(57)【要約】【課題】生産効率を向上させ、原料収率を向上させることが可能なハニカム構造体の製造方法を提供する。【解決手段】成形原料を押出成形して、複数のハニカムセグメント１と、複数のハニカムセグメントの最外周全体を取り囲む外周部２とを備え、隣接するハニカムセグメント間に一方の端面１１から他方の端面１２まで延びるスリット状の空隙部３が形成されるとともに、隣接するハニカムセグメントが、一方の端面１１から他方の端面１２まで延びる厚さ０．１〜１．５ｍｍの帯状の繋ぎリブ４により繋がれ、ハニカムセグメント１が、複数のセルを区画形成する隔壁を有するものである、セグメント連結型のハニカム成形体１００を形成し、ハニカム成形体１００を焼成してハニカム焼成体１１０を形成し、ハニカム焼成体１１０の繋ぎリブ４を破壊し、空隙部３に接合材を充填することにより緩衝部７を形成してハニカム構造体１３０を作製するハニカム構造体の製造方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
成形原料を押出成形して、一方の端面から他方の端面まで延びる複数のハニカムセグメントと、前記複数のハニカムセグメントの最外周全体を取り囲む外周部とを備え、隣接する前記ハニカムセグメント間に一方の端面から他方の端面まで延びるスリット状の空隙部が形成されるとともに、隣接する前記ハニカムセグメントが、一方の端面から他方の端面まで延びる厚さ０．１〜１．５ｍｍの帯状の繋ぎリブにより繋がれ、前記ハニカムセグメントが、流体の流路となる一方の端面から他方の端面まで延びる複数のセルを区画形成する隔壁を有するものである、セグメント連結型のハニカム成形体を形成し、
前記ハニカム成形体を焼成してハニカム焼成体を形成し、
前記ハニカム焼成体の繋ぎリブを破壊し、
前記空隙部に接合材を充填することにより緩衝部を形成してハニカム構造体を作製するハニカム構造体の製造方法。
【請求項２】
前記ハニカム成形体の各ハニカムセグメントの、所定のセルの一方の開口端部と、残余のセルの他方の開口端部とに目封止部を形成し、その後焼成する請求項１に記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項３】
前記ハニカム成形体を焼成した後に、前記ハニカム成形体の各ハニカムセグメントの、所定のセルの一方の開口端部と、残余のセルの他方の開口端部とに目封止部を形成する請求項１に記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項４】
前記ハニカム成形体を焼成しながら繋ぎリブの一部を破壊し、
その後、ハニカム焼成体の残りの繋ぎリブを破壊する請求項１〜３のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。
【請求項５】
焼成後のハニカムセグメントの熱膨張係数が、１×１０−６／℃以上である請求項１〜４のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ハニカム構造体の製造方法に関し、さらに詳しくは、生産効率を向上させ、原料収率を向上させることが可能なハニカム構造体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
化学、電力、鉄鋼等の様々な分野において、環境対策や特定物資の回収等のために使用される触媒装置用の担体、又はフィルタとして、耐熱性、耐食性に優れるセラミック製のハニカム構造体が採用されている。特に、近時では、ハニカム構造体は、両端面のセル開口部を交互に目封止して目封止ハニカム構造体とし、ディーゼル機関等から排出される粒子状物質（ＰＭ：パティキュレートマター）を捕集するディーゼルパティキュレートフィルタ（ＤＰＦ）として盛んに用いられている。そして、高温、腐食性ガス雰囲気下で使用されるハニカム構造体の材料としては、耐熱性、化学的安定性に優れた、炭化珪素（ＳｉＣ）、コージェライト、チタン酸アルミニウム（ＡＴ）等が好適に用いられている。
【０００３】
炭化珪素は、熱膨張率が比較的大きいため、炭化珪素を骨材として形成されるハニカム構造体は、大きなものを形成すると使用時に熱衝撃により欠陥が生じることがある。また、捕集した粒子状物質を燃焼除去する際の熱衝撃により欠陥が生じることがある。そのため、炭化珪素を骨材として形成されるハニカム構造体については、所定の大きさ以上のものを製造する場合、通常、複数の小さい目封止ハニカム構造体のセグメントを作製し、それらセグメントを接合して、一つの大きい接合体を作製し、その外周を粗加工、研削して円筒状等の所望の形状の目封止ハニカム構造体としている（特許文献１参照）。尚、セグメントの接合は接合材を用いて行い、所定のセグメントの側面に接合材を塗布して、複数のセグメントをその側面同士で接合している。
【特許文献１】特開２００３−２９１０５４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
このような方法を用いて、所望の形状のハニカム構造体を作製する場合、通常、複数の直方体のセグメントを接合して、１つの大きな直方体の接合体を作製した後に、略所望の形状にするために外周を粗加工し、更に精度よく所望の形状とするために研削して、所望の形状のハニカム構造体にする必要があったため、外周の粗加工工程、研削工程等の余分な工程を必要とし、また、外周が粗加工、研削されるために、原料収率も低いものとなるという問題があった。
【０００５】
本発明は、上述した問題に鑑みてなされたものであり、生産効率を向上させ、原料収率を向上させることが可能なハニカム構造体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上述の課題を解決するため、本発明は、以下のハニカム構造体の製造方法を提供する。
【０００７】
［１］  成形原料を押出成形して、一方の端面から他方の端面まで延びる複数のハニカムセグメントと、前記複数のハニカムセグメントの最外周全体を取り囲む外周部とを備え、隣接する前記ハニカムセグメント間に一方の端面から他方の端面まで延びるスリット状の空隙部が形成されるとともに、隣接する前記ハニカムセグメントが、一方の端面から他方の端面まで延びる厚さ０．１〜１．５ｍｍの帯状の繋ぎリブにより繋がれ、前記ハニカムセグメントが、流体の流路となる一方の端面から他方の端面まで延びる複数のセルを区画形成する隔壁を有するものである、セグメント連結型のハニカム成形体を形成し、前記ハニカム成形体を焼成してハニカム焼成体を形成し、前記ハニカム焼成体の繋ぎリブを破壊し、前記空隙部に接合材を充填することにより緩衝部を形成してハニカム構造体を作製するハニカム構造体の製造方法。
【０００８】
［２］  前記ハニカム成形体の各ハニカムセグメントの、所定のセルの一方の開口端部と、残余のセルの他方の開口端部とに目封止部を形成し、その後焼成する［１］に記載のハニカム構造体の製造方法。
【０００９】
