(57)【要約】【課題】特定のシンジオタクティックプロピレン重合体およびプロピレン・α-オレフィン共重合体を含むプロピレン系重合体組成物を空冷インフレーション成形することにより、透明性、表面光沢および成形加工性に優れたインフレーションフィルムを提供する。【解決手段】シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）１００〜５０重量部と、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）０〜５０重量部（ただし、（Ａ）と（Ｂ）との合計を１００重量部とする。）とを含むプロピレン系重合体組成物を空冷インフレーション成形して得られるインフレーションフィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）１００〜５０重量部と、
プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）０〜５０重量部（ただし、（Ａ）と（Ｂ）
との合計を１００重量部とする。）と
を含むプロピレン系重合体組成物を空冷インフレーション成形して得られるインフレーションフィルムであって、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）が下記要件（ａ）を充足し、該プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）が下記要件（ｂ）を充足する
ことを特徴とするインフレーションフィルム。
（ａ）：13Ｃ-ＮＭＲにより測定されるシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分
率）が８５％以上であり、ＤＳＣより求められる融点（Ｔｍ）が１４５℃以上であり、プロピレンから導かれる構成単位を９０モル％（ただし、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）中の構成単位の全量を１００モル％とする。）を超える量で含有する。
（ｂ）：プロピレンから導かれる構成単位を５５〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を１０〜４５モ
ル％（ただし、プロピレンから導かれる構成単位と炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）の量で含有し、ＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲが０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあり、かつ下記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれか一つ以上を満たす。
（ｂ−１）：13Ｃ-ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（rr分率）が６０％以上である。
（ｂ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）と前記ＭＦＲ（ｇ／１０分、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）とが下記の関係式を満たす。
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
【請求項２】
（１）５０μｍ厚みで測定した内部ヘイズ値が２％以下である
ことを特徴とする請求項１に記載のインフレーションフィルム。
【請求項３】
（１）５０μｍ厚みで測定した内部ヘイズ値が２％以下であり、
（２）ＪＩＳ Ｋ ７１０５に準拠して測定した入射角２０°におけるグロスが１２０％以上である
ことを特徴とする請求項１または２に記載のインフレーションフィルム。
【請求項４】
（１）５０μｍ厚みで測定した内部ヘイズ値が２％以下であり、
（２）ＪＩＳ Ｋ ７１０５に準拠して測定した入射角２０°におけるグロスが１２０％以上であり、
（３）ＪＩＳ Ｋ ７１９７に準拠して測定した前記プロピレン系重合体組成物の針進入温度が１４５℃以上である
ことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のインフレーションフィルム。
【請求項５】
（１）５０μｍ厚みで測定した内部ヘイズ値が２％以下であり、
（２）ＪＩＳ Ｋ ７１０５に準拠して測定した入射角２０°におけるグロスが１２０％以上であり、
（３）ＪＩＳ Ｋ ７１９７に準拠して測定した前記プロピレン系重合体組成物の針進入温度が１４５℃以上であり、
（４）ＪＩＳ Ｋ６３０１に準拠して測定した前記プロピレン系重合体組成物の引張弾
性率が１００〜２０００ＭＰａの範囲にある
ことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のインフレーションフィルム。
【請求項６】
前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が０．１〜１０ｄＬ／ｇの範囲にあり、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により求めた融解熱量（ΔＨ）が４０ｍＪ／ｍｇ以上であることを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載のインフレーションフィルム。
【請求項７】
前記プロピレン・α-オレフィン重合体（Ｂ）のゲルパーミエーションクロマトグラフ
ィー（ＧＰＣ）により求めた分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．５以下であることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載のインフレーションフィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シンジオタクティックプロピレン重合体およびプロピレン・α-オレフィン
共重合体を含むプロピレン系重合体組成物から得られるインフレーションフィルムに関し、より詳しくは、該プロピレン系重合体組成物を空冷インフレーション成形して得られるインフレーションフィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、ポリプロピレンのインフレーションフィルムは、安価で透明性、剛性、耐湿性および耐熱性に優れているため各種の包装材料に広く使用されている。
アイソタクティックポリプロピレンフィルムは安価で剛性、耐湿性および耐熱性に優れているため各種用途に使用されているが透明性が不十分という問題があり、その改良のために結晶性エチレン・プロピレンランダム共重合体が使用されているが、未だ十分でなく、さらなる改良が要望されている。アイソタクティックポリプロピレンフィルムをインフレーション法により製造する場合、通常は水冷、すなわち急冷することにより、ポリプロピレンの結晶化度を低くしてフィルムの透明性を高める必要がある。空冷、すなわち徐冷すると、結晶化が進行してフィルムの柔軟性が失われて耐衝撃性が低下し、透明性が低下するためである。したがって、ポリエチレンなどの加工法としては、通常の空冷のインフレーション法はほとんど使用できないのが現状である。
【０００３】
一方、近年、Ｊ．Ａ．Ｅｗｅｎらにより非対称な配位子を有する遷移金属触媒およびアルミノキサンからなる触媒によって、シンジオタクティックペンタッド分率が０．７を超えるタクティシティの高いポリプロピレンが得られることが発見された（非特許文献１参照）。このシンジオタクティックポリプロピレンは、従来のアイソタクティックポリプロピレンに比べて極めて透明性および表面光沢が高く、また柔軟性にも優れるため、透明かつ軟質なフィルムとしての用途が期待されている。また、その成形方法として、従来のアイソタクティックポリプロピレンフィルムと同様の成形方法、例えばＴ−ダイ押出法や水冷インフレーション法（特許文献１参照）を用いることができる。
【０００４】
シンジオタクティックポリプロピレンからなるフィルムは、アイソタクティックポリプロピレンから得られるフィルムに比べて、透明性および表面光沢などの性質が良好であり、その用途の展開が期待される。しかしながら、シンジオタクティックポリプロピレンはアイソタクティックポリプロピレンに比べて結晶化速度が遅く、また結晶化度も低いため、インフレーション法によりフィルムを加工する場合、ダイより押し出されたチューブが水冷リングに巻き付いたり、ピンチロールにて折り畳まれる際に融着しやすく、開口性が十分ではないという問題点があった。
【特許文献１】特開平３−８１１３０号公報
【非特許文献１】J.Am.Chem.Soc., Vol.110, 6255-6256 (1988)
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、特定のシンジオタクティックプロピレン重合体およびプロピレン・α-オレ
