(57)【要約】      （修正有）【課題】高熱伝導性、電気絶縁性、射出成形性等に優れ、且つ高耐光性を有する軽量な樹脂成形体、特に、光学性能を発揮させつつ放熱性能を向上させ、且つ商品性も損なうことのない、ＬＥＤ実装用基板及び該実装用基板に配設されるリフレクターを提供する。【解決手段】熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）及び鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）を少なくとも含有し、（Ｂ）は数平均粒径１５μｍ以上、白色度９０以上、黒鉛化指数２．０以下であり、（Ａ）／（Ｂ）の体積比率が８５／１５〜２５／７５の範囲である樹脂組成物から得られた、白色度８０以上の樹脂成形体とする。該成形体は、１２０℃雰囲気中で４００Ｗ水銀灯を１０ｃｍの距離から７日間連続照射した際の、照射前後の色差ΔＥが１０以下、成形体としての熱伝導率が２Ｗ／ｍ・Ｋ以上、且つ熱変形温度が１５０℃以上で、更に表面電気抵抗値が１０11Ω以上である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）、数平均粒径が１５μｍ以上で白色度Ｗが９０以上且つ黒鉛化指数ＧＩが２．０以下の鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）、を少なくとも含有し、（Ａ）／（Ｂ）の体積比率が８５／１５〜２５／７５の範囲である樹脂組成物から得られた、白色度が８０以上の樹脂成形体。
【請求項２】
１２０℃雰囲気中で４００Ｗ水銀灯を１０ｃｍの距離から７日間連続照射した際の、照射前後の色差ΔＥが１０以下であり、成形体としての熱伝導率が２Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、更に表面電気抵抗値が１０11Ω以上であることを特徴とする、請求項1に記載の樹脂成形体。
【請求項３】
熱変形温度が１５０℃以上であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の樹脂成形体。
【請求項４】
鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）の数平均粒径が３０μｍ以上であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂成形体。
【請求項５】
鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）のタップ密度が０．６ｇ／ｃｍ3以上であることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか１項に記載の樹脂成形体。
【請求項６】
射出成形法により成形された成形体であることを特徴とする、請求項１〜５のいずれか１項に記載の樹脂成形体。
【請求項７】
成形体の面方向における熱拡散率が成形体の厚み方向の熱拡散率の２倍以上であり、且つ成形体の面方向における熱拡散率が０．５ｍｍ2／ｓｅｃ以上であることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂成形体。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか１項に記載の樹脂成形体を用いてなるＬＥＤ実装用基板。
【請求項９】
請求項１〜７のいずれか１項に記載の樹脂成形体を用いてなるリフレクター。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高熱伝導性と電気絶縁性とを両立させ、尚且つ耐光性、射出成形性にも優れた、熱可塑性樹脂組成物から得られる樹脂成形体に関する。更に詳しくは、高熱伝導性樹脂でありながら低密度であり、照明器具部材や携帯型電子機器等の軽量化に貢献し得る、各種用途、特に照明器具部材として好適な熱可塑性樹脂成形体に関する。更には該樹脂成形体を用いた照明器具部材に関する。
【背景技術】
【０００２】
熱可塑性樹脂成形体をパソコンやディスプレーの筐体、電子デバイス材料、自動車の内外装、照明器具部材、携帯電話等の携帯型電子機器、等種々の用途に適用する際、プラスチックは金属材料等無機物と比較して熱伝導性が低いため、発生する熱を逃がし難いことが問題になることがある。このような課題を解決するため、高熱伝導性無機物を大量に熱可塑性樹脂中に配合することで、高熱伝導性樹脂組成物を得ようとする試みが広くなされている。高熱伝導性無機化合物としては、グラファイト、炭素繊維、低融点金属、アルミナ、窒化アルミニウム、等の高熱伝導性無機物が用いられ、通常は３０体積％以上、更には５０体積％以上もの高含有量で樹脂中に配合する必要がある。
【０００３】
これら樹脂組成物の中でも、グラファイト、炭素繊維、低融点金属、等を用いたものは、比較的高熱伝導性の樹脂成形体が得られるものの、得られる樹脂成形体が導電性を有してしまうため、金属との差別化が困難であり用途は限られている。
【０００４】
一方、アルミナを用いたものは電気絶縁性と高熱伝導性とを両立できるが、アルミナが樹脂と比べ高密度であるため、得られる組成物の密度も高くなり、携帯型電子機器や照明器具部材等の軽量化要請に応えるのは困難である上、熱伝導率もあまり向上しないという課題がある。また窒化アルミニウムを用いると比較的高熱伝導率の組成物が得られるが、窒化アルミニウムの加水分解性等が懸念される。
【０００５】
更には、これらフィラーを高充填した熱可塑性樹脂組成物は、フィラー含量が高いが故に射出成形性が大幅に低下してしまい、実用的な形状の金型やピンゲートを有する金型では射出成形が非常に困難であるという課題がある。フィラーを高充填した高熱伝導性熱可塑性樹脂の射出成形性を向上させるため、例えば室温で液体の有機化合物を添加する方法が例示されている（特許文献１）。
【０００６】
しかしながらこのような方法では、射出成形時に液体の有機化合物がブリードアウトし、金型を汚染する等の課題がある。その他種々の成形性改良法が検討されているが、未だ有効な手法が見出されていないのが現状である。
【０００７】
一方、電球ソケットや発光管ホルダーといった照明器具部材には、以前は熱硬化性樹脂が主に用いられていたが、加工性やコストの問題から熱可塑性樹脂への転換が進められている。この場合樹脂として高い耐光性を有する必要があり、これを満たすために、例えば酸化チタンを含む白色顔料を大量に添加した白色熱可塑性ポリエステル樹脂組成物が例示されている（特許文献２）。
【０００８】
しかしながらこのような方法では、照明器具部材に近年求められるようになってきた、コンパクト化、長寿命化、高熱伝導性等の高機能化、といった要求に応え切れないという課題がある。
【０００９】
また、従来、ＬＥＤ素子は小型且つ長寿命で省電力性に優れることから、表示灯等の光源として利用されている。また近年、より高輝度のＬＥＤ素子が比較的安価に製造されるようになってきたことから、蛍光ランプ及び白熱電球に変わる光源としての利用が検討されている。このような光源に適用する場合に大きな照度を得るために、表面実装型ＬＥＤパッケージ、例えばアルミニウム等の金属製のベース基板（ＬＥＤ実装用基板）上に複数のＬＥＤ素子を配置し、各ＬＥＤ素子の周りに光を所定方向に反射させるリフレクターを配設する方式が多用されている。しかしＬＥＤ素子は発光時に発熱するため、このような方式のＬＥＤ照明設備では、ＬＥＤ素子の発光時の温度上昇に伴って輝度の低下や短寿命化を招くことになる。そこで、例えば特許文献３〜６に開示されているように、ＬＥＤ素子から発生する熱を外部に放熱することが行われている。
【００１０】
例えば特許文献３には、放熱性の高い金属からなるベース基板上にＬＥＤ素子のベアチップを実装して、発光時の発熱をベース基板に拡散するような構造とした照明器具が開示されている。しかしＬＥＤ素子周辺部は電気的に絶縁する必要があり、金属をベース基板に用いる場合には何らかの絶縁処理を施さなければならず、コスト、生産性、成形性において課題がある。
【００１１】
また特許文献４には、ＬＥＤ素子から発生する熱を放熱するために、放熱性の優れたアルミニウムで反射板を構成し、且つ裏面に複数の放熱フィンを一体に成形してヒートシンクとしての機能を持たせた照明器具が開示されている。しかし、近年ＬＥＤ素子が益々高輝度・高出力化され、発生する熱が益々増大していることから、この種のヒートシンク方式では放熱面積が不足し、放熱フィンの大きさや反射板自体の板厚・大きさ等を大きくしなければならず、器具が大型化する要因となる。
【００１２】
更に特許文献５には、ＬＥＤ素子を実装した光源基板をアルミニウムで構成された外郭部材に装着し、熱を外部に放熱する電球型ランプが示されている。しかしながらその装着方法としては、ネジを光源基板から外郭部材の光源取付部に対してねじ込むことにより固定している。このため、ネジ部が器具の表面側に露出し商品性が損なわれる問題が生じる。
