(57)【要約】【課題】透明性と耐衝撃性のバランスに優れたプロピレン系樹脂組成物を提供する。【解決手段】エチレンおよび／またはα−オレフィンと、プロピレンとのランダム共重合体であって、該ランダム共重合体の重量を１００％とするとき、該ランダム共重合体に含まれるエチレン単量体に由来する構造単位とα−オレフィン単量体に由来する構造単位との合計が３〜７重量％であるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）を５０〜９９重量％と、エチレンと、エチレン系不飽和エステルとの共重合体（Ｂ）を５０〜１重量％含むプロピレン系樹脂組成物（ただし、共重合体（Ａ）と共重合体（Ｂ）との合計を１００重量％とする）。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレンおよび／またはα−オレフィンと、プロピレンとのランダム共重合体であって、該ランダム共重合体の重量を１００％とするとき、該ランダム共重合体に含まれるエチレン単量体に由来する構造単位とα−オレフィン単量体に由来する構造単位との合計が３〜７重量％であるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）を５０〜９９重量％と、エチレンと、エチレン系不飽和エステルとの共重合体（Ｂ）を５０〜１重量％含むプロピレン系樹脂組成物（ただし、共重合体（Ａ）と共重合体（Ｂ）との合計を１００重量％とする）。
【請求項２】
前記共重合体（Ｂ）が、エチレン系不飽和エステル単量体に由来する構造単位を１４〜２０ｗｔ％含有する共重合体である請求項１に記載のプロピレン系樹脂組成物（ただし共重合体（Ｂ）の重量を１００％とする）。
【請求項３】
前記共重合体（Ｂ）がエチレン−メタクリル酸メチル共重合体である請求項１または２に記載のプロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１から３のいずれかに記載のプロピレン系樹脂組成物からなる成形体。
【請求項５】
請求項１から３のいずれかに記載のプロピレン系樹脂組成物からなる層を少なくとも１層有するシート。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プロピレン系樹脂組成物および該樹脂組成物からなる成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的に、プロピレン系樹脂は、優れた光学的や熱的特性を有するため、シート状に加工し、各種包装用資材や装飾用資材として広く利用されているが、低温での耐衝撃性に弱く、低温使用時に落下などの衝撃によって包装が破れることがあった。耐衝撃性を改良する目的で、エチレン−プロピレンゴムなどのゴム成分を機械的混合により導入する方法や、ブロック共重合法などにより導入する方法が行われている。
【０００３】
【特許文献１】特開平１０−６７８９６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、ゴム成分の機械的混合やブロック共重合法などによる導入は、分散粒子径のコントロールが困難であるため、加工法や加工条件、製品の厚みなどによっては、ゴムの分散粒径が大きくなり、透明性に劣ることがあった。かかる現状において、本発明の解決しようとする課題、即ち、本発明の目的は、従来のプロピレン系重合体に比べて、透明性と耐衝撃性のバランスに優れたプロピレン系樹脂組成物、および該組成物からなる成形体を提供することに関する。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
即ち本発明は、エチレンおよび／またはα−オレフィンと、プロピレンとのランダム共重合体であって、該ランダム共重合体の重量を１００％とするとき、該ランダム共重合体に含まれるエチレン単量体に由来する構造単位とα−オレフィン単量体に由来する構造単位との合計が３〜７重量％であるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）を５０〜９９重量％と、エチレンと、エチレン系不飽和エステルとの共重合体（Ｂ）を５０〜１重量％含むプロピレン系樹脂組成物（ただし、共重合体（Ａ）と共重合体（Ｂ）との合計を１００重量％とする）である。
