(57)【要約】【課題】従来の多重円筒型水蒸気改質器と同等の性能を維持しながら、部材点数、工程数をより少なくし、低コスト化を図ってなる燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器を得る。【解決手段】同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体及び第３円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層を備え、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなる燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。【選択図】図１
2010113970.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体及び第３円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第２円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の下端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなる
ことを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項２】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体及び第３円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の上部の径を下部の径より大きくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の下端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなる
ことを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項３】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体及び第３円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の上部の径を下部の径より小さくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の下端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなる
ことを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項４】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体及び第３円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第２円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の上端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなる
ことを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項５】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体及び第３円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の下部の径を上部の径より大きくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の上端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなる
ことを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項６】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体及び第３円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の下部の径を上部の径より小さくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の上端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなる
ことを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項７】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体、第３円筒体及び、第３円筒体の上部に当該第３円筒体の径より大きい第４円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第２円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の下端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）第２円筒体と第４円筒体との間に、下部から上部に向けて順次ＣＯ変成触媒層とＣＯ酸化触媒層を配置し、
（ｆ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなる
ことを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項８】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体、第３円筒体及び、第３円筒体の上部に当該第３円筒体の径より大きい第４円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の上部の径を下部の径より大きくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の下端で反転させた改質ガスの流路を構成し、
（ｅ）第２円筒体と第４円筒体との間に、下部から上部に向けて順次ＣＯ変成触媒層とＣＯ酸化触媒層を配置し、
（ｆ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなる
ことを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項９】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体、第３円筒体及び、第３円筒体の上部に当該第３円筒体の径より大きい第４円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の上部の径を下部の径より小さくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の下端で反転させた改質ガスの流路を構成し、
（ｅ）第２円筒体と第４円筒体との間に、下部から上部に向けて順次ＣＯ変成触媒層とＣＯ酸化触媒層を配置し、
（ｆ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなる
ことを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項１０】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体、第３円筒体及び、第３円筒体の下部に当該第３円筒体の径より大きい第４円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第２円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の上端で反転させた改質ガスの流路を構成し、
（ｅ）第２円筒体と第４円筒体との間に、上部から下部に向けて順次ＣＯ変成触媒層とＣＯ酸化触媒層を配置し、
（ｆ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなる
ことを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項１１】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体、第３円筒体及び第３円筒体の下部に当該第３円筒体の径より大きい第４円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の上部の径を下部の径より小さくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の上端で反転させた改質ガスの流路を構成し、
（ｅ）第２円筒体と第４円筒体との間に、上部から下部に向けて順次ＣＯ変成触媒層とＣＯ酸化触媒層を配置し、
（ｆ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなる
ことを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項１２】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体、第３円筒体及び、第３円筒体の下部に当該第３円筒体の径より大きい第４円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の上部の径を下部の径より大きくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の上端で反転させた改質ガスの流路を構成し、
（ｅ）第２円筒体と第４円筒体との間に、上部から下部に向けて順次ＣＯ変成触媒層とＣＯ酸化触媒層を配置し、
（ｆ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなる
ことを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれか１項において、第１円筒体における燃焼ガス流路と改質触媒層との境界に位置する部位の燃焼ガス流路側の円周方向に、前記燃焼ガス流路への燃焼ガス流入路としてバーナからの燃焼ガス流通用の複数の孔を設けてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項１４】
請求項１〜１２のいずれか１項において、第１円筒体における燃焼ガス流路と改質触媒層との境界に位置する部位の燃焼ガス流路側の円周方向に、前記燃焼ガス流路への燃焼ガス流入路としてバーナからの燃焼ガス流通用の円弧状の隙間を設けてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【請求項１５】
