(57)【要約】【課題】  高いウェルド強度に加え、優れた機械的強度、耐加水分解性を有し、さらに成形品が小型化・薄肉化（軽量化）されても、優れた成形品強度を発揮できる成形品を提供すること。【解決手段】フェノールと１，１，２，２−テトラクロロエタンとの等重量混合溶媒中、３０℃で測定した固有粘度が、０．６０〜０．７８ｄＬ／ｇであるポリブチレンテレフタレート樹脂（Ａ）１００重量部に対し、長さ方向に直角な断面の長径と短径の比である扁平率が２．５〜１０の繊維状強化材６５〜１５０重量部、及びエポキシ化合物（Ｃ）０〜３重量部を含有させたことを特徴とする樹脂組成物を射出成形して成るウエルド部を有する射出成形品。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
フェノールと１，１，２，２−テトラクロロエタンとの等重量混合溶媒中、３０℃で測定した固有粘度が０．６０〜０．７８ｄＬ／ｇのポリブチレンテレフタレート樹脂（Ａ）１００重量部に対し、繊維長さ方向に直角な断面の長径と短径との比である扁平率が２．５〜１０の繊維状強化材（Ｂ）６５〜１５０重量部、及びエポキシ化合物（Ｃ）０〜３重量部を含有させたことを特徴とする樹脂組成物からなるウェルド部を有する射出成形品。
【請求項２】
フェノールと１，１，２，２−テトラクロロエタンとの等重量混合溶媒中、３０℃で測定した固有粘度が０．６０〜０．７８ｄＬ／ｇのポリブチレンテレフタレート樹脂（Ａ）１００重量部に対し、繊維長さ方向に直角な断面の長径と短径との比である扁平率が２．５〜１０の繊維状強化材（Ｂ）６５〜１５０重量部、及びエポキシ化合物（Ｃ）０〜３重量部を含有させたことを特徴とする樹脂組成物からなる厚さ１．５ｍｍ以下のウエルド部を有する射出成形品。
【請求項３】
ポリブチレンテレフタレート樹脂（Ａ）が、テレフタル酸成分又は１，４−ブタンジオール成分から算出されるブチレンテレフタレート構造単位（―ＯＯＣ−Ｃ６Ｈ４−ＣＯＯ―Ｃ４Ｈ８−）の含有量がいずれも９５重量％以上のものであることを特徴とする請求項１又は２に記載の射出成形品。
【請求項４】
繊維状強化材の含有量が９０〜１２５重量部であることを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記載の射出成形品。
【請求項５】
繊維状強化材の扁平率が３．０〜６．０であることを特徴とする請求項１ないし４のいずれかに記載の射出成形品。
【請求項６】
繊維状強化材がガラス繊維であることを特徴とする請求項１ないし５のいずれかに記載の射出成形品。
【請求項７】
エポキシ化合物がエポキシ当量が１００〜５００ｇ／ｅｑ、重量平均分子量が２０００以下のものであることを特徴とする請求項１ないし６のいずれかに記載の射出成形品。
【請求項８】
エポキシ化合物の含有量が０．２〜２重量部であることを特徴とする請求項１ないし７のいずれかに記載の射出成形品。
【請求項９】
フェノールと１，１，２，２−テトラクロロエタンとの等重量混合溶媒中、３０℃で測定した固有粘度が０．６〜０．７８ｄＬ／ｇであり、且つテレフタル酸成分又は１，４−ブタンジオール成分から算出されるブチレンテレフタレート構造単位（−ＯＯＣ−Ｃ６Ｈ４−ＣＯＯ―Ｃ４Ｈ８−）の含有量がいずれも９５重量％以上であるポリブチレンテレフタレート樹脂（Ａ）１００重量部に対し、繊維長さ方向に直角な断面の長径と短径との比である扁平率が３．０〜６．０のガラス繊維（Ｂ）９０〜１２５重量部、及びエポキシ当量が１００〜５００ｇ／ｅｑ、重量平均分子量が２０００以下のエポキシ化合物（Ｃ）０．２〜２重量部を含有させたことを特徴とする樹脂組成物を、成形品に厚さ１．５ｍｍ以下のウエルド部が形成されるように金型内に射出することを特徴とするウエルド部を有する射出成形品の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、機械的強度、摺動性、耐加水分解性、成形流動性に優れた充填剤強化のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物を用いて製造された、高いウェルド強度を有する射出成形品に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリブチレンテレフタレート樹脂（以下、ＰＢＴ樹脂と略記することがある。）は、機械的特性、電気特性に優れているほか、耐薬品性、耐熱性などにも優れているので、エンジニアリングプラスチックとして、自動車、鉄道車両などの車両用各種部品、各種の電気・電子機器部品、さらには一般工業製品の製造用材料として、広く使用されている。なかでもＰＢＴ樹脂に繊維状強化材を配合した、いわゆる繊維強化ＰＢＴ樹脂組成物は、機械的特性が大幅に向上するため、その利用範囲が拡大している。