【００１３】
また特許文献６には、器具本体や反射体の構成材料として、アルミニウムや銅、鉄、或いはステンレスといった金属材料に加え、電気絶縁性材料として合成樹脂材料も適していることが示されている。しかしこれらの部材に合成樹脂材料を適用する場合、熱伝導性が不足して放熱性能が充分でない場合があったり、或いは耐光性が不充分でＬＥＤ素子からの発光により変色・劣化し、商品性が損なわれる場合があったりするといった懸念が考えられる。
【００１４】
このため、ＬＥＤ素子等を光源とした照明器具においては、設計通りの光学性能を発揮させつつ放熱性能を向上させ、且つ商品性を損なうことのない照明器具を如何に実現するかが重要な課題となっている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１５】
【特許文献１】特開２００３−４１１２９号公報
【特許文献２】特開平２−１６０８６３号公報
【特許文献３】特開２００２−３４４０３１号公報
【特許文献４】特開２００４−１７９０４８号公報
【特許文献５】特開２００６−３１３７１８号公報
【特許文献６】特開２００８−３１１２３７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
本発明は上記現状に鑑み、高熱伝導性、電気絶縁性、低密度、射出成形性良好、等の優れた特性を有し、更に耐光性にも優れた熱可塑性樹脂成形体を得ることを課題とする。更には、光学性能を発揮させつつ放熱性能を向上させ、且つ商品性も損なうことのない照明器具部材、特にＬＥＤ実装用基板、及び該実装用基板に配設されるリフレクターを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本発明者らは、高熱伝導性、電気絶縁性、低密度、射出成形性、を全て満足し、尚且つ高耐光性を容易に付与しうる方法について鋭意検討した結果、特定構造と特定形状を有する六方晶窒化ホウ素粉末を樹脂と併用することで、目的の成形体を容易に成形し得ることができることを見出し、本発明に至った。更には、該樹脂成形体を用いて、ＬＥＤ実装用基板とした場合、及びリフレクターとした場合、のいずれにおいても、ＬＥＤ素子が発光しているときの放熱性、電気絶縁性、及び耐光性に優れることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１８】
即ち本発明は、
（１）熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）、数平均粒径が１５μｍ以上で白色度Ｗが９０以上且つ黒鉛化指数ＧＩが２．０以下の鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）、を少なくとも含有し、（Ａ）／（Ｂ）の体積比率が８５／１５〜２５／７５の範囲である樹脂組成物から得られた、白色度が８０以上の樹脂成形体（請求項１）、
（２）１２０℃雰囲気中で４００Ｗ水銀灯を１０ｃｍの距離から７日間連続照射した際の、照射前後の色差ΔＥが１０以下であり、成形体としての熱伝導率が２Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、更に表面電気抵抗値が１０11Ω以上であることを特徴とする、請求項1に記載の樹脂成形体（請求項２）、
（３）熱変形温度が１５０℃以上であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の樹脂成形体（請求項３）、
（４）鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）の数平均粒径が３０μｍ以上であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂成形体（請求項４）、
（５）鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）のタップ密度が０．６ｇ／ｃｍ3以上であることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか１項に記載の樹脂成形体（請求項５）、
（６）射出成形法により成形された成形体であることを特徴とする、請求項１〜５のいずれか１項に記載の樹脂成形体（請求項６）、
（７）成形体の面方向における熱拡散率が成形体の厚み方向の熱拡散率の２倍以上であり、且つ成形体の面方向における熱拡散率が０．５ｍｍ2／ｓｅｃ以上であることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂成形体（請求項７）、
（８）請求項１〜７のいずれか１項に記載の樹脂成形体を用いてなるＬＥＤ実装用基板（請求項８）、
（９）請求項１〜７のいずれか１項に記載の樹脂成形体を用いてなるリフレクター（請求項９）、
に関する。
【発明の効果】
【００１９】
本発明により、耐光性に優れた熱可塑性樹脂成形体を得ることができ、尚且つ該成形体に用いられる熱可塑性樹脂組成物自体が高熱伝導性、電気絶縁性、低密度、良好な射出成形性、を有しており、照明器具部材や携帯型電子機器等の軽量化、熱対策等に非常に有用な樹脂成形体が容易に成形できる。更には、本発明により、高熱伝導性で電気絶縁性且つ耐光性に優れ、商品価値を損なわない軽量の照明器具部材、特にＬＥＤ実装用基板、及び該実装用基板に配設されるリフレクターを提供することが可能となる。また本発明に用いられる樹脂組成物からは、基板とリフレクター部が連続相となった一体成形品として得られることから、成形体としての生産性に優れ、その結果ＬＥＤ照明装置の生産性にも優れる。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
本発明の（Ａ）成分の熱可塑性ポリエステル系樹脂としては、非晶性脂肪族ポリエステル、非晶性半芳香族ポリエステル、非晶性全芳香族ポリエステル等の非晶性熱可塑性ポリエステル系樹脂、結晶性脂肪族ポリエステル、結晶性半芳香族ポリエステル、結晶性全芳香族ポリエステル等の結晶性熱可塑性ポリエステル系樹脂、液晶性脂肪族ポリエステル、液晶性半芳香族ポリエステル、液晶性全芳香族ポリエステル等の液晶性熱可塑性ポリエステル系樹脂、等を用いることができる。熱可塑性ポリエステル系樹脂のうち、液晶性熱可塑性ポリエステル系樹脂として好ましい構造の具体例は、
−Ｏ−Ｐｈ−ＣＯ−          構造単位（Ｉ）、
−Ｏ−Ｒ3−Ｏ−            構造単位（II）、
−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ2−Ｏ−    構造単位（III）及び
−ＣＯ−Ｒ4−ＣＯ−        構造単位（IV）
の構造単位からなる液晶性ポリエステルが挙げられる。
（ただし式中のＲ3は
【００２１】
【化１】
2010121102.tif 000002
から選ばれた１種以上の基を示し、Ｒ4は
【００２２】
【化２】
2010121102.tif 000003
から選ばれた１種以上の基を示す（ただし式中Ｘは水素原子又は塩素原子を示す）。
【００２３】
上記構造単位（Ｉ）はｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位であり、構造単位（II）は４，４’−ジヒドロキシビフェニル、３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノン、ｔ−ブチルハイドロキノン、フェニルハイドロキノン、メチルハイドロキノン、２，６−ジヒドロキシナフタレン、２，７−ジヒドロキシナフタレン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン及び４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテルから選ばれた一種以上の芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した構造単位を、構造単位（III）はエチレングリコールから生成した構造単位を、構造単位（IV）はテレフタル酸、イソフタル酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，２−ビス（フェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボン酸、１，２−ビス（２−クロルフェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボン酸及び４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸から選ばれた一種以上の芳香族ジカルボン酸から生成した構造単位を各々示す。
