(57)【要約】【課題】ケース内に発電要素としてのセルを収納して成る燃料電池発電ユニットの集電性能を向上させ、高い発電効率を長期に亘って発揮させると共に、このようなユニットから成る燃料電池スタックを提供する。【解決手段】固体酸化物から成る電解質１２を第１及び第２の電極１１，１２で挟持したセル１０を金属製の第１及び第２の支持基板２，３から成るケース内に支持した燃料電池発電ユニットにおいて、第１及び第２の支持基板２，３を絶縁性接合層４により接合し、第１の支持基板２に、電解質１２を気密状態に接合すると共に第１の電極１１を導電性接合層５により接合し、さらに第２の電極１３を第２の支持基板３に導電性接合層６を介して接合する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体酸化物から成る電解質を第１及び第２の電極で挟持したセルをケース内に支持して成る発電ユニットにおいて、
上記ケースが気密かつ互いに絶縁状態に接合された第１及び第２の支持基板から成り、上記第１及び第２の電極が第１及び第２の支持基板に導電性接合層を介してそれぞれ接合され、ケース外面に電気的に接続されていることを特徴とする燃料電池発電ユニット。
【請求項２】
第１及び第２の支持基板が金属製であって、第１の支持基板に上記電解質が気密状態に接合されると共に第１の電極が導電性接合層を介して接合されており、第２の支持基板に第２の電極が導電性接合層を介して接合され、第１及び第２の支持基板が絶縁性接合層を介して接合されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池発電ユニット。
【請求項３】
第１の支持基板が電気絶縁性材料から成ると共に第２の支持基板が金属製であって、第１の支持基板に上記電解質が気密状態に接合されると共に第１の電極が導電性接合層を介して接合され、且つ当該導電性接合層が第１の支持基板の外面にまで延出しており、第２の支持基板に第２の電極が導電性接合層を介して接合されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池発電ユニット。
【請求項４】
第２の支持基板が第２の電極を支持する支持基板部と、セパレータ基板部とに分割され、これら両基板部が導電性接合層を介して気密状態に接合されていることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１つの項に記載の燃料電池発電ユニット。
【請求項５】
第１の電極上に、多孔質又はメッシュ状の導電性膜が配置され、第１の電極と第１の支持基板との間に介在する導電性接合層に接続されていることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１つの項に記載の燃料電池発電ユニット。
【請求項６】
第２の電極上に、多孔質又はメッシュ状の導電性膜が配置され、第２の電極と第２の支持基板との間に介在する導電性接合層に接続されていることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１つの項に記載の燃料電池発電ユニット。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１つの項に記載の燃料電池発電ユニットをセル面に対して垂直方向及び／又は平行方向に配列し、第１及び第２の支持基板を介して電気的に接続されていることを特徴とする燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物形燃料電池をケースに内包して成る燃料電池発電ユニットと、このような発電ユニットを多数連結して成る燃料電池スタックに係わり、特に、発電ユニット内に集電体を配置することなく集電抵抗を低減し、もって発電効率の向上が可能な発電ユニットに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）は、電解質としてイットリア安定化ジルコニア（８ＹＳＺ）などの酸化物イオン導電性を備えた固体電解質を用い、その両側にガス透過性を備えた触媒電極を配置した構造を有し、１０００℃近くの高温で作動する。
しかし、近年、電解質特性の改良などによるセル性能の向上に伴って、作動温度の低温下が進み、６００〜８００℃でも十分な発電出力が得られるようになってきている。
