(57)【要約】【課題】  集電体と電極との電気的接続を確保しながら、高い電池容量密度を得ることができる電池を提供する。【解決手段】  正極、負極、および該正極と負極との間に位置する固体電解質を有する、２つの電池が積層された電池であって、正極集電部１１を備え、２つの単位電池の正極の面同士が導電接続層２５で接続されており、正極集電部１１は、導電接続層２５を含む正極１の端面部に導電接続されていることを特徴とする。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１電極、前記第１電極と対をなす第２電極、および該第１電極と第２電極との間に位置する固体電解質を有する、第１の電池および第２の電池を備えた電池であって、
前記第１および第２の電池における第１電極の集電部を備え、
前記第１および第２の電池の第１電極の面同士が導電接続層で接続されており、
前記第１電極の集電部は、前記導電接続層を含む第１電極の端面部に導電接続されていることを特徴とする、電池。
【請求項２】
前記第１電極の端面部における集電部は、該端面部に接して位置する、導電性ペーストまたは導電性接着剤、を含むことを特徴とする、請求項１に記載の電池。
【請求項３】
前記第１電極の端面部における集電部は、さらに導電性弾性材を含むことを特徴とする、請求項２に記載の電池。
【請求項４】
前記２つの第１電極の面同士が、導電性ペーストまたは導電性接着剤によって導電接続されていることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の電池。
【請求項５】
前記電池がリチウム電池であり、前記第１電極が正極であることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか１項に記載の電池。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の電池が、複数、平面的に見て前記集電部が同じ位置になるように積層され、組み立てられたことを特徴とする、電池。
【請求項７】
前記集電部は、前記複数の電池が積層される方向に延在する共通配線によって導電接続されていることを特徴とする、請求項６に記載の電池。
【請求項８】
導電接続層と、前記導電接続層の一方の面に位置する第１の活物質層と、前記導電接続層の他方の面に位置する第２の活物質層と、を備えた電池であって、
前記第１の活物質層の端面部と、前記第２の活物質層の端面部と、前記導電接続層の端面部とに、集電部が接続されていることを特徴とする、電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電池に関し、より具体的には、積層した薄膜電池の電池容量密度を高くすることができる電池に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
携帯用の電子機器に用いられる電池には、常に小型化または高エネルギー密度化、および高い安全性が求められる。電池のなかでも、とくにリチウム電池は、リチウムの小さい原子量と、高いイオン化エネルギーとによる高エネルギー密度を得ることができるので、研究開発が集中的に行われている。電池においては、電極は、集電体と良好な電気的接触を保つ必要があるが、リチウム電池では、負極が充放電にともなって膨張と収縮とを繰り返すので、上記電気的接触を確保することが重要となる。このため、集電体が、電極に対して密着しながら弾性変形できるリチウム電池が提案された（特許文献１）。このような集電体は、たとえば、弾性基体と、その弾性基体の表面に形成された導電層とで構成される。また、他の集電体は、導電性基体の表面に導電性ポリマー層を配置することによっても得ることができる。
【特許文献１】特開２０００−１９５５２３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
電池を高容量化するには、電池を大面積化し、かつ積層しなければならない。電池の積層に際し、上記の（弾性基体／導電層）または（導電性基体／導電性ポリマー）の複層構造は、厚さ（高さ）を増す。その結果、単位体積当たりの電池容量すなわち電池容量密度は低下せざるをえない。充放電により大きく膨張・収縮する二次電池についても、積層化電池での集電の確保と、十分高い電池容量密度の確保は、携帯用電子装置の電源に用いられるためには、必須の要件になる。
【０００４】
