(57)【要約】【課題】本発明は、熱伝導部材及び該熱伝導部材の製造方法に関する。【解決手段】本発明の熱伝導部材は、低融点の金属材料基体と、該低融点の金属材料基体の中に配置されたパターン化されたカーボンナノチューブアレイとを含む。前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイが、複数のカーボンナノチューブサブアレイを含み、隣接するカーボンナノチューブサブアレイの間に前記低融点の金属材料基体の材料が充填されている。また、本発明は、前記熱伝導部材の製造方法を提供する。【選択図】図１
2010278440.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
低融点の金属材料基体と、該低融点の金属材料基体の中に配置されたパターン化されたカーボンナノチューブアレイとを含む熱伝導部材において、
前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイが、複数のカーボンナノチューブサブアレイを含み、隣接する前記カーボンナノチューブサブアレイの間に前記低融点の金属材料基体の材料が充填されていることを特徴とする熱伝導部材。
【請求項２】
パターン化されたカーボンナノチューブアレイが形成された基板を提供するステップであって、該パターン化されたカーボンナノチューブアレイが複数のカーボンナノチューブサブアレイを含み、隣接する前記カーボンナノチューブサブアレイの間に第一隙間を有するようにするステップと、
金型を提供し、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイが形成された基板を前記金型に配置するステップと、
ナノメートルスケールの低融点の金属粒子を提供し、該金属粒子を前記金型の中に添加し、該金属粒子を前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイの第一隙間の中に充填させるステップと、
前記金属粒子が充填された前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイを加熱し、前記金属粒子を溶融させて液体状態の金属にし、該液体状態の金属と前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイとを結合させ、前記基板の表面に複合材料を形成するステップと、
前記複合材料を前記基板から分離し、熱伝導部材を形成するステップと、
を含むことを特徴とする熱伝導部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導部材及び該熱伝導部材の製造方法に関し、特にカーボンナノチューブアレイによる熱伝導部材及び該熱伝導部材の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、半導体チップの高集積化に伴って、電気部品の小型化の研究が進んでおり、小型電気部品の放熱性をさらに高めることが益々注目されている。それに対応して、小型電気部品の表面に放熱装置を設置する手段は、この技術領域において広く利用されている。しかし、従来の放熱装置と電気部品との接触表面には凹凸があり、緊密に接触できないので、電気部品の放熱効率が低下する課題がある。従って、放熱装置と電気部品との間の接触表面に高熱伝導部材を設置することによって、この両方の接触面積を増加させる提案がある。
【０００３】
従来の熱伝導部材は、熱伝導率が大きいもの、例えば、黒鉛、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、銀などの熱伝導粒子を高分子ポリマー基材に混入して形成される複合材料である。従来技術において、前記熱伝導部材の熱伝導率を高めるために、カーボンナノチューブを利用した熱伝導部材が提供される。該熱伝導部材は、カーボンナノチューブを高分子材料基材又は金属材料基材に分散し、圧縮成形の方法を利用して製造される。しかし、前記方法を利用して製造された熱伝導部材において、前記カーボンナノチューブの配列方向は、不規則である。前記カーボンナノチューブの前記基材における配列方向が制御しにくいので、前記熱伝導部材の熱を伝える均一性に影響を与える。且つカーボンナノチューブの軸方向に沿って、極めて高い熱伝導率を有する特性が十分に利用されないので、前記熱伝導部材の熱伝導性能に影響を与える。
【０００４】
前記熱伝導部材における前記カーボンナノチューブの配列方向が不規則である問題を解決するために、カーボンナノチューブアレイを前記熱伝導部材に適用することもある。前記カーボンナノチューブアレイにおけるカーボンナノチューブの密度が小さいので、前記熱伝導部材の熱伝導性能が良くない。従って、前記カーボンナノチューブアレイに、例えば、金属などの熱伝導材料を添加し、金属及びカーボンナノチューブアレイの複合熱伝導部材を形成させる。
【０００５】
