(57)【要約】【課題】十分に高い配向度を有する成形体を製造することが可能な磁石用成形体の製造装置を提供すること。【解決手段】磁性粉末と分散媒とを含むスラリーＳを供給する供給部１３と、供給部１３から供給されるスラリーＳを移送する流路を有する配管部１５と、キャビティＣと配管部１５によって移送されるスラリーＳをキャビティＣ内に供給する供給孔１２１ｄとを有する成形部１２と、を備えており、配管部１５の成形部１２側又は供給孔１２１ｄにおけるスラリーＳの流路が、配管部１５の供給部１３側の流路よりも狭くなっている磁石用成形体の製造装置１００。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
磁性粉末と分散媒とを含むスラリーを供給する供給部と、
前記供給部から供給される前記スラリーを移送する流路を有する配管部と、
キャビティと前記配管部によって移送される前記スラリーを前記キャビティ内に供給する供給孔とを有する成形部と、を備える磁石用成形体の成形装置を用いた磁石用成形体の製造方法であって、
前記スラリーが、前記成形部側の前記配管部又は前記供給孔において、前記供給部側の前記配管部の流路よりも狭くなっている流路を通過して、磁場が印加された前記キャビティに供給される供給工程と、
前記キャビティに供給された前記スラリーを加圧して磁場中成形する成形工程と、を有する磁石用成形体の製造方法。
【請求項２】
前記供給工程において、前記スラリーが前記供給孔又は前記配管部に設けられたスリットを通過する請求項１記載の磁石用成形体の製造方法。
【請求項３】
前記供給工程において、前記供給部側の前記配管部又は前記供給孔の前記流路における前記スラリーのせん断速度が、１×１０４（１／分）以上である請求項１又は２記載の磁石用成形体の製造方法。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載の磁石用成形体の製造方法によって得られる成形体を焼成する工程を有する焼結磁石の製造方法。
【請求項５】
磁性粉末と分散媒とを含むスラリーを供給する供給部と、
前記供給部から供給される前記スラリーを移送する流路を有する配管部と、
キャビティと前記配管部によって移送される前記スラリーを前記キャビティ内に供給する供給孔とを有する成形部と、を備える磁石用成形体の成形装置であって、
前記配管部の前記成形部側又は前記供給孔における前記スラリーの流路が、前記配管部の前記供給部側の流路よりも狭くなっている磁石用成形体の製造装置。
【請求項６】
前記供給孔又は前記配管部にスリットが設けられている請求項５記載の磁石用成形体の製造装置。
【請求項７】
前記成形部に近接するにつれて、前記配管部又は前記供給孔における前記スラリーの流路が狭くなっている請求項５又は６記載の磁石用成形体の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は磁石用成形体及び焼結磁石の製造方法、並びに磁石用成形体の製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
焼結磁石は、通常、磁性粉体を所定の形状に成形して得られた成形体を焼成することによって製造される。例えば、希土類焼結磁石を製造する場合には、磁性粉体を分散させたスラリーを用いる湿式成形により成形体を作製する、いわゆる湿式成形を行うことによって、磁気特性の向上が図られている。
【０００３】
焼結磁石は、磁気特性のさらなる向上が求められているが、このような要求に応えるためには、原料の磁性粉末が有する本来の磁気特性が十分に発揮されるような工程を経て、焼結磁石を作製することが必要である。
【０００４】
しかしながら、例えば希土類焼結磁石の場合、原料の磁性粉末の磁気特性が高いために、湿式成形によって成形体を作製する際にブリッジが形成されて、磁気配向が乱されてしまうという現象が生じており、磁性粉末の有する磁気特性を十分に生かしきれていないのが現状である。
【０００５】
このような磁性粉末同士によるブリッジの形成を抑制するために、スラリーの調製に、合成油や植物油などの特定の溶媒を用いることが提案されている（例えば、特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開平７−５７９１４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
ところが、特許文献１のように特定の溶媒を用いても、磁性粉末同士の相互作用の低減が不十分であり、焼結磁石とした場合の配向度を十分に高くすることができないことから、磁性粉末が有する本来の磁気特性を十分に引き出すことは未だ困難な状況にあった。
【０００８】
本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、十分に高い配向度を有する成形体及び焼結磁石の製造方法、並びに十分に高い配向度を有する成形体を製造することが可能な磁石用成形体の製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明では、上記目的を達成するため、磁性粉末と分散媒とを含むスラリーを供給する供給部と、供給部から供給されるスラリーを移送する流路を有する配管部と、キャビティと配管部によって移送されるスラリーをキャビティ内に供給する供給孔とを有する成形部と、を備える磁石用成形体の成形装置を用いた磁石用成形体の製造方法であって、スラリーが、成形部側の配管部又は供給孔において、供給部側の配管部の流路よりも狭くなっている流路を通過して、磁場が印加されたキャビティに供給される供給工程と、キャビティに供給されたスラリーを加圧して磁場中成形する成形工程と、を有する磁石用成形体の製造方法を提供する。
