(57)【要約】【課題】超ウラン元素のＬＸ線計測を行い、高精度で且つ非破壊でプルトニウム測定可能とする。エネルギー弁別によりプルトニウム同位体とＡｍ−２４１の識別分離を行うことができるようにする。【解決手段】超伝導相転移端温度計型マイクロカロリーメータを用いて、物質中の超ウラン元素からα線崩壊に伴い放射されるＬＸ線を検出し、エネルギー弁別を行うことによりプルトニウム同位体の直接測定を行うことを特徴とする物質中の超ウラン元素の分析方法である。例えば、１０〜２０ｋｅＶのＬＸ線を、１００ｅＶ以下の分解能で測定することにより、プルトニウム同位体とＡｍ−２４１の識別分離を行う。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
超伝導相転移端温度計型マイクロカロリーメータを用いて、物質中の超ウラン元素からα線崩壊に伴い放射されるＬＸ線を検出し、エネルギー弁別を行うことによりプルトニウム同位体の直接測定を行うことを特徴とする物質中の超ウラン元素の分析方法。
【請求項２】
１０〜２０ｋｅＶのＬＸ線を、１００ｅＶ以下の分解能で測定することにより、プルトニウム同位体とＡｍ−２４１の識別分離を行う請求項１記載の物質中の超ウラン元素の分析方法。
【請求項３】
Ａｕ／Ｔｉ層からなる超伝導薄膜温度計と、その上に積層したＡｕ吸収体を具備し、該Ａｕ吸収体の膜厚が５μｍに設定されている構造の超伝導相転移端温度計型マイクロカロリーメータを使用する請求項１又は２記載の物質中の超ウラン元素の分析方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、超伝導相転移端温度計型マイクロカロリーメータを使用して、物質中の超ウラン元素を直接分析する方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
プルトニウムはα線放出核種であり、通常、プルトニウム分析はα線測定による計測によって行われている。しかしながら、α線は物質の透過能力が低く、物質によるエネルギーの減衰が大きい。そのため、物質内に存在するプルトニウムから放出されるα線を外部から測定することは、事実上不可能である。また、α線測定では、天然放射性物質のラドン子孫核種の妨害を受けることもある。そこで、α線測定によりプルトニウムを定量する場合には、専ら化学的な破壊分析によって行われている。
【０００３】
ところで、超ウラン元素からはα崩壊に伴い微量なＫＸ線やＬＸ線が放出される。特にプルトニウム同位体は、１０〜２０ｋｅＶのＬＸ線の放出率が比較的高い。ＬＸ線は低エネルギーではあるが、ある程度は物質の外部から測定できることから、これまでも破壊分析が不可能な人体の肺中のプルトニウムに対して半導体検出器を用いたＬＸ線測定が行われている。
【０００４】
しかしながら、プルトニウムのＬＸ線測定に関しては、半導体検出器はエネルギー分解能が十分ではない。因みに、半導体検出器のエネルギー分解能は、半導体がもつエネルギーギャップ幅に依存するために、２４０ｅＶ程度が理論的限界値であり、通常の製品では４００ｅＶ程度である。そのため、検出限界が高く、しかもＰｕ−２４１の放射線崩壊により生成されるＡｍ−２４１からのＬＸ線による妨害を受ける。具体的には、プルトニウム同位体のＬＸ線のエネルギーが１３．６ｋｅＶ、１７．４ｋｅＶ、及び２０．５ｋｅＶであるのに対して、Ａｍ−２４１のＬＸ線のエネルギーは１３．９ｋｅＶ、１７．８ｋｅＶ、及び２０．８ｋｅＶである。従って、半導体検出器を用いるプルトニウムのＬＸ線測定では、プルトニウム同位体とＡｍ−２４１との識別分離は不可能である。
【０００５】