【００２４】
これらの中でも、ｐ−ヒドロキシ安息香酸及び６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸から生成した構造単位からなる液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、芳香族ジヒドロキシ化合物から生成した構造単位、テレフタル酸から生成した構造単位の液晶性ポリエステル、ｐ−ヒドロキシ安息香酸から生成した構造単位、エチレングリコールから生成した構造単位、テレフタル酸から生成した構造単位の液晶性ポリエステルを特に好ましく用いることができる。
【００２５】
熱可塑性ポリエステル系樹脂のうち、結晶性熱可塑性ポリエステルの具体例としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリ１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート及びポリエチレン−１，２−ビス（フェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボキシレート等のほか、ポリエチレンイソフタレート／テレフタレート、ポリブチレンテレフタレート／イソフタレート、ポリブチレンテレフタレート／デカンジカルボキシレート及びポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート／イソフタレート等の結晶性共重合ポリエステル等が挙げられる。
【００２６】
これら結晶性ポリエステルの中でも、入手が容易であるという点から、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリ１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート、等を用いることが好ましい。これらの中でも、結晶化速度が最適である点等から、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、等のポリアルキレンテレフタレート系熱可塑性ポリエステル樹脂であることが好ましい。
【００２７】
本発明の樹脂成形体に用いられる樹脂組成物において、ポリエステル系樹脂は１種類のみを単独で用いても良いし、２種以上を組合せて使用しても良い。２種以上を組合せて使用する場合には、その組合せは特に限定されず、化学構造、分子量、結晶形態、等が異なる２種以上の成分を任意に組合せることができる。
【００２８】
これら種々の熱可塑性ポリエステル系樹脂の中でも、樹脂単体での熱伝導率が高いことから、高結晶性或いは液晶性の樹脂を用いることが好ましい。樹脂によっては、成形条件によって結晶化度が変化する場合もあるが、そのような場合には高結晶性となるような成形条件を選択することで、得られる樹脂成形体の熱伝導性を高めることができる。
【００２９】
本発明の樹脂成形体に用いられる樹脂組成物には、熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）以外の各種熱可塑性樹脂を更に用いることができる。（Ａ）以外の熱可塑性樹脂は、合成樹脂であっても自然界に存在する樹脂であっても良い。（Ａ）以外の熱可塑性樹脂を用いる場合の使用量は、成形性と機械的特性とのバランスを考慮すると、（Ａ）１００重量部に対して好ましくは０〜１００重量部、より好ましくは０〜５０重量部である。
【００３０】
（Ａ）以外の熱可塑性樹脂としては、ポリスチレン等の芳香族ビニル系樹脂、ポリアクリロニトリル等のシアン化ビニル系樹脂、ポリ塩化ビニルやポリ塩化ビニリデン等の塩素系樹脂、ポリメチルメタクリレート等のポリメタアクリル酸エステル系樹脂やポリアクリル酸エステル系樹脂、ポリエチレンやポリプロピレンや環状ポリオレフィン樹脂等のポリオレフィン系樹脂、ポリ酢酸ビニル等のポリビニルエステル系樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂及びこれらの誘導体樹脂、ポリメタクリル酸系樹脂やポリアクリル酸系樹脂及びこれらの金属塩系樹脂、ポリ共役ジエン系樹脂、マレイン酸やフマル酸及びこれらの誘導体を重合して得られるポリマー、マレイミド系化合物を重合して得られるポリマー、ポリアミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリスルホン系樹脂、ポリアルキレンオキシド系樹脂、セルロース系樹脂、ポリフェニレンエーテル系樹脂、ポリフェニレンスルフィド系樹脂、ポリケトン系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリアミドイミド系樹脂、ポリエーテルイミド系樹脂、ポリエーテルケトン系樹脂、ポリエーテルエーテルケトン系樹脂、ポリビニルエーテル系樹脂、フェノキシ系樹脂、フッ素系樹脂、シリコーン系樹脂、液晶ポリマー、及びこれら例示されたポリマーのランダム・ブロック・グラフトの各共重合体、等が挙げられる。これら（Ａ）以外の熱可塑性樹脂は、それぞれ１種類のみを単独で用いても良いし、２種以上の複数を組合せて用いても良い。２種以上の樹脂を組合せて用いる場合には、必要に応じて相溶化剤等を添加して用いることもできる。これら（Ａ）以外の熱可塑性樹脂は、目的に応じて適宜使い分ければ良い。
【００３１】
これら（Ａ）以外の熱可塑性樹脂の中でも、樹脂の一部或いは全部が結晶性或いは液晶性を有する熱可塑性樹脂であることが、得られた樹脂組成物の熱伝導率が高くなる傾向がある点や、無機化合物（Ｂ）を樹脂中に含有させることが容易である点から好ましい。これら結晶性或いは液晶性を有する熱可塑性樹脂は、樹脂全体が結晶性であっても、ブロック或いはグラフト共重合体樹脂の分子中における特定ブロックのみが結晶性や液晶性である等樹脂の一部のみが結晶性或いは液晶性であっても良い。樹脂の結晶化度には特に制限は無い。また（Ａ）以外の熱可塑性樹脂として、非晶性樹脂と結晶性或いは液晶性樹脂とのポリマーアロイを用いることもできる。この時、樹脂の結晶化度には特に制限は無い。
【００３２】
樹脂の一部或いは全部が結晶性或いは液晶性を有する（Ａ）以外の熱可塑性樹脂の中には、結晶化させることが可能であっても、単独で用いたり特定の成形加工条件で成形したりすることにより、場合によっては非晶性を示す樹脂もある。このような樹脂を用いる場合には、無機化合物（Ｂ）の添加量や添加方法を調整したり、延伸処理や後結晶化処理をする等成形加工方法を工夫したりすることにより、樹脂の一部或いは全体を結晶化させることができる場合もある。
【００３３】
結晶性或いは液晶性を有する熱可塑性樹脂の中でも好ましい樹脂として、ポリフェニレンスルフィド系樹脂、結晶性ポリオレフィン系樹脂、ポリオレフィン系ブロック共重合体、等を例示することができるが、これらに限らず各種の結晶性樹脂や液晶性樹脂を用いることができる。
【００３４】
また、（Ａ）以外の熱可塑性樹脂に弾性を有する樹脂を用いることで、（Ａ）の樹脂の衝撃強度を改善しうることもできる。これら弾性樹脂は、得られる樹脂組成物の衝撃強度改良効果に優れていることから、その少なくとも１つのガラス転移点が０℃以下であることが好ましく、より好ましくは−２０℃以下である。
【００３５】
該弾性樹脂としては特に限定されず、例えば、ポリブタジエン、スチレン−ブタジエンゴム、アクリロニトリル−ブタジエンゴム、（メタ）アクリル酸アルキルエステル−ブタジエンゴム等のジエン系ゴム；アクリルゴム、エチレン−プロピレンゴム、シロキサンゴム等のゴム状重合体；ジエン系ゴム及び／又はゴム状重合体１０〜９０重量部に対して、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物及び（メタ）アクリル酸アルキルエステルからなる群より選択される少なくとも１つのモノマー１０〜９０重量部、並びに、これらと共重合可能な他のビニル系化合物１０重量部以下を重合してなるゴム状共重合体；ポリエチレン、ポリプロピレン等の各種ポリオレフィン系樹脂；エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン共重合体、等のエチレン−αオレフィン共重合体；プロピレン−ブテン共重合体、等のオレフィン共重合体；エチレン−エチルアクリレート共重合体等の、各種共重合成分により変性された共重合ポリオレフィン系樹脂；エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−無水マレイン酸共重合体、エチレン−プロピレン−グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−プロピレン−無水マレイン酸共重合体、エチレン−ブテン−グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−ブテン−無水マレイン酸共重合体、プロピレン−ブテン−グリシジルメタクリレート共重合体、プロピレン−ブテン−無水マレイン酸共重合体、等の、各種官能成分により変性された変性ポリオレフィン系樹脂；スチレン−エチレン−プロピレン共重合体、スチレン−エチレン−ブテン共重合体、スチレン−イソブチレン共重合体、等のスチレン系熱可塑性エラストマー、等が挙げられる。
