(57)【要約】【課題】  タルクを含有した複合材に見られる傷つき時の白化現象の発生を抑制するとともに、剛性を向上させることができるプロピレン系組成物を提供する。【解決手段】成分（Ａ）；メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３〜３００ｇ／１０分であり、且つ全体のエチレン含量が２〜２５重量％あるプロピレン・エチレンブロック共重合体：５０〜９０重量％成分（Ｂ）；メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜２００ｇ／１０分で且つエチレン含量が０.１〜５重量％のプロピレン・エチレンランダム共重合体：１０〜５０重量％成分（Ｃ）；タルク：１０〜４５重量部成分（Ｄ）；脂肪酸アミド：０．０５〜５重量部からなるポリプロピレン系樹脂組成物。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の成分（Ａ）〜（Ｄ）からなることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物。
成分（Ａ）；結晶性プロピレン重合体成分を重合した後、該結晶性プロピレン系重合体成分の存在下に、エチレン含量が２０重量％以上のプロピレン・エチレン共重合体成分を重合して得られるプロピレン・エチレンブロック共重合体であって、メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３〜３００ｇ／１０分であり、且つ全体のエチレン含量が２〜２５重量％あるプロピレン・エチレンブロック共重合体：５０〜９０重量％
成分（Ｂ）；メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜２００ｇ／１０分で且つエチレン含量が０.１〜５重量％のプロピレン・エチレンランダム共重合体：１０〜５０重量％
成分（Ｃ）；タルク：１０〜４５重量部
成分（Ｄ）；脂肪酸アミド：０．０５〜５重量部
ただし、成分（Ｃ）の量は、成分（Ａ）と（Ｂ）の合計量１００重量部に対しての値であり、成分（Ｄ）の量は成分（Ａ）と（Ｂ）と（Ｃ）の合計１００重量部に対しての値である。
【請求項２】
請求項１が成分（Ｅ）として、メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０.１〜４０ｇ／１０分のエチレン−α−オレフィン共重合体を２０〜５０重量部含有することを特徴とする請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。  但し、成分（Ｅ）の量は、成分（Ａ）と（Ｂ）の合計量１００重量部に対しての値である。
【請求項３】
成分（Ｃ）のタルクがレーザー法による粒度分布測定における平均粒径が１０μｍ以下のものであることを特徴とする請求項１又は２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
成分（Ｂ）のプロピレン・エチレンランダム共重合体がメタロセン触媒を用いて重合されたものであることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１乃至４のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなる自動車用内装材料。
【請求項６】
請求項１乃至４のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなる自動車インストルメントパネル用材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、タルクを含有してなるポリプロピレン系複合材の外傷などによる表面外観の問題が解決されるとともに、剛性などの物性も改良されたポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形品に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、工業部品分野における各種成形品として、例えば自動車のバンパー、インストルメントパネル、ピラー等、あるいは家電の掃除機、テレビ等の部品にプロピレンブロック共重合体及びタルクやゴムを複合強化したポリプロピレン系樹脂組成物が、その優れた成形性、機械的強度、リサイクル性や経済性等の特徴を活かして広範囲に使用されてきた。近年、これらの用途において、高機能化や製品の大型化、薄肉化、形状の多様化、複雑化に対応するため射出成形性の改良や機械物性の改善が行われている。
さらに、最近は、質感の向上、生産工程の自動化、高速化や溶剤規制等による無塗装化の浸透などに伴いポリプロピレン系樹脂の傷つき白化が問題点としてクローズアップされてきた。
【０００３】
このような問題を解決するために、様々な検討が実施され、その解決する手法が提案されている。たとえば特許文献１においては、ポリプロピレン樹脂タルク複合材に高密度ポリエチレン樹脂を併用することによって耐傷つき性を向上させた組成物が提案されている。特許文献２においては、特定のポリプロピレン樹脂にメタロセン触媒によって重合されたエラストマー、高密度ポリエチレン、タルクからなる組成物が提案されている。特許文献３においては、ポリプロピレン系樹脂に特定のエチレン系エラストマー、タルク、滑剤を併用する組成物が提案されている。
【０００４】
