(57)【要約】【課題】低コストで発電効率の高い固体高分子形燃料電池を提供する。【解決手段】電解質膜及び触媒電極層を備えてなるＭＥＡ１３の外側にガス拡散層１４，１５を積層し、このガス拡散層の外側に流体流路層１６，１７を積層し、この流体流路層の外側に金属製の冷却板（セパレータ）１２を積層する。ＭＥＡ１３における発電出力を取り出す集電部材２０，２１をガス拡散層１４，１５に導通させて設けた。この集電部材２０，２１を、流体流路層１６，１７とは気密遮断させ、流体流路層１６，１７及び冷却板１２とは電気的に絶縁させるシール部材２３を設けた。従来のガス拡散層及び集電体兼用の高価な金属製多孔質部材を用いず、これに代えて導電性が無用の流体流路層１６，１７と耐蝕性を有する金属製冷却板（セパレータ）１２とを用いて、低コスト化と高発電効率化を図った。集電部材２０，２１の耐蝕性は無用とし、低コスト化を図った。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体高分子材料からなる電解質膜及びこの電解質膜の両面に形成された触媒電極層を備えてなる膜・電極接合体と、
この膜・電極接合体の外側に積層されたガス拡散層と、
このガス拡散層の外側に積層されて流体流路を形成する流体流路層と、
この流体流路層の外側に積層された金属製の冷却板と、
前記ガス拡散層に導通して前記膜・電極接合体における発電出力を取り出す集電部材と、
この集電部材を、前記流体流路層の流体流路とは気密遮断させ、この流体流路層及び前記冷却板とは電気的に絶縁させるシール部材とを、
具備することを特徴とする固体高分子形燃料電池。
【請求項２】
前記集電部材は前記ガス拡散層の一端側にてそのガス拡散層外側に接触固定され、前記シール部材は前記ガス拡散層の一端側の前記集電部材に隣接した位置に固定されることを特徴とする請求項１に記載の固体高分子形燃料電池。
【請求項３】
前記シール部材は、硬化前に前記ガス拡散層中に含浸可能で、硬化によって、前記ガス拡散層に固定されると共に、前記流体流路層と前記冷却板との積層体の端面との間に絶縁性の隔壁を形成する硬化性ゴム又は樹脂からなることを特徴とする請求項１又は２に記載の固体高分子形燃料電池。
【請求項４】
前記流体流路層は、
樹脂製の多数の枠体を縞状に間隔を置いて、若しくは樹脂製の多数の柱状体を島状に分散して、各々前記冷却板に配置してなり、
又は融点の異なる２種類の樹脂を前記冷却板に同時被着した後に加熱によって低融点側の樹脂を溶出除去し、高融点側の樹脂を残留させて得られた多孔体樹脂層を前記冷却板に配置してなることを特徴とする請求項１、２又は３に記載の固体高分子形燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池、特に固体高分子形燃料電池に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子形燃料電池は、固体高分子材料からなる電解質膜を備える燃料電池であり、従来、種々の構成を有するものが提案されている。一般的には、固体高分子電解質膜上に設けられた触媒電極層に対して水素又は酸素を含む反応ガスを供給すると共に、ガス拡散性あるいは集電性を確保するために、触媒電極層上に、導電性多孔質部材からなる層が配設される。このような導電性多孔質層は、ガス拡散層又は集電体等と呼ばれている。
【０００３】
このような導電性多孔質層としては、金属製の多孔質部材を用いる燃料電池が知られており、金属製多孔質部材と触媒電極層との間に、更に、金属製多孔質部材とは異なる多孔質層を設ける構成も知られている。この金属製多孔質部材とは異なる多孔質層としては、強酸性成分に対して耐食性を示す耐食層が挙げられる（例えば、特許文献１，２参照）。  
【０００４】
【特許文献１】特開平６−２２３８３６号公報
【特許文献２】特開２００７−５３００７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上記従来技術では、金属製多孔質部材（導電性多孔質層）と触媒電極層との間に耐食層を設けることにより金属製多孔質部材の腐食を防止する。そして、金属製多孔質部材によって高発電効率を実現しようとするものであるが、高発電効率の金属製多孔質部材を得るためのコストが著しく高いものとなった。金属製多孔質部材は、集電体としての導電性を保持しながら、ガス拡散層としての高いガス拡散性が要求されるからである。
