(57)【要約】【課題】電極層と金属層等の導電層との接触圧力を高めて、電池出力を向上させることができる燃料電池を提供する。【解決手段】固体高分子電解質層１、その両側に配される第１電極層２及び第２電極層３、並びにそれらの外側に配される第１金属層４及び第２金属層５を含む積層物Ｌを樹脂成形体６で一体化してある燃料電池において、第１金属層４又は第２金属層５は、第１電極層２又は第２電極層３の表面を部分的に露出させる露出部４０，５０を有しており、樹脂成形体６は、露出部４０，５０を介して第１電極層２又は第２電極層３に気体又は液体を供給するための供給部６０を有し、かつ、露出部４０，５０から露出した第１電極層２又は第２電極層３の一部と接する接触部６ａを有する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体高分子電解質層、その両側に配される第１電極層及び第２電極層、並びにそれらの外側に配される第１導電層及び第２導電層を含む積層物を樹脂成形体で一体化してある燃料電池において、
第１導電層又は第２導電層は、第１電極層又は第２電極層の表面を部分的に露出させる露出部を有しており、
前記樹脂成形体は、前記露出部を介して第１電極層又は第２電極層に気体又は液体を供給するための供給部を有し、かつ、前記露出部から露出した第１電極層又は第２電極層の一部と接する接触部を有する燃料電池。
【請求項２】
前記第１導電層又は第２導電層は、前記露出部の周辺であって前記供給部より内側に、前記第１電極層又は第２電極層に対して加圧された加圧部を有する請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
前記第１導電層又は第２導電層は、前記接触部に隣接して前記加圧部を有する請求項２に記載の燃料電池。
【請求項４】
前記露出部と前記供給部とが部分的に重なることで、外部から前記第１電極層又は第２電極層に気体又は液体を供給可能なスリットが構成され、
前記接触部が、前記スリットの幅方向両側方部であって長手方向中心部に配置され、前記加圧部が、前記接触部の長手方向両側に配置される請求項１〜３のいずれか１項に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池を構成する各層を樹脂により一体化してある燃料電池に関し、特にモバイル機器（携帯機器）等に使用する燃料電池として有用である。
【背景技術】
【０００２】
近年のＩＴの発展に伴い、携帯電話、ノートパソコン、デジタルカメラ等のモバイル機器のほとんどの電源は、リチウムイオン二次電池が用いられている。しかし、これらのモバイル機器の高機能化に伴い、消費電力がますます増加する傾向にあり、その電源用あるいは充電用としてクリーンで高効率な燃料電池に注目が集まっている。
【０００３】
このような小型・軽量の燃料電池としては、例えば下記の特許文献１のように、板状の固体高分子電解質と、その一方側に配置されたアノード側電極板と、他方側に配置されたカソード側電極板と、アノード側電極板の外側に配置されたアノード側金属板と、カソード側電極板の外側に配置されたカソード側金属板とを備え、これら金属板の外周部を絶縁材を介してカシメることにより、封止したものが知られている。しかし、金属板のカシメによる封止では、工程が複雑化し、カシメ部分の厚み制御にも精度を要するという問題があった。
【０００４】
そこで、封止工程を簡略化すべく、下記の特許文献２には、上記と同様の板状の固体高分子電解質と電極板と金属板とを備える燃料電池において、エポキシ系樹脂等の封止材料を用いて、絶縁材を介在させつつ、両側の金属板の周縁領域のみを封止したものが提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００５−１５０００８号公報
【特許文献２】実用新案登録第３１１５４３４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献２の燃料電池では、両側の金属板の周縁領域のみを封止する構造のため、両側の金属板と内側の電極板との接触面の圧力が低くなる傾向があり、これが電池抵抗となって電池の出力が低下するなどの問題があった。また仮に、製造時に両側の金属板を加圧した状態で周縁領域を封止しても、徐々に接触面の圧力が低くなる傾向があった。
【０００７】
そこで、本発明の目的は、電極層と金属層等の導電層との接触圧力を高めて、電池出力を向上させることができる燃料電池を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するため本発明に係る燃料電池は、固体高分子電解質層、その両側に配される第１電極層及び第２電極層、並びにそれらの外側に配される第１導電層及び第２導電層を含む積層物を樹脂成形体で一体化してある燃料電池において、第１導電層又は第２導電層は、第１電極層又は第２電極層の表面を部分的に露出させる露出部を有しており、前記樹脂成形体は、前記露出部を介して第１電極層又は第２電極層に気体又は液体を供給するための供給部を有し、かつ、前記露出部から露出した第１電極層又は第２電極層の一部と接する接触部を有することを特徴とする。