従来技術において、金属及びカーボンナノチューブアレイの複合熱伝導部材の製造方法は、下記の二種類がある。第一種：金属材料を含む液体基体をカーボンナノチューブアレイの中に注入した後、固化処理を行なう。第二種：カーボンナノチューブアレイを、金属材料を含む液体基体に浸漬し、該金属材料を含む液体基体を、前記カーボンナノチューブアレイの中に浸透させた後、固化処理を行なって複合材料を形成させる。前記金属材料を含む液体基体が金属材料を含むので、前記液体基体が固化された後、金属及びカーボンナノチューブアレイの複合熱伝導部材が形成される。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】Ｋａｉｌｉ  Ｊｉａｎｇ、Ｑｕｎｑｉｎｇ  Ｌｉ、Ｓｈｏｕｓｈａｎ  Ｆａｎ、“Ｓｐｉｎｎｉｎｇ  ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ  ｃａｒｂｏｎ  ｎａｎｏｔｕｂｅ  ｙａｒｎｓ”、Ｎａｔｕｒｅ、２００２年、第４１９巻、ｐ．８０１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかし、前記二種類の方法は、前記カーボンナノチューブアレイの構造を破壊するので、該カーボンナノチューブアレイは、ひずみ、倒れ、互いに接着することなどの問題が現れる。従って、前記方法で製造された熱伝導部材の構造は前記欠点を有するので、該熱伝導部材は、カーボンナノチューブの軸方向に沿って極めて高い熱伝導率を有する特性が十分に利用されず、該熱伝導部材の熱伝導性能に影響を与える。
【０００８】
従って、本発明は、熱伝導性能が優れた熱伝導部材及び該熱伝導部材の製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
熱伝導部材は、低融点の金属材料基体及び該低融点の金属材料基体の中に配置されたパターン化されたカーボンナノチューブアレイを含む。前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイが、複数のカーボンナノチューブサブアレイを含み、隣接するカーボンナノチューブサブアレイの間に第一隙間を有し、前記低融点の金属材料基体の材料が、前記第一隙間の中に充填している。
【００１０】
熱伝導部材の製造方法は、パターン化されたカーボンナノチューブアレイが形成された基板を提供するステップであって、該パターン化されたカーボンナノチューブアレイが複数のカーボンナノチューブサブアレイを含み、隣接するカーボンナノチューブサブアレイの間に第一隙間を有するようにするステップと、金型を提供し、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイが形成された基板を前記金型に配置するステップと、ナノメートルスケールの低融点の金属粒子を提供し、該金属粒子を前記金型の中に添加し、該金属粒子を前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイの第一隙間の中に充填させるステップと、前記金属粒子が充填された前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイを加熱し、前記金属粒子を溶融させて液体状態の金属にし、該液体状態の金属と前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイとを結合させ、前記基板の表面に複合材料を形成するステップと、前記複合材料と前記基板を分離し、熱伝導部材を形成するステップと、を含む。
【発明の効果】
【００１１】
従来の熱伝導部材と比べると、本発明の熱伝導部材には、下記の優れた点がある。前記熱伝導部材におけるパターン化されたカーボンナノチューブアレイが、複数のカーボンナノチューブサブアレイを含み、隣接するカーボンナノチューブサブアレイの間に第一隙間を有し、前記ナノメートルスケールの低融点の金属粒子が、均一に前記第一隙間の中に充填されることができるので、該パターン化されたカーボンナノチューブアレイは、優れた形態及び構造を有する。従って、前記熱伝導部材は、カーボンナノチューブの軸方向に沿って、極めて高い熱伝導率を有する特性が十分に利用され、優れた熱伝導率及び熱伝導性能を有する。
【００１２】
また、前記熱伝導部材の製造方法は、真空の雰囲気の必要はなく、常圧下で行ってもよいので、該製造方法は、簡単で、製造コストを低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の実施例に係る熱伝導部材の構造を示す図である。
【図２】本発明の実施例に係る熱伝導部材の製造方法のフローチャートである。
【図３】本発明の実施例に係る熱伝導部材の製造方法を示す図である。
【図４】本発明の実施例に係るパターン化されたカーボンナノチューブアレイの生長を示す図である。
【図５】本発明の実施例に係るカーボンナノチューブサブアレイの構造を示す拡大図である。
【図６】本発明の実施例に係るパターン化されたカーボンナノチューブアレイの構造を示す図である。
【図７】本発明の実施例に係る金型の構造を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、図面を参照して、本発明の実施例について説明する。
【００１５】
図１を参照すると、本発明実施例は、熱伝導部材１００を提供する。該熱伝導部材１００は、低融点の金属材料基体３０及びパターン化されたカーボンナノチューブアレイを含む。該パターン化されたカーボンナノチューブアレイは、複数のカーボンナノチューブサブアレイ１４２を含み、隣接するカーボンナノチューブサブアレイ１４２の間に第一隙間１４４を有する。前記カーボンナノチューブサブアレイ１４２は、互いに平行する複数のカーボンナノチューブを含み、隣接するカーボンナノチューブの間に第二隙間１４６を有する。該パターン化されたカーボンナノチューブアレイは、前記低融点の金属材料基体３０の中に分布されている。即ち、前記低融点の金属材料は、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイにおける第一隙間１４４及び第二隙間１４６に充填される。
【００１６】