【００１０】
本発明によれば、スラリーが、成形部側の配管部又は供給孔において、供給部側の配管部の流路よりも狭くなっている流路を通過する際に、スラリー内に生じるせん断応力によって、磁性粉末の凝集が解きほぐされ、スラリー中の磁性粉末の分散性を良好なものとすることができる。これによって、供給工程において、キャビティ内に磁性粉末の凝集が十分に低減されたスラリーを供給することが可能となり、成形工程で得られる成形体の配向度を十分に高くすることができる。また、このような成形体及び焼結磁石を用いることによって、高い磁気特性を有する焼結磁石を得ることができる。
【００１１】
本発明における磁石用成形体の製造方法の供給工程では、スラリーが供給孔又は配管部に設けられたスリットを通過することが好ましい。これによって、スラリー内に一層大きなせん断応力が発生することとなり、スラリー中の磁性粉末の分散性を一層良好なものとすることができる。したがって、成形工程で得られる成形体の配向度を一層高くすることができる。
【００１２】
また、上述の供給工程において、供給部側の配管部又は供給孔の流路におけるスラリーのせん断速度は、１×１０４（１／分）以上であることが好ましい。これによって、磁性粉末の凝集を十分に抑制することが可能となり、成形体及び焼結磁石の配向度をより一層高くすることができる。
【００１３】
また、本発明では、上述の磁石用成形体の製造方法によって得られる成形体を焼成する工程を有する焼結磁石の製造方法を提供する。この焼結磁石の製造方法は、上述の製造方法で作製された配向度の高い成形体を用いているため、配向度が十分に高く磁気特性に優れる焼結磁石を製造することができる。
【００１４】
本発明ではまた、磁性粉末と分散媒とを含むスラリーを供給する供給部と、供給部から供給されるスラリーを移送する流路を有する配管部と、キャビティと配管部によって移送されるスラリーをキャビティ内に供給する供給孔とを有する成形部と、を備える磁石用成形体の成形装置であって、配管部の成形部側又は供給孔におけるスラリーの流路が、配管部の供給部側の流路よりも狭くなっている磁石用成形体の製造装置を提供する。
【００１５】
本発明の磁石用成形体の製造装置を用いると、スラリーが、成形部側の配管部又は供給孔において、供給部側の配管部の流路よりも狭くなっている流路を通過する際に、スラリー内に生じるせん断応力によって、磁性粉末の凝集を解きほぐすことができる。このためスラリー中の磁性粉末の分散性を良好なものとすることができる。これによって、キャビティ内に磁性粉末の凝集が十分に抑制されたスラリーを供給することが可能となり、成形体の配向度を十分に高くすることができる。また、このような成形体を用いることによって、高い磁気特性を有する焼結磁石を得ることができる。
【００１６】
本発明の磁石用成形体の製造装置は、供給孔又は配管部にスリットを有することが好ましい。スラリーを、スリットに通過させることによって、スラリー内に一層大きなせん断応力が発生することとなり、スラリー中の磁性粉末の分散性を一層良好なものとすることができる。したがって、成形体及び焼結磁石の配向度を一層高くすることができる。
【００１７】
本発明の磁石用成形体の製造装置では、成形部に近接するにつれて、配管部又は供給孔におけるスラリーの流路が狭くなっていることが好ましい。スラリーがこのような流路を通過すると、スラリー内に一層大きなせん断応力が発生することとなり、スラリー中の磁性粉末の分散性を一層良好なものとすることができる。したがって、成形体及び焼結体の配向度を一層高くすることができる。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、十分に高い配向度を有する成形体及び焼結磁石の製造方法、並びに十分に高い配向度を有する成形体を製造することが可能な磁石用成形体の製造装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】本発明に係る磁石用成形体の製造装置の第１実施形態を示す概略図である。
【図２】本発明に係る磁石用成形体の製造装置の第１実施形態を示す概略図である。
【図３】本発明の第１実施形態に係る磁石用成形体の製造装置１００のＩＩＩ−ＩＩＩ線に沿った断面図である。
【図４】本発明に係る磁石用成形体の製造装置によって製造される希土類焼結磁石の一例を示す斜視図である。
【図５】本発明に係る磁石用成形体の製造装置の第２実施形態を示す概略図である。
【図６】本発明の第２実施形態に係る磁石用成形体の製造装置２００の成形装置１４の上面図である。
【図７】実施例及び比較例の希土類焼結磁石の磁場配向方向に沿った配向度の値とそのばらつきを示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２０】
本発明の好適な実施形態について、適宜図面を参照しながら以下に説明する。なお、図面において同一の要素のついては同じ番号を付し、重複する説明を省略する。
【００２１】
（第１実施形態）
図１及び図２は、本発明に係る磁石用成形体の製造装置の一実施形態を示す概略図である。図１は、成形装置内にスラリーを供給するスラリー供給工程を示し、図２は、成形装置内に供給されたスラリーを磁場中で加圧成形する成形工程を示す。
【００２２】
図１に示すように、スラリーＳを供給するスラリー供給装置１３と、スラリー供給装置１３からスラリーを移送する流路を有する配管部１５と、キャビティＣと配管部１５によって移送されるスラリーＳをキャビティＣに供給する供給孔を備える成形装置１２と、キャビティＣ内のスラリーＳに磁場を印加する磁場印加装置（図示せず）とを備えている。
【００２３】
