(57)【要約】【課題】原子燃料に濃縮度が５ｗｔ％を超えるウランを用いる場合に、大幅なコスト上昇なしに臨界管理できるようにする。【解決手段】燃料集合体を形成する燃料棒１３，１４，１５，１６，１７，１８，１９のうち、５％を超える濃縮度のウランの酸化物を含有する低ガドリニア入燃料棒１６，１７，１８には、Ｇｄ複合酸化物が添加されている。Ｇｄ複合酸化物とは、ガドリニウムとガドリニウムを除く希土類元素Ａとの化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ２−０．５Ｘまたは化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ１．５で表わされる酸化物である。希土類元素Ａとしては、セリウムＣｅ、ランタンＬａ、エルビウムＥｒなどを用いることができる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ガドリニウムとガドリニウムを除く希土類元素Ａとの化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ２−０．５Ｘまたは化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ１．５で表わされるＧｄ複合酸化物および５％を超える濃縮度のウランの酸化物を含有する燃料要素を有することを特徴とする燃料集合体。
【請求項２】
前記燃料要素中のガドリニウムの含有割合は、前記Ｇｄ複合酸化物中のガドリニウムが単独の酸化物として存在した場合に換算して０．１ｗｔ％未満であることを特徴とする請求項１に記載の燃料集合体。
【請求項３】
前記燃料要素中のウランの濃縮度は１０ｗｔ％以下であって、前記燃料要素中のガドリニウムの含有割合は前記Ｇｄ複合酸化物中のガドリニウムが単独の酸化物として存在した場合に換算して前記燃料要素中のウランの濃縮度の５ｗｔ％からの増分に６１×１０−４を乗じた下限値以上であることを特徴とする請求項２に記載の燃料集合体。
【請求項４】
前記燃料要素中のガドリニウムの含有割合は前記Ｇｄ複合酸化物中のガドリニウムが単独の酸化物として存在した場合に換算して前記下限値の３倍以下であることを特徴とする請求項３に記載の燃料集合体。
【請求項５】
前記希土類元素Ａは、エルビウムとランタンとセリウムとから選択される１以上の元素であることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載の燃料集合体。
【請求項６】
前記希土類元素Ａはランタンおよびセリウムのいずれかであって、前記燃料要素中のウランの酸化物と前記Ｇｄ複合酸化物との総和に対する前記Ｇｄ複合酸化物の割合は０．１ｗｔ％以上０．３ｗｔ％以下であって、前記Ｇｄ複合酸化物中のガドリニウムの割合は５ｗｔ％以上３３ｗｔ％以下であることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載の燃料集合体。
【請求項７】
前記希土類元素Ａはエルビウムであって、前記燃料要素中のガドリニウムの含有割合は前記Ｇｄ複合酸化物中のガドリニウムが単独の酸化物として存在した場合に換算して０．０１ｗｔ％以下であることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載の燃料集合体。
【請求項８】
前記燃料要素の前記Ｇｄ複合酸化物中のガドリニウムが単独の酸化物として存在した場合に換算した濃度よりも高い割合でガドリニウム酸化物を含有する高ガドリニア入燃料要素を有することを特徴とする請求項１ないし請求項７のいずれか１項に記載の燃料集合体。
【請求項９】
ガドリニウムとガドリニウムを除く希土類元素Ａとの化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ２−０．５Ｘまたは化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ１．５で表わされるＧｄ複合酸化物を、５％を超える濃縮度のウランの酸化物とを混合する工程、を有することを特徴とする燃料集合体の製造方法。
【請求項１０】
ガドリニウムとガドリニウムを除く希土類元素Ａとの化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ２−０．５Ｘまたは化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ１．５で表わされるＧｄ複合酸化物と、５％を超える濃縮度のウランの酸化物とを含有することを特徴とするウラン粉末。
【請求項１１】
ウランの濃縮度は１０ｗｔ％以下であって、ガドリニウムの含有割合は前記Ｇｄ複合酸化物中のガドリニウムが単独の酸化物として存在した場合に換算して、ウランの濃縮度の５ｗｔ％からの増分に６１×１０−４を乗じた下限値以上であることを特徴とする請求項１０に記載のウラン粉末。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子炉に装荷される燃料集合体、その製造方法およびウラン粉末に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電プラントの出力の増加や運転サイクルの長期化を実現し、かつ使用済み燃料集合体の発生数を抑制して経済性の向上を図るためには、燃料のウラン濃縮度を高めることが望ましい。ウランの高濃縮度化、すなわち、ウラン中での２３５Ｕの濃度を高めることは、同じ発電量を得るために必要な新燃料集合体の取替体数と使用済燃料集合体発生量を低減し、燃料サイクルコストの低減に大きく貢献する。
