(57)【要約】【課題】  電極部材とセパレータとがシール部材により一体化されてなる燃料電池用セルアセンブリを、液状ゴムを使用せずに、簡便かつ短時間に製造する方法を提供する。【解決手段】  燃料電池用セルアセンブリの製造方法を、電極部材３とセパレータ４と接着性を有するソリッドゴムの未架橋物からなる枠状のシール部材予備成形体６とを予め所定の形状に作製する予備作製工程と、電極部材３とセパレータ４とシール部材予備成形体６とを、押圧部材７２を有する成形型７の型内に配置し、電極部材３の厚さ方向他面を押圧部材７２により押圧しながら成形型７の型締めを行う部材配置工程と、成形型７を加圧、加熱して、該未架橋物を架橋させることにより、シール部材５で、電極部材３の周縁部を封止し、かつ電極部材３とセパレータ４とを一体化する一体化工程と、を有するよう構成する。【選択図】  図１２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有する電極部材と、
該電極部材に積層して配置され、該電極部材の厚さ方向一面が当接する電極部材配置部と、該電極部材配置部の面方向外側に配置される枠状のシール部材配置部と、を有するセパレータと、
該シール部材配置部に配置され、ソリッドゴムの架橋物からなり、該電極部材の周縁部を該周縁部の形状に沿って封止し、該電極部材と該セパレータとを一体化するシール部材と、
を備える燃料電池用セルアセンブリの製造方法であって、
前記電極部材と、前記セパレータと、接着性を有する前記ソリッドゴムの未架橋物からなる枠状のシール部材予備成形体と、を予め所定の形状に作製する予備作製工程と、
該シール部材予備成形体の枠内に該電極部材が収容されるように、かつ前記電極部材配置部に該電極部材の前記厚さ方向一面が当接するように、該電極部材と該セパレータと該シール部材予備成形体とを、押圧部材を有する成形型の型内に配置し、該電極部材の厚さ方向他面を該押圧部材により押圧しながら該成形型の型締めを行う部材配置工程と、
該成形型を加圧、加熱して、該未架橋物を架橋させることにより、前記シール部材で、該電極部材の前記周縁部を封止し、かつ該電極部材と該セパレータとを一体化する一体化工程と、
を有することを特徴とする燃料電池用セルアセンブリの製造方法。
【請求項２】
前記シール部材予備成形体は、厚さ方向に分割された第一分割体と第二分割体とを有し、
前記予備作製工程において、前記セパレータの前記シール部材配置部に該第一分割体が形成されてなる第一仮組付体と、該第二分割体と、前記電極部材と、を各々予め所定の形状に作製し、
前記部材配置工程において、該第一仮組付体と該第二分割体とを合体して形成される該シール部材予備成形体および該セパレータと、該電極部材とを、前記成形型の型内に配置する請求項１に記載の燃料電池用セルアセンブリの製造方法。
【請求項３】
前記シール部材予備成形体は、枠状の外側分割体と、該外側分割体よりも小さい枠状の内側分割体と、を有し、
前記予備作製工程において、前記電極部材の前記周縁部に該内側分割体が形成されてなる内側仮組付体と、該外側分割体と、前記セパレータと、を各々予め所定の形状に作製し、
前記部材配置工程において、該内側仮組付体と該外側分割体とを合体して形成される該シール部材予備成形体および該電極部材と、該セパレータとを、前記成形型の型内に配置する請求項１に記載の燃料電池用セルアセンブリの製造方法。
【請求項４】
前記電極部材は、周縁部の少なくとも一部に、厚さ方向断面形状における段差部を有し、
前記予備作製工程において、前記シール部材予備成形体を、該段差部に沿う形状の型対称段差部を枠内面に有するように作製する請求項１に記載の燃料電池用セルアセンブリの製造方法。
【請求項５】
前記成形型は、さらに、前記押圧部材を突出可能に収容する凹部を有する基型と、該押圧部材と該凹部底面との間に介装され該押圧部材を弾性的に支持する弾性部材と、を有し、
前記部材配置工程において、該成形型の型締めの際、該弾性部材の弾性力を利用して、該押圧部材が前記電極部材の前記厚さ方向他面を押圧する請求項１ないし請求項４のいずれかに記載の燃料電池用セルアセンブリの製造方法。
【請求項６】
前記弾性部材は、ばね部材である請求項５に記載の燃料電池用セルアセンブリの製造方法。
【請求項７】
前記膜電極接合体の前記厚さ方向両面に配置されている一対の前記多孔質層のうち、
該膜電極接合体の厚さ方向一面に配置されている該多孔質層は、ガス拡散層と、該ガス拡散層よりも気孔率または平均気孔径が大きいガス流路層と、の少なくとも一方を有し、
該膜電極接合体の厚さ方向他面に配置されている該多孔質層は、ガス拡散層と、該ガス拡散層よりも気孔率または平均気孔径が大きいガス流路層と、の少なくとも一方を有する請求項１ないし請求項６のいずれかに記載の燃料電池用セルアセンブリの製造方法。
【請求項８】
請求項１ないし請求項７のいずれかに記載の燃料電池用セルアセンブリの製造方法により作製された複数の前記燃料電池用セルアセンブリを、前記電極部材の厚さ方向に積層することにより、燃料電池を作製する燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電極部材とセパレータとが一体化された燃料電池用セルアセンブリの製造方法、および燃料電池の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ガスの電気化学反応により電気を発生させる燃料電池は、発電効率が高く、排出されるガスがクリーンで環境に対する影響が極めて少ない。なかでも固体高分子型燃料電池は、比較的低温で作動させることができ、大きな出力密度を有する。このため、発電用、自動車用電源等、種々の用途が期待されている。
【０００３】
固体高分子型燃料電池では、膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ）等をセパレータで挟持したセルが発電単位となる。ＭＥＡは、電解質となる高分子膜（電解質膜）と、電解質膜の厚さ方向両面に配置された一対の電極触媒層（燃料極（アノード）触媒層、酸素極（カソード）触媒層）と、からなる。一対の電極触媒層の表面には、さらにガス拡散層が配置されている。燃料極側には水素等の燃料ガスが、酸素極側には酸素や空気等の酸化剤ガスがそれぞれ供給される。供給されたガスと電解質と電極触媒層との三相界面における電気化学反応により、発電が行われる。固体高分子型燃料電池は、上記セルを多数積層したセル積層体を、セル積層方向の両端に配置したエンドプレート等により締め付けて構成される。
【０００４】
セル積層体の周縁部には、ガスや水等の流路となるマニホールドが形成されている。各々の電極に供給されるガスが混合すると、発電効率が低下する等の問題が生じる。また、電解質膜は、水を含んだ状態でプロトン導電性を有する。このため、作動時には、電解質膜を湿潤状態に保つ必要がある。したがって、ガスの混合や漏れを防止すると共に、セル内を湿潤状態に保持するために、ＭＥＡやマニホールドの周縁部にはシール部材が配置されている（例えば、特許文献１、２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００８−１２３８８３号公報
【特許文献２】特表２００１−５１０９３２号公報
【特許文献３】特開２００５−４７２６２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１、２によると、ＭＥＡおよびガス拡散層等からなる電極部材の周縁部に、シール部材の液状ゴムを射出成形することにより、電極部材とシール部材とを一体化させている。
【０００７】
しかしながら、このような従来の方法では、以下の三つの問題がある。第一に、シール部材の機械的強度が低い。従来は、シール部材として、シリコーンゴム等の液状ゴムを使用している。液状ゴムは低分子量のものが多い。このため、架橋後の引張り強さが小さい。また、伸びも小さいため、水分等による電解質膜の伸縮に追従しにくい。また、シリコーンゴムは、接着性および耐酸性が充分ではない。よって、シール部材のシール性や耐久性が問題となる。
【０００８】
第二に、液状ゴムを使用した場合には、成形時に液状ゴムが多孔質層へ含浸し過ぎるおそれがある。すなわち、電極部材の周縁部に液状ゴムを流し込んで成形する場合、液状ゴムはガス拡散層等の多孔質層へ含浸する。この場合、液状ゴムの含浸量を制御することは難しい。このため、液状ゴムが含浸し過ぎた部位では、ガスの流れが阻害され、その分だけ発電性能が低下してしまう。
【０００９】
第三に、射出成形の際、液状ゴムの射出圧により電解質膜が変形するおそれがある。電解質膜は、薄い高分子膜である。このため、射出成形時に液状ゴムの流れに押されて電解質膜が偏るおそれがある。電解質膜が変形すると、所望の発電性能を得にくくなる。
【００１０】
本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、電極部材とセパレータとがシール部材により一体化されてなる燃料電池用セルアセンブリを、液状ゴムを使用せずに、簡便かつ短時間に製造する方法を提供することを課題とする。また、製造されたセルアセンブリから、燃料電池を製造する方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
