(57)【要約】 【課題】スリット性、常温保管時のロール端部外観、水蒸気バリア性に優れた脂肪族ポリエステル系フィルムを提供する。【解決手段】Δｎが−３０×１０−３〜−５×１０−３、  １２０℃における３０分加熱後のフィルム幅方向の収縮率が−３０％以上３０％以下、  フィルムの全成分１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量を５０質量％以上１００質量％以下含み、  脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを６０質量％〜９９．９質量％、延伸助剤を０．１〜４０質量％含有することを特徴とする、脂肪族ポリエステル系フィルム。ただし、Δｎ：（フィルム長手方向の屈折率）−（フィルム幅方向の屈折率）【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
Δｎが−３０×１０−３〜−５×１０−３、
１２０℃における３０分加熱後のフィルム幅方向の収縮率が−３０％以上３０％以下、
フィルムの全成分１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量を５０質量％以上１００質量％以下含み、
脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを６０質量％〜９９．９質量％、延伸助剤を０．１〜４０質量％含有することを特徴とする、脂肪族ポリエステル系フィルム。
ただし、
Δｎ：（フィルム長手方向の屈折率）−（フィルム幅方向の屈折率）
【請求項２】
前記脂肪族ポリエステルがポリ乳酸であることを特徴とする、請求項１に記載の脂肪族ポリエステル系フィルム。
【請求項３】
前記延伸助剤が、ポリ乳酸―ポリエーテルブロック共重合体、ポリ乳酸−ポリエステルブロック共重合体、及びオレフィンアクリレート共重合体ポリマーから選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の脂肪族ポリエステル系フィルム。
【請求項４】
フィルム長手方向のＦ−２値が３０〜１００ＭＰａ、フィルム幅方向のＦ−２値が８０〜１５０ＭＰａであり、
フィルム長手方向のＦ−２値が、フィルム幅方向のＦ−２値よりも小さいことを特徴とする、請求項１〜３のいずれかに記載の脂肪族ポリエステル系フィルム。
【請求項５】
Ａ層の少なくとも片面にＢ層を有する積層フィルムであって、
Ａ層は、脂肪族ポリエステル系フィルムであって、Ａ層の全成分１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量を５０質量％以上１００質量％以下含み、Ａ層の脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを６０質量％〜９９．９質量％、延伸助剤を０．１〜４０質量％含有し、
Ｂ層は、脂肪族ポリエステル系フィルムであって、Ｂ層の融解熱量（ΔＨ）が、０〜４０Ｊ／ｇであり、
積層フィルムは、Δｎが−３０×１０−３〜−５×１０−３、１２０℃における３０分加熱後のフィルム幅方向の収縮率が−３０％以上３０％以下であることを特徴とする、積層フィルム。
ただし、
Δｎ：（フィルム長手方向の屈折率）−（フィルム幅方向の屈折率）
【請求項６】
前記Ａ層の脂肪族ポリエステルがポリ乳酸であることを特徴とする、請求項５に記載の積層フィルム。
【請求項７】
前記Ｂ層は、ポリ乳酸と延伸助剤を含有し、
前記Ｂ層の全成分１００質量％において、７０質量％以上がポリ乳酸であり、
前記Ｂ層のポリ乳酸と延伸助剤の総量１００質量％に対して、延伸助剤を０．５〜２０質量％含有することを特徴とする、請求項５又は６に記載の積層フィルム。
【請求項８】
Δｎを５×１０−３〜３０×１０−３とする長手方向延伸工程、
および延伸倍率が４倍〜１５倍である幅方向延伸工程を、この順に有する、
Δｎが−３０×１０−３〜−５×１０−３、１２０℃における３０分加熱後のフィルム幅方向の収縮率が−３０％以上３０％以下であることを特徴とする、脂肪族ポリエステル系フィルムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は脂肪族ポリエステル系樹脂からなるフィルムに関するものであり、さらに詳細にはスリット性、常温保管時のロール端部外観、水蒸気バリア性に優れた脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、食品をはじめとした各種包装用フィルムには、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、およびナイロン６などに代表されるポリオレフィン、芳香族ポリエステル、ポリアミドなどの各種プラスチックが使用されている。これらの包装材用フィルムは、使用後に自然環境下に廃棄されると、その安定性のため分解されることなく残留するために景観を損ない、魚、野鳥等の生活環境を汚染するなどの様々な問題となっている。このような状況から、近年の環境保護に関する社会的な認識の高まりと共に、プラスチック加工品全般に対し自然環境の中に廃棄されたときに経時的に分解・消失し、自然環境に悪影響を及ぼさないプラスチック製品を求める動きが高まっている。
【０００３】
この動きに沿ってポリマー自身が生分解性を有する各種生分解性高分子素材が検討されており、中でもポリ乳酸は、自然環境下に棄却された場合に微生物によって容易に分解されることから従来よりフィルム用途としても種々開発が行われてきた。
【０００４】
ポリ乳酸フィルムは、各種生分解性プラスチックの中でも、特に透明性、生分解性、汎用フィルムと同等の優れた機械的性質を有することから、一般包装材をはじめ幅広い用途に応用が期待されており、さまざまな改良が加えられてきた。改良手段としてはさまざまなものが挙げられるが、その中の一つに複屈折率Δｎを制御してポリ乳酸フィルム等の脂肪族ポリエステルフィルムの特性を向上する方法があり、例えば、特許文献１ではポリ乳酸フィルムの柔軟性向上が、特許文献２では熱分解性向上が、特許文献３では平面性、印刷性向上、フィルム蛇行防止などが提案されている。また、特許文献３などでは、そのフィルム製造時に、主に横方向の延伸倍率を高めることにより、フィルムの厚みムラ、機械物性、二次加工性などの品質・物性の改良を試みている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−１８９９４０号公報（請求項１〜６、実施例）
【特許文献２】特開平０７−２０５２７８号公報（請求項１および２、実施例）
【特許文献３】特開２００１−２８８２８１号公報（請求項１〜４、実施例）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１では熱収縮率の制御が十分でないため、成形、印刷等の加工における熱寸法安定性が不十分であり、その製造時に高倍率延伸を試みても製膜性が不安定となり、生産性に劣り、工業的な実用性に劣っていた。また、特許文献２では、Δｎの規定が縦延伸後に関するもののみであり、二軸延伸後のΔｎの制御に関しては何の指導原理も開示されておらず、高倍率延伸を試みても製膜性が不安定となり、生産性に劣り、工業的な実用性に劣っていた。また、特許文献３では複屈折率Δｎ、熱収縮率の規定範囲が本願とは異なり、本発明における効果を引き出すには不十分であるとともに、本願に基づいて高倍率延伸を試みても製膜性が不安定となるため、生産性に劣り、工業的な実用性に劣っていた。
【０００７】
そこで本発明の課題はスリット性、常温保管時の端部外観、水蒸気バリア性に優れた脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムを提供することである。
【０００８】
食品、医薬品、精密電子部品等の包装に用いられる包装材料は、内容物の変質、特に食品分野においては蛋白質や油脂等の酸化、変質を抑制して味覚や鮮度を保持するために、又医薬品分野においては有効成分の変質を抑制して効能を維持するために、精密電子部品分野においては金属部分の腐食、絶縁不良等を防止するために、包装材料を透過する水蒸気による影響を防止する必要があり、これら水蒸気を遮断するバリア性を備えることが求められている。
【０００９】
また、フィルムにはスリット性やフィルム常温長期保管時のロール外観良好性がフィルム製造時、保管時において重要な性質として挙げられる。スリット性が不足すると、フィルム製造時にはスリット端面の形状が均一でないためにシワが発生し外観不良を起こしたり、スリット刃の交換を頻繁に行わなくてはならないなどの問題が生じる場合がある。また、スリットにより発生した切り粉が、フィルム表面に付着することにより製品の欠陥の原因になる場合もある。一方、フィルムを巻き姿の状態で常温長時間保存すると、端部外観が花びら状に変形して悪化する現象が見られ、問題になる場合がある。
【００１０】
本発明はΔｎ、熱収縮率などの制御により、これらの問題を解決した脂肪族ポリエステル系フィルム、積層フィルム、および脂肪族ポリエステル系フィルムの製造方法の提供を目的とする。また、より好ましくはその製造工程中で高倍率延伸を安定に行い、生産性、品質・物性を改良したフィルムの提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題を達成するために、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルムは次の構成を有する。すなわち以下である。
１）  Δｎが−３０×１０−３〜−５×１０−３、
１２０℃における３０分加熱後のフィルム幅方向の収縮率が−３０％以上３０％以下、
フィルムの全成分１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量を５０質量％以上１００質量％以下含み、
脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを６０質量％〜９９．９質量％、延伸助剤を０．１〜４０質量％含有することを特徴とする、脂肪族ポリエステル系フィルム。
ただし、
Δｎ：（フィルム長手方向の屈折率）−（フィルム幅方向の屈折率）
２）  前記脂肪族ポリエステルがポリ乳酸であることを特徴とする、前記１）に記載の脂肪族ポリエステル系フィルム。
