(57)【要約】【課題】育成されるサファイア単結晶内部に気泡が含まれ難いサファイア単結晶育成装置を提供すること。【解決手段】サファイア原料が充填される坩堝１と、坩堝を加熱する円筒状ヒータ部３と円盤状ヒータ部４を有するカーボン製ヒータ30と、坩堝が保温される断熱空間室６と、断熱空間室の底面部60に設けられた絶縁筒８と、絶縁筒内に挿入されカーボン製ヒータに接続されて電力を供給するヒータ電極５を備え、サファイア原料融液10から回転引き上げ法によりサファイア単結晶を製造するサファイア単結晶育成装置であって、断熱空間室の底面部60を構成する断熱材料の厚さが９０ｍｍ以上、断熱空間室の底面部表面から円盤状ヒータ部４下端までの距離が１０ｍｍ以上に設定されていることを特徴とする。【選択図】  図１
2010150052.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
サファイア原料が充填される坩堝と、坩堝外周面を加熱する円筒状ヒータ部並びに坩堝底面を加熱する円盤状ヒータ部を有するカーボン製ヒータと、カーボン製の断熱材料により構成されかつ坩堝とカーボン製ヒータが収容されて上記坩堝が保温される断熱空間室と、断熱空間室の底面部に設けられた開口に嵌入された絶縁筒と、この絶縁筒内に挿入されかつ先端側が上記カーボン製ヒータに接続されたカーボン製ヒータ電極とを備え、上記サファイア原料の融液から回転引き上げ法によりサファイア単結晶を製造するサファイア単結晶育成装置において、
上記断熱空間室の底面部を構成する断熱材料の厚さが９０ｍｍ以上、上記断熱空間室の底面部表面から上記円盤状ヒータ部下端までの距離が１０ｍｍ以上に設定されていることを特徴とするサファイア単結晶育成装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、サファイア原料融液から回転引き上げ法によりサファイア単結晶を製造するサファイア単結晶育成装置に係り、特に、育成されたサファイア単結晶内部に気泡が含まれ難いサファイア単結晶育成装置の改良に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
光学材料を得るために用いられる基板としてサファイア基板があり、この基板は発光ダイオードの発光層を成長させるための下地として用いられることが多い。また、サファイア基板を得るためのサファイア単結晶を製造する主要な方法としては、サファイア原料を坩堝内で融解し、その原料融液表面に種結晶を接触させて徐々に引き上げることにより単結晶を育成するチョクラルスキー法（Ｃｚ法）やカイロポーラス法（Kyropulous法）等が知られている。尚、育成されたサファイア単結晶は基板状に加工され、表面を研磨することによりサファイア基板が製造される。
【０００３】
サファイア原料融液から回転引き上げ法によりサファイア単結晶を製造するには、図２に示すようなサファイア単結晶育成装置が用いられる。
【０００４】
すなわち、このサファイア単結晶育成装置は、図２に示すようにサファイア原料が充填される坩堝１と、坩堝１の外周面を加熱する円筒状ヒータ部３並びに坩堝１の底面を加熱する円盤状ヒータ部４を有するカーボン製ヒータ３０と、カーボン製の断熱材料により構成されかつ坩堝１とカーボン製ヒータ３０が少なくとも収容されて上記坩堝１が保温される断熱空間室６と、断熱空間室６の底面部６０に設けられた開口に嵌入された酸化アルミニウム製の絶縁筒８と、この絶縁筒８内に挿入されかつ先端側が上記カーボン製ヒータ３０の円筒状ヒータ部３に接続されて電力を供給するカーボン製の円柱状ヒータ電極５と、同じく断熱空間室６の上記底面部６０に設けられた開口に嵌入された絶縁筒８内に挿入されかつ先端側がカーボン製ヒータ３０の円盤状ヒータ部４に接続されて電力を供給するカーボン製の円柱状ヒータ電極５と、同じく上記底面部６０の開口と上記円盤状ヒータ部４の開口を貫通するように設けられて上記坩堝１を支持する支持軸２と、上記断熱空間室６の上面部６１に設けられた開口に挿入されかつ先端に種結晶１１が取り付けられる引き上げ軸９を備え、上記断熱空間室６は炉体７の内面に沿って設けられていると共に、坩堝１内の原料融液１０から回転引き上げ法によりサファイア単結晶１２が育成されるようになっている。