成形装置１２は、中央部に貫通穴１２１ａを有する臼型（第１の金型）１２１と、臼型１２１の貫通穴１２１ａに挿入される下型（第２の金型）１２２と、貫通穴１２１ａを下型１２２とともに塞ぐことによってキャビティＣを形成する上型（第３の金型）１２３とを備えている。
【００２４】
臼型１２１は、貫通穴１２１ａを包囲する内壁面１２１ｂと、内壁面１２１ｂを包囲する外壁面１２１ｃとを有し、内壁面１２１ｂには、スラリーＳをキャビティＣに供給するスラリー供給孔１２１ｄが形成されている。スラリー供給孔１２１ｄは、内壁面１２１ｂ及び外壁面１２１ｃを貫通しており、その内部には、所定の開口を有するスリット１２６が設けられている。
【００２５】
キャビティＣは、下型１２２の上型１２３側の下加圧面１２２ａと、上型１２３の下型１２２側の上加圧面１２３ａ及び内壁面１２３ｅと、臼型１２１の内壁面１２１ｂとによって構成される。
【００２６】
スラリー供給装置１３は、スラリーＳを成形装置１２のキャビティＣ内に、配管部１５及びスラリー供給孔１２１ｄを通して一定量供給するための定量ポンプ１３２を備えている。また、スラリー供給装置１３は、バルブ１３５の上流側にスラリーを定量ポンプ１３２に供給するスラリー貯留容器１３１を備える。
【００２７】
スラリー貯留容器１３１と定量ポンプ１３２とは、第１スラリー供給配管１３３によって接続され、第１スラリー供給配管１３３には、バルブ１３５が設置されている。また、第１スラリー供給配管１３３のうちバルブ１３５と定量ポンプ１３２との間の箇所からは第２スラリー供給配管１５６が分岐し、スラリー供給孔１２１ｄに接続されている。そして、第２スラリー供給配管１５６にはバルブ１５７が設置されている。
【００２８】
定量ポンプ１３２は、第１スラリー供給配管１３３内に連通し、その容積が変更可能なチャンバ２１と、このチャンバ２１の容積を変更させるための駆動機構２２とから構成されている。チャンバ２１は、筒状のシリンダ２３と、このシリンダ２３内で一方向に沿って往復動可能に設けられたピストン２４とによって形成されている。そして、シリンダ２３は、連通部２３ａを介し、第１スラリー供給配管１３３内に連通している。なお、本実施形態においては、連通部２３ａに連結された第１スラリー供給配管１３３の一部は、成形装置１２にスラリーＳを供給する第２スラリー供給配管１５６の一部として使用される。
【００２９】
駆動機構２２は、例えば、空圧や油圧によって作動する伸縮シリンダから構成され、ピストン２４は、駆動機構２２の動作ロッド２２ａの先端部に連結されている。空圧や油圧によって駆動機構２２を作動させることで動作ロッド２２ａを進退させ、ピストン２４をシリンダ２３内で移動させる。ピストン２４が移動すると、これによりチャンバ２１の容積が変動するようになっている。駆動機構２２としては、ピストン２４をシリンダ２３内で移動させることができるのであれば、伸縮シリンダに限らず、適宜他の機構を採用することが可能である。
【００３０】
駆動機構２２は、スラリー供給装置１３の図示しないコントローラ（制御部）によってその作動が制御される。このコントローラは、具体的には、下型１２２がスラリー供給孔１２１ｄを塞いだ時点でのキャビティＣの容積以下の量のスラリーＳがスラリー供給孔１２１ｄを通してキャビティＣ内に供給されるように駆動機構２２を制御するものである。本実施形態では、駆動機構２２は、下型１２２がスラリー供給孔１２１ｄを塞いだ時点でのキャビティＣの容積に基づいて、その容積以下の量のスラリーＳを、スラリー供給孔１２１ｄを通してキャビティＣ内に供給するように動作ロッド２２ａの移動量を制御する。
【００３１】
なお、定量ポンプとしては、本実施形態のようなプランジャー式ポンプに限らず、ギヤポンプ、スクリューポンプ、モーノポンプ等、適宜他のポンプを採用することが可能である。
【００３２】
図３は、図1に示す磁石用成形体の製造装置１００のＩＩＩ−ＩＩＩ線に沿った断面図である。図３に示すように、スラリー供給孔１２１ｄ内には、スリット１２６が設けられている。このスリット１２６によって、スラリー供給孔１２１ｄにおけるスラリーの流路が絞られている。
【００３３】
スリット１２６の開口部１２７のサイズに特に制限はなく、用いるスラリーの固形分濃度や磁性粉末の大きさに応じて調整することができる。ただし、スリット１２６が設けられていない第１スラリー供給配管１３３の流路の断面積（πＤ２）に対するスリット１２６の開口部１２７の断面積の比率を小さくすることによって、スラリーＳ内に発生するせん断速度が大きくなり、スラリーＳ中の磁性粉末の分散性を一層良好にすることができる。
【００３４】
図１に示すように、下型１２２を、その上端がスリット１２６の開口部１２７が設けられていない下側の部分に接触するように配置することで、スリット１２６を確実に固定することが可能となる。また、下型１２２の上端が、スリット１２６の開口部１２７の一部を塞ぐ位置に配置してもよい。これによって、スリット１２６における流路の断面積を調整することができる。なお、スリット１２６は、複数設けてもよい。
【００３５】
次に、磁石用成形体の製造装置１００を用いた成形体の製造方法について説明する。
【００３６】
本実施形態の製造方法は、希土類元素を含む磁性粉末と溶媒とを混合してスラリーを調製するスラリー調製工程と、スラリー中の磁性粉末を溶媒中に分散させる分散工程と、スラリーを、スラリー供給装置１３から供給し、第２スラリー供給配管１５６及びスリット１２６を有するスラリー供給孔１３１ｄを通過させて、磁場が印加されたキャビティＣ内に供給する供給工程と、キャビティＣ内に供給されたスラリーを磁場を印加しながら加圧して成形体を作製する成形工程と、成形体に含まれる溶媒を該成形体から除去する脱溶媒工程と、脱溶媒した成形体を焼成して焼結磁石を得る焼成工程とを有する。以下、各工程の詳細について説明する。
