(57)【要約】【課題】有機ＥＬ素子に封止を行う際に、気泡が無く貼り合せることができ、高い接着性を有し、薄型軽量化で長寿命な有機ＥＬ素子パネル及びその製造方法を提供すること。【解決手段】支持基板と、支持基板上に形成された陽極、有機発光媒体層及び陰極からなる有機ＥＬ素子と、有機ＥＬ素子上に形成された第１の第１のシート状接着剤と、有機ＥＬ素子を封止する封止基板と、第１のシート状接着剤と封止基板との間に挟まれた、第１のシート状接着剤とは別に形成された第２のシート状接着剤とを有することを特徴とする有機ＥＬ素子パネル。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
支持基板と、
前記支持基板上に形成された陽極、有機発光媒体層及び陰極からなる有機ＥＬ素子と、
前記有機ＥＬ素子上に形成された第１のシート状接着剤と、
前記有機ＥＬ素子を封止する封止基板と、
前記第１のシート状接着剤と前記封止基板との間に挟まれた、前記第１のシート状接着剤とは別に形成された第２のシート状接着剤とを有することを特徴とする有機ＥＬ素子パネル。
【請求項２】
前記有機ＥＬ素子は、さらに可視透過率が７５％以上である保護膜で覆われていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子パネル。
【請求項３】
前記支持基板は、前記封止基板と基材が異なり、水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下且つ酸素透過度が１０−３ｍｌ／ｍ２・ｄａｙのバリア性を有し、尚且つ無色透明であることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子パネル。
【請求項４】
前記封止基板は、水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下且つ酸素透過度が１０−３ｍｌ／ｍ２・ｄａｙのバリア性を有する可撓性フィルムであり、可視透過率が７５％以上であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の有機ＥＬ素子パネル。
【請求項５】
請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の有機ＥＬ素子パネルにおいて、
光の取り出し方向がトップエミッションまたはボトムエミッションであることを特徴とする有機ＥＬ素子パネル。
【請求項６】
支持基板上に陽極、有機発行媒体層、陰極を順に積層して有機ＥＬ素子を形成し、
前記支持基板側に第１のシート状接着剤を形成し、
封止基板上に第２のシート状接着剤を形成し、
前記第１のシート状接着剤及び前記第２のシート状接着剤が互いに向き合うように貼り合わせ、硬化することを特徴とする有機ＥＬ素子パネルの製造方法。
【請求項７】
前記有機ＥＬ素子は、さらに保護膜を有し、前記保護膜の可視透過率が７５％以上であることを特徴とする請求項６に記載の有機ＥＬ素子パネルの製造方法。
【請求項８】
前記支持基板は、前記封止基板と基材が異なり、水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下且つ酸素透過度が１０−３ｍｌ／ｍ２・ｄａｙのバリア性を有し、尚且つ無色透明であることを特徴とする請求項６または７に記載の有機ＥＬ素子パネルの製造方法。
【請求項９】
前記封止基板は、水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下且つ酸素透過度が１０−３ｍｌ／ｍ２・ｄａｙのバリア性を有する可撓性フィルムであり、可視透過率が７５％以上であることを特徴とする請求項６乃至請求項８のいずれかに記載の有機ＥＬ素子パネルの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ素子パネル及びその製造方法に関し、特に、有機ＥＬ素子を形成した支持基板と有機ＥＬ素子を封止する封止基板とを接着剤を介して貼り合せる有機ＥＬ素子パネル及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
発光型の電子ディスプレイデバイスとして、エレクトロルミネッセンスディスプレイ（ＥＬＤ）がある。ＥＬＤの構成要素としては、無機ＥＬ素子や有機ＥＬ素子が挙げられる。無機ＥＬ素子は平面型光源として使用されてきたが、発光素子を駆動させる為には交流の高電圧が必要である。有機ＥＬ素子は、発光する化合物を含有する発光層を、陰極と陽極とで挟んだ構成を有し、発光層に電子及び正孔を注入して、再結合させることにより励起子（エキシトン）を生成させ、このエキシトンが失活する際の光の放出（蛍光・燐光）を利用して発光する素子であり、数Ｖ〜数十Ｖ程度の電圧で発光が可能であり、さらに自己発光型であるために視野角に富み、視認性が高く、薄膜型の完全固体素子であるために省スペース、携帯性等の観点から注目されている。