３）  前記延伸助剤が、ポリ乳酸―ポリエーテルブロック共重合体、ポリ乳酸−ポリエステルブロック共重合体、及びオレフィンアクリレート共重合体ポリマーから選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする、前記１）又は２）に記載の脂肪族ポリエステル系フィルム。
４）  フィルム長手方向のＦ−２値が３０〜１００ＭＰａ、フィルム幅方向のＦ―２値が８０〜１５０ＭＰａであり、
フィルム長手方向のＦ−２値が、フィルム幅方向のＦ−２値よりも小さいことを特徴とする、前記１）〜３）のいずれかに記載の脂肪族ポリエステル系フィルム。
５）  Ａ層の少なくとも片面にＢ層を有する積層フィルムであって、
Ａ層は、脂肪族ポリエステル系フィルムであって、Ａ層の全成分１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量を５０質量％以上１００質量％以下含み、Ａ層の脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを６０質量％〜９９．９質量％、延伸助剤を０．１〜４０質量％含有し、
Ｂ層は、脂肪族ポリエステル系フィルムであって、Ｂ層の融解熱量（ΔＨ）が、０〜４０Ｊ／ｇであり、
積層フィルムは、Δｎが−３０×１０−３〜−５×１０−３、１２０℃における３０分加熱後のフィルム幅方向の収縮率が−３０％以上３０％以下であることを特徴とする、積層フィルム。
ただし、
Δｎ：（フィルム長手方向の屈折率）−（フィルム幅方向の屈折率）
６）  前記Ａ層の脂肪族ポリエステルがポリ乳酸であることを特徴とする、前記５）に記載の積層フィルム。
７）  前記Ｂ層は、ポリ乳酸と延伸助剤を含有し、
前記Ｂ層の全成分１００質量％において、７０質量％以上がポリ乳酸であり、
前記Ｂ層のポリ乳酸と延伸助剤の総量１００質量％に対して、延伸助剤を０．５〜２０質量％含有することを特徴とする、前記５）または６）に記載の積層フィルム。
８）  Δｎを５×１０−３〜３０×１０−３とする長手方向延伸工程、
および延伸倍率が４倍〜１５倍である幅方向延伸工程を、この順に有する、
Δｎが−３０×１０−３〜−５×１０−３、１２０℃における３０分加熱後のフィルム幅方向の収縮率が−３０％以上３０％以下であることを特徴とする、脂肪族ポリエステル系フィルムの製造方法。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、スリット性、常温保管時のロール外観、水蒸気バリア性に優れた脂肪族ポリエステル系フィルム及びその製造方法、さらには積層フィルムを得ることができる。本発明で得られるフィルムは、食品などに用いられる各種包装材料、および各種工業材料などに好ましく用いることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルムは、Δｎが−３０×１０−３〜−５×１０−３、１２０℃における３０分加熱後のフィルム幅方向の収縮率が−３０％以上３０％以下、フィルムの全成分１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量を５０質量％以上１００質量％以下含み、  脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを６０質量％〜９９．９質量％、延伸助剤を０．１〜４０質量％含有することを特徴とする、脂肪族ポリエステル系フィルムである。ここで、Δｎ＝（フィルム長手方向の屈折率）−（フィルム幅方向の屈折率）である。
【００１４】
さらに、本発明の積層フィルムは、Ａ層の少なくとも片面にＢ層を有する積層フィルムであって、  Ａ層は、脂肪族ポリエステル系フィルムであって、Ａ層の全成分１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量を５０質量％以上１００質量％以下含み、Ａ層の脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを６０質量％〜９９．９質量％、延伸助剤を０．１〜４０質量％含有し、Ｂ層は、脂肪族ポリエステル系フィルムであって、Ｂ層の融解熱量（ΔＨ）が、０〜４０Ｊ／ｇであり、積層フィルムは、Δｎが−３０×１０−３〜−５×１０−３、１２０℃における３０分加熱後のフィルム幅方向の収縮率が−３０％以上３０％以下である積層フィルムである。ただし、Δｎ＝（フィルム長手方向の屈折率）−（フィルム幅方向の屈折率）である。
【００１５】
なお、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び本発明の積層フィルムのＡ層における、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の含有量の割合は、より好ましくは脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを７０質量％〜９９．８質量％、延伸助剤を０．２〜３０質量％、特に好ましくは脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを８０質量％〜９９．５質量％、延伸助剤を０．５〜２０質量％である。
【００１６】
また、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルムの全成分１００質量％における脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量、及び本発明の積層フィルムのＡ層の全成分１００質量％における脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量は、５０質量％以上１００質量％以下であることが重要であるが、脂肪族ポリエステル系フィルムの全成分１００質量％における脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量、及び積層フィルムのＡ層の全成分１００質量％における脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量は、より好ましくは７０質量％以上１００質量％以下であり、さらに好ましくは８０質量％以上１００質量％以下である。
（脂肪族ポリエステル）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムに用いられる脂肪族ポリエステルとしては、脂肪族ジカルボン酸と脂肪族ジオールからの重縮合体、脂肪族ヒドロキシカルボン酸の重縮合体などであるが、単量体の構造や重合法などに特に制限は無い。
【００１７】
このような脂肪族ポリエステルは、具体的には、ポリブチレンセバケート、ポリブチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネート／アジペート、ポリプロピレンセバケート、ポリプロピレンサクシネート、ポリプロピレンサクシネート／アジペート、ポリ乳酸、ポリグリコール酸などを使用することができる。これらのなかでも、植物由来原料であるといった環境面、透明性、耐熱性に優れるといった性能面から、脂肪族ポリエステルとしてポリ乳酸を含むことが好ましい。よって本発明の脂肪族ポリエステル系フィルムは、ポリ乳酸系フィルムであることが好ましい。
【００１８】
なお本発明の脂肪族ポリエステル系フィルムは、フィルムの全成分１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量を５０質量％以上１００質量％以下含み、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを６０質量％〜９９．９質量％含有することを特徴とし、より好ましくは脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを７０質量％〜９９．８質量％、特に好ましくは脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを８０質量％〜９９．５質量％含有する態様である。同様に本発明の積層フィルムは、Ａ層の全成分１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量を５０質量％以上１００質量％以下含み、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを６０質量％〜９９．９質量％含有することを特徴とし、より好ましくは脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを７０質量％〜９９．８質量％、特に好ましくは脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを８０質量％〜９９．５質量％含有する態様である。
【００１９】
また、以後このように、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムのＡ層において、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して６０質量％〜９９．９質量％含有される脂肪族ポリエステルを、主成分の脂肪族ポリエステルという。
（ポリ乳酸）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムにおいて、主成分の脂肪族ポリエステルとして用いられるポリ乳酸としては、Ｌ−乳酸および／またはＤ−乳酸ユニットを主たる構成成分とするポリマーである。本発明でいうポリＬ−乳酸としては、ポリ乳酸重合体の全乳酸成分１００ｍｏｌ％中のＬ−乳酸ユニットの含有割合が５０ｍｏｌ％を超え１００ｍｏｌ％以下のものが好ましく、結晶性の面から、ポリ乳酸重合体の全乳酸成分中のＬ−乳酸ユニットの含有割合が８０ｍｏｌ％以上１００ｍｏｌ％以下であることがさらに好ましく、９５ｍｏｌ％以上１００ｍｏｌ％以下であることがより好ましく、９８ｍｏｌ％以上１００ｍｏｌ％以下であることがさらにより好ましい。一方、本発明でいうポリＤ−乳酸としては、ポリ乳酸重合体の全乳酸成分１００ｍｏｌ％中のＤ−乳酸ユニットの含有割合が５０ｍｏｌ％を超え１００ｍｏｌ％以下のものが好ましく、結晶性の面から、ポリ乳酸重合体の全乳酸成分１００ｍｏｌ％中のＤ−乳酸ユニットの含有割合が８０ｍｏｌ％以上１００ｍｏｌ％以下であることがさらに好ましく、９５ｍｏｌ％以上１００ｍｏｌ％以下であることがより好ましく、９８ｍｏｌ％以上１００ｍｏｌ％以下であることがさらにより好ましい。
