(57)【要約】【課題】電極におけるアイオノマーの分布が適切な燃料電池を製造する。【解決手段】燃料電池の製造方法であって、アイオノマーを含有する触媒インクを、所定の作成条件で作成する工程と、前記触媒インクを用いて第１電極を作成する工程と、電解質膜の一方の面に前記第１電極が配置され、前記電解質膜の他方の面に第２電極が配置される膜電極接合体を作成する工程と、前記膜電極接合体を用いて燃料電池を作成する工程と、前記燃料電池に備えられる膜電極接合体の交流インピーダンスを、周波数を変化させながら測定する工程と、前記周波数毎の交流インピーダンスに基づいて、前記第１電極における前記第１電極の厚さ方向の前記アイオノマーの分布を推定する工程と、前記アイオノマーの分布が目標分布となるように、前記触媒インク作成工程における前記作成条件（触媒インクの固形分比率）を調整するフィードバック工程とを備える。【選択図】図８
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池の製造方法であって、
アイオノマーを含有する触媒インクを、所定の作成条件で作成する触媒インク作成工程と、
前記触媒インクを用いて第１電極を作成する第１電極作成工程と、
電解質膜の一方の面に前記第１電極が配置され、前記電解質膜の他方の面に第２電極が配置される膜電極接合体を作成する膜電極接合体作成工程と、
前記膜電極接合体にガス拡散層およびセパレータが積層された燃料電池を作成する燃料電池作成工程と、
前記燃料電池に備えられる膜電極接合体の交流インピーダンスを、周波数を変化させながら測定する測定工程と、
前記測定工程により測定された周波数毎の交流インピーダンスに基づいて、前記第１電極における前記第１電極の厚さ方向の前記アイオノマーの分布を推定する推定工程と、
前記推定工程により求められるアイオノマーの分布が目標分布となるように、前記触媒インク作成工程における前記作成条件を調整するフィードバック工程と
を備える燃料電池の製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池の製造方法において、
前記所定の作成条件は、触媒インクの固形分の比率についての条件であり、
前記フィードバック工程は、前記触媒インクの固形分の比率を調整する構成を含む、燃料電池の製造方法。
【請求項３】
請求項１に記載の燃料電池の製造方法において、
前記所定の作成条件は、触媒インクの作成手順についての条件であり、
前記フィードバック工程は、前記触媒インクの作成手順を変える構成を含む、燃料電池の製造方法。
【請求項４】
請求項１に記載の燃料電池の製造方法において、
前記所定の作成条件は、触媒インクの作成に使用される溶媒のＳＰ値についての条件であり、
フィードバック工程は、前記溶媒のＳＰ値を調整する構成を含む、燃料電池の製造方法。
【請求項５】
請求項１ないし４のいずれかに記載の燃料電池の製造方法において、
前記推定工程は、
前記燃料電池に備えられる膜電極接合体の第１電極に不活性ガスを導入した状態で前記測定を行う構成である、燃料電池の製造方法。
【請求項６】
請求項１ないし５のいずれかに記載の燃料電池の製造方法において、
前記推定工程は、
前記測定工程により測定された各周波数における交流インピーダンスを複素平面に入れ込んだ各プロット点から複素インピーダンスプロット曲線を求める工程と、
前記複素インピーダンスプロット曲線に基づいて、前記第１電極における前記第１電極の厚さ方向の前記アイオノマーの分布を推定する工程と
を備える、燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池を製造する技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、燃料電池が知られている。燃料電池は、電解質膜の両面に電極が配置される膜電極接合体を備える。一方の電極に酸素を含む酸化ガス（例えば、空気）を供給し、他方の電極に燃料ガス（例えば、水素）を供給することにより、水素と酸素とを電気化学的に反応させて直接的に電気エネルギを取り出すことができる。
【０００３】
燃料電池を検査・評価するものとして、交流インピーダンス法が提案されている（下記特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００５−７１８８２号公報
【０００５】
しかしながら、前記従来の技術では、燃料電池の良否を判定するだけであり、この良否の判定を行う技術を使っても、燃料電池に備えられる電極におけるアイオノマーの分布が適切な燃料電池を製造することができないという問題があった。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、前記課題に鑑みてなされたもので、電極におけるアイオノマーの分布が適切な燃料電池を製造する技術の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の適用例または形態として実現することが可能である。
【０００８】
[適用例１]   燃料電池の製造方法であって、アイオノマーを含有する触媒インクを、所定の作成条件で作成する触媒インク作成工程と、前記触媒インクを用いて第１電極を作成する第１電極作成工程と、電解質膜の一方の面に前記第１電極が配置され、前記電解質膜の他方の面に第２電極が配置される膜電極接合体を作成する膜電極接合体作成工程と、前記膜電極接合体にガス拡散層およびセパレータが積層された燃料電池を作成する燃料電池作成工程と、前記燃料電池に備えられる膜電極接合体の交流インピーダンスを、周波数を変化させながら測定する測定工程と、前記測定工程により測定された周波数毎の交流インピーダンスに基づいて、前記第１電極における前記第１電極の厚さ方向の前記アイオノマーの分布を推定する推定工程と、前記推定工程により求められるアイオノマーの分布が目標分布となるように、前記触媒インク作成工程における前記作成条件を調整するフィードバック工程とを備える燃料電池の製造方法。
【０００９】
適用例１に記載の燃料電池の製造方法によれば、燃料電池に備えられる第１電極における前記第１電極の厚さ方向のアイオノマーの分布が推定され、その推定結果が触媒インク作成工程における作成条件にフィードバックされることから、第１電極におけるアイオノマーの分布が目標分布に制御される。したがって、前記燃料電池の評価方法によれば、電極におけるアイオノマーの分布が適切な燃料電池を製造することができる。
【００１０】
[適用例２]  適用例１に記載の燃料電池の製造方法において、前記所定の作成条件は、触媒インクの固形分の比率に関する条件であり、前記フィードバック工程は、前記触媒インクの固形分の比率を調整する構成を含む、燃料電池の製造方法。
【００１１】
触媒インクの固形分の比率と、その触媒インクで作成される第１電極における第１電極の厚さ方向のアイオノマーの分布との間には相関がある。したがって、アイオノマーの分布の推定結果をフィードバックして触媒インクの固形分の比率を調整することで、第１電極におけるアイオノマーの分布を適切に制御することを容易に行うことができる。
【００１２】
[適用例３]  適用例１に記載の燃料電池の製造方法において、前記所定の作成条件は、触媒インクの作成手順についての条件であり、前記フィードバック工程は、前記触媒インクの作成手順を変える構成を含む、燃料電池の製造方法。
【００１３】
