(57)【要約】【課題】  可変磁束型モータ用磁石に好適な低保磁力、高角型比を有する希土類―鉄―窒素系ボンド磁石を提供する。【解決手段】  所定の組成を具備する保磁力が０．５ｋＯｅ以上４ｋＯｅ以下かつ１０ｋＯｅの磁場での磁化に対する残留磁化の比で表した角型比が８０％以上であるボンド磁石。一般式（Ｓｍ１−ｘＲｘ）ａＦｅｂＣｏｃＭｄＭ’ｅＴｆＮｇ、Ｒ：Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｐｒから選ばれる少なくとも１種、Ｍ：Ｃｕ，Ｎｉ，Ｍｎから選ばれる少なくとも１種、Ｍ’：Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ、Ｗから選ばれる少なくとも１種、Ｔ：Ｇａ，Ｓｉ，Ａｌから選ばれる少なくとも１種、    ０＜ｘ≦０．３、６≦ａ≦１２、５０≦ｂ≦８０、０≦ｃ≦３０、０＜ｄ≦５、    ０≦ｅ≦５、０≦ｆ≦５、１０≦ｇ≦１７、０．００１≦ｈ≦３、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ＝１００原子％。【選択図】  図２
2010062326.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類元素と鉄と窒素を必須とするＴｈ２Ｚｎ１７型結晶構造をもつ磁石粉末とこれらを結合する結合剤からなるボンド磁石において、室温の保磁力が０．５ｋＯｅ以上４ｋＯｅ以下、かつ１０ｋＯｅの磁場での磁化に対する残留磁化の比で表した角型比が８０％以上であることを特徴とするボンド磁石。
【請求項２】
前記磁石粉末が以下の一般式を満たすことを特徴とする請求項１記載のボンド磁石。
一般式
（Ｓｍ１−ｘＲｘ）ａＦｅｂＣｏｃＭｄＭ’ｅＴｆＮｇ
Ｒ：Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｐｒから選ばれる少なくとも１種
Ｍ：Ｃｕ，Ｎｉ，Ｍｎから選ばれる少なくとも１種
Ｍ’：Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ、Ｗから選ばれる少なくとも１種
Ｔ：Ｇａ，Ｓｉ，Ａｌから選ばれる少なくとも１種
０＜ｘ≦０．３
６≦ａ≦１２
５０≦ｂ≦８０
０≦ｃ≦３０
０＜ｄ≦５
０≦ｅ≦５
０≦ｆ≦５
１０≦ｇ≦１７
ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ＝１００原子％
【請求項３】
磁石粉末の平均粒径は１０μｍ以上１００μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至２のいずれか１項に記載のボンド磁石。
【請求項４】
リコイル透磁率が１．００〜１．０８を持つことを特徴とする請求項１乃至３に記載のボンド磁石。
【請求項５】
磁石粉末の平均結晶粒径が１０ｎｍ以上８００ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至４に記載のボンド磁石。
【請求項６】
モータ搭載用であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項に記載のボンド磁石。
【請求項７】
全体または一部の永久磁石の磁化状態を変化させることができるモータに用いることを特徴とする請求項１乃至６記載のいずれか１項に記載のボンド磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は永久磁石、特にモータ用に適した低保磁力、高角形比を具備した永久磁石、特に、全体または一部の永久磁石の磁化状態を変化させることができるモータ用ボンド磁石に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、永久磁石として、アルニコ磁石、フェライト磁石、Ｓｍ−Ｃｏ磁石、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ磁石などが知られており、これら永久磁石は、その仕様によりＶＣＭ、スピンドルモータなどの各種モータ、計測器、スピーカー、医療用ＭＲＩ等の他、各種電気機器のキー部品として、それぞれ適正な磁石が使用されている。
【０００３】
これらの磁石のうち、多量のＦｅまたはＣｏと、希土類元素とを含有している。Ｆｅ，Ｃｏは飽和磁束密度の増大に寄与し、一方、希土類元素は、結晶場中の４ｆ電子の挙動に由来する非常に大きな磁気異方性をモータらすため、保磁力の増大に寄与し、良好な磁石特性を実現している。
【０００４】
近年、各種電気機器の小形化、省エネルギー化の要求が高まり、これら機器のキー部品材料である永久磁石にもより高い最大エネルギー積［（ＢＨ）ｍａｘ］、大きな保磁力と磁石特性の温度特性改善が求められてきた。
永久磁石の応用分野として、特にモータが省エネの観点から注目されており、これに使用すると従来の誘導型に比べ、損失を大幅に低減できるため、車載、家電応用など、各種用途の省エネ技術として広がってきている。
【０００５】
一般に、永久磁石モータは大きく分けて２種類のタイプがある。回転子鉄心の外周に永久磁石を貼り付けた表面磁石型永久磁石モータと永久磁石を回転子鉄心の中に埋め込んだ埋め込み型永久磁石モータである。可変速駆動用モータには埋め込み型永久磁石モータが適している。