【０００３】
しかしながら、実用化に向けた有機ＥＬ素子においては、その大きな問題の一つが、湿度や空気に接触したときの性能の劣化の問題であり、有機ＥＬ素子の高耐久性や長寿命化を達成する技術が強く望まれている。
【０００４】
一方、特許文献１には、薄い有機ＥＬ素子を形成させることが可能な、バリア性を有する封止フィルムを用いた有機ＥＬパネルが開示されている（特許文献１参照）。特許文献１では、有機ＥＬ素子領域の外周部に枠状に設けた接着剤を介して、防湿性フィルムと貼り合わされたものである。また、特許文献２には、有機ＥＬ素子領域の全面に覆うように設けたシート状接着剤を介して、プラスチック基材を含む封止基材と貼り合わせた技術が開示されている（特許文献２参照）。しかし、特許文献１及び２のように有機ＥＬ素子を形成した素子基板と防湿性フィルムとで異なる材質のものを使用した場合、熱収縮率の違いから１種類の接着剤では、有機ＥＬ素子基板と接着剤界面または防湿性フィルムと接着剤界面のどちらかが剥離しやすく、外部の水分、酸素が透湿し有機ＥＬ素子の劣化を招く事が問題である。
【０００５】
そこで、外部から水分や酸素等の浸入による有機ＥＬ素子の劣化を改善するために、特許文献３には、有機ＥＬ素子／樹脂層／液状の接着剤層／封止基材（プラスチック基材を含む）で構成された技術が開示されている（特許文献３参照）。特許文献３は、樹脂層を形成した有機ＥＬ素子の基板上に液状接着剤を滴下装置で塗布し、自重で封止基材を貼り合せる方法である。しかし、この方法では液状接着剤を薄膜かつ膜厚均一性を兼ね備えて形成することが困難である。よって、厚膜であることから低透湿を実現することが難しく、早期に有機ＥＬ素子の劣化を招いてしまう。また、膜厚制御を目的に液状接着剤中にスペーサを設けた場合、貼り合せ時にスペーサがめり込み、有機ＥＬ素子の損傷、スペーサによる光散乱の為にトップエミッションに使用できないなどの問題がある。
【０００６】
一方、特許文献４には、有機ＥＬ素子／シート状接着剤／液状接着剤／封止基材（プラスチック基材を含む）で構成された技術が開示されている。特許文献４は、シート状接着剤を貼り付けた有機ＥＬ素子基板と液状接着剤を形成した封止基板とを貼り合せる方法である。プラスチック基材のような可撓性フィルムを封止基板に用いた場合は気泡が入らないように可撓性フィルムを撓ませながら貼り合せるが、その際に液状接着剤の液だれが問題になる。それにより貼り合せ時に定められた領域外にも接着剤が塗れ広がり、貼り合せ領域の前方と後方とで接着剤の厚みが異なっていることなどがある。
【特許文献１】特開２００７−５９３１１号公報
【特許文献２】特開２００６−１７９３５２号公報
【特許文献３】特開２００７−５１０７号公報
【特許文献４】特開２００７−８０７１１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、有機ＥＬ素子に封止を行う際に、気泡が無く貼り合せることができ、高い接着性を有し、薄型軽量化で長寿命な有機ＥＬ素子パネル及びその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の請求項１に係る発明は、支持基板と、支持基板上に形成された陽極、有機発光媒体層及び陰極からなる有機ＥＬ素子と、有機ＥＬ素子上に形成された第１のシート状接着剤と、有機ＥＬ素子を封止する封止基板と、第１のシート状接着剤と封止基板との間に挟まれた、第１のシート状接着剤とは別に形成された第２のシート状接着剤とを有することを特徴とする有機ＥＬ素子パネルとしたものである。
【０００９】
本発明の請求項２に係る発明は、有機ＥＬ素子は、さらに可視透過率が７５％以上である保護膜で覆われていることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子パネルとしたものである。
【００１０】
本発明の請求項３に係る発明は、支持基板は、封止基板と基材が異なり、水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下且つ酸素透過度が１０−３ｍｌ／ｍ２・ｄａｙのバリア性を有し、尚且つ無色透明であることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子パネルとしたものである。
【００１１】
本発明の請求項４に係る発明は、封止基板は、水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下且つ酸素透過度が１０−３ｍｌ／ｍ２・ｄａｙのバリア性を有する可撓性フィルムであり、可視透過率が７５％以上であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の有機ＥＬ素子パネルとしたものである。
【００１２】
