(57)【要約】【課題】従来よりも低コストでシリコンの精製を実施することが可能なシリコンの精製装置を提供する。【解決手段】固体シリコンの溶融、溶融シリコンからのリンの除去および溶融シリコンからの金属の除去の群から選択された少なくとも１種の処理を行なうための単数または複数の第１の処理室群と、処理のうち第１の処理室群とは異なる処理を行なうための単数または複数の第２の処理室群と、第１の処理室群を構成する少なくとも１つの第１の処理室と第２の処理室群を構成する少なくとも１つの第２の処理室とを連結する連結部とを備え、第１の処理室群にはそれぞれ、第１の耐熱性容器が設置され、第２の処理室群にはそれぞれ、第２の耐熱性容器が設置されており、第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されているシリコン精製装置である。【選択図】図１
2010275135.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体シリコンの溶融、溶融シリコンからのリンの除去および溶融シリコンからの金属の除去の群から選択された少なくとも１種の処理を行なうための単数または複数の第１の処理室群と、
前記処理のうち前記第１の処理室群とは異なる処理を行なうための単数または複数の第２の処理室群と、
前記第１の処理室群を構成する少なくとも１つの第１の処理室と前記第２の処理室群を構成する少なくとも１つの第２の処理室とを連結する連結部とを備え、
前記第１の処理室群にはそれぞれ、第１の耐熱性容器が設置され、
前記第２の処理室群にはそれぞれ、第２の耐熱性容器が設置されており、
前記第１の耐熱性容器から前記第２の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されている、シリコン精製装置。
【請求項２】
固体シリコンを溶融するための第１の処理室と、
前記固体シリコンの溶融後の溶融シリコンからリンを除去するための第２の処理室と、
前記リンの除去後の溶融シリコンから金属を除去するための第３の処理室と、
前記第１の処理室と前記第２の処理室とを連結する第１の連結部と、
前記第２の処理室と前記第３の処理室とを連結する第２の連結部と、を備え、
前記第１の処理室には、第１の耐熱性容器が設置され、
前記第２の処理室には、第２の耐熱性容器が設置され、
前記第３の処理室には、第３の耐熱性容器が設置されており、
前記第１の耐熱性容器から前記第２の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能であるとともに、前記第２の耐熱性容器から前記第３の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されている、シリコン精製装置。
【請求項３】
溶融シリコンからリンを除去するための第１の処理室と、
溶融シリコンからリンを除去するための第２の処理室と、
前記リンの除去後の溶融シリコンから金属を除去するための第３の処理室と、
前記第１の処理室と前記第３の処理室とを連結する第１の連結部と、
前記第２の処理室と前記第３の処理室とを連結する第２の連結部と、を備え、
前記第１の処理室には、第１の耐熱性容器が設置されており、
前記第２の処理室には、第２の耐熱性容器が設置され、
前記第３の処理室には、第３の耐熱性容器が設置されており、
前記第１の耐熱性容器から前記第３の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能であるとともに、前記第２の耐熱性容器から前記第３の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されている、シリコン精製装置。
【請求項４】
溶融シリコンからリンを除去するための第１の処理室と、
前記リンの除去後の溶融シリコンから金属を除去するための第２の処理室と、
前記第１の処理室と前記第２の処理室とを連結する連結部と、を備え、
前記第１の処理室には、第１の耐熱性容器が設置され、
前記第２の処理室には、第２の耐熱性容器が設置されており、
前記第１の耐熱性容器から前記第２の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されている、シリコン精製装置。
【請求項５】
溶融シリコンからリンを除去するための第１の処理室と、
前記リンの除去後の溶融シリコンから金属およびリンを除去するための第２の処理室と、
前記第１の処理室と前記第２の処理室とを連結する連結部と、を備え、
前記第１の処理室には、第１の耐熱性容器が設置され、
前記第２の処理室には、第２の耐熱性容器が設置されており、
前記第１の耐熱性容器から前記第２の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されている、シリコン精製装置。
【請求項６】
溶融シリコンからリンを除去するための第１の処理室と、
前記リンの除去後の溶融シリコンから金属を除去するための第２の処理室と、
前記第１の処理室と前記第２の処理室とを連結する連結部と、を備え、
前記第１の処理室には、第１の耐熱性容器と、第２の耐熱性容器とが設置され、
前記第２の処理室には、第３の耐熱性容器が設置されており、
前記第１の耐熱性容器から前記第２の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能であるとともに、前記第２の耐熱性容器から前記第３の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されている、シリコン精製装置。
【請求項７】
前記溶融シリコンを移送可能な溶融シリコン流路を備えている、請求項１から６のいずれかに記載のシリコン精製装置。
【請求項８】
前記溶融シリコン流路が桶状部材またはパイプ状部材を備えている、請求項７に記載のシリコン精製装置。
【請求項９】
前記溶融シリコン流路が可動式である、請求項７または８に記載のシリコン精製装置。
【請求項１０】
前記第１の処理室群を構成する前記第１の処理室の個数および前記第２の処理室群を構成する前記第２の処理室の個数の少なくとも一方が原料シリコンの不純物濃度および原料シリコンの精製方法の少なくとも一方に基づいて決定される、請求項１に記載のシリコン精製装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シリコン精製装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
環境問題から石油などの代替としての自然エネルギの利用が注目されている。なかでも、シリコン半導体の光電変換原理を利用する太陽電池は、太陽エネルギから電気エネルギへの変換を容易に行なうことができることから特に注目されている。
【０００３】
しかしながら、太陽電池は未だ高価であるため、太陽電池をさらに広く普及させるためには、太陽電池の製造コストの低減、特に太陽電池の本体部となるシリコン半導体の製造コストを低減させることが重要である。
【０００４】
たとえば特許文献１には、純度７Ｎ程度まで金属シリコンを精製することによって、太陽電池用のシリコンを安価に提供するシリコンの精製方法が開示されている。以下、図１１（ａ）〜図１１（ｃ）を参照して、特許文献１に記載の従来のシリコンの精製方法について説明する。
【０００５】
まず、図１１（ａ）に示すように、溶解炉１０１の内部に設置したるつぼ１０２内に固体状の原料シリコンを溶融することによって得られた溶融シリコン１０５を収容するとともに、溶融シリコン１０５中に精製添加剤１０４を収容する。そして、回転冷却体１００を回転させて攪拌することによって、溶融シリコン１０５と精製添加剤１０４とを混合し、回転冷却体１００の先端から精製ガス１０３を吹き込む。これにより、精製添加剤１０４中の酸化ケイ素により溶融シリコン１０５中のボロンを酸化させて溶融シリコン１０５からボロンを除去する。
【０００６】
次に、図１１（ｂ）に示すように、回転冷却体２００でるつぼ２０２中の溶融シリコン２０５を攪拌しながら溶解炉２０１の内部を減圧することによって、溶融シリコン２０５からリンを除去する。
【０００７】
最後に、図１１（ｃ）に示すように、内部を冷却させた回転冷却体３００でるつぼ３０２中の溶融シリコン３０５に浸漬させることによって、回転冷却体３００の表面にシリコン結晶３０３を偏析させる。これにより、回転冷却体３００の表面に溶融シリコン３０５から金属が除去されてシリコン結晶３０３が得られる。
【０００８】
以上の工程により、太陽電池用シリコンに必要とされる純度７Ｎ程度のシリコンに精製することが可能となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００５−２５５４１７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、上記の特許文献１に記載の方法では一般に、溶融シリコンからリンを除去する工程は、他の工程と比べて時間を要するため、シリコンの精製速度は溶融シリコンからのリンの除去速度に大きく依存することになる。
【００１１】
したがって、上記の特許文献１に記載の方法では、溶融シリコンからリンを除去する工程の処理時間が律速となり、シリコンの精製効率の大幅な向上は望めない。それゆえ、シリコンの精製時間を大幅に短縮することによって、シリコンの精製を低コストで行なうことが求められていた。
【００１２】
上記の事情に鑑みて、本発明の目的は、従来よりも低コストでシリコンの精製を実施することが可能なシリコンの精製装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明は、固体シリコンの溶融、溶融シリコンからのリンの除去および溶融シリコンからの金属の除去の群から選択された少なくとも１種の処理を行なうための単数または複数の第１の処理室群と、処理のうち第１の処理室群とは異なる処理を行なうための単数または複数の第２の処理室群と、第１の処理室群を構成する少なくとも１つの第１の処理室と第２の処理室群を構成する少なくとも１つの第２の処理室とを連結する連結部とを備え、第１の処理室群にはそれぞれ、第１の耐熱性容器が設置され、第２の処理室群にはそれぞれ、第２の耐熱性容器が設置されており、第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されているシリコン精製装置である。
【００１４】
また、本発明は、固体シリコンを溶融するための第１の処理室と、固体シリコンの溶融後の溶融シリコンからリンを除去するための第２の処理室と、リンの除去後の溶融シリコンから金属を除去するための第３の処理室と、第１の処理室と第２の処理室とを連結する第１の連結部と、第２の処理室と第３の処理室とを連結する第２の連結部とを備え、第１の処理室には第１の耐熱性容器が設置され、第２の処理室には第２の耐熱性容器が設置され、第３の処理室には第３の耐熱性容器が設置されており、第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能であるとともに、第２の耐熱性容器から第３の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されているシリコン精製装置である。
【００１５】
また、本発明は、溶融シリコンからリンを除去するための第１の処理室と、溶融シリコンからリンを除去するための第２の処理室と、リンの除去後の溶融シリコンから金属を除去するための第３の処理室と、第１の処理室と第３の処理室とを連結する第１の連結部と、第２の処理室と第３の処理室とを連結する第２の連結部とを備え、第１の処理室には第１の耐熱性容器が設置されており、第２の処理室には第２の耐熱性容器が設置され、第３の処理室には第３の耐熱性容器が設置されており、第１の耐熱性容器から第３の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能であるとともに、第２の耐熱性容器から第３の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されているシリコン精製装置である。
【００１６】
