(57)【要約】【課題】核燃料棒の急激な出力上昇や燃焼が進んだ状態において、核燃料棒の核特性の低下を招くことなく、熱機械的健全性を大幅に向上させることができる核燃料棒を提供する。【解決手段】本発明に係る核燃料棒は、被覆管３と、被覆管３内に装填される複数の燃料ペレット２と、前記被覆管３の端部を封止する上部端栓５及び下部端栓４と、前記被覆管３内のプレナム部６に配置されるプレナムスプリング７とを有する核燃料棒において、前記燃料ペレット２と被覆管３との間隙部に、繊維状のカーボンナノチューブを充填しカーボンナノチューブ層１を形成したことを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
被覆管と、被覆管内に装填される複数の燃料ペレットと、前記被覆管の端部を封止する上部端栓及び下部端栓と、被覆管内に形成されたプレナム部とを有する核燃料棒において、
前記燃料ペレットと被覆管との間隙部に、繊維状のカーボンナノチューブを充填しカーボンナノチューブ層を形成したことを特徴とする核燃料棒。
【請求項２】
被覆管と、被覆管内に装填される複数の燃料ペレットと、前記被覆管の端部を封止する上部端栓及び下部端栓と、被覆管内に形成されたプレナム部とを有する核燃料棒において、
前記被覆管の内面にカーボンナノチューブ層を形成するとともに、前記カーボンナノチューブ層と前記燃料ペレットとの間に間隙部を形成したことを特徴とする核燃料棒。
【請求項３】
前記カーボンナノチューブ層におけるカーボンナノチューブの充填率が０．１〜０．５であることを特徴とする請求項１又は２記載の核燃料棒。
【請求項４】
前記燃料ペレットは可燃性毒物を含有することを特徴とする請求項１乃至３いずれか１項に記載の核燃料棒。
【請求項５】
前記プレナム部に繊維状のカーボンナノチューブを配置したことを特徴とする請求項１乃至４いずれか１項に記載の核燃料棒。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子炉に使用される核燃料棒に関し、特に、熱機械的健全性を大幅に向上させた核燃料棒に関する。
【背景技術】
【０００２】
軽水原子炉の炉心には、複数の核燃料棒からなる燃料集合体が多数本装荷されている。核燃料棒は、ウラン、プルトニウムなどの酸化物をペレット状に焼結し、これを長尺の金属製の被覆管に積層させるように挿入し、ヘリウムなどの不活性ガスを封入したのち、被覆管の上下端部に端栓が溶接された構造になっている。
【０００３】
被覆管は、燃料ペレット内で発生した放射性物質を封じ込めるのと同時に、燃料ペレットで発生した熱を燃料ペレットと被覆管との間隙及び被覆管を通して冷却材である軽水に伝達させる機能を有する。被覆管の材質としては、原子炉内の放射線場中の水環境において耐食性に優れ、中性子の吸収が少ないことが望ましく、例えばジルカロイ２やジルカロイ４が使用されている。
【０００４】
原子炉の稼働時に燃料ペレットは熱膨張するが、この燃料ペレットの熱膨張を吸収するために被覆管との間には間隙が設けられており、この間隙部の熱伝達は、燃焼初期には製造時に封入したヘリウムガスが熱伝達媒質としての役割をになう。
【０００５】
一方、燃焼が進むとペレット内で核分裂により生成された核分裂生成ガスがペレットから放出されヘリウムガスと混合していく。核分裂生成ガスの主成分はキセノンやクリプトンであり、これらのガスの熱伝度率はヘリウムガスの１／３０程度であるため、間隙の熱伝導率は燃焼と共に低下していく。そのため、間隙の熱伝導率が低下した状態で燃料ペレットの出力が上昇すると急激な温度上昇が起きる。その場合、燃料ペレットは静的熱的応力破壊あるいは熱衝撃破壊を起こし、割れた燃料ペレット破片は外側にせり出し被覆管に機械的応力（ＰＣＩ）をかけることで核燃料棒が破損を起こす可能性があることが知られている。
【０００６】
また、燃料ペレットの燃焼度が高くなると燃料ペレット内で発生した核分裂生成ガスの蓄積により、燃料ペレットがスエリングを起こしＰＣＩが生じる可能性が高くなる。
さらに、被覆管の耐ＰＣＩ特性を劣化させる要因として、被覆管材料であるジルカロイの水素吸収が挙げられる。水素は、フレッティング等の予期せぬ事象によって被覆管が破損した場合、破損部から侵入した水分が直ちに破損部近傍のペレットや被覆管内表面と反応して水素を発生する場合や、核燃料棒製造時に何らかの原因で侵入または残留した水素含有物質が放射線により分解することで発生する。
