(57)【要約】      （修正有）【課題】成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性に優れた樹脂組成物の製造方法を提供する。【解決手段】（Ａ）ポリ乳酸系樹脂と（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂の合計量を１００重量部として、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂１〜９９重量部、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂９９〜１重量部および（Ｃ）酸無水物、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤１〜５０重量部を２５０℃超で溶融混練する樹脂組成物の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）ポリ乳酸系樹脂と（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂の合計量を１００重量部として、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂１〜９９重量部、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂９９〜１重量部および（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤１〜５０重量部を２５０℃を超える温度で溶融混練する樹脂組成物の製造方法。
【請求項２】
（Ａ）ポリ乳酸樹脂と（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤を、２５０℃を超える温度で溶融混練した後、さらに（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂と溶融混練する請求項１記載の樹脂組成物の製造方法。
【請求項３】
前記（Ｃ）反応性相溶化剤が、下記から選択されるいずれか１種以上である請求項１または２記載の樹脂組成物の製造方法。
（Ｃ−１）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するポリオレフィン系樹脂
（Ｃ−２）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂
（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する共役ジエン系重合体
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂組成物の製造方法により得られる樹脂組成物。
【請求項５】
樹脂組成物からなる成形品にカッターナイフで１ｍｍ間隔に碁盤目状の切り傷を付け、セロハンテープを碁盤目上に粘着し、角板の面に対して９０°の角度で瞬間的に引き剥がした後の、剥がれが１５％以下である請求項４記載の樹脂組成物。
【請求項６】
請求項４または５記載の樹脂組成物からなる成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂と（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂の合計量を１００重量部として、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂１〜９９重量部、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂９９〜１重量部および（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤１〜５０重量部を配合してなる樹脂組成物の製造方法に関するものであり、２５０℃を超える温度で溶融混練することが特徴である。
【背景技術】
【０００２】
ポリ乳酸系樹脂は、とうもろこしなどのバイオマスを原料として、微生物を利用した発酵法により、モノマーである乳酸を安価に製造できるようになり、また、融点もおよそ１７０℃と高く、溶融成形可能であるため、石油などの化石原料から製造される樹脂を代替できるバイオポリマーとして期待されている。
【０００３】
しかしながら、ポリ乳酸系樹脂は、結晶化速度が遅いため、結晶化させて成形品として用いるには限界があった。例えば、ポリ乳酸系樹脂を射出成形する場合には、長い成形サイクル時間や成形後の熱処理を必要とするだけでなく、成形時や熱処理時の変形が大きいなど成形性や耐熱性に関して実用上の大きな問題があった。また、耐衝撃性にも劣り、その改良が望まれていた。
【０００４】
一方、複数の樹脂を配合する技術は、ポリマーアロイ技術として広く知られており、個々のポリマーの欠点を改良する目的で広く利用されている。しかしながら、単純に複数の樹脂を配合しただけでは、耐剥離性が低下する課題があった。
【０００５】
特許文献１では、乳酸系樹脂、ポリプロピレン系樹脂及び極性官能基で変性された芳香族ビニル・共役ジエンブロック共重合体を構成成分とする熱可塑性樹脂組成物、それからなる成形品が開示されている。しかしながら、特許文献１の発明では、樹脂組成物を製造する際に１８０℃で溶融混練を行っており、成形性、耐剥離性はある程度の改良効果を有するものの、まだ不十分であり、成形性、耐熱性、耐衝撃性、耐剥離性などの特性のいずれにも優れる樹脂組成物を得るための解決手段について全く示唆されていない。
【０００６】
特許文献２では、結晶性ポリプロピレン系重合体、ポリ乳酸樹脂、エポキシ基を有するエチレン系重合体と異なるエラストマー類およびエポキシ基を有するエチレン系重合体を含有する樹脂組成物が開示されている。特許文献２では、樹脂組成物を製造する際にシリンダー温度２００℃で溶融混練を行っており、耐衝撃性はある程度の改良効果を有するものの、まだ不十分であり、耐熱性、耐剥離性などの特性については、一切開示はなく、成形性、耐熱性、耐衝撃性、耐剥離性などの特性のいずれにも優れる樹脂組成物を得るための解決手段については全く示唆されていない。
【０００７】
特許文献３では、ポリ乳酸樹脂、ポリオレフィン系樹脂および相溶化剤を配合してなる樹脂組成物が開示されている。特許文献３では、樹脂組成物を製造する際にシリンダー温度２００℃で溶融混練を行っており、成形性、耐衝撃性および耐熱性はある程度の改良効果を有するものの、まだ不十分であり、成形性、耐熱性、耐衝撃性、耐剥離性などの特性のいずれにも優れる樹脂組成物を得るための解決手段については全く示唆されていない。
【０００８】
以上のように、いずれの方法を用いても、成形性、耐熱性、耐衝撃性、耐剥離性などの特性のいずれにも優れる樹脂組成物を得ることは非常に困難であるが、実用的に問題なく使用できる材料への要望は多く、さらなる改良が求められていた。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開２００６−２４１４４５号公報（第１−２、１９頁、実施例）
【特許文献２】特開２００６−５２２４８号公報（第１−２頁、実施例）
【特許文献３】特開２００８−３８１４２号公報（第１−３頁、実施例）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、上述した先行技術において困難であった、成形性、耐熱性、耐衝撃性、耐剥離性などの特性のいずれにも優れる樹脂組成物を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは上記課題を解決すべく検討した結果、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂と（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂の合計量を１００重量部として、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂１〜９９重量部、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂９９〜１重量部および（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤１〜５０重量部を、２５０℃を超える温度で溶融混練することで、上記課題が解決されることを見出し、本発明に到達した。
【００１２】
すなわち本発明は、
（１）（Ａ）ポリ乳酸系樹脂と（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂の合計量を１００重量部として、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂１〜９９重量部、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂９９〜１重量部および（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤１〜５０重量部を２５０℃を超える温度で溶融混練する樹脂組成物の製造方法、
（２）（Ａ）ポリ乳酸樹脂と（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤を、２５０℃を超える温度で溶融混練した後、さらに（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂と溶融混練する上記（１）記載の樹脂組成物の製造方法、
（３）前記（Ｃ）反応性相溶化剤が、下記から選択されるいずれか１種以上である上記（１）または（２）記載の樹脂組成物の製造方法、
（Ｃ−１）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するポリオレフィン系樹脂
（Ｃ−２）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂
（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する共役ジエン系重合体
（４）上記（１）〜（３）のいずれか１項に記載の樹脂組成物の製造方法により得られる樹脂組成物、