また、本発明は、溶融シリコンからリンを除去するための第１の処理室と、リンの除去後の溶融シリコンから金属を除去するための第２の処理室と、第１の処理室と第２の処理室とを連結する連結部とを備え、第１の処理室には第１の耐熱性容器が設置され、第２の処理室には第２の耐熱性容器が設置されており、第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されているシリコン精製装置である。
【００１７】
また、本発明は、溶融シリコンからリンを除去するための第１の処理室と、リンの除去後の溶融シリコンから金属およびリンを除去するための第２の処理室と、第１の処理室と第２の処理室とを連結する連結部とを備え、第１の処理室には第１の耐熱性容器が設置され、第２の処理室には第２の耐熱性容器が設置されており、第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されているシリコン精製装置である。
【００１８】
また、本発明は、溶融シリコンからリンを除去するための第１の処理室と、リンの除去後の溶融シリコンから金属を除去するための第２の処理室と、第１の処理室と第２の処理室とを連結する連結部とを備え、第１の処理室には第１の耐熱性容器と第２の耐熱性容器とが設置され、第２の処理室には第３の耐熱性容器が設置されており、第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能であるとともに、第２の耐熱性容器から第３の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されているシリコン精製装置である。
【００１９】
また、本発明のシリコン精製装置は、溶融シリコンを移送可能な溶融シリコン流路を備えていることが好ましい。
【００２０】
また、本発明のシリコン精製装置は、溶融シリコン流路が桶状部材またはパイプ状部材を備えていることが好ましい。
【００２１】
また、本発明のシリコン精製装置においては、溶融シリコン流路が可動式であることが好ましい。
【００２２】
また、本発明のシリコン精製装置においては、第１の処理室群を構成する第１の処理室の個数および第２の処理室群を構成する第２の処理室の個数の少なくとも一方が原料シリコンの不純物濃度および原料シリコンの精製方法の少なくとも一方に基づいて決定されることが好ましい。
【発明の効果】
【００２３】
本発明によれば、従来よりも低コストでシリコンの精製を実施することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】本発明のシリコン精製装置の一例の概略を示した模式図である。
【図２】図１に示すシリコン精製装置を用いたシリコンの精製方法の一例の各工程のタイムチャートである。
【図３】本発明のシリコン精製装置の他の一例の概略を示した模式図である。
【図４】図３に示すシリコン精製装置を用いたシリコンの精製方法の一例の各工程のタイムチャートである。
【図５】本発明のシリコン精製装置の他の一例の概略を示した模式図である。
【図６】図５に示すシリコン精製装置を用いたシリコンの精製方法の一例の各工程のタイムチャートである。
【図７】本発明のシリコン精製装置の他の一例の概略を示した模式図である。
【図８】図７に示すシリコン精製装置を用いたシリコンの精製方法の一例の各工程のタイムチャートである。
【図９】本発明のシリコン精製装置の他の一例の概略を示した模式図である。
【図１０】図９に示すシリコン精製装置を用いたシリコンの精製方法の一例の各工程のタイムチャートである。
【図１１】（ａ）〜（ｃ）は、従来のシリコンの精製方法について図解する模式図である。
【図１２】本発明のシリコン精製装置の一例の概念図である。
【図１３】本発明において第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器へと溶融シリコンを移送可能に構成する一例の概略を示した模式図である。
【図１４】本発明において第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器へと溶融シリコンを移送可能に構成する他の一例の概略を示した模式図である。
【図１５】本発明において第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器へと溶融シリコンを移送可能に構成する他の一例の概略を示した模式図である。
【図１６】本発明において第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器へと溶融シリコンを移送可能に構成する他の一例の概略を示した模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
上述のように、特許文献１に記載のシリコン精製方法では一般に、溶融シリコンからリンを除去する工程は、他の工程と比べて時間を要するため、この処理時間がシリコン精製において律速となる。
【００２６】
しかしながら、溶融シリコンからリンを除去する工程が他の工程に比べて、どれくらいの時間を要するのかということ（たとえば他の工程の２倍なのか１０倍なのかということ）は、原料シリコンが有するリン濃度と他の不純物濃度の比率によって異なる。
【００２７】
また、特許文献１に記載のシリコン精製方法における金属不純物除去に用いられている方法（回転冷却体による凝固偏析）は、溶融シリコンよりも金属不純物濃度が低い精製シリコンを比較的高速に得ることができるシリコン精製方法である。これに対して、たとえば一方向凝固のように、溶融シリコンよりも金属不純物濃度が低い精製シリコンを得る速度が比較的遅いシリコン精製方法を採用した場合などには、金属除去に要する時間がシリコン精製において律速となることも考えられる。
【００２８】
このように本発明者らは、原料シリコンの不純物濃度や採用する精製方法によって最適な装置構成が変わると考え、以下のような結論を得た。
【００２９】
すなわち図１２の概念図に示すように、固体シリコンの溶融、溶融シリコンからのリンの除去および溶融シリコンからの金属の除去の群から選択された少なくとも１種の処理を行なうための単数または複数の第１の処理室群１２０１（ａ）、１２０１（ｂ）・・・１２０１（ｘ）と、第１の処理室群とは異なる処理を行なうための単数または複数の第２の処理室群１２０２（ａ）・・・１２０２（ｙ）を設け、第１の処理室群を構成する第１の処理室（たとえば１２０１（ａ））と第２の処理室群を構成する少なくとも１つの第２の処理室（たとえば１２０２（ａ））とを連結する連結部１２１０（ａ）、１２１０（ｂ）・・・１２１０（ｚ））を備え、第１の処理室群を構成する第１の処理室にはそれぞれ、第１の耐熱性容器が設置され、第２の処理室群を構成する第２の処理室にはそれぞれ、第２の耐熱性容器が設置されており、第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器に溶融シリコンを移送可能に構成されたシリコン精製装置によれば、原料シリコンの不純物濃度によって変動する最適な装置構成に適応できる。
【００３０】
なお、第１の処理室群を構成する第１の処理室は、図１２の１２０１（ｘ）に示されるように、たとえば、固体シリコンの溶融、溶融シリコンからのリンの除去および溶融シリコンからの金属の除去の群から選択されたいずれか１種の処理を行なうための処理室１２０１（ｘ１）と、残りの２種から選択されたいずれか１種の処理を行なうための処理室１２０１（ｘ２）とに分割されていても良い。この場合には、処理室１２０２（ｙ）は、残った１種の処理を行う処理室となる。
【００３１】
また、第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器（あるいは第２の耐熱性容器から第３の耐熱性容器）へと溶融シリコンを移送可能に構成する例としては、たとえば図１３に示すように、溶融シリコン１３０５が収容された第１の耐熱性容器１３１７および溶融シリコン１３０５の移送用の漏斗状治具１３４２が収容された第１の処理室１３１５と、溶融シリコン１３０５を収容するための第２の耐熱性容器１３２７が収容された第２の処理室１３２５とを上下方向（鉛直上下である必要は無く、斜め方向の配置であっても良い）に配置した上で、第１の処理室１３１５と第２の処理室１３２５とを連結部１３４１で連結し、上方の第１の耐熱性容器１３１７を傾動することにより、漏斗状治具１３４２および連結部１３４１を介して溶融シリコン１３０５を下方の第２の耐熱性容器１３２７に移送する例が挙げられる。
【００３２】
また、第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器（あるいは第２の耐熱性容器から第３の耐熱性容器）へと溶融シリコンを移送可能に構成する例としては、たとえば図１４に示すように、底部に溶融シリコン１３０５の出湯／非出湯を切り替えることができる機構１４０２（たとえば第１の耐熱性容器１３１７の底部に出湯用の孔部１４０１を設け、孔部１４０１を塞ぐように棒状の可動栓またはスライド式の蓋を設置した機構、あるいは第１の耐熱性容器１３１７の底部に出湯用の筒部を設け、筒部に加熱装置や水冷装置（筒部内の溶融シリコン１３０５の溶融／固化を切り替えることができる装置）または電磁浮遊用の電磁コイルを設置した機構）を備えた第１の耐熱性容器１３１７が収容された第１の処理室１３１５と、第２の耐熱性容器１３２７が収容された第２の処理室１３２５とを上下方向（鉛直上下である必要は無く、斜め方向の配置であっても良い）に配置した上で、第１の処理室１３１５と第２の処理室１３２５とを連結部１３４１で連結する例が挙げられる。
【００３３】
また、第１の耐熱性容器から第２の耐熱性容器（あるいは第２の耐熱性容器から第３の耐熱性容器）へと溶融シリコンを移送可能に構成する例としては、たとえば図１５に示すように、１つの第１の処理室１５１５の内部に、溶融シリコン１３０５が収容された第１の耐熱性容器１３１７と第２の耐熱性容器１３２７とを上下方向（鉛直上下である必要は無く、斜め方向の配置であっても良い）に配置した上で、固体状の原料シリコン１５０２を第１の耐熱性容器１３１７に追加しつつ溶融させることで、オーバーフローした溶融シリコン１３０５を第１の耐熱性容器１３１７の側部の開口部１５０３に設けられた溶融シリコン流路１５０１を通して下方の第２の耐熱性容器１３２７に移送する例が挙げられる。なお、第１の耐熱性容器１３１７の内部に障壁部１５０６を設け、障壁部１５０６の底部と第１の耐熱性容器１３１７の底部との間の連通孔から原料シリコン１５０２を通過させずに溶融シリコン１３０５のみを通過させることが可能となっている。
【００３４】
また、図１６に示すように、溶融シリコン１３０５が収容された第１の耐熱性容器１３１７が収容された第１の処理室１３１５と、溶融シリコン１３０５を収容するための第２の耐熱性容器１３２７が収容された第２の処理室１３２５とを横方向（水平方向への並置である必要は無く、斜め方向の配置であっても良い）に配置した上で、第１の耐熱性容器１３１７と第２の耐熱性容器１３２７とをパイプ状の接続管１６０１でつなぎ、第１の耐熱性容器１３１７と第２の耐熱性容器１３２７との間をポンプ、第１の処理室１３１５と第２の処理室１３２５との処理室間の圧力差、および溶融シリコン１３０５の液面高さの差などによって溶融シリコン１３０５を第１の耐熱性容器１３１７から第２の耐熱性容器１３２７に移送する例も挙げられる。
【００３５】
ただし、好ましくは以下の実施の形態に記載するように、たとえば樋状の溶融シリコン流路を用いる方法であり、特に好ましいのは溶融シリコン流路を可動式とする方法である。
【００３６】
以下、本発明の実施の形態について説明する。なお、本発明の図面において、同一の参照符号は同一部分または相当部分を表わすものとする。また、本明細書において、「脱Ｐ」は「脱リン」の略称であり、「脱Ｍ」は「脱金属」の略称である。
【００３７】
＜実施の形態１＞
図１に、本発明のシリコン精製装置の一例の概略を示した模式図を示す。本実施の形態１における装置構成の目的は、精製対象である固体シリコンの加熱溶融工程を別装置で行うことにより、律速となる脱Ｐ処理工程に必要な精製時間を短縮することである。ここで、図１に示す構成のシリコン精製装置は、並列に配置された、溶融用処理室１５と、脱Ｐ用処理室２５と、脱Ｍ用処理室３５とを有している。
