(57)【要約】【課題】小型軽量でありながら発電効率に優れる固体高分子型燃料電池を実現する燃料電池用セパレータの製造方法を提供する。【解決手段】燃料電池用セパレータ１０の製造方法であって、金属平板からなるセパレータ板１２の表面１２ａに、金属粉末およびバインダを含む金属スラリー層１６を形成する金属スラリー層形成工程と、セパレータ板１２上の金属スラリー層１６にスリット１６ａを形成し、複数の小片１６ｂを形成するスリット形成工程と、金属スラリー層１６を焼成して、小片１６ｂを収縮させつつ金属多孔質材とするとともにその収縮によりスリット１６ｂを拡大させ、その拡大したスリット１６ｂからなる流路１５が小片１６ｂの間に配置されたガス拡散層１４を形成する焼成工程とを有する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属平板からなるセパレータ板の表面に、金属粉末およびバインダを含む金属スラリー層を形成する金属スラリー層形成工程と、
前記セパレータ板上の前記金属スラリー層にスリットを形成し、複数の小片を形成するスリット形成工程と、
前記金属スラリー層を焼成して、前記小片を収縮させつつ金属多孔質材とするとともにその収縮により前記スリットを拡大させ、その拡大したスリットからなる流路が前記小片の間に配置されたガス拡散層を形成する焼成工程とを有することを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項２】
前記スリットは、前記金属スラリー層を切断することにより形成されることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項３】
前記金属スラリー層はさらに発泡剤を含み、
前記スリット形成工程の前に、前記金属スラリー層を発泡させる発泡工程をさらに有することを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項４】
前記セパレータ板と前記金属多孔質材とが同一金属材からなることを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項５】
前記金属多孔質材が耐食性金属からなることを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用セパレータの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型燃料電池は、空気極および燃料極（電極）に空気および燃料（燃料流体）をそれぞれ供給し、各電極での電気化学反応によって電力を得る装置である。従来、固体高分子型燃料電池では、固体高分子膜（電解質膜）と、固体高分子膜の両面に設けられた触媒層と、これら固体高分子膜および各触媒層を挟むように設けられたガス拡散層とからなる単セルを、金属板等のセパレータを介して直列に積層する構成（セルスタック）が採用されている。
【０００３】
セパレータは、隣接する各単セルの空気と燃料との混合を防ぐとともに、単セル同士を電気的に接続している。ガス拡散層は、各触媒層に燃料流体をそれぞれ供給するために、導電性の多孔質材料からなる薄板や、セパレータの表面に形成された多数の溝等によって構成されている。
【０００４】
たとえば特許文献１では、セパレータに多孔質材を拡散接合することにより、セパレータと多孔質材との接触面積を大きくして電気抵抗を低下させ、効率の向上を図っている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−１８６１１６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
このような燃料電池においては、大電圧を得るためにセルスタックにおける単セル数の増大が図られる一方で、装置の小型軽量化が求められている。このため、たとえばガス拡散層を薄くすることが考えられるが、ガス拡散層を薄くすることにより燃料流体の流通性が低下すると、各触媒層に対して燃料流体を円滑に供給することが難しくなるため、電気化学反応の効率が低下し、発電効率が低下するおそれがある。
【０００７】