フィン共重合体を含むプロピレン系重合体組成物を空冷インフレーション成形することにより、透明性、表面光沢および成形加工性に優れたインフレーションフィルムを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、上記課題について鋭意検討した結果、特定のシンジオタクティックプロ
ピレン重合体およびプロピレン・α−オレフィン共重合体を含むプロピレン系重合体組成物を空冷方式でインフレーション成形することにより、透明性および表面光沢が極めて高く、また機械強度にも優れたインフレーションフィルムを提供し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００７】
すなわち、本発明には以下の事項が含まれる。
〔１〕シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）１００〜５０重量部と、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）０〜５０重量部（ただし、（Ａ）と（Ｂ）との合計を１
００重量部とする。）とを含むプロピレン系重合体組成物を空冷インフレーション成形して得られるインフレーションフィルムであって、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）が下記要件（ａ）を充足し、該プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）が下
記要件（ｂ）を充足することを特徴とするインフレーションフィルム。
【０００８】
（ａ）：13Ｃ-ＮＭＲにより測定されるシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分
率）が８５％以上であり、ＤＳＣより求められる融点（Ｔｍ）が１４５℃以上であり、プロピレンから導かれる構成単位を９０モル％（ただし、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）中の構成単位の全量を１００モル％とする。）を超える量で含有する。
【０００９】
（ｂ）：プロピレンから導かれる構成単位を５５〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を１０〜４５モ
ル％（ただし、プロピレンから導かれる構成単位と炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）の量で含有し、ＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲが０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあり、かつ下記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれか一つ以上を満たす。
【００１０】
（ｂ−１）：13Ｃ-ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（rr分率）が６０％以上である。
（ｂ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）と前記ＭＦＲ（ｇ／１０分、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）とが下記の関係式を満たす。
【００１１】
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
〔２〕（１）５０μｍ厚みで測定した内部ヘイズ値が２％以下である
ことを特徴とする〔１〕に記載のインフレーションフィルム。
〔３〕（１）５０μｍ厚みで測定した内部ヘイズ値が２％以下であり、（２）ＪＩＳ Ｋ ７１０５に準拠して測定した入射角２０°におけるグロスが１２０％以上であることを特徴とする〔１〕または〔２〕に記載のインフレーションフィルム。
〔４〕（１）５０μｍ厚みで測定した内部ヘイズ値が２％以下であり、（２）ＪＩＳ Ｋ ７１０５に準拠して測定した入射角２０°におけるグロスが１２０％以上であり、（３）ＪＩＳ Ｋ ７１９７に準拠して測定した前記プロピレン系重合体組成物の針進入温度が１４５℃以上であることを特徴とする〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載のインフレーションフィルム。
〔５〕（１）５０μｍ厚みで測定した内部ヘイズ値が２％以下であり、（２）ＪＩＳ Ｋ ７１０５に準拠して測定した入射角２０°におけるグロスが１２０％以上であり、（３）ＪＩＳ Ｋ ７１９７に準拠して測定した前記プロピレン系重合体組成物の針進入温度が１４５℃以上であり、（４）ＪＩＳ Ｋ６３０１に準拠して測定した前記プロピレン系重合
体組成物の引張弾性率が１００〜２０００ＭＰａの範囲にあることを特徴とする〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載のインフレーションフィルム。
〔６〕前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が０．１〜１０ｄＬ／ｇの範囲にあり、示差走査熱量計（ＤＳＣ）によ
り求めた融解熱量（ΔＨ）が４０ｍＪ／ｍｇ以上であることを特徴とする〔１〕〜〔５〕のいずれかに記載のインフレーションフィルム。
〔７〕前記プロピレン・α-オレフィン重合体（Ｂ）のゲルパーミエーションクロマトグ
ラフィー（ＧＰＣ）により求めた分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．５以下であることを特徴とする〔１〕〜〔６〕のいずれかに記載のインフレーションフィルム。
【発明の効果】
【００１２】
本発明に係るプロピレン系重合体組成物は成形加工性に優れているため、該プロピレン系重合体組成物を空冷インフレーション成形して得たインフレーションフィルムは、透明性、表面光沢性および機械強度に優れる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明のインフレーションフィルムは、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）１００〜５０重量部と、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）０〜５０重量部（た
だし、（Ａ）と（Ｂ）との合計を１００重量部とする。）とを含むプロピレン系重合体組成物を空冷インフレーション成形して得られ、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）が下記要件（ａ）を充足し、該プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）が下記
要件（ｂ）を充足することを特徴としている。
【００１４】
（ａ）：13Ｃ-ＮＭＲにより測定されるシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分
率）が８５％以上であり、ＤＳＣより求められる融点（Ｔｍ）が１４５℃以上であり、プロピレンから導かれる構成単位を９０モル％（ただし、該シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）中の構成単位の全量を１００モル％とする。）を超える量で含有する。
【００１５】
（ｂ）：プロピレンから導かれる構成単位を５５〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を１０〜４５モ
ル％（ただし、プロピレンから導かれる構成単位と炭素原子数２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位との合計を１００モル％とする。）の量で含有し、ＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲが０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあり、かつ下記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれか一つ以上を満たす。
【００１６】
（ｂ−１）：13Ｃ-ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（rr分率）が６０％以上である。
（ｂ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）と前記ＭＦＲ（ｇ／１０分、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）とが下記の関係式を満たす。
【００１７】
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
以下、本発明のインフレーションフィルムについて具体的に説明する。
［シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）］
