(57)【要約】【課題】酸素同位体の濃縮に際して、希釈ガスの使用を不要とし、希釈ガスの使用による装置の大型化、複雑化あるいはコストアップなど不都合を解消する。【解決手段】酸素をオゾナイザ１に送り、酸素の一部をオゾンとして、酸素とオゾンとの混合ガスを大気圧以下の減圧状態とされた第１蒸留塔２に送りオゾンを分離し、このオゾンを光反応セル３に送って、特定波長のレーザ光を照射し目的の酸素同位体を含むオゾンを選択的に分解し、これを大気圧以下の減圧状態とされた第２蒸留塔５に送り、目的の酸素同位体が濃縮された酸素を製品として分離する。第１蒸留塔から光反応セルを経て第２蒸留塔に向けて順次運転圧力を低下させることが好ましい。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料酸素の一部をオゾンとするオゾナイザと、このオゾナイザからの酸素とオゾンの混合ガスを大気圧以下の減圧状態で蒸留する第１蒸留塔と、この第１蒸留塔からのオゾンに光を照射し、目的の酸素同位体原子を含むオゾンを選択的に酸素に分解する光反応セルと、この光反応セルにおいてオゾンが分解された酸素と未分解のオゾンとの混合ガスを大気圧以下の減圧状態で蒸留する第２蒸留塔を備えていることを特徴とする酸素同位体の濃縮装置。
【請求項２】
第１蒸留塔から光反応セルを経て第２蒸留塔に向けて順次運転圧力を低下させたことを特徴とする請求項１記載の酸素同位体の濃縮装置。
【請求項３】
原料酸素の一部をオゾンとする工程Ａと、この工程で得られた酸素とオゾンの混合ガスを大気圧以下の減圧状態で蒸留する工程Ｂと、この蒸留により分離されたオゾンに光を照射し、目的の酸素同位体原子を含むオゾンを選択的に酸素に分解する工程Ｃと、この分解工程でオゾンが分解された酸素と未分解のオゾンとを大気圧以下の減圧状態で分離する工程Ｄとを備えていることを特徴とする酸素同位体の濃縮方法。
【請求項４】
工程Ａから工程Ｂ、工程Ｃを経て工程Ｄに向けて順次運転圧力を低下させることを特徴とする請求項３記載の酸素同位体の濃縮方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、オゾンにレーザを照射し、天然存在比の小さな酸素同位体１７Ｏ、１８Ｏを選択的に濃縮する装置およびその方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
オゾンにレーザを照射して目的とする酸素同位体を含むオゾンを選択的に分解し、酸素同位体の濃縮を行う方法として、図２に示す濃縮装置が用いられている。
原料となる酸素をオゾナイザ１に送り、酸素の一部をオゾンとして、ここで生成した酸素とオゾンとの混合ガスを第１蒸留塔２に送り込む。この際、オゾンの自己分解を防ぐため、テトラフルオロメタンやキセノンなど希釈ガスが第１蒸留塔２に同時に送り込まれ、蒸留が行われる。
【０００３】
第１蒸留塔２において、その塔頂に酸素が分離され、この酸素は回収されて再度オゾナイザ１に送られる。塔底からはオゾンと希釈ガスとの混合ガスが分離され、この混合ガスは光反応セル３に送られる。光反応セル３では、特定波長のレーザがこの混合ガスに照射され、目的とする酸素同位体を含むオゾンが選択的に分解されて酸素となる。光反応セル３から導出される酸素、オゾンおよび希釈ガスからなる混合ガスは液化昇圧装置４にて液化、加圧されたのち、第２蒸留塔５に導入される。
【０００４】
第２蒸留塔５の塔頂からは目的の酸素同位体が濃縮された酸素が製品として導出され、塔底からは酸素と希釈ガスが分離される。酸素と希釈ガスとの混合ガスは、オゾン分解装置６に送られてオゾンが分解されて酸素となって、この酸素と希釈ガスとは第３蒸留塔７に送られ、酸素と希釈ガスとに分離され、塔頂から導出された希釈ガスは再度第１蒸留塔２に送られ、循環使用される。塔底からの酸素は、廃ガスとして系外に排出される。
【０００５】
