呈している。ガス流路層３２１の面積は、ＭＥＡ３０の面積より小さい。このため、ガス流路層３２１の周縁部は、ＭＥＡ３０の周縁部よりも、内側に配置されている。なお、ガス流路層３１１の形状、面積は、ガス流路層３２１の形状、面積と、同じである。このため、上方から見て、ガス流路層３１１およびガス流路層３２１の周縁部は、揃っている。
【００４１】
セパレータ４は、矩形板状を呈し、電極部材３の下方に積層されて配置されている。セパレータ４は、上から順に、カソードプレート４０と、中間プレート４１と、アノードプレート４２と、が積層されてなる。カソードプレート４０、中間プレート４１、アノードプレート４２は、いずれもステンレス鋼製である。カソードプレート４０は、ガス流路層３２１の下面と接するよう配置されている。アノードプレート４２は、セルアセンブリ２の下方に積層されている別のセルアセンブリ２の上面と接している。セパレータ４を構成する各プレート４０、４１、４２には、各々、複数の連通孔が形成されている。これにより、セパレータ４の内部には、空気、水素、冷却水の流路が形成されている。
【００４２】
また、図３、図４に示すように、カソードプレート４０の上面には、シール部材配置部４Ａと、電極部材配置部４Ｂと、が区画されている。電極部材配置部４Ｂは、矩形状を呈している。シール部材配置部４Ａは、矩形枠状を呈している。シール部材配置部４Ａは、電極部材配置部４Ｂの面方向（水平方向）外側に配置されている。電極部材配置部４Ｂには、ガス流路層３２１が配置されている。
【００４３】
シール部材５は、矩形枠状を呈し、セパレータ４のシール部材配置部４Ａに配置されている。シール部材５は、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）をゴム成分とするソリッドゴムの架橋物からなる。シール部材５は、電極部材３の周縁部を被覆すると共に、当接するセパレータ４のカソードプレート４０、アノードプレート４２と接着されている。シール部材５には、四辺に沿って、連通孔５０ａ、５０ｂ、５１ａ、５１ｂ、５２ａ、５２ｂが形成されている。連通孔５０ａは空気供給孔１０ａと、連通孔５０ｂは空気排出孔１０ｂと、連通孔５１ａは水素供給孔１１ａと、連通孔５１ｂは水素排出孔１１ｂと、連通孔５２ａは冷却水供給孔１２ａと、連通孔５２ｂは冷却水排出孔１２ｂと、それぞれ対応している。最上層のセルアセンブリ２におけるシール部材５の上面には、各連通孔５０ａ、５０ｂ、５１ａ、５１ｂ、５２ａ、５２ｂを囲むように凸部５３が形成されている。凸部５３は、モジュール８を積層して燃料電池１を組み立てる際に、積層方向の締結力により押圧され変形する。これにより、各連通孔５０ａ、５０ｂ、５１ａ、５１ｂ、５２ａ、５２ｂの周囲にシールラインが形成され、空気、水素、冷却水の漏れが抑制される。
【００４４】
［燃料電池モジュールの製造方法］
次に、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法について説明する。本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法は、予備作製工程と、合体工程と、部材配置工程と、一体化工程と、を有している。なお、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法は、本発明の燃料電池モジュールの第一の製造方法に含まれる。
【００４５】
まず、予備作製工程について説明する。本工程においては、後出の図５に示すように、セパレータ４のシール部材配置部４Ａに、枠状の外側分割体６０を形成することにより、外側仮組付体６１を作製すると共に、電極部材３の周縁部に、枠状の内側分割体６２を形成することにより、内側仮組付体６３を作製する。以下、後出図５を参照しながら説明する。
【００４６】
第一に、外側仮組付体６１を予備成形する。まず、所定の予備成形型に、セパレータ４を配置する。次に、外側分割体６０を、セパレータ４のシール部材配置部４Ａに配置する。外側分割体６０は、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの未架橋物からなる。型締め後、予備成形型を、外側分割体６０が架橋しない程度の温度に加熱する。すると、外側分割体６０とセパレータ４とが接着する。これにより、セパレータ４のシール部材配置部４Ａに、枠状の外側分割体６０が形成されてなる外側仮組付体６１を得る。
【００４７】
第二に、内側仮組付体６３を予備成形する。まず、所定の予備成形型に、予め作製しておいた電極部材３を配置する。電極部材３は、周縁部に、厚さ方向断面形状における段差部３Ａを有する。次に、内側分割体６２を、電極部材３の段差部３Ａに沿うように配置する。内側分割体６２は、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの未架橋物からなる。内側分割体６２は、予め所定の形状に形成されている。ガス拡散層３２０の厚さ方向端面は、内側分割体６２に被覆されずに表出している。型締め後、予備成形型を、内側分割体６２が架橋しない程度の温度に加熱する。すると、内側分割体６２と電極部材３とが接着する。これにより、電極部材３の周縁部に、枠状の内側分割体６２が形成されてなる内側仮組付体６３を得る。