【０００３】
しかしながら、一般的な繊維強化材を配合した繊維強化ＰＢＴ樹脂組成物からなる射出成形品は、ウェルド部の強度が低く、これに起因して成形品に割れが発生することがしばしば見られる。ウェルド部の強度は、ウェルド部の密着性や強化繊維の配向などの影響を受けるため、単に配合する繊維強化材の量を多くしただけでは十分な効果が得られない場合が多い。
【０００４】
ウェルド部の密着性を向上させる方法としては、ＰＢＴ樹脂の分子量を下げて流動性を良くすることが考えられるが、この方法はあまり好ましい方法ではない。なぜならば、この方法では、成形時に発生する分解ガスによりウェルド部の密着性が阻害されることがあり、また加水分解による劣化で成形品の使用中に強度が低下することがあるという問題があるからである。
【０００５】
特に近年の小型化・薄肉化が進んだ成形品では、いっそう高いウェルド強度を与える樹脂組成物を用いることが求められており、従来の処方では解決できない事例が多く見られるようになってきている。
【０００６】
特許文献１には、通常の円形断面のガラス繊維に比して扁平な非円形断面のガラス繊維の配合が、熱可塑性樹脂組成物の強度を一層向上させること、特に繊維の配合量が多いときに補強効果が大きいことが記載されている。
【０００７】
特許文献２には、断面が扁平なガラス繊維を、成形品中における平均長さが１ｍｍ以上となるように含有させると、強度に優れた成形品となることが記載されている。
特許文献３には、イソフタル酸ユニットを含有する変性ＰＢＴ樹脂とポリカーボネート樹脂からなる樹脂組成物に、扁平断面を持つガラス繊維を配合することが記載されている。
然しながら、いずれの文献にも、これらの樹脂組成物を用いた成形品のウエルド部の強度に関する記載はない。
【０００８】
【特許文献１】特公平２−６０４９４号公報
【特許文献２】特開２００８−９５０６６号公報
【特許文献３】特開２００８−１２０９２５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、繊維状強化材含有ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物からなる成形品において、高いウェルド強度に加え、優れた機械的強度、耐加水分解性を有し、さらに小型化・薄肉化（軽量化）された成形品においても、優れた強度を発揮できる成形品を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者は、ポリブチレンテレフタレート樹脂の物性と、これに扁平な繊維状強化材を含有させた樹脂組成物からなる射出成形品のウエルド部、特に薄いウエルド部の強度との関係について検討した結果、特定の固有粘度を有するポリブチレンテレフタレート樹脂を用いた樹脂組成物が、ウエルド部強度の大きい射出成形品を与えることを見出し、本発明を完成した。
【００１１】
即ち、本発明の要旨は、フェノールと１，１，２，２−テトラクロロエタンとの等重量混合溶媒中、３０℃で測定した固有粘度が０．６０〜０．７８ｄＬ／ｇのポリブチレンテレフタレート樹脂（Ａ）１００重量部に対し、繊維の長さ方向に直角な断面の長径と短径との比である扁平率が２．５〜１０の繊維状強化材（Ｂ）６５〜１５０重量部、及びエポキシ化合物（Ｃ）０〜３重量部を含有させたことを特徴とする樹脂組成物から成るウエルド部を有する射出成形品に存する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明に係る射出成形品は、特に高い強度、剛性、摺動性、耐加水分解性が要求され、且つ薄肉のウェルド部と複雑な構造を有する、自動車用内外装部品や機構部品に好適に使用でき、その産業上の利用価値は極めて大きい。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明の成形品に用いる樹脂組成物を構成するポリブチレンテレフタレート樹脂（Ａ）は、ブチレンテレフタレート（−ＯＯＣ−Ｃ６Ｈ４−ＣＯＯーＣ４Ｈ８−）を主たる構造単位とする熱可塑性樹脂である。周知のようにＰＢＴ樹脂は、テレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体と、１，４−ブタンジオールとを重縮合させることにより工業的に大規模に生産されている。
【００１４】
