(57)【要約】【課題】電極と端子リードタブとの接合部分のタブ切れが起こりにくく、体積容量密度の高い蓄電素子、及びその製造方法を提供する。【解決手段】蓄電素子は、ラミネートフィルムで構成されヒートシールにより密封された外装体２と、正極及び負極がセパレータを介して積層されてなり且つ外装体２内に封入された電極積層体１と、外装体２内に封入された電解液と、内側端部３ａが正極に接続され外側端部３ｂが外装体２の外部に引き出された正極端子用リードタブ３と、内側端部４ａが負極に接続され外側端部４ｂが外装体２の外部に引き出された負極端子用リードタブ４と、を備える。両端子リードタブ３，４には、内側端部３ａ，４ａと外側端部３ｂ，４ｂとの間に、外装体２とともにヒートシールされたヒートシール部が形成されており、両端子リードタブ３，４のヒートシール部から内側端部３ａ，４ａまでの長さＣは、ともに２．５ｍｍ以上３０．０ｍｍ以下である。【選択図】図１
2010080753.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
最内層が熱溶融性樹脂からなるラミネートフィルムで構成されヒートシールにより密封された袋状の外装体と、正極及び負極がセパレータを介して積層されてなり且つ前記外装体内に封入された電極積層体と、前記外装体内に封入された電解液と、内側端部が前記正極に接続され外側端部が前記外装体の外部に引き出されている正極端子用リードタブと、内側端部が前記負極に接続され外側端部が前記外装体の外部に引き出されている負極端子用リードタブと、を備える蓄電素子において、
前記正極端子用リードタブ及び前記負極端子用リードタブには、前記内側端部と前記外側端部との間に、前記外装体とともにヒートシールされたヒートシール部が形成されており、前記正極端子用リードタブのヒートシール部から内側端部までの長さ、及び、前記負極端子用リードタブのヒートシール部から内側端部までの長さが、ともに２．５ｍｍ以上３０．０ｍｍ以下であることを特徴とする蓄電素子。
【請求項２】
正極及び負極がセパレータを介して積層されてなる電極積層体の前記正極に、両端の中間部に熱溶融性の絶縁フィルムが積層された正極端子用リードタブの一端部を接合するとともに、前記電極積層体の前記負極に、両端の中間部に熱溶融性の絶縁フィルムが積層された負極端子用リードタブの一端部を接合するリードタブ接合工程と、
最内層が熱溶融性樹脂からなるラミネートフィルムで構成された外装体の内部に前記電極積層体を収納し、前記正極端子用リードタブの他端部及び前記負極端子用リードタブの他端部を前記外装体の外部に配した状態で、前記正極端子用リードタブの絶縁フィルム及び前記負極端子用リードタブの絶縁フィルムを、前記外装体を構成する前記ラミネートフィルムの最内層に固定する収納工程と、
前記外装体の内部に電解液を注液する注液工程と、
前記外装体の開口部をヒートシールにより封口して密封する封口工程と、
を備える蓄電素子の製造方法において、
前記正極端子用リードタブの前記絶縁フィルムが積層された前記中間部から前記正極に接続された端部までの長さ、及び、前記負極端子用リードタブの前記絶縁フィルムが積層された前記中間部から前記負極に接続された端部までの長さが、ともに２．５ｍｍ以上３０．０ｍｍ以下であることを特徴とする蓄電素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複数の電極が積層された電極積層体を有する蓄電素子及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、地球環境の保全及び省資源を目指したエネルギーの有効利用の観点から、深夜電力貯蔵システム、太陽光や風力などの自然エネルギーを利用した発電技術に基づく分散型蓄電システム、電気自動車用の蓄電システムなどが注目を集めている。
これらの蓄電システム向けの蓄電素子としては、ニッケル水素二次電池，リチウムイオン二次電池に代表される高エネルギー密度を特徴とした電池や、電気二重層キャパシタに代表される高出力密度，高耐久性を特徴としたキャパシタが注目されている。
【０００３】
