(57)【要約】【課題】放射性物質の漏洩を防止しつつ、システム解体時における放射性二次廃棄物の発生を低減できる放射化黒鉛の気体化システムを提供する。【解決手段】黒鉛炉の炉心から得られる黒鉛を破砕する破砕機１と、酸素からオゾンを発生するオゾン発生装置６と、オゾン発生装置６からのオゾンと破砕機１で破砕された黒鉛４を常温で反応させ、破砕された黒鉛４から一酸化炭素又は二酸化炭素を生成する乾式反応槽２を備え、乾式反応槽２で生成した一酸化炭素又は二酸化炭素を14Ｃ分離システムに供給する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
黒鉛炉の炉心から得られる黒鉛を破砕する破砕機と、
酸素からオゾンを発生するオゾン発生装置と、
このオゾン発生装置からのオゾンと前記破砕機で破砕された黒鉛を常温で反応させ、前記破砕された黒鉛から一酸化炭素又は二酸化炭素を生成する乾式反応槽とを備えることを特徴とする放射化黒鉛の気体化システム。
【請求項２】
請求項１記載の放射化黒鉛の気体化システムにおいて、
前記乾式反応槽からのガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換する一酸化炭素酸化塔と、
この一酸化炭素酸化塔からのガスから二酸化炭素を分離する二酸化炭素分離装置と、
この二酸化炭素分離装置で分離された二酸化炭素を14Ｃ分離システムに供給する二酸化炭素供給系統とをさらに備えることを特徴とする放射化黒鉛の気体化システム。
【請求項３】
請求項１記載の放射化黒鉛の気体化システムにおいて、
前記乾式反応槽からのガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換する一酸化炭素酸化塔と、
この一酸化炭素酸化塔からのガスから二酸化炭素を分離する二酸化炭素分離装置と、
この二酸化炭素分離装置で分離された二酸化炭素を一酸化炭素に還元する還元反応器と、
この還元反応器からの一酸化炭素を14Ｃ分離システムに供給する一酸化炭素供給系統とをさらに備えることを特徴とする放射化黒鉛の気体化システム。
【請求項４】
請求項２又は３記載の放射化黒鉛の気体化システムにおいて、
前記一酸化炭素酸化塔と前記二酸化炭素分離装置の間には、前記一酸化炭素酸化塔からのガス中のオゾンを酸素に変換するオゾン分解器が設けられていることを特徴とする放射化黒鉛の気体化システム。
【請求項５】
請求項２から４のいずれかに記載の放射化黒鉛の気体化システムにおいて、
前記二酸化炭素分離装置において二酸化炭素が分離されたガスから酸素を分離する酸素分離装置と、
この酸素分離装置で分離された酸素を前記オゾン発生装置に供給する酸素供給系統とを備えることを特徴とする放射化黒鉛の気体化システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は放射化した黒鉛を気体化する放射化黒鉛の気体化システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
黒鉛を減速材として使用する原子炉（黒鉛炉）の廃炉時には、14Ｃにより放射化した黒鉛が大量（例えば、数千トン）に発生する。この黒鉛における14Ｃの含有量は約１%程度であり、14Ｃの半減期は約５７３０年と長期である。したがって、固体廃棄物として放射化黒鉛を保管・管理するよりも、14Ｃの同位体分離を行って14Ｃ化合物のみを保管・管理する方が管理費用および安全性の観点から有利である。
【０００３】
同位体分離を行うためには、まず黒鉛を気体化する必要がある。放射化した黒鉛を気体化するシステム（放射化黒鉛の気体化システム）としては、単純燃焼システムや、水蒸気改質システムがある。単純燃焼システムとは、黒鉛を燃焼炉に入れて酸素により燃焼し、一酸化炭素または二酸化炭素を発生するものである。また、水蒸気改質システムとは、下記の黒鉛と水蒸気の水蒸気改質反応（反応１）を利用して水と一酸化炭素を発生する工業的に確立されたシステムである。  