触媒インクの作成手順と、その触媒インクで作成される第１電極における第１電極の厚さ方向のアイオノマーの分布との間には相関がある。したがって、アイオノマーの分布の推定結果をフィードバックして触媒インクの作成手順を調整することで、第１電極におけるアイオノマーの分布を適切に制御することを容易に行うことができる。
【００１４】
[適用例４]  適用例１に記載の燃料電池の製造方法において、前記所定の作成条件は、触媒インクの作成に使用される溶媒のＳＰ値についての条件であり、フィードバック工程は、前記溶媒のＳＰ値を調整する構成を含む、燃料電池の製造方法。
【００１５】
触媒インクの作成に使用される溶媒のＳＰ値と、その触媒インクで作成される第１電極における第１電極の厚さ方向のアイオノマーの分布との間には相関がある。したがって、アイオノマーの分布の推定結果をフィードバックして溶剤のＳＰ値を調整することで、第１電極におけるアイオノマーの分布を適切に制御することを容易に行うことができる。
【００１６】
[適用例５]  適用例１ないし４のいずれかに記載の燃料電池の製造方法において、前記推定工程は、前記燃料電池に備えられる膜電極接合体の第１電極に不活性ガスを導入した状態で前記測定を行う構成である、燃料電池の製造方法。
【００１７】
適用例５に記載の燃料電池の評価方法によれば、厚さ方向におけるアイオノマーの分布を正確に推定することができる。
【００１８】
[適用例６]  適用例１ないし５のいずれかに記載の燃料電池の製造方法において、前記推定工程は、前記測定工程により測定された各周波数における交流インピーダンスを複素平面に入れ込んだ各プロット点から複素インピーダンスプロット曲線を求める工程と、前記複素インピーダンスプロット曲線に基づいて、前記第１電極における前記第１電極の厚さ方向の前記アイオノマーの分布を推定する工程とを備える、燃料電池の製造方法。
【００１９】
適用例６に記載の燃料電池の製造方法によれば、厚さ方向におけるアイオノマーの分布を正確に推定することができる。
【００２０】
なお、本発明は、前記した燃料電池の製造方法の他、膜電極接合体の製造方法、または、燃料電池用電極の製造方法等、他の方法発明の態様で実現することも可能である。また、方法発明の態様に限ることなく、装置発明としての態様で実現することも可能である。さらには、それら方法や装置を構築するためのコンピュータプログラムとしての態様や、そのようなコンピュータプログラムを記録した記録媒体としての態様や、前記コンピュータプログラムを含み搬送波内に具現化されたデータ信号など、種々の態様で実現することも可能である。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明の第１実施例により製造される燃料電池セルＣＬの概略構成を表す断面模式図である。
【図２】第１実施例における燃料電池セルＣＬの製造方法を示すフローチャートである。
【図３】上記製造方法で使用される燃料電池評価装置１０の概略構成を、燃料電池セルＣＬとともに示す説明図である。
【図４】燃料電池評価装置１０で実行される燃料電池セル評価処理を示すフローチャートである。
【図５】燃料電池のサイクリックボルタモグラムを示す説明図である。
【図６】複素インピーダンスプロット曲線Ｖを示すグラフである。
【図７】複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおいて転換点Ｐ付近を拡大した図である。
【図８】上記製造方法のステップＳ２２０で実行される新触媒インク作成処理を示すフローチャートである。
【図９】触媒インクの固形分比率と複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける接線の角度θとの関係を示す表ＴＢＬ１についての図である。
【図１０】触媒インクの作成手順と複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける接線の角度θとの関係を示す表ＴＢＬ２についての図である。
【図１１】第２実施例における新触媒インク作成処理を示すフローチャートである。
【図１２】溶媒のＳＰ値と複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける接線の角度θとの関係を示す表ＴＢＬ３についての図である。
【図１３】第２実施例における新触媒インク作成処理を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、本発明の実施の形態について、実施例に基づき説明する。
【００２３】
Ａ．第１実施例：
本発明の第１実施例としての燃料電池の製造方法について、次に説明する。燃料電池は、一般に、複数の燃料電池セルを積層した燃料電池スタックとして構成されるが、ここでは、その一つの燃料電池セルの製造方法として本発明が適用されるものとする。燃料電池セルは、固体高分子型のもので、酸化ガス（例えば、空気）と、燃料ガス（例えば、水素）とを用いて、発電を行う。
【００２４】
Ａ−１．燃料電池セルの構成：
図１は、この燃料電池の製造方法により製造される燃料電池セルＣＬの概略構成を表す断面模式図である。燃料電池セルＣＬは、膜電極接合体（以下、ＭＥＡ（Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ）と呼ぶ）５０と、ガス拡散層６０、７０と、セパレータ８０、９０と、シール部材１１０とを備える。
【００２５】
ＭＥＡ５０は、電解質膜５１と、電解質膜５１の一方の面に配置されるカソード５２と、電解質膜５１の他方の面に配置されるアノード５３とにより構成される。カソード５２が適用例における「第１電極」に相当し、アノード５３が適用例における「第２電極」に相当する。
【００２６】
電解質膜５１は、固体高分子材料、例えば、フッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好なプロトン伝導性を示す。なお、電解質膜５１は、フッ素系樹脂に限ることなく、例えば、炭化水素系樹脂で構成されていてもよい。
【００２７】
カソード５２およびアノード５３は、触媒金属担持担体とアイオノマーとを含有する。「触媒金属担持担体」とは、担体（カーボンブラック、ケッチェンブラックなど）に触媒金属（白金、パラジウムなど）が担持されたものである。「アイオノマー」とは、プロトン伝導性を有する電解質（例えば、フッ素系樹脂）である。なお、アイオノマーは、フッ素系樹脂に限ることなく、例えば、炭化水素系樹脂で構成されていてもよい。
【００２８】
ガス拡散層６０はＭＥＡ５０の一方の面に配置され、ガス拡散層７０はＭＥＡ５０の他方の面に配置される。各ガス拡散層６０、７０は、導電性を有するカーボン製の多孔質部材であり、例えば、カーボンクロスやカーボンペーパによって形成される。
【００２９】
燃料電池セルＣＬにおいて各部材を積層する方向を積層方向とも呼ぶ。積層方向は、燃料電池セルＣＬの各部材の厚さ方向と同一の方向である。
【００３０】
セパレータ８０、９０は、ガス不透過の導電性部材、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボンや、プレス成形した金属板によって形成することができる。セパレータ８０は、片面において凸部８２ａと凹部８２ｂとが交互に形成された凹凸形状を有している。そして、セパレータ８０において、凸部８２ａは、ガス拡散層６０（カソード５２または電解質膜５１）を押圧し、凹部８２ｂは、ガス拡散層６０との間にガス拡散層６０（カソード５２）に対して酸化ガスを給排するためセル内流路８２を形成する。また、セパレータ９０は、片面において凸部９２ａと凹部９２ｂとが交互に形成された凹凸形状を有している。セパレータ９０において、凸部９２ａは、ガス拡散層７０（アノード５３または電解質膜５１）を押圧し、凹部９２ｂは、ガス拡散層７０との間にガス拡散層７０（アノード５３）に対して燃料ガスを給排するためセル内流路９２を形成する。