【００２０】
ポリＬ−乳酸は、Ｄ−乳酸ユニットの含有割合によって、樹脂自体の結晶性が変化する。つまり、ポリＬ−乳酸中のＤ−乳酸ユニットの含有割合が多くなれば、ポリＬ−乳酸の結晶性は低くなり非晶に近づき、逆にポリＬ−乳酸中のＤ−乳酸ユニットの含有割合が少なくなれば、ポリＬ−乳酸の結晶性は高くなっていく。同様に、ポリＤ−乳酸は、Ｌ−乳酸ユニットの含有割合によって、樹脂自体の結晶性が変化する。つまり、ポリＤ−乳酸中のＬ−乳酸ユニットの含有割合が多くなれば、ポリＤ−乳酸の結晶性は低くなり非晶に近づき、逆にポリＤ−乳酸中のＬ−乳酸ユニットの含有割合が少なくなれば、ポリＤ−乳酸の結晶性は高くなっていく。なお、結晶性の高いポリ乳酸に結晶性の低いポリ乳酸を配合すると、延伸性の観点から好ましい。
（脂肪族ポリエステルの重量平均分子量）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムに用いられる主成分の脂肪族ポリエステルの重量平均分子量は、適度な製膜性、延伸適性および実用的な機械特性を満足させるため、５万〜５０万であることが好ましく、より好ましくは１０万〜２５万である。また同様の理由で、本発明の主成分の脂肪族ポリエステルに用いられるポリ乳酸の重量平均分子量も、５万〜５０万であることが好ましく、より好ましくは１０万〜２５万である。なお、ここでいう重量平均分子量とは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）でクロロホルム溶媒にて測定を行い、ポリメチルメタクリレート換算法により計算した分子量をいう。
（脂肪族ポリエステルに含まれる単量体ユニット）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム中及び積層フィルムのＡ層中の（主成分の）脂肪族ポリエステルには、上述した脂肪族ポリエステルにさらに以下の単量体ユニットを含んだ共重合体としてもよい。他の単量体としては、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ヘプタンジオール、ヘキサンジオール、オクタンジオール、ノナンジオ−ル、デカンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノ−ル、ネオペンチルグリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール、ビスフェノ−ルＡ、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコールおよびポリテトラメチレングリコールなどのグリコール化合物、シュウ酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、ドデカンジオン酸、マロン酸、グルタル酸、シクロヘキサンジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ビス（ｐ−カルボキシフェニル）メタン、アントラセンジカルボン酸、４，４´−ジフェニルエーテルジカルボン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、５−テトラブチルホスホニウムイソフタル酸などのジカルボン酸、グリコール酸、ヒドロキシプロピオン酸、ヒドロキシ酪酸、ヒドロキシ吉草酸、ヒドロキシカプロン酸、ヒドロキシ安息香酸などのヒドロキシカルボン酸、カプロラクトン、バレロラクトン、プロピオラクトン、ウンデカラクトン、１，５−オキセパン−２−オンなどのラクトン類を挙げることができる。上記の他の単量体ユニットの共重合量は、主成分の脂肪族ポリエステルがポリ乳酸系樹脂である場合、ポリ乳酸系樹脂の単量体ユニット全体１００ｍｏｌ％に対し、０〜３０ｍｏｌ％であることが好ましく、０〜１０ｍｏｌ％であることがより好ましい。
（延伸助剤）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムのＡ層には、主にフィルムの延伸性を高めることを目的として、延伸助剤を含むことが重要である。本発明における延伸助剤とは、フィルム延伸時に擬似架橋点を生成し、フィルム破れを防止する化合物のことを意味する。
【００２１】
延伸助剤の含有量は、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルムにおいては、該脂肪族ポリエステル系フィルムの全成分１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量が５０質量％以上１００質量％以下であり、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して延伸助剤が０．１〜４０質量％含有することが重要であり、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対する延伸助剤の含有量は、より好ましくは０．２〜３０質量％、特に好ましくは０．５〜２０質量％であり、本発明の積層フィルムにおいては、Ａ層の全成分１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量が５０質量％以上１００質量％以下であり、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して延伸助剤が０．１〜４０質量％含有することが重要であり、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対する延伸助剤の含有量は、より好ましくは０．２〜３０質量％、特に好ましくは０．５〜２０質量％である。延伸助剤の含有量が、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して０．１質量％以上である場合、添加する延伸助剤の効果が高くなる点から好ましい。また、４０質量％以下である場合、脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムの透明性、耐熱性が維持できる点から好ましい。
【００２２】
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムのＡ層に添加される延伸助剤としては、例えば、ポリアセタール、ポリオレフィン、オレフィンアクリレート共重合体ポリマー、ポリアミド、ポリ（メタ）アクリレート、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエステル系樹脂、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリイミド、ポリエーテルイミドなどの熱可塑性樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂、エチレン／グリシジルメタクリレート共重合体、ポリエステルエラストマー、ポリアミドエラストマー、エチレン／プロピレン／ブテンターポリマー、エチレン／ブテン−１共重合体などの軟質熱可塑性樹脂が挙げられる。但し、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムのＡ層における主成分の脂肪族ポリエステル（脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して６０質量％以上９９．９重量％以下含有される脂肪族ポリエステル）と延伸助剤は異なるものとする。また、延伸助剤は２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２３】
延伸助剤としては、上記樹脂の中でも、主成分の脂肪族ポリエステルとは異なるポリエステル系樹脂、オレフィンアクリレート共重合体ポリマーが好ましく、これにより本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムの延伸性が良好となる点から好ましい。
【００２４】
Δｎを本発明範囲である−３０×１０−３〜−５×１０−３に含めるための方法の例として、長手方向の延伸倍率と比べて幅方向の延伸倍率を高める方法がある。通常の脂肪族ポリエステル系フィルムや積層フィルムでは、高倍率の幅方向延伸を行うとフィルム破れが発生しやすくなったり、厚みムラが大きくなってしまうが、延伸助剤として、主成分の脂肪族ポリエステルとは異なるポリエステル系樹脂などを加えて延伸性を向上させることで、フィルム破れや厚みムラを抑制した製膜が可能となる。
【００２５】
また、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムのＡ層において、主成分の脂肪族ポリエステルがポリ乳酸である場合、前記延伸助剤は、ポリ乳酸−ポリエーテルブロック共重合体、ポリ乳酸−ポリエステルブロック共重合体、オレフィンアクリレート共重合体ポリマーから選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。
【００２６】
延伸助剤としてポリ乳酸−ポリエーテルブロック共重合体、及び／又はポリ乳酸−ポリエステルブロック共重合体を使用する場合、これら化合物のポリ乳酸部分がフィルム主成分のポリ乳酸と相溶性良好であり、延伸助剤としてオレフィンアクリレート共重合体ポリマーを使用する場合は、化合物中のアクリル部分がポリ乳酸と相溶性良好である。これらの延伸助剤を使用した場合、延伸助剤の相溶性良好部分とフィルムの主成分の脂肪族ポリエステルであるポリ乳酸との相溶箇所が擬似架橋点として作用して延伸性良好となることから好ましい。
【００２７】
また、延伸助剤としてオレフィンアクリレート共重合体ポリマーを使用する場合、オレフィン部分がエチレンであることが特に好ましい。オレフィンアクリレート共重合体ポリマーの例としては、デュポン社製のＢｉｏｍａｘ Ｓｔｒｏｎｇ １２０などが好ましく用いられる。
【００２８】
ポリ乳酸−ポリエーテルブロック共重合体、及び／又はポリ乳酸−ポリエステルブロック共重合体の製造方法に関しては特に限定されないが、ポリエーテル、及び／又はポリ乳酸以外のポリエステルをラクチドと重合させて得る方法などが挙げられる。ポリ乳酸−ポリエーテルブロック共重合体の製造で用いられるポリエーテルとしては、ポリエチレングリコール、ポリエチレングリコール・ポリプロピレングリコール共重合体、ポリプロピレングリコールなどが好ましく用いられる。また、ポリ乳酸−ポリエステル共重合体の例としては、大日本インキ化学工業（株）製のプラメートＰＤ−１５０などが好ましく用いられる。
