(57)【要約】【課題】剥離強度が低く、高透明・高光沢な離型フィルムを得ることが出来るポリプロピレン系樹脂組成物を提供すること【解決手段】固有粘度が２．２〜５．０（ｄｌ／ｇ）であるポリプロピレン系樹脂に、ＭＦＲ調整剤を混合して溶融混練を行うことで得られる、離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物であって、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した重量平均分子量が２．８×１０5〜６．５×１０5であり、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した分子量分布において、分子量が２．６４×１０6以上の分布の割合が２％以下であることを特徴とする、前記離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
融点が１６０℃以上であり、固有粘度が２．２〜５．０（ｄｌ／ｇ）であるポリプロピレン系樹脂に、ＭＦＲ調整剤を混合して溶融混練を行うことで得られる、離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物であって、
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した重量平均分子量が２．８×１０5〜６．５×１０5であり、
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した分子量分布において、分子量が２．６４×１０6以上の分布の割合が２％以下であることを特徴とする、前記離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項２】
ポリプロピレン系樹脂の２０℃キシレン可溶部量（ＣＸＳ）が２％以下であることを特徴とする、請求項１記載の離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項３】
ポリプロピレン系樹脂が、プロピレン単独重合体、および／またはプロピレンとプロピレン以外のα―オレフィンとの共重合体を含むことを特徴とする、請求項１または２記載の離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物からなる層を有する離型フィルム。
【請求項５】
延伸されてなることを特徴とする、請求項４記載の離型フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、プロピレン単独重合体、またはプロピレンとプロピレン以外のα―オレフィンの共重合体を含む離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物および離型フィルムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、離型用ポリプロピレンフィルムとしては、キャストシートにβ型の結晶を生成させた後に延伸を行い、β型の結晶をα型の結晶に転移させ、その密度差によって、表面に凹凸を作り、粗面化させる方法が一般的に知られている。この方法では、フィルム表面を粗面化することで、粘着物との接触面積を減らし、剥離時の強度を低くしている。
しかしながら、この方法の場合、凹凸が大きいため、フィルム表面の凹凸に粘着物が入りやすくなる。このため、剥離強度が高くなるという問題や、剥離時にフィルム表面に粘着物が残ってしまうという問題等が発生することがある。また、表面に凹凸があるため、透明性、光沢性が悪化する可能性がある。
このような問題に対して、特開２００２−２２６６１０には、カルボニル基を含まない酸化防止剤を用いることで、他素材と張り合わせた後、再度剥す時に剥し易く、かつ剥したあと転写跡が他素材に残り難い離型用ポリプロピレンフィルムを得ることが記載されている。しかしながら、この方法の場合、カルボニル基を含む酸化防止剤を用いることが出来ないという問題がある。
特開２００５−２８０１２５には、表面の耐熱性を向上させ、かつ、熱収縮率を最適化した離型用ポリプロピレンフィルムが記載されている。しかしながら、この方法では、表面の濡れ張力が３８〜４８ｍＮ／ｍと高いため、耐ブロッキング性が悪く、ハンドリング性が悪化するという問題がある。
特開２００７−１２６６４４には、少なくとも片面の樹脂に長鎖分岐状構造および架橋構造を有するポリプロピレンを含有させることで、表面平滑性、滑り性に優れたフィルムを得ることが記載されている。しかしながら、この方法では、片面のグロスが８０〜１１０％と低く、製品に貼り合わせ際の製品の欠点が識別し難くなるという問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００２−２２６６１０
【特許文献２】特開２００５−２８０１２５
【特許文献３】特開２００７−１２６６４４
