(57)【要約】【課題】離型性に優れるとともに、リードフレーム等に対する高い接着性を有し、耐半田性に優れた電子部品封止用樹脂組成物を提供する。【解決手段】下記の（Ａ）〜（Ｂ）を含有し、さらに下記の（Ｃ）〜（Ｄ）を含有する電子部品封止用樹脂組成物である。（Ａ）非共役性の炭素−炭素炭素二重結合を有する脂環式多環炭化水素と、フェノール化合物との反応物をグリシジルエーテル化した脂環式骨格含有エポキシ樹脂。（Ｂ）ナフトールアラルキル樹脂。（Ｃ）重量平均分子量３０００〜１５０００の酸化ポリオレフィンワックス。（Ｄ）ポリエステルワックス。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の（Ａ）〜（Ｂ）を含有し、さらに下記の（Ｃ）〜（Ｄ）を含有することを特徴とする電子部品封止用樹脂組成物。
（Ａ）非共役性の炭素−炭素炭素二重結合を有する脂環式多環炭化水素と、フェノール化合物との反応物をグリシジルエーテル化した脂環式骨格含有エポキシ樹脂。
（Ｂ）ナフトールアラルキル樹脂。
（Ｃ）重量平均分子量３０００〜１５０００の酸化ポリオレフィンワックス。
（Ｄ）ポリエステルワックス。
【請求項２】
上記（Ａ）の脂環式骨格含有エポキシ樹脂が、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂である請求項１記載の電子部品封止用樹脂組成物。
【請求項３】
上記（Ｄ）のポリエステルワックスが、カルナバワックスである請求項１または２記載の電子部品封止用樹脂組成物。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載の電子部品封止用樹脂組成物を用いて、電子部品を封止してなる電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、半導体素子、抵抗器、コイル、コンデンサ、表面弾性波素子、アンテナ、あるいはこれらを複数組み合わせた、外部への電気的、電磁波的、光学的接続手段を含めた電子部品素子（システム）の封止に用いられる、離型性および耐半田性に優れた電子部品封止用樹脂組成物およびそれを用いた電子部品装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来から、各種電子部品、例えば、トランジスタ、ＩＣ、ＬＳＩ等の半導体素子は、外部環境からの保護および半導体素子のハンドリング性の簡易化を目的として、プラスチックパッケージ等により封止され電子部品装置（半導体装置）化されている。このようにして電子部品装置化されたものは、半田付けにて基板等に実装されている。ところで、近年、上記半田付けに際して、鉛を使用せずに半田付けを行なうという技術が広く使用されてきており、このような技術の使用拡大に伴い、半田付けの温度条件が高くなり、パッケージされた封止樹脂層の吸湿した水分の気化圧の上昇や、熱応力が高まるために、電子部品装置のパッケージにクラックが発生しやすくなっているという問題を有している。
【０００３】
このようなことから、上記問題の改善対策として、低吸湿性のエポキシ樹脂を用いたり、架橋間分子量を増加させるため、官能基間の距離の長い樹脂成分を用いた封止材料が提案されている。例えば、硬化剤成分として、ナフトールアラルキル樹脂を用いたエポキシ樹脂組成物を封止材料として用いることが提案されている（特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２００４−１８５５３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上記ナフトールアラルキル樹脂を用いることにより、分子中の官能基間の距離が長くなると、成形時の樹脂の硬度が低くなってしまうため、成形金型との剥離が困難となるという問題が生じる。このため、無機質充填剤を増量するということが行なわれているが、弾性率が高くなり、結果、熱応力を高めてしまうという不具合が生じる。
【０００５】
