(57)【要約】【課題】簡易な工程にて製造できる透明性に優れた透明熱伝導性組成物、およびその透明熱伝導性組成物から得られる透明熱伝導性成形体の提供。【解決手段】マトリクス材の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差の絶対値を０．０１未満とした。また、必要により、マトリクス材の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差を絶対値で０．０１未満にする屈折率調整剤を添加した。マトリクス材と熱伝導性充填材とを配合し混練と脱泡の簡単な工程にてヘイズ値が１０％以下である透明性の高い透明熱伝導性組成物が得られる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子組成物を主材とする液状のマトリクス材中に熱伝導性充填材を含有する透明熱伝導性組成物であって、
マトリクス材の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差が、絶対値で０．０１未満である透明熱伝導性組成物。
【請求項２】
熱伝導性充填材はその屈折率が等方性であり、１００μｍの厚さで測定したヘイズ値が０％を超え１０％以下である請求項１記載の透明熱伝導性組成物。
【請求項３】
マトリクス材中に、マトリクス材の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差を絶対値で０．０１未満にする屈折率調整剤を含有する請求項１または請求項２記載の透明熱伝導性組成物。
【請求項４】
マトリクス材に高分子組成物と硬化反応を起こす硬化剤を含む請求項１〜請求項３何れか１項記載の透明熱伝導性組成物。
【請求項５】
熱伝導性充填材が５０体積％〜７０体積％の割合で含有される請求項１〜請求項４何れか１項記載の透明熱伝導性組成物。
【請求項６】
請求項１〜請求項５何れか１項記載の透明熱伝導性組成物の固化体である透明熱伝導性成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、透明性と熱伝導性を兼ね備えた透明熱伝導性組成物及び透明熱伝導性成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶ディスプレイやプラズマディスプレイなどの画像表示装置は、高性能化が進むのに伴い制御モジュールや光源などからの発熱が大きくなっている。そこで、現状の熱対策としては、放熱シートや放熱グリスなどを用いて、熱源からヒートシンクや筐体に熱を逃がすなどの手法が採られている。しかし、さらなる高性能化が進むに従い現状の熱対策では対応できなくなる可能性がある。新たな対策として、画像表示部から放熱させることが考えられるが、画像表示部を構成している透明樹脂は熱伝導性が低いため実現が難しく、この対策を具現化するには透明かつ高熱伝導性を有する材料が求められている。
【０００３】
また、液晶ディスプレイのバックライトや照明の光源などに用いられる発光ダイオードにおいて特に高輝度タイプのものは、これら発光素子より発生した熱をより効率的に逃がす放熱経路が必要である。通常輝度タイプの放熱経路は発生した熱をリードフレームや基板を通じて逃がしているが、高輝度タイプの放熱要求に応えるためにはこの放熱経路だけでは不十分である。新たな放熱経路として、レンズ部側から熱を逃がすことが考えられるが、レンズに用いられているエポキシ樹脂やシリコーン樹脂などの透明樹脂は熱伝導性に乏しいため、これらの透明樹脂に熱伝導性を付与することが求められている。
【０００４】
以上のような要求に応えるものとして、例えば、熱伝導性に優れる気相法炭素繊維を透明樹脂に配合した透明高熱伝導性樹脂組成物及びそれを用いた発光ダイオード（特許文献１）や、平均繊維径が可視光の波長（３８０〜８００ｎｍ）より小さいセルロース繊維を透明樹脂に配合することで透明性と熱伝導性を両立した繊維強化複合樹脂組成物並びに接着剤及び封止剤（特許文献２）が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００７−０９１８８４号公報
【特許文献２】特開２００７−１４６１４３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
