(57)【要約】【課題】良好な施工性を有し、且つ従来の目地材料に比べ、特にコンクリート系被接着体に対する接着性に優れたホットメルト系目地材料を提供する。【解決手段】アスファルト、熱可塑性樹脂、及び有機ケイ素化合物を含むホットメルト系目地材料であって、前記有機ケイ素化合物が、分子内に１個以上のケイ素−酸素結合と、硫黄原子と、窒素原子を有することを特徴とするホットメルト系目地材料。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
アスファルト、熱可塑性樹脂、及び有機ケイ素化合物を含むホットメルト系目地材料であって、
前記有機ケイ素化合物が、分子内に１個以上のケイ素−酸素結合と、硫黄原子と、窒素原子を有することを特徴とするホットメルト系目地材料。
【請求項２】
前記アスファルトの配合量が２０〜７０質量部であり、
前記熱可塑性樹脂の配合量が１０〜８０質量部であり、
前記有機ケイ素化合物の配合量が０．１〜５．０質量部である請求項１に記載のホットメルト系目地材料。
【請求項３】
前記熱可塑性樹脂がエチレン−酢酸ビニル共重合体である請求項１又は２に記載のホットメルト系目地材料。
【請求項４】
前記エチレン−酢酸ビニル共重合体における酢酸ビニル単位の含有量が１０質量％以上である請求項３に記載のホットメルト系目地材料。
【請求項５】
前記有機ケイ素化合物に含まれる硫黄原子が１〜１０個である請求項１〜４のいずれか1項に記載のホットメルト系目地材料。
【請求項６】
前記有機ケイ素化合物に含まれる窒素原子がケイ素原子から原子数で３〜８個離れた位置に有る請求項１〜５のいずれか1項に記載のホットメルト系目地材料。
【請求項７】
前記有機ケイ素化合物のケイ素−酸素結合の数が１〜６個である請求項１〜６のいずれか１項に記載のホットメルト系目地材料。
【請求項８】
前記有機ケイ素化合物が、
下記式（Ｉ）：
【化１】
2010241886.tif 000011
［式中、Ａ1は、下記式(ＩＩ)又は式（ＩＩＩ）：
【化２】
2010241886.tif 000012
で表され、
式（Ｉ）及び式（ＩＩ）中のＲ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも１個が下記式（ＩＶ）又は式（Ｖ）
【化３】
2010241886.tif 000013
（式中、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−又は−ＣＨ2−で、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｒ8で、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｎ＝ＮＲ8で、但し、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1であり、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1であり、ｌ、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、その他が−Ｍ−ＣlＨ2l+1（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、但し、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3の１個以上はＭが−Ｏ−であり、
Ｒ4は下記式（ＶＩ）又は式（ＶＩＩ）：
【化４】
2010241886.tif 000014
（式中、Ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−又は−Ｎ＝Ｎ−で、但し、Ｒ8は上記と同義である）或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、
式（ＩＩＩ）中のＲ5は上記式（ＩＶ）又は式（Ｖ）或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8、又は−Ｍ−ＣmＨ2m+1であり、但し、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である）で表され、
ｘは１〜１０である］で表される請求項１〜６のいずれか１項に記載のホットメルト系目地材料。
【請求項９】
前記有機ケイ素化合物が、
下記式（ＶＩＩＩ）：
【化５】
2010241886.tif 000015
［式中、Ａ２は、下記式（ＩＸ）又は式（ＩＩＩ）:
【化６】
2010241886.tif 000016
で表され、
式（ＶＩＩＩ）及び式（ＩＸ）中のＷは−ＮＲ8−、−Ｏ−又は−ＣＲ8Ｒ15−（ここで、Ｒ15は−Ｒ9又は−ＣmＨ2m−Ｒ7であり、但し、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｎ＝ＮＲ8であり、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1で、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1で、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、
Ｒ12及びＲ13はそれぞれ独立して−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌは０〜１０である）で表され、
Ｒ14は−Ｍ−ＣlＨ2l+1又は−Ｍ−ＣlＨ2l−Ｒ7（ここで、Ｍ、Ｒ7及びｌは上記と同義である）で表され、但し、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14の１個以上はＭが−Ｏ−であり、
Ｒ4は下記式（ＶＩ）又は式（ＶＩＩ）：
【化７】
2010241886.tif 000017
（式中、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−又は−ＣＨ2−で、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｒ8で、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−又は−Ｎ＝Ｎ−であり、但し、Ｒ8及びＲ9は上記と同義である）或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、
