(57)【要約】【課題】室内／外の可視光線や赤外線を吸収して表面、水、空気中の微生物を効果的に処理できる紫外線逆変換組成物及びこれを用いた物品、微生物制御方法などを提供する。【解決手段】可視光線または赤外線を吸収し、逆変換を通じて紫外線領域の波長を有する電磁波を放出できる活性化物質、及びホスト物質を含み、活性化物質がホスト物質にドーピングされた抗微生物性紫外線逆変換組成物を用いて、微生物を不活性化させたり微生物の生長を抑制して、水、空気、表面での微生物学的安定性を高めることができる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
可視光線または赤外線を吸収し、逆変換を通じて紫外線領域の波長を有する電磁波を放出できる活性化物質；及び
ホスト物質を含み、活性化物質がホスト物質にドーピングされた、
抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項２】
紫外線逆変換組成物が、結晶（ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ）、ナノ結晶（ｎａｎｏ−ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ）、マイクロ結晶（ｍｉｃｒｏ−ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ）、多結晶（ｐｏｌｙｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ）または非結晶（ａｍｏｒｐｈｏｕｓ）状の遷移金属酸化物または遷移金属ハロゲン化物、またはこれらの組合わせを含む、請求項１記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項３】
ホスト物質がハライドである、請求項１記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項４】
ハライドが、ＮａＧｄＦ４、ＬｉＧｄＦ４、ＫＧｄＦ４、ＮａＬａＦ４、ＬｉＬａＦ４、ＫＬａＦ４、ＬｕＦ３、ＮａＬｕＦ４、ＬｉＬｕＦ４、ＫＬｕＦ４、ＢａＬａ２Ｆ８、ＳｒＬａ２Ｆ８、ＣａＬａ２Ｆ８、ＭｇＬａ２Ｆ８、ＢａＧｄ２Ｆ８、ＳｒＧｄ２Ｆ８、ＣａＧｄ２Ｆ８、ＭｇＧｄ２Ｆ８、ＢａＬｕ２Ｆ８、ＳｒＬｕ２Ｆ８、ＣａＬｕ２Ｆ８、ＭｇＬｕ２Ｆ８、ＮａＹＦ４、ＬｉＹＦ４、ＫＹＦ４、ＢａＹ２Ｆ８、ＳｒＹ２Ｆ８、ＣａＹ２Ｆ８及びＭｇＹ２Ｆ８からなる群から選ばれるものである、請求項３記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項５】
ホスト物質が、ＮａＹＦ４、ＬａＦ３、Ｌａ２Ｏ２Ｓ、Ｙ２Ｏ２Ｓ、ＹＦ３、没食子酸イットリウム（ｙｔｔｒｉｕｍ  ｇａｌｌａｔｅ）、ＹＡＧ、ＧｄＦ３、ＢａＹＦ５、ＢａＹ２Ｆ８、Ｇｄ２Ｏ２Ｓ、ＣａＷＯ４、Ｙ２Ｏ３、Ｌａ２Ｏ２Ｓ、Ｇｄ２Ｏ２Ｓからなる群から選ばれるものである、請求項１記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項６】
活性化物質が、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂからなる群から選ばれる希土類（ｒａｒｅ−ｅａｒｔｈ）元素中の１つ以上のイオンである、請求項１記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項７】
活性化物質が、Ｐｒ３＋、Ｔｍ３＋、Ｅｒ３＋及びＧｄ３＋からなる群から選ばれるものである、請求項６記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項８】
可視光線または赤外線を吸収して活性化物質にエネルギーを伝達できる増感剤（ｓｅｎｓｉｔｉｚｅｒ）をさらに含む、請求項１記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項９】
増感剤が、Ｐｒ、Ｙｂ、Ｈｏ、Ｔｂ、Ｔｍ、Ｅｒ及びこれらの組合わせから選ばれる、請求項８記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項１０】
可視光線または赤外線を吸収し、逆変換を通じて紫外線領域の波長を有する電磁波を放出でき、かつ可視光線または赤外線を吸収して活性化物質にエネルギーを伝達できる共活性化剤（ｃｏａｃｔｉｖａｔｏｒ）をさらに含む、請求項１記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項１１】
共活性化剤（ｃｏａｃｔｉｖａｔｏｒ）が、Ｐｒ、Ｙｂ、Ｈｏ、Ｔｂ、Ｔｍ、Ｅｒまたはこれらの組合わせから選ばれる、請求項１０記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項１２】
金属ナノ粒子をさらに含む、請求項１記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項１３】
金属ナノ粒子が、Ｃｕ、Ａｕ、Ａｇまたはこれらの組合わせを含む、請求項１２記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項１４】
光により活性を有するが、紫外線放出以外のメカニズムを通じて抗微生物性を有する光増感剤（ｐｈｏｔｏｓｅｎｓｉｔｉｚｅｒ）をさらに含む、請求項１記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項１５】