【０００３】
しかし、商業規模で実用化されている軽水炉用燃料集合体加工施設は、一般的に、ウラン濃縮度が５％を上限として、臨界安全性を確保できるように設計されている。このような施設の安全審査は「ウラン加工施設安全審査指針」に基づいて行われ、臨界安全性を確保できていることなどが審査によって確かめられて、その施設の設置が許可されることになる。一方、濃縮度が５％を越えるウランを取り扱う施設は、「特定のウラン加工施設のための安全審査指針」に基づいて、より厳格な規制を受けている。
【０００４】
したがって、濃縮度が５％を超えるウランを用いた燃料集合体を原子炉に用いるためには、臨界管理の観点から、加工施設の大幅な設計変更や設備改造が必要になり、コストが上昇する可能性がある。また、濃縮度が５％を超えるウランを用いた場合には、新燃料輸送、新燃料貯蔵の各工程においても設計変更、設備改造などが必要になり、コストが上昇する可能性がある。そうすると、原子炉燃料の濃縮度上昇による燃料サイクルコスト低減効果が相殺される可能性がある。
【特許文献１】特開２００４−１７７２４１号公報
【特許文献２】特開平４−２１２０９３号公報
【非特許文献１】科学技術庁原子力安全局核燃料規制課編、「臨界安全ハンドブック」、１９８８年１０月３１日、にっかん書房発行
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ウランの濃縮度が５ｗｔ％を超える原子炉燃料を採用するためには、臨界管理の観点から各工程における設計変更、設備改造などに伴ってコストが増大し、原子炉燃料の濃縮度上昇による燃料サイクルコスト低減効果が相殺される可能性がある。このため、これに対応する対策が必要となる。なお、ウラン濃縮度５ｗｔ％超の原子炉燃料を採用するにあたり、商用軽水炉用燃料のウラン濃縮度の上限は１０ｗｔ％程度が実用的である。
【０００６】
ウランの濃縮度が５ｗｔ％を超える原子燃料を、現行の加工施設などで取り扱うためには、ウランに中性子吸収断面積が大きな物質を添加するなどして、その混合物の中性子増倍率を濃縮度が５％以下のウランと同等にする方法がある。中性子吸収断面積が大きな物質を用いて燃料の中性子増倍率を小さくする場合、その中性子吸収効果が運転サイクル中の炉心の中性子挙動に与える影響をできるだけ小さくするために用いる量はできるだけ少ないほうが好ましい。
【０００７】
中性子吸収断面積が大きな物質としては、現在、運転サイクル中の反応度を制御することなどを目的として用いられているガドリニウム（Ｇｄ）が挙げられる。ガドリニウムは、中性子吸収断面積が非常に大きいため、微量でも燃料の中性子増倍率を小さくすることができる。しかし、微量のガドリニア（Ｇｄ２Ｏ３）をウランに添加する場合、二酸化ウランとの混合粉末、あるいは、焼結されたペレットの状態において、ガドリニアの濃度分布が不均一になると、中性子増倍率の抑制効果を発揮できないおそれがある。一方、このような不均一性に起因した中性子増倍率抑制効果の低減を補うために中性子吸収断面積が大きな物質の濃度を高めると、運転サイクル中の反応度が低下し、燃料サイクルコストが増加する可能性がある。
【０００８】
特許文献１には、ガドリニア（Ｇｄ２Ｏ３）よりも中性子吸収断面積が小さい、酸化エルビウム（Ｅｒ２Ｏ３）をＵＯ２ペレットに微量だけ添加することによって臨界安全性を確保する方法が開示されている。また、特許文献２で開示されている、ボロン（Ｂ）などをＵＯ２ペレット表面や燃料被覆管の内側に塗布する方法によっても、臨界安全性を確保することができる。
【０００９】
しかし、室温（０．０２５ｅＶ）における熱中性子吸収断面積は、Ｅｒ−１６７で約６４０バーン、Ｂ−１０で約３，８４０バーンであり、Ｇｄの同位体であるＧｄ−１５７で２５４，０８０バーンと比べてはるかに小さい。このため、エルビウムやボロンを原子燃料に用いた場合、それらの可燃性毒物の濃度によっては運転サイクルの末期において可燃性毒物が残留して炉心の反応度損失が発生する可能性がある。運転サイクル末期に可燃性毒物が残留している場合、ウランの高濃縮度化による燃料サイクルのコスト低減効果を発揮することが困難となる。
【００１０】
そこで、本発明は、原子燃料に濃縮度が５ｗｔ％を超えるウランを用いる場合に、大幅なコスト上昇なしに臨界管理できるようにすることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上述の目的を達成するため、本発明は、燃料集合体において、ガドリニウムとガドリニウムを除く希土類元素Ａとの化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ２−０．５Ｘまたは化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ１．５で表わされるＧｄ複合酸化物および５％を超える濃縮度のウランの酸化物を含有する燃料要素を有することを特徴とする。
【００１２】
また、本発明は、燃料集合体の製造方法において、ガドリニウムとガドリニウムを除く希土類元素Ａとの化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ２−０．５Ｘまたは化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ１．５で表わされるＧｄ複合酸化物を、５％を超える濃縮度のウランの酸化物とを混合する工程、を有することを特徴とする。
