(57)【要約】【課題】大がかりな設備や労力を必要とせず、また、充填されている樹脂に亀裂や剥離現象が生じずに作製でき、さらに変換効率の高い半球殻型の複合圧電素子が望まれていた。【解決手段】圧電セラミックスと有機高分子体と電極を備える複合圧電素子であって、圧電セラミックスは略同じ高さである複数の柱状物で、かつ、高さ方向を揃えて配列されており、有機高分子体は配列された圧電セラミックスの間に圧電セラミックスと略同じ高さで充填されており、複合圧電素子の全体が半球殻型に湾曲しており、電極が半球殻型の凹面部と凸面部に対向するように配置されている構成にしてある。【選択図】図１
2010141015.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
圧電セラミックスと有機高分子体と電極を備える複合圧電素子であって、前記圧電セラミックスは略同じ高さである複数の柱状物で、かつ、高さ方向を揃えて配列されており、前記有機高分子体は配列された前記圧電セラミックスの間に前記圧電セラミックスと略同じ高さで充填されており、前記複合圧電素子の全体が半球殻型に湾曲しており、前記電極が前記半球殻型の凹面部と凸面部に対向するように配置されていることを特徴とする半球殻型複合圧電素子。
【請求項２】
前記複合圧電素子の全体積に占める前記圧電セラミックスの体積率が４０％以上であることを特徴とする請求項１に記載の半球殻型複合圧電素子。
【請求項３】
前記圧電セラミックスの機械的品質係数が１０００以上であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の半球殻型複合圧電素子。
【請求項４】
前記有機高分子体が熱可塑性樹脂を固化したものであることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の半球殻型複合圧電素子。
【請求項５】
前記有機高分子体が気泡を混入しているものであることを特徴とする請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の半球殻型複合圧電素子。
【請求項６】
圧電セラミックスが略同じ高さである複数の柱状物で、かつ、高さ方向を揃えて配列されており、気泡を混入した有機高分子体が、配列された前記圧電セラミックスの間に前記圧電セラミックスと略同じ高さで充填されている板状の複合圧電体を加温する工程と、加温した前記複合圧電体を予め加温した球面凹状の金型の凹面上に配置し、前記凹面に嵌合する凸面を有する同じく予め加温した球面凸状の金型によって、前記凹面と前記凸面が嵌合するようにクランプする工程と、クランプした状態で所定の時間保持する工程を含むことを特徴とする請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の半球殻型に湾曲した半球殻型複合圧電素子の製造方法。
【請求項７】
請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の半球殻型複合圧電素子の前記電極に印加して、前記圧電セラミックスを振動させることによって発生させた超音波を前記半球殻型複合圧電素子の焦点近傍に集中させ、前記焦点近傍に熱を発生させることを特徴とする複合圧電素子の使用方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、圧電セラミックスと有機高分子体とからなる複合圧電素子に係り、更に詳しくは半球殻型をした複合圧電素子とその複合圧電素子の製造方法および使用方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
加えられた変位を電気に変換したり、逆に印加された電気を変位に変換したりする圧電素子は従来から知られており、各種のものが開発されている。
特に、非特許文献１には、各種の形状をした圧電素子が開示されており、その中には半球殻型の圧電素子が開示されている。
また、特許文献１の図１９には、柱状の圧電セラミックスを配列し、その柱状の圧電セラミックスの間を合成樹脂などの有機高分子体で充填した板状の複合圧電素子が開示されている。
【０００３】
【非特許文献１】株式会社富士セラミックス、"形状製作範囲"、［online］、［平成２０年７月２３日検索］、インターネット＜URL：http://www.fujicera.co.jp/product/j/index.html＞
【０００４】
【特許文献１】特開平１０−１３６４９１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、非特許文献１に開示されている各種の形状をした圧電素子はいずれもチタン酸ジルコン酸鉛などのセラミックス粉末を焼成して圧電セラミックスの焼結体を作製した後に、削り出しを行うことによって作製されている。