【００３７】
スラリー調製工程では、Ｎｄ、Ｐｒ，Ｔｂ又はＤｙなどの希土類元素及びＦｅ，Ｂなどの該希土類元素とは異なる元素を含む磁性粉末と溶媒とを混合してスラリーを調製する。磁性粉末としては、所望の組成を有する希土類焼結磁石が得られるような元素を含有する合金を粉砕したものを用いることができる。
【００３８】
合金は、例えば、磁石の組成に対応する金属等の元素を含む単体、合金、化合物等を、真空又はアルゴン等の不活性ガス雰囲気下で溶解した後、これを用いて鋳造法やストリップキャスト法等の合金製造プロセスを行うことによって得られる。
【００３９】
このようにして得られた合金を粗粉砕して、数百μｍ程度の粒径を有する微粒子とした後、更に微粉砕して、１〜１０μｍ（好ましくは３〜５μｍ）程度の平均粒径を有する磁性粉末を得る。合金の粗粉砕は、例えば、ジョークラッシャー、ブラウンミル、スタンプミル等の粗粉砕機を用いるか、または、合金に水素を吸蔵させた後、異なる相間の水素吸蔵量の相違に基づく自己崩壊的な粉砕を生じさせる（水素吸蔵粉砕）ことによって行うことができる。また、微粉砕は、粗粉砕された粉末を、粉砕時間等の条件を適宜調整しながら、ジェットミル、ボールミル、振動ミル、湿式アトライター等の微粉砕機を用いて更に粉砕することによって行うことができる。
【００４０】
次いで、磁性粉末と溶媒とを混合してスラリーを調製する。スラリー調製に用いる溶媒としては、アルコールなどの有機溶媒を用いることができる。スラリーにおける磁性粉末の含有量は、６０〜８０質量％であることが好ましく、７０〜７８質量％であることがより好ましい。磁性粉末の含有量を７８質量％以下とすることにより、一層高い磁気特性を有する希土類焼結磁石とすることができる。
【００４１】
スラリー調製工程においては、溶媒以外に、他の添加剤を加えることもできる。添加剤としては、例えば、磁性粉末の分散を一層良好にすることが可能なカチオン系、アニオン系、ベタイン系、非イオン系界面活性剤等の分散剤が挙げられる。
【００４２】
分散工程では、スラリー中の磁性粉末を一層均一に分散させるために、例えば、アルコールと磁性粉末とを含むスラリーを高圧ホモジナイザーにて処理する。高圧ホモジナイザーは、スラリーを超高圧ポンプによって加圧処理することによって、スラリー中の磁性粉末を分散させる装置であり、２０〜５００ＭＰａの処理圧力を有する。高圧ホモジナイザーで処理することによって、短時間で、溶媒中に磁性粉末が均一に分散されたスラリーを得ることができる。高圧ホモジナイザーとしては、例えば、市販品であるホモゲナイザーＨ型（三和機械製）、ホモジナイザーＮＳシリーズ（ニロ・ソアビ製）、圧力式ホモジナイザーEmulsiFlex C-5（AVESTIN型）、ナノメーカー（アドバンスト・ナノ・テクノロジィ製）等を用いることができる。
【００４３】
高圧ホモジナイザーによる処理圧力は、２０〜３００ＭＰａであることが好ましく、３０〜２００ＭＰａであることがより好ましい。また、高圧ホモジナイザーによる処理時間は、スラリーの粘度やスラリーの量、及び処理圧力等に応じて適宜調整可能であるが、メカノケミカル反応を低減させ生産性及び経済性を向上させる観点から、０．１〜３０分間であることが好ましく、０．１〜１０分間であることがより好ましい。
【００４４】
分散工程では、上述の高圧ホモジナイザーによる処理の前に、スラリーをビーズミルにて処理してもよい。ビーズミルは、ベッセル内の０．０１〜２．０ｍｍのビーズをディスク又はピンローター等を用いて数百ｒｐｍ以上の高速で攪拌する装置である。ビーズミルによる処理を行うことによって、スラリー中の磁性粉末の平均粒径がより一層小さくなるとともに粒度分布が単分散に近い状態に整粒される。これによって、スラリー中における磁性粉末の分散性を一層良好なものとすることが可能となる。
【００４５】
ビーズミルとしては、例えばＳＣミル、ＭＳＣミル（以上、三井鉱山製）、スターミルＬＭＺ，スターミルＺＲＳ、スターミルナノゲッター、スターミルＬＭＥ、スターミルＡＭＣ（以上、アシザワ・ファインテック製）等を用いることができる。
【００４６】
上述の通り、分散処理を施したスラリーを図１のスラリー貯留容器１３１に導入し、供給工程を開始する。
【００４７】
供給工程では、まず、図１において、バルブ１５７を閉じ、バルブ１３５を開いた状態で、スラリー貯留容器１３１から第１スラリー供給配管１３３を経て定量ポンプ１３２にスラリーＳを供給する。このとき、定量ポンプ１３２では、駆動機構２２によりピストン２４を退かせ、チャンバ２１の容積を大きくしておく。こうしてチャンバ２１内にスラリーＳが導入される。
【００４８】
次に、バルブ１３５を閉じてバルブ１５７を開くとともに、臼型１２１に対して下型１２２を、スラリー供給孔１２１ｄの一部が開放される位置（即ち完全に塞がれない位置）に配置しておく。この状態で、駆動機構２２により動作ロッド２２ａを作動させ、ピストン２４によりスラリーＳをチャンバ２１から吐出し、連通部２３ａ、第２スラリー供給配管１５６及びスラリー供給孔１２１ｄを経て成形装置１２のキャビティＣ内にスラリーＳを供給する。なお、スラリーＳをキャビティＣ内に供給する際、キャビティＣには、磁場印加装置により磁場が印加されている。
【００４９】
スラリーが、スラリー供給孔１２１ｄを通過する際、スリット１２６において、スラリーにせん断応力が生じる。これによって、スラリー中に含まれる磁性粉末の磁気凝集が解けるため、キャビティＣ内に供給されるスラリーＳの磁性粉末の分散性を良好にすることができる。
【００５０】
スラリーＳのスリット１２６通過時におけるスラリーＳのせん断速度γ（１／分）は、下記数式（１）によって計算することができる。
