(57)【要約】      （修正有）【課題】十分な光取り出し効率と外光反射防止を両立した有機ＥＬ素子及び、該有機ＥＬ素子を用いた有機ＥＬディスプレイ、有機ＥＬ照明装置を提供する。【解決手段】少なくとも１つの基板のいずれかの面に、対向する一対の電極と該電極の間に１つの発光層を備え、前記一対の電極のうち少なくとも一方は光透過性電極であって、該光透過性電極の光取り出し面側に封止部位が設けられている有機ＥＬ素子において、該基板に対して発光層側に異方性散乱層、及びλ／４板と直線偏光フィルムとで構成される円偏光フィルムをこの順で有することを特徴とする有機ＥＬ素子。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１つの基板のいずれかの面に、対向する一対の電極と該電極の間に１つの発光層を備え、前記一対の電極のうち少なくとも一方は光透過性電極であって、該光透過性電極の光取り出し面側に封止部位が設けられている有機ＥＬ素子において、該封止部位の視認側に異方性散乱層、及びλ／４板と直線偏光フィルムとで構成される円偏光フィルムをこの順で有することを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
前記異方性散乱層に入射する光のうち、該異方性散乱層面の法線方向から入射する光に対する平行透過率をＴｏとし、該異方性散乱層の法線に対し４０°傾斜した方向から入射する光に対する平行透過率をＴβとしたとき、Ｔβ／Ｔｏの値が０．６以上０．９以下であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記異方性散乱層は透明樹脂からなるマトリックスと扁平なドメインとを含み、該扁平なドメインの平均アスペクト比は２以上で、該扁平なドメインの主平面と異方性散乱層面のなす角の平均が３０°以内であることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
前記透明樹脂からなるマトリックスの屈折率は１．６２以上２．０以下であり、前記扁平なドメインとの屈折率差が０．０５以上であることを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項５】
前記扁平なドメインの平均粒径は１０μｍ未満であり、厚みは０．５μｍ以下であることを特徴とする請求項３または４に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項６】
前記扁平なドメインが炭酸カルシウム、炭酸ストロンチウム、炭酸バリウムのうちの少なくとも一つであることを特徴とする請求項３〜５のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子を用いたことを特徴とする有機ＥＬディスプレイ。
【請求項８】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子を用いたことを特徴とする有機ＥＬ照明装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ素子、及びそれを用いた有機ＥＬディスプレイ、有機ＥＬ照明装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、情報機器の多様化に伴って、消費電力が少なく、容積が小さい面発光素子のニーズが高まり、このような面発光素子の一つとしてエレクトロルミネッセンス素子（本願では、ＥＬ素子と略す）が注目されている。そして、このようなＥＬ素子は使用する材料によって無機ＥＬ素子と有機ＥＬ素子とに大別される。
【０００３】
ここで、無機ＥＬ素子は一般に発光部に高電界を作用させ、電子をこの高電界中で加速して発光中心に衝突させ、これにより発光中心を励起させて発光させるようになっている。一方、有機ＥＬ素子は電子注入電極とホール注入電極とからそれぞれ電子とホールとを発光層内で結合させて、有機材料を励起状態にし、この有機材料が励起状態から基底状態に戻るときに発光するようになっており、無機ＥＬ素子に比べて、低い電圧で駆動できるという利点がある。面で発光するという利点を活かして、薄型のディスプレイや照明用途としての展開が期待されている。
【０００４】
しかしながら、ＥＬ素子等の面発光素子を発光させた場合、高い屈折率を持つ発光層の内部で発せられた光は様々な方向に進行し、面発光素子の出射面等において全反射して面発光素子の内部に閉じ込められる光も多く存在する。一般に、面発光素子で発せられた光の２０％〜３０％しか面発光素子の外部に取り出すことができず、十分な明るさを得られないという問題があった。特に有機ＥＬ素子の場合、明るさを電流の大きさで補おうとすると素子の寿命が短くなるという問題もある。
【０００５】
このような問題に対し、拡散粒子を含有する層をＥＬ素子の光出射面側のいずれかの位置に設け、正面輝度を向上する技術が知られている（例えば、特許文献１参照。）。
【０００６】
また、前述の通り、有機ＥＬ素子は発光層の内部から様々な方向に光を放射する。そのため、発光輝度を良好にするために、背面側の金属電極として光反射率の高い金属を用い、発光光を反射して出射量を高めることが多い。このような素子構造では、電界発光していない状態では、光反射性の強いミラーとなっており、外光の反射が生じてしまう。また、発光状態においても、黒色が表現できず、コントラストが低下してしまう。
【０００７】
かかる問題に対し、光出射面側に円偏光手段を設ける技術が開示されている（例えば特許文献２参照。）。
【０００８】
上記有機ＥＬ素子の正面輝度向上と外光反射防止の両立を行おうとすると、単なる拡散層を設けるだけの構成では十分な効果を発揮することができない。即ち円偏光板より発光層側に単なる拡散層を設けてしまうと、円偏光状態になった外光は内部の拡散層により偏光解消されてしまい円偏光手段による外光反射防止が働かない。
【０００９】
このような問題を解決するために、特許文献３では円偏光板の発光層側に偏光状態維持可能な散乱層と凹凸を有する光取り出し層を設けた素子構造についての記載があるが、画像にじみ防止の観点から、凹凸層の構造は画素ごとに最適な形状の加工が必要となり、コストが高くなってしまう。また、層数が増えることから界面での反射の写りこみが増加してしまい、構成も複雑になってしまうという問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２００５−６３７０４号公報
【特許文献２】特開平９−１２７８８５号公報
【特許文献３】特開２００５−３２２４８９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明の目的は、十分な光取り出し効率と外光反射防止を両立した有機ＥＬ素子を提供することにある。更に該有機ＥＬ素子を用いた有機ＥＬディスプレイ、有機ＥＬ照明装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の上記課題は以下の構成により達成される。
【００１３】
１．少なくとも１つの基板のいずれかの面に、対向する一対の電極と該電極の間に１つの発光層を備え、前記一対の電極のうち少なくとも一方は光透過性電極であって、該光透過性電極の光取り出し面側に封止部位が設けられている有機ＥＬ素子において、該封止部位の視認側に異方性散乱層、及びλ／４板と直線偏光フィルムとで構成される円偏光フィルムをこの順で有することを特徴とする有機ＥＬ素子。
【００１４】
２．前記異方性散乱層に入射する光のうち、該異方性散乱層面の法線方向から入射する光に対する平行透過率をＴｏとし、該異方性散乱層の法線に対し４０°傾斜した方向から入射する光に対する平行透過率をＴβとしたとき、Ｔβ／Ｔｏの値が０．６以上０．９以下であることを特徴とする前記１に記載の有機ＥＬ素子。
【００１５】
３．前記異方性散乱層は透明樹脂からなるマトリックスと扁平なドメインとを含み、該扁平なドメインの平均アスペクト比は２以上で、該扁平なドメインの主平面と異方性散乱層面のなす角の平均が３０°以内であることを特徴とする前記１または２に記載の有機ＥＬ素子。
【００１６】
４．前記透明樹脂からなるマトリックスの屈折率は１．６２以上２．０以下であり、前記扁平なドメインとの屈折率差が０．０５以上であることを特徴とする前記３に記載の有機ＥＬ素子。
【００１７】
５．前記扁平なドメインの平均粒径は１０μｍ未満であり、厚みは０．５μｍ以下であることを特徴とする前記３または４に記載の有機ＥＬ素子。
【００１８】
６．前記扁平なドメインが炭酸カルシウム、炭酸ストロンチウム、炭酸バリウムのうちの少なくとも一つであることを特徴とする前記３〜５のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子。
【００１９】
７．前記１〜６のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子を用いたことを特徴とする有機ＥＬディスプレイ。
【００２０】
８．前記１〜６のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子を用いたことを特徴とする有機ＥＬ照明装置。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、十分な光取り出し効率と外光反射防止を両立した有機ＥＬ素子を提供することができる。更に該有機ＥＬ素子を用いた視認性に優れる有機ＥＬディスプレイ、輝度が高く長寿命な有機ＥＬ照明装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明に係る異方性散乱層の光学特性を評価する際の光学系を示す模式図である。
【図２】本発明に係る異方性散乱層及び円偏光フィルムを有する有機ＥＬ素子の一例を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下本発明を実施するための形態について詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００２４】
本発明は、扁平なドメインが透明樹脂中に分散されている光拡散機能を有する特定の異方性散乱層と円偏光フィルムとを有機ＥＬ素子に用いることで、十分な光取り出し効率と外光反射防止を両立した有機ＥＬ素子である。
【００２５】
≪異方性散乱層≫
＜本発明に係る異方性散乱層の散乱特性＞
本発明に係る異方性散乱層は、該異方性散乱層面の法線方向から入射する光に対する平行透過率をＴｏとし、該異方性散乱層の法線に対し４０°傾斜した方向から入射する光に対する平行透過率をＴβとしたとき、Ｔβ／Ｔｏの値が０．６以上０．９以下である光学特性を有する層である。
【００２６】
ここで本発明に係る異方性散乱層の透過率Ｔ０、Ｔβの値は、以下のような手法により測定する値である。即ち、予めＥＬ素子より異方性散乱層部位を剥離して取り出しておき、これを、例えば日本電色工業社製ヘイズメータＮＤＨ２０００に図１に模式的に示す回転治具のようなものを取り付けた装置にセットし、該異方性散乱層面の法線方向より光を当て、直進出射されてくる透過光の割合、即ち平行透過率Ｔｏを測定する。次に図１に示すように異方性散乱層を入射光に対して４０°傾斜した状態で測定したときに得られる平行透過率の値をＴβとする。Ｔβ／Ｔｏの値は０．６以上０．９以下が好ましく、０．７以上０．８５以下がより好ましい。
