(57)【要約】【課題】本発明は、成形時において、良好な流動性および複雑形状追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学特性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する積層体の製造方法を提供せんとするものである。【解決手段】強化繊維とマトリックス樹脂からなる一方向プリプレグ基材を全面に渡って切断して得た切込プリプレグ基材を、テープ状支持体と共にロール状に巻き取り、巻き取られた前記切込プリプレグ基材と前記テープ状支持体とを共に供給リールから連続的に供給し、ローラーにより該切込プリプレグ基材を圧着して積層するとともに、該切込プリプレグ基材から分離したテープ状支持体をリールに巻き取る積層体の製造方法であって、供給リールに配する切込プリプレグ基材を構成する実質的に全ての強化繊維が、繊維方向への長さＬが１０〜１００ｍｍとなるように切断されている、ことを特徴とするものである。【選択図】  図２
2010023359.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維とマトリックス樹脂からなる一方向プリプレグ基材を全面に渡って切断して得た切込プリプレグ基材を、テープ状支持体と共にロール状に巻き取り、巻き取られた前記切込プリプレグ基材と前記テープ状支持体とを共に供給リールから連続的に供給し、ローラーにより該切込プリプレグ基材を圧着して積層するとともに、該切込プリプレグ基材から分離したテープ状支持体をリールに巻き取る積層体の製造方法であって、供給リールに配する切込プリプレグ基材を構成する実質的に全ての強化繊維が、繊維方向への長さＬが１０〜１００ｍｍとなるように切断されている、積層体の製造方法。
【請求項２】
供給リールに配する切込プリプレグ基材の実質的に全ての強化繊維が、前記切込と繊維方向とのなす角度Θの絶対値が２〜２５°の範囲内で切断されている、請求項１に記載の積層体の製造方法。
【請求項３】
供給リールに配する切込プリプレグ基材の実質的に全ての強化繊維が、切込を強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが０．１ｍｍ〜１．５ｍｍの範囲内で切断されている、請求項１または請求項２に記載の積層体の製造方法。
【請求項４】
前記切込プリプレグ基材を強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層する、請求項１〜３いずれかに記載の積層体の製造方法。
【請求項５】
前記切込プリプレグ基材の実質的に全ての強化繊維は、少なくとも１つの刃を配置した回転刃ローラーを少なくとも片面から押し当てて切断されたものである、請求項１〜４いずれかに記載の積層体の製造方法。
【請求項６】
前記切込プリプレグ基材の実質的に全ての強化繊維は、少なくとも１つの刃を配置した打ち抜き刃を少なくとも片面から押し当てて切断されたものである、請求項１〜４いずれかに記載の積層体の製造方法。
【請求項７】
強化繊維とマトリックス樹脂からなる一方向プリプレグ基材を全面に渡って切断するに際し、前記テープ状支持体を実質的に連続状に維持しつつ、前記プリプレグ基材の強化繊維のみを切断する、請求項１〜６いずれかに記載の積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成形時に、良好な流動性および成形追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学特性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する積層体を効率よく得るための製造方法に関する。さらに詳しくは、ダブルコンター曲面や凹凸部等の複雑形状を有する構造体において、力学特性の低下を最小限に抑えつつ、複雑形状を簡易に形成することを可能とする積層体を効率よく得るための製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
強化繊維とマトリックス樹脂からなる繊維強化プラスチックは、比強度、比弾性率が高く、力学特性に優れること、耐候性、耐薬品性などの高機能特性を有することなどから産業用途においても注目され、その需要は年々高まりつつある。
【０００３】
高機能特性を有する繊維強化プラスチックの成形法としては、プリプレグと称される連続した強化繊維にマトリックス樹脂を含浸せしめた半硬化状態の中間基材を積層し、高温高圧釜で加熱加圧することによりマトリックス樹脂を硬化させ繊維強化プラスチックを成形するオートクレーブ成形が最も一般的に行われている。オートクレーブ成形の中でも航空機や自動車等の大型部材を製造する場合の多くでは、積層工程において、プリプレグを自動的に複数層積層するオートテープレイアップマシン（以下、ＡＴＬと称す）やオートファイバープレースメントマシン（以下、ＡＦＰと称す）といった自動積層装置が用いられている（例えば特許文献１）。中でも、ＡＴＬはＡＦＰに比べ、幅広のプリプレグを用いることから積層に要する時間も短く、量産性に優れている。ＡＴＬを用いて積層し、オートクレーブ成形により得られた繊維強化プラスチックは、強化繊維が連続繊維であるために優れた力学特性を有する。また、ＡＴＬにより基材を所望の配置に制御できるため、容易に必要とする力学特性に設計することが可能であり、力学特性のバラツキも小さい。しかしながらこの方法は航空機やロケットなどにおけるスキン部分など大型の曲面部材の製造が主であり、連続繊維を引き揃えた強化繊維ではダブルコンター曲面や凹凸部等の複雑な形状を形成することは難しい。そこで、圧着ローラーを改良したり（例えば特許文献２）、ゴム製のシューにより圧着したり（例えば特許文献３）、積層ヘッドの可動軸を増やしたり（例えば特許文献４）することにより、複雑な形状に追従させることが考案されている。しかしながら、元来プリプレグ自体の伸縮性が乏しいため、ダブルコンター曲面や凹凸部等の複雑な形状に追従させて積層することは困難であり、主として一次曲面や平面形状に近い部材に限られるのが実状である。
【０００４】
ダブルコンター曲面や凹凸部等の複雑な形状に適した成形法として、ＳＭＣ（シートモールディングコンパウンド）を用いたプレス成形がある。この成形法では、通常２５ｍｍ程度に切断したチョップドストランドに熱硬化性のマトリックス樹脂を含浸せしめ半硬化状態としたＳＭＣシートを、プレス機を用いて加熱・加圧することにより成形を行う。多くの場合、加圧前にＳＭＣを成形体の形状より小さく切断して成形型上に配置し、加圧により成形体の形状に引き伸ばして（流動させて）成形を行う。そのため、その流動によりダブルコンター曲面や凹凸部等の複雑な形状にも追従可能となる。しかしながら、ＳＭＣはそのシート化工程において、チョップドストランドの分布ムラ、配向ムラが必然的に生じてしまうため、力学特性が低下し、そのバラツキが大きくなる問題があった。さらには、特に薄物の部材ではソリ、ヒケ等が発生しやすくなり、構造材としては不適な場合が多い。
【０００５】
これに対して、上述のような材料の欠点を埋めるべく、連続繊維と熱可塑性樹脂からなるプリプレグに切り込みを入れることにより、流動可能で力学物性のバラツキも小さくなるとされる基材が開示されている（例えば特許文献５、６）。しかしながら、ＳＭＣと比較すると力学特性が大きく向上し、バラツキが小さくなるものの、構造材として適用するには十分な強度とは言えない。連続繊維基材と比較すると切り込みという欠陥を内包した構成であるために、応力集中点である切り込みが破壊の起点となり、特に引張強度、引張疲労強度が低下するという問題があった。さらには、切り込みを入れた熱可塑性樹脂プリプレグは、著しく取扱いに劣り、熱可塑プリプレグがバラバラになってしまい、熱可塑性樹脂プリプレグの積層体を工業的に形成・製造することが極めて困難という問題点があった。
