(57)【要約】【課題】ホールの上面形状を整えて線条痕をなくすと共に、ボトム形状に歪みがなく、しかもボーイング形状の発生を防止して良好な垂直加工形状のホールを処理対象層に形成することができる基板処理方法を提供する。【解決手段】処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用い、処理圧力１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）で中間層としてのＢＡＲＣ膜５３をエッチングし、次いで、処理ガスとしてＣＯＳガス含有ガスを用いて下層レジスト層としてのＡＣＬ５２をエッチングし、その後、処理ガスとしてＣ６Ｆ６ガス含有ガスを用いて処理対象層としての酸化膜５１をエッチングする。【選択図】図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法において、
処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用い、処理圧力１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）で前記中間層をエッチングする第１エッチングステップと、
処理ガスとしてＣＯＳガス含有ガスを用いて前記マスク層をエッチングする第２エッチングステップと、
を有することを特徴とする基板処理方法。
【請求項２】
処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法において、
処理ガスとしてＣ６Ｆ６ガス含有ガスを用いて前記処理対象層をエッチングする処理対象層エッチングステップを有することを特徴とする基板処理方法。
【請求項３】
処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法において、
処理ガスとしてＣ４Ｆ６ガス含有ガスを用いた前段エッチングステップ及び処理ガスとして前記Ｃ４Ｆ６ガス含有ガスにＣＯＳガスを添加したＣＯＳガス含有ガスを用いた後段エッチングステップとによって前記処理対象層をエッチングする処理対象層エッチングステップを有することを特徴とする基板処理方法。
【請求項４】
処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法において、
処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用い、処理圧力１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）で前記中間層をエッチングする第１エッチングステップと、
処理ガスとしてＣＯＳガス含有ガスを用いて前記マスク層をエッチングする第２エッチングステップと、
処理ガスとしてＣ６Ｆ６ガス含有ガスを用いて前記処理対象層をエッチングする第３エッチングステップと、
を有することを特徴とする基板処理方法。
【請求項５】
処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法において、
処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用い、処理圧力１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）で前記中間層をエッチングする第１エッチングステップと、
処理ガスとしてＣＯＳガス含有ガスを用いて前記マスク層をエッチングする第２エッチングステップと、
処理ガスとしてＣ４Ｆ６ガス含有ガスを用いた前段エッチングステップ及び処理ガスとして前記Ｃ４Ｆ６ガス含有ガスにＣＯＳガスを添加したＣＯＳガス含有ガスを用いた後段エッチングステップとによって前記処理対象層をエッチングする第４エッチングステップと、
を有することを特徴とする基板処理方法。
【請求項６】
前記第２エッチングステップにおいて、前記ＣＯＳガス流量を、全処理ガス流量に対して３〜５％とすることを特徴とする請求項１、４又は５記載の基板処理方法。
【請求項７】
前記第２エッチングステップにおいて、処理圧力を２０ｍＴｏｒｒ（２．６６Ｐａ）以下とすることを特徴とする請求項１、４又は５記載の基板処理方法。
【請求項８】
前記処理対象層エッチングステップ及び前記第３エッチングステップにおいて、前記Ｃ６Ｆ６ガス含有ガス中の前記Ｃ６Ｆ６ガスの流量を、全処理ガス流量に対して２％以上とすることを特徴とする請求項２又は４記載の基板処理方法。
【請求項９】
前記Ｃ６Ｆ６ガス含有ガスは、さらにＣ４Ｆ６ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有することを特徴とする請求項８記載の基板処理方法。
【請求項１０】
前記処理対象層エッチングステップ及び前記第３エッチングステップにおいて、処理圧力を２０ｍＴｏｒｒ（２．６６Ｐａ）以下とすることを特徴とする請求項２又は４記載の基板処理方法。
【請求項１１】
前記処理対象層エッチングステップ及び前記第４エッチングステップにおいて、前記後段エッチングステップにおける前記ＣＯＳガスの流量を、全処理ガス流量に対して２〜５％とすることを特徴とする請求項３又は５記載の基板処理方法。
【請求項１２】
前記処理対象層エッチングステップ及び前記第４エッチングステップにおいて、前記後段エッチングステップを所定時間延長してオーバーエッチングを実行することを特徴とする請求項３、５又は１１記載の基板処理方法。
【請求項１３】
前記所定時間は、前記処理対象層に対する総エッチング時間の１０〜３０％であることを特徴とする請求項１２記載の基板処理方法。
【請求項１４】
処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法をコンピュータに実行させるプログラムを格納したコンピュータで読み取り可能な記憶媒体であって、前記基板処理方法は、
処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用い、処理圧力１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）で前記中間層をエッチングする第１エッチングステップと、
処理ガスとしてＣＯＳガス含有ガスを用いて前記マスク層をエッチングする第２エッチングステップと、
処理ガスとしてＣ６Ｆ６ガス含有ガスを用いて前記処理対象層をエッチングする第３エッチングステップと、
を有することを特徴とする記憶媒体。
【請求項１５】
処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法をコンピュータに実行させるプログラムを格納したコンピュータで読み取り可能な記憶
媒体であって、前記基板処理方法は、
処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用い、処理圧力１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）で前記中間層をエッチングする第１エッチングステップと、
処理ガスとしてＣＯＳガス含有ガスを用いて前記マスク層をエッチングする第２エッチングステップと、
処理ガスとしてＣ４Ｆ６ガス含有ガスを用いた前段エッチングステップ及び処理ガスとして前記Ｃ４Ｆ６ガス含有ガスにＣＯＳガスを添加したＣＯＳガス含有ガスを用いた後段エッチングステップとによって前記処理対象層をエッチングする第４エッチングステップと、
を有することを特徴とする記憶媒体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、基板処理方法及び記憶媒体に関し、特に、マスク層を保護しながらエッチング対象層をエッチングする基板処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
シリコン基材上に酸化膜、有機膜からなる下層レジスト膜、反射防止膜（ＢＡＲＣ膜）等が積層された半導体デバイス用のウエハが知られている。特に、下層レジスト膜は、酸化膜をエッチングする際に、マスクとして機能する。
【０００３】
近年、半導体デバイスの小型化が進む中、ウエハの表面における回路パターンをより微細に形成する必要が生じている。このような微細な回路パターンを形成するためには、半導体デバイスの製造過程において、マスク層としての下層レジスト膜におけるパターンの最小寸法を小さくすると共に、小さい寸法の開口部（ホールやトレンチ）を処理対象層である酸化膜に正確に転写する必要がある。
【０００４】
