(57)【要約】【課題】ガスクラスターイオンビームのイオンビーム電流の大電流化を実現する。【解決手段】中性のガスクラスターを電子衝撃により正にイオン化してガスクラスターイオンビームを発生する方法において、イオン化電子電流とイオンビーム電流の関係を示すカーブにおいてイオン化電子電圧が異なる２つのカーブが交差する交差点より大きいイオン化電子電流と、前記交差点より大きいイオン化電子電流領域でイオンビーム電流がより大きく増加するイオン化電子電圧の組み合わせを用いてイオン化する。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
中性のガスクラスターを電子衝撃により正にイオン化してガスクラスターイオンビームを発生する方法において、
イオン化電子電流とイオンビーム電流の関係を示すカーブにおいてイオン化電子電圧が異なる２つのカーブが交差する交差点より大きいイオン化電子電流と、前記交差点より大きいイオン化電子電流領域でイオンビーム電流がより大きく増加するイオン化電子電圧の組み合わせを用いてイオン化することを特徴とするガスクラスターイオンビームの発生方法。
【請求項２】
請求項１記載のガスクラスターイオンビームの発生方法において、
イオン化電子電流を３６０ｍＡ以上とすることを特徴とするガスクラスターイオンビームの発生方法。
【請求項３】
請求項１記載のガスクラスターイオンビームの発生方法において、
イオン化電子エネルギーを５０ｅＶ以上１００ｅＶ未満とすることを特徴とするガスクラスターイオンビームの発生方法。
【請求項４】
中性のガスクラスターを電子衝撃により正にイオン化してガスクラスターイオンビームを発生する方法において、
ガスクラスターイオンの平均クラスターサイズをＮａ、平均価数をｑａとした時、イオン化により、ｑａ＞０．００８Ｎａ＋１またはｑａ＞５を満たすガスクラスターイオンを生成することを特徴とするガスクラスターイオンビームの発生方法。
【請求項５】
請求項１乃至４記載のいずれかのガスクラスターイオンビームの発生方法により発生させたガスクラスターイオンビームを照射して固体表面の加工を行うことを特徴とする固体表面の加工方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体表面を加工するためのガスクラスターイオンビームを発生する方法に関し、特に大電流ガスクラスターイオンビームを発生する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、ガスクラスターイオンビームを用いた固体表面の加工方法、例えばエッチングや平坦化、成膜、イオン注入が、モノマーイオンビームを用いた加工とは異なる特徴を有することから注目を集めている。
【０００３】
ガスクラスターイオンビームを用いる典型的な加工装置が特許文献１に開示されている。特許文献１では高圧のガスをノズルから真空中に噴出させることにより中性クラスターを生成し、この中性クラスターのうち、スキマーを通過した中性ガスクラスタービームに対して電子衝撃でイオン化を行い、ガスクラスターイオンビームを発生させる。そして、加速電極によって数ｋＶから数十ｋＶに加速し、加工対象物に照射するものとなっている。
【０００４】
クラスターイオンを構成する原子１個あたりのエネルギーは同じ加速エネルギーのモノマーイオンと比べて非常に小さくなることから、ガスクラスターイオンビームを用いる加工は固体表面の損傷を小さくできる。また、クラスターと固体表面との相互作用により、表面原子がスパッタリングされるとともに表面を構成する物質の横移動が起こり、表面の凸部が削られ、凹部が埋まる効果により、表面を平坦化することができる。
【０００５】