【００３６】
該弾性樹脂を添加する場合、その添加量は、樹脂（Ａ）１００重量部に対して、通常１５０重量部以下であり、好ましくは０．１〜１００重量部であり、より好ましくは０．２〜５０重量部である。１５０重量部を超えると、剛性、耐熱性、熱伝導性、等が低下する傾向がある。
【００３７】
本発明で用いられる、数平均粒径が１５μｍ以上で白色度Ｗが９０以上且つ黒鉛化指数ＧＩが２．０以下の鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）は、公知の種々の方法により製造することができる。一般的な製造方法としては、ホウ素源となる酸化ホウ素やホウ酸、窒素源となるメラミン、尿素、アンモニア、等とを、必要により事前に反応させた後、窒素等の不活性ガス存在下或いは真空下で１０００℃程度に加熱して乱層構造の窒化ホウ素を合成し、その後更に窒素やアルゴン等の不活性ガス存在下或いは真空下で２０００℃程度まで加熱して結晶化を進行させ、六方晶窒化ホウ素結晶粉末とする方法等が挙げられる。このような製造方法により、一般的には５〜１５μｍ程度の数平均粒径を有する鱗片形状六方晶窒化ホウ素が得られる。しかしながら本発明で用いられる鱗片形状六方晶窒化ホウ素は、特殊な製造方法を用いることにより一次結晶を大きく成長させ、数平均粒径を１５μｍ以上、白色度Ｗを９０以上且つ黒鉛化指数ＧＩを２．０以下としたものである。
【００３８】
数平均粒径１５μｍ以上で白色度Ｗが９０以上且つ黒鉛化指数ＧＩが２．０以下の鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）を得る方法としては、例えば窒素、アルゴン等の不活性ガス雰囲気中、硝酸リチウム、炭酸カルシウム、炭酸ナトリウム、金属ケイ素、等の高温で液体となるフラックス化合物の共存下に、メラミン、尿素、等の窒素源となる化合物、或いはチッ素ガス、アンモニアガス等の窒素源となる気体と、ホウ酸、酸化ホウ素、等のホウ素源となる化合物とを１７００〜２２００℃程度の高温で焼成することにより、フラックス化合物中で結晶成長を促進し、大粒径の結晶粒子を得る方法等を挙げることができるが、製造方法はこのような方法に限定されず、種々の方法を用いることができる。
【００３９】
このようにして得られた、数平均粒径が特に大きい鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）を、樹脂に充填した樹脂組成物を射出成形することにより、樹脂中に充填された鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末が成形体の面方向に配向しやすくなる。このような窒化ホウ素粉末の配向状態を得ることにより、成形体の面方向で測定された熱拡散率を厚み方向で測定された熱拡散率の２倍以上とすることが可能となる。即ち、数平均粒径が特に大きい鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）は、数平均粒径が小さい窒化ホウ素と比べて、より鱗片形状の面方向に熱を伝えやすい性質を有している。
【００４０】
本発明で用いられる鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）の数平均粒径は１５μｍ以上であることが必要であるが、好ましくは２０μｍ以上、より好ましくは２５μｍ以上、更に好ましくは３０μｍ以上、最も好ましくは４０μｍ以上である。数平均粒径が大きいほど、該鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末を充填した樹脂組成物を成形体とした場合に、該成形体全体としての熱伝導率が向上する傾向が認められると共に、該成形体の面方向で測定された熱拡散率と厚み方向で測定された熱拡散率の比、即ち熱拡散の異方性が大きくなる傾向が認められる。また、数平均粒径の上限は一般的には１ｍｍ以下のものが用いられる。１ｍｍ以上であると、射出成形の際に金型のゲート部等に粉末が詰まる等して、成形性が低下する傾向が見られる。
【００４１】
また、本発明で用いられる鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）の白色度Ｗは９０以上であることが好ましく、更に好ましくは９２以上、最も好ましくは９５以上である。白色度が高いほど、該鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末を充填した樹脂組成物を成形体とした場合に、該成形体の白色度が高くなる傾向が見られる。
【００４２】
更に、本発明で用いられる鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）の黒鉛化指数ＧＩは２．０以下が好ましく、より好ましくは１．８以下、更に好ましくは１．６以下、最も好ましくは１．３以下である。黒鉛化指数の値が低いほど、該鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末の結晶性が高く、該鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末を充填した樹脂組成物を成形体とした場合に、該成形体全体としての熱伝導率が向上する傾向が認められるので好ましい。
【００４３】
ここでいう粒径とは、鱗片形状の粒子のうち投影面積が最も広くなるように観察した時に、形状が円形の場合には円の直径により算出される。また形状が円形でない場合には、面内で最も長い寸法を粒径と呼ぶこととする。即ち楕円形状であれば楕円の長径を、長方形であれば長方形の対角線の長さを、粒径とする。
【００４４】
粉末が鱗片形状であるとは、粉末の投影面積が最も広くなるように観察した時の長径の寸法が、粉末の投影面積が最も狭くなるように観察した時の最も短い辺の寸法の５倍以上であり、且つ粉末の投影面積が最も広くなるように観察した時の長径寸法が短径寸法の５倍未満であることにより定義されるものとする。投影面積が最も広くなるように観察した時の長径寸法と、投影面積が最も狭くなるように観察した時の短辺寸法との比は、好ましくは長径寸法が短辺寸法の６倍以上であり、更に好ましくは７倍以上である。粉末の投影面積が最も広くなるように観察した時の長径寸法と短径寸法との比は、好ましくは長径寸法が短径寸法の４．５倍未満であり、更に好ましくは４倍未満である。
【００４５】
また、ここでいう白色度Ｗとは、測色色差計を用いて測定した粉末の色の明度（Ｌ）、色相、彩度（ａ、ｂ）から、次式（１）により算出できる。
【００４６】
Ｗ＝１００−｛（１００−Ｌ）2＋ａ2＋ｂ2｝1/2    （１）
【００４７】
更に、ここでいう黒鉛化指数ＧＩとは、鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末の粉末Ｘ線回折測定における、回折線図の（１００）、（１０１）及び（１０２）回折線の積分強度比（即ち面積比）から、次式（２）により算出できる。
【００４８】
ＧＩ＝［面積｛（１００）＋（１０１）｝］／［面積（１０２）］    （２）
【００４９】
本発明で用いられる鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）のタップ密度は、一般的な粉末タップ密度測定装置を用い、鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末を密度測定用１００ｃｃ容器に入れタッピングさせ衝撃で固めた後、容器上部の余分な粉末をブレードで擦りきる方法により算出される。このようにして測定されたタップ密度が大きい値であるほど、樹脂への充填が容易となる。タップ密度の値は好ましくは０．６ｇ／ｃｍ3以上、更に好ましくは０．６５ｇ／ｃｍ3以上、より好ましくは０．７ｇ／ｃｍ3以上、最も好ましくは０．７５ｇ／ｃｍ3以上である。
【００５０】
本発明の樹脂成形体に用いられる熱可塑性樹脂組成物において、樹脂（Ａ）と鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（Ｂ）の比率は、（Ａ）／（Ｂ）の体積比率が８５／１５〜２５／７５とすることが好ましい。（Ａ）の使用量が多いほど、得られる成形体の耐衝撃性、表面性、成形加工性が向上し、溶融混練が容易になる傾向がある、という観点、及び（Ｂ）の使用量が多いほど熱伝導率が向上する傾向があり好ましいという観点から、体積比は好ましくは８０／２０〜３３／６７、より好ましくは７５／２５〜３５／６５、更に好ましくは７３／２７〜４０／６０、最も好ましくは７０／３０〜４５／５５である。