【００３８】
ここで、溶融用処理室１５の内部には、溶融用耐熱性容器１７と、溶融用耐熱性容器１７を加熱するための溶融用加熱装置１６と、溶融用耐熱性容器１７に原料シリコンを投入するためのシリコン導入路１３とが設置されている。また、溶融用耐熱性容器１７は、溶融シリコンを注ぐための出湯口１８を有している。
【００３９】
また、溶融用処理室１５の外部には、開閉機構を備えたシリコン投入装置用接続部１２と、シリコン投入装置用接続部１２に接続されたシリコン投入装置１１とが設置されている。また、溶融用処理室１５は、溶融用処理室１５の内部の圧力を低減するための圧力低減装置（図示せず）と接続されている。
【００４０】
また、脱Ｐ用処理室２５の内部には、脱Ｐ用耐熱性容器２７と、脱Ｐ用耐熱性容器２７を加熱するための脱Ｐ用加熱装置２６とが設置されており、脱Ｐ用処理室２５は、脱Ｐ用処理室２５の内部の圧力を低減するための圧力低減装置（図示せず）と接続されている。また、脱Ｐ用耐熱性容器２７は、溶融シリコンを注ぐための出湯口２８を有している。
【００４１】
ここで、出湯口１８，２８は、溶融用耐熱性容器１７および脱Ｐ用耐熱性容器２７の側面および上端部に形成された桶状またはパイプ状などの突出部のことである。
【００４２】
また、脱Ｍ用処理室３５の内部には、脱Ｍ用耐熱性容器３７と、脱Ｍ用耐熱性容器３７を加熱するための脱Ｍ用加熱装置３６とが設置されており、脱Ｍ用処理室３５の外部には、開閉機構を備えたシリコン冷却装置用接続部３２と、シリコン冷却装置用接続部３２に接続されたシリコン冷却装置３０とが設置されている。また、脱Ｍ用処理室３５は、脱Ｍ用処理室３５の内部の圧力を低減するための圧力低減装置（図示せず）と接続されている。
【００４３】
また、シリコン冷却装置３０は、脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容された溶融シリコンを攪拌可能な回転冷却体３１を備えており、回転冷却体３１の内部には回転冷却体３１の外表面を冷却するための冷媒用の流路（図示せず）が形成されている。
【００４４】
また、溶融用処理室１５と脱Ｐ用処理室２５とは連結部４１ａにより連結されており、脱Ｐ用処理室２５と脱Ｍ用処理室３５とは連結部４１ｂにより連結されている。
【００４５】
また、図１に示す構成のシリコン精製装置は、連結部４１ａを通ってその両端が溶融用処理室１５および脱Ｐ用処理室２５にそれぞれ位置するように設置することが可能な溶融シリコン流路４２ａを備えているとともに、連結部４１ｂを通ってその両端が脱Ｐ用処理室２５および脱Ｍ用処理室３５にそれぞれ位置するように設置することが可能な溶融シリコン流路４２ｂを備えている。
【００４６】
なお、上記において、溶融用処理室１５、脱Ｐ用処理室２５および脱Ｍ用処理室３５としてはそれぞれ、たとえば、少なくとも上記の部材を設置することができるものを用いることができる。
【００４７】
また、上記において、溶融用耐熱性容器１７、脱Ｐ用耐熱性容器２７および脱Ｍ用耐熱性容器３７としては、たとえば、高融点金属からなる容器または黒鉛製のるつぼなどを用いることができる。
【００４８】
また、上記において、溶融用加熱装置１６および脱Ｐ用加熱装置２６としては、たとえば、抵抗加熱方式の加熱装置または誘導加熱方式の加熱装置などを用いることができる。
【００４９】
また、上記において、シリコン導入路１３としてはシリコン投入装置１１から投入される固体シリコンを搬送することができる構成のものであれば特には限定されない。
【００５０】
また、上記において、シリコン投入装置１１としては、たとえば、原料シリコンである固体シリコンを収容することができる底部に固体シリコンの通過の可否を制御することが可能な開閉機構を備えているものなどを用いることができる。
【００５１】
また、上記において、シリコン投入装置用接続部１２、シリコン冷却装置用接続部３２、連結部４１ａおよび連結部４１ｂとしてはそれぞれ、たとえば、従来から公知のゲートバルブなどの開閉機構を有する構成のものを用いることができる。
【００５２】
また、上記において、溶融シリコン流路４２ａおよび溶融シリコン流路４２ｂとしてはそれぞれ、溶融シリコンの流路となるものであれば特には限定されないが、たとえば、高融点金属などからなる可動式の樋状部材などを用いることが好ましい。
【００５３】
また、上記において、溶融シリコン流路４２ａは、たとえば図１に示すように、連結部４１ａの開閉機構が開いている状態では、連結部４１ａの開閉機構の開いた部分を通るような構成とすることができる。また、連結部４１ａの開閉機構を閉じる際には、溶融シリコン流路４２ａは、連結部４１ａの開閉機構の開いた部分から引き抜かれるように移動し、連結部４１ａの開閉機構の開閉を妨げない位置にまで移動することができるような構成とすることができる。なお、連結部４１ａの開閉機構を閉じた状態において、溶融シリコン流路４２ａは、溶融用処理室１５側または脱Ｐ用処理室２５側のいずれか一方に収納されるようにしても良いし、溶融シリコン流路４２ａが複数の部材から構成される場合には溶融用処理室１５側および脱Ｐ用処理室２５側に分離させて収納されるよう用にしても良い。
【００５４】
また、上記において、溶融シリコン流路４２ｂは、たとえば図１に示すように、連結部４１ｂの開閉機構が開いている状態では、連結部４１ｂの開閉機構の開いた部分を通るような構成とすることができる。また、連結部４１ｂの開閉機構を閉じる際には、溶融シリコン流路４２ｂは、連結部４１ｂの開閉機構の開いた部分から引き抜かれるように移動し、連結部４１ｂの開閉機構の開閉を妨げない位置にまで移動することができるような構成とすることができる。なお、連結部４１ｂの開閉機構を閉じた状態において、溶融シリコン流路４２ｂは、脱Ｐ用処理室２５側または脱Ｍ用処理室３５側のいずれか一方に収納されるようにしても良いし、溶融シリコン流路４２ｂが複数の部材から構成される場合には脱Ｐ用処理室２５側および脱Ｍ用処理室３５側に分離させて収納されるよう用にしても良い。
【００５５】
上記のような可動式の樋状部材を用いることにより、連結部４１ａ，４１ｂの開口部分を通過する部材を樋状部材だけとすることができることから、開閉機構の開口面積を小さくすることができる。
【００５６】
本発明の実施の形態の開閉機構の開口面積は小さい方が好ましい。多くの場合、加熱装置や耐熱性容器からの熱輻射により、開閉機構（たとえばゲートバルブ）は加熱されることになるが、熱によって開閉機構の一部（たとえばゲートバルブの弁体）が歪めば、開閉機構の作動不良の原因となると考えられるのに対して、開口面積が小さければ弁体なども小さくて済み、熱歪みの影響を受けにくくなるからである。
【００５７】
また、上記において、溶融用処理室１５、脱Ｐ用処理室２５および脱Ｍ用処理室３５にそれぞれ接続されている圧力低減装置（図示せず）としては、たとえば、従来から公知の真空装置などを用いることができる。
【００５８】
以下、図２のタイムチャートを参照して、図１に示すシリコン精製装置を用いたシリコンの精製方法の一例について説明する。
【００５９】
また、図２において、横軸は溶融用処理室１５において原料シリコンとなる固体シリコンの投入準備が開始された時点からの経過時間を示しており、縦軸は溶融用処理室１５、脱Ｐ用処理室２５および脱Ｍ用処理室３５のそれぞれの処理室で行なわれる各工程を示している。
【００６０】
また、図２における斜線部が、溶融用処理室１５、脱Ｐ用処理室２５および脱Ｍ用処理室３５のそれぞれの処理室で各工程が実施される時間帯を示している。
【００６１】
まず、図２の（最上段（第１段目））に示すように、溶融用処理室１５において、原料シリコンとなる固体シリコンの投入準備工程がたとえば３０分間行なわれる。
【００６２】
ここで、固体シリコンの投入準備工程は、たとえば、シリコン投入装置１１を溶融用処理室１５のシリコン投入装置用接続部１２に接続し、その後、シリコン投入装置１１に原料シリコンとなる固体シリコンを充填することなどにより行なうことができる。なお、原料シリコンである固体シリコンとしては、たとえば、ボロン除去処理後のシリコンなどを用いることができる。
【００６３】
次に、図２の第２段目に示すように、溶融用処理室１５において、原料シリコンとなる固体シリコンの投入工程がたとえば１時間３０分間行なわれる。
【００６４】
ここで、固体シリコンの投入工程は、たとえば、固体シリコンが充填されたシリコン投入装置１１の底部の開閉機構を開くとともに、シリコン投入装置用接続部１２の開閉機構を開くことによって、固体シリコンをシリコン投入装置１１からシリコン投入装置用接続部１２およびシリコン導入路１３を通して溶融用処理室１５の内部の溶融用耐熱性容器１７に投入することなどにより行なうことができる。シリコン投入装置用接続部１２の開閉機構はその後閉じられる。
【００６５】
次に、図２の第３段目に示すように、溶融用処理室１５において、原料シリコンとなる固体シリコンの溶融工程がたとえば３０分間行なわれる。
【００６６】
ここで、固体シリコンの溶融工程は、たとえば、溶融用処理室１５の内部の溶融用耐熱性容器１７を溶融用加熱装置１６で加熱することによって溶融用耐熱性容器１７内の固体シリコンを溶融させて溶融シリコンとすることなどにより行なうことができる。
【００６７】
次に、図２の第４段目に示すように、溶融用処理室１５において、溶融用処理室１５内部の圧力を低減する真空引き工程が行なわれる。
【００６８】
ここで、真空引き工程は、たとえば、図示しない圧力低減装置によって溶融用処理室１５内部の気体を吸引することなどにより行なうことができる。なお、真空引き工程によって、溶融用処理室１５内部の圧力はたとえば１０-2Ｐａ程度とすることができる。また、図２の第４段目においては説明の便宜上、真空引き工程は１５分間のみ行なわれる記載とされているが、真空引き工程は後述する脱Ｐ処理工程の間も引き続き行なわれる。
【００６９】
次に、図２の第５段目に示すように、溶融用処理室１５において、溶融シリコンから主にリンを除去するための脱Ｐ処理工程がたとえば２時間行なわれる。
【００７０】
ここで、溶融用処理室１５における脱Ｐ処理工程は、たとえば、溶融用耐熱性容器１７内の溶融シリコンの溶融状態を保持したまま上記の真空引き工程を引き続き行なうことなどにより実施することができる。なお、溶融用処理室１５における脱Ｐ処理工程は、後述する脱Ｐ用処理室２５における脱Ｐ処理工程によるリンの除去を補助するための予備的なものであればよい。
【００７１】
次に、図２の第６段目に示すように、溶融用処理室１５において、脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンを脱Ｐ用処理室２５内部の脱Ｐ用耐熱性容器２７に移す出湯工程がたとえば１５分間行なわれる。なお、この出湯工程は、同時に、図２の第７段目に示される脱Ｐ用処理室２５における受湯工程にも該当することになる。
【００７２】
ここで、溶融用処理室１５における出湯工程および脱Ｐ用処理室２５における受湯工程は、たとえば、以下のようにして行なうことができる。
【００７３】
まず、溶融用処理室１５における上記の一連の工程では閉じた状態となっている連結部４１ａの開閉機構を開き、脱Ｐ用処理室２５内部に退避していた溶融シリコン流路４２ａを連結部４１ａの開閉機構の開いた部分まで移動して、たとえば図１に示すように連結部４１ａの開閉機構の開いた部分を通るように位置させる。
【００７４】
次に、溶融用処理室１５の内部の溶融用耐熱性容器１７を傾けることによって、溶融用耐熱性容器１７の出湯口１８から溶融シリコンを溶融シリコン流路４２ａに注ぎ込む。これにより、溶融シリコンは、溶融シリコン流路４２ａを伝って脱Ｐ用処理室２５内部の脱Ｐ用耐熱性容器２７に収容される。
【００７５】
そして、溶融用耐熱性容器１７中の溶融シリコンを脱Ｐ用耐熱性容器２７に収容した後には、連結部４１ａの開閉機構の開いた部分から引き抜かれるように溶融シリコン流路４２ａを移動させ、連結部４１ａの開閉機構の開閉を妨げない溶融用処理室１５の内部まで移動させられる。その後、連結部４１ａの開閉機構が閉じられて、溶融用処理室１５の内部の気密性および脱Ｐ用処理室２５の内部の気密性が保たれる。