従って、この方法において半球殻型の圧電セラミックスを作製するには、上記の焼結体からかなりの分量のセラミックスを削り出さなければならなくなり、大がかりな設備と労力を必要とするという課題があった。
また、削り出しによって半球殻型の形状を作製しなければならないことから、平滑な表面状態や均一な曲状態を精度よく作製することは困難であるという課題もあった。
【０００６】
一方、特許文献１の図１９に開示されている圧電セラミックスと有機高分子体との複合圧電素子においては、有機高分子体が圧電セラミックスの間に充填され、板状に形成されたものとなっていることから、圧電セラミックスの焼結体から球面を削り出すのに比べて、曲げ加工のみで半球殻型の圧電素子を作製できるという利点がある。
しかしながら、特許文献１の図１９に使用されている有機高分子体は、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂が硬化したものであることから、加温した場合においても軟化せず、曲げ加工の際に加えられる力によって充填されている有機高分子体が引っ張られて、圧電セラミックスとの界面から剥離を起こしたり、充填されている有機高分子体の組成によっては、曲げ加工の際に加えられる力に対して耐久性を有さず、充填されている樹脂に亀裂が入ってしまうという課題があった。
なお、複合圧電素子内の圧電セラミックスの体積率を低くして、充填する樹脂の量を多くすれば、剥離などの問題がない半球殻型の複合圧電素子を作製できる可能性はあるが、圧電セラミックスの体積率が低いことから、圧電素子としては音圧レベルが低いものになってしまうという課題もあった。
【０００７】
本発明は、上記した従来の問題点に鑑みてなされたものであって、変換効率の高い半球殻型の複合圧電素子を提供するとともに、大がかりな設備や労力を必要とせず、また、充填されている樹脂に亀裂や剥離現象を生じさせずに上記複合圧電素子を製造することができる複合圧電素子の製造方法および複合圧電素子の使用方法を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するために、本発明の請求項１に係る半球殻型複合圧電素子は、圧電セラミックスと有機高分子体と電極を備える複合圧電素子であって、圧電セラミックスは略同じ高さである複数の柱状物で、かつ、高さ方向を揃えて配列されており、有機高分子体は配列された圧電セラミックスの間に圧電セラミックスと略同じ高さで充填されており、複合圧電素子の全体が半球殻型に湾曲しており、電極が半球殻型の凹面部と凸面部に対向するように配置されている構成にしてある。
【０００９】
本発明の請求項２に係る半球殻型複合圧電素子は、複合圧電素子の全体積に占める圧電セラミックスの体積率が４０％以上である構成にしてある。
【００１０】
本発明の請求項３に係る半球殻型複合圧電素子は、圧電セラミックスの機械的品質係数が１０００以上である構成にしてある。
【００１１】
本発明の請求項４に係る半球殻型複合圧電素子は、有機高分子体が熱可塑性樹脂を固化したものである構成にしてある。
【００１２】
本発明の請求項５に係る半球殻型複合圧電素子は、有機高分子体が気泡を混入しているものである構成にしてある。
【００１３】
本発明の請求項６に係る半球殻型複合圧電素子は、圧電セラミックスが略同じ高さである複数の柱状物で、かつ、高さ方向を揃えて配列されており、気泡を混入した有機高分子体が、配列された圧電セラミックスの間に圧電セラミックスと略同じ高さで充填されている板状の複合圧電体を加温する工程と、加温した複合圧電体を予め加温した球面凹状の金型の凹面上に配置し、凹面に嵌合する凸面を有する同じく予め加温した球面凸状の金型によって、凹面と凸面が嵌合するようにクランプする工程と、クランプした状態で所定の時間保持する工程を行う構成にしてある。
【００１４】
本発明の請求項７に係る半球殻型複合圧電素子は、請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の半球殻型複合圧電素子の電極に印加して、圧電セラミックスを振動させることによって発生させた超音波を半球殻型複合圧電素子の焦点近傍に集中させ、焦点近傍に熱を発生させる構成にしてある。
【００１５】