現在、ハイブリッド電気自動車で採用されているニッケル水素二次電池は、電気二重層キャパシタと同等の高出力を実現し、かつ１６０Ｗｈ／Ｌ程度のエネルギー密度を有している。しかしながら、そのエネルギー密度と出力をより一層高めるとともに、高温での安定性をさらに改善し、耐久性を高めるための研究が精力的に進められている。
また、リチウムイオン二次電池においても、高出力化に向けての研究が進められている。例えば、放電深度（素子の放電容量の何％を放電した状態かをあらわす値）５０％において３ｋＷ／Ｌを超える高出力が得られるリチウムイオン二次電池が開発されているが、そのエネルギー密度は１００Ｗｈ／Ｌ以下であり、リチウムイオン二次電池の最大の特徴である高エネルギー密度を敢えて抑制した設計となっている。また、その耐久性（サイクル特性、高温保存特性）については電気二重層キャパシタに比べ劣る。そのため、実用的な耐久性を持たせるためには、放電深度が０〜１００％の範囲よりも狭い範囲でしか使用することができない。よって、実際に使用できる容量はさらに小さくなるため、耐久性をより一層向上させるための研究が精力的に進められている。
【０００４】
一方、高出力蓄電デバイスとしては、電極に活性炭を用いた電気二重層キャパシタが開発されている。この電気二重層キャパシタは、耐久性（サイクル特性、高温保存特性）が高く、０．５〜１ｋＷ／Ｌ程度の出力特性を有するので、上記高出力が要求される分野で最適のデバイスと考えられてきた。しかしながら、そのエネルギー密度は１〜５Ｗｈ／Ｌ程度に過ぎないため、イオン性液体を電解液に使用するなどの工夫により、耐電圧を向上させ、エネルギー密度を増加させる研究も行われている。
【０００５】
上記のように、電池では出力密度、耐久性の向上を目指した研究、またキャパシタではエネルギー密度の向上を目指した研究が精力的に行われているが、近年では、電気二重層キャパシタと同等の耐久性を有しながらエネルギー密度、出力密度とも電気二重層キャパシタよりも高い蓄電素子として、電解液にリチウム塩を含む非水系電解液を用い、耐電圧を向上させた非水系リチウム型蓄電素子も提案されている（例えば、特許文献１及び特許文献２を参照）。
【０００６】
これらの非水系リチウム型蓄電素子は、金属箔からなる集電体に活物質を塗布した正極及び負極を、外装体に入れ、電解液を注入した上で密閉して製造される。この外装体としては、金属缶や、金属箔と樹脂フィルムを積層してなるラミネートフィルム等が用いられる。金属缶を用いた非水系リチウム型蓄電素子においては、電極の対向面積を増やし高容量かつ高出力を得るために、正極と負極をセパレータを介して捲回した電極捲回体を該金属缶内に収納した構造が提案されている。
【０００７】
一方、ラミネートフィルムからなる外装体を用いた薄型パッケージの非水系リチウム型蓄電素子においては、正極と負極（以降においては、区別する必要のない場合は総称して単に「電極」と言うこともある）をセパレータを介して複数積層した電極積層体を該外装体内に収納した構造が提案されている。そして、該電極積層体の電極に金属薄板からなる端子用リードタブの一端が接続され、該端子用リードタブの他端が該外装体の外部に引き出された状態で、該外装体がヒートシールされてなる構造が提案されている（例えば、特許文献３を参照）。
【特許文献１】特開２００１−２２９９２６号公報
【特許文献２】特開２００３−３４６８０１号公報
【特許文献３】特開２００６−２５２８０２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明者らは、上述のラミネートフィルムを外装体として用いる蓄電素子を試作した結果、電極積層体としては正常に動作しているにもかかわらず、外装体に収納してヒートシールした後に動作不良となる蓄電素子が発生することを見出した。そして、その原因の一つとして、電極と端子用リードタブとの接合部分のタブ切れ（電極と端子用リードタブとの接合部分が一部又は全部はずれた状態をいう。）が発生していることを見出した。
【０００９】
本発明者らは、電極と端子用リードタブとの接合部分の接合面積が小さい場合に、上記タブ切れが発生しやすくなるものと考えた。接合面積が小さくなった場合、一般的に考えられる接続方法としては、点で溶接するスポット溶接があるが、スポット溶接で溶接すると接合部分の抵抗が大きくなるため、この溶接部分に大電流が流れる高出力の蓄電素子においては好ましくない。
