(57)【要約】      （修正有）【課題】シリコン単結晶引上装置において、簡単な構成で、低コストでもって不活性ガス中のＳｉＯを除去する機能を有する不活性ガス回収装置を提供する。【解決手段】単結晶引上装置２からドライ真空ポンプ５を経て排出される不活性ガスを精製装置８に導いて高純度化し、再び単結晶引上装置２にリサイクルさせる不活性ガス回収装置において、ドライ真空ポンプ５の前段に、排ガス中に含まれるＳｉＯを蒸発させて除去する機能を持つ装置３を設ける。前記ＳｉＯ除去機能を持つ装置は、ガス流入口及びガス流出口を設けた密閉槽にカーボンヒーターを内蔵しており、ＳｉＯを含む不活性ガスを所定温度に加熱してＳｉＯを蒸発させ、炭素繊維類又は固形の黒鉛類等の炭素に反応させてＳｉＣとなし、前記ＳｉＣを炭素繊維類又は固形の黒鉛類等の炭素に付着させて除去する。ドライ真空ポンプの後段に、電気集塵機及びフィルターを備えるようにしてもよい。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
単結晶引上装置からドライ真空ポンプを経て排出される不活性ガスを精製装置に導いて高純度化し、再び単結晶引上装置にリサイクルさせる不活性ガス回収装置において、ドライ真空ポンプの前段に、排ガス中に含まれるＳｉＯを蒸発させて除去する機能を持つ装置を設けたことを特徴とする単結晶引上装置における不活性ガス回収装置。
【請求項２】
ＳｉＯを蒸発させて除去する機能を持つ装置が、ガス流入口及びガス流出口を設けた密閉槽にヒーターを内蔵してなる装置である請求項１記載の単結晶引上装置における不活性ガス回収装置。
【請求項３】
ヒーターがカーボンヒーターである請求項２記載の単結晶引上装置における不活性ガス回収装置。
【請求項４】
蒸発させたＳｉＯを、炭素繊維類又は固形の黒鉛類等の炭素に反応させてＳｉＣとなし、該ＳｉＣを炭素繊維類又は固形の黒鉛類等の炭素に付着させて除去する装置を備えてなる請求項１、２又は３記載の単結晶引上装置における不活性ガス回収装置。
【請求項５】
ドライ真空ポンプの後段に、電気集塵機及びフィルターを備えてなる請求項１、２、３又は４記載の単結晶引上装置における不活性ガス回収装置。
【請求項６】
フィルターが、不織布濾材を板状となし且つ交互に反対方向に折り返して蛇腹状となしたエレメントと、筒形をなし且つ両端にガス流入口とガス流出口を設けた密閉ハウジングとからなり、密閉ハウジングの内部に、ガスの流通方向と直交するようにエレメントを固定してなるフィルターである請求項５記載の単結晶引上装置における不活性ガス回収装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はシリコン単結晶引上装置における不活性ガス回収装置に関し、特にドライ真空ポンプの前段においてＳｉＯの微粉の除去を簡単な構成で、低コストでもって効率よく行うことができるようになした不活性ガス回収装置に係わる。
【背景技術】
【０００２】
シリコン単結晶の製造方法として、一般的にチョクラルスキー法が用いられている。該方法は、引上装置の金属チャンバー内にアルゴンガス等の不活性ガスを導入し、出口側に連結した真空ポンプにより減圧の雰囲気下において多結晶シリコンが充填された石英ルツボを黒鉛ヒーターで加熱、溶融し、その後石英ルツボと引上軸を回転しながらシリコン単結晶を成長させるものである。
【０００３】
このとき、シリコン融液と石英ルツボが反応してＳｉＯが発生し、更にＳｉＯと黒鉛ヒーターとが反応してＣＯやＣＯ２  が生成される。また、別の黒鉛部品から脱ガスなどがあるため、一般的には単結晶引上装置から排出されるアルゴンガス中にはＳｉＯの微粉をはじめＣＯ、ＣＯ２  、Ｏ２  、Ｎ２  、Ｈ２  、Ｈ２  Ｏ等の不純物が含まれている。
【０００４】
また、不活性ガスとして最も多く使用されているアルゴンガスは、空気中に約０．９％しか含まれていない。そして、それの生産は空気分離装置で行うが、空気の成分である酸素、窒素等の沸点の差を利用して抽出するものであり、アルゴンは沸点が近い酸素側に抽出される。したがって、アルゴンは酸素を多量に消費している製鉄所や化学工場等で多く生産されている。
【０００５】