［３］  前記ハニカム成形体を焼成した後に、前記ハニカム成形体の各ハニカムセグメントの、所定のセルの一方の開口端部と、残余のセルの他方の開口端部とに目封止部を形成する［１］に記載のハニカム構造体の製造方法。
【００１０】
［４］  前記ハニカム成形体を焼成しながら繋ぎリブの一部を破壊し、その後、ハニカム焼成体の残りの繋ぎリブを破壊する［１］〜［３］のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。
【００１１】
［５］  焼成後のハニカムセグメントの熱膨張係数が、１×１０−６／℃以上である［１］〜［４］のいずれかに記載のハニカム構造体の製造方法。
【発明の効果】
【００１２】
本発明のハニカム構造体の製造方法によれば、セグメント連結型のハニカム成形体を押出成形し、セグメント同士を繋ぐ繋ぎリブを破壊するとともに、セグメント間（空洞部）に充填材を充填することにより緩衝部を形成してハニカム構造体を作製するため、外周の粗加工を必要としないことより、生産効率を向上させ、原料収率を大幅に向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
次に本発明を実施するための最良の形態を図面を参照しながら詳細に説明するが、本発明は以下の実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、当業者の通常の知識に基づいて、適宜設計の変更、改良等が加えられることが理解されるべきである。
【００１４】
本発明のハニカム構造体の製造方法の一の実施形態は、図１及び図２に示すように、成形原料を押出成形して、一方の端面１１から他方の端面１２まで延びる複数のハニカムセグメント１と、複数のハニカムセグメント１の最外周全体を取り囲む外周部２とを備え、隣接するハニカムセグメント１間に一方の端面１１から他方の端面１２まで延びるスリット状の空隙部３が形成されるとともに、隣接するハニカムセグメント１が、一方の端面１１から他方の端面１２まで延びる、厚さ０．１〜１．５ｍｍの帯状の繋ぎリブ４により繋がれ、ハニカムセグメント１が、流体の流路となる一方の端面から他方の端面まで延びる複数のセル５を区画形成する隔壁６を有するものである、セグメント連結型のハニカム成形体１００を形成し、ハニカム成形体１００の各ハニカムセグメント１の、交互に並ぶ所定のセルと残余のセルのなかの、所定のセルの一方の開口端部と、残余のセルの他方の開口端部とに目封止部を形成し、その後ハニカム成形体１００を焼成してハニカム焼成体（目封止ハニカム焼成体）１１０を形成し、ハニカム焼成体１１０の繋ぎリブ４を破壊して連結解除ハニカム焼成体１２０を形成し、空隙部３に接合材を充填することにより緩衝部７を形成してハニカム構造体１３０を作製するものである。図１は、本発明のハニカム構造体の製造方法の一の実施形態において、ハニカム構造体が形成される過程を模式的に示した斜視図であり、図２は、ハニカム成形体１００を一方の端面側からみた平面図である。尚、本実施形態のハニカム構造体の製造方法においては、ハニカム成形体１００の各ハニカムセグメント１のセルに目封止部を形成した後に、ハニカム成形体１００を焼成してハニカム焼成体１１０を形成しているが、ハニカム成形体１００を焼成した後に、各ハニカムセグメント１のセルに目封止部を形成してハニカム焼成体１１０としてもよい。また、ハニカム成形体１００を焼成した後に目封止を施す場合、目封止部を形成した後に、その目封止部を焼成するために再度ハニカム焼成体１１０を焼成してもよい。
【００１５】
炭化珪素のような熱膨張率の高い材質で、大きな円筒形状のハニカム構造体を作製する場合、通常、高温時の熱衝撃による破損を防止するため、複数の、直方体のセグメントを作製し、それらを接合して大きな直方体形状の接合体を作製した後に、外周をビーズソー等の装置を用いた粗加工、及びカム研削盤等の装置を用いた研削（研削加工）を行うことにより円筒形状のハニカム構造体にする必要があった。そのため、外周部の粗加工工程等の余分な工程を必要とし、また、外周が粗加工されるために、原料収率も高いものではなかった。これに対し、本実施形態のハニカム構造体の製造方法は、全体形状を所望の形状（円筒形状）としたセグメント連結型のハニカム成形体を押出成形するため、直方体のセグメントを接合する工程及び外周部を粗加工する工程が無いことにより、生産効率が高く、原料収率も非常に高いものである。ここで、「粗加工」とは、直方体等の形状の接合体を、その外周を削って所望の形状に近い形状に加工することをいう。また、「研削」とは、粗加工した接合体の外周を更に削って、所望の形状及び所望の表面の滑らかさに精度良く仕上げることをいう。以下、工程毎に説明する。
【００１６】
（１）ハニカム成形体の作製：
まず、セラミック原料にバインダ、界面活性剤、造孔材、水等を添加して成形原料とする。セラミック原料としては、炭化珪素、珪素−炭化珪素系複合材料、コージェライト、ムライト、アルミナ、スピネル、炭化珪素−コージェライト系複合材料、リチウムアルミニウムシリケート、チタン酸アルミニウム、鉄−クロム−アルミニウム系合金からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましい。これらの中でも、炭化珪素又は珪素−炭化珪素系複合材料が好ましい。珪素−炭化珪素系複合材料とする場合、炭化珪素粉末及び金属珪素粉末を混合したものをセラミック原料とする。セラミック原料の含有量は、成形原料全体に対して７０〜９４質量％であることが好ましい。
【００１７】
バインダとしては、メチルセルロース、ヒドロキシプロポキシルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルアルコール等を挙げることができる。これらの中でも、メチルセルロースとヒドロキシプロポキシルセルロースとを併用することが好ましい。バインダの含有量は、成形原料全体に対して１〜２０質量％であることが好ましい。
【００１８】
水の含有量は、成形原料全体に対して１８〜４５質量％であることが好ましい。
【００１９】
界面活性剤としては、エチレングリコール、デキストリン、脂肪酸石鹸、ポリアルコール等を用いることができる。これらは、一種単独で使用してもよいし、二種以上を組み合わせて使用してもよい。界面活性剤の含有量は、成形原料全体に対して５質量％以下であることが好ましい。
【００２０】
造孔材としては、焼成後に気孔となるものであれば特に限定されるものではなく、例えば、澱粉、発泡樹脂、吸水性樹脂、シリカゲル等を挙げることができる。造孔材の含有量は、成形原料全体に対して１５質量％以下であることが好ましい。
【００２１】
次に、成形原料を混練して坏土を形成する。成形原料を混練して坏土を形成する方法としては特に制限はなく、例えば、ニーダー、真空土練機等を用いる方法を挙げることができる。
【００２２】
