(57)【要約】【課題】使用済核燃料からプルトニウムが単独で分離される工程を設けることなく高純度のウランを回収でき、加えて再処理を経たプルトニウムの単離回収が困難なものとなり、もって核拡散に対する抑止効果に優れた使用済核燃料の再処理方法等を提供すること。【解決手段】本発明では、使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させ、得られる燃料溶解液に含まれる核種を溶媒抽出により分離し回収する使用済核燃料の再処理方法において、燃料溶解液に含まれるＰｕの原子価を基準とし、このプルトニウムの原子価が３価となるまで且つＦＰやＭＡを除去することなく、燃料溶解液に含まれる溶存核種の電解還元を行う電解原子価調整工程と、ＴＢＰ溶媒を用い、電解原子価調整工程を経た燃料溶解液からこのＴＢＰ溶媒にＰｕを分配させる核種分離工程と、を設けるようにした。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させ、得られる燃料溶解液に含まれる核種を溶媒抽出により分離し回収する使用済核燃料の再処理方法において、
前記燃料溶解液に含まれるプルトニウムの原子価を基準とし、このプルトニウムの原子価が溶媒抽出効率の低い原子価となるまで且つ核分裂生成物やマイナーアクチニドを除去することなく、燃料溶解液に含まれる核種の電解還元を行う電解原子価調整工程と、
前記燃料溶解液に含まれるウランを抽出可能な抽出用溶媒を用い、前記電解原子価調整工程を経た燃料溶解液から抽出用溶媒にウランを分配させる核種分離工程と、
を有することを特徴とする使用済核燃料の再処理方法。
【請求項２】
前記電解原子価調整工程では、プルトニウムの原子価が３価になるまで燃料溶解液に含まれる核種の電解還元を行い、
前記核種分離工程では、抽出用溶媒としてドデカンにより希釈されたリン酸トリブチルを含有する有機溶媒を用いることを特徴とする請求項１に記載の使用済核燃料の再処理方法。
【請求項３】
前記核種分離工程では、遠心抽出法を用い、前記電解原子価調整工程を経た燃料溶解液と抽出用溶媒とを遠心力により相分離させ、相分離した抽出用溶媒にウランを分配させることを特徴とする請求項１に記載の使用済核燃料の再処理方法。
【請求項４】
外殻を成す本体ケースと、この本体ケースの内部に収められて使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させて得られる燃料溶解液とこれに含まれる核種の抽出用溶媒との混合液を遠心力により相分離させるロータケースとを有し、本体ケースの底壁とロータケースの底壁とで形成される空間を燃料溶解液と抽出用溶媒が混合されるミキシング・スペースとする遠心抽出ユニットを備えた遠心抽出装置において、
核分裂生成物やマイナーアクチニドが除去されていない燃料溶解液が案内され、案内された燃料溶解液に含まれるプルトニウムの原子価が溶媒抽出効率の低い原子価となるまで燃料溶解液に含まれる核種の電解還元を行い、電解還元を経た燃料溶解液を前記ロータケースに供給するように構成される電解還元ユニットを備えることを特徴とする遠心抽出装置。
【請求項５】
前記電解還元ユニットは、前記燃料溶解液に含まれるプルトニウムの原子価が３価になるまで燃料溶解液に含まれる核種を電解還元可能に構成され、
前記遠心抽出ユニットは、そのミキシング・スペースに、前記電解還元を受けた燃料溶解液と、抽出用溶媒としてのドデカンにより希釈されたリン酸トリブチルを含有する有機溶媒とが供給可能に構成されることを特徴とする請求項４に記載の遠心抽出装置。
【請求項６】
前記遠心抽出ユニットは、そのロータケースの回転数が１０００ｒｐｍ以上で且つロータケースに供給される燃料溶解液および抽出用溶媒の各供給流量が０．２リットル／分以上で、遠心抽出処理可能に構成されることを特徴とする請求項５に記載の遠心抽出装置。
【請求項７】
前記遠心抽出ユニットは、そのロータケースの回転数が４０００ｒｐｍ以上で且つロータケースに供給される燃料溶解液および抽出用溶媒の各供給流量が０．４リットル／分以上で、遠心抽出処理可能に構成されることを特徴とする請求項５に記載の遠心抽出装置。
【請求項８】
前記電解還元ユニットは、前記遠心抽出ユニットの本体ケースの外部に設けられて前記燃料溶解液が導入される電解還元槽と、この電解還元槽の内部に設けられて電解還元を受けたプルトニウムの通過を妨げ且つ硝酸水溶液の通過を許容する隔膜と、この隔膜を隔てて陽極および陰極が設けられて成る陽極室および陰極室と、を有し、前記燃料溶解液が陰極室に導入されて前記電解還元が行われるように構成されることを特徴とする請求項４に記載の遠心抽出装置。
【請求項９】
