(57)【要約】【課題】シンジオタクティックポリプロピレンのフィルムを均一延伸することにより、厚さ均一性が高く、かつヘイズが低い延伸フィルムを提供すること。【解決手段】融点を有する樹脂（Ａ）と、前記樹脂（Ａ）の融点よりも５℃以上低い融点を有する樹脂（Ｂ）とを含む延伸フィルムであって、前記樹脂（Ａ）および（Ｂ）の少なくとも一方が、シンジオタクティックポリプロピレンである延伸フィルムを提供する。本発明の延伸フィルムは、全光線透過率が高く、かつ耐熱性も高く、さらに低延伸倍率でありうる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
融点を有する樹脂（Ａ）と、前記樹脂（Ａ）の融点よりも５℃以上低い融点を有する樹脂（Ｂ）とを含む延伸フィルムであって、
前記樹脂（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の少なくとも一方が、シンジオタクティックポリプロピレンであり、
全光線透過率が９０％以上であり、かつ空気中１２０℃１２０時間の耐熱試験での寸法変化率が１０％以下である延伸フィルム。
【請求項２】
前記樹脂（Ａ）の融点よりも低温、かつ前記樹脂（Ｂ）の融点よりも高温で、ＤＳＣによる最大吸熱ピークが観測され、
前記樹脂（Ａ）の融点、および前記樹脂（Ｂ）の融点に、ＤＳＣによる吸熱ピークが観測されない、請求項１に記載の延伸フィルム。
【請求項３】
前記樹脂（Ａ）が、融点１５０℃以上のシンジオタクティックポリプロピレンであり、前記樹脂（Ｂ）が融点１４０℃以下の樹脂である、請求項１または２に記載の延伸フィルム。
【請求項４】
前記樹脂（Ｂ）が、シンジオタクティックポリプロピレンである、請求項３に記載の延伸フィルム。
【請求項５】
前記樹脂（Ｂ）の融点が１００℃以上であり、かつ前記樹脂（Ａ）の融点よりも２０℃以上低い、請求項１〜４のいずれか１項に記載の延伸フィルム。
【請求項６】
前記樹脂（Ｂ）の含有率が、２０重量％以上８０重量％以下である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の延伸フィルム。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の延伸フィルムの製造方法であって、
前記樹脂（Ａ）と前記樹脂（Ｂ）とを含む未延伸フィルムを予熱する工程において、前記予熱温度は、前記樹脂（Ｂ）の融点から１０℃低い温度よりも高く、かつ前記樹脂（Ａ）の融点よりも低い温度である工程（１）と、
前記予熱した未延伸フィルムを延伸する工程（２）とを有する、製造方法。
【請求項８】
前記工程（２）における延伸温度が、前記樹脂（Ｂ）の融点から１０℃低い温度よりも高く、かつ前記樹脂（Ａ）の融点よりも低い、請求項７に記載の製造方法。
【請求項９】
前記工程（２）における延伸倍率が１．１倍〜４倍である、請求項７または８に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シンジオタクティックポリプロピレンを含む延伸フィルムと、その製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレンフィルムを延伸する技術については、多数の技術が報告されている（特許文献１〜４を参照）。しかし、シンジオタクティックポリプロピレンは透明性が高いものの、光学位相差フィルムとするには、低倍率での延伸が難しかった。
【０００３】
これに対して、シンジオタクティックポリプリピレンフィルムを延伸する技術も報告されている。１３Ｃ−ＮＭＲで測定した約２０ｐｐｍに観測されるピーク強度が０．５以上であるシンジオタクティックポリプロピレンを含むポリプロピレン樹脂組成物を、１００〜１６０℃で４〜１０倍に延伸することができると報告されている（特許文献５を参照）。また、Ｘ線回折の測定によって面間隔が約７．１Åに回折線が観測されないシンジオタクティックポリプロピレン成形物を、３倍以上に延伸することが報告されている（特許文献６を参照）。ところが、得られた延伸フィルムの透明性が十分でなく、例えば光学フィルムへの応用には困難な場合があった。
【０００４】
