(57)【要約】【課題】電極接続用接着剤を介して電極間を接続する際に、低温かつ短時間で硬化させることができるとともに、電極間の接続信頼性を向上することができ、かつ保存安定性と耐熱性に優れる電極接続用接着剤を提供することを目的とする。【解決手段】エポキシ樹脂を主成分とし、導電性粒子、および硬化剤を含有する電極接続用接着剤２を介して、フレキシブルプリント配線板３の金属電極５と、配線基板１の金属電極４が接続されている。そして、電極接続用接着剤２は、エポキシ樹脂として、分子量が１００００以上であるとともに、ガラス転移温度が８０℃以上であるフェノキシ樹脂と、結晶性エポキシ樹脂を含有するとともに、硬化剤として、粉末状の尿素系硬化剤とマイクロカプセル型硬化剤を含有する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂を主成分とし、導電性粒子、および硬化剤を含有する電極接続用接着剤において、
前記エポキシ樹脂が、分子量が１００００以上であるとともに、ガラス転移温度が８０℃以上であるフェノキシ樹脂と、結晶性エポキシ樹脂を含有し、前記硬化剤が、粉末状の尿素系硬化剤とマイクロカプセル型硬化剤を含有することを特徴とする電極接続用接着剤。
【請求項２】
前記電極接続用接着剤の全体に対する前記尿素系硬化剤の配合量が１質量％以上２０質量％以下であるとともに、前記マイクロカプセル型硬化剤１００質量部に対する前記尿素系硬化剤の配合量が２０質量部以上１００質量部以下であることを特徴とする請求項１に記載の電極接続用接着剤。
【請求項３】
前記フェノキシ樹脂の分子量が、３００００以上であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の電極接続用接着剤。
【請求項４】
接着剤中に存在する前記尿素系硬化剤の平均粒径が３μｍ以上１５μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれか１項に記載の電極接続用接着剤。
【請求項５】
前記導電性粒子が、磁性を有する金属単体、磁性を有する２種類以上の合金、磁性を有する金属と他の金属との合金、磁性を有する金属を含む複合体からなる群より選ばれる１の金属または複合体であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項に記載の電極接続用接着剤。
【請求項６】
前記導電性粒子は径と長さの比（アスペクト比）が５以上の導電性粒子であり、かつ前記電極接続用接着剤の形状はフィルム状であり、前記導電性粒子がフィルムの厚み方向に配向していることを特徴とする請求項５に記載の電極接続用接着剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複数の被接合部材の間に設けられ、加熱加圧処理を行うことにより、複数の被接合部材の各々に形成された電極間を接続する電極接続用接着剤に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年の電子機器の小型化、高機能化の流れの中で、構成部品（例えば、液晶製品における電子部品）内の接続端子の微小化が進んでいる。このため、エレクトロニクス実装分野においては、そのような端子間の接続を容易に行える種々の電極接続用接着剤として、フィルム状の接着剤が広く使用されている。例えば、金メッキされた銅電極からなる金属電極が形成されたフレキシブルプリント配線板（ＦＰＣ）と、ＩＴＯ電極からなる配線電極が形成されたガラス基板等の配線基板の接合や、ＩＣチップ等の電子部品とリジッド基板（ＰＣＢ）の接合に使用されている。
【０００３】
この電極接続用接着剤は、例えば、エポキシ樹脂等の絶縁性の熱硬化性樹脂と熱硬化性樹脂の硬化を促進させるための硬化剤に導電性粒子を分散させた接着剤であり、接続対象の間に挟まれ、加熱、加圧されて、接続対象を接着する。即ち、加熱、加圧により接着剤中の樹脂が流動し、例えば、フレキシブルプリント配線板の表面に形成された銅電極と、配線基板の表面に形成されたＩＴＯ電極の隙間を封止すると同時に、導電性粒子の一部が対峙する銅電極とＩＴＯ電極の間に噛み込まれて電気的接続が達成される。そして、電極接続用接着剤においては、当該電極接続用接着剤の厚み方向に相対峙する、接続された電極間の抵抗（接続抵抗、または導通抵抗）を低くするという導通性能と、電極接続用接着剤の面方向に隣り合う電極間の抵抗（絶縁抵抗）を高くするという絶縁性能が必要とされている。
【０００４】
また、一般に、この電極接続用接着剤においては、低温（１５０℃以下）硬化性と高い保存安定性が要求され、これらの低温硬化性と保存安定性を両立させるための電極接続用接着剤が提案されている。より具体的には、エポキシ樹脂を主成分とし、エポキシ樹脂硬化剤として、尿素系硬化剤とアミド系硬化剤を併用した電極接続用接着剤が開示されている。そして、このような構成により、保存安定性に優れ、低温硬化が実現できる電極接続用接着剤を得ることができると記載されている（例えば、特許文献１参照）。
【０００５】
また、ポリサルファイト骨格を有するエポキシ樹脂と、熱可塑性エラストマー成分を含有するエポキシ樹脂および架橋ゴム成分を含有するエポキシ樹脂の少なくとも一方のエポキシ樹脂と、軟化点が５０℃以上の固形エポキシ樹脂を主成分とし、エポキシ樹脂硬化剤として、尿素系硬化剤と潜在性硬化剤を併用した電極接続用接着剤が開示されている。そして、このような構成により、保存安定性に優れ、低温硬化が実現できる電極接続用接着剤を得ることができると記載されている（例えば、特許文献２参照）。
