(57)【要約】【課題】ガラス封着材として用いた場合に、低温で脱脂することができ、焼結性に優れ、かつ、封着体表面の気泡及びガラスの結晶化の発生を抑制する非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを提供する。【解決手段】バインダー、有機溶剤、及び、非鉛系低融点ガラス微粒子を含有する非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストであって、前記バインダーは、オキシエチレン基及びオキシプロピレン基を有するポリオキシアルキレン鎖を有するポリエーテルポリオールであり、前記ポリエーテルポリオールは、オキシエチレン基含有量が５０〜８５質量％である非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペースト。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
バインダー、有機溶剤、及び、非鉛系低融点ガラス微粒子を含有する非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストであって、
前記バインダーは、オキシエチレン基及びオキシプロピレン基を有するポリオキシアルキレン鎖を有するポリエーテルポリオールであり、
前記ポリエーテルポリオールは、オキシエチレン基含有量が５０〜８５質量％である
ことを特徴とする非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペースト。
【請求項２】
ポリエーテルポリオールは、水酸基価が５〜５６ｍｇＫＯＨ／ｇであることを特徴とする請求項１記載の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペースト。
【請求項３】
ポリエーテルポリオールは、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度が７０００〜６００００ｃｐｓであることを特徴とする請求項１記載の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペースト。
【請求項４】
非鉛系低融点ガラス微粒子は、ＳｎＯ及びＰ２Ｏ５を含有することを特徴とする請求項１、２又は３記載の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペースト。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガラス封着材として用いた場合に、低温で脱脂することができ、焼結性に優れ、かつ、封着体表面の気泡及びガラスの結晶化の発生を抑制する非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストに関する。
【背景技術】
【０００２】
金属、ガラス、セラミックスの接合には、接着密度や気密安定性の観点から、ガラスを主な材料とする封着材が広く用いられている。特に、プラズマディスプレイパネル、蛍光表示管、冷陰極管等の表示管を封着する場合には、これらを損傷させないためにできるだけ低温で封着することが望まれることから、従来、ガラス封着材に含まれるガラス微粒子として、ＰｂＯ−ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３やＰｂＯ−Ｂ２Ｏ３等の低融点の鉛を含有するガラス微粒子が用いられてきた。しかし、これらの低融点ガラス微粒子は鉛含有率が高く、人体や環境への悪影響が懸念されるため、近年、非鉛系の低融点ガラス微粒子を含有するガラス封着材が望まれている。
【０００３】
非鉛系低融点ガラス微粒子として、例えば、特許文献１には、ＳｎＯ−ＺｎＯ−Ｐ２Ｏ５ガラスが開示されている。しかし、上記ＳｎＯ−ＺｎＯ−Ｐ２Ｏ５ガラスを用いた封着材は、陰極線管の封着に適した特性を有するものの、封着中に非鉛系ガラスに含まれる２価のスズが酸化されて４価のスズとなり、添加物であるピロリン酸と反応してガラスの流動性を阻害するという問題があった。
また、例えば、特許文献２には、ガラスを安定化するための成分としてＡｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｂ２Ｏ３等を添加した、封着材に使用するためのリン酸スズガラスが開示されている。しかし、このリン酸スズガラスは、添加された安定化成分によりガラスの軟化点が著しく上昇し、ガラスの流動性が悪化するという問題があった。
【０００４】
一方、非鉛系低融点ガラス封着材に用いられるバインダーとしては、エチルセルロースが多く用いられており、更に、エチルセルロースの熱分解性の悪さを克服するバインダーとして、ニトロセルロースを用いることも検討されている。しかし、エチルセルロースのような熱分解性の低いバインダーを用いた場合には、非鉛系低融点ガラスが低融点であることから、バインダーの脱脂温度とガラスの溶融温度とが接近することになる。そのため、単調に温度を上昇させて焼結する方法では、ガラス中にバインダー残渣が残留してしまい、その結果、ガラスの溶融が阻害され、封着できないという問題があった。また、比較的熱分解性の良いニトロセルロースを用いた場合には、非鉛系ガラス微粒子と同時に使用する場合、金属不純物が混入すると爆発を起こす危険性があるという問題があった。
【０００５】
従って、ガラス封着材として用いることのできる非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストであって、ガラスの流動性の悪化を抑制し、優れた封着性能を有する低融点ガラス微粒子分散ペーストが望まれている。
【特許文献１】特開平６−１８３７７５号公報
【特許文献２】特開平７−６９６７２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、ガラス封着材として用いた場合に、低温で脱脂することができ、焼結性に優れ、かつ、封着体表面の気泡及びガラスの結晶化の発生を抑制する非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、バインダー、有機溶剤、及び、非鉛系低融点ガラス微粒子を含有する非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストであって、上記バインダーは、オキシエチレン基及びオキシプロピレン基を有するポリオキシアルキレン鎖を有するポリエーテルポリオールであり、上記ポリエーテルポリオールは、オキシエチレン基含有量が５０〜８５質量％である非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストである。