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明は、前記事情に鑑みて為されたもので、剥離強度が低く、濡れ張力が低く、高透明・高光沢な離型フィルムを得ることが出来るポリプロピレン系樹脂組成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
すなわち、本発明は、融点が１６０℃以上であり、固有粘度が２．２〜５．０（ｄｌ／ｇ）であるポリプロピレン系樹脂に、ＭＦＲ調整剤を混合して溶融混練を行うことで得られる、離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物であって、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した重量平均分子量が２．８×１０5〜６．５×１０5であり、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した分子量分布において、分子量が２．６４×１０6以上の分布の割合が２％以下であることを特徴とする、前記離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物に関する。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、剥離強度が低く、濡れ張力が低く、高透明・高光沢な離型フィルムを得ることが出来る。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
本発明の離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物は、融点が１６０℃以上であり、固有粘度が２．２〜５．０（ｄｌ／ｇ）であるポリプロピレン系樹脂に、ＭＦＲ調整剤を混合して溶融混練を行うことで得られる、離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物であって、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した重量平均分子量が２．８×１０5〜６．５×１０5であり、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定した分子量分布において、分子量が２．６４×１０6以上の分布の割合が２％以下である。
【０００８】
ポリプロピレン系樹脂は、プロピレン単独重合体、プロピレンとプロピレン以外のα―オレフィンの共重合体が挙げられ、好ましくは、プロピレン単独重合体、プロピレンとエチレンとの共重合体である。プロピレン以外のα―オレフィンとしては、具体的には、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−へプテン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナン等が挙げられる。
プロピレン以外のα―オレフィンに由来する構成単位の含有量は、４重量％以下が好ましい。
【０００９】
ポリプロピレン系樹脂の融点は、１６０℃以上であり、好ましくは１６１℃〜１６５℃である。融点が１６０℃より低いと、耐熱性が低下する恐れがある。
【００１０】
ポリプロピレン系樹脂の固有粘度は２．２〜５．０（ｄｌ／ｇ）であり、好ましくは２．２〜４．２（ｄｌ／ｇ）である。固有粘度が２．２（ｄｌ／ｇ）より低いと、ＭＦＲ調整剤の添加量が少なくなるため、高分子量成分の分解量が少なくなり、本発明の樹脂組成物を満たさなくなる。固有粘度が５．０（ｄｌ／ｇ）より高いと、粘度が高いため、溶融混練時に混練不足となり、製膜時にフィッシュアイ等が発生する恐れがある。
【００１１】
ポリプロピレン系樹脂の重合用触媒としては、例えば、マグネシウム化合物にＴｉ化合物を複合化させた固体触媒成分等からなるＴｉ−Ｍｇ系触媒、この固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物および必要に応じて電子供与性化合物の第３成分を組み合わせた触媒系、及び、メタロセン系触媒、ブルックハート触媒等が挙げられ、好ましくはマグネシウム化合物にＴｉ化合物を複合化させた固体触媒成分等からなるＴｉ−Ｍｇ系触媒である。
【００１２】
マグネシウム、チタンおよびハロゲンを必須成分とする固体触媒成分としては例えば、特開昭６１−２１８６０６号公報、特開昭６１−２８７９０４号公報、特開平７−２１６０１７号公報等に記載された触媒系が挙げられる。
有機アルミニウム化合物としては、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリエチルアルミニウムとジエチルアルミニウムクロライドの混合物およびテトラエチルジアルモキサン等が好ましく用いられる、
電子供与性化合物としては、ｔｅｒｔ−ブチル−ｎ−プロピルジメトキシシラン、ｔｅｒｔ−ブチルエチルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン等が好ましく用いられる。
メタロセン系触媒としては、例えば特開平８−２０８９０９号公報、特開２００２−１０５１１６号公報、特開２００３−１０５０１７号公報等に記載された触媒系が挙げられる。
【００１３】