前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイの高さは、実際の応用に応じて選択することができる。前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイの高さが前記低融点の金属材料基体３０の厚さより大きく設けられる場合、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイにおけるカーボンナノチューブは、前記低融点の金属材料基体３０から露出することができる。前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイの高さが前記低融点の金属材料基体３０の厚さより小さく設けられる場合、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイにおけるカーボンナノチューブは、前記低融点の金属材料基体３０の中に埋め込まれている。
【００１７】
前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイは、超配列カーボンナノチューブアレイ（非特許文献１）であることが好ましい。即ち、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイにおけるカーボンナノチューブは、互いに平行に配列されている。前記カーボンナノチューブは、単層カーボンナノチューブ、二層カーボンナノチューブ又は多層カーボンナノチューブの一種又は多種である。本実施例において、前記カーボンナノチューブは、多層カーボンナノチューブである。
【００１８】
前記低融点の金属材料基体３０の材料は、低融点の金属又は合金である。具体的には、前記金属は、例えば、インジウム又はガリウムなどである。前記合金は、例えば、アンチモン-ビスマス合金、すず-ビスマス合金又は鉛-すず合金などである。前記金属及び前記合金の融点は、２００℃以下である。
【００１９】
実際の応用時に、前記熱伝導部材１００を放熱装置と半導体チップとの間に設置する。前記半導体チップからの熱が、前記低融点の金属材料基体３０をその融点以上に加熱する際に、該低融点の金属材料に相変化が発生し、液体状態の金属が形成される。この時、前記液体状態の金属は、前記放熱装置又は前記半導体チップの表面を十分に濡らすので、前記放熱装置又は前記半導体チップとの接触熱抵抗を減少することができる。前記熱伝導部材１００におけるパターン化されたカーボンナノチューブアレイが第一隙間１４４を有するので、前記低融点の金属材料基体３０の材料は、均一に前記第一隙間１４４の中に充填されることができる。従って、前記熱伝導部材１００におけるパターン化されたカーボンナノチューブアレイの形態及び構造が破壊されず、且つ前記低融点の金属材料基体３０の材料が、前記第二隙間１４６に浸透することができる。さらに、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイにおけるカーボンナノチューブが平行に配列するので、前記カーボンナノチューブの軸方向に沿って、極めて高い熱伝導率を有する特性が十分に利用される。これによって、前記熱伝導部材１００は、優れた熱伝導率を有する。
【００２０】
図２及び図３を参照すると、本発明実施例は、前記熱伝導部材１００の製造方法を提供する。該熱伝導部材１００の製造方法は、下記のステップを含む。
【００２１】
（一）パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４が形成された基板１０を提供し、該パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４は、複数のカーボンナノチューブサブアレイを含み、隣接するカーボンナノチューブサブアレイの間に第一隙間１４４がある。
【００２２】
前記基板１０の材料は、シリコン、酸化珪素又は金属などである。
【００２３】
図４を参照すると、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４の製造方法は、次のステップを含む。ステップ（ａ）では、平らな基板１０を提供する。該基板はＰ型のシリコン基板、Ｎ型のシリコン基板及び酸化層が形成されたシリコン基板のいずれか一種である。本実施例において、４インチのシリコン基板を選択することが好ましい。ステップ（ｂ）では、前記基板１０の表面に、均一にパターン化された触媒層１２を形成する。まず、前記基板１０の表面にマスクを設置する。次に、電子ビーム蒸着法で、前記基板１０の表面にパターン化された触媒層１２を形成する。該パターン化された触媒層１２は、複数の触媒層区域１２２を含み、隣接する触媒層区域１２２の間に第一隙間１４４を有する。該第一隙間１４４の幅は、１０マイクロメートル〜２００マイクロメートルである。前記パターン化された触媒層１２の材料は、鉄、コバルト、ニッケル及びその二種以上の合金のいずれか一種である。ステップ（ｃ）では、前記パターン化された触媒層１２が形成された基板１０を７００℃〜９００℃の空気で３０分〜９０分間アニーリングする。ステップ（ｄ）では、アニーリングされた前記基板１０を反応炉に置き、保護ガスで５００℃〜７４０℃の温度で加熱した後、カーボンを含むガスを導入して、５分〜３０分間反応を行って、各々の前記触媒層区域１２２にカーボンナノチューブを生長させ、パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４を形成する。該カーボンナノチューブアレイ１４の高さは、１０マイクロメートル〜１ミリメートルである。該カーボンナノチューブアレイは、互いに平行し、基板１０に垂直に生長した複数のカーボンナノチューブからなる。生長の条件を制御することによって、前記カーボンナノチューブアレイは、例えば、アモルファスカーボン及び残存する触媒である金属粒子などの不純物を含まなくなる。
