(57)【要約】【課題】光取出し効率を向上させ、かつ、ヒートサイクルによる劣化を抑制可能な光取出し部材用微粒子分散物、コーティング組成物、光取出し部材、及び有機電界発光表示装置を提供すること。【解決手段】本発明の光取出し部材用微粒子分散物は、質量平均粒子径が１００ｎｍより大きい無機酸化物微粒子の表面に、下記一般式（１）で表されるオルガノシラン化合物を加水分解した加水分解物及び該オルガノシラン化合物を部分的に縮合させた部分縮合物のいずれかを含む表面修飾剤を被覆させた表面修飾微粒子を、分散媒中に分散させたことを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
質量平均粒子径が１００ｎｍより大きい無機酸化物微粒子の表面に、下記一般式（１）で表されるオルガノシラン化合物を加水分解した加水分解物及び該オルガノシラン化合物を部分的に縮合させた部分縮合物のいずれかを含む表面修飾剤を被覆させた表面修飾微粒子を、分散媒中に分散させたことを特徴とする光取出し部材用微粒子分散物。
【化４】
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ただし、前記一般式（１）中、Ｒ１は、３員環又は４員環の含酸素縮環化合物及び不飽和結合を有する置換基で置換されたアルキル基又はアリール基のいずれかを表し、Ｘは、水酸基及び加水分解可能な基のいずれかを表し、ｍは、１〜３の整数を表す。
【請求項２】
無機酸化微粒子の質量平均粒子径が１，０００ｎｍ以下である請求項１に記載の光取出し部材用微粒子分散物。
【請求項３】
無機酸化微粒子が、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２及びＺｎＯから選択される、少なくとも１種を含む請求項１から２のいずれかに記載の光取出し部材用微粒子分散物。
【請求項４】
無機酸化微粒子の屈折率が２．１〜４．０である請求項１から３のいずれかに記載の光取出し部材用微粒子分散物。
【請求項５】
Ｒ１が、３員環又は４員環の含酸素縮環化合物である請求項１から４のいずれかに記載の光取出し部材用微粒子分散物。
【請求項６】
請求項１から５のいずれかに記載の光取出し部材用微粒子分散物と、有機ポリマーと、バインダー樹脂と、を含むことを特徴とするコーティング組成物。
【請求項７】
有機ポリマーの酸価が１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ〜２００ｍｇＫＯＨ／ｇである請求項６に記載のコーティング組成物。
【請求項８】
コーティング組成物中の全固形分に対して、無機酸化微粒子を５質量％〜２５質量％含む請求項６から７のいずれかに記載のコーティング組成物。
【請求項９】
請求項６から８のいずれかに記載のコーティング組成物を含むことを特徴とする光取出し部材。
【請求項１０】
カラーフィルタとして用いられる請求項９に記載の光取出し部材。
【請求項１１】
請求項９から１０のいずれかに記載の光取出し部材を備えることを特徴とする有機電界発光表示装置。
【請求項１２】
更に、接着層を備え、該接着層の屈折率が１．５以上１．９以下である請求項１１に記載の有機電界発光表示装置。
【請求項１３】
接着層の厚みが１０μｍ〜１，０００μｍである請求項１２に記載の有機電界表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光取出し部材用微粒子分散物、コーティング組成物、光取出し部材、及び有機電界発光表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、有機電界発光表示装置などの発光デバイスの光取出し効率を向上させるために、微粒子を含有させた光取出し部材を用いることが提案されている。
例えば、陰極、エレクトロルミネッセンス層、透明電極層、および透光体がこの順に配置されてなるエレクトロルミネッセンス素子において、該透明電極層と透光体との間に、低屈折率材料からなるマトリックス中に光を散乱させる粒子を含有させた浸み出し光拡散層を設けたエレクトロルミネッセンス素子が提案されている（特許文献１参照）。
また、平均粒子径が０．００１〜５μｍの範囲にあり、屈折率が１．４〜１．８の範囲にあり、かつ、比表面積が０．５〜３００ｍ2/ｇの範囲にある酸化物微粒子、ガラス粉末、アルカリ可溶性樹脂および感放射線性成分を含み、該酸化物微粒子の含有量がガラス粉末１００重量部に対して０．０１〜２０重量部である無機粒子含有樹脂層と、支持フィルムとを有する転写フィルムを用いたディスプレイパネル用部材の製造方法が提案されている（特許文献２参照）。
しかしながら、これらの素子においては、使用開始後の有機／無機の界面での剥離が生じることがあり、耐久性が所望の期間達成できていないという問題がある。
【０００３】
微粒子の分散性を向上させる技術として、表面処理された無機酸化物微粒子を有機溶媒中に分散させた無機酸化物微粒子分散物が提案されている（特許文献３参照）。
しかしながら、該無機酸化物微粒子分散物は、液晶表示装置等の表面保護膜および反射防止膜に用いられるものであり、光取出し効率を向上させる光取出し部材に用いられる無機酸化物微粒子分散物としては、満足できるものが存在しないというのが現状である。
【０００４】
ところで、有機電界発光表示装置等の発光デバイスに用いられる光取出し部材としては、画像を表示する場合のＯＮ／ＯＦＦ動作に応じた熱耐性を有する必要がある。
即ち、ＯＮ状態になったときには発光素子が発熱し、ＯＦＦ状態で放冷されることとなる。発光素子の近傍に有機／無機の混合膜からなる光取出し部材を設置すると、各発光素子の前記ＯＮ／ＯＦＦ動作に基づく局所的な熱履歴(ヒートサイクル)によって界面の解離が発生するという問題がある。
しかしながら、この問題を有効に解決する技術としては、何らの開示もない状況である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−２９６４３７号公報
【特許文献２】特開２００７−２４６５６８号公報
【特許文献３】特開２００５−３０７１５８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、従来における前記諸問題を解決し、以下の目的を達成することを課題とする。即ち、本発明は、光取出し効率を向上させ、かつ、ヒートサイクルによる劣化を抑制可能な光取出し部材用微粒子分散物、コーティング組成物、光取出し部材、及び有機電界発光表示装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、前記課題を解決するため、鋭意検討を行い、以下の知見を得た。
即ち、バインダー樹脂と、無機微粒子とを含むマトリックス材では、耐久性、特に耐熱性が低くなることとを見出し、無機微粒子とバインダー樹脂との密着性を向上させることで、熱による無機微粒子とマトリックスとの解離を防止させ、耐久性を向上させることを検討した。その結果、無機微粒子をバインダー樹脂と反応させる官能基（表面修飾剤）を導入して、無機微粒子を表面修飾した表面修飾微粒子を形成し、光取出し部材の層形成時に、表面修飾微粒子とバインダー樹脂との結合を形成させることで、熱による表面修飾微粒子とマトリックスとの解離を防止させ、耐久性を向上させることを知見した。
このことは、無機微粒子を表面修飾した表面修飾微粒子について、従来にはない新たな特性を見出したことを意味し、高い光取出し効率と耐久性とが求められる光取出し部材に対して、極めて有用な解決手段をもたらすものである。
【０００８】
本発明は、本発明者らによる前記知見に基づくものであり、前記課題を解決するための手段としては以下の通りである。即ち、
＜１＞  質量平均粒子径が１００ｎｍより大きい無機酸化物微粒子の表面に、下記一般式（１）で表されるオルガノシラン化合物を加水分解した加水分解物及び該オルガノシラン化合物を部分的に縮合させた部分縮合物のいずれかを含む表面修飾剤を被覆させた表面修飾微粒子を、分散媒中に分散させたことを特徴とする光取出し部材用微粒子分散物である。
【化１】
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ただし、前記一般式（１）中、Ｒ１は、３員環又は４員環の含酸素縮環化合物及び不飽和結合を有する置換基で置換されたアルキル基又はアリール基のいずれかを表し、Ｘは、水酸基及び加水分解可能な基のいずれかを表し、ｍは、１〜３の整数を表す。
＜２＞  無機酸化微粒子の質量平均粒子径が１，０００ｎｍ以下である前記＜１＞に記載の光取出し部材用微粒子分散物である。
＜３＞  無機酸化微粒子が、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２及びＺｎＯから選択される、少なくとも１種を含む前記＜１＞から＜２＞のいずれかに記載の光取出し部材用微粒子分散物である。
＜４＞  無機酸化微粒子の屈折率が２．１〜４．０である前記＜１＞から＜３＞のいずれかに記載の光取出し部材用微粒子分散物である。
＜５＞    Ｒ１が、３員環又は４員環の含酸素縮環化合物である前記＜１＞から＜４＞のいずれかに記載の光取出し部材用微粒子分散物である。
＜６＞  前記＜１＞から＜５＞のいずれかに記載の光取出し部材用微粒子分散物と、有機ポリマーと、バインダー樹脂と、を含むことを特徴とするコーティング組成物である。
＜７＞  有機ポリマーの酸価が１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ〜２００ｍｇＫＯＨ／ｇである前記＜６＞に記載のコーティング組成物である。
＜８＞  コーティング組成物中の全固形分に対して、無機酸化微粒子を５質量％〜２５質量％含む前記＜６＞から＜７＞のいずれかに記載のコーティング組成物である。
＜９＞  前記＜６＞から＜８＞のいずれかに記載のコーティング組成物を含むことを特徴とする光取出し部材である。
＜１０＞  カラーフィルタとして用いられる前記＜９＞に記載の光取出し部材である。
＜１１＞  前記＜９＞から＜１０＞のいずれかに記載の光取出し部材を備えることを特徴とする有機電界発光表示装置である。
＜１２＞  更に、接着層を備え、該接着層の屈折率が１．５以上１．９以下である前記＜１１＞に記載の有機電界発光表示装置である。
＜１３＞  接着層の厚みが１０μｍ〜１００μｍである前記＜１２＞に記載の有機電界表示装置である。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によると、従来における前記諸問題を解決し、前記目的を達成することができ、本発明は、本発明は、光取出し効率を向上させ、かつ、ヒートサイクルによる劣化を抑制可能な光取出し部材用微粒子分散物、コーティング組成物、光取出し部材、及び有機電界発光表示装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】図１は、本発明の光取出し部材の基本構成を示す概略図である。
【図２】図２は、本発明の一実施形態に係る有機電界発光表示装置１００における層構成の概略を示す部分断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
（光取出し部材用微粒子分散物）
本発明の光取出し部材用微粒子分散物は、無機酸化物微粒子の表面に、表面修飾剤を被覆させた表面修飾微粒子を、分散媒中に分散させてなり、必要に応じて、その他の成分を含むこととしてなる。
【００１２】
−無機酸化物微粒子−
前記無機酸化物微粒子は、質量平均粒子径が１００ｎｍより大きい微粒子としてなる。
前記質量平均粒子径が１００ｎｍより大きいと、可視光を効果的に散乱することができる。更に、このような観点からは、２００ｎｍ以上がより好ましく、３００ｎｍ以上が特に好ましい。
一方、前記質量平均粒子径の上限値としては、特に制限はないが、１，０００ｎｍが好ましく、８００ｎｍ以下がより好ましい。
１，０００ｎｍを超えると、粒子を塗布した際に、薄膜を得ることが困難となり物理的強度が低下するおそれがある。
【００１３】
前記無機酸化物微粒子としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、着色に制約のない無色の膜が得られる観点から、例えば、ケイ素、アルミニウム、ジルコニウム、チタニウム、亜鉛、ゲルマニウム、インジウム、スズ、アンチモンおよびセリウムよりなる群から選ばれる少なくとも一つの元素の酸化物微粒子であることが好ましい。
【００１４】
これらの無機酸化物微粒子としては、特に制限はないが、例えば、シリカ、アルミナ、ジルコニア（ＺｒＯ２）、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、酸化ゲルマニウム、酸化インジウム、酸化スズ、インジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）、酸化アンチモン、酸化セリウム等の粒子を挙げることができる。中でも、高いヒートサイクル耐久性が得られる観点から、ジルコニア（ＺｒＯ２）、酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）が好ましい。これらは、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１５】
前記無機酸化物微粒子の屈折率としては、特に制限はないが、高い光取出し効率を得る観点から、屈折率は高いことが好ましいが、２．１〜４．０が好ましく、２．２〜３．５がより好ましく、２．２〜２．８が特に好ましい。
【００１６】
−表面修飾微粒子−
前記表面修飾微粒子は、下記一般式（１）で表されるオルガノシラン化合物を加水分解した加水分解物及び該オルガノシラン化合物を部分的に縮合させた部分縮合物のいずれかを含むこととしてなる。
【００１７】
【化２】
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ただし、前記一般式（１）中、Ｒ１は、３員環又は４員環の含酸素縮環化合物及び不飽和結合を有する置換基で置換されたアルキル基又はアリール基のいずれかを表し、Ｘは、水酸基及び加水分解可能な基のいずれかを表し、ｍは、１〜３の整数を表す。
【００１８】
前記Ｒ１に関し、前記アルキル基の炭素数としては、特に制限はないが、炭素数１〜３０が好ましく、炭素数１〜１６がより好ましく、炭素数１〜６が特に好ましい。
前記アルキル基としては、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ヘキシル、ｔ-ブチル、ｓｅｃ−ブチル、ヘキシル、デシル、ヘキサデシル等が挙げられる。
前記アリール基としては、特に制限はないが、例えば、フェニル、ナフチル等が挙げられ、中でも、フェニル基が好ましい。
【００１９】