以下、本発明を詳細に説明する。
【０００８】
本発明者らは、バインダー成分として所定の構造を有するポリエーテルポリオールを含有する非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストは、ガラス封着材として用いた場合、低温で脱脂することができ、焼結性に優れ、かつ、封着体表面の気泡及びガラスの結晶化の発生を抑制することを見出し、本発明を完成させるに至った。
【０００９】
本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストは、バインダーを含有する。上記バインダーは、オキシエチレン基及びオキシプロピレン基を有するポリオキシアルキレン鎖を有するポリエーテルポリオールである。
上記ポリエーテルポリオールは、上記ポリオキシアルキレン鎖を有するために低温での熱分解性に優れ、その結果、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストをガラス封着材として用いた場合、低温で脱脂することができる。なお、本明細書中で「低温での熱分解性に優れる」とは、バインダーを２８０℃で６０分間保持したとき、バインダーの初期重量の９９．５重量％以上が６０分以内に分解することを意味する。
【００１０】
上記ポリオキシアルキレン鎖は、オキシエチレン基とオキシプロピレン基とがランダムに繰り返し結合したポリオキシアルキレン鎖であることが好ましい。
なお、本明細書中で「オキシエチレン基とオキシプロピレン基とがランダムに繰り返し結合している」とは、エチレンオキサイドとプロピレンオキサイドとが無作為に順次反応し、その結果、オキシエチレン基とオキシプロピレン基とが順序不同で繰り返し結合していることを意味する。
【００１１】
上記ポリエーテルポリオールを製造する方法としては、例えば、少なくとも２個の活性水素を有する化合物、エチレンオキサイドとプロピレンオキサイドとの混合物、及び、触媒を反応させて製造する方法等が挙げられる。反応系中にエチレンオキサイドとプロピレンオキサイドとの混合物を添加することによって、エチレンオキサイドとプロピレンオキサイドとが開環付加重合し、上記オキシエチレン基及びオキシプロピレン基を有するポリオキシアルキレン鎖が形成される。
【００１２】
上記少なくとも２個の活性水素を有する化合物としては、例えば、多価アルコール、多価フェノール、ポリカルボン酸等が挙げられる。上記多価アルコールは特に限定されず、例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ジエチレングリコール、ネオペンチルアルコール等の２価アルコール、グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール、ソルビトール、ショ糖等の３価以上の多価アルコールが挙げられる。上記多価フェノールは特に限定されず、例えば、ピロガロール、ヒドロキノン等の多価フェノールが挙げられる。上記ポリカルボン酸は特に限定されず、例えば、コハク酸、アジピン酸等の脂肪族カルボン酸、フタル酸、テレフタル酸等の芳香族ポリカルボン酸が挙げられる。なかでも、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ジエチレングリコール、グリセリンが好ましい。
【００１３】
また、上記ポリエーテルポリオールは、上記少なくとも２個の活性水素を有する化合物のアルキレンオキサイド付加物（ベースポリエーテル）、エチレンオキサイドとプロピレンオキサイドとの混合物、及び、触媒を反応させることによって製造することもできる。
【００１４】
上記触媒は特に限定されず、例えば、アルカリ触媒、複合金属シアン化物錯体触媒、金属ポルフィリン等が挙げられる。なかでも、亜鉛ヘキサシアノコバルテート−エチレングリコールモノ−ｔｅｒｔ−ブチルエーテル錯体、亜鉛ヘキサシアノコバルテート−エチレングリコールモノ−ｔｅｒｔ−ブチルエーテル／ｔｅｒｔ−ブチルアルコール錯体、亜鉛ヘキサシアノコバルテート−ｔｅｒｔ−ブチルアルコール錯体、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体が好ましく、亜鉛ヘキサシアノコバルテート−エチレングリコールモノ−ｔｅｒｔ−ブチルエーテル錯体、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体がより好ましい。
【００１５】
上記ポリエーテルポリオールは、オキシエチレン基含有量の下限が５０質量％、上限が８５質量％である。上記オキシエチレン基含有量が５０質量％未満であると、上記ポリエーテルポリオールの粘度が低くなりすぎたり、焼結の際に、ガラス微粒子に含まれる２価のスズの酸化を抑制することができなくなったりする。上記オキシエチレン基含有量が８５質量％を超えると、上記ポリエーテルポリオールの結晶性が向上し、寒冷時に白濁化を起こす。上記オキシエチレン基含有量の好ましい下限は６０質量％、好ましい上限は８０質量％である。上記オキシエチレン基含有量のより好ましい下限は６５質量％、より好ましい上限は７５質量％である。
【００１６】
上記ポリエーテルポリオールは、水酸基価の好ましい下限が５ｍｇＫＯＨ／ｇ、好ましい上限が５６ｍｇＫＯＨ／ｇである。上記ポリエーテルポリオールの水酸基価が５ｍｇＫＯＨ／ｇ未満であると、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストの粘度が高くなりすぎ、ディスペンサ等を用いて塗布することが困難になることがある。上記ポリエーテルポリオールの水酸基価が５６ｍｇＫＯＨ／ｇを超えると、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストの粘度が不充分となり、ディスペンサ等を用いて塗布することができなかったり、封着ができなかったりすることがある。上記ポリエーテルポリオールの水酸基価のより好ましい下限は１０ｍｇＫＯＨ／ｇ、より好ましい上限は４２ｍｇＫＯＨ／ｇである。なお、本明細書中で水酸基価とは、ＪＩＳ―Ｋ−１５５７に準拠して測定した値である。