また、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）の視野角を広げるために、位相差フィルムなどの光学補償フィルムが用いられることがある。位相差フィルムには、ポリカーボネート樹脂の延伸フィルム（特急文献７）、トリアセチルセルロースのフィルム（特許文献８）、熱可塑性ノルボルネン系樹脂の延伸フィルム（特許文献９）などが報告されている。しかしながら、いずれも光弾性係数が大きかったり、延伸による位相差の発現性に劣るなどの問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００７−２５３３７７号公報
【特許文献２】特開２００７−２８６６１５号公報
【特許文献３】特開２００１−３１６４８９号公報
【特許文献４】特開２００２−２４８６８１号公報
【特許文献５】特開平８−９９３５３号公報
【特許文献６】特開平３−２９０２２８号公報
【特許文献７】特開平９−３２５２１６号公報
【特許文献８】特開２００２−２２１６２９号公報
【特許文献９】特開平８−４３８１２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、シンジオタクティックポリプロピレンのフィルムを均一延伸することにより、厚さ均一性が高く、かつヘイズが低い延伸フィルムを得ることを目的とする。さらには、延伸倍率を自在に調整して、延伸フィルムの位相差を制御する（特に、位相差を低くする）ことにより、所望の位相差フィルムを得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
すなわち本発明の第一は、以下に示す延伸フィルムに関する。
＜１＞：融点を有する樹脂（Ａ）と、前記樹脂（Ａ）の融点よりも５℃以上低い融点を有する樹脂（Ｂ）とを含む延伸フィルムであって：前記樹脂（Ａ）および前記樹脂（Ｂ）の少なくとも一方が、シンジオタクティックポリプロピレンであり；全光線透過率が９０％以上であり、かつ空気中１２０℃１２０時間の耐熱試験での寸法変化率が１０％以下である延伸フィルム。
＜２＞：前記樹脂（Ａ）の融点よりも低温、かつ前記樹脂（Ｂ）の融点よりも高温でＤＳＣによる最大吸熱ピークが観測され、前記樹脂（Ａ）の融点、および前記樹脂（Ｂ）の融点に吸熱ピークが観測されない、＜１＞に記載の延伸フィルム。なお、ここで「融点が観測されない」とは、ＤＳＣ測定において、結晶融解熱が１０Ｊ／ｇ以上の結晶融解熱ピークが観測されないことをいう。
＜３＞：前記樹脂（Ａ）が、融点１５０℃以上のシンジオタクティックポリプロピレンであり；前記樹脂（Ｂ）が融点１４０℃以下の樹脂である、＜１＞または＜２＞に記載の延伸フィルム。
＜４＞：前記樹脂（Ｂ）が、シンジオタクティックポリプロピレンである、＜３＞に記載の延伸フィルム。
＜５＞：前記樹脂（Ｂ）の融点が１００℃以上であり；かつ前記樹脂（Ａ）の融点よりも２０℃以上低い、＜１＞〜＜４＞に記載の延伸フィルム。
＜６＞：前記樹脂（Ｂ）の含有率が、２０重量％以上８０重量％以下である、＜１＞〜＜５＞のいずれかに記載の延伸フィルム。
【０００８】
＜７＞：＜１＞〜＜６＞のいずれかに記載の延伸フィルムの製造方法であって：前記樹脂（Ａ）と前記樹脂（Ｂ）とを含む未延伸フィルムを予熱する工程において、前記予熱温度は、前記樹脂（Ｂ）の融点から１０℃低い温度よりも高く、かつ前記樹脂（Ａ）の融点よりも低い温度である工程（１）と、前記予熱した未延伸フィルムを延伸する工程（２）とを有する、製造方法。
＜８＞：前記工程（２）における延伸温度が、前記樹脂（Ｂ）の融点から１０℃低い温度よりも高く、かつ前記樹脂（Ａ）の融点よりも低い、＜７＞に記載の製造方法。
＜９＞：前記工程（２）における延伸倍率が１．１倍〜４倍である、＜７＞または＜８＞のいずれかに記載の製造方法。
【発明の効果】
【０００９】
本発明により、シンジオタクティックポリプロピレンの延伸フィルムにおいて、厚さ均一性や低ヘイズはもちろん、その延伸倍率も低倍率から高倍率まで自在に調整される。よって、種々の光学フィルムへの適用が期待される。特に、位相差も自在に調整されうるので、位相差フィルムとしても好適に用いられる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】実施例および比較例にて用いた延伸用サンプルの形状を示す。
【図２】一軸延伸フィルムの延伸倍率と、位相差との関係を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
１．本発明の延伸フィルム