前記電解還元ユニットは、前記遠心抽出ユニットのミキシング・スペースと共用される電解還元槽と、この電解還元槽としてのミキシング・スペースに供給された燃料溶解液に含まれる核種の電解還元を行う電極とを有することを特徴とする請求項４に記載の遠心抽出装置。
【請求項１０】
前記電解還元ユニットの電極は、ミキシング・スペースに設けられ、陽極および陰極が同心状に且つ交互に配置される環状電極により構成されることを特徴とする請求項９に記載の遠心抽出装置。
【請求項１１】
前記電解還元ユニットの電極は、前記遠心抽出ユニットの本体ケース或いはロータケースのうち何れか一側が正に帯電されて成る陽極と、他側が負に帯電されて成る陰極とにより構成されることを特徴とする請求項９に記載の遠心抽出装置。
【請求項１２】
前記電解還元ユニットの電極は、金、白金、チタン、ルテニウム、ロジウム、パラジウムから選択される１種以上の金属、２種以上から成る合金若しくはグラッシーカーボンにより構成され、或いは、これらの材料により被覆されることにより構成されることを特徴とする請求項８或いは請求項９に記載の遠心抽出装置。
【請求項１３】
前記電解還元ユニットの隔膜は、有機高分子材料或いはセラミックス材料により構成されることを特徴とする請求項８に記載の遠心抽出装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、使用済核燃料の再処理技術に係り、特に、使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させ、得られる燃料溶解液に含まれる核種を溶媒抽出により分離し回収する使用済核燃料の再処理方法およびこの再処理方法に用いられる使用済核燃料の再処理方法および遠心抽出装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、わが国ならびに海外諸国の多くにおける原子力エネルギー利用は、使用済核燃料の再処理工程を含む核燃料サイクルに立脚している。使用済核燃料の再処理は、使用済核燃料から化学的にＦＰ（核分裂生成物）やＭＡ（マイナーアクチニド；Ｎｐ、Ａｍ，Ｃｍなど）を除去し、再び原子炉で利用可能なＵ（ウラン）、Ｐｕ（プルトニウム）を分離回収する工程であり、エネルギー資源の有効利用において重要な位置付けを担うと共に核不拡散の要請を受ける。
【０００３】
使用済核燃料の再処理方法は、種々提案されている。溶媒抽出法の１つであるピューレックス法（たとえば、特許文献１参照）は、ＵおよびＰｕの選択的回収、臨界安全性などの面で優れており、近年代表的な手法となっている。このピューレックス法では、使用済核燃料（燃料集合体）の切断→切断片の硝酸溶解→溶媒抽出によるＦＰ除去（共除染）→溶媒抽出によるＵとＰｕの相互分離→Ｕの精製、ＵとＰｕの混合→Ｕ溶液の脱硝、Ｕ−Ｐｕ混合溶液の脱硝→Ｕ酸化物の製造、Ｕ−Ｐｕ混合酸化物の製造、という流れで処理が行われる。
【０００４】
従来の使用済核燃料の再処理方法にあっては、使用済核燃料に含まれるＰｕは最終的にＵ−Ｐｕ混合酸化物として回収され、軽水炉用ＭＯＸ燃料として利用されることとなる。すなわち、Ｐｕが容易に単独利用できないよう構成され、核拡散に対する一定の抑止効果を有している。
【０００５】
ところで、溶媒抽出法を用いた使用済核燃料の再処理は、従来、パルスカラム抽出装置（たとえば、特許文献２参照）、ミキサセトラ抽出装置（たとえば、特許文献３参照）、遠心抽出装置（たとえば、特許文献４参照）などを用いて行われている。
【特許文献１】特開平９−３１８７９１号公報
【特許文献２】特開平５−３３７３０４号公報
【特許文献３】特開平６−２４６１０４号公報
【特許文献４】特開平７−１０８１０４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
(1) 使用済核燃料の再処理にあっては、Ｕについては高純度で回収すると共にＰｕについては核管理上単独で存在することを避けたいという要求がある。従来の使用済核燃料の再処理方法にあっては、再処理工程の一部にＵとＰｕが相互分離される工程が含まれており、核不拡散に対する脆弱性が残っている。加えて、再処理を経たＰｕの最終形態がＵ−Ｐｕ混合酸化物であっても、すでに強力な放射能を持つＦＰが除去されてしまっておりＰｕ単離回収の可能性が危惧される。
【０００７】
(2) また、再処理に用いられる装置のうち、パルスカラム抽出装置にあっては、燃料溶解液に含まれる核種の溶媒抽出の効率アップのためパルスカラム内の仕切り板（いわゆる邪魔板）の多層化が重要となり、遠心抽出装置と比較して装置が大型化する傾向がある。
【０００８】