【００２７】
Ｔβ／Ｔｏの値は、異方性散乱層を構成している扁平なドメインの厚みや径、層内に含有される全散乱体数の中の扁平なドメイン数の割合、扁平なドメインとマトリックスとの屈折率差、散乱体密度、該異方性散乱層の厚みなどを適宜単独または組み合わせで変化させることにより制御できる。
【００２８】
本発明に係る有機ＥＬ素子は、少なくとも１つの基板のいずれかの面に、対向する一対の電極と該電極の間に１つの発光層を備え、前記一対の電極のうち少なくとも一方は光透過性電極であって、該光透過性電極の光取り出し面側に封止部位が設けられている有機ＥＬ素子において、該封止部位の視認側面に下記条件をいずれも満たす特定の異方性散乱層が設けられていることが好ましい。
【００２９】
ａ．該異方性散乱層は、少なくとも透明樹脂からなるマトリックス中に平均アスペクト比が２以上の扁平なドメインが分散されている構成であって、該異方性散乱層面に垂直な断面における該扁平なドメインの長軸方向と該異方性散乱層面と平行な方向とのなす小さい方の角度の平均値が３０°以内である。
【００３０】
ｂ．異方性散乱層を構成する前記マトリックスの屈折率をｎ０とし、前記扁平なドメインの屈折率をｎ１とするとき、ｎ０は１．６２以上２．０以下であり、かつ｜ｎ０−ｎ１｜≧０．０５である。
【００３１】
形状異方性を有する平均アスペクト比が２以上の扁平なドメインを異方性散乱層面に垂直な断面におけるドメインの長軸方向と該異方性散乱層面と平行な方向とのなす小さい方の角度の平均値が３０°以内となるようにマトリックスである透明樹脂中に分散、固定化させることで、ＥＬ素子から視認側正面に向かって出射される光に対して殆ど散乱を起こすことなく、臨界角以上の角度で進行する光に対して大きな散乱を与え、光取り出し効率を高めることができる。
【００３２】
また、マトリックスの屈折率を透明電極の屈折率に近づけることで、ＥＬ素子の光出射面に位置する基板と透明電極界面での反射を防止でき、光取り出し効率を向上できる。
【００３３】
更に円偏光フィルムによって円偏光状態になった外光は本発明に係る異方性散乱層により偏光解消されることがないため外光反射防止を同時に達成することができる。
【００３４】
マトリックスに用いられる透明樹脂は樹脂単体で屈折率を調整しても、微粒子を混合することで屈折率を調整しても良い。特に、マトリックスに微粒子を混合するとマトリックスの熱膨張率を低減することができ、有機ＥＬ素子駆動時に生じる熱の影響からの異方性散乱層の不規則な変形を抑制することができ、該異方性散乱層中の樹脂と光散乱粒子との間に発生するクラックを防止することができる。
【００３５】
（透明樹脂からなるマトリックス、扁平なドメインの屈折率の測定）
透明樹脂からなるマトリックスの屈折率は、扁平粒子を含まない透明樹脂のシートを予め作製し、これを株式会社アタゴ製のアッベ屈折率計ＤＲ−Ｍ２を用いて測定する。また、扁平なドメインの屈折率は、ベッケ法を用いて測定する。即ち、屈折率の異なるいくつかの浸液を用意し、これにドメイン（例えば後述する扁平粒子）を浸した際のベッケ線の有無を観察することにより、屈折率を定めることができる。
【００３６】
扁平なドメインと同様に、微粒子についても表面処理を行ってからマトリックスと混合、分散することで、より良好な効果を得ることができる。
【００３７】
尚、本願において、「マトリックス」とは、ドメインを含有し保持する媒体として機能する基材ないし基盤（母体）をいう。本発明においては、後述する各種樹脂等をマトリックスとして用いる。また、「ドメイン」とは、マトリックスとは異なる屈折率を有し、光を散乱させる機能を有する物質からなる個々に独立した微小領域をいう。本発明においては、後述する各種扁平な無機又は有機粒子をドメインとして用いる。
【００３８】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００３９】
＜扁平粒子＞
本発明に係る扁平なドメインとして、生産上、性能上好ましく使用される扁平粒子について説明する。
【００４０】
本発明に用いられる扁平粒子は、粒子の立体形状に直交３次元座標系を当てはめたとき、少なくともいずれか一方向に短い特徴をもつ粒子であり、外見上、円盤を含む楕円盤状のもの、四角状あるいは六角状に代表される多角形平板状のもの、更には棒状のものなど種々の形状のものが用いられる。
【００４１】
本発明に係る異方性散乱層は、透明樹脂中に平均アスペクト比が２以上の扁平粒子が分散されている構成であることが特徴である。本発明においてアスペクト比とは、粒径と厚さの比（アスペクト比＝直径／厚さ）をいう。また、本発明でいう粒径とは、扁平粒子の表面を形成する平面あるいは曲面の中で最も広い面積を有する面（以下、主要面と称する）の外接面または内接面に対して垂直にその粒子を投影した場合の面積（投影面積）に等しい円の直径で表される。粒子の厚さとは、主要面に垂直な方向での粒子の厚さのうち最長のものとして定義する。
【００４２】
粒径と厚さは、粒子が固体の場合、以下の方法で求められる。予め有機ＥＬ素子より剥離して取り出した異方性散乱層から、バインダー樹脂を溶解等の方法により除去し、粒子のみを抽出する。これを支持体上に内部標準となる粒径既知のラテックスボールとともに塗布した試料を作成し、ある角度からカーボン蒸着法によりシャドーイングを施した後、通常のレプリカ法によってレプリカ試料を作成する。同試料の電子顕微鏡写真を撮影し、画像処理装置等を用いて個々の粒子の投影面積と厚さを求める。この場合、粒子の投影面積は内部標準の投影面積から、粒子の厚さは内部標準と粒子の影（シャドー）の長さから算出することができる。本発明において、アスペクト比、粒径、粒子厚さの平均値は、上記シャドーイング法を用いて粒子を任意に３００個以上測定し、それらの算術平均として求められる値をいう。また、粒子が気体あるいは液体の場合、異方性散乱層を超薄膜切片状に連続的に切り出し、電子顕微鏡像の画像処理により立体化した後、上記粒径と厚みを求めることができる。
【００４３】
本発明において、扁平粒子の平均アスペクト比は２以上であるが、５以上であることが好ましい。また、本発明に用いられる扁平粒子の平均粒径は、１０μｍ未満が好ましく、０．１μｍ〜８μｍが更に好ましく、０．１μｍ〜５μｍが特に好ましい。本発明に用いられる扁平粒子の平均厚みは、２μｍ以下が好ましく、１μｍ以下が更に好ましく、０．５μｍ以下が最も好ましい。
【００４４】
本発明に用いられる扁平粒子は、無機物質、有機物質、有機／無機複合物のいずれであっても構わないし、その物質の状態が固体に限定されるものではなく、液体でも気体でも構わない。扁平粒子が液体の例としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（以下ＰＥＴと略す）のような熱可塑性樹脂中に、常温で液体の状態を示しかつＰＥＴとの相溶性が低いＵＶ吸収化合物などを分散させ、ＰＥＴとともに溶融押出法にて製膜後、二軸延伸したシートなどが挙げられる。二軸延伸後の各ＵＶ吸収化合物からなる分散体は、周囲のＰＥＴに追随して面方向に形が伸びるため、扁平状の分散体となる。ＰＥＴとＵＶ吸収化合物の平均屈折率の差が０．０２以上異なるようにＵＶ吸収化合物の種類を選択するとともに延伸倍率を制御することにより、本発明の狙う散乱特性を示す異方性散乱層を得ることができる。また、扁平粒子が気体の例としては、例えば、ＰＥＴ中に、ＰＥＴと平均屈折率が殆ど差がない無機粒子を添加し、先程と同様、ＰＥＴとともに溶融押出法にて製膜後、二軸延伸したシートなどが挙げられる。ＰＥＴを二軸延伸することにより、各無機粒子とＰＥＴとの界面を起点とした微細な空隙が形成され扁平粒子状になる。添加する無機粒子は、屈折率が分散媒のＰＥＴと近いものを選択しているため、光学的には何ら影響を及ぼさない。無機粒子のサイズや添加濃度、延伸倍率を制御することにより、本発明の狙う散乱特性を示す光学機能性フィルムを得ることができる。
【００４５】
次に、本発明に用いられる扁平粒子の具体例を示す。無機系の扁平粒子としては、マスコバイト（白雲母）、フロゴバイト（金雲母）、バイオタイト（黒雲母）、セリサイト（絹雲母）、フッ素金雲母（人造雲母）などの雲母（マイカ）類や、カオリン（クレー）、タルク（滑石）、モンモリロナイトなどの他、薄片状の、酸化アルミニウム・酸化チタン・酸化亜鉛・酸化ケイ素やこれらを複合したもの、平板状の炭酸カルシウムなど、更には、平板状に形状制御された塩化銀、臭化銀、沃化銀、沃臭化銀、臭塩化銀、沃塩化銀、沃臭塩化銀等のハロゲン化銀などが用いられる。
【００４６】
雲母類としては、例えば、山口雲母工業所製Ａ−１１、Ａ−２１、Ａ−４１、ＡＢ−２５Ｓ、ＳＹＡ−２１Ｒ、ＳＹＡ−４１Ｒ、ＳＪ−００５、ＳＪ−０１０、ＣＳ−３２５ＤＣ、Ｙ−１８００、Ｙ−２３００Ｘ、Ｙ−２４００、Ｙ−３０００、ＳＡ−３１０、ＳＡ−３５０、ＦＡ−４５０、ＮＣＣ−３２２、ＮＣＦ−３２２、ＴＭ−１０、ＴＭ−２０などや、コープケミカル社製ミクロマイカＭＫ−１００Ｆ、Ｓ１ＭＫ、ＭＫ−１００、ＭＫ−２００、ＭＫ−３００や、同社製ソフシマＭＥ−１００、同ＭＡＥ、同ＭＴＥ、同ＭＥＥ、同ＭＰＥなどが用いられる。
【００４７】
カオリン、タルクなどのスメクタイト類としては、例えば、山口雲母工業所製ＦＫ−５００Ｓ、ＦＫ−３００Ｓ、ＣＴ−３５などや、コープケミカル社製ルーセンタイトＳＷＮ、同ＳＷＦ、同ＳＡＮ、同ＳＡＮ３１６、同ＳＴＮ、同ＳＥＮ、同ＳＰＮなどが挙げられる。
【００４８】
薄片状の酸化アルミニウムとしては、例えば、キンセイマテック社製のセラフＹＦＡ００６１０、同０２０２５、同０２０５０、同０５０２５、同０５０７０、同０７０７０、同１００３０や、朝日化学工業社製ルクセレンＦＡＯなどが挙げられる。
【００４９】
薄片状の酸化チタンとしては、例えば、朝日化学工業社製ルクセレンシルクＤ、同Ｈ、同ＵＶ、ルクセレンＰＣ、同ＯＤＴなどが挙げられる。
【００５０】
薄片状の酸化亜鉛としては、例えば、朝日化学工業社製ルクセレンＦＺＴなどが挙げられる。
【００５１】
薄片状の酸化ケイ素としては、例えば、朝日化学工業社製ケミセレンや、日本板硝子社製ＳＧフレーク、ＴＳＧ９、ＴＳＧ３０、ＮＴＳ３０Ｋ３ＴＡ、ＮＰＴ３０Ｋ３ＴＡなどが挙げられる。
【００５２】
また、扁平粒子が炭酸カルシウム、炭酸ストロンチウム、炭酸バリウムから選ばれる少なくも一種を用いることも好ましい。
【００５３】
例えば、扁平状の炭酸カルシウムとしては、ニューライム社製の六角板状、円盤状、鱗片状のものなどが用いられる。
【００５４】
有機系の扁平粒子としては、例えば、特開平１１−１９９７０６号公報に開示されているような製造方法を用いて作られる、ポリアミド系、ポリエステル系、ポリエーテル系、ポリスルフィド系、ポリオレフィン系、フッ素樹脂系またはポリビニルアルコール系のものなどが用いられる。
【００５５】
扁平粒子の特殊形状として、棒状粒子が挙げられる。棒状粒子を用いる場合、その長軸は本発明に係る異方性散乱層の面方向に配向していることが重要であり、該シート面に垂直な方向から見た場合、個々の棒状粒子は特定の方向を向かず無配向になっていることが好ましい。また、単独に１つの棒状粒子として分散されている場合だけでなく、複数の棒状粒子が凝集して扁平な形状の粒子群を成しているものも好ましく用いられる。具体的には、上記、無機系、有機系、あるいはこれらの複合系いずれの扁平粒子においても、後述の粒子バインダーとして用いる各種樹脂との親和性を高めるため、公知の各種表面改質剤・手法を用いて表面処理することができる。
