(57)【要約】      （修正有）【課題】樹脂への充填性に優れた樹脂充填用水酸化アルミニウム粉末およびその製造方法を提供する。【解決手段】樹脂充填用水酸化アルミニウム粉末は、結晶構造がギブサイトであり、レーザー散乱法によって測定された粒子径分布においる平均粒子径、および微粒部分からの重量累積が１０％となる二次粒子径Ｄ１０および９０％となる二次粒子径Ｄ９０の比Ｄ９０／Ｄ１０が所定の範囲内であり、０．５μｍ以上、５．０μｍ以下の粒子径範囲Ｉに２つ以上の頻度極大を有し、前記粒子径範囲Ｉにある頻度極大のうち最も大きな極大粒子径を有する頻度極大の極大粒子径をＤ２とし、最も小さな極大粒子径を示す頻度極大の極大粒子径をＤ１としたとき、Ｄ２およびＤ１が所定の関係を満足し、粉末Ｘ線回折測定による結晶面（１１０）と（００２）のピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）、および全ナトリウム含有量が所定の範囲内である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
結晶構造がギブサイトであり、
レーザー散乱法によって測定された粒子径分布において、平均粒子径が２．０μｍ以上４．０μｍ以下であり、
微粒部分からの重量累積が１０％となる二次粒子径Ｄ１０および９０％となる二次粒子径Ｄ９０の比Ｄ９０／Ｄ１０が４．０以上６．０以下であり、
０．５μｍ以上、５．０μｍ以下の粒子径範囲Ｉに２つ以上の頻度極大を有し、
前記粒子径範囲Ｉにある頻度極大のうち最も大きな極大粒子径を有する頻度極大の極大粒子径をＤ２とし、最も小さな極大粒子径を示す頻度極大の極大粒子径をＤ１としたとき、Ｄ２およびＤ１が式（１）
２×Ｄ１  ≦  Ｄ２  ≦  ４×Ｄ１  （１）を満足し、
粉末Ｘ線回折測定による結晶面（１１０）と（００２）のピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．３０以上０．４５以下であり、
全ナトリウム含有量がＮａ2Ｏ換算で０．１０重量％以下である樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末。
【請求項２】
シランカップリング剤、チタネートカップリング剤、脂肪族カルボン酸、芳香族カルボン酸、脂肪酸エステルまたはシリケート化合物によって表面処理された請求項１に記載の水酸化アルミニウム粉末。
【請求項３】
工程（ａ）及び（ｂ）を含む樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末の製造方法。
（ａ）ＢＥＴ比表面積が２．０ｍ2／ｇ以上５．０ｍ2／ｇ以下、レーザー散乱法によって測定された粒子径分布における平均粒子径が１．０μｍ以上３．０μｍ以下、全ナトリウム含有量がＮａ2Ｏ換算で０．２０重量％以下、結晶面（１１０）と（００２）のピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．４５よりも大きな種子水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーに、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液を添加して、粉末Ｘ線回折測定による結晶面（１１０）と（００２）のピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．４５よりも大きい粗水酸化アルミニウムを析出させる。
（ｂ）前記粗水酸化アルミニウムを粉砕して得られる樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末は、レーザー散乱法によって測定された粒子径分布において、微粒部分からの重量累積が１０％となる二次粒子径Ｄ１０および９０％となる二次粒子径Ｄ９０の比Ｄ９０／Ｄ１０が４．０以上６．０以下であり、かつ、粉末Ｘ線回折測定による結晶面（１１０）と（００２）のピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．３０以上０．４５以下である。
【請求項４】
前記種子水酸化アルミニウムは、レーザー散乱法によって測定された粒子径分布において微粒部分からの重量累積が１０％となる二次粒子径Ｄ１０および９０％となる二次粒子径Ｄ９０の比Ｄ９０／Ｄ１０が２．０以上５．０以下である請求項３に記載の方法。
【請求項５】
樹脂と、請求項１または２に記載の樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末を含有する樹脂組成物。
【請求項６】
請求項５に記載の樹脂組成物を含有するプリプレグ。
【請求項７】
請求項５に記載の樹脂組成物を含有するプリント配線板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年の電子機器の小型化に伴い、電子機器の電子部品等の部材は、一層の小型化が要求されるだけでなく、安全性も要求される。安全性の観点からは、部材に高度な難燃性が求められる。特許文献１には、水酸化アルミニウム粉末は、プリント配線基板やこれを構成するプリプレグなどの電子部品、電線被覆材、絶縁材料などに用いられる種々の樹脂材料に配合され、樹脂材料に難燃性を付与するための難燃剤としての使用が開示されており、実用的には平均粒子径が５μｍ以下の水酸化アルミニウム粉末が使用されている。
【０００３】
しかし、このような平均粒子径が小さい水酸化アルミニウム粉末を、樹脂に充填して混合すると、得られる樹脂組成物の粘度が高くなって作業性が悪くなることがある。このため、樹脂によっては十分な量の水酸化アルミニウム粉末を配合できず、難燃性を付与できないこともある。
【０００４】
特許文献２には、樹脂に充填する際の充填性に優れた樹脂充填用水酸化アルミニウム粉末として、水酸化アルミニウムを含むスラリーに連続式遠心分離装置を用いて１０００Ｇ以上の遠心力を加えて解砕された水酸化アルミニウムが開示されている。このような水酸化アルミニウムは、平均粒子径が２〜８μｍでアマニ油吸油量が小さく、樹脂に配合して得られる樹脂組成物の粘度が小さい。
【０００５】
特許文献３には、原料水酸化アルミニウム粉末を、スクリュー型捏和機を用いて粉砕することにより、フタル酸ジオクチル（ＤＯＰ）吸油量が小さく樹脂への充填性に優れた水酸化アルミニウム粉末を製造する方法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】国際公開第２００８−０９０６１４号
【特許文献２】特開平２−１９９０２０号公報