ところで、要求されるホール又はトレンチ（以下、単に「ホール」という。）の開口部寸法が小さくなりアスペクト比が大きくなる一方、マスク層の膜厚は薄くなる傾向にあり、エッチングにおいてホールの上部形状（トップビュー）に線条痕(ｓｔｒｉａｔｉｏｎ)ができ、これに伴って処理対象層のホールのボトム形状に歪み（ｄｉｓｔｏｒｔｉｏｎ）が生じるという問題がある。一方、エッチングの際、マスク層の膜厚を十分に確保することができないために、処理対象層に形成されるホール断面にボーイング形状（膨らんだ形状）が発生するという問題があり、それぞれ半導体デバイスの歩留まり率が低下する原因となっている。
【０００５】
このようなホール形状の変形又は歪みを防止する従来技術が開示された公知文献として特許文献１及び特許文献２が上げられる。
【０００６】
特許文献１は、パターンエッチングされた絶縁膜の側壁が酸素プラズマに曝されるのを防止することを目的とする技術であって、層間絶縁膜のパターンエッチング時にマスク層として用いたレジストパターンを酸素プラズマ供給によるアッシング処理によって層間絶縁膜から除去する方法において、酸素プラズマの供給と共に、炭素を供給した状態で、アッシングするレジストパターンのアッシング方法が開示されている。
【０００７】
また、特許文献２は、半導体製造における絶縁膜加工において、ボーイングの少ない垂直加工形状が得られるエッチング方法を提供することを目的としたなされたものであって、エッチング初期に過剰になるＯ、ＦもしくはＮラジカル入射量を、ガス流量もしくはＯ、Ｆ及びＮの内壁面での消費量をエッチング時間と共に制御することによって調整し、過剰なＯ、ＦもしくはＮラジカル入射量を抑制し、これによって安定したエッチング形状が得られるようにしたエッチング方法が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００４−１１９５３９号公報
【特許文献２】特開２００１−１１０７８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
しかしながら、上記従来技術は、いずれも、処理対象層に形成されるホールの上面形状を整え、ホールの断面形状の歪みをなくす上で満足できるものではなく、また、ホール断面におけるボーイング形状を抑制する点においても必ずしも満足できるものではなかった。
【００１０】
本発明の目的は、ホールの上面形状を整えると共に、ボトム形状に歪みがない良好な垂直加工形状のホールを処理対象層に形成することができる基板処理方法及び記憶媒体を提供することにある。また、ホールの側壁面の一部が拡大するボーイング形状の発生を防止して良好な垂直加工形状のホールを処理対象層に形成することができる基板処理方法及び記憶媒体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記目的を達成するために、請求項１記載の基板処理方法は、処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法において、処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用い、処理圧力１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）で前記中間層をエッチングする第１エッチングステップと、処理ガスとしてＣＯＳ（硫化カルボニル）ガス含有ガスを用いて前記マスク層をエッチングする第２エッチングステップと、を有することを特徴とする。
【００１２】
上記目的を達成するために、請求項２記載の基板処理方法は、処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法において、処理ガスとしてＣ６Ｆ６ガス含有ガスを用いて前記処理対象層をエッチングする処理対象層エッチングステップを有することを特徴とする。
【００１３】
上記目的を達成するために、請求項３記載の基板処理方法は、処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法において、処理ガスとしてＣ４Ｆ６ガス含有ガスを用いた前段エッチングステップ及び処理ガスとして前記Ｃ４Ｆ６ガス含有ガスにＣＯＳガスを添加したＣＯＳガス含有ガスを用いた後段エッチングステップとによって前記処理対象層をエッチングする処理対象層エッチングステップを有することを特徴とする。
【００１４】
上記目的を達成するために、請求項４記載の基板処理方法は、処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法において、処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用い、処理圧力１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）で前記中間層をエッチングする第１エッチングステップと、処理ガスとしてＣＯＳガス含有ガスを用いて前記マスク層をエッチングする第２エッチングステップと、処理ガスとしてＣ６Ｆ６ガス含有ガスを用いて前記処理対象層をエッチングする第３エッチングステップと、を有することを特徴とする。
【００１５】
上記目的を達成するために、請求項５記載の基板処理方法は、処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法において、処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用い、処理圧力１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）で前記中間層をエッチングする第１エッチングステップと、処理ガスとしてＣＯＳガス含有ガスを用いて前記マスク層をエッチングする第２エッチングステップと、処理ガスとしてＣ４Ｆ６ガス含有ガスを用いた前段エッチングステップ及び処理ガスとして前記Ｃ４Ｆ６ガス含有ガスにＣＯＳガスを添加したＣＯＳガス含有ガスを用いた後段エッチングステップとによって前記処理対象層をエッチングする第４エッチングステップと、を有することを特徴とする。
【００１６】
請求項６記載の基板処理方法は、請求項１、４又は５記載の基板処理方法において、前記第２エッチングステップにおいて、前記ＣＯＳガス流量を、全処理ガス流量に対して３〜５％とすることを特徴とする。
【００１７】
請求項７記載の基板処理方法は、請求項１、４又は５記載の基板処理方法において、前記第２エッチングステップにおいて、処理圧力を２０ｍＴｏｒｒ（２．６６Ｐａ）以下とすることを特徴とする。
【００１８】
請求項８記載の基板処理方法は、請求項２又は４記載の基板処理方法において、前記処理対象層エッチングステップ及び前記第３エッチングステップにおいて、前記Ｃ６Ｆ６ガス含有ガス中の前記Ｃ６Ｆ６ガスの流量を、全処理ガス流量に対して２％以上とすることを特徴とする。
【００１９】
請求項９記載の基板処理方法は、請求項８記載の基板処理方法において、前記Ｃ６Ｆ６ガス含有ガスは、さらにＣ４Ｆ６ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有することを特徴とする。
【００２０】
請求項１０記載の基板処理方法は、請求項２又は４記載の基板処理方法において、前記処理対象層エッチングステップ及び前記第３エッチングステップにおいて、処理圧力を２０ｍＴｏｒｒ（２．６６Ｐａ）以下とすることを特徴とする。
【００２１】
請求項１１記載の基板処理方法は、請求項３又は５記載の基板処理方法において、前記処理対象層エッチングステップ及び前記第４エッチングステップにおいて、前記後段エッチングステップにおける前記ＣＯＳガスの流量を、全処理ガス流量に対して２〜５％とすることを特徴とする。
【００２２】
請求項１２記載の基板処理方法は、請求項３、５又は１１記載の基板処理方法において、前記処理対象層エッチングステップ及び前記第４エッチングステップにおいて、前記後段エッチングステップを所定時間延長してオーバーエッチングを実行することを特徴とする。
【００２３】
請求項１３記載の基板処理方法は、請求項１２記載の基板処理方法において、前記所定時間は、前記処理対象層に対する総エッチング時間の１０〜３０％であることを特徴とする。
【００２４】
上記目的を達成するために、請求項１４記載の記憶媒体は、処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法をコンピュータに実行させるプログラムを格納したコンピュータで読み取り可能な記憶媒体であって、前記基板処理方法は、処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用い、処理圧力１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）で前記中間層をエッチングする第１エッチングステップと、処理ガスとしてＣＯＳガス含有ガスを用いて前記マスク層をエッチングする第２エッチングステップと、処理ガスとしてＣ６Ｆ６ガス含有ガスを用いて前記処理対象層をエッチングする第３エッチングステップと、を有することを特徴とする。