【００５６】
＜扁平粒子の配向性＞
本発明に係る異方性散乱層内における扁平粒子の配向性は、該層の厚み方向と個々の扁平粒子の扁平方向が概ね平行になっていることが光取り出し効率を向上する上で好ましい。換言すれば、該層面に垂直な縦横２つの断面における粒子の長軸方向が、各断面の面方向に概ね平行であることが好ましい。ここで、該層面に垂直な断面における粒子の長軸方向とは、閉曲線または閉直線で囲まれる粒子断面において、外周の２点間の距離のうち最も長い２点を結んだ方向を意味するものとする。本発明に係る異方性散乱層内における扁平粒子の配向性は、該層面に垂直な縦横２つの断面における、粒子断面の長軸方向と該層面方向とのなす小さい方の角度の平均が３０°以内であることが特徴であり、２０°以内であることがより好ましい。
【００５７】
上記好ましい配向性を実現させる方法としては、平均アスペクト比の高い扁平粒子を選択したり、異方性散乱層形成時に高粘度の扁平粒子含有の溶液を用意し、この溶液をシート状に延ばす際にシートの面方向に強いせん断力が加わるようにしたり、あるいは塗布直後の溶剤を多量に含んでいる状態から乾燥固化するまでの時間を長めにするなど、種々の方法があり、適宜これらの方法を単独あるいは組合せて実現させることができる。逆に言えば、例えば溶剤とＵＶ硬化樹脂と扁平粒子を含んだ塗布液を、ワイヤーバーなどで塗布した後、直ちにＵＶ照射することにより、固化した層内において十分に安定配向していない扁平粒子を含んだ層を作製することが可能である。ワイヤーバー塗布において、塗布後乾燥してＵＶ照射による固化までの時間を十分にとることにより、良好な配向性を得ることができる。また、他の方法として、スピンコート法は扁平粒子の好ましい配向を形成しやすく好ましい。
【００５８】
扁平粒子の配向特性を測定する具体的方法としては、例えば以下のような方法を用いることができる。即ち、予め有機ＥＬ素子より接着部位を溶解する溶剤などを用いて剥離した異方性散乱層を包埋用樹脂に埋め込み、これをウルトラミクロトーム（ＲＭＣ社製ＭＴ−７）により異方性散乱層の断面（正確にはＸ軸方向の断面とＹ軸方向の断面の２方向がある）を厚み１００ｎｍの超薄切片状に切削し、これらを走査型電子顕微鏡、あるいは透過型電子顕微鏡にて撮影する。そして撮影画像を例えば画像解析ソフト（三谷商事（株）製、ＷｉｎＲＯＯＦ、ｖｅｒ３．６０）等により解析し、先述の定義に従い算出することで求めることができる。
【００５９】
本発明に用いられる扁平粒子は、カルボン酸、シランカップリング剤、チタンカップリング剤、ジルコニウムカップリング剤より選択される少なくとも１種の化合物によって表面処理されていることが、該扁平粒子の長軸方向と該異方性散乱層面と平行な方向とのなす小さい方の角度の平均値が３０°以内になるように分散する上で好ましい手法である。
【００６０】
具体的なカルボン酸としては、脂式カルボン酸ではギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、吉草酸、カプロン酸、エナント酸、カプリル酸、ペラルゴン酸、カプリン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、マルガリン酸、ステアリン酸のような飽和脂肪酸、あるいはオレイン酸、リノール酸、リノレン酸、アラキドン酸、ドコサヘキサエン酸、エイコサペンタエン酸のような不飽和カルボン酸が用いられ、脂式ジカルボン酸ではシュウ酸、マロン酸、コハク酸などが用いられ、芳香族カルボン酸では安息香酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、サリチル酸、没食子酸、メリト酸、ケイ皮酸などが用いられ、その他としては、ピルビン酸のようなオキソカルボン酸や、乳酸、リンゴ酸、クエン酸、フマル酸、マレイン酸、アコニット酸、グルタル酸、アジピン酸、アミノ酸、ニトロカルボン酸などが挙げられる。
【００６１】
シランカップリング剤の例としては、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリメトキシエトキシシラン、メチルトリアセトキシシラン、メチルトリブトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、ビニルトリメトキシエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、フェニルトリアセトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリエトキシシラン、γ−クロロプロピルトリアセトキシシラン、３，３，３−トリフルオロプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシジルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシジルオキシプロピルトリエトキシシラン、γ−（β−グリシジルオキシエトキシ）プロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポシシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、γ−アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン及びβ−シアノエチルトリエトキシシランが挙げられる。
【００６２】
また、珪素に対して２置換のアルキル基を持つシランカップリング剤の例として、ジメチルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、フェニルメチルジエトキシシラン、γ−グリシジルオキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−グリシジルオキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−グリシジルオキシプロピルフェニルジエトキシシラン、γ−クロロプロピルメチルジエトキシシラン、ジメチルジアセトキシシラン、γ−アクリロイルオキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アクリロイルオキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メタクリロイルオキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メタクリロイルオキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジエトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、メチルビニルジメトキシシラン及びメチルビニルジエトキシシランが挙げられる。
【００６３】
これらのうち、分子内に二重結合を有するビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、ビニルトリメトキシエトキシシラン、γ−アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン及びγ−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、珪素に対して２置換のアルキル基を持つものとしてγ−アクリロイルオキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アクリロイルオキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メタクリロイルオキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−メタクリロイルオキシプロピルメチルジエトキシシラン、メチルビニルジメトキシシラン及びメチルビニルジエトキシシランが好ましく、γ−アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン及びγ−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ−アクリロイルオキシプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アクリロイルオキシプロピルメチルジエトキシシラン、γ−メタクリロイルオキシプロピルメチルジメトキシシラン及びγ−メタクリロイルオキシプロピルメチルジエトキシシランが特に好ましい。
【００６４】
チタンカップリング剤としては、としては、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシル）ホスファイトチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、イソプロピルトリアシルフェニルチタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート等が用いられる。
【００６５】
ジルコニウムカップリング剤としては、ジルコニウムテトラアセチルアセテート、ジルコニウムジブトキシビスアセチルアセトネート、ジルコウムトリブトキシアセチルアセネート、ジルコニウムテトラキスエチルアセトアセテート、ジルコニウブトキシトリスエチルアセトアセテート、ジリコニウムブトキシビスエチルアセトアセテート、ジリコニウムトリブトキシモノエチルアセトアセテート、ジリコニウムテトラキスエチルラクテート、ジリコニウムジブトキシビスエチルラクテート、ビスアセチルアセトネートビスエチルアセトアセテートジルコニウム、モノアセチルアセトネートトリスエチルアセトアセテートジルコニウム、ビスアセチルアセトネートビスエチルラクテートジルコニウム等のジルコニウムキレート化合物、ジルコニウムｎ−ブチレート、ジルコニウムｎ−プロピレート等のジルコニウムアルコキシド等が用いられる。
【００６６】
カップリング剤による表面処理は、扁平粒子の分散物に、カップリング剤を加え、室温から６０℃までの温度で、数時間から１０日間分散物を放置することにより実施できる。表面処理反応を促進するため、無機酸（例えば、硫酸、塩酸、硝酸、クロム酸、次亜塩素酸、ホウ酸、オルトケイ酸、リン酸、炭酸）、有機酸（例えば、酢酸、ポリアクリル酸、ベンゼンスルホン酸、フェノール、ポリグルタミン酸）、またはこれらの塩（例えば、金属塩、アンモニウム塩）を、分散物に添加してもよい。
【００６７】
本発明に係る異方性散乱層に含有される扁平粒子の添加量としては、個々の粒子の詳細な形状や、材質で決まってくる屈折率、更には粒子のバインダーとして機能する透明樹脂の屈折率などとの関係により、一概に適正範囲を語ることはできないが、異方性散乱層に対する体積比率として０．０３％〜５０％の範囲であることが好ましく、０．１％〜３０％の範囲であることが更に好ましい。
【００６８】
本発明において、扁平粒子と透明樹脂を混合する際に、特に限定的な方法を用いる必要はないが、本発明に係る異方性散乱層を溶液流延法や塗布方法で作製する場合、該扁平粒子の種類と透明樹脂、更には用いられる溶剤の組合せによっては、扁平粒子の凝集が生じる可能性がある。このような場合には、予め少量の透明樹脂と溶剤を混ぜて樹脂を溶解させた液をつくり、その液を攪拌しながらこれに扁平粒子を少量ずつ添加した後、分散し、そこに残りの透明樹脂をやはり少量ずつ添加していくプロセスが好ましい。