しかしながら、これらの技術は剛性と耐衝撃性のバランスを向上させるためエチレン含量が高くポリプロピレンに非相溶なゴム成分をポリプロピレン母材に微分散させることを基本としているが、タルクを含有するポリプロピレン複合材が有するタルクを起点とする材料破壊による傷つき白化の本質的解決にはいたっておらず、未だ、製品の更なる薄肉化の要求を満たすためにより高剛性で且つ耐傷つき性の良い材料系が求められているのが現状である。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、前記のような、タルクを含有してなるポリプロピレン系複合材が抱える傷つき時に白化を起こして傷が目立つ現象を解決しつつ、剛性の向上をも発現する材料を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者らは、これらの問題を解決するために様々な検討をおこなった結果、特定のポリプロピレン系樹脂に特定のプロピレン・エチレンランダム共重合体を特定量相溶化させることがポリプロピレン系樹脂の剛性低下を最小限に抑えつつ、ポリプロピレン樹脂に分散する無機フィラーやエラストマー成分を起点とする成形品内部に発生する高い応力集中を効率よく緩和させ、例えば異物による擦れになどにより局所的に発生する大変形に対しても破壊が誘起され難くする役割を果たすことを見出し、耐傷つき性にすぐれ、曲げ剛性が補強されたタルク含有複合材料を提供する技術を完成させたものである。
【０００７】
本発明の特徴点を順次列挙すれば以下のようになる。
即ち、本発明の第一の発明によれば、下記の成分（Ａ）〜（Ｄ）からなることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
成分（Ａ）；結晶性プロピレン重合体成分を重合した後、該結晶性プロピレン系重合体成分の存在下に、エチレン含量が２０重量％以上のプロピレン・エチレン共重合体成分を重合して得られるプロピレン・エチレンブロック共重合体であって、メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が３〜３００ｇ／１０分であり、且つ全体のエチレン含量が２から２５重量％あるプロピレン・エチレンブロック共重合体：５０〜９０重量％
成分（Ｂ）；メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜２００ｇ／１０分で且つエチレン含量が０.１〜５重量％のプロピレン・エチレンランダム共重合体：１０〜５０重量％
成分（Ｃ）；タルク：１０〜４５重量部
成分（Ｄ）；脂肪酸アミド：０．０５〜５重量部
ただし、成分（Ｃ）の量は、成分（Ａ）と（Ｂ）の合計量１００重量部に対しての値であり、成分（Ｄ）の量は成分（Ａ）と（Ｂ）と（Ｃ）の合計１００重量部に対しての値である。
【０００８】
また、本発明の第二の発明によれば、第一の発明において、成分（Ｅ）として、メルトフローレート（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０.１〜４０ｇ／１０分のエチレン−α−オレフィン共重合体を２０〜５０重量部含有することを特徴とする第一の発明に記載のポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。  ここに、成分（Ｅ）の量は、成分（Ａ）と（Ｂ）の合計量１００重量部に対しての値である。
また、本発明の第三の発明によれば、第一又は第二の発明において、成分（Ｃ）のタルクがレーザー法による粒度分布測定における平均粒径が１０μｍ以下のものであるポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
また、本発明の第四の発明によれば、第一乃至第三のいずれかの発明において、成分（Ｂ）のプロピレン・エチレンランダム共重合体がメタロセン触媒を用いて重合されたものであることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
また、本発明の第五の発明によれば、第一乃至第四のいずれかの発明のポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなる自動車用内装材料が提供される。
また、本発明の第六の発明によれば、第一乃至第四のいずれかの発明のポリプロピレン系樹脂組成物を成形してなる自動車インストルメントパネル用材料が提供される。
【発明の効果】
【０００９】
本発明は、プロピレン・エチレンブロック共重合体に対してプロピレン・エチレンランダム共重合体をブレンドすることにより、タルクを添加した場合に発生する内部応力を緩和することができるとともに、さらに、タルクを含むポリプロピレン系複合材料の接触または衝突などの外傷による表面損傷によって即または経時的に発生する白化現象による表面美的外観の喪失および意匠性の低下を脂肪酸アミドの特定量併用することにより抑制することができるとともに、特に剛性の向上をも含む、剛性、耐熱性、耐損傷性、塗装、加工性、耐外傷性、ブリードアウト等による成形品の外観不良、および塗装不良に関する問題点において、内部および外部からの発生する問題点を克服した全体的にバランスのとれた性能を有するポリプロピレン系樹脂組成物であるという作用効果を奏する。また、このポリプロピレン系組成物は、自動車用の内装、外装用材料として適した性能を備えている。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明を詳細に説明する。
成分（Ａ）：プロピレン・エチレンブロック共重合体
本発明で用いられる成分（Ａ）は、結晶性プロピレン重合体成分を製造し、引き続き該結晶性プロピレン重合体成分の存在下にプロピレンとエチレンとを共重合させてプロピレン・エチレン共重合体成分を製造して得られプロピレン・エチレンブロック共重合体である。
ここで、前段で製造される結晶性プロピレン重合体成分とは、プロピレンを主体とし結晶性を損なわない範囲でプロピレン以外のモノマー少量共重合させたものでも良く、具体的にはプロピレンの単独重合体であるか、エチレン含量が１重量％以下のプロピレン系共重合体である。