さらに本発明は、前記プロピレン系樹脂組成物からなる成形体である。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、透明性と耐衝撃性のバランスに優れたプロピレン系樹脂組成物、および該組成物からなる成形体が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、エチレンおよび／またはα−オレフィンと、プロピレンとのランダム共重合体であって、該ランダム共重合体の重量を１００％とするとき、該ランダム共重合体に含まれるエチレン単量体に由来する構造単位とα−オレフィン単量体に由来する構造単位との合計が３〜７重量％であるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）を５０〜９９重量％と、エチレンと、エチレン系不飽和エステルとの共重合体（Ｂ）を５０〜１重量％含むプロピレン系樹脂組成物（ただし、共重合体（Ａ）と共重合体（Ｂ）との合計を１００重量％とする）である。
【０００８】
本発明のプロピレン系樹脂組成物におけるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）は、エチレンおよび／またはα−オレフィンと、プロピレンとのランダム共重合体である。前記α−オレフィンは、炭素原子数４以上のα−オレフィンであり、例えば、炭素原子数４〜２０のα−オレフィンとして、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−へプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ナノデセン、１−エイコセン等の直鎖状のα−オレフィン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ヘキセン、２，２，４−トリメチル−１−ペンテン等の分岐状のα−オレフィン等が挙げられる。なお、本発明のプロピレン系樹脂組成物におけるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）中で用いられるα−オレフィンは、２種類以上使用してもよい。
【０００９】
本発明のプロピレン系樹脂組成物におけるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）としては、例えば、エチレン−プロピレンランダム共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、エチレン−プロピレン−１−ペンテンランダム共重合体、エチレン−プロピレン−ヘキセンランダム共重合体、エチレン−プロピレン−１−ヘプテンランダム共重合体、エチレン−プロピレン−１−オクテンランダム共重合体等が挙げられる。これらは１種で用いても、２種以上を併用してもよいが、得られるプロピレン系樹脂組成物の透明性と耐衝撃性のバランスの観点から、好ましくは、エチレン−プロピレンランダム共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテンランダム共重合体、プロピレン−１−ブテンランダム共重合体が挙げられ、より好ましくはエチレン−プロピレンランダム共重合体、エチレン−プロピレン−１−ブテンランダム共重合体である。
【００１０】
本発明のプロピレン系樹脂組成物におけるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）は、該共重合体（Ａ）の重量を１００重量％とするとき、エチレン単量体に由来する構造単位とα−オレフィン単量体に由来する構造単位とを、合計で３〜７重量％含有する。エチレン単量体に由来する構造単位とα−オレフィン単量体に由来する構造単位との合計含有量は、好ましくは４〜６重量％であり、更に好ましくは４．３〜５．７重量％である。エチレン単量体に由来する構造単位とα−オレフィン単量体に由来する構造単位との合計含有量が前記範囲にあるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）を含む本発明のプロピレン系樹脂組成物は、透明性と耐衝撃性のバランスに優れるものとなる。
