(57)【要約】【課題】陰イオンの形態を採る放射性廃棄物を、放射線分解ガスの生成を抑制した状態において、高い効率で処理する。【解決手段】ハイドロタルサイトを加熱し、脱水処理及び脱炭酸処理を行った後、又はエトリンガイト、モノサルフェート、ハイドロガーネット、及びモノカーボネートからなる群より選ばれる少なくとも一種の化合物を加熱し、脱水処理を行った後、放射性廃棄物の処理材として用いる。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ハイドロタルサイトを準備する工程と、
前記ハイドロタルサイトを加熱し、脱水処理及び脱炭酸処理を行った後、放射性廃棄物の処理材として用いる工程と、
を具えることを特徴とする、放射性廃棄物の処理材の作製方法。
【請求項２】
前記ハイドロタルサイトを５００℃以上の温度で加熱することを特徴とする、請求項１に記載の放射性廃棄物の処理材の作製方法。
【請求項３】
エトリンガイト、モノサルフェート、ハイドロガーネット、及びモノカーボネートからなる群より選ばれる少なくとも一種の化合物を準備する工程と、
前記化合物を加熱し、脱水処理を行った後、放射性廃棄物の処理材として用いる工程と、
を具えることを特徴とする、放射性廃棄物の処理材の作製方法。
【請求項４】
前記化合物を１５０℃以下の温度で加熱することを特徴とする、請求項３に記載の放射性廃棄物の処理材の作製方法。
【請求項５】
請求項1〜４のいずれか一の方法で得られた放射性廃棄物の処理材と、カルシウムシリケート及びカルシウムアルミネートを主成分とする水硬性セメント材料とを混合して廃棄用充填材含有セメント材料を作製する第1の工程と、
前記廃棄用充填材含有セメント材料を放射性廃棄物の間隙に充填して放射性廃棄体を作製する第２の工程と、
を具えることを特徴とする、放射性廃棄物の処理方法。
【請求項６】
前記第２の工程において、加熱処理及び真空排気処理の少なくとも一方の処理を施すことを特徴とする、請求項５に記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項７】
前記第２の工程において、前記廃棄用充填材含有セメント材料及び前記放射性廃棄物を振動させることを特徴とする、請求項５又は６に記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項８】
前記廃棄用充填材含有セメント材料及び前記放射性廃棄物を振動させる際に、追加の真空排気処理を行うことを特徴とする、請求項７に記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項９】
前記振動は超音波振動であることを特徴とする、請求項７又は８に記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項１０】
請求項１〜４のいずれか一の方法で得られた放射性廃棄物の処理材を放射性廃棄体の周辺に充填し、前記放射性廃棄体を埋め戻す工程を具えることを特徴とする、放射性廃棄体の埋め戻し方法。
【請求項１１】
請求項１〜４のいずれか一の方法で得られた放射性廃棄物の処理材と、土砂とを混合して放射性廃棄体埋め戻し材料を作製する工程と、
前記放射性廃棄物埋め戻し材料を放射性廃棄体の周辺に充填し、前記放射性廃棄体を埋め戻す工程と、
を具えることを特徴とする、放射性廃棄体の埋め戻し方法。
【請求項１２】
請求項１〜４のいずれか一の方法で得られた放射性廃棄物の処理材と、カルシウムシリケート及びカルシウムアルミネートを主成分とする水硬性セメント材料とを含むことを特徴とする、廃棄用充填材含有セメント材料。
【請求項１３】
請求項１〜４のいずれか一の方法で得られた放射性廃棄物の処理材を含むことを特徴とする、放射性廃棄物埋め戻し材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力施設などより発生する放射性廃棄物を処理するための処理材の作製方法及び放射性廃棄物の処理方法、並びに所定の処理材によって処理された後の放射性廃棄体の埋め戻し方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力施設より発生する放射性廃棄物には様々な放射性核種が含有されており、陰イオンの形態を採るような放射性廃棄物も含有されている。代表的なものとしては、Ｃ−１４、Ｍｏ−９３及びＴｃ−９９などを挙げることができる。しかしながら、このような陰イオンの形態を採る放射性廃棄物は、人工バリア材や処分施設周辺の天然バリア材に対しては吸着性能が低いため、前記放射性廃棄物の処理には種々の工夫がなされている。