一方、成形金型との離型性を高めるために、各種ワックスの検討がなされているが、上記各種ワックスである離型剤を用いることにより、例えば、半導体素子やリードフレームと封止樹脂との接着性、特に高い半田付け温度において接着性が大きく低下し、界面剥離が生じ、これによりパッケージ膨れが生起し、結果、パッケージクラックが発生するという問題が生じる。
【０００６】
本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、離型性に優れるとともに、リードフレーム等に対する高い接着性を有し、耐半田性に優れた電子部品封止用樹脂組成物およびそれを用いて得られる電子部品装置の提供をその目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記の目的を達成するために、本発明は、下記の（Ａ）〜（Ｂ）を含有し、さらに下記の（Ｃ）〜（Ｄ）を含有する電子部品封止用樹脂組成物を第１の要旨とする。
（Ａ）非共役性の炭素−炭素炭素二重結合を有する脂環式多環炭化水素と、フェノール化合物との反応物をグリシジルエーテル化した脂環式骨格含有エポキシ樹脂。
（Ｂ）ナフトールアラルキル樹脂。
（Ｃ）重量平均分子量３０００〜１５０００の酸化ポリオレフィンワックス。
（Ｄ）ポリエステルワックス。
【０００８】
また、本発明は、上記電子部品封止用樹脂組成物を用いて、電子部品を封止してなる電子部品装置を第２の要旨とする。
【０００９】
本発明者らは、離型性に優れるとともに、リードフレーム等に対する高い接着性を有し、耐半田性に優れた電子部品封止用樹脂組成物を得るために鋭意検討した。その結果、エポキシ樹脂成分として、前記脂環式骨格含有エポキシ樹脂（Ａ）を用いるとともに、ナフトールアラルキル樹脂（Ｂ）を用い、これに離型剤として、特定範囲の重量平均分子量を有する酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ）とポリエステルワックス（Ｄ）を併用すると、所期の目的が達成されることを見出し本発明に到達した。すなわち、上記脂環式骨格含有エポキシ樹脂（Ａ）は、官能基間の距離が長くなるに伴い、疎水性が高くなり吸水性が低下するという特徴を有している。また、直鎖の炭化水素基と異なり、脂環式炭化水素基は耐熱性に優れ、剛性に優れているため、ガラス転移温度が低くなりにくく、長期の高温環境下での耐久性にも優れるという特徴を備えている。そして、上記ナフトールアラルキル樹脂（Ｂ）は、例えば、フェノールアラルキル樹脂と比べ、官能基間の距離を高めることができ、また芳香族炭化水素の比率を高めることができるため、難燃性の向上効果も期待できる。そして、このような架橋間分子量が大きい樹脂系において、特定の酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ）とポリエステルワックス（Ｄ）を併用することにより、これらを各々単独で用いた場合に比べて、顕著に優れた離型性を示し、成形性に優れるとともに、低応力性が図られ、半導体素子やリードフレーム等に対する接着性にも優れた封止材料となる樹脂組成物が得られるようになることを突き止めたのである。
【発明の効果】
【００１０】
このように、本発明の電子部品封止用樹脂組成物は、前記脂環式骨格含有エポキシ樹脂（Ａ）およびナフトールアラルキル樹脂（Ｂ）を含有し、さらにこれに離型剤として、特定範囲の重量平均分子量を有する酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ）とポリエステルワックス（Ｄ）を含有するものである。このため、離型性に優れるとともに、半導体素子やリードフレーム等に対する高い接着性を有し、優れた耐半田性を備えている。そして、連続成形に際しても成形型に対する良好な離型性を備えることから、優れた連続成形性が付与されることとなる。したがって、信頼性の高い電子部品装置を、効率良く製造することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
つぎに、本発明を実施するための最良の形態について説明する。
【００１２】
