(57)【要約】【課題】植物性材料を多く含有しながら射出成形に適した熱可塑性組成物ペレットの製造方法及びこれを用いた成形体の製造方法を提供する。【解決手段】植物性材料と熱可塑性樹脂との合計を１００質量％として植物性材料が５０〜９５質量％であるペレット５６の製法であり、混合溶融装置１を用いて熱可塑性樹脂を溶融させながら植物性材料と混合する混合工程と、得られた混合物を破砕して破砕混合物３０１を得る破砕工程と、破砕混合物を押し固めてペレットを得るペレット化工程と、を備え、混合工程前に植物性材料に油分４０３を添加する油分添加工程、及び、破砕混合物がペレットとなる前に破砕混合物に油分４０３を添加する油分添加工程、のうちの少なくとも一方を備え、油分添加工程では、植物性材料と熱可塑性樹脂との合計１００質量部に対して合計１〜１７質量部の油分を添加する。【選択図】図１
2010006875.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
植物性材料と熱可塑性樹脂とを含有し、該植物性材料及び該熱可塑性樹脂の合計を１００質量％とした場合に該植物性材料を５０〜９５質量％含有する熱可塑性組成物ペレットの製造方法であって、
混合溶融装置を用いて上記熱可塑性樹脂を溶融させながら上記植物性材料と混合する混合工程と、
上記混合工程で得られた混合物を破砕して破砕混合物を得る破砕工程と、
上記破砕混合物を押し固めてペレットを得るペレット化工程と、を備え、
更に、上記混合工程前に上記植物性材料に油分を添加する油分添加工程、及び、上記破砕混合物が上記ペレットとなる前に該破砕混合物に油分を添加する油分添加工程、のうちの少なくとも一方の油分添加工程を備え、
上記油分添加工程では、上記植物性材料と上記熱可塑性樹脂との合計を１００質量部とした場合に上記油分が合計１〜１７質量部となるように添加することを特徴とする熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
【請求項２】
上記油分は、パラフィン系オイルである請求項１に記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
【請求項３】
上記ペレット化工程は、ダイと該ダイに接して回転されるローラーとを備えたローラー式成形機を用い、該ローラーにより上記破砕混合物を該ダイ内に圧入した後、該ダイから押し出して上記ペレットを形成する工程である請求項１又は２に記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
【請求項４】
上記混合溶融装置は、上記混合を行う混合室及び該混合室内に配置された混合羽根を備え、
上記混合工程は、上記混合室中で上記混合羽根の回転により溶融された上記熱可塑性樹脂と上記植物性材料とを混合する請求項１乃至３のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
【請求項５】
上記植物性材料は、ケナフである請求項１乃至４のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
【請求項６】
上記熱可塑性樹脂は、ポリプロピレン及び／又はエチレン・プロピレン共重合体である請求項１乃至５のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
【請求項７】
請求項１乃至６のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法により得られた熱可塑性組成物ペレットを射出成形して成形体を得ることを特徴とする成形体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は熱可塑性組成物ペレットの製造方法及び成形体の製造方法に関する。更に詳しくは、植物性材料を５０〜９５質量％と多く含有する熱可塑性組成物ペレットの製造方法及び成形体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、ケナフ等の成長が早く、二酸化炭素吸収量が多い植物性材料は、二酸化炭素排出量削減及び二酸化炭素の固定化等の観点から注目され、樹脂との複合用途で期待されている。
しかし、特に多量の植物性材料を樹脂に混合し、更には、得られた複合材料を成形するには大きな困難を伴う。これは複合材料に従来の樹脂と同等の十分な流動性を付与することが難しいからである。多量の植物材料を含む複合材料を扱う技術としては下記特許文献１〜３が知られている。
【０００３】
【特許文献１】特開２００５−１０５２４５号公報
【特許文献２】特開２０００−２１９８１２号公報
【特許文献３】特開２００８−０９３９５６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上記特許文献１では、ケナフ繊維の含有量が５０質量％を超える場合に、樹脂組成物の流動性が著しく低下するので射出成形において、満足する製品形状や製品形態が得られない等の問題が発生することが示されている。即ち、５０質量％を超える多量の植物性材料を混合することが難しいことが示されている。
また、上記特許文献２では、樹脂にロジンや可塑剤を加えず、植物繊維のみを配合した場合には植物繊維が均一に分散され難く、樹脂と植物繊維の間の親和性が悪いことなどから、強度等に劣り、又品質の均一性にも欠け、実用性に乏しい材料しか得られないことが示されている。即ち、５０質量％以上の多量の植物性材料を混合できるものの、添加剤を要することが示されている。
上記特許文献３には、植物性材料をペレット化して利用し、植物性材料が５０質量％と多く含まれた成形体を射出成形により製造する方法が開示されているものの、更に射出成形に適した熱可塑性組成物が求められている。
【０００５】
本発明は、上記に鑑みてなされたものであり、植物性材料を５０〜９５質量％と多く含有しながら射出成形機で使用した場合に装置の目詰まりや得られる成形体の欠肉などの不具合を防止した射出成形に適した熱可塑性組成物ペレットの製造方法及びこれを用いた成形体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
射出成形において工業的に用いられる射出成形装置には、通常、自動計量機構が装備されている。射出成形装置の原料投入口へ投入された熱可塑性組成物は、この自動計量機構において計量された後、その量を元に一定量ずつ金型へ射出される。この自動計量機構を十分に機能させるために投入される原料はペレット化されていることが好ましい。
【０００７】
一方、植物性材料が５０〜９５質量％と多く含まれた材料であって、更に、射出成形工程を経る前の熱可塑性組成物は比較的脆く形崩れもし易い。特に本発明の製造方法のように、押し固めて形成されたペレットではその傾向がより強い。このようなペレットは取り扱っている過程や運搬等によりペレットの一部が欠けるなどして細粒及び粉末を生じる場合がある。本発明者らは、このような細粒及び粉末を含むペレットを上記原料投入口へ投入すると計量不具合を生じ易くなり、得られる成形品において欠肉が形成される等の成形不良を生じ易く、製品品質や生産性に影響することを知見した。そして、この問題は、各工程で用いる材料（植物性材料及び／又は粉砕混合物）に油分を添加することで解決できることを見出した。加えて、これらの材料に油分を添加した場合には、得られた熱可塑性組成物ペレットの流動性が向上されると共に、その成形体の耐衝撃性の向上が認められることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【０００８】