【００１０】
本発明の目的は、上述のラミネートフィルムを外装体として用いる蓄電素子において、電極と端子用リードタブとの接合部分のタブ切れが起こりにくく、体積容量密度の高い蓄電素子、及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、鋭意検討した結果、タブ切れ防止には接合部分の幅よりも長さの影響が大きいとの知見を得て、接合可能面積に代えて接合可能長さ、即ち端子用リードタブのヒートシール部から内側端部までの長さを規定することによって前記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は次のような構成からなる。
本発明に係る蓄電素子は、最内層が熱溶融性樹脂からなるラミネートフィルムで構成されヒートシールにより密封された袋状の外装体と、正極及び負極がセパレータを介して積層されてなり且つ前記外装体内に封入された電極積層体と、前記外装体内に封入された電解液と、内側端部が前記正極に接続され外側端部が前記外装体の外部に引き出されている正極端子用リードタブと、内側端部が前記負極に接続され外側端部が前記外装体の外部に引き出されている負極端子用リードタブと、を備える蓄電素子において、前記正極端子用リードタブ及び前記負極端子用リードタブには、前記内側端部と前記外側端部との間に、前記外装体とともにヒートシールされたヒートシール部が形成されており、前記正極端子用リードタブのヒートシール部から内側端部までの長さ、及び、前記負極端子用リードタブのヒートシール部から内側端部までの長さが、ともに２．５ｍｍ以上３０．０ｍｍ以下であることを特徴とする。
【００１２】
また、本発明に係る蓄電素子の製造方法は、正極及び負極がセパレータを介して積層されてなる電極積層体の前記正極に、両端の中間部に熱溶融性の絶縁フィルムが積層された正極端子用リードタブの一端部を接合するとともに、前記電極積層体の前記負極に、両端の中間部に熱溶融性の絶縁フィルムが積層された負極端子用リードタブの一端部を接合するリードタブ接合工程と、最内層が熱溶融性樹脂からなるラミネートフィルムで構成された外装体の内部に前記電極積層体を収納し、前記正極端子用リードタブの他端部及び前記負極端子用リードタブの他端部を前記外装体の外部に配した状態で、前記正極端子用リードタブの絶縁フィルム及び前記負極端子用リードタブの絶縁フィルムを、前記外装体を構成する前記ラミネートフィルムの最内層に固定する収納工程と、前記外装体の内部に電解液を注液する注液工程と、前記外装体の開口部をヒートシールにより封口して密封する封口工程と、を備える蓄電素子の製造方法において、前記正極端子用リードタブの前記絶縁フィルムが積層された前記中間部から前記正極に接続された端部までの長さ、及び、前記負極端子用リードタブの前記絶縁フィルムが積層された前記中間部から前記負極に接続された端部までの長さが、ともに２．５ｍｍ以上３０．０ｍｍ以下であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の蓄電素子は、電極と端子リードタブとの接合部分のタブ切れが起こりにくく、体積容量密度が高い。また、本発明の蓄電素子の製造方法は、電極と端子リードタブとの接合部分のタブ切れが起こりにくく、体積容量密度が高い蓄電素子を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
本発明に係る蓄電素子及びその製造方法の実施の形態を、図面を参照しながら詳細に説明する。
以下においては、本発明の好適な一例として、非水系リチウム型蓄電素子について説明する。まず、非水系リチウム型蓄電素子の構成について、図１を参照しながら説明する。なお、図２は、図１の非水系リチウム型蓄電素子の変形例であり、リードタブの配置が異なる点を除いては、同一の構成である。
【００１５】
図１の非水系リチウム型蓄電素子は、正極及び負極がセパレータを介して積層されてなる電極積層体１と、図示しない電解液と、電極積層体１及び電解液を収納する袋状の外装体２と、内側端部３ａが前記正極に接続され外側端部３ｂが外装体２の外部に引き出されている正極端子用リードタブ３と、内側端部４ａが前記負極に接続され外側端部４ｂが外装体２の外部に引き出されている負極端子用リードタブ４と、を備えている。
