(57)【要約】【課題】構造体を透過する重水素ガス量を増大させる方法を提供する。【解決手段】表面に核種変換を施される物質が添加させられた構造体の一方の側に設けられた重水素高圧部に重水素ガスを導入する工程と、前記重水素ガスを導入したときの前記構造体の温度を取得する工程と、前記構造体の温度変化と前記構造体を透過する重水素ガス量との関係を示すヒステリシスグラフに基づき、前記構造体を透過する重水素ガス量が増大するように、前記構造体の温度を、前記重水素ガスを導入したときの構造体の温度から変化させる工程と、前記変化後の構造体の温度で、前記重水素高圧部から前記構造体の他方の側に設けられた重水素低圧部に向かって、前記構造体に対して前記重水素ガスを透過させることを特徴とする重水素ガス透過量増大方法。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
表面に核種変換を施される物質が添加させられた構造体の一方の側に設けられた重水素高圧部に重水素ガスを導入する工程と、
前記重水素ガスを導入したときの前記構造体の温度を取得する工程と、
前記構造体の温度変化と前記構造体を透過する重水素ガス量との関係を示すヒステリシスグラフに基づき、前記構造体を透過する重水素ガス量が増大するように、前記構造体の温度を、前記重水素ガスを導入したときの構造体の温度から変化させる工程と、
前記変化後の構造体の温度で、前記重水素高圧部から前記構造体の他方の側に設けられた重水素低圧部に向かって、前記構造体に対して前記重水素ガスを透過させることを特徴とする重水素ガス透過量増大方法。
【請求項２】
前記重水素ガスを導入したときの前記構造体の温度が、前記ヒステリシスグラフの低温側の分岐点温度以下の温度とされ、
前記重水素ガスを導入したときの構造体の温度よりも上昇させることを特徴とする請求項１に記載の重水素ガス透過量増大方法。
【請求項３】
前記構造体の温度が、前記ヒステリシスグラフにおける最大重水素ガス透過量に対して８０％以上の重水素ガス透過量が得られる温度とされることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の重水素ガス透過量増大方法。
【請求項４】
前記構造体の温度が、７０℃以上９５℃以下の温度とされることを特徴とする請求項３に記載の重水素ガス透過量増大方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性廃棄物処理技術、自然界に豊富に存在する元素から希少な元素を生成する技術、凝集系核反応によるエネルギー発生技術などに係る核種変換方法において、核種変換を施される物質が添加される構造体を透過する重水素ガスの透過量を増大させる方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
加速器や原子炉等の大規模な装置に比べて、相対的に小規模な装置で核種変換を行うことが可能な核種変換装置及び核種変換方法が、特許文献１に開示されている。
【０００３】
特許文献１に開示される核種変換装置は、パラジウム（Ｐｄ）やパラジウム合金などの水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を含む構造体と、内部が気密保持可能とされた吸蔵室と、構造体を介して気密保持可能に設けられた放出室と、吸蔵室に重水素ガスを供給する重水素供給手段と、放出室を真空状態にする排気手段とを備える。構造体の一方の表面に核種変換を施される物質を添加される。
【０００４】
まず、吸蔵室及び放出室を真空排気した後、構造体を例えば７０℃に加熱する。その後、吸蔵室の真空排気を停止して、吸蔵室に重水素ガスを導入する。吸蔵室から放出室に向かって、圧力差により重水素ガスが構造体を透過するが、このとき、構造体の表面に核種変換を施される物質が添加されているために、核種変換が発生する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００２−２０２３９２号公報（段落［０００９］〜［００１４］、［００３７］〜［００３９］）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
構造体を透過する重水素ガス量は、重水素ガスの拡散速度と構造体に吸蔵される重水素量との積に比例する。十分な重水素吸蔵量の下、重水素ガスの拡散速度が速いことが、核種変換反応の効果的な誘発に重要である。