【０００９】
本発明に係る燃料電池は、固体高分子電解質層、その両側に配される第１電極層及び第２電極層、並びにそれらの外側に配される第１導電層及び第２導電層を含む積層物を樹脂成形体で一体化してあるため、樹脂成形体で導電層が保持されて電極層との接触圧力を高めることができる。また、第１導電層又は第２導電層は、第１電極層又は第２電極層の表面を部分的に露出させる露出部を有し、樹脂成形体は、この露出部から露出した第１電極層又は第２電極層の一部と接する接触部を有している。これにより、樹脂成形体が成形時に第１電極層又は第２電極層に接着するので、第１導電層又は第２導電層が露出部から浮き上がることを防止することができ、電極層と導電層との接触圧力が徐々に低くなることを防止することができる。その結果、電極層と導電層の接触圧力を高めて、電池出力を向上させることができる燃料電池を提供することができる。なお、樹脂成形体は、第１導電層又は第２導電層の露出部を介して第１電極層又は第２電極層に気体又は液体を供給するための供給部を有しており、燃料電池の発電に必要な気体又は液体は外部から第１電極層又は第２電極層へ供給される。
【００１０】
本発明において、前記第１導電層又は第２導電層は、前記露出部の周辺であって前記供給部より内側に、前記第１電極層又は第２電極層に対して加圧された加圧部を有することが好ましい。
【００１１】
この構成によれば、第１導電層又は第２導電層は、露出部の周辺が第１電極層又は第２電極層に対して加圧されているので、電極層と導電層との接触圧力を高めて、電池出力を向上させることができる。また、第１導電層又は第２導電層の露出部の周辺が、第１電極層又は第２電極層に対して加圧された状態で、第１導電層及び第２導電層が樹脂成形体によって保持されているので、電極層と導電層との接触圧力を高めた状態を維持することができる。
【００１２】
本発明において、前記第１導電層又は第２導電層は、前記接触部に隣接して前記加圧部を有することが好ましい。
【００１３】
この構成によれば、第１導電層又は第２導電層の一つの露出部において、加圧部と接触部が隣接しているので、第１導電層又は第２導電層の露出部の周辺が、第１電極層及び第２電極層に対して加圧された状態で維持されやすい。
【００１４】
本発明において、前記露出部と前記供給部とが部分的に重なることで、外部から前記第１電極層又は第２電極層に気体又は液体を供給可能なスリットが構成され、前記接触部が、前記スリットの幅方向両側方部であって長手方向中心部に配置され、前記加圧部が、前記接触部の長手方向両側に配置されることが好ましい。
【００１５】
この構成によれば、外部からの気体又は液体をスリットから第１電極層又は第２電極層に供給することができると共に、スリットの幅方向両側方部には、接触部と加圧部が長手方向に交互に配置されることになり、第１導電層又は第２導電層の露出部の周辺が、第１電極層及び第２電極層に対して加圧された状態で維持されやすく、電極層と導電層との接触圧力を高めて、電池出力を向上させることができる。また、スリット形状のため、成形時にスリット間に樹脂の経路が確保しやすくなるので、成形性も良好になる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の燃料電池の一例を示す図であり、（ａ）は上面図、（ｂ）は（ａ）のＩ−Ｉ矢視断面図、（ｃ）は（ａ）のＩＩ−ＩＩ矢視断面図、（ｄ）は底面図
【図２】燃料電池の構成を示す分解斜視図
【図３】図２の一部を拡大した部分拡大図
【図４】燃料電池の底面図の部分拡大図
【図５】本発明の燃料電池の製造方法の一例を示す断面図
【図６】本発明の燃料電池の他の例を示す図
【図７】実施例１等における燃料電池の出力電圧の変化を示すグラフ
【発明を実施するための形態】
【００１７】
本発明に係る燃料電池の好適な実施形態を図面を用いて説明する。図１は、本発明の燃料電池の一例を示す図であり、（ａ）は上面図、（ｂ）は（ａ）のＩ−Ｉ矢視断面図、（ｃ）は（ａ）のＩＩ−ＩＩ矢視断面図、（ｄ）は底面図である。
【００１８】
本発明の燃料電池は、図１に示すように、固体高分子電解質層１と、この固体高分子電解質層１の両側に設けられた第１電極層２及び第２電極層３と、それらの外側に第１金属層（第１導電層に相当）４及び第２金属層（第２導電層に相当）５とを備えている。本発明の燃料電池は、これらの層１〜５を含む積層物を樹脂成形体６で一体化してある。また、図２は、燃料電池の構成を示す分解斜視図である。ただし、説明の便宜のため、一部簡略化して示している。例えば、積層物の外周を封止する樹脂成形体６の一部などは図示していない。
