(57)【要約】 【課題】塩素酸や臭素酸などのハロゲン酸類を低減することができる方法及び機構を提供しようとするもの。 【解決手段】このハロゲン酸類の低減方法は、ハロゲン酸類を含有する被処理水を陰極側電解領域に供給して有隔膜で電気分解すると共に、陰極側電解領域は陽極側電解領域よりも水圧が高く設定されたことを特徴とする。このハロゲン酸類の低減機構は、ハロゲン酸類を含有する被処理水を陰極側電解領域に供給して有隔膜で電気分解する電解機構を有すると共に、陰極側電解領域は陽極側電解領域よりも水圧が高く設定されたことを特徴とする。被処理水中に含有される塩素酸、臭素酸、次亜塩素酸、次亜臭素酸は還元されその濃度を低減させることができる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ハロゲン酸類を含有する被処理水１を陰極側電解領域２に供給して有隔膜３で電気分解すると共に、陰極側電解領域２は陽極側電解領域４よりも水圧が高く設定されたことを特徴とするハロゲン酸類の低減方法。
【請求項２】
ハロゲン酸類を含有する被処理水１を陰極側電解領域２に供給して有隔膜３で電気分解する電解機構を有すると共に、陰極側電解領域２は陽極側電解領域４よりも水圧が高く設定されたことを特徴とするハロゲン酸類の低減機構。 
【請求項３】
前記陽極側電解領域４を循環するようにした請求項２記載のハロゲン酸類の低減機構。
【請求項４】
前記陰極側電解領域２と陽極側電解領域４は隔膜３を介して逆向する方向の流れを有するようにした請求項２又は３記載のハロゲン酸類の低減機構。
【請求項５】
前記陰極側電解領域２と陽極側電解領域４には陰極電極５と陽極電極６としてそれぞれ複数本の柱状の電極から成る列が配設された請求項２乃至４のいずれかに記載のハロゲン酸類の低減機構。
【請求項６】
前記陽極側電解領域４を通過してハロゲン酸類が生成した処理水７を排水９に及ぼし、及ぼした後に少なくともその一部を陰極側電解領域２に被処理水１として供給するようにした請求項２乃至５のいずれかに記載のハロゲン酸類の低減機構。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、塩素酸や臭素酸などのハロゲン酸類の低減方法及び低減機構に関するものである。 
【背景技術】
【０００２】
水道法の施行規則では、給水栓における水が次亜塩素酸（HCｌO）など遊離残留塩素を0.1mg/L以上保持するように塩素消毒をすることと規定されている。また、地下水を汲み上げてこれを濾過して飲適水に浄化する施設も同様となるように処理をしている。
ところで、平成２０年４月から施行された水道法の水質基準項目には塩素酸（HCｌO３）が追加され、その基準値は0.6mg/l以下となった。塩素酸の健康影響として発ガン性に関する知見は十分ではないものの、赤血球細胞への酸化ダメージ（ヘモグロビン、血球容量、赤血球の減少など）が考えられたからである（非特許文献１）。
しかし、次亜塩素酸を含有する水が長期間貯蔵されると不均化により塩素酸の濃度が上昇する傾向となり、特に夏場などの高温下での貯蔵は上昇が顕著であり前記基準値を越え易くなるという問題があった。
【非特許文献１】水道水水質基準への「塩素酸」の追加について／内藤環境管理株式会社；www.knights.jp/knightsreport/reports/KR06012.pdf
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
そこでこの発明は、塩素酸や臭素酸などのハロゲン酸類を低減することができる方法及び機構を提供しようとするものである。 
【課題を解決するための手段】
【０００４】
前記課題を解決するためこの発明では次のような技術的手段を講じている。 
（１）この発明のハロゲン酸類の低減方法は、ハロゲン酸類を含有する被処理水を陰極側電解領域に供給して有隔膜で電気分解すると共に、陰極側電解領域は陽極側電解領域よりも水圧が高く設定されたことを特徴とする。
