(57)【要約】【課題】炭化珪素原料と成長している炭化珪素単結晶表面の温度を適切に保ちつつ、装填した原料を昇華ガスの供給源として有効に利用することのできる、炭化珪素単結晶製造方法を提供する。【解決手段】昇華再結晶法を用いて炭化珪素単結晶を作製する際に、昇華温度以上に加熱する領域を炭化珪素原料部の中で少なくとも１回移動させて、炭化珪素単結晶の成長を行うことで、結晶と原料の温度を適切に保つと同時に、原料を有効に昇華させることのできる加熱方法を用いる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
昇華再結晶法を用いて炭化珪素単結晶を成長する方法であって、結晶成長中に昇華ガス
を供給する温度以上の温度まで炭化珪素原料の一部を加熱する際に、炭化珪素原料部の最
高温度を有する領域を、原料を装填した坩堝に対して少なくとも１回移動させることを特
徴とする炭化珪素単結晶の製造方法。
【請求項２】
前記移動方向が、炭化珪素原料部の最高温度を有する領域と成長している結晶とが離れ
る方向である請求項１に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
【請求項３】
前記移動速度が１０ｍｍ／時間以下である請求項１又は２に記載の炭化珪素単結晶の製
造方法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の方法で作製した口径５０ｍｍ〜３００ｍｍの炭化珪素
単結晶インゴット。
【請求項５】
請求項４に記載の炭化珪素単結晶インゴットを切断、研磨してなる口径５０ｍｍ〜３０
０ｍｍの炭化珪素単結晶基板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電子材料の基板に利用される炭化珪素単結晶基板を作製するのに最適な炭化珪素単結晶及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
高熱伝導率を持ち、バンドギャップの大きい炭化珪素単結晶は、高温で用いられる電子
材料や、高耐圧の求められる電子材料の基板として有用な材料である。炭化珪素単結晶の
作製法の一つに昇華再結晶法がある（非特許文献１）。昇華再結晶法では、原料部分の温
度を炭化珪素が昇華する温度以上に加熱し、一方で、結晶成長を行う部分では昇華ガスが
再結晶をする程度に原料部分よりも低温にして、結晶表面で再結晶を起こしながら単結晶
の成長を行う。一般に、原料と結晶の温度差を適切に保つことで、炭化珪素結晶の成長が
行われている。
【０００３】
原料部分と結晶部分の温度差が大きいと、珪素が析出したり、安定な結晶成長が行えな
い程度に再結晶の速度が大きくなったりすることで、結晶成長中に結晶に欠陥が導入され
、良質の炭化珪素単結晶が得られないと言う問題がある。一般に、炭化珪素単結晶と炭化
珪素原料粉末中で昇華ガスを発生している部分の温度差が大きいと、結晶成長表面に珪素
液滴による欠陥が導入されると言う問題が知られている（非特許文献２）。特に、結晶成
長の初期の段階では、成長した単結晶の厚さが小さいため、炭化珪素単結晶と炭化珪素原
料粉末の温度差が大きくなり易く、成長単結晶中に珪素液滴による欠陥の導入が顕著とな
り、炭化珪素単結晶の品質が劣化することを本発明者らは見出した。
【０００４】
炭化珪素原料を昇華させると、珪素分の多い炭化珪素ガスを発生し、残渣として炭素が
残る。原料の同一の部分を加熱すると、炭化珪素の昇華が進み、次第に炭化珪素ガスの発
生量が減少し、結晶成長に必要な原料ガスが供給されなくなる。同時に、成長した炭化珪
素結晶が逆に昇華を始め、成長単結晶表面が炭化し、良質の炭化珪素単結晶が得られない
と言う問題がある。これらの問題を引き起こさないために、成長している結晶の部分の温
