(57)【要約】【課題】高い光反射率と熱的安定性及び光学的安定性とを有し、更に接着強度に優れ、十分な可使時間を有した、光反射性樹脂組成物を提供すること。【解決手段】炭素−炭素二重結合を有しないエポキシ樹脂、エポキシ樹脂１００重量部を基準にして４０〜４００重量部の酸化チタン、８０〜１６０質量部の酸無水物系硬化剤（例えば、水素添加メチルナジック酸）、１〜５質量部のイミダゾール系硬化促進剤及び５〜３０質量部の有機金属化合物を含む、光反射性樹脂組成物を構成する。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭素−炭素不飽和結合を有しないエポキシ樹脂、
エポキシ樹脂１００質量部を基準にして４０〜４００質量部の酸化チタン、８０〜１６０質量部の酸無水物系硬化剤、１〜５質量部のイミダゾール系硬化促進剤及び５〜３０質量部の有機金属化合物を含む、光反射性樹脂組成物であって、
前記酸無水物系硬化剤が、下記式（１）で示される、光反射性樹脂組成物。
【化１】
2010090201.tif 000008
（式中、Ｒ１〜Ｒ４は、水素または、アルキル基である。）
【請求項２】
Ｒ２、Ｒ３は、いれか一方は、メチル基であり、他方は、水素である、また、Ｒ１，Ｒ４は、いずれも水素である式（１）に示される酸無水物系硬化剤を有する、請求項１記載の光反射性樹脂組成物。
【請求項３】
有機金属化合物は、有機亜鉛化合物である、請求項１もしくは、２記載の光反射性樹脂組成物。
【請求項４】
前記エポキシ樹脂が脂環式エポキシ樹脂である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の光反射性樹脂組成物。
【請求項５】
前記酸化チタンがアナターゼ型酸化チタンである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の光反射性樹脂組成物。
【請求項６】
基板と発光素子とを有し、基板と発光素子とが請求項１〜５のいずれか１項に記載の樹脂組成物を介して接合されている、発光装置。
【請求項７】
基板と、基板表面に設けられた請求項１〜５のいずれか１項に記載の樹脂組成物からなる光反射層と、発光素子とを有し、基板と発光素子とが光反射層を介して接合されている、発光装置。
【請求項８】
前記発光素子がＬＥＤチップであり、前記発光装置が発光ダイオードである、請求項６もしくは、７記載の発光装置。
【請求項９】
請求項１〜５のいずれか１項に記載の樹脂組成物を用いて接合又はシールされた部材を含む、光学表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光反射性樹脂組成物に関する。また、本発明は、かかる光反射性樹脂組成物を使用した光学装置及び光学表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、光学装置などにおいて、発光素子は、通常、接着剤やそのフィルムなどによって下地の基板などに接合されている。また、その発光素子から放出される光を有効に活用するために、発光素子の近傍に光反射層（例えば白色フィルム、白色塗膜、銀色フィルム、銀色塗膜など）が配置されており、反射性の改良が図られている。このように、発光装置において、接着性と反射性とは機能的に別々に分離して論じられ、発光素子と基板表面の光反射層との間に挟まれて使用される接着剤などにおいて、その反射率が議論されることは少なかった。
【０００３】
発光ダイオードを参照して一例を示すと、特許文献１は、図１に示すような発光ダイオード１００を記載している。マウントリード（リード電極）１０５のカップ底面上に、ダイボンド樹脂１０３を介してＬＥＤチップ１０２が接合されており、また、ＬＥＤチップ１０２は、光利用効率の優れた発光ダイオードを提供するため、フェノール誘導体エポキシ樹脂が１０％未満のエポキシ樹脂からなる透光性の樹脂１０１で封止されている。また、ＬＥＤチップ１０２は、ワイヤ１０４を介してリード電極１０５及び１０６と電気的に接続されている。ここで、マウントリード１０５のカップ部分は、表面を銀めっきされた鉄入り銅からなり、また、ダイボンド樹脂１０３は、無色透明なエポキシ樹脂組成物からなる。