本発明の電子部品封止用樹脂組成物は、特殊な脂環式骨格含有エポキシ樹脂（Ａ成分）と、ナフトールアラルキル樹脂（Ｂ成分）と、特定の酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ成分）と、ポリエステルワックス（Ｄ成分）とを用いて得られるものであって、通常、粉末状もしくはこれを打錠しタブレット状にしたものが、封止材料として用いられる。
【００１３】
上記特殊な脂環式骨格含有エポキシ樹脂（Ａ成分）は、非共役性の炭素−炭素炭素二重結合を有する脂環式多環炭化水素と、フェノール化合物との反応物をグリシジルエーテル化することにより得られるエポキシ樹脂である。例えば、ジシクロペンタジエンとフェノールの付加反応によって得られるフェノール樹脂に、エピクロルヒドリン等とを反応させてグリシジルエーテル化したものである。また、上記ジシクロペンタジエン以外に、リモネン等の天然の脂環式不飽和化合物を用いて作製することもできる。
【００１４】
より詳しく述べると、酸触媒存在下、４−ビニルシクロヘキセン、５−ビニルノルボルナ−２−エン、３ａ，４，７，７ａ−テトラヒドロインデン、ジシクロペンタジエン、α−ピネン、β−ピネン、リモネン等から適宜選択され用いる不飽和環状炭化水素化合物とヒドロキシル基含有芳香族化合物（フェノール化合物）を反応させた後、この反応物をグリシジルエーテル化することにより得られる。
【００１５】
上記特殊な脂環式骨格含有エポキシ樹脂（Ａ成分）は、通常のフェノールノボラック樹脂に比べ、官能基間の距離が長くなるとともに、疎水性が高くなり吸水性が低下するという特徴を有する。また、直鎖の炭化水素と異なり、脂環式炭化水素は耐熱性に優れ、剛性に優れているため、ガラス転移温度が低くなりにくく、長期の高温環境下での耐久性にも優れるという特徴を有する。
【００１６】
このような脂環式骨格含有エポキシ樹脂（Ａ成分）としては、具体的には、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂等が好適に用いられる。そして、上記ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂としては、先に述べたように、ジシクロペンタジエンとフェノールの付加反応によって得られるフェノール樹脂に、エピクロルヒドリン等とを反応させてグリシジルエーテル化したものであり、例えば、特開平１１−２０９５８４号公報に記載の製造方法に従って製造することができる。このようなジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂としては、具体的には、下記の一般式（１）で表されるエポキシ樹脂があげられる。
【００１７】
【化１】
2010031068.tif 000002
【００１８】
上記脂環式骨格含有エポキシ樹脂（Ａ成分）における、エポキシ当量としては、２５０〜３００のものを用いることが好ましく、より好ましくはエポキシ当量２７０〜２９０である。また、軟化点は７０〜１００℃の範囲のものが好ましく、より好ましくは８０〜９０℃である。加えて、１５０℃での粘度が０．１〜１Ｐａ・ｓであることが好ましく、より好ましくは０．３〜０．５Ｐａ・ｓである。なお、上記粘度（１５０℃）は、例えば、つぎのようにして測定される。すなわち、ＡＳＴＭ  Ｄ  ４２８７に準拠して、１５０℃の温度条件下、平板プレート回転粘度計にて測定した。
【００１９】
上記ナフトールアラルキル樹脂（Ｂ成分）は、上記Ａ成分であるエポキシ樹脂の硬化剤として作用するものであって、例えば、ナフトールあるいはナフタレンジオールと、１，４−ジヒドロキシメチルベンゼン、１，４−ジハロメチルベンゼン、１，４−ジメトキシメチルベンゼン等とを反応して得られるナフトール系のアラルキル樹脂である。そして、具体的には、ナフトールアラルキル樹脂（Ｂ成分）は、例えば、特開平６−１８４２８４号公報に記載の製造方法に従って製造することができる。このようなナフトールアラルキル樹脂としては、具体的には、下記の一般式（２）で表される化合物があげられる。
【００２０】
【化２】
2010031068.tif 000003
【００２１】
上記ナフトールアラルキル樹脂（Ｂ成分）は、通常のフェノールアラルキル樹脂と比べ、官能基間の距離を高めることができるという利点を有する。また、必要によりナフタレンジオール等を併用することにより、架橋反応点を増加させることができるという融通性を有している。そして、芳香族炭化水素の比率を高めることができるため、難燃性の向上効果も期待できるものである。
