(57)【要約】【課題】高い誘電定数および高い絶縁破壊強度と改善された材料加工性および機械的特性とを併せ持つ組成物を提供すること。【解決手段】組成物は、変性ポリマー材料およびセラミック反強誘電体粒子を含む。変性ポリマー材料は、極性基と化合した高温ポリマーを含む。組成物を形成する方法は、高温ポリマーを極性基と化合させて変性ポリマー材料を形成すること、および変性ポリマー材料を反強誘電体粒子と化合させて複合組成物を形成することを含む。【選択図】図１
2010013642.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
極性基と化合した高温ポリマーを含む
変性ポリマー材料と、
セラミック反強誘電体粒子とを含む組成物。
【請求項２】
前記高温ポリマーは、熱可塑性ポリマーまたは熱硬化性ポリマーである請求項１記載の組成物。
【請求項３】
前記極性基は、シアノニトリル、フッ素、またはヒドロキシル基である請求項１記載の組成物。
【請求項４】
約１０以上の誘電率を有する請求項１記載の組成物。
【請求項５】
請求項１記載の組成物を含む物品。
【請求項６】
組成物を形成する方法であって、
高温ポリマーを極性基と化合させて変性ポリマー材料を形成することと、
前記変性ポリマー材料を反強誘電体粒子と組み合わせて組成物を形成することとを含む方法。
【請求項７】
前記高温ポリマーは、熱可塑性ポリマーまたは熱硬化性ポリマーである請求項６記載の方法。
【請求項８】
前記極性基は、シアノニトリル、フッ素、またはヒドロキシル基である請求項６記載の方法。
【請求項９】
前記変性ポリマー材料は、前記高温ポリマーの延性以上の延性を有する請求項６記載の方法。
【請求項１０】
請求項６記載の方法により製造される物品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高温ポリマー複合材料に関係する実施形態を含む。本発明は、高温複合材料およびこの材料を含む物品を製造する方法に関係する実施形態を含む。
【背景技術】
【０００２】
薄膜キャパシタなどの商用用途およびデバイスでは、高い絶縁破壊電圧および耐コロナ性を有することが望ましい。これは、特に、キャパシタがモーターおよび発電機などの高電圧および高温環境に耐えなければならない高エネルギー密度電力変換用途の場合である。エレクトロニクス産業では、さらに、キャパシタをプリント配線板に組み込むために電気、信頼性、および加工に関する要件を満たす適当な高誘電定数、つまり、高い誘電率の材料を有することも望ましい。そのため、エレクトロニクス産業では、自動車産業と同様に、高い誘電定数および高い絶縁破壊強度、さらには良好な機械的強度および加工性を有する新しいポリマー複合材料に対するニーズがある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】米国特許第６７６２２３７号公報
【特許文献２】米国特許第５６３８２５１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
したがって、現在の高誘電定数複合材料に勝る高い誘電定数および高い絶縁破壊強度と改善された材料加工性および機械的特性とを併せ持つ組成物を有することが望ましい。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
一実施形態では、組成物は、変性ポリマー材料およびセラミック反強誘電体粒子を含む。変性ポリマー材料は、極性基と化合した高温ポリマーを含む。
【０００６】
他の実施形態では、組成物を形成する方法は、高温ポリマーを極性基と化合させて変性ポリマー材料を形成すること、および変性ポリマー材料を反強誘電体粒子と化合させて複合組成物を形成することを含む。
【図面の簡単な説明】
【０００７】
【図１】ポリマー材料に組み込まれた異なるナノサイズ強誘電体粒子の量の関数としての誘電定数の増大を例示するグラフである。
【図２】電界配向反強誘電体粒子を示す図である。
【図３】ポリマー材料に組み込まれたナノサイズ強誘電体粒子の量の関数としての誘電定数の増大、およびそのような増大に対するポリマー材料の誘電率の効果を例示するグラフである。
【発明を実施するための形態】
【０００８】
本明細書では、変性ポリマー材料およびセラミック反強誘電体粒子を含む組成物が開示される。組成物は、その後の薄膜形成プロセス向けの高い誘電定数、高いエネルギー密度、可撓性、および押し出し性を有する。
【０００９】
セラミック反強誘電体粒子は、活性化電界が印加された後に強誘電体粒子に転換されうる。一実施形態では、活性化電界は、バイアス電界を含むことができる。他の実施形態では、活性化電界は、例えば炉などの熱エネルギー源の存在下で印加されるバイアス電界を含むことができる。したがって、反強誘電体粒子は、バイアス電界に暴露された後低誘電性状態（反強誘電性状態）から高誘電性状態（強誘電性状態）への相転移を生じる可能性のある電界同調可能な非線形誘電体粒子である。反強誘電体粒子のこれらの有利な特性により、組成物を電界同調可能にすることができる。電界同調可能組成物は、これらの組成物が使用される用途に応じて必要なときにその誘電特性を都合よく調節することができる。
【００１０】
強誘電体効果は、特定のイオン結晶が自発的双極子モーメントを示しうる電気的現象である。強誘電体には、大きく分けて、変位型と秩序無秩序型の２種類がある。例えば、チタン酸バリウム（ＢＴ）およびチタン酸ストロンチウム（ＳＴ）の効果は、変位型で、分極破綻によるものであり、イオンが平衡状態からわずかに変位されると、結晶中のイオンによる局所電界からの力が弾性復元力よりも速く増大する。このため、平衡イオン位置の非対称のずれが生じ、したがって、永久双極子モーメントが生じる。秩序無秩序型強誘電体では、それぞれのユニットセル内に双極子モーメントがあるが、高温では、ランダムな方向を指している。温度が下がり、相転移を受けた後、双極子は秩序化し、すべてドメイン内で同じ方向を指す。
【００１１】
前述の秩序化が強誘電体材料中で発生した結果として、これらの材料は、約１０００以上と高い誘電定数を有する。反強誘電転移では、個々の双極子は、隣接する双極子に反平行となるように配列され、その結果、正味の自発分極はゼロとなる。したがって、その反強誘電状態にある材料は、一般に、約１００から約１０００と低い誘電定数を有する。反強誘電体粒子は、ナノ粒子またはマイクロメートルサイズの粒子の形態で存在しうる。これらの反強誘電体粒子は、一般に、変性ポリマー材料の誘電定数と似た、またはそれよりも中程度に高い誘電定数を有する。これにより、強誘電体粒子と比べたときに粒子中への電界透過が高くなる。
【００１２】
上記のように、反強誘電体粒子は、本質的に、電界が印加された後、反強誘電性から強誘電性への相転移を生じる。反強誘電体粒子は、変性ポリマー材料中に分散された後、約１００キロボルト／ミリメートル以下の電界が印加されると反強誘電性状態から強誘電性状態へ相転移を生じうる。その結果、変性ポリマー複合材料の誘電定数は、反強誘電体粒子を含まない変性ポリマー材料と比較したときに約３００％以上の量だけ高くなる。
【００１３】