【００４８】
次に、合体工程について説明する。図５に、内側仮組付体と外側仮組付体との合体前の状態における断面図を示す。図６に、内側仮組付体と外側仮組付体との合体後の状態における断面図を示す。本工程においては、内側仮組付体６３を外側仮組付体６１の枠内に嵌め込むことにより、セルアセンブリ仮組付体６４を作製する。
【００４９】
まず、外側仮組付体６１を、外側分割体６０を上にして配置する。次に、外側仮組付体６１の枠内に、内側仮組付体６３を配置する。この状態において、セパレータ４の電極部材配置部４Ｂには、電極部材３のガス流路層３２１が当接している。また、内側分割体６２と外側分割体６０とは、合体している。これにより、セルアセンブリ仮組付体６４を得る。また、図６に示すように、セルアセンブリ仮組付体６４は、電極部材３の厚さ方向に貫通する貫通孔６４０を有する。
【００５０】
次に、部材配置工程について説明する。図７に、成形型の型開き状態における断面図を示す。図８に、成形型の型締め状態における断面図を示す。
【００５１】
本工程においては、前工程（合体工程）において作製したセルアセンブリ仮組付体６４を積層したセルアセンブリ積層体６５を、成形型７内に配置する。図７に示すように、成形型７は、第一成形型７０と第二成形型７１とを備えている。
【００５２】
まず、積層するセルアセンブリ仮組付体６４の貫通孔６４０に、各々、詰め物６６を充填する。詰め物６６は、フッ素樹脂からなる。次に、当該セルアセンブリ仮組付体６４を積層して、セルアセンブリ積層体６５を作製する。続いて、第二成形型７１の内側に、セルアセンブリ積層体６５を配置する。その後、第一成形型７０と第二成形型７１とを合わせて型締めする。
【００５３】
次に、一体化工程について説明する。本工程においては、型締め状態のまま、成形型７を加圧、加熱して、未架橋物を架橋させる（前出図８参照）。当該加熱により、外側分割体６０と内側分割体６２とが一体化して、シール部材５が形成される。形成されたシール部材５で、電極部材３の周縁部が封止されると共に、シール部材５で電極部材３とセパレータ４とが一体化する。これにより、セルアセンブリ仮組付体６４からセルアセンブリ２が作製される。また、シール部材５で積層方向に隣接するセルアセンブリ仮組付体６４同士を一体化することにより、セルアセンブリ積層体６５からモジュール８が作製される。脱型した後、詰め物６６を取り除くことにより、モジュール８を得る。
【００５４】
［燃料電池の製造方法］
次に、本実施形態の燃料電池の製造方法について、前出図１を参照しながら説明する。まず、モジュール８を、電極部材３の厚さ方向に三つ積層する。次に、積層方向の両端に、エンドプレート１３、１４を各々配置する。エンドプレート１３、１４を、積層されたモジュール８に対して、積層方向両端から所定の締結力が負荷されるように締結して、燃料電池１を得る。
【００５５】
［作用効果］
次に、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法、および燃料電池の製造方法の作用効果について説明する。本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法によると、シール部材５は、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの架橋物からなる。ソリッドゴムを使用するため、予め、その未架橋物からなるセルアセンブリ仮組付体６４を作製しておくことができる。したがって、セルアセンブリ仮組付体６４を積層させて、一体成形することにより、モジュール８を簡便かつ効率よく製造することができる。
【００５６】
また、ソリッドゴムを使用するため、液状ゴムを使用して射出成形する場合に生じる問題はない。すなわち、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法によると、液状ゴムの含浸量を調整するための特別な処理は必要ない。また、液状ゴムの射出圧により電解質膜３００が変形するおそれもない。
【００５７】
また、シール部材５の引張り強さ、伸びは大きい。したがって、シール部材５は、電解質膜３００の伸縮に追従しやすいと共に、耐久性に優れる。また、接着剤を使用しなくても、シール部材５と、電極部材３およびセパレータ４と、を強固に接着することができる。さらに、シール部材５の接着性は、燃料電池１の作動環境においても低下しにくい。このため、作動時において、シール部材５による良好なシール性が確保される。このように、本実施形態の燃料電池の製造方法によると、長期間に亘り安定して作動する燃料電池１を製造することができる。