【００２２】
そして、上記ナフトールアラルキル樹脂（Ｂ成分）としては、例えば、フェノール性水酸基当量は２００〜２５０のものを用いることが好ましく、硬化性の観点から、特に２００〜２２０のものを用いることが好ましい。また、軟化点は、６０〜１００℃のものを用いることが好ましく、より好ましくは７０〜８０℃である。加えて、１５０℃での粘度が０．０１〜０．１Ｐａ・ｓであることが好ましく、より好ましくは０．０２〜０．０５Ｐａ・ｓである。なお、上記粘度（１５０℃）は、先に述べた方法と同様にして測定される。
【００２３】
上記特殊な脂環式骨格含有エポキシ樹脂（Ａ成分）とナフトールアラルキル樹脂（Ｂ成分）の配合割合は、上記エポキシ樹脂中のエポキシ基１当量当たり、ナフトールアラルキル樹脂中の水酸基当量が０．７〜１．３当量となるよう配合することが好ましい。なかでも、０．８〜１．２当量に設定することが、優れた硬化性、優れた硬化物の物性を得る上で、特に好適である。
【００２４】
本発明の電子部品封止用樹脂組成物においては、上記Ａ成分およびＢ成分とともに、通常、無機質充填剤が用いられる。上記無機質充填剤としては、例えば、石英ガラス粉末，タルク，シリカ粉末，アルミナ粉末，窒化アルミニウム粉末，窒化ケイ素粉末等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。なかでも、溶融シリカ粉末，結晶性シリカ粉末が用いられる。そして、流動性を考慮する場合には、例えば、粉砕シリカ粉末をバーナー中で溶融球状化してなる溶融シリカ粉末が好ましく用いられ、この溶融シリカ粉末は得られる硬化物の線膨張係数を低減できるという特徴を有している。また、上記結晶性シリカ粉末は、熱伝導性が高いという特徴を有していることから、用途に応じて適宜選択し使用することが好ましい。
【００２５】
上記無機質充填剤としては、平均粒径５〜１００μｍ、より好ましくは１０〜５０μｍ、特に好ましくは１０〜３０μｍのものが用いられる。すなわち、平均粒径が小さすぎると、配合量が多い場合、樹脂組成物の粘度が高くなり、成形が困難になるおそれがあることから、多く配合することができず、成形品の熱伝導性が低くなってしまうからである。また、平均粒径が大きすぎると、金型の樹脂注入ゲート部に詰まったり、パッケージ中の薄肉部分に浸入できず気泡の発生原因となったり、パッケージの外観に流動縞等が現れたりする傾向がみられる。したがって、無機質充填剤の最大粒径は、２５０μｍ以下に設定することが好ましく、より好ましくは２００μｍ以下である。なお、上記平均粒径および最大粒径は、例えば、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置を用いて測定することができる。
【００２６】
上記無機質充填剤の配合量は、電子部品封止用樹脂組成物に対して５０〜９５重量％の範囲内に設定することが好ましく、特に好ましくは７０〜９０重量％である。すなわち、無機質充填剤が少な過ぎると、樹脂組成物中の有機成分の占める割合が多くなり、水分の透過が起こりやすく、無機質充填剤あるいは樹脂中のイオンが溶出して半導体素子や電極の界面まで移動し、耐湿信頼性が低下する。また、無機質充填剤が多過ぎると、樹脂組成物の流動性が著しく低下する傾向がみられるからである。
【００２７】
上記Ａ〜Ｂ成分とともに用いられる特定の酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ成分）は、ポリエチレン，ポリプロピレン，ポリブチレン等のポリオレフィンあるいはこれらの共重合体を酸化処理して合成されるものであり、例えば、酸化ポリエステルワックス，酸化ポリプロピレンワックス，酸化ポリブチレンワックス等があげられる。そして、原料となるポリオレフィンの分岐度合いにより、カルボキシル基の位置が、末端および側鎖となる。この特定の酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ成分）は、分子量の違い、酸化度の違いにより、酸価の異なるものが得られ、酸価の高いものは、極性が高く、樹脂との反応性も高くなる。一方、酸価の低いものは樹脂との反応性が低く、樹脂との相溶性が悪くなり、相分離しやすくなる。したがって、本発明では、酸価５〜２５のものが好ましく用いられ、より好ましくは酸価１５〜２０である。