【特許文献３】特開２００１−３２２８１３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明者は、樹脂への充填性に優れた樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末を開発すべく鋭意検討した結果、本発明に至った。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
すなわち本発明は、以下の構成からなる。
（１）  結晶構造がギブサイトであり、レーザー散乱法によって測定された粒子径分布において、平均粒子径が２．０μｍ以上４．０μｍ以下であり、微粒部分からの重量累積が１０％となる二次粒子径Ｄ１０および９０％となる二次粒子径Ｄ９０の比Ｄ９０／Ｄ１０が４．０以上６．０以下であり、０．５μｍ以上、５．０μｍ以下の粒子径範囲Ｉに２つ以上の頻度極大を有し、前記粒子径範囲Ｉにある頻度極大のうち最も大きな極大粒子径を有する頻度極大の極大粒子径をＤ２とし、最も小さな極大粒子径を示す頻度極大の極大粒子径をＤ１としたとき、Ｄ２およびＤ１が式（１）
２×Ｄ１  ≦  Ｄ２  ≦  ４×Ｄ１  （１）
を満足し、粉末Ｘ線回折測定による結晶面（１１０）と（００２）のピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．３０以上０．４５以下であり、全ナトリウム含有量がＮａ2Ｏ換算で０．１０重量％以下である樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末。
（２）  シランカップリング剤、チタネートカップリング剤、脂肪族カルボン酸、芳香族カルボン酸、脂肪酸エステルまたはシリケート化合物によって表面処理された前記（１）に記載の樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末。
（３）  工程（ａ）及び（ｂ）を含む樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末の製造方法。
（ａ）ＢＥＴ比表面積が２．０ｍ2／ｇ以上５．０ｍ2／ｇ以下、レーザー散乱法によって測定された粒子径分布における平均粒子径が１．０μｍ以上３．０μｍ以下、全ナトリウム含有量がＮａ2Ｏ換算で０．２０重量％以下、結晶面（１１０）と（００２）のピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．４５よりも大きな種子水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーに、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液を添加して、粉末Ｘ線回折測定による結晶面（１１０）と（００２）のピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．４５よりも大きい粗水酸化アルミニウムを析出させる。
（ｂ）前記粗水酸化アルミニウムを粉砕して得られる樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末は、レーザー散乱法によって測定された粒子径分布において、微粒部分からの重量累積が１０％となる二次粒子径Ｄ１０および９０％となる二次粒子径Ｄ９０の比Ｄ９０／Ｄ１０が４．０以上６．０以下であり、かつ、粉末Ｘ線回折測定による結晶面（１１０）と（００２）のピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．３０以上０．４５以下である。
（４）  前記種子水酸化アルミニウムは、レーザー散乱法によって測定された粒子径分布において微粒部分からの重量累積が１０％となる二次粒子径Ｄ１０および９０％となる二次粒子径Ｄ９０の比Ｄ９０／Ｄ１０が２．０以上５．０以下である前記（３）に記載の方法。
（５）  樹脂と、前記（１）または（２）に記載の樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末を含有する樹脂組成物。
（６）  前記（５）に記載の樹脂組成物を含有するプリプレグ。
（７）  前記（５）に記載の樹脂組成物を含有するプリント配線板。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末は、樹脂に対する充填性に優れており、かつ１０μｍ以上の粗粒が少ない。そのため、本発明によれば、小型化されても、優れた難燃性と絶縁安定性を有する、安全性に優れた電子部品等の部材を製造することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明の実施の形態について、詳細に説明する。
【００１１】
（樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末）
本発明の樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末（以下、本発明の水酸化アルミニウム粉末ともいう。）は、結晶構造がギブサイトであり、レーザー散乱法によって測定された粒子径分布において、平均粒子径が２．０μｍ以上４．０μｍ以下であり、微粒部分からの重量累積が１０％となる二次粒子径Ｄ１０および９０％となる二次粒子径Ｄ９０の比Ｄ９０／Ｄ１０が、４．０以上６．０以下であり、０．５μｍ以上、５．０μｍ以下の粒子径範囲Ｉに２つ以上の頻度極大を有し、前記粒子径範囲Ｉにある頻度極大のうち最も大きな極大粒子径を有する頻度極大の極大粒子径をＤ２とし、最も小さな極大粒子径を示す頻度極大の極大粒子径をＤ１としたとき、Ｄ２およびＤ１が式（１）
２×Ｄ１  ≦  Ｄ２  ≦  ４×Ｄ１  （１）
を満足し、粉末Ｘ線回折測定による結晶面（１１０）と（００２）のピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．３０以上０．４５以下であり、全ナトリウム含有量がＮａ2Ｏ換算で０．１０重量％以下である。
【００１２】
本発明の水酸化アルミニウム粉末は、ギブサイト型水酸化アルミニウムの粉末であり、主結晶相がギブサイト相である水酸化アルミニウム〔Ａｌ(ＯＨ)3〕である。ギブサイト型水酸化アルミニウムは、僅かであればベーマイト相、バイヤライト相などを含んでいてもよい。ギブサイト型水酸化アルミニウムがベーマイト相、バイヤライト相を含む場合、粉末Ｘ線回折スペクトルにおけるベーマイト相およびバイヤライト相の主ピークのピーク高さが、ギブサイト相の主ピークのピーク高さに対して、それぞれ５％以下であることが好ましい。また、ギブサイト型水酸化アルミニウムは不定形水酸化アルミニウムを含んでいてもよい。
【００１３】
