(57)【要約】【課題】固体電解質層、燃料極層、空気極層からなる焼成体である薄板体と、支持部材とが交互に積層されてなる固体酸化物型燃料電池の組立方法において、焼成後の薄板体の燃料極層に対して還元処理を施す際に発生する薄板体の反りを抑制すること。【解決手段】各薄板体１１の周縁部が、上方支持部材１２２の周縁部の下面と下方支持部材１２１の周縁部の上面とにより「挟持」され「シール」されてある程度拘束された状態において、燃料流路２２内に還元ガスを流入することで、各燃料極層に対する還元処理が行われる。各薄板体１１の厚さが２０μｍ以上且つ５００μｍ以下であり且つ燃料極層の厚さが最も大きく、且つ、各支持部材１２の平面部の正射影面積が１ｍｍ２以上且つ１００ｍｍ２以下である、小型の燃料電池の場合、還元処理後の常温にて、支持部材の平面部の正射影面積に対する薄板体の反り高さの割合が０．０５ｃｍ−１以下を達成できた。【選択図】図８
2010080428.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体電解質層と、前記固体電解質層の上面に形成された燃料極層と、前記固体電解質層の下面に形成された空気極層と、が積層・焼成されてなる１又は複数の薄板体と、
前記１又は複数の薄板体を支持する複数の支持部材と、
を備え、前記薄板体と前記支持部材とが１つずつ交互に積層されてなる固体酸化物型燃料電池であって、
前記各薄板体について、前記薄板体の周縁部が前記薄板体の上方に隣接する前記支持部材である上方支持部材の周縁部の下面と前記薄板体の下方に隣接する前記支持部材である下方支持部材の周縁部の上面との間に挟持されるように、前記薄板体の周縁部の上面と前記上方支持部材の周縁部の下面、及び前記薄板体の周縁部の下面と前記下方支持部材の周縁部の上面がそれぞれシールされていて、
前記各薄板体について、前記上方支持部材の周縁部よりも内側に位置する平面部の下面と前記薄板体の燃料極層の上面との間の空間に燃料ガスが供給される燃料流路が区画・形成されるとともに、前記下方支持部材の周縁部よりも内側に位置する平面部の上面と前記薄板体の空気極層の下面との間の空間に酸素を含むガスが供給される空気流路が区画・形成された固体酸化物型燃料電池において、
前記各薄板体の厚さは、２０μｍ以上且つ５００μｍ以下であり、且つ、前記固体電解質層の厚さ及び前記空気極層の厚さよりも前記燃料極層の厚さが大きく、
前記薄板体の平面に垂直な方向に対する前記各支持部材の前記平面部の正射影面積は、１ｃｍ２以上且つ１００ｃｍ２以下であり、
前記各燃料極層に対する還元処理の実行後の常温の状態で、前記平面部の正射影面積に対する前記各薄板体における前記平面に垂直な方向の反りの高さの割合である反り割合は０．０５ｃｍ−１以下である、固体酸化物型燃料電池。
【請求項２】
請求項１に記載の固体酸化物型燃料電池において、
前記支持部材の前記平面部の正射影形状は、円形、楕円形、正方形、又は長方形であり、前記円形の直径、前記楕円形の長径、前記正方形の１辺の長さ、又は前記長方形の長辺の長さは、１ｃｍ以上且つ１０ｃｍ以下である、固体酸化物型燃料電池。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の固体酸化物型燃料電池において、
前記各燃料極層に対する還元処理が、前記各薄板体の周縁部が前記上方支持部材の周縁部の下面と前記下方支持部材の周縁部の上面とにより挟持されてシールされた状態において前記各燃料流路内に還元ガスを流入させることで実行された固体酸化物型燃料電池。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３の何れか一項に記載の固体酸化物型燃料電池において、
前記各薄板体について、対応する前記燃料流路及び前記空気流路内のそれぞれにおいて、互いに隣接する前記支持部材と前記薄板体との間の電気的接続を確保する集電部材が内装されていて、
前記各集電部材は、前記薄板体の平面に垂直な方向において弾性を有するとともに、互いに隣接する前記支持部材と前記薄板体とを前記垂直方向において互いに引き離す方向の弾性力が発生するように内装されていて、
前記各集電部材の前記弾性に関する弾性係数は、０．１〜８Ｎ／μｍである固体酸化物型燃料電池。
【請求項５】
固体電解質層と、前記固体電解質層の上面に形成された燃料極層と、前記固体電解質層の下面に形成された空気極層と、が積層・焼成されてなる１又は複数の薄板体と、
前記１又は複数の薄板体を支持する複数の支持部材と、
を備え、前記薄板体と前記支持部材とが１つずつ交互に積層されてなる固体酸化物型燃料電池であって、
前記各薄板体について、前記薄板体の周縁部が前記薄板体の上方に隣接する前記支持部材である上方支持部材の周縁部の下面と前記薄板体の下方に隣接する前記支持部材である下方支持部材の周縁部の上面との間に挟持されるように、前記薄板体の周縁部の上面と前記上方支持部材の周縁部の下面、及び前記薄板体の周縁部の下面と前記下方支持部材の周縁部の上面がそれぞれシールされていて、
前記各薄板体について、前記上方支持部材の周縁部よりも内側に位置する平面部の下面と前記薄板体の燃料極層の上面との間の空間に燃料ガスが供給される燃料流路が区画・形成されるとともに、前記下方支持部材の周縁部よりも内側に位置する平面部の上面と前記薄板体の空気極層の下面との間の空間に酸素を含むガスが供給される空気流路が区画・形成された固体酸化物型燃料電池であって、
前記各薄板体の厚さが２０μｍ以上且つ５００μｍ以下であり、且つ、前記固体電解質層の厚さ及び前記空気極層の厚さよりも前記燃料極層の厚さが大きく、
前記薄板体の平面に垂直な方向に対する前記各支持部材の前記平面部の正射影面積が１ｃｍ２以上且つ１００ｃｍ２以下である固体酸化物型燃料電池の組立方法であって、
互いに隣接する前記薄板体の周縁部と前記支持部材の周縁部との間にシール材が介在した状態で、前記薄板体と前記支持部材とを１つずつ交互に積層し、前記各薄板体の周縁部を前記上方支持部材の周縁部の下面と前記下方支持部材の周縁部の上面とにより挟持してシールする積層・シール工程と、
前記シールが施された前記積層体内に区画・形成されている前記各燃料流路内に還元ガスを流入させることで、前記各燃料極層に対する還元処理を行う還元処理工程と、
を含み、
前記各燃料極層に対する前記還元処理の実行後の常温の状態で、前記平面部の正射影面積に対する前記各薄板体における前記平面に垂直な方向の反りの高さの割合である反り割合が０．０５ｃｍ−１以下となる、固体酸化物型燃料電池の組立方法。
【請求項６】