このようなガス拡散層と集電体とを兼ねた金属製部材を、高価な多孔質部材を用いずにプレス加工で得ることも考えられる。しかし、プレス加工で高いガス拡散性を得るためには、煩雑で、しかも難易度が高い加工工程を要することになり、コストの著しい上昇を避け得ず、いずれにしても固体高分子形燃料電池が高価になるという問題があった。
【０００６】
本発明は、上記のような実情に鑑みなされたもので、低コストで発電効率の高い固体高分子形燃料電池を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記課題は、固体高分子形燃料電池を下記各態様の構成とすることによって解決される。
各態様は、請求項と同様に、項に区分し、各項に番号を付し、必要に応じて他の項の番号を引用する形式で記載する。これは、あくまでも本発明の理解を容易にするためであり、本明細書に記載の技術的特徴及びそれらの組合わせが以下の各項に記載のものに限定されると解釈されるべきではない。また、１つの項に複数の事項が記載されている場合、それら複数の事項を常に一緒に採用しなければならないわけではなく、一部の事項のみを取り出して採用することも可能である。
【０００８】
以下の各項のうち、（１）項が請求項１に、（２）項が請求項２に、（３）項が請求項３に、（５）項が請求項４に、各々対応する。（４）項は請求項に係る発明ではない。
【０００９】
（１） 固体高分子材料からなる電解質膜及びこの電解質膜の両面に形成された触媒電極層を備えてなる膜・電極接合体と、この膜・電極接合体の外側に積層されたガス拡散層と、このガス拡散層の外側に積層されて流体流路を形成する流体流路層と、この流体流路層の外側に積層された金属製の冷却板と、前記ガス拡散層に導通して前記膜・電極接合体における発電出力を取り出す集電部材と、この集電部材を、前記流体流路層の流体流路とは気密遮断させ、この流体流路層及び前記冷却板とは電気的に絶縁させるシール部材とを、具備することを特徴とする固体高分子形燃料電池。
ガス拡散層としては、導電性を有しガス拡散性のよいカーボン繊維が適例である。
流体流路は水素ガス、酸素ガス、生成水の通路である。流体流路層は、例えば冷却板に射出成形によって積層形成されるもので、その材質としては、ＡＢＳ、ＰＰＳ、ＰＢＴ、ＰＰＡ、ＰＣ、ＰＡ等の樹脂材が挙げられる。
冷却板には熱伝導率の高い金属板を用いることが望まれる。この冷却板は単セルの境界をなすセパレータを構成するが、集電部材からは電気的に絶縁されていて、従来技術におけるような導電機能は担っていない。したがって、流体流路層（流体流路）に積層されることによる耐蝕性は必要となるが、導電性を高めるためのＡｕ等の高価な金属のコーティングは必要とはされず、例えばＳＵＳ材の使用が可能となる。その他、Ｔｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｔａ、Ｎｂ、Ｍｇ、Ｎｉ、Ｃｕ等の金属材に主として生成水に対する耐蝕性をもたせるためにコーティングしたものも冷却板として使用可能である。
冷却板が集電部材から電気的に絶縁される（冷却板に電位が掛からない）ことによっては、たとえ流体流路において生成水と接触していても生成水による腐食作用は抑制されるので、この点からも材料の選択幅が広がり、より安価な材料の選択が可能となる。
集電部材は、ガス拡散層とは接触して電気的に導通するが、流体流路層の流体流路とは気密遮断されて生成水とは接触しなくなるので耐蝕性は必須条件とされず、必要な導電性をもてばよい。したがって、集電部材として使用する材料の選択幅は広く、例えばＣｕ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｍｇ、Ａｇ、Ｓｎ、ＳＵＳ、Ｔｉ等の金属材を用いることが可能である。
（２） 前記集電部材は前記ガス拡散層の一端側にてそのガス拡散層外側に接触固定され、前記シール部材は前記ガス拡散層の一端側の前記集電部材に隣接した位置に固定されることを特徴とする（１）項に記載の固体高分子形燃料電池。
シール部材としては、次請求項に記載のものが適例である。
（３） 前記シール部材は、硬化前に前記ガス拡散層中に含浸可能で、硬化によって、前記ガス拡散層に固定されると共に、前記流体流路層と前記冷却板との積層体の端面との間に絶縁性の隔壁を形成する硬化性ゴム又は樹脂からなることを特徴とする（１）項又は（２）項に記載の固体高分子形燃料電池。