【００１９】
固体高分子電解質層１としては、従来の固体高分子膜型の燃料電池に用いられるものであれば何れでもよいが、化学的安定性及び導電性の点から、超強酸であるスルホン酸基を有するパーフルオロカーボン重合体からなる陽イオン交換膜が好適に用いられる。このような陽イオン交換膜としては、ナフィオン（登録商標）が好適に用いられる。その他、例えば、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素樹脂からなる多孔質膜に上記ナフィオンや他のイオン伝導性物質を含浸させたものや、ポリエチレンやポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂からなる多孔質膜や不織布に上記ナフィオンや他のイオン伝導性物質を担持させたものでもよい。
【００２０】
固体高分子電解質層１の厚みは、薄くするほど全体の薄型化に有効であるが、イオン伝導機能、強度、ハンドリング性などを考慮すると、１０〜３００μｍが使用可能であるが、１５〜６０μｍが好ましい。
【００２１】
電極層２，３は、固体高分子電解質層１の表面付近でアノード側およびカソード側の電極反応を生じさせるものであれば何れでもよい。なかでも、ガス拡散層としての機能を発揮して、燃料ガス、燃料液、酸化ガス及び水蒸気の供給・排出を行なうと同時に、集電の機能を発揮するものが好適に使用できる。電極層２，３としては、同一又は異なるものが使用でき、その基材には電極触媒作用を有する触媒９を担持させることが好ましい。触媒９は、固体高分子電解質層１と接する内面側に少なくとも担持させるのが好ましい。
【００２２】
電極層２，３の電極基材としては、例えば、カーボンペーパー、カーボン繊維不織布などの繊維質カーボン、導電性高分子繊維の集合体などの電導性多孔質材が使用できる。また、固体高分子電解質層１に触媒を直接付着させたり、カーボンブラックなどの導電性粒子に担持させて固体高分子電解質層１に付着させた電極層２，３を用いることも可能である。
【００２３】
一般に、電極層２，３は、このような電導性多孔質材にフッ素樹脂等の撥水性物質を添加して作製されるものであって、触媒を担持させる場合、白金微粒子などの触媒とフッ素樹脂等の撥水性物質とを混合し、これに溶媒を混合して、ペースト状或いはインク状とした後、これを固体高分子電解質膜と対向すべき電極基材の片面に塗布して形成される。
【００２４】
一般に、電極層２，３や固体高分子電解質層１は、燃料電池に供給される還元ガスと酸化ガスに応じた設計がなされる。本発明では、酸化ガスとして空気が用いられると共に、還元ガスとして水素ガスを用いるのが好ましい。なお、還元ガスの代わりにメタノール等の燃料液を使用することも可能である。
【００２５】
例えば、水素ガスと空気を使用する場合、空気が自然供給される側のカソード側の第２電極層３（本明細書では、アノード側を第１電極層、カソード側を第２電極層と仮定する）では、酸素と水素イオンの反応が生じて水が生成するため、かかる電極反応に応じた設計をするのが好ましい。特に、低作動温度、高電流密度及び高ガス利用率の運転条件では、特に水が生成する空気極において水蒸気の凝縮による電極多孔体の閉塞（フラッディング）現象が起こりやすい。したがって、長期にわたって燃料電池の安定な特性を得るためには、フラッディング現象が起こらないように電極の撥水性を確保することが有効である。
【００２６】
触媒としては、白金、パラジウム、ルテニウム、ロジウム、銀、ニッケル、鉄、銅、コバルト及びモリブデンから選ばれる少なくとも１種の金属か、又はその酸化物が使用でき、これらの触媒をカーボンブラック等に予め担持させたものも使用できる。
【００２７】
電極層２，３の厚みは、薄くするほど全体の薄型化に有効であるが、電極反応、強度、ハンドリング性などを考慮すると、１〜５００μｍが好ましく、１００〜３００μｍがより好ましい。電極層２，３と固体高分子電解質層１とは、予め接着、融着、又は塗布形成等を行って積層一体化しておいてもよいが、単に積層配置されているだけでもよい。このような積層体は、膜／電極接合体（Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ：ＭＥＡ）として入手することもでき、これを使用してもよい。
【００２８】
本発明では、第１電極層２及び第２電極層３の外周は、固体高分子電解質層１の外周と同じでもよいが、固体高分子電解質層１の外周よりも小さいことがより好ましい。なお、図１では、第１電極層２及び第２電極層３の外周が固体高分子電解質層１の外周と同じである例を示している。
【００２９】