（１）上記課題を解決するため、本発明の燃料電池用セルアセンブリの製造方法は、電解質膜と、該電解質膜の厚さ方向両面に配置される一対の電極触媒層と、からなる膜電極接合体と、該膜電極接合体の厚さ方向両面に配置される一対の多孔質層と、を有する電極部材と、該電極部材に積層して配置され、該電極部材の厚さ方向一面が当接する電極部材配置部と、該電極部材配置部の面方向外側に配置される枠状のシール部材配置部と、を有するセパレータと、該シール部材配置部に配置され、ソリッドゴムの架橋物からなり、該電極部材の周縁部を該周縁部の形状に沿って封止し、該電極部材と該セパレータとを一体化するシール部材と、を備える燃料電池用セルアセンブリの製造方法であって、前記電極部材と、前記セパレータと、接着性を有する前記ソリッドゴムの未架橋物からなる枠状のシール部材予備成形体と、を予め所定の形状に作製する予備作製工程と、該シール部材予備成形体の枠内に該電極部材が収容されるように、かつ前記電極部材配置部に該電極部材の前記厚さ方向一面が当接するように、該電極部材と該セパレータと該シール部材予備成形体とを、押圧部材を有する成形型の型内に配置し、該電極部材の厚さ方向他面を該押圧部材により押圧しながら該成形型の型締めを行う部材配置工程と、該成形型を加圧、加熱して、該未架橋物を架橋させることにより、前記シール部材で、該電極部材の前記周縁部を封止し、かつ該電極部材と該セパレータとを一体化する一体化工程と、を有することを特徴とする（請求項１に対応）。
【００１２】
本明細書における「ソリッドゴム」は、「液状ゴム」に対する表現であり、常温で固体であって混練可能なゴムを意味する。すなわち、本発明の燃料電池用セルアセンブリ（以下、適宜「セルアセンブリ」と略称する）の製造方法によると、液状ゴムではなく、常温で固体のゴムを使用する。このため、ソリッドゴムの未架橋物からなるシール部材予備成形体を、予め所定の形状に作製しておくことができる。したがって、枠状のシール部材予備成形体を、電極部材とセパレータと共に成形型内に配置して、一体成形することにより、燃料電池用セルアセンブリを、簡便かつ短時間に製造することができる。
【００１３】
また、液状ゴムを使用しないため、上述した三つの問題は解消される。すなわち、液状ゴムと比較して、ソリッドゴムの引張り強さ、伸びは大きい。また、多孔質層への含浸量を調整する必要はない。また、液状ゴムの射出圧により、電解質膜が変形するおそれもない。
【００１４】
本発明のセルアセンブリの製造方法によると、部材配置工程において、押圧部材を有する成形型を使用する。例えば、押圧部材を有しない成形型を使用して一体成形した場合、シール部材予備成形体（ソリッドゴムの未架橋物）が、加圧により流動し、変形するおそれがある。シール部材予備成形体が流動すると、電極部材の位置がずれ、電極部材の反り、割れ等の不具合が生じやすい。この点、電極部材の一方の面を、押圧部材により押圧しながら成形型の型締めを行うことにより、成形時における電極部材の位置ずれを抑制することができる。これにより、電極部材の反り、割れ等を抑制することができる。
【００１５】
また、一体化工程において、電極部材の周縁部は、ソリッドゴムの架橋物からなるシール部材により封止される。電極部材とシール部材とは、ソリッドゴムの接着力により、強固に接着されている。また、液状ゴムと比較して、ソリッドゴムの引張り強さ、伸びは大きい。このため、電極部材の周縁部におけるシール性は高い。また、シール部材が電解質膜の伸縮に追従しやすい。このように、本発明のセルアセンブリの製造方法によると、シール部位の耐久性が高い燃料電池用セルアセンブリを製造することができる。
【００１６】
また、製造された燃料電池用セルアセンブリの電極部材とセパレータとは、シール部材により一体化されている。このため、主に燃料電池用セルアセンブリを積層させるだけで、燃料電池を容易に組み立てることができる。また、必要に応じて、組立後の燃料電池から、所望のセルアセンブリを、個別に取り出すことが可能である。このため、燃料電池の点検、修理が容易になる。また、任意のセルアセンブリに不具合が生じた場合には、そのセルアセンブリだけを取り替えることも容易である。
【００１７】
（２）好ましくは、上記（１）の構成において、前記シール部材予備成形体は、厚さ方向に分割された第一分割体と第二分割体とを有し、前記予備作製工程において、前記セパレータの前記シール部材配置部に該第一分割体が形成されてなる第一仮組付体と、該第二分割体と、前記電極部材と、を各々予め所定の形状に作製し、前記部材配置工程において、該第一仮組付体と該第二分割体とを合体して形成される該シール部材予備成形体および該セパレータと、該電極部材とを、前記成形型の型内に配置する構成とする方がよい（請求項２に対応）。
【００１８】
本構成において、シール部材予備成形体は、厚さ方向に分割された第一分割体と第二分割体とを有する。シール部材予備成形体を二つの分割体を含んで構成することにより、電極部材の周縁部の厚さ方向における形状に沿うように、シール部材予備成形体を作製することができる。
【００１９】
また、シール部材予備成形体（第一分割体および第二分割体）は、接着性を有するソリッドゴムの未架橋からなる。このため、本構成によると、予備作製工程において第一分割体を有する第一仮組付体を作製し、部材配置工程において当該第一分割体の枠内に電極部材を配置することにより、電極部材の位置決めを容易に行うことができる。
【００２０】
また、第一仮組付体と第二分割体とを合体する場合も、第一分割体の位置を基準にして、第二分割体を配置すればよい。つまり、第一分割体と合体するように、第二分割体を配置すればよい。このように、本構成によると、電極部材やシール部材予備成形体（シール部材）の位置決めを、容易に行うことができる。よって、燃料電池用セルアセンブリを、効率よく製造することができる。
【００２１】
（３）好ましくは、上記（１）の構成において、前記シール部材予備成形体は、枠状の外側分割体と、該外側分割体よりも小さい枠状の内側分割体と、を有し、前記予備作製工程において、前記電極部材の前記周縁部に該内側分割体が形成されてなる内側仮組付体と、該外側分割体と、前記セパレータと、を各々予め所定の形状に作製し、前記部材配置工程において、該内側仮組付体と該外側分割体とを合体して形成される該シール部材予備成形体および該電極部材と、該セパレータとを、前記成形型の型内に配置する構成とする方がよい（請求項３に対応）。
【００２２】
本構成において、シール部材予備成形体は、面方向に分割された内側分割体と外側分割体とを有する。シール部材予備成形体（内側分割体および外側分割体）は、接着性を有するソリッドゴムの未架橋からなる。このため、本構成によると、予備作製工程において内側分割体を有する内側仮組付体を作製し、部材配置工程において当該内側分割体を外側分割体の枠内に配置することにより、電極部材の位置決めを容易に行うことができる。並びに、電極部材の位置決めと同時に、内側仮組付体の内側分割体と外側分割体とを合体することができる。すなわち、シール部材予備成形体を形成することができる。このように、本構成によると、電極部材やシール部材予備成形体（シール部材）の位置決めを、容易に行うことができる。よって、燃料電池用セルアセンブリを、効率よく製造することができる。
【００２３】
（４）好ましくは、上記（１）の構成において、前記電極部材は、周縁部の少なくとも一部に、厚さ方向断面形状における段差部を有し、前記予備作製工程において、前記シール部材予備成形体を、該段差部に沿う形状の型対称段差部を枠内面に有するように作製する構成とする方がよい（請求項４に対応）。
【００２４】
本構成のシール部材予備成形体は、枠内面に、電極部材の段差部に沿う形状の型対称段差部を有する。よって、シール部材予備成形体を、分割することなく、電極部材の周縁部の形状に沿うように配置することができる。本構成は、例えば、シール部材の薄膜化により、シール部材予備成形体を分割して作製するのが難しい場合等に好適である。
【００２５】
また、本構成によると、部材配置工程において、シール部材予備成形体の型対称段差部と電極部材の段差部とが当接するように、シール部材予備成形体の枠内に電極部材を収容するだけで、電極部材の位置決めを容易に行うことができる。よって、本構成によると、燃料電池用セルアセンブリを、効率よく製造することができる。
【００２６】
（５）好ましくは、上記（１）ないし（４）のいずれかの構成において、前記成形型は、さらに、前記押圧部材を突出可能に収容する凹部を有する基型と、該押圧部材と該凹部底面との間に介装され該押圧部材を弾性的に支持する弾性部材と、を有し、前記部材配置工程において、該成形型の型締めの際、該弾性部材の弾性力を利用して、該押圧部材が前記電極部材の前記厚さ方向他面を押圧する構成とする方がよい（請求項５に対応）。
【００２７】
型締めの際の押圧力は、電極部材が変形、破損しないように調整する必要がある。本構成によると、容易に所望の押圧力を得ることができる。
【００２８】
（６）好ましくは、上記（５）の構成において、前記弾性部材は、ばね部材である構成とする方がよい（請求項６に対応）。
【００２９】
ばね部材は、比較的安価で入手しやすい。また、ばね部材のばね定数、型開き状態に対する型締め状態の圧縮量等を調整することにより、容易に所望の押圧力を得ることができる。