請求項５に記載の固体酸化物型燃料電池の組立方法において、
前記積層・シール工程では、互いに隣接する前記薄板体と前記支持部材との間における前記燃料流路及び前記空気流路に対応する各空間内に、互いに隣接する前記支持部材と前記薄板体との間の電気的接続を確保する集電部材が内装されて、互いに隣接する前記支持部材と前記薄板体との間の電気的接続が確保される、固体酸化物型燃料電池の組立方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物型燃料電池（Solid Oxide Fuel Cell：ＳＯＦＣ）、及び、その組立方法に係わり、特に、薄板体とその薄板体を支持する支持部材とが１つずつ交互に積層されてなる（平板）スタック構造を有するＳＯＦＣ、及び、その組立方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、上記スタック構造を有するＳＯＦＣが知られている（例えば、特許文献１を参照）。このＳＯＦＣにおいて、薄板体（「単セル」とも称呼される。）としては、ジルコニアから構成される固体電解質層と、その固体電解質層の上面に形成された燃料極層と、その固体電解質層の下面に形成された空気極層と、が積層されてなる平板状の焼成体が使用され得る。以下、各薄板体について、薄板体の上方、下方に隣接する支持部材（「セパレータ」とも称呼される。）をそれぞれ、「上方支持部材」、「下方支持部材」とも称呼する。
【０００３】
上記ＳＯＦＣでは、上記各薄板体について、薄板体の周縁部が上方支持部材の周縁部の下面と下方支持部材の周縁部の上面との間に挟持されシールされることで、上方支持部材の周縁部よりも内側に位置する平面部の下面と薄板体の燃料極層の上面との間の空間に燃料ガスが供給される燃料流路が区画・形成されるとともに、下方支持部材の周縁部よりも内側に位置する平面部の上面と薄板体の空気極層の下面との間の空間に酸素を含むガス（空気）が供給される空気流路が区画・形成されている。
【０００４】
係る構成にて、ＳＯＦＣの作動温度（例えば、８００℃、以下、単に「作動温度」と称呼する。）まで薄板体を加熱した状態で、燃料流路及び空気流路に燃料ガス及び空気がそれぞれ供給されることで、各薄板体の上面及び下面に燃料ガス及び空気がそれぞれ接触し、この結果、各薄板体にて発電反応が発生する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−３４２５８４号公報
【発明の概要】
【０００６】
ところで、上記のように薄板体として焼成体が使用される場合、上記燃料極層をＳＯＦＣの燃料極電極（アノード電極）として機能させるためには、焼成後の薄板体の上記燃料極層に対して還元処理を行う必要がある。この還元処理は、上記燃料極層の表面に還元ガス（例えば、水素）を供給することで実行される。このとき、上記空気極層の表面に還元ガスが供給されないような処置を併せて施す必要がある。空気極層に還元ガスが供給されると、空気極層を構成する材料が分解して空気極としての機能が達成されなくなるからである。
【０００７】
ここで、積層される前の薄板体単独の状態で、その薄板体の燃料極層に対して上記還元処理を実行すると、上記燃料極層が収縮することに起因して、薄板体（特に、薄板体の中央部）が、燃料極層側の表面が凹形状となる方向に大きく変形する（反る）傾向がある。近年、ＳＯＦＣの小型化、内部電気抵抗の低減等の目的を達成するため、薄板体を極めて薄く形成する試みがなされてきている。薄板体が極めて薄い場合、還元処理による上述した薄板体の反りが特に顕著となる。例えば、厚さが１５０μｍ、平面視にて１辺の長さが３ｃｍの正方形を呈した薄板体単独の状態で、その薄板体の燃料極層に対して上記還元処理を実行すると、上記還元処理後の常温下にて、薄板体における平面に垂直な方向の反りの高さが３ｍｍ以上と非常に大きくなる。
【０００８】
このように、燃料極層側の表面が凹形状となる方向に大きく反った薄板体を用いて上記スタック構造が組み立てられる場合、例えば、スタックの組立がし難い、空気流路が狭くなって空気が空気流路を流れる際の圧力損失が増大する等、種々の問題が発生し得る。
【０００９】
加えて、上述のように、積層される前の薄板体単独の状態で、その薄板体の燃料極層に対して上記還元処理を実行すると、上記空気極層の表面への還元ガスの供給を防止するための特別の処置を施す必要も発生する。
【００１０】
以上より、本発明の目的は、固体電解質層、燃料極層、及び空気極層からなる焼成体である薄板体と、支持部材とが１つずつ交互に積層されてなる（平板）スタック構造を有する小型のＳＯＦＣにおいて、焼成後の薄板体の燃料極層に対して還元処理を施す際に発生する薄板体の反りを抑制し得るものを提供することにある。
【００１１】
上記目的を達成するための本発明によるＳＯＦＣは、上記背景技術の欄に記載したものと同様、固体電解質層と、前記固体電解質層の上面に形成された燃料極層と、前記固体電解質層の下面に形成された空気極層と、が積層・焼成されてなる１又は複数の薄板体と、前記１又は複数の薄板体を支持する複数の支持部材と、を備え、前記薄板体と前記支持部材とが１つずつ交互に積層されてなるＳＯＦＣであって、前記各薄板体について、前記薄板体の周縁部が前記上方支持部材の周縁部の下面と前記下方支持部材の周縁部の上面との間に挟持されるように、前記薄板体の周縁部の上面と前記上方支持部材の周縁部の下面、及び前記薄板体の周縁部の下面と前記下方支持部材の周縁部の上面がそれぞれシールされていて、前記各薄板体について、前記上方支持部材の周縁部よりも内側に位置する平面部の下面と前記薄板体の燃料極層の上面との間の空間に燃料ガスが供給される燃料流路が区画・形成されるとともに、前記下方支持部材の周縁部よりも内側に位置する平面部の上面と前記薄板体の空気極層の下面との間の空間に酸素を含むガスが供給される空気流路が区画・形成されている。
【００１２】
また、本発明によるＳＯＦＣでは、反応装置全体を小型化する観点から、各薄板体の厚さが、２０μｍ以上且つ５００μｍ以下であり薄板体の平面に垂直な方向に対する前記各支持部材の前記平面部の正射影面積（平面視での前記平面部の面積）が、１ｃｍ２以上且つ１００ｃｍ２以下である。具体的には、前記支持部材の前記平面部の正射影形状は、円形、楕円形、正方形、又は長方形であり、前記円形の直径、前記楕円形の長径、前記正方形の１辺の長さ、又は前記長方形の長辺の長さは、１ｃｍ以上且つ１０ｃｍ以下である。
【００１３】
