(57)【要約】【課題】  耐熱性、回路配線間への充填性および絶縁信頼性に優れ、多層回路基板の製造に適した複合接着フィルムを提供する。【解決手段】  複合接着フィルム１０は、厚さが５μｍ以上２００μｍ以下の範囲内であり、熱変形温度Ｔ１が３００℃以上であるポリイミド樹脂層１と、厚さが５μｍ以上５０μｍ以下の範囲内であり、熱変形温度Ｔ２が２００℃〜２８０℃の範囲内である液晶ポリマー層２Ａ，２Ｂと、を備え、ポリイミド樹脂層１の両面に液晶ポリマー層２Ａ，２Ｂが貼り合わされた積層構造を有する。この複合接着フィルム１０は、複数の配線基板が積層された多層回路基板において接着層として用いられる。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の配線基板が積層された多層回路基板において接着層として用いられる複合接着フィルムであって、
厚さが５μｍ以上２００μｍ以下の範囲内であり、熱変形温度Ｔ１が３００℃以上であるポリイミド樹脂層と、
厚さが５μｍ以上５０μｍ以下の範囲内であり、熱変形温度Ｔ２が２００℃〜２８０℃の範囲内である液晶ポリマー層と、
を備え、前記ポリイミド樹脂層の両面に前記液晶ポリマー層が貼り合わされた積層構造を有することを特徴とする複合接着フィルム。
【請求項２】
前記液晶ポリマー層と貼り合わされた側の前記ポリイミド樹脂層の表面の粗度（Ｒｚ）が０．５〜５．０μｍの範囲内である請求項１に記載の複合接着フィルム。
【請求項３】
複数の配線基板が接着層を介して積層された多層回路基板の製造方法であって、
絶縁基材の表面に回路パターンが形成された２以上の配線基板を準備する工程と、
少なくとも二つの前記配線基板について前記回路パターンが形成された面を互いに向かい合わせて配置し、間に前記接着層を介在させた状態で加熱・加圧して貼り合わせる工程と、
を備え、
前記接着層として請求項１または請求項２に記載の複合接着フィルムを用いるとともに、前記加熱・加圧して貼り合わせる工程の加熱温度Ｔ３が、前記ポリイミド樹脂層の熱変形温度Ｔ１および前記液晶ポリマーの熱変形温度Ｔ２を基準として、
Ｔ２＋１０℃≦Ｔ３≦Ｔ２＋６０℃（ただし、Ｔ３＜Ｔ１である）
で示される関係を有することを特徴とする多層回路基板の製造方法。
【請求項４】
絶縁基材の表面に回路パターンを有する少なくとも二つの配線基板が、前記回路パターンが形成された面を互いに向かい合わせて配置され、接着層を介して積層された多層回路基板であって、
前記接着層は、
厚さが５μｍ以上２００μｍ以下の範囲内であり、熱変形温度Ｔ１が３００℃以上であるポリイミド樹脂層と、
厚さが５μｍ以上５０μｍ以下の範囲内であり、熱変形温度Ｔ２が２００℃〜２８０℃の範囲内である液晶ポリマー層と、
を備え、前記ポリイミド樹脂層の両面に前記液晶ポリマー層が貼り合わされてなる積層構造体であることを特徴とする多層回路基板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリイミド樹脂層と液晶ポリマー層とを有する複合接着フィルムおよびそれを用いた多層回路基板、並びにその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電気機器の小型化・軽量化に伴い、回路配線の高密度化が求められている。回路配線を高密度化するために、配線基板を複数枚積層して一体化させた多層回路基板が実用化されている。多層回路基板の作製には、回路パターンが形成された複数の配線基板を準備し、これらを、接着フィルムを介して接合する方法が一般的である。従来、そのような用途に用いられる接着フィルムとしては、耐熱性が高く、回路配線間への充填性にも優れているとの理由から、例えば特許文献１では、シロキサン変性ポリイミド樹脂を用いた接着フィルムが提案されている。また、例えば特許文献２では、その良好な充填性と高周波電気特性に着目して、液晶ポリマーフィルムを接着フィルムとして使用することが提案されている。
【０００３】
特許文献１に記載されたシロキサン変性ポリイミド樹脂や特許文献２に記載された熱可塑性の液晶ポリマーフィルムは、加熱加圧時に配線間への充填性が良好である反面、容易に接着フィルムが変形するため、多層回路基板としたきに、接着フィルムを介した上下の回路配線どうしが近接もしくは接触して絶縁性が損なわれることがある。このような絶縁性の低下は、回路基板を多層化、高密度化した場合に特に生じ易くなる。従って、微細化が進み、従来よりも複雑になりつつある近年の回路形成技術に対応するためには、多層回路基板において十分な充填性を確保しながら、絶縁性を改善させる技術の提供が望まれていた。
【０００４】
また、多層回路基板に関するものではないが、特許文献３では、耐熱性の高いポリイミド樹脂層の表面に熱可塑性のポリイミド樹脂層を接着層として設けた接着フィルムが提案されている。しかしながら、特許文献３の接着フィルムは、２層フレキシブルプリント基板の基材（絶縁層）に導体層をラミネートする際の接着性を高めることを目的として前記基材として使用されるものであり、多層回路基板における接着フィルムとしての適用は一切考慮されていない。また、特許文献３の接着フィルムを、仮に多層回路基板における配線基板間の接着フィルムとして適用した場合、熱可塑性ポリイミド樹脂層を設けた接着フィルムは、良好な耐熱性は期待できるものの、回路配線間への充填性が十分でなく、配線基板の基材と接着フィルムとの間に空間が生じ、多層回路基板の伝送特性、絶縁信頼性、耐久性などへ影響を及ぼすことが懸念される。
