(57)【要約】【課題】発光輝度に優れ、寿命の改善された分散型ＥＬ素子を提供する。【解決手段】背面電極及び透明電極からなる一対の電極の間に少なくとも蛍光体粒子を含む発光層を有し、前記蛍光体粒子の粒子径分布が、積算分布における１０％径（Ｄ１０）が１０μｍより大きく、９０％径（Ｄ９０）が３２μｍより小さく、更にＤ９０／Ｄ１０の値が２．４未満であることを特徴とし、前記蛍光体粒子の母体材料が硫化亜鉛であってかつ付活剤として銅を含み、銅含有量が亜鉛に対して０．１０〜０．１６ｍｏｌ％の濃度でドープされていることが好ましい。該素子の層内部のいずれかに赤色変換材料を含有するか、前記発光層内に前記蛍光体粒子とは別に赤色発光する蛍光体粒子を含有していてもよい。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
背面電極及び透明電極からなる一対の電極の間に少なくとも蛍光体粒子を含む発光層を
有する分散型エレクトロルミネッセンス素子であって、前記蛍光体粒子の粒子径分布が、
積算分布における１０％径（Ｄ１０）が１０μｍより大きく、９０％径（Ｄ９０）が３２
μｍより小さく、更にＤ９０／Ｄ１０の値が２．４未満であることを特徴とする分散型エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記蛍光体粒子の母体材料が硫化亜鉛であってかつ付活剤として銅を含み、銅含有量が
亜鉛に対して０．１０〜０．１６ｍｏｌ％の濃度でドープされていることを特徴とする請
求項１に記載の分散型エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記分散型エレクトロルミネッセンス素子の層内部のいずれかに赤色変換材料を含有す
ることを特徴とする請求項１又は２に記載の分散型エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
前記発光層内に前記蛍光体粒子とは別に赤色発光する蛍光体粒子を含有することを特徴
とする請求項１又は２に記載の分散型エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
基材フィルム上に、少なくとも１層の無機層と少なくとも１層の有機層とを有し、有機
層が少なくとも１以上のリン酸エステルアクリレートを含有するモノマー組成物の重合物
からなるガスバリア性積層フィルムによって封止されていることを特徴とする請求項１に
記載の分散型エレクトロルミネッセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高輝度で長寿命のエレクトロルミネッセンス（ＥＬ）粉末粒子を分散塗布し
た発光層を有する分散型ＥＬ素子（以下、ＥＬ素子とも記す）に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
ＥＬ蛍光体は電圧励起型の蛍光体であり、該蛍光体粉末を電極の間に挟んで発光素子と
した分散型ＥＬ素子と薄膜型ＥＬ素子が知られている。分散型ＥＬ素子の一般的な形状は
、蛍光体粉末を高誘電率のバインダー中に分散したものを、少なくとも一方が透明な二枚
の電極の間に挟み込んだ構造からなり、両電極間に交流電場を印加することにより発光す
る。ＥＬ蛍光体粉末を用いて作製された発光素子は数ｍｍ以下の厚さとすることが可能で
、面発光体であり、発熱が少なく、発光効率が良いなど数多くの利点を有する為、道路標
識、各種インテリアやエクステリア用の照明、液晶ディスプレイ等のフラットパネルディ
スプレイ用の光源、大面積の広告用の照明光源等をしての用途が期待されている。
しかし、蛍光体粉末を用いて作製された発光素子は、他の原理に基づく発光素子に較べ
て発光輝度が低い、発光寿命が短い、発光ムラがあるという欠点があり、この為従来から
種々の改良が試みられてきた。特に一般的に市販されている蛍光体粒子は、平均粒子サイ
ズが２０〜３０μｍと大きく、小サイズ単分散化が求められていた。
【０００３】
発光輝度を高める方法としては、サイズの小さい蛍光体粒子を用いる方法が知られてい
る（特許文献１、２）。サイズの小さい蛍光体粒子を用いてＥＬ素子を構成した場合、発
光層中の単位体積当りの蛍光体粒子数を増大させることができるため、結果としてＥＬ素
子の輝度を高めることが可能となる。しかしながら実際は粒子数に比例した発光輝度の増
加はみられず、更にサイズの小さい蛍光体粒子を用いたＥＬ素子は輝度の劣化が早いという欠点を有している。
また特許文献３には均一発光を目的として、サイズの分布を粒子の体積基準の積算分布
で規定する方法が記載されている。粒子径が大きな蛍光体粒子粉末であっても、積算分布
の規定された蛍光体粒子を用いることで、分散性が改良され、白色ＬＥＤに代表されるよ
うなフォトルミネッセンスを利用した照明器具に用いた場合の発光ムラを解消することが
できる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００２−２３５０８０号公報
【特許文献２】特開２００４−２６５８６６号公報
【特許文献３】特開２００７−３２６９８１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしエレクトロルミネッセンスのような電界の均一性を必要とする発光素子には、積
算分布の値のみの限定では分散性は不十分であり、電界の不均一化が解決できず、耐久性
が不十分であった。
従って本発明は、発光輝度に優れ、寿命の改善された分散型ＥＬ素子を提供することを
目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明者等が鋭意検討した結果、蛍光体粒子の粒子径分布が、積算分布における１０％
径（Ｄ１０）が１０μｍより大きくかつ９０％径（Ｄ９０）が３２μｍより小さく更にＤ９０／Ｄ１０の値が２．４０未満とすることで、高輝度を維持しながら長寿命化を達成できる分散型エレクトロルミネッセンス素子を提供できることを見出し、本発明を成すに至った。
【０００７】
即ち、本発明は以下の要件により達成される。
（１）背面電極及び透明電極からなる一対の電極の間に少なくとも蛍光体粒子を含む発光
層を有する分散型エレクトロルミネッセンス素子であって、前記蛍光体粒子の粒子径分布
が、積算分布における１０％径（Ｄ１０）が１０μｍより大きく、９０％径（Ｄ９０）が