光増感剤が、反応性酸化物質（ｒｅａｃｔｉｖｅ  ｏｘｙｇｅｎ  ｓｐｅｃｉｅｓ）を生成させる光触媒または半導体酸化物、ポルフィリングループ（ｐｏｒｐｈｙｒｉｎ  ｍｏｉｅｔｉｅｓ）を含む有機物、有機金属錯体（ｏｒｇａｎｏｍｅｔａｌｌｉｃ  ｃｏｍｐｌｅｘ）またはこれらの組合わせからなる群から選ばれるものである、請求項１４記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項１６】
光触媒または半導体酸化物がＴｉＯ２またはＺｎＯである、請求項１５記載の紫外線抗微生物性逆変換組成物。
【請求項１７】
前記微生物が、胞子類（ｓｐｏｒｅｓ）、バクテリア、カビ（ｆｕｎｇｉ）、白カビ（ｍｉｌｄｅｗ）、糸状菌（ｍｏｌｄ）、藻類（ａｌｇａｅ）、古細菌（ａｒｃｈａｅａ）、原生生物（ｐｒｏｔｏｚｏａ）、藻類（ａｌｇａｅ）またはウイルス（ｖｉｒｕｓ）である、請求項１記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物。
【請求項１８】
請求項１記載の紫外線逆変換組成物及び前記紫外線逆変換組成物を封止（ｅｎｃａｐｓｕｌａｔｉｎｇ）するコーティングを含む抗微生物性紫外線逆変換物品。
【請求項１９】
コーティングが、紫外線逆変換組成物のうち、活性化物質、増感剤及び／又は共活性化剤が吸収及び放出する可視光線、赤外線及び／又は紫外線に対して透明または半透明な（ｓｅｍｉｔｒａｎｓｐａｒｅｎｔ）物質からなる請求項１８記載の抗微生物性紫外線逆変換物品。
【請求項２０】
コーティングが、ホスト物質と同一の物質であるか、またはポリマーあるいはＳｉＯ２である請求項１８記載の抗微生物性紫外線逆変換物品。
【請求項２１】
コーティングが、可視光または赤外線の反射を抑制して、紫外線逆変換組成物に照射される可視光または赤外線の損失を減らす反射防止コーティングである、請求項１８記載の抗微生物性紫外線逆変換物品。
【請求項２２】
コーティングに共活性化剤、増感剤、金属ナノ粒子、光増感剤またはこれらの組合わせがドーピングされた、請求項１８記載の抗微生物性紫外線逆変換物品。
【請求項２３】
請求項１〜１７のいずれか一項に記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物または請求項１８〜２２のいずれか一項に記載の抗微生物性紫外線逆変換物品に可視光または赤外線を照射して、紫外線領域の波長を有する電磁波を放出させ、放出される電磁波が微生物を死滅または不活性化させたり、微生物の繁殖または生長を抑制する微生物制御方法。
【請求項２４】
内部、１つ以上の壁面、水導入部及び水排出部を含む水殺菌器であって、
前記壁面は、内部から水殺菌器の外部に紫外線領域の波長を有する電磁波が実質的に通過できない壁面材料を含み、
請求項１〜１７のいずれか一項に記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物または請求項１８〜２２のいずれか一項に記載の抗微生物性紫外線逆変換物品が前記内部の表面に固定化され、または前記内部で浮遊する水殺菌器。
【請求項２５】
水殺菌器表面、または水殺菌器の内部に、可視光線の焦点を合せるための太陽光集中器をさらに含む、請求項２４記載の水殺菌器。
【請求項２６】
可視光線及び／又は赤外線を供給できる照明を水殺菌器の内部または外部にさらに含む、請求項２４記載の水殺菌器。
【請求項２７】
請求項１〜１７のいずれか一項に記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物または請求項１８〜２２のいずれか一項に記載の抗微生物性紫外線逆変換物品を含む透明な部分を含む抗微生物性流体容器。
【請求項２８】
請求項１〜１７のいずれか一項に記載の抗微生物性紫外線逆変換組成物または請求項１８〜２２のいずれか一項に記載の抗微生物性紫外線逆変換物品が表面に塗布された抗微生物性製品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、抗微生物性紫外線逆変換組成物、前記抗微生物性紫外線逆変換組成物を含む抗微生物性紫外線逆変換物品、前記抗微生物性紫外線逆変換組成物及び／又は前記抗微生物性紫外線逆変換物品を用いて微生物を死滅または不活性化させたり、微生物の繁殖または生長を抑制する微生物制御方法、前記抗微生物性紫外線逆変換組成物及び／又は前記抗微生物性紫外線逆変換物品を用いた水殺菌器、抗微生物性流体容器、抗微生物性製品に関する。本発明の抗微生物性紫外線逆変換組成物は、可視光線、赤外線またはさらに長い波長の電磁波を吸収し、紫外線逆変換を通じて抗微生物性を有する紫外線領域の波長を有する電磁波を放出できる逆変換発光を用いる。
【背景技術】
【０００２】
生活の質の向上による欲求増大に伴い、水、空気、表面等での微生物学的安全性に関する社会的な要求水準が次第に高くなっている。しかし、新型インフルエンザ（ｓｗｉｎｅ  ｆｌｕ）の全世界的な発病、病院での空気や表面での病原性微生物による再感染、食品中の微生物による食中毒、第三世界や後開発国家など上水道施設が不十分な地域における水因性病原菌による発病事例が持続的に報告されている。これによって、表面、水、空気などでこのような病原菌を含む微生物を不活性化させたり、微生物の生長を抑制する技術が重要な問題として浮び上がっている。微生物を制御するために一般に用いる方法は、化学的消毒、抗菌物質、紫外線などがあるが、この中で化学的消毒は、効果が一時的であり、表面の物性変化や消毒副産物のような２次的な問題があり、抗菌物質は、物質によって特定微生物のみに選択的に効果的であり、耐性が生じる場合、効果が半減し、特に表面で直接的に接触した場合のみに効果があるため、微生物が生長した後は効果を期待し難い。これに比べ、紫外線は微生物と関係なく効果が卓越しており、２次的な問題もないという長所を有している。