【０００６】
図１を用いて、埋め込み型永久磁石モータの回転子の構成を説明する。図１において、１１は回転子、１２は回転子鉄心、１４は高保磁力永久磁石を示している。回転子鉄心１２の外周部に長方形の空洞を等配で極数の数だけ設ける。図１は４極の回転子１１であり、４個の空洞を設けて永久磁石１４を挿入する。永久磁石１４は回転子の半径方向、又は、永久磁石１４の断面の長方形におけるエアギャップ面に対向する辺に直角方向に磁化される。永久磁石１４は負荷電流により減磁しないように保磁力の高いＮｄＦｅＢ永久磁石等が主に適用される。回転子鉄心１２は空洞を打抜いた電磁鋼板を積層して形成する。このようなモータとして特開平１１−１３６９１２号公報（特許文献１）に記載されている永久磁石式リラクタンス型回転電機が挙げられる。
【０００７】
永久磁石式回転電機では、永久磁石の鎖交磁束が常に一定で発生しているので永久磁石による誘導電圧は回転速度に比例して高くなる。低速から高速まで磁化を変化させながら運転する場合は、高速回転では永久磁石による誘導電圧が極めて高くなり、永久磁石による誘導電圧がインバータの電子部品に印加し、電子部品の耐電圧以上になると部品が絶縁破壊する。そのため、永久磁石の磁束量が耐電圧以下になるように削減された設計が行うことが考えられるが、永久磁石式回転電機の低速域での出力及び効率が低下する。
【０００８】
低速から高速まで定出力に近い磁化を変化させながら運転を行う場合、永久磁石の鎖交磁束は一定であるので、高速回転域では回転電機の電圧が電源電圧上限に達して出力に必要な電流が流れなくなる。その結果、高速域では出力が大幅に低下し、さらには高速までの広範囲で駆動できなくなるため、最近では磁化を変化させながら運転する範囲を拡大する方法として弱め磁束制御が適用されはじめた。弱め磁束制御は、ｄ軸電流による減磁界を高保磁力永久磁石４に作用させ、可逆の範囲で永久磁石の磁気的な動作点を移動させて磁束量を変化させる。このため、永久磁石は減磁界により不可逆減磁しないように高保磁力のＮｄＦｅＢ磁石を適用する。
【０００９】
ｄ軸電流の減磁界により永久磁石の鎖交磁束が減少するので、鎖交磁束の減少分が電圧上限値に対する電圧の余裕分をつくる。そして、電流を増加できるので高速域での出力が増加する。また、電圧余裕分だけ回転速度を上昇させることができ、磁化を変化させながら運転できる範囲が拡大される。
しかし、永久磁石に減磁界を与え続ける必要があり、出力には寄与しないｄ軸電流を常時流し続けるため銅損が増加して効率は悪化する。さらに、ｄ軸電流による減磁界は高調波磁束を生じ、高調波磁束等で生じる電圧の増加は弱め磁束制御による電圧低減の限界をつくる。これらより埋め込み型永久磁石式回転電機に弱め磁束制御を適用しても基底速度の３倍以上の可変速運転は困難である。さらに、前記の高調波磁束により鉄損が増加し、高調波磁束による電磁力で振動を発生する。
【００１０】
また、ハイブリッド自動車用駆動モータに埋め込み型永久磁石モータを適用した場合、エンジンのみで駆動される状態ではモータは連れ回される。中・高速回転ではモータの永久磁石による誘導電圧が電源電圧以上になり、弱め磁束制御でｄ軸電流を流し続ける。この状態では、モータは損失のみを発生するので総合運転効率が悪化する。
このため、上述したような従来技術の問題点に対して、特開２００６−２８０１９５号公報（特許文献２）では低速から高速までの広範囲で磁化を変化させながらの運転を可能とし、低速回転域の高トルク化と中・高速回転域での高出力化、効率の向上、信頼性向上を提供することのできる全体または一部の永久磁石の磁化状態を変化させることができるモータ（永久磁石式回転電機）が提案されている。
【００１１】
すなわち、この永久磁石式モータは図２（特許文献２の図１）に示したような、固定子巻線を設けた固定子と、回転子鉄心中に前記固定子巻線の電流で作る磁界により不可逆的に磁束密度が変化する程度の保磁力を有する低保磁力永久磁石と前記低保磁力永久磁石の２倍以上の保磁力を有する高保磁力永久磁石とを配置した回転子とを備えたことものである。すなわち、低速から高速までの広範囲で可変速運転を可能とし、低速回転域の高トルク化と中・高速回転域での高出力化、効率の向上、信頼性向上を実現した永久磁石式回転電機を提供できる。この永久磁石モータに用いられる磁石は高保磁力磁石がＮｄＦｅＢ磁石であり、低保磁力磁石はアルニコ磁石、あるいはＦｅＣｒＣｏ磁石が示されている。
【００１２】
特許文献２に、低保磁力永久磁石としてアルニコ磁石（ＡｌＮｉＣｏ）またはＦｅＣｒＣｏ磁石、高保磁力永久磁石としてのＮｄＦｅＢ磁石を示している。アルニコ磁石の保磁力（磁束密度が０になる磁界）は６０〜１２０ｋＡ／ｍであり、ＮｄＦｅＢ磁石の保磁力９５０ｋＡ／ｍに対して１／１５〜１／８になる。また、ＦｅＣｒＣｏ磁石の保磁力は約６０ｋＡ／ｍであり、ＮｄＦｅＢ磁石の保磁力９５０ｋＡ／ｍに対して１／１５になる。アルニコ磁石とＦｅＣｒＣｏ磁石は、ＮｄＦｅＢの高保磁力磁石と比較してかなり低保磁力であり、この低保磁力を利用して、全体または一部の永久磁石の磁化状態を変化させることができるモータを作製する。実施形態では、低保磁力永久磁石の８〜１５倍の保磁力を有する高保磁力永久磁石を適用しており、これにより優れた特性の回転電機を得ることとしている。