また、特許文献２には、発光素子をマウントする基体接合材として、銀ペーストの銀パウダーの代わりにアルミパウダーが混入されたアルミペーストが用いられた、発光ダイオードが記載されている。
【０００４】
一方、特許文献３には、高い光反射率、熱的安定性及び光学的安定性を有する光反射性樹脂組成物が記載されている。この樹脂組成物は、炭素−炭素不飽和結合を有しないエポキシ樹脂、エポキシ樹脂１００質量部を基準にして４０〜４００質量部の酸化チタン、及び硬化剤を含むものである。
【０００５】
【特許文献１】特開２０００−１９６１５１号公報
【特許文献２】特開２００３−６９０８２号公報
【特許文献３】特開２００８−１４３９８１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
可視波長領域で高い光反射率、並びに優れた熱的安定性及び光学的安定性を有し、さらに、十分な接着強度及び適度な可使時間（ポットライフ）に優れた光反射性樹脂組成物が、特に、発光ダイオードを有する発光装置などの分野において求められている。本発明はかかる樹脂組成物を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は以下の態様を含む。
（１）炭素−炭素不飽和結合を有しないエポキシ樹脂、エポキシ樹脂１００質量部を基準にして４０〜４００質量部の酸化チタン、８０〜１６０質量部の酸無水物系硬化剤、１〜５質量部のイミダゾール系硬化促進剤及び５〜３０質量部の有機金属化合物を含む、光反射性樹脂組成物であって、
前記酸無水物系硬化剤が、下記式（１）で示される、光反射性樹脂組成物
【化１】
2010090201.tif 000003
（式中、Ｒ１〜Ｒ４は、水素または、アルキル基である。）。
【０００８】
（２）Ｒ２、Ｒ３は、いれか一方は、メチル基であり、他方は、水素である、また、Ｒ１，Ｒ４は、いずれも水素である式（１）に示される酸無水物系硬化剤を有する、光反射性樹脂組成物。
【０００９】
（３）有機金属化合物は、有機亜鉛化合物である、上記（１）〜（２）のいずれかに記載の光反射性樹脂組成物。
（４）エポキシ樹脂が脂環式エポキシ樹脂である、上記（１）〜（３）のいずれかに記載の光反射性樹脂組成物。
【００１０】
（５）前記酸化チタンがアナターゼ型酸化チタンである、上記（１）〜（４）のいずれかに記載の光反射性樹脂組成物。
【００１１】
（６）基板と発光素子とを有し、基板と発光素子とが上記（１）〜（５）のいずれかに記載の樹脂組成物を介して接合されている、発光装置。
【００１２】
（７）基板と、基板表面に設けられた上記（１）〜（５）のいずれかに記載の樹脂組成物からなる光反射層と、発光素子とを有し、基板と発光素子とが光反射層を介して接合されている、発光装置。
【００１３】
（８）前記発光素子がＬＥＤチップであり、前記発光装置が発光ダイオードである、上記（６）〜（７）のいずれかに発光装置。
【００１４】
（９）上記（１）〜（５）のいずれかに記載の樹脂組成物を用いて接合又はシールされた部材を含む、光学表示装置。
【発明の効果】
【００１５】
本発明にかかる樹脂組成物では、エポキシ樹脂と酸無水物の硬化系において、反応性の低い酸無水物（ナジック酸無水物等）を用いることで、十分に長い可使時間（ポットライフ）の確保を可能とするとともに、速硬化性に優れたイミダゾ−ル系硬化促進剤と有機金属化合物（特に、有機亜鉛化合物）を併用することで、低反応性の酸無水物を用いながらも、短時間硬化、十分大きな接着力、及び高いガラス転移点を得ることができる。これにより、可視波長領域で高い光反射率、並びに優れた熱的安定性及び光学的安定性を有する光反射性樹脂組成物の取扱・使用特性を、さらに、向上させることがでできる。  
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
