(57)【要約】【課題】安価に入手でき、厚みが比較的薄く、皺や厚みムラがなく精度に優れ、なおかつ長期的な寸法変化が小さく、光学特性の安定性に優れた光学用フィルムとして有用な延伸フィルム、ならびにこれを用いた位相差フィルムおよび複合光学部材を提供する。【解決手段】ポリプロピレン系樹脂からなる長尺の未延伸フィルムを、その幅方向に対して１〜８５°の方向に連続的に斜め延伸して得られる延伸フィルム、ならびに当該延伸フィルムからなる位相差フィルムおよび該位相差フィルムを用いた複合光学部材が提供される。ポリプロピレン系樹脂は、エチレン単量体単位を１〜１０重量％含むポリプロピレン系樹脂であることが好ましい。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリプロピレン系樹脂からなる長尺の未延伸フィルムを、その幅方向に対して１〜８５°の方向に連続的に斜め延伸して得られる延伸フィルム。
【請求項２】
前記ポリプロピレン系樹脂は、プロピレンとエチレンとの共重合体からなり、
前記エチレンに由来する単量体単位の含有量は、１〜１０重量％である請求項１に記載の延伸フィルム。
【請求項３】
レターデーション値が５０ｎｍ以上である、請求項１または２に記載の延伸フィルムからなる位相差フィルム。
【請求項４】
請求項３に記載の位相差フィルムと他の光学部材との積層体からなる複合光学部材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は延伸フィルムに関し、さらに詳しくは、斜め延伸してなる延伸フィルムに関する。また、本発明は、その延伸フィルムを用いた位相差フィルムおよび複合光学部材に関する。
【背景技術】
【０００２】
液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）は、高画質、薄型、軽量、低消費電力などの特長をもち、テレビジョン、パーソナルコンピュータなどのフラットパネルディスプレイとして広く使用されている。
【０００３】
カラー液晶ディスプレイには、単純マトリクス方式で構造が簡単な超ねじれネマチック（ＳＴＮ）液晶が用いられるが、ＳＴＮ液晶に基づく楕円偏光により、液晶ディスプレイ表示の色相が緑色ないし黄赤色を帯びるという問題を生じる。この問題を解決する手段の一つとして、位相差フィルムを用い、ＳＴＮ液晶の複屈折による位相差を補償し、楕円偏光を直線偏光に戻す対策が講じられている。
【０００４】
この位相差フィルムを製造する方法としては、例えば、未延伸フィルムの長さ方向または幅方向に一軸延伸したフィルムより、所望の配向軸を有するように延伸フィルムの辺に対して所定の傾斜角度で、その延伸フィルムを裁断する方法が知られている。しかしながら、この方法では、最大面積が得られるように裁断しても、裁断ロスが必ず生じ、製品歩留まりに乏しいという問題があった。
【０００５】
また、特許文献１には、ポリカーボネートやポリエステルなどのプラスチックのフィルムを横または縦方向に一軸延伸しつつ、その延伸方向の左右を異なる速度で前記延伸方向とは相違する縦または横方向に引張延伸して、配向軸を前記一軸延伸方向に対して傾斜させる延伸フィルムの製造方法が提案されている。しかしながら、この方法で得られる延伸フィルムは、皺が発生したり、厚みムラなどが生じたりして、精度に優れたフィルムを得ることは困難であった。
【０００６】
さらに、特許文献２には、ポリビニルアルコールなどポリマーフィルムの一方端の実質的な保持開始点から、実質的な保持解除点までの保持手段の軌跡Ｌ１、及びポリマーフィルムのもう一端の実質的な保持開始点から実質的な保持解除点までの保持手段の軌跡Ｌ２と、二つの実質的な保持解除点までの距離Ｗが、｜Ｌ２−Ｌ１｜＞０．４Ｗの関係を満たし、かつポリマーフィルムの支持性を保ち、揮発分率が５％以上の状態を存在させて延伸したのち、収縮させながら揮発分率を低下させる光学用ポリマーフィルムの製造方法が記載されている。しかしながら、この方法で得られたフィルムにおいても、長期間使用したときに光学特性が変化したりする問題があった。
【０００７】
さらに、近年、液晶表示装置の厚みの低減が追求され、液晶表示装置に用いられる光学部材にも従来以上の薄肉化が求められている。しかし、前記のポリカーボネートフィルムや、近年使用されている公知の脂環式ポリオレフィンフィルムなどでは、現在以上の薄肉化には限界があった。
【０００８】
また、特許文献３にも、長尺の未延伸フィルムを斜め方向に延伸する技術が開示されている。
【特許文献１】特開２０００−９９１２号公報
【特許文献２】特開２００２−８６５５４号公報
