(57)【要約】【課題】固体高分子型燃料電池を高い生産性のもと製造することができる膜電極接合体の製造方法を提供する。【解決手段】高分子電解質膜３と第１、第２の触媒電極１１Ａ、１１Ｂとを接合するに際して、第１のロールプレス７にて第１の触媒電極１１Ａを接合した後、第２のロールプレス８にて第２の触媒電極１１Ｂを接合することにより、第１、第２の触媒電極１１Ａ、１１Ｂの材料変更を必要とせずに高分子電解質膜３の表裏に設けられた第１、第２の触媒電極１１Ａ、１１Ｂに異なる特性を持たせることを可能とする。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の支持体の厚さ方向の一方の面に形成された第１の触媒電極と、第２の支持体の厚さ方向の一方の面に形成された第２の触媒電極とを、高分子電解質膜の厚さ方向の一方の面と他方の面とにそれぞれ転写することにより膜電極接合体を製造する方法であって、
第１のロールプレスで前記第１の支持体と前記高分子電解質膜とをそれらの厚さ方向に加圧することにより前記高分子電解質膜の一方の面に前記第１の触媒電極を転写する第１のロールプレス工程と、
第２のロールプレスで前記第２の支持体と前記高分子電解質膜とをそれらの厚さ方向に加圧することにより前記高分子電解質膜の他方の面に前記第２の触媒電極を転写する第２のロールプレス工程とを含む、
ことを特徴とする膜電極接合体の製造方法。
【請求項２】
前記第１のロールプレス工程では、前記高分子電解質膜の一方の面に前記第１の触媒電極が接触するように前記第１の支持体が配置され、
前記加圧は、前記第１のロールプレスを構成する２つのロール本体で挟んで行われ、
前記第２のロールプレス工程では、前記高分子電解質膜の他方の面に前記第２の触媒電極が接触するように前記第２の支持体が配置され、
前記加圧は、前記第２のロールプレスを構成する２つのロール本体で挟んで行われる、
ことを特徴とする請求項１記載の膜電極接合体の製造方法。
【請求項３】
前記第２のロールプレス工程では、前記第１の支持体、前記第１の触媒電極、前記高分子電解質膜、前記第２の触媒電極、前記第２の支持体とが同時に加圧される、
ことを特徴とする請求項１または２記載の膜電極接合体の製造方法。
【請求項４】
前記第１のロールプレス工程と前記第２のロールプレス工程とは、同一の搬送ライン上で行われる、
ことを特徴とする請求項１乃至３に何れか１項記載の膜電極接合体の製造方法。
【請求項５】
前記第１のロールプレスと前記第２のロールプレスにおける加圧力を個別に設定する、
ことを特徴とする請求項１乃至４に何れか１項記載の膜電極接合体の製造方法。
【請求項６】
前記第１のロールプレスにおいて、前記第１の触媒電極と前記高分子電解質膜とが加熱され、
前記第２のロールプレスにおいて、前記第１、第２の触媒電極と前記高分子電解質膜とが加熱され、
前記加熱の温度は、前記第１のロールプレスと前記第２のロールプレスとでは個別に設定される、
ことを特徴とする請求項１乃至５に何れか１項記載の膜電極接合体の製造方法。
【請求項７】
前記第１のロールプレスと前記第２のロールプレスのロール材質は個別に設定される、
ことを特徴とする請求項１乃至６に何れか１項記載の膜電極接合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は膜電極接合体の製造方法に関し、より詳細には、固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）に用いられる膜電極接合体（ＭＥＡ）を得るための製造方法に係わり、固体高分子型燃料電池に用いられる電解質膜と触媒電極の接合方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
水素と酸素を使用する燃料電池は、その反応生成物が原理的に水のみであり環境への悪影響がほとんどない発電システムとして注目されている。
