(57)【要約】      （修正有）【課題】面発光素子の出射面、即ち本発明では封止膜と光取り出しフィルムとを従来の接着層を用いることなく密着させることで、光取り出し効率が高く、はがれがなく、均一に密着するためにムラも出にくい有機エレクトロルミネッセンス面発光体を提供する。【解決手段】一対の電極２２，２４の間に有機発光層２３を挟持した発光素子の光出射側の電極上に積層された封止膜２１の上に、複数の凹凸構造体を有する光取り出しフィルム１０Ａを密着した有機エレクトロルミネッセンス面発光体であって、該封止膜と該光取り出しフィルムの凹凸構造体の密着が化学結合であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス面発光体。【選択図】図３
2010108818.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一対の電極の間に有機発光層を挟持した発光素子の光出射側の電極上に積層された封止膜の上に、複数の凹凸構造体を有する光取り出しフィルムを密着した有機エレクトロルミネッセンス面発光体であって、該封止膜と該光取り出しフィルムの凹凸構造体の密着が化学結合であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス面発光体。
【請求項２】
前記封止膜と前記光取り出しフィルムの凹凸構造体が分子接着剤によって密着していることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス面発光体。
【請求項３】
前記光取り出しフィルムまたは封止膜が表面改質処理されていることを特徴とする請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス面発光体。
【請求項４】
前記光取り出しフィルムまたは封止膜に０．１ｎｍ以上１０ｎｍ以下の厚みで、金属が蒸着されていることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス面発光体。
【請求項５】
前記封止膜の光取り出しフィルム側の面が酸化珪素であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス面発光体。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス面発光体を用いたことを特徴とする表示装置。
【請求項７】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス面発光体を用いたことを特徴とする照明装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ディスプレイ、照明、バックライト等に有効に利用できる有機エレクトロルミネッセンス面発光体に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス発光素子のように発光層自体から発光を取り出す固体内発光素子では、発光層の屈折率と出射媒質との屈折率により決まる臨界角以上の発光光は全反射し、内部に閉じ込められ、導波光として失われる。
【０００３】
古典的なスネルの法則による計算では、発光層の屈折率をｎとすると発生した光が外部に取り出される光取り出し効率η＝１／２ｎ２で近似される。そのため、約８０％の光が導波光として素子側面方向の損失光として失われている。
【０００４】
導波光を外部に取り出すには、発光層と出射面との間に、反射・伝送角を乱れさせる領域を形成し、スネルの法則を崩し、本来導波光として全反射される光の伝送角を変化させてやる必要がある。有機エレクトロルミネッセンス発光素子にそのような構造を形成して、取り出し効率を向上させる方法は多数提案されている。
【０００５】
例えば、特開平９−６３７６７号公報には基板表面に凹凸構造を設けた有機エレクトロルミネッセンス発光素子が、特開平１１−２１４１６３号公報には素子自体に立体構造や傾斜面を形成した有機エレクトロルミネッセンス発光素子、そのほかにも、基板の形状を物理的に変化させ、素子内部に閉じ込められた導波光を取り出す試みは多数されている。
【０００６】
前述したように、古典的な計算では有機エレクトロルミネッセンス発光素子の取り出し効率は１７％程度であり、８０％以上の導波光は素子内部に閉じ込められると述べたが、ナノメートル程度の薄膜層からなる有機エレクトロルミネッセンス発光素子では、光の干渉効果やマイクロキャビティー効果などにより、現象は更に複雑である。
【０００７】
Ｓｏｎｅらの報告（ＩＤＷ’０３，ｐ１２９７）でも有機エレクトロルミネッセンス発光素子のガラス基板上に凹凸を形成された輝度向上度は１．４倍と報告されている。
【０００８】
このように実際の有機エレクトロルミネッセンス発光素子では、古典論から推測されるほど、導波光の光取り出しによる輝度向上効果は大きくならないが、それでも、有機エレクトロルミネッセンス発光素子内に閉じ込められた導波光はある程度取り出すことができる。特に有機エレクトロルミネッセンス発光素子を発光面積の大きい平面照明用途に適応する場合は、前記の提案が好適に応用できる。
【０００９】
また最近では、面発光素子の出射面にプリズムやレンズ状の凹凸面を有する光取り出しフィルムを該凹凸面が面発光素子の射出面に向くようにして取り付け、光路変換機能を持たせて輝度向上させる手段が開示されている（例えば、特許文献１、２参照）。
【００１０】
この場合、プリズムアレイシートと基板との接着方法としては、ＵＶ硬化樹脂で接着する手法が提案されている。しかしながら、基板にＵＶ硬化樹脂を均一塗布することが難しいという問題を抱えていた。また、ＵＶ照射で硬化させるには、プリズムアレイシートが紫外線を透過させる材料に限定されるという問題を抱えていた。また、有機ＥＬ発光デバイス用に使用する際には、硬化時のＵＶ照射が有機材料を劣化させるという問題を抱えていた。
【００１１】
更に接着層を設けるとその厚みや材料によって透過率が低下し、また屈折率の異なる接着層を用いることで光取り出し効率が低下する、また、はがれや不均一に接着するためにムラの発生が課題として挙げられる。
【特許文献１】特開２０００−１４８０３２号公報
【特許文献２】特開２００６−５９５４３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
従って、本発明の目的は、面発光素子の出射面、即ち本発明では封止膜と光取り出しフィルムとを従来の接着層を用いることなく密着させることで、光取り出し効率が高く、はがれがなく、均一に密着するためにムラも出にくい有機エレクトロルミネッセンス面発光体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の上記課題は以下の構成により達成される。
【００１４】
１．一対の電極の間に有機発光層を挟持した発光素子の光出射側の電極上に積層された封止膜の上に、複数の凹凸構造体を有する光取り出しフィルムを密着した有機エレクトロルミネッセンス面発光体であって、該封止膜と該光取り出しフィルムの凹凸構造体の密着が化学結合であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス面発光体。
【００１５】
２．前記封止膜と前記光取り出しフィルムの凹凸構造体が分子接着剤によって密着していることを特徴とする前記１に記載の有機エレクトロルミネッセンス面発光体。
【００１６】
３．前記光取り出しフィルムまたは封止膜が表面改質処理されていることを特徴とする前記１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス面発光体。
【００１７】
４．前記光取り出しフィルムまたは封止膜に０．１ｎｍ以上１０ｎｍ以下の厚みで、金属が蒸着されていることを特徴とする前記１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス面発光体。
【００１８】
５．前記封止膜の光取り出しフィルム側の面が酸化珪素であることを特徴とする前記１〜４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス面発光体。
【００１９】
６．前記１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス面発光体を用いたことを特徴とする表示装置。
【００２０】
７．前記１〜５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス面発光体を用いたことを特徴とする照明装置。
【発明の効果】
【００２１】
本発明によれば、有機エレクトロルミネッセンス発光素子の出射面、即ち本発明では封止膜と光取り出しフィルムとを接着層を用いることなく密着させることで、光取り出し効率が高く、はがれがなく、均一に密着するためにムラも出にくい有機エレクトロルミネッセンス面発光体を提供することができる。
【００２２】
また、該有機エレクトロルミネッセンス面発光体を用いることにより、コントラストが高く色ムラ等の発生のない表示装置や輝度の高い照明装置を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
以下本発明を実施するための最良の形態について詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００２４】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス面発光体は、請求項１の発明にあるように、一対の電極の間に有機発光層を挟持した発光素子の光出射側の電極上に積層された封止膜の上に、複数の凹凸構造体を有する光取り出しフィルムを密着した有機エレクトロルミネッセンス面発光体であって、該封止膜と該光取り出しフィルムの凹凸構造体の密着が化学結合であることを特徴とする。
【００２５】
ここで、本発明でいう「密着」とは、対象物どうしがその間に空気層を形成することなく接着している状態をいう。
【００２６】
前述したように、面発光素子の出射面と光取り出しフィルムは、接着層を介して光取り出しフィルムの凹凸構造体を接着させる手段が採られてきたが、接着層を設けるとその厚みや材料によって透過率が低下し、また屈折率の異なる接着層を用いることで光取り出し効率も低下する、更に接着層を介することで、はがれや不均一に接着したことによるムラが発生し課題となっていた。本発明のように面発光素子の出射面と光取り出しフィルムを従来の接着層を介在させず、化学結合によって密着させることで、光取り出し効率が高く、はがれがなく、均一に密着するためにムラも出にくい有機エレクトロルミネッセンス面発光体を提供することができることを見出したものである。
【００２７】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００２８】
《密着手段》
最初に本発明の特徴である密着手段について説明する。