本発明の延伸フィルムは、樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）とを含有する樹脂フィルムであり；樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）の少なくとも一方は、シンジオタクティックポリプロピレンであり；好ましくは、樹脂（Ａ）がシンジオタクティックポリプロピレンであり；より好ましくは、樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）のいずれもがシンジオタクティックポリプロピレンである。
【００１２】
本発明の延伸フィルムは、一般的に延伸が困難なシンジオタクティックポリプロピレンを含むにも係わらず、均一延伸されていることを特徴としており；特に低い延伸倍率であっても均一延伸されていることを特徴とする。これは、本発明の延伸フィルムに、互いに融点の相違する樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）が含まれているためである。
【００１３】
つまり、本発明の延伸フィルムに含まれる樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）はいずれも融点を有し、かつ樹脂（Ｂ）の融点は、樹脂（Ａ）の融点よりも５℃以上低く、２０℃以上低いことが好ましい。高融点の樹脂（Ａ）を含むフィルムの均一延伸性を高めるためである。
【００１４】
樹脂（Ｂ）の融点は、１００℃以上であることが好ましく、１２０℃以上であることがより好ましい。延伸フィルムの耐熱性を十分に高めるためである。
【００１５】
樹脂（Ａ）がシンジオタクティックポリプロピレンである場合には、その融点は１４０℃以上であることが好ましく、１５０℃以上とすることができる。一般的に、より高融点のシンジオタクティックポリプロピレンを含むフィルムは、均一に延伸することがより困難であるが；本発明の延伸フィルムは、高融点のシンジオタクティックポリプロピレンを含むにも係わらず、均一に延伸されている。
【００１６】
樹脂（Ａ）の融点と樹脂（Ｂ）の融点は、それぞれＤＳＣ法により測定されうる。ＤＳＣ測定において、各樹脂の最大吸熱ピークが生じるときの温度を、その樹脂の融点とみなすことができる。本発明の延伸フィルムは樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）とを含むが、樹脂（Ａ）の融点と樹脂（Ｂ）の融点に、ＤＳＣ測定による吸熱ピークは観測されないことが好ましい。さらには、樹脂（Ａ）の融点と樹脂（Ｂ）の融点との間に、ＤＳＣによる最大吸熱ピークが観測されることが好ましい。樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）の融点と同じ温度に吸熱ピークがあると、樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）とが完全に相溶できていないため、延伸ムラや耐熱性の低下をもたらすことがある。
【００１７】
本発明の延伸フィルムにおける樹脂（Ｂ）の含有量は、樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）の合計量に対して、２０〜８０重量％であることが好ましく、３０〜７０重量％であることが好ましく、４０〜６０重量％であることがより好ましい。シンジオタクティックポリプロピレンとしての物性を維持するためであり；また延伸が困難な樹脂（Ａ）を含むフィルムを、樹脂（Ｂ）の添加により延伸容易にするためである。
【００１８】
樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）のいずれか一方は、シンジオタクティックポリプロピレン以外の樹脂であってもよいし、もちろんシンジオタクティックポリプロピレンであってもよい。シンジオタクティックポリプロピレン以外の樹脂の例には、（好ましくはプロピレンから導かれる構成単位が９０mol％未満の）シンジオタクティックプロピレンエチレンゴムやシンジオタクティックプロピレンブテンゴムなどのプロピレン・α−オレフィン共重合体、シンジオタクティックブテンエチレンゴムなどのその他のα−オレフィン共重合体などが含まれる。
【００１９】
