(57)【要約】      （修正有）【課題】有機ＥＬ素子の光透過性基板と光透過性基板との間に光の反射・屈折角を乱れさせる領域を形成した際に良好な発光特性を発揮させる。【解決手段】発光点と電極間の距離ｄが下記式で示される。2010147338.tif 000018λ1は発光層のフォトルミネッセンススペクトルの分光放射束とＣＩＥ標準視感度との積が極大値を示す波長、ｎは発光点と電極間の層の波長λ1での屈折率ｎ1、ｋ1は発光点と電極間の電極に接する層の波長λ1での屈折率及び消衰係数ｎ2、ｋ2は電極の波長λ1での屈折率及び消衰係数ｍは０又は１、ｍが０の場合は−１．１７×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋１．９４≦ａ≦−０．１６×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋２．３３ｍが１の場合は０．２８×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋０．７５≦ａ≦２．８５×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ−１．２３ｎｏｒｇは発光層に電極側で接する層の波長λ1での屈折率ｎＥＭＬは発光層の波長λ1での屈折率。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
光透過性の電極と光反射性の電極との間に発光材料を含有する発光層を含む有機発光層が設けられ、前記光透過性の電極の有機発光層とは反対側に光の反射・屈折角を乱れさせる領域と、光透過性の基板とがこの順に積層して設けられた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記有機発光層に含まれる少なくとも一つの発光層における発光点と光反射性の電極との間の距離ｄが、下記式（１）で示される距離であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【数１】
2010147338.tif 000016
λ1は発光層のフォトルミネッセンススペクトルの分光放射束とＣＩＥ標準視感度との積が極大値を示す波長である。
ｎは発光層における発光点と光反射性の電極との間に位置する層の波長λ1における屈折率である。
ｎ1、ｋ1はそれぞれ発光層における発光点と光反射性の電極との間に位置し、かつ光反射性の電極に接する層の波長λ1における屈折率及び消衰係数である。
ｎ2、ｋ2はそれぞれ光反射性の電極の波長λ1における屈折率及び消衰係数である。
ｍは０又は１である。
ａは、ｍが０の場合に、−１．１７×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋１．９４≦ａ≦−０．１６×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋２．３３の関係を満たし、ｍが１の場合に、０．２８×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋０．７５≦ａ≦２．８５×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ−１．２３の関係を満たす数である。
ｎｏｒｇは発光層に光反射性の電極側で接する層の波長λ1における屈折率である。
ｎＥＭＬは発光層の波長λ1における屈折率である。
【請求項２】
光透過性の電極と光反射性の電極との間に発光材料を含有する発光層を含む有機発光層が設けられ、前記光透過性の電極の有機発光層とは反対側に光の反射・屈折角を乱れさせる領域と、光透過性の基板とがこの順に積層して設けられた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記有機発光層に含まれる少なくとも一つの発光層における発光点と光反射性の電極との間の距離ｄが、下記式（２）で示される距離であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【数２】
2010147338.tif 000017
λ２は発光層のフォトルミネッセンススペクトルの分光放射束を各波長におけるフォトンエネルギーで除した商が極大値を示す波長である。
ｎは発光層における発光点と光反射性の電極との間に位置する層の、波長λ２における屈折率である。
ｎ1、ｋ1は、それぞれ発光層における発光点と光反射性の電極との間に位置し、且つ光反射性の電極に接する層の、波長λ２における屈折率及び消衰係数である。
ｎ2、ｋ2は、それぞれ光反射性の電極の、波長λ２における屈折率及び消衰係数である。
ｍは０又は１である。
ａは、ｍが０の場合に、−１．１７×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋１．９４≦ａ≦−０．１６×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋２．３３を満たし、ｍが１の場合に、０．２８×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋  ０．７５≦ａ≦２．８５×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ−１．２３の関係を満たす数である。
ｎｏｒｇは、発光層に光反射性の電極側で接する層の、波長λ２における屈折率である。
ｎＥＭＬは、発光層の波長λ２における屈折率である。
【請求項３】
光透過性の電極と光反射性の電極との間に発光材料を含有する二層の発光層を含む有機発光層を設けると共に前記光透過性の電極の有機発光層とは反対側に光の反射・屈折角を乱れさせる領域と、光透過性の基板とがこの順に積層して設けられた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記有機発光層に含まれる二層の各発光層における発光点と光反射性の電極との間の距離が、請求項１における上記式（１）と請求項２における上記式（２）のうちのいずれかで示される距離であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、照明光源や液晶表示器用バックライト、フラットパネルディスプレイ等に用いることのできる有機エレクトロルミネッセンス素子に関し、詳しくは、適切な光学設計によって、特に有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する光透過性の基板の外面に光の反射・屈折角を乱れさせる領域を設けた際に特に良好な発光特性を発揮する有機エレクトロルミネッセンス素子に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
図６は有機エレクトロルミネッセンス素子の構成の一例を示すものであり、光透過性の基板６の一面側に陽極となる光透過性の電極１、ホール輸送層８、発光層３、電子輸送層９、陰極となる光反射性の電極２が順次形成されたものである。このような有機エレクトロルミネッセンス素子では、電極１，２間に電圧を印加することによって、電子輸送層９を介して発光層３に注入された電子と、ホール輸送層８を介して発光層３に注入されたホールとが、発光層３内で再結合して発光が起こり、発光層３で発光した光は、光透過性の電極１及び光透過性の基板６を通して取り出される。
【０００３】
このような有機エレクトロルミネッセンス素子は、自発光であること、比較的高効率の発光特性を示すこと、各種の色調で発光可能であること等の特徴を有する。この有機エレクトロルミネッセンス素子は、表示装置、例えばフラットパネルディスプレイ等の発光体として、あるいは光源、例えば液晶表示機用バックライトや照明としての活用が期待されており、一部では既に実用化されている。
【０００４】
しかし、有機エレクトロルミネッセンス素子は、光学波長オーダー程度の厚みの薄膜デバイスであり素子膜厚とその発光特性には密接な相関があるために、電気的設計と光学的設計の両者に基づく好適な膜厚設計を両立可能なデバイス構造を設定する必要がある。