【００７６】
次に、図２の第８段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５において、溶融シリコンからリンを除去する脱Ｐ処理工程がたとえば４時間３０分間行なわれる。ここで、脱Ｐ処理工程は、たとえば、脱Ｐ用耐熱性容器２７内の溶融シリコンの溶融状態を保持したまま、たとえば、図示しない圧力低減装置によって脱Ｐ用処理室２５内部の気体を吸引することなどにより行なうことができる。なお、脱Ｐ用処理室２５における脱Ｐ処理工程中においては、脱Ｐ用処理室２５内部の圧力はたとえば１０-2Ｐａ程度とすることができる。
【００７７】
次に、図２の第９段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５において、脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンを脱Ｍ用処理室３５内部の脱Ｍ用耐熱性容器３７に移す出湯工程がたとえば１５分間行なわれる。なお、この出湯工程は、同時に、図２の第１０段目に示される脱Ｍ用処理室３５における受湯工程にも該当することになる。
【００７８】
ここで、脱Ｐ用処理室２５における出湯工程および脱Ｍ用処理室３５における受湯工程は、たとえば、以下のようにして行なうことができる。
【００７９】
まず、脱Ｐ用処理室２５における上記の一連の工程では閉じた状態となっている連結部４１ｂの開閉機構を開き、脱Ｍ用処理室３５内部に退避していた溶融シリコン流路４２ｂを連結部４１ｂの開閉機構の開いた部分まで移動して、たとえば図１に示すように連結部４１ｂの開閉機構の開いた部分を通るように位置させる。
【００８０】
次に、脱Ｐ用処理室２５の内部の脱Ｐ用耐熱性容器２７を傾けることによって、脱Ｐ用耐熱性容器２７の出湯口２８から溶融シリコンを溶融シリコン流路４２ｂに注ぎ込む。これにより、溶融シリコンは、溶融シリコン流路４２ｂを伝って脱Ｍ用処理室３５内部の脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容される。
【００８１】
そして、脱Ｐ用耐熱性容器２７中の溶融シリコンを脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容した後には、連結部４１ｂの開閉機構の開いた部分から引き抜かれるように溶融シリコン流路４２ｂを移動させ、連結部４１ｂの開閉機構の開閉を妨げない脱Ｍ用処理室３５の内部まで移動させられる。その後、連結部４１ｂの開閉機構が閉じられて、脱Ｍ用処理室３５の内部の気密性および脱Ｍ用処理室３５の内部の気密性が保たれる。
【００８２】
次に、図２の第１１段目に示すように、脱Ｍ用処理室３５の内部にアルゴンを導入するＡｒ導入工程がたとえば３０分間行なわれる。
【００８３】
ここで、Ａｒ導入工程は、たとえば、図示しないアルゴン導入路から脱Ｍ用処理室３５の内部にアルゴンを導入することによって行なうことができる。
【００８４】
次に、図２の第１２段目に示すように、脱Ｍ用処理室３５において、脱Ｍ用耐熱性容器３７内の溶融シリコンの温度を調整する温度調整工程がたとえば３０分間行なわれる。
【００８５】
ここで、温度調整工程は、たとえば、耐熱性容器、加熱装置または溶融シリコンの温度を直接測定して、それを元にＰＩＤ制御などによって加熱装置の駆動条件にフィードバックする方法が好ましいが、後述の回転偏析用の回転冷却体３１に対するシリコン結晶の成長度合いをシリコン結晶の重量あるいは光学的な手法によって検知してフィードバックする方法などによっても行なうことができる。
【００８６】
次に、図２の第１３段目に示すように、脱Ｍ用処理室３５において、脱Ｍ用耐熱性容器３７内の溶融シリコンを回転偏析により偏析することによって金属等が除去されて精製されたシリコン結晶を得る回転偏析工程がたとえば３時間１５分間行なわれる。
【００８７】
ここで、回転偏析工程は、たとえば、以下のようにして行なうことができる。まず、シリコン冷却装置用接続部３２の開閉機構を開いてシリコン冷却装置３０の回転冷却体３１を降下させて脱Ｍ用耐熱性容器３７内の溶融シリコンにシリコン冷却装置３０の回転冷却体３１を浸漬させる。その後、回転冷却体３１の内部にたとえば窒素または水などの冷媒を流しながら回転させることによって回転冷却体３１の外表面にシリコン結晶を偏析させることにより行なうことができる。
【００８８】
また、図２の第１段目および図２の第６段目に示すように、上記の溶融用処理室１５における出湯工程の終了と同時に第２回目のシリコン精製工程のための溶融用処理室１５における固体シリコンの投入準備工程が開始される。すなわち、溶融用処理室１５における出湯工程の終了と同時に第２回目のシリコン精製工程が行なわれる。
【００８９】
ここで、第２回目のシリコン精製工程は、上記と同様に、溶融用処理室１５における各工程（固体シリコンの投入準備工程、固体シリコンの投入工程、固体シリコンの溶融工程、真空引き工程、脱Ｐ処理工程および出湯工程）、脱Ｐ用処理室２５における各工程（受湯工程、脱Ｐ処理工程および出湯工程）および脱Ｍ用処理室３５における各工程（受湯工程、Ａｒ導入工程、温度調整工程および回転偏析工程）が順次行なわれる。
【００９０】
また、第３回目のシリコン精製工程、第４回目のシリコン精製工程および第５回目のシリコン精製工程などの第２回目以降のシリコン精製工程についても、第２回目のシリコン精製工程と同様に、１回前のシリコン精製工程の溶融用処理室１５における出湯工程の終了と同時に開始することができる。
【００９１】
以上のように、図１に示す構成のシリコン精製装置においては、連結部４２ｂを通して設置された溶融シリコン流路４１ｂによって、脱Ｐ用処理室２５における脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンを凝固させることなく溶融した状態で脱Ｍ用処理室３５における脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容することができる。
【００９２】
したがって、図１に示す構成のシリコン精製装置においては、脱Ｐ用処理室２５における脱Ｐ処理工程においてリンを除去した後に溶融シリコンを凝固させる工程および凝固させたシリコンを再度溶融して溶融シリコンとする工程が必要ないことから、シリコンの精製工程を簡略化でき、さらに溶融シリコンからリンを除去する工程と、金属を除去する工程のうち、処理時間が律速となるリン除去処理工程の前段階である溶融工程を別途行なうことによって、より短時間かつ低コストでシリコンの精製を実施することが可能となる。
【００９３】
＜実施の形態２＞
図３に、本発明のシリコン精製装置の他の一例の概略を示した模式図を示す。本実施の形態２における装置構成の目的は、律速となる脱Ｐ処理工程を複数の装置に振り分けて行うことにより、シリコン精製時間を短縮することである。ここで、図３に示す構成のシリコン精製装置は、並列に配置された、脱Ｐ用処理室２５ａと、脱Ｐ用処理室２５ｂと、脱Ｍ用処理室３５とを有している。
【００９４】
ここで、脱Ｐ用処理室２５ａの内部には、脱Ｐ用耐熱性容器２７ａと、脱Ｐ用耐熱性容器２７ａを加熱するための脱Ｐ用加熱装置２６ａと、脱Ｐ用耐熱性容器２７ａに原料シリコンを投入するためのシリコン導入路１３ａとが設置されている。また、脱Ｐ用耐熱性容器２７ａは、溶融シリコンを注ぐための出湯口２８ａを有している。
【００９５】
また、脱Ｐ用処理室２５ａの外部には、開閉機構を備えたシリコン投入装置用接続部１２ａと、シリコン投入装置用接続部１２ａに接続されたシリコン投入装置１１ａとが設置されている。また、脱Ｐ用処理室２５ａは、脱Ｐ用処理室２５ａの内部の圧力を低減するための圧力低減装置（図示せず）と接続されている。
【００９６】
また、脱Ｐ用処理室２５ｂの内部には、脱Ｐ用耐熱性容器２７ｂと、脱Ｐ用耐熱性容器２７ｂを加熱するための脱Ｐ用加熱装置２６ｂと、脱Ｐ用耐熱性容器２７ｂに原料シリコンを投入するためのシリコン導入路１３ｂとが設置されている。また、脱Ｐ用耐熱性容器２７ｂは、溶融シリコンを注ぐための出湯口２８ｂを有している。
【００９７】
また、脱Ｐ用処理室２５ｂの外部には、開閉機構を備えたシリコン投入装置用接続部１２ｂと、シリコン投入装置用接続部１２ｂに接続されたシリコン投入装置１１ｂとが設置されている。また、脱Ｐ用処理室２５ｂは、脱Ｐ用処理室２５ｂの内部の圧力を低減するための圧力低減装置（図示せず）と接続されている。
【００９８】
また、脱Ｐ用処理室２５ａと脱Ｍ用処理室３５とは連結部４１ａにより連結されており、脱Ｐ用処理室２５ｂと脱Ｍ用処理室３５とは連結部４１ｂにより連結されている。
【００９９】
また、図３に示す構成のシリコン精製装置は、連結部４１ａを通ってその両端が脱Ｐ用処理室２５ａおよび脱Ｍ用処理室３５にそれぞれ位置するように設置することが可能な溶融シリコン流路４２ａを備えているとともに、連結部４１ｂを通ってその両端が脱Ｐ用処理室２５ｂおよび脱Ｍ用処理室３５にそれぞれ位置するように設置することが可能な溶融シリコン流路４２ｂを備えている。
【０１００】
なお、上記において、脱Ｐ用処理室２５ａおよび脱Ｐ用処理室２５ｂとしてはそれぞれ、たとえば、少なくとも上記の部材を設置することができるものを用いることができる。
【０１０１】
また、上記において、脱Ｐ用耐熱性容器２７ａおよび脱Ｐ用耐熱性容器２７ｂとしては、たとえば、高融点金属からなる容器または黒鉛製のるつぼなどを用いることができる。
【０１０２】
また、上記において、脱Ｐ用加熱装置２６ａおよび脱Ｐ用加熱装置２６ｂとしては、たとえば、抵抗加熱方式の加熱装置または誘導加熱方式の加熱装置などを用いることができる。
【０１０３】
また、上記において、シリコン導入路１３ａとしてはシリコン投入装置１１ａから投入される固体シリコンを搬送することができる構成のものであれば特には限定されず、シリコン導入路１３ｂとしてはシリコン投入装置１１ｂから投入される固体シリコンを搬送することができる構成のものであれば特には限定されない。
【０１０４】
また、上記において、シリコン投入装置１１ａおよびシリコン投入装置１１ｂとしては、たとえば、原料シリコンである固体シリコンを収容することができる底部に固体シリコンの通過の可否を制御することが可能な開閉機構を備えているものなどを用いることができる。
【０１０５】
また、上記において、シリコン投入装置用接続部１２ａおよびシリコン投入装置用接続部１２ｂとしてはそれぞれ、たとえば、従来から公知のゲートバルブなどの開閉機構を有する構成のものを用いることができる。
【０１０６】
また、上記において、脱Ｐ用処理室２５ａおよび脱Ｐ用処理室２５ｂにそれぞれ接続されている圧力低減装置（図示せず）としては、たとえば、従来から公知の真空装置などを用いることができる。
【０１０７】
なお、図３に示す構成のシリコン精製装置の上記以外の構成については、実施の形態１と同様であるため、ここではその説明については省略する。
【０１０８】
以下、図４のタイムチャートを参照して、図３に示すシリコン精製装置を用いたシリコンの精製方法の一例について説明する。
【０１０９】
また、図４において、横軸は脱Ｐ用処理室２５ａにおいて原料シリコンとなる固体シリコンの投入準備が開始された時点からの経過時間を示しており、縦軸は脱Ｐ用処理室２５ａ、脱Ｐ用処理室２５ｂおよび脱Ｍ用処理室３５のそれぞれの処理室で行なわれる各工程を示している。
【０１１０】
また、図４における斜線部が、脱Ｐ用処理室２５ａ、脱Ｐ用処理室２５ｂおよび脱Ｍ用処理室３５のそれぞれの処理室で各工程が実施される時間帯を示している。
【０１１１】
まず、図４の（最上段（第１段目））に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、原料シリコンとなる固体シリコンの投入準備工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０１１２】
