(57)【要約】【課題】柔軟性に優れ、有機ＥＬ素子を十分に封止できるとともに、有機ＥＬディスプレイパネルを作製した場合においてはダークスポットの発生を抑制可能であり、かつ、画像の視認性に優れた有機ＥＬ素子用透明封止材を提供する。【解決手段】共役ジエン化合物単位（ａ１）及び芳香族ビニル化合物単位（ａ２）の質量比が（ａ１）／（ａ２）＝１００〜５０／０〜５０であり、ビニル結合含量が６０〜９５％である重合体ブロック（Ｉ）をその分子中に一以上有するジエン系ブロック共重合体の水素化物を含む柔軟性重合体組成物からなり、この柔軟性重合体組成物に含有される金属の割合が、金属の種類ごとに、いずれも３０ｐｐｍ以下である有機ＥＬ素子用透明封止材。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
共役ジエン化合物単位（ａ１）及び芳香族ビニル化合物単位（ａ２）の質量比が（ａ１）／（ａ２）＝１００〜５０／０〜５０であり、ビニル結合含量が６０〜９５％である重合体ブロック（Ｉ）をその分子中に一以上有するジエン系ブロック共重合体の水素化物を含む柔軟性重合体組成物からなり、
前記柔軟性重合体組成物に含有される金属の割合が、前記金属の種類ごとにいずれも３０ｐｐｍ以下である有機ＥＬ素子用透明封止材。
【請求項２】
前記ジエン系ブロック共重合体が、重合触媒の存在下に重合して得られるものであるとともに、前記水素化物が、水添触媒の存在下に水素添加して得られるものであり、
前記柔軟性重合体組成物に含有される前記金属が、前記重合触媒と前記水添触媒の少なくともいずれかに由来するものである請求項１に記載の有機ＥＬ素子用透明封止材。
【請求項３】
前記柔軟性重合体組成物に含有される前記金属が、チタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、リチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎａ）、カリウム（Ｋ）、鉄（Ｆｅ）、及びカルシウム（Ｃａ）からなる群より選択される少なくとも一種である請求項１又は２に記載の有機ＥＬ素子用透明封止材。
【請求項４】
前記ジエン系ブロック共重合体が、
芳香族ビニル化合物からなる重合体ブロック（ＩＩ）をその分子中に更に有するとともに、前記重合体ブロック（Ｉ）と前記重合体ブロック（ＩＩ）の質量比が、（Ｉ）／（ＩＩ）＝９９〜５０／１〜５０である請求項１〜３のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子用透明封止材。
【請求項５】
前記柔軟性重合体組成物に含有される塩素（Ｃｌ）の割合が、３０ｐｐｍ以下である請求項１〜４のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子用封止材。
【請求項６】
厚さ０．５ｍｍにおける全光線透過率が、９０％以上である請求項１〜５のいずれか一項に記載の有機ＥＬ素子用透明封止材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、エレクトロルミネッセンスディスプレイパネル（以下、単に「ＥＬディスプレイパネル」ともいう）を構成する発光素子の発光面側の空隙を充填するために用いられる有機ＥＬ素子用透明封止材に関する。
【背景技術】
【０００２】
ＥＬ素子は自己発光する素子であることから、これを備える表示装置は高い視認性を有するものである。このような特性を利用し、無機ＥＬ素子よりも印加電圧を低下させることが可能な有機ＥＬ素子を備えた有機ＥＬディスプレイ等の表示装置の開発が進んでいる。
【０００３】
一般的な有機ＥＬ素子は、ガラス等からなる基板の上に、陽極層、発光層、及び陰極層が順次積層された構成を有するものである。なお、性能向上のために各層の間に機能層を設ける場合もある。このような構成を有する有機ＥＬ素子は、陽極層と陰極層の間に通電することによって発光させることができる。しかし、素子の周囲に水分や不純物等が存在すると、素子を構成する材料が侵され、劣化が進行してしまうといった不都合が生ずる。劣化した有機ＥＬ素子を備えた表示装置はダークスポット等の発光欠陥が発生してしまうため、視認性が著しく低下するといった問題がある。
【０００４】
有機ＥＬ素子を備えた通常の表示装置は、その有機ＥＬ素子はガラス等からなる透明基板（又は封止缶）等によって覆われた状態で密閉されている。上記の問題を解決する方法として、有機ＥＬ素子と透明基板の間に生じる空間に脱水剤を配設する方法、紫外線硬化樹脂からなる透明封止材を用いる方法、及び吸着剤を含有する不活性液体を充填する方法等が開示されている（例えば、特許文献１参照）。しかしながら、いずれの方法であってもダークスポットの発生を抑制する効果は十分であるとはいえない。また、紫外線硬化樹脂からなる透明封止材は硬質であるため、表示装置の製造段階における透明基板（又は封止缶）の固定が容易ではない。また、透明基板（又は封止缶）が十分に固定されず、有機ＥＬ素子の封止が不十分となる場合も想定される。
【０００５】
一方、上記の問題を解消すべく、柔軟性を有する特定のエラストマー組成物によって形成された透明封止材を、発光素子の発光面と透明基板等の封止部材の間に配設することが開示されている（例えば、特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平９−３５８６８号公報
【特許文献２】特開２００５−１２９５２０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献２において開示された透明封止材であっても、ダークスポットの発生を抑制する効果は必ずしも十分であるとはいえず、更なる改良を図る必要があった。
【０００８】
本発明は、このような従来技術の有する問題点に鑑みてなされたものであり、その課題とするところは、柔軟性に優れ、有機ＥＬ素子を十分に封止できるとともに、有機ＥＬディスプレイパネルを作製した場合においてはダークスポットの発生を抑制可能であり、かつ、画像の視認性に優れた有機ＥＬ素子用透明封止材を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは上記課題を達成すべく鋭意検討した結果、金属の含有割合（残留金属率）を所定の数値以下にまで低減した、特定のブロック構造を有するジエン系ブロック共重合体の水素化物を含有する柔軟性重合体組成物を用いることによって、上記課題を達成することが可能であることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１０】
即ち、本発明によれば、以下に示す有機ＥＬ素子用透明封止材が提供される。
【００１１】
［１］共役ジエン化合物単位（ａ１）及び芳香族ビニル化合物単位（ａ２）の質量比が（ａ１）／（ａ２）＝１００〜５０／０〜５０であり、ビニル結合含量が６０〜９５％である重合体ブロック（Ｉ）をその分子中に一以上有するジエン系ブロック共重合体の水素化物を含む柔軟性重合体組成物からなり、前記柔軟性重合体組成物に含有される金属の割合が、前記金属の種類ごとにいずれも３０ｐｐｍ以下である有機ＥＬ素子用透明封止材。
【００１２】
［２］前記ジエン系ブロック共重合体が、重合触媒の存在下に重合して得られるものであるとともに、前記水素化物が、水添触媒の存在下に水素添加して得られるものであり、前記柔軟性重合体組成物に含有される前記金属が、前記重合触媒と前記水添触媒の少なくともいずれかに由来するものである前記［１］に記載の有機ＥＬ素子用透明封止材。
【００１３】