（５）樹脂組成物からなる成形品にカッターナイフで１ｍｍ間隔に碁盤目状の切り傷を付け、セロハンテープを碁盤目上に粘着し、角板の面に対して９０°の角度で瞬間的に引き剥がした後の、剥がれが１５％以下である上記（４）記載の樹脂組成物、および
（６）上記（４）または（５）記載の樹脂組成物からなる成形品、
である。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の製造方法により得られる樹脂組成物は、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性に優れている。この樹脂組成物からなる成形品は、上記特性を活かして、自動車部品、電気・電子部品、各種日用品など各種用途に利用することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
本発明は、以下に説明する（Ａ）ポリ乳酸系樹脂、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂、（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤を配合してなる樹脂組成物を製造する際に、２５０℃を越える温度で溶融混練することが重要である。まずそれぞれの成分について説明する。
【００１５】
本発明において、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂とは、Ｌ−乳酸および／またはＤ−乳酸を主たる構成成分とするポリマーであるが、乳酸以外の他の共重合成分を含んでいてもよい。かかる他の共重合成分単位としては、例えば、多価カルボン酸、多価アルコール、ヒドロキシカルボン酸、ラクトンなどが挙げられ、具体的には、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸、フマル酸、シクロヘキサンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、アントラセンジカルボン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、５−テトラブチルホスホニウムスルホイソフタル酸などの多価カルボン酸類、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ヘプタンジオール、ヘキサンジオール、オクタンジオール、ノナンジオール、デカンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ネオペンチルグリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールにエチレンオキシドを付加反応させた芳香族多価アルコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなどの多価アルコール類、グリコール酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ吉草酸、６−ヒドロキシカプロン酸、ヒドロキシ安息香酸などのヒドロキシカルボン酸類、およびグリコリド、ε−カプロラクトングリコリド、ε−カプロラクトン、β−プロピオラクトン、δ−ブチロラクトン、β−またはγ−ブチロラクトン、ピバロラクトン、δ−バレロラクトンなどのラクトン類などから生成する単位が挙げられる。このような共重合単位は、全単量体単位を１００モル％としたときに、通常０〜３０モル％の含有量とするのが好ましく、０〜１０モル％であることが好ましい。
【００１６】
本発明において、耐熱性の点から、乳酸成分の光学純度が高いポリ乳酸系樹脂を用いることが好ましい。すなわち、ポリ乳酸系樹脂の総乳酸成分の内、Ｌ体が８０％以上含まれるかまたはＤ体が８０％以上含まれることが好ましく、Ｌ体が９０％以上含まれるかまたはＤ体が９０％以上含まれることがさらに好ましく、Ｌ体が９５％以上含まれるかまたはＤ体が９５％以上含まれることが特に好ましく、Ｌ体が９８％以上含まれるかまたはＤ体が９８％以上含まれることが最も好ましい。また、Ｌ体またはＤ体の含有量の上限は通常１００％以下である。
【００１７】
本発明において、ポリ乳酸系樹脂としては、耐熱性、成形性の点で、ポリ乳酸ステレオコンプレックスを用いることが好ましい。ポリ乳酸ステレオコンプレックスを形成させる方法としては、例えば、Ｌ体が９０％以上、耐熱性の点で、好ましくは９５％、より好ましくは９８％以上のポリ−Ｌ−乳酸と、Ｄ体が９０％以上、耐熱性の点で、好ましくは９５％、より好ましくは９８％以上のポリ−Ｄ−乳酸を溶融混練、固相混練または溶液混合などの手法を用いて混合する方法を挙げることができ、また、別の方法として、ポリ−Ｌ−乳酸セグメントおよびポリ−Ｄ−乳酸セグメントからなるブロック共重合体とする方法も挙げることができ、ポリ乳酸ステレオコンプレックスを容易に形成させることができるという点で、ポリ−Ｌ−乳酸セグメントおよびポリ−Ｄ−乳酸セグメントからなるブロック共重合体とする方法が好ましい。また、ポリ乳酸ステレオコンプレックスを単独で用いてもよいが、ポリ乳酸ステレオコンプレックスとポリ−Ｌ−乳酸またはポリ−Ｄ−乳酸を併用して用いてもよい。
【００１８】
本発明において、ポリ乳酸系樹脂の製造方法としては、公知の重合方法を用いることができ、乳酸からの直接重合法およびラクチドを介する開環重合法などを用いることができる。
【００１９】
本発明において、ポリ乳酸系樹脂の分子量や分子量分布は、実質的に成形加工が可能であれば、特に限定されるものではないが、相構造を制御しやすくなり、耐衝撃性が向上するという点で、重量平均分子量としては、好ましくは１万以上、より好ましくは５万以上、さらに好ましくは１０万以上、特に好ましくは２０万以上であるのがよい。上限は特に制限されないが、好ましくは８０万以下、さらに好ましくは６０万以下、より好ましくは４０万以下であることが望ましい。ここでいう重量平均分子量とは、溶媒としてヘキサフルオロイソプロパノールを用いたゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）換算の重量平均分子量である。
【００２０】
本発明において、ポリ乳酸系樹脂の融点については、特に限定されるものではないが、１２０℃以上であることが好ましく、１５０℃以上であることがさらに好ましい。
【００２１】
本発明において、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂とは、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセンなどのオレフィン等のオレフィン類を重合または共重合して得られる未変性のオレフィン樹脂であり、不飽和カルボン酸またはその誘導体およびカルボン酸ビニルエステルなどの化合物で変性した変性ポリオレフィン樹脂は含まない。
【００２２】
具体例としては、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ１−ブテン樹脂、ポリ１−ペンテン樹脂、ポリ４−メチル−１−ペンテン樹脂などの単独重合体、エチレン／α−オレフィン共重合体、または、これらに１，４−ヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、２，５−ノルボルナジエン、５−エチリデンノルボルネン、５−エチル−２，５−ノルボルナジエン、５−（１’−プロペニル）−２−ノルボルネンなどの非共役ジエンモノマーを一種以上共重合させた共重合体などが挙げられる。
【００２３】
本発明において、エチレン／α−オレフィン共重合体は、エチレンと炭素原子数３以上、好ましくは炭素数３〜２０のα−オレフィンの少なくとも一種以上との共重合体であり、上記の炭素数３〜２０のα−オレフィンとしては、具体的にはプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ノナデセン、１−エイコセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ペンテン、４−エチル−１−ヘキセン、３−エチル−１−ヘキセン、９−メチル−１−デセン、１１−メチル−１−ドデセン、１２−エチル−１−テトラデセンおよびこれらの組み合わせが挙げられる。これらα−オレフィンの中でも、炭素数３〜１２のα−オレフィンを用いた共重合体が機械強度の向上の点から好ましい。このエチレン／α−オレフィン共重合体は、α−オレフィン含量が好ましくは１〜３０モル％、より好ましくは２〜２５モル％、さらに好ましくは３〜２０モル％である。
【００２４】
本発明において、相構造が制御しやすくなり、耐熱性または耐衝撃性が向上するという点で、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ４−メチル−１−ペンテン樹脂が好ましく、耐熱性の点から、ポリプロピレン樹脂がより好ましく、靭性の点から、ポリエチレン樹脂がより好ましい。  
【００２５】
本発明において、ポリオレフィン系樹脂の製造方法は、特に限定されものではなく、公知の方法を用いることができ、例えば、ポリオレフィン系樹脂においては、ラジカル重合、チーグラー・ナッタ触媒を用いた配位重合、アニオン重合、メタロセン触媒を用いた配位重合などいずれの方法でも用いることができる。
【００２６】
本発明において、ポリオレフィン系樹脂が、ポリプロピレン樹脂である場合には、立体規則性の高いポリプロピレン樹脂を用いることが好ましく、高アイソタクチシチーのポリプロピレン樹脂を用いると、成形性、耐熱性に優れる樹脂組成物を得ることができ、高シンジオタクシチシーのポリプロピレン樹脂を用いると、耐衝撃性、透明性に優れる樹脂組成物を得ることができる。立体規則性としては、アイソタクチシチーもしくはシンジオタクチシチーが、８０％以上が好ましく、９０％以上がより好ましく、９５％以上がさらに好ましい。ここでいうシンジオタクチシチーとは、溶媒として、重水素化ｏ−ジクロロベンゼンを用い、１１０℃での１３Ｃ−ＮＭＲ測定において、シンジオタクチシチー、ヘテロタクチシチー、アイソタクチシチーとしてそれぞれ観察される２０．２ｐｐｍ、２０．８ｐｐｍ、２１．５ｐｐｍの直鎖分岐のメチル基のピークの積分強度の合計を１００％として、それぞれのピークの積分強度の割合を百分率で表すことにより算出できる値である。
【００２７】