【０００３】
紫外線は可視光線よりは短いが、Ｘ線やガンマ線よりは長い波長を有する電磁波である。紫外線は、典型的に１０ｎｍ〜４００ｎｍの範囲の波長を有する電磁波として知られている。紫外線は、太陽光及び人工光にいずれもある程度存在する。紫外線は、一般にＵＶＡ、ＵＶＢ及びＵＶＣの３つに分類できる。ＵＶＡは、典型的に４００ｎｍ〜３１５ｎｍの範囲の波長を有する電磁波を含み、ＵＶＢは、３１５ｎｍ〜２８０ｎｍの範囲の波長を有する電磁波を含み、ＵＶＣは、２８０ｎｍ〜１００ｎｍの範囲の波長を有する電磁波を含む。太陽は、赤外線、可視光線及び紫外線範囲の電磁波を放出する。また、太陽からの紫外線照射は、ＵＶＡ、ＵＶＢ及びＵＶＣ帯域を含む。しかし、地球の大気が、紫外線が地球の表面に到達することをほとんど遮断しているため、有機生命体に対する悪影響から有機生命体を保護する。赤外線、可視光線及び紫外線領域の中で、ＵＶＣは抗微生物性が最も大きなものと考えられる。もし微生物がＵＶＣに晒されると、例えば、ＵＶＣがこのような微生物の特定核酸を撹乱させ、切断する。一旦核酸が撹乱されると、微生物は繁殖能力を失うようになり、核酸の撹乱は、結局、微生物を死滅させる。従って、特定波長においてＵＶＣはバクテリア、ウイルス及びその他の微生物に突然変異の発生を高める。具体的には、約２５４ｎｍの波長を有するＵＶＣは、ＤＮＡ内の分子結合を切断でき、微生物に疾病や障害を誘導して微生物を無害にし／したり、微生物のさらなる成長や繁殖を遮断できる。ＵＶＣまたはその他の紫外線を含む電磁波の抗微生物性は、電磁波に対する露出期間及び強度、電磁波のスペクトル、露出の効率、電磁波に対する個別微生物の敏感性を含むが、これに限定されない多様な因子に依存する。有効性及び紫外線強度を高めることは、反射及び／又は電磁波の集中を通じて達成できる。しかし、紫外線は、ヒトに晒されたとき、視力損傷、皮膚癌、火傷などを誘発することがあるため、一般的な生活空間で持続的に微生物を制御するのに限界があり、紫外線の供給のための追加の電気施設も必要である。従って、効果的かつ持続的で安定した微生物制御方法及びそのための物質の開発が必要である。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００４】
【非特許文献１】Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｒｅｖｉｅｗｓ、Ｖｏｌ．１０４、Ｎｏ．１、ｐｐ１３９−１７３（２００４）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明が解決しようとする課題は、室内／外の可視光線や赤外線を吸収して表面、水、空気中の微生物を効果的に処理できる紫外線逆変換組成物及びこれを用いた物品、微生物制御方法などを提供することである。また、そのような組成物、物品、方法などを通じて「自己滅菌（ｓｅｌｆ−ｓｔｅｒｉｌｉｚｉｎｇ）」製品も提供できる。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
図面を参考として、本発明の具体的かつ例示的な実施態様に関する以下の説明を通じて、本発明の様々な側面及び特徴が当分野の通常の技術者に明らかになろう。たとえ本発明の特徴を特定の実施態様及び図面と関連付けて説明できるとしても、本発明の全ての実施態様は、本願で検討する特徴の１つまたは多数を含み得、特定の特徴を有するという点を説明するために１つまたは多数の実施態様が検討され得るが、そのような特徴の１つまたは多数は本願で検討する多数の実施態様にも示され得る。同様に、たとえ例示的実施態様が検討されても、そのような例示的実施態様は、多様な他の実施態様にも使用できることが理解されなければならない。
【０００７】
具体的には、本発明は、光量子の逆変換（ｐｈｏｔｏｎｉｃ  ｕｐ−ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ）やアンチストローク放出（ａｎｔｉ−Ｓｔｒｏｋｅｓ  ｅｍｉｓｓｉｏｎ）として知られている発光（ｐｈｏｔｏｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ）現象を用いて太陽または人工照明の光を吸収して微生物を制御できる領域の光を放出することを用いる。
【発明の効果】
【０００８】
可視光線または赤外線を吸収し、紫外線領域の波長を有する電磁波を放出する紫外線逆変換組成物を用いて、微生物を不活性化させたり微生物の生長を抑制し、水、空気、表面での微生物学的安定性を高めることができる。また、追加の化学物質や電気の供給がない場合にも持続的に使用できるので、使用の利便性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】本発明による抗微生物性紫外線逆変換組成物による微生物制御の概略的な模式図を示す。
【図２】５００ｎｍの波長を有する電磁波（可視光線）に晒されたとき、（Ｐｒ０．０１２Ｇｄ０．０１２Ｌｉ０．０７２Ｙ０．９０４）ＳｉＯ５を含む本発明による抗微生物性紫外線逆変換組成物の逆変換スペクトルを示す。