【００１３】
一方、高保磁力の開発を目的としたＮｄＦｅＢ磁石が公開されている。例えば、下記の特許に様々な技術が開示されている。
特公昭６３−６５７４２号公報（特許文献３）は、室温以上で磁気的に安定で、磁気異方性を有するＦｅ−Ｂ−Ｒ三元化合物（但しＲはＮｄとＰｒの一種又は二種）を含み、かつ合金組成が原子百分率でＲ８〜３０％、Ｂ２〜２８％、及び残部実質的にＦｅから成ることを特徴とする強磁性合金に関する。また、室温以上で磁気的に安定で、磁気異方性を有するＦｅ−Ｂ−Ｒ三元化合物（但しＲはその５０原子％以上がＮｄとＰｒの一種又は二種以上から成り、残部Ｄｙ、Ｈｏ、Ｔｂ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｇｄ、Ｙのうち少なくとも一種）を含み、かつ合金組成が原子百分率でＲ８〜３０％、Ｂ２〜２８％、及び残部実質的にＦｅから成ることを特徴とする強磁性合金に関するものである。Ｒ−Ｆｅ−Ｂからなる強磁性合金は、３００℃前後のキユリー点を示すとともに、異方性磁界が１００ｋＯｅ以上に達するものがあることを見出している。
【００１４】
特公平３−１９２９６号公報（特許文献４）は、原子百分比で希土類元素（Ｒ）としてＮｄ，Ｐｒ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｔｂのうち少なくとも一種８〜３０％、Ｂ２〜２８％及び残部実質的にＦｅからなるＦｅ−Ｂ−Ｒ系磁気異方性焼結体永久磁石において、前記Ｆｅの一部を全組成に対して５０％以下（０％を除く）のＣｏで置換したことを特徴とする永久磁石である。また、原子百分比で、希土類元素（Ｒ）としてＮｄ，Ｐｒ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｔｂのうち少なくとも一種とＬａ，Ｃｅ，Ｐｍ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｅｒ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕ，Ｙのうち少なくとも一種の合計８〜３０％、Ｂ２〜２８％及び残部実質的にＦｅからなるＦｅ−Ｂ−Ｒ系磁気異方性焼結体永久磁石において、前記Ｆｅの一部を全組成に対して５０％以下（０％を除く）のＣｏで置換したことを特徴とする永久磁石である。Ｃｏ置換により、キュリー温度を高めることができ、磁石の温度特性向上、耐食性の向上に有効であることを報告している。
【００１５】
特公平３−２００４７号公報（特許文献５）は、優れた磁気特性を有する永久磁石の製造方法に関するものであり、所定の組成にした合金を粉砕し、成形し、焼結し更に熱処理する一連の工程を含むものである。
また、特公平３−２５９２２号公報（特許文献６）は、保磁力と平均結晶粒径の関係から優れた磁石特性を示す好ましい範囲を示したものである。ＲＦｅＢ系永久磁石材料では、平均結晶粒径が１〜８０μｍの範囲でＨｃ１ｋＯｅ以上が得られ好ましくは２〜４０μｍの範囲でＨｃ４ｋＯｅ以上が得られる。本発明の永久磁石材料は好ましくは焼結体として得られる。
【００１６】
特公平７−１０７８８２号公報（特許文献７）は、ＲＦｅＢ磁石に含まれる酸素を重量比で３０００〜１２０００ｐｐｍ、窒素を重量比で５０〜３００ｐｐｍ含有することを特徴とする永久磁石に関するもの。
また、特公平４−５３０８３号公報（特許文献８）は、ＮｄＦｅＢ磁石のＮｄの一部をＣｅで置換した合金を、粉末冶金法により製造されることを特徴とするもの。Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系への適当量のＣｅの添加で効果を見い出したものである。
また、特公平６−２４１６３号公報（特許文献９）は、希土類元素をＣｅ、Ｌａを主とした組成で、４ｋＯｅ以上の保磁力を有し、合金の溶湯を超急冷して得られたものであることを特徴とする液体急冷永久磁石に関するものである。
【００１７】
特公平６−６７７５号公報（特許文献１０）は、低コストで高性能な焼結および樹脂結合磁石に関するものである。すなわち、Ｃｅ−Ｌａ−（ジジム）−Ｆｅに半金属を加えた組成で、一般式は、原子比で、Ｃｅ1-x-y-zＰｒｘＮｄｙＬａｚ（Ｆｅ1-mＭｍ）ｎで表される。但し、ＭはＢ，Ｃ，Ｓｉ，Ｇｅ，Ｐ，Ｓの各元素のうち１種または２種以上の元素からなり、ｘ，ｙ，ｚ，ｔ，ｍ，ｎは、０．１≦ｘ≦０．５、０．１≦ｙ≦０．８５、０＜ｚ≦０．１、０．０２≦ｍ≦０．２、４．０≦ｎ≦８．０、０＜１−ｘ−ｙ−ｚ＜０．８、の値の範囲とする。ここで、Ｌａは必須であり、本磁石の特性は保磁力では７．３ｋＯｅ以上と高特性が得られている。ここで、ジジムとはＮｄ−Ｐｒを主とする混合物であり、希土類元素を分離する前の段階の材料である。
また、特公平６−６７７６号公報（特許文献１１）も、低コストで高性能な焼結および樹脂結合磁石に関するものである。すなわち、Ｃｅ−Ｌａ−（ジジム）−Ｆｅ―ＢにＣｏを置換した組成であり、保磁力７．９ｋＯｅ以上と高特性が得られている。
