(57)【要約】【課題】本発明は、高分子フィルムの薬品透過性を簡便に評価する方法を提供することを課題とする。【解決手段】高分子フィルムの薬品透過性の評価方法であって、高分子フィルムの片面に薬品を接触させたのち、該高分子フィルム表面の該薬品を接触させた面と反対側の面についてフーリエ変換赤外分光光度計により該薬品の固有の吸収波数を含む全反射吸収スペクトルを測定することにより、該高分子フィルムにおける該薬品の透過性を評価することを特徴とする高分子フィルムの薬品透過性の評価方法とした。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子フィルムの薬品透過性の評価方法であって、高分子フィルムの片面に薬品を接触させたのち、該高分子フィルム表面の該薬品を接触させた面と反対側の面についてフーリエ変換赤外分光光度計により該薬品の固有の吸収波数を含む全反射吸収スペクトルを測定することにより、該高分子フィルムにおける該薬品の透過性を評価することを特徴とする高分子フィルムの薬品透過性の評価方法。
【請求項２】
前記薬品がエステル化合物であり、該エステル化合物に固有の吸収波数が１７５０ｃｍ−１〜１７１０ｃｍ−１の範囲であることを特徴とする請求項１記載の高分子フィルムの薬品透過性の評価方法。
【請求項３】
前記薬品が脂肪酸アミドもしくはアルキレンビス脂肪酸アミドであり、該脂肪酸アミドもしくは該アルキレンビス脂肪酸アミドに固有の吸収波数が１６８０ｃｍ−１〜１６１０ｃｍ−１の範囲であることを特徴とする請求項１記載の高分子フィルムの薬品透過性の評価方法。
【請求項４】
前記高分子フィルムが熱転写インクシートであることを特徴とする請求項３に記載の高分子フィルムの薬品透過性の評価方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高分子フィルムの薬品透過性を評価する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
飲食品や医薬品、日用雑貨品などあらゆる物品を包装する袋は、強度、遮光性、バリア性、シール性等様々な特性を持つ数種類の層を基材フィルム上に積層し、その積層フィルム（高分子フィルム）を袋状にすることで得られる。これらの積層フィルムは内面にシーラント層を有し、製袋工程により熱によりシーラント層同士を熱圧着（ヒートシール）して開口部を有する袋状に加工される。包装する用途によって強度、遮光性、バリア性などの特性を付与するために、シーラント層の外側に特性を備えた多層フィルムを、接着剤を用いて積層する。
接着剤にはポリウレタン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエーテル系樹脂などを主体とした混合物が一般的に用いられる。これらには低分子量のエステル化合物が含まれており、これらの成分が接着剤層と接触している再内層のシーラント層を透過した場合、包装している物品への悪影響が問題となる。例えば、内容物が飲食品の場合は、これらの成分が、異臭、異味、などの発生の原因となり、内容物が電子部品等の場合は、汚染や、腐食などの原因となる可能性がある。
【０００３】
またこれら積層フィルムでは接着剤の硬化などを目的として加熱処理を行うことがあり、この加熱処理によって積層フィルムの再内層のシーラント層での前記低分子量のエステル化合物の透過が促進されることが懸念される。
【０００４】
さらに、前記積層フィルムに機能性を付与するために、各層に酸化防止剤、滑剤、ブロッキング防止剤、帯電防止剤などの添加剤を加えることがある。
【０００５】
例えば、滑剤は添加された滑剤の一部が最内面層である高分子フィルムであるシーラント層を透過してシーラント層表面にブリードアウトしてくることでフィルムに滑り性を付与する。ブリードアウトとは、内側の層にある物質、たとえば滑剤が、内側の層から微細孔などを抜け表層に物質移動して析出することなどをいう。表層から内層への移動も同様である。
【０００６】