【００３１】
各セパレータ８０、９０は、その外周近くの互いに対応する位置に、孔部１０３〜１０６を備えている。各セパレータ８０、９０を、ＭＥＡ５０およびガス拡散層６０、１５と共に積層して燃料電池を組み立てると、積層された各セパレータ８０、９０の対応する位置に設けられた孔部は、互いに重なり合って、積層方向に燃料電池内部を貫通する流路を形成する。具体的には、孔部１０３は、酸化ガス供給マニホールドを形成し、孔部１０４は、酸化ガス排出マニホールドを形成し、孔部１０５は、燃料ガス供給マニホールドを形成し、孔部１０６は、燃料ガス排出マニホールドを形成する。酸化ガス供給マニホールドは、セル内流路８２に酸化ガスを導入するための流路であり、酸化ガス排出マニホールドは、セル内流路８２から酸化ガスを排出するための流路である。燃料ガス供給マニホールドは、セル内流路９２に燃料ガスを導入するための流路であり、燃料ガス排出マニホールドは、セル内流路９２から燃料ガスを排出すための流路である。
【００３２】
シール部材１１０は、燃料電池セルＣＬにおいて、セル内流路８２、セル内流路９２、および前記各マニホールド周辺に配設され、セル内流路８２、セル内流路９２、および前記各マニホールドのガスシール性を確保する。
【００３３】
Ａ−２．燃料電池セルＣＬの製造方法：
図２は、本実施例における燃料電池セルＣＬの製造方法を示すフローチャートである。この燃料電池セルＣＬの製造方法は、所定の作業者によって行われる。また、この製造方法を実行する際の雰囲気温度は２３℃である。
【００３４】
図示するように、作業者は、まず、電解質（例えば、フッ素系樹脂）と、溶媒（例えば、水、アルコール等）と、触媒金属担持担体（例えば、ケッチェンブラックに白金が担持されたもの）と、テフロン（登録商標）製の基材とを用意する（ステップＳ１１０）。次に、作業者は、ステップＳ１１０で用意した電解質、溶媒、および触媒金属担持担体を混合させ、触媒インクを作成する（ステップＳ１２０）。
【００３５】
続いて、作業者は、ステップＳ１１０で用意した基材上にステップＳ１２０で作成した触媒インクをデカール法で塗工して、層状インクを形成する（ステップＳ１３０）。続いて、作業者は、層状インク上に熱風発生装置（図示せず）により熱風を流し乾燥させ、カソード５２を作成する（ステップＳ１４０）。この結果、電解質であるアイオノマーと触媒金属担持担体とを含有するカソード５２が作成される。
【００３６】
その後、作業者は、予め用意したアノード５３と電解質膜５１とを用意し（ステップＳ１５０）、電解質膜５１を、ステップＳ１４０で作成したカソード５２と前記アノード５３とで挟持することで、ＭＥＡ５０を作成する（ＭＥＡ化：ステップＳ１６０）。なお、アノード５３の作成方法については本発明には直接関係ないので、ここでは省略するが、周知の方法によって作成される。ＭＥＡ化は、電解質膜５１の両面にカソード５２とアノード５３とを配置した状態でホットプレスすることにより行う。また、このホットプレスの際の電解質膜５１に対するカソード５２の位置関係、および電解質膜５１に対するアノード５３の位置関係は、このステップＳ１６０を実行する毎回、同一である、ここでは、電解質膜に対してカソードは下側に位置し、電解質膜に対してアノードは上側に位置するように定められている。
【００３７】
続いて、作業者は、前記製造したＭＥＡ５０を用いて、燃料電池セルＣＬを作成する（ステップＳ１７０）。具体的には、ガス拡散層６０、７０、セパレータ８０、９０、およびシール部材１１０を用意し、ステップＳ１６０で作成したＭＥＡ５０の周囲にシール部材１１０を配置し、それらをセパレータ８０、９０で挟持することにより、燃料電池セルＣＬを作成する。
【００３８】
その後、作業者は、ステップＳ１７０で作成した燃料電池セルＣＬのカソード５２に不活性ガスとしての窒素（あるいはアルゴン等）を、アノード５３に活性ガスとしての水素を導入し、封入する（ステップＳ１８０）。燃料電池セルＣＬに導入する水素および窒素は、相対湿度が、０．１〜６０％の範囲内である低湿度なガスを用いている。この場合、水素および窒素は、相対湿度が、１０〜２０％の範囲内であることが特に好ましい。また、燃料電池セルＣＬに導入する水素および窒素の温度は、２３℃程度としている。次いで、作業者は、燃料電池セルＣＬの評価を行う（ステップＳ１９０）。
【００３９】
ステップＳ１９０における燃料電池セルＣＬの評価は、燃料電池評価装置１０を用いて行う。図３は、燃料電池評価装置１０の概略構成を燃料電池セルＣＬとともに示す説明図である。図示するように、燃料電池評価装置（以下、単に「評価装置」とも呼ぶ）１０は、２組の配線２０、３０により燃料電池セルＣＬと接続されている。
【００４０】
評価装置１０は、第１の配線２０を介して燃料電池セルＣＬに交流電流を流し、第２の配線３０を介して燃料電池セルＣＬの交流インピーダンスを測定し、その測定の結果から、燃料電池セルＣＬの内部状態を評価（推定）する。
【００４１】
評価装置１０は、ＣＰＵ１２、ＲＯＭ１４、ＲＡＭ１６、入出力制御部１８、および表示部１９等を備えている。ＣＰＵ１２は、ＲＯＭ１４に予め記憶されたプログラム（後述する燃料電池セル評価処理を記述したプログラム）に従う処理を実行することにより、上述した燃料電池セルＣＬの内部状態の評価を行う。評価結果は、入出力制御部１８を介して表示部１９に表示される。なお、表示部１９による表示に換えて、評価結果を音声等、別の手法で報知する構成としてもよい。
【００４２】
図４は、評価装置１０で実行される燃料電池セル評価処理を示すフローチャートである。図示するように、評価装置１０のＣＰＵ１２は、処理が開始されると、まず、燃料電池セルＣＬに周波数を所定間隔で変化させつつ、交流電流を流し、各周波数において燃料電池セルＣＬの交流インピーダンスを検出（測定）する（ステップＳ３１０）。
【００４３】
図５は、燃料電池のサイクリックボルタモグラムを示す説明図である。縦軸が電流値［Ａ］を示し、横軸が電圧［Ｖ］を示す。サイクリックボルタモグラムは、電流−電圧曲線として示される。図中の１点鎖線で示した領域が、電気２重層領域（約０．３〜０．５Ｖ）である。ステップＳ１１０の処理においては、図５に示す電気２重層領域（約０．３〜０．５Ｖ）内の電圧を印加し、電気２重層領域内の電流値でもって交流電流を供給する。
【００４４】
図３に戻って、ステップＳ３１０の実行後、ＣＰＵ１２は、ステップＳ３１０で検出した交流インピーダンスに基づいて、燃料電池セルＣＬについての複素インピーダンスプロット曲線Ｖを算出する（ステップＳ３２０）。複素インピーダンスプロット曲線は、単に「複素インピーダンスプロット」と呼ばれることもあり、また、「コール・コールプロット」とも呼ばれる。複素インピーダンスプロット曲線Ｖは、次の通りのものである。
【００４５】
