(57)【要約】【課題】反応ガスが流れるガス流路を構成するリブ、および、溝が形成されたセパレータを用いた燃料電池において、触媒層への反応ガスの供給量の均一化を図る。【解決手段】カソード側セパレータ２０に形成されるリブ２０ｒのリブ幅を、ガス拡散層１６と触媒層１４との界面部位であって、ガス拡散層１６を挟んでリブの幅方向の中央部と対向する界面部位（点Ｂ）における酸素のモル流束をＮ、リブ幅を２χ、平衡定数をＫ、酸素の拡散係数をＤ、カソードガス流路２０ｐ内のリブ２０ｒとガス拡散層１６とが当接する部分（点Ａ）における酸素の濃度とガス拡散層１６を挟んでリブ２０ｒの幅方向の中央部と対向する上記界面部位（点Ｂ）における酸素の濃度との差をΔＰ、ガス拡散層１６の厚さをｈ、としたときに、ｄＮ／ｄχ＝Ｋ・Ｄ・ΔＰ・χ／（χ2＋ｈ2）3/2；が極小となる幅以下にする。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の両面に、それぞれ、触媒層、および、ガス拡散層を積層してなる発電体を、セパレータによって挟持した燃料電池であって、
前記セパレータは、前記ガス拡散層と当接する側の表面に、発電に供する反応ガスが流れるガス流路を構成するためのリブおよび溝を備えており、
前記リブにおける前記ガス拡散層と当接する部分の幅は、
前記ガス拡散層と前記触媒層との界面部位であって、前記ガス拡散層を挟んで前記リブの幅方向の中央部と対向する前記界面部位における前記反応ガスのモル流束をＮ、前記リブにおける前記ガス拡散層と当接する部分の幅の１／２をχ、平衡定数をＫ、前記反応ガスの拡散係数をＤ、前記ガス流路内の前記リブと前記ガス拡散層とが当接する部分における前記反応ガスの濃度と前記ガス拡散層を挟んで前記リブの幅方向の中央部と対向する前記界面部位における前記反応ガスの濃度との差をΔＰ、前記ガス拡散層の厚さをｈ、としたときに、
ｄＮ／ｄχ＝Ｋ・Ｄ・ΔＰ・χ／（χ2＋ｈ2）3/2；
が極小となる幅以下である、
燃料電池。
【請求項２】
請求項１記載の燃料電池であって、
前記反応ガスは、酸素である、
燃料電池。
【請求項３】
請求項２記載の燃料電池であって、
前記リブにおける前記ガス拡散層と当接する部分の幅は、１．４・ｈ以下である、
燃料電池。
【請求項４】
請求項１ないし３のいずれかに記載の燃料電池であって、
前記リブ、および、前記ガス拡散層は、導電体からなり、
前記リブにおける前記ガス拡散層と当接する部分の幅は、さらに、
前記リブと前記ガス拡散層との接触抵抗と、前記リブの電気抵抗とを含む電気抵抗をＲ、前記リブのピッチの１／２をｐ、としたときに、
Ｒ≒ｒ１・（ｐ−χ）-2＋ｒ２・（ｐ−χ）-1＋ｒ３・χ-1＋ｒ４；
（ｒ１〜ｒ４は、定数）
によって算出される電気抵抗Ｒの値が、最小値の１．１倍以下となる幅である、
燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料ガスと酸化剤ガスとの電気化学反応によって発電する燃料電池がエネルギ源として注目されている。そして、燃料電池は、一般に、電解質膜に両面に、それぞれ、触媒層、および、ガス拡散層を積層してなる発電体（例えば、膜電極接合体）を、セパレータによって挟持することによって構成される。そして、このような燃料電池には、セパレータにおけるガス拡散層と当接する側の表面に、リブおよび溝を形成することによって、発電に供する反応ガス（燃料ガス、および、酸化剤ガス）が流れるガス流路が構成されるタイプのものがある（下記特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００３−３０３５９７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