度と昇華ガスを発生している原料の部分の温度を適切に保ち、常に原料ガスを結晶成長表
面に供給しながら、結晶成長を行うことが必要である。
【０００５】
しかしながら、一般に昇華再結晶法では、同一の坩堝内部に原料と成長単結晶が置かれ
ており、原料を加熱すると成長単結晶も同時に加熱される。このため、結晶成長を行う際
に、原料部と成長単結晶部の温度を独立に制御することで、原料と成長単結晶の温度を適
切に保ちつつ、装填した原料を有効に昇華ガスの供給源として加熱することは難しい。望
ましい結晶成長条件である、炭化珪素単結晶と炭化珪素原料粉末の温度差を小さくするこ
とを実現するためには、単結晶に近い部分の原料粉末を昇華温度にまで加熱することが必
要である。一方で、単結晶に近い部分を加熱し続けると、加熱部分の原料粉末の昇華が進
み、例え原料粉末の他の部分に未昇華の原料が残っていたとしても、結晶成長に必要な昇
華ガスが供給されなくなり、結晶成長表面が炭化すると言う問題が生じる。これは、装填
した原料が無駄になると言う問題であると同時に、多量の昇華ガスの供給が必要となる結
晶の大型化が行えないと言う問題でもある。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００６】
【非特許文献１】Ｙｕ．  Ｍ．  Ｔａｉｒｏｖ  ａｎｄ  Ｖ．  Ｆ．  Ｔｓｖｅｔｋｏｖ，  Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｃｒｙｓｔａｌ  Ｇｒｏｗｔｈ，  ５２  （１９８１）  ｐ．１４６
【非特許文献２】Ｒ．  Ｖ．  Ｄｒａｃｈｅｖ  ｅｔ  ａｌ．，  Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｃｒｙｓｔａｌ  Ｇｒｏｗｔｈ，  ２３３  （２００１）  ｐ．５４１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明では、炭化珪素単結晶と炭化珪素原料粉末の温度を適切に保つと同時に、炭化珪
素原料粉末を有効に利用することのできる加熱方法を用いた炭化珪素単結晶の成長方法及
び炭化珪素単結晶インゴット、炭化珪素単結晶基板を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
昇華再結晶法を用いて炭化珪素単結晶を成長する方法であって、結晶成長中に昇華ガス
を供給する温度以上の温度まで炭化珪素原料の一部を加熱する際に、炭化珪素原料部の最
高温度を有する領域を、原料を装填した坩堝に対して少なくとも１回移動させることを特
徴とする炭化珪素単結晶の製造方法である。
【０００９】
前記の移動方向が、炭化珪素原料部の最高温度を有する領域と成長している結晶とが離
れる方向であり、また、移動速度が１０ｍｍ／時間以下である炭化珪素単結晶の製造方法
である。
【００１０】
また、前記の方法で作製した口径５０ｍｍ〜３００ｍｍの炭化珪素単結晶インゴット及
びそれを切断、研磨してなる口径５０ｍｍ〜３００ｍｍの炭化珪素単結晶基板とすること
で、電子デバイス用の高品位の炭化珪素単結晶基板を提供することが可能となる。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、種結晶を用いた改良型レーリー法により、結晶成長の初期における欠
陥の発生を抑制し、ポリタイプの安定した成長を行えると同時に、装填した炭化珪素粉末
原料を未昇華の状態で残すことなしに、結晶成長を行うことが可能な成長方法が得られる
。この方法を用いることで良質の炭化珪素単結晶を再現性良く得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】改良レーリー法の原理を説明する図面である。