【００１６】
外装体２は、最内層が熱溶融性樹脂からなるラミネートフィルムで構成されており、その外周部全周がヒートシールにより封口されているため、その内部に電極積層体１及び電解液が封入されている。
正極端子用リードタブ３及び負極端子用リードタブ４には、内側端部３ａと外側端部３ｂとの間、及び、内側端部４ａと外側端部４ｂとの間（内側端部３ａ，４ａと外側端部３ｂ，４ｂとの間であればどの位置でもよく、ちょうど中間位置である必要はない）に熱溶融性の絶縁フィルム５がそれぞれ積層されている。
【００１７】
そして、この絶縁フィルム５が積層された部位が外装体２のヒートシール部と同位置に配されているため、外装体２のヒートシール時に絶縁フィルム５が外装体２に融着し、正極端子用リードタブ３及び負極端子用リードタブ４は外装体２とともにヒートシールされている。詳細は後述するが、この外装体２とともにヒートシールされたヒートシール部から内側端部３ａ，４ａまでの長さは、正極端子用リードタブ３及び負極端子用リードタブ４ともに、２．５ｍｍ以上３０．０ｍｍ以下とされている。
【００１８】
ここで、前記正極は正極集電体及び正極活物質層からなり、同様に前記負極は負極集電体及び負極活物質層からなる。前記正極活物質層は正極活物質を含み、前記負極活物質層は負極活物質を含む。それぞれの集電体の表面には、それぞれの活物質の接着力を向上させるために、導電性炭素材を結着させることが好ましい。また、前記電解液は、電解質及び溶媒を含む。また、前記電解液の代わりに固体電解質を使用することも可能である。
【００１９】
前記正極活物質としては、例えば多孔質炭素材料があげられ、具体的には活性炭が好ましい。この活性炭として市販のものを使用することも可能であるが、直径２０〜５００Åの細孔に由来するメソ孔量をＶ１（ｃｃ／ｇ）、直径２０Å未満の細孔に由来するマイクロ孔量をＶ２（ｃｃ／ｇ）とした場合に、０．３＜Ｖ１≦０．８かつ０．５≦Ｖ２≦１．０を満たす活性炭が、蓄電素子のエネルギー密度、出力密度の観点から好ましい。
【００２０】
また、活性炭は、出力を大きくする点から、その平均細孔径が２０Å以上であることが好ましく、また、容量を大きくする点から、その平均細孔径が２５Å以下であることが好ましい。さらに、活性炭のＢＥＴ比表面積は、１５００ｍ2 ／ｇ以上２５００ｍ2 ／ｇ以下が好ましい。なお、本発明で言うところの平均細孔径とは、細孔径を有する全細孔の容積の和を細孔径の小さいものから順に積算したときに、積算値が直径２０Å未満のマイクロ孔、及び直径２０Å以上５００Å以下のメソ孔をあわせた合計細孔容積の５０％となるときの細孔径である。
【００２１】
また、負極活物質としては、前述の特許文献２に開示されている複合多孔性材料のような炭素質材料をあげることができ、具体的には、活性炭の表面に炭素質材料を被着させた複合多孔性材料が好ましい。該複合多孔性材料として好ましいものは、直径２０〜５００Åの細孔に由来するメソ孔量をＶｍ１（ｃｃ／ｇ）、直径２０Å未満の細孔に由来するマイクロ孔量をＶｍ２（ｃｃ／ｇ）とした場合に、０．０１≦Ｖｍ１≦０．２０かつ０．０１≦Ｖｍ２≦０．４０を満たす複合多孔性材料である。
【００２２】
前記複合多孔性材料は、活性炭と炭素質材料前駆体とを共存させた状態で熱処理することにより得ることができる。原料に用いる活性炭は、得られる複合多孔性材料が所望の特性を発揮する限り、活性炭とする前の原材料などに特に制限はなく、石油系、石炭系、植物系、高分子系などの各種の原材料から得られた市販品を使用することができる。そして、平均粒径１〜５００μｍ程度（より好ましくは１〜５０μｍ）の活性炭粉末を用いることが好ましい。
【００２３】
炭素質材料前駆体とは、熱処理することにより、活性炭に炭素質材料を被着させることができる液体又は溶剤に溶解可能な有機質材料で、例えばピッチ、メソカーボンマイクロビーズ、コークス、又はフェノール樹脂などの合成樹脂などをあげることができる。これらの炭素質材料前駆体の中でも、安価なピッチを用いることが製造コスト上好ましい。ピッチは、大別して石油系ピッチと石炭系ピッチとに分けられる。例えば、石油系ピッチとしては、原油の蒸留残渣、流動性接触分解残渣（デカントオイルなど）、サークルクラッカーからのボトム油、ナフサクラッキングの際に得られるエチレンタールなどが例示される。