都合のよいことに、反強誘電体粒子を変性ポリマー材料中に分散させ、組成物の誘電定数を高めることができる。変性ポリマー材料中に十分分散している粒子は、反強誘電体粒子を含まない変性ポリマー材料に比べて改善された特性を備える。これらの改善された特性は、より高い誘電定数、より高いエネルギー密度、良好な絶縁破壊強度、耐コロナ性、改善された衝撃強さ、および機械的硬度を含むとともに、柔らかいポリマーの加工のしやすさを高め、またクラスＡ表面仕上げを実現する。
【００１４】
図１は、高誘電定数セラミック粒子が組成物の誘電定数に対し及ぼす影響を示している。組成物中の強誘電体粒子の体積パーセントが高まると、組成物の誘電定数も高くなる。図１に示されているように、３０００の誘電定数を有するＢａＴｉＯ３粒子、および３００の誘電定数を有するＳｒＴｉＯ３粒子は、それぞれ、同様にしてポリマーの誘電定数を、特に高い負荷レベルで、ポリマーの誘電定数を高める能力を有する。
【００１５】
一実施形態では、この組成物は、約２００キロボルト／ミリメートル以上の絶縁破壊強度を有する。この組成物は、有利には、約１Ｊ／ｃｍ３以上から約１０Ｊ／ｃｍ３以上までのエネルギー密度を有する。それに加えて、組成物の誘電定数は、バイアス電界を使用することにより、組成物中にセラミック反強誘電体粒子の量にもよるが最大で１桁ほど高められる。例えば、３０容積％のｎＰｚを持つポリフッ化ビニリデンヘキサフルオロプロピレンコポリマー（ＰＶＤＦ−ＨＦＰ）膜は、電界に曝されたときに誘電定数の著しい増大を示した。この誘電定数は、偏光ループ測定から求められ、５ｋＶ／ｍｍで〜２５から１６０ｋＶ／ｍｍで〜９０までの強い増大を示した。
【００１６】
変性ポリマー材料は、極性基と化合した高温、高誘電定数ポリマーを含む。変性ポリマー材料は、反強誘電体粒子などの非線形フィラーのマトリックスを構成する。高温ポリマーは、さまざまな熱可塑性ポリマー、熱硬化性ポリマー、熱可塑性ポリマーのブレンド、熱硬化性ポリマーのブレンド、または熱可塑性ポリマーと熱硬化性ポリマーのブレンドから選択されうる。高温ポリマーは、ホモポリマー、星形ブロックコポリマー、グラフトコポリマー、交互ブロックコポリマー、またはランダムコポリマーなどのコポリマー、アイオノマー、デンドリマー、またはこれらのうちの少なくとも１つを含む組み合わせを含むことができる。高温ポリマーは、さらに、ポリマー、コポリマー、または同様のもののブレンド、あるいはこれらのうちの少なくとも１つを含む組み合わせとすることもできる。
【００１７】
変性ポリマー材料において使用されうる高温熱可塑性ポリマーの例には、ポリアセタール、ポリアクリル酸類、ポリカーボネート、ポリアルキド、ポリスチレン、ポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミド、ポリアラミド、ポリアミドイミド、ポリアリレート、ポリウレタン、エポキシ、フェノール類、シリコーン、ポリアリルスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリスルホン、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリ四フッ化エチレン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトンケトン、ポリベンゾオキサゾール、ポリオキサジアゾール、ポリベンゾチアジノフェノチアジン、ポリベンゾチアゾール、ポリピラジノキノキサリン、ポリピロメリットイミド、ポリキノキサリン、ポリベンズイミダゾール、ポリオキシインドール、ポリオキソイソインドリン、ポリジオキソイソインドリン、ポリトリアジン、ポリピリダジン、ポリピペラジン、ポリピリジン、ポリピペリジン、ポリトリアゾール、ポリピラゾール、ポリカルボラン、ポリオキサビシクロノナン、ポリジベンゾフラン、ポリフタリド、ポリアセタール、ポリアンハイドライド、ポリビニルエーテル、ポリビニルチオエーテル、ポリビニルケトン、ポリビニルハライド、ポリビニルニトリル、ポリビニルエステル、ポリスルホン酸塩、多硫化物、ポリチオエステル、ポリスルホン、ポリスルホンアミド、ポリ尿素、ポリホスファゼン、ポリシラザン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリフッ化ビニリデン、ポリシロキサン、ポリフェニレンエーテル、シアノエチルセルロース、三酢酸セルロース、または同様のもの、あるいはこれらの熱可塑性ポリマーのうちの少なくとも１つを含む組み合わせ（polyacetals, polyacrylics, polycarbonates, polyalkyds, polystyrenes, polyolefins, polyesters, polyamides, polyaramides, polyamideimides, polyarylates, polyurethanes, epoxies, phenolics, silicones, polyarylsulfones, polyethersulfones, polyphenylene sulfides, polysulfones, polyimides, polyetherimides, polytetrafluoroethylenes, polyetherketones, polyether etherketones, polyether ketone ketones, polybenzoxazoles, polyoxadiazoles, polybenzothiazinophenothiazines, polybenzothiazoles, polypyrazinoquinoxalines, polypyromellitimides, polyquinoxalines, polybenzimidazoles, polyoxindoles, polyoxoisoindolines, polydioxoisoindolines, polytriazines, polypyridazines, polypiperazines, polypyridines, polypiperidines, polytriazoles, polypyrazoles, polycarboranes, polyoxabicyclononanes, polydibenzofurans, polyphthalides, polyacetals, polyanhydrides, polyvinyl ethers, polyvinyl thioethers, polyvinyl ketones, polyvinyl halides, polyvinyl nitriles, polyvinyl esters, polysulfonates, polysulfides, polythioesters, polysulfones, polysulfonamides, polyureas, polyphosphazenes, polysilazanes, polypropylenes, polyethylene terephthalates, polyvinylidene fluorides, polysiloxanes, polyphenylene ether,cyanoethyl cellulose, cellulose triacetate, or the like, or a combination comprising at least one of the foregoing thermoplastic polymers）が含まれる。
【００１８】