【００２９】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス面発光体（以下有機ＥＬ面発光体ともいう）は、有機エレクトロルミネッセンス発光素子（以下有機ＥＬ発光素子ともいう）と光取り出しフィルムが接合されている構成である。該発光素子の出射面と光取り出しフィルムは、従来の接着層を介在せず、化学結合によって密着していることが本発明の特徴であり、有機ＥＬ発光素子の封止膜と光取り出しフィルムの凹凸構造体を分子接着技術で密着させるものである。
【００３０】
分子接着剤を用いた密着技術は、特開２００８−５０５４１号公報に詳細に開示されている。例えば、光取り出しフィルムにコロナ放電等を行うことで凹凸構造体表面にＯＨ基を付与し、次いで封止膜に金またはアルミニウム等の金属極薄膜を蒸着等により付与し、該公報記載の分子接着剤を両者に反応させることで、該分子接着剤のアルコキシシリル基が光取り出しフィルムの凹凸構造体上のＯＨ基と反応して共有結合を形成し、該分子接着剤のチオール基が封止膜の表面の金属極薄膜と化学結合するため、樹脂の極性、平滑性に関係なく強い接着を行うことができる。この構成は逆にすることも可能であり、光取り出しフィルムに金属極薄膜を蒸着させ、封止膜にコロナ放電等を行い表面にＯＨ基を付与して分子接着剤を作用させてもよい。
【００３１】
本発明に用いることのできる分子接着剤は以下に示すものであることが好ましい。
【００３２】
【化１】
2010108818.tif 000003
【００３３】
（式中、Ｒ１は、水素原子または炭化水素基を示し、Ｒ２は炭化水素鎖または異種原子もしくは官能基が介在してもよい炭化水素鎖を示し、Ｘは、水素原子または炭化水素基を示し、Ｙはアルコキシ基を示し、ｎは１から３までの整数であり、Ｍはアルカリ金属である。）
で表されるチオール反応性アルコキシシラン化合物の１種または２種以上である分子接着剤。
【００３４】
また、Ｒ２は、硫黄原子、窒素原子またはカルバモイル基もしくはウレア基を介在させた炭化水素鎖である分子接着剤を用いることも好ましい。
【００３５】
更に、Ｒ１はＨ−、ＣＨ３−、Ｃ２Ｈ５−、ｎ−Ｃ３Ｈ７−、ＣＨ２＝ＣＨＣＨ２−、ｎ−Ｃ４Ｈ９−、Ｃ６Ｈ５−、またはＣ６Ｈ１１−であり、
Ｒ２は−ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＳＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＮＨＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−（ＣＨ２ＣＨ２）２ＮＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−Ｃ６Ｈ４−、−Ｃ６Ｈ４Ｃ６Ｈ４−、−ＣＨ２Ｃ６Ｈ４ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＯＮＨＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＮＨＣＯＮＨＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、または−（ＣＨ２ＣＨ２）２ＣＨＯＣＯＮＨＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−であり、ＸはＨ−、ＣＨ３−、Ｃ２Ｈ５−ｎ−Ｃ３Ｈ７−、ｉ−Ｃ３Ｈ７−、ｎ−Ｃ４Ｈ９−、ｉ−Ｃ４Ｈ９−、またはｔ−Ｃ４Ｈ９−であり、ＹはＣＨ３Ｏ−、Ｃ２Ｈ５Ｏ−、ｎ−Ｃ３Ｈ７Ｏ−、ｉ−Ｃ３Ｈ７Ｏ−、ｎ−Ｃ４Ｈ９Ｏ−、ｉ−Ｃ４Ｈ９Ｏ−、またはｔ−Ｃ４Ｈ９Ｏ−であり、ＭＬｉ、Ｎａ、Ｋ、またはＣｓである分子接着剤を用いることも好ましい。
【００３６】
更に下記一般式で表される分子接着剤も有用である。
【００３７】
【化２】
2010108818.tif 000004
【００３８】
（式中、Ｚは、チオール基またはそのアルカリ金属塩もしくはアミンあるいはアンモニウム付加塩、またはチオカルボン酸もしくはジチオカルボン酸のアルカリ金属塩を示し、Ｒは炭化水素鎖または異種原子もしくは官能基が介在してもよい炭化水素鎖を示し、Ｘは、水素原子または炭化水素基を示し、Ｙはアルコキシ基を示し、ｎは１から３までの整数である。）
で表されるチオール反応性アルコキシシラン化合物の１種または２種以上である分子接着剤。
【００３９】
Ｒは、硫黄原子、窒素原子または酸素原子を介在させた炭化水素鎖であることが好ましい。
【００４０】
更に、Ｚは−ＳＨ、−ＳＬｉ、−ＳＮａ、−ＳＫ、−ＳＣｓ、−ＳＨ・アミン、または−ＣＳＳＮａであり、−Ｒ−は−ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２Ｏ−、−ＣＨ２ＣＨ２ＮＨ−、−ＣＨ２ＣＨ２ＮＣＨ３−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＮＨ−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＮＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｏ−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２Ｎ（ＣＨ２ＣＨ２）２Ｎ−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＳＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＳＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＮＨＣＨ２ＣＨ２−、ＣＨ２ＣＨ２ＮＨＣＨ２ＣＨ２ＮＨＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、−Ｃ６Ｈ４−、−Ｃ６Ｈ４Ｃ６Ｈ４−、−ＣＨ２Ｃ６Ｈ４ＣＨ２−、または−ＣＨ２ＣＨ２Ｃ６Ｈ４ＣＨ２ＣＨ２−であり、ＸはＣＨ３−、Ｃ２Ｈ５−、ｎ−Ｃ３Ｈ７−、ｉ−Ｃ３Ｈ７−、ｎ−Ｃ４Ｈ９−、ｉ−Ｃ４Ｈ９−またはｔ−Ｃ４Ｈ９−であり、ＹはＣＨ３Ｏ−、Ｃ２Ｈ５Ｏ−、ｎ−Ｃ３Ｈ７Ｏ−、ｉ−Ｃ３Ｈ７Ｏ−、ｎ−Ｃ４Ｈ９Ｏ−、ｉ−Ｃ４Ｈ９Ｏ−、またはｔ−Ｃ４Ｈ９Ｏ−であることが好ましい。
【００４１】
本発明に用いられる分子接着剤は、前記の［化１］、［化２］の式で示されるチオール基反応性アルコキシシラン化合物の１種または２種以上のもの、あるいはこれを含有する組成物である。
【００４２】
このチオール反応性アルコキシシラン化合物については従来公知の手法等によって合成してもよいし、あるいは市販品として利用してもよい。
【００４３】
また、前記の［化１］で表されるトリアジン骨格を有するチオール基反応性アルコキシシラン化合物については、たとえば、Ｒ１−ＮＨ−Ｒ２−ＳｉＸ３−ｎＹｎで表されるアルコキシシラン含有アミン化合物と塩化シアヌルとを反応させ、生成されるアルコキシシラン含有トリアジンジクロリドと水硫化ソーダ化合物とを反応させることにより合成することができる。
【００４４】
分子接着の方法について以下説明する。
【００４５】
ここでは、樹脂により形成された光取り出しフィルムの凹凸構造体に表面改質処理を行うことで表面にＯＨ基を付与し、次いで封止膜に金属極薄膜を蒸着等により付与した後、分子接着剤により密着する例を示す。
【００４６】
まず、光取り出しフィルムの凹凸構造体を形成する樹脂表面にＯＨ基を導入もしくは結合させる。このＯＨ基の導入、結合は従来公知の方法をはじめとして様々な方法として可能である。たとえばより好適な方法としてはコロナ放電処理、大気圧プラズマ処理、ＵＶ照射処理の方法がある。もちろん樹脂の種類、その構成として表面にＯＨ基が存在するようにしてもよい。
【００４７】
次いで分子接着剤付与の工程では、ＯＨ基含有の樹脂、あるいは未含有樹脂の表面を前記のように、例えばコロナ放電処理して得られたＯＨ基含有樹脂を前記［化１］で表される分子接着剤もしくはこれを含有する組成物の溶液（分散液を含む）と接触させる。この接触は各種の方法で行われてよく、たとえば前記溶液への浸漬、噴霧やロール塗布して接触させる。その後、加熱乾燥することにより分子接着剤を樹脂表面に結合させる。
【００４８】
なお、コロナ放電処理、大気圧プラズマ処理、そしてＵＶ照射処理については、対象が有機物である限り、一般的に、照射により表面にＯＨ基が生成される。
【００４９】
また、前記の［化１］、［化２］で表される本発明の分子接着剤においては、そのアルコキシシリル基は無機性のＯＨ基はもちろん、有機性のＯＨ基も同様に反応するので、高分子材料、セラミックス材料及び金属材料のいずれにも結合させることができることが特徴である。
【００５０】
樹脂表面への改質処理として、コロナ放電処理では、各種様式のコロナ表面改質装置（例えば、信光電気計測（株）製コロナマスター）を用いてよく、たとえば、電源：ＡＣ１００Ｖ、出力電圧：０〜２０ｋＶ、発振周波数：０〜４０ｋＨｚで０．１秒〜６０秒、温度０〜６０℃の条件で行われる。
【００５１】
大気圧プラズマ処理でも、各種様式の大気圧プラズマ発生装置（例えば、松下電工（株）製、Ａｉｐｌａｓｕｍａ）を用いてよく、たとえば、プラズマ処理速度１０〜１００ｍｍ／ｓ、電源：２００ｏｒ２２０Ｖ  ＡＣ（３０Ａ）、圧縮エア：０．５ＭＰａ（１ＮＬ／ｍｉｎ）、１０ｋＨｚ／３００Ｗ〜５ＧＨｚ、電力：１００Ｗ〜４００Ｗ、照射時間：０．１秒〜６０秒の条件で行われる。
【００５２】
ＵＶ照射でも同様であって、各種様式のＵＶ−ＬＥＤ照射装置（例えば、（株）オムロン製ＵＶ−ＬＥＤ照射装置ＺＵＶ−Ｃ３０Ｈ）を用いてよくたとえば波長：２００〜４００ｎｍ、電源：１００Ｖ  ＡＣ、光源ピーク照度：４００〜３０００ｍＷ／ｃｍ２、照射時間：１〜６０秒の条件で行われる。
【００５３】
最適処理条件はこれらいずれの場合も、樹脂の種類や履歴、樹脂添加剤の種類と量、充填剤の種類と量などを考慮して定めることができる。一般的には、樹脂表面が処理後水に対して拡張濡れ（表面張力：５５ｋＪ／ｃｍ２以上）を示すことと、照射時間が１〜６０秒の範囲に入るように操作条件を設定することが性能を引き出すためと生産性向上のために重要である。
【００５４】
樹脂表面に接着性表面を作成するための分子接着剤もしくはその組成物の溶液は、通常は、前記の［化１］または［化２］の化合物を溶剤に０．００１から１０質量％の範囲内で溶解して調整することができる。好ましくは０．０１から２質量％である。０．０１質量％未満では十分な剥離強度が得られない場合が発生しやすくなる。２質量％超では１分子膜層のほかに多分子膜の層も生成し、表面粗化や凹凸の原因となって接着力も低下しやすくなる。１０質量％を超える場合には所要の密着力が得られない。
【００５５】
ここで云う、溶剤とは、水をはじめ、メタノール、エタノール、イソプロパノール、エチレングリコール、ジエチレングリコールなどのアルコール類、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン類、酢酸エチルなどのエステル類、塩化メチレンなどのハロゲン化物、ブタン、ヘキサンなどのオレフィン類、テトラヒドロフラン、ブチルエーテルなどのエーテル類、ベンゼン、トルエンなどの芳香族類、ジメチルホルムアミド、メチルピロリドンなどのアミド類など、またはこれらの混合溶媒等の各種のものが使用可能である。