即ち、本発明は以下に示す通りである。
（１）植物性材料と熱可塑性樹脂とを含有し、該植物性材料及び該熱可塑性樹脂の合計を１００質量％とした場合に該植物性材料を５０〜９５質量％含有する熱可塑性組成物ペレットの製造方法であって、
混合溶融装置を用いて上記熱可塑性樹脂を溶融させながら上記植物性材料と混合する混合工程と、
上記混合工程で得られた混合物を破砕して破砕混合物を得る破砕工程と、
上記破砕混合物を押し固めてペレットを得るペレット化工程と、を備え、
更に、上記混合工程前に上記植物性材料に油分を添加する油分添加工程、及び、上記破砕混合物が上記ペレットとなる前に該破砕混合物に油分を添加する油分添加工程、のうちの少なくとも一方の油分添加工程を備え、
上記油分添加工程では、上記植物性材料と上記熱可塑性樹脂との合計を１００質量部とした場合に上記油分が合計１〜１７質量部となるように添加することを特徴とする熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
（２）上記油分は、パラフィン系オイルである上記（１）に記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
（３）上記ペレット化工程は、ダイと該ダイに接して回転されるローラーとを備えたローラー式成形機を用い、該ローラーにより上記破砕混合物を該ダイ内に圧入した後、該ダイから押し出して上記ペレットを形成する工程である上記（１）又は（２）に記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
（４）上記混合溶融装置は、上記混合を行う混合室及び該混合室内に配置された混合羽根を備え、
上記混合工程は、上記混合室中で上記混合羽根の回転により溶融された上記熱可塑性樹脂と上記植物性材料とを混合する上記（１）乃至（３）のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
（５）上記植物性材料は、ケナフである上記（１）乃至（４）のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
（６）上記熱可塑性樹脂は、ポリプロピレン及び／又はエチレン・プロピレン共重合体である上記（１）乃至（５）のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法。
（７）上記（１）乃至（６）のうちのいずれかに記載の熱可塑性組成物ペレットの製造方法により得られた熱可塑性組成物ペレットを射出成形して成形体を得ることを特徴とする成形体の製造方法。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の熱可塑性組成物ペレットの製造方法によれば、植物性材料を５０〜９５質量％と多く含有しながら射出成形機で使用した場合に装置の目詰まりや得られる成形体の欠肉などの不具合を防止した射出成形に適した熱可塑性組成物ペレットが得られる。特に油分添加工程を備えることで、油分添加を行わない場合に比べて得られる熱可塑性組成物ペレットの崩壊が抑制され、射出成形時の計量に適した熱可塑性組成物ペレットが得られる。更に、この熱可塑性組成物ペレットが得られることにより成形体では欠肉を生じることなく優れた成形性が得られると共に、油分添加されていない熱可塑性組成物ペレットを用いた場合に比べてより高い機械的特性が発現される。
上記油分がパラフィン系オイルである場合は、特に優れた上記油添効果が得られる。
上記ペレット化工程が、ダイとダイに接して回転されるローラーとを備えたローラー式成形機を用い、ローラーにより破砕混合物をダイ内に圧入した後、ダイから押し出してペレットを形成する工程である場合は、熱可塑性樹脂を軟化又は溶融させるための加熱を要することなくペレット化を行うことができる。このため、熱可塑性樹脂組成物に対する熱履歴を抑制でき、得られる熱可塑性組成物ペレットによる成形体は優れた機械的特性を発現できる。
混合工程が、混合室中で混合羽根の回転により溶融された熱可塑性樹脂と植物性材料とを混合する工程である場合は、特に短時間で混合を行うことができ、また、外部からの加熱を要することなく、５０〜９５質量％と多くの植物性材料を含む混合物を得ることができる。
植物性材料がケナフである場合、ケナフは成長が極めて早い一年草であり、優れた二酸化炭素吸収性を有するため、大気中の二酸化炭素量の削減、森林資源の有効利用等に貢献できる。
熱可塑性樹脂がポリプロピレン及び／又はエチレン・プロピレン共重合体である場合は、優れた環境特性を備える熱可塑性組成物ペレットが得られると共に、高い機械的特性を得ることができる。
本発明の成形体の製造方法によれば、植物性材料を５０〜９５質量％と多く含有する熱可塑性組成物からなる成形体を射出成形により得ることができる。更に、成形性及び耐衝撃性に優れた成形体が得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、本発明について詳細に説明する。
［１］熱可塑性組成物ペレットの製造方法
本発明の熱可塑性組成物ペレットの製造方法は、植物性材料と熱可塑性樹脂とを含有し、該植物性材料及び該熱可塑性樹脂の合計を１００質量％とした場合に該植物性材料を５０〜９５質量％含有する熱可塑性組成物ペレットの製造方法であって、
混合溶融装置を用いて上記熱可塑性樹脂を溶融させながら上記植物性材料と混合する混合工程と、
上記混合工程で得られた混合物を破砕して破砕混合物を得る破砕工程と、
上記破砕混合物を押し固めてペレットを得るペレット化工程と、を備え、
更に、上記混合工程前に上記植物性材料に油分を添加する油分添加工程、及び、上記ペレット化工程前に上記破砕混合物に油分を添加する油分添加工程、のうちの少なくとも一方の油分添加工程を備え、
上記油分添加工程では、上記植物性材料と上記熱可塑性樹脂との合計を１００質量部とした場合に上記油分が合計１〜１７質量部となるように添加することを特徴とする。
【００１１】
上記「混合工程」は、混合溶融装置を用いて熱可塑性樹脂を溶融させながら植物性材料と混合する工程である。
上記「植物性材料」は、植物に由来する材料である。この植物性材料としては、ケナフ、ジュート麻、マニラ麻、サイザル麻、雁皮、三椏、楮、バナナ、パイナップル、ココヤシ、トウモロコシ、サトウキビ、バガス、ヤシ、パピルス、葦、エスパルト、サバイグラス、麦、稲、竹、各種針葉樹（スギ及びヒノキ等）、広葉樹及び綿花などの各種植物体から得られた植物性材料が挙げられる。この植物性材料は１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。これらのなかではケナフが好ましい。ケナフは成長が極めて早い一年草であり、優れた二酸化炭素吸収性を有するため、大気中の二酸化炭素量の削減、森林資源の有効利用等に貢献できるからである。
【００１２】
また、上記植物性材料として用いる植物体の部位は特に限定されず、非木質部、木質部、葉部、茎部及び根部等の植物体を構成するいずれの部位であってもよい。更に、特定部位のみを用いてもよく２ヶ所以上の異なる部位を併用してもよい。
更に、本発明の熱可塑性組成物ペレット内に含まれる植物性材料（混合前の植物性材料）の形状は特に限定されず、繊維状であってもよく、非繊維状（粉末状、破砕物状、チップ状及び不定形状等が含まれる）であってもよい。
【００１３】