前記Ｘに関し、前記加水分解可能な基としては、特に制限はなく、例えば、アルコキシ基（炭素数１〜５のアルコキシ基が好ましい。例えば、メトキシ基、エトキシ基等が挙げられる）、ハロゲン原子（例えば、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ等）、及びＲ2ＣＯＯ（Ｒ2は、水素原子又は炭素数１〜５のアルキル基が好ましい。例えば、ＣＨ3ＣＯＯ、Ｃ2Ｈ5ＣＯＯ等が挙げられる）が挙げられるが、前記アルコキシ基が好ましく、前記アルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基が好ましい。
【００２０】
前記ｍの値に応じて、前記Ｒ1又は前記Ｘが複数存在するとき、複数のＲ1又はＸとしては、それぞれ同じであっても異なっていてもよい。前記ｍとしては、特に制限はないが、１又は２が好ましく、１が特に好ましい。
【００２１】
前記Ｒ１に関し、前記不飽和結合を有する置換基としては、特に制限はなく、例えば、ビニル重合性の置換基、アレン置換基、イソシアネート置換基、が挙げられるが、中でも、ビニル重合性の置換基が好ましく、この場合、下記一般式（２）で表されるオルガノシラン化合物が好ましい。
【００２２】
【化３】
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【００２３】
ただし、前記一般式（２）中、Ｒ１０は、水素原子、メチル基、メトキシ基、アルコキシカルボニル基、シアノ基、フッ素原子又は塩素原子を表す。
前記アルコキシカルボニル基としては、例えば、メトキシカルボニル基、エトキシカルボニル基などが挙げられる。
前記Ｒ1としては、水素原子、メチル基、メトキシ基、メトキシカルボニル基、シアノ基、フッ素原子、塩素原子が好ましく、水素原子、メチル基、メトキシカルボニル基、フッ素原子、塩素原子がより好ましく、水素原子、メチル基が特に好ましい。
【００２４】
また、前記一般式（２）中、Ｙは、単結合、エステル基、アミド基、エーテル基及びウレア基のいずれかを表し、単結合、エステル基、アミド基が好ましく、単結合、エステル基がより好ましく、エステル基が特に好ましい。
【００２５】
また、前記一般式（２）中、Ｌは、２価の連結鎖であり、具体的には、置換若しくは無置換のアルキレン基、置換若しくは無置換のアリーレン基、内部に連結基（例えば、エーテル、エステル、アミド）を有する置換若しくは無置換のアルキレン基、又は内部に連結基を有する置換若しくは無置換のアリーレン基であり、中でも、置換若しくは無置換の炭素数２〜１０のアルキレン基、置換若しくは無置換の炭素数６〜２０のアリーレン基、内部に連結基を有する炭素数３〜１０のアルキレン基が好ましく、無置換のアルキレン基、無置換のアリーレン基、内部にエーテル、あるいは、エステル連結基を有するアルキレン基がより好ましく、無置換のアルキレン基、内部にエーテル、あるいは、エステル連結基を有するアルキレン基が特に好ましい。
前記置換基としては、ハロゲン、水酸基、メルカプト基、カルボキシル基、エポキシ基、アルキル基、アリール基等が挙げられ、これら置換基は更に置換されていてもよい。
【００２６】
また、前記一般式（２）中、ｎは、０または１を表す。Ｘが複数存在するとき、複数のＸはそれぞれ同じであっても異なっていてもよい。ｎとして好ましくは０である。
Ｒ１は、一般式（１）のＲ１と同義である。
【００２７】
前記一般式（２）化合物の具体例としては、例えば、アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、アクリロイルオキシプロピルトリエトキシシラン、メタクロイルオキシプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。
【００２８】
前記一般式（１）中のＲ１としては、３員環又は４員環の含酸素縮環化合物及び不飽和結合を有する置換基で置換されたアルキル基又はアリール基のいずれかであれば、特に制限はないが、高いヒートサイクル耐久性が得られる観点からは、３員環又は４員環の含酸素縮環化合物が好ましい。
即ち、前記３員環又は４員環の含酸素縮環化合物を含む場合、熱による結合生成効率が高く、高い耐久性、特に耐熱性が得られやすい。
【００２９】
前記３員環又は４員環の含酸素縮環化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、例えば、３−グリシジルプロピルトリメトキシシラン、３−グリシジルプロピルトリエトキシシラン、２，３−エポキシシクロヘキシルプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。
【００３０】
−表面修飾微粒子−
前記表面修飾微粒子は、無機酸化物微粒子の表面に、表面修飾剤を被覆させ、表面処理を行うことにより形成される。
前記表面処理は、触媒及び金属キレート化合物の少なくともいずれかの存在下で行われることが好ましい。
【００３１】
前記触媒としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、塩酸、硫酸、硝酸等の無機酸類；シュウ酸、酢酸、ギ酸、メタンスルホン酸、トルエンスルホン酸等の有機酸類；水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、アンモニア等の無機塩基類；トリエチルアミン、ピリジン等の有機塩基類；トリイソプロポキシアルミニウム、テトラブトキシジルコニウム等の金属アルコキシド類等が挙げられるが、無機酸化物微粒子分散物の製造安定性や保存安定性の点から、酸触媒（無機酸類、有機酸類）が好ましい。
【００３２】
前記酸触媒の使用量としては、酸触媒が無機酸の場合には加水分解性基に対して０．０１〜１０モル％であり、０．１〜５モル％が好ましく、酸触媒が有機酸の場合には、水の添加量によって最適な使用量が異なるが、水を添加する場合には、加水分解性基に対して０．０１〜１０モル％であり、０．１〜５モル％が好ましい。
【００３３】
前記金属キレート化合物としては、一般式Ｒ3ＯＨ（式中、Ｒ3は炭素数１〜１０のアルキル基を示す。）で表されるアルコール及び／又は一般式Ｒ4ＣＯＣＨ2ＣＯＲ5（式中、Ｒ4は炭素数１〜１０のアルキル基を、Ｒ5は炭素数１〜１０のアルキル基または炭素数１〜１０のアルコキシ基を示す。）で表される化合物とを配位子とした、Ｚｒ、ＴｉまたはＡｌから選ばれる金属を中心金属とするものであれば、特に制限なく好適に用いることができる。これらは、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
これらの中でも、前記金属キレート化合物としては、下記一般式
Ｚｒ（ＯＲ3）p1（Ｒ4ＣＯＣＨＣＯＲ5）p2、
Ｔｉ（ＯＲ3）q1（Ｒ4ＣＯＣＨＣＯＲ5）q2、及び
Ａｌ（ＯＲ3）r1（Ｒ4ＣＯＣＨＣＯＲ5）r2
で表される化合物群から選ばれるものが好ましく、前記オルガノシラン化合物の縮合反応を促進する作用をなす。
【００３４】
前記金属キレート化合物中のＲ3及びＲ4は、同一でも異なってもよく炭素数１〜１０のアルキル基、具体的には、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、フェニル基などが挙げられる。また、Ｒ5は、前記と同様の炭素数１〜１０のアルキル基のほか、炭素数１〜１０のアルコキシ基、例えばメトキシ基、エトキシ基、ｎ−プロポキシ基、ｉ−プロポキシ基、ｎ−ブトキシ基、ｓｅｃ−ブトキシ基、ｔ−ブトキシ基などが挙げられる。また、金属キレート化合物中のｐ１、ｐ２、ｑ１、ｑ２、ｒ１およびｒ２は、４座配位あるいは６座配位となるように決定される整数を表す。
【００３５】
前記金属キレート化合物の具体例としては、例えば、トリ-ｎ-ブトキシエチルアセトアセテートジルコニウム、ジ-ｎ-ブトキシビス（エチルアセトアセテート）ジルコニウム、ｎ-ブトキシトリス（エチルアセトアセテート）ジルコニウム、テトラキス（ｎ-プロピルアセトアセテート）ジルコニウム、テトラキス（アセチルアセトアセテート）ジルコニウム、テトラキス（エチルアセトアセテート）ジルコニウムなどのジルコニウムキレート化合物；ジイソプロポキシ・ビス（エチルアセトアセテート）チタニウム、ジイソプロポキシ・ビス（アセチルアセテート）チタニウム、ジイソプロポキシ・ビス（アセチルアセトン）チタニウムなどのチタニウムキレート化合物；ジイソプロポキシエチルアセトアセテートアルミニウム、ジイソプロポキシアセチルアセトナートアルミニウム、イソプロポキシビス（エチルアセトアセテート）アルミニウム、イソプロポキシビス（アセチルアセトナート）アルミニウム、トリス（エチルアセトアセテート）アルミニウム、トリス（アセチルアセトナート）アルミニウム、モノアセチルアセトナート・ビス（エチルアセトアセテート）アルミニウムなどのアルミニウムキレート化合物などが挙げられる。
中でも、トリ-ｎ-ブトキシエチルアセトアセテートジルコニウム、ジイソプロポキシビス（アセチルアセトナート）チタニウム、ジイソプロポキシエチルアセトアセテートアルミニウム、トリス（エチルアセトアセテート）アルミニウムが好ましい。これらは、１種単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。また、これらの金属キレート化合物の部分加水分解物を使用することもできる。
【００３６】
−分散媒−
前記分散媒としては、特に制限はなく、水または、有機溶媒を単独あるいは混合して用いることができる。有機溶媒としてはメチルエチルケトン、アセトン等のケトン類、エチルアルコール、プロピルアルコール、ブタノールブチルセロソルブ、プロピレングリコールモノメチルエーテル等のアルコール類、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ブチル酢酸等のエステル類、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン等のアミド類、テトラヒドロフラン、ジオキサン等のエーテル類等が挙げられる。
【００３７】
−その他の成分−
前記その他の成分としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、分散液の安定化添加剤等が挙げられる。
【００３８】
前記分散液の安定化添加剤は、本発明の光取出し部材用微粒子分散物及びコーティング組成物の安定性向上剤として作用する。
前記分散液の安定化添加剤としては、特に制限はないが、一般式Ｒ4ＣＯＣＨ2ＣＯＲ5で表されるβ−ジケトン化合物及び／又はβ−ケトエステル化合物が挙げられる。これらの化合物は、前記金属キレート化合物（ジルコニウム、チタニウムおよび／またはアルミニウム化合物）中の金属原子に配位することにより、これらの金属キレート化合物によるオルガノシラン化合物と金属キレート成分の縮合反応を促進する作用を抑制し、得られる組成物の保存安定性を向上させる作用をなすものと考えられる。（ｃ）成分を構成するＲ4およびＲ5は、前記金属キレート化合物を構成するＲ4およびＲ5と同様である。
【００３９】
前記β-ジケトン化合物及び／又はβ−ケトエステル化合物の具体例としては、例えば、アセチルアセトン、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、アセト酢酸-ｎ-プロピル、アセト酢酸-ｉ-プロピル、アセト酢酸-ｎ-ブチル、アセト酢酸-ｓｅｃ-ブチル、アセト酢酸-ｔ-ブチル、２，４-ヘキサン-ジオン、２，４-ヘプタン-ジオン、３，５-ヘプタン-ジオン、２，４-オクタン-ジオン、２，４-ノナン-ジオン、５-メチル-ヘキサン-ジオンなどを挙げることができる。中でも、アセト酢酸エチルおよびアセチルアセトンが好ましく、特にアセチルアセトンが好ましい。
【００４０】
（コーティング組成物）
本発明のコーティング組成物は、光取出し部材用微粒子分散物と、有機ポリマーと、バインダー樹脂と、を含むこととしてなる。
【００４１】
−光取出し部材用微粒子分散物−
前記光取出し部材用微粒子分散物としては、前記本発明の光取出し部材用微粒子分散物を用いることができる。
【００４２】
前記本発明の光取出し部材用微粒子分散物を前記コーティング組成物に用いる場合、前記光取出し部材用微粒子分散物に含まれる無機酸化物微粒子の含有量としては、コーティング組成物中の全固形分に対して、５質量％〜２５質量％が好ましく、１０質量％〜２５質量％がより好ましく、１５質量％〜２５質量％が特に好ましい。
５質量％未満だと、光取出し性能が低下することがあり、２５質量％を超えると、膜がもろくなり耐久性が低下することがある。
【００４３】
−有機ポリマー−
前記有機ポリマーとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、メタクリル酸共重合体、アクリル酸共重合体、イタコン酸共重合体、クロトン酸共重合体、マレイン酸共重合体、部分エステル化マレイン酸共重合体等の側鎖にカルボン酸を有するポリマー、側鎖にカルボン酸を有する酸性セルロース誘導体、などが挙げられる。前記のほか、水酸基を有するポリマーに酸無水物を付加させたもの等も有用である。
【００４４】
これらの中でも、ベンジル（メタ）アクリレート／（メタ）アクリル酸共重合体、ベンジル（メタ）アクリレート／（メタ）アクリル酸／他のモノマーからなる多元共重合体、が好ましい。また、水溶性ポリマーとして、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、ポリビニルピロリドン、ポリエチレンオキサイド、ポリビニルアルコール等も有用である。また、硬化膜の強度を上げる点では、アルコール可溶性ナイロン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−プロパンとエピクロルヒドリン等のポリエーテル、なども有用である。これらのポリマーは任意の量で混合して用いることができる。
【００４５】
また、特開平７−１４０６５４号公報に記載の、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート／ポリスチレンマクロモノマー／ベンジルメタクリレート／メタクリル酸共重合体、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピルアクリレート／ポリメチルメタクリレートマクロモノマー／ベンジルメタクリレート／メタクリル酸共重合体、２−ヒドロキシエチルメタクリレート／ポリスチレンマクロモノマー／メチルメタクリレート／メタクリル酸共重合体、２−ヒドロキシエチルメタクリレート／ポリスチレンマクロモノマー／ベンジルメタクレート／メタクリル酸共重合体などが挙げられる。
また、前記有機ポリマーとしては、カルボキシル基を側鎖に有するものが好ましい。
【００４６】
前記有機ポリマーの酸価としては、特に制限はないが、１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ〜２００ｍｇＫＯＨ／ｇが好ましく、１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ〜１８０ｍｇＫＯＨ／ｇがより好ましく、１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ〜１５０ｍｇＫＯＨ／ｇが特に好ましい。