次に、坏土を押出成形してハニカム成形体を形成する。押出成形に際しては、所望のセグメント形状、セグメントの配置、繋ぎリブ形状、セル形状、隔壁厚さ、セル密度等を有する口金を用いることが好ましい。口金の材質としては、摩耗し難い超硬合金が好ましい。ハニカム成形体１００は、繋ぎリブ４で繋がれた複数のハニカムセグメント１と、ハニカムセグメント１の最外周全体を取り囲む外周部２とを備える、連結型のハニカム成形体である。
【００２３】
ハニカム成形体１００の中心軸方向に直交する断面の面積は、１９〜１５９０ｃｍ２の範囲であることが好ましい。本発明のハニカム構造体の製造方法は、耐熱衝撃性の高いハニカム構造体を作製することができるため、このような断面積の大きなハニカム構造体を製造するのに好適である。また、ハニカム成形体１００の中心軸方向に直交する断面において、配置されているハニカムセグメント１の個数は、４〜１４４個であることが好ましく、１６〜１００個であることが更に好ましい。ハニカムセグメント１の大きさは、中心軸に直交する断面の面積が３〜１６ｃｍ２であることが好ましく、７〜１３ｃｍ２であることが更に好ましい。３ｃｍ２より小さいと、ハニカム構造体にガスが流通するときの圧力損失が大きくなることがあり、１６ｃｍ２より大きいと、ハニカムセグメントの破損防止効果が小さくなることがある。
【００２４】
それぞれの隣接するハニカムセグメント間に形成される繋ぎリブの本数（隣接するハニカムセグメント毎の本数）は、１〜３本であることが好ましく、１〜２本であることが更に好ましい。１本より少ないと、成形時に各セグメントがバラバラになることがあり、３本より多いと、繋ぎリブを破壊するときに破壊し難くなることがある。
【００２５】
図２に示すように、繋ぎリブ４は、ハニカムセグメント１の側面に直交するように配設されていてもよいが、図３Ａに示すように、繋ぎリブ４とハニカムセグメントの側面１ａとが斜めに交わるように、繋ぎリブ４が配設されていることが好ましい。繋ぎリブ４とハニカムセグメントの側面１ａとが交わる角度θ（鋭角側の角度）は、２０〜７０°であることが好ましく、４０〜６０°であることが更に好ましい。繋ぎリブ４とハニカムセグメントの側面１ａとが交わる角度θを、このような範囲にすることにより、繋ぎリブを破壊するときに、より容易に破壊することができる。２０°より小さいと、繋ぎリブによるハニカムセグメントの接続状態が不安定になり、ハニカム成形体が変形し易くなることがある。７０°より大きいと、繋ぎリブを破壊し易くする効果が発揮され難くなることがある。また、図３Ｂに示すように、繋ぎリブ４は、中心軸に直交する断面において、直線形状を中央部分で折り曲げた形状（２つの異なる方向を向く直線を中央部分で連結させた形状）とすることも好ましい。ここで、繋ぎリブ４の中央部分とは、中心軸に直交する断面において、繋ぎリブ４の長さ方向の中心から繋ぎリブ４の長さの±１０％の範囲をいう。このように形成することにより、繋ぎリブを破壊するときに、より容易に破壊することができる。繋ぎリブと一方のハニカムセグメントとが交わる角度φ１（鋭角側の角度）は、２０〜７０°であることが好ましく、４０〜６０°であることが更に好ましい。また、繋ぎリブと他方のハニカムセグメントとが交わる角度φ２（鋭角側の角度）は、２０〜７０°であることが好ましく、４０〜６０°であることが更に好ましい。また、繋ぎリブを、中心軸に直交する断面において、弧を描くように湾曲した形状とすることも好ましい。このような形状にすることによっても、繋ぎリブを破壊するときに、より容易に破壊することができる。図３Ａは、本発明のハニカム構造体の製造方法の他の実施形態において、中間段階で作製されるハニカム成形体の、中心軸に直交する断面の一部を示し、ハニカムセグメントが繋ぎリブで繋がれた状態を示す模式図である。図３Ｂは、本発明のハニカム構造体の製造方法の更に他の実施形態において、中間段階で作製されるハニカム成形体の、中心軸に直交する断面の一部を示し、ハニカムセグメントが繋ぎリブで繋がれた状態を示す模式図である。
【００２６】
繋ぎリブの厚さは、０．１〜１．５ｍｍである。０．１ｍｍより薄いと、乾燥前に繋ぎリブが変形し成形体が変形するため好ましくない。１．５ｍｍより厚いと、繋ぎリブを破壊するときに、破壊し難くなるため好ましくない。図２に示すように、繋ぎリブ４とハニカムセグメントの側面１ａとが直交する場合、繋ぎリブの厚さは、０．１〜０．５ｍｍが好ましい。また、図３Ａに示すように、繋ぎリブ４とハニカムセグメントの側面１ａとが斜めに交わる場合、繋ぎリブの厚さは、０．１〜１．０ｍｍが好ましい。また、図３Ｂに示すように、中心軸に直交する断面において、繋ぎリブ４を中央部分で折り曲げた形状とする場合、繋ぎリブの厚さは、０．１〜１．５ｍｍである。
【００２７】
空隙部の厚さ（隣接するハニカムセグメント間の距離（間隔））は、０．３〜３．０ｍｍが好ましく、１．０〜１．５ｍｍが更に好ましい。０．３ｍｍより薄いと（短いと）、得られるハニカム構造体の緩衝部の厚さが薄くなり、耐熱衝撃性が低下することがある。３．０ｍｍより厚いと、得られるハニカム構造体の緩衝部の厚さが厚くなり、圧力損失が大きくなることがある。
【００２８】
外周部２は、複数のハニカムセグメントの最外周８全体を取り囲み、ハニカムセグメントの最外周の全ての部分が外周部２に覆われている。つまり、外周部２には、孔やスリットは形成されていない。「外周部２が「複数のハニカムセグメントの最外周８」全体を取り囲む」というときは、連結された複数のハニカムセグメントの最外周（最も外側に位置する各ハニカムセグメント（最外周を構成するハニカムセグメント）の外側を向いた側面）と、最外周を構成するハニカムセグメント間に形成された空隙部の最外周に開口する開口部と、を覆うように外周部が取り囲む状態をいう。尚、最外周を構成するハニカムセグメントが空隙部によって分割されておらず、最外周に空隙部の開口部が形成されていない場合は、最も外側に位置するハニカムセグメントが一つになるため（図１０参照）、その最も外側に位置するハニカムセグメントの外側を向いた側面が、「複数のハニカムセグメントの最外周」になる。
【００２９】
ハニカム成形体における、ハニカムセグメントの隔壁厚さ及びセル密度、外周部の厚さ等は、乾燥、焼成における収縮を考慮し、作製しようとするハニカム構造体の構造に合わせて適宜決定することができる。
【００３０】
得られたハニカム成形体について、焼成前に乾燥を行うことが好ましい。乾燥の方法は特に限定されず、例えば、マイクロ波加熱乾燥、高周波誘電加熱乾燥等の電磁波加熱方式と、熱風乾燥、過熱水蒸気乾燥等の外部加熱方式とを挙げることができる。これらの中でも、成形体全体を迅速かつ均一に、クラックが生じないように乾燥することができる点で、電磁波加熱方式で一定量の水分を乾燥させた後、残りの水分を外部加熱方式により乾燥させることが好ましい。乾燥の条件として、電磁波加熱方式にて、乾燥前の水分量に対して、３０〜９０質量％の水分を除いた後、外部加熱方式にて、３質量％以下の水分にすることが好ましい。電磁波加熱方式としては、誘電加熱乾燥が好ましく、外部加熱方式としては、熱風乾燥が好ましい。