図６は、複素インピーダンスプロット曲線Ｖを示すグラフである。図６において、縦軸は、交流インピーダンスの虚部値Ｚ２を表しており、以下では「虚部軸」とも呼び、横軸は、交流インピーダンスの実部値Ｚ１を表しており、以下では「実部軸」とも呼ぶ。複素インピーダンスプロット曲線Ｖは、虚部軸と実部軸とで形成される平面（以下では「複素平面」とも呼ぶ）上に、ステップＳ３１０で検出された各周波数における交流インピーダンスを入れ込み（プロットし）、それら入れ込んだ点（プロット点）に基づいて作成される曲線（近似曲線）である。
【００４６】
図示において、複素インピーダンスプロット曲線Ｖは実線で示されている。図中の四角形がプロット点である。複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける各地点は、左下側ほど高周波となっている。なお、虚部軸と実部軸の各スケールは、それぞれ同一の大きさで描かれている。すなわち、図６において、複素インピーダンスプロット曲線Ｖは、実部軸と虚部軸のそれぞれにおいて、同じだけ値が変化した時に、軸上の位置が同じだけ変化する。また、図６において、複素インピーダンスプロット曲線Ｖには、転換点Ｐが示されている。
【００４７】
図６に示す転換点Ｐは、複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおいて、関数の性質が変わる境界点であり、すなわち、複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおいて、カソード５２のイオン伝導抵抗の影響を大きく受ける領域と、イオン伝導抵抗の影響をほとんど受けない領域との境界点である。言い換えれば、転換点Ｐは、複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおいて、接線の傾き（実部値Ｚ１に対する虚部値Ｚ２の変化量）が所定の閾値以上となった点である。この閾値は、燃料電池の具体的な設計、例えば、下記（イ）〜（ハ）等に基づき予め設定される。
（イ）燃料電池セルにおいて、カソードの製造方法（触媒インクの分散手法、塗工方法等）。
（ロ）カソード中のアイオノマーの種類、分量、厚さ方向および面方向の分布状態。
（ハ）カソード中の触媒金属担持担体の種類、粒径。
【００４８】
図４に戻って、ステップＳ３２０の実行後、ＣＰＵ１２は、ステップＳ３２０で算出した複素インピーダンスプロット曲線Ｖに基づいて、燃料電池セル（ＭＥＡ）のカソード５２における厚さ方向のアイオノマーの分布を推定する（ステップＳ３３０）。ここで、「厚さ方向」とはカソード５２の厚さ方向である。
【００４９】
図７は、複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおいて転換点Ｐ付近を拡大した図である。前記アイオノマーの分布の推定は、複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける、転換点Ｐよりも高周波側の所定点における接線と実部軸に平行な線分とで形成される角の角度θに基づいて推定される。具体的には、以下の考えに基づき、推定が行なわれる。なお、前記「転換点Ｐより高周波側」とは、例えば、１０Ｈｚ〜１ｋＨｚの範囲をいう。
【００５０】
すなわち、角度θが４５°±α（α：誤差定数）の範囲内で場合には、カソードの厚さ方向において、アイオノマーのイオン伝導抵抗がほぼ均一であると考えられ、角度θが４５°＋αよりも大きい場合には、カソードの厚さ方向において、電解質膜側におけるアイオノマーのイオン伝導抵抗がガス拡散層側より低い状態であると考えられ、一方、角度θが４５°−αよりも小さい場合には、カソードの厚さ方向において、電解質膜側におけるアイオノマー膜のイオン伝導抵抗がガス拡散層側より高い状態であると考えられる。誤差定数αは、微小な正の値であればよく、例えば、０．１〜１．０の範囲内の値をとる。
【００５１】
したがって、ＣＰＵ１２は、角度θが４５°±αの範囲内である場合には、カソードの厚さ方向において、略均一にアイオノマーが分布している（以下、このアイオノマー分布を「パターンＡ」と呼ぶ）と推定し、角度θが４５°＋αよりも大きい場合には、カソードの厚さ方向において、ガス拡散層６０側よりも電解質膜５１側にアイオノマーが多く分布している（以下、このアイオノマー分布を「パターンＢ」と呼ぶ）と推定し、角度θが４５°−αよりも小さい場合には、カソードの厚さ方向において、電解質膜５１側よりもガス拡散層６０側にアイオノマーが多く分布している（以下、このアイオノマー分布を「パターンＣ」と呼ぶ）と推定する。
【００５２】
次に、ＣＰＵ１２は、ステップＳ３３０により求められたアイオノマー分布を評価結果として、入出力制御部１８を介して表示部１９に表示する（ステップＳ３４０）。すなわち、表示部１９には、前記パターンＡないしＣのいずれに該当するかが表示される。ステップＳ３４０の実行後、この燃料電池セル評価処理を終了する。
【００５３】
図２のステップＳ１９０では、作業者は、燃料電池評価装置１０の表示部１９に表示された評価結果から、燃料電池セルＣＬのアイオノマー分布を知ることができる。ここで言う「アイオノマー分布」とは、前述したように、カソード５２における厚さ方向のアイオノマーの分布である。本明細書では、単に「アイオノマー分布」あるいは「アイオノマーの分布」と呼ぶ場合にも、カソードにおける厚さ方向のアイオノマーの分布を意味するものとする。
【００５４】
続いて、作業者は、燃料電池評価装置１０により得られた評価結果が、予め意図したアイオノマー分布（以下、「目標分布」と呼ぶ）と一致するか否かを判定する（ステップＳ２００）。ここで、一致すると判定された場合には、作業者は、ステップＳ１７０で製造した燃料電池セルＣＬは好適であるとして、燃料電池セルＣＬは完成したものとする。燃料電池の場合、カソードの厚さ方向のアイオノマー分布は、前記パターンＡないしＣのいずれとなるのが良好であるか一義的に定まるものではなく、使用の態様等によりいずれのパターンが良好であるかが変わってくる。この実施例では、アイオノマー分布が略均一となるパターンＡを目標分布として、ステップＳ２００ではその目標分布と一致しているかを判定している。
【００５５】
一方、ステップＳ２００で、燃料電池評価装置１０により得られた評価結果がパターンＡでないと判定された場合には、作成した燃料電池セルＣＬは意図したものでないということであるから、作業者は、ステップＳ１７０で作成した燃料電池セルＣＬを廃棄し（ステップＳ２１０）、触媒インクを新たに作成する新触媒インク作成処理を実行する（ステップＳ２２０）。その後、作業者は、ステップＳ１３０の処理に戻ってステップＳ１３０ないしＳ１７０を実行し直すことにより、新触媒インク作成処理で作成した新たな触媒インクを用いて燃料電池セルＣＬを作成し直す。
【００５６】
その後、作業者は、ステップＳ１８０以降の処理も再度実行することで、作成し直した新たな燃料電池セルＣＬが適切であるか評価する。そうしてステップＳ２００〜Ｓ２２０、ステップＳ１３０〜２００を繰り返すことで、アイオノマー分布が目標分布となった燃料電池セルを製造する。
【００５７】
図８は、新触媒インク作成処理を示すフローチャートである。図示するように、作業者は、まず、ステップＳ１１０（図２）の処理と同様に、電解質（例えば、フッ素系樹脂）と、溶媒（例えば、水、アルコール等）と、触媒金属担持担体（例えば、ケッチェンブラックに白金が担持されたもの）と、テフロン（登録商標）製の基材とを用意する（ステップＳ４１０）。
【００５８】