ＰＢＴ樹脂の製造にさいしては、上記の原料に加えて、他のカルボン酸やアルコールを少量併用し得ることも知られており、本発明ではこのようなＰＢＴ樹脂も用いることができる。このような共重合成分としては、フタル酸、メタフタル酸、シクロヘキサンジカルボン酸、アジピン酸、エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、シクロヘキサンジオールなどのジカルボン酸やジオール；グリコール酸、ｍ−ヒドロキシ安息香酸、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、６−ヒドロキシ−２−ナフタレンカルボン酸、及びｐ−β−ヒドロキシエトキシ安息香酸などのヒドロキシカルボン酸；アルコキシカルボン酸、ステアリルアルコール、ベンジルアルコール、ステアリン酸、安息香酸、ｔ−ブチル安息香酸、およびベンゾイル安息香酸などの単官能化合物；トリカルバリル酸、トリメリット酸、トリメシン酸、ピロメリット酸、没食子酸、トリメチロールエタン、トリメチロールプロパン、グリセロールおよびペンタエリスリトールなどの三官能以上の多官能化合物などが挙げられる。
【００１５】
ＰＢＴ樹脂に占めるテレフタル酸単位の割合及び１，４−ブタンジオール単位の割合が低いと、ＰＢＴ樹脂の結晶化度が低下し、強度や成形性が低下する。本発明では、テレフタル酸成分又は１，４−ブタンジオール成分から算出されるブチレンテレフタレート（−ＯＯＣ−Ｃ６Ｈ４−ＣＯＯ―Ｃ４Ｈ８−）単位が、いずれもＰＢＴ樹脂全体の少なくとも８０重量％、通常は９０重量％以上を占めるものを用いる。好ましくは、この単位がいずれもＰＢＴ樹脂全体の９５重量％以上、を占めるものを用いる。上記に加えて、いずれかから算出されるこの単位が９８重量％以上を占めるものを用いるのが、最も好ましい。
【００１６】
ＰＢＴ樹脂の製造は常法に従って行えばよい。触媒としてはチタン化合物、周期率表第１族金属化合物、第２族金属化合物、スズ化合物など常用のものを用いればよい。なお触媒としてチタン化合物を用いる場合には、生成する樹脂中に残存する触媒が、チタン原子換算で１０〜８０ｐｐｍとなるように用いる。残存量がこれより多くても少なくても樹脂組成物の物性が低下する傾向がある。チタン原子換算の残存量は、２０〜６０ｐｐｍ、特に３０〜５０ｐｐｍであるのが最も好ましい。
【００１７】
触媒として周期率表第１族や第２族の金属化合物を用いる場合には、生成する樹脂中に残存する触媒が、金属原子換算で１〜５０ｐｐｍとなるように用いる。多すぎると樹脂組成物の耐加水分解性が低下することがある。逆に少なすぎると、樹脂組成物から得られる成形品の表面外観が低下することがある。金属原子換算の残存量は、５〜３０ｐｐｍ、特に５〜２０ｐｐｍであるのが好ましい。
【００１８】
またスズ化合物を用いる場合には、残存量がスズ原子換算で２００ｐｐｍ以下となるように用いる。残存量が多いと樹脂の色調が悪化する。スズ原子換算の残存量は１００ｐｐｍ以下、特に１０ｐｐｍ以下であるのが好ましい。なお残存金属量は、湿式灰化法などで樹脂中の金属を回収し、原子発光法で測定するが、原子吸光、Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅｉｙ  Ｃｏｕｐｌｅｄ  Ｐｌａｓｍａ（ＩＣＰ）などで測定することもできる。
【００１９】
ＰＢＴ樹脂の製造に際しては、末端カルボキシル基濃度が１０〜８０ｅｑ／トンとなるようにするべきである。末端カルボキシル基濃度が高すぎると樹脂組成物の滞留熱安定性や耐加水分解性が低下することがある。逆に低すぎても摺動特性や耐磨耗性が低下することがある。末端カルボキシル基濃度は１０〜３０ｅｑ／ｇ，特に１０〜２５ｅｑ／ｇであるのが好ましい。なお末端カルボキシル基濃度は、ベンジルアルコール２５ｍＬにＰＢＴ樹脂０．５ｇを溶解し、水酸化ナトリウムの０．０１モル／Ｌベンジルアルコール溶液を使用して滴定法により測定することができる。
【００２０】
本発明では、上記のＰＢＴ樹脂のうち、フェノールと１，１，２，２−テトラクロロエタンとの重量比が１：１の混合溶媒中、３０℃で測定した固有粘度が０．６０〜０．７８ｄＬ／ｇの範囲のものを用いる。固有粘度が０．６０ｄＬ／ｇ未満のものを用いたのでは、ＰＢＴ樹脂の分子量が小さいためか、成形品に十分な機械的強度を与える樹脂組成物が得られない。また成形時に分解ガスが発生しやすくなるため、ウェルド部の密着が不十分になりウェルド強度が低下しやすい。
【００２１】
