(57)【要約】【課題】金型を用いて表面に凸部を形成する際に欠けの発生を防止する成形品の製造方法、金型および成形品を提供すること。【解決手段】金型３０には、凸部１１および凹部１３を成形するために、複数の直線状に延びる金型凸部３３が等間隔に形成されるとともに、この金型凸部３３に隣接して直線状に延びる金型凹部３４が等間隔に形成される。金型凸部３３は、側面部３３１と、端面部３３２と、側面部３３１と端面部３３２とを連結する平面状の斜面部３３３とにより形成されている。すなわち、金型凸部３３は、斜面部３３３により平面状に面取り加工（またはＣ面カット）された形状である。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
金型を用いて、表面に凹凸形状を有する成形品を製造する成形品の製造方法であって、
前記金型は、複数の金型凸部と、この金型凸部に隣接する金型凹部と、を有し、
前記金型凸部は、先端部に面取り加工が施された面取り部を有し、
５０質量％以上９０質量％以下のフィラーを含有する樹脂組成物を前記金型のキャビティ空間に射出充填する射出充填工程と、
前記キャビティ空間を閉じて前記樹脂組成物に対して圧縮賦形を行う圧縮賦形工程と、
を備えたことを特徴とする成形品の製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の成形品の製造方法において、
前記面取り部は、前記金型凸部の側面を形成する側面部と前記金型凸部の先端を形成する端面部とを連結する平面状の連結面であることを特徴とする成形品の製造方法。
【請求項３】
請求項２に記載の成形品の製造方法において、
前記金型凸部の高さｈ、前記金型凸部の根元部分の幅ｄ１、前記端面部の幅ｄ２、前記面取り部と前記端面部とがなす角度θ１、および前記側面部の延長線と前記端面部の延長線との交点から前記端面部までの距離ｌは以下の関係を満たすことを特徴とする成形品の製造方法。
０．２ｍｍ≦ｈ≦５ｍｍ
０．２ｍｍ≦ｄ２≦ｄ１
１１０°≦θ１≦１６０°
０＜ｌ≦０．５ｍｍ
【請求項４】
請求項１に記載の成形品の製造方法において、
前記面取り部は、前記金型凸部を形成する側面部と前記金型凸部の先端を形成する端面部とを連結する曲面状の連結面であることを特徴とする成形品の製造方法。
【請求項５】
請求項４に記載の成形品の製造方法において、
前記金型凸部の高さｈ、前記金型凸部の根元部分の幅ｄ１、前記端面部の幅ｄ２、前記面取り部を円弧とする円の半径Ｒは以下の関係を満たすことを特徴とする成形品の製造方法。
０．２ｍｍ≦ｈ≦５ｍｍ
０．２ｍｍ≦ｄ２≦ｄ１
０．２ｍｍ≦Ｒ≦ｈ／２ｍｍ
【請求項６】
請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の成形品の製造方法において、
前記金型凹部を形成する底面部の幅をｃ１とすると、以下の関係を満たすことを特徴とする成形品の製造方法。
０．２ｍｍ≦ｃ１≦５ｍｍ
【請求項７】
請求項１から請求項６のいずれか一項に記載の成形品の製造方法において、
前記フィラーを含有する樹脂組成物は、ポリアリーレンスルフィド樹脂組成物であり、
前記ポリアリーレンスルフィド樹脂組成物は、（Ａ）ポリアリーレンスルフィド樹脂と、（Ｂ）導電性フィラーとして（ｂ１）黒鉛及び（ｂ２）炭素繊維と、（Ｃ）ポリオレフィン系ワックスと、を含有し、
（Ｂ）導電性フィラーの含有率が樹脂組成物全体の７５質量％以上８５質量％以下であり、
（ｂ２）炭素繊維の含有率が樹脂組成物全体の１．０質量％以上５．０質量％以下であり、
（Ｃ）ポリオレフィン系ワックス／（（Ａ）ポリアリーレンスルフィド樹脂＋（Ｃ）ポリオレフィン系ワックス）が０．０５以上０．３以下であり、
（Ａ）ポリアリーレンスルフィド樹脂の溶融粘度が、樹脂温度３００℃、せん断速度２０００ｓｅｃ−１において２０Ｐａ・ｓｅｃ以下であり、
（ｂ１）黒鉛の平均粒子径（Ｄ５０％）が５０μｍ以上１５０μｍ以下であり、嵩密度が０．６ｇ／ｃｍ３以上１．０ｇ／ｃｍ３以下である
ことを特徴とする成形品の製造方法。
【請求項８】
請求項1から請求項７のいずれか一項に記載の成形品の製造方法において、
前記成形品は、燃料電池用セパレーターであり、
前記複数の金型凸部は、線状かつ等間隔に形成されている
ことを特徴とする成形品の製造方法。
【請求項９】
表面に凹凸形状を有する成形品を成形する金型であって、
複数の金型凸部と、この金型凸部に隣接する金型凹部と、を備え、
前記金型凸部は、先端部に面取り加工が施された面取り部を有する
ことを特徴とする金型。
【請求項１０】
請求項９に記載の金型において、
前記金型は、５０質量％以上９０質量％以下のフィラーを含有する樹脂組成物を成形するための金型であることを特徴とする金型。
【請求項１１】
請求項１０に記載の金型において、
前記樹脂組成物は、（Ａ）ポリアリーレンスルフィド樹脂と、（Ｂ）導電性フィラーとして（ｂ１）黒鉛及び（ｂ２）炭素繊維と、（Ｃ）ポリオレフィン系ワックスと、を含有し、
（Ｂ）導電性フィラーの含有率が樹脂組成物全体の７５質量％以上８５質量％以下であり、
（ｂ２）炭素繊維の含有率が樹脂組成物全体の１．０質量％以上５．０質量％以下であり、
（Ｃ）ポリオレフィン系ワックス／（（Ａ）ポリアリーレンスルフィド樹脂＋（Ｃ）ポリオレフィン系ワックス）が０．０５以上０．３以下であり、
（Ａ）ポリアリーレンスルフィド樹脂の溶融粘度が、樹脂温度３００℃、せん断速度２０００ｓｅｃ−１において２０Ｐａ・ｓｅｃ以下であり、
（ｂ１）黒鉛の平均粒子径（Ｄ５０％）が５０μｍ以上１５０μｍ以下であり、嵩密度が０．６ｇ／ｃｍ３以上１．０ｇ／ｃｍ３以下である
ことを特徴とする金型。
【請求項１２】
請求項９から請求項１１のいずれか一項に記載の金型において、
前記面取り部は、前記金型凸部の側面を形成する側面部と前記金型凸部の先端を形成する端面部とを連結する平面状の連結面であり、
前記金型凸部の高さｈ、前記金型凸部の根元部分の幅ｄ１、前記端面部の幅ｄ２、前記面取り部と前記端面部とがなす角度θ１、および前記側面部の延長線と前記端面部の延長線との交点から前記端面部までの距離ｌは以下の関係を満たすことを特徴とする金型。
０．２ｍｍ≦ｈ≦５ｍｍ
０．２ｍｍ≦ｄ２≦ｄ１
１１０°≦θ１≦１６０°
０＜ｌ≦０．５ｍｍ
【請求項１３】
請求項９から請求項１１のいずれか一項に記載の金型において、
前記面取り部は、前記金型凸部を形成する側面部と端面部とを連結する曲面状の連結面であり、
前記金型凸部の高さｈ、前記金型凸部の根元部分の幅ｄ１、前記端面部の幅ｄ２、前記面取り部を円弧とする円の半径Ｒは以下の関係を満たすことを特徴とする金型。
０．２ｍｍ≦ｈ≦５ｍｍ
０．２ｍｍ≦ｄ２≦ｄ１
０．２ｍｍ≦Ｒ≦ｈ／２ｍｍ
【請求項１４】
請求項１から請求項８のいずれか一項に記載の成形品の製造方法により製造されたことを特徴とする成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、表面に凹凸形状を有する成形品の製造方法、金型および成形品に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、成形品の製造方法として様々な手法が用いられているが、例えば、射出成形方法、押出成形方法等が知られている。このような成形方法により成形させる成形品として、熱可塑性樹脂に多量の充填材を混合した成形品がある。例えば、黒鉛炭素および炭素繊維等のフィラーを充填材として熱可塑性樹脂に混合した燃料電池用セパレーターが挙げられる。
燃料電池用セパレーターは、燃料電池（特に固体高分子型燃料電池（Polymer Electrolyte Fuel Cell、ＰＥＦＣ））の固体電解質と、この固体電解質の両側に形成された燃料極と酸化極（アノードとカソードにもなる）が接合されて膜／電極接合体（Membrane Electrode Assemblies、ＭＥＡ）を挟んで配置されるものである。ＭＥＡの一方に酸素、もう一方に水素をそれぞれ、燃料電池用セパレーターに形成された溝から供給する。
【０００３】
また、燃料電池用セパレーターは、製品面として、電極からの集電機能を備えるため、高い導電性（電気伝導性）が必要とされ、また、その表面に対して燃料ガス等が通過する多数の流路（溝）により、ガス不透過性、熱伝導性、圧縮強度、機械的強度、電解質（リン酸、硫酸等）、イオンに対する耐腐食性等の諸特性が要求されるとともに、形状そのものについても高い寸法精度が要求されている。
【０００４】
