(57)【要約】      （修正有）【課題】リードフレームや半導体素子に対して優れた接着性を有し、かつ低弾性率で高い耐半田性を付与することのできる半導体封止用樹脂組成物、およびそれを用いて得られる半導体装置を提供する。【解決手段】（Ａ）特定のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および特定のビフェニル型エポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物（Ｂ）特定のフェノール樹脂および特定のフェノールノボラック樹脂からなるフェノール樹脂混合物（Ｃ）無機質充填剤（Ｄ）下式（５）で表されるベンゾトリアゾール誘導体を含有した半導体封止用樹脂組成物である。2010065160.tif 000021【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の（Ａ）〜（Ｃ）成分を含有し、さらに下記の（Ｄ）成分を含有することを特徴とする半導体封止用樹脂組成物。
（Ａ）下記の一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および下記の一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物。
【化１】
2010065160.tif 000016
【化２】
2010065160.tif 000017
（Ｂ）下記の一般式（３）で表されるフェノール樹脂および下記の一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂からなるフェノール樹脂混合物。
【化３】
2010065160.tif 000018
【化４】
2010065160.tif 000019
（Ｃ）無機質充填剤。
（Ｄ）下記の一般式（５）で表されるベンゾトリアゾール誘導体。
【化５】
2010065160.tif 000020
【請求項２】
上記一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ａ１）および上記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂（ａ２）の混合割合が、重量比で、（ａ１）／（ａ２）＝９０／１０〜５０／５０に設定されている請求項１記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項３】
上記一般式（３）で表されるフェノール樹脂（ｂ１）および上記一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂（ｂ２）の混合割合が、重量比で、（ｂ１）／（ｂ２）＝９０／１０〜５０／５０に設定されている請求項１または２記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項４】
上記（Ｄ）成分の含有量が、半導体封止用樹脂組成物全体に対して０．１〜２重量％に設定されている請求項１〜３のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の半導体封止用樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなる半導体装置。
【請求項６】
上記半導体素子が、リードフレーム上に搭載されたものである請求項５記載の半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、リードフレームに対する密着強度が高く、低弾性率で耐半田性に優れた半導体封止用樹脂組成物およびそれを用いた半導体装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来から、トランジスタ、ＩＣ、ＬＳＩ等の半導体素子は、外部環境からの保護および半導体素子のハンドリング性の簡易化を目的として、リードフレーム上に搭載した状態で、プラスチックパッケージ等により封止され半導体装置化されている。そして、上記プラスチックパッケージに用いられる封止材料としては、熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用い、これに硬化剤であるフェノール樹脂、無機質充填剤、硬化促進剤等を用いたエポキシ樹脂組成物が好適に用いられている。
【０００３】
このようなエポキシ樹脂組成物のなかで、その配合成分にベンゾトリアゾール系化合物を配合したものがいくつか提案されている。例えば、反応性および硬化性が良好で、接着性に優れたものとして、エポキシ樹脂組成物に、特定のベンゾトリアゾール化合物を配合することが提案されている（特許文献１参照）。
【０００４】