樹脂（Ａ）および樹脂（Ｂ）の少なくとも一方を構成するシンジオタクティックポリプロピレンとは、プロピレンから導かれる構成単位を含み、かつシンジオタクティシティーの高い重合体であれば特段の制限はない。以下において特に、樹脂（Ａ）を構成するシンジオタクティックポリプロピレンの好ましい態様を説明する。
【００２０】
シンジオタクティックポリプロピレンは、プロピレンから導かれる構成単位を９０mol％〜１００mol％と、エチレンおよび炭素原子数４〜２０のα−オレフィンから選ばれる一種以上から導かれる構成単位を０mol％〜１０mol％とを含むポリプロピレン（但し、合計して１００mol％）であることが好ましい。
【００２１】
シンジオタクティックポリプロピレンは、ホモポリプロピレンであっても、プロピレンと炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）とのランダム共重合体であっても、プロピレンブロック共重合体であってもよいが；好ましくはホモポリプロピレン、あるいはプロピレンと炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）とのランダム共重合体である。ここで、炭素原子数４〜２０のα-オレフィンの例には、１-ブテン、３-メチル-１-ブテン、１-ペンテン、１-ヘキセン、４-メチル-１-ペンテン、１-オクテン、１-デセン、１-ドデセン、１-テトラデセン、１-ヘキサデセン、１-オクタデセン、１-エイコセンなどが含まれる。
【００２２】
シンジオタクティックポリプロピレンは通常、プロピレンから導かれる構成単位を９０mol％以上１００mol％以下と、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を０mol％以上１０mol％以下とを含むポリプロピレン（但し、構成単位の合計は１００mol％）であり；好ましくはプロピレンから導かれる構成単位を９１mol％以上１００mol％以下と、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を０mol％以上９mol％以下とを含むポリプロピレン（但し、構成単位の合計は１００mol％）であり；さらに好ましくはプロピレンから導かれる構成単位を９２mol％以上１００mol％以下と、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を０mol％以上８mol％以下とを含むポリプロピレン（但し、構成単位の合計は１００mol％）である。
【００２３】
シンジオタクティックポリプロピレンは、プロピレン・α-オレフィンランダム共重合体である場合には、プロピレンから導かれる構成単位を９２．０〜９９．９mol％、および炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を０．１〜８．０mol％含有し；好ましくはプロピレンから導かれる構成単位を９３．０〜９９．９mol％、および炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を０．１〜７．０mol％含有し；更に好ましくはプロピレンから導かれる構成単位を９４．０〜９９．９mol％、および炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を０．１〜６．０mol％含有している。シンジオタクティックポリプロピレンのうち、耐熱性等の点からは、ホモポリプロピレンがさらに好ましい。
【００２４】
さらに、シンジオタクティックポリプロピレンは、以下の要件[１]および[２]を満たすことが好ましい。
[１]１３Ｃ−ＮＭＲにより測定されるシンジオタクティックペンタッド分率（ｒｒｒｒ分率）が８５％以上であること。
[２]ｎ-デカン可溶部量が１（wt％）以下であること。
【００２５】
要件［１］
本発明におけるシンジオタクティックプロピレンの、ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックペンタッド分率（ｒｒｒｒ分率、ペンタッドシンジオタクティシテー）は、８５％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９３％以上、さらに好ましくは９４％以上である。ｒｒｒｒ分率の上限に特に制限はないが、通常１００％未満であり、好ましくは９９％以下である。