３２μｍより小さく、更にＤ９０／Ｄ１０の値が２．４未満であることを特徴とする分散型エレクトロルミネッセンス素子。
（２）前記蛍光体粒子の母体材料が硫化亜鉛であってかつ付活剤として銅を含み、銅含有
量が亜鉛に対して０．１０〜０．１６ｍｏｌ％の濃度でドープされていることを特徴とす
る（１）に記載の分散型エレクトロルミネッセンス素子。
（３）前記分散型エレクトロルミネッセンス素子の層内部のいずれかに赤色変換材料を含
有することを特徴とする（１）又は（２）に記載の分散型エレクトロルミネッセンス素子。
（４）前記発光層内に前記蛍光体粒子とは別に赤色発光する蛍光体粒子を含有することを
特徴とする（１）又は（２）に記載の分散型エレクトロルミネッセンス素子。
（５）基材フィルム上に、少なくとも１層の無機層と少なくとも１層の有機層とを有し、
有機層が少なくとも１以上のリン酸エステルアクリレートを含有するモノマー組成物の重
合物からなるガスバリア性積層フィルムによって封止されていることを特徴とする（１）
に記載の分散型エレクトロルミネッセンス素子。
なお、本発明において蛍光体粒子とは、電圧の印加によって、発光するものを意味する
。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の分散型ＥＬ素子は、高輝度と長寿命を両立するものである。本発明の分散型Ｅ
Ｌ素子は、局所的に高電界が加わる「電界のムラ」がなくなることによって、耐久性が向
上する。また、赤色材料との組み合わせによって白色発光を得ようとした場合に、優れた
色再現性（演色性）を示すものである。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
以下、本発明について詳しく説明する。
＜蛍光体粒子＞
本発明における蛍光体粒子は、体積基準の積算分布における１０％径（Ｄ１０）が１０
μｍより大きく、９０％径（Ｄ９０）が３２μｍより小さく、Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．
４０未満である。Ｄ１０の値としては好ましくは１１〜１６μｍ、更に好ましくは１２〜１５μｍである。Ｄ９０の値としては２５〜３１μが好ましく、２６〜３０μｍが更に好ましい。またＤ９０／Ｄ１０の値として、各粒子サイズが全く同じ大きさであれば下限値として１となるが、現実的には１になることはほとんどない。上限値としては２．３５未満が好ましく、２．３０未満が更に好ましい。Ｄ１０が１０μｍ以下の場合は発光輝度の低い粒子の小サイズ粒子の比率が多いため発光輝度を高めることができず、Ｄ９０が３２μｍ以上の場合は発光層膜厚を均一に薄くすることができないため、これも発光輝度を高めることができない。また、Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．４以上の場合は、粒子サイズの分布が広いことを意味しており、発光層の表面を平滑にすることが困難であるため、発光ムラや寿命の低下が起こる。
このような粒子のサイズ分布を得るには、粒子合成の条件を適宜調節することで得るこ
ともできるし、粒子合成後に分級操作を行うことよって得ることもできる。粒子径分布の
測定方法としては、レーザーによる回折法（散乱法）のほかに、Ｘ線透過法、遮光法、電
気的検地帯法、遠心沈降光透過法などが挙げられる。再現性が高く簡便な操作で行えるレ
ーザー回折（散乱法）を用いることが好ましい。具体的には、堀場製作所製・レーザー回
折／散乱式粒度分布測定装置LA−920などがある。この方法においては、粒子の一部が他
の粒子の表面に付着したままでは正確な測定ができないため、液体中に分散させて測定す
ることが好ましい。更に完全に分散させるため適当な分散剤を添加し、超音波などを印加した後に測定が行われることが好ましい。
本発明に好ましく用いられる蛍光体粒子としては、具体的には、第II族元素と第VI族元素とから成る群から選ばれる元素の一つあるいは複数から成る半導体、第III族元素と第V族元素とから成る群から選ばれる元素の一つあるいは複数から成る半導体、の粒子であり、必要な発光波長領域により任意に選択される。例えば、ＣｄＳ，ＣｄＳｅ，ＣｄＴｅ，ＺｎＳ，ＺｎＳｅ，ＺｎＴｅ，ＣａＳ，ＳｒＳ，ＧａＰ，ＧａＡｓなどが挙げられる。中でも、ＺｎＳが好ましく用いられる。
【００１０】
本発明における蛍光体粒子は、当業界で広く用いられる焼成法（固相法）で形成するこ
とができる。例えば、硫化亜鉛の場合、液相法で１０ｎｍ〜５０ｎｍの微粒子粉末（通常
生粉と呼ぶ）を作成し、これを一次粒子すなわち母体物質として用いる。硫化亜鉛には高
温安定型の六方晶系と低温安定型の立方晶系の２つの結晶系があるが、いずれを使用して
もよく、また混在していてもよい。これに付活剤や共付活剤と呼ばれる不純物、融剤とも
に坩堝にて９００℃〜１３００℃の高温で３０分〜１０時間焼成し、中間蛍光体粒子を得
る。適切な平均粒子サイズ、粒子サイズ変動係数の低い蛍光体粒子を得るのに好ましい焼
成温度は９５０℃〜１２５０℃、更に好ましくは１０００℃〜１２００℃である。また好ましい焼成時間は３０分〜６時間、更に好ましくは１時間〜４時間である。また融剤としては、２０質量％以上用いることが好ましい。更には３０質量％以上が好ましく、４０質量％以上がより好ましい。ここにおける融剤の割合は、融剤の割合（質量％）＝融剤の質量／（原料蛍光体１次粒子の質量＋融剤の質量）で示される。例えば、後述する銅付活硫化亜鉛蛍光体のように、生粉に付活剤である銅を予め混入させておく場合においては、付活剤である銅も蛍光体原料粉末と一体となっており、このような場合は、銅も含め蛍光体原料粉末の質量と計量するものとする。
【００１１】
融剤は、室温の質量と焼成温度での質量は異なる場合がある。例えば塩化バリウムは、室温ではBaCl2・2H2Oの状態で存在しているが、焼成温度では水和水が失われ、BaCl2となっていると考えられる。しかし、ここでの融剤の割合とは、室温で安定な状態での、融剤の質量をもとに計算される。
【００１２】
本発明おける付活剤としてはＣｕが好適に用いられ、Ｃｕ源としては限定されるものではないが、硫酸銅、硫化銅、塩化銅、臭化銅などが用いられる。Ｃｕ濃度としては０．１０〜０．１６ｍｏｌ％が好ましく、Ｃｕ濃度が０．１６ｍｏｌ％以下であれば粒子中にドープしきれなかったＣｕが粒子表面に析出して表面が着色してしまうという問題が生じることがなく、好ましい。０．１０ｍｏｌ％以上であれば、発光中心の生成量が十分になり好ましい。含有量としてより好ましくは０．１１〜０．１５ｍｏｌ％、更に好ましくは０．１２０〜０．１４０ｍｏｌ％である。