【００３１】
次に、ハニカム成形体の中心軸方向長さが、所望の長さではない場合は、両端面（両端部）を切断して所望の長さとすることが好ましい。切断方法は特に限定されないが、丸鋸切断機等を用いる方法を挙げることができる。
【００３２】
次に、ハニカム成形体の一方の端面における所定のセルの開口部と、他方の端面における残余のセルの開口部に、目封止部を形成して、目封止ハニカム成形体を形成することが好ましい。所定のセルと残余のセルとが、交互に並ぶことが更に好ましい。目封止ハニカム成形体を形成した場合は、得られるハニカム構造体が目封止ハニカム構造体となる。目封止部を形成する方法は、特に限定されないが、例えば、以下の方法を挙げることができる。ハニカム成形体の一方の端面にシートを貼り付けた後、当該シートの目封止部を形成しようとするセルに対応した位置に穴を開ける。そして、目封止部の構成材料をスラリー化した目封止用スラリーに、ハニカム成形体の当該シートを貼り付けた端面に浸漬し、シートに開けた孔を通じて、目封止部を形成しようとするセルの開口端部内に目封止用スラリーを充填する。そして、ハニカム成形体の他方の端面については、一方の端面において目封止を施さなかったセルについて、上記一方の端面に目封止部を形成した方法と同様の方法で目封止部を形成する（目封止スラリーを充填する）。目封止部の構成材料としては、ハニカム成形体の材料と同じものを用いることが好ましい。
【００３３】
目封止部の形成は、ハニカム成形体を焼成した後に行ってもよい。この場合、目封止部の形成方法は、上述した、ハニカム成形体に目封止部を形成する方法と同様であることが好ましい。
【００３４】
（２）ハニカム焼成体の作製：
次に、ハニカム成形体１００又は目封止ハニカム成形体を焼成して、ハニカム焼成体１１０又は目封止ハニカム焼成体を作製することが好ましい。焼成の前に、バインダ等を除去するため、仮焼成を行うことが好ましい。仮焼成は大気雰囲気において、４００〜５００℃で、０．５〜２０時間行うことが好ましい。仮焼成及び焼成の方法は特に限定されず、電気炉、ガス炉等を用いて焼成することができる。焼成条件は、窒素、アルゴン等の不活性雰囲気において、１３００〜１５００℃で、１〜２０時間加熱することが好ましい。焼成時（焼成しながら）に、繋ぎリブの一部を破壊するようにしてもよい。繋ぎリブの一部を破壊するためは、それぞれの隣接するハニカムセグメント間に形成される繋ぎリブの本数（隣接するハニカムセグメント毎の本数）が、１〜２本であることが好ましく、また、繋ぎリブの厚さが、０．１〜０．５ｍｍであることが好ましい。０．５ｍｍより大きいと、焼成時に繋ぎリブが破壊されないことがある。
【００３５】
（３）連結解除ハニカム焼成体の作製：
次に、ハニカム焼成体１１０の繋ぎリブを破壊して、連結解除ハニカム焼成体１２０を作製する。繋ぎリブを破壊する方法は特に限定されないが、例えば、図４Ａ、図４Ｂに示すように、ハニカム焼成体１１０を、その両端面１１，１２を挟むようにして振動治具２１で把持し、振動治具２１によりハニカム焼成体１１０を振動させることにより繋ぎリブ４を破壊することが好ましい。振動治具２１によりハニカム焼成体１１０を把持するときは、振動治具２１により各ハニカムセグメント１を両端面から挟み、全てのハニカムセグメントが振動治具２１によって把持された状態とすることが好ましい。このように、振動治具２１により、複数のハニカムセグメント１全てを把持して振動させることにより、繋ぎリブ４を効率的に破壊できるとともに、繋ぎリブ４を破壊した後に、各ハニカムセグメントがばらばらにならず、繋ぎリブ４で繋がれていたときの配置を維持することが可能となる。そして、このままの状態で、緩衝部を容易に形成することができ、生産効率を向上させることができる。図４Ａは、ハニカム焼成体１１０の両端面１１，１２を振動治具２１で把持した状態を模式的に示す側面図である。図４Ｂは、一方の端面１１における振動治具２１が当接する部分２２を表した、一方の端面１１側からみたハニカム焼成体１１０を模式的に示す平面図である。
【００３６】
振動治具２１によってハニカム焼成体を振動させるときには、振動治具を、ハニカム焼成体の端面に平行に、ハニカムセグメントが往復運動するように、振動させることが好ましい。振動の振幅は０．０１〜１０ｍｍが好ましい。振動治具２１のハニカムセグメント１に当接する部分の材質は、ゴム等が好ましい。
【００３７】
振動治具を用いずに繋ぎリブを破壊する方法としては、ハンマー等で軽く打撃し、繋ぎリブのみを破壊させる方法等を挙げることができる。
【００３８】
（４）ハニカム構造体の作製：
連結解除ハニカム焼成体１２０の、隣接するハニカムセグメント間に形成された空隙部３に接合材を充填して緩衝部７を形成し、ハニカム構造体１３０を得る。緩衝部７は、空隙部全体に形成されることが好ましい。緩衝部７は、ハニカムセグメントが熱膨張、熱収縮したときに、体積変化分を緩衝する（吸収する）役割を果たすとともに、各ハニカムセグメントを接合する役割を果たす。従って、「空隙部に緩衝部を形成する」というときは、「隣接する各ハニカムセグメントを緩衝部を介して接合する」ということもできる。緩衝部７を形成する方法としては、図４Ａに示すようにハニカム焼成体１１０を振動治具２１で把持した状態の場合、繋ぎリブを破壊した後も、振動治具２１により空隙部が一定の厚さ（幅）で保持されているため、充填材を水等の分散媒に分散させてスラリー状にしたものを、その切れ込み内に充填する方法が挙げられる。このとき、振動治具２１により保持された空隙部の厚さが緩衝部７の厚さとなる。スラリーを空隙部内に充填する際には、振動治具で固定された連結解除ハニカム焼成体１２０を、密閉容器に入れ、外周からスラリーが漏れないようにテープ等を外周に巻き付けることが好ましい。連結解除ハニカム焼成体１２０が大型の場合、複数個所からスラリーを充填することにより、高圧をかけずに充填することができる。連結解除ハニカム焼成体１２０の外周に巻きつけるテープの材質としては、ポリエステル等の透水しない材質を挙げることができる。この場合、連結解除ハニカム焼成体１２０を静止させた状態でスラリーを充填しようとすると、連結解除ハニカム焼成体１２０が多孔質である場合には、分散媒が隔壁に吸収されてスラリーが空隙部内に均一に広がらないことがある。そのため、そのような場合には、連結解除ハニカム焼成体１２０を振動装置により振動させながら、スラリーを圧入することが好ましい。振動装置としては、例えば、旭製作所社製、商品名：小型振動試験機等を使用することができる。また、振動装置を用いずに振動治具により振動を加えてもよい。また、スラリーを、より容易に空隙部内に均一に浸入させるために、空隙部の内壁（ハニカムセグメントの外周壁）を撥水処理することが好ましい。撥水処理としては、ＳｉＣ粒子を含むスラリーを噴霧する方法等を挙げることができる。スラリーを空隙部内に圧入した後には、１００℃以上で乾燥を行うことが好ましい。
