(57)【要約】      （修正有）【課題】光取り出しフィルムの成形性に優れ、かつ該光取り出しフィルムと接着層の接着性が良く、高温、高湿などの悪条件下で剥がれることが少なく、かつ画面全体を均一に接着することができるため、光の取り出しムラが少ない良好な輝度を有する有機エレクトロルミネセンス素子を構成要素とする面発光体を提供する。また、該面発光体を用いた輝度、コントラストに優れる表示装置、照明装置を提供する。【解決手段】光取り出しフィルムと有機エレクトロルミネセンス素子２０を含む面発光体３０において、該光取り出しフィルムは、無機粒子を含有し、かつ少なくとも片面に複数の凸部１２を有し、該凸部の先端部１２ａが有機エレクトロルミネセンス素子の出射面に接着層２５を介して接している構造であり、該凸部表面の算術平均粗さＲａが０．０１μｍ〜０．５μｍであることを特徴とする面発光体。【選択図】図４
2010067383.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
光取り出しフィルムと有機エレクトロルミネセンス素子を含む面発光体において、該光取り出しフィルムは、無機粒子を含有し、かつ少なくとも片面に複数の凸部を有し、該凸部の先端部が有機エレクトロルミネセンス素子の出射面に接着層を介して接している構造であり、該凸部表面の算術平均粗さＲａが０．０１μｍ〜０．５μｍであることを特徴とする面発光体。
【請求項２】
前記凸部の先端から高さ方向に１／５以上の部位表面の算術平均粗さＲａが０．０１μｍ〜０．５μｍであることを特徴とする請求項１に記載の面発光体。
【請求項３】
前記凸部の表面の算術平均粗さＲａが、光取り出しフィルムにプラズマ処理を行うことで形成されたことを特徴とする請求項１または２に記載の面発光体。
【請求項４】
前記光取り出しフィルムが、無機粒子をフィルムを構成する樹脂に対して体積分率で２０％〜５０％含有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の面発光体。
【請求項５】
前記有機エレクトロルミネセンス素子がトップエミッション方式であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の面発光体。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の面発光体を用いたことを特徴とする表示装置。
【請求項７】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の面発光体を用いたことを特徴とする照明装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は光取り出しフィルムと有機エレクトロルミネセンス素子を含む面発光体に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、情報機器の多様化に伴って、消費電力が少なく、容積が小さい面発光素子のニーズが高まり、このような面発光素子の一つとしてエレクトロルミネッセンス素子（以下、ＥＬ素子と略す）が注目されている。そして、このようなＥＬ素子は使用する材料によって無機ＥＬ素子と有機ＥＬ素子とに大別される。
【０００３】
ここで、無機ＥＬ素子は一般に発光部に高電界を作用させ、電子をこの高電界中で加速して発光中心に衝突させ、これにより発光中心を励起させて発光させるようになっている。一方、有機ＥＬ素子は電子注入電極とホール注入電極とからそれぞれ電子とホールとを発光層内で結合させて、有機材料を励起状態にし、この有機材料が励起状態から基底状態に戻るときに発光するようになっており、無機ＥＬ素子に比べて、低い電圧で駆動できるという利点がある。
【０００４】
また、有機ＥＬ素子は自家発光素子であるため、表示装置に用いた場合、視野角が広く、応答速度が速い。更に、バックライトが不要であるため、薄型軽量化が可能である。また、発光材料を選択することによって適当な色彩に発光する発光素子を得ることができる。これらの理由から、近年、有機ＥＬ素子を用いた表示装置は液晶表示装置に代わる表示装置として注目されている。
【０００５】
しかしながら、ＥＬ素子等の面発光素子を発光させた場合、高い屈折率を持つ発光層の内部で発せられた光は様々な方向に進行し、面発光素子の出射面等において全反射して面発光素子の内部に閉じ込められる光も多く存在する。一般に、面発光素子で発せられた光の２０％〜３０％しか面発光素子の外部に取り出すことができず、十分な明るさを得られないという問題があった。特に有機ＥＬ素子の場合、明るさを電流の大きさで補おうとすると素子の寿命が短くなるという問題もある。
【０００６】
このような問題に対し、面発光素子の出射面に、プリズムやレンズ状の光取り出しフィルムを凹凸面が面発光素子の射出面に向くようにして取り付け、光路変換機能を持たせて輝度向上させる手段が従来より知られている（例えば、特許文献１、２参照）。
【０００７】
このような構成の場合、一般的に面発光素子と光取り出しフィルムとの間には接着層を設けているが、温度変化の著しい環境下に置かれた場合、基板と光取り出しフィルムとの熱膨張係数に差異があるため、熱による膨張及び／または収縮の程度に差が生じ、接着面の剥がれが起こり、所望の輝度向上効果を得られないという課題がある。このような課題に対し、光取り出しフィルムの先端部を接着層に埋め込ませ、かつ光取り出しフィルムの膜厚を薄くしたり、面発光素子との接着箇所を増やしたりする技術の開示がなされている（例えば、特許文献３、４参照）。
【０００８】
しかしながら、上記特許文献３、４の技術でも、温度変動のある環境下での接着性は不十分であった。とりわけ、高温環境下で保存の後、低温で保存し、その後また高温で保存するといった、季節変動などや使用環境変化を想定した評価では、満足できるレベルには至らなかった。
【０００９】
また、前記凹凸面を形成するのに凹部を有する金型を作製し、ＵＶ硬化型樹脂や熱可塑性樹脂を流し込むか、押し当てて型をとり、次いで剥離することで形成する方法が一般的であるが、成型時の離型性が悪く、離型を効率的に行う為に離型剤の塗布などが行われる。しかしながら、離型剤がフィルム側に移行してしまうことでフィルム表面の屈折率が変化してしまい光学特性の劣化を引き起こしてしまったり、接着層との接着性低下の発生がみられたりする懸念があった。
【特許文献１】特開２０００−１４８０３２号公報
【特許文献２】特開２００６−５９５４３号公報
【特許文献３】特開２００８−２１５４２号公報
【特許文献４】特開２００８−２０５９６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
従って本発明の目的は、光取り出しフィルムの成形性に優れ、かつ該光取り出しフィルムと接着層の接着性が良く、高温、高湿などの悪条件下で剥がれることが少なく、かつ画面全体を均一に接着することができるため、光の取り出しムラが少ない良好な輝度を有する有機エレクトロルミネセンス素子を構成要素とする面発光体を提供することにある。
【００１１】
また、該面発光体を用いた輝度、コントラストに優れる表示装置、照明装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の上記課題は以下の構成により達成される。
【００１３】
１．光取り出しフィルムと有機エレクトロルミネセンス素子を含む面発光体において、該光取り出しフィルムは、無機粒子を含有し、かつ少なくとも片面に複数の凸部を有し、該凸部の先端部が有機エレクトロルミネセンス素子の出射面に接着層を介して接している構造であり、該凸部表面の算術平均粗さＲａが０．０１μｍ〜０．５μｍであることを特徴とする面発光体。
【００１４】
２．前記凸部の先端から高さ方向に１／５以上の部位表面の算術平均粗さＲａが０．０１μｍ〜０．５μｍであることを特徴とする前記１に記載の面発光体。
【００１５】
３．前記凸部の表面の算術平均粗さＲａが、光取り出しフィルムにプラズマ処理を行うことで形成されたことを特徴とする前記１または２に記載の面発光体。
【００１６】
４．前記光取り出しフィルムが、無機粒子をフィルムを構成する樹脂に対して体積分率で２０％〜５０％含有することを特徴とする前記１〜３のいずれか１項に記載の面発光体。
【００１７】
５．前記有機エレクトロルミネセンス素子がトップエミッション方式であることを特徴とする前記１〜４のいずれか１項に記載の面発光体。
【００１８】
６．前記１〜５のいずれか１項に記載の面発光体を用いたことを特徴とする表示装置。
【００１９】
７．前記１〜５のいずれか１項に記載の面発光体を用いたことを特徴とする照明装置。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、光取り出しフィルムの成形性に優れ、かつ該光取り出しフィルムと接着層の接着性が良く、高温、高湿などの悪条件下で剥がれることが少なく、かつ画面全体を均一に接着することができるため、光の取り出しムラが少ない良好な輝度を有する有機エレクトロルミネセンス素子を構成要素とする面発光体を提供することができる。
【００２１】
また、該面発光体を用いた輝度、コントラストに優れる表示装置、照明装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下本発明を実施するための最良の形態について詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００２３】
本発明の有機エレクトロルミネセンス素子を構成要素とする面発光体は、請求項１の発明にあるように、光取り出しフィルムと有機エレクトロルミネセンス素子を含む面発光体において、該光取り出しフィルムは、無機粒子を含有し、かつ少なくとも片面に複数の凸部を有し、該凸部の先端部が有機エレクトロルミネセンス素子の出射面に接着層を介して接している構造であり、該凸部表面の算術平均粗さＲａが０．０１μｍ〜０．５μｍであることを特徴とする。かかる構成において、光取り出しフィルムの成形性に優れ、かつ該光取り出しフィルムと接着層の接着性が良く、高温、高湿などの悪条件下で剥がれることが少なく、かつ画面全体を均一に接着することができるため、光の取り出しムラが少ない良好な輝度を有する面発光体を提供できるという本発明の効果を奏するものである。
【００２４】
請求項２の発明は、前記凸部の先端から高さ方向に１／５以上の部位表面の算術平均粗さＲａが０．０１μｍ〜０．５μｍであることにより、光取り出しフィルムの成形性に優れ、かつ該光取り出しフィルムと接着層の接着性が良く、光の取り出しムラが少ない良好な輝度を有する面発光体を提供できるものである。
【００２５】
請求項３の発明は、前記凸部の表面の算術平均粗さＲａが、光取り出しフィルムにプラズマ処理を行うことで形成されたことにより、光取り出しフィルムの成形性に優れ、かつ該光取り出しフィルムと接着層の接着性が良く、光の取り出しムラが少ない良好な輝度を有する面発光体を提供できるものである。
【００２６】
請求項４の発明は、前記光取り出しフィルムが、無機粒子をフィルムを構成する樹脂に対して体積分率で２０％〜５０％含有することにより、光取り出しフィルムの成形性に優れ、かつ該光取り出しフィルムと接着層の接着性が良く、光の取り出しムラが少ない良好な輝度を有する面発光体を提供できるものである。
【００２７】
請求項５の発明は、前記有機エレクトロルミネセンス素子がトップエミッション方式であることにより、光の取り出しムラが少ない良好な輝度を有する面発光体を提供できるものである。
【００２８】
そして、請求項６、請求項７の発明は、光取り出しフィルムと接着層の接着性が良く、高温、高湿などの悪条件下で剥がれることが少なく、かつ画面全体を均一に接着することができるため、光の取り出しムラが少ない良好な輝度を有する本発明の面発光体を用いた表示装置、及び照明装置である。
【００２９】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００３０】
有機エレクトロルミネセンス素子（以下、有機ＥＬ素子という）を構成要素とする面発光体には、所謂ボトムエミッション型とトップエミッション型とがある。ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子は、ガラス基板等の絶縁基板上に、第１の電極または一方の電極としての透明電極（ＩＴＯ等）、電界の印加で発光する多層の有機膜（有機発光層とも言う）、第２の電極または他方の電極としての反射性の金属電極を順次積層した発光機構で有機ＥＬ素子が構成される。この有機ＥＬ素子をマトリクス状に多数配列し、それらの積層構造を覆って封止缶と称する他の基板或いは封止膜を設け、上記発光構造を外部の雰囲気から遮断している。そして、例えば透明電極を陽極とし、金属電極を陰極として両者の間に電界を印加することで有機多層膜にキャリア（電子と正孔）が注入され、該有機多層膜が発光する。この発光をガラス基板側から外部に出射する構成となっている。
【００３１】