引き続いて、本発明をその好ましい実施の形態について、説明する。なお、本発明は、下記の実施の形態に限定されないことはもちろんである。
【００１７】
本発明による光反射性樹脂組成物は、
（１）炭素−炭素不飽和結合を有しないエポキシ樹脂、
（２）エポキシ樹脂１００質量部を基準にして４０〜４００質量部の酸化チタン、
（３）８０〜１６０質量部の酸無水物系硬化剤、
（４）１〜５質量部のイミダゾール系硬化促進剤及び５〜３０質量部の有機亜鉛化合物を含む、光反射性樹脂組成物であって、
（５）前記酸無水物系硬化剤が、下記式（１）で示される、光反射性樹脂組成物、である。
【化２】
2010090201.tif 000004
（式中、Ｒ２、Ｒ３は、いれか一方は、メチル基であり、他方は、水素である、また、Ｒ１，Ｒ４は、いずれも水素である。）
（エポキシ樹脂について）
【００１８】
本発明で使用される炭素−炭素不飽和結合を有しないエポキシ樹脂は、樹脂組成物中において主剤として使用される。「炭素−炭素不飽和結合」とは、「Ｃ＝Ｃ」又は「Ｃ≡Ｃ」を指し、本発明においては、エポキシ樹脂中における直鎖状部分、環状部分、置換基等のいずれにも、炭素−炭素不飽和結合が存在しない。
【００１９】
かかるエポキシ樹脂として、本発明においては、脂環式エポキシ樹脂、水素添加型エポキシ樹脂を使用することが好適である。本発明においては、脂環式エポキシ樹脂がとりわけ有用である。その理由は、脂環式エポキシ樹脂は、比較的ガラス転位点が高く、ガラス転位点が高いものを選択すれば、これにより高温使用下での接着力が確保しやすいことにある。又、これらのエポキシ樹脂は、単独で使用してもよく、２種類以上のエポキシ樹脂を組み合わせて使用してもよい。ここで、脂環式エポキシ樹脂又は水素添加型エポキシ樹脂といえども、工業的レベルで製造される市販品においては、炭素−炭素不飽和結合が全く含まれないものを入手することは難しく、実際上は、若干の炭素−炭素不飽和結合が含まれるものを使用せざるを得ない。したがって、本発明においては、脂環式エポキシ樹脂にあっては、ヨウ素価が０以上で２以下の値(ASTM 1959-97に規定するウィイス法による測定値)を示すもの、水素添加型エポキシ樹脂にあっては、水素添加されず炭素−炭素不飽和結合が樹脂中に残存している構造体（不純物）の量が、１０００ｐｐｍ以下の値（ガスクロマトグラフ質量分析装置を用いた測定値）であるものを、「炭素−炭素不飽和結合を有しないエポキシ樹脂」と定義する。すなわち、「ヨウ素価が０以上で２以下の脂環式エポキシ樹脂」及び「炭素−炭素不飽和結合が樹脂中に残存している構造体（不純物）の量が１０００ｐｐｍ以下である水素添加型エポキシ樹脂」は、本発明の「炭素−炭素不飽和結合を有しないエポキシ樹脂」として使用可能である。
【００２０】
具体的には、脂環式エポキシ樹脂としては、例えば、３，４−エポキシシクロヘキセニルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキセンカルボキシレート（商品名「Ｃ２０２１」、ダイセル化学社）、１，４−シクロヘキサンジメタノールジグリシジルエーテル（商品名「ＤＭＥ−１００」、新日本理化社）が、水素添加型エポキシ樹脂としては、水素添加型ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（商品名「ＹＸ−８０００」、ジャパンエポキシレジン社）が商業的に入手可能である。
【００２１】
本発明で使用されるエポキシ樹脂は、優れた耐熱性を有しており、通常、約２５℃よりも高い温度において安定（分解しない）であり、反射率の低下、変形や接着強度の低下などを生じることがない。
【００２２】
また、本発明で使用されるエポキシ樹脂は、耐熱性（特に変色）に加えて、耐候性（耐光性）にも優れている。すなわち、このエポキシ樹脂は、約１００日間もしくはそれ以上の長期間にわたって過酷な発光条件や気候条件にさらされても、反射率の低下、黄変又はその他の変化を生じることがなく、変形や接着強度の低下などを生じることもない。
【００２３】