【図２ａ】誘導加熱法を用いて黒鉛坩堝を加熱した際の坩堝内部の温度分布を有限要素法を用いて数値的に解析した坩堝内部の温度の等高線の一例を示す図面（等温線に付した数値は温度（℃））である。
【図２ｂ】誘導加熱法を用いて黒鉛坩堝を加熱した際の坩堝内部の温度分布を有限要素法を用いて数値的に解析した坩堝内部の温度の等高線のその他の例を示す図面（等温線に付した数値は温度（℃））である。
【図２ｃ】誘導加熱法を用いて黒鉛坩堝を加熱した際の坩堝内部の温度分布を有限要素法を用いて数値的に解析した坩堝内部の温度の等高線の別の例を示す図面（等温線に付した数値は温度（℃））である。
【図２ｄ】誘導加熱法を用いて黒鉛坩堝を加熱した際の坩堝内部の温度分布を有限要素法を用いて数値的に解析した坩堝内部の温度の等高線のその他の一例を示す図面（等温線に付した数値は温度（℃））である。
【図３】本実施例の単結晶成長装置を説明する図面である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
昇華再結晶法は、２０００℃を超える高温において炭化珪素粉末を昇華させ、その昇華
ガスを低温部に再結晶化させることにより、炭化珪素結晶を製造する方法である。この方
法で、炭化珪素単結晶からなる種結晶を用いて、炭化珪素単結晶を製造する方法は、特に
改良レーリー法と呼ばれ（非特許文献１）、バルク状の炭化珪素単結晶の製造に利用され
ている。改良レーリー法では、種結晶を用いているため、結晶の核形成過程が制御でき、
また、不活性ガスにより雰囲気圧力を１０Ｐａ〜１５ｋＰａ程度に制御することにより、
結晶の成長速度等を再現性良くコントロールできる。図１を用いて、改良レーリー法の原
理を説明する。種結晶となる炭化珪素単結晶と原料となる炭化珪素結晶粉末（通常、アチ
ソン（Ａｃｈｅｓｏｎ）法で作製された研磨材を洗浄・前処理したものが使用される）は
、坩堝（通常黒鉛製）の中に収納され、アルゴン等の不活性ガス雰囲気中（１３．３Ｐａ
〜１３．３ｋＰａ）で、原料を昇華させるために２０００℃以上に加熱される。この際、
原料粉末に比べ種結晶がやや低温になるように温度勾配が設定される。原料は、昇華後、
濃度勾配（温度勾配により形成される）により、種結晶方向へ拡散、輸送される。単結晶
成長は、種結晶に到着した原料ガスが種結晶上で再結晶化することにより実現される。
【００１４】
高周波誘導加熱装置を利用して黒鉛坩堝を加熱した際の黒鉛坩堝内部の温度分布を、有
限要素法を用いて、数値計算した。誘導加熱のための周波数は７ｋＨｚとし、適切な一定
の加熱電力を用いた場合のジュール熱による発熱を計算し、この発熱量を基に、熱伝導方
程式から黒鉛坩堝内部の温度分布を計算した。この計算では、次の２つを仮定し、計算の
簡単化を図った。第一の仮定として、昇華再結晶過程については考慮していない。つまり
、原料の炭化珪素粉末が昇華し、ガス流となって炭化珪素単結晶上で再結晶する過程を無
視した。このため、炭化珪素粉末の温度は、昇華過程を考慮した場合に比べて、高く計算
されている。第二の仮定として、計算に用いた物性値は、軸対称性を仮定しており、結晶
の異方性は考慮していない。今回の計算では、黒鉛坩堝内部の温度分布変化の傾向を調べ
ることが目的であるため、これらの仮定をおいても本発明に関する十分な考察が行える。
計算に用いた物性値を表１に示す。
【００１５】
【表１】
2010275190.tif 000002
【００１６】
今回の計算では、高周波誘導加熱コイルと黒鉛坩堝の位置を変化させると同時に、成長
した炭化珪素単結晶の高さを変化させた。計算結果である黒鉛坩堝内部の温度の等高線図
を、図２（ａ）〜（ｄ）に示す。図２では、軸対称性を利用して、中心軸から片側部分の
坩堝内部の温度の等高線図を示した。表２に、計算に用いた炭化珪素単結晶の厚さと、坩
堝と高周波誘導加熱コイルの相対的な位置関係を示す。黒鉛坩堝と高周波誘導加熱コイル