【特許文献３】特開２００３−３４２３８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の目的は、上述した従来技術の問題点に鑑みてなされたものであり、安価に入手でき、厚みが比較的薄く、皺や厚みムラがなく精度に優れ、なおかつ長期的な寸法変化が小さく、光学特性の安定性に優れた光学用フィルムとして有用な延伸フィルムを提供することである。また、本発明のもう一つの目的は、本発明の延伸フィルムを位相差フィルムとして用いた際に、裁断ロスを最小限にできる位相差フィルム、およびそれからなる複合光学部材を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂からなる長尺の未延伸フィルムを、その幅方向に対して１〜８５°の方向に連続的に斜め延伸して得られる延伸フィルムを提供する。
【００１１】
ここで、本発明に用いるポリプロピレン系樹脂は、プロピレンとエチレンとの共重合体からなり、該エチレンに由来する単量体単位の含有量は、１〜１０重量％であることが好ましい。
【００１２】
また、本発明は、レターデーション値が５０ｎｍ以上である、上記延伸フィルムからなる位相差フィルム、および、該位相差フィルムと他の光学部材との積層体からなる複合光学部材を提供する。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の延伸フィルムは、皺や厚みムラがなく精度に優れ、なおかつ長期的に寸法変化がなく、光学特性の安定性に優れるものであり、位相差フィルムとして有用である。また、本発明の延伸フィルムは長尺物であるので、ロール状に巻き取って保存することができる。例えば、本発明の延伸フィルムを位相差板として用い、偏光板と貼り合わせて楕円偏光板を製造する場合、特にロール・トゥ・ロールによる連続生産が可能となるため、高い生産性が得られるという利点がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下、本発明を詳細に説明する。
［ポリプロピレン系樹脂］
本発明で使用するポリプロピレン系樹脂とは、主にプロピレンのユニットからなる樹脂であって、一般に結晶性のものであり、プロピレンの単独重合体のほか、プロピレンとこれに共重合可能なコモノマーとの共重合体であってもよい。ポリプロピレン系樹脂は、重合用触媒を用いて、プロピレンを単独重合する方法や、プロピレンと他の共重合性コモノマーとを共重合する方法によって製造することができる。重合用触媒としては、従来公知の重合用触媒を用いることができ、たとえば、次のようなものを挙げることができる。
（１）マグネシウム、チタンおよびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分からなるＴｉ−Ｍｇ系触媒、
（２）マグネシウム、チタンおよびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物と、必要に応じて電子供与性化合物等の第三成分とを組み合わせた触媒系、
（３）メタロセン系触媒など。
【００１５】
上記の触媒系の中でも、本発明の延伸フィルムに用いるポリプロピレン系樹脂の製造においては、マグネシウム、チタンおよびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物と電子供与性化合物とを組み合わせた触媒系が、最も一般的に使用できる。マグネシウム、チタンおよびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分としては、たとえば、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開昭６１−２８７９０４号公報、特開平７−２１６０１７号公報などに記載の触媒系が挙げられる。
【００１６】
有機アルミニウム化合物としては、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリエチルアルミニウムとジエチルアルミニウムクロライドとの混合物、テトラエチルジアルモキサンなどを好ましく用いることができる。また、電子供与性化合物としては、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルエチルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシランなどを好ましく用いることができる。
【００１７】
メタロセン系触媒としては、たとえば、特許第２５８７２５１号公報、特許第２６２７６６９号公報、特許第２６６８７３２号公報などに記載の触媒系が挙げられる。
【００１８】
ポリプロピレン系樹脂は、たとえば、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレンの如き炭化水素化合物に代表される不活性溶剤を用いる溶液重合法、液状のモノマーを溶剤として用いる塊状重合法、気体のモノマーをそのまま重合させる気相重合法などによって製造することができる。これらの方法による重合は、バッチ式で行なってもよいし、連続式で行なってもよい。