ポリプロピレン系樹脂の製造方法としてはヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの炭化水素に代表される不活性溶剤を用いる溶剤重合法、液状のモノマーを溶剤として用いる塊状重合法、気体のモノマー中で行う気相重合法を用いることができる。
【００１４】
離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン系樹脂にＭＦＲ調整剤を混合して溶融混練を行うことで得られる。
ＭＦＲ調整剤としては、ジクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３、１，３−ビス（ｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、３，６，９−トリエチル−３，６，９−トリメチル−１，４，７−トリパーオキソナン、ベンゾイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、デカノイルパーオキサイド、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシネオデカノエート、α−クミルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチルパーオキシネオヘプタノエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、ｔ―ヘキシルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−アミルパーオキシル−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチル−パーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、ジ−ｔ−ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ｔ−アミルパーオキシ３，５，５―トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシ３，５，５―トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジ−ブチルパーオキシトリメチルアディペート、ジ−３−メトキシブチルパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチルヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、ジ（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジセチル  パーオキシジカーボネート、ジミリスチルパーオキシジカーボネート等が挙げられる。好ましくは、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサンである。
【００１５】
ＭＦＲ調整剤の添加量は、ポリプロピレン系樹脂１００重量部に対し、好ましくは０．０１〜０．４０重量部、より好ましくは０．０１〜０．２７重量部である。ＭＦＲ調整剤の添加量が０．０１重量部より少ないと、添加量が少ないため、ポリプロピレン系樹脂の分解量が少なくなり、離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物の高分子量成分が多くなる傾向がある。高分子量成分は結晶核剤としての効果があることから、強固な結晶の割合も増える。その結果、延伸性が低下する恐れがある。このため、延伸時に、表面に微小延伸ムラが発生する恐れがある。これにより、離型フィルムとして使用した際には、表面の微小な凹凸に粘着剤が入りやすく、剥離時に剥離強度が高くなる可能性がある。
０．４０重量部より多いと、ＭＦＲ調整剤の添加量が多いため、ポリプロピレン系樹脂にＭＦＲ調整剤が均一に混ざらない恐れがある。
【００１６】
離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で得られる重量平均分子量が２．８×１０5〜６．５×１０5、好ましくは３．３×１０5〜４．２×１０5である。
ＧＰＣで得られる重量平均分子量が２．８×１０5以下では延伸性が低下する。このため、延伸時に、表面に微小延伸ムラが発生する恐れがある。これにより、離型フィルムとして使用した際には、表面の微小な凹凸に粘着剤が入りやすく、剥離時に剥離強度が高くなる可能性がある。ＧＰＣで得られる重量平均分子量が６．５×１０5以上では、粘度が高いため、製膜時の溶融押出において、溶融不良を起す可能性がある。このため、表面に微小な凹凸が発生し、離型フィルムとして使用した際には、表面の微小な凹凸に粘着剤が入りやすく、剥離時に剥離強度が高くなる可能性がある。
【００１７】