また、この発明のハロゲン酸類の低減機構は、ハロゲン酸類を含有する被処理水を陰極側電解領域に供給して有隔膜で電気分解する電解機構を有すると共に、陰極側電解領域は陽極側電解領域よりも水圧が高く設定されたことを特徴とする。
【０００５】
前記「ハロゲン酸類」とはハロゲン酸（塩素酸、臭素酸）と次亜ハロゲン酸（次亜塩素酸、次亜臭素酸）とを含むものである。「被処理水」には前記のうちの少なくともいずれかが含まれている可能性があればよい。陽極側電解領域には（電気分解を行う為に必要な処理水として）例えば水道水などの比較的に清浄な水を供給することができ、また後述のように排水を供給することもできる。
このハロゲン酸類（ＨＣｌＯ、ＨＣｌＯ３、ＨBrＯ、ＨBｒＯ３）の低減方法及び低減機構は、ハロゲン酸類を含有する被処理水を、特に陰極側電解領域の側に供給して有隔膜で電気分解するようにしたので、被処理水中に含有される塩素酸、臭素酸、次亜塩素酸、次亜臭素酸は還元されその濃度を低減させることができる。例えば、塩素酸が還元されて次亜塩素酸となって該濃度が低減せしめられる。これにより、例えば改正水道法の塩素酸の水質基準値の0.6mg/l以下を遵守できるように処理できることとなる（なお飲適水の塩素酸対策としては残留塩素の基となる次亜塩素酸ナトリウム液自体の保管温度及び保管期間がさらに重要）。陽極側電解領域では次亜ハロゲン酸などが陽極酸化により逆に生成するが、隔膜により前記陽極側から陰極側への干渉は抑制乃至防止せしめられている。隔膜として例えば逆浸透膜を用いることができる。
【０００６】
また、陰極側電解領域は陽極側電解領域よりも水圧が高く設定され差圧があるので、陽極側電解領域のハロゲン酸類が隔膜を通過して陰極側電解領域へ浸入して該領域が汚染されることを防止することができる。一方、陰極側電解領域中のハロゲン酸類や塩素イオン、臭素イオンなどのイオン種は、前記差圧によって隔膜を通過して陽極側電解領域へと押し出されて排除・低減され易いものとなっている。
さらに、陰極側電解領域では水酸イオン（ＯＨ−）が生成するが、前記水酸イオンは差圧によって隔膜に押し付けられる応力も受けることとなり、隔膜近傍での被処理水中のハロゲン酸類との相互作用が加圧によって促進されると共に、該反応後のイオン種は隔膜を通過して陽極側電解領域へと押し出されて排除・浄化され易い。
【０００７】
ここで、上述のように前記陽極側電解領域に水道水ではなく排水を供給すると、これを陽極酸化することにより排水中の有機成分（通常の有機成分や、ベンゼン、トルエン、ダイオキシン類、PCBなどの難分解性有機化合物など）を分解してCODやTOCを低減・浄化することができる。すなわち、陰極側電解領域における被処理水中のハロゲン酸類の低減処理と、陽極側電解領域における排水の浄化処理（CODやTOCの低減、難分解性有機化合物の分解）とを１つの装置で併用することができることとなる。
また、陽極側電解領域で隔膜に多孔質（ポーラス）材を添設してこれを構造材として機能せしめると、隔膜が差圧によって陽極側に撓んで変形することを防止することができる。陰極側電解領域と陽極側電解領域とを何層か積層して集積すると、大容量の被処理水をよりコンパクトに処理することができる。
【０００８】
（２）前記陽極側電解領域を循環するようにしてもよい。
このように構成すると、電気分解を行うに当たって水道水などの処理水を節約しまた排水の場合は有機成分を十分に分解することができると共に、この陽極側で次亜塩素酸を生成させて循環により濃縮していくことができる。この次亜塩素酸の濃縮水は酸化作用を有するものであり、循環経路から取り出して各種の排水中のCODやTOCを低減する浄化処理や、また工場その他での殺菌水として利用することもできる。陽極側電解領域では処理水の一部を取り出しながら循環してもよいし、また新たに処理水を供給しながら循環するようにしてもよい。
ここで陰極側電解領域の側を循環すると、最前分解されなかったハロゲン酸類に再度還元作用を及ぼすことができる。
【０００９】
（３）前記陰極側電解領域と陽極側電解領域は隔膜を介して逆向する方向の流れを有するようにしてもよい。