【０００５】
また、特許文献４では、耐熱性のポリイミド樹脂層の表面にエポキシ系樹脂層を接着層として設けた接着性積層フィルムが提案されている。しかし、接着層としてエポキシ系樹脂層を設けた接着フィルムは、エポキシ樹脂の硬化により接着させるため、可撓性に欠け、また、エポキシ樹脂の誘電性（誘電率や誘電正接）が高いために回路基板の伝送損失が大きくなるなどの欠点を有しており、その使用範囲には制約がある。
【０００６】
また、接着層の材質として上記以外の熱可塑性樹脂を適用することも想定されるが、通常の熱可塑性樹脂は耐熱性の点で十分に満足できるものではない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特許第３７１２６０６号公報
【特許文献２】特開平８−９７５６５号公報
【特許文献３】特開２００６−３１６２３２号公報
【特許文献４】特開２００６−１１６７３８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明の目的は、耐熱性、回路配線間への充填性、絶縁信頼性、伝送特性に優れ、多層回路基板の接着層としての用途に適した複合接着フィルムを提供することであり、さらには、当該複合接着フィルムを用いた多層回路基板を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、上記実情に鑑み鋭意研究を行った結果、多層回路配線の接着フィルムとして、ポリイミド樹脂層と液晶ポリマー層を組み合わせた複合接着フィルムを用いることによって、上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成した。
【００１０】
すなわち、本発明の複合接着フィルムは、複数の配線基板が積層された多層回路基板において接着層として用いられる複合接着フィルムであって、
厚さが５μｍ以上２００μｍ以下の範囲内であり、熱変形温度Ｔ１が３００℃以上であるポリイミド樹脂層と、
厚さが５μｍ以上５０μｍ以下の範囲内であり、熱変形温度Ｔ２が２００℃〜２８０℃の範囲内である液晶ポリマー層と、
を備え、前記ポリイミド樹脂層の両面に前記液晶ポリマー層が貼り合わされた積層構造を有するものである。
【００１１】
本発明の複合接着フィルムにおいて、前記液晶ポリマー層と貼り合わされた側の前記ポリイミド樹脂層の表面の粗度（Ｒｚ）が０．５〜５．０μｍの範囲内であることが好ましい。
【００１２】
本発明の多層回路基板の製造方法は、複数の配線基板が接着層を介して積層された多層回路基板の製造方法であって、
絶縁基材の表面に回路パターンが形成された２以上の配線基板を準備する工程と、
少なくとも二つの前記配線基板について前記回路パターンが形成された面を互いに向かい合わせて配置し、間に前記接着層を介在させた状態で加熱・加圧して貼り合わせる工程と、
を備え、
前記接着層として上記複合接着フィルムを用いるとともに、前記加熱・加圧して貼り合わせる工程の加熱温度Ｔ３が、前記ポリイミド樹脂層の熱変形温度Ｔ１および前記液晶ポリマーの熱変形温度Ｔ２を基準として、
Ｔ２＋１０℃≦Ｔ３≦Ｔ２＋６０℃（ただし、Ｔ３＜Ｔ１である）
で示される関係を有することを特徴とする。
【００１３】
本発明の多層回路基板は、絶縁基材の表面に回路パターンを有する少なくとも二つの配線基板が、前記回路パターンが形成された面を互いに向かい合わせて配置され、接着層を介して積層された多層回路基板であって、
前記接着層は、
厚さが５μｍ以上２００μｍ以下の範囲内であり、熱変形温度Ｔ１が３００℃以上であるポリイミド樹脂層と、
厚さが５μｍ以上５０μｍ以下の範囲内であり、熱変形温度Ｔ２が２００℃〜２８０℃の範囲内である液晶ポリマー層と、
を備え、前記ポリイミド樹脂層の両面に前記液晶ポリマー層が貼り合わされてなる積層構造体である。
【発明の効果】
【００１４】
本発明の複合接着フィルムは、耐熱性に優れ、配線基板の配線間への充填性が良好であり、さらに当該複合接着フィルムを介して積層される配線基板間の絶縁性にも優れている。また、本発明の複合接着フィルムによれば、高周波領域における伝送損失の低減も可能である。従って、本発明の複合接着フィルムを接着層として使用することにより、多層回路基板に高い信頼性を付与することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の実施の形態にかかる複合接着フィルムの断面図である。
【図２】複合接着フィルムにおけるポリイミド樹脂層の構成例を示す断面図である。
【図３】複合接着フィルムを製造する際の熱圧着工程を説明する図面である。
【図４】本発明の実施の形態にかかる多層回路基板の断面図である。
【図５】多層回路基板を製造する際の熱圧着工程を説明する図面である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
