(57)【要約】【課題】電気特性が良好で、放熱効果が高い有機エレクトロルミネッセンス素子、その製造方法、照明装置、面状光源、及び表示装置を提供する。【解決手段】透明な第１電極、前記第１電極に接して設けられる補助電極、第２電極、並びに前記第１電極および第２電極の間に配置される発光層を含む積層体と、前記積層体が設けられる支持基板と、前記積層体の前記支持基板側とは反対側から前記積層体を覆って設けられる封止基板と、前記支持基板の少なくとも一方の表面、または、前記封止基板の少なくとも一方の表面に設けられ、熱放射率が０．７０以上の高熱放射性を有する放熱層とを有し、前記補助電極の電気抵抗値が、前記第１電極の電気抵抗値よりも低く、前記補助電極が、枠状の第１補助電極と、該第１補助電極の枠内に配置されるとともに、該第１補助電極に電気的に接続され、該第１補助電極よりも線幅が狭い第２補助電極と、を有する。【選択図】          図１
2010080307.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽極および陰極のうちのいずれか一方の電極である透明な第１電極、前記第１電極に接して設けられる補助電極、前記陽極および陰極のうちの他方の電極である第２電極、並びに前記第１電極および第２電極の間に配置される発光層を含む積層体と、
前記積層体が設けられる支持基板と、
前記積層体の前記支持基板側とは反対側から前記積層体を覆って設けられる封止基板と、
前記支持基板の少なくとも一方の表面、または、前記封止基板の少なくとも一方の表面に設けられ、熱放射率が０．７０以上の高熱放射性を有する放熱層とを有し、
前記補助電極の電気抵抗値が、前記第１電極の電気抵抗値よりも低く、
前記補助電極が、枠状の第１補助電極と、該第１補助電極の枠内に配置されるとともに、該第１補助電極に電気的に接続され、該第１補助電極よりも線幅が狭い第２補助電極と、を有する有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記放熱層の熱放射率が０．８５以上である請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記放熱層の熱伝導率が１Ｗ／ｍＫ以上である請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
前記放熱層の熱伝導率が２００Ｗ／ｍＫ以上である請求項３に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記放熱層が黒色系材料を含む請求項１〜４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
前記放熱層が高熱伝導性層と黒色系材料層を含む積層構造層である請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
前記高熱伝導性層が、アルミニウム、銅、銀、これらから選ばれる２種以上の合金、セラミックス材料、および高熱伝導性の樹脂からなる群より選ばれる材料で形成されてなる請求項６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
前記支持基板がガラス基板であり、該ガラス基板の少なくとも一方の表面に前記放熱層が設けられている請求項１〜７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
前記ガラス基板の前記積層体側とは反対側の表面に前記放熱層が設けられている請求項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】
前記ガラス基板の両表面に前記放熱層が設けられている請求項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１１】
前記ガラス基板の前記積層体側とは反対側の表面に前記放熱層が設けられ、かつ、前記ガラス基板の前記積層体側の表面に高熱伝導性を有する伝熱層が設けられている請求項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１２】
前記伝熱層が、アルミニウム、銅、銀、これらから選ばれる２種以上の合金、セラミックス材料、および高熱伝導性の樹脂からなる群より選ばれる材料で形成されてなる請求項１１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１３】
前記封止基板がガラス基板であり、該封止基板の少なくとも一方の表面に前記放熱層が設けられている請求項１〜７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１４】
前記第２補助電極の線幅を前記第１補助電極の線幅で除した値が、１／１０００〜１／１０であることを特徴とする請求項１〜１３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１５】
請求項１〜１４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えることを特徴とする照明装置。
【請求項１６】
請求項１〜１４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えることを特徴とする面状光源。
【請求項１７】
請求項１〜１４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えることを特徴とする表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子、該有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた照明装置、面状光源、表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子は、一対の電極と、有機発光層とを含んで構成される。有機エレクトロルミネッセンス素子は、電圧を印加すると、各電極から正孔および電子がそれぞれ注入され、注入された正孔と電子が有機発光層において再結合することによって発光する。有機エレクトロルミネッセンス素子は、無機エレクトロルミネッセンス素子に比べると低電圧での駆動が可能であり、また高輝度で発光することが可能なので、有機エレクトロルミネッセンス素子を表示装置や照明装置に用いることが検討されている。
【０００３】
有機エレクトロルミネッセンス素子では、発光層からの光は、一対の電極のうちの少なくとも一方側から取出されるので、光が取出される側の電極は、透明である必要がある。例えば、有機エレクトロルミネッセンス素子は、透明導電膜が形成された透明導電膜付き透明板に形成され、この透明導電膜を透明電極として用いることによって、発光層からの光を有機エレクトロルミネッセンス素子の外に効率的に取出している。
【０００４】
上記透明電極は、金属膜などから成る不透明な電極に比べると電気抵抗が高い。有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた装置では、発光面積が大きくなるにつれて大面積の透明電極が必要となる。大面積の透明電極を用いる場合、透明電極の抵抗が高いので、その電圧降下も大きくなり、電圧降下に起因する発光輝度のムラが無視できない程度に大きくなるという問題がある。
【０００５】
上述の透明電極の電圧降下に起因する問題を解決するために、透明電極よりも電気抵抗が低い補助電極を透明電極に電気的に接続した有機エレクトロルミネッセンス素子を備える面状発光装置が開示されている（例えば特許文献１参照）。この面状発光装置では、電源に接続される接続端子から近い部分では前記補助電極を太くし、遠い部分では前記補助電極を細くしている。接続端子から近い部分では、太い補助電極のために電流値が高く発光強度が強い一方で、開口率が小さくなり、また、接続端子から遠い部分では、細い補助電極のために電流値が小さく発光強度が弱い一方で、開口率が大きくなるので、全体としての発光輝度のムラを抑制した面状発光装置を実現している。
【０００６】
しかしながら、特許文献１に記載されているような有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた場合でも、接続端子から遠い部分では電流値が小さくなるために、発光輝度のムラを十分に抑制することができなかった。また、開口率を調整することによって発光輝度のムラを抑制するので、光の利用効率が低下するという問題があった。
【０００７】
また有機エレクトロルミネッセンス素子は、駆動中の温度上昇により経時的な劣化が促進されるので、結果として発光効率が低下する。そこで、発光効率の経時的な低下を抑制するために、有機エレクトロルミネッセンス素子が発する熱を素子外に放熱する方策が種々検討されており、放熱性を高める手法として、有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する一部の部材に熱伝導性の高い材料を採用することが提案されている（例えば、特許文献２など）。また、有機エレクトロルミネッセンス素子の内部構造の一部に放熱膜を設けることも提案されている（例えば、特許文献３など）。
【０００８】
しかしながら、有機エレクトロルミネッセンス素子の内部構造の一部、例えば発光層の側面または各素子を区画する隔壁部などに放熱膜などの熱放射性の層を設けても、発光層を含む積層体との接触面積が小さく、これだけでは積層体から熱放射性の層に熱が効率的に伝達せず、有機エレクトロルミネッセンス素子に生じる熱が効率的に放熱されない。
【０００９】
【特許文献１】特開２００４−０１４１２８号公報
【特許文献２】特開２００４−１８６０４５号公報
【特許文献３】特開２００６−２４４８４７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、上記従来技術における問題点に鑑みてなされたものであり、その課題は、発光面積が大きい場合でも発光輝度のムラが十分に抑制され、発光効率が高い有機エレクトロルミネッセンス素子、該有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた照明装置、面状光源、及び表示装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題を解決するために、本発明は、下記構成を採用した有機エレクトロルミネッセンス素子、該有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた照明装置、面状光源、及び表示装置を提供する。
【００１２】
［１］  陽極および陰極のうちのいずれか一方の電極である透明な第１電極、前記第１電極に接して設けられる補助電極、前記陽極および陰極のうちの他方の電極である第２電極、並びに前記第１電極および第２電極の間に配置される発光層を含む積層体と、
前記積層体が設けられる支持基板と、
前記積層体の前記支持基板側とは反対側から前記積層体を覆って設けられる封止基板と、
前記支持基板の少なくとも一方の表面、または、前記封止基板の少なくとも一方の表面に設けられ、熱放射率が０．７０以上の高熱放射性を有する放熱層とを有し、
前記補助電極の電気抵抗値が、前記第１電極の電気抵抗値よりも低く、
前記補助電極が、枠状の第１補助電極と、該第１補助電極の枠内に配置されるとともに、該第１補助電極に電気的に接続され、該第１補助電極よりも線幅が狭い第２補助電極と、を有する有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１３】
［２］  前記放熱層の熱放射率が０．８５以上である、上記［１］に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１４】
［３］  前記放熱層の熱伝導率が１Ｗ／ｍＫ以上である、上記［１］または［２］に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１５】
［４］  前記放熱層の熱伝導率が２００Ｗ／ｍＫ以上である、上記［３］に記載のエレクトロルミネッセンス素子。