加えて、燃料溶解液と抽出用溶媒の混合相の相分離および燃料核種の分離回収は、比重差を利用した静置法によって行うものであり溶媒抽出の処理速度が遅い。また、この静置法に基づき混合相を分離し燃料核種を分離回収するミキサセトラ抽出装置にあっても、この理は同様である。加えて、溶媒抽出の処理速度が遅いと抽出用溶媒の放射線劣化が大きくなる。このため、高燃焼度指向の原子炉や高速炉から取り出された使用済核燃料など放射能レベルの高い使用済核燃料を対象とした再処理にあたり、遠心抽出装置と比較して抽出用溶媒の寿命が短くなる傾向がある。
【０００９】
本発明は上記(1)の事情に鑑みてなされたもので、使用済核燃料からプルトニウムが単独で分離される工程を設けることなく高純度のウランを回収でき、加えて再処理を経たプルトニウムの単離回収が困難なものとなり、核拡散に対する抑止効果に優れた使用済核燃料の再処理方法を提供することを第一の目的とする。
【００１０】
また、本発明は上記(2)の事情に鑑みてなされたもので、使用済核燃料からプルトニウムが単独で分離される工程を設けることなく高純度のウランを回収でき、加えて再処理を経たプルトニウムの単離回収が困難なものとなり、核拡散に対する抑止効果に優れ、しかも、装置の小型化ならびに抽出用溶媒の劣化低減が図られる遠心抽出装置を提供することを第二の目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上述した目的を達成するため、本発明に係る使用済核燃料の再処理方法では、使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させ、得られる燃料溶解液に含まれる核種を溶媒抽出により分離し回収する使用済核燃料の再処理方法において、前記燃料溶解液に含まれるプルトニウムの原子価を基準とし、このプルトニウムの原子価が溶媒抽出効率の低い原子価となるまで且つ核分裂生成物やマイナーアクチニドを除去することなく、燃料溶解液に含まれる核種の電解還元を行う電解原子価調整工程と、前記燃料溶解液に含まれるウランを抽出可能な抽出用溶媒を用い、前記電解原子価調整工程を経た燃料溶解液から抽出用溶媒にウランを分配させる核種分離工程と、を設けたことを特徴とする。
【００１２】
また、本発明に係る遠心抽出装置では、外殻を成す本体ケースと、この本体ケースの内部に収められて使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させて得られる燃料溶解液とこれに含まれる核種の抽出用溶媒との混合液を遠心力により相分離させるロータケースとを有し、本体ケースの底壁とロータケースの底壁とで形成される空間を燃料溶解液と抽出用溶媒が混合されるミキシング・スペースとする遠心抽出ユニットを備えた遠心抽出装置において、核分裂生成物やマイナーアクチニドが除去されていない燃料溶解液が案内され、案内された燃料溶解液に含まれるプルトニウムの原子価が溶媒抽出効率の低い原子価となるまで燃料溶解液に含まれる核種の電解還元を行い、電解還元を経た燃料溶解液を前記ロータケースに供給するように構成される電解還元ユニットを備えることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、使用済核燃料からプルトニウムが単独で分離される工程を設けることなく高純度のウランを回収でき、加えて再処理を経たプルトニウムの単離回収が困難なものとなり、核拡散に対する抑止効果に優れる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
本発明に係る使用済核燃料の再処理方法および遠心抽出装置の実施形態を、添付図面を参照して説明する。
【００１５】
[第１実施形態]
図１は本発明に係る使用済核燃料の再処理方法の第１実施形態を示す図である。
【００１６】
本実施形態の使用済核燃料の再処理方法は、原子炉から取り出された使用済核燃料を硝酸水溶液に溶解させ、得られる燃料溶解液に含まれる核種を溶媒抽出により分離し回収するピューレックス法に基礎が置かれる。
【００１７】
図１はこの再処理方法にて実行される再処理工程を示すフローチャートであり、以下、この再処理方法における各工程を説明する。
【００１８】
工程Ｓ１は、原子炉から取り出された使用済核燃料が規定の放射能レベルになるまで貯蔵プールで貯蔵し冷却する工程である。
【００１９】
工程Ｓ２は、工程Ｓ１を経て冷却・貯蔵された使用済核燃料（燃料集合体）を数センチ程の小片になるよう切断する工程である。切断の際に燃料棒などから放出されるＦＰガスは廃ガス処理する。
【００２０】
工程Ｓ３は、工程Ｓ２を経て切断片となった使用済核燃料をステンレス製の溶解槽に入れ硝酸水溶液で溶解し、Ｕ、Ｐｕ、ＦＰ（核分裂生成物）、ＭＡ（マイナーアクチニド；Ｎｐ、Ａｍ、Ｃｍなど）を硝酸水溶液中に溶出させる工程である。ジルカロイ合金製或いはステンレス製の燃料被覆管その他の燃料集合体構造物の切断片は硝酸水溶液に対し不溶解性であり、これらの切断片は固体放射性廃棄物として処理・処分する。なお、工程Ｓ１〜工程Ｓ３は、ピューレックス法で用いられる公知の技術を用いることができる。
