(57)【要約】【課題】液体中のガスを効率良く分離することができ、発電効率の向上した燃料電池装置を提供する。【解決手段】燃料電池装置は、アノードおよびカソードを有し化学反応により発電する起電部と、燃料タンクと、燃料を起電部のアノードを通して循環させるアノード流路２２と、カソードを通して空気を供給するカソード流路２４と、アノード流路を通して燃料を流す循環ポンプ２８と、起電部の流出側でアノード流路に設けられ、アノードから排出された気液二相流を液体と気体とを分離する気液分離器３２と、アノード流路内の液体の温度を測定する温度センサ３４と、アノード流路内の圧力を調整する圧力調整部３５と、温度センサにより測定されたアノード流路内の液体の温度に基づいてアノード流路内の圧力を算出し、アノード流路内の圧力が所定の範囲内となるように圧力調整部により圧力を調整する電池制御部１６と、を備えている。【選択図】      図１
2010009855.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノードおよびカソードを有したセルを備え、化学反応により発電する起電部と、
燃料を収容する燃料タンクと、
前記燃料タンクから供給された燃料を前記起電部のアノードを通して循環させるアノード流路と、前記起電部のカソードを通して空気を供給するカソード流路と、を有した循環系と、
アノード流路を通して燃料を流す循環ポンプと、
前記起電部の流出側で前記アノード流路に設けられ、前記アノードから排出された気液二相流を液体と気体とを分離する気液分離器であって、多孔質材料で形成され、前記アノードから排出された気液二相流に接する第１表面と空気に接する第２表面とを有し、気液二相流中のガスを透過するガス透過性部材を備えた気液分離器と、
前記アノード流路内の液体の温度を測定する温度センサと、
前記アノード流路内の圧力を調整する圧力調整部と、
前記温度センサにより測定されたアノード流路内の液体の温度に基づいて前記アノード流路内の圧力を算出し、前記アノード流路内の圧力が所定の範囲内となるように前記圧力調整部により圧力を調整する電池制御部と、
を備えた燃料電池装置。
【請求項２】
前記電池制御部は、前記温度センサにより測定された温度、および前記循環ポンプの駆動状態に応じて、前記圧力調整部の圧力を調整する請求項１に記載の燃料電池装置。
【請求項３】
前記圧力調整部は、前記アノード流路に設けられ、前記アノード流路を流れる液体の流量を調整する可変バルブを備えている請求項１に記載の燃料電池装置。
【請求項４】
前記圧力調整部は、前記アノード流路に設けられ液体を収容するバッファタンクと、前記バッファタンクに液体を供給してバッファタンク内における貯液量を調整し、バッファタンクを通るアノード流路内の圧力を調整する液体供給部と、を備えている請求項１に記載の燃料電池装置。
【請求項５】
前記圧力調整部は、前記起電部を通常運転する基準圧力と、この基準圧力よりも高低両方向に圧力を調整可能な調整幅を有している請求項１に記載の燃料電池装置。
【請求項６】
前記電池制御部は、前記気液分離器の流入側の圧力と、前記気液分離器の流出側の圧力と、を前記温度センサにより測定された温度に基づいて算出し、前記流入側の圧力が、前記気液分離器が機能する圧力の上限を超えている場合、あるいは、前記流出側の圧力が、前記気液分離器が機能する圧力の下限を下回っている場合、前記圧力調整部により、前記流入側の圧力が、前記気液分離器が機能する圧力の上限よりも小さく、かつ、前記流出側の圧力が、前記気液分離器が機能する圧力の下限よりも大きくなるように、前記アノード流路の内圧を調整する請求項１に記載の燃料電池装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、気液分離器を備えているとともに電子機器等の電源として用いられる燃料電池装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、携帯可能なノート型のパーソナルコンピュータ（以下、ノートＰＣと称する）、モバイル機器等の電子機器の電源としては、主に、リチウムイオンバッテリなどの二次電池が用いられている。近年、これら電子機器の高機能化に伴う消費電力の増加や更なる長時間使用の要請から、高出力で充電の必要のない小型燃料電池が新たな電源として期待されている。燃料電池には種々の形態があるが、特に、燃料としてメタノール溶液を使用するダイレクトメタノール方式の燃料電池（以下、ＤＭＦＣと称する）は、水素を燃料とする燃料電池に比べて燃料の取扱いが容易で、システムが簡易であることから、電子機器の電源として注目されている。