【００２８】
本発明にて用いられる酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ成分）の重量平均分子量は３０００〜１５０００でなければならない。特に好ましくは重量平均分子量は４０００〜１３０００である。また、数平均分子量は１０００〜３０００であることが好ましく、特に好ましくは１１００〜２５００である。すなわち、このような範囲の分子量を有する酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ成分）を用いることにより、ポリエステルワックス（Ｄ成分）との併用にて離型性に優れた成形硬化物が得られることとなる。なお、上記重量平均分子量は、標準ポリスチレン分子量換算による重量平均分子量をいい、例えば、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）分析により求めることができる。また、上記数平均分子量も、同様に、ＧＰＣ分析により求めることができる。
【００２９】
上記ポリエステルワックス（Ｄ成分）としては、高級脂肪酸高級アルコールエステルが好ましく用いられ、天然ワックスとしてはカルナバワックス、エステル型のモンタン酸ワックス等を例示することができる。
【００３０】
上記特定の酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ成分）とともに用いられるポリエステルワックス（Ｄ成分）は、比較的低分子であり、樹脂骨格とは直接結合することが少なく、加圧等により硬化物中を移動し、硬化物表面に滲出しやすいという特性を有している。そして、硬化物中に上記特定の酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ成分）が存在すると、これとポリエステルワックス（Ｄ成分）との相溶性が良好であるため、酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ成分）が流路となって、ポリエステルワックス（Ｄ成分）の硬化物表面への滲出を促進しているものと推測される。また、ポリエステルワックス（Ｄ成分）を用いることは、離型剤成分の凝集を防止し、離型性の均質化、硬化物特性の均質化に有効であり、例えば、半導体素子やリードフレーム等との接着性の低下が生起しにくいという効果が得られるものと推測される。
【００３１】
すなわち、本発明のように、架橋間分子量が大きい樹脂系において、特定の酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ成分）とポリエステルワックス（Ｄ成分）を併用することにより、これらを各々単独で用いた場合に比べて、特に優れた離型性を示し、成形性に優れるとともに、低応力性が図られ、半導体素子やリードフレーム等に対する接着性にも優れた封止材料となる樹脂組成物が得られるのである。
【００３２】
上記酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ成分）およびポリエステルワックス（Ｄ成分）の併用比率は、重量比で、酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ成分）：ポリエステルワックス（Ｄ成分）＝０．１：０．９〜０．９：０．１に設定することが好ましく、特に好ましくは０．３：０．７〜０．７：０．３である。すなわち、上記併用比率に設定することにより、離型性はもちろん、良好な成形性が得られるようになる。
【００３３】
そして、上記酸化ポリオレフィンワックス（Ｃ成分）およびポリエステルワックス（Ｄ成分）の合計量（Ｃ成分＋Ｄ成分）は、電子部品封止用樹脂組成物全体に対して０．０１〜５重量％の範囲に設定することが好ましく、特に好ましくは０．１〜２重量％である。上記範囲内に設定すると、良好な離型性が得られ、ガラス転移温度の低下等の不具合が生じ難くなる。