本発明に係るシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、ホモポリプロピレンであってもよいし、プロピレンおよび炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを
除く）のランダム共重合体またはブロック共重合体であってもよいが、好ましくはホモポリプロピレンあるいはプロピレンおよび炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレ
ンを除く）のランダム共重合体であり、より好ましくはホモポリプロピレンあるいはプロピレンおよび炭素原子数２〜１０のα-オレフィン（プロピレンを除く）のランダム共重
合体であり、特に好ましくはホモポリプロピレンあるいはプロピレン、エチレンおよび炭素原子数４〜１０のα-オレフィンのランダム共重合体であり、最も好ましくは、耐熱性
などの点からホモポリプロピレンである。
【００１８】
ここで、プロピレン以外の炭素原子数２〜２０のα-オレフィンとしては、エチレン、
１-ブテン、３-メチル-１-ブテン、１-ペンテン、１-ヘキセン、４-メチル-１-ペンテン
、１-オクテン、１-デセン、１-ドデセン、１-テトラデセン、１-ヘキサデセン、１-オクタデセンおよび１-エイコセンなどが挙げられる。
【００１９】
プロピレンから導かれる構成単位は、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）中の構成単位の合計１００モル％中、通常９０モル％を超える量、好ましくは９１モル％以上含まれている。また、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）がプロピレン・α-オレフィンランダム共重合体である場合には、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位を０．３〜７モル％、好ましくは０．３〜６モル％、特に好ましくは０．３〜５モル％の量で含有している。
【００２０】
前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分率、ペンタッドシンジオタクティシティー）が通常８５％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９３％以上、さらに好ましくは９４％以上である。rrrr分率が上記の範囲にあると、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、成形性、耐熱性および透明性に優れ、結晶性ポリプロピレンとしての特性が良好なものとなる。したがって、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）を用いることで、プロピレン系重合体組成物の結晶化が抑制され、低結晶化および微細球晶化が起こり、得られる本発明のインフレーションフィルムは透明性の高いものとなる。なおrrrr分率の上限は特にはないが、通常は、例えば９９％以下である。
【００２１】
このシンジオタクティックペンタッド分率（rrrr分率）は、以下のようにして測定される。
rrrr分率は、13Ｃ-ＮＭＲスペクトルにおけるＰrrrr（プロピレン単位が５単位連続し
てシンジオタクティック結合した部位における第３単位目のメチル基に由来する吸収強度）およびＰｗ（プロピレン単位の全メチル基に由来する吸収強度）の吸収強度から下記式（１）により求められる。
【００２２】
rrrr分率（％）＝１００×Ｐrrrr／Ｐｗ…（１）
ＮＭＲ測定は、例えば、次のようにして行われる。すなわち、試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そして日本電子製ＧＸ-５００型ＮＭＲ測定装置を用い、１２０℃で13Ｃ-ＮＭＲ測定を行う。積算回数は１０,０００回以上とする。
【００２３】
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）を１３５℃、デカリン中で測定した極限粘度［η］は、通常０．１〜１０ｄＬ／ｇ、好ましくは０．５〜１０ｄＬ／ｇ、より好ましくは０.５〜８ｄＬ／ｇ、さらに好ましくは０.９５〜８ｄＬ／ｇ、よりさらに好ましくは１〜８、特に好ましくは１.４〜８ｄＬ／ｇ、最も好ましくは１.４〜５ｄＬ／ｇである。極限粘度［η］値が上記の範囲にあると、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、良好な流動性を示すため、他の成分と配合しやすく、インフレーションフィルムは機械強度に優れたものとなる。
【００２４】
さらに、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の示差走査熱量計（ＤＳＣ）測定により得られる融点（Ｔｍ）は、通常１４５℃以上、好ましくは１４７℃以上であり、より好ましくは１５０℃以上であり、さらに好ましくは１５５℃以上であり、特に好ましくは１５６℃以上である。なお、Ｔｍの上限は特にないが、通常は、例えば１７０℃以下である。また、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の示差走査熱量計（ＤＳＣ）測定により得られる融解熱量（ΔＨ）は、通常４０ｍＪ/ｍｇ以上、好ましくは４５ｍ
Ｊ/ｍｇ以上、より好ましくは５０ｍＪ/ｍｇ以上、さらに好ましくは５２ｍＪ/ｍｇ以上
、特に好ましくは５５ｍＪ／ｍｇ以上である。
【００２５】
示差走査熱量計（ＤＳＣ）測定は、例えば、次のようにして行われる。試料５.００ｍ
ｇ程度を専用アルミパンに詰め、パーキンエルマー社製ＤＳＣＰｙｒｉｓ1またはＤＳＣ
７を用い、３０℃から２００℃までを３２０℃／ｍｉｎで昇温し、２００℃で５分間保持した後、２００℃から３０℃までを１０℃／ｍｉｎで降温し、３０℃でさらに５分間保持したのち、次いで１０℃／ｍｉｎで昇温する際の吸熱曲線から融点（Ｔｍ）および融解熱量（ΔＨ）を求める。なお、ＤＳＣ測定時に、複数のピークが検出される場合は、最も高温側で検出されるピークを、融点（Ｔｍ）と定義する。
【００２６】
融点（Ｔｍ）または融解熱量（ΔＨ）が上記の範囲にあるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、成形性、耐熱性および機械特性に優れ、結晶性のポリプロピレンとしての特性が良好である。そのため、本発明に係るシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）を含むプロピレン系重合体組成物は、インフレーションフィルムを成形するときの成形加工性に優れ、得られるインフレーションフィルムは機械強度に優れたものとなる。融点（Ｔｍ）が上記の範囲にあるシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、後述するシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の製造方法において触媒系および重合条件を設定することにより製造される。
【００２７】
前記シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、架橋メタロセン化合物を重合触媒として使用した重合方法によって製造することができる。具体的には、国際公開第２００６／１２３７５９号パンフレットに記載された方法により製造することができる。
【００２８】
本発明に係るシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）は、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の合計１００
重量部中、通常１００〜５０重量部、好ましくは１００〜５５重量部、より好ましくは１００〜６０重量部含まれる。シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の含有量が上記の範囲にあると、プロピレン系重合体組成物の耐熱性および機械強度の観点から好ましい。
【００２９】
また、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定した標準ポリスチレン換算の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、通常３．５以下、好ましくは３．０以下、より好ましくは２．５以下である。
【００３０】
［プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）］
本発明に係るプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、プロピレンから導かれる
構成単位を通常５５〜９０モル％、好ましくは５５〜８５モル％、より好ましくは６０〜８５モル％、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構