【０００５】
一般に有機エレクトロルミネッセンス素子では、発光層３内で発生した光が、発光層３、有機層４や電極内、あるいは基板６内に全反射によって閉じこめられる現象が生じることが知られている。簡易な見積りによると、発光層３で発生した光のうち、発光層３、有機層４又は光透過性の電極１内に閉じこめられる光は約５０％、基板６内に閉じこめられる光は約３０％となり、従って大気中に出射される光は発光層３内で発生した光の約２０％に過ぎないとされている。
【０００６】
また、図７のように基板６の外面に光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設けることによって基板６内に閉じ込められる光の一部を大気中に取り出し、発光量を増大させることができることが知られている。
【０００７】
更に、図１のように光透過性の電極１と基板６の間に光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設けることも知られている。この場合、発光層３、有機層４、光透過性の電極１内に閉じこめられた光の一部を大気中に取り出すことができ、前述のように発光層３、有機層４又は光透過性の電極１内に閉じこめられる光が基板６内に閉じ込められる光の量より多いことから、基板６の外面に光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設けるよりも発光量を増大させることができる。
【０００８】
また、このような有機エレクトロルミネッセンス素子について、大気中に出射される光の量を増大させるための、発光層３における発光点と光反射性の電極２等との距離の設計に関する報告もこれまでにいくつかなされている。例えば、特許文献１には、発光点から光透過性の電極１までの距離を波長の１／４の偶数倍と概ね等しくし、また発光点から光反射性の電極２までの距離を波長の１／４の奇数倍と概ね等しくすることが開示されている。特許文献２には、電極間の距離を光の位相シフトを考慮して設定することが開示されている。特許文献３には、光透過性の電極１から光反射性の電極２までの距離を、光反射性の電極２での光の位相シフトを考慮してある範囲に設定することが開示されている。また、特許文献４および５には、基板６に光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設けた有機エレクトロルミネッセンス素子において電極間の距離を所定の値に設定することが開示されている。
【０００９】
これらは有機エレクトロルミネッセンス素子の発光効率がそれを構成する光透過性の膜の膜厚に大きく依存し、特に発光波長に対して例えば（２ｍ＋１）／４（ｍは０以上の整数）倍など、限定された光学膜厚を有する膜が発光点と光反射性の電極２間に設けられている時に良好な効率を示すとされたものである。
【００１０】
しかしながら、特許文献１では、光反射性の電極２における光の位相シフトは考慮されておらず、また特許文献２では対象とするスペクトルの半値幅が５０ｎｍ以下に限定されている。特許文献３では電極間の距離のみが規定されており、発光点と光反射性の電極２との間の距離に関する規定は特にない。更に特許文献１〜３では、有機エレクトロルミネッセンス素子に用いられる基板やその他の部材に光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設けない場合の光学設計についてのみしか記述されていない。
【００１１】
一方、特許文献４及び５では、光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を含む有機エレクトロルミネッセンス素子に関して記述されているが、前記式においてｍ＝０の場合に関する事項のみが記述されており、発光層が二層設けられるなど発光層３と光反射性の電極２との間にある程度の距離が必要とされる場合には対応できない。また特許文献２も同様である。
【００１２】
そこで、本出願人は、図７のように基板６の外面に光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設けた場合において、任意の発光スペクトルに対して、発光層３と光反射性の電極２との間にある程度の距離が必要とされる場合の、発光点と光反射性の電極２との適切な距離を明らかにした（特願２００７−２２１８４５参照）。
【００１３】
しかし、前述のように基板６の外面に光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設けるよりも、光透過性の電極３と基板６の間に光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設ける方が、光の取り出し量が多くなる。このような構成を有する有機エレクトロルミネッセンス素子に関しては、任意の発光スペクトルに対して、発光層３と光反射性の電極２との間にある程度の距離が必要とされる場合の発光点と光反射性の電極２との適切な距離の設計方針は、明確になっていなかった。
【００１４】
また、特に最近は、図２のように、発光層３間に例えば透明電極や有機半導体、無機半導体、電子受容性物質と電子供与性物質からなる電荷発生層などの電荷供給層１０を配置して、複数の発光層３を厚み方向に積層した構造の有機エレクトロルミネッセンス素子も多く開示されている。この種の有機エレクトロルミネッセンス素子は、高輝度かつ長寿命を実現可能であり、今後の展開が強く期待されるが、それに対する光学設計指針は未だ明確にはなっていない。更にこの種の有機エレクトロルミネッセンス素子に光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を、光透過性の電極１と基板６の間に設けることに関して言及のある報告もない。
【特許文献１】特開２０００−２４３５７３号公報
【特許文献２】特開２００４−１６５１５４号公報
【特許文献３】特開２００６−２５３０１５号公報
【特許文献４】特開２００４−２９６４２３号公報
【特許文献５】特開２００４−２９６４２９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、適切な光学設計によって、特に有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する光透過性の電極と光透過性の基板の間に光の反射・屈折角を乱れさせる領域を形成した際に良好な発光特性を与える有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
第一の発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、光透過性の電極と光反射性の電極との間に発光材料を含有する発光層を含む有機発光層が設けられ、前記光透過性の電極の有機発光層とは反対側に光の反射・屈折角を乱れさせる領域と、光透過性の基板とがこの順に積層して設けられている。前記有機発光層に含まれる少なくとも一つの発光層における発光点と光反射性の電極との間の距離ｄは、下記式（１）で示される距離である。
【００１７】
【数１】
2010147338.tif 000002
【００１８】
λ1は発光層のフォトルミネッセンススペクトルの分光放射束とＣＩＥ標準視感度との積が極大値を示す波長である。
【００１９】
ｎは発光層における発光点と光反射性の電極との間に位置する層の波長λ1における屈折率である。
【００２０】
ｎ1、ｋ1はそれぞれ発光層における発光点と光反射性の電極との間に位置し、かつ光反射性の電極に接する層の波長λ1における屈折率及び消衰係数である。
【００２１】
ｎ2、ｋ2はそれぞれ光反射性の電極の波長λ1における屈折率及び消衰係数である。
【００２２】
ｍは０又は１である。
【００２３】
ａは、ｍが０の場合に、−１．１７×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋１．９４≦ａ≦−０．１６×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋２．３３の関係を満たし、ｍが１の場合に、０．２８×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋０．７５≦ａ≦２．８５×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ−１．２３の関係を満たす数である。