また、特公平６−９４２号公報（特許文献１２）も、低コストで高性能な焼結および樹脂結合磁石に関するものである。すなわち、Ｃｅ−（ジジム）−ＦｅにＭ元素を置換した組成であり、保磁力７．５ｋＯｅ以上と高特性が得られている。
また、特公平６−２９３０号公報（特許文献１３）も、低コストで高性能な焼結および樹脂結合磁石に関するものである。すなわち、Ｃｅ−（ジジム）−Ｆｅ―ＢにＣｏを置換した組成であり、保磁力７．９ｋＯｅ以上と高特性が得られている。
【００１８】
一方、Ｒ２Ｆｅ１７金属間化合物に窒素を導入して、Ｆｅ−Ｆｅ間距離を拡げ、高キュリー温度と高磁気異方性エネルギーを実現した磁石材料が報告されている（特平３−１６１０２（特許文献１４）、特平３−１０１１０２（特許文献１５））。
例えば、Ｓｍ２Ｆｅ１７に窒素を導入したＳｍ２Ｆｅ１７Ｎ３は、高キュリー温度と大きな磁気異方性エネルギーを持っているが、７００℃以上にまで温度を上げると、ＳｍＮとＦｅに分解してしまい、磁石としての機能は持たなくなる。従って、上記特性を維持した樹脂結合型磁石（ボンド磁石）が応用形態となる。
【００１９】
【特許文献１】特開平１１−１３６９１２号公報
【特許文献２】特開２００６−２８０１９５号公報
【特許文献３】特公昭６３−６５７４２号公報
【特許文献４】特公平３−１９２９６号公報
【特許文献５】特公平３−２００４７号公報
【特許文献６】特公平３−２５９２２号公報
【特許文献７】特公平７−１０７８８２号公報
【特許文献８】特公平４−５３０８３号公報
【特許文献９】特公平６−２４１６３号公報
【特許文献１０】特公平６−６７７５号公報
【特許文献１１】特公平６−６７７６号公報
【特許文献１２】特公平６−９４２号公報
【特許文献１３】特公平６−２９３０号公報
【特許文献１４】特平３−１６１０２号公報
【特許文献１５】特平３−１０１１０２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００２０】
いずれの特許文献も、高保磁力化を目指したものであり、今回適用する全体または一部の永久磁石の磁化状態を変化させることができるモータにおける低保磁力磁石のコンセプトを十分発揮できるものではない。一方、全体または一部の永久磁石の磁化状態を変化させることができるモータに適用する低保磁力磁石は、アルニコ磁石を用いた場合よりも、さらに広い範囲の磁束制御による効率向上が求められていた。
【００２１】
本発明は、モータ、特に全体または一部の永久磁石の磁化状態を変化させることができるモータのさらなる高出力、効率向上、信頼性向上に対して、所定の動作条件での最適磁束量の設定ができる必要があり、これに適した、特に低保磁力磁石に最適なボンド磁石を提供することを目的とする。本ボンド磁石モータは、洗濯機、エアコンなどの家電用途、車載用途、電車用途など各種容量のモータの高効率化に極めて有効なボンド磁石を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００２２】
本発明の全体または一部の永久磁石の磁化状態を変化させることができるモータ用磁石に好適なボンド磁石として、希土類とＦｅと窒素を必須とする磁石粉末を用いたボンド磁石が有効であることを見出し、本発明の完成に至った。
希土類にはＳｍを主とし、Ｔｈ２Ｚｎ１７型結晶構造を持つことが好ましい。主相の平均結晶粒径は１０ｎｍ以上８００ｎｍ以下が好ましい。また、磁石粉末の平均粒径は１０μｍ以上１００μｍ以下が好ましい。
さらに、本発明の永久磁石は、以下の一般式を満たすとともに、室温の保磁力が０．５ｋＯｅ以上４ｋＯｅ以下、かつ１０ｋＯｅの磁場での磁化に対する残留磁化の比で表した角型比が８０％以上であることを特徴とするものである。また、ボンド磁石のリコイル透磁率が１．００〜１．０８を持つことをことが好ましい。
【００２３】
これらの値を実現する具体的な磁石粉末の組成として、以下の一般式を満たすことを特徴とするボンド磁石である。
一般式
（Ｓｍ１−ｘＲｘ）ａＦｅｂＣｏｃＭｄＭ’ｅＴｆＮｇ
Ｒ：Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｐｒから選ばれる少なくとも１種
Ｍ：Ｃｕ，Ｎｉ，Ｍｎから選ばれる少なくとも１種
Ｍ’：Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ、Ｗから選ばれる少なくとも１種
Ｔ：Ｇａ，Ｓｉ，Ａｌから選ばれる少なくとも１種
０＜ｘ≦０．３
６≦ａ≦１２
５０≦ｂ≦８０
０≦ｃ≦３０
０＜ｄ≦５
０≦ｅ≦５
０≦ｆ≦５
１０≦ｇ≦１７
０．００１≦ｈ≦３
ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ＝１００原子％
【００２４】
特に、保磁力が０．５ｋＯｅ以上４ｋＯｅ以下、１０ｋＯｅの磁場での磁化に対する残留磁化の比で表した角型比が８０％以上で、かつリコイル透磁率は１．００〜１．０８を具備する永久磁石は全体または一部の磁石の磁化状態を変化させることができるモータ用ボンド磁石に好適である。
【発明の効果】
【００２５】
本発明によれば低保磁力および高角形比を具備したボンド磁石を提供できるので、モータ搭載用、特に全体または一部の磁石の磁化状態を変化させることができるモータ用磁石の低保磁力側磁石に好適である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