硬化性ゴムとしては、室温硬化性ゴム、例えば室温硬化形のシリコーンゴム等が挙げられる。フッ素ゴム、ポリイソブチレンゴム、エチレン−プロピレンゴム等を用いてもよい。また硬化性樹脂としては、室温硬化性樹脂、例えば液状エポキシ樹脂等が挙げられる。
（４） 前記冷却板の外側に積層されて冷却水流路を形成する冷却水流路層を備え、この冷却水流路層は前記冷却板に射出成形によって積層形成されることを特徴とする（１）項、（２）項又は（３）項に記載の固体高分子形燃料電池。
本項に記載の発明によれば、冷却水流路層及び流体流路層を備えた固体高分子形燃料電池を低コストで製造できる。
（５） 前記流体流路層は、樹脂製の多数の枠体を縞状に間隔を置いて、若しくは樹脂製の多数の柱状体を島状に分散して、各々前記冷却板に配置してなり、又は融点の異なる２種類の樹脂を前記冷却板に同時被着した後に加熱によって低融点側の樹脂を溶出除去し、高融点側の樹脂を残留させて得られた多孔体樹脂層を冷却板に配置してなることを特徴とする（１）項〜（４）項のうちのいずれか１項に記載の固体高分子形燃料電池。
樹脂製の多数の枠体や柱状体の冷却板への配置、また、融点の異なる２種類の樹脂の冷却板への同時被着は、例えば射出成形によって行われる。
【発明の効果】
【００１０】
（１）項に記載の発明によれば、高価な金属製多孔質部材を用いることなく発電出力を取り出すことができるので、低コストで発電効率の高い固体高分子形燃料電池を提供できる。
（２）項に記載の発明によれば、（１）項に記載の固体高分子形燃料電池を簡易な構成で得ることができる。
（３）項に記載の発明によれば、（１）項又は（２）項に記載の固体高分子形燃料電池におけるシール部材を簡易かつコンパクトに構成できる。
（５）項に記載の発明によれば、安価で自由な流体流路形状、ひいては発電性能を飛躍的に向上させ得る流体流路層を形成できる。
なお、（４）項に記載の発明は、本発明（特許請求の範囲に記載した発明）ではないので、上記課題を解決するための手段の欄に、その効果を述べた。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下、本発明の実施の形態を図面に基づき説明する。なお、各図間において、同一符号は同一又は相当部分を示す。
図１は本発明による固体高分子形燃料電池の一実施形態の概略構成を説明するための断面図、図２は図１中の要部を取り出して示す斜視図、図３は図２中の一点鎖線で囲んで示す部分の拡大図である。
【００１２】
図１に示すように、本実施形態に係る固体高分子形燃料電池は、複数の単セル１１を積層した構造を有する。
図１、図２に示すように、単セル１１は、セパレータ１２と、膜・電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）１３と、このＭＥＡ１３の外側に積層されたガス拡散層１４，１５及びこのガス拡散層１４，１５の外側に積層された流体流路層１６，１７と、冷却水流路層２５とを備える。
ここでＭＥＡ１２は、固体高分子材料からなる電解質膜及びこの電解質膜の両面に形成された触媒電極層を備えてなる。
ガス拡散層１４，１５は、導電性を有しガス拡散性のよいカーボン製の多孔質部材、例えばカーボン繊維によって形成され、ＭＥＡ１２の外側、詳しくはＭＥＡ１２を構成する触媒電極層の外側にプレス接合等により一体化されている。
流体流路層１６，１７は、水素ガス又は酸素ガス、生成水（排水）を通す流体流路１８，１９を形成する非導電性の層であって、ＡＢＳ、ＰＰＳ、ＰＢＴ、ＰＰＡ、ＰＣ、ＰＡ等の樹脂からなる。
【００１３】
セパレータ１２は、本実施形態では流体流路層１６，１７の外側に積層された金属製の冷却用板体からなり、以下、冷却板とも記す。
このセパレータ１２は、単セル１１の境界をなす部材であるが、後述する集電部材からは電気的に絶縁されていて、従来技術におけるような導電機能は担っていないので、導電性を高めるためのＡｕ等の高価な金属のコーティングは無用である。したがってこのセパレータ１２は、流体流路層１６，１７に積層されて水素ガス又は酸素ガス、生成水にさらされることによる耐蝕性と、冷却板としての必要な熱伝導性とを考慮すればよく、このような耐蝕性及び熱伝導性を有する安価な金属材、例えばＳＵＳ材の使用が可能である。