式（ＩＩＩ）中のＲ5は下記式（ＩＶ）又は（Ｖ)：
【化８】
2010241886.tif 000018
（式中、Ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ5、Ｒ7、ｌ及びｍは上記と同義である）或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8又は−Ｍ−ＣmＨ2m+1であり、但し、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である）で表され、
ｘは１〜１０である］で表される請求項１〜６のいずれか１項に記載のホットメルト系目地材料。
【請求項１０】
前記有機ケイ素化合物が、
前記式において、Ｍが−Ｏ−である請求項８又は９に記載のホットメルト系目地材料。
【請求項１１】
前記有機ケイ素化合物が、
前記式において、
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも１個が−Ｏ−ＣlＨ2l−Ｒ7（ここで、Ｒ7及びｌは上記と同義である）で表され、その他が−Ｏ−ＣlＨ2l+1（ここで、ｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ4が、−ＣlＨ2l−（ここで、ｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ5が、−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11及びｌは上記と同義である）で表される請求項８又は１０に記載のホットメルト系目地材料。
【請求項１２】
前記有機ケイ素化合物が、
前記式において、
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも１個が−Ｏ−ＣlＨ2l−ＮＲ8Ｒ9（ここで、Ｒ8、Ｒ9及びｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ5が、−ＣlＨ2l+1（ここで、ｌは上記と同義である）で表される請求項８、１０又は１１に記載のホットメルト系目地材料。
【請求項１３】
前記有機ケイ素化合物が、
前記式において、
Ｗが、−ＮＲ8−（ここで、Ｒ8は上記と同義である）で表され、
Ｒ12及びＲ13が、それぞれ独立して−Ｏ−ＣlＨ2l−（ここで、ｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ14が、−Ｏ−ＣlＨ2l−Ｒ7（ここで、Ｒ７及びｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ4が、−ＣlＨ2l−（ここで、ｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ5が、−ＣlＨ2l+1（ここで、ｌは上記と同義である）で表される請求項９又は１０に記載のホットメルト系目地材料。
【請求項１４】
前記有機ケイ素化合物が、
前記式において、
Ｗが、−Ｏ−又は−ＣＲ8Ｒ9−（ここで、Ｒ8及びＲ9は上記と同義である）で表され、
Ｒ12及びＲ13が、それぞれ独立して−Ｏ−ＣlＨ2l−（ここで、ｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ14が、−Ｏ−ＣlＨ2l−ＮＲ8Ｒ9（ここで、Ｒ8、Ｒ9及びｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ4が、−ＣlＨ2l−（ここで、ｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ5が、−ＣlＨ2l+1（ここで、ｌは上記と同義である）で表される請求項９又は１０に記載のホットメルト系目地材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ホットメルト系目地材料（以下、単に「目地材料」とも称する）に関し、特に、優れた強度および接着性を有するホットメルト系目地材料に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、タイル等に適用される目地材料としては、セメントや樹脂系のものが知られており、建築、土木用シーリング材や電子部品用シーリング材として用いられている。このうちセメントは、作業上のライフの制約や、硬化が遅く長時間の熟成が必要であること、施工において高度な熟練を要し、従って人材確保が困難で生産性に難点がある等、種々の問題を有していた。一方、樹脂系目地材料としては、建築土木の分野で、湿気硬化型シリコーン系シーリング材、湿気硬化型ウレタン系シーリング材、エマルション型アクリル系シーリング材等の樹脂目地材料が知られているが、これらは比較的高価であり、硬化が遅く長時間の養生が必要である等の問題があった。
【０００３】
また、このような硬化型の目地材料の、硬化時間や生産性等を解消するため、ホットメルト系目地材料として、各種樹脂にワックスやオイル等を混合して粘度を調整したものが用いられている（特許文献１及び２）。しかしながら、ホットメルト系目地材料において、より高い強度を得るために、樹脂の配合量や分子量を上げると、粘度が上昇し、施工性が悪化するという問題がある。これを改良するため、アスファルト、熱可塑性樹脂、特にエチレン−酢酸ビニル共重合体（以下、ＥＶＡと略する）及びアミノシラン系カップリング剤を含むホットメルト系目地材料が提案されている（特許文献３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０００−３１９６３４号公報
【特許文献２】特開平６−００１９６４号公報
【特許文献３】特開２００６−２１３７９４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献３の目地材料は、ガラス板等のガラス系被接着体への接着性は良好であるが、モルタル等のコンクリート系被接着体への接着性については十分とは言えない。
【０００６】