例示的な高温熱可塑性ポリマーには、ポリエーテルイミド、ポリフッ化ビニリデン、ポリフッ化ビニリデン三フッ化エチレンＰ（ＶＤＦ−ＴｒＦＥ）、ポリビニリデンテトラフルオロエチレンコポリマーＰ（ＶＤＦ−ＴＦＥ）、およびポリビニリデンヘキサフルオロプロピレンコポリマーＰ（ＶＤＦ−ＨＦＰ）、エポキシ、ポリエステル、ポリイミド、ポリアリレート、ポリフェニルスルホン、ポリスチレン、ポリエーテルスルホン、ポリアミドイミド、ポリウレタン、ポリカーボネート、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンエーテル、シアノエチルセルロース、三酢酸セルロース、または同様のもの、あるいはこれらのうちの少なくとも１つを含む組み合わせ（polyetherimide, polyvinylidene fluoride, polyvinylidine fluoride-trifluoroethylene P(VDF-TrFE), polyvinylidene-tetrafluoroethylene copolymers P(VDF-TFE), and polyvinylidine hexafluoropropylene copolymers P(VDF-HFP), epoxy, polyester, polyimide, polyarylate, polyphenylsulfone, polystyrene, polyethersulfone, polyamideimide, polyurethane, polycarbonate, polyetheretherketone, polyphenylene ether, cyanoethyl cellulose, cellulose triacetate, or the like, or a combination comprising at least one of the foregoing）が含まれる。
【００１９】
熱可塑性ポリマーのブレンドの例には、アクリロニトリルブタジエンスチレン／ナイロン、ポリカーボネート／アクリロニトリルブタジエンスチレン、ポリフェニレンエーテル／ポリスチレン、ポリフェニレンエーテル／ポリアミド、ポリカーボネート／ポリエステル、ポリフェニレンエーテル／ポリオレフィン、セルロースシアノレジン／三酢酸セルロース、シアノエチルプルラン／フッ化ビニリデン、または同様のもの、あるいはこれらのうちの少なくとも１つを含む組み合わせ（acrylonitrile-butadiene-styrene/nylon, polycarbonate/acrylonitrile-butadiene-styrene, polyphenylene ether/polystyrene, polyphenylene ether/polyamide, polycarbonate/polyester, polyphenylene ether/polyolefin, cellulosic cyanoresin/cellulose triacetate, cyanoethyl pullulan/ polyvinylidine fluoride or the like, or a combination comprising at least one of the foregoing）が含まれる。好ましい一実施形態では、高温ポリマーは、ポリエーテルイミドである。
【００２０】
変性ポリマー材料中で使用されうる高温熱硬化性ポリマーの例は、エポキシ／アミン、エポキシ／無水物、イソシアネート／アミン、イソシアネート／アルコール、不飽和ポリエステル、ビニルエステル、不飽和ポリエステルとビニルエステルのブレンドの樹脂、不飽和ポリエステル／ウレタンハイブリッド樹脂、ポリウレタン尿素、熱硬化性ポリフェニレンエーテル、シリコーン、フルオロシリコーン、ベンズイミダゾール、シアン酸エステル、ビスマレイミド、反応性ジシクロペンタジエン樹脂、反応性ポリアミド、または同様のもの、あるいはこれらのうちの少なくとも１つを含む組み合わせ（resins of epoxy/amine, epoxy/anhydride, isocyanate/amine, isocyanate/alcohol, unsaturated polyesters, vinyl esters, unsaturated polyester and vinyl ester blends, unsaturated polyester/urethane hybrid resins, polyurethane-ureas, thermosetting polyphenylene ether, silicone, fluorosilicone, benzimidazoles, cyanate esters, bismaleimides, reactive dicyclopentadiene resin, reactive polyamides, or the like, or a combination comprising at least one of the foregoing）である。
【００２１】
一実施形態では、好適な高温熱硬化性ポリマーは、エネルギー活性化可能な熱硬化性プレポリマー組成物から作ることができる熱硬化性ポリマーを含む。例には、ウレタンポリエステル、シリコーンポリマー、フェノール性ポリマー、アミノポリマー、エポキシポリマー、ビスマレイミド、ポリイミド、およびフランポリマーなどのポリウレタン（urethane polyesters, silicone polymers, phenolic polymers, amino polymers, epoxy polymers, bismaleimides, polyimides, and furan polymers）が含まれる。エネルギー活性化可能熱硬化性プレポリマー成分は、ポリマー前駆体および硬化剤を含みうる。ポリマー前駆体は、熱活性化が可能であり、触媒が不要になる。選択された硬化剤は、熱硬化性ポリマーを形成するのに必要なエネルギー源の種類を決定するだけでなく、熱硬化性ポリマーの結果として生じる特性にも影響を及ぼしうる。硬化剤の例には、脂肪族アミン、芳香族アミン、酸無水物、過酸化物、ルイス酸、または同様のもの、あるいはこれらのうちの少なくとも１つを含む組み合わせが含まれる。エネルギー活性化可能熱硬化性プレポリマー組成物は、組成物の粘度を低くし、高い処理能力および低い温度を含む、押し出し成形のしやすさをもたらす溶媒または加工助剤を含んでいてもよい。溶媒は、架橋反応を遅らせるのに役立ち、重合の最中または重合後に部分的にまたは完全に蒸発することも可能である。溶媒は、さらに、反応性希釈剤としても働くことが可能であり、硬化の前に粘性助剤として作用し、硬化プロセスで反応して最終ポリマーになる。
【００２２】
一実施形態では、高温ポリマーは、変性ポリマー材料の総重量のうち約１０重量パーセントから約９９重量パーセントまでの量だけ存在する。他の実施形態では、高温ポリマーは、変性ポリマー材料の総重量のうち約５０重量パーセントから約９９重量パーセントまでの量だけ存在する。他の実施形態では、高温ポリマーは、変性ポリマー材料の総重量のうち約８０重量パーセントから約９９重量パーセントまでの量だけ存在する。
【００２３】