近年、アルゴンの需要はシリコン単結晶製造用やステンレス製造用及び自動車溶接用が年々増加の一途を辿っているため、アルゴンの国内供給量は同生産能力の９０％以上を既に超えている。即ち、アルゴンタイト化が長期化することが予測されているが、製鉄所などに若し生産減少があれば供給できない事態も起こり得る状況にある。
【０００６】
ところで、アルゴン消費量が多い産業の中においてシリコン単結晶製造にあっては、その引上装置から排出されるアルゴンに空気が混入することがないから、排ガス中のアルゴン純度は９０％以上となっている。そして、空気が混入していなければ安価に精製回収することができるので、オンサイト化で高純度アルゴンに精製してリサイクル利用することができる。
【０００７】
また一方、引上装置から真空ポンプを経て排出されるアルゴンガス中には、前記の通りＳｉＯの微粉をはじめその他の不純物が混入している。そして特にＳｉＯは不安定な化合物で、酸素と激しく反応（燃焼）するため、引上装置内や真空ポンプ等の機材をはじめ、大気放出時のファンやスクラバー及び配管類のメンテナンス時には、空気が混入した時に粉塵爆発を起こす危険性があることから、安全上問題視されている。
【０００８】
また、この対策として、引上装置の後段の真空ポンプとして水封式真空ポンプを採用し、水槽中で排ガスを攪拌してＳｉＯを水と反応させ、ＳｉＯ２  と水素にして除去する方法が提案された（特許文献１）。しかし、斯かる方法の場合には、能力不足によるメカニカルブースターの２段取り付けでの設備費高、電力費高及びメンテナンス費高等の問題点がある。
【０００９】
【特許文献１】特公平２−１４３１５号公報
【００１０】
また、上記水封式真空ポンプを採用した場合の欠点を補うために、真空ポンプとしてドライ真空ポンプを用い、ドライ真空ポンプの後段に加湿機能（バブリング缶）を持った装置を配置し、ＳｉＯの微粉の一部をここで除去して配管内の粉塵爆発等の事故を防止する方法も提案されている（特許文献２）。
【００１１】
【特許文献２】特許第２８５３７５７号公報
【００１２】
しかし、ＳｉＯと水の反応はある一定の反応温度や反応時間の条件がなければ完全にはＳｉＯ２  にはなり得ない。したがって、ＳｉＯの全部が完全に除去される訳ではなく、その一部が未反応のまま配管や精製装置まで流れていく可能性がある。このためメンテナンス時などにおいて粉塵爆発を起こす危険性があり、再度空気などを流し込んで完全に燃焼させる等の安全策をとっている。よって余分な時間と労力を要している。また、斯かる方法の場合には、加湿機能を持った装置の他にスクラバーや電気集塵機を取り付けなければならないためのコスト高の問題点もある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明は上記の点に鑑みなされたものであって、ドライ真空ポンプの前段においてＳｉＯの微粉の除去を簡単な構成で、低コストでもって効率よく行うことができると共に、上記従来装置の問題点を悉く解消することができるようになした単結晶引上装置における不活性ガス回収装置を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
而して、本発明の要旨とするところは、単結晶引上装置からドライ真空ポンプを経て排出される不活性ガスを精製装置に導いて高純度化し、再び単結晶引上装置にリサイクルさせる不活性ガス回収装置において、ドライ真空ポンプの前段に、排ガス中に含まれるＳｉＯを蒸発させて除去する機能を持つ装置を設けたことを特徴とする単結晶引上装置における不活性ガス回収装置にある。
【００１５】
ＳｉＯは、図８の表に示す如く、ＳｉＯ２  やＳｉよりも蒸気圧曲線が高いという特性を有していることから、この特性を利用し、ＳｉＯが蒸発する所定の温度になるよう加熱して蒸発させ、もって排ガス中に含まれるＳｉＯを除去しようとするものである。
【００１６】
また、上記構成において、ＳｉＯを蒸発させて除去する機能を持つ装置としては、具体的にはガス流入口及びガス流出口を設けた密閉槽にヒーターを内蔵してなる装置であり、ＳｉＯを含む不活性ガスを所定の温度に加熱するものである。また、該ヒーターとしてはカーボンヒーターを用いることが好ましい。このようにヒーターとしてカーボンヒーターを用いた場合には、所定温度の熱によりＳｉＯを蒸発させることができると共に、炭素にＳｉＯを反応させてＳｉＣとし、該ＳｉＣを付着させて除去することもできるものである。
【００１７】