このように、ガスクラスターイオンビームにはスパッタリング（エッチング）作用や表面平坦化作用などがあるが、これらの作用は一般にガスクラスターイオンビームのイオンビーム電流が大きいほど高速に進行する。
【０００６】
ガスクラスターイオンビームのイオンビーム電流を大きくするための要素としては、主にノズルから発生させる中性クラスターの大線量化、イオン化方法の最適化による大電流化、輸送中のイオンビーム電流の損失を防ぐための高真空化がある。ここでは、イオン化方法の最適化による大電流化に関する従来技術について説明する。
【０００７】
イオン化方法としては特許文献１に記載されているように、白熱したフィラメント（通常、タングステン）から放出される熱電子を中性クラスタービームに照射する電子衝撃法によって行われ、正にイオン化したクラスタービームが生成される。電子のエネルギーとしては特許文献２や特許文献３に記載されているように、通常６０ｅＶ程度から数１００ｅＶ程度が用いられている。また、イオン化電子電流Ｉｅの電流値としては３００ｍＡ程度以下が一般的に用いられている。非特許文献１によれば、イオン化電子電流Ｉｅが１０ｍＡの場合、イオン化電子電圧（イオン化電子の加速電圧）Ｖｅが５０Ｖ，１００Ｖ，５００Ｖと増加するに従って、イオンビーム電流（サイズ分布の積分値）Ｉｉが増加する。また、Ｖｅが３００Ｖの場合、Ｉｅが１０ｍＡ，１００ｍＡ，３００ｍＡに増加すると、３００ｍＡではやや飽和する傾向が見られるものの、Ｉｅの増加とともにイオンビーム電流Ｉｉは増加する。そのため、イオンビーム電流Ｉｉを大きくする条件として、例えばＶｅ＝３００Ｖ，Ｉｅ＝３００ｍＡの組み合わせがよく用いられる。
【０００８】
クラスターのイオン化では、イオン化の条件によってクラスターのサイズ分布（正確にはクラスターサイズ、すなわちクラスターを構成する原子あるいは分子数Ｎとイオンの価数ｑの比Ｎ／ｑの分布）が変化するが、イオン化電子電圧Ｖｅが５０〜５００Ｖ，イオン化電子電流Ｉｅが１０〜３００ｍＡの上記非特許文献１のイオン化条件では、Ｎ／ｑの分布ピークは約２０００〜２００００である。なお、１価に帯電したクラスターイオンだけでなく、２価以上に帯電したクラスターイオンが生成されることが知られている。
【０００９】
一方、クラスター化していないモノマーのイオン化については、次のことが知られている。
【００１０】
即ち、モノマーのイオンビーム電流Ｉｉは、モノマーガスの圧力Ｐとイオン化電子電流Ｉｅに比例し、次の関係式で表される。
【００１１】
Ｉｉ＝Ｓ×Ｉｅ×Ｐ
ここで、Ｓは感度を示す係数である。この原理は電離真空計に用いられている。イオン化効率はイオン化電子エネルギーによって異なり、例えばアルゴンガスの場合、イオン化電子エネルギーが７０ｅＶ程度の時に最も高くなることが知られている。従って、感度Ｓはイオン化電子エネルギーに依存する。そのため、イオン化電子電圧Ｖｅをパラメータにとると、イオンビーム電流Ｉｉとイオン化電子電流（エミッション電流と呼ばれることもある）Ｉｅはイオン化電子エネルギーごとに比例係数の異なる直線であらわされる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特表２００３−５２１８１２号公報
【特許文献２】特表２００８−５１８４０７号公報
【特許文献３】特開２００７−３１７４９１号公報
【非特許文献】
【００１３】
【非特許文献１】山田公編著，「クラスターイオンビーム  基礎と応用」，日刊工業新聞社，2006年10月31日，Ｐ.50
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
