(57)【要約】【課題】有機層のパターニング方法において、有機層を全面塗布した後、有機層への影響を低減してパターニングを行う方法を提供する。【解決手段】（Ａ）パターン状に形成された透明導電膜を第１電極（陽極層＋リード部）とした基板上に１層以上の有機層を全面に製膜し、（Ｂ）該有機層上に第２電極（陰極層）をパターニング製膜し、（Ｃ）予め決められた第１電極上の一部の有機層を除去し、（Ｄ）第２電極と、有機層を除去した第１電極部分に渡って導電層を製膜する、ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。【選択図】図３
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）パターン状に形成された透明導電膜を第１電極（陽極層＋リード部）とした基板上に１層以上の有機層を全面に製膜し、
（Ｂ）該有機層の上に第２電極（陰極層）をパターニング製膜し、
（Ｃ）予め決められた第１電極上の一部の有機層を除去し、
（Ｄ）第２電極と、有機層を除去した第１電極部分に渡って導電層を製膜する、
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【請求項２】
前記有機層を除去した部分が、基板上に設けられた第１電極のリード部であることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【請求項３】
前記有機層を除去した部分が、基板上に設けられた第１電極のリード部と陽極層の非発光部であることを特徴とする請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【請求項４】
有機層を除去する方法が、有機層を溶解可能な溶媒を用い、除去部に溶媒を塗布し有機層を溶解し、その溶液を回収することで除去することを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【請求項５】
有機層を除去する方法が、有機層を溶解する溶媒を用い、除去部に溶媒を塗布し、拭き取り部材を接触させて、有機層を溶解または膨潤剥離することを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【請求項６】
有機層を除去する方法が、有機層を溶解する溶媒を用い、拭き取り部材に溶媒を付与し、拭き取り部材を除去部に接触させて、有機層を溶解または膨潤させながら剥離除去することを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【請求項７】
有機層を除去する方法が、有機層を物理的に剥離することを特徴とする請求項１〜３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【請求項８】
前記物理的に剥離する方法がレーザーアブレーション法であることを特徴とする請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス（以下、有機ＥＬと略す。）を用いたデバイスの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬのような電子デバイスの製造の際には、有機溶媒を含む塗布液を基板上に塗布することにより、基板上に機能性層を形成させることが多い。その塗布方法としては、スピンコート法やインクジェット法、押出法（エクストルージョン）などがある。
【０００３】
近年、有機ＥＬを照明に用いる検討が盛んであるが、照明用途の場合、比較的大面積を均一に製膜する必要がある。一般にＥＬ素子を作製する場合は、区切った領域内に塗布する必要があることから、インクジェット方式が用いられることが多い。インクジェット方式は液滴を精密にコントロールすることが可能であり、小面積の薄膜を作製することに向いているが、大面積はその構造上効率が悪い。
【０００４】
大面積を均一に塗布する方法としてはエクストルージョン型ダイを用いた塗布方法、いわゆる押出塗布を用いることが適している。
【０００５】
また、照明用の有機ＥＬ素子を作製する場合には輝度、寿命、消費電力、発熱の点から発光効率が高いことが好ましく、その場合有機材料の選択肢としては低分子燐光材料を用いることが好ましい。
【０００６】
しかしながら、低分子材料を溶解した塗布液は一般に塗布に用いられる高分子蛍光材料の塗布液に比べて０．５〜３ｍＰａ・ｓと粘度が低く、また沸点が低い溶媒となる傾向がある。
【０００７】