本発明において、立体規則性の異なるポリプロピレン樹脂を併用してもよい。例えば、アイソタクチシチーを主構造とする二種以上のポリプロピレン樹脂を用いることにより、流動性、成形性、耐熱性に優れる樹脂組成物を得られやすくなるため好ましく、高アイソタクチシチーのポリプロピレン樹脂と高シンジオタクチシチーのポリプロピレン樹脂をそれぞれ一種以上用いることにより、成形性、耐熱性、耐衝撃性に優れる樹脂組成物を得られやすくなるため好ましい。
【００２８】
本発明において、高アイソタクチシチーのポリプロピレン樹脂は、触媒としてチーグラー・ナッタ触媒を用いた配位重合により得られやすく、高シンジオタクチシチーのポリプロピレン樹脂は、触媒としてメタロセン触媒を用いた配位重合により得られやすい。
【００２９】
本発明において、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂がポリプロピレン樹脂である場合、メルトフローレート（ＭＦＲ）は、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性などに優れるという点で、１〜１００ｇ／１０分であることが好ましく、１０〜１００ｇ／１０分であることがより好ましく、３０〜１００ｇ／１０分であることがさらに好ましい。
【００３０】
本発明において、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂の配合比は、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂および（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂の合計量を１００重量部とした時、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂は、１〜９９重量部であり、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性の点から、１〜８０重量部が好ましく、１〜６０重量部がより好ましく、１〜４０重量部がさらに好ましく、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂は、９９〜１重量部であり、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性の点から、９９〜２０重量部が好ましく、９９〜４０重量部がより好ましく、９９〜６０重量部がさらに好ましい。
【００３１】
本発明において、２１０℃における剪断速度２４３ｓｅｃ−１での（Ａ）ポリ乳酸樹脂の溶融粘度（ηＡ）および（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂溶融粘度（ηＢ）の比ηＡ／ηＢが、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性などに優れるという点で、３≦ηＡ／ηＢ≦６であることが好ましく、４≦ηＡ／ηＢ≦５であることがさらに好ましい。本発明において、（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤とは、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂および（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂との相溶化を促進させるものであり、（Ａ）成分および（Ｂ）成分とを微分散化させる作用を有するものである。
【００３２】
本発明において、（Ｃ）成分である反応性相溶化剤とは、（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤であり、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性が優れるという点で、下記から選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。
（Ｃ−１）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するポリオレフィン系樹脂。
（Ｃ−２）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する共役ジエン系重合体。
（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂。
【００３３】
本発明において、（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤の官能基としては、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性が優れるという点で、アミノ基、イミノ基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基が好ましい。
【００３４】
本発明で用いる（Ｃ−１）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するポリオレフィン系樹脂としては、所定の官能基を含有するものであれば、オレフィン単独重合体でもよく、オレフィンを主成分とし、オレフィンと共重合可能な化合物を共重合した共重合体でもよいが、耐衝撃性、靭性、耐剥離性および塗装性の点で、オレフィンを５０重量％以上、好ましくは６０重量％以上有し、オレフィンと共重合可能な化合物を５０重量％未満、好ましくは４０重量％未満有するオレフィン系共重合体が好ましい。また、本発明において、オレフィンとしては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセンなどのオレフィンを挙げることができ、これらは１種でもよく、２種以上併用してもよい。また、本発明において、オレフィンと共重合可能な化合物としては、不飽和カルボン酸またはその誘導体およびカルボン酸ビニルエステルなどを挙げることができ、具体的には、アクリル酸、メタクリル酸、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、メタクリル酸プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、メタクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸イソボルニル、メタクリル酸イソボルニル、アクリル酸ラウリル、メタクリル酸ラウリル、アクリル酸ステアリル、メタクリル酸ステアリル、アクリル酸ヒドロキシエチル、メタクリル酸ヒドロキシエチル、アクリル酸ヒドロキシプロピル、メタクリル酸ヒドロキシプロピル、ポリエチレングリコールやポリプロピレングリコールのアクリル酸エステルあるいはメタクリル酸エステル、アクリル酸トリメトキシシリルプロピル、メタクリル酸トリメトキシシリルプロピル、アクリル酸メチルジメトキシシリルプロピル、メタクリル酸メチルジメトキシシリルプロピル、α−ヒドロキシメチルアクリル酸メチル、アクリル酸ジメチルアミノエチル、メタクリル酸ジメチルアミノエチルなどの（メタ）アクリル酸エステルを含む不飽和カルボン酸またはその誘導体、ギ酸ビニル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、酪酸ビニル、カプロン酸ビニル、カプリル酸ビニル、カプリン酸ビニル、ラウリン酸ビニル、ミリスチン酸ビニル、パルミチン酸ビニル、ステアリン酸ビニル、酢酸イソプロペニル、酢酸１−ブテニル、ピバル酸ビニル、２−エチルヘキサン酸ビニルおよびシクロヘキサンカルボン酸ビニルなどの単官能脂肪族カルボン酸ビニル、安息香酸ビニルおよび桂皮酸ビニルなどの芳香族カルボン酸ビニル、モノクロル酢酸ビニル、アジピン酸ジビニル、メタクリル酸ビニル、クロトン酸ビニルおよびソルビン酸ビニルなどの多官能カルボン酸ビニルなどのカルボン酸ビニルエステルなどを���げることができ、これらは１種でもよく、２種以上併用してもよく、耐衝撃性、靭性、耐剥離性、塗装性、外観性および表面硬度の点で、（メタ）アクリル酸エステルおよび酢酸ビニルのいずれか１種であることが好ましい。
【００３５】
本発明で用いる（Ｃ−１）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するポリオレフィン系樹脂としては、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性に優れるという点で、酢酸ビニル含有量、または、（メタ）アクリル酸エステル含有量が、１５重量％〜４０重量％の範囲であることが好ましく、２５重量％〜４０重量％であることがより好ましく、３０重量％〜４０重量％であることがさらに好ましい。ここで、酢酸ビニル含有量は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１９２に従って、測定した値であり、（メタ）アクリル酸エステル含有量は、あらかじめ各含有量のわかっている（メタ）アクリル酸エステルを含有する（Ｃ−１）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するポリオレフィン系樹脂のＦＴ−ＩＲスペクトルを測定して各含有量の検量線を作成し、（メタ）アクリル酸エステルを含有する（Ｃ−１）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するポリオレフィン系樹脂のＦＴ−ＩＲスペクトルを測定して検量線から求めた値である。
【００３６】
本発明において、（Ｃ−１）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するポリオレフィン系樹脂としては、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性に優れるという点で、１９０℃、２１．２Ｎ荷重条件でのメルトフローレートが、１〜３００ｇ／１０分の範囲であることが好ましく、２〜５０ｇ／１０分であることがより好ましく、５〜３０ｇ／１０分であることがさらに好ましい。ここで、メルトフローレートは、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０に従って、測定した値である。
【００３７】