従って、本発明の目的は、良好な施工性を有し、且つ従来の目地材料に比べ、特にコンクリート系被接着体に対する接着性に優れたホットメルト系目地材料を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的は、アスファルト、熱可塑性樹脂、及び有機ケイ素化合物を含むホットメルト系目地材料であって、前記有機ケイ素化合物が、分子内に１個以上のケイ素−酸素結合（Ｓｉ−Ｏ）と、硫黄原子（Ｓ）と、窒素原子（Ｎ）を有することを特徴とするホットメルト系目地材料によって達成される。このような有機ケイ素化合物は、アルコキシシランの反応性が、従来のシラン系カップリング剤に比べて促進されるため、モルタル等のコンクリート系被着体との接着性が向上する。これは、窒素原子（Ｎ）の触媒作用により、カップリング剤とモルタル等の被接着体の表面の水酸基やシリカとの反応性が向上し、更に硫黄原子（Ｓ）による加硫反応によりアスファルト中の二重結合との反応性が向上するためと考えられる。
【０００８】
本発明のホットメルト系目地材料の好ましい態様は以下の通りである。
（１）前記アスファルトの配合量が２０〜７０質量部であり、前記熱可塑性樹脂の配合量が１０〜８０質量部であり、前記有機ケイ素化合物の配合量が０．１〜５．０質量部である。
（２）前記熱可塑性樹脂がエチレン−酢酸ビニル共重合体である。
（３）前記エチレン−酢酸ビニル共重合体における酢酸ビニル単位の含有量が１０質量％以上である。
（４）前記有機ケイ素化合物に含まれる硫黄原子が１〜１０個である。
（５）前記有機ケイ素化合物に含まれる窒素原子がケイ素原子から原子数で３〜８個離れた位置に有る。
（６）前記有機ケイ素化合物のケイ素−酸素結合の数が１〜６個である。
（７）前記有機ケイ素化合物が、
下記式（Ｉ）：
【０００９】
【化１】
2010241886.tif 000002
【００１０】
［式中、Ａ1は、下記式(ＩＩ)又は式（ＩＩＩ）：
【００１１】
【化２】
2010241886.tif 000003
で表され、
式（Ｉ）及び式（ＩＩ）中のＲ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも１個が下記式（ＩＶ）又は式（Ｖ）
【００１２】
【化３】
2010241886.tif 000004
【００１３】
（式中、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−又は−ＣＨ2−で、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｒ8で、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｎ＝ＮＲ8で、但し、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1であり、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1であり、ｌ、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、その他が−Ｍ−ＣlＨ2l+1（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、但し、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3の１個以上はＭが−Ｏ−であり、
Ｒ4は下記式（ＶＩ）又は式（ＶＩＩ）：
【００１４】
【化４】
2010241886.tif 000005
【００１５】
（式中、Ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ6、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−又は−Ｎ＝Ｎ−で、但し、Ｒ8は上記と同義である）或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、
式（ＩＩＩ）中のＲ5は上記式（ＩＶ）又は式（Ｖ）或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8、又は−Ｍ−ＣmＨ2m+1であり、但し、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である）で表され、
ｘは１〜１０である］で表される。
（８）前記有機ケイ素化合物が、
下記式（ＶＩＩＩ）：
【００１６】
【化５】
2010241886.tif 000006
【００１７】
［式中、Ａ２は、下記式（ＩＸ）又は式（ＩＩＩ）:
【００１８】
【化６】
2010241886.tif 000007
で表され、
式（ＶＩＩＩ）及び式（ＩＸ）中のＷは−ＮＲ8−、−Ｏ−又は−ＣＲ8Ｒ15−（ここで、Ｒ15は−Ｒ9又は−ＣmＨ2m−Ｒ7であり、但し、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｎ＝ＮＲ8であり、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1で、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1で、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である）で表され、
Ｒ12及びＲ13はそれぞれ独立して−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−で、ｌは０〜１０である）で表され、
Ｒ14は−Ｍ−ＣlＨ2l+1又は−Ｍ−ＣlＨ2l−Ｒ7（ここで、Ｍ、Ｒ7及びｌは上記と同義である）で表され、但し、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14の１個以上はＭが−Ｏ−であり、
Ｒ4は下記式（ＶＩ）又は式（ＶＩＩ）：
【００１９】
【化７】
2010241886.tif 000008
【００２０】
（式中、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義であり、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−又は−ＣＨ2−で、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｒ8で、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−又は−Ｎ＝Ｎ−であり、但し、Ｒ8及びＲ9は上記と同義である）或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−（ここで、Ｍ及びｌは上記と同義である）で表され、