【００２５】
上記目的を達成するために、請求項１５記載の記憶媒体は、処理対象層上に、マスク層及び中間層が積層された基板に対してエッチング処理を施して前記中間層及びマスク層を介して前記処理対象層にパターン形状を形成する基板処理方法をコンピュータに実行させるプログラムを格納したコンピュータで読み取り可能な記憶媒体であって、前記基板処理方法は、処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用い、処理圧力１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）で前記中間層をエッチングする第１エッチングステップと、処理ガスとしてＣＯＳガス含有ガスを用いて前記マスク層をエッチングする第２エッチングステップと、処理ガスとしてＣ４Ｆ６ガス含有ガスを用いた前段エッチングステップ及び処理ガスとして前記Ｃ４Ｆ６ガス含有ガスにＣＯＳガスを添加したＣＯＳガス含有ガスを用いた後段エッチングステップとによって前記処理対象層をエッチングする第４エッチングステップと、を有することを特徴とする。
【発明の効果】
【００２６】
請求項１記載の基板処理方法によれば、処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用い、処理圧力１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）で中間層をエッチングし、処理ガスとしてＣＯＳガス（硫化カルボニル）含有ガスを用いてマスク層をエッチングするので、処理対象層に形成されるホールの上面形状が整って線条痕がなくなると共に、ボトム形状に歪みがない良好な垂直加工形状のホールを形成することができる。
【００２７】
請求項２記載の基板処理方法によれば、処理ガスとしてＣ６Ｆ６ガス含有ガスを用いて処理対象層をエッチングするので、処理対象層に形成されるホールの側壁面の一部が拡大するボーイング形状の発生を回避して良好な垂直加工形状のホールを形成することができる。
【００２８】
請求項３記載の基板処理方法によれば、処理ガスとしてＣ４Ｆ６ガス含有ガスを用いた前段エッチングステップ及び処理ガスとして前記Ｃ４Ｆ６ガス含有ガスにＣＯＳガスを添加したＣＯＳガス含有ガスを用いた後段エッチングステップとによって処理対象層をエッチングする処理対象層エッチングステップを有するので、ホール形状の崩れ及びボーイング形状の発生を回避すると共に、ボトム径を縮小させることなく垂直加工形状が優れたホールを形成することができる。
【００２９】
請求項４記載の基板処理方法及び請求項１４記載の記憶媒体によれば、処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用い、処理圧力１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）で中間層をエッチングし、処理ガスとしてＣＯＳガス含有ガスを用いてマスク層をエッチングし、その後、処理ガスとしてＣ６Ｆ６ガス含有ガスを用いて処理対象層をエッチングするようにしたので、処理対象層に形成されるホールの上面形状が整って線条痕がなくなると共に、ボトム形状の歪みを抑え、しかもホールの側壁面の一部が拡大するボーイング形状の発生を回避して良好な垂直加工形状のホールを形成することができる。
【００３０】
請求項５記載の基板処理方法及び請求項１５記載の記憶媒体によれば、処理ガスとしてＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有する混合ガスを用いて中間層をエッチングし、処理ガスとしてＣＯＳガス含有ガスを用いてマスク層をエッチングし、その後、処理ガスとしてＣ４Ｆ６ガス含有ガスを用いた前段エッチングステップ及び処理ガスとしてＣ４Ｆ６ガス含有ガスにＣＯＳガスを添加したＣＯＳガス含有ガスを用いた後段エッチングステップとによって処理対象層をエッチングするので、処理対象層に形成されるホールの上面形状の崩れ及びボーイング形状の発生を回避すると共に、ボトム径を縮小させることなく垂直加工形状が優れたホールを形成することができる。
【００３１】
請求項６記載の基板処理方法によれば、第２エッチングステップにおいて、ＣＯＳガス流量を、全処理ガス流量に対して３〜５％とするので、ホールの開口部が削られることによる上面開口面積の拡大及びホールの側壁面の摩耗を回避して良好な垂直加工形状のホールを形成することができる。
【００３２】
請求項７記載の基板処理方法によれば、第２エッチングステップにおいて、処理圧力を２０ｍＴｏｒｒ（２．６６Ｐａ）以下の低圧とするので、良好な垂直形状のホールが得られる。
【００３３】
請求項８記載の基板処理方法によれば、処理対象層エッチングステップ及び第３エッチングステップにおいて、Ｃ６Ｆ６ガス含有ガス中のＣ６Ｆ６ガスの流量を、全処理ガス流量に対して２％以上とするので、ボーイング形状の発生を抑えて良好な垂直加工形状のホールを形成することができる。
【００３４】
請求項９記載の基板処理方法によれば、Ｃ６Ｆ６ガス含有ガスは、さらにＣ４Ｆ６ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有するので、ホールの垂直加工形状における間口が拡がり、耐ボーイング効果が向上する。
【００３５】
請求項１０記載の基板処理方法によれば、処理対象層エッチングステップ及び第３エッチングステップにおいて、処理圧力を２０ｍＴｏｒｒ（２．６６Ｐａ）以下の低圧とするので、良好な垂直形状のホールが得られる。
【００３６】
請求項１１記載の基板処理方法によれば、処理対象層エッチングステップ及び第４エッチングステップにおいて、後段エッチングステップにおけるＣＯＳガスの流量を、全処理ガス流量に対して２〜５％としたので、ＣＯＳガスによるスムージング効果によって、ホールの入り口部分の径が拡大するのを防止することができる。
【００３７】
請求項１２記載の基板処理方法によれば、処理対象層エッチングステップ及び第４エッチングステップにおいて、後段エッチングステップを所定時間延長してオーバーエッチングを実行するので、ホールのボトム径を拡大してより良好な垂直形状のホールを得ることができる。
【００３８】
請求項１３記載の基板処理方法によれば、所定時間は、処理対象層に対する総エッチング時間の１０〜３０％であるので、必要最小限のエッチング時間でより垂直加工形状に優れたホールを形成することができる。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本実施の形態に係る基板処理方法を実行する基板処理システムの構成を概略的に示す平面図である。
【図２】図１における線II−IIに沿う断面図である。
【図３】図１の基板処理システムにおいてプラズマ処理が施される半導体ウエハの構成を概略的に示す断面図である。
【図４】本発明の第１の実施の形態に係る基板処理方法としての基板処理を示すフローチャートである。
【図５】第２の実施の形態に係る基板処理方法における基板処理を示すフローチャートである。
【図６】第２の実施の形態における基板処理方法を示す工程図である。
【図７】実施例及び比較例においてオーバーエッチングを実施した際のオーバーエッチング量に対するトップＣＤ値の変化を示す図である。
【図８】実施例及び比較例においてオーバーエッチングを実施した際のオーバーエッチング量に対するボトムＣＤ値の変化を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００４０】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照しながら詳述する。
【００４１】
まず、本発明の実施の形態に係る基板処理方法を実行する基板処理システムについて説明する。この基板処理システムは基板としての半導体ウエハＷ（以下、単に「ウエハＷ」という。）にプラズマを用いたエッチング処理を施すように構成された複数のプロセスモジュールを備える。
【００４２】
図１は、本実施の形態に係る基板処理方法を実行する基板処理システムの構成を概略的に示す平面図である。
【００４３】