図１は、本発明の一実施の形態にかかる複合接着フィルム１０の断面図である。また、図２は、複合接着フィルム１０におけるポリイミド樹脂層１の構成の一例を示す断面図である。さらに、図３は、複合接着フィルム１０を製造する際の熱圧着工程を示している。複合接着フィルム１０は、多層回路基板の接着層として用いられるボンディングシート（ボンドプライ）である。複合接着フィルム１０は、コアフィルムとしてのポリイミド樹脂層１と、このポリイミド樹脂層１の両面に貼り合わされた接着性フィルムとしての液晶ポリマー層２Ａ，２Ｂとを有している。なお、以下の説明では、特に区別しない場合は液晶ポリマー層２Ａ，２Ｂを総称して液晶ポリマー層２と記すことがある。
【００１７】
＜ポリイミド樹脂層＞
本発明においてポリイミド樹脂層１を構成する樹脂は、ポリイミド樹脂である。ポリイミド樹脂としては、例えばポリイミド、ポリアミドイミド、ポリベンズイミダゾール、ポリイミドエステル、ポリエーテルイミド、ポリシロキサンイミド等の構造中にイミド基を有するポリマーからなる耐熱性樹脂を挙げることができる。
【００１８】
ポリイミド樹脂は、前駆体であるポリアミド酸をイミド化（硬化）することによって形成することができる。
【００１９】
ポリアミド酸は、公知のジアミンと酸無水物とを溶媒の存在下で反応させて製造することができる。用いられるジアミンとしては、例えば、４，４’−ジアミノジフェニルエーテル、２’−メトキシ−４，４’−ジアミノベンズアニリド、１，４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、２，２’−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２’−ジメチル−４，４’−ジアミノビフェニル、３，３’−ジヒドロキシ−４，４’−ジアミノビフェニル、４，４’−ジアミノベンズアニリド等が挙げられる。
【００２０】
また、酸無水物としては、例えば、無水ピロメリット酸、３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’-ジフェニルスルフォンテトラカルボン酸二無水物、４，４’−オキシジフタル酸無水物等が挙げられる。
【００２１】
ジアミン、酸無水物はそれぞれ、その１種のみを使用してもよく２種以上を併用することもできる。なお、ポリイミド樹脂は、上記ジアミンと酸無水物から得られるものに限定されることはない。
【００２２】
ポリイミド樹脂の前駆体であるポリアミド酸から、ポリイミド樹脂層１の材料となるポリイミドフィルム１１（図３参照）を製造する代表的方法として、テンター法およびキャスト法が挙げられる。テンター法は、回転ドラムにポリアミド酸溶液を流延し、ポリアミド酸のゲルフィルムの状態で回転ドラムから剥離し、テンター炉で加熱・硬化（イミド化）させてポリイミドフィルム１１とする方法である。キャスト法は、任意の支持基材にポリアミド酸溶液を塗布、乾燥した後、熱処理して硬化（イミド化）させ、ポリイミドフィルム１１とする方法である。イミド化は、例えば、８０〜４００℃の範囲内の温度条件で１〜６０分間の範囲内の時間加熱することにより行うことができる。なお、ポリイミド樹脂層１には、その特性を損なわない範囲で、例えば滑剤、酸化防止剤、充填剤などを配合することもできる。
【００２３】
ポリイミド樹脂層１が単一層のポリイミド樹脂で構成される場合には、非熱可塑性のポリイミド樹脂が好ましく利用できる。このようなポリイミド樹脂を、多層回路基板においてコアフィルムであるポリイミド樹脂層１として適用すると、積層された配線間の絶縁性を十分に確保することができるので好ましい。
【００２４】
非熱可塑性ポリイミド樹脂としては、一般式（１）で現される構造単位を有するポリイミド樹脂が好ましい。一般式（１）中、Ａｒ１は式(２)又は式(３)で表される４価の芳香族基を示し、Ａｒ２は式(４)又は式(５)で表される２価の芳香族基を示し、Ｒ１は独立に炭素数１〜６の１価の炭化水素基又はアルコキシ基を示し、Ｘ及びＹは独立に単結合又は炭素数１〜１５の２価の炭化水素基、Ｏ、Ｓ、ＣＯ、ＳＯ、ＳＯ２若しくはＣＯＮＨから選ばれる２価の基を示し、ｎ１は独立に０〜４の整数を示し、ｑは構成単位の存在モル比を示し、０．１〜１．０の値である。
【００２５】
【化１】
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【００２６】
上記構造単位は、単独重合体中に存在しても、共重合体の構造単位として存在してもよい。構造単位を複数有する共重合体である場合は、ブロック共重合体として存在しても、ランダム共重合体として存在してもよい。
【００２７】
非熱可塑性のポリイミド樹脂によりポリイミド樹脂層１を形成する場合、例えば東レ・デュポン株式会社製のカプトンＥＮ、カプトンＨ、カプトンＶ（いずれも商品名）、鐘淵化学株式会社製のアピカルＮＰＩ（商品名）、宇部興産株式会社製のユーピレックスＳ（商品名）等の市販のポリイミドフィルムを使用することができる。
【００２８】
ポリイミド樹脂層１には、上記非熱可塑性のポリイミド樹脂と組み合わせて、熱可塑性のポリイミド樹脂を用いることもできる。すなわち、ポリイミド樹脂層１を多層構造とする場合には、非熱可塑性のポリイミド樹脂層に熱可塑性のポリイミド樹脂層を積層させることができる。図２は、ポリイミド樹脂層１を３層構造とする場合の例を示している。この場合、非熱可塑性ポリイミド樹脂層１Ａと、この非熱可塑性ポリイミド樹脂層１Ａの両面に積層された熱可塑性ポリイミド樹脂層１Ｂおよび１Ｃとを備えている。図２に示した構成のポリイミド樹脂層１では、熱可塑性ポリイミド樹脂層１Ｂおよび１Ｃが優れた接着性を有することから、複合接着フィルム１０においてコアフィルムとしての特性を維持しながら、液晶ポリマー層２Ａおよび２Ｂとの接着性を向上させることができる。