一方、トップエミッション型の有機ＥＬ素子は、上記した一方の電極を反射性を有する金属電極とし、他方の電極をＩＴＯ等の透明電極とし、両者の間に電界を印加することで発光層が発光し、この発光を上記他方の電極側から出射する構成を特徴としている。トップエミッション型では、駆動回路上も発光エリアとして利用できる特徴を有している。又、トップエミッション型では、ボトムエミッション型における封止缶として、ガラス板、または透明封止フィルム（封止膜）等の透明材料が使用される。
【００３２】
このような有機ＥＬ素子では、陰極や有機層中に水分や酸素等が侵入することで劣化が起こり、輝度低下、ダークスポットやエッジグロース等の欠陥を引き起こす問題がある。この水分や酸素などの浸入を防止するため、陰極や有機層を保護するための封止が必須であり、この封止手段としては、次のような構成が提案されている。即ち、
（１）回路及び発光部を形成した基板を封止用基板で挟み込み封止する手段。
【００３３】
（２）ガス透過性の低い有機物（樹脂）や無機化合物，金属などの薄膜を回路及び発光部上全体に、単層または組み合わせにより複層成膜することにより封止する手段。
等が挙げられる。
【００３４】
本発明では、トップエミッション型の有機ＥＬ素子であり、上記（２）で示す封止手段（封止膜）により封止を行い、かつ接着層を介して該封止膜上の光出射面に光取り出しフィルムが接着されている構成の面発光体であることが好ましい。
【００３５】
最初に本発明の実施形態に係る面発光体を添付図面に基づいて具体的に説明する。尚、本発明の面発光体は下記の実施形態に示したものに限定されず、その要旨を変更しない範囲において、適宜変更して実施できるものである。
【００３６】
＜光取り出しフィルム＞
光取り出しフィルムとして、図１（ａ）、（ｂ）、（ｃ）に示すように、透光性基板１１の片面に先端側が収縮した四角錐台状（ａ）、円錘台状（ｂ）の凸部１２が縦横に連続して形成されたプリズムアレイシート１０Ａを用いることが好ましい。図では四角錐台状凸部、円錘台状凸部を示しているが、形状はこれらに限定されるものではない。三角錐台、六角錘台、ハニカム形状、楕円錘形状、多角錐形状、更に底面が円及び楕円及び多角形、上面が楕円、円、多角形である組み合わせ錘形状のような形状が縦横に連続して形成されたプリズムアレイシートを用いてもよい。
【００３７】
本発明では輝度向上効果において、最も好ましい凸部の形状は（ｂ）で示す円錐台状の凸部を有するプリズムアレイシートである。
【００３８】
（ｃ）はプリズムアレイシート１０Ａを横から俯瞰した図であるが、凸部１２の頂面１２ａは平面であり１２ｂは傾斜面を構成している。
【００３９】
図２は、凸部先端部の拡大図である。
【００４０】
本発明は、該凸部表面の算術平均粗さＲａが０．０１μｍ〜０．５μｍであることを特徴とする。
【００４１】
算術平均粗さＲａはＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１で定義され、その測定は触針式表面粗さ計等によって測定される。
【００４２】
図２（ａ）は、凸部周辺を拡大した図であり、凸部の高さはＨで示される。
【００４３】
図２（ｂ）は該凸部のみを拡大した図であり、凸部頂面１２ａのみが粗さを有している。本発明では、粗さを有するエリアは凸部頂面のみに限られるものではなく、先端から凸部高さＨ方向に１／５以上の部位表面において、算術平均粗さＲａが０．０１μｍ〜０．５μｍであることが好ましく、その模式図として図２（ｃ）に示す。従って光取り出しフィルムの凸部全体、更に光取り出しフィルムの凹凸部を有する面、全面に粗さを有していることも好ましい。
【００４４】
本発明者らは鋭意検討の結果、無機粒子を含有する光取り出しフィルムの凸部表面、または光取り出しフィルム全面に表面処理を行い、凸部表面を粗らしたところ接着性の大幅な向上がみられ本発明に至ったものである。即ち、少なくとも凸部表面に粗さを付与することにより、金型からの剥離性が向上し、離型剤の使用量を低減もしくは不要にでき、かつ表面処理により無機粒子が露出したことで接着剤と接する面積が増大し接着層との接着性も同時に向上したものである。
【００４５】
このような表面処理による効果は凸部の先端のみでも効果が見られるが、より好ましくは先端から凸部高さＨ方向に１／５以上に施すことが好ましい。
【００４６】
しかしながら、あまり大きく表面を粗らしてしまうと表面で光の散乱が起こり光学特性に悪影響を及ぼしてしまう。そこで、この粗さを算術平均粗さＲａとして０．０１μｍ〜０．５μｍの範囲に制御したところ光学特性に影響することなく接着性の向上が両立できることを見出したものである。
【００４７】
本発明でいう表面処理とはエッチングできるものであれば特に限定されないが、プラズマ処理による方法が好ましい。
【００４８】
プラズマ処理としては、フレームプラズマ処理、大気圧プラズマ処理、常圧プラズマ処理等が挙げられる。
【００４９】
また、プラズマ処理としては、特開２００４−３５２７７７号公報、特開２００４−３５２７７７号公報、特開２００７−３１４７０７号公報等に開示されているプラズマ処理技術も参考にすることができる。
【００５０】
また、処理装置としては、積水化学工業社製の常圧プラズマ処理装置であるＡＰ−Ｔシリーズ等を用いることができる。
【００５１】
〈大気圧プラズマ処理装置〉
本発明で好ましい例として、大気圧プラズマ処理について説明する。
【００５２】
図３は大気圧プラズマ処理装置の模式図である。図中、５１ａは大気圧プラズマ処理装置を示す。大気圧プラズマ処理装置５１ａは、高周波高電圧電源５１と、互いに対向するロール電極５２と曲面電極５３と、プラズマガス供給装置５４とを有している。ロール電極５２と曲面電極５３との間（放電空間Ａ）には、高周波高電圧電源５１からの高電圧が印加される。又、ロール電極５２の内部には温度制御手段（不図示）が内蔵されており、このロール電極５２に接触しながら搬送するフィルム６２の温度を処理に適した温度に保持することが可能となっている。温度制御手段としては、例えば熱媒体（水やシリコンオイル等が好ましい）を供給・排出し熱交換する循環用流路（不図示）、ヒーター等が挙げられる。熱媒体の温度、循環量及びヒーターの供給電力量を変化させることでロール電極５２の温度を制御することが可能となっている。
【００５３】
プラズマ処理の前にフィルム６２とロール電極５２との密着性を高めるために保持補助手段を配設することが好ましい。保持補助手段としては特に限定はなく、例えば吸引ロール、ニップロール、サクションノズル等が挙げられる。本図ではニップロール６３を使用した場合を示している。ニップロール６３によりフィルム６２とロール電極５２との密着性が高められることにより熱交換効率を高めることが可能になり、樹脂フィルムの裏面温度を速やかにロール電極温度と同等温度に到達させることができる。
【００５４】
プラズマガス供給装置５４は、プラズマガス用ボンベ５４ａとプラズマガス供給口５４ｂとを有し、プラズマガス用ボンベ５４ａとプラズマガス供給口５４ｂとはプラズマガス供給管５４ｃで繋げられている。大気圧プラズマ処理装置としては、図３のような１種類の高周波電源を接続した処理装置に限らず、例えば、ロール電極と曲面電極それぞれに異なる周波数の高周波電源を接続して放電を形成する装置でも構わず、２種以上の高周波電源を接続した放電処理装置も適用出来る。
【００５５】
〈透光性基板材料、凸部形成材料〉
光取り出しフィルムの透光性基板材料としては、可視光領域で実質的に透明な材料を用いることが好ましい。具体的には、光取り出しフィルム及び後述する接着層の可視光透過率は、良好な光取り出し効率を発現する上で７５％以上であることが好ましい。日立製作所製Ｕ−４０００型分光光度計を使用して、ＪＩＳ  Ｒ５７５６に基づいて反射スペクトルを測定して可視光透過率（％）を算出できる。
【００５６】
（熱可塑性樹脂）
具体的な透光性基板材料としては、例えばトリアセチルセルロースやセルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレートのようなセルロースエステル系樹脂、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、シクロオレフィンポリマー、架橋ポリエチレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリサルフォン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂などの非晶性熱可塑性樹脂や、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリブチレンテレフタレート、芳香族ポリエステル樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリアミド樹脂などの結晶性熱可塑性樹脂が挙げられる。
【００５７】
上記熱可塑性樹脂は光学素子としての加工性を考慮すると、アクリル樹脂、環状オレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリエーテル樹脂、ポリアミド樹脂、またはポリイミド樹脂であることが好ましく、特に好ましくは環状オレフィン樹脂であり、例えば、特開２００３−７３５５９号公報等に記載の化合物を挙げることができ、その好ましい化合物を下に示す。
【００５８】
【化１】
2010067383.tif 000003
【００５９】
用いられる熱可塑性樹脂は、吸水率が０．２質量％以下であることが好ましい。吸水率が０．２質量％以下の樹脂としては、例えば、ポリオレフィン樹脂（例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン等）、フッ素樹脂（例えば、ポリテトラフルオロエチレン、テフロン（登録商標）ＡＦ（デュポン社製）、サイトップ（旭硝子社製）等）、環状オレフィン樹脂（例えば、ＺＥＯＮＥＸ（日本ゼオン社製）、アートン（ＪＳＲ社製）、アペル（三井化学社製）、ＴＯＰＡＳ（ポリプラスチック社製）等）、インデン／スチレン系樹脂、ポリカーボネートなどが好適であるが、これらに限られるものではない。また、これらの樹脂と相溶性のある他の樹脂を併用することも好ましい。２種以上の樹脂を用いる場合、その吸水率は、個々の樹脂の吸水率の平均値にほぼ等しいと考えら、その平均の吸水率が０．２％以下になればよい。
【００６０】
本発明の透光性基板はフィルム成型されていることが好ましく、公知の溶液流延法、または溶融流延法によって長尺のフィルムに成型される。
【００６１】
（硬化性樹脂）
上記透光性基板上に図１で示される凹凸部を形成するには各種光硬化性、または熱硬化性樹脂を用いることが好ましい。
【００６２】
本発明で用いられる硬化性樹脂としては、紫外線及び電子線照射、或いは加熱処理の何れかの操作によって硬化し得るもので、特に制限なく使用でき、光硬化としては、アクリル樹脂及びアリル樹脂であればラジカル重合により反応硬化させることができる。エポキシ系の樹脂であればカチオン重合により反応硬化させることができる。
【００６３】
一方、熱硬化性樹脂は上記ラジカル重合やカチオン重合の他にシリコーン等のように付加重合により硬化させることもできる。
【００６４】
各樹脂について詳細を次に記す。
【００６５】
〈アクリル樹脂〉
重合反応に用いられる（メタ）アクリレートは特に制限はなく、一般的な製造法により製造された下記（メタ）アクリレートを使用することができる。エステル（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、エーテル（メタ）アクリレート、アルキル（メタ）アクリレート、アルキレン（メタ）アクリレート、芳香環を有する（メタ）アクリレート、脂環式構造を有する（メタ）アクリレートが挙げられる。これらを１種類又は２種類以上を用いることができる。
【００６６】
特に脂環式構造を持つ（メタ）アクリレートが好ましく、酸素原子や窒素原子を含む脂環構造であってもよい。例えば、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、シクロペンチル（メタ）アクリレート、シクロヘプチル（メタ）アクリレート、ビシクロヘプチル（メタ）アクリレート、トリシクロデシル（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノール（メタ）アクリレートや、イソボロニル（メタ）アクリレート、水添ビスフェノール類のジ（メタ）アクリレート等が挙げられる。また特にアダマンタン骨格を持つと好ましい。例えば、２−アルキル−２−アダマンチル（メタ）アクリレート（特開２００２−１９３８８３号公報参照）、アダマンチルジ（メタ）アクリレート（特開昭５７−５００７８５）、アダマンチルジカルボン酸ジアリル（特開昭６０−１００５３７号）、パーフルオロアダマンチルアクリル酸エステル（特開２００４−１２３６８７号）、新中村化学製  ２−メチル−２−アダマンチルメタクリレート、１，３−アダマンタンジオールジアクリレート、１，３，５−アダマンタントリオールトリアクリレート、不飽和カルボン酸アダマンチルエステル（特開２０００−１１９２２０号）、３，３′−ジアルコキシカルボニル−１，１′−ビアダマンタン（特開２００１−２５３８３５号公報参照）、１，１′−ビアダマンタン化合物（米国特許第３３４２８８０号明細書参照）、テトラアダマンタン（特開２００６−１６９１７７号公報参照）、２−アルキル−２−ヒドロキシアダマンタン、２−アルキレンアダマンタン、１，３−アダマンタンジカルボン酸ジ−ｔｅｒｔ−ブチル等の芳香環を有しないアダマンタン骨格を有する硬化性樹脂（特開２００１−３２２９５０号公報参照）、ビス（ヒドロキシフェニル）アダマンタン類やビス（グリシジルオキシフェニル）アダマンタン（特開平１１−３５５２２号公報、特開平１０−１３０３７１号公報参照）等が挙げられる。