本発明は、集電体と電極との電気的接続を確保しながら、高い電池容量密度を得ることができる電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の電池は、第１電極、第１電極と対をなす第２電極、および該第１電極と第２電極との間に位置する固体電解質を有する、第１の電池および第２の電池を備えた電池である。この電池は、第１および第２の電池における第１電極の集電部を備え、第１および第２の電池の第１電極の面同士が導電接続層で接続されており、第１電極の集電部は、導電接続層を含む第１電極の端面部に導電接続されていることを特徴とする。
【０００６】
上記の構成によれば、対面する第１電極の間に弾性層などを挿入する必要はなく、第１電極同士は導電接続がなされていればよい。充放電に伴う膨張収縮が起きても、簡単な機構を用い、またはそのような機構がなくても、端面部において電気的接続は確保される。端面部での接触による集電は、充放電に伴う膨張・収縮の影響を受けにくく、とくに第１電極が電気媒体のイオンを収納する骨格を形成する正極である場合には、充放電に伴う体積変化が小さい。このため、端面部の集電部と第１電極との導電接続は安定に維持しやすい。
また、端面部への集電部の配置による体積増大の懸念については、集電のために金属箔等を層間に挿入する、従来の集電方式においても、端面部分には、集電端子を配置していたので、端面部に集電部を配置しても、それによる体積増大はほとんどないといえる。このため、積層方向高さが減じられた分、電池容量密度を向上させることができる。
なお、上記の第１および第２の電池は、同じ電池であってもよいし、異なるものであってもよい。また、上記本発明の電池は、第１および第２の電池の他に別の電池を備えていてもよい。
【０００７】
上記第１電極の端面部における集電部は、該端面部に接して位置する、導電性ペーストまたは導電性接着剤、を含むことができる。これによって、端面部において２つの第１電極間にわずかな段差などがあっても、導電性ペーストまたは導電性接着剤が段差面に密着して確実に所定の導通をとることができる。
【０００８】
上記第１電極の端面部における集電部は、導電性ペーストまたは導電性接着剤に加えて、さらに導電性弾性材を含むことができる。これによって、個々の集電部にかかる応力を緩和することができる。たとえば上記の電池を、複数個、さらに積層して組み立てた電池において、端面部の集電部を共通に結線する作業の際、またパッケージした後に、使用中、充放電によって積層した電池全体に膨張・収縮が生じるとき、上記の導電性弾性材がクッションの役割を果たして、個々の集電部にかかる応力を緩和することができる。導電性弾性材としては、カーボン、導電性ポリマー等をあげることができる。
【０００９】
上記２つの第１電極の面同士が、導電性ペーストまたは導電性接着剤によって導電接続されることができる。これによって、導電性接続層となる、導電性ペーストまたは導電性接着剤によって、２つの第１電極面同士を接着（接続）することができる。
【００１０】
上記の電池をリチウム電池として、第１電極を正極とすることができる。これによって、正極と集電体との電気的接続を確実に維持しながら、高い電池容量密度のリチウム電池を得ることができる。
【００１１】
本発明の電池は、上記のいずれかの電池が、複数、平面的に見て集電部が同じ位置になるように積層され、組み立てられたものであってもよい。これによって、電極と集電体との電気的接続が維持され、より大きな容量の電池を、高い電池容量密度を保ちながら提供することが可能になる。
【００１２】
上記組み立てられた積層電池では、集電部は、複数の電池が積層される方向に延在する共通配線によって導電接続されることができる。これによって、集電の配線構造、配線部品、およびその配線構造の形成作業を簡単にすることができる。そして、大電流の供給が可能な、安価な組み立てられた電池を得ることができる。
【００１３】
また、本発明の電池は、導電接続層と、導電接続層の一方の面に位置する第１の活物質層と、導電接続層の他方の面に位置する第２の活物質層と、を備えており、さらに、第１の活物質層の端面部と、第２の活物質層の端面部と、導電接続層の端面部とには、集電部が接続されていることを特徴とする。
この発明でいう集電部は、導電性ペーストまたは導電性接着剤を備えさせることにより形成されうる。集電部は、第１の活物質層の端面部、第２の活物質層の端面部および導電接続層の端面部に接続される一の部材からなることもできるし、さらに導電性弾性剤の部分を含めることもできる。この発明でいう第１の活物質層、導電接続層、および第２の活物質層を有する部分は、一つの電極とみることができ、正極または負極のいずれとみることもできる。なお、第１の活物質層および第２の活物質層とは、上記の第１電極における層を意味し、その両者（第１の活物質層および第２の活物質層）は同じ極性である。