の位置関係は、０の時を基準の配置として、＋２０ｍｍの時には、黒鉛坩堝を高周波誘導
加熱コイルに対して上方に２０ｍｍ移動させた場合とした。
【００１７】
【表２】
2010275190.tif 000003
【００１８】
図２（ａ）と図２（ｃ）から、黒鉛坩堝をコイルに対して＋２０ｍｍ上方に移動させる
と、最高温度を有する領域が、黒鉛坩堝の下側に移動することが分かる。図２（ｃ）に比
べて、図２（ａ）の方が、単結晶と原料粉末の温度差が小さい。結晶が成長した段階での
温度分布を計算した結果の図２（ｂ）と図２（ｄ）を比較すると、図２（ａ）と図２（ｃ
）の場合と同様に、黒鉛坩堝の高周波誘導加熱コイルに対する相対的な位置関係を変化さ
せた場合、最高温度を有する領域が移動し、図２（ｄ）では、黒鉛坩堝の底の部分が最も
強く加熱されている。図２（ｃ）に比べて、図２（ｄ）の方が、単結晶と原料粉末の温度
差が小さくなっている。これは、単結晶の厚さが厚くなることで、単結晶表面と原料粉末
が近づいてくるために、温度差が小さくなったと考えられる。
【００１９】
従来から、結晶成長時に原料粉末と成長単結晶表面の温度差が大きいと、珪素液滴が形
成され、欠陥が導入され易いことが知られている。また、結晶成長時に原料粉末と成長単
結晶表面の温度差が小さい場合、もしくは、原料粉末が既に長時間高温に加熱されて昇華
が進んだ状態にあり、原料粉末から単結晶に成長に必要なガスが供給されない場合には、
単結晶の表面が昇華し、炭化することが知られている。
【００２０】
これらの知見と、坩堝内部の温度分布の数値計算結果から、単結晶の厚さが薄い結晶成
長の初期の段階では、図２（ｃ）よりも図２（ａ）の温度分布が望ましい。しかし、図２
（ａ）の配置のまま成長を続けると、単結晶が成長して結晶の厚さが厚くなった際に、図
２（ｂ）の温度分布を示す。この温度分布では、原料粉末の上部のみが加熱開始時から長
時間にわたり加熱される。その結果、原料粉末の上部の昇華が進み、原料としての機能が
小さくなる一方で、原料粉末の下部に装填した炭化珪素粉末が原料として有効に利用され
ず、原料粉末が坩堝の底部に残るものの、成長している単結晶に昇華ガスが供給されずに
、成長単結晶の表面が炭化すると言う問題が生じる。そこで、図２（ｄ）のように、原料
部の下部を強く加熱する配置を取ることで、未昇華の原料部分を加熱し、昇華ガスの供給
を途切れないようにすることが望ましい。この場合、結晶成長表面と原料の温度差は、図
２（ｃ）に比べて小さく、成長結晶表面と原料粉末の温度差が大きくなり過ぎると言うこ
とはない。昇華再結晶法では、昇華ガスが昇華ガスより低温の結晶表面で再結晶すること
で結晶成長が進むので、結晶成長中の結晶と原料の温度差や温度勾配の変化に比べると、
成長表面より高温の昇華ガスが結晶成長表面に途切れることなく供給されることが重要で
あり、原料の加熱部分を移動させて、未昇華の原料部分を加熱する方法は有用である。
【００２１】
ここでは、図２（ａ）に示すように、成長の初期に結晶に近い部分の原料粉末を昇華温
度にまで加熱して、再結晶による結晶成長を進め、単結晶に近い部分の原料が昇華し、原
料としての機能を果たさなくなるにつれて、図２（ｄ）のように、原料粉末を加熱する部
分を未昇華の原料が残っている単結晶から遠い部分に移動させる結晶成長方法を用いるこ
とで、単結晶と原料粉末の温度を適切に保ちつつ、欠陥の導入を抑制し、かつ結晶成長表
面の炭化を防ぐことのできる、良好な結晶成長条件を実現する方法を見出した。原料粉末
中の最高温度を有する領域を移動させることにより、これまで最高温度を有する領域に含
まれていなかった未昇華の原料部分が、最高温度有する領域の少なくとも一部分に新たに
加わり、昇華ガスを新たに発生することで、結晶成長表面に成長ガスを途切れることなく
供給することが可能となる。原料粉末中の最高温度を有する領域を移動させる方法として