離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で得られる分子量分布において、分子量が２．６４×１０6以上の分布の割合が２％以下、好ましくは１％以下、より好ましくは０．６％以下である。ＧＰＣで得られる分子量分布において、分子量が２．６４×１０6以上の分布の割合が２％より多い場合、高分子量成分の割合が増える。高分子量成分は結晶核剤としての効果があることから、強固な結晶の割合も増える。その結果、延伸性が低下する恐れがある。このため、延伸時に、表面に微小延伸ムラが発生する恐れがある。これにより、離型フィルムとして使用した際には、表面の微小な凹凸に粘着剤が入りやすく、剥離時に剥離強度が高くなる可能性がある。
【００１８】
ＧＰＣ測定時の溶出温度は、ＧＰＣの測定が行えれば良く、例えば、１４０〜１６０℃である。ＧＰＣ測定に用いられるカラムは、ＧＰＣに用いられるカラムであれば良く、例えば、昭和電工社製  Ｓｈｏｄｅｘ  ８０  ＭＡ、東ソー製  ＴＳＫｇｅｌＧＭＨ６−ＨＴ等が挙げられる。ＧＰＣ測定に用いられる標準物質は、ＧＰＣ測定に用いられる標準物質であれば良く、例えば、ポリスチレン、高密度ポリエチレン等が挙げられる。ＧＰＣ測定に用いられる溶媒は、ＧＰＣに用いられる溶媒であれば良く、例えば、ｏ−ジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ）、１，２，４−トリクロルベンゼン（ＴＣＢ）、キシレン、トルエン等が挙げられる。
【００１９】
ポリプロピレン系樹脂の２０℃キシレン可溶部量（ＣＸＳ）は、２％以下、より好ましくは１％以下、さらに好ましくは０．４％以下であることが好ましい。ＣＸＳが２．０％より高いと、フィルムの剛性が低下する恐れがある。
【００２０】
本発明の離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物は、必要に応じて添加剤やその他の樹脂を含有することができる。添加剤としては、例えば、酸化防止剤、紫外線吸収材、帯電防止剤、滑剤、造核剤、防曇剤、アンチブロッキング剤等が挙げられる。その他の樹脂としては、本発明で用いるポリプロピレン系樹脂以外のポリオレフィン系樹脂、例えばポリエチレン系樹脂が挙げられる。
【００２１】
本発明の離型フィルム用ポリプロピレン系樹脂組成物は、単層の離型フィルムとして用いても良い。また、多層の離型フィルムの表層材料として用いても良い。
【００２２】
本発明の離型フィルムは、延伸されてなることが好ましい。延伸されることで、キャストシート表面の凹凸が小さくなる。その結果、離型フィルムとして使用した際には、表面の凹凸が小さいため、粘着剤が入り難く、剥離時に剥離強度が低くなる。
【００２３】
本発明の離型フィルムは、プロテクトフィルムなどの粘着剤が塗工された製品の保護用、もしくはそれらの製造工程、または熱硬化性部材の製造工程で使用される。ここで、熱硬化性部材の製造工程とは、具体的には、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂等の前駆体を架橋させて、成形体を得る工程であり、より具体的には、積層フレキシブルプリント基板、カーボンファイバープリプレグ等の熱硬化反応工程、シリコーン樹脂シート等の製造工程である。離型フィルムはこれら製造工程において流動性あるいは粘着性を有する前駆体の形状を維持するため等に用いられる。
【００２４】
本発明の離型フィルムは、シリコーン類を用いて離型処理を行う必要がないため、製造時の手間を省くことができる。
また、本発明の離型フィルムは、平滑であるため、離型フィルム剥離時の剥離強度が低く、離型フィルムへの粘着物の残りが少ないため、次工程での処理性が良い。
さらには、本発明の離型フィルムは透明性・光沢が良いため、プロテクトフィルム等の製品に離型フィルムを貼り付けた状態で、製品の欠点などの不良が識別し易い。
【００２５】
本発明の離型フィルムを製造する方法としては、通常用いられるインフレーション法、Ｔダイ法、カレンダー法等を用いて、異なる樹脂からなる層との多層構成の少なくとも１層として製膜する方法等が挙げられる。より好ましくは、Ｔダイ法が挙げられる。延伸方法としては、例えば、ロール延伸法、テンター延伸法、チューブラー延伸法等により二軸に延伸する方法が挙げられる。より好ましくは、テンター延伸法が挙げられる。
【００２６】
Ｔダイ法での冷却ロールの温度は、剥離強度の観点から、好ましくは７０℃以下、より好ましくは４０℃以下である。
テンター法での横方向の緩和率は、剥離強度の観点から、好ましくは１２％以下、より好ましくは７％である。なお、横方向の緩和率とは、離型フィルムの横方向延伸直後の最大幅と、延伸後に緩和した離型フィルムの横方向の幅との差を、横方向延伸直後の最大幅で除した値である。
【実施例】
【００２７】
以下、実施例および比較例を用いて、本発明を具体的に説明する。実施例および比較例で用いた試料の調整方法および物性の測定方法を下記に示した。
【００２８】
（１）エチレンに由来する構成単位の含有量（単位：重量％）
高分子分析ハンドブック（１９８５年、朝倉書店発行）の第２５６頁に記載されているＩＲスペクトル測定法により求めた。
【００２９】
（２）１−ブテンに由来する構成単位の含有量（単位：重量％）
