(57)【要約】【課題】連続運転可能で小型なリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池を提供する。【解決手段】各膜・電極接合体と外部負荷との接続のオン／オフの切り替えを独立して行うことができる電気回路を有するリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池であって、膜・電極接合体Ａ及びＢが、互いのカソード電極を向けて対向し、且つ、当該カソード電極によって挟持された１つの酸化剤流路を共有し、且つ、膜・電極接合体Ａと外部負荷との接続をオンにし、且つ、膜・電極接合体Ａが有するアノード電極Ｐ上に担持された固体炭素粒子を燃料とすることで、膜・電極接合体Ａにおいて発電を行うと同時に、膜・電極接合体Ｂと外部負荷との接続をオフにし、且つ、膜・電極接合体Ｂが有するアノード電極Ｑ上で、有機化合物から固体炭素粒子を形成することによって、膜・電極接合体Ｂにおいて充電を行うことを特徴とする、リチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池。【選択図】図１
2010003568.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
イオン伝導性の固体酸化物からなる電解質層を、アノード電極及びカソード電極で挟持した、２つ以上の膜・電極接合体、及び当該膜・電極接合体をさらに挟持する酸化剤流路及び２つ以上の燃料流路を少なくとも有し、且つ、
２つ以上の前記膜・電極接合体の内には、隣り合う少なくとも一組の膜・電極接合体Ａ及びＢが含まれ、且つ、
各前記燃料流路には、炭素及び水素を構成元素として少なくとも含む有機化合物を、それぞれ独立して流通させることができ、且つ、
前記膜・電極接合体Ａ及びＢが並列に接続され、且つ、各前記膜・電極接合体と外部負荷との接続のオン／オフの切り替えを独立して行うことができる電気回路を有するリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池であって、
前記膜・電極接合体Ａ及びＢが、互いの前記カソード電極を向けて対向し、且つ、当該カソード電極によって挟持された１つの前記酸化剤流路を共有し、且つ、
前記膜・電極接合体Ａと外部負荷との接続をオンにし、且つ、前記膜・電極接合体Ａが有するアノード電極Ｐ上に担持された固体炭素粒子を燃料とすることで、前記膜・電極接合体Ａにおいて発電を行うと同時に、
前記膜・電極接合体Ｂと外部負荷との接続をオフにし、且つ、前記膜・電極接合体Ｂが接している燃料流路Ｙに、前記有機化合物を流通させ、その後に前記膜・電極接合体Ｂが有するアノード電極Ｑ上で、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を形成することによって、前記膜・電極接合体Ｂにおいて充電を行うことを特徴とする、リチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池。
【請求項２】
前記電気回路の接続のオン／オフを切り替え、且つ、前記燃料流路中の前記有機化合物の流通を切り替えることによって、
前記燃料流路Ｙへの前記有機化合物の流通を止め、前記アノード電極Ｑ上に担持された前記固体炭素粒子を燃料とすることで、前記膜・電極接合体Ｂにおいて発電を行うと同時に、
前記膜・電極接合体Ａが接している燃料流路Ｘに前記有機化合物を流通させ、その後に前記アノード電極Ｐ上で、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を形成することによって、前記膜・電極接合体Ａにおいて充電を行う、請求項１に記載のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池。
【請求項３】
２つ以上の前記膜・電極接合体の内には、隣り合う少なくとも一組の前記膜・電極接合体Ａ及びＢ並びに膜・電極接合体Ｃが含まれ、且つ、前記膜・電極接合体Ａ、Ｂ及びＣが並列に接続されているリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池であって、
前記膜・電極接合体Ｂ及びＣが、互いの前記アノード電極を向けて対向し、且つ、当該アノード電極によって挟持された前記燃料流路Ｙを共有し、且つ、
前記膜・電極接合体Ａと外部負荷との接続をオンにし、且つ、前記アノード電極Ｐ上に担持された前記固体炭素粒子を燃料とすることで、前記膜・電極接合体Ａにおいて発電を行うと同時に、
前記膜・電極接合体Ｂ及びＣと外部負荷との接続をオフにし、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣが接している前記燃料流路Ｙに前記有機化合物を流通させ、その後に前記膜・電極接合体Ｂが有する前記アノード電極Ｑ上、及び前記膜・電極接合体Ｃが有するアノード電極Ｒ上において、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を形成することによって、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣにおいて充電を行う、請求項１又は２に記載のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池。
【請求項４】
前記電気回路の接続のオン／オフを切り替え、且つ、前記燃料流路中の前記有機化合物の流通を切り替えることによって、
前記膜・電極接合体Ｂ及びＣが接している前記燃料流路Ｙ中の前記有機化合物の流通を止め、前記アノード電極Ｑ上及び前記アノード電極Ｒ上に担持された前記固体炭素粒子を燃料とすることで、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣにおいて発電を行うと同時に、
前記膜・電極接合体Ａが接している前記燃料流路Ｘに前記有機化合物を流通させ、その後に前記アノード電極Ｐ上において、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を形成することによって、前記膜・電極接合体Ａにおいて充電を行う、請求項３に記載のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、連続運転可能で小型なリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、燃料と酸化剤を電気的に接続された２つの電極に供給し、電気化学的に燃料の酸化を起こさせることで、化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換する。火力発電とは異なり、燃料電池はカルノーサイクルの制約を受けないので、高いエネルギー変換効率を示す。燃料電池は、通常、電解質膜を一対の電極で挟持した膜・電極接合体を基本構造とする単セルを複数積層して構成されている。中でも、電解質として安定化ジルコニア等の固体酸化物を用いた固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）は、出力密度が高く装置の小型化が可能であること、高価な触媒を必要としないこと、且つ、電解質が固体であるため安定性に優れること、などの多くの利点があることから、特に家庭用、業務用電源として注目されている。