式（ＩＩＩ）中のＲ5は下記式（ＩＶ）又は（Ｖ)：
【００２１】
【化８】
2010241886.tif 000009
【００２２】
（式中、Ｍ、Ｘ、Ｙ、Ｒ5、Ｒ7、ｌ及びｍは上記と同義である）或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8又は−Ｍ−ＣmＨ2m+1であり、但し、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である）で表され、
ｘは１〜１０である］で表される。
（９）前記有機ケイ素化合物が、前記式において、Ｍが−Ｏ−である。
（１０）前記有機ケイ素化合物が、
前記式において、
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも１個が−Ｏ−ＣlＨ2l−Ｒ7（ここで、Ｒ7及びｌは上記と同義である）で表され、その他が−Ｏ−ＣlＨ2l+1（ここで、ｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ4が、−ＣlＨ2l−（ここで、ｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ5が、−ＣlＨ2l−Ｒ11（ここで、Ｒ11及びｌは上記と同義である）で表される。
（１１）前記有機ケイ素化合物が、
前記式において、
Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも１個が−Ｏ−ＣlＨ2l−ＮＲ8Ｒ9（ここで、Ｒ8、Ｒ9及びｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ5が、−ＣlＨ2l+1（ここで、ｌは上記と同義である）で表される。
（１２）前記有機ケイ素化合物が、
前記式において、
Ｗが、−ＮＲ8−（ここで、Ｒ8は上記と同義である）で表され、
Ｒ12及びＲ13が、それぞれ独立して−Ｏ−ＣlＨ2l−（ここで、ｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ14が、−Ｏ−ＣlＨ2l−Ｒ7（ここで、Ｒ７及びｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ4が、−ＣlＨ2l−（ここで、ｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ5が、−ＣlＨ2l+1（ここで、ｌは上記と同義である）で表される。
（１３）前記有機ケイ素化合物が、
前記式において、
Ｗが、−Ｏ−又は−ＣＲ8Ｒ9−（ここで、Ｒ8及びＲ9は上記と同義である）で表され、
Ｒ12及びＲ13が、それぞれ独立して−Ｏ−ＣlＨ2l−（ここで、ｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ14が、−Ｏ−ＣlＨ2l−ＮＲ8Ｒ9（ここで、Ｒ8、Ｒ9及びｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ4が、−ＣlＨ2l−（ここで、ｌは上記と同義である）で表され、
Ｒ5が、−ＣlＨ2l+1（ここで、ｌは上記と同義である）で表される。
【発明の効果】
【００２３】
本発明のホットメルト系目地材料は、良好な施工性を有し、且つモルタル等のコンクリート被接着体への接着性に優れているので、本発明により、特に建築・土木の分野におけるシーリング材等に有用なホットメルト系目地材料を提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明のホットメルト系目地材料の接着性を評価するための引っ張り試験の説明図であり、（ａ）はサンプル作製方法を示す概略断面図であり、（ｂ）は引っ張り試験を示す概略斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明のホットメルト系目地材料について具体的に説明する。
本発明のホットメルト系目地材料は、アスファルト、熱可塑性樹脂、及び特定の有機ケイ素化合物を含むものである。これにより、粘度の上昇、即ち施工性の悪化を引き起こすことなく、材料自体の強度や被接着体、特に従来の目地材料に比べて、モルタル等のコンクリート系被接着体との接着性を向上することが可能となる。
【００２６】
本発明のホットメルト系目地材料は、好ましくは、アスファルトの配合量が２０〜７０質量部であり、熱可塑性樹脂の配合量が１０〜８０質量部であり、有機ケイ素化合物の配合量が０．１〜５．０質量部である。このような範囲の配合量とすることで、より有効に本発明の効果を得ることができる。
【００２７】
［アスファルト］
本発明の目地材料に使用するアスファルトとしては、特に制限はなく、慣用のアスファルトを使用することができる。例えば、ストレートアスファルト、セミブローンアスファルト、ブローンアスファルト、アスファルト乳剤やタール、ピッチ、オイルなどを添加したカットバックアスファルト、再生アスファルトなどが使用できる。これらはそれぞれ単独で、または２種以上を組み合わせて使用することができる。また、アスファルトは、脱色アスファルトであってもよい。
【００２８】
［熱可塑性樹脂］
本発明の目地材料に使用する熱可塑性樹脂としては、特に制限はなく、汎用の熱可塑性樹脂を適宜選択して用いることができる。例えば、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）およびその変成体、エチレン・エチルアクリレート共重合体（ＥＥＡ）、エチレンアクリル酸共重合体（ＥＡＡおよびアイオノマー）等のエチレン系樹脂、ナイロン系樹脂、ポリエステル系樹脂、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）およびそれらの水添品のスチレン系樹脂が挙げられる。これらの熱可塑性樹脂を１種又は２種以上適宜選択して用いることができる。これらの熱可塑性樹脂の内、ＥＶＡが好ましい。ＥＶＡとしては、例えば、商品名ＥＶＡ７２０、ＥＶＡ６８０、ＥＶＡ７１０（（株）東ソー製）として市場で入手し得るものを好適に使用することができる。また、ＥＶＡにおける酢酸ビニル単位は、接着性を高めるために、１０質量％以上とするのが好ましい。
【００２９】
［有機ケイ素化合物］