【００２４】
ｎｏｒｇは発光層に光反射性の電極側で接する層の波長λ1における屈折率である。
【００２５】
ｎＥＭＬは発光層の波長λ1における屈折率である。
【００２６】
このため、光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設けることで有機エレクトロルミネッセンス素子からの光の取り出し効率を向上するにあたり、この有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光束を増大させることができる。
【００２７】
第二の発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、光透過性の電極と光反射性の電極との間に発光材料を含有する発光層を含む有機発光層が設けられ、前記光透過性の電極の有機発光層とは反対側に光の反射・屈折角を乱れさせる領域と、光透過性の基板とがこの順に積層して設けられている。前記有機発光層に含まれる少なくとも一つの発光層における発光点と光反射性の電極との間の距離ｄが、下記式（２）で示される距離である。
【００２８】
【数２】
2010147338.tif 000003
【００２９】
λ２は発光層のフォトルミネッセンススペクトルの分光放射束を各波長におけるフォトンエネルギーで除した商が極大値を示す波長である。
【００３０】
ｎは発光層における発光点と光反射性の電極との間に位置する層の、波長λ２における屈折率である。
【００３１】
ｎ1、ｋ1は、それぞれ発光層における発光点と光反射性の電極との間に位置し、且つ光反射性の電極に接する層の、波長λ２における屈折率及び消衰係数である。
【００３２】
ｎ2、ｋ2は、それぞれ光反射性の電極の、波長λ２における屈折率及び消衰係数である。
【００３３】
ｍは０又は１である。
【００３４】
ａは、ｍが０の場合に、−１．１７×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋１．９４≦ａ≦−０．１６×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋２．３３を満たし、ｍが１の場合に、０．２８×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋  ０．７５≦ａ≦２．８５×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ−１．２３の関係を満たす数である。
【００３５】
ｎｏｒｇは、発光層に光反射性の電極側で接する層の、波長λ２における屈折率である。
【００３６】
ｎＥＭＬは、発光層の波長λ２における屈折率である。
【００３７】
このため、光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設けることで有機エレクトロルミネッセンス素子からの光の取り出し効率を向上するにあたり、この有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光子数を増大させることができる。
【００３８】
第三の発明に係る有機エレクトロルミネッセンス素子は、光透過性の電極と光反射性の電極との間に発光材料を含有する二層の発光層を含む有機発光層を設けると共に前記光透過性の電極の有機発光層とは反対側に光の反射・屈折角を乱れさせる領域と、光透過性の基板とがこの順に積層して設けられている。前記有機発光層に含まれる二層の各発光層における発光点と光反射性の電極との間の距離は、第一の発明における上記式（１）と第二の発明における上記式（２）のうちのいずれかで示される距離である。
【００３９】
このため、光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設けることで有機エレクトロルミネッセンス素子からの光の取り出し効率を向上するにあたり、この有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光束又は光子数を特に増大させることができる。
【発明の効果】
【００４０】
本発明によれば、光透過性の電極と光透過性の基板の間に光の反射・屈折角を乱れさせる領域を形成した際の有機エレクトロルミネッセンス素子からの光の取り出し効率を、適切な光学設計によって向上することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４１】
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。
【００４２】
図１に有機エレクトロルミネッセンス素子の構成の一例を示す。この有機エレクトロルミネッセンス素子は、光透過性の基板６の一面側に、光の反射・屈折角を乱れさせる領域７、光透過性の電極１、有機発光層５、光反射性の電極２が、この順に順次積層成形されている。前記有機発光層５は、発光材料を含む発光層３に必要に応じて電子注入層、電子輸送層９、ホールブロック層、ホール注入層、ホール輸送層８等、適宜の有機層４を積層して構成される。図示の例では、光反射性の電極２と発光層３との間に電子輸送層９を介在させ、光透過性の電極１と発光層３との間にホール輸送層８を介在させている。また、発光層３としては、複数の発光層３が積層しているものであっても良い。
【００４３】
また、図２には、二層の発光層３を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の一例を示している。図示の例では、光透過性の基板６の一面側に、光の反射・屈折角を乱れさせる領域７、光透過性の電極１、第一の有機発光層５、電荷供給層１０、第二の有機発光層５、光反射性の電極２が、この順に順次積層成形されている。各有機発光層５は上記と同様に発光材料を含む発光層３に必要に応じて電子注入層、電子輸送層９、ホールブロック層、ホール注入層、ホール輸送層８等、適宜の有機層４を積層して構成される。図示の例では、光反射性の電極２側に電子輸送層９を、光透過性の電極１側にホール輸送層８をそれぞれ設けている。
【００４４】
また、有機エレクトロルミネッセンス素子は、更に複数の発光層３を有していても良い。この場合は光透過性の電極１と光反射性の電極２との間に複数の電荷供給層１０を設けると共に、光透過性の電極１と電荷供給層１０との間、各電荷供給層１０同士の間、並びに電荷供給層１０と光反射性の電極２との間にそれぞれ有機発光層５を介在させて、有機エレクトロルミネッセンス素子を構成することができる。また、一つの有機発光層５において複数の発光層３を積層して設けても良い。発光層３を複数設ける場合には、その積層数は特に制限されないが、層数が増大すると光学的及び電気的な素子設計の難易度が増大するので、五層以内とすることが好ましく、特に好ましくは三層以内である。
【００４５】