【００１１】
結晶性プロピレン重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、１〜５００ｇ／１０分であり、好ましくは１０〜３００ｇ／１０分、より好ましくは２０〜２００ｇ／１０分である。  上記プロピレン・エチレンブロック共重合体のプロピレン単独重合体部分のＭＦＲが前記範囲未満であると流動性が不十分となり、また、ＭＦＲが前記範囲を超えると耐衝撃性が劣る。
【００１２】
成分（Ａ）中、後段で製造されるプロピレン・エチレン共重合体成分のエチレン含量は、通常２０重量％以上であり、３０〜９０重量％が好ましく、４０〜８０重量％が更に好ましい。後段成分のＧＰＣにより測定をした重量平均分子量（Ｍｗ）は通常２０００００〜１５０００００であり、好ましくは  ３０００００  〜  １００００００  である。
また、成分（Ａ）の全体としてのエチレン含量は、後述する成分（Ｂ）（ポリプロピレン・エチレンランダム共重合体）との共存下においても、剛性・耐衝撃性のバランスを高度に維持するために、通常２〜２５重量％であり、好ましくは３〜２２重量％、より好ましくは５〜２０重量％である。
エチレン含量が２５重量％を超える場合は剛性の悪化を招き、また２重量％より低い場合には、成分（Ａ）を構成するポリプロピレン・エチレン共重合体が成形品中で分散状態を維持できず、その結果として耐衝撃性の悪化を招く傾向にある。
【００１３】
成分（Ａ）中の結晶性プロピレン重合体とプロピレン・エチレン共重合体との割合は、用途にもよるが、結晶性プロピレン重合体成分を通常６０〜９５重量％、好ましくは７０〜９０重量％、エチレン・プロピレン共重合成分を通常５〜４０重量％、好ましくは１０〜３０重量％含有する。
また、成分（Ａ）の全体としての、メルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）は、成形性を考慮すると、通常３〜３００ｇ／１０分、好ましくは８〜２５０ｇ／１０分、より好ましくは１０〜２００ｇ／１０分、最も好ましくは２０〜１００ｇ／１０分のものが用いられる。
ＭＦＲが前記範囲未満であると、流動性が不足し、薄肉成形品を成形する際に大きな型締め力のある成形機を必要とするか、或いは、成形温度を高くする必要性が生じるので、生産性に悪影響を及ぼす。逆に、プロピレン・エチレンブロック共重合体のＭＦＲが前記範囲を超える場合、耐衝撃性等の特性が劣る。
上記プロピレン・エチレンブロック共重合体のＭＦＲは、重合時に調整したもの、或いは重合時にジアシルパーオキサイド、ジアルキルパーオキサイド等の有機過酸化物で調整したものであってもよい。
ここで、ＭＦＲは、ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して測定する値である。
【００１４】
本発明で用いられる成分（Ａ）のプロピレン・エチレンブロック共重合体は、チーグラー系触媒、メタロセン系触媒等のオレフィン重合触媒を用いてスラリー重合、気相重合あるいは液相塊状重合により製造されるもので、重合方式としてはバッチ重合、連続重合どちらの方式も採用することができる。
【００１５】
チーグラー・ナッタ触媒としては、高立体規則性触媒が用いられ、チーグラー・ナッタ触媒の製造例としては、四塩化チタンを有機アルミニウム化合物で還元し、更に各種の電子供与体及び電子受容体で処理して得られた三塩化チタン組成物と有機アルミニウム化合物及び芳香族カルボン酸エステルを組み合わせる方法（特開昭５６−１００８０６号、特開昭５６−１２０７１２号、特開昭５８−１０４９０７号の各公報参照）、及び、ハロゲン化マグネシウムに四塩化チタンと各種の電子供与体を接触させる担持型触媒の方法（特開昭５７−６３３１０号、特開昭６３−４３９１５号、特開昭６３−８３１１６号の各公報参照）等の方法を例示することができる。
【００１６】
メタロセン触媒としては、インデン、アズレン、フルオレン等の縮合環系共役５員環が周期律表第４族元素に配位した化合物が好ましく用いられる。
【００１７】
このようなプロピレン・エチレンブロック共重合体（成分（Ａ））は、効果を損なわない範囲で、二種以上の結晶性プロピレン重合体成分や二種以上のプロピレン・エチレンランダム共重合体成分から構成されていてもよい。
【００１８】
成分（Ｂ）：プロピレン・エチレンランダム共重合体
成分（Ｂ）はプロピレン・エチレンランダム共重合体であり、上記成分（Ａ）の結晶性プロピレン系重合体成分に相溶することで柔軟性を改良し、成形された製品中に分散する無機フィラーやエラストマー成分を起点とする成形品内部に発生する高い応力集中を効率よく緩和させ、例えば異物による擦れになどにより局所的に発生する大変形に対しても破壊が誘起され難くする役割を果たすことで、成分（Ａ）のみ使用する従来のタルク含有ポリプロピレン系樹脂に比較し剛性、耐熱性、耐傷つき性のバランスを大きく改良できる。
耐傷つき性は材料用途に応じ種々の様態で評価されるが本質的には材料表面が異物と擦れる時に発生する摩擦力に対する変形抵抗が大きいものほど良くなる物性である。
【００１９】
従来より、滑剤等の添加剤によって表面の摩擦係数を低減することで種々の物性バランスを維持し耐傷つき性を改良する手法が提案されているが、一方でブリードアウト等による成形品の外観の悪化や塗装不良を起こしやすくなるなど欠点がある。
本発明者らは、これらの問題を解決するために様々な検討をおこなった結果、一定少量の滑剤添加においても、特定の構造を有するプロピレン・エチレンランダム共重合体を特定量配合することが、各種プロピレン系樹脂の成形品、特に自動車用内装材用として要求される基本的物性を保持しつつ耐傷つき性を大きく改良できることを見出した。
【００２０】