【００２９】
熱可塑性のポリイミド樹脂に使用される前駆体としては、一般式（６）で表される構造単位を有する前駆体が好ましい。一般式（６）において、Ａｒ３は式（７）、式（８）又は式（９）で表される２価の芳香族基を示し、Ａｒ４は式（１０）又は式（１１）で表される４価の芳香族基を示し、Ｒ２は独立に炭素数１〜６の１価の炭化水素基又はアルコキシ基を示し、Ｖ及びＷは独立に単結合又は炭素数１〜１５の２価の炭化水素基、Ｏ、Ｓ、ＣＯ、ＳＯ２若しくはＣＯＮＨから選ばれる２価の基を示し、ｍ１は独立に０〜４の整数を示し、ｐは構成単位の存在モル比を示し、０．１〜１．０の値である。
【００３０】
【化２】
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【００３１】
ポリイミド樹脂層１の厚さは、５μｍ以上２００μｍ以下の範囲内が好ましく、１０μｍ以上５０μｍ以下の範囲内がより好ましい。
【００３２】
ポリイミド樹脂層１の熱変形温度Ｔ１は、複数の配線が積層された多層回路基板において屈曲時の応力や、電子部品の加工上必要な熱が加えられた場合でも、配線どうしが接触することを防ぎ、絶縁性を確保する目的で、３００℃以上であることが好ましく、３００℃以上４５０℃以下の範囲内であることがより好ましい。なお、ポリイミド樹脂層１の熱変形温度Ｔ１は、後記実施例に示すように、熱機械分析装置を用いて、所定の荷重を加えながら、昇温速度５℃／分の条件で試験片の長さ方向の熱膨張量を測定し、その変曲点の温度から求めることができる。
【００３３】
複合接着フィルム１０において、ポリイミド樹脂層１と液晶ポリマー層２との接着性を高めるために、液晶ポリマー層２と貼り合わされるポリイミドフィルム１１の表面Ｓ１の粗度（Ｒｚ；最大高さ）が０．５μｍ以上５．０μｍ以下の範囲内であることが好ましく、０．７μｍ以上２．０μｍ以下の範囲内であることがより好ましい。ポリイミドフィルム１１の表面Ｓ１のＲｚを上記範囲に調整するためには、例えばエンボスロール加工、ＵＶ処理、プラズマ処理、および上記範囲のＲｚを有する支持基材上に製膜した後に前記支持基材を剥離する方法などが効果的である。また、例えば市販の銅張積層板（ＣＣＬ）などの金属−ポリイミド積層体の金属層をエッチングにより除去することによって、表面Ｓ１のＲｚが上記範囲内であるポリイミドフィルム１１を得ることができる。なお、Ｒｚは、後記実施例に示すようにＪＩＳ  Ｂ  ０６０１に準じて測定することができる。
【００３４】
＜液晶ポリマー層＞
液晶ポリマー層２の原料となる液晶ポリマーは、光学的異方性の溶融相を形成するポリマーと定義される。液晶ポリマーは、特に限定されるものではないが、以下に例示する（１）〜（４）に分類される化合物及びその誘導体から導かれる公知のサーモトロピック液晶ポリエステル、サーモトロピック液晶ポリエステルアミド等を挙げることができる。
（１）芳香族又は脂肪族ジヒドロキシ化合物
（２）芳香族又は脂肪族ジカルボン酸
（３）芳香族ヒドロキシカルボン酸
（４）芳香族ジアミン、芳香族ヒドロキシアミン又は芳香族アミノカルボン酸
【００３５】
これらの原料化合物から得られる液晶ポリマーの中でも、分子中に脂肪族鎖を含まない芳香族液晶ポリマーが好ましい。そのような液晶ポリマーの代表例として、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸と、ｐ−ヒドロキシ安息香酸とを原料として得られる下記式に示す構成単位を有する共重合体を挙げることができる。なお、下記式中のｍ２およびｎ２は、各構成単位の存在モル比を示す正の数である。
【００３６】
【化３】
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【００３７】
液晶ポリマーは、耐熱性、加工性の点で２００〜４００℃の範囲内、特に２５０〜３５０℃の範囲内に光学的に異方性の溶融相への転移温度を有するものが好ましい。また、液晶ポリマー層２には、その特性を損なわない範囲で、例えば滑剤、酸化防止剤、充填剤などを配合することもできる。なお、液晶ポリマーの材料は、液晶ポリマー層２Ａと液晶ポリマー層２Ｂで同じでもよいし、異なっていてもよい。
【００３８】
液晶ポリマー層２を形成するために使用される液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂ（図３参照）は、例えばＴダイ法、ラミネート体延伸法、インフレーション法などに代表される押出成型法により製造できる。インフレーション法やラミネート体延伸法では、フィルムの機械軸方向（ＭＤ方向）だけでなく、これと直行する方向（ＴＤ方向）にも応力が加えられるため、ＭＤ方向とＴＤ方向における機械的性質のバランスのとれたフィルムが得られる。
【００３９】
液晶ポリマー層２の厚さは、配線間への良好な充填性を得るために、多層回路基板における配線層の厚みと同等以上に設定することが好ましく、例えば５μｍ以上５０μｍ以下の範囲内が好ましく、７μｍ以上３５μｍ以下の範囲内がより好ましい。また、液晶ポリマー層２の厚さｔ２は、上記範囲内であっても、ポリイミド樹脂層１の厚さｔ１よりも薄くすることが好ましい。なお、液晶ポリマー層２Ａと液晶ポリマー層２Ｂの膜厚は、上記範囲内であれば、同じであっても異なっていてもよい。