一方、半導体素子を搭載するリードフレーム表面にベンゾトリアゾール系の防錆剤を塗布して防錆被膜を形成し、半導体装置を製造する方法が従来技術として記載されている（特許文献２参照）。
【特許文献１】特開平１１−９２７４００公報
【特許文献２】特開２００３−１９７８２７公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上記特許文献１の特定のベンゾトリアゾール化合物を用いた封止材料では、密着性の向上効果が充分ではなく満足のいくものでなかった。
【０００６】
また、上記特許文献２のベンゾトリアゾール系の防錆剤を用いて防錆被膜を形成してなるリードフレームを用いた半導体装置では、その記載にあるように、樹脂封止工程における封止樹脂部分とリードフレームとの密着性が劣化し、半導体装置の信頼性を低下させるという問題がある。
【０００７】
本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、リードフレームや半導体素子に対して優れた接着性を有し、かつ低弾性率で高い耐半田性を付与することのできる半導体封止用樹脂組成物およびそれを用いて得られる半導体装置の提供をその目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の目的を達成するために、本発明は、下記の（Ａ）〜（Ｃ）成分を含有し、さらに下記の（Ｄ）成分を含有する半導体封止用樹脂組成物を第１の要旨とする。
（Ａ）下記の一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および下記の一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物。
【化１】
2010065160.tif 000002
【化２】
2010065160.tif 000003
（Ｂ）下記の一般式（３）で表されるフェノール樹脂および下記の一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂からなるフェノール樹脂混合物。
【化３】
2010065160.tif 000004
【化４】
2010065160.tif 000005
（Ｃ）無機質充填剤。
（Ｄ）下記の一般式（５）で表されるベンゾトリアゾール誘導体。
【化５】
2010065160.tif 000006
【０００９】
また、本発明は、上記半導体封止用樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなる半導体装置を第２の要旨とする。
【００１０】
本発明者は、上記目的を達成するために、半導体封止用樹脂組成物の構成成分のうち、エポキシ樹脂成分として上記２種類の特定のエポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物〔（Ａ）成分〕を用い、かつフェノール樹脂成分として上記２種類の特定のフェノール樹脂からなるフェノール樹脂混合物〔（Ｂ）成分〕を用いるとともに、さらに上記特定のベンゾトリアゾール誘導体〔（Ｄ）成分〕を用いると、低い弾性率が付与されるとともに、リードフレームに対して高い接着性を示すことを突き止めた。すなわち、上記エポキシ樹脂混合物〔（Ａ）成分〕およびフェノール樹脂混合物〔（Ｂ）成分〕の併用により、低い弾性率と無機材質に対する高い接着性を示し、さらに上記特定のベンゾトリアゾール誘導体〔（Ｄ）成分〕の使用により、銅および銀表面に対して選択的に高い接着性を示すことから、これらの相乗効果により、リードフレームに対する密着性が向上することを見出し本発明に到達した。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の半導体封止用樹脂組成物は、上記のように、エポキシ樹脂成分として、前記一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および前記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物〔（Ａ）成分〕と、フェノール樹脂成分として、前記一般式（３）で表されるフェノール樹脂および前記一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂からなるフェノール樹脂混合物〔（Ｂ）成分〕を用い、さらに前記一般式（５）で表されるベンゾトリアゾール誘導体〔（Ｄ）成分〕を用いるため、リードフレームに対して高い接着性を示し、かつ低弾性率化が図られ、例えば、半田リフロー時における界面剥離等の発生が抑制され、耐半田性に優れた半導体装置を提供することができる。
【００１２】