なお、本発明で使用されるエポキシ樹脂における上記特性は、エポキシ樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）に関連すると考えられる。つまり、上記特性を満たすためには、かかるエポキシ樹脂のガラス転移温度が、約８０〜２００℃の範囲であることが好ましく、より好ましくは、約１２０〜１８０℃の範囲である。また、ガラス転移温度が８０℃を下回ると、熱間接着強さが不十分になり、装置稼動中に被着体の脱落を生じることとなり、反対に２００℃を上回ると、一般に樹脂が脆化し、衝撃強さが不十分となる場合もある。
【００２４】
なお、従来、エポキシ系樹脂接着剤としては、一般に芳香族型エポキシ樹脂、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＤＧＥＢＡ）、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（ＤＧＥＢＦ）を主成分とした樹脂が使用されている。しかしながら、これらの樹脂は、ベンゼン環を主骨格に有しているため、時間の経過とともにベンゼン環の不飽和結合が開裂し樹脂の変色が生じる。また、このような芳香族エポキシ樹脂を使用した樹脂組成物に対して反射率に優れたフィラーを配合しても、樹脂自身の経時的な変色（黄変）により、光反射率が著しく低下してしまう。
【００２５】
本発明においては、かかるエポキシ樹脂に追加して、本発明の作用効果に悪影響が出ない範囲で、１種類もしくはそれ以上のエポキシ樹脂あるいはその他の樹脂を補助的に添加することができる。適当な追加の樹脂として、例えば、トリス（２，３−エポキシプロピル）イソシアヌレート（商品名「ＴＥＰＩＣ」、日産化学社）などを挙げることができる。これらの追加の樹脂は、例えば靭性、ガラス転移温度の向上などに寄与することができる。
（酸化チタンについて）
【００２６】
本発明の樹脂組成物は、上記エポキシ樹脂に対して特定量の酸化チタンを含んでいる。酸化チタンは、樹脂組成物に分散して存在しており、好ましくは、ほぼ均一に分散した状態となっている。
【００２７】
なお、酸化チタンは白色フィラーとして知られており、酸化チタン以外にも、酸化アルミニウム、硫酸バリウム等がある。本発明においては、可視光領域における光反射に優れているという観点からこのような白色フィラーのなかでも、酸化チタンが使用される。また、酸化チタンにはルチル型とアナターゼ型とがあるが、とりわけアナターゼ型酸化チタンが好適である。アナターゼ型酸化チタンは、ルチル型に比べて可視波長全領域で優れた反射性を有しており、高温経時後にもそれらの特性を維持することができる。
【００２８】
酸化チタンとしては、いろいろな形態のものを使用することができるが、分散性や反射性などを考慮した場合、球形や楕円形の粉末、粒子などの形態で使用されることが好ましい。粉末や粒子の直径は、広い範囲で変更することができるというものの、通常、約０．１〜２０μｍの範囲であり、好ましくは約０．２〜５μｍの範囲である。また、粉末や粒子の直径は、反射性の改良のため、バラツキを抑えて、ほぼ一定であることが好ましい。
【００２９】
本発明の樹脂組成物において、酸化チタンは、エポキシ樹脂１００質量部を基準にして４０〜４００質量部の範囲で使用され、好ましくは、１００〜３６０質量部の範囲である。酸化チタンの配合量が４０質量部を下回ると、得られる樹脂組成物において十分な反射率を確保できなくなり、反対に４００質量部を上回ると、樹脂組成物の粘度が高くなり、良好な塗工性を確保できなくなる。
【００３０】
また、本発明の樹脂組成物は、上記の酸化チタンに追加して、適当量のフィラーを、反射性能を向上させる無機成分として、または、沈降防止材として含有してもよい。適当な沈降防止性フィラーとして、例えば、微細化シリカ、酸化アルミ、ガラスバブルなどを挙げることができる。沈降防止性フィラーの配合量は、良好な塗布性確保の観点から、エポキシ樹脂１００質量部を基準にして、約０．２〜５０質量部の範囲が好ましい。
（酸無水物化合物について）
【００３１】