Ｃｕ含有量については、生粉と混合するＣｕ源の混合量を調節することによって調節することができる。
Ｃｕ含有量の測定方法については、蛍光体粒子を塩酸や硝酸、場合によっては王水にて溶解し、ＩＣＰ分析（誘導プラズマ発光分析）を用いて含有量を定量することができる。
【００１３】
更に、本発明では、上記焼成によって得られる中間蛍光体粉末中に含まれる過剰の付活剤、共付活剤及び融剤を除去するためにイオン交換水で洗浄することが好ましい。
【００１４】
焼成によって得られる中間蛍光体粒子の内部には、自然に生じた面状の積層欠陥（双晶
構造）が存在する。これに更にある範囲の大きさの衝撃力を加えることにより、粒子を破壊することなく、積層欠陥の密度を大幅に増加させることができる。衝撃力を加える方法としては、中間蛍光体粒子同士を接触混合させるか、アルミナ等の球体を混ぜて、混合させる（ボールミル）か、粒子を加速させ衝突させる方法などが従来知られている。特に硫化亜鉛の場合、立方晶系と六方晶系の２つの結晶系が存在し、前者では最密原子面（（１１１）面）はＡＢＣＡＢＣ・・・の三層構造をなし、後者ではｃ軸に垂直な最密原子面がＡＢＡＢ・・・の二層構造を形成している。このため、硫化亜鉛結晶にボールミル等で衝撃を与えた場合、立方晶系で最密原子面のすべりが起こり、Ｃ面が抜けると、部分的にＡＢＡＢの六方晶となり、刃状転位が生じ、またＡＢ面が逆転して双晶が生じることもある。一般に結晶中の不純物は格子欠陥部分に集中するため、積層欠陥を有する硫化亜鉛を加熱して硫化銅などの付活剤を拡散させると積層欠陥に析出する。付活剤の析出部分と母体の硫化亜鉛との界面がエレクトロルミネッセンス発光体の中心となることから、本発明においても輝度向上のためには積層欠陥の密度が高いことが好ましい。
【００１５】
次いで、得られた中間体蛍光体粉末に第２回の焼成をほどこす。第２回目は、第１回目より低温の５００℃〜８００℃で、また短時間の３０分〜３時間の加熱（アニーリング）をする。これにより、付活剤を積層欠陥に集中的に析出させることができる。
その後、該中間蛍光体を、塩酸等の酸でエッチングして表面に付着している金属酸化物
を除去し、更に表面に付着した硫化銅を、ＫＣＮ等で洗浄して除去する。続いて乾燥を施してエレクトロルミネッセンス蛍光体を得る。
このような方法により、本発明の蛍光体粒子を得ることができる。
【００１６】
また、他の蛍光体の形成方法として、レーザー・アブレーション法、CVD法、プラズマ
法、スパッタリングや抵抗加熱、電子ビーム法などと、流動油面蒸着を組み合わせた方法
、等の気相法と、複分解法、プレカーサーの熱分解反応による方法、逆ミセル法やこれら
の方法と高温焼成を組み合わせた方法、凍結乾燥法、等の液相法や、尿素溶融法、噴霧熱
分解法なども用いることができる。
【００１７】
また本発明の蛍光体粒子は付活剤として銅を含む硫化亜鉛であること、更には６族から１０族までの第２遷移系列に属する金属元素を少なくとも１種類含有することが好ましい。中でもモリブデン、白金、イリジウムが好ましい。これらの金属は硫化亜鉛中に硫化亜鉛１モルに対して1×10-7モルから1×10-3モルの範囲で含まれることが好ましく、1×10-6モルから5×10-4モル含まれることがより好ましい。これらの金属は硫化亜鉛微粉末と所定量の硫酸銅と共に脱イオン水に添加し、スラリー状にした上でよく混合し、乾燥してから共付活剤や融剤と共に焼成を行うことで硫化亜鉛粒子に含有させることが好ましいが、これらの金属を含む錯体粉末を融剤又は共付活剤と混合しておきこの共付活剤や融剤を用いて焼成を行い硫化亜鉛粒子に含有させることも好ましい。いずれの場合も金属を添加する際の原料化合物としては使用する金属元素を含む任意の化合物を使用することが出来るが、より好ましくは、金属又は金属イオンに酸素、又は窒素が配位した錯体を用いることが好ましい。配位子としては無機化合物でも有機化合物であってもよい。これらにより、より一層の輝度向上及び長寿命化が可能となる。
【００１８】
蛍光体粒子は、粒子の表面に非発光シェル層を有していても良い。この非発光シェル層
の詳細については、特開２００５−２８３９１１号公報の〔００２８〕〜〔００３３〕等
に記載の通りである
【００１９】
＜発光層＞
これら蛍光体粒子を用いてＥＬ素子を作成する場合、これら粒子を有機分散媒に分散して、その分散液を塗布し発光層を形成させる。
有機分散媒としては、有機高分子材料、又は高沸点の有機溶剤を用いることが出来るが、有機高分子材料を主に構成される有機バインダーが好ましい。
上記有機バインダーとしては、誘電率の高い素材が望ましく、含フッ素高分子化合物（例えばフッ化エチレン、３フッ化１塩化エチレンを重合単位として含む高分子化合物）、又は水酸基がシアノエチル化された多糖類（シアノエチルプルラン、シアノエチルセルロース）、ポリビニルアルコール（シアノエチルポリビニルアルコール）、フェノール樹脂や、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン系樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ポリフッ化ビニリデンなどの樹脂が挙げられ、これらを全部又は一部含んでなることが好ましい。また、これらのバインダーに、ＢａＴｉＯ3やＳｒＴｉＯ3などの高誘電率の微粒子を適度に混合して誘電率を調整することもできる。
蛍光体粒子のバインダーへの分散方法としては、ホモジナイザー、遊星型混練機、ロール混練機、超音波分散機などを用いることができる。
このようなバインダーと上記蛍光体粒子との配合割合は、発光層中の上記蛍光体粒子の含有量が固形分全体に対して３０〜９０質量％となる割合とするのが好ましく、６０〜８５質量％となる割合とするのが更に好ましい。これにより発光層の表面を平滑に形成することができる。上記配合割合は、使用するすべての蛍光体の重量を足し合わせた場合に適用されるものである。
バインダーとしては、水酸基がシアノエチル化された高分子化合物を発光層全体の有機分散媒のうち質量比で２０％以上、更に好ましくは５０％以上使用するのが特に好ましい。
【００２０】
このようにして得られる発光層の厚みは２０μｍ以上８０μｍ未満が好ましく、より好
