(57)【要約】【課題】  ３次元実装への適用が容易であり且つ所望の部位に導電性を有する粒子含有樹脂フィルムが得られる粒子含有樹脂フィルムの製造方法を提供すること。【解決手段】  本発明の粒子含有樹脂フィルムの製造方法は、複数の第１電極と、これらに対向して配置された複数の第２電極との間に、導電性粒子と樹脂又は樹脂前駆体とを含有する原料混合物を配置する第１工程と、１つ以上の第１電極と１つ以上の第２電極との間に電圧を印加して、電圧が印加された状態の第１電極と第２電極との組み合わせのうちの距離が近いもの同士の組み合わせ間でそれぞれ形成された電界の方向に、原料混合物中の導電性粒子を配向させる第２工程と、電圧を印加しながら、樹脂又は樹脂前駆体を固化させて固化体を得る第３工程と、固化体から第１の電極及び第２の電極を除去して、粒子含有樹脂フィルムを得る第４工程とを有する。【選択図】  図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の第１電極と、これらに対向して配置された複数の第２電極との間に、導電性粒子と樹脂又は樹脂前駆体とを含有する原料混合物を配置する第１工程と、
１つ以上の前記第１電極と１つ以上の前記第２電極との間に電圧を印加して、前記電圧が印加された状態の前記第１電極と前記第２電極との組み合わせのうちの距離が近いもの同士の組み合わせ間でそれぞれ形成された電界の方向に、前記原料混合物中の前記導電性粒子を配向させる第２工程と、
前記電圧を印加しながら、前記樹脂又は樹脂前駆体を固化させて固化体を得る第３工程と、
前記固化体から前記第１の電極及び前記第２の電極を除去して、粒子含有樹脂フィルムを得る第４工程と、
を有することを特徴とする粒子含有樹脂フィルムの製造方法。
【請求項２】
前記第２工程において、前記原料混合物中の前記導電性粒子を、電界が強い方向に移動させることにより配向させる、ことを特徴とする請求項１記載の粒子含有樹脂フィルムの製造方法。
【請求項３】
前記導電性粒子として、繊維状の導電性粒子を含む、ことを特徴とする請求項１又は２記載の粒子含有樹脂フィルムの製造方法。
【請求項４】
電極を有する第１素子と、電極を有する第２素子とを、これらの電極が向き合うように対向させ、前記第１素子と第２素子との間に、請求項１〜３のいずれか一項に記載の製造方法により得られた粒子含有樹脂フィルムを配置する、ことを特徴とする積層部品の製造方法。
【請求項５】
複数の第１電極を備える第１素子と複数の第２電極を備える第２素子とを、前記第１電極と前記第２電極とが向き合うように対向させ、前記第１素子と前記第２素子との間に、導電性粒子と樹脂又は樹脂前駆体とを含有する原料混合物を配置する第１工程と、
１つ以上の前記第１電極と１つ以上の前記第２電極との間に電圧を印加して、前記電圧が印加されている前記第１電極と前記第２電極との組み合わせのうちの距離が近いもの同士の組み合わせ間でそれぞれ形成された電界の方向に、前記原料混合物中の前記導電性粒子を配向させる第２工程と、
前記電圧を印加しながら、前記樹脂又は樹脂前駆体を固化させて固化体とし、前記第１素子と前記第２素子との間に前記固化体からなる粒子含有樹脂フィルムを備える積層部品を得る第３工程と、
を有することを特徴とする積層部品の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、粒子含有樹脂及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、ＬＳＩ等のチップ部品を重ねて実装させる、いわゆる３次元実装は、チップ部品を実装するための面積を少なくすることができ、電子部品の小型化に有効であるため、広く用いられている。このような３次元実装において、チップ部品と基板との間やチップ部品同士の間は、これらが有している端子同士をワイヤーで接続することによって電気的な接続が図られる（ワイヤーボンディング）ことが一般的である（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
ところが、ワイヤーボンディングによる３次元実装の場合、ワイヤーを取り回すためのスペースが必要となるため、そのぶん小型化が困難であるほか、上部に設けるチップ部品ほど小さくする必要があるため、実装の自由度が制限される傾向にある。
【０００４】
そこで、近年では、このような問題点を解決するために、チップ部品と基板との間やチップ部品同士の間に、導電性フィルムを配置することによってこれらの接続を行うことが試みられている（例えば、特許文献２参照）。
【特許文献１】特開２００８−０４７６７９号公報
【特許文献２】特開２００７−１６５９２８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上述したような導電性フィルムを用いた３次元実装を行う場合、導電性フィルムは、積層されるチップ部品や基板の端子同士を接続できるように、必要な部分にのみ導電性を有している必要がある。しかしながら、従来、導電性フィルムに対し、特定の部位にのみ正確に導電性を付与することは必ずしも容易ではなく、望ましくない部分で電気的な接続が生じてしまったり、また、必要な部位での接続が十分でなかったりすることも少なくなかった。
