(57)【要約】【課題】  シロキサンフリーであって、安価で取扱いの容易な樹脂を用いて、生産性の高い押出成形により製造できる、高い熱伝導性と、適度な柔軟性を併せ持つ薄型の熱伝導性フィルムを提供する。【解決手段】  ポリオレフィン樹脂中に熱伝導性フィラーを１０〜９０体積％含有させた熱伝導性樹脂組成物を調整し、この熱伝導性樹脂組成物を使用して、押出製膜機により熱伝導性フィルムを製造する。前記ポリオレフィン樹脂は、密度が０．８５〜０．９０ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点が１１０〜１４０℃、曲げ弾性率が５〜１００ＭＰａである。前記ポリオレフィン樹脂のメルトインデックスは、１〜３０ｇ／１０ｍｉｎであることが好ましい。【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリオレフィン樹脂中に、熱伝導性フィラーを１０〜９０体積％含有してなる熱伝導性フィルムであって、前記ポリオレフィン樹脂の密度が０．８５〜０．９０ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点が１１０〜１４０℃、曲げ弾性率が５〜１００ＭＰａであることを特徴とする熱伝導性フィルム。
【請求項２】
前記ポリオレフィン樹脂のメルトインデックスが、１〜３０ｇ／１０ｍｉｎであることを特徴とする請求項1に記載の熱伝導性フィルム。
【請求項３】
前記ポリオレフィン樹脂が、エチレンおよびオクテンを主成分としたブロックコポリマーであることを特徴とする請求項1〜２のいずれかに記載の熱伝導性フィルム。
【請求項４】
前記熱伝導性フィルムの厚みが、１０〜８００μｍであることを特徴とする請求項1〜３のいずれかに記載の熱伝導性フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電子機器の部品等から発生する熱を、効果的に放熱部材等に伝える熱伝導性と、貼付箇所の形状に追従して隙間なく貼付できる柔軟性とを兼ね備えた、熱伝導性フィルムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、電子機器の各種部品から発生する熱を放散させる手段としては、各種部品等と、ヒートシンクや放熱フィン等の放熱部材との間に、熱伝導性の良いフィルムを設けて、各種部品等において発生する熱を、効率良く放熱部材に伝導するという手段が、一般的に用いられている。
【０００３】
このような熱伝導性の良いフィルムとしては、有機マトリックス材料中に、熱伝導率の大きな金属や酸化物等からなる熱伝導性フィラーを分散配合したものが知られている。このような熱伝導性フィルムは、有機マトリックス材料中に熱伝導性フィラーを分散配合された混合組成物を、プレス成形法、射出成形法、押出成形法、カレンダー成形法、ロール成形法、ドクターブレード成形法等の成形方法により、フィルム状に成形することによって製造されている。
【０００４】
ここで、上記のような有機マトリックス材料としては、シリコーン（有機珪素重合体）が多く使われてきた（例えば、特許文献１〜４）。しかし、上記のシリコーンは、電子機器等に悪影響を与えるシロキサンを発生することから、シロキサンフリーの有機マトリックス材料として、近年、アクリルを使用した例が見られるようになっている（例えば、特許文献５）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００３−６０１３４号公報
【特許文献２】特開平２−１６６７５５号公報
【特許文献３】特開平２−１９６４５３号公報
【特許文献４】特開平６−１５５５１７号公報
【特許文献５】特開２００２−２６２０２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、熱伝導性フィルムにおいて、シロキサンフリーでありながら、安価で取扱いの容易なポリオレフィン樹脂を、有機マトリックス材料に採用した例は少なく、特に、生産性の高い押出成形での製造において、良好な結果が得られていないのが実情である。
