(57)【要約】【課題】（１）小型で、効率よく、有害ガスを無害レベルまで除害でき、（２）低いランニングコストで稼動することができる、ガス除害装置を提供する。【解決手段】  化学成分を含む気体が導入され、ＭＥＡのアノード２が面する流路Ａ１と、アノード集電体となるようにアノードに接し、かつ流路Ａ１を占めるように配置された、連続気孔を持つ導電多孔体１１とを備え、導電多孔体が、ＭＥＡの電極に接する電極接触多孔シート１１ｓと、ＭＥＡの電極に非接触の非接触多孔シート１１ｔとを有し、電極接触多孔シートが、非接触多孔シートに比べて、目が細かいことを特徴とする。【選択図】        図２
2010247034.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
対をなす電極、および該対をなす電極に挟まれる電解質で構成されるＭＥＡ(Membrane  Electrode  Assembly)を備え、気体中の化学成分を電気化学反応によって除害する装置であって、
前記化学成分を含む気体が導入され、前記ＭＥＡの電極が面する流路と、
前記ＭＥＡが面する電極の集電体となるように該電極に接し、かつ前記流路を占めるように配置された、連続気孔を持つ導電多孔体とを備え、
前記導電多孔体が、前記ＭＥＡの電極に接する電極接触多孔シートと、前記ＭＥＡの電極に非接触の非接触多孔シートとを有し、
前記電極接触多孔シートが、前記非接触多孔シートに比べて、目が細かいことを特徴とする、除害装置。
【請求項２】
前記ＭＥＡを第１のＭＥＡとして、さらに第２のＭＥＡを備え、前記第１のＭＥＡと第２のＭＥＡとが、同じ極性の電極を対向させて、前記流路を挟んでおり、前記導電多孔体が、前記第１のＭＥＡに接する第１の電極接触多孔シートと、前記第２のＭＥＡに接する第２の電極接触多孔シートと、前記第１および第２の電極接触多孔シートに挟まれる非接触多孔シートとで構成されることを特徴とする、請求項１に記載の除害装置。
【請求項３】
前記流路は、前記気体の前記導入から排気までの間に蛇行するように、少なくとも一つの折り返し部が設けられていることを特徴とする、請求項１または２に記載のガス除害装置。
【請求項４】
前記流路における前記導電多孔体の厚みの、５０％以上９０％以下が前記非接触多孔シートで形成されることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の除害装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガス除害装置であって、より具体的には、排気ガス等に含まれるアンモニア等の有害ガスを、効率よく、低圧損で分解することができる、ガス除害装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
アンモニアの分解に触媒を用いる方法、とくに触媒について多くの提案がなされている（特許文献１〜５）。たとえば遷移金属を含む多孔質カーボン粒子、マンガン組成物、鉄−マンガン組成物（特許文献１）、クロム化合物、銅化合物、コバルト化合物（特許文献２）、アルミナ製３次元網状構造体に担持された白金（特許文献３）などが公表されている。上記の触媒を用いた化学反応によってアンモニアを分解する方法では、窒素酸化物ＮＯｘの生成を抑えることができる。さらに、触媒に二酸化マンガンを用いることによって、１００℃以下で、より効率的にアンモニアの熱分解を促進する方法も提案されている（特許文献４、５）。
上記のように、多量のアンモニアの分解をすることを目的とする場合と異なり、廃ガス中の臭気成分であるアンモニア等を、ｐｐｍオーダーまで分解することを主目的とする除害装置がある。たとえば化合物半導体の製造における排気ガスには、アンモニア等が含まれるのが普通であり、アンモニアの異臭を完全に除去するには、ｐｐｍオーダーにまで除害する必要がある。この目的のために、半導体製造ラインの排気ガスは、スクラバーを通され、薬品を含む水分にその中の有害ガスを吸収させ、その後で大気に放出される。
