(57)【要約】【課題】良好なチキソトロピー性を有し、優れた成膜性の得られるフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物を提供すること。【解決手段】フラットパネルディスプレイ部材形成用組成物は、（Ａ）シリカ粒子、（Ｂ）特定の構造を有する少なくとも１種のオルガノシラン、当該オルガノシランの加水分解物および当該オルガノシランの縮合物、並びに下記式（２）で表わされる平均組成を有するポリシロキサンからなる群から選択される少なくとも１種類のシラン化合物、（Ｃ）増粘剤および（Ｄ）水を含有し、（Ｄ）水の含有割合が組成物全体に対して０．１〜１．０質量％であることを特徴とする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）シリカ粒子、
（Ｂ）下記式（１）で表わされる少なくとも１種のオルガノシラン、当該オルガノシランの加水分解物および当該オルガノシランの縮合物、並びに下記式（２）で表わされる平均組成を有するポリシロキサンからなる群から選択される少なくとも１種類のシラン化合物、
（Ｃ）増粘剤および
（Ｄ）水
を含有し、
（Ｄ）水の含有割合が組成物全体に対して０．１〜１．０質量％であることを特徴とするフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物。
【化１】
2010192378.tif 000008
〔式中、Ｒ1 は、炭素数１〜８の１価の有機基を示し、Ｒ1 が２個以上存在する場合には、それらは互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ2 は、それぞれ独立に炭素数１〜５のアルキル基または炭素数１〜６のアシル基を示す。ｎは０〜３の整数である。〕
【化２】
2010192378.tif 000009
〔式中、Ｒ3 は、炭素数１〜８の有機基を示し、複数個存在する場合には互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ4 は、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアシル基およびフェニル基からなる群から選択される有機基を示し、複数個存在する場合には互いに同じであっても異なっていてもよい。このＲ3 およびＲ4 は、同じであっても異なっていてもよい。Ｙは、ハロゲン原子または水素原子を示す。ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅは、それぞれ独立に、０以上４以下であり、かつａ＋２ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＝４を満たす。〕
【請求項２】
（Ａ）シリカ粒子と（Ｂ）シラン化合物との合計１００質量部に対する（Ｃ）増粘剤の質量比が０．０５〜３０であることを特徴とする請求項１に記載のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物。
【請求項３】
（Ａ）シリカ粒子を固形物換算で６５質量部以上１００質量部未満および（Ｂ）シラン化合物を完全加水分解縮合物換算で０質量部を超えて３５質量部以下（但し、（Ａ）シリカ粒子の固形物換算量と（Ｂ）シラン化合物の完全加水分解縮合物換算量との合計を１００質量部とする。）の割合で含有することを特徴とする請求項１または請求項２に記載のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物。
【請求項４】
（Ｃ）増粘剤が、アクリル系重合体よりなることを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれかに記載のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フラットパネルディスプレイのパネル部材を形成するための材料として用いられるフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物に関し、更に詳しくはシリカ粒子を含有するペースト状の組成物よりなるフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、平板状の蛍光表示体として、プラズマディスプレイおよびフィールドエミッションディスプレイ（以下、「ＦＥＤ」ともいう。）などのフラットパネルディスプレイ（以下、「ＦＰＤ」ともいう。）が注目されている。
図１は交流型のプラズマディスプレイパネル（以下、「ＰＤＰ」ともいう。）の断面形状を示す模式図であり、図２はＦＥＤのパネル部材の断面形状を示す説明図である。
図１において、１および２はガラス基板、３および１１は隔壁、４は透明電極、５はバス電極、６はアドレス電極、７は蛍光体、８および９は誘電体層、１０は保護膜である。また、図２において、２０１および２０２はガラス基板、２０３は絶縁層、２０４は透明電極、２０５はエミッタ、２０６はカソード電極、２０７は蛍光体、２０８はゲート、２０９はスペーサである。
【０００３】
このようなＦＰＤを構成するフラットパネルディスプレイ部材（ＦＰＤ部材）、具体的には、例えば誘電体、隔壁、電極、蛍光体、カラーフィルターおよびブラックストライプ（ブラックマトリックス）の製造方法としては、例えば基板の表面に無機粒子およびバインダー樹脂を含有してなる無機粒子含有ペースト組成物を塗布し、その塗膜を乾燥することによって無機粒子含有樹脂層を形成し、この無機粒子含有樹脂層を焼成する方法（特許文献１参照）が知られている。
一方、ＦＰＤ部材を形成するための材料としては、近年のＦＰＤに対するコスト低減等の要請から、比較的低温の処理によって部材の形成が可能な組成物の検討も行われている（特許文献２および特許文献３参照）。
【０００４】
しかしながら、このようなＦＰＤ部材の形成材料として用いられる無機粒子含有ペースト組成物は、基板に塗布する際に、良好なチキソトロピー性を有しないものである場合には、十分な塗工性が得られず、また塗布することによって得られる塗膜に乾燥ムラが生じやすい、という問題がある。
なお、チキソトロピー性を有さない液体を塗布液として用いる場合には、その粘度を高いものとするか低いものとするかのいずれかが必要とされるが、高粘度とした場合には、基板に塗布する際において、基板表面に対して十分に塗れ広がらずに良好な塗工性得ることができず、一方、低粘度とした場合には、基板に塗布する際には液だれが生じ、また塗布することによって得られた塗膜においても、乾燥させるための風の影響や塗布液自体の流動性などに起因して膜厚が変化して乾燥ムラが生じる、などの問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平９−１０２２７３号公報
【特許文献２】特開平９−７１４０３号公報
【特許文献３】国際公開第２００１７１７６１号パンフレット
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は以上の事情に基づいてなされたものであって、その目的は、良好なチキソトロピー性を有し、優れた成膜性の得られるフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物は、
（Ａ）シリカ粒子、
（Ｂ）下記式（１）で表わされる少なくとも１種のオルガノシラン、当該オルガノシランの加水分解物および当該オルガノシランの縮合物、並びに下記式（２）で表わされる平均組成を有するポリシロキサンからなる群から選択される少なくとも１種類のシラン化合物、
（Ｃ）増粘剤および
（Ｄ）水
を含有し、
（Ｄ）水の含有割合が組成物全体に対して０．１〜１．０質量％であることを特徴とする。
【０００８】
【化１】
2010192378.tif 000002
【０００９】
〔式中、Ｒ1 は、炭素数１〜８の１価の有機基を示し、Ｒ1 が２個以上存在する場合には、それらは互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ2 は、それぞれ独立に炭素数１〜５のアルキル基または炭素数１〜６のアシル基を示す。ｎは０〜３の整数である。〕
【００１０】
【化２】
2010192378.tif 000003
【００１１】
〔式中、Ｒ3 は、炭素数１〜８の有機基を示し、複数個存在する場合には互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ4 は、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアシル基およびフェニル基からなる群から選択される有機基を示し、複数個存在する場合には互いに同じであっても異なっていてもよい。このＲ3 およびＲ4 は、同じであっても異なっていてもよい。Ｙは、ハロゲン原子または水素原子を示す。ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅは、それぞれ独立に、０以上４以下であり、かつａ＋２ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＝４を満たす。〕