逆に固有粘度が０．７８ｄＬ／ｇを超えると、ＰＢＴ樹脂の溶融粘度が大きくなるため、樹脂組成物を調製する混練時や樹脂組成物から成形品を製造する際に繊維状強化材が過度に破砕されるようになり、そのため成形品の機械的強度が低下する。また樹脂組成物の流動性が悪くなるため、成形時にウェルド部に十分な圧力がかからないためか、ウェルド部強度の大きい成形品が得られない。
【００２２】
この現象はウエルド部の厚さが薄くなるほど著しい。固有粘度の範囲としては、０．６５〜０．７５ｄＬ／ｇがより好ましい。なおＰＢＴ樹脂は一種類でも二種以上の混合物であっても良い。例えば固有粘度が異なる二種類以上のＰＢＴ樹脂を混合して所望の固有粘度となるようにしても良い。
【００２３】
本発明における繊維状強化材（Ｂ）は、本発明に係る強化樹脂組成物から得られる成形品の機械的特性（引張強度、曲げ強度、耐衝撃強度など）を向上させ、同時に成形品におけるウェルド部の強度を向上させるように機能する。
【００２４】
本発明では、繊維状強化材として、繊維の長さ方向に直角な断面の長径とこれに直交する短径との比である扁平率が２．５〜１０の範囲のものを用いる。このような繊維状強化材は、一般的な円形断面形状の強化材に比べ、樹脂組成物の機械的特性を向上させる作用が大きい。繊維状強化材としては、ガラス繊維、炭素繊維、玄武岩繊維、金属繊維、合成繊維、炭化珪素繊維、チタン酸カリウム繊維などが挙げられる。機械的強度の改善効果が顕著である点で、ガラス繊維、炭素繊維、玄武岩繊維が好ましく、さらには入手のしやすさなどから、ガラス繊維が最も好ましい。
【００２５】
繊維状強化材Ｂ）の長さ方向に直角な断面の形状は、特開昭６２−２６８６１２号公報に記載されているように、通常は長方形、長方形に近い長円形、楕円形、長手方向の中央部がくびれた繭型などである。これらのなかでも断面が繭型のものは、中央部のくびれ部分の強度が低くて中央部で割れることがあり、またこのくびれた部分が基体樹脂との密着性が劣る場合もあるので、断面が長方形、長方形に近い長円形、または楕円形のものを使用するのが好ましい。
【００２６】
繊維状強化材（Ｂ）としては、扁平率が、２．５〜１０．０のものを用いる。扁平率が２．５未満の繊維状強化材を用いたのでは、樹脂組成物は所望の強度の大きい成形品を与えない。また扁平率が１０．０より大きい繊維状強化材を用いても、樹脂組成物の調製や成形品の製造工程などで繊維状強化材に加わる荷重で破砕され、成形品中での扁平率は小さくなる。また扁平率の大きい繊維状強化材は高価なので、いずれにしても用いる意味がない。繊維状強化材の扁平率は、２．５〜８．０、特に３．０〜６．０であるのが好ましい。    
【００２７】
繊維状強化材（Ｂ）長さ方向に直角な断面の面積は通常は２ｘ１０−５〜８ｘ１０−３ｍｍ２の範囲である。断面積がこれよりも小さい繊維状強化材は一般に紡糸が困難で高価であり、逆に断面積がこれよりも大きいものは樹脂との接触面積が小さく、且つ剛性が大きくなって、補強材としての作用を十分に果たさなくなる。繊維状強化材の断面積は８ｘ１０−５〜８ｘ１０−４ｍｍ２、特に８ｘ１０−５〜５ｘ１０−４ｍｍ２の範囲にあるのが好ましい。
【００２８】
繊維状強化材（Ｂ）は長いほど補強効果が大きいが、長い繊維ほど樹脂と溶融・混練して樹脂組成物を調製する際に破砕し易く、また樹脂組成物から成形品を製造する際にも破砕する。溶融・混練に供する繊維状強化材としては、通常は長さが０．５〜２０．０ｍｍ程度のチョップドストランドを用いるが、溶融混練により破砕され、樹脂組成物中の繊維状強化材の長さは通常は０．３〜１．０ｍｍ程度である。
【００２９】
そして成形品中の繊維状強化材の長さはこれよりも若干短く０．２〜０．９ｍｍ程度である。本発明に係るウェルド部を有する成形品を製造する際には、繊維状強化材がなるべく折損しないようにして、成形品に含まれる繊維状強化材（Ｂ）の平均長さが０．３〜０．９ｍｍ、特に０．４〜０．９ｍｍとなるようにするのが好ましい。
【００３０】
繊維状強化材（Ｂ）は、例えば、特公平３−５９０１９号公報、特公平４−１３３００号公報、特公平４−３２７７５号公報などに記載の方法によって製造することができる。例えば、底面に多数のオリフィスを有するオリフィスプレートにおいて、複数のオリフィス出口を囲み、このオリフィスプレート底面より下方に延びる凸状縁を設けたオリフィスプレート、または、単数または複数のオリフィス孔を有するノズルチップの外周部先端から、下方に延びる複数の凸状縁を設けた異形断面ガラス繊維紡糸用ノズルチップを用いて製造することができる。
【００３１】