本発明の請求項５に係る発明は、請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の有機ＥＬ素子パネルにおいて、光の取り出し方向がトップエミッションまたはボトムエミッションであることを特徴とする有機ＥＬ素子パネルとしたものである。
【００１３】
本発明の請求項６に係る発明は、支持基板上に陽極、有機発行媒体層、陰極を順に積層して有機ＥＬ素子を形成し、支持基板側に第１のシート状接着剤を形成し、封止基板上に第２のシート状接着剤を形成し、第１のシート状接着剤及び第２のシート状接着剤が互いに向き合うように貼り合わせ、硬化することを特徴とする有機ＥＬ素子パネルの製造方法としたものである。
【００１４】
本発明の請求項７に係る発明は、有機ＥＬ素子は、さらに保護膜を有し、保護膜の可視透過率が７５％以上であることを特徴とする請求項６に記載の有機ＥＬ素子パネルの製造方法としたものである。
【００１５】
本発明の請求項８に係る発明は、支持基板は、封止基板と基材が異なり、水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下且つ酸素透過度が１０−３ｍｌ／ｍ２・ｄａｙのバリア性を有し、尚且つ無色透明であることを特徴とする請求項６または７に記載の有機ＥＬ素子パネルの製造方法としたものである。
【００１６】
本発明の請求項９に係る発明は、封止基板は、水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下且つ酸素透過度が１０−３ｍｌ／ｍ２・ｄａｙのバリア性を有する可撓性フィルムであり、可視透過率が７５％以上であることを特徴とする請求項６乃至請求項８のいずれかに記載の有機ＥＬ素子パネルの製造方法としたものである。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、有機ＥＬ素子に封止を行う際に、気泡が無く貼り合せることができ、高い接着性を有し、薄型軽量化で長寿命な有機ＥＬ素子パネル及びその製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、本発明に係る実施の形態について図面を参照して説明する。なお、以下の実施の形態の説明において参照する図面は、本発明の構成を説明するためのものであり、図示される各部の大きさや厚さ、寸法等は、実際のものとは異なる。また、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００１９】
図１は、本発明の実施の形態に係る有機ＥＬパネル１００を示す概略断面図である。図１に示すように、本発明の実施の形態に係る有機ＥＬパネル１００は、支持基板１０、支持基板１０上に形成された保護膜１４を含む有機ＥＬ素子２０、有機ＥＬ素子２０の全面を覆うように形成されたシート状接着剤４１と封止基板５０に形成されたシート状接着剤４２とが貼り合わされている。以下、図１に示す有機ＥＬ素子２０の構造を、図２を基に説明する。
【００２０】
［有機ＥＬ素子２０］
図２は、本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子２０を示す概略断面図である。図２に示すように、本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子２０は支持基板１０、陽極１１、有機発光媒体層１２、陰極１３及び保護膜１４を備えている。ここで、図２は、１つの発光部分（単色表示の場合の画素、多色表示の場合の副画素に相当する）のみを示しているが、複数の発光部を有してもよい。
【００２１】
図１に示すように、本実施の形態に係る支持基板１０は、透過性を有する透明材料からなり、ガラス、石英等を好適に用いることができる。また、０．３ｍｍ以上の剛性のある樹脂フィルムも好適に用いることができる。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、商品名「アートン（登録商標）」（ＪＳＲ社製）あるいは、商品名「アペル（登録商標）」（三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等を用いることができる。さらに、支持基材１０には、必要に応じて、薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）を形成し、駆動用基板として用いても良い。ＴＦＴの材料としては、ポリチオフェンやポリアニリン、銅フタロシアニンやペリレン誘導体等の有機ＴＦＴを用いても良く、アモルファスシリコンＴＦＴやポリシリコンＴＦＴを用いても良い。
【００２２】