【００２９】
ポリ乳酸−ポリエーテルブロック共重合体中のポリエーテルユニット、ポリ乳酸ユニット、並びにポリ乳酸−ポリエステルブロック共重合体中のポリ乳酸以外のポリエステルユニット、ポリ乳酸ユニットの重量平均分子量はそれぞれ１，０００〜５０，０００が好ましく、２，０００〜３，００００がより好ましい。また、ポリ乳酸−ポリエーテルブロック共重合体、ポリ乳酸−ポリエステルブロック共重合体の重量平均分子量は５，０００〜１１０，０００である。
【００３０】
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルムにおいて、主成分の脂肪族ポリエステルがポリ乳酸であり、延伸助剤としてポリ乳酸−ポリエーテルブロック共重合体、ポリ乳酸−ポリエステルブロック共重合体、オレフィンアクリレート共重合体ポリマーから選ばれる少なくとも１種を用いる場合、延伸助剤の含有量は、ポリ乳酸と延伸助剤の総量１００質量％に対して、０．５〜２０質量％であることが特に好ましい。同様に、本発明の積層フィルムのＡ層において、主成分の脂肪族ポリエステルがポリ乳酸であり、延伸助剤としてポリ乳酸−ポリエーテルブロック共重合体、ポリ乳酸−ポリエステルブロック共重合体、オレフィンアクリレート共重合体ポリマーから選ばれる少なくとも１種を用いる場合、延伸助剤の含有量は、ポリ乳酸と延伸助剤の総量１００質量％に対して、０．５〜２０質量％であることが特に好ましい。当該延伸助剤の含有量が０．５質量％未満であると、延伸助剤添加の効果として期待する延伸性の改良効果が得られない場合があり、２０質量％を越えると、それ以上の改良効果が得られず、透明性が低下する場合や、押出キャスト性が悪化する場合がある。特に、延伸助剤として上記ポリ乳酸−ポリエーテルブロック共重合体あるいはポリ乳酸−ポリエステルブロック共重合体を用いる場合は、２０質量％を越えると本発明のフィルムを製造する際にフィルムが必要以上に柔軟化して製膜性が逆に悪化する場合がある。このようなことからポリ乳酸と前記延伸助剤の総量１００質量％に対して、前記延伸助剤は１〜１５質量％であることがさらに好ましく、最も好ましくは３〜１０質量％である。
（添加剤）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムには、本発明の効果を損なわない範囲であれば、必要に応じて、添加剤、例えば、難燃剤、熱安定剤、光安定剤、酸化防止剤、着色防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、可塑剤、結晶核剤、粘着性付与剤、脂肪酸エステル、ワックスなどの有機滑剤またはポリシロキサンなどの消泡剤、顔料、染料などの着色剤を適量配合することができる。添加剤は、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルムの全成分１００質量％に対して０質量％以上５０質量％以下含有でき、また本発明の積層フィルムのＡ層の全成分１００質量％に対して０質量％以上５０質量％以下含有でき、さらには本発明の積層フィルムのＢ層の全成分１００質量％に対して０質量％以上５０質量％以下含有できる。
（添加粒子）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムには、本発明の効果を損なわない範囲であれば、必要に応じて粒子を添加することができる。粒子は、脂肪族ポリエステル系フィルムの全成分１００質量％に対して０質量％以上１０質量％以下含有できる、同様に、本発明の積層フィルムのＡ層の全成分１００質量％に対して０質量％以上１０質量％以下、Ｂ層の全成分１００質量％に対して０質量％以上１０質量％以下含有できる。粒子の種類は、目的や用途に応じて適宜選択され、本発明の効果を損なわなければ特に限定されないが、無機粒子、有機粒子、架橋高分子粒子、重合系内で生成させる内部粒子などを挙げることができる。各粒子は、それぞれ単独で使用しても、混合して用いても構わない。
【００３１】
無機粒子としては、特に限定されないが、シリカ等の酸化ケイ素、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム等の各種炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウム等の各種硫酸塩、カオリン、タルク等の各種複合酸化物、リン酸リチウム、リン酸カルシウム、リン酸マグネシウム等の各種リン酸塩、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化ジルコニウム等の各種酸化物、フッ化リチウム等の各種塩等からなる微粒子を使用することができる。
【００３２】
また有機粒子としては、シュウ酸カルシウムや、カルシウム、バリウム、亜鉛、マンガン、マグネシウム等のテレフタル酸塩などからなる微粒子が使用される。架橋高分子粒子としては、ジビニルベンゼン、スチレン、アクリル酸、メタクリル酸のビニル系モノマーの単独または共重合体からなる微粒子が挙げられる。その他、ポリテトラフルオロエチレン、ベンゾグアナミン樹脂、熱硬化エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、熱硬化性尿素樹脂、熱硬化性フェノール樹脂などの有機微粒子も好ましく使用される。
【００３３】
重合系内で生成させる内部粒子としては、アルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物などを反応系内に添加し、さらにリン化合物を添加する公知の方法で生成される粒子も使用される。
（コーティング）
ブロッキング防止、帯電防止、離型性付与、耐傷付き性改良などの目的で、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムの表面に機能層を設けてもよい。この機能層の形成には、フィルムの製造工程内で行うインラインコーティング法、フィルムの巻き取り後に行うオフラインコーティング法などを用いることができる。かかる機能層を形成するための具体的方法としては、ワイヤーバーコート法、ドクターブレード法、マイクログラビアコート法、グラビアロールコート法、リバースロールコート法、エアーナイフコート法、ロッドコート法、ダイコート法、キスコート法、リバースキスコート法、含浸法、カーテンコート法、スプレーコート法、エアドクタコート法あるいはこれら以外の塗布方法を単独または組み合わせて適用することができる。
【００３４】
また、インラインコーティング法の例としては、無延伸フィルムに塗布液を塗布する方法、無延伸シートに塗布液を塗布し、逐次あるいは同時に二軸延伸する方法、一軸延伸されたフィルムに塗布液を塗布し、さらに先の一軸延伸方向と直角の方向に延伸する方法、あるいは二軸延伸フィルムに該塗布液を塗布した後、さらに延伸する方法などがある。
【００３５】
なお、塗布液のフィルムへの塗布性および接着性を改良するため、塗布前に本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムに化学処理や放電処理を施すことができる。
（バリア層）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムには、水蒸気バリア性、ガスバリア性向上を目的として、少なくとも片面にバリア層を形成させてもよい。バリア層はコーティング、蒸着、ラミネートなどの手法で設けることができるが、湿度依存がなく、薄膜でバリア性を発現できることから、金属または金属酸化物からなる蒸着層がより好ましい。
【００３６】
蒸着層に用いられる金属または金属酸化物は、アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化珪素、酸化セリウム、酸化カルシウム、ダイアモンド状炭素膜、あるいはそれらの混合物のいずれかからなることが好ましい。特にアルミニウム蒸着は経済性、バリア性能に優れていることから、より好ましい。また、蒸着薄膜の作製方法としては、真空蒸着法、ＥＢ蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法などの物理的蒸着法、プラズマＣＶＤなど各種化学蒸着法などを用いることができるが、生産性の観点からは真空蒸着法が特に好ましく用いられる。
【００３７】
蒸着層を設ける際には、蒸着膜密着性を向上させるため、あらかじめ被蒸着面にコロナ放電処理などの方法による前処理を施しておくことが好ましい。コロナ処理を施す際の処理強度は５〜５０Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２が好ましく、より好ましくは１０〜４５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２である。さらに、ガス処理、プラズマ処理、アルカリ処理、電子線放射処理などの表面処理を必要に応じて施してもよい。
なお、バリア層は少なくとも片面に形成すればよいが、高水蒸気バリア性、高ガスバリア性が必要な場合は両面に形成してもよい。
【００３８】
このように本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムの少なくとも片面に蒸着層を設けた場合、蒸着層の本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムへの密着力は、５０ｇ／１５ｍｍ以上であることが好ましい。蒸着層の密着力が５０ｇ／１５ｍｍ未満であると、蒸着加工中、あるいは蒸着フィルム（蒸着フィルムとは、蒸着層を有するフィルムを意味する。）をさらに加工する（例えばラミネート、製袋など）際に、蒸着層が剥ぎ取られる、あるいは蒸着層にクラックが生じるなどにより、ガスバリア性能が悪化する場合がある。本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムに対する蒸着層の密着力は、より好ましくは７０ｇ／１５ｍｍ以上、さらに好ましくは１００ｇ／１５ｍｍ以上、最も好ましくは２００ｇ／１５ｍｍ以上である。また、現実的に達成可能な上限値は、２０００ｇ／１５ｍｍ程度と思われる。