このような構成が採用されることによって、たとえ、充放電によって活物質層が膨張・収縮をしても、第１の活物質層、第２の活物質層および導電接続層の間の電気的接続を確実に確保することができる。端面部における集電は、膨張・収縮の影響を受けにくいからである。したがって、このような構成を採用する電池は、特許文献１が開示するような弾性基体の表面に形成された導電層を備える必要を欠く。したがって、導電層を備えさせない結果として、高い電池容量密度を示す電池が得られる。
なお、本発明による電池では、特許文献１が開示するような導電層を備える必要がなく、電池が特許文献１が開示するような導電層を備えたからといって、その電池は本発明の範囲から除外されるものではない。また、本発明の技術的特徴は、第１の活物質層の端面、第２の活物質層の端面および導電接続層の端面に集電部が接続されている点にあるところ、この技術的特徴は、本願が開示する他の発明の電池と同一である。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、電極と集電体との電気的接続を確保しながら、高い電池容量密度の電池を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
（実施の形態１）
図１は、本発明の実施の形態１における電池１０を示す図である。また、図２は、図１に示す電池１０の斜視図である。図１において、２つの正極１が、導電性接続層２５に導電接続されており、導電性接続層２５を中心にして鏡面対称的に、固体電解質２／負極３／負極集電体１２が配置されている。導電性接続層２５は、導電性ペーストまたは導電性接着剤によって形成される。
正極の集電は、（正極１／導電性接続層２５／正極１）の端面部に導電接続する正極集電部１１によって行われる。正極集電部１１は、正極１等の端面に、密着する端面密着部１１ａと、導電性と弾性とを兼備してクッションの作用をもつクッション部１１ｂと、集電配線部１１ｃとで構成されている。端面密着部１１ａは、導電性接続層２５と同様に、導電性ペーストまたは導電性接着剤によって形成することができるが、導電性ペーストについては高温焼成しないで、すこし弾性を残しておくほうがよい。また、クッション部１１ｂにはカーボン等の導電性弾性材を用いるのがよい。集電配線部１１ｃは単独でも集電配線として用いられるが、このあと説明するように、電池１０を複数個、積層して組み立てるとき共通に集電する機能が重視される部材である。この集電配線部１１ｃには、導電性テープを用いるのがよい。
【００１６】
導電性接続層２５（導電性ペーストまたは導電性接着剤）の厚みは１μｍ程度である。従来の正極の集電構造である（正極／導電層／正極集電体／導電層／正極）では、上記の導電性接続層２５に対応する部分は、（導電層／正極集電体／導電層）である。正極集電体の銅箔、アルミニウム箔等の厚みは１０μｍ〜２０μｍであり、導電層は１μｍ程度であるので、図１に示す正極集電構造によって、電池の厚みは、１０μｍ〜２０μｍ小さくすることができる。
【００１７】
導電性ペーストを用いて（正極１／導電性接続層２５／正極１）を形成する場合、１回の焼成処理によって、２つの正極１を焼結体としながら（正極１／導電性接続層２５／正極１）を製造することができる。このとき、正極１を形成する材料の要請（正極としての機能を最大に発揮できるための焼成温度）に応じて、焼成温度を決める。それに応じて、導電性ペーストの材料を決めるのがよい。これに対して、導電性接着剤を用いる場合は、すでに焼結された２つの正極１を当該導電性接着剤によって導電接着することになる。導電性接着剤の場合、導電性フィラー、バインダー樹脂、その溶剤などの原液を用いて、溶剤の気化によって固化される。導電性接着剤についても、多くの種類が市販されている。
【００１８】
上記端面部に導電接続される正極集電部１１における、端面密着部１１ａは、導電性ペースト等を用いることにより、端面部を構成する２つの正極端面の食い違い段差等があっても、この食い違いに追随して端面部全面にわたって密着することができる。正極集電部１１における導電性ペースト１１ａの厚みは、正極等の寸法精度に応じて変わるが、通常は、０．５μｍ〜３μｍ程度とするのがよい。この導電性ペースト等による端面密着部１１ａによって、複数層の端面部ではあるが、当該端面部での集電を確実に行うことができる。この正極集電部１１の巾Ｗは、図２に示すように電池１０の巾全体にわたる必要はなく、部分であってよい。上記の巾Ｗは、１００μｍ〜３００μｍ程度であるが、電池性能に応じて任意に設定することができる。
【００１９】