支持基板１０としてガラス基板を用いる場合には、膜厚０．３ｍｍ〜１．８ｍｍ、好ましくは０．５ｍｍ〜０．７ｍｍのものを用いることができる。また、支持基板１０として樹脂フィルムを用いる場合には、樹脂フィルムの表面に無機物、有機物のバリア膜を有し、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された水蒸気透過度が、０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ以下のバリア性フィルムであることが好ましく、さらには、酸素透過度が１０−３ｍｌ／ｍ２／ｄａｙ以下、水蒸気透過度は１０−５ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下であることが好ましい。酸素透過度が１０−３ｍｌ／ｍ２／ｄａｙ以下、水蒸気透過度は１０−５ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下のバリア性を有する支持基板１０を使用することで長寿命な有機ＥＬパネル１００を作製することができる。また、支持基板１０が無色透明であることから、支持基板１０側から発光する光を取り出すことができる（ボトムエミッション）。支持基板１０として樹脂フィルムを用いる場合の膜厚に特に制限はないが、１０μｍ以上であれば良く、望ましくは３０μｍ〜１．１ｍｍであることが望ましい。
【００２３】
次に、支持基板１０上に陽極１１を形成する。図１に示すように、本実施の形態に係る陽極１１としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を好ましく用いることができる。陽極１１の材料としては、例えば、Ａｕ等の金属、ＣｕＩ、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。また、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ２Ｏ３−ＺｎＯ）等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。陽極１１はこれらの材料を真空蒸着法やスパッタリング法等により、薄膜を形成させ、フォトリソグラフィ法で所望のパターン形成をしてもよい。あるいはパターン精度をあまり必要としない場合（１００μｍ以上程度の場合）は、陽極１１の材料を真空蒸着法やスパッタリング法を行う時に、所望の形状のマスクを介してパターン形成をしてもよい。あるいは、有機導電性化合物のように塗布可能な物質を用いる場合には、印刷方式、コーティング方式等の湿式成膜法を用いることもできる。陽極１１から光を取り出す場合（ボトムエミッション）には、透過率を１０％より大きくすることが望ましく、また陽極１１としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。陽極１１の膜厚は、用いる材料にもよるが、通常１０ｎｍ〜１０００ｎｍ、好ましくは１０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【００２４】
次に、陽極１１上に有機発光媒体層１２を形成する。本実施の形態における有機発光媒体層１２としては、発光層を含む単層膜、あるいは多層膜で形成することができる。多層膜で形成する場合の構成例としては、正孔輸送層、電子輸送性発光層または正孔輸送性発光層、電子輸送層からなる２層構成や正孔輸送層、発光層、電子輸送層からなる３層構成などがある。さらには、必要に応じて正孔又は電子注入機能と正孔又は電子輸送機能とを分けたり、正孔又は電子の輸送をブロックする層などを挿入したりすることにより、さらに多層形成することがより好ましい。本実施の形態においては、有機発光媒体層１２として正孔輸送層、発光層、電子輸送層からなる３層構成を用いることにする。
【００２５】
正孔輸送層の材料の例としては、銅フタロシアニン、テトラ（ｔ−ブチル）銅フタロシアニン等の金属フタロシアニン類及び無金属フタロシアニン類、キナクリドン化合物、１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン、Ｎ，Ｎ’−ジ（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン等の芳香族アミン系低分子正孔注入輸送材料や、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリビニルカルバゾール、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）とポリスチレンスルホン酸との混合物などの高分子正孔輸送層の材料、ポリチオフェンオリゴマー材料等を用いることができるが本発明ではこれらに限定されるわけではない。
【００２６】