本発明の水酸化アルミニウム粉末の平均粒子径、微粒部分からの重量累積、および極大粒子径は、レーザー散乱法によって測定された粒子径および粒子径分布曲線から算出される。
その際に、レーザー散乱法によって測定された本発明の水酸化アルミニウム粉末の粒子径分布は、粒子径の常用対数[ｌｏｇ（粒子径）]に対して重量基準の頻度分布を表したものであり、[ｌｏｇ（粒子径）]の刻み値（ヒストグラムにおける階級）は本明細書においては０．０３８で測定した粒子径分布を意味する。
【００１４】
本発明の水酸化アルミニウム粉末の平均粒子径は、２．０μｍ以上４．０μｍ以下であり、より好ましくは、２．５μｍ以上３．５μｍ以下である。水酸化アルミニウム粉末の平均粒子径が２．０μｍ未満であると、充填性の低下が避けられず、４．０μｍを超えると、１０μｍ以上の粗粒が避けられず、小型化・薄型化された電子材料に絶縁性を付与することが困難である。
【００１５】
本発明の水酸化アルミニウム粉末は、粒子径分布がシャープである。具体的には、レーザー散乱法で測定した粒子径分布において、微粒部分からの重量累積が１０％となる粒子径をＤ１０、９０％となる粒子径Ｄ９０としたときに、Ｄ１０とＤ９０との比Ｄ９０／Ｄ１０が、４．０以上６．０以下である。
Ｄ９０／Ｄ１０が６．０よりも大きいと、粒子径分布において微粒部分の粒子径と粗粒部分の粒子径に大きな開きが生じ、このような水酸化アルミニウム粉末を樹脂に配合したときに、得られる樹脂組成物のコンパウンド物性のバラツキが大きくなる。（Ｄ９０／Ｄ１０）が４．０よりも小さいと、粒子径分布において、頻度極大を２つ以上有することができない。
なお、レーザー散乱法では、一次粒子が凝集した二次粒子の粒子径分布が測定される。レーザー散乱式の粒度分布径の測定には、日機装社製の「マイクロトラックＨＲＡ」や、その後継機種である「マイクロトラックＭＴ−３３００ＥＸ」が使用できる。「マイクロトラックＭＴ−３３００ＥＸ」を用いる場合は、粒子径分布の計算時に使用するモードを「ＨＲＡモード」として測定する。
【００１６】
本発明の水酸化アルミニウム粉末は、２つ以上の頻度極大を有する。頻度極大の数は、好ましくは２つもしくは３つであり、より好ましくは２つである。水酸化アルミニウム粉末の粒子径分布における頻度極大の極大粒子径、頻度極大の数および極大粒子径における頻度は、水酸化アルミニウム粉末を水に分散させたスラリーをレーザー散乱法によって測定して得られた粒子径分布から調べることができる。
【００１７】
ここで、“粒子径分布における頻度極大”とは、隣接する２つの頻度極大の間の粒子径範囲において、極小となる粒子径の頻度Ｍ３と、隣接する２つの頻度極大のうち、頻度が小さい方の頻度極大における頻度Ｍ４との比であるＭ４／Ｍ３が１．０１以上である頻度極大を意味する。
【００１８】
本発明の水酸化アルミニウム粉末は、０．５μｍ以上、５．０μｍ以下の粒子径範囲Ｉにおいて２つ以上の頻度極大を有し、前記粒子径範囲Ｉにある頻度極大のうち最も大きな極大粒子径を有する頻度極大の極大粒子径をＤ２とし、最も小さな極大粒子径を示す頻度極大の極大粒子径をＤ１としたとき、極大粒子径Ｄ１とＤ２それぞれの粒子径における頻度であるＭ１とＭ２の比（Ｍ１／Ｍ２）は、好ましくは０．１０以上０．７０以下であり、より好ましくは０．２０以上０．６０以下であり、更に好ましくは０．４０以上０．６０以下である。（Ｍ１／Ｍ２）が０．１０よりも小さい場合、水酸化アルミニウム粉末を樹脂に配合したときに、極大粒子径Ｄ２のみを配合させた樹脂組成物に近い挙動を示し、充填性が低下する。一方、（Ｍ１／Ｍ２）が０．７０よりも大きい場合、水酸化アルミニウム粉末中の微粒子の割合が増加することにより粒子間隙が増加するため、充填性が低下する。
【００１９】
本発明の水酸化アルミニウム粉末は、Ｄ２およびＤ１が下記式（１）の関係を満たす。
２×Ｄ１  ≦  Ｄ２  ≦  ４×Ｄ１  （１）
Ｄ２が２×Ｄ１よりも小さい場合、最も大きな極大粒子径と最も小さな極大粒子径との差が小さいため、水酸化アルミニウム粉末を樹脂への充填性が低下する。Ｄ２が４×Ｄ１よりも大きい場合、Ｄ２の粒子径がＤ１の粒子径に対して相対的に大きくなるため、平均粒子径よりも大きな粒子の割合が高い。例えば水酸化アルミニウム粉末の平均粒子径が４μｍ以下であっても、実際は、大部分が４μｍより大きな粒子であり、プリント配線基板のような小型化、薄型化が要求される用途への適用は難しい。具体的には、Ｄ１は１．０μｍ以上、２．０μｍ以下の粒子径範囲に存在することが好ましく、Ｄ２は３μｍ以上５μｍ以下の粒子径範囲に存在することが好ましい。
【００２０】
本発明の水酸化アルミニウム粉末は、粉末Ｘ線回折測定による、結晶面（１１０）のピークの強度Ｉ（１１０）と結晶面（００２）の強度Ｉ（００２）とのピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．３０以上０．４５以下である。ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．３０よりも小さい水酸化アルミニウム粉末は、（００２）面が大きな板状であることを示し、ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．４５よりも大きい水酸化アルミニウム粉末は、（００２）面が小さな不定形状または柱状であることを示し、このような水酸化アルミニウム粉末は樹脂への充填性が低い。
【００２１】
本発明の水酸化アルミニウム粉末は、Ｎａ2Ｏ換算の全ナトリウム含有量（以下、Ｎａ2Ｏ含有量ともいう）が０．１０重量％以下、好ましくは０．０５重量％以下である。Ｎａ2Ｏ換算の全ナトリウム含有量は、ＪＩＳ−Ｒ９３０１−３−９に準拠する方法で測定することができる。
Ｎａ2Ｏ含有量が０．１０重量％よりも多い水酸化アルミニウム粉末を配合させた樹脂組成物は、熱分解性や樹脂中での絶縁性が低下し、特に電子部品などの耐熱性を要求される用途には用いることが困難となる。
また、洗浄により除去可能な溶解ナトリウム分は絶縁性への影響が極めて大きいため、０．００２重量％以下が好ましい。
【００２２】
本発明の水酸化アルミニウム粉末は、ＢＥＴ比表面積が好ましくは５．０ｍ2／ｇ以下であり、より好ましくは２．０ｍ2／ｇ以上４．０ｍ2／ｇ以下である。ＢＥＴ比表面積が５．０ｍ2／ｇより大きくなると、相対的にチッピング粒子などの微粒分が多くなり、このような水酸化アルミニウム粉末を配合させた樹脂組成物の耐熱性や樹脂への充填性が低下する。
【００２３】
本発明の水酸化アルミニウム粉末は、樹脂との親和性の向上及び充填性の向上のため、シランカップリング剤、チタネートカップリング剤、オレイン酸、ステアリン酸などの脂肪族カルボン酸、安息香酸などの芳香族カルボン酸、およびそれらの脂肪酸エステル、メチルシリケート、エチルシリケートなどのシリケート化合物などの表面処理剤により表面処理されていることが好ましい。表面処理は、乾式、湿式いずれの処理方法でも行うこともできる。