また、上記構成において、蒸発させたＳｉＯを、炭素繊維類又は固形の黒鉛類等の炭素に反応させてＳｉＣとなし、該ＳｉＣを炭素繊維類又は固形の黒鉛類等の炭素に付着させて除去する装置を備えるようにしてもよい。これにより排ガス中に含まれるＳｉＯは殆どなくなる。
【００１８】
また、炭素とＳｉＯの反応は、図９の表２．の如く、ギブスの標準生成自由エネルギーが△１０Ｇ°（ｋｃａｌ／ｍｏｌ）以下で温度が１，１２７℃以上で反応が進むことが知られている。したがって、斯かる温度以上に加熱する必要がある。そこで、上記排ガス中に含まれるＳｉＯを蒸発させる機能を持つ装置と同様の装置を、それとは別に製作してもよいが、該装置におけるＳｉＯを蒸発させるための条件である高温に加熱した熱を、炭素とＳｉＯの反応用の熱として利用するようにし、内部に炭素繊維類や固形の黒鉛類等の炭素を配してこれにＳｉＯを反応させ、ＳｉＣとなして炭素繊維類又は固形の黒鉛類等の炭素に付着させて除去するようになした一体型（併用型）の装置としてもよい。
【００１９】
また、上記構成において、ドライ真空ポンプの後段に、電気集塵機及びフィルターを備えるようにしてもよい。これにより、上記装置によって除去できなかった排ガス中の不純物、即ち炭素と反応できなかったＳｉＯやドーパント等の微粉を略完全に除去することができる。また、前記フィルターとしては、不織布濾材を板状となし且つ交互に反対方向に折り返して蛇腹状となしたエレメントと、筒形をなし且つ両端にガス流入口とガス流出口を設けた密閉ハウジングとからなり、密閉ハウジングの内部に、ガスの流通方向と直交するようにエレメントを固定してなるフィルターが好ましい。
【発明の効果】
【００２０】
本発明は上記の如き構成であり、簡単な構成で、低コストでもってドライ真空ポンプの前後においてＳｉＯの微粉の除去を効率よく行うことができると共に、前記従来装置の問題点、即ち水封式真空ポンプの能力不足によるメカニカルブースターの２段取り付けでの設備費高、電力費高及びメンテナンス費高等の問題点、また、ドライ真空ポンプによる場合の加湿機能を持った装置でのＳｉＯの完全な除去ができないことによる安全性欠如と、加湿機能を持った装置の他にスクラバーや電気集塵機を取り付けなければならないためのコスト高の問題点等のいずれをも解決することができるものである。
【００２１】
また、ＳｉＯをドライ真空ポンプの前段において除去するものであることから、ドライ真空ポンプにＳｉＯが付着することがなくなり、もってドライ真空ポンプの性能が落ちることがなく、即ち省エネになり、且つまたメンテナンス費も少なくて済むものである。また、配管類のメンテナンス時における従来の如き粉塵爆発を起こす危険性をきわめて低くすることもできるものである。
【００２２】
また、ドライ真空ポンプの後段に、電気集塵機及びフィルターを備えるようにした場合には、ドライ真空ポンプの前段に設けたＳｉＯの除去装置によって除去できなかった排ガス中の不純物、即ち炭素繊維類又は固形の黒鉛類等の炭素と反応できなかったＳｉＯやドーパント等の微粉を略完全に除去することができるものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
以下、本発明に係る単結晶引上装置における不活性ガス回収装置を実施するための最良の形態について、図面を参照して説明する。
【００２４】
図１は本発明の実施形態に係る単結晶引上装置における不活性ガス回収装置の概略的説明図、図２は排ガス中に含まれるＳｉＯを蒸発させて除去する機能を持った装置の断面図、図３はＳｉＯを蒸発させて除去する機能と蒸発させたＳｉＯを炭素に付着させて除去する機能とを併せ持つ装置の斜視図、図４は図３の装置において用いる炭素繊維類からなる筒状の炭素の斜視図、図５は図３の装置の作用説明図、図６はフィルターの中央縦断側面図、図７は図６のフィルターの中央横断平面図、図８はＳｉ系蒸気圧を示す表、図９はギブスの標準生成エネルギーを示す表である。
【００２５】
図中、１は不活性ガス回収装置である。また、該不活性ガス回収装置１は、単結晶引上装置２に、排ガス中に含まれるＳｉＯを蒸発させて除去する機能を持った装置３と、冷却装置４と、ドライ真空ポンプ５と、電気集塵機６と、フィルター７と、精製装置８とを順次接続し、これらによって単結晶引上装置２内に流される不活性ガスの循環系を形成してなるものである。
【００２６】