包装に用いられる積層フィルムは、内面にシーラント層（高分子フィルム）を有し、製袋工程において熱によりシーラント層同士を熱圧着（ヒートシール）されて開口部を有する袋状に加工される。そして、袋状に加工された加工物は、充填工程において開口部から内容物を充填され、更に、開口部のシーラント層同士を熱圧着（ヒートシール）して内容物を密閉し、製品として出荷される。このとき、積層フィルムに添加する添加剤の中で、滑剤はフィルムの滑り性を与えるために添加される。フィルムの滑り性が適切でないと積層フィルムを袋状に加工する製袋工程や袋状に加工された加工物に内容物を充填する内容物充填工程において不具合を生じることがある。
【０００７】
すなわち、シーラント層表面の滑剤量にばらつきがあると、製袋工程において積層フィルムの送り量にばらつきが生じてしまい、シール幅のずれや印刷柄のずれといった問題が生じる。また、包装に用いられる積層フィルムは、加工工程において袋状に加工され、加工された加工物はシーラント層同士が接触している。充填工程でこの袋状の加工物に内容物を充填するにあたっては、袋状の加工物の開口部を開かせる必要がある。
【０００８】
このとき、接触したシーラント層を容易に剥離させるための滑り性を持たせるのに必要なための充分な量の滑剤が、最内面層であるシーラント層表面に移動（ブリードアウト）している必要がある。
【０００９】
このように、積層フィルムに添加された滑剤の一部は、最内面層である高分子フィルムであるシーラント層を透過してシーラント層表面にブリードアウトしているが、次の工程で、シーラント層の外側に、適度な透過特性を備えた多層フィルムを、接着剤を用いて積層したのち、これら積層フィルムを、接着剤の硬化などを目的として加熱処理を行う。
【００１０】
このとき、この加熱処理によって積層フィルムの最内面層のシーラント層表面にブリードアウトしていた滑剤がシーラント層を移動し、接着剤層側へまで透過する可能性がある（特許文献１）。従って、加熱処理が終了したのち、滑剤が接着層やさらに外層の積層フィルムに保持されてしまい、滑剤のシーラント層表面にふたたびブリードアウトする量が減ってしまうことが懸念される。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１１】
【特許文献１】特開平１１−３３４００４号公報
【特許文献２】特開２００１−２７２３９０号公報
【特許文献３】特開２００６−３４３２６３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
フィルムの薬品透過性を評価する方法としては、従来、例えばガスクロマトグラフ法（ＧＣ法）が知られているが、被評価対象の薬品としては揮発しやすい化合物に限定されていた（特許文献２）。
【００１３】
しかしながら、これらの脂肪酸アミドもしくはアルキレンビス脂肪酸アミドはいずれも揮発しにくい化合物であるため、例えばメチレンビスステアリン酸アミドはガスクロマトグラフ法では評価が難しく、また他の脂肪酸アミドの多くはガスクロマト法を用いる場合には、溶媒による抽出等の前処理を行う必要があり、これら被評価対象の薬品に応じて抽出溶媒や抽出効率等の検討を行う必要がある。
【００１４】
すなわち、前記ガスクロマトグラフ法を用いて高分子フィルムの薬品透過性を評価するためには、測定に関する条件等を判断するために必要な知識を有することに加え、操作のための経験と熟練を要し、簡便とはいえない状況であった。
【００１５】
また、フィルムの薬品透過性を評価する方法としては、高分子フィルム中の薬品の拡散係数を測定する方法が知られている。
【００１６】
その代表的な手法として、例えば高分子フィルムの断面方向の切削面を測定する方法が知られているが、この方法では、切削面を作成する装置と切削面を作成する操作のための専門的な技能や熟練を要する。また、この方法で求められる拡散係数は、薬品が透過した深さで予測するので、フィルムが積層構造の場合、薬品の透過のしかたが異なるため、正しく透過性を評価できない可能性が考えられる（特許文献３）。
【００１７】
以上のように、現在、フィルムの薬品透過性を適切にかつ簡便に評価する方法が必ずしもあるとはいえない状況であり、本発明にあっては高分子フィルムの薬品透過性を簡便に評価する方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