発光層の材料としては、９，１０−ジアリールアントラセン誘導体、ピレン、コロネン、ペリレン、ルブレン、１，１，４，４−テトラフェニルブタジエン、トリス（８−キノリノラート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリノラート）アルミニウム錯体、ビス（８−キノリノラート）亜鉛錯体、トリス（４−メチル−５−トリフルオロメチル−８−キノリノラート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−５−シアノ−８−キノリノラート）アルミニウム錯体、ビス（２−メチル−５−トリフルオロメチル−８−キノリノラート）［４−（４−シアノフェニル）フェノラート］アルミニウム錯体、ビス（２−メチル−５−シアノ−８−キノリノラート）［４−（４−シアノフェニル）フェノラート］アルミニウム錯体、トリス（８−キノリノラート）スカンジウム錯体、ビス［８−（パラ−トシル）アミノキノリン］亜鉛錯体及びカドミウム錯体、１，２，３，４−テトラフェニルシクロペンタジエン、ペンタフェニルシクロペンタジエン、ポリ−２，５−ジヘプチルオキシ−パラ−フェニレンビニレン、クマリン系蛍光体、ペリレン系蛍光体、ピラン系蛍光体、アンスロン系蛍光体、ポルフィリン系蛍光体、キナクリドン系蛍光体、Ｎ，Ｎ’−ジアルキル置換キナクリドン系蛍光体、ナフタルイミド系蛍光体、Ｎ，Ｎ’−ジアリール置換ピロロピロール系蛍光体等、Ｉｒ錯体等の燐光性発光体などの低分子系発光材料や、ポリフルオレン、ポリパラフェニレンビニレン、ポリチオフェン、ポリスピロなどの高分子材料や、これら高分子材料に低分子材料の分散または共重合した材料等を用いることができるが本発明ではこれらに限定されるわけではない。
【００２７】
電子輸送層の材料としては、２−（４−ビフィニルイル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−オキサジアゾール、オキサジアゾール誘導体やビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリノラート）ベリリウム錯体、トリアゾール化合物等を用いることができるが本発明ではこれらに限定されるわけではない。
【００２８】
有機発光媒体層１２の膜厚は、単層膜または多層膜により形成する場合においても１０００ｎｍ以下であり、好ましくは５０ｎｍ〜１５０ｎｍである。特に、高分子有機ＥＬ素子の正孔輸送層の材料は、支持基材１０や陽極１１の表面突起を覆う効果が大きく、５０ｎｍ〜１００ｎｍ程度の厚い膜を成膜することがより好ましい。
【００２９】
有機発光媒体層１２の形成方法としては、材料に応じて、真空蒸着法や、スピンコート法、スプレーコート、フレキソ、グラビア、マイクログラビア、凹版オフセットなどのコーティング法、印刷法やインクジェット法などを用いることができる。有機発光媒体層１２に高分子を用いて溶液化する際には、形成方法に応じて、溶剤の蒸気圧、固形分比、粘度などを制御することが好ましい。溶剤としては、水、キシレン、アニソール、シクロヘキサノン、メシチレン、テトラリン、シクロヘキシルベンゼン、安息香酸メチル、安息香酸エチル、トルエン、エタノール、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、メタノール、イソプロピルアルコール、酢酸エチル、酢酸ブチルなどの単独溶媒でも、混合溶媒でも良い。また、塗工性向上のために、必要に応じて界面活性剤、酸化防止剤、粘度調整剤、紫外線吸収剤などの添加剤を適量混合することがより好ましい。塗布液の乾燥方法としては、有機ＥＬ素子の特性に支障のない程度に溶剤を取り除ければ良く、加熱しても、減圧しても、加熱減圧しても良い。
【００３０】
次に、有機発光媒体層１２上に陰極１３を形成する。本実施の形態に係る陰極１３としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属（電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を用いることができる。陰極１３の材料としては、例えば、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム等が特に好適である。陰極１３の形成方法としては、真空蒸着法やスパッタリング法等の方法により薄膜を形成することにより、作製することができる。また、陰極１３としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。なお、発光した光を透過させるため、有機ＥＬ素子２０の陽極１１または陰極１３のいずれか一方が、透明または半透明であれば発光輝度を向上させることができる。
【００３１】
また、陰極１３を１ｎｍ〜２０ｎｍの膜厚で作製した後に、陽極１１の導電性透明材料をその上に形成することで、透明または半透明の陰極１３を作製することができ、これにより光を陰極１３側から取り出すトップエミッション型の有機ＥＬ素子や、陽極１１と陰極１３との両方が透過性を有する有機ＥＬ素子２０を作製することができる。
【００３２】