【０００３】
一方、放射性廃棄物の廃棄体とするための固化処理方法には、セメント固化、ガラス固化、溶融固化などが想定されている。この中で、セメント固化方法は安価で処理が容易なため、多くの廃棄物の固化に適用が想定されている（特許文献１）。
【０００４】
しかしながら、放射性廃棄物に含有される放射性核種濃度が高いと、充填されたセメント固化物質中に存在する間隙水や結晶水などが放射線により分解して、水素ガス等の放射線分解ガスを発生することが懸念される。
【０００５】
固化体容器からのガスの放出を押さえるため、容器を密封するようなことも考えられるが、長期間の保管では内部圧力の上昇が懸念される。そのため、高濃度の放射能を含有するチャンネルボックスやハルなどの金属廃棄物については、廃棄体とするための処理方法としてセメント固化が適切とは言い難い。
【０００６】
したがって、陰イオンの形態を採る放射性廃棄物を処理するに際しては、上述のように水素ガス等の放射性分解ガスを発生しないことも要求される。
【０００７】
陰イオンの形態を採る放射性廃棄物を処理するに際して、特許文献２には、セメント系固化材料の一つであるアルミナセメントを基材とした人工バリア材を用いることによって、上記陰イオン性の放射性廃棄物の吸着性能を向上させ、処理能を向上させることが記載されている。しかしながら、このような方法では、上記放射性廃棄物の吸着性能が十分でなく、前記放射性廃棄物の処理を十分に行うことはできなかった。
【０００８】
さらに、特許文献２に記載の方法ではセメント系固化材料を用いているため、内部に含まれる水分によって水素ガス等の放射線分解ガスが発生してしまうという従来同様の課題があった。
【特許文献１】特開２００３−３０７５９２号
【特許文献２】特公平７−１０４４３８号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、陰イオンの形態を採る放射性廃棄物を、放射線分解ガスの生成を抑制した状態において、高い効率で処理することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記課題を解決すべく、本発明の一態様は、ハイドロタルサイトを準備する工程と、前記ハイドロタルサイトを加熱し、脱水処理及び脱炭酸処理を行った後、放射性廃棄物の処理材として用いる工程と、を具えることを特徴とする、放射性廃棄物の処理材の作製方法に関する。
【００１１】
また、本発明の一態様は、エトリンガイト、モノサルフェート、ハイドロガーネット、及びモノカーボネートからなる群より選ばれる少なくとも一種の化合物を準備する工程と、  前記化合物を加熱し、脱水処理を行った後、放射性廃棄物の処理材として用いる工程と、を具えることを特徴とする、放射性廃棄物の処理材の作製方法に関する。
【００１２】
さらに、本発明の一態様は、前記放射性廃棄物の処理材と、カルシウムシリケート及びカルシウムアルミネートを主成分とする水硬性セメント材料とを混合して廃棄用充填材含有セメント材料を作製する第1の工程と、前記廃棄用充填材含有セメント材料を放射性廃棄物の間隙に充填して放射性廃棄体を作製する第２の工程と、を具えることを特徴とする、放射性廃棄物の処理方法に関する。
【００１３】
また、本発明の一態様は、前記放射性廃棄物の処理材を放射性廃棄体の周辺に充填し、前記放射性廃棄体を埋め戻す工程を具えることを特徴とする、放射性廃棄体の埋め戻し方法に関する。
【００１４】
さらに、本発明の一態様は、前記放射性廃棄物の処理材と、土砂とを混合して放射性廃棄体埋め戻し材料を作製する工程と、前記放射性廃棄物埋め戻し材料を放射性廃棄体の周辺に充填し、前記放射性廃棄体を埋め戻す工程と、を具えることを特徴とする、放射性廃棄体の埋め戻し方法に関する。
【００１５】