［３］前記柔軟性重合体組成物に含有される前記金属が、チタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、リチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎａ）、カリウム（Ｋ）、鉄（Ｆｅ）、及びカルシウム（Ｃａ）からなる群より選択される少なくとも一種である前記［１］又は［２］に記載の有機ＥＬ素子用透明封止材。
【００１４】
［４］前記ジエン系ブロック共重合体が、芳香族ビニル化合物からなる重合体ブロック（ＩＩ）をその分子中に更に有するとともに、前記重合体ブロック（Ｉ）と前記重合体ブロック（ＩＩ）の質量比が、（Ｉ）／（ＩＩ）＝９９〜６０／１〜４０である前記［１］〜［３］のいずれかに記載の有機ＥＬ素子用透明封止材。
【００１５】
［５］前記柔軟性重合体組成物に含有される塩素（Ｃｌ）の割合が、３０ｐｐｍ以下である前記［１］〜［４］のいずれかに記載の有機ＥＬ素子用透明封止材。
【００１６】
［６］厚さ０．５ｍｍにおける全光線透過率が、９０％以上である前記［１］〜［５］のいずれかに記載の有機ＥＬ素子用透明封止材。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材は、柔軟性に優れ、有機ＥＬ素子を十分に封止できるとともに、有機ＥＬディスプレイパネルを作製した場合においてはダークスポットの発生を抑制可能であり、かつ、画像の視認性に優れているといった効果を奏するものである。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】ＥＬディスプレイパネルの一例を模式的に示す断面図である。
【図２】ＥＬディスプレイパネルの他の例を模式的に示す断面図である。
【図３】発光素子の一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１９】
以下、本発明の実施の形態について説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、当業者の通常の知識に基づいて、以下の実施の形態に対し適宜変更、改良等が加えられたものも本発明の範囲に入ることが理解されるべきである。
【００２０】
本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材は、金属の含有割合（残留金属率）が所定の数値以下にまで低減された、ジエン系ブロック共重合体の水素化物（水素添加重合体）を含む柔軟性重合体組成物からなるものである。以下、本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材の詳細について、具体的な実施形態を挙げつつ説明する。なお、本明細書中における「柔軟性重合体組成物」は、以下に説明するジエン系ブロック共重合体の水素化物と、他の成分とを含むものであってもよいし、ジエン系ブロック共重合体の水素化物のみからなるものであってもよい。即ち、本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材は、以下に説明するジエン系ブロック共重合体の水素化物と他の成分を含む柔軟性重合体組成物によって形成されるものであってもよいし、実質的にジエン系ブロック共重合体の水素化物からなる柔軟性重合体組成物によって形成されるものであってもよい。
【００２１】
（柔軟性重合体組成物）
柔軟性重合体組成物は、柔軟性を有し、透明な成形体を製造し得るジエン系共重合体の水素化物を含有するものである。このため、本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材を構成する柔軟性重合体組成物は、所望の形状を有する成形体とした場合であっても十分な柔軟性を示し、ＥＬディスプレイパネル内部（発光素子の発光面側）の空間を隙間なく埋めることができるものである。
【００２２】
柔軟性重合体組成物には、ジエン系ブロック共重合体の水素化物が含有されており、この柔軟性重合体組成物を用いると、透明なガラスやプラスチック等に密着させた場合であっても、透明性がほとんど低下しない、透明性に優れた成形体（有機ＥＬ素子用透明封止材）を形成することができるために好ましい。なお、ジエン系ブロック共重合体の水素化物は、一種単独で又は二種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２３】
柔軟性重合体組成物に含有されるジエン系ブロック共重合体の水素化物の、ＧＰＣによるポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に限定されないが、通常１，０００〜１，０００，０００、好ましくは１０，０００〜６００，０００、更に好ましくは３０，０００〜４００，０００である。
【００２４】
なお、柔軟性重合体組成物には、上述のジエン系ブロック共重合体の水素化物以外にも、例えばエチレン・酢酸ビニル共重合体、スチレン系重合体、ポリカーボネート、ポリアセタール、エポキシ系重合体等の重合体が更に含有されていてもよい。
【００２５】
（ジエン系ブロック共重合体の水素化物）
ジエン系ブロック共重合体の水素化物を製造するために用いられる水添前共重合体であるジエン系ブロック共重合体は、共役ジエン化合物を単量体として用いてなるブロック共重合体である。なお、ジエン系ブロック共重合体は、共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物とのブロック共重合体であることが好ましい。共役ジエン化合物の具体例としては、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、２−メチル−１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン、４，５−ジエチル−１，３−オクタジエン、クロロプレン等を挙げることができる。なかでも、１，３−ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエンが好ましく、１，３−ブタジエン、イソプレンが更に好ましく、１，３−ブタジエンが特に好ましい。これらの共役ジエン化合物は、一種単独で又は二種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２６】
芳香族ビニル化合物の具体例としては、スチレン、ｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレン、α−クロロスチレン、ｐ−メチルスチレン、ジビニルベンゼン、Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｐ−アミノスチレン等を挙げることができる。なかでも、スチレン、α−メチルスチレンが好ましく、スチレンが更に好ましい。これらの「他の単量体」は、一種単独で又は二種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２７】
ジエン系ブロック共重合体としては、例えば、（Ａ−Ｂ）ｍＡ、（Ｂ−Ａ）ｍＢ、（Ａ−Ｂ−Ａ）ｍ、及び（Ｂ−Ａ−Ｂ）ｍ等の一般式で表されるブロック構造を有する共役ジエン系ブロック共重合体を挙げることができる。更に、この共役ジエン系ブロック共重合体のブロック構造は、（Ａ−Ｂ）ｍＸ、（Ｂ−Ａ）ｍＸ、（Ａ−Ｂ−Ａ）ｍＸ、及び（Ｂ−Ａ−Ｂ）ｍＸ等の一般式で表されるように、カップリング剤残基である「Ｘ」を介して重合体分子鎖が延長又は分岐したものであってもよい。なお、共役ジエン系ブロック共重合体のブロック構造を表すそれぞれの一般式中、「Ａ」は共役ジエン化合物単位を主体とするブロックであり、「Ｂ」は芳香族ビニル化合物単位を主体とするブロックであり、ｍは１以上の整数である。