【００２６】
シンジオタクティックポリプロピレンのｒｒｒｒ分率を制御することにより、成形性、耐熱性、透明性と機械特性に優れ、結晶性のポリプロピレンとしての特性が得られやすい。
【００２７】
シンジオタクティックペンタッド分率（ｒｒｒｒ分率）は、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおけるＰｒｒｒｒ（プロピレン単位が５単位連続してシンジオタクティック結合した部位における第３単位目のメチル基に由来する吸収強度）およびＰw （プロピレン単位の全メチル基に由来する吸収強度）の吸収強度から下記式（１）により求められる。
ｒｒｒｒ分率（％）＝１００×Ｐｒｒｒｒ／Ｐw  …（１）
【００２８】
ＮＭＲ測定は、たとえば次のようにして行われる。試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そして日本電子製ＧＸ−５００型ＮＭＲ測定装置を用い、１２０℃で１３Ｃ−ＮＭＲ測定を行う。積算回数は、１０,０００回以上とする。
【００２９】
要件［２］
シンジオタクティックポリプロピレンのｎ-デカン可溶部量は、１（wt％）以下であり、好ましくは０．８（wt％）以下であり、さらに好ましくは０．６（wt％）以下である。このｎ-デカン可溶部量はシンジオタクティックポロプロピレンまたはこれから得られる成形体の、ブロッキング特性に密接した指標である。通常ｎ-デカン可溶部量が少ないということは低結晶性成分量が少ないことを意味する。すなわち、要件［２］を満たすシンジオタクティックポリプロピレンを含む組成物は、極めて良好な耐ブロッキング特性を備える。
【００３０】
ノルマルデカン可溶部量の測定は、以下の通りに行うことができる。
サンプル５ｇに、ｎ-デカン２００ｍｌを加えて、１４５℃で３０分間加熱溶解する。約３時間かけて、２０℃まで冷却させ、３０分間放置する。その後、析出物（ｎ-デカン不溶部）をろ別する。ろ液を約３倍量のアセトン中に入れ、ｎ-デカン中に溶解していた成分を析出させる。析出物をアセトンから濾別し、その後乾燥させる。ｎ-デカン可溶部量を、以下の式によって求める。
ｎ-デカン可溶部量(ｗｔ％)=[析出物重量／サンプル重量]×１００
【００３１】
本発明の延伸フィルムは、樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）以外に、任意の成分を含んでいてもよい。任意の成分の例には、プロピレン・αオレフィン（共）重合体が含まれる。プロピレン・α-オレフィン（共）重合体は、プロピレンから導かれる構成単位５０mol％〜１００mol％と、エチレンおよび炭素原子数４〜２０のα-オレフィンから選ばれる一種以上から導かれる構成単位を０〜５０mol％を含むプロピレン系重合体（但し、合計して１００mol％）である。炭素原子数４〜２０のα-オレフィンの例には、シンジオタクティックポリプロピレンの説明で述べたα-オレフィンが含まれる。プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、例えば、ＷＯ２００６／１２３７５９号パンフレットに記載されているような重合体であってもよいし；または、アイソタクティック構造またはアタクティック構造を有するプロピレン・α-オレフィン共重合体であってもよい。
【００３２】
本発明のフィルムには、シンジオタクティックポリプロピレン１００〜５０重量部、好ましくは１００〜７０重量部、更に好ましくは１００〜９０重量部を含み；さらに、プロピレン・α-オレフィン共重合体０〜５０重量部、好ましくは０〜３０重量部、更に好ましくは０〜２０重量部を含むことが好ましい。〔ただし、シンジオタクティックポリプロピレンとプロピレン・α-オレフィン共重合体との合計は１００重量部である〕。
【００３３】
本発明の延伸フィルムには、本発明の目的を損なわない範囲で、耐候安定剤、耐熱安定剤、耐電防止剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、透明核剤、滑剤、顔料、染料、可塑剤、老化防止剤、塩酸吸収剤、酸化防止剤等の添加剤が配合されていてもよい。また本発明のフィルムに成形性を付与する目的で、特定の任意成分である核剤を含んでいてもよい。核剤の例には、ジベンジリデンソルビトール系核剤、リン酸エステル塩系核剤、ロジン系核剤、安息香酸金属塩系核剤などが含まれる。添加剤または核剤の配合量は特に制限はないが、樹脂成分１００重量部に対して、通常０．１〜１重量部程度である。