【０００３】
固体酸化物燃料電池では、炭化水素の一種であるメタンを燃料とした場合、アノード（燃料極）では式（１）の反応が進行する。
ＣＨ４  ＋  ４Ｏ２−  →  ２Ｈ２Ｏ  ＋  ＣＯ２  ＋  ８ｅ−    …（１）
前記式（１）で生じる電子は、外部回路を経由し、外部の負荷で仕事をした後、カソード（酸化剤極）に到達する。そして、前記式（１）で生成した水及び二酸化炭素は、外部へと排出される。
【０００４】
また、酸素を酸化剤とした場合、カソードでは式（２）の反応が進行する。
（１／２）Ｏ２  ＋  ２ｅ−  →  Ｏ２−    …（２）
前記式（２）で生じた酸化物イオンは、電解質内をカソード側からアノード側に、電気浸透により移動する。このように、燃料電池は、水及び二酸化炭素以外の排出物がなく、クリーンな発電装置である。
【０００５】
ＳＯＦＣは、直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）、固体高分子電解質型燃料電池（ＰＥＦＣ）、リン酸型燃料電池（ＰＡＦＣ）、溶融炭酸塩型燃料電池（ＭＣＦＣ）等の他の燃料電池と比較して、燃料の多様性が期待されており、例えば、水素、アルコール類、炭化水素などを用いることができる。これは、ＳＯＦＣの作動温度が６００℃〜１０００℃と、他の燃料電池と比較して最も高いことに由来する。
【０００６】
近年、このＳＯＦＣの燃料の多様性を利用して、供給した炭化水素燃料をさらに固体炭素へと変換し、固体炭素を直接燃料として用いる、いわゆるリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池の研究が盛んに行われている。例えば非特許文献１は、供給した炭化水素ガスを用いて、高温下でアノードに炭素を析出させ、析出した固体の炭素を燃料として使用するリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池の技術を開示している。
【０００７】
また、特許文献１は、燃料が使い果たされた場合における「バッテリーモード」と、燃料が補充された場合における「燃料電池モード」の間を切り替えることで、連続的発電を行う電気化学デバイスに関する技術を開示している。
【０００８】
【非特許文献１】Ｉｈａｒａ，  Ｍ．  ｅｔ  ａｌ．  Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｔｈｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｓｏｃｉｅｔｙ，  ２００６，  １５３，  Ａ１５４４−Ａ１５４６．
【特許文献１】特表２００４−５０１４８３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
非特許文献１は、当該非特許文献１に開示された燃料電池が、固体炭素析出‐発電のサイクルを利用することで連続的な発電が可能であると述べている。しかし非特許文献１中では、炭化水素ガスを供給し、高温下で固体の炭素を析出させた後、一度燃料流路を不活性ガスで置換し炭化水素ガスを除去するとの記載があり、その間発電は停止されていると考えられるため、実際には連続運転とは言い難い。
【００１０】
特許文献１に開示された電気化学デバイスは、「バッテリーモード」において負極の少なくとも一部が消費されて電子が放出され、この消費された負極は、化学的還元剤によって還元されることで再生されると報告されている。また、前記電気化学デバイスは、前記化学的還元剤が、「燃料電池モード」における燃料自身であるとされている。したがって、化学的還元剤の用途は、厳密には、「バッテリーモード」における酸化された負極の還元剤（すなわち、電子を負極に供給する役目）か、又は「燃料電池モード」における燃料（すなわち、負極において発電に寄与する電子を放出する役目）かのいずれかであり、両方の役割を同時に兼ねることは難しい。したがって、特許文献１に開示された電気化学デバイスの運転に関しては、「バッテリーモード」と「燃料電池モード」との間に「負極再生モード」が事実上存在すると考えられることから、実際には連続運転可能であるとは言い難い。
本発明は、上記実状を鑑みて成し遂げられたものであり、連続運転可能で小型なリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、イオン伝導性の固体酸化物からなる電解質層を、アノード電極及びカソード電極で挟持した、２つ以上の膜・電極接合体、及び当該膜・電極接合体をさらに挟持する酸化剤流路及び２つ以上の燃料流路を少なくとも有し、且つ、２つ以上の前記膜・電極接合体の内には、隣り合う少なくとも一組の膜・電極接合体Ａ及びＢが含まれ、且つ、各前記燃料流路には、炭素及び水素を構成元素として少なくとも含む有機化合物を、それぞれ独立して流通させることができ、且つ、前記膜・電極接合体Ａ及びＢが並列に接続され、且つ、各前記膜・電極接合体と外部負荷との接続のオン／オフの切り替えを独立して行うことができる電気回路を有するリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池であって、前記膜・電極接合体Ａ及びＢが、互いの前記カソード電極を向けて対向し、且つ、当該カソード電極によって挟持された１つの前記酸化剤流路を共有し、且つ、前記膜・電極接合体Ａと外部負荷との接続をオンにし、且つ、前記膜・電極接合体Ａが有するアノード電極Ｐ上に担持された固体炭素粒子を燃料とすることで、前記膜・電極接合体Ａにおいて発電を行うと同時に、前記膜・電極接合体Ｂと外部負荷との接続をオフにし、且つ、前記膜・電極接合体Ｂが接している燃料流路Ｙに、前記有機化合物を流通させ、その後に前記膜・電極接合体Ｂが有するアノード電極Ｑ上で、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を形成することによって、前記膜・電極接合体Ｂにおいて充電を行うことを特徴とする。