また、熱伝導性フィルムを貼付する箇所と熱伝導性フィルムとの間に空隙ができてしまうと、熱の伝導性が低下してしまうため、熱伝導性フィルムには、貼付箇所の形状に追従して、隙間なく貼付できるように、柔軟性が求められている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記のような問題点を解決すべく種々研究した結果、有機マトリックス材料に、密度が０．８５〜０．９０ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点が１１０〜１４０℃、曲げ弾性率が５〜１００ＭＰａであるポリオレフィン樹脂を用い、この樹脂中に、熱伝導性フィラーを１０〜９０体積％含有させることで、高い熱伝導性と、適度な柔軟性を併せ持つ、薄型の熱伝導性フィルムを、生産性の高い押出成形により安定して製造し得ることを見出して、本発明を完成したものである。
なお、ＤＳＣ融点とは、ＤＳＣ（Differential Scanning Calorimetry、示差走査熱量計）ピークに相当するものとして、あるいは二つ以上のピークを示すポリマーの混合物の場合には、最大ＤＳＣピークに相当するものとして識別される温度のことである。
【０００８】
すなわち、本発明の請求項１に係る発明は、ポリオレフィン樹脂中に、熱伝導性フィラーを１０〜９０体積％含有してなる熱伝導性フィルムであって、前記ポリオレフィン樹脂の密度が０．８５〜０．９０ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点が１１０〜１４０℃、曲げ弾性率が５〜１００ＭＰａであることを特徴とする、熱伝導性フィルムである。
【０００９】
また、本発明の請求項２に係る発明は、前記ポリオレフィン樹脂のメルトインデックスが、１〜３０ｇ／１０ｍｉｎであることを特徴とする、請求項1に記載の熱伝導性フィルムである。
【００１０】
また、本発明の請求項３に係る発明は、前記ポリオレフィン樹脂が、エチレンおよびオクテンを主成分としたブロックコポリマーであることを特徴とする、請求項1〜２のいずれかに記載の熱伝導性フィルムである。
【００１１】
また、本発明の請求項４に係る発明は、前記熱伝導性フィルムの厚みが、１０〜８００μｍであることを特徴とする、請求項1〜３のいずれかに記載の熱伝導性フィルムである。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、高い熱伝導性と、適度な柔軟性を併せ持つ、ポリオレフィン樹脂を主な構成材料とした薄型の熱伝導性フィルムを、生産性の高い押出成形により安定して製造することが可能となる。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明に係る熱伝導性フィルムは、少なくとも、ポリオレフィン樹脂中に、熱伝導性フィラーを１０〜９０体積％含有してなることを基本構成とする。また、必要に応じて、物性調整剤、可塑剤等の添加物が加えられても良い。
本発明の熱伝導性フィルムの厚みは、１０〜８００μｍであることが好ましく、５０〜６００μｍであることが、より好ましい。厚みが１０μm未満では、押出成形時の安定性が低くなって厚み精度が低下してしまい、一方、厚みが８００μmを超える場合は、押出成形による製造が難しくなるからである。
【００１４】
次に、本発明に係る熱伝導性フィルムを構成する材料、製造方法について説明する。
まず、本発明に係る熱伝導性フィルムを構成するポリオレフィン樹脂について説明すると、前記ポリオレフィン樹脂の密度は０．８５〜０．９０ｇ／ｃｍ3であることが好ましく、曲げ弾性率は５〜１００ＭＰａであることが好ましく、さらに１０〜５０ＭＰａであることが、より好ましい。
【００１５】