照明用有機ＥＬであっても、電極取り出し部を作る必要から、パターン塗布が必要となるが、低粘度の塗布液を押出塗布装置の塗布ダイスから有機ＥＬなどの溶液を吐出させて基板上に塗布する場合は、単純なストライプ塗布であっても困難である。
【０００８】
このため、一旦は全面にベタ塗布を行った後一部の有機層を除去する方法が開示されている（例えば、特許文献１〜３参照。）。
【０００９】
これらの有機層の除去を行う場合、従来は除去して露出した透明導電膜部に陰極を配線する都合から、陰極を製膜する前に除去・回収を行う方法であった。しかしながら、この方法では、除去する部分が完全に回収されなかったり、一部は再付着などの原因となり、特に有機層部に付着すると素子欠陥の原因となることから、改善が望まれていた。
【００１０】
有機層を溶媒により除去する方法により発生する問題としては、
（ａ）発生したダストが有機層上に付着することでショートやダークスポットの原因となる。積層する有機層の厚みは十数ｎｍ〜数十ｎｍであり、有機材料が導電性の場合、陰極までショートさせる原因となる恐れがある。また、そうでなくてもダークスポットと呼ばれる未発光部となる、
（ｂ）溶媒を用いて除去する場合、揮発する有機溶媒が有機層に悪影響を与える（現状では原因不明）等が挙げられる。
【特許文献１】特開２００４−１５２５１２号公報
【特許文献２】特開２００７−２８０６２１号公報
【特許文献３】特表２００７−５１５７５６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明の目的は、有機層のパターニング方法において、有機層を全面塗布した後、有機層への影響を低減してパターニングを行う方法を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の課題は、本発明の構成により解決することができた。
【００１３】
１．（Ａ）パターン状に形成された透明導電膜を第１電極（陽極層＋リード部）とした基板上に１層以上の有機層を全面に製膜し、
（Ｂ）該有機層の上に第２電極（陰極層）をパターニング製膜し、
（Ｃ）予め決められた第１電極上の一部の有機層を除去し、
（Ｄ）第２電極と、有機層を除去した第１電極部分に渡って導電層を製膜する、
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【００１４】
２．前記有機層を除去した部分が、基板上に設けられた第１電極のリード部であることを特徴とする前記１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【００１５】
３．前記有機層を除去した部分が、基板上に設けられた第１電極のリード部と陽極層の非発光部であることを特徴とする前記１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【００１６】
４．有機層を除去する方法が、有機層を溶解可能な溶媒を用い、除去部に溶媒を塗布し有機層を溶解し、その溶液を回収することで除去することを特徴とする前記１〜３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【００１７】
５．有機層を除去する方法が、有機層を溶解する溶媒を用い、除去部に溶媒を塗布し、拭き取り部材を接触させて、有機層を溶解または膨潤剥離することを特徴とする前記１〜３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【００１８】
６．有機層を除去する方法が、有機層を溶解する溶媒を用い、拭き取り部材に溶媒を付与し、拭き取り部材を除去部に接触させて、有機層を溶解または膨潤させながら剥離除去することを特徴とする前記１〜３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【００１９】
７．有機層を除去する方法が、有機層を物理的に剥離することを特徴とする前記１〜３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【００２０】
８．前記物理的に剥離する方法がレーザーアブレーション法であることを特徴とする前記７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の作製方法。
【００２１】
本発明は、有機層を全面塗布した上に陰極をパターニング形成した後、所定の範囲の有機層を除去し、その後、必要な内部配線（製膜）を行うものである。
【００２２】