は、例えば、結晶成長中に原料粉末が昇華し、原料としての機能を果たさなくなる前に、
最高温度を有する領域を少なくとも一回移動させ、新たに未昇華の原料粉末の部分を加熱
する方法や、結晶成長を大きく、初期、中期、後期に分けて、それぞれの成長の時期に、
原料粉末中の最高温度を有する領域を異なった部分に移動する方法等がある。また、成長
の初期から後期にかけて多数のステップを分割して、もしくは連続的に、原料粉末中の最
高温度を有する領域を移動させる方法もある。本発明は、これらの移動方法や移動回数、
移動距離、移動速度を特定のものに規定するものではない。ただし、原料粉末中の最高温
度を有する領域を移動する際には、結晶成長を行っている坩堝内部の温度分布が変化し、
結晶成長に乱れが生じ、成長した単結晶中に欠陥が導入されることがあるため、最高温度
を有する領域を移動させる速度は１０ｍｍ／時間以下の方がより望ましい。移動速度が小
さ過ぎると、最高温度を有する領域を移動した効果が得られる前に加熱部分の原料が昇華
してしまい、本発明の効果が得られないので、移動させる場合には０．１ｍｍ／時間以上
の速度が望ましい。
【００２２】
炭化珪素原料粉末中の最高温度を有する領域の移動は、炭化珪素原料を充填した坩堝を
中心軸に沿って移動させ、炭化珪素原料を加熱するための加熱用のワークコイルとの相対
的な位置を変化させる方法、もしくは、炭化珪素原料を加熱するための加熱用のワークコ
イルを中心軸に沿って移動させ、炭化珪素原料を充填した坩堝との相対的な位置を変化さ
せる方法によって行うことができる。
【００２３】
このような、原料を加熱する部分を移動させる結晶成長方法を用いることで、直径５０
〜３００ｍｍの大きさのインゴットを成長させるのに必要な原料ガスを安定して供給する
ことが可能になる。その結果、安定した結晶成長速度を得ることができ、欠陥の発生を抑
えることができ、結晶方位の揃った結晶性の高い炭化珪素単結晶インゴットを作製するこ
とができる。また、この炭化珪素単結晶インゴットを切断、研磨することにより得られる
単結晶基板は、結晶性の高い基板となり、電子デバイスを作製するための基板として有用
性の高いものとなる。
【実施例】
【００２４】
以下に、本発明の実施例について述べる。
【００２５】
（実施例１）
先ず、実施例で用いる単結晶成長装置について、図３を用いて簡単に説明する。結晶成
長は、炭化珪素結晶粉末２を昇華させ、種結晶として用いた炭化珪素単結晶１上で、再結
晶化させることにより行われる。種結晶の炭化珪素単結晶１は、高純度黒鉛製坩堝３の蓋
４の内面に取り付けられる。原料の炭化珪素結晶粉末２は、高純度黒鉛製坩堝３の内部に
充填されている。このような黒鉛製坩堝３は、二重石英管５の内部に、黒鉛の支持棒６に
より設置される。黒鉛製坩堝３の周囲には、熱シールドのための黒鉛製フェルト７が設置
されている。二重石英管５は、真空排気装置により高真空排気（１０−３Ｐａ以下）する
ことができ、かつ、内部雰囲気をＡｒガスにより圧力制御することができる。また、二重
石英管５の外周には、ワークコイル８が設置されており、高周波電流を流すことにより黒
鉛製坩堝３を加熱し、原料及び種結晶を所望の温度に加熱することができる。ワークコイ
ル８と黒鉛製坩堝３の相対的な位置関係を変えるために、黒鉛製坩堝３等を中心軸に沿っ
て移動させることが可能な機構１２、もしくは、ワークコイル８を中心軸に沿って移動さ
せることが可能な機構１３が設けられている。坩堝温度の計測は、坩堝上部及び下部を覆
うフェルトの中央部に直径２〜４ｍｍの光路を設け、坩堝上部及び下部からの光を取り出
し、二色温度計を用いて行う。坩堝下部の温度を原料温度、坩堝上部の温度を種温度とす
る。
【００２６】
次に、この結晶成長装置を用いた炭化珪素単結晶の製造について、実施例を説明する。