【００１６】
［５］  前記放熱層が黒色系材料を含む、上記［１］〜［４］のいずれか一つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１７】
［６］  前記放熱層が高熱伝導性層と黒色系材料層を含む積層構造層である、上記［１］〜［５］のいずれか一つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１８】
［７］  前記高熱伝導性層が、アルミニウム、銅、銀、これらから選ばれる２種以上の合金、セラミックス材料、および高熱伝導性の樹脂からなる群より選ばれる材料で形成されてなる、上記［６］に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１９】
［８］  前記支持基板がガラス基板であり、該ガラス基板の少なくとも一方の表面に前記放熱層が設けられている、上記［１］〜［７］のいずれか一つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２０】
［９］  前記ガラス基板の前記積層体側とは反対側の表面に前記放熱層が設けられている、上記［８］に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２１】
［１０］  前記ガラス基板の両表面に前記放熱層が設けられている、上記［８］に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２２】
［１１］  前記ガラス基板の前記積層体側とは反対側の表面に前記放熱層が設けられ、かつ、前記ガラス基板の前記積層体側の表面に高熱伝導性を有する伝熱層が設けられている、上記［８］に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２３】
［１２］  前記伝熱層が、アルミニウム、銅、銀、これらから選ばれる２種以上の合金、セラミックス材料、および高熱伝導性の樹脂からなる群より選ばれる材料で形成されてなる、上記［１１］に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２４】
［１３］  前記封止基板がガラス基板であり、該封止基板の少なくとも一方の表面に前記放熱層が設けられている、上記［１］〜［７］のいずれか一つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２５】
［１４］  前記第２補助電極の線幅を前記第１補助電極の線幅で除した値が、１／１０００〜１／１０であることを特徴とする、上記［１］〜［１３］のいずれか一つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２６】
［１５］  上記［１］〜［１４］のいずれか一つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えることを特徴とする照明装置。
【００２７】
［１６］  上記［１］〜［１４］のいずれか一つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えることを特徴とする面状光源。
【００２８】
［１７］  上記［１］〜［１４］のいずれか一つに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を備えることを特徴とする表示装置。
【発明の効果】
【００２９】
本発明によれば、透明電極の抵抗による電圧降下を低減し、発光面積が大きい場合でも発光輝度のムラが十分に抑制され、均一発光が可能で、発熱除去効率が高く、発光効率が高い有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することが可能となる。
したがって、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子は、照明装置、バックライトとしての面状光源、フラットパネルディスプレイ等の表示装置として好ましく使用できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３０】
以下、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子をその好適な実施形態に即して詳細に説明する。なお、以下の説明において示す図面における各部材の縮尺は実際と異なる場合がある。
【００３１】
本発明にかかる有機エレクトロルミネッセンス素子は、陽極および陰極のうちのいずれか一方の電極である透明な第１電極、前記第１電極に接して設けられる補助電極、前記陽極および陰極のうちの他方の電極である第２電極、並びに前記第１電極および第２電極の間に配置される発光層を含む積層体と、
前記積層体が設けられる支持基板と、
前記積層体の前記支持基板側とは反対側から前記積層体を覆って設けられる封止基板と、
前記支持基板の少なくとも一方の表面、または、前記封止基板の少なくとも一方の表面に設けられ、熱放射率が０．７０以上の高熱放射性を有する放熱層とを有し、
前記補助電極の電気抵抗値が、前記第１電極の電気抵抗値よりも低く、
前記補助電極が、枠状の第１補助電極と、該第１補助電極の枠内に配置されるとともに、該第１補助電極に電気的に接続され、該第１補助電極よりも線幅が狭い第２補助電極と、を有することを、特徴としている。
【００３２】
かかる基本的構成を有する本発明の第１の実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子を、図１に示す。なお、以下の説明において、支持基板１０の厚み方向の一方を上方（または上）といい、支持基板１０の厚み方向の他方を下方（または下）という場合がある。この上下関係の表記は、説明の便宜上、設定したもので、必ずしも実際に有機エレクトロルミネッセンス素子が製造される工程および使用される状況に適用されるものではない。
【００３３】
第１の実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子１は、支持基板１０上に、有機発光層を含む積層体２０が形成されている。積層体２０は、封止基板３０によって全体が覆われ、封止基板３０と支持基板１０とが接着部４０にて密封されている。このように積層体２０は、封止基板３０と支持基板１０とによって、外界から遮断されている。支持基板１０の外側の表面、すなわち、積層体２０が形成される側とは反対側の表面に、放熱層６０が設けられている。
【００３４】
有機エレクトロルミネッセンス素子１は、素子で発生した熱を、放熱層６０により支持基板１０内で拡散させて均熱化を促進すると共に、放熱層６０が材質的に有する高い熱放射機構により、支持基板１０から外界へと熱をより積極的に逃がしている。そのため、素子の温度上昇を抑制する効果が大きい。また、放熱層６０を支持基板１０に付属して設ける構成を採用しており、有機エレクトロルミネッセンス素子の内部構造、例えば、有機発光層を含む積層体や積層体を区画する隔壁（バンク）などの構造設計を複雑化する必要がなく、簡素な構造の素子とすることができる。
【００３５】
（基板）
有機エレクトロルミネッセンス素子１を構成する基板として、支持基板１０と封止基板３０がある。
支持基板１０は、一方の表面に積層体２０が搭載される。封止基板３０は支持基板１０上の積層体２０を覆い、素子を封止する。
各基板を構成する材料としては、電極等を形成し、有機物の層を形成する際に変性しないものであればよく、例えば、ガラス、プラスチック、高分子フィルム、シリコン基板、金属板、これらを積層したものなどが用い得る。さらに、プラスチック、高分子フィルムなどに低透水化処理を施したものを用いることもできる。また、基板は、市販のものが入手可能であり、あるいは、公知の方法によって製造することもできる。支持基板１０の形状としては、積層体２０を搭載できる平面状の領域を有する形状であることが好適である。また、封止基板３０の形状は、支持基板１０と貼り合わせて、積層体２０を封止できるものであればよく、図１のように箱形でもよいし、あるいは、平板状であってもよい（不図示）。
【００３６】
上記支持基板１０に搭載した積層体２０を封止する封止基板３０との間は、図１では、空隙５０が設けられており、この空隙は空気などの気体層もしくは真空層（減圧層）となっている。この空隙５０は気体層とすることも可能であり、樹脂を充填して樹脂層とすることも可能である。気体層の熱伝導性よりは樹脂層の熱伝導性の方が高いので、空隙５０に樹脂を充填して樹脂層を形成することが、好ましい。
【００３７】
また、上述のように、封止基板３０を平板状とする場合では、図２に示すように、支持基板１０上に搭載した積層体２０の露出部分全体を覆うように樹脂層５１を形成し、樹脂層５１の上に平板状の封止基板３０ａを設置する。この場合、封止基板３０ａは支持基板１０に平行となるように設置する。
樹脂層５１を形成するための樹脂材料としては、例えば、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、シリコン樹脂、フェノール樹脂およびウレタン樹脂などの１種または２種以上の複合材料などが挙げられる。また、樹脂層５１は、ディスペンサー等により、ライン状塗布または間欠的塗布により樹脂液を基板上に載せ、減圧雰囲気中で、樹脂液を挟んで封止基板を支持基板に圧着させ、熱または光照射により樹脂を硬化させることにより、支持基板と封止基板との間に樹脂層を形成することができる。
【００３８】
有機ＥＬ素子１において基板となり得るものとしては、上記のような材料が挙げられるが、取り扱いの容易さなどの観点からは、ガラス基板が好適である。その反面、ガラス基板は、放熱性が低い材料である。本発明にかかる有機ＥＬ素子は放熱性の向上が図れるため、ガラス基板などの放熱性が低い材料を基板として用いる場合に好適に適用され得る。
【００３９】
（放熱層）
放熱層は、熱に対する２種の特性、すなわち、熱伝導性と熱放射性の内の少なくとも熱放射性の高い材料から形成される層であり、好ましくは、熱伝導性と熱放射性が双方共に高い材料で形成される層である。本明細書において、熱伝導とは、物質の移動や放射によるエネルギー輸送なしに熱が物体の高温部から低温部に移る現象をいう（岩波理化学辞典、岩波書店、１９９８年、第５版）。また、熱放射とは、物体から熱エネルギーが電磁波として放出される現象、あるいはその電磁波のことをいう（岩波理化学辞典、同上）。
【００４０】
熱放射性の高い材料の好ましい熱放射率としては、例えば、０．７０以上、より好ましくは０．８５以上が挙げられる。熱を逃がすという観点から、熱放射率の上限は特に規定するに及ばない。熱放射率とは、ある温度の物質の表面から放射されるエネルギー量と、前記ある温度と同温度の黒体（あらゆる波長の電磁波を完全に吸収する理想的な物体）から放射されるエネルギー量の比率のことをいう。熱放射率は、フーリエ変換赤外線分光法（ＦＴ−ＩＲ）に従って測定することができる。熱放射性の高い材料としては、黒色系材料が挙げられ、黒色塗料の顔料成分などを好適に用い得る。黒色系材料としては、例えば、カーボン材料とプラスチック材料との混合材料（カーボンプラスチック）、所定の金属元素などをドーピングしたＴｉＯ２、チタニアと所定の金属微粒子とが分散したコロイド、Ｆｅ３Ｏ４などが例示される。
【００４１】
熱伝導性の高い材料の好ましい熱伝導率としては、例えば１Ｗ／ｍＫ以上、より好ましくは１０Ｗ／ｍＫ以上、さらに好ましくは２００Ｗ／ｍＫが挙げられる。熱を逃がすという観点から、熱伝導率の上限は特に規定するに及ばない。熱伝導率は、物体内部の等温面の単位面積を通って単位時間に垂直に流れる熱量のことをいう（岩波理化学事典、同上）。熱伝導率は、例えば、ＡＳＴＭ  Ｄ５４７０（Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  Ｆｏｒ  Ｔｅｓｔｉｎｇ  ａｎｄ  Ｄ５４７０）の方法により測定することができる。熱伝導性の高い材料としては、例えば、アルミニウム、銅、銀、これらから選ばれる２種以上の合金、セラミックス材料、および高熱伝導性の樹脂から選ばれる材料などが挙げられる。高熱伝導性樹脂としては、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、アクリル樹脂などが挙げられる。