これにより、有機層は陰極である金属（アルミなどで膜厚は１００ｎｍ以上、有機層の膜厚十数〜数十ｎｍ）に保護され、万一ダストが発生しても１００ｎｍ以上ある陰極の上に載るだけであり、ショートやダークスポットの原因になりにくく、また、溶媒を用いて除去を行う場合も揮発性有機溶媒雰囲気から保護されることになる。
【００２３】
さらには、早い段階で有機層を金属で覆うため、発光エリアの有機層を酸素、水分からも保護することになる。
【発明の効果】
【００２４】
本発明により、有機層は陰極である金属（アルミなどで膜厚は１００ｎｍ以上、有機層の膜厚十数〜数十ｎｍ）に保護され、ショートやダークスポットの原因になりにくく、早い段階で有機層を金属で覆うため、発光エリアの有機層を酸素、水分、溶媒雰囲気からも保護することができた。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
本発明は、基板上に均一に形成した有機層から少なくとも当該有機層の一部を拭き取り除去して、基板上に有機層をパターニング形成する際の悪影響を低減する方法を提供する。この方法で様々な種類の有機ＥＬ素子の各有機機能層（有機層）をパターニングでき、かかる有機機能層を有する有機ＥＬ素子（ＯＬＥＤ）を提供できる。
【００２６】
かかる有機ＥＬ素子は、電極および電極上に配設された有機機能層を備える。有機機能層は、有機材料からなり電極に隣接した表面上に配設された第一のパターンを有すると共に実質的に一様な厚さを有する。
【００２７】
本発明は、有機ＥＬ素子用の有機機能層における除去パターニングにおける影響低減方法を提供することである。かかる有機機能層は有機ＥＬ材料からなる。
【００２８】
有機機能材料の連続シートを形成し、発光部分に陰極を形成した後、有機機能材料の一部分を除去し、その後陰極と取り出し電極に渡って、導電層をパターン形成することによって形成される。
【００２９】
以下、本発明を更に詳細に説明する。
【００３０】
本発明の有機ＥＬ素子の層構成を図をもって説明する。
【００３１】
図１は、一般的な有機ＥＬ素子の断面図である。
【００３２】
図１中、基板１上にパターニングされた透明導電膜（陽極層２＋リード部３）の上に発光層を含む有機層４が形成され、その上に陰極層５が形成され、陰極層５はリード部３と接続されている。陽極層２とリード部３に直流が供給されることにより、基板１から矢印方向に光が発せられる。
【００３３】
図２は、図１で示される有機ＥＬ素子の従来プロセスによる形成を示す。
【００３４】
図２（ａ）は、基板１上に、透明導電膜からなる陽極層２およびリード部３がパターニングされている。図２（ｂ）では、その上に有機層４が全面に形成される。図２（ｃ）では、有機層の一部が除去され有機層がパターニングされる。その際、発生したダスト１０が有機層の表面に付着する。図２（ｄ）では、有機層４の上に陰極層５がパターニング形成される。有機層表面に付着したダスト１０が陰極と陽極とを短絡させる原因となったり、ダークスポットとなる可能性がある。
【００３５】
図３は、本発明による有機ＥＬ素子の形成プロセスを示す。
【００３６】
図３（ａ）は、基板１上に、透明導電膜からなる陽極層２およびリード部３がパターニングされている。図３（ｂ）では、その上に有機層４が全面に形成される。図２（ｃ）では、有機層４の上に陰極層５がパターニング形成される。図３（ｄ）では、有機層の一部が除去され有機層がパターニングされる。その際、発生したダスト１０が陰極層５の表面に付着する。図３（ｅ）では、陰極層５とリード部３に渡ってと導電層６を製膜する。陰極層表面に付着したダスト１０は有機層４や陽極層２とを短絡させる原因となることはなく、ダークスポットとなる可能性が低い。また、形成された陰極層５により有機層４が保護される構造となる。
【００３７】
図４は、本発明の形成プロセスを示す平面図である。図４（ａ）は、可撓性基材１１表面に形成された第１電極（陽極層１２及びリード部１３）及び断裁位置を示すアライメントマーク１７を示し、図４（ｂ）は、その上に有機層１４が全面に形成された状態を示す。図４（ｃ）では、その上に第２電極（陰極層５）がパターニング形成される。図４（ｄ）では、有機層の一部が除去されて引き出し電極１２ａ（陽極層の一部）及びリード部１３が露出された状態を示す。図４（ｅ）では、陰極層１５とリード部１３との接続する導電層１６を製膜することにより有機ＥＬ素子を形成する。
【００３８】
連続する可撓性基材上に形成された有機ＥＬ素子はアライメントマーク１７に基づいて切り離され（破線で示す）１個の素子が形成される。
【００３９】
以下、本発明のＥＬ素子の形成に用いられる材料について説明する。