【０００３】
このような温度での運転ができるようになると、セパレータなどの燃料電池の周辺部材に、従来のセラミックス系材料に替えて耐熱性金属材料を使用することが可能になる。そして、このような材料から成り、セパレータ機能を備えたケース内に発電要素としてのセルを収納して発電ユニットとなし、セルによる発電出力を上記ケースを介して外部に取り出すようにすることが考えられる。
なお、ここで言う耐熱性金属材料とは、クロムを含むステンレス鋼やニッケル基合金などを意味し、具体的には、フェライト系ステンレス鋼やインコネル（登録商標）、ハステロイ（登録商標）などを挙げることができる。
【０００４】
一般に、固体酸化物形燃料電池の単セルは、酸化性ガスと燃料ガスをそれぞれの電極に分配して給排気すると共に、単セル同士を電気的に直列に接続する機能を備えたセパレータと交互に積層され、燃料電池スタックの形態で運転されることになる。
このとき、セル電極とセパレータの間には、セル電極とセパレータ間の電気的な接続状態を確保するために、電気伝導性を備えた集電体が配置され、上記した発電ユニットにおいても、同様の機能を有する集電体を電極と金属ケースの間に介在させることが必要となる。
【０００５】
このような集電体としては、昇降温に伴う熱応力によるセルやセパレータの変形を吸収して、セルの破損を防止しながら、電気的な接続状態を維持すると共に、電極への酸化性ガスや燃料ガスの供給を阻害しない材料を用いることが必要となる。
このため、集電体には、表面や裏面に突部を備えた金属の薄板（例えば、特許文献１参照）などを用いることが知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００８−１０８６５６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上記文献に記載された集電体では、材料費や組み立てコストが嵩むことに加えて、セパレータや集電体自体の変形によって、電極との間の電気抵抗が増加し、耐久性に劣るという問題があった。また、上記構造の集電体を全体的に均一に接触させることが困難で、接触抵抗にばらつきが生じて、安定した集電性能が得られなくなるという問題があった。
【０００８】
本発明は、ケース内に発電要素としてのセルを収納して成る発電ユニットの集電体に係わる上記課題に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、集電性能に優れ、高い発電効率を長期に亘って発揮することができる燃料電池発電ユニットを提供することにある。
また、このような発電ユニットを多数接続して成る燃料電池スタックを提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意検討を重ねた結果、集電体を用いることなく、セル収納用ケースを互いに絶縁状態に分割し、分割されたそれぞれに両電極を導電性材料を介して直接的に接合することによって上記目的が達成できることを見出し、本発明を完成するに到った。
【００１０】
本発明は上記知見に基づくものであって、本発明の燃料電池発電ユニットは、固体酸化物から成る電解質を第１及び第２の電極で挟持したセルをケース内に支持して成るものであって、上記ケースが互いに気密かつ絶縁状態に接合された第１及び第２の支持基板から成り、これら第１及び第２の支持基板に上記第１及び第２の電極が導電性接合層を介してそれぞれ接合され、ケース外面に電気的に接続されていることを特徴とする。
【００１１】
また、本発明の燃料電池スタックは、本発明の上記発電ユニットの複数個を縦方向及び又は横方向に配列され、これらが第１及び第２の支持基板を介して電気的に接続されていることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、セルを内包するケースを互いに気密かつ絶縁状態に接合された第１及び第２の支持基板から成るものとし、セルの両電極を第１及び第２の支持基板にそれぞれ直接電気的に接続するようにした。したがって、集電体を用いることなくセル出力を外部に取り出すことができるようになり、これらの変形に伴う集電性能の劣化が解消され、燃料電池発電ユニットの発電効率を長期に亘って高く維持することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の第１の実施例による燃料電池発電ユニットの構造を示す断面図（ａ）、平面図（ｂ）及び背面図（ｃ）である。