ましくは２５μｍ以上７５μｍ未満である。２０μｍ以上において、発光層の表面の良好
な平滑性を得ることができ、また、８０μｍ未満において蛍光体粒子に有効に電界をかけ
ることができ、好ましい。特に、後述の遮断層を設けた場合には、後述の絶縁層の膜厚を
薄くし、かつ発光層の膜厚を厚くすることにより、初期輝度の低下を回復するとともに、
十分な耐久性効果を得ることができ、好ましい。更に、良好な初期輝度を得るためには、
発光層の膜厚は７０μｍ以下であることが好ましい。
【００２１】
＜遮断層＞
本発明のＥＬ素子は、透明電極と発光層との間に遮断層を有していても良い。この遮断
層の詳細については、特開２００７−１２４６６号公報の〔００１３〕〜〔００２０〕等
に記載の通りである。
【００２２】
＜絶縁層＞
本発明のＥＬ素子は、背面電極と発光層との間に絶縁層を有することが好ましい。
絶縁層は、誘電率と絶縁性が高く、かつ高い絶縁破壊電圧を有する材料であれば任意の
ものが用いられる。これらは金属酸化物、窒化物から選択され、例えばＢａＴｉＯ3、Ｋ
ＮｂＯ3、ＬｉＮｂＯ3、ＬｉＴａＯ3、Ｔａ2Ｏ3、ＢａＴａ2Ｏ6、Ｙ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3、ＡｌＯＮなどが用いられる。これらは均一な膜として設置されても良いし、また有機バインダーを含有する粒子構造を有する膜として用いても良い。例えば、Ｍａｔ．Ｒｅｓ．Ｂｕｌｌ．３６巻、１０６５ページに記載されているようにＢａＴｉＯ3微粒子とＢａＴｉＯ3ゾルとから構成した膜などが用いられる。
膜厚みは、１０μｍ以上３５μｍ未満であることが望ましい。より好ましくは１２μｍ
以上３３μｍ未満であり、１５μｍ以上３１μｍ未満が更に好ましい。膜厚が薄すぎると絶縁破壊が起きやすくなり、厚すぎると発光層にかかる電圧が小さくなり、実質的に発光効率が低下するため好ましくない。
【００２３】
絶縁層に用いることができる有機バインダーとしては、シアノエチルプルラン、シアノ
エチルポリビニルアルコール、シアノエチルセルロース系樹脂のように、比較的誘電率の
高いポリマーや、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン系樹脂、シリコーン樹脂
、エポキシ樹脂、ポリフッ化ビニリデンなどの樹脂が挙げられる。これらの樹脂に、ＢａＴｉＯ3やＳｒＴｉＯ3などの高誘電率の微粒子を適度に混合して誘電率を調整することもできる。分散方法としては、ホモジナイザー、遊星型混練機、ロール混練機、超音波分散機などを用いることができる。
【００２４】
＜赤色材料＞
本発明のエレクトロルミネッセンス素子では、例えば、青緑に発光する蛍光体粒子を用
いている場合、白色発光を作るために青緑に発光する蛍光体粒子の他に赤色に発光する発
光材料を使用する。赤色の発光材料は、青緑発光する蛍光体粒子の発光を吸収し赤色に変
換する有機材料若しくは赤色のエレクトロルミネッセンスを示す無機材料のいずれでも良
い。前者は特に有機物の蛍光染料又は蛍光顔料が好適に用いられ、発光層中に分散しても、絶縁層中に分散してもよく、発光層と透明電極の間や透明電極に対して発光層と反対
側に位置させてもよい。後者は青緑に発光する蛍光体材料と同様、発光層に含有させるこ
ともできるし、透明電極と絶縁層の間に青緑に発光する蛍光体材料を含有する層とは別に
赤色無機蛍光体材料層として導入することもできる。
本発明に好ましく用いられる赤色発光の蛍光体粒子としては、前述の青緑に発光する蛍
光体材料と同様に、その母体材料は第II族元素と第VI族元素とから成る群から選ばれる元素の一つあるいは複数から成るもの、第III族元素と第V族元素とから成る群から選ばれる元素の一つあるいは複数から成るもの等から構成され、必要な発光波長領域により任意に選択される。付活剤としては特に限定されるものではないが、例えばＣｕやＭｎなどの遷移金属などから、共付活剤は例えばＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉなどの第ＶＩＩ族元素やＡｌ、Ｇａ、Ｉｎなどの第ＩＩＩ族元素から選択される。更にＣｅ、Ｅｕ、Ｓｍなどの希土類もドープされていることが望ましい。具体的にはＺｎＳ：Ｃｕ，ＩｎやＣａＳ：Ｅｕ，Ｃｅなどがそれにあたる。
【００２５】
以下では特に赤色変換有機材料について詳細に説明する。
本発明のエレクトロルミネッセンス素子において、白色発光時の赤色の発光波長として
好ましくは５９０ｎｍ以上６５０ｎｍ以下である。この範囲に含まれる赤色発光波長を得
るには、赤色変換材料を発光層に含有させても、発光層と透明電極の間に入れても、透明
電極を中心として発光層の反対側に入れてもよいが、絶縁層に含有させることが最も好ま
しい。赤色変換材料を含む絶縁層は、本発明におけるエレクトロルミネッセンス素子中の
絶縁層が全て赤色変換材料を含む層とすることも好ましいが、素子中の絶縁層を２つ以上
に分割し、そのうちの一部が赤色変換材料を含む層とすることがより好ましい。赤色変換
材料を含む層は、赤色変換材料を含まない絶縁層と発光層の間に位置することが好ましく、赤色変換材料を含む層の両側を赤色変換材料を含まない絶縁層で挟まれる様に位置させることも好ましい。
【００２６】
赤色変換材料を含む層を赤色変換材料を含まない絶縁層と発光層の間に位置させる場合、赤色変換材料を含む層は１μｍ以上２０μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは３μm以上１７μm以下である。赤色変換材料を添加した絶縁層中の赤色変換材料の濃度は、ＢａＴｉＯ3に代表される誘電体粒子に対しての質量％で、１質量％以上２０質量％以下が好ましく、より好ましくは３質量％以上１５質量％以下である。赤色変換材料を含む層が両側から赤色変換材料を含まない絶縁層に挟まれる様に位置する場合、赤色変換材料を含む層は１μm以上２０μm以下であることが好ましく、より好ましくは３μm以上１０μm以下である。赤色変換材料を添加した絶縁層中の赤色変換材料の濃度は、誘電体粒子に対しての質量％で、１質量％以上３０質量％以下が好ましく、より好ましくは３質量％以上２０質量％以下である。赤色変換材料を含む層が両側から赤色変換材料を含まない絶縁層に挟まれる様に位置する場合には赤色変換材料を含む層に誘電体粒子を含有させず、高誘電率バインダーと赤色変換材料のみの層にすることも好ましい。