請求項１〜１２のいずれか１項において、第１円筒体における燃焼ガス流路と改質触媒層との境界に位置する部位の燃焼ガス流路側の円周方向に、前記燃焼ガス流路への燃焼ガス流入路としてバーナからの燃焼ガス流通用の円環状の隙間を設けてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器に関し、より詳しくは（ａ）原燃料の多重円筒型水蒸気改質器、および（ｂ）原燃料の多重円筒型水蒸気改質器にＣＯ変成器とＣＯ酸化器を一体化した燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）や固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）の燃料である水素は、原燃料を水蒸気改質法や部分酸化法により改質することで製造される。このうち水蒸気改質法は、原燃料を水蒸気により改質して水素リッチな改質ガスを生成させる方法である。水蒸気改質法では水蒸気改質器が用いられ、水蒸気改質器での触媒反応により原燃料が水素リッチな改質ガスへ変えられる。
【０００３】
本明細書中、改質用に水蒸気改質器に供給する燃料を“原燃料”と称している。原燃料としては、メタン、エタン、プロパン、ブタン、ペンタン、都市ガス、ＬＰガス（液化石油ガス）、天然ガス、ガソリン、灯油、その他の炭化水素（２種以上の炭化水素の混合物を含む）が使用される。それらにアルコール類やエーテル類が混合されていてもよい。
【０００４】
図１４は、原燃料の処理からＰＥＦＣあるいはＳＯＦＣに至るまでの態様例を説明する図である。水蒸気改質器は、概略、バーナあるいは白金等の燃焼触媒を配置した燃焼部（加熱部）と改質触媒を配置した改質部により構成される。改質触媒としてはＮｉ系、Ｒｕ系等の触媒が用いられる。改質部では原燃料を水蒸気と反応させて水素リッチな改質ガスが生成される。改質部で起こる反応は大きな吸熱を伴うので、反応の進行のためには外部からの熱が必要であり、４００℃程度以上、４００〜６８０℃の温度が必要である。なお、定常運転時は例えば６６０℃と言うように設定される。このため燃焼部での燃料ガスの空気による燃焼により発生した燃焼熱（ΔＨ）が改質部に供給される。
【０００５】
都市ガスやＬＰガスには漏洩保安を目的とする付臭剤として硫黄化合物が添加され、また、ガソリンや灯油などには、原油からの精製プロセスで脱硫しきれなかった微量の硫黄化合物が含まれている。改質触媒は、それらの硫黄化合物により被毒して性能劣化を来すので、それらの硫黄化合物を除去するために脱硫器へ導入される。次いで、別途設けられた水蒸気発生器からの水蒸気を混合して水蒸気改質器へ導入され、水蒸気改質器中での原燃料の水蒸気による改質反応により水素リッチな改質ガスが生成される。
【０００６】
原燃料が例えばメタンである場合の改質反応は「ＣＨ4＋２Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋４Ｈ2」で示される。改質反応で生成する改質ガス中には未反応のメタン、未反応の水蒸気、二酸化炭素（ＣＯ2）のほか、一酸化炭素（ＣＯ）が副生して８〜１５％（容量％、以下％について同じ）程度含まれている。このため改質ガスは、副生ＣＯを二酸化炭素に変えて除去するためにＣＯ変成器に導入される。ＣＯ変成器では銅−亜鉛系や白金触媒等の触媒が用いられるが、その触媒を機能させるには２２０〜３００℃程度（なお、適温２００〜２５０℃程度の触媒もある）の温度が必要である。ＣＯ変成器中での反応は「ＣＯ＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋Ｈ2」で示され、この反応で必要な水蒸気としては水蒸気改質器において未反応の残留水蒸気が利用される。
【０００７】
ＣＯ変成器から出る改質ガスは、未反応のメタンと余剰水蒸気を除けば、水素と二酸化炭素とからなっている。このうち水素が目的とする成分であるが、ＣＯ変成器を経て得られる改質ガスについても、ＣＯは完全には除去されず、微量のＣＯが含まれている。ＰＥＦＣに供給する燃料水素中のＣＯ含有量は１００ｐｐｍ（容量ｐｐｍ、以下ｐｐｍについて同じ）程度が限度であり、これを超えると電池性能が著しく劣化するので、ＣＯ成分はＰＥＦＣへ導入する前にできる限り除去する必要がある。
【０００８】
このため、改質ガスはＣＯ変成器によりＣＯ濃度を１％程度以下まで低下させた後、ＣＯ酸化器にかけられる。ここで空気等の酸化剤ガスが添加され、ＣＯの酸化反応（ＣＯ＋１/２Ｏ2＝ＣＯ2）により、ＣＯを１００ｐｐｍ程度以下、好ましくは５０ｐｐｍ以下、さらに好ましくは１０ｐｐｍ以下というように低減させる。ＣＯ酸化器の作動温度は１３０〜１７０℃程度（なお、適温１００〜１５０℃程度の触媒もある）である。こうして精製された水素がＰＥＦＣの燃料極に供給される。なお、ＣＯ酸化器は、ＣＯ酸化触媒により改質ガス中のＣＯを選択的に酸化して除去するためのもので、ＣＯ除去器とも呼ばれるが、本明細書ではＣＯ酸化器と称している。
【０００９】
以上は、燃料電池がＰＥＦＣである場合の態様例であるが、燃料電池がＳＯＦＣである場合には、ＣＯも燃料となるので、ＣＯ変成器及びＣＯ酸化器は不要であり、水蒸気改質器で生成した水素及びＣＯを含む改質ガス、あるいは水素、ＣＯ及び水蒸気改質器で未改質のメタン（メタンはＳＯＦＣの燃料極、支持基板のに含まれるＮｉ等の金属により水素、ＣＯへ改質される）を含む改質ガスがＳＯＦＣの燃料極に供給される。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
ところで、原燃料から水素を製造する多重円筒型水蒸気改質器や水蒸気改質器、ＣＯ変成器及びＣＯ酸化器を一体化した多重円筒型水蒸気改質器も開発されている（特許文献１〜４、等）。
【００１１】
【特許文献１】ＷＯ ９８/０００３６１ Ａ１
【特許文献２】特開２００３−３２１２０６号公報
【特許文献３】ＷＯ ０２/０９８７９０ Ａ１
【特許文献４】特開２００６−２３２６１１号公報
【００１２】
多重円筒型水蒸気改質器は、例えば図１５に示すように、同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体１、第２円筒体２及び第３円筒体３からなる複数の円筒体と、第１円筒体１の内部にこれと同軸にして配置された輻射筒５と、輻射筒５の径方向中心部に配置されたバーナ６と、第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙に改質触媒層１５を備え、第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙に第２円筒体２の下端で反転させた改質ガスの流路１９を形成して構成される。
【００１３】
また、ＣＯ変成触媒層及びＣＯ酸化触媒層を一体化した多重円筒型水蒸気改質器は、例えば図１６に示すように、上記図１５に示すような構成に加えて、第３円筒体３に続き当該第３円筒体３より径の大きい第４円筒体４を設けて、第２円筒体２と当該第４円筒体４との間に順次ＣＯ変成触媒層２２及びＣＯ酸化触媒層３６を配置することで構成される。
【００１４】
しかし、そのような多重円筒型水蒸気改質器は、それら第１円筒体１〜第３円筒体３、輻射筒５、バーナ６、改質触媒層１５など数多くの部品、部材が必要であるのに加え、原燃料と水及び／又は水との混合、その混合流の予熱機構、バーナ６からの燃焼ガスの流通機構、その他各種構造が必要であり、またそれを作製するにはステンレス鋼等の耐熱性材料でなるそれら各部品、部材が接する箇所（図１５で言えば、上蓋兼バーナ取付台７と第１円筒体１〜第３円筒体３、輻射筒５との間、第１円筒体１と底板８との間、第３円筒体３と底板１８との間、等）を溶接するなど数多くの工程が必要である。
【００１５】
また、多重円筒型水蒸気改質器は、それを実用化し、広く普及するようにするには、性能がよければそれでよいと言うものではなく、所望性能を維持した上で低コストで作製できることが必要であり、このためには部品、部材の点数、溶接点数、工程数をより少なくすることが求められる。
【００１６】
本発明は、燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器および、ＣＯ変成触媒層及びＣＯ酸化触媒層を一体化した燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器について、従来のそれら多重円筒型水蒸気改質器と同等の性能を維持しながら、部品、部材の点数、溶接点数、工程数をより少なくし、コンパクト化、低コスト化を図ってなる燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本発明（１）は、
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体及び第３円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第２円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の下端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなること、を特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【００１８】
本発明（２）は、
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体及び第３円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の上部の径を下部の径より大きくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の下端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなること、を特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【００１９】
本発明（３）は、
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体及び第３円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の上部の径を下部の径より小さくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の下端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなること、を特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【００２０】
本発明（４）は、
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体及び第３円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第２円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の上端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなること、を特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【００２１】