【００３９】
また、下記する通り本発明の積層フィルムに、蒸着層を積層する場合は、蒸着層は当該Ｂ層上に形成することが好ましい。
（厚み）
本発明の脂肪族ポリエステルフィルム及び積層フィルムのＡ層の厚みは、５〜５００μｍであることが好ましい。より好ましくは１０〜１００μｍであり、さらに好ましくは１２〜３０μｍである。本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムのＡ層の厚みが５μｍより小さい場合は、製膜時などにフィルム破れが発生しやすくなる場合がある。また、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムのＡ層の厚みが５００μｍより大きい場合は、延伸性が悪化する場合がある。
（積層）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルムの構成としては、単層であってもかまわないし、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルムの表面に易滑性、接着性、粘着性、耐熱性、耐候性など新たな機能を付与するための層を形成させた積層構成としてもよい。積層構成は、例えば、Ａ／Ｂの２層、Ｂ／Ａ／Ｂ、Ｂ／Ａ／Ｃ、あるいはＡ／Ｂ／Ｃの３層などが例として挙げられる。さらには必要に応じて３層より多層の積層構成であってもよく、各層の積層厚み比も任意に設定できる。積層構成の場合、各層は本発明のフィルムの主成分の脂肪族ポリエステル以外の層を含んでいてもよいが、少なくとも１層について本発明の脂肪族ポリエステル系フィルムでの要件を満たす層であることが好ましい。より好ましくは少なくとも最も厚い層について、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルムの要件を満たすことが重要である。つまり少なくとも最も厚い層について、該層のフィルムの全成分１００質量％のうち、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量の占める割合は、５０質量％以上１００質量％以下であり、また脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを６０質量％〜９９．９質量％、延伸助剤を０．１〜４０質量％含有する態様であることが好ましい。積層方法としては、例えば、共押出積層法、 ラミネーション法、ドライラミネーション法等の公知のフィルム製造法を用いることができ、これらの方法の中でも、フィルム製造時に溶融接着する共押出積層法が、製造コストの点から好ましい。
【００４０】
特に本発明のフィルムにおいて積層構成とする場合は、前述のように、Ａ層の少なくとも片面にＢ層を有する積層フィルムであって、Ａ層は、脂肪族ポリエステル系フィルムであって、Ａ層の全成分１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量を５０質量％以上１００質量％以下含み、Ａ層の脂肪族ポリエステルと延伸助剤の総量１００質量％に対して、脂肪族ポリエステルを６０質量％〜９９．９質量％、延伸助剤を０．１〜４０質量％含有し、Ｂ層は、脂肪族ポリエステル系フィルムであって、Ｂ層の融解熱量（ΔＨ）が、０〜４０Ｊ／ｇであり、  積層フィルムは、Δｎが−３０×１０−３〜−５×１０−３、１２０℃における３０分加熱後のフィルム幅方向の収縮率が−３０％以上３０％以下である積層フィルムとすることが好ましい。なお、Δｎ＝（フィルム長手方向の屈折率）−（フィルム幅方向の屈折率）である。さらに好ましくは、前記Ａ層の脂肪族ポリエステルがポリ乳酸である態様、前記Ｂ層は、ポリ乳酸と延伸助剤を含有し、前記Ｂ層の全成分１００質量％において、７０質量％以上がポリ乳酸であり、前記Ｂ層のポリ乳酸と延伸助剤の総量１００質量％に対して、延伸助剤を０．５〜２０質量％含有する態様の積層フィルムである。以下にこのような本発明の積層フィルムの詳細を説明する。
【００４１】
本発明において積層構成とする場合は、前述のＡ層の少なくとも片面に、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融解熱量（ΔＨ）が０〜４０Ｊ／ｇである脂肪族ポリエステル系フィルム（Ｂ層）が積層されてなる積層フィルムであることが好ましい。このような特定のＢ層を積層することにより、本発明の積層フィルムに加工を施してＢ層上に印刷層、コート層、蒸着層などを形成した場合、これらの層の密着力を向上できる場合がある。
【００４２】
また、本発明の積層フィルムにおいて、Ａ層である脂肪族ポリエステル系フィルムの主成分の脂肪族ポリエステルがポリ乳酸である場合、上記積層フィルムにおけるＢ層の脂肪族ポリエステルは、フィルム全体の透明性、耐熱性や植物度の観点から、Ｂ層の全成分１００質量％に対して、７０質量％以上１００質量％以下がポリ乳酸であることが好ましい。より好ましくは８０質量％以上１００質量％以下、さらに好ましくは９０質量％以上１００質量％以下であり、Ｂ層は実質的にポリ乳酸からなることが最も好ましい。
【００４３】
前記Ｂ層のポリ乳酸の全乳酸成分中のＤ−乳酸ユニットの含有量は、４〜２０ｍｏｌ％であることが好ましい。Ｂ層のポリ乳酸のＤ−乳酸ユニット含有量を４〜２０ｍｏｌ％の範囲とすることにより、本発明の積層フィルムに加工を施してＢ層上に印刷層、コート層、蒸着層などを形成した場合、これらの層の密着力を向上できる場合がある。Ｄ−乳酸ユニット含有量は、より好ましくは６〜１８ｍｏｌ％、さらにこのましくは８〜１５ｍｏｌ％である。Ｄ−乳酸ユニットの含有量を４〜２０ｍｏｌ％の範囲とするためには、重合工程でのＤ−乳酸ユニット量、Ｌ−乳酸ユニット量を制御する方法、異なるＤ−乳酸ユニット量を有するポリ乳酸を混合せしめる方法などが挙げられるが、生産性の観点から後者が好ましい。例えば、市販のポリ乳酸である、ネイチャーワークス製４０６０Ｄ（Ｄ−乳酸量１２ｍｏｌ％）に同４０３２Ｄ（Ｄ−乳酸量１．２ｍｏｌ％）を混合する方法などが生産性の観点から好ましく行われる。
【００４４】
さらに、横高倍率延伸時の安定製膜性を高めるため、さらにはそれによってスリット性、常温保管時のロール外観、水蒸気バリア性に優れた効果を十分発現させるために、前記Ｂ層は、Ａ層同様延伸助剤を含むことが好ましい。Ｂ層がＡ層同様に延伸助剤を含むことにより、製膜中のＡ層との延伸追従性（共延伸性）が改良され、製膜性を向上できる場合がある。またＢ層が、延伸助剤を含有することにより、製膜後のＢ層表面の剛性が下がるためか、本発明の積層フィルムに加工を施してＢ層上に印刷層、コート層、蒸着層などを形成した場合、これらの層との密着力をさらに向上できる場合がある。Ｂ層への延伸助剤の含有量は、透明性、耐熱性、製膜性などの観点から、Ｂ層のポリ乳酸と延伸助剤の総量１００質量％に対して、０．５〜２０質量％であることが好ましく、より好ましくは１〜１５質量％、最も好ましくは３〜１０質量％である。Ｂ層がポリ乳酸である場合は、Ａ層と同様、延伸助剤としてポリ乳酸−ポリエーテルブロック共重合体、ポリ乳酸−ポリエステルブロック共重合体、オレフィンアクリレート共重合体ポリマーから選ばれる少なくとも１種が延伸助剤として好ましく用いられる。
【００４５】
積層フィルムにおけるＢ層の厚みは、０．１〜１０μｍであることが好ましい。Ｂ層の厚みが０．１μｍ未満であると、均一な積層が困難になったり、上記したような密着力改良効果が低下する場合がある。また、１０μｍを超えると、積層フィルムの特性に及ぼすＢ層の影響が大きくなり、フィルムの剛性の低下、熱収縮率の上昇、水蒸気バリア性の低下などを引き起こす場合がある。Ｂ層は、共押出積層法、インラインまたはオフライン押出ラミネート、インラインまたはオフラインコーティング、ドライラミネートなどによりＡ層の少なくとも片面に積層されるが、その積層方法はこれらのうちいずれかに限定されるわけではなく、随時最良の方法を選択すれば良い。
【００４６】
また積層フィルムにおけるＡ層とＢ層の厚みの関係は、Ａ層の厚みの方がＢ層の厚みよりも厚いことが好ましい。さらにＡ層の両側にＢ層が積層されている場合は、Ａ層の厚みが、２層のＢ層の厚みの和よりも厚いことが好ましい。
（複屈折率Δｎ）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムは、Δｎ＝（フィルム長手方向の屈折率）−（フィルム幅方向の屈折率）で表される複屈折率Δｎが−３０×１０−３〜−５×１０−３であることが重要である。より好ましくは−２６×１０−３〜−６×１０−３、さらに好ましくは−２２×１０−３〜−７×１０−３である。Δｎが−５×１０−３より大きい場合、水蒸気バリア性、スリット性が悪化する場合がある。また、Δｎが−３０×１０−３未満である場合、フィルムの平面性が悪化しやすくなる場合がある。
【００４７】
Δｎを−３０×１０−３〜−５×１０−３の範囲にするための方法としては、特に限定されるものではないが、例えばフィルムの横延伸倍率を縦延伸倍率よりも大きくし、フィルム幅方向の屈折率を縦方向の屈折率よりも大きくする方法などが挙げられる。なお、ここでの縦延伸倍率は２〜５倍が好ましく、より好ましくは２．５〜４倍である。また、横延伸倍率は２．５〜１５倍が好ましく、より好ましくは４〜１５倍、さらに好ましくは５〜１０倍である。
（延伸倍率）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムは、フィルムの製造時の生産性を高めるためには、少なくとも一方向に６〜１５倍延伸されてなることが好ましい。このように、高倍率に延伸することにより、得られるフィルムのスリット性、水蒸気バリア性を向上できる。本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムは、より好ましくは逐次二軸延伸法で製造され、横方向に６〜１５倍延伸されてなることがより好ましい。横延伸倍率は、６〜１２倍であることが好ましく、７〜１２倍がさらに好ましく、８〜１０倍であることが最も好ましい。このような高い横延伸倍率は、例えば二軸延伸ポリプロピレンフィルム（ＯＰＰ）の製造時のそれと同等である。したがって、ここに示したような６〜１５倍で横延伸を行なう横高倍率延伸により、本発明の脂肪族ポリエステルフィルムを新規に製造開始する場合であっても、全く新しい設備を導入しなくても、既存のＯＰＰ設備を改造流用できるという設備面での大きなメリットもある。また、上記の通り、このような高倍率延伸を安定に行うためには、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムのＡ層、Ｂ層に延伸助剤を添加することが重要である。