【００５６】
これらの接触処理後には、通常は、樹脂表面は４０〜２００℃で１〜３０分間の加熱乾燥や前記の溶剤による洗浄を行い、反応性の賦与工程を終了する。
【００５７】
分子接着剤を付着した樹脂表面は、たとえばオーブン中、ドライヤー、あるいは高周波加熱により加熱して乾燥する。加熱乾燥は、通常、５０℃〜２００℃の温度範囲で、１〜６０分間行われる。
【００５８】
上記のような処理によって、樹脂表面には結合した反応性チオール基（ＳＨ基）が導入され、該チオール基が封止膜の表面の金属極薄膜と化学結合するため、樹脂の極性、平滑性に関係なく強い接着強度を示すものである。前記封止膜の表面の金属極薄膜は、０．１ｎｍ以上１０ｎｍ以下の厚みで金属が蒸着されていることが好ましい。用いられる金属としては金、銀、銅、ニッケル、コバルト、鉄、パラジウム、白金、真鍮、モリブデン、タングステン、パーマロイ、またはアルミニウムが挙げられる。
【００５９】
また、光取り出しフィルムの凹凸構造体を形成する樹脂は、特に限定されるものではないが、以下に説明する硬化性樹脂であることが好ましい。
【００６０】
用いられる硬化性樹脂は活性線硬化性樹脂または熱硬化性樹脂のどちらでもよいが、活性線硬化性樹脂の方が、強度、取り扱い易さ、硬化後の湿熱耐久性の観点から優れている。
【００６１】
活性線硬化性樹脂とは、紫外線や電子線のような活性線（活性エネルギー線ともいう。）照射により、架橋反応を経て硬化する樹脂を主たる成分とする層をいう。活性線硬化性樹脂としては、エチレン性不飽和二重結合を有するモノマーを含む成分が好ましく用いられ、紫外線や電子線のような活性線を照射することによって硬化させて活性線硬化性樹脂層が形成される。
【００６２】
活性線硬化性樹脂としては紫外線硬化性樹脂や電子線硬化性樹脂等が代表的なものとして挙げられるが、紫外線照射によって硬化する樹脂が機械的強度に優れる点から好ましい。
【００６３】
紫外線硬化性樹脂としては、例えば、紫外線硬化型ウレタンアクリレート系樹脂、紫外線硬化型ポリエステルアクリレート系樹脂、紫外線硬化型エポキシアクリレート系樹脂、紫外線硬化型ポリオールアクリレート系樹脂、または紫外線硬化型エポキシ樹脂等が好ましく用いられる。中でも紫外線硬化型アクリレート系樹脂が好ましい。
【００６４】
紫外線硬化性樹脂としては、例えば、紫外線硬化型ウレタンアクリレート系樹脂、紫外線硬化型ポリエステルアクリレート系樹脂、紫外線硬化型エポキシアクリレート系樹脂、紫外線硬化型ポリオールアクリレート系樹脂、または紫外線硬化型エポキシ樹脂等が好ましく用いられる。中でも紫外線硬化型アクリレート系樹脂が好ましい。
【００６５】
紫外線硬化型アクリレート系樹脂としては、多官能アクリレートが好ましい。該多官能アクリレートとしては、ペンタエリスリトール多官能アクリレート、ジペンタエリスリトール多官能アクリレート、ペンタエリスリトール多官能メタクリレート、及びジペンタエリスリトール多官能メタクリレートよりなる群から選ばれることが好ましい。ここで、多官能アクリレートとは、分子中に２個以上のアクリロイルオキシ基及び／またはメタクロイルオキシ基を有する化合物である。
【００６６】
多官能アクリレートのモノマーとしては、例えばエチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、１，６−ヘキサンジオールジアクリレート、ネオペンチルグリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロールエタントリアクリレート、テトラメチロールメタントリアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、ペンタグリセロールトリアクリレート、ペンタエリスリトールジアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、グリセリントリアクリレート、ジペンタエリスリトールトリアクリレート、ジペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールペンタアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、トリス（アクリロイルオキシエチル）イソシアヌレート、エチレングリコールジメタクリレート、ジエチレングリコールジメタクリレート、１，６−ヘキサンジオールジメタクリレート、ネオペンチルグリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロールエタントリメタクリレート、テトラメチロールメタントリメタクリレート、テトラメチロールメタンテトラメタクリレート、ペンタグリセロールトリメタクリレート、ペンタエリスリトールジメタクリレート、ペンタエリスリトールトリメタクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリレート、グリセリントリメタクリレート、ジペンタエリスリトールトリメタクリレート、ジペンタエリスリトールテトラメタクリレート、ジペンタエリスリトールペンタメタクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサメタクリレート、イソボロニルアクリレート等が好ましく挙げられる。これらの化合物は、それぞれ単独または２種以上を混合して用いられる。また、上記モノマーの２量体、３量体等のオリゴマーであってもよい。
【００６７】
また、凹凸構造体形成には、活性線硬化樹脂の硬化促進のため光重合開始剤を含有することが好ましい。光重合開始剤量としては、質量比で、光重合開始剤：活性線硬化樹脂＝２０：１００〜０．０１：１００で含有することが好ましい。
【００６８】
光重合開始剤としては、具体的には、アセトフェノン、ベンゾフェノン、ヒドロキシベンゾフェノン、ミヒラーケトン、α−アミロキシムエステル、チオキサントン等及びこれらの誘導体を挙げることができるが、特にこれらに限定されるものではない。
【００６９】
一方、熱硬化性樹脂として、例えば、シリコーン系樹脂、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂、ポリイミド系樹脂、ウレタン系樹脂、アリルエステル構造の樹脂、アダマンタン構造を含む樹脂、シルセスキオキサン構造を含む樹脂、有機無機ハイブリッド構造の樹脂などを用いることができる。活性線硬化性樹脂として、例えば、紫外線硬化性樹脂が用いられる。紫外線硬化性樹脂として、例えば、熱硬化性樹脂としては、不飽和ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、熱硬化性ポリイミド樹脂、熱硬化性ポリアミドイミドなどを挙げることができる。
【００７０】
不飽和ポリエステル樹脂としては、例えばオルソフタル酸系樹脂、イソフタル酸系樹脂、テレフタル酸系樹脂、ビスフェノール系樹脂、プロピレングリコール−マレイン酸系樹脂、ジシクロペンタジエンないしその誘導体を不飽和ポリエステル組成に導入して低分子量化した、或いは被膜形成性のワックスコンパウンドを添加した低スチレン揮発性樹脂、熱可塑性樹脂（ポリ酢酸ビニル樹脂、スチレン・ブタジエン共重合体、ポリスチレン、飽和ポリエステルなど）を添加した低収縮性樹脂、不飽和ポリエステルを直接Ｂｒ２でブロム化する、或いはヘット酸、ジブロムネオペンチルグリコールを共重合するなどした反応性タイプ、塩素化パラフィン、テトラブロムビスフェノール等のハロゲン化物と三酸化アンチモン、燐化合物の組み合わせや水酸化アルミニウムなどを添加剤として用いる添加タイプの難燃性樹脂、ポリウレタンやシリコーンとハイブリッド化、またはＩＰＮ化した強靭性（高強度、高弾性率、高伸び率）の強靭性樹脂等がある。
【００７１】
エポキシ樹脂としては、例えばビスフェノールＡ型、ノボラックフェノール型、ビスフェノールＦ型、臭素化ビスフェノールＡ型を含むグリシジルエーテル系エポキシ樹脂、グリシジルアミン系、グリシジルエステル系、環式脂肪系、複素環式エポキシ系を含む特殊エポキシ樹脂等を挙げることができる。
【００７２】
ビニルエステル樹脂としては、例えば普通エポキシ樹脂とメタクリル酸等の不飽和一塩基酸とを開環付加反応して得られるオリゴマーを、スチレン等のモノマーに溶解した物がある。また分子末端や側鎖にビニル基を持ちビニルモノマーを含有する等の特殊タイプもある。
【００７３】
グリシジルエーテル系エポキシ樹脂のビニルエステル樹脂としては、例えばビスフェノール系、ノボラック系、臭素化ビスフェノール系等があり、特殊ビニルエステル樹脂としては、ビニルエステルウレタン系、イソシアヌル酸ビニル系、側鎖ビニルエステル系等がある。フェノール樹脂は、フェノール類とホルムアルデヒド類を原料として重縮合して得られ、レゾール型とノボラック型がある。
【００７４】
熱硬化性ポリイミド樹脂としては、例えばマレイン酸系ポリイミド、例えばポリマレイミドアミン、ポリアミノビスマレイミド、ビスマレイミド、ジアリルビスフェノール−Ａ樹脂、ビスマレイミド・トリアジン樹脂等、またナジック酸変性ポリイミド、及びアセチレン末端ポリイミド等がある。
【００７５】
《有機エレクトロルミネッセンス面発光体》
次に、本発明に係る有機ＥＬ面発光体について詳細に説明する。
【００７６】
有機ＥＬ発光素子には、所謂ボトムエミッション型とトップエミッション型とがある。ボトムエミッション型の有機ＥＬ発光素子は、ガラス基板等の絶縁基板上に、第１の電極または一方の電極としての透明電極（ＩＴＯ等）、電界の印加で発光する多層の有機膜（有機発光層とも言う）、第２の電極または他方の電極としての反射性の金属電極を順次積層した発光機構で有機ＥＬ発光素子が構成される。この有機ＥＬ発光素子をマトリクス状に多数配列し、それらの積層構造を覆って封止缶と称する他の基板或いは封止膜を設け、上記発光構造を外部の雰囲気から遮断している。そして、例えば透明電極を陽極とし、金属電極を陰極として両者の間に電界を印加することで有機多層膜にキャリア（電子と正孔）が注入され、該有機多層膜が発光する。この発光をガラス基板側から外部に出射する構成となっている。
【００７７】
一方、トップエミッション型の有機ＥＬ発光素子は、上記した一方の電極を反射性を有する金属電極とし、他方の電極をＩＴＯ等の透明電極とし、両者の間に電界を印加することで発光層が発光し、この発光を上記他方の電極側から出射する構成を特徴としている。トップエミッション型では、駆動回路上も発光エリアとして利用できる特徴を有している。又、トップエミッション型では、ボトムエミッション型における封止缶として、ガラス板、または透明封止フィルム（封止膜）等の透明材料が使用される。
【００７８】
一般に有機ＥＬ発光素子では、陰極や有機層中に水分や酸素等が侵入することで劣化が起こり、輝度低下、ダークスポットやエッジグロース等の欠陥を引き起こす問題がある。この水分や酸素などの浸入を防止するため、陰極や有機層を保護するための封止が必須であり、この封止手段としては、次のような構成が提案されている。即ち、