【００１３】
また、本発明は、ウラン粉末において、ガドリニウムとガドリニウムを除く希土類元素Ａとの化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ２−０．５Ｘまたは化学式Ａ１−ＸＧｄＸＯ１．５で表わされるＧｄ複合酸化物を、５％を超える濃縮度のウランの酸化物とを含有することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、原子燃料に濃縮度が５ｗｔ％を超えるウランを用いる場合に、大幅なコスト上昇なしに臨界管理できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明に係る燃料集合体の実施の形態を、図面を参照して説明する。なお、同一または類似の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。
【００１６】
［第１の実施の形態］
図２は、本発明に係る燃料集合体の第１の実施の形態に用いる燃料棒の縦断面図である。
【００１７】
本実施の形態における燃料棒は、被覆管２１と、ペレット２３と、下部端栓２２と、上部端栓２５と、プレナムスプリング２４とを有している。被覆管２１は、ジルコニウム合金で円筒に形成された管である。ペレット２３は、ウランの酸化物などをたとえば高さが１ｃｍ程度の円柱状に焼き固めたものである。被覆管２１の内部には、複数のペレット２３が収納される。被覆管２１の下端には、下部端栓２２が溶接されている。被覆管２１の上端には、上部端栓２５が溶接されている。上部端栓２５とペレット２３の端面との間には、プレナムスプリング２４が配置され、ペレット２３が押圧支持されている。
【００１８】
図１は、本実施の形態の燃料集合体の横断面図である。図１には、この燃料集合体を原子炉に装荷した場合の制御棒４０との位置関係をあわせて示した。
【００１９】
本実施の形態の燃料集合体１０は、チャンネルボックス４１を装着された状態で沸騰水型原子炉（ＢＷＲ）に装荷される。燃料集合体１０は、燃料棒１３，１４，１５，１６，１７，１８，１９とウォータロッド１１とを有している。ウォータロッド１１は、内部に水が流れるようにたとえばジルコニウム合金で形成された管である。この燃料集合体１０は、運転サイクルは２年で、取出平均燃焼度７０ＧＷｄ／ｔ程度を想定した、平均ウラン濃縮度が約６．２ｗｔ％の取替用燃料集合体の設計例である。
【００２０】
７４本の燃料棒１３，１４，１５，１６，１７，１８，１９と２本のウォータロッド１１とは、たとえば９行９列の正方格子状に束ねられている。２本のウォータロッド１１は、燃料集合体１０の横断面の中央付近に、正方格子の７箇所を占める位置に配置される。燃料要素である７４本の燃料棒１３，１４，１５，１６，１７，１８，１９は、残りの正方格子の位置に配置される。燃料棒１３，１４，１５，１６，１７，１８，１９およびウォータロッド１１は、上端および下端をタイプレートで支持され、また、タイプレートとタイプレートの間のたとえば７箇所に設けられたスペーサによって横断面方向の移動が制限されている。
【００２１】
７４本の燃料棒１３，１４，１５，１６，１７，１８，１９は、ウラン燃料棒１３，１４，１５と、高ガドリニア入燃料棒１９と、低ガドリニア入燃料棒１６，１７，１８とに分類することができる。ウラン燃料棒１３，１４，１５は、濃縮度が５ｗｔ％以下のウランの酸化物で形成されたペレット２３を収納した燃料棒である。本実施の形態では、ウラン燃料棒１３，１４，１５として、ウランの濃縮度が３ｗｔ％のウラン燃料棒１３と、ウランの濃縮度が４ｗｔ％のウラン燃料棒１４と、ウランの濃縮度が５ｗｔ％のウラン燃料棒１５の３種類が用いられている。
【００２２】
高ガドリニア入燃料棒１９は、ウラン酸化物中に比較的高い濃度のガドリニア（Ｇｄ２Ｏ３）を含有させたペレット２３を収納した燃料棒である。高ガドリニア入燃料棒１９に収められたペレット２３に含有されるガドリニアは、原子炉の運転サイクル中の炉心の余剰反応度を平坦化させるためなどを目的として導入されるものである。このような目的で導入されるガドリニアのペレット中の含有割合は、一般的に１ｗｔ％以上である。また、高ガドリニア入燃料棒１９に収納されるペレット２３には、濃縮度が６ｗｔ％のウランが用いられる。
【００２３】
低ガドリニア入燃料棒１６，１７，１８は、５％を超える濃縮度のウランの酸化物と、ガドリニウムおよびガドリニウムを除く希土類元素のＧｄ複合酸化物とを含有するペレット３を収納している。低ガドリニア入燃料棒１６，１７，１８に含有されるガドリニウムは、主として燃料の加工、輸送など、原子炉に装荷されるまでの臨界安全を確保することを目的として導入されており、添加量は概ね０．１ｗｔ％未満である。本実施の形態では、低ガドリニア入燃料棒１６，１７，１８として、ガドリニア換算で５３ｐｐｍの複合酸化物を添加した濃縮度６ｗｔ％のＵＯ２を用いた燃料棒１６と、ガドリニア換算で１１０ｐｐｍのＧｄ複合酸化物を添加した濃縮度７ｗｔ％のＵＯ２を用いた燃料棒１７と、ガドリニア換算で１７０ｐｐｍのＧｄ複合酸化物を添加した濃縮度８ｗｔ％のＵＯ２を用いた燃料棒１８と、を用いている。
【００２４】
