(57)【要約】【課題】  単純な構造を有し、かつカソードとアノードとの接合部位の接続抵抗の増大が抑制され、前記接合部位の接合強度が高い燃料電池スタックを提供する。【解決手段】  本発明の燃料電池スタック１０は、燃料電池セル１１ａ、１１ｂを備え、燃料電池セル１１ａは、固体高分子電解質膜１２ａ、多孔質金属のカソード１３ａ、多孔質金属のアノード１４ａを備え、カソード１３ａおよびアノード１４ａは、それぞれ固体高分子電解質膜１２ａの一方の面および他方の面に、触媒層１５ａおよび触媒層１６ａを介して配置され、一方の燃料電池セル１１ａのカソード１３ａと、他方の燃料電池セル１１ｂのアノード１４ｂとが、導電性金属箔１７を前記両者の間に挟んで抵抗溶接されることにより、燃料電池セル１１ａ、１１ｂが、通電可能に連結されていることを特徴とする。【選択図】  図１
2010238458.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
２つ以上の燃料電池セルを備え、
前記燃料電池セルは、固体高分子電解質膜と、多孔質金属のカソードと、多孔質金属のアノードとを備え、
前記カソードは、前記固体高分子電解質膜の一方の面に、触媒層を介して配置され、
前記アノードは、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、触媒層を介して配置され、
一方の前記燃料電池セルの前記カソードと、他方の前記燃料電池セルの前記アノードとが、導電性金属箔を前記両者の間に挟んで抵抗溶接されることにより、２つ以上の前記燃料電池セルが、通電可能に連結されていることを特徴とする燃料電池スタック。
【請求項２】
前記カソードの一端は、前記固体高分子電解質膜から突出し、
前記アノードの一端は、前記固体高分子電解質膜から突出し、
前記カソードの突出した一端と、前記アノードの突出した一端とが、前記導電性金属箔を前記両者の間に挟んで抵抗溶接されることにより、２つ以上の前記燃料電池セルが、通電可能に連結されていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池スタック。
【請求項３】
前記導電性金属箔の比抵抗は、前記カソードおよび前記アノードの少なくとも一方の比抵抗より小さいことを特徴とする請求項１または２記載の燃料電池スタック。
【請求項４】
前記導電性金属箔は、金箔を含むことを特徴とする請求項１から３のいずれか一項に記載の燃料電池スタック。
【請求項５】
請求項１から４のいずれか一項に記載の燃料電池スタックと、燃料供給部とを備え、
前記燃料供給部は、液体燃料を含む燃料容器と気液分離膜とを有し、
前記燃料供給部は、前記気液分離膜を介して、前記燃料電池スタックのアノード側に配置され、
前記液体燃料は、気化した状態で、前記アノードに供給されることを特徴とする燃料電池。
【請求項６】
さらに、繊維状不織布を含む保湿層と、複数の小孔を有する板状部材とを備え、
前記保湿層は、前記燃料電池スタックのカソード側に配置され、
前記板状部材は、前記保湿層の前記燃料電池スタックのカソード側とは反対側に配置されていることを特徴とする請求項５記載の燃料電池。
【請求項７】
固体高分子電解質膜と、多孔質金属のカソードと、多孔質金属のアノードとを備え、
前記カソードが、前記固体高分子電解質膜の一方の面に、触媒層を介して配置され、
前記アノードが、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、触媒層を介して配置されている燃料電池セルを、２つ以上提供する燃料電池セル提供工程と、
一方の前記燃料電池セルの前記カソードと、他方の前記燃料電池セルの前記アノードとを、導電性金属箔を前記両者の間に挟んで抵抗溶接することにより、２つ以上の前記燃料電池セルを、通電可能に連結する燃料電池セル連結工程とを、含むことを特徴とする燃料電池スタックの製造方法。
【請求項８】
前記燃料電池セル提供工程において、前記カソードの一端は、前記固体高分子電解質膜から突出し、前記アノードの一端は、前記固体高分子電解質膜から突出している燃料電池セルを、２つ以上提供し、
前記燃料電池セル連結工程において、前記カソードの突出した一端と、前記アノードの突出した一端とを、前記導電性金属箔を前記両者の間に挟んで抵抗溶接することにより、２つ以上の前記燃料電池セルを、通電可能に連結することを特徴とする請求項７記載の燃料電池スタックの製造方法。
【請求項９】
前記燃料電池セル連結工程において、前記抵抗溶接を、点状の抵抗溶接部位を形成することで実施することを特徴とする請求項８記載の燃料電池スタックの製造方法。
【請求項１０】
前記燃料電池セル連結工程において、前記抵抗溶接を、線状の抵抗溶接部位を形成することで実施することを特徴とする請求項８記載の燃料電池スタックの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池スタック、燃料電池および燃料電池スタックの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