ここで、固体シリコンの投入準備工程は、たとえば、シリコン投入装置１１ａを脱Ｐ用処理室２５ａのシリコン投入装置用接続部１２ａに接続し、その後、シリコン投入装置１１ａに原料シリコンとなる固体シリコンを充填することなどにより行なうことができる。なお、原料シリコンである固体シリコンとしては、たとえば、ボロン除去処理後のシリコンなどを用いることができる。
【０１１３】
次に、図４の第２段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、原料シリコンとなる固体シリコンの投入工程がたとえば１時間３０分間行なわれる。
【０１１４】
ここで、固体シリコンの投入工程は、たとえば、固体シリコンが充填されたシリコン投入装置１１ａの底部の開閉機構を開くとともに、シリコン投入装置用接続部１２ａの開閉機構を開くことによって、固体シリコンをシリコン投入装置１１ａからシリコン投入装置用接続部１２ａおよびシリコン導入路１３ａを通して脱Ｐ用処理室２５ａの内部の脱Ｐ用耐熱性容器２７ａに投入することなどにより行なうことができる。シリコン投入装置用接続部１２ａの開閉機構はその後閉じられる。
【０１１５】
次に、図４の第３段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、原料シリコンとなる固体シリコンの溶融工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０１１６】
ここで、固体シリコンの溶融工程は、たとえば、脱Ｐ用処理室２５ａの内部の脱Ｐ用耐熱性容器２７ａを脱Ｐ用加熱装置２６ａで加熱することによって脱Ｐ用加熱装置２６ａ内の固体シリコンを溶融させて溶融シリコンとすることなどにより行なうことができる。
【０１１７】
次に、図４の第４段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、脱Ｐ用処理室２５ａ内部の圧力を低減する真空引き工程が行なわれる。
【０１１８】
ここで、真空引き工程は、たとえば、図示しない圧力低減装置によって脱Ｐ用処理室２５ａ内部の気体を吸引することなどにより行なうことができる。なお、真空引き工程によって、脱Ｐ用処理室２５ａ内部の圧力はたとえば１０-2Ｐａ程度とすることができる。また、図４の第４段目においては説明の便宜上、真空引き工程は１５分間のみ行なわれる記載とされているが、真空引き工程は後述する脱Ｐ用処理室２５ａにおける脱Ｐ処理工程の間も引き続き行なわれる。
【０１１９】
次に、図４の第５段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、溶融シリコンから主にリンを除去するための脱Ｐ処理工程がたとえば６時間３０分間行なわれる。
【０１２０】
ここで、脱Ｐ用処理室２５ａにおける脱Ｐ処理工程は、たとえば、脱Ｐ用耐熱性容器２７ａ内の溶融シリコンの溶融状態を保持したまま上記の真空引き工程を引き続き行なうことなどにより実施することができる。
【０１２１】
次に、図４の第６段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおける脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンを脱Ｍ用処理室３５内部の脱Ｍ用耐熱性容器３７に移す出湯工程がたとえば１５分間行なわれる。なお、この出湯工程は、同時に、図４の第１３段目に示される脱Ｍ用処理室３５における受湯工程にも該当することになる。
【０１２２】
ここで、脱Ｐ用処理室２５ａにおける出湯工程および脱Ｍ用処理室３５における受湯工程は、たとえば、以下のようにして行なうことができる。
【０１２３】
まず、脱Ｐ用処理室２５ａにおける上記の一連の工程では閉じた状態となっている連結部４１ａの開閉機構を開き、脱Ｍ用処理室３５内部に退避していた溶融シリコン流路４２ａを連結部４１ａの開閉機構の開いた部分まで移動して、たとえば図３に示すように連結部４１ａの開閉機構の開いた部分を通るように位置させる。
【０１２４】
次に、脱Ｐ用処理室２５ａの内部の脱Ｐ用耐熱性容器２７ａを傾けることによって、脱Ｐ用耐熱性容器２７ａの出湯口２８ａから溶融シリコンを溶融シリコン流路４２ａに注ぎ込む。これにより、溶融シリコンは、溶融シリコン流路４２ａを伝って脱Ｍ用処理室３５内部の脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容される。
【０１２５】
そして、脱Ｐ用耐熱性容器２７ａ中の溶融シリコンを脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容した後には、連結部４１ａの開閉機構の開いた部分から引き抜かれるように溶融シリコン流路４２ａを移動させ、連結部４１ａの開閉機構を開閉を妨げない脱Ｐ用処理室２５ａの内部まで移動させられる。その後、連結部４１ａの開閉機構が閉じられて、脱Ｐ用処理室２５ａの内部の気密性および脱Ｍ用処理室３５の内部の気密性が保たれる。
【０１２６】
次に、図４の第１４段目に示されるように、脱Ｍ用処理室３５の内部にアルゴンを導入するＡｒ導入工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０１２７】
ここで、Ａｒ導入工程は、たとえば、図示しないアルゴン導入路から脱Ｍ用処理室３５の内部にアルゴンを導入することによって行なうことができる。
【０１２８】
次に、図４の第１５段目に示すように、脱Ｍ用処理室３５において、脱Ｍ用耐熱性容器３７内の溶融シリコンの温度を調整する温度調整工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０１２９】
ここで、温度調整工程は、たとえば、耐熱性容器、加熱装置または溶融シリコンの温度を直接測定して、それを元にＰＩＤ制御などによって加熱装置の駆動条件にフィードバックする方法が好ましいが、後述の回転偏析用の回転冷却体３１に対するシリコン結晶の成長度合いをシリコン結晶の重量あるいは光学的な手法によって検知してフィードバックする方法などによっても行なうことができる。
【０１３０】
次に、図４の第１６段目に示すように、脱Ｍ用処理室３５において、脱Ｍ用耐熱性容器３７内の溶融シリコンを回転偏析により偏析することによって金属等が除去されて精製されたシリコン結晶を得る回転偏析工程がたとえば３時間行なわれる。
【０１３１】
ここで、回転偏析工程は、たとえば、以下のようにして行なうことができる。まず、シリコン冷却装置用接続部３２の開閉機構を開いてシリコン冷却装置３０の回転冷却体３１を降下させて脱Ｍ用耐熱性容器３７内の溶融シリコンにシリコン冷却装置３０の回転冷却体３１を浸漬させる。その後、回転冷却体３１の内部にたとえば窒素または水などの冷媒を流しながら回転させることによって回転冷却体３１の外表面にシリコン結晶を偏析させることにより行なうことができる。その後、シリコン結晶は、脱Ｍ用処理室３５の外部に取り出される。
【０１３２】
また、図４の第５段目および図４の第７段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおける脱Ｐ処理工程の開始からたとえば２時間経過後に脱Ｐ用処理室２５ｂにおいて原料シリコンとなる固体シリコンの投入準備工程が開始される。そして、脱Ｐ用処理室２５ｂにおいて、固体シリコンの投入準備工程に引き続いて、固体シリコンの投入工程、固体シリコンの溶融工程、真空引き工程、脱Ｐ処理工程および出湯工程がこの順序で行なわれる。
【０１３３】
なお、脱Ｐ用処理室２５ｂにおける固体シリコンの投入準備工程（図４の第７段目）は、たとえば、シリコン投入装置１１ｂとシリコン投入装置用接続部１２ｂとの接続を行ない、その後、シリコン投入装置１１ｂに原料シリコンとなる固体シリコンを充填することなどにより行なうことができる。
【０１３４】
また、脱Ｐ用処理室２５ｂにおける固体シリコンの投入工程（図４の第８段目）は、たとえば、固体シリコンが充填されたシリコン投入装置１１ｂの底部の開閉機構を開くとともに、シリコン投入装置用接続部１２ｂの開閉機構を開くことによって、固体シリコンをシリコン投入装置１１ｂからシリコン導入路１３ｂを通して脱Ｐ用処理室２５ｂの内部の脱Ｐ用耐熱性容器２７ｂに投入することなどにより行なうことができる。
【０１３５】
また、脱Ｐ用処理室２５ｂにおける固体シリコンの溶融工程（図４の第９段目）は、たとえば、脱Ｐ用処理室２５ｂの内部の脱Ｐ用耐熱性容器２７ｂを脱Ｐ用加熱装置２６ｂで加熱することによって脱Ｐ用耐熱性容器２７ｂ内の固体シリコンを溶融させて溶融シリコンとすることなどにより行なうことができる。
【０１３６】
また、脱Ｐ用処理室２５ｂにおける真空引き工程（図４の第１０段目）は、たとえば、図示しない圧力低減装置によって脱Ｐ用処理室２５ｂ内部の気体を吸引することなどにより行なうことができる。なお、真空引き工程によって、脱Ｐ用処理室２５ｂ内部の圧力はたとえば１０-2Ｐａ程度とすることができる。また、図４の第１０段目においては説明の便宜上、真空引き工程は１５分間のみ行なわれる記載とされているが、真空引き工程は後述する脱Ｐ用処理室２５ｂにおける脱Ｐ処理工程の間も引き続き行なわれる。
【０１３７】
また、脱Ｐ用処理室２５ｂにおける脱Ｐ処理工程（図４の第１１段目）は、たとえば、脱Ｐ用耐熱性容器２７ｂ内の溶融シリコンの溶融状態を保持したまま上記の真空引き工程を引き続き行なうことなどにより実施することができる。
【０１３８】
また、脱Ｐ用処理室２５ｂにおける出湯工程（図４の第１２段目）は、たとえば、たとえば、以下のようにして行なうことができる。なお、脱Ｐ用処理室２５ｂにおける出湯工程は、脱Ｍ用処理室３５における受湯工程（図４の第１３段目）にも該当することになる。
【０１３９】
ここで、脱Ｐ用処理室２５ｂにおける出湯工程および脱Ｍ用処理室３５における受湯工程は、たとえば、以下のようにして行なうことができる。
【０１４０】
まず、脱Ｐ用処理室２５ｂにおける上記の一連の工程では閉じた状態となっている連結部４１ｂの開閉機構を開き、脱Ｍ用処理室３５内部に退避していた溶融シリコン流路４２ｂを連結部４１ｂの開閉機構の開いた部分まで移動して、たとえば図４に示すように連結部４１ｂの開閉機構の開いた部分を通るように位置させる。
【０１４１】
次に、脱Ｐ用処理室２５ｂの内部の脱Ｐ用耐熱性容器２７ｂを傾けることによって、脱Ｐ用耐熱性容器２７ｂの出湯口２８ｂから溶融シリコンを溶融シリコン流路４２ｂに注ぎ込む。これにより、溶融シリコンは、溶融シリコン流路４２ｂを伝って脱Ｍ用処理室３５内部の脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容される。
【０１４２】
そして、脱Ｐ用耐熱性容器２７ｂ中の溶融シリコンを脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容した後には、連結部４１ｂの開閉機構の開いた部分から引き抜かれるように溶融シリコン流路４２ｂを移動させ、連結部４１ｂの開閉機構の開閉を妨げない脱Ｐ用処理室２５ｂの内部まで移動させられる。その後、連結部４１ｂの開閉機構が閉じられて、脱Ｐ用処理室２５ｂの内部の気密性および脱Ｍ用処理室３５の内部の気密性が保たれる。
【０１４３】
その後は、上記と同様にして、脱Ｍ用処理室３５におけるＡｒ導入工程、温度調整工程および回転偏析工程がこの順序で行なわれた後に、精製後のシリコン結晶が脱Ｍ用処理室３５の外部に取り出される。
【０１４４】
また、上記の精製後のシリコン結晶が脱Ｍ用処理室３５の外部に取り出された後には、脱Ｐ用処理室２５ａにおける脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンが脱Ｍ用処理室３５の内部の脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容されてシリコンの精製が行なわれる。また、そのシリコンの精製後には、脱Ｐ用処理室２５ｂにおける脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンが脱Ｍ用処理室３５の内部の脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容されてシリコンの精製が行なわれる。
【０１４５】