そして、前記一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ａ１）および前記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂（ａ２）の混合割合（重量比）を、特定範囲に設定すると、より一層の低い弾性率と高い接着性を示すという効果が得られる。
【００１３】
また、前記一般式（３）で表されるフェノール樹脂（ｂ１）および前記一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂（ｂ２）の混合割合（重量比）を、特定範囲に設定すると、より一層の低い弾性率と高い接着性を示すという効果が得られる。
【００１４】
さらに、上記（Ｄ）成分の含有量を樹脂組成物全体の特定範囲に設定すると、樹脂強度を低下させずに、銅および銀表面に対するより一層の高い接着性を示すという効果を得ることができる。
【００１５】
そして、本発明は、特に、リードフレーム上に半導体素子を搭載してなる半導体装置に適用することにより、優れた効果を奏し、最適である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
つぎに、本発明を実施するための最良の形態について説明する。
【００１７】
本発明の半導体封止用樹脂組成物は、２種類のエポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物（Ａ成分）と、２種類のフェノール樹脂からなるフェノール樹脂混合物（Ｂ成分）と、無機質充填剤（Ｃ成分）と、特定のベンゾトリアゾール誘導体（Ｄ成分）とを用いて得られるものであって、通常、粉末状もしくはこれを打錠しタブレット状にしたものが、封止材料として用いられる。
【００１８】
上記Ａ成分としては、下記の一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および下記の一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物が用いられる。
【００１９】
【化６】
2010065160.tif 000007
【００２０】
【化７】
2010065160.tif 000008
【００２１】
上記式（１）において、繰り返し数ｎは、０または正数であるが、より好ましくは０または１２以下の正数である。このような式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂としては、エポキシ当量２５０〜２７０、軟化点５０〜６０℃のものが好適に用いられる。上記式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂としては、具体的には、ジャパンエポキシレジン社製のＹＸ７３９９等があげられる。
【００２２】
上記式（２）においては、Ｒ1 〜Ｒ4 は−Ｈ、または炭素数１〜２のアルキル基であるが、特に好ましくは融点が高く、溶融粘度が低いという点から、式（２）中のＲ1 〜Ｒ4 がすべてメチル基である、３，３′，５，５′−テトラメチルビフェニル−４，４′−ビスグリシジルエーテル型エポキシ樹脂があげられる。このような式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂としては、エポキシ当量１８４〜１９３、融点１０５〜１０７℃のものが好適に用いられる。上記式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂としては、具体的には、ジャパンエポキシレジン社製のＹＸ−４０００Ｈ、ＹＬ６１２１ＨＮ等があげられる。
【００２３】
そして、上記一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ａ１）および上記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂（ａ２）の混合割合は、重量比で、（ａ１）／（ａ２）＝９０／１０〜５０／５０の範囲に設定することが好ましく、特に好ましくは（ａ１）／（ａ２）＝８５／１５〜７５／２５の範囲である。すなわち、上記混合割合において、（ａ１）が多過ぎると、樹脂軟化点が下がり、樹脂のハンドリング性、作業性が悪化する傾向がみられ、逆に、（ａ１）が少な過ぎると、弾性率が高くなり、耐半田性が悪化する傾向がみられるからである。
【００２４】
本発明においては、エポキシ樹脂成分として、本発明の効果を阻害しない範囲において、上記Ａ成分以外の他のエポキシ樹脂を併用してもよい。上記他のエポキシ樹脂としては、例えば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上を併用して用いることができる。
【００２５】
上記他のエポキシ樹脂を併用する場合、他のエポキシ樹脂がエポキシ樹脂成分全体の１０重量％以下となるように設定することが効果の点から好ましい。