１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ未満であると、耐久性が低下することがあり、２００ｍｇＫＯＨ／ｇを超えると、パターン形成性能が低下することがある。
【００４７】
前記有機ポリマーの質量平均分子量としては、特に制限はないが、１，０００〜１００，０００が好ましく、３０，０００〜３５，０００がより好ましい。
１，０００未満であると、硬化が不十分になることがあり、１００，０００を超えると、溶解性が低下して塗布が困難になることがある。
【００４８】
−バインダー樹脂−
前記バインダー樹脂としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、アクリル系共重合体などが挙げられ、飽和炭化水素又はポリエーテルを主鎖として有するポリマーが好ましく、飽和炭化水素を主鎖として有するポリマーがより好ましい。
また、バインダー樹脂は、架橋していることが好ましい。前記飽和炭化水素を主鎖として有するポリマーは、エチレン性不飽和モノマーの重合反応により得られたものが好ましい。架橋しているバインダー樹脂を得るためには、２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーを用いることが好ましい。
【００４９】
前記２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、多価アルコールと（メタ）アクリル酸とのエステル（例えば、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ジクロヘキサンジアクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート）、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールエタントリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、１，２，３−シクロヘキサンテトラメタクリレート、１，３，５−シクロヘキサントリオールトリメタクリレート、ポリウレタンポリアクリレート、ポリエステルポリアクリレート）、ビニルベンゼンの誘導体（例、１，４−ジビニルベンゼン、４−ビニル安息香酸−２−アクリロイルエチルエステル、１，４−ジビニルシクロヘキサノン）、ビニルスルホン（例えば、ジビニルスルホン）、アクリルアミド（例えば、メチレンビスアクリルアミド）、メタクリルアミド、などが挙げられる。これらの中でも、少なくとも３つの官能基を有するアクリレート又はメタアクリレートモノマー、少なくとも５つの官能基を有するアクリレートモノマーが、膜硬度、即ち耐傷性の点で好ましく、ジペンタエリスリトールペンタアクリレートとジペンタエリスリトールヘキサアクリレートとの混合物（市販品）がより好ましい。前記モノマーは２種以上併用してもよい。なお、本明細書においては、「（メタ）アクリレート」は「アクリレート又はメタクリレート」を表す。
【００５０】
これらのエチレン性不飽和基を有するモノマーは、各種の重合開始剤その他添加剤と共に溶剤に溶解、塗布、乾燥後、光、電離放射線又は熱による重合反応により硬化することができる。
【００５１】
−その他の成分−
前記その他の成分としては、特に制限はないが、光取出し用部材を形成する目的で、感光性重合成分、光重合開始剤、溶剤等を選択することができる。
【００５２】
−−感光性重合成分−−
前記感光性重合成分としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、少なくとも１個の付加重合可能なエチレン性不飽和基を有し、常圧下で１００℃以上の沸点を持つ化合物が好ましく、中でも４官能以上のアクリレート化合物がより好ましい。
【００５３】
前記「少なくとも１個の付加重合可能なエチレン性不飽和基を有し、常圧下で１００℃以上の沸点を持つ化合物」としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート等の単官能のアクリレートやメタアクリレート；ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールエタントリ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ヘキサンジオール（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（アクリロイルオキシプロピル）エーテル、トリ（アクリロイロキシエチル）イソシアヌレート、グリセリンやトリメチロールエタン等の多官能アルコールにエチレンオキサイドやプロピレンオキサイドを付加させた後（メタ）アクリレート化したもの、ペンタエリスリトール又はジペンタエリスリトールのポリ（メタ）アクリレート化したもの、特公昭４８−４１７０８号、特公昭５０−６０３４号、特開昭５１−３７１９３号各公報に記載されているようなウレタンアクリレート類、特開昭４８−６４１８３号、特公昭４９−４３１９１号、特公昭５２−３０４９０号各公報に記載のポリエステルアクリレート類、エポキシ樹脂と（メタ）アクリル酸の反応生成物であるエポキシアクリレート類等の多官能のアクリレートやメタアクリレート、などが挙げられる。更に、日本接着協会誌Ｖｏｌ．２０、Ｎｏ．７、３００〜３０８頁に光硬化性モノマー及びオリゴマーとして紹介されているものも使用できる。
【００５４】
また、前記多官能アルコールにエチレンオキサイドやプロピレンオキサイドを付加させた後（メタ）アクリレート化した化合物として、特開平１０−６２９８６号公報においてその具体例と共に一般式（１）又は（２）として記載されたものを、感光性重合成分として用いることができる。
【００５５】
中でも、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、及びこれらのアクリロイル基が、エチレングリコール、プロピレングリコール残基を介している構造が好ましい。
【００５６】
また、オリゴマータイプも好適であり、モノマーの繰り返し単位が３〜２０（好ましくは３〜１０）であるアクリル系オリゴマーが好ましい。
【００５７】
感光性重合成分としてアクリル系オリゴマーを用いた場合には、露光感度が大きく、重合強度が大きくなるので、現像液で現像処理する際のパターンの剥離が起こり難くなり、現像での適性時間が広がる、つまり現像ラチチュードを拡げることができる。
なお、前記した感光性重合成分は、１種単独のみならず２種以上を組合わせて使用することができる。
【００５８】
−−光重合開始剤−−
前記光重合開始剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ハロメチルオキサジアゾールやハロメチル−ｓ−トリアジン等の活性ハロゲン化合物、３−アリール置換クマリン化合物、少なくとも１種のロフィン二量体、などが挙げられる。中でも、ハロメチル−ｓ−トリアジン系化合物が好ましい。以下、これらの化合物について詳述する。
【００５９】
前記ハロメチルオキサジアゾール化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、２−ハロメチル−５−ビニル−１，３，４−オキサジアゾール化合物、などが挙げられる。２−ハロメチル−５−ビニル−１，３，４−オキサジアゾール化合物の具体例としては、２−トリクロロメチル−５−スチリル−１，３，４−オキサジアゾール、２−トリクロロメチル−５−（ｐ−シアノスチリル）−１，３，４−オキサジアゾール、２−トリクロロメチル−５−（ｐ−メトキシスチリル）−１，３，４−オキサジアゾール、などが挙げられる。
【００６０】
前記ハロメチル−ｓ−トリアジン系化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、特公昭５９−１２８１号公報に記載のビニル−ハロメチル−ｓ−トリアジン化合物、特開昭５３−１３３４２８号公報に記載の２−（ナフト−１−イル）−４，６−ビス−ハロメチル−ｓ−トリアジン化合物、４−（ｐ−アミノフェニル）−２，６−ジ−ハロメチル−ｓ−トリアジン化合物、などが挙げられる。
【００６１】
前記ビニル−ハロメチル−ｓ−トリアジン化合物としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−ｐ−メトキシスチリル−ｓ−トリアジン、２，４−ビス（トリクロロメチル）−６−（１−ｐ−ジメチルアミノフェニル−１，３−ブタジエニル）−ｓ−トリアジン、２−トリクロロメチル−４−アミノ−６−ｐ−メトキシスチリル−ｓ−トリアジン、等が挙げられる。
【００６２】
前記光重合開始剤には増感剤を併用することができる。前記増感剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾイン、９−フルオレノン、２−クロロ−９−フルオレノン、２−メチル−９−フルオレノン、９−アントロン、２−ブロモ−９−アントロン、２−エチル−９−アントロン、９，１０−アントラキノン、２−エチル−９，１０−アントラキノン、２−ｔ−ブチル−９，１０−アントラキノン、２，６−ジクロロ−９，１０−アントラキノン、キサントン、２−メチルキサントン、２−メトキシキサントン、２−メトキシキサントン、チオキサントン、ベンジル、ジベンザルアセトン、ｐ−（ジメチルアミノ）フェニルスチリルケトン、ｐ−（ジメチルアミノ）フェニル−ｐ−メチルスチリルケトン、ベンゾフェノン、ｐ−（ジメチルアミノ）ベンゾフェノン（又はミヒラーケトン）、ｐ−（ジエチルアミノ）ベンゾフェノン、ベンゾアントロン等、特公昭５１−４８５１６号公報に記載のベンゾチアゾール系化合物、などが挙げられる。
【００６３】
−溶剤−
前記コーティング組成物の調製の際には、一般に溶剤（本明細書において「有機溶剤」ともいう）を含有する。溶剤は、各成分の溶解性や硬化性組成物の塗布性を満足すれば、基本的に特に限定されないが、特に、着色剤、樹脂成分の溶解性、塗布性、安全性を考慮して選ばれることが好ましい。
【００６４】
前記溶剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、酢酸エチル、酢酸−ｎ−ブチル、酢酸イソブチル、ギ酸アミル、酢酸イソアミル、酢酸イソブチル、プロピオン酸ブチル、酪酸イソプロピル、酪酸エチル、酪酸ブチル、アルキルエステル類、乳酸メチル、乳酸エチル、オキシ酢酸メチル、オキシ酢酸エチル、オキシ酢酸ブチル、メトキシ酢酸メチル、メトキシ酢酸エチル、メトキシ酢酸ブチル、エトキシ酢酸メチル、エトキシ酢酸エチル、等のエステル類；３−メトキシプロピオン酸メチル、３−エトキシプロピオン酸メチル、等の３−オキシプロピオン酸メチル、３−メトキシプロピオン酸エチル、３−エトキシプロピオン酸エチル、等の３−オキシプロピオン酸エチル、などの３−オキシプロピオン酸アルキルエステル類；２−メトキシプロピオン酸メチル、２−エトキシプロピオン酸メチル、２−オキシ−２−メチルプロピオン酸メチル、２−メトキシ−２−メチルプロピオン酸メチル、等の２−オキシプロピオン酸メチル、２−メトキシプロピオン酸エチル、２−エトキシプロピオン酸エチル、２−オキシ−２−メチルプロピオン酸エチル、２−エトキシ−２−メチルプロピオン酸エチル、等の２−オキシプロピオン酸エチル、２−メトキシプロピオン酸プロピル、２−オキシプロピオン酸プロピル、などの２−オキシプロピオン酸アルキルエステル類；ピルビン酸メチル、ピルビン酸エチル、ピルビン酸プロピル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、２−オキソブタン酸メチル、２−オキソブタン酸エチル、等；ジエチレングリコールジメテルエーテル、テトラヒドロフラン、エチレングリコールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテル、メチルセロソルブアセテート、エチルセロソルブアセテート、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールメチルエーテル、プロピレングリコールメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールプロピルエーテルアセテート、等のエーテル類；メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、２−ヘプタノン、３−ヘプタノン、等のケトン類；トルエン、キシレン、等の芳香族炭化水素類、エチルカルビトールアセテート、ブチルカルビトールアセテート、が好ましい。
【００６５】
これら中でも、３−エトキシプロピオン酸メチル、３−エトキシプロピオン酸エチル、エチルセロソルブアセテート、乳酸エチル、ジエチレングリコールジメテルエーテル、酢酸ブチル、３−メトキシプロピオン酸メチル、２−ヘプタノン、シクロヘキサノン、エチルカルビトールアセテート、ブチルカルビトールアセテート、プロピレングリコールメチルエーテル、プロピレングリコールメチルエーテルアセテートが好ましい。これらの溶剤は、単独で用いてもあるいは２種以上組合わせて用いてもよい。
【００６６】
（光取出し部材）
本発明の光取出し部材は、コーティング組成物を含むこととしてなる。
前記コーティング組成物は、本発明の前記コーティング組成物を適用することができる。
また、前記光取出し部材としては、高い光取出し効率を得る観点から、少なくとも、バリア層付き透明基板と、低屈折率層と、光拡散層とを有して構成されるのが好ましく、前記光拡散層は、前記コーティング組成物を含み、構成されるのが好ましい。
【００６７】
図１は、本発明の光取出し部材の基本構成を示す概略図である。図１において、光取出し部材１は、バリア層付き透明基板２０と、光拡散層３０とを、この順に有する。
【００６８】
−バリア層付き透明基板−
バリア層付き透明基板２０は、透明基材フィルムと、バリア層とを少なくとも有し、更に必要に応じて、その他の層を有する。その他の層の例としては、マット剤層、保護層、耐溶剤層、帯電防止層、平滑化層、密着改良層、遮光層、反射防止層、ハードコート層、応力緩和層、防曇層、防汚層、被印刷層、易接着層などが挙げられる。
【００６９】
前記透明基材フィルムとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、透明樹脂フィルム、透明樹脂板、透明樹脂シート、などが挙げられる。