（１）回路及び発光部を形成した基板を封止用基板で挟み込み封止する手段
（２）ガス透過性の低い有機物（樹脂）や無機化合物、金属などの薄膜を回路及び発光部上全体に、単層または組み合わせにより複層成膜することにより封止する手段
等が挙げられる。本発明では、（２）に挙げた封止膜が用いられる。
【００７９】
最初に本発明の実施形態に係る有機ＥＬ面発光体を添付図面に基づいて具体的に説明する。尚、本発明の有機ＥＬ面発光体は下記の実施形態に示したものに限定されず、その要旨を変更しない範囲において、適宜変更して実施できるものである。
【００８０】
光取り出しフィルムとして、図１（ａ）、（ｂ）、図２（ａ）、（ｂ）に示すように、透光性基板１１の片面に先端側が収縮した四角錐台状（図１）、円錘台状（図２）の凹凸構造体１２が縦横に連続して形成されたプリズムアレイシート１０Ａを用いることが好ましい。図では四角錐台状凸部、円錘台状凸部を示しているが、形状はこれらに限定されるものではない。三角錐台、六角錘台、ハニカム形状、楕円錘形状、多角錐形状、更に底面が円及び楕円及び多角形、上面が楕円、円、多角形である組み合わせ錘形状のような形状が縦横に連続して形成されたプリズムアレイシートを用いてもよい。本発明では輝度向上効果において、最も好ましい凹凸構造体の形状は図２で示す円錐台状の凸部を有するプリズムアレイシートである。
【００８１】
プリズムアレイシートの凹凸構造体の製造方法としては、凹凸を有する金型を作製して成型品として作製する方法、フレキソ印刷により凹凸面を印刷する方法、インクジェット法により凸部を付着させる方法、レーザーによりエッチングする方法等が挙げられるが、再現性、生産性の観点で金型を用いる方法が好ましい。金型を用いたプリズムアレイシート１０Ａの製造方法を以下に示すが、本願発明はこれに限定されるものではない。
【００８２】
本発明に係る凹凸構造体を形成するには、所望の凹部を有する金型をフッ酸処理や溶媒処理によるエッチング、熱プレス、射出成型、押出し成型等により作製し、この金型を用いて前述した硬化性樹脂や熱可塑性樹脂を流し込むか、または該硬化性樹脂を塗設した硬化性樹脂層に押し当てて型をとり、次いで剥離することで所望の凹凸構造体を形成する方法が一般的である。好ましくは、前記硬化性樹脂層を所定の厚みで塗設した透光性基板１１に金型を押しつけ、次いで透光性基板側から活性線を照射するか、または加熱して硬化性樹脂層を硬化し、金型より剥離してプリズムアレイシート１０Ａを作製する方法である。また、下記透光性基板に金型を直接押し当てて凹凸構造体を形成することも好ましい方法である。
【００８３】
透光性基板１１の材料としては、可視光領域で実質的に透明な材料を用いることが好ましい。具体的には、光取り出しフィルム及び硬化性樹脂の可視光透過率は、良好な光取り出し効率を発現する上で７５％以上であることが好ましい。可視光透過率（％）は、日立製作所製Ｕ−４０００型分光光度計を使用して、ＪＩＳ  Ｒ５７５６に基づいて反射スペクトルを測定して算出できる。
【００８４】
具体的な透光性基板材料としては、例えばトリアセチルセルロースやセルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレートのようなセルロースエステル系樹脂、ポリメタクリル酸メチル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、シクロオレフィンポリマー、架橋ポリエチレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリサルフォン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂などの非晶性熱可塑性樹脂や、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリブチレンテレフタレート、芳香族ポリエステル樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリアミド樹脂などの結晶性熱可塑性樹脂等を用いることが好ましい。また、市販の光学フィルムを用いることもでき、例えばセルロースエステルフィルムでは、コニカミノルタオプト（株）製のコニカミノルタタック  ＫＣ８ＵＸ、ＫＣ４ＵＸ、ＫＣ５ＵＸ、ＫＣ８ＵＣＲ３、ＫＣ８ＵＣＲ４、ＫＣ８ＵＣＲ５、ＫＣ８ＵＹ、ＫＣ４ＵＹ、ＫＣ１２ＵＲ、ＫＣ１６ＵＲ、ＫＣ４ＵＥ、ＫＣ８ＵＥ、ＫＣ４ＦＲ−１、ＫＣ４ＦＲ−２等が好ましく用いられる。他にゼオノア（日本ゼオン（株）製）、アートン（ＪＳＲ（株）製）等のシクロオレフィンポリマーフィルム等も好ましく用いられる。
【００８５】
本発明の透光性基板はフィルム状に成型されることが好ましく、公知の溶液流延法、または溶融流延法によって長尺のフィルムに成型される。
【００８６】
光取り出しフィルムは、粒子を含んでも含まなくてもよいが、光学的に封止膜の屈折率に対し、０．０以上、０．３以下の屈折率差を有するように屈折率調整剤として粒子を加えることが好ましい。
【００８７】
粒子は、体積平均分散粒径が１ｎｍ以上、１００ｎｍ未満であることが好ましく、１ｎｍ以上、７０ｎｍ以下であることがより好ましく、１ｎｍ以上、５０ｎｍ以下であることが更に好ましい。
【００８８】
粒子の形状は、特に限定されるものではないが、好適には球状の微粒子が用いられる。また、粒径の分布に関しても特に制限されるものではないが、本発明の効果をより効率よく発現させるためには、広範な分布を有するものよりも、比較的狭い分布を持つものが好適に用いられる。粒子の形状、分布は、ＳＥＭ、ＴＥＭを用いて確認することができる。
【００８９】
粒子は無機粒子であることが好ましく、無機粒子としては例えば酸化物微粒子が挙げられる。より具体的には、例えば、シリカ、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化ハフニウム、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウム、酸化イットリウム、酸化ランタン、酸化セリウム、酸化インジウム、酸化錫、酸化鉛、これら酸化物より構成される複酸化物であるニオブ酸リチウム、ニオブ酸カリウム、タンタル酸リチウム等、或いは、リン酸塩、硫酸塩等、を挙げることができる。
【００９０】
本発明に係る光取り出しフィルムの調製工程や成型工程においては、必要に応じて各種添加剤（配合剤ともいう）を添加することができる。添加剤については、格別限定はないが、酸化防止剤、熱安定剤、耐光安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、近赤外線吸収剤などの安定剤；滑剤、可塑剤などの樹脂改質剤；軟質重合体、アルコール性化合物等の白濁防止剤；染料や顔料などの着色剤；帯電防止剤、難燃剤、などが挙げられる。これらの配合剤は、単独で、或いは２種以上を組み合せて用いることができ、その配合量は本発明に記載の効果を損なわない範囲で適宜選択される。本発明においては、特に、光取り出しフィルムは取り扱い性や長期使用による着色などを避けるため、可塑剤または酸化防止剤を含有することが好ましい。
【００９１】
可塑剤としては、特に限定はないが、リン酸エステル系可塑剤、フタル酸エステル系可塑剤、トリメリット酸エステル系可塑剤、ピロメリット酸系可塑剤、グリコレート系可塑剤、クエン酸エステル系可塑剤、ポリエステル系可塑剤等を挙げることができる。
【００９２】
リン酸エステル系可塑剤では、例えば、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、オクチルジフェニルホスフェート、ジフェニルビフェニルホスフェート、トリオクチルホスフェート、トリブチルホスフェート等、フタル酸エステル系可塑剤では、例えば、ジエチルフタレート、ジメトキシエチルフタレート、ジメチルフタレート、ジオクチルフタレート、ジブチルフタレート、ジ−２−エチルヘキシルフタレート、ブチルベンジルフタレート、ジフェニルフタレート、ジシクロヘキシルフタレート等、トリメリット酸系可塑剤では、例えば、トリブチルトリメリテート、トリフェニルトリメリテート、トリエチルトリメリテート等、ピロメリット酸エステル系可塑剤では、例えば、テトラブチルピロメリテート、テトラフェニルピロメリテート、テトラエチルピロメリテート等、グリコレート系可塑剤では、例えば、トリアセチン、トリブチリン、エチルフタリルエチルグリコレート、メチルフタリルエチルグリコレート、ブチルフタリルブチルグリコレート等、クエン酸エステル系可塑剤では、例えば、トリエチルシトレート、トリ−ｎ−ブチルシトレート、アセチルトリエチルシトレート、アセチルトリ−ｎ−ブチルシトレート、アセチルトリ−ｎ−（２−エチルヘキシル）シトレート等を挙げることができる。さらに、高温化でのハンドリングによる着色を防止する必要がある場合、高純度アミドワックスや脂肪酸エステルを用いることも好ましい。例えば、エチレンビスステアリン酸アミド、エルカ酸、オレイン酸などのアミド、ラウリン酸メチルやステアリン酸ブチル、ベヘニン酸ベヘニルなどのモノエステル、ネオペンチルポリオール長鎖脂肪酸エステルやジペンタエリスリトール長鎖脂肪酸エステルなどのポリオールのエステルなどを用いることが好ましい。
【００９３】
酸化防止剤として、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤などが挙げられ、これらの中でもフェノール系酸化防止剤、特にアルキル置換フェノール系酸化防止剤が好ましい。これらの酸化防止剤を配合することにより、透明性、耐熱性等を低下させることなく、成型時の酸化劣化等によるレンズの着色や強度低下を防止できる。これらの酸化防止剤は、それぞれ単独で、或いは２種以上を組み合わせて用いることができ、その配合量は、本発明の目的を損なわない範囲で適宜選択されるが、本発明の熱可塑性複合材料１００質量部に対して好ましくは０．００１〜２０質量部、より好ましくは０．０１〜１０質量部である。
【００９４】
フェノール系酸化防止剤としては、従来公知のものが使用でき、例えば、２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート、２，４−ジ−ｔ−アミル−６−（１−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）エチル）フェニルアクリレートなどの特開昭６３−１７９９５３号公報や特開平１−１６８６４３号公報に記載されるアクリレート系化合物；オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２′−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、テトラキス（メチレン−３−（３′，５′−ジ−ｔ−ブチル−４′−ヒドロキシフェニルプロピオネート））メタン［即ち、ペンタエリスリメチル−テトラキス（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルプロピオネート））］、トリエチレングリコールビス（３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート）などのアルキル置換フェノール系化合物；６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４−ビスオクチルチオ−１，３，５−トリアジン、４−ビスオクチルチオ−１，３，５−トリアジン、２−オクチルチオ−４，６−ビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−オキシアニリノ）−１，３，５−トリアジンなどのトリアジン基含有フェノール系化合物；などが挙げられる。
