(57)【要約】【課題】高分子を熱分解して形成した熱分解グラファイトシートはシート間の接合が極めて弱いため、接着剤を介してシートを複数積層しグラファイト複合体を形成していたが、熱コンダクタンスを大きくできない課題があった。【解決手段】芳香族高分子フィルムを焼成して生成された熱分解グラファイトシート１と黒鉛粉を含有する黒鉛体２とを直接重ね合わせ積層方向に加圧圧縮し、接した界面３の熱分解グラファイトシート１の凹部４に黒鉛粉を充填し熱分解グラファイトシートと黒鉛体２を接合する。これによってグラファイト複合体の熱コンダクタンスを大きくすることができる。【選択図】図１
2010013340.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
高分子フィルムを焼成して生成された熱分解グラファイトシートと黒鉛粉を含有する黒鉛体とが接した界面で接合されたグラファイト複合体。
【請求項２】
前記黒鉛粉が、前記界面において前記熱分解グラファイトシートの表面に設けた凹部に充填された請求項１に記載のグラファイト複合体。
【請求項３】
前記熱分解グラファイトシートの凹部は、高分子フィルムを焼成した後の熱分解グラファイトシートを圧延することによって形成されたものである請求項２に記載のグラファイト複合体。
【請求項４】
高分子フィルムを焼成して生成された熱分解グラファイトシートと黒鉛粉を成形した黒鉛体とを接して重ね合わせた後、加圧して前記熱分解グラファイトシートと前記黒鉛体を接合するグラファイト複合体の製造方法。
【請求項５】
前記加圧の圧力は、３０ＭＰａ以上から１５０ＭＰａ以下である請求項４に記載のグラファイト複合体の製造方法。
【請求項６】
前記熱分解グラファイトシートは、高分子フィルムを焼成した後の熱分解グラファイトシートを圧延することによって形成されたものである請求項４に記載のグラファイト複合体の製造方法。
【請求項７】
前記熱分解グラファイトシートは、前記圧延における圧縮率が２０％以上から８０％以下である請求項６に記載のグラファイト複合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発熱体が発生した熱を伝導、放散するためのグラファイト複合体及びその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、電子機器は、携帯電話やパーソナルコンピュータに代表されるように高性能化、小型化、薄型化の要求に伴い、ＣＰＵ、ＩＣ等の電子部品の高性能化、高密度化によって発熱量が著しく増大し、電子機器の温度上昇を抑制することが重要な課題になっている。
【０００３】
この熱対策として、電子部品の発熱体の熱をヒートシンク等の放熱体へ熱を伝達したり発熱体の熱を迅速に拡散しヒートスポットの温度を下げたりするために、熱伝導率が良好で薄膜、軽量であるグラファイトシートを介在させる方法が用いられている。
【０００４】
発熱体の発熱量の増大に伴い冷却能力を高めるため、グラファイトシートによる熱輸送量を向上させる必要がある。
【０００５】
これに用いるグラファイトシートには、熱分解グラファイトシート、膨張黒鉛シートがあり、熱分解グラファイトシートはポリイミド等の高分子フィルムを高温で熱分解したシートであり、膨張黒鉛シートはグラファイト粉末を酸処理後、加熱しフィルム状に加圧成形されたシートである。
【０００６】
また、グラファイトシートの熱輸送量は、熱コンダクタンスに比例し、熱コンダクタンスは、グラファイトシートのシートの長さ方向に熱が伝導する場合、熱コンダクタンス（Ｗ／Ｋ）＝熱伝導率（Ｗ／ｍＫ）×シート断面積÷シート長さの関係があり、シート主面の形状が同じ場合、熱伝導率とシート厚みを大きくすることにより熱コンダクタンスを大きくすることができる。
【０００７】