本発明の樹脂組成物は、エポキシ樹脂及び酸化チタンに加えて、硬化剤として下記式（１）に示される酸無水物化合物を含む。
硬化物の着色を低減させた硬化物（変色の少ない硬化物）を得るため、配合物の構造中に含まれる炭素−炭素不飽和結合を低減させた酸無水物系硬化剤を用いることが好ましい。従来、このような用途において、ヘキサヒドロフタル酸無水物およびヘキサヒドロメチルフタル酸無水物、またはこれらの混合物（商標名、MH-700、新日本理化）が酸無水物として用いられた例がある。
【００３２】
しかし、これらの化合物は、空気中の水分と反応し増粘しやすいため、これを配合した化合物は可使時間（ポットライフ）が短くなる傾向があった。
本発明で用いる式（１）で示された酸無水物は、ビシクロ環構造を有するものであるため、室温付近における立体構造が著しく規制されている。
【００３３】
【化３】
2010090201.tif 000005
（式中、Ｒ１〜Ｒ４は、水素または、アルキル基である。）
【００３４】
この規制された立体構造は、カルボキシル基への求核的反応を抑制するように作用する。そのため、式（１）で示される酸無水物は、空気中の水分との反応性が低く、この酸無水物を有した樹脂組成物の可使時間（ポットライフ）を長く（向上）せしめる様に作用する。ここに、可使時間（ポットライフ）とは、粘度が２倍になるまでの時間と規定されるものである。よって、式（１）で示された酸無水物を用いれば、樹脂組成物の可使時間（ポットライフ）を十分なもの（例えば、10時間以上）とすることができ、発光装置における発光素子の実装作業を容易に行うことを可能ならしめる。
【００３５】
一方、式（１）で示された酸無水物は、着色の観点から、炭素−炭素不飽和結合を含まないものが好ましく、これら条件を満たすものとして、式（１）中のＲ１〜Ｒ４が、すべて、水素であるものか、Ｒ２、Ｒ３は、いれか一方は、メチル基であり、他方は、水素であり、Ｒ１，Ｒ４は、いずれも水素であるが好ましい。このような酸無水物として、例えば、水素添加メチルナジック酸（商標名；HNA-100、新日本理化）が挙げられる。なお、本発明において、「炭素−炭素不飽和結合を有しない硬化剤」とは、ヨウ素価が０以上で２以下の値(ASTM 1959-97に規定するウィイス法による測定値)を示すものを指す。
【００３６】
酸無水物硬化剤は、通常、樹脂組成物のガラス転移温度（貯蔵安定性）の観点から、エポキシ樹脂１００質量部を基準にして８０〜１６０質量部の範囲が好ましい。
（硬化促進剤）
【００３７】
また、本発明においては、硬化促進剤を併用することが必要である。硬化促進剤は、硬化温度を低く抑えるように作用するからである。
本発明では、硬化促進剤としては、イミダゾール系硬化剤と有機金属化合物、特に有機亜鉛化合物の組み合わせたものが好適である。
【００３８】
熱硬化性樹脂において接着を行う場合、作業性の観点から硬化時間は短いほど良い。このような場合の硬化促進剤としては、イミダゾール系硬化剤が好適である。
水素添加メチルナジック酸等の反応性の低い酸無水物系硬化剤を用いる本発明においては、他の硬化促進剤では短時間硬化を行うことが困難だからである。
【００３９】
この場合、亜鉛のイミダゾール系硬化促進剤の添加量は、エポキシ樹脂１００質量部を基準にして１〜５質量部の範囲が好ましい。この範囲で、樹脂組成物の硬化が促進でき、また、樹脂組成物を、異常な硬化を生じさせることなく、着色を生じさせること等もないからである。
【００４０】
本発明では、イミダゾール系硬化促進剤に加え、さらに、十分な接着強度を得るため、有機金属化合物を併用することを要する。これにより、例えば、LED素子の金属への接着、特に銀への接着力を向上させることができる。
【００４１】
有機金属化合物としては、特に入手容易等の面から有機亜鉛化合物が、好適である。
また、その添加量は、併用するイミダゾール系硬化促進剤にもよるが、５〜３０質量部の範囲で好適に添加できる。イミダゾール系硬化促進剤の併用により、この範囲で、樹脂組成物の短時間硬化（例えば、150℃1時間内の硬化が可能である。）が可能となり、高い接着力の確保（例えば、せん断接着強さが３ＭＰａ以上）できる。
