(57)【要約】【課題】性能のばらつきが少なく、低コストでサイクルタイムが短く大量生産が可能な膜電極接合体並びにその製造方法及び製造装置を提供する。【解決手段】電解質膜２の両面の各々に触媒５およびガス拡散層６を設けた反応部９の周縁に形成される周縁部１０の少なくとも一方面に、フィルム状に形成された樹脂製のガスケット部８を接合する。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の両面の各々に触媒およびガス拡散層を設けた反応部の周縁に形成される周縁部の少なくとも一方面に、フィルム状に形成された樹脂製のガスケット部を接合した膜電極接合体。
【請求項２】
前記周縁部に前記ガス拡散層が設けられ、当該ガス拡散層に、前記ガスケット部の一部が含浸した請求項１に記載の膜電極接合体。
【請求項３】
前記周縁部に樹脂製の保護層が設けられ、当該保護層と前記ガスケット部の一部が溶着された請求項１に記載の膜電極接合体。
【請求項４】
前記周縁部とガスケット部は、超音波を使用して溶着された請求項１〜３のいずれか１項に記載の膜電極接合体。
【請求項５】
前記ガスケット部は、熱可塑性樹脂である請求項１〜４のいずれか１項に記載の膜電極接合体。
【請求項６】
電解質膜の両面の各々に触媒およびガス拡散層を設けた反応部の周縁に周縁部が形成された中間接合体の、前記周縁部の少なくとも一方面に、フィルム状に形成された樹脂製のガスケット部材を接合してガスケット部とする膜電極接合体の製造方法。
【請求項７】
前記周縁部に前記ガス拡散層が設けられ、当該ガス拡散層に、前記ガスケット部材の一部を溶融させて含浸させる請求項６に記載の膜電極接合体の製造方法。
【請求項８】
前記周縁部に樹脂製の保護層が設けられ、当該保護層と前記ガスケット部材の一部を溶着させる請求項６に記載の膜電極接合体の製造方法。
【請求項９】
前記周縁部とガスケット部材を、超音波を使用して溶着させる請求項６〜８のいずれか１項に記載の膜電極接合体の製造方法。
【請求項１０】
前記ガスケット部材に、熱可塑性樹脂を用いる請求項６〜９のいずれか１項に記載の膜電極接合体の製造方法。
【請求項１１】
電解質膜の両面の各々に触媒およびガス拡散層を設けた反応部の周縁に周縁部が形成された中間接合体を、前記周縁部において一方面側から支持する支持部と、
前記周縁部をフィルム状に形成された樹脂製のガスケット部材とともに前記支持部との間で挟持し、超音波振動を与えて前記周縁部とガスケット部材とを超音波接合する加振部と、を有する膜電極接合体の製造装置。
【請求項１２】
前記加振部は、接合する部位の全体と接する一体形状である請求項１１に記載の膜電極接合体の製造装置。
【請求項１３】
前記加振部は、接合する部位に沿って回転しつつ移動するローラ形状である請求項１１に記載の膜電極接合体の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池を構成する膜電極接合体並びにその製造方法及び製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、一般的に、電解質膜の両面の各々に触媒層およびガス拡散層を設けた膜電極接合体を、セパレータとともに密封するためのガスケット部を介在しつつ積層して構成されている。この膜電極接合体を形成するために、例えば特許文献１では、電解質膜の両面の各々に触媒層およびガス拡散層を設けた中間接合体をインサート部品として金型に設置し、射出成形工法により電解質膜の縁部に溶融樹脂を射出してガスケット部を成形している。
【特許文献１】国際公開第０２／０６１８６９号パンフレット
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかし、上述の特許文献１の工法では、溶融樹脂の射出圧力により電解質膜が変形するため、ガスケット部と電解質膜の間のガスバリア性能にばらつきが生じる虞がある。また、溶融樹脂の射出圧力の分布のばらつきにより、電解質膜とガスケット部間の接合強度にばらつきが生じる虞がある。また、薄板状のガスケット部を射出成形で形成するため、樹脂流動性を満足しかつ耐久強度および耐薬品性を満足する樹脂の種類が限定され、コスト高になってしまう。また、薄板状のガスケット部を射出成形で形成するため、樹脂流動性向上を狙い、金型温度が高温となることで冷却時間が長くなり、サイクルタイムが長くなる。また、金型を用いて成形するため、インサート部品の種類やガスケット形状の変更の際に、金型の更新が必要となり、高コストとなってしまう。
【０００４】