図１において、基板処理システム１０は、被処理基板としてのウエハＷにＲＩＥ(Reaction Ion Etching)処理を施す基板処理装置としての２つのプロセスシップ１１と、２つのプロセスシップ１１がそれぞれ接続された矩形状の共通搬送室としての大気搬送室（以下、「ローダーモジュール」という。）１３とを備える。
【００４４】
ローダーモジュール１３には、上述したプロセスシップ１１の他、例えば２５枚のウエハＷを収容する基板収納容器としてのフープ１４がそれぞれ載置される３つのフープ載置台１５と、フープ１４から搬出されたウエハＷの位置をプリアライメントするオリエンタ１６と、ＲＩＥ処理が施されたウエハＷの後処理を行う後処理室（After Treatment Chamber）１７とが接続されている。
【００４５】
２つのプロセスシップ１１は、ローダーモジュール１３の長手方向における側壁に接続されると共にローダーモジュール１３を挟んで３つのフープ載置台１５と対向するように配置され、オリエンタ１６はローダーモジュール１３の長手方向に関する一端に配置され、後処理室１７はローダーモジュール１３の長手方向に関する他端に配置される。
【００４６】
ローダーモジュール１３は、内部に配置された、ウエハＷを搬送する基板搬送ユニットとしてのスカラ型デュアルアームタイプの搬送アーム機構１９と、各フープ載置台１５に対応するように側壁に配置されたウエハＷの投入口である３つのフープ接続口としてのロードポート２０とを有する。ロードポート２０には、それぞれ開閉扉が設けられている。搬送アーム機構１９は、フープ載置台１５に載置されたフープ１４からウエハＷをロードポート２０経由で取り出し、該取り出したウエハＷをプロセスシップ１１、オリエンタ１６や後処理室１７へ搬出入する。
【００４７】
プロセスシップ１１は、ウエハＷにＲＩＥ処理を施す真空処理室としてのプロセスモジュール２５と、該プロセスモジュール２５にウエハＷを受け渡すリンク型シングルピックタイプの搬送アーム２６を内蔵するロード・ロックモジュール２７とを有する。
【００４８】
プロセスモジュール２５は、円筒状の処理室容器（以下、「チャンバ」という。）と、該チャンバ内に配置された上部電極及び下部電極を有し、該上部電極及び下部電極の間の距離はウエハＷにＲＩＥ処理を施すための適切な間隔に設定されている。また、下部電極はウエハＷをクーロン力等によってチャックするＥＳＣをその頂部に有する。
【００４９】
プロセスモジュール２５では、チャンバ内部に処理ガス、例えば、フッ素系ガス、臭素系ガス等を導入し、上部電極及び下部電極間に電界を発生させることによって導入された処理ガスをプラズマ化してイオン及びラジカルを発生させ、該イオン及びラジカルによってウエハＷにＲＩＥ処理を施し、ウエハＷ上の、例えばポリシリコン層をエッチングする。
【００５０】
プロセスシップ１１では、ローダーモジュール１３の内部の圧力は大気圧に維持される一方、プロセスモジュール２５の内部圧力は真空に維持される。そのため、ロード・ロックモジュール２７は、プロセスモジュール２５との連結部に真空ゲートバルブ２９を備えると共に、ローダーモジュール１３との連結部に大気ゲートバルブ３０を備えることによって、その内部圧力を調整可能な真空予備搬送室として構成される。
【００５１】
ロード・ロックモジュール２７の内部には、略中央部に搬送アーム２６が設置され、該搬送アーム２６よりプロセスモジュール２５側に第１のバッファ３１が設置され、搬送アーム２６よりローダーモジュール１３側には第２のバッファ３２が設置される。第１のバッファ３１及び第２のバッファ３２は、搬送アーム２６の先端部に配置されたウエハＷを支持する支持部（ピック）３３が移動する軌道上に配置され、ＲＩＥ処理が施されたウエハＷを一時的に支持部３３の軌道の上方に待避させることにより、ＲＩＥ未処理のウエハＷとＲＩＥ処理済みのウエハＷとのプロセスモジュール２５における円滑な入れ換えを可能とする。
【００５２】
また、基板処理システム１０は、プロセスシップ１１、ローダーモジュール１３、オリエンタ１６及び後処理室１７（以下、まとめて「各構成要素」という。）の動作を制御するシステムコントローラ（図示しない）と、ローダーモジュール１３の長手方向に関する一端に配置されたオペレーションコントローラ４０を備える。
【００５３】
システムコントローラは、ＲＩＥ処理やウエハＷの搬送処理に対応するプログラムとしてのレシピに応じて各構成要素の動作を制御し、オペレーションコントローラ４０は、例えばＬＣＤ（Liquid Crystal Display）からなる状態表示部を有し、該状態表示部は各構成要素の動作状況を表示する。
【００５４】
図２は、図１における線II−IIに沿う断面図である。
【００５５】
図２において、プロセスモジュール１２は、チャンバ２２と、該チャンバ２２内に配置されたウエハＷの載置台２３と、チャンバ２２の上方において載置台２３と対向するように配置された上部電極としてのシャワーヘッド２４と、チャンバ２２内のガス等を排気するＴＭＰ（Turbo Molecular Pump）２５と、チャンバ２２及びＴＭＰ２５の間に配置され、チャンバ２２内の圧力を制御する可変式バタフライバルブとしてのＡＰＣ（Adaptive Pressure Control）バルブ２６とを有する。
【００５６】
シャワーヘッド２４には、第１の高周波電源２７が第１の整合器（Matcher）２８を介して接続されており、載置台２３には、第２の高周波電源３５が第２の整合器（Matcher）３６を介して接続されている。第１の高周波電源２７は、比較的高い周波数、例えば６０ＭＨｚの高周波電力を励起用電力としてシャワーヘッド２４に印加し、第２の高周波電源３５は、比較的低い周波数、例えば２ＭＨｚの高周波電力をバイアスとして載置台２３に印加する。整合器２８及び３６は、それぞれシャワーヘッド２４又は載置台２３からの高周波電力の反射を低減して高周波電力の供給効率を最大にする。
【００５７】
シャワーヘッド２４は円板状のガス供給部３０からなり、ガス供給部３０はバッファ室３２を有する。バッファ室３２はガス通気孔３４を介してチャンバ２２内に連通する。
【００５８】
バッファ室３２はＣＦ系ガスの各ガス供給系（図示しない）に接続されている。ＣＦ系ガス供給系はバッファ室３２へそれぞれＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを供給する。また、酸素系ガス供給系はバッファ室３２へＯ２ガス、ＣＯＳガスを供給する。供給されたＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガス並びにＯ２ガス、ＣＯＳガスはガス通気孔３４を介してチャンバ２２内へ供給される。
【００５９】
プロセスモジュール１２のチャンバ２２内では、上述したように、処理空間Ｓに高周波電力を印加することにより、シャワーヘッド２４から処理空間Ｓに供給された処理ガスを高密度のプラズマにしてイオンやラジカルを発生させ、該イオンやラジカルによって基板に対してエッチング処理を施す。
【００６０】
図３は、図１の基板処理システムにおいてエッチング処理等が施される半導体ウエハの構成を概略的に示す断面図である。
【００６１】
図３において、ウエハＷはシリコン基材５０の表面に形成された酸化膜５１と、該酸化膜５１上に順次積層されたＡＣＬ膜（アモルファスカーボン膜）５２、反射防止膜（ＢＡＲＣ膜）５３、及びフォトレジスト膜５４とを有する。
【００６２】
シリコン基材５０は、シリコンからなる円盤状の薄板であり、例えば熱酸化処理等が施されて表面に酸化（ＳｉＯ２）膜５１が形成され、酸化膜５１上にＡＣＬ膜５２が形成される。ＡＣＬ膜５２は、下層レジスト膜として機能する。ＡＣＬ膜５２上に、例えば塗布処理によって反射防止膜（ＢＡＲＣ膜）５３が形成される。ＢＡＲＣ膜５３は或る特定の波長の光、例えば、フォトレジスト膜５４に向けて照射されるＡｒＦエキシマレーザ光を吸収する色素を含む高分子樹脂からなり、フォトレジスト膜５４を透過したＡｒＦエキシマレーザ光がＡＣＬ膜５２又は酸化膜５１によって反射されて再びフォトレジスト膜５４に到達するのを防止する。フォトレジスト膜５４は、ＢＡＲＣ膜５３上に例えばスピンコータ（図示省略）を用いて形成される。フォトレジスト膜５４はポジ型の感光性樹脂からなり、ＡｒＦエキシマレーザ光に照射されるとアルカリ可溶性に変質する。
【００６３】
このような構成のウエハＷに対し、所定のパターンに反転するパターンに対応したＡｒＦエキシマレーザ光がステッパー（図示省略）によってフォトレジスト膜５４に照射されて、フォトレジスト膜５４におけるＡｒＦエキシマレーザ光が照射された部分がアルカリ可溶性に変質する。その後、フォトレジスト膜５４に強アルカリ性の現像液が滴下されてアルカリ可溶性に変質した部分が除去される。これにより、フォトレジスト膜５４から所定のパターンに反転するパターンに対応した部分が取り除かれるため、ウエハＷ上には所定のパターンを呈するホールを形成する位置に開口部５５を有するフォトレジスト膜５４が残る。