【０００６】
そこで、本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであり、３次元実装への適用が容易であり且つ所望の部位に導電性を有する粒子含有樹脂フィルムが得られる粒子含有樹脂フィルムの製造方法、及びこれを用いた積層体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的を達成するため、本発明の粒子含有樹脂フィルムの製造方法は、複数の第１電極と、これらに対向して配置された複数の第２電極との間に、導電性粒子と樹脂又は樹脂前駆体とを含有する原料混合物を配置する第１工程と、１つ以上の第１電極と１つ以上の第２電極との間に電圧を印加して、電圧が印加されている第１電極と第２電極との組み合わせのうちの距離が近いもの同士の組み合わせ間でそれぞれ形成された電界の方向に、原料混合物中の導電性粒子を配向させる第２工程と、電圧を印加しながら、樹脂又は樹脂前駆体を固化させて固化体を得る第３工程と、固化体から第１の電極及び第２の電極を除去して、粒子含有樹脂フィルムを得る第４工程とを有することを特徴とする。
【０００８】
本発明の粒子含有樹脂フィルムの製造方法においては、第２工程において、前記原料混合物中の前記導電性粒子を、電界が強い方向に移動させることにより配向させることが好ましい。
【０００９】
また、導電性粒子としては、繊維状の導電性粒子を含むことがより好ましい。
【００１０】
本発明はまた、電極を有する一対の基板を、この電極が向き合うように対向させ、一対の基板間に、上記本発明の製造方法により得られた粒子含有樹脂フィルムを配置する積層部品の製造方法を提供する。
【００１１】
さらに、本発明の積層部品の製造方法は、複数の第１電極を備える第１基板と複数の第２電極を備える第２基板とを、第１電極と第２電極とが向き合うように対向させ、第１基板と第２基板との間に、導電性粒子と樹脂又は樹脂前駆体とを含有する原料混合物を配置する第１工程と、１つ以上の第１電極と１つ以上の第２電極との間に電圧を印加して、電圧が印加されている第１電極と第２電極との組み合わせのうちの距離が近いもの同士の組み合わせ間でそれぞれ形成された電界の方向に、原料混合物中の導電性粒子を配向させる第２工程と、電圧を印加しながら、樹脂又は樹脂前駆体を固化させて固化体とし、第１基板と第２基板との間に固化体からなる粒子含有樹脂フィルムを備える積層部品を得る第３工程とを有することを特徴とするものであってもよい。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、３次元実装への適用が容易であり且つ所望の部位に導電性を有する粒子含有樹脂フィルムが得られる粒子含有樹脂フィルムの製造方法、及びこれを用いた積層体の製造方法を提供することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、図面を参照して本発明の好適な実施形態について説明する。なお、図面の説明において、同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明については省略することとする。
【００１４】
［粒子含有樹脂フィルム］
まず、好適な実施形態に係る粒子含有樹脂フィルムの製造方法について説明する。
【００１５】
（第１工程）
図１は、第１基板及び第２基板を示す斜視図である。粒子含有樹脂フィルムの製造においては、まず、図１に示すように、基板１１上に複数の第１電極１２を備える第１基板１０、及び、基板２１上に複数の第２電極２２を備える第２基板２０をそれぞれ準備し、これらを、第１電極１２と第２電極２２とが向き合うように対向して配置させる。ここで、第１基板１０には、各第１電極１２から基板１１の端部に引き出されるようにリード１２ａが形成されている。第２基板２０においても、同様にリード２２ａが形成されている。
【００１６】
第１基板１０及び第２基板２０において、第１電極１２及び第２電極２２は、それぞれ、得られる粒子含有樹脂フィルムにおいて導電性部分を形成すべき箇所に対応する位置に設けられている。言い換えれば、第１基板１０及び第２基板２０において、第１電極１２及び第２電極２２は、それぞれ、３次元実装において接続しようとしているチップ部品や基板等における端子部分に対応するように設けられている。第１電極１２及び第２電極２２の形状は、所望とする導電性部分の形状にあわせて任意に設定でき、四角形状、円形状等、適宜選択される。
【００１７】
第１基板１０と第２基板２０とは、多くの場合、図１に示すように第１電極１２と第２電極２２とが積層方向に同じ位置で重なり合うように配置されるが、第１電極１２と第２電極２２とが重なり合わないように配置されてもよい。
【００１８】
第１基板１０及び第２基板２０において、基板１１及び基板２１は、第１電極１２や第２電極２２を支持できるものであればよく、例えばガラス基板によって構成される。なお、後述するように、電子部品として適用できる積層体をそのまま形成する場合は、第１基板１０及び第２基板２０として、所定の配線基板やチップ部品等を適用してもよい。この場合、配線基板やチップ部品における接続用の端子部分等が、上述した第１電極１２や第２電極２２となる。