【特許文献１】特開昭５９−１３６３６８号公報
【特許文献２】特許第３４００８８１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、上記特許文献１に記載の電極接続用接着剤においては、エポキシ樹脂とアミド系硬化剤の反応速度が遅いため、電極接続用接着剤を低温（１５０℃以下）かつ短時間（例えば、１０秒以下）で硬化させることが困難であった。また、上記特許文献２に記載の電極接続用接着剤においては、接着剤の耐熱性に乏しく、電極接続用接着剤に要求される耐環境性をクリアすることができないという問題があった。また、エポキシ樹脂とエポキシ樹脂硬化剤の反応速度が非常に遅く、接着剤の硬化に長時間を要するため、電極接続用接着剤を低温（１５０℃以下）かつ短時間（例えば、１０秒以下）で硬化させることが困難であった。更に、フレキシブルプリント配線板の基材（例えば、ポリイミド樹脂からなる基材）と、ガラスエポキシ基板等の配線基板に対する密着力が十分に得られず、電極接続用接着剤を介して電極間を接続する際に、電極間の接続信頼性が低下するという問題があった。
【０００７】
そこで、本発明は、上述の問題に鑑みてなされたものであり、電極接続用接着剤を介して電極間を接続する際に、低温かつ短時間で硬化させることができるとともに、電極間の接続信頼性を向上することができ、かつ保存安定性と耐熱性に優れる電極接続用接着剤を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するために、請求項１に記載の発明は、エポキシ樹脂を主成分とし、導電性粒子、および硬化剤を含有する電極接続用接着剤において、エポキシ樹脂が、分子量が１００００以上であるとともに、ガラス転移温度が８０℃以上であるフェノキシ樹脂と、結晶性エポキシ樹脂を含有し、硬化剤が、粉末状の尿素系硬化剤とマイクロカプセル型硬化剤を含有することを特徴とする。
【０００９】
同構成によれば、電極接続用接着剤に含有されるエポキシ樹脂として、分子量が１００００以上であるとともに、ガラス転移温度が８０℃以上であるフェノキシ樹脂を使用するため、フレキシブルプリント配線板の基材（例えば、ポリイミド樹脂からなる基材）やガラスエポキシ基板等の配線基板に対する密着力が向上する。その結果、例えば、フレキシブルプリント配線板の金属電極（例えば、金メッキが施された銅電極）と配線基板の配線電極（例えば、金メッキが施された銅電極）間を、電極接続用接着剤を介して接続する際に、電極間の接続信頼性が向上する。また、電極接続用接着剤に含有されるエポキシ樹脂として、結晶性エポキシ樹脂を使用するため、電極接続用接着剤の耐熱性が向上し、電極接続用接着剤に要求される耐環境性をクリアすることが可能になるとともに、エポキシ樹脂硬化剤との反応性が高くなり、エポキシ樹脂とエポキシ樹脂硬化剤の反応速度が速くなるため、電極接続用接着剤を短時間（例えば、１０秒間）で硬化させることが可能になる。また、電極接続用接着剤に含有される硬化剤として、粉末状の尿素系硬化剤とマイクロカプセル型硬化剤を併用するため、結晶性エポキシ樹脂を含有する電極接続用接着剤において低温（１５０℃以下）かつ短時間（例えば、１０秒間）で硬化させるとともに、電極接続用接着剤の保存安定性を向上させることが可能になる。
【００１０】
請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の電極接続用接着剤であって、電極接続用接着剤の全体に対する尿素系硬化剤の配合量が１質量％以上２０質量％以下であるとともに、マイクロカプセル型硬化剤１００質量部に対する尿素系硬化剤の配合量が２０質量部以上１００質量部以下であることを特徴とする。同構成によれば、電極接続用接着剤を低温で確実に硬化させることが可能になるとともに、電極接続用接着剤の保存安定性を確実に向上することが可能になる。
【００１１】
請求項３に記載の発明は、請求項１または請求項２に記載の電極接続用接着剤であって、フェノキシ樹脂の分子量が、３００００以上であることを特徴とする。同構成によれば、フレキシブルプリント配線板の基材やガラスエポキシ基板等の配線基板に対する密着力がより一層向上するため、電極接続用接着剤を介して金属電極と配線電極間を接続する際に、電極間の接続信頼性がより一層向上する。
【００１２】
請求項４に記載の発明は、請求項１乃至請求項３のいずれか１項に記載の電極接続用接着剤であって、尿素系硬化剤の平均粒径が３μｍ以上１５μｍ以下であることを特徴とする。
【００１３】
同構成によれば、電極接続用接着剤の保存安定性を確実に向上させることができるとともに、電極接続用接着剤を介して金属電極と配線電極間を接続する際に、電極間の接続信頼性を確実に向上させることができる。
【００１４】
請求項５に記載の発明は、請求項１乃至４のいずれかに記載の電極接続用接着剤であって、導電性粒子が、磁性を有する金属単体、磁性を有する２種類以上の合金、磁性を有する金属と他の金属との合金、磁性を有する金属を含む複合体からなる群より選ばれる１の金属または複合体であることを特徴とする。
【００１５】