【図３】（Ｐｒ０．０１Ｇｄ０．０１Ｙ０．９８）２ＳｉＯ５を含む本発明による抗微生物性紫外線逆変換組成物によるバシラス胞子（Ｂａｃｉｌｌｕｓ  ｓｕｂｔｉｌｉｓ  ｓｐｏｒｅ）の不活性化を示す。
【図４】本発明による紫外線逆変換組成物及び／又は紫外線逆変換物品を用いた水殺菌器を示す。
【図５】本発明による抗微生物性紫外線逆変換組成物（（ＰｒＧｄＹ）２ＳｉＯ５）のコーティングの有無による生物膜生長結果を示す。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
本発明は、抗微生物性紫外線逆変換組成物、前記紫外線逆変換組成物を含む抗微生物性紫外線逆変換物品、前記紫外線逆変換組成物及び／又は前記抗微生物性紫外線逆変換物品を用いて微生物を死滅または不活性化させたり、微生物の繁殖または生長を抑制する微生物制御方法、前記紫外線逆変換組成物及び／又は前記抗微生物性紫外線逆変換物品を用いた水殺菌器、抗微生物性流体容器、抗微生物性製品に関する。抗微生物性紫外線逆変換組成物及び／又は抗微生物性紫外線逆変換物品は、可視光線、赤外線またはさらに長い波長の電磁波を吸収し、逆変換を通じて抗微生物性を有する紫外線領域の波長を有する電磁波を放出する紫外線逆変換組成物の逆変換発光を用いて、例えば、胞子類（ｓｐｏｒｅｓ）、バクテリア、カビ（ｆｕｎｇｉ）、白カビ（ｍｉｌｄｅｗ）、糸状菌（ｍｏｌｄ）、藻類（ａｌｇａｅ）、古細菌（ａｒｃｈａｅａ）、原生生物（ｐｒｏｔｏｚｏａ）またはウイルス（ｖｉｒｕｓ）を含むが、これに限定されない微生物の生長を抑制したり、繁殖を抑制したり、または死滅させたり、またはその他不活性化させる。
【００１１】
具体的な実施態様において、本発明の紫外線逆変換組成物は、可視光線または赤外線を吸収し、逆変換を通じて紫外線領域の波長を有する電磁波を放出できる活性化物質を含む。可視光線は、肉眼で感知または識別可能な電磁気スペクトルの一部を含む。可視光線は、典型的に約３９０〜７５０ｎｍの範囲の波長を有する電磁波を含むものと理解される。
【００１２】
赤外線は、７００〜３０００ｎｍの波長を有する電磁波を含む。赤外線は可視光線より波長は長いが、周波数は低い。
【００１３】
特定の化学物質は、長い波長の電磁波を吸収し、さらに短い波長及びさらに高いエネルギーを有する電磁波を放出できる能力を有する。このような化合物を逆変換物質という。本願において「逆変換（ｕｐ−ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ）」とは、長い波長を有する電磁波を吸収し、さらに短い波長及びさらに高いエネルギーを有する電磁波を放出することを意味する。逆変換（ｕｐ−ｃｏｎｖｅｒｔｉｎｇ）という用語は、吸収されるさらに長い波長の電磁波が、さらに短い波長の電磁波に比べてさらに低いエネルギーを有するために用いられている。本願において、「紫外線逆変換組成物」は紫外線より低いエネルギーの光子を吸収し、吸収したものよりさらに高いエネルギーの電磁波（少なくとも紫外線領域の波長の電磁波を少なくとも一部含む）を放出するものであり、赤外線及び可視光線を吸収して、紫外線領域の波長を有する電磁波を放出することをいう。そのような実施態様において、地球表面で太陽輻射線のスペクトルの一部は、抗微生物性紫外線に変換されてもよい。
【００１４】
本願において「抗微生物性」とは、例えば、胞子類、バクテリア、カビ、白カビ、糸状菌、藻類、古細菌、原生生物またはウイルスを含むが、これに限定されない微生物の生長を抑制したり、繁殖を抑制したり、または死滅させたり、またはその他不活性化させることをいう。
【００１５】
本発明の実施態様は、抗微生物性製品だけでなく、微生物を死滅または不活性化させたり、微生物の繁殖または生長を抑制する方法を含む。本願で用いられる「紫外線逆変換組成物」は、低いエネルギーの光子を吸収して高いエネルギーの光子を放出できる。例えば、図２に示すように、５００ｎｍの波長を有する電磁波（可視光線）に晒されるとき、（Ｐｒ０．０１２Ｇｄ０．０１２Ｌｉ０．０７２Ｙ０．９０４）２ＳｉＯ５を含む紫外線逆変換組成物は、抗微生物性ＵＶＣ領域で浅くて広いピーク及び３１３ｎｍで鮮明で強いピークを有する放射スペクトルを放出する(エタノール中の紫外線逆変換組成物のコロイド性分散液を分光蛍光計（ｓｐｅｃｔｒｏｆｌｕｏｒｉｍｅｔｒｙ）で測定して放出ピークを得る）。
【００１６】
抗微生物性紫外線逆変換組成物または物品は様々な製品に導入されてもよい。そのような製品が可視光線または赤外線に晒されると、製品は、例えばＵＶＣを含むが、それに限定されない抗微生物性ＵＶを放出し／したり、例えば、Ｘ線またはガンマ線を含むが、それに限定されないさらに短い波長の抗微生物性電磁波を放出する。
【００１７】
一部の実施態様において、本発明の抗微生物性紫外線逆変換組成物は可視光線または赤外線を吸収し、逆変換を通じて紫外線領域の波長を有する電磁波を放出できる活性化物質及びホスト物質を含み、活性化物質がホスト物質にドーピングされてもよい。
【００１８】
また、一部の実施態様において、本発明の抗微生物性紫外線逆変換組成物は、結晶（ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ）、ナノ結晶（ｎａｎｏ−ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ）、マイクロ結晶（ｍｉｃｒｏ−ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ）、多結晶（ｐｏｌｙｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ）または非結晶（ａｍｏｒｐｈｏｕｓ）状の遷移金属酸化物または遷移金属ハロゲン化物またはこれらの組合わせであってもよい。