次いで、作業者は、ステップＳ１９０により得られた評価結果が、パターンＢとパターンＣのうちのいずれであるか、すなわちアイオノマーがいずれの側に多く偏在しているかを判定する（ステップＳ４２０）。ここで、ガス拡散層６０側に多く偏在していると判定された場合には、作業者は、触媒インクの固形分の比率が前回作成した触媒インク（ここでは、ステップＳ１１０で作成した際の触媒インク）よりも高くなった触媒インクを作成する（ステップＳ４３０）。ここで、「固形分の比率」とは、溶質重量（触媒金属担持担体とアイオノマーとの重量）をインク全体の重量で除した値であり、例えば百分率で示される。「固形分の比率」を、以下「固形分比率」と呼ぶ。触媒インクの作成は、ステップＳ４１０で用意した電解質と溶媒と触媒金属担持担体とを混合させることで行なわれるが、ここでは、溶媒の量を調整して固形分比率を高めている。
【００５９】
本発明者は、触媒インクの固形分比率は、カソードにおける厚さ方向のアイオノマー分布と相関があることを知見した。そこで、本実施例では、触媒インクの固形分比率を変えることで、カソードにおける厚さ方向のアイオノマー分布を制御している。固形分比率を変えることで、前記アイオノマー分布を制御することが可能となることは、次の確認試験の結果から明らかである。
【００６０】
図９は、触媒インクの固形分比率と複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける接線の角度θとの関係を示す表ＴＢＬ１についての図である。図示するように、本発明者は、「確認試験１」、「確認試験２」、「確認試験３」の３通りの確認試験を行った。各確認試験では、表ＴＢＬ１で示される固形分比率の触媒インクを作成し、その作成した触媒インクを用いて燃料電池セルを作成し、その燃料電池セルについてのアイオノマー分布を評価する。この評価は、前述した燃料電池評価装置１０と同様な原理にて行うもので、複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける接線の前述した角度θを検出する。
【００６１】
なお、確認試験１〜３のそれぞれでは、触媒金属担体として、４５質量％の白金を担持した炭素微粒子（ケッチェンブラックＥＣ：ケッチェンブラック・インターナショナル社製）１ｇを用い、電解質として、高分子電解質（ＳＥ２００９２：デュポン社製）２．２ｇを用いている。表ＴＢＬ１から、触媒インクの固形分比率が５パーセントであるとき、前記角度θは３６度となり、触媒インクの固形分比率が１０パーセントであるとき、前記角度θは４２度となり、触媒インクの固形分比率が２０パーセントであるとき、前記角度θは４５度となることがわかる。なお、触媒インクの固形分比率は２０％を上回ると、粘度が高すぎて塗工精度が低くなることから、本実施例では、触媒インクの固形分比率は最大２０％とした。
【００６２】
触媒インクの固形分比率が下がった場合には、単位体積当たりの溶媒量が増加することから、アイオノマーが溶媒中に存在する量が増えることが予想される。このため、塗工、乾燥の際に溶媒とともに移動するアイオノマー量が増えるので、アイオノマー分布が偏在しやすいと推定される。これに対して、触媒インクの固形分比率が適切である場合には、アイオノマーが移動しにくいので、アイオノマー分布は均一となる。
【００６３】
上記確認試験１〜３と上記考察から、下記の（Ｉ）、（II）のことがわかる。
（Ｉ）触媒インクの固形分比率を所定値Ｓａ以上とすることで、カソードにおける厚さ方向のアイオノマー分布を略均一とすることができること。ここで、所定値Ｓａは、２０％を下回る、２０％に近い値である。
（II）触媒インクの固形分比率を所定値Ｓａを下回る範囲内で調整することで、前記アイオノマー分布を、略均一の状態からガス拡散層側に多く偏在する状態まで任意に制御することができること。
【００６４】
そこで、ステップＳ４３０では、詳しくは、作業者は、前回作成した触媒インクの固形分比率ＳＩよりも所定値ΔＳＩだけ高い固形分比率を備える触媒インクを作成する。ここで、「前回作成した触媒インク」とは、初めてこの新触媒インク作成処理を実行したときには、ステップＳ１１０で作成した触媒インクのことであり、２回目以降にこの新触媒インク作成処理を実行したときには、新触媒インク作成処理の前回実行時にステップＳ４３０で作成した触媒インクのことである。所定値ΔＳＩは、微小な値であり、例えば２％である。
【００６５】
一方、ステップＳ４２０で、評価結果が、アイオノマー分布がガス拡散層６０側に多く偏在していると判定された場合には、作業者は、固形分比率が２０％である触媒インクを作成する（ステップＳ４４０）。すなわち、固形分比率を２０％とすることで、アイオノマー分布が略均一となるような触媒インクを作成する。
【００６６】
ステップＳ４３０またはステップＳの実行後、この新触媒インク作成処理を一旦終える。この後、この新たに作成された触媒インクを用いて、前述したように燃料電池セルＣＬが作成し直される。この結果、アイオノマー分布が略均一となるカソードを備える燃料電池セルを、確実に製造することができる。
【００６７】
なお、前記燃料電池セルの製造方法および燃料電池セル評価処理において、ステップＳ１１０およびＳ１２０の処理が適用例１における「触媒インク作成工程」に対応し、ステップＳ１３０およびＳ１４０の処理が適用例１における「第１電極作成工程」に対応し、ステップＳ１５０およびＳ１６０の処理が適用例１における「膜電極接合体作成工程」に対応し、ステップＳ１７０処理が適用例１における「燃料電池作成工程」に対応し、ステップＳ３１０の処理が適用例１における「測定工程」に対応し、ステップＳ３２０およびＳ３３０の処理が適用例１における「推定工程」に対応し、ステップＳ２００およびＳ２２０の処理が適用例１における「フィードバック工程」に対応する。
【００６８】
この実施例では、厚さ方向に略均一にアイオノマーが分布したカソードを備える燃料電池セルを製造することを狙いとしていたが、これに換えて、厚さ方向において電解質膜５１側よりもガス拡散層６０側にアイオノマーが多く分布しているカソード５２を備える燃料電池セルを製造することを狙いとすることもできる。すなわち、アイオノマー分布が電解質膜５１側よりもガス拡散層６０側に多い状態となるパターンＣを目標分布とすることもできる。この場合には、作業者は、前回作成した触媒インクの固形分比率ＳＩよりも所定値ΔＳＩだけ低い固形分比率を備える触媒インクを作成するようにすればよい。この構成により、電解質膜５１側よりもガス拡散層６０側にアイオノマーが多く分布しているカソードを備える燃料電池セルを製造することができる。
【００６９】
本実施例では、触媒インクの固形分比率が低くなってアイオノマー分布が偏在しやすくなった結果として、カソード５２において電解質膜５１側よりもガス拡散層６０側にアイオノマーが多く分布する状態となるものとして説明しているが、これは塗工、乾燥の方法や、ホットプレスの際の電解質膜５１に対するカソード５２の位置関係からそのように定まるためである。例えば、ホットプレスの際の電解質膜５１に対するカソード５２の位置関係を、電解質膜に対してカソードが下側に位置する関係から反対の関係、すなわち、電解質膜に対してカソードが上側に位置する関係に変更することにより、カソード５２においてガス拡散層６０側よりも電解質膜５１側にアイオノマーが多く分布する状態とすること、換言すれば、複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける接線の角度θを４５度を上回る範囲で制御することも可能となる。
【００７０】