【００１７】
上記ポリエーテルポリオールは、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度の好ましい下限が７０００ｃｐｓ、好ましい上限が６００００ｃｐｓである。上記２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度が７０００ｃｐｓ未満であると、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストの粘度が不充分となり、ディスペンサ等を用いて塗布することができなかったり、封着ができなかったりすることがある。上記２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度が６００００ｃｐｓを超えると、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストの粘度が高くなりすぎ、ディスペンサ等を用いて塗布することが困難になることがある。上記ポリエーテルポリオールの２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度のより好ましい下限は１００００ｃｐｓ、より好ましい上限は５００００ｃｐｓである。なお、本明細書中で２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度とは、Ｂ型粘度計（商品名「ＤＶＩＩ＋Ｐｒｏ」、ＢＲＯＯＫ  ＦＩＬＥＤ社製）を用い、回転数を２０ｒｐｍとして２５℃にて測定した値である。
【００１８】
本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストにおける上記バインダーの含有量は特に限定されないが、好ましい下限は５重量％、好ましい上限は８０重量％である。上記バインダーの含有量が５重量％未満であると、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストの粘度が不充分となり、ディスペンサ等を用いて塗布することができなかったり、封着ができなかったりすることがある。上記バインダーの含有量が８０重量％を超えると、粘度が高くなるため、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストをディスペンサ等を用いて塗布することが困難になることがある。上記バインダーの含有量のより好ましい下限は１５重量％、より好ましい上限は６０重量％である。
【００１９】
本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストは、有機溶剤を含有する。
上記有機溶剤は特に限定されず、例えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、エチレングリコールエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノイソブチルエーテル、トリメチルペンタンジオールモノイソブチレート、ブチルカルビトール、ブチルカルビトールアセテート、テルピネオール、テルピネオールアセテート、ジヒドロテルピネオール、ジヒドロテルピネオールアセテートテキサノール、イソホロン、乳酸ブチル、ジオクチルフタレート、ジオクチルアジペート、ベンジルアルコール、フェニルプロピレングリコール、クレゾール等が挙げられる。なかでも、テルピネオール、テルピネオールアセテート、ジヒドロテルピネオール、ジヒドロテルピネオールアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノイソブチルエーテル、ブチルカルビトール、ブチルカルビトールアセテート、テキサノール、フェニルプロピレングリコールが好ましく、テルピネオール、テルピネオールアセテート、ジヒドロテルピネオール、ジヒドロテルピネオールアセテートがより好ましい。なお、これらの有機溶剤は単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００２０】
上記有機溶剤は、沸点が１００℃以上であることが好ましい。沸点が１００℃未満であると、例えば、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストをガラス封着材として用いる場合、塗布中に上記有機溶剤が揮発してしまい、ペーストの粘度が高まって塗布できなくなることがある。
【００２１】
また、上記有機溶剤は、２０℃での蒸気圧が０．１ｍｍＨｇ以上であることが好ましい。２０℃での蒸気圧が０．１ｍｍＨｇ未満であると、例えば、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストをガラス封着材として用いる場合、上記バインダーを熱分解する際に有機溶剤が残ってしまうことがある。
【００２２】
本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストにおける上記有機溶剤の含有量は特に限定されないが、好ましい下限は５重量％、好ましい上限は６０重量％である。上記有機溶剤の含有量がこの範囲を外れると、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペースト中に微粒子を分散させることが困難になることがある。
【００２３】
本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストは、非鉛系低融点ガラス微粒子を含有する。
上記非鉛系低融点ガラス微粒子は、ＳｎＯ及びＰ２Ｏ５を含有することが好ましい。
ＳｎＯは、ガラスを低融点化させために必要な成分であり、Ｐ２Ｏ５は、ガラスの骨格を形成するために必要な成分である。
【００２４】
上記非鉛系低融点ガラス微粒子は、上記ＳｎＯ及びＰ２Ｏ５に加えて、鉛を含まない種々の成分を更に含有していてもよい。
上記鉛を含まない種々の成分として、例えば、ＺｎＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、Ｎｂ２Ｏ５、ＴｉＯ２、ＺｒＯ２、ＣｕＯ、ＭｎＯ、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ、ＷＯ３、ＭｏＯ３等のガラスを安定化させる成分を加えることができる。