特許文献１、２で開示されているイオン化方法で発生させるガスクラスターイオンビームでは、加工対象物として想定されているのは半導体デバイス用のウエハ等であり、そのため表面損傷を極めて小さくする必要があった。このためには価数ｑが小さく、クラスターサイズＮが大きいクラスターイオンがプロセスには有効であると考えられてきた。なぜなら、加速電圧をＶａ（典型的には２０ｋＶ）とすると、多価にイオン化されたクラスターにおいては、加速エネルギーがｑＶａとなり、１価にイオン化されたクラスターと比べて、ｑ倍エネルギーが大きくなるため、表面損傷が大きくなり、表面平坦化効果も最大化できなくなる可能性があるためである。また、クラスターサイズＮについても、Ｎが大きい方が１原子あたりのエネルギーが小さくなるため、同様の理由でプロセスには有利であると考えられてきた。このように、従来のイオン化方法では、平均のＮ／ｑが大きくなるようなイオン化方法、即ちＮ／ｑの分布のピークが２０００程度以上で１原子あたりのエネルギーが１０ｅＶ程度以下となるイオン化方法が用いられてきた。
【００１５】
平均のＮ／ｑが大きくなるような具体的なイオン化条件として、イオン化電子エネルギーが６０ｅＶ〜数１００ｅＶ（イオン化電子電圧Ｖｅとして６０〜数１００Ｖ）、イオン化電子電流Ｉｅが１００ｍＡ〜３００ｍＡの範囲が一般的によく用いられてきた。
【００１６】
しかしながら、対象物が半導体デバイス用ウエハのような損傷に極めて敏感であるものでない加工対象物に対しては、上記のイオン化条件が高速に平坦化あるいはエッチングを行うという課題に対して必ずしも最適であるとは言えず、このような加工対象物に対して高速に平坦化あるいはエッチングを行うための最適なイオン化条件についてはこれまで明らかではなかった。
【００１７】
本発明の目的はこのような状況に鑑み、従来より高速に平坦化やエッチングを行えるようにすべく、イオンビーム電流を大電流化することができるガスクラスターイオンビームの発生方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
請求項１の発明によれば、中性のガスクラスターを電子衝撃により正にイオン化してガスクラスターイオンビームを発生する方法において、イオン化電子電流とイオンビーム電流の関係を示すカーブにおいてイオン化電子電圧が異なる２つのカーブが交差する交差点より大きいイオン化電子電流と、前記交差点より大きいイオン化電子電流領域でイオンビーム電流がより大きく増加するイオン化電子電圧の組み合わせを用いてイオン化する。
【００１９】
請求項２の発明では請求項１の発明において、イオン化電子電流を３６０ｍＡ以上とする。
【００２０】
請求項３の発明では請求項１の発明において、イオン化電子エネルギーを５０ｅＶ以上１００ｅＶ未満とする。
【００２１】
請求項４の発明によれば、中性のガスクラスターを電子衝撃により正にイオン化してガスクラスターイオンビームを発生する方法において、ガスクラスターイオンの平均クラスターサイズをＮａ、平均価数をｑａとした時、イオン化により、ｑａ＞０．００８Ｎａ＋１またはｑａ＞５を満たすガスクラスターイオンを生成する。
【発明の効果】
【００２２】
この発明によるガスクラスターイオンビームの発生方法によれば、ガスクラスターイオンビームのイオンビーム電流を従来より大電流化することができる。よって、この発明により発生させたガスクラスターイオンビームを固体表面の加工に用いれば、エッチングや平坦化の加工速度を従来より向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】イオン化部の模式図。
【図２】Ａｒクラスターのイオン化におけるイオン化電子電流Ｉｅとイオンビーム電流Ｉｉの関係を示すグラフ。
【図３】Ａｒクラスターイオンビームのイオン化条件と、その時のシリコンのエッチング速度を示す表。