ここで複合酸化物とは、二種類以上の金属酸化物であって、ミクロ構造においても化学量論的な組成を維持している酸化物のことを言う。また、Ｇｄ複合酸化物とは、ガドリニウムＧｄおよび他の希土類元素Ａとの酸化物であって、希土類元素Ａの原子数に対するＧｄの割合をＸとした場合の化学式が、Ａ１−ＸＧｄＸＯ２−０．５ＸまたはＡ１−ＸＧｄＸＯ１．５で表わされる酸化物である。希土類元素Ａとしては、たとえばセリウムＣｅまたはランタンＬａを用いることができる。また、ガドリニア換算とは、Ｇｄ複合酸化物中からガドリニア（Ｇｄ２Ｏ３）を分離した状態で換算することを言うこととする。等価ガドリニア濃度とは、Ｇｄ複合酸化物中のＧｄが単独のガドリニアとして存在した場合の濃度であるとする。
【００２５】
臨界安全ハンドブック（非特許文献１）では、臨界安全上最も厳しい場合として、「完全水没」を想定している。この「完全水没」という状態は、核燃料物質の隙間に水が浸透し、かつ周囲を水で取り囲んだ状態である。このような「完全水没」の状態において、均質なＵＯ２・Ｈ２Ｏの体系に対して、ウランの全ての濃度範囲で、「質量管理」あるいは「形状寸法管理」における制限値として「最小推定臨界値」および「最小推定臨界下限値」を定めている。「質量管理」とは、臨界安全上の制限となる一定の質量を超える原子炉燃料は取り扱わない管理である。「形状寸法管理」とは、一定の形状・寸法を超える原子炉燃料は取り扱わない管理である。ＵＯ２粉末を取り扱う工程における、これらの制限値を表１に示す。
【表１】
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【００２６】
ここで、推定臨界値とは質量や形状・寸法がその値であれば臨界と判断される値であり、推定臨界下限値とは質量や形状・寸法がその値以下であれば未臨界と判断される値であって、表１の各数値はウラン全濃度範囲における最小値として示される。
【００２７】
本実施の形態では、燃料成形加工施設で取り扱うＵＯ２粉末について、ウラン濃縮度５ｗｔ％超のＵＯ２粉末に微量のＧｄ複合酸化物、たとえば０．１ｗｔ％未満のガドリニアに相当するＧｄ複合酸化物を均一に添加する。これにより、ウラン濃縮度５ｗｔ％のＵＯ２粉末の臨界安全上の制限となる質量管理あるいは形状寸法管理の制限値における中性子実効増倍率の最大値と等しいか、これよりも小さくなるように原子燃料サイクル施設の臨界管理を行う。すなわち、ウラン濃縮度５ｗｔ％超のＵＯ２粉末の質量管理あるいは形状寸法管理の各々の中性子実効増倍率が、表１のウラン濃縮度５ｗｔ％でのＵＯ２粉末の質量管理あるいは形状寸法管理の各々の中性子実効増倍率の最大値に等しいか、より小さくなるように濃縮度が５ｗｔ％を超えるＵＯ２粉末に微量のガドリニアを添加することにより、濃縮度が５ｗｔ％を超えるＵＯ２粉末の臨界安全の制限条件を濃縮度が５ｗｔ％のＵＯ２粉末の臨界安全の制限条件と等しくする。
【００２８】
なお、臨界安全の制限条件とする中性子実効増倍率の基準とするウランの濃縮度は、５ｗｔ％に限定されるものではなく、５ｗｔ％以下であればよい。たとえば、ウランの濃縮度の製造公差などを考慮して、ウランの濃縮度が４．５ｗｔ％の中性子実効増倍率を基準としてもよい。ただし、基準とするウランの濃縮度が５ｗｔ％に比べて小さくなるにしたがって、臨界安全に対する制限が過大になりガドリニアの添加量は過剰になることを留意する。
【００２９】
図３は、金属量が３３ｋｇのＵＯ２粉末を球体とし、３０ｃｍの水反射厚がある場合の中性子実効増倍率を示すグラフである。
【００３０】
図３は、表１に示された各ウラン濃縮度（３ｗｔ％、４ｗｔ％、５ｗｔ％、１０ｗｔ％、２０ｗｔ％）のうち、５ｗｔ％濃縮度の最小推定臨界下限値である金属量が３３ｋｇのＵＯ２粉末を用いて質量管理に関わる等価ガドリニア濃度を算出した例である。表１に示されたウラン全濃度範囲におけるウランの濃縮度が５ｗｔ％で金属ウラン量が３３ｋｇのＵＯ２粉末の中性子実効増倍率の最大値をｋｍａｘとする。図３には、このｋｍａｘと微量のガドリニアを添加したウラン濃縮度５ｗｔ％超のＵＯ２粉末の中性子実効増倍率が等価もしくは小さくなるようにした場合のウラン濃縮度と等価ガドリニア濃度との関係が示されている。
【００３１】
このウラン濃縮度と等価ガドリニア濃度との関係は、ＵＯ２粉末の間隙が水で満たされ、かつ水反射条件の球状の均質体系において、ウラン濃度（あるいは球体積）をパラメータとした場合の計算を行うと、ウラン濃縮度６ｗｔ％、７ｗｔ％、８ｗｔ％および１０ｗｔ％の各ケースについてＵＯ２粉末に添加する等価ガドリニアの濃度はそれぞれ５３ｐｐｍ、１１０ｐｐｍ、１７０ｐｐｍおよび３０５ｐｐｍとなる。なお、ここで、１ｐｐｍ＝１×１０−４ｗｔ％とする。
【００３２】
また、同じ等価ガドリニア濃度の条件で、表１に示したウラン濃縮度５ｗｔ％のＵＯ２粉末の無限円柱直径２４．４ｃｍ、無限平板厚さ１１．２ｃｍおよび球半径２４．０ｃｍを与え、ウラン濃度をパラメータとした場合の中性子輸送計算を行うと、微量のガドリニアを含むウラン濃縮度５ｗｔ％超のＵＯ２粉末の中性子実効増倍率はウラン濃縮度５ｗｔ％のＵＯ２粉末の中性子実効増倍率の最大値より小さい値となり、同様に制限条件を満足する。
【００３３】
さらに、燃料成形加工施設におけるＵＯ２粉末工程に続く燃料ペレット製造、原子炉燃料棒組立および燃料集合体組立の各工程についても同じ等価ガドリニア濃度の条件で中性子輸送計算を行い、ＵＯ２粉末工程における中性子実効増倍率の抑制効果が最も小さい値となることが確認された。すなわち、ＵＯ２粉末工程において設定した等価ガドリニア濃度を使用することで、ウラン濃縮度５ｗｔ％超の原子炉燃料を使用する燃料ペレットの配列、燃料集合体組立て段階における原子炉燃料棒を束ねる際の原子炉燃料棒の束、組立て後の燃料集合体についてのＵＯ２体系の中性子実効増倍率はそれぞれウラン濃縮度５ｗｔ％の燃料ペレット、原子炉燃料棒、燃料集合体の中性子実効増倍率以下に抑制され、同様に制限条件を満足する。