【００２７】
ここで使用される赤色変換材料が粉末の状態にある時の発光波長として好ましくは５９
０ｎｍ以上７５０ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは６００ｎｍ以上６５０
ｎｍ以下であり、最も好ましくは６０５ｎｍ以上、６３０ｎｍ以下である。この赤色変換
材料がエレクトロルミネッセンス素子に添加され、エレクトロルミネッセンス発光時の赤
色の発光波長としては前述の様に５９０ｎｍ以上、６５０ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは５９５ｎｍ以上６３０ｎｍ以下であり、最も好ましくは６００ｎｍ以上、６２０ｎｍ以下である。
【００２８】
赤色変換材料を含む層の結合剤としては、シアノエチルプルラン、シアノエチルポリビ
ニルアルコール、シアノエチルセルロース系樹脂のように、比較的誘電率の高いポリマー
や、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン系樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹
脂、ポリフッ化ビニリデンなどの樹脂が好ましい。
【００２９】
本発明の赤色変換材料としては、蛍光顔料又は蛍光染料を好ましく用いることが出来る。これらの発光中心をなす化合物としては、ローダミン、ラクトン、キサンテン、キノリン、ベンゾチアゾール、トリエチルインドリン、ペリレン、トリフェニレン、ジシアノメチレンを骨格として持つ化合物が好ましく、他にもシアニン系色素、アゾ染料、ポリフェニレンビニレン系ポリマー、ジシランオリゴチエニレン系ポリマー、ルテニウム錯体、ユーロピウム錯体、エルビウム錯体を用いることも好ましい。これらの化合物は単独で用いても複数種類を用いてもよい。また、これらの化合物は更にポリマー等に分散した後に使用してもよい。上記の範囲に発光極大を有する蛍光顔料としては、シンロイヒ社製の「ＳＥＬ−１００３」を使用できる。
また、上記の蛍光顔料又は蛍光染料は、バンドリフレクションフィルター等のフィルターを用いることで、発光極大波長を該範囲内に調整することができる。
【００３０】
＜透明電極＞
透明電極は、ガラス基板はもとより、ポリエチレンテレフタレートやトリアセチルセル
ロースベース等の透明フィルム上に、インジウム・錫酸化物（ＩＴＯ）や錫酸化物、アン
チモンドープ酸化錫、亜鉛ドープ酸化錫、酸化亜鉛等の透明導電性材料を蒸着、塗布、印
刷等の方法で一様に付着、製膜することで得られる。
また、銀の薄膜を高屈折率層で挟んだ多層構造を用いても良い。更に、ポリアニリン、ポリピロールなどの共役系高分子などの導電性ポリマーを好ましく用いることができる。
これら透明導電性材料に関しては、東レリサーチセンター発行「電磁波シールド材料の
現状と将来」、特開平９−１４７６３９号公報等に記載されている。
【００３１】
また上記透明電極としては、上記透明フィルムに上記透明導電性材料を付着・製膜して
なる透明な導電性シートや導電性ポリマーに、一様な網目状、櫛型あるいはグリッド型等
の金属及び／又は合金の細線構造部を配置した導電性面を作成して通電性を改善した透明導電性シートを用いることも好ましい。
【００３２】
上記のような細線を併用する場合、金属や合金の細線の材料としては、銅や銀、ニッケ
ル、アルミニウムが好ましく用いられるが、目的によっては、金属や合金の代わりに前述
の透明導電性材料を用いてもよい。電気伝導性と熱伝導性が高い材料であることが好まし
い。該細線の幅は、任意であるが、０．１μｍ程度から１０００μｍの間が好ましい。該
細線は、５０μｍから５ｃｍの間隔のピッチで配置されていることが、好ましく、特に１
００μｍから１ｃｍピッチが好ましい。
該細線構造部の高さ（厚み）は、０．１μｍ以上１０μｍ以下が、好ましい。特に好ま
しくは、０．５μｍ以上５μｍ以下である。該細線構造部と透明導電膜は、どちらが表面
に出ていも良いが、結果として導電性面の平滑性（凹凸）は、５μｍ以下であることが好
ましい。密着性の観点から、０．０１μｍ以上５μｍ以下が好ましい。特に好ましいのは
、０．０５μｍ以上３μｍ以下である。
【００３３】
ここで、導電性面の平滑性（凹凸）は、３次元表面粗さ計（例えば、東京精密社製；Ｓ
ＵＲＦＣＯＭ５７５Ａ−３ＤＦ）を用いて５ｍｍ四方を測定したときの凹凸部の平均振幅
を示す。表面粗さ計の分解能の及ばないものについては、ＳＴＭや電子顕微鏡による測定
によって、平滑性を求める。
細線の幅と高さ、間隔の関係については、細線の幅は、目的に応じて決めればよいが、
典型的には、細線間隔の１／１００００以上、１／１０以下が好ましい。
細線の高さも同様であるが、細線の幅に対して１／１００以上１０倍以下の範囲が好ま
しく用いられる。
【００３４】
本発明において用いられる透明電極の表面抵抗率は０.１Ω／□以上１００Ω／□以下
であることが好ましく、１Ω／□以上８０Ω／□以下であることがより好ましい。透明電
極の表面抵抗率は、ＪＩＳ  Ｋ６９１１に記載の測定方法に準じて測定された値である。
【００３５】
上記透明電極として金属及び／又は合金の細線構造部を配置した場合には、光の透過率の減少を抑制することが好ましい。細線の間隔、細線幅や高さを上述の範囲内とすることで、９０％以上の光の透過率を確保することが、好ましい。
本発明においては、透明電極の光の透過率が、５５０ｎｍの光に対して７０％以上であ
ることが好ましく、８０％以上であることが更に好ましく、９０％以上であることが最も好ましい。
【００３６】
また、上記透明電極は、輝度を向上させるため、また白色発光を実現する上で、波長４
２０ｎｍ〜６５０ｎｍの領域の光を８０％以上透過することが好ましく、より好ましくは
９０％以上透過することが好ましい。白色発光を実現する上では、波長３８０ｎｍ〜６８
０ｎｍの領域の光を８０％以上透過することがより好ましい。透明電極の光の透過率は、
分光光度計によって測定することができる。
【００３７】
＜背面電極＞
光を取り出さない側の背面電極は、導電性の有る任意の材料が使用出来る。金、銀、白
金、銅、鉄、アルミニウムなどの金属、グラファイトなどの中から、作成する素子の形態、作成工程の温度等により適時選択されるが、導電性さえあればＩＴＯ等の透明電極を用いても良い。更に、耐久性を向上させる観点から、背面電極の熱伝導率は高いことが重要で、２．０Ｗ／ｃｍ・ｄｅｇ以上、特に２．５Ｗ／ｃｍ・ｄｅｇ以上であることが好ましい。