【００２８】
ジエン系ブロック共重合体の水素化物の水素添加率は、８０％以上であることが好ましく、８５％以上であることが更に好ましく、９０％以上であることが特に好ましい。水素化物の水素添加率が高いほど、成形体とした場合の耐光性、形状保持性、及び力学的性質を向上させることができる。
【００２９】
ジエン系ブロック共重合体は、共役ジエン化合物単位（ａ１）及び芳香族ビニル化合物単位（ａ２）の質量比が（ａ１）／（ａ２）＝９９〜５０／１〜５０であり、ビニル結合含量が６５〜９５％である重合体ブロック（Ｉ）をその分子中に一以上有するものである。このようなジエン系ブロック共重合体の水素化物を用いると、粘弾性に優れた成形体（有機ＥＬ素子用透明封止材）を得ることができる。
【００３０】
なお、ジエン系ブロック共重合体は、その分子中に、芳香族ビニル化合物からなる重合体ブロック（ＩＩ）を更に有するものであると、水素化物とした場合に、形状保持性及び力学的性質により優れる成形体を得ることができるために好ましい。特に、共役ジエン化合物が１，３−ブタジエンであり、芳香族ビニル化合物がスチレンであるスチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）の水添物であるスチレン・エチレン・ブチレン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）は、その他のブロック共重合体の水添物に比して、後述する酸を使用した精製等の液−液抽出（洗浄）によってその金属含有割合が効率的に低減され得る重合体（樹脂）である。従って、ＳＥＢＳは、本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材を構成する柔軟性重合体組成物に含まれる重合体（樹脂）として極めて好ましい成分である。
【００３１】
ジエン系ブロック共重合体が、重合体ブロック（Ｉ）と重合体ブロック（ＩＩ）をその分子中に含むものである場合において、このジエン系ブロック共重合体に含まれる重合体ブロック（Ｉ）と重合体ブロック（ＩＩ）の質量比は、（Ｉ）／（ＩＩ）＝９９〜６０／１〜４０であることが好ましく、（Ｉ）／（ＩＩ）＝９７〜７０／３〜３０であることが更に好ましく、（Ｉ）／（ＩＩ）＝９５〜８０／５〜２０であることが特に好ましい。ジエン系ブロック共重合体に含まれるそれぞれのブロックの質量比を上記の範囲内とすることにより、このジエン系ブロック共重合体を水素化物とした場合に、形状保持性及び力学的性質に特に優れた成形体を得ることができるために好ましい。
【００３２】
ジエン系ブロック共重合体のブロック構造の具体例としては、重合体ブロック（Ｉ）を「Ａ１」、重合体ブロック（ＩＩ）を「Ｂ１」とした場合に、Ａ１、（Ｂ１−Ａ１）ｍ１、（Ｂ１−Ａ１）ｍ２−Ｂ１、（Ａ１−Ｂ１）ｍ３−Ａ１等の一般式で表されるものを挙げることができる。なお、それぞれの一般式中、ｍ１〜ｍ３は１以上の整数を示す。
【００３３】
ジエン系ブロック共重合体は、（Ａ１−Ｂ１）ｎＸ、（Ｂ１−Ａ１）ｎＸ、（Ａ１−Ｂ１−Ａ１）ｎＸ、（Ｂ１−Ａ１−Ｂ１）ｎＸ等の一般式で表されるように、カップリング剤残基「Ｘ」を介してその重合体分子鎖が延長又は分岐されたものであってもよい。なお、それぞれの一般式中、ｎは２以上の整数を示す。ｎが３以上である重合体を水素化物とした場合には、形状保持性、ホットメルト粘着性（接着性）に優れた成形体を得ることができるために好ましい。カップリング剤残基「Ｘ」を与え得るカップリング剤の具体例としては、１，２−ジブロモエタン、メチルジクロロシラン、トリクロロシラン、メチルトリクロロシラン、テトラクロロシラン、テトラメトキシシラン、ジビニルベンゼン、アジピン酸ジエチル、アジピン酸ジオクチル、ベンゼン−１，２，４−トリイソシアナート、トリレンジイソシアナート、エポキシ化１，２−ポリブタジエン、エポキシ化アマニ油、テトラクロロゲルマニウム、テトラクロロスズ、ブチルトリクロロスズ、ブチルトリクロロシラン、ジメチルクロロシラン、１，４−クロロメチルベンゼン、ビス（トリクロロシリル）エタン等を挙げることができる。
【００３４】
ジエン系ブロック共重合体の水素添加は、通常、ジエン系ブロック共重合体を構成するブロックに含まれるオレフィン性不飽和結合に対して行う。なお、ジエン系ブロック共重合体の水素添加は、例えば、特開平２−１３３４０６号公報、特開平３−１２８９５７号公報、特開平５−１７０８４４号公報等に開示されている方法等によって行うことができる。
【００３５】
（金属含有割合）
本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材を構成する柔軟性重合体組成物に含有される金属の割合は、３０ｐｐｍ以下であるこのように、金属の含有割合（残留金属率）が上記の値にまで低減された柔軟性重合体組成物を用いてなる本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材は、有機ＥＬディスプレイパネルを作製した場合においてダークスポットの発生を極めて効果的に抑制することができる。また、本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材を用いて作製した有機ＥＬディスプレイパネルは、ダークスポット等の発光欠陥が発生し難いために、視認性が低下し難く、長期間にわたって良好な視認性が持続されるといった利点がある。なお、複数種類の金属が柔軟性重合体組成物に含有される場合には、それぞれの金属ごとの含有割合が３０ｐｐｍ以下であることが必要である。
【００３６】
柔軟性重合体組成物に含有される金属は、例えば、（１）重合によってジエン系ブロック共重合体を製造する際に用いられた重合用触媒、及び（２）水素添加によって水素化物を製造する際に用いられた水添触媒、の少なくともいずれかに由来するものである。これらの金属の種類としては、例えば、チタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、リチウム（Ｌｉ）、ナトリウム（Ｎａ）、カリウム（Ｋ）、鉄（Ｆｅ）、及びカルシウム（Ｃａ）等を挙げることができる。なお、（１）重合用触媒に含有される金属の代表例としては、リチウム（Ｌｉ）を挙げることができる。また、（２）水添触媒に含有される金属の代表例としては、チタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、リチウム（Ｌｉ）を挙げることができる。柔軟性重合体組成物に含有されるそれぞれの金属の割合は、より少ないほど好ましい。いずれの金属の含有割合も、３０ｐｐｍ以下であり、１０ｐｐｍ以下であることが好ましく、５ｐｐｍ以下であることが更に好ましい。
【００３７】
柔軟性重合体組成物の金属含有割合を所定の数値以下にまで低減するには、従来公知の手法に準じて製造された柔軟性重合体組成物を、例えば所定の酸を使用して精製すればよい。精製に用いることのできる酸の種類は特に限定されないが、具体例としては、シュウ酸、乳酸、リンゴ酸、コハク酸、塩酸、硫酸、硝酸、リン酸、クエン酸、コハク酸、マレイン酸、ピルビン酸等を挙げることができる。なかでも、シュウ酸、乳酸を用いて精製することが好ましい。
【００３８】
酸を使用した精製は、例えば、柔軟性重合体組成物（ジエン系ブロック共重合体の水添物）を適当な溶媒に溶解して得られた溶液と、酸を含有する水溶液等とを混合し、液−液抽出を適当な回数実施することが好ましい。この液−液抽出の実施回数は特に限定されないが回数が多いほど好ましく、例えば２回以上実施することが好ましく、３回以上実施することが更に好ましく、４回以上実施することが特に好ましい。