【００４０】
《基板》
本発明の有機ＥＬ素子に用いることのできる基板としては、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定はなく、また透明であっても不透明であってもよい。支持基板側から光を取り出す場合には、基板は透明であることが好ましい。好ましく用いられる透明な基板としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルムを挙げることができる。特に好ましい基板は、有機ＥＬ素子にフレキシブル性を与えることが可能な樹脂フィルムである。
【００４１】
樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）あるいはアペル（商品名三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等を挙げられる。
【００４２】
不透明な支持基板としては、例えば、アルミ、ステンレス等の金属板、フィルムや不透明樹脂基板、セラミック製の基板等が挙げられる。
【００４３】
《陽極層及びリード部》
本発明の有機ＥＬ素子に用いられる第１電極（陽極層及びリード部）としては、Ａｕ等の金属、ＣｕＩ、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。また、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ２Ｏ３−ＺｎＯ）等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。
【００４４】
陽極層およびリード部は、これらの電極物質を前記基板上に蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させ、フォトリソグラフィー法で所望の形状のパターンを形成してもよく、あるいは上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターンを形成してもよい。あるいは、有機導電性化合物のように塗布可能な物質を用いる場合には、印刷方式、コーティング方式等湿式成膜法を用いることもできる。
【００４５】
この陽極より発光を取り出す場合には、透過率を１０％より大きくすることが望ましく、膜厚は材料にもよるが、通常１０ｎｍ〜１０００ｎｍ、好ましくは１０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【００４６】
《有機層》
本発明の有機ＥＬ素子における有機層とは、前述の陽極層と後述の陰極層に挟まれた発光層を含む有機層であり、１層であっても、多層構成で有っても良く、少なくとも発光層を含むものである。
【００４７】
有機層としては、発光層を初めとして、正孔輸送層、正孔阻止層、電子輸送層、陰極バッファー層、中間層等が挙げられ、本発明においては、これらを含めて有機層という。
【００４８】
各層には、各機能性材料が含まれており、機能性材料とバインダー及び溶媒により塗布液を形成し、機能性材料が高分子化合物で被膜形成性がある場合はバインダーを除く材料で塗布液を形成し、前記パターニング済みの陽極層とリード部を有する基材の表面に塗布し、有機層が形成される。
【００４９】
形成された有機層は、何れも基本的にパターニングがされていない全面塗布である。
【００５０】
有機層の塗布方法としては、スピンコート法、ロールコート法、カーテンコート法、スライドコート法、エクストルージョンコート法、ワイヤーバーコート法等を用いることができる。
【００５１】
《陰極層》
次に、前述の有機層の上にパターニングされた陰極層が形成される。
【００５２】
陰極層としては仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属（電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。このような電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。陰極層はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することができ、膜厚は通常１０ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【００５３】
パターニング方法としては、蒸着やスパッタリング時にマスクを用いる方法や、薄膜を形成した後リソグラフ法によりパターニングしても良い。