Ａ−３．効果：
以上詳述したように、第１実施例の燃料電池の製造方法によれば、測定された周波数毎の交流インピーダンスから求められた複素インピーダンスプロット曲線Ｖに基づいて、燃料電池セルＣＬに備えられるカソードにおけるカソードの厚さ方向のアイオノマーの分布が推定され、その推定されたアイオノマー分布に基づいて、触媒インク作成時における触媒インクの固形分比率が求められることにより（すなわち推定結果が触媒インク作成にフィードバックされることにより）、アイオノマーの分布が目標分布に制御される。したがって、前記燃料電池の評価方法によれば、カソード５２におけるアイオノマー分布が適切な燃料電池を製造することができる。
【００７１】
特に本実施例では、アイオノマー分布がガス拡散層６０側に多く偏在している状態であるとの評価がなされた場合に、固形分比率を微小な値ΔＳＩだけ増大させては新触媒インクを作成し直して、再度燃料電池セルを作成し、その後、その燃料電池セルを再度評価するといったことを行なっているので、カソード５２におけるアイオノマー分布を高精度に目標分布に調整することができる。
【００７２】
Ｂ．第２実施例：
本発明の第２実施例について次に説明する。前記第１実施例では、触媒インクの固形分比率は、カソードにおける厚さ方向のアイオノマー分布と相関があるという知見のもとで、触媒インクの固形分比率を変えることで、アイオノマー分布を制御していた。これに対して、本第２実施例では、触媒インクの作成手順が前記アイオノマー分布と相関があるという知見のもので、触媒インクの作成手順を変えることで、前記アイオノマー分布を制御する構成とした。以下、詳細に説明する。
【００７３】
図１０は、触媒インクの作成手順と複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける接線の角度θとの関係を示す表ＴＢＬ２についての図である。「確認試験１１」、「確認試験１２」、「確認試験１３」の３通りの確認試験を行って、各確認試験における作成手順と角度θの計測結果とを表ＴＢＬ２に示した。
【００７４】
確認試験１１では、
（ｉ）４５質量％の白金を担持した炭素微粒子（ケッチェンブラックＥＣ：ケッチェンブラック・インターナショナル社製）１ｇと水を混合し、
（ii）（ｉ）の混合物に高分子電解質（ＳＥ２００９２：デュポン社製）２．２ｇを混合し、
（iii）（ii）の混合物にエタノールを混合して、固形分１０％の触媒インクを作成した。この触媒インクの作成手順を「作成手順Ａ」と呼ぶ。
【００７５】
確認試験１２では、
（ｉ）４５質量％の白金を担持した炭素微粒子（ケッチェンブラックＥＣ：ケッチェンブラック・インターナショナル社製）１ｇと水を混合し、
（ii）高分子電解質（ＳＥ２００９２：デュポン社製）２．２ｇとエタノールを混合し、
（iii）（ｉ）の混合物と（ii）の混合物とを混合して、固形分１０％の触媒インクを作成した。この触媒インクの作成手順を「作成手順Ｂ」と呼ぶ。
【００７６】
確認試験１３では、
（ｉ）４５質量％の白金を担持した炭素微粒子（ケッチェンブラックＥＣ：ケッチェンブラック・インターナショナル社製）１ｇと水を混合し、
（ii）（ｉ）の混合物にエタノールを混合し、
（iii）（ii）の混合物に高分子電解質（ＳＥ２００９２：デュポン社製）２．２ｇを混合して、固形分１０％の触媒インクを作成した。この触媒インクの作成手順を「作成手順Ｃ」と呼ぶ。
【００７７】
図１０の表ＴＢＬ２に示すように、作成手順Ａにより触媒インクを作成したとき、複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける前述した接線の角度θは４４度となる。作成手順Ｂにより触媒インクを作成したとき、前記接線の角度θは３５度となる。作成手順Ｃにより触媒インクを作成したとき、前記接線の角度θは４１度となる。
【００７８】
これらのことから、触媒インクの作成手順を作成手順Ａ〜Ｃのいずれかに変化させると、アイオノマー分布がガス拡散層側に偏った状態において変化することがわかる。作成手順Ａに示すように、（ｉ）触媒金属担持担体と水を混合し、（ii）（ｉ）の混合物にアイオノマーを混合し、（iii）（ii）の混合物にアルコールを添加して触媒インクを作成することにより、アイオノマー分布を、ガス拡散層側に小さく偏った状態に変化させることができる。また、作成手順Ｂに示すように、（ｉ）触媒金属担持担体と水を混合し、（ii）アイオノマーにアルコールを混合し、（iii）（ｉ）の混合物と（ii）の混合物とを混合して触媒インクを作成することにより、アイオノマー分布を、ガス拡散層側に大きく偏った状態に変化させることができる。また、作成手順Ｃに示すように、（ｉ）触媒金属担持担体と水を混合し、（ii）（ｉ）の混合物にアルコールを混合し、（iii）（ii）の混合物にアイオノマーを混合して触媒インクを作成することにより、アイオノマー分布を、ガス拡散層側に中程度だけ偏った状態に変化させることができる。
【００７９】
触媒インクの作成手順を上述したように変えることによりアイオノマー分布が変化するメカニズムは不明であるが、溶媒とアイオノマーの相互作用にかかわることと推定される。すなわち、アイオノマーの分布は溶媒とカーボンと両方共に相互作用するが、どちらかに優先的に予め作用させることで溶媒中に多く残留させることが可能になると思われる。溶媒中に多く残留させた場合には、塗工・乾燥工程の中で溶媒と共に移動し、分布を偏らせることが可能となると推定される。
【００８０】
この第２実施例の燃料電池の製造方法は、第１実施例の燃料電池の製造方法と比較して、新触媒インク作成処理の内容が相違するだけであり、その他の構成は同一である。図２に示す処理も同一であり、この第２実施例でも第１実施例と同様に実行される。
【００８１】
図１１は、第２実施例における新触媒インク作成処理を示すフローチャートである。図示するように、作業者は、まず、第１実施例におけるステップＳ４１０、Ｓ４２０（図８）と同様に、電解質、溶媒、触媒金属担持担体、および基材を用意し（ステップＳ５１０）、ステップＳ１９０により得られた評価結果が、パターンＢとパターンＣのうちのいずれであるか、すなわちアイオノマーがいずれの側に多く偏在しているかを判定する（ステップＳ５２０）。
【００８２】
ステップＳ５２０で、ガス拡散層６０側に多く偏在していると判定された場合には、作業者は、前回の触媒インクの作成時における触媒インクの作成手順よりもアイオノマー分布の偏りの程度が１段階だけ小さい作成手順を、作成手順Ａ〜Ｃの中から選択して、その選択した作成手順でもって触媒インクを作成する（ステップＳ５３０）。詳細には、作業者は、前回の触媒インクの作成時における作成手順が「作成手順Ｂ」である場合には「作成手順Ｃ」を選択し、前回の触媒インクの作成時における作成手順が「作成手順Ｃ」である場合には「作成手順Ａ」を選択する。ここで、「前回の触媒インクの作成時」とは、初めてこの新触媒インク作成処理を実行したときには、ステップＳ１１０で触媒インクを作成したときのことであり、２回目以降にこの新触媒インク作成処理を実行したときには、新触媒インク作成処理の前回実行時のことである。
【００８３】
なお、前回の触媒インクの作成時における作成手順が「作成手順Ａ」である場合には、作成手順Ａ〜Ｃの切り替えだけでは、アイオノマーの分布を均一側に制御することができないとして、この新触媒インク作成の処理は中止する。
【００８４】