【００１２】
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物においては、（Ａ）シリカ粒子と（Ｂ）シラン化合物との合計１００質量部に対する（Ｃ）増粘剤の質量比が０．０５〜３０であることが好ましい。
【００１３】
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物においては、（Ａ）シリカ粒子を固形物換算で６５質量部以上１００質量部未満および（Ｂ）シラン化合物を完全加水分解縮合物換算で０質量部を超えて３５質量部以下（但し、（Ａ）シリカ粒子の固形物換算量と（Ｂ）シラン化合物の完全加水分解縮合物換算量との合計を１００質量部とする。）の割合で含有することが好ましい。
【００１４】
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物においては、（Ｃ）増粘剤が、アクリル系重合体よりなることが好ましい。
【発明の効果】
【００１５】
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物は、含有されている水分量を特定の範囲とすることによって良好なチキソトロピー性を有するものとなるよう調整されたものであり、塗工時においては十分な流動性を有する液状態とすることができることから優れた塗工性が得られ、その上、塗布することによって形成された塗膜においてはゲル状態を呈することとなることから乾燥ムラが生じることが抑制されるため、優れた成膜性が得られる。
従って、本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物は、良好なチキソトロピー性を有し、優れた成膜性が得られるものであることから、所望のフラットディスプレイ部材を容易に製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】一般的なＰＤＰを示す模式的断面図である。
【図２】一般的なＦＥＤを示す説明用断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物について詳細に説明する。
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物は、フラットパネルディスプレイ部材（ＦＰＤ部材）の形成材料として用いられるものであり、シリカ粒子よりなるＡ成分と、シラン化合物よりなるＢ成分と、増粘剤よりなるＣ成分と共に、Ｄ成分として水を含有し、このＤ成分としての水の含有割合（以下「含有水分量」ともいう。）が組成物全体に対して０．１〜１．０質量％であるペースト組成物である。
ここに、本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物中の水の含有割合は、カールフィッシャー法によって測定されるものである。
【００１８】
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物においては、含有水分量は、０．１質量％以上で１．０質量％以下であることが必要とされるが、０．３〜０．６質量％であることが好ましく、特に０．４５〜０．５５質量％であることが好ましい。
【００１９】
含有水分量が過小である場合には、ゲル化された状態における流動性が大きくなることから、形成される塗膜において乾燥ムラの発生を抑制することができなくなる。
一方、含有水分量が過大である場合には、液化された状態における流動性が小さくなる、またはチキソトロピー性が得られなくなることから、高い成膜性を得ることができなくなる。
【００２０】
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物において、含有水分量を調整する手法としては、組成物を調製する過程において、Ａ成分としてのシリカ粒子、Ｂ成分としてのシラン化合物およびＣ成分としての増粘剤と共にＤ成分としての水とを混合する際に、Ｄ成分の含有割合（含有水分量）が所望の範囲となるように計量して混合に供する方法、あるいは予めＡ成分としてのシリカ粒子、Ｂ成分としてのシラン化合物およびＣ成分としての増粘剤を混合し、その混合物における水分量を、カールフィッシャー法によって測定した後、その測定値に基づいてＤ成分としての水を添加する方法などを用いることができる。
このように水を添加することによって含有水分量を調整する場合においては、イオン交換水、純粋あるいは超純水のうちの温度２５℃における抵抗率が１７ＭΩ・ｃｍ以上となる水を用いることが好ましい。なお、このような低効率を有する水は、市販の純粋製造装置を用いることによって容易に入手することが可能なものである。
【００２１】
以下、本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物の構成成分のうちの水以外の各成分ついて説明する。
【００２２】
〔（Ａ）シリカ粒子〕
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物において、Ａ成分としてシリカ粒子が含有されていることにより、特に、当該フラットパネルディスプレイ部材形成用組成物を誘電体形成材料として用いた場合において、得られる誘電体を誘電率の低いものとすることができる。
【００２３】
本発明に係るシリカ粒子の原料としては、粉体形状のものの他、水に分散した状態の水系のゾルもしくはコロイド、またはイソプロピルアルコールなどの極性溶媒やトルエンなどの非極性溶媒に分散した状態の溶媒系のゾルもしくはコロイドなどの形態のものを用いることができる。
ここに、溶媒系のゾルもしくはコロイドの形態のものを用いる場合には、分散系に対して更に水や溶媒を添加して希釈することによってシリカ粒子の分散状態を調整することができ、また、シリカ粒子の分散性を向上させることを目的としてシリカ粒子として表面処理を施したものを用いることができる。また、この溶媒系のゾルもしくはコロイドの形態のものにおいては、その固形分濃度は、通常、０質量％を超えて５０質量％以下であり、好ましくは０．０１質量％以上４０質量％以下である。
なお、Ａ成分としてのシリカ粒子の原料として、シリカ粒子が有機溶剤に分散した状態のコロイダルシリカを用いた場合には、得られる硬化体（ＦＰＤ部材）が優れた透明性および耐熱性を有するものとなる。
【００２４】
また、本発明に係るシリカ粒子は、粒子径が０．０３〜０．３μｍの範囲にある粒子を体積基準で通常５０％以上、好ましくは６０％以上、更に好ましくは７０％以上含有したものであることが好ましい。
ここに、本明細書中において、シリカ粒子の粒子径分布は、シリカ粒子を有機溶媒へ分散した状態において粒度分布測定装置（例えば、日機装社製のナノトラック粒度分布測定装置「ＵＰＡ−１５０」）を用いてレーザー回折法によって測定されてなるものである。
【００２５】
シリカ粒子が、粒子径が０．０３μｍ以下の粒子を含有し、それに伴って粒子径が０．０３〜０．３μｍの範囲にある粒子の含有割合が体積基準で５０％未満となった場合には硬化体（ＦＰＤ部材）を形成するための成膜時、および形成した硬化体（ＦＰＤ部材）が高温下に置かれることにより、クラックが生じるおそれがある。一方、粒子径が０．３μｍ以上の粒子を含有し、それに伴って粒子径が０．０３〜０．３μｍの範囲にある粒子の含有割合が体積基準で５０％以下となった場合には、硬化体（ＦＰＤ部材）に十分な透明性が得られなくなるおそれがある。
なお、本発明に係るシリカ粒子においては、粒子径が０．０３〜０．３μｍの範囲にある粒子の含有割合が体積基準で５０％以上であればよく、この条件を満たす範囲内において複数の粒子径分布を有する粒子を混合したものであってもよい。
【００２６】
本発明に係るシリカ粒子の原料の具体例としては、粉体形状のものとして、例えば日本アエロジル社製の「＃１５０」、「＃２００」および「＃３００」等のその表面に対して表面処理が施されていないもの、日本アエロジル社製の「Ｒ９７２」、「Ｒ９７４」、「Ｒ９７６」、「ＲＸ２００」、「ＲＸ３００」、「ＲＹ２００Ｓ」、「ＲＹ３００」および「Ｒ１０６」、東ソー社製の「ＳＳ５０Ａ」、富士シリシア社製の「サイロホービック１００」等のその表面に対して疎水化処理が施されてなるものなどが挙げられる。また、溶剤分散のコロイダルシリカとして、例えば日産化学工業社製のイソプロピルアルコール等のアルコール系溶剤分散コロイダルシリカ、メチルイソブチル等のケトン系溶剤分散コロイダルシリカ、トルエン等の非極性溶剤分散コロイダルシリカ等が挙げられる。
なお、Ａ成分としてのシリカ粒子の原料として、コロイダルシリカを用いる場合には、本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物を調製する際に、他の成分（具体的には、少なくともＢ成分としてのシラン化合物およびＣ成分としての増粘剤）と共に混合してもよく、また、後述するＢ成分としてのシラン化合物を得るための加水分解および縮合反応の反応系に添加することもできる。
