(57)【要約】 【課題】  初期クリープを短時間で除去可能な燃料電池スタック形成方法を提供すること。【解決手段】  電解質膜１と、該電解質膜１を挟持する二つの触媒層２Ａ、２Ｂと、該触媒層２Ａ、２Ｂを挟持する二つの炭素繊維からなる拡散層３Ａ、３Ｂと、これらの拡散層３Ａ、３Ｂを挟持するセパレータ４を含む燃料電池セル１０の複数個を重ね合わせて並置し、並置された燃料電池セル１０のスタック１００に対し、各セル１０の拡散層３Ａ、３Ｂや他の構成要素と連通しているマニホルドの孔１１Ａ、１２Ａ、１３Ａ、１１Ｂ、１２Ｂ、１３Ｂを通じて、適宜押圧力の負荷を燃料電池セル１０の重ね合わせ方向に与えながら、真空引き１５を行うようにする。【選択図】図５
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも、電解質膜と、この電解質膜を挟持する二つの触媒層と、弾性力を有し、かつ該触媒層を挟持する二つの炭素繊維からなる拡散層と、該拡散層を挟持するセパレータを基本的構成要素とする燃料電池セルの複数個を、重ね合わせて並置する並置工程と、
該並置工程によって並置された燃料電池セルのスタックに対し、各セルに接続されたマニホルドを通じて、該燃料電池スタックの重ね合わせ方向に沿って、該スタックの長さに追従するように該方向に負荷を加えながら真空引きを行い、前記構成要素全体のクリープを進行させる真空引き工程と、
を含むことを特徴とする燃料電池スタック形成方法。
【請求項２】
前記負荷は、荷重及び／又は熱によるものであることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池スタック形成方法。
【請求項３】
前記クリープの進行が停止後、前記燃料電池スタック全体を、締結手段により前記重ね合わせ方向に沿って締結し、前記拡散層のクリープ停止状態を保持する締結工程を含むことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の燃料電池スタック形成方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池セルのスタック形成方法に関する。さらに詳細には、本発明は、燃料電池セルのスタック形成の際、初期クリープを除去することができる当該方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、特に自動車の分野で普及しつつあるＰＥＦＣ型の燃料電池は、基本単位の燃料電池セルを、セパレータを境界に並置しながらスタックし、定格出力を得ている。
ところで、定格出力が経時変化により劣化しないように、例えば、特許文献１に、２枚のバックアッププレート間に、燃料電池スタックの長手方法に沿って、荷重による負荷又は必要に応じて熱による負荷をかけクリープ除去（エージング）し、燃料電池スタックを締結し保持し形成する方法が提案されている。
【特許文献１】特開２００６−２９４４９２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかし、特許文献１の方法で、燃料電池スタックの重ね合わせ方法に沿って、荷重による負荷及び／又は熱による負荷をかけて、燃料電池セルスタックのクリープ除去を行うと、初期クリープが安定するまで時間がかかり、製造時のコストアップを招来した。
【０００４】
そこで、本発明は、かかる実情に鑑み、燃料電池スタックのクリープ、特に初期クリープの除去時間を大幅に短縮することが可能な燃料電池スタックの形成方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
なお、本発明の燃料電池セルのスタック方法の各種態様およびそれらの作用および効果については、以下の発明の態様の項において詳しく説明する。
【０００６】
（発明の態様）