【００５１】
本発明の樹脂成形体を更に高性能とするため、単体での熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の高熱伝導性無機化合物を併用することができる。成形体の熱伝導率をより向上させるためには、併用する無機化合物単体での熱伝導率は、好ましくは１２Ｗ／ｍ・Ｋ以上、より好ましくは１５Ｗ／ｍ・Ｋ以上、更に好ましくは２０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、最も好ましくは３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上とする。高熱伝導性無機化合物単体での熱伝導率の上限は特に制限されず、高ければ高いほど好ましいが、一般的には３０００Ｗ／ｍ・Ｋ以下、更には２５００Ｗ／ｍ・Ｋ以下、のものが好ましく用いられる。
【００５２】
中でも本発明のＬＥＤ実装用基板、及び該実装用基板に配設されるリフレクターのように、成形体として高度な電気絶縁性が要求される用途に用いる場合には、高熱伝導性無機化合物としては電気絶縁性を示す化合物が好ましく用いられる。電気絶縁性とは具体的には、体積固有電気抵抗率が１Ω・ｃｍ以上のものを示すこととするが、好ましくは１０Ω・ｃｍ以上、より好ましくは１０5Ω・ｃｍ以上、更に好ましくは１０10Ω・ｃｍ以上、最も好ましくは１０13Ω・ｃｍ以上のものを用いるのが好ましい。体積固有電気抵抗率の上限には特に制限は無いが、一般的には１０18Ω・ｃｍ以下である。
【００５３】
高熱伝導性無機化合物のうち、電気絶縁性を示す化合物としては具体的には、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素、酸化ベリリウム、酸化銅、亜酸化銅、等の金属酸化物、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、等の金属窒化物、炭化ケイ素等の金属炭化物、炭酸マグネシウム等の金属炭酸塩、ダイヤモンド、等の絶縁性炭素材料、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、等の金属水酸化物、立方晶窒化ホウ素や乱層状窒化ホウ素等（Ｂ）以外の形態を有する各種窒化ホウ素、等を例示することができる。また酸化アルミニウムはムライト等他の元素との複合化された化合物であっても良い。
【００５４】
中でも電気絶縁性に優れることから、（Ｂ）以外の窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、等の金属窒化物、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム、等の金属酸化物、炭酸マグネシウム等の金属炭酸塩、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、等の金属水酸化物、ダイヤモンド、等の絶縁性炭素材料、をより好ましく用いることができる。酸化アルミニウムの中でもα−アルミナが熱伝導率に優れるため好ましい。これらは１種類のみを単独で用いても良いし、２種以上の複数種類を組合せて用いることもできる。
【００５５】
これら高熱伝導性無機化合物の形状については、種々の形状のものが適用可能である。例えば粒子状、微粒子状、ナノ粒子状、凝集粒子状、チューブ状、ナノチューブ状、ワイヤー状、ロッド状、針状、板状、ラグビーボール状、六面体状、大粒子と微小粒子とが複合化した複合粒子状、不定形、液体、等種々の形状を例示することができる。またこれら高熱伝導性無機化合物は天然物であっても良いし、合成されたものであっても良い。天然物の場合、産地等には特に限定は無く、適宜選択することができる。これら高熱伝導性無機化合物は、１種類のみを単独で用いても良いし、形状、平均粒子径、種類、表面処理剤等が異なる２種以上を併用することもできる。
【００５６】
これら高熱伝導性無機化合物は、樹脂と無機化合物との界面の接着性を高めたり、作業性を容易にしたりするため、シラン処理剤等の各種表面処理剤で表面処理がなされたものであっても良い。表面処理剤としては特に限定されず、例えばシランカップリング剤、チタネートカップリング剤、等従来公知のものを使用することができる。中でもエポキシシラン等のエポキシ基含有シランカップリング剤、及び、アミノシラン等のアミノ基含有シランカップリング剤、ポリオキシエチレンシラン、等が樹脂の物性を低下させることが少ないため好ましい。無機化合物の表面処理方法としては特に限定されず、通常の処理方法を利用することができる。
【００５７】
本発明の樹脂成形体に用いられる樹脂組成物には、樹脂組成物の耐熱性や機械的強度をより高めるため、本発明の特徴を損なわない範囲で上記以外の無機化合物を更に添加することができる。このような無機化合物としては特に制限は無い。但しこれら無機化合物を添加すると、熱伝導率に影響を及ぼす場合があるため、添加量等には注意が必要である。これら無機化合物も表面処理がなされていても良い。これらを使用する場合、その添加量は、樹脂（Ａ）１００重量部に対して、１００重量部以下であることが好ましい。添加量が１００重量部を上回ると、耐衝撃性や成形加工性が低下する場合がある。好ましくは５０重量部以下であり、より好ましくは１０重量部以下である。また、これら無機化合物の添加量が増加するとともに、成形体の表面性や寸法安定性が悪化する傾向が見られるため、これらの特性が重視される場合には、無機化合物の添加量をできるだけ少なくすることが好ましい。
【００５８】
また、本発明の樹脂成形体をより高性能なものにするため、フェノール系安定剤、イオウ系安定剤、リン系安定剤等の熱安定剤等を、単独又は２種類以上を組合せて添加することが好ましい。更に必要に応じて、一般に良く知られている、安定剤、滑剤、離型剤、可塑剤、難燃剤、難燃助剤、紫外線吸収剤、光安定剤、顔料、染料、帯電防止剤、導電性付与剤、分散剤、相溶化剤、抗菌剤等を、単独又は２種類以上を組合せて、本発明の効果を奏する範囲で添加しても良い。
【００５９】
本発明の樹脂成形体に用いられる樹脂組成物の製造方法としては、特に限定されるものではない。例えば、上述した成分や添加剤等を乾燥させた後、単軸、二軸等の押出機のような溶融混練機にて溶融混練することにより製造することができる。また、配合成分が液体である場合は、液体供給ポンプ等を用いて溶融混練機に途中添加して製造することもできる。その他、バンバリーミキサー、ニーダー、ロール、フィーダールーダー等に所定の各成分を供給し、混練することにより製造することもできる。各成分の供給方法は特に限定されず、各々の成分を一括配合して混練しても良く、多段、分割配合して混練しても良い。
【００６０】
本発明の樹脂成形体に用いられる樹脂組成物においては、必要に応じ造核剤等の結晶化促進剤を添加することにより、成形性を更に改善することができる。
【００６１】
本発明において用いられる結晶化促進剤としては、例えば、高級脂肪酸アミド、尿素誘導体、ソルビトール系化合物、高級脂肪酸塩、芳香族脂肪酸塩等が挙げられ、これらは１種類又は２種類以上用いることができる。中でも結晶化促進剤としての効果が高いことから、高級脂肪酸アミド、尿素誘導体、ソルビトール系化合物が好ましい。
【００６２】
上記高級脂肪酸アミドとしては、例えば、ベヘン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ステアリン酸アミド、パルミチン酸アミド、Ｎ−ステアリルベヘン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、エチレンビスエルカ酸アミド、エチレンビスラウリル酸アミド、エチレンビスカプリン酸アミド、ｐ−フェニレンビスステアリン酸アミド、エチレンジアミンとステアリン酸とセバシン酸の重縮合物、等が挙げられ、特にベヘン酸アミドが好ましい。
【００６３】
上記尿素誘導体としては、ビス（ステアリルウレイド）ヘキサン、４，４’−ビス（３−メチルウレイド）ジフェニルメタン、４，４’−ビス（３−シクロヘキシルウレイド）ジフェニルメタン、４，４’−ビス（３−シクロヘキシルウレイド）ジシクロヘキシルメタン、４，４’−ビス（３−フェニルウレイド）ジシクロヘキシルメタン、ビス（３−メチルシクロヘキシルウレイド）ヘキサン、４，４’−ビス（３−デシルウレイド）ジフェニルメタン、Ｎ−オクチル−Ｎ’−フェニルウレア、Ｎ，Ｎ’−ジフェニルウレア、Ｎ−トリル−Ｎ’−シクロヘキシルウレア、Ｎ，Ｎ’−ジシクロヘキシルウレア、Ｎ−フェニル−Ｎ’−トリブロモフェニルウレア、Ｎ−フェニル−Ｎ’−トリルウレア、Ｎ−シクロヘキシル−Ｎ’−フェニルウレア、等が例示され、特にビス（ステアリルウレイド）ヘキサンが好ましい。