以上のように、図３に示す構成のシリコン精製装置においては、連結部４２ａを通して設置された溶融シリコン流路４１ａおよび連結部４２ｂを通して設置された溶融シリコン流路４１ｂによって、脱Ｐ用処理室２５ａにおける脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンと、脱Ｐ用処理室２５ｂにおける脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンとを交互に溶融シリコンの状態で脱Ｍ用処理室３５の内部の脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容してシリコンの精製を行なうことができる。
【０１４６】
したがって、図３に示す構成のシリコン精製装置においては、脱Ｐ用処理室２５ａにおける脱Ｐ処理工程および脱Ｐ用処理室２５ｂにおける脱Ｐ処理工程においてリンを除去した後に溶融シリコンを凝固させる工程および凝固させたシリコンを再度溶融して溶融シリコンとする工程が必要ないことから、シリコンの精製工程を簡略化でき、さらに溶融シリコンからリンを除去する工程および金属を除去する工程のうち、処理時間が律速となる処理工程に用いる処理室を他の処理室よりも多く配置することによって、より短時間かつ低コストでシリコンの精製を実施することが可能となる。
【０１４７】
なお、実施の形態２においては、脱Ｐ用処理室２５ａ，２５ｂで固体シリコンの溶融を行なうようにしたが、上述の実施の形態１と同様にして、それぞれ前段に溶融用処理室を別途設けて、そこで固体シリコンを溶融して、連結部を通して溶融シリコン流路により、脱Ｐ用処理室２５ａ，２５ｂに溶融シリコンを移すようにしても良い。
【０１４８】
＜実施の形態３＞
図５に、本発明のシリコン精製装置の他の一例の概略を示した模式図を示す。本実施の形態３においては、溶融シリコン流路収納部５１を備えた装置構成について説明する。
【０１４９】
上記実施の形態１および２においては、未使用時の溶融シリコン流路はいずれかの処理室内部に収納される例を示したが、本実施形態３のように未使用時の溶融シリコン流路を収納する溶融シリコン流路収納部５１を設けることにより、未使用時の溶融シリコン流路に対するメンテナンス（たとえば修理、交換、あるいは固化したシリコンの剥離など）を行なえることなどにより、装置の連続使用がさらに容易となる。
【０１５０】
また、図５に示す構成のシリコン精製装置の溶融シリコン流路収納部５１以外の構成は、図３に示す構成のシリコン精製装置から、脱Ｐ用処理室２５ｂが取り除かれた構成となっている。
【０１５１】
なお、図５に示す構成のシリコン精製装置の溶融シリコン流路収納部５１以外の構成については、実施の形態２で説明した構成と同様であるため、ここではその説明については省略する。
【０１５２】
以下、図６のタイムチャートを参照して、図５に示すシリコン精製装置を用いたシリコンの精製方法の一例について説明する。なお、各工程の詳細は、実施の形態２で説明したものと同様であるため、ここではその詳細な説明については省略する。
【０１５３】
また、図６において、横軸は脱Ｐ用処理室２５ａにおいて原料シリコンとなる固体シリコンの投入準備が開始された時点からの経過時間を示しており、縦軸は脱Ｐ用処理室２５ａおよび脱Ｍ用処理室３５のそれぞれの処理室で行なわれる各工程を示している。
【０１５４】
また、図６における斜線部が、脱Ｐ用処理室２５ａおよび脱Ｍ用処理室３５のそれぞれの処理室で各工程が実施される時間帯を示している。
【０１５５】
まず、図６の（最上段（第１段目））に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、原料シリコンとなる固体シリコンの投入準備工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０１５６】
次に、図６の第２段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、原料シリコンとなる固体シリコンの投入工程がたとえば１時間３０分間行なわれる。
【０１５７】
次に、図６の第３段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、原料シリコンとなる固体シリコンの溶融工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０１５８】
次に、図６の第４段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、脱Ｐ用処理室２５ａ内部の圧力を低減する真空引き工程が行なわれる。
【０１５９】
次に、図６の第５段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、溶融シリコンからリンを除去する脱Ｐ処理工程がたとえば６時間３０分間行なわれる。
【０１６０】
次に、図６の第６段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおける脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンを脱Ｍ用処理室３５内部の脱Ｍ用耐熱性容器３７に移す出湯工程がたとえば１５分間行なわれる。この出湯工程は、同時に、図６の第７段目に示される脱Ｍ用処理室３５における受湯工程にも該当することになる。
【０１６１】
次に、図６の第８段目に示されるように、脱Ｍ用処理室３５の内部にアルゴンを導入するＡｒ導入工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０１６２】
次に、図６の第９段目に示すように、脱Ｍ用処理室３５において、脱Ｍ用耐熱性容器３７内の溶融シリコンの温度を調整する温度調整工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０１６３】
次に、図６の第１０段目に示すように、脱Ｍ用処理室３５において、脱Ｍ用耐熱性容器３７内の溶融シリコンを回転偏析により偏析することによって金属等が除去されて精製されたシリコン結晶を得る回転偏析工程がたとえば３時間行なわれる。その後、シリコン結晶は、脱Ｍ用処理室３５の外部に取り出される。
【０１６４】
また、図６の第１段目および第６段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおける出湯工程の直後には固体シリコンの投入準備工程が開始されて、上記と同様の工程の第２回目のシリコンの精製が行なわれ、その後も順次シリコンの精製が繰り返される。
【０１６５】
以上のように、図５に示す構成のシリコン精製装置においては、連結部４２ａを通して設置された溶融シリコン流路４１ａによって、脱Ｐ用処理室２５ａにおける脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンを繰り返して溶融シリコンの状態で脱Ｍ用処理室３５の内部の脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容してシリコンの精製を行なうことができる。
【０１６６】
したがって、図５に示す構成のシリコン精製装置においては、脱Ｐ用処理室２５ａにおける脱Ｐ処理工程においてリンを除去した後に溶融シリコンを凝固させる工程および凝固させたシリコンを再度溶融して溶融シリコンとする工程が必要ないことから、シリコンの精製工程を簡略化でき、さらに溶融シリコン流路収納部５１によってメンテナンス容易な装置構成とすることにより、シリコン精製装置のより長期に亘る連続使用が可能となり、低コストでのシリコンの精製を実施することが可能となる。
【０１６７】
＜実施の形態４＞
図７に、本発明のシリコン精製装置の他の一例の概略を示した模式図を示す。ここで、図７に示す構成のシリコン精製装置は、図５に示す構成のシリコン精製装置の脱Ｍ用処理室３５に代えて、脱Ｐ処理工程と脱Ｍ処理工程とを同一の処理室内で行なうことができる（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５が脱Ｐ用処理室２５ａと連結部４１ａによって接続されている点に特徴がある。
【０１６８】
ここで、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５の内部には、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用耐熱性容器５７が設置されており、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５の外部には、開閉機構を備えたシリコン冷却装置用接続部３２と、シリコン冷却装置用接続部３２に接続されたシリコン冷却装置３０とが設置されている。また、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５は、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５の内部の圧力を低減するための圧力低減装置（図示せず）と接続されている。
【０１６９】
ここで、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５としては、たとえば、少なくとも上記の部材を設置することができるものを用いることができる。
【０１７０】
また、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用耐熱性容器５７としては、たとえば、高融点金属からなる容器または黒鉛製のるつぼなどを用いることができる。
【０１７１】
なお、図７に示す構成のシリコン精製装置の上記以外の構成の説明については、実施の形態２で説明したものと同様であるため、ここではその説明については省略する。
【０１７２】
以下、図８のタイムチャートを参照して、図７に示すシリコン精製装置を用いたシリコンの精製方法の一例について説明する。なお、脱Ｐ用処理室２５ａにおける各工程の詳細は、実施の形態２で説明したものと同様であるため、脱Ｐ用処理室２５ａにおける各工程の詳細な説明についてはここでは省略する。
【０１７３】
また、図８において、横軸は脱Ｐ用処理室２５ａにおいて原料シリコンとなる固体シリコンの投入準備が開始された時点からの経過時間を示しており、縦軸は脱Ｐ用処理室２５ａおよび（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５のそれぞれの処理室で行なわれる各工程を示している。
【０１７４】
また、図８において、横軸は脱Ｐ用処理室２５ａにおいて原料シリコンとなる固体シリコンの投入準備が開始された時点からの経過時間を示しており、縦軸は脱Ｐ用処理室２５ａおよび（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５のそれぞれの処理室で行なわれる各工程を示している。
【０１７５】
また、図８における斜線部が、脱Ｐ用処理室２５ａおよび（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５のそれぞれの処理室で各工程が実施される時間帯を示している。
【０１７６】
まず、図８の（最上段（第１段目））に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、原料シリコンとなる固体シリコンの投入準備工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０１７７】
次に、図８の第２段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、原料シリコンとなる固体シリコンの投入工程がたとえば１時間３０分間行なわれる。
【０１７８】
次に、図８の第３段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、原料シリコンとなる固体シリコンの溶融工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０１７９】