本発明に用いられるプロピレン・エチレンランダム共重合体（成分（Ｂ））はエチレン含有量が０.１〜５重量％であれば特に限定されないが、メルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が０．５〜２００ｇ／１０分、好ましくは１〜１５０ｇ／１０分、より好ましくは  ２〜５０ｇ／１０分  が用いられる。
成分（Ｂ）のエチレン含有量が前記範囲未満であると、耐傷つき性の改良効果が見られず、逆にエチレン含有量が前記範囲を超える場合、剛性や耐熱性の悪化を招く。
また、成分（Ｂ）のＭＦＲが前記範囲未満であると、複合材としての流動性が不足し、薄肉成形品を成形する際に大きな型締め力のある成形機を必要とするか、或いは、成形温度を高くする必要性が生じるので、生産性に悪影響を及ぼす。  逆に、ＭＦＲが前記範囲を超える場合、耐衝撃性等の特性が劣る。
【００２１】
本発明に用いられる成分（Ｂ）であるプロピレン・エチレンランダム共重合体は、各種公知の触媒、例えば、チーグラー・ナッタ触媒、メタロセン触媒を使用した製造が可能である。一般にチーグラー・ナッタ触媒では活性点の不均一性から製造されるプロピレン・エチレンランダム共重合体中のエチレン組成分布が広くなりやすく剛性低下の懸念があり、好ましくはメタロセン触媒を使用して得られるプロピレン・エチレンランダム共重合体の使用が好ましい。
【００２２】
ここでいうメタロセン触媒とは、（ｉ）シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物（いわゆるメタロセン化合物）と、（ｉｉ）アルミニウムオキシ化合物、上記遷移金属化合物と反応してカチオンに変換することが可能なイオン性化合物またはルイス酸、固体酸微粒子、およびイオン交換性層状珪酸塩から成る化合物群の中から選ばれる少なくとも一種の助触媒と、必要により、（ｉｉｉ）有機アルミニウム化合物とからなる触媒であり、本発明のプロピレン・エチレンランダム共重合体の製造が可能である公知の触媒は、いずれも使用できる。
【００２３】
メタロセン化合物は、プロピレンの立体規則性重合が可能な架橋型のメタロセン化合物であり、好ましくはプロピレンのアイソ規則性重合が可能なメタロセン化合物であり、例えば、特開平２−１３１４８８号公報、特開平２−７６８８７号公報、特開平４−２１１６９４号公報、特開平４−３００８８７号公報、特開平５−４３６１６号公報、特開平６−１００５７８号公報、特開平５−２０９０１３号公報、特開平６−２３９９１４号公報、特開平１１−２４０９０９号公報、特開平６−１８４１７９号公報、特表２００３−５３３５５０号公報等が挙げられる。
【００２４】
更に、具体的には、ジメチルシリレンビス［１−（２−メチル−４−フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス［１−（２−エチル−４−フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス［１−（２−メチル−４−（１−ナフチル）−インデニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス［１−（２−メチル−４，５−ベンゾインデニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレン［１−（２−メチル−４−（４−ｔ−ブチルフェニル）インデニル）］［１−（２−ｉ−プロピル−４−（４−ｔ−ブチルフェニル）インデニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス［１−（２−メチル−４−フェニル−４Ｈ−アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス［１−（２−エチル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレンビス［１−（２−エチル−４−（２−フルオロビフェニリル）−４Ｈ−アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルゲルミレンビス［１−（２−エチル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、ジメチルゲルミレンビス［１−（２−エチル−４−フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリドなどのジルコニウム化合物が例示できる。上記において、ジルコニウムをハフニウムに置き換えた化合物も同様に使用できる。また、２種以上の錯体を使用することもできる。また、クロリドは他のハロゲン化合物、メチル、ベンジル等の炭化水素基、ジメチルアミド、ジエチルアミド等のアミド基、メトキシ基、フェノキシ基等のアルコキシド基、ヒドリド基等に置き換えることが出来る。
これらの内、２位と４位に置換基を有し、珪素あるいはゲルミル基で架橋したビスインデニル基あるいはアズレニル基を配位子とするメタロセン化合物が好ましい。
【００２５】
助触媒については、アルミニウムオキシ化合物としてメチルアルミノキサン、イソブチルアルミノキサン等が、上記遷移金属化合物と反応してカチオンに変換することが可能なイオン性化合物としては、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキスペンタフルオロフェニルボレート、トリフェニルカルビルテトラキスペンタフルオロフェニルボレート等が、ルイス酸としてはトリスペンタフェニルボレートが、固体酸微粒子としてはアルミナ、シリカ−アルミナ等が、さらにイオン交換性層状珪酸塩としては２：１型構造を有する珪酸塩、例えば、化学処理をしてもよいモンモリロナイト、ベントナイト、雲母等が挙げられる。これら化合物が溶媒等に可溶である場合、多孔質の微粒子状無機あるいは有機担体に担持して使用することが可能であり、好ましい。上記助触媒の中で、好ましくはイオン交換性層状珪酸塩である。