【００６４】
上記ソルビトール系化合物としては、１，３，２，４−ジ（ｐ−メチルベンジリデン）ソルビトール、１，３，２，４−ジベンジリデンソルビトール、１，３−ベンジリデン−２，４−ｐ−メチルベンジリデンソルビトール 、１，３−ベンジリデン−２，４−ｐ−エチルベンジリデンソルビトール、１，３−ｐ−メチルベンジリデン−２，４−ベンジリデンソルビトール、１，３−ｐ−エチルベンジリデン−２，４−ベンジリデンソルビトール、１，３−ｐ−メチルベンジリデン−２，４−ｐ−エチルベンジリデンソルビトール、１，３−ｐ−エチルベンジリデン−２，４−ｐ−メチルベンジリデンソルビトール、１，３，２，４−ジ（ｐ−エチルベンジリデン）ソルビトール、１，３，２，４−ジ（ｐ−ｎ−プロピルベンジリデン）ソルビトール 、１，３，２，４−ジ（ｐ−ｉ−プロピルベンジリデン）ソルビトール、１，３，２，４−ジ（ｐ−ｎ−ブチルベンジリデン）ソルビトール、１，３，２，４−ジ（ｐ−ｓ−ブチルベンジリデン）ソルビトール、１，３，２，４−ジ（ｐ−ｔ−ブチルベンジリデン）ソルビトール、１，３，２，４−ジ（ｐ−メトキ
シベンジリデン）ソルビトール、１，３，２，４−ジ（ｐ−エトキシベンジリデン）ソルビトール 、１，３−ベンジリデン−２，４−ｐ−クロルベンジリデンソルビトール、１，３−ｐ−クロルベンジリデン−２，４−ベンジリデンソルビトール、１，３−ｐ−クロルベンジリデン−２，４−ｐ−メチルベンジリデンソルビトール、１，３−ｐ−クロルベンジリデン−２，４−ｐ−エチルベンジリデンソルビトール、１，３−ｐ−メチルベンジリデン−２，４−ｐ−クロルベンジリデンソルビトール、１，３−ｐ−エチルベンジリデン−２，４−ｐ−クロルベンジリデンソルビトール、及び１，３，２，４−ジ（ｐ−クロルベンジリデン）ソルビトール、等が挙げられる。これらの中で、１，３，２，４−ジ（ｐ−メチルベンジリデン）ソルビトール、１，３，２，４−ジベンジリデンソルビトールが好ましい。
【００６５】
本発明の樹脂成形体に用いられる樹脂組成物における結晶化促進剤の使用量は、樹脂（Ａ）１００重量部に対し、成形性の点から、０．０１〜５重量部が好ましく、０．０３〜４重量部がより好ましく、０．０５〜３重量部が更に好ましい。０．０１重量部未満では、結晶化促進剤としての効果が不足する可能性があり、また５重量部を上回ると、効果が飽和する可能性があることから経済的に好ましくなく、外観や物性が損なわれる可能性がある。
【００６６】
本発明の樹脂成形体の白色度は、８０以上であることが好ましく、更に好ましくは８３以上であり、最も好ましくは８５以上である。該白色度が高いほど、特にリフレクターの場合にはＬＥＤ素子からの光の反射特性に優れる。
【００６７】
ここで、本発明の樹脂成形体の白色度は、鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末の白色度と同様に、測色色差計を用いて測定した成形体の色の明度（Ｌ）、色相、彩度（ａ、ｂ）から、前記式（１）により算出できる。
【００６８】
また本発明の樹脂成形体の耐光性は、高温下での水銀灯照射に伴うサンプルの色差で評価することができる。例えば、１２０℃雰囲気中で４００Ｗ水銀灯を１０ｃｍの距離から７日間連続照射した際の、照射前後の色差ΔＥを評価する。このΔＥが１０以下であることが好ましく、好ましくは８以下であり、最も好ましくは６以下である。該ΔＥが１０以下であれば、ＬＥＤ素子からの光による成形体の変色を抑制することができる。
【００６９】
ここで、水銀灯照射前後の色差ΔＥは、測色色差計により水銀灯照射前の成形体の色調Ｌ0、ａ0、ｂ0及び照射後の成形体の色調Ｌ1、ａ1、ｂ1を測定し、次式（３）により算出できる。
【００７０】
ΔＥ＝｛（Ｌ1−Ｌ0）2＋（ａ1−ａ0）2＋（ｂ1−ｂ0）2｝1/2      （３）
【００７１】
更に本発明の樹脂成形体は、成形体としての熱伝導率が高いことが求められる。成形体としての熱伝導率は２Ｗ／ｍ・Ｋ以上であることが好ましく、更に好ましくは２．５Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、最も好ましくは３Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。該熱伝導率が２Ｗ／ｍ・Ｋ以上であれば、特にＬＥＤ実装用基板、又は該実装用基板に配設されるリフレクターの場合には、ＬＥＤ素子の発光に伴い発生する熱を効率良く放熱することができる。
【００７２】
本発明の樹脂成形体の、成形体としての熱伝導率は、例えば平板状或いは円板状サンプルにて、ホットディスク法熱物性率測定装置を用い、二重スパイラル構造になっているニッケル箔センサをサンプル２個で挟み込み、該センサを定電力で一定発熱させ、センサの温度上昇から算出することができる。
【００７３】
また本発明の樹脂成形体の面方向と厚み方向の熱拡散率は、例えば平面状サンプルにてフラッシュ式熱拡散率測定装置を用いて、表面からレーザーや光で加熱し、加熱部分の裏面及び加熱部分と少し面方向に離れた箇所における裏面での昇温変化を測定する方法により、それぞれ算出することが可能である。測定時のサンプル表面温度上昇を低く抑える目的から、測定にはキセノンフラッシュ式熱拡散率測定装置を用いるのが好ましい。このような手法で測定された面方向及び厚み方向の熱拡散率を比較した際、成形体の面方向で測定された熱拡散率を成形体の厚み方向で測定された熱拡散率の２倍以上とすることにより、ＬＥＤ素子の発光に伴い発生する熱を面方向に効率良く分散させることができる。これを、「面方向に熱拡散の異方性が高い」と定義する。成形体の面方向で測定された熱拡散率は、成形体の厚み方向で測定された熱拡散率に対して、好ましくは２．５倍以上、より好ましくは３倍以上、更に好ましくは４倍以上、最も好ましくは５倍以上である。
【００７４】
更に、例えば携帯型電子機器等の内部で発生する熱を外部に良く伝えたり、ＬＥＤ素子の発光に伴い発生する熱をより効率良く放熱したりするためには、成形体の熱拡散率の絶対値自体も高くする必要がある。成形体の面方向で測定された熱拡散率は、好ましくは０．５ｍｍ2／ｓｅｃ以上、より好ましくは０．７５ｍｍ2／ｓｅｃ以上、更に好ましくは１．０ｍｍ2／ｓｅｃ以上、更により好ましくは１．５ｍｍ2／ｓｅｃ以上、最も好ましくは２．０ｍｍ2／ｓｅｃ以上である。成形体の面方向で測定された熱拡散率が０．５ｍｍ2／ｓｅｃ以上であれば、特にＬＥＤ実装用基板、又は該実装用基板に配設されるリフレクターの場合には、ＬＥＤ素子の発光に伴い発生する熱をより効率良く放熱することができる。
【００７５】
また本発明の樹脂成形体は、ＡＳＴＭ  Ｄ−６４８に準じ荷重１．８２ＭＰａの条件で測定した熱変形温度は好ましくは１５０℃以上、更に好ましくは１８０℃以上、最も好ましくは２００℃以上である。該熱変形温度が１５０℃以上であれば、特にＬＥＤ実装用基板、又は該実装用基板に配設されるリフレクターの場合には、ＬＥＤ素子の発光に伴う発熱により、成形体に変形が生じる傾向を抑制することができる。
【００７６】
更に本発明の樹脂成形体は、電気絶縁性と高熱伝導性とを両立させることが可能である。ＡＳＴＭ   Ｄ−２５７に準じ二端子法で測定した成形体の表面電気抵抗値は、１０11Ω以上であることが好ましく、更に好ましくは１０12Ω以上、最も好ましくは１０13Ω以上である。該表面電気抵抗値が１０11Ω以上であれば、充分な電気絶縁性を示す。
【００７７】
このような成形体は、射出成形、押出成形、プレス成形、ブロー成形、等種々の熱可塑性樹脂成形法により成形することが可能であるが、成形時に樹脂組成物が受ける剪断速度が速く、成形体に容易に熱拡散の異方性を付与することができること、成形サイクルが短く生産性に優れること、等から、射出成形法により成形された成形体であることが好ましい。射出成形法とは、射出成形機に金型を取り付け、成形機にて溶融可塑化された樹脂組成物を高速で金型内に注入し、樹脂組成物を冷却固化させることにより、所定の目的形状に賦形して取り出す成形方法である。この際用いられる成形機や金型には特に制限は無く、所定の目的形状の成形体が得られるように設計された金型を用いることが好ましい。
【００７８】
このようにして得られた成形体は、樹脂フィルム、樹脂シート、樹脂成形体等の様々な形態で、電子材料、磁性材料、触媒材料、構造体材料、光学材料、医療材料、自動車材料、建築材料、等の各種の用途に幅広く用いることが可能である。本発明で得られた樹脂成形体は、現在広く用いられている一般的なプラスチック用射出成形機が使用可能であるため、複雑な形状を有する成形体の取得も容易である。本発明の樹脂成形体に用いられる熱可塑性樹脂組成物は、特に成形加工性良好、高熱伝導性、という優れた特性を有し、発熱源を内部に有する携帯電話等の携帯型電子機器、ディスプレー、コンピューター等の筐体成形用樹脂として、また、高耐光性という優れた特性を有することから、電球ソケットや発光管ホルダーといった照明器具部材成形用樹脂として、非常に有用である。