具体的に乾式表面処理方法としては、例えば、ヘンシェルミキサーやレディゲミキサー中で水酸化アルミニウム粉末と表面処理剤を混合させる方法、さらに均一に表面処理剤をコートするため、水酸化アルミニウム粉末と表面処理剤の混合物を粉砕機に投入して粉砕する方法などが挙げられる。
湿式表面処理方法としては、例えば、表面処理剤を溶媒へ分散もしくは溶解させ、得られた溶液中に水酸化アルミニウム粉末を分散させ、得られた水酸化アルミニウム分散液を乾燥させる方法などが挙げられる。
【００２４】
（樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末の製造方法）
本発明の樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末の製造方法（以下、本発明の方法ともいう。）は、下記の工程（ａ）及び（ｂ）を含む。
（ａ）ＢＥＴ比表面積が２．０ｍ2／ｇ以上５．０ｍ2／ｇ以下、レーザー散乱法によって測定された粒子径分布における平均粒子径が１．０μｍ以上３．０μｍ以下、全ナトリウム含有量がＮａ2Ｏ換算で０．２０重量％以下、結晶面（１１０）と（００２）のピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．４５よりも大きな種子水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーに、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液を添加して、粉末Ｘ線回折測定による結晶面（１１０）と（００２）のピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．４５よりも大きい粗水酸化アルミニウムを析出させる。
（ｂ）前記粗水酸化アルミニウムを粉砕して得られる樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末は、レーザー散乱法によって測定された粒子径分布において、微粒部分からの重量累積が１０％となる二次粒子径Ｄ１０および９０％となる二次粒子径Ｄ９０の比Ｄ９０／Ｄ１０が４．０以上６．０以下であり、かつ、粉末Ｘ線回折測定による結晶面（１１０）と（００２）のピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．３０以上０．４５以下である。
【００２５】
本発明の方法の具体例としては、例えば、後述する種子水酸化アルミニウムを過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液中に添加したり、種子水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーに対して過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液を添加したりすることにより、水溶液中の水酸化アルミニウムを種子水酸化アルミニウムの表面に析出させ、種子水酸化アルミニウムを粒成長させる、いわゆるバイヤー法によって粗水酸化アルミニウムを得、得られた粗水酸化アルミニウムを粉砕する方法などが挙げられる。
【００２６】
本発明の方法において用いられる種子水酸化アルミニウムとしては、ＢＥＴ比表面積が２．０ｍ2／ｇ以上５．０ｍ2／ｇ以下であり、好ましくは４．０ｍ2／ｇ以下である。ＢＥＴ比表面積が、５．０ｍ2／ｇよりも大きい場合、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液中で水酸化アルミニウムを析出させるときに、析出する水酸化アルミニウムが水溶液中のナトリウム分を取り込みやすくなる。
【００２７】
本発明の製造方法において用いられる種子水酸化アルミニウムは、レーザー散乱法によって測定された平均粒子径が１．０μｍ以上３．０μｍ以下である。平均粒子径が３．０μｍよりも大きな種子水酸化アルミニウムを用いた場合、Ｎａ2Ｏ濃度が０．１０重量％以下であり、かつ、樹脂への充填性に優れた水酸化アルミニウム粉末が得られない。１．０μｍよりも小さいと、水溶液中に含まれるアルミ分を種子水酸化アルミニウムの表面に析出させる初期の段階で種子水酸化アルミニウム同士が凝集し易く、凝集によって隙間にアルミン酸ナトリウム水溶液を取り込んだまま、粗水酸化アルミニウムが析出するため、粗水酸化アルミニウムを粉砕して得られる水酸化アルミニウム粉末中のナトリウム濃度が高くなる。
【００２８】
本発明の方法において用いられる種子水酸化アルミニウムは、レーザー散乱法によって測定された粒子径分布において微粒部分からの重量累積が１０％となる二次粒子径Ｄ１０および９０％となる二次粒子径Ｄ９０の比Ｄ９０／Ｄ１０が好ましくは２．０以上５．０以下であり、より好ましくは３．０以上４．５以下である。Ｄ９０／Ｄ１０が５．０よりも大きいと、平均粒子径に対して粗粒の割合が高いため、その後の析出により得られる粗水酸化アルミニウムの粒子径分布が幅広くなり、本発明の水酸化アルミニウム粉末を得ることができないことがある。一方、Ｄ９０／Ｄ１０が２．０より小さいと、粒子径分布が非常に狭いことから、その後の析出により得られる粗水酸化アルミニウムの粒子径分布が狭くなる。このような粒子径分布が狭い粗水酸化アルミニウムを粉砕して得られた水酸化アルミニウム粉末は、頻度極大を２つ以上持たないことがある。
【００２９】
本発明の方法において用いられる種子水酸化アルミニウムは、好ましくはＢＥＴ比表面積Ｓから球形近似で算出したＤｂｅｔと平均二次粒子径Ｄとの比Ｄ／Ｄｂｅｔで表される凝集度が好ましくは５以下、より好ましくは４以下である。
Ｄｂｅｔは、下記式（ｘ）により算出される。
Ｄｂｅｔ＝６／（ＢＥＴ比表面積×真密度）        （ｘ）
【００３０】
本発明の方法において用いられる種子水酸化アルミニウムのＮａ2Ｏ含有量は、種子水酸化アルミニウム全重量対して０．２０重量％以下であり、好ましくは０．１５重量％以下である。Ｎａ2Ｏ含有量が０．２０重量％よりも多いと、得られる水酸化アルミニウム粉末中のＮａ2Ｏ含有量に分布が生じ、該水酸化アルミニウム粉末を含有する樹脂組成物において、局所的に低温で熱分解が開始される。そのため、得られる樹脂組成物の耐熱性を要求される用途への適用が難しくなる。
【００３１】
本発明の方法において用いられる種子水酸化アルミニウムは、粉末Ｘ線回折測定による結晶面（１１０）と（００２）とのピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．４５よりも大きく０．６０以下である。種子水酸化アルミニウムの表面にアルミ分を析出させることにより、ピーク比が０．４５よりも大きく０．６０以下である粗水酸化アルミニウムが得られる。
