(57)【要約】【課題】量産化に適した改良された高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法を提供すること。【解決手段】再処理システムから与えられる、硝酸プルトニウム溶液と硝酸ウラニル溶液を混合し、Pu：Uが予め定められた割合になるように調整する段階、プルトニウム富化度が調整された硝酸Pu-U混合溶液を容器に移し、マイクロ波を照射することにより脱硝した後、同一容器内で造粒する段階、前記造粒粉体を焙焼還元し、MOX造粒粉末を作製する段階、MOX造粒粉末を予め定められた核燃料ペレットの形状に成型する段階、及び成型された核燃料ペレットを焼結し、O/M調整する段階から成る。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
高速増殖炉使用済み燃料の再処理システムから与えられる、硝酸プルトニウム溶液と硝酸ウラニル溶液を溶液のまま混合し、プルトニウム（Pu）対ウラン（U）の比率が予め定められた割合になるように調整し、
調整された硝酸Pu-U混合溶液を容器に移し、マイクロ波を照射することにより脱硝し、脱硝粉体とした後、該脱硝粉体にバインダを加え、前記容器内で造粒して造粒粉体とし、
前記造粒粉体を焙焼還元し、MOX造粒粉末を作製し、
ペレット化に必要な一定量のMOX造粒粉末を予め定められた核燃料ペレットの形状に成型し、
最後に成型された核燃料ペレットをそのまま一定時間焼結し、O/M調整することを特徴とする高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法において、前記プルトニウム（Pu）対ウラン（U）の比率が燃料仕様に基づくPu対Uの比率によって決定されることを特徴とする高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法。
【請求項３】
請求項１または２に記載の高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法において、前記造粒を行う前に前記脱硝粉体にバインダとして水を加えることを特徴とする高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高速増殖炉使用済み燃料の再処理システムから与えられる再処理溶液を用いて行う、高速増殖炉サイクルにおける核燃料ペレットの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
高速増殖炉サイクルでは、リサイクル燃料へのFP（核分裂生成物）混入を許容できることから、次世代型燃料サイクル技術として、従来のピューレックス（PUREX）法を改善した再処理方法（以下、先進湿式法と呼ぶ）と、核燃料ペレットの製造工程を従来よりも簡素化したペレット製造方法（以下、簡素化ペレット法と呼ぶ）を組み合わせたプラント概念が考えられている。先進湿式法では、共除染工程にてウラン（U）、ネプツニウム（Np）及びプルトニウム（Pu）を一括回収することで、従来のピューレックス法で必要とされた「ウラン精製工程」及び「プルトニウム精製工程」を削除している。また、先進湿式法と組み合わされる簡素化ペレット法では、ウランとプルトニウムの硝酸溶液段階での混合によりプルトニウム富化度調整を行うことにより、従来のペレット製造工程の多くを占める粉末混合工程を削除し、プラント全体を大幅に簡略化している（非特許文献１を参照）。
【０００３】
核燃料ペレットの製造工程である簡素化ペレット法は、プルトニウム富化度調整されたPu-U混合溶液を、脱硝・転換・造粒し、MOX粉末化し、そのMOX粉末を成型した後、焼結・O/M（酸素と重金属元素の原子数の比）調整し、製品ペレットを製造する方法である。このような簡素化ペレット法は、例えば特開2003-4883号公報（特許文献１）に記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開2003-4883号公報
【非特許文献】