密度が０．８５ｇ／ｃｍ3未満の場合や、曲げ弾性率が５ＭＰａ未満の場合は、樹脂の柔軟性、粘着性が高くなり過ぎて加工に支障をきたすため、好ましくない。一方、密度が０．９０ｇ／ｃｍ3を超える場合や、曲げ弾性率が１００ＭＰａを超える場合は、樹脂とフィラーの密着性が低下し、また、フィルムの柔軟性も低下するため、安定した成形が難しく、製品の取扱い性も低下するため、好ましくない。
【００１６】
前記ポリオレフィン樹脂のＤＳＣ融点は、１１０〜１４０℃であることが好ましい。ポリオレフィン樹脂のＤＳＣ融点が１１０℃未満の場合、熱伝導性フィルムとして必要な耐熱性が不足し、一方、１４０℃を越えると、密度が高くなり、柔軟性の低下に繋がるからである。
【００１７】
前記ポリオレフィン樹脂のメルトインデックスは、１〜３０ｇ／１０ｍｉｎであることが好ましく、さらに５〜２０ｇ／１０ｍｉｎであることが、より好ましい。ポリオレフィン樹脂のメルトインデックスが１ｇ／１０ｍｉｎ未満の場合には、流動性が低くなり過ぎてしまい、一方、３０ｇ／１０ｍｉｎを超える場合には、樹脂の流動性が高くなり過ぎてしまい、いずれの場合も安定した押出成形が難しくなるからである。
【００１８】
なお、メルトインデックス（Melt index）とは、ヒーターで加熱された円筒容器内で一定量の合成樹脂を、定められた温度で加熱・加圧し、容器底部に設けられた開口部から１０分間あたりに押出された樹脂量を測定した値であり、他に、メルトフローレート（Melt flow rate）とも呼ばれるものである。
【００１９】
上記の条件を満たす樹脂の具体例としては、エチレンおよびオクテンを主成分とした、ブロックコポリマーであるダウ・ケミカル社製のＩＮＦＵＳＥ（登録商標）Ｄ９８０７．１５が挙げられる。
【００２０】
次に、本発明に係る熱伝導性フィルムを構成する熱伝導性フィラーについて説明する。
前記熱伝導性フィラーの材料としては、特に限定されず、一般に、熱伝導性樹脂組成物中に配合されるものであれば用いることができ、例えば、アルミナ、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム、酸化チタン等の酸化物類や、窒化ホウ素、窒化ケイ素、窒化アルミニウム等の窒化物類、炭化ケイ素等の炭化物類、銅、銀、鉄、アルミニウム、ニッケル、チタン等の金属類や、これらの２種以上からなる金属合金類、ダイヤモンド、カーボン等の炭素系材料、石英、石英ガラス等のシリカ粉類等が挙げられる。また無機材料粒子に銀や銅等の金属材料を表面被覆したものや、金属材料粒子に無機材料や炭素材料を表面被覆したもの等も挙げられる。
【００２１】
前記熱伝導性フィラーは単独、又は２種類以上を併用しても良い。さらに、前記熱伝導性フィラーは、ポリオレフィン樹脂との親和性を向上させるために、シラン処理等の各種表面処理を行っても良い。
【００２２】
前記熱伝導性フィラーの含有量は、１０〜９０体積％が好ましく、より好ましくは、１５〜６０体積％である。１０体積％未満であると効率的な熱伝導性を得にくくなり、９０体積％を超えると樹脂組成物の柔軟性が低下し、発熱体や放熱体の表面の凹凸への形状追従性が悪くなり、接触熱抵抗が増大して効率的な熱伝導性が得られなくなるため、好ましくない。
【００２３】
なお、本発明に係る熱伝導性フィルムには、必要に応じて、物性調整剤、可塑剤等が加えられても良い。
前記物性調整剤としては、例えば、ビニルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン等の各種シランカップリング剤が挙げられる。
また、前記可塑剤としては、例えば、リン酸トリブチル、リン酸トリクレジル等のリン酸エステル類、フタル酸ジオクチル等のフタル酸エステル類、グリセリンモノオレイル酸エステル等の脂肪酸一塩基酸エステル類、アジピン酸ジオクチル等の脂肪酸二塩基酸エステル類、ポリプロピレングリコール類やポリエチレングリコール類等のポリエーテル類、ポリα−オレフィン等の液状炭化水素類、クロロフルオロカーボン類、シリコンオイル等の公知の可塑剤が挙げられ、これらは単独、又は２種以上を併用することが出来る。