【００３２】
本発明の方法において用いられる種子水酸化アルミニウムの製造方法としては、例えば、一次粒子径が１．０μｍよりも小さな超微粒水酸化アルミニウムを過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液中に添加して種子水酸化アルミニウムを析出させる方法などが挙げられる。
【００３３】
一次粒子径が１．０μｍよりも小さな超微粒水酸化アルミニウムは、例えば過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液と酸性水溶液を撹拌混合する方法により、中和ゲルとして得られる。
【００３４】
酸性水溶液としては、塩酸、硫酸、硝酸、塩化アルミニウム水溶液および硫酸アルミニウム水溶液などを用いることができ、好ましくは塩化アルミニウム水溶液、硫酸アルミニウム水溶液などのアルミニウム含有酸性水溶液を用いることができ、より好ましくは硫酸アルミニウム水溶液を用いることができる。
【００３５】
この際、中和ゲル中の固形物の結晶構造は、ギブサイトとバイヤライトの両方を含むことが好ましい。具体的には、粉末Ｘ線回折測定によるギブサイトの結晶面（００２）とバイヤライトの結晶面（００１）のピークの強度比Ｉ（００１）／Ｉ（００２）が０．４０以上０．８０以下であることが好ましい。強度比が０．４０よりも小さい場合や、結晶構造がギブサイトのみの場合は、超微粒水酸化アルミニウムが凝集することがあり、一次粒子径が１．０μｍよりも小さな超微粒水酸化アルミニウムが得られないことがある。
また、中和ゲルに含まれる超微粒水酸化アルミニウムは、ＢＥＴ比表面積が２０ｍ2／ｇ以上であり、１００ｍ2／ｇ以下であることが好ましい。
【００３６】
本発明の方法において用いられる種子水酸化アルミニウムを析出させるために、一次粒子径が１．０μｍよりも小さな超微粒水酸化アルミニウムを、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液中に添加する際、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液中のＡｌ2Ｏ3換算のアルミニウムの量に対して、超微粒水酸化アルミニウムを含む中和ゲルが含有するＡｌ2Ｏ3換算のアルミニウム量が０．５重量％以上３．０重量％以下であることが好ましい。０．５重量％よりも少ない場合、超微粒水酸化アルミニウムの成長が速く、成長の過程で水溶液中のナトリウム分を多く取り込んだ種子水酸化アルミニウムが析出してしまうことがある。３．０重量％よりも多い場合は、微粒水酸化アルミニウムの成長が十分に進行せず、平均粒子径が１．０μｍ以上である種子水酸化アルミニウムを得られないことがある。
【００３７】
ここで、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液、または超微粒水酸化アルミニウムを含む中和ゲルにおける、アルミニウム量は、キレート滴定法によって測定することができる。
【００３８】
過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液、または、超微粒水酸化アルミニウムを含む中和ゲルにおける、Ａｌ2Ｏ3換算のアルミニウム量は、測定されたアルミニウム量を用いて下記式（ｙ）に基づき得ることができる。
Ｘ  ＝  Ｙ×１０２／２          （ｙ）
式（ｙ）中、ＸはＡｌ2Ｏ3濃度（ｇ／Ｌ）を表し、Ｙはキレート滴定法によって測定されたアルミニウム量（ｍｏｌ／Ｌ）を表し、１０２はＡｌ2Ｏ3の分子量を表す。
なお、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液および酸性水溶液を混合することによって超微粒水酸化アルミニウムを含む中和ゲルが得られた場合、中和ゲルにおけるアルミニウム量は、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液におけるアルミニウム量と、酸性水溶液におけるアルミニウム量との合計量である。
【００３９】
超微粒水酸化アルミニウムを添加する過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液の濃度条件に関しては、過飽和Ａｌ2Ｏ3濃度が、超微粒水酸化アルミニウムを添加する前の時点で７５ｇ／Ｌ以下であることが好ましい。過飽和Ａｌ2Ｏ3濃度（Ｘ）は、特許文献１に記載されている下記式（２）から計算される。
Ｘ＝Ａ−Ｃ×ｅｘｐ〔６．２１０６−｛（２４８６．７−１．０８７６×Ｃ）／（Ｔ＋２７３）｝〕  （２）
上記式（２）において、Ａはアルミン酸ナトリウム水溶液中のＡｌ2Ｏ3濃度（ｇ／Ｌ）、ＣはＮａ2Ｏ濃度、すなわちＡｌ2Ｏ3、Ｎａ2Ｏに換算し、重量基準で標記したＡｌ、Ｎａ濃度を表す。Ｔは液温（℃）を表す。
【００４０】
また、本発明の方法におけるアルミン酸ナトリウム水溶液、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液は、Ａｌ2Ｏ3濃度が好ましくは４０ｇ／Ｌ以上２００ｇ／Ｌ以下、Ｎａ2Ｏ濃度が、好ましくは１００ｇ／Ｌ以上２５０ｇ／Ｌ以下である、
【００４１】
本発明の方法において用いられる種子水酸化アルミニウムを析出させるのに要する時間は、超微粒水酸化アルミニウムを、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液中に添加してから、好ましくは２時間以上２００時間以下、より好ましくは２０時間以上１５０時間以下である。
【００４２】
得られた種子水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリー中に過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液を添加することで、種子水酸化アルミニウム表面上に水酸化アルミニウムの析出が開始され、徐々に粒子径が大きくなり、粗水酸化アルミニウムが得られる。
【００４３】
種子水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーの濃度条件に関しては、種子水酸化アルミニウムの析出が終了しているため、過飽和Ａｌ2Ｏ3濃度が、後述する飽和濃度±１５ｇ／Ｌの範囲であることが好ましい。アルミン酸ナトリウム水溶液スラリー中のＡｌ2Ｏ3濃度が飽和濃度＋１５ｇ／Ｌを超えると、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液を添加したときの過飽和Ａｌ2Ｏ3濃度が高くなり、種子水酸化アルミニウム表面上への水酸化アルミニウムの析出速度が速くなり、粗水酸化アルミニウム中に含まれるＮａ2Ｏ濃度が高くなることがある。