【０００５】
しかし、図２に示すサファイア単結晶育成装置を用いてサファイア単結晶を育成すると、得られる結晶は無色透明であるが、しばしば結晶内部に気泡の塊を含むものが存在する。このような結晶から基板を製造すると、基板内あるいは基板表面に気泡を含む恐れがある。そして、サファイア基板上には、上述したように発光ダイオードの発光層を成長させるため、サファイア基板表面上には欠陥がなるべく少ないことが望ましい。
【０００６】
ところで、上記気泡の原因は、原料融液中に存在するガス成分の結晶成長界面における取り込みである。そして、成長界面上に存在するガス成分を単結晶中に取り込ませないため、本発明者は、過去において融液内の対流を強化することで結晶中へのガス成分の取り込みが抑えられることを経験的に知見として得ている。この方法として、特許文献１には低酸素濃度雰囲気下で結晶育成を行うことで融液の対流を強化するという方法が開示されている。
【０００７】
そして、特許文献１に記載された方法で結晶育成を行った場合、対流が強化される結果、結晶中に取り込まれる気泡は確かに減少するが、サファイア単結晶を引き上げ方法で育成する際の特徴である坩堝下方への凸形状部の結晶成長が助長されるという別の弊害が生ずる。そして、上記凸形状部が坩堝底部と固着すると、サファイア種結晶に大きな力がかかるため、最終的に破断して結晶が坩堝内に落下し、結晶育成の継続が困難になる問題があった。
【特許文献１】特開平０９−２７８５９２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
そこで、本発明者は結晶内部の気泡が原料融液中に存在するガス成分であるという前提のもと、原料融液中に存在するガス成分を減少させる新たな方法を検討するため、結晶中に取り込まれた気泡の構成成分を調べたところ、そのほとんどが一酸化炭素ガスであることが分かった。そして、原料融液中に一酸化炭素ガスが取り込まれるメカニズムについて、本発明者は以下のように推定した。
（１）高温、低酸素分圧下において、酸化アルミニウム原料融液が分解する。
【０００９】
Ａｌ２Ｏ３（ｍ）→Ａｌ２Ｏ（ｇ）＋Ｏ２（ｇ）
（２）炉内で飛散したカーボンが原料融液中の分解アルミナと接触し、このアルミナと反応することで一酸化炭素ガスを生成する。
【００１０】
Ａｌ２Ｏ（ｇ）＋Ｃ（ｓ）→ＣＯ（ｇ）＋２Ａｌ（ｇ）
（３）一酸化炭素ガスは融液の対流によって結晶成長界面付近に運ばれ、結晶化の際に結晶中に取り込まれる。
【００１１】
上記メカニズムによると、炉内において飛散するカーボンと原料融液との接触を抑えることが結晶中への気泡の取り込みを低減させることにつながると考えられる。
【００１２】
ここで、カーボンの飛散源としては、高温に晒されるカーボン製ヒータ自身やカーボン製ヒータ電極、あるいは坩堝を取り囲むカーボン製保温材等が考えられる。
【００１３】
そして、結晶育成後の各部材の外観を観察したところ、カーボン製ヒータ電極からカーボンが微粉末となって飛散し明らかにやせ細っていることが確認された。これは、カーボン製ヒータへの投入電力が大きいことから、上記ヒータからカーボン製ヒータ電極へ伝わる熱量も大きいためカーボン製ヒータ電極の温度が高温に達し、カーボン製ヒータ電極とこのヒータ電極が挿入される酸化アルミニウム製の絶縁筒との間で放電現象を発生させたためと思われる。尚、上記放電現象は、カーボン製ヒータへの投入電力を下げることで発生を抑えることができるが、結晶育成に適した電力を下回った状態で育成を行うと、結晶の急激な成長、または結晶と坩堝底部との固着等の現象が起きる問題があった。