以下に、特許請求が可能と認識されている発明（以下、「請求可能発明」という場合がある。）の態様をいくつか例示し、それらについて説明する。各態様は請求項と同様に、項に区分し、各項に番号を付し、必要に応じて他の項の番号を引用する形式で記載する。これは、あくまでも請求可能発明の理解を容易にするためのものである。なお（１）項から（４）項の各々が、請求項１から請求項４の各々に相当する。
【０００７】
（１）少なくとも、電解質膜と、この電解質膜を挟持する二つの触媒層と、弾性力を有し、かつ該触媒層を挟持する二つの炭素繊維からなる拡散層と、該拡散層を挟持するセパレータを基本的構成要素とする燃料電池セルの複数個を、重ね合わせて並置する並置工程と、該並置工程によって並置された燃料電池セルのスタックに対し、各セルに接続されたマニホルドを通じて、該燃料電池スタックの重ね合わせ方向沿って、該スタックの長さに追従するように該方向に負荷を加えながら真空引きを行い、前記構成要素全体のクリープを進行させる真空引き工程とを含むことを特徴とする燃料電池スタック形成方法。
【０００８】
本項に記載の態様によれば、燃料電池セルのスタックに対し、各セルに接続された、気体用及び流体用のマニホルドの孔を通じて真空引きを行い、該燃料電池スタックの重ね合わせ方向に沿って、前記構成要素全体のクリープを進行させることができる。特に、構成要素中の拡散層は、多孔質の炭素繊維からなるため、孔内にエアー（空気）を含有している。そのため、拡散層を従来のように押圧力によって単に荷重をかけても、クリープを進行させることが難しかった。しかし、本項に記載の態様によれば、真空引きの吸引力に対して、拡散層の弾性力を反力としながら、拡散層のクリープを進行させることができる。その結果、当該真空引きによって、該エアーを吸引しながら容易にクリープ除去を可能とした。これにより、燃料電池のスタック形成の時間が大幅に短縮され、製造時のコストダウンをもたらした。
【０００９】
本項に規定されている「該燃料電池スタックの重ね合わせ方向に沿って、該スタックの長さに追従するように該方向に沿って負荷を加えながら真空引きを行い」とあるのは、真空引きにより、時間と共に、各セルに含まれる炭素繊維からなる拡散層の厚みが段々減少する結果、その減少分の厚みと数百枚のセルとの積に相当する分の燃料電池スタック全長が減少するため、その全長減少分だけ、バックアッププレートのような板部材で該燃料電池セルの重ね合わせ方向に沿って、随時、燃料電池スタックに荷重を加えて押圧することが好ましいためである。
【００１０】
また、本項に記載の態様によれば、従来は、製造された燃料電池のスタックが使用時の経時変化によりセル同士の導通接触が緩まないように防止するために、別途ばね部材を含む弾性部材を該スタック外部に配置し、該スタックをセルの重ね合わせ方向に押圧していたが、各セルの構成要素の拡散層を弾性力のある多孔質の炭素繊維からなるものとしたため、全体長を長くさせる付加的な部材であったばね部材を含む弾性部材を除去することができ、燃料電池スタックのコンパクト化（セルの重ね合わせ方向の短縮化）が可能となった。
【００１１】
（２）  前記真空引きの吸引力に加えて、荷重による負荷及び／又は熱による負荷を、前記燃料電池スタックに与えながら、前記拡散層のクリープを進行させることを特徴とする（１）の燃料電池スタック形成方法。
【００１２】
本項に記載の態様は、（１）の真空引きによるクリープ除去と併用可能な従来の所定の負荷方法を、従来から採用されている荷重による負荷及び／又は熱による負荷によるクリープ除去によるものと規定したものである。真空引きによるクリープ除去と、同時に又は断続的に、荷重による負荷及び／又は熱による負荷によるクリープ除去を行うことで、クリープ除去時間を早めることを可能とするものである。なお、熱による負荷は、燃料電池の動作時に、水素と酸素の反応熱により、燃料電池から温水が産出されるが、その温水の温度によりセル内部に発生しうるクリープ（初期クリープ）を予め取り除くことを目的とするものである。よって、温水の温度、例えば略８０℃の熱を負荷させることが好ましい。