【００３９】
なお、酸を使用した精製に次いで、残留する酸を除去すべく、必要に応じて柔軟性重合体組成物（ジエン系ブロック共重合体の水添物）を水洗することも好ましい。水洗は、例えば、柔軟性重合体組成物（ジエン系ブロック共重合体の水添物）を適当な溶媒に溶解して得られた溶液と、水とを混合し、液−液抽出を適当な回数実施すればよい。
【００４０】
（塩素含有割合）
柔軟性重合体組成物に含有される塩素（Ｃｌ）の割合（残留塩素率）は、３０ｐｐｍ以下であることが好ましく、１０ｐｐｍ以下であることが更に好ましく、５ｐｐｍ以下であることが特に好ましい。塩素（Ｃｌ）は、例えば、ジエン系ブロック共重合体の水素化物を製造するに際して用いた触媒（水添触媒）等に由来して柔軟性重合体組成物に含有される成分である。柔軟性重合体組成物の塩素含有割合が３０ｐｐｍ以下であると、有機ＥＬ素子へのダメージを抑制することができるとともに、発光不良を起こし難くなるといった利点がある。
【００４１】
柔軟性重合体組成物の塩素含有割合を所定の数値以下にまで低減するには、従来公知の手法に準じて製造され柔軟性重合体組成物を、例えば水洗すればよい。
【００４２】
（添加剤）
本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材を構成する柔軟性重合体組成物は、実質的に上述してきたジエン系共重合体の水添物のみからなるものであってもよいし、得られる有機ＥＬ素子用透明封止材の透明性を損なわない範囲で添加剤を含有するものであってもよい。添加剤としては、軟化剤、可塑剤、滑剤、架橋剤、架橋助剤、酸化防止剤、老化防止剤、熱安定剤、難燃剤、防菌・防かび剤、耐候剤、紫外線吸収剤、粘着付与剤、造核剤、顔料、染料、有機フィラー等を挙げることができる。
【００４３】
（有機ＥＬ素子用透明封止材）
射出成形、押出成形、中空成形、圧縮成型、真空成形、積層成形、カレンダー成形、キャスト成形、コーター成形、ロール成形、Ｔダイコーター、Ｔダイ押出成形、注入成形等の公知の成形方法により、所望の形状となるように柔軟性重合体組成物を用いて成形すれば、本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材を得ることができる。このようにして得られる成形体（有機ＥＬ素子用透明封止材）は、透明性に優れたものである。本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材の厚さ０．５ｍｍにおけるヘイズは、通常、５％未満、好ましくは４．５％以下、更に好ましくは４％以下である。また、本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材の厚さ０．５ｍｍにおける全光線透過率は、通常、９０％以上、好ましくは９１％以上、更に好ましくは９２％以上である。なお、本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材は、広い温度範囲で上記の全光線透過率となり得るものであり、具体的には−１００〜１１０℃、好ましくは−５０〜１００℃の温度範囲において上記の全光線透過率となり得るものである。
【００４４】
本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材は、優れた強度及び柔軟性を有するものである。本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材の、３０℃、１Ｈｚの条件下、所定の動的粘弾性測定装置を用いて測定されるせん断貯蔵弾性率（Ｇ’）は、通常、１００，０００ｄｙｎ／ｃｍ２以下、好ましくは１，０００ｄｙｎ／ｃｍ２以下、更に好ましくは１０ｄｙｎ／ｃｍ２以下である。なお、せん断貯蔵弾性率（Ｇ’）は、通常、１ｄｙｎ／ｃｍ２以上である。
【００４５】
本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材は上記のような性質を有するものであるため、発光素子の全体を封止するとともに、ＥＬディスプレイパネル内部（発光素子の発光面側）の空間を隙間なく埋める部材として好適である。本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材の形状は特に限定されるものではなく、埋めようとする空間の形状に合わせたものとすることができる。また、板状体、凹状体等の他、例えば薄肉部を有する薄肉体とすることもできる。薄肉体とする場合において、最も薄い部分の厚さは２０００μｍ以下であることが好ましく、０．１〜２０００μｍであることが更に好ましく、０．１〜１０００μｍであることがより好ましく、０．１〜５００μｍであることが特に好ましく、０．１〜１００μｍであることが最も好ましい。
【００４６】
図１は、ＥＬディスプレイパネルの一例を模式的に示す断面図である。また、図３は、発光素子の一例を模式的に示す断面図である。図１及び図３に示すように、発光素子３は、基板３１の上に、陽極層３２、発光層３３、及び陰極層３４が順次積層された構成を有している。本実施形態の有機ＥＬ素子用透明封止材２は、発光素子３の発光面（陰極層３４の上面）と封止部材４の間の空間を隙間なく埋めるように配設されている。即ち、ＥＬディスプレイパネル１においては、発光素子３の発光面と封止部材４の両方に有機ＥＬ素子用透明封止材２が密着されて配設された状態が示されている。本実施形態の有機ＥＬ素子用透明封止材２は柔軟性に優れたものであるため、発光素子３を十分に封止するように密着させることができるとともに、画像の視認性を向上させることができる。
【００４７】
図２は、ＥＬディスプレイパネル他の例を模式的に示す断面図である。図２に示すように、有機ＥＬ素子用透明封止材２を、発光素子の発光面（陰極層３４の上面）とともに、発光素子を構成する陽極層３２、発光層３３、及び陰極層３４のそれぞれの側面と、封止部材４との間の空間を隙間なく埋めるように配設することもできる。
【００４８】
本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材は、どのような状態で配設された場合であっても上述した性質を長時間に渡って維持し続けることができる。即ち、本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材は、使用時間の経過に伴う劣化が極めて少なく、また、発光素子を損傷させたり、ダークスポットを発生させたりする可能性も極めて小さい。
【００４９】
図１及び図２に示すような封止部材４を構成する材料は、ＥＬディスプレイパネル１の表示内容の視認性を大きく阻害することがない性質を有する材料であればよい。封止部材を構成する材料の具体例としては、ガラス、樹脂等を挙げることができる。ガラスの具体例としては、ホウケイ酸ガラス、アルミノケイ酸ガラス、アルミノホウケイ酸ガラス、シリカガラス、低アルカリガラス、ソーダ石灰ガラス等を挙げることができる。樹脂の具体例としては、ポリカーボネート系樹脂、ポリアセタール系樹脂、１，２−ポリブタジエン樹脂、好ましくは３質量％以上の酢酸ビニル単位を含有するエチレン・酢酸ビニル共重合体、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン系樹脂、スチレン系樹脂、アクリル系樹脂、ビニルエステル系樹脂、飽和ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリフッ化ビニリデン等のフッ素樹脂、ウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、不飽和ポリエステル系樹脂、シリコーン系樹脂等を挙げることができる。なお、封止部材４の形状は、図１に示すように板状であってもよいし、図２に示すように発光部材（陽極層３２、発光層３３、陰極層３４）等を覆う蓋型形状であってもよい。