【００２７】
ここに、本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物においては、シリカ粒子と共にシリカ粒子以外の無機粒子を用いることもできる。
【００２８】
シリカ粒子と併用することのできる無機粒子としては、ＺｒＯ2 、Ａｌ2 Ｏ3 、ＡｌＧａＡｓ、Ａｌ（ＯＨ）3 、Ｓｉ3 Ｎ4 、Ｓｎ−Ｉｎ2 Ｏ3 、Ｓｂ−Ｉｎ2 Ｏ3 、ＭｇＦ、ＣｅＦ3 、ＣｅＯ2 、３Ａｌ2 Ｏ3 ・２ＳｉＯ2 、ＢｅＯ、ＳｉＣ、ＡｌＮ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｃｏ−ＦｅＯx 、ＣｒＯ2 、Ｆｅ4 Ｎ、ＢａＴｉＯ3 、ＢａＯ−Ａｌ2 Ｏ3 −ＳｉＯ2 、Ｂａフェライト、ＳｍＣＯ5 、ＹＣＯ5 、ＣｅＣＯ5 、ＰｒＣＯ5 、Ｓｍ2 ＣＯ17、Ｎｄ2 Ｆｅ14Ｂ、Ａｌ4 Ｏ3 、α−Ｓｉ、ＳｉＮ4 、ＣｏＯ、Ｓｂ−ＳｎＯ2 、Ｓｂ2 Ｏ5 、ＭｎＯ2 、ＭｎＢ、Ｃｏ3 Ｏ4 、Ｃｏ3 Ｂ、ＬｉＴａＯ3 、ＭｇＯ、ＭｇＡｌ2 Ｏ4 、ＢｅＡｌ2 Ｏ4 、ＺｒＳｉＯ4 、ＺｎＳｂ、ＰｂＴｅ、ＧｅＳｉ、ＦｅＳｉ2 、ＣｒＳｉ2 、ＣｏＳｉ2 、ＭｎＳｉ1.73、Ｍｇ2 Ｓｉ、β−Ｂ、ＢａＣ、ＢＰ、ＴｉＢ2 、ＺｒＢ2 、ＨｆＢ2 、Ｒｕ2 Ｓｉ3 、ＴｉＯ3 、ＰｂＴｉＯ3 、Ａｌ2 ＴｉＯ5 、Ｚｎ2 ＳｉＯ4 、Ｚｒ2 ＳｉＯ4 、２ＭｇＯ2 −Ａｌ2 Ｏ3 −５ＳｉＯ2 、Ｎｂ2 Ｏ5 、Ｌｉ2 Ｏ−Ａｌ2 Ｏ3 −４ＳｉＯ2 、Ｍｇフェライト、Ｎｉフェライト、Ｎｉ−Ｚｎフェライト、Ｌｉフェライト、Ｓｒフェライトなどよりなるものが挙げられる。
これらの無機粒子は、単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができ、また無機化合物の複合体よりなる粒子を使用することもできる。
【００２９】
上記の無機粒子の含有割合は、Ａ成分としてのシリカ粒子と、当該無機粒子との合計を１００質量部に対して４０質量部未満であることが好ましく、より好ましくは３０質量部未満である。
上記の無機粒子の含有割合が上記範囲内であることにより、光学特性に悪影響を及ぼす可能性を小さくすることができる。
【００３０】
〔（Ｂ）シラン化合物〕
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物に用いられるＢ成分としてのシラン化合物は、上記式（１）で表わされるオルガノシラン（以下、「（ｂ１）成分」ともいう。）、当該式（１）で表わされるオルガノシランの加水分解物、および当該オルガノシランの縮合物、並びに上記式（２）で表わされる平均組成を有するポリシロキサン（以下、これらの加水分解物、縮合物およびポリシロキサンをまとめて「（ｂ２）成分」ともいう。）からなる群から選択される化合物である。
このＢ成分としてのシラン化合物は、少なくとも（ｂ１）成分または（ｂ２）成分を含有するものであればよく、また、（ｂ１）成分を構成するオルガノシランが１種であっても２種以上であってもよく、（ｂ２）成分を構成する加水分解物および縮合物、並びに式（２）で表わされる平均組成を有するポリシロキサンが、各々、１種であっても２種以上であってもよい。
【００３１】
（（ｂ１）成分）
（ｂ１）成分を構成するオルガノシランを示す式（１）において、Ｒ1 は、炭素数１〜８の１価の有機基であり、具体的には、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、２−エチルヘキシル基などのアルキル基；アセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、バレリル基、ベンゾイル基、トリオイル基、カプロイル基などのアシル基；
ビニル基、アリル基、シクロヘキシル基、フェニル基、エポキシ基、グリシジル基、（メタ）アクリルオキシ基、ウレイド基、アミド基、フルオロアセトアミド基、イソシアネート基などが挙げられる。
更に、基Ｒ1 としては、これらの有機基の置換誘導体などが挙げられる。
基Ｒ1 を示す置換誘導体の置換基としては、例えばハロゲン原子、無置換もしくは置換基を有するアミノ基、水酸基、メルカプト基、イソシアネート基、グリシドキシ基、３，４−エポキシシクロヘキシル基、（メタ）アクリルオキシ基、ウレイド基、アンモニウム塩基などが挙げられる。但し、基Ｒ1 がこれらの置換基を有する置換誘導体からなる場合において、当該置換誘導体の炭素数は、置換基を構成する炭素原子を含めて８以下であることが好ましい。
また、式（１）中において、Ｒ1 が複数個（具体的には、２または３個）存在する場合には、これらは互いに同一のものであっても異なるものであってもよい。
【００３２】
また、式（１）において、Ｒ2 は、炭素数１〜５のアルキル基または炭素数１〜６のアシル基を示す。
ここに、式（１）中において、Ｒ2 は複数個（具体的には、２〜４個）存在するが、これらはすべてが同一のものであっても異なるものであってもよい。
基Ｒ2 を示す炭素数１〜５のアルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基などが挙げられる。
基Ｒ2 を示す炭素数１〜６のアシル基としては、例えばアセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、バレリル基、カプロイル基などが挙げられる。
【００３３】
このような（ｂ１）成分としてのオルガノシランの具体例としては、トリメチルモノメトキシシラン、トリメチルモノエトキシシラン、トリエチルモノエトキシシラン、トリ−ｎ−プロピルモノメトキシシラン、トリ−ｎ−プロピルモノエトキシシラン、トリ−ｉ−プロピルモノメトキシシラン、トリ−ｉ−プロピルモノエトキシシラン、トリ−ｎ−ブチルモノメトキシシラン、トリ−ｎ−ブチルモノエトキシシラン、ジ−メチル−フェニルモノメトキシシラン、ジ−エチル−フェニルモノエトキシシランなどのモノアルコキシシラン類（式（１）においてｎ＝３）；
テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラ−ｎ−プロポキシシラン、テトラ−ｉ−プロポキシシラン、テトラ−ｎ−ブトキシシランなどのテトラアルコキシシラン類（式（１）においてｎ＝０）；
メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ｎ−プロピルトリメトキシシラン、ｎ−プロピルトリエトキシシラン、ｉ−プロピルトリメトキシシラン、ｉ−プロピルトリエトキシシラン、ｎ−ブチルトリメトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｎ−ペンチルトリメトキシシラン、ｎ−ヘキシルトリメトキシシラン、ｎ−ヘプチルトリメトキシシラン、ｎ−オクチルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリエトキシシラン、３，３，３−トリフルオロプロピルトリメトキシシラン、３，３，３−トリフルオロプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、２−ヒドロキシエチルトリメトキシシラン、２−ヒドロキシエチルトリエトキシシラン、２−ヒドロキシプロピルトリメトキシシラン、２−ヒドロキシプロピルトリエトキシシラン、３−ヒドロキシプロピルトリメトキシシラン、３−ヒドロキシプロピルトリエトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリエトキシシラン、３−イソシアナートプロピルトリメトキシシラン、３−イソシアナートプロピルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、３−（メタ）アクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、３−（メタ）アタクリルオキシプロピルトリエトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリメトキシシラン、３−ウレイドプロピルトリエトキシシランなどのトリアルコキシシラン類（式（１）においてｎ＝１）；
ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジエチルジメトキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−プロピルジメトキシシラン、ジ−ｎ−プロピルジエトキシシラン、ジ−ｉ−プロピルジメトキシシラン、ジ−ｉ−プロピルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ブチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ブチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ペンチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ペンチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ヘキシルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ヘキシルジエトキシシラン、ジ−ｎ−ヘプチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−ヘプチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−オクチルジメトキシシラン、ジ−ｎ−オクチルジエトキシシラン、ジ−ｎ−シクロヘキシルジメトキシシラン、ジ−ｎ−シクロヘキシルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシランなどのジアルコキシシラン類（式（１）においてｎ＝２）；
メチルトリアセチルオキシシラン（式（１）においてｎ＝１）、ジメチルジアセチルオキシシラン（式（１）においてｎ＝２）などが挙げられる。
これらは単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００３４】
（（ｂ２）成分）
この（ｂ２）成分には、前述の（ｂ１）成分を構成する式（１）で表わされるオルガノシランの加水分解物、および当該式（１）で表わされるオルガノシランから得られるポリシロキサン（オルガノシランの縮合物）と共に、ハロゲン化シランから得られるポリシロキサンが包含される。
【００３５】
（オルガノシランの加水分解物および縮合物）
（ｂ２）成分を構成するオルガノシランの加水分解物は、前述の（ｂ１）成分を構成する式（１）で表わされるオルガノシランを加水分解することによって生成する加水分解物であり、また（ｂ２）成分を構成するオルガノシランの縮合物は、前述の（ｂ１）成分を構成する式（１）で表わされるオルガノシランを加水分解することによって生成する加水分解物において、この加水分解物の原料である式（１）で表わされるオルガノシランを構成するＯＲ2 基が加水分解することによって形成されるシラノール基が縮合してＳｉ−Ｏ−Ｓｉ結合が形成されてなるものである。
この（ｂ２）成分を構成するオルガノシランの加水分解物においては、原料である式（１）で表わされるオルガノシランを構成する１〜４個のＯＲ2 基のうちの少なくとも１個が加水分解されていればよく、具体的には、例えば１個のＯＲ2 基が加水分解されたもの、２個以上のＯＲ2 基が加水分解されたもの、あるいはこれらが混合されてなるものであってもよい。また、オルガノシランの縮合物においては、加水分解によって生成されたシラノール基は、そのすべてが縮合している必要はなく、一部のシラノール基が縮合したもの、大部分（全部を含む）のシラノール基が縮合したもの、あるいはこれらが混合されてなるものであってもよい。
【００３６】
（加水分解縮合触媒）
上記オルガノシランの加水分解物およびオルガノシランの縮合物（以下、これらをまとめて「オルガノシランの加水分解物・縮合物」ともいう。）を得るための加水分解反応および縮合反応に使用する触媒（加水分解縮合触媒）としては、塩基性化合物、酸性化合物、有機金属化合物および／またはその部分加水分解物（以下、この「有機金属化合物および／またはその部分加水分解物」をまとめて、「有機金属化合物類」という。）が挙げられる。
【００３７】
（塩基性化合物）
上記塩基性化合物としては、アンモニア（アンモニア水溶液を含む）；有機アミン化合物；水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等のアルカリ金属やアルカリ土類金属の水酸化物；ナトリウムメトキシド、ナトリウムエトキシド等のアルカリ金属のアルコキシドが挙げられる。これらのうちでは、アンモニアおよび有機アミン化合物が好ましい。
【００３８】
有機アミン化合物としては、アルキルアミン、アルコキシアミン、アルカノールアミン、アリールアミン、テトラメチルアンモニウムハイドロキサイドおよびピリジンなどが挙げられる。
これらのうちでは、アルキルアミン、テトラメチルアンモニウムハイドロキサイドおよびピリジンが好ましい。
【００３９】
アルキルアミンとしては、メチルアミン、エチルアミン、プロピルアミン、ブチルアミン、ヘキシルアミン、オクチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジエチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジプロピルアミン、Ｎ，Ｎ−ジブチルアミン、トリメチルアミン、トリエチルアミン、トリプロピルアミン、トリブチルアミンなどの炭素数１〜８のアルキル基を有するアルキルアミンなどが挙げられる。
【００４０】
上記塩基性化合物は、１種単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
また、塩基性化合物としては、前述のようにアンモニアおよび有機アミン化合物を用いることが好ましいが、これらのうちでも、有機アミン化合物として例示した、トリエチルアミン、テトラメチルアンモニウムハイドロキサイドおよびピリジンを用いることが特に好ましい。
【００４１】
（酸性化合物）
上記酸性化合物としては、有機酸および無機酸が挙げられ、特に、マレイン酸、無水マレイン酸、メタンスルホン酸および酢酸が好ましい。これらは、１種単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００４２】
（有機金属化合物類）
上記有機金属化合物類としては、例えば下記式（３）で表わされる化合物（以下、「有機金属化合物（３）」ともいう。）、１個のスズ原子に炭素数１〜１０のアルキル基が１個または２個結合した４価のスズの有機金属化合物（以下、「有機スズ化合物」という。）およびこれらの部分加水分解物（具体的には、有機金属化合物（３）の部分加水分解物および有機スズ化合物の部分加水分解物）などが挙げられる。
【００４３】
【化３】
2010192378.tif 000004
【００４４】
〔式中、Ｍは、ジルコニウム原子、チタン原子、アルミニウム原子およびナトリウム原子からなる群から選択される１種の金属原子を示し、Ｒ10およびＲ11は、それぞれ独立に、炭素数１〜６の１価の炭化水素基を示し、Ｒ12は、炭素数１〜６の１価の炭化水素基または炭素数１〜１６のアルコキシル基を示す。ｒおよびｓは、それぞれ独立に、０〜４の整数であって、（ｒ＋ｓ）＝（Ｍの原子価）の関係を満たす。〕
【００４５】
この式（３）において、Ｒ10およびＲ11、並びにＲ12を示す炭素数１〜６の１価の炭化水素基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、シクロヘキシル基、フェニル基などが挙げられる。
また、基Ｒ12を示す炭素数１〜１６のアルコキシル基としては、例えばメトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、ｉ−プロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔ−ブトキシ基、ラウリルオキシ基、ステアリルオキシ基などが挙げられる。
【００４６】
上記有機スズ化合物の具体例としては、例えばカルボン酸型有機スズ化合物、メルカプチド型有機スズ化合物、スルフィド型有機スズ化合物、クロライド型有機スズ化合物、有機スズオキサイドおよびこれらの有機スズオキサイドと、シリケート、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチル、フタル酸ジオクチルなどのエステル化合物との反応生成物などが挙げられる。
【００４７】
上記加水分解縮合触媒の使用量は、オルガノシランモノマー（原料である式（１）で表わされるオルガノシラン）の合計（完全加水分解縮合物換算）１００質量部に対して、通常、０．００１〜２０質量部、好ましくは０．０１〜１０質量部、更に好ましくは０．１〜５質量部である。
ここに、オルガノシランモノマー（式（１）で表わされるオルガノシラン）に係る完全加水分解縮合物とは、オルガノシランモノマー中に含まれるＯＲ2 基のすべて（１００％）が加水分解してＯＨ基となってＳｉ−ＯＨ基を形成し、更に当該Ｓｉ−ＯＨ基が完全に縮合することによってシロキサン構造が形成されたものをいう。
【００４８】
（加水分解反応・縮合反応）
上記オルガノシランの加水分解物・縮合物を得るためには、原料である式（１）で表わされるオルガノシラン（以下、「オルガノシランモノマー」ともいう。）に水を添加して加水分解反応および縮合反応させることによって当該オルガノシランモノマーを加水分解・縮合させる。