近年、燃料電池のなかでも、水素イオン伝導性を有する高分子電解質膜を電解質として使用する固体高分子型燃料電池は、作動温度が低く、出力密度が高く、かつ、小型化が容易に可能なため、車載用電源や家庭据置用電源などへの使用が有望視されている。
【０００３】
固体高分子型燃料電池は、一般的に多数の単セルが積層されて構成されている。
単セルは、図１に示すように、アノード側のセパレータ１、アノード側電極２、水素イオン伝導性を有する高分子電解質膜３、カソード側電極４及びカソード側のセパレータ５を、この順に積層して構成されている。
アノード側電極２は、電極基材２１と触媒電極２２とで構成されており、カソード側電極４は電極基材４１と触媒電極４２とで構成されている。
アノード側電極基材２１とカソード側電極基材４１とは、いずれも、ガス拡散性と電子伝導性を有する材質から構成されており、例えば、カーボンペーパーあるいはカーボンクロス等が利用されている。
また、アノード側触媒電極２２とカソード側触媒電極４２とは、いずれも、カーボン粒子に白金触媒を担持させて粒子状とし、これを水素イオン伝導性高分子電解質で電極基材２１、４１に固定して構成されている。
【０００４】
このうち、水素イオン伝導性を有する高分子電解質膜３に、アノード側触媒電極２２とカソード側触媒電極４２が接合されたものは一般的に膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）と呼ばれる。
【０００５】
そして、アノード側のセパレータ１に設けられた反応ガス流路１ａから水素ガスを供給し、他方、カソード側のセパレータ５に設けられた反応ガス流路５ａから酸素ガスを供給する。これら水素ガスと酸素ガスが触媒電極内の白金触媒上で次式のように反応することにより、両電極２、４の間に起電力を生じる。
アノード反応（燃料極）： Ｈ２  →  ２Ｈ＋ ＋ ２e−
カソード反応（酸素極）：２Ｈ＋ ＋ ２e− ＋ （１／２）Ｏ２  →  Ｈ２Ｏ
燃料電池の発電においては上記の反応がアノード、カソードにおいて進行するが、当然のことながら両者の反応は異なるのでアノードとカソードの触媒電極に求められる性能は異なる。
一般的に、アノード側と比較してカソード側の方が反応速度は遅いため、カソード側の触媒電極はより高い触媒活性が必要となるほか、水の管理という観点ではアノード側の触媒電極は水分保持能力、カソード側の触媒電極には水分排出能力が必要といった事柄が望まれる。
したがって、アノード側とカソード側で異なる性能の触媒電極を設計する必要がある。
【０００６】
ＭＥＡを作成するにあたり、高分子電解質膜に触媒電極を接合する方法としては、一般にホットプレスが用いられる。
ホットプレスは比較的簡便な装置で触媒電極と高分子電解質膜を接合できるというメリットを有する一方、触媒電極の作成工程が一般的に連続的に行われるのに対してホットプレスが原理上枚葉での処理となるため、触媒電極作成工程と高分子電解質膜との接合工程を分離する必要が生じ、生産性に優れる工法であるとは必ずしも言えない。
また、加圧面内でのプレス圧力にばらつきが生じやすいため均一な触媒電極を高分子電解質膜上に形成しにくい、局所的に高い圧力が印加された部分が破損する危険性があるといった問題点がある。
【０００７】
上記のような問題を解決すべく、ロールプレス、あるいはラミネーションといった工法が触媒電極と高分子電解質膜との接合方法として、しばしば提案されている。
【０００８】
例えば、特許文献１では、長尺の高分子電解質膜の両面に、長尺の基材フィルム上に触媒層を形成した転写フィルムを用いて、所望の間隔を置いて断続的に転写する方法が記載されている。
また、特許文献２では、支持体上に形成した触媒層、ガス拡散層、ガスケットを転写により積層してＭＥＡを製造する際、支持体と上記支持体上の被接着物との接着力を加熱、活性光線照射、支持体の延伸、超音波照射により小さくして転写を円滑に行う方法が記載されている。