【００９５】
リン系酸化防止剤としては、一般の樹脂工業で通常使用される物であれば格別な限定はなく、例えば、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、１０−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキサイドなどのモノホスファイト系化合物；４，４′−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシルホスファイト）、４，４′−イソプロピリデン−ビス（フェニル−ジ−アルキル（Ｃ１２〜Ｃ１５）ホスファイト）などのジホスファイト系化合物などが挙げられる。これらの中でも、モノホスファイト系化合物が好ましく、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトなどが特に好ましい。
【００９６】
イオウ系酸化防止剤としては、例えば、ジラウリル３，３−チオジプロピオネート、ジミリスチル３，３′−チオジプロピピオネート、ジステアリル３，３−チオジプロピオネート、ラウリルステアリル３，３−チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール−テトラキス−（β−ラウリル−チオ−プロピオネート）、３，９−ビス（２−ドデシルチオエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカンなどが挙げられる。
【００９７】
そのほか、ジフェニルアミン誘導体などのアミン系酸化防止剤、ニッケルや亜鉛のチオカルバメートなども酸化防止剤として用いることができる。
【００９８】
耐光安定剤としては、ベンゾフェノン系耐光安定剤、ベンゾトリアゾール系耐光安定剤、ヒンダードアミン系耐光安定剤などが挙げられるが、本発明においては、レンズの透明性、耐着色性等の観点から、ヒンダードアミン系耐光安定剤（ＨＡＬＳ）を用いるのが好ましい。このようなＨＡＬＳの具体例としては、低分子量のものから中分子量、高分子量のものを選ぶことができる。
【００９９】
例えば、比較的分子量の小さいものとして、ＬＡ−７７（（株）ＡＤＥＫＡ製）、Ｔｉｎｕｖｉｎ７６５（チバ・ジャパン社製）、Ｔｉｎｕｖｉｎ１２３（チバ・ジャパン社製）、Ｔｉｎｕｖｉｎ４４０（チバ・ジャパン社製）、Ｔｉｎｕｖｉｎ１４４（チバ・ジャパン社製）、ＨｏｓｔａｖｉｎＮ２０（ヘキスト社製）中程度の分子量として、ＬＡ−５７（（株）ＡＤＥＫＡ製）、ＬＡ−５２（（株）ＡＤＥＫＡ製）、ＬＡ−６７（（株）ＡＤＥＫＡ製）、ＬＡ−６２（（株）ＡＤＥＫＡ製）、さらに分子量の大きいものとして、ＬＡ−６８（（株）ＡＤＥＫＡ製）、ＬＡ−６３（（株）ＡＤＥＫＡ製）、ＨｏｓｔａｖｉｎＮ３０（ヘキスト社製）、Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ９４４（チバ・ジャパン社製）、Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ２０２０（チバ・ジャパン社製）、Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ１１９（チバ・ジャパン社製）、Ｔｉｎｕｖｉｎ６２２（チバ・ジャパン社製）、ＣｙａｓｏｒｂＵＶ−３３４６（Ｃｙｔｅｃ製）、ＣｙａｓｏｒｂＵＶ−３５２９（Ｃｙｔｅｃ製）、Ｕｖａｓｉｌ２９９（ＧＬＣ製）などが挙げられる。
【０１００】
本発明に係る光取り出しフィルムに対する上記配合剤の配合量は、樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．０１〜２０質量部、より好ましくは０．０２〜１５質量部、特に好ましくは０．０５〜１０質量部である。添加量が少なすぎると耐光性の改良効果が十分に得られず、屋外で長時間使用する場合等に着色が生じる。一方、ＨＡＬＳの配合量が多過ぎると、ヘイズが出やすくなり透明性が劣化する。
【０１０１】
次に、本発明に係る有機ＥＬ面発光体の構成を図によって説明する。
【０１０２】
図３に示すように、有機ＥＬ発光層２３を挟持して透明電極２２、対向電極２４、及び透明電極２２上に設けられた封止膜２１によって構成された有機ＥＬ発光素子２０を用い、この有機ＥＬ発光素子２０より発光された光の出射面２１ａ上に、上記プリズムアレイシート１０Ａにおける円錐台状になった凹凸構造体１２の先端面１２ａを密着させるようにし、有機ＥＬ面発光体３０を形成した。
【０１０３】
このように有機ＥＬ発光素子２０の出射面２１ａに、プリズムアレイシート１０Ａにおける円錘台状になった凹凸構造体１２の先端面１２ａを密着させると、プリズムアレイシート１０Ａの凹凸構造体１２が有機ＥＬ発光素子２０の出射面２１ａに向けて収縮した形状になると共に、このプリズムアレイシート１０Ａの凹凸構造体１２と有機ＥＬ発光素子２０の出射面２１ａとの間の空間部１３は空気層となる。
【０１０４】
そして、このように有機ＥＬ発光素子２０の出射面２１ａにプリズムアレイシート１０Ａにおける円錘台状になった凹凸構造体１２の先端面１２ａを密着させて、上記の有機ＥＬ発光素子２０を発光させると、図４に示すように、プリズムアレイシートを設けない場合には有機ＥＬ発光素子２０の出射面２１ａにおいて全反射される光が、プリズムアレイシート１０Ａの凹凸構造体１２の先端面１２ａが接着された部分においては、全反射されずにこのプリズムアレイシート１０Ａ内に導かれるようになる。
【０１０５】
そして、このようにプリズムアレイシート１０Ａ内に導かれた光の多くは、有機ＥＬ発光素子２０の出射面２１ａに向けて収縮した凹凸構造体１２と空間部１３との界面である凹凸構造体１２の傾斜面１２ｂにおいて反射され、この反射された光がプリズムアレイシート１０Ａの出射面１４に導かれて出射されるようになる。また、図４に示すように、プリズムアレイシート１０Ａの凹凸構造体１２の先端面１２ａが接着されていない出射面２１ａの部分から出射される光であっても、出射面２１ａから垂直方向に出射される光は、凹凸構造体１２の傾斜面１２ｂで進行方向が若干変更されるが、プリズムアレイシート１０Ａの正面側に出射されるようになり、また出射面２１ａからプリズムアレイシート１０Ａにおける凹凸構造体１２の傾斜面１２ｂと直交するような方向に出射された光は、この傾斜面１２ｂから凹凸構造体１２内に導かれ、この凹凸構造体１２の反対側の傾斜面１２ｂで反射されてプリズムアレイシート１０Ａの正面側に出射されるようになる。
【０１０６】
ここで、上記のようにプリズムアレイシートを設けない場合には有機ＥＬ発光素子２０の出射面２１ａにおいて全反射される光が、上記の凹凸構造体１２の先端面１２ａからこのプリズムアレイシート１０Ａの内部に適切に導かれるようにするためには、このプリズムアレイシート１０Ａの屈折率と上記の有機ＥＬ発光素子２０の封止膜２１の屈折率との差を０．０以上、０．３以下にすることが好ましい。
【０１０７】
また、上記のようにプリズムアレイシート１０Ａに円錘台状になった凹凸構造体１２を設けるにあたり、この凹凸構造体１２における傾斜面１２ｂ相互が交差する頂角θが大きくなって、上記の有機ＥＬ発光素子２０の出射面２１ａに対する凹凸構造体１２の傾斜面１２ｂの傾斜角度αが小さくなり過ぎると、プリズムアレイシートを設けない場合に有機ＥＬ発光素子２０の出射面２１ａにおいて全反射される光がこのプリズムアレイシート１０Ａの内部に導かれたとしても、この光が凹凸構造体１２の傾斜面１２ｂに当たらずに、プリズムアレイシート１０Ａの出射面１４に導かれ、このプリズムアレイシート１０Ａの出射面１４において全反射されて戻されるようになり、プリズムアレイシート１０Ａの出射面１４から出射される光の強度が低下する。
【０１０８】
一方、凹凸構造体１２における傾斜面１２ｂ相互が交差する頂角θが小さくなって、有機ＥＬ発光素子２０の出射面２１ａに対する凹凸構造体１２の傾斜面１２ｂの傾斜角度αが大きくなり過ぎると、上記のようにプリズムアレイシート１０Ａの内部に導かれた光が、この凹凸構造体１２の傾斜面１２ｂにおいて反射されずに、この凹凸構造体１２を通過して空間部１３に導かれ、さらにこの空間部１３を通過して再度プリズムアレイシート１０Ａの内部に導かれるようになり、この光が上記のようにプリズムアレイシート１０Ａの出射面１４において全反射されて戻されるようになり、プリズムアレイシート１０Ａの出射面１４から出射される光の強度が低下する。
【０１０９】
このため、上記の凹凸構造体１２における傾斜面１２ｂ相互が交差する頂角θは、このプリズムアレイシート１０Ａにおける波長５５０ｎｍの光に対する屈折率をｎとした場合に、（１／ｎ−０．３５）＜ｓｉｎθ＜（１／ｎ＋０．３）の条件を満たすことが好ましく、さらに１／ｎ＜ｓｉｎθ＜（１／ｎ＋０．２５）の条件を満たすようにすることがより好ましい。また、傾斜角度αは、４５°≦α≦７０°の範囲にある時に光取り出し効率が高く好ましい。
【０１１０】
図５に、プリズムアレイシート１０Ａを有機ＥＬ発光素子２０の出射面に密着する部分を詳細に説明する。
【０１１１】
有機ＥＬ発光素子２０の出射面２１ａにプリズムアレイシート１０Ａの凹凸構造体１２の先端面１２ａを分子接着剤を用いて密着する。
【０１１２】
また、図５で示す上記凹凸構造体１２の光学的な高さｈのとり得る範囲については、凹凸構造体１２における上記の頂角θや凹凸構造体１２のピッチｐによっても変化するが、一般にこの凹凸構造体１２の光学的な高さｈが低過ぎると、有機ＥＬ発光素子２０の出射面２１ａにおいて、プリズムアレイシートを設けない場合に全反射される光がこのプリズムアレイシート１０Ａの内部に導かれたとしても、この光が凹凸構造体１２の傾斜面１２ｂに当たらずに、プリズムアレイシート１０Ａの出射面１４に導かれ、このプリズムアレイシート１０Ａの出射面１４において全反射されて戻されるようになる。一方、この凹凸構造体１２の光学的な高さｈが高くなり過ぎると、この凹凸構造体１２の傾斜面１２ｂにおいて光の反射に利用されない部分が生じると共に、凹凸構造体１２のピッチｐが同じ場合、有機ＥＬ発光素子２０の出射面２１ａに接着される凹凸構造体１２の先端面１２ａの面積が小さくなって、このプリズムアレイシート１０Ａの内部に導かれる光の量が少なくなる。このため、この凹凸構造体１２の光学的な高さｈは、凹凸構造体１２のピッチｐに対して、０．２８ｐ≦ｈ≦１．１ｐの条件を満たすことが好ましい。ここで凸部のピッチｐとは、隣り合う凸部の中心間距離をいう。凸部のピッチｐは、ディスプレイ用途の場合では、ディスプレイの一画素の半分の大きさから１μｍの範囲であることが好ましい。凸部のピッチは、使用されるディスプレイの解像度に左右されるが、通常市販されているディスプレイの解像度から、おおよそ６７μｍから１μｍの範囲である。画素の大きさとは、正方形状の画素を想定した場合の一辺の大きさ表す。尚、画素の形状が他形状の場合、１画素の中心を通る直線を引いた場合の最小の長さのことを意味する。照明用の光取り出しフィルムの場合とは異なりディスプレイ用途に使用する場合、ピッチが使用されるディスプレイの画素の大きさの５０％よりも大きいと十分な光取り出し効率が得られない場合や解像度の低下を引き起こす場合がある。そのため使用される画素の大きさの５０％以下であることが好ましく、更に好ましくは画素の３分の１以下であることが好ましい。