また、ガス拡散層における流通性の低下により、電気化学反応により発生した水がガス拡散層に滞留して排出されにくくなり、反応効率が低下したり停止したりする現象（いわゆるフラッディング）が生じるおそれがある。さらに、ガス拡散層における流通性が低い場合、ガス拡散層に燃料流体を供給するポンプ等の補機の動力が増大し、発電効率を低下させてしまう場合がある。
【０００８】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたもので、小型軽量でありながら発電効率に優れる固体高分子型燃料電池を実現する燃料電池用セパレータの製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、金属平板からなるセパレータ板の表面に、金属粉末およびバインダを含む金属スラリー層を形成する金属スラリー層形成工程と、前記セパレータ板上の前記金属スラリー層にスリットを形成し、複数の小片を形成するスリット形成工程と、前記金属スラリー層を焼成して、前記小片を収縮させつつ金属多孔質材とするとともにその収縮により前記スリットを拡大させ、その拡大したスリットからなる流路が前記小片の間に配置されたガス拡散層を形成する焼成工程とを有する燃料電池用セパレータの製造方法である。
ここで、金属スラリー層は、金属スラリーをセパレータに直接塗布して形成してもよいし、あるいは金属スラリーをキャリヤシート等に板状に成形し、乾燥剥離したものをセパレータ上に重ねてもよい。
【００１０】
この製造方法によれば、金属多孔質材からなる複数の小片と、各小片間に形成された流路とによってガス拡散層を形成するので、流路を通じて燃料流体をガス拡散層全体に円滑に行き渡らせ、さらに流路から金属多孔質材からなる各小片内に気孔を通じて各電極に対して均一に燃料流体を供給できる、流通性に優れた燃料電池用セパレータが実現される。
【００１１】
この製造方法において、前記スリットは、前記金属スラリー層を切断することにより形成されることが好ましい。この場合、セパレータ板に塗布された金属スラリー層をカッター等で切断という簡単な作業により、スリットを形成することができる。
【００１２】
この製造方法において、前記金属スラリー層はさらに発泡剤を含み、前記スリット形成工程の前に、前記金属スラリー層を発泡させる発泡工程をさらに有することが好ましい。この場合、金属スラリー層を構成する各材料の含有割合、金属粉末の粒径、発泡剤の材質や発泡温度等を適宜調節することにより、任意の気孔率や気孔径を有する金属多孔質材を形成することができる。また、金属粉末の粒径やバインダの量等を適宜調節することにより、焼成工程における金属スラリー層の収縮率を調節できるので、ガス拡散層における流路を任意の幅に形成することができる。
【００１３】
この製造方法において、前記セパレータ板と前記金属多孔質材とが同一金属材からなることが好ましい。この場合、セパレータ板と金属多孔質材とが異なる金属材からなる場合に比較して、燃料電池用セパレータの腐食を抑制できる。
【００１４】
また、この製造方法において、前記金属多孔質材が耐食性金属からなることが好ましい。この場合、燃料電池において発生する硫酸などの腐食性環境によるガス拡散層の腐食を抑制できる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の燃料電池用セパレータの製造方法によれば、燃料流体を均一に拡散させ、各電極に燃料流体を均一かつ効率よく供給できるガス拡散層を有する燃料電池用セパレータが実現できる。したがって、ガス拡散層を薄くしても十分な流通性を確保できるので、小型軽量でありながら発電効率のよい燃料電池を実現できる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の燃料電池用セパレータの製造方法を示す斜視図である。
【図２】金属スラリー層となるグリーンシートの製造装置を示す模式図である。
【図３】本発明の方法により製造された燃料電池用セパレータを備える燃料電池を示す模式図である。
【図４】燃料電池用セパレータにおける流路の形状の他の例を示す平面図である。
【図５】燃料電池用セパレータにおける流路の形状の他の例を示す平面図である。