繊維状強化材（Ｂ）は、シランカップリング剤、潤滑剤、帯電防止剤、被膜形成能を有する樹脂などで表面処理したものであってもよい。シランカップリング剤としては、例えば、γーメタクリルオキシプロピルトリメトキシシラン、γーグリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γーアミノプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。
【００３２】
このシランカップリング剤の付着量は、繊維状強化材の０．０１重量％以上であるのが好ましい。潤滑剤としては、脂肪酸アミド化合物、シリコーンオイルなどが挙げられ、帯電防止剤としては、第４級アンモニウンム塩などが挙げられ、被膜形成能を有する樹脂としては、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂などが挙げられる。被膜形成能を有する樹脂には、あらかじめ熱安定剤、難燃剤などを配合しておくこともできる。
【００３３】
樹脂組成物中の繊維状強化材（Ｂ）の含有量は、ポリブチレンテレフタレート樹脂（Ａ）１００重量部に対し、６５〜１５０重量部、好ましくは８０〜１５０重量部である。含有量が６５重量部未満では、成形品の強度やウェルド強度が十分ではなく、且つ常用の円形断面の繊維強化材を使用した場合と有意差が認められない。逆に含有量が１５０重量部を超えると、樹脂と溶融・混練して樹脂組成物を調製する際に破砕し易く、且つペレット化が困難である。また樹脂組成物から成形品を製造する際にも繊維状強化材の破砕が起こり易い。ＰＢＴ樹脂１００重量部に対する繊維状強化材（Ｂ）の含有量は９０〜１５０重量部、特に９０〜１２５重量部であるのが最も好ましい。
【００３４】
エポキシ化合物（Ｃ）は、樹脂組成物の耐湿熱特性を向上させ、また成形品の、ウェルド部の強度、耐久性をより向上させるように機能する。従って本発明に係る成形品のうちでも、エポキシ化合物を含有する樹脂組成物から成る成形品は、自動車の部品など使用時に湿熱状態に曝される箇所に用いるのに好適である。
【００３５】
エポキシ化合物（Ｃ）としては、一分子中に一個以上のエポキシ基を有するものであればよく、通常はアルコール、フェノール類又はカルボン酸などとエピクロロヒドリンとの反応物であるグリシジル化合物や、オレフイン性二重結合をエポキシ化した化合物を用いればよい。
【００３６】
例えば次のようなエポキシ化合物を用いることができる。ビスフェノールＡ型エポキシ化合物、ビスフェノールＦ型エポキシ化合物、レゾルシン型エポキシ化合物、ノボラック型エポキシ化合物、脂環化合物型ジエポキシ化合物、グリシジルエーテル類、グリシジルエステル類、エポキシ化ポリブタジエン。脂環化合物型エポキシ化合物としては、ビニルシクロヘキセンジオキシド、ジシクロペンタジエンオキシドなどが挙げられる。
【００３７】
グリシジルエーテル類の具体例としては、メチルグリシジルエーテル、ブチルグリシジルエーテル、２−エチルヘキシルグリシジルエーテル、デシルグリシジルエーテル、ステアリルグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエーテル、ブチルフェニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル等のモノグリシジルエーテル；ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、エチレングリコールジグリシジルエーテル、グリセリンジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、ビスフェノールＡジグリシジルエーテルなどのジグリシジルエーテル類が挙げられる。
【００３８】
またグリシジルエステル類としては、安息香酸グリシジルエステル、ソルビン酸グリシジルエステルなどのモノグリシジルエステル類；アジピン酸ジグリシジルエステル、テレフタル酸ジグリシジルエステル、オルトフタル酸ジグリシジルエステルなどのジグリシジルエステル類などが挙げられる。
【００３９】
またエポキシ化合物（Ｃ）は、グリシジル基含有化合物を一方の成分とする共重合体であってもよい。例えばα，β−不飽和酸のグリシジルエステルと、α−オレフィン、アクリル酸、アクリル酸エステル、メタクリル酸、メタクリル酸エステルからなる群より選ばれる一種または二種以上のモノマーとの共重合体が挙げられる。
【００４０】
エポキシ化合物（Ｃ）としては、エポキシ当量１００〜５００ｇ／ｅｑ、重量平均分子量２０００以下のエポキシ化合物が好ましい。エポキシ当量が１００ｇ／ｅｑ未満のものは、エポキシ基の量が多すぎるため樹脂組成物の粘度が高くなり、ウェルド部の密着性を低下させる原因となる。逆にエポキシ等量が５００ｇ／ｅｑを超えるものは、エポキシ基の量が少なくなるため、樹脂組成物の耐湿熱特性を向上させる効果が十分に発現しない。