【００６４】
その後、開口部５５が、順次反射防止膜としてのＢＡＲＣ膜５３、下層レジスト膜としてのＡＣＬ膜５２に転写され、最終的に酸化膜５１に所定の開口部を有するホールが形成される。
【００６５】
ところで、半導体デバイスにおける近年の小型化要求を満たすためには、ウエハＷに対して、ホールの上面形状を整えると共に、ボトム形状に歪みがなく、またボーイング形状の発生を抑制した良好な垂直加工形状のホールを形成する必要があるが、比較的薄い中間層又はマスク層が適用される近年のウエハＷのエッチングステップにおいて、処理対象層に対し、上面形状を整えて良好な垂直加工形状のホールを形成することは必ずしも容易ではなかった。
【００６６】
本発明者は、中間層としてのＢＡＲＣ膜５３、マスク層としてのＡＣＬ膜５２を有するウエハＷに対し、ホールの上面形状（トップビュー）を整え、ボトム形状の歪み（ｄｉｓｔｏｒｔｉｏｎ）がなく、且つボーイング形状の発生を抑制した良好な垂直加工形状のホールを形成する基板処理方法を確立するために各種実験を行ったところ、処理ガスとしてＣＦリッチガスを用いて比較的高圧でＢＡＲＣ膜５３をエッチング処理し、その後、ＣＯＳ（硫化カルボニル）ガス含有ガスを用いてＡＣＬ膜５２をエッチングすることにより、トップビューの線条痕の発生を低減すると共に、ボトム形状における歪みを抑制できることを見出し、本発明に到達した。また、処理ガスとしてＣ６Ｆ６ガス含有ガスを用いて酸化膜５１をエッチングすることにより、マスク膜の残量を確保してボーイング形状の発生を抑制して良好な垂直加工形状のホールを形成できることを見出し、本発明に到達した。
【００６７】
以下、本発明の第１の実施の形態に係る基板処理方法について詳述する。本処理は、基板処理システム１０のプロセスモジュール１２〜１７において、基板処理用プログラムである基板処理レシピに応じて基板処理システム１０のシステムコントローラが実行する。
【００６８】
この基板処理方法は、高圧雰囲気、例えば１００ｍＴｏｏｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｏｒ（２．０×１０Ｐａ）雰囲気で、既存のＣＦ系ガス、すなわちＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスの混合ガスを用いて中間層としてのＢＡＲＣ膜５３をエッチングする第１エッチングステップと、ＣＯＳガス含有ガスを用いて下層レジスト膜としてのＡＣＬ膜５２をエッチングする第２エッチングステップと、Ｃ６Ｆ６ガス含有ガスを用いて処理対象層としての酸化膜５１をエッチングする第３（処理対象層）エッチングステップを有するものである。
【００６９】
図４は、第１の実施の形態に係る基板処理方法としての基板処理を示すフローチャートである。
【００７０】
基板処理に際し、まず、シリコン基材５０上に酸化層５１、ＡＣＬ膜５２、ＢＡＲＣ膜５３及びフォトレジスト膜５４が順に積層され、フォトレジスト膜５４が反射防止膜５３の一部を開口幅、例えば７０ｎｍで露出させる開口部５５を有するウエハＷを準備する。そして、このウエハＷをプロセスモジュール（ＰＭ）１２（図２参照）のチャンバ２２内に搬入し、載置台２３上に載置する（ステップＳ１）。
【００７１】
次いで、ＰＭ１２のチャンバ２２内の圧力をＡＰＣバルブ２６等によって例えば１２０ｍＴｏｒｒ（１．６０×１０Ｐａ）に設定し、ウエハＷの上部温度を例えば９５℃、下部温度を２０℃に設定する。そして、シャワーヘッド２４のガス供給部３０からＣＦ４ガスを例えば２２０ｓｃｃｍ、ＣＨＦ３ガスを例えば３０ｓｃｃｍ、Ｃ４Ｆ８ガスを３０ｓｃｃｍ、Ｏ２ガスを（７＋１２）ｓｃｃｍで混合した混合ガス（ＣＦリッチガス）をチャンバ２２内へ供給する（ステップＳ２）。そして、上部電極に励起用電力として３００Ｗ、載置台２３にバイアス電力として３００Ｗを印加する。このとき、ＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス、Ｃ４Ｆ８ガス及びＯ２ガスが処理空間Ｓに印加された高周波電力によって励起されてプラズマになり、イオンやラジカルが発生し、これらのイオンやラジカルはＢＡＲＣ膜５３の表面又は開口部側壁面と衝突、反応し、ＢＡＲＣ膜５３上にデポを堆積させると共に、ＢＡＲＣ膜５３をエッチングしてフォトレジスト膜５４の開口部５４に対応する開口部を形成する（ステップＳ３）。このとき、高圧及びＣＦリッチガスに基づくデポリッチ条件の下、ＢＡＲＣ膜５３上に十分なデポが堆積し、開口部形状を保持しつつＢＡＲＣ膜５３がエッチングされる。
【００７２】
このようにして、ＢＡＲＣ膜５３をエッチングした後、チャンバ内の圧力をＡＰＣバルブ等によって例えば２０ｍＴｏｒｒ（２．６６Ｐａ）に設定する。また、ウエハＷの上部温度を例えば９５℃、下部温度を２０℃に設定する。そして、シャワーヘッド２４のガス供給部３０からＯ２ガスを７５０ｓｃｃｍ、ＣＯＳガスを３０ｓｃｃｍ（全処理ガス流量に対するＣＯＳガス流量の割合：４．０％）で混合したＣＯＳガス含有ガスをチャンバ内へ供給する（ステップＳ４）。そして、上部電極であるシャワーヘッド２４に５００Ｗの励起用電力を印加し、バイアス電力を５００Ｗとする。このとき、Ｏ２ガス及びＣＯＳガスが処理空間Ｓに印加された高周波電力によってプラズマになり、イオンやラジカルが発生する。これらのイオンやラジカルはＡＣＬ膜５２と衝突、反応し、当該部分をエッチングする（ステップＳ５）。
【００７３】
このとき、ＣＯＳガスに基づくスムージング作用が発現され、ホールの入り口部分の径が拡大するのを回避することができる。ここで、ホールの入り口部分の径の拡大が回避される理由として、ＣＯＳガスに含まれるＳ元素の存在が考えられる。ＣＯガス又はＯ２ガスだけでは、形状スムージング効果は得られない。
【００７４】
次いで、ＢＡＲＣ膜５３及びＡＣＬ膜５２がエッチングされた後、チャンバ内の圧力をＡＰＣバルブ等によって例えば２０ｍＴｏｒｒ（２．６６Ｐａ）に設定する。また、ウエハＷの上部温度を例えば９５℃、下部温度を例えば２０℃に設定する。そして、シャワーヘッド２４のガス供給部３０からＣ６Ｆ６ガスを例えば１２ｓｃｃｍ、Ｃ４Ｆ６ガスを２５ｓｃｃｍ、Ｃ４Ｆ８ガスを２０ｓｃｃｍ、Ａｒガスを２００ｓｃｃｍ、Ｏ２ガスを８５ｓｃｃｍで混合したＣ６Ｆ６ガス含有ガスをチャンバ内へ供給する（ステップＳ６）。そして、上部電極に１１００Ｗの励起用電力を印加し、且つ載置台２３にバイアス電力として４５００Ｗを印加する。このとき、Ｃ６Ｆ６ガス、Ｃ４Ｆ６ガス、Ｃ４Ｆ８ガス、Ａｒガス、Ｏ２ガスが処理空間Ｓに印加された高周波電力によってプラズマになり、イオンやラジカルが発生する。これらのイオンやラジカルは酸化膜５１と衝突、反応し、当該部分をエッチングする（ステップＳ７）。
【００７５】
このとき、ＡＣＬ膜５２上に、Ｃ６Ｆ６ガスに起因するデポが堆積し、マスク層として機能するこれらの膜の膜厚残量を確保しつつエッチングが行われるので、ホール側面を膨らますことなく、ボーイング形状を回避して垂直加工形状が良好なホールが形成される。
【００７６】
このようにして、酸化膜５１に、上面形状が整い、ボトム形状の歪み及びボーイング形状のないホールが形成されたウエハＷを別装置のアッシャー（Ａｓｈｅｒ）にかけてマスク層としてのＡＣＬ膜を取り除き、本処理を終了する（ステップＳ８）。
【００７７】
本実施の形態によれば、ＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有するＣＦリッチガスを用い、処理圧力を１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）の高圧としてＢＡＲＣ膜５３をエッチングした後、ＣＯＳガス含有ガスを用いてＡＣＬ膜５２をエッチングし、その後、Ｃ６Ｆ６含有ガスを用いて酸化膜５１をエッチングするようにしたので、シリコン基材５０上に順次積層された酸化膜５１、ＡＣＬ膜５２、ＢＡＲＣ膜５３、及びフォトレジスト膜５４を、それぞれ対応するマスク膜として機能する膜上に必要量のデポを堆積させてマスク残量を確保しつつエッチングすることができるので、最終的に酸化膜５１に、ホールのトップビュー形状が整い、線条痕がなく、ボトム形状の歪み及び側壁面が拡大するボーイング形状の発生を回避して垂直加工形状に優れたホールを形成することができる。
【００７８】