次に、有機ＥＬ素子２０の全面に保護膜１４を形成する。本実施の形態に係る保護膜１４は、封止性能をさらに向上させる為に、有機ＥＬ素子２０を覆うようにガスバリア性を有する保護膜１４を設けることで長寿命な有機ＥＬパネル１００を作製することができる。本実施の形態に係る保護膜１４の材料としては、例えば、絶縁材料であり、乾式法で形成できる材料が好ましく、酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化クロム、酸化マグネシウムなどの金属酸化物や、弗化アルミニウム、弗化マグネシウム、弗化カルシウムなどの金属弗化物、窒化珪素、窒化アルミニウム、窒化クロムなどの金属窒化物、酸窒化珪素などの金属酸窒化物、ＤＬＣ（ダイヤモンドライクカーボン）、アモルファスシリコン膜などの無機材料を用いることができる。保護膜１４はガスバリア性を有する材料であることが特に好ましい。保護膜１４の形成方法としては、材料に応じて抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法、ＣＶＤ法などの成膜法を用いることができる。保護膜１４の膜厚として特に制限はないが、１０ｎｍ〜５０００ｎｍ程度が望ましく、さらには陽極１１、有機発光媒体層１２、陰極１３の段差を保護する為に１００ｎｍ以上の厚膜を形成することが望ましい。
【００３３】
さらに、保護膜１４は、単層であってもよいし、複数の別個の材料を用いて複数層の積層構造を採ってもよい。保護膜１４が複数層の積層構造をとる場合には、無機酸化物または無機窒化物を複数層積層してもよい。あるいはまた、保護膜１４の表面の平坦性をより向上させることを目的として、無機酸化物または無機窒化物の層と有機材料の層とを積層してもよい。
【００３４】
トップエミッション型とする場合には、保護膜１４を可視領域（４００ｎｍ〜７００ｎｍ）において、透過率が７５％以上の材料を用いることが望ましい。例えば、ＳｉＯｘ、ＳｉＮｘ、ＳｉＮｘＯｙ、ＡｌＯｘ、ＴｉＯｘ、ＴａＯｘ、ＺｎＯｘなどの無機酸化物または無機窒化物を用いることができる。
【００３５】
次に、図１に示すように、有機ＥＬ素子２０を封止基板５０、シート状接着剤４１及びシート状接着剤４２を用いて封止する方法について説明する。
【００３６】
［封止基板５０］
封止基板５０は可撓性フィルムであって、材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、商品名「アートン（登録商標）」（ＪＳＲ社製）あるいは商品名「アペル（登録商標）」（三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂、アルミニウムやステンレスなどの金属箔や樹脂フィルムにアルミニウム、銅、ニッケル、ステンレスなどの金属膜を積層させたフィルムも使用することができる。有機ＥＬ素子２０をトップエミッション型として用いる場合は、封止基板５０は、可視領域（４００ｎｍ〜７００ｎｍ）において、透過率が７５％以上の材料を用いることが望ましい。封止基板５０の膜厚は１０ｎｍ〜５００μｍ程度を持つものであればよいが、３０ｎｍ〜２００μｍであることがより望ましい。
【００３７】
封止基板５０に可撓性フィルムを用いることで薄型化・軽量化ができる。また、ガラスなどの剛性のある封止基板５０との貼り合せとは違い、撓ませながら貼り付けることができるので気泡の無い有機ＥＬパネル１００の作製ができる。
【００３８】
封止基板５０に用いる可撓性フィルムは、有機ＥＬ素子２０の封止を長寿命化するため、水蒸気透過率が０．０１ｇ／ｍ２・ｄａｙ以下且つ酸素透過度が１０−３ｍｌ／ｍ２・ｄａｙの高バリア性が必要であり、可撓性フィルムの表面に無機物、有機物の被膜またはその両者のハイブリッド被膜としてバリア膜（図示せず）が形成される。バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素など有機ＥＬ素子２０の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素などを用いることができる。さらにバリア膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料とからなる層の積層構造を持たせた複合膜がより好ましい。無機層と有機層との積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
【００３９】
バリア膜の形成方法については、特に制限は無く、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法などを用いる事ができる。
【００４０】
［シート状接着剤４１及びシート状接着剤４２］