【特許文献１】特開２００６−１８５７６２号公報
【特許文献２】特開２００３−３０３５９９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
触媒電極の性能は、使用する材料、触媒の量、細孔構造とその容積、水に対する親和性・撥水性、厚みなどの要素によって決まる。
これらの要素は材料自体の変更、材料配合比の変更、あるいは生産時の条件変更などで制御することができるが、このうち材料関連の変更に関しては燃料電池を生産することを考えた場合、他の全ての製造工程に影響する要素であり、その影響把握には多大な時間と労力を要する。
【００１０】
さらに、ＭＥＡの触媒電極は、アノード側とカソード側で求められる特性が異なるため、異なる構造の触媒電極を高分子電解質膜の表裏に設ける必要がある。
例えば触媒電極の材料構成を変えることでアノードおよびカソードへの要求特性に対応しようとすると、２種の触媒電極を作成する必要性が生じるため、触媒電極を作成するための設備を２組以上用意するか、同じ設備を２回使用して触媒電極を作成するかをしなければならない。いずれの方法で対応する場合にも、設備投資、生産タクトの観点では大きな負担となる。
【００１１】
本発明は、従来の固体高分子型燃料電池におけるＭＥＡの製造方法に関し、高分子電解質膜と触媒電極との接合に関する上記課題に着目してなされたものであって、その目的は、高分子電解質膜と触媒電極との短時間での接合を可能にしつつ、アノードとカソードの特性に差を持たせ、各々の用途やニーズに適した固体高分子型燃料電池を、高い生産性のもとに製造することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者は、接合方法について鋭意検討を繰り返した結果、アノード側およびカソード側の触媒電極を一方ずつロールプレスにて接合することによって、上記目的を達成できることを見出した。
【００１３】
本発明は、請求項１に記載のように、第１の支持体の厚さ方向の一方の面に形成された第１の触媒電極と、第２の支持体の厚さ方向の一方の面に形成された第２の触媒電極とを、高分子電解質膜の厚さ方向の一方の面と他方の面とにそれぞれ転写することにより膜電極接合体を製造する方法であって、第１のロールプレスで前記第１の支持体と前記高分子電解質膜とをそれらの厚さ方向に加圧することにより前記高分子電解質膜の一方の面に前記第１の触媒電極を転写する第１のロールプレス工程と、第２のロールプレスで前記第２の支持体と前記高分子電解質膜とをそれらの厚さ方向に加圧することにより前記高分子電解質膜の他方の面に前記第２の触媒電極を転写する第２のロールプレス工程とを含むことを特徴とする。
【００１４】
また、請求項５に記載のように、第１のロールプレスと第２のロールプレスにおける加圧力を個別に設定することにより、第１、第２の触媒電極の性質に違いを持たせた膜電極接合体が得られる。
【００１５】
また、請求項６に記載のように、第１のロールプレスと第２のロールプレスにおける温度を個別に設定することにより、第１、第２の触媒電極の性質に違いを持たせた膜電極接合体が得られる。
【００１６】
また、請求項７に記載のように、第１のロールプレスと第２のロールプレスにおけるロール材質を個別に設定することにより、第１、第２の触媒電極の性質に違いを持たせた膜電極接合体が得られる。
【発明の効果】
【００１７】
従来は触媒電極の材料構成、配合比、厚みや触媒量などをアノードとカソードで別途調製することで触媒電極の性能に差を持たせていたが、本発明方法では、材料自体を変えることなく触媒電極の特性に違いを持たせることができ、材料変更に伴うリスクを回避しつつ触媒電極の特性をアノード、カソードで個別に設定することができる。
【００１８】