本発明（４）の多重円筒型水蒸気改質器は、本発明（１）の多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに配置したものに相当している。
【００２２】
本発明（５）は、
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体及び第３円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の下部の径を上部の径より大きくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の上端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなること、を特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【００２３】
本発明（５）の多重円筒型水蒸気改質器は、本発明（２）の多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに配置したものに相当している。
【００２４】
本発明（６）は、
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体及び第３円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の下部の径を上部の径より小さくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の上端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなること、を特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【００２５】
本発明（６）の多重円筒型水蒸気改質器は、本発明（３）の多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに配置したものに相当している。
【００２６】
本発明（７）は、
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体、第３円筒体及び、第３円筒体の上部に当該第３円筒体の径より大きい第４円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第２円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の下端で反転させた改質ガスの流路を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）第２円筒体と第４円筒体との間に、下部から上部に向けて順次ＣＯ変成触媒層とＣＯ酸化触媒層を配置し、
（ｆ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなること、を特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【００２７】
本発明（８）は、
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体、第３円筒体及び、第３円筒体の上部に当該第３円筒体の径より大きい第４円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の上部の径を下部の径より大きくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の下端で反転させた改質ガスの流路を構成し、
（ｅ）第２円筒体と第４円筒体との間に、下部から上部に向けて順次ＣＯ変成触媒層とＣＯ酸化触媒層を配置し、
（ｆ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなること、を特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【００２８】
本発明（９）は、
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体、第３円筒体及び、第３円筒体の上部に当該第３円筒体の径より大きい第４円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の上部の径を下部の径より小さくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の下端で反転させた改質ガスの流路を構成し、
（ｅ）第２円筒体と第４円筒体との間に、下部から上部に向けて順次ＣＯ変成触媒層とＣＯ酸化触媒層を配置し、
（ｆ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなること、を特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【００２９】
本発明（７）〜（９）は、前記本発明（１）〜（３）の各燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器において、第２円筒体の下端で反転させた改質ガスの流路に続く部位における第２円筒体の外周に、順次ＣＯ変成触媒層及びＣＯ酸化触媒層を配置した構造の燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【００３０】
本発明（１０）は、
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体、第３円筒体及び、第３円筒体の下部に当該第３円筒体の径より大きい第４円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第２円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の上端で反転させた改質ガスの流路を構成し、
（ｅ）第２円筒体と第４円筒体との間に、上部から下部に向けて順次ＣＯ変成触媒層とＣＯ酸化触媒層を配置し、
（ｆ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなること、を特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【００３１】
本発明（１１）は、
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体、第３円筒体及び、第３円筒体の下部に当該第３円筒体の径より大きい第４円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の上部の径を下部の径より小さくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の上端で反転させた改質ガスの流路を構成し、
（ｅ）第２円筒体と第４円筒体との間に、上部から下部に向けて順次ＣＯ変成触媒層とＣＯ酸化触媒層を配置し、
（ｆ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなること、を特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【００３２】
本発明（１２）は、
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体、第２円筒体、第３円筒体及び、第３円筒体の下部に当該第３円筒体の径より大きい第４円筒体からなる複数の円筒体と、第１円筒体の径方向中心部に配置されたバーナとを備え、
（ｂ）第１円筒体の径と第３円筒体の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体の上部の径を下部の径より大きくし、
（ｃ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層を備え、
（ｄ）第２円筒体と第３円筒体により半径方向に区画された間隙に第２円筒体の上端で反転させた改質ガスの流路を構成し、
（ｅ）第２円筒体と第４円筒体との間に、上部から下部に向けて順次ＣＯ変成触媒層とＣＯ酸化触媒層を配置し、
（ｆ）第１円筒体と第２円筒体により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁を配置して第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙及び円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体と円筒状隔壁との間の間隙をバーナからの燃焼ガス流路とし、円筒状隔壁と第２円筒体との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層としてなること、を特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【００３３】
本発明（１０）〜（１２）は、前記本発明（４）〜（６）の各燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器において、第２円筒体の上端で反転させた改質ガスの流路に続く部位における第２円筒体の外周に、順次ＣＯ変成触媒層及びＣＯ酸化触媒層を配置した構造の燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。
【発明の効果】
【００３４】
本発明によれば、従来の燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器と同等の性能を維持しながら、部品、部材の点数、溶接点数、工程数をより少なくし、また部品、部材を構成する材料の量をより少なくして、燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器をコンパクト化、低コスト化することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３５】
〈本発明（１）〜（６）について〉
本発明（１）〜（６）は、ＣＯ変成触媒層及びＣＯ酸化触媒層を含まない燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。ＣＯ変成器及びＣＯ酸化器が必要な場合には、それらは本発明（１）〜（６）の各多重円筒型水蒸気改質器に連結される。〈本発明（１）の態様〉の箇所で説明している事項は、本発明（２）〜（６）に共通し、また本発明（７）〜（１２）に共通する事項である。
【００３６】
〈本発明（１）の態様〉
本発明（１）は、下記（ａ）〜（ｆ）の構成を備えてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。図１は本発明（１）の態様を説明する図で、図１（ａ）は縦断面図、図１（ｂ）は図１（ａ）中Ａ−Ａ線断面図である。下記構成（ａ）〜（ｆ）において各部材や構成に付している符号は図１中の符号である。