同構成によれば、導電性粒子として、磁性を有する金属単体、磁性を有する２種類以上の合金、磁性を有する金属と他の金属との合金、磁性を有する金属を含む複合体からなる群より選ばれる１の金属または複合体を使用することにより、かかる金属または複合体自体が有する磁性により、磁場を用いて導電性粒子を配向させることが可能となる。
【００１６】
請求項６に記載の発明は、請求項５に記載の電極接続用接着剤であって、前記導電性粒子は径と長さの比（アスペクト比）が５以上の導電性粒子であり、かつ前記電極接続用接着剤の形状はフィルム状であり、前記導電性粒子がフィルムの厚み方向に配向していることを特徴とする。
【００１７】
同構成によれば、導電性粒子は径と長さの比（アスペクト比）が５以上の導電性粒子であるため、導電性粒子の配合量を増やすことなく、接続したい電極同士を電気的に接続することが可能になる。また、導電性粒子がフィルムの厚み方向に配向しているため、隣り合う電極間の絶縁を維持して短絡を防止しつつ、接続したい多数の電極間を一度に、かつ各々を独立して導電接続することが可能になるという効果が、より一層向上する。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、低温かつ短時間で硬化させることができるとともに、電極間の接続信頼性を向上することができ、かつ保存安定性と耐熱性に優れる電極接続用接着剤を提供することが可能になる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
以下に、本発明の好適な実施形態について説明する。なお、本実施形態においては、電極接続用接着剤により接合される被接合部材として、リジッドな基材上に形成された第１の電極を有する配線基板と、フレキシブルな基材上に形成された第２の電極を有するフレキシブルプリント配線板を例に挙げて説明する。図１は、本実施形態に係る電極接続用接着剤により、フレキシブルプリント配線板を実装した配線基板を示す断面図である。図１に示すように、熱硬化性樹脂を主成分とし、フィルム形状を有する電極接続用接着剤２を介して、第１の基板である配線基板１（例えば、ガラス基板やガラスエポキシ基板等）が有する第１の電極である金属電極４が、第２の基板であるフレキシブルプリント配線板３が有する第２の電極である金属電極５に接続されている。なお、フレキシブルプリント配線板３の基材としては、柔軟性に優れた樹脂材料からなるフィルム状の基材が使用される。かかる樹脂フィルムとしては、例えば、ポリイミドやポリアミドイミドなどの、フレキシブルプリント配線板用として耐熱性のある樹脂のフィルムがいずれも使用可能である。また、汎用性のある樹脂フィルムとして、例えば、ポリアミド系の樹脂フィルム特にポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートが好適に使用される。
【００２０】
本発明の金属電極４，５としては、例えば、フレキシブルプリント配線板３の表面に、銅箔等の金属箔を積層し、当該金属箔を、常法により、露光、エッチング、メッキ処理することにより形成された、金メッキが施された銅電極が使用される。
【００２１】
また、本発明に使用される電極接続用接着剤２は、熱硬化性樹脂であるエポキシ樹脂と、エポキシ樹脂硬化剤と、導電性粒子を含有するものを使用する構成としている。例えば、エポキシ樹脂を主成分とし、当該樹脂中に導電性粒子が分散されたものが使用でき、エポキシ樹脂に、ニッケル、銅、銀、金あるいは黒鉛等の導電性粒子の粉末が分散されたものが挙げられる。なお、電極接続用接着剤２としては、厚みが１０μｍ〜４０μｍのものを使用することができる。
【００２２】
そして、本実施形態においては、エポキシ樹脂として、分子量が１００００以上の高分子量エポキシ樹脂であるフェノキシ樹脂を使用する構成としている。このようなフェノキシ樹脂を使用することにより、樹脂中の水酸基の含有量が増加するため、強力な水素結合を得ることができるようになり、フレキシブルプリント配線板３の基材（例えば、ポリイミド樹脂からなる基材）やガラスエポキシ基板等の配線基板１に対する親和性が向上する。従って、フレキシブルプリント配線板３の基材や配線基板１に対する密着力が向上するため、電極接続用接着剤２を介して金属電極５と金属電極４間を接続する際に、電極間の接続信頼性が向上する。なお、上記密着力をより一層向上させるとの観点から、分子量が３００００以上のフェノキシ樹脂を使用することが好ましい。
【００２３】
また、高分子量のエポキシ樹脂を使用すると、フィルム形成性が高くなるとともに、接続温度における樹脂の溶解粘度を高くでき、後述の導電性粒子の配向を乱すことなく接続できるという効果が得られる。
【００２４】
また、本実施形態においては、上述のフェノキシ樹脂として、ガラス転移温度が８０℃以上のものを使用する構成としている。このような構成により、電極接続用接着剤２のガラス転移温度が向上し、耐熱性が向上するため、電極接続用接着剤２に要求される耐環境性をクリアすることが可能になる。なお、ここでいう「ガラス転移温度」とは、動的粘弾性測定装置（ＤＭＡ）を用いて測定された電極接続用接着剤２、および電極接続用接着剤２を構成するフェノキシ樹脂の各々の物性値のことをいう。
【００２５】
