(57)【要約】【課題】塩化水素ガスを確実に拡散させて、トリクロロシランの生産効率を向上させる。【解決手段】反応炉に供給された金属シリコン粉末を塩化水素ガスによって流動させながら反応させ、この反応により生成されたトリクロロシランを反応炉から取り出すトリクロロシラン製造装置であって、反応炉は、金属シリコン粉末が供給される胴体部１１と、この胴体部１１の下部に連続して設けられて塩化水素ガスが供給される底部１２と、これら胴体部１１と底部１２とを区画する隔壁１４と、隔壁１４に取り付けられ、底部１２に供給された塩化水素ガスを胴体部１１に噴出させる噴出口１７ｂを有するノズル１７とを備え、隔壁１４上に、噴出口１７ｂの隔壁１４の上面からの高さｈとは異なる半径ｒを有するボール状ガス拡散材１８Ａを複数備える。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応炉内に供給された金属シリコン粉末を塩化水素ガスによって流動させながら反応させ、この反応により生成されたトリクロロシランを反応炉から取り出すトリクロロシラン製造装置であって、
前記反応炉は、
前記金属シリコン粉末が供給される胴体部と、
この胴体部の下部に連続して設けられて前記塩化水素ガスが供給される底部と、
これら胴体部と底部とを区画する隔壁と、
前記隔壁に取り付けられ、前記底部に供給された前記塩化水素ガスを前記胴体部に噴出させる噴出口を有するノズルとを備え、
前記隔壁上に、前記噴出口の前記隔壁の上面からの高さとは異なる半径を有するボール状ガス拡散材を複数備えることを特徴とするトリクロロシラン製造装置。
【請求項２】
前記隔壁上に、貫通孔を有する板状ガス拡散材を複数備えることを特徴とする請求項１に記載のトリクロロシラン製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、金属シリコン粉末と塩化水素ガスとを反応させてトリクロロシランを生成するトリクロロシラン製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
高純度のシリコンを製造するための原料として使用されるトリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ３）は、例えば、純度９８％程度の金属シリコン粉末（Ｓｉ）と塩化水素ガス（ＨＣｌ）とを反応させることで製造される。
金属シリコン粉末と塩化水素ガスとを反応させてトリクロロシランを生成するために、金属シリコン粉末が供給される反応炉に、底部から塩化水素ガスを反応炉内へと噴出させる反応装置が提案されている。このような装置では、粒径が例えば１０００μｍ以下と比較的小さな金属シリコン粉末を反応炉に投入し、この反応炉に底部から塩化水素ガスを噴出させ、この塩化水素ガスによって金属シリコン粉末を流動させながら、金属シリコン粉末と塩化水素ガスとを十分に接触させ、これらの反応によりトリクロロシランを得ることができる。
【０００３】
この装置において、金属シリコン粉末と塩化水素ガスとの反応をさらに促進するには、反応炉内部に塩化水素ガスを均一に偏流なく拡散させることが効果的である。このため、従来、塩化水素ガスを拡散させ易い噴出部材として、噴出口を複数備えた多孔ノズル等が使用されている。
しかしながら、多孔ノズル等を使用した場合には、金属シリコン粉末により噴出口が目詰まりしたり、多孔ノズル口が摩耗によって拡大したりしてしまうことがある。この場合、金属シリコン粉末と塩化水素ガスとが均一に接触できずに炉内の反応が不均一となり、トリクロロシランの生成効率が低下してしまうといった問題がある。さらに、局所的に反応が進行してその部分の温度が上昇し、反応装置自体が破損してしまうおそれがある。また、塩化水素ガスの偏流により金属シリコン粉末が衝突し、反応炉の内面、温度計等に摩耗が発生するといった問題がある。
【０００４】
特許文献１には、噴出口の目詰まりの防止を図るために、ノズルの上側に平板状有孔小片層を設け、この平板状有孔小片層の上にさらに小球状物層を設けたものが開示されている。このように平板状有孔小片層を設けることで、金属シリコン粉末がノズルの噴出口に入り込むことを抑制し、噴出口の目詰まりの防止を図るとともに、金属シリコン粉末によって噴出口が摩耗して大きくなることによる塩化水素ガスの不均一な噴出の防止を図ることができる。