図８は、従来のグラファイト複合体の斜視図である。
【０００８】
熱分解グラファイトシートを用いる場合は、熱コンダクタンスを大きくするためにシートを厚くしようとすると、これに対応して原料の高分子フィルムを厚くする必要があるが熱分解時にフィルム内部から発生するガスのため脆く粉状になり、シートを厚くすることができなかった。
【０００９】
そのため、熱分解グラファイトシートを厚くするために、図８に示すようにエポキシ樹脂やウレタン樹脂等の接着剤３１を介して熱分解グラファイトシート３２ａ、３２ｂを複数積層しグラファイト複合体を形成し熱コンダクタンスを大きくしていた。
【００１０】
一方、膨張黒鉛シートを用いる場合は、熱分解グラファイトシートに比較すると主面方向の熱伝導率が低く熱分解グラファイトシートと同じ厚みの場合には熱コンダクタンスが劣っていた。また膨張黒鉛シートは厚くしていくと層間剥離を生じ易く取り扱いが難しく熱コンダクタンスを大きくできなかった。
【００１１】
そのため、膨張黒鉛シートの厚みを厚くするために、膨張黒鉛シートに金属の網状体を表裏面や中間に埋没させグラファイト複合体を形成していた。
【００１２】
なお、この出願の発明に関する先行技術文献情報としては、例えば特許文献１、特許文献２に示すものが知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１３】
【特許文献１】特開２００１−１４４２３７号公報
【特許文献２】特開２００５−２２９１００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
しかしながら、このような従来のグラファイト複合体は、熱分解グラファイトシート間に樹脂接着剤の層を形成したものは、樹脂接着剤の熱伝導率が極めて低いため、熱コンダクタンスを大きくできない課題があった。
【００１５】
また、膨張黒鉛シートに金属の網状体を埋め込んだものは、金属の熱伝導率が膨張黒鉛シートより小さいため、熱コンダクタンスを大きくできない課題があった。
【００１６】
本発明は、このような従来の課題を解決し、熱コンダクタンスが大きいグラファイト複合体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
上記目的を達成するために本発明は、高分子フィルムを焼成して生成された熱分解グラファイトシートと黒鉛粉を含有する黒鉛体とが接した界面で接合されたグラファイト複合体である。
【００１８】
また、高分子フィルムを焼成して生成された熱分解グラファイトシートと黒鉛粉を成形した黒鉛体とを接して重ね合わせた後、加圧して前記熱分解グラファイトシートと前記黒鉛体を接合するグラファイト複合体の製造方法である。
【発明の効果】
【００１９】
以上のように本発明のグラファイト複合体によれば、熱分解グラファイトシートと黒鉛体が直接接して接合されたものとすることにより、接した界面での熱伝導率の低下がないため、熱コンダクタンスの大きなグラファイト複合体を得ることができる。
【００２０】
また、接した界面において熱分解グラファイトシートに設けた凹部に黒鉛体の黒鉛粉を充填させたものとすることにより、熱分解グラファイトシートと黒鉛体とが緻密に重なり合うため界面での熱伝導率を大きくすることができ熱コンダクタンスの大きなグラファイト複合体を得ることができる。
【００２１】
また、グラファイト複合体の熱分解グラファイトシートの凹部は、高分子フィルムを焼成した後の熱分解グラファイトシートを圧延することによって形成されたものであることにより、熱分解グラファイトシートと黒鉛体との界面の接合強度を向上することができる。これによって、高温環境における熱分解グラファイトシートと黒鉛体の熱膨張の差による剥離がなく、またグラファイト複合体を電子機器に取り付ける際等の取り扱いを容易にすることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２２】
