(57)【要約】【課題】  信号光の時間波形を簡単な構成で精度良く測定することが可能な信号波形測定装置、及び測定方法を提供する。【解決手段】  信号光学系１１と、参照光学系１６と、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２との時間差を設定する時間差設定部１２と、色素分子の結晶の集合体を含み、結晶集合体への入射光の強度のｒ乗（ｒ＞１）に比例する強度で、入射光よりも短波長に波長変換された変換光Ｌ５を生成する波長変換素子２０と、素子２０において、信号光Ｌ１の強度、参照光Ｌ２の強度、及びそれらの時間差に応じた強度で生成される変換光Ｌ５を検出する光検出器３０と、変換光Ｌ５の検出結果について解析を行って、信号光Ｌ１の時間波形を取得する信号波形解析部４０とによって、信号波形測定装置１Ａを構成する。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
時間波形の測定対象となるパルス状の信号光を導光する信号光学系と、
前記信号光の前記時間波形の測定に用いられる参照光を導光する参照光学系と、
前記信号光学系及び前記参照光学系の少なくとも一方に対して設けられ、前記信号光と前記参照光との時間差を設定する時間差設定手段と、
色素分子の結晶の集合体を含み、前記色素分子の結晶の集合体への入射光の強度のｒ乗（ｒ＞１）に比例する強度で、前記入射光よりも短波長に波長変換された変換光を生成する波長変換素子と、
前記信号光学系からの前記信号光、及び前記参照光学系からの前記参照光が入射されることによって、前記波長変換素子において、前記信号光の強度、前記参照光の強度、及びそれらの時間差に応じた強度で生成される前記変換光を検出する光検出手段と、
前記光検出手段における前記変換光の検出結果について解析を行って、前記信号光の前記時間波形を取得する信号波形解析手段と
を備えることを特徴とする信号波形測定装置。
【請求項２】
前記信号光及び前記参照光は、それぞれ前記波長変換素子における前記色素分子の吸収端よりも長波長の光であることを特徴とする請求項１記載の信号波形測定装置。
【請求項３】
前記波長変換素子は、前記入射光の強度のｒ乗（ｒ≧２）に比例する強度で前記変換光を生成することを特徴とする請求項１または２記載の信号波形測定装置。
【請求項４】
前記時間差設定手段は、前記信号光学系または前記参照光学系に設けられ、前記信号光または前記参照光の遅延時間を可変に制御する遅延時間制御手段を有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項記載の信号波形測定装置。
【請求項５】
前記時間差設定手段は、前記参照光の導光方向に直交する軸を時間分布測定軸として前記参照光学系に設けられ、前記時間分布測定軸に沿って遅延時間が変化するように前記参照光の空間波形及び時間波形を設定する波形設定手段を有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項記載の信号波形測定装置。
【請求項６】
前記信号光の導光方向に直交する軸を波長分布測定軸として前記信号光学系に設けられ、前記波長分布測定軸に沿って波長が変化するように前記信号光を分光する分光手段を備えることを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項記載の信号波形測定装置。
【請求項７】
前記光検出手段は、前記変換光の強度を検出する０次元の光検出器を有することを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項記載の信号波形測定装置。
【請求項８】
前記光検出手段は、前記変換光の光像を検出する１次元または２次元の撮像素子を有することを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項記載の信号波形測定装置。
【請求項９】
前記参照光を供給する参照光源を備えることを特徴とする請求項１〜８のいずれか一項記載の信号波形測定装置。
【請求項１０】
前記信号光の一部を分岐して前記参照光を生成する光分岐手段を備えることを特徴とする請求項１〜８のいずれか一項記載の信号波形測定装置。
【請求項１１】
時間波形の測定対象となるパルス状の信号光を信号光学系によって導光する信号光導光ステップと、
前記信号光の前記時間波形の測定に用いられる参照光を参照光学系によって導光する参照光導光ステップと、
前記信号光学系及び前記参照光学系の少なくとも一方において、前記信号光と前記参照光との時間差を設定する時間差設定ステップと、
色素分子の結晶の集合体を含む波長変換素子を用い、前記色素分子の結晶の集合体への入射光の強度のｒ乗（ｒ＞１）に比例する強度で、前記入射光よりも短波長に波長変換された変換光を生成する波長変換ステップと、
前記信号光学系からの前記信号光、及び前記参照光学系からの前記参照光が入射されることによって、前記波長変換素子において、前記信号光の強度、前記参照光の強度、及びそれらの時間差に応じた強度で生成される前記変換光を検出する光検出ステップと、
前記光検出ステップでの前記変換光の検出結果について解析を行って、前記信号光の前記時間波形を取得する信号波形解析ステップと
を備えることを特徴とする信号波形測定方法。
【請求項１２】
前記信号光及び前記参照光は、それぞれ前記波長変換素子における前記色素分子の吸収端よりも長波長の光であることを特徴とする請求項１１記載の信号波形測定方法。
【請求項１３】
前記波長変換素子は、前記入射光の強度のｒ乗（ｒ≧２）に比例する強度で前記変換光を生成することを特徴とする請求項１１または１２記載の信号波形測定方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、信号光の時間波形を測定する信号波形測定装置、及び信号波形測定方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
パルス状の信号光の時間波形の測定方法として、従来、光サンプリング法、及びストリークカメラによる測定方法が知られている（特許文献１〜４参照）。光サンプリング法では、非線形光学結晶による和周波発生、差周波発生を利用して、測定対象の信号光の時間波形を測定する。また、ストリークカメラによる方法では、信号光が光電変換された電子を電気的に時間掃引することで、信号光の時間波形を測定する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００３−３５６０２号公報
【特許文献２】特公平５−７４０１３号公報
【特許文献３】特開平１０−１３２６６５号公報
【特許文献４】特公昭６０−１７０４９号公報
【特許文献５】特開２００７−９５８５９号公報
【特許文献６】特開２００４−２３５５７４号公報
【特許文献７】特開２００３−１３２３６号公報
【特許文献８】特開２００４−１０７７４４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上記した測定方法のうち、光サンプリング法を用いた時間波形の測定では、非線形光学結晶内での位相整合条件を満たすために、信号光及びサンプリング光の偏光方向の調整、測定対象の信号光の波長に応じた結晶への光の入射角度または結晶の向きの調整等が必要となる。このため、このような測定方法では、その測定作業、及び測定装置における調整機構などの構成が複雑化するという問題がある。
【０００５】
また、光サンプリング法において、例えば多波長の情報が含まれる信号光の時間波形を測定する場合には、測定波長毎に非線形結晶の方位を変更するような機構が必要となり、その構成が複雑化するとともに、測定に長時間を要することとなる。また、差周波発生を用いて測定を行う場合には、波長変換（周波数変換）された差周波光の強度が弱いため、時間波形の測定において充分なＳ／Ｎ比を保持するためには、光増幅等によって信号光強度を大きくする必要がある。しかしながら、一般に光増幅器は増幅波長帯域が狭く固定であるため、信号光の波長毎に測定装置の構成の変更が必要になるなどの問題がある。
【０００６】
また、非線形光学結晶による和周波発生、差周波発生の他に、例えば２光子吸収発光を利用した時間波形の測定方法が考えられる。しかしながら、このような２光子吸収による方法では、仮想準位を介した励起過程であるために、上記と同様に信号光強度を大きくする必要があり、あるいは、時間波形の測定において充分な測定精度を得られないなどの問題がある。
【０００７】
また、ストリークカメラを用いた時間波形の測定では、上記したように電気的な掃引によって時間波形を測定するため、信号光の入射タイミングと、時間掃引のタイミングとのずれのばらつき（ジッタ）が生じ、それによって信号波形測定の精度、分解能が劣化する可能性がある。また、測定対象の信号光に対して、光電変換部、及び時間掃引部等の装置部分は真空管中で一体成型されているため、装置構成が複雑になるという問題がある。
【０００８】