隔膜を介して逆向する方向の流れを有する態様として、隔膜に沿う流れ方向について、対向する方向（例えば鉛直方向に配した隔膜の一方側は左から右へ流れ、他方側は右から左へ流れる）とすることや、交叉する方向（例えば鉛直方向に配した隔膜の一方側は左下から右上へ流れ、他方側は右下から左上へ流れる）とすることができる。
このように構成すると、両領域の流れの相対的なズレ速度が大きくなって隔膜を介した相互作用が増大する。また、これに起因して水圧が高い陰極側から陽極側へのイオン種の移行に関し、陰極側電解領域中の塩素イオンや臭素イオンが隔膜を介して陽極側電解領域に電気的に誘引されて移行して排除・低減せしめられる傾向が増大せしめられることなる。さらに、同方向に流した場合のように隔膜が一方向（流れ方向）に撓んで変形することを抑制することができる。
【００１０】
（４）前記陰極側電解領域と陽極側電解領域には陰極電極と陽極電極としてそれぞれ複数本の柱状の電極から成る列が配設されたこととしてもよい。
このように構成すると、板状電極のような平板状の面ではなく、複数本の柱状の電極から成る列によって三次元的に表面積を拡大し得ることにより、電解効率を増大させることができる。
また、被処理水が板状電極のように電極面に沿った単なる層流としてただ舐めるように流れるのではなく、柱状の電極列の周りを乱流となり流れる方向を複雑に変化させるように挙動することによる被処理水の攪拌作用によって混合が促進されることとなる。また、これに加えて水圧の差圧により前記乱流を増幅させることによって、ハロゲン酸類の還元反応を加速せしめることができる。
ここで、前記電極は材質的に溶出がし難い導電性セラミックス製とすることができる。前記柱状の電極は、短尺の電極を長手方向に複数個を連接して形成することができる。このような短尺の連接構造とすると長尺体と比べてセラミックス製とした場合の焼成時の歩留まりが向上する。前記柱状の電極の形状として、円柱状や円筒状、局部放電防止のため角部を滑らかにした断面多角形状、断面楕円形状、球状電極を柱状に連設したものなどを例示することができる。
【００１１】
（５）前記陽極側電解領域を通過してハロゲン酸類が生成した処理水を排水に及ぼし、及ぼした後に少なくともその一部を陰極側電解領域に被処理水として供給するようにしてもよい。
陽極側電解領域を処理水が通過すると陽極酸化によってハロゲン酸類（残留塩素）が生成する（ハロゲン酸類は意図的に高濃度に生成させるとよい）。この残留塩素が含有される処理水を工場その他の排水に及ぼすと、CODやTOCを低減して浄化することができると共に、前記浄化反応に伴って残留塩素が消費され低減せしめられる。
CODやTOCが低減されると共にハロゲン酸類（残留塩素）が消費され低減した処理水の少なくとも一部を、陰極側電解領域に被処理水として供給してハロゲン酸類の濃度をさらに低減させる。すると、CODやTOCが低減され且つハロゲン酸類の濃度もさらに低減された清浄な被処理水を得ることができる。この清浄な被処理水を工場用水などとして再利用する。CODやTOCが低減されると共にハロゲン酸類（残留塩素）が消費され低減した処理水は前記のように陰極側電解領域に被処理水として供給する他に、その一部を処理の系外に排出してもよいし、またその一部を陽極側電解領域に供給（循環）して処理水として残留塩素を再び生成させるようにしてもよい。
そして、工場用水などとしての利用後の被処理水は、排水として前記陽極側電解領域の方にフィード・バックして浄化する。このように、陽極側電解領域と陰極側電解領域とを利用して排水の処理サイクルを形成することができる。
【００１２】
（６）ところで従来、残留塩素は一般的には重亜硫酸ソーダなどの還元剤を用いて処理していたが、還元剤の量で残留塩素濃度を制御しようとしても殆ど調節できなかった。すなわち還元剤の量の調整が過敏で、すぐに多過ぎたり少な過ぎたりして行き過ぎる傾向があった。一方、このハロゲン酸類の低減方法及び低減機構によると、電気分解の際の印加電圧、電流値、電解領域での被処理水の滞留時間などを調整することによって、残留塩素の低減後の濃度の制御をより精密に行うことができ、これにより例えば処理後の排水を放流することなく再利用に供する場合その用途に応じた適切な残留塩素濃度（飲適水用途や工場内の殺菌水用途など）に調節することができる。