【００６７】
また、その他反応性単量体を含有することも可能である。
【００６８】
（メタ）アクリレートであれば、例えば、メチルアクリレート、メチルメタアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、ｎ−ブチルメタアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、２−エチルヘキシルメタアクリレート、イソブチルアクリレート、イソブチルメタアクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルアクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルメタアクリレート、フェニルアクリレート、フェニルメタアクリレート、ベンジルアクリレート、ベンジルメタアクリレート、シクロヘキシルアクリレート、シクロヘキシルメタアクリレート、などが挙げられる。
【００６９】
多官能（メタ）アクリレートとして、例えば、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリペンタエリスリトールオクタ（メタ）アクリレート、トリペンタエリスリトールセプタ（メタ）アクリレート、トリペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、トリペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、トリペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
【００７０】
〈アリルエステル樹脂〉
アリル基を持ちラジカル重合による硬化する樹脂で、例えば次のものが挙げられるが、特に以下のものに限定されるわけではない。
【００７１】
芳香環を含まない臭素含有（メタ）アリルエステル（特開２００３−６６２０１号公報参照）、アリル（メタ）アクリレート（特開平５−２８６８９６号公報参照）、アリルエステル樹脂（特開平５−２８６８９６号公報、特開２００３−６６２０１号公報参照）、アクリル酸エステルとエポキシ基含有不飽和化合物の共重合化合物（特開２００３−１２８７２５号公報参照）、アクリレート化合物（特開２００３−１４７０７２号公報参照）、アクリルエステル化合物（特開２００５−２０６４号公報参照）等が挙げられる。
【００７２】
〈エポキシ樹脂〉
エポキシ樹脂としては、エポキシ基を持ち光又は熱により重合硬化するものであれば特に限定されず、硬化開始剤としても酸無水物やカチオン発生剤等を用いることができる。エポキシの種類としては、ノボラックフェノール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂が挙げられる。その一例として、ビスフェノールＦジグリシジルエーテル、ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、２，２′−ビス（４−グリシジルオキシシクロヘキシル）プロパン、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカーボキシレート、ビニルシクロヘキセンジオキシド、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）−５，５−スピロ−（３，４−エポキシシクロヘキサン）−１，３−ジオキサン、ビス（３，４−エポキシシクロヘキシル）アジペート、１，２−シクロプロパンジカルボン酸ビスグリシジルエステル等を挙げることができる。
【００７３】
〈シリコーン樹脂〉
Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉを主鎖としたシロキサン結合を有するシリコーン樹脂を使用することができる。当該シリコーン樹脂として、所定量のポリオルガノシロキサン樹脂よりなるシリコーン系樹脂が使用可能である（例えば特開平６−９９３７号公報参照）。
【００７４】
熱硬化性のポリオルガノシロキサン樹脂は、加熱による連続的加水分解−脱水縮合反応によって、シロキサン結合骨格による三次元網状構造となるものであれば、特に制限はなく、一般に高温、長時間の加熱で硬化性を示し、一度硬化すると過熱により再軟化し難い性質を有する。
【００７５】
このようなポリオルガノシロキサン樹脂は、下記一般式（Ａ）が構成単位として含まれ、その形状は鎖状、環状、網状形状のいずれであってもよい。
【００７６】
（（Ｒ１）（Ｒ２）ＳｉＯ）ｎ  …  （Ａ）
上記一般式（Ａ）中、「Ｒ１」及び「Ｒ２」は同種又は異種の置換もしくは非置換の一価炭化水素基を示す。具体的には、「Ｒ１」及び「Ｒ２」として、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基等のアルキル基、ビニル基、アリル基等のアルケニル基、フェニル基、トリル基等のアリル基、シクロヘキシル基、シクロオクチル基等のシクロアルキル基、またはこれらの基の炭素原子に結合した水素原子をハロゲン原子、シアノ基、アミノ基などで置換した基、例えばクロロメチル基、３，３，３−トリフルオロプロピル基、シアノメチル基、γ−アミノプロピル基、Ｎ−（β−アミノエチル）−γ−アミノプロピル基などが例示される。「Ｒ１」及び「Ｒ２」は水酸基及びアルコキシ基から選択される基であってもよい。また、上記一般式（Ａ）中、「ｎ」は５０以上の整数を示す。
【００７７】
ポリオルガノシロキサン樹脂は、通常、トルエン、キシレン、石油系溶剤のような炭化水素系溶剤、またはこれらと極性溶剤との混合物に溶解して用いられる。また、相互に溶解しあう範囲で、組成の異なるものを配合して用いても良い。
【００７８】
ポリオルガノシロキサン樹脂の製造方法は、特に限定されるものではなく、公知のいずれの方法も用いることができる。例えば、オルガノハロゲノシランの一種または二種以上の混合物を加水分解ないしアルコリシスすることによって得ることができ、ポリオルガノシロキサン樹脂は、一般にシラノール基またはアルコキシ基等の加水分解性基を含有し、これらの基をシラノール基に換算して１〜１０質量％含有する。
【００７９】
これらの反応は、オルガノハロゲノシランを溶融しうる溶媒の存在下に行うのが一般的である。また、分子鎖末端に水酸基、アルコキシ基またはハロゲン原子を有する直鎖状のポリオルガノシロキサンを、オルガノトリクロロシランと共加水分解して、ブロック共重合体を合成する方法によっても得ることができる。このようにして得られるポリオルガノシロキサン樹脂は一般に残存するＨＣｌを含むが、本実施形態の組成物においては、保存安定性が良好なことから、１０ｐｐｍ以下、好ましくは１ｐｐｍ以下のものを使用するのが良い。
【００８０】
上記凹凸部の形成は、予め作製された金型に上記樹脂と後述する無機粒子の混練物を流し込み固化した段階で剥離するか、または該混練物を透明基板上に塗布し硬化していない状態で金型を押し当てて型をとり次いで剥離することで形成する等の方法が挙げられるが、これに限定されるものではない。
【００８１】
具体的には、光取り出しフィルム上に複数の凸部が形成されるために必要な複数の凹部を持つ金型を、エッチング、レーザー等により各凹部の寸法精度を所望の範囲内に抑え作製する。この金型を予め透光性樹脂基板上に硬化性樹脂液を塗布した層に押し当て、ＵＶ照射して固化、剥離することにより、個々の凸部の高さを制御した光取り出しフィルムを得ることができる。
【００８２】
次いで本発明の特徴である無機粒子について説明する。
【００８３】
＜無機粒子＞
本発明に用いられる無機粒子は光取り出しフィルムに添加され、前記表面処理によって凸部に所望の表面粗さを付与したり、光取り出しフィルムの屈折率を調整するものである。該粒子は光取り出しフィルム全体に分布していてもよいし、凸部のみに局部的に分布していてもよい。
【００８４】
本発明では用いる無機粒子は、体積平均分散粒径が１ｎｍ以上、１００ｎｍ未満であることが好ましく、１ｎｍ以上、７０ｎｍ以下であることがより好ましく、１ｎｍ以上、５０ｎｍ以下であることが更に好ましい。体積平均分散粒径が１ｎｍ以上であれば、無機粒子の分散性を確保することができ、所望の性能を得ることができ、また体積平均分散粒径が１００ｎｍ以下であれば、本発明の効果が得られやすい。ここでいう体積平均分散粒径とは、分散状態にある無機粒子を、同体積の球に換算した時の直径を言う。尚、粒子の体積平均分散粒径は、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）、ＴＥＭ（透過型電子顕微鏡）を用いて確認できるほか、ＢＥＴ法により比表面積を測定することで推算することも可能である。
【００８５】
無機粒子の形状は、特に限定されるものではないが、好適には球状の微粒子が用いられる。また、粒径の分布に関しても特に制限されるものではないが、本発明の効果をより効率よく発現させるためには、広範な分布を有するものよりも、比較的狭い分布を持つものが好適に用いられる。尚、無機粒子の形状、分布とも、ＳＥＭ、ＴＥＭを用いて確認することができる。
【００８６】
無機粒子としては、例えば、酸化物微粒子が挙げられる。より具体的には、例えば、シリカ、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化ハフニウム、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウム、酸化イットリウム、酸化ランタン、酸化セリウム、酸化インジウム、酸化錫、酸化鉛、これら酸化物より構成される複酸化物であるニオブ酸リチウム、ニオブ酸カリウム、タンタル酸リチウム等、或いは、リン酸塩、硫酸塩等、を挙げることができる。
【００８７】
また、無機粒子として、半導体結晶組成の微粒子も好ましく利用できる。該半導体結晶組成には、特に制限はないが、光学素子として使用する波長領域において吸収、発光、蛍光等が生じないものが望ましい。具体的な組成例としては、例えば、炭素、ケイ素、ゲルマニウム、錫等の周期表第１４族元素の単体、リン（黒リン）等の周期表第１５族元素の単体、セレン、テルル等の周期表第１６族元素の単体、炭化ケイ素（ＳｉＣ）等の複数の周期表第１４族元素からなる化合物、酸化錫（IV）（ＳｎＯ２）、硫化錫（II、IV）（Ｓｎ（II）Ｓｎ（IV）Ｓ３）、硫化錫（IV）（ＳｎＳ２）、硫化錫（II）（ＳｎＳ）、セレン化錫（II）（ＳｎＳｅ）、テルル化錫（II）（ＳｎＴｅ）、硫化鉛（II）（ＰｂＳ）、セレン化鉛（II）（ＰｂＳｅ）、テルル化鉛（II）（ＰｂＴｅ）等の周期表第１４族元素と周期表第１６族元素との化合物、窒化ホウ素（ＢＮ）、リン化ホウ素（ＢＰ）、砒化ホウ素（ＢＡｓ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、リン化アルミニウム（ＡｌＰ）、砒化アルミニウム（ＡｌＡｓ）、アンチモン化アルミニウム（ＡｌＳｂ）、窒化ガリウム（ＧａＮ）、リン化ガリウム（ＧａＰ）、砒化ガリウム（ＧａＡｓ）、アンチモン化ガリウム（ＧａＳｂ）、窒化インジウム（ＩｎＮ）、リン化インジウム（ＩｎＰ）、砒化インジウム（ＩｎＡｓ）、アンチモン化インジウム（ＩｎＳｂ）等の周期表第１３族元素と周期表第１５族元素との化合物（或いはIII−Ｖ族化合物半導体）、硫化アルミニウム（Ａｌ２Ｓ３）、セレン化アルミニウム（Ａｌ２Ｓｅ３）、硫化ガリウム（Ｇａ２Ｓ３）、セレン化ガリウム（Ｇａ２Ｓｅ３）、テルル化ガリウム（Ｇａ２Ｔｅ３）、酸化インジウム（Ｉｎ２Ｏ３）、硫化インジウム（Ｉｎ２Ｓ３）、セレン化インジウム（Ｉｎ２Ｓｅ３）、テルル化インジウム（Ｉｎ２Ｔｅ３）等の周期表第１３族元素と周期表第１６族元素との化合物、塩化タリウム（Ｉ）（ＴｌＣｌ）、臭化タリウム（Ｉ）（ＴｌＢｒ）、ヨウ化タリウム（Ｉ）（ＴｌＩ）等の周期表第１３族元素と周期表第１７族元素との化合物、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、硫化亜鉛（ＺｎＳ）、セレン化亜鉛（ＺｎＳｅ）、テルル化亜鉛（ＺｎＴｅ）、酸化カドミウム（ＣｄＯ）、硫化カドミウム（ＣｄＳ）、セレン化カドミウム（ＣｄＳｅ）、テルル化カドミウム（ＣｄＴｅ）、硫化水銀（ＨｇＳ）、セレン化水銀（ＨｇＳｅ）、テルル化水銀（ＨｇＴｅ）等の周期表第１２族元素と周期表第１６族元素との化合物（或いはII〜VI族化合物半導体）、硫化砒素（III）（Ａｓ２Ｓ３）、セレン化砒素（III）（Ａｓ２Ｓｅ３）、テルル化砒素（III）（Ａｓ２Ｔｅ３）、硫