本発明は、以上の問題点を解決するためになされたものであり、信号光の時間波形を簡単な構成で精度良く測定することが可能な信号波形測定装置、及び信号波形測定方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本願発明者は、近年、色素分子の結晶の集合体（結晶集合体）が結晶保持手段によって保持された素子に対して光を照射すると、物質の表面近傍に染み出す電磁波である近接場光の特殊な性質（例えば、特許文献５〜８参照）により、入射光よりも短波長の波長成分を含む変換光が生成されるとの知見を得て、そのような波長変換素子の特性、応用等について詳細な検討を行っている。
【００１０】
このような素子の検討において、結晶集合体での変換光の発光強度は、通常は入射光の強度に対して線形（１乗に比例）に変化するが、波長変換に用いる色素分子の種類などの条件を変えてやると、ある条件下では変換光の発光強度が入射光の強度のｒ乗（ｒ＞１）に比例（例えば２乗に比例）することが明らかになりつつある。本願発明者は、このような波長変換現象、及びその特性を利用することで、信号光の時間波形を高精度で測定することが可能であることを見出し、本発明に到達した。
【００１１】
すなわち、本発明による信号波形測定装置は、（１）時間波形の測定対象となるパルス状の信号光を導光する信号光学系と、（２）信号光の時間波形の測定に用いられる参照光を導光する参照光学系と、（３）信号光学系及び参照光学系の少なくとも一方に対して設けられ、信号光と参照光との時間差を設定する時間差設定手段と、（４）色素分子の結晶の集合体を含み、色素分子の結晶の集合体への入射光の強度のｒ乗（ｒ＞１）に比例する強度で、入射光よりも短波長に波長変換された変換光を生成する波長変換素子と、（５）信号光学系からの信号光、及び参照光学系からの参照光が入射されることによって、波長変換素子において、信号光の強度、参照光の強度、及びそれらの時間差に応じた強度で生成される変換光を検出する光検出手段と、（６）光検出手段における変換光の検出結果について解析を行って、信号光の時間波形を取得する信号波形解析手段とを備えることを特徴とする。
【００１２】
また、本発明による信号波形測定方法は、（１）時間波形の測定対象となるパルス状の信号光を信号光学系によって導光する信号光導光ステップと、（２）信号光の時間波形の測定に用いられる参照光を参照光学系によって導光する参照光導光ステップと、（３）信号光学系及び参照光学系の少なくとも一方において、信号光と参照光との時間差を設定する時間差設定ステップと、（４）色素分子の結晶の集合体を含む波長変換素子を用い、色素分子の結晶の集合体への入射光の強度のｒ乗（ｒ＞１）に比例する強度で、入射光よりも短波長に波長変換された変換光を生成する波長変換ステップと、（５）信号光学系からの信号光、及び参照光学系からの参照光が入射されることによって、波長変換素子において、信号光の強度、参照光の強度、及びそれらの時間差に応じた強度で生成される変換光を検出する光検出ステップと、（６）光検出ステップでの変換光の検出結果について解析を行って、信号光の時間波形を取得する信号波形解析ステップとを備えることを特徴とする。
【００１３】
上記した信号波形測定装置、及び測定方法においては、複数の色素分子の結晶が互いに近接した状態となっている結晶の集合体を含む素子を、波長変換素子として用いている。このような波長変換素子に対し、所定波長の光、例えば色素分子の吸収端よりも長波長であって電子準位の励起が生じない光を入射させると、光が入射した色素分子の結晶の表面近傍に近接場光が発生する。
【００１４】
このとき、近接場光の急峻な電場勾配によって、その結晶の近傍にある結晶内の色素分子において振動準位（フォノン）が励起され、これによって入射光よりも短波長の波長成分（高エネルギーの成分）を含む変換光が生成される。このように、色素分子の結晶の集合体を波長変換媒体とした構成によれば、近接場光を利用することにより、通常の吸収過程での電子準位の励起による蛍光発生では生じない、入射光よりも短波長の変換光を生成する波長変換が実現される。
【００１５】
さらに、このような構成において、入射光の強度のｒ乗（ｒ＞１）に比例する強度で変換光が生成される条件で波長変換素子を構成するとともに、その波長変換素子に対して、互いの時間差が時間差設定手段によって設定、制御された信号光と参照光とを入射する。このとき、信号光パルス及び参照光パルスの時間的重なりの状態により、波長変換素子において、信号光の強度、参照光の強度、及びそれらの時間差に応じた強度で変換光が生成される。そして、この変換光の検出結果について、信号光と参照光との時間差の情報を参照しつつ解析を行うことで、信号光の時間波形を取得することが可能である。以上より、このような構成によれば、信号光の時間波形を簡単、安価な構成で精度良く測定することが可能な信号波形測定装置及び測定方法が実現される。
【００１６】
上記構成の測定装置及び測定方法において、信号光及び参照光は、それぞれ波長変換素子における色素分子の吸収端よりも長波長の光であることが好ましい。これにより、波長変換素子における変換光の生成、及びそれによる信号光の時間波形の測定を好適に実行することができる。
【００１７】
また、波長変換素子は、入射光の強度のｒ乗（ｒ≧２）に比例する強度で変換光を生成する条件で構成されていることが好ましい。波長変換素子を用いた信号光の時間波形の測定は、上記したように変換光強度が入射光強度のｒ乗（ｒ＞１）に比例する条件であれば時間波形の取得が可能であるが、特にｒ乗（ｒ≧２）に比例する条件、例えば変換光強度が入射光強度の２乗に比例する条件とすることにより、時間波形の取得を確実に行うことが可能である。このような条件は、信号光の波長、参照光の波長、及びそれらに対する波長変換素子の色素分子の選択等によって設定、調整することが可能である。
【００１８】
信号波形測定装置の具体的な構成については、信号光と参照光との時間差を設定する時間差設定手段は、信号光学系または参照光学系に設けられ、信号光または参照光の遅延時間を可変に制御する遅延時間制御手段を有する構成を用いることができる。あるいは、時間差設定手段は、参照光の導光方向に直交する軸を時間分布測定軸として参照光学系に設けられ、時間分布測定軸に沿って遅延時間が変化するように参照光の空間波形及び時間波形を設定する波形設定手段を有する構成を用いることができる。
【００１９】
また、測定装置は、上記した時間差設定手段に加えて、信号光の導光方向に直交する軸を波長分布測定軸として信号光学系に設けられ、波長分布測定軸に沿って波長が変化するように信号光を分光する分光手段をさらに備える構成としても良い。この場合、信号光に含まれる各波長成分について、時間波形の測定を同時に行うことができる。
【００２０】
波長変換素子からの変換光の検出については、光検出手段は、変換光の強度を検出する０次元の光検出器を有する構成を用いることができる。このような構成は、信号光または参照光の遅延時間を可変に制御する遅延時間制御手段を用いる構成において、特に好適である。あるいは、光検出手段は、変換光の光像を検出する１次元または２次元の撮像素子を有する構成を用いることができる。このような構成は、時間分布測定軸に沿って遅延時間が変化するように参照光の空間波形及び時間波形を設定する波形設定手段を用いる構成において、特に好適である。
【００２１】
また、信号光の時間波形の測定に用いられる参照光の供給については、測定装置は、参照光を供給する参照光源を備える構成を用いることができる。あるいは、信号光の一部を分岐して参照光を生成する光分岐手段を備える構成を用いることができる。
【００２２】
波長変換素子の具体的な構成については、色素分子の結晶の集合体が結晶保持手段に保持された構成とすることが好ましい。特に、波長変換素子において、結晶保持手段は基板（基板状の部材）であり、色素分子の結晶の集合体は、基板の一方の面上に保持されていることが好ましい。これにより、色素分子の結晶の集合体を波長変換媒体とする素子を好適に構成することができる。また、この場合、結晶保持手段である基板については、入射光（信号光、参照光）を反射する反射手段を含む構成としても良い。
【００２３】
また、波長変換媒体となる色素分子については、色素分子の結晶の集合体に含まれる色素分子の結晶は、幅が１μｍ以下、長さが１０μｍ以下の形状を有する結晶粒であることが好ましい。このような構成によれば、色素分子の結晶の集合体における近接場光を利用した波長変換の効率を向上することが可能となる。
【発明の効果】
【００２４】
本発明の信号波形測定装置、及び測定方法によれば、色素分子の結晶の集合体を含み、入射光の強度のｒ乗（ｒ＞１）に比例する強度で変換光が生成される条件で構成された波長変換素子に対して、互いの時間差が設定された信号光と参照光とを入射し、信号光の強度、参照光の強度、及びそれらの時間差に応じた強度で生成される変換光を検出し、その検出結果について解析を行って信号光の時間波形を取得することにより、時間波形を簡単な構成で精度良く測定することが可能な信号波形測定装置及び測定方法が実現される。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】信号波形測定装置の一実施形態の構成を示す図である。