尚、本発明におけるケナフとは、木質茎を有する早育性の一年草であり、アオイ科に分類される植物である。学名におけるｈｉｂｉｓｃｕｓ  ｃａｎｎａｂｉｎｕｓ及びｈｉｂｉｓｃｕｓ  ｓａｂｄａｒｉｆｆａ等が含まれ、更に、通称名における紅麻、キューバケナフ、洋麻、タイケナフ、メスタ、ビムリ、アンバリ麻及びボンベイ麻等が含まれる。
また、本発明におけるジュートとは、ジュート麻から得られる繊維である。このジュート麻には、黄麻（コウマ、Ｃｏｒｃｈｏｒｕｓ  ｃａｐｓｕｌａｒｉｓ  Ｌ．）、及び、綱麻（ツナソ）、シマツナソ並びにモロヘイヤ、を含む麻及びシナノキ科の植物を含むものとする。
【００１４】
植物性材料｛混合前の植物性材料｝の形状は特に限定されず、繊維状及び非繊維状の形態が挙げられる。このうち非繊維状としては、粉末状（粒状及び球状等を含む）、チップ状（板状及び薄片状等を含む）及び不定形状（粉砕物状等を含む）などの形態が含まれる。これらは１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。
上記のうち繊維状の植物性材料（以下、単に「植物性繊維」ともいう）は、植物体から取り出された繊維であり、且つ長さ（繊維長）Ｌに対する径（繊維径）ｔの割合Ｌ／ｔが５．０〜２０，０００であるものをいう。この植物性繊維において、上記繊維長Ｌは、通常、０．５〜３００ｍｍであり、上記繊維径ｔは、通常、０．０１〜１ｍｍである。この繊維長は、ＪＩＳ  Ｌ１０１５における直接法と同様に、１本の植物性繊維を伸張させずにまっすぐに伸ばし、置尺上で測定した値（Ｌ）である。一方、繊維径は、繊維長を測定した当該植物性繊維について、繊維の長さ方向の中央における繊維径を光学顕微鏡を用いて測定した値（ｔ）である。
【００１５】
更に、植物性繊維の平均繊維長及び平均繊維径等は特に限定されないが、平均繊維長は、２０ｍｍ以下が好ましい。平均繊維長が２０ｍｍ以下の植物性繊維を用いることで、植物性繊維を用いることによる前記効果をよりよく得ることができる。この平均繊維長は１〜１５ｍｍがより好ましく、１．５〜１０ｍｍが更に好ましく、２〜７ｍｍが特に好ましい。この平均繊維長は、ＪＩＳ  Ｌ１０１５に準拠して、直接法にて無作為に単繊維を１本ずつ取り出し、伸張させずにまっすぐに伸ばし、置尺上で繊維長を測定し、合計２００本について測定した平均値である。
一方、上記平均繊維径は、０．２ｍｍ以下が好ましい。平均繊維径が０．２ｍｍ以下の植物性繊維を用いることで、植物性繊維を用いることによる前記効果をよりよく得ることができる。この平均繊維径は０．０１〜０．１５ｍｍがより好ましく、０．０１〜０．１ｍｍが特に好ましい。この平均繊維径は、無作為に単繊維を１本ずつ取り出し、繊維の長さ方向の中央における繊維径を光学顕微鏡を用いて実測し、合計２００本について測定した平均値である。
【００１６】
また、非繊維状の植物性材料（以下、単に「非繊維状植物性材料」ともいう）は、植物体から取り出された上記繊維状には含まれない形態の植物性材料である。その大きさは特に限定されないが、例えば、最大長さ（粒状の場合は最大粒径）は２０ｍｍ以下（通常０．１ｍｍ以上、更には０．３〜２０ｍｍ、より更には０．３〜１５ｍｍ、特に０．５〜１０ｍｍ）とすることが好ましい。
更に、その形状が粉末状である場合には、平均粒径は５．０ｍｍ以下（通常０．１ｍｍ以上、更には０．２〜５．０ｍｍ、より更には０．３〜４．０ｍｍ、特に０．３〜３．０ｍｍ、とりわけ０．５〜２．０ｍｍ）とすることが好ましい。尚、平均粒径とは、粒度分布測定装置によって測定された粒度分布におけるＤ５０の値である。
尚、本方法により得られる熱可塑性組成物ペレットでは、上記混合前の植物性材料の形状及び大きさは、熱可塑性樹脂組成物内でそのまま維持されてもよく、維持されなくてもよい。維持されない場合としては、混合時に更に細かく粉砕されて熱可塑性組成物ペレット内に含まれる場合が挙げられる。
【００１７】
また、植物性材料としてケナフを用いる場合、上記植物性繊維としてはケナフ繊維が挙げられ、上記非繊維状植物性材料としてはケナフコア粉末が挙げられる。本発明の熱可塑性組成物ペレットの製造方法では上記のように非繊維状植物性材料を用いることができる。即ち、ケナフにおいてはケナフコア粉末を用いることができることとなる。
このケナフは靭皮と称される外層部分とコアと称される芯材部分とからなるが、このうち靭皮は、強靱な繊維を有するために利用価値が高いのに対して、コアはケナフ全体の６０体積％程をも占めるにも関わらず、植物性繊維にすることができない。更に、見掛け比重が小さく嵩高いために取扱い性が悪く、樹脂等との混練が難しく、コアは廃棄又は燃料化されることが多い。しかし、本方法によれば、ケナフコアを植物性材料として利用することができる。
【００１８】
上記「熱可塑性樹脂」は、熱可塑性を有する樹脂である。熱可塑性樹脂としては、特に限定されず種々のものを用いることができる。この熱可塑性樹脂としては、ポリオレフィン（ポリプロピレン、ポリエチレン等）、ポリエステル樹脂｛（ポリ乳酸、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート等の脂肪族ポリエステル樹脂）、（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート及びポリトリメチレンテレフタレート等の芳香族ポリエステル樹脂）｝、ポリスチレン、アクリル樹脂（メタクリレート及び／又はアクリレート等を用いて得られた樹脂）、ポリアミド樹脂（ナイロン等）、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂、ＡＢＳ樹脂等が挙げられる。これらは１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。
【００１９】
更に、上記ポリエステル樹脂のなかでは、生分解性を有するポリエステル樹脂（以下、単に「生分解性樹脂」ともいう）が好ましい。生分解性樹脂としては、（１）乳酸、リンゴ酸、グルコース酸及び３−ヒドロキシ酪酸等のヒドロキシカルボン酸の単独重合体、並びに、これらのヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも１種を用いた共重合体、などのヒドロキシカルボン酸系脂肪族ポリエステル、（２）ポリカプロラクトン、及び、上記ヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも１種とカプロラクトンとの共重合体、などのカプロラクトン系脂肪族ポリエステル、（３）ポリブチレンサクシネート、ポリエチレンサクシネート及びポリブチレンアジペート、などの二塩基酸ポリエステル、等が挙げられる。
これらのなかでは、ポリ乳酸、乳酸と乳酸を除く他の上記ヒドロキシカルボン酸との共重合体、ポリカプロラクトン、及び上記ヒドロキシカルボン酸のうちの少なくとも１種とカプロラクトンとの共重合体が好ましく、特にポリ乳酸が好ましい。これらの生分解性樹脂は１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。尚、上記乳酸にはＬ−乳酸及びＤ−乳酸を含むものとし、これらの乳酸は単独で用いてもよく、併用してもよい。
【００２０】
更に、熱可塑性樹脂として、単独で又は他の熱可塑性樹脂と併用して、熱可塑性エラストマーを用いることができる。熱可塑性エラストマーとしては、オレフィン系熱可塑性エラストマー、スチレン系熱可塑性エラストマー、ウレタン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、ポリアミド系エラストマー等が例示される。これらの中ではオレフィン系熱可塑性エラストマー及びスチレン系熱可塑性エラストマーが好ましい。