【００６９】
＜透明樹脂＞
異方性散乱層のマトリックスとして用いられる透明樹脂は、可視光領域で実質的に透明な材料を用いることが好ましい。具体的には、例えばトリアセチルセルロースやセルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレートのようなセルロースエステル系樹脂、ポリメタクリル酸メチル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、シクロオレフィンポリマー、架橋ポリエチレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリサルフォン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂などの非晶性熱可塑性樹脂や、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリブチレンテレフタレート、芳香族ポリエステル樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリアミド樹脂などの結晶性熱可塑性樹脂などを用いることができる。更には、上記熱可塑性樹脂の基材あるいはガラス基材上にアクリル系、エポキシ系、ウレタン系などの紫外線硬化性樹脂や熱硬化性樹脂で構成された樹脂を先述の扁平粒子とともに塗布することも好ましい。
【００７０】
異方性散乱層を構成する前記マトリックスの屈折率をｎ０とし、前記扁平なドメインの屈折率をｎ１とするとき、ｎ０は１．６２以上２．０以下であり、かつ｜ｎ０−ｎ１｜≧０．０５であることが本発明の効果を得る上で必要である。｜ｎ０−ｎ１｜はより好ましくは０．５≧｜ｎ０−ｎ１｜≧０．０５、更に好ましくは０．３≧｜ｎ０−ｎ１｜≧０．０５、特に好ましくは０．２≧｜ｎ０−ｎ１｜≧０．０５である。
【００７１】
０．５を超えると後方散乱が大きくなり、取り出し効率が低下する恐れがある。
【００７２】
ｎ０は１．６２以上２．０以下であり、かつ｜ｎ０−ｎ１｜≧０．０５にすることでＩＴＯ電極及封止層との屈折率差が軽減し、界面での反射による光損失をより防ぐことができる。
【００７３】
このような屈折率を満足するマトリックスとして、例えばポリカーボネート系樹脂として三菱ガス化学社製  ＥＰ４０００、ＥＰ５０００、ポリエステル系樹脂として大阪ガスケミカル社製  ＯＫＰ４、ＯＫＰ４ＨＴ、（メタ）アクリレート系樹脂として三菱化学社製  ＵＶ１０００、ＵＶ２０００、ＵＶ３０００、イオウ含有（メタ）アクリレート樹脂として特開２００２−９７２１７号、三菱ガス化学社製ルミプラス等に薄片状酸化アルミニウム（キンセイマテック社製）、薄片状酸化ケイ素（朝日化学工業社製）、薄片状酸化ケイ素（日本板硝子社製）、薄片状酸化チタン（朝日化学工業社製）、薄片状酸化亜鉛（朝日化学工業社製）等を混合する組み合わせが好ましい。
【００７４】
＜微粒子＞
さらに下記の微粒子をマトリックスの屈折率を調整したり、機械的強度を向上するためにマトリックスに混合することも好ましい。
【００７５】
マトリックスは先述のように屈折率の調整や機械的強度を向上するために微粒子を含有することが好ましい。
【００７６】
本発明において好ましく用いられる微粒子としては、平均一次粒子径が１ｎｍ以上、１００ｎｍ以下であり、さらに１ｎｍ以上、５０ｎｍ以下が好ましく、さらに１ｎｍ以上、３０ｎｍ以下が好ましい。平均一次粒子径が１ｎｍ未満の場合、コア粒子の分散が困難になり所望の性能が得られない恐れがあることから、平均一次粒子径は１ｎｍ以上であることが好ましく、また平均一次粒子径が１００ｎｍを超えると、得られる樹脂組成物が濁るなどして透明性が低下し、光線透過率が７０％未満となる恐れがあることから、平均一次粒子径は１００ｎｍ以下であることが好ましい。
【００７７】
ここでいう平均一次粒子径は各一次粒子を同体積の球に換算した時の直径（球換算粒径）の体積平均値をいう。
【００７８】
尚、粒子の体積平均分散粒径は、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）、ＴＥＭ（透過型電子顕微鏡）を用いて確認できるほか、ＢＥＴ法により比表面積を測定することで推算することも可能である。
【００７９】
微粒子の形状は、特に限定されるものではないが、好適には球状の微粒子が用いられる。また、粒径の分布に関しても特に制限されるものではないが、本発明の効果をより効率よく発現させるためには、広範な分布を有するものよりも、比較的狭い分布を持つものが好適に用いられる。尚、無機粒子の形状、分布とも、ＳＥＭ、ＴＥＭを用いて確認することができる。
【００８０】
微粒子は構成する金属が、Ｌｉ、Ｎａ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｋ、Ｃａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｒｂ、Ｓｒ、Ｙ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｍｏ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｃｓ、Ｂａ、Ｌａ、Ｔａ、Ｈｆ、Ｗ、Ｉｒ、Ｔｌ、Ｐｂ、Ｂｉ及び希土類金属からなる群より選ばれる１種または２種以上の金属である無機酸化物微粒子を用いることができ、具体的には、例えば、酸化珪素、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化ハフニウム、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウム、酸化インジウム、酸化錫、酸化鉛、これら酸化物より構成される複酸化物であるニオブ酸リチウム、ニオブ酸カリウム、タンタル酸リチウム、アルミニウム・マグネシウム酸化物（ＭｇＡｌ２Ｏ４）等が挙げられる。また、本発明において用いられる酸化物微粒子として希土類酸化物を用いることもでき、具体的には酸化スカンジウム、酸化イットリウム、酸化ランタン、酸化セリウム、酸化プラセオジム、酸化ネオジム、酸化サマリウム、酸化ユウロピウム、酸化ガドリニウム、酸化テルビウム、酸化ジスプロシウム、酸化ホルミウム、酸化エルビウム、酸化ツリウム、酸化イッテルビウム、酸化ルテチウム等も挙げられる。
【００８１】
本発明では、該微粒子を分散させたマトリックスの下記式で表される屈折率をｎ、前記扁平なドメインの屈折率をｎ１、該微粒子の屈折率をｎ３とすると、
微粒子の屈折率ｎ３＞１．８でかつ｜ｎ−ｎ１｜≧０．０５の関係を満たすことが、本発明の効果をより向上する上で好ましい。｜ｎ０−ｎ１｜の好ましい範囲と同様に、｜ｎ−ｎ１｜はより好ましくは０．５≧｜ｎ−ｎ１｜≧０．０５、更に好ましくは０．３≧｜ｎ−ｎ１｜≧０．０５、特に好ましくは０．２≧｜ｎ−ｎ１｜≧０．０５である。
【００８２】
（式１）  ｎ＝ｎ０・Ａ＋ｎ３・（１−Ａ）
（式１中、マトリックスの屈折率をｎ０、マトリックスの体積分率をＡ、微粒子の屈折率をｎ３、微粒子の体積分率を１−Ａとする。）
これらは、マトリックス、及び微粒子の種類、扁平なドメインの種類を適宜選択することで調整することが可能である。
【００８３】
微粒子の屈折率については、光工学ハンドブック（朝倉書店）等に記載されているベッケ線を用いる方法等により測定することができる。また、微粒子と同じ組成のバルク体のｄ線波長における屈折率の文献値を参考にしてもよい。これらの方法は扁平粒子の屈折率の測定にも用いることができる。
【００８４】
マトリックスに用いられる微粒子は、より分散性を向上し、クラックの発生を防止する為に表面処理されていることが好ましい。
【００８５】
微粒子は、樹脂との濡れ性を上げるために表面処理を行い、表面を疎水化することが望ましい。
【００８６】
微粒子の表面処理の方法としては、カップリング剤等の表面修飾剤による表面処理、ポリマーグラフト、メカノケミカルによる表面処理などが挙げられる。
【００８７】
また、微粒子の表面処理に用いられる表面修飾剤としては、前記シラン系カップリング剤を始め、シリコーンオイル、チタネート系、アルミネート系及びジルコネート系カップリング剤等が挙げられる。
【００８８】
これら微粒子に対する疎水化処理剤の添加量は、全粒子に対し、５０〜４００質量％であるのが望ましい。
【００８９】
表面処理の方法としては、湿式加熱法、湿式濾過法、乾式攪拌法、インテグラルブレンド法、造粒法等が挙げられる。１００ｎｍ以下の表面処理を行う場合、乾式攪拌法が粒子凝集抑制の観点から好適に用いられるが、これに限定されるものではない。
【００９０】
マトリックスとして熱可塑性樹脂を用いる場合、熱可塑性樹脂と微粒子を一括で添加し混練してもよいし、段階的に分割添加して混練してもよい。この場合、押出機などの溶融混練装置では、段階的に添加する成分をシリンダーの途中から添加することも可能である。また、予め混連後、熱可塑性樹脂以外の成分で予め添加しなかった成分を添加して更に溶融混練する際も、これらを一括で添加して、混練してもよいし、段階的に分割添加して混練してもよい。分割して添加する方法も、一成分を数回に分けて添加する方法も採用でき、一成分は一括で添加し、異なる成分を段階的に添加する方法も採用でき、そのいずれを合わせた方法でも良い。
【００９１】
溶融混練に用いることのできる装置としては、ラボプラストミル、ブラベンダー、バンバリーミキサー、ニーダー、ロール等のような密閉式混練装置またはバッチ式混練装置を挙げることができる。また、単軸押出機、二軸押出機等のように連続式の溶融混練装置を用いて製造することもできる。
【００９２】
微粒子のマトリックスに対する添加量は所望の効果によって適宜変更が可能であるが、用いるマトリックス１００質量部当たり体積分率で５％〜５０％の範囲であることが好ましい。
【００９３】
＜本発明に係る異方性散乱層の製造方法＞
本発明に係る異方性散乱層の製造方法に特に制約はないが、目安として３０μｍ程度以上の厚みを有する層を形成する上では、溶液流延法や溶融押出法などで製膜してシートとする方法、あるいはその製膜後、適宜延伸して薄膜化する方法などが好ましく用いられる。また、３０μｍ程度未満の厚みを有する層を形成する場合には、蒸着法、キャスト法、グラビアコート、コンマコート、バーコート、ダイコート、リップコート、ロールコート、フローコート、プリントコート、ディップコート、スピンコート等の塗布法、印刷、インクジェット方式などによって基材上に塗布する製法が好ましく用いられる。特に扁平粒子の配向性を制御するには上記スピンコート法が好ましい。
【００９４】
＜本発明に係る異方性散乱層の配置位置＞
本発明に係る異方性散乱層の配置位置は、光透過性電極の光出射面側の面より視認側であって、かつ円偏光フィルムより発光層側の間のいずれかの位置であることが好ましい。
【００９５】
本発明に係る有機ＥＬ素子を画像表示装置として用いる場合は、画像滲みに対する配慮が必要である。画像滲みを極力抑えるためには、光透過性電極に比較的近い位置に設けることがより好ましい。この際の光透過性電極の視認側面から本発明に係る異方性散乱層の視認側面までの距離の目安としては、０．２μｍ以上２００μｍ以下が好ましく、０．５μｍ以上１００μｍ以下がより好ましく、１μｍ以上５０μｍ以下が最も好ましい。