【００４０】
また、液晶ポリマー層２の熱変形温度Ｔ２は、多層回路基板の耐熱性を確保するとともに、凹凸形状にパターン形成された配線間への十分な充填性を得るために、２００℃以上２８０℃以下の範囲内とすることが好ましく、２２０℃以上２６０℃以下の範囲内であることがより好ましい。なお、液晶ポリマー層２の熱変形温度Ｔ２は、ポリイミド樹脂層１の熱変形温度Ｔ１と同様の方法で測定することができる。
【００４１】
複合接着フィルム１０において、ポリイミド樹脂層１と液晶ポリマー層２との接着性を高めるために、ポリイミド樹脂層１の表面Ｓ１のＲｚだけでなく、ポリイミド樹脂層１と貼り合わされる側の液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂの表面Ｓ２の粗度（Ｒｚ）も、０．５μｍ以上５．０μｍ以下の範囲内とすることが好ましく、０．７μｍ以上２．０μｍ以下の範囲内とすることがより好ましい。液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂの表面Ｓ２のＲｚを上記範囲に調整するためには、例えばエンボスロール加工、ＵＶ処理、プラズマ処理、および上記範囲のＲｚを有する支持基材上に製膜した後に前記支持基材を剥離する方法などを行うことが効果的である。また、例えば市販の銅張積層板（ＣＣＬ）などの金属−液晶ポリマー積層体の金属層をエッチングにより除去することによって、表面Ｓ２のＲｚが上記範囲内である液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂを得ることができる。なお、液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂの表面Ｓ２のＲｚは、後記実施例に示すようにＪＩＳ  Ｂ  ０６０１に準じて測定することができる。
【００４２】
液晶ポリマー層２を形成するための液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂとしては、市販品を使用することも可能であり、例えば株式会社クラレ製ベクスター（登録商標）などを用いることができる。
【００４３】
＜複合接着フィルムの製造＞
本実施の形態の複合接着フィルム１０は、図３に示したように、ポリイミド樹脂層１となるポリイミドフィルム１１の両側に液晶ポリマー層２となる液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂを配置し、加熱しながら、図中矢印で示す方向に加圧して貼り合わせることにより製造できる。ポリイミドフィルム１１と液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂを熱圧着する際の加熱温度Ｔとしては、ポリイミドフィルム１１の熱変形温度Ｔ１および液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂの熱変形温度Ｔ２を基準として、
Ｔ２＋１０℃≦Ｔ≦Ｔ２＋６０℃（ただし、Ｔ＜Ｔ１である）
で示される関係を有する温度範囲に設定することが好ましい。加熱温度Ｔを上記の温度範囲に設定することにより、熱圧着時に液晶ポリマーを十分な溶融状態にすることが可能になり、複合接着フィルム１０におけるポリイミド樹脂層１と液晶ポリマー層２との間に高い密着性が得られる。
【００４４】
また、ポリイミドフィルム１１と液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂを貼り合わせる際の圧力としては、十分な接着性を得るために、例えば１ＭＰａ以上１０ＭＰａ以下の範囲内が好ましく、３ＭＰａ以上８ＭＰａ以下の範囲内がより好ましい。
【００４５】
ポリイミドフィルム１１と液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂとを熱圧着する場合、熱プレス装置を用いて所定時間かけて予備加熱を行った後、加圧することが好ましい。予備加熱により、液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂが十分に軟化した状態で、引き続き所定時間の加圧を行うことにより、ポリイミド樹脂層１と液晶ポリマー層との十分な密着性が得られる。
【００４６】
以上の構成を有する複合接着フィルム１０は、例えば、カットシート状、ロール状などの種々の形状とすることができる。高い生産性を得るためには、長尺に形成されたロール状の形態とし、例えばロール・トゥ・ロールなどの方式で連続生産および連続使用が可能な形態とすることが効率的である。
【００４７】
＜多層回路基板＞
次に、図４および図５を参照しながら、本発明の一実施の形態に係る多層回路基板について説明する。図４は、多層回路基板１００の構成例を示す断面図であり、図５は、多層回路基板１００を製造する際の熱圧着工程を示す図面である。多層回路基板１００は、第１の配線基板３０Ａおよび第２の配線基板３０Ｂの回路パターンが互いに向かい合うように、接着層としての複合接着フィルム１０が間に介在した状態で積層されてなるものである。第１の配線基板３０Ａおよび第２の配線基板３０Ｂは、基材３Ａ，３Ｂにそれぞれ所定のパターンで形成された配線４Ａ，４Ｂを有している。基材３Ａ，３Ｂとしては、例えばポリイミドフィルムを使用できる。なお、基材３Ａ，３Ｂにおいて、配線４Ａ，４Ｂが形成された面とは反対側の面にも導体層やパターン形成された配線が形成されていてもよい。パターン形成された配線４Ａ，４Ｂは、複合接着フィルム１０の液晶ポリマー層２Ａ，２Ｂに埋没するようにして覆われている。