【００５８】
また、ＭＥＡ３０の面積はガス拡散層３１０の面積より大きい。よって、仮に、ガス拡散層３１０の端部が、シール部材５により充分に被覆されていなくても、ＭＥＡ３０、およびＭＥＡ３０の周縁部を被覆するシール部材５が障壁となり、ガス拡散層３２０の端面へのガスのリークを阻止することができる。
【００５９】
また、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法によると、合体工程において、外側分割体６０の位置を基準にして、内側仮組付体６３を配置することができる。つまり、外側分割体６０と内側分割体６２とが合体するように、内側仮組付体６３を配置すればよい。これにより、電極部材３の位置決めを容易に行うことができる。並びに、電極部材３が、内側分割体６２および外側分割体６０により固定される。また、セパレータ４も、内側分割体６２および外側分割体６０により固定される。このため、セルアセンブリ仮組付体６４を積層させる際に、電極部材３、セパレータ４が位置ずれしにくい。また、外側分割体６０と内側分割体６２とを合体させて、シール部材５とする。シール部材５を、二つの分割体で構成することにより、電極部材３の周縁部の形状に沿うようにシール部材５を作製しやすい。
【００６０】
また、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法によると、セルアセンブリ仮組付体６４を積層させたセルアセンブリ積層体６５全体を加圧、加熱することにより、未架橋物（内側分割体６２および外側分割体６０）を架橋させる。このため、セルアセンブリ仮組付体６４を一つずつ架橋する場合と比較して、トータルの架橋時間を短縮することができる。よって、モジュール８の生産性が高い。このように、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法によると、電極部材３、セパレータ４の位置決めが容易であると共に、これらの位置ずれを抑制することができる。したがって、モジュール８を、簡便かつ効率よく製造することができる。
【００６１】
また、本実施形態の燃料電池の製造方法によると、モジュール８を積層させるだけで、燃料電池１を容易に組み立てることができる。したがって、本実施形態の燃料電池の製造方法によると、燃料電池１の生産性を、向上させることができる。また、燃料電池１から、必要に応じて、モジュール８を個別に取り出すことができる。よって、燃料電池１の点検、修理が容易である。
【００６２】
＜第二実施形態＞
本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法、および燃料電池の製造方法と、第一実施形態の燃料電池モジュールの製造方法、および燃料電池の製造方法と、の相違点は、電極部材の周縁部の形状に沿うように、シール部材予備成形体を一体的に形成する点である。したがって、ここでは相違点を中心に説明する。
【００６３】
まず、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法により製造された燃料電池モジュールの構成について説明する。図９に、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法により製造された燃料電池モジュールの断面図を示す。なお、図９中、図４と対応する部位については、同じ符号で示す。図９に示すように、モジュール８は、セルアセンブリ２が五つ積層されてなる。セルアセンブリ２は、電極部材３と、セパレータ４と、シール部材５と、を備えている。
【００６４】
電極部材３は、ＭＥＡ３０と、ガス拡散層３１０およびガス流路層３１１（アノード多孔質層３１）と、ガス拡散層３２０およびガス流路層３２１（カソード多孔質層３２）と、からなる。ここで、ガス拡散層３１０、３２０の形状、面積は、いずれもＭＥＡ３０の形状、面積と同じである。このため、上方から見て、ガス拡散層３１０、３２０の周縁部は、ＭＥＡ３０の周縁部と、揃っている。一方、ガス流路層３１１およびガス流路層３２１は、ＭＥＡ３０と略相似形状を呈している。アノード側のガス流路層３１１の面積は、ＭＥＡ３０の面積より小さい。このため、ガス流路層３１１の周縁部は、ＭＥＡ３０およびガス拡散層３１０、３２０の周縁部よりも、内側に配置されている。反対に、カソード側のガス流路層３２１の面積は、ＭＥＡ３０の面積より大きい。このため、ガス流路層３２１の周縁部は、ＭＥＡ３０およびガス拡散層３１０、３２０の周縁部よりも、外側に配置されている。このように、電極部材３の周縁部における厚さ方向（上下方向）断面は、下方から上方に向かって外側に張り出す階段状を呈する。つまり、電極部材３は、周縁部に、厚さ方向断面形状における段差部３Ａを有する。