【００４２】
放熱層は、単層で形成されてもよいし、２つ以上の複数の層を有する層であってもよい。単層とする場合には、例えば、樹脂材料中に高熱伝導性の微粒子を分散させると共に、黒色系の顔料を混合し、この樹脂材料を基板に塗布して層を形成するなどの形態が挙げられる。
【００４３】
また、複数の層を含む放熱層としては、例えば、高熱伝導性のシート状材料の一面または両面に、黒色系の顔料を含む塗料を塗布し、高熱伝導性シート上に高熱放射性材料の被膜を形成させた複合シートを作成し、これを基板に貼り合わせて形成することができる。また、他の形態として、高熱伝導性のシート材と、高熱放射性のシート材とを貼り合わせた複合シートを用いてもよい。高熱伝導性層および高熱放射性層は、それぞれ複数重ねて用いてもよい。
【００４４】
シート状の放熱層を、基板に設ける場合、接着剤を用いて貼り付け加工してもよい。接着剤を用いる場合、アクリル系接着剤やエポキシ系接着剤などの熱伝導性の高いものが好適に用いられる。また、ガラス基板の場合、ガラスとの接着性にも優れる点で、アクリル系接着剤などの接着剤を好適に用い得る。
【００４５】
（伝熱層）
本実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子では、支持基板の少なくとも一方の表面に前記放熱層が設けられることを特徴としている。支持基板の一方の表面にのみ放熱層が設けられる場合、支持基板の他方の表面に熱伝導性が高い材料で形成される伝熱層を設けてもよい。
【００４６】
伝熱層を形成する熱伝導性の高い材料としては、前記放熱層に用いてもよい「熱伝導性の高い材料」と同様の材料を使用することができる。
すなわち、伝熱層を構成する熱伝導性の高い材料の好ましい熱伝導率としては、例えば１Ｗ／ｍＫ以上、より好ましくは１０Ｗ／ｍＫ以上、さらに好ましくは２００Ｗ／ｍＫが挙げられる。熱を逃がすという観点から、熱伝導率の上限は特に規定するに及ばない。熱伝導率は、物体内部の等温面の単位面積を通って単位時間に垂直に流れる熱量のことをいう（岩波理化学事典、同上）。熱伝導率は、例えば、ＡＳＴＭ  Ｄ５４７０（Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  Ｆｏｒ  Ｔｅｓｔｉｎｇ  ａｎｄ  Ｄ５４７０）の方法により測定することができる。伝熱層を構成する熱伝導性の高い材料としては、例えば、アルミニウム、銅、銀、セラミック材料、および高熱伝導性の樹脂などが挙げられる。高熱伝導性樹脂としては、エポキシ樹脂、メラミン樹脂、アクリル樹脂などが挙げられる。
【００４７】
次に、本実施形態における積層体２０の構成を説明する。
まず、前記支持基板１０上に陽極（第２電極）２０５が配置されている。この陽極（第２電極）２０５の上に発光部２０６が配置され、その上に透明な陰極（第１電極）２０７が配置されている。この陰極２０７上に、第１補助電極２０２と第２補助電極２０３とからなる補助電極２０４が配置されている。前記発光部２０６は、発光層２１０を必須に有しており、その他に、必要に応じて陽極２０５と発光層２１０との間に設けられる層２０９と、必要に応じて設けられる陰極２０７と発光層２１０との間に設けられる層とを有する場合がある。
【００４８】
なお、第１の実施形態では、陽極２０５が第２電極であり、透明な陰極２０７が第１電極であるが、第１電極が陽極であり、第２電極が陰極である有機エレクトロルミネッセンス素子であっても本発明を好適に適用することができる。
【００４９】
（補助電極）
第１の実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子においては、上記補助電極２０４は、透明な陰極（第１電極）２０７の表面上に配置され、前記第１電極に電気的に接続された枠状の第１補助電極２０２と、前記第１補助電極２０２の枠内に配置され、前記第１補助電極に電気的に接続され、該第１補助電極２０２よりも線幅の狭い第２補助電極２０３とを備える。
【００５０】
第１の実施形態においては、透明な陰極２０７の表面上に第１補助電極２０２及び第２補助電極２０３を上記のような形態で配置することにより、透明な陰極２０７の電圧降下を十分に抑制することができ、有機エレクトロルミネッセンス素子の発光面積が大きい場合でも発光輝度のムラを十分に抑制することが可能となる。
【００５１】
第１補助電極２０２及び第２補助電極２０３とからなる補助電極２０４の配置形態としては、例えば、図３〜図６に示す配置形態を挙げることができる。
【００５２】
図３に示す配置形態においては、透明な陰極２０７上に形成された補助電極２０４は、矩形枠状の第１補助電極２０２ａと、第１補助電極２０２ａの枠内に配置されるとともに、該第１補助電極２０２ａに電気的に接続されている第２補助電極２０３ａとから構成されている。前記第２補助電極２０３ａは、前記第１補助電極２０２ａより線幅が狭く、複数の各第２補助電極２０３ａは互いに直角に交差した格子状に配置されている。
【００５３】
また、図３に示す配置形態においては、透明な陰極２０７上に形成された補助電極２０４は、矩形枠状の第１補助電極２０２ｂと、第１補助電極２０２ｂの枠内に配置されるとともに、該第１補助電極２０２ｂに電気的に接続されている第２補助電極２０３ｂとから構成されている。前記第２補助電極２０３ｂは前記第１補助電極２０２ｂより線幅が狭く、複数の各第２補助電極２０３ｂは互いに平行に配列されている。
【００５４】
また、図４に示す配置形態においては、透明な陰極２０７上に形成された補助電極２０４は、矩形枠状の第１補助電極２０２ｃと、第１補助電極２０２ｃの枠内に配置されるとともに、該第１補助電極２０２ｃに電気的に接続されている第２補助電極２０３ｃとから構成されている。前記第２補助電極２０３ｃは前記第１補助電極２０２ｃより線幅が狭く、複数の各第２補助電極２０３ｃはハニカム構造の各六角形の各辺を構成するように配列されている。
【００５５】
さらに、図５に示す配置形態においては、透明な陰極２０７上に形成された補助電極２０４は、矩形枠状の第１補助電極２０２ｄと、第１補助電極２０２ｄの枠内に配置されるとともに、該第１補助電極２０２ｄに電気的に接続されている第２補助電極２０３ｄとから構成されている。前記第２補助電極２０３ｄは線幅が前記第１の補助電極２０２ｄより狭い二種類の細線電極から構成されている。すなわち、前記第２補助電極２０３ｄは、互いに直角に交差した主幹路的な複数の第１の細線電極２０３ｄ−１と、これら第１の細線電極２０３ｄ−１に囲まれた領域の内部、もしくは前記第１補助電極２０２ｄと第１の細線電極２０３ｄ−１とで囲まれた領域の内部に形成された第２の細線電極２０３ｄ−２とから構成されている。
【００５６】
図５の配置形態では、前記第１の細線電極２０３ｄ−１は格子状に配置され、その格子状の各枠内に複数の第２の細線電極２０３ｄ−２が格子状に配列されている。前記第２の細線電極２０３ｄ−２は、通常、好ましくは、前記第１の細線電極２０３ｄ−１よりも線幅がさらに狭く形成されている。
【００５７】
このような補助電極の配置形態を取ることにより、発光面積がさらに大きな素子においても、本発明の効果を得ることができる。
【００５８】
ここで、枠状の第１補助電極２０２の枠形状としては、第１補助電極２０２内に第２補助電極２０３が形成され得るものであれば、特に限定されず、例えば、矩形状、円形状等が可能である。また第１補助電極２は、光が透過する主たる領域を囲むように設けられることが好ましい。第１補助電極２０２の線幅は、電気抵抗および有機エレクトロルミネッセンス素子の発光面積に応じて適宜選択することができ、１〜５０ｍｍの範囲であることが好ましく、３〜２０ｍｍの範囲であることがより好ましい。
【００５９】
第２補助電極２０３が設けられる前記第１補助電極２０２の枠内は、発光部２０６からの光が透過する主たる領域であるので、第２補助電極２０３の線幅は、光の透過を阻害しないような寸法であることが好ましい。かかる観点から、第２補助電極２０３を構成する細線電極の線幅（以下、「第２補助電極の線幅」という）は、光の利用効率の観点から、１〜２００μｍの範囲であることが好ましく、１０〜１００μｍの範囲であることがより好ましい。
【００６０】
また、この第１の実施形態においては、前記第２補助電極２０３の線幅を前記第１補助電極２０との線幅で除した値が、１／１０００〜１／１０であることが好ましく、１／５００〜１／２０であることがより好ましい。線幅の比が前記範囲内であれば、光の利用効率を更に向上させるとともに、発光輝度のムラを更に抑制することができる傾向となる。
【００６１】
このような第１補助電極２０２及び第２補助電極２０３は、透明な陰極（第１電極）２０７よりも電気抵抗が低い。補助電極の材料としては、通常は１０７Ｓ／ｃｍ以上の電気伝導度を有する導電材料が使用される。かかる導電材料の具体例としては、アルミニウム、銀、クロミニウム、金、銅、タンタル等の金属材料を挙げることができる。これらの中でも、電気伝導度の高さ、および材料のハンドリングの容易さの観点から、アルミニウム、クロミニウム、銅、銀がより好ましい。
【００６２】
第１補助電極２０２及び第２補助電極２０３からなる補助電極２０４が透明な陰極（第１電極）２０７に接する面積は、第１電極２０７の抵抗による電圧降下を低減するという目的から、広ければ広い程良い。したがって、第１補助電極２０２及び第２補助電極２０３の材料として金属を用いた場合には、素子の発光する面積に対する補助電極２０４で被われる面積の割合に換算すると、補助電極２０４が透明な陰極（第１電極）２０７に接する面積は、少なくとも２０％であることが好ましく、より好ましくは、３０％以上である。
【００６３】
他方、補助電極２０４は発光部２０６からの光を透過させる透明な陰極（第１電極）２０７に接して設けられるため、光をできるだけ遮断しないように、補助電極２０４の占有面積はできるだけ少ない方がよい。かかる観点からは、素子の発光する面積に対する補助電極２０４で被われる面積の割合は、９０％以下であることが好ましく、８０％以下であることがより好ましい。
【００６４】
これらを勘案すると、素子の発光する面積に対する補助電極２０４で被われる面積の割合は、２０％以上であり且つ９０％以下であることが好ましく、３０％以上であり且つ８０％以下であることがより好ましい。
【００６５】
さらに、第１補助電極２０２及び第２補助電極２０３の厚みは、面抵抗が所望の値となるように適宜選択することができ、例えば１０〜５００ｎｍであり、好ましくは２０〜３００ｎｍであり、より好ましくは５０〜１５０ｎｍである。
【００６６】
さらに、第１の実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子においては、前記第１補助電極２０２及び前記第２補助電極２０３が、前記透明な陰極（第１電極）２０７の表面のうち、発光部２０６側の表面上に配置されていてもよいが、前記透明な陰極（第１電極）２０７と、前記第１補助電極２０２及び前記第２補助電極２０３との電気的な接続をより確実にするという観点から、発光部２０６と反対側の表面上に配置されていることが好ましい。
【００６７】
第１補助電極２０２及び第２補助電極２０３を形成する方法としては、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、また金属薄膜を熱圧着するラミネート法等により補助電極の構成材料から成る膜を形成した後に、フォトレジストを用いたエッチング法によりパターン形成する方法が挙げられる。
【００６８】
続いて、補助電極２０４以外の積層体２０の構成要素について、以下に詳しく説明する。
【００６９】
（陽極（第２電極））