【０００３】
通常、ＤＭＦＣは、メタノールが収容された燃料タンク、メタノールを起電部に圧送する送液ポンプ、および起電部に空気を供給する送気ポンプ等を備えている。起電部はそれぞれアノードおよびカソードを有した複数の単セルを積層したセルスタックを備え、アノード側にメタノールを、カソード側に空気を供給することにより、化学反応によって発電を行う。発電に伴う反応生成物として、起電部のアノード側には未反応のメタノールおよび炭酸ガスが発生し、カソード側には水が発生する。反応生成物である水は蒸気となって排気される。
【０００４】
アノードで生じた未反応の燃料および炭酸ガスの気液二相流において、炭酸ガスは発電反応を阻害する。そのため、アノードで生じた未反応燃料を循環させて再使用する場合、気液二層流中の気体成分を分離、除去する必要がある。そこで、アノード循環系において、起電部のアノード出口と燃料タンクとの間には気液分離器が設けられている。起電部のアノード側に生じた未反応のメタノールおよび炭酸ガスは気液分離器に送られ、メタノールと炭酸ガスとが分離される。分離後、メタノールはアノード循環系を通して燃料タンクへ送られ、炭酸ガスは排気路を通してカソード流路に送られる（例えば、特許文献１）。
【０００５】
気液分離器には種々の分離方式があるが、傾斜条件に強く小型化に適している気液分離器として、多孔質のガス透過性膜からなるチューブによって構成されたものが提案されている（例えば、特許文献２）。このチューブは液体の流れ横切って配置されているとともに、内部が排気装置によって減圧されている。これにより、液体中に含まれる気体は、気液分離膜のチューブを通ってチューブ内へ排気され、液体から分離される。
【特許文献１】特開２００５−１０８７１８号公報
【特許文献２】特開平４−４００２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記のように構成された燃料電池装置において、気液分離器で分離された燃料は燃料タンクに戻され、再度、発電に利用される。そのため、燃料を効率良く利用する上で、起電部と燃料タンクとの間に設けられた気液分離器は、液相（燃料）と気相（炭酸ガス）とを効率良く確実に分離できることが必要となる。
【０００７】
気液分離器にガス透過性多孔質体を用いて気液分離を行う場合、液相(アノード循環系)と気相(通常は大気)との圧力差を利用するため、アノード循環系の内圧が最適な値に設定されている必要がある。しかしながら、燃料電池装置の発電動作に伴い、アノード循環液の温度が変化するとアノード循環液の粘性が変化し、その結果、アノード循環系の内圧変化を生じてしまう。
【０００８】
液相側の圧力が高すぎると、炭酸ガスだけでなくアノード循環液までガス透過性多孔質体を透過してしまい、燃料電池装置外に液体が漏れ出してしまう。逆に、液相側の圧力が低すぎると、炭酸ガスがガス透過性多孔質体を透過することができず、アノード循環系に炭酸ガスが留まってしまい発電に支障をきたす恐れがある。
【０００９】
この発明は以上の点に鑑みなされたもので、その目的は、温度変化にかかわらず最適な気液分離性能を得ることができ、発電効率の向上した燃料電池装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記課題を達成するため、この発明の態様に係る燃料電池装置は、アノードおよびカソードを有したセルを備え、化学反応により発電する起電部と、燃料を収容する燃料タンクと、前記燃料タンクから供給された燃料を前記起電部のアノードを通して循環させるアノード流路と、前記起電部のカソードを通して空気を供給するカソード流路と、を有した循環系と、アノード流路を通して液体を流す循環ポンプと、前記燃料タンクの上流側に設けられ、液体と気体とを分離する気液分離器であって、多孔質材料で形成され、前記アノードから排出された気液二相流に接する第１表面と前記カソード流路を通る空気に接する第２表面とを有し、気液二相流中のガスを透過するガス透過性部材を備えた気液分離器と、
前記アノード流路に設けられ、アノード流路内の液体の温度を測定する温度センサと、