【図２】信号波形測定装置に用いられる波長変換素子について示す図である。
【図３】信号波形測定装置の他の実施形態の構成を示す図である。
【図４】波長変換素子の構成の例を示す図である。
【図５】波長変換素子の構成の例を示す図である。
【図６】波長変換素子の構成の例を示す図である。
【図７】波長変換素子の構成の例を示す図である。
【図８】信号波形測定装置の第１の構成例を示す図である。
【図９】信号波形測定装置の第２の構成例を示す図である。
【図１０】信号波形測定装置の第３の構成例を示す図である。
【図１１】信号波形測定装置の第４の構成例を示す図である。
【図１２】信号波形測定装置の第５の構成例を示す図である。
【図１３】信号波形測定装置の第６の構成例を示す図である。
【図１４】信号波形測定装置の第７の構成例を示す図である。
【図１５】信号光の時間波形の測定結果の例を示すグラフである。
【図１６】信号光の時間波形の測定結果の例を示すグラフである。
【図１７】波長変換素子を用いた場合、及び２光子吸収発光を用いた場合のそれぞれの測定結果の例を示すグラフである。
【図１８】信号光の時間波形及び空間波形の測定結果の例を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、図面とともに本発明による信号波形測定装置、及び信号波形測定方法の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、図面の説明においては同一要素には同一符号を付し、重複する説明を省略する。また、図面の寸法比率は、説明のものと必ずしも一致していない。
【００２７】
図１は、本発明による信号波形測定装置の一実施形態の構成を示す図である。本測定装置は、測定対象となるパルス状の信号光と、参照光とを波長変換素子へと入射させ、波長変換素子において生成される変換光の検出結果に基づいて、信号光の時間波形を取得する装置である。ここで、以下においては、主に波長変換素子への入射光となる信号光、及び参照光を近赤外光、変換光を可視光とした例について説明するが、本発明による信号波形測定装置及び測定方法は、このような波長帯域に限定されるものではない。以下、本信号波形測定装置１Ａの構成について、信号波形測定方法とともに説明する。
【００２８】
図１に示す信号波形測定装置１Ａは、信号光学系１１と、参照光学系１６と、時間差設定部１２と、波長変換素子２０と、光検出器３０と、信号波形解析部４０とを備えて構成されている。図２は、信号波形測定装置１Ａに用いられる波長変換素子２０について示す図である。
【００２９】
波長変換素子２０は、入射光Ｌ０（後述する信号光Ｌ１、参照光Ｌ２）から変換光Ｌ５への波長変換（周波数変換）に用いられる素子であり、図２（ａ）に示すように、保持基板２１と、色素分子の結晶の集合体２２とによって構成されている。色素分子の結晶の集合体（以下、単に結晶集合体ともいう）２２は、素子２０において実際に光の波長変換を行う波長変換媒体であり、色素分子の結晶（結晶粒）２３が複数、互いに近接した状態で集合している。また、保持基板２１は、結晶集合体２２を保持する結晶保持手段である。図２（ａ）の構成の例では、基板２１は水平に配置されており、結晶集合体２２は、基板２１の上面上に保持されている。
【００３０】
波長変換素子２０は、結晶集合体２２への入射光Ｌ０に対し、入射光Ｌ０よりも短波長に波長変換された変換光Ｌ５を生成して出力する。また、本実施形態における波長変換素子２０は、生成される変換光Ｌ５の強度が、結晶集合体２２への入射光Ｌ０の強度のｒ乗（ｒ＞１、１次よりも高次）に比例する強度となるように構成されている。
【００３１】
この波長変換素子２０に対し、信号光源１０から供給され、時間波形の測定対象となるパルス状の信号光Ｌ１を導光する信号光学系１１と、参照光源１５から供給され、信号光Ｌ１の時間波形の測定に用いられるパルス状の参照光Ｌ２を導光する参照光学系１６とが設置されている。
【００３２】
また、これらの光学系１１、１６に対し、時間差設定部１２が設けられている。設定部１２は、信号光学系１１及び参照光学系１６の少なくとも一方に対して設けられ、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２との時間差を設定する設定手段である。このような時間差の設定、変更は、信号光Ｌ１の時間波形を測定するために、必要に応じて行われる。なお、この時間差の設定方法については、具体的には後述する。
【００３３】
波長変換素子２０への入射光Ｌ０となる信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２としては、好ましくは、素子２０の結晶集合体２２に用いられている色素分子の吸収端よりも長波長の光（例えば近赤外光）が用いられる。このような構成において、信号光学系１１によって導光された信号光Ｌ１と（信号光導光ステップ）、参照光学系１６によって導光された参照光Ｌ２と（参照光導光ステップ）が、時間差設定部１２によってそれらの時間差が設定、制御された状態で（時間差設定ステップ）、波長変換素子２０へと入射される。
【００３４】
このとき、上記したように信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２の波長がそれぞれ色素分子の吸収端よりも長波長、すなわち色素分子によって吸収されない波長に設定されている場合、信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２が波長変換素子２０の結晶集合体２２に照射されても、結晶集合体２２の色素分子において、通常の吸収過程による電子準位の励起、及びそれに伴う蛍光発生は生じない。
【００３５】
波長変換素子２０では、この近赤外の信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２が保持基板２１上に保持された色素分子の結晶の集合体２２に入射することによって、それらの入射光よりも短波長に波長変換された変換光Ｌ５（例えば可視光）が生成される（波長変換ステップ）。このような近赤外光から可視光への光の波長変換は、詳しく後述するように、結晶集合体２２内で発生する近接場光の性質を利用して行われる。また、波長変換素子２０において生成される変換光Ｌ５の強度は、信号光Ｌ１の強度、及び参照光Ｌ２の強度のみでなく、信号光Ｌ１の素子２０への入射タイミングｔ０と参照光Ｌ２の入射タイミングｔ１との時間差ｔ１−ｔ０に応じた強度となる。
【００３６】
このように波長変換素子２０で生成、出力される変換光Ｌ５に対し、光検出器３０と、信号波形解析部４０とが設けられている。光検出器３０は、上記のように信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２の入射に応じて波長変換素子２０で生成、出力された変換光Ｌ５を検出し、その検出結果を示す検出信号を出力する（光検出ステップ）。
【００３７】
光検出器３０からの変換光Ｌ５の検出結果についての情報（検出信号）は、信号波形解析部４０へと入力されている。また、解析部４０には、時間差設定部１２における時間差設定についての情報も併せて入力されている。信号波形解析部４０は、これらの情報について必要な解析を行って、信号光Ｌ１の時間波形を取得する（信号波形解析ステップ）。このような解析部４０は、例えば所定の解析プログラムが実行されるコンピュータによって実現することができる。
【００３８】
なお、図１においては、説明のため、上記した装置の構成と併せて、信号光Ｌ１の時間波形のグラフ、参照光Ｌ２の時間波形のグラフ、波長変換素子２０に入射される段階での信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２の時間波形及び時間差を示すグラフ、光検出器３０で検出される変換光Ｌ５の時間波形のグラフ、及び信号波形解析部４０において取得、再構成される信号光Ｌ１の時間波形のグラフを模式的に図示している。また、これらのグラフでは、時間差設定部１２による時間差の設定について、信号光学系１１では信号光Ｌ１に対して遅延時間を付与せず、参照光学系１６において参照光Ｌ２に遅延時間ｔ１−ｔ０を付与することで時間波形を測定する場合を例として示している。また、このようなグラフの図示については、装置構成を示す以下の各図においても同様である。
【００３９】
上記実施形態による信号波形測定装置、及び測定方法の効果について説明する。
【００４０】
図１に示した信号波形測定装置１Ａ、及び測定方法においては、複数の色素分子の結晶２３が互いに近接した状態となっている結晶集合体２２が保持基板２１によって保持された素子を、波長変換素子２０として用いている。このような波長変換素子２０に対し、所定波長の光、例えば色素分子の吸収端よりも長波長（低エネルギー）であって通常の吸収過程による電子準位の励起が生じない光Ｌ０を入射させると、光Ｌ０が入射した色素分子の結晶２３の表面近傍に近接場光が発生する。
【００４１】