このような燃料電池用セパレーターである成形品を射出成形方法により成形する方法が知られている（例えば、特許文献１参照）。特許文献１では、黒鉛炭素および炭素繊維等のフィラーを多量に含むポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）樹脂組成物を、細かな形状を有する金型内のキャビティ空間に射出充填し、充填完了後、キャビティ空間を閉じて圧縮賦形することにより、燃料電池用セパレーターを成形している。
【０００５】
一方、フィラーを多量に含む樹脂で成形されるセパレーターは、非常に脆く、成形離型の際に割れる等のトラブルが発生しやすい。そこで、このトラブルを防止するために、燃料電池用セパレーター本体の外周部を金属、樹脂、木材等の枠材で補強する技術が知られている（例えば、特許文献２参照）。また、燃料電池運転時にセパレーターにかかる面圧により割れが発生するのを防止するために、その面圧に応じて流体流路の溝底面と溝側面とが湾曲面または斜面からなる連結面のサイズを変更する技術が知られている（例えば、特許文献３参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００６−１９２２７号公報
【特許文献２】特開２００２−３５８９７３号公報
【特許文献３】特開２００３−３６８６５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１では、ＰＥＦＣに必要とされる諸特性を満足する高品質の燃料電池用セパレーターを効率よく得ることができるものの、射出成形により圧縮賦形すると、金型内での応力集中の影響により、流路を形成している溝部において欠け部分が発生し、満足する成形品が得られにくかった。
また、特許文献２に記載の方法はセパレーターの外周部を補強するだけであるため、金型内での溝部の欠けの発生を防止することはできない。
さらに、特許文献３では、燃料電池運転時の面圧によるセパレーターの割れを防止するための構造が記載されているものの、金型内での割れを防止する方法は記載されていないため、製造工程における欠け部分の発生を防止することができない。
【０００８】
本発明の目的は、金型を用いて表面に凹凸形状を形成する際に欠けの発生を防止する成形品の製造方法、金型および成形品を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の成形品の製造方法は、金型を用いて、表面に凹凸形状を有する成形品を製造する成形品の製造方法であって、前記金型は、複数の金型凸部と、この金型凸部に隣接する金型凹部と、を有し、前記金型凸部は、先端部に面取り加工が施された面取り部を有し、５０質量％以上９０質量％以下のフィラーを含有する樹脂組成物を前記金型のキャビティ空間に射出充填する射出充填工程と、前記キャビティ空間を閉じて前記樹脂組成物に対して圧縮賦形を行う圧縮賦形工程と、を備えたことを特徴とする。
【００１０】
この発明では、成形品の材料として、フィラーを５０質量％以上９０質量％以下含む樹脂組成物が対象となる。フィラーの含有量が５０質量％未満である場合は、従来の金型を用いても凸部が欠けるという現象は生じにくい。本発明は、フィラーを５０質量％以上９０質量％以下含むことにより脆くなった成形品が欠けることを防止するものである。
また、この発明では、表面に凹凸形状を有する成形品を成形するために金型を用いる。この金型には、成形品に形成される凹凸形状に対応する凹凸形状が形成されている。すなわち、金型の凹凸形状は、複数の金型凸部とこの金型凸部に隣接する複数の金型凹部とで形成される。金型凸部および金型凹部の形状は、成形品の用途に応じて適宜調整されればよく、直線状または曲線状であってもよいし、島状に形成されるものであってもよい。
また、金型凸部は、先端部において面取り加工が施された面取り部を有している。すなわち、先端部に角部を有しない状態に形成されている。
【００１１】
この発明では、このような金型のキャビティ空間にフィラーを含有する樹脂組成物を射出充填した（射出充填工程）後、このキャビティ空間を閉じて射出充填した樹脂組成物に対して圧縮賦形を行う（圧縮賦形工程）。
これによれば、金型凸部の先端部に面取り部が形成されている（すなわち角部が存在しない）ため、圧縮賦形工程の際に、金型凸部の先端部にかかる応力を緩和することができる。したがって、製造工程において金型内で成形品に割れが発生することを防止することができ、細かな形状の成形品を精度高く成形することができる。
【００１２】
本発明の成形品の製造方法において、前記面取り部は、前記金型凸部の側面を形成する側面部と前記金型凸部の先端を形成する端面部とを連結する平面状の連結面であることが好ましい。
【００１３】
この発明では、金型凸部の側面を形成する側面部と、金型凸部の先端面を形成する端面部と、を平面状の連結面で連結している。すなわち、側面部と端面部とが交差する角部に対して、平面状の連結面により面取り加工が施された形状である。
これによれば、圧縮賦形工程において、金型凸部の先端の角部に応力が集中しないため、金型内における成形品の欠けの発生を防止することができる。
【００１４】
本発明の成形品の製造方法において、前記金型凸部の高さｈ、前記金型凸部の根元部分の幅ｄ１、前記端面部の幅ｄ２、前記面取り部と前記端面部とがなす角度θ１、および前記側面部の延長線と前記端面部の延長線との交点から前記端面部までの距離ｌは以下の関係を満たすことが好ましい。
０．２ｍｍ≦ｈ≦５ｍｍ
０．２ｍｍ≦ｄ２≦ｄ１
１１０°≦θ１≦１６０°
０＜ｌ≦０．５ｍｍ
【００１５】
この発明では、金型凸部を形成する面取り部と端面部とがなす角度θ１および前記側面部の延長線と前記端面部の延長線との交点から前記端面部までの距離ｌを上記範囲とするので、圧縮賦形工程において、より応力が集中しないため、確実に成形品に欠けが発生することを防止することができる。
【００１６】
本発明の成形品の製造方法において、前記面取り部は、前記金型凸部を形成する側面部と前記金型凸部の先端を形成する端面部とを連結する曲面状の連結面であることが好ましい。
【００１７】
この発明では、金型凸部の側面を形成する側面部と、金型凸部の先端面を形成する端面部と、を曲面状の連結面で連結している。すなわち、側面部と端面部とが交差する角部に対して、曲面状の連結面により面取り加工が施された形状である。
これによれば、圧縮賦形工程において、金型凸部の先端の角部に応力が集中しないため、金型内における成形品の欠けの発生を防止することができる。
【００１８】
本発明の成形品の製造方法において、前記金型凸部の高さｈ、前記金型凸部の根元部分の幅ｄ１、前記端面部の幅ｄ２、前記面取り部を円弧とする円の半径Ｒは以下の関係を満たすことが好ましい。
０．２ｍｍ≦ｈ≦５ｍｍ
０．２ｍｍ≦ｄ２≦ｄ１
０．２ｍｍ≦Ｒ≦ｈ／２ｍｍ
【００１９】
この発明では、金型凸部を形成する曲面状の面取り部のＲを上記範囲とするので、圧縮賦形工程において、より応力が集中しないため、確実に成形品に欠けが発生することを防止することができる。
【００２０】
本発明の成形品の製造方法において、前記金型凹部を形成する底面部の幅をｃ１とすると、以下の関係を満たすことが好ましい。
０．２ｍｍ≦ｃ１≦５ｍｍ
【００２１】
この発明では、金型に形成される金型凸部および金型凹部のパラメーターを上記範囲とすることにより、確実に成形品に欠けが発生することを防止することができる。
【００２２】
本発明の成形品の製造方法において、前記フィラーを含有する樹脂組成物は、ポリアリーレンスルフィド樹脂組成物であり、前記ポリアリーレンスルフィド樹脂組成物は、（Ａ）ポリアリーレンスルフィド樹脂と、（Ｂ）導電性フィラーとして（ｂ１）黒鉛及び（ｂ２）炭素繊維と、（Ｃ）ポリオレフィン系ワックスと、を含有し、（Ｂ）導電性フィラーの含有率が樹脂組成物全体の７５質量％以上８５質量％以下であり、（ｂ２）炭素繊維の含有率が樹脂組成物全体の１．０質量％以上５．０質量％以下であり、（Ｃ）ポリオレフィン系ワックス／（（Ａ）ポリアリーレンスルフィド樹脂＋（Ｃ）ポリオレフィン系ワックス）が０．０５以上０．３以下であり、（Ａ）ポリアリーレンスルフィド樹脂の溶融粘度が、樹脂温度３００℃、せん断速度２０００ｓｅｃ−１において２０Ｐａ・ｓｅｃ以下であり、（ｂ１）黒鉛の平均粒子径（Ｄ５０％）が５０μｍ以上１５０μｍ以下であり、嵩密度が０．６ｇ／ｃｍ３以上１．０ｇ／ｃｍ３以下であることが好ましい。
【００２３】
ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂組成物は、ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂と、導電性フィラーとして黒鉛及び炭素繊維と、ポリオレフィン系ワックスを含有し、導電性フィラー及び炭素繊維の樹脂組成物全体に対する含有率を特定の範囲とし、また、同様に、ポリオレフィン系ワックスの樹脂成分（ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂とポリオレフィン系ワックス）に対する割合を特定の範囲とし、更に、ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂の溶融粘度、並びに黒鉛の平均粒子径（Ｄ５０）及び嵩密度を特定範囲とする構成を採用している。
これにより、黒鉛や炭素繊維といった導電性フィラーを高い含有率（樹脂組成物全体の７５質量％以上８５質量％以下）で含有するため、導電性に優れた樹脂組成物となるとともに、溶融混練時の流動性も良好で、かつ、黒鉛等の分散性もよく、所望の形状に寸法精度よく成形することができる樹脂組成物を提供可能とする。また、かかる構成の樹脂組成物は、樹脂成分に対して導電性フィラーを高い含有率でバランスよく分散させた燃料電池用セパレーター（特に、固体高分子型燃料電池用セパレーター）用の成形材料として広く利用することができる。
そして、本発明に使用される特に好ましいＰＡＳ樹脂組成物は、各成分がバランスよく分散されているため、簡便に製造することができ、生産性が高く、低コストで製造することができる。
【００２４】
本発明の成形品の製造方法において、前記成形品は、燃料電池用セパレーターであり、前記複数の金型凸部は、線状かつ等間隔に形成されていることが好ましい。
【００２５】
燃料電池用セパレーターは、前述の形状を有する金型によって成形される。この金型は、線状の金型凸部が等間隔に形成されている。ここで、線状とは直線状でも曲線状でもよい。この金型凸部により、燃料電池用セパレーターの表面に形成される溝は、燃料電池に酸素や水素を供給する流路となるものである。また、等間隔とは、お互いに隣接する２本の線状の金型凸部が等しい距離で設置されていることを意味するものである。
この発明によれば、前述と同様の作用効果を奏することができる。すなわち、欠けの発生しない、精度の高い形状の燃料電池セパレーターを製造することができる。
このようなセパレーターを利用した燃料電池は、水素や酸素の供給量を精度高く制御することができるため、燃料電池の性能を向上させることができる。
【００２６】
また、黒鉛や炭素繊維といった導電性フィラーを高含有率で、樹脂成分に対して効率よく分散した樹脂組成物を材料とすると、導電性（電気伝導性）、ガス不透過性、熱伝導性、圧縮強度、機械的強度、耐腐食性といった諸特性を備えることができ、例えば、導電性（電気伝導性）として、体積抵抗率が２０ｍΩ・ｃｍ以下（好ましくは１０ｍΩ・ｃｍ以下）、機械的強度として、曲げ弾性率が５０ＭＰａ以上（好ましくは７０ＭＰａ以上）といった諸特性を好適に具備することができる。
また、燃料電池用セパレーターの材料として、前述のポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂組成物を使用すると、成形性および生産性に優れ、量産性が良好な燃料電池用セパレーターを低コストで提供可能となる。
【００２７】
本発明の金型は、表面に凹凸形状を有する成形品を成形する金型であって、複数の金型凸部と、この金型凸部に隣接する金型凹部と、を備え、前記金型凸部は、先端部に面取り加工が施された面取り部を有することを特徴とする。
【００２８】
この発明によれば、金型の表面に形成された金型凸部の先端部に面取り部が形成されているので、この金型を用いて成形品を圧縮賦形する際、金型凸部の先端の角部にかかる応力を緩和することができ、成形品に欠けが発生することを防止することができる。その結果、所望の形状の成形品を精度高く製造することができる。
【００２９】
本発明の金型において、前記金型は、５０質量％以上９０質量％以下のフィラーを含有する樹脂組成物を成形するための金型であることが好ましい。
【００３０】
この発明は、フィラーを５０質量％以上９０質量％以下含む樹脂組成物を成形するための金型である。フィラーを５０質量％以上９０質量％以下含む樹脂組成物は脆く、この樹脂組成物に対して圧縮賦形を行うと、成形品に割れが発生しやすいが、本発明の金型で成形することにより、製造工程において金型内で成形品に割れが発生することを防止することができ、細かな形状の成形品を精度高く成形することができる。
【００３１】
本発明の金型において、前記樹脂組成物は、（Ａ）ポリアリーレンスルフィド樹脂と、（Ｂ）導電性フィラーとして（ｂ１）黒鉛及び（ｂ２）炭素繊維と、（Ｃ）ポリオレフィン系ワックスと、を含有し、（Ｂ）導電性フィラーの含有率が樹脂組成物全体の７５質量％以上８５質量％以下であり、（ｂ２）炭素繊維の含有率が樹脂組成物全体の１．０質量％以上５．０質量％以下であり、（Ｃ）ポリオレフィン系ワックス／（（Ａ）ポリアリーレンスルフィド樹脂＋（Ｃ）ポリオレフィン系ワックス）が０．０５以上０．３以下であり、（Ａ）ポリアリーレンスルフィド樹脂の溶融粘度が、樹脂温度３００℃、せん断速度２０００ｓｅｃ−１において２０Ｐａ・ｓｅｃ以下であり、（ｂ１）黒鉛の平均粒子径（Ｄ５０％）が５０μｍ以上１５０μｍ以下であり、嵩密度が０．６ｇ／ｃｍ３以上１．０ｇ／ｃｍ３以下であることが好ましい。
【００３２】
この発明によれば、前述したように、黒鉛や炭素繊維といった導電性フィラーを高い含有率（樹脂組成物全体の７５質量％以上８５質量％以下）で含有するため、導電性に優れた樹脂組成物を、溶融混練時の流動性も良好で、かつ、黒鉛等の分散性もよく、所望の形状に寸法精度よく成形することができる。
【００３３】
本発明の金型において、前記面取り部は、前記金型凸部の側面を形成する側面部と前記金型凸部の先端を形成する端面部とを連結する平面状の連結面であり、前記金型凸部の高さｈ、前記金型凸部の根元部分の幅ｄ１、前記端面部の幅ｄ２、前記面取り部と前記端面部とがなす角度θ１、および前記側面部の延長線と前記端面部の延長線との交点から前記端面部までの距離ｌは以下の関係を満たすことが好ましい。
０．２ｍｍ≦ｈ≦５ｍｍ
０．２ｍｍ≦ｄ２≦ｄ１
１１０°≦θ１≦１６０°
０＜ｌ≦０．５ｍｍ
【００３４】
この発明では、金型凸部の各部位のパラメーターを上記範囲とするので、圧縮賦形工程において、より応力が集中しないため、確実に成形品に欠けが発生することを防止することができる。
【００３５】
本発明の金型において、前記面取り部は、前記金型凸部を形成する側面部と端面部とを連結する曲面状の連結面であり、前記金型凸部の高さｈ、前記金型凸部の根元部分の幅ｄ１、前記端面部の幅ｄ２、前記面取り部を円弧とする円の半径Ｒは以下の関係を満たすことが好ましい。
０．２ｍｍ≦ｈ≦５ｍｍ
０．２ｍｍ≦ｄ２≦ｄ１
０．２ｍｍ≦Ｒ≦ｈ／２ｍｍ
【００３６】
この発明では、金型凸部の各部位のパラメーターを上記範囲とするので、圧縮賦形工程において、より応力が集中しないため、確実に成形品に欠けが発生することを防止することができる。
【００３７】
本発明の成形品は、前述の成形品の製造方法により製造されたことを特徴とする。
この発明によれば、前述のように、金型凸部の先端部に面取り部を有する金型を用いて製造されるので、欠けが発生せず、所望の形状の成形品を確実に提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】本発明の第１実施形態にかかる燃料電池用セパレーターを使用した固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）を示す概略図。
【図２】本発明の第１実施形態にかかる燃料電池用セパレーターを成形する金型を示す断面図。
【図３】本発明の第１実施形態にかかる燃料電池用セパレーターの製造方法を実施する射出圧縮ユニットを示した図であって、金型を開いた状態（射出充填を行っている状態）を示す概略図。
【図４】図３において、金型を閉じた状態（圧縮賦形を行っている状態）を示す概略図。
【図５】本発明の第２実施形態にかかる燃料電池用セパレーターを成形する金型を示す断面図。
【発明を実施するための形態】
【００３９】
以下、本発明の実施形態について説明するが本発明はこれに限定されるものではない。
〔第１実施形態〕
第１実施形態では、固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）を例示し、ＰＥＦＣに用いられるセパレーターを成形品とする一例を、図１から図４に基づいて説明する。
［１．燃料電池の構成］