上記態様によれば、放射性廃棄物の処理材として、ハイドロタルサイト及び／又はエトリンガイト、モノサルフェート、ハイドロガーネット、及びモノカーボネートからなる群より選ばれる少なくとも一種の化合物を用いている。これらの物質は、陰イオンの形態を採る放射性廃棄物に対する吸着性能に優れる。
【００１６】
さらに、上記物質を陰イオンの形態を採る放射性廃棄物に対する処理材として使用する際に、所定の加熱処理を施し、内部に含まれる水分及び／又は炭酸を除去するようにしている。したがって、前記放射性廃棄物に含有される放射性核種によって、前記処理材中に存在する水及び／又は炭酸が放射線により分解して、水素ガス等の放射線分解ガスを発生することが抑制される。
【００１７】
結果して、上述のようにして得た放射性廃棄物の処理材を用い、カルシウムシリケート及びカルシウムアルミネートを主成分とする水硬性セメント材料とを混合して廃棄用充填材含有セメント材料を作製し、前記放射性廃棄物の間隙に充填することにより、陰イオンの形態を採る放射性廃棄物を吸着することができ、陰イオン交換を介して処理することができる。結果として、上述した陰イオンの形態を採る放射性廃棄物を含まない放射性廃棄体を得ることができる。
【００１８】
また、所定の処理を経て得た放射性廃棄体を、上述のようにして得た放射性廃棄物の処理材を用いて埋め戻すことによって、上記同様に陰イオンの形態を採る放射性廃棄物を吸着することができ、陰イオン交換を介して処理することができる。
【００１９】
すなわち、上記態様で得た放射性廃棄物の処理材を用いれば、放射性廃棄体の作製工程、あるいは放射性廃棄体の埋め戻し工程のいずれにおいても、陰イオンの形態を採る放射性廃棄物を、放射性分解ガスを生ぜしめることなく、処理することができる。
【００２０】
なお、上記の放射性廃棄物の処理材は、放射性廃棄体の作製工程あるいは放射性廃棄体の埋め戻し工程のいずれか一方においてものみ用いることもできるし、両方の工程において用いることもできる。
【発明の効果】
【００２１】
以上説明したように、本発明の態様によれば、陰イオンの形態を採る放射性廃棄物を、放射線分解ガスの生成を抑制した状態において、高い効率で処理することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、本発明の実施形態について説明する。
【００２３】
（放射性廃棄物の処理材の作製）
本発明においては、放射性廃棄物の処理材として、ハイドロタルサイト及び／又はエトリンガイト、モノサルフェート、ハイドロガーネット、及びモノカーボネートからなる群より選ばれる少なくとも一種の化合物を用いる。これらの物質は、陰イオンの形態を採る放射性廃棄物に対する吸着性能に優れる。
【００２４】
ハイドロタルサイトは、一般式Ｍｇ６Ａｌ２（ＯＨ）１６ＣＯ３・４Ｈ２Ｏで表され、内部に結晶水及び炭酸を含んでいる。したがって、ハイドロタルサイトを上記処理材として用いた場合、放射性廃棄物に含有される放射性核種によって、前記結晶水及び炭酸が分解して、水素ガス等の放射線分解ガスを発生してしまう。したがって、所定の加熱処理を行うことによって、前記結晶水及び前記炭酸の除去を行う。
【００２５】
前記結晶水の除去は、例えば約１５０℃に加熱することによって可能となるが、前記炭酸の除去は約５００℃以上に加熱する必要がある。なお、加熱温度の上限は特に限定されるものではない。
【００２６】
また、ハイドロタルサイトを５００℃以上に加熱することによって、陰イオン交換性能を向上させることができる。
【００２７】
なお、ハイドロタルサイト内部ではなく、表面に吸着した水分も上述した加熱処理によって除去することができる。
【００２８】
一方、エトリンガイトは、一般式３ＣａＯ・Ａｌ２Ｏ３・３ＣａＳＯ４・３Ｈ２Ｏで表すことができ、モノサルフェートは、一般式３ＣａＯ・Ａｌ２Ｏ３・３ＣａＳＯ４・１２Ｈ２Ｏで表すことができる。また、ハイドロガーネットは、一般式３ＣａＯ・（Ａｌ、Ｆｅ）Ｏ・２ＳｉＯ２・４Ｈ２Ｏで表すことができ、モノカーボネートは、一般式３ＣａＯ・Ａｌ２Ｏ３・３ＣａＣＯ３・１２Ｈ２Ｏで表すことができる。
【００２９】