【００３４】
図４は、本実施の形態において、濃縮度が５ｗｔ％を超えるＵＯ２粉末に添加すべき等価ガドリニア濃度とウラン濃縮度との関係を示す図である。
【００３５】
上述のとおり、ウランの濃縮度が６、７、８、１０ｗｔ％の場合、添加する等価ガドリニアの濃度が５３、１１０、１７０、３０５ｐｐｍであれば中性子実効増倍率は濃縮度が５ｗｔ％のウランと同等以下となる。また、濃縮度が５ｗｔ％のＵＯ２粉末では添加すべき等価ガドリニア濃度は０ｐｐｍである。これらの点を結ぶと、図４に示すように、濃縮度が５ｗｔ％を超えるＵＯ２粉末のウラン濃縮度の５ｗｔ％からの増分と添加すべき等価ガドリニアの濃度との関係はほぼ比例する。
【００３６】
そこで、この関係が比例であるとすると、濃縮度が５ｗｔ％を超えるＵＯ２粉末のウラン濃縮度の５ｗｔ％からの増分に対する比例定数は、ウランの濃縮度が１０ｗｔ％の場合の添加すべき等価ガドリニアの濃度である３０５×１０−４ｗｔ％（＝３０５ｐｐｍ）をウランの濃縮度１０ｗｔ％の５ｗｔ％からの増分、すなわち、５ｗｔ％で除して、６１×１０−４となる。すなわち、濃縮度が５ｗｔ％を超えるＵＯ２粉末のウラン濃縮度の５ｗｔ％からの増分（ｗｔ％）に６１×１０−４を乗ずることにより、容易に添加すべき等価ガドリニア濃度（ｗｔ％）を求めることができる。
【００３７】
図４に示したように、濃縮度が５ｗｔ％を超えるＵＯ２粉末に添加すべき等価ガドリニア濃度は、ウランの濃縮度が大きくなるにしたがって、傾きが大きくなっている。このため、このように近似直線を用いる方法は、中性子輸送計算を行って、それぞれのウランの濃縮度に対応した等価ガドリニアの濃度を算出する方法と比較すると、等価ガドリニア濃度が高めに算出される。したがって、臨界管理の観点から安全側の管理方法である。
【００３８】
このように、本実施の形態によれば、濃縮度が５ｗｔ％を超えるウランについて、ＵＯ２粉末の段階から微量のＧｄ複合酸化物を均一に添加することにより、添加後は、臨界管理上はウラン濃縮度５ｗｔ％のＵＯ２粉末と同等に扱うことができる。そうすると、燃料成形加工施設においてはＵＯ２粉末の取扱のみならず、燃料ペレット成形加工、原子炉燃料棒製作および燃料集合体組立および貯蔵等の各製造工程においても５ｗｔ％原子炉燃料と同等の臨界管理を行うことができる。これによって、燃料成形加工、新燃料輸送、新燃料貯蔵の工程において未臨界性を確保する制限値以下に中性子実効増倍率を抑制して設計変更や設備改造等によるコストの上昇およびそれに伴う成形加工費の上昇を抑制することができる。
【００３９】
図５は、本実施の形態の燃料集合体の出力運転時での無限増倍率を示すグラフである。このグラフは、ボイド率が４０％の場合を示しており、また、図５には、比較のため、０．１ｗｔ％以下の微量のガドリニアを用いていない平均ウラン濃縮度が約６．２ｗｔ％の燃料集合体の設計例の無限増倍率をあわせて示した。
【００４０】
図５において、線Ａは微量のガドリニアを用いていない燃料集合体における燃焼度と無限増倍率を示している。線Ｂは本実施の形態の燃料集合体における燃焼度と無限増倍率を示している。
【００４１】
また、図５において、線Ｃは本実施の形態の燃料集合体が備える原子炉燃料棒のうち、ウラン濃縮度５ｗｔ％超のＵＯ２粉末を使用した原子炉燃料棒に含まれる等価ガドリニア濃度を例えば２倍にした燃料集合体における燃焼度と無限増倍率を示している。すなわち、線Ｃの無限増倍率となる燃料集合体は、等価ガドリニア濃度が１０６ｐｐｍでウラン濃縮度６ｗｔ％のＵＯ２を用いた燃料棒と、等価ガドリニア濃度が２２０ｐｐｍでウラン濃縮度７ｗｔ％のＵＯ２を用いた燃料棒と、等価ガドリニア濃度が３４０ｐｐｍでウラン濃縮度８ｗｔ％のＵＯ２を用いた燃料棒とが含まれている。
【００４２】
図５において、線Ｄは本実施の形態の燃料集合体が備える原子炉燃料棒のうち、ウラン濃縮度５ｗｔ％超のＵＯ２を用いた燃料棒に含まれる等価ガドリニア濃度を３倍にした燃料集合体における燃焼度と無限増倍率を示している。すなわち、線Ｄの燃料集合体は、等価ガドリニア濃度が１５９ｐｐｍでウラン濃縮度６ｗｔ％のＵＯ２を用いた燃料棒と、等価ガドリニア濃度が３３０ｐｐｍでウラン濃縮度７ｗｔ％のＵＯ２を用いた燃料棒と、等価ガドリニア濃度が５１０ｐｐｍでウラン濃縮度８ｗｔ％のＵＯ２を用いた燃料棒とが含まれている。
【００４３】
図５に示すように、線Ａで示される微量のガドリニアを用いていない燃料集合体の無限増倍率に対する線Ｂの燃料集合体の無限増倍率（ｋ）の差異は燃焼初期において約１％Δｋ程度と小さく、炉心の反応度に与える影響はわずかである。すなわち、本実施の形態の燃料集合体では、微量のガドリニアを用いたことによる無限増倍率の差異は１％Δｋ程度であり、微量のガドリニアを用いたために特別に従来の設計を変更する必要はない。
【００４４】
また、線Ｃおよび線Ｃで示すように、ウラン濃縮度５ｗｔ％超のＵＯ２を用いた燃料棒に含まれるガドリニアの濃度を２倍および３倍にした燃料集合体では、無限増倍率の差異はそれぞれ略２％Δｋ、略３％Δｋ程度と小さく、本実施の形態の燃料集合体と同様に従来の設計を変更する必要がないか、あるいは、高ガドリニア入燃料棒１９の本数、濃度あるいは配置などの軽微な設計変更によって対応可能である。