上記課題を解決するための請求項１に記載の発明は、高分子フィルムの薬品透過性の評価方法であって、高分子フィルムの片面に薬品を接触させたのち、該高分子フィルム表面の該薬品を接触させた面と反対側の面についてフーリエ変換赤外分光光度計により該薬品の固有の吸収波数を含む全反射吸収スペクトルを測定することにより、該高分子フィルムにおける該薬品の透過性を評価することを特徴とする高分子フィルムの薬品透過性の評価方法である。
【００１９】
請求項２に記載の発明は、前記薬品がエステル化合物であり、該エステル化合物に固有の吸収波数が１７５０ｃｍ−１〜１７１０ｃｍ−１の範囲であることを特徴とする請求項１記載の高分子フィルムの薬品透過性の評価方法である。
【００２０】
請求項３に記載の発明は、前記薬品が脂肪酸アミドもしくはアルキレンビス脂肪酸アミドであり、該脂肪酸アミドもしくは該アルキレンビス脂肪酸アミドに固有の吸収波数が共に１６８０ｃｍ−１〜１６１０ｃｍ−１の範囲であることを特徴とする請求項１記載の高分子フィルムの薬品透過性の評価方法である。
【００２１】
請求項４に記載の発明は、前記高分子フィルムが熱転写インクシートであることを特徴とする請求項３に記載の高分子フィルムの薬品透過性の評価方法である。
【発明の効果】
【００２２】
本発明の高分子フィルムの薬品透過性の評価方法を用いることにより、高分子フィルムの薬品透過性を簡便に評価することができた。
【００２３】
さらに、前記薬品としてエステル化合物の高分子フィルムにおける透過性を簡便に評価する方法を提供することが可能となる。
【００２４】
また、前記薬品として脂肪酸アミドもしくはアルキレンビス脂肪酸アミドの高分子フィルムにおける透過性を簡便に評価する方法を提供することが可能となる。
【００２５】
さらに、高分子フィルムとして熱転写インクシートを用いた際の薬品透過性を簡便に評価する方法を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】図１は本発明の高分子フィルムの薬品透過性の評価方法の説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００２７】
本発明者は、前記課題に取り組み鋭意検討した結果、高分子フィルムの片面に薬品を接触させたのち、該高分子フィルム表面の薬品を接触させた面の反対面で薬品の量を定量化することによって、該高分子フィルムの薬品透過性を簡便に評価できることを見出した。さらに、高分子フィルム表面に存在する薬品の定量化の方法として、該薬品に固有の吸収波数を含む全反射吸収（ＡＴＲ）スペクトルを、フーリエ変換赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ）を用いて測定することにより定量化できることを見いだした。
【００２８】
図１に本発明の高分子フィルムの薬品透過性の評価方法の説明図について示した。本発明の評価方法にあっては、評価対象となる薬品２を高分子フィルム１の一方の面Ｘに接触させる（図１（ａ）、（ｂ））。次に、高分子フィルム１の薬品を接触させた面Ｘと反対側の面Ｙについてフーリエ変換赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ）を用いて薬品に固有の吸収波数を含む全反射吸収（ＡＴＲ）スペクトルを測定する（図１（ｃ））。以上により本発明の評価方法はおこなわれ、薬品に固有の吸収波数の吸収強度から高分子フィルムの薬品透過性を簡便に評価することができる。
【００２９】
以下に本発明を詳しく説明する。
評価対象の薬品が評価温度で固体の場合、薬品を溶媒で溶解することが好ましい。薬品が評価温度で液体である場合も、溶媒で溶解することが好ましい。溶媒で溶解させることにより薬品を均一に分散させ易くなる。
【００３０】
