(57)【要約】【課題】廃棄されたＡｌＮ焼結体等のＡｌＮ焼結体を粉末化し、ＡｌＮ焼結体の焼結用原料として再利用することにより、環境への負荷を低減したＡｌＮ焼結体の製造方法を提供する。【解決手段】窒化アルミニウム焼結体を粉砕して、比表面積が１〜２．５ｍ２／ｇに調整された窒化アルミニウム粉砕物を、原料窒化アルミニウム粉末の少なくとも一部として使用し、該原料窒化アルミニウム粉末を成形及び焼成する。この際、窒化アルミニウム粉砕物は、窒化アルミニウム焼結体を予備破砕して、比表面積０．２ｍ２／ｇ以下、焼結助剤以外の金属不純物濃度が５００ｐｐｍ以下、酸素濃度が３重量％以下である窒化アルミニウム予備破砕物とし、不活性ガスを搬送用ガスとして予備破砕物を使用した対向式ジェットミルにより衝突粉砕して得ることが好ましい。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
窒化アルミニウム焼結体を粉砕して、比表面積が１〜２．５ｍ２／ｇに調整された窒化アルミニウム粉砕物を、原料窒化アルミニウム粉末の少なくとも一部として使用し、該原料窒化アルミニウム粉末を成形及び焼成することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
【請求項２】
窒化アルミニウム粉砕物が、焼結助剤以外の金属不純物濃度１５００ｐｐｍ以下、酸素濃度０．１〜３重量％である請求項１記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
【請求項３】
窒化アルミニウム粉砕物が、窒化アルミニウム焼結体を予備破砕して得られ、比表面積０．２ｍ２／ｇ以下、焼結助剤以外の金属不純物濃度が５００ｐｐｍ以下、酸素濃度が３重量％以下である窒化アルミニウム予備破砕物を、不活性ガスを搬送用ガスとして使用し、対向式ジェットミルにより衝突粉砕して得られたものである請求項２記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
【請求項４】
請求項１〜３に記載の製造方法により得られた窒化アルミニウム焼結体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒化アルミニウム（以下、ＡｌＮともいう）焼結体を原料の一部として使用するＡｌＮ焼結体の製造方法に関する。さらに詳しくは、廃棄されたＡｌＮ焼結体等のＡｌＮ焼結体を粉末化し、ＡｌＮ焼結体の焼結用原料として再利用することにより、環境への負荷を低減したＡｌＮ焼結体の製造方法を提供するものである。
【背景技術】
【０００２】
ＡｌＮ焼結体は、高熱伝導性、高耐プラズマ性、電気絶縁性などの優れた特性を有しており、この高熱伝導性と電気絶縁性を利用して絶縁放熱基板の用途に、また、耐プラズマ性、シリコンと同等の熱膨張、高熱伝導性を利用して半導体製造装置材料の用途へとその応用が拡大しつつある。
【０００３】
上記用途に供するため、ＡｌＮ粉末の成形体を焼成する際、或いは、焼成によって得られたＡｌＮ焼結体を加工する際に、割れ、クラックなどが生じたＡｌＮ焼結体製品や上記製造、加工の過程で必然的に生じるＡｌＮ焼結体の端材は廃棄処分されるのが一般的である。ところが、かかるＡｌＮ焼結体は、廃棄物として処理する際、含窒素化合物であることから、そのまま埋め立て処理を行うとアンモニアが発生する虞があるため、酸化物に変換する処理を必要とするなど多大な労力を必要としていた。
【０００４】