近年、半導体検出器よりも優れたエネルギー分解能を有する放射線分析装置として、超伝導相転移端温度計型（ＴＥＳ型：Superconducting Phase Transition Edge Sensor）マイクロカロリーメータが開発され、それにより高分解能の測定が可能となってきた（特許文献１参照）。マイクロカロリーメータは、物体（吸収体）に入射した放射線が、該吸収体で吸収されて熱になることによる温度上昇を測定し、その温度上昇から放射線が持っていたエネルギーを求める装置である。通常、放射線吸収による温度上昇は僅かであることから、高感度の温度計で測定される。温度計としては、電気抵抗の変化を利用する方式が一般的であり、とりわけ物質の常伝導から超伝導への抵抗値の急激な変化を利用したＴＥＳ型が注目されている。
【０００６】
このようなＴＥＳ型マイクロカロリーメータは、元素分析や不純物検査に利用されているものの、プルトニウムなどの超ウラン元素のＬＸ線（１０〜２０ｋｅＶ）を分析した例はない。従って、プルトニウム同位体のＬＸ線放出率の実測データは得られていないし、プルトニウム同位体とＡｍ−２４１の識別分離が可能であることも実証されていない。これは、超ウラン元素のＬＸ線分析を目的とするようなＴＥＳ型マイクロカロリーメータが開発されていないことによる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００８−１４７７５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明が解決しようとする課題は、超ウラン元素のＬＸ線計測を行うことができ、高精度で且つ非破壊でプルトニウムを測定可能とすることである。本発明が解決しようとする他の課題は、エネルギー弁別によりプルトニウム同位体とＡｍ−２４１の識別分離を行うことである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、超伝導相転移端温度計型（ＴＥＳ型）マイクロカロリーメータを用いて、物質中の超ウラン元素からα線崩壊に伴い放射されるＬＸ線を検出し、エネルギー弁別を行うことによりプルトニウム同位体の直接測定を行う物質中の超ウラン元素の分析方法である。このように、ＬＸ線の検出器としてＴＥＳ型マイクロカロリーメータを用いる点に、本発明の主要な特徴がある。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の超ウラン元素の分析方法は、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータを用いて、物質中の超ウラン元素からα線崩壊に伴い放射されるＬＸ線を検出し、エネルギー弁別を行うことによりプルトニウム同位体の測定を行う方法であるから、核燃料物質中に混在するプルトニウムとＡｍ−２４１を識別分離できる。また、天然のラドン子孫核種の妨害を受けずに、プルトニウムの直接測定が行える。これらにより、ＬＸ線測定によるプルトニウムの高感度測定、非破壊分析が可能となる。
【００１１】
そのため、本発明方法は、
（１）超ウラン元素のＬＸ線放出率などの学術的基礎データの収集
（２）施設内あるいは環境試料中の超ウラン元素の評価
（３）人体内プルトニウム量の評価
（４）廃棄物中の超ウラン元素の評価
などに有用である。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明で使用する分析装置の概略図。
【図２】そのＴＥＳ型マイクロカロリーメータの平面図。
【図３】マイクロカロリーメータによる測定結果の例を示すスペクトル。
【図４】半導体検出器による測定結果の例を示すスペクトル。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明は、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータを用いて、物質中の超ウラン元素からα線崩壊に伴い放射されるＬＸ線を検出し、エネルギー弁別を行うことによりプルトニウム同位体の直接測定を行うことを特徴とする物質中の超ウラン元素の分析方法である。典型的な例としては、１０〜２０ｋｅＶのＬＸ線を、１００ｅＶ以下の分解能で測定することにより、プルトニウム同位体とＡｍ−２４１の識別分離を行う方法がある。