【００１９】
ポリプロピレン系樹脂の立体規則性は、アイソタクチック、シンジオタクチック、アタクチックのいずれであってもよい。本発明においては、耐熱性の点から、シンジオタクチックあるいはアイソタクチックのポリプロピレン系樹脂が好ましく用いられる。
【００２０】
本発明の延伸フィルムを構成するポリプロピレン系樹脂は、プロピレンの単独重合体で構成することができるほか、プロピレンを主体とし、それと共重合可能なコモノマーを共重合させたものであってもよい。共重合体とすることにより、ポリプロピレン系樹脂の加工性や透明性を向上させることが可能である。共重合体とする場合、共重合体中のコモノマー由来の単量体単位の含有量は、たとえば２０重量％以下であり、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは７重量％以下である。また、共重合体中のコモノマー由来の単量体単位の含有量は、好ましくは１重量％以上、より好ましくは３重量％以上である。コモノマー由来の単量体単位の含有量が１０重量％を超えると、樹脂の融点が下がり、耐熱性が悪くなる傾向にある。また、コモノマー由来の単量体単位の含有量が１重量％未満であると、共重合により得られ得る、たとえば加工性や透明性向上等の効果が認められない傾向にある。なお、２種類以上のコモノマーとポリプロピレンとの共重合体とする場合には、その共重合体に含まれる全てのコモノマーに由来する単量体単位の合計含有量が、前記範囲であることが好ましい。共重合体中のコモノマー由来の単量体単位の含有量は、「高分子分析ハンドブック」（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１６頁に記載されている方法に従い、赤外線（ＩＲ）スペクトル測定を行なうことにより求めることができる。
【００２１】
プロピレンと共重合可能なコモノマーとしては、たとえば、エチレンおよび炭素原子数４〜２０のα−オレフィンを挙げることができる。炭素原子数４〜２０のα−オレフィンとして、具体的には、次のようなものを挙げることができる。
【００２２】
１−ブテン、２−メチル−１−プロペン（以上、炭素原子数４）；１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン（以上、炭素原子数５）；１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン（以上、炭素原子数６）；１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、２−メチル−３−エチル−１−ブテン（以上、炭素原子数７）；１−オクテン、５−メチル−１−ヘプテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−メチル−３−エチル−１−ペンテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン（以上、炭素原子数８）；１−ノネン（炭素原子数９）；１−デセン（炭素原子数１０）；１−ウンデセン（炭素原子数１１）；１−ドデセン（炭素原子数１２）；１−トリデセン（炭素原子数１３）；１−テトラデセン（炭素原子数１４）；１−ペンタデセン（炭素原子数１５）；１−ヘキサデセン（炭素原子数１６）；１−ヘプタデセン（炭素原子数１７）；１−オクタデセン（炭素原子数１８）；１−ノナデセン（炭素原子数１９）など。
【００２３】
上記共重合可能なコモノマーの中でも、加工性の観点から、エチレンおよび炭素原子数４〜１２のα−オレフィンが好ましく用いられる。好ましく用いられる炭素原子数４〜１２のα−オレフィンとしては、たとえば、１−ブテン、２−メチル−１−プロペン；１−ペンテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン；１−ヘキセン、２−エチル−１−ブテン、２，３−ジメチル−１−ブテン、２−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３，３−ジメチル−１−ブテン；１−ヘプテン、２−メチル−１−ヘキセン、２，３−ジメチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ペンテン、２−メチル−３−エチル−１−ブテン；１−オクテン、５−メチル−１−ヘプテン、２−エチル−１−ヘキセン、３，３−ジメチル−１−ヘキセン、２−メチル−３−エチル−１−ペンテン、２，３，４−トリメチル−１−ペンテン、２−プロピル−１−ペンテン、２，３−ジエチル−１−ブテン；１−ノネン；１−デセン；１−ウンデセン；１−ドデセンなどを挙げることができる。プロピレンとの共重合性の観点からは、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセンおよび１−オクテンが好ましく、とりわけエチレン、１−ブテンおよび１−ヘキセンがより好ましい。したがって、好ましい共重合体としては、プロピレン／エチレン共重合体、プロピレン／１−ブテン共重合体およびプロピレン／１−ヘキセン共重合体などを挙げることができる。