【００３９】
更に、振動治具２１を用いた場合に、緩衝部７を形成する方法としては、充填材をテープ状に成形し、複数のテープ状の充填材を空隙部内に充填し、その後、加熱処理をすることにより緩衝部７とする方法を挙げることができる。充填材をテープ状に成形する方法は特に限定されず、例えば、充填材、バインダ、界面活性剤、水等を混合して成形原料とし、テープ成形の方法でテープ状に成形する方法を挙げることができる。また、緩衝部７を形成する方法としては、粉末状の充填材を、空隙部内に充填し、その後、空隙部の開口部を、セメント、接着剤等で封止する処理をすることにより、緩衝部７とする方法を挙げることができる。粉末状の充填材は、タッピングにより空隙部に充填することができる。
【００４０】
また、振動治具２１を用いずに繋ぎリブを破壊し、各ハニカムセグメントがばらばらの状態になっている場合には、充填材を水等の分散媒に分散させてスラリー状にしたものを、各ハニカムセグメント及び外周部の接合面に塗布し、又は上記テープ状の充填材を接合面に貼り付け、その後、各ハニカムセグメント及び外周部を接合させてもよい。これにより、隣接するハニカムセグメント間に形成された空隙部に、緩衝部７が形成されたハニカム構造体を得ることができる。
【００４１】
充填材としては、無機繊維、コロイダルシリカ、粘土、ＳｉＣ粒子、有機バインダ、発泡樹脂、分散剤に水を加えて混練したスラリー等を挙げることができる。充填材をテープ状に成形して切れ込み内に挿入する場合、充填材としは、熱処理で発泡する材料を用い、充填材を空隙部内に挿入した後に、連結解除ハニカム焼成体を加熱することが好ましい。熱処理で発泡する材料としては、ウレタン樹脂等を挙げることができる。
【００４２】
（５）外周コート処理：
ハニカム構造体を形成した後に、外周コート処理を行うことが好ましい。外周コート処理を行うことにより、外周部の外周面の凹凸をより少なくすることが可能となる。外周コート処理としては、外周コート材をハニカム構造体の外周部に塗布して、乾燥させる方法を挙げることができる。外周コート材としては、無機繊維、コロイダルシリカ、粘土、ＳｉＣ粒子、有機バインダ、発泡樹脂、分散剤、水等を混合したもの等を用いることができる。また、外周コート材を塗布する方法は、特に限定されず、ハニカム構造体をろくろ上で回転させながらゴムへら等でコーティングする方法等を挙げることができる。
【００４３】
（６）ハニカム構造体：
本実施形態のハニカム構造体の製造方法により得られたハニカム構造体は、一方の端面から他方の端面まで延びる複数のハニカムセグメントと、前記複数のハニカムセグメントの最外周全体を取り囲む外周部とを備え、隣接するハニカムセグメント間に一方の端面から他方の端面まで延びるスリット状の空隙部が形成され、ハニカムセグメントが、流体の流路となる一方の端面から他方の端面まで延びる複数のセルを区画形成する隔壁を有するものである。そして、外周部を覆うように外周コートが形成されてもよい。また、一方の端面における所定のセルの開口部と、他方の端面における残余のセルの開口部に目封止部が形成され、所定のセルと残余のセルとが交互に並ぶハニカム構造体（目封止ハニカム構造体）であることも好ましい。
【００４４】
得られたハニカム構造体の全体の形状は特に限定されず、例えば、円筒形状、オーバル形状等所望の形状とすることができる。また、ハニカム構造体の大きさは、例えば、円筒形状の場合、底面の直径が５０〜４５０ｍｍであることが好ましく、１００〜３５０ｍｍであることが更に好ましい。また、ハニカム構造体の中心軸方向の長さは、５０〜４５０ｍｍであることが好ましく、１００〜３５０ｍｍであることが更に好ましい。ハニカム構造体の材料としては、セラミックが好ましく、強度及び耐熱性に優れることより、炭化珪素、珪素−炭化珪素系複合材料、コージェライト、ムライト、アルミナ、スピネル、炭化珪素−コージェライト系複合材料、リチウムアルミニウムシリケート、チタン酸アルミニウム、鉄−クロム−アルミニウム系合金からなる群から選択される少なくとも１種であることが更に好ましい。これらの中でも、炭化珪素又は珪素−炭化珪素系複合材料が特に好ましい。炭化珪素は、熱膨張率が比較的大きいため、炭化珪素を骨材として形成されるハニカム構造体は、大きなものを形成すると使用時に熱衝撃により欠陥が生じることがあったが、本発明のハニカム構造体の製造方法により得られたハニカム構造体は、複数のハニカムセグメントが空隙部を介して並び、空隙部に緩衝部が配設された構造であるため、炭化珪素の熱膨張が緩衝部により緩衝され、ハニカム構造体の欠陥の発生を防止することができる。
【００４５】
本発明のハニカム構造体の製造方法により得られたハニカム構造体は、多孔質であることが好ましい。ハニカム構造体の開気孔率は３０〜８０％であり、４０〜６５％であることが好ましい。開気孔率をこのような範囲とすることにより、強度を維持しながら圧力損失を小さくすることができる。開気孔率が３０％未満であると、圧力損失が上昇することがある。開気孔率が８０％を超えると、強度が低下したり、熱伝導率が低下することがある。開気孔率は、アルキメデス法により測定した値である。
【００４６】
得られたハニカム構造体は、平均細孔径が５〜５０μｍであることが好ましく、７〜３５μｍであることが更に好ましい。平均細孔径をこのような範囲とすることにより、粒子状物質（ＰＭ）を効果的に捕集することができる。平均細孔径が５μｍ未満であると、粒子状物質（ＰＭ）により目詰まりを起こしやすくなることがある。平均細孔径が５０μｍを超えると、粒子状物質（ＰＭ）がフィルターに捕集されず通過することがある。平均細孔径は、水銀ポロシメータにより測定した値である。
【００４７】
得られたハニカム構造体の材質が炭化珪素である場合、炭化珪素粒子の平均粒径が５〜１００μｍであることが好ましい。このような平均粒径とすることにより、フィルターを好適な気孔率、気孔径に制御しやすいという利点がある。平均粒径が５μｍより小さいと、気孔径が小さくなり過ぎ、１００μｍより大きいと気孔率が大きくなり過ぎる。気孔径が小さ過ぎると粒子状物質（ＰＭ）により目詰まりを起こしやすくなることがあり、気孔率が大きく過ぎると圧力損失が上昇することがある。原料の平均粒径は、ＪＩＳ  Ｒ  １６２９に準拠して測定した値である。
【００４８】
得られたハニカム構造体を構成するハニカムセグメントのセル形状（ハニカム構造体の中心軸方向（セルが延びる方向）に対して垂直な断面におけるセル形状）としては、特に制限はなく、例えば、三角形、四角形、六角形、八角形、円形、あるいはこれらの組合せを挙げることができる。ハニカム構造体を構成するハニカムセグメントの隔壁の厚さは、５０〜２０００μｍであることが好ましい。隔壁の厚さが５０μｍより薄いと、ハニカム構造体の強度が低下することがあり、２０００μｍより厚いと、圧力損失が大きくなることがある。ハニカム構造体を構成するハニカムセグメントのセル密度は、特に制限されないが、０．９〜３１１セル／ｃｍ２であることが好ましく、７．８〜６２セル／ｃｍ２であることが更に好ましい。