高分子分析ハンドブック（１９９５年、紀伊国屋書店発行）の第６１９頁に記載されているＩＲスペクトル測定法により求めた。
【００３０】
（３）融点（Ｔｍ、単位：℃）
ポリプロピレン系樹脂を熱プレス成形（２３０℃で５分間予熱後、３分間かけて５０ｋｇｆ/ｃｍ2まで昇圧し２分間保圧した後、３０℃、３０ｋｇｆ/ｃｍ2で５分間冷却）して、厚さ０.５ｍｍのシートを作成した。示差走査型熱量計（パーキンエルマー社製、Ｄiamond  ＤＳＣ）を用い、作成されたシートの１０ｍｇを窒素雰囲気下２２０℃で５分間熱処理後、降温速度３００℃／分で１５０℃まで冷却し、１５０℃において１分間保温し、さらに降温速度５℃／分で５０℃まで冷却し、５０℃において１分間保温した後、５０℃から１８０℃まで昇温速度５℃／分で加熱した際に得られた融解曲線において、最大吸熱ピークを示す温度（℃）を測定した。
【００３１】
（４）極限粘度（［η］、単位：ｄｌ／ｇ）
ウベローデ型粘度計を用いて１３５℃テトラリン中で測定を行った。
【００３２】
（５）２０℃キシレン可溶成分量（ＣＸＳ、単位：重量％） 
試料１ｇを沸騰キシレン１００ｍｌに完全に溶解させた後、２０℃に降温し、４時間放置した。その後、これを析出物と溶液とに濾別し、濾液を乾固して減圧下７０℃で乾燥し、残存物を得た。得られた残存物の重量を測定して、２０℃キシレン可溶成分量（ＣＸＳ）を求めた。
【００３３】
（６）透明性（ヘイズ、単位：％）
ＪＩＳ  Ｋ７１０５に従い測定した。
【００３４】
（７）光沢（グロス、単位％）
ＪＩＳ  Ｋ  ７１０５に従い測定した。測定面はキャストシートが第一冷却ロールに当たる面と、第一冷却ロールに当たらない面の両方を測定した。
【００３５】
（８）分子量分布測定
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法によって測定を行った。測定装置としてはＷａｔｅｒｓ社製１５０Ｃ／ＧＰＣを用い、溶出温度を１４０℃とし、使用カラムとしては東ソー製  ＴＳＫｇｅｌＧＭＨ６−ＨＴ（３本）、分子量標準物質としてはポリスチレン（東ソー社製、分子量５００〜６，７７０，０００）を用いた。得られたポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）から、これらの比（Ｍｗ／Ｍｎ）を分子量分布として求めた。測定サンプルは約５ｍｇのポリプロピレン系樹脂を５ｍｌのｏ−ジクロロベンゼンに溶解し、約１ｍｇ／ｍｌの濃度とした。得られたサンプル溶液の４００μｌをインジェクションした。溶出溶媒流量は１．０ｍｌ／分とし、屈折率検出器にて検出した。
【００３６】
（９）剥離強度
幅２４ｍｍのセロハンテープ（ニチバン製セロテープ（登録商標）  ＬＰ−２４）を長さ１０ｃｍに切り、フィルムのチル面に貼り付け、２ｋｇのロールを１往復させて、抑える。引張試験機を用いて、３００ｍｍ／秒の速度にて、セロハンテープをフィルム面から引き剥がす。この時の５ｃｍ引き剥がした際の荷重を剥離強度とした。
【００３７】
（１０）濡れ張力
ＪＩＳ  Ｋ６７６８−１９７７に従って測定した。和光純薬製ぬれ指数標準液（３１〜５４ｄｙｎｅ／ｃｍ）をフィルムに塗布し、２秒後の液膜の状態を観察し、濡れている場合は濡れ指数の低い標準液、濡れていない場合は濡れ指数の高い標準液を用い、最終的に濡れ始める標準液の濡れ指数を濡れ張力として表した。
【００３８】
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）
特開平９−６７４１６号公報の実施例に記載の方法で、エチレンに由来する構成単位の含有量が０．２ｗｔ％であり、融点が１６２℃である、プロピレン／エチレン共重合体の粉末（Ｘ１）を得た。得られた粉末の物性を表１に示した。
【００３９】
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ２）
特開２００８−１２７４８７号公報の実施例に記載の方法で、エチレンに由来する構成単位の含有量が０．０ｗｔ％であり、融点が１６０℃である、プロピレン単独重合体の粉末（Ｘ２）を得た。得られた粉末の物性を表１に示した。
【００４０】
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ３）
特開平７−２９２０３２号公報の実施例に記載の方法で、１−ブテンに由来する構成単位の含有量が２．４ｗｔ％であり、融点が１５９℃である、プロピレン／１-ブテン共重合体の粉末（Ｘ４）を得た。得られた粉末の物性を表１に示した。
【００４１】
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ４）
特開平９−６７４１６号公報の実施例に記載の方法で、エチレンに由来する構成単位の含有量が０．０ｗｔ％であり、融点が１６５℃である、プロピレン単独重合体の粉末（Ｘ４）を得た。得られた粉末の物性を表１に示した。
【００４２】
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ５）
特開平９−６７４１６号公報の実施例に記載の方法で、エチレンに由来する構成単位の含有量が０．３ｗｔ％であり、融点が１６１℃である、プロピレン単独重合体の粉末（Ｘ４）を得た。得られた粉末の物性を表１に示した。