【００１９】
粒子含有樹脂フィルムの製造においては、図２に示すように、上記のように配置された第１基板１０と第２基板２０との間に、導電性粒子と樹脂又は樹脂前駆体とを含有する原料混合物Ｒを配置する（第１工程）。図２は、第１基板１０と第２基板２０との間に、原料混合物Ｒが配置された状態を示す斜視図である。
【００２０】
原料混合物Ｒにおける導電性粒子としては、例えば、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、カーボンナノツイスト、カーボンナノコイル、カーボンマイクロコイル、炭素繊維、金属や半導体のナノファイバー又はナノロッド等の繊維状粒子が挙げられ、これらの１種又は２種以上を用いてもよい。また、これらの繊維状粒子以外に、上記の材料等からなる球状粒子を用いることもできる。
【００２１】
粒子としては、少なくとも繊維状粒子を用いることが好ましく、繊維状粒子と球状粒子とを組み合わせて用いることも好適である。なかでも、高い導電性が得られるカーボンナノチューブ又はカーボンナノファイバーが好ましい。
【００２２】
カーボンナノチューブ（ＣＮＴｓ）としては、単層カーボンナノチューブ（ＳＷＣＮＴｓ）、２層カーボンナノチューブ（ＤＷＣＮＴｓ）、３層カーボンナノチューブ（３ＷＣＮＴｓ）、その他の多層カーボンナノチューブ（ＭＷＣＮＴｓ）を特に制限なく用いることができる。カーボンナノファイバーとしては、直径の太い（１００〜３００ｎｍ程度）カーボンナノファイバーやらせん状の形態を有するカーボンナノファイバーを適用できる。これらのカーボンナノチューブやカーボンナノファイバーは、樹脂又は樹脂前駆体中での分散性をよくするため、表面がカルボキシル基やニトロ基等の所定の官能基によって修飾されていてもよい。粒子としてＣＮＴｓを用いる場合、その大きさは、例えば、直径が１ｎｍ〜数十ｎｍ程度、長さが１μｍ程度であると好適である。
【００２３】
一方、樹脂又は樹脂前駆体も、粒子含有樹脂の用途に必要な特性に応じて適宜選択することができ、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。ここで、樹脂前駆体とは、後述する固化後に樹脂を形成することができる前駆体化合物であり、固化の際に重合して樹脂を形成し得るモノマーやオリゴマー等が挙げられる。樹脂としては、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、光硬化性樹脂等を特に制限なく適用できる。例えば、（メタ）アクリル樹脂、ウレタンアクリレート樹脂、エポキシ樹脂、オキセタン樹脂等が好適である。
【００２４】
また、樹脂又は樹脂前駆体は、原料混合物Ｒが液状となるような性質を有するものが好ましい。原料混合物Ｒを液状とすることによって、後述する電圧を印加する工程（第２工程）の際に、原料混合物Ｒ中の粒子を良好に配向させることができる。このような樹脂又は樹脂前駆体としては、それ自体が液状であるものや、溶媒に溶解して液状となり得るものが挙げられる。
【００２５】
原料混合物Ｒは、上述した粒子及び樹脂又は樹脂前駆体のほか、必要に応じて、原料混合物を液状とするための溶媒や、粒子含有樹脂の用途に求められる特性が得られる各種成分を更に含んでいてもよい。例えば、粒子同士のバインダーとしての機能を有するＡｕコロイド粒子やポリアニリン等の導電性微粒子を更に含んでいてもよい。
【００２６】
原料混合物Ｒにおいて、各成分の配合割合は、得られる粒子含有樹脂フィルムが、３次元実装に適用可能な導電性フィルムとして良好に機能できるような割合であると好ましい。すなわち、原料混合物Ｒ中の導電性粒子の割合が過剰であると、後述する配向によって形成させた導電性部分以外の部分において、絶縁性が十分に得られなくなるおそれがある。一方、少なすぎても、導電性部分の導電性自体が十分に得られなくなるおそれがある。
【００２７】
原料化合物Ｒ中の各成分の好適な配合割合は、導電性粒子や樹脂又は樹脂前駆体の種類、形成する粒子含有樹脂フィルムの厚さ等の要因によって変わるが、導電性粒子としてカーボンナノチューブを用いる場合、次のような割合であると好適である。すなわち、導電性粒子であるカーボンナノチューブの割合が、樹脂又は樹脂前駆体とカーボンナノチューブとの総量に対して０．０１〜１．０質量％であると好ましく、０．０５〜０．５質量％であるとより好ましい。このような割合とすれば、粒子含有樹脂フィルムにおいて、所望の部位に良好に導電性部位を形成することが可能となる。
【００２８】
原料混合物Ｒは、樹脂又は樹脂前駆体、導電性粒子及びその他の必要成分を混合することによって得ることができる。混合は、例えば、粒子の分散を良好にするために、超音波攪拌によって行うことができる。
【００２９】
第１工程において、第１基板１０と、第２基板２０との間に原料混合物Ｒを配置する方法としては、例えば、対向して配置した第１基板１０と第２基板２０との間に、原料混合物Ｒを注入する方法が挙げられる。また、第１基板１０及び第２基板２０のいずれか一方の表面上に原料混合物Ｒを塗布した後、他方の基板で挟み込む方法であってもよい。これらのいずれの方法においても、原料混合物Ｒは、第１電極１２及び第２電極２２の両方と接するように配置する。これにより、後述する配向を確実に生じさせることができる。