【００１９】
抗微生物性紫外線逆変換組成物及び／又は抗微生物性紫外線逆変換物品は、紫外線の波長を有する電磁波を深刻に放出することなく、可視光線または赤外線を吸収して活性化物質にエネルギーを伝達できる増感剤を含んでもよい。増感剤は、活性化物質と異なる吸収スペクトルを有したり、または活性化物質と同一の範囲で入射電磁波の吸収効率を上げることにより、抗微生物性紫外線逆変換組成物及び／又は抗微生物性紫外線逆変換物品の効率を上げることができる。
【００２０】
抗微生物性紫外線逆変換組成物及び／又は抗微生物性紫外線逆変換物品は、可視光線または赤外線を吸収し、逆変換を通じて紫外線領域の波長を有する電磁波を放出でき、かつ可視光線または赤外線を吸収して活性化物質にエネルギーを伝達できる共活性化剤（ｃｏａｃｔｉｖａｔｏｒ）をさらに含んでもよい。増感剤と同様に、共活性化剤は活性化物質と異なる吸収スペクトルを有したり、または活性化物質と同一の範囲の入射電磁波の吸収効率を上げることにより、抗微生物性製品の効率を上げることができる。また、共活性化剤の放出スペクトルは、活性化剤の放出スペクトルを補完でき、さらに多様な微生物についてさらに効果的な抗微生物活性を示すことができるようにする。
【００２１】
一部の実施態様において、紫外線逆変換組成物は、可視光線または赤外線を吸収して逆変換により紫外線領域の波長を有する電磁波を放出できる活性化物質、ホスト物質及び／又は可視光線または赤外線を吸収してエネルギーを活性化物質に伝達できる増感剤を含んでもよい。
【００２２】
抗微生物性紫外線逆変換組成物及び／又は抗微生物性紫外線逆変換物品は、表面プラズモン（ｓｕｒｆａｃｅ  ｐｌａｓｍｏｎ）を発生させることができる金属ナノ粒子をさらに含んでもよい。表面プラズモンは、光により励起されて局在表面プラズモン共鳴（ｌｏｃａｌｉｚｅｄ  ｓｕｒｆａｃｅ  ｐｌａｓｍｏｎ  ｒｅｓｏｎａｎｃｅ）を作ることができる。
【００２３】
抗微生物性紫外線逆変換組成物及び／又は抗微生物性紫外線逆変換物品は、ホスト物質を含んでもよい。一般に、ホスト物質は、様々な希土類金属の酸化物（ｏｘｉｄｅ）、ハライド（ｈａｌｉｄｅ）、スルフィド（ｓｕｌｆｉｄｅ）及びセレナイド（ｓｅｌｅｎｉｄｅ）を含む。適切なホスト物質は、ガドリニウム（ｇａｄｏｌｉｎｉｕｍ）、イットリウム（ｙｔｔｒｉｕｍ）、ランタン（ｌａｎｔｈａｎｕｍ）、ルテチウム（ｌｕｔｅｔｉｕｍ）、ナトリウム（ｓｏｄｉｕｍ）、リチウム（ｌｉｔｈｉｕｍ）、カリウム（ｐｏｔａｓｓｉｕｍ）、バリウム（ｂａｒｉｕｍ）、ストロンチウム（ｓｔｒｏｎｔｉｕｍ）、カルシウム（ｃａｌｃｉｕｍ）、マグネシウム（ｍａｇｎｅｓｉｕｍ）及びこれらの組合わせの１つ以上の酸化物、ハライド、スルフィド、またはセレナイドの１つ以上を含んでもよい。ホスト物質は、結晶、ナノ結晶、マイクロ結晶、多結晶または非結晶状の遷移金属酸化物または遷移金属ハロゲン化物を含むが、これに限定されない。ホスト物質の実施態様は、例えば、結晶、ナノ結晶、マイクロ結晶、多結晶または非結晶状の遷移金属酸化物、遷移金属ハロゲン化物または遷移金属酸化物と遷移金属ハロゲン化物の組合わせであってもよい。ホスト物質を含んでもよいそのような結晶マトリックスの一部の実施態様は、オキシ−スルフィド（ｏｘｙ−ｓｕｌｆｉｄｅ）、オキシ−フルオリド（ｏｘｙ−ｆｌｕｏｒｉｄｅ）、オキシ−クロリド（ｏｘｙ−ｃｈｌｏｒｉｄｅ）、または様々なそのような金属のバナデート（ｖａｎａｄａｔｅ）を含む。
【００２４】
ホスト物質の実施態様は、ＮａＹＦ４、ＬａＦ３、Ｌａ２Ｏ２Ｓ、Ｙ２Ｏ２Ｓ、ＹＦ３、没食子酸イットリウム（ｙｔｔｒｉｕｍ  ｇａｌｌａｔｅ）、ＹＡＧ、ＧｄＦ３、ＢａＹＦ５、ＢａＹ２Ｆ８、Ｇｄ２Ｏ２Ｓ、ＣａＷＯ４、Ｙ２Ｏ３、Ｌａ２Ｏ２Ｓ及びＧｄ２Ｏ２Ｓを含むが、これに限定されない。
【００２５】
また、ホスト物質は、ＮａＧｄＦ４、ＬｉＧｄＦ４、ＫＧｄＦ４、ＮａＬａＦ４、ＬｉＬａＦ４、ＫＬａＦ４、ＬｕＦ３、ＮａＬｕＦ４、ＬｉＬｕＦ４、ＫＬｕＦ４、ＢａＬａ２Ｆ８、ＳｒＬａ２Ｆ８、ＣａＬａ２Ｆ８、ＭｇＬａ２Ｆ８、ＢａＧｄ２Ｆ８、ＳｒＧｄ２Ｆ８、ＣａＧｄ２Ｆ８、ＭｇＧｄ２Ｆ８、ＢａＬｕ２Ｆ８、ＳｒＬｕ２Ｆ８、ＣａＬｕ２Ｆ８、ＭｇＬｕ２Ｆ８、ＮａＹＦ４、ＬｉＹＦ４、ＫＹＦ４、ＢａＹ２Ｆ８、ＳｒＹ２Ｆ８、ＣａＹ２Ｆ８及びＭｇＹ２Ｆ８、並びにこれらの組合わせを含む。
【００２６】
抗微生物性紫外線逆変換組成物及び／又は抗微生物性紫外線逆変換物品は、好ましくは、ハライドを含むホスト物質を含む。ハライドを含むホスト物質は、他のホスト物質に比べて、抗微生物性紫外線逆変換組成物用に可視光線及び／又は赤外線を逆変換させるのに使用するにおいてより効果的である。ホスト物質の他の実施態様は、ＮａＧｄＦ４、ＮａＬａＦ４、ＬｕＦ３、ＮａＬｕＦ４、ＢａＬａ２Ｆ８、ＢａＧｄ２Ｆ８及びＢａＬｕ２Ｆ８を含む。ナトリウムを含有するホスト物質において、Ｎａ＋はＬｉ＋またはＫ＋に部分的にまたは完全に置換されてもよい。さらに、Ｂａ２＋を含むホスト物質において、Ｂａ２＋は、Ｓｒ２＋、Ｃａ２＋またはＭｇ２＋に部分的にまたは完全に置換されてもよい。
【００２７】