【図４】図３の表におけるＡｒクラスターイオンビームのイオンビーム電流Ｉｉとエッチング速度の関係を示すグラフ。
【図５】種々のイオン化電子電流値におけるＡｒクラスターイオンビームのイオン化電子電圧Ｖｅとイオンビーム電流Ｉｉの関係を示すグラフ。
【図６】Ａｒクラスターイオンビーム照射後の試料の表面粗さＲａとＡｒクラスターのイオン化におけるイオン化電子電圧Ｖｅの関係を示すグラフ。
【図７】モノマーのイオン化におけるイオン化電子電流Ｉｅとイオンビーム電流Ｉｉの関係を示すグラフ。
【図８】平均クラスターサイズＮａと平均価数ｑａの関係を示す第１のグラフ。
【図９】平均クラスターサイズＮａと平均価数ｑａの関係を示す第２のグラフ。
【発明を実施するための形態】
【００２４】
本発明では従来とは異なるイオン化条件でガスクラスターイオンビームの高いイオンビーム電流値が得られる条件を鋭意検討した結果、イオン化電子電流Ｉｅが従来条件より大きい領域で、イオン化電子電流Ｉｅとイオンビーム電流Ｉｉとの間に特徴的な関係が見られることを見い出し、この領域で条件を選択することによりイオンビーム電流の大電流化を実現できることを見い出した。
【００２５】
以下、この発明の実施形態を実施例により説明する。
【００２６】
まず、この発明のガスクラスターイオンビームの発生方法におけるイオン化方法を実現するためのイオン化部の構造を図１の模式図を参照して説明する。
【００２７】
タングステン線からなるフィラメント１１に電流を流すことにより、フィラメント１１を加熱し、熱電子１２を発生させる。熱電子１２を引き出して中性クラスター２０に照射させるため、アノード１３に電圧を印加する。この電圧をイオン化電子電圧Ｖｅと呼ぶ。アノード１３はメッシュ状のステンレスであり、加速された熱電子１２のうち、アノード１３を通過したものは中性クラスター２０に照射され、中性クラスター２０がイオン化される。１価にイオン化されるだけでなく、２価以上にイオン化される場合もある。熱電子１２のうち、アノード１３に到達したものは電流として観測される。この電流をイオン化電子電流Ｉｅと呼ぶ。Ｉｅはフィラメント１１に流す電流を変化させることにより制御することができる。
【００２８】
イオンビーム電流Ｉｉはイオン化部出口から１００ｍｍの位置で、直径５０ｍｍのファラデーカップを用いて計測した。また、ガスクラスターイオンビーム照射によるエッチング速度を調べるため、イオン化部出口から１００ｍｍの位置に試料３０を設置した。Ａｒガスから生成された中性クラスターをイオン化し、２０ｋＶで加速して試料に照射した。φ５０ｍｍの領域の平均エッチング深さを計測した。
【実施例１】
【００２９】
イオン化電子電圧Ｖｅが５０Ｖと２００Ｖの場合において、イオン化電子電流Ｉｅとイオンビーム電流Ｉｉとの関係を調べた。結果を図２に示す。
【００３０】
Ｉｅが３６０ｍＡのところで、Ｖｅ＝５０Ｖの場合のカーブとＶｅ＝２００Ｖの場合のカーブが交差した。交差点であるＩｅ＝３６０ｍＡよりＩｅが大きい領域と小さい領域でのイオン化条件で得られたＡｒのクラスターイオンビームをシリコンに照射し、エッチング速度を調べた。結果を図３の表１に示す。また、イオンビーム電流Ｉｉとエッチング速度との関係を図４に示す。
【実施例２】
【００３１】
イオン化電子電流Ｉｅを一定にした場合の、イオン化電子電圧Ｖｅとイオンビーム電流Ｉｉの関係を調べた。Ｉｅ＝１００，２００，３００，３５０，４００，４５０，５００，６００，７００，８００ｍＡのそれぞれの場合における、ＶｅとＩｉの関係を図５に示す。
【００３２】