C+H2O→CO+H2 ・・・・・・・・（反応１）
ここで、上記の反応１は吸熱反応であるため、反応炉内の黒鉛と水蒸気を加熱する必要がある。その加熱温度は、２５０℃から９００℃とされており、好ましくは６００℃から７００℃とされている（特許文献１等参照）。
【０００４】
【特許文献１】特表２００３−５１１７１０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、放射化黒鉛の気体化システムには、次の要件を満たすことが望まれる。
（要件１）
気体化反応装置は、放射性物質の漏洩を防ぎ、かつ当該システム解体時における放射性二次廃棄物の発生を低減するために、可能な限り小型かつ単純な構造であること。
（要件２）
放射化黒鉛由来以外の二次廃棄物が発生しないこと。
【０００６】
ここで、上記の２つのシステムが、これら要件を満たすか否か検討する。まず、単純燃焼システムでは、黒鉛を約６００℃以上で燃焼するため、大型の燃焼炉が必要となる。また、断熱材および着火装置などの付帯構造物により、燃焼炉の構造が複雑となる。そのため、この方式では、要件２は満足するが、要件１を満足できず、放射化黒鉛の処理システムとしては課題が残る。
【０００７】
一方、水蒸気改質システムにおいて、加熱温度を最低温度である２５０℃に設定した場合には、反応炉は比較的小型になると考えられるが、断熱材および加熱装置などの付帯構造物により、反応炉の構造が複雑となる。また、好ましいとされる６００℃から７００℃に加熱温度を設定した場合には、最低温度に設定した場合と同様に付帯構造物によって反応炉の構造が複雑になってしまうだけでなく、大型の反応炉が必要となってしまう。したがって、この方式でも、要件２は満足するが、要件１を満足できず、放射化黒鉛の処理システムとしては課題が残る。
【０００８】
本発明の目的は、放射性物質の漏洩を防止しつつ、システム解体時における放射性二次廃棄物の発生を低減できる放射化黒鉛の気体化システムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
（１）本発明は、上記目的を達成するために、黒鉛炉の炉心から得られる黒鉛を破砕する破砕機と、酸素からオゾンを発生するオゾン発生装置と、このオゾン発生装置からのオゾンと前記破砕機で破砕された黒鉛を常温で反応させ、前記破砕された黒鉛から一酸化炭素又は二酸化炭素を生成する乾式反応槽とを備えるものとする。
【００１０】
この放射化黒鉛の気体化システムによれば、乾式反応槽において黒鉛を常温でＣＯ及びＣＯ２に変換することができるので、高温で反応させる必要のある単純燃焼システムや水蒸気改質システムを利用した場合と比較してシステムを小型化することができる。したがって、システム解体時における放射性二次廃棄物の発生を低減することができる。
【００１１】
（２）上記（１）において、好ましくは、前記乾式反応槽からのガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換する一酸化炭素酸化塔と、この一酸化炭素酸化塔からのガスから二酸化炭素を分離する二酸化炭素分離装置と、この二酸化炭素分離装置で分離された二酸化炭素を14Ｃ分離システムに供給する二酸化炭素供給系統とをさらに備えるものとする。
【００１２】
（３）上記（１）において、好ましくは、前記乾式反応槽からのガス中の一酸化炭素を二酸化炭素に変換する一酸化炭素酸化塔と、この一酸化炭素酸化塔からのガスから二酸化炭素を分離する二酸化炭素分離装置と、この二酸化炭素分離装置で分離された二酸化炭素を一酸化炭素に還元する還元反応器と、この還元反応器からの一酸化炭素を14Ｃ分離システムに供給する一酸化炭素供給系統とをさらに備えるものとする。