【００６５】
セパレータ４は、電極部材３の下方に積層されて配置されている。セパレータ４は、上から順に、アノードプレート４２と、中間プレート４１と、カソードプレート４０と、が積層されてなる。アノードプレート４２は、ガス流路層３１１の下面と接するよう配置されている。カソードプレート４０は、セルアセンブリ２の下方に積層されている別のセルアセンブリ２の上面と接している。また、アノードプレート４２の上面には、シール部材配置部４Ａと、電極部材配置部４Ｂと、が区画されている。電極部材配置部４Ｂは、矩形状を呈している。シール部材配置部４Ａは、矩形枠状を呈している。シール部材配置部４Ａは、電極部材配置部４Ｂの面方向（水平方向）外側に配置されている。電極部材配置部４Ｂには、ガス流路層３１１が配置されている。
【００６６】
シール部材５は、矩形枠状を呈し、セパレータ４のシール部材配置部４Ａに配置されている。シール部材５は、電極部材３の周縁部を被覆すると共に、セパレータ４の上面を被覆している。
【００６７】
次に、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法について説明する。本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法は、予備作製工程と、合体工程と、部材配置工程と、一体化工程と、を有している。なお、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法は、本発明の燃料電池モジュールの第二の製造方法に含まれる。
【００６８】
まず、予備作製工程について説明する。本工程においては、後出の図１０に示すように、セパレータ４のシール部材配置部４Ａに、枠状のシール部材予備成形体６８を形成することにより、シール部材仮組付体６９を作製する。以下、後出図１０を参照しながら説明する。
【００６９】
ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの未架橋物を、射出成形することにより、シール部材予備成形体６８を形成する。まず、所定の予備成形型に、セパレータ４を配置する。次に、予備成形型を型締めする。型締め状態においては、シール部材予備成形体６８の形状に対応するように、キャビティが区画される。続いて、ソリッドゴムの未架橋物を、射出成形機から、キャビティ内に注入する。それから、予備成形型を脱型して、シール部材仮組付体６９を得る。図１０に示すように、シール部材予備成形体６８の枠内面は、上方から下方に向かって内側に張り出す階段状を呈する。つまり、シール部材予備成形体６８の枠内面には、電極部材３の段差部３Ａに沿う形状の型対称段差部６７が形成されている。
【００７０】
次に、合体工程について説明する。図１０に、電極部材とシール部材仮組付体との合体前の状態における断面図を示す。図１１に、電極部材とシール部材仮組付体との合体後の状態における断面図を示す。本工程においては、電極部材３を、シール部材仮組付体６９の枠内に嵌め込むことにより、セルアセンブリ仮組付体６４を作製する。
【００７１】
まず、シール部材仮組付体６９を、シール部材予備成形体６８を上にして配置する。次に、シール部材仮組付体６９の枠内に、予め作製しておいた電極部材３を配置する。この状態において、電極部材３の周縁部の段差部３Ａは、シール部材予備成形体６８の型対称段差部６７に、面接触している。また、セパレータ４の電極部材配置部４Ｂには、電極部材３のガス流路層３１１が当接している。これにより、セルアセンブリ仮組付体６４を得る。また、図１１に示すように、セルアセンブリ仮組付体６４は、電極部材３の厚さ方向に貫通する貫通孔６４０を有する。
【００７２】
次に、部材配置工程について説明する。図１２に、成形型の型開き状態における断面図を示す。図１３に、成形型の型締め状態における断面図を示す。
【００７３】
本工程においては、前工程（合体工程）において作製したセルアセンブリ仮組付体６４を積層したセルアセンブリ積層体６５を、成形型７内に配置する。図１２に示すように、成形型７は、第一成形型７０と第二成形型７１とを備えている。
【００７４】
まず、積層するセルアセンブリ仮組付体６４の貫通孔６４０に、各々、詰め物６６を充填する。詰め物６６は、フッ素樹脂からなる。次に、当該セルアセンブリ仮組付体６４を積層して、セルアセンブリ積層体６５を作製する。続いて、第二成形型７１の内側に、セルアセンブリ積層体６５を配置する。その後、第一成形型７０と第二成形型７１とを合わせて型締めする。
【００７５】
次に、一体化工程について説明する。本工程においては、型締め状態のまま、成形型７を加圧、加熱して、未架橋物を架橋させる（前出図１３参照）。当該加熱により、シール部材予備成形体６８からシール部材５が形成される。形成されたシール部材５で、電極部材３の周縁部が封止されると共に、電極部材３とセパレータ４とが一体化される。これにより、セルアセンブリ仮組付体６４からセルアセンブリ２が作製される。また、シール部材５で積層方向に隣接するセルアセンブリ仮組付体６４同士を一体化することにより、セルアセンブリ積層体６５からモジュール８が作製される。脱型した後、詰め物６６を取り除くことにより、モジュール８を得る。