【００２１】
オレフィン系熱可塑性エラストマーの形態は特に限定されないが、オレフィン系樹脂成分（ハードセグメントとして機能）とゴム成分（ソフトセグメントとして機能）とを含み、ゴム成分がオレフィン系樹脂成分内に分散されてなるものが好ましい。
このうち、オレフィン系樹脂成分は、オレフィンを主成分とする樹脂であること以外特に限定されない。このオレフィン系樹脂成分としては、オレフィンの単独重合体、オレフィンを含む共重合体（オレフィン共重合体を構成する構成単位全体を１００モル％とした場合に７０モル％以上のオレフィンに由来する構成単位を有する共重合体）が挙げられる。前者（オレフィンの単独重合体）としては、ポリエチレン、ポリプロピレン及びエチレン・プロピレン共重合体（エチレン・プロピレンランダム共重合体など）等が挙げられる。一方、後者（オレフィンを含む共重合体）としては、エチレン・酢酸ビニル共重合体及びエチレン・アクリル酸アルキル共重合体等が挙げられる。これらのオレフィン系樹脂成分は１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。
また、上記ゴム成分の組成は特に限定されず、種々のゴム成分を用いることができる。即ち、例えば、オレフィン系ゴム（ＥＰＲ、ＥＰＤＭ等）、スチレン系ゴム、ウレタン系ゴム、アクリル系ゴム等が挙げられる。これらは１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。これらのゴム成分のなかでは、オレフィン系ゴム及びスチレン系ゴムが好ましい。
【００２２】
また、スチレン系熱可塑性エラストマーは、芳香族ビニル化合物｛スチレン、アルキル置換スチレン（α−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、１，３−ジメチルスチレン等）、ビニルナフタレン、ビニルアントラセン等｝に由来する構成単位を含む共重合体であり、通常、この芳香族ビニル化合物に由来する構成単位｛通常、全構成単位中に５モル％（通常５０モル％以下）を越えて含有｝は、芳香族ビニル重合体ブロックとして含有されてハードセグメントとして機能する。スチレン系熱可塑性エラストマーは水素添加されていてもよく、水素添加されていなくてもよいが、水素添加型スチレン系熱可塑性エラストマーが好ましい。また、上記芳香族ビニル重合体ブロック以外の重合体部分は、通常、共役ジエン（ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン等）を用いて形成される。
【００２３】
このスチレン系熱可塑性エラストマーとしては、水素添加型スチレン・ブタジエンランダム共重合体（ＨＳＢＲ）、スチレン・エチレン・ブチレン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ，水素添加型スチレン・ブタジエンブロック共重合体）、スチレン・エチレン・プロピレン・スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ，水素添加型スチレン・イソプレンブロック共重合体）、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）等が挙げられる。
【００２４】
上記各種の熱可塑性樹脂のなかでは、ポリオレフィン、ポリエステル樹脂及びポリエステル樹脂のうちのポリ乳酸を含む他の樹脂との混合樹脂｛ポリ乳酸アロイ（ポリスチレン、ＡＢＳ、ナイロン、ポリカーボネート、ポリプロピレン及びポリブチレンサクシネートのうちの少なくとも１種とポリ乳酸との混合樹脂等）｝のうちの少なくとも１種であることが好ましい。更にこのなかでもポリオレフィンが好ましく、特にポリプロピレン（単独重合体）、ポリプロピレンを含むポリオレフィンの混合樹脂、及びプロピレンに由来する構成単位を含むオレフィン共重合樹脂のうちの少なくともいずれかの樹脂が好ましい。このうちポリプロピレンを含むポリオレフィンの混合樹脂としては、ポリプロピレンとポリエチレンとの混合樹脂が挙げられる。更に、プロピレンに由来する構成単位を含むオレフィン共重合樹脂としては、エチレン・プロピレン共重合体（ランダム共重合体及びブロック共重合体を含む）が挙げられる。これらのポリオレフィンは１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。これらのなかでは、ポリプロピレン（単独重合体）及び／又はエチレン・プロピレン共重合体が特に好ましい。
【００２５】
更に、この混合工程では、上記熱可塑性樹脂の一部に酸変性された熱可塑性樹脂をことができる。即ち、上記各酸変性されていない熱可塑性樹脂（非酸変性熱可塑性樹脂）と、酸変性熱可塑性樹脂とを併用することができる。
酸変性熱可塑性樹脂は、酸基を有する熱可塑性樹脂である。この酸変性熱可塑性樹脂としては、熱可塑性樹脂に酸基を導入したものが挙げられる（尚、以下では酸基が導入されていない状態の重合体を「ベースポリマー」ともいう）。このベースポリマーとしては、前記熱可塑性樹脂として挙げた各種熱可塑性樹脂のうちの１種又は２種以上を用いることができる。これらのなかでは前記非酸変性熱可塑性樹脂と同様にポリオレフィンが好ましい。
【００２６】
更に、上記ベースポリマーは、非酸変性熱可塑性樹脂と同質であることが好ましい。この「同質」とは、［ｉ］同じ種類の熱可塑性樹脂であって、構成単位（単量体単位）が同じであること、［ｉｉ］同じ種類の熱可塑性樹脂であって、構成単位が異なること、又は、［ｉｉｉ］同じ又は異なる種類の熱可塑性樹脂であって、同じ構成単位を少なくとも１種有し且つ互いに相溶性を有する熱可塑性樹脂であること、を意味する。「同じ種類の熱可塑性樹脂」とは、ポリオレフィン、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂等の分類において共通することを意味する。
【００２７】
上記［ｉ］としては、同一の単独重合体又は共重合体であって、分子量、粘度等の化学的性質又は物理的性質が異なる場合が挙げられる。このうち共重合体である例としては、共通する２以上の構成単位を有し、その割合が異なる場合が挙げられる。上記［ｉｉ］としては、一方がポリエチレンであり、他方がポリプロピレンである場合等が挙げられる。上記［ｉｉｉ］の例としては、一方がポリエチレンであり、他方がエチレン・プロピレン共重合体である場合等が挙げられる。上記［ｉｉ］及び［ｉｉｉ］において、熱可塑性樹脂（Ｂ）及びベースポリマーの各々の構成単位全体の５０モル％以上を占める主構成単位は同じであることが好ましい。
【００２８】
また、酸変性熱可塑性樹脂を形成する酸基の種類は特に限定されないが、通常、無水カルボン酸残基（−ＣＯ−Ｏ−ＯＣ−）及び／又はカルボン酸残基（−ＣＯＯＨ）である。この酸基は共重合段階で導入されたものであってもよく、グラフト導入されたものであってもよい。また、酸基はどのような化合物により導入されたものであってもよく、その化合物としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水コハク酸、無水グルタル酸、無水アジピン酸、マレイン酸、イタコン酸、フマル酸、アクリル酸、及びメタクリル酸等が挙げられる。これらは１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらのなかでは、無水マレイン酸及び無水イタコン酸が好ましく、無水マレイン酸が特に好ましい。
【００２９】