【実施例】
【００５０】
以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、実施例、比較例中の「部」及び「％」は、特に断らない限り質量基準である。
【００５１】
１．各種物性値の測定方法、及び諸特性の評価方法：
［水添率］：四塩化炭素を溶媒として使用し、１００ＭＨｚ、１Ｈ−ＮＭＲスペクトルから算出した。
【００５２】
［重量平均分子量（Ｍｗ）］：テトラヒドロフランを溶媒として使用し、４０℃におけるゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて、ポリスチレン換算で算出した。
【００５３】
［結合スチレン含量］：四塩化炭素を溶媒として使用し、２７０ＭＨｚ、１Ｈ−ＮＭＲスペクトルから算出した。
【００５４】
［ビニル結合含量］：赤外分析法を用い、モレロ法により算出した。
【００５５】
［メルトフローレート（ＭＦＲ）］：ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠して、２３０℃、２１．２Ｎ荷重で測定した。
【００５６】
［金属含有割合（残留金属率）］：誘導結合プラズマ発光分光分析装置（商品名「ＣＩＲＯＳ−１２０」、リガク／ＳＰＥＣＴＲＯ社製）を使用して、金属含有割合（ｐｐｍ）を測定した。
【００５７】
［塩素含有割合（残留塩素率）］：蛍光Ｘ線分析装置（商品名「パナリティカル  ＭａｇｉｘＰＲＯ」、スペクトリス社製）を使用して、塩素含有割合（ｐｐｍ）を測定した。
【００５８】
［アウトガス割合］：加熱脱着パージアンドトラップ（商品名「ＪＴＤ−５０５ＩＩ」、日本分析工業社製）、ガスクロマトグラフ（「商品名「ＨＰ６８９０」、アジレント・テクノロジー社製）、及び四重極質量分析計（「ＪＭＳ−Ｑ１０００ＧＣ  Ｋ９」、日本電子社製）を備えたヘッドスペースガスクロマトグラフィー装置を使用し、１２０℃、１５分で抽出されたアウトガス割合（ｐｐｍ）を測定した。
【００５９】
［ヘイズ及び全光線透過率］：厚さ０．７ｍｍの溶融成形アルミノケイ酸薄板ガラス（商品名「Ｃｏｒｎｉｎｇ  １７３７」、コーニング社製）２枚の間に、厚さ０．５ｍｍの薄肉体（有機ＥＬ素子用透明封止材）を挟み込んだものを測定対象とし、全光線透過率ヘイズ測定装置（商品名「Ｈａｚｅ−ｇａｒｄ  ｐｌｕｓ４７２５」、ＢＹＫ−Ｇａｒｄｎｅｒ社製）を使用して、２５℃におけるヘイズ（％）及び全光線透過率（％）を測定した。
【００６０】
［透明度］：ヘイズが５％未満であった場合を、透明度に優れているとして「○」と評価した。また、ヘイズが５％以上であった場合を、透明度に劣るとして「×」と評価した。
【００６１】
［画像の視認性］：厚さ０．５ｍｍの薄肉体（有機ＥＬ素子用透明封止材）に印刷物を密着させて印刷物を目視観察し、印刷物の画像を良好な状態で視認することが可能であった場合を「○」、印刷物の画像を良好な状態で視認することが不可能であった場合を「×」と評価した。
【００６２】
［封止性］：図３に示すように、陽極層３２、発光層３３、及び陰極層３４を絶縁性透明ガラスからなる基板３１の上面に順次積層して発光素子３を作製した。次に、図１に示すように、有機ＥＬ素子用透明封止材２（厚さ０．５ｍｍの薄肉体）を陰極層３４の上面に静置するとともに、絶縁性透明ガラスからなる封止部材４を有機ＥＬ素子用透明封止材２の上面に設置して、ＥＬディスプレイパネル１のモデルを作製した。有機ＥＬ素子用透明封止材２を構成する重合体の柔軟性が良好であり、ＥＬディスプレイパネル１のモデル内部に空隙を生じさせることなく封止できた場合を「○」と評価した。一方、有機ＥＬ素子用透明封止材２を構成する重合体の柔軟性が良好ではなく、ＥＬディスプレイパネル１のモデル内部に空隙が生じた場合を「×」と評価した。
【００６３】
［ダークスポットの発生抑制］：上記「封止性」において作製したＥＬディスプレイパネル１のモデル（図１参照）を、８０℃で５００時間加熱した。室温（２５℃）まで冷却した後、発光素子３を起動させてダークスポット（非発光箇所）の有無を観察した。ダークスポットの面積割合が、発光素子３の発光面（上面）の全体に対して５％未満であった場合を「○」と評価した。一方、ダークスポットの面積割合が、発光素子３の発光面（上面）の全体に対して５％以上であった場合を「×」と評価した。
【００６４】
２．重合体の合成：
（重合体Ａ）
窒素置換された反応容器内に、脱気・脱水されたシクロヘキサン３６０部、スチレン９部、及びテトラヒドロフラン１６部を仕込み、重合開始温度の４０℃にてｎ−ブチルリチウム０．１１部を添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、反応液を２℃に冷却し、次いで、１，３−ブタジエン６５部、及びスチレン２０部を添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、スチレン６部を更に添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、０．４ＭＰａ−Ｇａｕｇｅの圧力で水素ガスを供給しながら１０分間放置した。
【００６５】
反応容器内にテトラクロロシラン０．０１４部を添加して１０分間撹拌した後、ジエチルアルミニウムクロライド０．０３４部、及びビス（シクロペンタジエニル）チタニウムフルフリルオキシクロライド０．５２部を更に添加して撹拌した。水素ガス供給圧力：０．７ＭＰａ−Ｇａｕｇｅ、反応温度：８０℃で水素添加反応を開始した。水素ガスの吸収が終了した時点で反応溶液の温度・圧力を常温・常圧に戻し、反応溶液を反応容器から抜き出した。抜き出した反応溶液を水中に撹拌投入し、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって水添ブロック共重合体を得た。得られた水添ブロック共重合体の水添率は９８％、重量平均分子量（Ｍｗ）は３０万、結合スチレン含量は１０％、ビニル結合含量は８０％、及びＭＦＲは３．５ｇ／１０分であった。
【００６６】
得られた水添ブロック共重合体にシクロヘキサン９００部を加え、撹拌して水添ブロック共重合体の溶液を得た。（１）得られた溶液に、シュウ酸１部及びメタノール１００部を添加し、５５℃で１時間撹拌した後、水４００部及びメタノール１００部を更に添加し、室温で撹拌した。１時間静置した後、分離した二層のうちの水／メタノール層を除去した（液−液抽出）。前記（１）の操作（液−液抽出）を４回繰り返した後、（２）水４００部及びメタノール２００部をシクロヘキサン層に添加し、室温で１時間撹拌した。１時間静置した後、分離した二層うちの水／メタノール層を除去した（水洗）。前記（２）の操作（水洗）を６回繰り返した後、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって重合体Ａを得た。得られた重合体Ａの金属含有割合は、Ｔｉが０．１ｐｐｍ、Ａｌが０．４ｐｐｍ、Ｌｉが０．１ｐｐｍ、Ｎａが０．３ｐｐｍ、Ｋが０．１ｐｐｍ、Ｆｅが０．５ｐｐｍ、Ｃａが１．３ｐｐｍ、Ｍｇが０．２ｐｐｍ、Ｐが０．４ｐｐｍ、及びＮｉが０．４ｐｐｍであった。また、得られた重合体Ａの塩素含有割合は０．１ｐｐｍ、及びアウトガス量は７．１ｐｐｍであった。