【００１４】
そこで、発明者は、坩堝周囲の保温性を損なうことなくカーボン製ヒータへの投入電力を低減できる方法について鋭意検討を行った結果、カーボン製ヒータ電極を介して上記カーボン製ヒータからの熱量の逃げが多いと予想される断熱空間室における上記底面部の厚さを大きくすることで、結晶育成に必要とされるカーボン製ヒータへの投入電力を低減でき、かつ、これによりカーボン微粉末の発生を抑制できることを見出すに至った。
【００１５】
本発明はこのような技術的検討を経て完成されたもので、その課題とするところは、上述した問題点を解消して、育成歩留まりが高くかつ育成したサファイア単結晶中に気泡が含まれないサファイア単結晶育成装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
すなわち、請求項１に係る発明は、
サファイア原料が充填される坩堝と、坩堝外周面を加熱する円筒状ヒータ部並びに坩堝底面を加熱する円盤状ヒータ部を有するカーボン製ヒータと、カーボン製の断熱材料により構成されかつ坩堝とカーボン製ヒータが収容されて上記坩堝が保温される断熱空間室と、断熱空間室の底面部に設けられた開口に嵌入された絶縁筒と、この絶縁筒内に挿入されかつ先端側が上記カーボン製ヒータに接続されたカーボン製ヒータ電極とを備え、上記サファイア原料の融液から回転引き上げ法によりサファイア単結晶を製造するサファイア単結晶育成装置において、
上記断熱空間室の底面部を構成する断熱材料の厚さが９０ｍｍ以上、上記断熱空間室の底面部表面から上記円盤状ヒータ部下端までの距離が１０ｍｍ以上に設定されていることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１７】
請求項１に係る本発明のサファイア単結晶育成装置によれば、
坩堝とカーボン製ヒータが収容される断熱空間室における底面部を構成する断熱材料の厚さが９０ｍｍ以上と厚く設定されているため、上記底面部における断熱性が向上して、カーボン製ヒータからカーボン製ヒータ電極を介し断熱空間室外へ放出される熱量を低減させることができ、その分、上記カーボン製ヒータへの投入電力の低減が図れる。
【００１８】
そして、投入電力の低減によりカーボン製ヒータ電極とこのヒータ電極が挿入される絶縁筒間の上述した放電現象を抑制でき、更に、断熱空間室の底面部表面から円盤状ヒータ部下端までの距離が１０ｍｍ以上に設定されていることから上記底面部と円盤状ヒータ部間の放電現象も抑制できるため、結晶育成中におけるカーボンの飛散に起因した原料融液中への一酸化炭素の取り込みが防止され、これにより気泡を含まない高品質なサファイア単結晶を得ることが可能となる。
【００１９】
従って、製品の歩留まりが向上して大きな経済効果を得ることができ、また、放電現象が抑制されることによりヒータ電極および絶縁筒等の損傷を低減できるため、サファイア単結晶の製造コストを大きく改善することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、図面を用いて本発明の実施の形態について詳細に説明する。
【００２１】
まず、本発明に係るサファイア単結晶育成装置は、図１に示すようにサファイア原料が充填される坩堝１と、坩堝１の外周面を加熱する円筒状ヒータ部３並びに坩堝１の底面を加熱する円盤状ヒータ部４を有するカーボン製ヒータ３０と、カーボン製の断熱材料により構成されかつ坩堝１とカーボン製ヒータ３０が少なくとも収容されて上記坩堝１が保温される断熱空間室６と、断熱空間室６の底面部６０に設けられた開口に嵌入された酸化アルミニウム製の絶縁筒８と、この絶縁筒８内に挿入されかつ先端側が上記カーボン製ヒータ３０の円筒状ヒータ部３に接続されて電力を供給するカーボン製の円柱状ヒータ電極５と、同じく断熱空間室