【００２５】
上記非鉛系低融点ガラス微粒子は、軟化点の好ましい下限が２８０℃、好ましい上限が４００℃である。軟化点が２８０℃未満であると、バインダーの低温分解性を充分に発揮できないことがある。
【００２６】
本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストにおける上記非鉛系低融点ガラス微粒子の含有量は特に限定されないが、好ましい下限は１０重量％、好ましい上限は９０重量％である。上記非鉛系低融点ガラス微粒子の含有量が１０重量％未満であると、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストの粘度が不充分となり、ディスペンサ等を用いて塗布することができなかったり、封着ができなかったりすることがある。上記非鉛系低融点ガラス微粒子の含有量が９０重量％を超えると、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペースト中に上記非鉛系低融点ガラス微粒子を分散させることが困難になることがある。
【００２７】
上記非鉛系低融点ガラス微粒子は、平均粒子径の好ましい下限が０．１μｍ、好ましい上限が５μｍである。上記非鉛系低融点ガラス微粒子の平均粒子径をこの範囲内とすることで、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペースト中に上記非鉛系低融点ガラス微粒子を良好に分散させることができる。
【００２８】
本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストは、分散剤を含有していてもよい。
上記分散剤は特に限定されず、例えば、脂肪酸、脂肪族アミン、アルカノールアミド、リン酸エステル等が挙げられる。
【００２９】
本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストはまた、本発明の効果を損なわない範囲内で、可塑剤、潤滑剤、帯電防止剤等の従来公知の添加剤を含有してもよい。
【００３０】
本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストは、例えば、上記ポリエーテルポリオールからなるバインダーを有機溶剤に溶解し、可塑剤、潤滑剤、帯電防止剤等の添加剤を添加し、攪拌して作製した均一なビヒクル組成物に、上記非鉛系低融点ガラス微粒子を添加し、分散装置を用いて均一に分散させることによって製造することができる。
【００３１】
本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを用いて封着を行う方法は特に限定されず、例えば、本発明の非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを、ディスペンサ等を用いて基板上に塗布し、上記有機溶剤を蒸発させ、バインダー成分である上記ポリエーテルポリオールを脱脂した後、焼結する方法が挙げられる。特に、バインダーが残留しているとガラスの溶融が妨げられる場合があることから、上記非鉛系低融点ガラス微粒子の焼結温度まで加熱するより前に、バインダーを脱脂することが好ましい。具体的には、約２８０℃で約３０分間保持することによりバインダーを完全に脱脂した後、約３５０℃まで上昇させることによりガラスを溶融する方法が好ましい。
【発明の効果】
【００３２】
本発明によれば、ガラス封着材として用いた場合に、低温で脱脂することができ、焼結性に優れ、かつ、封着体表面の気泡及びガラスの結晶化の発生を抑制する非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３３】
以下に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【００３４】
（参考例１）ベースポリエーテルＡの調製
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、グリセリン１９１ｇ、及び、ＫＯＨ２４ｇを添加し、反応器内を窒素置換した後、内温を１２０℃に昇温し、４時間減圧脱水を行った。その後、エチレンオキシド（ＥＯ）とプロピレンオキシド（ＰＯ）の混合物（混合物中のＥＯの割合は８４．２モル％）７８０９ｇを反応器に継続供給し、１００℃で開環重合を行った。反応終了後、更に１００℃で１２０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１００℃に保ちながら１２０分間減圧脱気を行ってベースポリエーテルを得た。得られたベースポリエーテルに、中和剤として酸性ピロリン酸ナトリウムの粉体を添加した。酸性ピロリン酸ナトリウムの添加量は、ベースポリエーテル中に含まれるＫＯＨに対して１．５当量とし、９０℃で１時間、及び、１２０℃で１時間撹拌を行い、中和反応を行った。中和反応の後、ベースポリエーテルの０．５質量％に相当する量の合成珪酸マグネシウム（「ＫＷ６００」、協和化学工業社製）を添加し、１２０℃で１時間撹拌を行った後、１２０℃で１２０分間減圧脱気を行った。濾過器を用いて、固体成分である中和剤及び吸着剤を除去し、透明なベースポリエーテルＡを得た。
【００３５】
（参考例２）ベースポリエーテルＢの調製
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、プロピレングリコール２７６ｇ、及び、ＫＯＨ２４ｇを添加し、反応器内を窒素置換した後、内温を１２０℃に昇温し、４時間減圧脱水を行った。その後、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は８４．２モル％）７７２４ｇを反応器に継続供給し、１００℃で開環重合を行った。反応終了後、１２０分間減圧脱気を行ってベースポリエーテルを得た。得られたベースポリエーテルの精製を参考例１と同様に行い、透明なベースポリエーテルＢを得た。
【００３６】
（参考例３）ベースポリエーテルＣの調製