酸変性熱可塑性樹脂に導入される酸基の量は特に限定されないものの、酸価において５以上であることが好ましい。これにより、酸変性熱可塑性樹脂の添加量を抑制しつつ高い添加効果を得ることができるからである。この酸価は、１０〜８０がより好ましく、１５〜７０が更に好ましく、２０〜６０が特に好ましい。尚、この酸価はＪＩＳ  Ｋ００７０によるものである。更に、その重量平均分子量は１０，０００〜２００，０００であることが好ましい。これにより熱可塑性樹脂組成物全体への性状変化を抑制しつつ、高い添加効果が得られ、更に優れた耐衝撃性を付与できる。この重量平均分子量は、１５，０００〜１５０，０００がより好ましく、２５，０００〜１２０，０００が更に好ましく、３５，０００〜１００，０００が特に好ましい。尚、この重量平均分子量はＧＰＣ法によるものである。
【００３０】
上記混合工程で混合する植物性材料と熱可塑性樹脂との量比は、得られる混合物内において植物性材料の割合が５０〜９５質量％となるものであればよいが、５０〜９０質量％が好ましく、５１〜８５質量％がより好ましく、５２〜８０質量％が更に好ましく、５３〜７５質量％特に好ましい。上記範囲では本発明の油分添加工程を備えることによる成形性向上及び耐衝撃性向上の各効果を特に得易い。
【００３１】
上記「混合溶融装置」は、熱可塑性樹脂を溶融させながら植物性材料と混合する装置であって、押出タイプのものを除いた装置である。この混合溶融装置の種類などは特に限定されないが、この混合溶融装置は、混合を行う混合室及び混合室内に配置された混合羽根を備え、混合室中で混合羽根の回転により溶融された熱可塑性樹脂と植物性材料とを混合できるものであることが好ましい。このような混合溶融装置としては、特に下記混合溶融装置が好ましい。この混合溶融装置を用いた場合には、植物性材料と熱可塑性樹脂とを特に良好に混合することができる。
【００３２】
この混合溶融装置｛以下、図１、図３（図３は、特許庁の特許電子図書館から取得した国際公開０４／０７６０４４号パンフレット図１を引用）及び図４（図４は、特許庁の特許電子図書館から取得した国際公開０４／０７６０４４号パンフレット図２を引用）参照｝としては、国際公開０４／０７６０４４号パンフレットに記載の混合溶融装置１が好ましい。即ち、混合溶融装置１は、材料供給室１３と、該材料供給室１３に連接された混合室３と、該材料供給室１３と該混合室３とを貫通して回転自在に設けられた回転軸５と、該材料供給室１３内の該回転軸５に配設され且つ該材料供給室１３に供給された混合材料（植物性材料等）を該混合室３へ搬送するらせん状羽根１２と、該混合室３内の該回転軸５に配設され且つ該混合材料を混合する混合羽根１０ａ〜１０ｆと、を備える混合溶融装置が好ましい。
【００３３】
上記混合溶融装置を用い、混合材料を混合溶融装置１（材料供給室１３）へ投入し、混合溶融装置１の混合羽根１０ａ〜１０ｆを回転させることで、植物性材料及び熱可塑性樹脂｛第１の方法においては、更に熱可塑性重合体成分（Ｃ）｝が共に、混合室３の内壁へ向かって押し付けるように打撃し且つ押し進められ、材料同士の衝突するエネルギー（熱量）により短時間で熱可塑性樹脂｛第１の方法においては、更に熱可塑性重合体成分（Ｃ）｝が軟化され、更には溶融され、植物性材料と混合され、更には混練される。また、得られる熱可塑性組成物ペレットには射出成形が可能な優れた流動性が発現される。
【００３４】
上記混合羽根１０ａ〜１０ｆは、上記回転軸５の円周方向の一定角度間隔の部位における軸方向において対向すると共に、回転方向において互いの対向間隔が狭まるような取付け角で該回転軸５に配設された少なくとも２枚の混合羽根（１０ａ〜１０ｆ）によって構成され、該混合羽根１０ａ〜１０ｆの該回転軸５に対する取付け角は、該回転軸５に取り付けられる該混合羽根１０ａ〜１０ｆの根元部から半径方向外方の先端部まで同一であることが好ましく、更には、上記混合羽根１０ａ〜１０ｆが矩形板状をなすことが好ましい。
また、上記混合室は、該混合室を構成する壁に冷却媒体を循環させることができる混合室冷却手段を備えることがより更に好ましい。この構成により、混合室内の過度な温度上昇を抑制でき、熱可塑性樹脂の分解及び熱劣化を抑制（更には防止）できる。
【００３５】
上記「混合」における各種条件は特に限定されないが、例えば、混合時の温度は特に限定されないが、混合室外壁の温度を２００℃以下（より好ましくは１５０℃以下、更に好ましくは１２０℃以下）に制御することが好ましく、更には、５０℃以上（より好ましくは６０℃以上、更に好ましくは８０℃以上）に制御することが好ましい。また、この温度は１０分以内（より好ましくは５分以内）に到達させることが好ましい。更に、上記温度範囲とするのは１５分以内（より好ましくは１０分以内）とすることが好ましい。短時間で高温にし、更には、短時間で混合を終えることで、熱可塑性樹脂の劣化を効果的に抑制できる。
また、上記温度の制御は、混合溶融装置の混合羽根の回転速度を制御することによって行うことが好ましい。より具体的には、混合羽根の先端の回転速度を５ｍ／秒〜５０ｍ／秒となるように制御することが好ましい。この範囲に制御することで、効率よく熱可塑性樹脂を軟化・溶融させつつ、植物性材料とより強力に（より均一に）混合することができる。
【００３６】
更に、この混合における終点は特に限定されないが、上記回転軸に負荷されるトルクの変化により決定できる。即ち、上記回転軸に負荷されるトルクを測定し、そのトルクが最大値となった後に混合を停止することが好ましい。これにより、混合材料を相互に分散性よく混合できる。更に上記トルクの最大値となった後にトルクが低下し始めてから混合を停止させることがより好ましい。特に最大トルクに対して４０％以上（とりわけ好ましくは５０〜８０％）のトルク範囲で混合を停止することが特に好ましい。これにより、混合材料を相互により分散性よく混合できると共に、混合室内部から混合物（破砕前の熱可塑性樹脂組成物）を１６０℃以上の温度で取り出すことができ、混合室内に熱可塑性樹脂組成物が付着して残存されることをより確実に防止できる。
【００３７】
上記「破砕工程」は、混合工程で得られた混合物を破砕して破砕混合物を得る工程である。この混合物を破砕する方法は特に限定されず、例えば、乾式破砕方法及び湿式破砕方法を用いることができるが、乾式破砕方法が好ましい。乾式方法では、混合物中に含まれた植物性材料の吸湿・吸水による乾燥を要さないからである。
また、破砕に用いることができる破砕機（図１の符号３００）は、剪断式破砕機であってもよく、切断式破砕機であってもよく、衝撃式破砕機であってもよく、圧縮式破砕機であってもよく、更にその他の方法による破砕機であってもよい。即ち、破砕機としては、カッターミル、ターボミル、フェザミル、ロートプレックスミル、ラバチョッパ、ハンマーミル及びジョークラッシャー等が挙げられる。これらの破砕機は、単独で用いてもよく２種以上を併用してもよい。併用する場合としては、１つの破砕機で塊状物を粗砕して粗砕物を得た後、別の破砕機で得られた粗砕物を更に細かく細分化する場合等が挙げられる。
これらのなかでは、より細かく破砕（粉砕）でき、本方法における最適な粒度をより確保し易いために剪断式破砕機が好ましい。
【００３８】
破砕混合物（図１の符号３０１）の大きさは特に限定されず、後述するペレット化工程に供することができればよいが、最大辺長が２５ｍｍ以下（通常１ｍｍ以上）であることが好ましく、１〜２０ｍｍがより好ましく、１〜１５ｍｍが更に好ましく、２〜７ｍｍが特に好ましい。この範囲であればペレット化工程におけるペレット生産性に優れ、更には、得られる成形体においても植物性材料による補強効果を特に良好に得ることができる。