【００２６】
有機アルミニウム化合物としては、トリエチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウム、ジアルキルアルミニウムハライド、アルキルアルミニウムセスキハライド、アルキルアルミニウムジハライド、アルキルアルミニウムハイドライド、有機アルミニウムアルコキサイド等が挙げられる。
【００２７】
重合法としては、上記触媒の存在下に、不活性溶媒を用いたスラリー法、溶液法、実質的に溶媒を用いない気相法や、あるいは重合モノマーを溶媒とするバルク重合法等が挙げられる。所望のエチレン含量、メルトフローレートに制御するためには、例えば、重合温度、コモノマー量、水素添加量を調節することが出来る。
【００２８】
成分（Ｃ）：タルク
成分（Ｃ）は、タルクであり、剛性や耐熱性の改良に用いる。
本発明に用いるタルクの平均粒径は、レーザー法で測定される平均粒系が１０μｍ以下、好ましくは１〜８μｍの範囲のものである。粒径が１０μｍ以上であると耐白化特性が悪化するばかりでなく、曲げ剛性の向上効果も劣るので好ましくない。
該平均粒径は、レーザー回折法（例えば堀場製作所製ＬＡ９２０Ｗ）や、液層沈降方式光透過法（例えば、島津製作所製ＣＰ型等）によって測定した粒度累積分布曲線から読みとった累積量５０重量％の粒径値より求めることができる。本発明の値は、前者の方法にて測定を行った平均粒径値である。
これらタルクは、天然に産出されたものを機械的に微粉砕化することにより得られたものを更に精密に分級することによって得られる。また、得られたタルクの表面を化学変性したものを用いても良い。
具体的には、シランカップリング剤、チタネートカップリング剤、ステアリン酸のような飽和脂肪酸、オレイン酸のような不飽和脂肪酸、油脂、ワックス、界面活性剤、マライン酸変性ポリプロピレンなどでタルク表面を処理することが推奨される。
機械的に粉砕する方法としては、ジョークラシャ−、ハンマークラシャ−、ロールクラシャー等の粉砕機で粗粉砕した後、チューブミル等のミルを用いながら粉砕分級する方法があげられる。
【００２９】
成分（Ｄ）：脂肪酸アミド
成分（Ｄ）は脂肪酸アミドであり一般に滑剤として用いられるものであり表面摩擦を低減し耐傷つき性を改良するために用いられる。本発明で用いられる脂肪酸アミドは、炭素数通常炭素数１０以上の脂肪酸アミドであり、好ましくは下記式（１）に表される脂肪酸アミドである。
ＲＣＯＮＨ２・・・・・式（１）
（式（１）中、Ｒは炭素数１０〜２５の直鎖状脂肪族炭化水素基を表す）
【００３０】
成分（Ｄ）として用いられる脂肪酸としては具体的には例えば、ラウリン酸アミド、ミリスチン酸アミド、パルミチン酸アミド、ステアリン酸アミド、ベヘン酸アミド等の飽和脂肪酸のアミド、オレイン酸アミド、リノール酸アミド、リノレン酸アミド、エルカ酸アミド等、アラキドン酸アミド、エイコサペンタエン酸アミド、ドコサヘキサエン酸アミド等の不飽和脂肪酸のアミドが挙げられる。  これらの中では不飽和脂肪酸アミドが好ましく、中でもエルカ酸アミド、オレイン酸アミド等のモノ不飽和脂肪酸アミドが更に好ましい。
またこれらは一種単独で用いても２種以上組み合わせて用いてもよい。  
この脂肪酸アミドは、通常、脂肪酸の金属塩、高級脂肪酸、エステルワックスなどと並び、滑剤の範疇に属するものであって、溶融性、離型性、磨耗性、アンチブロッキング性、平滑性などの機能を有することは知られている。しかし、脂肪酸アミドは、特にタルクを含むポリプロピレン系樹脂組成物を成形する際に、成形のために優れた加工性および表面特性に優れた機能を発現することは勿論である。しかし、成形品に成形した場合においても、その成形段階、流通段階、および使用段階において、外部と、接触、衝突などの外傷により、タルクを含有するが故に即または経時的に発生する特有の現象である、いわゆる白化現象ともいえる、成形品の表面に顕在化する外傷の跡を、色彩的に消失する性能を発現するということは、本発明者の知見によるものである。
【００３１】
成分（Ｅ）：エチレン−α−オレフィン共重合体
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物においては、特に耐衝撃性を改良する目的で、エチレン−α−オレフィン共重合体系を配合できる。  本発明において用いられる、上記成分（Ｅ）のエチレン−α−オレフィン共重合体は、炭素数３〜８のα−オレフィンを、１０〜５０重量％、好ましくは１５〜４８重量％、特に好ましくは２０〜４８重量％含有するものである。α−オレフィンの含有量が上記範囲よりも少ない場合は、成分Ａとの相溶性が悪化し混合成形品の衝撃強度が不足する、また多い場合、逆に成分Ａ中に均一に相溶化するため剛性の低下を招く。α−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテンなどを挙げる事ができる。なかでも、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンが好ましい。この共重合体は、ジエンとの３元共重合体であっても良く、この場合は、ジエンを１〜１０重量％、好ましくは２〜８重量％、特に好ましくは３〜６重量％含有する。ジエンとの３元共重合体の場合は、共重合するジエンとしては、エチリデンノルボルネン、ジシクロペンタジエン、１，４−ヘキサジエン等を挙げることが出来る。