高温ポリマーは、約１５０℃以上のガラス転移または軟化温度を有することが望ましい。一実施形態では、高温ポリマーは、約１８０℃以上のガラス転移または軟化温度を有することが望ましい。他の実施形態では、高温ポリマーは、約２００℃以上のガラス転移または軟化温度を有することが望ましい。さらに他の実施形態では、高温ポリマーは、約２５０℃以上のガラス転移または軟化温度を有することが望ましい。
【００２４】
また、高温ポリマーは、約４以上の誘電率を有することが望ましい。一実施形態では、高温ポリマーは、約７以上の誘電率を有することが望ましい。他の実施形態では、高温ポリマーは、約１０以上の誘電率を有することが望ましい。さらに他の実施形態では、高温ポリマーは、約１５以上の誘電率を有することが望ましい。さらに他の実施形態では、高温ポリマーは、約２０以上の誘電率を有することが望ましい。
【００２５】
変性ポリマー材料を形成するために使用されうる極性基の例には、シアノニトリル（ＣＮ）、フッ素（Ｆ）、ヒドロキシル（ＯＨ）基、または同様のもの、あるいはこれらの熱可塑性ポリマーのうちの少なくとも１つを含む組み合わせが含まれる。好ましい一実施形態では、極性基は、シアノニトリルである。
【００２６】
高温ポリマーは、当業者に知られている方法により極性基と反応させることができる。例えば、高温ポリマーは、ビスイミドとｍ−フェニレンジアミンとの間に反応を生じさせることにより極性基と反応させることができる。
【００２７】
高温ポリマーと極性基から形成される変性ポリマー材料は、好ましくは約１２０℃以上のガラス転移温度を有する。一実施形態では、変性ポリマー材料は、約１５０℃以上のガラス転移温度を有することが望ましい。他の実施形態では、変性ポリマー材料は、約１８０℃以上のガラス転移温度を有することが望ましい。さらに他の実施形態では、変性ポリマー材料は、約２００℃以上のガラス転移温度を有することが望ましい。さらに他の実施形態では、変性ポリマー材料は、約２５０℃以上のガラス転移温度を有することが望ましい。
【００２８】
また、変性ポリマー材料は、約４以上の誘電定数を有することが望ましい。一実施形態では、変性ポリマー材料は、約７以上の誘電定数を有することが望ましい。他の実施形態では、変性ポリマー材料は、約１０以上の誘電定数を有することが望ましい。さらに他の実施形態では、変性ポリマー材料は、約１５以上の誘電定数を有することが望ましい。さらに他の実施形態では、この組成物は、約２０以上の誘電定数を有することが望ましい。
【００２９】
変性ポリマー材料の引っ張り強さは、材料の可撓性および延性の一尺度である。変性ポリマー材料は、約２，０００ｐｓｉ以上の引っ張り強さを有することが望ましい。他の実施形態では、変性ポリマー材料は、約５，０００ｐｓｉ以上の引っ張り強さを有する。他の実施形態では、変性ポリマー材料は、約１０，０００ｐｓｉ以上の引っ張り強さを有する。他の実施形態では、変性ポリマー材料は、約１５，０００ｐｓｉ以上の引っ張り強さを有する。さらに他の実施形態では、変性ポリマー材料は、約２０，０００ｐｓｉ以上の引っ張り強さを有する。変性ポリマー材料は、高温ポリマーの延性以上の延性を有する。
【００３０】
変性ポリマー材料の伸び率は、好ましくは約３％以上である。一実施形態では、変性ポリマー材料の伸び率は、約５％以上である。他の実施形態では、変性ポリマー材料の伸び率は、約７％以上である。さらに他の実施形態では、変性ポリマー材料の伸び率は、約１０％以上である。
【００３１】
一実施形態では、変性ポリマー材料は、組成物の総重量のうち約５から約９９．９９９重量％までの量だけ存在する。他の実施形態では、変性ポリマー材料は、組成物の総重量のうち約１０重量％から約９９．９９重量％までの量だけ存在する。他の実施形態では、変性ポリマー材料は、組成物の総重量のうち約３０重量％から約９９．５重量％までの量だけ存在する。他の実施形態では、変性ポリマー材料は、組成物の総重量のうち約５０重量％から約９９．３重量％までの量だけ存在する。
【００３２】
反強誘電体粒子は、一般に、組成物中に組み込まれる前にはその反強誘電性状態と強誘電性状態との間にある。反強誘電性状態の反強誘電体粒子は、変性ポリマー材料の誘電定数に極力近い誘電定数を有することが一般的に望ましい。一実施形態では、（反強誘電性状態の）反強誘電体粒子は、値が変性ポリマー材料の誘電定数の値の１０％の範囲内にある誘電定数を有する。他の実施形態では、（反強誘電性状態の）反強誘電体粒子は、値が変性ポリマー材料の誘電定数の値の５０％の範囲内にある誘電定数を有する。さらに他の実施形態では、（反強誘電性状態の）反強誘電体粒子は、値が変性ポリマー材料の誘電定数の値の１００％の範囲内にある誘電定数を有する。さらに他の実施形態では、（反強誘電性状態の）反強誘電体粒子は、値が変性ポリマー材料の誘電定数の値の５００％の範囲内にある誘電定数を有する。反強誘電体粒子の例は、ペロブスカイトから得られたものである。
【００３３】
一実施形態では、反強誘電体粒子は、式（Ｉ）
Ｐｂ（Ｍ１，Ｍ２，Ｍ３，．．．）Ｏ３    （Ｉ）
を有する粒子であり、式中、Ｍ１、Ｍ２、Ｍ３は、遷移金属または希土類金属である。遷移金属の例は、例えば、スカンジウム、鉄、チタン、クロム、ジルコニウム、または同様のもの、あるいはこれら遷移金属のうちの少なくとも１つを含む組み合わせ（scandium, iron, titanium chromium, zirconium, or the like, or a combination comprising at least one of the foregoing transition metals）などの周期律表中の群３ｄ、４ｄ、および５ｄに存在するものである。希土類金属の例は、ランタン、セリウム、ネオジム、ガドリニウム、サマリウム、または同様のもの、あるいはこれら希土類金属のうちの少なくとも１つを含む組み合わせ（lanthanum, cerium, neodymium, gadolinium, samarium, or the like, or a combination comprising at least one of the foregoing rare earth metals）である。
【００３４】
反強誘電体粒子の一例は、式（ＩＩ）
Ｐｂ（ＺｒｘＴｉ１−ｘ）Ｏ３    （ＩＩ）
に示されているチタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ）を含むものであり、式中、ｘは、約１以下である。一実施形態では、ｘは、約０．３から約１までの値を有することができる。他の実施形態では、ｘは、約０．６から約１までの値を有することができる。さらに他の実施形態では、ｘは、約０．９から約１までの値を有することができる。ＰＺＴ反強誘電体粒子は、広範な組成空間にわたる固溶体の形態で存在し、したがって、広範囲にわたる誘電特性を有する。ＰＺＴの界面および電気的特性も、さらに、ドーピングにより修正されうる。例えば、Ｐｂ２＋をＬａ３＋で置き換えると、誘電定数が最大７０００までで、反強誘電体粒子に転換されうる強誘電体粒子が得られる。ＰＺＴおよびＰＺＴ誘導体の例には、ＰｂＨｆＯ３、ＰｂＺｒＯ３、変性Ｐｂ（ＺｒＴｉ）Ｏ３、ＰｂＬａ（ＺｒＳｎＴｉ）Ｏ３、ＰｂＮｂ（ＺｒＳｎＴｉ）Ｏ３、または同様のもの、あるいはこれら反強誘電体粒子のうちの少なくとも１つを含む組み合わせが含まれる。例示的な反強誘電体粒子は、ジルコン酸鉛（ＰｂＺｒＯ３）である。
【００３５】
反強誘電体粒子の他の例は、式（ＩＩＩ）
Ｐｂ１−ｘＬａｘ（ＺｒｙＴｉ１−ｙ）１−ｘ／４Ｏ３    （ＩＩＩ）