本実施形態では、固体高分子電解質層１の表面の周縁部に補強層８が設けられている。本実施形態では、補強層８が固体高分子電解質層１の両面に設けられている例を示すが、固体高分子電解質層１の片面のみでもよい。固体高分子電解質層１の少なくとも一面の周縁部に補強層８を設けることで、固体高分子電解質層１の厚みを薄くした場合にも、固体高分子電解質層１の外周と第１、第２電極層２，３の外周との間の距離が保たれ、インサート成形後のアノード側からカソード側への水素ガスの拡散を防止することができる。
【００３０】
本実施形態では、補強層８は、固体高分子電解質層１と第１電極層２、および固体高分子電解質層１と第２電極層３との間に挟まれた構造をしている。補強層８の外周は、固体高分子電解質層１の外周と同じであることが好ましい。また、第１電極層２及び第２電極層３の外周は、補強層８および固体高分子電解質層１の外周と同じでもよいが、補強層８および固体高分子電解質層１の外周より小さいことがより好ましい。なお、図１では、第１電極層２及び第２電極層３の外周が補強層８および固体高分子電解質層１の外周と同じである例を示している。
【００３１】
補強層８としては、例えば、ＰＥＮ樹脂（ポリエチレンナフタレート）、ＰＥＴ樹脂（ポリエチレンテレフタラート）、アクリル樹脂などを使用できる。
【００３２】
補強層８の厚みは、薄くするほど全体の薄型化に有効であるが、電極反応、強度、ハンドリング性などを考慮すると、２０〜２００μｍが好ましく、４０〜１００μｍがより好ましい。
【００３３】
第１電極層２の表面にはアノード側の第１金属層４が配置され、第２電極層３の表面にはカソード側の第２金属層５が配置される（本明細書では、アノード側を第１金属層、カソード側を第２金属層と仮定する）。第１金属層４は、第１電極層２の表面を部分的に露出させる露出部４０を有する。露出部４０は貫通孔となっており、この露出部４０を介して、外部から第１電極層２へ水素を供給することができる。
【００３４】
第１金属層４の露出部４０は、アノード側の第１電極層２が露出可能であれば、その個数、形状、大きさ、形成位置などは何れでもよいが、本実施形態では、各露出部４０を図２のように略十字状に形成し、複数の露出部４０を２行×１２列に形成している（図１、図２参照）。露出部４０の部分の面積が締める割合（開孔率）は、電極との接触面積とガスの供給面積のバランスなどの観点から、３〜５０％が好ましく、５〜２０％がより好ましい。
【００３５】
また、カソード側の第２金属層５は、第２電極層３を部分的に露出させる露出部５０を有する。露出部５０は貫通孔となっており、この露出部５０を介して、空気中の酸素を第２電極層３へ供給（自然吸気）することができる。
【００３６】
第２金属層５の露出部５０は、カソード側の第２電極層３が露出可能であれば、その個数、形状、大きさ、形成位置などは何れでもよいが、本実施形態では、各露出部５０を図２のように略十字状に形成し、複数の露出部５０を２行×１２列に形成している（図１、図２参照）。露出部５０部分の面積が締める割合（開孔率）は、電極との接触面積とガスの供給面積のバランスなどの観点から、１０〜５０％が好ましく、１５〜３０％がより好ましい。
【００３７】
金属層４，５としては、電極反応に悪影響がないものであれば何れの金属も使用でき、例えばステンレス板、ニッケル、銅、銅合金などが挙げられる。但し、導電性、コスト、形状付与性、加圧のための強度などの観点から、銅、銅合金、ステンレス板などが好ましい。また、上記の金属に金メッキなどの金属メッキを施したものでもよい。
【００３８】
なお、金属層４，５の厚みは、薄くするほど全体の薄型化に有効であるが、導電性、コスト、重量、形状付与性、加圧のための強度などを考慮すると、１０〜１０００μｍが好ましく、５０〜２００μｍがより好ましい。
【００３９】
金属層４及び金属層５は、少なくとも一部が樹脂から露出することにより、その部分を電極として電気を外部に取り出すことができる。このため、樹脂成形体６に対して、金属層４及び金属層５を一部露出させた端子部を設けてもよいが、本発明では、金属層４及び金属層５が、単位セルの電極となる突出部４１，５１を備え、これが樹脂成形体６から外部に出ていることが好ましい。この突出部４１，５１は、インサート成形を行う際に、金属層４，５等（積層物Ｌ）を成形型内に保持するためにも利用できる。
【００４０】
第１金属層４及び第２金属層５の形成や露出部４０、５０の形成は、プレス加工（プレス打ち抜き加工）を利用して行うことができる。また、第１金属層４及び第２金属層５の突出部４１，５１には、樹脂の流動や密着性を良好にする目的で、インサート成形される部分に貫通孔を設けてもよい。更に、接続や固定を良好に行うために、突出部４１，５１の露出した部分に貫通孔を設けてもよい。
【００４１】