前記アノード流路内の圧力を調整する圧力調整部と、前記温度センサにより測定されたアノード流路内の液体の温度に基づいて前記アノード流路内の圧力を算出し、前記アノード流路内の圧力が所定の範囲内となるように前記圧力調整部の圧力を調整する圧力制御部と、を備えている。
【発明の効果】
【００１１】
上記構成によれば、温度変化に応じて、気液分離器に送られる液体の圧力を調整することにより、最適な気液分離性能を得ることができ、発電効率の向上した燃料電池装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、図面を参照しながら、この発明の第１の実施形態に係る燃料電池装置について詳細に説明する。  
図１は燃料電池装置の循環系構成を概略的に示している。図１に示すように、燃料電池装置１０は、メタノールを液体燃料としたＤＭＦＣとして構成されている。燃料電池装置１０は、起電部を構成したセルスタック１２、燃料タンク１４、およびセルスタックに燃料および空気を供給する循環系２０、燃料電池装置全体の動作を制御する電池制御部１６を備えている。電池制御部１６はマイコン（ＣＰＵ）等を有し、セルスタック１２に電気的に接続されている。そして、電池制御部１６は、セルスタック１２で発生した電力をノートＰＣ、携帯電話機等の電子機器１７に供給する。
【００１３】
燃料タンク１４は密閉構造を有し、その内部には液体燃料として高濃度のメタノールあるいは所望濃度のメタノール水溶液が収容されている。燃料タンク１４は、燃料電池装置１０に対して脱着自在な燃料カートリッジとして形成してもよい。
【００１４】
循環系２０は、燃料タンク１４の燃料供給口１４ａから供給された燃料をセルスタック１２を通して循環させるアノード流路（燃料流路）２２、およびセルスタック１２を通して空気を含む気体を流通させるカソード流路（空気流路）２４、アノード流路内およびカソード流路に設けられた複数の補機を有している。アノード流路２２およびカソード流路２４は、それぞれ配管等によって形成されている。
【００１５】
図２はセルスタック１２の積層構造を示し、図３は各セルの発電反応を模式的に示している。図２および図３に示すように、セルスタック１２は、複数、例えば、４つの単セル１４０と、５枚の矩形板状のセパレータ１４２と、を交互に積層して構成された積層体、および積層体を支持した枠体１４５を有している。各単セル１４０は、それぞれ触媒層とカーボンペーパとで構成されたほぼ矩形板状のカソード（空気極）３６およびアノード（燃料極）３７、これらカソード、アノード間に挟持されたほぼ矩形状の高分子電解質膜１４４とを一体化した膜・電極接合体（ＭＥＡ）を備えている。高分子電解質膜１４４は、アノード３７およびカソード３６よりも大きな面積に形成されている。
【００１６】
３つのセパレータ１４２は、隣合う２つの単セル１４０間に積層され、他の２つのセパレータは、積層方向両端にそれぞれ積層されている。セパレータ１４２および枠体１４５には、各単セル１４０のアノード３７に燃料を供給する燃料流路１４６、および各単セルのカソード３６に空気を供給する空気流路１４７が形成されている。
【００１７】
図３に示すように、供給された燃料および空気は、アノード３７とカソード３６との間に設けられた電解質膜１４４で化学反応し、これにより、アノードとカソードとの間に電力が発生する。セルスタック１２で発生した電力は、電池制御部１６を介して電子機器１７に供給される。
【００１８】
図１に示すように、アノード流路２２には、燃料供給部として機能する燃料ポンプ２６が接続されている。この燃料ポンプ２６は、燃料タンク１４の燃料供給口１４ａに配管接続されている。燃料ポンプ２６は電池制御部１６により動作が制御され、燃料タンクからアノード流路２２へ燃料を供給する。アノード流路２２において、セルスタック１２の上流側には、アノード流路２２を通して燃料を循環させる循環ポンプ２８が設けられている。循環ポンプ２８は、電池制御部１６により駆動電圧あるいは回転数が制御され、アノード流路２２を流れる燃料の流量を調整している。なお、循環ポンプの駆動電圧あるいは回転数を一定として、アノード流路２２を流れる燃料の流量を一定に制御するようにしてもよい。
【００１９】