請求項１に記載のように、第１のロールプレスにて片側の触媒電極を、第２のロールプレスにてもう片側の触媒電極を接合することにより、アノードとカソードの触媒電極作成プロフィールを異にすることができ、触媒電極構成材料を変更することなく表裏で性質の異なる触媒電極を高分子電解質膜上に設けることができる。
【００１９】
請求項５、６、７に記載のように第１のロールプレスと第２のロールプレスにおける加圧力、温度、ロール材質を個別に設定することによって膜電極接合体両面の触媒電極に性質の違いを持たせることができる。
その性質としては触媒電極内の微細構造、具体的には空孔容積とその分布、触媒電極の厚みなどがあげられる。各種材料の触媒電極内の微細構造を制御することで膜電極接合体の高性能化および低コスト化をはかることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、本発明の膜電極接合体の製造方法について、さらに詳細を説明する。
【００２１】
図２は本発明方法が適用される高分子電解質膜と触媒電極の接合装置の構成例を示す概略説明図である。
図２に示すように、接合装置６は、第１のロールプレス７と、第２のロールプレス８と、剥離ローラ１０などを含んで構成されている。
第１、第２のロールプレス７、８は同一の搬送ライン上に配置され、第１のロールプレス７は上流側に配置され、第２のロールプレス８は下流側に配置されている。
第１のロールプレス７は、２つのロール本体７Ａ、７Ｂを有し、各ロール本体７Ａ、７Ｂは、互いの回転軸を平行させた状態で互いの外周面が近接する方向に付勢される。
第２のロールプレス８は、２つのロール本体８Ａ、８Ｂを有し、各ロール本体８Ａ、８Ｂは、互いの回転軸を平行させた状態で互いの外周面が近接する方向に付勢される。
剥離ローラ１０は、前記搬送ライン上で第１のロールプレス７と第２のロールプレス８との間に配置されている。
【００２２】
本発明方法においては、第１の支持体１２Ａの厚さ方向の一方の面に形成された第１の触媒電極１１Ａと、第２の支持体１２Ｂの厚さ方向の一方の面に形成された第２の触媒電極１１Ｂとを、高分子電解質膜３の厚さ方向の一方の面と他方の面とにそれぞれ転写することにより膜電極接合体を製造する。
すなわち、本発明方法は、第１のロールプレス７で第１の支持体１２Ａと高分子電解質膜３とをそれらの厚さ方向に加圧することにより高分子電解質膜３の一方の面に第１の触媒電極１１Ａを転写する第１のロールプレス工程と、第２のロールプレス８で第２の支持体１２Ｂと高分子電解質膜３とをそれらの厚さ方向に加圧することにより高分子電解質膜３の他方の面に第２の触媒電極１１Ｂを転写する第２のロールプレス工程とによって膜電極接合体を製造する。
より詳細には、第１のロールプレス工程では、高分子電解質膜３の一方の面に第１の触媒電極１１Ａが接触するように第１の支持体１２Ａが配置され、加圧は、第１のロールプレス７を構成する２つのロール本体７Ａ、７Ｂで挟んで行われる。
また、第２のロールプレス工程では、高分子電解質膜３の他方の面に第２の触媒電極１１Ｂが接触するように第２の支持体１２Ｂが配置され、加圧は、第２のロールプレス８を構成する２つのロール本体８Ａ、８Ｂで挟んで行われる。
そして、第２のロールプレス工程では、第１の支持体１２Ａ、第１の触媒電極１１Ａ、高分子電解質膜３、第２の触媒電極１１Ｂ、第２の支持体１２Ｂとが同時に加圧される。
【００２３】
言い換えると、厚さ方向の一方の面に高分子電解質膜３が形成された搬送用フィルム基材９と、第１の支持体１２の厚さ方向の一方の面に第１の触媒電極１１Ａが形成された触媒電極フィルムとを、第１の触媒電極１１Ａが高分子電解質膜３に接触する向きに（図２では第１の触媒電極１１Ａが下向きとなるように）設置し、第１ロールプレス７を通過させる。
この工程により、高分子電解質膜３の片側に第１の触媒電極１１Ａが接着される。