【００１３】
このハロゲン酸類の低減方法及び低減機構は、例えば井水などの地下水を汲み上げて濾過し飲適水とするように塩素消毒を行う場合に適用することができる。すなわち、塩素酸濃度を好適に低減し制御することができる。また、排水のCODやTOCを酸化剤添加や電気分解によって低減する処理をした後、残留する次亜ハロゲン酸類を低減乃至除去して飲適水や殺菌水や工業用水に再生する場合に適用することができる。さらに、スイミング・プールや浴場（風呂）、温泉などの残留塩素濃度管理に好適に適用することができる。
【発明の効果】
【００１４】
この発明は上述のような構成であり、次の効果を有する。 
ハロゲン酸類を含有する被処理水を、特に陰極側電解領域の側に供給して有隔膜で電気分解するようにしたので、被処理水中に含有される塩素酸、臭素酸、次亜塩素酸、次亜臭素酸は還元され、その濃度を低減させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、この発明の実施の形態を説明する。 
（実施形態１）
図１に示すように、この実施形態のハロゲン酸類の低減機構は、ハロゲン酸類を含有する被処理水１を陰極側電解領域２に供給して有隔膜３で電気分解する電解機構を有する。隔膜３として逆浸透膜を用いている。そして、陰極側電解領域２は陽極側電解領域４よりも水圧が高く設定されたこととしている。前記陽極側電解領域４は、循環するようにしている。
前記陰極側電解領域２と陽極側電解領域４には、陰極電極５と陽極電極６としてそれぞれ複数本の円柱状の電極から成る列を配設している。前記電極は溶出がし難い導電性セラミックス製としている。前記柱状の電極は、短尺の電極を長手方向に複数個を連接して形成しており（図示せず）、このような短尺の連接構造としたので長尺体と比べて焼成時の歩留まりが向上している。
【００１６】
前記被処理水１はハロゲン酸類を含有するものであり、飲適水として供給するための元の水や工場その他の排水などを例示することができる。前記ハロゲン酸類として、ハロゲン酸（塩素酸ＨＣｌＯ３、臭素酸ＨBｒＯ３）や次亜ハロゲン酸（次亜塩素酸ＨＣｌＯ、次亜臭素酸ＨBrＯ）などがある。陽極側電解領域４には、電気分解を行う為に必要な処理水７として水道水などの比較的に清浄な水を供給することができ、或いは後述のように排水を供給することもできる。
陽極側電解領域４では隔膜３に多孔質材８を添設してこれを構造材として機能せしめており、隔膜３が水圧の差圧によって陽極側に撓んで変形することを防止している。
【００１７】
次に、このハロゲン酸類の低減機構の使用状態を説明する。すなわち、ハロゲン酸類を含有する被処理水１を陰極側電解領域２に供給して有隔膜３で電気分解すると共に、陰極側電解領域２は陽極側電解領域４よりも水圧を若干高く設定して使用する。
（1）このハロゲン酸類の低減機構は、ハロゲン酸類を含有する被処理水１を、特に陰極側電解領域２の側に供給して有隔膜３で電気分解するようにしたので、被処理水１中に含有される塩素酸、臭素酸、次亜塩素酸、次亜臭素酸は還元されその濃度を低減させることができる。例えば、塩素酸が還元されて次亜塩素酸となって該濃度が低減せしめられる。これにより、例えば改正水道法の塩素酸の水質基準値の0.6mg/l以下を遵守できるように処理できることとなる（なお飲適水の塩素酸対策としては残留塩素の基となる次亜塩素酸ナトリウム液自体の保管温度及び保管期間がさらに重要）。一方、陽極側電解領域４では次亜ハロゲン酸などが陽極酸化により逆に生成するが、隔膜３により前記陽極側から陰極側への干渉は抑制乃至防止せしめられている。
【００１８】
また、陰極側電解領域２は陽極側電解領域４よりも水圧が高く設定され差圧があるので、陽極側電解領域４のハロゲン酸類が隔膜３を通過して陰極側電解領域２へ浸入して該領域が汚染されることを防止することができる。一方、陰極側電解領域２中のハロゲン酸類や塩素イオン、臭素イオンなどのイオン種は、前記差圧によって隔膜３を通過して陽極側電解領域４へと押し出されて排除・低減され易いものとなっている。