セルスタック１２のアノード３７の出力部はアノード流路２２を通して循環ポンプ２８の入力部に接続されている。セルスタック１２の出力部と循環ポンプ２８との間でアノード流路２２には気液分離器３２が設けられている。セルスタック１２のアノード３７から排出される排出流体、つまり化学反応に用いられなかった未反応メタノール水溶液および生成された二酸化炭素（ＣＯ２）を含む気液二相流は、気液分離器３２に送られ、ここで、二酸化炭素が分離される。分離されたメタノール水溶液はアノード流路２２を通して循環ポンプ２８に戻され、再度、アノード３７へ供給される。気液分離器３２により分離された二酸化炭素は、図示しない浄化フィルタを通して外気に排気される。
【００２０】
アノード流路２２において、セルスタック１２の出力部と気液分離器３２との間には、温度センサ３４が設けられ、気液分離器３２と循環ポンプ２８との間には、圧力調整部３５が設けられている。温度センサ３４は、セルスタック１２から排出された流体の温度を検知し、その検知結果を電池制御部１６に送る。電池制御部１６は、温度センサ３４から送られた検知結果に基づいて図示しない冷却器等を作動させ、セルスタック１２に送られる燃料の温度を発電に最適な状態に維持する。
【００２１】
また、圧力調整部３５は、例えば、アノード流路２２を開閉する可変バルブを備え、電池制御部１６による制御の下、可変バルブの開度を調整することにより、アノード流路２２を流れるアノード流体の圧力を調整する。例えば、可変バルブの開度を上げることにより、アノード流路２２内を流れる燃料の圧力を下げ、開度を絞ることにより、燃料の圧力を上げることができる。そして、圧力調整部３５は、セルスタック１２を通常運転する際の基準圧力と、この基準圧力よりも高低両方向に変化した圧力とへ調整可能な充分な調整幅を有している
一方、カソード流路２４の吸気口２４ａおよび排気口２４ｂは、それぞれ大気に連通している。カソード流路２４に設けられた補機は、セルスタック１２の上流側でカソード流路２４の吸気口２４ａ近傍に設けられたエアフィルタ４０、セルスタック１２とエアフィルタとの間でカソード流路に接続された送気ポンプ４２、セルスタック１２の下流側でセルスタックと排気口２４ｂとの間に設けられた排気フィルタ４４を含んでいる。
【００２２】
送気ポンプ４２を作動させることにより、吸気口２４ａから空気がカソード流路２４に給気される。給気された空気は、エアフィルタ４０を通過した後、セルスタック１２のカソード３６に給気され、ここで、空気中の酸素が発電に利用される。カソード３６から排出された空気は、カソード流路２４および排気フィルタ４４を通り、排気口２４ｂから大気に排出される。
【００２３】
エアフィルタ４０は、カソード流路２４に吸い込まれた空気中のゴミ、および二酸化炭素、蟻酸、燃料ガス、蟻酸メチル、ホルムアルデヒド等の不純物、有害物質等を捕獲し除去する。排気フィルタ４４は、カソード流路２４から外部へ排気される気体中の副生成物を無害化するとともに、排気中の含まれている燃料ガス等を捕獲する。
【００２４】
次に、気液分離器３２について詳細に説明する。図４は、気液分離器３２を拡大して示している。  
図４に示すように、気液分離器３２は、アノード流路２２の一部を規定している分離チューブ５０と、分離チューブ５０を覆って設けられた中空の容器５２と、を有している。分離チューブ５０は、多孔質材料、例えば、多孔質のフッ素系樹脂からなる厚さ１〜２ｍｍのガス透過性膜５４を筒状に成形して構成されている。ガス透過性膜５４の第１表面５４ａ、つまり、分離チューブ５０の内面により、気液二相流が流れる流路が規定され、ガス透過性膜５４の外面（第２表面）５４ｂにより分離チューブ５０の外面が形成されている。そして、ガス透過性膜５４は流路内を流れる気液二相流中のガスを透過する。
【００２５】
分離チューブ５０の両端部は、アノード流路２２を形成している配管２２ａにそれぞれ接続されている。これにより、ガス透過性多孔質体である分離チューブ５０は、アノード３７から排出された排出流体、つまり未反応メタノール水溶液および生成された二酸化炭素を含む気液二相流体が流れるアノード流路２２の一部を構成している。
【００２６】
容器５２は分離チューブ５０全体を覆って設けられ、分離チューブ５０の外面に接した密閉空間６０を規定している。容器５２には、排気管６２が接続され、密閉空間６０は、排気管６２を通して外気に連通している。
【００２７】