【図６】燃料電池用セパレータにおける流路の形状の他の例を示す平面図である。
【図７】燃料電池用セパレータにおける流路の形状の他の例を示す平面図である。
【図８】燃料電池用セパレータにおける流路の形状の他の例を示す平面図である。
【図９】燃料電池用セパレータにおける流路の形状の他の例を示す平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明に係る燃料電池用セパレータの製造方法について説明する。本発明は、金属平板からなるセパレータ板１２の表面１２ａに、金属粉末およびバインダを含む金属スラリー層１６を形成する金属スラリー層形成工程と（図１（ａ））、セパレータ板１２上の金属スラリー層１６にスリット１６ａを形成し、複数の小片１６ｂを形成するスリット形成工程と（図１（ｂ））、金属スラリー層１６を焼成して、小片１６ｂを収縮させつつ金属多孔質材とするとともにその収縮によりスリット１６ａを拡大させ、その拡大したスリット１６ａからなる流路１５が各小片１６ｂの間に配置されたガス拡散層１４を形成する焼成工程とを有する燃料電池用セパレータの製造方法である。
【００１８】
＜金属スラリー層形成工程＞
本実施形態の金属スラリー層１６は、金属粉末を含むグリーンシートＧをセパレータ板１２の表面１２ａに載置することにより形成される。
グリーンシートＧは、
金属粉末：ステンレス鋼（ＳＵＳ３１６Ｌ）粉末、４０〜６０重量％、平均粒径約１０μｍ
バインダ：ポリビニルアルコール、５〜１５重量％
界面活性剤：アルキルベンゼンスルホン酸塩、１〜３重量％
発泡剤：ヘキサン、０．５〜３重量％
水および不可避不純物：残部
を含む混練物を混合してなる発泡性スラリーＳを、図２に示すグリーンシート製造装置２０を用いてシート状に成形し、発泡、乾燥させたものである。
【００１９】
グリーンシート製造装置２０は、回転するローラ２２によって前進するキャリヤシート２４の表面にドクターブレード２６を用いて均一厚さに塗布されたスラリーＳを発泡・乾燥させた発泡乾燥体をキャリヤシート２４から剥離することにより、連続的にグリーンシートＧを製造する装置である。
ホッパ２８に貯蔵された発泡性スラリーＳは、前進するキャリヤシート２４上に供給され、キャリヤシート２４の表面から所定の高さに配置されたドクターブレード２６によって、所定の厚さのシート状に成形される。成形された発泡性スラリーＳは、さらにキャリヤシート２４によって搬送され、発泡槽３０および加熱槽３２の内部を順次通過する。高湿度雰囲気下（たとえば湿度７５〜９５％、温度３０〜４０℃、処理時間１０〜２０分）の発泡槽３０では、発泡性スラリーＳを乾燥させずに発泡させる。次いで、発泡状態の発泡性スラリーＳを加熱槽３２内（たとえば５０〜７０℃、処理時間５０〜７０分）で乾燥させることにより、金属粉末がバインダによって接合されてなり、気孔が形成されたグリーンシートＧが製造される。
【００２０】
このように製造されたグリーンシートＧを所定の寸法に裁断してセパレータ板１２上に載置することにより（図１（ａ））、セパレータ板１２上に金属スラリー層１６が形成される。セパレータ板１２は、発泡性スラリーＳの金属粉末と同じステンレス鋼（ＳＵＳ３１６Ｌ）からなり、厚さ０．１５ｍｍの平板である。
【００２１】
＜スリット形成工程＞
次に、セパレータ板１２上に形成された金属スラリー層１６にスリット１６ａを形成し、複数の小片１６ｂを形成する（図１（ｂ））。スリット１６ａは、金属スラリー層１６をカッター等によって切断することにより形成される。
【００２２】
＜焼成工程＞
次に、スリット１６ａが形成された金属スラリー層１６（各小片１６ｂ）を、所定の脱脂条件（たとえば真空中で４５０〜６５０℃、２５〜３５分）で脱脂（バインダを除去）し、さらに、所定の焼成条件（たとえば真空中で１２００〜１３００℃、５０〜７０分）で焼成する。この焼成処理によって、金属スラリー層１６（各小片１６ｂ）は薄板状の多孔質金属材となる。なお、この焼成工程において、セパレータ板１２および金属スラリー層１６を、配置された平板状圧縮部材間に挟んで任意の厚さに押圧した状態で焼成することにより、多孔質金属材を任意の均一な厚さ（たとえば約０．２ｍｍ）に形成できるとともに、多孔質金属材の表面を平坦にすることができる。平板状圧縮部材としては、たとえばカーボン板に酸化物を溶射したものや、ジルコニア板などを用いることができる。