【００３０】
（７）好ましくは、上記（１）ないし（６）のいずれかの構成において、前記膜電極接合体の前記厚さ方向両面に配置されている一対の前記多孔質層のうち、該膜電極接合体の厚さ方向一面に配置されている該多孔質層は、ガス拡散層と、該ガス拡散層よりも気孔率または平均気孔径が大きいガス流路層と、の少なくとも一方を有し、該膜電極接合体の厚さ方向他面に配置されている該多孔質層は、ガス拡散層と、該ガス拡散層よりも気孔率または平均気孔径が大きいガス流路層と、の少なくとも一方を有する構成とする方がよい（請求項７に対応）。
【００３１】
膜電極接合体（ＭＥＡ）の厚さ方向両面に配置されている各々の多孔質層の構成は、同じであっても、異なっていてもよい。本構成によると、一対の多孔質層は、各々、ガス拡散層およびガス流路層の少なくとも一方を有する。ガス拡散層は、供給されたガスを厚さ方向に拡散させて、隣接する電極触媒層の全面にガスを供給する役割を果たす。また、ガス流路層は、隣接するセパレータを介して供給されたガスを、ＭＥＡあるいはガス拡散層に供給する役割を果たす。つまり、ガス流路層は、主としてガスを所定方向に流す役割を果たす。このため、ガスの流れの圧力損失を低減すると共に、排水性を高めることができるように、ガス流路層の気孔率は、ガス拡散層の気孔率よりも大きくなっている。あるいは、ガス流路層の平均気孔径は、ガス拡散層の平均気孔径よりも大きくなっている。ここで、平均気孔径は、気孔径の個数平均径である。例えば、多孔質層を気孔率または平均気孔径の異なる二層により構成すると、ＭＥＡの厚さ方向一面あるいは他面の全面に、万遍なくガスを供給することができる。
【００３２】
（８）また、本発明の燃料電池の製造方法は、上記（１）ないし（７）のいずれかの構成の燃料電池用セルアセンブリの製造方法により作製された複数の前記燃料電池用セルアセンブリを、前記電極部材の厚さ方向に積層することにより、燃料電池を作製することを特徴とする（請求項８に対応）。
【００３３】
上記本発明の製造方法により製造された燃料電池用セルアセンブリは、電極部材とセパレータとがシール部材により一体化されている。このため、主に燃料電池用セルアセンブリを積層させるだけで、燃料電池を容易に組み立てることができる。したがって、本発明の燃料電池の製造方法によると、燃料電池の生産性が向上する。
【発明の効果】
【００３４】
本発明によると、電極部材とセパレータとがシール部材により一体化されてなる燃料電池用セルアセンブリを、液状ゴムを使用せずに、簡便かつ短時間に製造することができる。また、製造されたセルアセンブリを使用して、燃料電池を簡便に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】第一実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法により製造された燃料電池用セルアセンブリを備える燃料電池の斜視図である。
【図２】同セルアセンブリの斜視図である。
【図３】同セルアセンブリの分解斜視図である。
【図４】図２のＩＶ−ＩＶ断面図である。
【図５】第一仮組付体を作製する予備成形型の型開き状態における断面図である。
【図６】同予備成形型の型締め状態における断面図である。
【図７】第二分割体を作製する予備成形型の型開き状態における断面図である。
【図８】同予備成形型の型締め状態における断面図である。
【図９】電極部材を作製する予備成形型の型開き状態における断面図である。
【図１０】同予備成形型の型締め状態における断面図である。
【図１１】第一実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法に用いられる成形型の型開き状態における断面図である。
【図１２】同成形型の型締め状態における断面図である。
【図１３】第二実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法により製造された燃料電池用セルアセンブリにおける内側仮組付体の断面図である。
【図１４】同製造方法に用いられる成形型の型開き状態における断面図である。
【図１５】同成形型の型締め状態における断面図である。
【図１６】第三実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法により製造された燃料電池用セルアセンブリの斜視図である。
【図１７】同セルアセンブリの分解斜視図である。
【図１８】図１６のＸＶＩＩＩ−ＸＶＩＩＩ断面図である。
【図１９】シール部材予備成形体を作製する予備成形型の型開き状態における断面図である。
【図２０】同予備成形型の型締め状態における断面図である。
【図２１】脱型後のシール部材予備成形体の断面図である。
【図２２】第三実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法に用いられる成形型の型開き状態における断面図である。
【図２３】同成形型の型締め状態における断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００３６】
以下、本発明の燃料電池用セルアセンブリの製造方法、および燃料電池の製造方法の実施形態について説明する。
【００３７】
＜第一実施形態＞
［燃料電池の構成］
まず、本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法により製造された燃料電池用セルアセンブリを備える燃料電池の構成について説明する。図１に、本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法により製造された燃料電池用セルアセンブリを備える燃料電池の斜視図を示す。図１に示すように、燃料電池１は、セルアセンブリ２が多数積層されて構成されている。燃料電池１は、固体高分子型燃料電池である。セルアセンブリ２の積層方向両端には、一対のエンドプレート１３、１４が配置されている。一対のエンドプレート１３、１４は、ステンレス鋼製であって矩形板状を呈している。エンドプレート１３には、四辺に沿って、空気（酸化剤ガス）を供給する空気供給孔１０ａ、空気を排出する空気排出孔１０ｂ、水素（燃料ガス）を供給する水素供給孔１１ａ、水素を排出する水素排出孔１１ｂ、冷却水を供給する冷却水供給孔１２ａ、冷却水を排出する冷却水排出孔１２ｂ、が形成されている。各々の孔１０ａ、１０ｂ、１１ａ、１１ｂ、１２ａ、１２ｂに対応するように、セルアセンブリ２にも、後述するように複数の連通孔が形成されている。これにより、燃料電池１のセルアセンブリ２の積層方向には、空気、水素、冷却水の流路が各々貫設されている。
【００３８】
［燃料電池用セルアセンブリの構成］
次に、本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法により製造された燃料電池用セルアセンブリの構成について説明する。図２に、本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法により製造されたセルアセンブリの斜視図を示す。図３に、同セルアセンブリの分解斜視図を示す。図４に、図２のＩＶ−ＩＶ断面図を示す。図２〜図４に示すように、セルアセンブリ２は、電極部材３と、セパレータ４と、シール部材５と、を備えている。
【００３９】
電極部材３は、ＭＥＡ３０と、アノード多孔質層３１と、カソード多孔質層３２と、を備えている。ＭＥＡ３０は、電解質膜３００と、アノード触媒層３０１と、カソード触媒層３０２と、からなる。
【００４０】
電解質膜３００は、全フッ素系スルホン酸膜であり、矩形薄板状を呈している。アノード触媒層３０１は、矩形薄板状を呈し、電解質膜３００の上面を覆うように配置されている。アノード触媒層３０１は、白金を担持したカーボン粒子を含む。カソード触媒層３０２は、アノード触媒層３０１と同様の構成を有し、電解質膜３００の下面を覆うように配置されている。
【００４１】
アノード多孔質層３１は、ガス拡散層３１０とガス流路層３１１とを備えている。ガス拡散層３１０は、カーボンペーパー製であり、矩形薄板状を呈している。ガス拡散層３１０は、ＭＥＡ３０のアノード触媒層３０１の上面に配置されている。ガス拡散層３１０の気孔率は、約６０％である。ガス流路層３１１は、焼結発泡金属製であり、矩形薄板状を呈している。ガス流路層３１１は、ガス拡散層３１０の上面に配置されている。ガス流路層３１１の気孔率は、約７０〜８０％である。ガス拡散層３１０の形状、面積とガス流路層３１１の形状、面積とは、いずれもＭＥＡ３０の形状、面積と同じである。このため、上方から見て、ガス拡散層３１０およびガス流路層３１１の周縁部は、ＭＥＡ３０の周縁部と、揃っている。
【００４２】
カソード多孔質層３２は、ガス拡散層３２０とガス流路層３２１とを備えている。ガス拡散層３２０は、ガス拡散層３１０と同様の構成を有し、ＭＥＡ３０のカソード触媒層３０２の下面に配置されている。ガス拡散層３２０の形状、面積は、ＭＥＡ３０の形状、面積と同じである。よって、ガス拡散層３２０の周縁部は、ＭＥＡ３０の周縁部と面一に配置されている。ガス流路層３２１は、ガス流路層３１１と同様の構成を有し、ガス拡散層３２０の下面に配置されている。ガス流路層３２１は、ＭＥＡ３０と略相似形状を呈している。ガス流路層３２１の面積は、ＭＥＡ３０の面積より小さい。このため、ガス流路層３２１の周縁部は、ＭＥＡ３０の周縁部よりも、内側に配置されている。