また、エネルギーや薬品等の投入なしに、安価なランニングコストを得るために、水素酸素燃料電池型分解方式を用いた、半導体製造装置の排気ガス処理の提案もされている（特許文献６）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開平１１−３４７５３５号公報
【特許文献２】特開昭５３−１１１８５号公報
【特許文献３】特開昭５４−１０２６９号公報
【特許文献４】特開２００６−２３１２２３号公報
【特許文献５】特開２００６−１７５３７６号公報
【特許文献６】特開２００３−４５４７２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上記の触媒を用いた熱分解反応による方法（特許文献１〜５）によれば、アンモニアの分解は可能である。スクラバーについても、アンモニア等の除害はｐｐｍオーダーまで可能である。しかし、上記の方法では、外部エネルギー（燃料）を必要とし、さらに触媒の定期的交換やメインテナンスを要し、ランニングコストが高いという問題がある。また、装置が大掛かりとなり、たとえば既存の設備に付加的に設ける場合に配置が難しい場合も生じる。水素酸素燃料電池型分解方式についても、ｐｐｍオーダーまで除害を徹底させると、燃料極において排気ガスの長い流路が必要となり、圧力損失の増大防止のために、装置の大型化が避けられない。わが国では、装置の大型化は、実用上、大きな不利益をもたらす場合が多い。
【０００５】
本発明は、（１）小型で、効率よく、有害ガスを無害レベルまで除害でき、（２）低いランニングコストで稼動することができる、ガス除害装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明のガス除害装置は、対をなす電極、および該対をなす電極に挟まれる電解質で構成されるＭＥＡ(Membrane  Electrode  Assembly)を備え、気体中の化学成分を電気化学反応によって除害する装置である。このガス除害装置は、化学成分を含む気体が導入され、前記ＭＥＡの電極が面する流路と、ＭＥＡが面する電極の集電体となるように該電極に接し、かつ流路を占めるように配置された、連続気孔を持つ導電多孔体とを備え、導電多孔体が、ＭＥＡの電極に接する電極接触多孔シートと、ＭＥＡの電極に非接触の非接触多孔シートとを有し、電極接触多孔シートが、非接触多孔シートに比べて、目が細かいことを特徴とする。
【０００７】
上記の構成によれば、分解の電気化学反応のサイトとなる電極の集電体は、目の細かい電極接触シートで形成されるため、確実な集電を得ることができ、上記の電気化学反応に関与する電子の電導を円滑化することができる。また、電極に接していない部分は目が比較的粗いので、圧力損失を増大させない。この結果、小型の装置で、良好な反応効率を確保しながら、低圧力損失を実現することができる。また、上記のガス除害装置ではメインテナンスは不要であり、また電気化学反応において、発電反応の場合には投入電力は不要であるが、電気分解反応においても、投入電力は些少であり、ランニングコストは抑制される。
【０００８】
上記のＭＥＡを第１のＭＥＡとして、さらに第２のＭＥＡを備え、第１のＭＥＡと第２のＭＥＡとが、同じ極性の電極を対向させて、流路を挟んでおり、導電多孔体が、第１のＭＥＡに接する第１の電極接触多孔シートと、第２のＭＥＡに接する第２の電極接触多孔シートと、第１および第２の電極接触多孔シートに挟まれる非接触多孔シートとで構成されることができる。これによって、極低濃度まで有害成分を除害するのに、比較的短い電極長さで済む、（同極性の電極／流路／同極性の電極）という両側電極流路を構成しながら、上記の電子電導の円滑化（低電気抵抗）および低圧力損失を実現することができる。
【０００９】
上記の流路は、気体の導入から排気までの間に蛇行するように、少なくとも一つの折り返し部が設けられることができる。これによって、面状というＭＥＡの形態的特徴を生かして小型でありながら、十分な反応長さ（電極長さ）を確保することができる。折り返し部の数は、許容される圧力損失によって制限される。