液体燃料を使用する固体高分子型燃料電池は、小型、軽量化が容易であるために、今日では携帯機器をはじめとした種々の電子機器用電源としての研究開発が活発に進められている。
【０００３】
前記固体高分子型燃料電池は、固体高分子電解質膜をアノードとカソードとで挟持した構造の燃料電池セルを備える。液体燃料を直接アノードに供給するタイプの燃料電池は、直接型燃料電池と呼ばれる。その発電メカニズムは、以下の通りである。すなわち、アノードに供給された液体燃料は、前記アノードに担持された触媒上で分解され、プロトン（陽イオン）、電子および中間生成物が生成される。生成された前記プロトン（陽イオン）は、前記固体高分子電解質膜を透過してカソード側に移動する。生成された前記電子は、外部負荷を経てカソード側に移動する。そして、前記プロトンと前記電子とが、カソードで空気中の酸素と反応して反応生成物を生じることにより、前記燃料電池は、発電する。前記燃料電池としては、例えば、液体燃料としてメタノール水溶液をそのまま使用するダイレクトメタノール型燃料電池（以下、ＤＭＦＣということがある。）があげられる。前記ＤＭＦＣでは、下記式（Ｉ）の反応がアノードで起こり、下記式（ＩＩ）の反応がカソードで起こる。
ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−        （Ｉ）
６Ｈ＋＋６ｅ−＋３/２Ｏ２→３Ｈ２Ｏ              （ＩＩ）
【０００４】
前記固体高分子燃料電池の発電部分は、燃料電池セルと呼ばれる発電最小ユニットを基本構成として有し、前記燃料電池セルを電気的に接続した燃料電池スタックにより構成される。前記固体高分子燃料電池は、この燃料電池スタックを、燃料供給や電力の取り出しを行うための構造体に搭載することで、電源として利用可能となる。前記固体高分子燃料電池は、例えば、必要とする電圧に応じ、複数の前記燃料電池セルを連結して燃料電池スタックを構成する。
【０００５】
このような燃料電池は、例えば、携帯電話等の小型機器の電源、または据え置きタイプの外付け充電器として使用される。このような用途では、外出先で使用することが主となるため、より小型なものが求められる。そのため、通常では、前記燃料電池セルによって取り出された電力を集電するための集電体が用いられる。この集電体は、ねじ止め等の比較的弱い力で燃料電池に固定された構造となる。また、前記カソードにおいて空気中の酸素を、前記アノードにおいて燃料中の水とメタノールを効率的に利用する観点から、前記集電体と前記カソードおよび前記アノードとの接触部分はできる限り小さくすることが望ましい。このため、前記集電体は、前記燃料電池セルの限られた箇所を挟持した構造をとることが望ましい。
【０００６】
前述の燃料電池を小型化する方法としては、例えば、集電部品を省略または小型化する方法があげられ、例えば、２つ以上の燃料電池セルのアノードとカソードとを、金属製のリベットのみで連結する方法（特許文献１および２参照）、集電部材（接続部材）を２つ以上の燃料電池セルのアノードとカソードとに抵抗溶接によって接合し、前記集電部材（接続部材）を介在させて前記アノードと前記カソードとを連結する方法（特許文献３参照）、電極と端子（タブ）等の集電部材を抵抗溶接によって接続する方法（特許文献４および５参照）等が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００８−１７７０４７号公報
【特許文献２】国際公開第０５−４５９７０号パンフレット
【特許文献３】特開２００７−２７３４３３号公報
【特許文献４】特開２００５−５０７７号公報
【特許文献５】特開２００６−１０７８６８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、特許文献１から５に記載の方法では、前述のリベット、集電部材等を設けることにより燃料電池スタックの構造が複雑になったり、燃料電池スタックの大きさが制限されたりする問題がある。これらの問題の解決方法としては、例えば、２つ以上の燃料電池セル同士のアノードおよびカソードの一部を直接、抵抗溶接等で接合する方法が考えられる。前記燃料電池セルの電極には、カーボン製シートを用いることができるが、これでは、電極そのものを抵抗溶接等で接合することは困難である。そのため、前記燃料電池のアノードおよびカソードの材料は、抵抗溶接等により接合可能な金属性の繊維状マット、または多孔質金属等であることが望ましい。しかしながら、このような材料の電極同士を直接、抵抗溶接等で接合した場合、接触面積が制限されるため、平板同士を抵抗溶接等により接合する場合と比較して、接合部位の接続抵抗が増大したり、接合強度が低いために接合部位が破損したりする等の問題がある。
【０００９】
本発明の目的は、単純な構造を有し、かつカソードとアノードとの接合部位の接続抵抗の増大が抑制され、前記接合部位の接合強度が高い燃料電池スタック、およびその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