【００７９】
本発明に用いられる樹脂組成物は、以上のような優れた性質を有することから、ＬＥＤ実装用基板、及び／又は、該ＬＥＤ実装用基板に配設されるリフレクターの形成に好適である。
【００８０】
また本発明の樹脂成形体は、接着剤等を用いたときの、他の部材との接合性に優れる。更に、上記成形品同士の隙間、又は、上記成形品と他の部材との隙間に、封止剤等を充填し硬化させることによって、機械的強度に優れた複合体とすることができる。このような複合体としては、ＬＥＤ実装用基板を含む照明装置又は発光装置、リフレクターを含む照明装置又は発光装置、ＬＥＤ実装用基板及びリフレクターを含む照明装置又は発光装置、等が挙げられる。
【００８１】
本発明のＬＥＤ実装用基板の形状は通常、角形、円形等の平板上である。断面形状は一様に平坦であっても良いし、ＬＥＤ素子を配設する側の面には、目的、用途等に応じて凹部、凸部、貫通孔を備えても良い。またＬＥＤ素子が配設されない側の面には、表面積を大きくすることにより放熱性を改良する等のために、溝等が設けられても良い。
【００８２】
また本発明のＬＥＤ実装用基板は、複数のＬＥＤ素子を配設することができる大型の基板であっても良いし、１つのＬＥＤ素子を配設することができる小型の基板であっても良い。従い、本発明のＬＥＤ実装用基板の大きさは、目的、用途等に応じて選択することができる。
【００８３】
更に本発明のＬＥＤ実装用基板の厚み（凹部、凸部、貫通孔、溝等を備えない部分の厚み）は、目的、用途等に応じて選択することができる。
【００８４】
また本発明のＬＥＤ実装用基板は、その一方の面に、ＬＥＤ素子、レンズ、リフレクター等を備えることができる態様であっても良いし、基板及びリフレクター（リフレクター部）が連続相となっており、リフレクター部の内側で且つ基板の表面側にＬＥＤ素子、レンズ等を備える態様であっても良い。特に基板及びリフレクター（リフレクター部）が連続相となる態様の場合、従来の製造方法に比べ、少ない部品点数、少ない製造工程により表面実装型ＬＥＤパッケージを得ることができ、性能面及びコスト面において優れる。即ち、従来の表面実装型ＬＥＤパッケージは、例えば金属アルミニウム等の金属性基板にＬＥＤ素子配設用の絶縁性台座を積層し、該台座上にＬＥＤ素子を配設後、更にＬＥＤ素子の周囲にポリフタルアミド等を含むリフレクターを配設することにより製造されていた。これに対し本発明によると、加工が必要な金属とは異なり、本発明に用いられる樹脂組成物により容易に所定形状とすることができ、絶縁性台座を配設する必要もなく、またリフレクターを配設する必要もない。
【００８５】
本発明のリフレクター（リフレクター部）は、本発明のＬＥＤ実装用基板と組合せて用いても良いし、他の材料からなるＬＥＤ実装用基板と組合せて用いても良い。
【００８６】
また本発明のリフレクター（リフレクター部）は主として、その内面においてＬＥＤ素子からの光をレンズの方向へ反射させる作用を有する。そのようなリフレクター（リフレクター部）の形状は通常、レンズの端部（接合部）の形状に準じ、角形、円形、楕円形等の筒状又は輪状である。場合によっては、ＬＥＤ素子からの光の指向性を高めるために、該内面がレンズに向かってテーパー状に広げられても良い。
【００８７】
更に本発明のリフレクター（リフレクター部）は、そのレンズ側の端部をレンズの形状に応じた形に加工される場合には、レンズホルダーとしても機能させることができる。
【００８８】
また本発明のリフレクター（リフレクター部）は、目的、用途等に応じて凹部、凸部、貫通孔等を備えても良い。例えば貫通孔を備える場合、該貫通孔を通じて電極等を配設することができる。
【００８９】
本発明のＬＥＤ実装用基板及びリフレクターを用いた場合の、ＬＥＤ素子の基板上の配設形態は、リード線を用いたワイヤーボンディング実装形態の表面実装型ＬＥＤパッケージとすることが容易であるし、ＬＥＤ素子近傍に配設された配線パターンにフリップチップ実装される形態の表面実装型ＬＥＤパッケージとすることも容易である。
【００９０】
ここでワイヤーボンディング実装とは、ＬＥＤ素子の入出力端子から金ワイヤー等の非常に細いワイヤー（リード線）によって、基板上の電極端子と金属間接合で接続する方式のことを言う。またフリップチップ実装とは、ＬＥＤ素子の入出力端子上にバンプと呼ばれる突起電極 (接続用金属）を形成し、該バンプを介して基板上の電極端子と直接接合する方式、又は基板上にバンプを形成し、該バンプを介してＬＥＤ素子の入出力端子と直接接合する方式、のことを言う。
【００９１】
本発明のＬＥＤ実装用基板及びリフレクターを用いた表面実装型パッケージにおいて、ＬＥＤ素子は、放射光（一般に白色ＬＥＤにおいてはＵＶ又は青色光）を放出する、例えばＡｌＧａＡｓ、ＡｌＧａＩｎＰ、ＧａＰ又はＧａＮからなる活性層を、ｎ型及びｐ型のクラッド層により挟んだダブルヘテロ構造を有する半導体チップ（発光体）であり、例えば一辺の長さが０．５ｍｍ程度の六角体形状である。
【００９２】
また本発明のＬＥＤ実装用基板及びリフレクターを用いた表面実装型パッケージにおいて、レンズは通常樹脂製であり、目的、用途等により様々な構造とすることができ、着色されていても良い。
【００９３】
更に本発明のＬＥＤ実装用基板及びリフレクターを用いた表面実装型パッケージにおいて、ＬＥＤ素子からレンズに至る空間部は、空隙部であっても良いし、必要に応じ透光性及び絶縁性を付与する材料（透明封止剤組成物）からなる透明封止部であっても良い。該透明封止部は必要に応じて、ＬＥＤ素子からの光の波長を所定の波長に変換する、無機系及び／又は有機系の蛍光性物質を含有しても良い。
【００９４】
該空間部を該透明封止部とする場合、該透明封止剤組成物を構成する樹脂は、一般的に封止剤に用いられる従来公知の樹脂、例えばエポキシ系樹脂、アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂等を、本発明の効果を奏する範囲で任意に用いることができる。これらの樹脂成分は、１種のみを単独で用いても良いし、２種以上を組合せて用いても良い。該透明封止剤組成物は、上記樹脂成分のうち硬化可能な成分と、該成分を硬化させる硬化剤と、必要に応じて硬化触媒等を配合した組成物であることが好ましい。また該透明封止剤組成物は、蛍光性物質、反応抑制剤、酸化防止剤、光安定剤、変色防止剤等を含有しても良い。尚、一般的に封止剤に用いられる樹脂としては、シリコーン系樹脂及び／又はシリコーン系ゴムも従来公知ではあるが、近年シリコーン系樹脂及び／又はシリコーン系ゴムには、しばしば低分子成分である環状シロキサンの揮発により、接点不良を誘発すると言う課題が指摘されており、透明封止剤組成物を構成する樹脂として本発明に用いるには課題が多く好ましくない。
【００９５】
以下に、ワイヤーボンディング実装形態の表面実装型ＬＥＤパッケージの製造方法の一例について説明する。
【００９６】
まず、本発明に用いられる樹脂組成物を、所定形状のキャビティ空間を備える金型を用いた射出成形機により、凹部を有する平板状のＬＥＤ実装用基板、及び筒状（輪状）であり且つ電極を内面から外面に嵌挿可能な貫通孔を有するリフレクターを成形する。その後、別途準備したＬＥＤ素子、電極及びリード線を、接着剤又は接合部材により該ＬＥＤ実装用基板及びリフレクターに固定する。次いで、該リフレクターの上にレンズを配設して表面実装型ＬＥＤパッケージを得る。ＬＥＤ素子からレンズに至る空間部を透明封止部とする場合には、レンズを配設する前に、該ＬＥＤ実装用基板及びリフレクターにより形成された凹部に透明封止剤組成物を注入し、加熱、乾燥により硬化させて透明封止部とした後、該透明封止部の上にレンズを配設して表面実装型ＬＥＤパッケージを得る。また、透明封止剤組成物が未硬化の状態でレンズを載置した後、該組成物を硬化させても良い。
【実施例】
【００９７】
次に、本発明について実施例に基づき更に詳細に説明するが、本発明はかかる実施例のみに制限されるものではない。
【００９８】
［製造例１］
オルトホウ酸５３重量部、メラミン４３重量部、硝酸リチウム４重量部をヘンシェルミキサーで混合した後、純水２００重量部を添加し８０℃で８時間攪拌してからろ過し、１５０℃で１時間乾燥後した。得られた化合物を窒素雰囲気下９００℃で１時間加熱し、更に窒素雰囲気下１８００℃で焼成・結晶化させた。得られた焼成物を粉砕して鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（ＢＮ−１）を得た。得られた粉末の数平均粒径は４８μｍ、白色度は９２、黒鉛化指数は１．０、タップ密度は０．７７ｇ／ｃｍ3であった。また本粉末を単独で固化させ熱伝導率を測定した結果熱伝導率は３００Ｗ／ｍＫであり、且つ電気絶縁性であった。
【００９９】
［製造例２］
