(57)【要約】【課題】燃料電池用の膜-電極-ガス拡散層接合体を製造するにあたり、触媒層、補強フィルム及びガス拡散層の位置合わせを不要とし、これらを容易に一体構造にする。【解決手段】電解質膜１と、剥離紙４付き粘着層３を片面に有し、電解質膜１の周縁部を補強する額縁状補強フィルム１０と、電解質膜１及び額縁状補強フィルム１０の上に形成されるガス拡散層６とを含む燃料電池用の膜-電極-ガス拡散層接合体２０を製造する際に、額縁状補強フィルム１０の上記片面の裏面を電解質膜１に接合し、触媒インク５を額縁状補強フィルム１０の開口１１から電解質膜１に塗布し、剥離紙４を粘着層３から剥離し、ガス拡散層６を額縁状補強フィルム１０の剥離紙４を剥離した粘着層３に接着し仮止めするようにした。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜と、剥離紙付き粘着層を片面に有しかつ前記電解質膜の周縁部を補強する額縁状補強フィルムと、前記電解質膜及び前記額縁状補強フィルムの上に形成されるガス拡散層と、を含む燃料電池用の膜-電極-ガス拡散層接合体の製造方法であって、
前記額縁状補強フィルムの前記片面の裏面を前記電解質膜にホットプレス処理により接合する工程と、
触媒インクを、前記額縁状補強フィルムの開口から前記電解質膜に塗布する工程と、
前記剥離紙を、前記粘着層から剥離する工程と、
ガス拡散層を、前記粘着層に接着する工程と、
を含む燃料電池用の膜-電極-ガス拡散層接合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に用いられる膜（電解質膜を指す。以下同様）-電極-ガス拡散層接合体[Membrane-Electrode-Gas Diffusion Layer(GDL) Assembly;「ＭＥＧＡ」と略す。] の製造方法に関する。さらに詳細には、電解質膜の周縁部を補強するための補強フィルムを含む、ＭＥＧＡの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
図３（ａ）、（ｂ）に示されるように、主に、燃料電池に用いられるＭＥＧＡ２５の長寿命化のために特に電解質膜１の周縁部を補強する用途および水素又は空気／酸素の電解質膜１へのガス侵入を防止するためのガスケット用途に、電解質膜１の周縁部に額縁状の補強フィルム２２、２２を形成することが知られている。
加えて、燃料電池の発電性能を維持するためには、アノード側とカソード側との間のクロスリークの防止が必要であり、そのための一手段として、ＭＥＧＡ２５を製造する際に、電解質膜１の面寸法を、電解質膜１の上に順に形成される電極触媒層５、５、ガス拡散層６、６の面寸法よりも大きくすることも知られている。
【０００３】
以下、さらに、特許文献１を用いて、ＭＥＧＡの構成について説明を加える（この段落及び次の段落の参照番号は特許文献１で使用されているものである。）。特許文献１によれば、２枚の額縁状の補強フィルム２２、２２と、これら補強フィルム２２、２２の内周寸法より大きい外周寸法を有する電解質膜２０を準備する。そして、電解質膜２０の周縁部に補強フィルム２２、２２の内周縁部を重ねるようにして両面から挟持し、２枚の額縁状の補強フィルム２２、２２同士が粘着性フィルム（接着フィルム）５０により接合されて、ＭＥＧＡ６０を作製する。
【特許文献１】特開２００７−２５０２４９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところが、特許文献１のＭＥＧＡ６０の製造方法では、触媒層２６、補強フィルム２２及びＧＤＬ２８の位置合わせが必須となるところ、電解質膜２０、触媒層２６、補強フィルム２２、及びＧＤＬ２８の面寸法（外形寸法）が異なっている。よって、位置合わせが煩雑となり、ロールトゥロール（ROLL-TO-ROLL）によるＭＥＧＡ６０の連続生産（量産）が困難であった。また、電解質膜２０、補強フィルム２２、ＧＤＬ２８は、薄膜であるため剛性（靭性）がなく、単体でのハンドリング性が悪く、製造効率を低下させる要因となっていた。
【０００５】
燃料電池は、今後益々様々な実用的用途で需要が拡大しつつあるところ、このような事態は望ましくない。
そこで、本発明は、斯かる実情に鑑み、触媒層、補強フィルム及びＧＤＬの従来のような煩雑な位置合わせを不要とし、これらを容易に一体化することでハンドリング性を向上し、そして、連続生産可能な量産ラインに好適なＭＥＧＡの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
（発明の態様）
以下、発明の態様を示し、それらについて説明する。（１）が請求項１に相当する。
【０００７】
（１）電解質膜と、剥離紙付き粘着層を片面に有しかつ前記電解質膜の周縁部を補強
する額縁状補強フィルムと、前記電解質膜及び前記額縁状補強フィルムの上に形成されるガス拡散層と、を含む燃料電池用の膜-電極-ガス拡散層接合体の製造方法であって、前記額縁状補強フィルムの前記片面の裏面を前記電解質膜にホットプレス処理により接合する工程と、触媒インクを、前記額縁状補強フィルムの開口から前記電解質膜に塗布する工程と、前記剥離紙を、前記粘着層から剥離する工程と、ガス拡散層を、前記粘着層に接着する工程とを含む燃料電池用の膜-電極-ガス拡散層接合体の製造方法。