上記のように構成された気液分離器３２によれば、アノード３７から排出された排出流体が分離チューブ５０内を通って流れ、分離チューブ５０の外面は空間６０内の外気、つまり、空気に接している。排出流体は、比較的高温であるとともに、外気よりも数Ｋパスカルだけ圧力が高くなっている。そのため、分離チューブ５０の内外で差圧が生じている。これにより、排出流体中に含まれるガス、ここでは、二酸化炭素およびガス状のメタノール燃料成分は、上記圧力差によりガス透過性膜５４を透過して外側の空間６０に排出される。排出流体中の液体、ここでは、燃料は、その表面張力によりガス透過性膜５４を透過することができず、そのまま流路を通って流れる。これにより、気液二相流体が気相と液相とに分離される。分離された燃料は、アノード流路２２を通り圧力調整部３５を介して循環ポンプ２８へ送られ、再び、セルスタック１２へ供給される。また、分離されたガスは、外気とともに排気管６２を通して外部に排気される。なお、排気管６２の排気口近傍に有害物除去フィルタを設けてもよい。
【００２８】
気液分離器３２にガス透過性多孔質体を用いて気液分離を行う場合、液相（アノード循環系）と気相(大気)との圧力差を利用するため液相側の圧力管理が重要となる。そこで、燃料電池装置１０は、気液分離器３２の液相(アノード循環系)側にかかる圧力を適正に保つため、アノード流路２２に設けられた前述の圧力調整部３５を備えている。そして、電池制御部１６は、温度センサ３４により測定したアノード循環系の液温に基づいて、気液分離器３２にかかる圧力を算出し、この圧力に応じて圧力調整部３５の圧力を調整する。
【００２９】
気液分離器３２にかかる圧力とその算出方法について説明する。図５に示すように、気液分離器３２の流入口にかかる圧力をＰin、気液分離器の出口にかかる圧力をＰout とすると、これらのＰin、Ｐout は、各圧力は圧力調整部３５での圧力Ｐreg 、気液分離器内の圧力損失ΔＰ１、気液分離器の出口〜圧力調整部３５間のアノード流路２２の圧力損失ΔＰ２を用いて以下のように表すことができる。Ｐinは、気液分離器３２内の最高圧力、Ｐout は気液分離器内の最低圧力となる。
【００３０】
Ｐin ＝ Ｐreg ＋ΔＰ１＋ΔＰ２  
Ｐout ＝ Ｐreg ＋ΔＰ２  
ここで、圧力損失ΔＰ１、ΔＰ２は以下の圧力損失ΔＰの算出式から求めることができる。  
ΔＰ＝３２・ｌ/ｄ2・η・u （円管の場合）  
ｌ：該当区間（ΔＰ１ならば気液分離器内の)の流路長さ  
ｄ：流路直径  
η：流体粘度  
u：流速
上記算出式において、流路長さｌ、流路直径ｄは流路形状により決まる定数であるため、流体粘度η、流速uを推定することが出来れば、気液分離器３２にかかる圧力を算出することができる。ここでは、気液分離器３２の流体流路が円管の場合の式を用いて説明しているが、矩形流路などの場合でも圧力損失と流体粘度、流速の関係は変わらない。
【００３１】
また、液体の粘度は、図６に示す水の粘度のように、温度の関数として表すことができる。そのため、アノード循環液の温度を測定することにより、この測定温度からアノード循環液の粘度を推定することが可能となる。図７に示すように、液体の圧力損失は、流速に比例するため、液体の粘度を推定することが出来れば、循環ポンプ２８の駆動状態(駆動電圧、回転数等)からアノード循環液の流速を推定し、液体の圧力損失を求めることできる。従って、液体の圧力損失から、気液分離器３２にかかる圧力を算出することが出来る。
【００３２】
電池制御部１６は、温度センサ３４により検出された液体温度に基づいて、気液分離器３２にかかる圧力を算出し、この圧力が気液分離器３２の分離性能を発揮するのに最適な圧力範囲内となるように、圧力調整部３５によりアノード流路２２の内圧を調整する。圧力調整部３５は、セルスタック１２を通常運転する際の基準圧力と、この基準圧力よりも高低両方向に変化した圧力とへ調整可能な充分な調整幅を有している。
【００３３】
図８に示すように、アノード流路２２の内圧は、以下の通り制御する。なお、図中の記号の意味は以下の通りである。  
Ｐin：気液分離器の流入口圧力  
Ｐout：気液分離器の流出口圧力  
Ｐreg：圧力調整部の圧力  
Ｐmax：気液分離器が機能する圧力の上限  
Ｐmin：気液分離器が機能する圧力の下限  
ΔＰ１：気液分離器内の圧力損失  
ΔＰ２：気液分離器流出口〜圧力調整部間の圧力損失
まず、電池制御部１６は、循環ポンプ２８の起動状態(駆動電圧、回転数等)からアノード流路２２を流れる流体の流速を算出する（ＳＴ１）。なお、循環ポンプ２８の駆動電圧、回転数が常時、一定に設定されている場合は、流速もほぼ一定であることから、この工程を省略することができる。
【００３４】