γ＝３×Ｑ／（Ｗ×ｄ２）      （１）
数式（１）中、Ｑは、スリット１２６を通過するスラリーの流速（ｍｌ／分）、Ｗはスリット１２６の幅（ｃｍ、図３参照）、ｄはスリットの高さ（ｃｍ、図３参照）を示す。
【００５１】
上式（１）によって算出されるスラリーＳのせん断速度γは、優れた配向度を有する成形体を作製する観点から、好ましくは１×１０４（１／分）以上であり、より好ましくは５×１０４（１／分）以上であり、さらに好ましくは４×１０５（１／分）以上である。また、スラリー供給工程の時間を短縮する観点から、上式（１）によって算出されるスラリーＳのせん断速度γは、好ましくは１×１０１０（１／分）以下であり、より好ましくは１×１０７（１／分）以下である。
【００５２】
スラリーＳをキャビティＣ内に供給する際、駆動機構２２は、下型１２２がスラリー供給孔１２１ｄを塞いだ時点でのキャビティＣの容積に基づいて、その容積以下の量のスラリーＳを、スラリー供給孔１２１ｄを通して、磁場が印加されたキャビティＣ内に供給するように動作ロッド２２ａの移動量を制御する。このため、スラリーＳは、下型１２２がスラリー供給孔１２１ｄを塞いだ時点のキャビティＣの容積以下の量となるように供給される。
【００５３】
その後、下型１２２を上型１２３に向かって移動させ、下型１２２によってスラリー供給孔１２１ｄを塞ぐ（図２）。このとき、スラリーＳは、下型１２２がスラリー供給孔１２１ｄを塞いだ時点のキャビティＣの容積以下の量となるように供給されている。このため、その後、下型１２２をさらに上型１２３に向かって移動させると、スラリーＳを加圧成形することが可能となる。加圧成形時、スラリーＳには磁場印加装置（図示しない）により磁場が印加される。
【００５４】
下型１２２、上型１２３又は臼型１２１には、スラリーＳに含まれる溶媒を排出する流路が形成されている（図示しない）。その流路は、布製又は紙製のフィルタで覆っていてもよい。また、流路を形成することに代えて、キャビティＣ内より溶媒を排除するために、下型１２２、上型１２３又は臼型１２１の一部を多孔質フィルタ材料で形成してもよい。
【００５５】
供給工程及び成形工程において、印加する磁場の大きさは特に限定されるものではなく、例えば１２〜２０ｋＯｅ（９６０〜１６００ｋＡ／ｍ）とすることができる。印加する磁場は、静磁場に限定されず、パルス状の磁場としてもよく、静磁場とパルス状磁場とを併用してもよい。
【００５６】
成形時の加圧圧力は、特に限定されるものではなく、例えば３０〜１００ＭＰａとすることができる。加圧圧力が３０ＭＰａ未満となると、成形体の強度が低下する傾向があり、１００ＭＰａを超えると配向度が低下する傾向がある。
【００５７】
上記のようにして磁石用成形体が得られた後は、上型１２３を臼型１２１から分離し、下型１２２をさらに上方に移動させ、成形体を取り出せばよい。このようにして、例えば５０〜６０％の相対密度を有する成形体を作製することができる。
【００５８】
脱溶媒工程では、成形工程で得られた成形体に減圧加熱を施すことによって、成形体に残存する溶媒や添加剤を除去する。減圧加熱は、例えば、１０〜３０００Ｐａの減圧下において、１００〜１６０℃の温度で１〜５時間行うことが好ましい。脱溶媒工程では、通常、成形体の焼結は進行しないが、一部焼結が進行していても構わない。
【００５９】
脱溶媒工程では、成形体中の溶媒及び添加剤の含有量を極力低減することが好ましい。このような脱溶媒工程を行うことによって、後述する焼成工程時における炭素成分の生成量を十分に低減することが可能となり、磁気特性に優れる希土類焼結磁石を得ることができる。
【００６０】
焼成工程では、成形体を焼成し、焼結体である希土類焼結磁石を作製する。このような焼結体は、例えば、真空中又は不活性ガスの存在下、成形体を１０００〜１２００℃の温度で、１〜１０時間焼成した後、急冷することによって得ることができる。
【００６１】
焼成温度が１０００℃未満であると、希土類焼結磁石の残留磁束密度が低下する傾向があり、１２００℃を超えると、異常粒成長が生じて保磁力が低下する傾向がある。
【００６２】
なお、焼結体を作製した後、該焼結体を焼成時よりも低い温度で加熱することによって、焼結体に時効処理を施すことが好ましい。時効処理は、例えば、７００〜９００℃で１〜３時間、及び５００〜７００℃で１〜３時間加熱する２段階加熱や、６００℃付近で１〜３時間加熱する１段階加熱によって行うことができる。このような時効処理によって、希土類焼結磁石の磁気特性を向上させることができる。
【００６３】
このようにして、図４に示すような希土類焼結磁石１０を得ることができる。なお、必要に応じて、焼成工程で得られた焼結体を所望のサイズに切断したり、表面を平滑化したりして、希土類焼結磁石１０としてもよい。また、得られた希土類焼結磁石１０には、その表面上にサビ等の劣化を防止するための保護層を設けてもよい。
【００６４】
上述の通り、本実施形態では、スラリーＳが流路の絞り部となっているスリット１２６を通過する際、スラリーＳ内に大きなせん断速度が発生する。このため、スラリーＳ内において、磁気凝集し易い希土類焼結磁石用の磁性粉末の分散性を十分に良好にすることができる。そして、磁気凝集を解いた直後に磁場を印加して磁場中成形を行うため、配向度の高い磁石用成形体を得ることができる。
【００６５】
図４のｙ方向に磁場Ｈを印加しながら、ｚ方向に下型１２２を上げ加圧することによって磁石用成形体を作製すると、通常、臼型１２１の内壁面１２１ｂや、上型１２３の内壁面１２３ｅとの摩擦により、端部（希土類焼結磁石１０でいう面１０ａ,１０ｂ側の部分）において配向度が低下する傾向があった。しかしながら、本実施形態では、スラリー中の磁性粉末が均一に分散されているため、その端部においても、十分に高い配向度を有する磁石用成形体を得ることができる。このため、磁気特性に優れると共に、磁場印加方向に沿った位置による磁気特性のばらつきが十分に抑制された希土類焼結磁石を作製することができる。