図１は、本発明の射出圧縮成形方法により得られる成形品によりなる燃料電池用セパレーターを使用した燃料電池１００の基本的な構成例を示した概略図である。
図１に示す燃料電池１００は、燃料極２１、電解質膜（電解質板）２２、酸化極２３（これらで膜／電極接合体（ＭＥＡ）２０を形成する）、及び燃料電池用セパレーター１０（以下、単に「セパレーター１０」とすることもある）からなる。
【００４０】
［２．燃料電池用セパレーター１０の構成］
セパレーター１０は、縦×横×厚みの寸法が、１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×２ｍｍの略平板状に成形されている。セパレーター１０の一方の面には、複数の線状の凸部１１が等間隔に形成され、セパレーター１０の他方の面には、一方の面に形成された凸部１１とは直交する方向に延びる複数の線状の凸部１２が等間隔に形成されている。これにより、凸部１１に隣接する凹部１３が形成され、セパレーター１０の一方の面に凹凸形状が形成される。また、凸部１２に隣接する凹部１４が形成され、セパレーター１０の他方の面に凹凸形状が形成される。凸部１１，１２は断面略台形状に形成され、これらの凹凸形状の各寸法は、後述する金型３０の形状と同様である。
なお、凸部１１、１２の形状は断面略台形状に限られず、隣接する面が直角に交差する断面長方形状に形成されていてもよい。
【００４１】
このようなセパレーター１０は、導電性（電気伝導性）、ガス不透過性、熱伝導性、圧縮強度、機械的強度、電解質（リン酸、硫酸等）、イオンに対する耐腐食性といった諸特性を備えることが必要とされ、導電性（電気伝導性）としては、例えば、体積抵抗率が２０ｍΩ・ｃｍ以下であることが好ましく、１０ｍΩ・ｃｍ以下であることがより好ましい。また、機械的強度としては、例えば、曲げ弾性率が５０ＭＰａ以上であることが好ましく、７０ＭＰａ以上であることがより好ましい。
【００４２】
このような条件を満足する樹脂組成物として、例えば、黒鉛や炭素繊維といった導電性フィラーを高含有するポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂組成物が挙げられる。
ＰＡＳ樹脂組成物は、（Ａ）ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂、（Ｂ）導電性フィラーである（ｂ１）黒鉛及び（ｂ２）炭素繊維、並びに（Ｃ）ポリオレフィン系ワックスを基本構成として含有してなるものである。
【００４３】
（Ａ）ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂：
ＰＡＳ樹脂は、耐熱性、耐薬品性、難燃性、電気的性質並びに機械的性質が優れるエンジニアリングプラスチックであり、成形材料として電気、電子部品及び自動車部品など各種の用途に用いられている。ＰＡＳ樹脂としては、式（１）で示される構造（（パラ）フェニレンスルフィドのユニット構造）の繰り返し単位が樹脂全体の７０モル％以上含有するものを使用することが好ましく、９０モル％以上含有するものを使用することがより好ましい。式（１）で示される構造の繰り返し単位が樹脂全体の７０モル％未満であると、得られるＰＡＳ樹脂組成物の耐熱性が著しく悪くなる場合がある。
【００４４】
【化１】
2010269572.tif 000003
【００４５】
また、他の繰り返し単位としては、例えば下記式（２）〜式（４）に示される化合物の中から選択される少なくとも一種を含有していてもよいが、式（１）で表される（パラ）フェニレンスルフィドを主として、当該式（２）〜式（４）で示される単位を実質的に含まない重合体であって、通常、ポリ（パラ）フェニレンスルフィド（ＰＰＳ）と呼ばれているポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）であることが好ましい。
【００４６】
【化２】
2010269572.tif 000004
【００４７】
【化３】
2010269572.tif 000005
【００４８】
【化４】
2010269572.tif 000006
【００４９】
また、（Ａ）ＰＡＳ樹脂の溶融粘度としては、樹脂温度３００℃、せん断速度２０００ｓｅｃ−１における溶融粘度が２０Ｐａ・ｓｅｃ以下であり、１０Ｐａ・ｓｅｃ以下であることが好ましい。（Ａ）ＰＡＳ樹脂の溶融粘度を２０Ｐａ・ｓｅｃ以下とすることにより、ＰＡＳ樹脂組成物の流動性を良好な状態に維持することができ、ＰＡＳ樹脂組成物からなる燃料電池用セパレーター等の成形品の成形性ないし量産性を優れたものとすることができる。
【００５０】
（Ｂ）導電性フィラー：
ＰＡＳ樹脂組成物を構成する（Ｂ）導電性フィラーとしては、（ｂ１）黒鉛及び（ｂ２）炭素繊維を使用する。
【００５１】
（ｂ１）黒鉛：
黒鉛としては、従来公知の各種黒鉛を使用することができ、例えば、グラファイト構造を有する結晶質の炭素粒子であり、天然鉱物として発掘され精製した天然黒鉛や、石油ピッチ等を例えば２０００℃以上の温度で焼成、結晶化させた後、粉砕、分級して得られる人造黒鉛等を使用することができる。また、この他、黒鉛材料を強酸及び酸化剤で処理した黒鉛層間化合物を熱処理した膨脹黒鉛を使用してもよい。
ここで、黒鉛の形状は、鱗片状、不定形粒子状、球状などの各種形状とすることができ、球状に近い形状とすることが好ましい。
【００５２】
ＰＡＳ樹脂組成物における黒鉛の含有量は比較的多く、そのため当該樹脂組成物内で凝集してチキソトロピック性が大きくなり、その形態（平均粒子径（Ｄ５０％）や嵩密度）によっては、流動性が悪く、樹脂組成物を混練調製することが困難となってしまう。
従って、黒鉛の粒子形態としては、平均粒子径（Ｄ５０％）が５０μｍ以上１５０μｍ以下であり、かつ嵩密度が０．６ｇ／ｃｍ３以上１．０ｇ／ｃｍ３以下であればよく、平均粒子径が８０μｍ以上１２０μｍ以下、かつ嵩密度が０．８ｇ／ｃｍ３以上１．０ｇ／ｃｍ３以下であることがより好ましい。黒鉛の平均粒子径（Ｄ５０％）や嵩密度をかかる範囲とすることにより、樹脂組成物の混練調製における流動性の低下を抑制することができる。
【００５３】
なお、黒鉛は、２つの粒度分布をもつ黒鉛粒子をブレンドしたものであってもよく、流動性向上のためには、平均粒子径（Ｄ５０％）が５倍以上異なる２つの単分散黒鉛粒子をブレンドして用いるようにしてもよい。
なお、平均粒子径（Ｄ５０％）とは、粒子の細かいものから重量を換算して、全体の５０％の重量分となる粒子径に相当する平均粒子径であり、このような粉体の粒度分布は、重量沈降法、遠心沈降法などの公知の方法で容易に測定することができる。また、（ｂ１）黒鉛の嵩密度は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６８９１に準拠して測定した値を用いることができる。
【００５４】
（ｂ２）炭素繊維：
炭素繊維としては、特に制限はなく、例えば、石炭系または石油系のピッチ系炭素繊維、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ：Poly Acrylo Nitrileの略）系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維等の従来公知の炭素繊維を使用することができ、繊維の製造形態としては、いわゆるチョップド炭素繊維やミルド炭素繊維等による炭素繊維を使用してもよい。
【００５５】
また、近年開発されている、気相法で製造される結晶質の炭素繊維である気相法炭素繊維（ＶＧＣＦ：Vapor Grown Carbon Fibers）や、カーボンナノファイバーを使用してもよい。この気相法炭素繊維（ＶＧＣＦ）は導電性の点からは前記した一般の炭素繊維よりも好ましいが、補強効果が小さいためこれら一般の炭素繊維と併用して使用することが好ましい。
【００５６】
炭素繊維の繊維径は、一般に、１０μｍ以下のものを使用することができる。炭素繊維はＰＡＳ樹脂組成物においては補強材の役割を果たすとともに、当該樹脂組成物に導電性を付与する役割を果たすものであり、繊維径が比較的細い炭素繊維を使用することが好ましい。
このため、炭素繊維としては、繊維径が１０μｍ以下、好ましくは８μｍ以下のポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維や、繊維径が０．０５μｍ以上０．５μｍ以下、好ましくは０．０７μｍ以上０．２μｍ以下の気相法炭素繊維（ＶＧＣＦ）を使用することが望ましい。これらの炭素繊維を使用することにより、ＰＡＳ樹脂組成物や当該樹脂組成物を用いて成形された成形品における機械的強度の補強効果が更に向上される。また、樹脂組成物等の導電性やこれらにおける炭素繊維の分散性も良好となる。