具体的な成分（Ｅ）であるエチレン−α−オレフィン共重合体の例は、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−１−ブテン共重合体、エチレン−１−ペンテン共重合体、エチレン−４−メチル−１−ペンテン共重合体、エチレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−ヘプテン共重合体、エチレン−１−オクテン共重合体、エチレン−プロピレン−１−ペンテン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体、例えば、エチレン−プロピレン−ブタジエン共重合体、エチレン−プロピレン−シクロペンタジエン共重合体のような、α−オレフィンの各種又は外の共単量体を１０〜５０重量％を任意に組み合わせた、二元または三元の各種共重合体が挙げられる。上記エチレン−α−オレフィン共重合体は、各モノマーを触媒の存在下重合することにより製造される。触媒としては、ハロゲン化チタンのようなチタン化合物、アルキルアルミニウム−マグネシウム錯体、のような有機アルミニウム−マグネシウム錯体、アルキルアルミニウム、又はアルキルアルミニウムクロリド等のいわゆるチーグラー型触媒、ＷＯ−９１／０４２５７号公報等に記載のメタロセン化合物触媒を使用することができる。重合法としては、気相流動床、溶液法、スラリー法等の製造プロセスを適用して重合することができる。市販品を例示すれば、ジェイエスアール社製ＥＤシリーズ、三井化学社製タフマーＰシリーズ及びタフマーＡシリーズ、デュポンダウ社製エンゲージＥＧシリーズ、などを挙げることができ、これらはいずれも本発明において使用することができる。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物で用いるエチレン−α−オレフィン共重合体のＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定）は、０．１〜４０ｇ／１０分が好ましく、より好ましくは０．２〜２０ｇ／２０分である。  ＭＦＲが０．１ｇ／分未満であると、成形性や塗装性に劣り、ＭＦＲが４０ｇ／１０分を超えると、耐衝撃性に劣る。
成分（Ｆ）：付加的成分
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物中には、上記成分（Ａ）〜成分（Ｄ）成分以外に、さらに、本発明の効果を著しく損なわない範囲で、他の付加的成分（任意成分）を添加することができる。この様な付加的成分（任意成分）としては、マレイン酸変性ポリオレフィン、フェノール系及びリン系、ヒドロキシアミン系、ラクトン系の酸化防止剤、ヒンダードアミン系、ベンゾフェノン系、ベンゾトリアゾール系の耐候劣化防止剤、ステアリン酸の金属塩に代表される分散剤、キナクリドン、ペリレン、フタロシアニン、酸化チタン、カーボンブラック等の着色物質、を例示できる。
【００３２】
配合量比
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物中に配合される成分（Ａ）〜（Ｅ）の配合比率は、次に示す通りである。
成分（Ａ）；プロピレン・エチレンブロック共重合体
成分（Ａ）の配合量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計の５０〜９０重量％であり、好ましくは５０〜８０重量％である。配合量が５０重量％未満では、剛性、耐衝撃性が不十分である。
成分（Ｂ）；プロピレン・エチレンランダム共重合体
成分（Ｂ）の配合量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計の１０〜５０重量％、好ましくは２０〜５０重量％である。配合量が１０重量％未満では耐傷つき性の改良効果が不十分であり、５０重量％を超えると剛性、耐衝撃性に悪影響を及ぼす。
成分（Ｃ）；タルク
タルクの配合量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計１００重量部に対し、１０〜４５重量部が好ましい。  耐傷つき性はタルク比率が低いほど良好であるが、目的とする機械物性を得るためにタルクを配合する。上記タルクが４５重量％を超えると、耐衝撃性及び耐傷つき性が不十分となる。
成分（Ｄ）；脂肪酸アミド
脂肪酸アミドの配合量は、成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）の合計量１００重量部に対し、０．０５〜５重量部であり、好ましくは０．１〜０．５重量部である。配合量が０．０５未満では耐傷つき性の改良効果が不十分で、５重量部を超えると表面硬度の低下が起きる等の弊害が生じるため好ましくない。
成分（Ｅ）；エチレン−α−オレフィン共重合体
エチレン−α−オレフィン共重合体の配合量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）との合計の２０〜５０重量部が好ましい。  配合量が２０重量部未満では、耐衝撃が不十分であり、５０重量部より高いと剛性、耐熱性が不十分である。  また、エチレン−α−オレフィン共重合体の配合にあたっては、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の配合組成を保持するように調整（いわゆる“外添”）することが物性バランスを高めるために望ましい。  すなわち、エチレン−α−オレフィン共重合体の配合を調整することによって成分（Ａ）と成分（Ｂ）の配合バランスを変化させてしまう場合、基本性能として剛性と耐傷つき性のバランスの低下を招く恐れがある。  
【００３３】
ポリプロピレン系樹脂組成物の製造
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の製造は、上記の各構成成分を、上記の割合で、混合又は、一軸押出機、二軸押出機等の押出機、バンバリーミキサー、ロール、ブラベンダープラストグラフ、ニーダー等通常の混練機を用いて、設定温度１８０℃〜２５０℃にて混練することにより製造できる。これらの混練機の中でも、押出機、特に二軸押出機を用いて製造することが好ましい。