【００７６】
本実施形態の燃料電池の製造方法は、第一実施形態の燃料電池の製造方法と、同様である。したがって、ここでは説明を割愛する。
【００７７】
本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法、および燃料電池の製造方法は、構成が共通する部分については、第一実施形態の燃料電池モジュールの製造方法、および燃料電池の製造方法と、同様の作用効果を有する。
【００７８】
また、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法によると、シール部材予備成形体６８を分割することなく、電極部材３の周縁部の形状に沿うように一体的に形成する。したがって、例えば、シール部材５の薄膜化により、シール部材予備成形体６８を分割して作製するのが難しい場合等に好適である。
【００７９】
また、合体工程において、シール部材予備成形体６８の型対称段差部６７と、電極部材３の段差部３Ａと、が当接するように、シール部材仮組付体６９の枠内に電極部材３を収容するだけで、電極部材３の位置決めを行うことができる。並びに、電極部材３が、シール部材予備成形体６８により固定される。また、セパレータ４も、シール部材予備成形体６８により固定される。このため、セルアセンブリ仮組付体６４を積層させる際に、電極部材３、セパレータ４が位置ずれしにくい。このように、本実施形態の燃料電池モジュールの製造方法によると、燃料電池モジュールを簡便かつ効率よく製造することができる。
【００８０】
＜その他＞
以上、本発明の燃料電池モジュールの製造方法、および燃料電池の製造方法の実施の形態について説明した。しかしながら、実施の形態は上記形態に限定されるものではない。当業者が行いうる種々の変形的形態、改良的形態で実施することも可能である。
【００８１】
すなわち、燃料電池モジュールを構成する各部材の材質、形状、大きさ等は、上記実施形態に限定されるものではない。例えば、上記実施形態では、セパレータを三層構造とした。しかし、セパレータの構造はこれに限定されるものではない。また、電解質膜として、全フッ素系スルホン酸膜の他、全フッ素系ホスホン酸膜、全フッ素系カルボン酸膜、あるいは炭化水素系の高分子膜を使用してもよい。また、上記実施形態では、一対の多孔質層を、各々、気孔率の異なるガス拡散層とガス流路層とから構成した。この場合、両層の気孔率、面積、形状、厚さ等は、適宜決定すればよい。また、一対の多孔質層を、各々、平均気孔径の異なるガス拡散層とガス流路層とから構成してもよい。また、一対の多孔質層の構成は、同じであっても、異なっていてもよい。例えば、以下（１）、（２）のように、異なる構成の多孔質層を有する電極部材と、セパレータと、を積層してセルアセンブリを構成してもよい。
【００８２】
（１）［ガス流路層／ガス拡散層／ＭＥＡ／ガス流路層／セパレータ］
本構成の電極部材によると、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されるガス拡散層と、該ガス拡散層の厚さ方向一面に配置され該ガス拡散層よりも気孔率または平均気孔径が大きいガス流路層と、からなる。また、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されるガス流路層からなる。
【００８３】
（２）［ガス流路層／ガス拡散層／ＭＥＡ／ガス拡散層／セパレータ］
本構成の電極部材によると、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されるガス拡散層と、該ガス拡散層の厚さ方向一面に配置され該ガス拡散層よりも気孔率または平均気孔径が大きいガス流路層と、からなる。また、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されるガス拡散層からなる。
【００８４】
また、上記実施形態では、説明の便宜上、燃料電池モジュールを三つ積層して、燃料電池を構成した。また、各燃料電池モジュールを、セルアセンブリを五つずつ積層して構成した。しかし、燃料電池モジュールおよびそれを構成するセルアセンブリの積層数は、上記実施形態に限定されるものではない。
【００８５】