化アンチモン（III）（Ｓｂ２Ｓ３）、セレン化アンチモン（III）（Ｓｂ２Ｓｅ３）、テルル化アンチモン（III）（Ｓｂ２Ｔｅ３）、硫化ビスマス（III）（Ｂｉ２Ｓ３）、セレン化ビスマス（III）（Ｂｉ２Ｓｅ３）、テルル化ビスマス（III）（Ｂｉ２Ｔｅ３）等の周期表第１５族元素と周期表第１６族元素との化合物、酸化銅（Ｉ）（Ｃｕ２Ｏ）、セレン化銅（Ｉ）（Ｃｕ２Ｓｅ）等の周期表第１１族元素と周期表第１６族元素との化合物、塩化銅（Ｉ）（ＣｕＣｌ）、臭化銅（Ｉ）（ＣｕＢｒ）、ヨウ化銅（Ｉ）（ＣｕＩ）、塩化銀（ＡｇＣｌ）、臭化銀（ＡｇＢｒ）等の周期表第１��族元素と周期表第１７族元素との化合物、酸化ニッケル（II）（ＮｉＯ）等の周期表第１０族元素と周期表第１６族元素との化合物、酸化コバルト（II）（ＣｏＯ）、硫化コバルト（II）（ＣｏＳ）等の周期表第９族元素と周期表第１６族元素との化合物、四酸化三鉄（Ｆｅ３Ｏ４）、硫化鉄（II）（ＦｅＳ）等の周期表第８族元素と周期表第１６族元素との化合物、酸化マンガン（II）（ＭｎＯ）等の周期表第７族元素と周期表第１６族元素との化合物、硫化モリブデン（IV）（ＭｏＳ２）、酸化タングステン（IV）（ＷＯ２）等の周期表第６族元素と周期表第１６族元素との化合物、酸化バナジウム（II）（ＶＯ）、酸化バナジウム（IV）（ＶＯ２）、酸化タンタル（Ｖ）（Ｔａ２Ｏ５）等の周期表第５族元素と周期表第１６族元素との化合物、酸化チタン（ＴｉＯ２、Ｔｉ２Ｏ５、Ｔｉ２Ｏ３、Ｔｉ５Ｏ９等）等の周期表第４族元素と周期表第１６族元素との化合物、硫化マグネシウム（ＭｇＳ）、セレン化マグネシウム（ＭｇＳｅ）等の周期表第２族元素と周期表第１６族元素との化合物、酸化カドミウム（II）クロム（III）（ＣｄＣｒ２Ｏ４）、セレン化カドミウム（II）クロム（III）（ＣｄＣｒ２Ｓｅ４）、硫化銅（II）クロム（III）（ＣｕＣｒ２Ｓ４）、セレン化水銀（II）クロム（III）（ＨｇＣｒ２Ｓｅ４）等のカルコゲンスピネル類、バリウムチタネート（ＢａＴｉＯ３）等が挙げられる。尚、Ｇ．Ｓｃｈｍｉｄら；Ａｄｖ．Ｍａｔｅｒ．，４巻，４９４頁（１９９１）に報告されている（ＢＮ）７５（ＢＦ２）１５Ｆ１５や、Ｄ．Ｆｅｎｓｋｅら；Ａｎｇｅｗ．Ｃｈｅｍ．Ｉｎｔ．Ｅｄ．Ｅｎｇｌ．，２９巻，１４５２頁（１９９０）に報告されているＣｕ１４６Ｓｅ７３（トリエチルホスフィン）２２のように構造の確定されている半導体クラスターも同様に例示される。
【００８８】
これらの無機粒子は、１種類の無機粒子を用いてもよく、また複数種類の無機粒子を併用してもよい。また、複合組成の無機粒子を用いることも可能である。
【００８９】
〈無機粒子の製造方法及び表面修飾〉
無機粒子の製造方法は、特に限定されるものではなく、公知のいずれの方法も用いることができる。例えば、ハロゲン化金属やアルコキシ金属を原料に用い、水を含有する反応系において加水分解することにより、所望の酸化物微粒子を得ることができる。この際、微粒子の安定化のために有機酸や有機アミンなどを併用する方法も用いられる。より具体的には、例えば、二酸化チタン微粒子の場合、ジャーナル・オブ・ケミカルエンジニアリング・オブ・ジャパン第３１巻１号２１−２８頁（１９９８年）や、硫化亜鉛の場合は、ジャーナル・オブ・フィジカルケミストリー第１００巻４６８−４７１頁（１９９６年）に記載された公知の方法を用いることができる。例えば、これらの方法に従えば、体積平均分散粒径が５ｎｍの酸化チタンは、チタニウムテトライソプロポキサイドや四塩化チタンを原料として、適当な溶媒中で加水分解させる際に適当な表面修飾剤を添加することにより容易に製造することができる。また、体積平均分散粒径が４０ｎｍの硫化亜鉛は、ジメチル亜鉛や塩化亜鉛を原料とし、硫化水素或いは硫化ナトリウムなどで硫化する際に、表面修飾剤を添加することにより製造することができる。表面修飾する方法は、特に限定されるものではなく、公知のいずれの方法も用いることができる。例えば、水が存在する条件下で加水分解により粒子の表面に修飾する方法が挙げられる。この方法では、酸またはアルカリなどの触媒が好適に用いられ、微粒子表面の水酸基と、表面修飾剤が加水分解して生じる水酸基とが、脱水して結合を形成することが一般に考えられている。
【００９０】
使用可能な表面修飾剤としては、例えば、シランカップリング剤：テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトライソプロポキシシラン、テトラフェノキシシラン、メチルトリメトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、メチルトリフェノキシシラン、エチルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、３−メチルフェニルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジエチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジフェノキシシラン、トリメチルメトキシシラン、トリエチルエトキシシラン、トリフェニルメトキシシラン、トリフェニルフェノキシシランなどが挙げられる。
【００９１】
また、チタンカップリング剤：テトラブチルチタネート、テトラオクチルチタネート、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリデシルベンゼンスルフォニルチタネート及びビス（ジオクチルパイロフォスフェート）オキシアセテートチタネート等が挙げられる。
【００９２】
その他、アルミネート系カップリング剤や、アミノ酸系分散剤、各種シリコンオイルを表面処理に用いることも可能である。
【００９３】
これら表面処理剤は、反応速度などの特性が異なり、表面修飾の条件などに適した化合物を用いることができる。また、１種類のみを用いても、複数種類を併用してもよい。更に、用いる化合物によって得られる表面修飾微粒子の性状は異なることがあり、接着層や光取り出しフィルムに用いられる樹脂材料との親和性を、表面修飾する際に用いる化合物を選ぶことによって図ることも可能である。
【００９４】
表面修飾剤の割合は、特に限定されるものではないが、表面修飾後の粒子に対して、表面修飾剤の割合が１０〜９９質量％であることが好ましく、３０〜９８質量％であることがより好ましい。
【００９５】
〈無機粒子と熱可塑性樹脂の混練方法〉
本発明では、熱可塑性樹脂と無機粒子を一括で添加し混練してもよいし、段階的に分割添加して混練してもよい。この場合、押出機などの溶融混練装置では、段階的に添加する成分をシリンダーの途中から添加することも可能である。また、予め混連後、熱可塑性樹脂以外の成分で予め添加しなかった成分を添加して更に溶融混練する際も、これらを一括で添加して、混練してもよいし、段階的に分割添加して混練してもよい。分割して添加する方法も、一成分を数回に分けて添加する方法も採用でき、一成分は一括で添加し、異なる成分を段階的に添加する方法も採用でき、そのいずれもを合わせた方法でも良い。
【００９６】
本発明において、無機粒子は粉体ないし凝集状態のまま添加することが可能である。或いは、液中に分散した状態で添加することも可能である。液中に分散した状態で添加する場合は、混練後に脱揮を行うことが好ましい。
【００９７】
液中に分散した状態で添加する場合、予め凝集粒子を一次粒子に分散して添加することが好ましい。分散には各種分散機が使用可能であるが、特にビーズミルが好ましい。ビーズは各種の素材があるがその大きさは小さいものが好ましく、特に０．１ｍｍ以下で０．００１ｍｍ以上のものが好ましい。
【００９８】
＜無機粒子と硬化性樹脂の混練方法＞
本発明において、無機粒子と硬化性樹脂は混練法で混合することが望ましい。硬化性樹脂を無機粒子の存在下で重合したり、硬化性樹脂存在下で無機粒子を作成することも可能であるが、樹脂の重合や無機粒子の作成において、特殊な条件が必要になるからである。特に溶融混練法であることが好ましい。
【００９９】
混練において、有機溶剤の使用も可能である。有機溶剤の使用で、溶融混練の温度を下げることができ、樹脂の劣化が抑制しやすくなる。その場合、溶融混練後に脱揮を行い、複合材料中から有機溶剤を除去することが好ましい。
【０１００】
溶融混練に用いることのできる装置としては、ラボプラストミル、ブラベンダー、バンバリーミキサー、ニーダー、ロール等のような密閉式混練装置またはバッチ式混練装置を挙げることができる。また、単軸押出機、二軸押出機等のように連続式の溶融混練装置を用いて製造することもできる。
【０１０１】
無機粒子の樹脂に対する添加量は所望の効果によって適宜変更が可能であるが、用いる樹脂１００質量部当たり体積分率で２０％〜５０％、好ましくは２５％〜５０％の範囲であることが好ましい。
【０１０２】
＜配合剤＞
本発明に係る光取り出しフィルムの調製工程や成型工程においては、必要に応じて各種添加剤（配合剤ともいう）を添加することができる。添加剤については、格別限定はないが、酸化防止剤、熱安定剤、耐光安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、近赤外線吸収剤などの安定剤；滑剤、可塑剤などの樹脂改質剤；軟質重合体、アルコール性化合物等の白濁防止剤；染料や顔料などの着色剤；帯電防止剤、難燃剤、などが挙げられる。これらの配合剤は、単独で、或いは２種以上を組み合せて用いることができ、その配合量は本発明に記載の効果を損なわない範囲で適宜選択される。本発明においては、特に、光取り出しフィルムは可塑剤または酸化防止剤を含有することが好ましい。
【０１０３】
〈可塑剤〉
可塑剤としては、特に限定はないが、リン酸エステル系可塑剤、フタル酸エステル系可塑剤、トリメリット酸エステル系可塑剤、ピロメリット酸系可塑剤、グリコレート系可塑剤、クエン酸エステル系可塑剤、ポリエステル系可塑剤等を挙げることができる。
【０１０４】
リン酸エステル系可塑剤では、例えば、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、クレジルジフェニルホスフェート、オクチルジフェニルホスフェート、ジフェニルビフェニルホスフェート、トリオクチルホスフェート、トリブチルホスフェート等、フタル酸エステル系可塑剤では、例えば、ジエチルフタレート、ジメトキシエチルフタレート、ジメチルフタレート、ジオクチルフタレート、ジブチルフタレート、ジ−２−エチルヘキシルフタレート、ブチルベンジルフタレート、ジフェニルフタレート、ジシクロヘキシルフタレート等、トリメリット酸系可塑剤では、例えば、トリブチルトリメリテート、トリフェニルトリメリテート、トリエチルトリメリテート等、ピロメリット酸エステル系可塑剤では、例えば、テトラブチルピロメリテート、テトラフェニルピロメリテート、テトラエチルピロメリテート等、グリコレート系可塑剤では、例えば、トリアセチン、トリブチリン、エチルフタリルエチルグリコレート、メチルフタリルエチルグリコレート、ブチルフタリルブチルグリコレート等、クエン酸エステル系可塑剤では、例えば、トリエチルシトレート、トリ−ｎ−ブチルシトレート、アセチルトリエチルシトレート、アセチルトリ−ｎ−ブチルシトレート、アセチルトリ−ｎ−（２−エチルヘキシル）シトレート等を挙げることができる。更に、高温化でのハンドリングによる着色を防止する必要がある場合、高純度アミドワックスや脂肪酸エステルを用いることも好ましい。例えば、エチレンビスステアリン酸アミド、エルカ酸、オレイン酸などのアミド、ラウリン酸メチルやステアリン酸ブチル、ベヘニン酸ベヘニルなどのモノエステル、ネオペンチルポリオール長鎖脂肪酸エステルやジペンタエリスリトール長鎖脂肪酸エステルなどのポリオールのエステルなどを用いることが好ましい。
【０１０５】
〈酸化防止剤〉
酸化防止剤として、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤などが挙げられ、これらの中でもフェノール系酸化防止剤、特にアルキル置換フェノール系酸化防止剤が好ましい。これらの酸化防止剤を配合することにより、透明性、耐熱性等を低下させることなく、成型時の酸化劣化等によるレンズの着色や強度低下を防止できる。これらの酸化防止剤は、それぞれ単独で、或いは２種以上を組み合わせて用いることができ、その配合量は、本発明の目的を損なわない範囲で適宜選択されるが、樹脂１００質量部に対して好ましくは０．００１〜２０質量部、より好ましくは０．０１〜１０質量部である。
【０１０６】