【００１２】
このような構成のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、電気化学的に並列に接続された一方の膜・電極接合体Ａにおいて発電を行うのと同時に、他方の膜・電極接合体Ｂにおいて前記有機化合物を流通させて充電を行うことができる。また本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、酸化剤流路を一組の膜・電極接合体が共有することによって、酸化剤流路を膜・電極接合体ごとに１つずつ有していた従来のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池と比較して省スペース化を実現することができる。さらに本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、充電を行う前記膜・電極接合体Ｂにおいて水素の製造を行うことができ、当該水素を発電の際に燃料に用いることができる。
【００１３】
本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、前記電気回路の接続のオン／オフを切り替え、且つ、前記燃料流路中の前記有機化合物の流通を切り替えることによって、前記燃料流路Ｙへの前記有機化合物の流通を止め、前記アノード電極Ｑ上に担持された前記固体炭素粒子を燃料とすることで、前記膜・電極接合体Ｂにおいて発電を行うと同時に、前記膜・電極接合体Ａが接している燃料流路Ｘに前記有機化合物を流通させ、その後に前記アノード電極Ｐ上で、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を形成することによって、前記膜・電極接合体Ａにおいて充電を行うことが好ましい。
【００１４】
このような構成のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、前記電気回路の接続のオン／オフを切り替え、且つ、前記燃料流路中の前記有機化合物の流通を切り替えることによって、発電を行っていた前記膜・電極接合体Ａにおいて燃料が使い尽くされた場合においても、予め充電を行った前記膜・電極接合体Ｂを発電に用いることができ、これによって連続した発電を行うことができる。
【００１５】
本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、２つ以上の前記膜・電極接合体の内には、隣り合う少なくとも一組の前記膜・電極接合体Ａ及びＢ並びに膜・電極接合体Ｃが含まれ、且つ、前記膜・電極接合体Ａ、Ｂ及びＣが並列に接続されているリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池であって、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣが、互いの前記アノード電極を向けて対向し、且つ、当該アノード電極によって挟持された前記燃料流路Ｙを共有し、且つ、前記膜・電極接合体Ａと外部負荷との接続をオンにし、且つ、前記アノード電極Ｐ上に担持された前記固体炭素粒子を燃料とすることで、前記膜・電極接合体Ａにおいて発電を行うと同時に、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣと外部負荷との接続をオフにし、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣが接している前記燃料流路Ｙに前記有機化合物を流通させ、その後に前記膜・電極接合体Ｂが有する前記アノード電極Ｑ上、及び前記膜・電極接合体Ｃが有するアノード電極Ｒ上において、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を形成することによって、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣにおいて充電を行うことが好ましい。
【００１６】
このような構成のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、前記燃料流路Ｙを膜・電極接合体Ｂ及びＣが共有することによって、燃料流路を膜・電極接合体ごとに１つずつ有していた従来のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池と比較して省スペース化を実現することができる。
【００１７】
本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、前記電気回路の接続のオン／オフを切り替え、且つ、前記燃料流路中の前記有機化合物の流通を切り替えることによって、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣが接している前記燃料流路Ｙ中の前記有機化合物の流通を止め、前記アノード電極Ｑ上及び前記アノード電極Ｒ上に担持された前記固体炭素粒子を燃料とすることで、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣにおいて発電を行うと同時に、前記膜・電極接合体Ａが接している前記燃料流路Ｘに前記有機化合物を流通させ、その後に前記アノード電極Ｐ上において、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を形成することによって、前記膜・電極接合体Ａにおいて充電を行うことが好ましい。
【００１８】
このような構成のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、前記電気回路の接続のオン／オフを切り替え、且つ、前記燃料流路中の前記有機化合物の流通を切り替えることによって、発電を行っていた前記膜・電極接合体Ａにおいて燃料が使い尽くされた場合においても、予め充電を行った膜・電極接合体Ｂ及びＣを発電に用いることができ、これによって連続した発電を行うことができる。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、電気化学的に並列に接続された一方の膜・電極接合体Ａにおいて発電を行うのと同時に、他方の膜・電極接合体Ｂにおいて前記有機化合物を流通させて充電を行うことができる。また本発明によれば、酸化剤流路を一組の膜・電極接合体が共有することによって、酸化剤流路を膜・電極接合体ごとに１つずつ有していた従来のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池と比較して省スペース化を実現することができる。