【０００８】
本項によれば、剥離紙付き粘着層を片面に有し、電解質膜の周縁部を補強する額縁状補強フィルムを、燃料電池用の膜-電極-ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ）の製造に採用したため、電解質膜に当該額縁状補強フィルムを接合すれば、ＭＥＧＡの他の構成要素の位置が決定されるので、電解質膜、補強フィルム、触媒層及びＧＤＬに関し、従来のような煩雑な位置合わせが不要となる。そして、本項によれば、電解質膜、補強フィルム、触媒層及びＧＤＬを容易に一体構造とすることができ、製造上のハンドリング性が向上する。そのために、連続生産できる量産ラインで、ＭＥＧＡを製造することが容易になる。
【０００９】
（２）前記剥離紙付き前記粘着層は接着剤を含むことを特徴とする（１）に記載の燃料電池用の膜-電極-ガス拡散層接合体の製造方法。
【００１０】
額縁状補強フィルムに含まれる剥離紙付き粘着層は、剥離紙を剥離した後は、表面が接着剤を含む粘着層であるため、ＧＤＬ（周縁部）を額縁状補強フィルムに微圧を加えながら載置するだけで、ＧＤＬが仮止めされる。本発明の製造方法で製造されたＭＥＧＡが、燃料電池にアセンブリされるまで、この仮止めによって膜-電極-ガス拡散層接合体が一体化され、量産ライン（自動ライン）においても、その搬送やハンドリングを容易にする。
【００１１】
（３）（１）又は（２）の製造方法によって製造された燃料電池用の膜-電極-ガス拡散層接合体。
（４）（３）に記載の前記膜-電極-ガス拡散層接合体を含むことを特徴とする燃料電池。（５）固体分子形燃料電池又はダイレクトメタノール形燃料電池であることを特徴とする（４）に記載の燃料電池。
【００１２】
（３）、（４）、（５）項は、本発明の燃料電池用の膜-電極-ガス拡散層接合体の製造方法を使用して得られる製造物を例示するものである。
【００１３】
（６）燃料電池の電解質膜の周縁部を補強するための額縁状補強フィルムであって、その片面に、ガス拡散層と接着するための粘着層が形成されていることを特徴とする額縁状補強フィルム。
【００１４】
本項は、上記製造方法で採用された額縁状補強フィルムは、単体で製造販売可能であるため、それを例示するものである。
【００１５】
（７）前記粘着層は、接着剤を含むことを特徴とする（６）に記載の額縁状補強フィルム。
【００１６】
本項は、（６）項の額縁状補強フィルムの粘着層の材料を例示するものである。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、触媒層、補強フィルム及びＧＤＬの煩雑な位置合わせを不要とし、これらを容易に一体化することができるためハンドリング性が向上し、そして、連続生産可能な量産ラインに好適なＭＥＧＡの製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、本発明の実施の形態を、添付図面を参照して説明する。
図１及び図２は、発明を実施する形態の例であって、図中、同一の符号を付した部分は同一物を表わす。
【００１９】
＜実施形態＞
図１は、本実施形態に係るＭＥＧＡ２０の製造方法を説明するための概念図であり、図２は、同製造方法を説明するための製造フロー図である。
以下、図１及び図２を参照しながら、本実施形態を説明する。
【００２０】
準備工程（図１（１）、図２（２））：本工程では、電解質膜１と、剥離紙４付き粘着層３を額縁状樹脂シート２の片面に有し、電解質膜１の周縁部を補強する額縁状補強フィルム１０を準備する。電解質膜１は、市販のナフィオン（登録商標）、ダウ膜（登録商標）、フレミオン（登録商標）、アシプレックス（登録商標）等を使用することができる。
【００２１】
張りあわせ工程（図１（２）、図２（２））：本工程において、剥離紙４付き粘着層３は、粘着層３の剥離紙４がある面が電解質１のある側の反対側に存在するように、電解質膜１にホットプレス処理をして、剥離紙４付き粘着層３と電解質膜１とを接合する。接合後、図１（２）に示されるような開口１１を有する構造体１０が完成する。
【００２２】
触媒インク塗布工程（図１（３）、図２（３））：構造体１０は、額縁状補強フィルム１０の開口１１を有し、この開口１１の底に存在する電解質膜１に触媒インク５を塗布する。触媒インク５の塗布方法は、スプレー法、インクジェット法、静電塗装、ダイコータ法等にいずれでもよい。触媒インク５の塗膜厚は、額縁状樹脂シート２の膜厚よりもやや厚めであることが好ましい。触媒インク５は乾燥すると、溶媒分が蒸発し、触媒層５が硬化し、収縮するからである。この工程が完了すると、触媒層５の周縁が額縁状樹脂シートに取り囲まれる構造が作製される。
【００２３】
剥離紙剥離工程（図１（４）、図２（４））：本工程では、額縁状補強フィルム１０の上層の剥離紙４を剥離する。ただし、粘着層３は額縁状樹脂シート２側に残存するようにする。剥離紙４は廃棄する。