本発明に使用する有機ケイ素化合物としては、分子内に１個以上のケイ素−酸素結合（Ｓｉ−Ｏ）と、硫黄原子（Ｓ）と、窒素原子（Ｎ）を有するものである。このような有機ケイ素化合物は、分子構造中に、無機物の水酸基やシリカ等との親和性が高いアミノ基、イミノ基、置換アミノ基、置換イミノ基等の含窒素官能基を含むため、窒素原子（Ｎ）の非共有電子対が、シラノール基と水酸基等との反応に関与でき、カップリング反応速度が速い。そのため、ホットメルト系目地材料に添加した場合、モルタル等のコンクリート系被接着体の表面の水酸基等とのカップリング効率が向上し、目地材料の接着性が向上するものと考えられる。更に、上記有機ケイ素化合物は分子構造中に硫黄原子（Ｓ）を含むため、アスファルト中の二重結合との加硫反応が生じ、より高い接着性が得られるものと考えられる。硫黄原子（Ｓ）の数に特に制限はないが、１〜１０個が好ましい。
【００３０】
窒素原子の位置は特に制限はないが、よりカップリング効率を向上し、接着性を十分に向上させるために、ケイ素原子（Ｓｉ）から原子数で３〜８個離れた位置に有ることが好ましい。また、上記有機ケイ素化合物は、ケイ素−酸素結合（Ｓｉ−Ｏ）を１〜６個を有することが好ましい。この場合、上記水酸基等との反応性がより高くなり、カップリング効率が更に向上する。
【００３１】
本発明の有機ケイ素化合物として、より具体的には、上記式（Ｉ）で表される化合物及び上記式（ＶＩＩＩ）で表される化合物が好ましい。これらの有機ケイ素化合物は、１種単独で用いても良く、２種以上を組み合わせて用いても良い。
（式（Ｉ）の有機ケイ素化合物）
上記式（Ｉ）において、Ａ1は、上記式（ＩＩ）又は式（ＩＩＩ）で表され、ｘは１〜１０である。ここで、ｘは２〜４の範囲が好ましい。
【００３２】
上記式（Ｉ）及び式（ＩＩ）において、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも１個が上記式（ＩＶ）又は式（Ｖ）で表され、その他が−Ｍ−ＣlＨ2l+1（ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌは０〜１０である）で表される。但し、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3の１個以上は、Ｍが−Ｏ−である。なお、−ＣlＨ2l+1は、ｌが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、そのアルキル基は直鎖状でも分岐状でも良い。
【００３３】
上記式（ＩＶ）及び（Ｖ）において、Ｍは−Ｏ−または−ＣＨ2−であり、ｌは０〜１０である。また、上記式（ＩＶ）において、ｍは０〜１０である。
【００３４】
上記式（ＩＶ）において、Ｘ及びＹは、それぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−又は−ＣＨ2−である。ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1であり、ｎは０〜１０である。なお、−ＣnＨ2n+1は、ｎが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、そのアルキル基は直鎖状でも分岐状でも良い。
【００３５】
上記式（ＩＶ）において、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｒ8である。ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1であり、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1であり、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である。なお、−ＣnＨ2n+1については、上述の通りであり、−ＣqＨ2q+1は、ｑが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、そのアルキル基は直鎖状でも分岐状でも良い。
【００３６】
上記式（Ｖ）において、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｎ＝ＮＲ8である。ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1であり、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1であり、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である。なお、−ＣnＨ2n+1及び−ＣqＨ2q+1については、上述の通りである。
【００３７】
また、上記式（Ｉ）及び式（ＩＩ）において、Ｒ4は上記式（ＶＩ）又は式（ＶＩＩ）、或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−で表され、特には−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌは０〜１０である。なお、−ＣlＨ2l−は、ｌが０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、そのアルキレン基は、直鎖状でも分岐状でも良い。
【００３８】
上記式（ＶＩ）及び（ＶＩＩ）において、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2であり、ｌ及びｍは０〜１０である。また、上記式（ＶＩ）において、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−又は−ＣＨ2−であり、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｒ8である。なお、Ｒ8及びＲ9については上述の通りである。更に、上記式（ＶＩＩ）において、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−又は−Ｎ＝Ｎ−であり、ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1については、上述の通りである。
【００３９】