本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、性能のばらつきが少なく、低コストでサイクルタイムが短く大量生産が可能な膜電極接合体並びにその製造方法及び製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上記目的を達成する本発明に係る膜電極接合体は、電解質膜の両面の各々に触媒およびガス拡散層を設けた反応部の周縁に形成される周縁部の少なくとも一方面に、フィルム状に形成された樹脂製のガスケット部を接合している。
【０００６】
上記目的を達成する本発明に係る膜電極接合体の製造方法は、電解質膜の両面の各々に触媒およびガス拡散層を設けた反応部の周縁に周縁部が形成された中間接合体の、前記周縁部の少なくとも一方面に、フィルム状に形成された樹脂製のガスケット部材を接合してガスケット部とする。
【０００７】
上記目的を達成する本発明に係る膜電極接合体の製造装置は、電解質膜の両面の各々に触媒およびガス拡散層を設けた反応部の周縁に周縁部が形成された中間接合体を、前記周縁部において一方面側から支持する支持部を有している。当該製造装置は、さらに、前記周縁部をフィルム状に形成された樹脂製のガスケット部材とともに前記支持部との間で挟持し、超音波振動を与えて前記周縁部とガスケット部材とを超音波接合する加振部を有している。
【発明の効果】
【０００８】
上記のように構成した本発明に係る膜電極接合体は、周縁部に、フィルム状に形成された樹脂製のガスケット部を接合されているため、製造が容易であり、サイクルタイムの減少および大量生産が可能となる。また、ガスケット部がフィルム状であるため、ガスケット部を成形のための成形金型が不要であり、コストを低減できる。また、フィルム状のガスケット部を用いているため、金型により成形する必要がないことから、ガスケット部の樹脂材料の選定に流動性を考慮する必要がなく、より低コストなガスケット部用の樹脂材料を選定できる。
【０００９】
上記のように構成した本発明に係る膜電極接合体の製造方法は、周縁部に、フィルム状に形成された樹脂製のガスケット部材を接合するため、製造が容易であり、サイクルタイムの減少および大量生産が可能となる。また、フィルム状のガスケット部材を用いるため、ガスケット部を成形するための成形金型が不要であり、コストを低減できる。また、フィルム状のガスケット部材を用いているため、ガスケット部を金型により成形する必要がないことから、ガスケット部材の樹脂材料の選定に流動性を考慮する必要がなく、より低コストなガスケット部用の樹脂材料を選定できる。
【００１０】
上記のように構成した本発明に係る膜電極接合体の製造装置は、中間接合体の周縁部を一方面側から支持する支持部と、周縁部をガスケット部材とともに支持部との間で挟持して超音波接合する加振部とを有しているため、中間接合体とガスケット部材を良好に保持しつつ接合することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下、図面を参照して、本発明の実施の形態を説明する。なお、図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。また、図面の寸法比率は、説明の都合上誇張されており、実際の比率とは異なる場合がある。
【００１２】
図１は、本発明に係る膜電極接合体の平面図、図２は、図１のＩＩ−ＩＩ線に沿う部分断面図、図３は、燃料電池の部分断面図、図４は、本発明に係る膜電極接合体の他の例を示す部分断面図である。
【００１３】
本実施形態に係る膜電極接合体１は、図１，２に示すように、固体高分子電解質膜２を、その両側から燃料極３と空気極４とによって挟み込んだ積層構造を有している。固体高分子電解質膜２としては、スルホン酸基を有するパーフルオロカーボン重合体膜（商品名；ナフィオン１１２８（登録商標）、デュポン株式会社）などを使用することができる。燃料極３は、第１触媒層５Ａおよび第１ガス拡散層６Ａを含み、空気極４は、第２触媒層５Ｂおよび第２ガス拡散層６Ｂを含んでいる。電解質膜２に触媒層５Ａ，５Ｂおよびガス拡散層６Ａ，６Ｂが設けられてなる反応部９の周縁に形成される周縁部１０には、フィルム状に形成された樹脂製のガスケット部８Ａ，８Ｂの少なくとも一部が、触媒層５Ａ，５Ｂの各々に含浸して接合されている。ガスケット部８Ａ，８Ｂには、燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷却水を流通させるためのマニホールド１１が形成されている。
【００１４】