【００４３】
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ６）
特開平７−２９２０３２号公報の実施例に記載の方法で、１−ブテンに由来する構成単位の含有量が０．６ｗｔ％であり、融点が１６２℃である、プロピレン／１-ブテン共重合体の粉末（Ｘ６）を得た。得られた粉末の物性を表１に示した。
【００４４】
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ７）
特開平９−６７４１６号公報の実施例に記載の方法で、エチレンに由来する構成単位の含有量が０．１ｗｔ％であり、融点が１６２℃である、プロピレン単独重合体の粉末（Ｘ７）を得た。得られた粉末の物性を表１に示した。
【００４５】
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ８）
特開平９−６７４１６号公報の実施例に記載の方法で、エチレンに由来する構成単位の含有量が０．２ｗｔ％であり、融点が１６３℃である、プロピレン単独重合体の粉末（Ｘ８）を得た。得られた粉末の物性を表１に示した。
【００４６】
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ９）
特開平７−２９２０３２号公報の実施例に記載の方法で、１−ブテンに由来する構成単位の含有量が１．６ｗｔ％であり、融点が１５９℃である、プロピレン／１-ブテン共重合体の粉末（Ｘ９）を得た。得られた粉末の物性を表１に示した。
【００４７】
［実施例１］
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）１００重量部に対して、ステアリン酸カルシウム０．１０重量部、イルガノックス１０１０（チバスペシャリティーケミカルズ（株）社製）０．１５重量部、イルガフォス１６８（チバスペシャリティーケミカルズ（株）社製）０.１０重量部、およびＭＦＲ調整剤を０．１３重量部混合した後、溶融混練してペレットを得た。ＭＦＲ調整剤には、２，５−ジメチル−２，５−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサンをポリプロピレン粉末に８％含浸させたマスターバッチを使用した。
〔延伸フィルムの作成〕
表層用に上記で得られたペレットを用い、基材層用に住友化学（株）社製ＦＳ２０１６（融点が１６２℃、ＭＦＲが１.９ｇ／１０分であるポリプロピレン）を用い、三菱重工（株）社製、共押出パイロットテンターにて、混練して得たペレットを２６０℃で、ＦＳ２０１６を２６０℃で、各々を別の押出機で溶融混練した後、一機の共押出しＴダイに供給した。このＴダイから、表層／基材層である２種２層構成として押出された樹脂を、３０℃の冷却ロールにて急冷、固化することにより、厚さ１ｍｍのキャストシートを得た。
【００４８】
得られたキャストシートを、１４５℃で予熱後、延伸温度１４０℃で、縦延伸機のロール周速差によって、縦方向に５倍に延伸し、引き続いて加熱炉にて延伸温度１５７℃で、横方向に８倍に延伸した後、緩和率を６．５％としながら１６５℃で熱処理を行い、表層厚み／基材層厚み＝１μｍ／２０μｍである多層二軸延伸フィルムを得、巻取り機で巻き取った。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００４９】
［比較例１］
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）１００重量部をポリプロピレン系樹脂（Ｘ２）１００重量部とし、ＭＦＲ調整剤を添加しなかった以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００５０】
［比較例２］
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）１００重量部をポリプロピレン系樹脂（Ｘ３）１００重量部とし、ＭＦＲ調整剤を添加しなかった以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００５１】
［実施例２］
ＭＦＲ調整剤を０．０８重量部とした以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００５２】
［実施例３］
ＭＦＲ調整剤を０．１６重量部とした以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００５３】
［比較例３］
ＭＦＲ調整剤を０．４２重量部とした以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００５４】
［比較例４］
ＭＦＲ調整剤を添加しなかった以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を試みたが、溶融不良が起こったため、フィルムは得られなかった。
【００５５】
［比較例５］