溶媒は、薬品を溶解する溶媒であることが好ましく、室温で液体であることがさらに好ましい。また、評価対象の薬品固有の赤外吸収波数領域に吸収を持たない溶媒であることが好ましい。例えば、評価対象の薬品がエステル化合物の場合は、水、エチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリエチレンワックス、クロロホルム、シリコーン、ヘキサン、トルエン、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコールなどを好適に用いることができる。評価対象が脂肪酸アミドもしくはアルキレンビス脂肪酸アミドの場合には、クロロホルム、テトラヒドロフラン等を好適に用いることができる。
【００３１】
高分子フィルムと評価対象薬品は接触した状態で、一定時間保持されることが好ましい。このとき、評価対象薬品と高分子フィルムは加熱してもよい。
【００３２】
評価対象薬品と高分子フィルムを接触させるにあっては、評価対象薬品または評価対象薬品を溶解した溶媒と高分子フィルムの接触面積を一定に保つことが好ましい。そのため、ろ紙や一定面積の布に評価対象薬品または評価対象薬品を溶解した溶媒を一定量含浸し、高分子フィルムに貼付することがさらに好ましい。なお、薬品をろ紙や布に含浸することにより、一定量の薬品を一定面積の高分子フィルムに接触させることが容易におこなうことができる。
【００３３】
また、ろ紙や一定面積の布に評価対象薬品または評価対象薬品を溶解した溶媒を一定量含浸し、高分子フィルムに貼付する際には、高分子フィルムを添付したろ紙や布のまわりをオーリング状のゴムと金属やガラスなどで高分子フィルムがよれないように固定することが好ましい。
【００３４】
評価条件によっては、高分子フィルムを添付したろ紙や布のまわりをオーリング状のゴムと金属やガラスなどで高分子フィルムがよれないように固定しても高分子フィルムがよれてしまう場合がある。
【００３５】
高分子フィルムを薬品に接触させた状態で加熱する場合や高分子フィルムが薄い場合などは、表面が滑らかな板をもちいて、評価対象薬品または評価対象薬品を溶解した溶媒を高分子フィルムと板の間に表面張力を利用して貼付することが好ましい。
【００３６】
その場合、使用する板は、評価温度で変形がなく、評価対象薬品および評価に使用する溶媒が浸透せずまた腐食されないものが好ましく、例えば、ガラス板、シリコンウェハー、ステンレス板、金メッキ板などがある。
【００３７】
また、薬品や使用した溶媒の蒸発揮散を抑制するため、高分子フィルムと薬品の接触面は密封容器で覆った状態で静置することが好ましい。高分子フィルムと薬品を接触させた状態で加熱する場合は、安全面から、薬品や溶媒の沸点や発火点などの特性に充分留意する必要がある。
【００３８】
高分子フィルムとしては、ポリエチレンやポロプロピレンなどのポリオレフィン系樹脂、またはポリエチレンまたはポリプロピレンを構成に有する共重合体、例えば、直鎖状低密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−アクリル酸メチル共重合体、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−環状オレフィン共重合体などが１種類または２種類以上が混合した樹脂を用いて、単層または２層以上の多層構造に積層したフィルムおよびシートなどを挙げることができる。本発明の高分子フィルムにあっては、フィルム形状だけでなく、シート形状も包含する。
【００３９】
本発明の評価対象となる薬品としては、エステル化合物が好適に用いられる。エステル化合物はエステル結合由来の固有の吸収波数が１７５０ｃｍ−１〜１７１０ｃｍ−１の範囲内にある。このエステル結合由来の１７５０ｃｍ−１〜１７１０ｃｍ−１にあるピークの吸収強度を測定することにより、高分子フィルムの薬品透過性の評価をおこなうことができる。
【００４０】
本発明の薬品となるエステル化合物は接着剤、コーティング剤分野の含有不純物、可塑剤として用いられ、高分子フィルムにおけるエステル化合物の透過性を評価することは重要である。評価対象となるエステル化合物としては、具体的に、アクリル酸イソブチル、プロピオン酸イソブチル、イソ酪酸ブチル、セバシン酸ジメチル、アゼライン酸ジメチル等を用いることができる。
【００４１】