【特許文献１】米国特許６０９６１６４号明細書
【特許文献２】実開平１−１７５８１７号公報
【特許文献３】米国特許第４６０１７７５号明細書
【特許文献４】米国特許第５４３１７４９号明細書
【特許文献５】特開昭６３−２４７０１２号公報
【特許文献６】特開平９−２５４２２７号広報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、従来技術では複雑形状の形成と低バラツキ性、十分な強度、及び取扱いの両立が困難であった背景を鑑み、成形時において、良好な流動性および複雑形状追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学特性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する積層体を効率良く得るための製造方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記の課題を解決するため、本発明は以下の構成からなる。すなわち、
（１）強化繊維とマトリックス樹脂からなる一方向プリプレグ基材を全面に渡って切断して得た切込プリプレグ基材を、テープ状支持体と共にロール状に巻き取り、巻き取られた前記切込プリプレグ基材と前記テープ状支持体とを共に供給リールから連続的に供給し、ローラーにより該切込プリプレグ基材を圧着して積層するとともに、該切込プリプレグ基材から分離したテープ状支持体をリールに巻き取る積層体の製造方法であって、供給リールに配する切込プリプレグ基材を構成する実質的に全ての強化繊維が、繊維方向への長さＬが１０〜１００ｍｍとなるように切断されている、積層体の製造方法。
【０００８】
（２）供給リールに配する切込プリプレグ基材の実質的に全ての強化繊維が、前記切込と繊維方向とのなす角度Θの絶対値が２〜２５°の範囲内で切断されている、（１）に記載の積層体の製造方法。
【０００９】
（３）供給リールに配する切込プリプレグ基材の実質的に全ての強化繊維が、切込を強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが０．１ｍｍ〜１．５ｍｍの範囲内で切断されている、（１）または（２）に記載の積層体の製造方法。
【００１０】
（４）前記切込プリプレグ基材を強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層する、（１）〜（３）いずれかに記載の積層体の製造方法。
【００１１】
（５）前記切込プリプレグ基材の実質的に全ての強化繊維は、少なくとも１つの刃を配置した回転刃ローラーを少なくとも片面から押し当てて切断されたものである、（１）〜（４）いずれかに記載の積層体の製造方法。
【００１２】
（６）前記切込プリプレグ基材の実質的に全ての強化繊維は、少なくとも１つの刃を配置した打ち抜き刃を少なくとも片面から押し当てて切断されたものである、（１）〜（４）いずれかに記載の積層体の製造方法。
【００１３】
（７）強化繊維とマトリックス樹脂からなる一方向プリプレグ基材を全面に渡って切断するに際し、前記テープ状支持体を連続状に維持しつつ、前記プリプレグ基材の強化繊維のみを切断する、（１）〜（６）いずれかに記載の積層体の製造方法。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、成形時において、ダブルコンター曲面や凹凸部などの複雑形状が形成可能な良好な流動性および複雑形状追従性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学特性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する積層体を、取扱い良く、非常に効率よく得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明を詳細に説明する。本発明は積層時における良好な形状追従性と、成形時における良好な流動性を有し、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学特性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する積層体を、ＡＴＬを用いて効率良く得るための製造方法について鋭意検討した結果、テープ状の一方向プリプレグ基材のテープ形状を保ったまま、該プリプレグ基材中の強化繊維（本明細書中では、単に「繊維」と記述することがある）を特定の寸法に予め切断したものをＡＴＬの供給リールから送り出し、連続的に貼り重ねて積層したところ、かかる課題を一挙に解決することを究明したものである。以下、図面を参照しながら詳細に説明する。
【００１６】
図１は、本発明における一方向プリプレグ基材の強化繊維を特定の寸法に切断する装置の一例を示す概略図である。図２は、本発明における自動積層装置の一例を示す概略図である。図４は、本発明における切込プリプレグ基材の切込パターンの一例を示す概略平面図である。
【００１７】
本発明の積層体の製造方法は、図１に示すように、強化繊維とマトリックス樹脂からなる一方向プリプレグ基材３を、切り込み挿入装置５により全面に渡って切断し、テープ状支持体４と共にロール状に巻き取った切込プリプレグ基材３’を、図２に示すように、テープ状支持体４と共に供給リール９から連続的に供給し、ローラー１０により該切込プリプレグ基材３’を圧着して積層し、該切込プリプレグ基材３’から分離したテープ状支持体４を巻き取りリール１１に巻き取る積層体１２の製造方法であって、該切込プリプレグ基材３’は、図４に示すように切込１３によって切込プリプレグ基材の強化繊維が実質的に全て繊維方向への長さＬ（以下、繊維長さと称することもある）が１０〜１００ｍｍとなるように切断されていることが好ましい。なお、本発明において、“実質的に全ての強化繊維が切込により分断され”とは、本発明の切込により分断されていない連続繊維が引き揃えられている面積が、プリプレグ基材面積に占める割合の５％より小さいことを示す。
【００１８】
図４に示すように強化繊維１７が切込１３により切断され、連続した強化繊維は短繊維へと分断される。該短繊維により構成された切込プリプレグ基材を積層して得た積層体は、成型時に繊維が層内のいずれの方向にも流動可能となるので、ダブルコンター曲面や凹凸部などの複雑形状追従性に優れるのである。さらに、本発明の方法においては、積層体の製造工程を上記の方法とすることにより、短繊維からなるプリプレグ基材のテープ形状を保ったまま扱えるので、連続的な製造が可能となり、非常に生産効率よく積層体を製造することが可能となる。前記切断を行っていないプリプレグを供給リールから供給する場合、すなわち積層体の強化繊維が全て連続繊維で構成される場合、繊維方向にはほとんど流動せず、流動可能な方向に異方性があるため、二次曲面や凹凸部などの複雑形状を形成することは極めて難しい。なお、本発明において“短繊維”とは、繊維が繊維方向全長に渡って連続している（いわゆる一方向プリプレグ）との対比において用いられる概念であり、繊維長さＬが１００ｍｍ以下のものを指す。また、“ダブルコンター曲面”とは、２次曲面以上の複曲面を少なくとも一部に含む形状を指す。
【００１９】
ここで、繊維長さＬが１０ｍｍより小さい場合は、流動性が向上するものの繊維による補強効果が低下し、繊維強化プラスチックとしたときに十分な力学特性を得ることができないことがある。また、繊維長さＬが１００ｍｍより大きい場合は、成形時における繊維の流動が悪くなり複雑形状を形成するのが困難になる。成形性と物性の両特性を鑑みると、さらに好ましくは繊維長さＬが２０〜６０ｍｍの範囲内である。ただし、切断部の形状や、工業的プロセスによっては、前記切込プリプレグ基材の一部に１０ｍｍよりも短い繊維が混入してしまう恐れもあるが、実質的に全繊維量のうち９５％以上の繊維が１０〜１００ｍｍの範囲内に入っていれば成形性および物性での問題はない。