【００４９】
このオルガノシランモノマーの加水分解反応および縮合反応に供される水の使用量（添加量）は、オルガノシランモノマーの合計（完全加水分解縮合物換算）１００質量部に対して、通常、１０〜５００質量部、好ましくは２０〜２００質量部、より好ましくは３０〜１００質量部である。
水の使用量が上記範囲にあることにより、加水分解反応および縮合反応が十分に進行すると共に、反応が完了した後に除去すべき水の量が少なくなるため好ましい。
【００５０】
（溶剤）
また、オルガノシランモノマーの加水分解反応および縮合反応は、有機溶剤中において行われることが好ましい。
このオルガノシランモノマーの加水分解反応および縮合反応の反応系において用いられる有機溶媒としては、例えばアルコール類、芳香族炭化水素類、エーテル類、ケトン類、エステル類などが挙げられる。
これらは単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
また、これらのうち、反応を促進する観点からは、アルコール類以外の有機溶剤、具体的には、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、トルエン、キシレンなどを使用することが好ましい。
更に、これらは、予め脱水処理を施すことによって水分を除去した状態で使用することが好ましい。
【００５１】
このような有機溶剤は、オルガノシランモノマーの加水分解反応および縮合反応をコントロールすることなどを目的として適宜使用することができ、その使用量は、所望の条件に応じて適宜設定することができる。
【００５２】
（反応条件）
このようなオルガノシランモノマーの加水分解反応および縮合反応においては、その反応条件は、反応温度が、好ましくは１０〜１００℃、より好ましくは１５〜８０℃、特に好ましくは２０〜７０℃である。また、反応時間は、好ましくは０．３〜４８時間、より好ましくは０．５〜２４時間、特に好ましくは１〜１２時間である。
【００５３】
また、このオルガノシランモノマーの加水分解反応および縮合反応の反応系には、Ａ成分としてのシリカ粒子が含有されていてもよい。特にオルガノシランモノマーの加水分解反応および縮合反応の反応系に、シリカ粒子の原料として、コロイダルシリカが含有されている場合には、このコロイダルシリカに、その製造時に使用される酸が残存しているのであれば、この酸が加水分解触媒としても作用することから、必要に応じて触媒の添加量を低減してもよい。
【００５４】
（中和）
また、オルガノシランモノマーの加水分解反応および縮合反応によって得られた反応生成物としてのシラン化合物は、貯蔵安定性の点から、加水分解反応および縮合反応の反応生成物に対して脱触媒処理として水洗を行うことが好ましい。特に加水分解縮合触媒として塩基性化合物を使用した場合には、加水分解反応および縮合反応の反応生成物に対して酸性化合物による中和を行った上で、水洗を行うことがより好ましい。
【００５５】
加水分解反応および縮合反応の反応生成物を中和するための酸性化合物としては、オルガノシランの加水分解物および縮合物を得るための加水分解縮合触媒として例示した上記酸性化合物が挙げられる。
酸性化合物の使用量は、加水分解反応および縮合反応に触媒として使用した塩基性化合物１規定に対し、通常、０．５〜２規定、好ましくは０．８〜１．５規定、更に好ましくは０．９〜１．３規定である。
また、酸性化合物としては、中和後に行われる水洗時において水層に抽出されやすいとの観点から、水溶性のものを用いることが好ましい。
また、水溶性の酸性化合物を水に溶解して用いる場合には、この酸性化合物の水に対する添加量は、水１００質量部に対して、通常、０．５〜１００質量部、好ましくは１〜５０質量部、より好ましくは２〜１０質量部である。
【００５６】
脱触媒処理としての水洗は、水洗の対象体に対して水を添加して十分に撹拌した後に静置し、水相と有機溶媒相とが相分離したことを確認し、その後、下層の水分を除去することによって行う。このような水洗の回数は、好ましくは１回以上、更に好ましくは２回以上である。その後、溶媒を留去することにより、目的のオルガノシランの加水分解物および縮合物を得る。
ここに、水洗の対象体は、加水分解反応および縮合反応の反応生成物に対して酸性化合物による中和を行った場合には、中和が終了した系を十分に撹拌した後に静置し、水相と有機溶媒相とが相分離したことを確認し、その後、下層の水分を除去することによって得られた中和後の反応生成物であり、一方、中和を行わなかった場合には、加水解反応および縮合反応の反応生成物自体である。
【００５７】
水洗に係る水の使用量は、使用した全オルガノシランモノマー、すなわち加水分解反応および縮合反応に供したオルガノシランモノマー１００質量部に対して、通常、１０〜５００質量部、好ましくは２０〜３００質量部、より好ましくは３０〜２００質量部である。
【００５８】
（重量平均分子量）
上記オルガノシランモノマーの加水分解反応および縮合反応により得られる、（ｂ２）成分としてのオルガノシランの加水分解物・縮合物の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定したポリスチレン換算値で８００〜５０，０００であり、好ましくは１，０００〜４０，０００である。
（ｂ２）成分としてのオルガノシランの加水分解物・縮合物の重量平均分子量（Ｍｗ）が上記範囲にあることにより、ＦＰＤ部材を形成するための成膜時および、形成したＦＰＤ部材が高温下に置かれることによってクラックが生じることを抑制することができる。
【００５９】
このようなＢ成分に係るシラン化合物としては、ハロゲン化シランから得られるポリシロキサンを用いることもできる。このポリシロキサンは、原料であるハロゲン化シランに由来のハロゲン基のすべてが脱離して縮合している必要はなく、一部のハロゲン基が脱離して縮合したもの、大部分（全部を含む）のハロゲン基が脱離して縮合したもの、ハロゲン基がアルコールによってアルコキシ基に変性されてなるもの、ハロゲン基が水によってシラノール基に部分加水分解されてなるものであってもよく、更には、これらが混合されてなるものであってもよい。
【００６０】
（ポリシロキサン）
（ｂ２）成分を構成する、式（２）で表わされる平均組成を有するポリシロキサンには、前述の式（１）で表わされるオルガノシロキサンの縮合物のいくつかの種類と同様のものが含有されている。
【００６１】
（ｂ２）成分を構成するポリシロキサンを示す式（２）において、Ｒ3 は、炭素数１〜８の１価の有機基であり、具体的には、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、２−エチルヘキシル基などのアルキル基；アセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、バレリル基、ベンゾイル基、トリオイル基、カプロイル基などのアシル基；
ビニル基、アリル基、シクロヘキシル基、フェニル基、エポキシ基、グリシジル基、（メタ）アクリルオキシ基、ウレイド基、アミド基、フルオロアセトアミド基、イソシアネート基などが挙げられる。
更に、基Ｒ3 としては、これらの有機基の置換誘導体などが挙げられる。
基Ｒ3 を示す置換誘導体の置換基としては、例えばハロゲン原子、無置換もしくは置換基を有するアミノ基、水酸基、メルカプト基、イソシアネート基、グリシドキシ基、３，４−エポキシシクロヘキシル基、（メタ）アクリルオキシ基、ウレイド基、アンモニウム塩基などが挙げられる。但し、基Ｒ3 がこれらの置換基を有する置換誘導体からなる場合において、当該置換誘導体の炭素数は、置換基を構成する炭素原子を含めて８以下であることが好ましい。
また、式（２）中において、Ｒ3 が複数個存在する場合には、これらは互いに同一のものであっても異なるものであってもよい。
【００６２】
また、式（２）において、Ｒ4 は、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数１〜６のアシル基およびフェニル基からなる群から選択される有機基を示す。
ここに、式（２）中において、Ｒ4 は複数個する場合には、これらは互いに同一のものであっても異なるものであってもよい。
基Ｒ4 を示す炭素数１〜６のアルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基などを挙げることができ、
基Ｒ4 を示す炭素数１〜６のアシル基としては、例えばホルミル基、アセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、バレリル基、トリオイル基、カプロイル基などが挙げられる。
【００６３】
この式（２）で表わされる平均組成を有するポリシロキサンとしては、当該式（２）において、ａが、通常、０以上２以下、好ましくは０以上１．８以下であるものが好ましい。
式（２）におけるａが上記範囲にあることにより、硬化体（ＦＰＤ部材）の製造過程において形成される塗膜を優れた耐熱性を有するものとすることができる。