フェノール系酸化防止剤としては、従来公知のものが使用でき、例えば、２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート、２，４−ジ−ｔ−アミル−６−（１−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）エチル）フェニルアクリレートなどの特開昭６３−１７９９５３号公報や特開平１−１６８６４３号公報に記載されるアクリレート系化合物；オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２′−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、テトラキス（メチレン−３−（３′，５′−ジ−ｔ−ブチル−４′−ヒドロキシフェニルプロピオネート））メタン［即ち、ペンタエリスリメチル−テトラキス（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルプロピオネート））］、トリエチレングリコールビス（３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート）などのアルキル置換フェノール系化合物；６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４−ビスオクチルチオ−１，３，５−トリアジン、４−ビスオクチルチオ−１，３，５−トリアジン、２−オクチルチオ−４，６−ビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−オキシアニリノ）−１，３，５−トリアジンなどのトリアジン基含有フェノール系化合物；などが挙げられる。
【０１０７】
リン系酸化防止剤としては、一般の樹脂工業で通常使用される物であれば格別な限定はなく、例えば、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、１０−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキサイドなどのモノホスファイト系化合物；４，４′−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシルホスファイト）、４，４′−イソプロピリデン−ビス（フェニル−ジ−アルキル（Ｃ１２〜Ｃ１５）ホスファイト）などのジホスファイト系化合物などが挙げられる。これらの中でも、モノホスファイト系化合物が好ましく、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトなどが特に好ましい。
【０１０８】
イオウ系酸化防止剤としては、例えば、ジラウリル３，３−チオジプロピオネート、ジミリスチル３，３′−チオジプロピピオネート、ジステアリル３，３−チオジプロピオネート、ラウリルステアリル３，３−チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール−テトラキス−（β−ラウリル−チオ−プロピオネート）、３，９−ビス（２−ドデシルチオエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカンなどが挙げられる。
【０１０９】
そのほか、ジフェニルアミン誘導体などのアミン系酸化防止剤、ニッケルや亜鉛のチオカルバメートなども酸化防止剤として用いることができる。
【０１１０】
〈耐光安定剤〉
耐光安定剤としては、ベンゾフェノン系耐光安定剤、ベンゾトリアゾール系耐光安定剤、ヒンダードアミン系耐光安定剤などが挙げられるが、本発明においては、レンズの透明性、耐着色性等の観点から、ヒンダードアミン系耐光安定剤（ＨＡＬＳ）を用いるのが好ましい。このようなＨＡＬＳの具体例としては、低分子量のものから中分子量、高分子量のものを選ぶことができる。
【０１１１】
例えば、比較的分子量の小さいものとして、ＬＡ−７７（（株）ＡＤＥＫＡ製）、Ｔｉｎｕｖｉｎ７６５（チバ・ジャパン社製）、Ｔｉｎｕｖｉｎ１２３（チバ・ジャパン社製）、Ｔｉｎｕｖｉｎ４４０（チバ・ジャパン社製）、Ｔｉｎｕｖｉｎ１４４（チバ・ジャパン社製）、ＨｏｓｔａｖｉｎＮ２０（ヘキスト社製）中程度の分子量として、ＬＡ−５７（（株）ＡＤＥＫＡ製）、ＬＡ−５２（（株）ＡＤＥＫＡ製）、ＬＡ−６７（（株）ＡＤＥＫＡ製）、ＬＡ−６２（（株）ＡＤＥＫＡ製）、更に分子量の大きいものとして、ＬＡ−６８（（株）ＡＤＥＫＡ製）、ＬＡ−６３（（株）ＡＤＥＫＡ製）、ＨｏｓｔａｖｉｎＮ３０（ヘキスト社製）、Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ９４４（チバ・ジャパン社製）、Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ２０２０（チバ・ジャパン社製）、Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ１１９（チバ・ジャパン社製）、Ｔｉｎｕｖｉｎ６２２（チバ・ジャパン社製）、ＣｙａｓｏｒｂＵＶ−３３４６（Ｃｙｔｅｃ製）、ＣｙａｓｏｒｂＵＶ−３５２９（Ｃｙｔｅｃ製）、Ｕｖａｓｉｌ２９９（ＧＬＣ製）などが挙げられる。
【０１１２】
本発明に係る光取り出しフィルムに対する上記配合剤の配合量は、樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．０１〜２０質量部、より好ましくは０．０２〜１５質量部、特に好ましくは０．０５〜１０質量部である。添加量が少な過ぎると耐光性の改良効果が十分に得られず、屋外で長時間使用する場合等に着色が生じる。一方、ＨＡＬＳの配合量が多過ぎると、ヘイズが出やすくなり透明性が劣化する。
【０１１３】
＜面発光体の構成＞
次に、本発明に係る面発光体の構成を図によって説明する。
【０１１４】
図４（ａ）に示すように、有機ＥＬ発光層２３を挟持して透明電極２２、対向電極２４、及び透明電極２２上に設けられた封止膜２１によって構成された有機ＥＬ素子２０を用い、この有機ＥＬ素子２０より発光された光の出射面２１ａ上に、接着層２５を介して上記プリズムアレイシート１０Ａにおける円錐台状になった凸部１２の頂面１２ａを粘着剤で接着させるようにし、面発光体３０を形成した。この際後述する図３（ｂ）に示すよ４うに凸部先端面は接着層２５の内部に埋没させることが好ましい。凸部１２の先端を接着層に埋没させることにより光取り出しフィルムと接着層の接着性が良く、高温、高湿などの悪条件下で剥がれることが少なく、かつ画面全体を均一に接着することができる。
【０１１５】
本発明の目的である光取り出しフィルムと接着層の接着性が良く、高温、高湿などの悪条件下で剥がれることが少なく、かつ画面全体を均一に接着することができるために、図４（ｂ）に示す凸部の埋没する深さＹと凸部の高さＨの関係は、下記条件式の範囲を満たすことが好ましい。
【０１１６】
０．００１Ｈ≦Ｙ≦０．５Ｈ
このように有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａに、プリズムアレイシート１０Ａにおける円錘台状になった凸部１２の頂面１２ａを粘着剤で接着させると、プリズムアレイシート１０Ａの凸部１２が有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａに向けて収縮した形状になると共に、このプリズムアレイシート１０Ａの凸部１２と有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａとの間の空間部１３は空気層となる。
【０１１７】
そして、このように有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａにプリズムアレイシート１０Ａにおける円錘台状になった凸部１２の頂面１２ａを接着させて、上記の有機ＥＬ素子２０を発光させると、図５（接着層２５は不図示）に示すように、プリズムアレイシートを設けない場合には有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａにおいて全反射される光が、プリズムアレイシート１０Ａの凸部１２の頂面１２ａが接着された部分においては、全反射されずにこのプリズムアレイシート１０Ａ内に導かれるようになる。
【０１１８】
そして、このようにプリズムアレイシート１０Ａ内に導かれた光の多くは、有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａに向けて収縮した凸部１２と空間部１３との界面である凸部１２の傾斜面１２ｂにおいて反射され、この反射された光がプリズムアレイシート１０Ａの出射面１４に導かれて出射されるようになる。また、図５に示すように、プリズムアレイシート１０Ａの凸部１２の頂面１２ａが接着されていない出射面２１ａの部分から出射される光であっても、出射面２１ａから垂直方向に出射される光は、凸部１２の傾斜面１２ｂで進行方向が若干変更されるが、プリズムアレイシート１０Ａの正面側に出射されるようになり、また出射面２１ａからプリズムアレイシート１０Ａにおける凸部１２の傾斜面１２ｂと直交するような方向に出射された光は、この傾斜面１２ｂから凸部１２内に導かれ、この凸部１２の反対側の傾斜面１２ｂで反射されてプリズムアレイシート１０Ａの正面側に出射されるようになる。
【０１１９】
ここで、上記のようにプリズムアレイシートを設けない場合には有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａにおいて全反射される光が、上記の凸部１２の頂面１２ａからこのプリズムアレイシート１０Ａの内部に適切に導かれるようにするためには、このプリズムアレイシート１０Ａの屈折率と上記の有機ＥＬ素子２０の封止膜２１、接着層２５の各々の屈折率との差を０．０以上、０．３以下にすることが好ましい。
【０１２０】
また、上記のようにプリズムアレイシート１０Ａに円錘台状になった凸部１２を設けるにあたり、この凸部１２における傾斜面１２ｂ相互が交差する頂角θが大きくなって、上記の有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａに対する凸部１２の傾斜面１２ｂの傾斜角度αが小さくなり過ぎると、プリズムアレイシートを設けない場合に有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａにおいて全反射される光がこのプリズムアレイシート１０Ａの内部に導かれたとしても、この光が凸部１２の傾斜面１２ｂに当たらずに、プリズムアレイシート１０Ａの出射面１４に導かれ、このプリズムアレイシート１０Ａの出射面１４において全反射されて戻されるようになり、プリズムアレイシート１０Ａの出射面１４から出射される光の強度が低下する。
【０１２１】
一方、凸部１２における傾斜面１２ｂ相互が交差する頂角θが小さくなって、有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａに対する凸部１２の傾斜面１２ｂの傾斜角度αが大きくなり過ぎると、上記のようにプリズムアレイシート１０Ａの内部に導かれた光が、この凸部１２の傾斜面１２ｂにおいて反射されずに、この凸部１２を通過して空間部１３に導かれ、更にこの空間部１３を通過して再度プリズムアレイシート１０Ａの内部に導かれるようになり、この光が上記のようにプリズムアレイシート１０Ａの出射面１４において全反射されて戻されるようになり、プリズムアレイシート１０Ａの出射面１４から出射される光の強度が低下する。
【０１２２】
このため、上記の凸部１２における傾斜面１２ｂ相互が交差する頂角θは、このプリズムアレイシート１０Ａにおける波長５５０ｎｍの光に対する屈折率をｎとした場合に、（１／ｎ−０．３５）＜ｓｉｎθ＜（１／ｎ＋０．３）の条件を満たすことが好ましく、更に１／ｎ＜ｓｉｎθ＜（１／ｎ＋０．２５）の条件を満たすようにすることがより好ましい。また、傾斜角度αは、４５°≦α≦７０°の範囲にある時に光り取り出し効率が高く好ましい。
【０１２３】
図６に、プリズムアレイシート１０Ａを有機ＥＬ素子２０の出射面に接着する部分を詳細に説明する。有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａに透明な接着層２５、プリズムアレイシート１０Ａの順に積層して、プリズムアレイシート１０Ａの凸部１２の頂面１２ａと接着層２５と有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａとが互いに光学的に密着するように構成する。ここで、接着層の厚みは、５μｍ以上であることが望ましい。
【０１２４】