特許文献１の核種変換装置では、吸蔵室に重水素ガスを供給し放出室を排気することによって、構造体を挟んで吸蔵室と放出室との間に重水素の濃度勾配を与えている。濃度勾配を与えると、構造体を透過する重水素ガス量が増加して、構造体の吸蔵室側表面での重水素密度が増加し、反応量が増大する。しかし、多層構造体の吸蔵室側表面の重水素密度を高くして反応量を向上させるには、濃度勾配による重水素ガスの拡散のみでは不十分であり、重水素ガスの透過量をより増大させる手段が求められていた。
【０００７】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであって、構造体を透過する重水素ガス量を増大させる方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の核種変換方法は、表面に核種変換を施される物質が添加させられた構造体の一方の側に設けられた重水素高圧部に重水素ガスを導入する工程と、前記重水素ガスを導入したときの前記構造体の温度を取得する工程と、前記構造体の温度変化と前記構造体を透過する重水素ガス量との関係を示すヒステリシスグラフに基づき、前記構造体を透過する重水素ガス量が増大するように、前記構造体の温度を、前記重水素ガスを導入したときの構造体の温度から変化させる工程と、前記変化後の構造体の温度で、前記重水素高圧部から前記構造体の他方の側に設けられた重水素低圧部に向かって、前記構造体に対して前記重水素ガスを透過させることを特徴とする。
【０００９】
本発明者らの検討により、構造体の温度と重水素ガス透過量との関係に、ヒステリシス特性が存在することが分かった。特許文献１では、構造体を昇温した後に重水素高圧部（吸蔵室）に重水素ガスを導入していた。一方で、上記ヒステリシス特性に基づくと、重水素高圧部に重水素ガスを導入した後に、構造体温度を変化させると、重水素ガス透過量が増大する条件があることが見出された。
本発明によれば、構造体を挟んで重水素高圧部と重水素低圧部との間に濃度勾配を与えて構造体に対して重水素ガスを透過させるとともに、重水素高圧部内に重水素ガスを導入してから構造体の温度を変化させることにより、重水素ガスの透過を促進させることができる。このように、構造体を透過する重水素ガス量を増大させることができると、構造体に設けられる核種変換を施される物質との間での核種変換反応量を増大させることが可能となる。
【００１０】
上記発明において、前記重水素ガスを導入したときの前記構造体の温度が、前記ヒステリシスグラフの低温側の分岐点温度以下の温度とされ、前記重水素ガスを導入したときの構造体の温度よりも上昇させることが好ましい。
【００１１】
このように、ヒステリシスグラフの低温側の分岐点温度以下（例えば室温）で重水素ガスを導入した後、構造体の温度を上昇させると、構造体を透過する重水素ガス量を大幅に増大させることができる。
【００１２】
上記発明において、前記構造体の温度が、前記ヒステリシスグラフにおける最大重水素ガス透過量に対して８０％以上の重水素ガス透過量が得られる温度とされることが好ましい。
【００１３】
構造体温度と重水素ガス透過量との関係を表すヒステリシス曲線は、重水素高圧部の重水素ガス圧力が低いほど低温側に、高いほど高温側にシフトする。従って、所定圧力でのヒステリシスグラフに基づき、最大重水素ガス透過量の８０％以上の透過量が得られる温度に構造体温度を設定することにより、核種変換反応量を増大させるのに十分な重水素ガス透過量を確保できる。
【００１４】
上記発明において、前記構造体の温度が、７０℃以上９５℃以下の温度とされることが好ましい。
【００１５】
特に、ヒステリシスグラフの低温側の分岐点温度以下の温度から、７０℃以上９５℃以下の温度まで構造体を昇温させることにより、核種変換反応量を増大させるのに十分な重水素ガス透過量を確保できる。構造体温度が９５℃を超えると、構造体を構成するパラジウムが、核種変換能を有するβ相から核種変換能を示さないα相に相転移が起こる。このために、核種変換反応量が激減する。
【発明の効果】
【００１６】
本発明の重水素ガス透過量増大方法は、構造体を挟んで重水素高圧部と重水素低圧部との間に濃度勾配を与えて構造体に対して重水素ガスを透過させるとともに、重水素高圧部内に重水素ガスを導入してから構造体の温度を変化させることにより、重水素ガスの透過量をさらに増大させるものである。この結果、構造体に設けられる核種変換を施される物質との間での核種変換反応において、核種変換反応量を増大させることが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明に係る核種変換装置の概略図である。