このとき、近接場光の急峻な電場勾配により、その結晶の近傍に位置する結晶内の色素分子において分子の振動準位（フォノン）が励起され、これによって入射光Ｌ０よりも短波長の成分（高エネルギーの成分）を含む変換光Ｌ５が生成される。このように、色素分子の結晶の集合体２２を波長変換媒体とした構成によれば、近接場光を利用することにより、通常の吸収過程での電子準位の励起による蛍光発生では生じない、入射光Ｌ０よりも短波長の変換光Ｌ５を生成する波長変換が実現される。
【００４２】
このような構成では、色素分子の吸収端よりも長波長の光を入射光Ｌ０とすることが可能であるため、色素分子の光分解が起こりにくく、波長変換素子２０の劣化が極めて少ない。また、入射光Ｌ０のエネルギーを利用した発光過程であるため、光Ｌ０の照射を続けても発光強度が減少することはない。このような発光現象は、入射光Ｌ０の多光子吸収や非線型光学効果による波長変換、あるいはラマン散乱のアンチストークスシフトなどの従来から知られている現象とは異なるものであると推測される。
【００４３】
さらに、図１に示した測定装置１Ａでは、このような波長変換素子２０を用いた構成において、入射光Ｌ０の強度のｒ乗（ｒ＞１）に比例する強度で変換光Ｌ５が生成される条件で素子２０を構成するとともに、その素子２０に対して、互いの時間差が時間差設定部１２によって設定、制御された信号光Ｌ１と参照光Ｌ２とを入射する。このとき、信号光パルス及び参照光パルスの時間的重なりの状態により、素子２０において、信号光Ｌ１の強度、参照光Ｌ２の強度、及びそれらの時間差に応じた強度で変換光Ｌ５が生成される。
【００４４】
そして、この変換光Ｌ５を光検出器３０で検出した検出結果について、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２との間で設定された時間差（遅延時間ｔ１−ｔ０）の情報を参照しつつ、信号波形解析部４０において解析を行うことで、信号光Ｌ１の時間波形を取得することが可能である。以上より、このような構成によれば、信号光Ｌ１の時間波形を簡単、安価な構成で精度良く測定することが可能な信号波形測定装置及び測定方法が実現される。
【００４５】
このような構成では、例えば非線形光学結晶を用いた測定法と比べて、光の入射角度や結晶の方向の調整機構などの機構が少なくなるため、部品点数が少ない簡単な構成で、信号光の時間波形を取得することができる。また、ストリークカメラを用いた測定法と比べて、測定のタイミングずれの発生が抑制されるため、高い精度、分解能での測定が可能となる。また、上記構成では、光検出器３０による変換光Ｌ５の検出において高速応答性が要求されない。このため、例えばＣＣＤカメラなどの汎用製品を光検出器３０として用いるなど、装置価格を低減することができる。
【００４６】
上記構成の信号波形測定装置１Ａにおいて、信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２は、上述したように、それぞれ波長変換素子２０における色素分子の吸収端よりも長波長の光であることが好ましい。これにより、波長変換素子２０における変換光Ｌ５の生成、及びそれによる信号光Ｌ１の時間波形の測定を好適に実行することができる。また、信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２の波長変換素子２０への入射については、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２とを結合して素子２０へと入射させる光結合手段を設けることが好ましい。
【００４７】
また、波長変換素子２０は、入射光Ｌ０の強度のｒ乗（ｒ≧２、２次以上）に比例する強度で変換光Ｌ５を生成する条件で構成されていることが好ましい。波長変換素子２０を用いた信号光Ｌ１の時間波形の測定では、上記したように変換光強度が入射光強度のｒ乗（ｒ＞１）に比例する条件であれば時間波形の取得が可能であるが、特にｒ乗（ｒ≧２）に比例する条件、例えば変換光強度が入射光強度の２乗に比例する条件で測定を行うことにより、時間波形の取得を確実に行うことが可能である。このような条件は、信号光Ｌ１の波長、参照光Ｌ２の波長、及びそれらに対する波長変換素子２０の色素分子の選択等によって設定、調整することが可能である。
【００４８】
波長変換素子２０における変換光Ｌ５の生成、及び信号光Ｌ１の時間波形の取得について、さらに具体的に説明する。色素分子の結晶の集合体２２（図２（ａ）参照）を波長変換に用いる構成では、上述したように結晶２３の表面近傍に結晶サイズに応じて近接場光による空間的に急峻な電場勾配を作り出し、その近傍の結晶内の色素分子において、電子系基底状態内の高振動準位を励起する。このような効果を利用すると、例えば入射光Ｌ０によって振動準位に励起された電子がさらに光吸収によって励起状態に励起されるなどの過程により、入射光Ｌ０よりも短波長の変換光Ｌ５を生成することが可能である。この場合、色素分子の結晶２３は、入射光Ｌ０の入射に伴う近接場光の発生源と、それによる変換光Ｌ５の生成中心との両方の機能を有している。
【００４９】
このような素子２０を用いた波長変換では、上記した例のように、入射光Ｌ０（信号光Ｌ１、参照光Ｌ２）として近赤外光を用い、変換光Ｌ５を可視光とする構成を用いることができる。この場合、入射光Ｌ０、及び変換光Ｌ５の具体的な波長帯域については、入射光Ｌ０を７５０ｎｍ〜２μｍの範囲内の波長を有する近赤外光とし、変換光Ｌ５を４００ｎｍ〜７５０ｎｍの範囲内の波長を有する可視光とする構成が考えられる。
【００５０】
具体的に、例えば、入射光Ｌ０を波長７５０ｎｍ〜８００ｎｍの近赤外光とし、色素分子としてＤＣＭ（ＣＡＳ番号：５１３２５−９１−８）を用いて波長変換を観測したところ、短波長の変換光Ｌ５として波長帯６５０ｎｍでの色素発光が観測された。また、このときの変換光Ｌ５の発光強度は、入射光強度に対して線形に変化するものであった。
【００５１】
一方、上記したＤＣＭよりも蛍光波長が短い色素分子（蛍光波長４６０ｎｍ〜５４０ｎｍ）を用いて同様に波長変換を観測したところ、波長帯４６０ｎｍ〜５４０ｎｍでの変換光Ｌ５の発光強度が、入射光強度の２乗に比例することが判明した。これは、色素分子において、近接場光による振動準位の励起が２段階で発生し、それによって、変換光強度が入射光強度の２乗に比例する波長変換現象が起こっているものと考えられる。また、同様に３段階以上の振動準位の励起を伴う波長変換現象も起こりうる。
【００５２】
本発明による信号波形測定装置１Ａ及び測定方法は、このような波長変換現象を時間波形取得に利用したものである。すなわち、２段階以上のフォノン励起を伴う波長変換現象によって、生成される変換光Ｌ５の強度が、結晶集合体２２への入射光Ｌ０の強度のｒ乗（ｒ＞１、１次よりも高次）に比例する強度となるように構成された波長変換素子２０を用い、この素子２０に対し、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２とを時間差ｔ１−ｔ０（図１参照）で入射させる。この場合、素子２０への入射時における信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２の時間的重なりの状態に応じた発光強度で変換光Ｌ５が生成される。
【００５３】
また、このような条件において、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２との時間差を時間的に、あるいは空間的に変化させて測定を行った場合、それらの時間的重なりの状態が変化し、波長変換素子２０で生成される変換光Ｌ５の発光強度も時間差に応じて変化することとなる。すなわち、信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２の両者が時間的に重なっている場合には、信号光Ｌ１の光子で発生した近接場光による第１段階のフォノン励起が発生し、さらに、参照光Ｌ２の光子で発生した近接場光による第２段階のフォノン励起が発生することにより、信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２の時間的重なりが無い場合よりも変換光Ｌ５の発光強度が大きくなる。したがって、時間差を変えながら変換光Ｌ５の発光強度を測定していくことにより、図１に模式的に示すように、信号光Ｌ１の時間波形を取得することが可能である。
【００５４】
このような時間波形の取得方法では、信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２の中心波長を変えた場合でも、幅広い波長範囲で、波長変換素子２０の結晶集合体２２への光の入射角度等を変えることなく、同様の条件、構成で信号光Ｌ１の時間波形を測定することが可能である。また、光検出器３０において検出感度が低い波長の光が測定対象の信号光Ｌ１となっている場合でも、色素発光による波長変換を利用することにより、信号光Ｌ１の時間波形を精度良く測定することができる。
【００５５】