【００１３】
（４）上記（２）又は（３）において、好ましくは、前記一酸化炭素酸化塔と前記二酸化炭素分離装置の間には、前記一酸化炭素酸化塔からのガス中のオゾンを酸素に変換するオゾン分解器が設けられているものとする。
【００１４】
（５）上記（２）から（４）のいずれかにおいて、好ましくは、前記二酸化炭素分離装置において二酸化炭素が分離されたガスから酸素を分離する酸素分離装置と、この酸素分離装置で分離された酸素を前記オゾン発生装置に供給する酸素供給系統とを備えるものとする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、小型かつ構造が単純な反応装置が利用できるので、放射性物質の漏洩を防止しつつシステム解体時における放射性二次廃棄物の発生を低減できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明の実施の形態を図面を用いて説明する。
【００１７】
図１は本発明の第１の実施の形態である放射化黒鉛の気体化システムの構成図である。なお、図中に示した分子記号は気体の代表成分を示しており、ＲＩとは14Ｃ以外の放射性核種を示す。
【００１８】
この図に示す放射化黒鉛の気体化システムは、破砕機１と、オゾン発生装置６と、乾式反応槽２と、ガス分離系統２０を備えている。
【００１９】
破砕機１は、黒鉛炉の炉心から得られる黒鉛を破砕するものである。乾式反応槽２における反応速度を向上するためには、黒鉛炉の炉心から切り出された黒鉛のブロックを１ｃｍ角程度に破砕することが好ましい。
【００２０】
オゾン発生装置６は公知の手段で酸素からオゾンを発生するもので、ここで発生されたオゾンは乾式反応槽２に供給されている。本実施の形態のオゾン発生装置６は、酸素ガスボンベ５と接続されており、酸素ガスボンベ５から供給される酸素および別途供給される雰囲気空気からオゾンを生成している。本実施の形態においてオゾン発生装置６で生成されたオゾンは、雰囲気空気中に含まれる窒素（Ｎ２）とともに乾式反応槽２に供給される。オゾン発生装置６は、酸素及び雰囲気空気の吸入量を調整する等してオゾンの発生量が調節可能であり、所望の量のオゾンを乾式反応槽２に供給することができる。
【００２１】
乾式反応槽２は、オゾン発生装置６からのオゾンと破砕機１で破砕された黒鉛４を常温で反応させて一酸化炭素（ＣＯ）及び二酸化炭素（ＣＯ２）を生成するもので、ガス分離系統２０を介して14Ｃ分離システムと接続されている。破砕機１で破砕された黒鉛４は、乾式反応槽２内に設けられたメッシュ３上に載置され、オゾン発生装置６から供給されるオゾンと反応してＣＯ及びＣＯ２となる。本実施の形態のように乾式反応槽２を利用すると、黒鉛の反応に付随して14Ｃ以外の放射性核種（ＲＩ）を含むオフガスが発生しても回収することが容易であり、さらにそのオフガスを後続の廃棄ガス処理システムに供給することにより14Ｃ同様に適切に処理することができる。
【００２２】
ガス分離系統２０は、乾式反応槽２で気体化された黒鉛（ＣＯ，ＣＯ２）を14Ｃ分離システムに供給しつつ、その他のガス（窒素，酸素，ＲＩ）を廃棄ガス処理システムに供給するものである。本実施の形態のガス分離系統２０は、一酸化炭素酸化塔７と、オゾン分離器８と、二酸化炭素分離装置９と、二酸化炭素供給系統１５を備えている。
【００２３】
一酸化炭素酸化塔７は、乾式反応槽２から供給される反応生成ガス中のＣＯをＣＯ２に変換するものである。本実施の形態の一酸化炭素酸化塔７には一酸化炭素選択酸化触媒（Ｏ２）が充填されており、一酸化炭素酸化塔７に導入されたＣＯは酸化されて全てＣＯ２に変換される。