本発明で用いることができる（Ｃ−１）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するポリオレフィン系樹脂の製品例としては、住友化学工業製“ボンドファースト”、日本ポリエチレン製“レクスパール”、三井化学製“タフマー”、日本油脂製“モディパー”、三洋化成工業製“ユーメックス”、アルケマ製“オレヴァック”、アルケマ製“ロタダー”、アルケマ製“ボンダイン”、アルケマ製“エヴァダイン”、三井・デュポン・ポリケミカル製“ニュクレル”、ダウケミカル製“プリマコール”などを挙げることができる。
【００３８】
本発明において、（Ｃ−２）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する共役ジエン系重合体とは、所定の官能基を含有するものであれば、共役ジエン単独重合体、または、共役ジエンと共役ジエンと共重合可能な化合物との共重合体、または、それらの水素添加共重合体のいずれでもよいが、成形性、耐熱性、耐衝撃性、耐剥離性、塗装性および表面硬度に優れるとの点で、共役ジエンと共役ジエンと共重合可能な化合物との共重合体、または、それらの水素添加共重合体が好ましく、成形性、耐熱性、耐衝撃性、耐剥離性、塗装性および表面硬度に優れるとの点で、共役ジエンを主成分とするブロックと共役ジエンと共重合可能な化合物を主成分とするブロックを含むブロック共重合体、または、それらの水素添加ブロック共重合体がより好ましく、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性に特に優れるとの点で、共役ジエンを主成分とするブロックが内側に存在し、共役ジエンと共重合可能な化合物を主成分とするブロックが外側に存在するブロック共重合体、または、それらの水素添加ブロック共重合体であることがさらに好ましい。
【００３９】
本発明において、共役ジエンとしては、１，３−ブタジエン、２−メチル−１，３−ブタジエン（イソプレン）、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、２−メチル−１，３−オクタジエン、１，３−ヘキサジエン、１，３−シクロヘキサジエン、４，５−ジエチル−１，３−オクタジエン、３−ブチル−１，３−オクタジエン、ミルセンおよびクロロプレンなどを挙げることができ、これらを１種または２種以上用いることができ、一般的には、１，３−ブタジエン、イソプレンまたはこれらの組み合わせが好ましく用いられる。
【００４０】
本発明において、共役ジエンと共重合可能な化合物としては、ビニル系単位を有する化合物が好ましく、成形性および耐熱性の点で、芳香族ビニル系単位を有する化合物が好ましく、例えば、スチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−エチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、１，３−ジメチルスチレン、α−メチルスチレン、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン、ジビニルベンゼン、１，１−ジフェニルスチレン、Ｎ，Ｎ−ジエチル−ｐ−アミノエチルスチレンおよびビニルピリジンなどを挙げることができ、これらを１種または２種以上用いることができ、一般的には、スチレン、または、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、α−メチルスチレンまたはこれらの組み合わせが好ましく用いられる。
【００４１】
本発明において、共役ジエン系重合体としては、成形性、耐熱性および塗装性の点で、共役ジエン系単位とビニル系単位との共重合体またはこれらの水素添加共重合体が好ましく、共役ジエン系単位と芳香族ビニル系単位との共重合体またはこれらの水素添加共重合体がより好ましく、具体例としては、スチレン／ブタジエンランダム共重合体、スチレン／ブタジエンブロック共重合体、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン／イソプレンランダム共重合体、スチレン／イソプレンブロック共重合体、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）、ポリブタジエンにスチレンをグラフト共重合せしめたもの、ブタジエン／アクリロニトリル共重合体、スチレン／ブタジエン／ブチレン／スチレンブロック共重合体（ＳＢＢＳ）、スチレン／エチレン／ブチレン／スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン／エチレン／プロピレンブロック共重合体（ＳＥＰ）、スチレン／エチレン／プロピレン／スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ）、スチレン／エチレン／エチレン／プロピレン／スチレンブロック共重合体（ＳＥＥＰＳ））などが挙げられる。中でも、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性に優れるという点で、ＳＢＳ、ＳＩＳ、ＳＢＢＳ、ＳＥＢＳ、ＳＥＰ、ＳＥＰＳ、ＳＥＥＰＳから選択される１種以上であることが好ましく、ＳＢＢＳ、ＳＥＢＳ、ＳＥＰＳ、ＳＥＥＰＳから選択される１種以上であることがより好ましく、ＳＥＢＳまたはＳＥＰＳのいずれか１種であることがさらに好ましく、ＳＥＢＳであることが最も好ましい。
【００４２】
本発明において、共役ジエン系重合体が、共役ジエン系単位とビニル系単位との共重合体、または、それらの水素添加共重合体である場合、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性に優れるという点で、ビニル系単位としては、芳香族ビニル系単位が好ましく、スチレンであることがより好ましい。また、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性のバランスが特に優れるという点で、ビニル系単位が１〜５０重量％が好ましく、剥離性に優れるとの点で、１０〜４０重量％がより好ましく、成形性および耐熱性に優れるとの点で、１５〜３５重量％であることがさらに好ましい。
【００４３】
本発明において、共役ジエン系重合体の２３０℃、２１．２Ｎ荷重条件におけるメルトフローレート（ＭＦＲ）はどのような値であってもよいが、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性に優れるという点で、１ｇ／１０分以上であることが好ましく、５ｇ／１０分以上であることがより好ましく、１８ｇ／１０分以上であることが更に好ましく、特に剥離性に優れるという点で、５０ｇ／１０分以上であることが特に好ましく、１００ｇ／１０分以上であることが最も好ましい。
【００４４】
本発明において、（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂は、エポキシ基含有アクリル系樹脂またはスチレン系樹脂であることがより好ましい。
【００４５】
本発明において、（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂の重量平均分子量は、１０００〜３０００００の重合体であることが好ましい。ここで、重量平均分子量は、溶媒としてヘキサフルオロイソプロパノールを用いたゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）換算の重量平均分子量である。
【００４６】
本発明において、（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂は、（メタ）アクリル酸エステル系ビニル単位またはスチレン系ビニル単位を主成分、より好ましくは６０重量％以上、さらに好ましくは８０重量％以上含むものであればよく、オレフィン系単量体を除くその他のビニル系単量体成分単位を好ましくは４０重量％以下、より好ましくは２０重量％以下共重合した共重合体でもよい。また、本発明において、（Ｃ−３）成分が、酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するスチレン系樹脂である場合、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性に優れるという点から、スチレン系ビニル単位が少しでも含まれていればよく、１〜３０重量％であることが好ましく、５〜１０重量％であることがより好ましい。
【００４７】
本発明において、（メタ）アクリル酸エステル系ビニル単位を形成する原料モノマーの具体例は、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、メタクリル酸プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、メタクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸イソボルニル、メタクリル酸イソボルニル、アクリル酸ラウリル、メタクリル酸ラウリル、アクリル酸ステアリル、メタクリル酸ステアリル、アクリル酸ヒドロキシエチル、メタクリル酸ヒドロキシエチル、アクリル酸ヒドロキシプロピル、メタクリル酸ヒドロキシプロピル、ポリエチレングリコールやポリプロピレングリコールのアクリル酸エステルあるいはメタクリル酸エステル、アクリル酸トリメトキシシリルプロピル、メタクリル酸トリメトキシシリルプロピル、アクリル酸メチルジメトキシシリルプロピル、メタクリル酸メチルジメトキシシリルプロピル、α−ヒドロキシメチルアクリル酸メチル、アクリル酸ジメチルアミノエチル、メタクリル酸ジメチルアミノエチルなどのアミノ基を有する（メタ）アクリル酸エステル系ビニル単位を形成する原料モノマーなどが挙げられ、中でも、耐熱性および耐久性の点で、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、メタクリル酸プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、メタクリル酸イソブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸シクロヘキシル、メタアクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸イソボルニル、メタクリル酸イソボルニル、アクリロニトリル、メタクリロニトリルが好ましく、さらに、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、アクリロニトリル、メタクリロニトリルが好ましく、耐熱性の点で、メタクリル酸メチルがより好ましい。これらは単独ないし２種以上を用いることができる。