本発明に用いられる圧電セラミックスは、外部から加えられた変位を電気に変換したり、逆に印加された電気を変位に変換したりすることができるものであれば、特に材質、種類には限定されず、例えば、チタン酸バリウム系セラミックス、チタン酸鉛系セラミックス、チタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ）系セラミックス、ニオブ酸鉛系セラミックス、ニオブ酸リチウム単結晶、チタン酸亜鉛酸ニオブ酸鉛（ＰＺＮＴ）単結晶、マグネシウム酸ニオブ酸チタン酸鉛（ＰＭＮＴ）単結晶、チタン酸ビスマス系セラミックス、メタニオブ酸鉛系セラミックスなどを用いることができる。
ここで、より強力な超音波を発生させるには、いわゆるハード系といわれる機械的品質係数の高い圧電セラミックスを用いることが好ましい。
具体的には、この機械的品質係数とは、日本電気材料工業会が定めたＪＩＥＴＡ規格に規定されているＥＭ−４５０１（圧電セラミックス振動子の試験方法）によって求められた数値のことを指すものであり、本発明の圧電セラミックスは、この数値が１０００以上であることが好ましい。
【００１６】
本発明に用いられる圧電セラミックスの体積率については、印加した際にできるだけ強力な超音波を得ることができるようにするため、複合圧電素子の全体積の４０％以上にすることが好ましい。そして、圧電セラミックスの体積率を４０％以上にした複合圧電素子の形状を半球殻型にするためには、後述する有機高分子体を用いることが好ましい。
【００１７】
本発明に用いられる有機高分子体は、配置された柱状の圧電セラミックスの間に充填して複合圧電体を作製できるものであり、また、複合圧電体を加温して半球殻型に曲げ加工する際において、クラックや圧電セラミックスとの界面において剥離を生じないものであれば、特に材質、種類には限定されないが、曲げ加工時において、圧電セラミックスとの界面において剥離等の現象が生じないようにするためには、加温において柔軟性を発現するものが好ましい。
そして、これらの性質を持つものとしては、例えば、アクリロニトリル系共重合体樹脂、アクリロニトリルスチレン系共重合体樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ＰＭＭＡ樹脂などの熱可塑性樹脂が固化した状態のものが挙げられる。
なお、曲げ加工によって所望の曲率に湾曲させた複合圧電体に電極を形成する方法として、メッキによる手法を採用する場合には、メッキ液をうまく有機高分子体の表面に馴染ませるために、シリコン系樹脂やフッ素系樹脂などの撥水性能を有する樹脂の使用は控えた方が好ましい。
【００１８】
また、本発明に用いられる有機高分子体には気泡が混入されていることが好ましい。その理由は、気泡が混入されていることによって有機高分子体が軽くなり、また圧電セラミックスに印加して圧電セラミックスが振動する際に、圧電セラミックスの振動阻害を防止したり、圧電セラミックスを半球殻型に曲げ加工する際に、より曲げ加工を行いやすくしたりする効果があるからである。
ここで、気泡の混入方法としては、半球殻型となった複合圧電体の有機高分子体内に気泡が充填されている状態であれば特に限定されず、予め気泡を混入した状態の有機高分子体を充填してもよいし、気泡を発生させる薬剤などを混合した樹脂などを充填し、その後、固化または硬化によって有機高分子体を形成する際に、加熱などを行うことにより有機高分子体内に気泡を発生させてもよい。
また、例えば特開２００３−３０９２９７号に記載されているような液体を封入した高分子樹脂粉体を用いる方法を用いてもよい。本方法は具体的には、ノルマルペンタン、ノルマルヘキサン、イソブタン、イソペンタンなどの液体を封入したアクリロニトリル系共重合体など、所定温度に加熱されることによって高分子が軟化した際に封入された液体が気化するように設計された高分子樹脂粉体を、予め圧電セラミックスの間に充填しておき、所定の温度に加熱することによって、封入された液体が気化すると共に高分子樹脂が軟化した後、冷却されることによって有機高分子体として固化することで、気化した気体を有機高分子体内に気泡として内在させる方法である。
【００１９】
なお、有機高分子体中における気泡の割合については、気泡の割合が多くなりすぎると複合圧電素子全体の強度が低下することとなり、逆に気泡の割合が少なくなりすぎると気泡の効果が低くなり圧電セラミックスの振動阻害をうまく防止できなくなることから、気泡の体積が圧電セラミックスの間に充填された有機高分子体の全体積の４０〜８０％を占める状態、または、圧電セラミックスと略同じ高さで有機高分子体を充填する場合には、圧電セラミックスの間に形成される樹脂を充填する空間の全体積の４０〜８０％を占める状態となっていることが好ましい。
【００２０】