【００２４】
プロピレンとこれと共重合可能なコモノマーとの共重合体は、ランダム共重合体であってもよいし、ブロック共重合体であってもよいが、光学用途向けのフィルムとしての透明度や加工性を向上させるという観点からは、プロピレンを主体とするランダム共重合体であることが好ましい。なかでも、プロピレンとエチレンとのランダム共重合体が好ましい。
【００２５】
本発明に用いられるポリプロピレン系樹脂は、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０に準拠した、温度２３０℃、荷重２１.１８Ｎで測定されるメルトフローレイト（ＭＦＲ）が、０．１〜２００ｇ／１０分、特に０．５〜５０ｇ／１０分の範囲にあることが好ましい。ＭＦＲがこの範囲にあるポリプロピレン系樹脂を用いることにより、押出機に大きな負荷をかけることなく均一なフィルム状物を得ることができる。
【００２６】
ポリプロピレン系樹脂には、本発明の効果を阻害しない範囲で、公知の添加物が配合されていてもよい。添加物としては、たとえば、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、造核剤、防曇剤、アンチブロッキング剤などを挙げることができる。酸化防止剤としては、たとえば、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤、ヒンダードアミン系光安定剤などが挙げられ、また、１分子中にたとえば、フェノール系の酸化防止機構とリン系の酸化防止機構とを併せ持つユニットを有する複合型の酸化防止剤も用いることができる。紫外線吸収剤としては、たとえば、２−ヒドロキシベンゾフェノン系やヒドロキシフェニルベンゾトリアゾール系の如き紫外線吸収剤、ベンゾエート系の紫外線遮断剤などが挙げられる。帯電防止剤は、ポリマー型、オリゴマー型、モノマー型のいずれであってもよい。滑剤としては、エルカ酸アミドやオレイン酸アミドの如き高級脂肪酸アミド、ステアリン酸の如き高級脂肪酸およびその塩などが挙げられる。造核剤としては、たとえば、ソルビトール系造核剤、有機リン酸塩系造核剤、ポリビニルシクロアルカンの如き高分子系造核剤などが挙げられる。アンチブロッキング剤としては、球状あるいはそれに近い形状の微粒子が、無機系、有機系を問わず使用できる。これらの添加物は、複数種が併用されてもよい。
【００２７】
［ポリプロピレン系樹脂からなる未延伸フィルム］
本発明に用いる未延伸フィルムは、以上のようなポリプロピレン系樹脂を長尺のフィルムに製膜したものである。フィルムの製膜方法としては、押出成形が一般的に用いられる。
【００２８】
押出成形により未延伸フィルムを製造する方法について詳しく説明する。押出成形においては、ポリプロピレン系樹脂は、押出機中でスクリューの回転によって溶融混練され、Ｔダイからシート状に押出される。押出される溶融状シートの温度は、１８０〜３００℃程度である。このときの溶融状シートの温度が１８０℃を下回ると、延展性が十分でなく、得られるフィルムの厚みが不均一になり、位相差ムラのあるフィルムとなる可能性がある。また、その温度が３００℃を超えると、樹脂の劣化や分解が起こりやすく、シート中に気泡が生じたり、炭化物が含まれたりすることがある。
【００２９】
押出機は、単軸押出機であっても２軸押出機であってもよい。たとえば、単軸押出機を用いる場合は、スクリューの長さＬと直径Ｄの比であるＬ／Ｄが２４〜３６程度、樹脂供給部におけるねじ溝の空間容積Ｖ1と樹脂計量部におけるねじ溝の空間容積Ｖ2との比（Ｖ1／Ｖ2）である圧縮比が１．５〜４程度であって、フルフライトタイプ、バリアタイプ、さらにマドック型の混練部分を有するタイプなどのスクリューを用いることができる。ポリプロピレン系樹脂の劣化や分解を抑制し、均一に溶融混練するという観点からは、Ｌ／Ｄが２８〜３６で、圧縮比Ｖ1／Ｖ2が２．５〜３．５であるバリアタイプのスクリューを用いることが好ましい。また、ポリプロピレン系樹脂の劣化や分解を可及的に抑制するため、押出機内は、窒素雰囲気または真空にすることが好ましい。さらに、ポリプロピレン系樹脂が劣化したり分解したりすることで生じる揮発ガスを取り除くため、押出機の先端に１ｍｍφ以上５ｍｍφ以下程度のオリフィスを設け、押出機先端部分の樹脂圧力を高めることも好ましい。オリフィスの設置により押出機先端部分の樹脂圧力を高めることは、当該先端部分での背圧を高めることを意味しており、これにより押出の安定性を向上させることができる。用いるオリフィスの直径は、より好ましくは２ｍｍφ以上４ｍｍφ以下である。