封止基板５０上に接着樹脂を延展し、シート状（フィルム状）に成形したものがシート状接着剤４２である。封止基板５０に形成したシート状接着剤４２を、有機ＥＬ素子２０を形成した支持基板１０と貼り合せる前まで、シート状接着剤４２の接着面側に第１の保護フィルムを被せておくことが貯蔵安定性やプロセス性にとって好適である。第１の保護フィルムは、封止基板５０より剥離性に優れている事が望ましく、例としてＰＥＴやポリエステル系の離型フィルムが挙げられる。封止基板５０上にシート状接着剤５２を形成することで、液状接着剤とは違い、形状安定性に優れているので液だれや液寄りの問題もない。さらにはロールまたは枚葉シートで貯蔵しておくこともできる。
【００４１】
シート状接着剤４２を形成する接着樹脂としては、例えば、ポリエステルアクリレート、ポリエーテルアクリレート、エポキシアクリレート、ポリウレタンアクリレートなどの各種アクリレートを主成分とする光ラジカル重合性樹脂や、エポキシ、ビニルエーテルなどの樹脂を主成分とする光カチオン重合性樹脂や、チオール・エン付加型樹脂などの光硬化性樹脂や、エポキシ系、アクリル系などからなる熱硬化型接着樹脂などが挙げられる。また、シート状接着剤４２は低透湿性であることが望ましく、有機ＥＬパネル１００の作製途中で劣化原因となるガスを発生しないまたは発生量が少ないことや、周囲の温度や経時的に変形・収縮・膨張などの変化がほとんどないものが望ましい。シート状接着剤４２の膜厚は、５μｍ〜２００μｍが好ましく、更には残存応力が極力小さくなるように設定されていることがより好適である。シート状接着剤４２の封止基板５０への形成方法は、材料に応じてロールコート法、スピンコート法、スクリーン印刷法、スプレーコート法などのコーティング法、印刷法などが例として挙げられる。
【００４２】
シート状接着剤４２の接着面側の第１の保護フィルム上に接着樹脂を延展し、シート状（フィルム状）に成形したものがシート状接着剤４１である。シート状接着剤４２と同様に、使用直前までシート状接着剤４１の接着面側の第２の保護フィルムを被せておくことが貯蔵安定性やプロセス性にとって好適である。シート状接着剤４１（第１の保護フィルム／シート状接着剤４１／第２の保護フィルム）から、第２の保護フィルムを剥離し、有機ＥＬ素子２０を形成した支持基板１０上（保護膜１４を含む有機ＥＬ素子２０）に転写する。その後、第１の保護フィルムを剥離する。
【００４３】
シート状接着剤４１の材料はシート状接着剤４２と同様な材料を用いることができるが、シート状接着剤４１は支持基板１０、シート状接着剤４２は封止基板５０との接着性及び密着性のある材料に設定されていることが好適である。第１の保護フィルム及び第２の保護フィルムの材料としては例えば、ＰＥＴやポリエステル系などの離型フィルムが用いられ、第１の保護フィルム及び第２の保護フィルムでは剥離性に違いを持たせておくことが望ましい。
【００４４】
シート状接着剤４１とシート状接着剤４２と同様に、低透湿性であることが望ましく、有機ＥＬ素子パネル１００の作製途中で劣化原因となるガスを発生しないまたは発生量が少ないことや、周囲の温度や経時的に変形・収縮・膨張などの変化がほとんどないものが望ましい。シート状接着剤４１の厚さは、５μｍ〜１００μｍが好ましく、さらには残存応力が極力小さくなるように設定されていることが好適である。また、シート状接着剤４１及びシート状接着剤４２のサイズはシート状接着剤４１とシート状接着剤４２とが同じ大きさであることが望ましい。
【００４５】
［貼り合せ法］
シート状接着剤４２を形成した封止基板５０は、貼付装置を使用し、シート状接着剤４２をカバーしていた第１の保護ファルムを剥離し、気泡が入らないように撓ませながら、シート状接着剤４１を積層した支持基板１０上に貼り付けられる。さらにはオートクレーブ装置やダイアフラム式真空ラミネータ等で加熱圧着して密着性を高めても良い。最後に、シート状接着剤４１及び４２の硬化推奨条件のもと硬化を行う。
【００４６】
１種類の接着剤では有機ＥＬ素子２０を形成した支持基板１０と封止基板５０とで材質が異なる場合、熱膨張率の違いから支持基板１０または封止基板５０と接着剤との間で界面剥離を引き起こしてしまうことがある。しかし、本発明の実施の形態に係る有機ＥＬパネル１００は、支持基板１０または封止基板５０の材質にあったシート状接着剤を選定することにより高接着性を発揮できる。また、シート状接着剤を使用することで薄膜かつ膜厚均一性が良く、液状接着剤を使用していないので支持基板１０と封止基板５０とを貼り合せたときにシート状接着剤が縁部からはみ出すことがない。薄膜接着剤かつ接着剤領域の制御が容易であることから、長寿命で狭額縁化が可能な有機ＥＬパネル１００の作製ができる。
【実施例１】
【００４７】
以下、本発明の実施の形態に係る実施例１、２及び比較例により説明するが、本発明は下記実施例に限定されるものではない。
【００４８】
まず、図２に示す有機ＥＬ素子２０を作製した。支持基板１０として無アルカリガラスを用いた。支持基板１０上にスパッタリング法で陽極１１としてＩＴＯ膜を１５０ｎｍ成膜した。陽極１１を成膜した後に、フォトリソグラフィ法及びウエットエッチング法によって、ＩＴＯ膜をパターニングした。