【００４９】
得られたハニカム構造体を構成する緩衝部は、ハニカムセグメント間に形成された空隙部の空間全体に充填されるように配設されていることが好ましい。緩衝部の厚さは、０．３〜３．０ｍｍであることが好ましく、１．０〜１．５ｍｍであることが更に好ましい。０．３ｍｍより薄いと、耐熱衝撃性が低下することがあり、３．０ｍｍより厚いと、圧力損失が増大することがある。
【００５０】
得られたハニカム構造体の外周部の厚さは、０．１〜４．０ｍｍであることが好ましく、０．３〜１．０ｍｍであることが更に好ましい。０．１ｍｍより薄いと、外周コートを行うときにクラックが発生し易くなることがある。４．０ｍｍより厚いと、圧力上昇することがある。外周部の厚さというときは、外周部の最外周から、最も近い位置にあるセルまでの距離をいう。
【００５１】
また、得られたハニカム構造体を構成するハニカムセグメントの熱膨張係数が、１×１０−６／℃以上であることが好ましく、２×１０−６〜７×１０−６／℃であることが更に好ましい。本発明のハニカム構造体の製造方法によれば、このような熱膨張係数の大きなハニカム構造体であっても、耐熱衝撃性の高いハニカム構造体とすることが可能である。
【００５２】
得られたハニカム構造体におけるハニカムセグメントの構造は、図１に示されるような構造が好ましいが、図５〜図１１に記載のハニカム構造体のような構造であることも好ましい。図５〜図１１は、それぞれ本発明のハニカム構造体の製造方法の他の実施形態により作製されたハニカム構造体を模式的に示す、一方の端面３１側からみた平面図である。このようなハニカム構造体を得るためには、それぞれのセグメント構造に対応する口金を用いてハニカム成形体を押し出し成形し、焼成、充填材の充填等を行うことにより、ハニカム構造体を作製することが好ましい。口金の構造以外については、上記本発明のハニカム構造体の製造方法の一実施形態と同様である。
【００５３】
図５に示すハニカム構造体２１０は、１６個のハニカムセグメント３３が緩衝部３２により区画形成され、その最外周に外周部３４が配設されたものである。また、図６〜図１１に示すハニカム構造体２２０、２３０，２４０，２５０，２６０及び２７０のように、一方の端面３１において、外周部３４に接するハニカムセグメント３３（３３ａ）の中で最も大きな面積のものが、ハニカム構造体の中央部に位置する残りのハニカムセグメント３３（３３ｂ）の中で最も小さい面積のものより、面積が大きいことが好ましい。ハニカム構造体で捕集した粒子状物質を燃焼除去する場合には、外周部に接するハニカムセグメント３３ａより、中央部に位置する残りのハニカムセグメント（中央部に位置するハニカムセグメント）３３ｂのほうがより高温になるため、このように中央部に面積の小さなハニカムセグメントを配置することにより、中央部に位置するハニカムセグメントの破損を効果的に防止することができる。ここで、「中央部に位置するハニカムセグメント」というときは、ハニカムセグメント全体の中から、外周部に接するハニカムセグメントを除いたハニカムセグメントのことをいう。
【００５４】
図６に示すハニカム構造体２２０は、一方の端面３１の中央部に位置するハニカムセグメント３３ｂが、細かく正方形に区画された形状であることにより外周部に接するハニカムセグメント３３ａより小さくなっている。図７に示すハニカム構造体２３０は、一方の端面３１の中央部に位置するハニカムセグメント３３ｂが、小さな扇形に区画された形状であることにより外周部に接するハニカムセグメント３３ａより小さくなっている。図８に示すハニカム構造体２４０は、一方の端面３１の中央部に位置するハニカムセグメント３３ｂが、細かく長方形に区画された形状であることにより外周部に接するハニカムセグメント３３ａより小さくなっている。図９に示すハニカム構造体２５０は、一方の端面３１の中央部に位置するハニカムセグメント３３ｂが、細かく正方形に区画された形状であることにより外周部に接するハニカムセグメント３３ａより小さくなっている。図１０に示すハニカム構造体２６０は、一方の端面３１の中央部に位置するハニカムセグメント３３ｂが、小さな円形に区画された形状であることにより外周部に接するハニカムセグメント３３ａより小さくなっている。図１１に示すハニカム構造体２７０は、中心軸に直交する断面において、緩衝部が外周部まで到達せず、緩衝部の端部から外周部までの間にセルが存在する構造である。そのため、外周部に接するハニカムセグメント３３ａは、外周部に沿って途切れることなく繋がった状態に形成されている。これにより、一方の端面３１の中央部に位置するハニカムセグメント３３ｂが、外周部に接するハニカムセグメント３３ａより小さくなっている。また、ハニカム構造体２７０は、中心軸に直交する断面において、緩衝部が外周部まで到達せず、緩衝部の端部から外周部までの間にセルが存在する構造であるため、外周コートを行う際に、外周部にクラックが生じることを防止することができる。また、ハニカム構造体２７０は、中心軸に直交する断面において、緩衝部の端部から外周部までの間の距離が、０．２〜４．０ｍｍであることが好ましく、０．３〜１．０ｍｍであることが更に好ましい。０．２ｍｍより短いと外周部への耐クラック性が劣ることがあり、４．０ｍｍより長いと圧損上昇することがある。
【実施例】
【００５５】
以下、本発明を実施例によって更に具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら限定されるものではない。
【００５６】
（実施例１）
セラミックス原料として、ＳｉＣ粉、金属Ｓｉ粉を８０：２０の質量割合で混合し、これに、成形助材としてメチルセルロース及びヒドロキシプロポキシメチルセルロース、造孔材として澱粉と吸水性樹脂、界面活性剤及び水を添加して混練し、真空土練機により坏土を作製した。
【００５７】
得られた円柱状の坏土を押出成形機を用いて、円筒状のセグメント連結型のハニカム形状に成形し、高周波誘電加熱乾燥をした後、熱風乾燥機を用いて１２０℃で２時間乾燥し、両端面を所定量切断して、セグメント連結型のハニカム成形体を得た。セグメントの形成パターンとしては、図５に示すハニカム構造体における緩衝部（空隙部）の形成パターンのように、ハニカム成形体の一方の端面において、３本の平行な空隙部と、その３本の空隙部に直交する３本の平行な空隙部を形成し、１６個のハニカムセグメントを形成した（空隙部パターン：３×３）。空隙部のなかの２本は、ハニカム成形体の端面における中心部で直交し、空隙部間の距離は３６ｍｍとした。ハニカム成形体の隔壁の厚さを３１０μｍ、セル密度を４６．５セル／ｃｍ２（３００セル／平方インチ）、底面の直径を１４５ｍｍ、中心軸方向長さを１５５ｍｍとした。また、繋ぎリブの厚さを０．４ｍｍ、繋ぎリブの中心軸に直交する断面における長さを１．０ｍｍとし、繋ぎリブの形状は、中心軸に直交する断面においてセグメントの側面と直交する直線状とした。また、繋ぎリブは、各セグメント間に一つずつ形成し、各セグメントの中心軸方向に直交する断面における側面の中央部分同士を繋ぐように形成した。
