(57)【要約】【課題】  有機ＥＬデバイス、太陽電池、液晶表示素子等の各種のディスプレイなどの端部の封止を効率行うことができ、封止層が金属、ガラス、ガスバリア性に優れた合成樹脂等の素材であっても、ヒートシールにより効率よく、その端部の密封を行うことができる。【解決手段】  金属箔の片面にヒートシール層が設けられたテープ状物からなることを特徴とする密封材。有機ＥＬデバイス、太陽電池または液晶表示素子の封止層の端部の密封材に用いられる。  また、透明陽電極層、有機発光層及び陰電極層がこの順で積層されてなる有機ＥＬ素子を透明基材及び封止層で被覆してなる有機ＥＬデバイスの端部周縁における上側の封止層と下側の封止層の端部が突き合わされ接合されており、その接合された端部に、請求項１の端部密封材のヒートシール層が熱融着され、その接合された端部を端部密封材により被覆一体化してなる有機ＥＬデバイス。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属箔の片面にヒートシール層が設けられたテープ状物からなることを特徴とする密封材。
【請求項２】
金属箔の片面にヒートシール層が設けられたテープ状物からなることを特徴とする有機ＥＬデバイス、太陽電池または液晶表示素子の封止層（ガスバリア層）の端部の密封材。
【請求項３】
透明陽電極層、有機発光層及び陰電極層がこの順で積層されてなる有機ＥＬ素子を透明基材及び封止層で被覆してなる有機ＥＬデバイスの端部周縁における上側の封止層と下側の封止層が接合されており、その接合された端部に、請求項１の端部密封材のヒートシール層を熱融着して、被覆一体化したことを特徴とする有機ＥＬデバイス。
【請求項４】
ヒートシール層が、オレフィン系共重合体からなることを特徴とする請求項１に記載の密封材。
【請求項５】
ヒートシール層が、不飽和カルボン酸系化合物を共重合またはグラフト変性したオレフィン系共重合体の被膜であることを特徴とする請求項４に記載の端部密封材。
【請求項６】
ヒートシール層が、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーの被膜であることを特徴とする請求項４に記載の端部密閉材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、金属箔の片面にヒートシール層が設けられたテープ状物からなる密封材に関し、有機ＥＬデバイス等の電子デバイスの端部周縁をヒートシールを利用した密封材により容易に密封できる有機ＥＬデバイス等の電子デバイスの封止層の端部密封材およびそれを用いた有機ＥＬデバイス等の電子デバイスに関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は、有機発光層が陰極と陽極の間に配置された構造を有する自発光性素子である。有機ＥＬデバイスは、この有機ＥＬ素子をなす積層体が基板上に形成されたものであり、その構造としては、透明な基板上に、透明で導電性を有する材料からなる薄膜（陽極層）、有機薄膜からなる有機発光層、および金属薄膜（陰極層）が順次積層された薄膜積層構造が例示できる。
有機ＥＬ素子は、水分や酸素に触れると、発光しない部分が生じたり、輝度が低下することから、有機ＥＬ素子が水分や酸素に触れないようする方法が種々提案されている。その一つの方法として、有機ＥＬデバイスの周縁端部を、無機フィラーを８０〜９０重量％含有するエポキシ系接着剤を用いて、アルミニウムからなるガスバリア性フィルムで封止する方法が提案されている（特開２００８−１０３２５４号公報：特許文献１）。しかしながら、エポキシ系接着剤は硬化に手間取り、有機ＥＬデバイスの製造工程が短縮できない虞がある。
【特許文献１】特開２００８−１０３２５４号公報、図６
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
そこで本発明は、有機ＥＬデバイス等の電子デバイスの周縁端部を容易に密封する方法を目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
本発明は、金属箔の片面にヒートシール層が設けられたテープ状物であることを特徴とする端部密封材に関する。本発明の密封材は、有機ＥＬデバイス、太陽電池、液晶表示素子等の電子デバイス、各種ディスプレイの封止層（ガスバリア層）の端部を効率よく密封することができる。