【００３７】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体１、第２円筒体２及び第３円筒体３からなる複数の円筒体と、第１円筒体１の径方向中心部に配置されたバーナ６とを備え、
（ｂ）第１円筒体１の径と第２円筒体２の径と第３円筒体３の径をそれぞれ上下通して同じくし、
（ｃ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層１５を備え、
（ｄ）第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙に第２円筒体２の下端で反転させた改質ガスの流路１９を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙をバーナ６からの燃焼ガス流路８１とし、円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層１３としてなること。
【００３８】
図１のとおり、直径を順次大きくした、第１円筒体１、第２円筒体２及び第３円筒体３を中心軸を同一にして間隔を置いて配置する。図１中、一点鎖線はその中心軸を示し、矢印（↑）はその中心軸の方向、すなわち軸方向を示している。第１円筒体１の内側にバーナ６が配置されている。バーナ６は、中心軸の部位に配置され、上蓋兼バーナ取付台７を介して取り付けられている。第１円筒体１には底板８が配置されている。底板８は第１円筒体１の直径に対応した直径で円盤状の板体である。
【００３９】
第１円筒体１の径及び第２円筒体２の径をそれぞれ上下通して同じくする。この構成は本発明（１）において重要な構成である。前述図１５のとおり、従来の多重円筒型水蒸気改質器では第２円筒体２のうち上部の円筒体の径を下部の円筒体の径より小さくしている。このため、図１５中符号Ｘとして示すとおり、第２円筒体２のうち上部、下部の両円筒体をドーナツ状の板体を介在させて溶接等により接合する必要があったが、本発明（１）においては、第２円筒体２の径を上下通して同じくするのでその接合が不要である。
【００４０】
また、図１のとおり、第１円筒体１と第２円筒体２の間の間隙のうち、その下部に改質触媒層１５を配置し、その上部に円筒状隔壁７０を配置する。円筒状隔壁７０は第１円筒体１〜第３円筒体３等と同じくステンレス鋼等の耐熱性材料で構成される。そして、第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間隙にバーナ６からの燃焼ガス流路８１を構成し、円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間隙に予熱層１３を構成する。
【００４１】
そのように、第１円筒体１と第２円筒体２の間の間隙のうち、改質触媒層１５に続く、その上部に円筒状隔壁７０を配置し、その間隙に予熱層１３と燃焼ガス流路８１を配置した構造は本発明において重要な構成であり、その構造をコンパクト化することができる。
【００４２】
また、前述図１５のとおり、従来の多重円筒型水蒸気改質器においては、第２円筒体１の内側に輻射筒５を配置している。当該輻射筒５は上蓋兼バーナ取付台７から底板８の近辺まで延びており、第１円筒体１〜第３円筒体３と合わせて４重管の構造となっているため、その分構成材料の量が多くなる。これに対して、円筒状隔壁７０は、第１円筒体１と第２円筒体２の間の間隙のうち、その上部だけに配置すればよいことから、その構成材料の量を少なくし、その分コストを低減することができる。
【００４３】
本発明（１）においては、従来の多重円筒型水蒸気改質器では配置している第１円筒体１内側の輻射筒５を配置しないので、バーナ６の先端からのバーナ炎の輻射熱を第１円筒体１を介して受けやすい構造となり、改質触媒層１５の温度が所要温度より高くなる傾向になる。そのように所要温度より高くなる場合には、バーナ６の先端の位置や原燃料に混合する水及び／又は水蒸気の量などの運転条件を調整することにより、従来の多重円筒型水蒸気改質器と同様の性能を保持することができる。
【００４４】
改質触媒層１５においては、予熱層１３で予熱された原燃料と水蒸気の混合流の原燃料を水蒸気で改質することになるが、当該水蒸気の発生源（すなわち水蒸気の原料）としては（ａ）水、（ｂ）水蒸気を含む水または水を含む水蒸気、あるいは（ｃ）水蒸気の形で使用できるので、予熱層１３へはそれら（ａ）〜（ｃ）の何れかの形で導入する。本明細書中“水及び／又は水蒸気”とは上記（ａ）〜（ｃ）の何れかの形であることを意味する。予熱層１３に水蒸気の形で導入された水蒸気は予熱層１３でさらに加熱される。
【００４５】
改質触媒層１５の改質触媒は、その上端部に多孔板、網目体等の支持体１６が配置され、その下端部に多孔板、網目体等の支持体１７で支持されている。両支持体１６、１７は改質触媒層１５を区画するとともに、予熱層１３で予熱された原燃料と水蒸気の混合流を分配し流通させる役割をする。円筒状隔壁７０の下端は、改質触媒層１５の上端に配置された支持体１６に対して間隔を置き、第１円筒体１の外周に固定された板体７１に固定、支持されている。板体７１は、第１円筒体１の直径に相当する部分は第１円筒体１で占められるのでドーナツ状の板体である。
【００４６】
円筒状隔壁７０と第１円筒体２との間隙に形成された予熱層１３は、図１の態様ではその内部に丸棒、角棒等の棒材１４が螺旋状に配置され、これにより予熱層１３の内部に連続した螺旋状の流路が形成されている。棒材１４は一本でも複数本でもよい。予熱層１３にはその上部から、原燃料に水及び／又は水蒸気を混合した混合流が供給され、螺旋状流路を流通しながら流路８１を流れる燃焼ガスにより加熱される。原燃料と水及び／又は水蒸気とは予熱層１３にそれぞれ別個に供給するようにしてもよい。
【００４７】
混合流中の水蒸気は予熱層１３でさらに加熱され、混合流中の水は予熱層１３で加熱され、気化して水蒸気となりさらに加熱される。予熱層１３のガス流路は、図１のように螺旋状とするのが好ましいが、原燃料と水及び／又は水蒸気とを混合し、予熱できる構造であればよい。予熱層１３で加熱された原燃料と水蒸気の混合流は、改質触媒層１５に流れ込み、改質触媒層１５中で原燃料が水蒸気により改質される。
【００４８】
第１円筒体１については、予熱層１３と改質触媒層１５との境界に位置する部位で且つ燃焼ガス流路８１側となる位置を、バーナ６で発生した燃焼ガスを燃焼ガス流路８１に流入させる構造とする。すなわち、第１円筒体１に対して、その燃焼ガス流路８１と改質触媒層１５との境界に位置する部位のうち燃焼ガス流路８１の側に、バーナ６からの燃焼ガスを燃焼ガス流路８１へ流入させるための燃焼ガス流入路を設ける。図１には、その燃焼ガス流入路の例として第１円筒体１におけるガス流路８１側となる位置の円周方向に複数の孔８０を設けた態様を示している。図１（ｂ）には孔８０を等間隔に８個設けた場合を示しているが、各孔の大きさ、その数はバーナ６からの燃焼ガスが流路８１に円滑、均等に流入するよう適宜選定することができる。
【００４９】
燃焼ガスを燃焼ガス流路８１に流入させるための構造すなわち燃焼ガス流入路としては、そのように複数の孔８０を設ける態様のほか各種態様を採ることができる。その態様例として、第１円筒体１のうち、当該境界に位置する部位で且つ燃焼ガス流路８１側となる位置に円弧状や円環状の隙間を設けてもよい。この場合には、例えば下記（ａ）〜（ｂ）のような態様を採ることができる。
【００５０】
（ａ）第１円筒体１のうち、その上部の円筒部の下端と下部の円筒部の上端との間に、その複数箇所（少なくとも相対する位置の２箇所）に両円筒部の連結部を残し、それ以外の箇所に円弧状の隙間を形成する。この円弧状隙間は、第１円筒体１である円筒体の当該円弧状隙間形成箇所を押抜加工する等により容易に形成することができる。この態様では、下部の円筒部は、連結部で上部の円筒部と一体になっているので、上部の円筒部と円筒状隔壁７０の下端の板体７１とで保持されることになる。
【００５１】
（ｂ）第１円筒体１を円環状の隙間を設ける部位に相当する箇所で二つに分け、上部の円筒体と下部の円筒体とを、上部の円筒体の下端と下部の円筒体の上端との間で円環状の隙間を保つように配置する。この態様では、下部の円筒体は、円筒状隔壁７０の下端で板体７１を介して保持されることになる。
【００５２】
このように、第１円筒体１において、予熱層１３と改質触媒層１５との境界に位置する部位の円周方向に複数の孔８０を設ける構成、またこれに代えて、当該境界に位置する部位に円弧状や円環状の隙間を設ける構成は本発明において重要な構成である。
【００５３】
バーナ６で発生させた燃焼ガスは、第１円筒体１の内側を図１中矢印で示すように流れ、複数の孔８０、上記円弧状の隙間、上記円環状の隙間、等の燃焼ガス流入構造を介して燃焼ガス流路８１に流れ込み、その流路８１中を上昇しながら予熱層１３中を流れる原燃料と水及び／又は水蒸気の混合流を加熱し、流路８１の上部から排出される。
【００５４】
予熱層１３に原燃料と水を供給する場合、原燃料と水の混合流は、予熱層１３で、加熱されて原燃料及び水蒸気の混合流となる。予熱層１３を経た原燃料及び水蒸気の混合流は、改質触媒層１５に流入し、改質触媒層１５中を下降しながら原燃料が水蒸気により改質される。改質触媒層１５での改質反応は吸熱反応であり、バーナ６で発生する燃焼熱を吸収して改質反応が進行する。すなわち、バーナ６での燃焼ガスが第１円筒体１の内側を図１中矢印（↑）のように流通するときに、燃焼ガスの熱が第１円筒体１を介して改質触媒層１５に吸収され、改質反応が進行する。
【００５５】
第２円筒体２は、その下端が第３円筒体３の底板１８との間に間隔を持つように配置されている。改質触媒層１５で生成した改質ガスは、第２円筒体２の下端と第３円筒体３の底板１８との間で折り返して第２円筒体２と第３円筒体３の間に形成された改質ガス流路１９を流通し、流路１９の上部から取り出される。
【００５６】
本多重円筒型水蒸気改質器をＳＯＦＣ用とする場合には、改質ガスはＳＯＦＣの燃料極に供給される。本多重円筒型水蒸気改質器をＰＥＦＣ用とする場合には、改質ガスはＣＯ変成器、ＣＯ酸化器を経てＰＥＦＣの燃料極に供給される。この点は本発明（２）〜（６）の燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器についても同様である。
【００５７】
〈本発明（２）の態様〉
本発明（２）は、下記（ａ）〜（ｆ）の構成を備えてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。図２は本発明（２）を説明する図で、図２（ａ）は縦断面図、図２（ｂ）は図２（ａ）中Ａ−Ａ線断面図である。下記構成（ａ）〜（ｆ）において各部材や構成に付している符号は図２中の符号である。
【００５８】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体１、第２円筒体２及び第３円筒体３からなる複数の円筒体と、第１円筒体１の径方向中心部に配置されたバーナ６とを備え、