【０００５】
【非特許文献１】日本原子力研究開発機構、日本原子力発電株式会社、高速増殖炉サイクルの実用化戦略調査研究  フェーズII最終報告書、2006、JAEA-Evaluation 2006-002, 191P
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上述の簡素化ペレット法は、まだ実験室規模のものであり、この方法を量産化に適した核燃料ペレットの製造方法として実現して行くためには、様々な検証が必要である。例えば、放射性廃棄物をいかにして低減するかの問題、製造に際しての作業員の被ばく低減などの問題、さらには経済性の問題も解決されなければならない課題である。
【０００７】
したがって、本発明の目的は、上述の課題を解決し、量産化に適した改良された高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の１つの観点にかかる高速増殖炉用核燃料ペレットの製造方法は、高速増殖炉使用済み燃料の再処理システムから与えられる、硝酸プルトニウム溶液と硝酸ウラニル溶液を溶液のまま混合し、プルトニウム（Pu）対ウラン（U）の比率が予め定められた割合になるように調整し、調整された硝酸Pu-U混合溶液を容器に移し、マイクロ波を照射することにより脱硝し、脱硝粉体とした後、脱硝粉体にバインダを加え、前記容器内で造粒して造粒粉体とし、前記造粒粉体を焙焼還元し、MOX造粒粉末を作製し、ペレット化に必要な一定量のMOX造粒粉末を予め定められた核燃料ペレットの形状に成型し、最後に成型された核燃料ペレットをそのまま一定時間焼結し、O/M調整する段階からなる。
【０００９】
この方法によれば、脱硝・造粒の一元化すなわち脱硝粉末を別の容器に移すことなく、そのまま造粒するようにしているので、粉末の飛散を防止できるだけでなく、移し替えの工程がなくなり量産化に適したシステムを構築することが可能になる。
【００１０】
さらに、前記脱硝粉体のバインダとして例えば水を使用する場合には、造粒中に均一に散布するようにしてもよいが、造粒を行う前に脱硝粉体に加えることによって、造粒中に水を加えるよりも複雑な制御を必要とせず、より一層量産化に適するシステム構成とすることができる。
【００１１】
さらに、焼結終了時に焼結温度を昇温速度よりも大きい速度で急速降温させることが好ましい。降温速度は速いほどO/M比の上昇を抑制できるが、炉の構造などの経済的な問題なども考慮する必要がある。
【発明の効果】
【００１２】
本発明では、核燃料ペレットの製造にあたって使用される機械、器具等を最小限に抑えることができるので、それに伴い製造ラインの自動化も容易となるため、放射性廃棄物の低減、作業員の被ばく低減、初期投資や稼働コストの低減などの効果が得られる。
【００１３】
また、粉体処理に使用する容器を、少なくとも脱硝及び造粒の各工程に共通して利用しているので、容器間の移し替えが不要となり、容器に付着する粉末の処理作業を削減することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本発明の一実施形態に係る簡素化ペレット法による核燃料ペレットの製造方法の概略工程説明図である。
【図２】本発明の一実施形態で使用される上部アクセス型のマイクロ波脱硝造粒装置の概略説明図である。
【図３】本発明の一実施形態で使用される核燃料ペレット成型用ダイ潤滑成型機の概略説明図である。
【図４】熱処理中のO/M比の変化を説明するためのグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
最初に、本発明の一実施形態に係る簡素化ペレット法による核燃料ペレットの製造方法の概略工程について、図１を用いて説明する。なお、各図を通して、同一の参照符号は機能的に実質的に同一のものを示す。
【００１６】
図１において、まずプルトニウム富化度が調整される。具体的には、高速増殖炉使用済み燃料の再処理システム（１００）から与えられる、硝酸プルトニウム溶液と硝酸ウラニル溶液を真空併用エアリフト設備を用いて溶液のまま混合し、そこでPu:Uが燃料仕様に基づくPu対Uの比率によって決定される比率（例えば、2:8）になるように調整される（ステップ１０１）。