次に、図８の第４段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、脱Ｐ用処理室２５ａ内部の圧力を低減する真空引き工程が行なわれる。
【０１８０】
次に、図８の第５段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおいて、溶融シリコンからリンを除去する脱Ｐ処理工程がたとえば４時間行なわれる。
【０１８１】
次に、図８の第６段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおける脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンを（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５内部の（脱Ｐ＋脱Ｍ）用耐熱性容器５７に移す出湯工程がたとえば１５分間行なわれる。この出湯工程は、同時に、図８の第７段目に示される（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５における受湯工程にも該当することになる。
【０１８２】
次に、図８の第８段目に示されるように、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５において、溶融シリコンからリンを除去する脱Ｐ処理工程がたとえば２時間３０分間行なわれる。
【０１８３】
ここで、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５における脱Ｐ処理工程は、たとえば、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用耐熱性容器５７内の溶融シリコンの溶融状態を保持したまま、図示しない圧力低減装置によって（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５内部の圧力をたとえば１０-2Ｐａ程度とすることなどにより行なうことができる。
【０１８４】
次に、図８の第９段目に示されるように、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５の内部にアルゴンを導入するＡｒ導入工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０１８５】
ここで、Ａｒ導入工程は、たとえば、図示しないアルゴン導入路から（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５の内部にアルゴンを導入することによって行なうことができる。
【０１８６】
次に、図８の第１０段目に示すように、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５において、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用耐熱性容器５７内の溶融シリコンの温度を調整する温度調整工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０１８７】
ここで、温度調整工程は、たとえば、耐熱性容器、加熱装置または溶融シリコンの温度を直接測定して、それを元にＰＩＤ制御などによって加熱装置の駆動条件にフィードバックする方法が好ましいが、溶融シリコンをサンプリングしてリン濃度あるいは抵抗率を測定する（温度が低い場合は、リンの蒸発速度が遅いため、リン濃度が想定より高くなっている、あるいは抵抗率が低い、などが生じる）、蒸発物の量を測定する（温度が低い場合は蒸発速度が遅いため、蒸発物の量が想定より少ない）、溶融シリコン重量を測定する（温度が低い場合はシリコンの蒸発速度も遅いため、溶融シリコン重量の減少が想定より少ない）方法などにより間接的に温度を推測してフィードバックする方法などによっても行なうことができる。
【０１８８】
次に、図８の第１１段目に示すように、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５において、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用耐熱性容器５７内の溶融シリコンを回転偏析により偏析することによって金属等が除去されて精製されたシリコン結晶を得る回転偏析工程がたとえば３時間行なわれる。
【０１８９】
ここで、回転偏析工程は、たとえば、以下のようにして行なうことができる。まず、シリコン冷却装置用接続部３２の開閉機構を開いてシリコン冷却装置３０の回転冷却体３１を降下させて（脱Ｐ＋脱Ｍ）用耐熱性容器５７内の溶融シリコンにシリコン冷却装置３０の回転冷却体３１を浸漬させる。その後、回転冷却体３１の内部にたとえば窒素または水などの冷媒を流しながら回転させることによって回転冷却体３１の外表面にシリコン結晶を偏析させることにより行なうことができる。その後、シリコン結晶は、（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５の外部に取り出される。
【０１９０】
また、図８の第１段目および第６段目に示すように、脱Ｐ用処理室２５ａにおける出湯工程の直後には固体シリコンの投入準備工程が開始されて、上記と同様の工程の第２回目のシリコンの精製が行なわれ、その後も順次シリコンの精製が繰り返される。
【０１９１】
以上のように、図７に示す構成のシリコン精製装置においては、連結部４２ａを通して設置された溶融シリコン流路４１ａによって、第１の脱Ｐ用処理室２５ａにおける脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンを繰り返して溶融シリコンの状態で（脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室５５の内部の（脱Ｐ＋脱Ｍ）用耐熱性容器５７に収容してシリコンの精製を行なうことができる。
【０１９２】
したがって、図７に示す構成のシリコン精製装置においては、第１の脱Ｐ用処理室２５ａにおける脱Ｐ処理工程においてリンを除去した後に溶融シリコンを凝固させる工程および凝固させたシリコンを再度溶融して溶融シリコンとする工程が必要ないことから、シリコンの精製工程を簡略化でき、さらに脱Ｐ処理工程と脱Ｍ処理工程とを同一の処理室で行なうように装置構成を簡略化することによって、より短時間かつ低コストでシリコンの精製を実施することが可能となる。
【０１９３】
なお、実施の形態４においては、脱Ｐ用処理室２５ａで固体シリコンの溶融を行なうようにしたが、上述の実施の形態１と同様にして、前段に溶融用処理室を別途設けて、そこで固体シリコンを溶融して、連結部を通して溶融シリコン流路により、脱Ｐ用処理室２５ａに溶融シリコンを移すようにしても良い。
【０１９４】
＜実施の形態５＞
図９に、本発明のシリコン精製装置の他の一例の概略を示した模式図を示す。ここで、図９に示す構成のシリコン精製装置は、図５に示す構成のシリコン精製装置の脱Ｐ用処理室２５ａに代えて、固体シリコンの溶融工程と脱Ｐ処理工程とを同一の処理室で行なうことが可能な（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５が脱Ｍ用処理室３５と連結部４１ａによって接続されている点に特徴がある。
【０１９５】
ここで、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５の内部には、溶融用耐熱性容器１７と、溶融用耐熱性容器１７を加熱するための溶融用加熱装置１６と、溶融用耐熱性容器１７に原料シリコンを投入するためのシリコン導入路１３と、脱Ｐ用耐熱性容器２７と、脱Ｐ用耐熱性容器２７を加熱するための脱Ｐ用加熱装置２６と、溶融用耐熱性容器１７に収容された溶融シリコンを脱Ｐ用耐熱性容器２７に移す際に溶融シリコンの流路となる溶融シリコン流路４２が設置されている。また、溶融用耐熱性容器１７は溶融シリコンを注ぐための出湯口１８を有しており、脱Ｐ用耐熱性容器２７は溶融シリコンを注ぐための出湯口２８を有している。
【０１９６】
また、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５の外部には、開閉機構を備えたシリコン投入装置用接続部１２と、シリコン投入装置用接続部１２に接続されたシリコン投入装置１１とが設置されている。また、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５は、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５の内部の圧力を低減するための圧力低減装置（図示せず）と接続されている。
【０１９７】
また、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５と脱Ｍ用処理室３５とは連結部４１ａにより連結されている。また、たとえば図９に示すように、連結部４１ａの開閉機構の開いた部分を通して位置するようにして溶融シリコン流路４２ａが設置されている。
【０１９８】
また、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５は、少なくとも上記の部材を設置することができるものであれば特には限定されない。
【０１９９】
なお、図９に示す構成のシリコン精製装置の上記以外の説明は、実施の形態１で説明したものと同様であるため、ここではその説明については省略する。
【０２００】
以下、図１０のタイムチャートを参照して、図９に示すシリコン精製装置を用いたシリコンの精製方法の一例について説明する。
【０２０１】
なお、図１０において、横軸は（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５において原料シリコンとなる固体シリコンの投入準備が開始された時点からの経過時間を示しており、縦軸は（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５および脱Ｍ用処理室３５のそれぞれの処理室で行なわれる各工程を示している。
【０２０２】
また、図１０における斜線部が、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５および脱Ｍ用処理室３５のそれぞれの処理室で行なわれる各工程が実施される時間帯を示している。
【０２０３】
まず、図１０の（最上段（第１段目））に示すように、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５において、原料シリコンとなる固体シリコンの投入準備工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０２０４】
ここで、固体シリコンの投入準備工程は、たとえば、シリコン投入装置１１を（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５のシリコン投入装置用接続部１２に接続し、その後、シリコン投入装置１１に原料シリコンとなる固体シリコンを充填することなどにより行なうことができる。なお、原料シリコンである固体シリコンとしては、たとえば、ボロン除去処理後のシリコンなどを用いることができる。
【０２０５】
次に、図１０の第２段目に示すように、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５において、原料シリコンとなる固体シリコンの投入工程がたとえば１時間３０分間行なわれる。
【０２０６】
ここで、固体シリコンの投入工程は、たとえば、固体シリコンが充填されたシリコン投入装置１１の底部の開閉機構を開くとともに、シリコン投入装置用接続部１２の開閉機構を開くことによって、固体シリコンをシリコン投入装置１１からシリコン投入装置用接続部１２およびシリコン導入路１３を通して（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５の内部の溶融用耐熱性容器１７に投入することなどにより行なうことができる。シリコン投入装置用接続部１２の開閉機構はその後閉じられる。