【００２３】
金属スラリー層１６が焼成されてなる多孔質金属材は、気孔率が５０〜９７％、気孔径が１０μｍ〜２ｍｍであり、多孔質金属材の表面に開口している気孔が、内部に形成された気孔と連通している。
【００２４】
金属スラリー層１６は、脱脂・焼成されることにより、バインダの除去および金属粉末の焼結に伴って収縮する。金属スラリー層１６の収縮により、図１（ｃ）に示すように、スリット１６ａが拡大し、この拡大したスリット１６ａからなる流路１５が小片１６ｂ間を面方向に延びるように形成される。なお、金属スラリー層１６にスリット１６ａを形成し、複数の小片１６ｂに分割して焼成することにより、収縮による金属スラリー層１６（多孔質金属材）の割れが防止される。
【００２５】
なお、流路１５の幅を３ｍｍ以下とすることにより、流体をガス拡散層１４全体に効率よく供給することができる。流路１５の幅は、金属スラリー層１６の焼成時の収縮率や、スリット１６ａの形成幅を調節することにより、任意の大きさに設定できる。また、この焼成処理の際に、セパレータ板１２に対して小片１６ｂが拡散接合される。
【００２６】
このようにセパレータ板１２の表面１２ａに形成された複数の小片１６ｂと流路１５とは、燃料電池用セパレータ１０においてガス拡散層１４を構成する。この燃料電池用セパレータ１０を用いた燃料電池４０を図３に示す。この燃料電池４０では、固体高分子膜４１の両面にそれぞれ設けられた触媒層４２に対してガス拡散層１４を接触させるように、各燃料電池用セパレータ１０が配置されている。この燃料電池４０において、一方のガス拡散層１４に燃料（水素）、他方のガス拡散層１４に空気を供給することにより、各触媒層４２において電気化学反応を生じさせ、電力を発生することができる。
【００２７】
燃料電池用セパレータ１０のガス拡散層１４は、金属多孔質材からなる複数の小片１６ｂと、これら小片１６ｂの間の流路１５とで構成されている。したがって、このガス拡散層１４に供給された水素または空気は、流路１５を通じてガス拡散層１４全体を速やかに流通し、さらにこの流路１５から各小片１６ｂの気孔内を流通して、各触媒層４２の全面に均一に到達できる。
【００２８】
このように、ガス拡散層１４の流通性がよく、厚さが小さくても円滑に流体を流通させることができるので、発電効率を低下させずに燃料電池用セパレータ１０を薄くでき、多数の単セルが積層される燃料電池の薄型化が可能となる。また、水素供給側においては余剰の水素、空気供給側においては反応により生じた水を、円滑にガス拡散層１４から排出することができる。したがって、この燃料電池用セパレータ１０を用いた燃料電池４０では、水素の供給効率に優れ、また水の滞留によるフラッディングが防止されるので、効率のよい発電が可能となる。さらに、ガス拡散層１４の流通性が良好であることから圧力損失が小さいので、水素供給用のポンプの能力が小さくて済み、電池の高効率化および装置の小型化を実現できる。
【００２９】
さらに、この燃料電池用セパレータ１０では、ガス拡散層１４とセパレータ板１２とが拡散接合により接合されているので、ガス拡散層１４とセパレータ板１２との間に接触抵抗がない。したがって、触媒層４２からセパレータ板１２までの電気抵抗が小さく、多数の単セルを積層した場合にも電力の損失を小さく抑えることができる。
【００３０】
以上説明したように、本発明に係る燃料電池用セパレータ１０によれば、高効率かつ小型の燃料電池の実現が可能となる。
なお、本発明は前記実施形態の構成のものに限定されるものではなく、細部構成においては、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
【００３１】