ガスケット部８に使用される樹脂材は、熱可塑性樹脂であり、例えば、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）、ＰＢＴ（ポリブチレンテレフタレート）、ＰＡ（ポリアミド）、ＰＰ（ポリプロピレン）、ＰＯＭ（ポリアセタール）、ＰＣ（ポリカーボネート）、ＰＥ（ポリエチレン）、ＰＳ（ポリスチレン）、ＡＢＳ（アクリロニトリルブタジエンスチレン）、ＰＭＭＡ（アクリル）、ＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）等が適用される。
【００１５】
膜電極接合体１は、図３に示すように、燃料電池を構成した際にセパレータ１２と重なる。このとき、ガスケット部８はセパレータ１２と密着し、燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷却水の漏出を防止する機能を果たす。ガス拡散層６Ａ，６Ｂは、ガスケット部８Ａ，８Ｂよりも高く形成されているために圧縮される。ガス拡散層６Ａ，６Ｂが過度に押し潰されるとガス拡散性能および排水性能が悪化し、また押し潰される量が少なすぎると電気抵抗が大きくなる。したがって、ガスケット部８Ａ，８Ｂの厚さは、ガス拡散性能、排水性能および電気抵抗を考慮して最適な値で決定されることが好ましい。
【００１６】
また、本実施形態に係る他の例である膜電極接合体２１は、図４に示すように、電解質膜２に触媒層５Ａ，５Ｂおよびガス拡散層６Ａ，６Ｂが設けられてなる反応部２３の周縁に形成される周縁部２２に、電解質膜２を被覆する保護層２４Ａ，２４Ｂが設けられる。保護層２４Ａ，２４Ｂは樹脂製であり、フィルム状に形成された樹脂製のガスケット部２５Ａ，２５Ｂの少なくとも一部と接合されている。保護層２４Ａ，２４Ｂに使用される樹脂材には、熱可塑性樹脂が適用でき、例えば、ＰＥＮ、ＰＥＴ、ＰＢＴ、ＰＡ、ＰＰ、ＰＯＭ、ＰＣ、ＰＥ、ＰＳ、ＡＢＳ、ＰＭＭＡ、ＰＰＳ等が適用される。
【００１７】
次に、本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置３０について説明する。
【００１８】
図５は、本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置に、中間接合体およびガスケット部材を設置した際を示す平面図、図６は、図５のＶＩ−ＶＩ線に沿う断面図である。
【００１９】
本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置３０は、図５，６に示すように、電解質膜２の両面の各々に触媒層５Ａ，５Ｂおよびガス拡散層６Ａ，６Ｂを設けた中間接合体４０に、ガスケット部８の材料であるフィルム状のガスケット部材４２を接合するための装置である。ガスケット部材４２には、製造装置上に位置決めするための位置決め孔４３が２つ形成されている。
【００２０】
本製造装置３０は、中間接合体４０およびガスケット部材４２を下方から支持する支持治具３１と、支持治具３１に支持された中間接合体４０およびガスケット部材４２に対して上方から近接し、中間接合体４０とガスケット部材４２を接合する接合治具３６を有している。
【００２１】
支持治具３１には、中間接合体４０の周縁部４１とガスケット部材４２とが互いに重なる部位に対応して、”口”字状に突出した支持部３２が形成されている。”口”字状に突出した支持部３２の内側には、中間接合体４０の落ち込み（下方への撓み）を抑制するための平板である第１落ち込み防止部材３３が設けられ、支持部３２の外側には、ガスケット部材４２の落ち込みを抑制するための平板である第２落ち込み防止部材３４が設けられる。
【００２２】
また、支持治具３１には、ガスケット部材４２の位置決め孔４３に対応して、２つの位置決めピン３５が設けられている。
【００２３】
接合治具３６には、支持治具３１の支持部３２に対応して”口”字状に突出した、一体形状の超音波振動子である加振部３７が形成されている。接合治具３６には、超音波振動を発生させる超音波振動源が設置されており、超音波振動源が外部に設けられる電源および制御部に接続されて駆動制御される。
【００２４】
次に、膜電極接合体の製造装置３０の作用について説明する。
【００２５】
図７は、膜電極接合体の製造装置に、中間接合体およびガスケット部材を設置した際を示す部分拡大断面図、図８は、膜電極接合体の製造装置により、中間接合体およびガスケット部材を接合した際を示す部分拡大断面図である。図９は、製造装置に、他の例の中間接合体およびガスケット部材を設置した際を示す部分拡大断面図、図１０は、製造装置により、他の例の中間接合体およびガスケット部材を接合した際を示す部分拡大断面図である。
【００２６】
