(57)【要約】【課題】顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、圧縮成形により半導体素子を封止し半導体装置を得る場合において、生産性に優れた顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を提供するとともに、信頼性に優れた半導体装置を提供する。【解決手段】圧縮成形により半導体素子を封止してなる半導体装置に用いる半導体封止用エポキシ樹脂組成物であって、当該半導体封止用エポキシ樹脂組成物全体に対して、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、２ｍｍ以上の粒子の割合が３質量％以下であり、１ｍｍ以上、２ｍｍ未満の粒子の割合が０．５質量％以上、６０質量％以下であり、１０６μｍ未満の微粉の割合が５質量％以下であることを特徴とする顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
圧縮成形により半導体素子を封止してなる半導体装置に用いる顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物であって、
前記顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物全体に対して、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、２ｍｍ以上の粒子の割合が３質量％以下であり、１ｍｍ以上、２ｍｍ未満の粒子の割合が０．５質量％以上、６０質量％以下であり、１０６μｍ未満の微粉の割合が５質量％以下であることを特徴とする顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
前記顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物が、前記ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における１０６μｍ以上の粒子に対し、最長長さ（Ｌ）が５ｍｍ以下であり、かつ最短長さ（Ｓ）が１ｍｍ以下である粒子の割合が５０質量％以上である、請求項１に記載の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
前記顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の崩壊角が３５°以下である、請求項１または請求項２に記載の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
圧縮成形により半導体素子を封止してなる半導体装置に用いる顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物であって、
前記顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物全体に対して、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、２ｍｍ以上の粗粒の割合が３質量％以下であり、１０６μｍ未満の微粉の割合が５質量％以下であり、
前記半導体封止用エポキシ樹脂組成物の顆粒密度Ｄ１と前記半導体封止用エポキシ樹脂組成物の硬化後の硬化物比重Ｄ２との比Ｄ１／Ｄ２が、０．８８以上、０．９７以下の範囲である、顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
前記顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の前記顆粒密度Ｄ１が１．９５以下である、請求項４に記載の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
前記顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物が、複数の小孔を有する円筒状外周部と円盤状の底面とから構成される回転子の内側に、溶融された樹脂組成物を供給し、その組成物を、前記回転子を回転させて得られる遠心力によって前記小孔を通過させて得られたものである、請求項１から５のいずれか１項に記載の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物。
【請求項７】
請求項１から６のいずれか１項に記載の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、圧縮成形により半導体素子を封止することを特徴とする半導体装置の製造方法。
【請求項８】
請求項１から６のいずれか１項に記載の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、圧縮成形により半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。
【請求項９】
リードフレーム又は回路基板と、前記リードフレーム又は前記回路基板上に積層又は並列して搭載された１以上の半導体素子と、前記リードフレーム又は前記回路基板と前記半導体素子とを電気的に接続するボンディングワイヤと、前記半導体素子と前記ボンディングワイヤを封止する封止材とを備えた半導体装置であって、
前記半導体素子上の前記封止材の厚みが０．０８ｍｍ以上、０．５ｍｍ以下であり、
前記封止材が、請求項１から６のいずれか１項に記載の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の圧縮成形による硬化物により構成されている、半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、圧縮成形により半導体素子を封止するのに適した顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物ならびにそれを用いた半導体装置及び半導体装置の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
半導体封止用エポキシ樹脂組成物（以下、「エポキシ樹脂組成物」、「樹脂組成物」とも称す。）を用いた半導体装置の封止成形方法は、固形のエポキシ樹脂組成物を円筒状に賦形したタブレットを用いるトランスファー成形が一般的であるが、近年、新たな成形法として、圧縮成形による封止が検討されている。これは従来のトランスファー成形に比べ溶融樹脂のマクロな流動が少ないため、ファインピッチのワイヤ、長ワイヤ又は小径ワイヤ等によりリードフレームや回路基板と半導体素子が接続された半導体装置に対して、ワイヤ流れを最小限にできる方法として注目されている。
【０００３】
圧縮成形により半導体素子を封止した半導体装置に関する技術としては、金型内を減圧下にしつつ圧縮成形をして樹脂封止する方法（例えば、特許文献１参照。）や封止用の成形材料を厚さ３．０ｍｍ以下のペレット状又はシート状としたものを用いる方法（例えば、特許文献２参照。）、顆粒状の樹脂組成物をキャビティに供給し、樹脂組成物を溶融させ、半導体素子を浸漬し、硬化して封止する方法（例えば、特許文献３参照。）等が開示されている。
【０００４】
圧縮成形により顆粒状の樹脂組成物を用いて半導体素子を封止する方法の一例について、顆粒状の樹脂組成物の秤量及び金型キャビティへの供給方法の概念図を示した図１、２を用いてより詳細に説明する。樹脂組成物を瞬時に下型キャビティ１０４内に供給することができるシャッター等の樹脂材料供給機構を備えた樹脂材料供給容器１０２上に、振動フィーダー１０１等の搬送手段を用いて顆粒状の樹脂組成物１０３を一定量搬送し、顆粒状の樹脂組成物１０３が入れられた樹脂材料供給容器１０２を準備する（図１参照。）。この際、樹脂材料供給容器１０２における顆粒状の樹脂組成物１０３の計量は、樹脂材料供給容器１０２の下に設置した計量手段により行うことができる。次に、圧縮成形金型の上型と下型の間に、顆粒状の樹脂組成物１０３が入れられた樹脂材料供給容器１０２を設置するとともに、半導体素子を搭載したリードフレーム又は回路基板を、クランプ、吸着等の固定手段により圧縮成形金型の上型に、半導体素子搭載面が下側になるようにして固定する（図示せず。）。尚、リードフレーム又は回路基板が貫通する部分のある構造の場合は、半導体素子搭載面の反対側の面にフィルム等を用いて裏打ちをする。
【０００５】
次いで、樹脂材料供給容器１０２の底面を構成するシャッター等の樹脂材料供給機構により、秤量された顆粒状の樹脂組成物１０３を下型キャビティ１０４内へ供給すると（図２参照。）、顆粒状の樹脂組成物１０３は下型キャビティ１０４内で所定温度にて溶融される。さらに、樹脂材料供給容器１０２を金型外へ搬出したのち、必要に応じてキャビティ内を減圧下にしながら、圧縮成形機により型締めを行って、溶融した樹脂組成物が半導体素子を取り囲むようにキャビティ内に充填させ、さらに所定時間樹脂組成物を硬化させることにより、半導体素子を封止成形する。所定時間経過後、金型を開き、半導体装置の取り出しを行う。なお、キャビティ内を減圧下にして脱気成形することは必須ではないが、樹脂組成物の硬化物中のボイドを低減できるため好ましい。また、リードフレーム又は回路基板に搭載される半導体素子は、複数であってもよく、かつ積層又は並列して搭載されていてもよい。
【０００６】
このような圧縮成形の技術分野において、搬送、計量等における目詰まりやブロッキング（固着）を解決する方法として、粒度分布の検討（例えば、特許文献４参照。）、樹脂特性等の検討（例えば、特許文献５参照。）等が提案されている。しかしながら、大雑把な粒度分布を規定したり、ブロッキングし難い樹脂を選択使用したりするだけでは、蒔きむらや搬送性などに起因する生産性の問題を解消するには不十分であり、またブロッキングの観点から使用可能な樹脂を限定すると、処方の自由度が小さくなり、対象となる半導体装置の適応範囲が狭くなるといった問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０００−０２１９０８号公報
【特許文献２】特開２００６−２１６８９９号公報
【特許文献３】特開２００４−２１６５５８号公報
【特許文献４】特許第３１３５９２６号公報