近年、上記ＡｌＮ焼結体よりなる廃材（以下、廃ＡｌＮ焼結体ともいう）を有効に活用する方法として、該ＡｌＮ焼結体を粉砕して、樹脂添加用のフィラーとして活用することが提案されている。具体的には、廃ＡｌＮ焼結体を粉砕し、これを樹脂と混合した樹脂複合物が知られている（特許文献１）。また、ＡｌＮ焼結体を粉砕し、表面にＯＨ基が２〜５個／ｎｍ２となるようなベーマイト被覆を形成させ、さらに、シランカップリング剤で被覆してなる高熱伝導性フィラーが提案されている（特許文献２参照）。
【０００５】
しかしながら、上記廃ＡｌＮ焼結体の再利用方法は、ＡｌＮ焼結体の製造プロセスにおける原料ＡｌＮ粉末の利用率（収率）を向上させることはできず、ＡｌＮ焼結体の製造設備における廃棄物の削減という根本的な問題を解決するものではない。
【０００６】
上記問題は、廃ＡｌＮ焼結体を原料ＡｌＮ粉末として再利用することによって解決することができると考えられるが、本発明者らの調査によれば、従来技術において、廃ＡｌＮ焼結体を原料ＡｌＮ粉末として再利用する文献は確認できていない。
【０００７】
尚、ＡｌＮ焼結体の製造において、ＡｌＮ粉末とバインダー樹脂を含むスラリーを成形して得られるＡｌＮグリーン体の成形において、端材として生じるＡｌＮグリーン体を回収し、ＡｌＮグリーン体の製造のためのスラリーの調製に再利用し、ＡｌＮ焼結体を製造することが提案されている（特許文献３参照）が、回収されるＡｌＮグリーン体は、焼成前のものであり、原料ＡｌＮ粉末は焼成前の状態で存在するものである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開平９−２８６６０６号公報
【特許文献２】特開２００２−５３７３６号公報
【特許文献３】特開平９−３１５８６８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
従って、本発明の目的は、前記廃ＡｌＮ焼結体をＡｌＮ焼結用の原料ＡｌＮ粉末として再利用して、高強度・高熱伝導率を有するＡｌＮ焼結体を製造し、かかる製造プロセスにおけるＡｌＮ粉末の利用率（収率）を向上させる方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、上記課題を解決すべく検討を重ねた。その結果、廃ＡｌＮ焼結体をＡｌＮ焼結体の原料ＡｌＮ粉末として使用するために、単に粉砕して、通常の原料ＡｌＮ粉末と同レベルにまで粉砕して使用した場合、焼結密度が十分に上がらず、目的とするＡｌＮ焼結体を得ることができないという現象を確認した。そして、更に検討を行なった結果、廃ＡｌＮ焼結体の粉砕物は、不定形であるため、従来法によって得られた原料ＡｌＮ粉末に比べて、比表面積が増大し易く、また、粉砕に伴い、微粉の発生も多く、これらが原因して、粉砕によって得られた粉の比表面積が増大し、その結果、ＡｌＮ破砕粉末に大量の酸素が含有されることによるものであるという知見を得た。
【００１１】
上記知見に基づき、廃ＡｌＮ焼結体の粉砕により得られるＡｌＮ破砕物の表面に生じる活性面の影響が、該ＡｌＮ粉砕物の比表面積を特定の範囲に調整することによって低減され、かかるＡｌＮ粉砕物を原料ＡｌＮ粉末として使用した場合、高い焼結密度を有する焼結体が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１２】
即ち、本発明は、ＡｌＮ焼結体を粉砕して、比表面積が１〜２．５ｍ２／ｇに調整されたＡｌＮ破砕物を、原料ＡｌＮ粉末の少なくとも一部として使用し、該原料ＡｌＮ粉末を成形及び焼成することを特徴とするＡｌＮ焼結体の製造方法である。
【００１３】
また、上記製造方法において、ＡｌＮ破砕物は、焼結助剤以外の金属不純物濃度１５００ｐｐｍ以下、酸素濃度０．１〜３重量％であることが、得られるＡｌＮ焼結体の熱伝導率をより向上させるために好ましい。
【００１４】