なお、この式（２）におけるａの値は、原料として用いるオルガノシランモノマーやハロゲン化シランの種類およびその配合割合を適宜調整することにより調整して設定することができる。
【００６４】
このポリシロキサンの重量平均分子量（Ｍｗ）は、前述の式（１）で表わされるオルガノシランの加水分解物・縮合物と同様に、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定したポリスチレン換算値で８００〜５０，０００であり、好ましくは１，０００〜４０，０００である。
【００６５】
このような構成を有する本発明に係る（ｂ２）成分としては、例えば三菱化学（株）製の「ＭＫＣシリケート」、コルコート社製のエチルシリケート、東レ・ダウコーニング・シリコーン（株）製のシリコーンレジン、モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製の末端ヒドロキシポリシロキサンレジン（例えば商品名「ＹＲ３３７０」）、信越化学工業（株）製のシリコーンレジンなどの市販品（ポリシロキサン）を用いることができる。
【００６６】
本発明に係るＢ成分としてのシラン化合物の好ましい具体例としては、ジメチルジメトキシシランの加水分解・縮合物、メチルトリメトキシシランの加水分解・縮合物、およびジメチルジメトキシシランとメチルトリメトキシシランの共加水分解・縮合物などが挙げられる。
【００６７】
（（Ａ）シリカ粒子と（Ｂ）シラン化合物との含有量）
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物中におけるＡ成分としてのシリカ粒子の含有割合、およびＢ成分としてのシラン化合物の含有割合は、Ａ成分としてのシリカ粒子の固形物換算の質量とＢ成分としてのシラン化合物の完全加水分解縮合物換算の質量との合計を１００質量部とした場合において、上記Ａ成分としてのシリカ粒子の含有割合が固形物換算で６５質量部以上１００質量部未満であることが好ましく、特に好ましくは７０質量部以上９８質量部以下である。一方、Ｂ成分としてのシラン化合物の含有割合は完全加水分解縮合物換算で０質量部を超えて３５質量部以下であることが好ましい。
Ａ成分としてのシリカ粒子とＢ成分としてのシラン化合物との関係において、シリカ粒子の割合を６５質量部以上、すなわちシラン化合物の割合を３５質量部以下とすることにより、硬化体（ＦＰＤ部材）の製造過程において形成される塗膜を優れた耐熱性を有するものとすることができる。
一方、Ｂ成分としてのシラン化合物の割合が３５質量部を超える、すなわちＡ成分としてのシリカ粒子の割合が６５質量部未満である場合には、硬化体（ＦＰＤ部材）を形成するための成膜時および、形成した硬化体（ＦＰＤ部材）が高温下に置かれることによってクラックが生じるおそれがある。
ここに、本明細書中において、シラン化合物に係る完全加水分解縮合物換算とは、シラン化合物中に含まれる、式（１）に係るＯＲ2 基、式（２）に係るＯＲ4 基およびＹ基のすべて（１００％）が加水分解することによってＳｉ−ＯＨ基を形成し、更に当該Ｓｉ−ＯＨ基が完全に縮合することによってシロキサン構造が形成されたものをいう。
【００６８】
〔（Ｃ）増粘剤〕
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物に用いられるＣ成分としての増粘剤は、例えばスリットコーターなどを用いることによって成膜する際の塗布液の粘度を上げて成膜性を向上させるために含有されるものである。
【００６９】
Ｃ成分としての増粘剤としては、重合体、界面活性剤、有機フィラー、無機フィラーなどが挙げられるが、特に重合体を用いることが好ましい。
また、重合体としては、硬化体（ＦＰＤ部材）形成時の焼成処理温度（４００〜６５０℃）によって完全に酸化除去される物質が特に好ましく、例えば、７００℃以下で分解若しくは揮発する（共）重合体（以下、「特定重合体」ともいう。）を挙げることができる。
【００７０】
（特定重合体）
上記特定重合体としては、例えばアクリル系重合体；セルロース誘導体；ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ポリエチレングリコールやポリプロピレングリコール等のポリアルキレングリコールおよびその共重合体；ウレタン系重合体；メラミン系重合体；乳酸の単独重合体；乳酸と共重合性単量体との共重合体などが挙げられる。これらは単独でまたは２種類以上組み合わせて用いることができる。
これらのうちでは、、アクリル系重合体、セルロース誘導体、エチレングリコール−プロピレングリコールのランダム共重合体が好ましく、特に好ましくはアクリル系重合体である。
【００７１】
ここに、上記アクリル系重合体としては、下記一般式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物の単独重合体、下記一般式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物の２種以上の共重合体、および下記一般式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物と他の共重合性単量体との共重合体が包含される。
【００７２】
【化４】
2010192378.tif 000005
【００７３】
〔式中、Ｒ21は水素原子またはメチル基を示し、Ｒ22は１価の有機基を示す。〕
【００７４】
一般式（１）で表される（メタ）アクリレート化合物の具体例としては、例えばメチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、アミル（メタ）アクリレート、イソアミル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、イソステアリル（メタ）アクリレートなどのアルキル（メタ）アクリレート；
ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートなどのヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート；
フェノキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピル（メタ）アクリレートなどのフェノキシアルキル（メタ）アクリレート；
２−メトキシエチル（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、２−プロポキシエチル（メタ）アクリレート、２−ブトキシエチル（メタ）アクリレート、２−メトキシブチル（メタ）アクリレートなどのアルコキシアルキル（メタ）アクリレート；
ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、メトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレートなどのポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート；
シクロヘキシル（メタ）アクリレート、４−ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタジエニル（メタ）アクリレート、ボルニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレートなどのシクロアルキル（メタ）アクリレート；
ベンジル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
【００７５】
これらのうちでは、一般式（１）におけるＲ22が、アルキル基またはアルコキシアルキル基、ヒドロキシアルキル基であるものが好ましい。
具体的に、特に好ましい（メタ）アクリレート化合物としては、メチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｉ−ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレートおよび２−エトキシエチル（メタ）アクリレートが挙げられる。
【００７６】
一般式（１）で表わされる（メタ）アクリレート化合物との共重合に供される他の共重合性単量体としては、当該（メタ）アクリレート化合物と共重合可能な化合物であれば特に制限はなく、例えば（メタ）アクリル酸、ビニル安息香酸、マレイン酸、ビニルフタル酸などの不飽和カルボン酸類；ビニルベンジルメチルエーテル、ビニルグリシジルエーテル、スチレン、α−メチルスチレン、ブタジエン、イソプレンなどのビニル基含有ラジカル重合性化合物が挙げられる。
【００７７】
セルロース誘導体としては、例えばメチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキシメチルセルロース、２−ヒドロキシエチルセルロース、２−ヒドロキシプロピルセルロース、２−ヒドロキシエチル・メチルセルロース、２−ヒドロキシエチル・エチルセルロース、２−ヒドロキシプロピル・メチルセルロース、２−ヒドロキシプロピル・エチルセルロース、カルボキシメチルセルロースなどが挙げられる。