前記目的を達成するために、本発明の燃料電池スタックは、
２つ以上の燃料電池セルを備え、
前記燃料電池セルは、固体高分子電解質膜と、多孔質金属のカソードと、多孔質金属のアノードとを備え、
前記カソードは、前記固体高分子電解質膜の一方の面に、触媒層を介して配置され、
前記アノードは、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、触媒層を介して配置され、
一方の前記燃料電池セルの前記カソードと、他方の前記燃料電池セルの前記アノードとが、導電性金属箔を前記両者の間に挟んで抵抗溶接されることにより、２つ以上の前記燃料電池セルが、通電可能に連結されていることを特徴とする。
【００１１】
また、本発明の燃料電池スタックの製造方法は、
固体高分子電解質膜と、多孔質金属のカソードと、多孔質金属のアノードとを備え、
前記カソードが、前記固体高分子電解質膜の一方の面に、触媒層を介して配置され、
前記アノードが、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、触媒層を介して配置されている燃料電池セルを、２つ以上提供する燃料電池セル提供工程と、
一方の前記燃料電池セルの前記カソードと、他方の前記燃料電池セルの前記アノードとを、導電性金属箔を前記両者の間に挟んで抵抗溶接することにより、２つ以上の前記燃料電池セルを、通電可能に連結する燃料電池セル連結工程とを、含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の燃料電池スタックは、単純な構造を有し、かつカソードとアノードとの接合部位の接続抵抗の増大が抑制され、前記接合部位の接合強度が高い。このように優れた性能を有する前記本発明の燃料電池スタックは、本発明の燃料電池スタックの製造方法により製造可能である。ただし、本発明の燃料電池スタックを製造する方法は、前記本発明の燃料電池スタックの製造方法に限定されない。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】（ａ）は、本発明の燃料電池スタックの実施形態１における一例の構成を示す平面図である。（ｂ）は、（ａ）に示す燃料電池スタックのＩ−Ｉ方向に見た断面図である。
【図２】（ａ）は、本発明の燃料電池スタックの実施形態１におけるその他例の構成を示す平面図である。（ｂ）は、（ａ）に示す燃料電池スタックのＩＩ−ＩＩ方向に見た断面図である。
【図３】本発明の燃料電池スタックの実施形態１におけるさらにその他の例の構成を示す平面図である。
【図４】本発明の燃料電池スタックの実施形態１における製造方法の一例を説明する図である。
【図５】（ａ）は、本発明の燃料電池の実施形態２における一例の構成を示す平面図である。（ｂ）は、（ａ）に示す燃料電池のＩＩＩ−ＩＩＩ方向に見た断面図である。
【図６】（ａ）は、本発明の燃料電池の実施形態２におけるその他の例の構成を示す平面図である。（ｂ）は、（ａ）に示す燃料電池のＩＶ−ＩＶ方向に見た断面図である。
【図７】（ａ）は、本発明の実施例における参考例に用いた燃料電池の構成を示す平面図である。（ｂ）は、（ａ）に示す燃料電池のＶ−Ｖ方向に見た断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明の燃料電池スタック、燃料電池および燃料電池スタックの製造方法について、さらに詳細に説明する。ただし、本発明は、以下の実施形態に限定されない。
【００１５】
（実施形態１）
図１に、本実施形態の燃料電池スタックの一例の構成を示す。図１（ａ）は、本実施形態の燃料電池スタックの平面図であり、図１（ｂ）は、図１（ａ）のＩ−Ｉ方向に見た断面図である。前記両図において、同一部分には、同一符号を付している。図示のとおり、この燃料電池スタック１０は、２つの燃料電池セル１１ａおよび１１ｂを主要な構成部材として備える。前記燃料電池セル１１ａは、固体高分子電解質膜１２ａと、多孔質金属のカソード１３ａと、多孔質金属のアノード１４ａとを備える。前記カソード１３ａは、前記固体高分子電解質膜１２ａの一方の面（同図において、上側の面）に、触媒層１５ａを介して配置されている。前記アノード１４ａは、前記固体高分子電解質膜１２ａの他方の面（同図において、下側の面）に、触媒層１６ａを介して配置されている。前記カソード１３ａの一端は、前記固体高分子電解質膜１２ａの一方の端部（同図において、左側の端部）側に突出している。前記アノード１４ａの一端は、前記固体高分子電解質膜１２ａの他方の端部（同図において、右側の端部）側に突出している。前記燃料電池セル１１ｂは、前記燃料電池セル１１ａと同様の構成を有しており、カソード１３ｂの一端は、固体高分子電解質膜１２ｂの一方の端部（同図において、左側の端部）側に突出している。アノード１４ｂの一端は、前記固体高分子電解質膜１２ｂの他方の端部（同図において、右側の端部）側に突出している。