【００４３】
セパレータ４は、矩形板状を呈し、電極部材３の下方に積層されて配置されている。セパレータ４は、上から順に、カソードプレート４０と、中間プレート４１と、アノードプレート４２と、が積層されてなる。カソードプレート４０は、ステンレス鋼製であり、ガス流路層３２１の下面と接するよう配置されている。アノードプレート４２は、セルアセンブリ２の下方に積層されている別のセルアセンブリ（図略）の上面と接している。セパレータ４を構成する各プレート４０、４１、４２には、各々、複数の連通孔が形成されている。これにより、セパレータ４の内部には、空気、水素、冷却水の流路が形成されている。
【００４４】
また、図３、図４に示すように、カソードプレート４０の上面には、シール部材配置部４Ａと、電極部材配置部４Ｂと、が区画されている。電極部材配置部４Ｂは、矩形状を呈している。シール部材配置部４Ａは、矩形枠状を呈している。シール部材配置部４Ａは、電極部材配置部４Ｂの面方向（水平方向）外側に配置されている。電極部材配置部４Ｂには、ガス流路層３２１が配置されている。
【００４５】
シール部材５は、矩形枠状を呈し、セパレータ４のシール部材配置部４Ａに配置されている。シール部材５は、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）をゴム成分とするソリッドゴムの架橋物からなる。シール部材５は、電極部材３の周縁部を被覆すると共に、セパレータ４のカソードプレート４０と接着されている。シール部材５には、四辺に沿って、連通孔５０ａ、５０ｂ、５１ａ、５１ｂ、５２ａ、５２ｂが形成されている。連通孔５０ａは空気供給孔１０ａと、連通孔５０ｂは空気排出孔１０ｂと、連通孔５１ａは水素供給孔１１ａと、連通孔５１ｂは水素排出孔１１ｂと、連通孔５２ａは冷却水供給孔１２ａと、連通孔５２ｂは冷却水排出孔１２ｂと、それぞれ対応している。シール部材５の上面には、各連通孔５０ａ、５０ｂ、５１ａ、５１ｂ、５２ａ、５２ｂを囲むように凸部５３が形成されている。凸部５３は、セルアセンブリ２を積層して燃料電池１を組み立てる際に、積層方向の締結力により押圧され変形する。これにより、各連通孔５０ａ、５０ｂ、５１ａ、５１ｂ、５２ａ、５２ｂの周囲にシールラインが形成され、空気、水素、冷却水の漏れが抑制される。
【００４６】
［燃料電池用セルアセンブリの製造方法］
次に、本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法について説明する。本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法は、予備作製工程と、部材配置工程と、一体化工程と、を有している。
【００４７】
まず、予備作製工程について説明する。図５に、第一仮組付体を作製する予備成形型の型開き状態における断面図を示す。図６に、同予備成形型の型締め状態における断面図を示す。図７に、第二分割体を作製する予備成形型の型開き状態における断面図を示す。図８に、同予備成形型の型締め状態における断面図を示す。図９に、電極部材を作製する予備成形型の型開き状態における断面図を示す。図１０に、同予備成形型の型締め状態における断面図を示す。
【００４８】
本工程においては、電極部材３、セパレータ４、および成形後にシール部材５となるシール部材予備成形体６を、所定の形状に作製する。ここで、シール部材予備成形体６は、厚さ方向に分割された第一分割体６０（図６参照）と第二分割体６１（図８参照）とからなる。第一分割体６０および第二分割体６１は、いずれもＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの未架橋物からなる。第一分割体６０は、電極部材３のガス流路層３２１の上面ラインでシール部材５を上下に二分割した時の、下方部分の形状を呈する（図４参照）。また、第二分割体６１は、同じくガス流路層３２１の上面ラインで上下に二分割した時の、上方部分の形状を呈する（図４参照）。
【００４９】
第一に、セパレータ４のシール部材配置部４Ａに第一分割体６０を形成して、第一仮組付体６２を予備成形する。図５に示すように、予備成形型８ａは、第一予備成形型８０ａと、第二予備成形型８１ａと、中型８２ａと、離型フィルム８３ａと、を備えている。中型８２ａは、第二予備成形型８１ａの上面に配置されている。中型８２ａの上面には、セパレータ４および第一分割体６０を収容する凹部８２０ａが形成されている。まず、中型８２ａの凹部８２０ａに、セパレータ４を配置する。続いて、第一分割体６０をセパレータ４のシール部材配置部４Ａに配置する。それから、離型フィルム８３ａを第一分割体６０の上面に配置する。その後、第一予備成形型８０ａと、中型８２ａおよび第二予備成形型８１ａと、を合わせて型締めする。続いて、図６に示すように、型締めされた状態で、予備成形型８ａを、第一分割体６０が架橋しない程度の温度に加熱する。すると、第一分割体６０とセパレータ４とが接着する。これにより、セパレータ４のシール部材配置部４Ａに、第一分割体６０が形成されてなる第一仮組付体６２を得る。なお、第一予備成形型８０ａと第二予備成形型８１ａとを脱型した後、第一仮組付体６２は、中型８２ａに収容された状態で、後の部材配置工程に供される。
【００５０】
第二に、第二分割体６１を予備成形する。第二分割体６１は、第一分割体６０と合体してシール部材予備成形体６を形成する。図７に示すように、予備成形型８ｂは、第一予備成形型８０ｂと、第二予備成形型８１ｂと、中型８２ｂと、離型フィルム８３ｂと、を備えている。中型８２ｂは、第一予備成形型８０ｂの下面に形成された凸部の周囲に、環装されている。中型８２ａの下面には、第二分割体６１と型対称の凹部８２０ｂが形成されている。まず、第二予備成形型８１ｂの上面に、離型フィルム８３ｂを配置する。続いて、第二分割体６１の成形材料であるソリッドゴムの未架橋物を離型フィルム８３ｂの上面に配置する。それから、第一予備成形型８０ａおよび中型８２ｂと、第二予備成形型８１ｂと、を合わせて型締めする。その後、図８に示すように、型締めされた状態で、予備成形型８ｂを加熱して、第二分割体６１を得る。なお、第一予備成形型８０ｂと第二予備成形型８１ｂとを脱型した後、第二分割体６１は、中型８２ｂと共に、後の部材配置工程に供される。
【００５１】
第三に、電極部材３を作製する。図９に示すように、予備成形型８ｃは、第一予備成形型８０ｃと、第二予備成形型８１ｃと、を備えている。第一予備成形型８０ｃの下面には、凹部８００ｃが形成されている。同様に、第二予備成形型８１ｃの上面には、凹部８１０ｃが形成されている。まず、第二予備成形型８１ｃの凹部８１０ｃに、下から順に、ガス流路層３２１、ガス拡散層３２０、ＭＥＡ３０、ガス拡散層３１０、およびガス流路層３１１を積層して配置する。続いて、第一予備成形型８０ｃと第二予備成形型８１ｃとを合わせて型締めする。それから、図１０に示すように、型締めされた状態で、予備成形型８ｃを加熱する。その後、脱型して、電極部材３を得る。
【００５２】
次に、部材配置工程について説明する。図１１に、成形型の型開き状態における断面図を示す。図１２に、成形型の型締め状態における断面図を示す。
【００５３】
本工程においては、前工程（予備作製工程）において作製した各構成部材を、成形型７内に配置する。図１１に示すように、成形型７は、第一成形型７０と、第二成形型７１と、押圧部材７２と、基型７３と、を備えている。基型７３は、第一成形型７０の下面に一体的に配置されている。基型７３の下面には、押圧部材７２を収容可能な凹部７３０が形成されている。凹部７３０の底面には、一対のばね部材７４が配置されている。ばね部材７４は、上下方向に伸縮可能である。押圧部材７２は、ステンレス鋼製であり、直方体状を呈している。押圧部材７２は、ばね部材７４により、弾性的に支持されている。
【００５４】
まず、第二成形型７１の上面に、第一仮組付体６２が収容された中型８２ａを配置する。続いて、第一分割体６０の枠内にガス流路層３２１が収容されるように、第一仮組付体６２の上面に電極部材３を配置する。次に、第二分割体６１が収容された中型８２ｂを、第一分割体６０と第二分割体６１とが合体するように、中型８２ａの上面に配置する。その後、第一成形型７０と第二成形型７１とを合わせて型締めする。図１２に示すように、型締め状態においては、第一分割体６０と第二分割体６１とが合体することにより、シール部材予備成形体６が形成されている。電極部材３の周縁部は、シール部材予備成形体６により被覆されている。また、電極部材３のガス流路層３１１の上面は、押圧部材７２により、上方から押圧されている。すなわち、電極部材３は、押圧部材７２により、セパレータ４の上面に、所定の押圧力で押し付けられる。
【００５５】
次に、一体化工程について説明する。本工程においては、型締め状態のまま、成形型７を加熱する。当該加熱により、シール部材予備成形体６が架橋して、シール部材５となる。並びに、シール部材５を介して、電極部材３とセパレータ４とが一体化される。
【００５６】
［燃料電池の製造方法］