【特許文献５】特開２００８−１２１００３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、圧縮成形により半導体素子を封止し半導体装置を得る場合において、生産性に優れた顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を提供するとともに、信頼性に優れた半導体装置を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明によれば、
圧縮成形により半導体素子を封止してなる半導体装置に用いる顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物であって、
前記顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物全体に対して、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、２ｍｍ以上の粒子の割合が３質量％以下であり、１ｍｍ以上、２ｍｍ未満の粒子の割合が０．５質量％以上、６０質量％以下であり、１０６μｍ未満の微粉の割合が５質量％以下であることを特徴とする顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物が提供される。
【００１０】
また、本発明によれば、
圧縮成形により半導体素子を封止してなる半導体装置に用いる顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物であって、
前記顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物全体に対して、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、２ｍｍ以上の粗粒の割合が３質量％以下であり、１０６μｍ未満の微粉の割合が５質量％以下であり、
当該半導体封止用エポキシ樹脂組成物の顆粒密度Ｄ１と当該半導体封止用エポキシ樹脂組成物の硬化後の硬化物比重Ｄ２との比Ｄ１／Ｄ２が、０．８８以上、０．９７以下の範囲であることを特徴とする顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物が提供される。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、圧縮成形により半導体素子を封止し半導体装置を得る場合において、生産性に優れた顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を実現するとともに、信頼性に優れた半導体装置を実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
上述した目的、およびその他の目的、特徴および利点は、以下に述べる好適な実施の形態、およびそれに付随する以下の図面によってさらに明らかになる。
【００１３】
【図１】顆粒状の樹脂組成物を用いて圧縮成形により半導体素子を封止して半導体装置を得る方法における、搬送から秤量までの一例の概略図である。
【図２】顆粒状の樹脂組成物を用いて圧縮成形により半導体素子を封止して半導体装置を得る方法における、金型の下型キャビティへの供給方法の一例の概略図である。
【図３】（ａ）顆粒状の樹脂組成物の１粒子について、最も長い部分を真横から見た図である。（ｂ）顆粒状の樹脂組成物の１粒子について、最も短い部分を真横から見た図である。
【図４】顆粒状の樹脂組成物の屈曲した１粒子について、最も長い部分を示した図である。
【図５】安息角（φ）、崩壊角（θ）の測定方法を示した概略図である。
【図６】本発明の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を得るための、樹脂組成物の溶融混練から顆粒状の樹脂組成物の捕集までの一実施例の概略図である。
【図７】本発明に使用する回転子及び回転子の円筒状外周部を加熱するための励磁コイルの一実施例の断面図である。
【図８】溶融混練された樹脂組成物を回転子に供給する２重管式円筒体の一実施例の断面図である。
【図９】本発明に係る半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、リードフレームに搭載した半導体素子を封止して得られる半導体装置の一例について、断面構造を示した図である。
【図１０】本発明に係る半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、回路基板に搭載した半導体素子を封止して得られる半導体装置の一例について、断面構造を示した図である。
【図１１】搬送性、蒔きむら及び固着性の評価方法を示した概略図である。
【図１２】ワイヤ流れ率及び充填性の評価において、顆粒状の樹脂組成物を圧縮成形金型へ供給する方法を示す概略図である。
【図１３】ワイヤ流れ率の評価における半導体素子上の封止材の厚み（ｔ）を示す概略図である。
【図１４】充填性の評価において、回路基板に模擬素子を搭載した状態を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
［第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物］
第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、圧縮成形により半導体素子を封止してなる半導体装置に用いられ、以下の構成を備えるものである。
Ａ：当該顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物全体に対して、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、２ｍｍ以上の粒子の割合が３質量％以下であり、
Ｘ１：１ｍｍ以上、２ｍｍ未満の粒子の割合が０．５質量％以上、６０質量％以下であり、
Ｂ：１０６μｍ未満の微粉の割合が５質量％以下である。
【００１５】
また、第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、以下の構成を備えるものである。
Ｘ２：第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における１０６μｍ以上の粒子に対し、最長長さ（Ｌ）が５ｍｍ以下であり、かつ最短長さ（Ｓ）が１ｍｍ以下である粒子の割合が５０質量％以上である。
Ｘ３：第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の崩壊角が３５°以下である。
【００１６】
［第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物］
第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物圧縮成形により半導体素子を封止してなる半導体装置に用いられ、以下の構成を備えるものである。
Ａ：当該顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物全体に対して、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、２ｍｍ以上の粗粒の割合が３質量％以下であり、
Ｂ：１０６μｍ未満の微粉の割合が５質量％以下であり、
Ｙ１：当該半導体封止用エポキシ樹脂組成物の顆粒密度Ｄ１と当該半導体封止用エポキシ樹脂組成物の硬化後の硬化物比重Ｄ２との比Ｄ１／Ｄ２が、０．８８以上、０．９７以下の範囲である。
【００１７】
また、第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、以下の構成を備えるものである。
Ｙ２：第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の顆粒密度Ｄ１が１．９５以下である。
【００１８】
まず、第１および第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の共通の構成ＡおよびＢについて、説明する。
【００１９】
［構成Ａ］
本発明の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、圧縮成形金型への安定した供給性と良好な秤量精度を得るため、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、２ｍｍ以上の粒子の割合が全樹脂組成物に対して３質量％以下であることが好ましく、１質量％以下であることがより好ましい。これは、粒子サイズが大きくなるほどその質量、体積とも大きくなることから、サイズの大きな粒子の割合が多いほど、秤量時の秤量精度が低下し、成形後の半導体装置における品質低下の一因となったり、搬送路への供給口での詰まり等の問題が生じたりするところ、上記上限値以下の範囲とすると、良好な秤量精度が得られることで半導体装置における品質の低下を引き起こす恐れが低くなり、また搬送路への供給口での詰まり等の問題を生じる恐れも低くなるためである。また、２ｍｍ以上の粒子（粗粒）の割合の下限値については、特に限定されるものではなく、０質量％であってもよい。
【００２０】
［構成Ｂ］
また、本発明の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、安定した搬送性、生産性、安定した秤量精度を得るため、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、１０６μｍ未満の微粉の割合が全樹脂組成物に対して５質量％以下であることが好ましく、３質量％以下であることがより好ましい。これは、１０６μｍ未満の微粉が、顆粒状の樹脂組成物の保管中における固着、顆粒状の樹脂組成物の搬送経路上での粒子同士の固着や搬送装置への付着を生じ、搬送不良の原因となり、連続生産性や生産のタクトタイムに支障をきたしたりするところ、上記上限値以下の範囲とすると、粒子同士の固着や搬送装置への付着が殆どなく、良好な連続生産性や安定した生産性が得られるためである。また、粒径１０６μｍ未満の微粉の割合の下限値については、特に限定されるものではなく、０質量％であってもよい。
【００２１】