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、グリセリン１９１ｇ、及び、ＫＯＨ２４ｇを添加し、反応器内を窒素置換した後、内温を１２０℃に昇温し、４時間減圧脱水を行った。その後、ＰＯ５７７０ｇを反応器に継続供給し、１００℃で開環重合を行った。更に、ＥＯ８９０ｇを反応器に継続供給し、１００℃で開環重合を行った。反応終了後、１２０分間減圧脱気を行ってベースポリエーテルを得た。得られたベースポリエーテルの精製を参考例１と同様に行い、透明なベースポリエーテルＣを得た。
【００３７】
（参考例４）ベースポリエーテルＤの調製
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、グリセリン１９１ｇ、及び、ＫＯＨ２４ｇを添加し、反応器内を窒素置換した後、内温を１２０℃に昇温し、４時間減圧脱水を行った。その後、ＰＯ６４５０ｇを反応器に継続供給し、１００℃で開環重合を行った。反応終了後、１２０分間減圧脱気を行った。得られたベースポリエーテルの精製を参考例１と同様に行い、透明なベースポリエーテルＤを得た。
【００３８】
（参考例５）ベースポリエーテルＥの調製
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、プロピレングリコール２７６ｇ、及び、ＫＯＨ２４ｇを添加し、反応器内を窒素置換した後、内温を１２０℃に昇温し、４時間減圧脱水を行った。その後、ＰＯ７７８０ｇを反応器に継続供給し、１００℃で開環重合を行った。反応終了後、１２０分間減圧脱気を行った。得られたベースポリエーテルの精製を参考例１と同様に行い、透明なベースポリエーテルＥを得た。
【００３９】
（参考例６）ベースポリエーテルＦの調製
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、プロピレングリコール２７６ｇ、及び、ＫＯＨ２４ｇを添加し、反応器内を窒素置換した後、内温を１２０℃に昇温し、４時間減圧脱水を行った。その後、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は５７モル％）７７２２ｇを反応器に継続供給し、１００℃で開環重合を行った。反応終了後、１２０分間減圧脱気を行った。得られたベースポリエーテルの精製を参考例１と同様に行い、透明なベースポリエーテルＦを得た。
【００４０】
（実施例１）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例１のベースポリエーテルＡ２５４６ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１３０℃に昇温し、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７１．０モル％）２５５ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、２０ｇ／分の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７１．０モル％）２６００ｇを反応器内に継続供給し、その後、ガス相のモノマー分圧を０．０８ＭＰａ以下に保ちながら、１０ｇ／分以下の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７１．０モル％）２６００ｇを反応器内に継続供給した。なお、ＥＯとＰＯとの混合物を反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００４１】
（２）ビヒクル組成物の作製
上記（１）で得られたポリエーテルポリオール５０重量部に対して、テルピネオール５０重量部を添加し、高速分散機を用いて分散させることによりビヒクル組成物を作製した。
【００４２】
（３）非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストの作製
上記（２）で得られたビヒクル組成物１０重量部に対して、酸化スズ及びリン酸を含有する軟化点３５０℃の非鉛系低融点ガラスフリット９０重量部を添加し、高速撹拌装置を用いて充分混練することにより、非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを作製した。
【００４３】
（実施例２）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例１のベースポリエーテルＡ２５４６ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１３０℃に昇温し、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７７．８モル％）２５５ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、１０ｇ／分の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７７．８モル％）５２００ｇを反応器内に継続供給した。なお、ＥＯとＰＯとの混合物を反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００４４】
上記（１）で得られたポリエーテルポリオールを用いた以外は、実施例１と同様にしてビヒクル組成物及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００４５】
（実施例３）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例１のベースポリエーテルＡ１６９７ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１３０℃に昇温し、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．３モル％）１７０ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、１０ｇ／分の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．３モル％）２５００ｇを反応器内に継続供給し、その後、ガス相のモノマー分圧を０．０８ＭＰａ以下に保ちながら、１０ｇ／分以下の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．３モル％）３６３３ｇを反応器内に継続供給した。なお、ＥＯとＰＯとの混合物を反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００４６】