【図２】（ａ）〜（ｃ）は、図１に示した燃料電池発電ユニットの製造要領を順次説明する断面説明図である。
【図３】図２（ａ）及び（ｂ）に示した行程における裏面図である。
【図４】図１に示した発電ユニットを縦方向に積層（ａ）及び水平方向に並列（ｂ）させてなる燃料電池発電ユニットの構造を示す断面図である。
【図５】本発明の第２の実施例による燃料電池発電ユニットの構造を示す断面説明図である。
【図６】本発明の第３の実施例による燃料電池発電ユニットの構造を示す断面説明図である。
【図７】本発明の第４の実施例による燃料電池発電ユニットの構造を示す断面説明図である。
【図８】本発明の第５の実施例による燃料電池発電ユニットの構造を示す断面説明図である。
【図９】（ａ）本発明の第１、第２の実施例による燃料電池発電ユニットの製造手順を示すブロック工程図である。（ｂ）本発明の第３、第４の実施例による燃料電池発電ユニットの製造手順を示すブロック工程図である。
【図１０】メッシュ集電体を用いた比較例による燃料電池発電ユニットの構造を示す断面説明図である。
【図１１】本発明の燃料電池発電ユニットにおける集電抵抗の時間経過に伴う増加傾向を集電体を用いた比較例ユニットの場合と比較して示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下に、本発明の燃料電池発電ユニットや、これらを電気的に連結してなる燃料電池スタックについて、さらに具体的かつ詳細に説明する。
【００１５】
本発明の燃料電池発電ユニットは、固体酸化物から成る電解質を第１及び第２の電極で挟持したセルをケース内に支持して成る発電ユニットであり、前述のように、上記ケースが気密かつ互いに絶縁状態に接合された第１及び第２の支持基板に分割されている。そして、これら第１及び第２の支持基板に、第１及び第２の電極がそれぞれ導電性接合層を介して接合されて、ケース外面に電気的に接続されている。
【００１６】
すなわち、両セル電極がそれぞれ第１及び第２の支持基板に導電接合されているので、電極面に集電体を押し付けることなく、良好な集電性能を得ることができ、セルの発電出力をそれぞれの支持基板を介して、ケースの外部に取り出すことができる。そして、集電体を使用しないので、各電極に対するガス供給が円滑になると共に、熱変形による接触不良も解消され、優れた集電性能を長期に亘って維持することができ、燃料電池としての発電効率や耐久性が向上することになる。
【００１７】
また、これら発電ユニットを縦方向（セル面に垂直な方向）に積層したり、横方向（セル面に垂直な方向）に並列させた燃料電池スタックの組み立てに際しては、セル電極に集電体を押し付ける必要がなく、ケースの剛性を低く設定できるため、外力によるセルの破損を低減することができる。
さらに、発電ユニット同士を接合する導電性接着材として、金属ろうを使用することができ、スタックの製造が容易になると共に、金属ろうの延性によってケースの熱変形に対する追従が可能になり、ガスシール性や耐久性などスタックとしての信頼性を向上させることができる。
【００１８】
本発明の発電ユニットにおいて、発電要素としてのセルは、基本的に固体電解質の両面に燃料極及び空気極を形成した３層構造を有し、電解質材料としては、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳＤＣ（サマリアドープトセリア）、ＳＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＬＳＧＭ（ランタンがレート）などを挙げることができる。
また、燃料極材料としては、例えばＮｉ−ＹＳＺ、Ｎｉ−ＳＤＣ、Ｎｉ−ＳＳＺ等、空気極材料としては、ＬＳＭ（ＬａＳｒＭｎＯ）、ＳＳＣ（ＳｒＳｍＣｏＯ）、ＬＳＣ（ＬａＳｒＣｏＯ）、ＬＳＣＦ（ＬａＳｒＣｏＦｅＯ）などの電子・酸素イオン導電酸化物、あるいはＰｔ、Ａｇのような金属材料を挙げることができるが、特にこれらに限定されるものではない。
【００１９】