続いて、電池制御部１６は、温度センサ３４を用いて液温を測定し（ＳＴ２）、液温から循環流体の粘度を算出する（ＳＴ３）。電池制御部１６は、流速、粘度から圧力損失ΔＰ１、ΔＰ２を算出する（ＳＴ４）。更に、電池制御部１６は、圧力調整部３５の圧力Ｐreg 、圧力損失ΔＰ１、ΔＰ２から気液分離器３２の流入口圧力Ｐinおよび流出口圧力Ｐoutを算出する（ＳＴ５、ＳＴ６）。
【００３５】
次いで、電池制御部１６は、気液分離器３２の流入口圧力Ｐinと上限圧力Ｐmaxとを比較するとともに、気液分離器の流出口圧力Ｐout と下限圧力Ｐmin とを比較し（ＳＴ７）、Ｐin＞Ｐmax （気液分離器３２が機能する圧力の上限を超えている）または、Ｐout ＜Ｐmin （気液分離器が機能する圧力の下限を下回っている)の場合、圧力調整部３５の圧力Ｐreg を、Ｐin＜Ｐmax かつＰout ＞Ｐmin となるように調整する（ＳＴ８）。これにより、気液分離器３２に送られる気液二相流体の圧力を、気液分離器３２の分離性能を発揮するのに最適な圧力範囲内に設定することができる。従って、燃料電池装置１０の運転状況、アノード循環流体の温度が変化した場合でも、気液分離器３２の気液分離能力を充分に発揮し、気液二相流体を確実に気液分離することができる。
【００３６】
上記のように構成された燃料電池装置１０を電源として用いる場合、電池制御部１６の制御の下、燃料ポンプ２６、循環ポンプ２８および送気ポンプ４２を作動させるとともに、圧力調整部３５を基準圧力に調整する。燃料ポンプ２６により、燃料タンク１４からアノード流路２２へメタノールが供給され。また、循環ポンプ２８により、メタノールがアノード流路２２を通してセルスタック１２のアノード３７に供給される。
【００３７】
一方、送気ポンプ４２により、カソード流路２４の吸気口２４ａからカソード流路内に外気、つまり、空気が吸い込まれる。この空気はエアフィルタ４０を通り、ここで、空気中のゴミ、不純物が除去される。エアフィルタ４０を通過した後、空気は、カソード流路２４を通りセルスタック１２のカソード３６へ供給される。
【００３８】
セルスタック１２に供給されたメタノールおよび空気は、アノード３７とカソード３６との間に設けられた電解質膜１４４で電気化学反応し、これにより、アノード３７とカソード３６との間に電力が発生する。セルスタック１２で発生した電力は、電池制御部１６を介して電子機器等へ供給される。
【００３９】
電気化学反応に伴い、セルスタック１２には反応生成物として、アノード３７側に二酸化炭素、カソード３６側に水が生成される。アノード３７側に生じた二酸化炭素および化学反応に供されなかった未反応メタノールはアノード流路２２を通して気液分離器３２に送られ、ここで、二酸化炭素とメタノールとに分離される。分離されたメタノールは、気液分離器３２からアノード流路２２を通して循環ポンプ２８へ送られ、再度、発電に用いられる。分離された二酸化炭素は、気液分離器３２の空間６０から排気管６２を通して外部に排気される。
【００４０】
また、燃料電池装置１０の動作中において、電池制御部１６は、温度センサ３４により検出された液体温度、および循環ポンプ２８の運転状況に応じて、圧力調整部３５によりアノード流路の内圧を、気液分離器３２の気液分離に最適な圧力範囲に調整する。
【００４１】
以上のように構成された燃料電池装置１０によれば、アノード流体の温度変化にかかわらず、アノード流体の圧力を気液分離器に最適な圧力範囲に維持することができ、気液分離器により気液二相流体を効率良く気液分離することができる。そのため、燃料電池装置外への液体の漏洩、および炭酸ガスの滞留を防止しすることができ、その結果、発電効率の向上した燃料電池装置が得られる。
【００４２】
次に、この発明の第２の実施形態に係る燃料電池装置について説明する。  
図９に示すように、第２の実施形態によれば、燃料電池装置の気液分離器３２は、セルスタック１２内に組み込んで構成されている。セルスタック１２は、複数、例えば、４つの単セル１４０を積層して構成されている。各単セル１４０は、それぞれ空気を流す複数の空気流路１５０が形成されたカソード流路板１５２と、それぞれ燃料を流す複数の燃料流路１５４が形成されたアノード流路板１５６と、これらカソード流路板とアノード流路板との間に挟まれた膜・電極接合体（ＭＥＡ）１６０と、を有している。ＭＥＡ１６０は、それぞれ触媒層とカーボンペーパとで構成されたほぼ矩形板状のカソードおよびアノードと、これらカソード、アノード間に挟持されたほぼ矩形状の高分子電解質膜とを一体化して構成されている。ＭＥＡ１６０は、カソードが空気流路１５０に接触し、アノードが燃料流路１５４に接触した状態で、カソード流路板１５２とアノード流路板１５６との間に挟まれている。