本発明の複合圧電素子は、圧電セラミックスが略同じ高さである複数の柱状物で、かつ、高さ方向を揃えて配列されており、気泡を混入した有機高分子体が、配列された圧電セラミックスの間に圧電セラミックスと略同じ高さで充填されている板状の複合圧電体を加温する工程と、加温した複合圧電体を予め加温した球面凹状の金型の凹面上に配置し、凹面に嵌合する凸面を有する同じく予め加温した球面凸状の金型によって、凹面と前記凸面が嵌合するようにクランプする工程と、クランプした状態で所定の時間保持する工程によって作製される。
ここで、板状の複合圧電体については、圧電セラミックスが略同じ高さである複数の柱状物で、かつ、高さ方向を揃えて配列されており、気泡を混入した有機高分子体が配列された圧電セラミックスの間に圧電セラミックスと略同じ高さで充填されているものであれば、特に柱の形状や作製方法は限定されないが、例えば、特開２００３−３０９２９７号に記載されている方法などによって作製された複合圧電体を用いることができる。
【００２１】
また、使用する板状の複合圧電体は、いわゆる１−３型の複合圧電体を使用することが好ましい。ここで、１−３型の「１−３」とは、「圧電セラミックスが端面に出ることができるＸＹＺ方向の数―有機高分子体が端面に出ることができるＸＹＺ方向の数」を表すものである。従って、１−３型の複合圧電体は有機高分子体がＸＹＺ方向のいずれの方向にも曲がることから、他の０−３型、３−０型、２−２型などの複合圧電体に比べ、容易に複合圧電体を半球殻型に湾曲させることができるのである。
【００２２】
次に、上記のクランプ工程においては、複合圧電体と使用する金型との温度差があると、複合圧電体の金型面に接触している部分と金型面に接触していない内部との間において、温度差による歪が生じ、複合圧電体をうまく湾曲させることが困難となる場合がある。
従って、複合圧電体と使用する金型は同じ温度に加温し、その温度下においてクランプ工程を行うことが好ましい。なお、使用する金型については、所望する複合圧電体の曲率に応じて選択されることになる。
また、クランプする際には、加温によって複合圧電体が軟化していることから、うまく半球殻型に湾曲させるためには、加温した複合圧電体を球面凹状の金型の凹面上に配置して、その上に球面凸状の金型の凸面を下向きになるように乗せて、半球殻型に湾曲させることが好ましい。
但し、必要に応じて、上記とは逆に、加温した複合圧電体を球面凸状の金型の凸面上に配置して、その上に球面凹状の金型の凹面を下向きになるように乗せて、半球殻型に湾曲させることもできる。
【００２３】
次に、クランプ工程の後、クランプした状態で所定の時間、加温を続けながら保持し、その後クランプした状態のままで室温まで放冷することで複合圧電体を所望する曲率に湾曲する。なお、保持時間については、使用する複合圧電体の種類や曲率の程度に応じて選択されることになる。
【００２４】
なお、圧電セラミックスの分極処理作業については、圧電セラミックスの種類に応じて、圧電セラミックスの焼結後または曲げ加工後に分極処理作業が行われる。
すなわち、ハード系のＰＺＴ系セラミックスやチタン酸鉛系セラミックスのように温度をかけないと分極しにくい圧電セラミックスについては、有機高分子体を充填した後に分極のための温度をかけると複合圧電体が軟化してしまい、うまく板状の複合圧電体を作製することができないことから、原料のセラミックス粉末を焼結して圧電セラミックスを作製した段階で分極を行うことが好ましい。
一方、ソフト系のＰＺＴ系セラミックスやチタン酸バリウム系セラミックスのように温度をかけなくても分極しやすい圧電セラミックスについては、上記の段階以外に、曲げ加工を行い所望の曲率に成形した段階で分極させることもできる。
【００２５】
本発明の複合圧電素子は、電極に印加して、圧電セラミックスを振動させることによって発生させた超音波を半球殻型複合圧電素子の焦点近傍に集中させることによって使用される。
このように使用されることで、柱状の圧電セラミックスの各柱の一つ一つから発生する超音波が弱くても、超音波が集中する焦点近傍においては多くの超音波が集束することから、焦点近傍に熱を発生させることができるのである。
【００２６】
なお、本発明の複合圧電素子については、上記の他、従来からの圧電素子の用途である、各種の超音波機器などの電気信号を変位に変換するセンシング材料や、加速度センサーなどの変位を電気信号に変換するセンシング材料などの分野にも利用することができる。
特に、本発明の複合圧電素子は、半球殻型に形成されていることから、半球殻型の凸面が変位や電気信号を感知するように使用すれば、従来の板状圧電素子のように一方向からの変位だけでなく、厚み方向に直行するさまざまな角度からの変位や電気信号を感知することができるという利点がある。
【発明の効果】
【００２７】