前記カソード１３ａの突出した一端と、前記アノード１４ｂの突出した一端とは、導電性金属箔１７を前記両者の間に挟んで抵抗溶接されている。これにより、前記燃料電池セル１１ａと前記燃料電池セル１１ｂとは、通電可能に連結されている。本実施形態の燃料電池スタックは、燃料電池セル同士が、前記多孔質金属のカソードと前記多孔質金属のアノードとを、集電部材等の別部材を必要とせず、前記導電性金属箔を前記両者の間に挟んで抵抗溶接することで、通電可能に連結されるため、その構造が単純である。また、前記導電性金属箔を前記カソードとアノードとの間に挟んで抵抗溶接することで、カソードとアノードとを直接抵抗溶接する場合と比較して、カソードとアノードとの接合部位の面積を大きくできる。このため、接続抵抗の増大を抑制可能である。なお、本実施形態では、２つの燃料電池セルが直列に連結されているが、本発明の燃料電池スタックは、本実施形態に限定されず、用途に応じて、例えば、１つの燃料電池セルに複数の燃料電池セルが並列に連結されていてもよいし、複数の燃料電池セル同士が直列または並列に連結されていてもよい。
【００１６】
前記固体高分子電解質膜としては、例えば、プロトン伝導性が高く、かつ電子伝導性を有さないものが好ましい。前記固体高分子電解質膜の構成材料は、スルホン酸基、リン酸基、ホスホン基、ホスフィン基等の強酸基、またはカルボキシル基等の弱酸基等の極性基を有するイオン交換樹脂が好ましい。前記イオン交換樹脂の具体例としては、パーフルオロスルホン酸系樹脂、スルホン化ポリエーテルスルホン酸系樹脂、スルホン化ポリイミド系樹脂、スルホン化ポリ（４−フェノキシベンゾイル−１，４−フェニレン）、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、スルホン化ポリエーテルスルホン、スルホン化ポリスルホン、スルホン化ポリイミド、アルキルスルホン化ポリベンゾイミダゾール等があげられる。前記固体高分子電解質膜の膜厚は、特に制限されず、その材料または燃料電池の用途等に応じて、適宜設定できるが、例えば、５〜３００μｍの範囲である。
【００１７】
前記触媒層の材料（以下、「触媒材料」ということがある）としては、例えば、白金、ロジウム、パラジウム、イリジウム、オスミウム、ルテニウム、レニウム、金、銀、ニッケル、コバルト、モリブデン、ランタン、ストロンチウム、イットリウム等があげられる。前記触媒材料は、一種類を単独で用いてもよいし、二種類以上を組合せて用いてもよい。前記触媒材料は、例えば、粒子状である。前記触媒層は、例えば、前記触媒材料の粒子を担体に担持させた粒子（粉末を含む）、または前記担体に担持させていない前記触媒材料の粒子を、電極上に塗布等することにより形成可能である。前記電極の単位面積当たりの前記触媒材料の塗布量は、例えば、触媒材料の種類または粒子の大きさ等に応じて、０．１〜２０ｍｇ／ｃｍ２の範囲で適宜選定される。前記担体としては、例えば、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーン等の炭素系材料の粒子があげられる。前記炭素系材料の粒子径は、例えば、０．０１〜０．１μｍの範囲であり、好ましくは０．０２〜０．０６μｍの範囲である。前記触媒材料を、前記担体に担持させる方法は、特に制限されず、例えば、含浸法が適用可能である。
【００１８】
前記カソードは、前記式（ＩＩ）で表されるように、酸素を還元して水にする電極である。前記カソードは、多孔質金属で導電性を有するものである。前記アノードは、前記式（Ｉ）で表されるように、例えば、メタノール水溶液と水からプロトン（陽イオン；Ｈ＋）と二酸化炭素（ＣＯ２）と電子（ｅ−）とを生成する電極である。前記アノードの材料、形状等は、特に制限されず、例えば、前記カソードと同様である。前記カソードおよび前記アノードは、多孔質金属であるため燃料が拡散可能である。前記金属としては、例えば、ステンレス、銅、金、銀、アルミニウム等があげられる。前記カソードの形状は、特に制限されず、例えば、厚み０．０５〜３．０ｍｍの範囲の箔状、またはシート状である。前記箔状またはシート状のカソードは、例えば、線径０．０１〜２．０ｍｍの範囲の繊維状金属線を絡み合わせることで形成される。なお、前記カソードおよび前記アノードは、例えば、前記カソードおよび前記アノード全体を通じて、燃料が拡散可能な空隙を有する多孔質体であれば、その材料および形態を適宜選択して形成されてよい。
【００１９】
前記導電性金属箔は、前記カソードと前記アノードとの間に挟んで抵抗溶接することにより、前記カソードと前記アノードとを接合するものである。前記導電性金属箔の比抵抗は、前記カソードおよび前記アノードの少なくとも一方の比抵抗より小さいことが好ましい。このようにすれば、前記カソードと前記アノードとの間の全接続抵抗を低減可能である。前記導電性金属箔は、例えば、金、銀、銅、アルミニウム、ステンレス、またはこれらの合金等の箔があげられる。これらの中でも、金箔または金を主成分とする合金の箔は、電気抵抗値が小さく、展性に優れ、耐腐食性が高いため特に好ましい。