先ず、種結晶として、口径７５ｍｍの（０００１）面を有した４Ｈポリタイプの炭化珪素
単結晶ウェハを用意した。次に、種結晶１を黒鉛製坩堝３の蓋４の内面に取り付けた。黒
鉛製坩堝３の内部には、ＣＶＤ法により得られた高純度炭化珪素結晶粉末２を充填した。
炭化珪素結晶粉末の軸方向の高さは、４０ｍｍとなるように充填量を設定した。次いで、
原料を充填した黒鉛製坩堝３を、蓋４で閉じ、黒鉛製フェルト７で被覆した後、黒鉛製支
持棒６の上に乗せ、二重石英管５の内部に設置した。そして、石英管の内部を真空排気し
た後、ワークコイルに電流を流し、原料温度を２０００℃まで上げた。その後、雰囲気ガ
スとして高純度Ａｒガスを流入させ、石英管内圧力を約８０ｋＰａに保ちながら、原料温
度を目標温度である２４００℃まで上昇させた。成長圧力である１．３ｋＰａには約３０
分かけて減圧し、その後、結晶成長を開始した。結晶成長を開始した時点では、原料の炭
化珪素結晶粉末の中でも、成長単結晶に近い部分が最高温度を有する領域となるように、
黒鉛製坩堝３のワークコイル８に対する位置を設定した。このことは、結晶成長開始直後
に加熱を止める実験を別途行い、炭化珪素結晶粉末２の昇華の様子を観察することで確認
した。本実施例では、結晶成長が始まった１８時間後から、黒鉛製坩堝３をワークコイル
８に対して、上側の方向に１０ｍｍ／時間の速度で、２時間移動させて、結晶成長を行っ
た。２時間の移動を終了した後では、ワークコイル８が原料である炭化珪素単結晶粉末の
成長単結晶から最も遠い部分（底部分）を最も強く加熱するような位置関係になるように
し、最高温度を有する領域が炭化珪素原料粉末の底部分となるようにした。結晶成長を始
めてから４０時間後に結晶成長を終了し、ワークコイルに流す電流を０にまで低下させた
。
【００２７】
得られた結晶の口径は７６ｍｍ程度で、高さは３５ｍｍ程度であった。成長速度は約０
．９ｍｍ／時であった。残った原料を観察したところ、装填した炭化珪素結晶粉末は、ほ
ぼ完全に昇華し、黒い炭素が残渣として残っていた。こうして得られた炭化珪素単結晶を
Ｘ線回折及びラマン散乱により分析したところ、４Ｈの単一のポリタイプからなる欠陥の
少ない高品質の炭化珪素単結晶インゴットが成長したことを確認できた。この炭化珪素単
結晶インゴットを切断、研磨して、炭化珪素単結晶基板を作製したところ、４Ｈの単一ポ
リタイプからなる欠陥の少ない高品質の炭化珪素単結晶の基板が作製できた。炭化珪素単
結晶基板上に電子デバイスを作製する場合、基板に存在する欠陥が電子デバイスの特性に
影響を与えるため、本発明により得られた欠陥の少ない高品質の炭化珪素単結晶基板は、
電子デバイスを作製するための基板として有用である。
【００２８】
（実施例２）
実施例１と同様にして、先ず、種結晶として、口径５０ｍｍの（０００１）面を有した
６Ｈポリタイプの炭化珪素単結晶ウェハを用意した。次に、種結晶１を黒鉛製坩堝３の蓋
４の内面に取り付けた。黒鉛製坩堝３の内部には、アチソン法により作製された炭化珪素
結晶原料粉末２を充填した。炭化珪素原料粉末の軸方向の高さは、３０ｍｍとなるように
充填量を設定した。次いで、アチソン法により作製された炭化珪素原料を充填した黒鉛製
坩堝３を、蓋４で閉じ、黒鉛製フェルト７で被覆した後、黒鉛製支持棒６の上に乗せ、二
重石英管５の内部に設置した。そして、石英管の内部を真空排気した後、ワークコイルに
電流を流し、原料温度を２０００℃まで上げた。その後、雰囲気ガスとして高純度Ａｒガ
スを流入させ、石英管内圧力を約８０ｋＰａに保ちながら、原料温度を目標温度である２
４００℃まで上昇させた。成長圧力である１．３ｋＰａには約３０分かけて減圧し、その
後、結晶成長を開始した。結晶成長中は、種温度が２０００℃程度になるように、ワーク
コイルに流す電流を調整した。結晶成長を開始した時点では、原料の炭化珪素結晶粉末の