本発明の燃料電池は、図１に示すように、以上のような固体高分子電解質層１、電極層２，３、金属層４，５、補強層８、触媒層９をインサート成形した樹脂成形体６で一体化してある。本発明では、第１金属層４及び／又は第２金属層５の全面又は略全面を樹脂成形体６で覆うことが好ましく、第１金属層４及び第２金属層５の全面又は略全面を樹脂成形体６で覆うことがより好ましい。その場合、後述するように、樹脂成形体６は部分的に予備成形体を含むものであってもよい。
【００４２】
樹脂成形体６は、第１電極層２及び第２電極層３に気体又は液体を供給するための供給部６０を有することが好ましく、この供給部６０は、第１金属層４又は第２金属層５の露出部４０，５０に対応する位置に設けられ、露出部４０，５０と部分的に重なるようにすることが好ましい。
【００４３】
ここで、露出部４０，５０と供給部６０の形状について詳しく説明する。図３に、図２の一部を拡大した部分拡大図を示す。また、図４に燃料電池の底面図の部分拡大図を示す。
【００４４】
アノード側、カソード側の露出部４０，５０の形状は、上述したように、どちらも略十字状をしている。カソード側の供給部６２は、図３のように略Ｈ字状をしている。供給部６２の幅と高さは、露出部５０の幅と高さとほぼ同じである。
【００４５】
供給部６２と露出部５０とが互いに対応する位置に設けられた際には、供給部６２の上下に形成された凹部６２ａと、露出部５０の上下の凸部５０ａが重なる。これにより、凹部６２ａを構成する樹脂、すなわち、樹脂成形体６の凸状の樹脂が、露出部５０の凸部５０ａから露出した第２電極層３と接する。この樹脂成形体６が第２電極層３と接触する部分を接触部６ａと称する。本発明の燃料電池は、接触部６ａを有することで、第２金属層５が露出部５０の周辺から浮き上がることを防止することができる。
【００４６】
露出部５０の周辺の四隅には、加圧部５０ｂが設けられる。この加圧部５０ｂは、供給部６２の貫通孔よりも内側にあり、外部からピンなどで第２金属層５を第２電極層３に対して加圧した状態で、樹脂成形体６によりインサート成形して一体化することができる。さらに、図４の左右方向に並んだ加圧部５０ｂの間に、上記の接触部６ａがあり、加圧部５０ｂと接触部６ａが隣接しているので、第２金属層５の露出部５０の周辺が、第２電極層３に対して加圧された状態で維持されやすくなっている。
【００４７】
また、露出部５０と供給部６２とが部分的に重なることで、図４に示すような左右方向のスリット３０が形成される。このスリット３０は、供給部６２の貫通孔と、露出部５０の貫通孔が共通する部分であって、供給部６２と露出部５０を介して外部から第２電極層３に気体又は液体を供給することが可能となっている。
【００４８】
アノード側の供給部６１については、その個数、形状、大きさ、形成位置を、カソード側の供給部６２と同じとしてもよいが、異ならせてもよい。本実施形態では、アノード側の供給部６１の構成とカソード側の供給部６２の構成とを異ならせている。この実施形態によれば、スリット２０の一部に樹脂成形体６の樹脂が接触しており、すなわち、アノード側の第１電極層２と樹脂成形体６の樹脂が接触する接触部６ａが、カソード側に比べて多くなっている。これにより、露出部４０と供給部６１とから露出する第１電極層２の面積が、露出部５０と供給部６２とから露出する第２電極層３の面積よりも少なくなっている（図１参照）。
【００４９】
樹脂成形体６の材質としては、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、耐熱性樹脂などが挙げられるが、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂が好ましい。なお、熱可塑性樹脂としては、ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ樹脂、液晶ポリマー、ポリプロピレン、ポリスチレン、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリエステル、ポリアミドなどが挙げられる。熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、アミノ樹脂、ポリウレタン樹脂、シリコーン樹脂、または熱硬化性ポリイミド樹脂等が挙げられる。なかでも、成形型内での樹脂の流動性、強度、溶融温度などの観点から、ポリエステル、ポリプロピレン、アクリル樹脂が好ましく、これらはアプリケーションによって選択することが可能である。
【００５０】
樹脂成形体６としては、熱可塑性エラストマーやゴム等を用いることも可能である。その場合、他の材料にも可とう性の有るものを使用することで、燃料電池全体を可とう性にすることが可能である。
【００５１】