【００４３】
４つの単セル１４０は、多孔質材料、例えば、多孔質のフッ素系樹脂からなるシート状のガス透過性膜５４を間に挟んで、順次積層されている。下層の単セル１４０のアノード流路板１５６と、上層に位置した単セル１４０のカソード流路板１５２との間にガス透過性膜５４が挟まれた状態で、複数の単セルが積層されている。各ガス透過性膜５４は、その第１表面、ここでは、下面が下層の単セル１４０の燃料流路１５４に接し、第２表面、ここでは、上面が上層の単セル１４０の空気流路１５０に接している。
【００４４】
なお、最上層には、複数の空気流路１６２が形成された端板１６４が積層されている。最上層の単セル１４０のアノード流路板１５６と端板１６４との間に、ガス透過性膜５４が挟持されている。このガス透過性膜５４は、下面が下層の単セル１４０の燃料流路１５４に接し、上面が端板の空気流路１６２に接している。
【００４５】
発電動作において、各単セル１４０の空気流路１５０に空気が供給され、燃料流路１５４にメタノールが供給される。各単セル１４０において、供給された燃料および空気は、ＭＥＡで化学反応し、これにより、アノードとカソードとの間に電力が発生する。セルスタック１２で発生した電力は、電池制御部１６を介して電子機器に供給される。
【００４６】
また、化学反応に用いられなかった未反応燃料および生成された二酸化炭素（ＣＯ２）を含む気液二相流は、各単セル１４０の燃料流路１５４を通って流れ、その際、気液二相流は、比較的高温であるとともに、外気よりも数Ｋパスカルだけ圧力が高くなっている。そのため、燃料流路１５４と、この燃料流路とガス透過性膜５４を挟んで対向する空気流路１５０、１６２との間に差圧が生じている。これにより、気液二相流中に含まれるガス、ここでは、二酸化炭素は、上記圧力差によりガス透過性膜５４を透過して上層の空気流路１５０、１６２に排出される。これにより、気液二相流は、液相、つまり、未反応の燃料と気相、つまり、二酸化炭素とに分離される。そして、分離された燃料は、燃料流路１５４を通り、燃料電池装置のアノード流路へ送られ、分離された二酸化炭素は、空気流路１５０、１６２を通り、更に、カソード流路を通って外部に排気される。
【００４７】
このように、セルスタック１２において、２〜４層目の単セル１４０の空気流路１５０は、空気を流す空気流路および分離された二酸化炭素を流す流路として機能する。最下層の単セル１４０に設けられた空気流路１５０は、空気を流す流路としてのみ機能し、最上層の端板１６４に設けられた空気流路１６２は、排気された二酸化炭素を流す流路として機能する。
【００４８】
セルスタック１２を除いて、燃料電池装置の他の構成は、前述した第１の実施形態と同一であり、その詳細な説明は省略する。上記のようにセルスタック１２に組み込まれた気液分離器を用いた場合でも、前述した第１の実施形態と同様の作用効果を得ることができる。また、独立した気液分離器を省略することができ、装置全体の小型化を図ることが可能となる。
【００４９】
次に、この発明の第３の実施形態に係る燃料電池装置について説明する。  
図１０は、第３の実施形態に係る燃料電池装置を概略的に示している。第３の実施形態によれば圧力調整部３５は、可変バルブに代えて、バッファタンク７０およびこのバッファタンクに水を供給する供給部７２を備えている。バッファタンク７０は、気液分離器３２と循環ポンプ２８との間で、アノード流路２２に接続され、アノード流路２２を流れる燃料および水を一時的に貯留する。
【００５０】
バッファタンク７０内には、押圧板７４が昇降自在に配設されている。この押圧板７４は、押圧板とバッファタンク内面との間に配設された複数の付勢部材、例えば、圧縮ばね７６により、バッファタンク内に貯留された液体の液面に押付けられ、液体を加圧している。バッファタンク７０内に貯溜されている液体の液量が変化して液面が昇降すると、これに連動して押圧板７４も昇降する。そして、押圧板７４の昇降に応じて、圧縮ばね７６の付勢力が変化し、液体の加圧力が変化する。例えば、液量が増加して押圧板７４が上方に移動されると、圧縮ばね７６が収縮し、付勢力が増加する。これにより、液体に加えられる圧力が増大し、液体自身の圧力、つまり、アノード流路２２の内圧が増大する。  