本発明のモータ、特に全体または一部の磁石の磁化状態を変化させることができるモータ用ボンド磁石に好適な磁石として、室温の保磁力が０．５ｋＯｅ以上、４ｋＯｅ以下、かつ１０ｋＯｅの磁場での磁化に対する残留磁化の比で表した角型比が８０％以上の磁石を用いることを特徴とする。なお、角型比は好ましくは８５％以上である。また、リコイル透磁率は１．００〜１．０８であることが好ましく、いずれもモータの効率の向上に好ましい。
本発明のモータ、特に全体または一部の磁石の磁化状態を変化させることができるモータ用ボンド磁石に好適な磁石材料として、Ｓｍと鉄と窒素を必須とするＴｈ２Ｚｎ１７型結晶構造をもつ粉末が好ましい。さらには、Ｃｕ，Ｎｉ，Ｍｎから選ばれる少なくとも１種を必須で含む。
【００２７】
まず、保磁力は０．５ｋＯｅ以上４ｋＯｅ以下である。保磁力が０．５ｋＯｅ未満では全体または一部の永久磁石の磁化状態を変化させることができるモータにおける磁束制御範囲が狭くなり、４ｋＯｅを超えるとこの磁石の磁化を反転させるのに多大な電気エネルギーを必要とするため、省エネ効果が大きく低減する。そのため、好ましくは１．５〜３．７ｋＯｅである。また、角型比は８０％以上であり、８０％未満では全体または一部の永久磁石の磁化状態を変化させることができるモータにおける、磁束制御範囲が狭くなるため、高効率運転できる範囲が狭くなる。角型比の好ましい値は８５〜１００％である。なお、本発明の角型比は１０ｋＯｅの磁場での磁化に対する残留磁化の比で表した値である。１０ｋＯｅを選択したのは本発明の永久磁石は保磁力が４ｋＯｅ以下と低保磁力であるため、１０ｋＯｅの磁場中ではほぼ磁気的に飽和しており、角型比の定義に適しているためである。磁石の場合、通常は残留磁化の２乗を４で割った値が最大エネルギー積の理論値であり、実際の最大エネルギー積の値をこの値で割ったものが角型比とされているが、本発明のボンド磁石は保磁力を比較的小さい値で制御していることと、ボンド磁石の場合、磁石粉以外に結合剤が多く含まれているため、上記の計算に基づく角型比は得られない、従って、ここでは角型性を表す新たな指標として、軟磁性材料で適用する角型比を参考に用いた。
【００２８】
また、リコイル透磁率は１．００〜１．０８であることが好ましい。リコイル透磁率が１．００未満は原理的にあり得ず、１．０８を超えると全体または一部の永久磁石の磁化状態を変化させることができるモータの磁束制御量が低減してしまい、高効率運転できる範囲が狭くなる。好ましいリコイル透磁率は１．０７以下である。
リコイル透磁率は試料振動型磁力計、あるいは電磁石を用いて両極の間に測定試料を挟み込み、第２、３象限での磁化の磁場による変化から求める。即ち、フル着磁した磁石に対して、第２象限、第３象限の境界である保磁力に対応する磁場から、正方向の磁場に反転したときに、第２象限内での磁束の磁場に対する変化をリコイル透磁率とする。なお、平均リコイル透磁率を用いてもよい。
これは、フル着磁した試料を着磁した方向とは逆に−１５ｋＯｅまで磁場を加え、そこから０まで磁場の強さを変化させて磁化測定を行なう。この後、−１４ｋＯｅまで磁場を印加したのち、同様に磁場ゼロまで変化させ、磁化を測定する。これを、１ｋＯｅごとに繰り返し、第３象限から第２象限の範囲で測定する。リコイル透磁率は直線と近似し、各磁場（−１５ｋＯｅ、−１４ｋＯｅ、…）と磁場ゼロにしたときの磁化の差を磁場変化量で割った値であり、それらを平均したものが平均リコイル透磁率である。
保磁力、角型比は通常の測定で、最大磁場１０ｋＯｅでフルループ測定したときの保磁力と、角型比は１０ｋＯｅでの磁化に対する残留磁化である。
【００２９】
次に下記の一般式に示した各元素について説明する。すなわち、一般式
（Ｓｍ１−ｘＲｘ）ａＦｅｂＣｏｃＭｄＭ’ｅＴｆＮｇ
Ｒ：Ｌａ，Ｃｅ，Ｎｄ，Ｐｒから選ばれる少なくとも１種
Ｍ：Ｃｕ，Ｎｉ，Ｍｎから選ばれる少なくとも１種
Ｍ’：Ｔｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ、Ｗから選ばれる少なくとも１種
Ｔ：Ｇａ，Ｓｉ，Ａｌから選ばれる少なくとも１種
０＜ｘ≦０．３
６≦ａ≦１２
５０≦ｂ≦８０
０≦ｃ≦３０
０＜ｄ≦５
０≦ｅ≦５
０≦ｆ≦５
１０≦ｇ≦１７
ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ＝１００原子％
で表される磁石材料である。ここで、Ｓｍは本発明のボンド磁石の基本となる希土類元素であり、Ｆｅ、窒素とともに必須の元素である。ＲはＬａ，Ｃｅ，Ｐｒ，Ｎｄから選ばれる１種であり、保磁力の制御に有効である。その量ｘは０．３までである。この量を超えるとリコイル透磁率が好ましい範囲から外れてしまう。好ましくは、０．０１以上０．２５以下である。また、希土類元素の総和ａは６ａｔ％以上１２ａｔ％以下が好ましい。６ａｔ％未満ではＦｅが析出してしまい、保磁力が大幅に小さくなるとともに、リコイル透磁率が大きくなる。一方、１２ａｔ％を超えると保磁力が大きくなりすぎ、本モータ用磁石には適さなくなる。好ましくは、７ａｔ％以上、１１ａｔ％以下、さらに好ましくは８ａｔ％以上、１０ａｔ％以下である。
【００３０】