（熱収縮率）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムは、フィルム幅方向の１２０℃における３０分加熱後の熱収縮率が、−３０％以上３０％以下であることが重要である。フィルムを成形加工あるいは印刷加工等の加熱加工を行う際の寸法安定性を良好とする点から、好ましくは−５％以上１０％以下、より好ましくは−３％以上７％以下、さらに好ましくは−０．５％以上５％以下の範囲である。なお、熱収縮率のマイナス（−）はフィルムの伸びを示す。熱収縮率が３０％より大きいと印刷や成形などのフィルム加熱加工時にフィルムが大きく収縮したり、−３０％より小さいと加熱加工時にフィルムが伸びる場合があり、皺ができるなど工程トラブルや成形品の外観を悪化させてしまう場合がある。なお、常温保管時のロール外観を良好とする点で、熱収縮率の制御は幅方向にすることが好ましい。
【００４８】
フィルム幅方向の１２０℃における３０分加熱後の熱収縮率を−３０％以上３０％以下の範囲とする方法については、特に限定されるものでないが、例えば、フィルム製造工程においてあらかじめフィルムを１０％以下の範囲で弛緩させながら１２０〜１５０℃程度のフィルムの融点以下の比較的高い温度で加熱処理（熱固定）する方法や、一度巻き取ったフィルムを加熱オーブン中で弛緩させながら１２０〜１５０℃程度の温度で熱処理をする方法などが挙げられる。
【００４９】
また用途によっては、フィルムの加工性、水蒸気バリア性を良好とする点から、１２０℃における３０分加熱後の熱収縮率は、フィルム幅方向で５％より大きく３０％以下であることが好ましい。より好ましくは５％より大きく２０％以下、さらに好ましくは５％より大きく１０％以下である。
（Ｆ−２値）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムは、室温（２３℃）における２％伸長時の応力が、フィルム長手方向において３０〜１００ＭＰａ、フィルム幅方向において８０〜１５０ＭＰａであり、かつ室温（２３℃）における２％伸長時の応力が、フィルム長手方向が、フィルム幅方向よりも小さいことが好ましい（以下、室温（２３℃）における２％伸長時の応力をＦ−２値とする。）。より好ましくはフィルム長手方向のＦ−２値が４０〜９０ＭＰａ、フィルム幅方向のＦ−２値が８５〜１３０ＭＰａであり、さらに長手方向のＦ−２値が幅方向のＦ−２値より小さい態様であり、さらに好ましくはフィルム長手方向のＦ−２値が５０〜８０ＭＰａ、フィルム幅方向のＦ−２値が９０〜１１０ＭＰａであり、長手方向のＦ−２値が幅方向のＦ−２値より小さい態様である。
【００５０】
長手方向のＦ−２値が３０ＭＰａより小さく、または幅方向のＦ−２値が８０ＭＰａより小さい場合、フィルムを成形して得られる容器の耐熱性が低くなってしまい、高温で使用した場合に変形しやすくなってしまう場合があるため好ましくない。また、長手方向のＦ−２値が１００ＭＰａより大きく、または幅方向のＦ−２値が１５０ＭＰａより大きくなると、成形性に劣るフィルムとなる場合がある。また、長手方向のＦ−２値が幅方向のＦ−２値以上になると、水蒸気バリア性、スリット性が悪化する場合があるため好ましくない。
【００５１】
Ｆ−２値を、フィルム長手方向において３０〜１００ＭＰａ、フィルム幅方向において８０〜１５０ＭＰａであり、かつフィルム長手方向がフィルム幅方向よりも小さくするための方法としては、特に限定されるものではないが、例えばフィルムの横延伸倍率を縦延伸倍率よりも大きくし、フィルム幅方向の屈折率を縦方向の屈折率よりも大きくする方法などが挙げられる。なお、ここでの縦延伸倍率は２〜５倍が好ましく、より好ましくは２．５〜４倍である。また、横延伸倍率は２．５〜１５倍が好ましく、より好ましくは４〜１５倍、さらに好ましくは５〜１０倍である。
（カルボキシル末端濃度）  
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムは、フィルムおよびこれを用いて得られる製品の分解による強度低下を抑制し耐熱性を良好とする点から、フィルム中の脂肪族ポリエステルのカルボキシル基末端濃度が３０当量／１０３ｋｇ以下であることが好ましく、より好ましくは２０当量／１０３ｋｇ以下、さらに好ましくは１０当量／１０３ｋｇ以下である。ポリ乳酸系樹脂中のカルボキシル基末端濃度が３０当量／１０３ｋｇを超える場合には、フィルムおよび容器が高温多湿条件下あるいは熱水との接触条件下で使用される際に加水分解により強度が低下し、容器などの成形品が脆くなり割れやすい等といった問題が発生する場合がある。
【００５２】
フィルムのカルボキシル基末端濃度を３０当量／１０３ｋｇ以下とする方法としては、例えば、ポリ乳酸系樹脂の合成時の触媒や熱履歴により制御する方法、フィルム製膜時の押出温度を低下あるいは滞留時間を短時間化する等熱履歴を低減する方法、反応型化合物を用いカルボキシル基末端を封鎖する方法等が挙げられる。
【００５３】
反応型化合物を用いカルボキシル基末端を封鎖する方法では、フィルム中のカルボキシル基末端の少なくとも一部が封鎖されていることが好ましく、全量が封鎖されていることがより好ましい。反応型化合物としては、例えば、脂肪族アルコールやアミド化合物等の縮合反応型化合物やカルボジイミド化合物、エポキシ化合物、オキサゾリン化合物等の付加反応型化合物が挙げられるが、反応時に余分な副生成物が発生しにくい点で付加反応型化合物が好ましい。
（水蒸気透過率）
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムは、包装材料や包装体の一部として用いる観点から、金属蒸着層形成前の水蒸気透過率は１００ｇ／ｍ２／day以下であることが好ましく、より好ましくは６０ｇ／ｍ２／day以下、更に好ましくは３０ｇ／ｍ２／day以下である。また、現実的に達成可能な下限値としては、１ｇ／ｍ２／day程度と思われる。
【００５４】
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルムや積層フィルムに対して金属蒸着層形成後の水蒸気透過率は、１．０ｇ／ｍ２／day以下であることが好ましく、より好ましくは０．８ｇ／ｍ２／day以下、更に好ましくは０．６ｇ／ｍ２／day以下である。また、現実的に達成可能な下限値としては０．０１ｇ／ｍ２／day程度と思われる。
（製造方法）
次に、本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムを製造する方法を、脂肪族ポリエステルがポリ乳酸である場合を例に、具体的に説明する。
【００５５】
本発明の二軸延伸ポリ乳酸フィルムは、主にポリ乳酸からなる樹脂を乾燥後、押出機に供給し、無配向未延伸フィルムとし、これを延伸して得られる。この延伸は、インフレーション法、同時二軸延伸法、逐次二軸延伸法などの既存の延伸フィルムの製造法により行うことができるが、成形性と耐熱性を両立するフィルムの配向状態を制御しやすいこと、また、製膜速度を高速にできることから逐次二軸延伸法が好ましい。以下にテンター式逐次二軸延伸を行う場合の好ましい製膜方法を示すが、これに限定されるものではない。
【００５６】
５ｔｏｒｒ以下の減圧下、５０〜１２０℃で３時間以上乾燥したポリ乳酸樹脂をＴダイ法によりリップ間隔１〜３ｍｍのスリット状の口金から吐出し、金属製冷却キャスティングドラム上に、直径０．５ｍｍのワイヤー状電極を用いて静電印加して密着させ、無配向キャストフィルムを得る。
【００５７】
金属製冷却ロールの表面温度の好ましい範囲は０〜３０℃であり、より好ましい範囲は３〜２５℃であり、さらに好ましい範囲は５〜２０℃である。金属製冷却ロールの表面温度をこの範囲に設定することで良好な透明性を発現できる。
【００５８】
こうして得られた無延伸フィルムを加熱ロール上を搬送することによって縦延伸を行う温度まで昇温する。昇温には赤外線ヒーターなど補助的な加熱手段を併用しても良い。延伸温度の好ましい範囲は５５〜８５℃であり、より好ましくは６０〜８０℃、さらに好ましくは６５〜７５℃である。このようにして昇温した未配向フィルムを加熱ロール間の周速差を用いてフィルム長手方向に１段もしくは２段以上の多段で延伸を行う。合計の延伸倍率は２〜５倍が好ましく、より好ましくは２．５〜４倍である。
【００５９】
このように一軸延伸したフィルムをいったん冷却した後、フィルムの両端部をクリップで把持してテンターに導き、幅方向の延伸を行う。延伸温度は６０〜１０５℃が好ましく、より好ましくは６５〜１００℃、さらに好ましくは７０〜９５℃である。延伸倍率は２．５〜１５倍が好ましく、より好ましくは４〜１５倍、さらに好ましくは５〜１０倍が好ましい。通常、ポリ乳酸二軸延伸フィルムの横延伸倍率は２．５〜３．５倍で実施されていることが多く、これ以上横延伸倍率を上げた場合には製膜性の悪化が懸念される。特に、６倍を越えるような延伸倍率では、著しく製膜性が悪化することが多い。本発明の脂肪族ポリエステルフィルム及び積層フィルムは、上記に例示したような延伸助剤を適量用いることにより、横高倍率延伸時の製膜安定性を高めることができ、脂肪族ポリエステルフィルム及び積層フィルムの厚みムラを改良できる場合がある。また、横高倍率延伸により、スリット性、常温保存時のロール外観、水蒸気バリア性が向上し、それらを両立させることができることから好ましい。また、フィルムの幅方向の性能差がみられる場合には、長手方向の延伸温度よりも１〜１５℃低い温度で幅方向の延伸を行うことにより低減できる場合がある。
【００６０】
さらに必要に応じて、再縦延伸および／または再横延伸を行ってもよい。
【００６１】
次に、この延伸フィルムを緊張下または幅方向に弛緩しながら熱固定する。好ましい熱処理温度は９０〜１６０℃であり、より好ましくは１０５〜１５５℃、さらに好ましくは１２０〜１５０℃である。フィルムの熱収縮率は低下させたい場合は、熱処理温度を高温にするとよい。熱処理時間は０．２〜３０秒の範囲で行うのが好ましいが、特に限定されない。弛緩率は、幅方向の熱収縮率を低下させる観点から３〜１５％であることが好ましく、より好ましくは５〜１０％である。熱固定処理を行う前にいったんフィルムを冷却することがさらに好ましい。さらに、フィルムを室温まで、必要ならば、長手および幅方向に弛緩処理を施しながら、フィルムを冷やして巻き取り、目的とする二軸延伸ポリ乳酸フィルムを得る。