【００４１】
また重量平均分子量が２０００を超えるものは、ポリブチレンテレフタレート樹脂との相溶性が低下し、成形品の機械的強度が低下する傾向にある。エポキシ化合物としては、ビスフェノールＡやノボラックとエピクロロヒドリンとの反応から得られる、ビスフェノールＡ型エポキシ化合物やノボラック型エポキシ化合物が好ましい。
【００４２】
エポキシ化合物（Ｃ）の含有量は、ポリブチレンテレフタレート樹脂（Ａ）１００重量部に対し０〜３重量部であるが、含有効果を発現させるには０．１重量部以上含有させるのが好ましい。含有量が３重量部より多いと架橋化が進行し成形時の流動性が悪くなる。エポキシ化合物（Ｃ）は、ＰＢＴ樹脂１００重量部に対し０．２〜２重量部含有させるのが最も好ましい。
【００４３】
本発明に係る成形品を製造するための樹脂組成物には、上記（Ａ）〜（Ｃ）の各成分に加えて、必要応じて樹脂組成物の特性を阻害しない範囲で、他の熱可塑性樹脂や常用の樹脂添加剤などを含有させても良い。
【００４４】
他の熱可塑性樹脂の例としては、ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ樹脂）、ポリエチレンナフタレート樹脂（ＰＥＮ樹脂）などのポリエステル樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン系樹脂、ポリアミド類、ポリスチレン、アクリロニトリル−スチレン共重合体樹脂（ＡＳ樹脂）、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体樹脂（ＡＢＳ樹脂）などのスチレン系樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビニル、ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルファイド、液晶ポリマーなどが挙げられる。これらの熱可塑性樹脂は、ポリブチレンテレフタレート樹脂（Ａ）１００重量部に対して、最大でも５０重量部までとすべきであり、通常は４０重量部、なかでも３０重量部以下とするのが好ましい。
【００４５】
含有させる樹脂添加剤の例としては、脂肪酸エステル系、パラフィン系、ポリオレフィン系、ビスアミド系、シリコーン系などの離型剤、ヒンダードフェノール系、亜燐酸エステル系、硫黄含有エステル化合物系などの熱安定剤、マイカ、タルクなどの無機充填材、耐衝撃改良剤、難燃剤、難燃助剤、紫外線吸収剤、耐候性付与剤、摺動性付与剤、染料・顔料などの着色剤、発泡剤などがある。
【００４６】
本発明に係る成形品を製造するための樹脂組成物を調製するには、樹脂組成物調製の常法によればよい。好ましくは押出混練機などを使用して溶融・混練する方法を用いる。具体的には、ＰＢＴ樹脂（Ａ）、繊維状強化材（Ｂ）及びエポキシ化合物（Ｃ）、並びに所望により用いられる添加成分を所定量配合し、リボンブレンダー、Ｖ型ブレンダー、ヘンセルミキサー、ドラムブレンダーなどの混合機によって混合し、溶融・混練機によって溶融・混練する方法が挙げられる。
【００４７】
溶融・混練する際には、溶融・混練機に各成分を一括フィードする方法でもよいし、逐次フィードする方法でもよい。溶融・混練機としては、各種押出機、ブラベンダープラストグラフ、ラボプラストミル、ニーダー、バンバリーミキサーなどが挙げられる。溶融・混練する際に、熱分解し易いもの、破損し易いものは途中フィードするのが好ましい。各種添加成分は、ＰＢＴ樹脂や他の添加成分とあらかじめ混合しておくこともできる。繊維状強化材は、混練時に破砕し易いので、途中フィードするのが好ましい。溶融・混練する際の加熱温度は、配合する成分の種類や割合などにより決定されるが、２３０〜２９０℃の範囲とするのが好ましい。
【００４８】
樹脂組成物からの成形品の製造は、常用の射出成形法によることができる。射出成形に際しては、樹脂組成物の温度を２４０〜２８０℃とし、金型温度を６０〜１２０℃、特に８０〜１２０℃に調節するのが好ましい。一般に流動性の確保および結晶化度の観点から、金型温度は高い方が好ましい。金型への樹脂組成物の注入方法は、成形品にウエルド部が形成される態様であればよく、注入口は単数でも複数でもよい。
【００４９】
本発明に係る成形品の肉厚は任意であるが、肉厚が薄い部分を有する成形品、特にウエルド部の肉厚が薄い成形品において、強度向上の効果はより顕著である。従って肉厚が１．５ｍｍ以下、特に１ｍｍ以下である部分を有する成形品、なかでもウエルド部の肉厚が１．５ｍｍ以下、特に１ｍｍ以下である部分を有する成形品において効果が顕著である。