【００２０】
つぎに、図４に基づき、本実施形態の燃料電池スタックの製造方法を説明する。図４（ａ）は、前記燃料電池セル提供工程を示し、図４（ｂ）および（ｃ）は、前記燃料電池セル連結工程を示し、図４（ｄ）および（ｅ）は、抵抗溶接部位を示す図である。図４（ａ）から（ｅ）において、同一部分には、同一符号を付している。
【００２１】
〔燃料電池セル提供工程〕
まず、前記燃料電池セル提供工程について説明する。図４（ａ）に示すように、燃料電池セル４１ａおよび４１ｂを提供する。前記燃料電池セル４１ａは、下記のような構成を有する。すなわち、多孔質金属のカソード４３ａは、固体高分子電解質膜４２ａの一方の面（同図において、上側の面）に、触媒層４５ａを介して配置されている。多孔質金属のアノード４４ａは、前記固体高分子電解質膜４２ａの他方の面（同図において、下側の面）に、触媒層４６ａを介して配置されている。前記カソード４３ａの一端は、前記固体高分子電解質膜４２ａの一方の端部（同図において、左側の端部）側に突出している。前記アノード４４ａの一端は、前記固体高分子電解質膜４２ａの他方の端部（同図において、右側の端部）側に突出している。前記燃料電池セル４１ｂは、前記燃料電池セル４１ａと同様の構成である。前記燃料電池セル４１ａおよび４１ｂは、自作してもよいし、市販品を購入してもよい。
【００２２】
〔燃料電池セル連結工程〕
つぎに、燃料電池セル連結工程について説明する。図４（ｂ）に示すように、前記カソード４３ａの突出した一端と前記アノード４４ｂの突出した一端との間に、導電性金属箔４７を挟む。この状態で、図４（ｃ）に示すように、前記カソード４３ａと前記アノード４４ｂとを抵抗溶接する。前記抵抗溶接により、前記導電性金属箔４７が、溶融されて抵抗溶接部位４７ａが形成される。これにより、２つの前記燃料電池セル４１ａ、４１ｂ同士を通電可能に連結する。このようにして、本実施形態の燃料電池スタックを製造可能である。前記抵抗溶接部位４７ａは、図４（ｄ）に示すように、線状である。このようにすれば、接合強度を向上可能である。ただし、本実施形態における抵抗溶接は、この例に制限されず、例えば、図４（ｅ）に示すように、点状の抵抗溶接部位４７ａを列状に形成してもよい。このようにすれば、簡便にカソードとアノードとを接合可能である。このような抵抗溶接部位の形成には、例えば、スポット径を有する電極を用いる。
【００２３】
前記導電性金属箔は、前述のとおり、前記カソードと前記アノードとの間に挟まれるため、その厚みは、１ｍｍ以下であることが好ましい。なお、本発明において、導電性金属箔は、厚みのあるもの（導電性金属板）を含むものとする。前記導電性金属箔のサイズ（幅および長さ）は、例えば、前記カソードと前記アノードとが直接接することのないサイズであってもよいし、連結した前記燃料電池セル同士をショートさせなければ、燃料電池セルの一辺からはみ出るほどに長くてもよい。また、前記導電性金属箔は、前記カソードと前記アノードとの間の抵抗溶接部位を形成する箇所にのみ配置してもよい。
【００２４】
また、抵抗溶接の際に、必ずしも導電性金属箔自体が溶融して電極材料と融合する必要は無く、電極の潰れによって穴が開くことを防ぐことができ、かつ電気抵抗が低減できるような接続状態であってもよい。
【００２５】
前述のとおり、本発明の燃料電池スタックは、本発明の燃料電池スタックの製造方法により製造可能である。ただし、本発明の燃料電池スタックを製造する方法は、前記本発明の燃料電池スタックの製造方法に限定されない。
【００２６】
本実施形態の燃料電池スタックは、例えば、さらに、電力を取り出すための端子を備える形態であってもよい。図２に、この形態の燃料電池スタックの一例の構成を示す。図２（ａ）は、この形態の燃料電池スタックの平面図であり、図２（ｂ）は、図２（ａ）のＩＩ−ＩＩ方向に見た断面図である。前記両図において、図１と同一部分には、同一符号を付している。図示のとおり、この燃料電池スタック２０は、前記アノード１４ａの突出部の一方の面（同図において、上側の面）に接合された端子２２ａと、前記カソード１３ｂの突出部の一方の面（同図において、下側の面）に接合された端子２２ｂとを有する。これら以外の構成は、前述の燃料電池スタック１０と同様である。
【００２７】
前記端子は、例えば、最も電圧が高くなるカソードと、最も電圧が低くなるアノードとに接合されることが好ましい。前記端子の材料・形状・構造等は、特に制限されず、例えば、電気抵抗値が小さく、耐腐食性が高い材料を用いればよい。
【００２８】