【００５７】
なお、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維を使用する場合にあっては、メッキ等により表面にニッケル等の金属を被覆したものを使用すれば、導電性を更に向上させることができる。
【００５８】
炭素繊維の繊維長は、特に制限はないが、一般に、０．０５ｍｍ以上１．０ｍｍ以下とすることが好ましく、０．１ｍｍ以上０．５ｍｍ以下とすることが特に好ましい。
【００５９】
（Ｃ）ポリオレフィン系ワックス：
ポリオレフィン系ワックスは、前記した（Ａ）ＰＡＳ樹脂に対する添加剤としてＰＡＳ樹脂組成物の流動性を向上させるとともに、前記した（ｂ１）黒鉛の分散性を向上させるものである。また、（Ｃ）ポリオレフィン系ワックスの添加により、ＰＡＳ樹脂組成物の耐熱性を良好なものとする。
このポリオレフィン系ワックスとは、重合により製造された人工ワックスであり、例えば、ポリエチレン系ワックス、ポリプロピレン系ワックス、酢酸ビニル−エチレン共重合体ワックス等を使用することができる。また、酸化ポリエチレン系ワックス、酸化ポリプロピレン系ワックス、ＭＡＨ共重合ポリプロピレンワックス、酸化酢酸ビニル−エチレン共重合体ワックス等の酸化ポリオレフィン系ワックスも使用することができる。
【００６０】
ポリオレフィン系ワックスとしては、この中でも、酸化ポリオレフィン系ワックスを使用することが好ましく、ポリエチレンポリマーを酸化処理してワックスとした酸化ポリエチレン系ワックスを使用することが特に好ましい。これにより、ＰＡＳ樹脂組成物の流動性や当該樹脂組成物中における（ｂ１）黒鉛の分散性が更に優れたものとなり、またＰＡＳ樹脂組成物の耐熱性も向上する。特に、酸化ポリエチレン系ワックスは、ＰＡＳ樹脂組成物を加工する場合の標準的な温度（３２０℃以上３４０℃以下）でも耐熱性に優れ、かつ相分離による白化も起こりにくいため、（Ａ）ＰＡＳ樹脂に対して特に優れた添加剤となる。
【００６１】
また、酸化ポリエチレン系ワックス等の酸化ポリオレフィン系ワックスは、一般に、平均分子量が大きくなるほど耐熱性が高くなり、酸化度が高くなるほど極性が高くなって（Ａ）ＰＡＳ樹脂や（Ｂ）導電性フィラーとの相溶性が向上する。
酸化ポリオレフィン系ワックスの平均分子量としては、ＧＰＣ（Gel Permeation Chromatography）法で測定される重量平均分子量（Ｍｗ）が４０００以上であることが好ましく、１００００以上であることが特に好ましい。
また、酸化度は、１０以上であることが好ましく、１５以上であることが特に好ましい。なお、本発明における「酸化度」とは、ポリオレフィン系ワックス１ｇを中和するために必要な水酸化カリウム（ＫＯＨ）のミリグラム数を示すものである。
【００６２】
なお、前記（Ａ）〜（Ｃ）の必須成分から構成される樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で必要に応じて、従来公知のカップリング剤、離型剤、可塑剤、耐電防止剤等の添加剤や、エラストマー（ゴム）等の衝撃改良用樹脂、及び無機フィラー等を適宜添加するようにしてもよい。
【００６３】
ＰＡＳ樹脂組成物における（Ｂ）導電性フィラーの含有率は、樹脂組成物全体の７５質量％以上８５質量％以下であることが好ましく、８０質量％以上８４質量％以下であることがより好ましい。ＰＡＳ樹脂組成物全体に対する（Ｂ）導電性フィラーの含有率が７５質量％より小さいと、ＰＡＳ樹脂組成物を用いて燃料電池用セパレーターを製造した場合における当該セパレーターに必要とされる導電性（例えば、体積抵抗率が１００ｍΩ・ｃｍ以下）を満足することが困難となる。一方、（Ｂ）導電性フィラーの含有率が８５質量％を超えると、ＰＡＳ樹脂組成物全体に対する（Ａ）ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂の割合が小さくなり、（Ｃ）ポリオレフィン系ワックスを添加しても流動性が向上されず、溶融混練等によりＰＡＳ樹脂組成物を得ることが困難となり、樹脂組成物の製造性が大きく劣ることになる。
【００６４】
また、ＰＡＳ樹脂組成物における（ｂ２）炭素繊維の含有率は、ＰＡＳ樹脂組成物全体の１．０質量％以上５．０質量％以下であることが好ましく、２．０質量％以上５．０質量％以下であることがより好ましい。ＰＡＳ樹脂組成物全体に対する（ｂ２）炭素繊維の含有率が１．０質量％より小さいと、当該樹脂組成物の導電性及び機械的強度の補強効果が期待できない。一方、（ｂ２）炭素繊維の含有率が５．０質量％を超えると、ＰＡＳ樹脂組成物の流動性が悪化することに加えて、ＰＡＳ樹脂組成物を用いて燃料電池用セパレーターを製造した場合における当該セパレーターに反りが発生する場合がある。また、炭素繊維は高価な材料であるため、原料コストが上昇してしまい、セパレーターの構成材料としてのコストパフォーマンスに劣ることとなり、得られる燃料電池用セパレーターの汎用性がなくなるため好ましくない。
【００６５】
そして、樹脂成分（（Ｂ）導電性フィラー以外の成分）における（Ｃ）ポリオレフィン系ワックスの割合として、（Ｃ）ポリオレフィン系ワックス／（（Ａ）ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂＋（Ｃ）ポリオレフィン系ワックス）が０．０５以上０．３以下であることが好ましく、０．１以上０．２５以下であることがより好ましい。樹脂成分中のポリオレフィン系ワックスの割合がかかる範囲内であれば、（Ａ）ＰＡＳ樹脂の溶融粘度を低下させるとともに、（Ｂ）導電性フィラーの分散性とＰＡＳ樹脂組成物の生産性を向上させることができる。その一方、樹脂成分に対する（Ｃ）ポリオレフィン系ワックスの割合が０．０５より小さいと、これらの効果が期待できないこととなり、また、樹脂成分に対する（Ｃ）ポリオレフィン系ワックスの割合が０．３を超えると、当該ワックスからのガス発生が増えてしまい、溶融混練時のベントアップや、得られる燃料電池用セパレーターの外観不良が多くなる。
【００６６】
このようなＰＡＳ樹脂組成物を得る手段としては特に制限はなく、公知の方法が使用される。すなわち、前記した（Ａ）〜（Ｃ）の必須成分を含む原料成分をあらかじめヘンシェルミキサーなどの攪拌機でドライブレンドした後、十分な混練能力のある単軸あるいは多軸の押出機、混合ロール、ニーダーなどで溶融ないし混練する方法などで簡便に製造することができる。
また、ＰＡＳ樹脂組成物を得るに際して押出機を用いる場合には、原料成分の一部を押出機の途中からフィード（サイドフィード）して配合することもできる。例えば、炭素繊維以外の成分をあらかじめドライブレンドしておき、二軸押出混練機に連続計量フィードし、炭素繊維を押出機の中間程度の位置にサイドフィードして連続的に混練し、その後十分に減圧脱気して製造する方法が挙げられる。
【００６７】
なお、このＰＡＳ樹脂組成物を用いて燃料電池用セパレーターを製造する場合にあっては、ＰＡＳ樹脂組成物はその後いったん公知の方法でペレットに成形されて成形材料として使用されてもよいし、または引き続きロールプレス等の成形工程にそのまま使用されていてもよい。
【００６８】
［３．燃料電池用セパレータの金型の構成］
次に、燃料電池用セパレーター１０を製造するために用いられる金型の構成について説明する。図２は、第１実施形態における燃料電池用セパレーターを成形する金型の断面図である。
図２に示されるように、金型３０には、上述の凸部１１および凹部１３を成形するために、複数の直線状に延びる金型凸部３３が等間隔に形成されるとともに、この金型凸部３３に隣接して直線状に延びる金型凹部３４が等間隔に形成される。
【００６９】
金型凸部３３は、側面部３３１と、端面部３３２と、側面部３３１と端面部３３２とを連結する平面状の斜面部３３３とにより断面略台形状に形成されている。図２に示すように、金型凸部３３は、斜面部３３３により平面状に面取り加工（またはＣ面カット）された形状である。
金型凹部３４は、金型凸部３３を形成する側面部３３１と、底面部３４１とにより断面略台形状に形成されている。
【００７０】
図２において、ｈは金型凸部３３の高さ、ｄ１は金型凸部３３の根元部分の幅、すなわち金型凹部３４の底面部３４１の端部から次の金型凹部３４の底面部３４１の端部までの距離、ｄ２は金型凸部３３の端面部３３２の幅、ｃ１は金型凹部３４の底面部３４１の幅、θ１は端面部３３２と斜面部３３３とがなす角度、ｌは端面部３３２の端部３３２Ａから側面部３３１と端面部３３２との延長線上における交点３３１Ａまでの距離である。本実施形態における燃料電池用セパレーター１０を成形するには、上記各パラメーターは以下のように規定される。