この濃縮方法では、オゾンは常圧、高濃度において自己分解性があるため、上述のように希釈ガスを加えてオゾン濃度を低濃度に抑えている。この希釈ガス量はオゾン濃度を抑えるためにオゾン量に比較して５倍以上もの大量のガスが添加され、このため、第１蒸留塔２、光反応セル３、液化昇圧装置４などの各装置内部に存在するガスのほとんどが希釈ガスで占められ、同位体分離に必要な容量に比べプロセスガスが大量となる。このため各蒸留塔や光反応セルが大型化してしまう。
また、希釈ガスを大気に放出するのが経済的にあるいは環境問題的に問題があるため、酸素同位体濃縮には関係ない希釈ガスと未反応オゾンから分解した酸素ガスとを分離する第３蒸留塔７が必要となる。
【０００６】
さらに、通常光反応セル３内は、大気圧以下の減圧状態で運転される。このため、光反応セル３から第２蒸留塔５に混合ガスを供給するためには大気圧以上に昇圧する必要があり、光反応セル３でのレーザ照射処理後の混合ガスを一旦液化し、液化状態で昇圧しなければならない。ポンプによるガス状態での混合ガスの昇圧は、非選択的なオゾン分解を引き起こすので、このような方法をやむなく採用している。
【０００７】
以上のように、従来の酸素同位体の濃縮に際しては、オゾンの自己分解を防ぐために希釈ガスを加えることに起因して、装置全体が大型化し、酸素同位体濃縮には本質的に不要な液化昇圧装置４や第３蒸留塔７をも設置しなければならない問題がある。
また、希釈ガスは循環し再利用されるが、プロセスガスの大部分をしめ、高価であるためコストアップの要因となっている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００５−４０６６８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
よって、本発明における課題は、酸素同位体の濃縮に際して、希釈ガスの使用を不要とし、希釈ガスの使用による装置の大型化、複雑化あるいはコストアップなど不都合を解消することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
かかる課題を解決するため、
請求項１にかかる発明は、原料酸素の一部をオゾンとするオゾナイザと、このオゾナイザからの酸素とオゾンの混合ガスを大気圧以下の減圧状態で蒸留する第１蒸留塔と、この第１蒸留塔からのオゾンに光を照射し、目的の酸素同位体原子を含むオゾンを選択的に酸素に分解する光反応セルと、この光反応セルにおいてオゾンが分解された酸素と未分解のオゾンとを大気圧以下の減圧状態で分離する第２蒸留塔を備えていることを特徴とする酸素同位体の濃縮装置である。
請求項２にかかる発明は、第１蒸留塔から光反応セルを経て第２蒸留塔に向けて順次運転圧力を低下させたことを特徴とする請求項１記載の酸素同位体の濃縮装置である。
【００１１】
請求項３にかかる発明は、原料酸素の一部をオゾンとする工程と、これら酸素とオゾンの混合ガスを大気圧以下の減圧状態で蒸留する工程と、この蒸留により分離されたオゾンに光を照射し、目的の酸素同位体原子を含むオゾンを選択的に酸素に分解する工程と、この分解工程でオゾンが分解された酸素と未分解のオゾンとを大気圧以下の減圧状態で分離する工程とを備えていることを特徴とする酸素同位体の濃縮方法である。
請求項４にかかる発明は、工程Ａから工程Ｂ、工程Ｃを経て工程Ｄに向けて順次運転圧力を低下させることを特徴とする請求項３記載の酸素同位体の濃縮方法である。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、希釈ガスが不要なり、希釈ガスの回収用の蒸留塔が不要となる。また、蒸留塔や光反応セルの大きさがコンパクトになり、配管も小さくすることができる。さらに、全体のプロセスガス量が小さくなるため蒸留塔運転に必要な動力も小さくなる。
また、オゾンの光分解反応はオゾン濃度に依存するため、オゾン濃度の増加により効率的にレーザ光を利用することができる。