【図１】本発明の実施の形態のグラファイト複合体の側面図
【図２】本発明の実施の形態のグラファイト複合体における熱分解グラファイトシートと黒鉛体との界面の断面概略図
【図３】本発明の実施の形態の圧延した熱分解グラファイトシートの表面の電子顕微鏡写真
【図４】（ａ）〜（ｃ）本発明の実施の形態の他のグラファイト複合体の側面図
【図５】本発明の実施の形態の熱分解グラファイトシートの圧延工程を示す概要図
【図６】本発明の実施の形態のグラファイト複合体の加圧工程を示す概要図
【図７】グラファイト複合体の接合強度の測定方法を示す概要図
【図８】従来のグラファイト複合体の斜視図
【発明を実施するための形態】
【００２３】
（実施の形態）
本発明の実施の形態のグラファイト複合体について説明する。
【００２４】
図１は本発明の実施の形態におけるグラファイト複合体の側面図である。
【００２５】
グラファイト複合体は、図１に示すように熱分解グラファイトシート１と黒鉛体２が１枚ずつ積層され、熱分解グラファイトシート１と黒鉛体２とが直接接した界面３で接合されたものである。
【００２６】
グラファイト複合体の熱分解グラファイトシート１は、高分子フィルムを焼成して生成されたものであり、層状の結晶が大きいグラファイトが主面５方向に沿って配向し、この層状のグラファイトが積層されている。
【００２７】
高分子フィルムは、ポリイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド等の耐熱性の芳香族高分子を用いることが好ましく、熱分解グラファイトシート１は熱伝導率が非常に高く、主面５方向の熱伝導率は４００Ｗ／ｍＫ〜１８００Ｗ／ｍＫを有するものである。
【００２８】
熱分解グラファイトシート１の厚みは１０μｍ〜１５０μｍが好適に用いられ、熱伝導率が高くシート形状が確保できる。
【００２９】
グラファイト複合体の黒鉛体２は主成分として黒鉛粉を含有し、具体的には鱗片状の黒鉛粉が主面５に沿って配向するように堆積されたものである。黒鉛粉には、膨張黒鉛や、粉末コークスを温度３０００℃程度で熱処理した熱分解黒鉛等の鱗片状又は球状の黒鉛粉を用いることができる。
【００３０】
黒鉛体２の強度を向上させるため樹脂等の微量の結合剤を添加してもよいが、膨張黒鉛は可塑性があるため結合剤を用いずに加圧成形でき熱伝導率の高い黒鉛体２を得ることができる。また高い熱伝導率とするために黒鉛体２に９８重量％以上のカーボンを含有することが好ましい。
【００３１】
黒鉛体２は主面５方向の熱伝導率が１００Ｗ／ｍＫ〜３５０Ｗ／ｍＫを有するものである。黒鉛体２は、熱伝導率が２００Ｗ／ｍＫ以下の場合はシート厚みが２００μｍ〜１５００μｍであり、３００Ｗ／ｍＫ以上の場合は５０μｍ〜５００μｍが好ましく、層間剥離がなくシート形状が確保できる。
【００３２】
グラファイト複合体の熱伝導率は、見掛けの熱伝導率によって表すことができ、グラファイト複合体が図１に示すように熱分解グラファイトシート１と黒鉛体２が１枚ずつ密着して接合したものは、界面３において熱伝導率の低下がないため、主面５方向の見掛けの熱伝導率λは、グラファイト複合体のシート厚みに対する熱分解グラファイトシート１の厚みの比をａ、グラファイト複合体のシート厚みに対する黒鉛体２の厚みの比をｂ、熱分解グラファイトシート１と黒鉛体２の熱伝導率を夫々λ１、λ２とすると、
【００３３】
【数１】
2010013340.tif 000003
【００３４】
である。
【００３５】
熱分解グラファイトシート１の熱伝導率が黒鉛体２より大きいので、グラファイト複合体の見掛けの熱伝導率は、熱分解グラファイトシート１の熱伝導率より小さく黒鉛体２の熱伝導率より大きい値を有する。このことからグラファイト複合体は、グラファイト複合体と同じシート厚みの黒鉛体２より主面方向の熱コンダクタンスを大きくすることができる。