したがって、上述したエトリンガイト等を処理材として用いる場合は、所定の加熱処理を施すことによって内部に含まれる結晶水を除去し、この結晶水が放射性廃棄物に含有される放射性核種によって分解して、水素ガス等の放射線分解ガスとして生成されるのを抑制する。なお、加熱処理は例えば１５０℃以下の温度で行う。また、加熱処理温度の下限値は、前記結晶水が除去できれば特に限定されないが、例えば８０℃とすることができる。
【００３０】
なお、上述したエトリンガイト等を処理材として用いる場合の加熱処理温度を１５０℃以下とすることによって、加熱処理後のエトリンガイト等を再度水に浸漬させると、結晶水が再生成し、上述した一般式で表される元の化合物に戻すことができる。したがって、加熱処理後に以下に示す放射性廃棄物の処理材として実際に使用せずに残ったエトリンガイト等は、水に浸漬させることで再生させることができ、後に必要に応じて再度加熱処理を行って処理剤として使用することもできる。
【００３１】
具体的に、ハイドロタルサイト（共和堂ハイドロタルサイト）を加熱炉で５００℃で１時間加熱処理した後、その１ｇを、Ｃ−１４でラベリングされたエタノール、メタノール、酢酸、ギ酸、及びホルムアルデヒドが１０−４ｍｏｌ／Ｌづつ含まれている飽和水酸化カルシウム水溶液１０ｍｌとともに密閉容器中に封入し、さらに２５℃に保管した恒温槽内で保管した。
【００３２】
そして、１週間が経過した後、前記溶液を回収し、０．４５μｍの孔径を有するメンブレンフィルターでろ過し、全有機物濃度を測定し、さらに分配係数を求めた。
分配係数（ｍｌ／ｇ）＝固相中の有機物濃度（ｍｇ／ｇ）／液相中の有機物濃度（ｍｇ／ｍｌ）                                                              （１）
【００３３】
（１）式から明らかなように、分配係数が大きいほど、固相中の有機物濃度が大きく、固相中に有機物が多く含まれていることになる。すなわち、分配係数が大きいほど、Ｃ−１４でラベリングした有機物の固相中の濃度が高く、したがって、Ｃ−１４の吸着性に優れることが分かる。
【００３４】
実際、上記のようにして得たハイドロタルサイトの場合は、上記分配係数は約７．４ｍｌ／ｇであった。一方、特許文献２に記載されたような混合セメントの場合は、約４ｍｌ／ｇであった。したがって、本発明に従ってハイドロタルサイトを処理材として用いた場合は、Ｃ−１４の吸着性に優れ、陰イオンの形態を採る放射性廃棄物に対する吸着性に優れることが分かる。
【００３５】
なお、特に明示しないものの、エトリンガイト、モノサルフェート、ハイドロガーネット、及びモノカーボネートを用いた場合も、従来に比して分配係数が約２倍となり、Ｃ−１４の吸着性、すなわち陰イオンの形態を採る放射性廃棄物に対する吸着性に優れることが判明した。
【００３６】
また、処理剤としてハイドロタルサイトを用いた場合、又はエトリンガイト、モノサルフェート、ハイドロガーネット、モノカーボネートを用いた場合、予め加熱処理を施して、結晶水等の水成分及び炭酸を除去しているので、結晶水及び炭酸が分解して、水素ガス等の放射線分解ガスが発生するのを抑制することができる。
【００３７】
（放射性廃棄物の処理方法）
次に、上述のようにして得た処理材を用いた放射性廃棄物の処理方法について具体的に説明する。
【００３８】
図１〜４は、本発明の放射性廃棄物の処理方法の一例を示す模式図である。最初に、上述のようにして得た放射性廃棄物の処理材と、カルシウムシリケート及びカルシウムアルミネートを主成分とする水硬性セメント材料とを混合して廃棄用充填材含有セメント材料を作製する。次いで、図１に示すように、廃棄容器１１に対して、例えば原子力施設などより発生する放射性廃棄物１２を投入する。その後、必要に応じて廃棄容器１１内の水分除去を行うために乾燥処理を施す。
【００３９】
次いで、図２に示すように、廃棄容器１１内に廃棄用充填材含有セメント材料１３を投入し、放射性廃棄物１２の間隙を充填する。この際、廃棄容器１１に対して加熱処理あるいは真空排気処理を施すことによって、廃棄用充填材含有セメント材料１３の流動性を高めることができ、前記間隙に対する充填をより簡易かつ効率的に行うことができる。また、前記間隙に対する充填率を向上させることができる。