【００２４】
上記ピッチを用いる場合は、活性炭の表面でピッチの揮発成分又は熱分解成分を熱反応させて、活性炭に炭素質材料を被着させることにより、複合多孔性材料が得られる。この場合は、２００〜５００℃程度の温度において、ピッチの揮発成分又は熱分解成分の活性炭細孔内への被着が進行し、４００℃以上で該被着成分が炭素質材料となる反応が進行する。
【００２５】
前記熱処理時のピーク温度は、得られる複合多孔性材料の特性、熱反応パターン、熱反応雰囲気などにより適宜決定されるものであるが、４００℃以上であることが好ましく、４５０〜１０００℃であることが更に好ましく、５００〜８００℃程度であることが特に好ましい。また、前記熱処理時のピーク温度を維持する時間は、３０分間から１０時間であればよく、好ましくは１時間から７時間、更に好ましくは２時間から５時間である。５００〜８００℃程度のピーク温度で２時間から５時間熱処理する場合は、活性炭表面に被着している炭素質材料は多環芳香族系炭化水素になっているものと考えられる。
【００２６】
正極集電体は、厚さ５〜１００μｍの金属箔、例えばアルミニウム箔が好ましい。また、負極集電体は、厚さ５〜１００μｍの金属箔、例えば銅箔が好ましい。そして、これら集電体の表面（両面又は片面で、活物質層を設ける側）に導電性炭素材を結着させることにより、活物質層と集電体との接着力を向上させてもよい。
電解液の溶媒としては、非水系溶媒が使用可能である。例えば、炭酸エチレン（ＥＣ）、炭酸プロピレン（ＰＣ）に代表される環状炭酸エステル、炭酸ジエチル（ＤＥＣ）、炭酸ジメチル（ＤＭＣ）、炭酸エチルメチル（ＭＥＣ）に代表される鎖状炭酸エステル、γ−ブチロラクトン（γＢＬ）などのラクトン類、及びこれらの混合溶媒を用いることができる。
【００２７】
これら非水系溶媒に溶解する電解質は、リチウム塩であることが好ましい。好ましいリチウム塩の例としては、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＮ（ＳＯ2 Ｃ2 Ｆ5 ）2 、ＬｉＮ（ＳＯ2 ＣＦ3 ）（ＳＯ2 Ｃ2 Ｆ5 ）、及びこれらの混合塩をあげることができる。電解液中の電解質濃度は、陰イオンの不足を避け、蓄電素子の容量を最大にする点から、０．５ｍｏｌ／Ｌ以上であることが好ましい。また、未溶解の塩が該電解液中に析出することを抑え、該電解液の粘度が高くなりすぎたりしないようにし、伝導度を上げて出力特性を上げるという点から、２．０ｍｏｌ／Ｌ以下であることが好ましい。
【００２８】
次に、非水系リチウム型蓄電素子の製造方法について説明する。まず、電極積層体１の製造方法は、以下の工程を含む。すなわち、表面に導電性炭素材が結着された集電体の両面又は片面に活物質層を塗布して電極を形成する塗布工程と、定められた寸法形状に電極を切断する加工工程と、切断した電極をセパレータを介して複数積層して電極積層体１とする積層工程と、である。
【００２９】
上記塗布工程について説明する。なお、以下においては、正極活物質層と負極活物質層とを総称する場合は、単に「活物質層」という。まず、正極活物質又は負極活物質に、必要に応じて微粒子黒鉛、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、気相成長炭素繊維などの導電剤を混合し、結着剤である樹脂の有機溶剤溶液を混合してペーストを得る。次に、このペーストを集電体上に塗布、乾燥することによって、活物質層を形成する。該活物質層は、必要に応じて集電体の片面又は両面に形成するとよい。ここで、該活物質層の片面分の乾燥後の厚みは、１０〜２００μｍの範囲であることが好ましい。電極の厚みを均一にするため、必要に応じてプレスしても良い。得られた電極は、乾燥後に定められた寸法に切断するか、又は打抜き加工を行う。
【００３０】
所定の寸法に切断された電極は、耳部のついた略四辺形形状を有し、耳部以外には活物質が塗布されている。この耳部は、前述したリードタブを接続するための接続部分に相当し、活物質は塗布されていない。