セパレータの表面に形成されたリブおよび溝によってガス流路が構成される上述した燃料電池では、上記リブがガス拡散層と当接するので、上記リブと当接するガス拡散層の領域への反応ガス（空気、および、水素）の供給量は、上記溝に対向する領域（上記リブと当接しない領域）におけるガス拡散層への供給量よりも少なくなる。このため、触媒層において、ガス拡散層を挟んで上記リブと対向する領域における発電量は、他の領域における発電量よりも少なくなり、燃料電池全体としての発電量の低下を招く。したがって、上記発電量の低下を抑制するためには、上記リブの幅を極力小さくすることが好ましい。しかし、ガス拡散層、および、上記リブは、それぞれ導電体からなり、上記リブの幅を小さくすれば、ガス拡散層と上記リブとの接触抵抗が増大するため、電池性能の低下を招く。つまり、上記リブとガス拡散層との当接部分に対向するガス拡散層の領域への反応ガスの供給量を増大させることと、上記リブとガス拡散層との接触抵抗を低下させることとは、トレードオフの関係にある。そして、従来、上記２つの要求を高度に満足させるための技術について、十分な検討がなされていなかった。
【０００５】
本発明は、上述の課題を解決するためになされたものであり、反応ガスが流れるガス流路を構成するためのリブおよび溝が形成されたセパレータを用いた燃料電池において、発電性能の向上を図ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態又は適用例として実現することが可能である。
【０００７】
［適用例１］電解質膜の両面に、それぞれ、触媒層、および、ガス拡散層を積層してなる発電体を、セパレータによって挟持した燃料電池であって、前記セパレータは、前記ガス拡散層と当接する側の表面に、発電に供する反応ガスが流れるガス流路を構成するためのリブおよび溝を備えており、前記リブにおける前記ガス拡散層と当接する部分の幅は、前記ガス拡散層と前記触媒層との界面部位であって、前記ガス拡散層を挟んで前記リブの幅方向の中央部と対向する前記界面部位における前記反応ガスのモル流束をＮ、前記リブにおける前記ガス拡散層と当接する部分の幅の１／２をχ、平衡定数をＫ、前記反応ガスの拡散係数をＤ、前記ガス流路内の前記リブと前記ガス拡散層とが当接する部分における前記反応ガスの濃度と前記ガス拡散層を挟んで前記リブの幅方向の中央部と対向する前記界面部位における前記反応ガスの濃度との差をΔＰ、前記ガス拡散層の厚さをｈ、としたときに、ｄＮ／ｄχ＝Ｋ・Ｄ・ΔＰ・χ／（χ2＋ｈ2）3/2；が極小となる幅以下である、燃料電池。
【０００８】
適用例１では、セパレータに形成されるリブにおけるガス拡散層と当接する部分の幅の上限値を規定した。適用例１の燃料電池によって、上記リブの幅を上記上限値よりも大きくした場合と比較して、セパレータに形成されたリブと当接するガス拡散層の領域への反応ガスの供給量を効果的に増加させて、触媒層全面への反応ガスの供給量の均一化を図ることができる。この結果、燃料電池の発電性能の向上を図ることができる。
【０００９】
［適用例２］適用例１記載の燃料電池であって、前記反応ガスは、酸素である、燃料電池。
【００１０】
燃料電池が備えるガス拡散層において、酸化剤ガスとして利用される酸素は、燃料ガスとして利用される水素と比較して、拡散しにくい。したがって、本発明を燃料電池の酸化剤ガス側（カソード側）に適用することが好適である。
【００１１】
［適用例３］適用例２記載の燃料電池であって、前記リブにおける前記ガス拡散層と当接する部分の幅は、１．４・ｈ以下である、燃料電池。
【００１２】
先に示した式から、上記リブにおける前記ガス拡散層と当接する部分の幅をガス拡散層の厚さｈの１．４倍以下とすることが好ましいことが分かった。
【００１３】