【００４５】
また、微量のガドリニアを用いていない燃料集合体に対して、本実施の形態の燃料集合体の無限増倍率は、燃焼とともに速やかに小さくなり、サイクル燃焼度５ＧＷｄ／ｔ程度（１／２年運転相当）以上ではほとんど差異がない。したがって、運転サイクル末期での微量のガドリニアの添加による反応度損失は無視できる。
【００４６】
図６は、本実施の形態において、低ガドリニア入燃料棒に添加すべき等価ガドリニア濃度範囲を示すグラフである。
【００４７】
図５からわかるように、低ガドリニア入燃料棒１６，１７，１８に添加する微量の等価ガドリニア濃度は、本実施の形態の値からその３倍の値の間であれば、ウラン濃縮度が５％以下の燃料棒と同様の施設、設備で加工・輸送などの取り扱いが可能であり、かつ、運転サイクル中の反応度損失も無視できる程度となる。したがって、濃縮度が５％を超えるウランを、図６の斜線で示す範囲の微量のガドリニアと混合して用いることにより、ウラン濃縮度が５％以下の燃料棒と同様の施設、設備で加工・輸送などの取り扱いが可能であり、かつ、運転サイクル中の反応度損失も無視できる程度となる。このため、加工施設、輸送機器などの大幅な変更を伴わずに５％を超える濃縮度のウランを用いることができる。また、運転サイクル中の反応度損失も無視できるため、燃料サイクルコストをより低減することができる。
【００４８】
たとえば、ウラン濃縮度１０ｗｔ％での等価ガドリニア濃度は、３０５ｐｐｍから、その３倍の値の９１５ｐｐｍまでの範囲とできる。ウラン濃縮度が５ｗｔ％を超える各濃縮度においても、本実施の形態のガドリニアの濃度の３倍までの範囲とすることができる。ウラン濃縮度５ｗｔ％超の原子炉燃料を採用するにあたり、商用軽水炉用燃料のウラン濃縮度の上限は１０ｗｔ％程度が実用的であるとすると、ウラン濃縮度が５ｗｔ％を超える原子炉燃料に微量に添加するガドリニアの濃度はおよそ０．１ｗｔ％未満となる。
【００４９】
本実施の形態の原子燃料は、濃縮度が５ｗｔ％を超えるウランであっても臨界管理上は濃縮度が５ｗｔ％以下として扱うことができる。すなわち、従来の燃料集合体と同様の組立工程によって微量、たとえば０．１ｗｔ％未満のガドリニアを添加したウラン濃縮度が５ｗｔ％以上のＵＯ２を使用した燃料棒の組み立てができるので、設備改造などを伴うことなく、ウラン濃縮度が５ｗｔ％を超えるウランを用いた燃料集合体を得ることができる。
【００５０】
また、微量添加したガドリニアは燃焼初期において速やかに燃え尽きるため、燃料集合体の核特性として、運転サイクル末期における反応度損失を生ずることなく、ウラン濃縮度５ｗｔ％超の原子炉燃料を導入することによる燃料経済性向上を同時に満たすことができる。
【００５１】
本実施の形態において、低ガドリニア入燃料棒１６，１７，１８には、可燃性毒物であるガドリニウムが他の希土類元素との複合酸化物として含有されている。ガドリニウムは、他の希土類元素に比べて中性子吸収断面積が大きい。このため、ガドリニウムと複合酸化物を形成する他の希土類元素は、ガドリニウムの中性子吸収材としての効果を希釈する希釈材として用いられていることになる。たとえばセリウムＣｅあるいはランタンＬａの熱中性子吸収断面積は、１０バーン程度でＧｄのそれよりもはるかに小さい。そのため、セリウムあるいはランタンを含有するＧｄ複合酸化物の中性子吸収特性は、Ｇｄが支配的となる。
【００５２】
このような低ガドリニア入燃料棒１６，１７，１８は、たとえば次のように製造することができる。まず、Ｇｄと、中性子吸収断面積の小さいランタンあるいはセリウムとについて、それぞれの硝酸塩水溶液の混合溶液に炭酸アンモニウムを加えて共沈させたものを加熱分解させる。これにより、Ｇｄと他の希土類元素との複合酸化物の粉末が得られる。このＧｄと他の希土類元素との複合酸化物の粉末を、所定の量のＵＯ２粉末と希釈混合することによって均一に混合された酸化物粉末が得られる。
【００５３】
ガドリニウムをペレット２３に含有させる場合、含有量が小さいと、ＵＯ２粉末中、あるいはペレット２３内の可燃性毒物の濃度分布が不均一となるおそれがある。しかし、本実施の形態では、Ｇｄを中性子吸収断面積の小さい希土類元素に希釈させたＧｄ複合酸化物粒子を用いているため、同一のガドリニウム濃度を得るための粉末粒子の数が多くなり、ガドリニウムを含有する粒子を均一に分散させることが容易にできる。
【００５４】
また、Ｇｄは中性子吸収微視断面積が非常に大きいため、ガドリニアの粒子が大きいほど中性子吸収の自己遮へい効果が増して中性子吸収効率が低下する。このため、ガドリニウムを含有する粒子の径はできるだけ小さい方が好ましい。本実施の形態では、Ｇｄを中性子吸収断面積の小さい希土類元素に希釈させたＧｄ複合酸化物粒子を用いているため、ガドリニウムを含有する粒子中のＧｄの密度を小さくして自己遮へい効果を低減して中性子吸収効率の低下を抑えている。
【００５５】
図７は、ペレット中の等価ガドリニア濃度が同じで、Ｇｄ複合酸化物中のＧｄ密度が異なる場合のＧｄ複合酸化物の個数を模式的に表す図であって、（ａ）はＧｄ密度が高い場合、（ｂ）はＧｄ密度が低い場合を示す。図８は、単位体積あたりに含有するＧｄ量が一定のＵＯ２におけるＧｄによるトータルの中性子吸収効果のＧｄ複合酸化物の粒子径との関係を模式的に示すグラフである。図８には、図７の（ａ）および（ｂ）に対応して、Ｇｄ複合酸化物粒子中のＧｄ密度ρが小さい場合と大きい場合の２種類を示している。