このような有機エレクトロルミネッセンス素子において、光の反射・屈折角を乱れさせる領域７としては、全反射角以上の角度にある光の伝送角が効率良く全反射角以下の伝送角に乱され、素子内部の導波光をより多く外部に出射できるように形成されたものであれば、特に制限されず、従来提案されているものがそのまま適用される。このような領域７は、例えば表面が凹凸形状を有する層、光反射性の界面を含有する層、屈折率の異なる媒体が接触する界面を含有する層等で形成される。光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を形成する方法としては、粒子や空隙を含む層、複数の材料が混合されて形成されている層などを基板６上に形成したり、基板６そのものの表面に凹凸形状を形成したりなど、本発明の趣旨に反しない限り任意の方法が活用しうる。例えば、ポリエステル系樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン系樹脂、シリコーン系樹脂、アクリル系樹脂等の透明なバインダー樹脂と、このバインダー樹脂中に分散分布すると共にこの透明材料中とは異なる屈折率を有するシリカ粒子、チタニア粒子、ジルコニア粒子、プラスチック粒子、液晶粒子等の粒子や気泡などで構成される散乱粒子層で、光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を形成することができる。また、この散乱粒子層に積層して、イミド系樹脂等の透明樹脂にて平坦化層を形成することで、散乱粒子層と平坦化層とで構成される領域７を形成してもよい。平坦化層を形成するための透明樹脂には、必要に応じて散乱粒子層中の粒子よりも粒径の小さい微細粒子が混入されていてもよい。前記平坦化層は、光の反射・屈折角を乱れさせる領域７に積層して光透過性の電極１が形成される場合に、前記領域７を平滑化することで、光透過性の電極１を平滑に形成するために設けられる。平坦化層を構成する材料は、光透過性の電極１と同等の屈折率を有することが好ましい。ここで、同等とは屈折率差が±０．１の範囲内であることを意味する。
【００４６】
この光の反射・屈折角を乱れさせる領域７の光透過率は、少なくとも５０％以上であることが好ましく、光透過率が８０％以上であれば更に好ましい。この領域７による光の指向性の変更度合いも特に限定はしないが、当該領域７に入射した光が全反射されずに当該領域７を通過するような設計がなされていることが好ましい。
【００４７】
また、有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する他の部材である、積層された素子を保持する光透過性の基板６や陽極、陰極、発光層３、電子輸送層９、電荷供給層１０などには、従来から使用されているものをそのまま使用することができる。
【００４８】
光透過性の基板６は、例えば、ソーダライムガラスや無アルカリガラスなどの透明ガラス板や、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリアミド、エポキシ等の樹脂、フッ素系樹脂等から任意の方法によって作製されたプラスチックフィルムやプラスチック板などを用いることができる。
【００４９】
陽極は、発光層３にホールを注入するための電極であり、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、特に仕事関数が４ｅＶ以上のものを用いるのがよい。このような陽極の材料としては、例えば、金などの金属、ＣｕＩ、ＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）、ＳｎＯ2、ＺｎＯ、ＩＺＯ（インジウム−亜鉛酸化物）等、ＰＥＤＯＴ、ポリアニリン等の導電性高分子及び任意のアクセプタ等でドープした導電性高分子、カーボンナノチューブなどの導電性光透過性材料を挙げることができる。陽極は、例えば、これらの電極材料を、光の反射・屈折角を乱れさせる領域７の表面に真空蒸着法やスパッタリング法、塗布等の方法により薄膜に形成することによって作製することができる。
【００５０】
また、陽極が光透過性の電極１である場合は、この陽極の光透過率が７０％以上となるようにすることが好ましい。
【００５１】
また、陽極のシート抵抗は数百Ω／□以下とすることが好ましく、特に好ましくは１００Ω／□以下とするものである。ここで、陽極の膜厚は、陽極の光透過率、シート抵抗等の特性を上記のように制御するために、材料により異なるが、５００ｎｍ以下、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲に設定するのがよい。
【００５２】
また上記陰極は、発光層３に電子を注入するための電極であり、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物からなる電極材料を用いることが好ましく、仕事関数が５ｅＶ以下のものであることが特に好ましい。このような陰極の電極材料としては、アルカリ金属、アルカリ金属のハロゲン化物、アルカリ金属の酸化物、アルカリ土類金属等、およびこれらと他の金属との合金、例えばナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、リチウム、マグネシウム、マグネシウム−銀混合物、マグネシウム−インジウム混合物、アルミニウム−リチウム合金、Ａｌ／ＬｉＦ混合物を例として挙げることができる。またアルミニウム、Ａｌ／Ａｌ2Ｏ3混合物なども使用可能である。更に、アルカリ金属の酸化物、アルカリ金属のハロゲン化物、あるいは金属酸化物を陰極の下地として用い、更に金属等の導電材料を１層以上積層して用いてもよい。例えば、アルカリ金属／Ａｌの積層、アルカリ金属のハロゲン化物／アルカリ土類金属／Ａｌの積層、アルカリ金属の酸化物／Ａｌの積層などが例として挙げられる。又は透明電極と光反射性の層との組み合わせによって光反射性の電極２を構成しても良い。また、陰極を光透過性の電極１として形成する場合には、ＩＴＯ、ＩＺＯなどに代表される透明電極にて形成しても良く、この場合には、陰極が基板６上に形成される。また陰極の界面の有機物層にリチウム、ナトリウム、セシウム、カルシウム等のアルカリ金属、アルカリ土類金属をドープしても良い。
【００５３】
また上記陰極は、例えば、これらの電極材料を真空蒸着法やスパッタリング法等の方法により、薄膜に形成することによって作製することができる。陰極が光反射性の電極２である場合には光透過率が１０％以下となるようにすることが好ましい。また陰極が光透過性の電極１である場合には、陰極の光透過率を７０％以上にすることが好ましい。この場合の陰極の膜厚は、陰極の光透過率等の特性を制御するために、材料により異なるが、通常５００ｎｍ以下、好ましくは１００〜２００ｎｍの範囲とするのがよい。
【００５４】
また、電子輸送層９を形成するために用いる材料は、電子輸送性を有する化合物の群から適宜選定することができる。この種の化合物としては、Ａｌｑ３等の電子輸送性材料として知られる金属錯体や、フェナントロリン誘導体、ピリジン誘導体、テトラジン誘導体、オキサジアゾール誘導体等のヘテロ環を有する化合物などが挙げられるが、この限りではなく、一般に知られる任意の電子輸送材料を用いることが可能である。特に電荷輸送性の高いものを用いることが好ましい。
【００５５】
また、ホール輸送層８に用いる材料は、例えばホール輸送性を有する化合物の群から選定することができる。この種の化合物としては、例えば、４，４’−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−（１，１’−ビフェニル）−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、２−ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”−トリス（Ｎ−（３−メチルフェニル）Ｎ−フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’−Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、スピロ−ＮＰＤ、スピロ−ＴＰＤ、スピロ−ＴＡＤ、ＴＮＢなどを代表例とする、トリアリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、フルオレン誘導体を含むアミン化合物などを挙げることができるが、一般に知られる任意のホール輸送材料を用いることが可能である。
【００５６】