【０１１３】
また、凸部のピッチが１μｍより小さい範囲になると、光の干渉現象などを引き起こし画質の低下をもたらす原因となる点や更に波長同等もしくは波長よりも小さなピッチになると光取り出しの効果が十分に得られない結果となるため凸部のピッチは１μｍ以上が好ましい。
【０１１４】
以下に封止膜を有する有機ＥＬ面発光体の具体的構成を詳細に述べる。
【０１１５】
（断面構造）
図６を参照して、有機ＥＬ発光素子１００の断面構造を説明する。但し、以下の説明は一例であり、本発明はこれに限定されるものではない。
【０１１６】
有機ＥＬ発光素子１００は、所謂「トップエミッション構造」の有機ＥＬ発光素子である。トップエミッション構造では、光を素子基板側ではなく封止膜側から取り出すため、素子基板に配置された各種回路の大きさに影響されず、発光面積を広く確保できる効果がある。そのため、電圧及び電流を抑えつつ輝度を確保することが可能であり、発光素子の寿命を長く維持することができる。
【０１１７】
この有機ＥＬ発光素子１００は、陽極１１０と陰極１１１（一対の電極）の間に発光層１１２（有機発光層）を挟持した複数の発光素子１２１及び発光素子１２１を区切る画素隔壁１１３を有する素子基板１２０Ａと、この素子基板１２０Ａに対向配置された封止膜１１９が設けられている。
【０１１８】
（素子基板）
図６に示すように、有機ＥＬ発光素子１００は、各種配線（例えば、ＴＦＴ等）が形成された素子基板１２０Ａ上に、窒化珪素等からなる無機絶縁層１１４が被覆されている。また、無機絶縁層１１４にはコンタクトホール（不図示）が形成され、前述した陽極１１０が駆動用ＴＦＴ１２３に接続されている。無機絶縁層１１４上にはアルミ合金等からなる金属反射板１１５が内装された平坦化層１１６が形成されている。
【０１１９】
この平坦化層１１６上には、陽極１１０と陰極１１１が発光層１１２を挟持して形成され発光素子１２１として構成しているものである。また、この発光素子１２１を区分するように絶縁性の画素隔壁１１３が配置されている。
【０１２０】
本実施形態において、陽極１１０は、仕事関数が５ｅＶ以上の正孔注入層の高いＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｈｉｎ  Ｏｘｉｄｅ：インジウム錫酸化物）等の金属酸化物導電膜が用いられる。
【０１２１】
尚、本実施形態においては、トップエミッション構造のため、陽極１１０は必ずしも光透過性を有する材料を用いる必要はなく、アルミ等からなる金属電極を用いてもよい。この構成を採用した場合は、前述した金属反射板１１５は設けなくてよい。
【０１２２】
陰極１１１を形成するための材料としては、本実施形態はトップエミッション構造であることから光透過性を有する材料である必要があり、従って透明導電材料が用いられる。透明導電材料としては、ＩＴＯが好適とされるが、これ以外にも、例えば酸化インジウム・酸化亜鉛系アモルファス透明導電膜（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｚｉｎｃ  Ｏｘｉｄｅ：ＩＺＯ／アイ・ゼット・オー（登録商標））等を用いることができる。尚、本実施形態ではＩＴＯを用いている。
【０１２３】
また、陰極１１１は、電子注入効果の大きい（仕事関数が４ｅＶ以下）材料が好適に用いられる。例えば、カルシウムやマグネシウム、ナトリウム、リチウム金属、又はこれらの金属化合物である。金属化合物としては、フッ化カルシウム等の金属フッ化物や酸化リチウム等の金属酸化物、アセチルアセトナトカルシウム等の有機金属錯体が該当する。また、これらの材料だけでは、電気抵抗が大きく電極として機能しないため、発光部分を避けるようにアルミニウムや金、銀、銅などの金属層をパターン形成したり、ＩＴＯや酸化錫などの透明な金属酸化物導電層との積層体と組み合わせて用いてもよい。
【０１２４】
尚、本実施形態では、フッ化リチウムとマグネシウム−銀合金、ＩＴＯの積層体を、透明性が得られる膜厚に調整して用いるものとする。
【０１２５】
有機ＥＬ発光層に用いられる材料として、例えば特開平８−３１１４４２号公報に記載のナフタセンまたはペンタセン誘導体を発光層に添加した赤色発光素子が挙げられる。また、発光材料としてトリス（８−キノリノラート）アルミニウム錯体等のキレート錯体、クマリン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、ビススチリルアリーレン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が、青色から赤色までの可視領域の発光材料として挙げられ、特に青色発光材料としてフェニルアントラセン誘導体を用いた素子が開示されている。更に特開２００１−１６０４８９号にはアザフルオランテ化合物を黄色から緑色発光層に用いることが開示されている。
【０１２６】
発光層１１２は、白色に発光する白色発光層を採用している。この白色発光層は、真空蒸着プロセスを用いて素子基板１２０Ａの全面に形成されている。白色発光材料としては、スチリルアミン系発光材料、アントラセン系ドーパミント（青色）、或いはスチリルアミン系発光材料、ルブレン系ドーパミント（黄色）が用いられる。
【０１２７】
尚、発光層１１２の下層或いは上層に、トリアリールアミン（ＡＴＰ）多量体正孔注入層、ＴＤＰ（トリフェニルジアミン）系正孔輸送層、アルミニウムキノリノール（Ａｌｑ３）層（電子輸送層）を成膜することが好ましい。
【０１２８】
また、素子基板１２０Ａ上には、電極保護層１１７が形成され発光素子１２１及び画素隔壁１１３を被覆している。
【０１２９】
この電極保護層１１７は、透明性や密着性、耐水性、ガスバリア性を考慮して珪素酸窒化物などの珪素化合物で構成することが望ましい。また、電極保護層１１７の膜厚は１００ｎｍ以上が好ましく、画素隔壁１１３を被覆することで発生する応力によるクラック発生を防ぐため、膜厚の上限は２００ｎｍ以下に設定することが好ましい。
【０１３０】
尚、本実施形態においては、電極保護層１１７を単層で形成しているが、複数層で積層してもよい。例えば、低弾性率の下層と高耐水性の上層とで電極保護層１１７を構成してもよい。
【０１３１】
電極保護層１１７上には、有機緩衝層１１８が形成され電極保護層１１７を被覆している。この有機緩衝層１１８は、画素隔壁１１３の形状の影響により、凹凸状に形成された電極保護層１１７の凹凸部分を埋めるように配置され、更に、その上面は略平坦に形成される。有機緩衝層１１８は、素子基板１２０Ａの反りや体積膨張により発生する応力を緩和し、不安定な形状の画素隔壁１１３からの電極保護層１１７の剥離を防止する機能を有する。また、有機緩衝層１１８の上面が略平坦化されるので、有機緩衝層１１８上に形成される硬い被膜からなる後述する封止膜１１９も平坦化される。従って、応力が集中する部位がなくなり、これにより、封止膜１１９でのクラックの発生を防止する。
【０１３２】
有機緩衝層１１８は、硬化前の原料主成分としては、減圧真空下でスクリーン印刷法により形成するために、流動性に優れ、かつ溶媒や揮発成分の無い、全てが高分子骨格の原料となる有機化合物材料である必要があり、好ましくはエポキシ基を有する分子量３０００以下のエポキシモノマー／オリゴマーが用いられる（モノマーの定義：分子量１０００以下、オリゴマーの定義：分子量１０００〜３０００）。例えば、ビスフェノールＡ型エポキシオリゴマーやビスフェノールＦ型エポキシオリゴマー、フェノールノボラック型エポキシオリゴマー、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、アルキルグリシジルエーテル、３，４−エポキシシクロヘキセニルメチル−３，４′−エポキシシクロヘキセンカルボキシレート、ε−カプロラクトン変性３，４−エポキシシクロヘキシルメチル３′，４′−エポキシシクロヘキサンカルボキレートなどがあり、これらが単独もしくは複数組み合わされて用いられる。
【０１３３】
また、エポキシモノマー／オリゴマーと反応する硬化剤としては、電気絶縁性や接着性に優れ、かつ硬度が高く強靭で耐熱性に優れる硬化被膜を形成するものが良く、透明性に優れ、かつ硬化のばらつきの少ない付加重合型がよい。例えば、３−メチル−１，２，３，６−テトラヒドロ無水フタル酸、メチル−３，６−エンドメチレン−１，２，３，６−テトラヒドロ無水フタル酸、１，２，４，５−ベンゼンテトラカルボン酸二無水物、３，３′，４，４′−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物などの酸無水物系硬化剤が好ましい。更に、酸無水物の反応（開環）を促進する反応促進剤として１，６−ヘキサンジオールなど分子量が大きく揮発しにくいアルコール類やアミノフェノールなどのアミン化合物を微量添加することで低温硬化しやすくなる。これらの硬化は６０〜１００℃の範囲の加熱で行われ、その硬化被膜はエステル結合を持つ高分子となる。
【０１３４】
また、硬化時間を短縮するためよく用いられるカチオン放出タイプの光重合開始剤を用いてもよいが、硬化収縮が急激に進まないよう反応の遅いものが良く、また、塗布後の加熱による粘度低下で平坦化を進めるように最終的には熱硬化を用いて硬化物を形成するものが好ましい。
【０１３５】
更に、電極保護層１１７や後述する封止膜１１９との密着性を向上させるシランカップリング剤や、イソシアネート化合物などの捕水剤、硬化時の収縮を防ぐ微粒子などの添加物を混入しても良い。また、減圧雰囲気下で印刷形成するため、塗布した際に気泡が発生しにくくするために、含水量は０．０１質量％（１００ｐｐｍ）以下に調整しておく。
【０１３６】
これらの原料毎の粘度は、１０００ｍＰａ・ｓ（室温：２５℃）以上が好ましい。塗布直後に発光層１１２へ浸透して、ダークスポットと呼ばれる非発光領域を発生させないためである。また、これらの原料を混合した緩衝層形成材料の粘度としては、５００〜２００００ｍＰａ・ｓ、特に２０００〜１００００ｍＰａ・ｓ（室温）が好ましい。
【０１３７】
また、有機緩衝層１１８の最適な膜厚としては、３〜１０μｍが好ましい。有機緩衝層１１８の膜厚が厚いほうが異物混入した場合等に封止膜１１９の欠陥を防ぐが、有機緩衝層１１８を合わせた層厚が１０μｍを超えると、側面に拡散してしまう光が増えるため光を取り出す効率が低下してしまう。
【０１３８】