また本発明は、透明陽電極層、有機発光層及び陰電極層がこの順で積層されてなる有機ＥＬ素子を透明基材及び封止層で被覆してなる有機ＥＬデバイス等の電子デバイスの端部周縁における上側の封止層と下側の封止層が接合されており、その接合された端部に、上記の端部密封材のヒートシール層を熱融着して、被覆一体化したことを特徴とする有機ＥＬデバイス等の電子デバイスに関する。
さらに、本発明の密封材は、そのヒートシール層をオレフィン系共重合体の被膜、特に不飽和カルボン酸系化合物を共重合またはグラフト変性したオレフィン系共重合体の被膜とすることにより、押圧しながら加熱するだけで、効率よく封止層に密着し、端部の密封をすることができる。
【発明の効果】
【０００５】
本発明の密封材は、金属の片面にヒートシール層が設けられたテープ状物であり、接着剤などの下塗り層を必要としないので、水蒸気バリア性を高めることができる。また、有機ＥＬデバイス、太陽電池、液晶表示素子等の電子デバイス、各種のディスプレイなどの端部の封止を効率よく行うことができる。特に、本発明の端部の密封材として、接着性に優れるオレフィン系共重合体を用いることにより、封止層が金属、ガラス、合成樹脂等の素材であっても、ヒートシールにより効率よく、その端部の密封を行うことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００６】
密封材のテープ状物を構成する金属箔は、通常、金属、銅、錫、アルミニウム、さらには合金等の金属箔であり、通常１０μｍないし１ｍｍ程度であり、さび止め等の表面処理をしたもの、酸化膜の被膜等を有するものが例示される。
本発明においては、アルミニウムが好適であり、厚さ１０μｍ〜４００μｍ程度が通常である。１０μｍ未満ではガスバリア性等の密封性が不十分でない傾向があり、４００μｍを越えるとアルミニウム箔の可撓性が不十分となる傾向がある。
ヒートシール層
また、ヒートシール層は、オレフィン系共重合体であることが望ましく、例えば、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマー、エチレン・酢酸ビニルエステル共重合体、エチレン無水マレイン酸共重合体、無水マレイン、アクリル酸等がグラフト共重合されたポリエチレン、ポリプロピレン等のグラフト変性ポリオレフィンなどのヒートシール可能なポリマーから少なくとも１種類以上が選ばれ用いられる。
これらのポリマーは、例えば、フィルム状に成形してから加熱ロールを用いて金属箔とサーマルラミネートしたり、また溶融押出コート、ディースパージョンによるロールコート等によりヒートシール層とすることができる。
これらのポリマーの中でも、不飽和カルボン酸系化合物を共重合またはグラフト変性したオレフィン系共重合体およびエチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーは、容易にヒートシールすることができ、封止層が金属、ガラス、ガスバリア性に優れた合成樹脂等のいずれであっても、その端部に密着することができるので好適である。
ヒートシール層は通常０．５μｍないし３００μｍ程度であり、密封性を高めて、さらにガスバリア性を上げるためには、その厚さを薄くすることが望ましく。１μｍないし５０μｍが好ましい。
【０００７】
エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマー
本発明に用いられることがあるエチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーのベースポリマーとなるエチレン・不飽和カルボン酸共重合体としては、ヒートシール性、接着性、耐スクラッチ性などを考慮すると、不飽和カルボン酸含有量が１〜３０重量％、とくに５〜２５重量％のものが好ましい。かかる共重合体は、エチレンと不飽和カルボン酸の二元共重合体のみならず、任意に他の単量体が共重合された多元共重合体であってもよい。このようなベースポリマーとなる共重合体は、高温、高圧下のラジカル共重合によって得ることができる。