【００５６】
図７に模式的に示すように、Ｇｄ複合酸化物粒子の径が同じで等価ガドリニア濃度が同じ場合、ペレット２３中のＧｄ密度が低いＧｄ複合酸化物粒子５１の個数は、Ｇｄ密度が高いＧｄ複合酸化物粒子５２の個数に比べて多い。つまり、Ｇｄ複合酸化物粒子の径が同じ場合、単位体積あたりに含有するＧｄ量が一定であれば、Ｇｄ複合酸化物粒子中のＧｄ密度ρが小さいほど粉末粒子数が多くなることなり、粒子はより均一に分散される。
【００５７】
Ｇｄ複合酸化物粒子中のＧｄ密度ρを同じ場合には、Ｇｄ複合酸化物粒子の径が小さいほど中性子吸収効果が大きい。また、Ｇｄ複合酸化物粒子の径が同じ場合は、Ｇｄ複合酸化物粒子中のＧｄ密度ρが小さいほど中性子吸収効果が大きくなる。
【００５８】
たとえばＧｄの原子数割合をＸとした場合、ＧｄとＣｅの複合酸化物の化学式は、Ｃｅ１−ＸＧｄＸＯ２−０．５Ｘとなる。また、ＧｄとＬａの複合酸化物の化学式は、Ｌａ１−ＸＧｄＸＯ１．５となる。Ｇｄの添加濃度一定とした場合、このＧｄ複合酸化物中のＧｄ比率Ｘが小さいほど粉末粒子１個あたりの中性子吸収効果が低減され効率が向上し、他方ではＧｄ複合酸化物の量が増して粉末粒子の総数も増す。このため、可燃性毒物粒子を均一に分散化する観点から極めて有用である。一方、燃料集合体中のＵＯ２のインベントリを極力減らさないためには、Ｇｄ複合酸化物の割合ができるだけ小さいほうが好ましい。
【００５９】
Ｇｄ複合酸化物においてＧｄの希釈効果を有効とするため、希釈は３倍程度以上となるほうが好ましい。つまり、Ｇｄ複合酸化物中のＧｄの重量率は最大３３ｗｔ％程度が好ましい。一方、ウランの濃縮度が１０ｗｔ％以下の場合、低ガドリニア入燃料棒１６，１７，１８に必要なガドリニア濃度は０．１ｗｔ％以下であるから、ＵＯ２との混合粉末あるいはＵＯ２と混合されたペレット中のＧｄ複合酸化物の濃度は、最大で０．１／０．３３＝０．３ｗｔ％程度とするとよい。また、過度に希釈すると、Ｇｄ複合酸化物の量が多くなりすぎてＵＯ２のインベントリを減らしてしまうため、Ｇｄ複合酸化物のＧｄ重量率は５ｗｔ％以上とすることが好ましい。
【００６０】
また、本実施の形態では、ガドリニウムを希釈材とともに用いているため、ＵＯ２粉末中に導入するＧｄ複合酸化物の粒子数は、ガドリニウムの単独の酸化物として用いる場合に比べて粒子数が多くなる。このため、ＵＯ２の粉末との混合に際して容易に均一性を高めることができる。また、ガドリニウムは希土類元素であるため、他の希土類元素と複合酸化物を形成しても、化学的な特性などがガドリニウムと比べて大きく変化することがない。
【００６１】
このようにして得られた酸化物粉末は、所定の濃度のＧｄが含まれていれば、ウランの濃縮度が５ｗｔ％を超える場合であっても、濃縮度が５％のウランと同様に取り扱うことができる。
【００６２】
また、セリウム（Ｃｅ）やランタン（Ｌａ）の他、中性子吸収断面積の小さい希土類元素として、プラセオジム（Ｐｒ）、イットリウム（Ｙ）を用いることができる。さらに、スカンジウム（Ｓｃ）、ネオジム（Ｎｄ）、プロメチウム（Ｐｍ）、ツリウム（Ｔｍ）、ホルミウム（Ｈｏ）、およびイッテルビウム（Ｙｂ）を用いてもよい。その他、中性子吸収体であるエルビウム（Ｅｒ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユーロピウム（Ｅｕ）もガドリニウムに比べると中性子吸収断面積が小さいため、他の希土類元素として用いることができる。
【００６３】
このように、本実施の形態によれば、濃縮度が５ｗｔ％を超えるウランに、中性子吸収断面積の大きい可燃性毒物であるＧｄを、他の希土類元素とのＧｄ複合酸化物として均一に微量添加することによって、原子燃料サイクル施設における臨界管理対策への影響が軽減される。このため、原子燃料に濃縮度が５ｗｔ％を超えるウランを用いる場合に、大幅なコスト上昇なしに臨界管理できる。したがって、ウランの濃縮度上昇による燃料サイクルコスト低減効果を有効に活用して経済性向上を達成することができる。
【００６４】
［第２の実施の形態］
図９は、本発明に係る燃料集合体の第２の実施の形態における横断面図である。
【００６５】
本実施の形態の燃料集合体は、加圧水型原子炉に装荷されるものである。この燃料集合体は、２６４本の燃料棒３１，３２を１７行１７列の正方格子状に束ねて、３４の格子位置に制御棒案内シンブル３３を配置し、中央の格子位置に炉内計装用案内シンブル３４を配置したものである。燃料棒３１，３２は、低ガドリニア入燃料棒３１と、高ガドリニア入燃料棒３２とに分けられる。
【００６６】
低ガドリニア入燃料棒３１は、濃縮度が６ｗｔ％のウランに５３ｐｐｍの等価ガドリニアをＧｄを除く希土類元素ＡとのＧｄ複合酸化物として添加したペレット２３（図２参照）を収納している。希土類元素Ａとしては、たとえばセリウムＣｅまたはランタンＬａを用いることができる。高ガドリニア入燃料棒３２は、濃縮度が５ｗｔ％のウランに７ｗｔ％のガドリニアを添加したペレット２３を収納している。
【００６７】
図３に示したとおり、濃縮度が６ｗｔ％のウランにＧｄ複合酸化物を等価ガドリニア濃度が５３ｐｐｍで添加したものは、濃縮度が５ｗｔ％のウランの中性子実効増倍率と比べて同等以下である。このため、本実施の形態の燃料集合体の製造過程において、ウラン粉末にＧｄ複合酸化物を添加して混合した後は、濃縮度が５ｗｔ％のウランを取り扱う施設・機器によって、臨界安全を保ったまま取り扱うことができる。
【００６８】