なお、顆粒状の樹脂組成物の粒度分布を測定する方法としては、ロータップ型篩振動機に備え付けた目開き２．００ｍｍ及び１０６μｍのＪＩＳ標準篩を用い、これらの篩を２０分間に亘って振動（ハンマー打数：１２０回／分）させながら４０ｇの試料を篩に通して分級し、分級前の試料質量に対する２．００ｍｍの篩に残る粗粒の質量％、１０６μｍの篩を通過する微粉の質量％を求める方法が、実際の圧縮成形に必要な特性を体現できるので好ましい。なお、この方法の場合、アスペクト比の高い粒子（短径は篩の目開きより小さく、長径は大きいもの）は、それぞれの篩を通過する可能性があるが、便宜上、一定の方法により分級した成分の質量％により、顆粒状の樹脂組成物の粒度分布と定義する。
【００２２】
なお、従来用いられてきた圧縮成形用の半導体封止用樹脂組成物は、各原料成分をミキサーで予備混合後、ロール、ニーダー又は押出機等の混練機により加熱混練後、冷却、粉砕工程を経て粉砕物としたものであり、全樹脂組成物に対して、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、１０６μｍ未満の微粉量は１０質量％を越えるもの、２ｍｍ以上の粗粒量は４〜６質量％程度のものであって、広い粒度分布を有するものであった。また、特開２０００−０２１９０８（特許文献１）に記載されたエポキシ樹脂成形材料は、粉砕して微細粉をカットした粗粒、または微細粉を固めた顆粒状の樹脂組成物であり、例えば、ほぼ球状で平均粒径が約２ｍｍのもの等であった。即ち、特許文献１に記載されたエポキシ樹脂成形材料については、２ｍｍ以上の粗粒を相当量含んでいるものであった。
【００２３】
次に、第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の構成Ｘ１からＸ３について、説明する。
【００２４】
［構成Ｘ１］
また、第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、顆粒状の樹脂組成物の供給におけるばらつきによる圧縮成形金型への蒔きむらを低減させるために、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、１ｍｍ以上、２ｍｍ未満の粒子の割合が全樹脂組成物に対して、下限値は０．５質量％以上であることが好ましく、５質量％以上であることがより好ましく、１０質量％以上であることがさらに好ましい。また、上限値は、６０質量％以下であることが好ましく、６０質量％以下であることがより好ましく、５５質量％以下であることがさらに好ましい。上記上限値以下の範囲とすると、供給ばらつきによる金型キャビティへの蒔きむらを抑えることができ、充填不良やワイヤ流れといった不具合を生じる恐れが低い。また、上記下限値以上の範囲とすると、小粒径成分が増大することによる粒子同士の固着や搬送路への付着を生じることがなく、搬送に支障をきたす恐れが低い。また、上記数値範囲内とすることにより、安定した生産性、成形性を得ることが可能となる。
【００２５】
なお、第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の粒度分布を測定する方法としては、ロータップ型篩振動機に備え付けた目開き２．００ｍｍ、１．００ｍｍ及び１０６μｍのＪＩＳ標準篩を用い、これらの篩を２０分間に亘って振動（ハンマー打数：１２０回／分）させながら４０ｇの試料を篩に通して分級し、分級前の全試料質量に対し、２．００ｍｍ、１．００ｍｍの篩に残る粒子の質量％、及び１０６μｍの篩を通過する微粉の質量％を求める方法が、実際の圧縮成形に必要な特性を体現できるので好ましい。なおこの方法の場合、アスペクト比の高い粒子は、それぞれの篩を通過する可能性があるが、便宜上、上記一定条件により分級した成分の質量％により、本発明の顆粒状の樹脂組成物の各粒度分布と定義する。
【００２６】
［構成Ｘ２］
また、第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、振動フィーダー等の搬送手段による搬送性、及び圧縮成形時の溶融性の観点から、最長長さ（Ｌ）が５ｍｍ以下であり、かつ最短長さ（Ｓ）が１ｍｍ以下である粒子が、１０６μｍ以上の粒子全体の５０質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましい。上記数値範囲内にすることにより、蒔きむらの原因となる搬送性と、溶融性とのバランスが取れ、安定した生産性、成形性が得られる。また、最長長さ（Ｌ）が５ｍｍを上回る粒子の割合が少なければ、搬送時の供給速度の減速、搬送路への供給口での詰まり等の不具合を招く恐れが少ない。また、最短長さ（Ｓ）が１ｍｍを上回る粒子の割合が少なければ、金型キャビティに投入されたときの溶解性にばらつきが生じる等の不具合を招く恐れが少ない。なお、最長長さ（Ｌ）、最短長さ（Ｓ）の測定方法としては、顆粒状の樹脂組成物を前述したＪＩＳ標準篩を用いた篩分により１０６μｍ以下の粒子を除去し、それ以上の粒子からランダムに１００個の粒子を選び、ノギス、スケールが具備された顕微鏡等を用いて、１つ１つの粒子の最長長さ（Ｌ）と最短長さ（Ｓ）を測定して、最長長さ（Ｌ）が５ｍｍ以下で、かつ最短長さ（Ｓ）が１ｍｍ以下である粒子と、それ以外の粒子との仕分けをしたのち、最長長さ（Ｌ）が５ｍｍ以下であり、かつ最短長さ（Ｓ）が１ｍｍ以下である粒子の質量を測定し、測定サンプルの全質量に対する比率（質量％）を求めることで、全樹脂組成物における値として代表させることができる。なお、図３に示すように、１つ１つの粒子について、最も長い部分を最長長さ（Ｌ）とし、最も短い部分を最短長さ（Ｓ）とする。また、図４に示すように、粒子形状が屈曲しているような場合には、直線距離で最長の部分を測定すればよい。
【００２７】
［構成Ｘ３］
また、第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、振動フィーダー等の搬送手段による搬送性の観点から、崩壊角（「崩潰角」ともいう。）が３５°以下であることが好ましく、３０°以下であることがより好ましく、２５°以下であることがさらに好ましい。上記数値範囲内であると、振動フィーダー等の搬送手段を用いて顆粒状の樹脂組成物が搬送される際、固着や目詰まり等を起こしにくく安定して搬送することができる。また、崩壊角は低いほど固着や目詰まり等を起こし難くなるため、その下限値については特に限定されるものではないが、例えば、１°以上、或いは１０°以上とすることができる。崩壊角の測定方法としては、図５に示すように顆粒状の樹脂組成物２０２を、漏斗２０１の孔から一定面積の水平板２０５の上に一定形状となるまで落下堆積させ、円錐状の顆粒体２０４を形成させる。次いで、水平板２０５と同じ台座２０６上にある一定の重さの分銅２０３を落下させることにより、該顆粒体２０４に一定の衝撃を与え、一部顆粒状の樹脂組成物が自然流動し水平板２０５から脱落した後、残った円錐状の顆粒体２０７について、底面外周の点から円錐の頂点までの仰角として、崩壊角を求めることができる。尚、衝撃を与える前の顆粒体２０４における仰角を安息角といい、安息角と崩壊角との差を差角という。差角は、振動フィーダー等の搬送装置からの振動等による顆粒状の樹脂組成物の崩れ易さを表す指標となるものであり、差角が大きいほど崩れ易いこととなるため、例えば、１０°以上であることが好ましく、１５°以上であることがより好ましい。崩壊角、安息角の測定装置としては、パウダーテスター（ホソカワミクロン（株）製）が挙げられる。
【００２８】
第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物において、粒度分布、最長長さ（Ｌ）が５ｍｍ以下であり、かつ最短長さ（Ｓ）が１ｍｍ以下である粒子の割合、及び崩壊角等を上述の範囲となるようにするには、後述する顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を得る方法を用いたり、エポキシ樹脂と硬化剤及び硬化促進剤の種類と配合割合を調整することで達成される。
【００２９】
圧縮成形法特有の課題に触れつつ、第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の作用効果について説明する。
上記図１および図２のように、顆粒状の樹脂組成物を用いて半導体素子を封止する圧縮成形法の場合、圧縮成形金型の下型キャビティの底面に対して顆粒状の樹脂組成物が均一に蒔かれている必要がある。しかしながら、上記の例に限らず、振動フィーダー等の搬送手段を用いて顆粒状の樹脂組成物を搬送する工程を含む方法の場合においては、振動フィーダー等の搬送手段の搬送路で、顆粒状の樹脂組成物の粒子同士が固着したり、顆粒状の樹脂組成物が搬送路へ付着したりする場合がある。また、搬送路への供給口で顆粒状の樹脂組成物が目詰まり（ホッパーブリッジ）したり、搬送路上で顆粒状の樹脂組成物が滞留したりする場合もある。このような固着、付着、目詰まり、滞留等によって、振動フィーダー等の搬送手段による顆粒状の樹脂組成物の供給がばらつくと、圧縮成形金型の下型キャビティの底面に対して蒔きむらが発生することとなる。このような蒔きむらの発生により、下型キャビティの底面の場所によって顆粒状の樹脂組成物の量が少ない場所、多い場所が存在すると、半導体素子の封止成形時に顆粒状の樹脂組成物量の多い場所から少ない場所への横方向の流動が生じることとなり、これにより、半導体素子のワイヤ流れがおきたり、顆粒状の樹脂組成物の量が少ない場所において巣やボイド等の充填不良を起こしたりする可能性があった。また、顆粒状の樹脂組成物がある程度の粒度分布を有する場合には、その粒子形状（例えば球状）によっては粒子間の溶融速度のばらつきが起き易く、巣やボイド等の充填不良の問題が発生する場合があった。特に半導体素子上の封止材の厚みが薄い半導体装置の場合には、使用される樹脂組成物の量が少なくなるため、圧縮成形金型の下型キャビティへの蒔きむらの影響が顕著となり、ワイヤ流れや充填不足等の問題がより生じ易くなる。また、固着、付着、目詰まり、滞留等が起こると、搬送時間が長くかかることとなり、生産性が低下することにもなる。
【００３０】
これに対して、第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、圧縮成形により半導体素子を封止してなる半導体装置に用いる半導体封止用エポキシ樹脂組成物であって、半導体封止用エポキシ樹脂組成物全体に対して、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、２ｍｍ以上の粒子の割合が３質量％以下であり、１ｍｍ以上、２ｍｍ未満の粒子の割合が５質量％以上、６０質量％以下であり、１０６μｍ未満の微分の割合が０．５質量％以下であることを特徴とするものである。これにより、顆粒状の樹脂組成物の固着を防止し、蒔きむらを低減し、搬送性、生産性を向上させることができる。また、本発明の半導体装置の製造方法は、上述の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、圧縮成形により半導体素子を封止することを特徴とするものであり、これにより、充填不良やワイヤ流れといった不具合を回避して半導体装置を製造することができる。