ケースを構成する第１及び第２の支持基板の材料として、導電性を有する金属を用いる場合には、ステンレス鋼やニッケル基合金、インコネル、ハステロイなどの耐熱金属を適用することができる。これらの中では、比較的安価であることからステンレス鋼、特にセルを構成する材料に対する熱膨張率の近似性の観点からフェライト系ステンレス鋼を用いることが望ましく、具体的にはＳＵＳ４３０鋼やＦｅ−２２Ｃｒ鋼などを使用できる。
【００２０】
一方、電気絶縁性材料としては、アルミナやジルコニア、フッ化金雲母などを始めとするセラミックス材料を用いることができるが、これらは、一般に加工性や原料価格の点で難点があることから、第１及び第２の支持基板のいずれをも金属製とすることがコスト面からは望ましい。
【００２１】
本発明において、導電性接合層を形成するための導電性接着材としては、金属ろう材を用いることが望ましい。
金属ろう材として、具体的には、銀系ろう材を用いることができ、具体的には、銀に２〜５％（質量比）の銅を添加したＡｇＣｕろう（モル比では、Ａｇ−８％Ｃｕ）や、第３元素として微量のチタンやアルミニウムを添加したＡｇＣｕＴｉ、ＡｇＣｕＡｌ合金などを使用することができる。
【００２２】
また、絶縁性接合層を形成するための絶縁性接着材としては、ガラス系の接着材、とりわけ、セルや金属板（フェライト系ステンレス鋼）との熱膨張率の差が少ないことから、ＢＣＡＳ（ＢａＯ−ＣａＯ−ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３）ガラスを用いることが望ましい。
【００２３】
本発明の燃料電池発電ユニットの具体的な実施形態としては、種々の構造が考えられる。
例えば、第１及び第２の支持基板を共に金属製、すなわち導電性のものとし、第１の支持基板には、セルの電解質が気密状態に接合されると共に、さらに第１の電極が導電性接合層を介して接合され、第２の支持基板にはセルの第２の電極が導電性接合層を介して接合される。そして、第１及び第２の支持基板が絶縁性接合層を介して互いに絶縁状態に接合されたものとすることができる。このような構造の発電ユニットにおいては、金属製の部材が主体となることから、本発明の発電ユニットを比較的低コストに実現することができる。
【００２４】
また、第１の支持基板を例えばセラミックス材料のような電気絶縁性材料から成るものとして、金属製の第２の支持基板と組み合せると共に、これら第１及び第２の支持基板にセルの電解質及び両電極を上記同様に接合するようにすることも可能である。そして、第１の電極と第１の支持基板とを導通状態に接合する導電性接合層を第１の支持基板の外面にまで延出させることによって、導電性接合層を介して発電出力をケース外部に取り出すことができるようになる。
この場合、第１の支持基板にセラミックス材料などを用いており、電気絶縁性を有していることから、第２の支持部材との接合に際して必ずしも絶縁性接着材を使用する必要がなく、延性に富む導電性接合層を介して接合することもできる。
【００２５】
本発明の燃料電池発電ユニットにおいては、上記した第２の支持基板を第２の電極を支持する支持基板部と、セパレータとして機能するセパレータ基板部とに分割し、これら両基板部を導電性接合層を介して気密状態に接合するようになすことも可能である。
この場合、セパレータ基板部を平板状にすることができ、第２の支持基板が単純な構造となって製作が容易なものとなると共に、特に金属箔を使用した場合には、容易に変形することから、スタックに積層した場合の接合歪みが緩和されることになる。また、セパレータ基板部として、セラミックスのような電気絶縁性材料を適用することができるようになり、これによって必ずしも絶縁性接着材を使用する必要がなく、延性に富む導電性接合層を介して接合することが可能になる。
【００２６】
そして、本発明の燃料電池発電ユニットにおいては、セル電極の導電性を補い、集電性能をさらに向上させる観点から、両電極の一方又は双方の表面上に、多孔質又はメッシュ状の導電性膜を配置し、当該電極と第１又は第２の支持基板を接合している導電性接合層に電気的に接続しておくことが望ましい。
【００２７】
このような導電性膜としては、燃料極側ではＮｉ系合金、空気極側ではＡｇ系合金及び
ランタン・ストロンチウム・マンガネート（ＬＳＭ）やランタン・ストロンチウム・コバルタイト（ＬＳＣ）に代表される導電性酸化物が好適に用いられる。なお、多孔質とは、例えばスポンジ状やフェルト状のものを言い、メッシュ状には、細い線材から成る金網状のもののみならず、薄いシートに微細な孔を設けたパンチングメタル状のものや、スリットを入れて引き伸ばしたエクスパンドメタル状のものなども含まれる。