また、ＥＬ素子の周辺部に高い放熱性と通電性を確保するために、金属シートや金属メ
ッシュを背面電極として用いることも好ましい。
【００３８】
＜製造方法＞
本発明のＥＬ素子の製造方法については、特に限定されないが、特開２００７−１２４
６６号公報の〔００４６〕〜〔００４９〕等に詳細に記載の通りの方法を適宜採ることが
できる。
【００３９】
＜封止＞
本発明の分散型ＥＬ素子は、最後に封止フィルムを用いて、外部環境からの湿度や酸素
の影響を排除するよう加工するのが好ましい。封止の詳細については、特開２００７−１
２４６６号公報の〔００５０〕〜〔００５５〕等に記載の通りである。
【００４０】
本発明で好ましく用いられる封止フィルムとしてガスバリア性積層フィルムが用いられ
るが、これらについて以下に詳細に説明する。以下に記載する構成要件の説明は、本発明
の代表的な実施態様に基づいてなされることがあるが、本発明はそのような実施態様に限
定されるものではない。なお、本明細書において「〜」を用いて表される数値範囲は、「
〜」の前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む範囲を意味する。
【００４１】
［ガスバリア性積層フィルム］
（層構成）
本発明で好ましく用いられる封止フィルムとしてのガスバリア性積層フィルムの構成は、基材フィルム上に、少なくとも１層の無機層と少なくとも１層の有機層とを有するのが好ましい。基材フィルム上に無機層と有機層を有するものであれば、それぞれの層数や積層順序は特に制限されない。例えば、基材フィルム上に無機層、有機層の順に形成されたものであってもよいし、基材フィルム上に有機層、無機層の順に形成されたものであってもよい。好ましいのは、無機層と有機層が交互に形成されたものである。例えば、基材フィルム上に無機層、有機層、無機層の順に形成されたものを好ましい例として挙げることができる。無機層と有機層の数は、それぞれ１〜１０層であるのが好ましく、１〜５層であるのがより好ましく、１〜３層であるのが更に好ましい。無機層と有機層は、それぞれ基材フィルムの片面のみに形成されていてもよいし、両面に形成されていてもよい。
【００４２】
また、基材フィルムと無機層の間、基材フィルムと有機層の間、無機層と有機層の間に
は、機能層が形成されていてもよい。機能層の例としては、反射防止層、偏光層、カラー
フィルター、及び光取出効率向上層等の光学機能層；ハードコート層や応力緩和層等の力学的機能層；帯電防止層や導電層などの電気的機能層；防曇層；防汚層；被印刷層などが挙げられる。
【００４３】
（有機層）
本発明のガスバリア性積層フィルムを構成する有機層は、リン酸エステル基を有するポ
リマーを含有することを特徴とする。リン酸エステル基を有するポリマーは、少なくとも
１つ以上のリン酸エステル基を有する重合性モノマーを含むモノマー組成物を重合させる
ことにより製造することができる。
【００４４】
無機層とリン酸エステル基を有するポリマーを含む有機層を有する側と反対側の基材フ
ィルム面（反対面）には、少なくとも無機層と有機層と無機層とがこの順に積層されたガ
スバリア性ラミネート層を設けることができる。このようなガスバリア性ラミネート層を
設けることによって、反対面からの水分子の侵入を防ぐことができる。その結果、ガスバ
リア性積層フィルムの寸法変化を抑制して、無機層への応力集中や破壊を防止し、結果と
して耐久性を一層高めることができる。
【００４５】
本発明で用いるリン酸エステル基を有するモノマーとして、以下の一般式（１）で表さ
れる化合物を好ましく用いることができる。
【００４６】
【化１】
2010257961.tif 000002
【００４７】
一般式（１）において、Ｚ1はＡｃ2−Ｏ−Ｘ2−、重合性基を有しない置換基又は水素原子を表し、Ｚ2はＡｃ3−Ｏ−Ｘ3−、重合性基を有しない置換基又は水素原子を表し、Ａｃ1、Ａｃ2及びＡｃ3は各々独立にアクリロイル基又はメタクリロイル基を表し、Ｘ1、Ｘ2及びＸ3は各々独立にアルキレン基、アルキレンオキシ基、アルキレンオキシカルボニル基、アルキレンカルボニルオキシ基、又はこれらの組み合わせを表す。
【００４８】
一般式（１）には、以下の一般式（２）で表される単官能モノマー、以下の一般式（３）で表される２官能モノマー、及び以下の一般式（４）で表される３官能モノマーが含まれる。
【００４９】
【化２】
2010257961.tif 000003
【００５０】
Ａｃ1、Ａｃ2、Ａｃ3、Ｘ1、Ｘ2及びＸ3の定義は、一般式（１）における定義と同じである。一般式（２）及び（３）において、Ｒ1は重合性基を有しない置換基又は水素原子を表し、Ｒ2は重合性基を有しない置換基又は水素原子を表す。
【００５１】
一般式（１）〜（４）において、Ｘ1、Ｘ2及びＸ3の炭素数は、１〜１２が好ましく、１〜６がより好ましく、１〜４が更に好ましい。Ｘ1、Ｘ2及びＸ3が採りうるアルキレン基の具体例、及び、Ｘ1、Ｘ2及びＸ3が採りうるアルキレンオキシ基、アルキレンオキシカルボニル基、アルキレンカルボニルオキシ基のアルキレン部分の具体例としては、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンチレン基、ヘキシレン基が挙げられる。アルキレン基は、直鎖状であっても分枝状であっても構わないが、好ましいのは直鎖アルキレン基である。Ｘ1、Ｘ2及びＸ3として好ましいのは、アルキレン基である。
【００５２】
一般式（１）〜（４）において、重合性基を有しない置換基としては、例えばアルキル基、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基、又はこれらを組み合わせた基などを挙げることができる。好ましいのはアルキル基、アルコキシ基であり、更に好ましいのはアルコキシ基である。
アルキル基の炭素数は、１〜１２が好ましく、１〜９がより好ましく、１〜６が更に好ましい。アルキル基の具体例として、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基が挙げられる。アルキル基は、直鎖状であっても分枝状であっても環状であっても構わないが、好ましいのは直鎖アルキル基である。アルキル基は、アルコキシ基、アリール基、アリールオキシ基などで置換されていてもよい。