前記透明樹脂フィルムとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）フィルム（屈折率１．４８）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）フィルム、ジアセチレンセルロースフィルム、アセテートブチレートセルロースフィルム、ポリエーテルサルホンフィルム、ポリアクリル系樹脂フィルム、ポリウレタン系樹脂フィルム、ポリエステルフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリスルホンフィルム、ポリエーテルフィルム、ポリメチルペンテンフィルム、ポリエーテルケトンフィルム、（メタ）アクリルニトリルフィルム、などが挙げられる。また、前記透明樹脂フィルムの厚さは、通常２５μｍ〜１，０００μｍ程度である。
透明基材フィルムとして好ましく用いられるトリアセチルセルロースの屈折率は、１．４８である。
【００７０】
前記バリア層としては、大気中の酸素、水分、窒素酸化物、硫黄酸化物、オゾン等の透過を防ぐという機能を有する限り、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記バリア層の材料としては、水分や酸素等の素子劣化を促進するものが素子内に入ることを抑止する機能を有しているものであればよい。前記バリア層の材料の具体例としては、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｉ等の金属、ＭｇＯ、ＳｉＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＧｅＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＢａＯ、Ｆｅ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３、ＴｉＯ２等の金属酸化物、ＳｉＮ等の金属窒化物、ＳｉＯＮ等の金属酸窒化物、ＭｇＦ２、ＬｉＦ、ＡｌＦ３、ＣａＦ２等の金属フッ化物、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルメタクリレート、ポリイミド、ポリウレア、ポリテトラフルオロエチレン、ポリクロロトリフルオロエチレン、ポリジクロロジフルオロエチレン、クロロトリフルオロエチレンとジクロロジフルオロエチレンとの共重合体、テトラフルオロエチレンと少なくとも１種のコモノマーとを含むモノマー混合物を共重合させて得られる共重合体、共重合主鎖に環状構造を有する含フッ素共重合体、吸水率１％以上の吸水性物質、吸水率０．１％以下の防湿性物質、などが挙げられる。
前記バリア層の厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、５ｎｍ〜１，０００ｎｍが好ましく、７ｎｍ〜７５０ｎｍがより好ましく、１０ｎｍ〜５００ｎｍが特に好ましい。
前記バリア層の厚みが、５ｎｍ未満であると、大気中の酸素および水分の透過を防ぐバリア機能が不充分であることがあり、１，０００ｎｍを超えると、光線透過率が低下し透明性を損なうことがある。
また、前記バリア層の光線透過率は、通常、８０％以上であり、８５％以上が好ましくは、９０％以上がより好ましい。
前記バリア層の形成方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、ＭＢＥ（分子線エピタキシ）法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法（高周波励起イオンプレーティング法）、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、ガスソースＣＶＤ法、コーティング法、などが挙げられる。
【００７１】
−光拡散層−
前記光拡散層は、少なくとも、バインダー樹脂と、表面修飾微粒子とを含む。
前記光拡散層を後述するカラーフィルタとして機能させる場合は、前記光拡散層が着色剤を含む。
前記バインダー樹脂は、前記本発明のコーティング組成物において説明したバインダー樹脂を用いることができる。
また、前記表面修飾微粒子は、前記本発明の光取出し部材用樹脂分散物において説明した表面修飾微粒子が用いられる。
例えば、図１に示すように、光拡散層３０は、バインダー樹脂及び着色剤４２を含むマトリックス材３１（光拡散層３０の構成成分から表面修飾微粒子４１を除いた部分）中に、表面修飾微粒子４１が分散されている。光拡散層３０は、複数の層からなっていてもよい。また、表面修飾微粒子４１として、２種類以上の粒子を用いてもよい。
マトリックス材３１と表面修飾微粒子４１とのそれぞれの屈折率及び粒子サイズを調整することにより、散乱光プロファイル及びヘイズ値を調整する。
【００７２】
このような光拡散層３０を有する光取出し部材１においては、無機微粒子に対してバインダー樹脂（有機ポリマーを含む）と反応する官能基（表面修飾剤）が導入された表面修飾微粒子４１と、光拡散層３０のマトリックス３１を構成するバインダー樹脂（有機ポリマーを含む）との間で結合が形成され、熱による表面修飾微粒子４１とマトリックス３１との解離が防止され、耐久性を向上させることができる。更に、光拡散層３０は、表面修飾微粒子の光拡散により、高い光取出し効率を得ることが可能とされる。
【００７３】
光拡散層３０における表面修飾微粒子４１の屈折率は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、マトリックス材３１との屈折率差が０．０５以上になり、十分な散乱量が得られる点で、２．１以上が好ましく、２．１５以上がより好ましく、２．２以上が特に好ましい。光拡散層３０の屈折率を高くすることで、優れた光取出し効率の向上効果が得られる。
【００７４】
光拡散層３０の厚さとしては、乾燥膜厚で０．５μｍ〜５０μｍ程度である限り、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、１μｍ〜２０μｍが好ましく、２μｍ〜１０μｍがより好ましく、３μｍ〜７μｍが特に好ましい。
【００７５】
光学部材の好ましい実施形態は、該光学部材が、バリア層付き透明基板２０と、バリア層付き透明基板２０上に形成された光拡散層３０とを有するフィルムであって、光拡散層３０におけるマトリックス材３１内に、マトリックス材３１の屈折率と異なる屈折率の表面修飾粒子４１が分散してなり、マトリックス材３１の屈折率が１．６以下である。これによって、有機発光層における全反射の量が半分以下となる。この形態においては、光拡散層３０のマトリックス材３１に、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、及びＺｎＯの中から選択される少なくとも１種の無機微粒子の表面を修飾した表面修飾微粒子４１が含まれるのが好ましく、これによって、光拡散層３０が光散乱性を有する高屈折率層となる。
【００７６】
−カラーフィルタ−
前記光取出し部材の用途としては、特に制限はなく、高い光取出し効率及びヒートサイクル耐久性が求められる光学部材のすべてを挙げられるが、中でもカラーフィルタとして好適に用いられる。
【００７７】
−−着色剤−−
前記カラーフィルタに用いられる前記着色剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、有機顔料、有機色素、フラーレン、ポリジアセチレン、ポリイミド等の高分子有機材料、芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素（例えば、配向性を有する芳香族炭化水素若しくは脂肪族炭化水素、又は昇華性を有する芳香族炭化水素若しくは脂肪族炭化水素）などからなる有機粒子が挙げられる。中でも、有機顔料、有機色素、高分子有機材料が好ましく、有機顔料がより好ましい。また、有機粒子は、単独で用いても、複数であっても、これらを組み合わせたものであってもよい。
【００７８】
前記有機顔料としては、色相的に限定されるものではなく、例えば、ペリレン、ペリノン、キナクリドン、キナクリドンキノン、アントラキノン、アントアントロン、ベンズイミダゾロン、ジスアゾ縮合、ジスアゾ、アゾ、インダントロン、フタロシアニン、トリアリールカルボニウム、ジオキサジン、アミノアントラキノン、ジケトピロロピロール、チオインジゴ、イソインドリン、イソインドリノン、ピラントロン、シアニン若しくはイソビオラントロン化合物顔料、それらの混合物、などが挙げられる。
【００７９】
前記有機顔料の詳しい具体例としては、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１９０（Ｃ．Ｉ．番号７１１４０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２２４（Ｃ．Ｉ．番号７１１２７）、Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット２９（Ｃ．Ｉ．番号７１１２９）等のペリレン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ４３（Ｃ．Ｉ．番号７１１０５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１９４（Ｃ．Ｉ．番号７１１００）等のペリノン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット１９（Ｃ．Ｉ．番号７３９００）、Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット４２、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１２２（Ｃ．Ｉ．番号７３９１５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１９２、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２０２（Ｃ．Ｉ．番号７３９０７）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２０７（Ｃ．Ｉ．番号７３９００、７３９０６）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２０９（Ｃ．Ｉ．番号７３９０５）等のキナクリドン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２０６（Ｃ．Ｉ．番号７３９００／７３９２０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ４８（Ｃ．Ｉ．番号７３９００／７３９２０）、若しくはＣ．Ｉ．ピグメントオレンジ４９（Ｃ．Ｉ．番号７３９００／７３９２０）等のキナクリドンキノン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１４７（Ｃ．Ｉ．番号６０６４５）等のアントラキノン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１６８（Ｃ．Ｉ．番号５９３００）等のアントアントロン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントブラウン２５（Ｃ．Ｉ．番号１２５１０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット３２（Ｃ．Ｉ．番号１２５１７）、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１８０（Ｃ．Ｉ．番号２１２９０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１８１（Ｃ．Ｉ．番号１１７７７）、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ６２（Ｃ．Ｉ．番号１１７７５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１８５（Ｃ．Ｉ．番号１２５１６）等のベンズイミダゾロン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー９３（Ｃ．Ｉ．番号２０７１０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー９４（Ｃ．Ｉ．番号２００３８）、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー９５（Ｃ．Ｉ．番号２００３４）、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１２８（Ｃ．Ｉ．番号２００３７）、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１６６（Ｃ．Ｉ．番号２００３５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ３４（Ｃ．Ｉ．番号２１１１５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ１３（Ｃ．Ｉ．番号２１１１０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ３１（Ｃ．Ｉ．番号２００５０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１４４（Ｃ．Ｉ．番号２０７３５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１６６（Ｃ．Ｉ．番号２０７３０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２２０（Ｃ．Ｉ．番号２００５５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２２１（Ｃ．Ｉ．番号２００６５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２４２（Ｃ．Ｉ．番号２００６７）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２４８、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２６２、若しくはＣ．Ｉ．ピグメントブラウン２３（Ｃ．Ｉ．番号２００６０）等のジスアゾ縮合化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１３（Ｃ．Ｉ．番号２１１００）、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー８３（Ｃ．Ｉ．番号２１１０８）、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１８８（Ｃ．Ｉ．番号２１０９４）等のジスアゾ化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１８７（Ｃ．Ｉ．番号１２４８６）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１７０（Ｃ．