のチタン酸ジルコンランタン鉛（ＰＬＺＴ）を含むものであり、式中、ｘおよびｙは、それぞれ、最大１までの値を持つことができ、ｘおよびｙは互いに独立している。一実施形態では、ｘは、約０．１から約０．３までの値を有することができるが、ｙは、約０．８から約１までの値を有することができる。
【００３６】
反強誘電体粒子のさらに他の例は、式（ＩＶ）のニオブ酸スカンジウム鉛（ＰＳＮ）または式（Ｖ）のタンタル酸スカンジウム鉛（ＰＳＴ）
ＰｂＳｃｘＮｂ１−ｙＯ３  （ＩＶ）
ＰｂＳｃｘＴａ１−ｘＯ３  （Ｖ）
を含むものである。
【００３７】
他の反強誘電体粒子は、ＰｂＳｃ１／２Ｎｂ１／２Ｏ３−−ＰｂＬｕ１／２Ｎｂ１／２Ｏ３、ＳｒＴｉＯ３−−ＰｂＺｒＯ３、チタン酸ニオブスカンジウム鉛（ＰＳＮＴ）およびチタン酸ニオブルテチウム鉛（ＰＬｕＮＴ）である。
【００３８】
他の実施形態では、反強誘電体粒子は、鉛を含まない。反強誘電体粒子の例には、ＮａＮｂＯ３、（Ｋ，Ｎａ）（Ｎｂ，Ｔａ）Ｏ３、ＫＮｂＯ３、ＢａＺｒＯ３、Ｎａ０．２５Ｋ０．２５Ｂｉ０．５ＴｉＯ３、Ａｇ（Ｔａ，Ｎｂ）Ｏ３、およびＮａ０．５Ｂｉ０．５ＴｉＯ３−−Ｋ０．５Ｂｉ０．５ＴｉＯ３−−ＢａＴｉＯ３、または同様のもの、あるいはこれら無鉛反強誘電体粒子のうちの少なくとも１つの含む組み合わせが含まれる。
【００３９】
上記のように、これらの粒子は、バイアス電界に曝されたときに低誘電定数（反強誘電性状態）から高誘電定数（強誘電性状態）への相転移を生じることができる。一実施形態では、反強誘電体粒子は、約４キロボルト／ミリメートル（ｋＶ／ｍｍ）以上のバイアス電界に曝されたときに反強誘電性（低誘電定数）状態から強誘電性（高誘電定数）状態への相転移を生じることができる。一実施形態では、反強誘電体粒子は、約６０キロボルト／ミリメートル（ｋＶ／ｍｍ）以上のバイアス電界に曝されたときに反強誘電性（低誘電定数）状態から強誘電性（高誘電定数）状態への相転移を生じることができる。さらに他の実施形態では、反強誘電体粒子は、約２００キロボルト／ミリメートル（ｋＶ／ｍｍ）以上のバイアス電界に曝されたときに反強誘電性（低誘電定数）状態から強誘電性（高誘電定数）状態への相転移を生じることができる。
【００４０】
一実施形態では、この組成物の誘電定数は、相転移後５０％以上増大する。他の実施形態では、この組成物の誘電定数は、相転移後１００％以上増大する。他の実施形態では、この組成物の誘電定数は、相転移後５００％以上増大する。
【００４１】
上記のように、反強誘電体粒子は、ナノメートル範囲（１０−９メートル範囲）またはマイクロメートル範囲（１０−６メートル範囲）の粒子サイズを持つことができる。一実施形態では、反強誘電体粒子は、約５ナノメートルから約１０マイクロメートルまでの粒子サイズを有する。他の実施形態では、反強誘電体粒子は、約１０ナノメートルから約１マイクロメートルまでの粒子サイズを有する。他の実施形態では、反強誘電体粒子は、約２０ナノメートルから約５００ナノメートルまでの粒子サイズを有する。さらに他の実施形態では、反強誘電体粒子は、約４０ナノメートルから約２００ナノメートルまでの粒子サイズを有する。
【００４２】
一実施形態では、これらの粒子は、変性ポリマー材料との結合をしやすくするために表面処理されうる。一実施形態では、表面処理は、シランカップリング剤で粒子をコーティングすることを含むか、または必要ならば、リン酸を使用して粒子の表面処理を行ってもよい。好適なシランカップリング剤の例には、テトラメチルクロロシラン、ヘキサジメチレンジシラザン、ガンマ−アミノプロポキシシラン、または同様のもの、あるいはこれらシランカップリング剤のうちの少なくとも１つを含む組み合わせ（tetramethylchlorosilane, hexadimethylenedisilazane, gamma-aminopropoxysilane, or the like, or a combination comprising at least one of the foregoing silane coupling agents）が含まれる。シランカップリング剤は、一般に、反強誘電体粒子と変性ポリマー材料との親和性を高め、リン酸は、反強誘電体粒子とカップリング剤との間の強い結合を形成することを促進する。これらの機能化剤は、変性ポリマー材料内の反強誘電体粒子の分散を改善しうる。
【００４３】
上記のように、反強誘電体粒子は、ナノメートルまたはマイクロメートル範囲の少なくとも１つの寸法を有する。一般に、反強誘電体粒子は、約１０マイクロメートル以下の平均最大寸法を有することが望ましい。この寸法は、直径、面の縁、長さ、または同様のものとしてよい。反強誘電体粒子は、次元性が整数によって定義される形状をとることができ、例えば、反強誘電体粒子は、１、２、または３次元の形状である。これらは、さらに、次元性が整数によって定義されない形状をとることもできる（例えば、フラクタルの形態で存在しうる）。反強誘電体粒子は、球、フレーク、繊維、ひげ様形態、または同様の形態、あるいはこれらの形態のうちの少なくとも１つを含む組み合わせの形態で存在しうる。反強誘電体粒子は、円形、楕円形、三角形、矩形、多角形、またはこれらの幾何学的形状のうちの少なくとも１つを含む組み合わせとしてよい幾何学的断面形状を持つことができる。市販されているような、反強誘電体粒子は、変性ポリマー材料に組み込む前に、またはポリマー材料に組み込んだ後であっても、凝集体または集塊の形態で存在しうる。凝集体は、互いに物理的に接触する複数の粒子を含み、集塊は、互いに物理的に接触する複数の凝集体を含む。
【００４４】
反強誘電体粒子の正確なサイズ、形状、および組成に関係なく、これらは、必要なときに組成物の総重量の約０．１から約８５重量％の負荷で変性ポリマー材料中に分散されうる。一実施形態では、反強誘電体粒子は、組成物の総重量のうち約１重量％以上の量だけ存在する。他の実施形態では、反強誘電体粒子は、組成物の総重量のうち約１０重量％以上の量だけ存在する。さらに他の実施形態では、反強誘電体粒子は、組成物の総重量のうち約３０重量％以上の量だけ存在する。一実施形態では、反強誘電体粒子は、組成物の総重量のうち８５重量％以下の量だけ存在する。他の実施形態では、反強誘電体粒子は、組成物の総重量のうち約７０重量％以下の量だけ存在する。さらに他の実施形態では、反強誘電体粒子は、組成物の総重量のうち約６０重量％以下の量だけ存在する。
【００４５】
変性ポリマー材料は、反強誘電体粒子および他の適宜望ましいフィラーと一緒に、一般的に、限定はしないが、配合、溶融混合、溶液混合、または同様の方法、あるいはこれらの方法のうちの少なくとも１つを含む組み合わせなどのいくつかの異なる方法で組み合わせることができる。組成物の溶融混合は、剪断力、伸長力、圧縮力、超音波エネルギー、電磁エネルギー、熱エネルギー、あるいはこれらの力またはエネルギーの形態のうちの少なくとも１つを含む組み合わせを使用することを伴い、加工装置内で実施され、この加工装置において、これらの力は単一のネジ、複数のネジ、互いに噛み合い、同じ方向に回転するかまたは反対回転するネジ、互いに噛み合わない、同じ方向に回転するかまたは反対回転するネジ、往復するネジ、ピンを備えたネジ、ピンを備えたバレル、ローラー、ラム、ヘリカルローター、またはこれらのうちの少なくとも１つを含む組み合わせ（a single screw, multiple screws, intermeshing co-rotating or counter rotating screws, non-intermeshing co-rotating or counter rotating screws, reciprocating screws, screws with pins, barrels with pins, rolls, rams, helical rotors, or a combination comprising at least one of the foregoing）によって加えられる。