【００１４】
本発明で使用する分析装置の一例を図１に示す。マイクロカロリーメータ１０は、ＬＸ線を吸収する吸収体１２と、吸収体により発生する熱により抵抗値が変化する薄膜温度計１４と、吸収体１２と薄膜温度計１４で発生した熱がコールドステージ（熱浴）１６に逃げる熱流量を制御する熱リンク１８などから構成される。試料物質から放射されたＬＸ線が吸収体１２に入射し吸収されると、温度が僅かに上昇し、その温度上昇を薄膜温度計１４で測定することでＬＸ線が持っていたエネルギーが分かる。これが測定の原理である。高感度の薄膜温度計として、常伝導から超伝導への抵抗値の急激な変化を利用するのがＴＥＳ型である。装置全体は冷却装置２０で１００ｍＫ程度まで冷却されており、マイクロカロリーメータに流れる電流は、入力コイル２２を介してＳＱＵＩＤ（超電導量子干渉素子）増幅器２４で磁場信号として増幅され、アンプ２６で電気信号に変換し増幅される。この信号が取り出され、波高分析器２８でエネルギーの分析が行われスペクトル表示などが行われる。
【００１５】
ここでＴＥＳ型マイクロカロリーメータとしては、例えば、Ａｕ／Ｔｉの２層からなる超伝導薄膜温度計と、その上に積層したＡｕ吸収体を具備した構造とし、該Ａｕ吸収体の膜厚は１０μｍ以下、例えば５μｍ程度に設定されているのが好ましい。
【実施例】
【００１６】
プルトニウム同位体のＬＸ線測定のために、数ｋｅＶ以下のＸ線計測で実績のあるＴｉとＡｕの２層からなる薄膜温度計を利用したＴＥＳ型マイクロカロリーメータの設計・作製・試験を行った。ＴＥＳ型マイクロカロリーメータ１０は、図２に示すように熱リンク１８となるＳｉＮｘ膜上に薄膜温度計１４、更にＡｕ吸収体１２を積層した構造を具備している。
【００１７】
薄膜温度計１４の部分は、
・厚さ：Ａｕ（１２０−７０ｎｍ）／Ｔｉ（４０−５０ｎｍ）
・動作温度：Ｔｃ＝１９０ｍＫ
・面積：縦５００μｍ×横５００μｍ
であり、Ａｕ吸収体１２の部分は、
・厚さ：Ａｕ（５．０μｍ）
・２０ｋｅＶ光子の吸収率：５０％
・面積：縦３００μｍ×横３００μｍ
である。
【００１８】
作製した超ウラン元素ＬＸ線分析用ＴＥＳ型マイクロカロリーメータを用いてＰｕ−２３９及びＡｍ−２４１の測定試験を実施した。その測定結果（エネルギースペクトル）を図３に示す。ＡはＰｕ−２３９のスペクトル、ＢはＡｍ−２４１のスペクトルである。エネルギーが１０〜２０ｋｅＶのＸ線光子のエネルギー分解能は約５０〜６０ｅＶであり、核燃料物質中に混在するＰｕ−２３９とＡｍ−２４１のエネルギー弁別が可能であることが確認できた。また、高分解能であることから、少ないカウントでプルトニウムの識別が可能となり、高感度を実現することができた。これにより、プルトニウムＬＸ線測定による非破壊分析が可能となる。
【００１９】
因みに、従来の半導体検出器のエネルギー分解能（約４００ｅＶ）では、Ｐｕ−２３９とＡｍ−２４１のエネルギー弁別は不可能であった。半導体検出器による測定結果（エネルギースペクトル）を図４に示す。
【００２０】
これらの結果から、ＴＥＳ型マイクロカロリーメータによる超ウラン元素測定の実証により、新しい分析・測定技術の開発が期待できると共に、ＬＸ線放射率データなど基礎的なデータの整備にも有用である。
【符号の説明】
【００２１】
１０  マイクロカロリーメータ
１２  吸収体
１４  薄膜温度計
１６  コールドステージ（熱浴）
１８  熱リンク
２０  冷却装置
２２  入力コイル
２４  ＳＱＵＩＤ（超電導量子干渉素子）増幅器
２６  アンプ
２８  波高分析器
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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