光反応セルの運転圧力近傍で蒸留塔を動かし、第１蒸留塔から光反応セル、第２蒸留塔に進むにつれ圧力が低くなるように圧力を設定することで途中に昇圧装置を設置しなくてすむ。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の酸素同位体濃縮装置の一例を示す概略構成図である。
【図２】従来の酸素同位体濃縮装置を示す概略構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
図１は、本発明の酸素同位体濃縮装置の一例を示すもので、図２に示した従来の装置と同一構成部分には同一符号を付してある。
この例の濃縮装置は、原料からオゾンを発生させるオゾナイザ１、オゾナイザ１で発生したオゾンと未反応の酸素とを分離する第１蒸留塔２、第１蒸留塔２で分離されたオゾンにレーザを照射し、目的とする酸素同位体原子を含むオゾンを選択的に分解する光反応セル３、光反応セル３でオゾンの分解により得られた酸素とオゾンとを分離して製品酸素を得る第２蒸留塔５、第２蒸留塔５で分離したオゾンを分解するオゾン分解装置６から概略構成されている。
第１蒸留塔１、第２蒸留塔５には、規則充填物を用いた充填塔を用いることが好ましいが、不規則充填物の充填塔や棚段塔を用いても良い。
【００１５】
この濃縮装置を用いて、目的の酸素同位体を濃縮した酸素を得るための方法を以下に説明する。
オゾナイザ１に導入された原料酸素は、大気圧下でその一部がオゾン化される。オゾナイザ１には、オゾン化率が概ね数体積％から２０体積％程度となるような流量の酸素を導入する。
オゾナイザ１で、一部がオゾン化された酸素は、大気圧以下の減圧状態となっている第１蒸留塔２の中間部に導入され、オゾンと未反応の酸素とに分離される。第１蒸留塔２に導入されるガスは、オゾンと酸素のみであり、従来のように希釈ガスは不要である。高濃度オゾンは減圧状態に保持されることで自己分解を防ぎ、安全が確保される
ここで、大気圧以下の減圧状態とは、圧力０ｋＰａＧ（ゲージ圧）以下で運転、作業することを言い、好ましくは−５０ｋＰａＧ以下であることがオゾンの自己分解を完全に防止できる点で望ましい。
【００１６】
第１蒸留塔２塔頂から取り出された酸素の一部はコンデンサ１１で液化され還流液として第１蒸留塔２に戻される。その他の酸素はオゾナイザ１の上流側で原料酸素に戻すことができる。このとき、第１蒸留塔２は大気圧以下の減圧状態であり、オゾナイザ１では大気圧付近でオゾン化させるので、第１蒸留塔２塔頂からの酸素は圧縮機１２によって圧力を高めてから原料酸素に戻される。
【００１７】
第１蒸留塔２の塔底からオゾンガスを取り出し、第１蒸留塔２より低圧状態にある光反応セル３へ導入する。光反応セル３では、オゾンにレーザ装置２０から特定の波長のレーザ光を照射し、目的の酸素同位体原子（１７Ｏもしくは１８Ｏ）を含むオゾンを選択的に分解する。光反応セル３から導出されたオゾンと酸素の混合ガスは、第２蒸留塔５の中間部へ導入される。
第２蒸留塔５の圧力は光反応セル３内の圧力より更に低圧とされており、酸素とオゾンとに分離される。第２蒸留塔５塔頂から抜き出された酸素は、製品酸素として圧縮機１３により系外に取り出される。第２蒸留塔５塔頂からの酸素の一部はコンデンサ１４で液化され、還流液として第２蒸留塔５に戻される。
【００１８】
第２蒸留塔５の塔底には、目的の酸素同位体原子が減少したオゾンが濃縮される。塔底液はリボイラ１５で上昇ガスとされ、塔底のガスは、オゾン分解装置６で酸素に分解されたあと、圧縮機１６で系外に排出される。
ここで、各蒸留塔２、５内の減圧状態は、各蒸留塔２、５のコンデンサ１１、１４と圧縮機１２、１３により達成される。
第１蒸留塔２、第２蒸留塔５のコンデンサ１１、１４における冷流体として、例えば減圧した液体窒素等を用いることができる。
【００１９】