【００２４】
本発明に係る熱伝導性フィルムには、さらに、難燃剤、酸化防止剤、老化防止剤、紫外線吸収剤、着色剤、溶剤、香料、顔料、染料等が添加されても良い。
【００２５】
次に、本発明に係る熱伝導性フィルムの製造方法について説明する。
本発明に係る熱伝導性フィルムは、Ｔダイ押出機、インフレ−ション押出機等を使用して押出成形することにより、製造することができる。
本発明に係る熱伝導性フィルムの製造にあたっては、事前にポリオレフィン樹脂および熱伝導性フィラーを混練・混合した熱伝導性樹脂組成物を製造することが好ましい。また、必要に応じて、物性調整剤、可塑剤、その他の添加物についても、予め混練・混合しておいても良い。
【００２６】
前記のような熱伝導性樹脂組成物を製造するために、ポリオレフィン樹脂、熱伝導性フィラー、および、その他の添加物を、混練・混合させる方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、混練機、押出機、ミキサー、ロール、ニーダー、攪拌機等の一般的な装置を用いることが出来る。また、必要に応じて混練・混合時に装置内を減圧、脱気しても良い。
【実施例】
【００２７】
次に、本発明について、実施例を挙げて更に具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって限定されるものではない。
（実施例１）
（１）まず、ポリオレフィン樹脂として、オレフィンブロックコポリマー（ダウ・ケミカル社製ＩＮＦＵＳＥ（登録商標）Ｄ９５０７．１０、メルトインデックス：５ｇ／１０ｍｉｎ、密度：０．８６６ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点：１１９℃、曲げ弾性率：１３．９ＭＰａ）６７重量部を用い、熱伝導性フィラーとして、窒化ホウ素（ＭＯＭＥＮＴＩＶＥ社製ＰＴＸ２５、平均粒径：２５μｍ、密度：２．２５ｇ／ｃｍ3）３３重量部を用い、両者を混練・混合して、前記熱伝導性フィラー含有量が１７体積％となる熱伝導性樹脂組成物を調製した。
（２）次に、上記で調製した熱伝導性樹脂組成物を使用し、Ｔダイ押出製膜機を用いて、厚み２００μｍに押出製膜して、本発明に係る熱伝導性フィルムを製造したところ、安定した製膜が可能であった。
（３）製造した熱伝導性フィルムについて、引張弾性率を測定した。結果を表1に示す。
【００２８】
（実施例２）
（１）まず、ポリオレフィン樹脂として、オレフィンブロックコポリマー（ダウ・ケミカル社製ＩＮＦＵＳＥ（登録商標）Ｄ９５０７．１０、メルトインデックス：５ｇ／１０ｍｉｎ、密度：０．８６６ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点：１１９℃、曲げ弾性率：１３．９ＭＰａ）５０重量部を用い、熱伝導性フィラーとして、黒鉛（中越黒鉛工業所製ＷＦ−０２５、平均粒径：２５μｍ、密度：２．２ｇ／ｃｍ3）５０重量部を用い、両者を混練・混合して、熱伝導性フィラー含有量が２９体積％となる熱伝導性樹脂組成物を調製した。
（２）次に、上記で調製した熱伝導性樹脂組成物を使用し、Ｔダイ押出製膜機を用いて、厚み２００μｍに押出製膜して、本発明に係る熱伝導性フィルムを製造したところ、安定した製膜が可能であった。
（３）製造した熱伝導性フィルムについて、引張弾性率を測定した。結果を表1に示す。
【００２９】
（実施例３）
（１）まず、ポリオレフィン樹脂として、オレフィンブロックコポリマー（ダウ・ケミカル社製ＩＮＦＵＳＥ（登録商標）Ｄ９５０７．１０、メルトインデックス：５ｇ／１０ｍｉｎ、密度：０．８６６ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点：１１９℃、曲げ弾性率：１３．９ＭＰａ）２０重量部を用い、熱伝導性フィラーとして、アルミナ（昭和電工社製ＡＳ−２０、平均粒径：２２μｍ、密度：３．９８ｇ／ｃｍ3）８０重量部を用い、両者を混練・混合して、熱伝導性フィラー含有量が４８体積％となる熱伝導性樹脂組成物を調製した。