成単位を通常１０〜４５モル％、好ましくは１５〜４５モル％、より好ましくは１５〜４０モル％含有する。ただし、プロピレンから導かれる構成単位と、炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）から導かれる構成単位との合計は１００モル％であ
る。
【００３１】
炭素原子数２〜２０のα-オレフィン（プロピレンを除く）としては、エチレン、３-メチル-１-ブテン、１-ブテン、１-ペンテン、１-ヘキセン、４-メチル-１-ペンテン、１-
オクテン、１-デセン、１-ドデセン、１-テトラデセン、１-ヘキサデセン、１-オクタデ
センおよび１-エイコセンなどが挙げられる。このうち、エチレン、１-ブテン、１-ヘキ
セン、４-メチル-１-ペンテンおよび１-オクテンが好ましく、エチレンがより好ましい。
【００３２】
上述したように、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）としては、プロピレン・
エチレン共重合体を用いるのが好ましいが、プロピレン・エチレン共重合体以外に、プロピレンから導かれる構成単位と、エチレンから導かれる構成単位と、１-ブテン、１-ヘキセン、４-メチル-１-ペンテンおよび１-オクテンの中から選ばれる少なくとも１種のモノマー（以下「ＨＡＯコモノマー」ともいう。）から導かれる構成単位とからなり、エチレンから導かれる構成単位の割合（モル％）がＨＡＯコモノマーから導かれる構成単位の割合（モル％）よりも多いプロピレン・エチレン・ＨＡＯ共重合体を用いてもよい。この場合、プロピレン・エチレン・ＨＡＯ共重合体は、プロピレンから導かれる構成単位を通常５５〜８５モル％、好ましくは６０〜８５モル％、エチレンおよびＨＡＯコモノマーから導かれる構成単位を通常１５〜４５モル％、好ましくは１５〜４０モル％含有する。なお、プロピレンから導かれる構成単位およびエチレンおよびＨＡＯコモノマーから導かれる構成単位の合計を１００モル％である。
【００３３】
プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）を構成する成分が上記の範囲にあるとき、
本発明に係るプロピレン系重合体組成物は、耐熱性、透明性および耐衝撃性のバランスに特に優れる。
【００３４】
本発明に係るプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、ＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）が０．０
１〜１００ｇ／分の範囲にあり、かつ下記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれか一つ以上を満たす。
【００３５】
（ｂ−１）：13Ｃ-ＮＭＲ法により測定したシンジオタクティックトライアッド分率（rr）が６０％以上である。
（ｂ−２）：１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）とＪＩＳ Ｋ
−６７２１に準拠して２３０℃、２.１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲ（ｇ／１０分）と
が下記の関係式を満たす。
【００３６】
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
前記プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、ＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、２．１６ｋｇ荷重にて測定したＭＦＲが通常０．０１〜１００ｇ／１０分の範囲にあり、好ましくは０．０２〜１００ｇ／１０分の範囲にある。
【００３７】
要件（ｂ−１）について以下に説明する。
（ｂ−１）：プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の13Ｃ−ＮＭＲ法により測定
したシンジオタクティックトライアッド分率（ｒｒ分率、トライアッドシンジオタクティシティー）は通常６０％以上、好ましくは７０％以上、より好ましくは７５％以上である。ｒｒ分率が上記の範囲にあると、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、シン
ジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）との相溶性が良好なものとなる。
【００３８】
要件（ｂ−１）を満たす重合体は、例えば、シンジオタクティックポリプロピレンを製造可能な触媒の存在下で、プロピレンとα−オレフィンとを共重合して得ることもできるし、後述する国際公開第２００６／１２３７５９号パンフレットに記載された方法を用いて製造することもできる。
【００３９】
ｒｒ分率は、13Ｃ-ＮＭＲスペクトルにおけるＰrr（プロピレン単位が３単位連続して
シンジオタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収強度）およびＰｗ（プロピレン単位の全メチル基に由来する吸収強度）の吸収強度から下記式（２）により求められる。
【００４０】
ｒｒ分率（％）＝１００×Ｐrr／Ｐｗ…（２）
ここで、ｍｒ由来の吸収（プロピレン単位が３単位のうち、少なくともシンジオタクティック結合およびアイソタクティック結合の両方に由来する吸収；Ｐｍｒ（吸収強度）の決定に用いる）、ｒｒ由来の吸収（プロピレン単位が３単位連続してシンジオタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収；Ｐｒｒ（吸収強度）の決定に用いる）またはｍｍ由来の吸収（プロピレン単位が３単位連続してアイソタクティック結合した部位における第２単位目のメチル基に由来する吸収；Ｐｍｍ（吸収強度）の決定に用いる）と、コモノマーに由来する吸収とが重なる場合には、コモノマー成分の寄与を差し引かずにそのまま算出する。
【００４１】
具体的には、特開２００２-０９７３２５号公報の［００１８］〜［００３１］段落に
記載された「シンジオタクティシティパラメータ（ＳＰ値）」の求め方の記載のうち、[
００１８]〜[００２３]段落に記載された、第１領域、第２領域および第３領域のシグナ
ルの積算強度から上記式（２）を用いて計算することにより求める。
【００４２】
なお、本発明では、ｒｒ1値、具体的には、特開２００２-０９７３２５号公報の［００１８］〜［００３１］段落に記載された「シンジオタクティシティパラメータ（ＳＰ値）」の求め方に従って求めた値が、通常６０％以上、好ましくは６５％以上、より好ましくは７０％以上である。ｒｒ1値とは、前記ｒｒ値の計算において、ｍｒ由来の吸収、ｒｒ
由来の吸収またはｍｍ由来の吸収と、コモノマーに由来する吸収とが重なる場合には、コモノマー成分の寄与を差し引いたものである。
【００４３】
ｒｒ値およびｒｒ1値の測定において、13Ｃ−ＮＭＲ測定は、例えば、次のようにして
行われる。すなわち、試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そして日本電子製ＧＸ-４００型Ｎ
ＭＲ測定装置を用い、温度１２０℃、積算回数は８,０００回以上の条件で13Ｃ-ＮＭＲ測定を行う。
【００４４】
次に要件（ｂ−２）について説明する。
（ｂ−２）：前記プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、１３５℃、デカリン
中で測定した極限粘度［η］（ｄＬ／ｇ）とＪＩＳ Ｋ−６７２１に準拠して２３０℃、
２.１６ｋｇ荷重にて測定したメルトフローレート（ＭＦＲ）（ｇ／１０分）とが下記の
関係式を満たす。
【００４５】
１.５０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.６５×ＭＦＲ(-0.20)
好ましくは下記の関係式を満たす。
１.８０×ＭＦＲ(-0.20)≦[η]≦２.５０×ＭＦＲ(-0.19)
上記の関係式を充足するプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、シンジオタク
ティックプロピレン重合体（Ａ）との相溶性が良好なため好ましい。
【００４６】
上記式を満たすプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、例えばシンジオタクテ
ィックプロピレン重合体を製造可能な触媒を使用して、プロピレンとα−オレフィンとを共重合してもよいし、その他の触媒を用いて重合してもよい。このようにして得られたプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）はシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ
）と相溶性が良好なものとなる。
【００４７】
要件（ｂ−２）を満たすプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、従来のアイソ
タクティックプロピレン系共重合体と比べて、極限粘度［η］は同一であるが、ＭＦＲ値が高い。
【００４８】