【００９６】
異方性散乱層を有機ＥＬ素子に装着するには、接着部位（接着層）を設け貼合しても、直接塗布してもよい。接着する場合は、該接着部位の屈折率をｎ２とするとき、該異方性散乱層を構成する前記マトリックスの屈折率が｜ｎ０−ｎ２｜≦０．０５の関係を満たすことが好ましい。｜ｎ０−ｎ２｜はより好ましくは、｜ｎ０−ｎ２｜≦０．０３である。
【００９７】
接着部位を構成する接着剤、粘着剤としては、熱硬化型アクリル系接着剤、ＵＶ硬化型アクリル系接着剤などの透明性の高い硬化型粘着剤やアクリル系粘着剤のように透明性の高い粘着剤が好適に用いられる。本発明では硬化性樹脂を接着剤として用いるのが好ましく、具体的にはイオウ含有（メタ）アクリレート樹脂（特開２００２−９７２１号公報）や三菱ガス化学社製ルミプラス等が挙げられる。
【００９８】
また、硬化性のエポキシ樹脂やアクリレート樹脂に異方性散乱層と同様に微粒子を混合して屈折率を調整して用いても良い。
【００９９】
上記接着部位の形成方法としては特に限定されず、一般的方法、例えば、グラビアコーター、マイクログラビアコーター、コンマコーター、バーコーター、スプレー塗布、インクジェット法等の方法が挙げられる。
【０１００】
《円偏光フィルム》
本発明に係る円偏光フィルムは、少なくともλ／４板と直線偏光フィルムによって構成されるものである。
【０１０１】
円偏光フィルムとは、直線偏光フィルムの吸収軸と、位相差フィルム（λ／４板）の面内の遅相軸とのなす角が４５°±２°の範囲で積層されているものを指す。
【０１０２】
直線偏光フィルムは通常の偏光板（ＴＡＣ（セルローストリアセテート）／偏光子／ＴＡＣの構成）をλ／４板に粘着剤または接着剤を用いて貼り合わせても良いし、偏光性を有する二色性色素を直接塗布して形成しても良い。
【０１０３】
〈λ／４板〉
λ／４板とは面内の位相差値が、広い波長領域でλ／４を示すような位相差フィルムを指す。より詳細には、波長５５０ｎｍで測定した位相差値Ｒｏ（５５０）は、１０８ｎｍ〜１６８ｎｍであることが好ましく、１２８ｎｍ〜１４８ｎｍであることが更に好ましく、１３８±５ｎｍであることが最も好ましい。ここで、面内位相差値Ｒｏは、下記式に従って算出する。
【０１０４】
Ｒｏ＝（ｎｘ−ｎｙ）×ｄ
（式中、ｎｘは、位相差フィルム面内の遅相軸方向の屈折率（面内の最大屈折率）であり、ｎｙは、位相差フィルム面内の遅相軸に垂直な方向の屈折率であり、ｄは、位相差フィルムの厚み（ｎｍ）である。）
基材フィルムを構成する透明樹脂は、可視光の透過率６０％以上の樹脂であることをさし、好ましくは８０％以上であり、特に好ましくは９０％以上である。従って透明樹脂とは、所望な波長の光に対して上記透過率を有する樹脂であり、特に、熱可塑性樹脂であることが好ましい。また、用いる透明樹脂は、固有複屈折値が正である樹脂からなることが好ましい。透明樹脂としては、例えばセルロースエステル、ポリオレフィン、ポリスルホン、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート、ポリエステル、ポリビニルアルコール等が挙げられる。
【０１０５】
これらの樹脂を用いて溶液流延法、または溶融流延法によって製膜し、延伸操作（流延方向、幅手方向、または斜め方向等の組み合わせ）等により上記位相差を付与することができる。中でも特開２００４−２０８２７号公報図２〜図７記載の斜め延伸装置等も好適に用いることができる。
【０１０６】
〈直線偏光フィルム〉
直線偏光フィルムとは、偏光子に保護層が積層されたもの、又は偏光子単体を指す。偏光子とは、自然光からある一方向の直線偏光を選択的に透過する機能を有するものである。例えば、ポリビニルアルコール系フィルムにヨウ素を吸着・配向させたヨウ素系偏光フィルム、ポリビニルアルコール系フィルムに二色性の染料を吸着・配向させた染料系偏光フィルム、リオトロピック液晶状態の二色性染料をコーティングし、配向・固定化した塗布型偏光子などが挙げられる。これら、ヨウ素系偏光フィルム、染料系偏光フィルム及び塗布型偏光子は、自然光からある一方向の直線偏光を選択的に透過し、もう一方向の直線偏光を吸収する機能を有するもので、吸収型偏光子と呼ばれている。本発明に用いる直線偏光フィルムは、前述した吸収型偏光子ならば特に限定されるものではない。
【０１０７】
《本発明に係る有機ＥＬ素子の構成》
次に、本発明に係る有機ＥＬ素子の構成について説明する。図２は、本発明に係る有機ＥＬ素子の一例を模式的に示した断面図である。但し本発明はこれに限定されるものではない。
【０１０８】
図２で示す有機ＥＬ素子２１は、基板２２上に、陽極（対向電極ともいう）２３、有機層２４、および陰極（透明電極ともいう）２５をこの順に積層した構成になっている。このうち有機層２４は、陽極２３側から順に、例えば正孔注入層２４ａ、正孔輸送層２４ｂ、発光層２４ｃ、及び電子輸送層２４ｄを積層した構成となっている。また、陰極２５は２５ａ、２５ｂの２層構成でもよい。
【０１０９】
更に、陰極２５以下は保護層（封止膜、ガスバリア層ともいう）２６で封止され、その上に接着部位２７を介して、本発明に係る異方性散乱層２８、平坦化層２９、円偏光フィルム３０、保護基板３１の順に積層する。尚、保護基板３１と円偏光フィルム３０は兼ねてもよい。３０ａはλ／４板であり、３０ｂは直線偏光フィルムである。
【０１１０】
以下においては、このような積層構成の有機ＥＬ素子２１が、基板２２と反対側から光を取り出す所謂トップエミッション型の素子として構成されていることとし、この場合の各層の詳細を基板２２側から順に説明する。
【０１１１】
＜基板＞
基板２２は、その片側の面側に有機ＥＬ素子２１が配列形成される支持体であって、公知のものであって良く、例えば、石英、ガラス、金属箔、もしくは樹脂製のフィルムやシートなどが用いられるこの中でも石英やガラスが好ましく、樹脂製の場合には、その材質としてポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）に代表されるメタクリル樹脂類、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）などのポリエステル類、もしくはポリカーボネート樹脂などが挙げられるが、透水性や透ガス性を抑える積層構造、表面処理を行うことが好ましい。
【０１１２】
＜陽極＞
陽極２３には、効率良く正孔を注入するために電極材料の真空準位からの仕事関数が大きいもの、例えばアルミニウム（Ａｌ）、クロム（Ｃｒ）、モリブテン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、銅（Ｃｕ）、銀（Ａｇ）、金（Ａｕ）の金属及びその合金さらにはこれらの金属や合金の酸化物等、または、酸化スズ（ＳｎＯ２）とアンチモン（Ｓｂ）との合金、ＩＴＯ（インジウムチンオキシド）、ＩｎＺｎＯ（インジウ亜鉛オキシド）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）とアルミニウム（Ａｌ）との合金、さらにはこれらの金属や合金の酸化物等が、単独または混在させた状態で用いられる。
【０１１３】
また、陽極２３は、光反射性に優れた第１層と、この上部に設けられた光透過性を有すると共に仕事関数の大きい第２層との積層構造であっても良い。
【０１１４】
第１層は、アルミニウムを主成分とする合金からなる。その副成分は、主成分であるアルミニウムよりも相対的に仕事関数が小さい元素を少なくとも一つ含むものでも良い。このような副成分としては、ランタノイド系列元素が好ましい。ランタノイド系列元素の仕事関数は、大きくないが、これらの元素を含むことで陽極の安定性が向上し、かつ陽極のホール注入性も満足する。また副成分として、ランタノイド系列元素の他に、シリコン（Ｓｉ）、銅（Ｃｕ）などの元素を含んでも良い。
【０１１５】
第１層を構成するアルミニウム合金層における副成分の含有量は、例えば、アルミニウムを安定化させるＮｄやＮｉ、Ｔｉ等であれば、合計で約１０質量％以下であることが好ましい。これにより、アルミニウム合金層においての反射率を維持しつつ、有機電界発光素子の製造プロセスにおいてアルミニウム合金層を安定的に保ち、さらに加工精度および化学的安定性も得ることができる。また、陽極２３の導電性および基板２２との密着性も改善することが出来る。
【０１１６】
また第２層は、アルミニウム合金の酸化物、モリブデンの酸化物、ジルコニウムの酸化物、クロムの酸化物、およびタンタルの酸化物の少なくとも一つからなる層を例示できる。ここで、例えば、第２層が副成分としてランタノイド系元素を含むアルミニウム合金の酸化物層（自然酸化膜を含む）である場合、ランタノイド系元素の酸化物の透過率が高いため、これを含む第２層の透過率が良好となる。このため、第１層の表面において、高反射率を維持することが可能である。さらに、第２層は、ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｉｎ  Ｏｘｉｄｅ）やＩＺＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｚｉｎｃ  Ｏｘｉｄｅ）などの透明導電層であっても良い。これらの導電層は、陽極２３の電子注入特性を改善することができる。
【０１１７】
また陽極２３は、基板２２と接する側に、陽極２３と基板２２との間の密着性を向上させるための導電層を設けて良い。このような導電層としては、ＩＴＯやＩＺＯなどの透明導電層が挙げられる。
【０１１８】
そして、この有機ＥＬ素子２１を用いて構成される表示装置の駆動方式がアクティブマトリックス方式である場合には、陽極２３は画素毎にパターニングされ、基板２２に設けられた駆動用の薄膜トランジスタに接続された状態で設けられている。またこの場合、陽極２３の上には、ここでの図示を省略したが絶縁膜が設けられ、この絶縁膜の開口部から各画素の陽極２３の表面が露出されるように構成されていることとする。
【０１１９】
＜正孔注入層／正孔輸送層＞
正孔注入層２４ａおよび正孔輸送層２４ｂは、それぞれ発光層２４ｃへの正孔注入効率を高めるためのものである。このような正孔注入層２４ａもしくは正孔輸送層２４ｂの材料としては、例えば、ベンジン、スチリルアミン、トリフェニルアミン、ポルフィリン、トリフェニレン、アザトリフェニレン、テトラシアノキノジメタン、トリアゾール、イミダゾール、オキサジアゾール、ポリアリールアルカン、フェニレンジアミン、アリールアミン、オキザゾール、アントラセン、フルオレノン、ヒドラゾン、スチルベンあるいはこれらの誘導体、または、ポリシラン系化合物、ビニルカルバゾール系化合物、チオフェン系化合物あるいはアニリン系化合物等の複素環式共役系のモノマー、オリゴマーあるいはポリマーを用いることができる。
【０１２０】
また、上記正孔注入層２４ａもしくは正孔輸送層２４ｂのさらに具体的な材料としては、α−ナフチルフェニルフェニレンジアミン、ポルフィリン、金属テトラフェニルポルフィリン、金属ナフタロシアニン、ヘキサシアノアザトリフェニレン、７，７，８，８−テトラシアノキノジメタン（ＴＣＮＱ）、７，７，８，８−テトラシアノ−２，３，５，６−テトラフルオロキノジメタン（Ｆ４−ＴＣＮＱ）、テトラシアノ−４，４，４−トリス（３−メチルフェニルフェニルアミノ）トリフェニルアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラキス（ｐ−トリル）ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノビフェニル、Ｎ−フェニルカルバゾール、４−ジ−ｐ−トリルアミノスチルベン、ポリ（パラフェニレンビニレン）、ポリ（チオフェンビニレン）、ポリ（２，２′−チエニルピロール）等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【０１２１】