また、上記した波長変換現象において、近接場光によって励起される色素分子の振動準位は、仮想準位ではなく実在準位である。このため、上記した２段階以上のフォノン励起では、例えば、仮想準位を介して励起が起こる２光子吸収発光などと比べて励起強度、及びそれに伴う変換光Ｌ５の発光強度が大きくなり、したがって、信号光Ｌ１の時間波形を精度良く測定することができる。
【００５６】
ここで、図２（ｂ）に示すグラフは、フェムト秒パルス光を用いたポンプ・プローブ計測によって、中間準位である振動準位について計測を行った結果を示している。この計測結果は、近接場光によって励起される振動準位が、２光子吸収の場合の仮想準位などとは異なり、約２ｐｓｅｃの有限寿命を持つ実在準位であることを示している。
【００５７】
また、上述した波長変換現象から理解されるように、波長変換素子２０に対する入射光Ｌ０となる信号光Ｌ１の周波数をω１、参照光Ｌ２の周波数をω２、素子２０において生成される変換光Ｌ５の周波数をω５とすると、これらの周波数は、好ましくは下記式
ω１，ω２＜ω５＜ω１＋ω２＋ω２
の大小関係を満たす。ここで、変換光Ｌ５の周波数ω５は、波長変換素子２０に用いられる色素分子の種類によって決まるものである。
【００５８】
波長変換素子２０での波長変換媒体である結晶集合体２２に用いられる色素分子としては、具体的には例えば、Coumarin480（ＣＡＳ番号：４１２６７−７６−９）、Coumarin540A（ＣＡＳ番号：５３５１８−１８−６）、Stilbene420（ＣＡＳ番号：２７３４４−４１−８）を用いることができる。また、これら以外にも、様々な色素分子を波長変換媒体として用いることが可能である。
【００５９】
また、この結晶集合体２２の色素分子については、結晶集合体２２に含まれる色素分子の結晶２３は、幅が１μｍ以下、長さが１０μｍ以下の形状を有する結晶粒であることが好ましい。このような構成によれば、信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２が入射した色素分子の結晶２３の表面近傍に発生する近接場光を利用した波長変換による変換光Ｌ５の生成効率、及びそれによる信号光Ｌ１の時間波形の測定効率を向上することが可能となる。
【００６０】
波長変換素子２０の具体的な作成方法としては、例えば以下の作成方法を用いることができる。この作成方法では、まず、色素分子をアセトンに完全に溶かす。この場合の溶液の分量は、例えば、Coumarin540A が４０ｍｇに対してアセトンが１ｃｃである。このような溶液１ｃｃを水１．０ｃｃと混合すると、Coumarin540Aの色素分子が結晶化して析出する。そして、この析出した色素分子の結晶を、結晶保持手段として用いる基板上、またはセル内に滴下することにより、保持手段にCoumarin540A の結晶集合体が保持された波長変換素子２０が得られる。
【００６１】
波長変換素子２０の結晶保持手段の材質については、例えば合成石英を好適に用いることができる。また、結晶保持手段の形態については、所定の厚さ（例えば厚さ１ｍｍ）の合成石英基板、あるいは所定の光路長（例えば光路長１ｍｍ）の合成石英セルを好適に用いることができる。
【００６２】
時間波形の測定対象となるパルス状の信号光Ｌ１の供給については、図１に示した測定装置１Ａでは信号光学系１１に対して信号光源１０が設けられた構成を例示しているが、このような構成に限らず、測定対象の信号光Ｌ１が装置外部から供給される構成としても良い。また、時間波形の測定に用いられる参照光Ｌ２についても、図１に示した測定装置１Ａでは参照光を供給する参照光源１５を備える構成としているが、信号光Ｌ１と同様に装置外部から参照光Ｌ２が供給される構成としても良い。
【００６３】
また、参照光Ｌ２の供給については、上記したように信号光源１０とは別に設けられた参照光源１５から供給される光を参照光Ｌ２とする構成に限らず、信号光Ｌ１の一部を分岐して参照光Ｌ２とする構成を用いることも可能である。図３は、信号波形測定装置の他の実施形態の構成を示す図である。図３に示す信号波形測定装置１Ｂの構成は、信号光学系１１、参照光学系１６、時間差設定部１２、波長変換素子２０、光検出器３０、及び信号波形解析部４０については、図１に示した測定装置１Ａの構成と同様である。
【００６４】
本実施形態では、信号光源１０に対して、信号光の一部を分岐して参照光を生成するための光分岐部１３が設けられている。そして、この光分岐部１３で分岐された一方の光成分が信号光Ｌ１として信号光学系１１によって導光され、他方の光成分が参照光Ｌ２として参照光学系１６によって導光される構成となっている。このような構成によっても、信号光Ｌ１の時間波形を好適に測定することができる。
【００６５】
波長変換素子２０の構成については、上記したように色素分子の結晶の集合体２２が結晶保持手段に保持された構成とすることが好ましい。特に、図２に示すように、結晶保持手段として基板（基板状の部材）２１を用い、結晶集合体２２を、基板２１の一方の面上に保持する構成を用いることが好ましい。これにより、結晶集合体２２を波長変換媒体とする素子２０を好適に構成することができる。また、波長変換素子２０の具体的な構成については、図４〜図７に示すように様々な構成を用いることが可能である。なお、以下の図４〜図７においては、色素分子の結晶集合体２２について図示を簡略化している。
【００６６】
図４は、結晶保持手段として保持基板２１を用いた場合の波長変換素子２０の構成例を示している。図４の構成例（ａ）では、図２に示した構成と同様に、基板２１上に保持された結晶集合体２２に対して上方から入射光Ｌ０（信号光Ｌ１、及び参照光Ｌ２）を照射し、得られた変換光Ｌ５を同じく上方から出力する構成を示している。また、図４の構成例（ｂ）では、基板２１上の結晶集合体２２に対して上方から入射光Ｌ０を照射し、得られた変換光Ｌ５を下方から出力する構成を示している。この場合、基板２１として、可視の変換光Ｌ５を透過する材質からなる基板を用いる必要がある。
【００６７】
また、図４の構成例（ｃ）では、基板２１上の結晶集合体２２に対して下方から入射光Ｌ０を照射し、得られた変換光Ｌ５を上方から出力する構成を示している。この場合、基板２１として、近赤外の入射光Ｌ０を透過する材質からなる基板を用いる必要がある。また、図４の構成例（ｄ）では、基板２１上の結晶集合体２２に対して下方から入射光Ｌ０を照射し、得られた変換光Ｌ５を同じく下方から出力する構成を示している。この場合、基板２１として、近赤外の入射光Ｌ０、及び可視の変換光Ｌ５の両者を透過する材質からなる基板を用いる必要がある。
【００６８】
図５は、結晶保持手段として保持基板を用いるとともに、保持基板を、入射光Ｌ０を反射する反射手段を含んで構成した場合の波長変換素子２０の構成例を示している。このように、保持基板に入射光Ｌ０に対する反射手段の機能を持たせることにより、波長変換を起こさずに結晶集合体２２を通過した入射光Ｌ０を保持基板で反射して、再び結晶集合体２２に入射させることができる。これにより、波長変換素子２０での入射光Ｌ０の利用効率を向上することが可能となる。
【００６９】
図５の構成例（ａ）では、保持基板として、入射光Ｌ０を反射する基板状の反射部材からなる保持基板２４を用いる構成を示している。この場合、上方から結晶集合体２２に照射される入射光Ｌ０は、基板２４の上面において反射される。また、図５の構成例（ｂ）では、保持基板として、結晶集合体２２が保持された上面側に反射膜２１ａが形成された保持基板２１を用いる構成を示している。この場合、入射光Ｌ０は基板２１の上面側の反射膜２１ａにおいて反射される。
【００７０】
また、図５の構成例（ｃ）では、保持基板として、結晶集合体２２とは反対側の下面側に反射膜２１ｂが形成された保持基板２１を用いる構成を示している。この場合、入射光Ｌ０は、保持基板２１を透過した後、基板２１の下面側の反射膜２１ｂにおいて反射される。また、このような構成では、基板２１として、入射光Ｌ０を透過する材質からなる基板を用いる必要がある。
【００７１】
図６及び図７は、結晶保持手段として結晶集合体２２を挟み込んだ状態で保持する２枚の保持基板を用いた場合の波長変換素子２０の構成例を示している。このような構成は、結晶集合体２２を物理的に保護する点で有効である。図６の構成例（ａ）では、保持基板２１上に結晶集合体２２が保持され、さらにその上方に、基板２１とともに結晶集合体２２を挟み込んで保持する保持基板２５が設けられている。また、本構成例では、結晶集合体２２に対して上方から入射光Ｌ０を照射し、得られた変換光Ｌ５を同じく上方から出力する構成を示している。この場合、基板２５として、入射光Ｌ０及び変換光Ｌ５の両者を透過する材質からなる基板を用いる必要がある。
【００７２】
また、図６の構成例（ｂ）では、保持基板２１、２５の構成については構成例（ａ）と同じであるが、結晶集合体２２に対して上方から入射光Ｌ０を照射し、得られた変換光Ｌ５を下方から出力する構成を示している。この場合、上方の基板２５として、入射光Ｌ０を透過する材質からなる基板を用いるとともに、下方の基板２１として、変換光Ｌ５を透過する材質からなる基板を用いる必要がある。
【００７３】