【００５８】
得られたハニカム成形体について、隣接するセルが互いに反対側の端部で封じられ、両端面が市松模様状を呈するように、各セルの端部に目封止部を形成した。目封止用の充填材には、ハニカム成形体と同様の材料を用いた。
【００５９】
目封止後、目封止ハニカム成形体を、熱風乾燥機を用いて１２０℃で５時間乾燥し、その後、大気雰囲気にて脱臭装置付き大気炉を用いて約４５０℃で５時間かけて脱脂し、その後、Ａｒ不活性雰囲気にて約１４５０℃で５時間焼成して、ＳｉＣ結晶粒子がＳｉで結合された、目封止された多孔質のハニカム焼成体を得た。繋ぎリブは、厚さ０．４ｍｍ、中心軸に直交する断面における長さ１．０ｍｍであった。ハニカム焼成体の平均細孔径は１３μｍであり、気孔率は４１％であった。平均細孔径は、水銀ポロシメータにより測定した値であり、気孔率は、アルキメデス法により測定した値である。
【００６０】
得られたハニカム焼成体について、図４Ａに示すような振動治具を用いて繋ぎリブを破壊（振動破壊）して連結解除ハニカム焼成体を得た。振動治具としては、旭製作所社製、商品名：小型振動試験機を用いた。振動時間は１０秒とした。
【００６１】
連結解除ハニカム焼成体の空隙部に充填材をスラリー状にして充填し、緩衝部を形成して、ハニカム構造体を得た。充填材としては、アルミノシリケート無機繊維とＳｉＣ粒子との混合物を用いた。充填材を含有するスラリーとしては、充填材１００質量部に対して、水を３０質量部、アルミノシリケート無機繊維を３０質量部、ＳｉＣ粒子を３０質量部含有するものを用いた。当該スラリーを空隙部に充填する際には、ハニカムセグメントを、図４Ａに示すような振動治具２１により固定した状態で、密閉容器に入れ、外周からスラリーが漏れないように、ポリエステル基材のテープ（スコッチ社製）を外周に巻き付けた後、スラリーを空隙部内に圧入した。得られたハニカム構造体について、以下の方法で、再生限界値（ｇ／リットル）を測定した。また、原料収率を求めた。原料収率は、外周加工（粗加工、研削）前のハニカム構造体質量に対する外周加工（粗加工、研削）後のハニカム構造体質量の比率で表している。実施例１のハニカム構造体の製造方法においては、外周加工を行わないため、原料収率は１００％となる。結果を表１に示す。
【００６２】
（再生限界値）
ハニカム構造体をＤＰＦとして用い、順次、煤の堆積量を増加させて再生（煤の燃焼）を行い、クラックが発生する限界を確認する。まず、ハニカム構造体の外周に、保持材としてセラミック製無膨張マットを巻き、ＳＵＳ４０９製のキャニング用缶体に装着し、キャニング構造体とする。その後、ディーゼル燃料軽油の燃焼により発生させた煤を含む燃焼ガスを、ハニカム構造体の一の端面より流入させ、他の端面より流出させることによって、煤をハニカム構造体内に堆積させる。そして、一旦、室温まで冷却した後、ハニカム構造体の一の端面より、６８０℃で一定割合の酸素を含む燃焼ガスを流入させ、ハニカム構造体の圧力損失が低下したときに燃焼ガスの流量を減少させることによって、煤を急燃焼させ、その後のＤＰＦのクラックの発生の有無を確認する。この試験は、煤の堆積量が４（ｇ／リットル）から始め、クラックの発生が認められるまで、０．５（ｇ／リットル）ずつ増加させて、繰り返し行う。表１に示す再生限界値の測定結果は、比較例２のハニカム構造体を基準にした値を示している。表１に示す再生限界値の測定結果は、比較例２のハニカム構造体（緩衝部有りで、成形体の繋ぎリブのない構造体）の測定結果を基準にした値を示している。つまり、各ハニカム構造体についての再生限界値（初期クラック発生時の煤量）（ｇ／リットル）の測定結果（各ハニカム構造体をそれぞれ５回（Ｎ＝５）測定した時の平均値）から、比較例２のハニカム構造体についての再生限界値（ｇ／リットル）の測定結果（比較例２のハニカム構造体を５回（Ｎ＝５）測定した時の平均値）を差し引いた値を示している。
【００６３】
【表１】
2010005837.tif 000003
【００６４】
（比較例１）
セラミックス原料として、ＳｉＣ粉、金属Ｓｉ粉を８０：２０の質量割合で混合し、これに、成形助材としてメチルセルロース及びヒドロキシプロポキシメチルセルロース、造孔材として澱粉と吸水性樹脂、界面活性剤及び水を添加して混練し、真空土練機により坏土を作製した。
【００６５】
得られた円柱状の坏土を押出成形機を用いてハニカム形状に成形し、高周波誘電加熱乾燥をした後、熱風乾燥機を用いて１２０℃で２時間乾燥し、両端面を所定量切断して、隔壁の厚さが３１０μｍ、セル密度が４６．５セル／ｃｍ２（３００セル／平方インチ）、底面の半径１４５ｍｍ、長さ１５５ｍｍの円筒状のハニカム成形体を得た。
【００６６】
得られたハニカム成形体について、隣接するセルが互いに反対側の端部で封じられ、両端面が市松模様状を呈するように、各セルの端部を目封止した。目封止用の充填材には、ハニカム成形体と同様の材料を用いた。
【００６７】
目封止後、目封止ハニカム成形体を、熱風乾燥機を用いて１２０℃で５時間乾燥し、その後、大気雰囲気にて脱臭装置付き大気炉を用いて約４５０℃で５時間かけて脱脂し、その後、Ａｒ不活性雰囲気にて約１４５０℃で５時間焼成して、ＳｉＣ結晶粒子がＳｉで結合された、目封止された多孔質のハニカム焼成体（ハニカム構造体）を得た。得られたハニカム構造体の平均細孔径は１３μｍであり、気孔率は４１％であった。平均細孔径は、水銀ポロシメータにより測定した値であり、気孔率は、アルキメデス法により測定した値である。実施例１の場合と同様にして、上記、再生限界値（ｇ／リットル）及び原料収率を求めた。結果を表１に示す。
【００６８】
（比較例２）
比較例１と同様の方法により、３６ｍｍ角、長さが１５５ｍｍの直方体のハニカムセグメント（隔壁の厚さが３１０μｍ、セル密度が４６．５セル／ｃｍ２（３００セル／平方インチ））を１６個作製した。得られたハニカムセグメントを接合機を用いて接合し、１つの大きな直方体（１４７ｍｍ角×長さ１５５ｍｍ）の接合体を作製した。得られた接合体の外周を粗加工、研削して、底面の直径１４５ｍｍ、中心軸方向長さ１５５ｍｍの円筒状のハニカム構造体を得た。得られたハニカム構造体の端面のパターンは、図５に示すハニカム構造体の端面のパターンと同じとした。実施例１の場合と同様にして、上記、再生限界値（ｇ／リットル）及び原料収率を求めた。結果を表１に示す。
【００６９】
（実施例２〜４９、比較例３〜２６）
