(57)【要約】【課題】保護層を膜の外周縁部にしわなく連続的に接合可能で、保護層により外周縁部が枠状に保護された膜を生産性高く作製可能な膜−保護層連続接合方法を提供する。【解決手段】帯状膜１６と、定間隔で中抜きされた梯子状保護層１５とを、長さ方向に重ね合わせながら同方向に搬送させ、加圧工程５５を通すことによって帯状膜１６と梯子状保護層１５とを連続的に接合する膜−保護層連続接合方法において、上記加圧工程５５を、複数の加圧ロール段５６〜５８によって構成した。複数の加圧ロール段５６〜５８は、帯状膜１６及び梯子状保護層１５の搬送方向の上流側から下流側に向けて配置され、帯状膜１６と重ね合わされた梯子状保護層１５への加圧力を、梯子状保護層１５の橋渡し部１５ａの中央部から各々フィルム端部側に向かって段階的に移動させ、弛みをとりながら梯子状保護層１５を帯状膜１６に接合する順次加圧工程を構成する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
帯状の膜と、所定間隔で中抜きされて連続する梯子状とされた保護層とを、長さ方向に重ね合わせながら同方向に搬送させ、加圧工程を通すことによって前記膜と保護層とを連続的に接合する膜−保護層連続接合方法であって、
前記加圧工程は、前記膜と重ね合わされた前記保護層への加圧力を、その保護層の幅方向の中央部から端部側に向かって漸次移動させてゆく複数段の順次加圧工程を含むことを特徴とする膜−保護層連続接合方法。
【請求項２】
前記複数段の順次加圧工程は、
前記搬送の方向の上流側から下流側に向けて配置された複数の加圧ロール段により、
前記加圧力を、前記保護層の幅方向の中央部から端部側に向かって段階的に移動させる工程であることを特徴とする請求項１に記載の膜−保護層連続接合方法。
【請求項３】
前記複数の加圧ロール段による前記順次加圧工程は、
各々前記膜及び保護層を挟んで回転する一対の加圧ロールを備え、
前記保護層を加圧する加圧ロールの加圧面形状の段階的な変化によって、前記加圧力を、前記保護層の幅方向の中央部から端部側に向かって段階的に移動させる工程であることを特徴とする請求項２に記載の膜−保護層連続接合方法。
【請求項４】
前記複数の加圧ロール段による前記順次加圧工程は、
各々前記膜及び保護層を挟んで回転する長寸加圧ロール及び１又は複数の短寸加圧ロールを備え、
前記保護層を加圧する短寸加圧ロールの位置及び数の段階的な変化によって、前記加圧力を、前記保護層の幅方向の中央部から端部側に向かって段階的に移動させる工程であることを特徴とする請求項２に記載の膜−保護層連続接合方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、帯状の膜に梯子状の保護層を連続的に接合する方法、特に、保護フィルムを電解質膜の外周縁部にしわなく連続的に接合するための電解質膜−保護フィルム連続接合に好適する膜−保護層連続接合方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
電解質に高分子膜を用いた固体高分子型燃料電池は、出力密度が高く、電池寿命が長い等の特徴を有している。
図５は、このような固体高分子型燃料電池のセルの概略を示す断面図である。
図示するようにセル４０は、高分子膜からなる電解質膜４１の両面に電極となる触媒層４２が接合され、各触媒層４２の周囲、つまり電解質膜４１の外周縁部にはフィルム等からなる保護層（補強層とも称する。）４３が枠状に接合されてなる膜−電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）４４を備える。
触媒層４２及び保護層４３上には、集電及びガスを拡散するための拡散層４５が接合され、更にその外側には、ガス流通溝４６ａを有するセパレータ４６が各々配設されて、ＭＥＡ４４及び拡散層４５部分を両面側から狭持するようにセル４０が構成されている。
そして、このようなセル４０が複数個積層されて燃料電池スタックが構成され、燃料電池として発電を行う。