【００４２】
本発明の樹脂組成物は、必要に応じて、各種添加剤を任意に含有することができる。例えば、シランカップリング剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、可塑成分などを添加することができる。
（使用形態・実装形態について）
【００４３】
また、本発明の樹脂組成物は、いろいろな形態で使用することができる。一般的には、ペーストの形態で使用して、使用時に容器から取出し、接合個所に塗布したり、ポッティングしたりすることができる。ペーストの塗布には、例えば、バーコート法などを使用することができる。
【００４４】
また、本発明の樹脂組成物をシート状の成形物として使用することもできる。シート状にすることで、取扱い性などを改良することができる。シートの厚さは、使用目的や使用個所などのファクターに応じて変更することができるが、通常、５０〜２００μｍである。シートの成形は、例えばカレンダー成形法などを使用することができる。なお、得られたシート状の樹脂組成物に、この技術分野で一般的に実施されているように、例えばシリコーン処理紙のような剥離紙（リリースシート）を積層してもよい。さらに、得られたシート状の樹脂組成物をロールに巻き取り、保管あるいは運搬してもよい。
【００４５】
本発明の樹脂組成物は、約２５〜２７０℃の温度において安定であり、いろいろな分野、特に光学発光装置の分野で接合目的に使用することができる。典型的には、図２に説明されるような、発光素子の接合材としての使用である。発光素子は、例えばＬＥＤチップなどであるが、これらのものに限定されることはない。
【００４６】
図２は、本発明の光反射性樹脂組成物をシート状の接合材１として使用した例である。接合材１の内部には、光反射性をもった酸化チタン２が含まれている。酸化チタン２は、ほぼ均一な状態で接合材１に分散している。接合材１は、発光素子４を基板３に接合し、固定することができる。発光素子４の周囲は、封止樹脂５で覆われている。例えば、発光装置１０が発光ダイオードである場合、発光素子４はＬＥＤチップである。図示の発光装置１０では、接合材１が高い反射率を備えているので、発光素子４からの光は、光路Ｌ１に示すように直接的に発光素子４から放出される他に、接合材１に向かった光が、光路Ｌ２に示すように、接合材１の表面で反射されたり、図示しないが、接合材１内の酸化チタン２に衝突した後に反射されたりすることが可能となる。このようにして、本発明に従うと、発光素子４からの光のエネルギーを有効的に利用することができる。
【００４７】
本発明の樹脂組成物をＬＥＤチップ等の発光素子の接合材として使用すれば、十分なせん断接着強度を有するので（例えば３ＭＰａ以上）、発光素子を基板等の下地に一定以上の接着強度で固定でき、実使用時に発光素子に衝撃が加わった場合にも破損を生ずることを防止し得る。
【００４８】
また、本発明の樹脂組成物を用いれば、可使時間（ポットライフ）を十分長く取れる（例えば、１０時間以上）ので、作業性の観点から、好適である。
【００４９】
また、本発明の光反射性樹脂組成物をＬＥＤチップ等の発光素子の接合材として用いた場合、初期反射率が、全可視波長域（４００ｎｍ〜７６０ｎｍ；ＪＩＳ  Ｚ８１２０等）の少なくとも、短波長側（近紫外線側；例えば４００、４６０ｎｍ）で８０％以上、好ましくは９０％以上であり、又、所定時間加熱後の反射率が５０％以上であることが好ましい。ここで、可視光域の反射特性について述べると、短波長光は、短波長になればなる程、長波長光に比べより、被射体に吸収されやすく、その結果、反射率が小さくなる傾向を有する。よって、全可視光の反射率を評価する場合、簡便に短波長光における反射率の値により行うことができる。例えば、短波長光４００ｎｍで、初期反射率が８０％以上、好ましくは９０％以上であるということは、全可視光域で反射率が９０％以上であることを意味し、その反射光は、白色光に極めて近いものと評価できる。一方、短波長光４００ｎｍで９０％以下であっても、短波長光４６０ｎｍで９０％以上であれば、その反射光は、４６０ｎｍ以上の波長域で、その反射が全て９０％以上確保できることになるから、可視光の反射の使用可能効率としては、実用上問題ない反射光として評価できる。