【００４８】
なお、図４では、第１の配線基板３０Ａおよび第２の配線基板３０Ｂの２層の配線基板が積層された状態を示しているが、３層以上が積層されていてもよい。また図４では、第１の配線基板３０Ａと第２の配線基板３０Ｂを上下に対称な同じ構造として示しているが、異なる構造の配線基板でもよい。
【００４９】
以上の構成を有する多層回路基板１００では、第１の配線基板３０Ａと第２の配線基板３０Ｂとの間に、複合接着フィルム１０を介在させたことにより、以下のような特長を備えている。
（１）複合接着フィルム１０の両面に形成された熱可塑性の液晶ポリマー層２により、第１の配線基板３０Ａと第２の配線基板３０Ｂとの接着性が十分に確保される。また、液晶ポリマー層２とポリイミド樹脂層１との間は、ポリイミド樹脂層１の材料であるポリイミドフィルム１１の表面Ｓ１（および、好ましくは液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂの表面Ｓ２）の粗度を調整しておくことにより、さらに高い接着性が得られる。従って、複合接着フィルム１０を介して積層された第１の配線基板３０Ａと第２の配線基板３０Ｂとの間も高い接着性が得られ、剥がれなどが生じ難く、多層回路基板１００全体に高い一体性と耐久性が付与される。
【００５０】
（２）複合接着フィルム１０のコアフィルムであるポリイミド樹脂層１は、非熱可塑性のポリイミド樹脂を主体としているため、液晶ポリマー層２に比べて剛性が高く、熱変形の度合いも少ない。そのため、屈曲などにより強い応力が加えられたり、熱が加えられたりした場合でも第１の配線基板３０Ａの配線４Ａと第２の配線基板３０Ｂの配線４Ｂとの間に介在して、常に配線間の距離を保ち、絶縁性を十分に確保できる。
【００５１】
（３）液晶ポリマー層２を構成する液晶ポリマーは、容易に変形しやすく形状追従性に優れているため、第１の配線基板３０Ａのパターン化された配線４Ａ間や、第２の配線基板３０Ｂのパターン化された配線４Ｂ間に入り込んで充填されており、空隙が存在しない状態となっている。隣接する配線間に空隙が存在すると、配線間の絶縁性が十分に確保できなくなり、多層回路基板の絶縁性、耐久性などを低下させるおそれがあるが、多層回路基板１００では、その心配がなく、高い信頼性が得られる。また、誘電率と誘電正接が低い液晶ポリマーは、優れた高周波電気特性を有するため、配線４Ａ、４Ｂにおいて優れた伝送特性が得られる。
【００５２】
＜多層回路基板の製造＞
本実施の形態の多層回路基板１００は、図５に示したように、複合接着フィルム１０の両側に、第１の配線基板３０Ａと第２の配線基板３０Ｂを配線４Ａと配線４Ｂとが向かい合うようにして配置し、加熱しながら、図中矢印で示す方向に加圧して貼り合わせることにより製造できる。複合接着フィルム１０に第１の配線基板３０Ａと第２の配線基板３０Ｂを熱圧着する際の加熱温度Ｔ３としては、ポリイミドフィルム１１の熱変形温度Ｔ１および液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂの熱変形温度Ｔ２を基準として、
Ｔ２＋１０℃≦Ｔ３≦Ｔ２＋６０℃（ただし、Ｔ３＜Ｔ１である）
で示される関係を有する温度範囲に設定することが好ましい。加熱温度Ｔ３を上記の温度範囲に設定することにより、熱圧着時に液晶ポリマーを十分な溶融状態にすることが可能になり、多層回路基板１００における液晶ポリマー層２と第１の配線基板３０Ａおよび第２の配線基板３０Ｂとの間に高い接着性が得られるとともに、配線４Ａ−４Ａ間、配線４Ｂ−４Ｂ間に隙間なく密な状態で液晶ポリマーを充填させることができる。
【００５３】
また、複合接着フィルム１０に第１の配線基板３０Ａと第２の配線基板３０Ｂを熱圧着する際の圧力としては、多層回路基板１００全体の密着性を高め、かつ上記のように配線４Ａ−４Ａ間、配線４Ｂ−４Ｂ間への液晶ポリマーの充填性を高める目的で、例えば１ＭＰａ以上１０ＭＰａ以下の範囲内とすることが好ましく、３ＭＰａ以上８ＭＰａ以下の範囲内とすることがより好ましい。
【００５４】
複合接着フィルム１０に第１の配線基板３０Ａと第２の配線基板３０Ｂを熱圧着する場合、熱プレス装置を用いて所定時間かけて予備加熱を行った後、加圧することが好ましい。予備加熱により、液晶ポリマー層２が十分に軟化した状態で、引き続き所定時間の加圧を行うことにより、液晶ポリマー層２と第１の配線基板３０Ａおよび第２の配線基板３０Ｂとの十分な接着性が得られ、多層回路基板１００全体に高い一体性と密着性を付与できるとともに、液晶ポリマーを配線間へ密に充填させることができる。例えば、予備加熱時間は、全加熱時間に対して最初の１／５〜４／５の範囲内の時間をかけて行うことが好ましい。この場合の全加熱時間に対する加圧時間の割合は、１／５〜４／５の範囲内の時間とすることができる。より具体的には、例えば全加熱時間を２５分間とした場合、予備加熱時間は５〜２０分間の範囲内とし、加圧時間は５〜２０分間の範囲内とすることができる。