また、発光層３に使用できる材料としては、有機エレクトロルミネッセンス素子用の材料として知られる任意の材料が使用可能である。例えばアントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）、トリス（４−メチル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５−フェニル−８−キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ−（ｐ−ターフェニル−４−イル）アミン、１−アリール−２，５−ジ（２−チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ジスチリルアミン誘導体及び各種蛍光色素等、前述の材料系およびその誘導体を始めとするものが挙げられるが、これらに限定するものではない。またこれらの化合物のうちから選択される発光材料を適宜混合して用いることも好ましい。また、前記化合物に代表される蛍光発光を生じる化合物のみならず、スピン多重項からの発光を示す材料系、例えば燐光発光を生じる燐光発光材料、およびそれらからなる部位を分子内の一部に有する化合物も好適に用いることができる。また、これらの材料からなる有機層４は、蒸着、転写等乾式プロセスによって成膜しても良いし、スピンコート、スプレーコート、ダイコート、グラビア印刷等、湿式プロセスによって成膜するものであってもよい。
【００５７】
また、電荷供給層１０としては、例えばＡｇ、Ａｕ、Ａｌ等の金属薄膜、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化レニウム、酸化タングステン等の金属酸化物、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＡＺＯ、ＧＺＯ、ＡＴＯ、ＳｎＯ2等の透明導電膜、いわゆるｎ型半導体とｐ型半導体の積層体、金属薄膜もしくは透明導電膜とｎ型半導体及び／又はｐ型半導体との積層体、ｎ型半導体とｐ型半導体の混合物、ｎ型半導体及び／又はｐ型半導体と金属との混合物、などを挙げることができる。ｎ型半導体やｐ型半導体としては、無機材料であっても、有機材料であってもよく、あるいは有機材料と金属との混合物や、有機材料と金属酸化物や、有機材料と有機系アクセプタ／ドナー材料や、無機系アクセプタ／ドナー材料等の組合わせによって得られるものであってもよく、特に制限されることなく必要に応じて選定して使用することができる。
【００５８】
このような光透過性の電極１と光反射性の電極２との間に発光材料を含有する発光層３を含む有機発光層５が設けられ、前記光透過性の電極１の有機発光層５とは反対側に光の反射・屈折角を乱れさせる領域７と、光透過性の基板６とがこの順に積層して設けられている有機エレクトロルミネッセンス素子において、本発明ではこの有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光束又は光子数を増大させるものである。
【００５９】
まず有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光束の増大化について説明する。有機エレクトロルミネッセンス素子において、有機発光層５に含まれる少なくとも一つの発光層３の発光点と、光反射性の電極２との距離ｄが、下記式（１）で示される距離であるようにすることで、光の反射・屈折角を乱れさせる領域７が設けられている有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光束を増大させることができる。
【００６０】
ここで、上記の発光点とは、発光層３の中で最も発光強度が高い膜厚方向の位置である。発光点の位置を直接実験的に求めることは困難であるが、例えば発光スペクトルの膜厚依存性から定法に基づく光学計算によって見積もるか、或いは発光層３やホール輸送層８、電子輸送層９等の有機層４のキャリア移動度及びエネルギー順位から経験的に決定することが可能である。また、発光部位は発光層３内で膜厚方向に分布していることもあるが、その場合には最も発光強度が高いと考えられる部位を代表点として近似して発光点とみなすことができる。
【００６１】
【数３】
2010147338.tif 000004
【００６２】
式（１）中のλ1は、発光層３のフォトルミネッセンススペクトルの分光放射束とＣＩＥ標準比視感度との積が極大値を示す波長である。すなわち式（１）では、有機エレクトロルミネッセンス素子を発光させた場合の光束に最も影響を与える波長を基準にして、この有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光の光束が増大する条件を導出するものである。
【００６３】
また、式（１）中のφは、発光層３における発光点と光反射性の電極２との間に位置し、且つ光反射性の電極２に接する層と、光反射性の電極２との間で光が反射する場合に生じる位相シフトであり、下記式で表される。
【００６４】
【数４】
2010147338.tif 000005
【００６５】
ここで、ｎ1、ｋ1は、それぞれ発光層３における発光点と光反射性の電極２との間に位置し、且つ光反射性の電極２に接する層の、波長λ1における屈折率及び消衰係数である。また、ｎ2、ｋ2は、それぞれ光反射性の電極２の、波長λ1における屈折率及び消衰係数である。
【００６６】
また、式（１）中のｎは上記波長λ1における、発光点から光反射性の電極２の間に位置する膜の屈折率であり、ｎｄは波長λ1における発光点から光反射性の電極２までの光学的距離である。このとき、発光点から光反射性の電極２の間に位置する膜が複数層からなる場合には、各層の厚みと屈折率を用いて次の式に基づいた計算を行うことができる。
【００６７】
ｎｄ＝ｎａ×ｄａ＋ｎｂ×ｄｂ＋…
このとき、ｎａ、ｎｂ…は発光点から光反射性の電極２の間に位置する層のそれぞれの屈折率を、ｄａ、ｄｂ…はこれらの層のそれぞれの厚みを意味する。複数のｄａ、ｄｂ…の値の組み合わせは、上記式（１）を満たすように適宜選択して決定される。
【００６８】
また、式（１）中のｍは０又は１であり、更にａはｍが０の場合に−１．１７×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋１．９４≦ａ≦−０．１６×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋２．３３の関係を満たし、ｍが１の場合に０．２８×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋０．７５≦ａ≦２．８５×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ−１．２３の関係を満たす数である。ｎｏｒｇは、発光層３に光反射性の電極２側で接する層の、波長λ1における屈折率であり、またｎＥＭＬは、発光層３の波長λ1における屈折率である。このａの範囲は、光束の値が極大値又はその近傍の値をとるための条件を、実測値に基づく解析により導出したものである。
【００６９】
ここで、発光層３のフォトルミネッセンススペクトルは、例えば発光層３と同一の混合比で成膜されたホストとドーパントからなる薄膜を基板６に形成し、紫外線を照射した際に発生する光を積分球を用いて測定することで得ることができる。
【００７０】
また、有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する材料の屈折率、消衰係数としては、例えば垂直入射式反射・屈折率計やエリプソメーターによって、その波長依存性を含めて計測されたものを用いることができる。
【００７１】
有機エレクトロルミネッセンス素子の膜厚を式（１）で表される値に設定する手法としては、主として発光層３、ホールブロック層、電子輸送層９、電子注入層など、発光層３と光反射性の電極２との間に位置する層の膜厚および屈折率を調整することが挙げられる。また、複数の発光層３が電荷供給層１０を介して素子内に設けられる場合には、光反射性の電極２に最も近い発光層３以外については、当該発光層３よりも光反射性の電極２側に位置する発光層３に近接するホール輸送層８、ホール注入層などや電荷供給層１０の膜厚あるいは屈折率を調整することで、有機エレクトロルミネッセンス素子の膜厚を設定することも好ましい。これらの調整によって有機エレクトロルミネッセンス素子の膜厚を所定の膜厚に設定する場合に、素子内での電気的なバランスが崩れる場合があるが、例えばホール注入層とホール輸送層８の膜厚比の変更、電子輸送層９と電子注入層の膜厚比の変更、各層を構成する材料の変更、電荷輸送性を調整する材料の各層への添加など、任意の方法によって素子内での電気的なバランスを調整することが可能である。