図１および図２に示す電池を複数個、積層して組み立てた積層電池においては、正極集電部１１を、平面的に見て共通位置にして配線する。上記正極集電部１１の集電配線部１１ｃは、導電性テープ等を用いて行う。正極集電部１１におけるクッション部１１ｂは、複数個の電池を積層して組み立てた積層電池において、各電池の充放電による膨張・収縮に起因して生じる集電配線部１１ｃとの間で生じる応力の増大を緩和し、吸収することができる。正極集電部１１を、端面密着部１１ａ／クッション部１１ｂ／集電配線部１１ｃによって構成することにより、多数の電池を積層して組み立てた積層電池において、端面において集電を確実に行うことができ、その上で、厚みを大幅に小さくすることができる。この結果、電池容量密度を向上することができる。
【００２０】
つぎに、図１に示すリチウム二次電池１０の部分について説明する。
（１）導電性接続層２５
導電性接続層２５は、導電性ペーストまたは導電性接着剤によって形成するのがよい。導電性ペーストを用いる場合、２つの正極１の同時焼成が可能である。すなわち、（正極の焼成前素材／導電性ペースト／正極の焼成前素材）を正極の性能にとって最適の条件で焼成することができる。導電性ペーストは、８００℃程度の焼成が可能な高温焼成材や、１５０℃程度で焼成でき、弾性を維持できる低温焼成材など多くの種類が市販されている。中に含まれる樹脂成分等によって焼成温度や、硬さ、弾性などが設定されている。正極の性能にとって最適の焼成条件は、通常、高温焼成であり、高温焼成材を用いるのがよい。導電性ペーストは、Ａｇペースト、Ａｌペースト、Ｎｉペーストなど市販のどのような金属フィラー入りペーストを用いてもよい。また、導電性が確保されれば、金属フィラーでなくカーボンフィラー入りペーストであってもよい。導電性接続層２５の形成に導電性接着剤を用いる場合、導電性接着剤は、すでに焼成が済んだ２つの正極を導電接続する。
導電性接続層２５の形成に、導電性ペーストを用いる場合も導電性接着剤を用いる場合も、導電性接続層２５の厚みは、上述のように１μｍ前後とするのがよい。
（２）端面密着部１１ａ
端面密着部１１ａには、導電性ペーストの低温焼成材、または導電性接着剤を用いるのがよい。複数層の端面部に密着して端面で確実に集電するためには、ある程度、弾力性があり、二次電池の充放電による膨張・収縮に追随可能なほうがよい。高温焼成タイプの導電性ペーストでは、硬さは高いがもろいため、端面密着部１１ａにはあまり適していない。
（３）正極活物質１
ＬｉＣｏＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4、ＬｉＮｉＯ2などのリチウム複合酸化物の薄膜を用いることができる。形成方法は、蒸着法、スパッタ法、ＰＬＤ（pulsed  laser  deposition）等の薄膜形成プロセスを用いることができる。また、薄膜ではなく、スクリーン印刷法等を用いて形成した焼結体であってもよい。薄膜の場合および焼結体の場合ともに、厚みは、０．５μｍ〜１００μｍとするのがよい。
（４）固体電解質２
Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５、ＬｉＬａＴｉＯ、ＬｉＬａＺｒＯなどを用いることができる。また、一部重複するが、Ｌｉ−Ｐ−Ｓ−Ｏのアモルファス膜、または多結晶膜でもよいし、またはＬｉ−Ｐ−Ｏ−Ｎのアモルファス膜、または多結晶膜でもよい。形成方法は、蒸着法、スパッタ法、ＰＬＤ等の薄膜形成プロセスを用いることができる。上記の固体電解質の厚みは、１μｍ〜２０μｍ程度とするのがよい。
（５）負極活物質３
Ｌｉ金属、Ｌｉ合金、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｉｎ、Ａｇの薄膜を用いることができる。厚みは０．５μｍ〜７５μｍとするのがよい。形成方法は、蒸着法、スパッタ法、ＰＬＤ等の薄膜形成プロセスを用いることができる。
（６）負極集電体１２
銅、アルミニウム、ニッケル、およびこれらの金属の合金、ＳＵＳ（ステンレススティール）等の箔体、または板状体を用いることができる。厚みは、３μｍ〜４０μｍ程度とするのがよいが、この範囲外の厚みであってもよい。
また負極集電体を用いずに、負極活物質に集電体を兼ねさせる場合、導電性接着剤等により接続端子を負極活物質に接続する。
【００２１】
つぎに製造方法について説明する。
（製法Ｓ１）焼結体になっている正極を２つ導電接続する製造方法