【００２０】
本発明において、供給リールに配する切込プリプレグ基材の強化繊維は、図３に示す切込１３と繊維方向１４とのなす角度Θ（以下、切込角度と称することもある）の絶対値が２〜２５°の範囲内で切断されているのが好ましい。Θの絶対値が２５°より大きくても流動性は得ることができ、従来のＳＭＣ等と比較して高い力学特性は得ることができるが、特にΘの絶対値が２５°以下であることで力学特性の向上が著しい。一方、Θの絶対値は２°より小さいと流動性も力学特性も十分得ることが出来るが、切込を安定して入れることが難しくなる。すなわち、繊維に対して切込が寝てくると、切込を入れる際、繊維が刃から逃げやすく、プリプレグ基材中に存在する切断されていない繊維の割合が大きくなる。また、繊維長さＬを１００ｍｍ以下とするためには、Θの絶対値が２°より小さいと少なくとも切込同士の最短距離が０．９ｍｍより小さくなるなど、生産安定性に欠ける。また、このように切込同士の距離が小さいと積層時の取り扱い性が難しくなるという問題がある。切込の制御のしやすさと力学特性との関係を鑑みると、さらに好ましくは５〜１５°の範囲内である。なお、本発明におけるΘとは、切込上の任意の点を点Ｘとしたとき、点Ｘにおける繊維長手方向と切込とのなす角をθ（Ｘ）とすれば、Θはθ（Ｘ）の切込上の平均値、すなわち（式１）によって与えられる値とする。ここで、図３に示すように、切込１３の端点をそれぞれ点Ａ、点Ｂとし、点Ａと点Ｂを結び、切込に沿った曲線をＣとしており、また点Ｘにおける曲線Ｃの微小線分をｄｓとしている。
【００２１】
【数１】
2010023359.tif 000003
【００２２】
以下、前記切込プリプレグ基材における好ましい切込パターンの一例を、図４〜６を用いて説明する。
【００２３】
強化繊維が一方向に引き揃えられたプリプレグ基材上に制御されて整列した切込１３を複数入れる。繊維配向方向の対になる切込１３同士で繊維が分断され、その間隔１８を１０〜１００ｍｍとすることで、実質的にプリプレグ基材上の強化繊維すべてを繊維長さＬが１０〜１００ｍｍにすることができる。また、図３に示すように、切込と強化繊維となす角度１５をΘとするとΘの絶対値は全面で２〜２５°の範囲内である。図５ａ）ではΘの絶対値が９０°、ｂ）では２５°を超えた例を示しているが、これらの例では本発明により得られうる高強度を発現することは出来ない。
【００２４】
図６には、５つの異なる切込パターンを有するプリプレグ基材が示されている。図６ａ）の切込プリプレグ基材３’は、等間隔をもって配列された斜行した連続、直線状の切込１３ｂを有する。図６ｂ）の切込プリプレグ基材３’は、２種類の間隔をもって配列された斜行した連続、直線状の切込１３ｂを有する。図６ｃ）の切込プリプレグ基材３‘は、等間隔をもって配列された連続、曲線（蛇行線）の切込１３を有する。図６ｄ）の切込プリプレグ基材３’は、等間隔をもって配列され、かつ、２種類の異なる方向に斜行した断続的な直線状の切込１３ａを有する。図６ｅ）の切込プリプレグ基材３’は、等間隔をもって配列された斜行した断続的な直線状の切込１３ａを有する。切込は図６ｃ）のように曲線でも構わないが図６ａ）、ｂ）、ｄ）、ｅ）のように直線状である方が流動性をコントロールしやすく好ましい。また、切込により分断される強化繊維の長さＬは、図６ｂ）のように一定でなくてもよいが、繊維長さＬが全面で一定であると流動性をコントロールしやすく、強度ばらつきをさらに押さえることができるため好ましい。なお、ここで規定の直線状とは、幾何学上の直線の一部をなしている状態を意味するが、前記流動性のコントロールを容易にするという効果を損なわない限り、前記幾何学上の直線の一部をなしていない箇所があっても差支えが無く、その結果、繊維長さＬが全面で一定とはならない箇所があっても（この場合、繊維長さＬが実質的に全面で一定であると言えるので）差支えが無い。
【００２５】
さらに好ましい例［１］としては、図６ａ）〜ｃ）のように、切込１３が連続して入れられているのがよい。例［１］のパターンでは、切込１３ｂが断続的でないため、切込端部付近での流動乱れが起きず、切込１３ｂを入れた領域では、すべての繊維長さＬを一定とすることができ、流動が安定している。切込１３ｂが連続的に入れられているため、切込プリプレグ基材３’がばらばらになってしまうのを防ぐ目的で、切込プリプレグ基材の周辺部に切込がつながっていない領域を設けたり、切込の入っていないシート状の離型紙やフィルムなどの支持体で把持したりすることで、取り扱い性を向上させることができる。
【００２６】
また、他の好ましい例［２］としては、図４のように、切込を強化繊維の垂直方向に投影した長さ１９をＷｓとしたとき、Ｗｓが３０μｍ〜１００ｍｍの範囲内である断続的な切込１３ａが切込プリプレグ基材３’全面に設けられており、切込１３ａ１と、該切込１３ａ１に繊維配向方向で隣接した切込１３ａ２の幾何形状が同一であるとよい。ここで、“切込を強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓ”とは図４に示す通り、プリプレグ層の面内において、切込を強化繊維の垂直方向（繊維直行方向１６）を投影面として、切込から該投影面に垂直（繊維配向方向１４）に投影した際の長さ１９を指す。Ｗｓが３０μｍ以下となると、切込の制御が難しく、切込プリプレグ基材全面に渡って繊維長さＬが１０〜１００ｍｍとなるよう、保障することが難しい。すなわち、切込により切断されていない繊維が存在すると基材の流動性は著しく低下し、余分に切断されているとＬが１０ｍｍを下回る部位が出てきてしまう、という問題点がある。逆にＷｓが１０ｍｍより大きいときにはほぼ強度が一定に落ち着く。すなわち、繊維束端部がある一定以上に大きくなると、破壊が始まる荷重がほぼ同等となる。図４では、ＬとＷｓがいずれも一種類である例を示している。いずれの切込１３ａ（例えば１３ａ１）も繊維方向に平行移動することで重なる他の切込１３ａ（例えば１３ａ２）がある。前記繊維方向の対になる切込１３ａ同士により分断される繊維長さＬよりさらに短い繊維長さで隣接する切込により分断され繊維が分断される幅が存在することによって、安定的に繊維長さを１００ｍｍ以下で切込プリプレグ基材３’を製造できる。例［２］のパターンでは、得られた切込プリプレグ基材３’を積層する際、切込が断続的なため取り扱い性に優れる。図６ｄ）、６ｅ）にはその他のパターンも例示したが、上記条件を満たせばどのようなパターンでも構わない。
【００２７】
好ましい例［２］において、力学特性の観点から好ましくは、強化繊維の垂直方向に投影した長さＷｓが０．１ｍｍ〜１．５ｍｍの範囲内であるのが好ましい。Ｗｓを小さくすることにより、一つ一つの切込により分断される繊維量が減り、強度向上が見込まれる。特に、Ｗｓが１．５ｍｍ以下とすることで、大きな強度向上が見込まれる。また、切込長さが長ければ長いほど、積層作業時に基材の切込が開口し易くなり、基材の取り扱い性が大幅に低下する。切込が１．５ｍｍ以下であれば、積層作業時に切込が開口しにくく、基材の取り扱い性の良い切込プリプレグ基材となる。なお、本発明において、切込角度Θの絶対値が２〜２５°であることにより、切込長さに対して投影長さＷｓを小さくすることができる。そのため、Ｗｓが１．５ｍｍ以下という極小の切込であっても、工業的に安定して設けることが可能となる。また、プリプレグ基材への切込の挿入を、刃を押し当てて行おうとする場合、裁断時に強化繊維が繊維直行方向に蛇行し刃から逃げるために、繊維をうまく裁断できないことがある。このような繊維逃げの影響を小さくするためには、Ｗｓは０．１ｍｍ以上であることが好ましい。より好ましくはＷｓを０．２ｍｍ以上とすることで、より連続繊維を残すことなくプリプレグ基材に切込を挿入することが可能となる。