次に、Ｉｅ＝７００ｍＡの条件でＶｅを変化させた場合のＡｒクラスターイオンビームを試料に照射し、Ｖｅと表面粗さとの関係を調べた。ビーム照射量は、いずれも１×１０１７ｉｏｎｓ／ｃｍ２とした。試料はステンレス系の金型等の材料であるＳＫＤ１１とした。照射前の平均表面粗さＲａは５２０ｎｍであった。照射後の表面粗さは照射エリアの中心部を計測した。結果を図６に示す。
【００３３】
実施例１を参照すると、イオン化電子電圧Ｖｅ＝５０Ｖと２００Ｖの場合で、いずれもＩｅの増加とともにＩｉも増加していく傾向が見られるが、図７に示したモノマーのイオン化におけるＩｅとＩｉの関係のような単調な比例直線ではない。即ち、Ｉｅが３６０ｍＡ以下の領域では、Ｖｅ＝２００Ｖの場合の方がＶｅ＝５０Ｖの場合よりイオンビーム電流値が大きいが、Ｉｅ＝３６０ｍＡを境にＶｅ＝５０Ｖの場合の方がイオンビーム電流値が大きくなり、イオン化電子電流Ｉｅの増加とともに、その差は拡大していく。つまり、イオン化電子電流Ｉｅが３６０ｍＡのところで、Ｖｅ＝５０ＶとＶｅ＝２００ＶのＩｅ−Ｉｉカーブが交差するという特徴的な現象が見られるのである。これはクラスターのイオン化に特有の現象であると考えられる。このカーブが交差する点より大きいイオン化電子電流Ｉｅを用い、イオンビーム電流Ｉｉの増加率が高いイオン化電子電圧（図２ではＶｅ＝５０Ｖ）を用いることにより、従来用いられてきた条件、Ｖｅ＝２００Ｖ，Ｉｅ＝３００ｍＡの場合と比べてイオンビーム電流Ｉｉの大電流化が可能になる。
【００３４】
図２に示したようなＩｅとＩｉの関係は以下のように考えることができる。
モノマーのイオン化ではイオン化効率が低く、イオン化電子電流Ｉｅの増加とともに１価にイオン化されるモノマーの数が単純に増加していくために、図７に示すようにイオン化電子電流Ｉｅに比例してイオンビーム電流Ｉｉが増加する。一方、クラスターのイオン化においてはイオン化電子電流Ｉｅ＝１００ｍＡ程度でイオン化率は８０％以上に達し、それ以上のイオン化電子電流Ｉｅではイオン化率は飽和する（「クラスターイオンビーム 基礎と応用」ｐ．３７）。図２においても、Ｉｅ＝１００ｍＡ程度でイオン化率として飽和領域に入っていると考えられる。実際、Ｖｅ＝２００ＶにおいてＩｅ＝１００ｍＡの場合のイオンビーム電流Ｉｉは７５μＡ、Ｉｅ＝３００ｍＡの場合はＩｉ＝１２０μＡであり、Ｉｅが３倍大きくなってもＩｉは１．６倍にしか増加していない。Ｖｅ＝５０Ｖにおいても、Ｉｅ＝１００ｍＡから３００ｍＡの範囲のＩｉの増加率はほぼ同様である。
【００３５】
一方、Ｉｅが３００ｍＡ以上の範囲、すなわち従来用いられてこなかったイオン化電子電流値以上の領域では様子が異なる。Ｖｅ＝２００Ｖの場合にはＩｅの増加分よりＩｉの増加分が小さい傾向が続くが、Ｖｅ＝５０Ｖの場合はＩｅの増加分よりＩｉの増加分が大きくなる。即ち、Ｖｅ＝５０Ｖと２００Ｖの場合でＩｅ−Ｉｉカーブの傾きに大きな差が生じるようになる。この傾きの差によりＩｅ＝３６０ｍＡで２つのカーブが交差する。イオン化率では飽和領域に入っているにもかかわらず、Ｖｅ＝２００Ｖの場合に比べてＶｅ＝５０Ｖの場合にＩｅの増加と共にＩｉが大きく増加していくのはイオン化されずに残っていた中性クラスターがイオン化されたためではなく、クラスターのイオン化状態が変化しているためであると考えられる。
【００３６】
クラスターイオンビームのイオンビーム電流値が増加する要因としては、イオン化の過程でクラスターが分解し、平均クラスターサイズＮａが小さくなり、クラスターイオンの数が増加する、または／加えてクラスターの平均価数ｑａが大きくなる、の２つが考えられる。即ち、平均のＮ／ｑが小さくなることにより、クラスターイオンのイオンビーム電流Ｉｉが大きくなったと考えられる。
【００３７】