【００７１】
０．２ｍｍ≦ｈ≦５ｍｍ
０．２ｍｍ≦ｄ２≦ｄ１
０．２ｍｍ≦ｃ１≦５ｍｍ
１１０°≦θ１≦１６０°
０＜ｌ≦０．５ｍｍ
【００７２】
ここで、ｈ、ｄ２およびｃ１が０．２ｍｍより小さいと、セパレーター１０に形成する溝が小さくなり過ぎて、流路としての機能を十分に発揮することができない。また、ｈが５ｍｍより大きいと、肉厚が厚くなり成形が困難になるとともに燃料電池スタックが大型化してしまう問題が生じる。さらに、ｄ２がｄ１より大きいと、セパレーター１０の凸部１１の断面形状が先端部分よりも根元部分の幅が小さい台形状となり、アンダーカットとなるため成形品を金型から離型することができない。そして、ｃ１が５ｍｍより大きいと、隣接する金型凸部３３の間隔が大きくなりすぎるため、十分な数の流路をセパレーター１０の表面に形成することができない。また、クラックが発生する成形品凸部の根元部分の断面積が増大するため、割れが生じにくくなる。また、θ１が１１０°より小さいと、圧縮賦形する際に応力が集中しやすく、セパレーター１０に割れが発生してしまう。一方、θ１が１６０°より大きいと、面取り加工としての機能が十分に発揮されない。そして、ｌが０であると、応力の集中を低減する効果が小さく、圧縮賦形する際に割れが発生してしまう。一方、ｌが０．５ｍｍより大きいと、流路面積が減少して燃料ガスの流動圧損と高めてしまう。
【００７３】
本実施形態では、上記各パラメーターを以下の数値とした。
ｈ＝０．４ｍｍ
ｃ１＝１．５ｍｍ
ｄ１＝１．５ｍｍ
ｄ２＝０．９ｍｍ
θ１＝１３５°
ｌ＝０．３ｍｍ
【００７４】
［４．燃料電池用セパレータの製造方法］
本実施形態では、射出圧縮成形方法により燃料電池用セパレーター１０を成形する方法について説明する。射出圧縮成形方法は、射出成形方法の一種であり、スライド機構が付いた金型を用いて、あらかじめ金型をわずかに開いた状態にしておき、通常の射出成形ユニットを用いて樹脂組成物を規定の量だけ射出する。次に、射出工程の完了の直前または直後に、圧縮ユニットにより圧縮コアを移動させてキャビティの一部（圧縮コア）に圧力をかける。圧縮コアの移動はキャビティ容量が減少する方向で、これにより樹脂に高い圧力をかけ、冷却固化させて既定の形状に賦形する方法である。
【００７５】
このような射出圧縮成形方法の利点としては、射出工程ではキャビティ肉厚は大きく、流動抵抗が低いため、薄肉で大面積の成形品を成形できることや、型締めにより圧縮・賦形できるので、均一な成形圧力がかかり、成形品の反り、変形が小さいことなどが挙げられる。従って、この射出圧縮成形方法は、肉厚が不均一で大面積である、図１に示すような構成の固体高分子型燃料電池１００における溝付きの燃料電池用セパレーター１０を製造する上で特に有効に利用できる。
【００７６】
上述の金型３０を用いて射出圧縮成形により燃料電池用セパレーター１０を成形する方法の一例を、図３および図４に基づいて説明する。
図３は燃料電池用セパレーター１０の製造方法を実施する射出圧縮成形ユニット５０を示した図であって、可動型３１および固定型３２を開いて、ＰＡＳ樹脂組成物７０を射出・充填している状態を示した模式図であり、また、図４は、図３の射出圧縮成形ユニット５０において可動型３１および固定型３２を閉じて、当該樹脂組成物７０を圧縮・賦形している状態を示した模式図である。
【００７７】
まず、図３に示すように、圧縮ユニット５１を後退させた状態として、可動型３１および固定型３２の合わせ面３１ａ,３２ａを開いた状態としてキャビティ空間３５（以下、単に「空間３５」とすることもある）を形成し、当該空間３５に対して、射出ユニット６０内から、ＰＡＳ樹脂組成物７０を射出充填する（（１）射出・充填工程）。
【００７８】
ここで、可動型３１および固定型３２の合わせ面３１ａ，３２ａにより形成されるキャビティ空間３５の間隔を、０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下とすることが好ましく、３．０ｍｍ以上５．０ｍｍ以下とすることがより好ましい。当該間隔をかかる範囲とすることにより、溶融状態のＰＡＳ樹脂組成物７０を好適に射出充填することができるほか、後工程である（２）圧縮・賦形工程における圧縮しろとしても適当となり、圧縮・賦形処理が良好に行われる。
【００７９】
また、金型３０（可動型３１および固定型３２）の加熱方式としては、特に制限はなく、従来公知のヒーターを用いて、ＰＡＳ樹脂組成物７０の充填前に可動型３１および固定型３２を加熱状態とすればよい。例えば、可動型３１および固定型３２の表面に通電加熱体を配設して、樹脂充填前に当該通電加熱体に通電し、可動型３１および固定型３２を所定の温度に加熱するようにしてもよい。この通電加熱体の種類としては、窒化ケイ素、窒化チタン、窒化アルミニウム、酸化ジルコニア等が挙げられる。
【００８０】
なお、金型温度は、ＰＡＳ樹脂組成物７０の種類に応じて決定すればよいが、１５０℃以上２５０℃以下とすればよい。本実施形態では、従来の射出圧縮成形方法のように、金型温度を高温状態（例えば、２７０℃以上３００℃以下）とする必要もないため、成形品の冷却もスムースに行われ、射出圧縮成形を簡便に行うことができる。
【００８１】
次に、所定量の当該樹脂組成物７０の射出充填が完了したら、図４に示すように、圧縮ユニット５１を進行させた状態として（図４の矢印方向に動かして）、可動型３１および固定型３２を閉じて型締め力をかけて、充填されたＰＡＳ樹脂組成物７０を圧縮、賦形するようにして、所定形状の燃料電池用セパレーター１０を得るようにする（（２）圧縮・賦形工程）。
【００８２】
なお、（２）圧縮・賦形工程の開始は、ＰＡＳ樹脂組成物７０の充填完了時であるが、これは、充填が完全に完了した場合のほか、充填が完了する直前ないし直後（例えば、充填完了の０．１〜０．５秒前や完了の０．１〜０．５秒後）であってもよい。
【００８３】
この（２）圧縮・賦形工程における圧縮速度は、１．０ｍｍ／秒以上２０ｍｍ／秒以下とすることが好ましく、５．０ｍｍ／秒以上２０ｍｍ／秒以下とすることがより好ましい。圧縮速度をかかる範囲にすることにより、射出充填されたＰＡＳ樹脂組成物７０の圧縮、賦形を好適に行うことができる一方、圧縮速度が１ｍｍ／秒より小さいと、得られる成形品の肉厚分布が悪くなったり（例えば、ゲート側が厚く、流動末端が薄くなる）、ショートショットが多くなる等、連続成形性に悪影響を与える場合がある。また、２０ｍｍ／秒より大きいと、成形品であるセパレーター１０の品質が安定化される一方、成形機や金型に対しての負荷が大きく、当該成形機等の消耗が激しくなる等の問題が生じる場合がある。
【００８４】
更には、（２）圧縮・賦形工程における圧縮圧力は、１０ＭＰａ以上とすることが好ましく、５０ＭＰａとすることがより好ましい。また、その際の型締圧力は６０トン程度とすることが好ましく、３００トン程度とすることがより好ましい。圧縮圧力が１０ＭＰａ以上であれば、圧縮、賦形が十分に行われ、良好な外観のセパレーター１０を得ることができる一方、圧縮圧力が１０ＭＰａより小さいと、圧力が十分でなく、セパレーター１０の外観にヒケや反りが発生し、外観不良となる場合があるため好ましくない。
【００８５】
このようにして圧縮ユニット５１を進行させて、可動型３１および固定型３２を閉じて型締め力をかけて、充填されたＰＡＳ樹脂組成物７０を圧縮、賦形したら可動型３１および固定型３２を冷却して、可動型３１および固定型３２内部のＰＡＳ樹脂組成物７０を冷却固化させる。冷却条件としては、特に制限はないが、冷却温度を１６０℃以上２５０℃以下（より好ましくは１８０℃以上２３０℃以下）とし、また、冷却時間を３０秒以上９０秒以下（より好ましくは５０秒以上７０秒以下）とすればよい。そして、当該樹脂組成物７０が冷却固化されたら、可動型３１および固定型３２を開いて成形品を取り出すことにより、導電性フィラーが均一に分散されたセパレーター１０を得ることができる。
このようにして得られたセパレーター１０は、上述した金型３０の各パラメーターの範囲と同様の寸法を有する形状に成形される。
【００８６】
［５．第１実施形態の作用効果］
以上より、本実施形態では、次の作用効果を奏することができる。
上記実施形態では、金型３０に形成された金型凸部３３には、側面部３３１と端面部３３２とを連結する斜面部３３３が形成されている。斜面部３３３と端面部３３２とがなす角度θ１は１３５°であり、規定された１１０°以上１６０°以下の範囲内であるので、射出圧縮成形により樹脂をキャビティ内に射出充填して圧縮賦形を行う際に、金型凸部３３の先端部分がＰＡＳ樹脂組成物７０に与える応力が緩和される。