【００２８】
本発明に用いる切込プリプレグ基材の特徴を、図７〜９を用いて説明する。本発明の比較として図７には、切込１３が強化繊維１７となす角度Θの絶対値が９０°である切込プリプレグ基材３’を積層した積層体２０をａ）、その積層体２０を成形した繊維強化プラスチック２１をｂ）に、それぞれ切込プリプレグ基材３’由来の層をクローズアップした平面図と平面図のＡ−Ａ断面を切り出した断面図を示した。ａ）に示す通り、切込プリプレグ基材３’は、繊維に垂直な切込を全面に設けられており、切込１３は層の厚み方向を貫いている。繊維長さＬを１００ｍｍ以下とすることで、流動性が確保され、プレス成形などにより、容易に積層体２０より面積が伸長した繊維強化プラスチック２１を得ることができる（ただし、厚みは減る）。ｂ）のように、伸長した繊維強化プラスチック２１を得た際、切込プリプレグ基材３’由来の短繊維層２２は、繊維直行方向に伸長すると共に、繊維が存在しない領域（切込開口部）２３が生成される。これは一般的に強化繊維が成形程度の圧力では伸長しないためであり、図７のケースでは、伸張した長さ分だけ切込開口部２３が生成され、例えば２５０×２５０ｍｍの積層体２０から３００×３００ｍｍの繊維強化プラスチック２１を得た際には、３００×３００ｍｍの繊維強化プラスチック２１の表面積に対して、切込開口部２３の総面積は５０×３００ｍｍ、すなわち１／６（約１６．７％）が切込開口部となる計算である。この領域２３は断面図に示すとおり、隣接層２５が侵入してきて、樹脂リッチ部２６と隣接層２５が侵入している領域とで占められる。従って、切込プリプレグ基材３’を用いた積層体２０を伸長して成形した場合、繊維束端部２４では層のうねり２７や樹脂リッチ部２６が発生し、これが力学特性の低下や表面品位の低下に影響を与える。また、繊維がある部位とない部位で剛性が異なるため、面内異方性の繊維強化プラスチック２１となり、ソリなどの問題から設計が難しい。また、強度の面では、荷重方向から±１０°以下程度に向いている繊維が大部分の荷重を伝達しているが、その繊維束端部２４では隣接層２５に荷重を再分配しなければならない。その際、図７ｂ）のように、繊維束端部２４が荷重方向に垂直となっていると、応力集中が起きやすく、剥離も起こりやすい。そのため、強度向上はあまり期待できない。
【００２９】
一方で図８には、本発明の好ましい例［１］の切込プリプレグ基材３’を積層した積層体２０をａ）、その積層体２０を成形した繊維強化プラスチック２１をｂ）に、それぞれ切込プリプレグ基材３’由来の層をクローズアップした平面図と平面図のＡ−Ａ断面を切り出した断面図を示した。ａ）に示すとおり、切込プリプレグ基材３’は、繊維１７となす角度Θの絶対値が２５°以下の連続した切込１３ｂが全面に設けられており、切込１３ｂは層の厚み方向を貫いている。繊維長さＬを１００ｍｍ以下とすることで、流動性が確保され、プレス成形などにより、容易に積層体２０より面積が伸長した繊維強化プラスチック２１を得ることが出来る。ｂ）のように、伸長した繊維強化プラスチック２１を得た際、切込プリプレグ基材３’由来の短繊維層２２は、繊維直交方向に伸長すると共に、繊維１７自体が回転２８して伸長領域の面積を稼ぐため、図７のように繊維が存在しない領域（切込開口部）２３が実質的に生成せず、層表面に存在する切込開口部の面積が層の表面積と比較して０．１〜１０％の範囲内である。従って、断面図を見ても分かるとおり、隣接層２５が侵入することもなく、層のうねり２７や樹脂リッチ部２６のない高強度で品位の高い繊維強化プラスチック２１を得ることが出来る。面内全体にくまなく繊維１７が配されているため、面内での剛性差がなく、設計も従来の連続繊維強化プラスチックと同様、簡易に適用できる。この繊維が回転して伸長し、層うねりのない繊維強化プラスチックを得るという画期的効果は、切込と強化繊維とのなす角度Θの絶対値が２５°以下であり、かつ、切込が連続して入れられていることで初めて得ることができる。また、強度の面では、前述と同様に荷重方向から±１０°以下程度に向いている繊維に注目すると、図８ｂ）のように、繊維束端部２４が荷重方向に対して寝てきている様子がわかる。繊維束端部２４が層厚み方向に斜めとなっているため、荷重の伝達がスムーズであり、繊維束端部２４からの剥離も起こりにくい。従って、図７に比べ格段の強度向上が見込まれる。この繊維束端部２４が層厚み方向に斜めとなるのは上述の繊維１７が回転２８する際、上面と下面の摩擦により上面から下面で繊維１７の回転２８になだらかな分布があるためで、そのため、層厚み方向に繊維１７の存在分布が発生し、繊維束端部２４が層厚み方向に斜めとなったと考えられる。このような繊維強化プラスチック２１の層内で層厚み方向に斜めの繊維束端部を形成し、強度を著しく向上する画期的効果は切込１３ｂの繊維１７となす角度Θの絶対値が２５°以下であることで初めて得ることができる。
【００３０】
図９には、本発明の好ましい例［２］の切込プリプレグ基材３’を積層した積層体２０をａ）、その積層体２０を成形した繊維強化プラスチック２１をｂ）に、それぞれ切込プリプレグ基材３’由来の層をクローズアップした平面図を示した。ａ）に示すとおり、切込プリプレグ基材３’は、繊維１７となす角度Θの絶対値が２５°以下の断続的な切込１３ａが全面に設けられており、切込１３ａは層の厚み方向を貫いている。切込１３ａにより繊維長さＬを切込プリプレグ基材３’の全面で１００ｍｍ以下とすることで、流動性が確保され、プレス成形などにより、容易に積層体２０より面積が伸長した繊維強化プラスチック２１を得ることができる。切込長さ、切込角度を小さくすることにより、切込を強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを１．５ｍｍ以下とすることができる。ｂ）のように、伸長した繊維強化プラスチック２１を得た際、切込プリプレグ基材３’由来の短繊維層２２は、繊維垂直方向に伸長する際、繊維方向に繊維が伸張しないため、繊維が存在しない領域（切込開口部）２３が生成されるが、隣接する短繊維群が繊維直行方向に流動することで、切込開口部２３を埋め、切込開口部２３の面積が小さくなる。この傾向は特に、切込を強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを１．５ｍｍ以下とすることで顕著となり、実質的に切込開口部２３が生成せず、層表面に存在する切込開口部の面積が層の表面積と比較して０．１〜１０％の範囲内とすることができる。従って、厚み方向に隣接層２５が侵入することもなく、層のうねり２７や樹脂リッチ部２６のない高強度で品位の高い繊維強化プラスチック２１を得ることが出来る。面内全体にくまなく繊維１７が配されているため、面内での剛性差がなく、設計も従来の連続繊維強化プラスチックと同様、簡易に適用できる。この切込開口部を繊維直行方向の流動により埋め、層うねりのない繊維強化プラスチックを得るという画期的効果は切込角度Θの絶対値が２５°以下であり、かつ切込を強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを１．５ｍｍ以下とすることで初めて得ることができる。さらに好ましくはＷｓが１ｍｍ以下であることにより、より高強度、高品位とすることができる。
【００３１】
本発明の積層体の製造方法では、前記切込プリプレグ基材を強化繊維の配向が異なる方向に少なくとも２層以上積層することが好ましい。強化繊維の配向が異なる方向に積層することにより、繊維強化プラスチックとした場合の寸法安定性に優れる。さらに、前記切込によって強化繊維が切断されたプリプレグ基材は、成形時に繊維が流動するにあたり、繊維方向と繊維直交方向との流動に異方性を生じるため、効果的に繊維を流動させるためには、強化繊維の配向が異なる方向に積層することが重要となる。なかでも、［０／９０］ｎＳや［０／±６０］ｎＳ、［＋４５／０／−４５／９０］ｎＳといった等方積層で、かつ、対称積層であることが、成形時の流動の均質性、および繊維強化プラスチックとした場合のソリ低減等を考慮すると好ましい。ここで、本発明において“強化繊維の配向が異なる”とは、強化繊維の方向のなす角度の絶対値が１０〜１７０°であることを表す。