【００３６】
また、グラファイト複合体は、単体の熱分解グラファイトシートに比べ厚みを厚くでき主面方向の熱コンダクタンスを大きくすることができ、シート厚みは単体の熱分解グラファイトシートより厚い１００μｍ以上であることが好ましく、より好ましくは１５０μｍ以上である。
【００３７】
グラファイト複合体の熱分解グラファイトシート１は、高分子フィルムを焼成した後の熱分解グラファイトシート、又は焼成した後の熱分解グラファイトシートを圧延して形成された圧延した熱分解グラファイトシートを用いたものである。
【００３８】
熱分解グラファイトシート１は、圧延した熱分解グラファイトシートを用いることが好ましく、黒鉛体２との界面３の接合強度を大きくすることができる。
【００３９】
図２は本発明の実施の形態におけるグラファイト複合体の熱分解グラファイトシートと黒鉛体との界面の断面概略図、図３は同圧延した熱分解グラファイトシートの表面の電子顕微鏡写真である。
【００４０】
図２に示す熱分解グラファイトシート１は圧延した熱分解グラファイトシートを用いたものであり、界面３における熱分解グラファイトシート１の表面は凹部４が設けられ、黒鉛体２の黒鉛粉が、この凹部４に充填され、熱分解グラファイトシート１と黒鉛体２とが界面３において緻密に連結している。
【００４１】
圧延した熱分解グラファイトシートの凹部４は、図３に示すように、グラファイト層の平坦状の領域Ｄ間の境界に形成されている。
【００４２】
焼成した後の熱分解グラファイトシートの表面は表面付近のグラファイト層が隆起した箇所が多数形成されていて、凹部４は、この隆起した箇所が圧延することによって折り畳まれて形成されたものである。
【００４３】
凹部４には、皴状の突起６が設けられ、突起６は熱分解グラファイトのグラファイト層が圧延によって折り畳まれた部分が、主面５方向に突き出ているものである。
【００４４】
凹部４が突起６を有することにより、黒鉛粉が凹部４に密着してアンカー効果が向上するため熱分解グラファイトシート１と黒鉛体２の接合強度を向上できる。これによって高温環境における熱分解グラファイトシート１と黒鉛体２との熱膨張の差による剥離がなく、またグラファイト複合体を電子機器に取り付ける際等の取り扱いを容易にすることができる。
【００４５】
また、このように界面３において熱分解グラファイトシート１の凹部４に黒鉛粉が充填されることにより、界面３の熱伝導率は充填された黒鉛粉の熱伝導率より小さくなることがないため、界面３の熱伝導率を大きくすることができグラファイト複合体の主面５方向の見掛けの熱伝導率を向上することができる。またグラファイト複合体の厚み方向の熱伝導性を損なうことがなく、厚み方向の熱伝導率を高くすることができる。このように熱分解グラファイトシート１と黒鉛体２とが緻密に重なり合うため界面３での熱伝導率を大きくすることができ熱コンダクタンスの大きなグラファイト複合体を作製することができる。
【００４６】
図４は本発明の実施の形態の他のグラファイト複合体の側面図である。
【００４７】
グラファイト複合体は、図４（ａ）のように複数の熱分解グラファイトシート１ａ、１ｂと黒鉛体２ａ、２ｂが１枚ずつ交互にして夫々複数積層されたものでもよく、グラファイト複合体を厚くでき、主面５ａ方向に大きな熱コンダクタンスを得ることができる。
【００４８】
また、本発明のグラファイト複合体は熱分解グラファイトシートと黒鉛体との界面の接合強度が大きいため、図４（ａ）のように複数積層してグラファイト複合体を厚くできる。
【００４９】