また、本実施形態においては、エポキシ樹脂として、上述のフェノキシ樹脂と併用して結晶性エポキシ樹脂を使用する構成としている。なお、ここで言う「結晶性」とは、「融点を有し、融点を超えると急激に粘度が低下する現象」のことを言う。このような構成により、結晶性エポキシ樹脂は、加熱により、速やかに粘度が低下するため、エポキシ樹脂とエポキシ樹脂硬化剤の反応速度が速くなる。従って、電極接続用接着剤２を短時間（例えば、１０秒以下）で硬化させることが可能になる。結晶性エポキシ樹脂の融点は、５０℃以上９０℃以下が好ましい。融点が５０℃よりも低い場合と成膜が難しくなる。また融点が９０℃を超えると、反応速度を向上する効果が低くなる。
【００２６】
結晶性エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型、Ｆ型の蒸留品、ナフタレン型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂等を使用することができる。
【００２７】
また、結晶性エポキシ樹脂としては、５００以下の低分子量エポキシ樹脂を使用することが好ましい。これは、低分子量のエポキシ樹脂を使用すると、架橋密度が高まって耐熱性が向上するとともに、樹脂の凝集力が高まるため、接着力が高くなるという効果が得られるからである。
【００２８】
このように、本実施形態においては、高分子量エポキシ樹脂であるフェノキシ樹脂と低分子量エポキシ樹脂である結晶性エポキシ樹脂とを組み合わせて使用することにより、電極接続用接着剤２の性能のバランスを取ることが可能になる。なお、フェノキシ樹脂と結晶性エポキシ樹脂の配合量は、電極接続用接着剤２の性能のバランスを考慮して、適宜、選択することができる。
【００２９】
なお、本実施形態においては、電極接続用接着剤２の全体に対するフェノキシ樹脂の配合量を１０質量％以上４０質量％以下とする構成としている。これは、フェノキシ樹脂の配合量が、１０質量％より小さい場合は、うまくフィルム化できないという問題が生じ４０質量％より大きい場合は、実装時の流動性が悪くなり接続抵抗が高くなるからである。
【００３０】
また、本実施形態においては、電極接続用接着剤２の全体に対する結晶性エポキシ樹脂の配合量を１０質量％以上４０質量％以下とする構成としている。これは、結晶性エポキシの配合量が、１０質量％より小さい場合は反応速度を高める効果が薄くなり、４０質量％より大きい場合は、実装時に樹脂が流動しすぎて接続信頼性を損なうからである。
【００３１】
また、本実施形態においては、エポキシ樹脂硬化剤として、尿素系硬化剤を使用する構成としている。この尿素系硬化剤は低温（１５０℃以下）での硬化性に優れているため、上述の結晶性エポキシ樹脂を含有する電極接続用接着剤２において尿素系硬化剤を併用することにより、電極接続用接着剤２を低温（１５０℃以下）かつ短時間（１０秒以下）で硬化させることが可能になる。
【００３２】
また、尿素系硬化剤として、粉末形状を有するものを使用することが好ましい。粉末状の硬化剤を溶かさないよう接着剤中に分散させることにより、エポキシ樹脂と硬化剤が十分に接触しない状況を実現できるため、電極接続用接着剤２の保存安定性を向上することが可能になる。
【００３３】
また、本実施形態においては、粉末形状を有する尿素系硬化剤として、平均粒径が３μｍ以上１５μｍ以下のものを使用することが好ましい。これは、平均粒径が３μｍよりも小さい場合は、上述の結晶性エポキシ樹脂と尿素系硬化剤の接触面積が増加するため、室温において結晶性エポキシ樹脂と尿素系硬化剤の反応が開始してしまい、電極接続用接着剤２の保存安定性が低下するという不都合が生じる場合がある。また、平均粒径が１５μｍよりも大きい場合は、フィルム形状を有する電極接続用接着剤２を作成する場合に、フィルムの表面が凹凸形状となり、電極接続用接着剤２を介して金属電極５と金属電極４間を接続する際に、尿素系硬化剤が溶け残るため、金属電極５と金属電極４間の接続信頼性が低下する場合があるためである。
【００３４】
なお、本実施形態においては、電極接続用接着剤２の全体に対する尿素系硬化剤の配合量を１質量％以上２０質量％以下とする構成としている。これは、尿素系硬化剤の配合量が、１質量％より小さい場合は、低温硬化性が十分に向上しない場合があり、２０質量％より大きい場合は、保存安定性が低下する場合があるからである。
【００３５】
また、本実施形態においては、エポキシ樹脂硬化剤として、上述の尿素系硬化剤と併用して潜在性硬化剤を使用する構成としている。この潜在性硬化剤は、低温での保存安定性に優れ、室温では殆ど硬化反応を起こさないが、熱や光等により、速やかに硬化反応を行う硬化剤である。この潜在性硬化剤としては、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素−アミン錯体、アミンイミド、ポリアミン系、第３級アミン、アルキル尿素系等のアミン系、ジシアンジアミド系、酸無水物系、フェノール系、および、これらの変性物が例示され、これらは単独または２種以上の混合物として使用できる。
【００３６】
また、これらの潜在性硬化剤中でも、低温での保存安定性、および速硬化性に優れているとの観点から、イミダゾール系潜在性硬化剤が好ましく使用される。イミダゾール系潜在性硬化剤としては、公知のイミダゾール系潜在性硬化剤を使用することができる。より具体的には、イミダゾール化合物のエポキシ樹脂との付加物が例示される。イミダゾール化合物としては、イミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−エチルイミダゾール、２−プロピルイミダゾール、２−ドデシルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、４−メチルイミダゾールが例示される。