上記（１）で得られたポリエーテルポリオールを用いた以外は、実施例１と同様にしてビヒクル組成物及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００４７】
（実施例４）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例１のベースポリエーテルＡ１１５７ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１３０℃に昇温し、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．９モル％）１１６ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、１０ｇ／分の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．９モル％）２０００ｇを反応器内に継続供給し、その後、ガス相のモノマー分圧を０．０８ＭＰａ以下に保ちながら、１０ｇ／分以下の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．９モル％）４７２７ｇを反応器内に継続供給した。なお、ＥＯとＰＯとの混合物を反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００４８】
上記（１）で得られたポリエーテルポリオールを用いた以外は、実施例１と同様にしてビヒクル組成物及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００４９】
（実施例５）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例２のベースポリエーテルＢ１４５５ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１３０℃に昇温し、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７３．８モル％）１４６ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、１０ｇ／分の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７３．８モル％）２５００ｇを反応器内に継続供給し、その後、ガス相のモノマー分圧を０．０８ＭＰａ以下に保ちながら、１０ｇ／分以下の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７３．８モル％）３８９９ｇを反応器内に継続供給した。なお、ＥＯとＰＯとの混合物を反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００５０】
上記（１）で得られたポリエーテルポリオールを用いた以外は、実施例１と同様にしてビヒクル組成物及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００５１】
（実施例６）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例２のベースポリエーテルＢ１４５５ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１３０℃に昇温し、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．９モル％）１４６ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、１０ｇ／分の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．９モル％）２５００ｇを反応器内に継続供給し、その後、ガス相のモノマー分圧を０．０８ＭＰａ以下に保ちながら、１０ｇ／分以下の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．９モル％）３８９９ｇを反応器内に継続供給した。なお、ＥＯとＰＯとの混合物を反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００５２】
上記（１）で得られたポリエーテルポリオールを用いた以外は、実施例１と同様にしてビヒクル組成物及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００５３】
（実施例７）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例２のベースポリエーテルＢ９７０ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１３０℃に昇温し、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７４．３モル％）９７ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、１０ｇ／分の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７４．３モル％）３０００ｇを反応器内に継続供給し、その後、ガス相のモノマー分圧を０．０８ＭＰａ以下に保ちながら、１０ｇ／分以下の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７４．３モル％）３９３３ｇを反応器内に継続供給した。なお、ＥＯとＰＯとの混合物を反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００５４】
上記（１）で得られたポリエーテルポリオールを用いた以外は、実施例１と同様にしてビヒクル組成物及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００５５】