また、塩化水素ガスが、平板状有孔小片層を介して金属シリコン粉末に向けて噴出されることになるので、塩化水素ガスを均一に広く拡散させ、均一に偏流なく流動させることが可能となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第２５１９０９４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１に記載のトリクロロシラン製造用反応装置においては、平板状有孔小片が堆積された平板状有孔小片層と、この平板状有孔小片層の上にボール材が堆積された小球状物層とがそれぞれ分離して設けられているので、平板状有孔小片層では、平板状有孔小片はそれぞれ横になった状態で積み重なり、平板状有孔小片同士が互いに密着するように配置される場合がある。これら複数の有孔小片同士が密着した場合には、平板状有孔小片同士の間に空隙が確保できず、塩化水素ガスの拡散効果を十分に奏功せしめることができなくなってしまうおそれがある。
【０００７】
一方、高純度のシリコンの需要が大幅に増加していることから、トリクロロシランを従来よりもさらに効率よく製造することが求められている。
【０００８】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであって、塩化水素ガスを確実に拡散させて、トリクロロシランの生産効率を向上させることが可能なトリクロロシラン製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明のトリクロロシラン製造装置は、反応炉内に供給された金属シリコン粉末を塩化水素ガスによって流動させながら反応させ、この反応により生成されたトリクロロシランを反応炉から取り出すトリクロロシラン製造装置であって、前記反応炉は、前記金属シリコン粉末が供給される胴体部と、この胴体部の下部に連続して設けられて前記塩化水素ガスが供給される底部と、これら胴体部と底部とを区画する隔壁と、前記隔壁に取り付けられ、前記底部に供給された前記塩化水素ガスを前記胴体部に噴出させる噴出口を有するノズルとを備え、前記隔壁上に、前記噴出口の前記隔壁の上面からの高さとは異なる半径を有するボール状ガス拡散材を複数備えている。
【００１０】
この発明によれば、塩化水素ガスを噴出させる噴出口の高さとボール状ガス拡散材の半径とが異なるので、噴出口がボール状ガス拡散材によって塞がれることがなく、塩化水素ガスはボール状ガス拡散材の下半球面または上半球面に向けて噴出される。塩化水素ガスは、このボール状ガス拡散材の下半球面または上半球面に沿って拡散するように流れるので、偏りなく拡散されて胴体部へと供給される。
【００１１】
このトリクロロシラン製造装置において、さらに、前記隔壁上に、貫通孔を有する板状ガス拡散材を複数備えることが好ましい。この場合、ボール状ガス拡散材と板状ガス拡散材とが混在することにより、これらガス拡散材同士の間に空隙が確実に形成されるので、より効果的に塩化水素ガスを拡散させることができる。
【発明の効果】
【００１２】
本発明のトリクロロシラン製造装置によれば、ボール状ガス拡散材によって塩化水素ガスを確実に拡散させることができるので、トリクロロシランの生産効率を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明のトリクロロシラン製造装置の一実施形態を示す縦断面図である。
【図２】図１に示す装置におけるノズルを示す要部拡大図である。
【図３】図１に示す装置におけるノズルおよびガス拡散材を示す要部拡大図である。
【図４】本発明の他の実施形態に係るトリクロロシラン製造装置におけるノズルおよびガス拡散材を示す要部拡大図である。
【図５】本発明の他の実施形態に係るトリクロロシラン製造装置におけるノズルおよびガス拡散材を示す要部拡大図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下に本発明の一実施形態を図面に基づいて説明する。
このトリクロロシラン製造装置１００は、反応炉１０と、この反応炉１０に原料として金属シリコン粉末Ｐを供給する原料供給手段２０と、その金属シリコン粉末Ｐと反応させる塩化水素ガスを導入するガス導入手段３０と、生成されたトリクロロシランガスを排出するガス取出手段４０とが備えられた構成とされている。
【００１５】
反応炉１０は、大部分がストレートの円筒状をなす上下方向に沿う胴体部１１と、この胴体部１１の下端に連結された底部１２と、胴体部１１の上端に連結された大径部１３とを備えている。
胴体部１１と底部１２とはほぼ同じ径に形成され、その間が水平な隔壁１４によって仕切られている。一方、胴体部１１の上部には、上方に向かって拡径するテーパ部１５が形成されている。大径部１３はこのテーパ部１５の上端に一体に連結されており、これら胴体部１１及び大径部１３の内部空間は相互に連通している。大径部１３の内径は、胴体部１１の内径の１．３〜１．６倍に設定されている。