【００７２】
尚、基板６上に光透過性の電極１として陰極を形成し、陽極を光反射性の電極２として構成した逆積層の構造を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の場合には、発光層３と光反射性の電極２との間に位置する層がホール輸送層８となり、膜厚を調整するための層は主としてこのホール輸送層８となるが、本発明の趣旨に反するものでない限り任意の部位での膜厚調整が可能である。
【００７３】
また、有機エレクトロルミネッセンス素子における一つの有機発光層５中に複数の発光層３を設ける場合には、少なくとも一つの発光層３について上記式（１）の関係を満たしていれば、有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光の量を増大させることができる。
【００７４】
また、特に二つの発光層３を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、二つの発光層３それぞれにつき、上記式（１）の関係を満たすものであれば、有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光束を著しく増大させることができる。このとき、二つの発光層３のうち、フォトルミネッセンススペクトルの分光放射束とＣＩＥ標準比視感度との積が極大値を示す波長がより小さいものを、光反射性の電極２に近い側に位置させることで、二つの発光層３が共に式（１）の関係を満たすように設計しやすくなる。
【００７５】
次に、有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光子数の増大化について説明する。有機エレクトロルミネッセンス素子において、有機発光層５に含まれる少なくとも一つの発光層３の発光点と、光反射性の電極２との距離ｄが、下記式（２）で示される距離であるようにすることで、光の反射・屈折角を乱れさせる領域７が設けられている有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光子数を増大させることができる。
【００７６】
【数５】
2010147338.tif 000006
【００７７】
式（２）中のλ2は、発光層３のフォトルミネッセンススペクトルの分光放射束を各波長におけるフォトンエネルギーで除した商が極大値を示す波長である。すなわち式（２）では、有機エレクトロルミネッセンス素子を発光させた場合の光子数に最も影響を与える波長を基準にして、この有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光の光子数が増大する条件を導出するものである。
【００７８】
また、式（２）中のφは、発光層３における発光点と光反射性の電極２との間に位置し、且つ光反射性の電極２に接する層と、光反射性の電極２との間で光が反射する場合に生じる位相シフトであり、下記式で表される。
【００７９】
【数６】
2010147338.tif 000007
【００８０】
ここで、ｎ1、ｋ1は、それぞれ発光層３における発光点と光反射性の電極２との間に位置し、且つ光反射性の電極２に接する層の、波長λ２における屈折率及び消衰係数である。また、ｎ2、ｋ2は、それぞれ光反射性の電極２の、波長λ2における屈折率及び消衰係数である。
【００８１】
また、式（２）中のｎは上記波長λ2における、発光点から光反射性の電極２の間に位置する膜の屈折率であり、ｎｄは波長λ2における発光点から光反射性の電極２までの光学的距離である。このとき、発光点から光反射性の電極２の間に位置する膜が複数層からなる場合には、各層の厚みと屈折率を用いて次の式に基づいた計算を行うことができる。
【００８２】
ｎｄ＝ｎａ×ｄａ＋ｎａ×ｄｂ＋…
このとき、ｎａ、ｎａ…は発光点から光反射性の電極２の間に位置する層のそれぞれの屈折率を、ｄａ、ｄｂ…はこれらの層のそれぞれの厚みを意味する。複数のｄａ、ｄｂ…の値の組み合わせは、上記式（２）を満たすように適宜選択して決定される。
【００８３】
また、式（２）中のｍは０又は１であり、更にａはｍが０の場合に−１．１７×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋１．９４≦ａ≦−０．１６×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋２．３３の関係を満たし、ｍが１の場合に０．２８×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ＋０．７５≦ａ≦２．８５×ｎｏｒｇ／ｎＥＭＬ−１．２３の関係を満たす数である。ｎｏｒｇは、発光層３に光反射性の電極２側で接する層の、波長λ2における屈折率であり、またｎＥＭＬは、発光層３の波長λ2における屈折率である。このａの範囲は、光子数の値が極大値又はその近傍の値をとるための条件を、実測値に基づく解析により導出したものである。
【００８４】
ここで、既述と同様に、発光層３のフォトルミネッセンススペクトルは、例えば発光層３と同一の混合比で成膜されたホストとドーパントからなる薄膜を基板６に形成し、紫外線を照射した際に発生する光を積分球を用いて測定することで得ることができる。
【００８５】
また、有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する材料の屈折率、消衰係数は、例えば垂直入射式反射・屈折率計やエリプソメーターによって、その波長依存性を含めて計測されたものを用いることができる。
【００８６】
有機エレクトロルミネッセンス素子の膜厚を式（２）で表される値に設定する手法としては、主として発光層３、ホールブロック層、電子輸送層９、電子注入層など、発光層３と光反射性の電極２との間に位置する層の膜厚および屈折率を調整することが挙げられる。また、複数の発光層３が電荷供給層１０を介して素子内に設けられる場合には、光反射性の電極２に最も近い発光層３以外については、当該発光層３よりも光反射性の電極２側に位置する発光層３に近接するホール輸送層８、ホール注入層などや電荷供給層１０の膜厚あるいは屈折率を調整することで、有機エレクトロルミネッセンス素子の膜厚を設定することも好ましい。これらの調整によって有機エレクトロルミネッセンス素子の膜厚を所定の膜厚に設定する場合に、素子内での電気的なバランスが崩れる場合があるが、例えばホール注入層とホール輸送層８の膜厚比の変更、電子輸送層９と電子注入層の膜厚比の変更、各層を構成する材料の変更、電荷輸送性を調整する材料の各層への添加など、任意の方法によって素子内での電気的なバランスを調整することが可能である。
【００８７】
尚、基板６上に光透過性の電極１として陰極を形成し、陽極を光反射性の電極２として構成した逆積層の構造を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の場合には、発光層３と光反射性の電極２との間に位置する層がホール輸送層８となり、膜厚を調整するための層は主としてこのホール輸送層８となるが、本発明の趣旨に反するものでない限り任意の部位での膜厚調整が可能である。
【００８８】
また、有機エレクトロルミネッセンス素子における一つの有機発光層５中に複数の発光層３を設ける場合には、少なくとも一つの発光層３について上記式（２）の関係を満たしていれば、有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光の量を増大させることができる。
【００８９】
また、特に二つの発光層３を有する有機エレクトロルミネッセンス素子において、二つの発光層３それぞれにつき、上記式（２）の関係を満たすものであれば、有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光子数を著しく増大させることができる。このとき、二つの発光層３のうち、フォトルミネッセンススペクトルの分光放射束を各波長におけるフォトンエネルギーで除した商が極大値を示す波長がより小さいものを、光反射性の電極２に近い側に位置させることで、二つの発光層３が共に式（２）の関係を満たすように設計しやすくなる。