【００５４】
《有機層の所定位置の除去パターニング方法》
有機層の精密且つ迅速なパターニング方法の一例として、連続して形成した有機層をパターン状に除去する方法を用いる。
【００５５】
例えば、有機層を溶媒により溶解或いは膨潤し、吸い取り除去する方法や、拭い取る方法を用いることができる。
【００５６】
また、溶剤により「湿らせた」軟質ヘッドまたテープ状部材等のワイピングヘッドを用いて連続的に、可撓性基材上に均一に設けられた有機層から、その一部を除去する方法が好ましく用いられる。即ち、ワイピングヘッドを用いた接線方向のワイピングにより、被膜材料を除去する方法である。
【００５７】
図５は、本発明に好ましく用いられる、有機層が形成された連続シートから、ワイピングにより有機層の一部を連続的に除去する拭き取り装置の一例を、またそのワイピングの様子に示す概略図である。
【００５８】
図５（ａ）は、拭き取り装置の側面図であり、図５（ｂ）は、その装置の搬送方向から見た正面図である。図４（ｃ）で形成された、帯状の可撓性基材１１上に形成された第１電極（陽極層１２＋リード部１３）パターン上の全面に有機層１４が連続塗布形成され、その上に更に第２電極（陰極層１５）が形成された帯状の中間基材３０が拭き取り装置の押しあてロール３１上に搬送される。
【００５９】
この拭き取り装置は、拭き取りユニット２２を有している。拭き取りユニット２２は、テープ状部材３５を送り出すための送り出しロール３６と巻き取るための巻き取りロール３７を含んでいる。送り出しロール３６と巻き取りロール３７との間において、テープ状部材３５に含浸する溶剤を供給するための溶剤供給手段が設けられている。この溶剤供給手段は、溶剤保持タンク３８とそこからテープ部材３５まで溶剤を導く供給パイプ３９を有する。溶剤供給パイプ３９と巻き取りロール３７との間において、テープ状部材３５を有機層１４に対して押圧するための押圧ロール４１が設けられている。この押圧ロール４１はシリンダ４２に接続されており、所望の圧力でテープ状部材３５を帯状の可撓性基材上の有機層１４に対して押圧することができる。拭き取りユニット２２はそれを可撓性基材の幅手方向に移動可能にさせる位置調整手段（不図示）によって支持されている。
【００６０】
図５（ｂ）は、この拭き取りユニットを連続走行する可撓性基材に接触させて拭き取る状態を示す搬送方向から見た概略正面図である。
【００６１】
また、図５（ｃ）においては、これを用いて、図４（ｃ）に示す如く第１電極（陽極層１２、リード部１３）上に全面に有機層１４が形成され、更にその上に第２電極（陰極層１５）が形成されて、搬送される中間基材３０に、テープ状部材３５を押圧して、有機層の一部を帯状に連続して拭き取り、これを除去して図４（ｃ）に示すようにパターニングを行う様子を模式的に示した。
【００６２】
テープ状部材３５としては、大凡、幅１〜５ｍｍの多孔質、耐溶剤性、又繊維質の、織布、不織布等から選ばれるものが好ましく、パターンにもよるが、ここでは、幅２ｍｍの綿布テープを用いている。テープ状部材の幅は、拭き取り幅１００％から拭き取り幅の８０％の範囲が好ましく、拭き取り幅の９５％〜８０％の範囲であることが特に好ましい。これは、基材に対する溶剤の濡れ性また有機溶媒の有機層への浸透によってテープ状部材に近接した有機層も拭き取られることからである。
【００６３】
有機溶剤としては、例えば発光層材料等の除去には、トルエン、キシレン等非極性の溶剤が用いられる。有機層に対するテープ状部材３５の押圧力は９．８１×１０３Ｐａ〜４．９１×１０５Ｐａの範囲が好ましい。そして、図４における電流取り出し領域即ち、陽極層１２の一部及びリード部１３を例えば前記の幅２ｍｍで、可撓性基材の搬送方向に沿って連続的に形成するために、押圧ローラ２１が毎秒５ｃｍで、摩擦移動するようにして、有機層の一部を拭き取る。拭き取りのための速度は１〜５０ｃｍ／秒の範囲が好ましく、これは相対速度であり搬送方向、又逆方向のどちらでもよい。
【００６４】
速すぎると、テープ状部材への有機層材料の吸収が充分に起こらず、拭き残りが多くなる。また遅すぎると溶媒の有機層への横方向への浸透によって、拭き取りのエッジが乱れ、パターニングの精度が悪くなる。
【００６５】
これによって、連続的に外部電極接続領域において第１電極層ＩＴＯからなる表面を露出させることができる。尚、押圧ローラ４１の押圧力は前記の通り、９．８１×１０３Ｐａ〜４．９１×１０５Ｐａの範囲内にあることが好ましい。これは、９．８１×１０３Ｐａ以下の押圧力では有機層の拭き取りが不十分になりやすく、逆に４．９１×１０５Ｐａ以上の押圧力では電極層に損傷を与えて短絡が生じやすくなるからである。