本発明に係る半球殻型複合圧電素子は、圧電セラミックスと有機高分子体と電極を備える複合圧電素子であって、圧電セラミックスは略同じ高さである複数の柱状物で、かつ、高さ方向を揃えて配列されており、有機高分子体は配列された圧電セラミックスの間に前記圧電セラミックスと略同じ高さで充填されており、複合圧電素子の全体が半球殻型に湾曲しており、電極が半球殻型の凹面部と凸面部に対向するように配置されている構成になっている。
従って、電極に印加して圧電セラミックスを振動させることによって発生させた超音波を半球殻型複合圧電素子の焦点に集中させることができ、柱状の圧電セラミックスの各柱の一つ一つから発生する超音波が弱いものでも、超音波が集中する焦点近傍においては多くの超音波が集束することから遠隔的に発熱をさせることができる。
この結果、超音波が焦点近傍に集中するまでに通過する材料や組織は弱い超音波によって振動するのみであることから、かかる材料や組織を破壊することなく温存することができ、新しい癌の治療法として近年注目されている、高密度焦点式超音波療法(HIFU:high-intensity focused ultrasound)に使用できるという利点がある。この治療法は、従来の放射線治療のような腫瘍部に到達するまでに正常な組織の中を放射線が通過することによって、正常な組織も被曝するというような事態を防止できる治療法であり、正常な組織を温存しつつ癌細胞などの悪性腫瘍のみを死滅させることができるという特徴をもち、現在、一部の前立腺がんの治療に導入されつつある。
ここで、本発明においては、削り出しによって半球殻型に形成する圧電セラミックスに比べ、大きな半球殻型の圧電素子を作製することができる。
従って、本発明において得られる大きな半球殻型の圧電素子を用いることにより、高密度焦点式超音波療法の適用部位が拡張され得るという利点がある。
【００２８】
また、本発明の複合圧電素子は、半球殻型に形成されていることから、超音波を集束させて使用する超音波診断用または探傷用の探触子に使われるほか、半球殻型の凸面が変位や電気信号を感知するように使用すれば、従来の板状圧電素子のように一方向からの変位だけでなく、厚み方向に直行するさまざまな角度からの変位や電気信号を感知することができるという利点がある。
【００２９】
本願の請求項２、３に係る発明においては、圧電セラミックスにいわゆるハード系材料を用い、複合圧電素子全体積に占める圧電セラミックスの体積率が４０％以上であることから、電極に印加した際により強力な超音波を発生させることができる。
【００３０】
本願の請求項４に係る発明においては、有機高分子体が熱可塑性樹脂を固化したものであることから、板状の複合圧電体を半球殻型に曲げ加工する際にも、加温によって有機高分子体が軟化するため、圧電セラミックスと有機高分子体との界面で剥離しない半球殻型の複合圧電素子を得ることができる。
【００３１】
本願の請求項５に係る発明においては、有機高分子体に気泡を混入していることから有機高分子体全体が軽くなり、作製された半球殻型の複合圧電素子に印加した際に圧電セラミックスの振動を阻害することなく、圧電セラミックスを振動させることができ、より効率よく超音波を発生させることができる。
また、板状の複合圧電体を半球殻型に曲げ加工する際にも、上記気泡によって曲げ応力が緩和されることから、圧電セラミックスと有機高分子体との界面で剥離しない半球殻型の複合圧電素子を得ることができる。
さらに、有機高分子体に気泡が混入していることによって、上記した圧電セラミックスの体積率が高い複合圧電体においても、容易に曲げ加工を行うことができ、所望する半球殻型の複合圧電素子を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３２】
以下に、本発明の具体的な実施例をその比較例と対比させて詳しく説明する。
なお、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。ここで、図１は本発明に係る半球殻型複合圧電素子の模式図であり、図１において、１は半球殻型複合圧電素子、２は電極、３は半球殻型複合圧電体である。
【００３３】
（実施例１）
まず、図１に示す凹凸面にそれぞれ電極２が形成されている半球殻型複合圧電素子１を作製する前段階として、略円形板状の１−３型複合圧電体を作製した。
（略円形板状の１−３型複合圧電体の作製）
図２は、円形板状の１−３型複合圧電体の作製工程を示す図である。具体的には、以下の方法によって作製した。
まず、ハード系のチタン酸ジルコン酸鉛系セラミックス粉末（テイカ株式会社製：Ｈ−８、電気機械結合係数ｋ３３：７０％、機械的品質係数：２５００、キュリー温度：３２０℃）とバインダーとしてのメチルセルロースと、可塑剤としてのソルビタン脂肪酸エステルと、溶媒としての水とを混合し、混練機で混練した後、押し出し成形機にて成形して所定厚みのグリーンシートを得た。