また、本発明によるＳＯＦＣでは、前記固体電解質層の厚さ及び前記空気極層の厚さよりも前記燃料極層の厚さが大きい。即ち、３層のうちで燃料極層の剛性が最も高く、燃料極層は薄板体の支持層として機能し得る。ここで、各層の厚さの比較において、層の「厚さ」とは、例えば、層の局所的な厚さのばらつきにおける平均値、最小値等を指す。各層の厚さは、層全体に亘って均一であることが好ましい。また、各薄板体の厚さは、薄板体全体に亘って均一であることが好ましい。
【００１４】
上記本発明によるＳＯＦＣの特徴は、前記各燃料極層に対する還元処理の実行後の常温の状態で、前記平面部の正射影面積に対する前記各薄板体における反りの高さ（以下、単に「反り高さ」とも称呼する。）の割合である反り割合（＝（反り高さ）／（平面部の正射影面積））が０．０５ｃｍ−１以下であることにある。反り高さとは、例えば、薄板体の周縁部に対する中央部の前記平面に垂直な方向の反り高さを指す。上述のように、積層される前の極めて薄い薄板体単独の状態で、その薄板体の燃料極層に対して上記還元処理を実行すると、上記還元処理後の常温下にて反り割合は０．０５ｃｍ−１に対して著しく大きくなる。従って、「還元処理後における常温での反り割合が０．０５ｃｍ−１以下」は、積層される前の極めて薄い薄板体単独の状態で上記還元処理が実行される場合には達成し得ない。
【００１５】
本発明者は、各薄板体の厚さが２０μｍ以上且つ５００μｍ以下と極めて薄く且つ固体電解質層の厚さ及び空気極層の厚さよりも燃料極層の厚さが大きく、各支持部材の平面部の正射影面積が１ｃｍ２以上且つ１００ｃｍ２以下という条件下において、前記各燃料極層に対する還元処理を、前記各薄板体の周縁部が前記上方支持部材の周縁部の下面と前記下方支持部材の周縁部の上面とにより挟持されてシールされた状態において前記各燃料流路内に還元ガスを流入させることで実行すると、「還元処理後における常温での反り割合が０．０５ｃｍ−１以下」を達成できることを見出した。これは、上記条件下では、各薄板体の周縁部が上記「挟持」「シール」により（ある程度）拘束されていることに起因して、還元処理による燃料極層の収縮に伴う上述した薄板体の反りの進行を阻害する作用が特に強く働くことに基づくものと考えられる。
【００１６】
以下、各薄板体の周縁部がある程度拘束された状態で燃料極層に対して還元処理を行うことによる各薄板体の反りの低減（平坦化）について付言する。一般に、燃料極層が薄板体の支持層として機能する場合、焼成時において、層間の焼結開始温度の相違、層間の焼成収縮量の相違、層間の熱膨張率の相違等により、薄板体に歪応力が発生する。薄板体が極めて薄い場合、この歪応力に起因して薄板体に反りが不可避的に発生する。このように反りが既に発生している焼成後の極めて薄い各薄板体の周縁部をある程度拘束した状態で燃料極層に対して還元処理を行うと、常温での反り割合が極めて小さい（平坦性の高い）薄板体が得られることが見出された。これは、燃料極層内の酸化物（酸化ニッケル等）が還元・焼結されていく過程において、極めて薄い薄板体が塑性変形を伴いながら変態することに起因すると考えられる。実際、還元処理後の高温のスタックを中性雰囲気内で（薄板体が再酸化されないように）降温、回収し、支持部材（セパレータ）の一部を切除して周縁部が拘束された状態にある各薄板体を観察すると、（焼成後且つ還元処理前と比較して）常温での反りが小さくなっていた。この状態にて、各薄板体の周縁部における隣接する支持部材との接合部をレーザー加工により切断して各薄板体を単独の状態で回収しても、常温での反りが小さい状態が維持されていた。以上のことから、還元処理時において、極めて薄い薄板体が塑性変形していると考えられる。
【００１７】
加えて、前記シールが達成された後では、上記燃料流路と空気流路とがシール材により気密的に区画されている。従って、上述のように前記シール達成後において各燃料流路に還元ガスを供給して上記還元処理を行うと、上記空気極層の表面への還元ガスの供給を防止するための特別の処置を施すことなく上記空気極層の表面への還元ガスの供給を防止することができる。
【００１８】
更には、前記各薄板体について、対応する前記燃料流路及び前記空気流路内のそれぞれにおいて、互いに隣接する前記支持部材と前記薄板体との間の電気的接続を確保する集電部材が内装され、且つ、前記各集電部材が、前記薄板体の平面に垂直な方向において弾性を有するとともに、互いに隣接する前記支持部材と前記薄板体とを前記垂直方向において互いに引き離す方向の弾性力が発生するように内装される場合において、本発明者は、前記各集電部材の前記弾性に関する弾性係数が０．１〜８Ｎ／μｍであると、隣接する支持部材と薄板体との間の電気的接続が確実に確保され、且つ、上記還元処理中における薄板体の割れの発生を抑制できるとともに、「還元処理後における常温での反り割合」を小さくできることを見出した。
【００１９】
上記説明した「還元処理後における常温での反り割合が０．０５ｃｍ−１以下」を達成するための本発明に係るＳＯＦＣの組立方法は、各薄板体の厚さが２０μｍ以上且つ５００μｍ以下と極めて薄く且つ固体電解質層の厚さ及び空気極層の厚さよりも燃料極層の厚さが大きく、各支持部材の平面部の正射影面積が１ｃｍ２以上且つ１００ｃｍ２以下という条件下において適用され、互いに隣接する前記薄板体の周縁部と前記支持部材の周縁部との間にシール材が介在した状態で、前記薄板体と前記支持部材とを１つずつ交互に積層し、前記各薄板体の周縁部を前記上方支持部材の周縁部の下面と前記下方支持部材の周縁部の上面とにより挟持してシールする積層・シール工程と、前記シールが施された前記積層体内に区画・形成されている前記各燃料流路内に還元ガスを流入させることで、前記各燃料極層に対する還元処理を行う還元処理工程と、を含む。
【００２０】
これにより、上述と同様、各薄板体の周縁部が上記「挟持」「シール」により（ある程度）拘束された状態で還元処理が実行されるから、「還元処理後における常温での反り割合が０．０５ｃｍ−１以下」が達成され得る。
【００２１】
前記積層・シール工程では、互いに隣接する前記薄板体と前記支持部材との間における前記燃料流路及び前記空気流路に対応する各空間内に、互いに隣接する前記支持部材と前記薄板体との間の電気的接続を確保する集電部材が内装されて、互いに隣接する前記支持部材と前記薄板体との間の電気的接続が確保されることが好ましい。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明の実施形態に係る固体酸化物型燃料電池の破断斜視図である。
【図２】図１に示した燃料電池の部分分解斜視図である。