【０００３】
上記のような燃料電池のセル構造において、枠状の保護層４３は、膜−電極接合体４４の構成に原理上、必須のものではないが、電解質膜４１を、必要な強度をもたせながらできるだけ薄く形成するため、また、拡散層表面の毛羽等の電解質膜への突き刺さりによるダメージ防止に有効である。しかし上記保護層４３を、しわを生じさせずに電解質膜４１に接合することは難しかった。
そこで従来、しわを生じさせない接合技術として、特許文献１に記載のものが提案された。これは、膜−電極接合体の製造において、補強膜（保護層）を、補強膜と電極の重畳部分の全面について、同時に、電極に接触させ重ねることにより、補強膜のしわの発生を防止する、というものである（特許文献１参照）。
【０００４】
【特許文献１】特開２００８−１４０７４５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら上記従来技術は、単体の膜−電極接合体における電解質膜への補強膜（保護層）の接合に係る技術であって、保護層を、しわを生じさせずに電解質膜に連続的に接合する方法には適用できず、生産性が低かった。
近年、膜−電極接合体の量産技術の進歩は著しく、電解質膜材から膜−電極接合体をロール・ツー・ロール方式で連続的に生産する方法も開発されている。そこで従来、このような膜−電極接合体の連続生産にも適用可能な、つまり生産性高く、保護層を、しわを生じさせずに電解質膜に連続的に接合できる電解質膜−保護層連続接合方法の開発が望まれていた。
【０００６】
本発明は、上記のような要望に鑑みなされたもので、保護層を膜の外周縁部にしわなく連続的に、つまり高い生産性をもって接合できる、特に、保護フィルムを電解質膜の外周縁部にしわなく連続的に接合するための電解質膜−保護フィルム連続接合方法に有効に適用できる膜−保護層連続接合方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記課題は、膜−保護層連続接合方法を下記各態様の構成とすることによって解決される。
各態様は、請求項と同様に、項に区分し、各項に番号を付し、必要に応じて他の項の番号を引用する形式で記載する。これは、あくまでも本発明の理解を容易にするためであり、本明細書に記載の技術的特徴及びそれらの組合わせが以下の各項に記載のものに限定されると解釈されるべきではない。また、１つの項に複数の事項が記載されている場合、それら複数の事項を常に一緒に採用しなければならないわけではなく、一部の事項のみを取り出して採用することも可能である。
【０００８】
以下の各項のうち、（１）項が請求項１に、（２）項が請求項２に、（３）項が請求項３に、（４）項が請求項４に、各々対応する。（５）項は請求項に係る発明ではない。
【０００９】
（１）帯状の膜と、所定間隔で中抜きされて連続する梯子状とされた保護層とを、長さ方向に重ね合わせながら同方向に搬送させ、加圧工程を通すことによって前記膜と保護層とを連続的に接合する膜−保護層連続接合方法であって、前記加圧工程は、前記膜と重ね合わされた前記保護層への加圧力を、その保護層の幅方向の中央部から端部側に向かって漸次移動させてゆく複数段の順次加圧工程を含むことを特徴とする膜−保護層連続接合方法。
保護層としては、フィルム、膜、シートあるいはプレート等のいずれを用いてもよいが、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリエチレンナフタレート(ＰＥＮ)等のポリエステル系のフィルムや膜が好適である。
中抜きは、ロータリカッタ等を用いて行われる。
接合は、例えば加圧プレス、あるいは平板熱圧プレスや熱圧ロール等の熱圧プレス等により行われる。
複数段の順次加圧工程は、膜と重ね合わされた保護層への加圧力を、その保護層の幅方向の中央部から端部側に向かって漸次移動させてゆき、保護層の梯子状部分の橋渡し部（梯子を構成する２本の枠相互間の踏み段に相当する部分）において、中央部分から各端部側に向かって弛みをなくすように段階的に加圧する。