【００４０】
また、上述した加熱処理、真空排気処理に加えて、あるいはこのような処理とは別に、図３に示すようにして、廃棄容器１１に対して、すなわち内部の放射性廃棄物１２及び廃棄用充填材含有セメント材料１３に対して、例えば上下方向及び横方向の振動を加えるようにすることもできる。この場合においても、廃棄用充填材含有セメント材料１３の流動性を実質的に向上させることができ、前記間隙に対する充填をより簡易かつ効率的に行うことができる。また、前記間隙に対する充填率を向上させることができる。
【００４１】
なお、上記振動は例えば超音波振動とすることができる。これによって、上述した作用効果をより享受することができるようになる。
【００４２】
廃棄容器１１内の放射性廃棄物１２の間隙を廃棄用充填材含有セメント材料１３で充填した後、図４に示すように、廃棄容器１１を密封し、放射性廃棄体１５とする。
【００４３】
廃棄用充填材含有セメント材料１３は、上述した処理材を含んでいるので、図４に示す放射性廃棄体１５においては、放射性廃棄物１２内に含まれる陰イオンの形態を採る放射性廃棄物は前記処理材に吸着し、陰イオン交換されることによって処理されることになる。
【００４４】
なお、図２において、廃棄用充填材含有セメント材料１３を廃棄容器１１内に投入するに際しては、例えばホッパーを用いて行うことができる。ホッパーを用いることによって、廃棄用充填材含有セメント材料１３の貯留及び投入を簡易に行うことができる。
【００４５】
（放射性廃棄体の埋め戻し方法）
次に、上述のようにして得た放射性廃棄体の埋め戻し方法について具体的に説明する。
【００４６】
図５及び６は、本発明の放射性廃棄体の埋め戻し方法の一例を示す模式図である。最初に、図５に示すように、例えば地中約数百から１０００メートルの深さに達するようなピット２１を形成した後、所定の処理材２３で放射性廃棄物１２の間隙を充填して得た放射性廃棄体２５を定置する。次いで、図６に示すように、上述のようにして得た放射性廃棄物の処理材、及び必要に応じて混合した土砂を含む放射性廃棄体埋め戻し材料２２を放射性廃棄体２５の周辺に充填し、放射性廃棄体２５を埋め戻す。
【００４７】
この場合、放射性廃棄体埋め戻し材料２２は、上述した処理材を含んでいるので、図６に示すようにして埋め戻した後は、放射性廃棄体２５の、放射性廃棄物１２内に含まれる陰イオンの形態を採る放射性廃棄物は前記処理材に吸着し、陰イオン交換されることによって処理されることになる。
【００４８】
なお、本例における放射性廃棄体の埋め戻し方法は、上述した放射性廃棄物の処理方法と併用することができる。この場合、放射性廃棄物１２中の陰イオンの形態を採る放射性廃棄物は、放射性廃棄体中に含まれる廃棄用充填材含有セメント材料１３中の処理材、及び放射性廃棄体埋め戻し材料２２中の処理材の双方によって吸着され、処理されるので、前記陰イオンの形態を採る放射性廃棄物の処理能を向上させることができる。
【００４９】
以上、本発明を上記具体例に基づいて詳細に説明したが、本発明は上記具体例に限定されるものではなく、本発明の範疇を逸脱しない限りにおいて、あらゆる変形や変更が可能である。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】本発明の放射性廃棄物の処理方法の一例を示す模式図である。
【図２】同じく、本発明の放射性廃棄物の処理方法の一例を示す模式図である。
【図３】同じく、本発明の放射性廃棄物の処理方法の一例を示す模式図である。
【図４】同じく、本発明の放射性廃棄物の処理方法の一例を示す模式図である。
【図５】本発明の放射性廃棄体の埋め戻し方法の一例を示す模式図である。
【図６】同じく、本発明の放射性廃棄体の埋め戻し方法の一例を示す模式図である。
【符号の説明】
【００５１】
１１  廃棄容器
１２  放射性廃棄物
１３、２３  廃棄用充填材含有セメント材料
１５、２５  放射性廃棄体
２１  ピッチ
２２  放射性廃棄体埋め戻し材料
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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