【図３】図２に示した１−１線を含むとともにｘ−ｚ平面と平行な平面に沿って支持部材を切断した支持部材の断面図である。
【図４】図１に示した薄板体及び薄板体を支持した状態における支持部材を、図２に示した２−２線を含むとともにｙ−ｚ平面と平行な平面に沿って切断した縦断面図である。
【図５】図１に示した燃料電池における燃料と空気の流通を説明する図である。
【図６】図１に示した燃料電池のシール材周りを誇張して示した積層工程における図４に対応する模式図である。
【図７】図１に示した燃料電池のシール材周りを誇張して示したシール工程における図４に対応する模式図である。
【図８】図１に示した燃料電池のシール材周りを誇張して示した還元処理工程における図４に対応する模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００２３】
以下、図面を参照しつつ本発明の実施形態に係る固体酸化物型燃料電池について説明する。
【００２４】
（燃料電池の全体構造）
図１は、本発明の一実施形態に係るデバイスである固体酸化物型燃料電池（以下、単に「燃料電池」と称呼する。）１０の破断斜視図である。図２は、燃料電池１０の部分分解斜視図である。燃料電池１０は、薄板体１１と支持部材１２とが交互に積層されることにより形成されている。即ち、燃料電池１０は、平板スタック構造を備えている。薄板体１１は、燃料電池１０の「単セル」とも称呼される。支持部材１２は、「セパレータ」とも称呼される。
【００２５】
図２の円Ａ内に拡大して示したように、薄板体１１は、電解質層（固体電解質層）１１ａと、電解質層１１ａの上（上面）に形成された燃料極層１１ｂと、電解質層１１ａ上の燃料極層１１ｂとは反対の面（下面）に形成された空気極層１１ｃと、を有している。薄板体１１の平面形状は、互いに直交するｘ軸及びｙ軸の方向に沿う辺を有する正方形（１辺の長さ＝Ａ）である。薄板体１１は、ｘ軸及びｙ軸に直交するｚ軸方向に厚み方向を有する板体（厚さ＝ｔ１）である。
【００２６】
本例において、電解質層１１ａは、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）の緻密な焼成体である。燃料極層１１ｂは、Ｎｉ−ＹＳＺからなる焼成体（後述する還元処理後の状態であり、還元処理前はＮｉＯ−ＹＳＺからなる焼成体）であり、多孔質電極層である。空気極層１１ｃは、ＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）からなる焼成体であり、多孔質電極層である。電解質層１１ａ、燃料極層１１ｂ、及び空気極層１１ｃの常温から１０００℃での平均熱膨張率はそれぞれ、およそ、１０．８ｐｐｍ／Ｋ、１２．５ｐｐｍ／Ｋ、及び１２ｐｐｍ／Ｋである。
【００２７】
薄板体１１は、一対のセル貫通孔１１ｄ，１１ｄを備えている。それぞれのセル貫通孔１１ｄは、電解質層１１ａ、燃料極層１１ｂ及び空気極層１１ｃを貫通している。一対のセル貫通孔１１ｄ，１１ｄは、薄板体１１の一つの辺の近傍であってその辺の両端部近傍領域に形成されている。
【００２８】
図３は、図２においてｘ軸と平行な１−１線を含むとともにｘ−ｚ平面と平行な平面に沿って支持部材１２を切断した支持部材１２の断面図である。図２及び図３に示したように、支持部材１２は、平面部１２ａと、上方枠体部１２ｂ（周縁部）と、下方枠体部１２ｃ（周縁部）と、を備えている。支持部材１２の平面形状は、互いに直交するｘ軸及びｙ軸の方向に沿う辺を有する正方形（１辺の長さ＝Ａ）である。平面部１２ａの厚さはｔｚであり、「枠体部」（周縁部）の厚さはｔ２（＞ｔｚ）である。
【００２９】
支持部材１２は、Ｎｉ系耐熱合金（例えば、フェライト系ＳＵＳ、インコネル６００及びハステロイ等）から構成されている。支持部材１２の常温から１０００℃での平均熱膨張率は、例えばフェライト系ＳＵＳであるＳＵＳ４３０の場合、およそ１２．５ｐｐｍ／Ｋである。従って、支持部材１２の熱膨張率は、薄板体１１の平均熱膨張率よりも大きい。従って、燃料電池１０の温度が変化したとき、薄板体１１と支持部材１２との間にて伸縮量差が生じる。
【００３０】
平面部１２ａは、ｚ軸方向に厚み方向を有する薄い平板体である。平面部１２ａの平面形状は、ｘ軸及びｙ軸方向に沿う辺を有する正方形（１辺の長さ＝Ｌ（＜Ａ））である。
【００３１】
上方枠体部１２ｂは、平面部１２ａの周囲（４つの辺の近傍領域、即ち、外周近傍領域）において上方に向けて立設された枠体である。上方枠体部１２ｂは、外周枠部１２ｂ１と段差形成部１２ｂ２とからなっている。
【００３２】
外周枠部１２ｂ１は、支持部材１２の最外周側に位置している。外周枠部１２ｂ１の縦断面（例えば、ｙ軸方向に長手方向を有する外周枠部１２ｂ１をｘ−ｚ平面に平行な平面に沿って切断した断面）の形状は長方形（又は正方形）である。
【００３３】
段差形成部１２ｂ２は、平面部１２ａの四つの角部のうちの一つの角部において、外周枠部１２ｂ１の内周面から支持部材１２の中央に向けて延設された部分である。段差形成部１２ｂ２の下面は平面部１２ａと連接している。段差形成部１２ｂ２の平面視における形状は略正方形である。段差形成部１２ｂ２の上面（平面）は、外周枠部１２ｂ１の上面（平面）と連続している。段差形成部１２ｂ２には、貫通孔ＴＨが形成されている。貫通孔ＴＨは、段差形成部１２ｂ２の下方に位置する平面部１２ａにも貫通している。
【００３４】
下方枠体部１２ｃは、平面部１２ａの周囲（４つの辺の近傍領域、即ち、外周近傍領域）において下方に向けて立設された枠体である。下方枠体部１２ｃは、平面部１２ａの厚さ方向の中心線ＣＬに対して上方枠体部１２ｂと対称形状を有している。従って、下方枠体部１２ｃは、外周枠部１２ｂ１、及び段差形成部１２ｂ２とそれぞれ同一形状の外周枠部１２ｃ１、及び段差形成部１２ｃ２を備えている。但し、段差形成部１２ｃ２は、平面部１２ａの四つの角部のうち段差形成部１２ｂ２が形成されている角部と隣り合う２つの角部のうちの一方の角部に配置・形成されている。
【００３５】
図４は、薄板体１１及び薄板体１１を支持（挟持）した状態における一対の支持部材１２を、図２においてｙ軸と平行な２−２線を含むとともにｙ−ｚ平面と平行な平面に沿って切断した縦断面図である。上述したように、燃料電池１０は、薄板体１１と支持部材１２とが交互に積層されることにより形成されている。
【００３６】
ここで、この一対の支持部材１２のうち、薄板体１１に対してその下方・上方に隣接するものをそれぞれ、便宜上、下方支持部材１２１及び上方支持部材１２２と称呼する。図４に示したように、下方支持部材１２１及び上方支持部材１２２は、下方支持部材１２１の上方枠体部１２ｂの上に上方支持部材１２２の下方枠体部１２ｃが対向するように互いに同軸的に配置される。