また、上記第一実施形態では、内側分割体と外側分割体とを合体させて、シール部材を形成した。この場合、シール部位に要求される特性に応じて、未架橋物の厚さや材質を調整するとよい。例えば、シール部位ごとに材質の違うゴムを使用してもよい。また、上記第一実施形態のように、内側分割体は、電極部材の周縁部の全面を覆っていなくても構わない（つまり、周縁部の一部が表出していてもよい）。勿論、内側分割体が、電極部材の周縁部の全面を覆っていてもよい。また、内側分割体は、セパレータのシール部材配置部に当接していなくてもよい。すなわち、合体後に形成されるシール部材が、電極部材の周縁部の全面を封止し、かつ、電極部材とセパレータとを接着していればよい。
【００８６】
また、上記第二実施形態では、シール部材予備成形体を射出成形により作製した。しかし、シール部材予備成形体の作製方法は、射出成形に限定されるものではない。例えば、プレス成形等により作製してもよい。以下、シール部材について、詳細に説明する。
【００８７】
［シール部材］
本発明の燃料電池モジュールの製造方法において、シール部材として用いることができるのは、接着性を有するソリッドゴムである。なかでも、架橋物の抗張積が、１５００ＭＰａ・％以上のものが望ましい。「抗張積」は、引張り強さと破断伸びとの積［引張り強さ（ＭＰａ）×破断伸び（％）］である。抗張積が大きいほど、破断に要するエネルギーが大きいことを示す。本明細書では、引張り強さ、破断伸びとして、ＪＩＳ  Ｋ６２５１（２００４）に準じて測定された値を採用する。引張り強さ、破断伸びの測定は、ダンベル状５号形試験片を使用して行うものとする。また、未架橋物のムーニー粘度が、８０℃で４０Ｍ［４０ＭＬ（１＋４）８０℃］以上のものが望ましい。ムーニー粘度としては、ＪＩＳ  Ｋ６３００−１（２００１）に準じて測定された値を採用する。
【００８８】
具体的には、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）等のゴム成分を含むソリッドゴムが挙げられる。また、架橋物（シール部材）のタイプＡデュロメータ硬さは、５０以上であることが望ましい。タイプＡデュロメータ硬さとは、ＪＩＳ  Ｋ６２５３（２００６）に規定されているタイプＡデュロメータにより測定された硬さである。
【００８９】
例えば、以下の（Ａ）〜（Ｄ）を含むゴム組成物は、低温で架橋が可能であり、架橋物のシール性および接着信頼性が高いという点で好適である。（Ａ）エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）から選ばれる一種以上のゴム成分。（Ｂ）１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる架橋剤。（Ｃ）架橋助剤。（Ｄ）レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる接着成分。
【００９０】
架橋剤（Ｂ）は、１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる。このような有機過酸化物としては、パーオキシケタール、パーオキシエステル、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート等が挙げられる。なかでも、１３０℃程度の温度で架橋しやすく、架橋剤を加えて混練したゴム組成物の取扱性にも優れるという理由から、１時間半減期温度が１００℃以上のパーオキシケタールおよびパーオキシエステルの少なくとも一種を採用することが望ましい。特に、１時間半減期温度が１１０℃以上のものが好適である。
【００９１】
パーオキシケタールとしては、例えば、ｎ−ブチル４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、２，２−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、２，２−ジ（４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキシル）プロパン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）−２−メチルシクロヘキサン等が挙げられる。また、パーオキシエステルとしては、例えば、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート等が挙げられる。これらのうち、架橋剤の保管が容易であるという理由から、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシアセテートが好適である。
【００９２】
架橋反応を充分に進行させるため、架橋剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して１重量部以上とすることが望ましい。また、調製したゴム組成物の保管安定性を考慮して、５重量部以下とすることが望ましい。
【００９３】