これらの特許文献では透明樹脂内部の充填材の大きさを可視光の波長（３８０〜８００ｎｍ）以下にして、透明樹脂の中で光を散乱せずに透明に見えることを利用している。しかし、一般にナノオーダーの大きさの充填材は比表面積が大きいために、樹脂に配合すると粘度が上昇し易く、大量に充填するのが困難である。特に繊維状の充填材の場合は繊維どうしの絡み合いも関係するため、著しく増粘し易い。このため特許文献１の樹脂組成物は、気相法炭素繊維の充填量が少なく、不十分な熱伝導率となっている。また特許文献２の樹脂組成物は、直径が可視光の波長より小さい繊維を最大で７５％含んでおり、熱伝導性、透明性ともに良好な特性を示している。しかし、これだけの量の繊維を充填するためには、セルロース繊維の希薄な水懸濁液と液状樹脂を混ぜ、攪拌しながらの加圧と減圧を何回も繰り返して水と液状樹脂を置換するという、製造に非常に煩雑な工程を必要としている。
【０００７】
以上のような従来技術を背景としてなされたのが本発明である。すなわち、本発明の目的は、透明性と熱伝導性に優れ、簡易な工程にて製造できる技術を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成すべく本発明は以下のように構成される。
すなわち、本発明は、高分子組成物を主材とする液状のマトリクス材中に熱伝導性充填材を含有する透明熱伝導性組成物であって、マトリクス材の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差が、絶対値で０．０１未満である透明熱伝導性組成物を提供する。
【０００９】
本発明では、マトリクス材の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差が、絶対値で０．０１未満であるため、マトリクス材中で熱伝導性充填材が光を散乱し難くすることができ、濁り難い透明熱伝導性組成物を実現することができる。そしてこの透明熱伝導性組成物で成形体を形成すれば、透明性を維持することができ、曇り難く透明性の高い透明熱伝導性成形体を得ることができる。より好ましくは絶対値が０．００１未満である。
また、この透明熱伝導性組成物を得る際には、加圧や減圧などの煩雑な工程を繰り返す必要がなく、マトリクス材と熱伝導性充填材とを配合し混練と脱泡の簡単な工程にて製造することができる。
【００１０】
熱伝導性充填材はその屈折率が等方性であり、１００μｍの厚さで測定したヘイズ値が０％を超え１０％以下のものとすることができる。熱伝導性充填材の屈折率が等方性であれば、熱伝導性充填材の方向によらずマトリクス材の屈折率との差を小さくすることができる。そして１００μｍの厚さで測定したヘイズ値を０％を超え１０％以下とすれば、この透明熱伝導性組成物で形成した透明熱伝導性成形体は、透明性が高く、光学用途の熱伝導性部材として好適に使用できる。
【００１１】
マトリクス材中に、マトリクス材の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差を絶対値で０．０１未満にする屈折率調整剤を含有することができる。つまり、マトリクス材の主材である高分子組成物の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差が大きいために、その高分子組成物によるマトリクス材の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差の絶対値が０．０１を超えるような組成物であっても、その組成物に屈折率調整剤を配合することによってマトリクス材の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差を絶対値で０．０１未満にすれば、マトリクス材中で熱伝導性充填材が光を散乱し難くすることができ、濁り難い透明熱伝導性組成物を実現することができる。
【００１２】
マトリクス材に高分子組成物と硬化反応を起こす硬化剤を含むことができる。このようにすれば、この透明熱伝導性組成物を硬化剤で固化した透明熱伝導性成形体は、透明性が高く、光学用途の熱伝導性部材として好適に使用できる。
【００１３】