【００３２】
本発明の積層体の製造方法は、以下に示すいずれかの方法によりプリプレグ基材を切断し、得られた切込プリプレグ基材を用いて行われることが好ましい。
【００３３】
まず方法［１］としては、所定の位置に少なくとも１つの刃を配置した回転刃ローラーを少なくとも片面から押し付けることにより、プリプレグ基材の実質的に全ての強化繊維を、繊維方向への長さＬが１０〜１００ｍｍとなるように切断することが好ましい。回転刃ローラーとは、例えば図１０、図１１に示すような円柱状のローラー３０に１つまたは複数の切断刃２９が配置されているものが好ましく用いられる。ここで、回転刃ローラー３１は、円柱状の金属製ローラーから直接刃（鋭凸部）を削りだしても構わないし、刃が配置された平板を湾曲させ、ローラーに取り付けたものであっても構わない。円柱状の金属製ローラーから直接刃を削りだした回転刃ローラーは高価ではあるものの、耐久性に優れている点から好ましい。一方、刃が配置された平板を湾曲させ、ローラーに取り付けた回転刃ローラーは、金属製ローラーから直接刃を削りだしたものに比べて耐久性の面では劣るものの、安価でありコスト面で優れている、さらに容易に切込パターンを変更可能である点から好ましい。
【００３４】
本発明においては、回転刃ローラーに対して反対側からゴム製または金属製のニップローラーを押しあて、両ローラーの間にプリプレグ基材を通すことにより、該プリプレグ基材に切込が挿入され、実質的に全ての強化繊維が切断される。該回転刃ローラーは回転しながら切断する機構であるため、連続的に切断することが可能であり、効率よく切断工程を進めることが可能である。円柱状のローラーの大きさとしては特に制限はないが、直径は５０〜３００ｍｍ程度であると刃の交換等も比較的容易であり好ましい。
【００３５】
次に方法［２］としては、所定の位置に少なくとも１つの刃を配置した打ち抜き刃を少なくとも片面から押し付けることにより、プリプレグ基材の実質的に全ての強化繊維を、繊維方向への長さＬが１０〜１００ｍｍとなるように切断することが好ましい。該打ち抜き刃とは、例えば図１３に示すような、平板状のベース３９に複数の切断刃２９が配置されているものが好ましく用いられる。ここで打ち抜き刃は、金属板から直接刃を削りだしたものを使用しても構わないし、金属、ベニヤなどの平板状のベースに刃を直接埋め込んだものでも構わない。金属板から直接刃を削りだしたものは耐久性に優れている点で好ましい。一方平板状のベースに刃を直接埋め込んだものは切込パターンが容易に変更可能である点、刃の突出量の調整が容易である点から好ましい。
【００３６】
本発明においては、打ち抜き刃をエアー圧や油圧により、プリプレグ基材を打ち抜くことにより、該プリプレグ基材に切込が挿入され、実質的に全ての強化繊維が切断される。打ち抜く際に、プリプレグ基材が打ち抜き刃に引っ掛かることを防ぐために、プリプレグ基材の供給スピードを一時的に緩める、または打ち抜き場所で一旦停止させて打ち抜き、次の打ち抜き場所まで進めるという間欠的な搬送を適用する等の搬送上の工夫が必要であるが、該打ち抜き刃を用いた場合、少数の刃で切断可能であり、更に切込を挿入する装置の省スペース化を図ることが可能である。刃を配置する平板状のベースの大きさとしては特に制限はないが、プリプレグ基材の搬送方向４０の大きさが幅広過ぎると前述の少数の刃で切断可能、装置の省スペース化という打ち抜き刃を用いるメリットが失われてしまうため、プリプレグ基材搬送方向４０への幅は３０ｍｍ〜１５０ｍｍ程度であると好ましい。また、プリプレグ基材搬送方向に対して直交する方向４１の大きさについては、プリプレグ基材の幅より小さいと、実質的に全ての繊維を切断するためには打ち抜き刃自身に搬送方向に対して直交する方向への可動機構を備える必要があるため、（プリプレグ基材幅＋１００ｍｍ）程度であることが好ましい。
【００３７】
また、前述した２つのプリプレグ基材に切込を挿入する方法において、用いられる切断刃の刃先の材質については特に制限はないが、耐久性等を考慮すると、超硬鋼やダイヤモンドやセラミックスが好ましい。さらにプリプレグ基材を搬送する速度、すなわちプリプレグ基材に切込を挿入する速度についても特に制限はないが、速度が速すぎると切断刃がプリプレグ基材に引っ掛かったり、切込を挿入する際に発する摩擦熱によりプリプレグ基材の樹脂の粘度が下がり、切断刃に樹脂が付着して切れ味が低下する懸念がある。また、速度が遅すぎると効率が低下し、本発明の特徴が失われてしまうことから、プリプレグ基材を搬送する速度は５〜１８ｍ／ｍｉｎであることが好ましい。
【００３８】
本発明におけるプリプレグ基材の切断に際して、強化繊維とテープ状支持体とをともに切断しても構わないが、切込の挿入深さを調節することにより、テープ状支持体を実質的に連続状に維持しつつ、かつ、プリプレグ基材の強化繊維のみを切断するのがより好ましい。切込プリプレグ基材は、切込が多くなればなるほど、また切込が長ければ長いほど、切込プリプレグ基材の剛性が低下し、基材が変形し易くなる。これによって、積層工程で切込プリプレグ基材の形状が崩れるなど、取り扱いが困難となる。そのような問題を回避するために、図１５に示すように、前記プリプレグ基材３において切断刃２９を押し当てる側とは反対側をテープ状支持体４によって把持し、テープ状支持体４を実質的に連続状に維持したまま、プリプレグ基材３のみを裁断する、いわゆるハーフカットを実施するのがよい。これにより、切込の量が多くても、テープ状支持体４が切込プリプレグ基材３’の変形を抑制するため、基材の取り扱い性が大幅に向上し、切断される前のプリプレグ基材と同様、連続的な積層方法に耐えうる形態保持性を有し（シート形状を保ったまま扱うことができ）、積層時に繊維が脱落してバラバラになってしまうといった問題はない。このとき、切込挿入部の先端４８がプリプレグ基材３に進入する量としては、切込挿入部の先端４８の進入する量がプリプレグ基材３の繊維をちょうど切断する深さであってもよいが、この場合、幾多の裁断によって切断刃２９が磨耗すると、切り残しが多発する可能性がある。したがって、切込挿入部の先端４８がプリプレグ基材３を貫通し、テープ状支持体４の一部のみ侵入するのがよい（この場合、テープ状支持体は連続状とはいえない箇所が存在するが、厚み方向に貫通されていることは無いため、テープ状支持体は“実質的に連続状に維持”されていると言える。）。さらに、テープ状支持体４の厚みとしては、厚みが大きいと材料コストが増し経済的ではない。しかし、厚みが薄すぎると、プリプレグ基材３に切断刃２９を押し当てた際に、切込挿入部の先端４８をテープ状支持体４の内部に留めることが難しくなる。その結果、切込挿入部の先端４８がテープ状支持体４を完全に貫通した場合、切込プリプレグ基材３’の取り扱い性が低下し、切込挿入部の先端４８がテープ状支持体４に到達しなかった場合には、繊維を切断することができず、切込プリプレグ基材中３’に連続繊維が残り、成形時の流動性が低下する。そのため、テープ状支持体の厚みは３０〜３００μｍが好ましく、さらに好ましくは５０〜２００μｍである。ここで本発明における“テープ状支持体”とは、クラフト紙などの紙類やポリエチレン・ポリプロピレンなどのポリマーフィルム類、アルミなどの金属箔類などが挙げられ、さらに樹脂との離型性を得るために、シリコーン系や“テフロン（登録商標）”系の離型剤や金属蒸着等を表面に付与しても構わない。
【００３９】