本実施の形態の燃料集合体の適用に際して炉心の初期反応度への影響は軽微であり、かつ運転サイクル末期において微量濃度Ｇｄ複合酸化物を含有する燃料棒中のＧｄの燃え残りが生じないため、反応度損失を低減することができる。また、濃縮度が５ｗｔ％を超えるウランにＵＯ２粉末取扱の段階から微量のＧｄ複合酸化物を均一に添加することにより高品質の燃料を製造し、臨界安全に関わる燃料成形加工施設の設備改造費およびそれに伴う成形加工費の上昇を抑えることができる。このため、ウランの濃縮度が５％を超える原子炉燃料を適用する目的である原子炉燃料濃縮度上昇による新燃料取替体数の大幅削減効果と燃料サイクルコスト低減が図られる。
【００６９】
なお、加圧水型原子炉に装荷される燃料集合体では、主として運転サイクル中の反応度を調節する目的として高濃度のＧｄを用いないものもある。このような場合であっても、濃縮度が５ｗｔ％を超えるウランに、中性子吸収断面積の大きい可燃性毒物であるＧｄを、他の希土類元素とのＧｄ複合酸化物として均一に微量添加することによって、同様の効果が得られる。また、燃料集合体のコーナー部あるいは周辺部において濃縮度５ｗｔ％以下の原子炉燃料棒を配置して局所出力分布をより平坦化してもよい。可燃性毒物としてホウ珪酸ガラスなどを使用した燃料集合体としてもよい。
【００７０】
［第３の実施の形態］
図１０は、本発明に係る燃料集合体の第３の実施の形態における横断面図である。
【００７１】
本実施の形態の燃料集合体は、加圧水型原子炉に装荷される燃料集合体である。本実施の形態では、燃料棒としては低ガドリニア入燃料棒３５の１種類が用いられる。この低ガドリニア入燃料棒３５には、濃縮度が６ｗｔ％のウランにガドリニウムとエルビウムとのＧｄ複合酸化物を添加したペレット２３（図２参照）が収納される。ガドリニウムとエルビウムとの複合酸化物の等価ガドリニア濃度は５０ｐｐｍである。また、このペレット中の等価エルビア濃度は、０．３ｗｔ％である。ここで、等価エルビア濃度とは、複合酸化物中のエルビウムが単独の酸化物として存在した場合の濃度である。
【００７２】
ペレット中のＥｒ濃度が高いと、運転サイクル末期においてＥｒの燃え残り、これによる燃焼度ペナルティが生ずる場合がある。しかし、本実施の形態では、Ｇｄを併用してＥｒ量を減らすことによって、臨界安全性を確保しつつ、このような燃焼度ペナルティを低減することができる。また、ＧｄとＥｒの中性子吸収効果を勘案して混合割合を選択することが可能である。濃縮度が１０ｗｔ％以下のウランでは、添加すべきＧｄ複合酸化物量は、等価ガドリニア濃度で０．１ｗｔ％以下であるから、エルビウムが主として炉心の反応度制御を行うことを考慮すると、たとえば等価ガドリニア濃度の範囲として、その１／１０の０．０１ｗｔ％以下が好適である。
【００７３】
このように、微量のＧｄと、Ｅｒの複合酸化物を構成する場合には、Ｇｄを母材のＥｒに均一に希釈した中性子吸収体が得られる。このような高品質の燃料を用いることにより、臨界安全のみならず炉心の反応度制御を円滑に行うことができる。
【００７４】
［その他の実施の形態］
なお、以上の説明は単なる例示であり、本発明は上述の各実施の形態に限定されず、様々な形態で実施することができる。また、各実施の形態の特徴を組み合わせて実施することもできる。
【図面の簡単な説明】
【００７５】
【図１】本発明に係る燃料集合体の第１の実施の形態の横断面図である。
【図２】本発明に係る燃料集合体の第１の実施の形態に用いる燃料棒の縦断面図である。
【図３】金属量が３３ｋｇのＵＯ２粉末を球体とし、３０ｃｍの水反射厚がある場合の中性子実効増倍率を示すグラフである。
【図４】本発明に係る燃料集合体の第１の実施の形態において、濃縮度が５ｗｔ％を超えるＵＯ２粉末に添加すべき等価ガドリニア濃度とウラン濃縮度との関係を示す図である。
【図５】本発明に係る燃料集合体の第１の実施の形態の出力運転時での無限増倍率を示すグラフである。
【図６】本発明に係る燃料集合体の第１の実施の形態において、低ガドリニア燃料棒に添加すべき等価ガドリニアの濃度範囲を示すグラフである。
【図７】ペレット中の等価ガドリニア濃度が同じで、Ｇｄ複合酸化物中のＧｄ密度が異なる場合のＧｄ複合酸化物の個数を模式的に表す図であって、（ａ）はＧｄ密度が高い場合、（ｂ）はＧｄ密度が低い場合を示す。
【図８】単位体積あたりに含有するＧｄ量が一定のＵＯ２におけるＧｄによるトータルの中性子吸収効果のＧｄ複合酸化物の粒子径との関係を模式的に示すグラフである。
【図９】本発明に係る燃料集合体の第２の実施の形態における横断面図である。
【図１０】本発明に係る燃料集合体の第３の実施の形態における横断面図である。
【符号の説明】
【００７６】
１０…燃料集合体、１１…ウォータロッド、１３…燃料棒、１４…燃料棒、１５…燃料棒、１６…燃料棒、１７…燃料棒、１８…燃料棒、１９…燃料棒、２１…被覆管、２２…下部端栓、２３…ペレット、２４…プレナムスプリング、２５…上部端栓、３１…燃料棒、３２…燃料棒、３３…制御棒案内シンブル、３４…炉内計装用案内シンブル、３５…燃料棒、４０…制御棒、４１…チャンネルボックス、５１…Ｇｄ複合酸化物粒子、５２…Ｇｄ複合酸化物粒子
【図１】
2010122063.tif 000004
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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