【００１１】
本発明におけるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）の製造方法は特に限定されないが、例えば、いわゆるチタン含有固体状遷移金属成分と有機金属成分を組合せて用いるチーグラー・ナッタ型触媒、特に遷移金属成分がチタン、マグネシウムおよびハロゲンを必須成分とし、電子供与性化合物を任意成分とする固体成分または三塩化チタンとし、有機金属成分がアルミニウム化合物である触媒を用いて、スラリー重合、気相重合、バルク重合、溶液重合等またはこれらを多段階に組合せた重合方法を挙げることができる。また、市販の該当品を用いてもよい。
【００１２】
本発明におけるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、得られるプロピレン系樹脂組成物の加工性の観点から好ましくは０．１〜２００ｇ／１０分であり、より好ましくは０．３〜１５０ｇ／１０分、さらに好ましくは０．５〜２０ｇ／１０分である。なお、ＭＦＲは、ＪＩＳ  Ｋ７２１０（１９９５）に従い、荷重２１．２８Ｎ、温度２３０℃の条件で測定される。
【００１３】
本発明のプロピレン系樹脂組成物における共重合体（Ｂ）は、エチレンと、エチレン系不飽和エステルとの共重合体であり、具体的には、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−プロピオン酸ビニル共重合体などのエチレン−ビニルエステル共重合体；エチレン−メタクリル酸メチル共重合体、エチレン−アクリル酸メチル共重合体、エチレン−アクリル酸エチル共重合体、エチレン−アクリル酸ブチル共重合体等のエチレン−不飽和カルボン酸アルキルエステル共重合体等を挙げることができる。加工中のフィッシュアイなどの異物の発生を抑制する観点から、エチレン−メタクリル酸メチル共重合体が好ましい。
【００１４】
本発明における共重合体（Ｂ）に含まれるエチレン系不飽和エステルに基づく構造単位の量は、得られる組成物の透明性の観点から、好ましくは５０ｗｔ％以下であり、より好ましくは４０〜３ｗｔ％、さらに好ましくは２０〜５ｗｔ％、最も好ましくは２０〜１４ｗｔ％である（ただし、エチレン−エチレン系不飽和エステル共重合体（Ｂ）の全重量を１００重量％とする）。なお、エチレン系不飽和エステルに基づく構造単位の含有量は、赤外法により測定される。
【００１５】
本発明のプロピレン系樹脂組成物における共重合体（Ｂ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、好ましくは１〜５０ｇ／１０分であり、より好ましくは２〜２０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは３〜１５ｇ／１０分である。ＭＦＲが前記範囲にある成分（Ｂ）は、シートなどの加工性に優れる。なお、ＭＦＲは、ＪＩＳ  Ｋ７２１０（１９９５）に従い、荷重２１．１８Ｎ、温度１９０℃の条件で測定される。
【００１６】
本発明のプロピレン系樹脂組成物における共重合体（Ｂ）の製造方法としては、公知の方法が用いられ、例えば、高圧ラジカル重合法、溶液重合法、乳化重合法などにより、エチレン系不飽和エステル化合物とエチレンとを共重合する方法をあげることができる。また、市販の該当品を用いてもよい。
【００１７】
本発明のプロピレン系樹脂組成物におけるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）の２３℃における屈折率ｎＡと、共重合体（Ｂ）の２３℃における屈折率ｎＢの差の絶対値（｜ｎＡ−ｎＢ｜）は、得られるプロピレン系樹脂組成物の透明性の観点から０．００３０以下であることが好ましい。
【００１８】