本発明におけるプリプレグ基材を構成する強化繊維としては、例えば、アラミド繊維、ポリエチレン繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサドール（ＰＢＯ）繊維などの有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、チラノ繊維、玄武岩繊維、セラミックス繊維などの無機繊維、ステンレス繊維やスチール繊維などの金属繊維、その他、ボロン繊維、天然繊維、変性した天然繊維などを繊維として用いた強化繊維などが挙げられる。その中でも特に炭素繊維はこれら強化繊維の中でも軽量であり、しかも比強度および比弾性率において特に優れた性質を有しており、さらに耐熱性や耐薬品性にも優れていることから、軽量化が望まれる自動車パネルなどの部材に好適である。なかでも、高強度の炭素繊維が得られやすいＰＡＮ系炭素繊維が好ましい。
【００４０】
本発明におけるプリプレグ基材に用いられるマトリックス樹脂としては、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂であっても、ポリアミド、ポリプロピレン、ポリエチレンなどの熱可塑性樹脂であっても、それらの混合樹脂であっても構わない。ただし、積層時にプリプレグ基材を圧着する必要があることから、タック性に優れる半硬化状態の熱硬化性樹脂の方が適している。なかでも、かかる熱硬化性樹脂としては、貼り重ねる工程でのタック性、および繊維強化プラスチックとした時の力学特性を考慮するとエポキシ樹脂が好ましい。熱可塑性樹脂を用いる場合はタック性を確保するために、加熱しながら圧着積層するのが好ましい。この場合の加熱温度は用いる熱可塑樹脂が一連の積層工程の中で半硬化状態を保てる温度にするのが好ましい。
【００４１】
本発明におけるプリプレグ基材は、基材の幅が１０〜１０００ｍｍ程度であることが好ましい。１０ｍｍより小さいとプリプレグ基材の供給量が少なくなり生産性に乏しく、１０００ｍｍより大きいと装置が大きくなり過ぎ、積層時の自由度も制限される。生産性と取扱い性との両立という点に鑑みれば、プリプレグ基材の幅は２５ｍｍ〜５００ｍｍ程度がさらに好ましい。
【実施例】
【００４２】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、特にこれに限定されるものではない。
【００４３】
＜テープ状プリプレグ基材の作製＞
以下に示す手順にてエポキシ樹脂組成物を得た。
【００４４】
（ａ）エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン（株）製“エピコート（登録商標）”８２８：３０重量部、エピコート１００１：３５重量部、エピコート１５４：３５重量部）と、熱可塑性樹脂ポリビニルホルマール（チッソ（株）製“ビニレック（登録商標）”Ｋ）５重量部とを、１５０〜１９０℃に加熱しながら１〜３時間攪拌し、ポリビニルホルマールを均一に溶解する。
【００４５】
（ｂ）樹脂温度を５５〜６５℃まで降温した後、硬化剤ジシアンジアミド（ジャパンエポキシレジン（株）製ＤＩＣＹ７）３．５重量部と、硬化促進剤３−（３，４−ジクロロフェニル）−１，１−ジメチルウレア（保土谷化学工業（株）製ＤＣＭＵ９９）４重量部とを加え、該温度で３０〜４０分間混練後、ニーダー中から取り出してエポキシ樹脂組成物を得た。
【００４６】
得られたエポキシ樹脂組成物を、リバースロールコーターを使用し離型紙上に塗布し、樹脂フィルムを作製した。
【００４７】
次に、テープ状に一方向に整列させた炭素繊維（引張強度４，９００ＭＰａ、引張弾性率２３５ＧＰａ）に樹脂フィルム２枚を炭素繊維の両面から重ね、加熱し、加圧して樹脂組成物を含浸させ、幅３０５ｍｍ、炭素繊維目付１５０ｇ／ｍ２、樹脂重量分率３３％のテープ状プリプレグ基材を作製した。
【００４８】
＜繊維強化プラスチック成形金型＞
図１４に示すような金型を用いて成形評価を行った。金型中央部には５箇所の凹凸部を備えており、上金型の周囲にはリブ形成用の溝を備えている。本金型中央部にプリプレグ基材の積層体を配置し、加熱型プレス成形機により、６ＭＰａの加圧のもと、１５０℃×３０分間の条件により硬化させた。これにより、繊維強化プラスチックの成形体を得た。
【００４９】
流動性に関しては、基材を伸長して成形するにあたり、金型キャビティ内に繊維強化プラスチックが充填されており、最表層に配された基材も金型端部付近まで伸長している場合には流動性○、金型キャビティ内に繊維強化プラスチックが充填されているものの、最表層に配された基材がほとんど伸長していない場合には流動性△、金型キャビティ内に繊維強化プラスチックが充填されていない部位がある場合には流動性×、として評価した。
【００５０】
ソリに関しては、成形体を平らな試験台上に置いただけで成形体が試験台と全面で接触している場合にはソリ○、成形体を平らな試験台上に置いただけで成形体が試験台とが全面で接触しておらず、指で成形体上面から試験台に成形体を押し付けた際、成形体が試験台と全面で接触する場合にはソリ△、指で成形体上面から試験台に成形体を押し付けた際、成形体が試験台と接触していない部分がある場合にはソリ×と評価した。
【００５１】
＜機械特性評価＞
前記手順により得られた繊維強化プラスチックの平板部より、長さ２５０±１ｍｍ、幅２５±０．２ｍｍに切り出し引張強度試験片を得た。ＪＩＳ  Ｋ−７０７３（１９９８）に規定する試験方法に従い、標点間距離を１５０ｍｍとし、クロスヘッド速度２．０ｍｍ／分で引張強度を測定した。なお、本実施例においては、試験機としてインストロン（登録商標）万能試験機４２０８型を用いた。測定した試験片の数はｎ＝５とし、平均値を引張強度とした。さらに、測定値より標準偏差を算出し、その標準偏差を平均値で除することにより、バラツキの指標である変動係数（ＣＶ値（％））を算出した。
【００５２】
（実施例１）［切込形態：連続切込］
一方向プリプレグ基材を特定の寸法に切断する装置は図１に示すものを用いた。本装置は切込挿入装置５として図１０に示す回転刃ローラー３１を有する。円柱状ローラー３０の直径は７０ｍｍ、幅は３５０ｍｍである。切断刃は、形状が螺旋状で、強化繊維が繊維方向への長さが３０ｍｍに切断されるよう、切断刃の円周方向の間隔を３０ｍｍとし、切込と繊維方向とのなす角度が１０°である連続的な切込が挿入できるよう配置した。また、プリプレグ基材切断時、該基材の端部５ｍｍには切込を入れず、切込挿入によって基材がばらばらにならないように切断刃２９を配置した。切込挿入時のプリプレグ搬送速度は１３ｍ／ｍｉｎとした。
【００５３】
自動積層装置は図２に示す構造のものを用いた。本装置のプリプレグ供給リール９に予め繊維を切断した３００ｍｍ幅の前記切込プリプレグ機材を配し、圧着ローラーを介して、下金型４６と同形状のプリフォーム型に積層構成が［−４５／０／＋４５／９０］２Ｓとなるように１６層疑似等方に積層し、積層体を得た。
【００５４】
なお、切込プリプレグ基材の切込の長さが長いため、切込挿入時における切込挿入後の巻き取り作業、自動積層時における供給リールへの移送、および積層工程において、基材の目ずれが起きるなど若干の難があった。
【００５５】
得られた切込プリプレグ基材によって構成される積層体を用いて、前記手法により成型し、凹凸部とリブ部とを有する繊維強化プラスチックを得た。
【００５６】
得られた繊維強化プラスチックは良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。得られた積層体より切り出した平板部の引張弾性率は４６ＧＰａとほぼ理論値通り発現し、また、引張強度に関しても５８０ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値も５％ときわめてバラツキの小さい結果となった。これらの結果から構造材としての適用、外板部材への適用が可能な力学特性と品位が得られたことがわかった。また、得られた繊維強化プラスチックを切り出し、切り出し面が０°である層に注目すると、図７ｂ）のような、層うねりや繊維が存在しない部位がなく、樹脂リッチ部もほとんど存在しなかった。また、繊維束端部も厚み方向に斜めとなっており（繊維方向から５°以下程度）、応力伝達効率が高いと考えられた。