陽極（第２電極）２０５としては、電気伝導度の高い金属酸化物、金属硫化物や金属の薄膜が好適に利用でき、用いる有機層により適宜、選択して用いられる。具体的には、金属では、例えば、アルカリ金属やアルカリ土類金属、遷移金属やＩＩＩ−Ｂ族金属などを用いることができる。より具体的な例を示すと、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、アルミニウム、スカンジウム、バナジウム、亜鉛、イットリウム、インジウム、セリウム、サマリウム、ユーロピウム、テルビウム、イッテルビウム、金、銀、白金、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステン、錫、またはこれら金属を少なくとも１種類以上含む合金、又はグラファイト若しくはグラファイト層間化合物等が挙げられる。合金の例としては、例えば、マグネシウム−銀合金、マグネシウム−インジウム合金、マグネシウム−アルミニウム合金、インジウム−銀合金、リチウム−アルミニウム合金、リチウム−マグネシウム合金、リチウム−インジウム合金、カルシウム−アルミニウム合金などが挙げられる。
陽極２０５の作製方法としては、真空蒸着法（前述した実施形態の電子ビーム蒸着法を含む）、スパッタリング法、イオンプレーティング法、メッキ法等が挙げられる。
また、前記有機の導電膜に用いられる材料、金属酸化物、金属硫化物、金属、およびカーボンナノチューブなどの炭素材料から成る群から選ばれる少なくとも１種類以上を含む混合物から成る薄膜を陽極に用いても良い。
【００７０】
陽極２０５には、光を反射させる材料を用いてもよく、該材料としては、仕事関数３．０ｅＶ以上の金属、金属酸化物、金属硫化物が好ましい。
【００７１】
陽極２０５の膜厚は、電気伝導度を考慮して、適宜選択することができるが、例えば５ｎｍ〜１０μｍであり、好ましくは１０ｎｍ〜１μｍであり、さらに好ましくは２０ｎｍ〜５００ｎｍである。
【００７２】
また、発光層１０への電荷注入を容易にするという観点から、陽極２０５の発光層１０側の表面上に、フタロシアニン誘導体、ポリチオフェン誘導体等の導電性高分子、Ｍｏ酸化物、アモルファスカーボン、フッ化カーボン、ポリアミン化合物等の１〜２００ｎｍの層、或いは金属酸化物や金属フッ化物、有機絶縁材料等からなる平均膜厚１０ｎｍ以下の層を設けてもよい。
【００７３】
（陽極と発光層との間に設けられる層）
第１の実施形態において、必要に応じて陽極と発光層との間に設けられる層２０９としては、正孔注入層、正孔輸送層、電子ブロック層等が挙げられる。
【００７４】
上記正孔注入層は、陽極（第２電極）２０５からの正孔注入効率を改善する機能を有する層であり、上記正孔輸送層とは、正孔注入層または陽極により近い層（正孔輸送層）からの正孔注入を改善する機能を有する層である。また、正孔注入層または正孔輸送層が電子の輸送を堰き止める機能を有する場合には、これらの層を電子ブロック層と称することがある。電子の輸送を堰き止める機能を有することは、例えば、電子電流のみを流す素子を作製し、その電流値の減少で堰き止める効果を確認することが可能である。
【００７５】
（正孔注入層）
正孔注入層は、上述のように、陽極と正孔輸送層との間、または陽極と発光層との間に設けることができる。正孔注入層を構成する材料としては、公知の材料を適宜用いることができ、特に制限はない。例えば、フェニルアミン系、スターバースト型アミン系、フタロシアニン系、ヒドラゾン誘導体、カルバゾール誘導体、トリアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、アミノ基を有するオキサジアゾール誘導体、酸化バナジウム、酸化タンタル、酸化タングステン、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム等の酸化物、アモルファスカーボン、ポリアニリン、ポリチオフェン誘導体等が挙げられる。
【００７６】
正孔注入層の成膜方法としては、例えば、正孔注入層となる材料（正孔注入材料）を含む溶液からの成膜を挙げることができる。溶液からの成膜に用いられる溶媒としては、正孔注入材料を溶解させるものであれば、特に制限はなく、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタンなどの塩素系溶媒、テトラヒドロフランなどのエーテル系溶媒、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶媒、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、エチルセルソルブアセテートなどのエステル系溶媒、および水を挙げることができる。
【００７７】
溶液からの成膜方法としては、スピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイアーバーコート法、ディップコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、インクジェットプリント法などの塗布法を挙げることができる。
【００７８】
また、正孔注入層の厚みとしては、５〜３００ｎｍ程度であることが好ましい。この厚みが５ｎｍ未満では、製造が困難になる傾向があり、他方、３００ｎｍを超えると、駆動電圧、および正孔注入層に印加される電圧が大きくなる傾向となる。
【００７９】
（正孔輸送層）
正孔輸送層を構成する材料としては、特に制限はないが、例えば、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ジ（３−メチルフェニル）４，４’−ジアミノビフェニル（ＴＰＤ）、４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（ＮＰＢ）等の芳香族アミン誘導体、ポリビニルカルバゾールもしくはその誘導体、ポリシランもしくはその誘導体、側鎖もしくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体、ピラゾリン誘導体、アリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体、ポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体、ポリアリールアミンもしくはその誘導体、ポリピロールもしくはその誘導体、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）もしくはその誘導体、またはポリ（２，５−チエニレンビニレン）もしくはその誘導体などが例示される。
【００８０】
これらの中でも、正孔輸送層に用いる正孔輸送材料としては、ポリビニルカルバゾールもしくはその誘導体、ポリシランもしくはその誘導体、側鎖もしくは主鎖に芳香族アミン化合物基を有するポリシロキサン誘導体、ポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体、ポリアリールアミンもしくはその誘導体、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）もしくはその誘導体、またはポリ（２，５−チエニレンビニレン）もしくはその誘導体等の高分子正孔輸送材料が好ましく、さらに好ましくはポリビニルカルバゾールもしくはその誘導体、ポリシランもしくはその誘導体、側鎖もしくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体である。低分子の正孔輸送材料の場合には、高分子バインダーに分散させて用いることが好ましい。
【００８１】
正孔輸送層の成膜方法としては、特に制限はないが、低分子の正孔輸送材料では、高分子バインダーと正孔輸送材料とを含む混合液からの成膜を挙げることができ、高分子の正孔輸送材料では、正孔輸送材料を含む溶液からの成膜を挙げることができる。
【００８２】
溶液からの成膜に用いられる溶媒としては、正孔輸送材料を溶解させるものであれば、特に制限はなく、クロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタンなどの塩素系溶媒、テトラヒドロフランなどのエーテル系溶媒、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶媒、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン系溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、エチルセルソルブアセテートなどのエステル系溶媒などを挙げることができる。
溶液からの成膜方法としては、前述した正孔注入層の成膜法と同様の塗布法を挙げることができる。
【００８３】
混合する高分子バインダーとしては、電荷輸送を極度に阻害しないものが好ましく、また可視光に対する吸収の弱いものが好適に用いられ、例えばポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリメチルアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリシロキサンなどを挙げることができる。
【００８４】
正孔輸送層の厚みは、特に制限されないが、目的とする設計に応じて適宜変更することができ、１〜１０００ｎｍ程度であることが好ましい。この厚みが前記下限値未満となると、製造が困難になる、または正孔輸送の効果が十分に得られないなどの傾向があり、他方、前記上限値を超えると、駆動電圧および正孔輸送層に印加される電圧が大きくなる傾向がある。したがって正孔輸送層の厚みは、上述のように、好ましくは、１〜１０００ｎｍであるが、より好ましくは、２ｎｍ〜５００ｎｍであり、さらに好ましくは、５ｎｍ〜２００ｎｍである。
【００８５】
（発光層）
発光層２１０は、本実施形態においては有機発光層であることが好ましく、通常、主として蛍光または燐光を発光する有機物(低分子化合物および高分子化合物)を有する。なお、さらにドーパント材料を含んでいてもよい。本実施形態において用いることができる発光層を形成する材料としては、例えば以下のものが挙げられる。
【００８６】
（色素系材料）
色素系材料としては、例えば、シクロペンダミン誘導体、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体化合物、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ピロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、トリフマニルアミン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマーなどが挙げられる。
【００８７】
（金属錯体系材料）
金属錯体系材料としては、例えば、イリジウム錯体、白金錯体等の三重項励起状態からの発光を有する金属錯体、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾリル亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、ユーロピウム錯体など、中心金属に、Ａｌ、Ｚｎ、ＢｅなどまたはＴｂ、Ｅｕ、Ｄｙなどの希土類金属を有し、配位子にオキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造などを有する金属錯体などを挙げることができる。
【００８８】
（高分子系材料）
高分子系材料としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、上記色素体や金属錯体系発光材料を高分子化したものなどが挙げられる。
【００８９】
上記発光性材料のうち、青色に発光する材料としては、ジスチリルアリーレン誘導体、オキサジアゾール誘導体、およびそれらの重合体、ポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリビニルカルバゾール誘導体、ポリパラフェニレン誘導体やポリフルオレン誘導体などが好ましい。
また、緑色に発光する材料としては、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体、およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることができる。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。