【００３０】
押出に使用されるＴダイは、樹脂の流路表面に微小な段差や傷のないものが好ましく、また、そのリップ部分は、溶融したポリプロピレン系樹脂との摩擦係数の小さい材料でめっきまたはコーティングされ、さらにリップ先端が０．３ｍｍφ以下に研磨されたシャープなエッジ形状のものが好ましい。摩擦係数の小さい材料としては、タングステンカーバイド系やフッ素系の特殊めっきなどが挙げられる。このようなＴダイを用いることにより、目ヤニの発生を抑制でき、同時にダイラインを抑制できるので、外観の均一性に優れる未延伸フィルムが得られる。このＴダイは、マニホールドがコートハンガー形状であって、かつ以下の条件（１）または（２）を満たすことが好ましく、さらには条件（３）または（４）を満たすことがより好ましい。
【００３１】
（１）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ未満のとき：Ｔダイの厚み方向長さ＞１８０ｍｍ、
（２）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ以上のとき：Ｔダイの厚み方向長さ＞２２０ｍｍ、
（３）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ未満のとき：Ｔダイの高さ方向長さ＞２５０ｍｍ、
（４）Ｔダイのリップ幅が１５００ｍｍ以上のとき：Ｔダイの高さ方向長さ＞２８０ｍｍ。
【００３２】
このような条件を満たすＴダイを用いることにより、Ｔダイ内部での溶融状ポリプロピレン系樹脂の流れを整えることができ、かつ、リップ部分でも厚みムラを抑えながら押出すことができるため、より厚み精度に優れ、位相差のより均一なフィルムを得ることができる。
【００３３】
ポリプロピレン系樹脂の押出変動を抑制する観点から、押出機とＴダイとの間にアダプターを介してギアポンプを取り付けることが好ましい。また、ポリプロピレン系樹脂中にある異物を取り除くため、リーフディスクフィルターを取り付けることが好ましい。
【００３４】
Ｔダイから押出された溶融状シートは、金属製冷却ロール（チルロールまたはキャスティングロールともいう）と、その金属製冷却ロールの周方向に圧接して回転する弾性体を含むタッチロールとの間に、挟圧させて冷却固化することで、所望のフィルムを得ることができる。この際、タッチロールは、ゴムなどの弾性体がそのまま表面となっているものでもよいし、弾性体ロールの表面を金属スリーブからなる外筒で被覆したものでもよい。弾性体ロールの表面が金属スリーブからなる外筒で被覆されたタッチロールを用いる場合は、通常、金属製冷却ロールとタッチロールとの間に、ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートを直接挟んで冷却する。一方、表面が弾性体となっているタッチロールを用いる場合は、ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートとタッチロールとの間に熱可塑性樹脂の二軸延伸フィルムを介在させて挟圧することもできる。
【００３５】
ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートを、上記のような冷却ロールとタッチロールとで挟んで冷却固化させるに際しては、冷却ロールおよびタッチロールの表面温度を低くしておき、溶融状シートを急冷させることが好ましい。たとえば、両ロールの表面温度は０℃以上３０℃以下の範囲に調整されることが好ましい。これらの表面温度が３０℃を超えると、溶融状シートの冷却固化に時間がかかるため、ポリプロピレン系樹脂中の結晶成分が成長してしまい、得られるフィルムは透明性に劣るものとなることがある。ロールの表面温度は、好ましくは３０℃未満、さらに好ましくは２５℃未満である。一方、ロールの表面温度が０℃を下回ると、金属製冷却ロールの表面が結露して水滴が付着し、フィルムの外観を悪化させる傾向がある。
【００３６】
使用する金属製冷却ロールは、その表面状態がポリプロピレン系樹脂フィルムの表面に転写されるため、その表面に凹凸がある場合には、得られるポリプロピレン系樹脂フィルムの厚み精度を低下させる可能性がある。そこで、金属製冷却ロールの表面は可能な限り鏡面状態であることが好ましい。具体的には、金属製冷却ロールの表面の粗度は、最大高さの標準数列で表して０．３Ｓ以下であることが好ましく、さらには０．１Ｓ〜０．２Ｓであることがより好ましい。
【００３７】