【００１０】
上記の分解室における導電多孔体の厚みの、５０％以上９０％以下が非接触多孔シートで形成されることができる。これによって、分解サイトの電極に対する電子電導性と、圧力損失とのバランスを適切にとることができる。非接触多孔シートの厚みが、導電多孔体の５０％未満では圧力損失が高すぎ、エネルギー効率を害する。一方、９０％を超えると、電子電導性が劣化して、分解の電気化学反応の速度を低下させる。
【発明の効果】
【００１１】
本発明のガス除害装置によれば、（１）小型で、効率よく、有害ガスを無害レベルまで除害でき、（２）低いランニングコストで稼動することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本発明の実施の形態１におけるアンモニア分解装置の外観の斜視図である。
【図２】図１のアンモニア分解装置の部分断面図である。
【図３】図２のアンモニア分解装置のＭＥＡを含む拡大図である。
【図４】アンモニア分解の電気化学反応を説明するための図である。
【図５】アノードでの電気化学反応を説明するための図である。
【図６】本実施の形態のアンモニア分解装置の両側電極流路での電気化学反応を説明する図である。
【図７】片側電極流路でのアンモニア分解の電気化学反応を説明する図である。
【図８】実施の形態１の変形例におけるアンモニア分解装置を説明するための図である。
【図９】本発明の実施の形態２におけるアンモニア分解装置を説明するための図である。
【図１０】図９のアンモニア分解装置の部分断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
（実施の形態１−両側電極流路−）
図１は、本発明の実施の形態１におけるガス除害装置であるアンモニア分解装置１０を示す図である。このアンモニア分解装置１０では、電気化学反応とくに燃料電池反応によってアンモニア含有気体中のアンモニアを分解する。燃料電池の燃料極（以下、アノードと記す）には、アンモニア含有気体が入口６１から導入され、また空気極（以下、カソードと記す）には、空気が入口７１から導入される。これから説明する電気化学反応によって、アンモニア含有気体中のアンモニアは、窒素と水とに分解されて、その他の気体とともに出口６２から放出される。また、空気についても酸素が電気化学反応に関与して、残りの窒素等が出口７２から放出される。アンモニアが分解された後、出口６２から放出される気体中のアンモニア濃度はｐｐｍ以下のオーダーに除害される。このように燃料に対応づけられる気体中の分解対象成分が、極低濃度レベルまで分解される点で、除害装置は、燃料電池と相違する。燃料電池では発電効率に注意が集中し、気体中の分解対象成分の濃度については、所定レベル以上あることを前提にしている。また、本実施の形態では、燃料に対応する気体中の成分が分解されるが、それに限定されず、たとえば空気に対応する気体が空気そのものではなく、他の成分（たとえばＮＯｘ）または当該成分を含む他の気体または空気中の、当該成分を分解するものであってもよい。
図１において、図示しないアノードとアノード集電体を経て導電接続するアノード端子１１ａと、カソードとカソード集電体を経て導電接続するカソード端子１２ａとから、電力の取り出しが可能である。このアンモニア分解装置１０は、実用的な電気化学反応速度を得るために、７００℃〜９００℃程度に加熱される。カソード端子１２ａとアノード端子１１ａとから取り出した電力を、この加熱用のヒータや加熱制御装置（マイコン）に供給してもよい。カソード端子１２ａとアノード端子１１ａとの間に、どのような負荷を入れるにしろ、アンモニア分解の電気化学反応を生起させ、持続するためには、アノードで生成した電子が、アノード端子１１ａからカソード端子１２ａへと、負荷を伝って電導する必要がある。
【００１４】