【００５５】
なお、多層回路基板１００を製造する場合、複合接着フィルム１０の両面に第１の配線基板３０Ａと第２の配線基板３０Ｂを同時に熱圧着させてもよいが、まず、複合接着フィルム１０の片面に第１の配線基板３０Ａを熱圧着させ、次に、複合接着フィルム１０の他の片面に第２の配線基板３０Ｂを熱圧着させる、というように順次積層する方法を採用してもよい。
【００５６】
また、例えば、第１の配線基板３０Ａと第２の配線基板３０Ｂとの間に、液晶ポリマーフィルム２２Ａ、ポリイミドフィルム１１および液晶ポリマーフィルム２２Ｂをそれぞれ分離した単体の状態で介在させ、上記条件で一度に熱圧着することによって、多層回路基板１００を製造することも可能である。さらに、例えば第１の配線基板３０Ａの配線４Ａの形成面に、液晶ポリマーフィルム２２Ａ、ポリイミドフィルム１１、液晶ポリマーフィルム２２Ｂおよび第２の配線基板３０Ｂをそれぞれ単体の状態で順次熱圧着して積層させていくことによって、多層回路基板１００を製造することも可能である。また、例えば第１の配線基板３０Ａの配線４Ａの形成面に液晶ポリマーフィルム２２Ａを、第２の配線基板３０Ｂの配線４Ｂの形成面に液晶ポリマーフィルム２２Ｂを予め熱圧着し、これら２枚の液晶ポリマーフィルム付配線基板の液晶ポリマーフィルム面の間にポリイミドフィルム１１を配して熱圧着することにより、多層回路基板１００を製造することも可能である。なお、配線基板の配線形成面と液晶ポリマー層２（液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂ）とが接し、かつ液晶ポリマー層２（液晶ポリマーフィルム２２Ａ，２２Ｂ）とポリイミド樹脂層１（ポリイミドフィルム１１）とが接するように積層されるものであれば、多層回路基板１００の製造方法は上記に例示した方法に限定されるものではない。
【００５７】
多層回路基板１００は、例えば、カットシート状、ロール状などの種々の形状とすることができる。高い生産性を得るためには、長尺に形成されたロール状の形態とし、例えばロール・トゥ・ロールなどの方式で連続生産および連続使用が可能な形態とすることが効率的である。
【００５８】
なお、以上の説明では、本発明方法の特徴的工程のみを説明した。すなわち、回路配線基板を製造する際に、通常行われる上記以外の工程、例えば前工程でのスルーホール加工や、後工程の端子メッキ、外形加工などの工程は、常法に従い行うことができる。
【００５９】
以上のようにして得られる多層回路基板１００は、例えばフレキシブルプリント基板、リジッドフレックス基板、フレキシブル伝送ケーブルなどの用途に好適に使用できる。
【実施例】
【００６０】
次に、本発明を実施例によって具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら限定されるものではない。なお、本発明の実施例において特にことわりない限り、各種測定、評価は下記によるものである。
【００６１】
［熱変形温度の測定］
熱機械分析装置（Ｂｒｕｋｅｒ社製、４０００ＳＡ）を用いて、幅２ｍｍ、長さ３０ｍｍ、チャック間距離１５ｍｍにて、荷重２ｇ、昇温速度５℃／分の条件で試験片の長さ方向の熱膨張量を測定し、その変曲点を熱変形温度とする。
【００６２】
［表面粗度の測定］
ＪＩＳ  Ｂ  ０６０１に準じて、触針式表面粗さ測定器（ＴＥＮＣＯＲ社製、ＴＥＮＣＯＲ  Ｐ−１０）を使用して、測定幅２００μｍの条件でＲｚを測定した。
【００６３】
［充填性（加工性）］
多層回路基板を直線導体パターン（配線）に対して垂直方向に切断し、その断面を顕微鏡にて観察することにより評価した。導体パターンの周囲に樹脂が隙間なく密に充填されているものを「良好」、導体パターンの周囲に部分的に空隙が存在するものを「可」と判定した。
【００６４】
［絶縁信頼性（絶縁破壊電圧）］
ＡＳＴＭ−Ｄ−１４９に準じて、絶縁破壊電圧測定器（ＫＩＫＵＳＵＩ社製、ＴＯＳ５０５１Ｓ）を使用して多層回路基板作製後（加圧・加熱後）の接着フィルムの絶縁破壊電圧を測定した。
【００６５】
［伝送特性］
空洞共振器（関東電子応用開発社製、ＣＰ４３１）とネットワークアナライザー（アジレント・テクノロジー社製、Ｅ８３６３Ｂ）を使用して、空洞共振器摂動法により１ＧＨｚにおける接着フィルムの誘電率および誘電正接を測定し、伝送特性の代替指標とした。
【００６６】
［生産性（積層プレス時間）］  
本発明の複合接着フィルムおよび液晶ポリマーフィルムについては、温度・圧力・時間を変更して最適条件を検討した結果に基づき、配線間への充填性、上下の回路配線間距離（溶融流出性）、層間接着性等を総合的に評価して最も好ましい条件における積層プレス時間を選択した。また、熱可塑性ポリイミドシート（ＥＳＰＡＮＥＸ（登録商標）  ＳＰＢ−０３５Ａ、新日鐵化学株式会社製）については標準推奨条件における積層プレス時間とした。
【００６７】
参考例１：ポリイミドフィルムの準備
ポリイミド銅張積層板（ＥＳＰＡＮＥＸ（登録商標）  Ｍシリーズ、新日鐵化学株式会社製）の両面銅箔を市販のエッチング液（アデカケルミカＦＥ−２１０、株式会社ＡＤＥＫＡ製）にて完全にエッチングし、厚さ２５μｍのポリイミドフィルムＡを作製した。このポリイミドフィルムＡの表面粗度Ｒｚは、１．５μｍ、熱変形温度は３３０℃であった。