尚、破砕機に換えて粉砕機により混合物を粉末状となるまで粉砕した場合には、植物性材料を含有させることによる熱可塑性樹脂強度の補強効果を十分に引き出し難い傾向になる。このため、上記適度な大さに破砕することが好ましい。
更に、破砕工程では、破砕による温度上昇を抑制することが好ましく、特に破砕時の混合物の温度は１００℃以下（通常０℃以上、更に好ましくは８０℃以下）にすることが好ましい。この範囲では熱可塑性樹脂の劣化を効果的に抑制でき、得られる成形体の機械的特性を高く維持できる。
【００３９】
上記「ペレット化工程」は、破砕混合物を押し固めてペレットを得る工程である。このように加熱せず押し固めてペレット化することで、例えば、混合工程で得られた混合物を再度溶融させて二軸押出し機等の一般的な方法を用いてペレット化を行う場合に比べて、混合物への熱履歴を低減できるために得られる成形体の機械的特性をより高く維持できる。
【００４０】
この加熱せず押し固めてペレット化するペレット化工程では、どのような装置及び手段を用いてもよりが、特に各種圧縮成形方法を用いることが好ましい。この圧縮成形方法としては、例えば、ローラー式成形方法及びエクストルーダ式成形方法などが挙げられる。ローラー式成形方法は、ローラー式成形機を用いる方法であり、ダイに接して回転されるローラーにより混合物がダイ内に圧入された後、ダイから押し出されて成形される。ローラー式成形機には、ダイの形状が異なるディスクダイ式（ローラーディスクダイ式成形機）とリングダイ式（ローラーリングダイ式成形機）が挙げられる。一方、エクストルーダ式成形方法は、エクストルーダ式成形機を用いる方法であり、スクリューオーガの回転により混合物がダイ内に圧入された後、ダイから押し出されて成形される。これらの圧縮成形方法のなかでは、特にローラーディスクダイ式成形方法を用いる方法が好ましい。この圧縮成形方法で用いられるローラーディスクダイ式成形機は圧縮効率が高く特に好適である。
【００４１】
更に、本方法では下記特定のローラーディスクダイ式成形機５００（主要部を図２に例示）を用いてペレット化することが特に好ましい。即ち、複数の貫通孔５１１が穿設されたディスクダイ５１と、該ディスクダイ５１上で転動されて該貫通孔５１１内に非圧縮物（混合物）を押し込むプレスローラ５２と、該プレスローラ５２を駆動する主回転軸５３と、を備え、上記ディスクダイ５１は、上記貫通孔５１１と同方向に貫通された主回転軸挿通孔５１２を有し、上記主回転軸５３は、上記主回転軸挿通孔５１２に挿通され且つ該主回転軸５３に垂直に設けられたプレスローラ固定軸５４を有し、上記プレスローラ５２は、上記プレスローラ固定軸５４に回転可能に軸支されて上記主回転軸５３の回転に伴って上記ディスクダイ５１表面で転動されるローラーディスクダイ式成形部５０を有するローラーディスクダイ式成形機（ペレット化装置）５００である。
このローラーディスクダイ式成形機５００では、上記構成に加えて更に、上記プレスローラ５２は表面に凹凸５２１を備えるものであることが好ましい。また、主回転軸５３の回転に伴って回転される切断用ブレード５５を備えることが好ましい。
【００４２】
上記ローラーディスクダイ式成形機５００では、例えば、図２においては、主回転軸５３の上方から投入された破砕混合物をプレスローラ５２が備える表面凹凸５２１が捉えて貫通孔５１１内に押し込み、ディスクダイ５１の裏面側から押し出される。押し出された紐状の混合物は、切断用ブレード５５により適宜の長さに切断されてペレット化され、下方に落下されて熱可塑性組成物ペレット（図１の符号５６）として回収される。
得られるペレットの形状及び大きさは特に限定されないが、柱状（その他の形状であってもよいが、円柱状が好ましい）であることが好ましい。また、その最大長さは１ｍｍ以上（通常２０ｍｍ以下）とすることが好ましく、１〜１０ｍｍがより好ましく、２〜７ｍｍが特に好ましい。
【００４３】
上記「油分添加工程」は、混合工程前に混合工程で用いる植物性材料に油分を添加する（以下、単に「油添する」ともいう）工程（以下、単に「混合前油添工程」ともいう）、及び、ペレットとなる前に破砕混合物に油分を添加する油分添加工程（以下、単に「ペレット化前油添工程」ともいう）である。これらの工程は、いずれか一方のみを備えてもよく、両方を備えてもよい。
【００４４】
油分添加工程のうち混合前油添工程は、油分を植物性材料に対して油添する工程である。この混合前油分添加工程を備える場合、油分は混合工程前であればいつどの段階で添加してもよい。即ち、例えば、混合工程前に、植物性材料を混合工程で用い易いように加工（裁断、粉砕及びペレット化等）する工程を備える場合には、この加工前に油添してもよく、加工中に油添してもよく、加工後に油添してもよく、これらの間に跨って油添してもよい。この植物性材料を加工する場合とは、例えば、植物性材料を裁断する工程や、植物性材料を粉砕する工程や、裁断又は粉砕された植物性材料を押し固めてペレット化する工程等が挙げられる。これらの工程のうちでは、特に上記裁断する工程及び上記ペレット化する工程を備える場合には、これらの工程より更に前に植物性材料に油分を添加することが好ましい。これにより、裁断及びペレット化をよりスムーズに行うこともできる。
【００４５】
更に、油分添加工程のうちペレット化前油添工程は、破砕混合物がペレットとなる前に破砕混合物に油分を添加する工程である。このペレット化前油分添加工程を備える場合、油分は破砕混合物がペレット化される前であればいつどの段階で添加してもよい。即ち、例えば、ペレット化装置へ破砕混合物を投入する前の破砕混合物に対して油添してもよく、ペレット化装置に投入された破砕混合物に装置内でペレット化を行う過程で油添してもよく、これらの間に跨って油添してもよい。
【００４６】
更に、上記各場合において、油添を行う際の方法は特に限定されず、例えば、植物性材料及び破砕混合物に対して直接的に行ってもよく、間接的に行ってもよく、これらの両方で行ってもよい。直接的に行う油添としては、スプレー塗布、滴下及び浸漬等の液体を固体に付着させるための公知の各種方法が挙げられる。これらの方法は１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。これらのなかではスプレー塗布が好ましい。スプレー塗布することで、分散性よく油分を植物性材料及び／又は破砕混合物に添加でき、油分のロスを抑制しつつ少ない油分の使用量で高い油添効果を得ることができる。この直接的に油添する場合には油分添加装置（図１の符号４００）等を用いることができる。即ち、破砕混合物を収容する収容手段（図１の符号４０１）と、破砕混合物に油分（図１の符号４０３）をスプレーするスプレー手段（図１の符号４０２）と、油分の添加を満遍なく行うための撹拌手段（図示せず）と、を備えた油分添加装置等を利用することができる。
一方、間接的に行う油添としては、植物性材料を裁断する裁断刃や、ローラーディスクダイ式のペレット化装置におけるディスクダイ等に油分を供給することで間接的に植物性材料や破砕混合物に油分が供給される場合が挙げられる。
【００４７】