＜発光層＞
発光層２４ｃは、陽極２３側から注入された正孔と、陰極２５側から注入された電子とが再結合して発光光を発生する領域である。このような発光層２４ｃは、炭素及び水素のみから構成される有機材料で形成された有機薄膜であっても良く、正孔輸送性を示す三級アミンを分子構造中に有する材料を用いて構成された層であっても良い。加えて、発光層２４ｃは、ドーパントとして、ベリレン誘導体、クマリン誘導体、ピラン系色素、トリフェニルアミン誘導体等の有機物質を微量含む混合有機薄膜であっても良い。この場合には発光層２４ｃを構成するホスト材料（主材料）と、ドーパントとなる材料との共蒸着によって、発光層２４ｃが形成される。また特に、正孔輸送性を示す三級アミンを分子構造中に有する材料のうち、分子間相互作用が小さく濃度消光しにくい特徴を有するものであれば、高濃度のドーピングが可能になり、最適なドーパントの１つとして機能する。
【０１２２】
以上のような発光層２４ｃを構成する材料は、希望する色に応じて選択することが可能である。例えば、青色系統の発光光を得たい場合には、オキサジアゾール誘導体、シクロペンタジエン誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体などが用いられる。緑色系統の発光光を得たい場合には、青色系統の発光層にクマリン６などのクマリン誘導体、キナクリドン誘導体などの既知の緑色色素をドーピングした層が用いられる。赤色系統の発光光を得たい場合には、青色系統または緑色系統の発光層にニールレッド、ＤＣＭ１｛４−（ジシアノメチレン）−２−メチル−６（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピラン｝、ＤＣＪＴ｛４−（ジシアノメチレン）−２−ｔ−ブチル−６−（ジュロリジルスチリル）−ピラン｝などのピラン誘導体、スクアリリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、クロリン誘導体、ユーロジリン誘導体などの既知の赤色色素をドーピングした層が用いられる。
【０１２３】
尚、この発光層２４ｃは、赤色発光層、緑色発光層、青色発光層を積層させた白色発光層であっても良く、また接続層を介して発光層を複数積層させたタンデム構造であっても良い。さらに、発光層２４ｃは、電子輸送層を兼ねた電子輸送性発光層であることも可能であり、正孔輸送性の発光層であっても良い。
【０１２４】
＜電子輸送層＞
電子輸送層２４ｄは、陰極２５から注入される電子を発光層２４ｃに輸送するためのものである。電子輸送層２４ｄの材料としては、例えば、キノリン、ペリレン、フェナントロリン、ビススチリル、ピラジン、トリアゾール、オキサゾール、オキサジアゾール、フルオレノン、またはこれらの誘導体や金属錯体が挙げられる。具体的には、トリス（８−ヒドロキシキノリン）アルミニウム（略称Ａｌｑ３）、アントラセン、ナフタレン、フェナントレン、ピレン、アントラセン、ペリレン、ブタジエン、クマリン、アクリジン、スチルベン、１，１０−フェナントロリンまたはこれらの誘導体や金属錯体が挙げられる。
【０１２５】
尚、有機層２４は、このような層構造に限定されることはなく、少なくとも発光層２４ｃと、これに接して電子輸送層２４ｄが設けられていれば良く、その他必要に応じた積層構造を選択することができる。
【０１２６】
また、発光層２４ｃは、正孔輸送性の発光層、電子輸送性の発光層、あるいは両電荷輸送性の発光層として有機ＥＬ素子２１に設けられていても良い。さらに、以上の有機層２４を構成する各層、例えば正孔注入層２４ａ、正孔輸送層２４ｂ、発光層２４ｃ、電子輸送層２４ｄは、それぞれが複数層からなる積層構造であっても良い。
【０１２７】
＜陰極＞
次に、このような構成の有機層２４上に設けられる陰極２５は、例えば、有機層２４側から順に第１層２５ａ、第２層２５ｂを積層させた２層構造で構成されている。
【０１２８】
第１層２５ａは、仕事関数が小さく、かつ光透過性の良好な材料を用いて構成される。このような材料としては、例えばリチウム（Ｌｉ）の酸化物である酸化リチウム（Ｌｉ２Ｏ）や、セシウム（Ｃｓ）の複合酸化物である炭酸セシウム（Ｃｓ２ＣＯ３）、さらにはこれらの酸化物及び複合酸化物の混合物を用いることができる。また、第１層２５ａは、このような材料に限定されることはなく、例えば、カルシウム（Ｃａ）、バリウム（Ｂａ）等のアルカリ土類金属、リチウム、セシウム等のアルカリ金属、さらにはインジウム（Ｉｎ）、マグネシウム（Ｍｇ）等の仕事関数の小さい金属、さらにはこれらの金属の酸化物及び複合酸化物、フッ化物等を、単体でまたはこれらの金属および酸化物及び複合酸化物、フッ化の混合物や合金として安定性を高めて使用しても良い。
【０１２９】
第２層２５ｂは、例えば、ＭｇＡｇなどの光透過性を有する層を用いた薄膜により構成されている。この第２層２５ｂは、さらに、アルミキノリン錯体、スチリルアミン誘導体、フタロシアニン誘導体等の有機発光材料を含有した混合層であっても良い。この場合には、さらに第３層としてＭｇＡｇのような光透過性を有する層を別途有していてもよい。
【０１３０】
以上のような陰極２５は、この有機ＥＬ素子２１を用いて構成される表示装置の駆動方式がアクティブマトリックス方式である場合、陰極２５は、有機層２４とここでの図示を省略した上述の絶縁膜とによって、陽極２３と絶縁された状態で基板２２上にベタ膜状に形成され、各画素の共通電極として用いられる。
【０１３１】
尚、陰極２５は上記のような積層構造に限定されることはなく、作製されるデバイスの構造に応じて最適な組み合わせ、積層構造を取れば良いことは言うまでもない。例えば、上記実施形態の陰極２５の構成は、電極各層の機能分離、すなわち有機層２４への電子注入を促進させる無機層（第１層２５ａ）と、電極を司る無機層（第２層２５ｂ）とを分離した積層構造である。しかしながら、有機層２４への電子注入を促進させる無機層が、電極を司る無機層を兼ねても良く、これらの層を単層構造として構成しても良い。また、この単層構造上にＩＴＯなどの透明電極を形成した積層構造としても良い。
【０１３２】
そして上記した構成の有機ＥＬ素子２１に印加する電流は、通常、直流であるが、パルス電流や交流を用いてもよい。電流値、電圧値は、素子が破壊されない範囲内であれば特に制限はないが、有機電界発光素子の消費電力や寿命を考慮すると、なるべく小さい電気エネルギーで効率良く発光させることが望ましい。
【０１３３】
さらに、このような構成の有機ＥＬ素子２１は、大気中の水分や酸素等による有機材料の劣化を防止するため保護層（封止膜、またはガスバリア層ともいう）で覆われた状態で用いることが好ましい。保護層には、窒化珪素（代表的には、Ｓｉ３Ｎ４）、酸化珪素（代表的には、ＳｉＯ２）膜、窒化酸化珪素（ＳｉＮｘＯｙ：組成比Ｘ＞Ｙ）膜、酸化窒化珪素（ＳｉＯｘＮｙ：組成比Ｘ＞Ｙ）膜、またはＤＬＣ（Ｄｉａｍｏｎｄ  ｌｉｋｅ  Ｃａｒｂｏｎ）のような炭素を主成分とする薄膜、ＣＮ（Ｃａｒｂｏｎ  Ｎａｎｏｔｕｂｅ）膜等が用いられる。これらの膜は、単層または積層させた構成とすることが好ましい。なかでも、窒化物からなる保護層は膜質が緻密であり、有機ＥＬ素子２１に悪影響を及ぼす水分、酸素、その他不純物に対して極めて高いブロッキング効果を有するため好ましく用いられる。
【０１３４】
平坦化層２９は、該平坦化層２９よりも透明基材側に位置するカラーフィルター層等の構成により段差（表面凹凸）が生じる場合に、この段差を解消して平坦化を図り、ＥＬ発光層の厚みムラ発生を抑制する機能を有する。このような平坦化層は、透明（可視光透過率５０％以上）樹脂により形成することができる。具体的には、アクリレート系、メタクリレート系、ポリ桂皮酸ビニル系、あるいは環化ゴム系等の反応性ビニル基を有する光硬化型樹脂、熱硬化型樹脂、また、透明樹脂として、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリレート、ポリカーボネート、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ポリ塩化ビニル樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、マレイン酸樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミドアミド樹脂、環状ポリオレフィン樹脂、ノルボルネン系樹脂、４−メチルペンテン樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンテレナフタレート樹脂、ポリプロピレンテレフタレート樹脂、フッ素系樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂、マレイン酸樹脂等の透明樹脂が挙げられる。さらには、ポリシロキサンオリゴマー等からなるゾルゲル材料もしくはポリシロキサンオリゴマー等と有機ポリマー等とからなる有機−無機ハイブリッド材料を挙げることもできる。このような平坦化層の厚みは、使用する材料を考慮し、平坦化作用が発現できる範囲で設定することができ、例えば、カラーフィルター層上の厚みを１〜５μｍ程度の範囲で適宜設定することができる。
【０１３５】
平坦化層２９の形成は、上記樹脂材料を用いて、スピンコート、ロールコート、キャストコート等の方法で塗布し、硬化させることにより行うことができる。
【０１３６】
より具体的には、アクリレート系光硬化性樹脂（ＪＳＲ（株）製  ＪＵＰＣ）をプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテートで希釈して平坦化層用塗布液を調製し、この平坦化層用塗布液を、スピンコート法によりカラーフィルター層上に塗布し、プリベーク（１２０℃、５分間）を行った後、所定のフォトマスクを用いて露光、現像を行い、次いで、ポストベーク（２３０℃、６０分間）を行って、カラーフィルター層とブラックマトリックスを被覆する平坦化層（カラーフィルター層上の厚み２μｍ）を形成することができる。
【０１３７】
尚、以上の実施形態においては、有機ＥＬ素子が上面発光型（トップエミッション方式）である場合を例示して本発明を詳細に説明した。しかしながら、本発明に係る有機ＥＬ素子は、上面発光型への適用に限定されるものではなく、陽極と陰極との間に少なくとも発光層を有する有機層を挟持してなる構成に広く適用可能である。したがって、基板側から順に、陰極、有機層、陽極を順次積層した構成のものや、基板側に位置する電極（陰極または陽極としての下部電極）を透明材料で構成し、基板と反対側に位置する電極（陰極または陽極としての上部電極）を反射材料で構成することによって、下部電極側からのみ光を取り出すようにした、下面発光型（ボトムエミッション方式）の有機ＥＬ素子にも適用可能である。
【０１３８】
＜表示装置、照明装置＞