【００７８】
ポリアルキレングリコールおよびその共重合体としては、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、エチレングリコール・プロピレングリコールの共重合体などが挙げられるが、その分子量は、２０万以上であることが好ましく、５０万以上であることが特に好ましい。
【００７９】
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物中におけるＣ成分としての増粘剤の含有割合は、Ａ成分としてのシリカ粒子とＢ成分としてのシラン化合物の合計１００質量部に対する質量比、具体的には、下記数式（１）によって算出される質量比で０．０５〜３０、好ましくは１〜２０の範囲である。
Ｃ成分としての増粘剤の含有割合が過小、すなわちＡ成分としてのシリカ粒子とＢ成分としてのシラン化合物との合計に対する質量比が０．０５以下である場合には、成膜後にクラックが発生しやすくなるおそれがある。一方、Ｃ成分としての増粘剤の含有割合が過大、すなわちＡ成分としてのシリカ粒子とＢ成分としてのシラン化合物との合計に対する質量比が３０以上である場合には、硬化体が増粘剤が残留することに起因して着色したものとなってＦＰＤ部材として好適に用いることができなくなるおそれがある。
【００８０】
【数１】
2010192378.tif 000006
【００８１】
〔式中、ＷA は、フラットパネルディスプレイ部材形成用組成物中のＡ成分としてのシリカ粒子の質量を示し、ＷB は、フラットパネルディスプレイ部材形成用組成物中のＢ成分としてのシラン化合物の質量を示し、ＷC は、フラットパネルディスプレイ部材形成用組成物中のＣ成分としての増粘剤の質量を示す。〕
【００８２】
〔（Ｅ）有機溶剤〕
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物には、当該組成物の全固形分濃度および粘度の調整、または硬化体（ＦＰＤ部材）の厚みを調整することなどを目的として、Ｅ成分として有機溶剤が含有されていてもよい。
また、このＥ成分としての有機溶剤が含有されていることにより、フラットパネルディスプレイ部材形成用組成物の分散安定性および保存安定性が一層優れたものとなる。
【００８３】
Ｅ成分としての有機溶剤の使用量は、所望の条件に応じて適宜設定することができるが、例えばフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物の全固形分濃度が、好ましくは５〜９９質量％、より好ましくは７〜９５質量％、特に好ましくは１０〜９０質量％となる量である。
ここに、「固形分濃度」とは、フラットパネルディスプレイ部材形成用組成物中に占めるＥ成分としての有機溶剤以外の組成の濃度を示す。
【００８４】
Ｅ成分としての有機溶剤としては、上記Ｂ成分としてのシラン化合物の製造に用いられる有機溶剤として例示した、アルコール類、芳香族炭化水素類、エーテル類、ケトン類、エステル類などを挙げることができる。これらは、単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００８５】
上記Ｅ成分としての有機溶剤においては、１気圧における沸点が、１００℃以上３００℃以下であることが好ましく、１５０℃以上２５０℃以下であることが特に好ましい。
１気圧における沸点が１００℃未満である場合には、塗布操作において塗布された組成物（フラットパネルディスプレイ部材形成用組成物）が急激に乾燥されることに起因して、乾固物が被塗工面に付着したり、塗りムラが発生したりするおそれがある。一方、１気圧における沸点が３００℃を越える場合には、焼成処理を経ることによって得られる硬化体（ＦＰＤ部材）中にＥ成分としての有機溶剤が残留しやすくなり、それに起因して当該硬化体の強度低下や表面の荒れを引き起こされるおそれがある。
【００８６】
上記アルコール類としては、例えば１−ペンタノール、２−ペンタノール、２−メチル−２−ブタノール、３−メチル−１−ブタノール、２−エチルブタノール、ｎ−ヘキサノール（ｎ−ヘキシルアルコール）、２−エチルヘキサノール、２−オクタノール、ターピネオール、ｉ−ブチルアルコール、ｎ−ブチルアルコール、、ｎ−オクチルアルコール、２−ヘプチルアルコール、エチレングリコール、エチレングリコールジアセテート、エチレングリコールジエチルエーテル、エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、エチレングリコールモノブチルエーテル（２−ブトキシエタノール）、エチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノヘキシルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールジブチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノブチルエーテル、プロピレンモノメチルエーテルアセテート、ジアセトンアルコールなどが挙げられる。
また、上記芳香族炭化水素類としては、トルエン、キシレンなどが挙げられ、上記エーテル類としては、ジエチルアセタール、ジブチルエーテル、ジオキサンなどが挙げられ、上記ケトン類としては、アセチルアセトン、エチル−ｎ−ブチルケトン、ジアセトンアルコール、メチルイソブチルケトン、メチル−ｎ−ブチルケトン、メチル−ｎ−プロピルケトン、ジエチルケトン、ジイソブチルケトン、ジイソプロピルケトンなどが挙げられ、上記エステル類としては、アセト酢酸エチル、アセト酢酸メチル、安息香酸エチル、安息香酸メチル、酢酸アミル、酢酸イソアミル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、炭酸ジエチル、乳酸メチル、乳酸エチル、マレイン酸ジブチル、などが挙げられる。これらは、単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００８７】
このような有機溶剤の好ましい具体例としては、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ｎ−ヘキサノール、２−エチル−１−ヘキサノール、２−ブトキシエタノールなどが挙げられる。
【００８８】
〔フラットパネルディスプレイ部材形成用組成物の製造方法〕
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物は、例えばＥ成分としての有機溶剤に、Ａ成分としてのシリカ粒子と、Ｂ成分としてのシラン化合物と、Ｃ成分としての増粘剤と、必要に応じて、塩基性化合物、酸性化合物または有機金属化合物類よりなる加水分解縮合触媒とを添加し、Ａ成分としてのシリカ粒子をＥ成分としての有機溶剤中に分散させ、必要に応じてＤ成分としての水を添加することにより調製することができる。
このようなフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物の製造方法においては、Ａ成分としてのシリカ粒子等の分散性に応じて、例えばボールミル、サンドミル（ビーズミル，ハイシェアビーズミル）、ホジナイザー、超音波ホモジナイザー、ナノマイザー、プロペラミキサー、ハイシェアミキサー、ペイントシェーカーなどの公知の分散機を用いることが好ましく、特に高分散性能を有する微粒子分散体ボールミル、サンドミル（ビーズミル，ハイシェアビーズミル）が好適に使用される。
【００８９】
以上のような本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物は、含有されている水分量を特定の範囲とすることによって良好なチキソトロピー性を有するものとなるよう調整されたものであり、塗工時においては十分な流動性を有する液状態とすることができることから、塗工対象面に対して十分に塗れ広がり、優れた塗工性が得られ、その上、塗布することによって形成された塗膜においてはゲル状態を呈することとなることから、乾燥させるための風の影響や塗布液自体の流動性などに起因して膜厚が変化して乾燥ムラが生じることが抑制されるため、優れた成膜性が得られる。
従って、本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物は、良好なチキソトロピー性を有し、優れた成膜性が得られるものであることから、塗工工程を経ることによって形成される部材の形成材料として用いることができ、所望の形状の部材を容易に製造することができる。具体的には、所望のフラットディスプレイ部材を容易に製造することができる。
【００９０】