【００３１】
また、供給ばらつきによる金型キャビティへの蒔きむらの問題に関しては、半導体装置が、リードフレーム又は回路基板と、リードフレーム又は回路基板上に積層又は並列して搭載された１以上の半導体素子と、リードフレーム又は回路基板と半導体素子とを電気的に接続するボンディングワイヤと、半導体素子とボンディングワイヤを封止する封止材とを備えた半導体装置であって、封止材が本発明の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の圧縮成形による硬化物により構成されている半導体装置において、半導体素子上の封止材の厚みが０．０８ｍｍ以上、０．５ｍｍ以下の場合において効果的に、半導体素子上の封止材の厚みが０．１ｍｍ以上、０．３ｍｍ以下の場合において特に効果的に、充填不良やワイヤ流れの悪化等の不具合を低減させることができるものである。これは、半導体素子上の封止材の厚みが薄くなるほど、使用される樹脂組成物の量が極端に少なくなり、顆粒状の樹脂組成物が金型キャビティ内にまばらになり過ぎてしまい、未充填等の問題が生じる可能性が高まり、半導体素子上の封止材の厚みが厚くなるほど、使用される樹脂組成物の量が多くなるため、供給にばらつきが生じても影響が少なくなるからである。ここで、半導体素子上の封止材の厚みとは、半導体素子のリードフレーム又は回路基板搭載面とは反対側の表面を覆う封止材の厚みを意味するものであり、１以上の半導体素子がリードフレーム又は回路基板上に積層して搭載されている場合には、リードフレーム又は回路基板搭載面とは反対側の最上面の半導体素子の表面を覆う封止材の厚みを意味するものである。
【００３２】
以上のように、本発明に従うと、第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、圧縮成形により半導体素子を封止して半導体装置を得る場合において、顆粒状の樹脂組成物の固着を防止し、蒔きむらを低減させ、搬送性を向上させることができ、さらには生産性の向上が可能となる顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を得ることができる。また、この顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、圧縮成形により半導体素子を封止することにより、充填不良やワイヤ流れといった不具合を回避して、信頼性に優れた半導体装置を製造することができる。
【００３３】
また、第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、ファインピッチのワイヤ、長ワイヤ又は小径ワイヤ等によりリードフレームや回路基板と半導体素子が接続された半導体装置、特に半導体素子上の封止材の厚みが０．５ｍｍ以下となる半導体装置に好適に用いることができる。
【００３４】
次に、第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の構成Ｙ１およびＹ２について、説明する。
【００３５】
［構成Ｙ１、Ｙ２］
第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、顆粒密度Ｄ１と硬化後の硬化物比重Ｄ２の比Ｄ１／Ｄ２の下限値は、０．８８以上であることが好ましく、０．８８以上であることがより好ましく、０．９０以上であることがさらに好ましい。Ｄ１／Ｄ２の上限値は、０．９７以下であることが好ましく、０．９５以下であることがより好ましく、０．９４以下であることがさらに好ましい。上記下限値以上とすると、粒子内部の空隙率が高くなり過ぎることがなく、成形時におけるボイドの発生等の問題が生じる恐れが低い。また、上記上限値以下とすると、顆粒密度が高くなり過ぎることがなく、振動フィーダー等の搬送手段による搬送時に顆粒の移動速度が遅くなる問題もない。移動速度が遅くなると停滞する恐れがあり、それによる固着、つまり等の問題が生じる。さらに、顆粒状の樹脂組成物の顆粒密度Ｄ１としては、１．９５以下であることが好ましく、１．９０以下であることがより好ましい。上記上限値以下とすると、良好な搬送性が得られる。また、顆粒状の樹脂組成物の顆粒密度Ｄ１の下限値としては、特に限定されるものではないが、粒子内部の空隙率が高くなり過ぎない範囲となる１．７５以上とすることが望ましい。
【００３６】
顆粒密度Ｄ１の測定方法としては、取扱し易いように顆粒状の樹脂組成物を３２メッシュ（目開き５００μｍ）のＪＩＳ標準篩にて篩分後、篩上の顆粒状の樹脂組成物約５ｇを０．１ｍｇまで秤量したものを試料とした。ピクノメータ（容量５０ｃｃ）を蒸留水で満たし、さらに界面活性剤を数滴添加した後、蒸留水と界面活性剤の入ったピクノメータの質量を測定した。次いで、ピクノメータに試料をいれ、蒸留水と界面活性剤と試料の入ったピクノメータ全体の質量を測定し、以下の式にしたがって算出する。
顆粒密度（ｇ／ｍｌ）＝（Ｍｐ×ρｗ）／（Ｍｗ＋Ｍｐ−Ｍｔ）
ρｗ：測定時の温度における蒸留水の密度（ｇ／ｍｌ）
Ｍｗ：蒸留水を満たし、さらに界面活性剤を数滴添加したピクノメータの質量（ｇ）
Ｍｐ：試料の質量（ｇ）
Ｍｔ：蒸留水と界面活性剤と試料をいれたピクノメータの質量（ｇ）
ここで、界面活性剤は蒸留水と試料の濡れを高め、気泡の巻き込みを極小にするために用いる。使用可能な界面活性剤は特に制限がなく、気泡の巻き込みがなくなるような材料を選択すればよい。
【００３７】
第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、圧縮成形により半導体素子を封止してなる半導体装置に用いるものではあるが、成形方法によって値が変わるものではないことから、本発明に係る硬化物比重Ｄ２の測定方法としては、より簡便な方法であるトランスファー成形による硬化物比重の測定方法を用いる。具体的には、顆粒状の樹脂組成物を一旦所定の寸法のタブレットに打錠し、トランスファー成形機を用い、金型温度１７５±５℃、注入圧力７ＭＰａ、硬化時間１２０秒で、直径５０ｍｍ×厚さ３ｍｍの円盤を成形し、質量、体積を求め成形材料の硬化物比重を算出する方法が挙げられる。
【００３８】
第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物において、粒度分布、顆粒密度Ｄ１と硬化後の硬化物比重Ｄ２の比Ｄ１／Ｄ２、及び顆粒密度Ｄ１を上述の範囲となるようにするには、後述する顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を得る方法を用いたり、エポキシ樹脂と硬化剤及び硬化促進剤の種類と配合割合を調整することで達成される。
【００３９】
圧縮成形法特有の課題に触れつつ、第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の作用効果について説明する。
上記図１および図２の例に限らず、顆粒状の樹脂組成物を用いて半導体素子を封止する圧縮成形法の場合、顆粒状の樹脂組成物は常に一定量を安定して供給できることが必要である。搬送経路において顆粒状の樹脂組成物の搬送に乱れが生じる場合や、顆粒状の樹脂組成物の粒子同士の固着や搬送路への顆粒状の樹脂組成物の付着があると、詰まりや供給時間の延滞、金型への供給むらが起こり、生産性の大幅な低下、充填不足等の問題が生じる。
【００４０】
これに対して、第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、圧縮成形により半導体素子を封止してなる半導体装置に用いる半導体封止用エポキシ樹脂組成物であって、半導体封止用エポキシ樹脂組成物全体に対して、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、２ｍｍ以上の粗粒の割合が３質量％以下であり、１０６μｍ未満の微粉の割合が５質量％以下であり、当該半導体封止用エポキシ樹脂組成物の顆粒密度Ｄ１と当該半導体封止用エポキシ樹脂組成物の硬化後の硬化物比重Ｄ２との比Ｄ１／Ｄ２が、０．８８〜０．９７の範囲であることを特徴とするものである。これにより、顆粒状の樹脂組成物の固着を防止し、搬送性、生産性を向上させることができる。また、本発明の半導体装置の製造方法は、上述の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、圧縮成形により半導体素子を封止することを特徴とするものであり、これにより、充填不良等の不具合を回避して半導体装置を製造することができる。
【００４１】
以上のように、本発明に従うと、第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、圧縮成形により半導体素子を封止して半導体装置を得る場合において、顆粒状の樹脂組成物の固着を防止し、搬送性を向上させ、さらには生産性の向上が可能となる顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を得ることができる。また、この顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、圧縮成形により半導体素子を封止することにより、充填不良等の不具合を回避して、信頼性に優れた半導体装置を製造することができる。
【００４２】
また、第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、ファインピッチのワイヤ、長ワイヤ又は小径ワイヤ等によりリードフレームや回路基板と半導体素子が接続された半導体装置に好適に用いることができる。
【００４３】
第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、構成Ｘ１、Ｘ２またはＸ３を備える。なお、第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の構成Ｙ１やＹ２を備えてもよい。