【００３７】
また、本実施形態においては、特に、これらの潜在性硬化剤を、ポリウレタン系、ポリエステル系等の高分子物質や、ニッケル、銅等の金属薄膜およびケイ酸カルシウム等の無機物で被覆してマイクロカプセル化したマイクロカプセル型硬化剤を使用する構成としている。このようなマイクロカプセル型硬化剤を使用することにより、電極接続用接着剤２の保存安定性と耐熱性が向上する。
【００３８】
また、本実施形態においては、マイクロカプセル型硬化剤として、平均粒径が５μｍ以下のものを使用することが好ましい。これは、平均粒径が５μｍよりも大きい場合は、実装時に十分に溶解せず溶け残るという不都合が生じる場合があるためである。
【００３９】
なお、本実施形態においては、電極接続用接着剤２の全体に対するマイクロカプセル型硬化剤の配合量を２０質量％以上５０質量％以下とする構成としている。これは、マイクロカプセル型硬化剤の配合量が、２０質量％より小さい場合は、硬化反応が完全に進行しないという不都合が生じる場合があり、５０質量％より大きい場合は、余剰な硬化剤が接着剤中に残り、接続信頼性に悪影響を及ぼすという不都合が生じる場合があるからである。
【００４０】
また、本実施形態においては、マイクロカプセル型硬化剤１００質量部に対する尿素系硬化剤の配合量を２０質量部以上１００質量部以下とする構成としている。これは、尿素系硬化剤の配合量が、２０質量％より小さい場合は、低温硬化性が十分に向上しない場合があり、１００質量％より大きい場合は、保存安定性が低下する場合があるからである。
【００４１】
また、電極接続用接着剤２として、図２に示すように、導電性粒子６を含む異方導電性接着剤も使用することができる。より具体的には、当該異方導電性接着剤として、例えば、上述のエポキシ樹脂であるフェノキシ樹脂と結晶性のエポキシ樹脂を主成分とし、当該樹脂中に、微細な金属粒子（例えば、球状の金属微粒子や金属でメッキされた球状の樹脂粒子からなる金属微粒子）が多数、直鎖状に繋がった形状、または針形状を有する、所謂アスペクト比が大きい形状を有する金属粉末により形成された導電性粒子６が分散されたものを使用することができる。なお、ここで言うアスペクト比とは、図３に示す、導電性粒子６の短径（導電性粒子６の断面の長さ）Ｒと長径（導電性粒子６の長さ）Ｌの比のことを言う。
【００４２】
このような導電性粒子６を使用することにより、異方導電性接着剤として、電極接続用接着剤２の面方向（厚み方向Ｘに直交する方向であって、図２の矢印Ｙの方向）においては、隣り合う電極間の絶縁を維持して短絡を防止しつつ、厚み方向Ｘにおいては、多数の金属電極４−金属電極５間を、一度にかつ各々を独立して接続し、低抵抗を得ることが可能になる。
【００４３】
また、導電性粒子６のアスペクト比が５以上であることが好ましい。このような導電性粒子６を使用することにより、電極接続用接着剤２として、異方導電性接着剤を使用する場合に、導電性粒子６間の接触確率が高くなる。従って、導電性粒子６の配合量を増やすことなく、金属電極４と金属電極５を電気的に接続することが可能になる。
【００４４】
また、この異方導電性接着剤において、導電性粒子６の長径Ｌの方向を、フィルム状の異方導電性接着剤を形成する時点で、異方導電性接着剤の厚み方向Ｘにかけた磁場の中を通過させることにより、当該厚み方向Ｘに配向させて用いるのが好ましい。このような配向にすることにより、上述の、隣り合う電極間の絶縁を維持して短絡を防止しつつ、多数の金属電極４−金属電極５間を一度に、かつ各々を独立して導電接続することが可能になるという効果が、より一層向上する。
【００４５】
また、本発明に使用される金属粉末は、その一部に強磁性体が含まれるものが良く、強磁性を有する金属単体、強磁性を有する２種類以上の合金、強磁性を有する金属と他の金属との合金、および強磁性を有する金属を含む複合体のいずれかであることが好ましい。これは、強磁性を有する金属を使用することにより、金属自体が有する磁性により、磁場を用いて導電性粒子６を配向させることが可能になるからである。例えば、ニッケル、鉄、コバルトおよびこれらを含む２種類以上の合金等を挙げることができる。
【００４６】
なお、導電性粒子６のアスペクト比は、ＣＣＤ顕微鏡観察等の方法により直接測定するが、断面が円でない導電性粒子６の場合は、断面の最大長さを短径としてアスペクト比を求める。また、導電性粒子６は、必ずしもまっすぐな形状を有している必要はなく、多少の曲がりや枝分かれがあっても、問題なく使用できる。この場合、導電性粒子６の最大長さを長径としてアスペクト比を求める。
【００４７】
本実施形態の電極接続用接着剤を用いたフレキシブルプリント配線板等の配線板の実装方法としては、エポキシ樹脂を主成分とする電極接続用接着剤２を介して、加熱加圧処理を行うことにより、当該エポキシ樹脂を硬化させ、フレキシブルプリント配線板３の金属電極５を配線基板１の金属電極４に接続する。
【００４８】