更に、前記ＡｌＮ破砕物は、廃ＡｌＮ焼結体を予備破砕して得られ、比表面積０．２ｍ２／ｇ以下、焼結助剤以外の金属不純物濃度が５００ｐｐｍ以下、酸素濃度が３重量％以下であるＡｌＮ予備破砕物を、不活性ガスを搬送用ガスとして使用し、対向式ジェットミルにより衝突粉砕することによって製造することが、粉砕における不純物金属の混入を防止できるため好ましい。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、製造プロセスで発生した不良ＡｌＮ基板を廃棄することなく再利用して、良好な特性を有するＡｌＮ焼結体を得ることができ、これによりＡｌＮ粉末の収率が向上し、低コストＡｌＮ焼結体を提供できる。また、廃ＡｌＮ焼結体はこれまで埋め立てなどの産業廃棄物となっており環境に対して負荷を与えていたが、本発明により環境負荷低減を図れる、優れたＡｌＮ焼結体製造プロセスを提供できる。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
本発明のＡｌＮ焼結体の製造方法において、原料ＡｌＮ粉末の少なくとも一部として使用するＡｌＮ粉砕物は、ＡｌＮ焼結体を粉砕することによって得られるものである。そして、かかるＡｌＮ焼結体は、前記廃ＡｌＮ焼結体が一般に使用される。ここで、廃ＡｌＮ焼結体を具体的に例示すれば、ＡｌＮ粉末の成形体を焼成する工程、或いは、焼成によって得られたＡｌＮ焼結体を加工する工程において、割れ、クラックなどが生じたＡｌＮ焼結体製品や上記製造、加工の過程で必然的に生じるＡｌＮ焼結体の端材や出荷前の寸法検査や外観検査などで仕様から外れたＡｌＮ焼結体などが挙げられる。勿論、各種の部品として使用されていたものを回収し、必要に応じて付着不純物を除去したＡｌＮ焼結体であってもよい。
【００１７】
上記ＡｌＮ焼結体は、焼結助剤以外の金属不純物濃度が５００ｐｐｍ以下、好ましくは４５０ｐｐｍ以下、さらに好ましくは４００ｐｐｍ以下となるように、さらに、酸素濃度は３重量％以下、好ましくは２．８重量％以下、さらに好ましくは２．６重量％以下の純度を有しているものであることが好ましい。
【００１８】
本発明において重要な要件は、上記ＡｌＮ粉砕物の比表面積が１〜２．５ｍ２／ｇ、好ましくは、１．２〜２．３ｍ２／ｇに調整されたことにある。すなわち、ＡｌＮ粉砕物の比表面積が１ｍ２／ｇより小さい場合、ＡｌＮ粉砕物の粒径が大きすぎ、原料ＡｌＮ粉末として使用した際の焼結が困難となるため、得られる焼結体の密度が十分上がらず、強度、熱伝導性の低下を招く。また、ＡｌＮ粉砕物の比表面積が２．５ｍ２／ｇより大きい場合、焼結体の製造時における酸素の混入量が大きくなり、得られる焼結体の密度はある程度は高くなるものの、熱伝導性、強度の低下を招き、本発明の目的を達成することができない。
【００１９】
即ち、上記のように、ＡｌＮ粉砕物の比表面積を１〜２．５ｍ２／ｇに調整することにより、焼結性を低下させること無く、粉砕面の活性化によって酸化物成分が増加するのを抑制し、酸素の含有量の増大による焼結性や物性の低下を防止できる。
【００２０】
また、上記比表面積を有するＡｌＮ粉砕物は、粒径１μｍ以下の微粉の含有量を５重量％以下、特に、３重量％以下としたものが、酸化物成分の増加を一層抑制することができ、これを使用した原料ＡｌＮ粉末の焼結性をより向上することができるため好ましい。
【００２１】
本発明のＡｌＮ粉砕物の製造方法は特に制限されるものではないが、好適な製造方法を例示すれば、ＡｌＮ焼結体を予備破砕して、ＡｌＮ予備破砕物を得た後、不活性ガスを搬送用ガスとして使用し、対向式ジェットミルにより衝突粉砕する方法が挙げられる。
【００２２】