一方、第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、構成Ｙ１やＹ２を備える。なお、第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の構成Ｘ１、Ｘ２またはＸ３を備えてもよい。
【００４４】
［本発明に係る顆粒状の樹脂組成物の成分］
次に、本発明において、圧縮成形により半導体素子を封止してなる半導体装置に用いる顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の成分について説明する。本発明の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物には、エポキシ樹脂を用いることができる。用いられるエポキシ樹脂の例は、１分子内にエポキシ基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般であり、その分子量、分子構造を特に限定するものではないが、例えば、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂等の結晶性エポキシ樹脂；クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；フェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレン骨格含有ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のフェノールアラルキル型エポキシ樹脂；トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂等の３官能型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、テルペン変性フェノール型エポキシ樹脂等の変性フェノール型エポキシ樹脂；トリアジン核含有エポキシ樹脂等の複素環含有エポキシ樹脂等が挙げられ、これらは１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【００４５】
本発明の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物には、硬化剤を用いることができる。用いられる硬化剤としては、エポキシ樹脂と反応して硬化させるものであれば特に限定されず、例えば、エチレンジアミン、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン等の炭素数２〜２０の直鎖脂肪族ジアミン、メタフェニレンジアミン、パラフェニレンジアミン、パラキシレンジアミン、４，４'−ジアミノジフェニルメタン、４，４'−ジアミノジフェニルプロパン、４，４'−ジアミノジフェニルエーテル、４，４'−ジアミノジフェニルスルホン、４，４'−ジアミノジシクロヘキサン、ビス（４−アミノフェニル）フェニルメタン、１，５−ジアミノナフタレン、メタキシレンジアミン、パラキシレンジアミン、１，１−ビス（４−アミノフェニル）シクロヘキサン、ジシアノジアミド等のアミノ類；アニリン変性レゾール樹脂やジメチルエーテルレゾール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂；フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ｔｅｒｔ−ブチルフェノールノボラック樹脂、ノニルフェノールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；フェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂等のフェノールアラルキル樹脂；ナフタレン骨格やアントラセン骨格のような縮合多環構造を有するフェノール樹脂；ポリパラオキシスチレン等のポリオキシスチレン；ヘキサヒドロ無水フタル酸（ＨＨＰＡ）、メチルテトラヒドロ無水フタル酸（ＭＴＨＰＡ）などの脂環族酸無水物、無水トリメリット酸（ＴＭＡ）、無水ピロメリット酸（ＰＭＤＡ）、ベンゾフェノンテトラカルボン酸（ＢＴＤＡ）などの芳香族酸無水物などを含む酸無水物等；ポリサルファイド、チオエステル、チオエーテルなどのポリメルカプタン化合物；イソシアネートプレポリマー、ブロック化イソシアネートなどのイソシアネート化合物；カルボン酸含有ポリエステル樹脂などの有機酸類が例示される。これらは１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。また、これらの内、半導体封止材料に用いる硬化剤としては、耐湿性、信頼性等の点から、１分子内に少なくとも２個のフェノール性水酸基を有する化合物が好ましく、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ｔｅｒｔ−ブチルフェノールノボラック樹脂、ノニルフェノールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；レゾール型フェノール樹脂；ポリパラオキシスチレン等のポリオキシスチレン；フェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂等が例示される。
【００４６】
本発明の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物には、無機充填材を用いることができる。用いられる無機充填材としては、一般に半導体封止材料に用いられているものであれば、特に制限はなく、溶融破砕シリカ、溶融球状シリカ、結晶シリカ、２次凝集シリカ等のシリカ；アルミナ；チタンホワイト；水酸化アルミニウム；タルク；クレー；マイカ；ガラス繊維等が挙げられる。これらの中でも、特に溶融球状シリカが好ましい。また、粒子形状は限りなく真球状であることが好ましい。また、粒子の大きさの異なるものを混合することにより無機充填量を多くすることができるが、その粒径としては、金型キャビティ内での半導体素子周辺への充填性を考慮すると０．０１μｍ以上、１５０μｍ以下であることが望ましい。
【００４７】
本発明の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物には、硬化促進剤を用いることができる。用いられる硬化促進剤としては、エポキシ基と硬化剤との硬化反応を促進させるものであればよく、一般に半導体封止材料に使用するものを用いることができる。例えば、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７等のジアザビシクロアルケン及びその誘導体；トリブチルアミン、ベンジルジメチルアミン等のアミン系化合物；２−メチルイミダゾール等のイミダゾール化合物；トリフェニルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン等の有機ホスフィン類；テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウム・テトラ安息香酸ボレート、テトラフェニルホスホニウム・テトラナフトイックアシッドボレート、テトラフェニルホスホニウム・テトラナフトイルオキシボレート、テトラフェニルホスホニウム・テトラナフチルオキシボレート等のテトラ置換ホスホニウム・テトラ置換ボレート；ベンゾキノンをアダクトしたトリフェニルホスフィン等が挙げられる。これらは１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。より好ましいものとしては、顆粒状の樹脂組成物が金型キャビティ内で溶融した後の急激な増粘が少ない潜伏性を有する硬化促進剤が挙げられる。
【００４８】
本発明の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物には、上記の成分以外に、必要に応じて、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン等のカップリング剤；カーボンブラック等の着色剤；天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸もしくはその金属塩類、パラフィン、酸化ポリエチレン等の離型剤；シリコーンオイル、シリコーンゴム等の低応力剤；ハイドロタルサイト等のイオン捕捉剤；水酸化アルミニウム等の難燃剤；酸化防止剤等の各種添加剤を配合することができる。
【００４９】
［本発明に係る顆粒状の樹脂組成物の製造方法］
次に、本発明の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を得る方法について説明する。顆粒状の樹脂組成物を得る方法としては、本願発明の粒度分布や顆粒密度を満足すれば特に限定されるものではないが、例えば、複数の小孔を有する円筒状外周部と円盤状の底面から構成される回転子の内側に、溶融混練された樹脂組成物を供給し、その樹脂組成物を、回転子を回転させて得られる遠心力によって小孔を通過させて得る方法（以下、「遠心製粉法」とも言う。）；各原料成分をミキサーで予備混合後、ロール、ニーダー又は押出機等の混練機により加熱混練後、冷却、粉砕工程を経て粉砕物としたものを、篩を用いて粗粒と微紛の除去を行って得る方法（以下、「粉砕篩分法」とも言う。）；各原料成分をミキサーで予備混合後、スクリュー先端部に小径を複数配置したダイを設置した押出機を用いて、加熱混練を行うとともに、ダイに配置された小孔からストランド状に押し出されてくる溶融樹脂をダイ面に略平行に摺動回転するカッターで切断して得る方法（以下、「ホットカット法」とも言う。）等が挙げられる。いずれの方法でも混練条件、遠心条件、篩分条件、切断条件等を選ぶことにより本発明の粒度分布や顆粒密度を得ることができる。特に好ましい製法としては、遠心製粉法であり、これにより得られる顆粒状の樹脂組成物は、本発明の粒度分布や顆粒密度を安定して発現させることができるため、搬送路上での搬送性や固着防止に対して好ましい。また、遠心製粉法では、粒子表面をある程度滑らかにすることができるため、粒子同士が引っかかったり、搬送路面との摩擦抵抗が大きくなったりすることもなく、搬送路への供給口でのブリッジ（詰まり）の防止、搬送路上での滞留の防止に対しても好ましい。また、遠心製粉法では、溶融した状態から遠心力を用いて形成させるため、粒子内に空隙がある程度含まれた状態となり、顆粒密度をある程度低くできるため、圧縮成形における搬送性に関して有利である。
【００５０】