［適用例４］適用例１ないし３のいずれかに記載の燃料電池であって、前記リブ、および、前記ガス拡散層は、導電体からなり、前記リブにおける前記ガス拡散層と当接する部分の幅は、さらに、前記リブと前記ガス拡散層との接触抵抗と、前記リブの電気抵抗とを含む電気抵抗をＲ、前記リブのピッチの１／２をｐ、としたときに、Ｒ≒ｒ１・（ｐ−χ）-2＋ｒ２・（ｐ−χ）-1＋ｒ３・χ-1＋ｒ４；（ｒ１〜ｒ４は、定数）によって算出される電気抵抗Ｒの値が、最小値の１．１倍以下となる幅である、燃料電池。
【００１４】
適用例４では、セパレータに形成されるリブにおけるガス拡散層と当接する部分の幅の下限値を規定した。適用例４の燃料電池によって、セパレータに形成されたリブと当接するガス拡散層の領域への反応ガスの供給量を効果的に増加させて、触媒層全面への反応ガスの供給量の均一化を図るとともに、セパレータに形成されたリブとガス拡散層との接触抵抗の増大を抑制し、発電性能の低下を抑制することができる。
【００１５】
なお、本発明は、上述の燃料電池としての構成の他、燃料電池の製造方法の発明として構成することもできる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の一実施例としての燃料電池１００の概略構成を示す説明図である。
【図２】燃料電池１００におけるカソード側のガス拡散層１６とカソード側セパレータ２０との当接部を拡大して示す説明図である。
【図３】酸素量（モル流束）Ｎとχとの関係を示す説明図である。
【図４】酸素量（モル流束）Ｎの変化率とχとの関係を示す説明図である。
【図５】燃料電池１００におけるカソード側のガス拡散層１６とカソード側セパレータ２０との当接部を拡大して示す説明図である。
【図６】電気抵抗Ｒとχとの関係を示す説明図である。
【図７】酸素量（モル流束）Ｎとχとの関係と１／（電気抵抗Ｒ）とχとの関係を併せて示す説明図である。
【図８】変形例としてのカソード側セパレータ２０の断面構造を示す説明図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明の実施の形態について、実施例に基づき説明する。
Ａ．燃料電池の構成：
図１は、本発明の一実施例としての燃料電池１００の概略構成を示す説明図である。ここでは、燃料電池１００の断面構造を模式的に示した。図示するように、この燃料電池１００は、膜電極接合体１０の両面を、カソード側セパレータ２０、および、アノード側セパレータ３０で挟持することによって構成されている。
【００１８】
膜電極接合体１０は、プロトン伝導性を有する電解質膜１２の両面に、それぞれ、アノード、および、カソードを接合することによって構成されている。アノード、および、カソードは、それぞれ、触媒層１４と、ガス拡散層１６とを含んでいる。本実施例では、電解質膜１２として、ナフィオン（登録商標）等の固体高分子型の電解質膜を用いるものとした。電解質膜１２として、他の電解質膜を用いるものとしてもよい。また、本実施例では、ガス拡散層１６として、カーボンクロスを用いるものとした。ガス拡散層１６として、カーボンペーパ等、ガス拡散性、および、導電性を有する他の材料を用いるものとしてもよい。膜電極接合体１０は、本発明における発電体に相当する。
【００１９】
アノード側セパレータ３０におけるアノード側のガス拡散層１６と当接する側の表面には、図示するように、リブ、および、溝が形成されており、この溝は、燃料ガスとしての水素、および、アノードから排出されるアノードオフガスを流すためのアノードガス流路３０ｐを構成する。また、カソード側セパレータ２０におけるカソード側のガス拡散層１６と当接する表面には、図示するように、リブ、および、溝が形成されており、この溝は、酸化剤ガスとしての空気、および、カソードから排出されるカソードオフガスを流すためのカソードガス流路２０ｐを構成する。なお、図示は省略しているが、カソード側セパレータ２０、および、アノード側セパレータ３０には、冷却水を流すための冷却水流路も形成されている。カソード側セパレータ２０、および、アノード側セパレータ３０の材料としては、カーボンや、金属など、導電性を有する種々の材料を適用可能である。