上記ＡｌＮ予備破砕物を得るための予備破砕は、得られるＡｌＮ予備破砕物の汚染や酸化を抑制し、ＡｌＮ予備破砕物の純度を、前記したＡｌＮ焼結体の好ましい純度を維持できるように予備破砕用の機具や条件を決定することが望ましい。
【００２３】
上記予備破砕用の好適な機具としては、アルミナや金属上に樹脂被覆したハンマーによる破砕或いはスタンプミルやハンマークラッシャー、ジョークラッシャーなどの方法が採用される。また、破砕時の雰囲気は、空気でも良いが、窒素等の不活性ガスを雰囲気とすることが粉砕時のＡｌＮ焼結体の酸化を防止する上で好ましい。
【００２４】
上記予備破砕は、得られるＡｌＮ予備破砕物の比表面積が０．２ｍ２／ｇ以下、好ましくは、０．１９ｍ２／ｇ以下、さらに好ましくは、０．１８ｍ２／ｇ以下、また、下限が０．０５ｍ２／ｇ程度となる範囲で行なわれることが好ましい。ここで、比表面積が０．０５〜０．２ｍ２／ｇを有するＡｌＮ予備粉砕物は、一般に、１〜３０ｍｍ相当径程度の大きさに相当する。
【００２５】
前記ＡｌＮ焼結体の予備破砕においては、予備破砕後に、分級機、例えば、サイクロンなどを使用して粒径１μｍ以下の微粉を除去されたＡｌＮ予備破砕物を得ることが好ましい。即ち、このように、粒径１μｍ以下の微粉を除去することにより、より安定し、且つ、焼結性の良好なＡｌＮ粉砕物を得ることができる。かかる粒径１μｍ以下の微粉の含有量は、５重量％以下、好ましくは、３重量％以下とすることが望ましい。
【００２６】
本発明のＡｌＮ破砕物の製造方法において、上記ＡｌＮ予備破砕物は、希ガス、窒素、乾燥（露点−１０℃以下）空気などの不活性ガスを搬送ガスとして用いた衝突対向式ジェットミルにより粉砕することを特徴とする。
【００２７】
かかる粉砕方法を採用することによって、ＡｌＮ焼結体の金属不純物濃度、酸素濃度を低く抑えながら粉砕を行なうことができ、得られるＡｌＮ粉砕物を原料ＡｌＮ粉末として使用して、前記高性能のＡｌＮ焼結体を製造することが可能となる。
【００２８】
前記粉砕方法において、搬送ガスとして使用する不活性ガスは可及的に水分を含んでいないものが好ましく、一般に、−１０℃以下の露点となるように、水分を除去されたものが好ましい。特に、乾燥空気は、−２０℃以下の露点となるように、水分を除去されたものが推奨される。
【００２９】
また、前記粉砕方法に使用する衝突対向式ジェットミルは、ＡｌＮ予備破砕物を含有する上記搬送ガスの気流を相互に衝突させて該ＡｌＮ予備破砕物を粉砕する機能を有するものが特に制限無く使用される。かかる粉砕方法を行なうことにより、ＡｌＮ予備破砕物の粒子同士の衝突により粉砕が行なわれるため、金属等の粉砕メディアとの接触が殆ど無く、金属不純物濃度を飛躍的に減少できると共に、粉砕が不活性ガス雰囲気で行われるため、得られるＡｌＮ粉砕物表面の酸化が無く、酸素含有量も飛躍的に少ないＡｌＮ粉砕物を得ることができる。
【００３０】
前記衝突対向式ジェットミルを使用した粉砕条件は、比表面積が１〜２．５ｍ２／ｇに調整された前記窒化アルミニウム粉砕物が得られる条件を適宜決定すればよい。好適な条件を示せば、搬送ガス中におけるＡｌＮ予備破砕物の濃度は、２０〜５０容量％程度が好ましく、また、衝突ガス圧力は、０．４〜０．６ＭＰａ程度より選択される。
【００３１】
上記方法によって得られるＡｌＮ粉砕物のより好適な性状を具体的に示せば、以下の通りである。即ち、平均粒子径（Ｄ５０）は２〜５μｍ、好ましくは２．１〜４．９μｍ、さらに好ましくは２．２〜４．８μｍである。また、Ｄ９０−Ｄ１０の値は１０μｍ以下、好ましくは９μｍ以下、さらに好ましくは８μｍ以下である。Ｄ９０−Ｄ１０の値が１０μｍよりも大きいと得られるＡｌＮ焼結体の微構造が不均一となり物性が安定したＡｌＮ焼結体が得ることが困難な場合がある。更に、ＡｌＮ粉砕物中の焼結助剤以外の金属不純物濃度は１５００ｐｐｍ以下、好ましくは１０００ｐｐｍ以下、さらに好ましくは８００ｐｐｍ以下である。金属不純物濃度が高いとＡｌＮ焼結体の熱伝導率を低下させるため好ましくない。また、酸素濃度についても同様に、酸素濃度が高いとＡｌＮ焼結体の焼結性や熱伝導率に悪影響を及ぼすため好ましくない。