Ｆｅは希土類元素、窒素とともに本磁石の基本となる必須元素であり、いわゆる（希土類元素）２Ｆｅ１７Ｎ３を基本とするＴｈ２Ｚｎ１７型結晶構造をもつ。その量ｂは５０ａｔ％以上８０ａｔ％以下である。５０ａｔ％未満では、異相が大量に形成してしまい、磁石特性が得られにくくなる。一方、８０ａｔ％を超えるとＦｅの析出量が多くなり、磁石特性が得られにくくなる。好ましくは５２ａｔ％以上、７７ａｔ％以下であり、さらに好ましくは５５ａｔ％以上、７５ａｔ％以下である。ＣｏはＦｅサイトの一部を置換できるが、キュリー温度を向上、耐食性の向上に有効である。その量ｃは３０ａｔ％以下であり、これを超えるとリコイル透磁率が大きくなる。好ましくは１ａｔ％以上、２５ａｔ％、さらに好ましくは２ａｔ％以上、２０ａｔ％以下である。
【００３１】
Ｎ（窒素）は上記の通り、本発明の磁石における基本元素の一つであり、所定の結晶構造を形成するための必須元素である。基本的には、（希土類）２Ｆｅ１７結晶格子のインタースティシャルサイトに入り、キュリー温度、飽和磁化の向上、磁気異方性の向上に有効な元素である。その量ｇは１０ａｔ％以上、１７ａｔ％以下である。１０ａｔ％未満では、各磁気特性の向上に対して不十分であり、一方１７ａｔ％を超えると一部のアモルファス化が始まり、特性低下をもたらす。好ましくは１１ａｔ％以上１６ａｔ％以下であり、さらに好ましくは１２ａｔ％以上、１５ａｔ％である。
【００３２】
ＭはＣｕ，Ｎｉ，Ｍｎから選ばれる少なくとも１種で、結晶粒の微細化に有効な元素であり、ピンニング効果の発現により、適用する可変磁束型磁石を用いたモータに有効である。特に、Ｃｕ，Ｍｎが好ましい。その量ｄは５ａｔ％以下であり、好ましくは０．０１ａｔ％以上、４．５ａｔ％以下、さらに好ましくは０．０５ａｔ％以上４ａｔ％である。
Ｍ’はＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆ，Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｃｒ，Ｍｏ、Ｗから選ばれる少なくとも１種で、上記のピンニング効果をサポートする元素であり、リコイル透磁率の低下をもたらす。その量ｅは５ａｔ％以下であり、これを超えると飽和磁化が低下しすぎる。好ましくは、０．００１ａｔ％以上４ａｔ％以下である。
Ｔ元素はＧａ，Ａｌ，Ｓｉから選ばれる少なくとも１種であり、こちらも保磁力制御に有効な元素である。その量ｆは５ａｔ％以下であり、好ましくは４ａｔ％以下である。好ましい元素は、Ｇａ，Ａｌである。また、ｆ値の下限は０．０１ａｔ％以上であることが好ましい。
【００３３】
本発明における磁石材料の主相の結晶構造はＴｈ２Ｚｎ１７相構造であり、原子比で（希土類元素）：（ＦｅＣｏ）：Ｎ＝２：１７：３が主な相として表される。
本発明のボンド磁石の磁石粉には、上記組成に加え、酸素５０００ｗｔｐｐｍ以下、水素２０００ｗｔｐｐｍ以下、窒素１０００ｗｔｐｐｍ以下含有されていても良い。特に、水素は水素粉砕などプロセス上水素を用いる場合に、多少残留する場合があるが、特性面には問題ない。また、上記構成成分以外の元素（不純物含む）が０．１ｗｔ％以下含有されていても良い。
また、磁石粉末の平均粒径は１０〜１００μｍが好ましい。平均粒径が１０μｍ未満では結合剤との複合化の際に磁石粉が凝集しやすく所定の特性が得られにくく、１００μｍを超えると粉末の充填密度が上がりにくく十分な磁石特性が得られにくい。そのため、平均粒径は１０〜１００μｍ、好ましくは３０〜８０μｍである。
また、本ボンド磁石はリコイル透磁率を制御したことを特徴しており、可変磁束型永久磁石モータに適しているが、そのためには平均結晶粒径が１０ｎｍ〜８００ｎｍの範囲が好ましい。この範囲を超えるとリコイル透磁率が大きくなってしまう。
また、磁石粉末と樹脂（結合剤）の混合比率は磁石粉末９０〜９７ｗｔ％、残部樹脂であることが好ましい。ＰＰＳ樹脂などの熱可塑性樹脂が好ましい。また、熱可塑性樹脂以外の成分として酸化防止剤（ヒドラジン系酸化防止剤など）などを添加してもよい。磁石粉末の比率が少ないと目的とした特性が得られない恐れがあり、一方９７ｗｔ％を超えるとボンド磁石としての強度が不十分になるおそれがある。
【００３４】
本発明のボンド磁石は一般的に以下の方法で製造される。
（１） 母合金の作製
所定の組成に調製した素材を、高周波溶解により溶融した後、（ｉ）鋳型、水冷銅板上に鋳込み、インゴット状試料を得る、（ｉｉ）ガスアトマイズ法により粉末状試料にする、（ｉｉｉ）冷却ロール上に流し込み、ストリップキャスト法によりフレーク状試料にする  などの方法で母合金を作製する。この後、組成、組織均一化のために熱処理を行なっても良い。その条件は、８００〜１２００℃、１〜２５０時間、非酸化雰囲気中で行なう。
また、還元拡散法により母合金を作製することも出来る。すなわち、希土類元素の酸化物、鉄粉末などとアルカリ金属、アルカリ土類金属と混合、例えばカルシウムを混合し、不活性雰囲気中で加熱することにより、還元反応を進める。その温度は６００〜１２００℃の範囲で、時間は３０分から１０時間の範囲が好ましい。
（２） 粉砕