Ｉ．番号１２４７５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー７４（Ｃ．Ｉ．番号１１７１４）、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１５０（Ｃ．Ｉ．番号４８５４５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド４８（Ｃ．Ｉ．番号１５８６５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド５３（Ｃ．Ｉ．番号１５５８５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ６４（Ｃ．Ｉ．番号１２７６０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２４７（Ｃ．Ｉ．番号１５９１５）等のアゾ化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー６０（Ｃ．Ｉ．番号６９８００）等のインダントロン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントグリーン７（Ｃ．Ｉ．番号７４２６０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントグリーン３６（Ｃ．Ｉ．番号７４２６５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントグリーン３７（Ｃ．Ｉ．番号７４２５５）、Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー１６（Ｃ．Ｉ．番号７４１００）、Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー７５（Ｃ．Ｉ．番号７４１６０：２）、Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー１５：６（Ｃ．Ｉ．番号７４１６０）、若しくはＣ．Ｉ．ピグメントブルー１５：３（Ｃ．Ｉ．番号７４１６０）等のフタロシアニン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー５６（Ｃ．Ｉ．番号４２８００）、Ｃ．Ｉ．ピグメントブルー６１（Ｃ．Ｉ．番号４２７６５：１）等のトリアリールカルボニウム化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット２３（Ｃ．Ｉ．番号５１３１９）、Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット３７（Ｃ．Ｉ．番号５１３４５）等のジオキサジン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１７７（Ｃ．Ｉ．番号６５３００）等のアミノアントラキノン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２５４（Ｃ．Ｉ．番号５６１１０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２５５（Ｃ．Ｉ．番号５６１０５０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２６４、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２７２（Ｃ．Ｉ．番号５６１１５０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ７１、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ７３等のジケトピロロピロール化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド８８（Ｃ．Ｉ．番号７３３１２）等のチオインジゴ化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１３９（Ｃ．Ｉ．番号５６２９８）、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ６６（Ｃ．Ｉ．番号４８２１０）等のイソインドリン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１０９（Ｃ．Ｉ．番号５６２８４）、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１８５（Ｃ．Ｉ．番号５６２９０）、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ６１（Ｃ．Ｉ．番号１１２９５）等のイソインドリノン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントオレンジ４０（Ｃ．Ｉ．番号５９７００）、Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド２１６（Ｃ．Ｉ．番号５９７１０）等のピラントロン化合物顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１３８等のキノフタロン系顔料、Ｃ．Ｉ．ピグメントバイオレット３１（６００１０）等のイソビオラントロン化合物顔料、などが挙げられる。中でも、キナクリドン化合物顔料、ジケトピロロピロール化合物顔料、ジオキサジン化合物顔料、フタロシアニン化合物顔料、アゾ化合物顔料が好ましく、ジケトピロロピロール化合物顔料、ジオキサジン化合物顔料、フタロシアニン化合物顔料がより好ましい。
【００８０】
前記着色剤は、アクリル系樹脂、マレイン酸系樹脂、塩化ビニル−酢酸ビニルコポリマー、エチルセルロース樹脂、等に微分散させた粉末状加工顔料として用いることによって、分散性及び分散安定性を良好なものとすることができる。
【００８１】
次に、顔料の処理法について説明する。本発明においては、顔料をあらかじめ種々の樹脂で処理しておくことが好ましい。即ち、顔料は一般に合成後、種々の方法で乾燥が行なわれ、通常は水媒体から乾燥させて粉末体として供給されるが、水が乾燥するには大きな蒸発潜熱を必要とし、乾燥粉末とするには大きな熱エネルギーを与える。そのため、顔料は一次粒子が集合した凝集体（二次粒子）を形成しているのが普通であり、かかる凝集体を形成している顔料を微粒子に分散するのは容易ではないため、あらかじめ樹脂で処理しておくことが望ましい。ここでの樹脂としては、前記有機ポリマーが挙げられる。
【００８２】
処理の方法としては、フラッシング処理やニーダー、エクストルーダー、ボールミル、２本又は３本ロールミル等による混練方法がある。このうち、フラッシング処理や２本又は３本ロールミルによる混練法が微粒子化に好適である。
前記フラッシング処理は、通常顔料の水分散液と水と混和しない溶媒に溶解した樹脂溶液を混合し、水媒体中から有機媒体中に顔料を抽出し、顔料を樹脂で処理する方法である。この方法によれば、顔料の乾燥を経ることがないので、顔料の凝集を防ぐことができ、分散が容易となる。また、前記の２本又は３本ロールミルによる混練では、顔料と樹脂又は樹脂の溶液とを混合した後、高いシェア（せん断力）をかけながら、顔料と樹脂を混練することによって顔料表面に樹脂をコーティングすることにより顔料を処理する方法である。この過程で凝集していた顔料粒子はより低次の凝集体から一次粒子にまで分散される。
【００８３】
また、あらかじめアクリル樹脂、塩化ビニル−酢酸ビニル樹脂、マレイン酸樹脂、エチルセルロース樹脂、ニトロセルロース樹脂等で処理した加工顔料として用いることもできる。この加工顔料の形態としては、樹脂と顔料が均一に分散している粉末、ペースト状、ペレット状、ペースト状が好ましい。なお、樹脂がゲル化した不均一な塊状のものは好ましくない。
【００８４】
前記の顔料の分散性を向上させる目的で、従来公知の顔料分散剤や界面活性剤を併用することができる。前記顔料分散剤や界面活性剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、フタロシアニン誘導体（エフカ社製のＥＦＫＡ−７４５）、ソルスパース５０００（ゼネカ社製）；オルガノシロキサンポリマーＫＰ３４１（信越化学工業社製）、（メタ）アクリル酸系（共）重合体ポリフローＮｏ．７５、Ｎｏ．９０、Ｎｏ．９５（共栄社油脂化学工業社製）、Ｗ００１（裕商社製）等のカチオン系界面活性剤；ポリオキシエチレンラウリルエーテル、ポリオキシエチレンステアリルエーテル、ポリオキシエチレンオレイルエーテル、ポリオキシエチレンオクチルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル、ポリエチレングリコールジラウレート、ポリエチレングリコールジステアレート、ソルビタン脂肪酸エステル等のノニオン系界面活性剤；Ｗ００４、Ｗ００５、Ｗ０１７（裕商社製）等のアニオン系界面活性剤；ＥＦＫＡ−４６、ＥＦＫＡ−４７、ＥＦＫＡ−４７ＥＡ、ＥＦＫＡポリマー１００、ＥＦＫＡポリマー４００、ＥＦＫＡポリマー４０１、ＥＦＫＡポリマー４５０（以上、森下産業社製）、ディスパースエイド６、ディスパースエイド８、ディスパースエイド１５、ディスパースエイド９１００（サンノプコ社製）等の高分子分散剤；ソルスパース３０００、同５０００、同９０００、同１２０００、同１３２４０、同１３９４０、同１７０００、同２４０００、同２６０００、同２８０００などの各種ソルスパース分散剤（ゼネカ社製）；アデカプルロニックＬ３１，同Ｆ３８，同Ｌ４２，同Ｌ４４，同Ｌ６１，同Ｌ６４，同Ｆ６８，同Ｌ７２，同Ｐ９５，同Ｆ７７，同Ｐ８４，同Ｆ８７、同Ｐ９４，同Ｌ１０１，同Ｐ１０３，同Ｆ１０８、同Ｌ１２１、同Ｐ−１２３（旭電化社製）、及びイソネットＳ−２０（三洋化成社製）、などが挙げられる。
【００８５】
−−カラーフィルタの作製方法−−
前記カラーフィルタは、前記コーティング組成物を透明基板上、若しくはバリア層上に塗布し、マスクパターンを用いて紫外線硬化することでＲＧＢ各色のパターンを形成することができる。また、画素毎にインクジェット法を用いて形成することも可能である。以下では硬化組成物を基板上、若しくは有機電界発光素子の上部電極上、若しくは有機電界発光素子のバリア層上に塗布してカラーフィルタを作製する方法について詳細に述べる。
【００８６】
前記カラーフィルタは、それぞれ着色剤の組成が異なる少なくとも３種のコーティング組成物（Ｒ、Ｇ、Ｂ）を用いて作製される。前記３種のコーティング組成物のうち、いずれか一つを基板上に塗布後、マスクを通して露光し、現像して第一色目の画素を形成し、該第一色目の画素形成後、前記コーティング組成物から選択される前記第一色目の画素と色相の異なる他の一つを前記基板上に塗布後、マスクを通して露光し、現像して第二色目の画素を形成し、更に該第二色目の画素形成後、前記コーティング組成物から選択される前記第一色及び第二色と色相の異なる他の一つを前記基板上に塗布後、マスクを通して露光し、現像して第三色目の画素を形成することにより得られるものである。前記第一色から第三色（例えば緑色、赤色及び青色）に加えて更に画素形成し４色以上になるように構成することもできる。
【００８７】
即ち、少なくとも三種のコーティング組成物を所望の色相順に、基板上に回転塗布、流延塗布、ロール塗布等の塗布方法により塗布し、乾燥させることで感放射線性層を形成し、これに更に所定のマスクパターンを介して露光を行ない、露光後現像液で現像して所望のパターンをなす画素を形成する工程を、着色組成物の数に合わせて少なくとも３回繰り返すことで得ることができる。このとき必要に応じて、形成された画素を加熱及び／又は露光により硬化させる工程を設けることができる。前記露光は放射線の照射により行なうことができ、該放射線としては、特にｇ線、ｈ線、ｉ線等の紫外線が好ましく用いられる。
【００８８】
前記カラーフィルタを構成する基板としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、液晶表示素子等に用いられるソーダガラス、パイレックス（登録商標）（Ｒ）ガラス、石英ガラス及びこれらに透明導電膜を付着させたもの、などが挙げられる。また、これらの基板の上に、低屈折率層を予め形成した後、カラーフィルタを構成することも可能である。また、有機電界発光表示素子を構成する上部電極上、若しくはバリア層上にカラーフィルタを直接構成することも可能である。これらの基板は、各画素を隔離するブラックストライプが形成されている場合もある。
【００８９】
前記現像液としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、前記硬化性組成物の未硬化部を溶解する一方、硬化部は溶解しない組成よりなるものであればいかなるものも用いることができ、例えば、種々の有機溶剤の組み合わせ、アルカリ性の水溶液、などが挙げられる。前記有機溶剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、前記硬化性組成物の調製に使用される既述の溶剤が挙げられる。
【００９０】
前記アルカリ性の水溶液としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム，硅酸ナトリウム、メタ硅酸ナトリウム、アンモニア水、エチルアミン、ジエチルアミン、ジメチルエタノールアミン、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラエチルアンモニウムヒドロキシド、コリン、ピロール、ピペリジン等のアルカリ性化合物を、濃度が０．００１〜１０質量％、好ましくは０．０１〜１質量％となるように溶解したアルカリ性水溶液が好適である。なお、このようなアルカリ性水溶液からなる現像液を使用した場合には、一般に、現像後水で洗浄する。
【００９１】
（有機電界発光表示装置）
本発明の有機電界発光表示装置は、本発明の前記光取出し部材を備え、陽極、陰極の一対の電極間に発光層若しくは発光層を含む複数の有機化合物薄膜を形成した表示装置であり、更に、前記光取出し部材を有機電界発光表示装置の構成部と接着させるための、接着層を有していることが好ましい。
前記有機化合物薄膜は、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層、保護層などを有してもよく、またこれらの各層はそれぞれ他の機能を備えたものであってもよい。各層の形成にはそれぞれ種々の材料を用いることができる。
【００９２】
−陽極−