【００６６】
その後、可撓性基材上に形成された各有機ＥＬ素子を、断裁することにより有機ＥＬパネルが形成される。形成された有機ＥＬパネルは、さらに、電流取り出し領域（引き出し電極１２ａ及びリード部１３）の各々に外部電極と接続領域を介してはんだ付けすることによって、有機ＥＬ素子を得ることができる。
【００６７】
尚、拭き取りによるワイピング装置としては上記の例に限定されず、テープ状部材を用いる代わりに、溶剤吸収性且つ弾性がある多孔性の（例えばスポンジ状）材料からなるブレードを用いてこれを基材に押圧して、擦ることで拭き取る方法でもよい。
【００６８】
例えば、図６に、別形態のワイピングヘッドの例を示した。
【００６９】
この例では、可撓性基材２１１上に形成された有機層２１４を掻き取り第１電極（陽極層２１２，リード部２１３）のパターニングするワイピングヘッドの例を示すものである。
【００７０】
ワイピングヘッド２３０は、スポンジ、エラストマー、熱可塑性樹脂、繊維マット、多孔質材料、ポリウレタンゴム、合成ゴム、天然ゴム、シリコーン等の材料またはこれらの組み合わせからなる耐溶剤性の材料で構成されている。その一形態、例えば、耐溶剤性のある多孔性のウレタンゴム等の材料によって形成される。このワイピングヘッドでは、例えば、接線方向に沿って被膜の一部分に接触させ、有機層２１４の一部を擦り除去する。
【００７１】
角柱２８０は所定の構造または幾何学的形状を有している。この形態では、所定の構造として、角柱２８０は、台形の断面形状を有している。この形状は、先端のとがった断面形状、正方形の断面形状、先端の丸い断面形状などの幾何学的断面形状を有していてもよく、掻き取る或いは拭き取る有機層の性質、掻き取り速度等に合わせて設計してよい。前記角柱２８０は所定の厚みをもち先端は弾性を持つため、拭き取り時には、撓み、ブレードとして、基材を擦り、有機層を拭き取ることができる。
【００７２】
ワイピングヘッド２３０は、前記の押圧で拭き取り部分角柱２８０に集中した力を加え、ワイピングヘッドで拭き取り部分を擦ることによって有機層を除去してフィルムをパターニングする。（溶剤供給手段については省略されている）。フィルム表面は、液相の溶剤で湿らされまたは予め湿らされる。溶媒供給は、ワイピングヘッドによる拭き取りに先だって行われ、拭き取り直前に行われることが好ましい。また、別にフィルム表面が予め湿らされてもよい。
【００７３】
《陰極層とリード部の接続》
次に、前述の有機層の上の第２電極と、拭き取った箇所の第１電極のリード部とを接続するための導電層パターニングを行う。
【００７４】
導電層としてはアルミなどの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより作製することができ、５０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【００７５】
パターニング方法としては、蒸着やスパッタリング時にマスクを用いる方法が好ましい。また、導電性のペーストをインクジェット方式によりパターン塗布する、あるいは導電性フィルムを貼合する、といった方法でも良い。
【００７６】
なお、図６（ｃ）に示した、複数列の第１電極の陽極層２１２を形成し、その上に複数列の第２電極（陰極層２１５）を形成し、有機層２１４の一部を掻き取り、陽極層２１２の引き出し電極２１２ａとリード部２１３を露出させた場合は、陰極層２１５と隣接する陽極層２１２の引き出し電極２１２ａとを導電層２１６で接続することにより、有機ＥＬ素子が直列に接続された発光素子を形成することができる。
【実施例】
【００７７】
以下、実施例を挙げて本発明の具体的な効果を示すが、本発明の態様はこれに限定されるものではない。
【００７８】
〈有機ＥＬパネル１の作製〉
以下、図７を参照しながら有機ＥＬパネル１の作製を説明する。
【００７９】
〔第１電極の形成〕（図７（ａ）参照）
厚さ１００μｍ、幅２００ｍｍ、長さ５００ｍのポリエチレンテレフタレートフィルム（帝人・デュポン社製フィルム、以下、ＰＥＴと略記する）を準備した。尚、帯状の可撓性基材３１１には、予め第１電極（陽極層３１２及びリード部  ３１３）を形成する位置を示すためにアライメントマーク（不図示）を設け、５×１０−１Ｐａの真空環境条件で厚さ１２０ｎｍのＩＴＯ（インジウムチンオキシド）をスパッタリング法により、マスクパターン成膜を行い、右端にリード部  ３１３を有する１０ｍｍ×１０ｍｍの大きさの第１電極（陽極層３１２）を一定間隔で１２列で連続的に形成し巻き取った。