（２）前記複数段の順次加圧工程は、前記搬送の方向の上流側から下流側に向けて配置された複数の加圧ロール段により、前記加圧力を、前記保護層の幅方向の中央部から端部側に向かって段階的に移動させる工程であることを特徴とする（１）項に記載の膜−保護層連続接合方法。
本項の発明は、（１）項の発明をロール・ツー・ロール方式に適用可能とした。
（３）前記複数の加圧ロール段による前記順次加圧工程は、各々前記膜及び保護層を挟んで回転する一対の加圧ロールを備え、前記保護層を加圧する加圧ロールの加圧面形状の段階的な変化によって、前記加圧力を、前記保護層の幅方向の中央部から端部側に向かって段階的に移動させる工程であることを特徴とする（２）項に記載の膜−保護層連続接合方法。
本項の発明は、（２）項の発明における複数の加圧ロール段を簡易な構成で実現する。
加圧面形状としては、加圧面縦断面形状を円や楕円等の弧状ないし弓状とすることが挙げられるが、最終段は直線状であってもよい。最終段の加圧面縦断面形状を直線状とすることの主目的は、保護層の幅方向両端部に対して加圧することであるが、保護層の幅方向全体を最終的にならすための加圧（仕上げ加圧）をすることもその目的に含まれる。
（４）前記複数の加圧ロール段による前記順次加圧工程は、各々前記膜及び保護層を挟んで回転する長寸加圧ロール及び１又は複数の短寸加圧ロールを備え、前記保護層を加圧する短寸加圧ロールの位置及び数の段階的な変化によって、前記加圧力を、前記保護層の幅方向の中央部から端部側に向かって段階的に移動させる工程であることを特徴とする（２）項に記載の膜−保護層連続接合方法。
（５）前記膜は燃料電池の電解質膜であり、保護層は前記電解質膜の外周縁部を保護するための保護フィルムであることを特徴とする（１）項〜（４）項のうちのいずれか１項に記載の膜−保護層連続接合方法。
本項は、（１）項に記載の膜−保護層連続接合方法を、燃料電池の膜−電極接合体の連続生産工程における電解質膜への保護フィルムの連続接合工程に適用可能とした発明である。電解質膜としてはイオン交換樹脂等が、また保護フィルムとしてはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）やポリエチレンナフタレート(ＰＥＮ)等のポリエステル系のフィルム、膜等が用いられる。
本項の発明によれば、（１）項の発明を電解質膜への保護フィルムの連続接合工程に適用でき、枠状の保護フィルムが外周縁部にしわなく接合された電解質膜を生産性高く得ることができる。
【発明の効果】
【００１０】
（１）項に記載の発明によれば、保護層を膜の外周縁部にしわなく連続的に、すなわち高い生産性をもって接合できる膜−保護層連続接合方法を提供できる。特に、保護フィルムを電解質膜の外周縁部にしわなく連続的に接合するための電解質膜−保護フィルム連続接合方法に有効に適用できる。
（２）項に記載の発明によれば、（１）項の発明をロール・ツー・ロール方式に適用でき、より生産性高く膜−保護層連続接合が可能となる。
（３）項に記載の発明によれば、（２）項の発明における複数の加圧ロール段を簡易な構成で実現できる。
（４）項に記載の発明によれば、（３）項の発明とは異なる構成によって（２）項の発明を実現できる。
なお、（５）項に記載の発明は、本発明（特許請求の範囲に記載した発明）ではないので、上記課題を解決するための手段の欄に、その効果を述べた。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下、本発明の実施の形態を図面に基づき説明する。なお、各図間において、同一符号は同一又は相当部分を示す。
図１は、本発明による膜−保護層連続接合方法の一実施形態の説明図で、燃料電池の膜−電極接合体製造において、保護フィルムを高分子電解質膜（以下、電解質膜と略記する。）に連続的に接合する工程に本発明を適用した例を側方から示す。