アリール基の炭素数は、６〜１４が好ましく、６〜１０がより好ましい。アリール基の具体例として、フェニル基、１−ナフチル基、２−ナフチル基が挙げられる。アリール基は、アルキル基、アルコキシ基、アリールオキシ基などで置換されていてもよい。
アルコキシ基のアルキル部分、アリールオキシ基のアリール部分については、上記アルキル基とアリール基の説明をそれぞれ参照することができる。
【００５３】
本発明では、一般式（１）で表されるモノマーを１種類だけ用いてもよいし、２種類以
上を組み合わせて用いてもよい。また、組み合わせて用いる場合は、一般式（２）で表さ
れる単官能モノマー、一般式（３）で表される２官能モノマー、及び一般式（４）で表される３官能モノマーのうちの２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００５４】
本発明では、上記のリン酸エステル基を有する重合性モノマー類として、日本化薬（株）製のＫＡＹＡＭＥＲシリーズ、ユニケミカル（株）製のＰｈｏｓｍｅｒシリーズ等、市販されている化合物をそのまま用いてもよく、新たに合成された化合物を用いてもよい。
【００５５】
本発明の封止フィルム（ガスバリアフィルム）の有機層に好ましく用いられるリン酸エ
ステルの詳細は特開２００７−２９０３６９公報の〔００２０〕〜〔００４２〕等に記載
されている。
【００５６】
＜用途＞
本発明の用途は、特に限定されるものではないが、光源としての用途を考えると、発光
色は白色が好ましい。前述のように赤色変換材料を用いる場合のほか、例えば、銅とマン
ガンが付活され、焼成後に徐冷された硫化亜鉛蛍光体粒子のように単独で白色発光する蛍
光体粒子を用いる方法や、３原色又は補色関係に発光する複数の蛍光体粒子を混合する方法が好ましい。（青−緑−赤の組み合わせや、青緑−オレンジの組み合わせなど）また、特開平７−１６６１６１号公報、特開平９−２４５５１１号公報、特開２００２−６２５３０号公報に記載の青色のように短い波長で発光させて、蛍光顔料や蛍光染料を用いて発光の一部を緑色や赤色に波長変換（発光）させて白色化する方法も好ましい。更に、ＣＩＥ色度座標（ｘ，ｙ）は、ｘ値が０．３０〜０．４３の範囲で、かつｙ値が０．２７〜０．４１の範囲が好ましい。
【００５７】
本発明はＥＬ素子を高輝度（例えば６００ｃｄ／ｍ2以上）で発光させて用いる用途で特に有効である。具体的には本発明はＥＬ素子の透明電極と背面電極の間に、１００Ｖ以
上５００Ｖ以下の電圧を印加する駆動条件、又は８００Ｈｚ以上４０００ＫＨｚ以下の周波数の交流電源で駆動する条件で使用する場合に有効である。
【実施例】
【００５８】
以下に、本発明の分散型ＥＬ素子の実施例を示すが、本発明の分散型ＥＬ素子はこれに
限定されるものではない。
【００５９】
実施例１
厚み７０μｍのアルミニウム電極（背面電極）上に、以下に示す各層を第１層、第２層
の順序で、それぞれの層形成用塗布液を塗布して形成し、更にインジウム−スズ酸化物を
厚み４０ｎｍの透明電極を形成するようにスパッタしたポリエチレンテレフタレート（厚
み７５μｍ）を透明電極側（導電性面側）がアルミニウム電極側を向くように、透明電極
と第２層である蛍光体粒子含有層（発光層）が隣接するようにして１９０℃のヒートロー
ラーで窒素雰囲気下で圧着した。
【００６０】
以下に示す各層の添加物量は、ＥＬ素子１平方メートルあたりの質量を表す。
各層は、ジメチルホルムアミドを加えて粘度を調節した塗布液とした上で塗布して作製
し、その後１１０℃で１０時間乾燥させた。
【００６１】
第１層；絶縁層（赤色変換材料なし）  膜厚３０μｍ
シアノエチルプルラン                                  １４．０ｇ
シアノエチルポリビニルアルコール                      １０．０ｇ
チタン酸バリウム粒子（平均球相当直径０．０５μｍ）  １００．０ｇ
第２層；発光層  膜厚５５μｍ
シアノエチルプルラン                                  １８．０ｇ
シアノエチルポリビニルアルコール                      １２．０ｇ
蛍光体粒子                                          １２０．０ｇ
【００６２】
蛍光体粒子の製法、特性については以下に示す。
平均粒子径２０ｎｍの硫化亜鉛（ＺｎＳ）粒子粉末２５ｇと、硫酸銅をＺｎＳに対し０．０９モル％ を水溶液中で分散、撹拌、混合した粉末に、融剤としてＮａＣｌ及びＭｇＣｌ2とＳｒＣｌ2粉末をそれぞれ４．３ｇ、７．２ｇ、２１．３ｇ添加混合し、アルミナ製ルツボに入れて１２００℃で３時間焼成したのち降温した。そののち粉末を取り出し、ボールミルにて粉砕分散し、更にＺｎＣｌ2  ５ｇを加え、再度アルミナルツボに入れて７００℃ で６時間焼成した。このとき雰囲気として１０％の硫化水素ガスをフローさせながら焼成を行った。
焼成後の粒子は、再度粉砕し、４０℃のＨ2Ｏに分散・沈降、上澄み除去を行って洗浄したのち、塩酸１０％液を加えて分散・沈降、上澄み除去を行い、不要な塩を除去して乾燥させた。更に１０％のＫＣＮ溶液を７０℃に加熱して表面のＣｕイオン等を除去した。
更に６モル／Ｌの塩酸で粒子全体の１０質量％ に相当する表面層をエッチング除去した。
この様にして得られた粒子を更に篩いにかけて、蛍光体粒子Ａを得た。
また、融剤の添加量、焼成温度、篩いの条件を適宜調整することで、蛍光体粒子Ｂ〜Ｆ
を得た。
それぞれの粒子について、堀場製作所製・レーザー回折／散乱式粒度分布測定装置LA−920を用いて、Ｄ１０、Ｄ９０の値を測定した。その結果を表１に示す。
【００６３】
【表１】
2010257961.tif 000004
【００６４】
それぞれの蛍光体粒子を発光層形成用塗布液成分と混合し発光層形成用塗布液を得、該
塗布液を塗布して塗布物を形成した。更に、透明電極付きのフィルムを圧着し、アルミニウム電極、透明電極それぞれに電極端子（厚み６０μｍのアルミニウム板）を配線してから、凸版印刷社製の防湿フィルムであるＧＸフィルムと挟んで真空脱気しながら熱圧着することで密封し、ＥＬ素子とした。
【００６５】
以上のようにして得られたＥＬ素子について、周波数１０００Ｈｚの交流電源を用いて
１５０Ｖの電圧を印加したときの発光輝度をＥＬ素子１０１を１００とした場合の初期輝