【００３４】
ポリプロピレン系樹脂組成物の成形加工
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、所望の成型品に加工される。成形加工法は、特に限定されるものではなく、目的に応じて各種の成形方法で成形できる。例えば、射出成形法、押出成形法など適用できるが、ドアパネル、インストルパネル等の大型射出成形法に適用した場合、射出成形法及び射出圧縮成形法が好ましい。
【実施例】
【００３５】
本発明を実施例により更に具体的に説明する。
製造例１  成分（Ａ）：プロピレン・エチレンブロック共重合体の製造
（１）固体成分触媒の製造
窒素置換した内容積５０リットルの攪拌機付槽に脱水及び脱酸素したｎ−ヘプタン２０リットルを導入し、次いで塩化マグネシウム４モルとテトラブトキシチタン８モルとを導入して９５℃で２時間反応させた後、温度を４０℃に下げ、メチルヒドロポリシロキサン（粘度２０センチストークス）４８０ミリリットルを導入して更に３時間反応させた後、反応液を取り出し、生成した固体成分をｎ−ヘプタンで洗浄した。
引き続いて、前記攪拌機付槽を用いて該槽に脱水及び脱酸素したｎ−ヘプタン１５リットルを導入し、次いで、得られた固体成分をマグネシウム原子換算で３モル導入し、更に、四塩化珪素８モルをｎ−ヘプタン２５ミリリットルに加えた混合液を３０℃
で３０分間かけて導入して、温度を９０℃ に上げ、１時間反応させた後、反応液を取り出し、生成した固体成分をｎ−ヘプタンで洗浄した。
さらに、引き続いて、前記攪拌機付槽を用いて該槽に脱水及び脱酸素したｎ−ヘプタン５リットルを導入し、次いで、前記で得られたチタン含有固体成分２５０グラムと、１，５−ヘキサジエン７５０グラム、ｔ−ブチル−メチル−ジメトキシシラン１３０ミリリットル、ジビニルジメチルシラン１０ミリリットル、トリエチルアルミニウム２２５グラムとをそれぞれ導入して３０℃で２時間接触させた後、反応液を取り出し、ｎ−ヘプタンで洗浄して固体成分触媒を得た。得られた固体成分触媒は、１，５−ヘキサジエンの予備重合量がチタン含有固体成分あたり、２．９７グラムのものであった。
【００３６】
（２）プロピレン共重合体の製造
内容積５５０リットルの第一段反応器に、温度７０℃、圧力（７０℃においては約３．２ＭＰａになる）において、プロピレンとトリエチルアルミニウム、及び重合体生成速度が２０ｋｇ／時間となるような量比の前記固体成分触媒とを連続的に供給し、更に、分子量制御剤としての水素を、（水素供給量）／（プロピレン供給量）のモル比で０．２０４となるように連続的に供給して液相中で重合を実施した（第一段重合工程）。
引き続いて、生成重合体を、プロピレンパージ槽を経由させて、内容積１９００リットルの第二段反応器に導入し、温度６０℃、圧力３．０ＭＰａになるように、生成する共重合体中の組成割合に応じたプロピレンとエチレンを（エチレン供給量）／［（プロピレン供給量）＋（エチレン供給量）］のモル比で０．４８となるように連続的に供給し、更に、分子量制御剤としての水素を（水素供給量）／［（プロピレン供給量）＋（エチレン供給量）］のモル比で０．０１９となるように連続的に供給して気相中で重合を実施し、生成重合体を連続的にベッセルに移した後、水分を含んだ窒素ガスを導入して反応を停止させ（第二段重合工程）、プロピレン・エチレンブロック共重合体を得た。
【００３７】
製造例２  成分（Ｂ）：プロピレン・エチレンランダム共重合体の製造
（１）触媒の調製
（ｉ）ジメチルシリレンビス（２−メチル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニル）ジルコニウムジクロリドのラセミ体の合成
特開平１０−２２６７１２号公報の実施例１２に記載された方法に従って合成した。
（ｉｉ）イオン交換性層状珪酸塩の化学処理
特開平１１−８０２２９号公報の実施例１に記載された方法に従って製造した。さらに、この化学処理モンモリロナイト２００ｇを内容積３Ｌの攪拌翼のついたガラス製反応器に導入し、ノルマルヘプタン７５０ｍｌ、さらにトリノルマルオクチルアルミニウムのヘプタン溶液（５００ｍｍｏｌ）を加え、室温で攪拌した。１時間後、ノルマルヘプタンにて洗浄（残液率１％未満）し、スラリーを２０００ｍＬに調製した。
（ｉｉｉ）触媒の調製／予備重合
次に、（ｒ）−ジメチルシリレンビス［２−メチル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニル］ジルコニウムジクロリド３ｍｍｏｌのトルエンスラリー８７０ｍＬとトリイソブチルアルミニウム（１５ｍｍｏｌ）のヘプタン溶液４２．６ｍＬを、あらかじめ室温にて１時間反応させておいた混合液を、上記の化学処理モンモリロナイトスラリーに加え、１時間攪拌した。
続いて、窒素で十分置換を行った内容積１０Ｌの攪拌式オートクレーブにノルマルヘプタン２．１Ｌを導入し、４０℃に保持した。そこに先に調製したモンモリロナイト／錯体スラリーを導入した。温度が４０℃に安定したところでプロピレンを１００ｇ／時間の速度で供給し、その温度を維持した。４時間後、プロピレンの供給を停止し、さらに２
時間維持した。回収した予備重合触媒スラリーから、上澄みを約３Ｌ除き、トリイソブチルアルミニウム（３０ｍｍｏｌ）のヘプタン溶液を１７０ｍＬ添加し、１０分間撹拌した後に、４０℃にて減圧下熱処理した。この操作により触媒１ｇ当たりポリプロピレン２．０８ｇを含む予備重合触媒が得られた。
【００３８】
（ｉｖ）プロピレン・エチレンランダム共重合体の製造
内容積２７０Ｌの攪拌装置付き液相重合槽、内容積４００Ｌの失活槽、スラリー循環ポンプ、循環ラインからなる失活システム、二重管式熱交換器と流動フラッシュ槽からなる高圧脱ガスシステム、さらに低圧脱ガス槽および乾燥器などを含む後処理系を組み込んだプロセスにより、プロピレン・エチレン共重合体の連続製造を実施した。