【００３７】
薄板体１１は、その周縁部全周が、下方支持部材１２１の上方枠体部１２ｂ（周縁部）の上面と上方支持部材１２２の下方枠体部１２ｃ（周縁部）の下面との間に挟持される。このとき、薄板体１１は、下方支持部材１２１の平面部１２ａの上面に空気極層１１ｃが対向するように配置され、上方支持部材１２２の平面部１２ａの下面に燃料極層１１ｂが対向するように配置される。
【００３８】
薄板体１１の周縁部全周と下方支持部材１２１の上方枠体部１２ｂの全周、並びに、薄板体１１の周縁部全周と上方支持部材１２２の下方枠体部１２ｃの全周は、シール材１３により互いにシール（接合）され且つ相対移動不能に固定されている。シール材１３としては、結晶化ガラス（非晶質領域が残存していてもよい。）が使用される。燃料電池１０の組立に際し、この結晶化ガラスの結晶化率が段階的に調整されるが、この点については後述する。
【００３９】
以上により、図４に示したように、下方支持部材１２１の平面部１２ａの上面と、下方支持部材１２１の上方枠体部１２ｂ（外周枠部１２ｂ１及び段差形成部１２ｂ２）の内側壁面と、薄板体１１の空気極層１１ｃの下面と、により酸素を含む気体が供給される空気流路２１が形成される。酸素を含む気体は、図４の破線の矢印により示したように、上方支持部材１２２の貫通孔ＴＨと薄板体１１のセル貫通孔１１ｄとを通して空気流路２１に流入する。
【００４０】
また、上方支持部材１２２の平面部１２ａの下面と、上方支持部材１２２の下方枠体部１２ｃ（外周枠部１２ｃ１及び段差形成部１２ｃ２）の内側壁面と、薄板体１１の燃料極層１１ｂの上面と、により水素を含む燃料が供給される燃料流路２２が形成される。燃料は、図４の実線の矢印により示したように、下方支持部材１２１の貫通孔ＴＨと薄板体１１のセル貫通孔１１ｄとを通して燃料流路２２に流入する。
【００４１】
また、図４に示すように、空気流路２１及び燃料流路２２中において、集電用の金属メッシュ（例えば、エンボス構造の金属メッシュ）が内装されている。各金属メッシュは、積層方向において弾性を有する。加えて、各金属メッシュは、対応する支持部材１２と薄板体１１とを積層方向において互いに引き離す方向の弾性力が発生するように（即ち、プレ荷重が発生するように）内装されている。
【００４２】
これにより、下方支持部材１２１と薄板体１１との電気的接続、及び上方支持部材１２２と薄板体１１との電気的接続が確保される。加えて、係る金属メッシュの内装により、ガスの流通経路が規制される。この結果、空気流路２１及び燃料流路２２中において、平面視にてガスの流通により発電反応が実質的に発生し得る領域の面積（流通面積）が拡大され得、薄板体１１にて発電反応が効果的に発生し得る。
【００４３】
以上のように構成された燃料電池１０は、例えば、図５に示したように、薄板体１１の燃料極層１１ｂと支持部材１２の平面部１２ａの下面との間に形成された燃料流路２２に燃料が供給され、且つ、薄板体１１の空気極層１１ｃと支持部材１２の平面部１２ａの上面との間に形成された空気流路２１に空気が供給されることにより、以下に示す化学反応式（１）及び（２）に基づく発電を行う。
（１／２）・Ｏ２＋２ｅ−→Ｏ２−    （於：空気極層１１ｃ）  …（１）
Ｈ２＋Ｏ２−→Ｈ２Ｏ＋２ｅ−        （於：燃料極層１１ｂ）  …（２）
【００４４】
燃料電池（ＳＯＦＣ）１０は、固体電解質層１１ａの酸素伝導度を利用して発電するので、燃料電池１０としての作動温度は最低６００℃以上であることが一般的である。このため、燃料電池１０は、常温から作動温度（例えば８００℃）まで外部の加熱機構（例えば、抵抗加熱ヒータ方式の加熱機構、或いは、燃料ガスを燃焼して得られる熱を利用する加熱機構等）により昇温された状態で使用される。
【００４５】
薄板体１１（従って、支持部材１２）の平面形状（＝正方形）の１辺の長さＡは、本例では、１．１ｃｍ以上且つ１１ｃｍ以下である。薄板体１１の厚さｔ１は、全体に渡って均一であり、本例では、２０μｍ以上且つ５００μｍ以下である。燃料極層１１ｂの厚さは、固体電解質層１１ａの厚さ及び空気極層１１ｃの厚さよりも大きい。即ち、３層のうちで燃料極層１１ｂの剛性が最も高く、燃料極層１１ｂは薄板体１１の支持層として機能し得る。電解質層１１ａ、燃料極層１１ｂ、及び空気極層１１ｃの厚さはそれぞれ、例えば、１μｍ以上且つ５０μｍ以下、２０μｍ以上且つ４００μｍ以下、及び、５μｍ以上且つ５０μｍ以下である。
【００４６】
支持部材１２の平面部１２ａの平面形状（＝正方形）の１辺の長さＬは、本例では、１ｃｍ以上且つ１０ｃｍ以下である。支持部材１２の「枠体部」（周縁部）の幅（（Ａ−Ｌ）／２）は、０．０５ｃｍ以上且つ０．５ｃｍ以下である。従って、平面視での支持部材１２の平面部１２ａの面積は、１ｃｍ２以上且つ１００ｃｍ２以下である。支持部材１２の「枠体部」（周縁部）の厚さｔ２は、２００μｍ以上且つ１０００μｍ以下である。支持部材１２の平面部１２ａの厚さｔｚは、５０μｍ以上且つ１００μｍ以下である。
【００４７】
（燃料電池の組立、及び燃料極層の還元処理）
次に、燃料電池１０を組み立てる方法、並びに、燃料極層１１ｂの還元処理の一例について説明する。
【００４８】
先ず、燃料電池１０の組立に使用される薄板体１１の製造について説明する。薄板体１１が燃料極支持型（支持基板が燃料極層）の場合について説明すると、先ず、ＮｉＯ及びＹＳＺからなるシート（燃料極層１１ｂとなる層）が準備される。次いで、このシートの下面にグリーンシート法により作成したセラミックスシート（ＹＳＺのテープ）が積層され、この積層体が１４００℃・１時間にて焼成される。次いで、その積層体（焼成体）の下面にＬＳＣＦからなるシート（空気極層１１ｃとなる層）が印刷法により形成され、この積層体が８５０℃・１時間にて焼成される。これにより（還元処理前の）薄板体１０が形成される。なお、この場合、上記ＹＳＺのテープを使用することに代えて、ＮｉＯ及びＹＳＺからなるシート（燃料極層１１ｂとなる層）の下面に、セラミックスシートが印刷法により形成されてもよい。また、電解質層と空気極層の間に、反応防止層としてセリア層などを設けても良い。更には、燃料極層に熱膨張率が小さいジルコンを加えてもよい。これにより、燃料極層の平均熱膨張率を低下させて燃料極層と空気極層との熱膨張率差を小さくすることができる。この結果、薄板体内の層間の熱膨張率差に起因する薄板体の反りを小さくすることができる。