また、図６で示す上記の凸部１２の光学的な高さｈ（凸部の高さＨから接着層に埋没している深さＹを引いた高さ）のとり得る範囲については、凸部１２における上記の頂角θや凸部１２のピッチｐによっても変化するが、一般にこの凸部１２の光学的な高さｈが低過ぎると、有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａにおいて、プリズムアレイシートを設けない場合に全反射される光がこのプリズムアレイシート１０Ａの内部に導かれたとしても、この光が凸部１２の傾斜面１２ｂに当たらずに、プリズムアレイシート１０Ａの出射面１４に導かれ、このプリズムアレイシート１０Ａの出射面１４において全反射されて戻されるようになる。一方、この凸部１２の光学的な高さｈが高くなり過ぎると、この凸部１２の傾斜面１２ｂにおいて光の反射に利用されない部分が生じると共に、凸部１２のピッチｐが同じ場合、有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａに接着される凸部１２の頂面１２ａの面積が小さくなって、このプリズムアレイシート１０Ａの内部に導かれる光の量が少なくなる。このため、この凸部１２の光学的な高さｈは、凸部１２のピッチｐに対して、０．２８ｐ≦ｈ≦１．１ｐの条件を満たすことが好ましい。ここで凸部のピッチｐとは、隣り合う凸部の中心間距離をいう。凸部のピッチｐは、ディスプレイ用途の場合では、ディスプレイの一画素の半分の大きさから１μｍの範囲であることが好ましい。凸部のピッチは、使用されるディスプレイの解像度に左右されるが、通常市販されているディスプレイの解像度から、おおよそ６７μｍから１μｍの範囲である。画素の大きさとは、正方形状の画素を想定した場合の一辺の大きさ表す。尚、画素の形状が他形状の場合、１画素の中心を通る直線を引いた場合の最小の長さのことを意味する。照明用の光取り出しフィルムの場合とは異なりディスプレイ用途に使用する場合、ピッチが使用されるディスプレイの画素の大きさの５０％よりも大きいと十分な光取り出し効率が得られない場合や解像度の低下を引き起こす場合がある。その為使用される画素の大きさの５０％以下であることが好ましく、更に好ましくは画素の３分の１以下であることが好ましい。
【０１２５】
また、凸部のピッチが１μｍより小さい範囲になると、光の干渉現象などを引き起こし画質の低下をもたらす原因となる点や更に波長同等もしくは波長よりも小さなピッチになると光取り出しの効果が十分に得られない結果となるため凸部のピッチは１μｍ以上が好ましい。
【０１２６】
＜接着層＞
接着層２５に用いられる粘着剤としては、接着層の少なくとも一部分において２５℃での貯蔵弾性率が１．０×１０４〜１．０×１０９Ｐａである粘着剤が用いられていることが好ましい。より好ましくは１．０×１０５〜１．０×１０９Ｐａであり、上記粘着剤の弾性率が１．０×１０４Ｐａ未満であると、十分な粘着強度が得られず、プリズムアレイシートの軸ズレや耐熱試験をしたときに剥がれが発生し、弾性率が１．０×１０９Ｐａを超えると、粘着剤が硬過ぎるために、前記凸部の先端部の一部が接着層の内部に埋まった状態に加工することが難しい。粘着剤の種類は特に限定されないが、粘着剤を塗布し、貼り合わせた後に種々の化学反応により高分子量体または架橋構造を形成する硬化型粘着剤を用いてもよい。
【０１２７】
粘着剤の具体例としては、例えば、ウレタン系粘着剤、エポキシ系粘着剤、水性高分子−イソシアネート系粘着剤、熱硬化型アクリル粘着剤等の硬化型粘着剤、湿気硬化ウレタン粘着剤、ポリエーテルメタクリレート型、エステル系メタクリレート型、酸化型ポリエーテルメタクリレート等の嫌気性粘着剤、シアノアクリレート系の瞬間粘着剤、アクリレートとペルオキシド系の２液型瞬間粘着剤等が挙げられる。
【０１２８】
本発明においては、粘着剤としては、アクリル系粘着剤が特に好ましい。アクリル系粘着剤は、（メタ）アクリル酸共重合体を主成分とするものである。（メタ）アクリル酸共重合体は、第１成分として（メタ）アクリル酸の炭素数４〜１８のアルキルエステルモノマー６０〜９９質量％を含み、更に第２成分として、エチレン性不飽和カルボン酸含有モノマー０．１〜１０質量％、及び、第３成分として、上記第１、第２成分と共重合可能なその他の単量体０〜３９．９質量％を有するものである。
【０１２９】
第１成分の（メタ）アクリル酸の炭素数４〜１８のアルキルエステルモノマーとしては、例えば、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸−２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸ステアリル等が挙げられ、共重合体中に６０〜９９質量％、好ましくは７０〜９８質量％含まれるとよい。
【０１３０】
第２成分のエチレン性不飽和カルボン酸含有モノマーとしては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、マレイン酸、フマル酸、モノアルキルマレイン酸、モノアルキルイタコン酸、モノアルキルフマル酸等が挙げられ、共重合体に０．１〜１０質量％、好ましくは０．１〜５質量％含まれるとよい。
【０１３１】
第３成分の、他の単量体としては、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、（メタ）アクリル酸メトキシエチル、（メタ）アクリル酸エトキシエチル、（メタ）アクリル酸ジメチルアミノエチル、（メタ）アクリル酸ジエチルアミノエチル、（メタ）アクリル酸グリシジル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、塩化ビニル、塩化ビニリデン、スチレン、ジビニルベンゼン、エチレン、（メタ）アクリロニトリル、（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ブトキシメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ′−メチレンビス（メタ）アクリルアミド等のオレフィン系不飽和化合物等が例示できる。これらは、使用しなくてもよいが、添加する場合は共重合体中に３９．９質量％程度までの範囲で、適宜配合することができる。この成分は、粘着剤の凝集力向上に効果がある。
【０１３２】
粘着物性の向上のため、アクリル系粘着剤に粘着付与剤を配合することが好ましい。粘着付与剤を配合することにより、例えばポリオレフィン等の被着体に対する粘接着性も改善される。本発明で使用される粘着付与剤としては、例えばロジン等の天然樹脂、変成ロジン、ロジン及び変成ロジンの誘導体、ポリテルペン系樹脂、テルペン変成体、脂肪族系炭化水素樹脂、シクロペンタジエン系樹脂、芳香族系石油樹脂、フェノール系樹脂、アルキルフェノール−アセチレン系樹脂、クマロン−インデン系樹脂、ビニルトルエン−α−メチルスチレン共重合体等が挙げられるが、粘着剤の透明性の観点から脂肪族系炭化水素樹脂、シクロペンタジエン系樹脂、芳香族系石油樹脂、フェノール系樹脂、アルキル−フェノール−アセチレン系樹脂が好ましい。また、粘着付与剤の配合割合は、（メタ）アクリル酸エステル共重合体１００質量部に対して１〜５０質量部である。
【０１３３】
上記接着層の形成方法としては特に限定されず、一般的方法、例えば、グラビアコーター、マイクログラビアコーター、コンマコーター、バーコーター、スプレー塗布、インクジェット法等の方法が挙げられる。
【０１３４】
＜有機ＥＬ素子、及び面発光体の具体的構成＞
以下に封止膜を有する有機ＥＬ素子、及び面発光体の具体的構成を詳細に述べる。
【０１３５】
〈断面構造〉
図７を参照して、有機ＥＬ素子１００の断面構造を説明する。但し、以下の説明は一例であり、本発明はこれに限定されるものではない。
【０１３６】
有機ＥＬ素子１００は、所謂「トップエミッション構造」の有機ＥＬ素子である。トップエミッション構造では、光を素子基板側ではなく封止膜側から取り出すため、素子基板に配置された各種回路の大きさに影響されず、発光面積を広く確保できる効果がある。その為、電圧及び電流を抑えつつ輝度を確保することが可能であり、発光素子の寿命を長く維持することができる。
【０１３７】
この有機ＥＬ素子１００は、陽極１１０と陰極１１１（一対の電極）の間に発光層１１２（有機発光層）を挟持した複数の発光素子１２１及び発光素子１２１を区切る画素隔壁１１３を有する素子基板１２０Ａと、この素子基板１２０Ａに対向配置された封止膜１１９が設けられている。
【０１３８】
〈素子基板〉
図７に示すように、有機ＥＬ素子１００は、各種配線（例えば、ＴＦＴ等）が形成された素子基板１２０Ａ上に、窒化珪素等からなる無機絶縁層１１４が被覆されている。また、無機絶縁層１１４にはコンタクトホール（不図示）が形成され、前述した陽極１１０が駆動用ＴＦＴ１２３に接続されている。無機絶縁層１１４上にはアルミ合金等からなる金属反射板１１５が内装された平坦化層１１６が形成されている。
【０１３９】
この平坦化層１１６上には、陽極１１０と陰極１１１が発光層１１２を挟持して形成され発光素子１２１として構成しているものである。また、この発光素子１２１を区分するように絶縁性の画素隔壁１１３が配置されている。
【０１４０】
本実施形態において、陽極１１０は、仕事関数が５ｅＶ以上の正孔注入層の高いＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｔｈｉｎ  Ｏｘｉｄｅ：インジウム錫酸化物）等の金属酸化物導電膜が用いられる。
【０１４１】
尚、本実施形態においては、トップエミッション構造のため、陽極１１０は必ずしも光透過性を有する材料を用いる必要はなく、アルミ等からなる金属電極を用いてもよい。この構成を採用した場合は、前述した金属反射板１１５は設けなくてよい。
【０１４２】
陰極１１１を形成するための材料としては、本実施形態はトップエミッション構造であることから光透過性を有する材料である必要があり、従って透明導電材料が用いられる。透明導電材料としては、ＩＴＯが好適とされるが、これ以外にも、例えば酸化インジウム・酸化亜鉛系アモルファス透明導電膜（Ｉｎｄｉｕｍ  Ｚｉｎｃ  Ｏｘｉｄｅ：ＩＺＯ／アイ・ゼット・オー（登録商標））等を用いることができる。尚、本実施形態ではＩＴＯを用いている。
【０１４３】
また、陰極１１１は、電子注入効果の大きい（仕事関数が４ｅＶ以下）材料が好適に用いられる。例えば、カルシウムやマグネシウム、ナトリウム、リチウム金属、又はこれらの金属化合物である。金属化合物としては、フッ化カルシウム等の金属フッ化物や酸化リチウム等の金属酸化物、アセチルアセトナトカルシウム等の有機金属錯体が該当する。また、これらの材料だけでは、電気抵抗が大きく電極として機能しないため、発光部分を避けるようにアルミニウムや金、銀、銅などの金属層をパターン形成したり、ＩＴＯや酸化錫などの透明な金属酸化物導電層との積層体と組み合わせて用いてもよい。
【０１４４】
尚、本実施形態では、フッ化リチウムとマグネシウム−銀合金、ＩＴＯの積層体を、透明性が得られる膜厚に調整して用いるものとする。
【０１４５】
有機ＥＬ発光層に用いられる材料として、例えば特開平８−３１１４４２号公報に記載のナフタセンまたはペンタセン誘導体を発光層に添加した赤色発光素子が挙げられる。また、発光材料としてトリス（８−キノリノラート）アルミニウム錯体等のキレート錯体、クマリン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、ビススチリルアリーレン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が、青色から赤色までの可視領域の発光材料として挙げられ、特に青色発光材料としてフェニルアントラセン誘導体を用いた素子が開示されている。更に特開２００１−１６０４８９号にはアザフルオランテ化合物を黄色から緑色発光層に用いることが開示されている。
【０１４６】
発光層１１２は、白色に発光する白色発光層を採用している。この白色発光層は、真空蒸着プロセスを用いて素子基板１２０Ａの全面に形成されている。白色発光材料としては、スチリルアミン系発光材料，アントラセン系ドーパミント（青色）、或いはスチリルアミン系発光材料，ルブレン系ドーパミント（黄色）が用いられる。
【０１４７】
尚、発光層１１２の下層或いは上層に、トリアリールアミン（ＡＴＰ）多量体正孔注入層、ＴＤＰ（トリフェニルジアミン）系正孔輸送層、アルミニウムキノリノール（Ａｌｑ３）層（電子輸送層）を成膜することが好ましい。
【０１４８】
また、素子基板１２０Ａ上には、電極保護層１１７が形成され発光素子１２１及び画素隔壁１１３を被覆している。
【０１４９】
この電極保護層１１７は、透明性や密着性、耐水性、ガスバリア性を考慮して珪素酸窒化物などの珪素化合物で構成することが望ましい。また、電極保護層１１７の膜厚は１００ｎｍ以上が好ましく、画素隔壁１１３を被覆することで発生する応力によるクラック発生を防ぐため、膜厚の上限は２００ｎｍ以下に設定することが好ましい。
【０１５０】
尚、本実施形態においては、電極保護層１１７を単層で形成しているが、複数層で積層してもよい。例えば、低弾性率の下層と高耐水性の上層とで電極保護層１１７を構成してもよい。
【０１５１】
電極保護層１１７上には、有機緩衝層１１８が形成され電極保護層１１７を被覆している。この有機緩衝層１１８は、画素隔壁１１３の形状の影響により、凹凸状に形成された電極保護層１１７の凹凸部分を埋めるように配置され、更に、その上面は略平坦に形成される。有機緩衝層１１８は、素子基板１２０Ａの反りや体積膨張により発生する応力を緩和し、不安定な形状の画素隔壁１１３からの電極保護層１１７の剥離を防止する機能を有する。また、有機緩衝層１１８の上面が略平坦化されるので、有機緩衝層１１８上に形成される硬い被膜からなる後述する封止膜１１９も平坦化される。従って、応力が集中する部位がなくなり、これにより、封止膜１１９でのクラックの発生を防止する。
【０１５２】