前記陽極は、正孔注入層、正孔輸送層、発光層などに正孔を供給するものである。前記陽極の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、金属、合金、金属酸化物、電気伝導性化合物、これらの混合物、などが挙げられ、仕事関数が４ｅＶ以上の材料が好ましい。前記陽極の材料の具体例としては、酸化スズ、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）等の導電性金属酸化物、あるいは金、銀、クロム、ニッケル等の金属、更にこれらの金属と導電性金属酸化物との混合物又は積層物、ヨウ化銅、硫化銅などの無機導電性物質、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロールなどの有機導電性材料、及びこれらとＩＴＯとの積層物、などが挙げられ、導電性金属酸化物が好ましく、生産性、高導電性、透明性等の点からＩＴＯがより好ましい。前記陽極の厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、１０ｎｍ〜５μｍの範囲が好ましく、５０ｎｍ〜１μｍがより好ましく、１００ｎｍ〜５００ｎｍが特に好ましい。
【００９３】
前記陽極としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ソーダライムガラス、無アルカリガラス、透明樹脂基板、などの上に層形成したものが挙げられる。前記陽極の基材としてガラスを用いる場合、その材質については、ガラスからの溶出イオンを少なくするため、無アルカリガラスを用いることが好ましい。また、ソーダライムガラスを用いる場合、シリカなどのバリアコートを施したものを使用することが好ましい。前記基板の厚みは、機械的強度を保つのに十分である限り、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。前記基板としてガラスは、厚みが０．２ｍｍ以上である限り、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、厚みが０．７ｍｍ以上のガラスが好ましい。
【００９４】
前記透明樹脂基板としてバリアフィルムを用いることもできる。前記バリアフィルムとは、プラスチック支持体上にガス不透過性のバリア層を設置したフィルムである。バリアフィルムの例としては酸化ケイ素や酸化アルミニウムを蒸着したもの（特公昭５３−１２９５３、特開昭５８−２１７３４４）、有機無機ハイブリッドコーティング層を有するもの（特開２０００−３２３２７３、特開２００４−２５７３２）、無機層状化合物を有するもの（特開２００１−２０５７４３）、無機材料を積層したもの（特開２００３−２０６３６１、特開２００６−２６３９８９）、有機層と無機層を交互に積層したもの（特開２００７−３０３８７、米国特許６４１３６４５、Ａｆｆｉｎｉｔｏら著  Ｔｈｉｎ  Ｓｏｌｉｄ  Ｆｉｌｍｓ  １９９６年  ２９０−２９１頁）、有機層と無機層を連続的に積層したもの（米国特許２００４−４６４９７）などが挙げられる。
【００９５】
前記陽極の作製には材料によって種々の方法が用いられるが、例えばＩＴＯの場合、電子ビーム法、スパッタリング法、抵抗加熱蒸着法、化学反応法（ゾル−ゲル法など）、酸化インジウムスズの分散物の塗布などの方法で膜形成される。陽極は洗浄その他の処理により、表示装置の駆動電圧を下げたり、発光効率を高めることも可能である。例えばＩＴＯの場合、ＵＶ−オゾン処理などが効果的である。
【００９６】
−陰極−
前記陰極は、電子注入層、電子輸送層、発光層、などに電子を供給するものであり、電子注入層、電子輸送層、発光層などの負極と隣接する層との密着性やイオン化ポテンシャル、安定性等を考慮して選ばれる。前記陰極の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、金属、合金、金属酸化物、電気伝導性化合物、これらの混合物を用いることができる。前記陰極の材料の具体例としては、アルカリ金属（例えばＬｉ、Ｎａ、Ｋ等）又はそのフッ化物、アルカリ土類金属（例えばＭｇ、Ｃａ等）又はそのフッ化物、金、銀、鉛、アルミニウム、ナトリウム−カリウム合金又はそれらの混合金属、リチウム−アルミニウム合金又はそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金又はそれらの混合金属、インジウム、イッテリビウム等の希土類金属、などが挙げられ、仕事関数が４ｅＶ以下の材料が好ましく、アルミニウム、リチウム−アルミニウム合金又はそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金、それらの混合金属、がより好ましい。陰極の厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、１０ｎｍ〜５μｍが好ましく、５０ｎｍ〜１μｍがより好ましく、１００ｎｍ〜１μｍが更に好ましい。前記陰極の作製には、電子ビーム法、スパッタリング法、抵抗加熱蒸着法、コーティング法などの方法が用いられ、金属を単体で蒸着することも、二成分以上を同時に蒸着することもできる。更に、複数の金属を同時に蒸着して合金電極を形成することも可能であり、また、あらかじめ調整した合金を蒸着させてもよい。
陽極及び陰極のシート抵抗は低い方が好ましく、数百Ω／□以下が好ましい。
【００９７】
陰極上に前記バリアフィルムを貼り合せて、ガスの浸入を防ぐともに、ディスプレイ表面に保護層を形成しても良い。
【００９８】
−発光層−
前記発光層の材料としては、電界印加時に、陽極又は正孔注入層、正孔輸送層から正孔を注入することができると共に、陰極又は電子注入層、電子輸送層から電子を注入することができる機能、注入された電荷を移動させる機能、正孔と電子の再結合の場を提供して発光させる機能を有する層を形成することができる限り、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ベンゾオキサゾール誘導体、ベンゾイミダゾール誘導体、ベンゾチアゾール誘導体、スチリルベンゼン誘導体、ポリフェニル誘導体、ジフェニルブタジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、ナフタルイミド誘導体、クマリン誘導体、ペリレン誘導体、ペリノン誘導体、オキサジアゾール誘導体、アルダジン誘導体、ピラリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、ビススチリルアントラセン誘導体、キナクリドン誘導体、ピロロピリジン誘導体、チアジアゾロピリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、スチリルアミン誘導体、芳香族ジメチリディン化合物、８−キノリノール誘導体の金属錯体や希土類錯体に代表される各種金属錯体等、ポリチオフェン、ポリフェニレン、ポリフェニレンビニレン、などのポリマー化合物等が挙げられる。
前記発光層の厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、１ｎｍ〜５μｍが好ましく、５ｎｍ〜１μｍがより好ましく、１０ｎｍ〜５００ｎｍが特に好ましい。
前記発光層の形成方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、抵抗加熱蒸着、電子ビーム、スパッタリング、分子積層法、コーティング法（スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など）、ＬＢ法、などが挙げられ、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、中でも、抵抗加熱蒸着、コーティング法が好ましい。
【００９９】
前記正孔輸送層、電子輸送層、電荷ブロック層、正孔注入層、電子注入層等の具体的な内容、及び、これらにより構成される前記有機電界発光表示素子の駆動方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、特開２００９−０１６１８４号公報、特開２００９−０１６５７９号公報、特開２００９−０３１７５０号公報等に記載の内容を適用することができる。
【０１００】
−光取出し部材の接着方法−
本発明の光取出し部材を、有機電界発光表示装置内に設けて使用する方法としては、上部電極上に、又は、上部電極上に設けられたバリア層上に、接着層を介して、光学部材（光拡散フィルム）が貼り付けられる形態が挙げられる。
【０１０１】
−−接着層−−
前記接着剤からなる接着層の屈折率としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、発光層を含む有機化合物層とできる限り同等であることが好ましい。前記接着層の屈折率が大きすぎると、界面での反射により効率が低下するため、有機層との屈折率差は０．２以下が好ましい。前記接着層の屈折率は、有機ＥＬ発光層における全反射が半分以下になるという点で、１．５〜１．９が好ましく、１．６〜１．９がより好ましく、１．６５〜１．９が特に好ましい。また、界面での反射を抑制する別の方法として、前記接着層に屈折率のグラデーションを作り、接着剤と接着剤の両端の材料を屈折率の飛びなく結びつける方法がある。
また、前記接着剤は、加熱又は加圧により流動する接着剤が好ましく、２００℃以下の加熱又は１ｋｇｆ／ｃｍ２以上の加圧により流動性を示す接着剤がより好ましい。このような接着剤を用いることにより、本発明の前記光取出し部材（カラーフィルタ）を被着体であるディスプレイやプラスチック板に接着剤を流動させて接着することができる。接着剤を流動することができるので、前記光取出し部材（カラーフィルタ）を被着体に、ラミネート又は加圧成形することにより、特に、加圧成形することにより、曲面、複雑形状を有する被着体に対しても容易に接着することができる。容易に接着するためには、接着剤の軟化温度が２００℃以下であると好ましい。前記接着層の軟化温度としては、８０℃以上が好ましく、加工性の点で、８０〜１２０℃がより好ましい。前記軟化温度は、粘度が１０１２ポイズ（１０１３Ｐａ・ｓ以下）以下になる温度のことで、通常、その温度では１〜１０秒程度の時間のうちに流動が認められる。
【０１０２】
加熱又は加圧により流動する接着剤としては、例えば、熱可塑性樹脂が挙げられる。前記熱可塑性樹脂としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、天然ゴム（屈折率ｎ＝１．５２）、ポリイソプレン（ｎ＝１．５２１）、ポリ−１，２−ブタジエン（ｎ＝１．５０）、ポリイソブテン（ｎ＝１．５０５〜１．５１）、ポリブテン（ｎ＝１．５１３）、ポリ−２−ヘプチル−１，３−ブタジエン（ｎ＝１．５０）、ポリ−２−ｔ−ブチル−１，３−ブタジエン（ｎ＝１．５０６）、ポリ−１，３−ブタジエン（ｎ＝１．５１５）などの（ジ）エン類、ポリオキシエチレン（ｎ＝１．４５６）、ポリオキシプロピレン（ｎ＝１．４５０）、ポリビニルエチルエーテル（ｎ＝１．４５４）、ポリビニルヘキシルエーテル（ｎ＝１．４５９）、ポリビニルブチルエーテル（ｎ＝１．４５６）などのポリエーテル類、ポリビニルアセテート（ｎ＝１．４６７）、ポリビニルプロピオネート（ｎ＝１．４６７）などのポリエステル類、ポリウレタン（ｎ＝１．５〜１．６）、エチルセルロース（ｎ＝１．４７９）、ポリ塩化ビニル（ｎ＝１．５４〜１．５５）、ポリアクリロニトリル（ｎ＝１．５２）、ポリメタクリロニトリル（ｎ＝１．５２）、ポリスルホン（ｎ＝１．６３３）、ポリスルフィド（ｎ＝１．６）、フェノキシ樹脂（ｎ＝１．５〜１．６）、ポリエチルアクリレート（ｎ＝１．４６９）、ポリブチルアクリレート（ｎ＝１．４６６）、ポリ−２−エチルヘキシルアクリレート（ｎ＝１．４６３）、ポリ−ｔ−ブチルアクリレート（ｎ＝１．４６４）、ポリ−３−エトキシプロピルアクリレート（ｎ＝１．４６５）、ポリオキシカルボニルテトラメチレン（ｎ＝１．４６５）、ポリメチルアクリレート（ｎ＝１．４７２〜１．４８０）、ポリイソプロピルメタクリレート（ｎ＝１．４７３）、ポリドデシルメタクリレート（ｎ＝１．４７４）、ポリテトラデシルメタクリレート（ｎ＝１．４７５）、ポリ−ｎ−プロピルメタクリレート（ｎ＝１．４８４）、ポリ−３，３，５−トリメチルシクロヘキシルメタクリレート（ｎ＝１．４８４）、ポリエチルメタクリレート（ｎ＝１．４８５）、ポリ−２−ニトロ−２−メチルプロピルメタクリレート（ｎ＝１．４８７）、ポリ−１，１−ジエチルプロピルメタクリレート（ｎ＝１．４８９）、ポリメチルメタクリレート（ｎ＝１．４８９）などのポリ（メタ）アクリル酸エステル、などが挙げられる。前記アクリルポリマーは、必要に応じて、２種以上共重合してもよいし、２種類以上をブレンドして使用することもできる。更に、アクリル樹脂とアクリル以外との共重合樹脂としては、例えば、エポキシアクリレート（ｎ＝１．４８〜１．６０）、ウレタンアクリレート（ｎ＝１．５〜１．６）、ポリエーテルアクリレート（ｎ＝１．４８〜１．４９）、ポリエステルアクリレート（ｎ＝１．４８〜１．５４）などが挙げられる。中でも、接着性の点から、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート、ポリエーテルアクリレートが好ましい。前記エポキシアクリレートとしては、例えば、１、６−ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、アリルアルコールジグリシジルエーテル、レゾルシノールジグリシジルエーテル、アジピン酸ジグリシジルエステル、フタル酸ジグリシジルエステル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、グリセリントリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールテトラグリシジルエーテル、ソルビトールテトラグリシジルエーテル等の（メタ）アクリル酸付加物が挙げられる。前記エポキシアクリレートなどのように分子内に水酸基を有するポリマーは接着性向上に有効である。これらの共重合樹脂は必要に応じて、２種以上併用することができる。前記接着剤となるポリマーの軟化温度は、取扱い性の点から、２００℃以下が好ましく、１５０℃以下がより好ましく、表示装置が通常使用される環境（８０℃以下）における加工性の点から８０〜１２０℃が特に好ましい。また、ポリマーの質量平均分子量（ゲルパーミエーションクロマトグラフィーによる標準ポリスチレンの検量線を用いて測定したもの、以下同様）は、５００以上が好ましい。前記質量平均分子量が５００以上であることにより、接着剤組成物の凝集力が充分に発現されるため、被着体への密着性を確実に得ることができる。前記接着剤には、必要に応じて、希釈剤、可塑剤、酸化防止剤、充填剤、着色剤、紫外線吸収剤や粘着付与剤などの添加剤を配合してもよい。
【０１０３】
前記接着層の厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、乾燥膜厚で１０μｍ〜１００μｍが好ましく、１０μｍ〜８０μｍがより好ましく、１０μｍ〜５０μｍが特に好ましい。