【００６２】
上記のような製造方法を採用することにより、本発明の二軸延伸ポリ乳酸フィルムを得ることができる。
【００６３】
なお、本発明のΔｎが−３０×１０−３〜−５×１０−３、１２０℃における３０分加熱後のフィルム幅方向の収縮率が−３０％以上３０％以下である脂肪族ポリエステル系フィルムのより好ましい製造方法は、Δｎを５×１０−３〜３０×１０−３とする長手方向延伸工程、および延伸倍率が４倍〜１５倍である幅方向延伸工程を、この順に有する製造方法である。
【００６４】
Δｎを５×１０−３〜３０×１０−３とする長手方向延伸工程とは、延伸温度５５〜８５℃で、より好ましくは６０〜８０℃、さらに好ましくは６５〜７５℃に昇温した未配向フィルムを加熱ロール間の周速差を用いてフィルム長手方向に１段もしくは２段以上の多段で延伸を行う工程であり、合計の延伸倍率は２〜５倍が好ましく、より好ましくは２．５〜４倍である。
【００６５】
また延伸倍率が４倍〜１５倍である幅方向延伸工程とは、延伸温度６０〜１０５℃、より好ましくは６５〜１００℃、さらに好ましくは７０〜９５℃に昇温した長手方向延伸後のフィルムを、フィルム両端部をクリップで把持してテンターに導き、幅方向に延伸する工程であり、延伸倍率は２．５〜１５倍が好ましく、より好ましくは４〜１５倍、さらに好ましくは５〜１０倍が好ましい。
【００６６】
ここで、延伸倍率とは、実効延伸倍率のことであり、例えば、延伸前の走行中のフィルム中心部分に１ｃｍマス目状、大きさ１０ｃｍ×１０ｃｍのスタンプをフィルム走行方向に平行になるように押して、延伸後のフィルムに残っているスタンプの各マス目の長さの平均を計測することで確認可能である。
【実施例】
【００６７】
以下に実施例を示して本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれにより何ら制限を受けるものではない。実施例中に示す測定や評価は次に示すような条件で行った。
［測定及び評価方法］
（１）複屈折率Δｎ
ナトリウムD線（波長５８９ｎｍ）を光源として、アッベ屈折計によってフィルム長手方向、幅方向の屈折率（それぞれＮｘ、Ｎｙ）を測定し、次式で算出した。なお、マウント液としてはサリチル酸メチルを用いた。なお、測定はＪＩＳ  Ｋ  ７１４２（１９９６）のＡ法にしたがった。  
【００６８】
Δｎ＝Ｎｘ−Ｎｙ
（２）熱収縮率
フィルムを幅方向×長手方向＝３００ｍｍ×１０ｍｍに切り出し、サンプルに２００ｍｍ間隔（ｌ０）で標線を描き、３ｇの錘を吊して１２０℃に加熱した熱風オーブン内に３０分間設置し加熱処理を行った。熱処理後の標線間距離（ｌ）を測定し、加熱前後の標線間距離の変化から熱収縮率を次式で算出した。測定は５サンプル実施して平均値で評価した。
【００６９】
熱収縮率＝（ｌ０−ｌ）／ｌ×１００
（３）２３℃における２％伸長時の応力（Ｆ−２値）
恒温槽を備えたオリエンテック社製ＴＥＮＳＩＬＯＮ  ＵＣＴ−１００を用いて、２３℃における応力−歪み測定を行った。サンプルは、測定方向に長さ２００ｍｍ、幅１０ｍｍの短冊状に切り出し、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２７（１９９９）に規定された方法にしたがって測定を行い、１２０℃におけるフィルム長手方向及び幅方向の２％伸長時の応力を求めた。初期引張チャック間距離は３０ｍｍとし、引張速度は３００ｍｍ／分とした。サンプルを変更して２０回行い、平均値を用いた。
（４）水蒸気透過率
温度４０℃、湿度９０％ＲＨの条件で、米国、モコン（ＭＯＣＯＮ）社製の水蒸気透過率透過率測定装置（機種名、“パ−マトラン”（登録商標）Ｗ３／３１）を使用してＪＩＳ  Ｋ７１２９（２０００）に記載のＢ法（赤外センサー法）に基づいて測定した。また、評価は原反フィルムおよび蒸着フィルムについて行った。蒸着フィルムに関する測定は蒸着層側から水蒸気流を当て、蒸着層とは反対側で検出する方式で行った。測定は２回行い、２つの測定値の平均より求めた。
【００７０】
（５）スリット性
レザーカッター方式のスリッターでフィルムを１０００ｍｍ幅にスリットし、その時に発生したヒゲを以下に示す方法により評価した。スリッターのスピードは８０ｍ／分とした。
ヒゲの評価フィルムの端面を走査型電子顕微鏡にて観察し、ヒゲの発生状況を以下の基準にて評価した。なお、ここでいうヒゲとは、繊維状に剥離したフィルム片を意味する。
○（良）：ヒゲの発生がほとんどない
△（可）：ヒゲの発生が少ない
×（不可）：ヒゲの発生が多い
（６）光学濃度（ＯＤ）
光学濃度計（グレタグマクベス社製ＴＲ９２７）を用い、次式より算出した。
【００７１】
ＯＤ＝ｌｏｇ（Ｉ０／Ｉ）
ただし、試料の入射光強度をＩ０、透過光強度をＩとする。
【００７２】
（７）融解熱量（ΔＨ）
ＪＩＳ  Ｋ  ７１２２（１９８７）に基づき、セイコー電子工業（株）製示差走査熱量測定装置“ロボットＤＳＣ−ＲＤＣ−２２０”を、データ解析にはディスクセッション“ＳＳＣ／５２００”を用いて求めた。アルミニウムパンに、積層フィルムのＢ層から削り取った樹脂組成物を５ｍｇ封入して当該装置にセットし、窒素雰囲気下で２０℃／分の速度で２５℃から２２０℃まで昇温した際に得られる熱量曲線において、ベースラインを直線として結晶の融解に伴う発熱ピークの面積を求め、ΔＨ（Ｊ／ｇ）とした。
【００７３】
（８）蒸着層の密着力（ｇ／１５ｍｍ）
本発明のフィルムに蒸着層を形成して得られた蒸着フィルムと未延伸ポリプロピレンフィルム（ＣＰＰ）の縦方向を揃えて、下記条件でドライラミネートした。
・ＣＰＰ：    東レフィルム加工（株）製＃６０  ＺＫ９３ＫＭ
・接着剤：    東洋モートン（株）製ＡＤ５０３／ｃａｔ１０
・配合量：    ＡＤ５０３／ｃａｔ１０／酢酸エチル＝２０／１／２０重量部
・塗布：      メタバー＃１２を使用し、ＣＰＰのコロナ処理面側に接着剤を塗布し、蒸着フィルムにラミネート
・乾燥：      ８０℃、４５秒
・硬化：      ４０℃、４８時間
得られたサンプルについて、下記条件で剥離試験を行い、下限値の平均を読み取って蒸着層の密着力を測定した。
・剥離試験機：       大英科学精機製作所製引っ張り試験機
・剥離角度：  ９０°
・剥離速度：  ２００ｍｍ／分
・チャート速度：２０ｍｍ／分
・剥離方向：  縦方向
・サンプル幅：       １５ｍｍ
同じ測定を３回繰り返し、得られた値の平均値を蒸着層の密着力（ｇ／１５ｍｍ）とした。
［ポリ乳酸樹脂］
実施例で用いたポリ乳酸系樹脂について示す。
【００７４】
Ｐ−１：Ｄ−乳酸ユニット含有割合１モル％、ＰＭＭＡ換算の重量平均分子量が１９万のポリＬ−乳酸樹脂
Ｐ−２：Ｄ−乳酸ユニット含有割合１２モル％のネイチャーワークス製ポリ乳酸４０６０Ｄを用いた。
［延伸助剤］
実施例で用いた、延伸助剤について示す。
【００７５】
Ｑ−１：ポリ乳酸−ポリエーテルブロック共重合体
Ｑ−１の製造条件を以下に記す。重量平均分子量１０，０００のポリプロピレングリコール７０質量部とＬ−ラクチド３０質量部に対し、オクチル酸錫０．０５質量部を混合し、撹拌装置付きの反応容器中で窒素雰囲気中１５０℃で２時間重合した。重量平均分子量２，０００のポリ乳酸セグメントを有する、ポリプロピレングリコールとポリ乳酸のトリブロック共重合体Ｑ−１を得た。得られたブロック共重合体は、ＧＰＣにより測定したＰＭＭＡ換算による重量平均分子量（Ｍｗ）が１４，０００、ガラス転移温度が５５℃であった。
【００７６】
なお、ガラス転移温度の測定方法は、乾燥させたフィルムを約５ｍｇ精秤し、所定のサンプルパンに詰めて、セイコー電子工業（株）製示差走査熱量分析装置（ＤＳＣ）ＲＤＣ２２０により、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１（１９９９）に基づいて、昇温速度２０℃／分で昇温したときのサーモグラムフィルムのガラス転移温度を求めた。
【００７７】
Ｑ−２：ポリ乳酸―ポリエステルブロック共重合体
Ｑ−２として、大日本インキ化学工業（株）製の、プラメートＰＤ−１５０を使用した。
【００７８】
Ｑ−３：オレフィン−アクリレート共重合体ポリマー
Ｑ−３として、デュポン社製のＢｉｏｍａｘ Ｓｔｒｏｎｇ １２０を使用した。
【００７９】
製膜条件を表１に示す。
（実施例１）
表に記載の量関係で、Ｐ−１に対し、公知の二軸押出機を用いてＱ−１を添加し２００℃で混練し、ペレットとした。
【００８０】
得られたペレットを、１２０℃、５時間、５ｔｏｒｒの真空下で減圧乾燥した後、押出機に供給し、Ｔダイ口金温度２００℃でフィルム状に押し出し、１０℃に冷却したドラム上にキャストして未延伸フィルムを作製した。
【００８１】
この未延伸フィルムをロール式延伸機にて長手方向に、温度７０℃で３．０倍延伸した。この一軸延伸フィルムをいったん冷却ロール上で冷却した後、両端をクリップで把持してテンター内に導き、幅方向に温度９０℃で８．０倍延伸した。続いて定長下、温度１２０℃で１０秒間熱処理後、同温度で幅方向に１０％の弛緩処理を施し、厚さ２０μｍの二軸延伸ポリ乳酸フィルムを得た。
【００８２】
なお、金属蒸着後の水蒸気透過率測定を行うフィルムについては、窒素と炭酸ガスの混合気体（炭酸ガス濃度比１５体積％）雰囲気下で、フィルム温度を６０℃に保ちつつ、３０Ｗ・分／ｍ２で片面にコロナ放電処理を施して巻き取りした。フィルム走行装置を具備した真空蒸着装置内にフィルムロールをセット、１．００×１０−２Ｐａの高減圧状態にした後に、２０℃の冷却金属ドラムを介して走行させ、アルミニウム金属を加熱蒸発させ蒸着薄膜層を形成し、光学濃度２．５となるよう制御した。
【００８３】
蒸着後、真空蒸着装置内を常圧に戻して、巻取ったフィルムを巻き返し、４０℃の温度で２日間エージングして、蒸着フィルムを得た。得られたフィルムは水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。
（実施例２）
延伸助剤の添加量、横延伸倍率を変えた以外は、実施例１と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムを得た。
【００８４】
得られたフィルムは水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。