得られた母合金を（ｉｉ）のような場合にはそのまま用いても良いが、均質窒化を短時間で行なうことを目的として粉砕する。具体的には、ジョークラッシャー、ハンマーミル、ボールミル、ピンミル、ビーズミルのような方法でよい。さらに、粉砕した試料をサイクロンなどにより粒度調整を行なっても良い。
【００３５】
（３） 窒化
窒化は、アンモニアガス、窒素ガスなどの窒素源を含むガスを用いて行なう。
窒化の条件は、温度、時間、加圧力、ガス組成などがある。例えば、アンモニア窒化の場合には、水素ガスとの混合が効率的な窒化を行なうのに有効であり、窒素ガスのみの場合は高圧での窒化が好ましい。
窒化温度は、２００〜６５０℃の範囲が好ましく、２００℃未満では窒化が進まず、一方６５０℃を超えると主相が分解してしまう。好ましくは、２５０℃以上、６００℃以下である。また、時間は温度との兼ね合いとなるが、３０分以上１０時間が好ましい。窒化した後に、組成均質化のために熱処理を行なっても良い。
（４） 再粉砕
樹脂結合型の磁石に適した粒径、すなわち平均粒径で１０〜１００μｍにするために、再度粉砕しても良い。これは、充填密度を高めるためで、窒化後の比較的粒径の大きな磁石粉末との混合して用いることが好ましい。粉砕方法に特に制限はないが、ジェットミル、ボールミルなど比較的微粉砕が出来る方法が好ましい。
（５） 磁場成形
得られた磁石粉を樹脂と混合し、異方性ボンド磁石とするために、磁場成形を行なう。樹脂は本用途の磁石では耐熱性が必要であり、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリサリレート（ＰＡＲ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、液晶ポリエステル（ＬＣＰ）など耐熱性を実現する樹脂であれば、特に限定はない。磁場成形は、射出成形、圧縮成形のいずれも方法でもよい。ここで用いる磁場は、１０ｋＯｅ以上、好ましくは１５ｋＯｅ以上あると、配向性を高めることが出来る。この後、適正範囲の条件で樹脂硬化させ、樹脂結合型磁石とする。なお、磁石粉末と樹脂の割合は、重量％で磁石粉に対して３〜２０重量％である。３重量％以下では形状を保つのが困難になり、一方２０重量％を超えると磁石特性が低下してしまい、本用途には不適当となる。好ましくは５〜１５重量％である。
【００３６】
（６） 着磁
着磁は用途により、モータの所定の位置に挿入する際に、事前に着磁をしてもよいし、挿入後に着磁をしてもよい。磁場強度は好ましくは１０ｋＯｅ以上であり、さらに好ましくは１５ｋＯｅ以上である。
【００３７】
（実施例）
（実施例１〜３０）
表１に示す組成について、原料粉末を調製したのち、高周波誘導加熱炉で溶解し、水冷銅板上に流し込み、インゴット状試料を作製した。この後、１１００℃で１０時間熱処理した後、ジョークラッシャーで平均粒径を１００〜３００μｍに微粉砕した。得られた粉末を、アンモニアと水素の流量比を１：１０とした混合ガス（ＮＨ３＋Ｈ２）中にて４６０℃×３時間の条件で熱処理して窒素を導入し、さらに同一温度の窒素ガス中にて２時間熱処理することによって、目的とする磁石材料（磁石粉末）を作製した。なお、表1の組成は化学分析値である。なお、酸素はいずれも５００〜３０００ｐｐｍの範囲含まれている。また、Ｘ線回折測定からいずれもＴｈ２Ｚｎ１７型結晶構造を持つことを確認するとともに、ＴＥＭ観察とＸ線回折の半値幅により、平均結晶粒径が１００〜５００ｎｍであることを確認している。
磁石粉末９３．５〜９５．５wt％、熱可塑性樹脂：ＰＰＳ樹脂３．５〜５．５wt％、酸化防止剤：ヒドラジン系酸化防止剤０．７〜０．９wt％の割合で、Ｖ型混合機を用いて混合し、コンパウンドを作製した。造粒（整粒）は、混練物を粉砕と分級により平均粒径０．８mmの粒に調整した。この後、粒状物を金型に投入し、所定の成形温度（第１の温度）に加熱したところで、横磁場（１５ｋＯｅ ）を印加しながら加圧成形した。成形温度は３２０℃、成形圧力は２０kgf/mm2 とした。冷却：加圧状態を維持しつつ除圧温度（第２の温度）１５０℃まで冷却し、除圧後さらに常温まで冷却して、サンプルを取り出した。冷却方法は空冷とした。加圧下冷却での冷却速度は５℃／秒。磁石形状は縦１５mm×横１０mm×高さ３mm、高さ方向を配向方向としている。
磁石特性の評価として、残留磁束密度（Ｂｒ）、保磁力（Ｈｃ）、角型比、リコイル透磁率、Ｈｃレンジを測定した。残留磁束密度（Ｂｒ）、保磁力（Ｈｃ）、角型比、リコイル透磁率については前述の方法を用いて測定した。
【００３８】
【表１】
2010062326.tif 000003
【００３９】
これらの実施例について、磁石特性を評価した結果、表１に示すとおり、高角型比と低保磁力、および小さなリコイル透磁率が得られた。
【００４０】
（比較例）
（比較例１〜１０）
表２に示す比較例１〜９の組成からなる樹脂結合型磁石を実施例１と同様の方法で作製した。すなわち、高周波誘導加熱炉で溶解し、水冷銅板上に流し込み、インゴット状試料を作製した。この後、１１００℃で１０時間熱処理した後、ジョークラッシャーで平均粒径を１００〜３００μｍに微粉砕した。得られた粉末を、アンモニアと水素の流量比を１：１０とした混合ガス（ＮＨ３＋Ｈ２）中にて４６０℃×３時間の条件で熱処理して窒素を導入し、さらに同一温度の窒素ガス中にて２時間熱処理することによって、目的とする磁石材料（磁石粉末）を作製した。なお、表２の組成は化学分析値である。