これは、「Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ」１９９８年、第３１巻、ｐ．１３３５−１３４０に記載されるように、アイソタクティックポリプロピレンの絡み合い点間分子量（論文では、Ｍｅ＝６９００（ｇ／ｍｏｌ）と報告されている）と、シンジオタクティックポリプロピレンの絡み合い点間分子量（論文では、Ｍｅ＝２１７０（ｇ／ｍｏｌ）と報告されている）との違いに起因すると考えられる。すなわち、[η]が同一の場合、シンジオタクティック構造を持つことにより、アイソタクティック構造を有する材料と比べて絡み合い点が多くなるため、ＭＦＲ値が高くなると考えられる。
【００４９】
以上のように、要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のうち、いずれか１つ以上を満たすプロピレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、アイソタクティック構造とは異なった立体規則性である、シンジオタクティック構造を有するものと考えられる。このためにプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は（Ａ）成分と良好な相溶性を示すものと考えられ
る。
【００５０】
なお、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の好ましい態様であるプロピレン・
エチレン共重合体やプロピレン・エチレン・ＨＡＯ共重合体においては、上記要件（ｂ−１）および（ｂ−２）のいずれも満たすことが好ましい。
【００５１】
プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の１３５℃、デカリン中で測定した極限粘
度［η］は、通常０．１〜１０ｄＬ／ｇ、好ましくは０．５〜１０ｄＬ／ｇ、より好ましくは０．５〜７．０ｄＬ／ｇである。
【００５２】
このプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、単一のガラス転移温度を有し、示
差走査熱量計（ＤＳＣ）測定により得られるガラス転移温度（Ｔｇ）が、通常は０℃以下であることが好ましい。プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）のガラス転移温度（
Ｔｇ）が上記の範囲にあると、プロピレン系重合体組成物は耐寒性および低温特性に優れる。
【００５３】
示差走査熱量測定は、例えば次のようにして行われる。試料１０.００ｍｇ程度を専用
アルミパンに詰め、セイコーインスツルメント社製ＤＳＣＲＤＣ２２０を用い、３０℃から２００℃までを２００℃／分で昇温し、２００℃で５分間保持した後、２００℃から−１００℃までを１０℃／分で降温し、−１００℃でさらに５分間保持した後、次いで１０℃／分で昇温する際の吸熱曲線より前記ガラス転移温度（Ｔｇ）を求める。
【００５４】
また、このプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）のゲルパーミエーションクロマ
トクラフィー（ＧＰＣ）により測定した標準ポリスチレン換算の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは３．５以下、より好ましくは３．０以下、特に好ましくは２．５以下である。
【００５５】
前記プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、架橋メタロセン化合物を重合触媒
として使用した重合方法によって製造することができる。具体的には、国際公開第２００６／１２３７５９号パンフレットに記載された方法により製造することができる。
【００５６】
本発明に係るプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、シンジオタクティックプ
ロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の合計１００重
量部中、０〜５０重量部、好ましくは０〜４５重量部、特に好ましくは０〜４０重量部含まれる。プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の含有量が上記の範囲にあると、耐
熱性、透明性、表面光沢性および機械強度の観点から好ましい。
【００５７】
［その他の成分］
＜アイソタクティックポリプロピレン＞
本発明に係るシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オ
レフィン共重合体（Ｂ）を含むプロピレン系重合体組成物には、必要に応じてアイソタクティックポリプロピレンが含まれていてもよい。アイソタクティックポリプロピレンを含有することにより、得られるインフレーションフィルムの機械強度、透明性および表面光沢性が高くなる。
【００５８】
アイソタクティックポリプロピレンとしては、商業的に入手できるものなどを特に制限なく使用することができるが、13Ｃ−ＮＭＲ法により測定したアイソタクティックペンタッド分率が通常０．９以上、好ましくは０．９５以上のポリプロピレンを使用することが好ましい。
【００５９】
具体的には、プロピレン単独重合体あるいはプロピレンと炭素原子数が２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）との共重合体を挙げることができる。炭素原子数が２〜２０のα−オレフィン（プロピレンを除く）としては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセンおよび１−エイコセンなどが挙げられ、なかでもエチレンおよび炭素原子数が４〜１０のα−オレフィンが好ましい。これらのα−オレフィンは、プロピレンとランダム共重合体を形成してもよく、ブロック共重合体を形成してもよい。これらのα−オレフィンから導かれる構成単位は、アイソタクティックポリプロピレン中に通常４０モル％以下、好ましくは２０モル％以下の割合で含まれていてもよい。
【００６０】
アイソタクティックポリプロピレンのＡＳＴＭ Ｄ １２３８に準拠して２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）は通常０．０１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは０．０５〜５００ｇ／１０分である。
【００６１】
なお、このアイソタクティックポリプロピレンは、例えば（ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分として含有する固体触媒成分、（ｂ）有機アルミニウム化合物、および（ｃ）電子供与体からなるチーグラー触媒系を用いて重合することにより製造することができる。またメタロセン触媒を用いても同様に製造することができる。
【００６２】
本発明で用いられるアイソタクティックポリプロピレンとしては、チーグラー触媒で製造されたポリプロピレン共重合体の中では、耐白化性および耐衝撃性のバランスに優れるプロピレン・エチレンランダム共重合体およびプロピレン・エチレンブロック共重合体が特に好ましい。
【００６３】
アイソタクティックポリプロピレンの添加量は、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の合計１００質量部に対して
、通常０．１〜３０質量部、好ましくは０．１〜２５質量部、より好ましくは０．１〜２０質量部である。アイソタクティックポリプロピレンの添加量が上記の範囲にあると、透明性・表面光沢性および機械強度に優れたインフレーションフィルムを得ることができる。
【００６４】
＜ポリエチレン＞
本発明に係るシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オ
レフィン共重合体（Ｂ）を含むプロピレン系重合体組成物には、必要に応じてポリエチレンが含まれていてもよい。ポリエチレンを含有することにより、得られるインフレーショ
ンフィルムの機械強度、透明性および表面光沢性が高くなる。
【００６５】
ポリエチレンとしては、商業的に入手できるものなどを特に制限なく使用することができるが、密度勾配管法で測定した密度が通常０．８９ｇ/cm3以上、好ましくは０．９０ｇ/cm3以上のポリエチレンを使用することが望ましい。
【００６６】
ポリエチレンのＡＳＴＭ Ｄ １２３８に準拠して１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）は通常０．０１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは０．０５〜５００ｇ／１０分である。
【００６７】
なお、このポリエチレンは、例えば（ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲンおよび電子供与体を必須成分として含有する固体触媒成分、（ｂ）有機アルミニウム化合物、および（ｃ）電子供与体からなるチーグラー触媒系を用いて重合することにより製造することができる。またメタロセン触媒を用いても同様に製造することができる。