【０００７】
上述のような問題に対処し、核燃料棒の熱機械健全性を高めるために、従来から種々の対策が講じられている。例えば、ペレットの外表面あるいはペレット内部にＳｉＣ等の繊維状物質を分散させ、ＰＣＩを防止するもの（特許文献１）、燃料ペレットと被覆管の間隙にアルミニウムやセリウムもしくはその合金化合物、又はスズまたは鉛を充填することで、燃料ペレットから被覆管への熱伝導性を高めるもの（特許文献２、３）、等が提案されている。
【特許文献１】特開昭６２−９８８９７号公報
【特許文献２】特開２０００−１２１７６５号公報
【特許文献３】特開昭６１−２０１１９２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
上述した従来のペレットの外表面あるいはペレット内部にＳｉＣ等の繊維状物質を分散させる方法では（特許文献１）、ＳｉＣは熱伝導率が比較的良いものの常温で約３２Ｗ／ｍ．Ｋである。この値は、被覆管材料であるジルコニウムの約２３Ｗ／ｍ．Ｋと同程度、ダイヤモンドの約２０００Ｗ／ｍ．Ｋの約１／６０であるが、用いられるＳｉＣが繊維状の充填材であること考えると接触面積が固体ＳｉＣを充填した場合と比べ例えば１／１００程度である。したがって、ＳｉＣの熱伝導率は、約０．３Ｗ／ｍ．Ｋであり、ヘリウムの熱伝導率である０．１５Ｗ／ｍ．Ｋとオーダー的に等しくなってしまうため、熱伝導率の改善は期待できない。したがって、燃料ペレットの温度上昇を低減させる効果は期待できず、その結果、ＰＣＩの低減効果も期待できない。
【０００９】
次に、合金化合物を充填材として被覆管内の間隙に充填する従来技術は（特許文献２、３）、合金化合物がペレットの温度変化に伴う膨張と収縮の繰返しに追従するのに十分な延性や展性を維持できないばかりか、ペレット温度が合金化合物の溶融温度を超えた場合に、合金化合物が溶融を起こし、溶融物が流下するとその部位には間隙が生じ、その後はヘリウムガスもしくはヘリウムガスと核分裂生成ガスの混合ガスが熱伝導媒体となるため熱伝導性が低下する。また、充填される金属は中性子の吸収強さの目安となる共鳴積分値が被覆管材料であるジルカロイに比べ、アルミニウム及びセリウムは同程度、鉛は５倍程度、スズは千倍以上となり、多少なりとも中性子経済は低下する。
【００１０】
さらに、被覆管の水素脆化の防止の観点からは、いずれも核燃料棒内の水素の低減作用を有してはいない。このように、合金化合物を充填材として用いる従来技術では、燃料ペレットの温度上昇を低減させる効果は期待できず、また、中性子経済、水素脆化防止の点からも課題があった。
【００１１】
本発明は、上述課題を解決するためになされたものであり、核燃料棒の急激な出力上昇や燃焼が進んだ状態において、核燃料棒の核特性の低下を招くことなく、熱機械的健全性を大幅に向上させることができる核燃料棒を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記課題を解決するために、本発明に係る核燃料棒は、被覆管と、被覆管内に装填される複数の燃料ペレットと、前記被覆管の端部を封止する上部端栓及び下部端栓と、被覆管内に形成されたプレナム部とを有する核燃料棒において、前記燃料ペレットと被覆管との間隙部に、繊維状のカーボンナノチューブを充填しカーボンナノチューブ層を形成したことを特徴とする。
【００１３】
また、本発明に係る核燃料棒は、被覆管と、被覆管内に装填される複数の燃料ペレットと、前記被覆管の端部を封止する上部端栓及び下部端栓と、被覆管内に形成されたプレナム部とを有する核燃料棒において、前記被覆管の内面にカーボンナノチューブ層を形成するとともに、前記カーボンナノチューブ層と前記燃料ペレットとの間に間隙部を形成したことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、燃料ペレットと被覆管との間隙部に所定の充填密度のカーボンナノチューブ層を形成することにより、燃料ペレットのスエリングや熱膨張による体積増加を吸収できるとともに高い熱伝導性を確保できるので、燃料ペレットの温度上昇を抑制し、その結果、核燃料棒の熱機械的健全性を大幅に向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明は、燃料ペレットと被覆管との間隙部にカーボンナノチューブを配置することを特徴とするが、まず、カーボンナノチューブの熱機械的特性について説明する。