また、図７の構成例（ａ）〜（ｃ）では、図５の構成例（ａ）〜（ｃ）に対して、２枚の保持基板を用いる構成を適用した例を示している。図７の構成例（ａ）では、反射部材からなる基板２４上に結晶集合体２２が保持され、さらにその上方に基板２５が設けられた構成を示している。また、図７の構成例（ｂ）では、上面側に反射膜２１ａが形成された基板２１上に結晶集合体２２が保持され、さらにその上方に基板２５が設けられた構成を示している。また、図７の構成例（ｃ）では、下面側に反射膜２１ｂが形成された基板２１上に結晶集合体２２が保持され、さらにその上方に基板２５が設けられた構成を示している。これらの構成では、基板２５として、入射光Ｌ０及び変換光Ｌ５の両者を透過する材質からなる基板を用いる必要がある。
【００７４】
図１、図３に示した信号波形測定装置１Ａ、１Ｂの構成について、図８〜図１４に示す具体的な構成例とともにさらに説明する。なお、図８〜図１０においては、説明のため、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２とで光路をずらして図示しているが、実際の構成においては、それらの光路は、ずれている必要はない。また、以下においては、必要に応じて、光の導光方向をｚ軸、ｚ軸に直交する軸をｘ軸、ｚ軸及びｘ軸に直交する軸をｙ軸とする。
【００７５】
図８は、信号波形測定装置の第１の構成例を示す図である。本構成例の測定装置２Ａでは、信号光の一部を分岐して参照光とする構成を用いている。具体的には、信号波形測定装置２Ａは、光分岐部として機能するハーフミラー１３ａと、信号光学系を構成する反射ミラー１１ａと、参照光学系を構成する反射ミラー１６ａと、色素分子の結晶の集合体を含む波長変換素子２０と、光検出手段として機能する０次元の光検出器３０ａと、信号波形解析部４０とによって構成されている。
【００７６】
本構成例では、光検出器３０ａが波長変換素子２０に対して信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２の入射側と同じ側に配置された反射型の構成が用いられている。また、波長変換素子２０と光検出器３０ａとの間には、素子２０での色素発光の波長成分のみを変換光Ｌ５として取り出すための波長選択素子３１が設けられている。このような波長選択素子３１としては、具体的には例えばバンドパスフィルタ、分光器等を用いることができる。
【００７７】
また、参照光学系において、反射ミラー１６ａに対し、反射ミラー１６ａの位置を参照光Ｌ２の導光方向に変更して、参照光Ｌ２の遅延時間を可変に制御する可動ステージ１２ａが設けられている。本構成例では、これらの反射ミラー１６ａ及び可動ステージ１２ａを用いた遅延時間制御手段により、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２との時間差を設定する時間差設定部が構成されている。また、信号波形解析部４０には、光検出器３０ａでの変換光Ｌ５の検出結果の情報と併せて、可動ステージ１２ａによって設定される信号光Ｌ１と参照光Ｌ２との時間差の情報が入力されている。
【００７８】
このような構成において、ハーフミラー１３ａによって反射された信号光Ｌ１は、反射ミラー１１ａで反射された後、ハーフミラー１３ａを透過して波長変換素子２０へと入射される。また、ハーフミラー１３ａを透過して信号光から分岐された参照光Ｌ２は、可動ステージ１２ａ上に設置された反射ミラー１６ａで反射されて遅延時間ｔ１−ｔ０が付与された後、ハーフミラー１３ａで反射されて波長変換素子２０へと入射される。そして、可動ステージ１２ａによって遅延時間を変えながら素子２０での変換光Ｌ５の発光強度を光検出器３０ａで検出し、その検出結果、及び時間差情報を参照して解析部４０で解析を行うことにより、信号光Ｌ１の時間波形が取得される。
【００７９】
図８に示した測定装置２Ａでは、時間差設定部として、参照光学系に設けられ、参照光Ｌ２の遅延時間を可変に制御する可動ステージ１２ａによる遅延時間制御手段を用いている。このような構成によれば、可動ステージ１２ａによって遅延時間を変えながら測定を行うことにより、信号光Ｌ１の時間波形を好適に取得することができる。
【００８０】
なお、遅延時間制御手段の具体的な構成については、上記した可動ステージ１２ａを用いる構成に限らず、様々な構成を用いて良い。また、遅延時間制御手段については、信号光学系に設けることも可能である。一般には、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２との時間差を設定する時間差設定部は、信号光学系または参照光学系に設けられ、信号光または参照光の遅延時間を可変に制御する遅延時間制御手段を有する構成とすることが好ましい。
【００８１】
また、このように遅延時間制御手段を用いた構成では、変換光Ｌ５を検出する光検出器として、変換光Ｌ５の強度を検出する０次元の光検出器３０ａを用いることが好ましい。また、この光検出器３０ａについては、波長変換素子２０での色素発光の波長帯に対して充分な感度を有するものを用いることが好ましい。また、光検出器として、変換光Ｌ５の光像（強度分布）を検出する１次元または２次元の撮像素子を用いても良い。
【００８２】
図９は、信号波形測定装置の第２の構成例を示す図である。本構成例の測定装置２Ｂでは、ハーフミラー１３ｂ、反射ミラー１１ｂ、反射ミラー１６ｂ、可動ステージ１２ｂ、波長変換素子２０、及び信号波形解析部４０の構成については、図８に示した測定装置２Ａにおける構成と同様である。
【００８３】
本構成例では、光検出器３０ｂが波長変換素子２０に対して信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２の入射側と反対側に配置された透過型の構成が用いられている。また、波長変換素子２０と光検出器３０ｂとの間には、素子２０での色素発光の波長成分のみを変換光Ｌ５として取り出すための波長選択素子３１が設けられている。このように、波長変換素子２０に対する光検出器の配置については、装置の具体的な構成や測定条件等に応じて、様々な構成を用いることが可能である。
【００８４】
図１０は、信号波形測定装置の第３の構成例を示す図である。本構成例の測定装置２Ｃでは、信号光とは別に参照光を供給する構成を用いている。具体的には、信号波形測定装置２Ｃは、信号光学系を構成する反射ミラー１１ｃと、参照光学系を構成する遅延光学系１６ｃと、光結合部として機能するハーフミラー１７ｃと、波長変換素子２０と、光検出器３０ｃと、波長選択素子３１と、信号波形解析部４０とによって構成されている。
【００８５】
本構成例では、参照光学系において、４個の反射ミラー１６１ｃ〜１６４ｃから構成される遅延光学系１６ｃが設けられている。また、これらの反射ミラー１６１ｃ〜１６４ｃのうち、反射ミラー１６２ｃ、１６３ｃに対し、反射ミラー１６２ｃ、１６３ｃの位置を参照光Ｌ２の導光方向に変更して、参照光Ｌ２の遅延時間を可変に制御する可動ステージ１２ｃが設けられている。本構成例では、これらの遅延光学系１６ｃ及び可動ステージ１２ｃを用いた遅延時間制御手段により、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２との時間差を設定する時間差設定部が構成されている。
【００８６】
このような構成において、信号光Ｌ１は、反射ミラー１１ｃによって反射された後、ハーフミラー１７ｃで反射されて波長変換素子２０へと入射される。また、参照光Ｌ２は、可動ステージ１２ｃ上に設置された反射ミラー１６２ｃ、１６３ｃを含む遅延光学系１６ｃを通過して遅延時間ｔ１−ｔ０が付与された後、ハーフミラー１７ｃを透過して波長変換素子２０へと入射される。そして、可動ステージ１２ｃによって遅延時間を変えながら変換光Ｌ５の発光強度を光検出器３０ｃで検出し、その検出結果、及び時間差情報を参照して解析部４０で解析を行うことにより、信号光Ｌ１の時間波形が取得される。
【００８７】
図８〜図１０に示したように、参照光Ｌ２については、装置の具体的な構成や測定条件等に応じて、信号光の一部を分岐して参照光とする構成、または信号光とは別に参照光を供給する構成を用いることができる。また、波長変換素子２０に対する光検出器の配置については、図１０では透過型の構成を例示しているが、反射型の構成を用いることも可能である。
【００８８】
図１１は、信号波形測定装置の第４の構成例を示す図である。本構成例の測定装置２Ｄでは、信号光の一部を分岐して参照光とする構成を用いている。具体的には、信号波形測定装置２Ｄは、光分岐部として機能するハーフミラー１３ｄと、信号光学系を構成する反射ミラー１１１ｄ、１１２ｄと、参照光学系を構成する遅延素子１２ｄと、光結合部として機能するハーフミラー１７ｄと、波長変換素子２０と、光検出器３０ｄと、波長選択素子３１と、信号波形解析部４０とによって構成されている。なお、以下の図１１〜図１４においては、説明のため、ハーフミラーと波長変換素子との間の光路での信号光Ｌ１、参照光Ｌ２の時間波形の空間分布をそれぞれ模式的に図示している。
【００８９】