また、上記式（ＩＩＩ）中のＲ5は上記式（ＩＶ）又は式（Ｖ）或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11で表され、特には−ＣlＨ2l+1で表されることが好ましく、ここで、Ｒ11は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8、又は−Ｍ−ＣmＨ2m+1であり、但し、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である。なお、−ＣlＨ2l−及び−ＣlＨ2l+1については上述の通りであり、また、−ＣmＨ2m+1は、ｍが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、そのアルキル基は直鎖状でも分岐状でも良い。
【００４０】
上記式（Ｉ）の化合物において、Ｍは−Ｏ−（酸素）であることが好ましい。この場合、Ｍが−ＣＨ2−である化合物に比べて、より反応性が高い。
【００４１】
また、上記式（Ｉ）の化合物において、上記Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも１個が−Ｏ−ＣlＨ2l−Ｒ7で表され、その他が−Ｏ−ＣlＨ2l+1で表されることが好ましく、上記Ｒ4は、−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、上記Ｒ5は、−ＣlＨ2l−Ｒ11で表されることが好ましい。
【００４２】
更に、上記式（Ｉ）の化合物において、上記Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、少なくとも１個が−Ｏ−ＣlＨ2l−ＮＲ8Ｒ9で表されることが更に好ましく、上記Ｒ4は、−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、上記Ｒ5は、−ＣlＨ2l+1で表されることが更に好ましい。
（式（ＶＩＩＩ）の有機ケイ素化合物）
上記式（ＶＩＩＩ）において、Ａ2は、上記式（ＩＸ）又は式（ＩＩＩ）で表され、ｘは１〜１０である。ここで、ｘは２〜４の範囲が好ましい。
【００４３】
上記式（ＶＩＩＩ）及び（ＩＸ）において、Ｗは−ＮＲ8−、−Ｏ−又は−ＣＲ8Ｒ15−で表され、ここで、Ｒ15は−Ｒ9又は−ＣmＨ2m−Ｒ7であり、但し、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｎ＝ＮＲ8であり、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1で、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1で、ｍ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である。なお、−ＣmＨ2m−は、ｍが０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、そのアルキレン基は、直鎖状でも分岐状でも良い。また、−ＣnＨ2n+1及び−ＣqＨ2q+1は、ｎ及びｑが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、そのアルキル基は直鎖状でも分岐状でも良い。
【００４４】
上記式（ＶＩＩＩ）及び式（ＩＸ）において、Ｒ12及びＲ13はそれぞれ独立して−Ｍ−ＣlＨ2l−で表され、Ｒ14は−Ｍ−ＣlＨ2l+1又は−Ｍ−ＣlＨ2l−Ｒ7で表され、ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、Ｒ7は−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｎ＝ＮＲ8であり、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1で、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1で、ｌ、ｎ及びｑはそれぞれ独立して０〜１０である。但し、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14の１個以上はＭが−Ｏ−である。なお、−ＣlＨ2l−は、ｌが０〜１０であるため、単結合又は炭素数１〜１０のアルキレン基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキレン基としては、メチレン基、エチレン基、トリメチレン基、プロピレン基等が挙げられ、そのアルキレン基は、直鎖状でも分岐状でも良い。また、−ＣlＨ2l+1は、ｌが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、そのアルキル基は直鎖状でも分岐状でも良い。なお、−ＣnＨ2n+1及び−ＣqＨ2q+1については、上述の通りである。
また、上記式（ＶＩＩＩ）及び（ＩＸ）において、Ｒ4は上記式（ＶＩ）又は式（ＶＩＩ）、或いは−Ｍ−ＣlＨ2l−で表され、特には−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、ここで、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌは０〜１０である。なお、−ＣlＨ2l−については、上述の通りである。
【００４５】
上記式（ＶＩ）又は式（ＶＩＩ）において、Ｍは−Ｏ−又は−ＣＨ2−であり、ｌ及びｍは０〜１０である。また、上記式（ＶＩ）において、Ｘ及びＹはそれぞれ独立して−Ｏ−、−ＮＲ8−又は−ＣＨ2−であり、Ｒ6は−ＯＲ8、−ＮＲ8Ｒ9又は−Ｒ8であり、ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1で、Ｒ9は−ＣqＨ2q+1である。更に、上記式（ＶＩＩ）において、Ｒ10は−ＮＲ8−、−ＮＲ8−ＮＲ8−又は−Ｎ＝Ｎ−であり、ここで、Ｒ8は−ＣnＨ2n+1である。なお、−ＣnＨ2n+1及び−ＣqＨ2q+1については、上述の通りである。
【００４６】
また、上記式（ＩＩＩ）中のＲ5は上記式（ＩＶ）又は式（Ｖ)、或いは−ＣlＨ2l−Ｒ11で表され、特には−ＣlＨ2l+1で表されることが好ましく、ここで、Ｒ11は、−ＮＲ8Ｒ9、−ＮＲ8−ＮＲ8Ｒ9、−Ｎ＝ＮＲ8又は−Ｍ−ＣmＨ2m+1であり、但し、Ｒ8、Ｒ9、Ｍ、ｌ及びｍは上記と同義である。なお、−ＣlＨ2l−及び−ＣlＨ2l+1については、上述の通りであり、また、−ＣmＨ2m+1は、ｍが０〜１０であるため、水素又は炭素数１〜１０のアルキル基である。ここで、炭素数１〜１０のアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、デシル基等が挙げられ、そのアルキル基は直鎖状でも分岐状でも良い。