【００１７】
プルトニウム富化度が調整された硝酸Pu-U混合溶液は、マイクロ波照射によって脱硝された後、造粒される（ステップ１０２）。その造粒粉体は、同一の容器に入れられたままバッチ処理にて焙焼還元され、MOX造粒粉末が作られる（ステップ１０３）。
【００１８】
上述の脱硝造粒工程について、図２を参照してより詳細に説明する。図２は、脱硝造粒の一元化を図った上部アクセス型のマイクロ波脱硝造粒装置を示す。図２において、２００は模擬的に示されたマイクロ波である。２１は脱硝造粒用の容器、２０１は容器２１内で脱硝された粉末、２２は粉末攪拌用の攪拌羽根、２３は攪拌羽根駆動用モータである。また、２４は攪拌中に粉末が飛散するのを防止するためのカバー、２５は容器を載置するための台である。この図では、攪拌羽根駆動用モータ２３を降ろしている状態でマイクロ波２００が照射されているように示されているが、図２はあくまで脱硝造粒一元化の説明図であって、実際には後述するように攪拌羽根２２はマイクロ波照射の影響を受けない位置に配置され、マイクロ波照射後に図２の位置に降ろされるように構成されている。なお、マイクロ波脱硝造粒装置をマイクロ波脱硝装置（図示せず）と造粒装置（図示せず）に分けて構成し、容器２１内の硝酸Pu-U混合溶液（図示せず）をマイクロ波脱硝装置で脱硝後、容器２１をそのまま造粒装置に移動し、そこで造粒を行っても良い。
【００１９】
上述の装置を用いた脱硝造粒工程では、初めに、Pu:Uが例えば2:8の割合になるようにプルトニウム富化度が調整された硝酸Pu-U混合溶液（図示せず）が、マイクロ波脱硝造粒装置内の容器２１に注入される。その後、図の下側のモータ（図示せず）によって台２５をゆっくり回転させながら、容器２１内の溶液に対してマイクロ波２００が照射され、脱硝が行われる。マイクロ波照射後、得られた粉末２０１にバインダとして例えば水を噴霧し（図示せず）、容器２１の上方からモータ２３によって駆動される攪拌羽根２２を容器２１の中心部に降ろし、攪拌羽根２２を一定速度で回転させて粉末２０１を攪拌し、造粒粉末を作製する（ステップ１０２）。このとき、水は粉末全体に均一に噴霧されれば良く、造粒前に行っても、または造粒中に行っても良い。
【００２０】
造粒粉末は、同一の容器に載せられたまま炉に運ばれ、バッチ処理によって焙焼還元される（ステップ１０３）。その結果、Carrの流動性指数等が所望の値以上の流動性の良好なMOX造粒粉末が得られる。なお、上述の説明では、焙焼還元工程を造粒時と同一の容器を用いてバッチ処理にて焙焼還元するようにしているが、造粒粉末を容器から自動的に取り出し、ロータリーキルン炉を用いて連続的に焙焼還元しても良い。
【００２１】
なお、図２及びそれに基づいた上述の記述は、転動造粒を前提とした説明文になっているが、本発明は先に説明した［発明の概要］の記載から明らかな通り、造粒の方法についてはここで説明した転動造粒に限定されるものではない。すなわち、混練造粒や、破砕転動造粒のような造粒方法を用いて造粒するようにしても良い。
【００２２】
ステップ１０３において得られたMOX造粒粉末は、ペレット化するために次の成型工程へ搬送される。搬送されたMOX造粒粉末は、ペレット化に必要な一定量のみが成型機に供給され、そこで高速増殖炉用核燃料棒の被覆管内に挿入されるべき、予め設定された核燃料ペレットの形状に成型される（ステップ１０４）。
【００２３】
上述の成型工程について、図３を用いてさらに詳細に説明する。図３は、ダイ潤滑成型機の概略説明図である。図３において、３０はダイ、３１はダイ壁面、３２はダイの中心部に設けられた、ペレットを中空にするための中実円柱部、３３、３４はそれぞれ上パンチ、下パンチである。また３５はMOX造粒粉末を貯槽するためのタンクであり、３６はダイ壁面３１に粉末潤滑剤（例えば、粉末状Zn-St）を噴霧する装置である。
【００２４】