図１、図４（ａ）に示すグラファイト複合体は、熱分解グラファイトシートと黒鉛体の主面の全面が接合しているものであるが、熱分解グラファイトシートが黒鉛体の主面の一部に接合したものでもよく、また黒鉛体が熱分解グラファイトシートの主面の一部に接合したものでもよい。
【００５０】
グラファイト複合体は、図４（ｂ）に示すように黒鉛体２ｃ、２ｄ間に熱分解グラファイトシート１ｃが挟み込まれ埋設されているものでもよい。
【００５１】
また、グラファイト複合体は、図４（ｃ）に示すように熱分解グラファイトシート１ｄ、１ｅ間に黒鉛体２ｅが挟み込まれているものでもよく、このようにグラファイト複合体の上下の主面５ｄに熱分解グラファイトシート１ｄ、１ｅを設けることより、黒鉛体２ｅが両面の主面５ｄに露出しないため、電子機器に用いる際に黒鉛体２ｅから黒鉛粉が剥離し電子機器に電気的な不具合を生じることを防止することができる。
【００５２】
なお、グラファイト複合体は樹脂フィルム又は金属フィルムで被覆されてもよく、グラファイト複合体を保護したり取り扱いを向上したりすることができる。
【００５３】
次に、実施の形態のグラファイト複合体の製造方法について説明する。
【００５４】
グラファイト複合体は、図１に示すように熱分解グラファイトシート１と黒鉛体２からなるシート状のものについて説明する。
【００５５】
まず、熱分解グラファイトシートの製造方法について説明する。
【００５６】
熱分解グラファイトシートの製造方法は、一定厚みを有する原料の高分子フィルムを真空やアルゴン・窒素等の不活性ガスの雰囲気中で１℃／ｍｉｎ〜２０℃／ｍｉｎの上昇速度で室温から昇温させて温度２５００℃〜３１００℃で焼成しグラファイト化する高温熱処理を行い、焼成した後の熱分解グラファイトシートを生成する。
【００５７】
焼成した後の熱分解グラファイトシートは、グラファイト層間に隙間が生じていて、焼成した後の熱分解グラファイトシートの表面にグラファイト層が隆起した箇所が生じている。
【００５８】
さらに、焼成した後の熱分解グラファイトシートを圧延する。
【００５９】
図５は本発明の実施の形態の熱分解グラファイトシートの圧延工程を示す概要図である。
【００６０】
図５に示すように、圧延工程において、焼成した後の熱分解グラファイトシート７は移動方向の前方に設けた制御ローラ２１に挟み込まれ、後方に設けた圧延ローラ２２に挿入され圧延した熱分解グラファイトシート８が形成される。
【００６１】
制御ローラ２１により熱分解グラファイトシート７の移動速度を制御し、圧延ローラ２２を前記移動速度より速く回転させながら熱分解グラファイトシート７を圧延する。これによって熱分解グラファイトシート７と圧延ローラ２２との摩擦が大きくなり熱分解グラファイトシート７の表面が隆起した部分が折り畳まれ、熱分解グラファイトシート８の表面に突起６を有する凹部４の形成が効率良くできる。
【００６２】
圧延は、圧延を複数回に分けて熱分解グラファイトシート７の厚みを徐々に薄くすることが好ましく、これによって圧延ローラ２２の回転を速くすることができ突起６を有する凹部４を形成し易くなる。
【００６３】
圧延した熱分解グラファイトシート８の凹部４の平均深さは、熱分解グラファイトシート８がポリイミドからなる高分子フィルムを焼成したものから形成した場合は、１〜４μｍである。
【００６４】
また、熱分解グラファイトシート８の圧延における圧縮率は、２０％以上から８０％以下であることが好ましく、４５％以上から８０％以下がより好ましく、圧延により形成された凹部４によって界面３における接合強度を大きくすることができる。
【００６５】
また、圧延における圧縮率が２０％以上から８０％以下である熱分解グラファイトシートは、圧延後の厚みが５０μｍ〜１５０μｍであることが好ましく、圧延により形成された凹部４によって界面３における接合強度を大きくすることができる。
【００６６】