【００５０】
本発明に係る成形品が適した用途は、ウェルド部を有し、高い機械的強度と湿熱環境下での耐久性が必要とされる部品である。具体的には、自動車用の内外装部品や機構部品であり、例えばワイパー、ドア、ミラー、ルーフレール、ウィンドウ、シート、ランプ系、操舵系、駆動系などに使用される機構・構造部品や、フェンダー、ドア、トランク、バックドアなどの外板部品、オーディオ、モニター、カメラなどの電装部品などである。
【実施例】
【００５１】
以下、本発明を実施例に基づいて更に詳細に説明するが、本発明は以下に記載した例に限定されるものではない。なお、以下に記載の例で使用した各成分は次のとおりである。
【００５２】
ポリブチレンテレフタレート樹脂（Ａ）：
（Ａ−１）ＰＢＴ樹脂＃１：固有粘度が０．７０ｄＬ／ｇのポリブチレンテレフタレート（三菱エンジニアリングプラスチックス社製、商品名：ノバデュラン５００７）。
【００５３】
（Ａ−２）ＰＢＴ樹脂＃２：固有粘度が０．６０ｄＬ／ｇのポリブチレンテレフタレートであり、以下の方法にて作製した。
【００５４】
テレフタル酸ジメチル１．０モルに対して、１，４−ブタンジオール１．８モルの割合で、合計３，２２９重量部をエステル交換反応槽に供給し、テトラブチルチタネート３．１４重量部を添加し、温度２１０℃、圧力１０１ｋＰａで、３時間エステル交換反応させて、オリゴマーを得た。引き続いて、このオリゴマーを、重縮合反応槽に移送し、攪拌下に、温度２５０℃、圧力１３３Ｐａで、２時間重縮合反応を行わせてポリマーを得た。このポリマーを重縮合反応槽から窒素圧によりストランド状に押し出し、ペレタイザーで切断することにより、ペレット状のＰＢＴ樹脂＃２を得た。
【００５５】
（Ａ−３）ＰＢＴ樹脂＃３：固有粘度が０．８５ｄＬ／ｇのポリブチレンテレフタレート（三菱エンジニアリングプラスチックス社製、商品名：ノバデュラン５００８）。  
【００５６】
繊維状強化材（Ｂ）：
（Ｂ−１）長円形断面ガラス繊維：扁平率４、｛（長径＋短径）／２｝＝１７．５μｍ、繊維長Ｌ＝３ｍｍの長円形断面のガラス繊維（日東紡社製、銘柄名：ＣＳＧ３ＰＡ８３０）。
【００５７】
（Ｂ−２）円形断面ガラス繊維：（日本電気硝子社製、銘柄名：ＥＣＴ０３Ｔ１８７）。
【００５８】
エポキシ化合物（Ｃ）：
（Ｃ−１）Ｎ型エポキシ：ノボラック型エポキシ化合物（東都化成社製、商品名：エポトートＹＤＣＮ７０４）。
【００５９】
（Ｃ−２）ＢＡ型エポキシ：ビスフェノールＡ型エポキシ化合物（旭電化社製、商品名：アデカサイザーＥＰ１７）。
【００６０】
樹脂組成物の調製：
上記のＰＢＴ樹脂（Ａ）、繊維状補強材（Ｂ）、及びエポキシ化合物（Ｃ）を、表−１〜表−２に記載した割合（重量部）で配合し、ヘンシェルミキサーで１０分間混合した。得られた混合物を、バレル（シリンダー）温度を２６０℃の温度に設定した二軸押出機（日本製鋼所社製、型式：ＴＥＸ−３０Ｃ、バレルは９ブロックで構成されている）によって、溶融・混練してペレット化した。溶融・混練に際して、繊維状強化材は、押出機ホッパー側から５番目のブロックからサイドフィード方式で供給した。
【００６１】
試験片の作製
得られたペレットを原料として、射出成形機（住友重機械社製、型式：ＳＧ−７５ＳＹＣＡＰ−ＭＩＩＩ）を使用し、シリンダー温度を２５０℃、金型温度を８０℃に設定して、基準引っ張り強度試験用及び中央にウエルドを有する引っ張り試験用の試験片（厚さ１ｍｍのものと４ｍｍのもの、図１参照）、並びにノッチ付きシャルピー衝撃強度試験用の試験片をＩＳＯに準拠して成形した。
【００６２】
試験片の評価方法
（ａ）基準引っ張り強度（ＭＰａ）：ＩＳＯ５２７に準拠して、厚さ１ｍｍと４ｍｍの試験片について測定した。
【００６３】
（ｂ）ウェルド強度比（％）：中央にウェルドを有する引っ張り試験片（厚さ４ｍｍ）について、ＩＮＳＴＲＯＮ社製万能試験機５５６９にて引っ張り試験を行い、求めた破壊強度を基準引っ張り強度との比で表した。
【００６４】
（ｃ）薄肉ウェルド強度比（％）：中央にウェルドを有する厚さ１ｍｍの引っ張り試験片について、ＩＮＳＴＲＯＮ社製万能試験機５５４４にて引っ張り試験を行い、求めた破壊強度を基準引っ張り強度との比で表した。
【００６５】
（ｅ）ノッチ付きシャルピー衝撃強度（ＫＪ／ｍ２）：ＩＳＯ１７９−１１７９−２に準拠して測定した。
【００６６】