熱伝導性充填材が５０体積％〜７０体積％の割合で含有されるものとすることができる。このようにすれば、熱伝導性が良く成形が容易な透明熱伝導性組成物を実現することができる。熱伝導性充填材が５０体積％未満では、透明熱伝導性組成物による成形体の熱伝導性を高め難い。熱伝導性充填材が７０体積％を超えると、透明熱伝導性組成物の粘度が上昇し、簡易な工程で成形し難くなるばかりでなく、粘度の上昇により気泡が入り易くなる。また、マトリクス材の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率は完全に一致していることは少なく、これらの屈折率の差の絶対値が０．０１未満という僅かな差であっても熱伝導性充填材が７０体積％を超えると、透明熱伝導性組成物による成形体のヘイズ値が上がるおそれがある。そしてヘイズ値が上がれば、成形体は曇ってしまう。さらに好ましい熱伝導性充填材の含有量は６０体積％〜７０体積％である。
【００１４】
２５℃における１０ｒｐｍでの粘度は、５０００ｍＰａ・ｓ〜３０００００ｍＰａ・ｓとすることができる。このようにすれば、透明熱伝導性組成物を幅広い用途に使用することができる。例えば、容易にシート状やフィルム状に成形することができる。また発熱体を含む電子部品間の隙間に透明熱伝導性組成物を流し込んで成形することができ、複雑な隙間であってもその隙間を透明熱伝導性成形体で埋めることができる。このようにすれば、透明熱伝導性成形体は発熱体に密着することができ、熱伝導性機能の高まりを期待することができる。粘度が５０００ｍＰａ・ｓ未満であると、加工性は良好であるが熱伝導性充填材の配合量が少な目のために熱伝導性が低い傾向にあり、粘度が３０００００ｍＰａ・ｓを超えると、透明熱伝導性組成物が流動し難くなる。
【００１５】
また、本発明は、前記何れかの本発明による透明熱伝導性組成物の固化体である透明熱伝導性成形体を提供する。
【００１６】
本発明の透明熱伝導成形体では、熱伝導性を有し、曇り難く透明性の高い固化体を得ることができ、光学用途の熱伝導性部材として好適に使用できる。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の透明熱伝導性組成物及び透明熱伝導性成形体によれば、マトリクス材中で熱伝導性充填材が光を散乱し難くすることができ、濁り難い透明熱伝導性組成物を実現することができる。そしてこの透明熱伝導性組成物による成形体は、透明性を維持することができ、曇り難く透明性の高いものとすることができる。
また、この透明熱伝導性組成物は、加圧や減圧などの煩雑な工程を繰り返して製造する必要がなく、マトリクス材と熱伝導性充填材とを配合し混練と脱泡の簡単な工程にて製造することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
本発明の透明熱伝導性組成物及び透明熱伝導性成形体の実施形態について説明する。
【００１９】
透明熱伝導性組成物：
本発明の透明熱伝導性組成物は、高分子組成物を主材とした液状で透明なマトリクス材中に熱伝導性充填材を含有している。
【００２０】
マトリクス材は熱伝導性充填材を包含するバインダーの役割を果すものであり、液状で透明または半透明である。このマトリクス材は、主材となる高分子組成物を含んでなり、架橋剤や反応開始剤などを含めてこの高分子組成物との間で硬化反応に寄与する硬化剤を高分子組成物とは別の成分として含んでいても良い。
マトリクス材の屈折率は、熱伝導性充填材の屈折率との差が絶対値で０．０１未満であることを要する。このようにすれば、マトリクス材中で熱伝導性充填材が光を散乱し難くすることができ、透明性の高い透明熱伝導性組成物を実現することができる。そしてこの透明熱伝導性組成物で成形体を形成すれば、透明性を維持することができ、透明性の高い透明熱伝導性成形体を得ることができる。マトリクス材の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差の絶対値が０．０１以上であると、マトリクス材中を透過する光がマトリクス材と熱伝導性充填材の界面で屈折し、光が散乱してしまい透明性が損なわれる。
【００２１】
液状のマトリクス材の主材となる高分子組成物には、液状樹脂材料のほか、樹脂前駆体も含むことを意味し、この樹脂前駆体には、反応して樹脂材料となるモノマーやオリゴマーを含むものである。さらに高分子組成物は熱伝導性充填材を多量に配合するため、液状で低粘度であることが好ましい。