【００４９】
燃料電池１０の組立に使用される支持部材１２は、エッチング、切削等により形成され得る。
【００５０】
以上のようにして、薄板体１０及び支持部材１２が必要な枚数だけ準備されると、以下のように、燃料電池１０の組立が進行する。以下、図６〜図８を参照しながら説明する。図６〜図８は、薄板体１１及び薄板体１１を支持（挟持）した状態における一対の支持部材１２を、図２においてｘ軸と平行な３−３線を含むとともにｘ−ｚ平面と平行な平面に沿って切断した縦断面の模式図である。３−３線は、支持部材１２の平面形状（＝正方形）の中心（＝薄板体１１の平面形状（＝正方形）の中心）を通る線である。図６〜図８では、シール材１３の形状を見やすくするため、シール材１３の形状（特に、厚さ等）が誇張して描かれている。
【００５１】
ここまでは、薄板体１１が変形していない場合について説明した。しかしながら、薄板体１１が極めて薄いこと、並びに、薄板体１１を構成する上記３層の熱膨張率が相違すること等に起因して、実際には、図６〜図８に示すように、常温にて、焼成後（且つ還元処理前）の薄板体１１が、単独の状態で、その中央部が下方向（即ち、燃料極層１１ｂ側の表面が凹形状となる方向）に反る傾向がある。以下、図６〜図８に示すように、薄板体１１の周縁部に対する中央部の積層方向の反り高さを「反り高さｈ」と称呼する。また、支持部材１２の平面部１２ａの平面視での面積に対する反り高さｈの割合を「反り割合」と称呼する。反り高さｈは、例えば、側面視での薄板体１１の断面を観察すること等により測定され得る。
【００５２】
<積層工程>
先ず、各支持部材１２の周縁部において薄板体１１を挟持する部分（即ち、下方枠体部１２ｃの下面、及び上方枠体部１２ｂの上面、支持部材１２の周縁部の上下面）にシール材１３としての結晶化ガラスの材料（例えば、ホウ酸珪系結晶化ガラス等のスラリー）が、常温にて塗布される。或いは、各薄板体１１の周縁部において上方・下方支持部材１２から挟持される部分（即ち、薄板体１１の周縁部の上下面）にシール材１３としての結晶化ガラスの材料（ホウ酸珪系結晶化ガラス等のスラリー）が、常温にて塗布されてもよい。この例では、結晶化ガラスの結晶化ピーク温度は８５０℃であり、結晶化ガラスの軟化点は６５０℃である。また、この段階における結晶化ガラスの結晶化率は、略０％である。結晶化率とは、結晶化ガラス材料中における結晶質領域の存在割合（体積割合）を指す。測定対象の結晶化ガラス材料の結晶化率は、例えば、十分に高い温度で熱処理が行われてＸ線回折及び熱分析により非晶質領域が存在しないことが確認されている結晶化ガラス材料（基準品）と、前記測定対象の結晶化ガラス材料との間での、Ｘ線回折での主相の回折ピーク比を利用して測定され得る。
【００５３】
次いで、図６に示すように、前記集電用の金属メッシュを内装しながら支持部材１２と薄板体１１とが交互に積層される。これにより、互いに隣接する薄板体１１の周縁部と支持部材１２の周縁部との間に結晶化ガラスの材料が介在した状態で薄板体１１と支持部材１２とが１つずつ交互に積層された状態が得られる。
【００５４】
各金属メッシュ（の上側の凸部）と、隣接する空気極層１１ｃ（の下面）との接合は、白金、銀、銀系合金、導電性セラミックス等の接着剤を用いて達成される。各金属メッシュ（の下側の凸部）と、隣接する燃料極層１１ｂ（の上面）との接合は、白金、銀系合金、ニッケル、ニッケル系合金等の接着剤を用いて達成される。また、各金属メッシュと、隣接する支持部材１２との接合は、上述の接着剤を用いて達成されてもよいし、スポット溶接、拡散接合等の手法を用いて達成されてもよい。
【００５５】
なお、この積層工程後における上記反り高さｈを低減するため、薄板体１１に対して平面方向において周縁部を広げる方向の引っ張り力を付与しながら薄板体１１と支持部材１２とを積層してもよい。後述する「還元処理後における常温での反り割合が０．０５ｃｍ−１以下」を達成するためには、積層工程終了後の状態において、反り割合が０．０３ｃｍ−１以下であることが好適である。
【００５６】
<シール工程>
次いで、この積層体に熱処理が施されて、この積層体の温度が第１温度（例えば、７００℃）に所定時間だけ維持される。この結果、図７に示すように、結晶化ガラスの結晶化率が０〜５０％まで増大させられる。なお、図中において、シール材１３としての結晶化ガラス内の微細なドットの数が多いほど結晶化率が大きいことを示す（図８も同様）。これにより、互いに隣接する薄板体１１の周縁部と支持部材１２の周縁部とが一体化され且つシール（接合）される。この結果、各燃料流路２２と各空気流路２１とが結晶化ガラスにより気密的にそれぞれ区画・形成される。
【００５７】
加えて、結晶化率が０〜５０％に留められて、結晶化ガラス内において非晶質領域が敢えて十分に残される。この結果、このシール工程終了後において、積層体の温度が結晶化ガラスの軟化点（結晶化温度よりも低い）未満の状態では互いに隣接する薄板体１１の周縁部と支持部材１２の周縁部とが相対移動不能に固定される一方で、その後において積層体の温度が結晶化ガラスの軟化点（結晶化温度よりも低い）以上になった場合、非晶質領域が軟化することで隣接する薄板体１１の周縁部と支持部材１２の周縁部とが拘束されつつも（或る程度）相対移動可能な状態を得ることができる。後述する「還元処理後における常温での反り割合が０．０５ｃｍ−１以下」を達成するためには、シール工程終了後の状態において、反り割合が０．０３ｃｍ−１以下であることが好適である。
【００５８】
<還元処理工程>
次に、この積層体に再び熱処理が施されて、この積層体の温度が第２温度（例えば、８００℃、第１温度よりも高い）に所定時間だけ維持される。これと同時に、各燃料流路２２内に還元ガス（本例では、水素ガス）が流入させられる。
【００５９】
この熱処理により、積層体の温度が前記軟化点以上となって互いに隣接する薄板体１１の周縁部と支持部材１２の周縁部とが拘束されつつも（或る程度）相対移動可能な状態が得られる。係る状態が得られている間において、上記還元ガスの流入により、各燃料極層１１ｂの還元処理が行われ、燃料極層１１ｂを構成するＮｉＯとＹＳＺのうちＮｉＯが還元される。この結果、燃料極層１１ｂがＮｉ−ＹＳＺサーメットとなって燃料極電極（アノード電極）として機能し得るようなる。
【００６０】