樹脂成形体６の全体の厚みとしては、樹脂による一体化の強度や、金属層４，５を加圧する圧力、薄型化などの観点から、０．３〜４ｍｍが好ましく０．５〜２ｍｍがより好ましい。特に、金属層４，５を覆う部分の樹脂成形体６の厚みとしては、金属層４，５を加圧する圧力の観点から、０．２〜１．５ｍｍが好ましく、０．３〜１．０ｍｍがより好ましい。
【００５２】
樹脂成形体６の外形の面積としては、樹脂による一体化の強度や、金属層を加圧する圧力の観点から、固体高分子電解質層１の外形の面積の１０１〜２００％が好ましく、１５０〜１８０％がより好ましい。
【００５３】
本発明の燃料電池は、次のようにして燃料等を供給して発電させることができる。例えばカソード側は、そのまま大気開放にしておき、アノード側に設けた空間に水素ガス等の燃料を供給したり、アノード側に設けた空間内で水素ガス等の燃料を発生させることで発電を行うことができる。また、アノード側及び／又はカソード側に対して、流路を形成するための流路形成部材を取り付けて、その流路に酸素含有ガスや燃料を供給することも可能である。流路形成部材としては、例えば流路溝と供給口と排出口を設けた板状体や、スタック型燃料電池のセパレータと類似の構造のものが使用できる。後者を使用するとスタック型燃料電池を構成することができる。
【００５４】
以上のような燃料電池は、例えば以下の製造方法により製造することができる。即ち、この製造方法は、図５（ａ）〜（ｄ）に示すように、固体高分子電解質層１、補強層８、触媒層９と、その両側に配される第１電極層２及び第２電極層３と、それらの外側に配される第１金属層４及び第２金属層５との積層物Ｌを成形型１０内に配置する工程を含む。なお、図５は、図１（ａ）のＩ−Ｉ線から見た積層物Ｌ及び成形型１０の断面図である。本実施形態では、成形型１０が、第１金属層４及び第２金属層５の加圧部４０ｂ、５０ｂを加圧し、スリット２０，３０への樹脂の侵入を防ぐための凸部１１ａ，１２ａを備える例を示す。
【００５５】
また、燃料電池の製造方法は、上記の成形型１０内に樹脂を注入することで、積層物Ｌを一体化する樹脂成形体６を成形する工程を含む。本実施形態では、第１金属層４及び第２金属層５を両側から加圧した状態で、その成形型１０内に樹脂を注入することで、第１電極層２及び第２電極層３に気体又は液体を供給するためのスリット２０，３０を有し、積層物Ｌを一体化する樹脂成形体６を成形する工程を含む例を示す。つまり、加圧部４０ｂ、５０ｂ及びスリット２０，３０を除いて、積層物Ｌのほぼ全体を樹脂成形体６で覆う例を示す。
【００５６】
まず、例えば、図５（ａ）に示すように、底面に凸部１１ａを有する下金型１１を準備する。本実施形態では、成形型１０を分割構造にして分割した型部材の内面に凸部１１ａ，１２ａを設け、その凸部１１ａ，１２ａを第１金属層４及び第２金属層５圧接させる場合の例を示す。凸部１１ａは、第２金属層５の加圧部５０ｂを加圧し、かつ、スリット３０への樹脂の侵入を防ぐためにスリット３０を閉塞することができる形状をしている。下金型１１は、底面の周囲に側壁を有しており、側壁の内面に沿って上金型１２が挿入できる。
【００５７】
下金型１１（又は上金型１２）には、樹脂の注入口１１ｂが設けられているが、注入口１１ｂは複数設けてもよい。また、成型時の樹脂の流れを良好にするために、樹脂の小排出口を１箇所以上に設けてもよい。
【００５８】
更に、第１金属層４及び第２金属層５の突出部４１，５１を、成形後に樹脂成形体６から露出させるために、下金型１１の側壁は分割構造になっている（図示省略）。積層物Ｌを成形型１０内に配置する際に、下金型１１の側壁に設けた矩形の切欠き部に、第１金属層４及び第２金属層５の突出部４１，５１が位置決めされ、その突出部４１，５１を型部材が押さえる構造になっている。これにより、突出部４１，５１を樹脂成形体６から露出させることができる。
【００５９】
次に、例えば、図５（ｂ）に示すように、積層物Ｌを下金型１１の底面に配置する。その際、底面の凸部１１ａが、第２金属層５の加圧部５０ｂを加圧し、かつ、スリット３０への樹脂の侵入を防ぐためにスリット３０を閉塞可能な位置に配置する。積層物Ｌを配置する際には、各層の一部又は全部が一体化されていてもよく、一体化されていなくてもよい。また、一部が一体化されていない場合、各層を別々に配置しても、同時に配置してもよい。配置する積層物Ｌの構成は、前述の通りであるが、配置を行う際に、最終的な樹脂成形体６の形状の一部を予め成形した予備成形体を用いて、この予備成形体を積層物Ｌと共に成形型１０内に配置することも可能である。
【００６０】
次に、例えば、図５（ｃ）に示すように、下金型１１の側壁の内面に沿って上金型１２を挿入するが、上金型１２の下面には凸部１２ａが設けてある。この凸部１２ａは、第２金属層５の加圧部５０ｂを加圧し、かつ、スリット３０への樹脂の侵入を防ぐためにスリット３０を閉塞可能な形状及び配置をしている。そして、下金型１１の凸部１１ａと上金型１２の凸部１２ａとで、金属層４，５を加圧した状態で、積層物Ｌを成形型１０内に配置する。その際、第１金属層４及び第２金属層５の突出部４１，５１が成形型１０の内部空間から外側に配置されるようにしてもよい。