【００９０】
このようにして出射される光束或いは光子数を増大させるように形成された有機エレクトロルミネッセンス素子では、この有機エレクトロルミネッセンス素子の正面方向に出射される光の輝度を高めるのではなく、有機エレクトロルミネッセンス素子から出射される光の総量を高めることが可能であり、光量を要求される用途、例えば光源、バックライト、照明などに用いられる有機エレクトロルミネッセンス素子に特に好適である。
【００９１】
また、有機エレクトロルミネッセンス素子の発光層３から光透過性の電極１内と基板６内に導入される光の総量（光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設けていない場合に、光透過性の電極１内に閉じ込められる光と、基板６内に閉じ込められる光と、基板６を透過して外部に取り出すことができる光との総量）が高められているため、光透過性の電極１の有機発光層５とは反対側に光の反射・屈折角を乱れさせる領域７、及び光透過性の基板６をこの順に積層した場合に非常に高い光取り出し効率を実現することが可能である。
尚、前記のように有機エレクトロルミネッセンス素子の発光層３から光透過性の電極１内と基板６内に導入される光の総量が高められているため、光透過性の電極１の有機発光層５とは反対側に光の反射・屈折角を乱れさせる領域７、及び光透過性の基板６をこの順に積層し、かつ光透過性の基板６の外面側に更に別の光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設ける場合や、光透過性の基板６の外面側にのみ光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設ける場合であっても、非常に高い光取出し効率を実現することが可能である。
【００９２】
またこのような有機エレクトロルミネッセンス素では、発光層３と光反射性の電極２の間の距離が小さくなり過ぎないような範囲において光量を増大させることが可能であるため、例えば膜厚が薄くなることによるショート発生の問題を考慮する場合に好適に採用することができる。また、本発明の趣旨に反しない範囲で、更に例えば光透過性の電極１上に形成されるホール輸送層の厚みを増大させたり、或いは異物のカバー率が高いことで知られる塗布型ホール注入層を用いたりすることで、より信頼性を高めることができる。
【００９３】
以上のようにして、基板６に光の反射・屈折角を乱れさせる領域７を設けた有機エレクトロルミネッセンス素子について、高い光取り出し効率を実現し、高効率の有機エレクトロルミネッセンス素子を実現することが可能である。
【実施例】
【００９４】
以下、本発明の具体的な実施例を示す。但し、本発明は下記の実施例の構成に限定されるものではない。
【００９５】
（実施例１）
光の反射・屈折角を乱れさせる領域７が設けられた光透過性基板６を、次のようにして作製した。まず、テトラエトキシシラン８６．８ｇにイソプロピルアルコール８０３．５ｇを加え、更にγ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン３４．７ｇ及び０．１Ｎ−硝酸７５ｇを加え、ディスパーを用いてよく混合することによって溶液を得た。得られた溶液を４０℃恒温槽中で２時間攪拌し、バインダー形成材料として重量平均分子量が１０５０のシリコーンレジン５質量％溶液を得た。
【００９６】
このシリコーンレジン溶液に、メチルシリコーン粒子（平均粒子径２μｍ、ＧＥ東芝シリコーン製、「トスパール１２０」）をメチルシリコーン粒子／シリコーンレジン（縮合化合物換算）の固形分質量基準で８０／２０となるように添加して、ホモジナイザーで分散させ、メチルシリコーン粒子分散シリコーンレジン溶液を得た。尚、「縮合化合物換算」とは、シリコーンレジンが完全に加水分解縮重合した場合の、このシリコーンレジンの質量をいい、テトラアルコキシシランの場合はレジン中のＳｉをＳｉＯ2として換算した質量、トリアルコキシシランの場合はレジン中のＳｉをＳｉＯ1.5として換算した質量である。
【００９７】
基板６として厚み０．７ｍｍの無アルカリガラス板（Ｎｏ．１７３７、コーニング社製）を用い、この基板６の表面に上記メチルシリコーン粒子分散シリコーンレジン溶液をスピンコーターによって１０００ｒｐｍの条件で塗布した後、乾燥した。この塗布・乾燥を６回繰り返した後に、形成された塗膜を２００℃で３０分間焼成することによって熱処理し、散乱粒子層を形成した。
【００９８】
次に、上記散乱粒子層の表面に、イミド系樹脂（ＯＰＴＭＡＴＥ社製、「ＨＲＩ１７８３」、屈折率１．７８、濃度１８質量％）をスピンコーターによって２０００ｒｐｍの条件で塗布した後、乾燥して塗膜を形成し、塗膜を２００℃で３０分間焼成することによって熱処理することで、厚み４μｍの平坦化層を形成した。これにより、基材６の表面に、散乱粒子層と平坦化層で構成される領域７を形成した。
【００９９】
次にＩＴＯ（スズドープ酸化インジウム）からなるターゲット(東ソー製)を使用して、上記領域７の表面にスパッタリングにより厚み１５０ｎｍのＩＴＯ膜を形成し、このＩＴＯ膜をＡｒ雰囲気下２００℃で１時間加熱することによりアニール処理を施した。処理後の、ＩＴＯ膜のシート抵抗は１８Ω／□であった。
【０１００】
このＩＴＯ膜にエッチング処理を施すことで、ＩＴＯ膜の残部からなる図３に示す寸法の陽極（光透過性の電極１）を形成すると共に、基板６を領域７ごと図３に示す寸法となるように切断した。この基板６、領域７及び電極１の積層物を純水、アセトン、イソプロピルアルコールで順次各１０分間超音波洗浄した後、イソプロピルアルコール蒸気で２分間蒸気洗浄し、乾燥した後、更に１０分間ＵＶオゾン洗浄した。
【０１０１】
続いて上記積層物を真空蒸着装置にセットし、図４の寸法の開口部４２を設けたマスク４３を用いて、５×１０-5Ｐａの減圧下、４，４′−ビス［Ｎ−（ナフチル）−Ｎ−フェニル−アミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ）を電極１の上に厚み４０ｎｍとなるように蒸着して、ホール輸送層８を形成した。次いでホール輸送層８の上に、ルブレンが６質量％ドープされたＡｌｑ３からなる厚み３０ｎｍの発光層３を形成した。更に電子輸送層９として下記［化１］に示されるＴｐＰｙＰｈＢを厚み６５ｎｍに成膜した。
【０１０２】
【化１】
2010147338.tif 000008
【０１０３】
次に、上記マスク４３を、開口４５を有する図５に示す寸法のマスク４４に交換してから、電子注入層としてＬｉＦを厚み１ｎｍ、陰極（光反射性の電極２）としてＡｌを厚み８０ｎｍに成膜して、有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１０４】
（比較例１）
電子輸送層９の厚みを１５５ｎｍとしたこと以外は、実施例１と同じ条件で有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１０５】
（実施例２）
電子輸送層９の厚みを２３５ｎｍとしたこと以外は、実施例１と同じ条件で有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１０６】
（実施例３）
電子輸送層９の厚みを３５０ｎｍとしたこと以外は、実施例１と同じ条件で有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１０７】
（比較例２）
電子輸送層９の厚みを４３５ｎｍとしたこと以外は、実施例１と同じ条件で有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１０８】
（実施例４）