オルトホウ酸５０重量部、メラミン４０重量部、炭酸カルシウム１０重量部をヘンシェルミキサーで混合した後、純水２００重量部を添加し８０℃で８時間攪拌してからろ過し、１５０℃で１時間乾燥後した。得られた化合物を窒素雰囲気下９００℃で１時間加熱し、更に窒素雰囲気下２０００℃で焼成・結晶化させた。得られた焼成物を粉砕後硝酸水溶液での洗浄により炭酸カルシウム成分を除去し、１５０℃で乾燥させて鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（ＢＮ−２）を得た。得られた粉末の数平均粒径は１９μｍ、白色度は９０、黒鉛化指数は１．３、タップ密度は０．８８ｇ／ｃｍ3であった。また本粉末を単独で固化させ熱伝導率を測定した結果熱伝導率は１００Ｗ／ｍＫであり、且つ電気絶縁性であった。
【０１００】
（実施例１）
ポリエチレンテレフタレート樹脂（（株）ベルポリエステルプロダクツ製ベルペットＥＦＧ−７０）１００重量部、フェノール系安定剤（（株）ＡＤＥＫＡ製ＡＯ−６０）０．２重量部、を混合したものを準備した（原料１）。別途、鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（ＢＮ−１）１００重量部、エポキシシラン系カップリング剤（信越化学工業（株）製ＫＢＭ−３０３）１重量部、エタノール５重量部、をスーパーフローターで混合して５分間撹拌した後、８０℃にて４時間乾燥したものを準備した（原料２）。原料１、原料２、を別々の重量式フィーダーにセットし、（Ａ）／（Ｂ）の体積比率が５０／５０となるよう混合した後、（株）日本製鋼所製同方向噛合型二軸押出機ＴＥＸ４４ＸＣＴのスクリュー根本付近に設けられたホッパーより投入した。設定温度は原料供給口近傍が２５０℃で、スクリュー先端部に向かって順次設定温度を上昇させ、スクリュー先端部温度を２８０℃に設定した。本条件にて射出成形用サンプルペレットを得た。得られたペレットを１４０℃で４時間乾燥後、東芝機械（株）製７５ｔ射出成形機ＩＳ−７５Ｅ−２Ａにて、平板の面中心部分にゲートサイズ０．８ｍｍφで設置されたピンゲートを通じて、５０ｍｍ×８０ｍｍ×厚み１．１ｍｍの平板形状試験片を成形し、白色度、耐光性、熱拡散率とその異方性、及び電気絶縁性の評価に供した。また、成形体横方向からゲートサイズ２ｍｍφのゲートを通じて厚み６．４ｍｍ×２１ｍｍφの試験片を成形し、成形体としての熱伝導率測定に供した。更に、ゲートサイズ２ｍｍφのゲートを通じて１３ｍｍ×１２７ｍｍ×厚み６．４ｍｍのバー形状試験片を成形し、熱変形温度の評価に供した。
【０１０１】
（実施例２〜１０、比較例１〜６）
配合原料の種類や量を表１に示すように変更した以外は実施例１と同様にして、成形体を得た。
【０１０２】
実施例及び比較例に用いた原料は、下記の通りである。
＜熱可塑性ポリエステル系樹脂（Ａ）＞
（ＰＥＳ−１）：ポリエチレンテレフタレート樹脂（（株）ベルポリエステルプロダクツ製ベルペットＥＦＧ−７０）
（ＰＥＳ−２）：ポリブチレンテレフタレート樹脂（三菱エンジニアリングプラスチックス（株）製ノバデュラン５００９Ｌ）
【０１０３】
＜その他無機化合物＞
（ＢＮ−３）：鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末（電気化学工業（株）製ＧＰ、単体での熱伝導率６０Ｗ／ｍ・Ｋ、数平均粒径８μｍ、白色度９２、黒鉛化指数１．３、電気絶縁性、体積固有抵抗１０14Ω・ｃｍ、タップ密度０．５０ｇ／ｃｍ3）。
（ＢＮ−４）：鱗片形状六方晶窒化ホウ素粉末を凝集処理させた、凝集処理六方晶窒化ホウ素粉末（ＮａｔｉｏｎａｌＮｉｔｒｉｄｅ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ  Ｃｏ．，Ｌｔｄ．製ＮＷ１５０、単体での熱伝導率６０Ｗ／ｍ・Ｋ、数平均粒径１５０μｍ、白色度７８、黒鉛化指数１２、電気絶縁性、体積固有抵抗１０14Ω・ｃｍ、タップ密度０．８０ｇ／ｃｍ3）。
（ＢＮ−５）：乱層構造窒化ホウ素粉末（営口硼達精細化工有限公司製、単体での熱伝導率２５Ｗ／ｍ・Ｋ、数平均粒径０．８μｍ、白色度７５、黒鉛化指数４．７、電気絶縁性、体積固有抵抗１０16Ω・ｃｍ、タップ密度０．２０ｇ／ｃｍ3）。
（ＦＩＬ−１）：ガラス繊維（日本電気硝子（株）製Ｔ１８７Ｈ／ＰＬ、単体での熱伝導率１．０Ｗ／ｍ・Ｋ、繊維直径１３μｍ、数平均繊維長３．０ｍｍ、電気絶縁性、体積固有抵抗１０15Ω・ｃｍ）
（ＦＩＬ−２）：天然鱗状黒鉛粉末（中越黒鉛（株）製ＢＦ−５０Ａ、単体での熱伝導率２５０Ｗ／ｍ・Ｋ、数平均粒径５３μｍ、導電性、タップ密度０．６４ｇ／ｃｍ3）
【０１０４】
＜その他配合物＞
（ＦＲ−１）：臭素系複合難燃剤；臭素化フタルイミド系難燃剤（Ａｌｂｅｍａｒｌｅ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製ＳＡＹＴＥＸ  ＢＴ−９３Ｗ）／三酸化アンチモン（日本精鉱（株）製ＰＡＴＯＸ−ｐ）＝８２／１８（重量比）複合体
（ＦＲ−２）：リン系複合難燃剤：リン酸エステルアルミニウム塩系難燃剤（クラリアントジャパン（株）製Ｅｘｏｌｉｔ  ＯＰ−９３５）／メラミンシアヌレート（日産化学工業（株）製ＭＣ−４０００）＝５１／４９（重量比）複合体
【０１０５】
［窒化ホウ素粉末の数平均粒径］
１００ｍｌビーカーにヘキサメタリン酸ナトリウム２０重量％水溶液１５ｍｌを入れ、該水溶液に窒化ホウ素粉末６０ｍｇを投入し、超音波分散器で４０分間分散処理した。得られた分散液にて、（株）堀場製作所製レーザー回折／散乱式粒度分布測定器ＬＡ−９５０を用い、数平均粒子径を測定した。
【０１０６】
［窒化ホウ素粉末の白色度Ｗ］
直径３０ｍｍ、高さ１３ｍｍの石英ガラス製サンプルセルに窒化ホウ素粉末を充填し、日本電色工業（株）製測色色差計ＳＥ−２０００を用いて色の明度（Ｌ）、色相、彩度（ａ、ｂ）を測定し、（１）式により白色度Ｗを算出した。
【０１０７】
［窒化ホウ素粉末の黒鉛化指数ＧＩ］
スペクトリス（株）製ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ  Ｘ’Ｐｅｒｔ  Ｐｒｏ  ＸＲＤ測定装置を用い、Ｃｕ・ＫαのＸ線にて、窒化ホウ素粉末の広角Ｘ線回折測定を行った。得られた測定値から、２θ＝４１°付近、４４°付近、５０°付近に見られる（１００）（１０１）（１０２）の面積を測定し、（２）式により黒鉛化指数ＧＩを算出した。
【０１０８】
［窒化ホウ素粉末のタップ密度］
ホソカワミクロン（株）製パウダーテスターＰＴ−Ｅを用い、窒化ホウ素粉末を１００ｃｍ3の専用容器に充填し、タッピングタイム１８０秒、タッピング回数１８０回、タップリフト１８ｍｍの条件でタッピングを行った後の嵩比重を測定し、タップ密度とした。
【０１０９】
［成形体の白色度］
日本電色工業（株）製測色色差計ＳＥ−２０００を用いて成形体の色の明度（Ｌ）、色相、彩度（ａ、ｂ）を測定し、（１）式により白色度を算出した。
【０１１０】
［成形体の耐光性］
設定温度１２０℃の恒温槽中に設置した４００Ｗ水銀灯から１０ｃｍの距離に平板サンプルを設置し、７日間水銀灯照射を継続した。照射前後の試験片の色調（Ｌ、ａ、ｂ）を、日本電色工業（株）製測色色差計ＳＥ−２０００を用いて測定し、その色差ΔＥを（３）式により算出した。
【０１１１】
［成形体としての熱伝導率］
厚み６．４ｍｍ×２１ｍｍφの試験片２個を用い、京都電子工業（株）製ホットディスク法熱物性率測定装置ＴＰＡ−５０１にて、成形体としての熱伝導率を測定した。
【０１１２】
［成形体の熱拡散率とその異方性］
厚み１．１ｍｍの成形体を切り出し、２５．４ｍｍφの円板状サンプルを作成
した。サンプル表面にレーザー光吸収用スプレー（ファインケミカルジャパン（株）製ブラックガードスプレーＦＣ−１５３）を塗布し乾燥させた後、ＮＥＴＺＳＣＨ製ＸｅフラッシュアナライザーＬＦＡ４４７Ｎａｎｏｆｌａｓｈを用い、厚み方向及び面方向の熱拡散率を測定した。
【０１１３】
得られた熱拡散率から、次式（４）により熱拡散の異方性を算出した。
（熱拡散の異方性）＝（面方向の熱拡散率）／（厚み方向の熱拡散率）    （４）
【０１１４】
［熱変形温度］
バーを用いて、ＡＳＴＭ  Ｄ−６４８に準じ荷重１．８２ＭＰａの条件で熱変形温度を測定した。
【０１１５】
［電気絶縁性］
平板を用いて、ＡＳＴＭ   Ｄ−２５７に準じ二端子法により表面電気抵抗値を測定した。
【０１１６】
それぞれの配合及び結果を表１に示す。なお表中で、成形加工が困難であったため測定ができなかったものについては「不可」と表示した。
【０１１７】
表１より、本発明の成形体に用いられる熱可塑性樹脂組成物は、請求の範囲外の組成物と比べ、成形流動性に優れた高耐光性且つ高熱伝導性の樹脂組成物であることがわかる。このような樹脂組成物はＬＥＤ実装用基板及び／又はＬＥＤ実装用基板に配設されるリフレクターの形成に好適である。
【０１１８】
【表１】
2010121102.tif 000004