次に、本実施形態の燃料電池の製造方法について、前出図１を参照しながら説明する。まず、セルアセンブリ２を、電極部材３の厚さ方向に所定の数だけ積層する。次に、積層方向の両端に、エンドプレート１３、１４を各々配置する。エンドプレート１３、１４を、積層されたセルアセンブリ２に対して、積層方向両端から所定の締結力が負荷されるように締結して、燃料電池１を得る。
【００５７】
［作用効果］
次に、本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法、および燃料電池の製造方法の作用効果について説明する。本実施形態のセルアセンブリの製造方法によると、セルアセンブリ２におけるシール部材５は、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの架橋物からなる。ソリッドゴムを使用するため、予め、その未架橋物からなるシール部材予備成形体６を、所定の形状に作製しておくことができる。したがって、第一仮組付体６２と第二分割体６１とが合体されたシール部材予備成形体６およびセパレータ４を、電極部材３と共に成形型７内に配置して、一体成形することにより、セルアセンブリ２を簡便かつ短時間に製造することができる。また、ソリッドゴムを使用するため、液状ゴムを使用して射出成形する場合に生じる問題はない。すなわち、本実施形態のセルアセンブリの製造方法によると、液状ゴムの含浸量を調整するための特別な処理は必要ない。また、液状ゴムの射出圧により電解質膜３００が変形するおそれもない。
【００５８】
また、シール部材５の引張り強さ、伸びは大きい。したがって、シール部材５は、電解質膜３００の伸縮に追従しやすいと共に、耐久性に優れる。また、接着剤を使用しなくても、シール部材５と、電極部材３およびセパレータ４と、を強固に接着することができる。さらに、シール部材５の接着性は、燃料電池１の作動環境においても低下しにくい。このため、作動時において、シール部材５による良好なシール性が確保される。このように、本実施形態の燃料電池の製造方法によると、長期間に亘り安定して作動する燃料電池１を製造することができる。
【００５９】
また、本実施形態のセルアセンブリの製造方法によると、シール部材予備成形体６は、第一分割体６０と第二分割体６１とからなる。シール部材予備成形体６を二つの分割体で構成することにより、シール部材予備成形体６を、電極部材３の周縁部の形状に沿うように作製しやすい。
【００６０】
また、シール部材予備成形体６は、接着性を有するソリッドゴムの未架橋からなる。このため、予備作製工程において第一分割体６０を有する第一仮組付体６２を作製し、部材配置工程において第一分割体６０の枠内に電極部材３を配置することにより、電極部材３の位置決めを容易に行うことができる。
【００６１】
また、第一仮組付体６２と第二分割体６１とを合体する場合も、第一分割体６０の位置を基準にして、第二分割体６１を配置すればよい。つまり、第一分割体６０と合体するように、第二分割体６１を配置すればよい。このように、本実施形態のセルアセンブリの製造方法によると、構成部材の位置決めを、容易に行うことができる。よって、セルアセンブリ２を、効率よく製造することができる。
【００６２】
また、本実施形態のセルアセンブリの製造方法によると、部材配置工程において、電極部材３の上面を、押圧部材７２により押圧しながら、成形型７の型締めを行う。これにより、成形時における電極部材３の位置ずれを抑制することができる。さらに、電極部材３の反り、割れ等をも抑制することができる。また、押圧部材７２は、ばね部材７４により支持されている。よって、ばね部材のばね定数、型開き状態に対する型締め状態の圧縮量などを調整することにより、押圧部材７２の押圧力を容易に調整することができる。
【００６３】
また、本実施形態の燃料電池の製造方法によると、セルアセンブリ２を積層させるだけで、燃料電池１を容易に組み立てることができる。したがって、本実施形態の燃料電池の製造方法によると、燃料電池１の生産性を、向上させることができる。また、燃料電池１から、必要に応じて、セルアセンブリ２を個別に取り出すことができる。よって、燃料電池１の点検、修理が容易である。
【００６４】
＜第二実施形態＞
本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法、および燃料電池の製造方法と、第一実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法、および燃料電池の製造方法と、の相違点は、シール部材予備成形体が、面方向（水平方向）に分割された内側分割体と外側分割体とからなる点である。また、予備作製工程において、電極部材の周縁部に内側分割体が形成されてなる内側仮組付体を作製する点である。したがって、ここでは相違点を中心に説明する。
【００６５】
まず、予備作製工程について説明する。本工程においては、電極部材３、セパレータ４、およびシール部材予備成形体６を、所定の形状に作製する。電極部材３、セパレータ４の作製方法は、第一実施形態と同様である。したがって、説明を割愛する。
【００６６】
シール部材予備成形体６は、面方向に分割された枠状の外側分割体６３（後出図１４参照）と、外側分割体６３よりも小さい枠状の内側分割体６４（後出図１３参照）と、からなる。内側分割体６４および外側分割体６３は、いずれもＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの未架橋物からなる。電極部材３の周縁部に、内側分割体６４を形成して、内側仮組付体６５を予備成形する。
【００６７】
図１３に、内側仮組付体の断面図を示す。図１３に示すように、内側仮組付体６５は、電極部材３と内側分割体６４とからなる。電極部材３は、ＭＥＡ３０と、ガス拡散層３１０およびガス流路層３１１（アノード多孔質層）と、ガス拡散層３２０およびガス流路層３２１（カソード多孔質層）と、からなる。ここで、ガス拡散層３１０は、ＭＥＡ３０と略相似形状を呈している。ガス拡散層３１０はＭＥＡ３０よりも小さい。つまり、ガス拡散層３１０の面積は、ＭＥＡ３０の面積より小さい。このため、ガス拡散層３１０の周縁部は、ＭＥＡ３０の周縁部よりも、内側に配置されている。また、ガス流路層３１１は、ガス拡散層３１０と略相似形状を呈している。ガス流路層３１１の面積は、ガス拡散層３１０の面積より小さい。このため、ガス流路層３１１の周縁部は、ガス拡散層３１０の周縁部よりも、内側に配置されている。同様に、ガス拡散層３２０は、ＭＥＡ３０と略相似形状を呈している。ガス拡散層３２０の面積は、ＭＥＡ３０の面積より小さい。このため、ガス拡散層３２０の周縁部は、ＭＥＡ３０の周縁部よりも、内側に配置されている。また、ガス流路層３２１は、ガス拡散層３２０と略相似形状を呈している。ガス流路層３２１の面積は、ガス拡散層３２０の面積より小さい。このため、ガス流路層３２１の周縁部は、ガス拡散層３２０の周縁部よりも、内側に配置されている。このように、電極部材３は、周縁部に、厚さ方向断面形状における段差部３Ａを有する。内側分割体６４は、電極部材３の周縁部の形状（段差部３Ａ）に沿って、当該段差部３Ａを覆うように配置されている。
【００６８】
次に、部材配置工程について説明する。図１４に、成形型の型開き状態における断面図を示す。図１５に、成形型の型締め状態における断面図を示す。図１４中、図１１と対応する部位については、同じ符号で示す。
【００６９】
本工程においては、前工程（予備作製工程）において作製した各構成部材を、成形型７内に配置する。図１４に示すように、まず、第二成形型７１の上面に、セパレータ４が収容された中型８２ｄを配置する。続いて、電極部材配置部４Ｂに、電極部材３のガス流路層３２１が当接するように、セパレータ４の上面に内側仮組付体６５を配置する。次に、外側分割体６３が収容された中型８２ｅを、内側分割体６４と外側分割体６３とが合体するように、中型８２ｄの上面に配置する。その後、第一成形型７０と第二成形型７１とを合わせて型締めする。図１５に示すように、型締め状態においては、内側分割体６４と外側分割体６３とが合体することにより、シール部材予備成形体６が形成されている。電極部材３の周縁部は、シール部材予備成形体６により被覆されている。また、電極部材３のガス流路層３１１の上面は、押圧部材７２により、上方から押圧されている。すなわち、電極部材３は、押圧部材７２により、セパレータ４の上面に、所定の押圧力で押し付けられる。
【００７０】
次に、一体化工程について説明する。本工程においては、型締め状態のまま、成形型７を加熱する。当該加熱により、シール部材予備成形体６が架橋して、シール部材５となる。並びに、シール部材５を介して、電極部材３とセパレータ４とが一体化される。
【００７１】
本実施形態の燃料電池の製造方法は、第一実施形態の燃料電池の製造方法と、同様である。したがって、ここでは説明を割愛する。
【００７２】