【００２４】
本実施例において、前記カーボンを含むガスとしては、例えば、アセチレン、エチレン、メタンなどの活性な炭化水素が選択され、エチレンを選択することが好ましい。保護ガスは窒素ガスまたは不活性ガスであり、アルゴンガスが好ましい。
【００２５】
図５及び図６を参照すると、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４は、複数のカーボンナノチューブサブアレイ１４２を含む。隣接するカーボンナノチューブサブアレイ１４２の間に第一隙間１４４を有する。該第一隙間１４４の幅は、１０マイクロメートル〜２００マイクロメートルである。前記カーボンナノチューブサブアレイ１４２は、互いに平行し、前記基板１０に垂直する複数のカーボンナノチューブを含む。前記隣接するカーボンナノチューブの間に第二隙間１４６を有する。該第二隙間１４６の幅は、２０ナノメートル〜５００ナノメートルである。
【００２６】
前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４におけるカーボンナノチューブは、単層カーボンナノチューブ、二層カーボンナノチューブ又は多層カーボンナノチューブの一種又は多種である。前記カーボンナノチューブが単層カーボンナノチューブである場合、直径は０．５ナノメートル〜５０ナノメートルであり、前記カーボンナノチューブが二層カーボンナノチューブである場合、直径は１．０ナノメートル〜５０ナノメートルであり、前記カーボンナノチューブが多層カーボンナノチューブである場合、直径は１．５ナノメートル〜５０ナノメートルである。
【００２７】
前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４の面積は、前記基板１０の大きさに関係する。前記隣接するカーボンナノチューブサブアレイ１４２の間の第一隙間１４４の幅は、前記マスクの大きさに関係する。本実施例において、前記第一隙間１４４の幅は、１０マイクロメートル〜２００マイクロメートルである。
【００２８】
（二）金型２０を提供し、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４が形成された基板１０を前記金型２０の中に置く。
【００２９】
前記金型２０は、高融点を有する金属又はガラスなどの耐熱性材料からなる。図７を参照すると、前記金型２０は、第一側板２１、第二側板２２、第三側板２３、第四側板２４及び下基板２５を含む。前記第一側板２１及び第三側板２３は、対向して平行し、間隔を置いて設置される。前記第二側板２２及び第四側板２４は、対向して平行し、間隔を置いて設置される。前記第一側板２１、前記第二側板２２、前記第三側板２３及び前記第四側板２４は、それぞれ、前記下基板２５に垂直である。前記第一側板２１、前記第二側板２２、前記第三側板２３、前記第四側板２４及び前記下基板２５は、収容空間２０８を有する一体成型体を形成する。
【００３０】
前記基板１０は、前記金型２０から容易に分離することができるように、該基板１０を前記金型２０の中に置く前に、該金型２０の収容空間２０８にグラファイト紙を設置する必要がある。具体的には、前記収容空間２０８にグラファイト紙を設置した後、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４が形成された基板１０を、前記収容空間２０８のグラファイト紙が設置された下基板２５の上に設置する。
【００３１】
（三）ナノメートルスケールの低融点の金属粒子３００を提供する。該金属粒子３００を前記金型２０の中に添加し、該金属粒子３００を前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４の第一隙間１４４の中に充填させる。
【００３２】
前記金属粒子３００は、直径が１０ナノメートル〜１００ナノメートルであり、その材料は、例えば、インジウム又はガリウムなどの金属及び例えば、アンチモン-ビスマス合金、すず-ビスマス合金又は鉛-すず合金などの合金である。前記金属及び前記合金の融点は、２００℃以下である。本実施例において、前記金属粒子３００は、材料がインジウムであり、その直径が１０ナノメートル〜１００ナノメートルである。前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４の第一隙間１４４の幅が１０マイクロメートル〜２００マイクロメートルであるので、該金属粒子３００は、前記第一隙間１４４の中に充填されることができる。前記カーボンナノチューブサブアレイ１４２における隣接するカーボンナノチューブの間に第二隙間１４６を有し、該第二隙間１４６の幅が２０ナノメートル〜５００ナノメートルであるので、前記金属粒子３００は、前記カーボンナノチューブサブアレイ１４２の第二隙間１４６の中に充填されることもできる。
【００３３】
（四）前記金属粒子３００が充填された前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４を加熱し、前記金属粒子３００を十分に溶融させて液体金属に形成させる。該液体状態の金属と前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４とが結合し、前記基板１０の表面に複合材料８０を形成する。
【００３４】