（実施例３）
延伸助剤を、Ｑ−２に変えた以外は、実施例２と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムを得た。
【００８５】
得られたフィルムは水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。
（実施例４）
延伸助剤を、Ｑ−３に変えた以外は、実施例２と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムを得た。
【００８６】
得られたフィルムは水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。
（実施例５）
ヒートセット温度を変えた以外は、実施例２と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムを得た。
【００８７】
得られたフィルムは水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。
（実施例６）
横延伸倍率、ヒートセット温度、リラックスを変えた以外は、実施例１と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムを得た。
【００８８】
得られたフィルムは水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。
（実施例７）
横延伸倍率、ヒートセット温度を変えた以外は、実施例２と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムを得た。
【００８９】
得られたフィルムは水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。
（実施例８）
ポリ乳酸／延伸助剤の原料組成、横延伸倍率、ヒートセット温度を変えた以外は、実施例４と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムを得た。
【００９０】
得られたフィルムは水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。
（比較例１）
フィルム組成、横延伸倍率／温度を変えた以外は、実施例１と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムを得た。
【００９１】
得られたフィルムは実施例１と比較して水蒸気バリア性、スリット性に劣るものであった。
（比較例２）
横延伸倍率、温度以外は、比較例１と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムを作製したが、本条件では延伸助剤を加えずに横高倍率延伸を実施したため、横延伸時にフィルム破れが頻発し製膜不可能だった。
（比較例３）
ヒートセット、弛緩処理を加えなかった以外は、実施例１と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムを得た。
【００９２】
得られたフィルムは実施例１と比較して水蒸気バリア性、スリット性に劣るものであった。これは、熱収縮率が本願から外れ、蒸着後の熱収縮が大きくなったことによるものと考えられる。
（比較例４）
Ｐ−１を１００重量部に対し、公知の二軸押出機を用いて平均粒径２．５μｍの凝集シリカ粒子０．０６重量部添加し、２００℃で混練してペレットとした。
【００９３】
得られたペレットを１００℃、５時間、５ｔｏｒｒの真空下で減圧乾燥した後、２１０℃に加熱された押出機に供給し、Ｔダイ口金温度２１０℃でシート状に押出し、表面温度２０℃のドラム上にキャストして厚さ３８０μｍの未延伸フィルムを得た。
【００９４】
この未延伸フィルムを複数本のセラミックロールによりフィルム温度７０℃に予熱し、周速差の異なる２本のロール間で延伸速度が３００００％／分となるように縦方向に３倍延伸した。次いで、この一軸延伸フィルムをいったん冷却ロール上で冷却した後、両端をクリップで把持してテンター内に導き、６８℃に予熱した後８０℃で幅方向に６．５倍延伸した。続いて定長下１５５℃で１５秒間熱処理後、１２０℃で幅方向に３％の弛緩処理を施し、厚さ２０μｍの二軸延伸ポリ乳酸フィルムの製造を試みた（文献３で開示された実施例１の追試）。
【００９５】
ところが、横延伸工程でフィルム破れが多発し、製膜が極めて不安定だった。このため満足なサンプルが得られなかった。
【００９６】
次に、本発明の脂肪族ポリエステル系ポリ乳酸フィルムの片面に、易接着層としてＢ層を積層した場合を示す。
【００９７】
（実施例９）
Ｐ−１を４５重量部、Ｐ−２を４５重量部、Ｑ−１を１０重量部混合して公知の二軸押出機を用いて２００℃で混練してペレットとした。得られたペレットは、１００℃、５時間、５ｔｏｒｒの真空下で減圧乾燥し、Ｂ層に用いる原料とした。
【００９８】
実施例１に用いた樹脂組成を２００℃に加熱された押出機Ａに供給し、平均目開き１２μｍのステンレス鋼繊維を焼結圧縮したフィルターにてポリマーを濾過させた。また、別途上記の原料を２００℃に加熱された押出機Ｂに供給し、平均目開き２５μｍの焼結フィルタ−でポリマーを濾過させた。両押出機からのポリマーを多層口金にて二軸延伸後のＡ層／Ｂ層の厚み構成が３／１７μｍとなるよう積層させ、２５℃に冷却したドラム上にキャストして未延伸フィルムを作製した。
【００９９】
得られた未延伸フィルムを引き続きロール式延伸機にて長手方向に、温度７０℃で３倍延伸した。この一軸延伸フィルムをいったん冷却ロール上で冷却した後、両端をクリップで把持してテンター内に導き、帆場方向に温度９０℃で１０倍に延伸した。続いて、定長下、温度１３０℃で１０秒間熱処理後、同温度で幅方向に１０％の弛緩処理を施し、厚さ２０μｍの二軸延伸ポリ乳酸フィルムを得た。
【０１００】
得られた二軸延伸ポリ乳酸フィルムを、実施例１と同様にして、Ｂ層上に蒸着層を形成することにより蒸着フィルムを得た。
【０１０１】
得られたフィルムは、水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。また、Ｂ層上に蒸着した蒸着フィルムは、高い密着力を示した。
【０１０２】
（実施例１０）
Ｐ−１を２８．５重量部、Ｐ−２を６６．５重量部、Ｑ−３を５重量部混合して公知の二軸押出機を用いて２００℃で混練してペレットとし、５０℃、１２時間、５ｔｏｒｒの真空下で減圧乾燥したものをＢ層に用いる原料とし、押出機Ｂに供給するとともに、Ａ層の原料組成を表に示すとおり変更した以外は、実施例９と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムおよびその蒸着フィルムを得た。
【０１０３】
得られたフィルムは、水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。また、Ｂ層上に蒸着した蒸着フィルムは、高い密着力を示した。
（実施例１１）
Ｐ−２を９５重量部、Ｑ−１を５重量部混合して公知の二軸押出機を用いて２００℃で混練してペレットとし、５０℃、１２時間、５ｔｏｒｒの真空下で減圧乾燥したものをＢ層に用いる原料とし、押出機Ｂに供給した以外は、実施例９と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムおよびその蒸着フィルムを得た。
【０１０４】
得られたフィルムは、水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。また、Ｂ層上に蒸着した蒸着フィルムは、高い密着力を示した。
（実施例１２）
Ｂ層の原料にＱ−３を用いず、横延伸倍率、ヒートセット温度を変えた以外は実施例１０と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムおよびその蒸着フィルムを得た。
【０１０５】
得られたフィルムは、水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。また、Ｂ層上に蒸着した蒸着フィルムは、高い密着力を示した。
（実施例１３）
Ｂ層の原料として、５０℃、１２時間、５ｔｏｒｒの真空下で減圧乾燥したＰ−２を用い、横延伸倍率、ヒートセット温度を変えた以外は実施例９と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムおよびその蒸着フィルムを得た。
【０１０６】
得られたフィルムは、水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。また、Ｂ層上に蒸着した蒸着フィルムは、高い密着力を示した。
（実施例１４）
Ｐ−１を６３重量部、Ｐ−２を２７重量部、Ｑ−２を１０重量部混合して公知の二軸押出機を用いて２００℃で混練してペレットとし、１００℃、５時間、５ｔｏｒｒの真空下で減圧乾燥したものをＢ層に用いる原料とし、Ａ層の原料組成、横延伸倍率を変更した以外は実施例９と同様にして二軸延伸ポリ乳酸フィルムおよびその蒸着フィルムを得た。
【０１０７】
得られたフィルムは、水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。また、Ｂ層上に蒸着した蒸着フィルムは、高い密着力を示した。
（実施例１５）
実施例２のフィルムをそのまま実施例１５の二軸延伸ポリ乳酸フィルムとした。
【０１０８】
得られたフィルムは、蒸着層の密着力は低いものの、水蒸気バリア性、スリット性に優れたフィルムであった。
（比較例５）
比較例１のフィルムをそのまま比較例６の二軸延伸ポリ乳酸フィルムとした。
【０１０９】
得られたフィルムは、水蒸気バリア性、スリット性に劣るとともに、蒸着層の密着力にも劣っていた。
【０１１０】
【表１】
2010090370.tif 000002
【０１１１】
【表２】
2010090370.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【０１１２】
本発明の脂肪族ポリエステル系フィルム及び積層フィルムは、横高倍率延伸しても製膜安定性に優れることから、生産性に優れ、スリット性、常温保管時の端部外観、水蒸気バリア性に優れており、食品などに用いられる各種包装材料、および各種工業材料などに好ましく用いることができる。