【００３４】
本発明のフィルムには、必要に応じてポリエチレン、アイソタクティックポリプロピレンまたはスチレン系エラストマーを含んでもよい。その場合の配合量は、樹脂成分１００重量部に対して、通常３０重量部以下、好ましくは２０重量部以下である。
【００３５】
本発明の延伸フィルムは、一軸延伸フィルムであっても、二軸延伸フィルムであってもよい。
【００３６】
また本発明の延伸フィルムの延伸倍率は、１倍を超えていれば特に制限はないが、１．１〜４倍にすることができる。通常のシンジオタクティックポリプロピレンは降伏点を有するため、従来のシンジオタクティックポリプロピレンのフィルムは、延伸倍率を上げなければ厚さ均一性の高い延伸フィルムとすることができなかった。
【００３７】
一方、後述するように本発明の延伸フィルムは、シンジオタクティックポリプロピレンを含むにも係わらず、降伏点を有しないかまたは低減された樹脂フィルムを延伸原反としているため、延伸倍率が低いにも係わらず、厚さ均一性が高い延伸フィルムとなりうる。
【００３８】
シンジオタクティックポリプロピレンの延伸フィルムは、位相差フィルムとして用いることができる。位相差は延伸倍率に関連しており、延伸倍率が大きいほど、位相差が大きくなる。前記の通り、従来の延伸フィルムは延伸倍率が大きかったため、その位相差は大きくならざるを得なかったが；一方、本発明の延伸フィルムは、その延伸倍率が低くすることができるので、位相差を小さくすることもできる。
【００３９】
本発明の延伸フィルムの耐熱性は、必要に応じて高めることができる。耐熱性が高いとは、延伸フィルムを空気中１２０℃で１２０時間放置したときに、寸法変化率が１０％以下である（寸法変化率が１０％以上である方向が存在しない）ことを意味する。更に本発明の延伸フィルムは、上記条件下で放置したときに、透過率，ヘイズ，の変化がなく、脆化もしないことが好ましい。耐熱性を高めるには、例えば、融点の高いシンジオタクティックポリプリピレンを用いることが好ましい。
【００４０】
本発明の延伸フィルムのヘイズは、必要に応じて低くする、例えば全光線透過率が高くすることができる。具体的には、樹脂（Ａ）と樹脂Ｂ（Ｂ）の成分を適宜選択すればよい。
【００４１】
２．本発明の延伸フィルムの製造方法
本発明の延伸フィルムは、本発明の効果が得られる限り、任意の製法で製造されうるが、好ましい製法によれば、１）樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）とを含む未延伸フィルムを予熱する工程と、２）予熱した未延伸フィルムを延伸する工程と、を含む。
【００４２】
未延伸フィルムには、前述の樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）以外に、任意の添加剤を含んでいてもよく、それらは前述した通りである。未延伸フィルムは、樹脂（Ａ）と樹脂（Ｂ）と、任意の添加剤を含む樹脂組成物を例えば溶融押出成形によりフィルム化して作製すればよい。溶融押出成形によるフィルム化の手法は、特に制限されず、任意の手法で行えばよい。
【００４３】
未延伸フィルムの厚さは特に限定されず、延伸倍率と、所望する延伸フィルムの厚さとに応じて適宜設定されるが、通常は３０〜２００μｍの範囲である。
【００４４】
得られた未延伸フィルムは、延伸される前に予熱される。予熱後に延伸することによって、フィルムの降伏点が消失するか、または低減される。予熱温度は、「樹脂（Ｂ）の融点から１０℃低い温度」よりも高い温度であることが好ましい。
【００４５】
一方、予熱温度は、樹脂（Ａ）の融点よりも低い温度であることが好ましい。予熱温度は、樹脂（Ａ）の融点以上であると、未延伸フィルムが溶解して、フィルム形状が変化するおそれがあるためである。
【００４６】
また、予熱時間は、フィルムの降伏点を消失または低減できるように設定すればよく、特に限定されない。
【００４７】
次に、予熱された未延伸フィルムを延伸する。延伸温度は、予熱により一旦消失または低減された降伏点が、再び生じたり増大したりしないような温度とすることが好ましい。したがって延伸温度は、「樹脂（Ｂ）の融点から１０℃低い温度」よりも高い温度であることが好ましい。一方、延伸温度が高すぎると、延伸フィルムの強度が低下し、延伸中にフィルムが切断することがある。そのため、樹脂（Ａ）の融点よりも低い温度とすることが好ましい。予熱により樹脂（Ｂ）を十分流動化させた上で延伸をするので、延伸温度は予熱温度より低くてもよい。