一方、粉砕篩分法は、篩分により発生する多量の微粉及び粗粒の処理方法を検討する必要はあるものの、篩分装置等は樹脂組成物の既存製造ラインで使用されているものであるため、従来の製造ラインをそのまま使用できる点で好ましい。また、粉砕篩分法は、粉砕前に溶融樹脂をシート化する際のシート厚の選択、粉砕時の粉砕条件やスクリーンの選択、篩分時の篩の選択等、本発明の粒度分布を発現させるための独立して制御可能な因子が多いため、所望の粒度分布に調整するための手段の選択肢が多い点で好ましい。また、ホットカット法も、例えば、押出機の先端にホットカット機構を付加する程度で、従来の製造ラインをそのまま利用できる点で好ましい。
【００５１】
次に、本発明の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を得るための製法の一例である遠心製粉法について、図面を用いてより詳細に説明する。図６に顆粒状の半導体封止用樹脂組成物を得るための、樹脂組成物の溶融混練から顆粒状の樹脂組成物の捕集までの一実施例の概略図を、図７に回転子及び回転子の円筒状外周部を加熱するための励磁コイルの一実施例の断面図を、図８に溶融混練された樹脂組成物を回転子に供給する２重管式円筒体の一実施例の断面図を、それぞれ示す。
【００５２】
二軸押出機３０９で溶融混練された樹脂組成物は、内壁と外壁の間に冷媒を通し冷却された２重管式円筒体３０５を通して回転子３０１の内側に供給される。この時、２重管式円筒体３０５は、溶融混練された樹脂組成物が２重管式円筒体３０５の壁に付着しないよう、冷媒を用いて冷却されていることが好ましい。２重管式円筒体３０５を通して、樹脂組成物を回転子３０１に供給することにより、樹脂組成物が連続した糸状で供給された場合でもあっても、回転子３０１が高速回転していることにより、樹脂組成物が回転子３０１から溢れ出すことなく安定した供給が可能となる。尚、二軸押出機３０９における混練条件により溶融樹脂の吐出温度等を制御することにより、顆粒状の樹脂組成物の粒子形状や粒度分布を調整することができる。また、二軸押出機３０９に脱気装置を組み込むことにより、粒子中の気泡の巻き込みを制御させることもできる。
【００５３】
回転子３０１はモーター３１０と接続されており、任意の回転数で回転させることができ、回転数を適宜選択することにより、顆粒状の樹脂組成物の粒子形状や粒度分布を調整することができる。回転子３０１の外周上に設置した複数の小孔を有する円筒状外周部３０２は磁性材料３０３を備えており、その近傍に備えられた励磁コイル３０４に交流電源発生装置３０６により発生させた交流電源を通電させることによって発生する交番磁束の通過に伴う、渦電流損やヒステリシス損により加熱される。なお、この磁性材料３０３としては、例えば鉄材や珪素鋼等が挙げられ、１種類又は２種類以上の磁性材料３０３を複合して使用することができる。複数の小孔を有する円筒状外周部３０２の小孔付近は、磁性材料３０３と同一の材質で形成されていなくてもよく、たとえば熱伝導率の高い非磁性材料をもって形成され、その上下に磁性材料３０３を備えることにより、加熱された磁性材料３０３を熱源として熱伝導により円筒状外周部３０２の小孔付近を加熱することもできる。非磁性材料としては銅やアルミ等が挙げられ、１種類又は２種類以上の非磁性材料を複合して使用することができる。樹脂組成物は回転子３０１の内側に供給された後、モーター３１０により回転子３０１を回転させて得られる遠心力によって、加熱された円筒状外周部３０２に飛行移動する。
【００５４】
加熱された複数の小孔を有する円筒状外周部３０２に接触した樹脂組成物は、溶融粘度が上昇することなく、容易に円筒状外周部３０２の小孔を通過し吐出される。加熱する温度は、適用する樹脂組成物の特性により任意に設定することができる。加熱温度を適宜選択することによって、顆粒状の樹脂組成物の粒子形状や粒度分布を調整することができる。一般的には、加熱温度を上げすぎると樹脂組成物の硬化が進み、流動性が低下したり、円筒状外周部３０２の小孔に詰まったりすることがあるが、適切な温度条件の場合においては、樹脂組成物と円筒状外周部３０２の接触時間が極めて短いために流動性への影響は極めて少ない。また、複数の小孔を有する円筒状外周部３０２は均一に加熱されているため、局所的な流動性の変化は極めて少ない。また、円筒状外周部３０２の複数の小孔は、孔径を適宜選択することによって、顆粒状の樹脂組成物の粒子形状や粒度分布を調整することができる。
【００５５】
円筒状外周部３０２の小孔を通過し吐出された顆粒状の樹脂組成物は、例えば、回転子３０１の周囲に設置した外槽３０８で捕集される。外槽３０８は顆粒状の樹脂組成物の内壁への付着、顆粒状の樹脂組成物同士の融着を防止するために、円筒状外周部３０２の小孔を通過して飛行してくる顆粒状の樹脂組成物が衝突する衝突面が、顆粒状の樹脂組成物の飛行方向に対して１０〜８０度、好ましくは２５〜６５度の傾斜をもって設置されていることが好ましい。樹脂組成物の飛行方向に対する衝突面の傾斜が上記上限値以下であると、顆粒状の樹脂組成物の衝突エネルギーを充分分散させることができ、壁面への付着を生じる恐れが少ない。また、樹脂組成物の飛行方向に対する衝突面の傾斜が上記下限値以上であると、顆粒状の樹脂組成物の飛行速度を充分に減少させることができるため、外槽壁面に２次衝突した場合でもその外装壁面に付着する恐れが少ない。
【００５６】
また、顆粒状の樹脂組成物が衝突する衝突面の温度が高くなると、顆粒状の樹脂組成物が付着しやすくなるため、衝突面外周には冷却ジャケット３０７を設けて、衝突面を冷却することが好ましい。外槽３０８の内径は、顆粒状の樹脂組成物が充分に冷却され、顆粒状の樹脂組成物の内壁への付着や、顆粒状の樹脂組成物同士の融着が生じない程度の大きさとすることが望ましい。一般には、回転子３０１の回転により空気の流れが生じ、冷却効果が得られるが、必要に応じて冷風を導入しても良い。外槽３０８の大きさは処理する樹脂量にもよるが、例えば回転子３０１の直径が２０ｃｍの場合、外槽３０８の内径は１００ｃｍ程度あれば付着や融着を防ぐことができる。
【００５７】
［本発明に係る半導体装置］
次に、顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて圧縮成形により半導体素子を封止してなる本発明の半導体装置について説明する。なお、本発明の顆粒状の樹脂組成物を用いて圧縮成形により半導体素子を封止して半導体装置を得る方法は前述したとおりである。本発明の半導体装置で封止される半導体素子としては、特に限定されるものではなく、例えば、集積回路、大規模集積回路、トランジスタ、サイリスタ、ダイオード、固体撮像素子等が挙げられる。
【００５８】
本発明の半導体装置の形態としては、特に限定されないが、例えば、ボール・グリッド・アレイ（ＢＧＡ）、ＭＡＰタイプのＢＧＡ等が挙げられる。又、チップ・サイズ・パッケージ（ＣＳＰ）、クワッド・フラット・ノンリーデッド・パッケージ（ＱＦＮ）、スモールアウトライン・ノンリーデッド・パッケージ（ＳＯＮ）、リードフレーム・ＢＧＡ（ＬＦ−ＢＧＡ）等にも適用可能である。
【００５９】
圧縮成形で樹脂組成物の硬化物により半導体素子を封止した本発明の半導体装置は、そのまま、或いは８０℃から２００℃程度の温度で、１０分から１０時間程度の時間をかけて完全硬化させた後、電子機器等に搭載される。
【００６０】
以下に、リードフレーム又は回路基板と、リードフレーム又は回路基板上に積層又は並列して搭載された１以上の半導体素子と、リードフレーム又は回路基板と半導体素子とを電気的に接続するボンディングワイヤと、半導体素子とボンディングワイヤを封止する封止材とを備えた半導体装置について、図を用いて詳細に説明するが、本発明はボンディングワイヤを用いたものに限定されるものではない。
【００６１】
図９は、本発明に係る半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、リードフレームに搭載した半導体素子を封止して得られる半導体装置の一例について、断面構造を示した図である。ダイパッド４０３上に、ダイボンド材硬化体４０２を介して半導体素子４０１が固定されている。半導体素子４０１の電極パッドとリードフレーム４０５との間はワイヤ４０４によって接続されている。半導体素子４０１は、半導体封止用エポキシ樹脂組成物の硬化体で構成される封止材４０６によって封止されている。
【００６２】
図１０は、本発明に係る半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて、回路基板に搭載した半導体素子を封止して得られる半導体装置の一例について、断面構造を示した図である。回路基板４０８上にダイボンド材硬化体４０２を介して半導体素子４０１が固定されている。半導体素子４０１の電極パッド４０７と回路基板４０８上の電極パッド４０７との間はワイヤ４０４によって接続されている。半導体封止用エポキシ樹脂組成物の硬化体で構成される封止材４０６によって、回路基板４０８の半導体素子４０１が搭載された片面側のみが封止されている。回路基板４０８上の電極パッド４０７は回路基板４０８上の非封止面側の半田ボール４０９と内部で接合されている。
【実施例】
【００６３】
本発明を実施例によりさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
［第１の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物］
実施例１−１
＜樹脂組成物の配合（質量部）＞
エポキシ樹脂１：フェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬（株）製、ＮＣ−３０００。軟化点５８℃、エポキシ当量２７７。）    ８．０質量部
エポキシ樹脂２：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン（株）製、ＹＬ６８１０。融点４５℃、エポキシ当量１７２。）                ２．０質量部
フェノール樹脂１：フェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂（三井化学（株）製、ＸＬＣ−４Ｌ。軟化点６５℃、水酸基当量１６５。）                ２．６質量部
フェノール樹脂２：フェノールノボラック樹脂（住友ベークライト（株）製、ＰＲ−ＨＦ−３。軟化点８０℃、水酸基当量１０５。）                        ２．６質量部