また、赤色に発光する材料としては、クマリン誘導体、チオフェン環化合物、およびそれらの重合体、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などを挙げることが出来る。なかでも高分子材料のポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリフルオレン誘導体などが好ましい。
【００９０】
（ドーパント材料）
発光層２１０中に発光効率の向上や発光波長を変化させるなどの目的で、ドーパントを添加することができる。このようなドーパントとしては、例えば、ペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾロン誘導体、デカシクレン、フェノキサゾンなどを挙げることができる。なお、発光層１０の厚さは、通常約２０〜２０００Åである。
【００９１】
（発光層の成膜方法）
有機物を含む発光層２１０の成膜方法としては、発光材料を含む溶液を基体の上又は上方に塗布する方法、真空蒸着法、転写法などを用いることができる。溶液からの成膜に用いる溶媒の具体例としては、前述の溶液から正孔輸送層を成膜する際に正孔輸送材料を溶解させる溶媒と同様の溶媒が挙げられる。
【００９２】
発光材料を含む溶液を基体の上又は上方に塗布する方法としては、スピンコート法、キャスティング法、マイクログラビアコート法、グラビアコート法、バーコート法、ロールコート法、ワイアーバーコート法、ディップコート法、スリットコート法、キャピラリーコート法、スプレーコート法、ノズルコート法などのコート法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、反転印刷法、インクジェットプリント法等の印刷法等の塗布法を用いることができる。パターン形成や多色の色分けが容易であるという点で、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、フレキソ印刷法、オフセット印刷法、反転印刷法、インクジェットプリント法等の印刷法が好ましい。また、昇華性の低分子化合物の場合は、真空蒸着法を用いることができる。さらには、レーザーによる転写や熱転写により、所望のところのみに発光層を形成する方法も用いることができる。
【００９３】
（陰極と発光層との間に設けられる層）
前記発光層２１０と陰極（第１電極）２０７との間に、必要に応じて、電子注入層、電子輸送層、正孔ブロック層等の層２１１が積層される。
【００９４】
上記電子注入層は、陰極（第１電極）２０７からの電子注入効率を改善する機能を有する層であり、上記電子輸送層は、電子注入層または陰極により近い層（電子輸送層）からの電子注入を改善する機能を有する層である。また、電子注入層もしくは電子輸送層が正孔の輸送を堰き止める機能を有する場合には、これらの層を正孔ブロック層と称することがある。正孔の輸送を堰き止める機能を有することは、例えば、ホール電流のみを流す素子を作製し、その電流値の減少で堰き止める効果を確認することが可能である。
【００９５】
（電子注入層）
電子注入層は、先に述べたように、電子輸送層と陰極との間、または発光層２１０と陰極２０７との間に設けられる。電子注入層としては、発光層の種類に応じて、アルカリ金属やアルカリ土類金属、あるいは前記金属を一種類以上含む合金、あるいは前記金属の酸化物、ハロゲン化物および炭酸化物、あるいは前記物質の混合物などが挙げられる。
【００９６】
前記アルカリ金属またはその酸化物、ハロゲン化物、炭酸化物の例としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、酸化リチウム、フッ化リチウム、酸化ナトリウム、フッ化ナトリウム、酸化カリウム、フッ化カリウム、酸化ルビジウム、フッ化ルビジウム、酸化セシウム、フッ化セシウム、炭酸リチウム等が挙げられる。
【００９７】
前記アルカリ土類金属またはその酸化物、ハロゲン化物、炭酸化物の例としては、マグネシウム、カルシウム、バリウム、ストロンチウム、酸化マグネシウム、フッ化マグネシウム、酸化カルシウム、フッ化カルシウム、フッ化カルシウム、酸化バリウム、フッ化バリウム、酸化ストロンチウム、フッ化ストロンチウム、炭酸マグネシウムなどが挙げられる。
【００９８】
さらに、金属、金属酸化物、金属塩をドーピングした有機金属化合物、および有機金属錯体化合物、またはこれらの混合物も、電子注入層の材料として用いることができる。
【００９９】
この電子注入層は、２層以上を積層した積層構造を有していても良い。具体的には、Ｌｉ／Ｃａなどが挙げられる。この電子注入層は、蒸着法、スパッタリング法、印刷法などにより形成される。
この電子注入層の膜厚としては、１ｎｍ〜１μｍ程度が好ましい。
【０１００】
（電子輸送層）
電子輸送層を形成する材料としては、公知のものが使用でき、オキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタンもしくはその誘導体、ベンゾキノンもしくはその誘導体、ナフトキノンもしくはその誘導体、アントラキノンもしくはその誘導体、テトラシアノアンスラキノジメタンもしくはその誘導体、フルオレノン誘導体、ジフェニルジシアノエチレンもしくはその誘導体、ジフェノキノン誘導体、または８−ヒドロキシキノリンもしくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリンもしくはその誘導体、ポリキノキサリンもしくはその誘導体、ポリフルオレンもしくはその誘導体等が例示される。
【０１０１】
これらのうち、オキサジアゾール誘導体、ベンゾキノンもしくはその誘導体、アントラキノンもしくはその誘導体、または８−ヒドロキシキノリンもしくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリンもしくはその誘導体、ポリキノキサリンもしくはその誘導体、ポリフルオレンもしくはその誘導体が好ましく、２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、ベンゾキノン、アントラキノン、トリス（８−キノリノール）アルミニウム、ポリキノリンがさらに好ましい。
【０１０２】
（陰極（第１電極））
陰極（第１電極）２０７は、透明な導電性電極であり、その材料としては、例えば導電性金属酸化物や導電性有機物などを用いることができる。具体的には、導電性金属酸化物として酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、ＩＴＯ、ＩＺＯ、導電性有機物としてポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体などの有機の透明導電膜を用い得る。なお、陰極を２層以上の積層構造としてもよい。なお、電子注入層が陰極として用いられる場合もある。
【０１０３】
陰極の作製方法としては、真空蒸着法（前述した実施形態の電子ビーム蒸着法を含む）、スパッタリング法、ＣＶＤ法、イオンプレーティング法、レーザーアブレーション法、および金属薄膜を圧着するラミネート法等が用いられる。
【０１０４】
透明な陰極（第１電極）２０７の膜厚は、光の透過性と電気伝導度とを考慮して適宜選択することができ、例えば５ｎｍ〜１０μｍであり、好ましくは１０ｎｍ〜１μｍであり、より好ましくは２０ｎｍ〜５００ｎｍである。
【０１０５】
本実施の形態の有機エレクトロルミネッセンス素子における、陽極２０５から陰極２０７までの層構成の組み合わせ例を以下に示す。
ａ）陽極／発光層／陰極
ｂ）陽極／正孔注入層／発光層／陰極
ｃ）陽極／正孔注入層／発光層／電子注入層／陰極
ｅ）陽極／正孔注入層／発光層／電子輸送層／陰極
ｆ）陽極／正孔注入層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ｄ）陽極／正孔輸送層／発光層／陰極
ｅ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極
ｆ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極
ｇ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ｈ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／陰極
ｉ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極
ｊ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極
ｋ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ｌ）陽極／発光層／電子注入層／陰極
ｍ）陽極／発光層／電子輸送層／陰極
ｎ）陽極／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
（ここで、記号「／」は、記号「／」を挟む各層が隣接して積層されていることを示す。以下同じ。）
【０１０６】
また、本実施の形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、２層以上の発光層を有していてもよく、２層の発光層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子としては、以下のｑ）に示す層構成を挙げることができる。
ｑ）陽極／電荷注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電荷注入層／電荷発生層／電荷注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電荷注入層／陰極
また、３層以上の発光層を有する有機エレクトロルミネッセンス素子としては、具体的には、（電荷発生層／電荷注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電荷注入層）を一つの繰り返し単位として、以下のｒ）に示す前記繰り返し単位を２つ以上含む層構成を挙げることができる。
ｒ）  陽極／電荷注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電荷注入層／（該繰り返し単位）／（該繰り返し単位）／・・・／陰極
上記層構成ｐ）およびｑ）において、陽極、電極、陰極、発光層以外の各層は必要に応じて削除することができる。
ここで、電荷発生層とは、電界を印加することにより、正孔と電子を発生する層である。電荷発生層としては、例えば酸化バナジウム、インジウムスズ酸化物（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ：略称ＩＴＯ）、酸化モリブデンなどから成る薄膜を挙げることができる。
【０１０７】
有機エレクトロルミネッセンス素子においては、本実施の形態のように基板側に陽極が配置されるのが通常であるが、基板側に陰極を配置するようにしてもよい。
【０１０８】
本実施の形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、さらに電極との密着性向上や電極からの電荷注入性の改善のために、電極に隣接して膜厚２ｎｍ以下の絶縁層を設けてもよい。また界面での密着性向上や混合の防止などのために、前述した各層間に薄いバッファー層を挿入してもよい。
【０１０９】
次に、本発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の第２の実施形態を、図７を参照して説明する。
第２の実施形態と、上述の第１の実施形態との違いは、第１の実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子では発光部２０６からの光を透明な陰極（第１電極）２０７を透過させて透明な封止基板３０から外部へ出射するトップエミッション型の素子であったのに対し、第２の実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子が発光部２２６からの光を透明な陽極（第１電極）２２５を透過させて透明な支持基板１０から外部へ出射するボトムエミッション型の素子である点にある。