カーボンナノチューブは、優れた熱伝導体であり、その熱伝導率は常温で約３０００Ｗ／ｍ．Ｋであり、アルミニウムの１２倍、ダイヤモンドの１．５倍程度である。本発明では、燃料ペレットと被覆管との間隙部にカーボンナノチューブを配置することにより、従来のヘリウムガスを間隙の熱伝達媒質とする核燃料棒より高い効率で燃料ペレットで発生した熱を被覆管を通して冷却材である軽水に伝達することができる。
【００１６】
また、カーボンナノチューブは耐熱性においても優れており、無酸素環境下で１２００℃程度まで安定であるので、原子炉の通常運転時において被覆管が接する冷却水温度が２５０℃〜３００℃であることから、カーボンナノチューブはその充填環境の温度域において十分安定である。したがって、核燃料棒の使用環境下において、燃料ペレットの温度上昇を低く抑えペレットの熱膨張によるＰＣＩを抑制することができる。
【００１７】
さらに、カーボンナノチューブは、重量比で最大１３〜１４％の水素を吸収し、脱離温度も６００Ｋ以上であることから、核燃料棒内の水素を効率的に吸蔵できるので、被覆管の水素脆化を防止することができる。
【００１８】
以下、本発明に係る核燃料棒の実施形態を図面を参照して説明する。  
（第１の実施形態）
本発明の第１の実施形態に係る核燃料棒を図１及び２を参照して説明する。  
図１は本発明の第１の実施形態に係る核燃料棒の全体構成図であり、図２はその断面図である。
【００１９】
図１において、核燃料棒は、燃料ペレット２と被覆管３との間隙部に配置されたカーボンナノチューブ層１、下部端栓４、上部端栓５、プレナム部６、プレナムスプリング７から構成される。
【００２０】
本第１の実施形態では、カーボンナノチューブ層１は繊維状のカーボンナノチューブからなる。  
繊維状のカーボンナノチューブは相互に絡み合った粗な性状を有するため、燃料ペレットのスエリングや熱膨張による体積増加を吸収できる空間を確保しつつ、高い熱伝導性を確保できるので燃料ペレットの温度上昇を抑制でき、ＰＣＩ防止効果が高い。
【００２１】
繊維状のカーボンナノチューブを被覆管内に充填するには、燃料ペレットを被覆管に装填する際に、挿入口とは逆方向からペレット内を吸気するという方法で間隙部に繊維状のカーボンナノチューブを充填する。その際、吸気は燃料ペレットの装填に対しては抵抗とはならず、逆にペレット内への引き込み作用を有する。また、カーボンナノチューブの充填後に、従来どおりヘリウムガスを充填すれば、ヘリウムガスはカーボンナノチューブ繊維間の空間に満たされ、更に熱伝導率を高めることができる。
また、繊維状のカーボンナノチューブの充填密度は、燃料ペレットのスエリングや熱膨張による体積増加を吸収できるとともに、高熱伝導率を確保できるように調整される。
【００２２】
本第１の実施形態では、この充填密度を以下のような手法で求めることができるが、必ずしも、この方法に限定されない。  
カーボンナノチューブは、直径が数ｎｍ〜十数ｎｍ、長さが数十ｎｍ〜数十μｍの繊維状の素材であり、カーボンナノチューブ自体の密度は２ｇ／ｃｍ３であるが、マクロな性状は、繊維状の粉体であり、その重量密度は０．０３ｇ／ｃｍ３程度であり、これを面積密度に換算すると５．２×１０１１本／ｃｍ２である。本件発明では、この面積密度で充填されたとき１００％充填と呼ぶこととする。
【００２３】
次に、カーボンナノチューブ単体の熱伝導率から充填率１００％での熱伝導率を見積もる。ここでカーボンナノチューブの代表的な断面積を約１．５×１０−１４ｃｍ２（半径５ｎｍ）とする。
【００２４】
まず、１００％充填率でのカーボンナノチューブの面積充填率は式（１）で与えられる。
（１．５×１０−１４）×（５．２×１０１１）＝７．５×１０−２    （１）
【００２５】
これにカーボンナノチューブの熱伝送率３０００Ｗ／ｍＫを乗ずると式（２）が得られる。
（７．５×１０−２）×３０００＝２２５Ｗ／ｍ.Ｋ      （２）
【００２６】