（ｂ）第１円筒体１の径と第３円筒体２の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体２の上部の径を下部の径より大きくし、
（ｃ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の隙に改質触媒層１５を備え、
（ｄ）第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙に第２円筒体２の下端で反転させた改質ガスの流路１９を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙をバーナ６からの燃焼ガス流路８１とし、円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層１３としてなること。
【００５９】
本発明（２）は、本発明（１）に対して、上記構成（ｂ）のとおり、第２円筒体２のうち、上部の径を下部の径より大きくした点で異なる。図２のとおり、本発明（２）においては第２円筒体２のうち、その上部の径を下部の径より大きく構成する。
【００６０】
すなわち、「第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層１５を備え、上部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２の間の間隙の二つの間隙を構成する」基本構造では本発明（１）と同じであるが、本発明（２）においては、第２円筒体２の径のうち、その上部の径を下部の径より大きく構成する。
【００６１】
これにより、予熱層１３及び燃焼ガス流路８１の幅を大きくする。また、図２では予熱層１３の幅と燃焼ガス流路８１の幅は同じであるが、両者の幅は異ならせてもよい。これらにより、第２円筒体２のうち上部の径を下部の径より大きくすることを基本として、多重円筒型水蒸気改質器を設計する際の自由度を大きくすることができる。
【００６２】
本発明（２）においては、第２円筒体２における、その上部と下部との境界部は、図２中Ｙとして示すとおり僅かに傾斜することになるが、その傾斜は第２円筒体２の作製時に絞り加工等により形成できるので、コスト高になることはない。
【００６３】
これら以外の構成、態様については図１〔＝本発明（１）〕の多重円筒型水蒸気改質器の構成、態様と同様である。
【００６４】
〈本発明（３）の態様〉
本発明（３）は、下記（ａ）〜（ｆ）の構成を備えてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。図３は本発明（３）を説明する図（縦断面図）で、下記構成（ａ）〜（ｆ）において各部材や構成に付している符号は図３中の符号である。
【００６５】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体１、第２円筒体２及び第３円筒体３からなる複数の円筒体と、第１円筒体１の径方向中心部に配置されたバーナ６とを備え、
（ｂ）第１円筒体１の径と第３円筒体３の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体２の上部の径を下部の径より小さくし、
（ｃ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層１５を備え、
（ｄ）第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙に第２円筒体２の下端で反転させた改質ガスの流路１９を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙をバーナ６からの燃焼ガス流路８１とし、円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層１３としてなること。
【００６６】
本発明（３）は、本発明（１）に対して、上記構成（ｂ）のとおり、第２円筒体２のうち、上部の径を下部の径より小さくした点で異なる。図３のとおり、本発明（３）においては第２円筒体２のうち、その上部の径を下部の径より小さく構成する。
【００６７】
すなわち、「第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層１５を備え、上部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２の間の間隙の二つの間隙を構成する」基本構造では本発明（１）と同じであるが、本発明（３）においては、第２円筒体２の径のうち、その上部の径を下部の径より小さく構成する。
【００６８】
これにより、改質触媒層１５の幅に比べて予熱層１３及び燃焼ガス流路８１の幅を小さくする。また、予熱層１３の幅と燃焼ガス流路８１の幅は同じでも異なってもよい。図３（ａ）では予熱層１３の幅が燃焼ガス流路８１の幅より大きい場合を示し、図３（ｂ）に予熱層１３の幅が燃焼ガス流路８１の幅より小さい場合を示している。これらにより、第２円筒体２のうち上部の径を下部の径より小さくすることを基本として、多重円筒型水蒸気改質器を設計する際の自由度を大きくすることができる。
【００６９】
本発明（３）においては、第２円筒体２における、その上部と下部との境界部は、図３中Ｙとして示すとおり僅かに傾斜することになるが、その傾斜は第２円筒体２の作製時に絞り加工等により形成できるので、コスト高になることはない。
【００７０】
これら以外の構成、態様については図１〔＝本発明（１）〕の多重円筒型水蒸気改質器の構成、態様と同様である。
【００７１】
〈本発明（４）の態様〉
本発明（４）は、下記（ａ）〜（ｆ）の構成を備えてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。図４は本発明（４）を説明する図で、図４（ａ）は縦断面図、図４（ｂ）は図４（ａ）中Ａ−Ａ線断面図である。下記構成（ａ）〜（ｆ）において各部材や構成に付している符号は図４中の符号である。
【００７２】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体１、第２円筒体２及び第３円筒体３からなる複数の円筒体と、第１円筒体１の径方向中心部に配置されたバーナ６とを備え、
（ｂ）第１円筒体１の径と第２円筒体２の径と第３円筒体３の径をそれぞれ上下通して同じくし、
（ｃ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層１５を備え、
（ｄ）第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙に第２円筒体２の上端で反転させた改質ガスの流路１９を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙をバーナ６からの燃焼ガス流路８１とし、円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層１３としてなること。
【００７３】
本発明（４）は、本発明（１）の燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに設置したものに相当する。図４のとおり、図１〔＝本発明（１）〕の構造の多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに設置する。この場合、例えば、改質触媒層１５で生成した改質ガスを第２円筒体２の上端で反転させ、第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙である改質ガス流路１９中を下向きに流通させるように構成される。
【００７４】
なお、図１の構造における底板８は、図１を上下逆置きにした図４の構造においては上板ということになるが、本発明（１）の当該部材のほか、他の上下逆置きにした構造〔本発明（５）〜（６）、（１０）〜（１２）〕における当該部材についても、本明細書においては底板８と記載している。この点、上蓋兼バーナ取付台７、底板１８、等についても同様である。
【００７５】
これらの点以外の構成、態様については図１〔＝本発明（１）〕の多重円筒型水蒸気改質器の構成、態様と同様である。
【００７６】
〈本発明（５）の態様〉
本発明（５）は、下記（ａ）〜（ｆ）の構成を備えてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。図５は本発明（５）を説明する図で、図５（ａ）は縦断面図、図５（ｂ）は図５（ａ）中Ａ−Ａ線断面図である。下記構成（ａ）〜（ｆ）において各部材や構成に付している符号は図５中の符号である。
【００７７】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体１、第２円筒体２及び第３円筒体３からなる複数の円筒体と、第１円筒体１の径方向中心部に配置されたバーナ６とを備え、
（ｂ）第１円筒体１の径と第３円筒体３の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体２の下部の径を上部の径より大きくし、
（ｃ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層１５を備え、
（ｄ）第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙に第２円筒体２の上端で反転させた改質ガスの流路１９を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙をバーナ６からの燃焼ガス流路８１とし、円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層１３としてなること。
【００７８】
本発明（５）は、本発明（２）の燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに設置したものに相当する。図５のとおり、図２〔＝本発明（２）〕の構造の多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに設置する。この場合、例えば、改質触媒層１５で生成した改質ガスを第２円筒体２の上端で反転させ、第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙である改質ガス流路１９中を下向きに流通させるように構成される。
【００７９】
これらの点以外の構成、態様については図２〔＝本発明（２）〕の多重円筒型水蒸気改質器の構成、態様と同様である。
【００８０】
〈本発明（６）の態様〉
本発明（６）は、下記（ａ）〜（ｆ）の構成を備えてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。図６は本発明（６）を説明する図（縦断面図）で、下記構成（ａ）〜（ｆ）において各部材や構成に付している符号は図６中の符号である。
【００８１】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体１、第２円筒体２及び第３円筒体３からなる複数の円筒体と、第１円筒体１の径方向中心部に配置されたバーナ６とを備え、