一方、ステップＳ５２０で、評価結果が、アイオノマー分布がガス拡散層６０側に多く偏在していると判定された場合には、作業者は、「作成手順Ａ」によって触媒インクの作成を行う（ステップＳ５４０）。すなわち、作成手順Ａ〜Ｃの中でアイオノマー分布の偏りの程度が最も小さくなる作成手順Ａによって触媒インクを作成する。
【００８５】
なお、この第２実施例では、厚さ方向に略均一にアイオノマーが分布したカソードを備える燃料電池セルを製造することを狙いとしていたが、これに換えて、厚さ方向において電解質膜５１側よりもガス拡散層６０側にアイオノマーが多く分布しているカソード５２を備える燃料電池セルを製造することを狙いとすることもできる。すなわち、アイオノマー分布が電解質膜５１側よりもガス拡散層６０側に多い状態となるパターンＣを目標分布とすることもできる。この場合には、作業者は、前回の触媒インクの作成時における触媒インクの作成手順よりもアイオノマー分布の偏りの程度が大きい作成手順を、作成手順Ａ〜Ｃの中から選択するようにすればよい。この構成により、電解質膜５１側よりもガス拡散層６０側にアイオノマーが多く分布しているカソードを備える燃料電池セルを製造することができる。
【００８６】
以上のように構成された第２実施例の燃料電池の製造方法によれば、第１実施例と同様に、カソード５２におけるアイオノマー分布が適切な燃料電池を製造することができる。とくに本実施例では、触媒インクの作成手順を変化させることで、カソード５２におけるアイオノマー分布を適切に調整することを容易に行うことができる。
【００８７】
Ｃ．第３実施例：
本発明の第３実施例について次に説明する。本第３実施例では、触媒インクの作成に使用される溶媒のＳＰ値（溶解パラメータ：溶解性パラメータ、溶解度パラメータとも呼ぶ）は、カソードにおける厚さ方向のアイオノマー分布と相関があるという知見のもので、触媒インクの溶媒の種類を変更することで、前記アイオノマー分布を制御する構成とした。触媒インクの溶媒の種類を変更すると、ＳＰ値を変更することができるからである。以下、詳細に説明する。
【００８８】
図１２は、溶媒のＳＰ値と複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける接線の角度θとの関係を示す表ＴＢＬ３についての図である。「確認試験２１」、「確認試験２２」、「確認試験２３」の３通りの確認試験を行って、各確認試験における溶媒としての溶剤の種類、組成比、ＳＰ値、および角度θを表ＴＢＬ３に示した。
【００８９】
確認試験２１では、図示の溶剤の種類、組成比でもって、ＳＰ値が１９．５の溶媒を作成し、その溶媒を用いて作成した触媒インクからカソードを作成し、そのカソードから燃料電池セルを作成し、その燃料電池セルについての複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける接線の角度θを計測することにより、角度θが５７度という計測結果が得られた。
【００９０】
確認試験２２では、図示の溶剤の種類、組成比でもって、ＳＰ値が１２の溶媒を作成し、その溶媒を用いて作成した触媒インクからカソードを作成し、そのカソードから燃料電池セルを作成し、その燃料電池セルについての複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける接線の角度θを計測することにより、角度θが４７度という計測結果が得られた。
【００９１】
確認試験２３では、図示の溶剤の種類、組成比でもって、ＳＰ値が１０の溶媒を作成し、その溶媒を用いて作成した触媒インクからカソードを作成し、そのカソードから燃料電池セルを作成し、その燃料電池セルについての複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける接線の角度θを計測することにより、角度θが４３度という計測結果が得られた。なお、各確認試験２１〜２３では、アイオノマー量は、Ｉ／Ｃ＝０．７５と一定である。ここで、「Ｉ」はアイオノマーの重量、「Ｃ」はカーボンの重量である。
【００９２】
これらのことから、溶剤の種類を変更してＳＰ値を上げることで、アイオノマー分布を、ガス拡散層側よりも電解質膜側に多く分布する状態に変化させることができ、溶剤の種類を変更してＳＰ値を下げることで、アイオノマー分布を、電解質膜側よりもガス拡散層側に多く分布する状態に変化させることができることがわかる。
【００９３】
この第３実施例の燃料電池の製造方法は、第１実施例の燃料電池の製造方法と比較して、新触媒インク作成処理の内容が相違するだけであり、その他の構成は同一である。図２に示す処理も同一であり、この第３実施例でも第１実施例と同様に実行される。
【００９４】
図１３は、第３実施例における新触媒インク作成処理を示すフローチャートである。図示するように、作業者は、まず、第１実施例におけるステップＳ４１０（図８）の処理と同様に、電解質（例えば、フッ素系樹脂）と、溶媒（例えば、水、アルコール等）と、触媒金属担持担体（例えば、ケッチェンブラックに白金が担持されたもの）と、テフロン（登録商標）製の基材とを用意する（ステップＳ６１０）。
【００９５】
次いで、作業者は、ステップＳ１９０（図２）により得られた評価結果に基づいて、触媒インクの作成手順を決定して、その決定した作成手順で触媒インクの作成を行う（ステップＳ６２０）。詳細には、下記の（ａ）、（ｂ）に従って作成手順を決定している。ここでは、アイオノマー分布が略均一であるパターンＡを目標分布として説明する。
【００９６】
（ａ）ステップＳ１９０により得られた評価結果が「パターンＢ」、すなわち、ガス拡散層６０側よりも電解質膜５１側にアイオノマーが多く分布している場合には、前記角度θを減少させるべく、溶剤の種類を、前回の触媒インクの作成時に使用している溶剤のＳＰ値よりも低いＳＰ値となる種類に変更して触媒インクの作成を行う。
【００９７】
（ｂ）ステップＳ１９０により得られた評価結果が「パターンＣ」、すなわち、電解質膜５１側よりもガス拡散層６０側にアイオノマーが多く分布している場合には、前記角度θを増大させるべく、溶剤の種類を、前回の触媒インクの作成時に使用している溶剤のＳＰ値よりも高いＳＰ値となる種類に変更して触媒インクの作成を行う。
【００９８】
なお、ステップＳ２００（図２）で評価結果が目標分布でないと判定されていることから、ステップＳ５２０の時点では、評価結果が「パターンＡ」となることはない。ステップＳ６２０の実行後、この新触媒インク作成処理を一旦終える。この後、第１実施例と同様に、この新たに作成された触媒インクを用いて、燃料電池セルＣＬが作成し直される。この結果、アイオノマー分布が略均一となるカソードを備える燃料電池セルを、確実に製造することができる。
【００９９】
なお、この第３実施例では、厚さ方向に略均一にアイオノマーが分布したカソードを備える燃料電池セルを製造することを狙いとしていたが、これに換えて、厚さ方向においてガス拡散層６０側よりも電解質膜５１側にアイオノマーが多く分布しているカソードを備える燃料電池セルを製造することを狙いとすることもできる。すなわち、アイオノマー分布がガス拡散層６０側よりも電解質膜５１側に多い状態となるパターンＢを目標分布とすることもできる。この場合には、作業者は、ステップＳ５２０の処理では、前記角度θを増大させるべく、溶剤の種類を、現在使用している溶剤のＳＰ値よりも高いＳＰ値となる種類に変更して触媒インクの作成を行う。
【０１００】