【００２１】
工程Ｓ４は、Ｐｕの原子価が工程Ｓ５にて行われる溶媒抽出の効率が低くなる原子価になるまで、燃料溶解液中の各溶存核種の電解還元を行う工程である（電解原子価調整工程）。この電解原子価調整工程は、ＦＰやＭＡが除去されていない燃料溶解液を対象として行う。
【００２２】
工程Ｓ５は、燃料溶解液に含まれるＵを効率よく抽出可能な抽出用溶媒を用い、工程Ｓ４を経た燃料溶解液から抽出用溶媒にＵを選択的に分配させると共にＰｕその他の溶存核種を燃料溶解液に残留させる工程である。すなわち、Ｕと、Ｐｕその他の核種（ＦＰ、ＭＡなど）とを分離回収する工程である（核種分離工程）。なお、Ｐｕその他の核種の混合物については、軽水炉用ＭＯＸ燃料の原料としてストックされる。
【００２３】
工程Ｓ６は、抽出用溶媒に分配された微量のＦＰ等を除去し、Ｕ精製を行う工程である。
【００２４】
工程Ｓ７は、マイクロ波を照射するなどして工程Ｓ６で得られるＵ精製溶液の脱硝を行う工程である。なお、工程Ｓ６および工程Ｓ７は、ピューレックス法で用いられる公知の技術を用いることができる。なお、工程Ｓ７を経た後、Ｕは酸化物としての形態でストックされ、軽水炉用燃料或いは高速炉用ブランケットとして利用される。
【００２５】
本実施形態の使用済核燃料の再処理方法における工程Ｓ４および工程Ｓ５の具体例を説明する。
【００２６】
工程Ｓ５の核種分離工程では、抽出用溶媒として、ドデカンにより希釈されたＴＢＰ（リン酸トリブチル）を含有する有機溶媒（以下、ＴＢＰ溶媒）を用いる。その理由は、工程Ｓ３で得られる燃料溶解液中のＵが６価で存在し、この６価のＵ（Ｕ（VI）はＴＢＰ（リン酸トリブチル）の硝酸水溶液に対する分配係数が著しく高いことによる。なお、ＴＢＰのドデカン希釈は、たとえば、ＴＢＰ濃度が３０％になるよう調整して行う。
【００２７】
また、工程Ｓ５の核種分離工程では、遠心抽出法を用いて、Ｕと、Ｐｕその他の溶存核種と、を分離回収する。この遠心抽出法では、溶媒抽出処理と相分離処理とにより行う。溶媒抽出処理では、工程Ｓ４の電解原子価調整を経た燃料溶解液とＴＢＰ溶媒とを混合し、ＵをＴＢＰ溶媒に分配させると共にＰｕを燃料溶解液に残留させる。相分離処理では、溶媒抽出処理に続いて行い、燃料溶解液とＴＢＰ溶媒の混合溶液を遠心力により相分離させ、ＴＢＰ溶媒中のＵと燃料溶解液中のＰｕその他の溶存核種とを分離回収する。
【００２８】
ここで、工程Ｓ３で得られる燃料溶解液中のＰｕは４価で存在する。４価のＰｕ（Ｐｕ（IV））と３価のＰｕ（Ｐｕ（III））の分配係数に関し、ＴＢＰ溶媒の硝酸水溶液に対する分配係数は、それぞれ２０、０．０１ほどの相違がある。したがって、Ｐｕ（IV）はＴＢＰ溶媒で安定であり、Ｐｕ（III）は硝酸水溶液で安定である。
【００２９】
工程Ｓ４では、Ｐｕの原子価による分配係数の差によって、ＴＢＰ溶媒にＵを分配させる工程Ｓ５でＰｕが燃料溶解液に残留するようにＰｕの原子価を電解還元により調整する。すなわち、工程Ｓ４では、Ｐｕの原子価が３価となるように、燃料溶解液に含まれるＰｕの電解原子価調整を行う。
【００３０】
工程Ｓ４の電解原子価調整は、ＦＰおよびＭＡなどが除去されていない燃料溶解液を対象として行うため、Ｐｕ以外の溶存核種、たとえば、Ｕ、Ｎｐ、Ａｍ、Ｃｍも同時に電解還元を受けることとなる。この際、燃料溶解液に含まれるＰｕの原子価が３価となるよう電解還元操作を行うことにより、Ｐｕ（IV）→Ｐｕ（III）という還元反応のほか、Ｕ（VI）→（IV）、Ｎｐ（VI）→（Ｖ）という還元反応が起こる。このように電解原子価調整を行ったとき、一般的な使用済核燃料の組成に基づく燃料溶解液の化学量論から、燃料溶解液中のＵの大部分はＵ（VI）として存在しており、Ｎｐの大部分はＮｐ（Ｖ）として存在することが判っている。
【００３１】
工程Ｓ４の電解原子価調整を行うと、工程Ｓ５の核種分離工程において、電解還元を受けて生成した燃料溶解液中のＰｕ（III）およびＮｐ（Ｖ）はＴＢＰ溶媒には分配されず燃料溶解液に残留する。加えて、燃料溶解液はＦＰやＭＡの除染が行われていないため、ＦＰやＭＡの一部も同様に燃料溶解液に残留する。一方、工程Ｓ４で電解還元を受けて生成したＵ（IV）ならびに電解還元されずに残ったＵ（VI）は、ＴＢＰ溶媒に対して高い分配係数を持ち、このＴＢＰ溶媒に良好に分配される。
【００３２】
次に、本実施形態の使用済核燃料の再処理方法にて用いられる遠心抽出装置を説明する。
【００３３】
図２は本発明に係る遠心抽出装置の第１実施形態を示す図である（縦断面図）。
【００３４】
本実施形態の遠心抽出装置１は、図２に示すように、電解還元ユニット100と、遠心抽出ユニット200と、を備える。
【００３５】