ここで、圧延における圧縮率をＰ、焼成した後の熱分解グラファイトシートの厚みをＴ１、圧延した熱分解グラファイトシートの厚みをＴ２とすると、圧延における圧縮率Ｐは、
【００６７】
【数２】
2010013340.tif 000004
【００６８】
である。
【００６９】
黒鉛体の製造方法は、膨張黒鉛体の製造方法について説明する。
【００７０】
膨張黒鉛体の製造方法は、天然グラファイトを粉砕し、グラファイト層間に濃硫酸と濃硝酸の混合液を添加して酸処理と、ガスバーナ等の高温中で加熱処理とを順次行い、天然グラファイトを発泡させて鱗片状の膨張黒鉛粉を生成させる。続いて膨張黒鉛粉をベルトコンベア上に供給し堆積させ、圧延ローラによりシート状にロール成形する。
【００７１】
この成形後の膨張黒鉛体の密度は０．７ｇ／ｃｍ３以上から１．１ｇ／ｃｍ３以下であることが好ましい。
【００７２】
膨張黒鉛体の密度が０．７ｇ／ｃｍ３以上であることにより、グラファイト複合体の製造工程において膨張黒鉛体をシート形状に保持して取り扱うことができ、密度が１．１ｇ／ｃｍ３以下であることにより、加圧工程における加圧により膨張黒鉛体１０の圧縮を大きくすることができ、グラファイト複合体の熱分解グラファイトシート１と黒鉛体２との接合強度を向上することができる。
【００７３】
図６は、本発明の実施の形態のグラファイト複合体の加圧工程を示す概要図である。
【００７４】
次に、所定の形状に切断した熱分解グラファイトシート９とシート状の黒鉛体１０との主面を接して重ね合わせた後、これを図６に示すようにプレス金型の剛体板２４で挟み込み主面に垂直な方向に加圧する。
【００７５】
この加圧により、黒鉛体１０の黒鉛粉が変形して熱分解グラファイトシート９の表面の凹部４に充填され、熱分解グラファイトシート９と黒鉛体１０とが圧着されて、シート状のグラファイト複合体が形成される。
【００７６】
加圧工程の加圧は、３０ＭＰａ〜１５０ＭＰａの圧力が好ましく、５０ＭＰａ〜１００ＭＰａがより好ましく、グラファイト複合体の熱分解グラファイトシート１と黒鉛体２との接合強度が確保できシート形状にすることができる。
【００７７】
圧力が、３０ＭＰａより小さいと使用時の高温環境や取り扱いにおいて熱分解グラファイトシート１と黒鉛体２との剥離が生じ、１５０ＭＰａより大きいと黒鉛体１０の破砕が生じる。
【００７８】
また、加圧工程は、ローラ加圧にしてもよい。
【００７９】
このように、熱分解グラファイトシートと黒鉛体とを接着剤等を用いずに直接接して加圧することにより、熱分解グラファイトシートの表面の凹部４に黒鉛体の黒鉛粉末を充填でき、熱分解グラファイトシートと黒鉛体とが緻密に重なり合うため界面での熱伝導率を大きくすることができ、熱コンダクタンスの大きなグラファイト複合体を得ることができる顕著な作用効果を奏するものである。
【００８０】
また、圧延した熱分解グラファイトシートを用いることにより、界面の接合強度を高めることができ、これによって熱分解グラファイトシートと黒鉛体を複数積層してグラファイト複合体を厚く設けて熱コンダクタンスの大きなグラファイト複合体とすることができる。またグラファイト複合体の取り扱いを容易にすることができる。
【実施例】
【００８１】
以下、具体的な実施例について説明する。
【００８２】
（実施例１）
実施例１のグラファイト複合体は、図１に示すように熱分解グラファイトシートと黒鉛体を１枚ずつ重ね合わせた後、加圧して形成したものである。
【００８３】
熱分解グラファイトシートは、芳香族四塩基酸と芳香族ジアミンとの縮重合によって得られた芳香族ポリイミドフィルムを温度３０００℃で焼成した後、圧延を行ったものである。
【００８４】
圧延した熱分解グラファイトシートは、厚み７０μｍ、密度１．１０ｇ／ｃｍ３、圧延
における圧縮率が６８％、主面方向の熱伝導率は９０５Ｗ／ｍＫである。
【００８５】