本発明のプロピレン系樹脂組成物におけるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）中のエチレン単量体に由来する構造単位とα−オレフィン単量体に由来する構造単位との合計含量（ｗｔ％）と、共重合体（Ｂ）中のエチレン系不飽和エステル単量体に由来する構造単位の含量（ｗｔ％）は、透明性の観点から下記式（１）を満たすことが好ましい。下記の式を満たす場合、プロピレン系ランダム共重合体（Ａ）と共重合体（Ｂ）の屈折率が近くなり、得られる樹脂組成物からなる成形体は透明性に優れるものとなる。
６．５＜（ｂ）−１．２５×（ａ）＜１３                  式（１）
（ここでの、（ｂ）は共重合体（Ｂ）を１００重量％としたときのエチレン系不飽和エステル単量体に由来する構造単位の含有量（ｗｔ％）であり、（ａ）はプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）を１００重量％としたときのエチレン単量体に由来する構造単位の含有量とα−オレフィン単量体に由来する構造単位の含有量との合計（重量％）である。）
【００１９】
本発明のプロピレン系樹脂組成物に含まれるプロピレン系ランダム共重合体（Ａ）と共重合体（Ｂ）の割合は、プロピレン系ランダム共重合体（Ａ）と共重合体（Ｂ）の合計を１００重量％として、共重合体（Ａ）５０〜９９重量％、および、共重合体（Ｂ）５０〜１重量％であり、好ましくは、共重合体（Ａ）５０〜９５重量％、および、共重合体（Ｂ）５０〜５重量％であり、より好ましくは、共重合体（Ａ）５０〜９０重量％、および、共重合体（Ｂ）５０〜１０重量％であり、さらに好ましくは、共重合体（Ａ）５０〜８０重量％、および、共重合体（Ｂ）５０〜２０重量％、最も好ましくは、共重合体（Ａ）５０〜７５重量％、および、共重合体（Ｂ）５０〜２５重量％、である。共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）の含有量が前記範囲にある樹脂組成物から形成されるシートなどの成形体は、透明性と耐衝撃性のバランスに優れたものである。
【００２０】
本発明においては、本発明の特性を本質的に損なわない範囲において、必要に応じて、プロピレン系樹脂組成物に共重合体（Ａ）や共重合体（Ｂ）以外のポリオレフィン系樹脂や、スチレン系樹脂等を添加することができる。
【００２１】
前記スチレン系樹脂としては、例えば、スチレンの低分子量重合体、α−メチルスチレンとビニルトルエンとの共重合体、スチレンとアクリロニトリルとインデンとの共重合体、スチレンとブタジエンの共重合体、スチレンとエチレンブチレンの共重合体が挙げられる。
【００２２】
共重合体（Ａ）や共重合体（Ｂ）以外のポリオレフィン系樹脂としては、例えば、エチレン系樹脂、変性ポリオレフィン系樹脂を例示することができる。
【００２３】
上記エチレン系樹脂としては、例えば、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン等のポリエチレン系樹脂、エチレン−プロピレン共重合体樹脂、エチレン−ブテン共重合体樹脂、エチレン−ペンテン共重合体樹脂、エチレン−ヘキセン共重合体樹脂、エチレン−オクテン共重合体樹脂などのエチレンを主成分とするエチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−スチレン共重合体樹脂、エチレン−環状オレフィン共重合体樹脂が挙げられ、変性ポリオレフィン系樹脂とは、例えば、無水マレイン酸、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチル、アクリル酸、メタクリル酸、テトラヒドロフタル酸、グリシジルメタクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート等の変性用化合物で変性されたポリオレフィンである。
【００２４】
本発明においては、本発明の特性を本質的に損なわない範囲において、必要に応じて、プロピレン系樹脂組成物に酸化防止剤、抗ブロッキング剤、滑剤、帯電防止剤、耐候安定剤、顔料、加工性改良剤、金属石鹸等の添加剤や石油樹脂等を添加してもよく、該添加剤は２種類以上を併用してもよい。
【００２５】