６の上記底面部６０に設けられた開口に嵌入された絶縁筒８内に挿入されかつ先端側がカーボン製ヒータ３０の円盤状ヒータ部４に接続されて電力を供給するカーボン製の円柱状ヒータ電極５と、同じく上記底面部６０の開口と上記円盤状ヒータ部４の開口を貫通するように設けられて上記坩堝１を支持する支持軸２と、上記断熱空間室６の上面部６１に設けられた開口に挿入されかつ先端に種結晶１１が取り付けられる引き上げ軸９を備え、上記断熱空間室６は炉体７の内面に沿って設けられていると共に、坩堝１内の原料融液１０から回転引き上げ法によりサファイア単結晶１２が育成されるようになっている。
【００２２】
尚、本発明に係るサファイア単結晶育成装置は、当然のことながら図１に示された構造のものに限定されるものではない。例えば、図１のサファイア単結晶育成装置において、上記カーボン製ヒータ３０が、坩堝１の外周面を加熱する円筒状ヒータ部３と坩堝１の底面を加熱する円盤状ヒータ部４とを別体のヒータで構成しているが、坩堝１の底面を加熱する上記円盤状ヒータ部４に代えて、断面略Ｌ字形状若しくはカップ型のカーボン製ヒータ単体でカーボン製ヒータ３０を構成してもよい。
【００２３】
図１に示す本発明に係るサファイア単結晶育成装置においては、サファイア単結晶の育成準備段階において、断熱空間室６の底面部６０を構成するカーボン製の断熱材料の厚さＸの最小値が９０ｍｍ（図２に示された従来のサファイア単結晶育成装置では断熱材料の厚さが８０ｍｍであり、１０ｍｍ単位で断熱材料の厚さを追加できる）、かつ、カーボン製の断熱材料の厚さＸの最大値は、上記底面部６０表面から円盤状ヒータ部４下端までの距離が少なくとも１０ｍｍとなる範囲で適宜値に調節される。尚、カーボン製の断熱材料の厚さＸが必要以上に大きく設定されて、上記底面部６０表面から円盤状ヒータ部４下端までの距離が１０ｍｍ未満になってしまうと、カーボン製の断熱材料で構成される底面部６０と円盤状ヒータ部４間において放電現象が生ずる危険性があるため装置制約上使用することはできない。
【００２４】
本発明に係るサファイア単結晶育成装置においては、坩堝１とカーボン製ヒータ３０が収容される断熱空間室６における底面部６０を構成する断熱材料の厚さが９０ｍｍ以上と厚く設定されているため、上記底面部６０における断熱性が向上してカーボン製ヒータ３０からカーボン製ヒータ電極５を介し断熱空間室６外へ放出される熱量を低減させることができ、その分、上記カーボン製ヒータ３０への投入電力を低減することができる。
【００２５】
そして、投入電力の低減によりカーボン製ヒータ電極５とこのヒータ電極が挿入される絶縁筒８間の放電現象を抑制でき、更に、断熱空間室６の底面部６０表面から円盤状ヒータ部４下端までの距離が１０ｍｍ以上に設定されていることから上記底面部６０と円盤状ヒータ部４間の放電現象も抑制されるため、結晶育成中におけるカーボンの飛散に起因した原料融液中への一酸化炭素の取り込みが防止され、これにより気泡を含まない高品質なサファイア単結晶を得ることが可能となる。
【実施例】
【００２６】
以下に、本発明の実施例について比較例を挙げて詳細に説明するが、本発明はこれ等の実施例によってなんら限定されるものではない。また、得られた基板の内、気泡を含むものが１０％以下であるものを合格としている。
【００２７】
［実施例１］
円筒状ヒータ部３と円盤状ヒータ部４を有するカーボン製ヒータ３０が組み込まれた図１のサファイア単結晶育成装置において、底面部６０を構成するカーボン製断熱材料の厚さを９０ｍｍとして、坩堝１とカーボン製ヒータ３０が収容される断熱空間室６を組み立てた。このとき、カーボン製断熱材料で構成される底面部６０と円盤状ヒータ部４との距離は３０ｍｍであった。
【００２８】