（ｂ）第１円筒体１の径と第３円筒体３の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体２の下部の径を上部の径より小さくし、
（ｃ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層１５を備え、
（ｄ）第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙に第２円筒体２の上端で反転させた改質ガスの流路１９を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）当該円筒型水蒸気改質器における、第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｆ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙をバーナ６からの燃焼ガス流路８１とし、円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層１３としてなること。
【００８２】
本発明（６）は、本発明（３）の燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに設置したものに相当する。図６のとおり、図３〔＝本発明（３）〕の構造の多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに設置する。この場合、例えば、改質触媒層１５で生成した改質ガスを第２円筒体２の上端で反転させ、第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙である改質ガス流路１９中を下向きに流通させるように構成される。
【００８３】
また、本発明（３）の場合と同様、予熱層１３の幅と燃焼ガス流路８１の幅は同じでも異なってもよい。図６（ａ）では予熱層１３の幅が燃焼ガス流路８１の幅より大きい場合を示し、図６（ｂ）には予熱層１３の幅が燃焼ガス流路８１の幅より小さい場合を示している。これらにより、第２円筒体２のうち下部の径を上部の径より小さくすることを基本として、多重円筒型水蒸気改質器を設計する際の自由度を大きくすることができる。
【００８４】
これらの点以外の構成、態様については図３〔＝本発明（３）〕の多重円筒型水蒸気改質器の構成、態様と同様である。
【００８５】
〈本発明（７）〜（１２）について〉
本発明（７）〜（１２）は本発明（１）〜（６）の多重円筒型水蒸気改質器に対してそれぞれＣＯ変成触媒層及びＣＯ酸化触媒層を一体化した燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。本発明（７）〜（１２）の多重円筒型水蒸気改質器はＰＥＦＣ用として適用される。以下、本発明（７）〜（１２）の態様について順次説明する。本発明（７）〜（１２）に共通する事項については適宜〈本発明（７）の態様〉の箇所で説明している。
【００８６】
〈本発明（７）の態様〉
本発明（７）は、本発明（１）の燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器に対してＣＯ変成触媒層及びＣＯ酸化触媒層を一体化した多重円筒型水蒸気改質器に相当する。本発明（７）は、下記（ａ）〜（ｇ）の構成を備えてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。図７は本発明（７）を説明する図（縦断面図：後述図８〜１３についても同じ）で、下記構成（ａ）〜（ｇ）において各部材や構成に付している符号は図７中の符号である。
【００８７】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体１、第２円筒体２、第３円筒体３及び、第３円筒体３の上部に当該第３円筒体３の径より大きい第４円筒体４からなる複数の円筒体と、第１円筒体１の径方向中心部に配置されたバーナ６とを備え、
（ｂ）第１円筒体１の径と第２円筒体２の径をそれぞれ上下通して同じくし、
（ｃ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層１５を備え、
（ｄ）第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙に第２円筒体２の下端で反転させた改質ガスの流路１９を構成してなる多重円筒型水蒸気改質器であって、
（ｅ）第２円筒体２と第４円筒体４との間に、下部から上部に向けて順次ＣＯ変成触媒層２２とＣＯ酸化触媒層３６を配置し、
（ｆ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙をバーナ６からの燃焼ガス流路８１とし、円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層１３としてなること。
【００８８】
これらの構成（ａ）〜（ｇ）のうち、（ａ）の構成、（ｅ）の構成以外の構成は、前述本発明（１）の構成と同様である。以下では、主として（ａ）の構成、（ｅ）の構成、これら構成に関連する事項について説明するが、ここで述べる事項以外の事項については、前述図１を基に説明したのと同様である。
【００８９】
上記（ａ）の構成のとおり、第３円筒体３の上部に当該第３円筒体３の径より大きい第４円筒体４を配置する。そして、前記（ｅ）の構成のとおり、第２円筒体２と第４円筒体４との間、すなわち第２円筒体２の外周のうち、上部の間隙が位置する部位の外周に、下部から上部に向けて順次ＣＯ変成触媒層２２とＣＯ酸化触媒層３６を配置する。
【００９０】
第３円筒体３の上部に第３円筒体３より直径を大きくした第４円筒体４が配置され、第２円筒体２と第４円筒体４の間にＣＯ変成触媒層２２が設けられている。流路１９を流通した改質ガスは、支持板２１に設けられた多数の孔を経てＣＯ変成触媒層２２に供給される。第３円筒体３の上端部と第４円筒体４の下端部との間には板体２０が配置され、板体２０の上に、間隔を置いてガス流通用の複数の孔を有する支持板２１が配置されている。板体２０は、第３円筒体３の直径に相当する部分は第３円筒体３で占められるのでドーナツ状の板体である。また、支持板２１は、第２円筒体２の直径に相当する部分は第２円筒体２で占められるのでドーナツ状の支持板である。
【００９１】
ＣＯ変成触媒層２２は、支持板２１とガス流通用の複数の孔６０を有する仕切板２３（ＣＯ変成触媒層２２の上部）との間に配置されている。仕切板２３は、第２円筒体２の直径に相当する部分は第２円筒体２で占められるのでドーナツ状の仕切板である。支持板２１、仕切板２３は金属製等の網目体で構成してもよく、この場合には網目体の網目がガス流通孔となる。ＣＯ変成触媒層２２では、ＣＯ変成反応により改質ガス中のＣＯが二酸化炭素に変成され、併せて水素が生成する。
【００９２】
ここで、ＣＯ変成触媒層２２から出る改質ガスは、未反応の原燃料（メタン等）と余剰水蒸気を除けば、水素と二酸化炭素からなっている。このうち水素がＰＥＦＣの燃料となるが、ＣＯ変成触媒層２２を経て得られる改質ガスについても、ＣＯは完全には除去されず、１％程度以下ではあるが、尚ＣＯが含まれている。
【００９３】
ＰＥＦＣに供給する水素中のＣＯの許容濃度は１０ｐｐｍ程度であり、これを超えると電池性能が著しく劣化する。このため、改質ガスはＣＯ変成触媒層２２によりＣＯ濃度を１％程度以下まで低下させた後、ＣＯ酸化触媒層３６に供給される。ＣＯ酸化触媒層３６では空気等の酸化剤ガスによるＣＯの選択的酸化反応によりＣＯをＣＯ2に変えてＣＯを除去し、ＣＯ濃度を１０ｐｐｍ以下、さらには５ｐｐｍ以下というように低減させる。
【００９４】
図７に示す態様では、仕切板２３の上方には間隔を置いて一つの連通孔５２を有する仕切板５１が設けてあり、仕切板２３と仕切板５１との間の空間に空気供給管３０を通してＣＯ除去用空気が供給される。連通孔５２を所定の孔径で且つ一つとすることにより、ＣＯ変成済み改質ガスとＣＯ除去用空気が連通孔５２を通過する際に所定の通過速度が得られ、通過時の乱流により改質ガスとＣＯ除去用空気を良好に混合することができる。また、仕切板５１の上部に所定の間隔を置いて一個の改質ガス流通孔５５を有する仕切板５４を配置し、その上部に当該仕切板５４との間に間隔を置いてＣＯ酸化触媒層３６が位置するように配置されている。
【００９５】
そして、図７に示すように、仕切板５１の改質ガス流通孔５２と仕切板５４の改質ガス流通孔５５とが周方向に相対する位置、すなわち周方向に反対側に位置するように配置する。図７には、改質ガス流通孔５２と改質ガス流通孔５５とを周方向に１８０°反対側の位置に配置した場合を示している。この周方向に相対する位置は、そのように周方向に１８０°の反対側の位置であるのが最もよいが、±１０°を限度にずれた位置でもよい。
【００９６】
また、空気供給管３０の空気放出開口を、仕切板５１と仕切板５４との間に臨ませてもよい。この場合には、改質ガス流通孔５２を空気供給管３０の空気放出開口側に設け、改質ガス流通孔５５を空気供給管３０の空気放出開口の位置とは周方向に反対側に設ける。
なお、仕切板５１は、これがあった方が空気と改質ガスとの混合がより促進されるが、必須ではないので、無くてもよい。
【００９７】
ＣＯ酸化触媒層３６は、第２円筒体２と、これより直径を大きくした円筒体３７と、第２円筒体２と円筒体３７の間の下部及び上部にそれぞれ間隔を置いて配置された複数個の孔３５を有する支持板３４と、ガス流通用の複数個の孔３９を有する仕切板３８との間に配置されている。支持板３４及び仕切板３８は第２円筒体２の直径に相当する部分は第２円筒体２で占められるのでドーナツ状の板体である。
【００９８】
空気供給管３０により供給された空気は、ＣＯ変成触媒層２２の上部に配置された、ガス流出用の複数の孔６０を有する仕切板２３から流出するＣＯ変成済み改質ガスと混合しながら、仕切板５１の改質ガス流通孔５２を介して、仕切板５１と仕切板５４との間の隙間に流入する。改質ガス流通孔５５は、改質ガス流通孔５２に対して、周方向に反対側に配置されているので、空気とＣＯ変成済み改質ガスは、仕切板５１と仕切板５４との間の隙間でさらに混合しながら、仕切板５４の改質ガス流通孔５５に至り、当該改質ガス流通孔５５を介して、仕切板５４とＣＯ酸化触媒層３６との間の隙間に流入する。
【００９９】
ＣＯ酸化触媒層３６には、ＣＯ酸化触媒（Ｐｒｏｘ触媒とも称される）が充填してあり、Ｐｒｏｘ触媒によるＣＯの選択的酸化反応によりＣＯをＣＯ2に変えることでＣＯを除去し、ＣＯ濃度を数ｐｐｍレベルにまで低減させる。ＣＯを除去した改質ガスは、仕切板３８に設けられた複数個の孔３９から排出され、仕切板３８と隔壁１０との間の間隙を経て改質ガス取出管４０から取り出される。
【０１００】
符号６１は、円筒状隔壁７０の上端部から第４円筒体４に至る隔壁であり、ＣＯ酸化触媒層３６の上部の隔壁１０に対して間隔を置いて配置されている。当該隔壁６１は、円筒状隔壁７０の直径に相当する部分は円筒状隔壁７０で占められているのでドーナツ状の板体である。また、隔壁１０と隔壁６１との間の間隙が予熱層１３へ連なる構造となっている。改質ガス取出管４０は、隔壁１０、隔壁６１、上蓋兼バーナ取付台７を貫通して設けられているので、改質ガスは上部から取り出される。