本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法、および燃料電池の製造方法は、構成が共通する部分については、第一実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法、および燃料電池の製造方法と、同様の作用効果を有する。また、本実施形態のセルアセンブリの製造方法によると、シール部材予備成形体６は、内側分割体６４と外側分割体６３とからなる。そして、予備作製工程において、電極部材３の周縁部に内側分割体６４を形成して内側仮組付体６５を作製する。このため、部材配置工程において内側分割体６４を外側分割体６３の枠内に配置することにより、電極部材３の位置決めを容易に行うことができる。並びに、電極部材３の位置決めと同時に、内側仮組付体６５の内側分割体６４と外側分割体６３とを合体することができる。すなわち、シール部材予備成形体６を形成することができる。このように、本実施形態のセルアセンブリの製造方法によると、構成部材の位置決めを、容易に行うことができる。よって、セルアセンブリ２を、効率よく製造することができる。
【００７３】
また、本実施形態のセルアセンブリの製造方法によると、ＭＥＡ３０の面積はガス拡散層３１０の面積より大きい。よって、仮に、ガス拡散層３１０の端部が、シール部材５により充分に被覆されていなくても、ＭＥＡ３０、およびＭＥＡ３０の周縁部を被覆するシール部材５が障壁となり、ガス拡散層３２０の端面へのガスのリークを阻止することができる。
【００７４】
＜第三実施形態＞
本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法、および燃料電池の製造方法と、第一実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法、および燃料電池の製造方法と、の相違点は、電極部材の周縁部の形状に沿うように、シール部材予備成形体を一体的に作製する点である。したがって、ここでは相違点を中心に説明する。
【００７５】
まず、本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法により製造された燃料電池用セルアセンブリの構成について説明する。図１６に、本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法により製造されたセルアセンブリの斜視図を示す。図１７に、同セルアセンブリの分解斜視図を示す。図１８に、図１６のＸＶＩＩＩ−ＸＶＩＩＩ断面図を示す。なお、図１６〜図１８中、図２〜図４と対応する部位については、同じ符号で示す。図１６〜図１８に示すように、セルアセンブリ２は、電極部材３と、セパレータ４と、シール部材５と、を備えている。
【００７６】
電極部材３は、ＭＥＡ３０と、ガス拡散層３１０およびガス流路層３１１（アノード多孔質層３１）と、ガス拡散層３２０およびガス流路層３２１（カソード多孔質層３２）と、からなる。ここで、ガス拡散層３１０、３２０の形状、面積は、いずれもＭＥＡ３０の形状、面積と同じである。このため、上方から見て、ガス拡散層３１０、３２０の周縁部は、ＭＥＡ３０の周縁部と、揃っている。一方、ガス流路層３１１およびガス流路層３２１は、ＭＥＡ３０と略相似形状を呈している。アノード側のガス流路層３１１の面積は、ＭＥＡ３０の面積より小さい。このため、ガス流路層３１１の周縁部は、ＭＥＡ３０およびガス拡散層３１０、３２０の周縁部よりも、内側に配置されている。反対に、カソード側のガス流路層３２１の面積は、ＭＥＡ３０の面積より大きい。このため、ガス流路層３２１の周縁部は、ＭＥＡ３０およびガス拡散層３１０、３２０の周縁部よりも、外側に配置されている。このように、電極部材３の周縁部における厚さ方向（上下方向）断面は、上方から下方に向かって外側に張り出す階段状を呈する。つまり、電極部材３は、周縁部に、厚さ方向断面形状における段差部３Ａを有する。
【００７７】
シール部材５は、矩形枠状を呈し、セパレータ４のシール部材配置部４Ａに配置されている。シール部材５は、電極部材３の周縁部を被覆すると共に、セパレータ４の上面および側面を被覆している。
【００７８】
次に、本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法について説明する。本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法は、予備作製工程と、部材配置工程と、一体化工程と、を有している。
【００７９】
まず、予備作製工程について説明する。図１９に、シール部材予備成形体を作製する予備成形型の型開き状態における断面図を示す。図２０に、同予備成形型の型締め状態における断面図を示す。図２１に、脱型後のシール部材予備成形体の断面図を示す。
【００８０】
本工程においては、電極部材３、セパレータ４、および成形後にシール部材５となるシール部材予備成形体６を、所定の形状（後出図２２参照）に作製する。電極部材３、セパレータ４の作製方法は、第一実施形態と同様である。したがって、説明を割愛する。
【００８１】
シール部材予備成形体６は、ＥＰＤＭをゴム成分とするソリッドゴムの未架橋物を、射出成形することにより作製される。図１９に示すように、予備成形型８ｆは、第一予備成形型８０ｆと、第二予備成形型８１ｆと、中型８２ｆと、を備えている。第一予備成形型８０ｆは、上下二つの分割型を備えている。第一予備成形型８０ｆには、ランナー８５ｆおよびゲート８４ｆが形成されている。ゲート８４ｆは、前出図１８に示した連通孔５０ａ、５０ｂの孔内に対応する部位に開口している。中型８２ｆは、第二予備成形型８１ｆの上面に配置されている。
【００８２】
シール部材予備成形体６を作製する場合は、まず、予備成形型８ｆの型締めを行う。すなわち、予備成形型８ｆを、図１９に示す型開き状態から図２０に示す型締め状態に切り替える。図２０に示すように、型締め状態においては、第一予備成形型８０ｆと中型８２ｆとにより、キャビティ８６ｆが区画される。次に、図２０に白抜き矢印で示すように、ソリッドゴムの未架橋物を、射出成形機（図略）から、ランナー８５ｆおよびゲート８４ｆを介して、キャビティ８６ｆ内に注入する。それから、予備成形型８ｆを脱型して、シール部材予備成形体６を得る。なお、第一予備成形型８０ｆと第二予備成形型８１ｆとを脱型した後、シール部材予備成形体６は、図２１に示すように、中型８２ｆと共に、後の部材配置工程に供される。ここで、シール部材予備成形体６の枠内面は、上方から下方に向かって内側に張り出す階段状を呈する。つまり、シール部材予備成形体６の枠内面には、電極部材３の段差部３Ａに沿う形状の型対称段差部６６が形成されている。その後、シール部材予備成形体６において、連通孔５０ａ、５０ｂに対応する部分（図２１中、点線で示す）を、切除することにより、厚さ方向に貫通する貫通孔６７を形成する。
【００８３】
次に、部材配置工程について説明する。図２２に、成形型の型開き状態における断面図を示す。図２２中、図１１と対応する部位については、同じ符号で示す。図２３に、成形型の型締め状態における断面図を示す。
【００８４】
本工程においては、作製した各構成部材を、成形型７内に配置する。図２２に示すように、成形型７を構成する第一成形型７０、第二成形型７１は、第一実施形態とは上下反対に配置されている。したがって、基型７３は、第一成形型７０の上面に配置されている。基型７３の上面には、押圧部材７２を収容可能な凹部７３０が形成されている。凹部７３０の底面には、ばね部材７４が配置されている。押圧部材７２は、ばね部材７４により、弾性的に支持されている。また、第二成形型７１は、上下二つの分割型を備えている。下側の分割型には、下方に突出する凸部７１０が配置されている。凸部７１０により、シール部材予備成形体６の貫通孔６７およびセパレータ４の連通孔への未架橋物の流入が、抑制される。
【００８５】
まず、基型７３の上面に、シール部材予備成形体６が載置された中型８２ｆを配置する。次に、シール部材予備成形体６の枠内に、電極部材３を配置する。それから、セパレータ４を、電極部材３の上面に載置する。その後、第一成形型７０と第二成形型７１とを合わせて型締めする。図２３に示すように、型締め状態において、電極部材３は、シール部材予備成形体６の枠内に収容されている。電極部材３の周縁部の段差部３Ａは、シール部材予備成形体６の型対称段差部６６に、面接触している。また、電極部材３の下面は、押圧部材７２により、下方から押圧されている。
【００８６】
次に、一体化工程について説明する。本工程においては、型締め状態のまま、成形型７を加熱する。当該加熱により、シール部材予備成形体６が架橋して、シール部材５となる。並びに、シール部材５を介して、電極部材３とセパレータ４とが一体化される。
【００８７】
本実施形態の燃料電池の製造方法は、第一実施形態の燃料電池の製造方法と、同様である。したがって、ここでは説明を割愛する。
【００８８】
本実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法、および燃料電池の製造方法は、構成が共通する部分については、第一実施形態の燃料電池用セルアセンブリの製造方法、および燃料電池の製造方法と、同様の作用効果を有する。
【００８９】
また、本実施形態のセルアセンブリの製造方法によると、シール部材予備成形体６を分割することなく、シール部材予備成形体６の枠内面に、電極部材３の段差部３Ａに沿う形状の型対称段差部６６を、形成することができる。したがって、例えば、シール部材５の薄膜化により、シール部材予備成形体６を分割して作製するのが難しい場合等に好適である。また、部材配置工程において、シール部材予備成形体６の枠内に、電極部材３を収容するだけで、電極部材３の位置決めを行うことができる。したがって、本実施形態のセルアセンブリの製造方法によると、セルアセンブリ２を、効率よく製造することができる。