【実施例】
【００２８】
以下、本発明を実施例に基づいて、具体的に説明するが、本発明はこのような実施例によって何ら限定されないことは言うまでもない。
【００２９】
〔実施例１〕
図１は、本発明の第１の実施例による燃料電池発電ユニットの構造を示すものであって、図１（ａ）はその縦断面図、図１（ｂ）はその表面形状を示す平面図、図１（ｃ）は裏面側を示す背面図である。
図に示す燃料電池発電ユニット１は、第１の支持基板２と第２の支持基板３によって構成されるケース内に、発電要素としての平板状のセル１０を収納して成るものである。
【００３０】
上記セル１０は、ニッケルとＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）のサーメットから成る燃料極１１を基板として、その上にＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）から成る電解質層１２、さらにその上にＬＳＭ（ランタン・ストロンチウム・マンガネート）から成る空気極１３を形成した構造を有している。
なお、この実施例において、上記燃料極１１の厚さは０．８ｍｍ、電解質層１２は１０μｍ、空気極１３については３０μｍとした。
【００３１】
上記第１の支持基板２は凸字状断面を有する枠状をなす一方、第２の支持基板３は凹字状断面を有する蓋状のものであって、いずれもフェライト系ステンレス鋼（Ｆｅ−２２Ｃｒ鋼）から形成され、互いに嵌合可能な構造を有している。
また、両支持基板２，３の両端部は、図１（ｂ）（ｃ）に示すように、燃料ガスと空気の導入口及び排出口がそれぞれ交互に形成されたマニホールド部となっており、電池ユニット１内の燃料流路８及び空気流路７に連通するようになっている（図４参照）。
【００３２】
上記第１及び第２の支持基板２，３は、絶縁性接合層４を介して電気的に互いに絶縁された状態に接合されてケースを構成しており、その開口内にセル１０が収納されている。  このセル１０は、その燃料極１１（第１の電極）が導電性接合層５によって第１の支持基板２に接合される一方、空気極１３（第２の電極）が導電性接合層６によって第２の支持基板３に接合されることによって、ケース内に固着され、本発明の燃料電池発電ユニット１となっている。なお、セル１０の燃料極１１を第１の支持基板２に接合するための導電性接合層５は、第１の支持基板２の内周面のみならず、図１（ｃ）にも示すように、支持基板２の裏面側にまで延出しており、スタック形成時に隣接する発電ユニットとの接合層として機能するようになっている。
【００３３】
上記構造を有する発電ユニット１においては、集電体を用いることなく、セル１０の発電出力を導電性接合層５、第１の支持基板２、導電性接合層６、第２の支持基板３を介して外部に取り出すことができ、集電体に起因する諸問題が解消され、集電性能、発電性能、耐久性を向上させることができる。
【００３４】
以下に、上記した燃料電池発電ユニット１の製造手順について、図２及び図３を参照して説明する。また、その工程図を図９（ａ）に示す。
まず、凸字形断面を有する枠状をなす第１の支持基板２の開口内周面と、図中下端面全体に、導電性接着材５’として、ＡｇＣｕろう材の粉末を含むペーストを塗布する。
【００３５】
そして、図２（ａ）及び図３（ａ）に示すように、燃料極基板１１上に電解質１２及び空気極１３をこの順に形成してなるセル１０を支持基板２の開口部内に嵌め込み、９５０℃程度に加熱することにより、セル１０の燃料極１１及び電解質１２を支持基板２に導電性接合層５を介して接合する。これによって、支持基板２にセル１０がガスシール状態に接合される。
【００３６】
次に、図２（ｂ）及び図３（ｂ）に示すように、第２の支持基板３の内面側におけるセル１０の燃料極１３の外周部に相当する位置に、導電性接着材６’として、ＡｇＣｕろう材を含むペーストを塗布する。
次いで、第２の支持基板３の凹部内周面と、図中下端面の全面に、絶縁性接着材４’として、ＢＣＡＳガラス粉末を含むペーストを塗布する
【００３７】
そして、セル１０を固着した第１の支持基板２を第２の支持基板３の凹部内に嵌め込み、この状態で同様に約９５０℃に加熱することによって、セル１０の空気極１３が第１の支持基板２に導電性接合層６によって気密かつ導電状態に接合される。同時に、第１及び第２の支持基板２、３が絶縁性接合層４を介して、気密かつ絶縁状態に接合されることになり、図２（ｃ）に示すように、本発明の燃料電池発電ユニット１が完成する。