【００１４】
集電部材２０，２１は、発電出力を取り出す電極部材であって、図示例ではガス拡散層１４，１５の一端側にてそのガス拡散層１４，１５外側に接触固定されている。
この集電部材２０，２１は、上記のようにガス拡散層１４，１５とは接触して電気的に導通するが、後述するように、流体流路層１６，１７の流体流路１８，１９とは気密遮断されて生成水とは接触しないので耐蝕性が必須条件とされることはなく、必要な導電性をもてばよい。
なお、図１中の積層された単セル１１群において、下側の単セル１１の上側の集電部材２０と、これに隣接する上側の単セル１１の下側の集電部材２１とは、導通部材２２により電気的に導通されている。
【００１５】
シール部材２３は、集電部材２０，２１を、流体流路層１６，１７の流体流路１８，１９とは気密遮断させ、この流体流路層１６，１７及びセパレータ（冷却板）１２とは電気的に絶縁させる部材である。図示例では、ガス拡散層１４，１５の一端側の集電部材２０，２１の手前側に同集電部材２０，２１に隣接した位置に次のように固定され、シール部材２３に係る構成の簡易化、コンパクト化が図られている。
すなわちシール部材２３は、その硬化前にガス拡散層１４，１５中に含浸可能で（図３参照）、硬化によって、ガス拡散層１４，１５に固定されると共に、流体流路層１６，１７とセパレータ１２との積層体の端面との間に絶縁性の隔壁を形成する硬化性ゴム又は樹脂、ここでは室温硬化性ゴムからなる。室温硬化性ゴムとしては、例えば室温硬化形のシリコーンゴムが適例である。フッ素ゴム、ポリイソブチレンゴム、エチレン−プロピレンゴム等を用いてもよい。また、硬化性樹脂としては、室温硬化性樹脂、例えば液状エポキシ樹脂等が挙げられる。
【００１６】
冷却水流路層２５は、セパレータをなす冷却板１２の外側に冷却水を通して発電（化学反応）により生じた熱を放熱させ、単セル１１、ひいては燃料電池を冷却する冷却水流路２６を形成する非導電性の層である。この冷却水流路層２５は、流体流路層１６，１７と同様に樹脂、例えばＡＢＳ、ＰＰＳ、ＰＢＴ、ＰＰＡ、ＰＣ、ＰＡ等の樹脂によって形成される。
本実施形態では、流体流路層１６，１７及び冷却水流路層２５は、冷却板１２への上記樹脂の射出成形によって形成される。
なお、流体流路層１６，１７における流体流路１８，１９や冷却水流路層２５における冷却水流路２６の本数（単位面積当たりの本数）は、実際には図示例よりも多い本数に設定されている。流体流路１８，１９や冷却水流路２６の方向も図示例に限定されることはない。
冷却水流路層２５は、冷却板１２を張り出し成型することにより形成してもよい。
【００１７】
上記のような構成において、単セル１１の一方側の流体流路層１６，１７の流体流路１８，１９に水素ガスを、他方側の流体流路層１６，１７の流体流路１８，１９に酸素ガス（酸素を含むガス、例えば空気であってもよい。）を、例えば図２中の矢印ア，イ方向に供給すると、ＭＥＡ１３における化学反応によって電気が発生する。発生した電気（発電出力）は、同図２中の矢印ウ，エに示すように集電部材２０，２１に極性を異にして各別に集電され、取り出される。
シール部材２３の固定箇所、すなわちガス拡散層１４，１５中におけるシール部材２３の含浸硬化箇所においても、図３に拡大して示すように、ガス拡散層１４，１５はそのカーボン繊維を通して集電部材２０，２１に導通しているので、上記集電は支障なく行われる。
【００１８】
本実施形態によれば、上記のような構成によって、従来の固体高分子形燃料電池におけるセパレータが担っていたガス流路機能と導電機能とを別個の部材にもたせる構成が可能となった。すなわち、ガス流路機能は流体流路層１６，１７が担い、導電機能は集電部材２０，２１が担う構成が可能となり、したがって、ガス流路機能、導電機能を担う構成部材の材料や設計の自由度を高めることができる。具体的には、導電性が無用となった流体流路層１６，１７は、例えば樹脂等の安価な材料で構成し、また集電部材２０，２１は、流体流路層１６，１７（ガス流路）から隔離した構成、つまり耐蝕性は無用で必要な導電性をもつ、例えばＣｕ等の安価な金属材を用いた構成が可能となる。