（２）次に、上記で調製した熱伝導性樹脂組成物を使用し、Ｔダイ押出製膜機を用いて、厚み２００μｍに押出製膜して、本発明に係る熱伝導性フィルムを製造したところ、安定した製膜が可能であった。
（３）製造した熱伝導性フィルムについて、引張弾性率を測定した。結果を表1に示す。
【００３０】
（比較例１）
（１）まず、ポリオレフィン樹脂として、高密度ポリエチレン（日本ポリエチレン社製  ノバテック（登録商標）ＨＪ５８０、メルトインデックス：１２ｇ／１０ｍｉｎ、密度：０．９６ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点：１３４℃、曲げ弾性率：１０００ＭＰａ）２０重量部を用い、熱伝導性フィラーとして、アルミナ（昭和電工社製ＡＳ−２０、平均粒径：２２μｍ、密度：３．９８ｇ／ｃｍ3） ８０重量部を用い、両者を混練・混合して、熱伝導性フィラー含有量が４８体積％となる熱伝導性樹脂組成物を調製した。
（２）次に、上記で調製した熱伝導性樹脂組成物を使用し、Ｔダイ押出製膜機を用いて、厚み２００μｍに押出製膜して、熱伝導性フィルムを製造したところ、得られたフィルムは極めて硬く、かつ裂けやすいものであり、安定した製造も出来なかった。
（３）製造した熱伝導性フィルムについて、引張弾性率を測定した。結果を表1に示す。
【００３１】
（比較例２）
（１）まず、ポリオレフィン樹脂として、低密度ポリエチレン（日本ポリエチレン社製  ノバテック（登録商標）ＬＣ７２０、メルトインデックス：９．４ｇ／１０ｍｉｎ、密度：０．９２２ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点：１１０℃、曲げ弾性率：１６０ＭＰａ）２０重量部を用い、熱伝導性フィラーとして、アルミナ（昭和電工社製ＡＳ−２０、平均粒径：２２μｍ、密度：３．９８ｇ／ｃｍ3）８０重量部を用い、両者を混練・混合して、熱伝導性フィラー含有量が４８体積％となる熱伝導性樹脂組成物を調製した。
（２）次に、上記で調製した熱伝導性樹脂組成物を使用し、Ｔダイ押出製膜機を用いて、厚み２００μｍに押出製膜して、熱伝導性フィルムを製造したところ、得られたフィルムは極めて硬く、かつ裂けやすいものであり、安定した製造も出来なかった。
（３）製造した熱伝導性フィルムについて、引張弾性率を測定した。結果を表1に示す。
【００３２】
（比較例３）
（１）まず、ポリオレフィン樹脂として、直鎖状低密度ポリエチレン（日本ポリエチレン社製カーネル（登録商標）ＫＣ５７０Ｓ、メルトインデックス：１０．５ｇ／１０ｍｉｎ、密度：０．９０６ｇ／ｃｍ3、ＤＳＣ融点：１０２℃、曲げ弾性率：１０８ＭＰａ）２０重量部を用い、熱伝導性フィラーとして、アルミナ（昭和電工社製ＡＳ−２０、平均粒径：２２μｍ、密度：３．９８ｇ／ｃｍ3) ８０重量部を用い、両者を混練・混合して、熱伝導性フィラー含有量が４８体積％となる熱伝導性樹脂組成物を調製した。
（２）次に、上記で調製した熱伝導性樹脂組成物を使用し、Ｔダイ押出製膜機を用いて、厚み２００μｍに押出製膜して、熱伝導性フィルムを製造したところ、得られたフィルムは極めて硬く、かつ裂けやすいものであり、安定した製造も出来なかった。
（３）製造した熱伝導性フィルムについて、引張弾性率を測定した。結果を表1に示す。
【００３３】
【表１】
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【００３４】
表1に示すように、本発明に係る熱伝導性フィルムの実施例１〜３では、いずれも低い引張弾性率となり、フィルムの柔軟性が高いことが確認された。一方、比較例１〜３では、いずれも引張弾性率は高くなり、柔軟性が劣ることが示された。