本構成例では、参照光学系において、参照光Ｌ２の光路上に遅延素子１２ｄが設置されている。この遅延素子１２ｄは、ガラスなどの透明媒体からなり、参照光Ｌ２の導光方向に直交する軸（図中のｘ軸）に沿って厚みが変化する透明基板によって構成されている。このような構成では、図中に遅延素子１２ｄを通過した後の参照光Ｌ２の時間波形の空間分布（時間分布に対応）を示すように、ｘ軸方向の位置によって参照光Ｌ２に付与される遅延時間（遅延素子１２ｄでのガラス等の厚み）が異なる。
【００９０】
これにより、遅延素子１２ｄは、参照光Ｌ２の導光方向に直交するｘ軸を時間分布測定軸とし、ｘ軸に沿って遅延時間が変化するように参照光Ｌ２の空間波形及び時間波形を設定する波形設定手段となっている。本構成例では、この遅延素子１２ｄを用いた波形設定手段により、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２との時間差を設定する時間差設定部が構成されている。また、信号波形解析部４０には、光検出器３０ｄでの変換光Ｌ５の検出結果の情報と併せて、遅延素子１２ｄで設定される時間差の情報があらかじめ入力されている。
【００９１】
また、本構成例では、上記した光学系の構成に対応して、光検出器３０ｄとして、変換光Ｌ５の光像（強度分布）を検出する１次元または２次元の撮像素子が用いられている。具体的には、光検出器３０ｄとして、ｘ軸方向に複数の画素が１次元配列された１次元撮像素子（例えばフォトダイオードアレイ）を用いることができる。あるいは、光検出器３０ｄとして、ｘ軸方向及びｙ軸方向に複数の画素が２次元配列された２次元撮像素子（例えばＣＣＤカメラ）を用いることができる。
【００９２】
このような構成において、レンズ等によってスポット径が拡大された状態でハーフミラー１３ｄによって反射された信号光Ｌ１は、反射ミラー１１１ｄ、１１２ｄで反射された後、ハーフミラー１７ｄで反射されて波長変換素子２０へと入射される。また、ハーフミラー１３ｄを透過して信号光から分岐された参照光Ｌ２は、遅延素子１２ｄを通過してｘ軸方向の遅延時間分布が付与された後、ハーフミラー１７ｄを透過して波長変換素子２０へと入射される。そして、素子２０での変換光Ｌ５の発光強度のｘ軸方向での強度分布を光検出器３０ｄで検出し、その検出結果、及び時間差情報を参照して解析部４０で解析を行うことにより、信号光Ｌ１の時間波形が取得される。
【００９３】
図１１に示した測定装置２Ｄでは、時間差設定部として、参照光Ｌ２の導光方向に直交する軸を時間分布測定軸として参照光学系に設けられ、時間分布測定軸に沿って遅延時間が変化するように参照光Ｌ２の空間波形及び時間波形を設定する遅延素子１２ｄによる波形設定手段を用いている。このような構成によれば、遅延素子１２ｄによって付与された遅延時間分布に対応して変換光Ｌ５の光像を検出することにより、信号光Ｌ１の時間波形を好適に取得することができる。また、色素分子の結晶の集合体による波長変換素子２０は大面積化が容易であり、変換光Ｌ５の光像を検出する構成においても有効である。
【００９４】
なお、波形設定手段の具体的な構成については、上記した遅延素子１２ｄを用いる構成に限らず、様々な構成を用いて良い。また、このように波形設定手段を用いた構成では、変換光Ｌ５を検出する光検出器として、ｘ軸（時間分布測定軸）方向について変換光Ｌ５の光像を検出する１次元または２次元の撮像素子３０ｄを用いることが好ましい。
【００９５】
また、この撮像素子３０ｄについては、波長変換素子２０での色素発光の波長帯に対して充分な感度を有するものを用いることが好ましい。そのような撮像素子の例としては、例えば、色素発光の波長帯が４００ｎｍ〜１０００ｎｍの場合はＣＣＤカメラ、波長帯が９４０ｎｍ〜１７００ｎｍの場合はＩｎＧａＡｓカメラが挙げられる。また、波長変換素子２０に対する光検出器の配置については、図１１では透過型の構成を例示しているが、反射型の構成を用いることも可能である。
【００９６】
図１２は、信号波形測定装置の第５の構成例を示す図である。本構成例の測定装置２Ｅでは、信号光とは別に参照光を供給する構成を用いている。具体的には、信号波形測定装置２Ｅは、信号光学系を構成する反射ミラー１１ｅと、参照光学系を構成する遅延素子１２ｅと、光結合部として機能するハーフミラー１７ｅと、波長変換素子２０と、光検出器３０ｅと、波長選択素子３１と、信号波形解析部４０とによって構成されている。
【００９７】
本構成例では、参照光学系において、参照光Ｌ２の光路上に、ｘ軸に沿って遅延時間が変化するように参照光Ｌ２の空間波形及び時間波形を設定する遅延素子１２ｅが設置されており、この遅延素子１２ｅを用いた波形設定手段により、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２との時間差を設定する時間差設定部が構成されている。また、信号波形解析部４０には、光検出器３０ｅでの変換光Ｌ５の検出結果の情報と併せて、遅延素子１２ｅで設定される時間差の情報が入力されている。また、本構成例では、光検出器３０ｅとして、変換光Ｌ５の光像を検出する１次元または２次元の撮像素子が用いられている。
【００９８】
図１１、図１２に示したように、参照光Ｌ２については、装置の具体的な構成や測定条件等に応じて、信号光の一部を分岐して参照光とする構成、または信号光とは別に参照光を供給する構成を用いることができる。また、波長変換素子２０に対する光検出器の配置については、図１２では透過型の構成を例示しているが、反射型の構成を用いることも可能である。
【００９９】
図１３は、信号波形測定装置の第６の構成例を示す図である。本構成例の測定装置２Ｆでは、反射ミラー１１ｆ、反射ミラー１６１ｆ〜１６４ｆを含む遅延光学系１６ｆ、可動ステージ１２ｆ、ハーフミラー１７ｆ、波長変換素子２０、波長選択素子３１、及び信号波形解析部４０の構成については、基本的には図１０に示した測定装置２Ｃにおける構成と同様である。
【０１００】
本構成例では、時間波形の測定対象となる信号光Ｌ１について、図中に信号光Ｌ１の時間波形の空間分布を示すように、信号光Ｌ１の導光方向に直交するｘ軸方向について空間的に時間波形が異なる場合を想定している。また、このような信号光Ｌ１に対応して、光検出器３０ｆとして、ｘ軸方向について変換光Ｌ５の光像を検出する１次元または２次元の撮像素子が用いられている。
【０１０１】
図１３に示したように、信号光Ｌ１の時間波形については、光検出器３０ｆに撮像素子を用いることにより、時間波形の空間分布を測定することが可能である。また、上記の例では、ｘ軸方向で空間的に時間波形が異なる信号光Ｌ１を想定しているが、例えばｘ軸方向及びｙ軸方向で空間的に時間波形が異なる信号光Ｌ１が測定対象となっている場合、光検出器として２次元の撮像素子を用いることにより、時間波形の２次元的な空間分布の測定が可能である。なお、波長変換素子２０に対する光検出器の配置については、図１３では透過型の構成を例示しているが、反射型の構成を用いることも可能である。
【０１０２】
図１４は、信号波形測定装置の第７の構成例を示す図である。本構成例の測定装置２Ｇでは、反射ミラー１１ｇ、遅延素子１２ｇ、ハーフミラー１７ｇ、波長変換素子２０、波長選択素子３１、及び信号波形解析部４０の構成については、基本的には図１２に示した測定装置２Ｅにおける構成と同様である。また、測定装置２Ｇの全体の構成については、ｘｚ面上で見た構成は図１２と同様である。このため、図１４においては、ｘ軸に直交するｙｚ面上で見た測定装置２Ｇの構成を示している。
【０１０３】
本構成例では、時間波形の測定対象となる信号光Ｌ１に対し、信号光学系において、分光プリズム１８ｇが設置されている。この分光プリズム１８ｇは、信号光Ｌ１の導光方向に直交する軸（図中のｙ軸）を波長分布測定軸（分光軸）とし、ｙ軸方向に沿って波長が変化するように信号光Ｌ１を分光する分光手段となっている。また、このように分光された信号光Ｌ１に対応して、光検出器３０ｇとして、変換光Ｌ５の光像を検出する２次元の撮像素子が用いられている。また、信号波形解析部４０には、光検出器３０ｇでの変換光Ｌ５の検出結果の情報と併せて、遅延素子１２ｇで設定される時間差の情報、及び分光プリズム１８ｇによる信号光Ｌ１の分光に関する波長情報が入力されている。
【０１０４】
図１４に示したように、信号光Ｌ１の時間波形については、信号光学系において、信号光Ｌ１の導光方向に直交する波長分布測定軸に沿って波長が変化するように信号光Ｌ１を分光する分光手段を設けることにより、信号光に含まれる各波長成分について、時間波形の測定を同時に行うことができる。図１４の構成では、上述したようにｘ軸が時間分布測定軸、ｙ軸が波長分布測定軸となっている。なお、分光手段の具体的な構成については、上記した分光プリズム１８ｇを用いる構成に限らず、例えばグレーティングなど様々な構成を用いて良い。また、波長変換素子２０に対する光検出器の配置については、図１４では透過型の構成を例示しているが、反射型の構成を用いることも可能である。
【０１０５】
上記構成による信号波形測定装置を用いた信号光Ｌ１の時間波形の測定について、具体的な測定例とともにさらに説明する。
【０１０６】