本実施の形態において、ＢＡＲＣ膜５３のエッチング時のＣＦリッチガスの適用と高圧雰囲気でのエッチング、及びＡＣＬ膜５２のエッチング時におけるＣＯＳガス含有ガスの適用との相乗効果によって、酸化膜５１に形成されるホールのトップビューの線条痕をなくし、ホールボトムの歪みが抑制される。すなわち、本実施の形態において、ＢＡＲＣ膜５３エッチング時の高圧、ＣＦリッチガス、及びＡＣＬ膜５２エッチング時のＣＯＳガス含有ガスの適用は、必須条件であり、このうち、いずれか１つの条件でも満たされない場合は、上記作用効果は得られない。
【００７９】
上記３条件によって、酸化膜５１に形成されるホールのトップビューの線条痕をなくし、ボトム形状の歪みが抑制されるメカニズムとして、以下のように考えることができる。すなわち、ＢＡＲＣ膜５３をエッチングする際、ＣＦリッチガスを用いることにより、ＣＨＦ３ガス又はＣ４Ｆ８ガスによるＢＡＲＣ膜５３上のフォトレジスト膜５４に対する選択比が向上し、これによってＢＡＲＣ膜５３をエッチングする際のホール形状が良好となる。また、フォトレジスト膜５４上にＣＦガスに基づくデポが堆積し易くなってマスク残量が確保され、マスク層の層厚を確保しつつエッチングすることができ、これによってＢＡＲＣ膜５３のホール形状が安定する。また、１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）の高圧条件で、ＢＡＲＣ膜５３をエッチングすることにより、デポ堆積作用がより促進され、上述のホール形状安定効果が向上する。そして、ＡＣＬ膜５２のエッチング時にＣＯＳガス含有ガスを適用することにより、ＡＣＬ膜５２表面のスムージング効果が発現され、これら相乗効果によってトップビューが安定し、ボトム形状に歪みのない優れた垂直加工形状のホールが形成されるものと考える。
【００８０】
本実施の形態において、酸化膜５１をエッチングする際、Ｃ６Ｆ６ガス、Ｃ４Ｆ６ガス、Ｃ４Ｆ８ガス、Ａｒガス、Ｏ２ガスの混合ガスを処理ガスとして用いることにより、ＡＣＬ膜５２上に、Ｃ６Ｆ６ガスに起因するデポが堆積し易くなり、マスク膜としての残量を確保しつつエッチングが行われるので、酸化膜５１に形成されるホールにおけるボーイング形状の発生を回避して垂直加工形状が良好なホールを形成することができる。なお、ボーイング形状が発生するメカニズムとしては、マスク膜の膜厚が十分でない場合にホール断面に対して傾斜方向か照射されたエッチャーがホール断面に比較的大きい角度で衝突し、これによって内壁面を摩耗させるものと考えられる。マスク膜としてのＡＣＬ膜の膜厚が十分な場合は、ＡＣＬ膜の内壁面が摩耗し、酸化膜は摩耗されないので、酸化膜にボーイング形状は見られない。
【００８１】
本実施の形態においては、ＢＡＲＣ膜５３のエッチング、ＡＣＬ５２のエッチング及び酸化膜５１のエッチングを同一のＰＭ内で連続的に実行するので、これによってスループットが向上する。
【００８２】
次に、本実施の形態における変形例（第２の実施の形態）について説明する。
【００８３】
第２の実施の形態に係る基板処理方法は、第１の実施の形態におけるＣ６Ｆ６ガス含有ガスを用いて酸化膜５１をエッチングするステップ（第３エッチングステップ）に代えて、処理ガスとしてＣ４Ｆ６ガス含有ガスを用いた前段エッチングステップ、及び処理ガスとしてＣ４Ｆ６ガス含有ガスにＣＯＳガスを添加したＣＯＳガス含有ガスを用いた後段エッチングステップとからなる第４エッチングステップを適用したものである。なお、ＣＦ４ガス、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスの混合ガスを用いてＢＡＲＣ膜５３をエッチングするステップ（第１エッチングステップ）と、ＣＯＳガス含有ガスを用いてＡＣＬ膜５２をエッチングするステップ（第２エッチングステップ）は、上記第１の実施の形態と同様である。
【００８４】
以下、第１の実施の形態との相違点を中心に第２の実施の形態について説明する。
【００８５】
図５は、本実施の形態に係る基板処理方法としての基板処理を示すフローチャート、図６は、本実施の形態における基板処理方法を示す工程図である。
【００８６】
図５において、ウエハＷをＰＭ１２のチャンバ２２内に搬入し（ステップＳ１１）、チャンバ２２内の圧力を調整し、ＣＦリッチガスを導入し（ステップＳ１２）、励起用電力及びバイアス電力を印加してＢＡＲＣ膜５３をエッチングし（ステップＳ１３）、次いで、チャンバ２２内の圧力を再度調整し、Ｏ２ガス及びＣＯＳガスを導入し（ステップＳ１４）、その後、必要な電力を印加してＡＣＬ膜５２をエッチングする（ステップＳ１５）までのステップは、第１の実施の形態におけるステップＳ１〜ステップＳ５と同様である。
【００８７】
次いで、ＡＣＬ膜５２がエッチングされたウエハＷに対し、ＡＣＬ膜５２の開口部を、例えばＳｉＯ２膜からなる酸化膜５１に転写するためのエッチングを施す。
【００８８】
すなわち、ＡＣＬ膜５２がエッチングされたウエハＷ（図６（Ａ））が収容されたチャンバ内の圧力をＡＰＣバルブ等によって例えば２０ｍＴｏｒｒ（２．６６Ｐａ）に設定し、ウエハＷの上部温度を例えば６０℃、下部温度を例えば４０℃に設定する。そして、シャワーヘッド２４のガス供給部３０からＣ４Ｆ６ガスを例えば６０ｓｃｃｍ、Ａｒガスを２００ｓｃｃｍ、Ｏ２ガスを７０ｓｃｃｍで混合したＣ４Ｆ６ガス含有ガスをチャンバ内へ供給する（ステップＳ１６）。そして、上部電極に５００Ｗの励起用電力を印加し、且つ載置台２３にバイアス電力として４５００Ｗを印加する。
【００８９】
このとき、Ｃ４Ｆ６ガス、Ａｒガス、及びＯ２ガスが処理空間Ｓに印加された高周波電力によってプラズマになり、イオンやラジカルが発生する（図６（Ｂ））。発生したイオンは、ＡＣＬ膜５２及び該ＡＣＬ膜５２の開口部５５の底部の酸化膜５１と衝突、反応し、当該部分をエッチングする（前段エッチングステップ）（ステップＳ１７）。酸化膜５１に対する選択性は良好で、高いエッチレート（ＥＲ）によってエッチングされ、酸化膜５１に、ＡＣＬ膜５２の開口幅に応じた開口部が形成される（図６（Ｃ））。但し、酸化膜５１は、かなり厚いので、このままの条件でエッチングを続けると、ホール形状が崩れ、ＣＤ値が大きくなる虞がある。
【００９０】
従って、本実施の形態においては、Ｃ４Ｆ６ガス含有ガスによる酸化膜５１のエッチングの途中で、Ｃ４Ｆ６ガス含有ガスにＣＯＳガスを添加し、Ｃ４Ｆ６ガス含有ガスとＣＯＳガスとの混合ガスをプラズマ化したイオンを発生させ（図６（Ｄ））、この条件で酸化膜５１に対する後段エッチングを実施し、酸化膜５１にＡＣＬ膜５２の開口部に対応する開口幅の開口部を形成する（ステップＳ１８）。このとき、ＡＣＬ膜５２の上面及び開口部５５の側壁面に、Ｃ４Ｆ６ガス及びＣＯＳガスに起因する保護膜が形成され、該保護膜によってＡＣＬ膜５２の残膜量を確保しつつエッチングが行われる。従って、ホール側面が膨らむボーイング形状を回避して垂直加工形状が良好なホールが形成される（図６（Ｅ））。
【００９１】
このようにして、酸化膜５１に、トップ形状の崩れがなく、ボトム形状の歪み及びボーイング形状のないホールが形成されたウエハＷを別装置のアッシャー（Ａｓｈｅｒ）にかけて残ったＡＣＬ膜５２を取り除き（ステップＳ１９）、本処理を終了する。
【００９２】
本実施の形態によれば、処理ガスとしてＣ４Ｆ６ガス、Ａｒガス及びＯ２ガスを含むＣ４Ｆ６ガス含有ガスを用いた前段エッチングステップと、このＣ４Ｆ６ガス含有ガスにＣＯＳガスを添加したＣＯＳガス含有ガスを用いた後段エッチングステップとによって処理対象層である酸化膜５１をエッチングするので、前段エッチングステップにおいて、高いＥＲで酸化膜５１をエッチングしてＡＣＬ膜５２の開口部を酸化膜５１に転写させることができ、且つ後段エッチングステップにおいて、ＣＯＳガス含有ガスのスムージング効果によって、開口部のトップ形状の崩れ、ＣＤ値の広がり及びボーイング形状の発生を防止し、且つボトム径の縮小を回避して垂直加工形状に優れたホールを形成することができる。
【００９３】
本実施の形態における後段エッチングステップにおいて、ホールのトップ形状の歪み及びＣＤ値の拡大を防止するスムージング効果が発揮されるメカニズムは、必ずしも明かではないが、処理ガス中のＣ４Ｆ６ガスとＣＯＳガスとの反応生成物であるＣＳ、ＣＦＳが開口部の側壁面及び底面に膜状に付着し、このＣＳ、ＣＦＳからなる膜が保護膜として機能してイオンのアタックから、特に側壁を保護することによるものと考えられる。
【００９４】
本実施の形態の後段エッチングステップにおいて、ホールの底部にも保護膜が形成されるので、ＣＯＳガス含有ガスを用いた後段エッチングステップにおける酸化膜５１に対するエッチングの選択比は、ＣＯＳガスを用いない前段エッチングステップにおける選択比よりも低下する。すなわち、前段エッチングステップは、エッチング優先のステップであり、ホールのトップ形状の崩れ、ＣＤ値の拡大等の虞があるものの、高いＥＲによって効率よく酸化膜５１をエッチングしてホールを形成することができる。一方、後段エッチングステップは、スムージング優先のステップであり、ＥＲは前段エッチングステップよりも低下するものの、ホールのトップ形状の崩れ、ＣＤ値の拡大、ボーイング形状の発生等を防止しつつ垂直加工形状に優れたホールを形成することができる。