【００３４】
さらに、本発明の電子部品封止用樹脂組成物には、上記Ａ〜Ｄ成分および無機質充填剤以外に、必要に応じて、硬化促進剤、低応力化剤、難燃剤、カーボンブラックをはじめとする顔料等の他の添加剤を適宜配合することができる。
【００３５】
上記硬化促進剤は、前記ナフトールアラルキル樹脂（Ｂ成分）による反応を促進し、低温、短時間で硬化物を得ることを目的として用いられるものであって、硬化促進剤として作用する各種化合物、例えば、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートやトリフェニルホスフィン等の有機リン系化合物、２−メチルイミダゾール、フェニルイミダゾール等のイミダゾール系化合物、１，８−ジアザビシクロ〔５．４．０〕ウンデセン−７、１，５−ジアザビシクロ〔４．３．０〕ノネン−５等のジアザビシクロアルケン系化合物、トリエチレンジアミン等の三級アミン類等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。なかでも、電気的信頼性という点から、トリフェニルホスフィン等の有機リン系化合物を用いることが好ましい。
【００３６】
なお、上記硬化促進剤の配合割合は、前記ナフトールアラルキル樹脂（Ｂ成分）１００重量部に対し０．５〜２０重量部の範囲に設定することが好適であり、より好ましくは１〜１５重量部である。すなわち、硬化促進剤が少な過ぎると、目的とする硬化反応の促進効果が得られ難く、逆に多過ぎると、硬化反応が速すぎて成形性を損なう傾向がみられるからである。
【００３７】
また、上記低応力化剤としては、アクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体，メタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体等のブタジエン系ゴム等があげられる。
【００３８】
そして、上記難燃剤としては、有機リン系化合物、酸化アンチモン、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウム等の水酸化金属化合物、さらには二種以上の金属元素の固溶体である複合化金属水酸化物等があげられる。
【００３９】
さらに、耐湿信頼性テストにおける信頼性向上を目的としてハイドロタルサイト類化合物，水酸化ビスマス等のイオントラップ剤を配合してもよい。
【００４０】
本発明の電子部品封止用樹脂組成物は、例えば、つぎのようにして製造することができる。すなわち、前記Ａ〜Ｄ成分，無機質充填剤および必要に応じて他の添加剤を常法に準じて適宜配合し、熱ロールや、ミキシングロール機等の混練機を用いて加熱状態で溶融混練した後、これを室温下で冷却固化させる。その後、公知の手段により粉砕し、必要に応じてタブレット状に打錠するという一連の工程により目的とする電子部品封止用樹脂組成物を製造することができる。
【００４１】
本発明の電子部品封止用樹脂組成物を用いた電子部品の封止方法は、特に限定するものではなく、圧縮成形、トランスファー成形等、従来公知の適宜のモールド方法を採用することができる。
【実施例】
【００４２】
つぎに、実施例について比較例と併せて説明する。ただし、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。
【００４３】
まず、下記に示す各成分を準備した。
〔エポキシ樹脂ａ〕
ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７８、軟化点８２℃、１５０℃粘度０．４Ｐａ・ｓ：大日本インキ化学工業社製、ＨＰ−７２００Ｈ）
〔エポキシ樹脂ｂ〕
ｏ−クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９５、軟化点７５℃）
【００４４】
〔フェノール樹脂ａ〕
ナフトールアラルキル樹脂（水酸基当量２１０、軟化点７５℃、１５０℃粘度０．０３Ｐａ・ｓ：新日鉄化学社製、ＳＮ−４７５Ｌ）
〔フェノール樹脂ｂ〕