遠心抽出装置１の電解還元ユニット100は、遠心抽出ユニット200に接続され、電解還元槽101、電極（陽極102、陰極103）、燃料溶解液導入口104、を有して構成される。
【００３６】
電解還元ユニット100の燃料溶解液導入口104は、工程Ｐ３を経て得られる燃料溶解液すなわちＦＰやＭＡが除去されていない状態の燃料溶解液の輸送路に接続される。
【００３７】
電解還元ユニット100の電解還元槽101は、その内部に電極（陽極102、陰極103）を格納し、燃料溶解液導入口104から導入された燃料溶解液に含まれる溶存核種を、溶存Ｐｕが３価となるまで各々電解還元する。燃料溶解液中の溶存核種は、電解還元槽101の内部で電解還元を受けながら流動し、遠心抽出ユニット200に設けられた燃料溶解液供給口202へと案内される。
【００３８】
電解還元槽101の電極は、硝酸水溶液に対し耐腐食性の高い白金により構成されるが、電極の材料としては、白金に限られず硝酸水溶液に対し耐腐食性の高いものであればよい。たとえば、金、チタン、ルテニウム、ロジウム、パラジウムなどの金属、これらの金属のうち２種以上から成る合金、若しくは、グラッシーカーボンにより電極を構成してもよい。また、硝酸に対し耐腐食性の低い材料により電極が構成される場合は、白金などで電極を被覆するようにしてもよい。
【００３９】
一方、遠心抽出装置１の遠心抽出ユニット200は、電解還元槽101を経た燃料溶解液が供給される燃料溶解液供給口202およびＴＢＰ溶媒が供給される抽出用溶媒供給口203が設けられ且つ装置の外殻を成す有底筒状の本体ケース201を有する。本体ケース201の内部には、この本体ケース201内壁とロータケース206の外壁とによって、燃料溶解液とＴＢＰ溶媒が混合されるミキシング・スペース204が形成される。
【００４０】
ロータケース206は、混合溶液入口205を有しており、回転しながらミキシング・スペース204の混合溶液を混合溶液入口205から遠心分離槽218へと取り込み、混合溶液を遠心分離槽218内にて遠心力により相分離させる。なお、遠心分離槽218には邪魔板219が設けられており、遠心分離槽218に取り込まれる混合溶液はこの邪魔板219で分散され混合促進される。
【００４１】
ロータケース206は、回転プラグ213と一体構成されており、回転プラグ213が回転することにより回転する。また、回転プラグ213は、外部駆動源（不図示）の回転駆動力を受けて回転する回転軸207と連結されることにより回転する。この回転プラグ213は、本体ケース201の外周フランジ214に固定される支持プラグ215によって回転可能に支持される。
【００４２】
ロータケース206と一体構成される回転プラグ213は、遠心力を受けてＴＢＰ溶媒と相分離した燃料溶解液（高密度相）を、ロータケース206から排出する高密度相排出孔208と、同様にして燃料溶解液と相分離したＴＢＰ溶媒（低密度相）をロータケース206から排出する低密度相排出孔210とを有する。高密度相排出孔208は回転プラグ213の外周寄りに設定され、低密度相排出孔210は回転プラグ213の中央寄りに設定される。
【００４３】
回転プラグ213を回転可能に支持する支持プラグ215は、その内部に、高密度相排出孔208を通過してロータケース206から排出された燃料溶解液を遠心抽出ユニット200外部に案内する高密度相排出路209を有する。また、支持プラグ215は、その内部に、低密度相排出孔210を通過してロータケース206から排出された燃料溶解液を遠心抽出ユニット200外部に案内する低密度相排出路211を有する。一方、回転プラグ213は、高密度相排出孔208と高密度相排出路209とが連通するよう高密度相案内路216を有し、低密度相排出孔210と低密度相排出路211とが連通するよう低密度相案内路217を有する。
【００４４】
次に、本実施形態における使用済核燃料の再処理方法ならびに遠心抽出装置の作用を説明する。
【００４５】
遠心抽出装置１の電解還元ユニット100にて電解還元を受けた燃料溶解液中の溶存核種は、遠心抽出ユニット200の燃料溶解液供給口202から同ユニット200の本体ケース201内に供給される。また、ＴＢＰ溶媒は、遠心抽出ユニット200の抽出用溶媒供給口203から同ユニット200の本体ケース201内に供給される。燃料溶解液およびＴＢＰ溶媒の供給流量は、溶媒抽出による核種分離効率を考慮して設定され、０．２リットル／分以上であることが好ましい。より好ましい供給流量は、０．４リットル／分以上である。
【００４６】