【００２４】
ガス拡散層（ＧＤＬ）張り合わせ工程（図１（５）、図２（５））：本工程では、額縁状の粘着層３の上にＧＤＬ６を張り合わせる。このときＧＤＬ６の周縁が額縁状の粘着層３の開口１１をすべて覆うように設定し、ＭＥＧＡ２０を上方から鉛直真下に向かって微圧で加圧する。その結果、額縁状の粘着層３の開口１１の内周に沿ってＧＤＬ６が接合・固着される。これによりＭＥＧＡ２０のＧＤＬ６がＭＥＧＡ２０が燃料電池にアセンブリされるまで仮止めされる。このときＧＤＬ６の位置合わせを精密に行う必要はない。なぜなら、ＧＤＬ６の周縁が額縁状の粘着層３の開口１１をすべて覆う限りにおいて、ＧＤＬ６が多少面方向にずれたとしても、触媒層５とＧＤＬ６が接触する領域は、常に額縁状補強フィルム１０の開口１１の領域に等しくなるからである。
このようにして、本発明に係る実施形態によって、アノード極側又はカソード極側のみに、触媒層５、額縁状補強フィルム２、ＧＤＬ６がこの順に電解質膜１の上に積層されたハーフ状の膜-電極-ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ）２０が製造される。ＭＥＧＡ２０を完成させるには、同様の工程を、いずれの層も未だ積層されていない電解質膜１の反対の面（図１（５）では電解質膜１の下面）に施すことによって、ＭＥＧＡ２０を完成することができる。
【００２５】
ＭＥＧＡ２０は、単体でも製販可能であるが、燃料電池としてアセンブリするためには、このＭＥＧＡ２０両面のＧＤＬ６を、セパレータ（不図示）でサンドイッチしながら（
末端のセパレータ以外は、一枚のセパレータが隣同士の単セルが兼用する）、所望の電力が得られるように単セルを複数個スタックする。なお、複数個の単セルがスタックされた後は、所定の導電性プレートをスタック体の陽極側と陰極側の端面に配置し、導電性プレートに貫通穴を数個、例えば４個開け、スタック体の長さ以上の長いボルトをその貫通穴に４本通し、各ボルトに螺合するナットで締結し単セルすべてを一定圧力で押圧する。このときに、図１（５）に示されている触媒層５とＧＤＬ６との間の隙間が埋まる。触媒層５は金属担持導電性粒子（例えば白金担持カーボン粒子）による堅い三次元構造体からなるため、ＧＤＬ６の構成要素のカーボンクロス又はカーボンペーパーから発生する毛羽が電解質膜１に突き刺さることことはなく、ＧＤＬ６の周縁部も、額縁状樹脂シート２で同様にして同毛羽が電解質膜１に突き刺さることがない。
【００２６】
尚、本発明のＭＥＧＡの製造方法は、上記した実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々変更を加え得ることは勿論である。
【００２７】
例えば、本実施形態は、図１に示したＭＥＧＡ２０の単体の製造方法について説明したが、各構成要素、すなわち、電解質膜１、額縁状補強フィルム１０、及びＧＤＬ６をウェブ状（帯状、長尺状）に準備し、図示しない巻き出しロールと巻取りロールの間で搬送できるようにして、その途中に、上述の貼り合わせ工程、触媒インク塗布工程、剥離紙剥離工程及びガス拡散層貼り合わせ工程に対応して各装置を配置し、ロールトゥロールの量産ラインを設計施工することができる（ＭＥＧＡ２０完成後ＭＥＧＡ２０を燃料電池にアセンブリする前に図２の括弧内に示すように打ち抜き加工等で裁断する）。このようにＭＥＧＡの量産化を可能としたのは、本発明のＭＥＧＡの製造方法において、従来使用されることがなかった剥離紙４付き粘着層３を片面に有し、電解質膜１の周縁部を補強する額縁状補強フィルム１０を使用することによって、額縁状補強フィルム１０を電解質膜１に接合すると一義的に他の構成要素、触媒層、補強フィルム及びＧＤＬの位置決めが行われるため、触媒層、補強フィルム及びＧＤＬの従来のような煩雑な位置合わせを不要とし、かつ、これらを容易に一体化して製造中のＭＥＧＡのハンドリング性を向上させたためである。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】図１は、本実施形態に係るＭＥＧＡ２０の製造方法を説明するための概念図である。
【図２】図２は、同製造方法を説明するための製造フロー図である。
【図３】図３は、従来のＭＥＧＡの構造を説明するための概略的な上面図（ａ）及び断面図（ｂ）である。
【符号の説明】
【００２９】
１：電解質膜、３：粘着層、４：剥離紙、５：触媒インク、６：ガス拡散層（ＧＤＬ）、１０：額縁状補強フィルム、１１：開口、２０：膜-電極-ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ）
【図２】
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【図１】
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【図３】
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