上記飽和濃度は下記式（３）から計算することができる。
ａ＝Ｃ×ｅｘｐ〔６．２１０６−｛（２４８６．７−１．０８７６×Ｃ）／（Ｔ＋２７３）｝〕（３）
ａは飽和Ａｌ2Ｏ3濃度（ｇ／Ｌ）を表す。Ｃはアルミン酸ナトリウム水溶液中のＮａ2Ｏ濃度、すなわちＮａ2Ｏに換算し、重量基準で標記したＮａ濃度を表す。Ｔは液温（℃）を表す。
【００４４】
アルミン酸ナトリウム水溶液スラリーに含まれる種子水酸化アルミニウムの量およびアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーに添加する過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液の添加量は、得られる粗水酸化アルミニウムの平均粒子径が４．０μｍ以上８．０ｍ以下、好ましくは５．０μｍ以上７．０μｍ以下となるように調整することが好ましい。一般に、種子水酸化アルミニウムの量に対して、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液の添加量が過剰となれば、得られる粗水酸化アルミニウムの平均粒子径が８．０μｍを超えることがあり、過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液の量が少ないと、得られる粗水酸化アルミニウムの平均粒子径が４．０μｍ未満となることがある。粗水酸化アルミニウムの平均粒子径が８．０μｍを超えると、上述した粒子径分布を有する樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末が得られない。
【００４５】
本発明の方法における粗水酸化アルミニウムは洗浄されてもよく、例えば、フィルタープレス等によるろ過、スクリューデカンター等による遠心分離等により固液分離され、水により洗浄されてもよい。特に、洗浄に用いる水は、粗水酸化アルミニウム表面に付着した溶解ナトリウム分を効率的に除去できることから、６０〜９０℃の温水が好ましい。
【００４６】
本発明の方法における粗水酸化アルミニウムは通常、凝集していて粒子径が大きいが、粗水酸化アルミニウムを粉砕することによって、上述した粒子径分布を有する樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末を得ることができる。
粗水酸化アルミニウムの粉砕は公知の方法で行うことができ、例えば、振動ミルやボールミルといった媒体を用いて粉砕する方法、スクリューデカンター等の連続遠心分離装置を用いて一定以上の遠心力により粉砕する方法、捏和機を用いて粉砕する方法等が挙げられる。しかし、媒体を用いた粉砕方法は粉砕強度が極めて強く、得られる水酸化アルミニウム粉末のＤ９０／Ｄ１０が６．０を超えてしまうことがある。そのため、媒体を用いて粉砕する方法は好ましくなく、連続遠心分離装置を用いて粉砕する方法、捏和機を用いて粉砕する方法が好ましい。これにより、樹脂への充填性に優れた樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末を得ることができる。
【００４７】
得られた樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末が１重量％以上水を含んでいる場合は、１００℃以上の温度で乾燥させることが好ましい。乾燥は公知の方法で行うことができる。
【００４８】
（樹脂組成物および部材など）
本発明の水酸化アルミニウム粉末は、平均粒子径が小さく、粒子径分布がシャープであるにもかかわらず、Ｎａ2Ｏ含量が少なく、異方性が小さく、かつ粒子径分布に頻度極大を２つ以上有することから、各種樹脂への充填材として適している。
樹脂としては、例えば、ゴム、ポリプロピレンなどの熱可塑性樹脂、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂などが挙げられる。
本発明の水酸化アルミニウム粉末を各種樹脂に配合させた樹脂組成物の具体的な用途としては、例えば、プリント配線板やこれを構成するプリプレグなどの電子機器の電子部品等の部材の他、電線被覆材、ポリオレフィン成形材料、タイヤ、人造大理石などの建材などが挙げられる。
【実施例】
【００４９】
以下に実施例および比較例を挙げ、本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらの記載により限定されない。
なお、実施例および比較例における樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末の各物性の測定については、以下の方法で行った。
（１）平均粒子径、極大粒子径、極大頻度測定
レーザー散乱式粒子径分布測定装置〔日機装社製  「マイクロトラックＨＲＡ  Ｘ−１００」〕を用い、粉末を０．２重量％ヘキサメタリン酸ナトリウム水溶液中に加え、測定可能濃度に調整した後、出力４０Ｗの超音波を５分間照射した後に試料数２で測定し、その平均値から粒子径および粒子径分布曲線を求めた。平均粒子径は、５０重量％相当粒子径（Ｄ５０（μｍ））として求めた。微粒部分からの重量累積が１０％、９０％となる二次粒子径Ｄ１０、Ｄ９０についても、この粒子径分布から算出した。極大粒子径は、粒子径分布において、頻度極大を示す粒子径より求めた。頻度Ｍ１、Ｍ２（％）および頻度極大における極大粒子径Ｄ１、Ｄ２（μｍ）は[ｌｏｇ（粒子径）]の刻み幅０．０３８としたときの値から求めた。
（２）粉末Ｘ線回折測定およびピークの強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）
粉末Ｘ線回折測定装置〔リガク社製  「ＲＩＮＴ−２０００」〕を用い、Ｘ線源としてはＣｕを用い、以下の測定条件で実施した。
ステップ幅      ：０．０２ｄｅｇ
スキャンスピード：０．０４ｄｅｇ／ｓｅｃ
加速電圧        ：４０ｋＶ
加速電流        ：３０ｍＡ
上記測定条件で測定した結果と、ＪＣＰＤＳカード  ７０−２０３８（ギブサイトに相当）と対比し、（１１０）面と（００２）面に相当するそれぞれのピークの高さからピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）を求めた。また、ＪＣＰＤＳカード  ７０−２０３８と、ＪＣＰＤＳカード  ７４−１１１９（バイヤライトに相当）とを対比し、バイヤライトの（００１）面とギブサイトの（００２）面に相当するそれぞれのピークの高さからピーク強度比Ｉ（００１）／Ｉ（００２）をそれぞれ求めた。
（３）ＢＥＴ比表面積