【００６６】
（第２実施形態）
図５は、本発明に係る磁石用成形体の製造装置の別の実施形態を示す概略図である。図５は、図１と同様に成形装置内にスラリーを供給する供給工程を示している。
【００６７】
図５に示すように、磁石用成形体の製造装置２００は、スラリーＳを供給するスラリー供給装置１３と、スラリー供給装置１３からスラリーを移送する流路を有する配管部１５と、キャビティＣと配管部１５によって移送されるスラリーＳをキャビティＣに供給する供給孔を備える成形装置１４と、キャビティＣ内のスラリーＳに磁場を印加する磁場印加装置（図示せず）とを備えている。
【００６８】
すなわち、磁石用成形体の製造装置２００は、キャビティＣに近接するにつれて断面積が徐々に狭くなっているスラリー供給孔１４１ｄを有する成形装置１４を備えている点で、上記第１実施形態の磁石用成形体の製造装置１００とは異なっている。重複する説明を省略して、成形装置１４について以下に説明する。
【００６９】
成形装置１４は、中央部に貫通穴１４１ａを有する臼型（第１の金型）１４１と、臼型１４１の貫通穴１４１ａに挿入される下型（第２の金型）１４２と、貫通穴１４１ａを下型１４２とともに塞ぐことによってキャビティＣを形成する上型（第３の金型）１４３とを備えている。
【００７０】
臼型１４１は、貫通穴１４１ａを包囲する内壁面１４１ｂと、内壁面１４１ｂを包囲する外壁面１４１ｃとを有し、内壁面１４１ｂには、スラリーＳを供給するスラリー供給孔１４１ｄが形成されている。スラリー供給孔１４１ｄは、内壁面１４１ｂ及び外壁面１４１ｃを貫通している。
【００７１】
スラリー供給孔１４１ｄは、外壁面１４１ｃから内壁面１４１ｂに向かって、徐々にその内径が小さくなっている。すなわち、スラリーＳの流路がキャビティＣに近接するにつれて狭くなっている。
【００７２】
キャビティＣは、下型１４２の上型１４３側の下加圧面１４２ａと、上型１４３の下型１４２側の上加圧面１４３ａ及び内壁面１４３ｅと、臼型１４１の内壁面１４１ｂとによって構成される。
【００７３】
図６は、図５に示す磁石用成形体の製造装置２００の成形装置１４の上面図である。図６に示すように、成形装置１４のスラリー供給孔１４１ｄには、一定の内径を有する第２スラリー供給配管１５６が連結されている。スラリー供給孔１４１ｄは、キャビティＣに向かって徐々に細くなっている。このように、磁石用成形体の製造装置２００では、スラリー供給孔１４１ｄが、スラリーＳの流路の絞り部となっている。
【００７４】
キャビティＣの内壁面１４１ｂにおけるスラリー供給孔１４１ｄの内径Ｄ１は、例えば、外壁面１４１ｃにおけるスラリー供給孔１４１ｄの内径Ｄの１／１０〜１／３とすることが好ましい。これによって、供給工程の所要時間を維持しつつ、スラリーＳがスラリー供給孔１４１ｄを通過する際に、スラリーＳ内に十分に大きなせん断速度を発生させることが可能となり、スラリーＳ中の磁性粉末の分散性を十分良好なものとすることができる。
【００７５】
次に、磁石用成形体の製造装置２００を用いた成形体の製造方法について説明する。
【００７６】
本実施形態の成形体の製造方法は、希土類元素を含む磁性粉末と溶媒とを混合してスラリーを調製するスラリー調製工程と、スラリー中の磁性粉末を溶媒中に分散させる分散工程と、スラリーを、スラリー供給装置１３から供給し、第２スラリー供給配管１５６及びスラリー供給孔１４１ｄを通過させて、磁場が印加されたキャビティＣ内に供給する供給工程と、キャビティＣ内に供給されたスラリーを磁場を印加しながら加圧して成形体を作製する成形工程と、成形体に含まれる溶媒を該成形体から除去する脱溶媒工程と、脱溶媒した成形体を焼成して焼結磁石を得る焼成工程とを有する。
【００７７】
上記工程のうち、スラリー調製工程、分散工程、成形工程、脱溶媒工程及び焼成工程は上記第１実施形態と同様であるため、ここでは重複する説明を省略し、供給工程及びそれに付随する部分について以下に詳細に説明する。
【００７８】
供給工程では、まず、図５において、バルブ１５７を閉じ、バルブ１３５を開いた状態で、スラリー貯留容器１３１から第１スラリー供給配管１３３を経て定量ポンプ１３２にスラリーＳを供給する。このとき、定量ポンプ１３２では、駆動機構２２によりピストン２４を退かせ、チャンバ２１の容積を大きくしておく。こうしてチャンバ２１内にスラリーＳが導入される。
【００７９】
次に、バルブ１３５を閉じてバルブ１５７を開くとともに、臼型１４１に対して下型１４２を、スラリー供給孔１４１ｄが開放される位置（即ち塞がれない位置）に配置しておく。この状態で、駆動機構２２により動作ロッド２２ａを作動させ、ピストン２４によりスラリーＳをチャンバ２１から吐出し、連通部２３ａ、第２スラリー供給配管１５６及びスラリー供給孔１４１ｄを経て成形装置１４のキャビティＣ内にスラリーＳを供給する。なお、スラリーＳをキャビティＣ内に供給する際、キャビティＣには、磁場印加装置により磁場が印加されている。
【００８０】
スラリーが、スラリー供給孔１４１ｄを通過する際、スラリー供給孔１４１ｄ内における流路がキャビティＣに近接するにつれて狭くなっているため、スラリーＳ内に大きなせん断速度が生じる。これによって、スラリーＳ中に含まれる磁性粉末の磁気凝集が解けるため、キャビティＣ内に供給されるスラリーＳの磁性粉末の分散性を良好にすることができる。
【００８１】
スラリーＳが円管状であるスラリー供給孔１４１ｄを通過する際におけるスラリーＳのせん断速度γ（１／分）は、下記数式（２）によって計算することができる。