また、厚さ方向において電解質膜５１側よりもガス拡散層６０側にアイオノマーが多く分布しているカソードを備える燃料電池セルを製造することを狙いとすることもできる。すなわち、アイオノマー分布が電解質膜５１側よりもガス拡散層６０側に多い状態となるパターンＣを目標分布とすることもできる。この場合には、作業者は、前記角度θを減少させるべく、溶剤の種類を、現在使用している溶剤のＳＰ値よりも低いＳＰ値となる種類に変更して触媒インクの作成を行う。
【０１０１】
以上のように構成された第３実施例の燃料電池の製造方法によれば、第１実施例および第２実施例と同様に、カソード５２におけるアイオノマー分布が適切な燃料電池を製造することができる。とくに本実施例では、触媒インクを作成する溶媒のＳＰ値を変化させることで、カソード５２におけるアイオノマー分布を適切に調整することを容易に行うことができる。
【０１０２】
Ｄ．変形例：
なお、前述した第１ないし第３実施例および各変形例における構成要素の中の、独立請求項で記載された要素以外の要素は、付加的な要素であり、適宜省略可能である。また、この発明は前記の各実施例や各変形例に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲においてさらに種々の態様において実施することが可能であり、例えば以下のような変形も可能である。
【０１０３】
Ｄ１．変形例１：
前記第１ないし第３実施例では、燃料電池セルの製造方法は、人である作業者が行うようにしていたが、これに換えて、作業者による作業をオートメーション装置により自動化する構成としてもよい。この構成によれば、より簡便に適正な燃料電池セルを作成することができる。
【０１０４】
Ｄ２．変形例２：
前記各実施例の燃料電池セルの製造方法において、製造した燃料電池セルのカソードの厚さ方向における電解質分布を推定する場合に、複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおいて、転換点Ｐよりも高周波側の所定点における接線と、実部軸に平行な線分とで形成される角の角度θに基づいて、推定するようにしているが、本発明は、これに限られるものではない。例えば、複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおいて、転換点Ｐよりも高周波側の複数の点により求まる直線（例えば、２点を結んだ線、３点の近似直線等）と、実部軸に平行な線分とで形成される角の角度θに基づいて、カソードの厚さ方向における電解質分布を推定するようにしてもよい。このようにしても前記実施例と同様の効果を奏することができる。
【０１０５】
Ｄ３．変形例３：
前記実施例の燃料電池セルの製造方法において、カソード５２の厚さ方向における電解質分布を推定する場合に、複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおいて、転換点Ｐよりも高周波側の所定点における接線と、実部軸に平行な線分とで形成される角の角度θに基づいて、推定するようにしているが、本発明は、これに限られるものではない。例えば、複素インピーダンスプロット曲線Ｖにおける転換点Ｐに対応する周波数より高い周波数（例えば、１０Ｈｚ〜１ｋＨｚ）に対応する複数のプロット点により求まる直線（例えば、２点を結んだ線、３点の近似直線等）と、実部軸に平行な線分とで形成される角の角度θに基づいて、カソード５２の厚さ方向における電解質分布を推定するようにしてもよい。このようにしても前記実施例と同様の効果を奏することができる。
【０１０６】
Ｄ４．変形例４：
前記実施例の燃料電池セルの製造方法では、製造した燃料電池セルにおいて、各周波数における交流インピーダンス（複素インピーダンスプロット曲線Ｖ）に基づいて、カソードの厚さ方向の電解質分布を推定し、その推定結果が、意図する分布状態でない場合には、推定結果に基づいて、新たにカソードを製造し直し、新たな燃料電池セルを製造するようにしているが、本発明は、これに限られるものではない。例えば、製造した燃料電池セルにおいて、各周波数における交流インピーダンス（複素インピーダンスプロット曲線Ｖ）に基づいて、アノードの厚さ方向の電解質分布を推定し、その推定結果が、意図する分布状態でない場合には、推定結果に基づいて、新たにアノードを製造し直し、新たな燃料電池セルを製造するようにしてもよい。この場合、複素インピーダンスプロット曲線Ｖの検出は、燃料電池セルのアノードに不活性ガスとしての窒素を、カソードに活性ガスとしての水素をそれぞれ導入した状態で行う。このようにすれば、厚さ方向における電解質の分布状態が意図する分布状態であるアノードを有する燃料電池セルを製造することができる。
【０１０７】
Ｄ５．変形例５：
前記各実施例の燃料電池セルの製造方法では、燃料電池セルのアノードに活性ガスとしての水素を、カソードに不活性ガスとしての窒素をそれぞれ導入した状態で、複素インピーダンスプロット曲線Ｖを検出するようにしているが、本発明は、これに限られるものではない。例えば、燃料電池セルのアノードにも不活性ガス（例えば、窒素）を導入し、その状態において、複素インピーダンスプロット曲線Ｖを検出するようにしてもよい。このようにしても前記実施例の効果を奏することができる。
【０１０８】
Ｄ６．変形例６：
前記各実施例の燃料電池セルの製造方法では、燃料電池セルに導入する水素および窒素は、相対湿度が、６０％より高いガスを用いるようにしてもよい。このようにしても前記実施例の少なくとも効果の一部を奏することができる。
【０１０９】
Ｄ７．変形例７：
前記各実施例の燃料電池セルの製造方法において、新たなＭＥＡを製造する際、カソードの厚さ方向の電解質分布の推定結果に基づいて、触媒インクの固形分の比率を調整し、あるいは触媒インクの作成手順を変え、あるいは触媒インクの作成に使用される溶媒のＳＰ値を調整し、新たなＭＥＡを製造するようにしているが、本発明は、これに限られるものではない。例えば、新たなＭＥＡを製造する際、カソードの厚さ方向の電解質分布の推定結果に基づいて、触媒インクの固形分の比率、触媒インクの作成手順、溶媒のＳＰ値以外の他の作成条件（例えば、アイオノマーの混合の仕方など）を調整し、新たなＭＥＡを製造するようにしてもよい。このようにしても前記実施例の効果を奏することができる。
【０１１０】
Ｄ８．変形例８：
前記各実施例の燃料電池の製造方法は、燃料電池セルの製造方法としての態様であったが、これに換えて、燃料電池セルを複数積層した燃料電池スタックを製造する方法としての態様としてもよい。たま、製造する燃料電池は、各実施例では、固体高分子型燃料電池としているが、これに限られるものではなく、固体酸化物型燃料電池電解質型や溶融炭酸塩電解質型等、種々のタイプの燃料電池であってもよい。
【符号の説明】
【０１１１】
１０…燃料電池評価装置
１２…ＣＰＵ
１４…ＲＯＭ
１６…ＲＡＭ
１８…入出力制御部
１９…表示部
２０…第１の配線
３０…第２の配線
５１…電解質膜
５２…カソード
５３…アノード
６０…ガス拡散層
７０…ガス拡散層
８０…セパレータ
８２…セル内流路
８２ａ…凸部
８２ｂ…凹部
９０…セパレータ
９２…セル内流路
９２ａ…凸部
９２ｂ…凹部
１０３〜１０６…孔部
１１０…シール部材
ＣＬ…燃料電池セル
Ｖ…複素インピーダンスプロット曲線
θ…角度
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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