本発明のプロピレン系樹脂組成物の製造方法としては、特に限定されるものではなく、公知のブレンド方法が挙げられる。公知のブレンド方法としては、例えば、共重合体（Ａ）と共重合体（Ｂ）と必要に応じて添加剤などの他の成分とを、ドライブレンドやメルトブレンドする方法等が挙げられる。ドライブレンドする方法には、ヘンシェルミキサー、タンブラーミキサー等の各種ブレンダーを用いることができ、またメルトブレンドする方法には、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール等の各種ミキサーを用いることができる。
【００２６】
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、公知の成形技術により、シート、繊維、容器等、さまざまな形状の成形体に成形されて使用される。該成形技術としては、例えば、射出成形、圧縮成形、射出圧縮成形、Ｔダイ成形、延伸成形、インフレーション成形、シート成形、バンク成形、カレンダ成形、圧空成形、真空成形、パイプ成形、異型押出成形、中空成形、射出中空成形、射出延伸中空成形、ラミネート成形等が挙げられ、好ましくＴダイ成形、シート成形、バンク成形、カレンダ成形である。
【００２７】
本発明のプロピレン系樹脂組成物を用いて、シートを製造する場合、通常ポリオレフィンのシートの製造に用いられる公知公用の成形方法により製造する方法が例示できる。公知公用の成形方法の中でも生産性が良好な理由により押出成形法が好ましく、特に好ましくは、本発明の共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）を含む樹脂組成物からなる層を少なくとも１層有するような多層シートを製造する場合も踏まえて押出機、フィードブロック、Ｔダイ、冷却ロール、ガイドロール、引き取りロール、アニールロール、トリミングカッター、マスキング、定尺切断カッター、スタッカーなどの装置を備えているＴダイシート成形機を用いた押出Ｔダイ法である。本発明のプロピレン系樹脂シートの厚みは通常０．０１〜５．０ｍｍであり、好ましくは０．０２〜３．０ｍｍである。
【００２８】
本発明のプロピレン系樹脂組成物は、シート、食品などの包装容器、輸液ボトル、パイプ、ホース、電線被覆、フィラメント、玩具や文具等の雑貨、インスツルメントパネル等の内装材、バンパー等の外装材、その他自動車用部品等の自動車材料、洗濯機、掃除機等の家電材料に好適である。
【実施例】
【００２９】
以下の実施例によって本発明をさらに具体的に説明する。
［Ｉ］測定方法
物性測定は、下記のとおりに行った。
（１）メルトフローレート（単位：ｇ／１０分）
本発明のプロピレン系樹脂組成物に含有される共重合体（Ａ）と共重合体（Ｂ）のメルトフローレートはＪＩＳ  Ｋ  ７２１０に従って測定した。共重合体（Ａ）は、試験温度２３０℃、試験荷重２１．１８Ｎで、共重合体（Ｂ）は、試験温度１９０℃、試験荷重２１．１８Ｎで測定した。
（２）共重合体（Ａ）に含有されるエチレン単量体に由来する構造単位とα−オレフィン単量体に由来する構造単位の含有量（単位：重量％）
エチレン−プロピレンランダム共重合体に含有されるエチレン単量体に由来する構造単位の含有量は、高分子ハンドブック（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の６１６ページに記載されている赤外スペクトル測定を行って求めた。
（３）共重合体（Ｂ）に含有されるエチレン系不飽和エステル単量体に由来する構造単位の含有量
＜メタクリル酸メチル単量体に由来する構造単位含有量の場合＞
装置として日本分光(株)製ＦＴ／ＩＲ−７３００を用い、共重合体（Ｂ）からなる厚み０．３ｍｍのシートの赤外線吸収スペクトルを測定し、下記式１より求めた。
（ｂ）＝{４．１×ｌｏｇ（Ｉ0／Ｉ）／ｔ}−５．３            式１
式１中、（ｂ）はメタクリル酸メチル単量体由来の構造単位の含有量（重量％）、Ｉは周波数３４４８ｃｍ-1での透過光強度、Ｉ0は周波数３４４８ｃｍ-1での入射光強度、ｔは測定試料シート厚み（ｃｍ）を示す。Ｉ0を求める時のベースラインは３５１０〜３３１０ｃｍ-1とした。
（４）屈折率
共重合体（Ａ）と共重合体（Ｂ）の２３℃における屈折率は、各共重合体からなる厚さ１００μｍのフィルムを１０ｍｍ×３０ｍｍの大きさに切り取り試験片として用い、アッベ屈折計  ３型（株式会社アタゴ製）を用いて調べた。