度の相対値を表２に示す。また、寿命を評価する指標として、ＥＬ素子１０１と同じ輝度
になるように電圧を調整し、連続３００ｈｒ点灯させた後の相対輝度を測定し、その値も
併せて表２に示す。
【００６６】
【表２】
2010257961.tif 000005
【００６７】
ＥＬ素子１０１、１０２は比較的初期輝度も高く寿命も長いが、ＥＬ素子１０３〜１０
６はいずれもそれらに劣るものであった。ＥＬ素子１０３は使用している蛍光体粒子Ｃは
Ｄ９０／Ｄ１０の値が２．５と高いため、発光層表面の平滑性が悪く、電界のムラが起きていることによる。更にＥＬ素子１０５及び１０６はＤ１０、Ｄ９０及びＤ９０／Ｄ１０のいずれの値も本発明の範囲から外れており、初期輝度、寿命ともＥＬ素子１０１や１０２に対して劣っていた。ＥＬ素子１０４は、Ｄ９０及びＤ９０／Ｄ１０の値が本発明の範囲内であるが、Ｄ１０の値が本発明の範囲から外れており、初期輝度、寿命は、ＥＬ素子１０５及び１０６よりも良かったが、ＥＬ素子１０１や１０２に対して劣っていた。
【００６８】
実施例２
蛍光体粒子Ａ作製方法において、得られる蛍光体粒子のＣｕ含有量が下記表３に示す通
りになるように、硫酸銅の添加量を適宜調製し、蛍光体粒子Ｇ〜Ｊを得た。結果を表３に
示す。なお、Ｃｕ含有量については蛍光体粒子を王水にて溶解し、ＩＣＰ発光分析により
Ｚｎに対するパーセンテージで示してある。
【００６９】
【表３】
2010257961.tif 000006
【００７０】
実施例１と同様にＥＬ素子を作製し、初期輝度、寿命を評価した。その結果を表４に示
す。
【００７１】
【表４】
2010257961.tif 000007
【００７２】
ＥＬ素子１０１に対して、１０７〜１０９は初期輝度、寿命とも良好な結果が得られた
。１１０は初期輝度、寿命ともやや低い値であるが、これは、Ｃｕの添加量が多いため、
洗浄しきれなかった過剰のＣｕによる表面着色によって、初期輝度が低く、同一輝度で発
光させた場合に高電圧が必要となり、結果として寿命もやや低い値となっていると考えら
れる。
【００７３】
実施例３
ＥＬ素子内の絶縁層中に赤色蛍光染料（シンロイヒ製ＳＥＬ１００３）を３．０ｇ／ｍ2となるように含有させた以外は実施例２のＥＬ素子１０８と同様に作製した。その結果、演色評価指数（Ｒａ）は８６を示し、一般的な蛍光灯と同等以上の白色発光が得られた。
【００７４】
実施例４
ＥＬ素子１０８内の蛍光体粒子Ｈの質量で４０％を赤色蛍光体材料（ＺｎＳ：Ｃｕ，Ｉ
ｎ）におきかえたこと以外、ＥＬ素子１０８と同様に行った。その結果、演色評価指数（
Ｒａ）は８４を示し、一般的な蛍光灯と同等の白色発光が得られた。
【００７５】
実施例５
上記ＥＬ素子１０１について、透明電極付きのフィルムを圧着し、アルミニウム電極、
透明電極それぞれに電極端子（厚み６０μｍのアルミニウム板）を配線して後に、凸版印
刷社製の防湿フィルムであるＧＸフィルムと挟む代わりにポリエチレンナフタレートフ
ィルム（帝人デュポン社製、商品名：テオネックスＱ６５ＦＡ）で真空脱気しながら熱圧
着することで密封し、ＥＬ素子としたものを２０１とした。
【００７６】
リン酸エステル基を有するアクリレートとして、下記の化合物（Ａ）［日本化薬（株）製、ＫＡＹＡＭＥＲシリーズ、ＰＭ−２１］あるいは（Ｂ）［共栄社化学（株）製、ライトエステルＰ−２Ｍ］あるいは（Ｃ）［大阪有機化学（株）製、Ｖ＃３ＰＡ］あるいは水酸基を有するアクリレートである下記の化合物（Ｄ）［新中村化学製、ＴＯＰＯＬＥＮ］あるいは、カルボン酸を有するアクリレートである下記の化合物（Ｅ）［東亜合成製、Ｍ５３００］を用い、あるいはアセチルアセトン構造を有するアクリレートである下記の化合物（Ｆ）［アルドリッチ製、ＡＡＥＭＡ］をそれぞれ１ｇ用い、混合する光重合性アクリレートとして下記の３官能アクリレートである化合物（Ｇ）［共栄社化学（株）製、ライトアクリレートＴＭＰ−Ａ］を９ｇを混合、光重合開始剤［チバガイギー製、ＩＲＧＡＣＵＲＥ９０７］として０．６ｇ用意し、これらをメチルエチルケトン１９０ｇに溶解させて、上記２０１で用いたポリエチレンナフタレートフィルム上に塗布する塗布液とした。この塗布液を、ワイヤーバーを用いて上記基材フィルムの平滑面上にワイヤーバー（＃６）にて塗布し、酸素濃度０．１％以下の窒素パージ下で１６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、照度３５０ｍＷ／ｃｍ2、照射量５００ｍＪ／ｃｍ2の紫外線を照射することにより膜厚およそ５００ｎｍの有機層を形成させた。
【００７７】
更に、それぞれ上記の有機層上に酸化アルミニウム（ＡｌＯｘ）からなる無機層を成膜した。無機層の成膜はスパッタ装置を使用し、ターゲットとしてＡｌを、放電ガスとしてアルゴンを、反応ガスとして酸素を用いた。無機層膜厚は５０ｎｍとし、積層フィルムを成膜した。
それぞれの積層フィルムの無機層上に、それぞれの有機層成膜時に使用したものと同一
の塗布液をワイヤーバー（＃６）にて塗布し、酸素濃度０．１％以下の窒素パージ下で１
６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、照
度３５０ｍＷ／ｃｍ2、照射量５００ｍＪ／ｃｍ2の紫外線を照射することにより膜厚およ
そ５００ｎｍの有機層を形成させ、［有機層／無機層／有機層／基材］で構成される積層
フィルムを作製し、それぞれ有機層に化合物Ａを用いたものを積層フィルム２０１Ａ、化
合物Ｂのものを２０１Ｂ、化合物Ｃのものを２０１Ｃ、化合物Ｄのものを２０１Ｄ、化合
物Ｅのものを２０１Ｅ、化合物Ｆのものを２０１Ｆとした。
【００７８】
【化３】
2010257961.tif 000008
【００７９】
【化４】
2010257961.tif 000009
【００８０】
作成したＥＬ試料２０１及び２０１Ａ〜２０１Ｆについて、４５℃、相対湿度８５％で発光を続けた場合の、発光輝度を発光開始時の輝度（０ｈ経時後）、２０００時間連続発光後（２０００ｈ経時後）の輝度を測定した。２０１の発光開始時の輝度を１００として相対値で示した結果を下記表５にまとめた。２０１に比較して、いずれも輝度の低下が少なく、特に２０１Ａ〜２０１Ｆは１０００時間連続発光後も２０１Ａ、２０１Ｂ、２０１Ｃは１５００時間後の輝度低下は少ないことが分かった。
【００８１】
【表５】
2010257961.tif 000010