さらに本発明によれば、充電を行う前記膜・電極接合体Ｂにおいて水素の製造を行うことができ、当該水素を発電の際に燃料に用いることができる。また本発明によれば、前記電気回路の接続のオン／オフを切り替え、且つ、前記燃料流路中の前記有機化合物の流通を切り替えることによって、発電を行っていた前記膜・電極接合体Ａにおいて燃料が使い尽くされた場合においても、充電を行った前記膜・電極接合体Ｂを発電に用いることができ、これによって連続した発電を行うことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、イオン伝導性の固体酸化物からなる電解質層を、アノード電極及びカソード電極で挟持した、２つ以上の膜・電極接合体、及び当該膜・電極接合体をさらに挟持する酸化剤流路及び２つ以上の燃料流路を少なくとも有し、且つ、２つ以上の前記膜・電極接合体の内には、隣り合う少なくとも一組の膜・電極接合体Ａ及びＢが含まれ、且つ、各前記燃料流路には、炭素及び水素を構成元素として少なくとも含む有機化合物を、それぞれ独立して流通させることができ、且つ、前記膜・電極接合体Ａ及びＢが並列に接続され、且つ、各前記膜・電極接合体と外部負荷との接続のオン／オフの切り替えを独立して行うことができる電気回路を有するリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池であって、前記膜・電極接合体Ａ及びＢが、互いの前記カソード電極を向けて対向し、且つ、当該カソード電極によって挟持された１つの前記酸化剤流路を共有し、且つ、前記膜・電極接合体Ａと外部負荷との接続をオンにし、且つ、前記膜・電極接合体Ａが有するアノード電極Ｐ上に担持された固体炭素粒子を燃料とすることで、前記膜・電極接合体Ａにおいて発電を行うと同時に、前記膜・電極接合体Ｂと外部負荷との接続をオフにし、且つ、前記膜・電極接合体Ｂが接している燃料流路Ｙに、前記有機化合物を流通させ、その後に前記膜・電極接合体Ｂが有するアノード電極Ｑ上で、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を形成することによって、前記膜・電極接合体Ｂにおいて充電を行うことを特徴とする。
【００２１】
本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、前記電気回路の接続のオン／オフを切り替え、且つ、前記燃料流路中の前記有機化合物の流通を切り替えることによって、前記燃料流路Ｙへの前記有機化合物の流通を止め、前記アノード電極Ｑ上に担持された前記固体炭素粒子を燃料とすることで、前記膜・電極接合体Ｂにおいて発電を行うと同時に、前記膜・電極接合体Ａが接している燃料流路Ｘに前記有機化合物を流通させ、その後に前記アノード電極Ｐ上で、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を形成することによって、前記膜・電極接合体Ａにおいて充電を行うことが好ましい。
【００２２】
本発明でいう充電とは、燃料電池内に電子を蓄えることのみを必ずしも意味せず、発電を行うための準備工程一般を意味する。例えば、後述するような固体炭素粒子のアノード電極への担持工程等が例として挙げられるが、これに限定されるものではない。
【００２３】
「各前記膜・電極接合体と外部負荷との接続のオン／オフの切り替えを独立して行うことができる電気回路」とは、具体的には、各膜・電極接合体に関してそれぞれ独立に外部負荷に対して、スイッチなどで接続を切ったり、接続をつなぎ直したりすることができる状態が挙げられる。
【００２４】
以下、本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池について、図を用いて説明する。
図１は本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池中の単セルを積層した構造の典型例を示す断面模式図である。図１に示すように、本発明の典型例の単セルの積層構造１００は、電解質層１ａと、前記電解質層１ａを挟んだ一対のカソード電極２ａ及びアノード電極Ｐ（図中の３ａ）とでなる膜・電極接合体Ａ（図中の４ａ）、及び同様の構成を有する膜・電極接合体Ｂ（図中の４ｂ）を有する。
【００２５】
膜・電極接合体ＡとＢは、カソード電極２ａ及び２ｂを向けて対向しており、且つ、カソード電極２ａ及び２ｂによって、酸化剤流路を備えたセパレータ６を挟持している。これによって、膜・電極接合体ＡとＢは、酸化剤流路８を共有することになり、当該酸化剤流路８を流れる酸化剤は、膜・電極接合体Ａのカソード電極２ａ、及び膜・電極接合体Ｂのカソード電極２ｂに同時に供給される。
セパレータ６を挟持した膜・電極接合体ＡとＢは、さらに燃料流路７を備えたセパレータ５によって挟持され、積層構造が完成する。なお、積層構造の両面に配置されるセパレータは、膜・電極接合体間に挟持されるセパレータとは異なり、流路がセパレータの片面のみに形成されているものとする。
【００２６】
図１に示すように、燃料流路は積層構造の両面に配置されているが、これらは互いにつながってはおらず、それぞれ独立に、後述する有機化合物を流通させることができる。
上述した「各前記燃料流路には、炭素及び水素を構成元素として少なくとも含む有機化合物を、それぞれ独立して流通させる」ことができる状態とは、具体的には、各燃料流路の上流にそれぞれ独立に、後述する有機化合物の供給源（例えば、ガスボンベ等）が接続しており、スイッチなどで有機化合物の各燃料流路ごとの供給を開始したり、供給を断ったりすることができる状態が挙げられる。
【００２７】
電解質層は、イオン伝導性の固体酸化物からなる。前記固体酸化物は酸素イオンＯ２−の伝導体であり、燃料と酸化剤とを隔離する。固体酸化物の材料は、特に限定されるものではなく、公知の固体酸化物を用いることができる。固体酸化物の例を挙げると、例えば、（ＣｅＯ２）０．８（ＧｄＯ１．５）０．２等のセリア系酸化物、（ＺｒＯ２）０．８（ＹＯ１．５）０．２等のイットリア安定化ジルコニア系酸化物、スカンジア安定化ジルコニア系酸化物、Ｌａ０．９Ｓｒ０．１Ｇａ０．８Ｍｇ０．２Ｏ３−δ、Ｌａ０．９Ｓｒ０．１Ｇａ０．８Ｍｇ０．１５Ｃｏ０．０５Ｏ３−δ（不定比組成のため酸素欠陥分をδで示す、０＜δ＜０．３）等のランタンガレート（ＬａＧａＯ３）系酸化物、ＢａＣｅ０．８Ｙ０．２Ｏ３−δ、ＢａＣｅ０．９Ｎｄ０．１Ｏ３−δ（不定比組成のため酸素欠陥分をδで示す、０＜δ＜０．２）等のＢａＣｅＯ３系酸化物等が利用可能である。
なお、上記特許文献１（特表２００４−５０１４８３号公報）段落６０及び６１に列挙された材料も、本発明の電解質層に用いることができる。