磁石粉末９３．５〜９５．５wt％、熱可塑性樹脂：ＰＰＳ樹脂３．５〜５．５wt％、酸化防止剤：ヒドラジン系酸化防止剤０．７〜０．９wt％の割合で、Ｖ型混合機を用いて混合し、コンパウンドを作製した。造粒（整粒）は、混練物を粉砕と分級により平均粒径０．８mmの粒に調整した。この後、粒状物を金型に投入し、所定の成形温度（第１の温度）に加熱したところで、横磁場（１５ｋＯｅ）を印加しながら加圧成形した。成形温度は３２０℃、成形圧力は２０ｋｇｆ／ｍｍ2 とした。冷却：加圧状態を維持しつつ除圧温度（第２の温度）１５０℃まで冷却し、除圧後さらに常温まで冷却して、サンプルを取り出した。冷却方法は空冷とした。加圧下冷却での冷却速度は５℃／秒。磁石形状は実施例と同様であり、高さ方向を配向方向としている。
また、比較例１０は以下の条件で作製した。まず、高純度のＳｍ、Ｃｅ、Ｚｒ、Ｆｅ、Ｃｏの各金属原料を所定の割合で調合し、Ａｒ雰囲気中で高周波溶解して母合金インゴットを作製した。次いで、この母合金インゴットをＡｒ雰囲気中で高周波誘導加熱により溶融した後、ノズルから合金溶湯を周速３５ｍ／ｓで回転する冷却ロール上に噴射して急冷させて薄帯状合金を作製した。薄帯状合金の平均板厚は約１５μｍであった。なお、急冷は１回３０ｋｇを単位とし、また冷却ロールの材質をＢｅＣｕ合金、ロール径を５００ｍｍとして実施した。
【００４１】
続いて、上記した薄帯状合金をＡｒ雰囲気中にて７７０℃で６０分間熱処理した。熱処理後の薄帯状合金のＸ線回折を行ったところ、微小なα−Ｆｅ相の回折ピークを除いて、全てのピークがＴｂＣｕ７型結晶構造で指数付けされることを確認した。次いで、薄帯状合金を平均粒度が３００μｍ程度となるように粉砕して薄片状とした後、アンモニアと水素の流量比を１：１０とした混合ガス（ＮＨ３＋Ｈ２）中にて４６０℃×３時間の条件で熱処理して窒素を導入し、さらに同一温度の窒素ガス中にて２時間熱処理することによって、目的とする磁石材料（磁石粉末）を作製した。分析値を表２に示す。
【００４２】
このようにして得た磁石材料（合金粉末）に、バインダとしてエポキシ樹脂を２質量％添加して混合した後、この混合物を油圧式プレス成形装置にセットし、１０００ＭＰａの圧力条件で圧縮成形した。この圧縮成形体を１２０℃×１時間の条件で加熱処理することによって、目的とするボンド磁石を得た。磁石寸法は実施例１と同様でする。
【００４３】
【表２】
2010062326.tif 000004
【００４４】
各比較例の磁石につき、実施例と同様の測定条件で磁石特性を評価した結果を表２に併せて示す。いずれの比較例とも、保磁力が大きすぎたり、リコイル透磁率が大きすぎたり、さらに角型性が劣化していることがわかる。
【００４５】
（モータへの適用）
実施例１〜３０および比較例１〜１０を永久磁石モータに組込んだ際の特性を評価した。モータ特性の評価として各実施例および各比較例に係る永久磁石を、図２に示す全体または一部の永久磁石の磁化状態を変化させることができるモータの低保磁力磁石部に組み込み、また高保磁力磁石としてＮｄＦｅＢ磁石（Ｈｃ＝２１ｋＯｅ、Ｂｒ＝１２．４ｋＧ）を用いて、モータの効率評価を行った。なお、表２に比較例１１としてアルニコ磁石を示した。
基準とする永久磁石モータは磁石として全てＮｄＦｅＢ磁石（比較例１２：低保磁力側も高保磁力側と同じ磁石を使用）を用いた場合の効率を基準とし、実施例、比較例の効率を相対値として示している。評価条件は、モータの高速回転（３０００ｒｐｍ）、中速回転（２０００ｒｐｍ）、低速回転（１０００ｒｐｍ）での効率の平均値である。これらの条件は、トルクを指標とすると低トルク、中トルク、高トルクとなっており、各動作条件での効率が反映されることになる。
結果を表１および表２に併せて示すが、本実施例に係る永久磁石を用いた場合、ＮｄＦｅＢ磁石のみの永久磁石モータに比べて、大幅に効率向上しており、またアルニコ磁石を用いた場合に比べても効率が高いことがわかる。
【００４６】
なお、今回実施例として図２に示す構造の全体または一部の磁石の磁化状態を変化させることができるモータへの適用を行ったが、保磁力の高い磁石と比較的保磁力の小さい磁石の組合せで構成される永久磁石モータ用磁石として本実施例のボンド磁石を使用するものであれば、特にモータ構造に制限されるものではない。すなわち、磁束と磁石の配置の関係から、高保磁力磁石と本発明の磁石が直列に配列されていても、並列に配列されていてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００４７】
【図１】永久磁石モータの一例を示す図。
【図２】本発明のボンド磁石を用いたモータの一例を示す図。
【符号の説明】
【００４８】
１…  回転子
２ … 回転子鉄心
３…  低保磁力永久磁石
３Ａ … 高保磁力永久磁石
３Ｂ…  高保磁力永久磁石
４ … 高保磁力永久磁石
４Ａ…  低保磁力永久磁石
４Ｂ…  高保磁力永久磁石
５  …第１の空洞
６ … 第２の空洞
７  …鉄心の磁極部
１１ … スリット
１２ … スリット
１４  …永久磁石
【図１】
2010062326.tif 000005
【図２】
2010062326.tif 000006