また、本発明の評価対象となる薬品としては、脂肪酸アミドもしくはアルキレンビス脂肪酸アミドを用いることができる。脂肪酸アミドもしくはアルキレンビス脂肪酸アミドはアミド結合由来のの固有の吸収波長が１６８０ｃｍ−１〜１６１０ｃｍ−１の範囲内にある。このアミド結合由来のが１６８０ｃｍ−１〜１６１０ｃｍ−１にあるピークの吸収強度を測定することにより、高分子フィルムの薬品透過性の評価をおこなうことができる。
【００４２】
脂肪酸アミドもしくはアルキレンビス脂肪酸アミドは、フィルム表面の滑剤やワックスとして用いられ、例えば、熱転写インクシートの分野や包装材料の分野で用いられる。
【００４３】
熱転写インクシートは熱転写プリンタなどに使用されており、フィルム上に熱溶融インクを塗布したシートの背面よりサーマルヘッドなどの記録ヘッドでインク層を選択的に加熱して紙などの被転写体上に転写して、文字、図柄、写真などを形成するものである。
【００４４】
熱転写シートは高分子からなる基材上に熱溶融インクからなる層を形成したものである。熱溶融性インクでは高精度でかつ十分な濃度でプリントするために高い顔料含有量が要求されるため顔料分散機能を有するワックス成分を添加する。また、このような熱溶融インクの塗布方法には溶剤塗布方法と溶融塗布方法があるが、このうち溶融塗布方法は熱溶融インクを溶融状態で塗布する方法であり、良好な塗布性を発現するためには適正な融点を有するワックス成分を熱溶融インクに添加する。熱転写インクシートは熱溶融インクを溶融塗布する際に加熱処理をおこなう。このとき、ワックスとしては脂肪酸アミドもしくはアルキレンビス脂肪酸アミドが用いられる。
【００４５】
ここで、熱転写インクシートを加熱した際には、加熱処理によって熱溶融インクに添加されたワックス成分がシート中を移動してシートの背面に達する可能性がある。シートの背面には熱転写プリンタでプリトする際、熱転写インクシートの送りを適正制御するためバックコート層などの滑り制御処理が施されている。ワックス成分が背面に達するとこの滑り性などに不具合が生じることがある。したがって、熱転写インクシートにおいてワックス成分である脂肪酸アミドもしくはアルキレンビス脂肪酸アミドの薬品透過性を評価することは重要である。
【００４６】
ガスクロマトグラフ法（ＧＣ法）は被評価対象の薬品としては揮発しやすい化合物に限定されており、高分子フィルム上の脂肪酸アミドもしくはアルキレンビス脂肪酸アミドを評価することは困難である。本発明の高分子フィルムの薬品透過性にあってはフーリエ変換赤外分光光度計により該薬品の固有の吸収波数を含む全反射吸収スペクトルを測定することにより、分子フィルム上の脂肪酸アミドもしくはアルキレンビス脂肪酸アミド等を評価することができた。
【００４７】
評価対象となる脂肪酸アミドとしては、例えば、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ベヘン酸アミド等を用いることができる。また、評価対象となるアルキレンビス脂肪酸アミドとしては、メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスオレフィン酸アミド等を用いることができる。これらは、先ほど示したように包装材料等の滑剤や、熱転写インクシートのワックス成分として用いられる。
【実施例】
【００４８】
以下に、本発明の具体的な実施例について説明するが、本発明は、これに限定されるものではない。
【００４９】
＜実施例１＞
まず、環状オレフィンポリマーとして、テトラシクロドデセンを３０重量％、エチレンを７０重量％含むコポリマーを用い、環状オレフィンポリマー層、低密度ポリエチレン層の二層構成の共押出し高分子フィルムを得た。
【００５０】
このとき高分子フィルムとして、二層構成の高分子フィルムを３種類作製した。具体的には、環状オレフィンポリマー層２０μｍ厚／低密度ポリエチレン層８０μｍ厚の高分子フィルム、環状オレフィンポリマー５μｍ厚／低密度ポリエチレン層８０μｍ厚の高分子フィルム、環状オレフィンポリマー１μｍ厚／低密度ポリエチレン層８０μｍ厚の高分子フィルムを用意した。他に単層構成の高分子フィルム１種類を用意した。具体的には、低密度ポリエチレンの１００μｍ厚の高分子フィルムを用意した。この計４種類の高分子フィルムについて評価をおこなった。
【００５１】