高分子組成物の材質としては、例えば、ビニル基を有する液状シリコーン、官能基を有する（メタ）アクリレート、２つ以上のエポキシ基を持つエポキシモノマーなどが挙げられる。また、硬化剤には、高分子組成物との間で硬化反応を起こす種々の硬化剤を用いることができる。例えば、Ｓｉ−Ｈ基を有するシリコーン、無水フタル酸化合物などが挙げられる。硬化剤も透明または半透明の硬化剤を用いることが好ましい。
そして、紫外線や電子線などの活性エネルギー線による方法、熱をかけて熱重合させる方法など、またこれらを併用して、液状の高分子組成物を架橋、硬化させることができる。
【００２２】
マトリクス材には上記の高分子組成物や硬化剤のほか、高分子組成物の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差が大きい際に、マトリクス材の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差を絶対値で０．０１未満に調整する屈折率調整剤を含むことができる。
高分子組成物の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差が０．０１未満となるような材料の組合せは選択肢が少ないので屈折率調整剤を用いれば、高分子組成物の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率との差が大きい組合せであっても透明性の高い透明熱伝導性組成物を実現することができる。
このような屈折率調整剤は、高分子組成物と混ざり合って透明になる必要がある。そして、高分子組成物の屈折率が熱伝導性充填材の屈折率より大きい場合には、屈折率調整剤の屈折率が熱伝導性充填材の屈折率より小さいものを選定する。また、高分子組成物の屈折率が熱伝導性充填材の屈折率より小さい場合には、屈折率調整剤の屈折率が熱伝導性充填材の屈折率より大きいものを選定する。
なお、屈折率調整剤は、高分子組成物と反応する官能基を持っていてもよい。また、硬化剤を屈折率調整剤として用いることもできる。
屈折率調整剤は、例えば、高分子組成物がシリコーン樹脂の場合にシリコーンオイルが挙げられる。
【００２３】
さらに、マトリクス材には、熱伝導性充填材と間で屈折率の差の絶対値の値が０．０１未満となる範囲で可塑剤や溶剤などの更なる添加材を含むことができる。例えば、マトリクス材の主材である高分子組成物の粘度が高い場合や成形後の成形体の硬度を小さくしたい場合などには、可塑剤を添加したり、高分子組成物を可溶な溶剤で希釈したりすることができる。こうした添加剤は透明性が高い方が好ましく、透明であることがより好ましい。
【００２４】
熱伝導性充填材としては、無機物や有機物でなる充填材を用いることができる。なかでも熱伝導率が高いことから無機物充填材を用いることが好ましいが、光を透過しない金属製の無機物充填材は使用できない。
熱伝導性充填材としての無機充填材は、その屈折率が１．３８〜１．６５であることが好ましく、より好ましくは１．４２〜１．６０である。屈折率が１．６５より大きい無機充填材や、１．３８より小さい無機充填材を用いると、透明性を高くするマトリクス材の屈折率がある程度決まっているため、そのマトリクス材の屈折率との差の絶対値を０．０１未満にすることが困難になる。屈折率１．４２〜１．６０の無機充填材であれば、高分子組成物や屈折率調整剤の選択も容易になる。
屈折率が１．４２〜１．６０である無機充填材の材質としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、シリカなどが挙げられる。
熱伝導性充填材の屈折率は、異方性が小さいほど好ましく、より好ましくは屈折率の異方性が無いこと、即ち、屈折率が等方性であることが好ましい。熱伝導性充填材の屈折率が等方性であれば、熱伝導性充填材の方向によらずマトリクス材の屈折率との差を小さくすることができる。
熱伝導性充填材の形状は、略球状であることが好ましい。表面が滑らかでない破砕されたままの熱伝導性充填材を用いると、熱伝導性充填材とマトリクス材との界面で光が散乱してしまうおそれがある。こうした観点から球状シリカの方が破砕状シリカに比べて好ましい。