このように、本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物は、具体的に、誘電体形成材料、隔壁形成材料、電極形成材料、抵抗体形成材料、蛍光体形成材料、カラーフィルター形成材料およびブラックマトリックス形成材料などのフラットディスプレイ部材の形成材料として用いることができるが、優れた成膜性を有するものであることから、得られる硬化体を高い平滑性を有するものとすることができることなどから、誘電体形成材料として好適に用いることができる。
【００９１】
〔フラットパネルディスプレイ部材の製造方法〕
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物によれば、例えば本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物を基板上に塗布し、成膜することによってＦＰＤ部材を得ることができる。
また、形成すべきＦＰＤ部材に応じて、基板上に形成した塗膜を所定の形状にパターニングすることにより、パターンを有する部材を形成することもできる。
【００９２】
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物を塗布する方法としては、例えば刷毛、ロールコーター、バーコーター、フローコーター、遠心コーター、超音波コーター、（マイクロ）グラビアコーターなどを用いて塗布する手法；ディップコート法；流し塗り法；スプレー法；スクリーンプロセス法；電着法；蒸着法などが挙げられる。
【００９３】
ＦＰＤ部材の製造方法の具体的な一例としては、本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物を、例えばスリットコーターなどを用いることによってガラス基板の表面に塗布して塗膜を形成し、この塗膜を乾燥することによって膜形成材料層を形成し、その後、得られた膜形成材料層を焼成することによって有機物質（溶剤等）を分解して除去すると共に焼結することにより、硬化体よりなるＦＰＤ部材を形成することができる。
ここに、塗膜の乾燥条件は、例えば４０℃〜１５０℃で１〜６０分間とされる。また、膜形成材料層の厚さは、例えば５〜２５０μｍとされる。
また、膜形成材料層の焼成条件は、加熱温度（焼成処理温度）は、例えば４００〜６５０℃であり、焼成時間は、例えば１〜３６０分間である。
【００９４】
本発明のフラットパネルディスプレイ部材形成用組成物によれば、１回塗りによっては厚さ（乾燥膜厚）が０．０５〜４０μｍ程度の硬化体（ＦＰＤ部材）を形成することができ、２回塗りによっては厚さ（乾燥膜厚）が０．１〜８０μｍ程度の硬化体（ＦＰＤ部材）を形成することができる。  
ここに、「１回塗り」とは、フラットパネルディスプレイ部材形成用組成物を基板上に塗布する際に、塗布操作と、当該塗布操作によって得られる塗布膜の乾燥操作とを１サイクルのみ実施することを意味し、「２回塗り」とは、塗布操作と、当該塗布操作によって得られる塗布膜の乾燥操作を２回繰り返して実施することを意味する。
【実施例】
【００９５】
以下、実施例を挙げて、本発明の実施の形態を更に具体的に説明する。
但し、本発明は、これらの実施例になんら制約されるものではない。
なお、実施例および比較例中の「部」および「％」は、特記しない限り、質量基準である。
【００９６】
実施例および比較例における各種の測定および評価は、下記の方法により行なった。
【００９７】
（１）ＧＰＣ測定
シラン化合物の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより下記条件で測定したポリスチレン換算値である。
装置：ＨＬＣ−８１２０Ｃ（東ソー社製）
カラム：ＴＳＫ−ｇｅｌ  ＭｕｌｔｉｐｏｒｅＨXL−Ｍ（東ソー社製）
溶離液：ＴＨＦ、流量０．５ｍＬ／ｍｉｎ、負荷量５．０％、１００μＬ
【００９８】
（２）粒度分布測定
シリカ粒子の粒度分布測定は、測定装置として日機装社製の粒度分布測定装置（ナノトラック粒度分布測定装置「ＵＰＡ−１５０」）を用い、次のようにして行った。
まず、サンプルセル内にイソプロピルアルコールを注入しバックグランドの測定を行い、次いで、イソプロピルアルコール中にシリカ粒子が分散した分散液よりなるサンプルを、サンプル濃度が装置の適正濃度範囲に入るようにしてサンプルセルに注入する。計測条件を選択して、測定時間６０秒間、測定回数１回の条件にて測定を行い、体積基準による粒度分布を得た。
【００９９】
（３）組成物における含有水分量
含有水分量は、カールフィッシャー法によって測定した。
【０１００】
（４）粘度
粘度は、測定装置としてＴＡインスツリメント社製の粘弾性測定装置「アレス１００」を用い、測定温度２５℃、パラレルプレート間隙１ｍｍの条件にてずり速度１０００ｓ-1で２０秒間の予備回転を行った後、ずり速度１ｓ-1および１０００ｓ-1の条件の回転を１分間行ってこの１分間のうちの最後の１０秒間における粘度を測定し、その平均値を各ずり速度に係る粘度とした。
【０１０１】
（５）塗工性の評価
塗工性の評価は、ガラス製の平板上にギャップ２００μｍのアプリケーターを用いて組成物の塗布を行い、得れらた塗膜を目視にて観察し、ガラス製の平板の表面全体にアプリケーターの幅に対応する幅を有する塗膜が均一に形成されている場合を良好として「○」、ガラス製の平板の表面上において、ところどころに塗膜が形成されていない箇所が線状に存在し、その塗膜のない部分によって線模様が形成されている場合を不良として「△」、ガラス製に平板の表面全体に複数の線状の塗膜によって線模様が形成されている場合を最不良として「×」と評価した。
【０１０２】
（６）乾燥ムラの評価
乾燥ムラの評価は、ガラス製の平板上にギャップ２００μｍのアプリケーターを用いて組成物の塗布を行い、得られた塗膜を、オーブンを用いて温度１００℃の条件で２０分間かけて乾燥させ、得られた乾燥膜（膜形成材料層）を目視にて観察し、乾燥膜に年輪状の模様が形成されていない場合を良好として「◎」、乾燥膜の端部にわずかな年輪模様が形成されている場合を実用上問題がないとして「○」、乾燥膜の半分以下の領域に年輪模様が形成されている場合を実用上可能として「△」、乾燥膜の全体に年輪模様が形成されている場合を不良として「×」と評価した。
【０１０３】
〔シラン化合物の調製例１〕
メチルトリメトキシシラン１４２部およびジメチルジメトキシシラン４９部（３官能／２官能＝７０／３０（質量比）：完全加水分解縮合物換算）と、溶媒としてメチルイソブチルケトン７６３部と、水１５２部と、触媒としてトリエチルアミン１９部とを混合し、６０℃で３時間にわたって加水分解縮合反応を行なった。得られた反応生成物を室温まで冷却した後、６％シュウ酸水溶液１５６部を加えて室温で１時間かけて中和反応を行なった。その後、水層を分離し、有機相を水１５０部で洗浄した。この水洗操作を３回行なった後、溶媒を留去することにより、重量平均分子量（Ｍｗ）が５，０００のシラン化合物（Ｂ−１）を得た。
【０１０４】
〔シリカ粒子の粒度分布測定〕
シリカ粒子の原料として、オルガノシリカゾル「ＩＰＡ−ＳＴ−ＺＬ」（イソプロピルアルコール分散シリカゾル、日産化学工業株式会社製）と、オルガノシリカゾル「ＩＰＡ−ＳＴ−Ｌ」（イソプロピルアルコール分散シリカゾル、日産化学工業株式会社製）とを用意し、これらを固形分比で８：２の割合で混合した。
この混合ゾルについて、粒度分布を測定したところ、粒子径０．０３〜０．３μｍの粒子を体積基準で５０％含有するものであった。
【０１０５】
〔実施例１〜実施例３および比較例１〜比較例４〕
混合ゾルの溶剤をイソプロピルアルコールから２−エチル−１−ヘキサノールと２−ブトキシエタノールとの混合溶液に変換したもの（固形分濃度２８．９４質量％）３２８．３部と、シラン化合物（Ｂ−１）５部とを混合し、十分撹拌して溶解させた。更にｉ−ブチル（メタ）アクリレートと２−エトキシエチル（メタ）アクリレートとの共重合体９部と、２−エチル−１−ヘキサノール１６６．７部とを添加した。得られた組成物について、含有水分量を測定し、必要に応じて水（２５℃における抵抗率が１７ＭΩ・ｃｍのイオン交換水）を添加することにより、各々、表１に示す含有水分量の組成物を得た。
得られた組成物の各々について、粘度を確認すると共に、塗工性および乾燥ムラの評価を行った。結果を表１に示す。
ここに、比較例４に係る組成物については、塗工性および乾燥ムラの評価を行うことが不能であったことから、表１には、「−」の符号を付した。
【０１０６】
【表１】
2010192378.tif 000007
【符号の説明】
【０１０７】
１      ガラス基板
２      ガラス基板
３      隔壁
４      透明電極
５      バス電極
６      アドレス電極
７      蛍光体
８      誘電体層
９      誘電体層
１０    保護膜
１１    隔壁
２０１  ガラス基板
２０２  ガラス基板
２０３  絶縁層
２０４  透明電極
２０５  エミッタ
２０６  カソード電極
２０７  蛍光体
２０８  ゲート
２０９  スペーサ
【図１】
2010192378.tif 000010
【図２】
2010192378.tif 000011