金属製冷却ロールとニップ部分を形成するタッチロールとは、その弾性体における表面硬度が、ＪＩＳ  Ｋ  ６３０１に規定されるスプリング式硬さ試験（Ａ形）で測定される値として、６５〜８０であることが好ましく、さらには７０〜８０であることがより好ましい。このような表面硬度のゴムロールを用いることにより、溶融状シートにかかる線圧を均一に維持することが容易となり、かつ、金属製冷却ロールとタッチロールとの間に溶融状シートのバンク（樹脂溜り）を作ることなくフィルムに成形することが容易となる。
【００３８】
溶融状シートを挟圧するときの圧力（線圧）は、金属製冷却ロールに対してタッチロールを押し付ける圧力により決まる。線圧は、５０Ｎ／ｃｍ以上３００Ｎ／ｃｍ以下とするのが好ましく、さらには１００Ｎ／ｃｍ以上２５０Ｎ／ｃｍ以下とするのがより好ましい。線圧を前記範囲とすることにより、バンクを形成することなく、一定の線圧を維持しながらポリプロピレン系樹脂フィルムを製造することが容易となる。
【００３９】
金属製冷却ロールとタッチロールとの間で、ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートとともに熱可塑性樹脂の二軸延伸フィルムを挟圧する場合、この二軸延伸フィルムを構成する熱可塑性樹脂は、ポリプロピレン系樹脂と強固に熱融着しない樹脂であればよく、具体的には、ポリエステル、ポリアミド、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、ポリアクリロニトリルなどを挙げることができる。これらの中でも、湿度や熱などによる寸法変化の少ないポリエステルが最も好ましい。この場合の二軸延伸フィルムの厚さは、通常５〜５０μｍ程度であり、好ましくは１０〜３０μｍである。
【００４０】
この方法においては、Ｔダイのリップから金属製冷却ロールとタッチロールとで挟圧されるまでの距離（エアギャップ）を２００ｍｍ以下とすることが好ましく、さらには１６０ｍｍ以下とすることがより好ましい。Ｔダイから押出された溶融状シートは、リップからロールまでの間引き伸ばされて、配向が生じやすくなる。エアギャップを上記の如く短くすることで、配向のより小さいフィルムを得ることができる。エアギャップの下限値は、使用する金属製冷却ロールの径とタッチロールの径、および使用するリップの先端形状により決定され、通常５０ｍｍ以上である。
【００４１】
この方法でポリプロピレン系樹脂フィルムを製造するときの加工速度は、溶融状シートを冷却固化するために必要な時間により決定される。使用する金属製冷却ロールの径が大きくなると、溶融状シートがその冷却ロールと接触している距離が長くなるため、より高速での製造が可能となる。具体的には、６００ｍｍφの金属製冷却ロールを用いる場合、加工速度は、最大で５〜２０ｍ／分程度となる。
【００４２】
金属製冷却ロールとタッチロールとの間で挟圧された溶融状シートは、ロールとの接触により冷却固化する。そして、必要に応じて端部をスリットした後、巻き取り機に巻き取られてロール状の未延伸フィルムとなる。この際、未延伸フィルムを使用するまでの間、その表面を保護するために、その片面または両面に別の熱可塑性樹脂からなる表面保護フィルムを貼り合わせた状態で巻き取ってもよい。ポリプロピレン系樹脂の溶融状シートを熱可塑性樹脂からなる二軸延伸フィルムとともに金属製冷却ロールとタッチロールとの間で挟圧した場合には、その二軸延伸フィルムを一方の表面保護フィルムとすることもできる。
【００４３】
本発明に用いるポリプロピレン系樹脂からなる未延伸フィルムは、透明性に優れ、かつ配向の小さい、すなわち位相差の小さいフィルムである。具体的にその透明性は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１０５に従って測定される全ヘイズ値が１０％以下、好ましくは７％以下であることが好ましい。また、そのレターデーション値（面内位相差値）は、通常２０ｎｍ以下、好ましくは１０ｎｍ以下であることが好ましく、さらには７ｎｍ以下、とりわけ５ｎｍ以下であるのが一層好ましい。ヘイズ値及びレターデーション値がこのような値となる未延伸フィルムを得るには、製膜条件や厚みを適宜選択すればよい。
【００４４】
本発明に用いるポリプロピレン系樹脂からなる未延伸フィルムは、その厚みが５μｍ以上、さらには１０μｍ以上であるのが好ましい。厚みが５μｍより小さくなると、そのフィルムの取り扱いが困難になる場合がある。またフィルムの厚みは２００μｍ以下であるのが好ましく、さらには１５０μｍ以下であるのがより好ましい。厚みが２００μｍより大きくなると、全ヘイズ値が増加したり、延伸フィルムの厚みが厚くなったりするため、求められる位相差フィルム、または複合光学部材の薄肉化に適合しない場合がある。
【００４５】
［ロール状の延伸フィルム］