実施例１と同じ条件で、基板６上に領域７、電極１、ホール輸送層８、発光層３（第一の発光層３）を順次形成した。次に、電子輸送層９としてＴｐＰｙＰｈＢを厚み５０ｎｍに成膜した。次いで電荷供給層１０として、下記［化２］に示すＴｍＰｙＰｈＢにＬｉをモル比１：０．３でドープした層を厚み１０ｎｍに形成すると共に酸化モリブデン層を厚み１０ｎｍに形成した。更にホール輸送層８としてα−ＮＰＤを厚み１１０ｎｍ、第二の発光層３として下記［化３］に示すＴＢＡＤＮに下記［化４］に示すＴＢＰをドープした層を厚み３０ｎｍに、電子輸送層９として、ＴｐＰｙＰｈＢを厚み５０ｎｍに成膜し、更に電子注入層としてＬｉＦを厚み１ｎｍ、陰極としてＡｌを厚み８０ｎｍに成膜して、二つの発光層３を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１０９】
【化２】
2010147338.tif 000009
【０１１０】
【化３】
2010147338.tif 000010
【０１１１】
【化４】
2010147338.tif 000011
【０１１２】
（比較例３）
実施例４と同じ条件で、基板６上に領域７、電極１、ホール輸送層８、発光層３、電子輸送層９、電荷供給層１０、酸化モリブデン層を、順次形成した。次にホール輸送層８としてα−ＮＰＤを厚み２００ｎｍ成膜した。次に、実施例４と同じ条件で第二の発光層３を形成した後、電子輸送層９としてＴｐＰｙＰｈＢを厚み１５０ｎｍに成膜した。更に実施例４と同じ条件で電子注入層及び陰極を形成して、二つの発光層３を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１１３】
（実施例５）
電子輸送層９としてＴｍＰｙＰｈＢを厚み７０ｎｍに成膜したこと以外は、実施例１と同じ条件で有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１１４】
（比較例４）
電子輸送層９としてＴｍＰｙＰｈＢを厚み１７０ｎｍに成膜したこと以外は、実施例１と同じ条件で有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１１５】
（実施例６）
電子輸送層９としてＴｍＰｙＰｈＢを厚み２３０ｎｍに成膜したこと以外は、実施例１と同じ条件で有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１１６】
（比較例５）
電子輸送層９としてＴｍＰｙＰｈＢを厚み３４５ｎｍに成膜したこと以外は、実施例１と同じ条件で有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１１７】
（実施例７）
電子輸送層９としてＤＰＢを厚み８５ｎｍに成膜したこと以外は、実施例１と同じ条件で有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１１８】
（比較例６）
電子輸送層９としてＤＰＢを厚み１８５ｎｍに成膜したこと以外は、実施例１と同じ条件で有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１１９】
（実施例８）
電子輸送層９としてＤＰＢを厚み２７５ｎｍに成膜したこと以外は、実施例１と同じ条件で有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１２０】
（比較例７）
電子輸送層９としてＤＰＢを厚み３８０ｎｍに成膜したこと以外は、実施例１と同じ条件で有機エレクトロルミネッセンス素子を得た。
【０１２１】
（発光層３の発光材料のフォトルミネッセンススペクトル）
（１）ルブレン
ホストとして用いるＡｌｑ３に発光ドーパントとして用いるルブレンを６質量％ドープした共蒸着膜をガラス基板上に蒸着し、フォトルミネッセンススペクトルを計測した結果、その極大値をとる波長は５５９ｎｍであった。
【０１２２】
また、分光放射束とＣＩＥ標準比視感度との積が極大値を示す波長λ1は５５９ｎｍ、分光放射束を各波長におけるフォトンエネルギーで除した商が極大値を示す波長λ2は５６１ｎｍであった。
【０１２３】
（２）ＴＢＰ
ホストとして用いるＴＢＡＤＮに発光ドーパントとして用いるＴＢＰを４質量％ドープした共蒸着膜をガラス基板上に蒸着し、ルブレンの場合と同様にフォトルミネッセンススペクトルを測定したところ、極大値をとる波長λ1は４６２ｎｍ、分光放射束とＣＩＥ標準比視感度との積が極大値を示す波長は５０４ｎｍ、分光放射束を各波長におけるフォトンエネルギーで除した商が極大値を示す波長λ2は４６４ｎｍであった。
【０１２４】
（材料の屈折率、消衰係数及び位相シフト）
各実施例、比較例で有機エレクトロルミネッセンス素子を作製するのに用いた材料に関し、ルブレン、ＴＢＰの上記波長λ1、λ2ごとの、屈折率、消衰係数などを下表にまとめる。ここで、ルブレンの上記波長λ1、λ2については表１に、ＴＢＰの上記波長λ1、λ2については表２に示している。
【０１２５】
このとき、電子輸送材料である下記ＴｐＰｙＰｈＢについては各波長における屈折率ｎと消衰係数ｋの値を、他の材料（α−ＮＰＤ、Ａｌｑ３、ＴＢＡＤＮ、ＭｏＯ3）については屈折率ｎの値を示した。なお、Ａｌｑ３にはドーパントとしてルブレンを、ＴＢＡＤＮにはドーパントとしてＴＢＰをそれぞれ６質量％、４質量％混合したが、混合量が少ないため、各層の光学特性はそれぞれＡｌｑ３、ＴＢＡＤＮ単独層の値を用いた。また電荷供給層として用いたＴｐＰｙＰｈＢにＬｉをドープした層の屈折率はＴｐＰｙＰｈＢ単独と同等とした。
【０１２６】
【表１】
2010147338.tif 000012
【０１２７】
【表２】
2010147338.tif 000013
【０１２８】
（評価試験）
各実施例および比較例にて得られた有機エレクトロルミネッセンス素子において、電極間に電流密度が１０ｍＡ／ｃｍ2となるように電流を流し、出射光を積分球によって計測した。
【０１２９】
この計測結果に基づいて光束の電流効率（単位：ｌｍ／Ａ）を算出した結果を表３に示す。また、表３には、各有機エレクトロルミネッセンス素子における発光点と光反射性の電極２との間の光学距離ｎｄ、波長λ1、波長λ1における位相シフトφ、この光学距離ｎｄと位相シフトφとに基づいて上記式（１）から導かれる値ａ、並びに式（１）を満たすためのａの範囲も、併せて示す。尚、前記光学距離ｎｄについては、本実施例及び比較例においては、発光層３のホール輸送層８と接する部位を発光点とみなせるので、発光層３の屈折率とその膜厚の積と、電子輸送層９の屈折率とその膜厚の積との和で表している。
【０１３０】
【表３】
2010147338.tif 000014
【０１３１】
また、上記計測結果に基づいて、光子数に比例する出射光の量子効率を導出した結果を表４に示す。また、表４には、各有機エレクトロルミネッセンス素子における発光点と光反射性の電極２との間の光学距離ｎｄ、波長λ2、波長λ2における位相シフトφ、この光学距離ｎｄと位相シフトφとに基づいて上記式（２）から導かれる値ａ、並びに式（２）を満たすためのａの範囲も、併せて示した。尚、前記光学距離ｎｄについては、本実施例及び比較例においては、発光層３のホール輸送層８と接する部位が発光点とみなすことができるので、発光層３の屈折率とその膜厚の積と、電子輸送層９の屈折率とその膜厚の積との和で表している。
【０１３２】
【表４】
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【図面の簡単な説明】
【０１３３】
【図１】有機エレクトロルミネッセンス素子の構成の一例を示す概略の断面図である。
【図２】有機エレクトロルミネッセンス素子の構成の他例を示す概略の断面図である。
【図３】実施例で用いたエッチング後のＩＴＯ付きガラス基板を示す平面図である。
【図４】実施例で用いたホール輸送層、発光層及び電子輸送層を形成するためのマスクを示す平面図である。
【図５】実施例で用いた電子注入層及び光反射性の電極を形成するためのマスクを示す平面図である。
【図６】従来技術の一例を示す概略の断面図である。
【図７】従来技術の他例を示す概略の断面図である。
【符号の説明】
【０１３４】
１    光透過性の電極
２    光反射性の電極
３    発光層
５    有機発光層
６    基板
７    光の反射・屈折角を乱れさせる領域
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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