（実施例８）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例２のベースポリエーテルＢ９７０ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１３０℃に昇温し、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．９モル％）９７ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、１０ｇ／分の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．９モル％）３０００ｇを反応器内に継続供給し、その後、ガス相のモノマー分圧を０．０８ＭＰａ以下に保ちながら、１０ｇ／分以下の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．９モル％）３９３３ｇを反応器内に継続供給した。なお、ＥＯとＰＯとの混合物を反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００５６】
上記（１）で得られたポリエーテルポリオールを用いた以外は、実施例１と同様にしてビヒクル組成物及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００５７】
（実施例９）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例３のベースポリエーテルＣ２０００ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１３０℃に昇温し、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．３モル％）２００ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、１０ｇ／分の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．３モル％）３５００ｇを反応器内に継続供給し、その後、ガス相のモノマー分圧を０．０８ＭＰａ以下に保ちながら、１０ｇ／分以下の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．３モル％）１６４０ｇを反応器内に継続供給した。なお、ＥＯとＰＯとの混合物を反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００５８】
上記（１）で得られたポリエーテルポリオールを用いた以外は、実施例１と同様にしてビヒクル組成物及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００５９】
（実施例１０）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例３のベースポリエーテルＣ１５００ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１３０℃に昇温し、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．３モル％）１５０ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、１０ｇ／分の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．３モル％）３０００ｇを反応器内に継続供給し、その後、ガス相のモノマー分圧を０．０８ＭＰａ以下に保ちながら、１０ｇ／分以下の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は７８．３モル％）３３５０ｇを反応器内に継続供給した。なお、ＥＯとＰＯとの混合物を反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００６０】
上記（１）で得られたポリエーテルポリオールを用いた以外は、実施例１と同様にしてビヒクル組成物及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００６１】
（実施例１１）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例２のベースポリエーテルＢ１４５０ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１３０℃に昇温し、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は９１．２モル％）９７ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、ガス相のモノマー分圧を０．０８ＭＰａ以下に保ちながら、１０ｇ／分以下の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は９１．２モル％）５９６３ｇを反応器内に継続供給した。なお、ＥＯとＰＯとの混合物を反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００６２】
上記（１）で得られたポリエーテルポリオールを用いた以外は、実施例１と同様にしてビヒクル組成物及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００６３】
（比較例１）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例４のベースポリエーテルＤ３００ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１００℃に昇温し、ＰＯ９０ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、１０ｇ／分の速度でＰＯ８１０ｇを常圧で反応器内に継続供給した。なお、ＰＯを反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＰＯをできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００６４】
上記（１）で得られたポリエーテルポリオールを用いた以外は、実施例１と同様にしてビヒクル組成物及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００６５】