次に、上記積層工程について説明する。正極と負極との間にセパレータをはさみ、位置合わせをしながら必要に応じた層数の正極と負極とを積層する。セパレータは、リチウムイオン二次電池に用いられるポリエチレン製の微多孔膜、ポリプロピレン製の微多孔膜を使用することができるし、あるいは電気二重層コンデンサで用いられるセルロース製の不織紙などを使用することもできる。セパレータの厚みは、内部のマイクロショートによる自己放電を小さくさせる点から１０μｍ以上とすることが好ましい。また、蓄電素子のエネルギー密度の減少を抑えながら、かつ出力特性の低下も抑えるという点から、５０μｍ以下とすることが好ましい。
【００３１】
この負極中には、あらかじめリチウムをドープしておいてもよい。リチウムをドープしておくことにより、蓄電素子の容量及び作動電圧を制御することが可能である。リチウムのドープ方法としては、例えば、電極以外に設置されたリチウム源と負極とを短絡することによって、正極貫通孔、負極貫通孔を経由して積層又は捲廻積層された負極の活物質層にドープする方法や、負極にリチウム箔を圧着することによって電気化学的に負極の活物質層にドープする手法があげられる。
【００３２】
このような工程を経て製造された電極積層体１中の、積層された全ての正極の耳部をまとめて、それに正極端子用リードタブ３を接続し、積層された全ての負極の耳部をまとめて、それに負極端子用リードタブ４を接続する（リードタブ接合工程）。これにより、タブ付きの電極積層体１を得る。接合方法は、超音波溶接、抵抗溶接、はんだ接続、銀ロウ接続等が好ましい。
【００３３】
正極端子用リードタブ３の両端３ａ，３ｂの中間部及び負極端子用リードタブ４の両端４ａ，４ｂの中間部（両端３ａ，３ｂ，４ａ，４ｂの間であればどの位置でもよく、本発明における中間部は、ちょうど中間位置という意味ではない）には、それぞれ熱溶融性の絶縁フィルム５が積層されている。
そして、正極端子用リードタブ３の絶縁フィルム５が積層された前記中間部から前記正極に接続された内側端部３ａまでの長さＣ、及び、負極端子用リードタブ４の絶縁フィルム５が積層された前記中間部から前記負極に接続された内側端部４ａまでの長さＣは、ともに２．５ｍｍ以上３０．０ｍｍ以下とされている（図１，２の波線で囲まれた部分を拡大して示した図３を参照）。
【００３４】
この長さＣが２．５ｍｍ未満であると、電極と端子リードタブ３，４との接合部分のタブ切れの発生率が高くなるおそれがある。一方、長さＣが３０．０ｍｍ超過であると、体積容量密度が低下するおそれがある。このような不都合がより生じにくくするためには、長さＣは３．０ｍｍ以上２０．０ｍｍ以下であることがより好ましく、５．０ｍｍ以上１５．０ｍｍ以下であることが特に好ましい。
【００３５】
正極端子用リードタブ３の材料はアルミニウムが好ましく、負極端子用リードタブ４の材料は銅又はニッケルが好ましい。また、正極端子用リードタブ３及び負極端子用リードタブ４のうち、外装体２とともにヒートシールされるヒートシール部には、外装体２のラミネートフィルムの最内層を構成する熱溶融性樹脂と相溶する樹脂からなる接合部を設けることが好ましい。また、正極端子用リードタブ３及び負極端子用リードタブ４の厚みは、０．０８〜０．５ｍｍであることが好ましい。
【００３６】
次に、正極端子用リードタブ３及び負極端子用リードタブ４が接合された電極積層体１を、最内層が熱溶融性樹脂からなるラミネートフィルムで構成された外装体２内に収納する。その際には、正極端子用リードタブ３の外側端部３ｂと負極端子用リードタブ４の外側端部４ｂとを、外装体２の外部に引き出した状態で外装体２内に収納し、正極端子用リードタブ３の絶縁フィルム５及び負極端子用リードタブ４の絶縁フィルム５を、外装体２を構成する前記ラミネートフィルムに熱等により固定する（収納工程）。
【００３７】
ここで、ラミネートフィルムとしては、金属箔と樹脂フィルムとを積層したフィルムが好ましく、例としては樹脂フィルム／金属箔／樹脂フィルムからなる３層構成のものがあげられる。外層の樹脂フィルムは、接触等により金属箔が損傷を受けることを防止するためのものであり、ナイロンやポリエステル等の樹脂が好適である。また、金属箔は水分やガスの透過を防ぐためのものであり、銅、アルミニウム、ステンレス等の箔が好適である。さらに、内層の樹脂フィルムは、内部に収納する電解液から金属箔を保護するとともに、ヒートシール時に溶融封口させるためのものであり、ポリオレフィン、酸変成ポリオレフィンが好適である。