得られたグリーンシートを所定の大きさにカットして、脱脂した後、１２００℃で焼成し、チタン酸ジルコン酸鉛系セラミックス焼結体４を得た。得られたチタン酸ジルコン酸鉛系セラミックス焼結体４を平面研削盤および両面研磨機にて加工して、長さ７０ｍｍ、幅７０ｍｍ、厚み３．００ｍｍの寸法とした。
【００３４】
この寸法加工後のチタン酸ジルコン酸鉛系セラミックス焼結体４の両主表面に、導電銀ペーストをスクリーン印刷し、７００℃で焼き付けて電極５を形成した。さらに、この電極５の両端に所定強度の直流電圧を印加して分極処理を行い、図２（ａ）に示す、矩形板状の圧電セラミックス６（ａ）を得た。
なお、上記した通り、ソフト系のＰＺＴ系セラミックスやチタン酸バリウム系セラミックスのように温度をかけなくても分極しやすいセラミックスを使用する場合には、曲げ加工によって所望の曲率に成形した状態で分極させることもできることから、本作業を省略しても構わない。
【００３５】
次に、図２（ｂ）に示すように、上記で作製した矩形板状の圧電セラミックス６（ａ）の一方の辺に平行に、３５０μｍピッチで、１００μｍの幅のブレードでダイシングマシ−ンにて、深さが２．７０ｍｍの溝７が形成された圧電セラミックス６（ｂ）を作製した。
なお、この工程において、導電銀ペーストによって形成した電極は剥離することとなるが、後述するように半球殻型に湾曲させた後に再度、電極を形成することとなる。
【００３６】
次に、図２（ｃ）に示すように、上記方向に対して垂直方向に、上記と同様の設定で溝８を形成し、２５０μｍ×２５０μｍ×２７００μｍの圧電セラミックスの角柱が複数本直立した圧電セラミックス６（ｃ）を作製した。
【００３７】
次に、図２（ｄ）に示すように、この圧電セラミックス６（ｃ）に形成した溝に、ノルマルヘキサンおよびノルマルペンタンが封入されたアクリロニトリル系共重合樹脂を充填し、１６０℃で５分間熱処理することによって、内部に気泡９が分散したアクリロニトリル系共重合樹脂が固化した有機高分子体１０が充填された複合圧電体１１を作製した。
【００３８】
次に、図２（ｅ）に示すように、両面研磨機にて、過剰の樹脂と圧電セラミックスを取り除いて厚み調整を行い、厚みが２．００ｍｍ、柱状圧電セラミックス１２の各柱のサイズが２５０μｍ×２５０μｍ、柱状圧電セラミックス１２の体積率が５１％の１−３型複合圧電体１３（ａ）を得た。得られた１−３型複合圧電体１３（ａ）の幾何学的なサイズをマイクロメータとノギスにて測定し、精密天秤にて重量を測定して、１−３型複合圧電体１３（ａ）の嵩密度を算出したところ、４．１ｇ／ｃｍ3であった。なお、この１−３型複合圧電体１３（ａ）における有機高分子体成分の嵩密度は計算上０．３ｇ／ｃｍ3であった。
【００３９】
最後に、図２（ｆ）に示すように、得られた１−３型複合圧電体１３（ａ）を、後述する曲げ加工を行うための所望形状とするために、ダイシングマシーンにて外周不要部の切断加工を行い、外径６０ｍｍの略円形板状の１−３型複合圧電体１３（ｂ）とした。
なお、後述する曲げ加工を行った後の複合圧電体に凹面が形成されるような形状になっていれば、すなわち、最終形態である半球殻型複合圧電素子に印加した際に焦点近傍に超音波が集中する形状になっていれば、１−３型複合圧電体１３（ｂ）は１６角形などの多角形板状となっていても構わない。
【００４０】
次に、上記で作製した略円形板状の１−３型複合圧電体を用いて、半球殻型複合圧電素子の作製を行った。図３は半球殻型複合圧電体の作製工程を示す模式図であり、図４は金型によって円形板状の１−３型複合圧電体を挟んだ状態を示す断面図であり、図５は作製された半球殻型複合圧電体の模式図である。
（半球殻型複合圧電素子の作製）
上記で得られた略円形板状の１−３型複合圧電体１３（ｂ）をＲ５０の球面凹状の真鍮製金型１４および凹面に嵌合する凸面を有する球面凸状の真鍮製金型１５とともに、１２０℃に調整した恒温槽内で３０分間予熱した。
その後、図３に示すように、加温した１−３型複合圧電体１３（ｂ）を球面凹状の真鍮製金型１４の上に乗せ、さらに、その上に球面凸状の真鍮製金型１５を凸面方向が下向きになるように乗せて、１−３型複合圧電体１３（ｂ）を両方の金型で挟むようにして、１２０℃に調整した恒温槽内で１０分間放置した。
その後、図４に示すように、１−３型複合圧電体１３（ｂ）を真鍮製金型１４、１５で挟んだ状態で恒温槽から取り出し、挟んだ状態のままで室温にて放冷を行ったのち、金型から取り出し、図５に示すＲ５０の曲率を持つ、１−３型の半球殻型複合圧電体１３（ｃ）を得た。
【００４１】