【００６７】
（重合体Ｂ）
窒素置換された反応容器内に、脱気・脱水されたシクロヘキサン４５０部、スチレン４部、及びテトラヒドロフラン１６部を仕込み、重合開始温度の４０℃にてｎ−ブチルリチウム０．０５５部を添加して昇温重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、反応液を１０℃に冷却し、次いで、１，３−ブタジエン９０部、及びスチレン４部を添加して昇温重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、スチレン２部を更に添加して昇温重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、０．４ＭＰａ−Ｇａｕｇｅの圧力で水素ガスを供給しながら１０分間放置した。
【００６８】
反応容器内にテトラクロロシラン０．０１４部を添加して１０分間撹拌した後、ジエチルアルミニウムクロライド０．０３４部、及びビス（シクロペンタジエニル）チタニウムフルフリルオキシクロライド０．５２部を更に添加して撹拌した。水素ガス供給圧力：０．７ＭＰａ−Ｇａｕｇｅ、反応温度：８０℃で水素添加反応を開始した。水素ガスの吸収が終了した時点で反応溶液の温度・圧力を常温・常圧に戻し、反応溶液を反応容器から抜き出した。抜き出した反応溶液を水中に撹拌投入し、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって水添ブロック共重合体を得た。得られた水添ブロック共重合体の水添率は９８％、重量平均分子量（Ｍｗ）は３０万、結合スチレン含量は１０％、ビニル結合含量は８０％、及びＭＦＲは３０ｇ／１０分であった。
【００６９】
得られた水添ブロック共重合体にシクロヘキサン９００部を加え、撹拌して水添ブロック共重合体の溶液を得た。（１）得られた溶液に、シュウ酸１部及びメタノール１００部を添加し、５５℃で１時間撹拌した後、水４００部及びメタノール１００部を更に添加し、室温で撹拌した。１時間静置した後、分離した二層のうちの水／メタノール層を除去した（液−液抽出）。前記（１）の操作（液−液抽出）を４回繰り返した後、（２）水４００部及びメタノール２００部をシクロヘキサン層に添加し、室温で１時間撹拌した。１時間静置した後、分離した二層うちの水／メタノール層を除去した（水洗）。前記（２）の操作（水洗）を６回繰り返した後、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって重合体Ｂを得た。得られた重合体Ｂの金属含有割合、塩素含有割合、及びアウトガス量の測定結果を表１に示す。
【００７０】
（重合体Ｃ）
窒素置換された反応容器内に、脱気・脱水されたシクロヘキサン４５０部、スチレン９部、及びテトラヒドロフラン１１部を仕込み、重合開始温度の４０℃にてｎ−ブチルリチウム０．１１部を添加して昇温重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、反応液を１０℃に冷却し、次いで、１，３−ブタジエン８５部を添加して昇温重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、スチレン６部を更に添加して昇温重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、０．４ＭＰａ−Ｇａｕｇｅの圧力で水素ガスを供給しながら１０分間放置した。
【００７１】
反応容器内にテトラクロロシラン０．０４７部を添加して１０分間撹拌した後、ジエチルアルミニウムクロライド０．０２４部、及びビス（シクロペンタジエニル）チタニウムフルフリルオキシクロライド０．０５部を更に添加して撹拌した。水素ガス供給圧力：０．７ＭＰａ−Ｇａｕｇｅ、反応温度：８０℃で水素添加反応を開始した。水素ガスの吸収が終了した時点で反応溶液の温度・圧力を常温・常圧に戻し、反応溶液を反応容器から抜き出した。抜き出した反応溶液を水中に撹拌投入し、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって水添ブロック共重合体を得た。得られた水添ブロック共重合体の水添率は９８％、重量平均分子量（Ｍｗ）は１２．５万、結合スチレン含量は１５％、ビニル結合含量は７９％、及びＭＦＲは３０ｇ／１０分であった。
【００７２】
得られた水添ブロック共重合体にシクロヘキサン９００部を加え、撹拌して水添ブロック共重合体の溶液を得た。（１）得られた溶液に、シュウ酸１部及びメタノール１００部を添加し、５５℃で１時間撹拌した後、水４００部及びメタノール１００部を更に添加し、室温で撹拌した。１時間静置した後、分離した二層のうちの水／メタノール層を除去した（液−液抽出）。前記（１）の操作（液−液抽出）を４回繰り返した後、（２）水４００部及びメタノール２００部をシクロヘキサン層に添加し、室温で１時間撹拌した。１時間静置した後、分離した二層うちの水／メタノール層を除去した（水洗）。前記（２）の操作（水洗）を６回繰り返した後、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって重合体Ｃを得た。得られた重合体Ｃの金属含有割合、塩素含有割合、及びアウトガス量の測定結果を表１に示す。
【００７３】
（重合体Ｄ）
窒素置換された反応容器内に、脱気・脱水されたシクロヘキサン４００部、スチレン９部、及びテトラヒドロフラン３．８部を仕込み、重合開始温度の４０℃にてｎ−ブチルリチウム０．１１部を添加して昇温重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、反応液を１０℃に冷却し、次いで、１，３−ブタジエン８５部を添加して昇温重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、スチレン６質量部を更に添加して昇温重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、０．４ＭＰａ−Ｇａｕｇｅの圧力で水素ガスを供給しながら１０分間放置した。
【００７４】
反応容器内にテトラクロロシラン０．０４７部を添加して１０分間撹拌した後、ジエチルアルミニウムクロライド０．０２４部、及びビス（シクロペンタジエニル）チタニウムフルフリルオキシクロライド０．０５部を更に添加して撹拌した。水素ガス供給圧力：０．７ＭＰａ−Ｇａｕｇｅ、反応温度：８０℃で水素添加反応を開始した。水素ガスの吸収が終了した時点で反応溶液の温度・圧力を常温・常圧に戻し、反応溶液を反応容器から抜き出した。抜き出した反応溶液を水中に撹拌投入し、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって水添ブロック共重合体を得た。得られた水添ブロック共重合体の水添率は９８％、重量平均分子量（Ｍｗ）は１２．５万、結合スチレン含量は１５％、ビニル結合含量は６４％、及びＭＦＲは３．５ｇ／１０分であった。
【００７５】
得られた水添ブロック共重合体にシクロヘキサン９００部を加え、撹拌して水添ブロック共重合体の溶液を得た。（１）得られた溶液に、シュウ酸１部及びメタノール１００部を添加し、５５℃で１時間撹拌した後、水４００部及びメタノール１００部を更に添加し、室温で撹拌した。１時間静置した後、分離した二層のうちの水／メタノール層を除去した（液−液抽出）。前記（１）の操作（液−液抽出）を４回繰り返した後、（２）水４００部及びメタノール２００部をシクロヘキサン層に添加し、室温で１時間撹拌した。１時間静置した後、分離した二層うちの水／メタノール層を除去した（水洗）。前記（２）の操作（水洗）を６回繰り返した後、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって重合体Ｄを得た。得られた重合体Ｄの金属含有割合、塩素含有割合、及びアウトガス量の測定結果を表１に示す。