【００５０】
また、本発明の光反射性樹脂組成物は、接合材としての使用の他に、図３に拡大して示すように、発光装置２０における基板１３の光反射層１１としても利用することができる。この場合、基板上に、まず、光反射性樹脂組成物の光反射層１１が設けられ、この光反射層１１上にＬＥＤチップ等の発光素子１４が配置され、固定される。この場合、図３において示されるように、光反射層１１と発光素子１４との接合部の周辺部まで光反射層１１が存在することになる。従来の技術では、先に説明したように基板に銀めっきを施したり、白色あるいは銀色のフィルム又は塗膜を配置することで、基板１３の反射性を向上させていた。しかしながら、本発明によれば、樹脂組成物の塗膜もしくはシートにこの反射機能を付与することができる。発光装置２０において、図示しないが、発光素子１４からの光は、発光素子１４と接合する光反射層１１表面、発光素子１４と接合していない光反射層１１表面で反射されたり、光反射層１１内の酸化チタン１２に衝突した後に反射されることになる。基板１３に光反射層１１によって接合されている発光素子１４は、ワイヤ１６を有し、封止樹脂１５で封止されている。
【００５１】
本発明の樹脂組成物は、上記以外の用途にも使用することができる。本発明の樹脂組成物は、高い反射率、換言すると、優れた遮光性を有しているので、例えば液晶表示パネル、プラズマディスプレイパネルなどの光学的表示装置において、それらの心臓部である情報表示部に対して不所望な外部の光が侵入するのを防止するために、または、装置内部の光が外部に漏れるのを防止するために、使用することができる。具体的には、光学表示装置において、その外枠部分はいろいろな部材から構成されるが、それらの構成部材を接合する部材を本発明の樹脂組成物を用いて接合又はシールすることで、良好な遮光性を得ることができる。
【００５２】
以上の記載から理解できるように、本発明においては、基板と発光素子とを有し、基板と発光素子とが本発明の光反射性樹脂組成物を介して接合されている、発光装置が提供される。また、基板と、基板表面に設けられた本発明の光反射性樹脂組成物からなる光反射層と、発光素子とを有し、基板と発光素子とが光反射層を介して接合されている発光装置も提供される。そして、かかる発光装置の典型例が発光ダイオードであり、その発光素子がＬＥＤチップである。
【００５３】
また、本発明においては、本発明の光反射性樹脂組成物を用いて接合された部材を含む、光学表示装置が提供される。かかる光学表示装置においては、該樹脂組成物によって外部の光の装置内への侵入が阻止され、また装置内部の光が外部に漏れるのを防止できるため、光学的に鮮明な情報を安定的に表示することが可能となる。このような光学表示装置の典型例が、液晶表示パネルやプラズマディスプレイパネルである。なお、その他の光学表示装置の例としては、例えばＳＥＤ（表面電界ディスプレイ）、有機ＥＬデバイスなどを挙げることができる。
【実施例】
【００５４】
引き続いて、本発明をその実施例を参照して説明する。尚、本発明はこれらの実施例によって限定されるものでないことは言うまでもない。
【００５５】
下記の実施例、比較例において、樹脂組成物を複製するために使用した原材料は、それぞれ、第１表に記載したものである。
【００５６】
【表１】
2010090201.tif 000006
【００５７】
（サンプル作製）
実施例１
第２表に記載のように、１００質量部の脂環式エポキシ樹脂（ＣＥＬ２０２１Ｐ)、１２０質量部の水酸化メチルナジック酸無水物（ＨＮＡ−１００）、３質量部のイミダゾール系硬化促進剤（２Ｅ４ＭＺ−ＣＮ）、１５質量部のステアリン酸亜鉛（Ｚｎ  Ｓｔｅａｒａｔｅ）及び１６０質量部のアナターゼ型酸化チタン（Ａ−２２０）で計量し、混合容器（容量０．１Ｌ）内でコンデイショニングミキサーで攪拌混合した。得られた樹脂組成物のペーストを１５０μｍの厚さでガラスプレート上に塗布し、１５０℃で１時間にわたって硬化させた。約１５０μｍの厚さをもった樹脂組成物シートが得られた。  