【００２６】
そして、本発明では、低弾性率と高接着性の両立という点から、エポキシ樹脂成分を、上記一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および上記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂からなるエポキシ樹脂混合物（Ａ成分）のみで構成することが、特に好ましい。
【００２７】
上記Ａ成分とともに用いられるＢ成分としては、下記の一般式（３）で表されるフェノール樹脂および下記の一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂からなるフェノール樹脂混合物が用いられる。
【００２８】
【化８】
2010065160.tif 000009
【００２９】
【化９】
2010065160.tif 000010
【００３０】
上記式（３）において、繰り返し数ｎは、０または正数であるが、より好ましくは０または１２以下の正数である。このような式（３）で表されるフェノール樹脂としては、水酸基当量１７０〜２５０、軟化点６５〜８５℃のものが好適に用いられる。上記式（３）で表されるフェノール樹脂としては、具体的には、ジャパンエポキシレジン社製のＹＬＨ１３０２、ＹＬＨ１３０２Ｌ等があげられる。
【００３１】
また、上記式（４）において、繰り返し数ｎは、０または正数であるが、より好ましくは０または５以下の正数である。このような式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂としては、水酸基当量１０３〜１０９、軟化点６５〜１００℃のものが好適に用いられる。
【００３２】
そして、上記一般式（３）で表されるフェノール樹脂（ｂ１）および上記一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂（ｂ２）の混合割合は、重量比で、（ｂ１）／（ｂ２）＝９０／１０〜５０／５０の範囲に設定することが好ましく、特に好ましくは（ｂ１）／（ｂ２）＝７０／３０〜６０／４０の範囲である。すなわち、上記混合割合において、（ｂ１）が多過ぎると、溶融粘度が上昇し、成形性が悪化する傾向がみられ、逆に、（ｂ１）が少な過ぎると、接着性が低下し、弾性率が上昇する傾向がみられるからである。
【００３３】
本発明においては、フェノール樹脂成分として、本発明の効果を阻害しない範囲において、上記Ｂ成分以外の他のフェノール樹脂を併用してもよい。上記他のフェノール樹脂としては、例えば、クレゾールノボラック、ビフェニル型ノボラック、トリフェニルメタン型、ナフトールノボラック、フェノールアラルキル樹脂等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上を併用して用いることができる。
【００３４】
上記他のフェノール樹脂を併用する場合、他のフェノール樹脂がフェノール樹脂成分全体の１０重量％以下となるように設定することが効果の点から好ましい。
【００３５】
そして、本発明では、低弾性率と高接着性の両立、さらに低溶融粘度という点から、フェノール樹脂成分を、上記一般式（３）で表されるフェノール樹脂および上記一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂からなるフェノール樹脂混合物（Ｂ成分）のみで構成することが、特に好ましい。
【００３６】
そして、上記Ａ成分とＢ成分の配合割合は、Ａ成分であるエポキシ樹脂混合物中のエポキシ基１当量当たり、Ｂ成分であるフェノール樹脂混合物中の水酸基当量が０．７〜１．３当量となるよう配合することが好ましい。なかでも、０．８〜１．２当量に設定することが、優れた硬化性、優れた硬化物の物性を得る上で、特に好適である。
【００３７】
上記Ａ成分およびＢ成分とともに用いられる無機質充填剤（Ｃ成分）としては、特に限定するものではなく従来公知の各種充填剤があげられ、例えば、石英ガラス粉末，タルク，シリカ粉末（溶融シリカ粉末や結晶性シリカ粉末等），アルミナ粉末，窒化アルミニウム粉末，窒化ケイ素粉末等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。なかでも、得られる硬化物の線膨張係数を低減できるという点から上記シリカ粉末を用いることが好ましく、さらに上記シリカ粉末のなかでも、高充填性，高流動性という点から溶融シリカ粉末を用いることが特に好ましい。
【００３８】