図３に示すように、焼結体の正極１を２つ準備して、導電性接着剤または導電性ペーストで接続する。次いで、（正極１／導電性接続層２５／正極１）の端面部に、正極集電部１１を導電接続するように形成する。正極集電部１１は、この段階では、端面密着部１１ａ／クッション部１１ｂを形成し、集電配線部１１ｃは設けない。集電配線部１１ｃは、図１に示す電池１０を複数個、積層して組み立てる際に配置するのがよい。端面部に正極集電部１１を形成したあと、次いで、一方の積層側に、薄膜形成プロセスによって、（固体電解質２／負極３）を形成し、次いで、天地逆にして、他方の積層側に、同じく薄膜形成プロセスによって（固体電解質２／負極３）を形成する。
（製法Ｓ２）２つの正極を１回の焼結処理によって製造する方法
図４に示すように、正極１となる焼結素材（生材）１Ｒを導電性ペースト２５Ｒによって接続する。焼結素材１Ｒはスクリーン印刷法、ドクターブレード法などによって製造することができる。この（正極の焼結素材１Ｒ／導電性ペースト２５Ｒ／正極の焼結素材１Ｒ）を焼結処理することにより、１回の焼結処理により、２つの焼結体からなる正極１を得ることができる。このあと、（正極１／導電性接続層２５／正極１）の端面部に正極集電部１１を形成する方法は、図３に示す方法（製法Ｓ１）と同じである。また、このあとの薄膜形成プロセスも、図３の方法と同じである。
上記の製法Ｓ１およびＳ２ともに、図１に示す電池１０、すなわち導電性接続層２５を鏡面とする鏡面対称位置にある２つの単位電池の積層体を製造する。なお、本実施の形態では、とくに鏡面対称の関係にある同じ２つの単位電池の場合を例示したが、本発明の電池は、一般的には、異同は問わない第１の電池および第２の電池が、導電性接続層２５を挟んで位置していればよい。
【００２２】
通常、図１に示す電池１０を単独で用いることは少なく、大抵の場合、図５に示すように、図１に示す電池１０を、複数個、積層して組み立てた積層電池５０の形態で用いる。図５に示す積層電池５０では、図１に示す電池１０が、１０個、積層されている。個々の電池１０は、全固体リチウム二次電池である。個々の正極集電部１１を共通にまとめて集電するために、（端面密着部１１ａ／クッション部１１ｂ）の外側に共通配線の導電性テープからなる集電配線部１１ｃが配置される。負極３の個々の集電体１２を共通に配線する負極集電配線１２ｃも設けられる。負極集電体１２には、負極のリチウムと接触する面にリチウム薄膜を形成した銅箔などを用いるのがよい。
【００２３】
組み立てられた積層電池５０は、電池１０が１０個積層され、単位電池が２０個積層されているが、２０個すべての単位電池が並列接続し、大電流の供給をすることができる。携帯機器では電圧は、単一のリチウム電池により対応することができ、電池容量を確保するために、図５に示す組み立てられた積層電池５０が用いられる。組み立てられた積層電池５０は、従来の積層電池に比較して、厚み（積層高さ）を、最大２０μｍ×１０＝２００μｍ（０．２ｍｍ）程度、薄くすることができる。電池１０を５０個積層しなければならない携帯機器もあり、そのような場合には、最大１ｍｍ程度薄くすることができる。
【００２４】
上記において、本発明の実施の形態および実施例について説明を行ったが、上記に開示された本発明の実施の形態および実施例は、あくまで例示であって、本発明の範囲はこれら発明の実施の形態に限定されない。本発明の範囲は、特許請求の範囲の記載によって示され、さらに特許請求の範囲の記載と均等の意味および範囲内でのすべての変更を含むものである。
【産業上の利用可能性】
【００２５】
本発明の電池によれば、電極と集電体との電気的接続を確保しながら、高い電池容量密度の電池を得ることができる。とくに充放電による圧縮・膨張があっても、安定して確実な集電をとることができ、そのための集電配線、配線部品、集電配線作業を簡単化することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２６】
【図１】本発明の実施の形態における電池を示す断面図である。
【図２】図１の電池の斜視図である。
【図３】図１の電池の製法Ｓ１を示す図である。
【図４】図１の電池の製法Ｓ２を示す図である。
【図５】図１の電池を１０個、積層して組み立てた積層電池を示す図である。
【符号の説明】
【００２７】
１  正極（正極活物質）、２  固体電解質、３  負極（負極活物質）、１０  電池（単位電池２個）、１１  第１電極（正極）集電部、１１ａ  端面密着部、１１ｂ  クッション部（導電性弾性材）、１１ｃ  集電配線部（導電性テープ）、１２  第２電極（負極）集電部、１２ｃ  負極の集電配線、２５  導電性接続層、５０  組み立てられた積層電池。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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