これは、ヘリウムガスの熱伝導率０．１５Ｗ／ｍ．Ｋや被覆管材料であるジルコニウムの熱伝導率２３Ｗ／ｍ．Ｋを大きく上回っている。例えば、間隙の熱伝達率が被覆管と等しくなるカーボンナノチューブの充填率を逆算すると式（３）となる。
２３／２２５≒０．１                                  （３）
【００２７】
したがって、カーボンナノチューブの充填率を最低でも０．１程度とすれば、ヘリウムガスの熱伝導率を２桁程度上回る熱伝導率となり、高い熱伝導性を確保できる。一方、上限については、ペレットの体積膨張を容易に吸収し、また、被覆管への装填の容易性を考慮すると最大で０．５程度が好ましい。
【００２８】
また、上記の核燃料棒の燃料ペレットは二酸化ウランからなるが、燃料ペレット中に可燃性毒物（ガドリニア）を含有する核燃料棒にこのカーボンナノチューブ層１を適用しても、同様な効果が得られる。
【００２９】
本第１の実施形態によれば、燃料ペレットと被覆管との間隙部に所定量の繊維状のカーボンナノチューブ充填し、所定の充填密度のカーボンナノチューブ層１を形成することにより、燃料ペレットのスエリングや熱膨張による体積増加を吸収できるとともに高い熱伝導性を確保できるので、燃料ペレットの温度上昇を抑制し、その結果、核燃料棒の熱機械的健全性を大幅に向上させることができる。
【００３０】
（第２の実施形態）
本発明の第２の実施形態に係る核燃料棒を図３を参照して説明する。  
本第２の実施形態に係る核燃料棒は、繊維状のカーボンナノチューブに代わり、予め被覆管内面にカーボンナノチューブ層１を電解メッキ等により薄膜状に形成したことを特徴とする。
【００３１】
本第２の実施形態では、カーボンナノチューブ層１と燃料ペレットの間に間隙部８が形成され、ここにヘリウムガスが充填される。  
この薄膜状のカーボンナノチューブ層１の充填率は、カーボンナノチューブの量及び溶剤の量を調整することにより適宜調整することができる。望ましい充填率は、第１の実施形態と同様に、０．１〜０．５である。
【００３２】
本第２の実施形態によれば、簡単な製造工程により被覆管内面にカーボンナノチューブ層を形成させることにより、スエリングや熱膨張によって燃料ペレットがカーボンナノチューブ層に接触しても、その体積増加をカーボンナノチューブ層が吸収できるとともに高い熱伝導性を確保できるので、燃料ペレットの温度上昇を抑制し、その結果、核燃料棒の熱機械的健全性を大幅に向上することができる。
【００３３】
（第３の実施形態）
本第３の実施形態に係る核燃料棒は、核燃料棒上部のプレナム部６に繊維状のカーボンナノチューブを充填することを特徴とする（図示せず）。
【００３４】
プレナム部６は、発熱体である燃料ペレットが存在しない空隙であり、比較的低い温度に保たれる。しかも、カーボンナノチューブ自体が高い熱伝導性を有するため、被覆管に効率的に熱を逃がすことができ、その結果、上部端栓５側を低い温度に保つことができる。また、プレナム部に充填されたカーボンナノチューブは、被覆管内の水素を効率的に吸収するので、被覆管の水素脆化を防止することができる。  
なお、プレナム部６内のカーボンナノチューブは、直接、燃料ペレットに接触しないようにプレナムスプリングの内部に配置することが望ましい。
【００３５】
本第３の実施形態によれば、プレナム部にカーボンナノチューブを配置することにより、上部端栓側を低い温度に保つことができるとともに、被覆管内の水素を効率的に吸収するので、核燃料棒の熱機械的健全性をさらに向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３６】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る核燃料棒の全体構成図。
【図２】本発明の第１の実施形態に係る核燃料棒の断面図。
【図３】本発明の第２の実施形態に係る核燃料棒の断面図。
【符号の説明】
【００３７】
１…カーボンナノチューブ層、２…燃料ペレット、３…被覆管、４…下部端栓、５…上部端栓、６…プレナム部、７…プレナムスプリング、８…間隙部。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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