【００２８】
アノード電極に用いられる材料としては、いずれの従来公知の材料でも良いが、例えば、Ａｕ、Ｐｄ、Ｎｉ及びＦｅ等の金属、又はＮｉ・ＺｒＯ２サーメット（Ｎｉ−ＹＳＺ）等の、前記金属とＺｒＯ２、ＣｅＯ２、ＭｎＯ２等の金属酸化物との混合物を挙げることができる。
なお、上記特許文献１（特表２００４−５０１４８３号公報）段落４１に列挙された材料も、本発明のアノード電極に用いることができる。
【００２９】
アノード電極には、固体炭素粒子が更に担持されている。本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池では、固体炭素粒子が燃料となり、アノード電極では前記式（１）の代わりに下記式（３）及び（４）の少なくともいずれか一方の反応が進行する。
Ｃ  ＋  Ｏ２−  →  ＣＯ  ＋  ２ｅ−    …（３）
Ｃ  ＋  ２Ｏ２−  →  ＣＯ２  ＋  ４ｅ−    …（４）
なお、前記式（３）の反応速度は前記式（４）の反応速度と比較して速いため、実質的には前記式（３）が発電に主に関与する反応となる。
なお、前記式（３）の反応で生じたＣＯ（一酸化炭素）は、下記式（５）に示す反応によって、さらに発電に寄与する。
ＣＯ  ＋  Ｏ２−  →  ＣＯ２  ＋  ２ｅ−    …（５）
【００３０】
固体炭素粒子は、具体的には、炭素同素体を有する粒子のことをいう。前記炭素同素体としては、カーボンブラック及び活性炭などのアモルファス炭素、黒鉛、フラーレン類、カーボンナノチューブが挙げられる。また、前記固体炭素粒子は、場合によっては部分的にダイヤモンド構造を有する場合がある。
【００３１】
固体炭素粒子のアノード電極への担持は、燃料流路に、炭素及び水素を構成元素として少なくとも含む有機化合物を流通させ、アノード電極上において、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を形成することによって行う。
【００３２】
燃料流路に流通させる有機化合物は、炭素及び水素を構成元素として少なくとも含む他に、酸素原子、窒素原子、硫黄原子等の非金属原子を含んでいてもよい。また、前記有機化合物には気体、液体のいずれも含まれるが、流通性の観点から、固体は含まれない。
なお、有機化合物として、具体的には、メタン、エタン、プロパン、ブタンなどの飽和脂肪族炭化水素、エチレン、アセチレン、プロピレン、ブテンなどの不飽和脂肪族炭化水素を用いるのが好ましい。
【００３３】
固体炭素粒子の形成は、まず、上述した有機化合物を燃料流路に流通させることから始める。流通させる時間としては、積層構造の構成（電極面積等）にもよるが、５〜１０分が好ましい。
次に、アノード電極上において、前記有機化合物から固体炭素粒子を形成する。前記有機化合物から固体炭素粒子を得る手段としては、例えば、熱分解反応を起こす手段が挙げられる。前記有機化合物は熱分解反応によって、下記式（６）又は（７）に示すように、固体炭素粒子及び水素分子、他にも有機化合物によってはその他の分子へと変換される。
ＣｍＨｎ  →  ｍＣ  ＋  ｎ／２Ｈ２    …（６）
ＣｍＨｎＡｘ  →  ｍＣ  ＋  ｎ／２Ｈ２  ＋  ｘＡ  …（７）
（前記式（７）中、Ａは、炭素原子及び水素原子以外の原子、又は固体炭素及び水素分子以外のその他の分子を示す。）
なお、熱分解反応は、７００〜１０００℃の温度条件で５〜１０分行うのが好ましい。
【００３４】
上記式（６）及び（７）からも分かるように、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を変換する過程においては、水素が発生する。したがって、本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池においては、充電時に水素の製造を行うことができ、当該水素を発電の際に燃料に用いることができる。
【００３５】
なお、熱分解反応後の、固体炭素粒子が形成された燃料流路は、発電中には、不活性ガスによって上記式（３）乃至（５）に示した、二酸化炭素などの反応生成ガスを外部に放出することが好ましい。これは、発電中の燃料電池の起電力の低下を確実に防ぐためである。
なお、前記不活性ガスとは、上記式（３）乃至（５）に示す反応に関与しないガスのことであり、具体的には、窒素ガス、アルゴンガスを前記不活性ガスとして用いるのが好ましい。
【００３６】
カソード電極に用いられる材料としては、いずれの従来公知の材料でも良いが、例えば、白金等の金属、又は酸化ランタン、酸化ストロンチウム、酸化セリウム、酸化コバルト、酸化マンガン、酸化鉄等の金属酸化物、又はランタンストロンチウムコバルタイト、ランタンストロンチウムマンガナイト（（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３）（例えば、ＬａＳｒＭｎＯ３、Ｌａ０．９Ｓｒ０．１ＭｎＯ３−ＹＳＺ）等の金属複合酸化物等が挙げられる。特にペロブスカイト型酸化物のひとつである（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３は酸素分子を吸着しやすく、好ましい。
なお、上記特許文献１（特表２００４−５０１４８３号公報）段落５７乃至５９に列挙された材料も、本発明のアノード電極に用いることができる。
【００３７】
ここで、電解質層は、緻密であり、厚さが１０〜５０μｍの範囲であることが好ましい。アノード電極は、多孔質であり、厚さが１〜３ｍｍの範囲であることが好ましい。このように、アノード電極の厚さは、電気抵抗を抑える観点から電解質層を薄く保つために、電解質層の厚さと比較して厚く設定し、膜・電極接合体全体の支持体とすることが好ましい。また、カソード電極は、多孔質であり、厚さが１０〜５０μｍの範囲であることが好ましい。
【００３８】
本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、少なくとも２つの膜・電極接合体を有する。膜・電極接合体同士は、積み重なってスタックを形成しているのが好ましく、また、膜・電極接合体の間はセパレータによって仕切られているのが好ましい。
燃料流路、酸化剤流路は、それぞれセパレータ内に溝として形成されているのが好ましい。
セパレータとしては、耐熱性を有するシート状基材、またはより厚さの薄い箔状基材を
用いることができる。中でもセラミックス、サーメット又は金属のシート、あるいは金属
箔が適している。特に安価で腐食性に優れ、且つ、屈曲加工も容易なことから、ステンレ
ス箔が好ましい。
【００３９】