【００１３】
（３）  前記クリープの進行が停止後、前記燃料電池スタック全体を、締結手段により前記重ね合わせ方向に沿って締結し、前記拡散層のクリープ停止状態を保持する締結工程を含むことを特徴とする（１）又は（２）に記載の燃料電池スタック形成方法。
【００１４】
本項に記載の態様によれば、（１）又は（２）の態様で、クリープ除去、特に初期クリープ除去が完了したら、その状態を保持するために、燃料電池スタック全体を、締結手段により、該スタックの重ね合わせ方向に沿って締結することができる。そして、該締結後は、拡散層の弾性力により、好適なセル同士の導通接触状態を保持することが可能となり、所望の定格出力を維持することができる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、燃料電池スタックのクリープ、特に、初期クリープの除去時間を大幅に短縮することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明の実施の形態を、添付図面を参照して説明する。
図１から図７は、本発明の燃料電池セルのスタック方法を実施する形態の一例を示すための図であって、図中、同一の符号を付した部分は同一物を表わし、基本的な構成は図に示す従来のものと同様である。燃料電池セルのスタック方法は、下記の実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々変更を加え得ることは勿論である。
【００１７】
まず、図１を参照しながら、燃料電池セル１０の基本構造に必要な構成要素を説明する。ここではＰＥＦＣ用の燃料電池を例とする。燃料電池セル１０は、固体高分子からなる電解質膜１と、この電解質膜１を両側から挟持する触媒層２Ａ、２Ｂ（ここでは、２Ａを水素用、２Ｂを空気用とする）と、これら触媒層２Ａ、２Ｂを両側から挟持する拡散層３Ａ、３Ｂ（ここでは、３Ａを水素用、３Ｂを空気用とする）を備え、各燃料電池セル１０の隣接部にはセパレータ４が配置されている。
図２は、図１の各構成要素をセル構造にしたもので、接着剤５で、各構成要素の重ねあわされた状態が保持されている。
図３は、図２のセルを、複数個重ね合わせて並置して燃料電池スタック１００にした形態を示す概念図である。セルの重ね合わせ個数は、要求される定格出力、各セルの発電性能次第で決定される。なお、拡散層３Ａ、３Ｂは、一定の厚さの炭素ペーパ、炭素クロス等の炭素繊維からなり、一定の弾性力を備えている。
【００１８】
図４は、図３の燃料電池スタック１００の形態を矢印Ａの方向から見た、燃料電池スタック１００の端面の概略断面図である。図４に示されるように、燃料電池スタック１００は、水素導入口１１Ａ及び水素排出口１１Ｂと、水導入口１２Ａ及び水排出口１２Ｂと、空気導入口１３Ａ及び空気排出口１３Ｂとを含んでいる。水素導入口１１Ａ及び水素排出口１１Ｂは、各燃料電池セル１０の触媒層２Ａに、水素を導入かつ排出する。水導入口１２Ａ及び水排出口１２Ｂは、水素と酸素と電子により水が発生するときの反応熱により加熱される各燃料電池セル１０を冷却するための水を導入かつ排出する。そして、空気導入口１３Ａ及び空気排出口１３Ｂは、触媒層２Ｂに空気（若しくは酸素）を導入かつ排出する。
【００１９】
これらの水素導入口１１Ａ及び水素排出口１１Ｂと、水導入口１２Ａ及び水排出口１２Ｂと、空気導入口１３Ａ及び空気排出口１３Ｂは、燃料電池スタック１００の中で、マニホルド（不図示）により連通している。
【００２０】
さらに、上述のように形成された燃料電池スタック１００は、図５に示されるような構造体に収納される。
まず、燃料電池スタック１００は、固定部材８Ｆ、８Ｂに挟持される。そして、バックアッププレート７Ｆ、７Ｂにより、固定部材８Ｆ、８Ｂが挟持される。バックアッププレート７Ｆ、７Ｂと固定部材８Ｆ、８Ｂの４隅には貫通孔が設けられており、該貫通孔に端部に螺刻部を備えた、４本のロッド６Ａ、６Ｂ、６Ｃ（不図示）、６Ｄ（不図示）が貫通している。そして、バックアッププレート７Ｆ、７Ｂを、固定部材８Ｆ、８Ｆの両側から挟持し締結するための、８個のナット９Ａ〜９Ｈ（９Ｂ，９Ｄ，９Ｆ，９Ｈは不図示）を備えている。