本発明に係る有機ＥＬ素子は、電子機器、例えば、デジタルカメラ、ノート型パーソナルコンピュータ、携帯電話等の携帯端末装置、ビデオカメラなど、電子機器に入力された映像信号、若しくは、電子機器内で生成した映像信号を、画像若しくは映像として表示するあらゆる分野の電子機器の表示装置（ディスプレイ）に適用することが可能である。
【０１３９】
また、発光光源としては、例えば、家庭用照明、車内照明、時計や液晶用のバックライト、看板広告、信号機、光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等が挙げられるがこれに限定するものではないが、特にカラーフィルターや光散乱板などと組み合わせた各種表示装置のバックライト、照明用光源としての用途に有効に用いることができる。
【実施例】
【０１４０】
以下に実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【０１４１】
実施例１
＜有機ＥＬ素子１０１の作製＞
図２に示す有機ＥＬ素子の構成でトップエミッション方式の有機ＥＬ素子１０１を作製した。
【０１４２】
この有機ＥＬ素子は、基板上に有機ＥＬ発光層を挟持して透明電極、対向電極、及び透明電極以下を保護層（封止膜）によって封止した構成である。
【０１４３】
ここで、有機ＥＬ素子の基板には厚みが０．７ｍｍ、サイズが４０ｍｍ×５２ｍｍの金属反射板を片面に設置した無アルカリガラスを用い、他方の面に対向電極として、真空蒸着法によって膜厚が１１０ｎｍになったアルミニウムからなる電極を設けた。
【０１４４】
そして、該対向電極の上に正孔注入材料としてｍ−ＭＴＤＡＴＡを用い、真空蒸着法によって膜厚が１０ｎｍになった正孔注入層を形成した。次いで、正孔注入層の上に正孔輸送材料としてα−ＮＰＤを用い、真空蒸着法で膜厚が３０ｎｍになった正孔輸送層を形成した。次いで、この正孔輸送層の上にＣＢＰをホスト材料として用い、Ｉｒ（ｐｐｙ）３をドーパント材料として６質量％含むように、白色発光となる発光材料を真空蒸着法により蒸着させて膜厚が３０ｎｍになった発光層を形成した。
【０１４５】
この発光層の上に、ＢＡｌｑを真空蒸着法により１０ｎｍ蒸着させて正孔阻止層を形成した。更に、この正孔阻止層の上にＡｌｑ３を真空蒸着法により４０ｎｍ形成して電子輸送層とした。更に、ＬｉＦを真空蒸着法により０．５ｎｍ形成して電子注入層とした。そして、この電子注入層の上に、ＩＴＯを１１０ｎｍの厚みに成膜し、フォトリソグラフィー法によって電極形状にパターニングし、３５×４６ｍｍの大きさにした透明電極を形成した。
【０１４６】
【化１】
2010212184.tif 000002
【０１４７】
【化２】
2010212184.tif 000003
【０１４８】
更に、下記手順により封止膜を作製し透明電極以下を封止するようにアクリル系粘着剤を用いて接着した。
【０１４９】
〈封止膜の作製〉
基材として、厚さ１２５μｍのポリエチレンナフタレートフィルム（帝人・デュポン社製フィルム）上に、ＵＶ硬化型アクリル樹脂塗膜を５μｍの厚みで設けた上に、特開２００３−３０３５２０号公報記載の大気圧プラズマ放電処理装置及び下記放電条件で、酸化珪素膜（ＳｉＯ２）を２層積層した屈折率１．４８の透明封止フィルムを作製した。
【０１５０】
（大気圧プラズマ放電処理装置）
上記大気圧プラズマ放電処理装置を用い、下記の条件で、プラズマ放電を行って、厚さ約２００ｎｍの層１を形成した。
【０１５１】
〈ガス条件〉
放電ガス：窒素ガス                                            ９５．７体積％
薄膜形成性ガス：ヘキサメチルジシロキサン
（リンテック社製気化器にて窒素ガスに混合して気化）            ０．３体積％
添加ガス：水素ガス                                              ４．０体積％
〈電源条件〉
第１電極側  電源種類      応用電機社製高周波電源
周波数        ８０ｋＨｚ
出力密度      ８Ｗ／ｃｍ２
第２電極側  電源種類      パール工業社製高周波電源
周波数        １３．５６ＭＨｚ
出力密度      ７Ｗ／ｃｍ２
次いで、下記の条件で、プラズマ放電を行って、厚さ約２５０ｎｍの層２を積層形成した。
【０１５２】
〈ガス条件〉
放電ガス：窒素ガス                                            ９５．９体積％
薄膜形成性ガス：テトラエトキシシラン
（リンテック社製気化器にて窒素ガスに混合して気化）            ０．１体積％
添加ガス：水素ガス                                              ４．０体積％
〈電源条件〉
第１電極側  電源種類      応用電機社製高周波電源
周波数        ８０ｋＨｚ
出力密度      １０Ｗ／ｃｍ２
第２電極側  電源種類      パール工業社製高周波電源
周波数        １３．５６ＭＨｚ
出力密度      ７Ｗ／ｃｍ２
〈円偏光フィルムの作製〉
厚さ、１２０μｍのポリビニルアルコールの長尺フィルムを、ＭＤ方向に一軸延伸（温度１１０℃、延伸倍率５倍）した。これをヨウ素０．０７５ｇ、ヨウ化カリウム５ｇ、水１００ｇからなる水溶液に６０秒間浸漬し、次いでヨウ化カリウム６ｇ、ホウ酸７．５ｇ、水１００ｇからなる６８℃の水溶液に浸漬した。これを水洗、乾燥し直線偏光フィルムを得た。
【０１５３】
λ／４板は、セルロースエステル（セルロースアセテートプロピオネート；アセチル基置換度１．１、プロピオニル基置換度１．３、総アシル基置換度２．４）を用いて、特開２００８−８３３０７号公報実施例１に準じて作製した。
【０１５４】
作製した直線偏光フィルムとλ／４板をそれぞれの光学軸のなす角が４５°になるように粘着層で貼り合わせ円偏光フィルムを作製した。粘着層にはＵＶ硬化樹脂（特開２００２−９７２１７号公報：三菱化学社  実施例８を参考に作成した。屈折率１．６４）を使用した。
【０１５５】
作製した円偏光フィルムの直線偏光フィルム側をガラス基板上にアクリル系粘着剤を用いて貼合し、更に円偏光フィルムのλ／４板上に紫外線硬化型のアクリル系樹脂からなる平坦化層を設けた。
【０１５６】
次いで平坦化層の上に、下記扁平粒子を含有する樹脂をワイヤーバーで塗布し、直ぐに紫外線照射により硬化させて異方性散乱層を設けた。
【０１５７】
さらに特開２００２−９７２１７号公報：三菱化学社  実施例８を参考に作成したＵＶ硬化樹脂（屈折率１．６４）を接着部位（接着層）として用い、有機ＥＬ素子の封止膜上に貼り付け有機ＥＬ素子１０１を得た。
【０１５８】
扁平粒子を含有する樹脂は以下のように作製した。
【０１５９】
下記扁平粒子を３−アミノプロピルトリメトキシシランを用いて表面処理を行った。
【０１６０】
（扁平粒子＋マトリックス）
板状アルミナ（キンセイマテックス社製  板状アルミナ  セラフ０５０２５、平均アスペクト比２５、平均粒径５．０μｍ、屈折率１．７６）    ・・・体積比率    ５％
微粒子分散マトリックス（屈折率１．６６）            ・・・体積比率  ９５％
（微粒子分散マトリックス作製方法）
酸化ジルコニア分散液（平均粒径３ｎｍ、屈折率２．２、住友大阪セメント社製、１０％溶液）１００ｇを純水１３５ｍｌで希釈した溶液を作成した。この溶液に室温で３−アミノプロピルトリメトキシシラン３．７ｇをゆっくりと滴下した。さらに、この溶液を６０℃で１０時間攪拌した。室温まで溶液を冷却し、陰イオン交換樹脂であるアンバーライトを加え、溶液のｐＨが１０．４になるまで攪拌した。この溶液にエタノール６８０ｍｌ、アンモニア水（２８％溶液、関東化学社製）２３０ｍｌ、を加える。攪拌しながら、テトラエトキシシラン（信越化学社製）３０ｇをエタノール２００ｍｌ、水１００ｍｌの混合液に溶かし、６時間かけて滴下した。滴下終了後、１５時間攪拌した。粒子を遠心分離機を用いて分離し、エタノールで洗浄後、９０℃で乾燥し、エタノールを除いた後、４５０℃で焼成した。
【０１６１】
得られた白色紛体１７ｇをなすフラスコに封入し、窒素置換し、さらに塩基性基含有シランカップリング剤ＨＭＤＳ３（信越化学社製）を３．５ｇ加え、３０分間１５０℃で攪拌した。さらに脱気することで、未反応のＨＭＤＳ３を除いた。該粒子をポリラボシステム（ＨＡＡＫＥ社製）を用いて、ＵＶ硬化樹脂（新中村化学製  ＮＫエステル  １Ｇ  （エチレングリコールジメタクリレート）に重合開始剤としてチバ・ジャパン社製ＩＲＧＡＣＵＲＥ３６９を０．０５質量％添加、屈折率１．５３）と混練することによって樹脂中に紛体２０体積％を含有するサンプルを得た。
【０１６２】
（式）  ｎ＝ｎ０・Ａ＋ｎ３・（１−Ａ）
（式中、マトリックスの屈折率をｎ０、マトリックスの体積分率をＡ、微粒子の屈折率をｎ３、微粒子の体積分率を１−Ａとする。）
上式に従って微粒子分散マトリックスの屈折率ｎを計算すると１．６６であった。
【０１６３】
また、混練時にはイソプロピルアルコール等の溶媒を用いることで樹脂中への分散を容易にすることができた。
【０１６４】
＜有機ＥＬ素子１０２の作製＞
異方性散乱性を有する光学シートを下記に示す溶液流延法で作製し、平坦化層の上に上記接着部位（接着層）を介して貼り付けた以外は有機ＥＬ素子１０１と同じ方法により、有機ＥＬ素子１０２を作製した。
【０１６５】
（溶液流延法）
（主ドープ液の組成）
フルオレン系ポリエステル樹脂（大阪ガスケミカル社製ＯＫＰ４ＨＴ）  １００質量部
メチレンクロライド                                                ３００質量部
エタノール                                                          ５７質量部
可塑剤（トリメチロールプロパントリベンゾエート）                  ５．５質量部
チヌビン３２６（チバ・ジャパン（株）製）                              ２質量部
板状アルミナ（キンセイマテックス社製  板状アルミナ  セラフ０５０２５、平均アスペクト比２５、平均粒径５．０μｍ、屈折率１．７６）    対フィルム体積比率  ５％
上記組成の主ドープ液を調製した。まず加圧溶解タンクにエポキシ系樹脂とメチレンクロライド、エタノールを添加した。溶剤の入った加圧溶解タンクにエポキシ系樹脂を攪拌しながら投入した。これを加熱し、攪拌しながら、完全に溶解し、更に可塑剤及び紫外線吸収剤を添加、溶解させた。これを安積濾紙（株）製の安積濾紙Ｎｏ．２４４を使用して濾過し、主ドープ液を調製した。
【０１６６】
主ドープ液を十分に混合し、次いでベルト流延装置を用い、幅２ｍのステンレスバンド支持体に均一に流延した。ステンレスバンド支持体上で、残留溶媒量が１１０％になるまで溶媒を蒸発させ、ステンレスバンド支持体から剥離し光学シートを形成した。
【０１６７】
＜有機ＥＬ素子１０３の作製＞
異方性散乱性を有する光学シートを下記溶融法で作製し、平坦化層の上に上記接着部位（接着層）を介して貼り付けた以外は有機ＥＬ素子１０１と同じ方法により、有機ＥＬ素子１０３を作製した。
【０１６８】
（溶融法）
フルオレン系ポリエステル樹脂（大阪ガスケミカル社製ＯＫＰ４ＨＴ）  １００質量部
ＩＲＧＡＮＯＸ−１０１０（チバ・ジャパン（株）製）                    １質量部
ＳｕｍｉｌｉｚｅｒＧＰ（住友化学社製）                            ０．５質量部