以上のようにして得られる未延伸フィルムをその幅方向に対して任意の角度θ（１度≦θ≦８５度）の方向に連続的に斜め延伸することにより、フィルムの幅方向に対して角度θの配向軸を有するロール状の延伸フィルムを得ることができる。
【００４６】
角度θを１〜８５度の間で任意の値に設定することにより、面内の遅相軸方向の屈折率ｎx、面内の遅相軸に垂直な方向の屈折率ｎy、および厚み方向の屈折率ｎzが所望の値となるようにすることができる。
【００４７】
斜め延伸する方法としては、その幅方向に対して１〜８５度の方向に連続的に延伸して、ポリマーの配向軸を所望の角度に傾斜させることができるものであれば特に制約されず、公知の方法を採用することができる。
【００４８】
また、斜め延伸に用いる延伸機は特に制限されず、横または縦方向に左右異なる速度の送り力若しくは引張り力または引取り力を付加できるようにした従来公知のテンター式延伸機を使用することができる。また、テンター式延伸機には、横一軸延伸機、同時二軸延伸機などがあるが、ロール状のフィルムを連続的に斜め延伸処理することができるものであれば、特に制約されず、種々のタイプの延伸機を使用することができる。
【００４９】
本発明において好適に使用することができる、テンター延伸による未延伸フィルムの斜め延伸の一例を図１に示す。図１において、ポリプロピレン系樹脂からなる長尺の未延伸フィルム１００を、一定の方向（フィルム搬送方向２０）に搬送しながら、テンター３００を用いて斜め延伸する。フィルムの搬送方向は、未延伸フィルムの長手方向と同じである。図１に示されるチャック位置３０１および３０２でチャックされたフィルムは、左側が相対的に遅い速度（左移動速度４１）で左移動位置５０１へ、右側が相対的に速い速度（右移動速度４２）で右移動位置５０２へ移動することによって、斜め延伸が達成される。図１に示される例において、斜め延伸されたフィルムの配向軸の方向（配向軸方向Ｙ）は、フィルムの幅方向Ｘと角度θ（１°≦θ≦８５°）をなす方向である。
【００５０】
ここで、本発明に用いることができる斜め延伸の方法は、図１に示される例に限定されるものではなく、たとえば、特開昭５０−８３４８２号公報、特開平２−１１３９２０号公報、特開平３−１８２７０１号公報、特開２０００−９９１２号公報、特開２００２−８６５５４号公報、特開２００２−２２９４４号公報などに記載された方法を用いてもよい。
【００５１】
未延伸フィルムを斜め延伸する際の温度は、９０℃以上、ポリプロピレン系樹脂の融点以下であることが好ましい。オーブンが２ゾーン以上に分かれている場合、それぞれのゾーンの温度設定は同じでもよいし、異なってもよい。また、延伸倍率は、通常、１．０１〜１０倍、好ましくは１．０１〜５倍である。
【００５２】
本発明の延伸フィルムの飽和吸水率は、好ましくは０．０１重量％以下、より好ましくは０．００７重量％以下である。飽和吸水率が０．０１重量％を越えると、使用環境により延伸フィルムに寸法変化が生じて内部応力が発生することがある。そして、例えば、反射形液晶表示装置における位相差フィルムに用いた場合に、黒表示が部分的に薄くなる（白っぽく見える）などの表示ムラが発生するおそれがある。飽和吸水率が上記範囲にある延伸フィルムは、長期間使用してもディスプレイの表示ムラが発生しない光学特性の安定性に優れる。
【００５３】
以上のようにして得られる本発明の延伸フィルムは、幅方向に対して１度から８５度の配向軸を有する。また、皺や厚みムラがなく、かつ、長期にわたって寸法変化がなく、光学特性の安定性が優れるので、位相差フィルム、特に中小型用途向けの波長板として有用である。
【００５４】
（位相差フィルムおよび複合光学部材）
本発明の位相差フィルムは、ポリプロピレン系樹脂フィルムを斜め延伸して得られる上記斜め延伸フィルムからなる。ポリプロピレン系樹脂フィルムは結晶性であるため、位相差値の発現率が極めて高く、延伸によって容易に大きな位相差値を得ることができる。したがって、ポリプロピレン系樹脂を用いることにより、薄い膜厚で所望の位相差値を有する位相差フィルムを得ることができる。
【００５５】
また、ポリプロピレン系樹脂は、波長４００ｎｍにおける面内の最大屈折率と最小屈折率との差（複屈折）Δｎ400と、波長５００ｎｍにおける面内の最大屈折率と最小屈折率との差（複屈折）Δｎ500との比（Δｎ400／Δｎ500、位相差の波長分散）が１．０５未満であるため、それぞれポリプロピレン系樹脂で構成される１／２波長板と１／４波長板とを組み合わせた場合、優れた広帯域１／４波長板とすることができる。さらに、ポリプロピレン系樹脂は、その光弾性係数が約２×１０-13cm2／ｄｙｎｅ前後と小さいため、位相差フィルムをポリプロピレン系樹脂から構成することにより、１／２波長板と１／４波長板との貼合時、もしくは直線偏光板との貼合時に、貼りムラを抑制することができる。また、耐熱性試験時での白抜けをも抑制することができる。