【００４８】
本発明において、スチレン系ビニル単位を形成する原料モノマーの具体例としては、スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、α−メチル−ｐ−メチルスチレン、ｐ−メトキシスチレン，ｏ−メトキシスチレン、２，４−ジメチルスチレン、１−ビニルナフタレン、クロロスチレン、ブロモスチレン、ジビニルベンゼン、ビニルトルエンなどが挙げられ、中でも、スチレン、α−メチルスチレンが好ましく使用される。これらは単独ないし２種以上を用いることができる。
【００４９】
本発明において、（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂としては、スチレン系単位を有する共役ジエン系重合体を除く。
【００５０】
本発明において、（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、成形性、耐熱性、耐衝撃性、および耐剥離性に優れるという点で、１〜３０ｇ／１０分であることが好ましく、２〜１５ｇ／１０分であることがより好ましく、３〜１３ｇ／１０分であることがさらに好ましい。
【００５１】
本発明において、（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂がエポキシ基含有アクリル系樹脂またはスチレン系樹脂である場合、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性の点で、エポキシ価が、０．１〜１０ｍｅｑ／ｇの範囲であることが好ましく、１〜７ｍｅｑ／ｇの範囲であることがより好ましく、２〜４．５ｍｅｑ／ｇの範囲であることがさらに好ましく、２．５〜４ｍｅｑ／ｇの範囲であることが特に好ましい。エポキシ価が０．１ｍｅｑ／ｇ以上のものを使用することで、耐熱性改良効果が充分となり、エポキシ価が１０ｍｅｑ／ｇ以下のものを使用することで、ゲル化などにより成形性を低下させることがないので好ましい。ここで、エポキシ価は、塩酸−ジオキサン法で測定した値である。なお、グリシジル基含有ビニル系単位を含む重合体のエポキシ価は、グリシジル基含有ビニル系単位の含有量を調節することにより調節することができる。
【００５２】
本発明において、（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂のガラス転移温度は、特に限定されるものではないが、ハンドリング性に優れるという点で、３０〜１００℃の範囲であることが好ましく、４０〜７０℃の範囲であることがより好ましく、５０〜６５℃の範囲であることが最も好ましい。ここでいうガラス転移温度とは、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に記載されている方法に従ってＤＳＣで測定した値であり、２０℃／分で昇温した時の中間点ガラス転移温度である。なお、（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂のガラス転移温度は、共重合成分の組成を調節することにより制御することができる。ガラス転移温度は通常、スチレンなどの芳香族系ビニル単位を共重合することにより高くすることができ、アクリル酸ブチルなどの（メタ）アクリル酸エステル系ビニル単位を共重合することにより低くすることができる。
【００５３】
本発明において、グリシジル基含有ビニル系単位を含む重合体は、未反応の原料モノマーや溶媒などが残存するために通常、揮発成分を含む。その残部となる不揮発成分量は、特に限定されるものではないが、ガスの発生を抑制するという観点で、不揮発成分量が多い方が好ましい。具体的には、９５重量％以上であることが好ましく、中でも９７重量％以上であることが好ましく、さらに９８重量％以上であることがより好ましく、特に９８．５重量％以上であることが最も好ましい。なお、ここでいう不揮発成分とは、試料１０ｇを窒素雰囲気下、１１０℃で１時間加熱した場合の残量割合を表す。
【００５４】
本発明において、（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂は、低分子量体を得るために連鎖移動剤（分子量調整剤）として硫黄化合物を使用することがあるが、その場合には重合体は通常硫黄を含む。ここで、硫黄含有量は、特に限定されるものではないが、不快な臭いを抑制するという観点で、硫黄含有量が少ない方が好ましい。具体的には、硫黄原子として１０００ｐｐｍ以下が好ましく、中でも１００ｐｐｍ以下が好ましく、さらに１０ｐｐｍ以下が好ましく、特に１ｐｐｍ以下であることが最も好ましい。
【００５５】
本発明において、（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂の製造方法としては、本発明で規定する条件を満たす限り特に限定されるものではなく、塊状重合、溶液重合、懸濁重合、乳化重合などの公知の重合方法を用いることができる。これらの方法を用いる場合には、重合開始剤、連鎖移動剤および溶媒などを使用することがあるが、これらは最終的に得られる（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂の中に不純物として残存することがある。これら不純物量は特に限定されるものではないが、耐熱性や耐候性などの低下を抑制するという観点で、不純物量は少ない方が好ましい。具体的には、不純物量が最終的に得られる重合体に対して１０重量％以下が好ましく、中でも５重量％以下が好ましく、さらに３重量％以下が好ましく、特に１重量％以下であることが最も好ましい。
【００５６】
以上のような、分子量、ガラス転移温度、不揮発成分量、硫黄含有量、不純物量などを満足させる（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂の製造方法としては、１５０℃以上の高温で、かつ加圧条件（好ましくは１ＭＰａ以上）で、短時間（好ましくは５分〜３０分）で連続塊状重合する方法が、重合率が高い点、不純物や硫黄含有の原因となる重合開始剤や連鎖移動剤および溶媒を使用しない点でより好ましい。
【００５７】
本発明で用いることができる（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂の製品例としては、東亞合成製“ＡＲＵＦＯＮ”、ジョンソンポリマー製“ＪＯＮＣＲＹＬ”などを挙げることができる。
【００５８】
本発明において、（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤の配合量は、（Ａ）および（Ｂ）の合計量１００重量部に対し、１重量部〜５０重量部であり、好ましくは３重量部〜４０重量部であり、より好ましくは４重量部〜３０重量部であり、１重量部未満では相溶化剤としての効果が小さく、５０重量部を越すと機械特性が低下するため好ましくない。
【００５９】
本発明においては、樹脂組成物の相構造として、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂、または、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂のいずれか一方が分散相、他方が連続相（マトリックス相）となる相構造を形成するが、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性の点から、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂が分散相を形成し、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂が連続相を形成することが好ましい。また、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性の点から、分散相の平均粒子径が、１μｍ以下が好ましく、７００ｎｍ以下がより好ましく、５００ｎｍ以下がさらに好ましく、１００ｎｍ以下が特に好ましく、７０ｎｍ以下が最も好ましい。また、樹脂組成物の相構造として、（Ａ）ポリ乳酸樹脂が分散相を形成し、その分散相中にさらに（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤が分散相となる相構造を形成することが好ましく、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性の点から、（Ａ）成分分散相中の（Ｃ）成分分散相の面積が、１０％以上であることが好ましく、２０％以上であることがより好ましく、２５％以上であることがさらに好ましく、３０％以上であることが特に好ましい。
本発明における相構造は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）もしくは透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて観察することで、確認できるものであり、本発明においては、ＴＥＭを用いて、倍率１万倍で確認することが好ましい。なお、電子顕微鏡で相構造を観察する方法としては、相構造を明瞭に観察するために、超薄切片法、イオンエッチング法、電子染色法など各種公知の方法を用いて、前処理してもよい。また、（Ａ）ポリ乳酸樹脂分散相中の（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤分散相の面積は、電子顕微鏡で観察した写真をデジタル化し、常法に従い画像処理することで測定した。
【００６０】
本発明において、本発明の目的を損なわない範囲で、充填剤、可塑剤、カルボキシル基反応性化合物、安定剤（酸化防止剤、紫外線吸収剤等）、滑剤、離形剤、難燃剤、染料および顔料を含む着色剤、結晶核剤、帯電防止剤、その他の熱可塑性樹脂などを添加することができる。
【００６１】