【図２】試料温度を変化させた場合に構造体を透過する重水素ガス量の変化を表したグラフである。
【図３】実施例及び比較例の重水素ガス透過量の経時変化を表すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
図１に、本実施形態に係る核種変換装置の概略図を示す。核種変換装置１０は、内部が気密保持可能とされた重水素低圧部１１と、重水素低圧部１１内に配置された構造体２０と、構造体２０を介して内部が気密保持可能とされた重水素高圧部１２とを備える。
重水素低圧部１１に、重水素低圧部内部を真空状態に保持する低圧化手段１３が接続される。図１において、低圧化手段は、ターボ分子ポンプ１３ａ及びロータリーポンプ１３ｂとされる。
重水素高圧部１２に、バルブ１５を介して重水素高圧部内に重水素を供給する高圧化手段１４として、重水素ボンベ１４ａ及びレギュレータバルブ１４ｂが接続される。バルブ１５とレギュレータバルブ１４ｂとの間に圧力計１６が設置される。
【００１９】
構造体２０は、パラジウム（Ｐｄ）またはＰｄ合金、あるいは、Ｐｄ以外の水素吸蔵金属（例えばＴｉなど）またはこれらの合金と、これらに対して相対的に仕事関数が低い物質とで構成される。例えば、構造体２０は、重水素低圧部１１側から重水素高圧部１２側に向かって、順に、Ｐｄ基板の表面上に、Ｐｄに対して相対的に仕事関数が低い物質（例えば、ＣａＯ）の層とＰｄ層との積層体とされる。積層体の表面は、Ｐｄ層とされる。
【００２０】
核種変換反応を実施するには、構造体２０の重水素高圧部側表面に、核種変換を施される物質が添加させられる。構造体の重水素高圧部側表面に核種変換を施される物質を添加させる方法として、構造体の重水素高圧部側表面に核種変換を施される物質を積層させる方法などが挙げられる。核種変換を施される物質として、セシウム（Ｃｓ）、炭素（Ｃ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、ナトリウム（Ｎａ）などが挙げられる。
重水素ガスが構造体を透過する際、構造体２０の重水素高圧部側表面に添加された核種変換を施される物質と重水素ガスとが接触することにより、核種変換反応が発生する。
【００２１】
図１の核種変換装置を用い、構造体の温度を変化させたときに構造体を透過する重水素ガス量を計測した。計測には、重水素高圧部の容量が０．５Ｌである核種変換装置を用いた。構造体には、核種変換を施される物質を添加させていないパラジウム板（２５ｍｍ角、厚さ０．１ｍｍ）を真空中で９００℃、１０時間の熱処理が施された後、王水で表面がエッチングされたものを使用した。
【００２２】
重水素ガス低圧部及び重水素高圧部を真空排気（１０−５Ｐａ台）した後、構造体を８５℃に昇温した。昇温後、重水素高圧部内の圧力が１１０ｋＰａとなるように、重水素ガスを重水素高圧部内に導入した。構造体の温度が一定となった時点までの重水素ガス透過量を求めた。その後、構造体の温度を、表１に記載の順に変化させ、各温度について、重水素ガス透過量を同様に求めた。なお、構造体を透過した重水素ガス量は、重水素低圧部に接続された真空計により検出される重水素低圧部の圧力（真空度）と、低圧化手段のターボ分子ポンプの排気速度とに基づいて算出した。
【００２３】
表１に、試料（構造体）温度と重水素ガス透過量（平均値）とを示す。表１の結果を、横軸を試料温度、縦軸を重水素ガス透過量としてプロットしたグラフを図２に示す。
【表１】
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【００２４】
図２のように、試料温度を変化させたときの重水素ガス透過量は、ヒステリシス特性を示した。実験開始（図２中のＡ点）から構造体の温度を低下させると、重水素ガス透過量が増大し、６７．２℃で重水素ガス透過量がピークとなった後、重水素ガス透過量が減少傾向に転じた。構造体温度４７．８℃から温度を上昇させると、重水素ガス透過量は８１℃まで増大した後、減少傾向を示した。１１９℃（図２中のＣ点）から実験終了（図２中のＤ点）まで温度を低下させると、重水素ガス透過量も減少した。
【００２５】