硬化促進剤（トリフェニルホスフィン）          ０．２質量部
無機充填材（平均粒径１６μｍの溶融球状シリカ）８４．０質量部
カルナバワックス                              ０．１質量部
カーボンブラック                              ０．３質量部
カップリング剤                                ０．２質量部
【００６４】
＜マスターバッチの準備＞
上記配合の樹脂組成物の原材料をスーパーミキサーにより５分間粉砕混合したのち、この混合原料を準備した。
【００６５】
＜顆粒状の樹脂組成物の製造＞
図６に示す円筒状外周部３０２の素材として孔径２．５ｍｍの小孔を有している鉄製の打ち抜き金網を使用した。直径２０ｃｍの回転子３０１の外周上に円筒状に加工した高さ２５ｍｍ、厚さ１．５ｍｍの打ち抜き金網を取り付け、円筒状外周部３０２を形成した。回転子３０１を３０００ＲＰＭで回転させ、円筒状外周部３０２を励磁コイルで１１５℃に加熱した。回転子３０１の回転数と、円筒状外周部３０２の温度が定常状態になった後、脱気装置により脱気しつつ二軸押出機３０９により上記マスターバッチを溶融混練して得られた溶融物を、回転子３０１の上方より２重管式円筒体３０５を通して２ｋｇ／ｈｒの割合で回転子３０１の内側に供給して、回転子３０１を回転させて得られる遠心力によって円筒状外周部３０２の複数の小孔を通過させることで、顆粒状の樹脂組成物を得た。製造条件の詳細は表１に記載した。
【００６６】
＜顆粒状の樹脂組成物の評価＞
得られた顆粒状の樹脂脂組成物を下記の方法で評価し、その評価結果を表１に示した。
【００６７】
２ｍｍ以上の粒子量、１ｍｍ以上、２ｍｍ未満の粒子量、及び１０６μｍ未満の微粉量：得られた顆粒状の樹脂組成物４０ｇを、１ｍｇまで秤量したものを試料とした。ロータップ型篩振動機（丸菱科学機械製作所製、型式−ＳＳ−１００Ａ）に備え付けた目開き２．００ｍｍ、１．００ｍｍ及び１０６μｍのＪＩＳ標準篩を用い、これらの篩を２０分間に亘って振動（ハンマー打数：１２０回／分）させながら試料を篩に通して分級した。次いで、１０６μｍの篩を通過した微粉の質量、２ｍｍの篩を通過し、１ｍｍの篩上の残った粒子の質量、及び２ｍｍの篩上に残った粒子の質量を測定し、分級前の全試料質量に対する質量比を求めた。
【００６８】
最長長さ（Ｌ）５ｍｍ以下、最短長さ（Ｓ）１ｍｍ以下の粒子の割合：得られた顆粒状の樹脂組成物をロータップ型篩振動機（丸菱科学機械製作所製、型式−ＳＳ−１００Ａ）に備え付けた目開き１０６μｍのＪＩＳ標準篩を用い、篩を２０分間に亘って振動（ハンマー打数：１２０回／分）させながら試料を篩に通して分級し、１０６μｍ未満の微粉を除去した。次いで、１０６μｍの篩上に残った粒子からランダムに１００個を選び、１つ１つの粒子の最長長さ（Ｌ）と最短長さ（Ｓ）を測定して、最長長さ（Ｌ）が５ｍｍ以下で、かつ最短長さ（Ｓ）が１ｍｍ以下である粒子と、それ以外の粒子との仕分けを行った。次いで、最長長さ（Ｓ）が５ｍｍ以下で、かつ最短長さが１ｍｍ以下である粒子の総質量の、仕分け前の１００個の総質量に対する比率を求めて、最長長さ（Ｌ）５ｍｍ以下、最短長さ（Ｓ）１ｍｍ以下の粒子の割合とした。
【００６９】
安息角、崩壊角、差角：図５に示したとおり、パウダーテスター（ホソカワミクロン（株）製、型式―ＰＴ−Ｅ）に備え付けた直径８０ｍｍの円板状水平板２０５の中心に向けて、漏斗２０１を用いて垂直方向から顆粒状の樹脂組成物を投入し、水平板２０５上に円錐状の顆粒体２０４を形成させた。顆粒状の樹脂組成物の投入は円錐が一定形状を保つまで行い、分度器を用いて図５のように仰角（φ）を求め安息角とした。次に、水平板２０５と同じ台座２０６上にある１０９ｇの分銅を高さ１６０ｍｍのところから三回落下させ、衝撃によって一部の顆粒状の樹脂組成物が崩壊して脱落した後、分度器を用いて図５のように仰角（θ）を求め崩壊角を測定した。また、測定した安息角と崩壊角との差を求め差角とした。崩壊角の判定基準は、２５°以下の場合を◎、２５°より高く、３０°以下の場合を○、３０°より高い場合を△、３５°より高い場合を×とした。
【００７０】
蒔きむら及び固着性：図１１に示したとおり、振動フィーダー５００（Ａ＆Ｄ社製、トラフ５０３の寸法：４５０ｍｍ長×５５ｍｍ幅）のホッパー５０１に顆粒状の樹脂組成物１２０ｇを投入し、ゲート５０２の隙間を０．４ｍｍに調整し、初期搬送速度が１０ｇ／分になるように一定振動させて顆粒状の樹脂組成物を搬送し、はかり５１３に載せた容器５１２で顆粒状の樹脂組成物５１１を受け、１分毎に質量を測定し、その質量増加を調べた。また、測定終了後、樹脂粒子同士が固着したり、フィーダー内面に付着したり、途中で詰まったりしている粒子や微粉の有無を目視で調べ、固着、付着、詰まりの無いものを◎、固着、付着又は詰まりはあるが続けての搬送に支障の無いものを○、固着、付着又は詰まりが多数存在し、それらにより続けての搬送性がやや劣るものを△、固着、付着又は詰まりが著しく、それらにより続けての搬送性にかなり影響するものを×とした。蒔きむらの判定基準は、１分後、３分後、５分後、７分後、１０分後に質量増加量を調べ、１０分後における質量増加量の理論質量増加量に対する差が±１ｇの範囲に入っている場合を◎、±２ｇの範囲に入っている場合を○、それ以外を×とした。
【００７１】
ワイヤ流れ率：図１２に示すとおり、振動フィーダーを用いて一定量搬送することで、顆粒状の樹脂組成物６０６が入れられた樹脂材料供給容器６０７を準備し、圧縮成形金型の上型６０１と下型６０９の間に配置するとともに、耐熱性グレードがＦＲ−４のガラス基材エポキシ樹脂銅張り積層板からなる、厚み０．５ｍｍ、幅５０ｍｍ、長さ２１０ｍｍの回路基板６０３上に、厚み０．２５ｍｍ、１０ｍｍ角の半導体素子６０４を銀ペーストにて接着し、幅２５μｍ、長さ約５ｍｍの金線ワイヤ６０５をピッチ間隔６０μｍで半導体素子６０４と回路基板６０３に接合したもの１２個を、半導体素子６０４を搭載した面が下向きになるようにして、基板固定手段６０２により上型６０１に固定した。次いで、樹脂材料供給容器６０７の底面を構成するシャッター６０８を横方向にスライドさせることで、顆粒状の樹脂組成物６０６を下型キャビティ６１０内に供給したのち、樹脂材料供給容器６０７を金型外へ搬出した。次いで、キャビティ内を減圧下にしながら、圧縮成形機（ＴＯＷＡ株式会社製）により、１２個の半導体素子６０４を一括で封止成形し、ＭＡＰ成形品を得た。この際の成形条件は、金型温度１７５℃、成形圧力３．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒で行った。次いで、得られたＭＡＰ成形品をダイシングにより個片化し、図１３に示すような模擬半導体装置（半導体素子６０４及び金線ワイヤ６０５が、樹脂組成物の硬化体である封止材６１１によって封止され、半導体素子６０４上の封止材６１１の厚み（ｔ）が０．５ｍｍとなっている。）を得た。得られた模擬半導体装置におけるワイヤ流れ量を、軟Ｘ線装置（ソフテックス株式会社製、ＰＲＯ−ＴＥＳＴ−１００）を用いてパッケージの対角線上にある最も長い金ワイヤ４本（長さ５ｍｍ）の平均の流れ率を測定し、ワイヤ流れ率（ワイヤ流れ量／ワイヤ長×１００（％））を算出した。判断基準は、ワイヤ流れ率が３％以上になった場合を不良とした。また、ワイヤ流れ率が３％未満、２％以上のものを○と判定し、ワイヤ流れ率が２％未満のものを◎と判定した。
【００７２】
充填性：図１４に示すとおり、耐熱性グレードがＦＲ−４のガラス基材エポキシ樹脂銅張り積層板からなる、厚み０．５ｍｍ、幅５０ｍｍ、長さ２１０ｍｍの回路基板７０１上に、厚み０．２ｍｍ、５×１０ｍｍ角の第一の半導体素子７０２を１２個等間隔で銀ペーストを用いて接着し、さらに同寸法の第二の半導体素子７０３を第一の半導体素子７０２に対してＸＹ平面で９０°回転させた位置で、それぞれの対応する第一の半導体素子７０２上に前記銀ペーストで接着した模擬素子７０４を準備した。次いで、ワイヤ流れ率の評価と同様の圧縮成形金型を用いて、ワイヤ流れ率の評価と同様にして圧縮成形機（ＴＯＷＡ株式会社製）により、１２個の模擬素子７０４を一括で封止成形し、模擬素子７０４上の封止材の厚み（ｔ）が０．３ｍｍである模擬半導体装置のＭＡＰ成形品を得た。この際の成形条件は、金型温度１７５℃、成形圧力３．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒で行った。得られたＭＡＰ成形品を個片化せず、そのまま、超音波探傷装置（日立建機ファインテック株式会社製、ｍｉ−ｓｃｏｐｅ  ｈｙｐｅｒ  ＩＩ）を用いて充填性を評価した。１２個の模擬素子のうち、全ての模擬素子の周辺を完全に充填しているものを○、１〜５個の模擬素子の周辺において巣やボイド等の充填不良が起きているものを△、６個以上の模擬素子の周辺において巣やボイド等の充填不良が起きているものを×と判定した。得られた結果を表１に示した。
【００７３】
実施例１−２〜１−８、１−１２〜１−１５、比較例１−１〜１−３
表１の条件に従い、実施例１−１と同様に顆粒状の樹脂組成物を得、同様に各試験を行った。得られた結果を表１に示した。
【００７４】
比較例１−４
樹脂組成物の原材料をスーパーミキサーにより５分間粉砕混合したのち、二軸押出機３０９により混練温度１００℃で溶融混練し、さらにクーリングベルトで冷却後、ハンマーミルにて粗粉砕を行って、平均粒径８００μｍ、粒度分布４０μｍ〜１０ｍｍの粗粉砕物を得た。これをさらにパルペライザーにて４０００回転で粉砕して、顆粒状の樹脂組成物を得、実施例１−１と同様の試験を行った。得られた結果を表２に示した。
【００７５】
実施例１−９〜１−１１、比較例１−５〜１−７
比較例１−４で得られた顆粒状の樹脂組成物を、さらにロータップ型篩振動機に備え付けた目開き２．００ｍｍ、１．００ｍｍ及び１０６μｍのＪＩＳ標準篩を用い、これらの篩を２０分間に亘って振動（ハンマー打数：１２０回／分）させながら試料を篩に通して分級し、表２に示すような粒度分布になるように顆粒状の樹脂組成物の各分級成分を調合し、所定の粒度分布の樹脂組成物を得、実施例１−１と同様の試験を行った。得られた結果を表２に示した。
【００７６】
【表１】
2010159400.tif 000002
【００７７】
【表２】
2010159400.tif 000003
【００７８】