【００３０】
（第２工程）
上述した第１工程に続いて、第１基板１０と第２基板２０との間に配置された原料混合物Ｒに対し、当該混合物中の導電性粒子を配向させる（第２工程）。図３は、原料混合物を配向させる工程を模式的に示す斜視図である。ここでは、説明の明確化のため、原料混合物Ｒを図中に示していない。図３に示すように、第３工程においては、第１電極１２から延びるリード１２ａと、第２電極２２から延びるリード２２ａとに電源３０を接続して、第１電極１２と第２電極２２との間に電圧を印加する。
【００３１】
電源３０は、第１電極１２と第２電極２２との間に交流を印加することができる電源である。電源３０としては、このような機能を有する電源であれば特に制限なく公知のものを適用できるが、後述する誘電泳動を良好に生じさせる観点からは、１ＧＨｚから１ｋＨｚの範囲の周波数の交流を印加できる高周波電源であると好ましい。なお、図３においては、互いに重なり合うように対向して配置されている第１電極１２と第２電極２２の各組み合わせに対し、それぞれに別々に電源３０が接続されているが、複数の第１電極１２や第２電極２２が同じ電源３０に接続されていてもよい。
【００３２】
第２工程においては、上記のように第１電極１２と第２電極２２との間に電圧を印加することによって、これらの電極間に電界が形成され、第１電極１２と第２電極２２とに挟まれた原料混合物Ｒ中の導電性粒子が誘電泳動によって配向する。
【００３３】
ここで、このような誘電泳動の原理について説明する。
【００３４】
通常、粒子を溶媒に分散してなる分散液に電場を与えると、溶媒と粒子との分極率の相違によって誘起双極子モーメントが発生する。そして、粒子の両側に形成される電場強度の差が、誘起双極子が及ぼす力の差となり、これに起因して粒子に力が作用し、この力の方向に粒子が移動するようになる。このときに働く誘電泳動力ＦＤＥＰは、次式（１）で表されることが知られている。
ＦＤＥＰ＝２πεｍａ３Ｒｅ［（εｐ−εｍ）／（εｐ＋２εｍ）］∇Ｅ２  …（１）
【００３５】
かかる式（１）中のａは粒子の半径［ｍ］、εは誘電率［Ｆ／ｍ］、添え字ｐ及びｍはそれぞれ粒子及び溶媒のいずれの値であるかを示している。Ｅは電界（Ｖ／ｍ）、Ｒｅ［ｆ（ｘ）］は複素数ｆ（ｘ）の実数部分だけを取り出す演算子である。εは、下式（２）で定義される複素誘電率である。
ε＝ε−（σ／ω）ｊ  …（２）
【００３６】
また、σは導電率［Ｓ／ｍ］、ω（＝２πｆ）は角周波数［Ｈｚ］、ｆは印加周波数［Ｈｚ］を表しており、ｊは虚数単位である。式（１）中のＲｅ［（εｐ−εｍ）／（εｐ＋２εｍ）］で表される大括弧内の式は、下式（３）で表されるように、Ｃｌａｕｓｉｕｓ−Ｍｏｓｓｏｔｔｉ因子（ＣＭ因子：Ｋ（ω））と呼ばれ、分極の程度を表している。
Ｋ（ω）＝（εｐ−εｍ）／（εｐ＋２εｍ）  …（３）
【００３７】
このＣＭ因子は、上記式（２）及び（３）より、溶媒及び粒子の導電率、誘電率、更に印加する周波数に依存し、−０．５〜１．０の値をとる。そして、上記式（１）より、誘電泳動力の方向は、ＣＭ因子に依存する。すなわち、ＣＭ因子の実部が正の場合には誘電泳動力は正となり、電場強度の大きい方に粒子を誘導する正の誘電泳動が作用する。一方、負の場合には誘電泳動力は負となり、電場強度の弱い方に粒子を誘導する負の誘電泳動力が作用する。
【００３８】
本実施形態における第２工程では、第１電極１２と第２電極２２との間に電圧を印加することによって、上記のような原理により誘電泳動が生じ、原料混合物Ｒ中の導電性粒子が次のような挙動を示すことになる。図４は、第２工程における原料混合物中の導電性粒子の挙動を拡大して示す模式断面図であり、図３に示した工程を積層方向に沿った断面において見た図である。ここでは、導電性粒子として、正の誘電泳動力が作用するＳＷＣＮＴｓ等の繊維状粒子を用いた場合を例に挙げて説明する。
【００３９】
第２工程においては、原料混合物Ｒ中の樹脂又は樹脂前駆体（以下、「樹脂成分５０」という）は固化前であるため、導電性粒子４０はこの樹脂成分５０中をある程度自由に移動できるようになっている。そこで、第１電極１２と第２電極２２との間に電圧を印加すると、上記のような誘電泳動力が作用して、導電性粒子４０はまず、誘電泳動力が作用する方向に向かって移動し始め、最も電界強度が大きい第１電極１２や第２電極２２に到達するまで移動する。この際、繊維状粒子はその長軸方向に分極されているため、この長軸方向の一端が各電極に接するとともに、その長軸方向が電界方向に沿うように配置される。
【００４０】
この導電性粒子４０の移動がある程度生じると、第１電極１２や第２電極２２に先に付着した導電性粒子４０（図４中、粒子４０ａ）の部分の電界強度が大きくなるため、原料混合物Ｒ中に分散している状態の導電性粒子４０（図４中、４０ｂ）は、各電極に付着している粒子４０ａに向かって移動する。特に、繊維状粒子の場合、長軸方向の端部付近が最も電界強度が大きくなるため、導電性粒子４０ａと導電性粒子４０ｂとは、これらの端部付近で互いに接するようにして近づくことになる。