【００４７】
上記式（ＶＩＩＩ）の化合物において、Ｍは−Ｏ−（酸素）が好ましい。この場合、Ｍが−ＣＨ2−である化合物に比べて、より反応性が高い。
【００４８】
また、上記Ｗが−ＮＲ8−で表される場合、上記Ｒ12及びＲ13は、それぞれ独立して−Ｏ−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、上記Ｒ14は、−Ｏ−ＣlＨ2l−Ｒ7で表されることが好ましく、上記Ｒ4は、−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、上記Ｒ5は、−ＣlＨ2l+1で表されることが好ましい。
一方、上記Ｗが−Ｏ−又は−ＣＲ8Ｒ9−で表される場合、上記Ｒ12及びＲ13は、それぞれ独立して−Ｏ−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、上記Ｒ14は、−Ｏ−ＣlＨ2l−ＮＲ8Ｒ9で表されることが好ましく、上記Ｒ4は、−ＣlＨ2l−で表されることが好ましく、上記Ｒ5は、−ＣlＨ2l+1で表されることが好ましい。
【００４９】
（有機ケイ素化合物の合成方法）
本発明に使用する有機ケイ素化合物は、例えば、上記式（Ｉ）で表され、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3が−Ｍ−ＣlＨ2l+1で表され、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3中のＭの１個以上が−Ｏ−である化合物に対し、２−（ジメチルアミノ）エタノール、２−（ジエチルアミノ）エタノール、２−（ジメチルアミノ）プロパノール、２−（ジエチルアミノ）プロパノール、Ｎ−メチルジエタノールアミン等のアミン化合物を加え、更に触媒としてｐ−トルエンスルホン酸、塩酸等の酸や、チタンテトラｎ−ブトキシド等のチタンアルコキシドを添加し、加熱して、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3の１個以上を式（ＩＶ）又は式（Ｖ）で表される一価の窒素含有基で置換、或いはＲ1及びＲ2を−Ｒ12−Ｗ−Ｒ13−で表される二価の窒素含有基で置換することで合成できる。
【００５０】
本発明に使用する有機ケイ素化合物として、具体的には、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノジメチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（ジジメチルアミノエトキシ）モノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピルトリジメチルアミノエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノジエチルアミノエトキシ）ジエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノジメチルアミノプロピロキシ）ジエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（モノジエチルアミノプロピロキシ）ジエトキシシラン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１，３−ジオキサ−５−メチルアザ−２−シラシクロヘキサン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１，３−ジオキサ−５−エチルアザ−２−シラシクロヘキサン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１，３−ジオキサ−６−メチルアザ−２−シラシクロヘキサン、３−オクタノイルチオ−プロピル（エトキシ）１，３−ジオキサ−６−エチルアザ−２−シラシクロヘキサン、ビス（３−（モノジメチルアミノエトキシ）ジエトキシシリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（ジジメチルアミノエトキシ）モノエトキシシリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（トリジメチルアミノエトキシ）シリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（モノジエチルアミノエトキシ）ジエトキシシリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（モノジエチルアミノエトキシ）ジエトキシシリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（モノジメチルアミノプロピロキシ）ジエトキシシリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（モノジエチルアミノプロピロキシ）ジエトキシシリル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（モノジメチルアミノエトキシ）ジエトキシシリル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（ジジメチルアミノエトキシ）モノエトキシシリル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（トリジメチルアミノエトキシ）シリル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（モノジエチルアミノエトキシ）ジエトキシシリル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（モノジメチルアミノプロピロキシ）ジエトキシシリル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（モノジエチルアミノプロピロキシ）ジエトキシシリル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−５−メチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