図２において、カーブの交差点以降でＶｅ＝５０Ｖにおいてイオンビーム電流値がＶｅ＝２００Ｖと比較して増大しているのは、このイオン化条件でＮ／ｑを小さくすることになっているためであると考えられる。特に、従来は損傷を増加させるとして積極的に利用されてこなかった多価のクラスターイオンが生成されていると推測される。
【００３８】
ところで、クラスターイオンをTime-Of-Flight法などで質量分離することにより、クラスターイオンの質量（即ち、クラスターサイズＮ）と価数ｑの比であるＮ／ｑを調べることができる。クラスターサイズ分布として調べられている結果の多くはＮ／ｑの分布を測定したものであり、Ｎとｑを独立に知ることは難しかった。最近、Ｎとｑを分離して測定する手法が開発され、Ｎとｑの関係が下記文献１及び２で実験的に得られている。
【００３９】
文献１：「次世代量子ビーム利用ナノ加工プロセス技術」事後評価分科会 資料5-1 事業原簿（公開版）
(http://www.nedo.go.jp/iinkai/kenkyuu/bunkakai/19h/jigo/8/1/index.html)
文献２：D.R.Swenson, Nucl. Instr. Meth. B 222 (2004) 61
【００４０】
図８の横軸は平均クラスターサイズＮａであり、縦軸は平均価数ｑａである。この図８によれば、Ｎａが大きくなるほど、ｑａが大きくなり、それらの関係はほぼ１次直線で示すことができる。Ｎａが大きいほど、クラスターの安定性が高いため、より高い価数の状態を保持できるのではないかと推測されている。
【００４１】
図９は図８の結果（文献１）を再現するとともに、文献２で報告されているＮａとｑａの関係を合わせて示したグラフである。
【００４２】
文献２の実験結果は文献１とは異なる１次直線上にプロットされている。これは両者のクラスター生成条件が異なるためと考えられる。例えば、イオン化電子電圧Ｖｅとイオン化電子電流Ｉｅをともに小さくすれば、平均のＮ／ｑが大きいクラスターが生成されるため（「クラスターイオンビーム 基礎と応用」ｐ．５０）、この場合の１次直線の比例係数は非常に小さくなる。文献２によれば、平均価数ｑａが５より大きいクラスターイオンビームは観測されていない。文献１で生成されたクラスターイオンビームについてもイオン化条件は明示されていないが、Ｎａ＝５０００でｑａ＝５が観測されていることから、従来のイオン化条件の中では最も平均のＮ／ｑが小さくなる条件であると考えられる。
【００４３】
即ち、従来のイオン化条件で生成されるクラスターイオンのＮａとｑａの関係は、図９の斜線部の領域にあり、この領域外のクラスターイオンを生成することはできなかった。本発明で見い出した従来のイオン化条件と比較した場合のイオンビーム電流Ｉｉの増加は、図９の斜線部の領域より上の領域でクラスターイオンが生成され、斜線部の領域より平均のＮ／ｑが小さくなったために起こったと考えられる。この領域は、ｑａ＞０．００８Ｎａ＋１またはｑａ＞５を満たす領域として定義することができる。
【００４４】
上述したように、クラスターのイオン化の場合、イオン化条件によってクラスターの平均のＮ／ｑが変化するというクラスター特有の現象によって、イオンビーム電流Ｉｉのイオン化電子電流Ｉｅ依存性は単調な直線とならないものと考えられる。イオン化電子電圧Ｖｅが低い場合のＩｅ−Ｉｉカーブにおいて、イオン化電子電圧Ｖｅが高いＩｅ−Ｉｉカーブと交差する点より大きいイオン化電子電流Ｉｅを用いることにより、イオンビーム電流Ｉｉを増大させることができるのである。
【００４５】
以上のように、クラスターのイオン化において、従来とは異なるイオン化条件でイオンビーム電流Ｉｉがイオン化電子電流Ｉｅとともに大きく増加する現象を見い出し、これは平均のＮ／ｑの小さいクラスターイオン、即ち、ｑａ＞０．００８Ｎａ＋１またはｑａ＞５を満たす領域のＮａとｑａを有するクラスターイオンを生成したためであると考えられる。