【００２１】
さらにバックアッププレート７Ｆ及び固定部材８Ｆの端面に対して略垂直に、前述の水素導入口１１Ａと水素排出口１１Ｂ、水導入口１２Ａと水排出口１２Ｂ、及び空気導入口１３Ａと空気排出口１３Ｂが設けられている。なお、水素導入口１１Ａと水素排出口１１Ｂ、水導入口１２Ａと水排出口１２Ｂ、及び空気導入口１３Ａと空気排出口１３Ｂの各口が、燃料電池スタック１００の中に配管された各マニホルド（不図示）の両端の口に対応している。
【００２２】
本実施形態では、係る構成により、６本の管１１Ａ´と管１１Ｂ´、管１２Ａ´と管１２Ｂ´、及び管１３Ａ´と管１３Ｂ´に、真空ポンプ１５が流体接続されており、後述のように、真空ポンプ１５の吸引力により、燃料電池スタック１００内の構成要素、特に、多孔質の炭素繊維からなる拡散層３Ａ、３Ｂの初期クリープを除去する。この真空引きの際、燃料電池スタック１００及び治具５０全体を、クリーンルームのような防塵室に載置して行うことが望ましい。当該真空ポンプ１５の駆動時に、各燃料電池セル１０の構成要素の微小隙間から不要な異物の侵入を防止するためである。
【００２３】
＜真空引き予備段階＞
図５に示されるようにして治具５０に収納された燃料電池スタック１００に対して、各ナット９Ａ〜９Ｈで、まずギャップ１４の分がなくなるように締結する。そして、拡散層３Ａ、３Ｂの炭素繊維からの弾性力を、各ナット９Ａ〜９Ｈ（９Ｂ，９Ｄ，９Ｆ，９Ｈは不図示）が軽微に受けるまでさらに増し締めする。これは、真空引きの際、外部からの異物混入を防ぐと共に、真空引きによる燃料電池スタック１００に対する圧力が、各セル面に均等に負荷されるようにするためである。
【００２４】
＜真空引きによるクリープ除去段階＞
次に、管１１Ａ´と管１１Ｂ´、管１２Ａ´と管１２Ｂ´、及び管１３Ａと管１３Ｂの６本の間に対して流体接続された真空ポンプ１５の吸引力によって、燃料電池スタック１００内について真空引きを行う。このとき、特に多孔質の炭素繊維からなる拡散層３Ａ、３Ｂの多孔質部に含まれるエアーが除去されて、各セル１０の拡散層３Ａ、３Ｂの嵩が縮小し、その結果、該拡散層３Ａ、３Ｂの初期クリープが早期に除去される。燃料電池の各セル１０でこの処理が行われるため、セル１０の枚数分（セル１０は通常数百枚からなる）、燃料電池スタック１００の重ね合わせ方向の長さが短縮し、燃料電池スタック１００のコンパクト化が図れる。初期クリープ除去の際、燃料電池スタック１００の長さが短縮したら、都度それに連動するように各ナット９Ａ〜９Ｈの増し締めを行うことが好ましい。若しくは、真空ポンプ１５の吸引を断続的（若しくは間欠的）に行い、真空ポンプ１５の停止毎に上記増し締めを行うようにしてもよい。
【００２５】
＜真空引き停止及び締結段階＞
燃料電池スタック１００の所望の発電能力（定格出力）は、予め仕様より決まっているため、上記真空ポンプ１５の吸引、および必要に応じて各ナット９Ａ〜９Ｈによる増し締めの完了時点又は熱による負荷の完了時点の、所望の発電能力が出る燃料電池スタック１００の重ね合わせ方向の寸法（以下「所定寸法」という）を予め画定しておく。バックアッププレート７Ｂ、７Ｆの両端の長さを光センサーで測定するようにするか、又はその長さに相当する嵌合部を備えた金型若しくはテンプレート（不図示）を備えておく。そして、これらの基準尺度による測定によって、燃料電池スタック１００が所定寸法まで達したら、真空ポンプ１５による初期クリープ除去を停止するようにする。
その後、その状態で燃料電池スタック１００が保持されるように適宜全体を締結し、燃料電池スタック１００の形成を完了する。
【００２６】
＜実施例＞