まず、ステンレス板の上に、高分子フィルムの低密度ポリエチレン面がステンレス板と接触するように置いたのち、シリコンゴムのオーリングとステンレス製のオーリングを用いてフィルムを固定した。
【００５２】
次に、ステンレス板と接触していない面に、平均分子量２００のポリエチレングリコールに溶解させた溶液１０重量％を塗布したのち、ガラス板をのせ、表面張力を利用してフィルムとガラス板の間にプロピオン酸イソブチル溶液を固定した。
【００５３】
それらを、ガラス容器で密封して、オーブン中で５０℃の温度で４８時間保管した。
【００５４】
ステンレス板と接触していない面のプロピオン酸イソブチル溶液を除去したのち、フーリエ変換赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ）を用い、ステンレス板と接触していた面の全反射吸収（ＡＴＲ）スペクトルを測定し、１７３０ｃｍ−１付近のプロピオン酸イソブチルに由来する吸収強度を求めた。
【００５５】
１７３０ｃｍ−１付近のプロピオン酸イソブチルに由来する吸収の面積をＡ、１４７０ｃｍ−１付近の低密度ポリエチレンに由来する吸収の面積をＢとしたとき、プロピオン酸イソブチルに由来する吸収強度をＡ／Ｂとした。
【００５６】
結果を表１に示す。表１に示すように高分子フィルムの薬品透過性の評価方法の例として、薬品としてエステル化合物の高分子フィルムに対する薬品透過性を簡便に評価することができた。
【００５７】
【表１】
2010096738.tif 000003
【００５８】
＜実施例２＞
環状オレフィンポリマーとして、テトラシクロドデセンを３０重量％、エチレンを７０重量％含むコポリマーを用い、低密度ポリエチレン層、環状オレフィンポリマー層、低密度ポリエチレン層の三層構成の共押出し高分子フィルムを得た。
【００５９】
このとき三層構成の高分子フィルムをサンプルとして３種類作製した。具体的には、低密度ポリエチレン４０μｍ厚／環状オレフィンポリマー層２０μｍ厚／低密度ポリエチレン層４０μｍ厚の高分子フィルムと、低密度ポリエチレン４０μｍ厚／環状オレフィンポリマー５μｍ厚／低密度ポリエチレン層４０μｍ厚の高分子フィルムと、低密度ポリエチレン４０μｍ厚／環状オレフィンポリマー１μｍ厚／低密度ポリエチレン層４０μｍ厚の高分子フィルムを用意した。
【００６０】
さらに、高分子フィルムとして、単層構成の高分子フィルム１種類を準備した。低密度ポリエチレン１００μｍ厚の高分子フィルムである。これらの計４種類の高分子フィルムについて評価を行った。
【００６１】
まず、ステンレス板の上に、この高分子フィルムを置いたのち、シリコンゴムのオーリングとステンレス製のオーリングを用いてフィルムを固定した。
【００６２】
次に、ステンレス板と接触していない面に、クロロホルムに溶解させたエルカ酸アミド１重量％溶液を塗布したのちガラス板（プレパラート）をのせ、表面張力を利用してフィルムとガラス板の間にエルカ酸アミド溶液を固定した。
【００６３】
しばらく静置してクロロホルムが揮散したことを確認してから、ガラス容器で密封して、オーブン中で８０℃の温度で６時間加熱し、さらにオーブン中で５０℃の温度で４８時間保管したのち、温度２３℃、湿度６０％の環境中で７２時間保管した。
【００６４】
ステンレス板と接触していない面のエルカ酸アミドを除去したのち、フーリエ変換赤外分光光度計（ＦＴ−ＩＲ）を用い、ステンレス板と接触していた面の全反射吸収（ＡＴＲ）スペクトルを測定し、１６５０ｃｍ−１付近のエルカ酸アミドに由来する吸収強度を求めた。
【００６５】
結果を表２に示す。表２に示すように高分子フィルムの薬品透過性の評価方法の例として、薬品として脂肪酸アミドの高分子フィルムに対する薬品透過性を簡便に評価することができた。
【００６６】
【表２】
2010096738.tif 000004
【符号の説明】
【００６７】
１    高分子フィルム
２    （評価対象となる）薬品
Ｘ    高分子フィルムの一方の面
Ｙ    高分子フィルムのＸと反対側の面
３    赤外光（入射光）
４    赤外光（反射光）
【図１】
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