たとえば、前記実施形態ではガス拡散層１４をセパレータ板１２の全面に設けたが、図４に示す燃料電池用セパレータ５０のように、ガス拡散層５４をセパレータ板５２の一部に設けてもよい。この場合、ガス拡散層５４に供給する流体を流通させる入口孔５２ａおよびガス拡散層５４から排出する流体を流通させる出口孔５２ｂをセパレータ板５２に形成し、これら入口孔５２ａおよび出口孔５２ｂとガス拡散層５４とを取り囲むシール材５６を設ける。これにより、この燃料電池用セパレータ５０を積層したセルスタックにおいて、各セパレータ板５２の各入口孔５２ａ同士を接続する流体供給流路と、各出口孔５２ｂ同士を接続する流体排出流路とを設けることができる。
【００３２】
本発明の燃料電池用セパレータにおいて、ガス拡散層の流路は、排水性を向上させたり、ガス拡散層における流体の滞留時間を調整したりするために、種々の形状で設けることができる。本発明では、流路の形状はスリットの形状とほぼ同じであるので、スリット形成工程において形成するスリットを任意の形状にするだけで、任意の形状の流路を形成することができる。
【００３３】
たとえば、図１（ｃ）に示した格子状に流路１６ｂを設けた燃料電池用セパレータ１０では、ガス拡散層１４全体に均一に流体を流通させることができる。
図５に示すように横縞状に流路６５を設けた燃料電池用セパレータ６０では、ガス拡散層６４における横方向の流体の拡散性を向上させることができる。図６に示すように縦縞状に流路７５を設けた燃料電池用セパレータ７０では、ガス拡散層７４における排水性を向上させることができる。
【００３４】
図７に示すように波線状に流路８５を設けた燃料電池用セパレータ８０や、図８に示すように交互に延びる流路９５を設けた燃料電池用セパレータ９０では、ガス拡散層８４，９４内における流体の滞留時間を長くすることができる。
図９に示すように、流路１０５の密度を部分的に異ならせた燃料電池用セパレータ１００では、ガス拡散層１０４において、流路１０５の密度が高い部分ほど排水性を高くすることができる。
【００３５】
なお、本発明の製造方法において、金属スラリー層は、ドクターブレード法に限定されず、スクリーン印刷、ダイコータ法等の間欠塗布法により、直接セパレータ板に塗工して形成することができる。また、スクリーン印刷等によるパターン塗布を用いてもよい。これらの場合、セパレータ板上で金属スラリー層を発泡、乾燥させた後、そのままスリット形成工程を行うことができる。また、パターン塗布の際にスリットを形成することもできる。
【００３６】
また、前記実施形態では平板状のセパレータ板１２を用いたが、ロール状のセパレータ板を用いてもよい。この場合、ドクターブレード法によって金属スラリー層を連続的に形成することができる。
また、スリットの形成方法は、塗布された金属スラリー層をカッターで切断する方法に限定されず、たとえば金属スラリー層を線状に掻き取る方法等でもよい。
【００３７】
本発明の燃料電池用セパレータにおいて、金属スラリー層は、前記実施形態のように発泡剤により気孔が形成されるものでなくてもよい。たとえば、金属粉末、バインダおよび樹脂ビーズを含み、焼成工程により樹脂ビーズを消失させることにより気孔を形成して多孔質金属材となるスラリーを用いてもよい。
【００３８】
本発明の燃料電池用セパレータにおいて、ガス拡散層の小片およびセパレータ板を構成する金属は、ＳＵＳ３１６ＳＬに限定されないが、Ｎｉ−Ｃｒ−Ｍｏ系合金等の耐食性合金や、チタン、ニオブ、タンタル等の耐食性金属であることが好ましい。
【符号の説明】
【００３９】
１０，５０，６０，７０，８０，９０，１００  燃料電池用セパレータ
１２，５２  セパレータ板
１４，５４，６４，７４，８４，９４，１０４  ガス拡散層
１５，６５，７５，８５，９５，１０５  流路
１６  金属スラリー層
１６ａ  スリット
１６ｂ  小片
２０  グリーンシート製造装置
２２  ローラ
２４  キャリヤシート
２６  ドクターブレード
２８  ホッパ
３０  発泡槽
３２  加熱槽
４０  燃料電池
４１  固体高分子膜
４２  触媒層
５２ａ  入口孔
５２ｂ  出口孔
５６  シール材
Ｇ  グリーンシート
Ｓ  発泡性スラリー
【図１】
2010212056.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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