【０１１０】
第２の実施形態では、発光部２２６からの光を透過させる透明な第１電極が透明陽極２２５であり、この第１電極２２５の支持基板１０側の表面に補助電極２２４が形成されている。補助電極２２４は、上述の第１の実施形態における補助電極２０４と形状、寸法、構成材料は、同一でよく、上述のように、透明な陽極（第１電極）２２５に接して設けられている点が異なる。
透明な陽極としては、電気伝導度の高い金属酸化物、金属硫化物や金属の薄膜であって、透過率の高いものが好適に利用でき、用いる有機層により適宜、選択して用いられる。具体的には、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、ＩＴＯ、インジウム亜鉛酸化物（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｚｉｎｃ  Ｏｘｉｄｅ：略称ＩＺＯ）から成る薄膜や、金、白金、銀、銅、アルミニウム、またはこれらの金属を少なくとも１種類以上含む合金等、さらに導電性有機物としてポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体などの有機の透明導電膜等が用いられる。光透過率の高さ、パターニングの容易さから、陽極としては、ＩＴＯ、ＩＺＯ、酸化スズからなる薄膜が好適に用いられる。
また、第２の実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子２では、封止基板３１の外側の表面、すなわち積層体２０とは反対側の表面に放熱層６１が設けられている。封止基板３１はガラス基板または可塑性を有するシート状の材料が用いられており、封止基板３１と支持基板１０とは融着されている。すなわち、図７に示すように、放熱層６１を封止基板３０側に設けてもよい。
なお、図７に示す素子構造においては、封止基板３１と積層体２０との間に空隙５０ａが形成されているが、この空隙５０ａには樹脂を充填し、樹脂層を形成することが好ましい。また、この樹脂層を形成することにより、空隙５０ａを気体層とする場合よりも素子の放熱が向上するので好ましい。樹脂層を形成する場合、陰極２２７と封止基板３１との間にも介在させることが好ましい。
【０１１１】
上記第２の実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、上述の第１の実施形態と同様の作用、効果を得ることができる。すなわち第２の実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、前記第１の実施形態と同様に、透明電極の抵抗による電圧降下を低減し、発光面積が大きい場合でも発光輝度のムラが十分に抑制され、均一発光が可能となり、高い放熱効果を有する。前記放熱効果により、素子内の温度ムラが低減され、その結果、素子の長寿命化（信頼性向上）が期待できる。
【０１１２】
（第３の実施形態）
本発明の第３の実施形態およびその変形例について図８から図１２を参照しつつ説明する。図８に、第３の実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子３Ａ（以下、「第３の実施形態の素子」という場合がある）の断面図を示す。図８中、第１の実施形態と同様である部材については図１と同じ符号を付し、以下、第１の実施形態と異なる点を主として説明する。
【０１１３】
有機エレクトロルミネッセンス素子３Ａでは、支持基板の積層体側とは反対側の表面に、放熱層６３が設けられている。放熱層６３は、２つの層で構成されている。一方の層は、黒色塗装層（黒色系材料層）６３ａであり、他方の層はアルミニウム層（高熱伝導性層）６３ｂである。図８に示すように、２層の内のアルミニウム層６３ｂが支持基板１０に接触して設けられている。有機発光層の発熱により生じた熱は、支持基板１０に伝わる。支持基板１０としてガラス基板のような放熱性の低い材料が用いられている場合は特に、熱が支持基板１０に停滞してしまいやすい。しかし、有機エレクトロルミネッセンス素子３Ａにおいては、高熱伝導性を有するアルミニウム層６３ｂが支持基板１０に接触して設けられていることにより、支持基板１０およびアルミニウム層６３ｂでの熱分布の分散化を促し、また熱を支持基板１０の外部へと逃がすことを助ける。さらに、アルミニウム層６３ｂの支持基板１０側と反対側の表面は、黒色塗料を塗布して形成された黒色塗装層６３ａが設けられており、黒色塗装層６３ａに伝達された熱の外界への放射が促進される。なお、有機エレクトロルミネッセンス素子３Ａは、光を遮蔽する黒色塗装層６３ａが支持基板に設けられているため、封止基板側から採光するトップエミッションタイプの素子である。
【０１１４】
放熱層６３を支持基板１０に設ける方法には特に制限はなく、方法の一例としては、黒色塗料をアルミニウムシートの一方の表面に塗布して、黒色塗装層６３ａが形成されたシートを作製し、これを支持基板１０に接着剤（不図示）など用いて接着する形態が挙げられる。また、他の形態としては、支持基板１０に予めアルミニウムを蒸着させておき、蒸着したアルミニウムに黒色塗料を塗布して黒色塗装層を形成する形態が挙げられる。
なお、図８に示す素子構造においては、封止基板３０と積層体２０との間に空隙５０が形成されているが、この空隙５０には樹脂を充填し、樹脂層を形成することが好ましい。
【０１１５】
図９に、第３の実施形態の素子の一変形例である有機エレクトロルミネッセンス素子３Ｂを示す。有機エレクトロルミネッセンス素子３Ａでは支持基板１０の一方の表面にのみ放熱層６３が設けられていたが、有機エレクトロルミネッセンス素子３Ｂにおいては、支持基板１０の両方の表面に放熱層６３が設けられている。このように支持基板１０の両面に放熱層６３を設けることにより積層体２０を熱源とする熱を、支持基板１０全体へとより円滑に伝達させることができ、熱分散性をより向上させ得る。
図９に示す例では、支持基板１０と放熱層６３は、積層体２０から外側に向かって順に（図面上、積層体２０から下方に向かって順に）次の順序で構成される。
（Ｉ）アルミニウム層６３ｂ／黒色塗装層６３ａ／支持基板１０／黒色塗装層６３ａ／アルミニウム層６３ｂ
【０１１６】
黒色塗装層６３ａとアルミニウム層６３ｂの位置は、電極形成等の設計上の都合などにより変更し得る。例えば、図１０〜１３に示すような変形例が可能である。図１０に示す変形例では、支持基板と放熱層は、積層体２０（不図示）から順に次の順序で構成している。なお、以下、図１０から図１３において積層体２０等の上部構成は図９と同様なので省略している。
（ＩＩ）黒色塗装層６３ａ／アルミニウム層６３ｂ／支持基板１０／アルミニウム層６３ｂ／黒色塗装層６３ａ
【０１１７】
さらに、下記（ＩＩＩ）、（ＩＶ）および（Ｖ）の順に積層してもよい（不図示）。
（ＩＩＩ）黒色塗装層６３ａ／アルミニウム層６３ｂ／支持基板１０／黒色塗装層６３ａ／アルミニウム層６３ｂ
（ＩＶ）アルミニウム層６３ｂ／黒色塗装層６３ａ／支持基板１０／アルミニウム層６３ｂ／黒色塗装層６３ａ
（Ｖ）アルミニウム層６３ｂ／黒色塗装層６３ａ／支持基板１０／黒色塗装層６３ａ／アルミニウム層６３ｂ／黒色塗装層６３ａ
放熱性の観点からは、（Ｖ）に示す順序に積層することが好ましい。
【０１１８】
図１１に、第３の実施形態の素子のさらに他の変形例を示す。有機エレクトロルミネッセンス素子３Ｂでは、黒色塗装層６３ａおよびアルミニウム層６３ｂの２層を含む放熱層６３が設けられたが、図１１に示す変形例では、アルミニウム層６３ｂの両面に黒色塗装層６３ａが設けられている。このように、黒色塗装層６３ａを両面に設ける形態は、より放熱性を高め得るという点において、好ましい一形態である。
【０１１９】
図１２に、第３の実施形態の素子のさらに別の変形例を示す。図１２に示す変形例では、支持基板１０の積層体側の表面（図１２では、支持基板１０の上面）には、放熱層６３は設けられず、伝熱層６５が設けられている。この伝熱層６５は、該変形例では、アルミニウム層である。有機エレクトロルミネッセンス素子の内面側には、黒色塗装層を設けたくない場合などに採用し得る。
【０１２０】
図１３に示す変形例では、支持基板１０の積層体側の表面に黒色塗装層６３ａとアルミニウム層６３ｂとの２層からなる放熱層が設けられ、支持基板１０の積層体側と反対側には、黒色塗装層６３ａ／アルミニウム層６３ｂ／黒色塗装層６３ａの３層からなる放熱層が設けられている。
なお、図９に示す素子構造においては、封止基板３０と積層体２０との間に空隙５０が形成されているが、この空隙５０には樹脂を充填し、樹脂層を形成することが好ましい。
【０１２１】
（第４の実施形態）
本発明の第４の実施形態について図１４を参照しつつ説明する。図１４に、第４の実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子４Ａ（以下、「第４の実施形態の素子」という）の断面図を示す。図１４中、第３の実施形態と同様である部材については図１と同じ符号を付し、以下、第１の実施形態と異なる点を主として説明する。
【０１２２】
有機エレクトロルミネッセンス素子４Ａでは、放熱層６３は、支持基板には設けられず、封止基板３０の上面に設けられている。このように、放熱層６３は封止基板側に設けることもできる。有機エレクトロルミネッセンス素子４Ａは支持基板１０側から採光するボトムエミッションタイプの素子となる。
なお、図１４に示す素子構造においては、封止基板３０と積層体２０との間に空隙５０が形成されているが、この空隙５０には樹脂を充填し、樹脂層を形成することが好ましい。
【０１２３】
（有機エレクトロルミネッセンス装置）
本発明の有機エレクトロルミネッセンス装置は、上記有機エレクトロルミネッセンス素子を１または２つ以上搭載した装置である。有機エレクトロルミネッセンス装置は、例えば、面状光源、セグメント表示装置、ドットマトリックス表示装置、液晶表示装置のバックライト、照明装置などとすることができる。本発明の有機エレクトロルミネッセンス装置は、素子の放熱性に優れている。そのため、輝度バラツキが少なく、高寿命な装置とし得る。また、本発明の有機エレクトロルミネッセンス装置は、透明電極の抵抗による電圧降下を低減し、発光輝度のムラを抑制し、均一な発光が可能である。
照明装置は高輝度であることが要求されるため、高電力を印可する要請が強く、発熱量も多くなりがちである。そのため、本発明の有機エレクトロルミネッセンス装置は、照明装置として特に好適である。
【０１２４】
有機エレクトロルミネッセンス素子を搭載した有機エレクトロルミネッセンス装置を用いて面状の発光を得るためには、面状の陽極と陰極が重なり合うように配置すればよい。また、パターン状の発光を得るためには、前記面状の発光素子の表面にパターン状の窓を設けたマスクを設置する方法、非発光部の有機物層を極端に厚く形成し実質的に非発光とする方法、陽極または陰極のいずれか一方、または両方の電極をパターン状に形成する方法がある。これらのいずれかの方法でパターンを形成し、いくつかの電極を独立にＯＮ／ＯＦＦできるように配置することにより、数字や文字、簡単な記号などを表示できるセグメントタイプの表示装置が得られる。更に、ドットマトリックス素子とするためには、陽極と陰極をともにストライプ状に形成して直交するように配置するパッシブマトリックス用基板、あるいは薄膜トランジスタを配置した画素単位で制御を行うアクティブマトリックス用基板を用いればよい。さらに、発光色の異なる発光材料を塗り分ける方法や、カラーフィルターまたは蛍光変換フィルターを用いる方法により、部分カラー表示、マルチカラー表示が可能となる。これらの表示素子は、コンピュータ、テレビ、携帯端末、携帯電話、カーナビゲーション、ビデオカメラのビューファインダーなどの表示装置として用いることができる。
【０１２５】
さらに、前記面状の発光装置は、自発光薄型であり、液晶表示装置のバックライト用の面状光源、あるいは面状の照明用光源として好適に用いることができる。また、フレキシブルな基板を用いれば、曲面状の光源や表示装置としても使用できる。