本実施形態の燃料電池スタックは、例えば、３つ以上の燃料電池セルを備える形態であってもよい。図３に、この形態の燃料電池スタックの一例の構成を示す。同図において、図１と同一部分には、同一符号を付している。図示のとおり、この燃料電池スタック３０は、３つの燃料電池セル３１ａ、３１ｂおよび３１ｃを備える。前記燃料電池セル３１ａは、突出部を有するカソード３３ａと、前記カソード３３ａの突出方向と直行する方向（同図において、下側の方向）に突出部を有するアノード３４ａとを備える。前記燃料電池セル３１ａと前記燃料電池セル３１ｂとは、前記カソード３３ａとアノード３４ｂとの抵抗溶接（同図において、左右方向）により、通電可能に連結されている。前記燃料電池セル３１ａと前記燃料電池セル３１ｃとは、カソード３３ｃと前記アノード３４ａとの抵抗溶接（同図において、上下方向）により、通電可能に連結されている。このようにすることで、燃料電池セルを非直線的に配列した燃料電池スタックを形成可能である。これら以外の構成は、前述の燃料電池スタック１０と同様である。
【００２９】
（実施形態２）
図５に、本実施形態の燃料電池の一例の構成を示す。図５（ａ）は、本実施形態の燃料電池の平面図であり、図５（ｂ）は、図５（ａ）のＩＩＩ−ＩＩＩ方向に見た断面図である。前記両図において、図１と同一部分には、同一符号を付している。図示のとおり、この燃料電池５０は、燃料電池スタック１０と、燃料供給部５１とを主要な構成部材として備える。前記燃料電池スタック１０は、前記アノード１４ａおよび前記アノード１４ｂ側の面（同図において、下側の面）を、前記燃料供給部５１側にして、前記燃料供給部５１に搭載されている。前記燃料電池スタック１０は、本発明の燃料電池スタックである。前記燃料供給部５１は、燃料容器５２と気液分離膜５４とを有する。前記気液分離膜５４は、前記燃料容器５２の開口部側の面（同図において、上側の面）に、接着テープ５５を介して貼り付けられている。前記燃料供給部５１内には、液体燃料５３が充填されている。本実施形態の燃料電池は、前記液体燃料を、前記アノードに、前記気液分離膜を介して気化供給方式の燃料電池である。本実施形態では、本発明の燃料電池スタックを用いているため、接合部位における燃料揮発を低減可能である。このため、本実施形態の燃料電池は、燃料電池スタック全体の電気抵抗値を低減可能であり、かつ発電時における燃料効率を向上可能である。本実施形態の燃料電池は、図示していないが、例えば、前記燃料容器の側面または底面に、液体燃料の注入口および排出口を有する。なお、本実施形態の燃料電池は前記気化供給方式の燃料電池には、限定されない。
【００３０】
前記燃料供給部の材料・形状・構造等は、特に制限されない。前記燃料供給部は、前記液体燃料の漏出等を考慮して、例えば、直方体の一面に開口部を有する前記燃料容器を、その開口部に前記気液分離膜を熱圧着テープ等で貼り付けた構造となっているものがよい。前記燃料容器の開口部の面積は、前記アノード１４ａおよび１４ｂの触媒層を形成した面積と同程度であることが好ましい。
【００３１】
前記気液分離膜の材料は、特に制限されず、例えば、前記燃料容器中の液体燃料を、気化した状態の燃料を透過可能であればよい。前記気液分離膜は、例えば、疎水性のＰＴＦＥ多孔質膜、または親水性の電解質膜（またはフィルター）等を適用可能である。
【００３２】
前記液体燃料としては、例えば、メタノール、エタノール等のアルコール系燃料；またはジメチルエーテル、ジエチルエーテル等のエーテル系燃料等があげられる。本実施形態の燃料電池は、前記液体燃料としてメタノール水溶液を、そのまま使用するダイレクトメタノール型燃料電池である。前記液体燃料は、前記気液分離膜を介して気化した状態で、前記アノードに供給される。
【００３３】
前記燃料容器内部には、例えば、ウィッキング材と呼ばれる燃料保持材を挿入してもよい。前記ウィッキング材は、主に毛細管現象により液体燃料を吸収して保持すること、およびアノードへ燃料を供給することを目的として用いられる。前記ウィッキング材の材料は、特に制限されず、例えば、織布、不織布、繊維マット、繊維ウェブ、発泡性高分子等があげられ、特にウレタンまたはＰＶＦ系材料等の高分子基材の発泡素材が好ましい。
【００３４】
本実施形態の燃料電池は、例えば、さらに、繊維状不織布を含む保湿層と、複数の小孔を有する板状部材とを備える形態であってもよい。図６に、この形態の燃料電池の一例の構成を示す。図６（ａ）は、この形態の燃料電池の平面図であり、図６（ｂ）は、図６（ａ）のＩＶ−ＩＶ方向に見た断面図である。前記両図において、図５と同一部分には、同一符号を付している。図示のとおり、この燃料電池６０は、前記燃料電池セル１１ａの前記カソード１３ａ側の面（同図において、上側の面）に、保湿層６１ａが配置され、前記燃料電池セル１１ｂの前記カソード１３ｂ側の面（同図において、上側の面）に、保湿層６１ｂが配置されている。前記保湿層６１ａおよび６１ｂの前記両カソードとは反対側の面（同図において、上側の面）に、千鳥状に形成された小孔６２ａを有する板状部材６２が配置されている。このような形態であれば、カソード側での水分放出を低減可能である。これら以外の構成は、前述の燃料電池５０と同様である。
【００３５】
前記保湿層は、水分を適度に保持または放出可能であり、かつ発電中にカソードへの酸素を含む気体が拡散されることを妨げない繊維状不織布であればよい。前記保湿層としては、例えば、セルロース製不織布等が適している。
【００３６】