図１５は、信号光の時間波形の測定結果の一例を示すグラフである。本測定例では、信号波形測定装置として、図８に示した第１の構成例の測定装置２Ａを用いた。光検出器３０ａとしては、０次元の光検出器である光電子増倍管（浜松ホトニクス社製：Ｈ７４２１−４０）を用い、波長変換素子２０からの変換光Ｌ５のうちで色素発光の波長成分のみを波長選択素子３１によって取り出して、フォトンカウンティング法によって変換光Ｌ５の発光強度の測定を行った。なお、図８の構成において、可動ステージ１２ａによる反射ミラー１６ａの移動量をｄ（μｍ）とすると、参照光Ｌ２に付与される遅延時間Δｔは２ｄ／３００（ｐｓｅｃ）に換算できる。
【０１０７】
また、本測定例では、波長変換素子２０の色素分子を Coumarin 480 とし、信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２として用いられるパルス光の中心波長を８０８ｎｍ、７８０ｎｍ、８８０ｎｍと変えたときの時間波形の測定結果を示している。
【０１０８】
図１５のグラフ（ａ）は、パルス光の波長を８０８ｎｍとしたときの時間波形の測定結果を示している。このグラフにおいて、横軸は信号光Ｌ１と参照光Ｌ２との時間差に対応する参照光Ｌ２の遅延時間Δｔ（ｐｓｅｃ）を示し、縦軸は光検出器によって検出された変換光Ｌ５の発光強度（ａ．ｕ．）を示している。
【０１０９】
ここで、縦軸の発光強度については、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２とが時間的に大きく離れて重ならない場合の発光強度をベースラインとし、信号光Ｌ１と参照光Ｌ２とが時間的に重なったことによる発光強度の増加分のみを規格化して示している。このような発光強度増加分の遅延時間Δｔに対する変化は、上述したように信号光Ｌ１の時間波形に対応している。グラフ（ａ）に示すように、波長８０８ｎｍのパルス光に対する測定結果では、信号光Ｌ１の時間波形に対応する発光強度の時間変化の半値全幅（ＦＷＨＭ）は、０．２ｐｓｅｃとなっている。
【０１１０】
また、図１５のグラフ（ｂ）は、パルス光の波長を７８０ｎｍとしたときの時間波形の測定結果を示している。この測定結果では、発光強度の時間変化の半値全幅は、０．２６ｐｓｅｃとなっている。また、図１５のグラフ（ｃ）は、パルス光の波長を８８０ｎｍとしたときの時間波形の測定結果を示している。この測定結果では、発光強度の時間変化の半値全幅は、０．２ｐｓｅｃとなっている。
【０１１１】
図１６は、信号光の時間波形の測定結果の他の例を示すグラフである。本測定例で用いた測定装置の構成は、図１５に示した測定結果の場合と同様の構成を用いている。また、本測定例では、信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２として用いられるパルス光の中心波長を８０８ｎｍで固定とし、波長変換素子２０の色素分子を Coumarin 540A、Stilbene 420 に変えたときの時間波形の測定結果を示している。
【０１１２】
図１６のグラフ（ａ）は、波長変換素子の色素分子を Coumarin 540A としたときの時間波形の測定結果を示している。この測定結果では、信号光Ｌ１の時間波形に対応する発光強度の時間変化の半値全幅は、０．１７ｐｓｅｃとなっている。また、図１６のグラフ（ｂ）は、色素分子をStilbene 420 としたときの時間波形の測定結果を示している。この測定結果では、発光強度の時間変化の半値全幅は、０．２３ｐｓｅｃとなっている。
【０１１３】
図１７は、上記構成の波長変換素子を用いた場合、及び２光子吸収発光を用いた場合のそれぞれの測定結果の例を示すグラフである。本測定例では、波長変換素子の色素分子を Coumarin 540A とし、信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２として用いられるパルス光の中心波長を８０８ｎｍとしたときの測定結果を示している。また、２光子吸収発光を用いた比較例については、上記構成の波長変換素子に代えて、Coumarin540A をアセトンに完全に溶解させた試料を用いた場合の測定結果を示している。
【０１１４】
図１７のグラフ（ａ）は、波長変換素子または上記試料による変換光の発光強度の波長依存性を示している。具体的には、グラフＡ１は色素分子の結晶の集合体を含む波長変換素子を用いた場合の発光強度の測定結果を示し、グラフＡ２は色素分子がアセトンに溶解された試料を用いた場合の２光子吸収による発光強度の測定結果を示している。
【０１１５】
これらのグラフに示すように、波長変換素子による発光のグラフＡ１では、色素分子が溶解された試料による発光のグラフＡ２に比べて、約６００倍の大きい発光強度が得られている。これは、上述したように実在準位である振動準位を介した励起による変換光の生成では、仮想準位を介した励起による２光子吸収発光に比べて２段階の励起が起こりやすいことに起因するものと考えられる。
【０１１６】
また、図１７のグラフ（ｂ）は、波長変換素子または上記試料を用いた場合のパルス光の時間波形の測定結果を示している。具体的には、グラフＢ１は色素分子の結晶の集合体を含む波長変換素子を用いた場合の時間波形の測定結果を示し、グラフＢ２は色素分子がアセトンに溶解された試料を用いた場合の時間波形の測定結果を示している。これらのグラフに示すように、波長変換素子による測定結果では、色素分子が溶解された試料による測定結果に比べて測定のＳ／Ｎ比が良いことがわかる。このような方法によれば、低ピーク強度のパルス光についても、その時間波形を精度良く測定することが可能である。
【０１１７】
図１８は、信号光の時間波形及び空間波形の測定結果の一例を示すグラフである。本測定例では、信号波形測定装置として、図１３に示した第６の構成例の測定装置２Ｆを用いた。信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２については、それぞれシリンドリカルレンズによってｘ軸方向（図１３参照）に広がったライン状に整形し、波長変換素子２０からのライン状の発光画像を測定した。また、信号光Ｌ１については、ｘ軸方向において空間的に時間波形が異なるパルス光とした。信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２の中心波長は８０５ｎｍである。
【０１１８】
波長変換素子２０の色素分子としては、石英セル内に封入した Coumarin540A を用いた。光検出器３０ｆの配置については、信号光Ｌ１及び参照光Ｌ２の入射側と同じ側に配置された反射型の構成を用いた。また、光検出器３０ｆとしては、２次元の撮像装置であるＣＣＤカメラ（ワテック株式会社製：ＷＡＴ−２３１Ｓ２）を用い、波長変換素子２０からの変換光Ｌ５のうちで色素発光の波長成分のみを波長選択素子３１によって取り出して、参照光Ｌ２の遅延時間を変えながら発光画像を取得、記録した。
【０１１９】
なお、図１３の構成において、可動ステージ１２ｆによる反射ミラー１６２ｆ、１６３ｆの移動量をｄ（μｍ）とすると、参照光Ｌ２に付与される遅延時間Δｔは２ｄ／３００（ｐｓｅｃ）に換算できる。各遅延時間に対して取得されたライン状の発光画像を並べることにより、各空間位置における信号光Ｌ１の時間波形の情報が得られる。
【０１２０】
図１８のグラフにおいて、横軸はｘ軸方向の空間位置を示し、縦軸は参照光Ｌ２に付与された遅延時間Δｔ（ｐｓｅｃ）を示している。この測定例では、信号光Ｌ１が空間的に４分割され、各空間領域で約０．５ｐｓｅｃの時間遅延を伴ったパルス形状となっていることがわかる。
【０１２１】
本発明による信号波形測定装置、及び信号波形測定方法は、上記実施形態及び構成例に限られるものではなく、様々な変形が可能である。例えば、波長変換素子２０の構成、及び素子２０に用いられる色素分子については、上記構成に限らず、具体的には様々な構成を用いることが可能である。また、信号光Ｌ１、参照光Ｌ２、及び変換光Ｌ５を導光する光学系の構成、あるいは信号光Ｌ１と参照光Ｌ２との時間差を設定する時間差設定手段の構成等についても、上記構成はその例を示すものであり、具体的には上記以外にも様々な構成を用いて良い。
【産業上の利用可能性】
【０１２２】
本発明は、信号光の時間波形を簡単な構成で精度良く測定することが可能な信号波形測定装置、及び信号波形測定方法として利用可能である。
【符号の説明】
【０１２３】
１Ａ、１Ｂ、２Ａ〜２Ｇ…信号波形測定装置、１０…信号光源、１１…信号光学系、１２…時間差設定部、１３…光分岐部、１５…参照光源、１６…参照光学系、２０…波長変換素子、２１、２５…保持基板、２１ａ、２１ｂ…反射膜、２４…反射基板、２２…色素分子の結晶の集合体、２３…色素分子の結晶、３０…光検出器、３１…波長選択素子、４０…信号波形解析部、
Ｌ０…入射光、Ｌ１…信号光、Ｌ２…参照光、Ｌ５…変換光。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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