１０μｍ未満であると、充分な接着ができないことがあり、１００μｍを超えると、接着作業の際にはみ出し等が生じやすくなり接着工程が煩雑になってしまうことがある。
【０１０４】
前記接着剤の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、テトラヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、レゾルシン型エポキシ樹脂、ポリアルコール・ポリグリコール型エポキシ樹脂、ポリオレフィン型エポキシ樹脂、脂環式やハロゲン化ビスフェノール等のエポキシ樹脂（いずれも屈折率が１．５５〜１．６０）、などが挙げられる。前記接着剤の材料としては、前記エポキシ樹脂以外では、天然ゴム（ｎ＝１．５２）、ポリイソプレン（ｎ＝１．５２１）、ポリ１，２−ブタジエン（ｎ＝１．５０）、ポリイソブテン（ｎ＝１．５０５〜１．５１）、ポリブテン（ｎ＝１．５１２５）、ポリ−２−ヘプチル−１，３−ブタジエン（ｎ＝１．５０）、ポリ−２−ｔ−ブチル−１，３−ブタジエン（ｎ＝１．５０６）、ポリ−１，３−ブタジエン（ｎ＝１．５１５）などの（ジ）エン類、ポリオキシエチレン（ｎ＝１．４５６３）、ポリオキシプロピレン（ｎ＝１．４４９５）、ポリビニルエチルエーテル（ｎ＝１．４５４）、ポリビニルヘキシルエーテル（ｎ＝１．４５９１）、ポリビニルブチルエーテル（ｎ＝１．４５６３）などのポリエーテル類、ポリビニルアセテート（ｎ＝１．４６６５）、ポリビニルプロピオネート（ｎ＝１．４６６５）などのポリエステル類、ポリウレタン（ｎ＝１．５〜１．６）、エチルセルロース（ｎ＝１．４７９）、ポリ塩化ビニル（ｎ＝１．５４〜１．５５）、ポリアクリロニトリル（ｎ＝１．５２）、ポリメタクリロニトリル（ｎ＝１．５２）、ポリスルホン（ｎ＝１．６３３）、ポリスルフィド（ｎ＝１．６）、フェノキシ樹脂（ｎ＝１．５〜１．６）、などが挙げられる。これらは、好適な可視光透過率を発現する。
【０１０５】
前記接着剤の材料としては、更に、前記の樹脂以外に、ポリエチルアクリレート（ｎ＝１．４６８５）、ポリブチルアクリレート（ｎ＝１．４６６）、ポリ−２−エチルヘキシルアクリレート（ｎ＝１．４６３）、ポリ−ｔ−ブチルアクリレート（ｎ＝１．４６３８）、ポリ−３−エトキシプロピルアクリレート（ｎ＝１．４６５）、ポリオキシカルボニルテトラメタクリレート（ｎ＝１．４６５）、ポリメチルアクリレート（ｎ＝１．４７２〜１．４８０）、ポリイソプロピルメタクリレート（ｎ＝１．４７２８）、ポリドデシルメタクリレート（ｎ＝１．４７４）、ポリテトラデシルメタクリレート（ｎ＝１．４７４６）、ポリ−ｎ−プロピルメタクリレート（ｎ＝１．４８４）、ポリ−３，３，５−トリメチルシクロヘキシルメタクリレート（ｎ＝１．４８４）、ポリエチルメタクリレート（ｎ＝１．４８５）、ポリ−２−ニトロ−２−メチルプロピルメタクリレート（ｎ＝１．４８６８）、ポリテトラカルバニルメタクリレート（ｎ＝１．４８８９）、ポリ−１，１−ジエチルプロピルメタクリレート（ｎ＝１．４８８９）、ポリメチルメタクリレート（ｎ＝１．４８９３）などのポリ（メタ）アクリル酸エステル、などが挙げられる。これらのアクリルポリマーは、必要に応じて、２種以上共重合してもよいし、２種類以上をブレンドしてもよい。
前記接着剤の材料としては、更に、アクリル樹脂とアクリル以外との共重合樹脂（例えば、エポキシアクリレート、ウレタンアクリレート、ポリエーテルアクリレート、ポリエステルアクリレートなど）が挙げられる。中でも、接着性の点から、エポキシアクリレート、ポリエーテルアクリレートが好ましい。
前記エポキシアクリレートとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、１，６−ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、アリルアルコールジグリシジルエーテル、レゾルシノールジグリシジルエーテル、アジピン酸ジグリシジルエステル、フタル酸ジグリシジルエステル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、グリセリントリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールテトラグリシジルエーテル、ソルビトールテトラグリシジルエーテル等の（メタ）アクリル酸付加物、などが挙げられる。前記エポキシアクリレートは、分子内に水酸基を有するため接着性向上に有効であり、これらの共重合樹脂は、必要に応じて、２種以上併用することができる。接着剤の主成分となるポリマーの質量平均分子量は、１，０００以上である。前記質量平均分子量が１，０００以上であると、組成物の凝集力が充分に発現されるため、被着体への密着性を確実に得ることができる。
【０１０６】
前記接着剤は、前記材料に加えて、高屈折率を有するモノマー及び／又は高屈折率を有する金属酸化物超微粒子等を含有させてもよい。
前記高屈折率モノマーとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ビス（４−メタクリロイルチオフェニル）スルフィド、ビニルナフタレン、ビニルフェニルスルフィド、４−メタクリロキシフェニル−４’−メトキシフェニルチオエーテル等が挙げられる。
【０１０７】
接着剤には硬化剤（架橋剤）を用いてもよい。前記架橋剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、トリエチレンテトラミン、キシレンジアミン、ジアミノジフェニルメタンなどのアミン類、無水フタル酸、無水マレイン酸、無水ドデシルコハク酸、無水ピロメリット酸、無水ベンゾフェノンテトラカルボン酸などの酸無水物、ジアミノジフェニルスルホン、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、ポリアミド樹脂、ジシアンジアミド、エチルメチルイミダゾール、などが挙げられる。これらは、単独で用いてもよいし、２種以上混合して用いてもよい。前記架橋剤の添加量としては、前記ポリマー１００質量部に対して、０．１質量部〜５０質量部であり、１質量部〜３０質量部が好ましい。この添加量が、０．１質量部未満であると、硬化が不十分となり、５０質量部を超えると、過剰架橋となり、接着性に悪影響を与える場合がある。前記接着剤の樹脂組成物には、必要に応じて、希釈剤、可塑剤、酸化防止剤、充填剤、粘着付与剤などの添加剤を配合してもよい。そして、この接着剤の樹脂組成物は、透明プラスチック基材の表面に導電性材料で描かれた幾何学図形を設けた構成材料の基材の一部又は全面を被覆するために、塗布され、溶媒乾燥、加熱硬化工程を経たのち、接着フィルムにする。前記で得られた電磁波シ−ルド性と透明性を有する接着フィルムは、該接着フィルムの接着剤によりＣＲＴ、ＰＤＰ、液晶、ＥＬなどのディスプレイに直接貼り付け使用したり、アクリル板、ガラス板等の板やシートに貼り付けてディスプレイに使用する。
【０１０８】
前記接着剤は、透明であるものが好ましい。前記接着剤の全光線透過率としては、７０％以上が好ましく、８０％以上がより好ましく、８５％〜９２％が特に好ましい。更に、前記接着剤の霞度が低いことが好ましく、具体的には、０％〜３％が好ましく、０％〜１．５％がより好ましい。前記接着剤は、ディスプレイ本来の表示色を変化させないために無色であることが好ましい。但し、樹脂自体が有色であっても接着剤の厚みが薄い場合には、実質的には無色とみなすことができる。
【０１０９】
前記の特性を有する接着剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、アクリル系樹脂、α−オレフィン樹脂、酢酸ビニル系樹脂、アクリル共重合物系樹脂、ウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、塩化ビニリデン系樹脂、塩化ビニル系樹脂、エチレン−ビニルアセテート系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、などが挙げられる。中でも、アクリル系樹脂が好ましい。同じ樹脂を用いる場合でも、接着剤を重合法により合成する際に架橋剤の添加量を下げる、粘着性付与材を加える、分子の末端基を変化させるなどの方法によって、粘着性を向上させることができる。また、同じ接着剤を用いても、接着剤を貼り合わせる面、即ち、透明プラスチックフィルム又はガラス板の表面改質を行なうことにより密着性を向上させることもできる。このような表面の改質方法としては、例えば、コロナ放電処理、プラズマグロー処理等の物理的手法、密着性を向上させるための下地層を形成するなどの方法、が挙げられる。
【０１１０】
前記接着剤の厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、透明性、無色性、ハンドリング性の観点から、１μｍ〜５０μｍ程度が好ましく、１μｍ〜２０μｍ程度がより好ましい。但し、前記のようにディスプレイ自体の表示色を変化させず、透明性も前記の範囲に入っている場合には、厚みが前記範囲を超えてもよい。
【実施例】
【０１１１】
以下、本発明の実施例を説明するが、本発明は、これらの実施例に何ら限定されるものではない。
【０１１２】
（実施例１）
−光取出し部材用微粒子分散物の調製−
無機酸化物微粒子として、チタン酸微粒子（チタニア微粒子（ＴｉＯ２）、質量平均粒子径（平均直径）：２８０ｎｍ、屈折率：２．５４、Ｒ−５８０:石原産業（株）製）３３３質量部と、表面修飾剤として、３−グリシジルプロピルトリメトキシシラン３０質量部と、反応の触媒として、ジイソプロポキシアルミニウムエチルアセテート１．５質量部とを加え、これらを混合した後に、イオン交換水９部を加えた。６０℃で８時間反応させた後に室温まで冷却し、アセチルアセトン１．８部を添加し、実施例１における光取出し部材用微粒子分散物を調製した。
【０１１３】
−コーティング組成物の調製−
下記の組成に基づき、各成分を添加し、均一に混合させ、実施例１におけるコーティング組成物を調製した。
・ベンジルメタクリレート／メタクリル酸共重合体・・・・・・・・・・・・８０質量部
（有機ポリマー：分子量３０，０００、酸価１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ）
・ジペンタエリスリト−ルヘキサアクリレ−ト（ＤＰＨＡ）バインダー樹脂・８０質量部
・実施例１における光取出し部材用微粒子分散物・・・・・・・・・・・・・６０質量部
・プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート（溶剤）・・・１，０００質量部
【０１１４】
−光取出し部材の製造−
実施例１におけるコーティング組成物を、孔径５μｍのフィルターで濾過し、これをカラーフィルタ作製用のガラス基板の上に、スピンコーターを用いて乾燥膜厚が１．０μｍとなるように塗布し、２２０℃で６０分間乾燥させ、ガラス基板上に、実施例１における光取出し部材を製造した。
【０１１５】
（実施例２）
−光取出し部材用微粒子分散物の調製−
実施例１において、表面修飾剤として、３−グリシジルプロピルトリメトキシシラン３０質量部に代えて、アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン３０質量部を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例２における光取出し部材用微粒子分散物を調製した。
【０１１６】
−コーティング組成物の調製及び光取出し部材の製造−
実施例１における光取出し部材用微粒子分散物に代えて、実施例２における光取出し部材用微粒子分散物を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例２におけるコーティング組成物を調製するとともに、光取出し部材を製造した。
【０１１７】
（実施例３）
−光取出し部材用微粒子分散物の調製−
実施例１において、表面修飾剤として、３−グリシジルプロピルトリメトキシシラン３０質量部に代えて、アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン３０質量部を用いたこと、ジイソプロポキシアルミニウムエチルアセテート１．５質量部に代えて、触媒として１Ｎ硝酸３質量部用いたこと、イオン交換水の添加量を９質量部に変えて１質量部としたこと、反応条件を６０℃８時間に代えて、４０℃８時間に変えたこと、アセチルアセトン１．８質量部に代えてイオン交換水８．３部を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例３における光取出し部材用微粒子分散物を調製した。
【０１１８】
−コーティング組成物の調製及び光取出し部材の製造−
実施例１における光取出し部材用微粒子分散物に代えて、実施例３における光取出し部材用微粒子分散物を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例３におけるコーティング組成物を調製するとともに、光取出し部材を製造した。
【０１１９】
（実施例４）
−光取出し部材用微粒子分散物の調製−
無機酸化物微粒子として、チタン酸微粒子３３３質量部に代えて、酸化ジルコニウム微粒子（ＺｒＯ２、質量平均粒子径（平均直径）：４４０ｎｍ、屈折率：２．１５、ＵＥＰ酸化ジルコニア：第一稀元素化学工業（株）製）３３３部を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例４における光取出し部材用微粒子分散物を調製した。
【０１２０】
−コーティング組成物の調製及び光取出し部材の製造−
実施例１における光取出し部材用微粒子分散物に代えて、実施例４における光取出し部材用微粒子分散物を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例４におけるコーティング組成物を調製するとともに、光取出し部材を製造した。
【０１２１】
（実施例５）
−光取出し部材用微粒子分散物の調製−
無機酸化物微粒子として、チタン酸微粒子３３３質量部に代えて、酸化亜鉛微粒子（ＺｎＯ、質量平均粒子径：６００ｎｍ、屈折率：１．９〜２．０）堺化学工業(株)製）３３３質量部を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例５における光取出し部材用微粒子分散物を調製した。
【０１２２】
−コーティング組成物の調製及び光取出し部材の製造−
実施例１における光取出し部材用微粒子分散物に代えて、実施例５における光取出し部材用微粒子分散物を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例５におけるコーティング組成物を調製するとともに、光取出し部材を製造した。
【０１２３】
（実施例６）
−コーティング組成物の調製−