前記板状部材としては、例えば、表面を塗料で防食処理したアルミニウム等の金属板が適している。前記小孔の開口径または開口率等は、特に制限されない。
【００３７】
前述のとおり、本発明の燃料電池スタックは、単純な構造を有し、かつカソードとアノードとの接合部位の接続抵抗の増大が抑制され、前記接合部位の接合強度が高い。従って、本発明の燃料電池スタックを備える本発明の燃料電池の用途としては、例えば、携帯電話、ノート型ＰＣ等の小型機器の電源、据え置きタイプの外付け充電器、家庭用電源、工場などで使用する産業用電源等があげられる。ただし、その用途は限定されず、広い分野に適用可能である。
【００３８】
なお、本発明の燃料電池の製造方法は、特に制限されない。本発明の燃料電池は、例えば、前記本発明の燃料電池スタックを、前記本発明の燃料電池スタックの製造方法により製造し、前記本発明の燃料電池スタックを、前記燃料供給部に従来公知の方法を用いて搭載することで製造可能である。
【実施例】
【００３９】
つぎに、本発明の実施例について参考例と併せて説明する。なお、本発明は、下記の実施例および参考例によってなんら限定ないし制限されない。
【００４０】
［実施例１］
図６に示す燃料電池を作製した。以下に、実施例１で用いた燃料電池の構成について説明する。
【００４１】
〔燃料電池セルの作製〕
（１）カソードの作製
まず、炭素粒子（ライオン（株）製、商品名「ケッチェンブラックＥＣ６００ＪＤ」）に、３〜５ｎｍの範囲の粒子径を有する白金微粒子を、重量比で５０％担持させた触媒担持炭素微粒子を用意した。この触媒担持炭素微粒子１ｇに、５重量％のナフィオン（登録商標）分散溶液（デュポン社製、製品番号「ＤＥ５２１」）を加え、攪拌して、カソード形成用の触媒ペーストを得た。一方、多孔性金属シート（ステンレス製、サイズ：４．２ｃｍ×４．０ｃｍ、厚み：０．２ｍｍ、気孔率：８０％）を準備した。前記多孔性金属シートの短辺側を、０．２ｃｍ幅のテープで被覆し、触媒塗布領域を４．０ｃｍ×４．０ｃｍとした。前記触媒ペーストに含まれるナフィオン（登録商標）のガラス転移温度以下の温度に設定したホットプレート上に、この多孔性金属シートを置いて、加熱した。この状態で、前記触媒ペーストを、１〜８ｍｇ／ｃｍ２の塗工量で前記多孔性金属シートに塗布した。このようにして、触媒層１５ａが設けられたカソード１３ａを作製した。
【００４２】
（２）アノードの作製
前記白金微粒子に代えて、３〜５ｎｍの範囲の粒子径を有する白金（Ｐｔ）−ルテニウム（Ｒｕ）合金微粒子（Ｒｕの割合が５０原子％）を用い、前記触媒担持炭素微粒子に対し、前記カソードの作製で用いた場合の４分の３の量のナフィオン（登録商標）分散溶液を用いたこと以外は、前記カソードと同様にして、触媒層１６ａが設けられたアノード１４ａを作製した。
【００４３】
（３）固体高分子電解質膜の準備
固体高分子電解質膜１２ａとして、デュポン社製の商品名「ナフィオン（登録商標）１１７」（数平均分子量：２５００００、サイズ：４．５ｃｍ×４．５ｃｍ、厚み：１８０μｍ）を準備した。
【００４４】
（４）燃料電池セルの作製
前記固体高分子電界質膜１２ａの一方の面に、前記カソード１３ａを、前記カソード１３ａの触媒層１５ａが設けられていない面が外側となる向きで配置した。前記固体高分子電界質膜１２ａの他方の面に、前記アノード１４ａを、前記アノード１４ａの触媒層１６ａが設けられていない面が外側となる向きで配置した。触媒層が設けられた電極面同士が、前記固体高分子電解質膜１２ａを介して対向するように、各電極の外側から圧力を加えてホットプレスした。この際、電極の触媒層が設けられていない部分は、互いに対辺に位置するようにした。触媒層が設けられた電極面からはみ出した固体高分子電解質膜１２ａを、０．２ｍｍ程度を残して切断した。また、必要に応じて、前記固体高分子電解質膜１２ａのはみ出した部分を、０．２ｍｍ以下に切断した。このようにして、燃料電池セル１１ａを作製した。燃料電池セル１１ｂを、前記燃料電池セル１１ａと同様にして作製した。
【００４５】
〔燃料電池スタックの作製〕
まず、前記燃料電池セル１１ａおよび前記燃料電池セル１１ｂを用意し、図４（ｂ）に示すように、前記燃料電池セル１１ａのカソード１３ａと、前記燃料電池セル１１ｂのアノード１４ｂとが、１．５ｍｍ程度重なるように配置した。前記カソード１３ａと前記アノード１４ｂとの間に、リボン状の金箔（サイズ：１．３ｍｍ×４．０ｃｍ、厚み：０．１ｍｍ）４７を挟み込んだ。前記金箔を挟み込んだ部分を、円形断面を有する電極（径サイズ：０．７ｍｍ）を用いて、図４（ｅ）に示すように、点状の抵抗溶接部位４７ａを列状に形成して、前記カソード１３ａと前記アノード１４ｂとを抵抗溶接した。このようにして、本実施例の燃料電池スタック１０を作製した。
【００４６】
〔燃料供給部の作製〕