抗微生物性紫外線逆変換組成物及び／又は抗微生物性紫外線逆変換物品は、活性化物質を含む。活性化物質は、逆変換により可視光線、赤外線または低いエネルギーの電磁波を吸収し、紫外線領域の波長を有する電磁波を放出でき、かつホスト物質にドーピングされてもよい任意の光学的に活性を有するイオンを含む。活性化物質は、少なくとも一部分が１５０ｎｍ〜４００ｎｍの範囲の波長を有する電磁波スペクトルを放出できる。
【００２８】
ホスト物質にドーピングされてもよい活性化物質としては、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｔｍのような希土類元素のイオン及びこれらの組合わせを含むが、これに限定されない。好ましくは、活性化物質は、Ｐｒ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｈｏ、Ｙｂ、Ｇｄのイオンまたはこれらの組合わせである。最も好ましい活性化物質は、Ｐｒ３＋、Ｔｍ３＋、Ｅｒ３＋、Ｇｄ３＋及びこれらの組合わせである。紫外線逆変換組成物の具体的な実施態様では、Ｇｄ３＋を含むホスト物質と、Ｇｄ３＋を含む活性化物質を含む。
【００２９】
抗微生物性紫外線逆変換組成物のうち活性化物質は、紫外線逆変換組成物の全重量を基準に０．０１〜６０重量％の量で存在してもよい。
【００３０】
抗微生物性紫外線逆変換組成物は、例えば、抗微生物性製品に１ｎｍ〜１ｃｍの平均粒子サイズで導入してもよい。
【００３１】
抗微生物性紫外線逆変換組成物及び抗微生物性紫外線逆変換物品は、増感剤（ｓｅｎｓｉｔｉｚｅｒ）をさらに含んでもよい。増感剤は、入射された光を吸収し、入射された光からエネルギーを活性化物質に伝達できるドーピング物質である。しかし、増感剤は、それ自体では目標とする波長の電磁波を実質的に放出しない。増感剤が活性化物質と異なる吸収スペクトルを有する場合、活性化物質の効率を上げたり補充できる。増感剤は、Ｐｒ、Ｙｂ、Ｈｏ、Ｔｂ、Ｔｍ、Ｅｒ及びこれらの組合わせを含むが、これに限定されない。
【００３２】
抗微生物性紫外線逆変換組成物及び抗微生物性紫外線逆変換物品は、共活性化剤（ｃｏａｃｔｉｖａｔｏｒ）をさらに含んでもよい。共活性化剤は、増感剤としての役割をすることができ、かつある程度目標とする波長の電磁波を放出でき、ホスト物質に添加してもよいドーピング物質である。共活性化剤が活性化物質と異なる吸収スペクトルを有し／有したり、異なる放出スペクトルを有すると、活性化剤の効率を上げたり補充できる。共活性化剤は、Ｐｒ、Ｙｂ、Ｈｏ、Ｔｂ、Ｔｍ、Ｅｒまたはこれらの組合わせを含むが、これに限定されない。
【００３３】
抗微生物性紫外線逆変換組成物及び抗微生物性紫外線逆変換物品は、金属ナノ粒子をさらに含んでもよい。金属性ナノ粒子は、例えば、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕまたはこれらのうち２つ以上の組合わせを含んでもよい。無定形物質に導入されたＣｕ、ＡｇまたはＡｕナノ粒子とともに紫外線逆変換組成物を用いると、表面プラズモン共鳴（ｓｕｒｆａｃｅ  ｐｌａｓｍｏｎ  ｒｅｓｏｎａｎｃｅ）により逆変換が向上する。局在表面プラズモン共鳴は、光により励起されると、エレクトロンチャージオシレーション（ｅｌｅｃｔｒｏｎ  ｃｈａｒｇｅ  ｏｓｃｉｌｌａｔｉｏｎ）を引き起こす。エレクトロンチャージオシレーションは、金属ナノ粒子からエネルギーを活性化物質、共活性化剤及び／又は増感剤に伝達して抗微生物性紫外線逆変換組成物及び／又は抗微生物性紫外線逆変換物品の効率及び電磁波の放出量を増加させる。
【００３４】
抗微生物性紫外線逆変換組成物及び抗微生物性紫外線逆変換物品は、光増感剤（ｐｈｏｔｏｓｅｎｓｉｔｉｚｅｒ）をさらに含んでもよい。光増感剤は、光に活性を有するが、紫外線放出以外の他のメカニズムを通じて微生物を不活性化させることができる物質である。しかし、抗微生物性活性及び／又は光増感剤の効率は、紫外線逆変換組成物から放出された紫外線により増加する。
【００３５】
光増感剤は、照射によって化学反応を触媒できる任意の物質を含む。
【００３６】
例えば、光増感剤は、反応性酸化物質（ｒｅａｃｔｉｖｅ  ｏｘｙｇｅｎ  ｓｐｅｃｉｅｓ）を生成させる光触媒または半導体酸化物、例えば、ＴｉＯ２、ＺｎＯを含む。また、増感剤は、ＴｉＯ２、ＺｎＯ及びポルフィリングループ（ｐｏｒｐｈｙｒｉｎ  ｍｏｉｅｔｉｅｓ）を含む有機物、有機金属錯体（ｏｒｇａｎｏｍｅｔａｌｌｉｃ  ｃｏｍｐｌｅｘ）またはこれらの組合わせからなる群から選択されてもよいが、これに限定されない。
【００３７】
【表１】
2010270117.tif 000003
【００３８】
本発明の他の実施態様は、可視光線または赤外線を吸収し、逆変換を通じて紫外線領域の波長を有する電磁波を放出できる活性化物質、及びホスト物質を含み、活性化物質がホスト物質にドーピングされた、抗微生物性紫外線逆変換組成物を含む。また、本発明の他の実施態様は、可視光線または赤外線を吸収し、逆変換を通じて紫外線領域の波長を有する電磁波を放出できる活性化物質、及びホスト物質を含み、活性化物質がホスト物質にドーピングされた、抗微生物性紫外線逆変換組成物を含み、前記紫外線逆変換組成物を封止（ｅｎｃａｐｓｕｌａｔｉｎｇ）するコーティングをさらに含む抗微生物性紫外線逆変換物品を含む。具体的な実施態様において、紫外線逆変換組成物はコアを、コーティングはシェルを構成してもよい。また、コーティングは増感剤をさらに含んでもよい。
【００３９】
コーティングは、活性化物質、増感剤及び／又は共活性化剤が吸収／放出する可視光線、赤外線及び／又は紫外線を含む電磁波に対して透明または半透明な任意の物質を含んでもよい。コーティングは、ホスト物質と同一の物質を含んでもよく、また、例えば、ポリマーまたはＳｉＯ２を含んでもよい。