図２は、図１に示すアンモニア分解装置１０の断面図である。また、図３は、中央部の部分拡大図である。金属多孔体のアノード集電体１１が占める流路Ａ１を挟んで、シート状の２つのＭＥＡが配置されている。流路Ａ１は、ＭＥＡのアノード２により、上下から挟まれるので、両側電極流路である。この両側電極流路Ａ１には、入口６１から導入されたアンモニア含有気体が、アノード集電体１１と接触しながら流れる。アノード集電体１１は、目の粗い金属多孔体１１ｔと、それより目が細かい金属多孔体１１ｓとで形成される。目の細かい金属多孔体１１ｓは、ＭＥＡのアノード２に接して配置されて電極接触多孔シートを構成し、目の粗い金属多孔体１１ｔはその間の中央位置に配置されて非接触多孔シートを構成する。本実施の形態におけるアンモニア分解装置１０は、両側電極流路Ａ１を占めるアノード集電体１１を形成する金属多孔体１１について、アノード２に接するものを目の粗いもの１１ｓとして、それより目の粗いもの１１ｔを中央部に配置した点に特徴を有する。なお、アノード集電体の機能は、実質的に、電極接触多孔シート１１ｓによって行われる。非接触多孔シート１１ｔは、機械的に電極接触多孔シート１１ｓに接触して、端子の取り方によっては集電作用にあずかることがあるが、たとえば上述のアノード端子１１ａは、電極接触多孔シート１１ｓに直接、接続され、非接触多孔シート１１ｔに集電機能に関与させないことが、電気抵抗の抑制上、好ましい。
【００１５】
２つのＭＥＡの外側、すなわちＭＥＡのアノード側の流路Ａ１と反対側に、カソード３に接する流路Ｃ１／２が配置されている。２つのカソード側の流路Ｃ１／２には、入口７１から導入された空気が、カソード集電体１２と接触しながら流れる。アノード集電体１１およびカソード集電体１２は、それぞれが占める流路を流れる気体と接触して、気体の流れを乱流状態にして、気体をＭＥＡの電極とよく接触させて電気化学反応が効率よく進行させる。アノード集電体１１のうちの電極接触多孔シート１１ｓ、およびカソード集電体１２は、それぞれ、アノード２およびカソード３と導電接触して、分解反応（電気化学反応）における電子の授受を円滑にする。このため、アノード集電体１１およびカソード集電体１２には、導電性および通気性が求められ、とくに通気性については圧力損失を生じにくいことが求められる。上記の特性を備える金属多孔体として、たとえば三角柱状の骨格が３次元に連なった連続気孔を持つものがあり、その典型材として、たとえば住友電気工業(株)製のセルメット（商標登録）を用いることができる。本実施の形態におけるアノード集電体１１では、電極接触多孔シート１１ｓと非接触多孔シート１１ｔとを用いた複層構造として、導電性は電極接触多孔シート１１ｓが主に分担し、通気性は非接触多孔シート１１ｔが比較的大きく分担する。要約すると、次の作用を得ることができる。
（１）アノード２との導電接触を目の細かい電極接触多孔シート１１ｓにより行うので、電気抵抗の低い、導電接触を得ることができる。この結果、分解の電気化学反応における電子の授受を妨げることがなく、分解速度を向上させることができる。
（２）流路Ａ１の、電極非接触部とくに断面中央部に、目の粗い金属多孔シート１１ｔを配置することで、圧力損失の増大を抑制することができる。
【００１６】
図４は、図２および図３のＭＥＡおよび流路Ａ１およびＣ１／２を含む拡大した、電気化学反応を説明するための断面図である。アノード集電体１１が占める流路Ａ１を挟んで、２つのＭＥＡが配置されることは、上述のとおりである。この流路Ａ１にアンモニア含有気体が通され、アノード２と接触してアンモニアを分解する。また、２つのＭＥＡの外側に位置する２つの流路Ｃ１／２はカソード集電体１１に占められ、そこに空気を導入される。
【００１７】
ＭＥＡは、電解質１と、それを挟むアノード２およびカソード３とで構成される。電解質１は、固体酸化物、溶融炭酸塩、リン酸、固体高分子、電解液など、イオン導電性があれば何でもよい。固体酸化物は小型化でき、取り扱いが容易なので好ましい。固体酸化物としては、ＳＳＺ（スカンジウム安定化ジルコニア）、ＹＳＺ（イットリウム安定化ジルコニア）、ＳＤＣ（サマリウム安定化セリア）、ＬＳＧＭランタンガレート）などを用いるのがよい。