【００８０】
〔有機層の形成〕（図７（ｂ）参照）
（第１正孔輸送層形成）
ポリエチレンジオキシチオフェン・ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ、Ｂａｙｅｒ社製  Ｂｙｔｒｏｎ  Ｐ  ＡＩ  ４０８３）を純水で６５％、メタノール５％で希釈した溶液を第１正孔輸送層形成用塗布液として、ＰＥＴの上全面（但し、両端の１０ｍｍは除く）に、エクストルージョン塗布機を使用し乾燥後の厚みが３０ｎｍになるように塗布した。塗布後、乾燥・加熱処理を行い第１正孔輸送層を形成した。
【００８１】
塗布条件
第１正孔輸送層形成用塗布液の塗布条件は、温度は２５℃、露点温度−２０℃以下のＮ２ガス環境の大気圧下で、且つ清浄度クラス５以下（ＪＩＳ  Ｂ  ９９２０）で行った。
【００８２】
第１正孔輸送層を塗布後、基材を乾燥し一旦巻き取った。尚、溶剤の供給量は１０ｍｌ／ｍｉｎ、温度１０℃で行った。
【００８３】
次いで、以下の通り、第２正孔輸送層、発光層、電子輸送層を順次、エクストルージョン塗布機を使用し塗布、乾燥、巻き取りを繰り返すことで積層された有機層３１４を形成した。搬送速度は、３ｍ／分とした。
【００８４】
（第２正孔輸送層）
窒素雰囲気下で、５０ｍｇの正孔輸送材料１（下記）を１０ｍｌのトルエンに溶解した溶液をエクストルージョン塗布法により製膜した。乾燥後、窒素雰囲気下、１８０秒間紫外光を照射し、光重合・架橋を行い、膜厚約２０ｎｍの第２正孔輸送層を形成した。
【００８５】
（発光層）
第２正孔輸送層上に、ＰＶＫ、ドーパント４をそれぞれ１質量％、０．１質量％含むトルエン溶液をエクストルージョン塗布法により製膜した。１２０℃で乾燥し、膜厚約５０ｎｍの発光層とした。
【００８６】
（電子輸送層）
発光層上に、０．５質量％の電子輸送材料１を含有する１−ブタノール溶液を同様にエクストルージョン塗布法により製膜した。６０℃で乾燥し、膜厚約１５ｎｍの電子輸送層とした。
【００８７】
有機層の各層に用いた材料を下記に示す。
【００８８】
【化１】
2010021050.tif 000003
【００８９】
塗布条件は、同様に、いずれも温度は２５℃、露点温度−２０℃以下のＮ２ガス環境、大気圧下で、且つ清浄度クラス５以下（ＪＩＳ  Ｂ  ９９２０）で行った。
【００９０】
〔陰極バッファ層（電子注入層）の形成）〕
パターン化された陽極の位置に従って電子輸送層の上の発光部分に、蒸着装置で５×１０−４Ｐａの真空環境条件にてＬｉＦを用い、マスクパターン蒸着成膜して、厚さ０．５ｎｍの陰極バッファ層（電子注入層）を積層した。
【００９１】
〔第２電極の形成〕（図７（ｃ）参照）
引き続き、同様に陰極バッファ層（電子注入層）上の発光部分に合わせ５×１０−４Ｐａの真空下にてアルミニウムを使用し蒸着法にてマスクパターン成膜し、厚さ１００ｎｍのアルミニウム層からなる第２電極（陰極層３１５）を積層した。
【００９２】
（有機層のパターン化：拭き取り工程）（図７（ｄ）及び（ｅ）参照）
巻き取った前記基材（ＰＥＴ）を供給して、ＰＥＴ上に形成された第１電極パターンを位置決めマークとして、マイクロ波センサを用いて、位置決めを行い、第１電極の取り出し電極部分の上を、拭き取り装置３２２により、第２正孔輸送層、発光層に対し親和性が高い溶剤であるｏ−キシレン、電子輸送層に対して良溶媒である１−ブタノールをそれぞれ２：１の混合比で混合した溶剤を供給して、押圧ロール（テープ状部材）の基材との相対速度が５ｃｍ／毎秒となるよう擦って連続的に拭き取り除去した。尚、ワイピングヘッドの押圧は１．９６×１０５Ｐａとした。溶剤のトータルの供給量は２０ｍｌ／ｍｉｎで行った。
【００９３】
その後、正孔輸送層に対してこれを膨潤させる良溶媒であるメチルエチルケトンを供給して、同様に除去した。
【００９４】
位置決めに用いたマイクロ波照射機は四国計測工業（株）製  μ−ｒｅａｃｔｏｒを用いた。
【００９５】
これにより膨潤また溶解して有機層の除去パターニングを行った。同様の除去操作を繰り返して図７（ｅ）に示すパターニングを行った。パターニング後、乾燥装置で乾燥し、一旦巻き取り保管した。
【００９６】
（導電層の形成）（図７（ｆ）参照）
引き続き、隣接する発光部分の第２電極（陰極層３１５）と、前記で拭き取った第１電極の引き出し電極３１２ａ（但し左端の取り出し電極を除く）を導通させるパターンで、５×１０−４Ｐａの真空下にてアルミニウムを使用し蒸着法にてマスクパターン成膜し、厚さ１００ｎｍのアルミニウム層からなる導電膜３１６を製膜した。