【００３８】
最後に、外装体２の内部に電解液を注液し（注液工程）、外装体２の外周部全周をヒートシールすれば（封口工程）、蓄電素子が得られる。
【実施例】
【００３９】
以下に、実施例及び比較例を示して、本発明をさらに具体的に説明する。
＜実施例１＞
＜電極の作製＞
市販のピッチ系活性炭（ＢＥＴ比表面積１９５５ｍ2 ／ｇ）１５０ｇをステンレススチールメッシュ製の籠に入れ、石炭系ピッチ３００ｇを入れたステンレス製バットの上に置き、電気炉（炉内有効寸法３００ｍｍ×３００ｍｍ×３００ｍｍ）内に設置して、熱処理を行った。熱処理は窒素雰囲気下で行い、室温から６７０℃まで４時間で昇温し、同温度で４時間保持し、続いて自然冷却により６０℃まで冷却した後、炉から取り出した。得られた生成物である複合多孔性材料のＢＥＴ比表面積は、２４５ｍ2 ／ｇであった。
【００４０】
次いで、上記のようにして得た複合多孔性材料８３．４質量部、アセチレンブラック８．３質量部、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）８．３質量部、及びＮ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）を混合して、スラリーを得た。次いで、得られたスラリーを厚さ１5 μｍの銅箔の両面に塗布し、乾燥し、プレスして、厚さ約１３５μｍの負極を得た。
また、負極に用いた複合多孔性材料の原料と同一の市販のピッチ系活性炭８１．６質量部、ケッチェンブラック６．１質量部、ＰＶｄＦ１２．３質量部、及びＮＭＰを混合したものを、厚さ３０μｍのＡｌ箔の両面に塗布し、乾燥して、厚さ約２７０μｍの正極を得た。
【００４１】
＜蓄電素子の組立て＞
上記のようにして得られた負極及び正極を用いて、前述とほぼ同様にして非水系リチウム蓄電素子を作製した。負極に同面積で厚み２０μｍのリチウム金属を、負極の複合多孔性材料に接するように圧着した。この負極と正極との間にポリエチレン製のセパレータ（厚み３０μｍ）をはさみ込み、正極７枚及び負極６枚を積層して、矩形で厚さ３．０ｍｍの電極積層体を得た。
【００４２】
このようにして得られた電極積層体の長辺及び短辺の長さはそれぞれ１２０ｍｍ、７０ｍｍであり、２つの長辺のうち一辺に、幅が１５ｍｍで絶縁フィルム付きの正極端子用リードタブ及び負極端子用リードタブを接続した。これらの正極端子用リードタブ及び負極端子用リードタブは、端子用リードタブの内側端部から絶縁フィルム積層部までの長さ（Ｃ）が２．５ｍｍであり、端子用リードタブ部の接合可能面積は０．３８ｃｍ2 である（図３を参照）。
【００４３】
正極端子用リードタブ及び負極端子用リードタブが接続された電極積層体を、最内層が熱溶融性樹脂からなるラミネートフィルムで構成された外装体の内部に入れ、非水系電解液を注入して密閉し、蓄電素子を作製した。この非水系電解液は、ＥＣ（炭酸エチレン）とＥＭＣ（炭酸エチルメチル）を１：４の体積比率で混合した非水溶媒に、１ｍｏｌ／Ｌの濃度でＬｉＮ（ＳＯ2 Ｃ2 Ｆ5 ）2 を溶解したものである。
【００４４】
＜体積容量密度の算出＞
上記のようにして得られた蓄電素子を、４Ｖまで最大電流５Ａで１０分間充電し、次いで５０Ａの電流で２Ｖまで放電を行い、体積容量密度を算出した。５Ａはこの素子の１０Ｃ相当、５０Ａは１００Ｃ相当の電流に相当する。なお、蓄電素子の外装体において、電極積層体や端子用リードタブが入っておらずヒートシールされている部分については、折り曲げることが可能であるので、体積容量密度の算出時にはその影響を考える必要はない。
【００４５】
その結果、蓄電素子の体積容量密度は１６．０Ｗｈ／Ｌであった。また、作製した蓄電素子について、市販のテスターによる抵抗値や電圧の測定と目視とにより、電極と端子リードタブとの接合部分のタブ切れの有無を判断した。１５０個の蓄電素子についてタブ切れの有無を評価したところ、６個の蓄電素子にタブ切れが起きており、その割合は４％であった。
【００４６】
＜実施例２＞