【００４１】
さらに、導電性粒子４０ａへの導電性粒子４０ｂの付着がある程度生じると、原料混合物Ｒ中に分散している他の導電性粒子４０ｂが、先に導電性粒子４０ａに付着した導電性粒子４０ｂに向かって更に移動するようになり、同様にこれらの端部同士で接するように付着する。そして、このような誘電泳動による導電性粒子４０の移動が順次生じると、やがて、図４に示すように、導電性粒子４０は、その長軸方向の端部同士で互いに接するように連続して配置され、電界方向に沿って略直線状に並べられるように配向する。そして、導電性粒子４０は、このように配向されることによって、最終的には対向する第１電極１２と第２電極２２とを架橋するようにつながることとなる。
【００４２】
第２工程では、複数（ここでは４つ）の第１電極１２と複数（ここでは４つ）の第２電極２２との間に電圧が印加されている。そのため、１つの第１電極１２（又は第２電極２２）と、複数の第２電極２２（又は第１電極１２）との間で、上述したような誘電泳動を生じさせるような電場強度の分布が生じていると考えられる。
【００４３】
本実施形態では、この場合、電圧が印加された状態の第１電極１２と第２電極２２との組み合わせのうち、互いに最も距離が近いもの同士の第１電極１２と第２電極２２との組み合わせ間で形成される電界が、これらの電極とその他の電極との組み合わせ間で生じる電界よりも強くなる。そして、誘電泳動では、電場強度のより大きい方に導電性粒子の移動が生じることから、誘電泳動による原料混合物Ｒ中での導電性粒子４０の移動は、より強い電界の方向に沿って生じることとなる。
【００４４】
その結果、第２工程では、主として、互いに近いもの同士の第１電極１２と第２電極２２との組み合わせ間において導電性粒子４０による架橋がそれぞれ生じる。そして、例えば、互いに近いもの同士ではない第１電極１２と第２電極２２との組み合わせ間では、架橋は極めて生じ難くなる。したがって、本実施形態では、互いに重なり合う位置でそれぞれ対向している第１電極１２と第２電極２２との間で、上記のような架橋が形成されることとなる。
【００４５】
第２工程において、このような誘電泳動による導電性粒子４０の架橋を良好に生じさせる観点からは、以下のような条件を満たすことが好ましい。
【００４６】
まず、対向する第１電極１２と第２電極２２との距離（図４中、ａで示す距離）、及び、隣接する第１電極１２同士及び隣接する第２電極２２同士の距離（図４中、ｂで示す距離）が、それぞれ次のような範囲であると好適である。すなわち、まず、距離ａ及びｂは、できるだけ小さくできることが、粒子含有樹脂フィルムの小面積化及び薄型化に有利であり、また、導電性部分を微細なパターンで形成できることから好ましい。
【００４７】
ただし、距離ａ又は距離ｂが小さすぎると、互いに最も距離が近い組み合わせの第１電極１２と第２電極２２との間以外に、隣接している第１電極１２や第２電極２２等との間においてもある程度の電界が形成されてしまう場合がある。こうなると、望ましくない第１電極１２と第２電極２２との組み合わせ間に誘電泳動による導電性粒子４０の架橋が生じ、その結果、粒子含有樹脂フィルムにおいて、不要な箇所に導電性部分が形成されるおそれがある。そのため、このような不都合が生じない程度に距離ａ又は距離ｂを設定することが好ましい。
【００４８】
また、第１電極１２と第２電極２２との間に印加する電圧は、例えば、１〜１００Ｖｐｐの範囲内で設定する。印加する電圧が高い方が、粒子に対する誘電泳動の力が大きくなり、配向を速く完了させることができる。ただし、電圧が高く、電界の強度が大きくなりすぎると、電気分解等によって気泡が発生して粒子含有樹脂フィルムの特性を低下する場合があるほか、望ましくない第１電極１２と第２電極２２との間の電界も強くなってしまい、望ましくない部分で架橋が形成されやすくなるおそれがある。
【００４９】
印加する電圧は、交流であると好ましく、特に、１Ｈｚから１００ｋＨｚの範囲の周波数を有する高周波交流であることが好ましく、１ｋＨｚから１００ｋＨｚの範囲の周波数を有する高周波交流であることがより好ましい。このような周波数とすることで、所望の組み合わせの第１電極１２と第２電極１２との間で適切に導電性粒子の架橋を生じさせ易くなる。
【００５０】
第２工程では、導電性粒子４０として、上記のような繊維状粒子を用いることで、当該粒子を、その長軸方向が電界方向に沿うように連続して並べることができる。したがって、かかる繊維状粒子によれば、少ない粒子の添加量でも所望の第１電極１２と第２電極２２との間で良好な架橋を生じさせることができ、導電性部分以外の絶縁性を維持し易くなる。ただし、粒子として、このような繊維状粒子ではなく球状粒子を用いる場合であっても、球状粒子は、電界方向に沿って連続するように配向することができるため、配向による同様の効果は十分に得ることができる。
【００５１】
また、繊維状粒子と球状粒子とを組み合わせて用いると、繊維状粒子が上述のような形態で配向するとともに、隣り合う繊維状粒子の間を球状粒子が介在するような配向状態となる場合もある。そして、このような配向状態が形成されると、繊維状粒子がその端部同士で直接接する場合よりも粒子同士の接触性が良好となる傾向にある。これによって、後述するような導電性や熱伝導性の効果が更に良好に得られる場合がある。