【００７６】
（重合体Ｅ）
窒素置換された反応容器内に、脱気・脱水されたシクロヘキサン４５０部、スチレン９部、及びテトラヒドロフラン１１部を仕込み、重合開始温度の４０℃にてｎ−ブチルリチウム０．１１部を添加して昇温重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、反応液を１０℃に冷却し、次いで、１，３−ブタジエン８３部を添加して昇温重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、スチレン６部を更に添加して昇温重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、１，３−ブタジエン２部、及びＮ，Ｎ−ビス（トリメチルシリル）アミノプロピルメチルジエトキシシラン０．３６４部を更に添加して３０分反応させた。次に、０．４ＭＰａ−Ｇａｕｇｅの圧力で水素ガスを供給しながら１０分間放置した。
【００７７】
反応容器内にテトラクロロシラン０．０４７部を添加して１０分間撹拌した後、ジエチルアルミニウムクロライド０．１５０５部、ビス（シクロペンタジエニル）チタニウムフルフリルオキシクロライド０．１２１３部、及びｎ−ブチルリチウム０．０３２３部を更に添加して撹拌した。水素ガス供給圧力：０．７ＭＰａ−Ｇａｕｇｅ、反応温度：８０℃で水素添加反応を開始した。水素ガスの吸収が終了した時点で反応溶液の温度・圧力を常温・常圧に戻し、反応溶液を反応容器から抜き出した。抜き出した反応溶液を水中に撹拌投入し、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって水添ブロック共重合体を得た。得られた水添ブロック共重合体の水添率は９８％、重量平均分子量（Ｍｗ）は１２．５万、結合スチレン含量は１５％、ビニル結合含量は７９％、及びＭＦＲは３０ｇ／１０分であった。
【００７８】
得られた水添ブロック共重合体にシクロヘキサン９００部を加え、撹拌して水添ブロック共重合体の溶液を得た。（１）得られた溶液に、シュウ酸１部及びメタノール１００部を添加し、５５℃で１時間撹拌した後、水４００部及びメタノール１００部を更に添加し、室温で撹拌した。１時間静置した後、分離した二層のうちの水／メタノール層を除去した（液−液抽出）。前記（１）の操作（液−液抽出）を４回繰り返した後、（２）水４００部及びメタノール２００部をシクロヘキサン層に添加し、室温で１時間撹拌した。１時間静置した後、分離した二層うちの水／メタノール層を除去した（水洗）。前記（２）の操作（水洗）を６回繰り返した後、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって重合体Ｅを得た。得られた重合体Ｅの金属含有割合、塩素含有割合、及びアウトガス量の測定結果を表１に示す。
【００７９】
（重合体Ｆ）
窒素置換された反応容器内に、脱気・脱水されたシクロヘキサン３６０部、スチレン９部、及びテトラヒドロフラン１６部を仕込み、重合開始温度の４０℃にてｎ−ブチルリチウム０．１１部を添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、反応液を２℃に冷却し、次いで、１，３−ブタジエン６５部、及びスチレン２０部を添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、スチレン６部を更に添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、０．４ＭＰａ−Ｇａｕｇｅの圧力で水素ガスを供給しながら１０分間放置した。
【００８０】
反応容器内にテトラクロロシラン０．０１４部を添加して１０分間撹拌した後、ジエチルアルミニウムクロライド０．０３４部、及びビス（シクロペンタジエニル）チタニウムフルフリルオキシクロライド０．５２部を更に添加して撹拌した。水素ガス供給圧力：０．７ＭＰａ−Ｇａｕｇｅ、反応温度：８０℃で水素添加反応を開始した。水素ガスの吸収が終了した時点で反応溶液の温度・圧力を常温・常圧に戻し、反応溶液を反応容器から抜き出した。抜き出した反応溶液を水中に撹拌投入し、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって水添ブロック共重合体を得た。得られた水添ブロック共重合体の水添率は９８％、重量平均分子量（Ｍｗ）は３０万、結合スチレン含量は１０％、ビニル結合含量は８０％、及びＭＦＲは３．５ｇ／１０分であった。
【００８１】
得られた水添ブロック共重合体にシクロヘキサン９００部を加え、撹拌して水添ブロック共重合体の溶液を得た。（１）得られた溶液に、シュウ酸１部及びメタノール１００部を添加し、５５℃で１時間撹拌した後、水４００部及びメタノール１００部を更に添加し、室温で撹拌した。１時間静置した後、分離した二層のうちの水／メタノール層を除去した（液−液抽出）。
【００８２】
前記（１）の操作（液−液抽出）を２回繰り返した後、（２）水４００部及びメタノール２００部をシクロヘキサン層に添加し、室温で１時間撹拌した。１時間静置した後、分離した二層うちの水／メタノール層を除去した（水洗）。前記（２）の操作（水洗）を３回繰り返した後、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって重合体Ｆを得た。得られた重合体Ｆの金属含有割合、塩素含有割合、及びアウトガス量の測定結果を表１に示す。
【００８３】
（重合体Ｇ）
窒素置換された反応容器内に、脱気・脱水されたシクロヘキサン３６０部、スチレン９部、及びテトラヒドロフラン１６部を仕込み、重合開始温度の４０℃にてｎ−ブチルリチウム０．１１部を添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、反応液を２℃に冷却し、次いで、１，３−ブタジエン６５部、及びスチレン２０部を添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、スチレン６部を更に添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、０．４ＭＰａ−Ｇａｕｇｅの圧力で水素ガスを供給しながら１０分間放置した。
【００８４】
反応容器内にテトラクロロシラン０．０１４部を添加して１０分間撹拌した後、ジエチルアルミニウムクロライド０．０３４部、及びビス（シクロペンタジエニル）チタニウムフルフリルオキシクロライド０．５２部を更に添加して撹拌した。水素ガス供給圧力：０．７ＭＰａ−Ｇａｕｇｅ、反応温度：８０℃で水素添加反応を開始した。水素ガスの吸収が終了した時点で反応溶液の温度・圧力を常温・常圧に戻し、反応溶液を反応容器から抜き出した。抜き出した反応溶液を水中に撹拌投入し、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって水添ブロック共重合体を得た。得られた水添ブロック共重合体の水添率は９８％、重量平均分子量（Ｍｗ）は３０万、結合スチレン含量は１０％、ビニル結合含量は８０％、及びＭＦＲは３．５ｇ／１０分であった。
【００８５】