上記溶融シリカ粉末としては、流動性という観点から、球状溶融シリカ粉末を用いることが好ましい。上記球状溶融シリカ粉末を用いる場合、特に平均粒径として、好ましくは５〜１００μｍ、より好ましくは１０〜５０μｍ、特に好ましくは１０〜３０μｍのものが用いられる。すなわち、平均粒径が小さすぎると、配合量が多い場合、樹脂組成物の粘度が高くなり、成形が困難になるおそれがあることから、多く配合することができず、成形品の熱伝導性が低くなってしまうからである。また、平均粒径が大きすぎると、金型の樹脂注入ゲート部に詰まったり、パッケージ中の薄肉部分に侵入できず気泡の発生原因となったり、パッケージの外観に流動縞等が表れたりして好ましくない。したがって、無機質充填剤の最大粒径は、２５０μｍ以下に設定することが好ましく、より好ましくは２００μｍ以下である。なお、上記平均粒径および最大粒径は、例えば、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置を用いて測定することができる。
【００３９】
上記無機質充填剤（Ｃ成分）の配合量は、半導体封止用樹脂組成物に対して５０〜９５重量％の範囲内に設定することが好ましく、特に好ましくは７０〜９０重量％である。すなわち、無機質充填剤（Ｃ成分）が少な過ぎると、樹脂組成物中の有機成分の占める割合が多くなり、水分の透過が起こりやすく、無機質充填剤あるいは樹脂中のイオンが溶出して半導体素子や電極の界面まで移動し、耐湿信頼性が低下する。また、無機質充填剤が多過ぎると、樹脂組成物の流動性が著しく低下する傾向がみられるからである。
【００４０】
上記Ａ〜Ｃ成分とともに用いられる特定のベンゾトリアゾール誘導体（Ｄ成分）は、下記の一般式（５）で表されるベンゾトリアゾール誘導体である。
【００４１】
【化１０】
2010065160.tif 000011
【００４２】
上記式（５）において、Ｒは、−Ｈ、アルキル基、アラルキル基、アリール基である。上記アルキル基としては、直鎖状および分岐鎖状のいずれであってもよく、好ましくは低級アルキル基、特に炭素数１〜２のアルキル基が好ましく、具体的には、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、ｉｓｏ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｉｓｏ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ペンチル基、ヘプチル基、オクチル基等があげられる。また、上記アリール基としては、例えば、フェニル基、トリル基があげられる。また、式（５）中の繰り返し数ｎは、１〜２であるが、特に好ましくはｎ＝１である。そして、銅および銀に対する接着性の向上効果という点から、式（５）において、Ｒが−Ｈのものを用いることが特に好ましい。
【００４３】
このような上記一般式（５）で表されるベンゾトリアゾール誘導体としては、例えば、和光純薬工業社製の１，２，３−ベンゾトリアゾール〔式（５）中、Ｒ＝−Ｈ、ｎ＝１〕等があげられる。
【００４４】
上記特定のベンゾトリアゾール誘導体（Ｄ成分）の含有量は、半導体封止用樹脂組成物全体に対して０．１〜２重量％に設定することが好ましく、より好ましくは０．５〜１．５重量％、特に好ましくは０．７〜１．０重量％である。すなわち、特定のベンゾトリアゾール誘導体（Ｄ成分）が少な過ぎると、リードフレームに対する密着性の向上効果が得られ難く、逆に多過ぎると、添加量の増加に伴い、樹脂強度の低下が生じるという問題が生じる傾向がみられるからである。
【００４５】
本発明の半導体封止用樹脂組成物には、上記Ａ〜Ｄ成分に加えて、必要に応じて、硬化促進剤、離型剤、低応力化剤、難燃剤、カーボンブラックをはじめとする顔料等の他の添加剤を適宜配合することができる。
【００４６】
上記硬化促進剤は、前記Ｂ成分による反応を促進し、低温、短時間で硬化物を得ることを目的として用いられるものであって、硬化促進剤として作用する各種化合物、例えば、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートやトリフェニルホスフィン等の有機リン系化合物、２−メチルイミダゾール、フェニルイミダゾール等のイミダゾール系化合物、１，８−ジアザビシクロ〔５．４．０〕ウンデセン−７、１，５−ジアザビシクロ〔４．３．０〕ノネン−５等のジアザビシクロアルケン系化合物、トリエチレンジアミン等の三級アミン類等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。
【００４７】
なお、上記硬化促進剤の配合割合は、前記Ｂ成分１００重量部に対し１〜２０重量部の範囲に設定することが好適であり、より好ましくは２〜１５重量部である。すなわち、硬化促進剤が少な過ぎると、目的とする硬化反応の促進効果が得られにくく、逆に多過ぎると、硬化反応が速すぎて成形性を損なう傾向がみられるからである。
【００４８】