高分子電解質膜３の一方の面に第１の触媒電極１１Ａが接着された後、高分子電解質膜３の他方の面に第２の触媒電極１１Ｂを接着するため、搬送用フィルム基材９を剥離ロール１０を介して、搬送ラインの延在方向とは異なる方向へと巻き取り、搬送用フィルム基材９を高分子電解質膜３から除去する。
続いて第２の支持体１２Ｂの一方の面に第２の触媒電極１１Ｂが形成されてなる触媒電極フィルムを、第１の触媒電極１１Ａが接着されている側と反対側の高分子電解質膜３の他方の面に接触させる向きに（図２では第２の触媒電極１１Ｂが上向きとなるように）巻き出して設置し、第２のロールプレス８を通過させる。
この工程により、高分子電解質膜３の他方の面に第２の触媒電極１１Ｂが接着され、膜電極接合体が形成される。
【００２４】
本発明の連続的に搬送される高分子電解質膜３は、第１の触媒電極１１Ａが設けられる前には搬送用フィルム９によって支持されていることが好ましい。
高分子電解質膜３は、その厚みから搬送フィルム（搬送用フィルム基材９）無しで搬送することが困難となる場合があり、搬送フィルムが好適に用いられる。
搬送用フィルムは、第２の触媒電極１１Ｂを高分子電解質膜３に設ける前に高分子電解質膜３から剥離される。
なお、以下、説明の便宜上、第１、第２の触媒電極１１Ａ、１１Ｂを総称して触媒電極１１といい、第１、第２の支持体１２Ａ、１２Ｂを総称して支持体１２という。
図２において、触媒電極１１は支持体１２上にパターン形成されているが、触媒電極１１は支持体１２上全面に形成されていてもよい。
言い換えると、触媒電極１１は、支持体１２上に、ＭＥＡを構成するに足る大きさと形状を有する複数のパターンがそれぞれ離間して形成されているが、それら複数のパターンが隙間を空けずに支持体１２上全面に形成されていてもよい。
【００２５】
触媒電極１１に関して説明する。
触媒電極１１の形成には、例えば分散媒に触媒材料とバインダーとなる水素イオン伝導性高分子を分散させた分散液を、支持体１２上に塗工し、それを乾燥させるといった方法がとられる。
分散媒としてはアルコール、エーテル、ケトン等の溶媒を、単体もしくは水等との混合液のような形で用いることができ、中でもメタノール、エタノール、プロパノール、ブタノールと言った炭素数１〜４程度のアルコール類と水との混合溶液が材料の分散性や溶液の安定性、安全性、材料コストの観点より好ましい。
触媒材料は各種炭素材料に白金もしくは白金系合金との金属微粒子を分散担持させたものを用いることができる。炭素材料としてはカーボンブラック、バルカン、ケッチェンブラックなどの多孔質粉末が適しており、また金属微粒子には白金単体、もしくは白金とルテニウム、鉄、コバルト、パラジウム、ニッケルなどとの合金を使用することができる。
バインダーとしての水素イオン伝導性高分子には、ナフィオン（デュポン社）に代表されるパーフルオロカーボン骨格にスルホン酸基が導入されたものが一般的に用いられるが、触媒材料同士の結合力、触媒電極内の微細構造保持力を維持、強化する目的で、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）などが添加されたものを用いても良い。
【００２６】
触媒電極１１を形成させる支持体１２としては、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリアミド（ナイロン）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレン、エチレン・テトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）をフィルム状に成型したものなどを用いることができる。
支持体１２には安価で、取扱いが容易であり、さらに触媒電極１１を高分子電解質膜３へ接着後剥離する必要があるため剥離性に優れるといった性質が求められることから、コスト、取扱いを重視するのであればポリエチレンテレフタレートなど入手しやすいもの、一方剥離性を重視するのであればポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系高分子材料が好ましい。