【実施例】
【０１２６】
以下、実施試験例、作製例を示しつつ、本発明についてより詳細に説明するが、本発明は下記の例示に限定されるものではない。
【０１２７】
まず、実施試験例１〜５では、放熱層を設けることによる放熱性の向上効果について検討した。
実施試験例１〜５における検証実験は、図１５に示すような試験装置を用いて行った。熱源として自作のポイントヒーターを用い、ガラス、熱放射率の高い素材が被覆されたアルミニウムシートなどを用いて評価をおこなった。図１５に示すように試験台８０の上にホットプレート８１を設け、その中央部には、円柱形状の熱伝導部８３が設けられている。熱伝導部８３は真鍮製であり、また、熱伝導部８３の側面外周部には断熱シート８２が巻かれている。熱伝導部８３の上端部には試験基板保持ガラス１２が設けられている。そして、試験基板保持ガラス１２上に、被試験体となる試験基板１５が載置される。試験基板１５上面部の上方には温度センサー８４が配置される。この温度センサー８４を用いて当試験基板１５の上面部からの放射熱を測定することによって、試験基板１５の温度が測定される。
【０１２８】
図１６に、試験基板保持ガラス１２上に載置された試験基板１５の平面図を示す。試験基板１５上に示すＡ〜Ｋの符号は、温度センサー８４による試験基板１５の測定位置を示す。また、中央部の点線は、試験基板保持ガラス１２の下にある熱伝導部８３の上端面の透視図である。このように中央部に熱源を設け、試験基板１５の一方の角部から中央部さらに対角にある他方の角部まで複数の位置を測定することにより、試験基板１５の熱拡散性を測定することができる。
【０１２９】
各試験基板の評価は次の要領にて行った。まず、放熱効果については、最大温度（試験基板の中心部）の低下レベルを指標とした。具体的には、比較試験例１（ガラス基板のみ）における試験基板の最大温度（中心部の温度）を最大温度の最高値とし、この最高値を他の試験基板の中心部の最大温度から引いた差として求めた。最大温度が低く、最大温度の差がマイナス側に大きくなるほど熱放射性が優れることを示す。また、均熱性（熱分散性）については、各試験基板内での測定位置ごとの温度により示される温度分布を指標とした。試験基板内での温度分布に偏りが少ないほど、均熱化に優れることを示す。
【０１３０】
（実施試験例１）
実施試験例１として、図１７に示す試験基板を用いた。実施試験例１の試験基板として、ガラス基板１１（厚さ０．７ｍｍ）に、熱放射率が高い黒色塗装を施した高熱伝導性アルミニウムシートとガラス基板に接着させるための接着材からなるシート（神戸製鋼社製、商品名：コーべホーネツ・アルミ（ＫＳ７５０）、熱伝導率２３０Ｗ／ｍＫ、熱放射率０．８６）を設けた基板を作製した。したがって、実施試験例１の試験基板は、試験基板保持ガラス１２から順に、ガラス基板１１／アルミニウム層６３ｂ／黒色塗装層６３ａが順次積層された積層体として構成されている。
【０１３１】
ホットプレートの設定温度は、比較試験例１の試験ガラス基板が９０℃になる温度を基準とし、その温度になるように設定して試験基板を加熱した。測定点の温度の揺らぎが±０．２℃の範囲に収まる状態で温度が安定したと判断し、図１６に示すＡ〜Ｋの位置について温度センサー８４を用いて、温度を測定した。
【０１３２】
（実施試験例２）
試験基板として、図１８に示すものを用いた点以外は、上記実施試験例１と同様にして、試験基板の熱放射性および均熱性について試験をした。実施試験例２の試験基板は、図１８に示すように、ガラス基板の両面に放熱層が貼付されている。すなわち、実施試験例２の試験基板は、試験基板保持ガラス１２側から順に、黒色塗装層６３ａ／アルミニウム層６３ｂ／ガラス基板１１／アルミニウム層６３ｂ／黒色塗装層６３ａが順次積層された積層体として構成されている。
【０１３３】
（実施試験例３）
試験基板として、図１９に示すものを用いた点以外は、上記実施試験例１と同様にして、試験基板の熱放射性および均熱性について試験をした。実施試験例３の試験基板は、図１９に示すように、ガラス基板の外面側（積層体が形成される側とは反対側）表面に放熱層が貼付され、他方、内面側表面にはアルミニウムシート（伝熱層６５）が貼付されている。したがって、実施試験例３の試験基板は、試験基板保持ガラス１２側から順に、アルミニウム層（伝熱層）６５／ガラス基板１１／アルミニウム層（高熱伝導性層）６３ｂ／黒色塗装層（黒色材料層）６３ａが順次積層された積層体で構成されている。
【０１３４】
（比較試験例１）
試験基板として、図２０に示すものを用いた点以外は、上記実施試験例１と同様にして、試験基板の熱放射性および均熱性について試験をした。比較試験例１の試験基板としては、図２０に示すように、ガラス基板１１単体が用いられた。
【０１３５】
（比較試験例２）
試験基板として、図２１に示すものを用いた点以外は、上記実施試験例１と同様にして、試験基板の熱放射性および均熱性について試験をした。比較試験例２の試験基板は、図２１に示すように、ガラス基板１１の積層体が形成される側の表面にアルミニウムシート（伝熱層６５）が貼付されている。したがって、比較試験例２における試験基板は、試験基板保持ガラス１２から順に、アルミニウム層（伝熱層）６５／ガラス基板１１が順次積層された積層体で構成されている。
【０１３６】
（評価）
以上の実施試験例１〜３、並びに比較試験例１および２についての上記検証試験結果を図２２および（表１）に示す
【０１３７】
【表１】
2010080307.tif 000003
【０１３８】
（表１）は最大温度および最大・最小温度差の一覧を示す。最大温度は、各試験基板について最も高い温度を示した値であり、各試験基板の中央部の温度を示す。また括弧内の数値は、各試験基板における最高温度から比較例１の最大温度（すなわち、９０．０℃）を差し引いた値である。また、最大−最少温度の数値は、同一試験基板内での最大値および最小値の差であり、均熱性（熱分散性）の指標である。
【０１３９】
（表１）に示されるとおり、実施試験例１〜３のいずれも、比較試験例１および２よりも最大温度が低く、最大温度を示す中央部において熱をより多く逃がしていることが明らかになった。また、比較試験例１および２の方が最大・最小温度差の値が大きく、同一基板内での温度差が大きいことが明らかになった。
【０１４０】
図２２に示されるように、比較試験例１および２においては、試験基板周辺部の測定位置Ａ〜ＣおよびＩ〜Ｋが約４０〜５５℃程度であるのに対し、基板中央部の測定位置Ｄ〜Ｈにおいては、約８０〜９０℃程度と顕著な温度差が認められた。このように比較試験例１および２に供された試験基板は、均熱性（熱分散性）が低いことが明らかとなった。
【０１４１】
これに対し、実施試験例１〜３については、測定位置Ａ〜Ｋ間における温度分布が、およそ７０〜８０℃程度の間でなだらかに分布していることが明らかとなった。すなわち、実施試験例１〜３に供された試験基板は、均熱性（熱分散性）が高いことが明らかとなった。
【０１４２】
（作製例１）ボトムエミッション型有機エレクトロルミネッセンス素子の作製
以下の方法で、ボトムエミッション型有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。まず、３０×４０ｍｍサイズの有機エレクトロルミネッセンス素子用のＩＴＯ透明導電膜パターンおよびＣｒパターンが複数個形成された２００×２００ｍｍガラス基板を作製した。ＩＴＯ透明導電膜はスパッタ法で膜厚約１５０ｎｍ成膜し、Ｃｒはスパッタ法で２００ｎｍをパターニングした。
【０１４３】
次に、ＩＴＯおよびＣｒパターン付きガラス基板に、ポリ（３，４）エチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルフォン酸（ＨＣスタルク社製、Ｂｙｔｒｏｎ  Ｐ  ＴＰ  ＡＩ  ４０８３）の懸濁液を用いて、スピンコート法により成膜し、オーブン上で２００℃、２０分間の乾燥をして６０ｎｍの厚さの正孔注入層を形成した。その後で、有機エレクトロルミネッセンス素子周囲の不要部分の正孔注入層を水で浸したワイパーで拭き取り除去した。
【０１４４】
次に、シクロヘキサノンとキシレンを１：１に混合した溶媒を用いて高分子有機発光材料（ルメーションＧＰ１３００、サメイション社製）の１．５重量％の溶液を作製し、この溶液を用いてスピンコート法により、正孔注入層を形成した基板上に塗布し発光層を形成した。その後で素子周辺部の不要部分の発光層を有機溶剤で拭き取った後、真空乾燥（圧力１×１０-4Ｐａ以下、温度約１７０℃、１５分加熱）を行った。
【０１４５】
その後、蒸着チャンバーに基板を移し、陰極マスクとアライメントしたあとで陰極を蒸着する。陰極は、抵抗加熱法にてＢａ金属を加熱し蒸着速度約２Å／ｓｅｃ、膜厚５０Åにて蒸着、電子ビーム蒸着法を用いてＡｌを蒸着速度約１０Å／ｓｅｃ、膜厚１０００Åにて蒸着した。陰極形成後、蒸着室から大気には曝露せず、不活性雰囲気下のグローブボックスに移す。
【０１４６】
ついで、黒色塗装が施された高熱伝導性材料からなるシート材（放熱層）を貼り付けたガラス封止基板（厚さ０．７ｍｍ）を準備した。黒色塗装が施された放熱層には、熱放射率が高い黒色塗装を施した高熱伝導性アルミニウムシートとガラス基板に接着させるための接着材からなるシート（神戸製鋼社製、商品名：コーベホーネツ・アルミ（ＫＳ７５０）、熱伝導率２３０Ｗ／ｍＫ、熱放射率：０．８６）を用いた。上記放熱層のガラス封止基板への接着は、熱硬化性樹脂（Ｒｏｂｎｏｒ  ｒｅｓｉｎｓ社製、商品名：ＰＸ６８１Ｃ／ＮＣ）を使用し、接着エリアは周辺部とした。ガラス封止基板へ放熱層を接着した後、ガラス封止基板を不活性雰囲気下のグローブボックスに入れて、陰極形成された基板と位置合せをしたあとで貼り合せ、さらに真空に保った後で大気圧に戻し、加熱により素子基板と封止基板を固定し高分子有機エレクトロルミネッセンス素子を作製した。なお用いた熱硬化性樹脂の硬化前の粘度は５０ｍＰａ・ｓであった。
【０１４７】
（作製例２）ボトムエミッション型有機エレクトロルミネッセンス素子の作製
作製例２では、上記作製例１における素子基板と封止基板の材料組み合わせが反対である。すなわち、支持基板に黒色塗装が施された高熱伝導性材料からなる材料を貼り付けた基板を用い、封止基板にはガラス基板を用い、全面封止を行なっている。これにより封止基板側から光を取り出すいわゆるトップエミッション型の素子において、作製例１と同様に表面温度分布が均一な素子を作製することができる。
【０１４８】
（作製例３）
以下の作製例３では、透明な第１電極に補助電極を形成した場合の効果を確認するために、透明な第１電極（陽極）の基板側の表面に補助電極を配置した有機エレクトロルミネッセンス素子を製造し、支持基板の外表面にフィルムを設けない状態で、発光特性の向上効果を確認した。
なお、合成例１、２において用いた下記構造式（Ａ）〜（Ｃ）で表される化合物Ａ〜Ｃは、国際公開２０００／０４６３２１号パンフレットに記載された方法に従って合成した。
【０１４９】
【化１】
2010080307.tif 000004
【０１５０】
【化２】
2010080307.tif 000005
【０１５１】
【化３】
2010080307.tif 000006
【０１５２】
（合成例１）
下記一般式（１）で表される高分子化合物１を以下の方法により合成した。
【０１５３】
【化４】
2010080307.tif 000007
【０１５４】
先ず、メチルトリオクチルアンモニウムクロライド（アルドリッチ社製、商品名：Ａｌｉｑｕａｔ３３６）０．９１ｇと、上記化合物Ａ５．２３ｇと、上記化合物Ｃ４．５５ｇとを反応容器（２００ｍＬセパラブルフラスコ）に仕込んだ後、反応系内を窒素ガスで置換した。その後、トルエン７０ｍＬを加え、酢酸パラジウム２．０ｍｇ、トリス（ｏ−トリル）ホスフィン１５．１ｍｇを加えた後に、還流させて混合溶液を得た。
【０１５５】
得られた混合溶液に、炭酸ナトリウム水溶液１９ｍＬを滴下後、還流下で終夜攪拌した後、フェニルホウ酸０．１２ｇを加えて７時間攪拌した。その後、３００ｍｌのトルエンを加え、反応液を分液し、有機相を酢酸水溶液及び水で洗浄した後、ナトリウムＮ，Ｎ−ジエチルジチオカルバメート水溶液を加えて４時間攪拌した。