なお、上記した導電性接着材６’による空気極１３と支持基板２の接合と、絶縁性接着材４’による支持基板２と３の接合は、同時に行うことなく、２回に分けて行うことも可能であることは言うまでもない。
【００３８】
図４（ａ）は、上記燃料電池ユニット１を縦（セル面に垂直な方向）に積層した燃料電池スタックの構造を示すものであって、上記した燃料電池スタック１を積層した状態で、全体を約９５０℃程度に加熱する。これによって、第１の支持基板２の下端面に形成した導電性接合層５を介して各ユニットの第１の支持基板２が下方側ユニットの第２の支持基板３に、それぞれ気密かつ導電状態に接合され、各ユニットのセル１０が直列に連結されることになる。
【００３９】
同時に、各ユニットのマニホールド部に形成された燃料ガス及び空気の導入口や排出口もそれぞれ連通することになり、第２の支持基板と空気極１３及び燃料極１１の間に空気流路７及び燃料流路８がそれぞれ形成される。
そして、各セル１０の温度が所定の作動温度に達した状態で、各導入口から空気と燃料ガスがそれぞれ供給されると、各セル１０において発電が開始され、図中に矢印で示す電流パスＰによって、発電出力を取り出すことができる。
【００４０】
また、図４（ｂ）に示すように、上記燃料電池ユニット１を水平（セル面に平行な方向）に配置し、第１の支持基板２をコネクタＣによって隣接するユニットの第２の支持基板３に電気的に接続することによっても、ユニット同士を直列の連結した燃料電池スタックを構成することができる。
この場合も、図中に矢印で示すような電流パスＰが成立し、発電出力をスタック外部に取り出すことができる。なお、隣接するユニットの第１の支持基板２同士、第２の支持基板３同士をそれぞれコネクタＣによって接続すれば、各ユニットを並列に連結できることは言うまでもない。
【００４１】
〔実施例２〕
図５は、本発明の第２の実施例による燃料電池発電ユニットの構造を示す断面図である。
この実施例による発電ユニット２１においては、金属製の第１の支持基板に替えて、アルミナから成る電気絶縁性の支持基板２２を用いたものであって、これ以外は、製造手順を含めて、上記した第１の実施例と実質的に変わるところはない。なお、セル１０の燃料極１１を第１の支持基板２２に接合するための導電性接合層５は、第１の支持基板２２の内周面のみならず、支持基板２２の下端面にまで延出しており、導電経路となると共に、スタック形成時に下方側発電ユニットとの接合層として機能するようになっている。
【００４２】
この実施例においては、第１の支持基板２２が電気絶縁性を備えているため、第２の支持基板３との接合に際して、必ずしも絶縁性接着材を用いる必要がなく、絶縁性接合層４に替えて導電性接合層５を介して接合するようになすこともでき、使用する接着材を一本化することが可能となる。
【００４３】
〔実施例３〕
図６は、本発明の第３の実施例による燃料電池発電ユニットの構造を示す断面図であって、この実施例においては、第２の支持基板３をセパレータとして機能するセパレータ基板部３ａと、セル１０の特に空気極１３（第２の電極）を支持する支持基板部３ｂに分割されている。そして、これら両基板部３ａ及び３ｂは、導電性接合層９によって、気密かつ電気的導通状態に接合されている。
【００４４】
この実施例による燃料電池発電ユニット３１の製造手順については、図９（ｂ）に示すように、まず、第１の支持基板２の内周面及び下端面に導電性接着材５’を塗布した後、セル１０を支持基板２の開口部内に嵌め込んで、第１の実施例と同様に接合する。
次に、第２の支持基板３の支持基板部３ｂにおける内周面と下端面に、絶縁性接着材４’を塗布すると共に、第２の支持基板３のセパレータ基板部３ａにおける図中下側面に、導電性接着材６’と９’を塗布する。
【００４５】
そして、セル１０を固着した第１の支持基板２を支持基板部３ｂの開口内に嵌め込むと共に、この支持基板部３ｂに、導電性接着材６’と９’を塗布したセパレータ基板部３ａを重ねた状態で加熱することによって、支持基板部３ｂに第１の支持基板２とセパレータ基板部３ａが気密状態に接合される。
【００４６】
〔実施例４〕