【０１０１】
図７中、１１は燃焼排ガス排出管、１２は原燃料（脱硫済み）の供給管、２６は水及び／又は水蒸気の供給管である。それらの導管は、改質ガス取出管４０を含めて、図７に示す例では上部に配置されているが、例えば特許文献３、４のように第４円筒体４の横側に配置するなど適宜変更することができる。また、空気供給管３０、仕切板５１、改質ガス流通孔５２、５５、仕切板５４等は、ＣＯ変成触媒層２２からのＣＯ変成済み改質ガスにＣＯ除去用空気を供給し混合するための構造であるが、図７に示す例とは限らず各種態様を採ることができる。隔壁６１等についても同様である。また、ＣＯ酸化触媒層３６を（第２円筒体２と第４円筒体４との間に配置することには変りはないが）第２円筒体２から第４円筒体４までの間に配置してもよく、この場合は円筒体３７は不要である。
【０１０２】
以上の点以外の構成、態様については図１〔＝本発明（１）〕の多重円筒型水蒸気改質器の構成、態様と同様である。
【０１０３】
〈本発明（８）の態様〉
本発明（８）は、下記（ａ）〜（ｇ）の構成を備えてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。図８は本発明（８）を説明する図で、下記構成（ａ）〜（ｇ）において各部材や構成に付している符号は図８中の符号である。
【０１０４】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体１、第２円筒体２、第３円筒体３及び、第３円筒体３の上部に当該第３円筒体３の径より大きい第４円筒体４からなる複数の円筒体と、第１円筒体１の径方向中心部に配置されたバーナ６とを備え、
（ｂ）第１円筒体１の径と第３円筒体３の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体２の上部の径を下部の径より大きくし、
（ｃ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層１５を備え、
（ｄ）第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙に第２円筒体２の下端で反転させた改質ガスの流路１９を構成し、
（ｅ）第２円筒体２と第４円筒体４との間に、下部から上部に向けて順次ＣＯ変成触媒層２２とＣＯ酸化触媒層３６を配置し、
（ｆ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙をバーナ６からの燃焼ガス流路８１とし、円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層１３としてなること。
【０１０５】
本発明（８）は、本発明（７）に対して、上記構成（ｂ）のとおり、第２円筒体２のうち、上部の径を下部の径より大きくした点で異なる。図８のとおり、本発明（８）においては第２円筒体２のうち、その上部の径を下部の径より大きく構成する。
【０１０６】
すなわち、「第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層１５を備え、上部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２の間の間隙の二つの間隙を構成する」との基本構造では本発明（７）と同じであるが、本発明（８）においては、第２円筒体２の径について、その上部の径を下部の径より大きく構成する。これにより、予熱層１３及び燃焼ガス流路８１の幅を大きくする。
【０１０７】
また、図８では予熱層１３の幅と燃焼ガス流路８１の幅は同じ乃至略同じであるが、予熱層１３の幅と燃焼ガス流路８１の幅は異ならせてもよい。これらの変形態様により、上記基本構造及び「第２円筒体２のうち上部の径を下部の径より大きくした」構造を有することを前提として、多重円筒型水蒸気改質器を設計する際の自由度を大きくすることができる。
【０１０８】
本発明（８）においては、第２円筒体２における、その上部と下部との境界部は、図８中Ｙとして示すとおり僅かに傾斜することになるが、その傾斜は第２円筒体２の作製時に絞り加工等により形成できるので、コスト高になることはない。
【０１０９】
これら以外の構成、態様については図７〔＝本発明（７）〕の多重円筒型水蒸気改質器の構成、態様と同様である。
【０１１０】
〈本発明（９）の態様〉
本発明（９）は、下記（ａ）〜（ｇ）の構成を備えてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。図９は本発明（９）を説明する図で、下記構成（ａ）〜（ｇ）において各部材や構成に付している符号は図９中の符号である。
【０１１１】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体１、第２円筒体２、第３円筒体３及び、第３円筒体３の上部に当該第３円筒体３の径より大きい第４円筒体４からなる複数の円筒体と、第１円筒体１の径方向中心部に配置されたバーナ６とを備え、
（ｂ）第１円筒体１の径と第３円筒体３の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体２の上部の径を下部の径より小さくし、
（ｃ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層１５を備え、
（ｄ）第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙に第２円筒体２の下端で反転させた改質ガスの流路１９を構成し、
（ｅ）第２円筒体２と第４円筒体４との間に、下部から上部に向けて順次ＣＯ変成触媒層２２とＣＯ酸化触媒層３６を配置し、
（ｆ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙をバーナ６からの燃焼ガス流路８１とし、円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層１３としてなること。
【０１１２】
図９のとおり、本発明（９）においては第２円筒体２のうち、その上部の径を下部の径より小さく構成する。すなわち、「第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に改質触媒層１５を備え、上部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２の間の間隙の二つの間隙を構成する」との基本構造については本発明（７）と同じであるが、本発明（９）においては、第２円筒体２の径のうち、その上部の径を下部の径より小さく構成する。これにより、予熱層１３及び燃焼ガス流路８１の幅を小さくする。
【０１１３】
また、予熱層１３の幅と燃焼ガス流路８１の幅は同じでも異ならせてもよい。図９では予熱層１３の幅が燃焼ガス流路８１の幅より大きい場合を示している。これらの変形態様により、上記基本構造及び「第２円筒体２のうち上部の径を下部の径より小さくした」構造を有することを前提として、多重円筒型水蒸気改質器を設計する際の自由度を大きくすることができる。
【０１１４】
本発明（９）においては、第２円筒体２における、その上部と下部との境界部は、図９中Ｙとして示すとおり僅かに傾斜することになるが、その傾斜は第２円筒体２の作製時に絞り加工等により形成できるので、コスト高になることはない。
【０１１５】
これら以外の構成、態様については図７〔＝本発明（７）〕の多重円筒型水蒸気改質器の構成、態様と同様である。
【０１１６】
〈本発明（１０）の態様〉
本発明（１０）は、下記（ａ）〜（ｇ）の構成を備えてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。図１０は本発明（１０）を説明する図で、下記構成（ａ）〜（ｇ）において各部材や構成に付している符号は図１０中の符号である。
【０１１７】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体１、第２円筒体２、第３円筒体３及び、第３円筒体３の下部に当該第３円筒体３の径より大きい第４円筒体４からなる複数の円筒体と、第１円筒体１の径方向中心部に配置されたバーナ６とを備え、
（ｂ）第１円筒体１の径と第２円筒体２の径をそれぞれ上下通して同じくし、
（ｃ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層１５を備え、
（ｄ）第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙に第２円筒体２の上端で反転させた改質ガスの流路１９を構成し、
（ｅ）第２円筒体２と第４円筒体４との間に、上部から下部に向けて順次ＣＯ変成触媒層２２とＣＯ酸化触媒層３６を配置し、
（ｆ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙をバーナ６からの燃焼ガス流路８１とし、円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層１３としてなること。
【０１１８】
本発明（１０）は、本発明（７）の燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに設置したものに相当する。図１０のとおり、図７〔＝本発明（７）〕の構造の多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに設置する。この場合、例えば、改質触媒層１５で生成した改質ガスを第２円筒体２の上端で反転させ、第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙である改質ガス流路１９中を下向きに流通させるように構成される。
【０１１９】
これらの点以外の構成、態様については図７〔＝本発明（７）〕の多重円筒型水蒸気改質器の構成、態様と同様である。
【０１２０】
〈本発明（１１）の態様〉
本発明（１１）は、下記（ａ）〜（ｇ）の構成を備えてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。図１１は本発明（１１）を説明する図で、下記構成（ａ）〜（ｇ）において各部材や構成に付している符号は図１１中の符号である。
【０１２１】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体１、第２円筒体２、第３円筒体３及び、第３円筒体３の下部に当該第３円筒体３の径より大きい第４円筒体４からなる複数の円筒体と、第１円筒体１の径方向中心部に配置されたバーナ６とを備え、
（ｂ）第１円筒体１の径と第３円筒体３の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体２の上部の径を下部の径より小さくし、
（ｃ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層１５を備え、
（ｄ）第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙に第２円筒体２の上端で反転させた改質ガスの流路１９を構成し、