上記離型剤としては、高級脂肪酸，高級脂肪酸エステル，高級脂肪酸カルシウム等の化合物があげられ、例えば、カルナバワックスやポリエチレン系ワックスが用いられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。
【００４９】
また、上記低応力化剤としては、アクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体，メタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体等のブタジエン系ゴム等があげられる。
【００５０】
そして、上記難燃剤としては、有機リン系化合物、酸化アンチモン、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウム等の水酸化金属化合物、さらには二種以上の金属元素の固溶体である複合化金属水酸化物等があげられる。
【００５１】
さらに、耐湿信頼性テストにおける信頼性向上を目的としてハイドロタルサイト類化合物，水酸化ビスマス等のイオントラップ剤を配合してもよい。
【００５２】
本発明の半導体封止用樹脂組成物は、例えば、つぎのようにして製造することができる。すなわち、まず、前記一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂および前記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂を所定の割合で混合することによりエポキシ樹脂混合物（Ａ成分）を調製する。一方、前記一般式（３）で表されるフェノール樹脂および前記一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂を所定の割合で混合することによりフェノール樹脂混合物を調製する。つぎに、上記調製されたエポキシ樹脂混合物（Ａ成分）および上記調製されたフェノール樹脂混合物（Ｂ成分）とともに、無機質充填剤（Ｃ成分），特定のベンゾトリアゾール誘導体（Ｄ成分）ならびに必要に応じて他の添加剤を常法に準じて適宜配合し、ミキシングロール機等の混練機を用いて加熱状態で溶融混練した後、これを室温下で冷却固化させる。その後、公知の手段により粉砕し、必要に応じてタブレット状に打錠するという一連の工程により目的とする半導体封止用樹脂組成物を製造することができる。
【００５３】
本発明の半導体封止用樹脂組成物を用いた半導体素子の封止方法は、特に限定するものではなく、圧縮成形、トランスファー成形等、従来公知の適宜のモールド方法を採用することができる。
【００５４】
そして、得られた半導体装置は、先に述べたように、前記特定のベンゾトリアゾール誘導体（Ｄ成分）が含有された、特殊な樹脂組成物の成形体によって封止されているため、封止樹脂部分（硬化体）とリードフレーム等の表面が強固に接着し、かつ得られる樹脂組成物硬化体の弾性率が低くなり優れた耐半田性等を備えたものとなる。特に、リードフレームとして、銀メッキ処理されたリードフレームに対して、強固な接着力が維持されるという利点を有する。
【実施例】
【００５５】
つぎに、実施例について比較例と併せて説明する。ただし、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。
【００５６】
（１）下記の２種類のエポキシ樹脂を用いてエポキシ樹脂混合物を調製した。
〔エポキシ樹脂ａ〕
前記一般式（１）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂〔式（１）中、ｎ＝０〜１１の混合物、エポキシ当量２６０、軟化点６５℃〕
〔エポキシ樹脂ｂ〕
前記一般式（２）で表されるビフェニル型エポキシ樹脂〔式（２）中、Ｒ1 〜Ｒ4 はメチル基、エポキシ当量１９３、融点１０５℃〕
【００５７】
〔エポキシ樹脂混合物Ａ１の調製〕
上記エポキシ樹脂ａ８５重量部とエポキシ樹脂ｂ１５重量部を混合することにより、エポキシ樹脂混合物Ａ１を調製した（混合重量比：エポキシ樹脂ａ／エポキシ樹脂ｂ＝８５／１５）。
〔エポキシ樹脂混合物Ａ２の調製〕
上記エポキシ樹脂ａ６０重量部とエポキシ樹脂ｂ４０重量部を混合することにより、エポキシ樹脂混合物Ａ２を調製した（混合重量比：エポキシ樹脂ａ／エポキシ樹脂ｂ＝６０／４０）。
【００５８】
（２）下記の２種類のフェノール樹脂を用いてフェノール樹脂混合物を調製した。
〔フェノール樹脂ａ〕
前記一般式（３）で表されるフェノール樹脂〔式（３）中、ｎ＝０〜１２の混合物、水酸基当量１８２、軟化点７１℃〕
〔フェノール樹脂ｂ〕
前記一般式（４）で表されるフェノールノボラック樹脂〔式（４）中、ｎ＝２、水酸基当量１０５、軟化点７０℃〕
【００５９】
〔フェノール樹脂混合物Ｂ１の調製〕
上記フェノール樹脂ａ７０重量部とフェノール樹脂ｂ３０重量部を混合することにより、フェノール樹脂混合物Ｂ１を調製した（混合重量比：フェノール樹脂ａ／フェノール樹脂ｂ＝７０／３０）。