また、硬化後の特性としては、有機緩衝層１１８の弾性率が１〜１０ＧＰａであることが好ましい。１０ＧＰａ以上では、画素隔壁１３上を平坦化した際の応力を吸収することができず、１ＧＰａ以下では耐摩耗性や耐熱性等が不足するためである。
【０１３９】
有機緩衝層１１８上には、有機緩衝層１１８を被覆し、かつ電極保護層１１７の終端部まで覆うような広い範囲で、封止膜１１９が形成されている。
【０１４０】
封止膜１１９は、酸素や水分が浸入するのを防止するためのもので、これにより酸素や水分による発光素子１２１の劣化等を抑えることができる。封止膜とは、酸素及び水分の透過を阻止する層であれば、その組成等は特に限定されるものではない。酸素の透過度が２３℃、０％ＲＨにおいて０．００５ｍｌ／ｍ２／ｄａｙ以下が好ましく、また、ＪＩＳ  Ｋ７１２９  Ｂ法に従って測定した水蒸気透過度が０．１ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下が好ましい。封止膜を構成する材料として、透明性、ガスバリア性、耐水性を考慮して、好ましくは窒素を含む珪素化合物、即ち珪素窒化物や珪素酸窒化物などによって形成される。具体的には無機酸化物が好ましく、酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化窒化珪素、酸化窒化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化スズ等を挙げることができ、特に好ましくは酸化珪素である。
【０１４１】
封止膜１１９の弾性率は、１００ＧＰａ以上、具体的には２００〜２５０ＧＰａ程度が好ましい。また、封止膜１１９の膜厚は、２００〜６００ｎｍ程度が好ましい。２００ｎｍ未満であると、異物に対する被覆性が不足し部分的に貫通孔が形成されてしまい、ガスバリア性が損なわれてしまうおそれがあるからであり、６００ｎｍを越えると、応力によるクラックが生じてしまうおそれがあるからである。
【０１４２】
更に、封止膜１１９としては、積層構造としてもよいし、その組成を不均一にして特にその酸素濃度が連続的に、或いは非連続的に変化するような構成としてもよい。尚、積層構造とした場合の膜厚は、第一封止膜としては、２００〜４００ｎｍが好ましく、２００ｎｍ未満では有機緩衝層１８の表面及び側面被覆が不足してしまう。異物等の被覆性を向上させる第二封止膜としては、２００〜８００ｎｍが好ましい。総厚１０００ｎｍ以上を超えるとクラックの発生頻度が上がること及び経済的な面で好ましくない。
【０１４３】
また、本実施形態では、有機ＥＬ発光素子１００をトップエミッション構造としていることから、封止膜１１９は光透過性を有する必要があり、従ってその材質や膜厚を適宜に調整することにより、本実施形態では可視光領域における光線透過率を例えば８０％以上にしている。
【０１４４】
封止膜は、前述した原材料をスプレー法、スピンコート法、スパッタリング法、イオンアシスト法、プラズマＣＶＤ法、大気圧または大気圧近傍の圧力下でのプラズマＣＶＤ法等を適用して形成することができる。
【０１４５】
更に封止膜１１９上にプリズムアレイシート１０Ａが密着され、本発明の有機ＥＬ面発光体が形成される。
【０１４６】
《表示装置、照明装置》
本発明の有機ＥＬ面発光体は、表示デバイス、ディスプレイ、各種発光光源として用いることができる。発光光源として、例えば、家庭用照明、車内照明、時計や液晶用のバックライト、看板広告、信号機、光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等が挙げられるがこれに限定するものではないが、特にカラーフィルタや光拡散板などと組み合わせた各種表示装置のバックライト、照明用光源としての用途に有効に用いることができる。
【０１４７】
本発明の有機ＥＬ面発光体を適用したディスプレイ、照明装置について説明する。
【０１４８】
本発明の有機ＥＬ面発光体は、多色または白色の表示装置に用いられる。多色または白色の表示装置の場合は、発光層形成時のみシャドーマスクを設け、一面に蒸着法、キャスト法、スピンコート法、インクジェット法、印刷法等で膜を形成できる。発光層のみパターニングを行う場合、その方法に限定はないが、好ましくは蒸着法、インクジェット法、印刷法である。蒸着法を用いる場合においてはシャドーマスクを用いたパターニングが好ましい。
【０１４９】
また、作製順序を逆にして陰極、電子輸送層、正孔阻止層、発光層ユニット、正孔輸送層、陽極の順に作製することも可能である。このようにして得られた多色または白色の表示装置に直流電圧を印加する場合には、陽極を＋、陰極を−の極性として電圧２〜４０Ｖ程度を印加すると、発光が観測できる。また、逆の極性で電圧を印加しても電流は流れずに発光は全く生じない。更に、交流電圧を印加する場合には、陽極が＋、陰極が−の状態になったときのみ発光する。尚、印加する交流の波形は任意でよい。
【０１５０】
本発明に係る有機ＥＬ面発光体は、照明用や露光光源のような一種のランプとして使用してもよいし、画像を投影するタイプのプロジェクション装置や、静止画像や動画像を直接視認するタイプの表示装置（ディスプレイ）として使用してもよい。動画再生用の表示装置として使用する場合の駆動方式は、単純マトリクス（パッシブマトリクス）方式でもアクティブマトリクス方式でもどちらでもよい。
【０１５１】
本発明に用いられる白色有機ＥＬ面発光体においては、必要に応じ製膜時にメタルマスクやインクジェットプリンティング法等でパターニングを施してもよい。パターニングする場合は、電極のみをパターニングしてもよいし、電極と発光層をパターニングしてもよいし、素子全層をパターニングしてもよい。発光層に用いる発光ドーパントとしては特に制限はなく、例えば、液晶表示装置におけるバックライトであれば、ＣＦ（カラーフィルタ）特性に対応した波長範囲に適合するように、白金錯体、また公知の発光ドーパントの中から任意のものを選択して組み合わせて、また本発明に係る光取り出しフィルムと組み合わせて、白色化すればよい。
【０１５２】
このように、白色の有機ＥＬ面発光体は、ＣＦ（カラーフィルタ）と組み合わせて、また、ＣＦ（カラーフィルタ）パターンに合わせ素子及び駆動トランジスタ回路を配置することで、有機ＥＬ発光素子から取り出される白色光をバックライトとして、青色フィルタ、緑色フィルタ、赤色フィルタを介して青色光、緑色光、赤色光を得ることで、低駆動電圧で長寿命のフルカラーの有機ＥＬディスプレイを形成できる。
【０１５３】
また、本発明の有機ＥＬ面発光体は、種々な表示装置にバックライトとして適用可能であるが、反射型、透過型、半透過型ＬＣＤ或いはＴＮ型、ＳＴＮ型、ＯＣＢ型、ＨＡＮ型、ＶＡ型（ＰＶＡ型、ＭＶＡ型）、ＩＰＳ型等の各種駆動方式のＬＣＤを有する液晶表示装置のバックライトとしても好ましく用いられる。特に画面が３０型以上、特に３０〜５４型の大画面の表示装置では、正面輝度が高くコントラストの高い画像が得られるという効果があった。
【実施例】
【０１５４】
以下に実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【０１５５】
実施例１
＜有機ＥＬ面発光体１０１の作製＞
図３に示す有機ＥＬ発光素子２０を作製した。
【０１５６】
この有機ＥＬ発光素子２０は、下記基板上に有機ＥＬ発光層２３を挟持して透明電極２２、対向電極２４、及び透明電極２２上に設けられた封止膜２１によって構成されている。
【０１５７】
ここで、有機ＥＬ発光素子２０の基板には厚みが０．７ｍｍ、サイズが４０ｍｍ×５２ｍｍの金属反射板を片面に設置した無アルカリガラスを用い、他方の面に対向電極２４として、真空蒸着法によって膜厚が１１０ｎｍになったアルミニウムからなる電極を設けた。
【０１５８】
そして、該対向電極２４の上に正孔注入材料としてｍ−ＭＴＤＡＴＡを用い、真空蒸着法によって膜厚が１０ｎｍになった正孔注入層を形成した。次いで、正孔注入層の上に正孔輸送材料としてα−ＮＰＤを用い、真空蒸着法で膜厚が３０ｎｍになった正孔輸送層を形成した。次いで、この正孔輸送層の上にＣＢＰをホスト材料として用い、Ｉｒ（ｐｐｙ）３をドーパント材料として６質量％含むように、白色発光となる発光材料を真空蒸着法により蒸着させて膜厚が３０ｎｍになった発光層を形成した。
【０１５９】
この発光層の上に、ＢＡｌｑを真空蒸着法により１０ｎｍ蒸着させて正孔阻止層を形成した。更に、この正孔阻止層の上にＡｌｑ３を真空蒸着法により４０ｎｍ形成して電子輸送層とした。更に、ＬｉＦを真空蒸着法により０．５ｎｍ形成して電子注入層とした。そして、この電子注入層の上に、ＩＴＯを１１０ｎｍの厚みに成膜し、フォトリソグラフィー法によって電極形状にパターニングし、３５×４６ｍｍの大きさにした透明電極２２を形成した。
【０１６０】
【化３】
2010108818.tif 000005
【０１６１】
【化４】
2010108818.tif 000006
【０１６２】
更に、下記手順により透明封止フィルム（封止膜）を作製し、透明電極２２以下を封止するように接着した。
【０１６３】
〈透明封止フィルム（封止膜）の作製〉
基材として、厚さ１２５μｍのポリエチレンナフタレートフィルム（帝人・デュポン社製フィルム）上に、ＵＶ硬化型アクリル樹脂塗膜を５μｍの厚みで設けた上に、特開２００３−３０３５２０号公報記載の大気圧プラズマ放電処理装置及び下記放電条件で、酸化珪素膜（ＳｉＯ２）を２層積層した屈折率１．４８の透明封止フィルムを作製した。
【０１６４】
（大気圧プラズマ放電処理装置）
上記大気圧プラズマ放電処理装置を用い、下記の条件で、プラズマ放電を行って、厚さ約２００ｎｍの層１を形成した。
【０１６５】
〈ガス条件〉
放電ガス：窒素ガス                                            ９５．７体積％
薄膜形成性ガス：ヘキサメチルジシロキサン
（リンテック社製気化器にて窒素ガスに混合して気化）            ０．３体積％
添加ガス：水素ガス                                              ４．０体積％
〈電源条件〉
第１電極側  電源種類      応用電機社製高周波電源
周波数        ８０ｋＨｚ
出力密度      ８Ｗ／ｃｍ２
第２電極側  電源種類      パール工業社製高周波電源
周波数        １３．５６ＭＨｚ
出力密度      ７Ｗ／ｃｍ２
次いで、下記の条件で、プラズマ放電を行って、厚さ約２５０ｎｍの層２を積層形成した。
【０１６６】
〈ガス条件〉
放電ガス：窒素ガス                                            ９５．９体積％
薄膜形成性ガス：テトラエトキシシラン
（リンテック社製気化器にて窒素ガスに混合して気化）            ０．１体積％
添加ガス：水素ガス                                              ４．０体積％
〈電源条件〉
第１電極側  電源種類      応用電機社製高周波電源
周波数        ８０ｋＨｚ
出力密度      １０Ｗ／ｃｍ２
第２電極側  電源種類      パール工業社製高周波電源
周波数        １３．５６ＭＨｚ
出力密度      ７Ｗ／ｃｍ２
〈光取り出しフィルムの作製〉