【００９０】
また、本実施形態のセルアセンブリの製造方法によると、射出成形により、シール部材予備成形体６を所定の形状に容易に作製することができる。ここで、ゲート８４ｆの開口部位は、連通孔５０ａ、５０ｂに対応している。このため、ゲート８４ｆの跡は、射出成形後に連通孔５０ａ、５０ｂに対応する部分（図２１中、点線で示す）を切除する際に、同時に切除される。よって、シール部材５にゲート跡が残存しない。したがって、シール性が低下するおそれは小さい。
【００９１】
また、本実施形態のセルアセンブリの製造方法によると、セパレータ４の側面を含むセルアセンブリ２の周縁部が、シール部材５により被覆されている。すなわち、セルアセンブリ２の周縁部が、シール部材５により保護されている。したがって、セルアセンブリ２が積層されてなる燃料電池１において、例えば、外力により、セルアセンブリ２に撓み等が生じた場合でも、セルアセンブリ２同士の短絡を抑制することができる。
【００９２】
＜その他＞
以上、本発明の燃料電池用セルアセンブリの製造方法、および燃料電池の製造方法の実施の形態について説明した。しかしながら、実施の形態は上記形態に特に限定されるものではない。当業者が行いうる種々の変形的形態、改良的形態で実施することも可能である。
【００９３】
すなわち、燃料電池用セルアセンブリを構成する各部材の材質、形状、大きさ等は、上記実施形態に限定されるものではない。例えば、上記実施形態では、セパレータを三層構造とした。しかし、セパレータの構造はこれに限定されるものではない。また、電解質膜として、全フッ素系スルホン酸膜の他、全フッ素系ホスホン酸膜、全フッ素系カルボン酸膜、あるいは炭化水素系の高分子膜を使用してもよい。また、上記実施形態では、一対の多孔質層を、各々、気孔率の異なるガス拡散層とガス流路層とから構成した。この場合、両層の気孔率、面積、形状、厚さ等は、適宜決定すればよい。また、一対の多孔質層を、各々、平均気孔径の異なるガス拡散層とガス流路層とから構成してもよい。また、一対の多孔質層の構成は、同じであっても、異なっていてもよい。例えば、以下（１）、（２）のように、異なる構成の多孔質層を有する電極部材と、セパレータと、を積層して燃料電池用セルアセンブリを構成してもよい。
【００９４】
（１）［ガス流路層／ガス拡散層／ＭＥＡ／ガス流路層／セパレータ］
本構成の電極部材によると、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されるガス拡散層と、該ガス拡散層の厚さ方向一面に配置され該ガス拡散層よりも気孔率または平均気孔径が大きいガス流路層と、からなる。また、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されるガス流路層からなる。
【００９５】
（２）［ガス流路層／ガス拡散層／ＭＥＡ／ガス拡散層／セパレータ］
本構成の電極部材によると、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向一面に配置されるガス拡散層と、該ガス拡散層の厚さ方向一面に配置され該ガス拡散層よりも気孔率または平均気孔径が大きいガス流路層と、からなる。また、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されている多孔質層は、ＭＥＡの厚さ方向他面に配置されるガス拡散層からなる。
【００９６】
また、上記第一実施形態、第二実施形態では、シール部材予備成形体を二つの分割体から構成した。この場合、シール部位に要求される特性に応じて、未架橋物の厚さや材質を調整するとよい。例えば、シール部位ごとに材質の違うゴムを使用してもよい。また、上記第三実施形態では、シール部材予備成形体を射出成形により作製した。しかし、シール部材予備成形体の作製方法は、射出成形に限定されるものではない。例えば、プレス成形等により作製してもよい。以下、シール部材について、詳細に説明する。
【００９７】
［シール部材］
本発明の燃料電池用セルアセンブリの製造方法において、シール部材として用いることができるのは、接着性を有するソリッドゴムである。なかでも、架橋物の抗張積が、１５００ＭＰａ・％以上のものが望ましい。「抗張積」は、引張り強さと破断伸びとの積［引張り強さ（ＭＰａ）×破断伸び（％）］である。抗張積が大きいほど、破断に要するエネルギーが大きいことを示す。本明細書では、引張り強さ、破断伸びとして、ＪＩＳ  Ｋ６２５１（２００４）に準じて測定された値を採用する。引張り強さ、破断伸びの測定は、ダンベル状５号形試験片を使用して行うものとする。また、未架橋物のムーニー粘度が、８０℃で４０Ｍ［４０ＭＬ（１＋４）８０℃］以上のものが望ましい。ムーニー粘度としては、ＪＩＳ  Ｋ６３００−１（２００１）に準じて測定された値を採用する。
【００９８】
具体的には、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）等のゴム成分を含むソリッドゴムが挙げられる。また、架橋物（シール部材）のタイプＡデュロメータ硬さは、５０以上であることが望ましい。タイプＡデュロメータ硬さとは、ＪＩＳ  Ｋ６２５３（２００６）に規定されているタイプＡデュロメータにより測定された硬さである。
【００９９】
例えば、以下の（Ａ）〜（Ｄ）を含むゴム組成物は、低温で架橋が可能であり、架橋物のシール性および接着信頼性が高いという点で好適である。（Ａ）エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＭ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（Ｈ−ＮＢＲ）から選ばれる一種以上のゴム成分。（Ｂ）１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる架橋剤。（Ｃ）架橋助剤。（Ｄ）レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる接着成分。
【０１００】
架橋剤（Ｂ）は、１時間半減期温度が１３０℃以下の有機過酸化物から選ばれる。このような有機過酸化物としては、パーオキシケタール、パーオキシエステル、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート等が挙げられる。なかでも、１３０℃程度の温度で架橋しやすく、架橋剤を加えて混練したゴム組成物の取扱性にも優れるという理由から、１時間半減期温度が１００℃以上のパーオキシケタールおよびパーオキシエステルの少なくとも一種を採用することが望ましい。特に、１時間半減期温度が１１０℃以上のものが好適である。
【０１０１】
パーオキシケタールとしては、例えば、ｎ−ブチル４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、２，２−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタン、２，２−ジ（４，４−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキシル）プロパン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）シクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）−２−メチルシクロヘキサン等が挙げられる。また、パーオキシエステルとしては、例えば、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシマレイン酸、ｔ−ヘキシルパーオキシイソプロピルモノカーボネート等が挙げられる。これらのうち、架橋剤の保管が容易であるという理由から、１，１−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシアセテートが好適である。
【０１０２】
架橋反応を充分に進行させるため、架橋剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して１重量部以上とすることが望ましい。また、調製したゴム組成物の保管安定性を考慮して、５重量部以下とすることが望ましい。
【０１０３】
次に、架橋助剤（Ｃ）は、上記架橋剤（Ｂ）の種類に応じて適宜選択すればよい。架橋助剤としては、例えば、マレイミド化合物、トリアリルシアヌレート（ＴＡＣ）、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）、トリメチロールプロパントリメタクリレート（ＴＭＰＴ）等が挙げられる。なかでも、架橋速度がより速くなるという理由から、マレイミド化合物を用いることが望ましい。この場合、架橋反応を充分に進行させるため、架橋助剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して０．１重量部以上とすることが望ましい。一方、架橋助剤の配合量が多く架橋速度が速くなり過ぎると、接着力の低下を招くため、架橋助剤の配合量は、３重量部以下とすることが望ましい。
【０１０４】