本発明において、機械特性、成形性、耐熱性などに優れた樹脂組成物が得られるという点から、充填剤を配合することが好ましい。充填剤としては、通常、熱可塑性樹脂の充填剤として用いられる繊維状、板状、粒状、粉末状のものを用いることができる。具体的には、ガラス繊維、炭素繊維、グラファイト繊維、金属繊維、チタン酸カリウムウイスカー、ホウ酸アルミニウムウイスカー、マグネシウム系ウイスカー、珪素系ウイスカー、ウォラストナイト、セピオライト、アスベスト、スラグ繊維、ゾノライト、エレスタダイト、石膏繊維、シリカ繊維、アルミナ繊維、ジルコニア繊維、窒化硼素繊維、窒化硅素繊維および硼素繊維などの繊維状無機充填剤、ガラスフレーク、非膨潤性雲母、グラファイト、金属箔、セラミックビーズ、タルク、クレイ、マイカ、セリサイト、ゼオライト、ベントナイト、ドロマイト、カオリン、微粉ケイ酸、長石粉、チタン酸カリウム、シラスバルーン、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、酸化カルシウム、酸化アルミニウム、酸化チタン、ケイ酸アルミニウム、酸化ケイ素、石膏、ノバキュライト、ドーソナイトおよび白土などの板状や粒状の無機充填剤、ポリエステル繊維、ナイロン繊維、アクリル繊維、綿繊維、麻繊維、竹繊維、木材繊維、ケナフ繊維、ジュート繊維、バナナ繊維、ココナッツ繊維、絹、羊毛、アンゴラ、カシミヤもしくはラクダなどの動物繊維、紙粉、木粉、竹粉、セルロース粉末、籾殻粉末、果実殻粉末、キチン粉末、キトサン粉末、タンパク質、澱粉、籾殻、木材チップ、おから、古紙粉砕材、衣料粉砕材などの、繊維状、粉末状もしくはチップ状の有機充填剤が挙げられる。これらの充填剤の中では、繊維状無機充填剤、板状無機充填剤、有機充填剤が好ましく、特に、ガラス繊維、ウォラストナイト、ホウ酸アルミニウムウイスカー、チタン酸カリウムウイスカー、タルク、マイカ、カオリン、麻繊維、竹繊維、ケナフ繊維、ジュート繊維、紙粉、木粉が好ましい。繊維状充填剤のアスペクト比は５以上であることが好ましく、１０以上であることがさらに好ましく、２０以上であることがさらに好ましい。これらの充填剤は一種または二種以上で用いることができる。また、充填剤は、エチレン／酢酸ビニル共重合体などの熱可塑性樹脂や、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂で被覆または集束処理されていてもよく、アミノシランやエポキシシランなどのカップリング剤などで処理されていても良い。
【００６２】
本発明において、充填剤の配合量は、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂および（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂の合計量１００重量部に対して、１〜３００重量部が好ましく、５〜１５０重量部がより好ましい。
【００６３】
本発明において、機械特性、成形性、耐熱性などに優れた樹脂組成物が得られるという観点から、可塑剤を配合することが好ましい。可塑剤としては、一般によく知られているものを使用することができ、例えば、ポリアルキレングリコール系可塑剤、ポリエステル系可塑剤、多価カルボン酸エステル系可塑剤、グリセリン系可塑剤、リン酸エステル系可塑剤、エポキシ系可塑剤、ステアリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミドなどの脂肪酸アミド、ペンタエリスリトール、各種ソルビトール、ポリアクリル酸エステル、シリコーンオイルおよびパラフィン類などを挙げることができ、耐ブリードアウト性の観点から、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリ（エチレンオキサイド・プロピレンオキサイド）ブロックおよび／またはランダム共重合体、ポリテトラメチレングリコール、ビスフェノール類のエチレンオキシド付加重合体、ビスフェノール類のプロピレンオキシド付加重合体、ビスフェノール類のテトラヒドロフラン付加重合体などのポリアルキレングリコールあるいはその末端エポキシ変性化合物、末端エステル変性化合物、および末端エーテル変性化合物などの末端封鎖化合物などのポリアルキレングリコール系可塑剤、ビス（ブチルジグリコール）アジペート、メチルジグリコールブチルジグリコールアジペート、ベンジルメチルジグリコールアジペート、アセチルトリブチルサイトレート、メトキシカルボニルメチルジブチルサイトレート、エトキシカルボニルメチルジブチルサイトレートなどの多価カルボン酸エステル系可塑剤、グリセリンモノアセトモノラウレート、グリセリンジアセトモノラウレート、グリセリンモノアセトモノステアレート、グリセリンジアセトモノオレートおよびグリセリンモノアセトモノモンタネートなどのグリセリン系可塑剤が好ましい。これらの可塑剤は一種または二種以上で用いることができる。
【００６４】
本発明において、可塑剤の配合量は、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂および（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂の合計量１００重量部に対して、０．０１〜５０重量部の範囲が好ましく、０．５〜２０重量部の範囲がより好ましい。
【００６５】
本発明において、カルボキシル基反応性化合物を配合することが得られる樹脂組成物の耐久性、靭性をよりいっそう改良し得る点で好ましい。カルボキシル基反応性化合物としては、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂のカルボキシル末端基と反応性のある化合物であれば特に限定されるものではないが、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂の熱分解や加水分解などで生成する乳酸やギ酸などの酸性低分子化合物のカルボキシル基とも反応性を有するものであればより好ましく、熱分解により生成する酸性低分子化合物のヒドロキシル基末端基とも反応性を有する化合物であることがさらに好ましい。
【００６６】
このようなカルボキシル基反応性化合物としては、グリシジルエーテル化合物、グリシジルエステル化合物、グリシジルアミン化合物、グリシジルイミド化合物、脂環式エポキシ化合物、エポキシ基含有化合物、２，２’−ｍ−フェニレンビス（２−オキサゾリン）、２，２’−ｐ−フェニレンビス（２−オキサゾリン）などのオキサゾリン化合物、オキサジン化合物、Ｎ，Ｎ´−ジ−２，６−ジイソプロピルフェニルカルボジイミド、２，６，２’，６’−テトライソプロピルジフェニルカルボジイミド、ポリカルボジイミドなどのカルボジイミド化合物から選ばれる少なくとも一種の化合物を使用することが好ましく、なかでもエポキシ基含有化合物および／またはカルボジイミド化合物が好ましい。上記カルボキシル基反応性化合物は、一種または二種以上の化合物を任意に選択して使用することができる。
【００６７】
本発明において、カルボキシル基反応性化合物の量は、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂および（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂の合計量１００重量部に対して、０．０１〜１０重量部が好ましく、０．０５〜５重量部がより好ましい。
【００６８】
本発明においては、さらにカルボキシル基反応性化合物の反応触媒を添加することが好ましい。ここで言う反応触媒とは、カルボキシル基反応性化合物と、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂の末端や酸性低分子化合物のカルボキシル基との反応を促進する効果のある化合物であり、少量の添加で反応を促進する効果のある化合物が好ましく、さらに、カルボキシル基反応性化合物の反応触媒は、熱分解により生成する酸性低分子化合物のヒドロキシル基との反応を促進する効果も有することが好ましい。このような反応触媒としては、例えば、アルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物、リン酸エステルが好ましい。反応触媒の添加量は、特に限定されるものではないが、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂および（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂の合計量１００重量部に対して、０．００１〜１重量部が好ましく、０．０１〜０．２重量部がより好ましく、０．０２〜０．１重量部が最も好ましい。
【００６９】
本発明においては、使用する用途に応じて適度にカルボキシル末端基や酸性低分子化合物と反応を行えばよいが、具体的な（Ａ）ポリ乳酸系樹脂の末端や酸性低分子化合物のカルボキシル基もしくはヒドロキシル基との反応性の程度としては、耐加水分解性の観点から、樹脂組成物中の酸濃度が１０当量／１０６ｇ以下となるように反応させることが好ましく、５当量／１０６ｇ以下となるように反応させることがより好ましく、１当量／１０６ｇ以下となるように反応させることがさらに好ましい。樹脂組成物中の酸濃度は、樹脂組成物を適当な溶媒に溶解させた後、濃度既知の水酸化ナトリウムなどによるアルカリ化合物溶液での滴定や、核磁気共鳴法（ＮＭＲ）により測定することができる。
【００７０】
本発明において、（Ｃ−３）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するアクリル系樹脂またはスチレン系樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、成形性、耐熱性、耐衝撃性、および耐剥離性に優れるという点で、１〜３０ｇ／１０分であることが好ましく、２〜１５ｇ／１０分であることがより好ましく、３〜１３ｇ／１０分であることがさらに好ましい。
【００７１】
本発明において、カルボキシル基反応性化合物のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、３０ｇ／１０分を超えるものであり、成形性、耐熱性、耐衝撃性、および耐剥離性に優れるという点で、３０〜３００ｇ／１０分であることが好ましく、３５〜２００ｇ／１０分であることがより好ましく、４０〜１００ｇ／１０分であることがさらに好ましい。
【００７２】