図７は、本発明による燃料電池発電ユニットの第４の実施例を示す断面図である。
この実施例による発電ユニット４１においては、金属製の第１の支持基板に替えて、アルミナから成る電気絶縁性の支持基板２２を用いており、これ以外は、製造手順を含めて、上記した第３の実施例と実質的に同じである。
【００４７】
当該実施例においては、第１の支持基板２２が電気絶縁性を備えているため、上記した第２の実施例と同様に、支持基板部３ｂとの接合層４に、必ずしも絶縁性が要求されず、導電性接材を用いて接合することもでき、接着材の一本化が可能となる。
なお、この実施例においては、第１の支持基板として金属製の支持基板２を用いる一方、支持基板部３ｂをセラミックス材料から成るものとすることも可能である。
【００４８】
〔実施例５〕
図８は、本発明による燃料電池発電ユニットの第５の実施例を示す断面図であって、この実施例による発電ユニット５１においては、セル１０の燃料極１１及び空気極１３の表面上に、導電性膜１１ａ及び１３ａをそれぞれ形成した状態で、上記第１の実施例と同様に、第１及び第２の支持基板２，３に接合されている。
【００４９】
ここで、燃料極側の導電性膜１１ａとしては多孔質Ｎｉ膜、空気極側の導電性膜１３ａとしては多孔質ＬＳＣ膜が用いられ、それぞれ導電性接合層５及び６を介して、第１及び第２の支持基板２，３に電気的に接合されている。
これら導電性膜１１ａ及び導電性膜１３ａは、それぞれ燃料極１１及び空気極１３から効率よく発電出力を取り出すことに寄与する。
【００５０】
〔集電性能〕
上記した第１の実施例により得られた本発明の燃料電池発電ユニットを用い、初期集電抵抗として、フレーム間抵抗、すなわち発電ユニット１の第１及び第２の支持基板２，３の間の抵抗値を測定し、集電体を用いた比較例のユニットと比較した。
比較例に用いた発電ユニットは、図１０に示すように、実施例１と同様のセル１０を第１の支持基板７１に絶縁性接着材により接合した後、その上下にメッシュ集電体Ｍを介在させた状態に、第２の支持基板７２，７２を絶縁性接着材により接合した構造のものである。なお、支持基板７１，７２は、上記各実施例と同様のフェライト系ステンレス鋼から成ると共に、メッシュ集電体Ｍとして、同様のステンレス鋼から成る線径１００μｍのメッシュを波状にプレス成形したものを使用した。また、図中下方側の第２の支持基板７２は、本来隣接する次のユニットに帰属する支持基板に相当する。
【００５１】
この結果は、表１に示すように、セル電極を支持基板２，３に直接接合した本発明の発電ユニットにおいては、０．８２Ωｃｍ２であったのに対し、直接接合することなく、セル電極１０と支持基板７２，７２の間に波状の集電体Ｍ，Ｍをそれぞれ介在させた比較例においては、１．１０Ωｃｍ２と高い値となった。これは、比較例の場合、集電体が十分にセル電極に当接していないことによると考えられる。
【００５２】
【表１】
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【００５３】
次に、これら実施例及び比較例の発電ユニットの空気極側に空気を通気すると共に、燃料極側に加湿した水素（３％Ｈ２Ｏ）を通気し、７００℃に保持した時の時間経過に対する集電抵抗値の初期値からの増加幅を調査し、その結果を図１１に示した。ここで、集電抵抗とは、セルを挟持したステンレスフレーム間の抵抗から、セル自体の抵抗を差し引いた値を空気極面積で規格化したものである。
その結果、本発明の発電ユニットにおいては、８００時間の経過後においても０．１Ωｃｍ２程度の増加に過ぎないのに対し、比較例では、その５倍程度の増加量であることが確認された。比較例の場合には、集電体やフレームの熱変形によって、集電体のセル電極との接触が阻害されたものと考えられる。
【符号の説明】
【００５４】
１、２１、３１、４１、５１  燃料電池発電ユニット
２、２２  第１の支持基板
３  第２の支持基板
３ａ  セパレータ基板部
３ｂ  支持基板部
４  絶縁性接合層
５、６、９  導電性接合層
１０  セル
１１  燃料極（第１の電極）
１２  電解質
１３  空気極（第２の電極）
１１ａ、１３ａ  導電性膜
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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