遠心抽出ユニット200の本体ケース201内に供給された燃料溶解液およびＴＢＰ溶媒は、ミキシング・スペース204にて合流し混合される。ミキシング・スペース204では、燃料溶解液とＴＢＰ溶媒の混合溶液中の反応により、溶存核種の溶媒抽出が行われる。すなわち、電解還元ユニット100で電解還元を受けなかった燃料溶解液中のＵ（VI）および電解還元されたＵ（IV）がそれぞれの分配係数に基づきＴＢＰ溶媒に分配される。また、電解還元ユニット100で電解還元を受けた燃料溶解液中のＰｕ（III）、Ｎｐ（Ｖ）その他のＭＡ、ＦＰなどが燃料溶解液に残留する。このように核種分配が行われた燃料溶解液とＴＢＰ溶媒の２相から成る混合溶液は、遠心抽出ユニット200の混合溶液入口205からロータケース206内に案内される。
【００４７】
遠心抽出ユニット200のロータケース206内では、案内された２相の混合溶液は、ロータケース206の回転による遠心力を受けて、比重差に基づき燃料溶解液相とＴＢＰ相に相分離される。このとき、ロータケース206内では、ロータケース206の内壁側に高密度の燃料溶解液相が形成され、ロータケース206の中心側に低密度のＴＢＰ溶媒相が形成される。
【００４８】
ここで、ロータケース206の回転数は、溶媒抽出による核種分離効率の観点から設定され、１００ｒｐｍ〜３５００ｒｐｍであることが好ましく、回転数は大きいほど好ましい。さらに好ましいロータケース206の回転数は、４０００ｒｐｍ以上である。加えて、ロータケース206への燃料溶解液およびＴＢＰ溶媒の供給流量は、溶媒抽出による核種分離効率を考慮して設定され、０．２リットル／分以上であることが好ましい。より好ましい供給流量は、０．４リットル／分以上である。
【００４９】
ちなみに、遠心抽出装置１への燃料溶解液およびＴＢＰ溶媒の供給流量を０．２リットル／分とし且つロータケース206の回転数を１０００ｒｐｍとして溶媒抽出および相分離を行うと、Ｕ（VI）およびＵ（IV）の９０％が分離回収され、Ｐｕ（III）の９０％が分離回収される。さらに、上記供給流量を０．４リットル／分とし且つロータケース206の回転数を４０００ｒｐｍとして溶媒抽出および相分離を行うと、Ｕ（VI）およびＵ（IV）の略１００％が分離回収され、Ｐｕ（III）の９０％が分離回収される。
【００５０】
ロータケース206内の溶液相のうち、ＰｕならびにＦＰ、ＭＡなどが残留した燃料溶解液相は、高密度相排出孔208を通って高密度相排出路209から排出され回収される。一方、Ｕが分配したＴＢＰ溶媒相は、低密度相排出孔210を通って低密度相排出路211から排出され回収される。
【００５１】
ところで、従来の使用済核燃料の再処理方法では、使用済核燃料の切断片を硝酸水溶液に溶解させて燃料溶解液とした後、この燃料溶解液から高レベル放射能を持つＦＰを取り除く処理（いわゆる共除染）が行われる。次いで、ＵとＰｕの相互分離→Ｕ精製→Ｕ脱硝酸という工程と、核不拡散の要請から行われるＵとＰｕの再度の混合→Ｕ−Ｐｕ混合物の脱硝、という工程で再処理が行われる。しかし、再処理工程の一部に「ＵとＰｕの相互分離」の工程が設けられておりＰｕが単独で存在していること、また、「共除染」の工程が設けられておりＵ−Ｐｕ混合物からのＰｕ単離が比較的容易となっていることから、Ｐｕの単独利用の可能性が懸念される。
【００５２】
これに対し、本実施形態の使用済核燃料の再処理方法では、その全工程を通じ、共除染を行うことなく且つＵとＰｕの相互分離を行うことなく、Ｕと、Ｐｕその他の核種と、に分離される。また、Ｕの純度は９０％〜１００％である。すなわち、Ｕについては高純度で単独回収しつつ、Ｐｕについては再利用されるまでＦＰやＭＡなどと共に高レベルの放射能を有する状態で貯蔵され、Ｐｕのみを抽出・精製することが困難なものとなる。
【００５３】
次に、本実施形態の使用済核燃料の再処理方法ならびに遠心抽出装置１の効果を説明する。
【００５４】
本実施形態の使用済核燃料の再処理方法にあっては、
(1) 燃料溶解液に含まれるＰｕの原子価を基準とし、このプルトニウムの原子価が３価となるまで且つＦＰやＭＡを除去することなく、燃料溶解液に含まれる溶存核種の電解還元を行う電解原子価調整工程と、ＴＢＰ溶媒を用い、電解原子価調整工程を経た燃料溶解液からこのＴＢＰ溶媒にＰｕを分配させる核種分離工程と、が設けられる。このため、使用済核燃料からプルトニウムが単独で分離される工程を設けることなく高純度のウランを回収でき、加えて再処理を経たプルトニウムの単離回収が困難なものとなり、核拡散に対する抑止効果に優れた使用済核燃料の再処理が可能となる。
【００５５】
遠心抽出装置１にあっては、
(2) 電解還元ユニット100は、ＦＰやＭＡが除去されていない燃料溶解液が案内され、燃料溶解液に含まれるＰｕの原子価が３価となるまで燃料溶解液に含まれる溶存核種の電解還元可能に構成される。また、遠心抽出ユニット200は、そのミキシング・スペース204に、電解還元ユニット100にて電解還元を受けた燃料溶解液と、抽出用溶媒としてのＴＢＰ溶媒とが供給可能に構成される。このため、使用済核燃料からプルトニウムが単独で分離される工程を設けることなく高純度のウランを回収でき、加えて再処理を経たプルトニウムの単離回収が困難なものとなり、核拡散に対する抑止効果に優れた使用済核燃料の再処理が可能となる。