【０２０７】
次に、図１０の第３段目に示すように、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５において、原料シリコンとなる固体シリコンの溶融工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０２０８】
ここで、固体シリコンの溶融工程は、たとえば、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５の内部の溶融用耐熱性容器１７を溶融用加熱装置１６で加熱することによって溶融用耐熱性容器１７内の固体シリコンを溶融させて溶融シリコンとすることなどにより行なうことができる。
【０２０９】
次に、図１０の第４段目に示すように、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５において、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５内部の圧力を低減する真空引き工程が行なわれる。
【０２１０】
ここで、真空引き工程は、たとえば、図示しない圧力低減装置によって（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５内部の気体を吸引することなどにより行なうことができる。なお、真空引き工程によって、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５内部の圧力はたとえば１０-2Ｐａ程度とすることができる。また、図１０の第４段目においては説明の便宜上、真空引き工程は１５分間のみ行なわれる記載とされているが、真空引き工程は後述する脱Ｐ処理工程の間も引き続き行なわれる。
【０２１１】
次に、図１０の第５段目に示すように、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５の溶融用耐熱性容器１７において、溶融シリコンからリンを除去する脱Ｐ処理工程がたとえば２時間行なわれる。
【０２１２】
ここで、溶融用耐熱性容器１７における脱Ｐ処理工程は、たとえば、溶融用耐熱性容器１７内の溶融シリコンの溶融状態を保持したまま上記の真空引き工程を引き続き行なうことなどにより実施することができる。なお、溶融用耐熱性容器１７における脱Ｐ処理工程は、後述する脱Ｐ用耐熱性容器２７における脱Ｐ処理工程によるリンの除去を補助するための予備的なものであればよい。
【０２１３】
次に、図１０の第６段目に示すように、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５において、溶融用耐熱性容器１７における脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンを脱Ｐ用耐熱性容器２７に移す出湯工程がたとえば１５分間行なわれる。
【０２１４】
ここで、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５における出湯工程は、たとえば、溶融用耐熱性容器１７を傾けることによって、溶融用耐熱性容器１７の出湯口１８から溶融シリコンを溶融シリコン流路４２に注ぎ込み、溶融シリコン流路４２を伝って溶融シリコンを脱Ｐ用耐熱性容器２７に収容する方法などが用いられる。
【０２１５】
次に、図１０の第７段目に示すように、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５の脱Ｐ用耐熱性容器２７における溶融シリコンからリンを除去する脱Ｐ処理工程がたとえば４時間３０分間行なわれる。ここで、脱Ｐ用耐熱性容器２７における脱Ｐ処理工程は、たとえば、脱Ｐ用耐熱性容器２７内の溶融シリコンの溶融状態を保持したまま、たとえば、図示しない圧力低減装置によって（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５内部の気体を吸引することなどにより行なうことができる。なお、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５における脱Ｐ処理工程中においては、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５内部の圧力はたとえば１０-2Ｐａ程度とすることができる。
【０２１６】
次に、図１０の第８段目に示すように、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５において、脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンを脱Ｍ用処理室３５内部の脱Ｍ用耐熱性容器３７に移す出湯工程がたとえば１５分間行なわれる。なお、この出湯工程は、同時に、図１０の第９段目に示される脱Ｍ用処理室３５における受湯工程にも該当することになる。
【０２１７】
ここで、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５における出湯工程および脱Ｍ用処理室３５における受湯工程は、たとえば、以下のようにして行なうことができる。
【０２１８】
まず、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５における上記の一連の工程では閉じた状態となっている連結部４１ａの開閉機構を開き、脱Ｍ用処理室３５内部に退避していた溶融シリコン流路４２ａを連結部４１ａの開閉機構の開いた部分まで移動して、たとえば図９に示すように連結部４１ａの開閉機構の開いた部分を通るように位置させる。
【０２１９】
次に、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５の内部の脱Ｐ用耐熱性容器２７を傾けることによって、脱Ｐ用耐熱性容器２７の出湯口２８から溶融シリコンを溶融シリコン流路４２ａに注ぎ込む。これにより、溶融シリコンは、溶融シリコン流路４２ａを伝って脱Ｍ用処理室３５内部の脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容される。
【０２２０】
そして、脱Ｐ用耐熱性容器２７中の溶融シリコンを脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容した後には、連結部４１ａの開閉機構の開いた部分から引き抜かれるように溶融シリコン流路４２ａを移動させ、連結部４１ａの開閉機構の開閉を妨げない（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５の内部まで移動させられる。その後、連結部４１ａの開閉機構が閉じられて、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５の内部の気密性および脱Ｍ用処理室３５の内部の気密性が保たれる。
【０２２１】
次に、図１０の第１０段目に示すように、脱Ｍ用処理室３５の内部にアルゴンを導入するＡｒ導入工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０２２２】
ここで、Ａｒ導入工程は、たとえば、図示しないアルゴン導入路から脱Ｍ用処理室３５の内部にアルゴンを導入することによって行なうことができる。
【０２２３】
次に、図１０の第１１段目に示すように、脱Ｍ用処理室３５において、脱Ｍ用耐熱性容器３７内の溶融シリコンの温度を調整する温度調整工程がたとえば３０分間行なわれる。
【０２２４】
ここで、温度調整工程は、たとえば、耐熱性容器、加熱装置または溶融シリコンの温度を直接測定して、それを元にＰＩＤ制御などによって加熱装置の駆動条件にフィードバックする方法が好ましいが、溶融シリコンをサンプリングしてリン濃度あるいは抵抗率を測定する（温度が低い場合は、リンの蒸発速度が遅いため、リン濃度が想定より高くなっている、あるいは抵抗率が低い、などが生じる）、蒸発物の量を測定する（温度が低い場合は蒸発速度が遅いため、蒸発物の量が想定より少ない）、溶融シリコン重量を測定する（温度が低い場合はシリコンの蒸発速度も遅いため、溶融シリコン重量の減少が想定より少ない）方法などにより間接的に温度を推測してフィードバックする方法などによっても行なうことができる。
【０２２５】
次に、図１０の第１２段目に示すように、脱Ｍ用処理室３５において、脱Ｍ用耐熱性容器３７内の溶融シリコンを回転偏析により偏析することによって金属等が除去されて精製されたシリコン結晶を得る回転偏析工程がたとえば３時間１５分間行なわれる。
【０２２６】
ここで、回転偏析工程は、たとえば、以下のようにして行なうことができる。まず、シリコン冷却装置用接続部３２の開閉機構を開いてシリコン冷却装置３０の回転冷却体３１を降下させて脱Ｍ用耐熱性容器３７内の溶融シリコンにシリコン冷却装置３０の回転冷却体３１を浸漬させる。その後、回転冷却体３１の内部にたとえば窒素または水などの冷媒を流しながら回転させることによって回転冷却体３１の外表面にシリコン結晶を偏析させることにより行なうことができる。
【０２２７】
また、図１０の第１段目および図１０の第８段目に示すように、上記の（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５における出湯工程の終了と同時に上記の固体シリコンの投入準備工程が開始されて上記と同様の工程の第２回目のシリコン精製工程が開始される。シリコン精製工程は、その後も順次繰り返される。
【０２２８】
以上のように、図９に示す構成のシリコン精製装置においては、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５における脱Ｐ処理工程後の溶融シリコンを溶融シリコンの状態のままで脱Ｍ用処理室３５における脱Ｍ用耐熱性容器３７に収容することができる。
【０２２９】
したがって、図９に示す構成のシリコン精製装置においては、連結部４２ａを通して設置された溶融シリコン流路４１ａによって、（溶融＋脱Ｐ）用処理室７５における脱Ｐ処理工程においてリンを除去した後に溶融シリコンを凝固させる工程および凝固させたシリコンを再度溶融して溶融シリコンとする工程が必要ないことから、シリコンの精製工程を簡略化でき、さらに固体シリコンの溶融工程と脱Ｐ処理工程とを同一の処理室で行なうように装置構成を簡略化することによって低コストでシリコンの精製を実施することが可能となる。
【０２３０】
今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【産業上の利用可能性】
【０２３１】
本発明は、特に太陽電池用シリコンを作製するためのシリコンの精製に好適に利用することができる可能性がある。
【符号の説明】
【０２３２】
１１，１１ａ，１１ｂ  シリコン投入装置、１２，１２ａ，１２ｂ  シリコン投入装置用接続部、１３，１３ａ，１３ｂ  シリコン導入路、１５  溶融用処理室、１６  溶融用加熱装置、１７  溶融用耐熱性容器、１８，２８，２８ａ，２８ｂ  出湯口、２５，２５ａ，２５ｂ  脱Ｐ用処理室、２６，２６ａ，２６ｂ  脱Ｐ用加熱装置、２７，２７ａ，２７ｂ  脱Ｐ用耐熱性容器、３０  シリコン冷却装置、３１  回転冷却体、３２  シリコン冷却装置用接続部、３５  脱Ｍ用処理室、３６  脱Ｍ用加熱装置、３７  脱Ｍ用耐熱性容器、４１ａ，４１ｂ  連結部、４２ａ，４２ｂ  溶融シリコン流路、５５  （脱Ｐ＋脱Ｍ）用処理室、５７  （脱Ｐ＋脱Ｍ）用耐熱性容器、７５  （溶融＋脱Ｐ）用処理室、１３０５  溶融シリコン、１３１５  第１の処理室、１３１７  第１の耐熱性容器、１３２５  第２の処理室、１３２７  第２の耐熱性容器、１３４１  連結部、１３４２  漏斗状治具、１４０１  孔部、１４０２  機構、１５０１  溶融シリコン流路、１５０２  原料シリコン、１５０３  開口部、１５０６  障壁部、１５１５  第１の処理室、１６０１  接続管。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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