熱伝導性充填材の平均粒径は、５μｍ以上であることが好ましい。平均粒径が小さい熱伝導性充填材は比表面積が大きいため、平均粒径が大きい熱伝導性充填材と比較して配合した組成物の粘度が高くなり易く、熱伝導性充填材を高充填し難くなる。より好ましい熱伝導性充填材の平均粒径は１０μｍ以上であり、平均粒径が７０μｍとすることができる。
【００２５】
熱伝導性充填材の含有量は、透明熱伝導性組成物全体に対して、７０体積％未満の割合で配合されていることが好ましい。熱伝導性充填材の配合量が７０体積％を超えると、透明熱伝導性組成物の粘度が上昇し、簡易な工程で成形し難くなるばかりでなく、粘度の上昇により気泡が入り易いからである。また、熱伝導率を高める観点からは、熱伝導性充填材を６０体積％〜７０体積％含有することが好ましい。
【００２６】
以上のような透明熱伝導性組成物の製造当初の粘度は、２５℃で回転速度１０ｒｐｍの条件において、５０００ｍＰａ・ｓ〜３０００００ｍＰａ・ｓであることが好ましい。粘度が５０００ｍＰａ・ｓ未満である場合、熱伝導性組成物が流れ易く加工性が悪く、また熱伝導性も高くなりにくい。粘度が３０００００ｍＰａ・ｓを超えると、透明熱伝導性組成物の流動性が劣り、攪拌し難く、脱泡し難いためにこの透明熱伝導性組成物から得られる成形体に気泡が入り易くなる。さらに成形体が硬く脆くなり易い。粘度が５０００ｍＰａ・ｓ〜３０００００ｍＰａ・ｓの範囲であれば、容易にシート状やフィルム状に成形することができ、また発熱体を含む電子部品間の隙間に透明熱伝導性組成物を流し込んで成形することもできるなど、透明熱伝導性組成物を幅広い用途に使用することができる。
【００２７】
透明熱伝導性成形体：
上記の透明熱伝導性組成物から成形される透明熱伝導性成形体は、厚さ１００μｍにおけるヘイズ値（曇価）が１０％以下（０を除く）である。ヘイズ値は成形体の内部又は表面の不明瞭な曇り様の外観の度合いを意味し、ヘイズ値が高い程この曇り様の外観の度合いが強く表れていることを示す。全光線透過率が９０％以上と高い値を示しても、白い曇り様の外観となるようなヘイズ値が高い場合は透明性に優れるとはいえない。本発明による透明熱伝導性成形体は、ヘイズ値が１０％以下であるため、透明性に優れ、光学用途の熱伝導性部材として好適に使用できる。
【００２８】
透明熱伝導性成形体の製造方法について説明する。
まず、マトリクス材と熱伝導性充填材とを混合して透明熱伝導性組成物を調整した後に、それを真空下で攪拌することにより脱泡する。そして、その透明熱伝導性組成物を金型等の型に注入したのち架橋させる方法により透明熱伝導性成形体を得ることができる。
また、高分子組成物が熱可塑性樹脂で溶剤に可溶である場合には、高分子組成物を溶剤に溶かし、屈折率調整剤と熱伝導性充填材を添加して撹拌したのち、キャストしてシート状やフィルム状に成形する方法も可能である。さらに、ディスプレイの表面や照明の光源の表面に塗布して、さらには発熱体を含む電子部品等の隙間にその透明熱伝導性組成物を流し込んで、その透明熱伝導性組成物を硬化させて成形することが可能である。
【実施例】
【００２９】
以下に実施例を挙げて本発明を説明するが、以下の記載により本発明が限定されるものではない。
【００３０】
１．試料の製造：
【００３１】
試料１：
透明な高分子組成物としての液状シリコーン樹脂（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＰＤＶ−１６２５）８０．６重量部に対し、その硬化剤（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＨＱＭ−１０５）を３．２重量部加えたものを用意した。さらに屈折率調整剤としてシリコーンオイル（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＤＭＳ−Ｔ１１）を１６．１重量部加え、硬化触媒（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名ＳＩＰ６８３２．２）を０．００５重量部添加し、マトリクス材とした。次にこのマトリクス材に、熱伝導性充填材として屈折率が等方性で略球状の非晶性球状シリカ（株式会社龍森製、商品名：ＭＳＲ−３５１２、平均粒径３３μｍ、屈折率１．４５８５）を２６９重量部配合し、攪拌と真空脱泡を行い、透明熱伝導性組成物を調整した。