図７に示す実施例では、基本的に、上記実施形態で説明した形成方法に従い、各燃料電池セル１０において、電解質膜１には、ナフィオン（デュポン社の商品名）を用い、触媒層２Ａ、２Ｂには、白金担持カーボン粒子を固着させ、拡散層には、３００μｍ厚の炭素繊維性の炭素クロスを用い、セパレータ４は、導電性の炭素樹脂からなるものを使用した。そして、この燃料電池セル１０を、４００枚スタックした（図６参照）。そして、図７（ａ）に示されるように、真空ポンプで所定寸法まで、燃料電池１００のスタック内を吸引しながら（矢印Ａ参照）、処理時間に対する燃料電池１００のスタック長の変化率（縮小率）を測定した。その測定結果の概略的なグラフを図７（ｂ）に示す。
【００２７】
＜比較例＞
一方、図８に示す比較例では、実施例と同様に、燃料電池スタック１００を形成し、矢印Ｂの方向に従来のように単なる荷重を負荷して（押圧力を与えて）、同様に燃料電池１００のスタック長の時間対変化率（縮小率）を測定した。その測定結果の概略的なグラフを図８（ｂ）に示す。
＜評価＞
図７（ｂ）と図８（ｂ）のグラフを比較すると分かるように、初期段階のクリープ曲線の下り勾配が、図７（ｂ）の方が、図８（ｂ）よりも格段に大きい結果が得られた。これにより、本発明に係る真空引きによって初期クリープを除去する方法によって、燃料電池スタックの初期クリープ除去時間が格段に短縮されることが分かった。
【００２８】
＜変形例＞
本発明に係る燃料電池スタックの形成方法は、上述の実施形態に記載された態様に制限されることはなく、当業者により種々の変形例が採用されうる。
例えば、当該形成方法は、ＰＥＦＣ型燃料電池以外の同様のセル構造を採用するＤＭＦＣ型燃料電池やその他の燃料電池にも適用可能である。
また、実施形態や実施例では、燃料電池スタックの重ね合わせ方向を水平方向としたが、鉛直方向とし、当該クリープ除去を同様にして行うことが可能である。この態様によれば、重力を、該スタックへの荷重（押圧力）に利用でき、かつ、燃料電池スタックの重ね合わせ方向を鉛直方向にして装置内で配置されて動力源となる自動車、バス等の車両やその他の製造ラインの工程間で、その取り扱いや運搬を円滑にすることができる。
【産業上の利用可能性】
【００２９】
本発明に係る燃料電池スタック形成方法は、燃料電池スタックのクリープ除去、特に初期のクリープ除去に利用可能である。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】図１は、燃料電池セルの基本構成要素の概略断面図である。
【図２】図２は、燃料電池セルを一体化した状態の概略断面図である。
【図３】図３は、一体化した燃料電池セルをスタックした状態の概略断面図である。
【図４】図４は、水素用、空気用、冷却水用のマニホルドの孔を有する燃料電池スタックの端面を示す平面図である。
【図５】図５は、燃料電池スタックを治具に収納し、かつ、燃料電池スタックのマニホルド孔に真空ポンプを流体接続した図である。
【図６】図６は、燃料電池スタックを形成する実施例、比較例を説明するための概略立面図である。
【図７】図７は、実施例を説明するための概略立面図（図７（ａ））と、この実施例によって得られた初期クリープの経時変化のデータを示すグラフである（図７（ｂ））。
【図８】図８は、比較例を説明するための概略立面図（図８（ａ））と、この比較例によって得られた初期クリープの経時変化のデータを示すグラフである（図８（ｂ））。
【符号の説明】
【００３１】
１：電解質膜、２Ａ、２Ｂ：触媒層、３Ａ、３Ｂ：拡散層、４：セパレータ、１０：燃料電池セル、１１Ａ、１１Ｂ、１２Ｂ、１２Ａ、１３Ａ、１３Ｂ：マニホルドの孔、１５：真空ポンプ、９Ａ、９Ｂ、９Ｃ、９Ｄ、９Ｅ、９Ｆ、９Ｇ、９Ｈ：締結手段、１００：燃料電池スタック
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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