【００３２】
本発明において、前記ＡｌＮ粉砕物は、単独で原料ＡｌＮ粉末として使用して焼結体を得ることも可能であるが、より高品位のＡｌＮ焼結体を得るためには、該ＡｌＮ粉砕物を原料ＡｌＮ粉末の少なくとも一部として使用し、残部には市販のＡｌＮ粉末を使用することが好ましい。かかる市販のＡｌＮ粉末としては、直接窒化法、還元窒化法等の公知の方法によって得られたＡｌＮ粉末が特に制限無く使用される。上記ＡｌＮ粉末は、好ましくは、平均粒子径（Ｄ５０）が２〜４μｍ程度、Ｄ９０−Ｄ１０の値が１０μｍ以下である。また、ＡｌＮ粉末中の焼結助剤以外の金属不純物濃度は１５００ｐｐｍ以下が好ましい。
【００３３】
また、前記ＡｌＮ粉砕物を原料粉末の一部として使用する態様において、原料ＡｌＮ粉末に占める割合は特に制限されないが、１〜６０重量％、好ましくは１〜５０重量％、さらに好ましくは１〜３０％となる割合で配合することが望ましい。
【００３４】
本発明において、上記原料窒化アルミニウム粉末は、次いで成形され、更に、焼成することによって、ＡｌＮ焼結体を得る。
【００３５】
上記焼成においては、原料ＡｌＮ粉末に、焼結助剤粉末を添加することが好ましい。かかる焼結助剤粉末としては、公知のものが特に制限無く使用されるが、希土類金属化合物及び／又はアルカリ土類金属化合物が特に好適に使用される。上記アルカリ土類金属化合物を例示するとマグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム等の金属の酸化物、炭酸塩、燐酸塩等が挙げられる。また、上記希土類金属化合物を例示するとイットリウム、ランタノイド系元素、セリウム等の酸化物や炭酸塩、燐酸塩などが挙げられる。また、前記希土類金属化合物とアルカリ土類金属化合物とは併用しても良く、さらに、それぞれ数種類を用いても良い。
【００３６】
前記焼結助剤粉末の粒径は、特に制限されないが、一般に小さいほど活性が高くなるため、１０μｍ以下であることが好ましく、０．５〜５μｍであることが更に好ましい。上記焼結助剤粉末の添加量は、何ら制限されないが、原料ＡｌＮ粉末１００重量部に対して０．１〜１０重量部が好ましく、１〜７重量部が更に好ましい。焼結助剤粉末の添加量をこの範囲に制御することにより、焼結体を十分緻密化させ、熱伝導性や機械特性などの優れた焼結体が得られる。
【００３７】
また、ＡｌＮ粉末と焼結助剤粉末の混合は、公知の方法であれば良く、例えば、ボールミル等の混合機によって、乾式または湿式により混合する方法が好適で採用できる。上記方法の中で、湿式で混合する場合は、水系、アルコール系、炭化水素類系溶媒等の分散媒を使用するが、分散性の点でアルコール系、炭化水素類系を用いることが好ましい。
【００３８】
本発明において、焼成前の成形には、有機バインダーが使用される。かかる有機バインダーとしては、ポリビニルブチラール等のブチラール樹脂、ポリメタクリルブチル等のアクリル樹脂など公知のものが挙げられる。上記有機バインダーは、原料ＡｌＮ粉末１００重量部に対して０．１〜３０重量部、好ましくは１〜１５重量部の割合で配合することが好ましい。また、上記組成物中には、必要に応じてグリセリン化合物類などの分散剤及びフタル酸エステル類などの可塑剤を添加しても良い。
【００３９】