（ｄ）湿熱処理後の薄肉ウェルド強度比（％）：上記の中央にウェルドを有する厚さ１ｍｍの試験片について、平山製作所製プレッシャークッカー試験機ＰＣ−４２２Ｒ５Ｅを用いて、８５℃、９５％ＲＨ条件にて２０００時間処理を行った後、ＩＮＳＴＲＯＮ社製万能試験機５５４４にて引っ張り試験を行い、求めた破壊強度を基準引っ張り強度との比で表した。
【００６７】
（ｆ）ウェルド部を有する成形品の破壊荷重（ｋＮ）：以下の方法により試験片を作成し、評価した。
【００６８】
試験片の作製：
射出成形機（住友重機械社製、型式：ＳＧ−７５ＳＹＣＡＰ−ＭＩＩＩ）を使用し、シリンダー温度を２５０℃、金型温度を８０℃に設定して、ウェルド部を有するモデル成形品（図２参照）を成形した。モデル成形品は、直径が４０ｍｍ、高さが２０ｍｍ、厚みが１ｍｍの円筒状をなし、上部に幅３ｍｍの十字型の支柱があり、その十字型支柱の中央部に直径１ｍｍのゲートを有する。成形時にゲートから注入された溶融樹脂は、十字型の支柱を通って円筒部に流れ込むため、流路の違いから円筒部にウェルドを生じる。
【００６９】
評価試験
この円筒状成形品に対して、エー・アンド・ディ社製万能試験機ＲＴＣ−１３１０Ａを用いて、５°のテーパーの付いた鋼（Ｓ４５Ｃ）製治具を挿入した際の破壊荷重（ＫＮ）を測定した。
【００７０】
（ｇ）成形品中の重量平均繊維長（ｍｍ）：
上記の円筒状モデル成形品から約５ｇのサンプルを切り出し、温度６００℃の電気炉中に２時間置いて灰化させた。残った繊維状強化材を折損しないように注意して表面活性剤水溶液（中性）中に分散させ、その分散水溶液をピペットによってスライドグラス上に移し、顕微鏡で写真撮影を行った。この写真画像について、画像解析ソフトによって、１０００〜２０００本の強化繊維について測定を行い、重量平均繊維長を算出した。
【００７１】
実施例１〜７及び比較例１〜８
表１、および２に記載の配合比率の樹脂組成物につき、上述した各評価を行った。結果を表１、２に示す。
【００７２】
【表１】
2010111816.tif 000002
【００７３】
【表２】
2010111816.tif 000003
【００７４】
表１および表２より、次のことがわかる。
【００７５】
（１）ＰＢＴ樹脂に本発明で規定する扁平率のガラス繊維を含有させたものについて；
ＰＢＴ樹脂の固有粘度が０．７０ｄＬ／ｇの場合（実施例１〜実施例５）は、固有粘度が０．８５ｄＬ／ｇの場合（比較例１〜比較例５）に比べて、基準となる引っ張り強度が向上することに加え、ウェルド強度比の向上効果が大きく、特に薄肉の場合のウェルド強度比向上効果が顕著であることがわかる。
【００７６】
（２）ＰＢＴ樹脂の固有粘度について；
、固有粘度が０．７０ｄＬ／ｇの場合（実施例１）は、固有粘度が０．６０ｄＬ／ｇの場合（実施例６）および固有粘度が０．７７５の場合（実施例７）に比べて、基準となる引っ張り強度や、薄肉ウェルド強度比、湿熱処理後のウェルド強度比などがやや高く、より好ましいことがわかる。
【００７７】
（３）ガラス繊維の形状について；
ＰＢＴ樹脂に本発明で規定する扁平率のガラス繊維を含有させた場合（実施例１）は、円形断面のガラス繊維を含有させた場合（比較例６）に比べて、基準となる引っ張り強度の向上が顕著に見られ、ウェルド強度比の向上と併せて、ウェルド強度の絶対値が高くなることがわかる。
【００７８】
（４）ＰＢＴ樹脂に本発明で規定する扁平率のガラス繊維を含有させたものであっても、含有量が５０重量部と少ない場合は、ＰＢＴ樹脂の固有粘度が０．７０ｄＬ／ｇの場合（比較例７）と０．８５ｄＬ／ｇの場合（比較例８）を比較しても、ウェルド強度比などにあまり差はなく、効果が見られないことがわかる。
【００７９】
（５）繊維の配合量について；
、配合量が６７重量部の場合（実施例３）よりも、配合量が８２重量部（実施例２）の方が基準引っ張り強度が高くなり、さらに配合量が１００重量部の場合（実施例１）は、基準引っ張り強度がより高くなり、ウェルド強度比に大きな差はなくても、ウェルド強度の絶対値は高くなるため、好ましいことがわかる。
【００８０】
（６）エポキシ化合物の効果について；
ＰＢＴ樹脂に本発明で規定する扁平率のガラス繊維を含有させ、さらにエポキシ化合物を含有させた場合（実施例１および実施例４）は、エポキシ化合物を含まない場合（実施例５）に比べて、湿熱処理後のウェルド強度比が高く、ウェルド強度の耐久性に優れ、好ましいことがわかる。
【図面の簡単な説明】
【００８１】
【図１】ウェルド強度測定用試験片の説明図である。
【図２】ウェルド部を有する成形品とその破壊試験方法を説明する斜視図である。
【図１】
2010111816.tif 000004
【図２】
2010111816.tif 000005