ＪＩＳ−Ｚ−８８３０に規定された方法に従って、窒素吸着法により求めた。
（４）フタル酸ジオクチル吸油量（ｍｌ／１００ｇ；以下、ＤＯＰ吸油量という。）
ＪＩＳ−Ｋ−６２２１に規定された方法に従って、求めた。樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末のＤＯＰ吸油量が低いほど、樹脂への充填性が向上し、単位重量当りの樹脂に対してより多くの樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末を充填することができる。
（５）Ｎａ2Ｏ含有量
水酸化アルミニウム粉末中に含まれるＮａ2Ｏ含有量は、水酸化アルミニウム粉末を空気雰囲気下１１００℃で２時間仮焼した後、ＪＩＳ−Ｒ９３０１−３−９に規定された方法に従い求めた。
【００５０】
（実施例１）
Ｎａ2Ｏ濃度１４２ｇ／Ｌ、Ａｌ2Ｏ3濃度１４３ｇ／Ｌのアルミン酸ナトリウム水溶液とＡｌ2Ｏ3濃度８重量％の硫酸アルミニウム水溶液を混合して、ＢＥＴ比表面積３８ｍ2／ｇ、ギブサイトの結晶面（００２）とバイヤライトの結晶面（００１）とのピーク強度比Ｉ（００１）／Ｉ（００２）が０．７の中和ゲルを得た。この中和ゲルを、Ｎａ2Ｏ濃度１４２ｇ／Ｌ、過飽和Ａｌ2Ｏ3濃度６４ｇ／Ｌのアルミン酸ナトリウム水溶液中に、液中のＡｌ量に対して中和ゲル中に含まれるＡｌ量が１．０重量％となるように添加し、定温下８９時間撹拌して超微粒水酸化アルミニウムを成長させ、種子水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーを得た。
【００５１】
得られた種子水酸化アルミニウムは、ＢＥＴ比表面積は３．６ｍ2／ｇ、Ｄ５０は１．８μｍ、Ｄ１０は０．８２μｍ、Ｄ９０は３．２μｍ（Ｄ９０／Ｄ１０は３．９）、Ｎａ2Ｏ濃度は０．１０重量％、ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）は０．５１であった。
この種子水酸化アルミニウムを含有するアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーは、液中Ａｌ2Ｏ3濃度が飽和Ａｌ2Ｏ3濃度よりも６．５ｇ／Ｌ低い濃度であり、固形分濃度は１１２ｇ／Ｌであった。
【００５２】
このスラリー１０容積部中に、Ｎａ2Ｏ濃度１３４ｇ／Ｌ、Ａｌ2Ｏ3濃度１３６ｇ／Ｌの過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液２８容積部を連続的に添加し、Ｄ５０が５．７μｍ、ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．５５、Ｎａ2Ｏ濃度０．０３重量％の粗水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーを得た。このスラリーをろ過により固液分離し、温水により洗浄後、含水率２５重量％のウェット状態とした粗水酸化アルミニウムを、一軸式スクリュー型捏和機（宮崎鉄工（株）製  「ＭＰ−３０−１」）に連続的に投入して粉砕した後、１２０℃で乾燥し、解砕して樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末を得た。
【００５３】
得られた樹脂充填用微粒水酸化アルミニウムは、Ｄ５０は２．４μｍ、極大粒子径Ｄ１は１．２μｍ、Ｄ２は３．３μｍ、Ｄ９０／Ｄ１０は４．７、ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）は０．３６であり、Ｎａ2Ｏ濃度は０．０３重量％であり、ＤＯＰ吸油量は４０ｍｌ／１００ｇであった。また、粉末Ｘ線回折測定の結果から、得られた樹脂充填用微粒水酸化アルミニウムは、ギブサイト型水酸化アルミニウムであった。
【００５４】
（実施例２）
実施例１と同様の方法により得られた中和ゲルを、Ｎａ2Ｏ濃度１３９ｇ／Ｌ、過飽和Ａｌ2Ｏ3濃度６５ｇ／Ｌのアルミン酸ナトリウム水溶液中に、液中のＡｌ量に対して中和ゲル中に含まれるＡｌ量が１重量％となるように添加し、定温下９６時間撹拌して超微粒水酸化アルミニウムを成長させ、種子水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーを得た。
【００５５】
得られた種子水酸化アルミニウムは、ＢＥＴ比表面積は３．７ｍ2／ｇ、Ｄ５０は１．７μｍ、Ｄ１０は０．７６μｍ、Ｄ９０は３．１μｍ（Ｄ９０／Ｄ１０は４．１）、Ｎａ2Ｏ濃度は０．０９重量％、ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）は０．５０であった。この種子水酸化アルミニウムを含有するアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーは、過飽和Ａｌ2Ｏ3濃度が７．９ｇ／Ｌであり、固形分濃度は１１１ｇ／Ｌであった。
【００５６】
このスラリー１０容積部中に、Ｎａ2Ｏ濃度１３９ｇ／Ｌ、Ａｌ2Ｏ3濃度１４２ｇ／Ｌの過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液２７容積部を連続的に添加し、Ｄ５０が５．３μｍ、ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．５４、Ｎａ2Ｏ濃度０．０３重量％の粗水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーを得た。このスラリーをろ過により固液分離し、温水により洗浄後、含水率２５重量％のウェット状態とした粗水酸化アルミニウムを、一軸式スクリュー型捏和機（宮崎鉄工（株）製  「ＭＰ−３０−１」）に連続的に投入して粉砕した後、１２０℃で乾燥し、解砕して樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末を得た。
【００５７】
得られた樹脂充填用微粒水酸化アルミニウムは、Ｄ５０は２．８μｍ、極大粒子径Ｄ１は１．２μｍ、Ｄ２は３．６μｍ、Ｄ９０／Ｄ１０は５．１、ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）は０．３９であり、Ｎａ2Ｏ濃度は０．０３重量％であり、ＤＯＰ吸油量は４１ｍｌ／１００ｇであった。また、粉末Ｘ線回折測定の結果から、得られた樹脂充填用微粒水酸化アルミニウムは、ギブサイト型水酸化アルミニウムであった。
【００５８】
（比較例１）