繋ぎリブの厚さ（ｍｍ）、繋ぎリブの形状、及び隣接するセグメント間の繋ぎリブの数（繋ぎリブ数）を表２，３に示すように変更した以外は、実施例１と同様にしてハニカム構造体を得た。尚、焼成時に繋ぎリブが破壊されなかった場合に、ハニカム焼成体について、振動破壊の操作を行った。また、表２，３における「繋ぎリブ形状」の欄の「直交」は、ハニカム構造体の中心軸に直交する断面においてセグメントの側面と直交する直線状であることを示し（図２参照）、「斜め」は、ハニカム構造体の中心軸に直交する断面においてセグメントの側面と角度５５°で交わる直線状であることを示し（図３Ａ参照）、「屈折」は、ハニカム構造体の中心軸に直交する断面において、直線形状を中央部分で折り曲げた形状を示し、繋ぎリブとセグメントの側面とがいずれも５５°で交わることを示す（図３Ｂ参照）。また、各繋ぎリブの配置は、ハニカム構造体の中心軸に直交する断面において、セグメントの側面を繋ぎリブで等分するような位置とした。例えば、繋ぎリブ数が１の場合は、ハニカム構造体の中心軸に直交する断面において、セグメントの側面の中央に配置し、繋ぎリブ数が２の場合は、ハニカム構造体の中心軸に直交する断面において、セグメントの側面を３等分するように配置した。実施例２〜４９及び比較例３〜２６で示されるハニカム構造体の製造方法において、以下に示す方法により、セグメント連結型のハニカム成形体の保形性（保形性）、ハニカム焼成体の繋ぎリブの振動による破壊の可否（振動破壊）、及びハニカム焼成体の繋ぎリブの焼成による一部破壊の可否（焼成破壊）について評価した。結果を表２，３に示す。
【００７０】
（保形性）
セグメント連結型のハニカム成形体について、成形体の変形（曲がり、潰れ等）がない場合を保形性が良好（ＯＫ）であるとし、成形体の変形（曲がり、潰れ等）がある場合を保形性が不良（ＮＧ）であるとする。
【００７１】
（焼成破壊）
実施例１の焼成条件において、繋ぎリブの一部が破壊されているか否かを評価する。評価の基準としては、繋ぎリブの一部が破壊されていれば良好に破壊されたものとし（ＯＫ）、繋ぎリブが全く破壊されていない状態の場合を破壊が良好には行われなかったものとする（ＮＧ）。
【００７２】
（振動破壊）
ハニカム焼成体について振動破壊の操作を行った場合における、破壊の状態を評価する。旭製作所社製、商品名：小型振動試験機を用いて、１０秒間振動させたときに、繋ぎリブが、繋がっている部分がなくなるように破壊された場合を良好に破壊されたものとし（ＯＫ）、繋ぎリブの繋がっている部分が一部でも残った状態になった場合を破壊が良好には行われなかったものとする（ＮＧ）。
【００７３】
【表２】
2010005837.tif 000004
【００７４】
【表３】
2010005837.tif 000005
【００７５】
表１より、実施例１のハニカム構造体の製造方法によって得られたハニカム構造体の再生限界値は、比較例１のハニカム構造体の製造方法によって得られたハニカム構造体の再生限界値より良好であることがわかる。また、実施例１のハニカム構造体の製造方法における原料収率は、複数のセグメントを接合した後に粗加工、研削を行った比較例２のハニカム構造体の製造方法における原料収率と対比すると、非常に良好であることがわかる。
【００７６】
表２，３より、繋ぎリブ厚さが０．１ｍｍより小さいと（比較例３〜１４）、保形性が悪化し、繋ぎリブ厚さが２．０ｍｍより大きいと（比較例１５〜２６）、繋ぎリブが破壊されないことがわかる。また、繋ぎリブ形状については、「直交」より「斜め」が破壊され易く、「斜め」より「屈折」が破壊され易いことがわかる。また、繋ぎリブ数が多くなるに従い、繋ぎリブは破壊され難くなることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【００７７】
本発明のハニカム構造体の製造方法は、化学、電力、鉄鋼等の様々な分野において、環境対策や特定物資の回収等のために使用される触媒装置用の担体、又はフィルタとして好適に利用することができるハニカム構造体を効率的に製造するために利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００７８】
【図１】本発明のハニカム構造体の製造方法の一の実施形態において、ハニカム構造体が形成される過程を模式的に示した斜視図である。
【図２】図１に示すハニカム成形体を一方の端面側からみた平面図である。
【図３Ａ】本発明のハニカム構造体の製造方法の他の実施形態において、中間段階で作製されるハニカム成形体の、中心軸に直交する断面の一部を示し、ハニカムセグメントが繋ぎリブで繋がれた状態を示す模式図である。
【図３Ｂ】本発明のハニカム構造体の製造方法の更に他の実施形態において、中間段階で作製されるハニカム成形体の、中心軸に直交する断面の一部を示し、ハニカムセグメントが繋ぎリブで繋がれた状態を示す模式図である。
【図４Ａ】ハニカム焼成体の両端面を振動治具で把持した状態を模式的に示す側面図である。
【図４Ｂ】一方の端面における振動治具が当接する部分を表した、一方の端面側からみたハニカム焼成体を模式的に示す平面図である。
【図５】本発明のハニカム構造体の製造方法の他の実施形態により作製されたハニカム構造体を模式的に示す、一方の端面側からみた平面図である。
【図６】本発明のハニカム構造体の製造方法の他の実施形態により作製されたハニカム構造体を模式的に示す、一方の端面側からみた平面図である。
【図７】本発明のハニカム構造体の製造方法の他の実施形態により作製されたハニカム構造体を模式的に示す、一方の端面側からみた平面図である。
【図８】本発明のハニカム構造体の製造方法の他の実施形態により作製されたハニカム構造体を模式的に示す、一方の端面側からみた平面図である。
【図９】本発明のハニカム構造体の製造方法の他の実施形態により作製されたハニカム構造体を模式的に示す、一方の端面側からみた平面図である。
【図１０】本発明のハニカム構造体の製造方法の他の実施形態により作製されたハニカム構造体を模式的に示す、一方の端面側からみた平面図である。
【図１１】本発明のハニカム構造体の製造方法の他の実施形態により作製されたハニカム構造体を模式的に示す、一方の端面側からみた平面図である。
【符号の説明】
【００７９】
１，３３：ハニカムセグメント、１ａ：ハニカムセグメントの側面、２、３４：外周部、３：空隙部、４：繋ぎリブ、５：セル、６：隔壁、７，３２：緩衝部、８：複数のハニカムセグメントの最外周、１１，３１：一方の端面、１２：他方の端面、２１：振動治具、２２：振動治具が当接する部分、３３ａ：外周部に接するハニカムセグメント、３３ｂ：中央部に位置するハニカムセグメント、１００：ハニカム成形体、１１０：ハニカム焼成体、１２０：連結解除ハニカム焼成体、１３０：ハニカム構造体、θ：繋ぎリブとハニカムセグメントの側面とが交わる角度、φ１：繋ぎリブと一方のハニカムセグメントとが交わる角度、φ２：繋ぎリブと他方のハニカムセグメントとが交わる角度。
【図１】
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【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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