上記共重合体における不飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、フマル酸、マレイン酸、イタコン酸、無水マレイン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸モノエチルなどを例示することができるが、とくに好ましいのは、アクリル酸又はメタクリル酸である。また上記他の単量体としては、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルのようなビニルエステル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸イソオクチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸イソブチル、マレイン酸ジエチルのような不飽和カルボン酸エステル、一酸化炭素などを例示することができる。
本発明に係わるエチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーは、上記エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のカルボキシル基の１部あるいは全部を金属イオンあるいは有機アミンで中和することによって得られる。ヒートシール性、接着性などを考慮すると、中和度が２０〜９０％、とくに３０〜８５％のものがより好ましい。
金属イオンとしては、リチウム、ナトリウム、カリウムなどのアルカリ金属、マグネシウム、カルシウムなどのアルカリ土類金属、亜鉛、銅、コバルト、ニッケル、クロム、鉛、マンガン、アルミニウムなどの典型金属及び遷移金属などから選ばれるものであり、また上記有機アミンとしては、ｎ−へキシルアミン、ヘキサメチレンジアミン、１，３−ビスアミノメチルシクロヘキサン、メタキシレンジアミンなどを例示することができるが、とくに好ましくはナトリウムまたは亜鉛である。アイオノマーとしてはまた、これら金属イオンを２種以上含むものを使用してもよい。
エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーは、例えば、三井・デュポンポリケミカル株式会社から、ハイミランの商品名で製造・販売されている。また、エチレン・不飽和カルボン酸共重合体のアイオノマーのディスパージョンは、三井化学株式会社製ケミパールＳとして販売されている。
これらを用いて、溶融押出コート、ロールコート、吹きつけ等の種々の方法により、金属箔にヒートシール層を設けることができる。
【０００８】
本発明の密封材は、テープ状物であり通常はロール巻の状態で準備しておくことができる。
使用に際しては、有機ＥＬデバイス、太陽電池、液晶表示素子等のディスプレイなどの封止層の端部にヒートシール層を加熱押圧して、端部の密閉が行われる。
テープ状物の密封材の幅は適用する有機ＥＬデバイス、太陽電池、液晶表示素子等のディスプレイの大きさに応じて適宜変えることができる。従って、テープ状物の幅は、例えば５ミリメートルから１０センチメートルの範囲で変えることが行われる。
すなわち、有機ＥＬデバイス、太陽電池、液晶表示素子等のディスプレイなどは、これらの大きさより大きい封止層で両面から覆い、それら両面の封止層の周囲の端部を接合して密封して用いられている。
なお、封止層は、ガラス板の無機透明板が用いられる他、ポリマーコート層や無機蒸着膜等の封止層を用いる場合は、ポリエチレンテレフタレート等のフィルムからなる透明基材との積層フィルムが用いられることが一般的である。
この場合、両面の封止層の周縁部、特に断面の部分におけるガス透過を防止することが困難である。
本発明では、テープ状の密封材をヒートシール部を内側にして長手方向に折り曲げて、これら封止層の接合された端部を挟み込むようにして、密封材のヒートシール部を、その端部の両面に押圧すると共に加熱してヒートシールを行うことで、その端部の密封を達成することができる。
一般に封止層が長方形等の矩形の場合は、相対する平行の端部をその辺の長さ全体に、本発明の密封材を適用してヒートシールを行う。次に、残り２辺の端部を密封材（同様に長手方向に折り曲げている）により挟み込むようにして覆うと同時に、ヒートシール部を加熱する。その際、密封材の長さは対応する辺の長さより長く（例えば、テープ状物の幅程度長く）し、その長い部分はヒートシール層どうしを接合させる。これにより、テープ状物の両端は、ヒートシール層どうしがヒートシールされ、封止層の４辺の周囲全体を密封することができる。
ヒートシールの方法としては、ヒートシーラーを用いる方法、両側から金属箔側にアイロンを押当する方法などが例示される。
また、押圧の際の加熱方法としては、対流伝熱によるもの（例えばドライヤー、オーブン）、伝導伝熱によるもの（例えば加熱ロール）、輻射伝熱によるもの（例えば赤外線、遠赤外線のヒータ等の電磁波を用いるもの）等があげられる。