（ｅ）第２円筒体２と第４円筒体４との間に、上部から下部に向けて順次ＣＯ変成触媒層２２とＣＯ酸化触媒層３６を配置し、
（ｆ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙をバーナ６からの燃焼ガス流路８１とし、円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層１３としてなること。
【０１２２】
本発明（１１）は、本発明（８）の燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに設置したものに相当する。図１１のとおり、図８〔＝本発明（８）〕の構造の多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに設置する。この場合、例えば、改質触媒層１５で生成した改質ガスを第２円筒体２の上端で反転させ、第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙である改質ガス流路１９中を下向きに流通させるように構成される。
【０１２３】
これらの点以外の構成、態様については図８〔＝本発明（８）〕の多重円筒型水蒸気改質器の構成、態様と同様である。
【０１２４】
〈本発明（１２）の態様〉
本発明（１２）は、下記（ａ）〜（ｇ）の構成を備えてなることを特徴とする燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器である。図１２は本発明（１２）を説明する図で、下記構成（ａ）〜（ｇ）において各部材や構成に付している符号は図１２中の符号である。
【０１２５】
（ａ）同心状に間隔を置いて配置した順次径の大きい第１円筒体１、第２円筒体２、第３円筒体３及び、第３円筒体３の下部に当該第３円筒体３の径より大きい第４円筒体４からなる複数の円筒体と、第１円筒体１の径方向中心部に配置されたバーナ６とを備え、
（ｂ）第１円筒体１の径と第３円筒体３の径をそれぞれ上下通して同じくし、第２円筒体２の上部の径を下部の径より大きくし、
（ｃ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、上部の間隙に改質触媒層１５を備え、
（ｄ）第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙に第２円筒体２の上端で反転させた改質ガスの流路１９を構成し、
（ｅ）第２円筒体２と第４円筒体４との間に、上部から下部に向けて順次ＣＯ変成触媒層２２とＣＯ酸化触媒層３６を配置し、
（ｆ）第１円筒体１と第２円筒体２により半径方向に区画された間隙のうち、下部の間隙に円筒状隔壁７０を配置して第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙及び円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙の二つの間隙を構成し、
（ｇ）当該二つの間隙のうち、第１円筒体１と円筒状隔壁７０との間の間隙をバーナ６からの燃焼ガス流路８１とし、円筒状隔壁７０と第２円筒体２との間の間隙を原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層１３としてなること。
【０１２６】
本発明（１２）は、本発明（９）の燃料電池用多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに設置したものに相当する。図１２のとおり、図９〔＝本発明（９）〕の構造の多重円筒型水蒸気改質器を上下逆置きに設置する。この場合、例えば、改質触媒層１５で生成した改質ガスを第２円筒体２の上端で反転させ、第２円筒体２と第３円筒体３により半径方向に区画された間隙である改質ガス流路１９中を下向きに流通させるように構成される。
【０１２７】
これらの点以外の構成、態様については図９〔＝本発明（９）〕の多重円筒型水蒸気改質器の構成、態様と同様である。
【実施例】
【０１２８】
〈実験例〉
以下、実験例を基に本発明をさらに説明する。それぞれ図７の構造、図８の構造、図１１の構造及び図１３の構造〔比較例〕を持つ多重円筒型水蒸気改質器を作製、運転し、改質触媒層、ＣＯ変成触媒層（＝シフト触媒層）、ＣＯ酸化触媒層（＝Ｐｒｏｘ触媒層）の温度を計測した。ここで、図７の構造は本発明（７）の構造に相当し、図８の構造は本発明（８）の構造に相当し、図１１の構造は図８を上下逆置きに配置した構造で、本発明（１１）の構造に相当している。
【０１２９】
また、図１３の構造を持つ多重円筒型水蒸気改質器は、図７の構造の多重円筒型水蒸気改質器に対して、図１３中符号Ｆとして示す円筒体を配置したものである。すなわち、第１円筒体１の内側のうち、その円周方向に穿設された複数の孔８０の部位を含む下部内側に円筒体Ｆを配置し、第１円筒体１と円筒体Ｆとの間の間隙にバーナ６からの燃焼ガス流路９を構成している。
【０１３０】
円筒体Ｆは第１円筒体１の外周に固定された板体９１に固定、支持されている。板体９１は、第１円筒体１の直径に相当する部分は第１円筒体１で占められるのでドーナツ状の板体である。このように、図１３の構造は“円筒体Ｆ”を有することから、その分部材点数、溶接点数、工程数が多くコスト高となるので、本発明の課題を解決するものではないが、本発明の性能を評価する上での〔比較例〕として創作し、作製したものである。
【０１３１】
バーナ６での燃焼ガスは、円筒体Ｆの下端で折り返して燃焼ガス流路９を通り、その上端で複数の孔８０を介して燃焼ガス流路８１に流れ込み、その流路８１中を上昇しながら予熱層１３中を流れる原燃料と水の混合流を加熱し、その上部から排出される。
【０１３２】
〈実験条件〉
本実験例では、改質触媒層の改質触媒として作動温度約４００〜６８０℃のＲｕ系触媒を使用し、ＣＯ変成触媒層のシフト触媒として作動温度約２２０〜３５０℃の銅−亜鉛系触媒を使用し、ＣＯ酸化触媒層のＰｒｏｘ触媒として作動温度約１３０〜１７０℃のＲｕ系触媒を使用した。なお、シフト触媒はその上限約３５０℃を超えた温度て長時間運転すると劣化する可能性があるが、本実験レベルの運転時間ではその上限温度を超えてもＣＯは変成される。
【０１３３】
下掲表１に本実験例における他の実験条件、その結果を示している。表１中、実験条件を（ａ）〜（ｅ）として示している。このうち（ａ）の条件であるバーナ高さは、第１円筒体１に配置された底板８からバーナ６の下端（燃焼ガス、炎の出口）までの長さである。バーナ６の燃料ガスとして都市ガス１３Ａを使用し、原燃料として脱硫済み都市ガス１３Ａを使用し、水蒸気の発生源として水を使用した。また、表１中、各部温度（℃）は、各構造の多重円筒型水蒸気改質器について起動開始を経て定常運転時になった時点における各箇所の計測温度である。温度計測の箇所は、図７、図８、図１１及び図１３の各図中“●実験例における熱電対の配置箇所”として示している。
【０１３４】
【表１】
2010113970.tif 000003
【０１３５】
表１のとおり、改質触媒層出口温度は、図１３〔比較例〕の構造では６８８．１℃で作動温度よりやや高いが、図７の構造では６６２．６℃、図８の構造では６７２．３℃、図１１の構造では６７６．５℃であり、何れも作動温度４００〜６８０℃の範囲内であり、図１３〔比較例〕に比べて良好である。なお、図１３の構造での改質触媒層入口温度は４４６．８℃であるので、改質触媒層出口としての温度計測箇所に至るまでに改質反応が進行していることに変りはない。
【０１３６】
シフト触媒層入口温度は、図１３〔比較例〕の構造では３８３．６℃であるのに対して、図７の構造では３５３．８℃、図８の構造では３６６．１℃、図１１の構造では３６６．２℃と低く、シフト触媒の作動温度２２０〜３５０℃により近く、図１３〔比較例〕の構造に比べて良好であると言える。
Ｐｒｏｘ触媒層入口温度は、図１３〔比較例〕の構造では１４７．０℃、図７の構造では１５２．２℃、図８の構造では１４０．３℃、図１１の構造では１５１．１℃であり、何れもＰｒｏｘ触媒の作動温度１３０〜１７０℃の範囲内である。
【０１３７】
このように、本発明に相当する図７、図８、図１１の何れの構造の多重円筒型水蒸気改質器においても、その性能は図１３〔比較例〕の多重円筒型水蒸気改質器とほぼ同等であるか、やや良好であり、遜色はないことを示している。図１３〔比較例〕の構造では“円筒体Ｆ”を有することから、その分部材点数、工程数が多くコスト高となるが、図７、図８、図１１の構造では“円筒体Ｆ”のような部材を備えること無しで、所期の性能を発揮することができる。
【図面の簡単な説明】
【０１３８】
【図１】本発明（１）の態様を説明する図
【図２】本発明（２）の態様を説明する図
【図３】本発明（３）の態様を説明する図
【図４】本発明（４）の態様を説明する図
【図５】本発明（５）の態様を説明する図
【図６】本発明（６）の態様を説明する図
【図７】本発明（７）の態様を説明する図
【図８】本発明（８）の態様を説明する図
【図９】本発明（９）の態様を説明する図
【図１０】本発明（１０）の態様を説明する図
【図１１】本発明（１１）の態様を説明する図
【図１２】本発明（１２）の態様を説明する図
【図１３】本発明の性能を評価する上で比較例として創作し、作製した多重円筒型水蒸気改質器を示す図
【図１４】原燃料の処理からＰＥＦＣ、ＳＯＦＣに至るまでの態様例を説明する図
【図１５】従来の多重円筒型水蒸気改質器を示す図
【図１６】従来のＣＯ変成触媒層とＣＯ酸化触媒層を一体化した多重円筒型水蒸気改質器を示す図
【符号の説明】
【０１３９】
１〜４  第１円筒体〜第４円筒体
５  輻射筒
６  バーナ
７  上蓋兼バーナ取付台
８、１８  底板
９  バーナでの燃焼ガスの排気通路
１０、６１  隔壁
１１  燃焼排ガス排出管
１２  原燃料供給管
１３  原燃料と水及び／又は水蒸気との予熱層
１９  改質ガスの流路
２１、３４  支持板
２２  ＣＯ変成触媒層
２６  水及び／又は水蒸気の供給管
３６  ＣＯ酸化触媒層
３０  空気供給管
４０  改質ガス取出管
２３、５１、５４  仕切板
５２、５５  一個の改質ガス流通孔
７０  円筒状隔壁
７１  第１円筒体１の外周に固定された板体
８０  複数の孔
８１  バーナ６からの燃焼ガス流路
【図１】
2010113970.tif 000004
【図２】
2010113970.tif 000005
【図３】
2010113970.tif 000006
【図４】
2010113970.tif 000007
【図５】
2010113970.tif 000008
【図６】
2010113970.tif 000009
【図７】
2010113970.tif 000010
【図８】
2010113970.tif 000011
【図９】
2010113970.tif 000012
【図１０】
2010113970.tif 000013
【図１１】
2010113970.tif 000014
【図１２】
2010113970.tif 000015
【図１３】
2010113970.tif 000016
【図１４】
2010113970.tif 000017
【図１５】
2010113970.tif 000018
【図１６】
2010113970.tif 000019