そして、坩堝１内に原料としておよそ２３ｋｇの高純度（６Ｎ）アルミナを投入し、円筒状ヒータ部３と円盤状ヒータ部４を有する上記カーボン製ヒータ３０を作動させて２０５０℃以上に加熱し、高純度アルミナ融液を生成した。尚、結晶育成時の投入電力は、円筒状ヒータ部３が２７．１２ｋＷ、円盤状ヒータ部４が１６．０８ｋＷ、合計４３．２０ｋＷであった。
【００２９】
次いで、種結晶１１としてサファイア単結晶を用い、原料融液１０に接触させて引き上げながら、毎時０．１０℃から０．３０℃の範囲の速度で温度を降下させ、サファイア単結晶の育成を行った。
【００３０】
結晶育成終了後、円筒状ヒータ部３と円盤状ヒータ部４を有するカーボン製ヒータ３０およびカーボン製の円柱状ヒータ電極５を観察したところ、カーボン微粉末の付着は見られなかった。
【００３１】
更に、サファイア単結晶育成装置より取り出したサファイア単結晶を基板状に加工し、外観検査を行ったところ、得られた基板すべてに気泡を含んでいないことが分かった。
【００３２】
［実施例２］
断熱空間室６の底面部６０を構成するカーボン製断熱材料の厚さを１１０ｍｍとした以外は実施例１と同様にして、坩堝１とカーボン製ヒータ３０が収容される断熱空間室６を組み立てた。このとき、カーボン製断熱材料で構成される底面部６０と円盤状ヒータ部４との距離は１０ｍｍであった。
【００３３】
そして、上記以外は実施例１と同様に行った場合、結晶育成時の投入電力は、円筒状ヒータ部３が２６．８１ｋＷ、円盤状ヒータ部４が１５．７４ｋＷ、合計４２．５５ｋＷであった。
【００３４】
結晶育成終了後、円筒状ヒータ部３と円盤状ヒータ部４を有するカーボン製ヒータ３０およびカーボン製の円柱状ヒータ電極５を観察したところ、カーボン微粉末の付着は見られなかった。
【００３５】
更に、サファイア単結晶育成装置より取り出したサファイア単結晶を基板状に加工し、外観検査を行ったところ、基板の１０％に気泡を含んでいることが分かった。
【００３６】
［比較例１］
断熱空間室６の底面部６０を構成するカーボン製断熱材料の厚さを従来の８０ｍｍとした以外は実施例１と同様にして、坩堝１とカーボン製ヒータ３０が収容される断熱空間室６を組み立てた。このとき、カーボン製断熱材料で構成される底面部６０と円盤状ヒータ部４との距離は４０ｍｍであった。
【００３７】
そして、上記以外は実施例１と同様に行った場合、結晶育成時の投入電力は、円筒状ヒータ部３が２８．０８ｋＷ、円盤状ヒータ部４が１６．５５ｋＷ、合計４４．６３ｋＷであった。
【００３８】
結晶育成終了後、円筒状ヒータ部３と円盤状ヒータ部４を有するカーボン製ヒータ３０およびカーボン製の円柱状ヒータ電極５を観察したところ、カーボン微粉末の付着が認められた。
【００３９】
更に、サファイア単結晶育成装置より取り出したサファイア単結晶を基板状に加工し、外観検査を行ったところ、基板の５０％に気泡を含んでいることが分かった。
【産業上の利用可能性】
【００４０】
本発明に係るサファイア単結晶育成装置によれば、結晶育成中におけるカーボンの飛散に起因した原料融液中への一酸化炭素の取り込みが防止され、これにより気泡を含まない高品質なサファイア単結晶を得ることが可能となるため、光学材料を得るための基板として利用される産業上の利用可能性を有している。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】本発明に係るサファイア単結晶育成装置の概略構成を示す説明図。
【図２】従来例に係るサファイア単結晶育成装置の概略構成を示す説明図。
【符号の説明】
【００４２】
１  坩堝
２  支持軸
３  円筒状ヒータ部
４  円盤状ヒータ部
５  円柱状ヒータ電極
６  断熱空間室
７  炉体
８  絶縁筒
９  引き上げ軸
１０  原料融液
１１  種結晶
１２  サファイア単結晶
３０  カーボン製ヒータ
６０  断熱空間室６の底面部
６１  断熱空間室６の上面部
【図１】
2010150052.tif 000003
【図２】
2010150052.tif 000004