【００５７】
（実施例２）［切込形態：断続］
切込挿入装置５として、図１１に示すような切断刃２９が断続的な回転刃ローラー３１を用いた以外は実施例１と同様にして凹凸部とリブ部とを有する繊維強化プラスチックを得た。
【００５８】
円柱状ローラー３０に設置した切断刃２９は、３５０ｍｍ×３５０ｍｍ、厚さ５ｍｍの金属板から、刃を多数削り出して作製した。図１２に切断刃２９の配置図を示す。金属板３２の中央部３４０×３４０の領域に、長さ１．５ｍｍの刃が間隔１．５ｍｍで複数並んでおり、刃からなる列３３を形成している。この刃からなる列と金属板の基準方向３４とのなす角α（３６）は１０°である。さらに、隣接する刃からなる列３３は、金属板の基準方向３４に１５ｍｍの間隔３７で配置されており、隣接する刃からなる列は互いに基準方向と垂直な方向３５に半位相ずれている。この多数の切断刃が配置された金属板を、金属板の基準方向３４とプリプレグ基材の送り方向（プリプレグ基材の繊維長手方向）が一致するように円柱状ローラー３０に巻き付け、切断刃２９が断続的な回転刃ローラー３１とした。該回転刃ローラー３１から得られた切込プリプレグ基材の切込パターンは図１２の刃の配置が転写されたパターンとなり、該切込プリプレグ基材の繊維長さＬ、切込と繊維方向とのなす角度Θ、切込を強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを測定したところ、それぞれＬ＝３０ｍｍ、Θ＝１０°、Ｗｓ＝０．５１ｍｍであった。
【００５９】
なお、本手法によって得られた切り込みプリプレグ基材は、実施例１に比べて切込の長さが短く、全工程を通して基材が変形することもなく、容易に積層体を得ることが出来た。
【００６０】
得られた繊維強化プラスチックは実施例１同等に良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。得られた積層体より切り出した平板部の引張強度については、６４０ＭＰａと実施例１よりもさらに高い値が発現した。
【００６１】
（実施例３〜５）［繊維長さの比較（表１）］
切込の間隔を変えることにより繊維長さＬを変えた以外は、実施例１と同様にして凹凸部とリブ部とを有する繊維強化プラスチックを得た。それぞれＬは、実施例３では１０ｍｍ、実施例４では６０ｍｍ、実施例５では１００ｍｍとした。
【００６２】
得られた繊維強化プラスチックは実施例５を除いて良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。実施例５については若干の繊維のうねりと金型との摩擦を受ける表面部で端部まで繊維が十分流動してない部位があった。その他、いずれの繊維強化プラスチックもソリがなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率４６〜４７ＧＰａ、引張強度は５１０〜６５０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値も３〜６％とバラツキの小さい結果であった。
【００６３】
（実施例６〜１１）［切込角度の比較（表２）］
切込と繊維方向とのなす角度を変えた他は実施例１と同様にして凹凸部とリブ部とを有する繊維強化プラスチックを得た。実施例６は切込角度Θが１°、実施例７は２°、実施例８は５°、実施例９は１５°、実施例１０は２５°、実施例１１は４５°の方向に連続的な切込を設けた。
【００６４】
得られた繊維強化プラスチックは実施例７〜１０については良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。引張弾性率は４５〜４７ＧＰａ、引張強度は４７０〜６７０ＭＰａと高い値であり、引張強度のＣＶ値は３〜５％とバラツキの小さい結果であった。特に切込角度の小さな実施例７、８では６００ＭＰａ以上の引張強度を発現した。実施例６については、切込角度が小さいため、切込同士の間隔が０．５ｍｍ程度と小さく、安定的に基材の裁断を行うことが困難であり、引張強度のＣＶ値も１２％と高かったが、張弾性率は４５ＧＰａ、引張強度は６４０ＭＰａと高い値を示した。また、実施例１１は引張強度が３４０ＭＰａと少々低かったものの、引張弾性率は４４ＧＰａと他の実施例とほぼ同等の値を示し、繊維のうねりもなく、その端部まで繊維が均等に流動していた
（実施例１２〜１６）［投影長さＷｓの比較（表３）］
実施例２の切込パターンにおいて、刃の長さと間隔を変更することにより切込の長さと切込の間隔を変えた以外は、実施例２と同様にして凹凸部とリブ部とを有する繊維強化プラスチックを得た。実施例１２では投影長さＷｓと切込の間隔を共に０．０２ｍｍ、実施例１３では０．１７ｍｍ、実施例１４では１ｍｍ、実施例１５では２ｍｍ、実施例１６では１０ｍｍとした。なお実際の切込の長さはそれぞれ、実施例１２では０．１２ｍｍ、実施例１３では１ｍｍ、実施例１４では５．８ｍｍ、実施例１５では１１．５ｍｍ、実施例１６では５８ｍｍである。
【００６５】
得られた繊維強化プラスチックは実施例１２を除いていずれも良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。また、引張強度も５６０〜６８０ＭＰａと非常に高強度であった。また、特に投影長さＷｓ（切込長さ）が小さければ小さいほど高強度となるが、その傾向はＷｓが１．５ｍｍ以下の場合に顕著に現れることが確認できた。なお、実施例１２については、凹凸部の形状に繊維が沿っているものの、最表面の繊維の一部が繊維逃げによって切断されておらず、繊維がうねり、またリブの先端に繊維が充填されていない箇所があった。また、ＣＶ値が１０％と若干高く、ばらつきが大きかったが、引張強度は７００ＭＰａと最も高い値を示した。
【００６６】
（実施例１７）［切込挿入に打ち抜き刃を使用］
切り込み挿入装置５として、図１３に示すエアー圧による打ち抜き刃とし、６０回／ｍｉｎの間隔で刃を押し当てて切り込みを挿入した以外は実施例２と同様にして、凹凸部とリブ部とを有する繊維強化プラスチックを得た。
【００６７】
図１３に抜き打ち刃における切断刃２９の配置図を示す。プリプレグ基材搬送方向４０への幅が１００ｍｍ、プリプレグ基材搬送方向に対して直交する方向４１への幅が４００ｍｍの棒状のベースに、刃長１．５ｍｍの刃が１．５ｍｍ間隔で複数並んでおり、刃からなる列３３を形成している。この刃からなる列３３はプリプレグ基材搬送方向４０、すなわちプリプレグ基材の繊維方向に対して１０°傾いている。さらに、隣接する刃からなる列３３はプリプレグ基材搬送方向に１５ｍｍの間隔で配置されており、隣接する刃からなる列３３はプリプレグ基材搬送方向に対して直交する方向４１に対して互いに半位相ずれている。このように多数の切断刃２９を断続的にベースに配置したものを抜き打ち３８として用いてプリプレグ基材に切込を挿入した。得られた切込プリプレグ基材の切り込みパターンは、図１３の刃の配置がプリプレグ基材全面に渡って転写されたパターンとなり、実施例２と同様の切込プリプレグ基材が得られた。該切込プリプレグ基材の繊維長さＬ、切込と繊維方向とのなす角度Θ、切込を強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを測定したところ、それぞれＬ＝３０ｍｍ、Θ＝１０°、Ｗｓ＝０．５１ｍｍであった。
【００６８】
また、得られた繊維強化プラスチックは良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。引張強度も６３０ＭＰａと実施例２とほぼ同等の値を示した。