【００５６】
ところで、ピューレックス法などの溶媒抽出に用いられる装置のうち、遠心抽出装置は、ミキサセトラ、パルスカラムなどに比べて溶媒抽出の処理速度が速く有機溶媒の放射線劣化を低減できる。このため、共除染処理を行わない本実施形態の再処理方法を、遠心抽出装置を用いて実行することにより、核拡散に対する抑止効果の強化と抽出用溶媒の劣化遅延化の両立的向上が図られる。
【００５７】
(3) 遠心抽出ユニット200は、そのロータケース206の回転数が４０００ｒｐｍ以上で且つロータケース206に供給される燃料溶解液およびＴＢＰ溶媒の各供給流量が０．４リットル／分以上で遠心抽出処理可能に構成される。このため、略１００％の純度でウランを分離回収でき、(2)の効果を高めることができる。
【００５８】
[第２実施形態]
図３は本発明に係る遠心抽出装置の第２実施形態を示す図である（縦断面図）。
【００５９】
本実施形態は、第１実施形態の遠心抽出装置１における電解還元ユニット100の構成を変形した例である。なお、第１実施形態と同様の構成は、同一符号を付して説明を省略し、第１実施形態の構成を変更し或いは新たに追加した構成は、符号末尾に「Ａ」を付して説明する。
【００６０】
本実施形態の遠心抽出装置１Ａは、図３に示すように、電解還元ユニット100Ａを備える。この電解還元ユニット100Ａは、隔膜105Ａと、この隔膜105Ａを隔てて陽極102および陰極103が設けられて成る陽極室106Ａおよび陰極室107Ａと、を有する。なお、電解還元ユニット100Ａにあっては、燃料溶解液導入口104は陰極室107Ａに設けられ、燃料溶解液がこの陰極室107Ａに導入され、燃料溶解液に含まれる溶存核種が電解還元を受ける。
【００６１】
電解還元ユニット100Ａの隔膜105Ａは、電解還元を受けたＰｕの通過を妨げ且つ硝酸水溶液の通過を許容し且つ硝酸水溶液に対し耐腐食性が高いことが重要である。したがって、この隔膜105Ａを、有機高分子材料或いはセラミックス材料から成る多孔質部材により構成するのが好ましい。
【００６２】
次に、遠心抽出装置１Ａの効果を説明する。
【００６３】
本実施形態の遠心抽出装置１Ａにあっては、第１実施形態の(2)および(3)の効果に加え、下記の効果を得ることができる。
【００６４】
(4) 電解還元ユニット100Ａは、電解還元槽101にて電解還元を受けたＰｕの通過を妨げ且つ硝酸水溶液の通過を許容する隔膜105Ａを有する。このため、電解還元されて生成したＰｕ（III）の酸化が抑制され、第１実施形態における(2)および(3)の効果を高めることができる。
【００６５】
[第３実施形態]
図４は本発明に係る遠心抽出装置の第３実施形態を示す図であり、図４(Ａ)は遠心抽出装置の縦断面図、図４(Ｂ)は図４(Ａ)のIII−III断面図である。
【００６６】
本実施形態は、第１実施形態の遠心抽出装置１における電解還元ユニット100の構成を変形した例である。なお、第１実施形態と同様の構成は、同一符号を付して説明を省略し、第１実施形態の構成を変更し或いは新たに追加した構成は、符号末尾に「Ｂ」を付して説明する。
【００６７】
本実施形態の遠心抽出装置１Ｂは、図４(Ａ)に示すように、電解還元ユニット（102Ｂ，103Ｂ，202Ｂ、204Ｂ）を備える。すなわち、本実施形態の遠心抽出装置１は、部分的に第１実施形態の遠心抽出ユニット200と電解還元ユニット100が構造一体化したものである。すなわち、遠心抽出ユニット200Ｂにおける燃料溶解液供給口202Ｂ、ミキシング・スペース204Ｂは、それぞれ、第１実施形態の電解還元ユニット100における燃料溶解液導入口104、電解還元槽101としても機能する。
【００６８】
電解還元ユニット100Ｂの電極（陽極102Ｂ、陰極103Ｂ）は、図４(Ａ)および図４(Ｂ)に示すように、電解還元槽101Ｂとしてのミキシング・スペース204Bに設けられており、陽極102Ｂと陰極103Ｂが同心状に且つ交互に多重配置される。いずれの電極も環状に形成される。なお、電極の形状はミキシング・スペース204Bの形状を考慮して適宜変更でき、電極の数は電解還元効率を考慮して設定して適宜変更できる。
【００６９】
次に、遠心抽出装置１Ｂの効果を説明する。
【００７０】
遠心抽出装置１Ｂにあっては、第１実施形態の(2)および(3)の効果に加え、下記の効果を得ることができる。
【００７１】