なお、厚さ１００μｍのフィルムは、（株）神藤金属工業製の圧縮成形機ＡＹＳＲ−１０型を用いて、下記に従って作成した。
共重合体（Ａ）：２３０℃で５分間予熱後、５分間かけて９．８ＭＰａまで昇圧し、５分間保圧した。その後、３０℃で５分間冷却した。
共重合体（Ｂ）：１８０℃で５分間予熱後、５分間かけて９．８ＭＰａまで昇圧し、５分間保圧した。その後、３０℃で５分間冷却した。
（５）透明性（ヘイズ、単位％）
本発明で得られたプロピレン系樹脂組成物を、神藤金属工業製の圧縮成形機ＡＹＳＲ−１０型を用いて、２３０℃で５分間予熱後、５分間かけて５．０ＭＰａまで昇圧し、５分間保圧した。その後、３０℃で５分間冷却して厚さ１ｍｍのサンプルを作成し、ＪＩＳ  Ｋ７１０５に従い、ヘイズ値を測定した。この値が小さいほど、透明性に優れる。
（６）耐衝撃性（アイゾット衝撃強度、単位：ｋＪ／ｍ2）
ＪＩＳ  Ｋ７１１０に従って、２号試験片のタイプＡノッチ入りの試験片を作成した。この試験片を温度０℃の恒温槽中に２４時間以上静置した後に測定した。この値が大きいほど、耐衝撃性に優れることを示す。
【００３０】
［予備重合触媒成分の製造］
攪拌機付きＳＵＳ製オートクレーブ（内容積：３リットル）に、充分に脱水及び脱気処理したｎ−ヘキサン１．５リットルと、トリエチルアルミニウム３７．５ミリモルと、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン３．７５ミリモルと、上記固体触媒成分１５ｇとを投入し、オートクレーブ内の温度を約１０℃に保ちながらプロピレン１５ｇを約３０分かけて連続的に供給して予備重合を行った。次に、オートクレーブ内の予備重合スラリーを、別の攪拌機付きＳＵＳ製オートクレーブ（内容積：１６０リットル）に移送し、液状ブタン１４５リットルを加えて予備重合触媒成分のスラリーとした。
【００３１】
［共重合体（Ａ）エチレン−プロピレン共重合体の製造  （重合体−１）］
ループリアクターと流動層反応器を連結してなる装置のループリアクターに、プロピレン、水素、トリエチルアルミニウム、シクロヘキシルエチルジメトキシシランおよび予備重合触媒成分のスラリーを連続的に供給し、重合温度：５７℃、重合圧力：３５００ｋＰａ、反応器内の水素供給量：供給プロピレンに対して０．５４５ｍｏｌ／ｋｍｏｌ、トリエチルアルミニウムの供給量：供給プロピレンに対して１００ｗｔｐｐｍ、シクロヘキシルエチルジメトキシシランの供給量：トリエチルアルミニウムの供給量に対して０．００３ｍｏｌ／ｍｏｌ、予備重合触媒成分のスラリーの供給量：固体触媒成分換算し、供給プロピレンに対して５８．２ｗｔｐｐｍの条件で重合を行い、ループリアクターから流動層反応器へ連続的に重合体粒子を移送した。
流動層反応器に、プロピレン、水素、エチレンを連続的に供給し、重合温度：８６℃、重合圧力：２１００ｋＰａＧ、循環ガス流速：１８．８ｃｍ／ｓ、平均滞留時間：３．２時間、反応器内のプロピレン濃度：９９．６１体積％、水素濃度：０．０９体積％、エチレン濃度：０．３体積％の条件で重合を行い、流動層反応器から連続的に重合体粒子を回収し、重合体−１を得た。
【００３２】
［共重合体（Ａ）エチレン−プロピレン共重合体の製造  （重合体−２）］
ループリアクターと流動層反応器を連結してなる装置のループリアクターに、プロピレン、水素、トリエチルアルミニウム、シクロヘキシルエチルジメトキシシランおよび予備重合触媒成分のスラリーを連続的に供給し、重合温度：５５℃、重合圧力：３５００ｋＰａ、反応器内の水素供給量：供給プロピレンに対して０．９３９ｍｏｌ／ｋｍｏｌ、トリエチルアルミニウムの供給量：供給プロピレンに対して１００ｗｔｐｐｍ、シクロヘキシルエチルジメトキシシランの供給量：トリエチルアルミニウムの供給量に対して０．１５ｍｏｌ／ｍｏｌ、予備重合触媒成分のスラリーの供給量：固体触媒成分換算し、供給プロピレンに対して２１．８ｗｔｐｐｍの条件で重合を行い、ループリアクターから流動層反応器へ連続的に重合体粒子を移送した。