また従来は、集電体としての導電性を保持しながら、ガス拡散層としての高いガス拡散性が要求される部材、すなわち金属製多孔質部材やプレス加工品（ガス拡散層と集電体とを兼ねた高価な金属製部材）を必要とした。しかし本実施形態では、このようなガス拡散層と集電体とを兼ねた高価な金属製部材は無用となり、これに相当する機能を流体流路層１６，１７及びセパレータ（冷却板）１２にもたせる構成とした。したがって、この部分の構成について、材料や設計の自由度を高めることができるようになった。具体的には、例えば樹脂成形による、安価で自由な流体流路形状の流体流路層１６，１７と、これに積層される耐蝕性及び必要な熱伝導性を有する安価な金属材、例えばＳＵＳ材によるセパレータ１２とによって、上記の高価な金属製部材に相当する機能を担う部分を構成できるようになった。特に、流体流路層１６，１７の流体流路１８，１９の流路形状を自由に設計できることによれば、発電性能を飛躍的に向上させることができる。
以上述べたように本実施形態によれば、高価な金属製多孔質部材を用いることなく発電出力を取り出すことができるので、低コストで発電効率の高い固体高分子形燃料電池を提供できる。
【００１９】
なお、図１、図２に示す例では、流体流路層１６，１７を、多数の枠体を縞状に間隔を置いて冷却板１２に配置して形成したが、これのみに限定されることはない。例えば、図４に例示するように、多数の柱状体４１を島状に分散して冷却板１２に配置することにより形成してもよい。また、図５に例示するように、融点の異なる２種類の樹脂を冷却板１２に同時被着した後に加熱によって低融点側の樹脂を溶出除去し、高融点側の樹脂を残留させて得られた多孔体樹脂層５１を冷却板１２に配置することにより形成してもよい。
なお図４及び図５は、図２におけるＭＥＡ１３の下方側の冷却板１２への流体流路層１７の形成例を示している。
【００２０】
図４に示す例において、ガス拡散層１５（図２参照）へのガス供給を均一かつ効率よく行い、発電性能を飛躍的に向上させる流体流路層１７の流体流路１９を形成するためには以下の点が考慮される。
すなわち、柱状体４１は冷却板１２への樹脂射出成形等によって形成する。
１つの柱状体４１の短辺ないし短径は１ｍｍ以下に、柱状体４１の合計接触面積（対ガス拡散層１５）は冷却板１２の５０％以下に、設定されることが好ましい。
柱状体４１の具体的な形状は、ガス拡散層１５（図２参照）へのガス拡散性やガス圧力損失を考慮し、自由に設定可能である。
柱状体４１を樹脂を用いて成形する場合には、金属製の冷却板１２との密着性をよくするため、プライマを用いたり、同冷却板１２上に微細な凹凸を形成してアンカ効果をもたせるようにしてもよい。また必要によって、柱状体４１の形状を流体流路１９の入口側と出口側とで漸次変化させ、発電効率を効果的に上げるようにしてもよい。
【００２１】
また、図５に示す例において、ガス拡散層１５（図２参照）へのガス供給を均一かつ効率よく行い、発電性能を飛躍的に向上させる流体流路層１７の流体流路１９を形成するためには以下の点が考慮される。
すなわち、融点の異なる２種類の樹脂は冷却板１２への樹脂射出成形によって形成する。
多孔体樹脂層５１における多孔体は、気孔率が３０％〜８０％とすることが好ましい。
多孔体の気孔の平均口径等はガス拡散層１５（図２参照）へのガス拡散性やガス圧力損失を考慮し、自由に設定可能である。
樹脂を射出成形した際に、金属製の冷却板１２との密着性をよくするため、プライマを用いたり、同冷却板１２上に微細な凹凸を形成してアンカ効果をもたせるようにしてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明による固体高分子形燃料電池の一実施形態の概略構成を説明するための断面図である。
【図２】図１中の要部を取り出して示す斜視図である。
【図３】図２中の一点鎖線で囲んで示す部分の拡大図である。
【図４】流体流路層の他の例を示す斜視図である。
【図５】流体流路層の更に他の例を示す斜視図である。
【符号の説明】
【００２３】
１１：単セル、１２：セパレータ（冷却板）、１３：ＭＥＡ（膜・電極接合体）、１４，１５：ガス拡散層、１６，１７：流体流路層、１８，１９：流体流路、２０，２１：集電部材、２３：シール部材、２５：冷却水流路層、２６：冷却水流路。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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