【００５６】
本発明の位相差フィルムの膜厚は、たとえば２５μｍ以下程度とすることができ、好ましくは２０μｍ以下である。膜厚が２５μｍを超えると、薄膜化のメリットが有効に発揮されにくくなる。また、その膜厚があまり小さいと、フィルムにシワなどが発生しやすく、巻き取りや貼合時のハンドリング性を悪化させる傾向にある。そこで、位相差フィルムの膜厚は５μｍ以上であることが好ましく、さらには８μｍ以上であることがより好ましい。
【００５７】
本発明の位相差フィルムは、そのレターデーション値（面内の位相差値）Ｒ0が、５０ｎｍ以上であることが好ましく、７０〜３００ｎｍの範囲であることがより好ましい。また、位相差フィルムのＮz係数は、１．１〜２の範囲が好ましく、とりわけ１．４〜１．８の範囲にあることがより好ましい。位相差フィルムのレターデーション値（面内の位相差値）Ｒ0およびＮz係数は、上記範囲から、適用される液晶表示装置に要求される特性に合わせて適宜選択され得る。ここで、位相差フィルムの面内遅相軸方向の屈折率をｎx、面内進相軸方向（遅相軸と面内で直交する方向）の屈折率をｎy、厚み方向の屈折率をｎz、および位相差フィルムの厚みをｄとしたときに、位相差フィルムのレターデーション値（面内の位相差値）Ｒ0、厚み方向の位相差値Ｒth、およびＮz係数は、それぞれ下式（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）で定義される。
【００５８】
Ｒ0＝（ｎx−ｎy）×ｄ                  （Ａ）
Ｒth＝〔(ｎx＋ｎy)／２−ｎz〕×ｄ      （Ｂ）
Ｎz＝（ｎx−ｎz）／（ｎx−ｎy）        （Ｃ）
本発明の位相差フィルムは、これを他の光学部材と組み合わせて複合光学部材としてもよい。他の光学部材としては、たとえば、本発明の位相差フィルムが１／２波長板である場合における１／４波長板、本発明の位相差フィルムが１／４波長板である場合における１／２波長板、直線偏光板などを挙げることができる。本発明の位相差フィルムに、これら他の光学部材の一種または２種以上を粘着剤または接着剤等を用いて積層、貼合することにより、複合光学部材を得ることができる。かかる複合光学部材は、液晶表示装置等の表示装置に好適に適用することができる。
【００５９】
本発明によるポリプロピレン系樹脂からなるロール状の斜め延伸フィルムを位相差フィルムとして用いると、複合光学部材を作製する場合において、ロール状の他の光学部材（たとえばロール状の偏光板）とのロール・トゥ・ロール方式による連続貼合が可能となるため、高い生産性を得ることができる。ロール・トゥ・ロール方式による連続貼合においては、位相差フィルムの長手方向と、偏光板等の他の光学部材の長手方向が平行となるように貼合することができる。
【実施例】
【００６０】
以下、実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの例によって限定されるものではない。
【００６１】
［参考例１］
エチレンユニットを約５重量％含むプロピレン／エチレンランダム共重合体（住友ノーブレンＷ１５１、住友化学（株）製）を押出成形によって製膜して、厚み４０μｍの未延伸フィルムを得た。
【００６２】
［実施例１］
参考例１で得た未延伸フィルムを１２０℃に加熱して、図１に準じたテンター延伸機に導入し、左右の移動速度に５％の速度差をもたせて横一軸延伸（幅方向）とともに速度差による縦方向の引っ張り延伸を実施する。得られたフィルムは、皺や厚みムラがない良好な外観を有している。また、このフィルムの幅方向に対する遅相軸の角度を偏光顕微鏡で測定すると、平均で１５°である。さらに得られる延伸フィルムの膜厚は１０μｍ、レターデーション値は１４０ｎｍである。
【００６３】
続いてこの延伸フィルムを幅５１０ｍｍ、長さ７６０ｍｍに裁断し、その片面を厚さ２５μｍのアクリル系粘着剤を介して無アルカリガラスと貼合する。その貼合物を、６０℃、９０％ＲＨの恒温恒湿槽へ導入し、７２０時間後の寸法を測定すると、それぞれ幅５０９ｍｍ、長さ７５９ｍｍであり、レターデーションは１３９ｎｍである。この貼合された延伸フィルムはガラスと良好に密着しており、剥がれや気泡は観察されない。
【００６４】
今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
【図面の簡単な説明】
【００６５】
【図１】未延伸フィルムを、テンター延伸により斜め延伸する様子を説明する概略平面図である。
【符号の説明】
【００６６】
２０  フィルム搬送方向、４１  左移動速度、４２  右移動速度、１００  未延伸フィルム、３００  テンター、３０１，３０２  チャック位置、５０１  左移動位置、５０２  右移動位置。
【図１】
2010000737.tif 000002