反応炉１０は、胴体部１１の上部のテーパ部１５が床Ｂに支持脚１６により固定されることにより、支持脚１６から吊り下げられた状態で支持されている。
【００１６】
原料供給手段２０は、反応炉１０の胴体部１１の下部に接続された原料供給管２１を介して、塩化水素ガスをキャリアガスとした気流移送によって、原料フィードホッパー２２から胴体部１１内に金属シリコン粉末Ｐを供給する。胴体部１１内には、金属シリコン粉末Ｐが導入される位置近傍に、胴体部１１の内部空間を攪拌する攪拌機１９が設けられている。
ガス導入手段３０は、ガス供給管３１を介して、反応炉１０の底部１２内に塩化水素ガスを導入する。
【００１７】
反応炉１０の底部１２と胴体部１１とを区画する隔壁１４には、上下方向に沿う多数のノズル１７が貫通状態に固定されている。これらノズル１７は、その上部が胴体部１１内に、下部が底部１２内に配置されている。反応炉１０の底部１２内にガス導入手段３０によって導入された塩化水素ガスは、各ノズル１７を通じて胴体部１１内に噴出される。
【００１８】
ノズル１７は、図２に示すように、隔壁１４を貫通する軸部１７Ａと、軸部１７Ａの上端に形成された六角ボルト頭部状の頭部１７Ｂとを有する。軸部１７Ａには雄ネジが形成されており、この雄ネジに隔壁１４の下面側においてナット１７Ｃが螺合することにより、ノズル１７が隔壁１４に固定されている。なお、ナット１７Ｃと隔壁１４の下面との間および頭部１７Ｂと隔壁１４の上面との間には、ワッシャ１７Ｄが介装されている。
【００１９】
ノズル１７には、軸部１７Ａの下端面と頭部１７Ｂの側面とを連通するガス流路１７ａが形成されている。このガス流路１７ａは、頭部１７Ｂの各側面に開口する噴出口１７ｂを有し、軸部１７Ａの下端側に均圧管１７Ｅが接続されている。この均圧管１７Ｅを通じて、底部１２内の塩化水素ガスが供給され、ガス流路１７ａの噴出口１７ｂから胴体部１１内へと噴出される。この噴出口１７ｂの中心は、隔壁１４の上面から高さｈの位置にある。
【００２０】
隔壁１４の上には、図３に示すように、鉄系材からなる複数のガス拡散材１８が備えられている。ガス拡散材１８は、ボール状ガス拡散材１８Ａと板状ガス拡散材１８Ｂとを含んでおり、これらボール状ガス拡散材１８Ａと板状ガス拡散材１８Ｂとが混在してノズル１７の頭部１７Ｂの周囲を覆うように敷き詰められている。図２に示すように、ボール状ガス拡散材１８Ａの半径ｒと噴出口１７ｂの中心の高さｈとは、ｈ＜ｒの関係を満たしている。これにより、噴出口１７ｂから噴出された塩化水素ガスは、図２に矢印で示すように、ボール状ガス拡散材１８Ａの主に下半球面に向けて噴出されて、このボール状ガス拡散材１８Ａの球面に沿って拡散される。
【００２１】
板状ガス拡散材１８Ｂは、ボール状ガス拡散材１８Ａの直径（＝２×ｒ）よりも直径が小さい貫通孔を有する円板状である。したがって、板状ガス拡散材１８Ｂの貫通孔にボール状ガス拡散材１８Ａが嵌るように配置されるので、ボール状ガス拡散材１８Ａ同士間に隙間が形成される。さらに、噴出する塩化水素ガスの圧力によって、板状ガス拡散材１８Ｂが動き、これに伴いボール状ガス拡散材１８Ａも動くので、不規則的なガス流路が形成される。
【００２２】
攪拌機１９は、これらのガス拡散材１８の層の上方に設けられており、ガス拡散材１８間に形成されたガス流路を通じて噴出する塩化水素ガスと金属シリコン粉末Ｐとを混合するように攪拌する。
【００２３】
ガス取出手段４０は、反応炉１０から排出されるトリクロロシランを含む反応流体を、サイクロン４１を経由してガス精製系４２に送る。サイクロン４１は、反応流体とともに排出された金属シリコン粉末を捕集する。捕集された金属シリコン粉末は、回収管４３を通じて原料フィードホッパー２２に戻され、反応炉１０に再度投入される。
【００２４】
このように構成したトリクロロシラン製造装置１００によってトリクロロシランを製造する方法について説明する。
反応炉１０の底部１２に、ガス導入手段３０から塩化水素ガスを導入する。底部１２に導入された塩化水素ガスは、反応炉１０の底部１２と胴体部１１との間を連通するように設けたノズル１７を通じて、ガス拡散材１８によって拡散されて、偏りなく胴体部１１内に噴出される。
【００２５】
反応炉１０の胴体部１１に、塩化水素ガスをキャリアガスとして用いた気流移送により、原料供給手段２０から金属シリコン粉末Ｐを供給する。このとき、金属シリコン粉末Ｐの供給量は、キャリアガスの流量を制御することにより調整される。
【００２６】
胴体部１１に供給された金属シリコン粉末Ｐは、下方から噴出する塩化水素ガスの上昇流に乗って、攪拌機１９によって攪拌されながら、流動しながら反応する。このとき、塩化水素ガスが均一に拡散して噴出されているので、塩化水素ガスと金属シリコン粉末Ｐとが均一に混合された状態で流動しながら反応し、これによりトリクロロシランを含むガスが発生する。