【００６８】
ポリエチレンの添加量は、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の合計１００質量部に対して、通常０．１〜２０質
量部、好ましくは０．１〜１５質量部、より好ましくは０．１〜１０質量部である。ポリエチレンの添加量が上記の範囲にあると、透明性・表面光沢性および機械強度に優れたインフレーションフィルムを得ることができる。
【００６９】
＜結晶核剤＞
本発明に係るシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オ
レフィン共重合体（Ｂ）を含むプロピレン系重合体組成物には、必要に応じて結晶核剤が含まれていてもよい。結晶核剤を含有することにより、得られるインフレーションフィルムの機械強度、透明性および表面光沢性が高くなる。
【００７０】
結晶核剤としては、商業的に入手できるものなどを特に制限なく使用することができるが、ロジン類の金属塩を主成分とする結晶核剤、ソルビトール系の結晶核剤および芳香族有機リン酸エステル金属塩、飽和脂肪酸アミドもしくはエチレンビス（アミド）、不飽和脂肪酸アミドもしくはエチレンビス（アミド）またはこれらの組み合わせよりなる結晶核剤等が挙げられるが、本発明においては、飽和脂肪酸アミドもしくはエチレンビス（アミド）または有機リン酸エステル金属塩の使用が、プロピレン重合体組成物との混和性の観点から好ましい。
【００７１】
結晶核剤の添加量は、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の合計１００質量部に対して、通常０．０３〜１質量部
、好ましくは０．１〜０．５質量部、より好ましくは０．１５〜０．４質量部である。結晶核剤の添加量が上記の範囲にあると、透明性および表面光沢性に優れたインフレーションフィルムを得ることができる。
【００７２】
＜各種添加剤＞
本発明に係るプロピレン系重合体組成物には、必要に応じて、耐候性安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、顔料、染料、老化防止剤、塩酸吸収剤および酸化防止剤等の添加剤を、本発明の目的を損なわない範囲で配合してもよい。
【００７３】
［プロピレン系重合体組成物］
本発明に係るプロピレン重合体組成物は、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）と、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）と、必要に応じてアイソタクティック
ポリプロピレン、ポリエチレンまたは結晶核剤あるいはその他公知の安定剤や添加剤をヘンシェルミキサーなどの混合機を用いて混合した後、押出機にて溶融混練および造粒する方法、あるいはロール、バンバリーミキサー、加圧ニーダーおよびブラベンダー等により溶融混練する方法により製造できる。また、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）をそれぞれ別に押出機等により造粒
し、フィルムに加工する際にそれらのペレットをブレンドしてもよい。
【００７４】
上述のようにして得られたプロピレン系重合体組成物は、極めて微細な結晶構造を有し、成形性、耐熱性、透明性および表面光沢性に優れ、さらに耐傷付き性に優れる。
［インフレーションフィルム］
本発明のインフレーションフィルムは、プロピレン系重合体組成物を空冷インフレーション成形して得られる。
【００７５】
空冷インフレーション成形とは、広くポリオレフィン系樹脂フィルムの製造に用いられており、原料を押出機により溶融させ、環状ダイを通してチューブ状に溶融樹脂を押し出し、ピンチロールでニップされるまでの間に、環状ダイの内側に設けられた穴を通してチューブ内部に気体を封入、あるいは、チューブ内部の気体の体積を一定（バブルの形状を一定）に保ちながら内部気体を循環し、製品サイズに合わせた大きさにブローアップしながら、ブロアーなどから供給される空気をエアリングから溶融チューブ外面に吹き付けて冷却固化させバブルを形成し、引取機にて引き取る方法である。
【００７６】
本発明で用いられるインフレーション成形機は、公知のいかなるタイプのものも用いることができるが、下記の要素を備え、特定の成形条件を取りうるものが好適である。
（１−１）押出機
押出機としては公知各種の押出機を用いることができるが、樹脂温度を低く保ち、安定した吐出を得るためには、単軸押出機を用いることが好ましい。単軸押出機に用いられるスクリュ形状としては通常のポリオレフィンの押出に用いられるタイプを広く用いることができるが、可塑化を安定させるためにバリアタイプのスクリュやマドックタイプのミキシングなど未溶融物が生じ難い形状であることが好ましい。
（１−２）ダイ
ダイとしてはインフレーション成形に用いられる各種の環状ダイを用いることができるが、ウエルドの発生が少なく、厚みの均一性に優れたスパイラルマンドレルダイを用いることが好ましい。
（１−３）成形温度
本発明のインフレーションフィルムを成形する温度としては、特に限定されるものではないが、１６０〜２５０℃の範囲を取ることが好ましい。
（１−５）エアリング
エアリングはフィルムを冷却、固化させるために非常に重要であるが、本発明においては通常用いられるインフレーション成形用の公知のエアリングを広く用いることが可能である。これらエアリングのうち特に好適に用いることができるのは、デュアルあるいはマルチスリットタイプと呼ばれるエアの吹き出す環状のスリットが複数設けられ、各スリット間にあるチャンバーによりバブルの安定化が促進されるタイプである。また、冷却効率及びバブル安定性を向上させる観点から上部にチャンバーが備え付けられていることがより好ましい。
（１−６）製膜速度
成形速度はフィルム厚みと幅、押出量により決定され、製膜安定性を維持できる範囲で調整可能である。一般的に空冷インフレーション成形においては１〜１５０ｍ／分、好ましくは１〜１００ｍ／分、より好ましくは１〜５０ｍ／分である。
【００７７】
なお、インフレーション成形において成形性が優れているとは、溶融状態から固化する
までの時間が短いことをいう。成形性がよい場合は成形サイクル性、形状安定性および長期生産性などに優れる。
【００７８】
本発明のインフレーションフィルムについて、５０μｍ厚みで測定した内部ヘイズ値（以下「物性（１）」ともいう。）は、通常２％以下、好ましくは１．８％以下、より好ましくは１．５％以下である。内部ヘイズが上記の範囲にあるとき、本発明のインフレーションフィルムは、優れた透明性および表面光沢性を有する。上記プロピレン系重合体組成物を用いて得られる本発明のインフレーションフィルムは、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）の特性に起因してポリマー分子鎖の絡み合い数、特に非晶部内の分子鎖の絡み合い数が非常に多い。このため、結晶サイズが極めて小さくなり、優れた透明性を有する。以下に内部ヘイズの測定方法を示す。
【００７９】
厚さ５０μmのインフレーションフィルム片を用いて、日本電色工業（株）製のデジタ
ル濁度計「ＮＤＨ-２０Ｄ」にて測定し、３回の平均値をとった。
物性（１）を満たすとき、本発明のインフレーションフィルムは優れた透明性を有するので好ましい。
【００８０】
本発明のインフレーションフィルムの入射角２０°におけるグロス（以下「物性（２）」ともいう。）は、通常１２０％以上であり、好ましくは１３０％以上、より好ましくは１４０％以上である。入射角２０°におけるグロスが上記の範囲にあるとき、本発明のインフレーションフィルムは優れた表面光沢性を有する。以下にグロスの測定方法を示す。
【００８１】
ＪＩＳ Ｋ ７１０５に準拠して、スガ試験機株式会社製 デジタル変角光沢計ＵＧＶ−
５Ｄを用いて、入射角２０°の条件で測定した５点のデータの平均値をグロス（光沢度）とした。
【００８２】
なお、内部ヘイズ値およびグロスの測定で使用した試験片は、５０ｍｍΦのサーキュラーダイを備えた３０ｍｍΦインフレーション成形機を、押出機温度２００℃、ダイス温度２００℃、引取速度１．５ｍ/分にて、空冷しながら成形した５０μｍ厚みのフィルムで
ある。
【００８３】
物性（１）および物性（２）を同時に満たすとき、本発明のインフレーションフィルムは、高透明性および高表面光沢性を両立するため好ましい。
本発明に係るプロピレン系重合体組成物について測定した針進入温度（ＴＭＡにより求められる軟化点ともいう。）（以下「物性（３）」ともいう。）は、通常１４５℃以上であり、好ましくは１４７℃、より好ましくは１５０℃以上である。針進入温度が上記の範囲にあるとき、本発明のインフレーションフィルムは優れた耐熱性を有する。以下に針進入温度の測定方法を示す。
【００８４】
セイコー社製ＳＳ-１２０またはTA Instrument社製Ｑ-４００を用いて、昇温速度５℃
／分の条件下で、１．８ｍｍφの平面圧子を圧力２Ｋｇｆ／ｃｍ2で１ｍｍ厚プレスシー
ト試験片に押し付け、ＴＭＡ曲線から針進入温度（℃）を求めた。
【００８５】
物性（１）、物性（２）および物性（３）を同時に満たすとき、本発明のインフレーションフィルムは、優れた透明性・表面光沢性および耐熱性を有するので、より好ましい。