【００６１】
その状態で、成形型１０内に樹脂（「樹脂」には樹脂の原料液や未硬化物を含む）を注入することにより、図５（ｄ）に示すように、固体高分子電解質層１、補強層８、触媒層９、第１電極層２及び第２電極層３、第１金属層４及び第２金属層５を、インサート形成により一体化することができる。
【００６２】
［別の実施形態］
（１）露出部４０，５０及び供給部６０の形状、個数などについては、上記の実施形態に限定されず、例えば、図６のようなものであってもよい。図６（ａ）は、スリット３０が上記の実施形態に比べて長くなっており、第２電極層３が露出する面積が大きくなっている。また、加圧部５０ｂと接触部６ａが交互に連続して隣接している。また、図６（ｂ）は、露出部５０の形状が小判状をしており、供給部６２が露出部５０を９０度回転させた小判状をしている。これにより、加圧部５０ｂと接触部６ａが近接している。
【００６３】
（２）先の実施形態では、樹脂成形体６の中に１つの単位セルを含む燃料電池の例を示したが、本発明では、樹脂成形体６の中に２つ以上の単位セルを含むものでもよい。
【００６４】
（３）先の実施形態では、水素供給型の燃料電池の例を主に示したが、本発明に用いられる燃料電池としては、燃料により発電可能な燃料電池であれば何れでもよく、例えばメタノール改質型、ダイレクトメタノール型、炭化水素供給型などが挙げられる。その他の燃料を用いる燃料電池も各種知られており、それらを何れも採用できる。
【００６５】
その場合、各種の燃料電池に応じた固体高分子電解質層、および電極層等が使用される。例えば、ダイレクトメタノール型の場合、一般的には、ナフィオン系ではクロスオーバーが大きくこれを抑止するために、芳香族炭化水素系の固体高分子電解質を使うことが好ましい。また、電極層には触媒は二種混合（Ｐｔ、Ｒｕ）を使用することが好ましい。
【実施例】
【００６６】
以下、本発明の構成と効果を具体的に示す実施例等について説明する。
【００６７】
実施例１
厚み０．２ｍｍのステンレス板を金メッキしたものを図１及び図２に示す形状（矩形状部の長径３３ｍｍ、短径１２ｍｍ）にプレスして打ち抜き、金属層４，５となるステンレス板を２枚作製した。
【００６８】
固体高分子電解質層１（陽イオン交換膜）としてナフィオンフィルム（デュポン社製ナフィオン１１２、３３ｍｍ×１２ｍｍ、厚み１５μｍ）を用いた。この固体高分子電解質層１の両面の周縁部に、図１に示すように補強層８としてＰＥＮ樹脂（ポリエチレンナフタレート）を幅５００μｍ、厚み４０μｍで設けた。
【００６９】
また、固体高分子電解質層１の両面の中央部には、図１に示すように、触媒層９を補強層８とほぼ同じ厚みで設けた。白金触媒は、米国エレクトロケム社製２０％白金担持カーボン触媒（ＥＣ−２０−ＰＴＣ）を用いた。この白金触媒と、カーボンブラック（アクゾ社ケッチェンブラックＥＣ）、ポリフッ化ビニリデン（カイナー）を、それぞれ７５重量％、１５重量％、１０重量％の割合で混合し、ジメチルホルムアミドを、２．５重量％のポリフッ化ビニリデン溶液となるような割合で、上記白金触媒、カーボンブラック、ポリフッ化ビニリデンの混合物中に加え、乳鉢中で溶解・混合して、触媒ペーストを作製し、固体高分子電解質層１の表面に塗布した。
【００７０】
電極層２，３としては、カーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−９０、厚み３７０μｍ）を３３ｍｍ×１２ｍｍに切断して用いた。
【００７１】
固体高分子電解質層１、触媒層９、補強層８、電極層２，３の積層物を、上記のステンレス板２枚の中央で挟み込み、図５に示すような金型を用いて、２枚のステンレス板の両側から圧力（１トン）がかかる状態で、金型内に配置した。その状態で、樹脂（（株）プライムポリマー製、ポリプロピレン樹脂、Ｊ−７００ＧＰ）を１９５℃で型内に注入して（射出圧力４００ｋｇｆ／ｃｍ２）、冷却した後に金型から取り出すことで、樹脂成形体の外寸３５ｍｍ×１４ｍｍ×２．２ｍｍ厚の燃料電池を得た。
【００７２】
比較例１
実施例１とは違い、接触部６ａを設けない燃料電池を作製した。すなわち、樹脂成形体６は、金属層４，５の露出部４０，５０から露出した第１電極層２及び第２電極層３と接触していない。その他の構成部材の大きさや厚みなどは実施例１と同じとした。
【００７３】
上記の実施例１、比較例１の燃料電池を作製し、電池特性を評価した。電池特性は、アノード側に内部空間を有しカソード側が大気開放となる評価治具にセットして、アノード側の内部空間に水素を１２ｍＬ／分で供給することで発電を行い、評価した。電池特性は、東陽テクニカ製燃料電池評価システムを用い、電流を変化させながら出力電圧の変化を測定した。その際の出力電圧の変化を図７に示す。