また、成形体を得るための方法は、公知の方法が特に制限無く採用される。例えば、ドクターブレード法、プレス成形法、押出し成形法、射出成形法などが用いられる。
【００４０】
本発明において、前記有機バインダーによって成形された成形体は、焼成に先立ち、脱脂処理を行うのが一般的である。上記脱脂処理の条件は、公知の条件が特に制限なく採用される。例えば、酸化性雰囲気下或いは非酸化性雰囲気下で、温度３００〜１０００℃で１〜１０時間処理する方法が一般的である。
【００４１】
本発明において、焼成は、公知の焼成条件が特に制限なく採用される。例えば、上記脱脂体を、窒素などの非酸化性雰囲気下で温度１６００〜１９００℃、好ましくは１６５０〜１８５０℃、さらに好ましくは１６８０〜１８２０℃で１〜１００時間、好ましくは２〜５０時間、更に好ましくは２〜３０時間で焼成を行うことが好ましい。
【００４２】
以上説明した本発明のＡｌＮ焼結体の製造方法によれば、低コストで高熱伝導率、高強度、高破壊靭性値などを有するＡｌＮ焼結体が得られる。因みに、本発明の製造方法により得られるＡｌＮ焼結体は、１００Ｗ／ｍＫ以上、好ましくは１５０Ｗ／ｍＫ以上、さらに好ましくは１７０Ｗ／ｍＫ以上の熱伝導率を達成することができ、また、４００ＭＰａ以上、好ましくは５００ＭＰａ以上、さらに好ましくは６００ＭＰａ以上の曲げ強度を達成可能である。更に、２．３  ＭＰａ・ｍ１／２以上、好ましくは２．５ＭＰａ・ｍ１／２以上、さらに好ましくは３．０ＭＰａ・ｍ１／２以上の破壊靭性値を達成することができる。
【実施例】
【００４３】
以下本発明を実施例により説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００４４】
尚、実施例における各種の物性の測定は次の方法により行った。
【００４５】
１）粒度分布
日機装製ＭＩＣＲＯＴＲＡＣＫ−ＨＲＡを用いて、レーザー回折法により求めた。窒化アルミニウム粉末を水に分散させて測定した。
【００４６】
２）比表面積
島津製作所製流動式表面積自動測定装置フローソーブ２３００形を用いてＮ２吸着によるＢＥＴ法により求めた。
【００４７】
３）酸素濃度
（株）堀場製作所製  酸素・窒素同時分析装置（ＥＭＧＡ−６２０Ｗ／Ｃ）を用いて、不活性ガス中でインパルス加熱融解法によりＡｌＮを融解して抽出された酸素を一酸化炭素の形態として、この一酸化炭素を非分散赤外線検出器にて測定した。キャリアガスとしてＨｅガス（純度：９９．９９５％以上）を用いた。
【００４８】
４）金属不純物濃度
ＡｌＮ焼結体粉砕物中のＹ濃度は、蛍光Ｘ線（ＸＲＦ）により測定した。また、その他の不純物金属（Ａｌ以外の金属）濃度は、ＡｌＮ粉砕粉末に硝酸及びリン酸を加え加熱分解し、島津製作所製ＩＣＰＳ−１０００−ＩＩを用いてＩＣＰ発光分光分析法により測定した。
【００４９】
５）熱伝導率
京都電子工業製ＬＦＡ−５０２を用いてレーザーフラッシュ法により熱伝導率を測定した。
【００５０】
６）曲げ強度
ＪＩＳ  Ｒ１６０１に従い、クロスヘッド速度０．５ｍｍ／分、スパン３０ｍｍで行った。試験片は幅４ｍｍ、厚み０．６３５ｍｍ、長さ４０ｍｍの基板を用いた。
【００５１】
７）破壊靭性値
ＪＩＳ  Ｒ１６０７に準じた方法により、（株）アカシ製ビッカース硬さ試験機ＡＶＫ−ＣＯにて測定されたビッカース硬さからＩＦ法により算出した。
【００５２】
（ＡｌＮ焼結体粉砕物の作製）
内容積が２０Ｌのナイロン製ボールミルに、直径１５ｍｍのアルミナボールを入れ、次いで、ＡｌＮ粉末（トクヤマ製Ｈグレード）１００重量部に対して、焼結助剤として酸化イットリウム５重量部と分散剤と溶媒を添加し１４時間混合した。その後、バインダーとしてポリビニルブチラール及び可塑剤を添加して１８時間混合してＡｌＮスラリーを得た。ＡｌＮスラリーを脱泡後、粘度２万ｃｐｓに調整しドクターブレード法で厚み０．７５ｍｍの成形体を作製した。