（比較例２）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例５のベースポリエーテルＥ１１５７ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１３０℃に昇温し、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は５０．９モル％）１１６ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、１０ｇ／分の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は５０．９モル％）２０００ｇを反応器内に継続供給し、その後、ガス相のモノマー分圧を０．０８ＭＰａ以下に保ちながら、１０ｇ／分以下の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は５０．９モル％）４７２７ｇを反応器内に継続供給した。なお、ＥＯとＰＯとの混合物を反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００６６】
上記（１）で得られたポリエーテルポリオールを用いた以外は、実施例１と同様にしてビヒクル組成物及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００６７】
（比較例３）
（１）ポリエーテルポリオールの製造
撹拌槽を備えた１０Ｌ反応器に、参考例６のベースポリエーテルＦ２５００ｇ、及び、亜鉛ヘキサシアノコバルテートジグライム錯体３ｇを投入した。反応器内を窒素置換した後、内温を１３０℃に昇温し、ＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は３８．３モル％）２００ｇを添加して、触媒活性化とともに開環重合を開始した。一旦上昇した反応器内の圧力が下がってから、１０ｇ／分の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は３８．３モル％）３５００ｇを反応器内に継続供給し、その後、ガス相のモノマー分圧を０．０８ＭＰａ以下に保ちながら、１０ｇ／分以下の速度でＥＯとＰＯとの混合物（混合物中のＥＯの割合は３８．３モル％）１４６０ｇを反応器内に継続供給した。なお、ＥＯとＰＯとの混合物を反応器内に継続供給している間は、反応器の内温を約１３０℃に保ちながら、２２０ｒｐｍ（撹拌動力＝１２ｋＷ／ｍ３）の回転速度で撹拌を続けた。反応終了後、更に１３０℃で６０分間加熱及び撹拌し、未反応のＥＯとＰＯとの混合物をできるだけ反応させた後、内温を１３０℃に保ちながら６０分間減圧脱気を行ってポリエーテルポリオールを得た。
得られたポリエーテルポリオールのオキシエチレン基含有量（質量％）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、２５℃、２０ｒｐｍにおける粘度（ｃｐｓ）を表１に示す。
【００６８】
上記（１）で得られたポリエーテルポリオールを用いた以外は、実施例１と同様にしてビヒクル組成物及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００６９】
（比較例４）
バインダー成分としてのエチルセルロース１０重量部に対して、テルピネオール９０重量部を添加してビヒクル組成物を作製した後、実施例１と同様にして非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを得た。
【００７０】
（評価）
実施例及び比較例のバインダー及び非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストについて、以下の評価を行った。結果を表１に示す。
【００７１】
（１）熱分解性の評価（ＴＧ−ＤＴＡ評価）
各バインダーを、熱分解装置（「ｓｉｍｕｌｔａｎｅｏｕｓＳＤＴ２９６０」、ＴＡインスツルメンツ社製）を用いて昇温速度１０℃／ｍｉｎで２８０℃まで加熱し、そのまま２８０℃で６０分保持した。このときの熱分解性を下記のように評価した。
○  ６０分以内に全てのバインダーが分解した
△  ６０分以内に９５％以上のバインダーが分解した
×  ６０分以内に分解したバインダーは９５％未満であった
なお、６０分以内に全てのバインダーが分解した場合は、分解終了時間も示す。
【００７２】
（２）焼結性の評価
各非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを、アプリケータを用いてガラス基板上に１．２ｍｍの厚さで塗工し、１５０℃オーブン中で６０分養生してテルピネオールを蒸発させた後、還元雰囲気下、２８０℃のオーブンで３０分間加熱してバインダーを脱脂し、ガラス粒子層を得た。得られたガラス粒子層の色を目視にて評価した。
その後、還元雰囲気下、４００℃のオーブンで加熱し、完全にガラスフリットを溶解させてガラス板を得た。得られたガラス板の表面状態を目視にて下記のように評価した。
○  ガラス特有の光沢を有する
×  ガラス特有の光沢を有しない
【００７３】
（３）封着性能の評価
各非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを、ディスペンサを用いてガラス基板上に塗布し、乾燥させ、２８０℃のオーブンで加熱してバインダーを脱脂した後、２枚のガラス基板を貼り合わせた。その後、４００℃のオーブンで加熱し、完全にガラスフリットを溶解させて封着を行った。得られたガラス封着体を目視にて下記のように評価した。
○  気泡も偏りもなく封着できた
△  気泡又は偏りが生じた
×  ディスペンサを用いた塗布ができなかった
【００７４】
（４）貯蔵安定性の評価
２３℃、湿度５０％の条件下で１週間静置した後の各非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを、目視にて下記のように評価した
○  分離や沈降がなく、滑らかなペーストであった
×  分離や沈降が見られた
【００７５】
【表１】
2010084016.tif 000002
【産業上の利用可能性】
【００７６】
本発明によれば、ガラス封着材として用いた場合に、低温で脱脂することができ、焼結性に優れ、かつ、封着体表面の気泡及びガラスの結晶化の発生を抑制する非鉛系低融点ガラス微粒子分散ペーストを提供することができる。