したがって、セパレーター１０の製造過程において、セパレーター１０に欠けが発生することを防止することができる。その結果、細かな形状の流路を精度高く成形することができるため、成形性に優れたセパレーター１０を提供することができる。
このように精度高い形状の流路（凹部１３）が形成されたセパレーター１０を利用した燃料電池１００は、水素や酸素の供給量を精度高く制御することができるため、燃料電池１００の性能を向上させることができる。
【００８７】
また、上記実施形態では、射出圧縮成形方法により燃料電池用セパレーター１０を得た。上記のようなＰＡＳ樹脂組成物を材料とした場合、樹脂組成物の溶融粘度が高くなる場合が多いが、射出圧縮成形方法によれば、流動性が不足する樹脂組成物であっても、寸法精度の高い成形品を効率的に生産することができる。
【００８８】
また、上記実施形態では、金型温度が１５０℃以上２５０℃以下とされた可動型３１および固定型３２の合わせ面３１ａ，３２ａにより形成され、間隔を０．５ｍｍ以上５．０ｍｍ以下としたキャビティ空間３５に対してＰＡＳ樹脂組成物７０を射出充填する射出・充填工程と、充填完了後、キャビティ空間３５を閉じて、当該空間３５に充填されたＰＡＳ樹脂組成物７０を、圧縮速度を１．０ｍｍ／秒以上２０ｍｍ／秒以下、圧縮圧力を１０ＭＰａ以上として圧縮賦形する圧縮・賦形工程からなるようにしているので、成形過程中の当該樹脂組成物７０の流動性が非常に良好となり、導電性フィラーを高含有率で充填し、必要とされる諸特性を具備した燃料電池用セパレーター１０を、生産性を良好にして効率よく成形することができる製造方法を提供可能とする。
【００８９】
上記実施形態では、燃料電池用セパレーター１０の材料としてＰＡＳ樹脂組成物を用いた。ＰＡＳ樹脂組成物は、黒鉛や炭素繊維といった導電性フィラーを高い含有率（樹脂組成物全体の７５質量％以上８５質量％以下）で含有するため、導電性に優れた樹脂組成物となるとともに、溶融混練時の流動性も良好で、かつ、黒鉛等の分散性もよく、所望の形状に成形することができるため、燃料電池用セパレーター（特に、固体高分子型燃料電池用セパレーター）の諸特性を十分に発揮することができる。
また、ＰＡＳ樹脂組成物は、前述の（Ａ）〜（Ｃ）の各成分がバランスよく分散されているため、簡便に製造することができ、生産性が高くコストを低減することができる成形材料となる。
【００９０】
そして、ＰＡＳ樹脂組成物を用いて上述の製造方法により得られた、例えば図１に示す構成の燃料電池用セパレーター１０は、黒鉛や炭素繊維といった導電性フィラーを高含有率で樹脂成分に対してバランスよく分散しているため、導電性が高く、例えば体積抵抗率が２０ｍΩ・ｃｍ以下（好ましくは１０ｍΩ・ｃｍ以下）といった燃料電池用セパレーター１０に必要とされる優れた導電性を備えた燃料電池用セパレーターとなり、また、機械的強度としても、例えば曲げ弾性率が５０ＭＰａ以上（好ましくは７０ＭＰａ以上）といった燃料電池用セパレーターに必要とされる機械的強度を具備する優れた燃料電池用セパレーター１０となる。
【００９１】
〔第２実施形態〕
次に、第２実施形態を図５に基づいて説明する。第２実施形態では、燃料電池用セパレーターの金型の構成が異なるのみでそれ以外の構成および各処理の詳細は第１実施形態と同様であるので、燃料電池用セパレーターの金型の構成のみを説明する。
図５は第２実施形態における燃料電池用セパレーターを成形する金型の断面図である。
図５に示されるように、金型４０には、複数の直線状に延びる金型凸部４１が等間隔に形成されるとともに、この金型凸部４１に隣接して直線状に延びる金型凹部４２が等間隔に形成される。
【００９２】
金型凸部４１は、側面部４１１と、端面部４１２と、側面部４１１と端面部４１２とを連結する曲面状の連結部４１３とにより断面略台形状に形成されている。すなわち、金型凸部４１は、連結部４１３により曲面状に面取り加工（またはＲ加工）された形状である。
金型凹部４２は、金型凸部４１を形成する側面部４１１と、底面部４２１とにより断面略台形状に形成されている。
【００９３】
図５において、ｈは金型凸部４１の高さ、ｄ１は金型凸部４１の根元部分の幅、すなわち金型凹部４２の底面部４２１の端部から次の金型凹部４２の底面部４２１の端部までの距離、ｄ２は金型凸部４１の端面部４１２の幅、ｃ１は金型凹部４２の底面部４２１の幅である。また、Ｒは金型凸部４１の側面部４１１と端面部４１２の２面に接する円弧である。第２実施形態における燃料電池用セパレーターを成形するには、上記各パラメーターは以下のように規定される。なお、ｈ、ｄ１、ｄ２、ｃ１は第１実施形態と同様である。
【００９４】
０．２ｍｍ≦ｈ≦５ｍｍ
０．２ｍｍ≦ｄ２≦ｄ１
０．２ｍｍ≦ｃ１≦５ｍｍ
０．２ｍｍ≦Ｒ≦ｈ／２
【００９５】
ここで、Ｒが０．２ｍｍより小さいと、圧縮賦形する際に応力が集中しやすく、セパレーター１０に割れが発生してしまう。一方、Ｒがｈ／２より大きいと、流路断面積が減少して燃料ガスの流動圧損を高めてしまう。また、面取り加工としての機能が十分に発揮されない。
【００９６】
本実施形態では、上記各パラメーターを以下の数値とした。
ｈ＝０．４ｍｍ
ｄ１＝１．５ｍｍ
ｄ２＝１．１ｍｍ
ｃ１＝１．５ｍｍ
Ｒ＝０．２ｍｍ
【００９７】
［第２実施形態の作用効果］
このような構成の金型によって成形される燃料電池用セパレーターは、第１実施形態と同様の作用効果を奏することができる。
また、第２実施形態では、金型４０の金型凸部４１に角部が存在しないので、射出圧縮成形により圧縮されると、応力を効率よく分散でき、欠けの発生をより防止することができる。
【００９８】
〔変形例〕
なお、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれるものである。
例えば、上記実施形態では、金型凸部の形状を断面略台形状としたが、これに限られず、得られる成形品の表面に凹凸形状が形成されるような形状であればよい。例えば、側面部の延長線と端面部の延長線とが直交する断面長方形状が挙げられる。また、断面長方形状以外でも、金型凸部を形成している隣接する２面のなす角度が１１０°未満の角部に対して上記実施形態と同様の面取り加工を施す。２面のなす角度が１１０°以上である場合は、射出圧縮成形による応力が分散され、成形品に欠けが発生する可能性は小さい。
【００９９】
また、上記実施形態では、成形品の金型として、複数の直線状の金型凸部および金型凹部を有する金型構造を例示したが、金型凸部および金型凹部の形状はこれに限られない。例えば、曲線状に形成されてもよいし、直線状と曲線状の組み合わせであっても良い。また、金型凸部および金型凹部（流路）が途中で蛇行するように曲がったいわゆるサーペンタイン型の流路を有するセパレーターを成形するためのサーペンタイン型の金型であってもよい。
【０１００】
さらに、上記実施形態では、ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂組成物は、構成成分として、（Ａ）ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂と、（Ｂ）導電性フィラーである（ｂ１）黒鉛及び（ｂ２）炭素繊維と、（Ｃ）ポリオレフィン系ワックスを含有するものであったが、ＰＡＳ樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で、その他の充填材を添加することができる。
【０１０１】
この充填材の具体例としては、ガラス繊維、チタン酸カリウムウィスカー、酸化亜鉛ウィスカー、硼酸アルミニウムウィスカー、アラミド繊維、アルミナ繊維、炭化ケイ素繊維、セラミック繊維、アスベスト繊維、石膏繊維、金属繊維などの繊維系充填材、ワラステナイト、ゼオライト、セリサイト、カオリン、マイカ、クレー、パイロフィライト、ベントナイト、アスベスト、タルク、アルミナシリケートなどのケイ酸塩、アルミナ、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化鉄などの金属化合物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ドロマイトなどの炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウムなどの硫酸塩、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、水酸化アルミニウムなどの水酸化物、ガラスビーズ、ガラスフレーク、セラミックビーズ、窒化ホウ素、炭化ケイ素、シリカなどの非繊維系充填材などが挙げられ、これらは中空体であってもよい。また、これらは一種類を単独で使用してもよく、また、２種類以上を組み合わせて使用してもよい。更には、より優れた機械的強度を得るためには、これらの繊維状充填材、非繊維状充填材をイソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物、エポキシ系化合物等のカップリング剤により前処理して使用するようにしてもよい。