また、ポリエチレンテレフタレート表面に剥離材をコートして剥離性を向上させたものなどを支持体１２に用いても良い。
本発明にあっては、最初に形成される触媒電極（第１の触媒電極１１Ａ）の組成と次に形成される触媒電極（第２の触媒電極１１Ｂ）の組成が同一であってもよいし、異なっていても構わない。
【００２７】
また、触媒電極１１を形成させる支持体１２としては、電極基材を用いることもできる。
この場合には、ロールプレスにより高分子電解質膜３と触媒電極１１を接合後に、支持体１２は剥離されない。
【００２８】
高分子電解質膜３としては、例えばナフィオン（デュポン株式会社の登録商標）、ゴアセレクト（ジャパンゴアテックス株式会社の登録商標）、フレミオン（旭硝子株式会社の登録商標）、アシプレックス（旭化成株式会社の登録商標）などのパーフルオロスルホン酸系の固体高分子電解質膜を使用することができる。
水素イオン伝導性の高さのほか、取り回しのしやすさや機械強度などが特性としては求められるが、水素イオン伝導性は膜厚に反比例し、機械強度は膜厚に比例するため、水素イオン伝導性と機械強度はトレードオフの関係にある。
したがって取り回しを考慮すると膜厚としては５０〜１００μｍ程度が好ましいが、より薄い電解質膜に補強材としてポリテトラフルオロエチレン、超高分子量ポリエチレン（ＵＨＰＥ）などが添加されたものを用いても良い。補強材が添加された電解質膜の厚みは、例えば２５〜５０μｍ程度である。
【００２９】
第１のロールプレス７および第２のロールプレス８の加圧力、温度、ロール材質については、ＭＥＡに求められる特性により異なる設定を採用することが望ましいが、あまり低圧力、低温条件でロールプレスを行うと、触媒電極１１が高分子電解質膜３へ接着せず、ＭＥＡを形成できない場合が生じてくる。
したがって、１．５ＭＰａ以上、１００℃以上の加圧力および温度で接着を行うことが望ましい。さらには、２．０ＭＰａ以上、１２０℃以上の加圧力および温度で接着を行うことがより好ましい。
【００３０】
実際に発電を行う場合、アノード側触媒電極は水分を保持しやすく、カソード側触媒電極は水分が抜けやすい構造となっている必要があるため、アノード側触媒電極は比較的緻密な構造、カソード側触媒電極は疎な構造を持つ必要がある。
そのような要求特性を満たすＭＥＡを作成する場合には、第１のロールプレス７で接着した電極をアノード側触媒電極に用い、第２のロールプレス８で接着した電極をカソード側触媒電極に用いることが有用である。
また、例えば各ロールプレス７、８の設定条件としては、加圧力１．５〜３．５ＭＰａ、温度１００〜１４０℃、ロール材質は上下ともショア硬度Ａ７０程度のゴムロールを使用するという形が好ましい。
【００３１】
各ロールプレス７、８の加圧力は、第１のロールプレス７および第２のロールプレス８で異なる値に設定することも（第１のロールプレス７と第２のロールプレス８における加圧力を個別に設定することも）、表裏の触媒電極の特性に差を持たせる上では有用である。
その場合、第１のロールプレス７の加圧力を第２のロールプレス８の加圧力よりも大きな値とすることが望ましい。
【００３２】
各ロールプレス７、８の温度は、第１のロールプレス７および第２のロールプレス８で異なる値に設定することも、表裏の触媒電極１１の特性に差を持たせる上では有用である。
言い換えると、第１のロールプレス７において、第１の触媒電極１１Ａと高分子電解質膜３とが加熱され、第２のロールプレス８において、第１、第２の触媒電極１１Ａ、１１Ｂと高分子電解質膜３とが加熱され、この際の加熱の温度を、第１のロールプレス７と第２のロールプレス８とでは個別に設定することも、第１、第２の触媒電極１１Ａ、１１Ｂの特性に差を持たせる上では有用である。