調整した透明熱伝導性組成物を樹脂フィルム上に塗布して、もう一枚の樹脂フィルムで挟み、一定の厚さとなるようにロールにより延伸して気泡を生じないようにして、それを１２０℃の恒温槽で２０分間放置して透明熱伝導性組成物を硬化させ、シート状の透明熱伝導性成形体を製造した。一定の厚さとしては、全光線透過率及びヘイズ値の測定用試験片として１００μｍと、熱伝導率測定用の試験片として５ｍｍと、の２種類とした。こうして得た透明熱伝導性組成物及び透明熱伝導性成形体を試料１とした。
【００３２】
試料２：
試料２が試料１と異なるのは、熱伝導性充填材の配合量を変更した点である。すなわち、透明な高分子組成物の液状シリコーン樹脂（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＰＤＶ−１６２５）８０．６重量部に対し、その硬化剤（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＨＱＭ−１０５）３．２重量部、屈折率調整剤のシリコーンオイル（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＤＭＳ−Ｔ１１）１６．１重量部、硬化触媒（Ｇｅｌｅｓｔ社製、ＳＩＰ６８３２．２）０．００５重量部を添加してマトリクス材とした。次にこのマトリクス材に、熱伝導性充填材として屈折率が等方性で略球状の非晶性球状シリカ（株式会社龍森製、商品名：ＭＳＲ−３５１２、平均粒径３３μｍ、屈折率１．４５８５）を４２９重量部配合し、攪拌と真空脱泡を行い、透明熱伝導性組成物を調整した。
調整した透明熱伝導性組成物を試料１と同様にして、透明熱伝導性成形体を製造した。こうして得た透明熱伝導性組成物及び透明熱伝導性成形体を試料２とした。
【００３３】
試料３：
試料３が試料１と異なるのは、熱伝導性充填材の配合量を変更した点である。すなわち、透明な高分子組成物の液状シリコーン樹脂（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＰＤＶ−１６２５）８０．６重量部に対し、その硬化剤（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＨＱＭ−１０５）３．２重量部、屈折率調整剤のシリコーンオイル（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＤＭＳ−Ｔ１１）１６．１重量部、硬化触媒（Ｇｅｌｅｓｔ社製、ＳＩＰ６８３２．２）０．００５重量部を添加してマトリクス材とした。次にこのマトリクス材に、熱伝導性充填材として屈折率が等方性で略球状の非晶性球状シリカ（株式会社龍森製、商品名：ＭＳＲ−３５１２、平均粒径３３μｍ、屈折率１．４５８５）を６４４重量部配合し、攪拌と真空脱泡を行い、透明熱伝導性組成物を調整した。
調整した透明熱伝導性組成物を試料１と同様にして、透明熱伝導性成形体を製造した。こうして得た透明熱伝導性組成物及び透明熱伝導性成形体を試料３とした。
【００３４】
試料４：
試料４が試料２と異なるのは、屈折率調整剤を配合しない点である。すなわち、透明な高分子組成物の液状シリコーン樹脂（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＰＤＶ−１６２５）９６．２重量部に対し、その硬化剤（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＨＱＭ−１０５）３．８重量部、硬化触媒（Ｇｅｌｅｓｔ社製、ＳＩＰ６８３２．２）０．００５重量部を添加してマトリクス材とした。次にこのマトリクス材に、熱伝導性充填材として屈折率が等方性で略球状の非晶性球状シリカ（株式会社龍森製、商品名：ＭＳＲ−３５１２、平均粒径３３μｍ、屈折率１．４５８５）を４２９重量部配合し、攪拌と真空脱泡を行い、透明熱伝導性組成物を調整した。
調整した透明熱伝導性組成物を試料２と同様にして、透明熱伝導性成形体を製造した。こうして得た透明熱伝導性組成物及び透明熱伝導性成形体を試料４とした。
【００３５】
試料５：