次に、架橋助剤（Ｃ）は、上記架橋剤（Ｂ）の種類に応じて適宜選択すればよい。架橋助剤としては、例えば、マレイミド化合物、トリアリルシアヌレート（ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）、トリメチロールプロパントリメタクリレート（ＴＭＰＴ）等が挙げられる。なかでも、架橋速度がより速くなるという理由から、マレイミド化合物を用いることが望ましい。この場合、架橋反応を充分に進行させるため、架橋助剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して０．１重量部以上とすることが望ましい。一方、架橋助剤の配合量が多く架橋速度が速くなり過ぎると、接着力の低下を招くため、架橋助剤の配合量は、３重量部以下とすることが望ましい。
【００９４】
次に、接着成分（Ｄ）は、レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる。すなわち、接着成分としては、レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物だけでもよく、シランカップリング剤だけでもよい。レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の両方を含む場合には、接着力がより向上する。
【００９５】
レゾルシノール系化合物としては、例えば、レゾルシン、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂、レゾルシン・ホルムアルデヒド（ＲＦ）樹脂等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂が好適である。変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂としては、例えば、次の一般式（１）〜（３）で表されるものが挙げられる。特に、一般式（１）で表されるものが好適である。
【化１】
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【化２】
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【化３】
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【００９６】
所望の接着力を得るため、レゾルシノール系化合物の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して、０．１重量部以上とすることが望ましい。０．５重量部以上とするとより好適である。また、過剰な配合はゴムの物性低下を招くため、レゾルシノール系化合物の配合量は１０重量部以下とすることが望ましい。５重量部以下とするとより好適である。
【００９７】
メラミン系化合物としては、例えば、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物、ヘキサメチレンテトラミン等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。これらは、架橋の際の加熱下で分解し、ホルムアルデヒドを系に供給する。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物が好適である。ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物としては、例えば、以下の一般式（４）で表されるものが好適である。特に、一般式（４）中、ｎ＝１の化合物が４３〜４４重量％、ｎ＝２の化合物が２７〜３０重量％、ｎ＝３の化合物が２６〜３０重量％の混合物が好適である。
【化４】
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【００９８】
上記レゾルシノール系化合物とメラミン系化合物との配合比は、重量比で、１：０．５〜１：２の範囲が望ましい。１：０．７７〜１：１．５の範囲がより好適である。レゾルシノール系化合物に対するメラミン系化合物の配合比が０．５未満の場合、ゴムの引張り強さ、伸び等が若干低下する傾向がみられる。反対に、メラミン系化合物の配合比が２を超えると、接着力が飽和する。このため、それ以上の配合は、コストアップにつながる。
【００９９】
シランカップリング剤は、官能基としてエポキシ基、アミノ基、ビニル基等を有する化合物群の中から、接着性等を考慮して適宜選択すればよい。例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル−トリス（２−メトキシエトキシ）シラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、Ｎ−２（アミノエチル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシランおよびＮ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。なかでも、エポキシ基を有する化合物群から選ばれる一種以上を用いると、接着力が向上すると共に、燃料電池の作動環境においても、接着力が低下しにくい。具体的には、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等が好適である。