【００４６】
これらの力を伴う溶融混合は、限定はしないが、単一または複数のスクリュー押し出し機、バスニーダー、ヘンシェル、ヘリコン、ロス混合機、バンベリー、ロールミル、射出成形機、真空成形機、ブロー成形機、または同様のもの、あるいはこれらの機械のうちの少なくとも１つを含む組み合わせ（single or multiple screw extruders, Buss kneader, Henschel, helicones, Ross mixer, Banbury, roll mills, molding machines such as injection molding machines, vacuum forming machines, blow molding machine, or then like, or a combination comprising at least one of the foregoing machines）などの成形機などを含む機械で実施されうる。一般に、組成物の溶融または溶液混合において、組成物の約０．０１から約１０キロワット時／キログラム（ｋｗｈｒ／ｋｇ）の比エネルギーを与えることが望ましい。この範囲内で、約０．０５ｋｗｈｒ／ｋｇ以上、好ましくは約０．０８ｋｗｈｒ／ｋｇ以上、より好ましくは約０．０９ｋｗｈｒ／ｋｇ以上の比エネルギーが、一般的に組成物の混合に望ましい。また、組成物の混合には、約９ｋｗｈｒ／ｋｇ以下、好ましくは約８ｋｗｈｒ／ｋｇ以下、より好ましくは約７ｋｗｈｒ／ｋｇ以下の比エネルギーが望ましい。
【００４７】
粒子は、変性ポリマー材料に組み込む前に反強誘電性状態または強誘電性状態にある場合がある。変性ポリマー材料内に組み込まれた後、強誘電性状態にある粒子は、特定の用途で使用される前に、反強誘電性状態に転換される。一般に、特定の用途で使用する前に、粒子は反強誘電性状態にあるのが望ましい。上記のように、約１００キロボルト／ミリメートル以下のバイアス電界は、一般に、ポリマーに組み込まれる反強誘電体粒子の状態を（反強誘電性状態から強誘電性状態に）変えるために使用される。このバイアス電界は、試料に熱を加えることを伴いうる。熱は、バイアス電界の印加時に対流、伝導、または輻射の形で試料に加えられうる。
【００４８】
一実施形態では、粉末形態、ペレット形態、シート形態、または同様の形態の変性ポリマー材料は、押し出し成形機またはバスニーダーなどの溶融混合装置内に送り込まれる前に、必要ならばヘンシェルまたはロールミルで反強誘電体粒子および他の任意選択のフィラーとともに最初に乾燥混合されうる。他の実施形態では、反強誘電体粒子は、マスターバッチの形で溶融混合装置内に導入される。このようなプロセスでは、マスターバッチは、変性ポリマー材料の下流の溶融混合装置内に導入されうる。
【００４９】
マスターバッチが使用される場合、反強誘電体粒子は、マスターバッチの総重量の約１０から約８５重量％の量だけマスターバッチ内に存在しうる。一実施形態では、反強誘電体粒子は、マスターバッチの総重量のうち約３０重量％以上の量だけ使用される。他の実施形態では、反強誘電体粒子は、マスターバッチの総重量のうち約４０重量％以上の量だけ使用される。他の実施形態では、反強誘電体粒子は、マスターバッチの総重量のうち約４５重量％以上の量だけ使用される。一実施形態では、反強誘電体粒子は、マスターバッチの総重量のうち約８５重量％以下の量だけ使用される。他の実施形態では、反強誘電体粒子は、マスターバッチの総重量のうち約７５重量％以下の量だけ使用される。他の実施形態では、反強誘電体粒子は、マスターバッチの総重量のうち約６５重量％以下の量だけ使用される。
【００５０】
変性ポリマー材料および反強誘電体粒子を含む組成物は、必要ならば複数の混合および形成工程に通されうる。例えば、組成物は、最初に押し出し成形され、ペレット状にされうる。これらのペレットは、次いで、成形機に送られ、そこで、他の望ましい形状に形成されうる。それとは別に、単一溶融混合機から出た組成物は、シートまたは紐状に形成され、アニーリング、一軸または二軸配向などの押し出し後プロセスに通されうる。
【００５１】
溶液混合も、組成物を製造するために使用できる。溶液混合では、さらに、剪断、圧縮、超音波振動、または同様のものなどの追加のエネルギーを使用して、粒子とポリマー材料との均質化を促進することができる。一実施形態では、流体（例えば、溶媒）中に懸濁された変性ポリマー材料は、反強誘電体粒子とともに超音波処理装置内に導入されうる。この混合物は、ビーズミリング処理とその後の超音波処理を一定期間行い、反強誘電体粒子を砕いて変性ポリマー材料と流体中に分散させることにより溶液混合されうる。変性ポリマー材料を、反強誘電体粒子とともに、次いで、乾燥させ、押し出し、必要ならば成形することができる。一般に、流体は超音波処理プロセスにおいて変性ポリマー材料を膨張させることが望ましい。変性ポリマー材料を膨張させると、一般に、溶液混合プロセスで反強誘電体粒子に変性ポリマー材料を含浸させる能力が向上し、したがって分散も向上する。
【００５２】
溶液混合に関係する他の実施形態では、反強誘電体粒子は、変性ポリマー材料前駆体と一緒に超音波処理される。変性ポリマー材料前駆体は、一般に、モノマー、ダイマー、トライマー、または同様のものであり、反応させてポリマー材料にできる。溶媒などの流体は、適宜、反強誘電体粒子および変性ポリマー材料前駆体とともに超音波処理装置内に導入することができる。超音波処理の時間は、一般に、ポリマー材料前駆体によって反強誘電体粒子の封入を促進する効果のある長さである。封入後、変性ポリマー材料前駆体は、次いで、重合され、反強誘電体粒子が分散される組成物を形成する。
【００５３】
封入および分散のこの方法を容易にするために使用されうるモノマーの好適な例は、限定はしないが、ポリアセタール、ポリアクリル酸類、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリエステル、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリアリレート、ポリウレタン、ポリアリルスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリアリレーンスルフィド、ポリ塩化ビニル、ポリスルホン、ポリエーテルイミド、ポリ四フッ化エチレン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、または同様のもの、あるいはこれらのうちの少なくとも１つを含む組み合わせ（polyacetals, polyacrylics, polycarbonates, polystyrenes, polyesters, polyamides, polyamideimides, polyarylates, polyurethanes, polyarylsulfones, polyethersulfones, polyarylene sulfides, polyvinyl chlorides, polysulfones, polyetherimides, polytetrafluoroethylenes, polyetherketones, polyether etherketones, or the like, or a combination comprising at least one of the foregoing）などのポリマーの合成で使用される物質である。