【００５２】
（第３工程）
上述したような第２工程後には、第１電極１２と第２電極２２との間に電圧を印加した状態を維持しながら、樹脂又は樹脂前駆体（樹脂成分５０）を固化させる（第３工程）。これにより、原料混合物Ｒ中の導電性粒子４０は、第２工程で生じさせた配向（架橋）を維持したまま、樹脂成分５０の固化物中で固定される。
【００５３】
この第３工程において、樹脂成分５０の固化は、例えば、熱又は光硬化性樹脂を用いた場合、加熱又は光照射によってこれらを硬化させることにより実施する。また、樹脂成分５０が熱可塑性樹脂の前駆体である場合は、適宜加熱等を行うことにより前駆体（モノマーやオリゴマー等）の重合を進行させ、固化状態の熱可塑性樹脂を生じさせればよい。さらに、硬化性樹脂の前駆体であるモノマーやオリゴマーを用い、固化の際に重合及び硬化をまとめて生じさせてもよい。
【００５４】
（第４工程）
第３工程において原料混合物Ｒ中の樹脂成分５０を固化させた後、得られた固化体から、第１基板１０及び第２基板２０を取り外すことによって、固化した樹脂成分５０中に導電性粒子４０が分散して含まれる粒子含有樹脂フィルムが得られる。この粒子含有樹脂フィルムでは、第２工程において生じさせた導電性粒子による架橋がそのまま維持されており、この架橋部分が、厚さ方向に導電性を有する導電性部分となる。そして、粒子含有樹脂フィルムにおいて、この導電性部分以外は、導電性粒子４０が含まれてはいるものの、架橋が形成されていないため、絶縁性となる。なお、粒子含有樹脂フィルムを接続用の導電性フィルムとして用いる際に、より確実な電気的な接続を可能とするため、導電性部分の表面には、所定の電極等をめっきやスパッタ等により更に設けてもよい。
【００５５】
図５は、粒子含有樹脂フィルムの断面構成を模式的に示す図である。図５に示すように、粒子含有樹脂フィルム１００は、固化した樹脂成分１５０中に、導電性粒子４０が分散しており、一部に、当該フィルムの表裏面をつなぐように導電性粒子４０が架橋した導電性部分１２０を有している。この導電性部分１２０は、上述した製造方法において用いた第１電極１２と第２電極２２とに挟まれた領域に対応する位置にそれぞれ形成されている。
【００５６】
上述した本実施形態の粒子含有樹脂フィルムの製造方法によれば、それぞれ電極を備える一対の基板間に原料混合物を配置し、対向する電極間に電圧を印加して原料混合物中の導電性粒子を配向させ、この状態で樹脂又は樹脂前駆体を固化させるだけで、所定の位置に導電性の領域（導電性部分）が導入された粒子含有樹脂フィルムが得られる。そして、かかる製造方法においては、製造時に用いる基板の電極の位置によって、得られる粒子含有樹脂フィルムにおける導電性部分の位置を設定することができる。したがって、このような製造方法によれば、所望の部位に導電性を有する粒子含有樹脂フィルムが良好に得られるようになる。
【００５７】
また、上記の製造方法により得られた粒子含有樹脂フィルムは、導電性粒子の配向によって架橋を生じさせた部分のみに好適に導電性部位が形成され、それ以外の部分は絶縁性を有するようになる。したがって、このような粒子含有樹脂フィルムは、所望の導電性部位においてのみ良好な導電性を有するものとなり、チップ部品や基板の接続に用いる際に、望ましくない部分で電気的な接続が生じてしまうことを極めて少なくできる。
【００５８】
［積層部品］
次に、好適な実施形態に係る積層部品の製造方法について説明する。ここでいう積層部品とは、チップ部品と配線基板等の基板とを粒子含有樹脂フィルムを介して接続したものや、チップ部品同士又は基板等同士を粒子含有樹脂フィルムを介して接続したもの等が挙げられる。これらの組み合わせに応じて、積層部品は種々の機能を有する電子部品となる。以下の説明では、粒子含有樹脂フィルムにより接続されるチップ部品や基板等を、第１素子及び第２素子として説明する。
【００５９】
まず、積層部品の製造方法の第１の例について説明する。第１の例では、いったん本発明の製造方法により製造した粒子含有樹脂フィルムを準備した後、これを用いて積層体を製造する。
【００６０】
粒子含有樹脂フィルムは、上述した実施形態のようにして製造することができるが、この際、粒子含有樹脂フィルムには、接続すべき第１素子及び第２素子の電極（端子）間を電気的に接続できるように導電性部分を形成する。そのために、上述した実施形態において、第１基板１０における第１電極１２及び第２基板２０における第２電極２２は、それぞれ、第１素子及び第２素子における電極と対応する位置に形成する。
【００６１】
次に、第１素子及び第２素子を準備し、これらの間に粒子含有樹脂フィルムを配置する。この際、粒子含有樹脂フィルムは、その導電性部分が、それぞれ第１素子及び第２素子の電極と接するように位置合わせする。
【００６２】