〔フェノール樹脂混合物Ｂ２の調製〕
上記フェノール樹脂ａ６０重量部とフェノール樹脂ｂ４０重量部を混合することにより、フェノール樹脂混合物Ｂ２を調製した（混合重量比：エポキシ樹脂ａ／エポキシ樹脂ｂ＝６０／４０）。
【００６０】
〔フェノールアラルキル樹脂〕
下記の構造式（ｘ）で表されるフェノールアラルキル樹脂（水酸基当量１７５、軟化点７０℃：明和化成社製、ＭＥＨ−７８００）
【化１１】
2010065160.tif 000012
【００６１】
〔硬化促進剤〕
イミダゾール系化合物（２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール：２Ｅ４ＭＺ、四国化成社製）
〔無機質充填剤〕
球状溶融シリカ粉末（平均粒径２０μｍ、最大粒径７５μｍ）
〔離型剤〕
酸化ポリエチレンワックス（酸価１６）
【００６２】
〔ベンゾトリアゾール誘導体〕
ベンゾトリアゾール誘導体ａ：前記一般式（５）中、Ｒ＝Ｈ、ｎ＝１であるベンゾトリアゾール誘導体
ベンゾトリアゾール誘導体ｂ：前記一般式（５）中、Ｒ＝メチル基、ｎ＝１であるベンゾトリアゾール誘導体
ベンゾトリアゾール誘導体ｃ：前記一般式（５）中、Ｒ＝メチル基、ｎ＝２であるベンゾトリアゾール誘導体
ベンゾトリアゾール誘導体ｄ：前記一般式（５）中、Ｒ＝フェニル基、ｎ＝１であるベンゾトリアゾール誘導体
【００６３】
〔トリアゾール化合物〕
３，５−ジアミノ−１Ｈ−１，２，４−トリアゾール
〔テトラゾール化合物〕
１Ｈ−テトラゾール
【００６４】
〔実施例１〜１２、比較例１〜６〕
後記の表１〜表３に示す各成分を同表に示す割合で配合し、連続混練機を用いて１１０℃で溶融混練（２分間）した。つぎに、この溶融物を冷却した後粉砕することにより、粉末状のエポキシ樹脂組成物を作製した。
【００６５】
そして、上記エポキシ樹脂組成物を用いて、トランスファー成形（成形条件：１７５℃×９０秒）により半導体装置を製造した。得られた半導体装置を、８５℃，相対湿度８５％の環境下で１６８時間加熱処理した。その後、コンベア式赤外線（ＩＲ）リフロー装置を用いて半田リフローを行なった。このようにしてなる半導体装置について、超音波探傷装置（日立建機ファンテック社製、Fine SAT II ）を用いて観察し、リードフレームとエポキシ樹脂組成物の硬化物（封止樹脂部分）との界面に発生した剥離の有無ならびにその発生した剥離部分の全体に占める面積度合いを算出・測定した。その結果を後記の表１〜表３に併せて示した。なお、作製した半導体装置の仕様を下記に示す。
【００６６】
半導体素子：サイズ３．５ｍｍ×４．５ｍｍ×３７０μｍ
リードフレーム：ＡｇスポットめっきＣｕフレーム
半導体装置：パッケージＳＯＰ−２４、外寸１４．９ｍｍ×７．９ｍｍ×１．５ｍｍ、ダイパッド５．３ｍｍ×７．４ｍｍ
【００６７】
また、上記半導体装置の製造に際して、用いたエポキシ樹脂組成物の弾性率を下記のように測定した。その結果を後記の表１〜表３に併せて示す。
〔弾性率〕
上記と同様の成形条件にて、１０ｍｍ×８０ｍｍ×４ｍｍの試験片を作製し、島津製作所社製のオートグラフＡＧ−Ｃを用い、３点曲げ試験を行ない、試験片が破断したときの荷重値から下式により曲げ弾性率（Ｅｆ）を算出した。
Ｅｆ＝［（Ｌｖ）3 ・ｍ］／［４・Ｗ・ｈ3 ］
Ｌｖ：支点間距離
ｍ  ：荷重
Ｗ  ：試験片幅
ｈ  ：試験片高さ
【００６８】
【表１】
2010065160.tif 000013
【００６９】
【表２】
2010065160.tif 000014
【００７０】
【表３】
2010065160.tif 000015
【００７１】
上記の結果から、特定のエポキシ樹脂混合物，特定のフェノール樹脂混合物および前記特定のベンゾトリアゾール誘導体を用いた実施例品は、剥離発生面積が０％であり、リードフレームに対して優れた密着性を備えた高品質のパッケージであることがわかる。しかも、弾性率に関しても低いものが得られた。
【００７２】
これに対して、ビフェニル型エポキシ樹脂とフェノールアラルキル樹脂を用い、前記特定のベンゾトリアゾール誘導体を用いた比較例１品は、剥離発生面積は低いものであったが、それでも１０％と実施例品に比べて劣る結果となった。また、特定のエポキシ樹脂混合物および特定のフェノール樹脂混合物を用い、かつトリアゾール化合物を配合した比較例２品、テトラゾール化合物を配合した比較例３品、カップリング剤を配合しなかった比較例４品に関しては、弾性率に関しては、５００〜５３０ＭＰａと実施例品と同等であったが、剥離発生面積が、２０％，３５％，５０％といずれも高い割合で剥離が発生しており、密着性に劣るものであった。そして、比較例５，６品に関しては、剥離発生面積が５％、８％と低いものであるが、実施例品に比べ劣る結果となった。また、弾性率は５８０ＭＰａ以上と実施例品より若干高めであった。