具体的には、前記金型２０を加熱炉に配置し、前記金属粒子３００が充填された前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４を加熱する。該加熱炉に例えば、窒素ガス又はアルゴンガスなどの保護ガスを導入し、該保護ガスの流量が５００ミリリットル／分〜５００ミリリットル／分であり、前記加熱温度が１７０℃であり、加熱時間が１０分〜３０分間である。前記金属粒子３００が完全に溶融して液体状態となった後、該液体状態の金属が前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４の第一隙間１４４及び第二隙間１４６の中に充填される。加熱を停止し、前記保護ガスを導入し続け、温度が室温まで低下すると、３０分〜６０分間放置して、金属材料基体３０を形成し、基板１０の表面に複合材料８０を形成する。前記充填された金属粒子３００の数量を制御することによって、前記複合材料８０の厚さを制御することができる。前記金属材料基体３０の厚さは、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４の高さと同じでもよく、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４の高さより高くてもよく、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４の高さより低くてもよい。本実施例において、前記充填された金属粒子３００の数量を制御することによって、前記複合材料８０における一部のカーボンナノチューブを前記金属材料基体３０から露出させる。前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４が複数の第一隙間１４４を有するので、前記金属粒子３００は、前記第一隙間１４４の中に充填されやすい。従って、前記金属粒子３００は、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４の形態及び構造を破壊せず、前記金属粒子３００を加熱し、該金属粒子３００を溶融させることによって形成された複合材料８０におけるカーボンナノチューブアレイは、優れた形態及び構造を有する。
【００３５】
（五）前記複合材料８０と前記基板１０を分離させ、熱伝導部材１００を形成する。
【００３６】
前記基板１０及び該基板１０に形成された前記複合材料８０を、前記金型２０から分離させる。前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４における第一隙間１４４及び前記第二隙間１４６の中に低融点の金属が充填され、該金属と前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４におけるカーボンナノチューブとが緊密に結合するので、前記複合材料８０は、自立構造を有する。従って、前記複合材料８０を前記基板１０から分離することができる。
【００３７】
実際の応用時に、前記熱伝導部材１００を放熱装置と半導体チップとの間に設置する。前記熱伝導部材１００において、アレイの形態であるカーボンナノチューブを含むので、カーボンナノチューブの軸方向に沿って極めて高い熱伝導率を有する特性が十分に利用される。さらに、前記パターン化されたカーボンナノチューブアレイ１４における第一隙間１４４及び前記第二隙間１４６の中に均一に前記低融点の金属が充填されるので、前記熱伝導部材の緻密性を高め、該熱伝導部材１００がより優れた熱伝導性能及びより優れた熱伝導率を有する。従って、前記半導体チップからの熱を速やかに前記放熱装置から放熱することができる。
【００３８】
前記方法で製造された熱伝導部材は、下記の優れた点がある。前記熱伝導部材におけるパターン化されたカーボンナノチューブアレイが複数のカーボンナノチューブサブアレイを含み、隣接するカーボンナノチューブサブアレイの間に第一隙間を有し、前記ナノメートルスケールの低融点の金属粒子が、均一に前記第一隙間の中に充填されることができるので、該パターン化されたカーボンナノチューブアレイは、優れた形態及び構造を有する。従って、前記熱伝導部材は、カーボンナノチューブの軸方向に沿って極めて高い熱伝導率を有する特性が十分に利用され、優れた熱伝導率を有する。前記熱伝導部材において、一部のカーボンナノチューブが前記金属材料基体から露出するので、カーボンナノチューブと前記半導体チップとの接触面積を高めることができ、該熱伝導部材に優れた熱伝導性能を有させる。
【００３９】
また、前記熱伝導部材の製造方法は、真空の雰囲気の必要はなく、常圧下で行なってもよいので、該製造方法は、簡単で、製造コストを低減することができる。
【符号の説明】
【００４０】
１０  基板
１４  パターン化されたカーボンナノチューブアレイ
２０  金型
２１  第一側板
２２  第二側板
２３  第三側板
２４  第四側板
２５  下基板
３０  金属材料基体
８０  複合材料
１００  熱伝導部材
１２２  触媒層区域
１４２  カーボンナノチューブサブアレイ
１４４  第一隙間
１４６  第二隙間
２０８  収容空間
３００  金属粒子
【図１】
2010278440.tif 000003
【図２】
2010278440.tif 000004
【図３】
2010278440.tif 000005
【図４】
2010278440.tif 000006
【図５】
2010278440.tif 000007
【図６】
2010278440.tif 000008
【図７】
2010278440.tif 000009