【００４６】
実施例１を参照すると、異なるイオン化電子電圧ＶｅでのＩｅ−Ｉｉカーブが交差する点であるＩｅ＝３６０ｍＡ以上の領域でのエッチング速度は、イオンビーム電流Ｉｉの増加と共に大きくなっていることがわかる。即ち、交差点以上のイオン化電子電流（Ｉｅ＞３６０ｍＡ）と、交差点以降でイオンビーム電流Ｉｉの増加率が高いイオン化電子電圧（Ｖｅ＝５０Ｖ）の組み合わせのイオン化条件を用いることにより、従来より高速にエッチングできることがわかる。
【００４７】
実施例２の図５を参照すると、Ｖｅが１００〜５００Ｖの領域では、どのＩｅの場合も、Ｖｅの変化に対するＩｉの変化は比較的小さく、Ｖｅ＝５０Ｖ以下では、Ｖｅの減少とともにＩｉが減少する傾向があることがわかった。一方、Ｖｅが５０Ｖ以上１００Ｖ程度以下の領域では、Ｖｅの低下と共にイオンビーム電流Ｉｉが増加する関係が得られる場合と、横ばいか低下傾向を示す場合とがあることがわかった。その境界はＩｅ＝３５０ｍＡにあり、これは図２における交差点の値とほぼ一致する。Ｉｅ＞３５０ｍＡのイオン化電子電流の領域では、Ｖｅ＝５０〜１００Ｖ程度とＶｅが１００Ｖ程度より大きい場合のイオンビーム電流Ｉｉを比較すると、Ｖｅ＝５０〜１００Ｖ程度におけるイオンビーム電流Ｉｉの方がＩｅの増加と共に大きくなっており、図２の結果とも整合している。
【００４８】
また、表面粗さの結果（図６）を参照すると、Ｖｅが１００Ｖより小さく、５０Ｖ以上の領域で表面粗さが小さくなっていることがわかる。Ｉｅが３５０ｍＡより大きい場合にＶｅの減少とともにＩｉが増加している領域と一致している。この領域のＩｉの増加は、平均のＮ／ｑが小さいクラスターイオンが生成されたためと考えられるが、これら平均のＮ／ｑが小さいクラスターイオンが表面平坦化効果に寄与したものと考えられる。特に、Ｎａがそれほど小さくなく、ｑａが大きい状態のクラスターイオン、例えばｑａが１０以上になるような多価クラスターイオンが表面に照射された場合、エネルギーが高いため、エッチングが高速に進む効果とクラスター特有の平坦化効果（ラテラルスパッタ効果）を効率的に用いることができ、表面粗さが小さくなったものと考えられる。
【００４９】
以上のように、イオン化電子電流Ｉｅとイオンビーム電流Ｉｉの関係を示すカーブにおいて、イオン化電子電圧Ｖｅが異なる２つのカーブが交差する交差点より大きいイオン化電子電流Ｉｅと、交差点より大きいイオン化電子電流領域でイオンビーム電流Ｉｉがより大きく増加するイオン化電子電圧Ｖｅの組み合わせを用いてイオン化することにより、従来より高いイオンビーム電流を得ることができる。これは、従来のイオン化方法で生成されたクラスターイオンと比べて、平均のＮ／ｑの小さいクラスターイオンが生成されたためであると考えられ、ｑａ＞０．００８Ｎａ＋１またはｑａ＞５を満たす領域のＮａとｑａからなるクラスターイオンであると考えられる。
【００５０】
ガスクラスターイオンビームはＡｒガスだけでなく、酸素ガスや窒素ガス、炭酸ガス、ハロゲン系ガスなどからも生成され、電子衝撃により基本的なイオン化のメカニズムは同様である。そのため、この原理は上記実施例で示したＡｒクラスターのみならず、他の中性クラスターのイオン化においても成り立つと考えられる。また、上記実施例で示したフィラメントを加熱することにより発生する熱電子による電子衝撃だけでなく、ＲＦイオン源など、他の電子源から電子を発生させてイオン化を行う場合においても同様である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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