まず、図７に示すように、中間接合体４０を２枚のガスケット部材４２で挟むように、支持治具３１上に設置する。ガスケット部材４２は、位置決めピン３５が位置決め孔４３に挿通することで、支持治具３１に対して高精度に位置決めされる（図６参照）。このとき、中間接合体４０の周縁部４１とガスケット部材４２とが互いに重なる部位が、支持部３２上に位置する。
【００２７】
次に、接合治具３６を支持治具３１に近接させて、加振部３７と支持部３２の間に、中間接合体４０の周縁部４１とガスケット部材４２の重なる部位を挟持しつつ加圧する。このとき、中間接合体４０の周縁部４１のガス拡散層６Ａ，６Ｂが挟持圧力に応じて所定量まで押し潰されつつ、ガス拡散層６Ａ，６Ｂとガスケット部材４２が接している。
【００２８】
この後、超音波振動源を駆動して接合治具３６を一定時間超音波振動させて、加振部３７と支持部３２の間に挟持された中間接合体４０およびガスケット部材４２に超音波振動を加え、中間接合体４０とガスケット部材４２を溶着する。これにより、図８に示すように、溶融したガスケット部材４２がガス拡散層６Ａ，６Ｂに含浸しつつ中間接合体４０と接合される。
【００２９】
この後、接合治具３６を支持治具３１から離隔して、位置決めピン３５から接合された部材を取り外した後にマニホールド１１を形成し、膜電極接合体１が完成する。
【００３０】
また、図４に示した他の例の膜電極接合体２１を製造する場合には、図９に示すように、中間接合体５０と、ガスケット部２５の材料であるフィルム状のガスケット部材４２とを接合するための装置である。中間接合体５０は、電解質膜２の両面の各々に触媒層５Ａ，５Ｂおよびガス拡散層６Ａ，６Ｂを設けられてなる反応部の周縁に形成される周縁部５１に、電解質膜２を被覆する保護層２４Ａ，２４Ｂが設けられる。まず、中間接合体５０を２枚のガスケット部材４２で挟むように支持治具３１上に設置する。このとき、中間接合体５０の周縁部２２とガスケット部材４２とが互いに重なる部位が、支持部３２上に位置する。
【００３１】
次に、接合治具３６を支持治具３１に近接させて、加振部３７と支持部３２の間に、中間接合体５０の周縁部５１とガスケット部材４２の重なる部位を挟持する。このとき、中間接合体５０の保護層２４Ａ，２４Ｂが、ガスケット部材４２と接している。
【００３２】
この後、超音波振動源を駆動して接合治具３６を一定時間超音波振動させて、加振部３７と支持部３２の間に挟持された中間接合体５０とガスケット部材４２に超音波振動を加え、中間接合体５０とガスケット部材４２を溶着する。これにより、図１０に示すように、溶融したガスケット部材４２および保護層２４Ａ，２４Ｂが互いに融合して接合される。
【００３３】
この後、接合治具３６を支持治具３１から離隔して、位置決めピン３５から接合された部材を取り外した後にマニホールド１１を形成し、膜電極接合体２１が完成する。
【００３４】
図１１は、本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置の他の例を示す平面図、図１２は、図１１のＸＩＩ−ＸＩＩ線に沿う部分断面図である。
【００３５】
本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置の他の例として、図１１，１２に示すように、支持治具３１に設置された中間接合体４０を、側端方向から位置決めする中間接合体位置決め治具３８を設けてもよい。中間接合体位置決め治具３８は、中間接合体４０の４つの側端の各々に接するように設けられる。このように、少なくとも中間接合体４０の２側端に接するように中間接合体位置決め治具３８が設けられることで、中間接合体４０を製造装置内に高精度に位置決めでき、高精度な加工が可能となる。
【００３６】
本実施形態に係る膜電極接合体１，２１によれば、周縁部１０，２２に、フィルム状に形成された樹脂製のガスケット部８，２５が接合されているため、製造が容易であり、サイクルタイムを減少できる。また、ガスケット部８，２５がフィルム状であるため、ガスケット部８，２５を成形のための成形金型が不要であり、コストを低減できる。また、フィルム状のガスケット部材４２を用いているため、ガスケット部８，２５を金型により成形する必要がないことから、ガスケット部８，２５の樹脂材料の選定に流動性を考慮する必要がなく、より低コストなガスケット部用の樹脂材料を選択できる。
【００３７】
また、膜電極接合体１の周縁部１０に設けられるガス拡散層６に、ガスケット部８の一部が含浸しているため、ガスバリア性が向上する。また、ガス拡散層６にガスケット部８が含浸することで、アンカー効果により接合強度が向上する。
【００３８】
また、他の例の膜電極接合体２１のように、反応部２３の周縁の周縁部２２に樹脂製の保護層２４を設け、保護層２４とガスケット部２５の一部を溶着しても、ガスバリア性が向上する。また、保護層２４およびガスケット部２５が溶融して互いに融合するため、接合強度が向上する。