【００９７】
〔封止部材の形成〕（図７（ｇ）参照）
（接着剤層の形成）
次いで、作製した有機ＥＬ素子のＰＥＴに付けられたアライメントマークを検出し、アライメントマークの位置に従って左端の第１電極の引き出し電極３１２ａおよび右端の第２電極のリード部３１３を除いて発光領域および発光領域の周辺に紫外線硬化型の液状接着剤（エポキシ樹脂系）を使用し、厚さ３０μｍで接着剤層３５０を塗設した。
【００９８】
（封止フィルムの貼合）
この後、封止フィルム（凸版印刷  ＧＸフィルム：厚み１００μｍ）を準備した有機ＥＬ素子の接着剤塗設面にロールラミネータ法により積重し、大気圧環境化にて押圧０．１ＭＰａでロール圧着した後、波長３６５ｎｍの高圧水銀ランプを、照射強度５〜２０ｍＷ／ｃｍ２、距離５〜１５ｍｍで１分間照射し固着させ封止フィルム３５１を貼合した。
【００９９】
（断裁）（不図示）
次いで、作製した複数の有機ＥＬパネルが連続的に繋がった状態のものを個別の有機ＥＬパネルの大きさに、アライメントマークを検出し、アライメントマークの位置に従って断裁し、有機ＥＬパネル１を作製した。
【０１００】
〈比較パネルの作製〉
従来方法である、有機層を形成後、有機層のパターン化（拭き取り工程）を行った後に、第２電極及び取り出し導電層をパターン製膜する方法で、比較パネルの有機ＥＬパネル２を作製した。
【０１０１】
〔評価〕
作製した各パネル１、２について、終わり５ｍの箇所から抜き取った試料について、発光領域の中央部と周辺部の輝度比、ダークスポット（スポット状の非発光部）を以下に示す試験方法により試験し、以下に示す評価ランクに従って評価した。結果を表１に示す。
【０１０２】
中央部周辺部の輝度比の測定
定電圧電源を用いて、直流５Ｖを印加し、その時、各有機ＥＬ素子において、中央部と外周部における輝度を測定しその比を測定した。当初輝度比には差がなかったが、１００時間通電し続けたところ、中央部の輝度に比べ周辺部の輝度が低下した。この周辺部の輝度低下を相対値で表した。
【０１０３】
（中央部周辺部の輝度比）
○：中央部の輝度に対し９０％以内の輝度であった
△：中央部に対し９０％未満８０％以上の輝度であった
×：中央部に対し８０％未満の輝度であった。
【０１０４】
（ダークスポット（スポット状の非発光部）の発生数の測定方法）
定電圧電源を用いて、有機ＥＬパネルに直流５Ｖを印加し、ダークスポットの有無についてルーペ（倍率８倍）を用い、目視にて観察した。発光領域全てで測定を行い、ダークスポットの数を目視で測定した。
【０１０５】
ダークスポット（スポット状の非発光部）の評価ランク
◎：ダークスポットの発生が全くない
○：ダークスポット１個以上、５個未満
△：ダークスポット５個以上、２０個未満
×：ダークスポット２０個以上
【０１０６】
【表１】
2010021050.tif 000004
【０１０７】
本発明の試料は輝度比、ダークスポット特性がよく、即ち本発明の拭き取りパターニング方法において、溶剤による汚染や有機層除去時の発光部への異物の付着が少なく、良好な結果を示している。
【図面の簡単な説明】
【０１０８】
【図１】一般的な有機ＥＬ素子の断面図である。
【図２】有機ＥＬ素子の従来プロセスによる形成を示す。
【図３】本発明による有機ＥＬ素子の形成プロセスを示す。
【図４】本発明の形成プロセスを示す平面図である。
【図５】本発明に好ましく用いられる拭き取り装置の一例を示す概略図である。
【図６】別形態のワイピングヘッドの例を示した。
【図７】実施例における本発明の有機ＥＬ素子の形成プロセスを示す。
【符号の説明】
【０１０９】
１  基板
２，１２，２１２，３１２  陽極層
３，１３，２１３，３１３  リード部
４，１４，２１４，３１４  有機層
５，１５，２１５，３１５  陰極層
６，１６，２１６，３１６  導電層
１０  ダスト
１１，２１１  可撓性基材
１２ａ，２１２ａ，３１２ａ  引き出し電極
１７  アライメントマーク
２３０  ワイピングヘッド
３５０  接着剤層
３５１  封止フィルム
【図１】
2010021050.tif 000005
【図２】
2010021050.tif 000006
【図３】
2010021050.tif 000007
【図４】
2010021050.tif 000008
【図５】
2010021050.tif 000009
【図６】
2010021050.tif 000010
【図７】
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