より具体的には、ガラス基板等の配線基板１上に、フェノキシ樹脂と結晶性エポキシ樹脂を主成分とし、マイクロカプセル型硬化剤、尿素系硬化剤、および導電性粒子を含有する導電性の電極接続用接着剤２を載置し、当該電極接続用接着剤２を所定の温度に加熱した状態で、配線基板１の方向へ所定の圧力で加圧し、電極接続用接着剤２を配線基板１上に仮接着する。次いで、フレキシブルプリント配線板３を下向きにした状態で、配線基板１の表面に形成された金属電極４と、フレキシブルプリント配線板３の表面に形成された金属電極５との位置合わせをしながら、フレキシブルプリント配線板３を電極接続用接着剤２上に載置することにより、配線基板１とフレキシブルプリント配線板３との間に電極接続用接着剤２を介在させる。次いで、電極接続用接着剤２を所定の温度に加熱した状態で、フレキシブルプリント配線板３を介して、当該電極接続用接着剤２を配線基板１の方向へ所定の圧力で加圧することにより、電極接続用接着剤２を加熱溶融させる。なお、上述のごとく、電極接続用接着剤２は、熱硬化性樹脂であるエポキシ樹脂を主成分としているため、当該電極接続用接着剤２は、上述の温度にて加熱をすると、一旦、軟化するが、当該加熱を継続することにより、硬化することになる。また、マイクロカプセル型硬化剤は、カプセルによる被覆状態を解除して、カプセル内部の硬化剤を溶融させるために、ある程度の温度が必要となるため、上述の加熱加圧処理においては、まず、尿素系硬化剤とエポキシ樹脂の硬化反応が開始され、次いで、マイクロカプセル型硬化剤とエポキシ樹脂の硬化反応が開始されることになる。そして、予め設定した電極接続用接着剤２の硬化時間が経過すると、電極接続用接着剤２の硬化温度の維持状態、および加圧状態を開放し、冷却を開始することにより、導電性の電極接続用接着剤２を介して、金属電極４と金属電極５を接続し、フレキシブルプリント配線板３を配線基板１上に実装する。
【００４９】
以上に説明した本実施形態によれば、以下の効果を得ることができる。
（１）本実施形態においては、電極接続用接着剤２に含有されるエポキシ樹脂として、分子量が１００００以上であるとともに、ガラス転移温度が８０℃以上であるフェノキシ樹脂を使用する構成としている。従って、フレキシブルプリント配線板３の基材やガラスエポキシ基板等の配線基板１に対する密着力が向上するため、電極接続用接着剤２を介して金属電極５と金属電極４間を接続する際に、電極間の接続信頼性を向上させることができる。また、電極接続用接着剤２に含有されるエポキシ樹脂として、結晶性エポキシを使用する構成としている。従って、電極接続用接着剤２の耐熱性が向上するため、電極接続用接着剤２に要求される耐環境性をクリアすることが可能になる。更に、結晶性エポキシを使用することにより、エポキシ樹脂硬化剤との反応性が高くなり、エポキシ樹脂とエポキシ樹脂硬化剤の反応速度が速くなるため、電極接続用接着剤２を短時間（例えば、１０秒間）で硬化させることが可能になる。また、本実施形態においては、電極接続用接着剤２に含有される硬化剤として、粉末状の尿素系硬化剤を使用する構成としている。従って、結晶性エポキシ樹脂を含有する電極接続用接着剤２において尿素系硬化剤を併用することにより、電極接続用接着剤２を低温（１５０℃以下）かつ短時間（例えば、１０秒間）で硬化させることが可能になるとともに、電極接続用接着剤２の保存安定性を向上することが可能になる。また、電極接続用接着剤２に含有される硬化剤として、マイクロカプセル型硬化剤を使用する構成としている。従って、電極接続用接着剤２の保存安定性と耐熱性を向上させることが可能になる。
【００５０】
（２）本実施形態においては、分子量が３００００以上フェノキシ樹脂を使用する構成としている。従って、フレキシブルプリント配線板３の基材やガラスエポキシ基板等の配線基板１に対する密着力がより一層向上するため、電極接続用接着剤２を介して金属電極５と金属電極４間を接続する際に、電極間の接続信頼性がより一層向上する。
【００５１】
（３）本実施形態においては、電極接続用接着剤２の全体に対する尿素系硬化剤の配合量を１質量％以上２０質量％以下に設定するとともに、マイクロカプセル型硬化剤１００質量部に対する尿素系硬化剤の配合量を２０質量部以上１００質量部以下に設定する構成としている。従って、電極接続用接着剤２を低温で確実に硬化させることが可能になるとともに、電極接続用接着剤２の保存安定性を確実に向上させることが可能になる。
【００５２】
（４）本実施形態においては、尿素系硬化剤の平均粒径が３μｍ以上１５μｍ以下に設定する構成としている。従って、電極接続用接着剤２の保存安定性を確実に向上させることができるとともに、電極接続用接着剤２を介して金属電極５と金属電極４間を接続する際に、電極間の接続信頼性を確実に向上させることができる。
【００５３】
なお、上記実施形態は以下のように変更しても良い。
・上記実施形態においては、電極接続用接着剤２を介して、フレキシブルプリント配線板３の金属電極５を配線基板１の金属電極４に接続する構成としたが、本発明の電極接続用接着剤２を、例えば、ＩＣチップ等の電子部品の突起電極（または、バンプ）と配線基板１の金属電極４との接続に使用する構成としても良い。
【実施例】
【００５４】
以下に、本発明を実施例、比較例に基づいて説明する。なお、本発明は、これらの実施例に限定されるものではなく、これらの実施例を本発明の趣旨に基づいて変形、変更することが可能であり、それらを本発明の範囲から除外するものではない。
【００５５】
（実施例１）
（接着剤の作製）