γ＝１６×Ｑ／（π×Ｄ１３）      （２）
式（２）中、Ｑは、スラリー供給孔１４１ｄを通過するスラリーの流速（ｍｌ／分）を示し、Ｄ１はスラリーＳの流路が最も狭くなっている箇所におけるスラリー供給孔１４１ｄの内径（ｃｍ、図６参照）を示す。
【００８２】
上式（２）によって算出されるスラリーＳのせん断速度γは、優れた配向度を有する成形体を作製する観点から、好ましくは１×１０５（１／分）以上であり、より好ましくは１×１０６（１／分）以上であり、さらに好ましくは４×１０６（１／分）以上である。また、スラリー供給工程の時間を短縮する観点から、上式（１）によって算出されるスラリーＳのせん断速度γは、好ましくは１×１０１０（１／分）以下であり、より好ましくは１×１０８（１／分）以下である。
【００８３】
スラリーＳをキャビティＣ内に供給する際、駆動機構２２は、下型１４２がスラリー供給孔１４１ｄを塞いだ時点でのキャビティＣの容積に基づいて、その容積以下の量のスラリーＳを、スラリー供給孔１４１ｄを通して、磁場が印加されたキャビティＣ内に供給するように動作ロッド２２ａの移動量を制御する。このため、スラリーＳは、下型１４２がスラリー供給孔１４１ｄを塞いだ時点のキャビティＣの容積以下の量となるように供給される。
【００８４】
その後、下型１４２を上型１４３に向かって移動させ、下型１４２によってスラリー供給孔１４１ｄを塞ぐ。このとき、スラリーＳは、下型１４２がスラリー供給孔１４１ｄを塞いだ時点のキャビティＣの容積以下の量となるように供給されている。このため、その後、下型１４２をさらに上型１４３に向かって移動させると、スラリーＳを加圧成形することが可能となる。加圧成形時、スラリーＳには磁場印加装置（図示しない）により磁場が印加される。
【００８５】
下型１４２、上型１４３又は臼型１４１には、スラリーＳに含まれる溶媒を排出する流路が形成されている（図示しない）。その流路は、布製又は紙製のフィルタで覆っていてもよい。また、流路を形成することに代えて、キャビティＣ内より溶媒を排除するために、下型１４２、上型１４３又は臼型１４１の一部を多孔質フィルタ材料で形成してもよい。
【００８６】
その後、上記第１実施形態と同様にして、成形工程、脱溶媒工程及び焼成工程を行って、図４に示すような希土類焼結磁石１０を得ることができる。
【００８７】
上述の通り、本実施形態では、スラリーＳが流路の絞り部となっているスラリー供給孔１４１ｄを通過する際、スラリーＳ内に大きなせん断速度が発生する。このため、スラリーＳ内において、磁気凝集し易い希土類焼結磁石用の磁性粉末の分散性を十分に良好にすることができる。そして、磁気凝集を解いた直後に磁場を印加して磁場中成形を行うため、配向度の高い磁石用成形体を得ることができる。
【００８８】
以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。例えば、上記実施形態では、希土類焼結磁石の製造方法について説明したが、本発明に係る磁石用成形体及び焼結磁石の製造方法は、フェライト焼結磁石等の希土類焼結磁石以外の磁石用成形体及び焼結磁石の製造にも適用可能である。
【実施例】
【００８９】
以下、本発明を実施例及び比較例を用いてより詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら限定されるものではない。
【００９０】
［希土類焼結磁石の作製］
（実施例１−１）
Ｎｄ：３０質量％，Ｄｙ：１．８質量％，Ａｌ：０．２質量％，Ｃｏ：０．５質量％，Ｂ：１．０質量％，残部Ｆｅの組成となるように原料を配合し、ストリップキャスト法によって原料合金薄板を鋳造した。
【００９１】
原料合金薄板の水素粉砕を行って原料合金粗粉を調製した。この原料合金粗粉に、粉砕助剤を添加した後、気流式粉砕機（ジェットミル）を用いて高圧窒素ガス雰囲気中で微粉砕を行った。このようにして得られた磁性粉末と有機溶媒とを配合し、混合機を用いてスラリーを調製した。
【００９２】
図５及び図６に示す磁石用成形体の製造装置２００を用いて、調製したスラリーから成形体を作製した。具体的には、１０ｋＯｅの配向磁界を印加しながら、定量ポンプ１３２を用いて金型キャビティＣ内にスラリーＳを圧入充填した。スラリーＳの圧入充填時の第２スラリー供給配管１５６における配管内圧は１４ＭＰａであった。スラリー供給孔１４１ｄの内径Ｄは５ｍｍ、内径Ｄ１は１ｍｍであった。
【００９３】
また、定量ポンプ１３２のストローク速度（充填速度）、スラリー供給孔１４１ｄにおけるスラリー流速及び上記数式（２）によって求めたスラリー供給孔１４１ｄにおけるスラリーのせん断速度は、表１に示すとおりであった。
【００９４】
スラリーＳを金型キャビティ内に充填した後、磁界を印加したまま配向磁界を２０ｋＯｅまで上げて、磁場中成形を行い、成形体を得た。磁場中成形は、磁場方向に垂直な方向に圧力６５ＭＰａで加圧し、上型１４３からスラリーＳ中の溶媒を吸引しながら行った。これによって、直方体形状の成形体（寸法：２０ｍｍ×１８ｍｍ×１１ｍｍ）を得た。
【００９５】
作製した成形体を、１００Ｐａの真空中、１５０℃の温度で１００分間加熱して成形体に含まれる有機溶媒を除去した（脱溶媒）。次に、成形体を、０．０６７Ｐａの真空中、１１００℃、５時間の条件で焼成することによって焼結体を作製した。得られた焼結体に５００℃、１時間の条件で時効処理を施すことにより、図４に示すような希土類焼結磁石を得た。これを実施例１−１の希土類焼結磁石とした。
【００９６】
（実施例１−２，１−３）
充填速度及びスラリー流速を表１に示すとおりに変えたこと以外は実施例１−１と同様にして、実施例１−２及び実施例１−３の希土類焼結磁石を作製した。