黒鉛体は膨張黒鉛粉を成形したシートである。
【００８６】
黒鉛体は、密度が１．００ｇ／ｃｍ３であり、主面方向の熱伝導率は２００Ｗ／ｍＫであり、厚みは加圧工程後にグラファイト複合体が所定の厚みとなるものを用いた。
【００８７】
この熱分解グラファイトシートと黒鉛体を重ねて圧力８０ＭＰａで加圧工程を行い、厚みが３００μｍであるシート状のグラファイト複合体を形成した。
【００８８】
加圧工程の加圧により、黒鉛体の厚みは加圧前の厚みに対し５７％の厚みに圧縮され、熱分解グラファイトシートは圧縮されていない。
【００８９】
（実施例２）
実施例２は、実施例１と加圧工程の圧力が異なる以外は、実施例１と同様に作製した。
【００９０】
実施例２は、熱分解グラファイトシートは実施例１と同じであり黒鉛体は厚みが異なる以外は実施例１と同じである。
【００９１】
この熱分解グラファイトシートと黒鉛体を重ねて、圧力３０ＭＰａで加圧工程を行い、厚みが３００μｍであるグラファイト複合体を形成した。
【００９２】
加圧工程の加圧により、黒鉛体の厚みは加圧前の厚みに対し５９％の厚みに圧縮され、熱分解グラファイトシートは圧縮されていない。
【００９３】
（実施例３、実施例４）
実施例３、実施例４は実施例１と熱分解グラファイトシートが異なる以外は、実施例１と同様に作製した。
【００９４】
実施例３、実施例４の熱分解グラファイトシートは、芳香族ポリイミドフィルムを温度３０００℃で焼成した後、圧延を行ったものであり、黒鉛体は厚みが異なる以外は実施例１と同じである。この熱分解グラファイトシートと黒鉛体を重ねて、圧力８０ＭＰａで加圧工程を行い、厚みが３００μｍであるグラファイト複合体を形成した。
【００９５】
実施例３の圧延した熱分解グラファイトシートは、厚み１００μｍ、密度が０．８５ｇ／ｃｍ３、圧延における圧縮率が２３％、主面方向の熱伝導率は７００Ｗ／ｍＫである。
【００９６】
実施例３は加圧工程の加圧により、黒鉛体の厚みは加圧前の厚みに対し５７％の厚みに圧縮され、熱分解グラファイトシートは、加圧前の圧延した熱分解グラファイトシートの厚みに対し７５％の厚みに圧縮された。
【００９７】
実施例４は、圧延した熱分解グラファイトシートは、厚み５０μｍ、密度が１．５４ｇ／ｃｍ３、圧延における圧縮率が７７％、主面方向の熱伝導率は１２６０Ｗ／ｍＫである。
【００９８】
また、加圧工程の加圧により、黒鉛体の厚みは加圧前の厚みに対し５７％の厚みに圧縮され、熱分解グラファイトシートは圧縮されていない。
【００９９】
（比較例１）
比較例１は、実施例１で用いた圧延した熱分解グラファイトシートであり、厚み７０μｍ、密度１．１０ｇ／ｃｍ３、主面方向の熱伝導率が９０５Ｗ／ｍＫである。
【０１００】
（比較例２）
比較例２は、膨張黒鉛粉を成形した黒鉛体のシートであり、密度が１．００ｇ／ｃｍ３
の黒鉛体のシートをさらに圧力８０ＭＰａで加圧して作製したものである。
【０１０１】
比較例２の黒鉛体のシートは、厚み３００μｍ、密度１．７５ｇ／ｃｍ３、主面方向の熱伝導率は３５０Ｗ／ｍＫである。
【０１０２】
次に、実施例１〜実施例４のグラファイト複合体の熱分解グラファイトシートと黒鉛体の接合強度を測定した。
【０１０３】
図７はグラファイト複合体の接合強度の測定方法を示す概要図である。
【０１０４】
図７に示すように、接合強度の測定方法は、グラファイト複合体の主面が幅２０ｍｍ×長さ２０ｍｍのものを用い、測定グラファイト複合体の熱分解グラファイトシート１と黒鉛体２とを両面粘着テープを介して夫々固定板２６ａ、２６ｂに接着し、グラファイト複合体の主面方向に垂直に速度１．０ｃｍ／ｍｉｎで引っ張る。このとき熱分解グラファイトシートと黒鉛体とが剥離した引っ張り強度をテンションゲージ２７で測定し、引っ張り強度を接合強度とする。
【０１０５】
この結果を（表１）に示す。
【０１０６】