アノード２は、表面酸化されて酸化層を有する金属粒連鎖体２１と、酸素イオン導電性のセラミックス２２とを主成分とする焼結体とするのがよい。酸素イオン導電性のセラミックス２２としては、上記のＳＳＺ、ＹＳＺ、ＳＤＣ、ＬＳＧＭなどを用いることができる。
カソード３は、酸素イオン導電性のセラミックス３２と、銀（Ａｇ）３３と、を主成分とする焼結体とする。酸素イオン導電性のセラミックス３２として、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガナイト）、ＬＳＣ（ランタンストロンチウムコバルタイト）、ＳＳＣ（サマリウムストロンチウムコバルタイト）などを用いるのがよい。アンモニア分解の場合には、カソード３の触媒として、表面酸化されて酸化層を有するＮｉ粒連鎖体は不要であるが、その他の化学成分の分解には、カソードを形成する焼結体に、表面酸化されて酸化層を有するＮｉ粒連鎖体を含ませてもよい。Ｎｉ粒連鎖体は、金属粒連鎖体の金属をＮｉとしたもので、製造が比較的容易であり、また既知である。また、Ｎｉ粒連鎖体の導電部（酸化層で被覆される金属部）は、Ｎｉのみでもよいし、ＮｉにＦｅを含ませたものでもよい。
【００１８】
本実施の形態では、分解対象のガスはアンモニア（ＮＨ３）とし、酸素イオンを供給する気体は、空気すなわち酸素（Ｏ２）とする。アノード２に導入されたアンモニアは、２ＮＨ３＋３Ｏ２−→Ｎ２＋３Ｈ２Ｏ＋６ｅ−の反応（アノード反応）をする。反応後の流体であるＮ２＋３Ｈ２Ｏはアノードから放出される。また、カソード３に導入された空気の中の酸素は、Ｏ２＋２ｅ−→２Ｏ２−の反応（カソード反応）をする。酸素イオンは、カソード３中のＬＳＭ３２から固体電解質１を通って、アノード２に到達する。アノード２に到達した酸素イオンは、アンモニアと上記反応をして、アンモニアは分解される。分解されたアンモニアは、窒素ガスおよび水蒸気（Ｈ２Ｏ）となって、放出される。アノード２で生成した電子ｅ−は、図示しない負荷を経てカソード３に向かって流れる。上記の反応の結果、アノード２とカソード３との間に電位差が生じ、カソード３は、アノード２よりも電位が高くなる。
【００１９】
図５は、アノード２におけるアンモニア分解を説明するための図である。アノード２は、Ｎｉ粒連鎖体２１ａの表層に酸化層２１ｂを有する酸化層付きＮｉ粒連鎖体２１と、酸素イオン導電性セラミックス２２とを主成分とする焼結体である。気体中のアンモニアは、アノード集電体を経由してアノード２中の、酸素イオン導電性セラミックス２２と、酸化層２１ｂと、Ｎｉ粒連鎖体２１ａとが会合する位置において、電解質１を移動してきた酸素イオンＯ２−と反応して、分解される。分解の結果、窒素と水蒸気とになり、放出される。アノード集電体は、アンモニアを素通りしないようにしてアノードにおいて上記の電気化学反応を生じさせ、かつ、圧力損失を増大させないようにすることが重要である。
アノード２で生じた電子は、外部回路または負荷を経由して金属多孔体のカソード集電体１２からカソード３に到達する（図４参照）。カソード集電体１２に導入された空気中の酸素は、連続気孔１２ｈを通り気孔３ｈに入り、カソード３の、銀粒子３３と、酸素イオン導電性セラミックス３２とが会合する位置において、酸素イオンＯ２−となり、酸素イオン導電性セラミックス３２中を固体電解質１に向かって移動する。
【００２０】
（両側電極流路）
ここで、極低濃度まで有害ガスを除害する装置における両側電極流路の作用について説明する。図６に示すように、両側電極流路Ａ１では、２つのＭＥＡのアノード２が、アンモニア含有気体の流路Ａ１を挟んで、対面するように位置する。この配置においては、アンモニアは、流路Ａ１を画する上壁でも下壁でも、これら壁がアノード２であるため、上下壁において、図４に示すように、電気化学反応を進行させ、分解する。なお、図６では、流路Ａ１の高さ中央部のアンモニアは流路Ａ１を素通りするように見えるが、流路Ａ１はアノード集電体１１の目の粗い金属多孔体（非接触シート）１１ｔに占有されているので、乱流化されて、目の細かい電極接触シート１１ｓ側に流れ、アノード２での電気化学反応に関与する。