【００６９】
（実施例１８）[ハーフカット]
切込挿入の際に、回転刃ローラーをプリプレグ基材に押し当てる圧を変えて切込の挿入深さを小さくすることで、テープ状支持体には切込を入れずにプリプレグ基材の繊維のみを切断した以外は実施例１と同様にして、凹凸部とリブ部とを有する繊維強化プラスチックを得た。
【００７０】
本手法によって得られた切込プリプレグ基材は、切込の長さが長いものの、テープ状支持体は切断されずにプリプレグ基材の繊維のみが切断されているため、テープ状支持体によって切込プリプレグ基材の変形が抑えられ、容易に積層体を得ることができた。
【００７１】
得られた繊維強化プラスチックは良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。引張強度も５７０ＭＰａと実施例１とほぼ同等の値を示した。
【００７２】
（比較例１）［連続繊維プリプレグ基材との比較］
プリプレグ基材に切込を入れなかった以外は実施例１と同様にして凹凸部とリブ部とを有する繊維強化プラスチックを得た。
【００７３】
得られた繊維強化プラスチックは、凹凸部は形成しているものの、凹凸部に強化繊維およびマトリックス樹脂が引き込まれたため繊維強化プラスチックの端部が欠けており、凹凸部のエッジで繊維がブリッジングしたため該箇所では樹脂リッチとなっていた。さらに、平面部では皺が発生し、リブ部ではほとんど繊維が充填していなかったため、製品としての適用は不可能と思われた。
【００７４】
（比較例２）［ＳＭＣとの比較］
一方向プリプレグ基材を繊維長２５ｍｍ、幅５ｍｍに裁断してチョップド原料プリプレグとし、そのチョップド原料プリプレグをランダムに配向させながらニップロールで加圧してそれぞれを接着したものを用いた以外は実施例１と同様にして凹凸部とリブ部とを有する繊維強化プラスチックを得た。
【００７５】
得られた繊維強化プラスチックは、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していたが、流動状態が均一でないため線膨張係数の差異によりソリを生じた。また、引張強度は１８０ＭＰａと各実施例と比べて大幅に低く、ＣＶ値も１２％という値であり、バラツキが大きかった。
【００７６】
（比較例３、４）［繊維長さの比較］
実施例１の切込パターンにおいて、切込の間隔を変えることにより繊維長さＬを変えた以外は、実施例１と同様にして凹凸部とリブ部とを有する繊維強化プラスチックを得た。繊維長さＬは比較例３では７．５ｍｍ、比較例４では１２０ｍｍとした。
【００７７】
比較例３においては、得られた繊維強化プラスチックは良好な表面平滑性を呈し、凹凸部の形状に繊維が沿っており、皺の発生もなく、リブ部の先端まで繊維が充填していた。しかし、引張強度が４３０ＭＰａと実施例１や実施例３〜５と比較して低い値となった。比較例４については、得られた繊維強化プラスチックにおいて、金型のキャビティ全面に繊維が流動しきっておらず、端部に樹脂リッチ部が見られた。繊維はうねり、ソリも発生していた。
【産業上の利用可能性】
【００７８】
本発明の製造方法にて得られた積層体を用いて成形された繊維強化プラスチックの用途としては、強度、剛性、軽量性が要求される、自転車用品、ゴルフのシャフトやヘッド等のスポーツ部材、ドアやシートフレームなどの自動車部材、ロボットアームなどの機械部品がある。なかでも、強度、軽量に加え、複雑な形状の成形追従性が要求されるシートパネルやシートフレーム等の自動車部品に好ましく適用できる。
【００７９】
【表１】
2010023359.tif 000004
【００８０】
【表２】
2010023359.tif 000005
【００８１】
【表３】
2010023359.tif 000006
【図面の簡単な説明】
【００８２】
【図１】本発明における一方向プリプレグ基材を特定の寸法に切断する装置の一例を示す概略図である。
【図２】本発明における自動積層装置の一例を示す概略図である。
【図３】本発明のプリプレグ積層基材に用いる切込プリプレグ基材の切込パターンの一例を示す拡大平面図である。
【図４】本発明のプリプレグ積層基材に用いる切込プリプレグ基材の切込パターンの一例を示す概略平面図である。
【図５】本発明のプリプレグ積層基材に用いる切込プリプレグ基材の切込パターンの一例を示す概略平面図である。
【図６】本発明のプリプレグ積層基材に用いる切込プリプレグ基材の切込パターンの一例を示す概略平面図である。
【図７】比較用の積層体、繊維強化プラスチックの一例を示す平面図および断面図である。
【図８】本発明の積層基材、繊維強化プラスチックの一例を示す平面図および断面図である。
【図９】本発明の積層基材、繊維強化プラスチックの一例を示す平面図である。
【図１０】本発明における切断刃形状（Ａ）および回転刃ローラー（Ｂ）の一例を示す概略図である。
【図１１】本発明における回転刃ローラーの一例を示す概略図である。
【図１２】本発明における切込挿入用の切断刃の配置の一例を示す概略平面図である。
【図１３】本発明における打ち抜き刃の一例を示す概略図である。
【図１４】本発明の一実施態様に係る金型の平面図（Ａ）およびＣ−Ｃ断面図（Ｂ）である。
【図１５】本発明における切込プリプレグ基材の製造方法の一例を示す断面図である。
【符号の説明】
【００８３】
１：一方向プリプレグ基材を特定の寸法に切断する装置
２：プリプレグ基材供給リール
３：プリプレグ基材
３’：切込プリプレグ基材
４：テープ状支持体
５：切り込み挿入装置
６：プリプレグ基材支持ローラー
７：プリプレグ基材巻き取りリール
８：自動積層装置
９：プリプレグ基材供給リール
１０：圧着ローラー
１１：テープ状支持体巻き取りリール
１２：積層体
１３（１３ａ、１３ｂ）：切込
１４：繊維配向方向
１５：切込角度Θ
１６：繊維直交方向
１７：強化繊維
１８：繊維長さＬ（切込同士の間隔）
１９：切込を強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓ
２０：切込プリプレグ基材の積層体
２１：繊維強化プラスチック
２２：短繊維層
２３：切込開口部（強化繊維の存在しない領域）
２４：繊維束端部
２５：隣接層
２６：樹脂リッチ部
２７：層うねり
２８：強化繊維の回転
２９：切断刃
３０：円柱状ローラー
３１：回転刃ローラー
３２：切断刃が配置された金属板
３３：刃からなる列
３４：金属板の基準方向
３５：金属板の基準方向と垂直な方向
３６：刃からなる列と金属板の基準方向とのなす角度α
３７：刃からなる列の基準板の基準方向における間隔
３８：抜き打ち刃
３９：ベース
４０：プリプレグ基材の搬送方向
４１：プリプレグ基材搬送方向に対して直交する方向
４２：繊維強化プラスチック成型金型
４３：凹凸部
４４：リブ成型溝
４５：上金型
４６：下金型
４７：切込挿入部
４８：切込挿入部の先端
４９：離形フィルム
５０：切断刃の土台
【図１】
2010023359.tif 000007
【図２】
2010023359.tif 000008
【図３】
2010023359.tif 000009
【図４】
2010023359.tif 000010
【図５】
2010023359.tif 000011
【図６】
2010023359.tif 000012
【図７】
2010023359.tif 000013
【図８】
2010023359.tif 000014
【図９】
2010023359.tif 000015
【図１０】
2010023359.tif 000016
【図１１】
2010023359.tif 000017
【図１２】
2010023359.tif 000018
【図１３】
2010023359.tif 000019
【図１４】
2010023359.tif 000020
【図１５】
2010023359.tif 000021