【００２７】
金属シリコン粉末Ｐと塩化水素ガスとの反応は発熱反応であるため、これらの流動混合物は高温状態となって胴体部１１の中心部を上昇する。このとき、塩化水素ガスは気泡状になって流動混合物内に存在している。
【００２８】
そして、反応炉１０の上部まで上昇したトリクロロシランガスは、反応炉１０の頂部からガス取出手段４０に排出される。ここで、反応炉１０の上部においてテーパ部１５から大径部１３にかけて反応炉１０の内径が胴体部１１よりも大きくなることから、圧力が低下して上昇する流動物の流速が低下する。このため、未反応の金属シリコン粉末Ｐは、テーパ部１５の付近で自重によって落下する。これにより、流動混合物から金属シリコン粉末Ｐが分離され、トリクロロシランを含むガスが反応炉１０の上部から取り出される。
【００２９】
以上説明したように、本発明のトリクロロシラン製造装置によれば、噴出口がボール状ガス拡散材の下半球面に向かって配置されているので、噴出口がボール状ガス拡散材によって塞がれることがなく、ボール状ガス拡散材によって効率よく塩化水素ガスが拡散させることができる。さらに、ボール状ガス拡散材を通過させない貫通孔を有する板状ガス拡散材によって、ボール状ガス拡散材間に間隔が確保されやすく、また塩化水素ガスの噴出圧によって板状ガス拡散材およびボール状ガス拡散材が動くことにより、これら板状ガス拡散材およびボール状ガス拡散材間に不規則形状のガス流路が形成されるので、反応炉内に偏りなく塩化水素ガスを供給することができる。したがって、金属シリコン粉末と塩化水素ガスとを偏りなく混合した状態で反応させ、トリクロロシランの生産効率を向上させることができる。
【００３０】
なお、本発明は前記実施形態の構成のものに限定されるものではなく、細部構成においては、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。前記実施形態においては鉄系材からなるガス拡散材を用いているが、ガス拡散材の材質としては、塩化水素に対する耐食性を備えた材質である方が好ましく、たとえばセラミックスやステンレス鋼や一般の鋼材であってもよい。また、板状ガス拡散材は、前記実施形態では円板状としたが、四角板状等であってもよい。この場合も、貫通孔の大きさがボール状ガス拡散材よりも小さいことが好ましい。
【００３１】
また、前記実施形態では、ボール状のガス拡散材１８Ａの直径ｒとノズル１７の噴出口１７ｂの中心の隔壁１４の上面からの高さｈとがｈ＜ｒの関係を満たしているが、半径ｒは、高さｈとは異なっていればよい。すなわち、本発明のトリクロロシラン装置では、図４および図５に示すように、ｈ＞ｒの関係を満たすガス拡散材１８Ａおよびノズル１７を用いてもよい。この場合、噴出口１７ｂから噴出された塩化水素ガスは、図４および図５に矢印で示すように、ボール状ガス拡散材１８Ａの上半球面に向けて噴出されて、このボール状ガス拡散材１８Ａの球面に沿って拡散される。また、ｈ＞ｒを満たすガス拡散材とｈ＜ｒを満たすガス拡散材とを混合して使用してもよい。直径が噴出口の高さに一致していないことにより、ボール状ガス拡散材が噴出口を塞がないので、塩化水素ガスを確実に噴出させることができる。
【００３２】
さらに、図４に示すように、噴出口１７ｂにテーパ部１７ｃを形成することにより、ガスの噴出方向を広角にすることができる。これにより、噴出口１７ｂの高さｈが半径ｒよりも大きい場合にも、ボール状ガス拡散材１８Ａの下半球面側にも、ガスを効率よく拡散させることができる。
【符号の説明】
【００３３】
１００  製造装置
１０  反応炉
１１  胴体部
１２  底部
１３  大径部
１４  隔壁
１５  テーパ部
１６  支持脚
１７  ノズル
１７Ａ  軸部
１７Ｂ  頭部
１７Ｃ  ナット
１７Ｄ  ワッシャ
１７Ｅ  均圧管
１７ａ  ガス流路
１７ｂ  噴出口
１７ｃ  テーパ部
１８  ガス拡散材
１８Ａ  ボール状ガス拡散材
１８Ｂ  板状ガス拡散材
１９  攪拌機
２０  原料供給手段
２１  原料供給管
２２  原料フィードホッパー
３０  ガス導入手段
３１  ガス供給管
４０  ガス取出手段
４１  サイクロン
４２  ガス精製系
４３  回収管
Ｂ  床
Ｐ  金属シリコン粉末
ｈ  高さ
ｒ  半径
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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