【００４０】
抗微生物活性をより高めるために、コーティングは、紫外線逆変換組成物のうち活性化物質の効率を上げる成分をさらに含んでもよい。例えば、コーティングは、共活性化剤、増感剤、金属ナノ粒子、または光増感剤またはこれらの組合わせなどでドーピングされてもよい。また、コーティングは、可視光または赤外線の反射を抑制して、紫外線逆変換組成物に照射される可視光または赤外線の損失を減らす反射防止コーティングであってもよい。燐光結晶粒子を、ドーピングされていないか、または部分的にドーピングされた層にコーティングすると、紫外線逆変換組成物の光学効率を非常に向上させることができる。
本発明はまた、前記抗微生物性紫外線逆変換組成物または抗微生物性紫外線逆変換物品に可視光または赤外線を照射して、紫外線領域の波長を有する電磁波を放出させ、放出される電磁波が微生物を死滅または不活性化させたり、微生物の繁殖または生長を抑制する微生物制御方法を含む。
【００４１】
紫外線逆変換組成物または抗微生物性紫外線逆変換物品は、微生物に対する処理が要求される様々な応用分野に利用できる。具体的には、化学的殺菌が好ましくないか、実質的に難しい応用分野に利用できる。紫外線逆変換組成物または抗微生物性紫外線逆変換物品を含んでもよい抗微生物性製品は、例えば、水殺菌；ビルの内部材料；自動車、航空機及び／又は船舶のような運送装備；食品包装；流体容器；水容器；日常的な家事用品（例えば、カウンタートップ（ｃｏｕｎｔｅｒｔｏｐ）、食器洗浄器、キャビネット、家庭用品の表面、食卓用品、食品貯蔵容器、流し台（ｓｉｎｋ）、風呂おけ（ｔｕｂ）、トイレ、小便器、ビデー、バス用品（ｂａｔｈ  ｅｎｃｌｏｓｕｒｅ）、壁紙、ペイント、グラウト（ｇｒｏｕｔ）、コーキング（ｃａｕｌｋ）、タイル、コンタクトペーパー（ｃｏｎｔａｃｔ  ｐａｐｅｒ）、雑巾（ｗｉｐｅ）及びタオル（ｔｏｗｅｌ）、プラスチックプール（ｐｌａｓｔｉｃ  ｐｏｏｌ）、プールライナー（ｐｏｏｌ  ｌｉｎｅｒ）、おもちゃ、パイプ、木材、床材（特に、浴室及びロッカールームの床）、ゴミ箱（ｔｒａｓｈ  ｒｅｃｅｐｔａｃｌｅ）及びガラス）；個人衛生用品（歯ブラシ、カミソリ、ニッパ（ｎｉｐｐｅｒ）、ハサミ、毛繕い機（ｇｒｏｏｍｉｎｇ  ｄｅｖｉｃｅ）、衣服類及び靴中敷き（ｓｈｏｅ  ｌｉｎｅｒ）及び流し台）；及び軍事用応用品（例えば、抗微生物武器装備、衣服、マスク、メガネ、ヘルメット、空気フィルタ、呼吸器）；実験室装備（例えば、ガラス用品、ユーテンシル（ｕｔｅｎｓｉｌ）、及びカウンタートップ；医療装備（例えば、カテーテル（ｃａｔｈｅｔｅｒ）、手術装備、腹腔鏡（ｌａｐａｒｏｓｃｏｐｉｃ）または関節鏡（ａｒｔｈｒｏｓｃｏｐｉｃ）装備、縫合物品、創傷被覆材（ｗｏｕｎｄ  ｄｒｅｓｓｉｎｇ）、包帯（ｂａｎｄａｇｅ）、圧定布（ｃｏｍｐｒｅｓｓｅｓ）、包装材料、雑巾及びタオル）；食品サービス装備（例えば、カウンタートップ、装備表面（ａｐｐｌｉａｎｃｅ  ｓｕｒｆａｃｅ）、食卓用品、食品包装容器、商業用食品包装用品（例えば、袋、ラップ、ライナー、雑巾及びタオル））；産業用品（例えば、冷却塔部品、フィルタ、清浄室フィルタ装備、エアコンユニット、及び食品加工装備（例えば、鶏肉及び海産物加工装備））；及びその他用品（例えば、ボート船体（ｂｏａｔ  ｈｕｌｌｓ）、水族館表面、紙、繊維、織物、ガラス、セラミック、金属及びプラスチック）を含むが、これに限定されない。
【００４２】
抗微生物性紫外線逆変換組成物または抗微生物性紫外線逆変換物品は、前記列挙した製品の内部に含まれ、または混入されてもよいが、表面に塗布してもよい。 製品の内部に混入する方法としては、ブレンディング、押出、射出など、通常用いられる様々な方法を用いてもよい。表面に塗布する方法としては、噴霧、塗装、浸漬、射出、押出など、通常用いられる様々な方法を用いてもよい。
【００４３】
抗微生物性紫外線逆変換組成物または抗微生物性紫外線逆変換物品は、水中の微生物を除去するために用いてもよい。その具体的かつ例示的な実施態様は、内部、１つ以上の壁面、水導入部及び水排出部を含む水殺菌器を含み、抗微生物性紫外線逆変換組成物または抗微生物性紫外線逆変換物品は、前記水殺菌器の内部の表面に固定化し、または前記内部で浮遊（例えば、粒子形態で混入されて浮遊）してもよい。
【００４４】
この際、水殺菌器の内部または外部に存在する照明からの可視光線及び／又は赤外線を水殺菌器内に供給してもよい。供給した可視光線及び／又は赤外線は、可視光線または赤外線を吸収し、紫外線逆変換により紫外線領域の電磁波を放出できる抗微生物性紫外線逆変換組成物または抗微生物性紫外線逆変換物品により紫外線領域の波長を有する電磁波に逆変換されてもよい。他の実施態様において、水殺菌器は、水殺菌器の内部から紫外線波長の電磁波が実質的に水殺菌器の外部に通過できない壁面材料を含んでもよい。水殺菌器はまた、導入部と連結された水供給源と、排出部と連結された水排出源を有してもよい。微生物で汚染された水は、導入部を通じて水殺菌器に供給されてもよく、水殺菌器の内部に導入されると、可視光線及び／又は赤外線が水中の微生物を死滅、不活性化及び／又は抑制する紫外線領域の電磁波に逆変換され、水中の微生物を死滅、不活性化及び／又は抑制できる。その後、水殺菌器の排出部を通じて放出された水は飲用可能になる。
【００４５】