一実施形態では、変性ポリマー材料前駆体、流体、および／または粒子の混合物は、約１分から約２４時間までの時間をかけて超音波処理される。他の実施形態では、この混合物は、約５分以上の時間をかけて超音波処理される。他の実施形態では、この混合物は、約１０分以上の時間をかけて超音波処理される。他の実施形態では、この混合物は、約１５分以上の時間をかけて超音波処理される。一実施形態では、この混合物は、約１５時間以下の時間をかけて超音波処理される。他の実施形態では、この混合物は、約１０時間以下の時間をかけて超音波処理される。他の実施形態では、この混合物は、約５時間、より好ましくは約５時間以下の時間をかけて超音波処理される。
【００５４】
組成物の溶液混合において、溶媒を適宜使用してよい。溶媒は、粘度調整剤として、または粒子の分散および／または懸濁を容易にするために使用されうる。炭酸プロピレン、炭酸エチレン、ブチロラクトン、アセトニトリル、ベンゾニトリル、ニトロメタン、ニトロベンゼン、スルホラン、ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）、または同様のもの、あるいはこれらの溶媒のうちの少なくとも１つを含む組み合わせ（propylene carbonate, ethylene carbonate, butyrolactone, acetonitrile, benzonitrile, nitromethane, nitrobenzene, sulfolane, dimethylformamide, N-methylpyrrolidone (NMP), or the like, or a combination comprising at least one of the foregoing solvents）などの液体非プロトン性極性溶媒を使用することができる。水、メタノール、アセトニトリル、ニトロメタン、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、ブタノール、または同様のもの、あるいはこれらの極性プロトン性溶媒のうちの少なくとも１つを含む組み合わせなどの極性プロトン性溶媒を使用することができる。必要ならば、ベンゼン、トルエン、塩化メチレン、四塩化炭素、ヘキサン、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、または同様のもの、あるいはこれらの溶媒のうちの少なくとも１つを含む組み合わせ（water, methanol, acetonitrile, nitromethane, ethanol, propanol, isopropanol, butanol, or the like, or a combination comprising at least one of the foregoing polar protic solvents）などの他の非極性溶媒も使用することができる。少なくとも１つの非プロトン性極性溶媒および少なくとも１つの非極性溶媒を含む共溶媒も、使用できる。一実施形態では、溶媒は、キシレンまたはＮ−メチルピロリドンである。
【００５５】
溶媒が使用される場合、これは、組成物の総重量の約１から約９０重量％の量だけ使用されうる。一実施形態では、溶媒が使用される場合、これは、組成物の総重量の約２から約５０重量％の量だけ使用されうる。さらに他の実施形態では、溶媒が使用される場合、これは、組成物の総重量の約３から約３０重量％の量だけ使用されうる。さらに他の実施形態では、溶媒が使用される場合、これは、組成物の総重量の約５から約２０重量％の量だけ使用されうる。一般に、組成物の混合前、混合中、および／または混合後に、溶媒を蒸発させることが望ましい。
【００５６】
溶液混合の後、所望の組成物を含む溶液を、キャスト、スピンキャスト、ディップコート、噴霧塗布、ブラシ塗布、および／または静電噴霧塗布で所望の基板上に塗布することができる。次いで、溶液を乾燥させ、表面上に組成物を残す。他の実施形態では、所望の組成物を含む溶液を回転させるか、圧縮成形するか、射出成形するか、またはブロー成形することで、組成物を含む物品を形成することができる。
【００５７】
混合は、分散剤、結合剤、重合調整剤、洗剤、および添加物などのさまざまな二次化学種を使用して補助されうる。二次化学種は、さらに、組成物の特性のうちの１つ乃至複数を高めるためにも使用されうる。混合は、さらに、ポリマー材料の薄層で、または例えば、シラン層またはリン酸層などの変性ポリマー材料と親和性のある相で粒子をプレコートすることにより補助されうる。
【００５８】
一実施形態では、変性ポリマー材料ならびにランダム配向および配置の反強誘電体粒子を含む組成物は、電界の作用を受けて、反強誘電体粒子を配向することができる。組成物が溶融状態にあるか、または溶液になっている場合、電界を印加することができる。固化は、電界の存在下で発生しうる。電界に曝された後、反強誘電体粒子は好ましい配向に再整列されうる。一実施形態では、電界を使用してこれらの粒子を柱状構造に整列し、より高い誘電定数にすることができる。図２は、電界配向反強誘電体粒子を例示しており、これにより、組成物の誘電定数は、少なくとも５０％だけ高められる。
【００５９】
変性ポリマー材料ならびに低誘電定数状態の反強誘電体粒子を含む組成物は、変性ポリマー材料単独に勝る利点を有する。一実施形態では、組成物は、ポリマー材料単独を含む組成物に比べて少なくとも１０％大きな誘電定数を有する。他の実施形態では、組成物は、ポリマー材料単独に比べて少なくとも５０％大きな誘電定数を有する。他の実施形態では、組成物は、ポリマー材料単独に比べて少なくとも１００％大きな誘電定数を有する。
【００６０】
電界を印加して反強誘電体粒子を強誘電体粒子に転換した後、組成物は、変性ポリマー材料単独に比べて少なくとも２００％大きな誘電定数を有することができる。一実施形態では、転換後、組成物は、ポリマー材料単独を含む組成物に比べて少なくとも３００％大きな誘電定数を有する。他の実施形態では、転換後、組成物は、変性ポリマー材料単独に比べて少なくとも４００％大きな誘電定数を有する。他の実施形態では、転換後、組成物は、変性ポリマー材料単独に比べて少なくとも５００％大きな誘電定数を有する。
【００６１】
変性ポリマー材料ならびに高誘電定数状態（強誘電性状態）の粒子を含む組成物は、変性ポリマー材料と低誘電定数状態（反強誘電性状態）の粒子に勝る利点をさらに有する。一実施形態では、組成物は、変性ポリマー材料と低誘電定数状態の粒子を含む組成物に比べて少なくとも５０％大きな誘電定数を有する。他の実施形態では、組成物は、変性ポリマー材料と低誘電定数状態の粒子に比べて少なくとも１００％大きな誘電定数を有する。他の実施形態では、組成物は、変性ポリマー材料と低誘電定数状態の粒子に比べて少なくとも５００％大きな誘電定数を有する。