上記で製造した予備重合触媒を流動パラフィン（東燃社製：ホワイトレックス３３５）に濃度１５重量％で分散させて、触媒成分として２．２ｇ／ｈｒで液相重合槽に導入した。さらにこの重合槽に液状プロピレンを３８ｋｇ／ｈｒ、エチレンを０．２６ｋｇ／ｈｒ、水素を０．０７ｇ／ｈｒ、トリイソブチルアルミニウムを９．０ｇ／ｈｒで連続的に供給し、内温を７０℃
に保持し、重合を行った。
液相重合槽からポリマーと液状プロピレンの混合スラリーをポリマーとして１１ｋｇ／ｈｒとなるように失活槽に抜き出した。このとき重合槽の触媒の平均滞留時間は、１．３時間であった。失活槽には、失活剤としてエタノールを１０．５ｇ／ｈｒで供給した。さらにポリマーは、循環ラインから高圧脱ガス槽へ抜き出し、さらに低圧脱ガス槽を経て、乾燥器で乾燥を行った。乾燥器の内温８０℃、滞留時間が１時間となるように調整し、さらに室温の乾燥窒素をパウダーの流れの向流方向に１２ｍ３／ｈｒの流量で流した。乾燥後のポリマーは、ホッパーから取り出した。得られた重合体は、エチレン含量＝０.８重量％、ＭＦＲ＝８.３ｇ／１０分、Ｔｍ＝１４１℃、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．８であった。
【００３９】
成分（Ａ）として上記製造例１により製造したプロピレン・エチレンブロック共重合体、成分（Ｂ）として製造例２により製造したプロピレン・エチレンランダム共重合体、成分（Ｃ）としてＬＵＺＥＮＡＣ社製タルク（平均粒径５．０μｍ）ＪＦ７００Ｃ、成分（Ｄ）としてエルカ酸アミド、成分（Ｅ）として三井化学社製エチレン−１−ブテン共重合体（タフマーＡ１０５０Ｓ  ＭＦＲ
３．０ｇ／１０分）を使用し、以下実施例を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。なお、実施例で用いた評価方法は、以下の通りである。
【００４０】
物性測定法
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ）：ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８に準拠し、２．１６ｋｇ荷重にて２３０℃の温度で測定した。
（２）曲げ弾性率：ＪＩＳＫ−７２０３に準拠し、２３℃において曲げ速度２ｍｍ／ｍｉｎで測定した。
（３）曲げ降伏応力：ＪＩＳＫ−７２０３に準拠し、２３℃において曲げ速度２ｍｍ／ｍｉｎで測定した。
（４）引張り破断点歪：ＪＩＳ−Ｋ７１１３に準拠して、２３℃の温度下にて引っ張り速度  ５０ｍｍ／ｍｉｎで測定した。
（５）ＨＤＴ：ＪＩＳＫ−７２０３に準拠し、２３℃において曲げ速度２ｍｍ／ｍｉｎで測定した。
（６）耐傷つき性
５ＦＩＮＧＥＲテスト
ＲＯＣＫＷＯＯＤ  ＳＹＳＴＥＭＳ  ＡＮＤ  ＥＱＵＩＰＭＥＮＴ社製  ＳＣＲＡＴＣＨ  ＆ＭＡＲ  ＴＥＳＴＥＲ  を用いて、３Ｎから２０Ｎまでを１Ｎ間隔で、形状（曲率半径  ０．５ｍｍ  ボール状）加工を施した引っ掻き先端にて、引っ掻き速度  １００ｍｍ／ｍｉｎの速度で引っ掻き、傷の白化が目立ち始める荷重を目視で判定し測定した。
【００４１】
実施例１〜４及び比較例１〜６
【００４２】
【表１】
2010043252.tif 000002
成分（Ａ）、成分（Ｂ）、成分（Ｃ）、成分（Ｄ），成分（Ｅ）を表１に示す組成で配合し、成分（Ａ）〜成分（Ｅ）混合物１００重量部に対し成分（Ｆ）として酸化防止剤であるテトラキス［メチレン−３−（３’５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（チバスペシャリティケミカルズ社製、商品名：イルガノックス１０１０）０．０５重量部、及びトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファイト（チバスペシャリティケミカルズ社製、商品名：イルガホス１６８）０．０５重量部、着色用成分であるカーボンマスターバッチ（東洋インキ社製カーボンＭＢ、ＰＰＭ０１１４３）１重量部を配合して、ヘンシェルミキサーで５分間混合した後、二軸混練機（日本製鋼社製：ＴＥＸ３０α）にて２１０℃の設定温度で混練造粒することによりポリプロピレン系樹脂組成物を得た。
得られたポリプロピレン系樹脂組成物を  射出成形機：東芝機械（株）製ＩＳ１７０ＦＩＩ−１０Ａを用いて成形し、物性評価（ＭＦＲ、曲げ弾性率、曲げ降伏応力、２３℃下における引張り破断点歪、ＨＤＴ、耐傷つき性）を行った。評価結果を  表２に示す。
【００４３】
【表２】
2010043252.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００４４】
本発明の組成物を使用することで、タルクを含有した複合材に見られる傷つき時の白化現象をおさえつつ、剛性の向上を両立することができる。  該組成物を成形した成形品は、インストルパネル、ドアパネル、コンソールボックスをはじめとする自動車内装用部品等好適である。とりわけ、塗装を施すことが少ない軽自動車用インストルパルや、ＲＶ社のインストルパネルに好適である。
しかし、自動車外装の特に、剛性、耐熱性、耐衝撃性の要求される、バンパー、ラジエータグリル、スポイラー、サイドガーニッシュ、ランプ類などにも使用できるので、従来のＰＰ／ＥＰＲ／タルクという、いわゆるスーパーオレフィンの代替品にも適用できるその種の用途を除外するものではない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００４５】
【特許文献１】特開昭５９−１０８０４９号公報
【特許文献２】特開平１０−７８５１号公報
【特許文献３】特開平２００２−６０５６０号公報