さらに、陰極側電解領域２では水酸イオン（ＯＨ−）が生成するが、前記水酸イオンは差圧によって隔膜３に押し付けられる応力も受けることとなり、隔膜３近傍での被処理水１中のハロゲン酸類との相互作用が加圧によって促進されると共に、該反応後のイオン種は隔膜３を通過して陽極側電解領域４へと押し出されて排除・浄化され易い。
【００１９】
（2）前記陰極側電解領域２と陽極側電解領域４には陰極電極５と陽極電極６としてそれぞれ複数本の柱状の電極から成る列が配設したので、板状電極のような平板状の面ではなく、複数本の柱状の電極から成る列によって三次元的に表面積を拡大し得ることにより、電解効率を増大させることができる。
また、被処理水１が板状電極のように電極面に沿った単なる層流としてただ舐めるように流れるのではなく、柱状の電極列の周りを乱流となり流れる方向を複雑に変化させるように挙動することによる被処理水１の攪拌作用によって混合が促進されることとなる。また、これに加えて水圧の差圧により前記乱流を増幅させることによって、ハロゲン酸類の還元反応を加速せしめることができる。
（3）前記陽極側電解領域４を循環するようにしており、電気分解を行うに当たって水道水などの処理水７を節約しまた排水の場合は有機成分を十分に分解することができると共に、この陽極側で次亜塩素酸を生成させて循環により濃縮していくことができる。この次亜塩素酸の濃縮水は酸化作用を有するものであり、循環経路から取り出して各種の排水中のCODやTOCを低減する浄化処理や、また工場その他での殺菌水として利用することもできる。すなわち、陽極側電解領域４では処理水７の一部を取り出しながら循環してもよいし、また新たに処理水７を供給しながら循環するようにしてもよい。
なお、陰極側電解領域２の側を循環すると（図示せず）、最前分解されなかったハロゲン酸類に再度還元作用を及ぼすことができる。
【００２０】
（4）前記陽極側電解領域４に排水を供給すると、これを陽極酸化することにより排水中の有機成分（通常の有機成分や、ベンゼン、トルエン、ダイオキシン類、PCBなどの難分解性有機化合物など）を分解してCODやTOCを低減・浄化することができる。すなわち、陰極側電解領域２における被処理水１中のハロゲン酸類の低減処理と、陽極側電解領域４における排水の浄化処理（CODやTOCの低減、難分解性有機化合物の分解）とを１つの装置で併用することができることとなる。
（5）ところで従来、残留塩素は一般的には重亜硫酸ソーダなどの還元剤を用いて処理していたが、還元剤の量で残留塩素濃度を制御しようとしても殆ど調節できなかった。すなわち還元剤の量の調整が過敏で、すぐに多過ぎたり少な過ぎたりして行き過ぎる傾向があった。一方、このハロゲン酸類の低減方法及び低減機構によると、電気分解の際の印加電圧、電流値、電解領域での被処理水１の滞留時間などを調整することによって、残留塩素の低減後の濃度の制御をより精密に行うことができ、これにより例えば処理後の排水を放流することなく再利用に供する場合その用途に応じた適切な残留塩素濃度に調節することができる。
【００２１】
（6）このハロゲン酸類の低減方法及び低減機構は、例えば井水などの地下水を汲み上げて濾過し飲適水とするように塩素消毒を行う場合に適用することができる。すなわち、塩素酸濃度を好適に低減し制御することができる。また、排水のCODやTOCを酸化剤添加や電気分解によって低減する処理をした後、残留する次亜ハロゲン酸類を低減乃至除去して飲適水や殺菌水や工業用水に再生する場合に適用することができる。さらに、スイミング・プールや浴場（風呂）、温泉などの残留塩素濃度管理に好適に適用することができる。
【００２２】
（実施形態２）
図２に示すように、この実施形態では、前記陰極側電解領域２と陽極側電解領域４は隔膜３を介して逆向する方向の流れを有するようにしている。隔膜３を介して逆向する方向の流れを有する態様として、図３に示すように、隔膜３に沿う流れ方向について、対向する方向（例えば鉛直方向に配した隔膜３の一方側は左から右へ流れ、他方側は右から左へ流れる）とすることや、図４に示すように、交叉する方向（例えば鉛直方向に配した隔膜３の一方側は左下から右上へ流れ、他方側は右下から左上へ流れる）とすることができる。