端子用リードタブの内側端部から絶縁フィルム積層部までの長さ（Ｃ）が３．０ｍｍである以外は実施例１と同様にして蓄電素子を作製し、体積容量密度の算出とタブ切れの有無の評価を行った。
作製した蓄電素子の体積容量密度は１５．９Ｗｈ／Ｌであった。また、１５０個の蓄電素子中、タブ切れが起きた蓄電素子は０個であり、タブ切れの割合は０％であった。
【００４７】
＜実施例３＞
端子用リードタブの内側端部から絶縁フィルム積層部までの長さ（Ｃ）が５．０ｍｍである以外は実施例１と同様にして蓄電素子を作製し、体積容量密度の算出とタブ切れの有無の評価を行った。
作製した蓄電素子の体積容量密度は１５．４Ｗｈ／Ｌであった。また、１５０個の蓄電素子中、タブ切れが起きた蓄電素子は０個であり、タブ切れの割合は０％であった。
【００４８】
＜実施例４＞
端子用リードタブの内側端部から絶縁フィルム積層部までの長さ（Ｃ）が１５．０ｍｍである以外は実施例１と同様にして蓄電素子を作製し、体積容量密度の算出とタブ切れの有無の評価を行った。
作製した蓄電素子の体積容量密度は１３．４Ｗｈ／Ｌであった。また、１５０個の蓄電素子中、タブ切れが起きた蓄電素子は０個であり、タブ切れの割合は０％であった。
【００４９】
＜実施例５＞
端子用リードタブの内側端部から絶縁フィルム積層部までの長さ（Ｃ）が２０．０ｍｍである以外は実施例１と同様にして蓄電素子を作製し、体積容量密度の算出とタブ切れの有無の評価を行った。
作製した蓄電素子の体積容量密度は１２．５Ｗｈ／Ｌであった。また、１５０個の蓄電素子中、タブ切れが起きた蓄電素子は０個であり、タブ切れの割合は０％であった。
【００５０】
＜実施例６＞
端子用リードタブの内側端部から絶縁フィルム積層部までの長さ（Ｃ）が３０．０ｍｍである以外は実施例１と同様にして蓄電素子を作製し、体積容量密度の算出とタブ切れの有無の評価を行った。
作製した蓄電素子の体積容量密度は１１．２Ｗｈ／Ｌであった。また、１５０個の蓄電素子中、タブ切れが起きた蓄電素子は０個であり、タブ切れの割合は０％であった。
【００５１】
＜比較例１＞
端子用リードタブの内側端部から絶縁フィルム積層部までの長さ（Ｃ）が２．０ｍｍである以外は実施例１と同様にして蓄電素子を作製し、体積容量密度の算出とタブ切れの有無の評価を行った。
作製した蓄電素子の体積容量密度は１６．１Ｗｈ／Ｌであった。また、１５０個の蓄電素子についてタブ切れの有無を評価したところ、９６個の蓄電素子にタブ切れが起きており、タブ切れの割合は６４％であった。
【００５２】
＜比較例２＞
端子用リードタブの内側端部から絶縁フィルム積層部までの長さ（Ｃ）が３５．０ｍｍである以外は実施例１と同様にして蓄電素子を作製し、体積容量密度の算出とタブ切れの有無の評価を行った。
作製した蓄電素子の体積容量密度は１０．６Ｗｈ／Ｌであった。また、１５０個の蓄電素子中、タブ切れが起きた蓄電素子は０個であり、タブ切れの割合は０％であった。
【００５３】
これら実施例及び比較例の結果を、表１にまとめて示す。
【００５４】
【表１】
2010080753.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００５５】
本発明の蓄電素子は、自動車において、内燃機関又は燃料電池、モーター、及び蓄電素子を組み合せたハイブリット駆動システムの分野、ＯＡ機器、瞬時電圧降下対策、さらには瞬間電力ピークのアシスト用途などで好適に利用できる。
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１】本発明の蓄電素子の一態様の模式図である。
【図２】本発明の蓄電素子の別の態様の模式図である。
【図３】本発明の蓄電素子の電極接合部分を示す部分拡大図（外装材は図示せず）である。
【符号の説明】
【００５７】
１    電極積層体
２    外装体
３    正極端子用リードタブ
３ａ  内側端部
３ｂ  外側端部
４    負極端子用リードタブ
４ａ  内側端部
４ｂ  外側端部
５    絶縁フィルム
【図１】
2010080753.tif 000004
【図２】
2010080753.tif 000005
【図３】
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