その場合、第１のロールプレス７の温度を第２のロールプレス８の温度よりも高い値とすることが望ましい。
また逆に、第１のロールプレス７の温度を１００℃程度、第２のロールプレス８の温度を１３０℃程度とすることで、片側の触媒電極（第１の触媒電極１１Ａ）にのみ予熱を施すということも可能である。
【００３３】
各ロールプレス７、８のロール材質は、第１のロールプレス７および第２のロールプレス８で異なる設定とすることも、表裏の触媒電極の特性に差を持たせる上では有用である。
その場合、例えば第１のロールプレス７におけるロール材質の硬度を高く、第２のロールプレス８におけるロール材質の硬度を低く設定することにより、第１のロールプレス７での加圧力を高く、第２のロールプレス８での加圧力を低くした場合と同様の効果が得られる。
ロール本体７Ａ、７Ｂ、８Ａ、８Ｂの材質としては、スチール、ステンレス、アルミ、カーボンファイバーなどが使用できる。
また、これら剛体表面を加工したもの、例えばアルミナ、ジルコニア、窒化珪素などのコーティング、また鉄系材料表面への焼入れ、硬質クロム、ニッケル-クロム合金、ニッケル-炭化珪素等の各種めっきなどを施したロールを用いても良い。
一方で、前記剛体を本体とするロール本体に、弾性体としてクロロプレンゴム（ＣＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＤＭ）、フッ素ゴム（ＦＰＭ）、シリコンゴム（Ｑ）などを巻きつけたローラ本体を使用することもできる。
【００３４】
本発明の膜電極接合体の製造方法にあっては、まず第１のロールプレス７にてアノード側の触媒電極１１が形成され、第２のロールプレス８においてカソード側の触媒電極１１が形成されることが好ましい。
本発明の膜電極接合体の製造方法にあっては、最初に形成される第１の触媒電極１１Ａは、第１のロールプレス７と第２のロールプレス８との双方によって加圧がおこなわれる。一方、次に形成される第２の触媒電極１１Ｂは、第２のロールプレス８のみによって加圧がおこなわれる。
本発明の膜電極接合体の製造方法にあっては、多段階で触媒電極層（触媒電極１１）を設けるため、カソード側のロールプレス条件とアノード側のロールプレス条件を変更することができる。
最初に形成される触媒電極は２回ロールプレスがおこなわれることから次に形成される触媒電極と比較して密な構造を形成することができ、次に形成される触媒電極は１回ロールプレスがおこなわれることから最初に形成される触媒電極と比較して疎な構造を形成することができる。
本発明の製造方法により製造される膜電極接合体にあっては、最初に形成される触媒電極を保水性が要求されるアノード側の触媒電極とし、次に形成される触媒電極を排水性が要求されるカソード側の触媒電極とすることにより、高い発電特性を示す膜電極接合体、燃料電池を得る上で有利となる。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】燃料電池の分解斜視図である。
【図２】本発明方法が適用される高分子電解質膜と触媒電極の接合装置の構成例を示す概略説明図である。
【符号の説明】
【００３６】
１……アノード側のセパレータ、１ａ……反応ガス流路、２……アノード側電極、２１……アノード側電極基材、２２……アノード側触媒電極、３……水素イオン伝導性高分子電解質膜、４……カソード側電極、４１……カソード側電極基材、４２……カソード側触媒電極、５……カソード側のセパレータ、５ａ……反応ガス流路、６……接合装置、７……第１のロールプレス、８……第２のロールプレス、９……搬送用フィルム基材、１０……剥離ロール、１１……触媒電極、１１Ａ……第１の触媒電極、１１Ｂ……第２の触媒電極、１２……支持体、１２Ａ……第１の支持体、１２Ｂ……第２の支持体。
【図１】
2010073639.tif 000003
【図２】
2010073639.tif 000004