【０１０２】
また、本発明に使用されるＰＡＳ樹脂組成物に対しては、本発明の効果を妨げない範囲において、有機リン化合物、ポリエーテルエーテルなどの結晶核剤、次亜リン酸などの着色防止剤、ヒンダードフェノール、ヒンダードアミンなどの酸化防止剤、紫外線防止剤、染料や顔料などの着色剤、熱安定剤、滑剤等の添加剤を適宜添加することができる。
【０１０３】
また、燃料電池用セパレーター１０に形成された複数の凸部１１および凹部１３は、本実施形態の射出圧縮成形により、一度に形成することが手間もコストもかからない点で好ましいが、セパレーター１０の形状によっては、金型を用いた１回の射出圧縮成形だけでは所定の形状が得られない場合もある。その場合には、追加的な処理として、得られた成形品に対して、切削、穴あけ、ねじ切り等の機械加工を施すようにしてもよい。
【０１０４】
更には、図１において挙げた固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）１００及びセパレーター１０の形状は、あくまでも一例であり、固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）１００の構成及びセパレーター１０の形状等はかかる内容に限定されず、任意の構成及び形状とすることができる。
【０１０５】
そして、本発明の燃料電池用セパレーターの製造方法を実施するに際して、成形品の寸法等は、ＰＡＳ樹脂組成物のヒケ等をあらかじめ予測して金型設計をしておくことが好ましく、これにより、基本的に金型形状がそのままセパレーターの形状に反映され、特に厚み方向の寸法精度の向上を図ることができる。
【０１０６】
また、固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）の燃料電池用セパレーターの構成材料としては、上述したＰＡＳ樹脂組成物に限られない。フィラーを多量に含む熱可塑性樹脂を適用してもよい。
さらに、上述の実施形態では、固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）を例示して説明したが、ＰＥＦＣ以外の燃料電池用セパレーターの成形に適用したとしても、何ら問題はない。
【実施例】
【０１０７】
次に、実施例および比較例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例の記載内容に何ら制限されるものではない。
【０１０８】
［実施例１〜４及び比較例１〜２］
（ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂組成物の製造）
下記（１）〜（４）に示す成分を、下記に示す割合で配合し、スーパーフローターミキサー（振動・攪拌混合機）（（株）カワタ製）を用いて均一にドライブレンドした後、二軸混練押出機（ＴＥＭ３５Ｂ：東芝機械（株）製）を用い、溶融温度を３００℃以上３３０℃以下の範囲で溶融混練してペレット状に押し出して、ポリアリーレンスルフィド（ＰＡＳ）樹脂組成物を製造した。
【０１０９】
（１）ポリ（パラ）フェニレンスルフィド樹脂（全体の１７質量％）
グレード  ：  ＬＲ０１Ｇ（ディーアイシー・イーピー（株）製）
溶融粘度  ：  １０Ｐａ・ｓｅｃ（樹脂温度３００℃、
せん断速度２０００ｓｅｃ−１における値）
【０１１０】
（２）黒鉛（導電性フィラー）（全体の７７質量％）
グレード  ：  天然黒鉛  ＣＧＣ−１００Ｈ（日本黒鉛工業（株）製）
平均粒子径（Ｄ５０％）  ：  １００μｍ
嵩密度    ：  ０．７ｇ／ｃｍ３（ＪＩＳ  Ｋ６８９１に準拠して測定）
【０１１１】
（３）炭素繊維（導電性フィラー）（全体の３質量％）
グレード  ：  ＰＡＮ系ミルドカーボンファイバー  ＨＴＡ−ＣＭＦ−０１６０Ｅ
（東邦ナテックス（株）製）
繊維径    ：  ７μｍ
繊維長    ：  １６０μｍ
【０１１２】
（４）酸化ポリエチレンワックス（全体の３質量％）
グレード  ：  リコワックスＰＥＤ１９１（高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）酸化タ
イプ、クラリアントジャパン（株）製）
Ｍｗ（重量平均分子量）  ：  １２０００
酸化度    ：  １７ｍｇＫＯＨ／ｇ
【０１１３】
（金型の構成）
燃料電池用セパレーターを成形するための金型として、ホットランナー金型を用いた。射出成形機のノズルから射出された溶融樹脂は、スプルー、ランナー、ゲートを通過してキャビティへと充填される。ホットランナー金型は、ランナーを常時加熱した状態とするものである。ランナーの出口径はφ２．０ｍｍであり、ゲートは、幅が２０ｍｍ、厚みが２ｍｍの４点ファンゲートとした。
この金型を、図３に示されるように、射出成形ユニット５０内にセットした。可動型３１および固定型３２で形成されるキャビティ（樹脂が充填される空間）のサイズは、最終的に得られる燃料電池用セパレーターよりも厚みが大きくされ、後の圧縮賦形工程により、縦×横×厚みのサイズが１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×２ｍｍの平板状となるように成形される。
固定型３２の可動型３１に対向する面には、直線状の金型凹部が等間隔に１０本形成され、これらの金型凹部に隣接する金型凸部が等間隔に１１本形成されている。
可動型３１の固定型３２に対向する面には、可動型３１の表面に形成された金型凹部および金型凸部とは直交する方向に延びる直線状の金型凹部が等間隔に１０本形成され、これらの金型凹部に隣接する金型凸部が金型凹部に等間隔に１１本形成されている。
可動型３１および固定型３２の表面に形成される金型凹凸部の形状を、以下の表１に示す。ここで用いられているｈ、θ、ｃ１、ｄ１、ｄ２、ｌは、図２に示す各パラメーターである。
【０１１４】
（成形条件）
表１に示す各実施例および各比較例の金型を用いて、射出圧縮成形ユニットを備えた射出圧縮成形機（製品名「ＡＺ−７００００」、日精樹脂工業（株）製、型締力３５０トン（３４３０ｋＮ））に、得られたＰＡＳ樹脂組成物を射出・充填した後、圧縮・賦形を行った。各種成形条件は以下の通りである。
シリンダ温度：３５０℃
金型温度    ：２００℃
圧縮力      ：１５ＭＰａ
圧縮速度    ：１５ｍｍ／秒
【０１１５】
（評価方法）
得られた成形品について、成形品に形成された凸部の側面に一定の負荷を与え、凸部における欠けの有無を確認した。欠けが確認された場合は、成形品の凸部のうち、欠けが発生した凸部の本数を指標として良否を評価した。すなわち、凸部の本数が０に近いほど良好である。評価結果を表１に示す。
【０１１６】
【表１】
2010269572.tif 000007
【０１１７】
表１の結果より、実施例１〜４により得られた成形品（燃料電池用セパレーター）は、いずれも表面に形成された凸部に欠けが発生していないことを確認できた。
一方、比較例１および２では、複数の凸部に欠けが発生し、満足する成形品が得られなかった。
【産業上の利用可能性】
【０１１８】
本発明の成形品の製造方法は、フィラーを高含有する樹脂を材料とし、表面に凹凸形状を有する成形品、特に燃料電池用セパレーターの製造する方法として有効である。
【符号の説明】
【０１１９】
１０…燃料電池用セパレーター（セパレーター）
１１、１２…凸部
１３、１４…凹部
２０…膜／電極接合体（ＭＥＡ）
２１…燃料極
２２…電解質膜
２３…酸化極
３０…金型
３１…可動型
３２…固定型
３５…キャビティ空間（空間）
５０…射出圧縮成形ユニット
５１…圧縮ユニット
６０…射出ユニット
７０…ＰＡＳ樹脂組成物
１００…燃料電池
【図１】
2010269572.tif 000008
【図２】
2010269572.tif 000009
【図３】
2010269572.tif 000010
【図４】
2010269572.tif 000011
【図５】
2010269572.tif 000012