また、この油添工程で用いる油分の種類は特に限定されず、鉱物油、合成油及び植物油等を用いることができ、これらのうちのいずれか１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。鉱物油としては、パラフィン系オイル、ナフテン系オイル、及び芳香族系オイルが挙げられる。また、合成油としては、合成ポリオレフィン油（α−オレフィンオリゴマー、水素化α−オレフィンオリゴマー、ブテンオリゴマー、水素化ブテンオリゴマー、α−オレフィンとエチレンとの非晶質共重合オリゴマー等）、合成パラフィン油（合成イソパラフィン等）、合成エステル油｛ジエステル油（ジトリデシルグルタレート、ジ−２−エチルヘキシルアジペート、ジイソデシルアジペート、ジトリデシルアジペート、ジ−２−エチルヘキシルセバケート等）、ポリオールエステル油（トリメチロールプロパンカプリレート、トリメチロールプロパンペラルゴネート、ペンタエリスリトール２−エチルヘキサノエート、ペンタエリスリトールペラルゴネート等）など｝、ポリオキシアルキレングリコール、アルキルベンゼン、ジアルキルジフェニルエーテル、ポリフェニルエーテル、アルキルナフタレン、ポリシロキサン｛シリコーン油（ポリジメチルシロキサン、ポリメチルフェニルシロキサン及びジメチルシロキサン−ジフェニルシロキサン共重合体等）｝等が挙げられる。更に、植物油（植物油加工品も含む）としては、パーム油、ヤシ油、コーン油、綿花油、ナタネ油、ヒマシ油、大豆油、オリーブ油、及びこれらの加工油等が挙げられる。
【００４８】
これらのなかでは、鉱物油及び合成油が好ましく、更には、鉱物油が好ましい。更に、鉱物油のなかでもパラフィン系オイルが好ましい。パラフィン系オイルは、ｎ−ｄ−Ｍ環分析法｛ＡＳＴＭ−Ｄ３２３８により、パラフィン成分含有率（ＣＰ）、ナフテン成分含有率（ＣＮ）、芳香族成分含有率（ＣＡ）とした場合に、ＣＰ＋ＣＮ＋ＣＡ＝１００（％）｝においてパラフィン成分含有率（ＣＰ）が５０％以上であるオイルである。このパラフィン系オイルには、流動パラフィン及びパラフィンワックスが含まれるが、このうち流動パラフィンが好ましい。
【００４９】
また、パラフィン系オイルの動粘度は特に限定されないが、１００℃において３０ｍｍ２／Ｓ以下（通常、２．０ｍｍ２／Ｓ以上）であることが好ましい。この範囲のパラフィン系オイルであれば、植物性材料及び／又は破砕混合物に添加することでこれらの内部へ適度に浸透させることができ、得られるペレット性状に優れる（ペレット化がより容易であり、得られるペレットの崩壊がほとんどない）。加えて、植物性材料及び／又は破砕混合物へ油分を添加する際に容易に分散性よく添加することができる。
更に、パラフィン系オイルの引火点は特に限定されないが、１００℃以上（通常、２５０℃以下）であることが好ましい。この範囲であれば、油分の添加を行った後に他の工程を施したとしてもこれら油分の機能を十分に維持させることができる。この引火点は１２０〜２００℃であることがより好ましく、１５０〜２００℃であることが特に好ましい。
【００５０】
更に、油添工程では、植物性材料と熱可塑性樹脂との合計を１００質量部とした場合に添加する油分の量は合計で１〜１７質量部である。即ち、複数の油添工程を備える場合には、これらの各油添工程で添加する油分の総計が１〜１７質量部である。この範囲では油添によるペレットの崩壊抑制効果、機械的特性の向上効果、ペレット化速度の向上効果等を得ることができる。尚、油分は１７質量部を越えて添加してもペレット崩壊抑制及び耐衝撃性向上の効果は十分に得られるものの、ペレット化された熱可塑性組成物ペレットやこのペレットから得られる成形体から油分がブリードアウトし易くなり、過剰量となるため好ましくない。この油分の添加量の合計は、１．０〜１５質量部が好ましく、２．０〜１２質量部がより好ましく、３．０〜１０質量部が特に好ましい。
【００５１】
本方法では、混合工程、破砕工程、ペレット工程及び油添工程以外に他の工程を備えることができる。他の工程としては、前述のように混合工程前に用いる植物性材料を押し固めて植物性材料ペレットを得る工程（植物性材料ペレット化工程）が挙げられる。この植物性材料ペレット化工程では、前記破砕混合物をペレット化するペレット化工程と同様にローラーディスクダイ式成形機５００を用いることができる。
上記植物性材料ペレット化工程を備える場合は、植物性材料の比重を熱可塑性樹脂に近づけることができ、植物性材料と熱可塑性樹脂との間の比重差を小さくできる。このため、混合の際の材料の偏在を抑制でき、植物性材料と熱可塑性樹脂とが相互により均一に分散された混合物を得ることができる。そして、得られる成形体はより優れた機械的特性を得ることができる。また、植物性材料の見掛け比重を大きくすることで嵩高さを小さくでき取扱い性が向上され、混合溶融装置への投入も容易となるなど熱可塑性組成物ペレットを製造する際の効率が向上される。
【００５２】
尚、本発明の製造方法では、植物性材料、熱可塑性樹脂及び油分以外にも他の成分を配合できる。他の成分としては、各種帯電防止剤、難燃剤、抗菌剤、着色剤等も配合できる。これらは１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。これら他の成分は、どの工程で配合してもよい。但し、本発明の方法では植物性材料と熱可塑性樹脂との混合を促進するための添加剤は何ら用いる必要がない。
【００５３】
［２］成形体の製造方法
本発明の成形体の製造方法は、前記方法により得られた熱可塑性組成物ペレットを射出成形して成形体を得ることを特徴とする。即ち、本成形体の製造方法は、熱可塑性組成物ペレットを射出成形して成形体を得る成形工程を備える。
上記熱可塑性組成物ペレットは、前述のように植物性材料を多く含有しつつも、耐崩壊性に優れているため、射出成形機の射出シリンダ内により正確に計量された熱可塑性組成物ペレットが投入され、得られる成形体に欠肉等を生じることなく賦形性に優れている。更に、前記本発明の方法により得られた成形体では、油添工程を備えず得られたペレットによる成形体に比べて耐衝撃性がより優れる。更に、前記方法により得られた熱可塑性組成物ペレットは流動性にも優れるため、成形時の計量時間（射出成形機における計量時間等）、及び射出時間などを短縮できる結果、成形サイクルが短縮されて、成形効率を向上させることができる。
尚、本製造方法の射出成形における射出成形機（図１の符号６００）、これに付設された金型（図１の符号６１）並びに各種成形条件及び使用する装置等は特に限定されず、目的とする成形体及び性状、使用されている熱可塑性樹脂の種類等により適宜のものとすることが好ましい。
【００５４】
本発明の製造方法により得られる成形体の形状、大きさ及び厚さ等は特に限定されない。また、その用途も特に限定されない。この成形体は、例えば、自動車、鉄道車両、船舶及び飛行機等の内装材、外装材及び構造材等として用いられる。このうち自動車用品としては、自動車用内装材、自動車用インストルメントパネル、自動車用外装材等が挙げられる。具体的には、ドア基材、パッケージトレー、ピラーガーニッシュ、スイッチベース、クオーターパネル、アームレストの芯材、自動車用ドアトリム、シート構造材、シートバックボード、天井材、コンソールボックス、自動車用ダッシュボード、各種インストルメントパネル、デッキトリム、バンパー、スポイラー及びカウリング等が挙げられる。更に、例えば、建築物及び家具等の内装材、外装材及び構造材が挙げられる。即ち、ドア表装材、ドア構造材、各種家具（机、椅子、棚、箪笥など）の表装材、構造材等が挙げられる。その他、包装体、収容体（トレイ等）、保護用部材及びパーティション部材等が挙げられる。
【実施例】
【００５５】
以下、実施例を用いて本発明を具体的に説明する。
［１］熱可塑性組成物ペレットの製造