なお、表１には、各種の略円形状の１−３型複合圧電体とそれに対応する金型の種類の一例を示している。表１に示すように、曲げ加工を行う対象となる複合圧電体に応じて、図４に示すａ、ｂ、ｒ、ｈ、ｔの各寸法が異なる金型を選択することになる。また、これ以外でも必要に応じて適宜、最適な金型を選択することができる。
【００４２】
【表１】
2010141015.tif 000003
【００４３】
最後に、得られたＲ５０の曲率を持つ、１−３型の半球殻型複合圧電体１３（ｃ）の凹面および凸面に電極を形成する目的で、上記の１−３型の半球殻型複合圧電体１３（ｃ）に厚さ０．５μｍのニッケル無電解メッキを施し、さらに厚さ０．５μｍの金電解メッキを施した。その後、１−３型の半球殻型複合圧電体１３（ｃ）の側面に施されたメッキを研磨紙により研磨除去することにより、１−３型の半球殻型複合圧電体３の凹凸面の表面に電極２が形成された、図１に示す半球殻型複合圧電素子１を得た。
なお、電極２の配置位置としては、半球殻型の凹面部と凸面部に対向するように配置されていれば特に配置位置には限定されない。但し、上記したがん治療に使用する場合のように凹面が皮膚に接触する可能性がある場合には、凹面に電極からの配線を設置すると、皮膚と圧電素子との間に配線が挟まれることになり圧電素子から発生する超音波振動がうまく患部に伝わらないことになることから、図１（ａ）のように凹面からの電極が凸面の外周全体に回り込むように配置したり、図１（ｂ）のように凹面からの電極が凸面の外周の一部に回り込むように配置したりすることが好ましい。
なお、表２に上記した半球殻型複合圧電素子の内容に示す。
【００４４】
【表２】
2010141015.tif 000004
【００４５】
（実施例２、３）
実施例１に対し、加工の寸法を表２の通りに変更した以外は、実施例１と同様の工程にて、半球殻型複合圧電素子を得た。
【００４６】
（実施例４）
実施例１と同様にして得られた２５０μｍ×２５０μｍ×２７００μｍのセラミックスの角柱が複数本直立した圧電セラミックスの間に、ノルマルヘキサンおよびノルマルペンタンが封入されていないアクリロニトリル系共重合樹脂を充填した以外は、実施例１と同様にして、半球殻型複合圧電素子を得た。
【００４７】
（実施例５）
１５０μｍ×１５０μｍ×２７００μｍのセラミックスの角柱が複数本直立した圧電セラミックスを形成した以外は実施例１と同様の工程を経て、圧電セラミックスの体積率が３６％の半球殻型複合圧電素子を得た。
【００４８】
（比較例１）
実施例１と同様にして得られた２５０μｍ×２５０μｍ×２７００μｍのセラミックスの角柱が複数本直立した圧電セラミックスの間に、二液性エポキシ樹脂を充填し、１５０℃、１時間の硬化処理を行った。
その後、実施例１と同様の工程を経て、圧電セラミックスの体積率が５１％で、外径６０ｍｍで厚みが２．００ｍｍの略円形板状の１−３型複合圧電体を作製した。
さらに、実施例１と同様の方法で、この略円形板状の１−３型複合圧電体を湾曲させようとしたが、圧電セラミックスとエポキシ樹脂の境界部に亀裂が生じ、実用に耐え得る１−３型の半球殻型複合圧電素子を得ることができなかった。
【００４９】
上記によって得られた１−３型の半球殻型複合圧電素子の厚み方向の電気機械結合係数（ｋｔ）を算出した。
具体的には、アジレントテクノロジー社製のインピーダンスアナライザー４２９４Ａによって周波数−インピ−ダンス特性を測定し、得られた縦振動（厚み振動）の共振周波数（ｆｒ）と反共振周波数（ｆａ）をもとに、日本電気材料工業会が定めたＪＩＥＴＡ規格ＥＭ−４５０１（圧電セラミックス振動子の試験方法）に準じて算出した。その結果を表２にまとめた。
なお、電気機械結合係数とは、圧電素子に印加された電気エネルギーを振動などの機械エネルギーに変換したり、逆に振動などの機械エネルギーを電気エネルギーに変換したりする効率を示す係数であり、この係数が高いほど効率よく電気エネルギーと機械エネルギーを相互に変換できることを示している。
【００５０】
表２の結果から、実施例１〜５の複合圧電素子はいずれも電気機械結合係数が５５％以上の値を示していることがわかる。特に、実施例１〜３の複合圧電素子については、電気機械結合係数が６５％以上であり、高い変換効率を示していることがわかる。
さらに、比較例１の結果からは、有機高分子体に熱硬化性樹脂の中でもエポキシ樹脂などの加温状態においてもほとんど軟化しない樹脂を用いた場合には半球殻型に加工できないことがわかる。
従って、本発明においては、圧電セラミックスの体積率が４０％以上、圧電セラミックスの機械的品質係数が１０００以上、有機高分子体が熱可塑性樹脂を固化したもの、有機高分子体が気泡を混入しているものがより強力な超音波を焦点近傍に集中できることがわかる。
【００５１】