発明の密封材は、有機ＥＬの封止層の端部のガスバリア性の改良を目的に使用することで、有機ＥＬのダークスポットを防止し、使用可能時間の長期化を可能とすることができる。
すなわち、本発明に係わる有機ＥＬ素子を被覆してなる透明基材及び封止層は、有機ＥＬデバイスに使用されている透明基材、封止層であれば特に限定はされず、種々公知のものを用いることができる。具体的には、例えば、ガラス基材、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム、ポリエチレンナフタレート、ポリイミド等の透明性を有するフィルムの片面に、Ｓｉ０２、ＳｉＮｘ膜、ＳｉＯＮ膜等が形成されたガスバリアフィルム、さらには不飽和カルボン酸多価金属塩の重合体膜が形成されたガスバリアフィルムフィルム等を挙げることができる。
【０００９】
本発明の密封材および有機ＥＬデバイス等を収納したフレキシブルパネルの具体例を図面に基づいて説明する。
図１は、フレキシブルパネルを説明する概略斜視図である。
厚さ３０μのアルミ箔と不飽和カルボン酸をグラフト共重合したポリプロピレンのフィルム（東セロ株式会社製  アドマーフィルムＱＥ−０６０Ｃ  厚み３０μｍ）のコロナ処理面を、ロール温度１２０℃に設定したラミネート装置を用いてサーマルラミネートし、それを幅１０ｍｍのテープ状にカットした。このテープをヒートシール部を内側にして長手方向に折り曲げて、フレキブルパネルの側面イ（図２）を挟み込むように配置し、ヒートシーラーを用いて、温度１７０℃、圧力０．１ＭＰａで２秒間ヒートシールを行った。次に側面ハ（図２）についても同様にしてヒートシールを行った。その後、フレキシブルパネルからはみ出した部分はカットし取り除いた。さらに側面ロ、ニ（図２）についても同様にヒートシールし、フレキシブルパネルの辺の長さより両サイド３ｍｍ長くなるようにカットした。密封されたフレキシブルパネルは、各断面に配置された密封テープが重なった部分も、しっかりとヒートシールされており、密封性（ガスバリア性）の性能は良好であった。
第３図および第４図は、フレキシブルパネルの端部を密封材で密封した状態を説明する要部断面図である。
第３図において、有機ＥＬ素子１は透明基材２とを無機蒸着膜等の封止層３とからなる積層フィルムによって両側から覆われ周縁部が封止用接着材４により接合され一体化されている。よって、封止層３の端部は封止用接着材を介して接合され一体化されている。
その周縁部は密着材Ａのヒートシール層が密着し、アルミニム箔５で覆われているので、密封性（ガスバリア性）が優れている。
第４図においては、透明基材２と封止層３を逆にして、封止層３が外側になる態様で有機ＥＬ素子を両側から覆っている。この態様では封止材３の端部が透明基材の端部の部分で封止用接着材４を介して、接合され一体化されている。この態様では、ガスバリア性に劣る透明基材の部分がより少なくなるので、密閉性（ガスバリア性）が更に改良される。
このように、本発明においては、透明基材２と封止層３を、第３図のように封止層２を内側に向かい合わせて用いる態様、第４図のように透明基材３を内側に向かい合わせて用いる態様の他に、一方のみを逆にして、一方の透明基材２と他方の封止層３をそれぞれ内側に向かい合わせて用いる対象がある。
なお、図３、図４では、周縁部は封止用接着材４で接合され一体化されているが、必要に応じて、透明基材２の端部の断面部にエポキシ系接着剤等の接着剤を塗布することも行われる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】第１図は、密封材の断面図である。
【図２】第２図は、フレキシブルパネルを説明する概略斜視図である。
【図３】第３図は、フレキシブルパネルの端部を密封材で密封した状態を説明する要部断面図である。
【図４】第４図は、フレキシブルパネルの端部を密封材で密封した状態を説明する要部断面図である。
【符号の説明】
【００１１】
Ａ・・・密封材
Ｂ・・・金属箔
Ｃ・・・ヒートシール層
１・・・有機ＥＬ素子
２・・・透明基材
３・・・封止層
４・・・封止用接着材
５・・・アルミニウム箔
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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