【００９７】
（実施例２−１）
スラリー供給孔１４１ｄの内径Ｄを５ｍｍ、内径Ｄ１を３ｍｍとしたこと以外は、実施例１−１と同様にして希土類焼結磁石を作製した。これを実施例２−１の希土類焼結磁石とした。
【００９８】
（実施例２−２，２−３）
充填速度及びスラリー流速を表１に示すとおりに変えたこと以外は実施例２−１と同様にして、実施例２−２及び実施例２−３の希土類焼結磁石を作製した。
【００９９】
（比較例１−１）
スラリー供給孔１４１ｄの内径Ｄを５ｍｍ、内径Ｄ１を５ｍｍとしたこと以外は、実施例１−１と同様にして希土類焼結磁石を作製した。これを比較例１−１の希土類焼結磁石とした。
【０１００】
（比較例１−２，１−３）
充填速度及びスラリー流速を表１に示すとおりに変えたこと以外は比較例１−１と同様にして、比較例１−２及び比較例１−３の希土類焼結磁石を作製した。
【０１０１】
（比較例２）
スラリーＳの金型キャビティ内への充填を加圧せずに行ったこと以外は、比較例１−１と同様にして希土類焼結磁石を作製した。これを比較例２の希土類焼結磁石とした。
【０１０２】
（実施例３−１）
図５及び図６に示す磁石用成形体の製造装置２００に代えて、図１〜図３に示す磁石用成形体の製造装置１００を用いて成形体を作製した。具体的には、実施例１−１と同様にして調製したスラリーＳに１０ｋＯｅの配向磁界を印加しながら、定量ポンプ１３２を用いて金型キャビティＣ内にスラリーＳを圧入充填した。なお、スラリー供給孔１２１ｄの内径Ｄは５ｍｍであり、スラリー供給孔１２１ｄ内に設けられたスリット１２６の開口部１２７の幅Ｗは１７ｍｍ、高さｄは５ｍｍであった。スラリーＳの圧入充填時には、下型１２２の上端でスリット１２６の開口部１２７の一部を塞ぎ、開口部の高さｄを１ｍｍとした。スラリーＳの圧入充填時の第２スラリー供給配管１５６における配管内圧は４ＭＰａであった。
【０１０３】
また、定量ポンプ１３２の充填速度、スラリー供給孔１２１ｄにおけるスラリーの流速及び上記数式（１）によって求めたスラリー供給孔１２１ｄにおけるスラリーのせん断速度は、表１に示すとおりであった。
【０１０４】
上述のとおりにして作製した成形体を用い、実施例１−１と同様にして希土類焼結磁石を作製した。これを実施例３−１の希土類焼結磁石とした。
【０１０５】
（実施例３−２，３−３）
充填速度及びスラリー流速を表１に示すとおりに変えたこと以外は実施例３−１と同様にして、実施例３−２及び実施例３−３の希土類焼結磁石を作製した。
【０１０６】
［配向度の評価１］
上述の通り作製した各実施例及び各比較例の希土類焼結磁石を所定のサイズに切断した。切断した各希土類焼結磁石の磁場配向方向に平行な表面を、研磨紙を用いて鏡面研磨し、その後、３質量％硝酸エタノール溶液を用いて３分間エッチングを行い、試料を調製した。調製した試料のＸ線回折測定を行い、得られた測定値からロットゲーリング法により配向度を算出した。実施例１−１〜１−３のそれぞれの希土類焼結磁石について配向度を測定し平均値を求めた。その結果を表１に示す。その他の実施例及び比較例についても配向度を測定し、その平均値を求めた。なお、Ｘ線回折の測定は、Ｃｕ管球を用い、出力１．８ｋＷでθ−２θ法にて行なった。２θは、２０〜６０°とした。
【０１０７】
【表１】
2010215992.tif 000003
【０１０８】
表１に示すとおり、スラリー供給孔における流路がキャビティに近接するにつれて狭くなっている実施例１−１〜１−３及び２−１〜２−３は、スラリー供給孔における流路が一定である比較例１−１〜１−３よりも、配向度が高くなっていた。また、スラリー供給孔にスリットを設けてスラリーをキャビティに供給した実施例３−１〜３−３の希土類焼結磁石は、最も高い配向度を有していた。
【０１０９】
［配向度の評価２］
実施例１−１，３−１及び比較例２−１の希土類焼結磁石を、磁場配向方向に沿って削り、配向度の評価１と同様にして配向度を測定した。この測定によって、各希土類焼結磁石において、図４におけるｙ方向に沿って配向度がどの程度変化しているかを評価した。結果を図７に示す。
【０１１０】
図７は、実施例及び比較例の希土類焼結磁石の磁場配向方向に沿った配向度の値とそのばらつきを示す図である。図７に示すように、スラリー供給孔にスリットを設けてスラリーをキャビティに供給した実施例３−１は、希土類焼結磁石の端部から中央部に亘って、配向度のばらつきが少なく且つ高い配向度を有していることが確認された。
【符号の説明】
【０１１１】
１０…希土類焼結磁石、１０ａ，１０ｂ…面、１２，１４…成形装置、１３…スラリー供給装置、２１…チャンバ、２２…駆動機構、２２ａ…動作ロッド、２３…シリンダ、２３ａ…連通部、２４…ピストン、２４…シリンダ、１００，２００…磁石用成形体の製造装置、１２１，１４１…臼型、１２１ａ，１４１ａ…貫通穴、１２１ｂ，１４１ｂ…内壁面、１２１ｃ，１４１ｃ…外壁面、１２１ｄ，１４１ｄ…スラリー供給孔、１２２，１４２…下型、１２２ａ，１４２ａ…下加圧面、１２３，１４３…上型、１２３ａ，１４３ａ…上加圧面、１２３ｅ，１４３ｅ…内壁面、１２６…スリット、１２７…開口部、１３１…スラリー貯留容器、１３１ｄ…スラリー供給孔、１３２…定量ポンプ、１３３…スラリー供給配管、１３５，１５７…バルブ。
【図１】
2010215992.tif 000004
【図２】
2010215992.tif 000005
【図３】
2010215992.tif 000006
【図４】
2010215992.tif 000007
【図５】
2010215992.tif 000008
【図６】
2010215992.tif 000009
【図７】
2010215992.tif 000010