本発明の実施態様は、水殺菌器は、水殺菌器または水殺菌器の内部に可視光線の焦点を合せるための太陽光集中器をさらに含んでもよい。抗微生物性紫外線逆変換組成物に入射されて吸収される光の強度が大きくなるほど、放出される紫外線領域の電磁波の強度も大きくなる。抗微生物性紫外線逆変換組成物は、水消毒器の内部の表面に存在することがあり、水消毒器内に入ってくる可視光線または赤外線を吸収して逆変換により紫外線領域の電磁波を放出でき、放出される紫外線領域の電磁波は、水消毒器内部の微生物を殺菌したりその成長を抑制できる。
【００４６】
本発明の実施態様は、抗微生物性紫外線逆変換組成物または抗微生物性紫外線逆変換物品を含む透明な部分を含む抗微生物性流体容器を含む。容器の透明な部分は、活性化物質の性能または効能を高める要素をさらに含んでもよい。例えば、透明な部分には、共活性化剤、増感剤、金属ナノ粒子、または光増感剤をドーピングしてもよい。
【００４７】
前述の抗微生物性紫外線逆変換組成物、抗微生物性紫外線逆変換物品、抗微生物性製品、水殺菌器、抗微生物性容器などは、本願で開示された特定組成、特定反応順序及び物質に限定されるものではなく、組成、反応順序及び物質は適宜変化し得る。また、本願で用いられた用語は、例示的な実施態様を記述しようとする目的に用いられたものであるだけで、請求の範囲及びその均等範囲によってのみ限定されなければならない本発明の多様な実施態様の範囲を限定しようとする意図で用いられたものではない。
【００４８】
従って、本発明の実施態様は例示的な実施態様を参考として記述されたが、当分野の通常の技術者は、多様な変形及び改良が特許請求の範囲に定義された発明の範囲内で可能であるということを理解するだろう。従って、本発明の多様な実施態様の範囲は、前記で検討した実施態様に限定されてはならず、本発明の範囲は請求の範囲及びその均等範囲によってのみ限定されなければならない。
【実施例】
【００４９】
実施例１
図３は、（Ｐｒ０．０１Ｇｄ０．０１Ｙ０．９８）２ＳｉＯ５を含む紫外線逆変換組成物でコーティングされた表面に、通常の小型蛍光灯で可視光線を照射する場合、微生物を不活性化させることを示す。実験は、代表的な生物兵器として知られている炭疽菌（Ｂａｃｉｌｌｕｓ  ａｎｔｒａｓｉｓ  ｓｐｏｒｅ）の指標微生物としてよく知られているバシラス胞子を用いて行い、前記紫外線逆変換組成物がコーティングされた表面にバシラス胞子を塗布した後乾燥させ、時間に応じて不活性化を測定した。実験では、４００ｎｍ以下の光の全部を遮断する紫外線遮断フィルタを用いて可視光による影響のみを考慮した。図３において、Ｃサンプルは、組成物がコーティングされていない対照群であり、ＡとＢは、紫外線逆変換組成物がコーティングされたものである。図３において、時間による微生物の不活性化はログスケール（ｌｏｇ  ｓｃａｌｅ）で示し、−１は９０％、−２は９９％の不活性化を意味する。図３を参照すると、抗微生物性紫外線逆変換組成物をコーティングしたサンプル（Ａ、Ｂ）において明らかなバシラス胞子の不活性化を確認することができた。
【００５０】
実施例２
図５において、実験は、生物膜の生成特性と抗菌効率を定量的かつ効率良く評価する装置としてよく知られているＣＤＣ生物膜反応器（ＣＤＣ  ｂｉｏｆｉｌｍ  ｒｅａｃｔｏｒ）に、抗微生物性紫外線逆変換組成物でコーティングされたクーポン（ｃｏｕｐｏｎ）と、コーティングされていないクーポンとを貼った後、反応器の外部から可視光を照射した場合と照射していない場合の微生物の成長（生物膜）を分析した。実験において生物膜を生成する微生物としては、シュードモナス（Ｐｓｅｕｄｏｍｏｎａｓ  ａｅｒｕｇｉｎｏｓａ  ＰＡ０１）を用い、光源ソースとしては、昼光色蛍光ランプ（Ｄａｙｌｉｇｈｔ  ｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ  ｌａｍｐ）に紫外線遮断フィルタを設けて可視光のみを照射するように製作されたランプを用いた。
【００５１】
ＣＤＣ生物膜反応器で生長したシュードモナス菌の濃度及び生存有無は、それぞれの特性に合う蛍光物質を染色した後、ＣＬＳＭ（ｃｏｎｆｏｃａｌ  ｌａｓｅｒ  ｓｃａｎｎｉｎｇ  ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）装置を用いてそれぞれのフィルタ別イメージを分析し、図５に示す。
【００５２】
図５において、緑色は生長して生きているシュードモナス菌を示し、赤い点は生長後に死んだシュードモナス菌を意味する。図５を参照すると、紫外線逆変換組成物がコーティングされていないまま光を当てた場合（図５（ａ））、または紫外線逆変換組成物がコーティングされているものの、光を当てていない場合（図５（ｂ））に生物膜が生成され、大部分の生物膜をなす微生物が生きていることを確認することができる。これに対し、紫外線変換物質がコーティングされ、可視光が照射された場合（図５（ｃ））、図５の（ａ）と（ｂ）に比べて緑色または赤色がほぼ示されず、これは微生物の生長がほぼ起こらないことを意味する。
【００５３】
このような実験に基づいて上記抗微生物性紫外線逆変換組成物でコーティングされた表面が微生物の生長抑制（生物膜除去）に効果的であることを確認することができた。
【図４】
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【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図５】
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