有機緩衝層１１８は、硬化前の原料主成分としては、減圧真空下でスクリーン印刷法により形成するために、流動性に優れ、かつ溶媒や揮発成分の無い、全てが高分子骨格の原料となる有機化合物材料である必要があり、好ましくはエポキシ基を有する分子量３０００以下のエポキシモノマー／オリゴマーが用いられる（モノマーの定義：分子量１０００以下、オリゴマーの定義：分子量１０００〜３０００）。例えば、ビスフェノールＡ型エポキシオリゴマーやビスフェノールＦ型エポキシオリゴマー、フェノールノボラック型エポキシオリゴマー、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、アルキルグリシジルエーテル、３，４−エポキシシクロヘキセニルメチル−３，４′−エポキシシクロヘキセンカルボキシレート、ε−カプロラクトン変性３，４−エポキシシクロヘキシルメチル３′，４′−エポキシシクロヘキサンカルボキレートなどがあり、これらが単独もしくは複数組み合わされて用いられる。
【０１５３】
また、エポキシモノマー／オリゴマーと反応する硬化剤としては、電気絶縁性や接着性に優れ、かつ硬度が高く強靭で耐熱性に優れる硬化被膜を形成するものが良く、透明性に優れ、かつ硬化のばらつきの少ない付加重合型がよい。例えば、３−メチル−１，２，３，６−テトラヒドロ無水フタル酸、メチル−３，６−エンドメチレン−１，２，３，６−テトラヒドロ無水フタル酸、１，２，４，５−ベンゼンテトラカルボン酸二無水物、３，３′，４，４′−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物などの酸無水物系硬化剤が好ましい。更に、酸無水物の反応（開環）を促進する反応促進剤として１，６−ヘキサンジオールなど分子量が大きく揮発しにくいアルコール類やアミノフェノールなどのアミン化合物を微量添加することで低温硬化しやすくなる。これらの硬化は６０〜１００℃の範囲の加熱で行われ、その硬化被膜はエステル結合を持つ高分子となる。
【０１５４】
また、硬化時間を短縮するためよく用いられるカチオン放出タイプの光重合開始剤を用いてもよいが、硬化収縮が急激に進まないよう反応の遅いものが良く、また、塗布後の加熱による粘度低下で平坦化を進めるように最終的には熱硬化を用いて硬化物を形成するものが好ましい。
【０１５５】
更に、電極保護層１１７や後述する封止膜１１９との密着性を向上させるシランカップリング剤や、イソシアネート化合物などの捕水剤、硬化時の収縮を防ぐ微粒子などの添加物を混入しても良い。また、減圧雰囲気下で印刷形成するため、塗布した際に気泡が発生しにくくするために、含水量は０．０１質量％（１００ｐｐｍ）以下に調整しておく。
【０１５６】
これらの原料毎の粘度は、１０００ｍＰａ・ｓ（室温：２５℃）以上が好ましい。塗布直後に発光層１１２へ浸透して、ダークスポットと呼ばれる非発光領域を発生させないためである。また、これらの原料を混合した緩衝層形成材料の粘度としては、５００〜２００００ｍＰａ・ｓ、特に２０００〜１００００ｍＰａ・ｓ（室温）が好ましい。
【０１５７】
また、有機緩衝層１１８の最適な膜厚としては、３〜１０μｍが好ましい。有機緩衝層１１８の膜厚が厚いほうが異物混入した場合等に封止膜１１９の欠陥を防ぐが、有機緩衝層１１８を合わせた層厚が１０μｍを超えると、側面に拡散してしまう光が増えるため光を取り出す効率が低下してしまう。
【０１５８】
また、硬化後の特性としては、有機緩衝層１１８の弾性率が１〜１０ＧＰａであることが好ましい。１０ＧＰａ以上では、画素隔壁１３上を平坦化した際の応力を吸収することができず、１ＧＰａ以下では耐摩耗性や耐熱性等が不足するためである。
【０１５９】
有機緩衝層１１８上には、有機緩衝層１１８を被覆し、かつ電極保護層１１７の終端部まで覆うような広い範囲で、封止膜１１９が形成されている。
【０１６０】
封止膜１１９は、酸素や水分が浸入するのを防止するためのもので、これにより酸素や水分による発光素子１２１の劣化等を抑えることができる。封止膜とは、酸素及び水分の透過を阻止する層であれば、その組成等は特に限定されるものではない。酸素の透過度が２３℃、０％ＲＨにおいて０．００５ｍｌ／ｍ２／ｄａｙ以下が好ましく、また、ＪＩＳ  Ｋ７１２９  Ｂ法に従って測定した水蒸気透過度が０．１ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下が好ましい。封止膜を構成する材料として、透明性、ガスバリア性、耐水性を考慮して、好ましくは窒素を含む珪素化合物、即ち珪素窒化物や珪素酸窒化物などによって形成される。具体的には無機酸化物が好ましく、酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化窒化珪素、酸化窒化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化スズ等を挙げることができる。
【０１６１】
封止膜１１９の弾性率は、１００ＧＰａ以上、具体的には２００〜２５０ＧＰａ程度が好ましい。また、封止膜１１９の膜厚は、２００〜６００ｎｍ程度が好ましい。２００ｎｍ未満であると、異物に対する被覆性が不足し部分的に貫通孔が形成されてしまい、ガスバリア性が損なわれてしまうおそれがあるからであり、６００ｎｍを越えると、応力によるクラックが生じてしまうおそれがあるからである。
【０１６２】
更に、封止膜１１９としては、積層構造としてもよいし、その組成を不均一にして特にその酸素濃度が連続的に、或いは非連続的に変化するような構成としてもよい。尚、積層構造とした場合の膜厚は、第一封止膜としては、２００〜４００ｎｍが好ましく、２００ｎｍ未満では有機緩衝層１８の表面及び側面被覆が不足してしまう。異物等の被覆性を向上させる第二封止膜としては、２００〜８００ｎｍが好ましい。総厚１０００ｎｍ以上を超えるとクラックの発生頻度が上がること及び経済的な面で好ましくない。
【０１６３】
また、本実施形態では、有機ＥＬ素子１００をトップエミッション構造としていることから、封止膜１１９は光透過性を有する必要があり、従ってその材質や膜厚を適宜に調整することにより、本実施形態では可視光領域における光線透過率を例えば８０％以上にしている。
【０１６４】
封止膜は、前述した原材料をスプレー法、スピンコート法、スパッタリング法、イオンアシスト法、プラズマＣＶＤ法、大気圧または大気圧近傍の圧力下でのプラズマＣＶＤ法等を適用して形成することができる。
【０１６５】
更に封止膜１１９上に接着層２５を介して光り取り出しフィルム１０Ａが接着され、本発明の面発光体が形成される。
【０１６６】
＜表示装置、照明装置＞
本発明の面発光体は、表示デバイス、ディスプレイ、各種発光光源として用いることができる。発光光源として、例えば、家庭用照明、車内照明、時計や液晶用のバックライト、看板広告、信号機、光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等が挙げられるがこれに限定するものではないが、特にカラーフィルタや光拡散板などと組み合わせた各種表示装置のバックライト、照明用光源としての用途に有効に用いることができる。
【０１６７】
本発明の面発光体を適用したディスプレイ、照明装置について説明する。
【０１６８】
本発明の面発光体は、多色または白色の表示装置に用いられる。多色または白色の表示装置の場合は、発光層形成時のみシャドーマスクを設け、一面に蒸着法、キャスト法、スピンコート法、インクジェット法、印刷法等で膜を形成できる。発光層のみパターニングを行う場合、その方法に限定はないが、好ましくは蒸着法、インクジェット法、印刷法である。蒸着法を用いる場合においてはシャドーマスクを用いたパターニングが好ましい。
【０１６９】
また、作製順序を逆にして陰極、電子輸送層、正孔阻止層、発光層ユニット、正孔輸送層、陽極の順に作製することも可能である。このようにして得られた多色または白色の表示装置に直流電圧を印加する場合には、陽極を＋、陰極を−の極性として電圧２〜４０Ｖ程度を印加すると、発光が観測できる。また、逆の極性で電圧を印加しても電流は流れずに発光は全く生じない。更に、交流電圧を印加する場合には、陽極が＋、陰極が−の状態になったときのみ発光する。尚、印加する交流の波形は任意でよい。
【０１７０】
本発明に係る面発光体は、照明用や露光光源のような一種のランプとして使用してもよいし、画像を投影するタイプのプロジェクション装置や、静止画像や動画像を直接視認するタイプの表示装置（ディスプレイ）として使用してもよい。動画再生用の表示装置として使用する場合の駆動方式は、単純マトリクス（パッシブマトリクス）方式でもアクティブマトリクス方式でもどちらでもよい。
【０１７１】
本発明に用いられる白色有機ＥＬ素子においては、必要に応じ製膜時にメタルマスクやインクジェットプリンティング法等でパターニングを施してもよい。パターニングする場合は、電極のみをパターニングしてもよいし、電極と発光層をパターニングしてもよいし、素子全層をパターニングしてもよい。発光層に用いる発光ドーパントとしては特に制限はなく、例えば、液晶表示装置におけるバックライトであれば、ＣＦ（カラーフィルタ）特性に対応した波長範囲に適合するように、白金錯体、また公知の発光ドーパントの中から任意のものを選択して組み合わせて、また本発明に係る光取り出しフィルムと組み合わせて、白色化すればよい。
【０１７２】
このように、本発明に係わる白色の有機ＥＬ素子は、ＣＦ（カラーフィルタ）と組み合わせて、また、ＣＦ（カラーフィルタ）パターンに合わせ素子及び駆動トランジスタ回路を配置することで、有機エレクトロルミネッセンス素子から取り出される白色光をバックライトとして、青色フィルタ、緑色フィルタ、赤色フィルタを介して青色光、緑色光、赤色光を得ることで、低駆動電圧で長寿命のフルカラーの有機エレクトロルミネッセンスディスプレイを形成できる。
【０１７３】
また、本発明の面発光体は、種々な表示装置にバックライトとして適用可能であるが、反射型、透過型、半透過型ＬＣＤ或いはＴＮ型、ＳＴＮ型、ＯＣＢ型、ＨＡＮ型、ＶＡ型（ＰＶＡ型、ＭＶＡ型）、ＩＰＳ型等の各種駆動方式のＬＣＤを有する液晶表示装置のバックライトとしても好ましく用いられる。特に画面が３０型以上、特に３０〜５４型の大画面の表示装置では、正面輝度が高くコントラストの高い画像が得られるという効果があった。
【実施例】
【０１７４】
以下に実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【０１７５】
実施例１
＜有機ＥＬ素子の作製＞
図４（ａ）に示す有機ＥＬ素子２０を作製した。
【０１７６】
この有機ＥＬ素子２０は、下記基板上に有機ＥＬ発光層２３を挟持して透明電極２２、対向電極２４、及び透明電極２２上に設けられた封止膜２１によって構成されている。
【０１７７】
ここで、有機ＥＬ素子２０の基板には厚みが０．７ｍｍ、サイズが４０ｍｍ×５２ｍｍの金属反射板を片面に設置した無アルカリガラスを用い、他方の面に対向電極２４として、真空蒸着法によって膜厚が１１０ｎｍになったアルミニウムからなる電極を設けた。
【０１７８】
そして、該対向電極２４の上に正孔注入材料としてｍ−ＭＴＤＡＴＡを用い、真空蒸着法によって膜厚が１０ｎｍになった正孔注入層を形成した。次いで、正孔注入層の上に正孔輸送材料としてα−ＮＰＤを用い、真空蒸着法で膜厚が３０ｎｍになった正孔輸送層を形成した。次いで、この正孔輸送層の上にＣＢＰをホスト材料として用い、Ｉｒ（ｐｐｙ）３をドーパント材料として６質量％含むように、白色発光となる発光材料を真空蒸着法により蒸着させて膜厚が３０ｎｍになった発光層を形成した。
【０１７９】
この発光層の上に、ＢＡｌｑを真空蒸着法により１０ｎｍ蒸着させて正孔阻止層を形成した。更に、この正孔阻止層の上にＡｌｑ３を真空蒸着法により４０ｎｍ形成して電子輸送層とした。更に、ＬｉＦを真空蒸着法により０．５ｎｍ形成して電子注入層とした。そして、この電子注入層の上に、ＩＴＯを１１０ｎｍの厚みに成膜し、フォトリソグラフィー法によって電極形状にパターニングし、３５×４６ｍｍの大きさにした透明電極２２を形成した。
【０１８０】
【化２】
2010067383.tif 000004
【０１８１】
【化３】
2010067383.tif 000005
【０１８２】
更に、下記手順により透明封止フィルム（封止膜）を作製し、透明電極２４以下を封止するように接着し、有機ＥＬ素子２０を作製した。
【０１８３】
〈透明封止フィルム（封止膜）の作製〉
基材として、厚さ１２５μｍのポリエチレンナフタレートフィルム（帝人・デュポン社製フィルム）上に、ＵＶ硬化型アクリル樹脂塗膜を５μｍの厚みで設けた上に、特開２００３−３０３５２０号公報記載の大気圧プラズマ放電処理装置及び下記放電条件で、２層積層した透明封止フィルムを作製した。
【０１８４】
（大気圧プラズマ放電処理装置）
上記大気圧プラズマ放電処理装置を用い、下記の条件で、プラズマ放電を行って、厚さ約２００ｎｍの層１を形成した。
【０１８５】
〈ガス条件〉
放電ガス：窒素ガス                                            ９５．７体積％
薄膜形成性ガス：ヘキサメチルジシロキサン
（リンテック社製気化器にて窒素ガスに混合して気化）            ０．３体積％