実施例２と同様の方法によって合成した、Ｄ５０が５．３μｍ、ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．５４、Ｎａ2Ｏ濃度０．０３重量％の粗水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーを、水平型デカンター〔シャープレス・スーパーデカンター  Ｐ−６６０；巴工業社製〕を用いて４回洗浄を行った。洗浄後の水酸化アルミニウムスラリーをろ過により固液分離した後、１２０℃で乾燥し、解砕して樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末を得た。
【００５９】
得られた樹脂充填用微粒水酸化アルミニウムは、Ｄ５０は３．１μｍ、極大粒子径Ｄ１は１．２μｍ、Ｄ２は３．９μｍ、Ｄ９０／Ｄ１０は４．７、ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）は０．５３、Ｎａ2Ｏ含有量は０．０３重量％であり、ＤＯＰ吸油量は４５ｍｌ／１００ｇであった。また、粉末Ｘ線回折測定の結果から、得られた樹脂充填用微粒水酸化アルミニウムは、ギブサイト型水酸化アルミニウムであった。
【００６０】
（比較例２）
実施例１で得られた中和ゲルを、Ｎａ2Ｏ濃度１４４ｇ／Ｌ、過飽和Ａｌ2Ｏ3濃度７０ｇ／Ｌのアルミン酸ナトリウム水溶液中に、液中のＡｌ量に対して中和ゲル中に含まれるＡｌ量が１重量％となるように添加し、定温下９０時間撹拌して超微粒水酸化アルミニウムを成長させ、種子水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーを得た。
【００６１】
得られた種子水酸化アルミニウムは、ＢＥＴ比表面積は３．４ｍ2／ｇ、Ｄ５０は２．０μｍ、Ｄ１０は０．８７μｍ、Ｄ９０は３．４μｍ（Ｄ９０／Ｄ１０は３．９）、Ｎａ2Ｏ濃度は０．１４重量％、ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）は０．５０であった。この種子水酸化アルミニウムを含有するアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーは、液中過飽和Ａｌ2Ｏ3濃度は２．６ｇ／Ｌであり、固形分濃度は１１７ｇ／Ｌであった。
【００６２】
このスラリー１０容積部中に、Ｎａ2Ｏ濃度１４３ｇ／Ｌ、Ａｌ2Ｏ3濃度１４５ｇ／Ｌの過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液２３容積部を連続的に添加し、Ｄ５０が５．９μｍ、Ｎａ2Ｏ濃度０．０４重量％、ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）が０．５４の粗水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーを得た。このスラリーをろ過により固液分離した後、温水にて洗浄、乾燥して粗水酸化アルミニウム粉末を得た。
この粗水酸化アルミニウム粉末１００重量部と、１５ｍｍφのアルミナボール３９００重量部を３Ｌの容器に入れ、振幅３ｍｍの条件で振動ミルにより粉砕した。粉砕後、アルミナボールと分離して樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末を得た。
【００６３】
この樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末は、Ｄ５０は２．８μｍ、極大粒子径Ｄ１は１．３μｍ、Ｄ２は３．６μｍ、Ｄ９０／Ｄ１０は６．４、ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）は０．３７であり、Ｎａ2Ｏ濃度は０．０４重量％であり、ＤＯＰ吸油量は４９ｍｌ／１００ｇであった。また、粉末Ｘ線回折測定の結果から、得られた樹脂充填用微粒水酸化アルミニウムは、ギブサイト型水酸化アルミニウムであった。
【００６４】
（比較例３）
実施例２において合成した、Ｄ５０が１．７μｍ、Ｎａ2Ｏ濃度が０．０９重量％の種子水酸化アルミニウム３重量部と、実施例２における過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液を連続的に添加している途中に採取した、Ｄ５０が３．３μｍ、Ｎａ2Ｏ濃度が０．０６重量％の粗水酸化アルミニウム７重量部を混合した樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末を調製した。
【００６５】
この樹脂充填用微粒水酸化アルミニウム粉末は、Ｄ５０は２．９μｍ、極大粒子径Ｄ１は１．３μｍ、Ｄ２は３．６μｍ、Ｄ９０／Ｄ１０は５．３、ピーク強度比Ｉ（１１０）／Ｉ（００２）は０．５５であり、Ｎａ2Ｏ濃度が０．０７重量％であり、ＤＯＰ吸油量は７４ｍｌ／１００ｇであった。また、粉末Ｘ線回折測定の結果から、得られた樹脂充填用微粒水酸化アルミニウムは、ギブサイト型水酸化アルミニウムであった。
【００６６】
（比較例４）
Ｄ５０が２．５μｍ、Ｎａ2Ｏ濃度が０．０４重量％、ピーク強度比Ｉ（１１０）／（００２）が０．５４の水酸化アルミニウム粉末３０重量部を、純粋７０重量部と混合し、水酸化アルミニウムスラリーを調整し、アペックスミル（寿工業（株）製  「ＡＭ−１」）にて粉砕を行った。なお、粉砕条件は以下の通りである。
粉砕メディア：１ｍｍΦジルコニアビーズ  ８００ｍｌ
ミル回転数  ：１９００ｒｐｍ
流量        ：１Ｌ／ｍｉｎ
粉砕回数    ：３回
【００６７】
粉砕後の水酸化アルミニウムは、ＢＥＴ比表面積は８．８ｍ2／ｇ、Ｄ５０は１．５μｍ、Ｄ１０は０．７６μｍ、Ｄ９０は２．９μｍ（Ｄ９０／Ｄ１０は３．８）、Ｎａ2Ｏ濃度は０．０４重量％、ピーク強度比Ｉ（１１０）／（００２）は０．２８であった。
【００６８】
この水酸化アルミニウムスラリーを濃縮し、固形分濃度５０重量％のスラリーとして、Ｎａ2Ｏ濃度１３５ｇ／Ｌ、過飽和Ａｌ2Ｏ3濃度６ｇ／Ｌのアルミン酸ナトリウム水溶液中１０容量部に、固形分換算で１．３重量部添加し、種子水酸化アルミニウムを含むアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーを調製した。このスラリーにＮａ2Ｏ濃度１２８ｇ／Ｌ、Ａｌ2Ｏ3濃度１２８ｇ／Ｌの過飽和アルミン酸ナトリウム水溶液８容量部を徐々に添加して、樹脂充填用微粒水酸化ナトリウム粉末を析出させた。このアルミン酸ナトリウム水溶液スラリーをろ過、洗浄、乾燥して樹脂充填用微粒水酸化ナトリウム粉末を得た。
【００６９】
この樹脂充填用微粒水酸化ナトリウム粉末は、Ｄ５０は１．０μｍ、極大粒子径Ｄ１は１．３μｍ、Ｄ２は３．６μｍ、Ｄ９０／Ｄ１０は４．８、ピーク強度比Ｉ（１１０）／（００２）は０．２２であり、ＤＯＰ吸油量は６５ｍｌ／１００ｇであった。また、粉末Ｘ線回折測定の結果から、得られた樹脂充填用微粒水酸化アルミニウムは、ギブサイト型水酸化アルミニウムであった。