【００５８】
実施例２〜４
前記実施例１に記載の手法を繰り返したが、本例では、原材料の種類及び配合量を第２表に記載するように変更した。実施例１と同様な手法に従って混合、塗布及び硬化を行い、約０．１５ｍｍの厚さをもった樹脂組成物シートを得た。
【００５９】
比較例１〜５
前記実施例１に記載の手法を繰り返したが、本例では、比較のため、原材料の種類及び配合量を第２表に記載するように変更した。実施例１と同様な手法に従って混合、塗布及び硬化を行い、約１５０μｍの厚さをもった樹脂組成物シートを得た。
【００６０】
（サンプル試験）
前記実施例１〜４、比較例１〜５において調整した樹脂組成物シートを供試サンプルとして使用した。下記の手順に従って（１）せん断接着強さ（ＭＰａ）、（２）４００ｎｍ及び４６０ｎｍにおける初期反射率（％）、（３）４００ｎｍ及び４６０ｎｍにおける高温経時後の反射率（％）、（４）可使時間（ポットライフ）を測定した。
【００６１】
（１）せん断接着強さ（ＭＰａ）
ＪＩＳ  Ｋ６８５０に準拠して、せん断接着強さ試験（ＯＬＳＳ）を実施した。この試験で使用した試験片（１．６ｍｍｘ２５ｍｍｘ５０ｍｍ）は、銀メッキ銅版（メッキ厚３〜５μｍ）、接着面積は１２．５ｍｍｘ２５ｍｍ、表面脱脂方法はメチルエチルケトン（ＭＥＫ）脱脂、接着剤硬化条件は１５０℃で１時間、引張速度は５ｍｍ/分であった。せん断接着強さが３ＭＰａ以上の場合を、合格とした。結果を第２表に示す。
【００６２】
（２）初期反射率（％）
以下に記載した方法に従って初期反射率の測定を行った。ガラスプレート上で調製された厚さ０．１５ｍｍの樹脂組成物シートをサンプルとしてそのまま使用し、そして、測定機器として、スペクトロフォトメーターＵ−４１００（日立社製）を用いた。尚、反射率の測定は、２種類の波長（４００ｎｍ及び４６０ｎｍ）の光について実施した。結果を第２表に示す。
【００６３】
（３）高温経時後の反射率（％）
以下に記載した方法に従って高温（１５０℃）で５００時間経過後の反射率の測定を実施した。ガラスプレート上で調製された厚さ約０．１５ｍｍの樹脂組成物シートをサンプルとしてそのまま使用し、そして測定機器として、スペクトロフォトメーターＵ−４１００（日立社製）を用いた。尚、反射率の測定は、波長４００ｎｍの光について実施した。結果を第２表に示す。
【００６４】
（４）可使時間（ポットライフ）
以下に記載した方法に従って可使時間（ポットライフ）の測定を実施した。実施例、比較例の各硬化前の樹脂組成物のペーストを、ギャップ０．１ｍｍの隙間に取り、測定温度２５℃、シェアレート２００（１/S）の条件で、ロトビスコ回転粘度計（ハーケ社製）を用いて、初期粘度が、その2倍になるまでの時間を測定した。  結果を第２表に示す。
【００６５】
【表２】
2010090201.tif 000007
【図面の簡単な説明】
【００６６】
【図１】従来の発光ダイオードの構成の一例を示した断面図である。
【図２】本発明による光反射性樹脂組成物を発光素子の接合材に使用した発光装置、及びその光反射効果を説明した断面図である。
【図３】本発明による光反射性樹脂組成物を発光ダイオードの光反射層に使用した例を説明した断面図である。
【符号の説明】
【００６７】
１    樹脂組成物
２    酸化チタン
３    基板
４    発光素子
５    封止樹脂
１０    発光装置
１１    光反射層
Ｌ１    放射光
Ｌ２    反射光
【図１】
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【図２】
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【図３】
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