実施例１−１〜１−１５の樹脂組成物は、いずれも、全樹脂組成物に対して、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、２ｍｍ以上の粒子の割合が３質量％以下、１ｍｍ以上、２ｍｍ未満の粒子の割合が０．５質量％以上、６０質量％以下、１０６μｍ未満の微粉の割合が５質量％以下のものであり、蒔きむらや固着等の発生が殆どなく、ワイヤ流れが小さく、充填性も良好な結果が得られた。
【００７９】
［第２の顆粒状の半導体封止用エポキシ樹脂組成物］
実施例２−１
＜樹脂組成物の配合（質量部）＞
エポキシ樹脂１：ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂（日本化薬（株）製、ＮＣ−３０００。軟化点５８℃、エポキシ当量２７７。）  ８．０質量部
エポキシ樹脂２：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ジャバンエポキシレジン（株）製、ＹＬ６８１０。融点４５℃、エポキシ当量１７２。）                ２．０質量部
フェノール樹脂１：ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂（日本化薬（株）製、ＧＰＬ−６５。軟化点６５℃、水酸基当量１９８。）              ８．０質量部
硬化促進剤（トリフェニルホスフィン）          ０．２質量部
無機充填材（平均粒径１６μｍの溶融球状シリカ）８１．２質量部
カルナバワックス                              ０．１質量部
カーボンブラック                              ０．３質量部
カップリング剤                                ０．２質量部
【００８０】
＜マスターバッチの準備＞
上記配合の樹脂組成物の原材料をスーパーミキサーにより５分間粉砕混合したのち、この混合原料を準備した。
【００８１】
＜顆粒状の樹脂組成物の製造＞
図６に示す円筒状外周部３０２の素材として孔径２．５ｍｍの小孔を有している鉄製の打ち抜き金網を使用した。直径２０ｃｍの回転子３０１の外周上に円筒状に加工した高さ２５ｍｍ、厚さ１．５ｍｍの打ち抜き金網を取り付け、円筒状外周部３０２を形成した。回転子３０１を３０００ＲＰＭで回転させ、円筒状外周部３０２を励磁コイルで１１５℃に加熱した。回転子３０１の回転数と、円筒状外周部３０２の温度が定常状態になった後、脱気装置により脱気しつつ二軸押出機３０９により上記マスターバッチを溶融混練して得られた溶融物を、回転子３０１の上方より２重管式円筒体３０５を通して２ｋｇ／ｈｒの割合で回転子３０１の内側に供給して、回転子３０１を回転させて得られる遠心力によって円筒状外周部３０２の複数の小孔を通過させることで、顆粒状の樹脂組成物を得た。製造条件の詳細は表３に記載した。
【００８２】
＜評価方法＞
顆粒密度（Ｄ１）：得られた顆粒状の樹脂組成物をロータップ型篩振動機（丸菱科学機械製作所製、型式−ＳＳ−１００Ａ）に備え付けた目開き１０６μｍのＪＩＳ標準篩を用い、篩を２０分間に亘って振動（ハンマー打数：１２０回／分）させながら試料を篩に通して分級し、１０６μｍ未満の微粉を除去した。次いで、前述のピクノメータ法により、顆粒密度を求めた。
硬化物比重（Ｄ２）：得られた顆粒状の樹脂組成物を一旦所定の寸法のタブレットに打錠し、トランスファー成形機を用い、金型温度１７５±５℃、注入圧力７ＭＰａ、硬化時間１２０秒で、直径５０ｍｍ×厚さ３ｍｍの円盤を成形し、質量、体積を求め硬化物比重を計算した。
【００８３】
搬送性、固着性：顆粒状の樹脂組成物の試料３００ｇを図１１に示す振動フィーダー５００（Ａ＆Ｄ社製、ゲート５０２の隙間：０．４ｍｍ、トラフ５０３の寸法：４５０ｍｍ長×５５ｍｍ幅）のホッパー５０１に供給した後、初期搬送速度が１０ｇ／分となる振動の強さに調整し、３００ｇ搬送した時間を測定した。搬送後に、粒子同士の固着、振動フィーダー５００への付着、途中で詰まり等の状況を観察した。搬送性の判断基準は、搬送時間として（２９分）以内をＡ、（２９分）〜（３０分）の範囲をＢ、（３０分）〜（３１分）の範囲をＣ、(３１分)〜(３２分)の範囲をＤ、（３２分）以上をＥとし、Ａ，Ｂ，Ｃを合格とした。尚、搬送性の試験における振動数は他の実施例、比較例でも変えずに、同じ振動数で測定を行った。固着性の判断基準は、固着、付着、詰まりの無いものを◎、固着、付着又は詰まりはあるが続けての搬送に支障の無いものを○、固着、付着又は詰まりが多数存在し、それらによる続けての搬送性がやや劣るものを△、固着、付着又は詰まりが著しく、それらによる続けての搬送性にかなり影響するものを×とした。
【００８４】
充填性：図１２に示すとおり、振動フィーダーを用いて一定量搬送することで、顆粒状の樹脂組成物６０６が入れられた樹脂材料供給容器６０７を準備し、圧縮成形金型の上型６０１と下型６０９の間に配置するとともに、耐熱性グレードがＦＲ−４のガラス基材エポキシ樹脂銅張り積層板からなる、厚み０．５ｍｍ、幅５０ｍｍ、長さ２１０ｍｍの回路基板６０３上に、厚み０．２５ｍｍ、１０ｍｍ角の半導体素子６０４を銀ペーストにて接着したもの１２個を、半導体素子６０４を搭載した面が下向きになるようにして、基板固定手段６０２により上型６０１に固定した。次いで、樹脂材料供給容器６０７の底面を構成するシャッター６０８を横方向にスライドさせることで、顆粒状の樹脂組成物６０６を下型キャビティ６１０内に供給したのち、樹脂材料供給容器６０７を金型外へ搬出した。次いで、キャビティ内を減圧下にしながら、圧縮成形機（ＴＯＷＡ株式会社製）により、１２個の半導体素子６０４を一括で封止成形し、ＭＡＰ成形品を得た。この際の成形条件は、金型温度１７５℃、成形圧力３．９ＭＰａ、硬化時間１２０秒で行った。得られたＭＡＰ成形品を個片化せず、そのまま、超音波探傷装置（日立建機ファインテック株式会社製、ｍｉ−ｓｃｏｐｅ  ｈｙｐｅｒ  ＩＩ）を用いて充填性を評価した。１２個の模擬素子のうち、全ての模擬素子の周辺を完全に充填しているものを○、１〜５個の模擬素子の周辺において巣やボイド等の充填不良が起きているものを△、６個以上の模擬素子の周辺において巣やボイド等の充填不良が起きているものを×と判定した。得られた結果を表３に示した。
【００８５】
実施例２−２〜２−１４、比較例２−１
実施例２−１において、無機充填材の量及び顆粒状の樹脂組成物の製造条件を表３のとおりとした以外は、実施例２−１と同様にして顆粒状の樹脂組成物を作製した。尚、比較例２−１においては、二軸押出機による溶融混練時に脱気しないで混練を行った。実施例２−１と同様の試験を行い、得られた結果を表３に示した。
【００８６】
比較例２−２
実施例２−１の組成の原材料をスーパーミキサーにより５分間粉砕混合したのち、脱気装置により脱気しつつ二軸押出機３０９により混練温度１００℃で溶融混練し、さらにクーリングベルトで冷却後、ハンマーミルにて粗粉砕を行って、平均粒径８００μｍ、粒度分布４０μｍ〜１０ｍｍの粗粉砕物を得た。得られた粗粉砕物をさらにパルペライザーにて４０００回転で粉砕して、顆粒状の樹脂組成物を得た。実施例２−１と同様の試験を行い、得られた結果を表４に示した。
【００８７】
比較例２−３、２−４
比較例２−２で得られた顆粒状の樹脂組成物をさらにロータップ型篩振動機（丸菱科学機械製作所製、型式−ＳＳ−１００Ａ）に備え付けた目開き１０６μｍ、２ｍｍのＪＩＳ標準篩を用い、篩を２０分間に亘って振動（ハンマー打数：１２０回／分）させながら試料を篩に通して分級し、１０６μｍ未満、１０６μｍ以上２ｍｍ未満、２ｍｍ以上の成分に分級し、表４の分布になるように各成分を調整し顆粒状の樹脂組成物を作製した。実施例２−１と同様の試験を行い、得られた結果を表４に示した。
【００８８】
比較例２−５
実施例２−１の組成において、無機充填材の量を表４に記載のとおりとした原材料を、スーパーミキサーにより５分間粉砕混合したのち、脱気装置により脱気しつつ二軸押出機３０９により混練温度１００℃で溶融混練し、さらにクーリングベルトで冷却後、ハンマーミルにて粗粉砕を行って、平均粒径８００μｍ、粒度分布４０μｍ〜１０ｍｍの粗粉砕物を得た。得られた粗粉砕物をさらにパルペライザーにて４０００回転で粉砕したのち、ロータップ型篩振動機（丸菱科学機械製作所製、型式−ＳＳ−１００Ａ）に備え付けた目開き１０６μｍ、２ｍｍのＪＩＳ標準篩を用い、篩を２０分間に亘って振動（ハンマー打数：１２０回／分）させながら試料を篩に通して分級し、１０６μｍ未満、１０６μｍ以上２ｍｍ未満、２ｍｍ以上の成分に分級し、表４の分布になるように各成分を調整し顆粒状の樹脂組成物を作製した。実施例２−１と同様の試験を行い、得られた結果を表４に示した。
【００８９】
【表３】
2010159400.tif 000004
【００９０】
【表４】
2010159400.tif 000005
【００９１】
実施例２−１〜２−１４の樹脂組成物は、いずれも、全樹脂組成物に対して、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、２ｍｍ以上の粗粒の割合が３質量％以下、１０６μｍ未満の微粉の割合が５質量％以下であり、かつ、顆粒密度Ｄ１と硬化後の硬化物比重Ｄ２との比Ｄ１／Ｄ２が０．８８〜０．９７の範囲であるものであり、搬送時間が長くなりすぎることがなく、蒔きむらや固着等の発生が殆どなく、かつ、充填性も良好な結果が得られた。
この出願は、平成２０年１２月１０日に出願された日本特許出願特願２００８−３１４０６４および平成２０年１２月１０日に出願された日本特許出願特願２００８−３１４０６５を基礎とする優先権を主張し、その開示の全てをここに取り込む。
【図１】
2010159400.tif 000006
【図２】
2010159400.tif 000007
【図３】
2010159400.tif 000008
【図４】
2010159400.tif 000009
【図５】
2010159400.tif 000010
【図６】
2010159400.tif 000011
【図７】
2010159400.tif 000012
【図８】
2010159400.tif 000013
【図９】
2010159400.tif 000014
【図１０】
2010159400.tif 000015
【図１１】
2010159400.tif 000016
【図１２】
2010159400.tif 000017
【図１３】
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【図１４】
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