【００２０】
Ｂ．セパレータに形成するリブの幅の設計：
セパレータの表面に形成されたリブおよび溝によってガス流路が形成される燃料電池では、上記リブがガス拡散層に当接するので、上記リブと当接するガス拡散層の領域への反応ガス（空気、および、水素）の供給量は、上記溝に対向する領域（上記リブと当接しない領域）におけるガス拡散層への供給量よりも少なくなる。このため、触媒層において、ガス拡散層を挟んで上記リブと対向する領域における発電量は、他の領域における発電量よりも少なくなり、燃料電池全体としての発電量の低下を招く。したがって、上記発電量の低下を抑制するためには、上記リブの幅を極力小さくすることが好ましい。しかし、ガス拡散層、および、上記リブは、それぞれ導電体からなり、上記リブの幅を小さくすれば、ガス拡散層１６とリブとの接触抵抗が増大するため、電池性能の低下を招く。
【００２１】
そこで、本実施例の燃料電池１００では、上述した燃料電池全体としての発電量の低下を抑制するとともに、セパレータに形成されたリブとガス拡散層との接触抵抗の増大を抑制して、発電性能の低下を抑制可能なように、セパレータに形成するリブの幅を設計した。なお、以下では、カソード側セパレータ２０について説明し、アノード側セパレータ３０についての説明は省略する。
【００２２】
図２は、燃料電池１００におけるカソード側のガス拡散層１６とカソード側セパレータ２０との当接部を拡大して示す説明図である。
【００２３】
図示するように、カソード側セパレータ２０には、カソードガス流路２０ｐを構成するためのリブ２０ｒおよび溝２０ｄが形成されている。ここで、リブ２０ｒのガス拡散層１６と当接する部分の幅（以下、リブ幅と呼ぶ）を２χ（ｍ）、膜電極接合体１０をカソード側セパレータ２０とアノード側セパレータ３０とによって挟持したときのガス拡散層１６の厚さをｈ（ｍ）とする。また、カソードガス流路２０ｐ内の、リブ２０ｒとガス拡散層１６との当接部におけるリブ２０ｒの幅方向の端部の点を点Ａ、カソード側のガス拡散層１６と触媒層１４との界面部位であって、ガス拡散層１６を挟んでリブ２０ｒの幅方向の中央部と対向する界面部位の点を点Ｂとする。なお、点Ａと、点Ｂとは、図示した同一面内における点である。そして、上述した点Ａと点Ｂとの距離をＬ（ｍ）とする。また、点Ｂにおける酸素量（モル流束）をＮ（ｍｏｌ／ｍ2・ｓ）、平衡定数をＫ、酸素の拡散係数をＤ（ｍ2／ｓ）、点Ａにおける酸素濃度と点Ｂにおける酸素濃度との差（濃度勾配）をΔＰ（ｍｏｌ／ｍ3）とする。
【００２４】
このとき、点Ｂにおける酸素量（モル流束）Ｎは、以下に示す式（１）によって表される。
Ｎ＝Ｋ・Ｄ・ΔＰ／Ｌ                                              ・・・（１）
【００２５】
そして、点Ａと点Ｂとの距離Ｌは、
Ｌ＝（χ2＋ｈ2）1/2                                              ・・・（２）
であるから、式（１）、および、式（２）より、
Ｎ＝Ｋ・Ｄ・ΔＰ／（χ2＋ｈ2）1/2；                              ・・・（３）
となる。つまり、点Ｂにおける酸素量（モル流束）Ｎは、χの関数である。
【００２６】
図３は、点Ｂにおける酸素量（モル流束）Ｎとχとの関係を示す説明図である。図示するように、リブ幅を小さくするほど、点Ｂにおける酸素量（モル流束）Ｎが増加することが分かる。
【００２７】
次に、リブ幅を変化させると、点Ｂにおける酸素量（モル流束）Ｎの変化率が変化することに着目した。そして、上記式（３）の両辺をχで微分すると、