図２のヒステリシスグラフから、構造体に重水素ガスを透過させた後、構造体温度をＡ点から低下させる、あるいは、構造体温度をＢ点から上昇させることにより、構造体を透過する重水素ガス量を増大できることが明らかである。すなわち、重水素高圧部に重水素ガスを導入して、構造体に重水素ガスを透過させてから、構造体の温度を変化させることによって、重水素ガス透過量を増大できる条件が存在する。特に、構造体をヒステリシスグラフの低温側の分岐点（図２中のＢ点）以下の温度として、重水素高圧部に重水素ガスを導入した後、構造体温度を上昇させることで、重水素ガス透過量を大幅に増大させることができる。
このように構造体を透過する重水素ガス量が増大すると、核種変換反応において、構造体の重水素高圧部側表面に添加された核種変換を施される物質との核種変換反応量が増大する。
【００２６】
ヒステリシスグラフは、重水素高圧部の重水素ガス圧力が１１０ｋＰａより低くなると低温側に、１１０ｋＰａより高くなると高温側にシフトする。重水素ガス高圧部内の重水素ガス圧力に応じて、最大重水素ガス透過量（構造体温度：８１℃）の８０％以上の重水素ガス透過量が得られる温度まで構造体温度を上昇させれば、核種変換反応量を増大させるのに十分な重水素ガス透過量を得ることが可能となる。例えば、重水素高圧部内の重水素ガス圧力１１０ｋＰａの場合、重水素ガスを導入した後に、構造体の温度をヒステリシスグラフの低温側分岐点から、７０℃以上９５℃以下の範囲内の温度まで上昇させると良い。より好ましくは、最大重水素ガス透過量の８５％以上の透過量が得られる７５℃以上９２℃以下、更に好ましくは、最大重水素ガス透過量の９７％以上の透過量が得られる８０℃以上８５℃以下の温度まで、構造体を昇温させると良い。構造体温度が９５℃より高くなると、構造体を構成するパラジウムが、核種変換能を有するβ相から核種変換能を示さないα相に相転移する。従って、構造体温度は、９５℃以下に設定する必要がある。
【実施例】
【００２７】
（実施例）
パラジウム板（２５ｍｍ角、厚さ０．１ｍｍ）を真空中において９００℃、１時間の熱処理した後、王水で表面をエッチングした。次に、アルゴンイオンビームによるスパッタリング法を用い、エッチング後のパラジウム板上に、Ｐｄ層（２０ｎｍ）とＣａＯ（２ｎｍ）との積層膜を計５層形成し、最上層にＰｄ層（４０ｎｍ）を形成した。この板を、構造体とした。
【００２８】
上記構造体を、図１の核種変換装置（重水素高圧部の容積：３．８Ｌ）に設置した。重水素高圧部及び重水素低圧部を真空排気した後、重水素高圧部内の圧力が１１０ｋＰａになるまで、重水素高圧部内に重水素ガスを導入した。重水素ガス導入後、構造体を室温（約２５℃）から７０℃に昇温した。構造体温度が７０℃に到達してからの重水素ガス透過量を、重水素低圧部の圧力と低圧化手段のターボ分子ポンプの排気速度とから算出した。
【００２９】
（比較例）
実施例と同様の構造体を作製し、図１の核種変換装置（重水素高圧部の容積：３．８Ｌ）に設置した。重水素高圧部及び重水素低圧部を真空排気した後、構造体を室温から７０℃に昇温した。構造体の温度が７０℃に到達してから、重水素高圧部内の圧力が１１０ｋＰａになるまで、重水素高圧部内に重水素ガスを導入した。重水素ガス導入直後からの重水素ガス透過量を、重水素低圧部の圧力と低圧化手段のターボ分子ポンプの排気速度とから算出した。
【００３０】
図３に、実施例及び比較例の重水素ガス透過量の経時変化を示す。同図において、横軸は試験時間、縦軸は重水素ガス透過量である。
表２に、実施例及び比較例の重水素ガス透過量の平均値（重水素ガス透過開始から試験終了までの重水素ガス透過量の平均値）、最大値、最小値（透過量が最大となった時点より後の重水素ガス透過量の最小値）を示す。
【表２】
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【００３１】
実施例のように、重水素ガスを導入した後に構造体を７０℃に昇温すれば、構造体を昇温してから重水素ガスを導入した比較例よりも、重水素ガス透過量を増大させるとともに、全試験時間に亘り高い重水素ガス透過量を維持することができた。
【符号の説明】
【００３２】
１０  核種変換装置
１１  重水素低圧部
１２  重水素高圧部
１３  低圧化手段
１３ａ  ターボ分子ポンプ
１３ｂ  ロータリーポンプ
１４  高圧化手段
１４ａ  重水素ボンベ
１４ｂ  レギュレータバルブ
１５  バルブ
１６  圧力計
２０  構造体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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