酸化剤流路に流通させる酸化剤としては、前記式（２）に示されるような酸化反応を起こし、且つ、酸化物イオンＯ２−を発生させるものであればよく、酸素、空気等を用いるのが好ましい。また、酸素、空気等を酸化剤流路に供給する装置としては、酸素ボンベ、エアーコンプレッサー等が挙げられる。
【００４０】
図２は本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池の配線の典型例を示す電気回路模式図である。図２においては、膜・電極接合体Ａ（図中の４ａ）及びＢ（図中の４ｂ）は並列に接続されており、また、図２（ａ）及び（ｂ）は、電気回路の接続のオン／オフの箇所が異なるのみである。
【００４１】
図２（ａ）においては、外部負荷に対して膜・電極接合体Ａの接続はオンであり、膜・電極接合体Ｂの接続はオフである。なお、初期状態として、アノード電極Ｐ（図中の３ａ）上のみに固体炭素粒子が担持されているものとする。
酸化剤流路８には上述した酸化剤（酸素、空気など）が流通している。したがって、担持された固体炭素粒子によってアノード電極Ｐでは上記式（３）及び（４）の少なくとも一方の反応が、カソード電極２ａでは上記式（２）の反応が、それぞれ進行し、膜・電極接合体Ａのみによって発電が行われる。
膜・電極接合体Ａによる発電と同時に、燃料流路Ｙ（図中の７ｙ）には上述した有機化合物を流通させ、当該有機化合物の流通を上述した好ましい時間行った後に、アノード電極Ｑ（図中の３ｂ）上において、有機化合物から固体炭素粒子を形成させる。この時、有機化合物から固体炭素粒子を形成する方法としては、上述した熱分解反応を用いるのが好ましい。
このように、アノード電極Ｐにおいて担持された固体炭素粒子が消費される、膜・電極接合体Ａでの発電を行い、アノード電極Ｑにおいて固体炭素粒子を担持する、膜・電極接合体Ｂでの充電を同時に行うことによって、発電と充電を両立させることができる。
アノード電極Ｐにおいて固体炭素粒子が消費しつくされるか、アノード電極Ｑにおいて固体炭素粒子が十分に担持されたかの少なくともいずれか一方の状態に到達した場合に、図２（ｂ）に示すような回路へと切り替える。
【００４２】
図２（ｂ）においては、外部負荷に対して膜・電極接合体Ａの接続はオフであり、膜・電極接合体Ｂの接続はオンである。また、上述した熱分解反応によって、アノード電極Ｑ上のみに固体炭素粒子が担持されている。
酸化剤流路８には、引き続き酸化剤が流通している。したがって、担持された固体炭素粒子によってアノード電極Ｑでは上記式（３）及び（４）の少なくとも一方の反応が、カソード電極２ｂでは上記式（２）の反応が、それぞれ進行し、膜・電極接合体Ｂのみによって発電が行われる。
膜・電極接合体Ｂによる発電と同時に、燃料流路Ｙへの上述した有機化合物の供給を止め、且つ、燃料流路Ｘ（図中の７ｘ）に有機化合物を流通させ、当該有機化合物の流通を上述した好ましい時間行った後に、アノード電極Ｐ上において、上述したアノード電極Ｑの場合と同様に有機化合物から固体炭素粒子を形成させる。
このように、電気回路を切り替え、燃料流路を流通する有機化合物の流通を切り替えることによって、アノード電極Ｑにおいて担持された固体炭素粒子が消費される、膜・電極接合体Ｂでの発電を行い、アノード電極Ｐにおいて固体炭素粒子を担持する、膜・電極接合体Ａでの充電を同時に行うことができる。
アノード電極Ｑにおいて固体炭素粒子が消費しつくされるか、アノード電極Ｐにおいて固体炭素粒子が十分に担持されたかの少なくともいずれか一方の状態に到達した場合に、図２（ａ）に示すような回路へと切り替える。以下、図２（ａ）及び（ｂ）間の電気回路の切り替え、及び燃料流路を流通させる上述した有機化合物の流通の切り替えを繰り返すことによって、１つの電池において間断なく発電及び充電を行うことができる。
【００４３】
図５は従来技術の膜・電極接合体を２つ積層したリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池の一例を示す断面模式図である。
図５に示すように、従来技術の単セルの積層構造３００は、電解質層１ａと、前記電解質層１ａを挟んだ一対のカソード電極２ａ及びアノード電極３ａとでなる膜・電極接合体４ａ、及び同様の構成を有する膜・電極接合体４ｂを有する。
前記膜・電極接合体４ａと４ｂは、一面に燃料流路７を、他の一面に酸化剤流路８を備えたセパレータ９を挟持している。前記セパレータ９を挟持した前記膜・電極接合体４ａと４ｂは、さらに燃料流路７を備えたセパレータ５、及び酸化剤流路８を備えたセパレータ６によって挟持され、積層構造が完成する。
図１と図５とを比較すると分かるように、従来技術の膜・電極接合体を２つ積層したリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池においては、前記膜・電極接合体４ａと４ｂは、２種類の流路を両面に有するセパレータを挟持することになり、本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池のように、２つの膜・電極接合体が１つの流路を共有する場合と比較して、厚いセパレータを用いなければならない。
このように、本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、酸化剤流路を２つ以上の膜・電極接合体が共有することによって、酸化剤流路を膜・電極接合体ごとに１つずつ有していた従来のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池と比較して省スペース化を実現することができる。
【００４４】
図６は従来技術の膜・電極接合体を２つ積層したリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池の配線の一例を示す電気回路模式図である。従来技術のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池の場合においては、回路の切り替えが特に想定されていないため、発電が行われている膜・電極接合体及び充電が行われている膜・電極接合体のいずれにおいても回路が接続されていることから、例えば、充電を行っている膜・電極接合体由来の起電力低下などの、発電のロスが生じる可能性がある。
図２と図６とを比較すると分かるように、本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池においては、充電を行っている膜・電極接合体の接続をオフにし、その他の膜・電極接合体の接続をオンにし発電に用いるといったような、電気回路の接続のオン／オフを適宜切り替えることによって、上述した従来技術のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池において生じていたような発電ロスを防ぐことができる。