【００３９】
また、周縁部１０，２２とガスケット部８，２５は、超音波溶着工法により溶着されるため、大量生産に適している。さらに、超音波溶着工法により溶着するため、輻射熱が発生せず、電解質膜２への熱被爆が最小限に抑えられ、電解質膜２の熱劣化を抑制できる。また、溶着により周縁部１０，２２とガスケット部８，２５を接合できるため、接着剤が不要となり、より低コスト化が可能となる。
【００４０】
また、ガスケット部８，２５の材料が熱可塑性樹脂であるため、フィルム成形が可能であり、かつ溶着による接合が可能となる。さらに、溶着による接合が可能であることから、ガスケット部８，２５として形成された際に、より安定したガスバリア性能および溶着強度を得ることができる。
【００４１】
また、製造装置３０が、中間接合体４０，５０を支持する支持部３２と、周縁部１０，２２をガスケット部材４２とともに支持部３２との間で挟持して超音波接合する加振部３７とを有するため、中間接合体４０とガスケット部材４２を良好に保持して接合できる。
【００４２】
また、加振部３７が、接合する部位の全体と接する一体形状であるため、接合する部位の全体を一度に溶着することができ、サイクルタイムを低減できる。
【００４３】
また、加振部を、接合する部位に沿って回転しつつ移動するローラ形状とすることもできる。このようにすれば、例えば一度に溶着するには大き過ぎる膜電極接合体であっても、超音波加振によって接合することができる。すなわち、溶着部の形状や溶着部の周長、サイクルタイム等を加味して、加振部の形態を一体形状またはローラ形状から選定することができる。
【００４４】
なお、本発明は上述した実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲の範囲内で種々改変することができる。例えば、フィルム状のガスケット部８，２５は、膜電極接合体１，２１の両面ではなく、一方面のみに設けられてもよい。また、支持部３２と加振部３７の挟持する面積を互いに異ならせることで、各々のガス拡散層６Ａ，６Ｂや保護層２４Ａ，２４Ｂの特性に合わせて、樹脂の含浸量や結合範囲を調整することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】本発明に係る膜電極接合体の平面図である。
【図２】図１のＩＩ−ＩＩ線に沿う部分断面図である。
【図３】燃料電池の部分断面図である。
【図４】本発明に係る膜電極接合体の他の例を示す部分断面図である。
【図５】本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置に、中間接合体およびガスケット部材を設置した際を示す平面図である。
【図６】図５のＶＩ−ＶＩ線に沿う断面図である。
【図７】膜電極接合体の製造装置に、中間接合体およびガスケット部材を設置した際を示す部分拡大断面図である。
【図８】膜電極接合体の製造装置により、中間接合体およびガスケット部材を接合した際を示す部分拡大断面図である。
【図９】製造装置に、他の例の中間接合体およびガスケット部材を設置した際を示す部分拡大断面図である。
【図１０】製造装置により、他の例の中間接合体およびガスケット部材を接合した際を示す部分拡大断面図である。
【図１１】本実施形態に係る膜電極接合体の製造装置の他の例を示す平面図である。
【図１２】図１１のＸＩＩ−ＸＩＩ線に沿う部分断面図である。
【符号の説明】
【００４６】
１，２１    膜電極接合体、
２    固体高分子電解質膜、
５Ａ，５Ｂ    触媒層、
６Ａ，６Ｂ    ガス拡散層、
８Ａ，８Ｂ，２５Ａ，２５Ｂ    ガスケット部、
１０，２２    周縁部、
２４Ａ，２４Ｂ    保護層、
３０    製造装置、
３２    支持部、
３７    加振部、
４０，５０    中間接合体、
４１，５１    周縁部、
４２    ガスケット部材。
【図１】
2010092733.tif 000003
【図２】
2010092733.tif 000004
【図３】
2010092733.tif 000005
【図４】
2010092733.tif 000006
【図５】
2010092733.tif 000007
【図６】
2010092733.tif 000008
【図７】
2010092733.tif 000009
【図８】
2010092733.tif 000010
【図９】
2010092733.tif 000011
【図１０】
2010092733.tif 000012
【図１１】
2010092733.tif 000013
【図１２】
2010092733.tif 000014