ペレット成型にあたっては、初めに、噴霧装置３６によってダイ壁面３１に粉末潤滑剤がほぼ均一に塗布される。その後、タンク３５から一定量の粉末がダイ３０に供給され、上下パンチ３３、３４によって中空ペレットにされる。
【００２５】
粉末を圧縮成型する際、粉末潤滑剤が不均一で粉末と成型ダイ壁面との摩擦抵抗が大きいと粉末に伝わる圧縮荷重が不均一となり、成型体の欠け、割れ、密度不均一、機械的強度低下の原因となる。ダイ潤滑成型で安定した品質の成型体を得るためには、粉末潤滑剤の塗布は、ダイ３０の下方より噴霧し、ダイ３０内の余剰粉末潤滑剤はダイ３０の上方より吸引する構造とすることが好ましい。また、粉末潤滑剤の流動性の違いにより、ダイ３０内に充填される粉末潤滑剤の量にばらつきが発生する。そこで、粉末潤滑剤の充填量のばらつきによる成型体品質への影響を低減するため、噴霧装置３６には一定量の粉末潤滑剤を充填する定量充填機構を設けることが好ましい。さらに、メンテナンス性を高めるため、ダイ３０、上下パンチ３３、３４などのダイセット部のみをグローブボックス内（図示せず）に設置し、動力部はグローブボックス外に設置する構造としても良い。
【００２６】
ステップ１０４において成型したペレットは所定の温度で一定時間焼結し、酸素と重金属元素の原子数の比であるO/M比をできるだけ低O/M比となるように調整する（ステップ１０５）。このO/M比が大きいと、例えば、核燃料ペレットと酸化物分散強化型（ODS）鋼などで作られた核燃料棒被覆管が化学的相互作用（PCCI）を及ぼすためである。ここではMOX造粒粉末にバインダなどの添加剤が含まれていないために、予備焼結・脱ガス処理などは不要である。
【００２７】
O/M比は焼結時間と深い関係を持つが、焼結終了時の降温時にO/M比が上昇する傾向がある。図４は、30％Pu-MOX燃料ペレットをH2Oを40ppm含む雰囲気ガスで熱処理した場合のO/M比の変化を説明するためのグラフであって、参照番号41a、41bは熱処理温度の時間変化を、42a、42bはO/M比の時間変化を示している。（a）及び（b）ともに、時間（ｈ）と熱処理温度（℃）との関係、並びに時間（ｈ）とO/M比との関係を示している。（a）は降温速度が600℃/ｈの場合であり、（b）は降温速度が1000℃/ｈの場合である。これらの図から明らかなように、いずれの場合も熱処理時間の終了時点とほぼ同時にO/M比が上昇している。しかし、降温速度が600℃/ｈの場合にはO/M比が最終的に1.959まで上昇するのに対して、降温速度が1000℃/ｈの場合にはO/M比の上昇は1.951までであり、急速降温させることでO/M比を一層低く抑えることができる。
【００２８】
焼結したペレットは外周面を研削し、密度・外観(寸法)の検査を行い、更に官庁検査を受けて製品ペレットとなる（ステップ１０６）。焼結したペレットの寸法・密度検査、外周研削及び外観検査は、多機能複合化設備により一括して処理できるようにするのがよい。
【００２９】
以上本発明の一実施形態について説明してきたが、本発明は以上の実施形態に限定されるものではなく、本発明の技術的思想の範囲を逸脱しない限り、本願の請求項に含まれる。例えば、上述の説明では、先進湿式法を用いた再処理システムについて説明しているが、本発明は、従来法による再処理システムについてもそのまま適用できる。また、再処理を簡潔に行うため、再処理施設においてマイナーアクチド（ＭＡ）などの一部不純物を除去しないという再処理システムも考えられているが、本発明はそのような再処理システムからの溶液であっても適用可能である。
【符号の説明】
【００３０】
１００  核燃料再処理システム
１０１  Pu-U溶液混合工程
１０２  マイクロ波脱硝・造粒工程
１０３  焙焼還元工程
１０４  ペレット成型工程
１０５  焼結（O/M調整）工程
１０６  ペレット製品化工程
３０    ダイ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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