【００４５】
本発明によれば、電気化学的に並列に接続された一方の膜・電極接合体Ａにおいて発電を行うのと同時に、他方の膜・電極接合体Ｂにおいて有機化合物を流通させて充電を行うことができる。また本発明によれば、酸化剤流路を一組の膜・電極接合体が共有することによって、酸化剤流路を膜・電極接合体ごとに１つずつ有していた従来のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池と比較して省スペース化を実現することができる。さらに本発明によれば、充電を行う膜・電極接合体Ｂにおいて水素の製造を行うことができ、当該水素を発電の際に燃料に用いることができる。また本発明によれば、電気回路の接続のオン／オフを切り替え、且つ、燃料流路中の有機化合物の流通を切り替えることによって、発電を行っていた膜・電極接合体Ａにおいて燃料が使い尽くされた場合においても、予め充電を行った膜・電極接合体Ｂを発電に用いることができ、これによって連続した発電を行うことができる。
【００４６】
本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、２つ以上の前記膜・電極接合体の内には、隣り合う少なくとも一組の前記膜・電極接合体Ａ及びＢ並びに膜・電極接合体Ｃが含まれ、且つ、前記膜・電極接合体Ａ、Ｂ及びＣが並列に接続されているリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池であって、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣが、互いの前記アノード電極を向けて対向し、且つ、当該アノード電極によって挟持された前記燃料流路Ｙを共有し、且つ、前記膜・電極接合体Ａと外部負荷との接続をオンにし、且つ、前記アノード電極Ｐ上に担持された前記固体炭素粒子を燃料とすることで、前記膜・電極接合体Ａにおいて発電を行うと同時に、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣと外部負荷との接続をオフにし、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣが接している前記燃料流路Ｙに前記有機化合物を流通させ、その後に前記膜・電極接合体Ｂが有する前記アノード電極Ｑ上、及び前記膜・電極接合体Ｃが有するアノード電極Ｒ上において、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を形成することによって、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣにおいて充電を行うことが好ましい。
【００４７】
本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池は、前記電気回路の接続のオン／オフを切り替え、且つ、前記燃料流路中の前記有機化合物の流通を切り替えることによって、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣが接している前記燃料流路Ｙ中の前記有機化合物の流通を止め、前記アノード電極Ｑ上及び前記アノード電極Ｒ上に担持された前記固体炭素粒子を燃料とすることで、前記膜・電極接合体Ｂ及びＣにおいて発電を行うと同時に、前記膜・電極接合体Ａが接している前記燃料流路Ｘに前記有機化合物を流通させ、その後に前記アノード電極Ｐ上において、前記有機化合物から前記固体炭素粒子を形成することによって、前記膜・電極接合体Ａにおいて充電を行うことが好ましい。
【００４８】
図３は本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池中の単セルを積層した構造の第二の典型例を示す断面模式図である。なお、図中の二重波線部は、同様の繰り返し構造の省略を示したものである。
図３に示すように、本発明の第二の典型例の単セルの積層構造２００は、膜・電極接合体Ａ（図中の４ａ）、膜・電極接合体Ｂ（図中の４ｂ）及び膜・電極接合体Ｃ（図中の４ｃ）を有する。なお、膜・電極接合体の積層の順序は、図の左端から右端にかけて、膜・電極接合体Ａ、膜・電極接合体Ｂ、膜・電極接合体Ｃであり、場合によっては同様の積層構成が繰り返される。
【００４９】
膜・電極接合体ＡとＢが、酸化剤流路を備えたセパレータ６を挟持している点、酸化剤流路８を共有する点並びに酸化剤がカソード電極２ａ及びカソード電極２ｂに同時に供給される点などは、図１に示した典型例と同様である。
【００５０】
膜・電極接合体ＢとＣは、アノード電極Ｑ（図中の３ｂ）及びアノード電極Ｒ（図中の３ｃ）を向けて対向しており、且つ、アノード電極Ｑ及びＲによって燃料流路を備えたセパレータ５ｙを挟持している。これによって、膜・電極接合体ＢとＣは、燃料流路Ｙ（図中の７ｙ）を共有することになり、当該燃料流路Ｙを流れる上述した有機化合物は、膜・電極接合体Ｂのアノード電極Ｑ、及び膜・電極接合体Ｃのアノード電極Ｒに同時に供給される。
【００５１】
このように、これまで説明した部分積層構造は、膜・電極接合体Ａ、セパレータ６、膜・電極接合体Ｂ、セパレータ７、膜・電極接合体Ｃとなっているが、必ずしもこの部分積層構造に限定されることはない。３以上の膜・電極接合体間に燃料流又は酸化剤流路のいずれか一方を備えたセパレータが挟持され、且つ、当該流路の積み重ねの順番が酸化剤流路、燃料流路、酸化剤流路、…と交互に配置されているものであれば、図３に示した例と異なっていても、本発明の第二の典型例に含まれるものとする。
また、図中の二重波線部の省略部には、膜・電極接合体Ａ、Ｂ及びＣと同様の構成を有する他の膜・電極接合体が積層しているものとする。
【００５２】
上述した部分積層構造は、さらに流路を備えたセパレータによって挟持され、積層構造が完成する。図３においては、積層構造の両面には燃料流路を備えた２枚のセパレータ５ｘ及び５ｙが配置されているが、必ずしもこの積層構造に限定されることはなく、上述した部分積層構造中の膜・電極接合体の順番によっては、積層構造の両面には酸化剤流路を備えた２枚のセパレータが配置される場合もあれば、燃料流路を備えたセパレータ及び酸化剤流路を備えたセパレータが１枚ずつ配置される場合もあるものとする。
なお、積層構造の両面に配置されるセパレータは、膜・電極接合体間に挟持される他のセパレータとは異なり、流路が片面のみに形成されているものとする。
【００５３】