【００２４】
オゾン分解器８は、一酸化炭素酸化塔７からの反応生成ガス中のオゾンを酸素に変換するもので、一酸化炭素酸化塔７と二酸化炭素分離装置９の間に設けられている。本実施の形態のオゾン分解器８は、熱分解法によって反応生成ガス中のオゾンを酸素に変換している。このように反応性の強いオゾンを安定した酸素に変換しておくと、下流に設置された二酸化炭素分離装置９等の機器がオゾンで腐食することを防止できる点でメリットがある。
【００２５】
二酸化炭素分離装置９は、オゾン分解器８からの反応生成ガス（ＣＯ２，窒素，酸素，ＲＩ）からＣＯ２を分離するもので、二酸化炭素供給系統１５と接続されている。本実施の形態の二酸化炭素分離装置９は、多段化した二酸化炭素分離膜によって構成されており、反応生成ガスから分離されたＣＯ２は二酸化炭素供給系統１５に導入される。なお、本実施の形態では、二酸化炭素分離装置９の腐食を防止する観点から一酸化炭素酸化塔７との間にオゾン分解器８を設けたが、オゾンによる腐食の問題を考慮しない場合には、オゾン分解器８を省略して一酸化炭素酸化塔７と二酸化炭素分離装置９を直接接続しても良い。
【００２６】
二酸化炭素供給系統１５は、二酸化炭素分離装置９と14Ｃ分離システムを接続しており、二酸化炭素分離装置９で分離されたＣＯ２は二酸化炭素供給系統１５を介して14Ｃ分離システムに供給される。他方、二酸化炭素分離装置９でＣＯ２が分離された反応生成ガス（窒素、酸素、ＲＩ）は、二酸化炭素分離装置９に接続された廃棄ガス供給系統１６を介して、廃棄ガス処理システムに供給される。
【００２７】
上記のように構成した放射化黒鉛の気体化システムによれば、乾式反応槽２において黒鉛を常温でＣＯ及びＣＯ２に変換することができるので、高温で反応させる必要のある単純燃焼システムや水蒸気改質システムを利用した場合と比較してシステムを小型化することができる。また、乾式反応槽２は常温で黒鉛を気体化できるので、断熱材等の付帯構造物を使用する必要性が低く、断熱材等を使用する単純燃焼システムや水蒸気改質システムを利用する場合と比較して構造を単純化できる。したがって、本実施の形態によれば、放射性物質の漏洩を防止しつつ、システム解体時における放射性二次廃棄物の発生を低減することができる。
【００２８】
また、従来の単純燃焼システムでは燃焼炉でＣＯ及びＣＯ２が発生する量を制御することが難しく、14Ｃ分離システムの処理能力を上回る量のＣＯ及びＣＯ２が発生したときには、余剰のＣＯ及びＣＯ２を一時的にタンク等に保管する必要があり、放射性物質（14Ｃ）を含むＣＯ及びＣＯ２の漏洩対策に充分配慮する必要があった。これに対して、本実施の形態は、上記のように、オゾン発生装置６によって乾式反応槽２へ供給するオゾンの量を調整することができる。このように乾式反応槽２へのオゾン供給量が調整できると、乾式反応槽２で発生するＣＯ及びＣＯ２の量を制御することができる。これにより14Ｃ分離システムの処理能力に応じた量のＣＯ及びＣＯ２を発生させることができるので、放射性核種を保管する必要がなくなり、放射性核種の漏洩対策の負荷を軽減することができる。
【００２９】
図２は本発明の第２の実施の形態である放射化黒鉛の気体化システムの構成図である。なお、図１と同じ部分には同じ符号を付し、説明は省略する。
【００３０】
本実施の形態の放射化黒鉛の気体化システムは、酸素分離装置１０と、酸素供給系統１７と、還元反応器１１と、一酸化炭素供給系統１８を備えている点において、第１の実施の形態のものと異なる。
【００３１】