【０１５６】
次いで、攪拌後の混合溶液を分液した後、シリカゲル−アルミナカラムに通し、トルエンで洗浄した後に、メタノールに滴下してポリマーを沈殿させ、その後、得られたポリマーを濾過、減圧乾燥した後にトルエンに溶解させた。得られたトルエン溶液を再度メタノールに滴下して沈殿物を生じさせ、この沈殿物を濾過、減圧乾燥して高分子化合物１を６．３３ｇ得た。得られた高分子化合物１のポリスチレン換算の重量平均分子量Ｍｗは３．２×１０５であり、ポリスチレン換算の数平均分子量Ｍｎは８．８×１０４であった。
【０１５７】
（合成例２）
下記一般式（２）で表される高分子化合物２を以下の方法により合成した。
【０１５８】
【化５】
2010080307.tif 000008
【０１５９】
先ず、化合物Ｂ２２．５ｇと２，２’−ビピリジル１７．６ｇとを反応容器に仕込んだ後、反応系内を窒素ガスで置換した。その後、あらかじめアルゴンガスでバブリングして脱気したテトラヒドロフラン（脱水溶媒）１５００ｇを加え、混合溶液を得た。得られた混合溶液に、ビス（１，５−シクロオクタジエン）ニッケル（０）３１ｇを加え、室温で１０分間攪拌した後、６０℃で３時間反応した。なお、反応は、窒素ガス雰囲気中で行った。
【０１６０】
次に、得られた反応溶液を冷却した後、この溶液に、２５質量％アンモニア水２００ｍＬ／メタノール９００ｍＬ／イオン交換水９００ｍＬ混合溶液をそそぎ込み、約１時間攪拌した。その後、生成した沈殿物を濾過して回収し、この沈殿物を減圧乾燥した後、トルエンに溶解させた。そして、得られたトルエン溶液を濾過して不溶物を除去した後、このトルエン溶液を、アルミナを充填したカラムに通過させることにより精製した。
【０１６１】
次に、精製後のトルエン溶液を、１規定塩酸水溶液で洗浄し、静置、分液した後、トルエン溶液を回収した。そして、このトルエン溶液を、約３質量％アンモニア水で洗浄し、静置、分液した後、トルエン溶液を回収した。その後、このトルエン溶液をイオン交換水で洗浄し、静置、分液した後、洗浄後のトルエン溶液を回収した。
【０１６２】
次いで、洗浄後のトルエン溶液をメタノール中にそそぎ込み、沈殿物を生じさせ、この沈殿物をメタノールで洗浄した後、減圧乾燥して高分子化合物２を得た。得られた高分子化合物２のポリスチレン換算の重量平均分子量は８．２×１０５であり、ポリスチレン換算の数平均分子量は１．０×１０５であった。
【０１６３】
支持基板としてガラス基板（１００ｍｍ×１００ｍｍ）を用いた。支持基板の温度を１２０℃にして、Ｃｒターゲット及びスパッタリングガスとしてＡｒを用いたＤＣスパッタリング法により、膜厚１０００ｎｍのＣｒを前記支持基板に堆積させた。このときの製膜圧力は０．５Ｐａ、スパッタリングパワーは２．０ｋＷであった。Ｃｒ膜の上にフォトレジストを塗布し、さらに１１０℃で９０秒間ベークした。次に、線幅２０ｍｍのラインから構成される正方形の枠状の開口部と前記開口部の枠内に、縦×横のピッチがそれぞれ３００μｍ×１００μｍ、縦×横の線幅がそれぞれ７０μｍ×３０μｍからなる格子型の開口部とを有するフォトマスクを通して、２００ｍＪのエネルギーで露光し、０．５質量％の水酸化カリウム水溶液によって現像後、１３０℃で１１０秒間ポストベークした。次いで、Ｃｒ用エッチング液に、４０℃、１２０秒間浸漬し、Ｃｒのパターニングを行い、次に２質量％水酸化カリウム水溶液に浸漬することで、レジスト残渣を剥離し、Ｃｒからなる補助電極（第１補助電極及び第２補助電極）を形成した。
【０１６４】
次に、補助電極が形成された基板上に第１電極を形成した。具体的には、基板温度を１２０℃にし、第１電極材料としてＩＴＯ焼成ターゲット、スパッタリングガスとしてＡｒを用いて、ＤＣスパッタリング法により、膜厚３０００ｎｍのＩＴＯを堆積させた。このときの製膜圧力は０．２５Ｐａ、スパッタリングパワーは０．２５ｋＷであった。その後、２００℃のオーブンで４０分間アニール処理を行った。その後、第１電極が形成された基板を６０℃の弱アルカリ性洗剤、冷水、５０℃の温水をもちいて超音波洗浄し、５０℃の温水から引き上げて乾燥した後、２０分間ＵＶ／Ｏ３洗浄を行った。
【０１６５】
次に、０．４５μｍ径のフィルター及び０．２μｍ径のフィルターをそれぞれ用いて、ポリ（３，４）エチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルホン酸（スタルクヴィテック社製、商品名：ＢａｙｔｒｏｎＰ ＣＨ８０００）の懸濁液を２段階濾過し、２段階目に濾過した溶液を用いて、前記洗浄後の基板にスピンコート法により８０ｎｍの厚みで薄膜を形成し、大気雰囲気下においてホットプレート上で、２００℃で１５分間熱処理し、正孔注入層を形成した。
【０１６６】
次いで、合成例１、２で得られた高分子化合物１及び高分子化合物２を重量比で１：１の比で計り取り、トルエンに溶解させ、１質量％の高分子溶液を作製した。上記正孔注入層が形成された基板上に、作製した高分子溶液をスピンコート法により８０ｎｍの膜厚で製膜した後、窒素雰囲気下のホットプレート上で１３０℃、６０分間熱処理し、発光層を形成した。
【０１６７】
その後、前記発光層が形成された基板を真空蒸着機に導入し、陰極としてＬｉＦ、Ｃａ、Ａｌを順次それぞれ、２ｎｍ、５ｎｍ、２００ｎｍの厚みで蒸着し、第２電極を形成した。なお、この蒸着工程においては、真空度が１×１０−４Ｐａ以下に到達した後に金属の蒸着を開始した。
【０１６８】
最後に、不活性ガス中で、第２電極が形成された基板における第２電極の表面をガラス板で覆い、さらに４辺を光硬化樹脂で覆った後に、光硬化樹脂を硬化させることで保護層を形成して、有機エレクトロルミネッセンス発光素子を得た。
【０１６９】
（参考例１）
上記作製例３において、補助電極を形成する際のフォトマスクとして、線幅２０ｍｍのラインから構成される正方形の枠状の開口部のみを有するフォトマスクを用いた以外は、作製例３と同様にして、比較用の有機エレクトロルミネッセンス発光素子を作製した。
【０１７０】
（参考例２）
上記作製例３において、補助電極を形成する際のフォトマスクとして、線幅２０ｍｍのラインから構成される正方形の枠状の開口部を有さず、縦×横のピッチがそれぞれ３００μｍ×１００μｍ、縦×横の線幅がそれぞれ７０μｍ×３０μｍからなる格子型の開口部を有するフォトマスクを用いた以外は、作製例３と同様にして、比較用の有機エレクトロルミネッセンス発光素子を作製した。
【０１７１】
（補助電極形成効果の評価）
作製例３及び参考例１，２で得られた有機エレクトロルミネッセンス発光素子の発光特性を評価した。具体的には、素子全体に８Ｖの電圧を印加した際の発光輝度を測定し、さらに発光面の様子を目視にて観察した。得られた結果を下記（表２）に示す。
【０１７２】
【表２】
2010080307.tif 000009
（表２）に示した結果から明らかなように、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子においては、発光面積が大きい場合でも発光輝度のムラが十分に抑制され、均一発光が可能であることが確認された。
【図面の簡単な説明】
【０１７３】
【図１】本発明の第１の実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子の断面図である。
【図２】本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子において、陽極、発光層、陰極を有してなる積層体と封止基板との間に樹脂層が形成されている状態を示す断面構成図である。
【図３】有機エレクトロルミネッセンス素子における第１補助電極及び第２補助電極の位置関係の一例を概略的に示す平面図である。
【図４】有機エレクトロルミネッセンス素子における第１補助電極及び第２補助電極の位置関係の一例を概略的に示す平面図である。
【図５】有機エレクトロルミネッセンス素子における第１補助電極及び第２補助電極の位置関係の一例を概略的に示す平面図である。
【図６】有機エレクトロルミネッセンス素子における第１補助電極及び第２補助電極の位置関係の他の一例を概略的に示す平面図である。
【図７】本発明の第２の実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子の断面図である。
【図８】本発明の第３の実施形態を示す断面図である。
【図９】本発明の第３の実施形態の一変形例を示す断面図である。
【図１０】本発明の第３の実施形態の一変形例を示す断面図である。
【図１１】本発明の第３の実施形態の一変形例を示す断面図である。
【図１２】本発明の第３の実施形態の一変形例を示す断面図である。
【図１３】本発明の第３の実施形態の一変形例を示す断面図である。
【図１４】本発明の第４の実施形態を示す断面図である。
【図１５】検証実験装置の側面を示す図である。
【図１６】検証実験装置上に載置される試験基板および測定位置を示す平面図である。
【図１７】実施試験例１に供された試験基板の断面図を示す図である。
【図１８】実施試験例２に供された試験基板の断面図を示す図である。
【図１９】実施試験例３に供された試験基板の断面図を示す図である。
【図２０】比較試験例１に供された試験基板の断面図を示す図である。
【図２１】比較試験例２に供された試験基板の断面図を示す図である。
【図２２】検証試験結果を示す図である。
【符号の説明】
【０１７４】
１、２、３Ａ、３Ｂ、４Ａ  有機エレクトロルミネッセンス素子
１０  支持基板
１１  ガラス基板
１２  試験基板保持ガラス
１５  試験基板
２０  有機発光層を含む積層体
３０、３１  封止基板
４０  接着部
５０、５０ａ  空隙
５１  樹脂層
６０、６１  放熱層
６３  ２層で構成される放熱層
６３ａ  黒色塗装層
６３ｂ  アルミニウム層（高熱導電性層）
６４  ３層で構成される、高熱伝導性および放熱層
６５  伝熱層（アルミニウム層）
８０  試験台
８１  ホットプレート
８２  断熱シート
８３  熱伝導部（熱源、真鍮）
８４  温度センサー
１０  支持基板
２０２，２０２ａ，２０２ｂ，２０２ｃ，２０２ｄ  第１補助電極
２０３，２０３ａ，２０３ｂ，２０３ｃ，２０３ｄ  第２補助電極
２０４  補助電極
２０５  陽極（第２電極）
２０６  発光部
２０７  透明陰極（第１電極）
２０９  陽極と発光層との間に設けられる層
２１０  発光層
２１１  陰極と発光層との間に設けられる層
２２２  第１補助電極
２２３  第２補助電極
２２４  補助電極
２２５  透明陽極（第１電極）
２２６  発光部
２２７  陰極（第２電極）
２２９  陽極と発光層との間に設けられる層
２３０  発光層
２３１  陰極と発光層との間に設けられる層
Ａ〜Ｋ（図１６において）  測定位置
【図１】
2010080307.tif 000010
【図２】
2010080307.tif 000011
【図３】
2010080307.tif 000012
【図４】
2010080307.tif 000013
【図５】
2010080307.tif 000014
【図６】
2010080307.tif 000015
【図７】
2010080307.tif 000016
【図８】
2010080307.tif 000017
【図９】
2010080307.tif 000018
【図１０】
2010080307.tif 000019
【図１１】
2010080307.tif 000020
【図１２】
2010080307.tif 000021
【図１３】
2010080307.tif 000022
【図１４】
2010080307.tif 000023
【図１５】
2010080307.tif 000024
【図１６】
2010080307.tif 000025
【図１７】
2010080307.tif 000026
【図１８】
2010080307.tif 000027
【図１９】
2010080307.tif 000028
【図２０】
2010080307.tif 000029
【図２１】
2010080307.tif 000030
【図２２】
2010080307.tif 000031