燃料極層１１ｂに対して上記還元処理を実行すると、燃料極層１１ｂが収縮し、この結果、図８に示すように、薄板体１１全体も収縮する（図８中の黒矢印を参照）。この結果、薄板体１１はその周縁部において隣接する支持部材１２（上方・下方支持部材）から平面方向に沿った方向の引っ張り力を受ける。しかしながら、本例では、上述のように、互いに隣接する薄板体１１の周縁部と支持部材１２の周縁部とが拘束されつつも（或る程度）相対移動可能な状態において還元処理が行われる。従って、薄板体１１が隣接する支持部材１２から上述の引っ張り力を受けても、その引っ張り力が過大となることが抑制され得る。
【００６１】
加えて、現段階では、燃料流路２２と空気流路２１とが結晶化ガラスにより気密的に区画されている。従って、還元処理中において、空気極層２１の表面への還元ガスの供給を防止するための特別の処置を施すことなく空気極層２１の表面への還元ガスの供給を防止することができる。
【００６２】
そして、この還元処理工程では、図８に示すように、結晶化率が７０〜１００％まで十分に増大させられる（非晶質領域が殆どなくなる）。これにより、互いに隣接する薄板体１１の周縁部と支持部材１２の周縁部とが結晶化ガラスにより、温度にかかわらずに相対移動し難い状態で固定される。以上にて、燃料電池１０の組立が完了する。
【００６３】
以上のように、本例では、燃料極層１１ｂに対する還元処理が、シール工程終了後の状態、即ち、各薄板体１１の周縁部が上方支持部材１２２の周縁部の下面と下方支持部材１２１の周縁部の上面とにより「挟持」され「シール」された状態において、各燃料流路２２内に還元ガスが供給されることで、実行される。
【００６４】
この結果、「還元処理後の常温での反り割合が０．０５ｃｍ−１以下」を達成できることが見出された。上述のように、「還元処理後における常温での反り割合が０．０５ｃｍ−１以下」は、積層される前の極めて薄い薄板体１１単独の状態で上記還元処理が実行される場合には達成し得ない。即ち、この結果は、各薄板体１１の厚さが２０μｍ以上且つ５００μｍ以下と極めて薄く且つ固体電解質層１１ａの厚さ及び空気極層１１ｃの厚さよりも燃料極層１１ｂの厚さが大きく、各支持部材１２の平面部１２ａの正射影面積が１ｃｍ２以上且つ１００ｃｍ２以下という条件下において、各薄板体１１の周縁部が上記「挟持」「シール」により（ある程度）拘束されていることに起因して、還元処理による燃料極層１１ｂの収縮に伴う上述した薄板体の反りの進行を阻害する作用が特に強く働くことに基づくものと考えられる。
【００６５】
より具体的には、本例のように、燃料極層１１ｂが薄板体１１の支持層として機能する場合、焼成時において、層間の焼結開始温度の相違、層間の焼成収縮量の相違、層間の熱膨張率の相違等により、薄板体１１に歪応力が発生する。本例のように薄板体１１が極めて薄い場合、この歪応力に起因して薄板体１１に反りが不可避的に発生する。このように反りが既に発生している焼成後の極めて薄い各薄板体１１の周縁部をある程度拘束した状態で燃料極層１１ｂに対して還元処理を行うと、常温での反り割合が極めて小さい（平坦性の高い）薄板体１１が得られることが見出された。これは、燃料極層１１ｂ内のＮｉＯがＮｉに還元・焼結されていく過程において、極めて薄い薄板体１１が塑性変形を伴いながら変態することに起因すると考えられる。実際、還元処理後の高温のスタックを中性雰囲気内で（薄板体１１が再酸化されないように）降温、回収し、支持部材１２（セパレータ）の一部を切除して周縁部が拘束された状態にある各薄板体１１を観察すると、（焼成後且つ還元処理前と比較して）常温での反りが小さくなっていた。この状態にて、各薄板体１１の周縁部における隣接する支持部材１２との接合部をレーザー加工により切断して各薄板体１１を単独の状態で回収しても、常温での反りが小さい状態が維持されていた。以上のことから、極めて薄い薄板体１１の周縁部がある程度拘束された状態で燃料極層１１ｂに対して還元処理を行うと、薄板体１１が塑性変形することで薄板体１１の反りが低減される（平坦化される）作用・効果が発生すると考えられる。
【００６６】
以下、薄板体の支持層（３層のうちで厚さが最も大きい層）を変更した場合についての実験結果について付言する。この実験では、各薄板体を構成する３層の厚さの配分を除いて各部材の形状、寸法等は全て上述した実施形態のものと同じとされた。上述した実施形態のように燃料極層の厚さを最も大きくして燃料極層を支持層として機能させた場合、「還元処理後の常温での反り割合が０．０５ｃｍ−１以下」となるのに対し、固体電解質層の厚さを最も大きくして固体電解質層を支持層として機能させた場合、「還元処理後の常温での反り割合が０．３０ｃｍ−１」となり、空気極層の厚さを最も大きくして空気極層を支持層として機能させた場合、多くの場合に薄板体が破損する結果となった。これは支持層が脆弱な多孔質セラミックスであることに起因すると考える。この実験結果から、還元処理の対象となる燃料極層を薄板体の支持層として機能させることで、還元処理による燃料極層の収縮に伴う上述した薄板体の反りの進行を阻害する作用が特に強くなることが判る。
【００６７】
加えて、「還元処理後の反り」の低減には、各燃料流路２２及び空気流路２１に内装されている集電用の金属メッシュの前記弾性力（プレ荷重、図６〜図８中の白矢印を参照）が大きく貢献していることも見出された。これは以下の理由に基づく。即ち、薄板体１１（特に、中央部）の上下の一方側の表面が凸形状となる方向への薄板体１１の変形量が次第に増大していくと、薄板体１１の上下の一方側・他方側に内装された金属メッシュの積層方向の高さが前記変形量の増大に応じてそれぞれ減少・増大していく。これに伴い、前記一方側・他方側に内装された金属メッシュの前記弾性力がそれぞれ増大・減少していき、前記一方側・他方側に内装された金属メッシュの前記弾性力の差が増大していく。この弾性力差は、前記変形量を低減する方向に働く。このような状況において、金属メッシュを内装しない場合に比して、上述のように金属メッシュを内装した場合の方が、「還元処理後の反り高さｈ（反り割合）」が小さくなる。
【００６８】
次に、上述した金属メッシュの積層方向についての弾性係数（弾性領域内における、積層方向における金属メッシュの高さの変化に対する弾性力の変化割合）の好ましい範囲について説明する。上述した実施形態における燃料電池１０のサイズでは、金属メッシュの弾性係数は、０．１〜８Ｎ／μｍであることが好ましい。これによれば、隣接する支持部材１２と薄板体１１との間の電気的接続が確実に確保され、且つ、前記還元処理工程中における薄板体１１の割れの発生を抑制できることが判明した。
【００６９】