その後、必要に応じて第１素子、粒子含有樹脂フィルム及び第２素子を、積層方向に加圧したり、加熱を行ったりすることにより圧着して、第１素子と第２素子とが粒子含有樹脂フィルムによって接続された積層部品を得る。このようにして得られた積層部品においては、第１素子と第２素子の電極同士が、粒子含有樹脂フィルムの導電性部分において電気的に接続される。また、粒子含有樹脂フィルムは、導電性部分以外では厚さ方向に導電性を有しないため、第１素子と第２素子との望ましくない電極同士が接続されることがない。
【００６３】
次に、積層部品の製造方法の第２の例について説明する。第２の例は、いったん粒子含有樹脂フィルムを製造するのではなく、積層部品の製造時に同時に粒子含有樹脂フィルムを形成するものである。すなわち、上述した粒子含有樹脂フィルムの製造において、第１基板及び第２基板に代えて、はじめから互いに接続すべき第１素子及び第２素子を用い、第３工程後に粒子含有フィルムを取り出すことなくそのまま電気素子とした例が、この第２の例に該当する。
【００６４】
第２の例では、まず、複数の第１電極を備える第１素子と、複数の第２電極を備える第２素子とを準備し、これらを、第１電極と第２電極とが向き合うように対向して配置させる。ここで、第１電極及び第２電極は、それぞれ、第１素子と第２素子とを接続するための端子部に該当する。この互いに対向させた第１素子と第２素子との間に、粒子含有樹脂フィルムを形成するための原料混合物を配置する（第１工程）。原料混合物の組成や配置方法は、上述した粒子含有樹脂フィルムの製造方法と同様である。
【００６５】
次に、第１素子における第１電極と、第２素子における第２電極との間に電圧を印加することにより、原料混合物中の導電性粒子を配向させる（第２工程）。かかる配向は、上述したように、第１電極と第２電極とのそれぞれ距離が近いもの同士の間で形成された電界の方向に沿って生じる。したがって、最終的には、導電性粒子は、互いに近い第１電極と第２電極との組み合わせ間をそれぞれ架橋するように配向することとなる。
【００６６】
その後、第１電極と第２電極との間に上記電圧を印加した状態のまま、第１素子と第２素子との間に配置された原料混合物中の樹脂又は樹脂前駆体（樹脂成分）を固化させる（第３工程）。これにより、原料混合物中の導電性粒子が、第２工程で生じさせた配向（架橋）を維持したまま樹脂成分の固化物中で固定される。その結果、第１素子と第２素子との間に、原料混合物の固化体からなる粒子含有樹脂フィルムを備える積層部品が得られる。この第３工程における固化は、上述した粒子含有樹脂フィルムの場合と同様にして行うことができる。
【００６７】
上記のような第１又は第２の例の積層部品の製造方法によって、例えば、第１又は第２素子として基板やチップ部品を用いた場合に、これらが粒子含有樹脂フィルムによる接続によって３次元実装された各種の電子部品が得られるようになる。そして、このような電子部品は、互いに接続された基板やチップ部品等が、粒子含有樹脂フィルムによってそれぞれの有する端子間等の所望の接続部位同士で適切に接続されたものとなる。
【実施例】
【００６８】
以下、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００６９】
［実施例１］
単層カーボンナノチューブ（ＳＷＣＮＴｓ）２５ｍｇ及び３Ｍの硝酸を混合して、これを２０分間超音波攪拌した。次に、得られた混合物を多量の純水で希釈した後、１１０℃に加熱して水分を蒸発させ、乾燥させた。この処理により、表面がニトロ基等によって修飾されたＳＷＣＮＴｓを得た。
【００７０】
上記修飾処理後のＳＷＣＮＴｓを、０．０１重量％の濃度となるようにウレタンアクリレート系のＵＶ硬化樹脂（重合開始剤としてイルガキュア１８４を３重量％含む）中に混ぜて、一時間超音波攪拌した。次いで、１０，０００ｒｐｍで３０分間の遠心分離を行い、樹脂中にＳＷＣＮＴｓが分散された原料混合物を得た。
【００７１】
次いで、図１に示すような、４つの第１電極１２及第２電極２２をそれぞれ有する第１基板１０及び第２基板２０を準備した。これらの基板は、いずれもガラス基板上に、電極として厚さ５０ｎｍの金をスパッタして形成されたものである。この一対の基板同士を、互いの電極が向き合うように対向させ、これらの間に上記の原料混合物を充填した（第１工程）。この際、第１基板１０と第２基板２０とは、第１電極１２と第２電極２２の位置がそれぞれ一致するとともに、対向する電極間の距離が１００μｍとなるように離して配置させた。
【００７２】
次に、互いに対向している第１電極１２と第２電極２２との間に、１００ｋＨｚ、２０Ｖｐｐの高周波交流を３０分間印加することにより誘電泳動を生じさせ、原料混合物中のＳＷＣＮＴｓを配向させた（第２工程）。この工程では、互いに重なり合う位置でそれぞれ向き合っている第１電極１２と第２電極２２との組み合わせ間で、ＳＷＣＮＴｓの配向が生じていた。それから、第１電極１２と第２電極２２との間に電圧を印加した状態のまま、原料混合物にＵＶ光（２８０〜３８０ｎｍの波長域）を、１０ｍＪで２００秒間照射し、ＵＶ硬化樹脂を硬化させて（第３工程）、第１基板１０と第２基板２０との間に粒子含有樹脂フィルムを形成させた。
【００７３】
その後、第１及び第２基板１０，２０を、粒子含有樹脂フィルムから剥離して、ＳＷＣＮＴｓが配向した状態の粒子含有樹脂フィルムを得た（第４工程）。この粒子含有樹脂フィルムに対し、第１及び第２電極１２，２２とそれぞれ接触していた部分に厚さ１００ｎｍの金をスパッタした。