導電性粒子として、長径Ｌの分布が３μｍから２０μｍ、短径Ｒの分布が０．１μｍから０．３μｍである直鎖状ニッケル微粒子を用いた。また、エポキシ樹脂としては、（１）フェノキシ樹脂〔ＩｎＣｈｅｍ（株）製、商品名ＰＫＨＨ、分子量：５２０００、ガラス転移温度：９２℃〕、および（２）結晶性エポキシ樹脂〔大日本インキ化学工業（株）製、商品名エピクロン４０３２Ｄ、分子量：約２８０、融点：約７５℃〕を使用した。また、硬化剤としては、（３）マイクロカプセル型イミダゾール系硬化剤〔旭化成エポキシ（株）製、商品名ノバキュアＨＸ３９３２ＨＰ、平均粒径：３μｍ〕、および（４）粉末状の尿素系硬化剤〔アデカ（株）製、商品名ＥＨ−４３７０Ｓ、平均粒径：５μｍ〕を使用し、これら（１）〜（４）を重量比で（１）６０／（２）４０／（３）４０／（４）２０の割合で配合した。そして、これらのエポキシ樹脂、硬化剤を、２−エトキシエチルアセタートに溶解して、分散させた後、三本ロールによる混練を行い、固形分が５０重量％である溶液を作製した。この溶液に、固形分の総量（Ｎｉ粉末＋樹脂）に占める割合で表される金属充填率が、０．２体積％となるように上記Ｎｉ粉末を添加した後、遠心攪拌ミキサーを用いて攪拌することによりＮｉ粉末を均一に分散し、接着剤用の複合材料を作製した。次いで、この複合材料を離型処理したＰＥＴフィルム上にドクターナイフを用いて塗布した後、磁束密度１００ｍＴの磁場中、６０℃で３０分間、乾燥、固化させることにより、膜中の直鎖状粒子が磁場方向に配向した、厚さ３０μｍのフィルム形状の異方導電性をもつ電極接続用接着剤を作製した。
【００５６】
（接続信頼性評価）
まず、幅８０μｍ、長さ３ｍ、高さ１８μｍの金メッキが施された銅電極が１２０μｍ間隔で３２個配列されたフレキシブルプリント配線板（ポリイミド樹脂からなる基材を有するもの）と、幅８０μｍ、長さ３ｍｍ、高さ１８μｍの金メッキが施された銅電極が１２０μｍ間隔で３２個配列された配線基板（ガラスクロスエポキシ基板）とを用意した。そして、このフレキシブルプリント配線板と配線基板の間に作製した接着剤を挟み、接着剤が所定の温度（１４０℃）になるように、適切な温度（１５０℃）に加熱されたプレスヘッドをフレキシブルプリント配線板の上方に設置し、当該プレスヘッドを配線基板の方向に移動させて、電極接続用接着剤を所定の温度（１４０℃）に加熱しながら、４ＭＰａの圧力で１０秒間加圧して接着させて実装し、電極接続用接着剤を介して、電極間が接着されたフレキシブルプリント配線板と配線基板の接合体を得た。次いで、この接合体において、銅電極、および接着剤を介して接続された連続する３２個の電極の抵抗値を四端子法により求め、求めた値を３２で除することにより、１電極あたりの接続抵抗（以下、「初期接続抵抗」という。）を求めた。そして、この評価を１０回繰り返し、初期接続抵抗の平均値を求めた。その結果を表１に示す。
【００５７】
（耐熱性評価）
また、耐熱性試験として、上記の温度（１４０℃）にて実装されたフレキシブルプリント配線板と配線基板の接合体を、温度を８０℃に設定した恒温恒湿槽中に５００時間放置した後、接合体を恒温恒湿槽から取り出し、再び、上記と同様にして、接続抵抗（以下、「５００時間後の接続抵抗」という。）の平均値を求めた。その結果を表１に示す。
【００５８】
（保存安定性評価）
また、作製した接着剤を２５℃の温度で１ヶ月間放置した後、上述と同様にして、フレキシブルプリント配線板と配線基板の接合体を得た。その後、上述と同一条件により、接続信頼性評価、および耐熱性評価を行った、以上の結果を表１に示す。
【００５９】
（反応率評価）
反応率評価として、上記の温度（１４０℃）にて実装されたフレキシブルプリント配線板と配線基板の接合体において、電極間に存在する樹脂硬化物を採取し、フーリエ変換赤外分光法により、未反応のエポキシ基の残存率を測定し、その結果から硬化反応率を求めた。以上の結果を表１に示す。
【００６０】
（ガラス転移温度の測定）
作製した接着剤を１０枚重ねて１４０℃で５分間加熱プレスすることにより、厚さ２００μｍの硬化物フィルムを作製した。次いで、動的粘弾性測定装置（エスアイアイ・ナノテクノロジー、ＥＸＳＴＡＲ６０００  ＤＭＳ）を使用して、昇温速度１０℃／分、周波数１Ｈｚ、加重５ｇの条件の下、動的粘弾性測定法（ＤＭＡ法）により、作製した接着剤を構成する樹脂の硬化物のガラス転移温度を測定した。より具体的には、貯蔵弾性率と損失弾性率の比に相当するｔａｎδを測定し、その最大値をガラス転移温度とした。なお、硬化物のサンプルとして、幅２ｍｍ、長さ１０ｍｍのものを使用した。
【００６１】
（比較例１）
接着剤を作製するにあたり、実施例１において使用したマイクロカプセル型イミダゾール系硬化剤の代わりに、アミド系硬化剤であるジシアンジアミド〔アデカ（株）製、商品名ＥＨ−３６３６ＡＳ、平均粒径：１８μｍ〕を使用したこと以外は、上述の実施例１と同様にして、接着剤を作製し、フレキシブルプリント配線板と配線基板の接合体を得た。その後、上述の実施例１と同一条件により、接続信頼性評価、耐熱性評価、保存安定性評価、反応率評価およびガラス転移温度の測定を行った、以上の結果を表１に示す。
【００６２】
（比較例２）
接着剤を作製するにあたり、実施例１において使用した結晶性エポキシ樹脂の代わりに、非結晶性エポキシ樹脂であるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂〔大日本インキ化学工業（株）製、商品名エピクロン８５０〕を使用したこと以外は、上述の実施例１と同様にして、接着剤を作製し、フレキシブルプリント配線板と配線基板の接合体を得た。その後、上述の実施例１と同一条件により、接続信頼性評価、耐熱性評価、保存安定性評価、反応率評価およびガラス転移温度の測定を行った、以上の結果を表１に示す。