試料５が試料１と異なるのは、熱伝導性充填材の種類を変更した点である。すなわち、透明な高分子組成物の液状シリコーン樹脂（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＰＤＶ−１６２５）８０．６重量部に対し、その硬化剤（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＨＱＭ−１０５）３．２重量部、屈折率調整剤のシリコーンオイル（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＤＭＳ−Ｔ１１）１６．１重量部、硬化触媒（Ｇｅｌｅｓｔ社製、ＳＩＰ６８３２．２）０．００５重量部を添加してマトリクス材とした。次にこのマトリクス材に、熱伝導性充填材として屈折率が等方性で略球状の非晶性球状シリカ（株式会社龍森製、商品名：ＹＸＫ−３５Ｒ、平均粒径２３μｍ、屈折率１．４５８５）を２６９重量部配合し、攪拌と真空脱泡を行い、透明熱伝導性組成物を調整した。
調整した透明熱伝導性組成物を試料１と同様にして、透明熱伝導性成形体を製造した。こうして得た透明熱伝導性組成物及び透明熱伝導性成形体を試料５とした。
【００３６】
試料６：
試料６が試料５と異なるのは、熱伝導性充填材の配合量を変更した点である。すなわち、透明な高分子組成物の液状シリコーン樹脂（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＰＤＶ−１６２５）８０．６重量部に対し、その硬化剤（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＨＱＭ−１０５）３．２重量部、屈折率調整剤のシリコーンオイル（Ｇｅｌｅｓｔ社製、商品名：ＤＭＳ−Ｔ１１）１６．１重量部、硬化触媒（Ｇｅｌｅｓｔ社製、ＳＩＰ６８３２．２）０．００５重量部を添加してマトリクス材とした。次にこのマトリクス材に、熱伝導性充填材として屈折率が等方性で略球状の非晶性球状シリカ（株式会社龍森製、商品名：ＹＸＫ−３５Ｒ、平均粒径２３μｍ、屈折率１．４５８５）を６４４重量部配合し、攪拌と真空脱泡を行い、透明熱伝導性組成物を調整した。
調整した透明熱伝導性組成物を試料５と同様にして、透明熱伝導性成形体を製造した。こうして得た透明熱伝導性組成物及び透明熱伝導性成形体を試料６とした。
【００３７】
２．試験方法：
以上の試料１〜試料３について、透明熱伝導性組成物の「粘度」、マトリクス材の「屈折率」、透明熱伝導性成形体の「全光線透過率」及び「ヘイズ値」並びに「熱伝導率」を測定した。その結果を表１に示す。
【００３８】
「粘度」；
回転粘度計（ブルックフィールド社製、商品名：ＤＶ−Ｅ型、スピンドルＮｏ．１４）を用いて、回転速度１０ｒｐｍで２５℃における試料１〜試料３の透明熱伝導性組成物の粘度を測定した。
【００３９】
「屈折率」；
屈折計（株式会社アタゴ製、アッベ屈折計ＤＲ−Ｍ２）を使用し、熱伝導性充填材を添加する前の試料１〜試料３の透明熱伝導性組成物を硬化させてマトリクス材のみでなる成形体を製造した後、そのマトリクス材の２５℃での波長５８９ｎｍにおける屈折率を測定した。
【００４０】
「全光線透過率」及び「ヘイズ」；
試料１〜試料３の厚さ１００μｍの透明熱伝導性成形体で、全光線透過率及びヘイズ値測定用の試験片を作製した。各試験片について、スガ試験機株式会社製ＴＭダブルビーム方式ヘイズコンピューターＨＺ−２を使用し、全光線透過率とヘイズ（曇価）を測定した。
【００４１】
「熱伝導率」；
試料１〜試料３の厚さ５ｍｍの透明熱伝導性組成物で、熱伝導率測定用の試験片を作製した。各試験片について、京都電子工業株式会社製迅速熱伝導率計ＱＴＭ−５００を使用し、熱伝導率を薄膜測定法にて測定した。
【００４２】
３．試験結果：
試料１〜試料３、試料５の透明熱伝導性成形体は、高い全光線透過率と低いヘイズを有しており、かつ高い熱伝導率を示している。
試料４の透明熱伝導性成形体は、熱伝導率は高い値を示したものの、屈折率調整材を添加せず、マトリクス材の屈折率と熱伝導性充填材の屈折率の差が０．０１４１と大きくなり、透過光が散乱してヘイズが高くなっていた。
試料６の透明熱伝導性成形体は、高い全光線透過率と低いヘイズを示したものの、透明熱伝導性組成物の流動性が殆ど無く、成形時に高い圧力を必要とした。この試料６では、熱伝導性充填材の配合割合が７５体積％であり試料３と同等であるが、熱伝導性充填材の粒径が試料３より小さい。このように熱伝導性充填材の配合割合が７０体積％を超えると、加工性を容易にするために熱伝導性充填材が限定されることもある。
【００４３】
2010248311.tif 000002