【００５３】
得られた成形体を５００℃、４時間、空気雰囲気中で脱脂し、窒素雰囲気中、１７４０℃、５時間で焼成してＡｌＮ焼結体を得た。
【００５４】
得られたＡｌＮ焼結体を樹脂被覆したハンマーにて５ｍｍの大きさに予備破砕した後、対向式ジェットミル（（株）アーステクニカ製ＥＪＭ００型ＪＥＤＩ）を用いて粉砕し、分級回転数５００〜２５００ｒｐｍで分級した。得られたＡｌＮ粉砕粉末の物性及び不純物濃度を表１にまとめた。
【００５５】
尚、対向式ジェットミルにおいて使用した搬送ガスとして、露点−２５℃の窒素ガスを使用した。
【００５６】
（実施例１〜９）
分級回転数１５００ｒｐｍで得られた表１のＡｌＮ粉砕物Ａと原料ＡｌＮ粉末（トクヤマ製Ｈグレード）を表２に示す（ＡｌＮ粉砕物：原料ＡｌＮ粉末）の比率で混合して、この混合物であるＡｌＮ粉末１００重量部に対して酸化イットリウムが５重量部となるように添加した。さらに、上記組成に分散剤と溶媒を添加し１４時間混合した。その後、バインダーとしてポリビニルブチラール及び可塑剤を添加して１８時間混合してＡｌＮスラリーを得た。ＡｌＮスラリーを脱泡後粘度２万ｃｐｓに調整しドクターブレード法で厚み０．７５ｍｍの成形体を作製した。
【００５７】
得られた成形体を５００℃、４時間、空気雰囲気中で脱脂し、窒素雰囲気中、１７４０℃、５時間で焼成してＡｌＮ焼結体を得た。
【００５８】
得られたＡｌＮ焼結体の評価結果を表２に併せて示す。
【００５９】
（実施例１０）
分級回転数２０００ｒｐｍで作製したＡｌＮ粉砕物Ｂと原料ＡｌＮ粉末の比率を３０：７０の割合としたこと以外は実施例１と同様の操作を行った。
【００６０】
得られたＡｌＮ焼結体の評価結果を表２に示す。
（実施例１１）
分級回転数１５００ｒｐｍで作製したＡｌＮ粉砕物Ａをさらに乾式微粉分級機を用いて１μｍ以下の微粉を除去し、その含有量を２重量％とした。この微粉を除去したＡｌＮ粉砕物Ａ’と原料ＡｌＮ粉末の比率を１０：９０としたこと以外は実施例１と同様の操作を行った。
【００６１】
得られたＡｌＮ焼結体の評価結果を表２に示す。
【００６２】
（比較例１）
分級回転数５００ｒｐｍで作製したＡｌＮ粉砕物Ｃと原料ＡｌＮ粉末の比率を３０：７０の割合としたこと以外は実施例１と同様の操作を行った。
【００６３】
得られたＡｌＮ焼結体の評価結果を表２に示す。
【００６４】
（比較例２）
分級回転数２５００ｒｐｍで作製したＡｌＮ粉砕物Ｄと原料ＡｌＮ粉末の比率を３０：７０の割合としたこと以外は実施例１と同様の操作を行った。
【００６５】
得られたＡｌＮ焼結体の評価結果を表２に示す。
【００６６】
【表１】
2010222201.tif 000002
【００６７】
【表２】
2010222201.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００６８】
本来、廃ＡｌＮ基板を作らないプロセスが最も優れたプロセスであると言える。しかしながら、ＡｌＮ焼結体に求められる要求仕様は厳しくなりつつあり、その結果、不可避的にＡｌＮ基板はある程度廃棄される。さらに、セラミックスの加工プロセスでは要求形状に仕上げるために端材が切り取られ不要なＡｌＮ基板が排出される。この現状に対して、本発明によれば廃ＡｌＮ焼結体を粉砕して再資源化し焼結用ＡｌＮ粉末を作製することが可能となる。つまり、貴重なＡｌＮ原料を収率よく利用することが出来るとともに地球環境負荷を低減したＡｌＮ粉末製造プロセスを提供できる。よって、低コストＡｌＮ原料が実現されるとともに、高強度・高熱伝導率を有するＡｌＮ焼結体が提供される。