【００４９】
次に、ＩＴＯ膜が形成された支持基板１０を洗浄し、酸素プラズマ室に入れ、Ａｒ／Ｏ２＝１：１の雰囲気中で１００Ｗの電力を印加し、５分間にわたって洗浄した。
【００５０】
次に、有機発光媒体層１２には、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）とポリスチレンスルホン酸との混合物（ＰＥＤＯＴ-ＰＳＳ）からなる膜厚５０ｎｍの正孔輸送層と、ポリ[２−メトキシ−５−（２'−エチルヘキシロキシ）−１、４−フェニレンビニレン]（ＭＥＨＰＰＶ）からなる膜厚８０ｎｍの発光層をそれぞれ印刷法により形成した。以下、支持基板１０上に形成した陽極１１及び有機発光媒体層１２を「基板」という。
【００５１】
次に、金属蒸着室、スパッタリング室、ＣＶＤ室が連結された蒸着装置に基板を移動させた。最初に基板を蒸着室に移動させ、陰極１３を形成した。陰極１３には、Ｃａ（カルシウム）を膜厚１０ｎｍ、Ａｌ（アルミニウム）を膜厚１５０ｎｍで積層形成した。次に、基板をＣＶＤ室に移動させ、陽極１１と有機発光媒体層１２と陰極１３とを被覆するように、保護膜１４として窒化珪素膜をＣＶＤ法で１０００ｎｍ形成した。以上の工程で、図２に示す有機ＥＬ素子２０を作製した。
【００５２】
次に、図１に示すように、作製した有機ＥＬ素子２０をシート状接着剤４１により封止した。シート状接着剤４１には、離型ＰＥＴ／エポキシ系熱硬化樹脂（２０μｍ）／ポリステル系からなる枚葉シートを使用した。この枚葉シートを自動貼付装置を用いて保護膜１４を被覆するようにエポキシ系熱硬化樹脂を転写した。
【００５３】
一方、ＰＥＴ／アルミニウム箔（５０μｍ）からなる封止基板５０にシート状接着剤４２としてアクリル系熱硬化樹脂をコーター法で膜厚２０μｍに延展した後、ポリエステル系の保護フィルムでカバーした。このシート状接着剤５２を枚葉にし、自動貼付装置で第１の保護フィルムを剥離し、エポキシ系熱硬化樹脂まで形成されたガラス基板（支持基板１０）側にアクリル系熱硬化樹脂を転写した。
【００５４】
次に、シート状接着剤４１とシート状接着剤４２とを貼り合わせて、オートクレーブ装置で８０℃、３ｋｇ／ｃｍ２、１５分間加熱加圧着を行い、６０００ｍＪ／ｃｍ２紫外線照射を行い、ボトムエミッション型の有機ＥＬパネル１００を作製した。
【実施例２】
【００５５】
実施例２には、封止基板５０にポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）／アクリル系紫外線硬化樹脂／ＳｉＯｘ膜のバリアフィルム、シート状接着剤４２にエポキシ系紫外線硬化樹脂、シート状接着剤４１にアクリル系紫外線硬化樹脂、陰極１３に膜厚２０ｎｍのＣａ、膜厚２００ｎｍのＩＴＯを使用したことを除いて、実施例１と同様の手順を繰り返して、トップエミッション型の有機ＥＬ素子パネル１００を作製した。
【００５６】
（比較例１）
支持基板１０側にシート状接着剤４１であるエポキシ系紫外線硬化樹脂を設けなかったことを除いて、実施例１と同様の手順を繰り返して、ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子パネルを作製した。
【００５７】
表１には、実施例１、実施例２及び比較例１で得られた有機ＥＬパネル１００のシート状接着剤４１、シート状接着剤４２、封止基板５０の材料及び有機ＥＬ素子２０の光を取り出す方向を示す。
【００５８】
【表１】
2010067355.tif 000003
【００５９】
［評価］
実施例１、実施例２及び比較例１で得られた有機ＥＬパネル１００のそれぞれを、６０℃９０％ＲＨの恒温恒湿層に放置し、発光表面を光学顕微鏡で観察した。初期及び１５００ｈ放置後のダークスポット（非発光部）面積比率の結果を表２に示す。
【００６０】
【表２】
2010067355.tif 000004
【００６１】
表２から分かるように、実施例１、実施例２の有機ＥＬ素子パネル１００は、比較例１の有機ＥＬ素子パネルと比較して著しくダークスポット面積比率が低く、長寿命であり、有機ＥＬ素子２０の劣化が生じていないことが分かる。
【図面の簡単な説明】
【００６２】
【図１】本発明の実施の形態に係る有機ＥＬパネルを示す概略断面図である。
【図２】本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子を示す概略断面図である。
【符号の説明】
【００６３】
１０…支持基板、１１…陽極、１２…有機発光媒体層、１３…陰極、１４…保護膜、２０…有機ＥＬ素子、４１…シート状接着剤（支持基板側）、４２…シート状接着剤（封止基板側）、５０…封止基板、１００…有機ＥＬパネル
【図１】
2010067355.tif 000005
【図２】
2010067355.tif 000006