図６は半球殻型複合圧電素子の使用方法の一例を示す模式図である。ここで、図６（ａ）は図１（ａ）の複合圧電素子を使用した場合の模式図であり、図６（ｂ）は図１（ｂ）の複合圧電素子を使用した場合の模式図である。
図６から、交流電源１６から半球殻型複合圧電素子１の電極２に印加して半球殻型複合圧電素子１内の圧電セラミックス１２を振動させることによって、各圧電セラミックス１２から超音波１７が発生し、半球殻型複合圧電素子１の焦点近傍１８において超音波が集中し、熱を発生させることができるのである。
なお、本発明の半球殻型複合圧電素子を人体に使用した場合を想定し、鶏肉を使って昇温の実験をした。具体的には、Ｒ５０の曲率のついた半球殻型複合圧電素子の凹面部を鶏肉に接触させ、７５０ｋＨｚ、３００Ｖの交流を印加したところ、焦点近傍の組織を６０〜６５℃に昇温することができた。ここで、癌細胞は４０℃程度で死滅することから、本発明に係る半球殻型複合圧電素子を用いることで、正常な組織を温存しつつ癌細胞などの悪性腫瘍のみを死滅させることができることがわかった。
【００５２】
（実施例６〜１１）
次に、機械的品質係数の影響を調べる目的で、実施例１で用いたハード系のチタン酸ジルコン酸鉛系セラミックス粉末の代わりに、機械的品質係数の異なるセラミックス粉体として、表３に示す組成式Ｐｂ（Ｚｒ1-xＴｉx）0.97（Ｓｂ1/2Ｎｂ1/2）0.03Ｏ3にα原子％のＭｎを含むチタン酸鉛系セラミックス粉末を用意した。
【００５３】
【表３】
2010141015.tif 000005
【００５４】
なお、このチタン酸鉛系セラミックス粉末の作製は以下のようにして行った。
まず、所定量のＰｂ3Ｏ4、ＺｒＯ2、ＴｉＯ2、Ｎｂ2Ｏ5、Ｓｂ2Ｏ3、ＭｎＣＯ3の各原料粉末を秤量した。次に、イットリウム部分安定化ジルコニアビーズを攪拌媒体とした湿式混合を行った後、得られたスラリーをろ過乾燥し、８５０℃で３時間仮焼した。得られた仮焼粉体を、イットリウム部分安定化ジルコニアビーズを攪拌媒体とした湿式粉砕を行った後、得られたスラリーをろ過乾燥し、組成の異なるチタン酸ジルコン酸鉛系セラミック粉末を得た。
【００５５】
得られた粉末を用いて、実施例１と同様の工程で半球殻型複合圧電素子を得、厚み方向の電気機械結合係数（ｋｔ）を求めるとともに、ＪＩＥＴＡ規格ＥＭ−４５０１に準拠した機械的品質係数測定用の圧電セラミック試験片（直径２０ｍｍ、厚み１ｍｍ）を作製し、機械的品質係数を算出した。
また、実施例９〜１１で得られた半球殻型複合圧電素子について、上記と同様に昇温実験を行い、焦点近傍の温度が６０〜６５℃となるように超音波を発生させた際の複合圧電素子の表面温度を放射温度計により測定した。これらの結果を表３に示す。
【００５６】
表３の結果から、機械的品質係数が１０００以上の場合には、半球殻型複合圧電素子の表面温度が４２℃以下と低いことから、人体に接触した際にも、やけどをせずに患部のみを加熱することができることがわかった。
【産業上の利用可能性】
【００５７】
本発明の半球殻型複合圧電素子は、例えば、がん治療における高密度焦点式超音波療法に使用される機器、空中超音波機器、水中超音波機器、固体超音波機器、医療用超音波機器、その他の超音波機器などの電気信号を変位に変換するセンシング材料、加速度センサーなどの変位を電気信号に変換するセンシング材料などの分野に利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００５８】
【図１】本発明に係る半球殻型複合圧電素子を示す模式図である。
【図２】円形板状の１−３型複合圧電体の作製工程を示す図である。
【図３】半球殻型複合圧電体の作製工程を示す模式図である。
【図４】金型によって円形板状の１−３型複合圧電体を挟んだ状態を示す断面図である。
【図５】作製された半球殻型複合圧電体を示す模式図である。
【図６】半球殻型複合圧電素子の使用方法の一例を示す模式図である。
【符号の説明】
【００５９】
１    半球殻型複合圧電素子
２    電極
３    半球殻型複合圧電体
４    チタン酸ジルコン酸鉛系セラミックス焼結体
５    電極
６    圧電セラミックス
７    溝
８    溝
９    気泡
１０  有機高分子体
１１  複合圧電体
１２  柱状圧電セラミックス
１３  １−３型複合圧電体
１４  球面凹状の真鍮製金型
１５  球面凸状の真鍮製金型
１６  交流電源
１７  超音波
１８  焦点近傍
【図１】
2010141015.tif 000006
【図２】
2010141015.tif 000007
【図３】
2010141015.tif 000008
【図４】
2010141015.tif 000009
【図５】
2010141015.tif 000010
【図６】
2010141015.tif 000011