以下、このことを確認した試験について説明する。この試験では、薄板体として、平面視にて１辺の長さが３ｃｍの正方形を呈していて、８ＹＳＺからなる電解質層（厚さ：３μｍ）、ＮｉＯ−８ＹＳＺからなる燃料極層（厚さ：１５０μｍ）、及びＬＳＣＦからなる空気極層（厚さ：１５μｍ）が積層された燃料極支持型（支持基板が燃料極層）のものが使用された。そして、この薄板体を使用して３層のスタックが作製され、この３層のスタックを用いて試験が行われた。
【００７０】
なお、金属メッシュの弾性係数は、メッシュの仕様（例えば、メッシュ材の線径、エンボス部の形状、エンボス部の配置ピッチ等）により任意に調整可能である。上述の３層のスタックの組み立ては、形状が付与された金属メッシュを支持部材側に（拡散接合、スポット溶接等により）接合した状態で実施された。
【００７１】
【表１】
2010080428.tif 000003
【００７２】
表１は、上記積層工程・シール工程・還元処理工程の一連の工程を、金属メッシュの弾性係数を変更しながら繰り返し行った場合の結果を示している。なお、金属メッシュの弾性係数は、燃料極側と空気極側とで同じとした。なお、金属メッシュの弾性係数は、燃料側、空気側のそれぞれに対して個別に適正化が可能である。薄板体の割れの有無は、スタックへのガス流量の収支を測定することで評価した。電気的接続の確保については、作動温度７００℃、定格０．７Ｖ時におけるスタックの出力密度を計測することで評価した。
【００７３】
表１に示すように、金属メッシュの弾性係数が８Ｎ／μｍよりも大きい場合、還元処理工程中において薄板体１１の割れが発生し易くなることが判明した。これは、弾性係数が大きいと、還元処理工程中に発生する薄板体１１の変形量の変化に対する金属メッシュの弾性力の変化量（前記弾性力差の変化量）が大きくなり、この結果、薄板体１１の内部で局所的に応力が過大となる部分が発生し易くなることに起因するものと考えられる。
【００７４】
一方、金属メッシュの弾性係数が０．１Ｎ／μｍよりも小さい場合、スタックの出力密度が低下することが判明した。これは、弾性係数が小さいと、金属メッシュのプレ荷重が小さくなり、この結果、金属メッシュと、支持部材１２又は薄板体１１との接触部（接点）において接触不良が発生し易くなること起因するものと考えられる。
【００７５】
他方、金属メッシュの弾性係数が０．１〜８Ｎ／μｍである場合、スタックの出力密度の低下が発生せず、且つ、還元処理工程中において薄板体１１の割れが発生しない。以上より、上述したサイズの燃料電池１０では、金属メッシュの弾性係数は、０．１〜８Ｎ／μｍであることが好適である。
【００７６】
以上、説明したように、本発明の実施形態に係る、固体電解質層、燃料極層、及び空気極層からなる焼成体である薄板体（単セル）と、支持部材（セパレータ）とが１つずつ交互に積層されてなる（平板）スタック構造を有する固体酸化物型燃料電池１０の組立方法では、先ず、積層工程において、互いに隣接する薄板体１１の周縁部と支持部材１２の周縁部との間に結晶化ガラスの材料が介在した状態で薄板体１１と支持部材１２とが１つずつ交互に積層される。次いで、シール工程において、積層体を第１温度（例えば、７００℃）に加熱して結晶化ガラスの結晶化率が０〜５０％まで増大させられる。これにより、互いに隣接する薄板体１１の周縁部と支持部材１２の周縁部とが一体化され且つシールされる。次いで、還元処理工程において、積層体を第２温度（例えば、８００℃、第２温度＞第１温度）に加熱し且つ燃料流路２２内に還元ガスを流入させて、結晶化ガラスの結晶化率を７０〜１００％まで増大させるとともに燃料極層１１ｂに対する還元処理が行われる。
【００７７】
このように、燃料極層１１ｂに対する還元処理が、シール工程終了後の状態、即ち、各薄板体１１の周縁部が上方支持部材１２２の周縁部の下面と下方支持部材１２１の周縁部の上面とにより「挟持」され「シール」されて（ある程度）拘束された状態において、各燃料流路２２内に還元ガスが供給されることで、実行される。
【００７８】
この結果、各薄板体１１の厚さが２０μｍ以上且つ５００μｍ以下であり且つ固体電解質層の厚さ及び空気極層の厚さよりも燃料極層の厚さが大きく、且つ、各支持部材１２の平面部１２ａの正射影面積が１ｍｍ２以上且つ１００ｍｍ２以下である、小型の燃料電池１０において、「還元処理後の常温での反り割合が０．０５ｃｍ−１以下」を達成できた。
【００７９】
なお、本発明は上記実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記実施形態では、燃料極層１１ｂは、白金、白金−ジルコニアサーメット、白金−酸化セリウムサーメット、ルテニウム、ルテニウム−ジルコニアサーメット等から構成することができる。
【００８０】
また、空気極層１１ｃは、例えば、ランタンを含有するペロブスカイト型複合酸化物（例えば、上述のランタンマンガナイトのほか、ランタンコバルタイト）から構成することができる。ランタンコバルタイト及びランタンマンガナイトは、ストロンチウム、カルシウム、クロム、コバルト（ランタンマンガナイトの場合）、鉄、ニッケル、アルミニウム等をドープしたものであってよい。また、パラジウム、白金、ルテニウム、白金−ジルコニアサーメット、パラジウム−ジルコニアサーメット、ルテニウム−ジルコニアサーメット、白金−酸化セリウムサーメット、パラジウム−酸化セリウムサーメット、ルテニウム−酸化セリウムサーメットであってもよい。
【００８１】
加えて、上記実施形態においては、薄板体１１及び支持部材１２の平面形状は正方形であるが、長方形、円形、楕円形等であってもよい。
【符号の説明】
【００８２】
１０…燃料電池、１１…薄板体、１１ａ…ジルコニア固体電解質層、１１ｂ…燃料極層、１１ｃ…空気極層、１２…支持部材、１２ａ…平面部、１２ｂ…上方枠体部、１２ｃ…下方枠体部、１３…シール材、２１…空気流路、２２…燃料流路、１２１…下方支持部材、１２２…上方支持部材
【図１】
2010080428.tif 000004
【図２】
2010080428.tif 000005
【図３】
2010080428.tif 000006
【図４】
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【図５】
2010080428.tif 000008
【図６】
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【図７】
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【図８】
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