【００６８】
参考例２：液晶ポリマーフィルムの準備
液晶ポリマー銅張積層板（ＥＳＰＡＮＥＸ（登録商標）  Ｌシリーズ、新日鐵化学株式会社製）の両面銅箔を市販のエッチング液（アデカケルミカＦＥ−２１０、株式会社ＡＤＥＫＡ製）にて完全にエッチングし、厚さ２５μｍの液晶ポリマーフィルムＢを作製した。この液晶ポリマーフィルムＢの表面粗度Ｒｚは、１．５μｍ、熱変形温度は２５０℃であった。
【００６９】
参考例３：配線基板の作製
ポリイミド銅張積層板（ＥＳＰＡＮＥＸ（登録商標）  Ｍシリーズ、新日鐵化学株式会社製）の片面の銅箔に、サブトラクティブ法により複数の直線導体パターンを形成することにより、配線基板Ｃを作製した。直線導体パターンの加工幅は、回路導体幅／スペース幅＝１００μｍ／１００μｍとした。エッチングには、市販のエッチング液（アデカケルミカＦＥ−２１０、株式会社ＡＤＥＫＡ製）を用いた。
【００７０】
実施例１：複合接着フィルムの作製
上記ポリイミドフィルムＡの両面に、上記液晶ポリマーフィルムＢを積層し、精密平板プレス装置により加熱・加圧して接合した。加熱・加圧条件は、温度２６５℃で約１０分間保持した後、６ＭＰａの圧力を加え、この状態で１０分間保持した。得られた複合接着フィルムは、ポリイミド樹脂層と液晶ポリマー層が密着しており、接着フィルムとして十分な実用性を備えたものであった。
【００７１】
実施例２：多層回路基板の作製
上記配線基板Ｃ／複合接着フィルム／配線基板Ｃの順に積層し、精密平板プレス装置により加熱・加圧して接合し、多層回路基板を得た。加熱・加圧条件は、温度２６５℃で約１０分間保持した後、６ＭＰａの圧力を加え、この状態で１０分間保持した。この多層回路基板は、導体パターンの周囲に液晶ポリマーが十分に充填されており、上下の導体パターンの距離は約６０μｍであった。
【００７２】
比較例１
実施例２において、複合接着フィルムを使用する代わりに、シロキサン含有ポリイミド樹脂を含む熱可塑性ポリイミドシート（ＥＳＰＡＮＥＸ（登録商標）  ＳＰＢ−０３５Ａ、新日鐵化学株式会社製）を使用し、精密平板プレス装置を用いて１８０℃、４ＭＰａの加熱・加圧状態を約６０分間維持することにより多層回路基板を作製した。この多層回路基板の断面を顕微鏡で観察したところ、導体パターンと熱可塑性ポリイミド樹脂との間に部分的な空隙が確認された。このことから、実施例２の多層回路基板と比較して、伝送特性や耐久性に劣り、生産性も低いことが懸念された。
【００７３】
比較例２
実施例２において、複合接着フィルムを使用する代わりに、厚さ２５μｍの液晶ポリマーフィルムを使用し、精密平板プレス装置により加熱・加圧して接合し、多層回路基板を得た。加熱・加圧条件は、温度２６５℃で約１０分間保持した後、６ＭＰａの圧力を加え、この状態で１０分間保持した。この多層回路基板の断面を顕微鏡で観察したところ、導体パターンの周囲に液晶ポリマー樹脂が十分に充填されていたものの、液晶ポリマーの溶融流出により上下の導体パターンが部分的に接触している箇所が観察された。このことから、実施例２の多層回路基板と比較して、絶縁信頼性に劣ることが懸念された。
【００７４】
実施例２、比較例１および比較例２で得た多層回路基板について、絶縁信頼性、伝送特性および生産性を評価した。その結果を表１に示した。なお、充填性についての結果も表１中に併せて記載した。
【００７５】
【表１】
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【００７６】
表１に示したように、接着層として単層の熱可塑性ポリイミドを使用した比較例１では、積層プレス時間が６０分と長く、生産性が劣っており、他の評価項目は一応合格レベルではあったものの、実用性の点で満足のできるものではなかった。また、接着層として、単層の液晶ポリマーフィルムを用いた比較例２では、絶縁破壊電圧が測定不能なレベルまで小さく、絶縁信頼性の点で劣っており、他の評価項目は良好であったが、実用的には満足のできるものではなかった。一方、接着層として本発明の複合接着フィルムを使用した実施例２では、すべての評価項目で優れており、信頼性の高い多層回路基板が得られた。このように、本発明の複合接着フィルムを使用することで、層間密着性、絶縁信頼性、伝送特性、耐久性、加工性などに優れた多層回路基板を提供することができた。
【００７７】
以上、本発明の実施の形態を述べたが、本発明は上記実施の形態に制約されることはなく、種々の変形が可能である。
【産業上の利用可能性】
【００７８】
本発明の複合接着フィルムおよび多層回路基板は、小型化、軽量化、高機能化等が要求される電子情報機器の製造において利用価値が高いものである。
【符号の説明】
【００７９】
１…ポリイミド樹脂層、１Ａ…非熱可塑性ポリイミド樹脂層、１Ｂ，１Ｃ…熱可塑性ポリイミド樹脂層、２，２Ａ，２Ｂ…液晶ポリマー層、３Ａ，３Ｂ…基材、４Ａ，４Ｂ…配線、１０…複合接着フィルム、１１…ポリイミドフィルム、２２Ａ，２２Ｂ…液晶ポリマーフィルム、３０Ａ…第１の配線基板、３０Ｂ…第２の配線基板、１００…多層回路基板、Ｓ１，Ｓ２…表面
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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