流動層反応器に、プロピレン、水素、エチレンを連続的に供給し、重合温度：８４℃、重合圧力：２１００ｋＰａＧ、循環ガス流速：１８．８ｃｍ／ｓ、平均滞留時間：３．２時間、反応器内のプロピレン濃度：９７．８５体積％、水素濃度：０．５０体積％、エチレン濃度：１．６５体積％の条件で重合を行い、流動層反応器から連続的に重合体粒子を回収し、重合体−２を得た。
【００３３】
［成分（Ａ）エチレン−プロピレン共重合体の製造  （重合体−３）］
ループリアクターと流動層反応器を連結してなる装置のループリアクターに、プロピレン、水素、トリエチルアルミニウム、シクロヘキシルエチルジメトキシシランおよび予備重合触媒成分のスラリーを連続的に供給し、重合温度：５５℃、重合圧力：３５００ｋＰａ、反応器内の水素供給量：供給プロピレンに対して０．２８２ｍｏｌ／ｋｍｏｌ、トリエチルアルミニウムの供給量：供給プロピレンに対して１００ｗｔｐｐｍ、シクロヘキシルエチルジメトキシシランの供給量：トリエチルアルミニウムの供給量に対して０．３０ｍｏｌ／ｍｏｌ、予備重合触媒成分のスラリーの供給量：固体触媒成分換算し、供給プロピレンに対して１９．３ｗｔｐｐｍの条件で重合を行い、ループリアクターから流動層反応器へ連続的に重合体粒子を移送した。
流動層反応器に、プロピレン、水素、エチレンを連続的に供給し、重合温度：８１℃、重合圧力：２１００ｋＰａＧ、循環ガス流速：２３．３ｃｍ／ｓ、平均滞留時間：３．２時間、反応器内のプロピレン濃度：９７．８５体積％、水素濃度：０．５０体積％、エチレン濃度：１．６５体積％の条件で重合を行い、流動層反応器から連続的に重合体粒子を回収し、重合体−３を得た。
【００３４】
【表１】
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【００３５】
［プロピレン系樹脂組成物からなるシートの作成］
共重合体（Ａ）として重合体−２のエチレン−プロピレンランダム共重合体７０重量部と、共重合体（Ｂ）としてエチレン−メタクリル酸メチル共重合体（商品名：アクリフト  ＷＨ３０２、住友化学（株）製、ＭＦＲ＝７ｇ／１０分、メタクリル酸メチル単量体に由来する構造単位含有量＝１５重量％、屈折率１．５００４）３０重量部を、一軸押出機によって２３０℃で溶融混練し、共重合体（Ａ）と共重合体（Ｂ）からなるプロピレン系樹脂組成物を得て、透明性、耐衝撃性について、評価を行った。結果を表２に示す。
【００３６】
実施例２
共重合体（Ａ）として重合体−３を、共重合体（Ｂ）としてアクリフト  ＷＨ３０３（住友化学（株）製、ＭＦＲ＝７ｇ／１０分、メタクリル酸メチル単量体に由来する構造単位含有量＝１８重量％、屈折率＝１．４９８２）を用いた以外は、実施例１と同様に評価を行った。結果を表２に示す。
【００３７】
実施例３
実施例２の共重合体（Ａ）を５０重量部、共重合体（Ｂ）を５０重量部とした以外は、実施例２と同様に評価を行った。結果を表２に示す。
【００３８】
実施例４
実施例２の共重合体（Ａ）を９０重量部、共重合体（Ｂ）を１０重量部とした以外は、実施例２と同様に評価を行った。結果を表２に示す。
【００３９】
実施例５
共重合体（Ｂ）としてアクリフト  ＷＨ２０５（住友化学（株）製、ＭＦＲ＝３ｇ／１０分、メタクリル酸メチル単量体に由来する構造単位含有量＝１８重量％、屈折率＝１．４９８２）を用いた以外は、実施例２と同様に評価を行った。結果を表２に示す。
【００４０】
比較例１  
共重合体（Ａ）として重合体−１を、共重合体（Ｂ）としてアクリフト  ＷＤ３０１（住友化学（株）製、ＭＦＲ＝７ｇ／１０分、メタクリル酸メチル単量体に由来する構造単位含有量＝１０重量％、屈折率＝１．５０４８）を用いた以外は、実施例１と同様に評価を行った。結果を表３に示す。
【００４１】
比較例２
共重合体（Ｂ）としてアクリフト  ＷＨ３０３（住友化学（株）製、ＭＦＲ＝７ｇ／１０分、メタクリル酸メチル単量体に由来する構造単位含有量＝１８重量％、屈折率＝１．４９８２）を用いた以外は、比較例１と同様に評価を行った。結果を表３に示す。
【００４２】
比較例３
共重合体（Ａ）として重合体−１のみを用い、共重合体（Ｂ）には何も用いなかった以外は、比較例１と同様に評価を行った。結果を表３に示す。
【００４３】
【表２】
2010024259.tif 000003
【００４４】
【表３】
2010024259.tif 000004