図７は、比較のために示す構造であり、ＭＥＡの同じ面を同じ側にそろえて、片側電極流路として並行的に積層した場合の流路Ａ１／２を示す図である。片側電極流路を構成するように、ＭＥＡを並行的に積層した構造では、図７に示す流路Ａ１／２が２つあるとして、図６の流路Ａ１と比較するのが妥当である。流路Ａ１／２には、アンモニアが流れるが、図７の場合、アノード２である上壁でのみ分解して、下壁を構成する絶縁仕切りシート１３では、分解せず、単に気体として接触する。ＭＥＡの電極の向きを揃えて並行的に積層する場合、電気的絶縁と、空気とアンモニア含有気体の隔絶とのために、１つのＭＥＡおよびそれに付随する流路ごとに、絶縁仕切りシート１３が必要となる。このような流路Ａ１／２が２つある。
図６の流路Ａ１が一つの場合と、図７の流路Ａ１／２が２つの場合と比較すると、つぎのことが分かる。
（１）仮にアンモニアが多量にこれら流路に導入される場合、分解箇所（アノード２）の全面積は、両者、同じであり、分解されるアンモニアの総量は大差がない。このため、たとえば燃料電池の発電効率などを問題にする場合、両者は大差ない結果をもたらす。
（２）しかし、極低濃度、たとえばｐｐｍオーダーまでアンモニアを除害（分解）する場合、未反応のまま壁（絶縁仕切りシート１３）に接触して流れるアンモニアの存在によって、ＭＥＡの所要長さは長いものになる。未反応のままの状態を許す壁があるからである。極低濃度まで除害するには、その壁から未反応のアンモニアを剥がして反対側の壁（アノード２）に接触させる必要がある。未反応のままの状態がある壁はないほうが、アンモニアをその壁の箇所を自由に通り抜けできるので、分解反応を停滞させずに済む。すなわち、流路Ａ１のように、間隔は倍であるが上壁および下壁ともにアノード２とされ、ともに分解が進行する場合、未反応のまま壁に接触する箇所はないので、ｐｐｍオーダーまで分解するＭＥＡの所要長さは短くなる。
（３）アンモニア含有気体を流す流路Ａ１は、絶縁仕切りシート１３を伴う２つの流路Ａ１/２と比べて、絶縁仕切りシート１３を配置する必要がないので、圧力損失が小さくしやすい。このため、圧力損失という面でも有利である。
上記（１）および（２）によって、極低濃度レベルまで有害成分を除害する装置において、両側電極構造は装置の小型化、とくに流路長の短縮に大きな効果を奏する。また、（３）圧力損失を抑制しやすい。
【００２１】
（実施の形態１の変形例−両側電極流路・多層構造−）
図８は、実施の形態１の変形例における除害装置１０の断面図であり、図２または図３に対応する。図２の除害装置の構成は、両側電極流路Ａ１は１層だけであったが、本変形例では、両側電極流路が多層または２層、配置されている。両側電極流路Ａ１の多層配置を有する除害装置１０では、アンモニア含有気体の流路Ａ１と、空気流路流路Ｃ１／２との間に、単位燃料電池を電気的に直列に接続する必要がない。この点が、燃料電池として用いる場合と大きな相違である。燃料電池として用いる場合、各単位電池を電気的に並列に接続した、非常に低い電圧では電池としての価値がない。しかし、除害装置として用いる場合、電力を取り出すことが目的ではないので、電気的に並列接続して、間に絶縁仕切りシート等を用いないほうが、圧力損失の抑制という観点から好ましい。両側電極流路Ａ１の多層配置は、多量のアンモニア含有気体の除外処理を圧力損失を抑制しながらできる。このため、上述の、１層における流路長さ短縮効果と合わせて、小型で効率のよい除害装置を得ることができる。
【００２２】
（実施の形態２−サーペンタイン両側電極流路−）