得られた水添ブロック共重合体にシクロヘキサン９００部を加え、撹拌して水添ブロック共重合体の溶液を得た。（１）得られた溶液に、乳酸１部及びメタノール１００部を添加し、５５℃で１時間撹拌した後、水４００部及びメタノール１００部を更に添加し、室温で撹拌した。１時間静置した後、分離した二層のうちの水／メタノール層を除去した（液−液抽出）。前記（１）の操作（液−液抽出）を４回繰り返した後、（２）水４００部及びメタノール２００部をシクロヘキサン層に添加し、室温で１時間撹拌した。１時間静置した後、分離した二層うちの水／メタノール層を除去した（水洗）。前記（２）の操作（水洗）を６回繰り返した後、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって重合体Ｇを得た。得られた重合体Ｇの金属含有割合、塩素含有割合、及びアウトガス量の測定結果を表１に示す。
【００８６】
（重合体Ｈ）
窒素置換された反応容器内に、脱気・脱水されたシクロヘキサン３６０部、スチレン９部、及びテトラヒドロフラン１６部を仕込み、重合開始温度の４０℃にてｎ−ブチルリチウム０．１１部を添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、反応液を２℃に冷却し、次いで、１，３−ブタジエン６５部、及びスチレン２０部を添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、スチレン６部を更に添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、０．４ＭＰａ−Ｇａｕｇｅの圧力で水素ガスを供給しながら１０分間放置した。
【００８７】
反応容器内にテトラクロロシラン０．０１４部を添加して１０分間撹拌した後、ジエチルアルミニウムクロライド０．０３４部、及びビス（シクロペンタジエニル）チタニウムフルフリルオキシクロライド０．５２部を更に添加して撹拌した。水素ガス供給圧力：０．７ＭＰａ−Ｇａｕｇｅ、反応温度：８０℃で水素添加反応を開始した。水素ガスの吸収が終了した時点で反応溶液の温度・圧力を常温・常圧に戻し、反応溶液を反応容器から抜き出した。抜き出した反応溶液を水中に撹拌投入し、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって水添ブロック共重合体を得た。得られた水添ブロック共重合体の水添率は９８％、重量平均分子量（Ｍｗ）は３０万、結合スチレン含量は１０％、ビニル結合含量は８０％、及びＭＦＲは３．５ｇ／１０分であった。この水添ブロック共重合体を「重合体Ｈ」とした。重合体Ｈの金属含有割合、塩素含有割合、及びアウトガス量の測定結果を表１に示す。
【００８８】
（重合体Ｉ）
窒素置換された反応容器内に、脱気・脱水されたシクロヘキサン３６０部、スチレン９部、及びテトラヒドロフラン１６部を仕込み、重合開始温度の４０℃にてｎ−ブチルリチウム０．１１部を添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、反応液を２℃に冷却し、次いで、１，３−ブタジエン６５部、及びスチレン２０部を添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、スチレン６部を更に添加して断熱重合を行った。重合転化率が約１００％に達した後、０．４ＭＰａ−Ｇａｕｇｅの圧力で水素ガスを供給しながら１０分間放置した。
【００８９】
反応容器内にテトラクロロシラン０．０１４部を添加して１０分間撹拌した後、ジエチルアルミニウムクロライド０．０３４部、及びビス（シクロペンタジエニル）チタニウムフルフリルオキシクロライド０．５２部を更に添加して撹拌した。水素ガス供給圧力：０．７ＭＰａ−Ｇａｕｇｅ、反応温度：８０℃で水素添加反応を開始した。水素ガスの吸収が終了した時点で反応溶液の温度・圧力を常温・常圧に戻し、反応溶液を反応容器から抜き出した。抜き出した反応溶液を水中に撹拌投入し、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって水添ブロック共重合体を得た。得られた水添ブロック共重合体の水添率は９８％、重量平均分子量（Ｍｗ）は３０万、結合スチレン含量は１０％、ビニル結合含量は８０％、及びＭＦＲは３．５ｇ／１０分であった。
【００９０】
得られた水添ブロック共重合体にシクロヘキサン９００部を加え、撹拌して水添ブロック共重合体の溶液を得た。（１）得られた溶液に、水４００部及びメタノール２００部を添加し、室温で１時間撹拌した。１時間静置した後、分離した二層うちの水／メタノール層を除去した（水洗）。前記（１）の操作（水洗）を６回繰り返した後、水蒸気蒸留により溶媒を除去することによって重合体Ｉを得た。得られた重合体Ｉの金属含有割合、塩素含有割合、及びアウトガス量の測定結果を表１に示す。
【００９１】
【表１】
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【００９２】
３．有機ＥＬ素子用透明封止材の製造：
（実施例１）
重合体Ａをコーター成形することにより、その厚さが０．５ｍｍの板状の薄肉体である有機ＥＬ素子用透明封止材（実施例１）を製造した。製造した有機ＥＬ素子用透明封止材のヘイズは２．６％、全光線透過率は９４％、透明度の評価結果は「○」、視認性の評価結果は「○」、せん断貯蔵弾性率Ｇ’（３０℃）は４８７０００ｄｙｎ／ｃｍ２、せん断貯蔵弾性率Ｇ’（７０℃）は４８５０００ｄｙｎ／ｃｍ２、封止性の評価結果は「○」、及びダークスポットの発生抑止の評価結果は「○」であった。
【００９３】
（実施例２〜７、比較例１、２）
重合体Ａに代えて、重合体Ｂ〜Ｉをそれぞれコーター成形したこと以外は、前述の実施例１の場合と同様にしてその厚さが０．５ｍｍの板状の薄肉体である有機ＥＬ素子用透明封止材（実施例２〜７、比較例１、２）を製造した。製造した有機ＥＬ素子用透明封止材の各種物性値の測定結果、及び諸特性の評価結果を表２に示す。
【００９４】
【表２】
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【００９５】
４．評価結果について：
表２に示す結果から、比較例１の有機ＥＬ素子用透明封止材は透明性が良好ではなく、他の有機ＥＬ素子用透明封止材に比して画像の視認性が若干劣るものであることが明らかである。また、比較例１及び２の有機ＥＬ素子用透明封止材は、いずれもダークスポットの面積割合が大きいものであった。これに対して、実施例１〜７の有機ＥＬ素子用透明封止材は、いずれも透明性及び柔軟性に優れているとともに、ＥＬディスプレイパネルのモデル内部に空隙を生じさせることなく密着して封止可能であることが明らかである。また、実施例１〜７の有機ＥＬ素子用透明封止材は、いずれも画像の視認性に優れているとともに、比較例１及び２の有機ＥＬ素子用透明封止材に比してダークスポットの発生が十分に抑制されていることが明らかである。
【産業上の利用可能性】
【００９６】
本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材は、視認性の高い有機ＥＬディスプレイパネルに好適に用いることができる。また、本発明の有機ＥＬ素子用透明封止材は、携帯電話、携帯情報端末、デスクトップ型コンピュータ、ノート型コンピュータ、テレビジョン、車載用情報機器、時計等に対しても好適に用いることができる。
【符号の説明】
【００９７】
１：ＥＬディスプレイパネル、２：有機ＥＬ素子用透明封止材、３：発光素子、４：封止部材、５：筐体、３１：基板、３２：陽極層、３３：発光層、３４：陰極層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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