このように、第１蒸留塔２、光反応セル３および第２蒸留塔５をいずれも大気圧以下の減圧状態で運転しているので、オゾン濃度が高くても、オゾンが自己分解することがない。このため、従来のようにテトラフルオロメタン、キセノンなどの希釈ガスを大量に同伴させる必要がない。よって、高価な希釈ガスが不要であり、さらには希釈ガスを回収するための蒸留塔も不要になる。
【００２０】
また、第１蒸留塔２から光反応セル３を経て第２蒸留塔５に向けて運転圧力を次第に低下するように設定することで、光反応セル３から導出されるオゾンと酸素との混合ガスをそのまま第２蒸留塔５に導入でき、従来の液化加圧装置も不要となる。
さらに、従来方法では、オゾンの自己分解を防ぐため、希釈ガスを大量に混合して蒸留していたため、光反応セル３でのオゾン濃度は１０体積％程度となっていた。これに対して本発明方法ではオゾンがほぼ１００体積％の状態で光反応セル３に導入することができ、光反応セル３の容積を１０分の１にすることができる。
【００２１】
さらに、図１を参照して、酸素同位体として１８Ｏが濃縮された酸素を得る方法について具体的に説明する。
１８Ｏを約２０００ｐｐｍ含み、窒素が１ｐｐｍ未満の原料酸素をオゾナイザ１に導入し、酸素をオゾン化する。オゾナイザ１での圧力は、約１０ｋＰａＧである。オゾナイザ１では、約２０体積％の酸素がオゾン化され、オゾンと酸素との混合ガスを第１蒸留塔２の中間部に導入する。
【００２２】
第１蒸留塔２には、充填塔を用い、予め圧縮機１２で真空に近い状態にしておく。オゾンと酸素の混合ガスを導入したら、塔底の圧力を−７０ｋＰａＧ程度にして蒸留する。第１蒸留塔２は、塔頂にコンデンサ１１、塔底にリボイラ１９を有する。蒸留により酸素が塔頂に濃縮されるので、その一部はコンデンサ１１により還流液として、第１蒸留塔２に戻す。残りの酸素は圧縮機１２によって約２０ｋＰａＧまで圧縮され、オゾナイザ１の上流側の原料酸素ラインに戻す。
【００２３】
第１蒸留塔２の塔底ではオゾンが濃縮されるので、塔底液はリボイラ１９で上昇ガスとする。リボイラ１９の熱源となる温流体は、窒素ガス等を用いる。
第１蒸留塔２の塔底に濃縮されたオゾンガスを光反応セル３へと導入する。ここで、光反応セル３の圧力を約−７５ｋＰａＧにしておくことで、圧縮機等を用いることなく、オゾンを光反応セル３に導入することができる。
【００２４】
この光反応セル３内で、レーザ装置２０から１８Ｏを含むオゾンを選択的に分解する波長のレーザ光をオゾンに照射することにより、１８Ｏを含むオゾンを選択的に分解し、酸素を得る。レーザ光を有効に使用するため光反応セル３は長光路のものを使用する。このときのオゾンの分解率は１０％程度である。
１８Ｏを含む酸素とオゾンの混合ガスを、第２蒸留塔９の中間部へ導入する。ここで、第２蒸留塔５には充填塔を用い、予め真空に近い状態としておく。光反応セル３より低圧の状態で蒸留するようにすることで、オゾンを圧縮することなく第２蒸留塔５へ導入することができる。第２蒸留塔５の運転圧力は、例えば、塔底部を−７８ｋＰａＧ程度とする。
【００２５】
第２蒸留塔５内での蒸留により、第２蒸留塔５の塔頂に目的の１８Ｏを多く含む酸素が、塔底にオゾンが濃縮される。塔頂の酸素は圧縮機１３により製品酸素として系外に取り出される。このとき、レーザ光で選択的に分解するオゾン種を１６Ｏ１６Ｏ１８Ｏとしたとき、製品酸素には約１６％の１８Ｏが含まれる。
第２蒸留塔５の塔底に濃縮されたオゾンは、リボイラ１５で上昇ガスとされる。このときの温流体も、リボイラ１９と同様に窒素ガス等を用いる。
第２蒸留塔５の塔底のオゾンガスは、オゾン分解装置６に送られ完全分解されて酸素とされ、系外に廃棄される。
【符号の説明】
【００２６】
１・・オゾナイザ、２・・第１蒸留塔、３・・光反応セル、５・・第２蒸留塔、６・・オゾン分解装置
【図１】
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【図２】
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