粒径１ｍｍ以下のケナフコア（実験例１〜７）又は繊維長さ３ｍｍのケナフ繊維（実験例８〜９）である植物性材料と、ＰＰ（日本ポリプロ株式会社製、品名「ＮＢＸ０３ＨＲＳ」）と、を表１に示す量比で、混合溶融装置１（株式会社エムアンドエフ・テクノロジー製、ＷＯ２００４−０７６０４４号に示された器機）の材料供給室（図３の符号１３）に投入（植物性材料と熱可塑性樹脂とで合計７００ｇを表１の量比で投入）した後、混合室（容量５Ｌ、図３の符号３）内で混合し混練した。この混合に際して混合羽根（図３の符号１０及び図４の符号１０ａ〜１０ｆ）は回転速度２０００ｒｐｍで回転させた。そして、混合羽根にかかる負荷（トルク）が上昇し、最大値に達して（１００％を超えて）６秒後を終点として混合を停止して、得られた混合物を混合溶融装置から排出した。
【００５６】
尚、上記ケナフコアは、破砕機（株式会社ホーライ製、形式「Ｚ１０−４２０」）で破砕したものであり、その粒径は、ＪＩＳ  Ｚ８８０１に準拠して、目開き１．０ｍｍの円孔板篩を通過したものである。ケナフ繊維は、ＪＩＳ  Ｌ１０１５に準拠して、直接法にて無作為に単繊維を１本ずつ取り出し、置尺上で繊維長を測定し、合計２００本について測定した平均値である。
【００５７】
得られた各混合物を破砕機（株式会社ホーライ製、形式「Ｚ１０−４２０」）を用いて５．０ｍｍ程度（５．０ｍｍメッシュを通過するサイズ）に破砕して破砕混合物を得た。
次いで、得られた破砕混合物に油分としてパラフィン系オイル｛出光興産株式会社製、品名「ダイアナプロセスオイルＰＷ−９０」、ＣＰ（％）：ＣＮ（％）：ＣＡ（％）＝７１：２９：０、動粘度（１００℃）１１．２５ｍｍ２／Ｓ｝を表１の量比｛粉砕混合物（植物性材料とＰＰとからなる）全体を１００質量部とした場合の添加油分量｝となるようにスプレーを用いて破砕混合物に添加した（実験例１及び８では油分添加を行っていない）。
その後、油添された破砕混合物をローラーディスクダイ式成形機５００｛株式会社菊川鉄工所製、形式「ＫＰ２８０」、貫通孔径（図２の符号５１１）４．２ｍｍ｝に、フィダー周波数２０Ｈｚで投入し、各破砕混合物を直径約４ｍｍ且つ長さ約５ｍｍの円柱状のペレットにした。その後、得られたペレットをオーブンにて１００℃で２４時間乾燥させて、実験例１〜９の熱可塑性組成物ペレットを得た。
【００５８】
【表１】
2010006875.tif 000003
【００５９】
［２］成形体の製造
上記［１］で得られた実験例１〜９の各熱可塑性組成物ペレットを射出成形機（住友重機械工業株式会社製、形式「ＳＥ１００ＤＵ」）に各々投入し、シリンダ温度１９０℃、型温度４０℃の条件で射出成形して厚さ４ｍｍ、幅１０ｍｍ、長さ８０ｍｍの長方形板状の試験片を得た。また、各実験例の熱可塑性組成物ペレットについてこの試験片を各々１００個ずつ作製した。
【００６０】
［３］特性の評価
上記［２］で成形した試験片を金型から離型した後、各試験片に生じた欠肉の有無を目視にて観察した。欠肉とは成形体の一部の欠けた部分である（射出成形機のシリンダ内に計量・投入されたペレット量が少なく、金型のキャビティ体積よりも熱可塑性組成物の量が少ないために生じると考えられる）。そして、１００個の各試験片に認められる欠肉の数を１００分率にして欠肉率（％）として表１に併記した。
【００６１】
更に、上記射出成形機にバーフロー金型（幅２０ｍｍ且つ厚さ２ｍｍの角渦巻き形状のキャビティを有する）を接続し、シリンダ温度１９０℃、型温度４０℃、射出圧力１５０ＭＰａ、射出速度８０ｍｍ／秒、計量値６０（スクリューを６０ｍｍ後退させて、シリンダに６０ｍｍ分の溶融樹脂の貯留域を確保）の条件で射出成形して得られた成形体の長さ（流動長）を測定し、これを表１に併記（バーフロー欄に記載）した。
【００６２】
上記［２］で得られた実験例１〜９の試験片を用いて曲げ弾性率及び撓み量を測定した。このうち曲げ弾性率については、各試験片を支点間距離（Ｌ）６４ｍｍとした２つの支点（曲率半径５ｍｍ）で支持しつつ、支点間中心に配置した作用点（曲率半径５ｍｍ）から速度２ｍｍ／分にて荷重の負荷を行い測定した（ＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠）。また、上記曲げ試験において各試験片が破断した際の上記作用点のストローク量を撓み量として計測した。この結果は上記表１に併記した。
【００６３】
［４］実施例の効果
表１の結果から、油分の添加を行うことで、欠肉率を確実に低下させることができることが分かる。即ち、油分の添加を行っていない実験例１では、欠肉率が１５％であるのに対して、１質量部の油分を添加した実験例２では、実験例１に比べて欠肉率が４６％も小さくなり、欠肉率８％にまで低下された。更に、３〜１５質量部の油分を添加した実験例３〜６では、いずれも欠肉率は０％になり、全ての試験片に欠肉が認められない優れた賦形性が得られた。また、２０質量部の油分を添加した実験例７では、なんら問題なく射出成形を行うことができたものの、その後、試験片から油分のブリードアウトが認められた。
【００６４】
一方、油分を添加することで、各実験例に示すように、撓み量が大きくなると共に、曲げ弾性率が適度に低下されて、耐衝撃性が向上されることが分かる。即ち、割れるときには過度な応力を蓄積することなく割れるという実用性に優れた成形体が得られることが分かる。特に撓み量を大きくする効果は、植物性材料としてケナフ繊維を用いた場合に顕著であり、油分を添加していない実験例８の撓み量が３．０ｍｍであるのに対して、わずか３質量部の油分を添加した実験例９の撓み量は６．２ｍｍであり、実験例８の２．１倍にも向上された。
【産業上の利用可能性】
【００６５】
本発明の熱可塑性組成物ペレットの製造方法並びに成形体の製造方法は、自動車関連分野及び建築関連分野などにおいて広く利用される。特に自動車、鉄道車両、船舶及び飛行機等の内装材、外装材及び構造材等に好適であり、なかでも自動車用品としては、自動車用内装材、自動車用インストルメントパネル、自動車用外装材等に好適である。具体的には、ドア基材、パッケージトレー、ピラーガーニッシュ、スイッチベース、クオーターパネル、アームレストの芯材、自動車用ドアトリム、シート構造材、シートバックボード、天井材、コンソールボックス、自動車用ダッシュボード、各種インストルメントパネル、デッキトリム、バンパー、スポイラー及びカウリング等が挙げられる。更に、例えば、建築物及び家具等の内装材、外装材及び構造材にも好適である。具体的には、ドア表装材、ドア構造材、各種家具（机、椅子、棚、箪笥など）の表装材、構造材等が挙げられる。その他、包装体、収容体（トレイ等）、保護用部材及びパーティション部材等としても好適である。
【図面の簡単な説明】
【００６６】
【図１】本熱可塑性組成物ペレットの製造方法から本成形体の製造方法までの各工程を模式的に示す説明図である。
【図２】ローラーディスクダイ式成形機の要部の一例を示す模式的な斜視図である。
【図３】混合溶融装置の一例を示す模式的な断面図である。
【図４】混合溶融装置に配設された混合羽根の一例を示す模式的な側面図である。
【符号の説明】
【００６７】
１；混合溶融装置、３；混合室、５；回転軸、１０及び１０ａ〜１０ｆ；混合羽根、１２；らせん状羽根、１３；材料供給室、
３００；破砕機、３０１；破砕混合物、
４００；油分添加装置、４０１；収容手段、４０２；スプレー手段、４０３；油分、
５００；ローラーディスクダイ式成形機（ペレット化装置）、５０；ローラーディスクダイ式成形部（ペレット化部）、５１；ディスクダイ、５１１；貫通孔、５１２；主回転軸挿通孔、５２；プレスローラ、５２１；凹凸部、５３；主回転軸、５４；プレスローラ固定軸、５５；切断用ブレード、５６；熱可塑性組成物ペレット、
６００；射出成形機、６１；金型。
【図１】
2010006875.tif 000004
【図２】
2010006875.tif 000005
【図３】
2010006875.tif 000006
【図４】
2010006875.tif 000007