【００７４】
接触部６ａを設けない燃料電池（比較例１）は、本発明の燃料電池（参考例１）と比較して出力電圧が低下することが判った。これは、比較例１では、接触部６ａを有しないため、両側の金属層４，５と内側の電極層２，３との接触面の圧力が低くなり、これが電池抵抗となって電池の出力が低下すると考えられる。また仮に、両側の金属層４，５を加圧した状態でインサート成形しても、露出部４０，５０の周辺から金属層４，５が浮き上がり、徐々に接触面の圧力が低くなることが考えられる。
【符号の説明】
【００７５】
１      固体高分子電解質層
２      第１電極層
３      第２電極層
４      第１金属層
５      第２金属層
６      樹脂成形体
６ａ    接触部
２０      スリット
３０      スリット
４０      露出部
５０      露出部
４０ｂ    加圧部
５０ｂ    加圧部
６０      供給部
６１      供給部
６２      供給部
Ｌ      積層物
【図１】
2010218960.tif 000003
【図２】
2010218960.tif 000004
【図３】
2010218960.tif 000005
【図４】
2010218960.tif 000006
【図５】
2010218960.tif 000007
【図６】
2010218960.tif 000008
【図７】
2010218960.tif 000009
【手続補正書】
【提出日】平成22年6月16日(2010.6.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体高分子電解質層、その両側に配される第１電極層及び第２電極層、並びにそれらの外側に配される第１導電層及び第２導電層を含む積層物の両側の略全面を覆う樹脂成形体で一体化してある燃料電池において、
第１導電層及び第２導電層は、第１電極層又は第２電極層の表面を部分的に露出させる露出部をそれぞれ有しており、
前記樹脂成形体は、前記露出部に対応する位置に第１電極層又は第２電極層に気体又は液体を供給するための供給部を有し、かつ、前記露出部から露出した第１電極層又は第２電極層の一部と接する接触部を有する燃料電池。
【請求項２】
前記供給部は前記樹脂成形体に形成された貫通孔であって、
前記第１導電層又は第２導電層は、前記露出部の周辺であって前記貫通孔の周縁より内側に、前記第１電極層又は第２電極層に対して加圧された加圧部を有する請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
前記第１導電層又は第２導電層は、前記接触部に隣接して前記加圧部を有する請求項２に記載の燃料電池。
【請求項４】
前記露出部と前記供給部とが部分的に重なることで、外部から前記第１電極層又は第２電極層に気体又は液体を供給可能なスリットが構成され、
前記接触部が、前記スリットの幅方向両側方部であって長手方向中心部に配置され、前記加圧部が、前記接触部の前記スリットの長手方向両側に配置される請求項１〜３のいずれか１項に記載の燃料電池。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
上記課題を解決するため本発明に係る燃料電池は、固体高分子電解質層、その両側に配される第１電極層及び第２電極層、並びにそれらの外側に配される第１導電層及び第２導電層を含む積層物の両側の略全面を覆う樹脂成形体で一体化してある燃料電池において、第１導電層及び第２導電層は、第１電極層又は第２電極層の表面を部分的に露出させる露出部をそれぞれ有しており、前記樹脂成形体は、前記露出部に対応する位置に第１電極層又は第２電極層に気体又は液体を供給するための供給部を有し、かつ、前記露出部から露出した第１電極層又は第２電極層の一部と接する接触部を有することを特徴とする。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
本発明において、前記供給部は前記樹脂成形体に形成された貫通孔であって、前記第１導電層又は第２導電層は、前記露出部の周辺であって前記貫通孔の周縁より内側に、前記第１電極層又は第２電極層に対して加圧された加圧部を有することが好ましい。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
本発明において、前記露出部と前記供給部とが部分的に重なることで、外部から前記第１電極層又は第２電極層に気体又は液体を供給可能なスリットが構成され、前記接触部が、前記スリットの幅方向両側方部であって長手方向中心部に配置され、前記加圧部が、前記接触部の前記スリットの長手方向両側に配置されることが好ましい。