【０１００】
所望の接着力を得るため、シランカップリング剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して、０．５重量部以上とすることが望ましい。２重量部以上とするとより好適である。また、過剰な配合はゴムの物性低下を招き、加工性も低下するおそれがある。このため、シランカップリング剤の配合量は１０重量部以下とすることが望ましい。６重量部以下とするとより好適である。
【０１０１】
ゴム組成物は、上記（Ａ）〜（Ｄ）の他、通常ゴム用の添加剤として用いられる各種添加剤を含んでいてもよい。例えば、補強剤としてカーボンブラックを含むことが望ましい。カーボンブラックのグレードは、特に限定されるものではなく、ＳＡＦ級、ＩＳＡＦ級、ＨＡＦ級、ＭＡＦ級、ＦＥＦ級、ＧＰＦ級、ＳＲＦ級、ＦＴ級、ＭＴ級等から適宜選択すればよい。所望の耐久性を得るため、カーボンブラックの配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して３０重量部以上とすることが望ましい。なお、混練のしやすさ、成形加工性等を考慮して、カーボンブラックの配合量は１５０重量部以下とすることが望ましい。
【０１０２】
また、他の添加剤としては、軟化剤、可塑剤、老化防止剤、粘着付与剤、加工助剤等が挙げられる。軟化剤としては、プロセスオイル、潤滑油、パラフィン、流動パラフィン、ワセリン等の石油系軟化剤、ヒマシ油、アマニ油、ナタネ油、ヤシ油等の脂肪油系軟化剤、トール油、サブ、蜜ロウ、カルナバロウ、ラノリン等のワックス類、リノール酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ラウリン酸等が挙げられる。軟化剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して４０重量部程度までとするとよい。また、可塑剤としては、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）等の有機酸誘導体、リン酸トリクレジル等のリン酸誘導体が挙げられる。可塑剤の配合量は、軟化剤と同様、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して４０重量部程度までとするとよい。また、老化防止剤としては、フェノール系、イミダゾール系、ワックス等が挙げられ、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して０．５〜１０重量部程度配合するとよい。
【０１０３】
ゴム組成物は、上記（Ａ）〜（Ｄ）および必要に応じて各種添加剤を混合して調製することができる。例えば、架橋剤（Ｂ）、架橋助剤（Ｃ）、接着成分（Ｄ）以外の各材料を予備混合した後、８０〜１４０℃で数分間混練する。混練物を冷却した後、架橋剤（Ｂ）、架橋助剤（Ｃ）、接着成分（Ｄ）を追加して、オープンロール等のロール類を用い、ロール温度４０〜７０℃で５〜３０分間混練して調製することができる。なお、接着成分（Ｄ）は、予備混合の段階で配合しても構わない。
【符号の説明】
【０１０４】
１：燃料電池
１０ａ：空気供給孔  １０ｂ：空気排出孔  １１ａ：水素供給孔  １１ｂ：水素排出孔
１２ａ：冷却水供給孔  １２ｂ：冷却水排出孔  １３、１４：エンドプレート
２：セルアセンブリ
３：電極部材  ３０：ＭＥＡ  ３１：アノード多孔質層  ３２：カソード多孔質層
３００：電解質膜  ３０１：アノード触媒層  ３０２：カソード触媒層
３１０、３２０：ガス拡散層  ３１１、３２１：ガス流路層  ３Ａ：段差部
４：セパレータ  ４Ａ：シール部材配置部  ４Ｂ：電極部材配置部
４０：カソードプレート  ４１：中間プレート  ４２：アノードプレート
５：シール部材
５０ａ、５０ｂ、５１ａ、５１ｂ、５２ａ、５２ｂ：連通孔  ５３：凸部
６０：外側分割体  ６１：外側仮組付体  ６２：内側分割体  ６３：内側仮組付体
６４：セルアセンブリ仮組付体  ６５：セルアセンブリ積層体  ６６：詰め物
６７：型対称段差部  ６８：シール部材予備成形体  ６９：シール部材仮組付体
６４０：貫通孔
７：成形型  ７０：第一成形型  ７１：第二成形型
８：モジュール
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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