−５−エチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−６−メチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−６−エチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）ジスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−５−メチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−５−エチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−６−メチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）テトラスルフィド、ビス（３−（エトキシ）１，３−ジオキサ−６−エチルアザ−２−シラシクロヘキシル−プロピル）テトラスルフィドが挙げられる。
【実施例】
【００５１】
以下、本発明を実施例により説明する。
（１）有機ケイ素化合物（Ｔ）の調製
５００ｍｌの四つ口ナスフラスコに、３−オクタノイルチオ−プロピルトリエトキシシラン［式（Ｉ）で表され、Ａ1が式（ＩＩＩ）であり、Ｒ1が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ3で、Ｒ2が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ3で、Ｒ3が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ3で、Ｒ4が−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−で、Ｒ5が−Ｃ7Ｈ15であり、ｘが１である化合物］６０ｇ、Ｎ−メチルジエタノールアミン２０ｇ、チタンテトラン−ブトキシド０．８ｇ、トルエン２２０ｍｌを計量した。次いで、メカニカルスターラーで攪拌しながら、乾燥窒素を流しつつ（０．２Ｌ／分）、フラスコをオイルバスで加熱し、ジムロートコンデンサーを取り付け、１１時間還流を行った。その後、２０ｈＰａ／４０℃にてロータリーエバポレーターにより溶媒を除去し、続いて、ロータリーポンプ（１０Ｐａ）とコールドトラップ（ドライアイス＋エタノール）にて残存する揮発分を除去し、７０ｇの黄色透明の液体を得た。
【００５２】
得られた有機ケイ素化合物（Ｔ）を1Ｈ−ＮＭＲで分析した結果、０．７（ｔ；２Ｈ），０．９（ｔ；３Ｈ），１．２（ｔ；３Ｈ）、１．４（ｍ；８Ｈ），２．４（ｓ；３Ｈ），２．５（ｍ；６Ｈ），２．９（ｔ；２Ｈ），３．８（ｍ；６Ｈ）であり、式（ＶＩＩＩ）で表され、Ａ2が式（ＩＩＩ）であり、Ｗが−Ｎ（ＣＨ3）−で、Ｒ12が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ2−で（但し、Ｏ側がＳｉに連結）、Ｒ13が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ2−で（但し、Ｏ側がＳｉに連結）、Ｒ14が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ3で、Ｒ4が−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−で、Ｒ5が−Ｃ7Ｈ15であり、ｘが１である化合物であることが確認された。
【００５３】
（２）接着試験（実施例１、比較例１〜４）
下記の表１に示す配合で、実施例１及び比較例１〜４のホットメルト系目地材料サンプルを調製した。サンプルの調製は、まず、１８０℃でアスファルトおよびＥＶＡを約１５分間混合し、実施例１では上記有機ケイ素化合物（Ｔ）を投入し、比較例２〜４については各種シラン系カップリング剤を投入した後、１分間撹拌した。
【００５４】
その後、図１（ａ）のに示すように、厚さ３ｍｍの２枚のガラス板又はモルタル板の被接着体１の間にスペーサー２を挟んで固定した状態で、被接着体１の間の空隙（高さ１２ｍｍ×幅１２ｍｍ）にこの目地材料を投入した。十分冷えた後、スペーサー２を取り外して、図１（ｂ）に示すような、目地材料３が２枚の被接着体１に接着した試料を得た。この試料を用いて、図１（ｂ）に示すように、引っ張り速度５０ｍｍ／ｍｉｎで引張り試験を行った。結果は、破壊強度および破壊形態で評価した。
【００５５】
破壊形態の評価は、被接着体と目地材料で形成された試料の破壊箇所を目視観察して行った。凝集破壊は硬化した目地材料層が破壊するものであり、界面破壊は被接着体と目地材料層との境界面が破壊するものである。接着性の評価としては凝集破壊の方が望ましいと解される。凝集破壊と界面破壊が混合して生じた場合は界面に残存した目地材料の面積比を凝集破壊の割合として示した。これらの結果を表１に示した。
【００５６】
【表１】
2010241886.tif 000010
【００５７】
その結果、本発明の配合による実施例１においては、被接着体がガラス板であっても、モルタル板であっても高い破壊強度を示し、破壊形態も凝集破壊のみが認められ、優れた接着性が示された。これに対し、シラン系カップリング剤を配合していない比較例１、エポキシシラン系カップリング剤を配合した比較例２は、被接着体がガラス板、モルタル板のどちらの場合も、破壊強度が低く、破壊形態も界面破壊であった。また、アミノシラン系カップリング剤を配合した比較例３及び４は被接着体がガラス板の場合は高い破壊強度を示し、破壊形態も凝集破壊であったが、被接着体がモルタル板の場合は破壊強度がやや低く、破壊形態も主として界面破壊である、界面・凝集混合形態であり、接着性が実施例1に比べて劣っていた。
【００５８】
以上により、本発明に係る有機ケイ素化合物（Ｔ）を配合したホットメルト系目地材料は、被接着体がモルタル等のコンクリート材料であっても、接着性が極めて良好な目地材料であることが認められた。
【００５９】
なお、本発明は上記の実施の形態の構成及び実施例に限定されるものではなく、発明の要旨の範囲内で種々変形が可能である。
【産業上の利用可能性】
【００６０】
建築・土木の分野におけるシーリング材等に有用なホットメルト系目地材料に適用できる。
【符号の説明】
【００６１】
１    被接着体
２    スペーサー
３    目地材料  
【図１】
2010241886.tif 000019