酸素分離装置１０は、二酸化炭素分離装置９でＣＯ２が分離された反応生成ガス（窒素，酸素，ＲＩ）から酸素を分離するものである。本実施の形態の酸素分離装置１０は、多段化した酸素富化膜によって酸素を分離しているが、その他の公知の手段を利用しても良い。酸素分離装置１０には、廃棄ガス供給系統１６と酸素供給系統１７が接続されている。酸素供給系統１７は、酸素分離装置１０で分離された酸素をオゾン発生装置６に供給するもので、オゾン発生装置６と接続されている。
【００３２】
還元反応器１１は、二酸化炭素分離装置９で分離されたＣＯ２をＣＯに還元するもので、一酸化炭素供給系統１８と接続されている。本実施の形態の還元反応器１１は、二酸化炭素分離装置９から供給されるＣＯ２に水素を加えて加熱することで、ＣＯ２をＣＯに還元させているが、その他の公知の手段を利用しても良い。一酸化炭素供給系統１８は、14Ｃ分離システムと接続されており、14Ｃ分離システムにＣＯを供給している。本実施の形態の14Ｃ分離システムは、第１の実施の形態のものと異なりＣＯから14Ｃを分離するものである。本実施の形態のように還元反応器１１を設ければ、14Ｃ分離システムがＣＯから14Ｃを分離するタイプのものである場合にも、本実施の形態に係る放射化黒鉛の気体化システムを適用することができる。なお、14Ｃ分離システムがＣＯ２から14Ｃを分離するタイプのものであれば、第１の実施の形態と同様に二酸化炭素分離装置９から直接ＣＯ２を供給するように構成すれば良いことは言うまでもない。
【００３３】
上記のように構成した放射化黒鉛の気体化システムによれば、乾式反応槽２の下流で発生又は供給した酸素を酸素分離装置１０で分離し、酸素供給系統１７を介してオゾン発生装置６に供給することができる。これにより酸素ガスボンベ５から補給する酸素量を低減することができるので、第１の実施の形態と比較してシステムの維持コストを低減することができる。
【００３４】
また、本実施の形態のように酸素供給系統１７をオゾン発生装置６と接続すると、オゾン発生装置６から酸素分離装置１０までを循環する系で構成することができ、乾式反応槽２で発生したオフガスに含まれる放射性核種（ＲＩ）を当該循環系内で循環させることができる（すなわち、酸素供給系統１７を流通するガス中にＲＩが残留することが許容される）。これにより乾式反応槽２で発生したオフガスの全てを廃棄ガス処理システムに供給する必要性が低減するので、廃棄ガス処理システムの負荷を軽減することができる。
【００３５】
なお、上記各実施の形態のシステムは、処理対象である放射化黒鉛を有する原子炉管理区域内に設置することが好ましい。このように管理区域内にシステムを構築すれば、管理区域外で放射化黒鉛を取り扱う機会が低減するので、放射性核種の漏洩対策の負荷を軽減することができる。
【００３６】
また、上記各実施の形態では、14Ｃ分離システムにＣＯ又はＣＯ２を供給する場合について説明したが、14Ｃ分離システムがＣＯとＣＯ２を分離する機能を有している場合等には、ＣＯ及びＣＯ２を供給する構成を採用しても良い。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】本発明の第１の実施の形態である放射化黒鉛の気体化システムの構成図。
【図２】本発明の第２の実施の形態である放射化黒鉛の気体化システムの構成図
【符号の説明】
【００３８】
１      破砕機
２      乾式反応槽
５      酸素ガスボンベ
６      オゾン発生装置
７      一酸化炭素酸化塔
８      オゾン分解器
９      二酸化炭素分離装置
１０      酸素分離装置
１１      還元反応器
１５      二酸化炭素供給系統
１６      廃棄ガス供給系統
１７      酸素供給系統
１８      一酸化炭素供給系統
２０      ガス分離系統
【図１】
2010054267.tif 000003
【図２】
2010054267.tif 000004