ｄＮ／ｄχ＝−Ｋ・Ｄ・ΔＰ・χ／（χ2＋ｈ2）3/2                  ・・・（４）
となる。
【００２８】
図４は、点Ｂにおける酸素量（モル流束）Ｎの変化率とχとの関係を示す説明図である。ここでは、−ｄＮ／ｄχとχとの関係を示した。この結果、−ｄＮ／ｄχが極大値をとる、すなわち、ｄＮ／ｄχが極小値をとるリブ幅（χ1≒１．４・ｈ）で、最も効果的に、点Ｂにおける酸素量（モル流束）を増加させ、触媒層１４全面への酸素の供給量の均一化を図ることができることが分かった。なお、図３にも示したように、リブ幅を小さくするほど、点Ｂにおける酸素量（モル流束）Ｎが増加するが、リブ幅を、−ｄＮ／ｄχが極大値をとる（ｄＮ／ｄχが極小値をとる）χ1値満にした場合には、点Ｂにおける酸素量（モル流束）Ｎを増加させる効果感度が低下する。以上の考察から、本実施例の燃料電池１００では、リブ２０ｒのリブ幅の上限値を２χ≒１．４・ｈ（ガス拡散層１６の厚さｈの１．４倍）とした。
【００２９】
次に、リブ２０ｒとガス拡散層１６との接触抵抗と、リブ２０ｒの電気抵抗とを含む電気抵抗を考慮したリブ２０ｒのリブ幅の下限値について説明する。
【００３０】
図５は、図２と同様に、燃料電池１００におけるカソード側のガス拡散層１６とカソード側セパレータ２０との当接部を拡大して示す説明図である。図中に、カソード側の１触媒層１４からカソード側セパレータ２０に流れる電流を太線矢印で模式的に示した。なお、カソード側セパレータ２０におけるリブ２０ｒのピッチは、２ｐとする。
【００３１】
図５において、カソード側の触媒層１４とガス拡散層１６との界面からカソード側セパレータ２０への電気抵抗Ｒは、概ね、リブ２０ｒを構成する材料のバルクの電気抵抗Ｒｂｍと、リブ２０ｒとガス拡散層１６との接触部２０ｃにおける接触抵抗Ｒｃと、ガス拡散層１６においてガス拡散層１６からリブ２０ｒに電流が集電される集電領域１６ｃの電気抵抗Ｒｇｆとの和であり、
Ｒ≒Ｒｂｍ＋Ｒｃ＋Ｒｇｆ                                          ・・・（５）
である。
【００３２】
なお、Ｒｂｍは、リブ２０ｒのバルク特性と形状、および、χに依存する。また、Ｒｃは、面圧（膜電極接合体１０をカソード側セパレータ２０とアノード側セパレータ３０とによって挟持するときの圧力）、リブ２０ｒとガス拡散層１６との界面特性に依存するとともに、χ-1に比例する成分を有する。また、Ｒｇｆは、上記面圧、ガス拡散層１６のバルク特性に依存するとともに、ガス拡散層１６の厚さ、（ｐ−χ）-2に比例する成分と、（ｐ−χ）-1に比例する成分とを有する。
【００３３】
したがって、式（５）を、χに依存しない成分を定数Ｒ0として整理すると、
Ｒ（χ）≒Ｒｂｍ（χ）＋Ｒｃ（χ）＋Ｒｇｆ（χ）＋Ｒ0            ・・・（６）
と表すことができる。
【００３４】
また、先述したように、Ｒｃは、χ-1に比例する成分を有し、
Ｒｃ（χ）＝ｋ１χ-1＋ｋ２                                        ・・・（７）
と表すことができる（なお、ｋ１，ｋ２は、定数）。
【００３５】
また、先述したように、Ｒｇｆは、（ｐ−χ）-2に比例する成分と、（ｐ−χ）-1に比例する成分とを有し、
Ｒｇｆ（χ）＝ｋ３（ｐ−χ）-2＋ｋ４（ｐ−χ）-1＋ｋ５            ・・・（８）
と表すことができる（なお、ｋ３，ｋ４，ｋ５は、定数）。
【００３６】
そして、Ｒｂｍ（χ）＜＜Ｒ、すなわち、Ｒｂｍ（χ）がＲと比較して十分に小さいことを考慮して、式（７），（８）を用いて式（６）を整理すると、
Ｒ≒ｋ３（ｐ−χ）-2＋ｋ４（ｐ−χ）-1＋ｋ１χ-1＋Ｒｐ            ・・・（９）