添加ガス：水素ガス                                              ４．０体積％
〈電源条件〉
第１電極側  電源種類      応用電機社製高周波電源
周波数        ８０ｋＨｚ
出力密度      ８Ｗ／ｃｍ２
第２電極側  電源種類      パール工業社製高周波電源
周波数        １３．５６ＭＨｚ
出力密度      ７Ｗ／ｃｍ２
次いで、下記の条件で、プラズマ放電を行って、厚さ約２５０ｎｍの層２を積層形成した。
【０１８６】
〈ガス条件〉
放電ガス：窒素ガス                                            ９５．９体積％
薄膜形成性ガス：テトラエトキシシラン（以下、ＴＥＯＳと略記）
（リンテック社製気化器にて窒素ガスに混合して気化）            ０．１体積％
添加ガス：水素ガス                                              ４．０体積％
〈電源条件〉
第１電極側  電源種類      応用電機社製高周波電源
周波数        ８０ｋＨｚ
出力密度      １０Ｗ／ｃｍ２
第２電極側  電源種類      パール工業社製高周波電源
周波数        １３．５６ＭＨｚ
出力密度      ７Ｗ／ｃｍ２
＜金型作製＞
複数の円錐台形状凸部を持つプリズムシートを得るため、平板状金型を切削加工し、円錐台ホール形状の鋳型を作製した。
【０１８７】
＜材料作製＞
混練装置として東洋精機製作所製のラボプラストミルμにセグメントミキサーＫＦ６を装着し、熱可塑性樹脂のアクリペットＶＨ（三菱レイヨン製  アクリル樹脂）と無機粒子Ｒ９７６（日本アエロジル社製、シリカ微粒子紛体、一次粒径７ｎｍ）を樹脂に対して粒子の分量が３０質量％になるようにミキサーに投入し、最大トルク１０Ｎｍ／ｇで１０分混練を行い、混練物を作製した。
【０１８８】
＜試料１：比較例１＞
上記有機ＥＬ素子２０のみで光取り出しフィルムを接着していない面発光体を比較として作製した。
【０１８９】
＜試料２：比較例２＞
上記金型に樹脂単体を溶融状態で流しこみ冷却、硬化することで光取り出しフィルムを得た。
【０１９０】
樹脂単体で凹凸形状を作製したこと、プラズマ処理をしなかったことにより、凸部先端部の算術平均粗さＲａは０．００５μｍであった。
【０１９１】
上記光取り出しフィルムを用い、図４に示すように、凸部１２を上記の有機ＥＬ素子２０の出射面２１ａに対向するように、接着層を介して凸部先端面が２．５μｍの深さになるように、２５℃、相対湿度５５％環境下で埋没させて接着し面発光体を作製した。
【０１９２】
接着にはアクリル系粘着剤を使用した。
【０１９３】
＜試料３：比較例３＞
樹脂＋無機粒子の混練物を用いて、上記金型に溶融状態で流しこみ冷却、硬化することで光取り出しフィルムを得た。プラズマ処理はしなかった。その為、算術平均粗さＲａは０．００５μｍであった。
【０１９４】
次いで試料２と同様に光取り出しフィルムを接着層を介して有機ＥＬ素子に接着し面発光体を作製した。
【０１９５】
＜試料４：比較例４＞
上記金型に樹脂単体を溶融状態で流しこみ冷却、硬化することで光取り出しフィルムを得た。次いで下記プラズマ処理を行った結果、光取り出しフィルム全面の算術平均粗さは０．１μｍであった。
【０１９６】
〈プラズマ処理〉
光取り出しフィルムをチャンバー内に設置した後、１．０×１０−４Ｐａ以下まで減圧を行った。次に酸素原子を含むガスとして酸素ガスを用い、チャンバー内に減圧度が１．０×１０−２Ｐａになるように導入した。
【０１９７】
プラズマ生成には１３．５６ＭＨｚの高周波を用い、３６０Ｗの電力で３分間プラズマエッチングを行った。
【０１９８】
エッチング後の基材表面の算術平均粗さ測定はＶｅｅｃｏ社製  Ｗｙｋｏ  ３３００を用いてＶＳＩモードでフィルム表面を測定した。
【０１９９】
次いで試料２と同様に光取り出しフィルムを接着層を介して有機ＥＬ素子に接着し面発光体を作製した。
【０２００】
＜試料５：比較例５＞
上記金型に樹脂単体を溶融状態で流しこみ冷却、硬化することで光取り出しフィルムを得た。次いで上記プラズマ処理によるエッチングの際にマスクで凸部頂面以外を覆うことで保護し、頂面のみをエッチングした。その結果、凸部頂面の算術平均粗さは０．１μｍであった。
【０２０１】
次いで試料２と同様に光取り出しフィルムを接着層を介して有機ＥＬ素子に接着し面発光体を作製した。
【０２０２】
＜試料６：比較例６＞
上記金型に樹脂単体を溶融状態で流しこみ冷却、硬化することで光取り出しフィルムを得た。次いでプラズマ処理を行い、エッチングの際にマスクで凸部から高さ方向に１／５以下を覆うことで保護し、凸部の高さ方向１／５までをエッチングして算術平均粗さ０．１μｍとした。
【０２０３】
次いで試料２と同様に光取り出しフィルムを接着層を介して有機ＥＬ素子に接着し面発光体を作製した。
【０２０４】
＜試料７：本発明１＞
樹脂＋無機粒子の混練物を用いて、上記金型に溶融状態で流しこみ冷却、硬化することで光取り出しフィルムを得た。次いで試料４と同様な方法で、プラズマエッチングを３０秒間行い、光取り出しフィルム全面の算術平均粗さＲａが０．０１μｍになるように行った。
【０２０５】
＜試料８：本発明２＞
樹脂＋無機粒子の混練物を用いて、上記金型に溶融状態で流しこみ冷却、硬化することで光取り出しフィルムを得た。次いで試料４と同様な方法で、プラズマエッチングを行い、光取り出しフィルム全面の算術平均粗さＲａが０．１μｍになるように行った。
【０２０６】
＜試料９：本発明３＞
樹脂＋無機粒子の混練物を用いて、上記金型に溶融状態で流しこみ冷却、硬化することで光取り出しフィルムを得た。次いで試料４と同様な方法で、プラズマエッチングの時間を７分間行い、光取り出しフィルム全面の算術平均粗さＲａが０．５μｍになるように行った。
【０２０７】
＜試料１０：比較例７＞
樹脂＋無機粒子の混練物を用いて、上記金型に溶融状態で流しこみ冷却、硬化することで光取り出しフィルムを得た。次いで試料４と同様な方法で、但しエッチング時間を１０分間としてプラズマエッチングを行い、凸部頂面の算術平均粗さＲａが１．０μｍになるように行った。
【０２０８】
次いで試料２と同様に光取り出しフィルムを接着層を介して有機ＥＬ素子に接着し面発光体を作製した。
【０２０９】
＜試料１１：本発明４＞
樹脂＋無機粒子の混練物を用いて、上記金型に溶融状態で流しこみ冷却、硬化することで光取り出しフィルムを得た。次いで試料５と同様な方法で、エッチングの際にマスクで凸部頂面以外を覆うことで保護し、頂面のみをエッチングした。その結果、凸部頂面の算術平均粗さは０．１μｍであった。
【０２１０】
次いで試料２と同様に光取り出しフィルムを接着層を介して有機ＥＬ素子に接着し面発光体を作製した。
【０２１１】
＜試料１２：本発明５＞
樹脂＋無機粒子の混練物を用いて、上記金型に溶融状態で流しこみ冷却、硬化することで光取り出しフィルムを得た。次いで試料６と同様な方法で、エッチングの際にマスクで凸部から高さ方向に１／５以下を覆うことで保護し、凸部の高さ方向１／５までをエッチングして算術平均粗さ０．１μｍとした。
【０２１２】
次いで試料２と同様に光取り出しフィルムを接着層を介して有機ＥＬ素子に接着し面発光体を作製した。
【０２１３】
＜試料１３：本発明６＞
複数の四角錐形状凸部を持つプリズムシートを得るため、平板状金型を切削加工し、四角錐台ホール形状の鋳型を作製した。
【０２１４】
樹脂＋無機粒子の混練物を用いて、上記金型に溶融状態で流しこみ冷却、硬化することで光取り出しフィルムを得た。次いで試料４と同様な方法で、プラズマエッチングを行い、光取り出しフィルム全面の算術平均粗さＲａが０．１μｍになるように行った。
【０２１５】
次いで試料２と同様に光取り出しフィルムを接着層を介して有機ＥＬ素子に接着し面発光体を作製した。
【０２１６】
《面発光体の評価》
＜算術平均粗さＲａの評価＞
Ｖｅｅｃｏ社製  Ｗｙｋｏ  ３３００を用いてＶＳＩモードでフィルム凸部側面を測定して、ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１により求めた。
【０２１７】
＜接着性評価＞
（ヒートショック（ＨＳ）試験）
８５℃環境で３０分間保存後、急激に−４０℃環境に切り替えて３０分間保存後、再度８５℃環境に戻すサイクル試験を１００サイクル行った後、目視でフィルムの剥離具合を評価した。
【０２１８】
×・・・実害レベルの剥離発生
△・・・実害はない程度のわずかな剥離発生
○・・・△よりもわずかな剥離
◎・・・全く剥離無し
＜相対正面輝度評価＞
上記ＨＳ試験後のサンプルについて正面輝度測定を行った。
【０２１９】
凹凸形状の無い発光素子の正面輝度を１としたときの、凹凸形状のフィルムを用いたときの正面輝度を相対値で示す。測定は分光放射輝度計ＣＳ−１０００（コニカミノルタセンシング製）を用いて正面からの発光輝度（２°視野角正面輝度）を測定した。
【０２２０】
以上の評価結果を下記表１に示した。
【０２２１】
【表１】
2010067383.tif 000006
【０２２２】
本発明の試料７〜９、１１〜１３は接着耐久性、正面輝度に優れる面発光体であることが明らかである。
【０２２３】
実施例２
熱可塑性樹脂のアクリペットＶＨ（三菱レイヨン製  アクリル樹脂）と無機粒子Ｒ９７６（日本アエロジル社製、シリカ微粒子紛体、一次粒径７ｎｍ）を樹脂に対して粒子の分量が１５、２０、４０、５０、６０質量％になるようにミキサーに投入し、最大トルク１０Ｎｍ／ｇで１０分混練を行い、混練物を各々作製した。
【０２２４】
この混練物を用いて実施例１の試料８と同様にして光取り出しフィルム、面発光体を作製し、実施例１と同様な評価を行った。
【０２２５】
【表２】
2010067383.tif 000007
【０２２６】
樹脂に対する粒子の分量が２０〜５０質量％の範囲である時、本発明の効果がより向上することが分かる。
【０２２７】
実施例３
次いで実施例１作製の面発光体１〜１３をＣＦ（カラーフィルタ）、及びＣＦ（カラーフィルタ）パターンに合わせ素子及び駆動トランジスタ回路とを組み合わせ、有機ＥＬから取り出される白色光をバックライトとして、青色フィルタ、緑色フィルタ、赤色フィルタを介して青色光、緑色光、赤色光を得ることで、有機ＥＬディスプレイを作製したところ、本発明の面発光体７〜９、１１〜１３を用いると優れた輝度を有する長寿命な有機ＥＬディスプレイが得られることが分かった。
【０２２８】
実施例４
次いで実施例１作製の面発光体１〜１３を、ＶＡ型液晶表示装置である富士通製１５型ディスプレイＶＬ−１５０ＳＤの予め内蔵されていたバックライトの替わりに用いたところ、本発明の面発光体７〜９、１１〜１３を用いると優れた輝度を有する液晶表示装置が得られることが分かった。
【０２２９】
実施例５
次いで実施例１作製の面発光体１〜１３の非発光面をガラスケースで覆い、厚み３００μｍのガラス基板を封止用基板として用いて、周囲にシール材として、エポキシ系光硬化型接着剤（東亞合成社製ラックストラックＬＣ０６２９Ｂ）を適用し、ガラス基板側からＵＶ光を照射して、硬化させて、照明装置を形成したところ、本発明の面発光体７〜９、１１〜１３を用いると優れた輝度を有する照明装置が得られることが分かった。
【図面の簡単な説明】
【０２３０】
【図１】先端側が収縮した形状の凸部を有する光取り出しフィルムの模式図である。
【図２】凸部先端部を示す模式図である。
【図３】大気圧プラズマ処理装置の模式図である。
【図４】本発明の面発光体の模式図である。
【図５】本発明の有機ＥＬ発光素子における光の出射を示す模式図である。
【図６】光取り出しフィルムの凸部が接着層に埋没している様子を示した模式図である。
【図７】トップエミッション方式での面発光体の構成図である。
【符号の説明】
【０２３１】
１０Ａ  プリズムアレイシート
１１  透光性基板
１２  凸部
１２ａ  凸部頂面
１３  空間部
１４  出射面
２０  有機ＥＬ素子
２１  封止膜
２２  透明電極
２３  有機ＥＬ発光層
２４  対向電極
２５  接着層
３０  面発光体
Ａ  放電空間
５１ａ  大気圧プラズマ処理装置
５１  高周波高電圧電源
５２  ロール電極
５３  曲面電極
５４  プラズマガス供給装置
５４ｂ  プラズマガス供給口
５４ｄ  プラズマガス温度調整装置
５５ａ  第１温度計測装置
５５ｂ  第２温度計測装置
５６  制御手段
６２  フィルム
６３  ニップロール
１００  有機ＥＬ素子
１１０  陽極（一対の電極）
１１１  陰極（一対の電極）
１１２  発光層（有機発光層）
１１７  電極保護層
１１８  有機緩衝層
１１９  封止膜
１２０Ａ  素子基板
１２１  発光素子
【図１】
2010067383.tif 000008
【図２】
2010067383.tif 000009
【図３】
2010067383.tif 000010
【図４】
2010067383.tif 000011
【図５】
2010067383.tif 000012
【図６】
2010067383.tif 000013
【図７】
2010067383.tif 000014