逆に、バッファタンク７０内に貯溜されている液体の液量が低下して液面が下がると、これに連動して押圧板７４も下降する。これにより、圧縮ばね７６が伸張し、付勢力が低下する。従って、液体に加えられる圧力が低下し、液体自身の圧力、つまり、アノード流路２２の内圧が低下する。
【００５１】
供給部７２は、液体、例えば、水を収容する水タンク７８、および水タンクからアノード流路２２に水を供給する給水ポンプ８０を有している。水タンク７８は、燃料電池装置１０に対して脱着可能な、かつ、交換可能なカートリッジとして形成してもよい。給水ポンプ８０は、電池制御部１６によって、その動作が制御されている。
【００５２】
給水ポンプ８０により水タンク７８からアノード流路２２に水を供給することにより、アノード流路内の液体の流量が増大し、バッファタンク７０に貯留される液量が増大する。これに伴い、バッファタンク７０に設けられた圧縮ばね７６の付勢力が大きくなり、アノード流路２２の内圧が上昇する。このように、電池制御部１６により給水ポンプ８０を制御し、バッファタンク７０の貯液量を調整することにより、アノード流路２２の内圧を調整することができる。
【００５３】
前述した第１の実施形態と同様に、電池制御部１６の制御の下、アノード流体の温度、あるいは、循環ポンプの動作状況に応じて、圧力調整部３５によりアノード流路の内圧を気液分離器３２に最適な圧力範囲内に調整する。これにより、気液分離器３２によって気液二相流体を効率良く気液分離することができる。そのため、燃料電池装置外への液体の漏洩、および炭酸ガスの滞留を防止しすることができ、その結果、発電効率の向上した燃料電池装置が得られる。
【００５４】
圧力調整部３５を除いて、燃料電池装置の他の構成は、前述した第１の実施形態と同一であり、同一の部分には同一の参照符号を付してその詳細な説明は省略する。上記のように構成された第３の実施形態においても、前述した第１の実施形態と同様の作用効果を得ることができる。
【００５５】
なお、この発明は上記実施形態そのままに限定されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化可能である。また、上記実施の形態に開示されている複数の構成要素の適宜な組み合わせにより、種々の発明を形成できる。例えば、実施形態に示される全構成要素から幾つかの構成要素を削除してもよい。さらに、異なる実施形態にわたる構成要素を適宜組み合わせてもよい。  
例えば、気液分離器において、ガス透過性膜の形状は、筒状に限らず、シート状あるいは他の任意の形状とすることができる。気液分離器から排気されたガスは、直接外部に排出される場合に限らず、カソード流路に送り、フィルタを通して外部に排出する構成としてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１】図１は、この発明の第１の実施形態に係る燃料電池装置の循環系を示す図。
【図２】図２は、前記燃料電池装置のセルスタックを示す断面図。
【図３】図３は、前記セルスタックの単セルを概略的に示す図。
【図４】図４は、前記燃料電池装置における気液分離器を示す断面図。
【図５】図５は、前記燃料電池装置の循環系における各部の圧力および圧力損失を示す図。
【図６】図６は、水の粘度と温度との関係を示す図。
【図７】図７は、圧力損失と流速との関係を示す図。
【図８】図８は、アノード流路の内圧制御動作を示すフローチャート。
【図９】図９は、この発明の第２の実施形態に係る燃料電池装置示のセルスタックを示す断面図。
【図１０】図１０は、この発明の第３の実施形態に係る燃料電池装置の循環系を示す図。
【符号の説明】
【００５７】
１０…燃料電池装置、１２…セルスタック、１４…燃料タンク、１６…電池制御部、
２０…循環系、２２…アノード流路、２４…カソード流路、２８…循環ポンプ、
３２…気液分離器、３４…温度センサ、３５…圧力調整部、
３６…カソード（空気極）、３７…アノード（燃料極）、５４…分離チューブ、
５４…ガス透過性膜、７０…バッファタンク、７８…水タンク、８０…給水ポンプ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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