最大の面が一方だけ開放したポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）製の容器（外寸法：８．５ｃｍ×４．５ｃｍ×０．７ｍｍ、厚み：０．２ｍｍ）を、燃料容器５２として準備した。ＰＴＦＥ製の多孔質膜（厚み：５０μｍ、気孔率：９０％）を、気液分離膜５４として準備した。前記燃料容器５２の開放面に、前記気液分離膜５４を、接着テープ５５を介して貼り付けた。このようにして、液体燃料が漏れることなく貯液可能な燃料供給部５１を作製した。前記燃料供給部５１内部に、１０体積％のメタノール水溶液５３を充填した。
【００４７】
〔燃料電池の作製〕
前記燃料供給部５１の前記気液分離膜５４の面上に、前記燃料電池スタック１０のアノード側１４ａおよび１４ｂの面が設置されるように、前記燃料電池スタック１０を搭載した。各燃料電池セル１１ａおよび１１ｂのカソード１３ａおよび１３ｂ上に、保湿層６１ａおよび６１ｂとして、セルロース製不織布（サイズ：４．０ｃｍ×４．０ｃｍ、厚み：０．２ｍｍ）をそれぞれ配置した。前記保湿層６１ａおよび６１ｂの上面に、板状部材６２として、アルミ製の穴あき板（外寸法：８．５ｃｍ×４．５ｃｍ×０．７ｍｍ、開口率：５０％）を配置した。これらの部材全てを、細かく切ったテープを用いて一体となるように固定した。このようにして燃料電池６０を作製した。
【００４８】
［参考例］
図７に示す燃料電池スタック７０を作製し、カソード７３ａとアノード７４ｂとを、前記導電性金属箔を前記両者の間に挟まずに、直接抵抗溶接したこと以外は、実施例１と同様にして参考例の燃料電池７００を作製した。
【００４９】
〔燃料電池の作動〕
実施例１および参考例の燃料電池に外部回路を取り付け、発電を実施した。燃料電池における下記の発電特性を測定または算出した。すなわち、前記燃料電池の最大出力を、開放電圧から０Ｖまで５ｍＶ／秒でスイープする条件で、電流値をモニターする測定方法を用いて測定した。また、最大出力の測定後、インピーダンス測定を実施して直列抵抗を測定した。前記最大出力を最大出力密度に換算した値、および前記直列抵抗の測定値を、下記表１に示す。また、３０、６０、９０ｍＡ／ｃｍ２の定電流における電圧、および燃料消費速度の推移を測定した。ただし、それぞれの電流条件において、電圧がそれぞれ４００、３００、２００ｍＶになった時点で発電を停止した。前記電圧および前記燃料消費速度の測定結果を、下記表２に示す。
【００５０】
【表１】
2010238458.tif 000003
【００５１】
【表２】
2010238458.tif 000004
【００５２】
前記表１に示すように、実施例１の燃料電池は、参考例の燃料電池と比較して、最大出力密度が２０％ほど高くなった。また、直列抵抗に着目すると、実施例１の燃料電池は、参考例の燃料電池と比較して、２５％ほど低い値を示していることも確認できた。このことは、抵抗溶接部分における抵抗損失が、本発明の構成とすることにより改善され、出力向上につながったことを示す。
【００５３】
前記表２に示すように、いずれの定電流条件においても、同一時間で、実施例１の燃料電池は、参考例の燃料電池と比較した場合、電圧が高くなった。特に、高電流において差が顕著となるという結果が得られた。また、いずれの定電流条件においても、実施例１の燃料電池の方が参考例の燃料電池より、燃料消費速度においてよい結果を示した。すなわち、実施例１の燃料電池は、高出力で、発電時間が長く、かつ燃料消費が抑制されていることが確認できた。このことは、本発明の構造とすることによって、出力が向上するとともに、抵抗溶接部位における燃料揮発が抑制されたことを示す結果である。
【００５４】
このように、実施例に示したとおり、本発明の構成とすることによって燃料電池性能が向上することが確認できる。特に、燃料電池セル間の抵抗成分を低減できる効果が大きいことが確認でき、さらには、燃料揮発が抑制される効果も得られることが確認できた。
【符号の説明】
【００５５】
１０、２０、３０、４０、７０    燃料電池スタック
１１ａ、１１ｂ、２１ａ、２１ｂ、３１ａ、３１ｂ、３１ｃ、４１ａ、４１ｂ、７１ａ、７１ｂ    燃料電池セル
１２ａ、１２ｂ、４２ａ、４２ｂ    固体高分子電解質膜
１３ａ、１３ｂ、３３ａ、３３ｂ、３３ｃ、４３ａ、４３ｂ、７３ａ    カソード
１４ａ、１４ｂ、３４ａ、３４ｂ、３４ｃ、４４ａ、４４ｂ、７４ｂ    アノード
１５ａ、１５ｂ、１６ａ、１６ｂ、４５ａ、４５ｂ、４６ａ、４６ｂ    触媒層
１７、４７    導電性金属箔
２２ａ、２２ｂ    端子
４７ａ    抵抗溶接部位
５０、６０、７００    燃料電池
５１    燃料供給部
５２    燃料容器
５３    液体燃料
５４    気液分離膜
５５    接着テープ
６１ａ、６１ｂ    保湿層
６２    板状部材
【図１】
2010238458.tif 000005
【図２】
2010238458.tif 000006
【図３】
2010238458.tif 000007
【図４】
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【図５】
2010238458.tif 000009
【図６】
2010238458.tif 000010
【図７】
2010238458.tif 000011