複数の円錐台形状凹凸構造体を持つ光取り出しフィルムを得るため、平板状金型を切削加工し、円錐台ホール形状の金型を作製した。ＴＡＣ基材（トリアセチルセルロースフィルム）上にメチレンクロライドを塗布し、ＴＡＣ基材に円錐台ホール形状の金型を押し当て、剥離して乾燥することで複数の凹凸構造体を有する光取り出しフィルム（ａ）を得た。図７に凹凸構造体の形成工程の模式図を示した。
【０１６７】
光取り出しフィルム（ａ）は、波長５５０ｎｍの光に対する屈折率が１．５、円錘台状の凹凸構造体１２の底面に対する傾斜角度αは６０°であり、３０個の凸部の高さｈの平均値は２５μｍ、凸部のピッチは３０μｍであった。屈折率はアッベの屈折率計を用いて測定した。また、光取り出しフィルムの可視光透過率は９０％であり良好な透明性を有していた。可視光透過率は、日立製作所製Ｕ−４０００型分光光度計を使用して、ＪＩＳ  Ｒ５７５６に基づいて反射スペクトルを測定して算出した。
【０１６８】
〈アルカリ鹸化処理〉
光取り出しフィルム（ａ）を下記に記載する条件でアルカリ鹸化処理を実施した。
【０１６９】
ケン化工程    ２．５Ｍ−ＮａＯＨ  ５０℃    ９０秒
水洗工程      水                  ３０℃    ４５秒
中和工程      １０質量部ＨＣｌ    ３０℃    ４５秒
水洗工程      水                  ３０℃    ４５秒
ケン化処理後、水洗、中和、水洗の順に行い、次いで８０℃で乾燥した。
【０１７０】
〈封止膜上への金属極薄膜蒸着〉
封止膜上に蒸着法で金薄膜を約２ｎｍ蒸着で作製した。尚、金薄膜は２ｎｍと非常に薄いために透過率にはほとんど影響しない。
【０１７１】
〈分子接着〉
分子接着剤（トリエトキシシリルプロピルトリアジンジチオール：表１中ＴＥＳと略す）０．１ｇをエタノール、水混合溶媒１００ｇ（エタノール９５ｇ：水５ｇ）に溶解して作成した分子接着剤溶液に、上記鹸化処理を施してＯＨ基を表面に付与させた光取り出しフィルム（ａ）を２０℃で１時間浸漬後、所定の温度・時間で加熱乾燥させた。得られた試料表面から未反応の分子接着剤を除去するために、アルコール洗浄して分子接着剤が表面に結合したＳＨ基表面含有光取り出しフィルム（ａ）とした。尚、アルバックファイ（株）製ＰＨＩ−５６００によりＸＰＳ分析によりＳ２ｐスペクトルの強度を求め、分子接着剤の供給量の目安とした。
【０１７２】
金の極薄膜を形成した封止膜を上記鹸化処理した光取り出しフィルムに高圧水銀ランプを出力１．５ｋＷ、照射エネルギー２８００／ｃｍ２で照射しながら張り合わせ、有機ＥＬ面発光体１０１を作製した。
【０１７３】
＜有機ＥＬ面発光体１０２の作製＞
有機ＥＬ面発光体１０１の作製と同様にして、光取り出しフィルムと有機ＥＬ発光素子を作製した。光取り出しフィルムには蒸着法で金薄膜を約３ｎｍ蒸着で作製し、有機ＥＬ発光素子の封止膜にはコロナ放電処理により表面改質処理を行った。
【０１７４】
コロナ放電処理は、信光電気計測（株）製コロナマスターＰＳ−１Ｍ（１４ｋＶ、１５ｋＨｚ、１００Ｖ  ＡＣ）用いて２０℃、１〜１０秒間処理した。
【０１７５】
次いで、分子接着剤（６−トリメトキシシランデシルアミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジチオール：表１中ＴＭＳと略す）０．１ｇをエタノール、水混合溶媒１００ｇ（エタノール９５ｇ：水５ｇ）に溶解して作成した分子接着剤溶液を、上記コロナ放電処理を施してＯＨ基を表面に付与させた封止膜に塗布し、所定の温度・時間で加熱乾燥させた。得られた試料表面から未反応の分子接着剤を除去するために、アルコール洗浄して分子接着剤が表面に結合したＳＨ基表面含有封止膜とした。
【０１７６】
金の極薄膜を形成した光取り出しフィルムを上記処理した封止膜に高圧水銀ランプを出力１．５ｋＷ、照射エネルギー２８００／ｃｍ２で照射しながら張り合わせ、有機ＥＬ面発光体１０２を作製した。
【０１７７】
＜有機ＥＬ面発光体１０３、１０４の作製＞
有機ＥＬ面発光体１０１、１０２の光取り出しフィルムの作製で用いたＴＡＣ基材（トリアセチルセルロースフィルム）の替わりにアートン（ＪＳＲ（株）製）を用いて同様にして光取り出しフィルム（ｂ）を作製し、コロナ放電処理を行った。また、封止膜上に蒸着法で金薄膜を約１ｎｍ蒸着で作製し、同様にして分子接着して有機ＥＬ面発光体１０３を作製した。
【０１７８】
次いで、表１の構成で同様にして有機ＥＬ面発光体１０４を作製した。
【０１７９】
＜有機ＥＬ面発光体１０５、１０６の作製＞
ＴＡＣ基材（トリアセチルセルロースフィルム）上に熱硬化性樹脂（ビスフェノールＡジグリシジルエーテル）を２０μｍの厚みで塗布し、その塗布層側に円錐台ホール形状の金型を押し当て、次いでＴＡＣ基材側から加温して塗布層を硬化した後、剥離して複数の凸部を有する光取り出しフィルム（ｃ）を得た。
【０１８０】
作製した光取り出しフィルム（ｃ）を用いて、表１に記載の光取り出しフィルムへの表面改質処理、封止膜への表面改質処理、金薄膜の厚み、分子接着剤により、有機ＥＬ面発光体１０３、１０４の作製と同様にして、有機ＥＬ面発光体１０５、１０６を作製した。
【０１８１】
＜有機ＥＬ面発光体１０７、１０８の作製＞
ＴＡＣ基材（トリアセチルセルロースフィルム）上に紫外線硬化性樹脂（ペンタエリスリトールテトラアクリレート（新中村化学工業株式会社製）とイルガキュア１８４（光重合開始剤：チバ・ジャパン株式会社製）の混合物）を３０μｍの厚みで塗布し、その塗布層側に円錐台ホール形状の金型を押し当て、次いでＴＡＣ基材側から紫外線を照射して塗布層を硬化した後、剥離して複数の凸部を有する光取り出しフィルム（ｄ）を得た。
【０１８２】
作製した光取り出しフィルム（ｄ）を用いて、表１に記載の光取り出しフィルムへの表面改質処理、封止膜への表面改質処理、金薄膜の厚み、分子接着剤により、有機ＥＬ面発光体１０３、１０４の作製と同様にして、有機ＥＬ面発光体１０７、１０８を作製した。
【０１８３】
＜有機ＥＬ面発光体１０９、１１０の作製＞
光取り出しフィルム（ａ）の凹凸構造体を、封止膜上に熱硬化型アクリル樹脂系接着剤を用いて塗設した厚さ１０μｍの接着層を介して凸部先端面が封止膜から１μｍの間隙になるように、２５℃、相対湿度５５％環境下で埋没させて加熱接着し、有機ＥＬ面発光体１０９を作製した。
【０１８４】
同様に、光取り出しフィルム（ｄ）の凹凸構造体を、封止膜上に紫外線硬化型アクリル樹脂系接着剤を用いて塗設した厚さ１５μｍの接着層を介して凸部先端面が封止膜から５μｍの間隙になるように、２５℃、相対湿度５５％環境下で埋没させて紫外線を照射して接着し、有機ＥＬ面発光体１１０を作製した。
【０１８５】
有機ＥＬ面発光体１０１〜１１０の構成の詳細は表１に示した。
【０１８６】
【表１】
2010108818.tif 000007
【０１８７】
《有機ＥＬ面発光体の評価》
作製した有機ＥＬ面発光体１０１〜１１０を用いて以下の評価を行った。
【０１８８】
（光取り出し効率）
プレサイスゲージ（株）の有機ＥＬ発光効率測定装置ＥＬ１００３を用いて測定した。測定条件は光取り出しフィルムのついていない有機ＥＬ発光素子の正面輝度が１０００ｃｄ／ｍ２になるように４Ｖ、６６ｍＡの電流・電圧をかけた。光取り出しフィルムのついていない有機ＥＬ発光素子の正面輝度を１．０とした時の相対値で表した。
【０１８９】
◎：１．７〜１．９倍
○：１．５〜１．７倍
△：１．３〜１．５倍
×：１．０〜１．３倍
（はがれ）
８５℃の環境下に３００時間放置した後の有機ＥＬ発光素子と光取り出しフィルムの接着状態を目視評価した。剥離部分の面積が貼付全部分の１０％未満であるものを◎、１０％〜２０％以下であるものを○、２０％より大きく５０％以下であるものを△、５０％以上であるものを×とした。剥離部分の面積が少ないものほどはがれに優れている。
【０１９０】
（正面輝度ムラ）
有機ＥＬ面発光体を正面から目視観察し、輝度ムラの観察を以下の基準で評価した。
【０１９１】
○：輝度ムラが観察されない
△：やや輝度ムラが観察される
×：輝度ムラが明らかに観察される
以上の評価結果を表２に示す。
【０１９２】
【表２】
2010108818.tif 000008
【０１９３】
表２より、本発明の有機ＥＬ面発光体１０１〜１０８は、比較例１０９、１１０に対し、光取り出し効率に優れ、更にはがれ、輝度ムラに優れた有機ＥＬ面発光体であることがわかる。
【０１９４】
実施例２
次いで有機ＥＬ面発光体１０１〜１１０をＣＦ（カラーフィルタ）、及びＣＦ（カラーフィルタ）パターンに合わせ素子及び駆動トランジスタ回路とを組み合わせ、有機ＥＬ発光層から取り出される白色光をバックライトとして、青色フィルタ、緑色フィルタ、赤色フィルタを介して青色光、緑色光、赤色光を得ることで、有機ＥＬディスプレイを作製したところ、本発明の有機ＥＬ面発光体１０１〜１０８を用いると優れた輝度を有する長寿命な有機ＥＬディスプレイが得られることが分かった。
【０１９５】
実施例３
次いで有機ＥＬ面発光体１０１〜１１０を、ＶＡ型液晶表示装置である富士通製１５型ディスプレイＶＬ−１５０ＳＤの予め内蔵されていたバックライトの替わりに用いたところ、本発明の有機ＥＬ面発光体１０１〜１０８を用いると優れた輝度を有する液晶表示装置が得られることが分かった。
【０１９６】
実施例４
次いで有機ＥＬ面発光体１０１〜１１０の非発光面をガラスケースで覆い、厚み３００μｍのガラス基板を封止用基板として用いて、周囲にシール材として、エポキシ系光硬化型接着剤（東亞合成社製ラックストラックＬＣ０６２９Ｂ）を適用し、ガラス基板側からＵＶ光を照射して、硬化させて、照明装置を形成したところ、本発明の有機ＥＬ面発光体１０１〜１０８を用いると優れた輝度を有する照明装置が得られることが分かった。
【図面の簡単な説明】
【０１９７】
【図１】先端側が収縮した形状の凸部を有する光取り出しフィルムの模式図である。
【図２】先端側が収縮した形状の凸部を有する別の光取り出しフィルムの模式図である。
【図３】本発明の有機ＥＬ面発光体の模式図である。
【図４】本発明の有機ＥＬ面発光体における光の出射を示す模式図である。
【図５】光取り出しフィルムの凸部が接着層に埋没している様子を示した模式図である。
【図６】トップエミッション方式での有機ＥＬ面発光体の構成図である。
【図７】凹凸構造体の形成工程を示す模式図である。
【符号の説明】
【０１９８】
１０Ａ  プリズムアレイシート
１１  透光性基板
１２  凹凸構造体
１３  空間部
１４  出射面
２０  有機ＥＬ発光素子
２１  封止膜
２２  透明電極
２３  有機ＥＬ発光層
２４  対向電極
３０  有機ＥＬ面発光体
１００  有機ＥＬ面発光体
１１０  陽極（一対の電極）
１１１  陰極（一対の電極）
１１２  発光層（有機発光層）
１１７  電極保護層
１１８  有機緩衝層
１１９  封止膜
１２０Ａ  素子基板
１２１  発光素子
【図１】
2010108818.tif 000009
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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