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）１００重量部をポリプロピレン系樹脂（Ｘ２）１００重量部とし、ＭＦＲ調整剤を０．０５重量部とした以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００５６】
［比較例６］
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）１００重量部をポリプロピレン系樹脂（Ｘ２）１００重量部とし、ＭＦＲ調整剤を０．１７重量部とした以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００５７】
［比較例７］
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）１００重量部をポリプロピレン系樹脂（Ｘ３）１００重量部とし、ＭＦＲ調整剤を０．０３重量部とした以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００５８】
［実施例４］
ＭＦＲ調整剤を０．１３重量部、イルガノックス１０１０（チバスペシャリティーケミカルズ（株）社製）の代わりにイルガノックス１３３０（チバスペシャリティーケミカルズ（株）社製）を０．１５重量部とした以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。なお、イルガノックス１０１０はカルボニル基を含む酸化防止剤であり、イルガノックス１３３０はカルボニル基を含まない酸化防止剤である。
【００５９】
［実施例５］
実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、冷却ロールの温度を４０℃とした以外は実施例１と同様の方法で、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００６０】
［実施例６］
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）１００重量部をポリプロピレン系樹脂（Ｘ４）１００重量部とし、ＭＦＲ調整剤を０．１７重量部とした以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００６１】
［実施例７］
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）１００重量部をポリプロピレン系樹脂（Ｘ５）１００重量部とし、ＭＦＲ調整剤を０．１８重量部とした以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００６２】
［実施例８］
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）１００重量部をポリプロピレン系樹脂（Ｘ６）１００重量部とし、ＭＦＲ調整剤を０．１６重量部とした以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００６３】
［実施例９］
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）１００重量部をポリプロピレン系樹脂（Ｘ７）１００重量部とし、ＭＦＲ調整剤を０．２７重量部とした以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００６４】
［実施例１０］
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）１００重量部をポリプロピレン系樹脂（Ｘ８）１００重量部とし、ＭＦＲ調整剤を０．０１重量部とした以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００６５】
［比較例８］
ポリプロピレン系樹脂（Ｘ１）１００重量部をポリプロピレン系樹脂（Ｘ９）１００重量部とし、ＭＦＲ調整剤を０．１５重量部とした以外は実施例１と同様の方法で、溶融混練してペレットを得、延伸フィルムの作成を実施した。得られた多層二軸延伸フィルムの物性の評価結果を表２、表３に示した。
【００６６】
本発明の要件を満足する実施例１〜１０の二軸延伸フィルムは、高透明性、高光沢、低剥離強度であることがわかる。これに対し比較例のフィルムは剥離強度が８．０[Ｎ／２４ｍｍ]以上と高い。なお、本発明のフィルムは、実施例１と実施例４からわかるように、カルボニル基の有無にかかわらず、剥離強度が低い。
また、実施例１〜１０のフィルムの濡れ張力は、３２ｍＮ／ｍ以下であった。さらに、実施例１〜１０のフィルムの光沢は両面ともに１５０％以上であり、光沢が８０〜１１０％のフィルムに比べて、高光沢であることがわかる。
【００６７】
【表１】
2010065207.tif 000002
【００６８】
【表２】
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【００６９】
【表３】
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