【００６２】
組成物は、さらに、変性ポリマー材料単独に比べて大きくて有利な絶縁破壊電圧を有する。一実施形態では、この組成物は、少なくとも５０キロボルト／ミリメートルである絶縁破壊電圧を有する。絶縁破壊は、一般に、組成物の厚さに関して決定される。他の実施形態では、この組成物は、少なくとも１００キロボルト／ミリメートルである絶縁破壊電圧を有する。他の実施形態では、この組成物は、少なくとも３００キロボルト／ミリメートルである絶縁破壊電圧を有する。
【００６３】
組成物は、さらに、変性ポリマー材料単独に比べて大きくて有利な耐コロナ性を有する。一実施形態では、組成物は、約２００時間から約２０００時間かけて印加される約１０００ボルトから５０００ボルトの電圧の電流に耐える耐コロナ性を有する。他の実施形態では、組成物は、約２５０時間から約１０００時間かけて印加される約１０００ボルトから５０００ボルトの電圧の電流に耐える耐コロナ性を有する。さらに他の実施形態では、組成物は、約５００時間から約９００時間かけて印加される約１０００ボルトから５０００ボルトの電圧の電流に耐える耐コロナ性を有する。
【００６４】
組成物は、約１から約１０６ヘルツ（Ｈｚ）の周波数で測定されたときに約４以上の誘電定数を有する。一実施形態では、組成物は、約１から約１０６ヘルツ（Ｈｚ）の周波数で測定されたときに約７以上の誘電定数を有する。さらに他の実施形態では、組成物は、約１から約１０６ヘルツ（Ｈｚ）の周波数で測定されたときに約１０以上の誘電定数を有する。さらに他の実施形態では、組成物は、約１から約１０６ヘルツ（Ｈｚ）の周波数で測定されたときに約５０以上の誘電定数を有する。
【００６５】
組成物は、約１２０℃以上のガラス転移または軟化点温度を有することが望ましい。一実施形態では、組成物は、約１５０℃以上のガラス転移または軟化点温度を有することが望ましい。他の実施形態では、組成物は、約１８０℃以上のガラス転移または軟化点温度を有することが望ましい。さらに他の実施形態では、組成物は、約２００℃以上のガラス転移または軟化点温度を有することが望ましい。さらに他の実施形態では、組成物は、約２５０℃以上のガラス転移または軟化点温度を有することが望ましい。
【００６６】
また、ナノ粒子充填組成物は、約１０以上の誘電率を有することが望ましい。一実施形態では、この組成物は、約２０以上の誘電率を有することが望ましい。他の実施形態では、この組成物は、約３０以上の誘電率を有することが望ましい。さらに他の実施形態では、この組成物は、約５０以上の誘電率を有することが望ましい。さらに他の実施形態では、この組成物は、約１００以上の誘電率を有することが望ましい。
【００６７】
図３を参照すると、さまざまな高温ポリマーの誘電率に対するＢａＴｉＯ３強誘電体粒子の効果を表すグラフが示されている。例示されているように、ポリマー複合材料の誘電率は、複合材料中の強誘電体粒子の体積パーセントが高まると増大する。誘電率のこのような増大の有効性は、マトリックス材料の誘電率に依存する。グラフに示されているように、高い誘電率を持つマトリックスを含む複合材料は、全体的な複合材料の誘電率を上げる。例えば、チタン酸バリウムの４０％容積負荷では、ＣＲ（１９の誘電率を持つ）に基づく複合材料は、８０の複合材料誘電率を有することになる。同様に、チタン酸バリウムの４０％容積負荷では、ＰＶＤＦ（１１の誘電率を持つ）に基づく複合材料は、４０の複合材料誘電率を有することになる。対照的に、シリコーン（２．７の誘電率を持つ）に基づく複合材料は、わずか１６の複合材料誘電率を有することになる。
【００６８】
ポリマー組成物の引っ張り強さは、組成物の可撓性および延性の一尺度である。組成物は、約３，０００ｐｓｉ以上の引っ張り強さを有することが望ましい。他の実施形態では、組成物は、約５，０００ｐｓｉ以上の引っ張り強さを有する。他の実施形態では、組成物は、約１０，０００ｐｓｉ以上の引っ張り強さを有する。さらに他の実施形態では、組成物は、約１５，０００ｐｓｉ以上の引っ張り強さを有する。さらに他の実施形態では、組成物は、約２０，０００ｐｓｉ以上の引っ張り強さを有する。
【００６９】
組成物の伸び率は、好ましくは約２％以上である。一実施形態では、組成物の伸び率は、約４％以上である。他の実施形態では、組成物の伸び率は、約６％以上である。さらに他の実施形態では、組成物の伸び率は、約８％以上である。
【００７０】
ナノ粒子を含む組成物は、さらに、光学的に透明である場合もある。一実施形態では、組成物は、可視光に対し約７０％以上の透過率を有する。他の実施形態では、組成物は、可視光に対し約８０％以上の透過率を有する。さらに他の実施形態では、組成物は、可視光に対し約９０％以上の透過率を有する。さらに他の実施形態では、組成物は、可視光に対し約９５％以上の透過率を有する。さらに他の実施形態では、組成物は、さらに、成形されたときにクラスＡの表面仕上げを有する。成形物品は、射出成形、ブロー成形、圧縮成形、または同様の方法、あるいはこれらのうちの少なくとも１つを含む組み合わせにより製造されうる。
【００７１】
組成物は、有利には、共振回路における過渡電圧クランピング、リップル電圧低減、および波形補正を含む用途向けのエネルギー貯蔵および電力変換デバイスで使用されうる。組成物は、有利には、スパークプラグ／イグナイタキャパシタ、除細動器、およびＸ線発生装置で使用できる。組成物は、電力変換、電力調節、パルス電力用途などの広範な用途向けに、薄膜キャパシタを含むキャパシタにおいて特に有用である。
【００７２】
本明細書で開示されているすべての範囲は、エンドポイントを包含し、またそれらのエンドポイントは、互いに組み合わせ可能である。本明細書で使用されているような「第１」、「第２」、および同様の用語は、順序、数量、または重要度を表さず、むしろ、要素を互いに区別するために使用されている。数量に関連して使用されている修飾子「約（ａｂｏｕｔ）」および「約（ａｂｏｕｔ）」は、述べられている値を包含し、文脈で示される意味を有する（例えば、特定の数量の測定に関連する誤差の程度を含む）。本発明を説明する英語原文の文脈において「ａ」および「ａｎ」および「ｔｈｅ」および類似の指示対象を使用している場合（特に、請求項の文脈において）、本明細書において特に断りのない限り、または文脈上明確に矛盾していない限り、単数形と複数形の両方を含むものと解釈されるべきである。
【００７３】
本発明は、限られた数の実施形態に関してのみ詳細に説明されているが、本発明は、そのような開示されている実施形態に制限されないことは容易に理解されるであろう。むしろ、本発明は、これまでに説明されていないが、本発明の精神と範囲に適合している、多くの変更、改変、置換、または同等の配列を組み込むように修正することができる。それに加えて、本発明のさまざまな実施形態について説明されているが、本発明の態様は、説明されている実施形態の一部のみを含みうることは理解されるであろう。したがって、本発明は、上記の説明によって制限されるものと見なされるべきではなく、添付の請求項の範囲によってのみ制限される。
【図１】
2010013642.tif 000003
【図２】
2010013642.tif 000004
【図３】
2010013642.tif 000005
【外国語明細書】
2010013642000001.pdf