【００４８】
延伸の倍率は、延伸フィルムの用途に応じて選択すればよいが、本発明の特徴の一つは、均一延伸しにくい樹脂フィルムを、低倍率であっても均一延伸させることができることである。よって本発明は、低倍率延伸をするときに特に有効である。低倍率延伸とは、例えば１．１〜４倍延伸である。また延伸は、一軸延伸であっても、二軸延伸であってもよい。延伸フィルムの用途に応じて選択すればよいが、位相差フィルムを得ようとするときには、一軸延伸とすることが好ましい。
【実施例】
【００４９】
２種類のシンジオタクティックポリプロピレン（高融点ｓＰＰと低融点ｓＰＰ）を用意した。用意したシンジオタクティックポリプロピレンの融点と、ガラス転移温度Ｔｇと、分子量Ｍｗと、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎとを、表１に示す。
【００５０】
高融点ｓＰＰは、以下の製造例１に従い製造した。低融点ｓＰＰは市販品である。
（製造例１）
充分に窒素置換した内容量５００ｍｌのガラス製オートクレーブに、トルエン２５０ｍｌを装入し、プロピレンガスを１５０リットル／時間の量で流通させ、２５℃で２０分間保持させておいた。一方、充分に窒素置換した内容量３０ｍｌの枝付きフラスコに、マグネチックスターラーを入れ、これにメチルアルミノキサンのトルエン溶液（Ａｌ＝１．５３ｍｏｌ／ｌ）を５．００ｍｍｏｌ、次いでジベンジルメチレン（シクロペンタジエニル）（２,７-ジフェニル-３,６-ジ-ｔｅｒｔ-ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリドのトルエン溶液５．０μｍｏｌを加えて、２０分間攪拌した。この溶液を、プロピレンを流通させておいたガラス製オートクレーブのトルエンに加え、重合を開始した。
プロピレンガスを１５０リットル／時間の量で連続的に供給し、常圧下、５０℃で１０分間重合を行った後に、少量のメタノールを添加して重合を停止した。ポリマー溶液を大過剰のメタノールに加え、ポリマーを析出させ、８０℃で１２時間、減圧乾燥を行った結果、ポリマー６．９５ｇが得られた。得られたポリマーの特性を表１に示す。
【００５１】
【表１】
2010235696.tif 000002
【００５２】
［未延伸フィルムの作製］
高融点ｓＰＰと低融点ｓＰＰとを各比率で混合した樹脂組成物を、溶融押出し法によりフィルム成形して、未延伸フィルムＡ〜Ｄを得た。未延伸フィルムと、樹脂組成との関係は以下の通りである。
未延伸フィルムＡ：高融点ｓＰＰ／低融点ｓＰＰ＝１０／０
未延伸フィルムＢ：高融点ｓＰＰ／低融点ｓＰＰ＝８／２
未延伸フィルムＣ：高融点ｓＰＰ／低融点ｓＰＰ＝５／５
未延伸フィルムＤ：高融点ｓＰＰ／低融点ｓＰＰ＝０／１０
【００５３】
溶融押出しは、サーモプラスティック工業株式会社製溶融押出機（ダイス幅：２０ｍｍ）を用いて行い、成形温度を２００℃、冷却ロールの温度を４０℃としてフィルム成形した。成形フィルムの膜厚は１５０μｍとした。
【００５４】
［応力歪曲線］
得られた未延伸フィルムＡ〜Ｄから、図１に示す形状のサンプルを打ち抜いた。得られたサンプルを、表１に示す予熱温度と延伸温度にて、恒温槽付引張試験機（引張試験機：AGS-500B  恒温槽：TCR1-200  株式会社島津製作所）で、歪速度２００％/minで４倍に延伸して測定した。
【００５５】
応力歪曲線から、また降伏点の有無を確認した。また、延伸状態を観察して、均一延伸できた場合を「○」、一部に不均一な部分がある場合を「△」、均一延伸できなかった場合を「×」と評価した。それぞれの結果を表１に示す。
【００５６】
［一軸延伸］
得られた未延伸フィルムＡ〜Ｄを８５ｍｍ□に打ち抜き、得られたサンプルをバッチ延伸機（KAROIV  ブルックナー社）にMD方向のみチャックした状態で取り付け、表１に示す予熱温度と延伸温度にて歪速度２００％／分で、膜厚換算で２倍（膜厚が１／２）になるように一軸延伸した。
【００５７】
［位相差の測定］
一軸延伸により２倍に延伸したサンプルの位相差を、光学材料検査装置RETS-100(大塚電子株式会社）にて測定し、膜厚５０μmに換算した。換算後の数値を表１に示す。