中でも、成長単結晶に近い部分が最高温度を有する領域となるように、黒鉛製坩堝３のワ
ークコイル８に対する位置を設定した。このことは、結晶成長開始直後に加熱を止める実
験を別途行い、炭化珪素結晶粉末２の昇華の様子を観察することで確認した。本実施例で
は、以下のように、２段階で加熱部分を移動させた。先ず、結晶成長が始まった１５時間
後から黒鉛製坩堝３をワークコイル８に対して上側の方向に２ｍｍ／時間の速度で５時間
移動させ、その後、１０時間移動を止めた後に、さらに、上方に５ｍｍ／時間の速度で３
時間移動させた。加熱部分の移動が終了した時点では、ワークコイル８が、原料である炭
化珪素単結晶粉末の成長単結晶から最も遠い部分（底部分）を最も強く加熱するような位
置関係になるようにし、最高温度を有する領域が炭化珪素原料粉末の底部分となるように
した。結晶成長を始めてから４０時間後に結晶成長を終了し、ワークコイルに流す電流を
０にまで低下させた。
【００２９】
得られた結晶の口径は５１ｍｍ程度で、高さは３０ｍｍ程度であった。成長速度は約０
．８ｍｍ／時であった。残った原料を観察したところ、装填した炭化珪素結晶粉末は、ほ
ぼ完全に昇華し、黒い炭素が残渣として残っていた。こうして得られた炭化珪素単結晶を
Ｘ線回折及びラマン散乱により分析したところ、６Ｈの単一のポリタイプからなる欠陥の
少ない高品質の炭化珪素単結晶が成長したことを確認できた。この炭化珪素単結晶インゴ
ットを切断、研磨して、炭化珪素単結晶基板を作製したところ、６Ｈの単一ポリタイプか
らなる欠陥の少ない高品質の炭化珪素単結晶の基板が作製できた。炭化珪素単結晶基板上
に電子デバイスを作製する場合、基板に存在する欠陥が電子デバイスの特性に影響を与え
るため、本発明により得られた欠陥の少ない高品質の炭化珪素単結晶基板は、電子デバイ
スを作製するための基板として有用である。
【００３０】
（比較例）
実施例１と同様にして、先ず、種結晶として、口径７５ｍｍの（０００１）面を有した
４Ｈポリタイプの炭化珪素単結晶ウェハを用意した。次に、種結晶１を黒鉛製坩堝３の蓋
４の内面に取り付けた。黒鉛製坩堝３の内部には、ＣＶＤ法により得られた高純度炭化珪
素結晶粉末２を充填した。炭化珪素結晶粉末の軸方向の高さは、４０ｍｍとなるように充
填量を設定した。次いで、原料を充填した黒鉛製坩堝３を、蓋４で閉じ、黒鉛製フェルト
７で被覆した後、黒鉛製支持棒６の上に乗せ、二重石英管５の内部に設置した。そして、
石英管の内部を真空排気した後、ワークコイルに電流を流し、原料温度を２０００℃まで
上げた。その後、雰囲気ガスとして高純度Ａｒガスを流入させ、石英管内圧力を約８０ｋ
Ｐａに保ちながら、原料温度を目標温度である２４００℃まで上昇させた。成長圧力であ
る１．３ｋＰａには約３０分かけて減圧し、その後、結晶成長を開始した。結晶成長を開
始した時点では、原料の炭化珪素結晶粉末の中でも、成長単結晶に近い部分が最高温度を
有する領域となるように、黒鉛製坩堝３のワークコイル８に対する位置を設定した。この
ことは、結晶成長開始直後に加熱を止める実験を別途行い、炭化珪素結晶粉末２の昇華の
様子を観察することで確認した。本比較例では、実施例１と比較するために、黒鉛製坩堝
３をワークコイル８に対して移動させずに、４０時間加熱を続け、その後に、ワークコイ
ルに流す電流を０にまで低下させた。
【００３１】
得られた結晶の口径は７５ｍｍ程度で、高さは６ｍｍ程度であり、結晶表面からインゴ
ットの内部に昇華が進み、インゴットが炭化し、結晶品質の劣化が観察された。残った原
料を観察したところ、原料部の上部（成長単結晶に近い部分）では、完全に昇華し、黒い
炭素が残渣として残っており、原料の下部（成長単結晶から遠い部分）では、炭化珪素が
再結晶して残っていた。
【符号の説明】
【００３２】
１  種結晶（炭化珪素単結晶）