(5) 電解還元ユニット（102Ｂ，103Ｂ，202Ｂ、204Ｂ）は、遠心抽出ユニット200Ｂのミキシング・スペース204Ｂと共用される電解還元槽101Ｂと、電解還元槽101Ｂとしてのミキシング・スペース204Ｂに供給された燃料溶解液の電解還元に用いられる電極（陽極102Ｂ、陰極103Ｂ）と、を有するように構成される。すなわち、遠心抽出ユニット200Ｂにおいて燃料溶解液と抽出用溶媒の混合領域として必要的に設けられるミキシング・スペース204Bを利用して燃料溶解液を電解還元できる。したがって、第１実施形態の電解還元ユニット100に設けられる電解還元槽101、燃料溶解液導入口104が不要となり、遠心抽出装置の小型化および簡素化を図りつつ、第１実施形態における(2)および(3)の効果を得ることができる。
【００７２】
[第４実施形態]
図５は本発明に係る遠心抽出装置の第４実施形態を示す図である。本実施形態は、第１実施形態の遠心抽出装置１の構成を変形した例である。なお、第１実施形態と同様の構成は、同一符号を付して説明を省略し、第１実施形態の構成を変更し或いは新たに追加した構成は、符号末尾に「Ｃ」を付して説明する。
【００７３】
本実施形態の遠心抽出装置１Ｃは、電解還元ユニット（201Ｃ、202Ｃ、204Ｃ、206Ｃ、212Ｃ）を備え、第１実施形態の電解還元ユニット100と遠心抽出ユニット200が構造的に一体化して構成される。すなわち、遠心抽出ユニット200Ｃにおける燃料溶解液供給口202Ｃ、ミキシング・スペース204Ｃ、ロータケース206Ｃ、本体ケース201Ｃは、それぞれ、第１実施形態の電解還元ユニット100における燃料溶解液導入口104、電解還元槽101、陽極102、陰極103としても機能する。
【００７４】
遠心抽出装置１Ｃの本体ケース201Ｃは、負に帯電されることにより陰極として機能し、遠心抽出装置１Ｃのロータケース206Ｃは、正に帯電されることにより陽極として機能する。絶縁部212Ｃは、本体ケース201Ｃおよびロータケース206Ｃが短絡し電極としての機能が喪失しないよう適所に設定される。なお、本体ケース201Ｃを正に帯電させることにより陽極として機能させ、ロータケース206Ｃを負に帯電させることにより陰極として機能させるようにしてもよい。なお、遠心抽出装置１Ｃにあっては、電解還元はミキシング・スペース204Ｃにて行われる。
【００７５】
次に、遠心抽出装置１Ｃの効果を説明する。
【００７６】
遠心抽出装置１Ｃにあっては、第１実施形態の(2)および(3)の効果に加え、下記の効果を得ることができる。
【００７７】
(6) 電解還元ユニット（201Ｃ、202Ｃ、204Ｃ、206Ｃ、212Ｃ）は、遠心抽出ユニット200Ｃと構造一体化される。すなわち、遠心抽出ユニット200Ｃが第１実施形態の電解還元ユニット100の機能を併有するよう構成される。したがって、第１実施形態の電解還元ユニット100を別途設ける必要がなく、遠心抽出装置の小型化および簡素化を図りつつ、第１実施形態における(2)および(3)の効果を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００７８】
【図１】本発明に係る使用済核燃料の再処理方法の第１実施形態を示す図。
【図２】本発明に係る遠心抽出装置の第１実施形態を示す図。
【図３】本発明に係る遠心抽出装置の第２実施形態を示す図。
【図４】本発明に係る遠心抽出装置の第３実施形態を示す図であり、(Ａ)は遠心抽出装置の縦断面図、(Ｂ)は図４(Ａ)のIII−III断面図。
【図５】本発明に係る遠心抽出装置の第４実施形態を示す図。
【符号の説明】
【００７９】
１、１Ａ、１Ｂ、１Ｃ…遠心抽出装置，  100、100Ａ、100Ｂ、100Ｃ…電解還元ユニット，  101…電解還元槽，  102、102Ｂ…陽極，  103、103Ｂ…陰極，  104…燃料溶解液導入口，  105Ａ…隔膜，  106Ａ…陽極室，  107Ａ…陰極室，  200…遠心抽出ユニット，  201、201Ｃ…本体ケース，  202、202Ｂ…燃料溶解液供給口，  203…抽出用溶媒供給口，  204、204Ｂ…ミキシング・スペース，  205…混合溶液入口，  206、206Ｃ…ロータケース，  207…回転軸，  208…高密度相排出孔，  209…高密度相排出路，  210…低密度相排出孔，  211…低密度相排出路，  212Ｃ…絶縁部，213…回転プラグ，  214…外周フランジ，  215…支持プラグ，  216…高密度相案内路，  217…低密度相案内路，  218…遠心分離槽，  219…邪魔板。
【図１】
2010043953.tif 000003
【図２】
2010043953.tif 000004
【図３】
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【図４】
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【図５】
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