【００９５】
本実施の形態において、前段エッチングステップから後段エッチングステップに移行するタイミング、すなわちＣＯＳガスを導入するタイミングは重要であり、マスク膜であるＡＣＬ膜５２のリメイン量（残厚さ）、所望のＣＤ値、アスペクト比、ＥＲ、エッチング所要時間等によって総合的に判断して決定される。具体的には、予め同様の条件で同様の酸化膜をエッチングする試験を実施し、これによって、マスク膜であるＡＣＬ膜５２が完全に消滅する前に酸化膜５１のエッチングが完了するＣＯＳガス導入のタイミングを決定しておくことが好ましい。例えば、ＡＣＬ膜５２のリメイン量が初期の５０％程度、例えば５００ｎｍ程度になった時点でＣＯＳガスを添加し、これによって、前段エッチングステップを後段エッチングステップに移行させる処理が好適に行われる。
【００９６】
本実施の形態おいて、後段エッチングステップにおけるＣＯＳガス導入量は、全処理ガス流量に対して２〜５％であることが好ましい。ＣＯＳガス添加量が２％未満では、ホール径が拡大し、５％を超えるとエッチングがストップする。
【００９７】
なお、本実施の形態において、酸化膜５１のエッチング開始当初からＣＯＳガスを添加すると、酸化膜５１のＥＲが低下する一方、マスク膜としてのＡＣＬ膜５２のＥＲはそれほど下がらないので、酸化膜５１のエッチングが完了する前にＡＣＬ膜５２がなくなってしまい、酸化膜５１をエッチングできない事態を招く虞がある。
【００９８】
本実施の形態において、後段エッチングステップを採用したことにより、酸化膜５１におけるホールのＣＤ値の拡大を回避できるので、ＢＡＲＣ膜５３及びＡＣＬ膜５２をエッチングする際、予め酸化膜５１のエッチングステップで得られる効果を加味して比較的高いＥＲを採用し、これによって総エッチング時間の短縮を図ることもできる。
【００９９】
本実施の形態において、後段エッチングステップを実施したのち、後段エッチングステップと同様の条件で、所定時間オーバーエッチング（ＯＥ）することが好ましい。これによって、ボトムＣＤ値が拡大し、トップＣＤ値とボトムＣＤ値との差がより小さくなって垂直加工形状がより良好となる。ＯＥ時間は、酸化膜５１の総エッチング時間の、例えば１０〜３０％である。ＯＥ時間が総エッチング時間の１０％未満では、ボトムＣＤ値拡大効果が十分得られない虞があり、３０％を超えてもボトムＣＤ値の拡大効果はそれほど大きくならない。
【０１００】
以下に本発明の具体的実施例について説明する。
【０１０１】
表１及び表２は、本発明の具体的実施例におけるＢＡＲＣ膜５１エッチングステップ（第１エッチングステップ）及びＡＣＬ膜５２エッチングステップ（第２エッチングステップ）におけるホールの形状改善効果に対する処理圧力、ＣＦリッチガス及びＣＯＳガス依存性を示すものである。
【０１０２】
【表１】
2010171372.tif 000003
【０１０３】
ここで、圧力は、処理チャンバ内圧力（ｍＴｏｒｒ）を示し、ＨＦ及びＬＦは、それぞれ上部電極に印加される励起用電力（Ｗ）及び載置台に印加されるバイアス用電力（Ｗ）を示す。また、ＣＦ４、ＣＨＦ３、Ｃ４Ｆ８、Ｏ２は、それぞれのガス流量（単位：ｓｃｃｍ）を示す。また、Ｏ２ガス流量における「７＋８」、「７＋１２」は、それぞれ「（中央部からのＯ２導入量）＋（端部からのＯ２導入量）」を示す。なお、＊１は、処理ガスとしてＡｒガス１５０ｓｃｃｍを含むことを示す。
【０１０４】
【表２】
2010171372.tif 000004
【０１０５】
ここで、圧力は、処理チャンバ内圧力（ｍＴｏｒｒ）を示し、ＨＦ及びＬＦは、それぞれ上部電極に印加される励起用電力（Ｗ）及び載置台に印加されるバイアス用電力（Ｗ）を示す。また、Ｏ２、ＣＯＳはそれぞれのガス流量（ｓｃｃｍ）を示し、ＣＯＳガスにおける括弧内の数字は、全処理ガス量に対するＣＯＳガス流量の割合を示す。また、形状効果は、ＡＣＬ膜５２に形成されたトップビュー及び断面形状の観察結果を示し、◎は、大きな改善効果が見られたこと、○は、改善効果が見られ、実用上問題がないこと、△は、形状改善効果がみられたが十分でないことを示し、×は、改善効果が見られず実用上問題があることを示す。なお、表１と表２は連続した処理であり、一連の処理を同一実施例、同一比較例として示した。
【０１０６】
表１及び表２において、実施例１〜３及び比較例１、２は、ＢＡＲＣ膜５３エッチング時の処理圧力依存性を示したものであり、実施例１〜３は、処理圧力が本発明の範囲である１００ｍＴｏｒｒ（１．３３×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）を満たすので、ホール形状の改善効果が得られ、トップビューに線条痕がなく、ボトム形状に歪みがないホールが形成された。実施例１〜３において、ＢＡＲＣ膜エッチング時の処理圧力は、特に１２０ｍＴｏｒｒ（１．６×１０Ｐａ）〜１５０ｍＴｏｒｒ（２．０×１０Ｐａ）が好ましいことが分かる。一方、比較例１及び２は、ＡＲＣ膜５３エッチング時の処理圧力が本発明の範囲を満たさないので、トップビューのホール形状に線上痕があり、形状改善効果が見られなかった。
【０１０７】
実施例４〜６及び比較例３及び４は、ＡＣＬ膜５２エッチング時のＣＯＳガス依存性を示すものであり、実施例４〜６及び比較例４は、処理ガスとしてＣＯＳガス含有ガスを適用したので、形状改善効果がみられた。ここで、ＣＯＳガス流量が全処理ガス流量の３〜５％の場合は、極めて良好な形状改善効果が得られ、トップビューが整い、ボトム形状に歪みがないホールが形成された。これに対して、ＣＯＳガス流量が全処理ガス流量の１０％である比較例４では、必ずしも十分な形状改善効果が得られず、ホールのボトム形状に歪みがみられた。これによって、全処理ガス流量に対するＣＯＳガス流量の割合は、３〜５％が好ましいことが分かる。一方、比較例３は、ＣＯＳガスを適用していないので、トップビューにおけるホールの円形形状が乱れ、形状改善効果は見られなかった。
【０１０８】
また、比較例５、６は、ＢＡＲＣ膜エッチング時の処理ガスとして、ＣＦリッチガスを用いなかった場合を示すものであり、実施例２と対比されるものである。すなわち比較例５は、実施例２に比べてＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスの代わりにＡｒガスを適用したものである。また、比較例６は、実施例２において、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスの適用を止め、ＣＦ４ガスのみを適用したものである。比較例５及び６は、共に、ＢＡＲＣ膜５３のエッチングにおいてＣＦリッチガスを用いていないので、形状改善効果は得られなかった。ここで、ＣＦリッチガスとは、ＣＦ４ガスのみでなく、ＣＦ４ガスの他に、ＣＨＦ３ガス及びＣ４Ｆ８ガスを含有するガスをいう。
【０１０９】
次に、ＢＡＲＣ膜５３エッチングステップ（第１エッチングステップ）及びＡＣＬ膜５２エッチングステップ（第２エッチングステップ）に続く、酸化膜５１エッチングステップ（第３エッチングステップ）におけるホールの形状改善効果に対するＣ６Ｆ６ガス依存性について説明する。
【０１１０】
表３は、表１及び表２における実施例２の第１エッチングステップ及び第２エッチングステップに引き続いて行われた第３エッチングステップにおけるホールの形状改善効果に対するＣ６Ｆ６ガス依存性を示すものである。
【０１１１】
【表３】
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【０１１２】
ここで、各実施例及び比較例における処理圧力は、２０ｍＴｏｒｒ（２．６６Ｐａ）であり、上部電極に印加される励起用電力を１１００（Ｗ）及び載置台に印加されるバイアス用電力を４５００（Ｗ）とした。Ｃ６Ｆ６、Ｃ４Ｆ６、Ｃ４Ｆ８、Ａｒ、Ｏ２は、それぞれのガス流量（単位：ｓｃｃｍ）を示し、Ｃ６Ｆ６における括弧内の数字は、全ガス量に対するＣ６Ｆ６ガス流量の割合を示す。また、ホールの形状判定（耐ボーイング効果）は、ＡＣＬ膜の残膜量（ＡＣＬ残膜）とホール間口の形状（ホール間口）とで判定され、◎は、耐ボーイング効果が大きいこと、○は、耐ボーイング効果が十分発現されたこと、△は、耐ボーイング効果が発現されたが十分でないこと、×は、耐ボーイング効果が発現されなかったことを示す。
【０１１３】