２  炭化珪素結晶粉末原料
３  黒鉛製坩堝
４  黒鉛製坩堝蓋
５  二重石英管
６  支持棒
７  黒鉛製フェルト（断熱材）
８  ワークコイル
９  高純度Ａｒガス配管
１０  高純度Ａｒガス用マスフローコントローラ
１１  真空排気装置
１２  坩堝等移動機構
１３  ワークコイル移動機構。
【図１】
2010275190.tif 000004
【図２ａ】
2010275190.tif 000005
【図２ｂ】
2010275190.tif 000006
【図２ｃ】
2010275190.tif 000007
【図２ｄ】
2010275190.tif 000008
【図３】
2010275190.tif 000009
【手続補正書】
【提出日】平成22年10月12日(2010.10.12)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
昇華再結晶法を用いて口径５０ｍｍ〜３００ｍｍの炭化珪素単結晶を成長する方法であって、黒鉛坩堝内に炭化珪素原料を少なくとも３０ｍｍの高さに充填し、結晶成長中に昇華ガスを供給する温度以上の温度まで炭化珪素原料の一部を加熱する際に、炭化珪素原料部の最高温度を有する領域を、成長単結晶に近い原料部から成長単結晶から離れる方向に少なくとも１回移動させ、炭化珪素原料のほぼ全量を昇華させると共に、前記移動速度が１０ｍｍ／時間以下０．１ｍｍ／時間以上であることを特徴とする炭化珪素単結晶の製造方法。
【請求項２】
前記炭化珪素結晶の高さが、６ｍｍを超えるものであることを特徴とする請求項１に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
【請求項３】
前記移動が、結晶成長中に複数のステップに分割して複数回移動させるものであることを特徴とする請求項１または２に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００１】
本発明は、電子材料の基板に利用される炭化珪素単結晶基板を作成するのに最適な炭化珪素単結晶の製造方法に関する。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
本発明では、炭化珪素単結晶と炭化珪素原料粉末の温度を適切に保つと同時に、炭化珪素原料粉末を有効に利用することのできる加熱方法を用いた炭化珪素単結晶の製造方法を提供するものである。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
昇華再結晶法を用いて口径５０ｍｍ〜３００ｍｍの炭化珪素単結晶を成長する方法であって、黒鉛坩堝内に炭化珪素原料を少なくとも３０ｍｍの高さに充填し、結晶成長中に昇華ガスを供給する温度以上の温度まで炭化珪素原料の一部を加熱する際に、炭化珪素原料部の最高温度を有する領域を、成長単結晶に近い原料部から成長単結晶から離れる方向に少なくとも１回移動させ、炭化珪素原料のほぼ全量を昇華させると共に、前記移動速度が１０ｍｍ／時間以下０．１ｍｍ／時間以上であることを特徴とする炭化珪素単結晶の製造方法である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
前記炭化珪素結晶の高さが、６ｍｍを超えるものである炭化珪素単結晶の製造方法である。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
前記移動が、結晶成長中に複数のステップに分割して複数回移動させるものである炭化珪素単結晶の製造方法である。
また、前記の製造方法で作製した口径５０ｍｍ〜３００ｍｍの炭化珪素単結晶インゴットは、それを切断、研磨してなる口径５０ｍｍ〜３００ｍｍの炭化珪素単結晶基板とすることで、電子デバイス用の高品位の炭化珪素単結晶基板を提供することが可能となる。