【００５８】
［全光線透過率の測定］
一軸延伸により２倍に延伸したサンプルの全光線透過率を、全自動ヘーズメーターTC-HIIIDPK（有限会社東京電色）にて測定した。測定結果を表１に示す。
【００５９】
［耐熱性の評価］
一軸延伸により２倍に延伸したサンプルを５０ｍｍ□に切断した。得られたサンプルを１２０℃のオーブン（空気雰囲気）に１２０時間投入した。その後の、寸法変化を確認した。寸法変化が１０％以上となった方向存在しなかった場合を「○」、一方向でも寸法変化が１０％以上であった場合を「×」と評価した。評価結果を表１に示す。
【００６０】
［二軸延伸］
得られた未延伸フィルムＡ〜Ｄから、８５ｍｍ□のサンプルを打ち抜いた。得られたサンプルを、表１に示す予熱温度と延伸温度にて、バッチ延伸機（KAROIV  ブルックナー社）に取り付けて、ＭＤ×ＴＤ＝２×２の同時二軸延伸を実施した。延伸状態を観察して、均一延伸できた場合を「○」、ごく一部不均一な部分がある場合を「○‘」、一部に不均一な部分がある場合を「△」、均一延伸できなかった場合を「×」と評価した。
【００６１】
【表２】
2010235696.tif 000003
【００６２】
高融点ｓＰＰだけを含むフィルムＡを延伸した比較例１〜３は、いずれも降伏点が生じるために均一延伸をすることができなかったり、過剰に熱を加えたために延伸中に破断したりした。
一方、低融点ｓＰＰだけを含むフィルムＤを延伸した比較例４〜５は、加熱により、降伏点を消失させるかまたは低減させることができたが、フィルムの耐熱性が十分でなく、実用的なフィルムとはいえない。また、過剰な加熱により延伸中にフィルムが切断した（比較例６）。
【００６３】
これに対して、高融点ｓＰＰと低融点ｓＰＰとを含むフィルムＢまたはフィルムＣを延伸した場合には、予熱温度と延伸温度とを調整することで、降伏点を消失または低減させることができ、均一な延伸が実現できることがわかる。
【００６４】
さらには、フィルムＣの一軸延伸フィルムの位相差は、他の一軸延伸フィルムと比較して、低いことがわかる。図２Ａ〜Ｄは、フィルムＡ〜Ｄの一軸延伸フィルムの、延伸倍率と位相差との関係を示すグラフである。具体的に、図２Ａには、フィルムＡを１２０℃（比較例２）または１３０℃（比較例３）で一軸延伸した延伸フィルムの位相差が示され；図２Ｂには、フィルムＢを１２０℃（実施例１）で一軸延伸した延伸フィルムの位相差が示され；図２Ｃには、フィルムＣを１２０℃（実施例３）または１３０℃（実施例４）で一軸延伸した延伸フィルムの位相差が示され；図２Ｄには、フィルムＤを８０℃（比較例４）または１００℃（比較例５）で一軸延伸した延伸フィルムの位相差が示される。
【００６５】
フィルムＡやフィルムＢと比較して、フィルムＣは延伸倍率によって、位相差が制御しやすいことがわかる。
【００６６】
［ＤＳＣ測定］
未延伸フィルムＡの樹脂（高融点ｓＰＰ単独）と、未延伸フィルムＤの樹脂（低融点ｓＰＰ単独）を、未延伸フィルムＣの樹脂（高融点ｓＰＰと低融点ｓＰＰとの１：１混合物）とを、それぞれＤＳＣ測定した。未延伸フィルムＡ樹脂の最大吸熱ピークは、１６０℃に観察され、未延伸フィルムＤの樹脂の最大吸熱ピークは１２８℃に観察された。一方、未延伸フィルムＣの樹脂については、１６０℃および１２８℃に吸熱ピークはなく、１５５℃に最大吸熱ピークが観測された。
【００６７】
未延伸フィルムＣにおいて、高融点ｓＰＰ単独に相当する吸熱ピーク、低融点ｓＰＰ単独に相当する吸熱ピーク、のいずれも観測されなかったことから、両者が完全相溶していることが確認できた。
【００６８】
なお、未延伸フィルムＤの樹脂（低融点ｓＰＰ単独）においては、１１５℃にも小さな吸熱ピークが観測され、これが１２０℃の耐熱試験で寸法変化を起こした要因と推定される。
【産業上の利用可能性】
【００６９】
本発明により提供される延伸フィルムは、シンジオタクティックポリプロピレンを含みつつ、厚さ均一性や低ヘイズを有し、その延伸倍率も低倍率から高倍率まで自在に調整される。よって、種々の光学フィルムへの適用、特に位相差も自在に調整されうるので、位相差フィルムとしても適用される。
【図１】
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【図２】
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