図９は、本発明の実施の形態２におけるガス除害装置であるアンモニア分解装置１０内の流路を示す図である。この流路Ａ１は折り返し部Ｔを持ち、交互に往復するチャネルＰ１〜Ｐ７を形成して、流路長を長くしている。折り返し部Ｔのある流路Ａ１は、アノードにアンモニア含有気体を導入するための流路であり、当該流路を占めるように、金属めっき体を骨格とする金属多孔体１１が配置されている。金属多孔体１１は、アノード集電体を兼ねている。図１０に示すように、金属多孔体１１は、アノードに接する、目の細かい電極接触シート１１ｓと、電極に接触しないで流路Ａ１の中央に配置される非接触シート１１ｔと、で構成される。これによって、アンモニア分解の電気化学反応における電子授受を円滑に行いながら、圧力損失を抑制することができる。
このアンモニア分解装置１０は、複数のＭＥＡが積層されて形成されているが、各ＭＥＡは、図示しない絶縁仕切りシートで仕切られている。図２に示す折り返し部Ｔを持つ流路に面するアノードと対をなすカソードには、空気が導入されるが、その空気が導入される流路Ｃ１／２については、折り返し部はなくてもよいが、折り返し部を設けてもよい。ここでは、空気を導入する流路についても、アンモニア含有気体が導入される流路と同様に、折り返し部Ｔを持つものについて説明する。
折り返し部Ｔを持つことで、ＭＥＡの面積は小さいまま、流路長を長くすることができ、上記気体中のアンモニア濃度を無害レベル、たとえばｐｐｍオーダーまで低減することができる。往復するチャネルを隔てるチャネル壁１５は、圧力損失を抑制するため、できるだけ薄くするのがよい。図９に示す流路Ａ１では、折り返し部Ｔの数、すなわちターン数は６つである。ターン数を増やすほど流路長は長くなり、分解反応を長く起こさせることができるが、圧力損失が増大するので、許容できる範囲内とするのがよい。
【００２３】
図１０に示すアンモニア分解装置１０の流路Ａ１,Ｃ１／２は、図９と同様の折り返し部Ｔを有し、チャネル壁１５で隔てられた交互に往復するチャネルＰ１等で形成される。本実施の形態においては、アノード側流路Ａ１の上下面ともにアノードが配置される。すなわち、２つのＭＥＡは、同じ極性のアノード２を対向させて、流路Ａ１を挟み、流路Ａ１を両側電極流路としている点にある。この両側電極流路Ａ１には、入口６１から導入されたアンモニア含有気体が導入される。また、各ＭＥＡの反対側のカソード側流路Ｃ１／２には、相手側気体である空気が導入される。両側電極流路Ａ１の断面積は、チャネルＰ１等の断面から分かるように、カソード側流路Ｃ１／２のどれよりも大きい。これによって、濃度を極低レベルまで減少させたアンモニア含有気体を大量に流しながら、圧力損失を抑制することが可能になる。アンモニア濃度は非常に低いレベルまで低減されるので、上記の電気化学反応に必要な空気量は少なくて済む。このため、図１０に示すような断面積の大小関係をもたらす。
【００２４】
（他の実施の形態）
１．上記した本発明の実施の形態では、アノードに接する両側電極流路に占める導電多孔体１１を、目の細かい電極接触シート１１ｓと、目の粗い非接触シート１１ｔとで形成する場合について、例示した。しかし、片側電極流路に配置されるアノード集電体について、目の細かい導電多孔シートと目の粗い導電多孔シートとを用いて、目の細かいほうをアノードに接するように配置してもよい。
２．上記した本発明の実施の形態では、アノードに接する流路Ａ１に占める導電多孔体１１について例示したが、カソードに接する流路Ｃ１／２について、当該流路に占める導電多孔体を、目の細かいものと目の粗い導電多孔体で形成してもよい。
３．本発明のガス除害装置は、表１に示すすべての除害反応Ｒ１〜Ｒ７に用いることができる。上記実施の形態１は、反応Ｒ１について説明した。
【００２５】
【表１】
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【００２６】