【００６３】
（比較例３）
接着剤を作製するにあたり、実施例１において使用したフェノキシ樹脂の代わりに、ビスフェノールＡ／Ｆ型フェノキシ樹脂〔ＪＥＲ（株）製、商品名：ＪＥＲ４２７５、分子量：約６００００、ガラス転移温度：６８℃〕を使用したこと以外は、上述の実施例１と同様にして、接着剤を作製し、フレキシブルプリント配線板と配線基板の接合体を得た。その後、上述の実施例１と同一条件により、接続信頼性評価、耐熱性評価、保存安定性評価、反応率評価およびガラス転移温度の測定を行った、以上の結果を表１に示す。
【００６４】
【表１】
2010024416.tif 000003
表１に示すように、実施例１においては、初期接触抵抗、および５００時間後の接続抵抗が殆ど変化しておらず、電極間の接続信頼性が高いことが判る。これは、実施例１の電極接続用接着剤においては、エポキシ樹脂として、分子量が１００００以上であるとともに、ガラス転移温度が８０℃以上であるフェノキシ樹脂を使用したため、フレキシブルプリント配線板の基材や配線基板１に対する密着力が向上したためであると考えられる。また、実施例１においては、初期接触抵抗に対して５００時間後の接続抵抗が殆ど変化しておらず、耐熱性に優れていることが判る。これは、実施例１の電極接続用接着剤においては、エポキシ樹脂として、結晶性エポキシを使用するとともに、硬化剤として、マイクロカプセル型硬化剤を使用したためであると考えられる。また、実施例１においては、接着剤を２５℃の温度で１ヶ月間放置した後の初期接触抵抗、および５００時間後の接続抵抗が殆ど変化しておらず、保存安定性に優れていることが判る。これは、実施例１の電極接続用接着剤においては、硬化剤として、粉末状の尿素系硬化剤とマイクロカプセル型硬化剤を使用したためであると考えられる。また、実施例１においては、硬化反応率が高く、エポキシ樹脂とエポキシ樹脂硬化剤の反応速度が速くなり、電極接続用接着剤を低温（１５０℃以下）かつ短時間（例えば、１０秒間）で硬化させることができることが判る。これは、実施例１の電極接続用接着剤においては、結晶性エポキシ樹脂を含有する電極接続用接着剤において尿素系硬化剤を併用したためであると考えられる。なお、実施例１においては、接着剤を構成する樹脂の硬化物のガラス転移温度が比較例１，２に比し高くなっているが、これは、実施例１の電極接続用接着剤においては、エポキシ樹脂として、ガラス転移温度が８０℃以上であるフェノキシ樹脂を使用したためであると考えられる。
【００６５】
一方、比較例１においては、表１に示すように、初期接触抵抗に比し、５００時間後の接続抵抗が大幅に上昇しており、電極間の接続信頼性を維持することができなかったことが判る。これは、表１に示すように、比較例１においては、アミド系硬化剤を使用しているため、実施例１に比し、硬化反応率が低く、エポキシ樹脂とエポキシ樹脂硬化剤の反応速度が遅いため、エポキシ樹脂と硬化剤を反応させる際に、反応効率が大幅に低下したためであると考えられる。以上より、比較例１においては、電極接続用接着剤を低温（１５０℃以下）かつ短時間（例えば、１０秒間）で硬化させることが困難であることが判る。
【００６６】
また、比較例２においては、表１に示すように、初期接触抵抗、および５００時間後の接続抵抗が殆ど変化していないが、実施例１に比し、初期接触抵抗、および５００時間後の接続抵抗のいずれも大きい値となっていることが判る。特に、実施例１に比し、５００時間後の接続抵抗が大きい値となっており、耐熱性に乏しいことが判る。これは、比較例２においては、非結晶性エポキシ樹脂を使用しているためであると考えられる。また、比較例２においては、表１に示すように、初期接触抵抗、および５００時間後の接続抵抗が殆ど変化していないが、実施例１に比し、初期接触抵抗、および５００時間後の接続抵抗のいずれも大きい値となっており、実施例１に比し、電極間の接続信頼性が劣ることが判る。これは、比較例２においては、非結晶性エポキシ樹脂を使用しているため、実施例１に比し、硬化反応率が低く、エポキシ樹脂とエポキシ樹脂硬化剤の反応速度が遅いため、エポキシ樹脂と硬化剤を反応させる際に、反応効率が低下したためであると考えられる。
【産業上の利用可能性】
【００６７】
本発明の活用例としては、複数の被接合部材の間に設けられ、加熱加圧処理を行うことにより、複数の被接合部材の各々に形成された電極間を接続する電極接続用接着剤およびこれを用いた電極接続方法が挙げられる。
【図面の簡単な説明】
【００６８】
【図１】本実施形態に係る電極接続用接着剤により、フレキシブルプリント配線板を実装した配線基板を示す断面図である。
【図２】本発明の実施形態に係る電極接続用接着剤として、導電性粒子を含有する異方導電性接着剤を使用し、異方導電性接着剤を介して、フレキシブルプリント配線板を配線基板に実装した状態を示す断面図である。
【図３】本発明の実施形態に係る電極接続用接着剤において使用される導電性粒子を説明するための図である。
【符号の説明】
【００６９】
１…配線基板、２…電極接続用接着剤、３…フレキシブルプリント配線板、４…金属電極（金メッキが施された銅電極）、５…金属電極（金メッキが施された銅電極）、６…導電性粒子。
【図１】
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【図２】
2010024416.tif 000005
【図３】
2010024416.tif 000006