次に、接着成分（Ｄ）は、レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の少なくとも一方からなる。すなわち、接着成分としては、レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物だけでもよく、シランカップリング剤だけでもよい。レゾルシノール系化合物およびメラミン系化合物と、シランカップリング剤と、の両方を含む場合には、接着力がより向上する。
【０１０５】
レゾルシノール系化合物としては、例えば、レゾルシン、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂、レゾルシン・ホルムアルデヒド（ＲＦ）樹脂等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂が好適である。変性レゾルシン・ホルムアルデヒド樹脂としては、例えば、次の一般式（１）〜（３）で表されるものが挙げられる。特に、一般式（１）で表されるものが好適である。
【化１】
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【化２】
2010244689.tif 000004
【化３】
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【０１０６】
所望の接着力を得るため、レゾルシノール系化合物の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して、０．１重量部以上とすることが望ましい。０．５重量部以上とするとより好適である。また、過剰な配合はゴムの物性低下を招くため、レゾルシノール系化合物の配合量は１０重量部以下とすることが望ましい。５重量部以下とするとより好適である。
【０１０７】
メラミン系化合物としては、例えば、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物、ヘキサメチレンテトラミン等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。これらは、架橋の際の加熱下で分解し、ホルムアルデヒドを系に供給する。なかでも、低揮発性、低吸湿性、ゴムとの相溶性が優れるという点で、ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物が好適である。ホルムアルデヒド・メラミン重合物のメチル化物としては、例えば、以下の一般式（４）で表されるものが好適である。特に、一般式（４）中、ｎ＝１の化合物が４３〜４４重量％、ｎ＝２の化合物が２７〜３０重量％、ｎ＝３の化合物が２６〜３０重量％の混合物が好適である。
【化４】
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【０１０８】
上記レゾルシノール系化合物とメラミン系化合物との配合比は、重量比で、１：０．５〜１：２の範囲が望ましい。１：０．７７〜１：１．５の範囲がより好適である。レゾルシノール系化合物に対するメラミン系化合物の配合比が０．５未満の場合、ゴムの引張り強さ、伸び等が若干低下する傾向がみられる。反対に、メラミン系化合物の配合比が２を超えると、接着力が飽和する。このため、それ以上の配合は、コストアップにつながる。
【０１０９】
シランカップリング剤は、官能基としてエポキシ基、アミノ基、ビニル基等を有する化合物群の中から、接着性等を考慮して適宜選択すればよい。例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル−トリス（２−メトキシエトキシ）シラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、Ｎ−２（アミノエチル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシランおよびＮ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。これらの一種を単独で用いてもよく、二種以上を混合して用いてもよい。なかでも、エポキシ基を有する化合物群から選ばれる一種以上を用いると、接着力が向上すると共に、燃料電池の作動環境においても、接着力が低下しにくい。具体的には、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等が好適である。
【０１１０】
所望の接着力を得るため、シランカップリング剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して、０．５重量部以上とすることが望ましい。２重量部以上とするとより好適である。また、過剰な配合はゴムの物性低下を招き、加工性も低下するおそれがある。このため、シランカップリング剤の配合量は１０重量部以下とすることが望ましい。６重量部以下とするとより好適である。
【０１１１】
ゴム組成物は、上記（Ａ）〜（Ｄ）の他、通常ゴム用の添加剤として用いられる各種添加剤を含んでいてもよい。例えば、補強剤としてカーボンブラックを含むことが望ましい。カーボンブラックのグレードは、特に限定されるものではなく、ＳＡＦ級、ＩＳＡＦ級、ＨＡＦ級、ＭＡＦ級、ＦＥＦ級、ＧＰＦ級、ＳＲＦ級、ＦＴ級、ＭＴ級等から適宜選択すればよい。所望の耐久性を得るため、カーボンブラックの配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して３０重量部以上とすることが望ましい。なお、混練のしやすさ、成形加工性等を考慮して、カーボンブラックの配合量は１５０重量部以下とすることが望ましい。
【０１１２】
また、他の添加剤としては、軟化剤、可塑剤、老化防止剤、粘着付与剤、加工助剤等が挙げられる。軟化剤としては、プロセスオイル、潤滑油、パラフィン、流動パラフィン、ワセリン等の石油系軟化剤、ヒマシ油、アマニ油、ナタネ油、ヤシ油等の脂肪油系軟化剤、トール油、サブ、蜜ロウ、カルナバロウ、ラノリン等のワックス類、リノール酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ラウリン酸等が挙げられる。軟化剤の配合量は、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して４０重量部程度までとするとよい。また、可塑剤としては、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）等の有機酸誘導体、リン酸トリクレジル等のリン酸誘導体が挙げられる。可塑剤の配合量は、軟化剤と同様、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して４０重量部程度までとするとよい。また、老化防止剤としては、フェノール系、イミダゾール系、ワックス等が挙げられ、上記ゴム成分（Ａ）の１００重量部に対して０．５〜１０重量部程度配合するとよい。
【０１１３】
ゴム組成物は、上記（Ａ）〜（Ｄ）および必要に応じて各種添加剤を混合して調製することができる。例えば、架橋剤（Ｂ）、架橋助剤（Ｃ）、接着成分（Ｄ）以外の各材料を予備混合した後、８０〜１４０℃で数分間混練する。混練物を冷却した後、架橋剤（Ｂ）、架橋助剤（Ｃ）、接着成分（Ｄ）を追加して、オープンロール等のロール類を用い、ロール温度４０〜７０℃で５〜３０分間混練して調製することができる。なお、接着成分（Ｄ）は、予備混合の段階で配合しても構わない。
【符号の説明】
【０１１４】
１：燃料電池
１０ａ：空気供給孔  １０ｂ：空気排出孔  １１ａ：水素供給孔  １１ｂ：水素排出孔
１２ａ：冷却水供給孔  １２ｂ：冷却水排出孔  １３、１４：エンドプレート
２：セルアセンブリ
３：電極部材  ３０：ＭＥＡ  ３１：アノード多孔質層  ３２：カソード多孔質層
３００：電解質膜  ３０１：アノード触媒層  ３０２：カソード触媒層
３１０、３２０：ガス拡散層  ３１１、３２１：ガス流路層  ３Ａ：段差部
４：セパレータ  ４Ａ：シール部材配置部  ４Ｂ：電極部材配置部
４０：カソードプレート  ４１：中間プレート  ４２：アノードプレート
５：シール部材
５０ａ、５０ｂ、５１ａ、５１ｂ、５２ａ、５２ｂ：連通孔  ５３：凸部
６：シール部材予備成形体
６０：第一分割体  ６１：第二分割体  ６２：第一仮組付体  ６３：外側分割体
６４：内側分割体  ６５：内側仮組付体  ６６：型対称段差部  ６７：貫通孔
７：成形型  ７０：第一成形型  ７１：第二成形型  ７２：押圧部材  ７３：基型
７３０：凹部  ７４：ばね部材  ７１０：凸部
８ａ、８ｂ、８ｃ、８ｆ：予備成形型
８０ａ、８０ｂ、８０ｃ、８０ｆ：第一予備成形型
８１ａ、８１ｂ、８１ｃ、８１ｆ：第二予備成形型
８２ａ、８２ｂ、８２ｄ、８２ｅ、８２ｆ：中型
８３ａ、８３ｂ：離型フィルム
８４ｆ：ゲート  ８５ｆ：ランナー  ８６ｆ：キャビティ
８００ｃ、８１０ｃ、８２０ａ、８２０ｂ：凹部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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