アンモニアの除害についていえば、その他に上記表１のＲ２〜Ｒ４の反応が可能である。このうち反応Ｒ４は燃料電池反応ではなく電気分解反応であるが、電力の取り出しと投入との相違があるだけで、電気化学反応という点で、上記の実施の形態１と同じである。また、ＶＯＣ（Volatile  Organic  Compounds）の除害、ＮＯｘの除害もある。これらすべての電気化学反応について、（１）上記の両側電極流路を挟んで対面するように、同じ極性の電極を配置し、同じ極性の電極に接する導電多孔シートの目を細かくし、電極に非接触の導電多孔シートに目の粗いものを用いることができる。（２）また、片側電極流路について同様の構成の導電多孔シートを用いてもよい。これによって、低いランニングコストで稼動することができ、小型で、有害ガスを無害レベルまで効率よく除害することができる。
【実施例】
【００２７】
次に、実施例によって本発明のガス除害装置の効果を検証する。本発明例Ａ１には、本発明の実施の形態１で例示した両側電極流路Ａ１をもつ、図２に示すアンモニア分解装置を用いた。両側電極流路Ａ１を占める金属多孔体には、住友電気工業株式会社製のセルメット（登録商標）を複合層にして用いた。アノードに接する電極接触シート１１ｓは、孔径０．４５ｍｍ、厚み０．５ｍｍのセルメットを用い、中央部の非接触部１１ｔには孔径１．９ｍｍ、厚み２ｍｍのセルメットを用いた。非接触シートの厚み２ｍｍは、流路厚み３ｍｍの約６７％である。
比較のために、他の部分は本発明例Ａ１と同じで、両側電極流路を占める導電多孔シートだけが、単層のものを用いた。単層のセルメットは、厚み３ｍｍ、孔径１．９ｍｍとした。
８００℃に加熱して、上記のアンモニア分解装置に、濃度５０％のアンモニアを含む窒素ガスを流して、出口でのアンモニア濃度を測定した。結果を表２に示す。
【００２８】
【表２】
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【００２９】
表２によれば、比較例Ｂ１では、アンモニア濃度は１００ｐｐｍであったのに対して、本発明例Ａ１では、２５ｐｐｍまで除害されており、四分の一の濃度にまで分解されていた。これは、両側電極流路を占める導電多孔体を、アノードに接するものは目の細かいものにして、電極に非接触の中央部を目の粗い導電多孔体で形成したことで、電気化学反応における電子の授受を円滑化しながら圧力損失を抑制したことによる。
【００３０】
上記において、本発明の実施の形態について説明を行ったが、上記に開示された本発明の実施の形態は、あくまで例示であって、本発明の範囲はこれら発明の実施の形態に限定されない。本発明の範囲は、特許請求の範囲の記載によって示され、さらに特許請求の範囲の記載と均等の意味および範囲内でのすべての変更を含むものである。
【産業上の利用可能性】
【００３１】
本発明のガス除害装置によれば、（１）小型で、効率よく、有害ガスを無害レベルまで除害でき、（２）低いランニングコストで稼動することができる。とくに両側電極流路を占める導電多孔シートの目の粗さを分けて複層化することで、小型化をさらに推進することができる。
【符号の説明】
【００３２】
１  イオン導電性電解質（固体酸化物電解質）、２  アノード、３  カソード、１０  アンモニア分解装置、１１  金属多孔体（アノード集電体）、１１ａ  アノード端子、１１ｓ  電極接触多孔シート、１１ｔ  非接触多孔シート、１２  金属多孔体（カソード集電体）、１２ａ  カソード端子、１３  絶縁仕切りシート、１５  チャネル壁、２１  金属粒連鎖体、２１ａ  金属粒連鎖体の芯部（金属部）、２１ｂ  酸化層、２２  アノードのイオン導電性セラミックス（ＳＳＺなど）、３２  カソードのイオン導電性セラミックス（ＬＳＭなど）、３３  銀、６１  アンモニア含有気体入口、６２  出口、７１  空気入口、７２  出口、Ａ１，Ａ１／２  アノード側流路（アンモニア含有気体流路）、Ｃ１／２  両側電極流路の外側のカソード側流路（空気流路）、Ｐ１〜Ｐ７  チャネル（蛇行流路）。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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