【００７４】
そして、第１及び第２基板１０，２０の第１及び第２電極１２，２２とそれぞれ対応する位置に端子が形成されている２つのチップ部品を準備し、これらの端子が上記の金電極の位置と合うようにして、２つのチップ部品間に粒子含有樹脂フィルムを挟むことにより、積層部品が得られる。
【００７５】
［実施例２］
多層カーボンナノチューブ（ＭＷＣＮＴｓ）２５ｍｇ及び３Ｍの硝酸を混合して、これを２０分間超音波攪拌した。次に、得られた混合物を多量の純水で希釈した後、１１０℃に加熱して水分を蒸発させ、乾燥させた。この処理により、表面がニトロ基等によって修飾されたＭＷＣＮＴｓを得た。
【００７６】
上記修飾処理後のＭＷＣＮＴｓを、０．０５重量％の濃度となるようにウレタンアクリレート系のＵＶ硬化樹脂（重合開始剤としてイルガキュア１８４を３重量％含む）中に混ぜて、一時間超音波攪拌した。次いで、１０，０００ｒｐｍで３０分間の遠心分離を行い、樹脂中にＳＷＣＮＴｓが分散された原料混合物を得た。
【００７７】
次いで、上記の原料混合物を用い、対向する電極間の距離が５０μｍとなるようにしたこと以外は、実施例１と同様にして、ＭＷＣＮＴｓが配向した状態の粒子含有樹脂フィルムを得た。この粒子含有樹脂フィルムに対し、第１及び第２電極１２，２２とそれぞれ接触していた部分に厚さ１００ｎｍの金をスパッタした。これにより形成された粒子含有樹脂フィルムを挟んで対向する金電極間の抵抗値を測定したところ、約５０Ωであった。
【００７８】
そして、第１及び第２基板１０，２０の第１及び第２電極１２，２２とそれぞれ対応する位置に端子が形成されている２つのチップ部品を準備し、これらの端子が上記の金電極の位置と合うようにして、２つのチップ部品間に粒子含有樹脂フィルムを挟むことにより、積層部品が得られる。
【００７９】
［実施例３］
単層カーボンナノチューブ（ＳＷＣＮＴｓ）２５ｍｇ及び３Ｍの硝酸を混合して、これを２０分間超音波攪拌した。次に、得られた混合物を多量の純水で希釈した後、１１０℃に加熱して水分を蒸発させ、乾燥させた。この処理により、表面がニトロ基等によって修飾されたＳＷＣＮＴｓを得た。
【００８０】
上記修飾処理後のＳＷＣＮＴｓを、０．０５重量％の濃度となるようにウレタンアクリレート系の熱硬化樹脂（熱重合開始剤としてＡＩＢＮ（アゾビスイソブチロニトリル）を１重量％含む）中に混ぜて、一時間超音波攪拌した。次いで、１０，０００ｒｐｍで３０分間の遠心分離を行い、樹脂中にＳＷＣＮＴｓが分散された原料混合物を得た。
【００８１】
次いで、図１に示すような、それぞれ４つの第１電極１２及第２電極２２を有する第１基板１０及び第２基板２０を準備した。これらの基板は、いずれもガラス基板上に、電極として厚さ５０ｎｍの金をスパッタして形成されたものである。これらの基板のうちの一方における電極を有する側の表面上に上記の原料混合物を塗布した後、他方の基板を、その電極を有する側の面が塗布された原料混合物に接するように配置し、押し付けることで、原料混合物をこれらの基板間に満たされるように押し広げた。対向する第１電極１２と第２電極２２との間の距離は、１００μｍとした。
【００８２】
次に、互いに対向している第１電極１２と第２電極２２との間に、１０ｋＨｚ、２０Ｖｐｐの高周波交流を３０分間印加することにより誘電泳動を生じさせ、原料混合物中のＳＷＣＮＴｓを配向させた（第２工程）。この工程では、互いに重なり合う位置で向き合っている第１電極１２と第２電極２２との組み合わせ間で、それぞれＳＷＣＮＴｓの配向が生じていた。それから、第１電極１２と第２電極２２との間に電圧を印加した状態のまま、原料混合物を２時間、１００℃で加熱し、これにより熱硬化樹脂を硬化させて（第３工程）、第１基板１０と第２基板２０との間に粒子含有樹脂フィルムを形成させた。
【００８３】
そして、この状態で、それぞれ対向している第１電極１２と第２電極２２との間の抵抗値をテスターを用いて測定したところ、約３００Ωであった。一方、互いに位置ずれしている（重なり合っていない）位置関係にある第１電極１２と第２電極との間は、いずれも絶縁されていることが確認された。
【図面の簡単な説明】
【００８４】
【図１】第１基板及び第２基板を示す斜視図である。
【図２】第１基板１０と第２基板２０との間に、原料混合物Ｒが配置された状態を示す斜視図である。
【図３】原料混合物を配向させる工程を模式的に示す斜視図である。
【図４】第２工程における原料混合物中の導電性粒子の挙動を拡大して示す模式断面図である。
【図５】粒子含有樹脂フィルムの断面構成を模式的に示す図である。
【符号の説明】
【００８５】
１０…第１基板、１１…基板、１２…第１電極、２０…第２基板、２１…基板、２２…第２電極、４０，４０ａ，４０ｂ…導電性粒子、５０…樹脂成分、１００…粒子含有樹脂フィルム、１２０…導電性部分、１５０…固化した樹脂成分。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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