また、実施例１〜実施例４、及び比較例１、比較例２のシートの主面の長さ方向の熱伝導率と熱コンダクタンスを（表１）に示す。グラファイト複合体の熱伝導率は見掛けの熱伝導率である。
【０１０７】
（表１）は、シートの主面が幅５０ｍｍ×長さ１００ｍｍのものを示している。
【０１０８】
【表１】
2010013340.tif 000005
【０１０９】
（表１）に示すように、実施例１〜実施例４の熱伝導率は、夫々４８０Ｗ／ｍＫ、４７５Ｗ／ｍＫ、４８５Ｗ／ｍＫ、５００Ｗ／ｍＫである。
【０１１０】
熱コンダクタンスは、実施例１〜実施例４は夫々０．０７２Ｗ／℃、０．０７１Ｗ／℃、０．０７３Ｗ／℃、０．０７５Ｗ／℃でほぼ同等であり、これに対し比較例１は０．０３２Ｗ／℃、比較例２は０．０５３Ｗ／℃である。
【０１１１】
実施例と比較例とを比べると、実施例１〜実施例４の熱伝導率は、比較例１より小さいがシート厚みが比較例１より厚いため、熱コンダクタンスを著しく大きくすることができている。
【０１１２】
また、実施例１〜実施例４は、シート厚みが比較例２と同じであるが、比較例２より熱伝導率が大きいため、熱コンダクタンスを著しく大きくすることができている。
【０１１３】
このように、グラファイト複合体が、圧延した熱分解グラファイトシートと黒鉛体とを重ね合わせ加圧して接合させたものであることにより、熱コンダクタンスを大きくすることができる。
【０１１４】
また、実施例１〜実施例４の接合強度は、夫々０．１４ＭＰａ、０．０７ＭＰａ、０．１０ＭＰａ、０．１６ＭＰａであり、接合強度が０．０１ＭＰａより小さいとグラファイト複合体の取り扱いが難しくなるが、実施例１〜実施例４は取り扱いに問題はない。
【０１１５】
また、実施例１と実施例２の結果から、同じ厚みの圧延した熱分解グラファイトシートを用いた場合、加圧工程の圧力を高くすることにより接合強度を大きくすることができるものである。
【０１１６】
また、実施例１と実施例３、実施例４の結果から、圧延における圧縮率が大きい方が接合強度を大きくすることができるものである。
【０１１７】
（実施例５）
実施例５のグラファイト複合体は、実施例１と熱分解グラファイトシートが異なる以外は、実施例１と同様に作製した。
【０１１８】
実施例５の熱分解グラファイトシートは、実施例１の焼成後の熱分解グラファイトシートであり、圧延工程をしていないものである。
【０１１９】
黒鉛体は実施例１の黒鉛体を用い、この熱分解グラファイトシートと黒鉛体を重ねて、実施例１と同じ圧力８０ＭＰａで加圧工程を行い、シート状のグラファイト複合体を形成した。
【０１２０】
このグラファイト複合体の熱分解グラファイトシートと黒鉛体の接合強度は、０．０６ＭＰａであった。
【０１２１】
実施例５と実施例１とを比較すると実施例１の方が接合強度は大きく、このことから圧延した熱分解グラファイトシートを用いることにより接合強度を著しく向上することができるものである。しかしながら実施例５の接合強度は０．０１ＭＰａ以上であるため実用上大きな問題はない。
【産業上の利用可能性】
【０１２２】
本発明にかかるグラファイト複合体およびその製造方法は、熱コンダクタンスの大きなグラファイト複合体を得ることができ、電子機器等の発熱体の熱を伝導、放散する放熱部材として有用である。
【符号の説明】
【０１２３】
１  熱分解グラファイトシート
２  黒鉛体
３  界面
４  凹部
５  主面
６  突起
【図１】
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【図２】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図３】
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