このように構成したので、両領域の流れの相対的なズレ速度が大きくなって隔膜３を介した相互作用が増大する。また、これに起因して水圧が高い陰極側から陽極側へのイオン種の移行に関し、陰極側電解領域２中の塩素イオンや臭素イオンが隔膜３を介して陽極側電解領域４に電気的に誘引されて移行して排除・低減せしめられる傾向が増大せしめられることなる。さらに、同方向に流した場合のように隔膜３が一方向（流れ方向）に撓んで変形することを抑制することができる。
【００２３】
（実施形態３）
図５に示すように、この実施形態では陽極側電解領域４を通過してハロゲン酸類（残留塩素）が生成した処理水７を排水９に合流・混合して及ぼし、及ぼした後にその一部を陰極側電解領域２に被処理水１として供給するようにしている（図５中a）。
すなわち、陽極側電解領域４を処理水７が通過すると陽極酸化によってハロゲン酸類が生成するが、この残留塩素が含有される処理水７を工場10その他の排水９に及ぼすと、CODやTOCを低減して浄化することができると共に、前記浄化反応に伴って残留塩素が消費され低減せしめられる。CODやTOCが低減されこれに伴いハロゲン酸類が消費され低減した処理水７の一部を、陰極側電解領域２に被処理水１として供給してハロゲン酸類の濃度をさらに低減させる。すると、CODやTOCが低減され且つハロゲン酸類の濃度もさらに低減された清浄な被処理水１を得ることができる。この清浄な被処理水１を工場10の処理用水などとして再利用する。
【００２４】
そして、合流・混合によりCODやTOCが低減されると共にハロゲン酸類（残留塩素）が消費され低減した処理水７の他の一部は、前記陽極側電解領域４の方にフィード・バック（循環）して再び浄化すると共に残留塩素を生成させている（図５中b）。また、合流・混合によりCODやTOCが低減されると共にハロゲン酸類（残留塩素）が消費され低減した処理水７の他の一部は、処理の系外に排出している（図５中c）。このように、陽極側電解領域４と陰極側電解領域２とを利用して工場10の排水９の処理と再利用のサイクルを形成している。
【産業上の利用可能性】
【００２５】
ハロゲン酸類の濃度を低減させることができることによって、次のような用途に適用することができる。 
（1）井水などの地下水を汲み上げて濾過し飲適水とするように塩素消毒を行う場合に適用することができる。すなわち、夏場のように高温となる季節には次亜塩素酸が不均化して塩素酸が生成し易くなり水道法の基準値の遵守の合否が心配されるが、このハロゲン酸類の低減方法を適用すると塩素酸濃度を好適に低減し制御することができる（なお飲適水の塩素酸対策としては残留塩素の基となる次亜塩素酸ナトリウム液自体の保管温度及び保管期間がさらに重要）。
（2）排水のCODやTOCを酸化剤添加や電気分解によって低減する処理をした後、残留する次亜ハロゲン酸類を低減乃至除去して飲適水や殺菌水や工業用水に再生する場合に適用することができる。
（3）スイミング・プールや浴場（風呂）、温泉などの残留塩素濃度管理に好適に適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】この発明のハロゲン酸類の低減機構の実施形態１を説明するレイアウト図。
【図２】この発明のハロゲン酸類の低減機構の実施形態２を説明するレイアウト図。
【図３】図２のハロゲン酸類の低減機構の実施形態の一態様の説明図。
【図４】図２のハロゲン酸類の低減機構の実施形態の一態様の説明図。
【図５】この発明のハロゲン酸類の低減機構の実施形態３を説明するレイアウト図。
【符号の説明】
【００２７】
１  被処理水
２  陰極側電解領域
３  隔膜
４  陽極側電解領域
５  陰極電極
６  陽極電極
７  処理水
９  排水
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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