本発明では、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂、（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤および必要に応じてその他の添加剤を、２５０℃を超える温度で溶融混練することが重要である。ここで溶融混練の温度とは、押出機などのシリンダー温度である。
【００７３】
本発明において、（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤を、２５０℃を超える温度で溶融混練することで、（Ａ）ポリ乳酸樹脂の末端との反応が促進され、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂と（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂との界面接着性が向上するために、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性に優れる樹脂組成物を得ることができ、特に、２５０℃以下の温度で溶融混練することでは得られなかった特に耐剥離性に優れる樹脂組成物を得ることができる。
【００７４】
本発明の樹脂組成物の溶融混練は、単軸または二軸押出機などを用いて溶融混練する方法が挙げられ、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂、および（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤を一括で配合し、２５０℃を超える温度で溶融混練する方法、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂および（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤を配合し、２５０℃を超える温度で溶融混練した後、さらに（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂と溶融混練する方法、メインフィーダーから（Ａ）ポリ乳酸系樹脂および（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤を供給し、押出機の先端部分のサイドフィーダーから（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂を供給する方法などが挙げられ、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性のバランスに優れるという点で、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂、（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂、および（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤を一括で配合し、２５０℃超で溶融混練する方法が好ましく、（Ａ）ポリ乳酸系樹脂および（Ｃ）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する反応性相溶化剤を配合し、２５０℃超で溶融混練した後、さらに（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂と溶融混練する方法がより好ましい。なお、必要に応じて、その他の添加剤を配合してもよく、その他の添加剤は、メインフィーダーから供給する方法またはサイドフィーダーから供給する方法のいずれでもよい。
【００７５】
本発明において、樹脂組成物を製造する際の、溶融混練温度は、２５０℃超であり、２５０℃〜２８０℃が好ましく、２５５℃〜２７５℃がさらに好ましく、２６０〜２７０℃が特に好ましい。
【００７６】
本発明の樹脂組成物は、公知の各種成形法により、成形品とすることができる。成形法としては、射出成形、押出成形、プレス成形、ブロー成形などが好ましく、射出成形品、押出成形品、プレス成形品およびブロー成形品など各種成形品に加工することにより特に有用に利用することができ、また、シート、フィルム、繊維などとして利用することができる。
【００７７】
本発明において、成形法として、射出成形を選択する場合は、金型温度としては、耐熱性、成形性および外観性の点から、３０℃以上が好ましく、７０℃以上がより好ましく、試験片の変形を抑制できるという点から、１２０℃以下が好ましく、９９℃以下がより好ましく、９０℃以下がさらに好ましい。
【００７８】
本発明の樹脂組成物からなる成形品は、自動車部品（内装・外装部品など）、電気・電子部品（各種ハウジング、歯車、ギアなど）、建築部材、土木部材、農業資材、および日用品など各種用途に利用することができる。
【００７９】
具体的には、エアフローメーター、エアポンプ、サーモスタットハウジング、エンジンマウント、イグニッションホビン、イグニッションケース、クラッチボビン、センサーハウジング、アイドルスピードコントロールバルブ、バキュームスイッチングバルブ、ＥＣＵハウジング、バキュームポンプケース、インヒビタースイッチ、回転センサー、加速度センサー、ディストリビューターキャップ、コイルベース、ＡＢＳ用アクチュエーターケース、ラジエータタンクのトップ及びボトム、クーリングファン、ファンシュラウド、エンジンカバー、シリンダーヘッドカバー、オイルキャップ、オイルパン、オイルフィルター、フューエルキャップ、フューエルストレーナー、ディストリビューターキャップ、ベーパーキャニスターハウジング、エアクリーナーハウジング、タイミングベルトカバー、ブレーキブースター部品、各種ケース、各種チューブ、各種タンク、各種ホース、各種クリップ、各種バルブ、各種パイプなどの自動車用アンダーフード部品、トルクコントロールレバー、安全ベルト部品、レジスターブレード、ウオッシャーレバー、ウインドレギュレーターハンドル、ウインドレギュレーターハンドルのノブ、パッシングライトレバー、サンバイザーブラケット、各種モーターハウジング、スペアタイヤカバー、ドアトリムなどの自動車用内装部品、ルーフレール、フェンダー、ガーニッシュ、バンパー、ドアミラーステー、スポイラー、フードルーバー、ホイールカバー、ホイールキャップ、グリルエプロンカバーフレーム、ランプリフレクター、ランプベゼル、ドアハンドルなどの自動車用外装部品、ワイヤーハーネスコネクター、ＳＭＪコネクター、ＰＣＢコネクター、ドアグロメットコネクターなど各種自動車用コネクターなどに代表される自動車部品を挙げることができる。また、ノートパソコンハウジングおよび内部部品、ＣＲＴディスプレーハウジングおよび内部部品、プリンターハウジングおよび内部部品、携帯電話、モバイルパソコン、ハンドヘルド型モバイルなどの携帯端末ハウジングおよび内部部品、記録媒体（ＣＤ、ＤＶＤ、ＰＤ、ＦＤＤなど）ドライブのハウジングおよび内部部品、コピー機のハウジングおよび内部部品、ファクシミリのハウジングおよび内部部品、パラボラアンテナなどに代表される電気・電子部品を挙げることができる。さらに、ＶＴＲ部品、テレビ部品、アイロン、ヘアードライヤー、炊飯器部品、電子レンジ部品、音響部品、ビデオカメラ、オーディオ・レーザーディスク（登録商標）・コンパクトディスクなどの音声機器部品、照明部品、冷蔵庫部品、エアコン部品、タイプライター部品、ワードプロセッサー部品、などに代表される家庭・事務電気製品部品を挙げることができる。また、電子楽器、家庭用ゲーム機、携帯型ゲーム機などのハウジングや内部部品、各種ギヤー、各種ケース、センサー、ＬＥＰランプ、コネクター、ソケット、抵抗器、リレーケース、モーターケース、スイッチ、コンデンサー、バリコンケース、光ピックアップ、発振子、各種端子板、変成器、プラグ、プリント配線板、チューナー、スピーカー、マイクロフォン、ヘッドホン、小型モーター、磁気ヘッドベース、パワーモジュール、半導体、液晶、ＦＤＤキャリッジ、ＦＤＤシャーシ、モーターブラッシュホルダー、トランス部材、コイルボビンなどの電気・電子部品、サッシ戸車、ブラインドカーテンパーツ、配管ジョイント、カーテンライナー、ブラインド部品、ガスメーター部品、水道メーター部品、湯沸かし器部品、ルーフパネル、断熱壁、アジャスター、プラ束、天井釣り具、階段、ドアー、床などの建築部材、釣り糸、漁網、海藻養殖網、釣り餌袋などの水産関連部材、植生ネット、植生マット、防草袋、防草ネット、養生シート、法面保護シート、飛灰押さえシート、ドレーンシート、保水シート、汚泥・ヘドロ脱水袋、コンクリート型枠などの土木関連部材、歯車、ねじ、バネ、軸受、レバー、キーステム、カム、ラチェット、ローラー、給水部品、玩具部品、ファン、テグス、パイプ、洗浄用治具、モーター部品、顕微鏡、双眼鏡、カメラ、時計などの機械部品、マルチフィルム、トンネル用フィルム、防鳥シート、植生保護用不織布、育苗用ポット、植生杭、種紐テープ、発芽シート、ハウス内張シート、農業用塩ビフィルムの止め具、緩効性肥料、防根シート、園芸ネット、防虫ネット、幼齢木ネット、プリントラミネート、肥料袋、試料袋、土嚢、獣害防止ネット、誘因紐、防風網などの農業部材、紙おむつ、生理用品包材、綿棒、おしぼり、便座ふきなどの衛生用品、医療用不織布（縫合部補強材、癒着防止膜、人工器官補修材）、創傷被覆材、キズテープ包帯、貼符材基布、手術用縫合糸、骨折補強材、医療用フィルムなどの医療用品、カレンダー、文具、衣料、食品等の包装用フィルム、トレイ、ブリスター、ナイフ、フォーク、スプーン、チューブ、プラスチック缶、パウチ、コンテナー、タンク、カゴなどの容器・食器類、ホットフィル容器類、電子レンジ調理用容器類化粧品容器、ラップ、発泡緩衝剤、紙ラミ、シャンプーボトル、飲料用ボトル、カップ、キャンディ包装、シュリンクラベル、蓋材料、窓付き封筒、果物かご、手切れテープ、イージーピール包装、卵パック、ＨＤＤ用包装、コンポスト袋、記録メディア包装、ショッピングバック、電気・電子部品等のラッピングフィルムなどの容器・包装、天然繊維複合、ポロシャツ、Ｔシャツ、インナー、ユニホーム、セーター、靴下、ネクタイなどの各種衣料、カーテン、イス貼り地、カーペット、テーブルクロス、布団地、壁紙、ふろしきなどのインテリア用品、キャリアーテープ、プリントラミ、感熱孔版印刷用フィルム、離型フィルム、多孔性フィルム、コンテナバッグ、クレジットカード、キャッシュカード、ＩＤカード、ＩＣカード、紙、皮革、不織布等のホットメルトバインダー、磁性体、硫化亜鉛、電極材料等粉体のバインダー、光学素子、導電性エンボステープ、ＩＣトレー、ゴルフティー、ゴミ袋、レジ袋、各種ネット、歯ブラシ、文房具、水切りネット、ボディタオル、ハンドタオル、お茶パック、排水溝フィルター、クリアファイル、コート剤、接着剤、カバン、イス、テーブル、クーラーボックス、クマデ、ホースリール、プランター、ホースノズル、食卓、机の表面、家具パネル、台所キャビネット、ペンキャップ、ガスライターなどとして有用である。