有機ポリマーとして、ベンジルメタクリレート／メタクリル酸共重合体（分子量３０，０００、酸価１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ）に代えて、ベンジルメタクリレート／メタクリル酸共重合体（分子量３５，０００、酸価１５０ｍｇＫＯＨ／ｇ）を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例６のコーティング組成物を調製した。
【０１２４】
−光取出し部材の製造−
実施例１におけるコーティング組成物に代えて、実施例６におけるコーティング組成物を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例６における光取出し部材を製造した。
【０１２５】
（実施例７）
−コーティング組成物の調製−
実施例１における光取出し部材用微粒子分散物の添加量を６０質量部から１５質量部に変えたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例７のコーティング組成物を調製した。
【０１２６】
−光取出し部材の製造−
実施例１におけるコーティング組成物に代えて、実施例７におけるコーティング組成物を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例７における光取出し部材を製造した。
【０１２７】
（実施例８）
−コーティング組成物の調製−
実施例１における光取出し部材用微粒子分散物の添加量を６０質量部から８質量部に変えたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例８のコーティング組成物を調製した。
【０１２８】
−光取出し部材の製造−
実施例１におけるコーティング組成物に代えて、実施例８におけるコーティング組成物を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例８における光取出し部材を製造した。
【０１２９】
（実施例９）
−コーティング組成物の調製−
添加するベンジルメタクリレート／メタクリル酸共重合体の酸価を、１２０ｍｇＫＯＨ／ｇから５０ｍｇＫＯＨ／ｇに変えたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例９のコーティング組成物を調製した。
【０１３０】
−光取出し部材の製造−
実施例１におけるコーティング組成物に代えて、実施例９におけるコーティング組成物を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、実施例９における光取出し部材を製造した。
【０１３１】
（比較例１）
−光取出し部材用微粒子分散物の調製−
無機酸化物微粒子として、チタン酸微粒子（チタニア微粒子（ＴｉＯ２）、質量平均粒子径（平均直径）：２８０ｎｍ、屈折率：２．５４、Ｒ−５８０:石原産業（株）製）３３３質量部に代えて、チタン酸微粒子（チタニア微粒子（ＴｉＯ２）、粒径（平均直径）：３０ｎｍ、ＴＴＯ−５１（Ａ）:石原産業(株)製）３３３質量部を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、比較例１における光取出し部材用微粒子分散物を調製した。
【０１３２】
（比較例２)
−コーティング組成物の調製及び光取出し部材の製造−
下記の組成に基づき、各成分を添加し、均一に混合させ、比較例２におけるコーティング組成物を調製した。
・ベンジルメタクリレート／メタクリル酸共重合体・・・・・・・・・・・・８０質量部
（有機ポリマー：分子量３０，０００、酸価１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ）
・ジペンタエリスリト−ルヘキサアクリレ−ト（ＤＰＨＡ、）バインダー樹脂・・・８０質量部
・無機酸化物微粒子：チタン酸微粒子（チタニア微粒子（ＴｉＯ２）、質量平均粒子径（平均直径）：２８０ｎｍ、屈折率：２．５４、Ｒ−５８０:石原産業（株）製）・・・・・・５４質量部
・プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート（溶剤）・・・１，０００質量部
【０１３３】
−光取出し部材の製造−
上記コーティング組成物を、孔径５μｍのフィルターで濾過し、これをカラーフィルタ作製用のガラス基板の上に、スピンコーターを用いて乾燥膜厚が１．０μｍとなるように塗布し、２２０℃で６０分間乾燥させ、ガラス基板上に、比較例２における光取出し部材を製造した。
【０１３４】
（比較例３）
−コーティング組成物の調製−
実施例１における光取出し部材用微粒子分散物を添加しないこと以外は、実施例１と同様にして、比較例３におけるコーティング組成物を調製した。
【０１３５】
−光取出し部材の製造−
実施例１におけるコーティング組成物に代えて、比較例３におけるコーティング組成物を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、比較例３におけるコーティング組成物を調製した。
【０１３６】
（光取出し効率の評価方法）
−有機電界発光表示装置の作製−
ガラス基板上に形成された微粒子含有層上に、ＩＴＯを真空蒸着し、厚み１００ｎｍのＩＴＯ電極（陽極）を形成した。
更に、ＩＴＯ電極（陽極）の上に、有機化合物層（正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子注入層）を順次形成した。まず、正孔注入層として、２−ＴＮＡＴＡ〔４，４´，４´´−トリス（２−ナフチルフェニルアミノ）トリフェニルアミン〕を、５０ｎｍの厚みに真空蒸着にて形成した。更に、正孔輸送層として、α−ＮＰＤ〔Ｎ，Ｎ´−（ジナフチルフェニルアミノ）ピレン〕を、５０ｎｍの厚みに真空蒸着にて形成した。更に、発光層として、Ａｌｑ３［８−キノリノールアルミニウム錯体］を、５０ｎｍの厚みに真空蒸着にて形成した。最後に、電子注入層として、ピリジン誘導体を、２５ｎｍの厚みに真空蒸着にて形成した（有機化合物層平均屈折率：１．８０）。
その後、反射陰極としてＡｌを、１００ｎｍの厚みに真空蒸着にて成膜した。
更に、窒素存在下で、ガラス封止を行い、ボトムエミッション型有機電界発光表示装置を作製した。
【０１３７】
−光取出し効率の測定及び評価−
前記有機電界発光表示装置上に、実施例１〜９及び比較例１〜３の光取出し部材を配した状態で、有機電界発光表示装置を発光させた。このとき積分球を用いて、該積分球の外部に出射された光の全光量を測定した。
測定された全光量に対し、表面修飾微粒子を含まない比較例３の光取出し部材を基準（１．０）として、実施例１〜９及び比較例１、２における光取出し効率を評価した。結果を下記表１に示す。
【０１３８】
−耐久性試験−
ヒートサイクルによる劣化を、以下に示す耐久性試験により測定、評価した。
即ち、実施例１〜９及び比較例１〜３における光取出し部材を、８０℃の温度条件下で２０時間放置した後、室温の温度条件で４時間放置した。これを１サイクルとして、３サイクルさせた。
該耐久性試験後の各光取出し部材に対して、前記光取出し効率の測定及び評価で説明した方法と同様にして、光の取出し量を、積分球を用いた光の全光量として測定し、耐久試験前の光取出し量を基準（１．０）として、耐久性試験後の光取出し量を換算し、耐久性試験前の光取出し量から変化（低下）した後の該耐久性試験後の光取出し量を評価に供した。結果を下記表１に示す。
【０１３９】
【表１】
2010256458.tif 000006
【０１４０】
（実施例１０）
＜カラーフィルタの製造＞
まず、下記組成に基づき、３色（緑色、、赤色、青色）の組成物溶液を調製し、サンドミルで２４時間分散した。
（緑色）
・ベンジルメタクリレート／メタクリル酸共重合体・・・・・・・・・・８０質量部
（分子量３０，０００、酸価１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ）
・プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート・・・・・・・５００質量部
・銅フタロシアニン顔料・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・３３質量部
・Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー１８５・・・・・・・・・・・・・・・・６７質量部
（赤色）
・ベンジルメタクリレート／メタクリル酸共重合体・・・・・・・・・・８０質量部
（分子量３０，０００、酸価１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ）
・プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート・・・・・・・５００質量部
・ピグメントレッド２５４・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・５０質量部
・ピグメントレッドＰＲ１７７・・・・・・・・・・・・・・・・・・・５０質量部
（青色）
・ベンジルメタクリレート／メタクリル酸共重合体・・・・・・・・・・８０質量部
（分子量３０，０００、酸価１２０ｍｇＫＯＨ／ｇ）
・プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート・・・・・・・５００質量部
・ピグメントブルー１５：６・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・９５質量部
・ピグメントバイオレット２３・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・５質量部
【０１４１】
次いで、下記の成分を添加した。
・ジペンタエリスリト−ルヘキサアクリレ−ト（ＤＰＨＡ）・・・・・・８０質量部
・実施例１における光取出し部材用微粒子分散物・・・・・・・・・・・６０質量部
・４−［ｏ−ブロモ−ｐ−Ｎ，Ｎ−ジ（エトキシカルボニル）アミノフェニル］２、６−ジ（トリクロロメチル）−Ｓ−トリアジン・・・・・・・・・・・・・・・５質量部
・７−［｛４−クロロ−６−（ジエチルアミノ）−Ｓ−トリアジン−２−イル｝アミノ］−３−フェニルクマリン・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・２質量部
・ハイドロキノンモノメチルエーテル・・・・・・・・・・・・・・０．０１質量部
・プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート・・・・・・・５００質量部
【０１４２】
前記の各成分を均一に混合した後、孔径５μｍのフィルターで濾過して、実施例１０におけるコーティング組成物（緑色、赤色、青色）を調製した。
このうち、緑色のコーティング組成物をカラーフィルタ作製用のガラス基板の上にスピンコーターを用いて乾燥膜厚が１．０μｍとなるように塗布し、１２０℃で２分間乾燥させて、緑色の均一な塗膜を形成し、実施例１０における光取出し部材を製造した。
【０１４３】
該光取出し部材に対し、次に、露光装置を使用して、塗膜に３６５ｎｍの波長で１００μｍのマスクを通して３００ｍＪ／ｃｍ２の露光量で照射した。照射後、１０％ＣＤ−１（富士フイルム  エレクトロニクスマテリアルズ（株）製）現像液を使用して、２６℃で６０秒間現像した。引き続き、流水で２０秒間リンスした後、エアナイフで乾燥させ、２２０℃で６０分間熱処理を行なって緑色のパターン像（緑色画素）を形成した。この操作を赤色のコーティング組成物と青色のコーティング組成物についても同様に、同一のガラス基板に対して行ない、順次赤色のパターン像（赤色画素）および青色のパターン像（青色画素）を形成し、実施例１０におけるカラーフィルタを得た。緑色画素、赤色画素及び青色画素（コーティング組成物中の表面修飾微粒子）の屈折率は、それぞれ光を透過する波長５５０ｎｍ、６３０ｎｍ、４５０ｎｍにおいて、それぞれ１．８０、１．７８及び１．８２であった。
【０１４４】
＜＜多色有機電界発光表示装置の製造＞＞
次に、図２を用いて有機電界表示装置の製造例を説明する。装置の構成は、トップエミッション型である。
まず、ＴＦＴ基板１１０を次のように形成した。即ち、絶縁性基板上にバッファ層を介してＴＦＴを形成し、次いで、全面にＳｉＮ膜からなる層間絶縁膜層を堆積させたのち、通常のフォトエッチング工程を用いてソース領域及びドレイン領域に達するコンタクトホールをそれぞれ形成した。
【０１４５】
次いで、全面にＡｌ／Ｔｉ／Ａｌ多層構造導電層を堆積させた後、通常のフォトエッチング工程を用いてパターニングすることによって、ＴＦＴ部上にも延在するようにソース電極を形成するとともに、ドレイン電極を形成した。
なお、ソース電極は共通ソース線から４つの分岐線に分岐している。
【０１４６】
次いで、スピンコート法を用いて全面に感光性樹脂を塗布して層間絶縁膜とし、この層間絶縁膜を所定のマスクを用いて露光した後、所定の現像液を用いて現像することによって、ソース電極の分岐線に対するコンタクトホールを形成し、これらの構成からなるＴＦＴ基板１１０を形成した。
【０１４７】
次いで、ＴＦＴ基板１１０上に、スパッタ法によりＡｌ膜を全面に堆積させた後、フォトエッチングにて所定の形状にパターニングすることにより、コンタクトホールを介してソース電極の分岐線に接続する分割下部電極（下部電極１２０）を形成した。
【０１４８】
次いで、マスク蒸着法を用いて画素開口部の底部に露出している分割下部電極（下部電極１２０）を覆う有機発光層１３０を形成した後、再びマスク蒸着法を用いて有機化合物層１３０を覆う厚さが、１０ｎｍのＡｌ膜と、厚さが、３０ｎｍのＩＴＯ膜を順次堆積させて共通上部電極（上部電極１４０）を形成した。各分割下部電極（下部電極１２０）に対応する領域は、それぞれ分割画素部となる。
【０１４９】
次いで、全面にＣＶＤ法によりＳｉＮ膜、ＳｉＯＮ膜を順次堆積させて厚みが５μｍのバリア層１５０を形成した。更にバリア層１５０上に、前記接着剤を厚さ１０μｍで塗布してなる接着層１８０を設け、該接着層１８０上に実施例１０のカラーフィルタ（光拡散層３０）を接着し、多色有機電界発光表示装置を製造した。
【産業上の利用可能性】
【０１５０】
本発明の光取出し部材用微粒子分散物は、光取出し効率を向上させ、かつ、ヒートサイクルによる劣化を抑制可能とすることから、カラーフィルタなどの光取出し用部材等に対して好適に用いられる。
【符号の説明】
【０１５１】
１    光取出し部材
２０    バリア層付き透明基板
３０    光拡散層
３１    マトリックス材
４１    光散乱粒子
４２    着色剤
１００    有機電界発光表示装置
１１０    ＴＦＴ基板
１２０    下部電極
１３０    有機発光層
１４０    上部電極
１５０    バリア層
１８０    接着層
【図１】
2010256458.tif 000008
【図２】
2010256458.tif 000009