フェノールノボラック樹脂（水酸基当量１０５、軟化点８３℃）
〔フェノール樹脂ｃ（比較例）〕
フェノールアラルキル樹脂（水酸基当量１７０、軟化点６２℃：三井化学社製、ＸＬＣ−４Ｌ）
【００４５】
〔酸化ポリオレフィンワックスａ〕
酸化ポリエチレンワックス（酸価１８、軟化点１０５℃、数平均分子量１２００、重量平均分子量４５００：クラリアント社製、リコワックスＰＥＤ５２１）
〔酸化ポリオレフィンワックスｂ〕
酸化ポリエチレンワックス（酸価１７、軟化点１２３℃、数平均分子量２０００、重量平均分子量１２０００：クラリアント社製、リコワックスＰＥＤ１９１）
〔酸化ポリオレフィンワックスｃ（比較例）〕
酸化ポリエチレンワックス（酸価１８、軟化点１２３℃、数平均分子量２５００、重量平均分子量１８０００：クラリアント社製、リコワックスＰＥＤ１１０１）
〔ポリエステルワックス〕
カルナバワックス（日興リカ社製、カルナバ１号）
【００４６】
〔無機質充填剤〕
溶融球状シリカ粉末（平均粒径１３μｍ、最大粒径９６μｍ）
〔難燃剤〕
水酸化アルミニウム
〔着色剤〕
カーボンブラック
〔硬化促進剤〕
トリフェニルホスフィン
【００４７】
〔実施例１〜６、比較例１〜５〕
上記各成分を後記の表１〜表２に示す割合で配合し、１００℃に加熱した熱ロールにて溶融混合した。つぎに、この溶融物を冷却固化した後粉砕し、この粉砕して得られた粉末を金型に充填して２０℃にて加圧（加圧条件：２００ＭＰａ）しタブレット状に打錠成形することによりエポキシ樹脂組成物を作製した。
【００４８】
得られたエポキシ樹脂組成物を用いて、下記の方法に従って特性（２６０℃弾性率、連続成形性）を測定・評価した。
【００４９】
〔２６０℃弾性率〕
上記エポキシ樹脂組成物を用いて、曲げ弾性率測定用試験片（大きさ：１０×４×８０ｍｍ）を成形金型を用いて成形した（成形条件：１７５℃×２分、硬化条件：１７５℃×５時間）。そして、得られた試験片を用い、２６０℃における弾性率を、ＪＩＳ  Ｋ  ６９１１により測定した。
【００５０】
〔連続成形性〕
成形金型を市販のクリーニングシート（日東電工社製、Ｎ−ＣＳ  ２０００）にて洗浄し、型慣れシートにて成形金型表面の離型性の初期調整を行なった。つぎに、この成形金型により、上記エポキシ樹脂組成物を用いて、大きさ：１０ｍｍ×１０ｍｍ×５ｍｍの直方立方体に成形し、連続して１０００回連続成形を続け、成形金型への張り付きが生じたか否かを目視にて確認評価した。その結果、連続成形１０００回未満で張り付き現象が確認されたものを×、連続成形１０００回の時点で張り付き現象が確認されなかったものを○として評価した。
これらの結果を下記の表１〜表２に併せて示す。
【００５１】
【表１】
2010031068.tif 000004
【００５２】
【表２】
2010031068.tif 000005
【００５３】
上記の結果から、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ナフトールアラルキル樹脂、酸化ポリエチレンワックスとカルナバワックスを併用した実施例品は、連続成形性評価において良好な結果が得られた。しかも、２６０℃での弾性率も低く、熱応力の低減化が図られることになり、耐半田性にも優れていることは明らかである。
【００５４】
これに対して、離型剤として、酸化ポリエチレンワックスあるいはカルナバワックスのいずれか一方のみを用いた比較例１，２品は、２６０℃での弾性率は低かったが、連続成形性において張り付き現象が確認された。また、従来のクレゾールノボラック型エポキシ樹脂とフェノールノボラック樹脂を用い、かつカルナバワックスのみを用いた比較例３品は、連続成形性評価は良好であったが、２６０℃での弾性率が高く、耐半田性に劣るものであった。そして、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂とフェノールアラルキル樹脂を用い、これに酸化ポリエチレンワックスとカルナバワックスを併用した比較例４品は、連続成形性に関しては良好であったが、２６０℃弾性率が高かった。さらに、重量平均分子量が所定範囲を超え高過ぎる酸化ポリオレフィンワックスｃを用いた比較例５品は、連続成形性に劣る結果となった。