図示するように本実施形態は、電解質膜材５１及び保護フィルム材５２を各々巻いた状態から帯状に繰り出し、保護フィルム材５２については、カット工程をなすロータリカッタ１３を通して無用部分５４を切除（中抜き）し、所定間隔で枠状の保護フィルムが連続する、つまり梯子状に連続する保護フィルム１５（図１中の部分拡大平面図１Ａ参照）を得る工程を備える。
【００１２】
そして、帯状に繰り出された上記電解質膜材（以下、帯状電解質膜と記す。）１６と梯子状に連続する上記保護フィルム（以下、梯子状保護フィルムと記す。）１５とを、図示するように長さ方向に重ね合わせながら同方向（図中、右方向）に搬送させ、これら帯状電解質膜１６と梯子状保護フィルム１５とを連続的に接合、ここでは熱圧接合する加圧工程５５を備える。
この加圧工程５５は、本実施形態では、帯状電解質膜１６と重ね合わされた梯子状保護フィルム１５への加圧力を、その梯子状保護フィルム１５の幅方向の中央部から各々端部側に向かって漸次移動させてゆく、熱圧接合工程兼用の複数段の順次加圧工程からなる。
なお保護フィルム１５は梯子状となっているので、梯子状保護フィルム１５の幅方向の中央部は、詳しくは梯子状保護フィルム１５の梯子状部分の橋渡し部（梯子を構成する２本の枠相互間の踏み段に相当する部分）１５ａの中央部を指す。したがって、梯子状保護フィルム１５の幅方向の中央部から端部側に向かうことは、梯子状保護フィルム１５の橋渡し部１５ａの中央部からその端部を経て同保護フィルム１５の端部に向かうことを意味する。
【００１３】
上記複数段の順次加圧工程（加圧工程５５）は、図示例では帯状電解質膜１６及び梯子状保護フィルム１５の搬送方向の上流側から下流側に向けて配置された熱圧接合段兼用の第１〜第３加圧ロール段５６〜５８により、その加圧力を、梯子状保護フィルム１５の幅方向中央部、つまり橋渡し部１５ａの中央部から、同保護フィルム１５の各々端部側に向かって段階的に移動させる工程をなす。
この場合、第１〜第３加圧ロール段５６〜５８は、各々帯状電解質膜１６及び梯子状保護フィルム１５を挟んで回転する熱圧ロール兼用の一対の加圧ロール６１，６２からなる。そして、各対の加圧ロール６１，６２中の梯子状保護フィルム１５を加圧する加圧ロール６１の加圧面形状を段階的に変化させることよって、梯子状保護フィルム１５への加圧力を、同保護フィルム１５の中央部（橋渡し部１５ａの中央部）から各々端部側に向かって段階的に移動させるように構成されている。
【００１４】
具体的には、梯子状保護フィルム１５を加圧する加圧ロール６１，６２の縦断面形状を、図２（ａ）〜（ｃ）に例示するように段階的に変化させている。
すなわち、第１加圧ロール段５６の加圧ロール６１の縦断面形状は、上記梯子状保護フィルム１５の橋渡し部１５ａの中央部のみを加圧可能に、図２（ａ）に例示するようにロール中央部のみを弧状に突出させた形状とされている。
また、第２加圧ロール段５７の加圧ロール６１の縦断面形状は、上記梯子状保護フィルム１５の橋渡し部１５ａの中央部に加えてその両端方向（図中左右方向）に若干寄った位置を含む部分を加圧可能に、図２（ｂ）に例示するように第１加圧ロール段５６の上側の加圧ロール６１よりも径大の弧状に突出させた形状とされている。
最終段である第３加圧ロール段５８の加圧ロール６１の縦断面形状は、上記梯子状保護フィルム１５の橋渡し部１５ａの両端部を含む部分を加圧可能に突出させた形状、ここでは梯子状保護フィルム１５の橋渡し部１５ａを含む梯子状保護フィルム幅方向全部を加圧可能に、図２（ｃ）に例示するように直線状とされている。
【００１５】
保護フィルム接合済みの帯状電解質膜１７は、分離工程に送られて所定間隔で切断分離されることにより、個々の保護フィルム接合済みの電解質膜として作製される。図１に示す例では、この切断分離は保護フィルム接合済みの帯状電解質膜１７上に白金等からなる触媒層を接合形成してから行われる。
【００１６】
以上述べた実施形態によれば、次のような効果がある。
梯子状保護フィルム１５と帯状電解質膜１６とはしわなく接合されなければならず、両者は重ね合わせ搬送時に適宜の張力がかけられる。しかし、梯子状保護フィルム１５は所定間隔で中抜きされているため、低張力で搬送してもその橋渡し部１５ａには弛みが生じやすく、接合後にしわが発生しやすい。