そして、本発明において特徴とする点は、上記の如く、ドライ真空ポンプ５の前段に、排ガス中に含まれるＳｉＯを蒸発させて除去する機能を持つ装置３を設けたことにある。また、該ＳｉＯの蒸発装置３は、具体的には図２に示す如く、ガス流入口３ａ及びガス流出口３ｂを設けた密閉槽３Ａにヒーター３Ｂ、３Ｂを内蔵してなるものである。
【００２７】
而して、該ＳｉＯの蒸発装置３は、単結晶引上装置２から排出され、ガス流入口３ａから流入した排ガスをヒーター３Ｂ、３Ｂにより加熱し、それに含まれるＳｉＯを蒸発させるに必要な温度に高めてＳｉＯを蒸発させるものである。そして、この処理を終えた排ガスは、ガス流出口３ｂから流出し、冷却装置４、ドライ真空ポンプ５等を経て精製装置８に送られるものである。
【００２８】
また、該ＳｉＯの蒸発装置３において用いるヒーター３Ｂ、３Ｂは、本実施形態においてはカーボンヒーターを用いている。
【００２９】
また、上記ＳｉＯの蒸発装置３の他に、蒸発させたＳｉＯを、炭素繊維類又は固形の黒鉛類等の炭素に反応させてＳｉＣとなし、該ＳｉＣを炭素繊維類又は固形の黒鉛類等の炭素に付着させて除去する装置を備えるようにしてもよい。
【００３０】
また、図３には上記ＳｉＯの蒸発装置３の機能と、上記ＳｉＯを炭素に反応させてＳｉＣとし、該ＳｉＣを炭素に付着させて除去する装置の機能とを併せ持つ装置を示している。該装置３′は、ガス流入口３ａ′及びガス流出口３ｂ′、粉塵排出口３ｃ′を設けた密閉反応槽３Ａ′にヒーター３Ｂ′、３Ｂ′を内臓し、更に中心部に炭素繊維からなる筒状の炭素３Ｃ′をカートリッジ式に収納してなるものである。
【００３１】
該装置３′は、単結晶引上装置２から排出される排ガスを炭素繊維からなる筒状の炭素３Ｃ′の上端開口から中空の内部に流入させ、ヒーター３Ｂ′、３Ｂ′をもって所定の温度に加熱することによってそれに含まれるＳｉＯを蒸発させるものである。そして、所定の温度に加熱された雰囲気中において炭素３Ｃ′を通過するときに、蒸発したＳｉＯは該炭素３Ｃ′と反応してＳｉＣとなり、該ＳｉＣは該炭素３Ｃ′に付着して除去されることになるものである。そして、該炭素３Ｃ′は、その機能が低下しないように定期的に交換するものである。
【００３２】
また、本発明においては、ドライ真空ポンプ５の後段に、電気集塵機６及びフィルター７を備えており、且つまた本実施形態においては、該フィルターとして、図６及び図７に示す如く、不織布濾材を板状となし且つ交互に反対方向に折り返して蛇腹状となしたエレメント７Ａと、筒形をなし且つ両端にガス流入口７Ｂ′とガス流出口７Ｂ″を設けた密閉ハウジング７Ｂとからなり、密閉ハウジング７Ｂの内部に、ガスの流通方向と直交するようにエレメント７Ａを固定してなるフィルターを用いている。
【００３３】
これにより、ドライ真空ポンプの前段に設けたＳｉＯの除去装置３、３′によって除去できなかった排ガス中の不純物、即ち炭素と反応できなかったＳｉＯやドーパント等の微粉を略完全に除去することができるものである。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】本発明の実施形態に係る単結晶引上装置における不活性ガス回収装置の概略的説明図である。
【図２】排ガス中に含まれるＳｉＯを蒸発させて除去する機能を持った装置の断面図である。
【図３】ＳｉＯを蒸発させて除去する機能と蒸発させたＳｉＯを炭素に付着させて除去する機能とを併せ持つ装置の斜視図である。
【図４】図３の装置において用いる炭素繊維からなる筒状の炭素の斜視図である。
【図５】図３の装置の作用説明図である。
【図６】フィルターの中央縦断側面図である。
【図７】図６のフィルターの中央横断平面図である。
【図８】Ｓｉ系蒸気圧を示す表である。
【図９】ギブスの標準生成自由エネルギーを示す表である。
【符号の説明】
【００３５】
１  不活性ガス回収装置
２  単結晶引上装置
３  ＳｉＯを蒸発させて除去する装置
３′  ＳｉＯの蒸発機能とＳｉＯを炭素と反応させてＳｉＣとする機能とを併せ持つ装置
４  冷却装置
５  ドライ真空ポンプ
６  電気集塵機
７  フィルター
８  精製装置
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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