と表すことができる（なお、Ｒｐは、Ｒ0，ｋ５を含む定数項）。つまり、上述した電気抵抗Ｒは、χの関数である。上記式（９）において、ｋ３，ｋ４，ｋ１，Ｒｐは、それぞれ、請求項４に記載された式におけるｒ１，ｒ２，ｒ３，ｒ４に相当する。
【００３７】
図６は、上述した電気抵抗Ｒとχとの関係を示す説明図である。ここでは、０＜χ＜ｐの範囲における電気抵抗Ｒとχとの関係を示した。図示するように、χが０に近づくほど、電気抵抗Ｒが大きくなり、χが大きくなるほど、電気抵抗Ｒは定数項Ｒｐに近づくことが分かる。そして、本実施例の燃料電池１００では、リブ２０ｒのリブ幅の下限値を、上述した電気抵抗Ｒが１．１・Ｒｐ（電気抵抗Ｒの最小値Ｒｐの１．１倍）となるリブ幅χ2とした。図６から分かるように、リブ２０ｒのリブ幅を、χ2未満とすると、電気抵抗Ｒが急激に増大して、燃料電池１００の電池性能を著しく低下させるからである。
【００３８】
図７は、先に図３に示した点Ｂにおける酸素量（モル流束）Ｎとχとの関係と、１／（電気抵抗Ｒ）とχとの関係を併せて示す説明図である。先に図２，３を用いて説明したリブ２０ｒの上限値の設計方法、および、図５，６を用いて説明したリブ２０ｒのリブ幅の下限値の設計方法から、本実施例の燃料電池１００では、リブ２０ｒのリブ幅を下限値χ2から上限値χ1の間で設定するものとした。
【００３９】
以上説明した条件を満たす本実施例の燃料電池１００によれば、カソード側セパレータ２０に形成されたリブ２０ｒと当接するガス拡散層１６の領域への酸素の供給量を増加させて、触媒層１４全面への酸素の供給量の均一化を図るとともに、カソード側セパレータ２０に形成されたリブ２０ｒとガス拡散層１６との接触抵抗の増大を抑制し、発電性能の低下を抑制することができる。
【００４０】
Ｂ．変形例：
以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明はこのような実施の形態になんら限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲内において種々なる態様での実施が可能である。例えば、以下のような変形が可能である。
【００４１】
Ｂ１．変形例１：
上記実施例では、本発明のセパレータの設計方法を、カソード側セパレータ２０に適用した場合を一例として説明したが、アノード側セパレータ３０にも適用するようにしてもよい。
【００４２】
Ｂ２．変形例２：
上記実施例では、図１，２，５に示したように、カソード側セパレータ２０、および、アノード側セパレータ３０の製造に際し、ブロック形状を有する導電性部材に、例えば、切削加工によって、リブおよび溝を形成するものとしたが、本発明は、これに限られない。
【００４３】
図８は、変形例としてのカソード側セパレータ２０Ａの断面構造を示す説明図である。図示するように、このカソード側セパレータ２０Ａは、平板２２と波板２４とを互いに接合することによって製造される。なお、平板２２と波板２４とによって形成される空隙２０ｗは、例えば、冷却水が流れる冷却水流路として利用することができる。このような形状を有するカソード側セパレータ２０Ａにおいて、本実施例の燃料電池１００におけるカソード側セパレータ２０と同様の効果を奏するリブ幅の設計が可能である。
【符号の説明】
【００４４】
１００…燃料電池
１０…膜電極接合体
１２…電解質膜
１４…触媒層
１６…ガス拡散層
２０，２０Ａ…カソード側セパレータ
２０ｐ…カソードガス流路
２０ｒ…リブ
２０ｄ…溝
２２…平板
２４…波板
２０ｗ…空隙（冷却水流路）
３０…アノード側セパレータ
３０ｐ…アノードガス流路
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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