図４は本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池の配線の典型例を示す電気回路模式図である。図４においては、膜・電極接合体Ａ（図中の４ａ）、膜・電極接合体Ｂ（図中の４ｂ）及び膜・電極接合体Ｃ（図中の４ｃ）は並列に接続されており、また、図４（ａ）及び（ｂ）は、電気回路の接続のオン／オフの箇所が異なるのみである。
【００５４】
図４（ａ）においては、外部負荷に対して膜・電極接合体Ａの接続はオンであり、膜・電極接合体Ｂ及びＣの接続はオフである。なお、初期状態として、アノード電極Ｐ（図中の３ａ）上のみに固体炭素粒子が担持されているものとする。
酸化剤流路８には上述した酸化剤（酸素、空気など）が流通している。したがって、担持された固体炭素粒子によってアノード電極Ｐでは上記式（３）及び（４）の少なくとも一方の反応が、カソード電極２ａでは上記式（２）の反応が、それぞれ進行し、膜・電極接合体Ａによって発電が行われる。
膜・電極接合体Ａによる発電と同時に、燃料流路Ｙ（図中の７ｙ）には上述した有機化合物を流通させ、当該有機化合物の流通を上述した好ましい時間行った後に、アノード電極Ｑ（図中の３ｂ）上及びアノード電極Ｒ（図中の３ｃ）上において、有機化合物から固体炭素粒子を形成させる。この時、有機化合物から固体炭素粒子を形成する方法としては、上述した熱分解反応を用いるのが好ましい。
このように、アノード電極Ｐにおいて担持された固体炭素粒子が消費される、膜・電極接合体Ａでの発電を行い、アノード電極Ｑ及びＲにおいて固体炭素粒子を担持する、膜・電極接合体Ｂ及びＣでの充電を同時に行うことによって、発電と充電を両立させることができる。
アノード電極Ｐにおいて固体炭素粒子が消費しつくされるか、アノード電極Ｑ及びＲの少なくともいずれか一方において固体炭素粒子が十分に担持されたかの、少なくともいずれか一方の状態に到達した場合に、図４（ｂ）に示すような回路へと切り替える。
【００５５】
図４（ｂ）においては、外部負荷に対して膜・電極接合体Ａの接続はオフであり、膜・電極接合体Ｂ及びＣの接続はオンである。また、上述した熱分解反応によって、アノード電極Ｑ及びＲ上に固体炭素粒子が担持されている。
酸化剤流路８には、引き続き酸化剤が流通している。したがって、担持された固体炭素粒子によってアノード電極Ｑ及びＲでは上記式（３）及び（４）の少なくとも一方の反応が、カソード電極２ｂ及び２ｃでは上記式（２）の反応が、それぞれ進行し、膜・電極接合体Ｂ及びＣによって発電が行われる。
膜・電極接合体Ｂ及びＣによる発電と同時に、燃料流路Ｙへの上述した有機化合物の供給を止め、且つ、燃料流路Ｘ（図中の７ｘ）に有機化合物を流通させ、当該有機化合物の流通を上述した好ましい時間行った後に、アノード電極Ｐ上において、上述したアノード電極Ｑ及びＲの場合と同様に有機化合物から固体炭素粒子を形成させる。
このように、電気回路を切り替え、燃料流路を流通する有機化合物の流通を切り替えることによって、アノード電極Ｑ及びＲにおいて担持された固体炭素粒子が消費される、膜・電極接合体Ｂ及びＣでの発電を行い、アノード電極Ｐにおいて固体炭素粒子を担持する、膜・電極接合体Ａでの充電を同時に行うことができる。
アノード電極Ｑ及びＲの少なくともいずれか一方において固体炭素粒子が消費しつくされるか、アノード電極Ｐにおいて固体炭素粒子が十分に担持されたかの少なくともいずれか一方の状態に到達した場合に、図４（ａ）に示すような回路へと切り替える。以下、図４（ａ）及び（ｂ）間の電気回路の切り替え、及び燃料流路を流通させる上述した有機化合物の流通の切り替えを繰り返すことによって、１つの電池において間断なく発電及び充電を行うことができる。
【００５６】
本発明によれば、燃料流路Ｙを膜・電極接合体Ｂ及びＣが共有することによって、燃料流路を膜・電極接合体ごとに１つずつ有していた従来のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池と比較して省スペース化を実現することができる。また、本発明によれば、電気回路の接続のオン／オフを切り替え、且つ、燃料流路中の有機化合物の流通を切り替えることによって、発電を行っていた膜・電極接合体Ａにおいて燃料が使い尽くされた場合においても、予め充電を行った膜・電極接合体Ｂ及びＣを発電に用いることができ、これによって連続した発電を行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００５７】
【図１】本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池中の単セルを積層した構造の典型例を示す断面模式図である。
【図２】本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池の配線の典型例を示す電気回路模式図である。
【図３】本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池中の単セルを積層した構造の第二の典型例を示す断面模式図である。
【図４】本発明のリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池の配線の第二の典型例を示す電気回路模式図である。
【図５】従来技術の膜・電極接合体を２つ積層したリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池の一例を示す断面模式図である。
【図６】従来技術の膜・電極接合体を２つ積層したリチャージャブルダイレクトカーボン燃料電池の配線の一例を示す電気回路模式図である。
【符号の説明】
【００５８】
１ａ…膜・電極接合体Ａが有する固体高分子電解質膜
１ｂ…膜・電極接合体Ｂが有する固体高分子電解質膜
１ｃ…膜・電極接合体Ｃが有する固体高分子電解質膜
２ａ…膜・電極接合体Ａが有するカソード電極
２ｂ…膜・電極接合体Ｂが有するカソード電極
２ｃ…膜・電極接合体Ｃが有するカソード電極
３ａ…膜・電極接合体Ａが有するアノード電極Ｐ
３ｂ…膜・電極接合体Ｂが有するアノード電極Ｑ
３ｃ…膜・電極接合体Ｃが有するアノード電極Ｒ
４ａ…膜・電極接合体Ａ
４ｂ…膜・電極接合体Ｂ
４ｃ…膜・電極接合体Ｃ
５，５ｘ，５ｙ…燃料流路を備えたセパレータ
６…酸化剤流路を備えたセパレータ
７…燃料流路
７ｘ…燃料流路Ｘ
７ｙ…燃料流路Ｙ
８…酸化剤流路
９…燃料流路を一方の面側に、酸化剤流路をもう一方の面側に備えたセパレータ
１００，２００，３００…単セルの積層構造
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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