板状アルミナ（キンセイマテックス社製  板状アルミナ  セラフ０５０２５、平均アスペクト比２５、平均粒径５．０μｍ、屈折率１．７６）    対フィルム体積比率    ５％
上記材料を窒素ガスを封入したＶ型混合機で３０分混合した後、ストランドダイを取り付けた２軸押出し機（ＰＣＭ３０（株）池貝社製）を用いて１６０℃で溶融させ、長さ４ｍｍ、直径３ｍｍの円筒形のペレットを作製した。このとき、せん断速度は、２５（ｍｍ／ｓ）に設定した。得られたペレットを１００℃５時間乾燥させ、含水率１００ｐｐｍとし、幅３００ｍｍのＴダイを取り付けた単軸押出し機（ＧＴ−５０；（株）プラスチック工学研究所社製）に供給して押出し機及びＴダイを１６０℃に設定して製膜を行った。Ｔダイ表面にはハードクロムメッキを施し面粗度０．１Ｓの鏡面仕上げを行った。Ｔダイから出たフィルムは１００℃に温度調整したクロムメッキ鏡面の第１冷却ロールに落下させた。
【０１６９】
第１冷却ロールに密着したフィルムは、第１冷却ロールの円周部分を中心角１０°搬送された後、弾性タッチロールで押圧した。このとき、フィルムの幅手２５０ｍｍの全面に対し、４Ｎ／ｍｍの圧力で接触した。押圧されたフィルムは第１冷却ロールの中心角１５０°の円周部分で接触した後、更に、第２冷却ロール（温度１１０℃）、第３冷却ロール（温度８０℃）の合計３本の冷却ロールに順に外接させて、冷却固化してフィルムとし、剥離ロールによって剥離し光学シートを形成した。
【０１７０】
＜有機ＥＬ素子１０４の作製＞（比較例）
有機ＥＬ素子１０１の作製において、下記組成の散乱層を設ける以外は全く同様にして有機ＥＬ素子１０４を作製した。
【０１７１】
（球状粒子＋マトリックス）
球状アルミナ（ＡＯ−８００、平均アスペクト比１、平均粒径０．７μｍ、屈折率１．７６）                                              ・・・体積比率    ５％
ＵＶ硬化樹脂（特開２００２−９７２１７号公報：三菱化学社  実施例８を参考に作成した（屈折率１．６４））                            ・・・体積比率  ９５％
＜有機ＥＬ素子１０５の作製＞
有機ＥＬ素子１０１の作製において、異方性散乱層を形成する時に８０°で加熱しながら紫外線照射を行った以外は全く同様にして有機ＥＬ素子１０５を作製した。このときの粒子長軸配向角は４５°であった。
【０１７２】
＜有機ＥＬ素子１０６の作製＞
有機ＥＬ素子１０１の作製において、下記組成の異方性散乱層を設ける以外は全く同様にして有機ＥＬ素子１０６を作製した。
【０１７３】
（扁平粒子＋マトリックス）
板状アルミナ（朝日化学工業社製ルクセレンＦＡＯ、平均アスペクト比３．５、平均粒径１１．０μｍ、屈折率１．７６）                    ・・・体積比率    ５％
ＵＶ硬化樹脂（特開２００２−９７２１７号公報：三菱化学社  実施例８を参考に作成した（屈折率１．６４））                            ・・・体積比率  ９５％
＜有機ＥＬ素子１０７の作製＞
有機ＥＬ素子１０１の作製において、異方性散乱層を形成する時に４０°で加熱しながら紫外線照射を行った以外は全く同様にして有機ＥＬ素子１０５を作製した。このときのＴβ／Ｔｏの値は０．５５であった。
【０１７４】
＜有機ＥＬ素子１０８の作製＞
有機ＥＬ素子１０１の作製において、下記組成の異方性散乱層を設ける以外は全く同様にして有機ＥＬ素子１０６を作製した。
【０１７５】
（扁平粒子＋マトリックス）
合成雲母（コープケミカル社製、平均アスペクト比３０、平均粒径８．０μｍ、屈折率１．５８）                                          ・・・体積比率    ５％
ＵＶ硬化樹脂（新中村化学製  ＮＫエステル  ＤＣＰ  （トリシクロデカンジメタノールジメタクリレート）に重合開始剤としてチバ・ジャパン社製ＩＲＧＡＣＵＲＥ３６９を０．０５質量％添加、屈折率１．５６）                ・・・体積比率  ９５％
＜有機ＥＬ素子１０９の作製＞
扁平粒子に平板炭酸カルシウム（ニューライム社製、平均アスペクト比１０、平均粒径５．０μｍ、屈折率１．５３）を用いた以外は有機ＥＬ素子１０１と同様の方法で有機ＥＬ素子１０９を作製した。
【０１７６】
＜有機ＥＬ素子１１０の作製＞
扁平粒子に平板炭酸ストロンチウム（屈折率１．５２）を用いた以外は有機ＥＬ素子１０１と同様の方法で有機ＥＬ素子１１０を作製した。
【０１７７】
＜有機ＥＬ素子１１１の作製＞（比較例）
特開２００５−６３７０４号公報実施例に準じて作製した光拡散層を平坦化層面上に設けた以外は、有機ＥＬ素子１０１と同様の方法で有機ＥＬ素子１１１を作製した。
【０１７８】
＜有機ＥＬ素子１１２の作製＞（比較例）
特開２００５−３２２４８９号公報の実施例１に準じて、紫外線硬化エポキシ樹脂とポリエーテルスルホン樹脂の界面にピラミッド構造を有する光学シートを作製し、紫外線硬化型のアクリル系樹脂からなる平坦化層を該ピラミッド構造の凹凸面上に設けて平坦化させた。次いで平坦化層側に粘着層を介して円偏光フィルムのλ／４板側を接着させて有機ＥＬ素子１１２を作製した。
【０１７９】
《評価》
得られた有機ＥＬ素子について以下の評価を実施した。
【０１８０】
（ドメインの長軸方向の配向角）
予め有機ＥＬ素子より接着部位を溶解する溶剤などを用いて剥離した異方性散乱層を包埋用樹脂に埋め込み、これをウルトラミクロトーム（ＲＭＣ社製ＭＴ−７）により層の断面（正確にはＸ軸方向の断面とＹ軸方向の断面の２方向がある）を厚み１００ｎｍの超薄切片状に切削し、これらを走査型電子顕微鏡、あるいは透過型電子顕微鏡にて撮影する。そして撮影画像を例えば画像解析ソフト（三谷商事（株）製、ＷｉｎＲＯＯＦ、ｖｅｒ３．６０）等により解析し、ドメインの長軸方向と異方性散乱層面に垂直な方向との角度（配向角）を求めた。
【０１８１】
（屈折率測定）
異方性散乱層を構成する透明樹脂（マトリックス）、粒子（ドメイン）の屈折率の測定は、本文記載の方法を用いた。測定波長はいずれも５８９ｎｍとした。
【０１８２】
（散乱層の散乱特性）
日本電色工業社製ヘイズメータＮＤＨ２０００に図１に模式的に示す回転治具のようなものを取り付け、これに上記ＥＬ素子１０１〜１１２で使用する光学シートをセットし、該シート面の法線方向より光を当て、直進出射されてくる透過光の割合、即ち平行透過率Ｔｏを測定した。次に図１に示すように該シートを入射光に対して４０°傾斜した状態で測定したときに得られる平行透過率値Ｔβを測定した。ＴｏとＴβの値より、Ｔβ／Ｔｏを算出した。
【０１８３】
（相対正面輝度評価）
作製した有機ＥＬ素子について正面輝度測定を行った。
【０１８４】
測定は分光放射輝度計ＣＳ−１０００（コニカミノルタセンシング製）を用いて正面からの発光輝度（２°視野角正面輝度）を測定した。
【０１８５】
有機ＥＬ素子１０４（比較例）の輝度を１として相対値で示した。
【０１８６】
（反射率評価）
作製した有機ＥＬ素子について反射率測定を行った。
【０１８７】
測定は分光測色計ＣＭ２５００ｄ（コニカミノルタセンシング製）を用いて５５０ｎｍの反射率を測定した。
【０１８８】
○・・・反射率が５％未満
△・・・反射率が５％以上、８％未満
×・・・反射率が８％以上
表１の有機ＥＬ素子の構成、特性、及び上記評価結果を記載した。
【０１８９】
【表１】
2010212184.tif 000004
【０１９０】
表１より各有機ＥＬ素子の評価結果をまとめる。
【０１９１】
有機ＥＬ素子１０１は扁平アルミナ粒子を用いており、円偏光フィルムの反射防止機能と輝度向上効果が十分に働いている。
【０１９２】
有機ＥＬ素子１０２は扁平アルミナ粒子を用いており、円偏光フィルムの反射防止機能と輝度向上効果が十分に働いているが、有機ＥＬ素子１０１と比べて界面が多く、その分若干外光反射率が大きくなっている。
【０１９３】
有機ＥＬ素子１０３は扁平アルミナ粒子を用いており、円偏光フィルムの反射防止機能と輝度向上効果が十分に働いているが、有機ＥＬ素子１と比べて界面が多く、その分若干外光反射率が大きくなっている。
【０１９４】
有機ＥＬ素子１０４は球状アルミナを用いている為、異方性散乱層を形成できず、輝度が低い上に外光の円偏光状態を解消してしまうため、外光反射防止性能が低い。
【０１９５】
有機ＥＬ素子１０５は配向角が大きいため輝度向上効果がやや低い。また、外光の円偏光状態をやや解消してしまうため、外光反射防止性能がやや低い。
【０１９６】
有機ＥＬ素子１０６は平均粒径が大きいため輝度向上効果がやや低い。
【０１９７】
有機ＥＬ素子１０７はＴβ／Ｔｏが低いため輝度向上効果がやや低い。また、外光の円偏光状態をやや解消してしまうため、外光反射防止性能がやや低い。
【０１９８】
有機ＥＬ素子１０８はマトリックスの屈折率が低く、また、マトリックスと扁平粒子とのｎ差が小さいため輝度向上効果がやや低い。
【０１９９】
有機ＥＬ素子１０９は扁平粒子に炭酸カルシウムを用いたことで、アルミナ粒子を用いたときよりも輝度向上効果が得られ、かつ円偏光フィルムの外光反射防止機能も十分に働いている。
【０２００】
有機ＥＬ素子１１０は扁平粒子に炭酸ストロンチウムを用いたことで、アルミナ粒子を用いたときよりも輝度向上効果が得られ、かつ円偏光フィルムの外光反射防止機能も十分に働いている。
【０２０１】
有機ＥＬ素子１１１は異方散乱性を有しない光拡散層を用いており、正面方向の輝度向上効果も小さく、円偏光フィルムの円偏光状態を解消してしまうため外光反射防止機能の働きが低い。
【０２０２】
有機ＥＬ素子１１２はプリズムシートを用いており、正面方向の輝度向上効果は高いが、異方性散乱層でないことにより、円偏光フィルムの円偏光状態を解消してしまうため外光反射防止機能の働きが低い。
【０２０３】
実施例２
有機ＥＬ素子１０１〜１１２をＣＦ（カラーフィルター）、及びＣＦ（カラーフィルター）パターンに合わせ素子及び駆動トランジスタ回路とを組み合わせ、有機ＥＬ発光層から取り出される白色光をバックライトとして、青色フィルタ、緑色フィルタ、赤色フィルタを介して青色光、緑色光、赤色光を得ることで、有機ＥＬディスプレイを作製したところ、本発明に係る有機ＥＬ素子１０１〜１０３、１０５〜１１０は優れた輝度、視認性を有する有機ＥＬディスプレイが得られた。特に電界発光していない状態でも、対向電極が光反射性の強いミラーとして観察されなかった。
【０２０４】
実施例３
有機ＥＬ素子１０１〜１１２の非発光面をガラスケースで覆い、厚み３００μｍのガラス基板を封止用基板として用いて、周囲にシール材として、エポキシ系光硬化型接着剤（東亞合成社製ラックストラックＬＣ０６２９Ｂ）を適用し、ガラス基板側からＵＶ光を照射して、硬化させて、照明装置を形成したところ、本発明に係る有機ＥＬ素子１０１〜１０３、１０５〜１１０を用いると優れた輝度を有する有機ＥＬ照明装置が得られた。
【符号の説明】
【０２０５】
２１  有機ＥＬ素子
２２  基板
２３  陽極
２４  有機層
２４ａ  正孔注入層
２４ｂ  正孔輸送層
２４ｃ  発光層
２４ｄ  電子輸送層
２５  陰極
２５ａ  第１層
２５ｂ  第２層
２６  保護層（封止膜）
２７  接着部位
２８  異方性散乱層
２９  平坦化層
３０  円偏光フィルム
３０ａ  λ／４板
３０ｂ  直線偏光フィルム
３１  保護基板
【図１】
2010212184.tif 000005
【図２】
2010212184.tif 000006