【００８０】
本発明の樹脂組成物は、耐衝撃性の点から、アイゾット衝撃強度が、４５Ｊ／ｍ以上であることが好ましく、５５Ｊ／ｍ以上であることがより好ましく、７０Ｊ／ｍ以上であることがさらに好ましく、１００Ｊ／ｍ以上であることが特に好ましい。ここで、アイゾット衝撃強度は、ＡＳＴＭ  Ｄ２５６に従って測定した、３ｍｍ厚ノッチ付き短冊状成形品のアイゾット衝撃強度である。
【００８１】
本発明の樹脂組成物は、耐熱性の点から、荷重０．４５ＭＰａにおける荷重たわみ温度が、７０℃以上であることが好ましく、８０℃以上であることがより好ましく、８５℃以上であることがさらに好ましく、９０℃以上であることが特に好ましく、１００℃以上であることが最も好ましい。ここで、荷重たわみ温度は、ＡＳＴＭ  Ｄ６４８に従って測定した、１２．７ｍｍ×１２７ｍｍ×３ｍｍの成形品の荷重たわみ温度である。
【００８２】
本発明の樹脂組成物は、耐衝撃性および耐熱性の点から、アイゾット衝撃強度が５５Ｊ／ｍ以上、荷重０．４５ＭＰａにおける荷重たわみ温度が８５℃以上であることが好ましく、アイゾット衝撃強度が７０Ｊ／ｍ以上、荷重０．４５ＭＰａにおける荷重たわみ温度が１００℃以上であることがより好ましく、アイゾット衝撃強度が１００Ｊ／ｍ以上、荷重０．４５ＭＰａにおける荷重たわみ温度が１００℃以上であることがさらに好ましい。
【実施例】
【００８３】
次に、実施例によって本発明をさらに詳細に説明するが、これらは本発明を限定するものではない。また、使用した原料および表中の符号を以下に示す。
【００８４】
（Ａ）ポリ乳酸系樹脂
（Ａ−１）ポリＬ乳酸樹脂（Ｄ体１．２％、Ｍｗ（ＰＭＭＡ換算）１６万、融点１６８℃）
【００８５】
（Ｂ）ポリオレフィン系樹脂
（Ｂ−１）ポリプロピレン樹脂（ホモポリマー、プライムポリマー製Ｊ１０８Ｍ、ＭＦＲ４５ｇ／１０分（２３０℃、２１．２Ｎ）、融点１６９℃）
（Ｂ−２）ポリプロピレン樹脂（ブロックポリマー、プライムポリマー製Ｊ７０８ＵＧ、ＭＦＲ４５ｇ／１０分（２３０℃、２１．２Ｎ）、融点１６９℃）
【００８６】
（Ｃ）相溶化剤
（Ｃ−１）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有するポリオレフィン系樹脂
（Ｃ−１−１）エチレン／メタクリル酸グリシジル共重合樹脂（住友化学製“ボンドファースト”Ｅ、融点８８℃、メタクリル酸グリシジル１２重量％、ＭＦＲ３ｇ／１０分（１９０℃、２１．２Ｎ））
（Ｃ−１−２）エチレン／アクリル酸メチル／メタクリル酸グリシジル共重合樹脂（住友化学製“ボンドファースト”７Ｍ、アクリル酸メチル含有量３０重量％、メタクリル酸グリシジル含有量６重量％、ＭＦＲ９ｇ／１０分（１９０℃、２１．２Ｎ））
（Ｃ−２）酸無水物基、カルボキシル基、アミノ基、イミノ基、アルコキシシリル基、シラノール基、シリルエーテル基、ヒドロキシル基およびエポキシ基から選択される少なくとも１種の官能基を含有する共役ジエン系重合体
（Ｃ−２−１）無水マレイン酸変性ＳＥＢＳ（旭化成ケミカルズ製“タフテック”Ｍ１９６２、スチレン含有量３０重量％、ＭＦＲ１５０ｇ／１０分（２３０℃、２１．２Ｎ））
（Ｃ−２−２）イミン基変性ＳＥＢＳ（旭化成ケミカルズ製“タフテック”ＭＰ１０、スチレン含有量３０重量％、ＭＦＲ４ｇ／１０分（２３０℃、２１．２Ｎ））
（Ｃ−２−３）イミン基変性ＳＥＢＳ（旭化成ケミカルズ製“タフテック”Ｎ５０３、スチレン含有量３０重量％、ＭＦＲ２０ｇ／１０分（２３０℃、２１．２Ｎ））
（Ｃ−２−４）アミノ基変性ＳＥＢＳ（ＪＳＲ製“ダイナロン”８６３０Ｐ、スチレン含有量１５重量％、ＭＦＲ１５ｇ／１０分（２３０℃、２１．２Ｎ））
【００８７】
（Ｄ）充填剤
（Ｄ−１）タルク（日本タルク製Ｐ−６）
【００８８】
（Ｅ）可塑剤
（Ｅ−１）ポリエチレングリコール（三洋化成工業製ＰＥＧ６０００Ｓ）
【００８９】
（Ｆ）カルボキシル基反応性化合物
（Ｆ−１）ポリカルボジイミド（日清紡製“カルボジライト”ＬＡ−１）
【００９０】
（Ｇ）その他の重合体
（Ｇ−１）ＳＥＢＳ（旭化成ケミカルズ製“タフテック”Ｈ１０３１、スチレン含有量３０重量％、ＭＦＲ１５０ｇ／１０分（２３０℃、２１．２Ｎ））
【００９１】
また、本発明で用いた測定方法および判定方法を以下に示す。
【００９２】
（１）重量平均分子量（Ｍｗ）
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定した標準ＰＭＭＡ換算の重量平均分子量の値である。溶媒にヘキサフルオロイソプロパノールを用い、流速０．５ｍＬ／ｍｉｎとし、試料濃度１ｍｇ／ｍＬの溶液を０．１ｍＬ注入して測定した。
【００９３】
（２）流動性（ＭＦＲ）
ＪＩＳ  Ｋ７２１０に従って、１９０℃、または、２３０℃、２１．２Ｎ荷重において測定した。
【００９４】
（３）成形性
成形性について、引張試験に供することができる引張試験片を金型から取り出す際に、変形のない固化した成形品が得られる最短の時間を成形サイクル時間として計測した。成形サイクル時間が短いほど成形性に優れているといえる。
【００９５】
（４）耐衝撃性（アイゾット衝撃強度）
ＡＳＴＭ  Ｄ２５６に従って、３ｍｍ厚ノッチ付き短冊状成形品のアイゾット衝撃強度を測定した。
【００９６】
（５）耐熱性（ＤＴＵＬ）
ＡＳＴＭ  Ｄ６４８に従って、１２．７ｍｍ×１２７ｍｍ×３ｍｍの成形品の荷重たわみ温度（荷重０．４５ＭＰａ）を測定した。
【００９７】
（６）耐剥離性
角板ゲート付近にカッターナイフで１ｍｍ間隔に碁盤目状の切り傷を付け、セロハンテープを碁盤目上に粘着し、角板の面に対して９０°の角度で瞬間的に引き剥がした後、成形品表面の状態を観察し、下記判断基準により判定した。
０：剥がれなし
１：剥がれ５％以下
２：剥がれ５〜１５％以下
３：剥がれ１５〜３０％以下
４：剥がれ３５〜５０％以下
５：剥がれ５０％を超える
【００９８】
［実施例１〜８、比較例１〜８］
表１に示す原料を一括配合し、３０ｍｍ径の二軸押出機（日本製鋼所製ＴＥＸ−３０α）を用い、所定の溶融混練温度、回転数２００ｒｐｍの条件で溶融混練を行い、樹脂組成物を得た。
【００９９】
得た樹脂組成物を、射出成形機（住友重機械工業製ＳＧ７５Ｈ−ＭIV）を用い、シリンダー温度２１０℃、金型温度８０℃で射出成形を行い、各種評価用の成形品を得た。
【０１００】
得た成形品を用いて、各種評価を行った結果を表１に示す。
【０１０１】
【表１】
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【０１０２】
表１の結果から、（Ａ）成分、（Ｂ）成分および（Ｃ）成分を配合し、２６０℃で溶融混練することで、成形性および耐剥離性に優れることがわかる。
【０１０３】
［実施例９〜１７、比較例９〜１６］
表２に示す原料を用い、まずは、（Ａ）成分と（Ｃ）成分を配合し、３０ｍｍ径の二軸押出機（日本製鋼所製ＴＥＸ−３０α）を用い、所定の溶融混練温度、回転数２００ｒｐｍの条件で溶融混練を行い、樹脂組成物を得た。その後、（Ａ）成分と（Ｃ）成分を溶融混練して得た樹脂組成物と（Ｂ）成分を配合し、３０ｍｍ径の二軸押出機（日本製鋼所製ＴＥＸ−３０α）を用い、所定の溶融混練温度、回転数２００ｒｐｍの条件で溶融混練を行い、樹脂組成物を得た。
【０１０４】
得た樹脂組成物を、射出成形機（住友重機械工業製ＳＧ７５Ｈ−ＭIV）を用い、シリンダー温度２１０℃、金型温度８０℃で射出成形を行い、各種評価用の成形品を得た。
【０１０５】
得た成形品を用いて、各種評価を行った結果を表２に示す。
【０１０６】
【表２】
2010254878.tif 000003
【０１０７】
表２の結果から、（Ａ）成分および（Ｃ）成分を配合し、２６０℃で溶融混練した後、さらに（Ｂ）成分と溶融混練することで、成形性および耐剥離性に優れることがわかる。
【０１０８】
［実施例１８〜２３、比較例１７、１８］
表３に示す原料を一括配合し、３０ｍｍ径の二軸押出機（日本製鋼所製ＴＥＸ−３０α）を用い、所定の溶融混練温度、回転数２００ｒｐｍの条件で溶融混練を行い、樹脂組成物を得た。
【０１０９】
得た樹脂組成物を、射出成形機（住友重機械工業製ＳＧ７５Ｈ−ＭIV）を用い、シリンダー温度２１０℃、金型温度８０℃で射出成形を行い、各種評価用の成形品を得た。
【０１１０】
得た成形品を用いて、各種評価を行った結果を表３に示す。
【０１１１】
【表３】
2010254878.tif 000004
【０１１２】
表３の結果から、（Ａ）成分、（Ｂ）成分（Ｃ）成分およびその他の添加剤を配合し、２６０℃で溶融混練することで、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性に優れることがわかる。
【０１１３】
［実施例２４〜３０、比較例１９〜２１］
表４に示す原料を用い、まずは、（Ａ）成分と（Ｃ）成分を配合し、３０ｍｍ径の二軸押出機（日本製鋼所製ＴＥＸ−３０α）を用い、所定の溶融混練温度、回転数２００ｒｐｍの条件で溶融混練を行い、樹脂組成物を得た。その後、（Ａ）成分と（Ｃ）成分を溶融混練して得た樹脂組成物と（Ｂ）成分を配合し、３０ｍｍ径の二軸押出機（日本製鋼所製ＴＥＸ−３０α）を用い、所定の溶融混練温度、回転数２００ｒｐｍの条件で溶融混練を行い、樹脂組成物を得た。
【０１１４】
得た樹脂組成物を、射出成形機（住友重機械工業製ＳＧ７５Ｈ−ＭIV）を用い、シリンダー温度２１０℃、金型温度８０℃で射出成形を行い、各種評価用の成形品を得た。
【０１１５】
得た成形品を用いて、各種評価を行った結果を表４に示す。
【０１１６】
【表４】
2010254878.tif 000005
【０１１７】
表４の結果から、（Ａ）成分および（Ｃ）成分を配合し、２６０℃で溶融混練した後、さらに（Ｂ）成分およびその他の添加剤と溶融混練することで、成形性、耐熱性、耐衝撃性および耐剥離性に優れ、特に耐衝撃性に優れることがわかる。