本発明に係るプロピレン系重合体組成物の引張弾性率（以下「物性（４）」ともいう。）は通常１００〜２０００ＭＰａ、好ましくは２００〜１５００ＭＰａ、より好ましくは４００〜１０００ＭＰａである。以下に引張弾性率の測定方法を示す。
【００８６】
ＪＩＳ Ｋ６３０１に準拠して、１ｍｍ厚プレスシートより、ダンベル状ＪＩＳ３号試
験片を打ち抜き、評価試料とした。測定には、例えば、インストロン社製引張試験機Ｉｎｓｔｏｎ１１２３を用いて、２３℃で、スパン間：３０ｍｍ、引張り速度３０ｍｍ／ｍｉｎで測定し、３回の平均値をとった。
【００８７】
なお、針進入温度および引張弾性率の測定で使用した試験片は、プレス成形機にて２００℃で５〜１０分余熱後、１０ＭＰａ加圧下で１〜２分で成形した後、１０ＭＰａの加圧下で２０℃に冷却して得たシートである。
【００８８】
物性（１）、物性（２）、物性（３）および物性（４）を同時に満たすとき、得られるインフレーションフィルムは、優れた耐熱性、透明性、表面光沢性および成形性を有する。
【００８９】
すなわち、本発明のインフレーションフィルムは、物性（１）〜（４）のうち、少なくとも物性（１）が上記の範囲を満たすことが好ましく、物性（１）〜（２）を同時に満たすことがより好ましく、物性（１）〜（３）を同時に満たすことがさらに好ましく、物性（１）〜（４）を同時に満たすことが特に好ましい。
【００９０】
上記のプロピレン系重合体組成物の場合、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により１１０℃における等温結晶化測定から求められる半結晶化時間（ｔ1/2）は、好ましくは１０００ｓ
ｅｃ以下、より好ましくは５００ｓｅｃ以下である。本発明に係るプロピレン系重合体組成物は、特定のシンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）を含むことにより、ｔ1/2が従来と比べて飛躍的に向上しており
、通常用いられるアイソタクティックポリプロピレンなどと同様の成形法で成形することができる。
【００９１】
なお、等温結晶化測定により求められる半結晶化時間（ｔ1/2）とは、等温結晶化過程
でのＤＳＣ熱量曲線とベースラインとの間の面積を全熱量とした場合、５０％熱量に到達した時間である（新高分子実験講座８高分子の物性（共立出版株式会社）参照）。半結晶化時間（ｔ1/2）測定は次のようにして行われる。すなわち、試料５.００ｍｇ程度を専用アルミパンに詰め、パーキンエルマー社製ＤＳＣＰｙｒｉｓ1またはＤＳＣ７を用い、３
０℃から２００℃までを３２０℃／分で昇温し、２００℃で５分間保持した後、２００℃から等温結晶化温度１１０℃までを３２０℃／分で降温し、１１０℃に温度を保持して得られたＤＳＣ曲線から得たものである。半結晶化時間（ｔ1/2）は１１０℃の等温結晶化
過程開始時間（２００℃から１１０℃に到達した時刻）をｔ＝０として求めた。本発明で用いられるプロピレン系重合体組成物は上述したようにしてｔ1/2を求めることができる
が、１１０℃で結晶化しない場合は、便宜的に１１０℃以下の等温結晶化温度で測定を数点実施し、その外挿値より半結晶化時間（ｔ1/2）を求める。
【００９２】
〔インフレーションフィルム〕
本発明のインフレーションフィルムは、シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）、プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）および必要に応じて上記のアイソタクティ
ックポリプロピレン、ポリエチレンや各種添加剤を添加してなるプロピレン系重合体組成物からなる。本発明のインフレーションフィルムは、単層で形成されていてもよいし、二層以上の多層で形成されていてもよい。例えば、インフレーションフィルムが二層で形成されている場合、一方の層が本発明に係るプロピレン系重合体組成物で形成され、他方の層が、第一の層を形成するプロピレン系重合体組成物とは異なる樹脂で形成されるか、あるいは、第一の層で使用した本発明に係るプロピレン系重合体組成物とは異なる物性を有するプロピレン系重合体組成物で形成されていてよい。
【００９３】
上記の異なる樹脂としては、例えばポリアミド（ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン
１２および共重合ナイロンなど）、エチレン・ビニルアルコール共重合体、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレートなど）および変性ポリオレフィンなどが挙げられる。
【００９４】
本発明のインフレーションフィルムは、従来公知の空冷式インフレーション成形法により製造される。
本発明のインフレーションフィルムは、例えば光学フィルム、包装フィルム、印刷、ラミネート、医療用品などの用途に好適に用いられる。
【００９５】
〔実施例〕
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。なお、実施例において各物性は以下のように測定した。
【００９６】
〔物性測定法〕
＜極限粘度［η］＞
デカリン溶媒を用いて、１３５℃で測定した。すなわち重合パウダー、ペレットまたは樹脂塊約２０ｍｇをデカリン１５ｍｌに溶解し、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηspを測定する。このデカリン溶液にデカリン溶媒を５ｍｌ追加して希釈後、同様にして比粘度ηspを測定する。この希釈操作をさらに２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿した時のηsp／Ｃの値を極限粘度として求めた（下式参照）。
【００９７】
［η］＝ｌｉｍ（ηsp／Ｃ）  （Ｃ→０）
＜n-デカン可溶部量＞
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）のサンプル５ｇにｎ−デカン２００ｍｌを加え、該重合体を１４５℃で３０分間加熱溶解した。得られた溶液を約３時間かけて、２０℃まで冷却させ、３０分間放置した。その後、析出物（ｎ−デカン不溶部）をろ別した。ろ液を約3倍量のアセトン中に入れ、ｎ−デカン中に溶解していた成分を析出させた
。析出物をアセトンからろ別し、その後乾燥した。なお、ろ液側を濃縮乾固しても残渣は認められなかった。ｎ−デカン可溶部量は、以下の式によって求めた。
【００９８】
ｎ−デカン可溶部量（ｗｔ％）＝［析出物重量/サンプル重量］×100
＜分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）＞
分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、Ｗａｔｅｒｓ社製ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅ  ＧＰＣ−２０００型を用い、以下のようにして測定した。分離カラムは、ＴＳＫｇｅｌ  ＧＮＨ６−ＨＴを２本およびＴＳＫｇｅｌ  ＧＮＨ６−ＨＴＬを２本であり、カラムサイズはいずれも直径７．５ｍｍ、長さ３００ｍｍであり、カラム温度は１４０℃とし、移動相にはｏ−ジクロロベンゼン（和光純薬工業）および酸化防止剤としてＢＨＴ（武田薬品）０．０２５重量％を用い、１．０ｍｌ／分で移動させ、試料濃度は１５ｍｇ/１
０ｍＬとし、試料注入量は５００μＬとし、検出器として示差屈折計を用いた。標準ポリスチレンは、分子量がＭｗ＜１０００およびＭｗ＞４×１０6については東ソー社製を用
い、１０００≦Ｍｗ≦４×１０6についてはプレッシャーケミカル社製を用いた。
【００９９】
＜ポリマー中のエチレン、プロピレンおよびα-オレフィン含量＞
エチレン、プロピレンおよびα-オレフィン含量の定量化は日本電子（株）製ＪＮＭ  
ＧＸ-４００型ＮＭＲ測定装置を用いて、下記のように測定した。試料０．３５ｇをヘキ
サクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入して、１２０℃で13Ｃ-ＮＭＲ測定を行う。積算回数は８,０００回以上とする。得られた13Ｃ-ＮＭＲスペクトルにより、エチレン、プロピレンおよびα-オレフィンの組成を定量化した。
【０１００】
＜成分（Ａ）の融点（Ｔｍ）および融解熱量（ΔＨ）＞
パーキンエルマー社製ＤＳＣＰｙｒｉｓ1またはＤＳＣ７を用い、窒素雰囲気下（２０
ｍｌ／分）、約５ｍｇの試料を２００℃まで昇温、１０分間保持した後、１０℃／分で３０℃まで冷却した。３０℃で５分間保持した後、１０℃／分で２００℃まで昇温させた時の結晶溶融ピークのピーク頂点から融点を、ピークの積算値から融解熱量を算出した。
【０１０１】
実施例に記載したプロピレン系重合体において２本のピークが観測された場合、低温側ピークをＴｍ1、高温側ピークをＴｍ2とする。
本願請求項１の（ａ）で規定するＴｍはＴｍ2である。
【０１０２】
＜成分（Ｂ）のガラス点移転（Ｔｇ）、融点（Ｔｍ）＞
セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣを用い、測定用アルミパンに約５ｍｇの試料を詰めて、１００℃／分で２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持した後、１０℃／分で−１５０℃まで降温し、次いで１０℃／分で２００℃まで昇温した吸熱曲線より求めた。
【０１０３】
＜立体規則性ｒｒｒｒ＞
立体規則性（ｒｒｒｒ）は13Ｃ−ＮＭＲスペクトル測定から算出した。
＜メルトフローレート（ＭＦＲ）＞
シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ）およびプロピレン・α-オレフィン共重
合体（Ｂ）のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ-６７２１に準拠して、２３０℃で２．１６ｋｇの荷重にて測定した。
【０１０４】
＜密度＞
密度は、ＡＳＴＭ Ｄ１５０５に準拠して測定した。
＜針進入温度＞
針進入温度は、セイコー社製ＳＳ-１２０を用いて、昇温速度５℃／分の条件下、１．
８ｍｍφの平面圧子を圧力２Ｋｇｆ／ｃｍ2で１ｍｍ厚のプレスシート試験片に押し付け
、ＴＭＡ曲線から求めた。
【０１０５】
＜引張弾性率＞
ＪＩＳ Ｋ６３０１に準拠して、１ｍｍ厚プレスシートより、ダンベル状ＪＩＳ３号試
験片を打ち抜き、評価試料とした。引張弾性率はインストロン社製引張試験機Ｉｎｓｔｏｎ１１２３を用いて、２３℃で、スパン間：３０ｍｍ、引張速度３０ｍｍ／分で測定し３回の平均値をとった。
【０１０６】
なお、針進入温度および引張弾性率の測定に使用した１ｍｍ厚のプレスシート試験片は、プロピレン系重合体組成物をプレス成形機にて２００℃で５〜１０分余熱後、１０ＭＰａ加圧下で１〜２分で成形し、１０ＭＰａの加圧下で２０℃に冷却することにより得た。
【０１０７】
＜内部ヘイズ＞
５０μｍ厚のインフレーションフィルム片を用いて、日本電色工業（株）製のデジタル濁度計「ＮＤＨ-２０Ｄ」にて測定し３回の平均値をとった。
【０１０８】
＜グロス（表面光沢性）＞
ＪＩＳ Ｋ ７１０５に準拠して、スガ試験機株式会社製 デジタル変角光沢計ＵＧＶ−
５Ｄを用いて、５０μｍ厚のインフレーションフィルムを入射角２０°で測定した５点のデータの平均値をとった。
【０１０９】
〔触媒合成例〕
＜合成例１＞
ジベンジルメチレン(シクロペンタジエニル)(３,６-ジｔ-ブチルフルオレニル)ジルコ
ニウムジクロリドは、特開２００４-１８９６６６号公報の合成例３に記載された方法で
製造した。
【０１１０】
〔重合例〕
＜重合例１＞シンジオタクティックプロピレン重合体（Ａ−１）の製造
十分に窒素置換した内容量５００ｍｌのガラス製オートクレーブにトルエン２５０ｍｌを装入し、プロピレンを１５０リットル／時間、水素を０．３リットル／時間の量で流通させ、２５℃で２０分間保持させておいた。一方、十分に窒素置換した内容量３０ｍｌの枝付きフラスコにマグネティックスターラーを入れ、これにメチルアルミノキサンのトルエン溶液（Ａｌ＝１．５３ｍｏｌ／ｌ）を５．００ｍｍｏｌ、次いでジベンジルメチレン(シクロペンタジエニル)(３,６-ジ-ｔ-ブチルフルオレニル)ジルコニウムジクロリドのトルエン溶液５．０μｍｏｌを加え、２０分間攪拌した。この溶液を、プロピレンおよび水素を流通させておいたガラス製オートクレーブのトルエンに加え、重合を開始した。プロピレンガスを１５０リットル／時間、水素を０．３リットル／時間の量で連続的に供給し、常圧下、２５℃で４５分間重合を行った後、少量のメタノールを添加し重合を停止した。ポリマー溶液を大過剰のメタノールに加え、ポリマーを析出させ、８０℃で１２時間、減圧乾燥を行った結果、ポリマー２．３８ｇが得られた。重合活性は０．６３ｋｇ-ＰＰ
／ｍｍｏｌ-Ｚｒ・ｈｒであり、得られたポリマーの［η］は１．９ｄｌ／ｇ、Ｔｍ1＝１５２℃、Ｔｍ2＝１５８℃であり、ｒｒｒｒ＝９４％であり、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．０であっ
た。この操作を繰り返して、必要量のポリマーを得て実施例に使用した。
【０１１１】
結果を表１に示す。
＜重合例２＞プロピレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ−１）の製造
十分に窒素置換した４０００ｍｌの重合装置に、１８３４ｍｌの乾燥ヘキサンとトリイソブチルアルミニウム（１．０ｍｍｏｌ）を常温で仕込んだ後、重合装置内温を７０℃に昇温し、プロピレンで系内の圧力を０．６６ＭＰａになるように加圧した後に、エチレンで、系内圧力を１．３６ＭＰａに調整した。次いで、ジ(ｐ−クロロフェニル)メチレン(
シクロペンタジエニル)(オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル)ジルコニウム
ジクロリド０．００１ｍｍｏｌとアルミニウム換算で０．３ｍｍｏｌのメチルアルミノキサン（東ソー・ファインケム社製）を接触させたトルエン溶液を重合器内に添加し、内温７０℃、系内圧力を１．３６ＭＰａにエチレンで保ちながら１５分間重合し、２０ｍｌのメタノールを添加し重合を停止した。脱圧後、４リットルのメタノール中で重合溶液からポリマーを析出し、真空下１３０℃、１２時間乾燥した。得られたポリマーは１０５ｇであり、ＭＦＲが１．０（ｇ／１０分）であり、１３５℃、デカリン中で測定した［η］＝２．５（ｄＬ/ｇ）であった。またｒｒ1値は７８％であった。
【０１１２】
結果を表１に示す。
【０１１３】
【表１】
2010144007.tif 000002
【０１１４】
〔実施例１〕
（１）ペレット化
重合例１で得られたポリマー（Ａ−１）１００重量部に対して、酸化防止剤として３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシトルエンを０．２重量部、酸化防止剤としてテトラキス[メチレン−３（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネー
ト]メタンを０．２重量部、中和剤としてステアリン酸カルシウム０．０１重量部を配合
し、二軸押出機を用いて、樹脂温度２００℃で溶融混練してペレット化を実施した。
【０１１５】
（２）シート成形
上記で得られたペレットを５０ｍｍΦのサーキュラーダイを備えた３０ｍｍΦインフレーション成形機により押出機温度２００℃、ダイス温度２００℃、引取速度１．５ｍ/ｍ
ｉｎ、空冷にて製膜を行い、厚さ５０μｍのフィルムを得た。
【０１１６】
フィルムの開口性は良好であった。
得られたペレットおよびフィルムについて測定した各物性を表２に示す。
〔実施例２〕
実施例１において、結晶核剤としてエチレン（ビス）ステアリン酸アミドを０．２重量部配合した以外は実施例１と同様にして行った。
【０１１７】
フィルムの開口性は良好であった。
結果を表２に示す。
〔実施例３〕
実施例１において、アイソタクティックポリプロピレン（Ｊ１３９；プライムポリマー社製）を表２に示す割合で配合した以外は実施例１と同様にして行った。
【０１１８】
フィルムの開口性は良好であった。
結果を表２に示す。
〔実施例４〕
実施例１において、ポリエチレン（ＨＺ２２００Ｊ；プライムポリマー社製）を表２に示す割合で配合した以外は実施例１と同様にして行った。
フィルムの開口性は良好であった。
【０１１９】
結果を表２に示す。
〔実施例５〕
実施例１において、結晶核剤としてアデカスタブＮＡ−２１（旭電化工業株式会社製）を０．３重量部配合した以外は実施例１と同様にして行った。
【０１２０】
フィルムの開口性は良好であった。
結果を表２に示す。
〔実施例６〕
実施例１において、ポリマー（Ａ−１）を９０重量部、プロピレン・エチレン共重合体（Ｂ−１）を１０重量部配合した以外は実施例１と同様にして行った。
【０１２１】
フィルムの開口性は良好であった。
結果を表２に示す。
［比較例１］
実施例１において、ポリマー（Ａ−１）の代わりに、Ｔｏｔａｌ社製シンジオタクティックポリプロピレン（商品名：Ｔｏｔａｌ Ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ １２５１）（Ｃ−１）を用いた以外は実施例１と同様にして行った。
【０１２２】
フィルムは開口することが困難であり、透明性および表面光沢性を測定することができなかった。
結果を表２に示す。
【０１２３】
［比較例２］
実施例１において、ポリマー（Ａ−１）の代わりに、プライムポリマー社製ポリプロピレン（商品名：Ｆ−３２７）（Ｄ−１）を用いた以外は実施例１と同様にして行った。
【０１２４】
結果を表２に示す。
［比較例３］
実施例１において、ポリマー（Ａ−１）の代わりに、プライムポリマー社製ポリプロピレン（商品名：Ｆ１１３Ｇ）（Ｅ−１）を用いた以外は実施例１と同様にして行った。
【０１２５】
結果を表２に示す。
［比較例４］
実施例１において、ポリマー（Ａ−１）を２０重量部、プロピレン・エチレン共重合体（Ｂ−１）を８０重量部配合した以外は実施例１と同様にして行った。
フィルムは開口することが困難であり、透明性および表面光沢性を測定することができなかった。
【０１２６】
結果を表２に示す。
【０１２７】
【表２】
2010144007.tif 000003