表３において、実施例７〜１０は、酸化膜５１のエッチング時にＣ６Ｆ６ガスを適用したので、ＡＣＬ膜５２上にデポが堆積し、マスク層として機能するこれらの膜の膜厚を確保しながらエッチングされ、これによって、ホールの断面形状が比較例７に比べて安定し、耐ボーイング効果が発現された。また、酸化膜５１における開口断面が最も大きくなるネッキング位置を押し上げることができ、これによっても、耐ボーイング効果が発現されたことが分かる。ここで、Ｃ６Ｆ６の全処理ガス流量に対する割合は、２％以上であることが好ましく、具体的には、２〜５％であることが好ましい。比較例７は、酸化膜５１のエッチング時にＣ６Ｆ６を適用していないので、ＡＣＬ膜５２の残膜量が多い場合はホール間口が狭まり、ホール間口を広げるとＡＣＬ膜の残膜量を確保できず、ボーイングのない形状が得られない。
【０１１４】
実施例８は、実施例７におけるＣ４Ｆ６ガスの一部をＣ４Ｆ８ガスに代えたものであるが、Ｃ４Ｆ８ガスを添加することによって、ホール間口を広げることができることが分かる。Ｃ４Ｆ６ガスの一部をＣ４Ｆ８ガスに置換することでＡＣＬ膜の残膜量を確保しつつ、ホール間口を広げることができるので、ボーイング形状を回避できる。すなわち、本実施の形態において、酸化膜５１のエッチング時に、処理ガスとして用いられるＣ６Ｆ６ガス含有ガスは、Ｃ６Ｆ６ガスの他にＣ４Ｆ６ガスを含有するものであり、さらにＣ４Ｆ８ガスを含有することが好ましい。Ｃ４Ｆ８ガスを含有することにより、酸化膜エッチングの選択比を若干下げることができ、これによってホール側壁がある程度削られて間口が拡がると考えられる。なお、Ｃ６Ｆ６ガスによって十分な選択比が得られるので、Ｃ４Ｆ８ガスで多少選択比を下げても構わない。
【０１１５】
表４は、酸化膜エッチングステップにおいて、前段エッチングステップに続いて後段エッチングステップを行った実施例と後段エッチングステップを行わない比較例とにおけるホール形状の差異を示したものである。
【０１１６】
【表４】
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【０１１７】
表４において、実施例１１〜１３は、ＡＣＬ膜５２のエッチングが終了し、ＡＣＬ膜５２におけるＣＤ値が９５〜１１０ｎｍの範囲のウエハＷに対し、チャンバ内圧力を２０ｍＴｏｒｒ（２．６６Ｐａ）とし、処理ガスとしてＣ４Ｆ６ガス６０ｓｃｃｍ、Ａｒガス２００ｓｃｃｍ、及びＯ２ガス７０ｓｃｃｍを含むＣ４Ｆ６ガス混合ガスを用い、励起用電力を５００Ｗ、バイアス電力を４５００Ｗとして、エッチング時間２１０ｓｅｃの前段エッチングを実施し、その後、上記Ｃ４Ｆ６ガス混合ガスに流量１０ｓｃｃｍのＣＯＳガスを添加してそれぞれ２１０ｓｅｃ、２６９ｓｅｃ及び３２８ｓｅｃの後段エッチングを実施したものである。トップＣＤ及びボトムＣＤは、それぞれ試験終了後、すなわち後段エッチングステップ終了後のトップＣＤ測定値及びボトムＣＤ測定値である。なお、前段エッチングステップ終了後のトップＣＤ値は、それぞれ１２０ｎｍであった。
【０１１８】
また、比較例８〜１０は、上記実施例１１〜１３とそれぞれ同様のウエハＷを用い、実施例１１〜１３における前段エッチングのみをそれぞれ３６０ｓｅｃ、３９６ｓｅｃ及び４３２ｓｅｃ実施したものであり、トップＣＤ及びボトムＣＤは、それぞれ試験終了後のトップＣＤ測定値及びボトムＣＤ測定値である。
【０１１９】
表４において、後段エッチングを実施した実施例１１〜１３における試験終了後のトップＣＤ値は、それぞれ１１５ｎｍ、１１５ｎｍ及び１１７ｎｍであり、前段エッチングステップ終了後のトップＣＤ値に比べてＣＤ値は広がっていないことが分かる。これに対して比較例８〜１０における試験終了後のトップＣＤ値は、それぞれ１３６ｎｍ、１３５ｎｍ及び１３３ｎｍであり、実施例１１〜１３における前段エッチングステップ後のトップＣＤ値に比べてそれぞれＣＤ値が広がっていることが分かる。この結果から、前段エッチングステップに続いてＣＯＳガス含有ガスを用いた後段エッチングステップを実施することによって、トップＣＤ値の広がりを防止しつつ酸化膜５１をエッチングできることが分かった。
【０１２０】
次に、オーバーエッチングの具体例について説明する。
【０１２１】
図７は、実施例１１〜１３及び比較例８〜１０においてオーバーエッチング（ＯＥ）を実施した際のＯＥ量に対するトップＣＤ値の変化を示す図、図８は、実施例１１〜１３及び比較例８〜１０において、オーバーエッチング（ＯＥ）を実施した際のＯＥ量に対するボトムＣＤ値の変化を示す図である。
【０１２２】
ここで、実施例１１〜１３におけるＯＥは、実施例１１〜１３において後段エッチングステップが終了した後、後段エッチングステップと同じ条件で、酸化膜５１に対する総エッチング時間の１０〜３０％のＯＥを実施したものであり、比較例８〜１０におけるＯＥは、比較例８〜１０においてエッチングステップ（前段エッチングステップ）が終了した後、同様（前段エッチングステップ）の条件で酸化膜５１に対する総エッチング時間の１０〜３０％ＯＥを実施したものである。
【０１２３】
図７及び図８において、ＣＯＳガス含有ガスを適用しない比較例では、ＯＥ量が増えてもトップＣＤ値及びボトムＣＤ値は共にほとんど変化しなかったが、ＣＯＳガス含有ガスを適用した後段エッチングステップを実施した実施例では、ＯＥ量を増やした場合、トップＣＤ値はほとんど変化しないが、ボトムＣＤ値が次第に増加していることが分かる。このことから、ＣＯＳガス含有ガスを用いた後段エッチングステップを採用し、後段エッチングステップの条件でＯＥを施すことにより、トップＣＤ値の広がりを防止しつつボトムＣＤ値を広げることができ、しかもＯＥ時間を調節するによって、ボトムＣＤ値の広がり幅を調整できることが分かった。
【０１２４】
上述した各実施の形態において、プラズマ処理が施される基板は半導体デバイス用のウエハに限られず、ＬＣＤ（Liquid  Crystal  Display）等を含むＦＰＤ（Flat  Panel  Display）等に用いる各種基板や、フォトマスク、ＣＤ基板、プリント基板等であってもよい。
【０１２５】
また、本発明の目的は、上述した各実施の形態の機能を実現するソフトウェアのプログラムコードを記憶した記憶媒体を、システム或いは装置に供給し、そのシステム或いは装置のコンピュータ（またはＣＰＵやＭＰＵ等）が記憶媒体に格納されたプログラムコードを読み出し実行することによっても達成される。
【０１２６】
この場合、記憶媒体から読み出されたプログラムコード自体が上述した各実施の形態の機能を実現することになり、そのプログラムコード及び該プログラムコードを記憶した記憶媒体は本発明を構成することになる。
【０１２７】
また、プログラムコードを供給するための記憶媒体としては、例えば、フロッピー（登録商標）ディスク、ハードディスク、光磁気ディスク、ＣＤ−ＲＯＭ、ＣＤ−Ｒ、ＣＤ−ＲＷ、ＤＶＤ−ＲＯＭ、ＤＶＤ−ＲＡＭ、ＤＶＤ−ＲＷ、ＤＶＤ＋ＲＷ等の光ディスク、磁気テープ、不揮発性のメモリカード、ＲＯＭ等を用いることができる。または、プログラムコードをネットワークを介してダウンロードしてもよい。
【０１２８】
また、コンピュータが読み出したプログラムコードを実行することにより、上述した各実施の形態の機能が実現されるだけではなく、そのプログラムコードの指示に基づき、コンピュータ上で稼動しているＯＳ（オペレーティングシステム）等が実際の処理の一部または全部を行い、その処理によって上述した各実施の形態の機能が実現される場合も含まれる。
【０１２９】
さらに、記憶媒体から読み出されたプログラムコードが、コンピュータに挿入された機能拡張ボードやコンピュータに接続された機能拡張ユニットに備わるメモリに書き込まれた後、そのプログラムコードの指示に基づき、その拡張機能を拡張ボードや拡張ユニットに備わるＣＰＵ等が実際の処理の一部または全部を行い、その処理によって上述した各実施の形態の機能が実現される場合も含まれる。
【符号の説明】
【０１３０】
１０  基板処理システム
１２〜１７  プロセスモジュール
５０  シリコン基材
５１  酸化膜（ＳｉＯ２膜）
５２  ＡＣＬ膜（仮想レジスト膜）
５３  ＢＡＲＣ膜
５４  フォトレジスト膜
５５  開口部
【図１】
2010171372.tif 000007
【図２】
2010171372.tif 000008
【図３】
2010171372.tif 000009
【図４】
2010171372.tif 000010
【図５】
2010171372.tif 000011
【図６】
2010171372.tif 000012
【図７】
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【図８】
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