本実施形態では、加圧工程５５（熱圧接合段兼用の第１〜第３加圧ロール段５６〜５８）によって、加圧力を、梯子状保護フィルム１５の橋渡し部１５ａの中央部から同保護フィルム１５の各々端部側に向かって段階的に移動させながら、つまり弛みをなくしながら、梯子状保護フィルム１５を帯状電解質膜１６に加圧（熱圧）接合している。
その結果、梯子状保護フィルム１５は、加圧工程５５に通される際にその幅方向（橋渡し部１５ａ）に図３（ａ）に例示するように弛み２１が生じていても、加圧工程５５を通って帯状電解質膜１６と接合された後においては、図３（ｂ）に例示するように弛みなく平坦とされる。
【００１７】
したがって本実施形態によれば、梯子状保護フィルム１５を帯状電解質膜１６の外周縁部にしわなく連続的に、つまり生産性高く接合できる。そして、これにより得られた保護フィルム接合済みの帯状電解質膜１７を分離工程に送って、あるいは触媒層の形成工程を経てから分離工程に送って、所定間隔で切断分離することにより、保護フィルムにより外周縁部が枠状に保護された電解質膜、あるいはＭＥＡを、生産性高く作製できる。
【００１８】
また特に、加圧工程５５を第１〜第３加圧ロール段５６〜５８で構成したことによれば、本実施形態をロール・ツー・ロール方式に適用でき、より生産性高く電解質膜−保護フィルム連続接合が可能となる。
更に、本実施形態において第１〜第３加圧ロール段５６〜５８を各々一対の加圧ロール６１，６２で構成したことによれば、第１〜第３加圧ロール段５６〜５８を簡易に構成できる。
【００１９】
なお、上述した実施形態では、加圧工程５５を構成する第１〜第３加圧ロール段５６〜５８を各々一対の加圧ロール６１，６２で構成したが、これのみに限定されることはない。
例えば、図４（ａ）〜（ｃ）に例示するように、第１〜第３加圧ロール段５６〜５８を、各々帯状電解質膜及び梯子状保護フィルム（図示省略）を挟んで回転する長寸加圧ロール３２及び１又は複数台の短寸加圧ロール３１で構成してもよい。
この場合は、梯子状保護フィルムを加圧する短寸加圧ロール３１の位置及び数の段階的な変化によって、同保護フィルムへの加圧力を、その中央部から各々端部側に向かって段階的に移動させるように構成している。具体的には、第１加圧ロール段５６については短寸加圧ロール３１を梯子状保護フィルム（橋渡し部）の中央部のみを加圧可能に１台備えて構成している。また第２加圧ロール段５７については、短寸加圧ロール３１を梯子状保護フィルムの中央部から各々端部側に適宜距離寄った部分を加圧可能に各１台、更に第３加圧ロール段５８については、短寸加圧ロール３１を梯子状保護フィルムの両端部を加圧可能に各１台、備えて構成している。
【００２０】
また上述した実施形態では、順次加圧工程を加圧ロール段による工程としたが、この例のみに限定されることはない。帯状電解質膜と重ね合わされた梯子状保護フィルムへの加圧力を、同保護フィルム幅方向の中央部から各々端部側に向かって漸次移動させてゆく工程をなすものであれば、加圧ロール段以外によるものであってもよい。
またこの加圧ロール段を代表例とする順次加圧工程の段数も３段に限定されることはなく、段数を更に増すことによれば、より細かな加圧力の移動が可能となる。
更に上述した実施形態では、膜として電解質膜を、保護層として保護フィルムを例に採って説明したが、膜及び保護層はこれらの例のみに限定されないことは勿論である。
更また、電解質膜の上面のみに保護フィルムを接合する例に限らず、電解質膜の上，下両面に保護フィルムを接合する例においても、上述した実施形態を適用可能である。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明による膜−保護層連続接合方法の一実施形態の説明図である。
【図２】図１中の第１〜第３加圧ロール段を各々帯状電解質膜及び梯子状保護フィルムの搬送方向正面側から示す縦断面図である。
【図３】同上第１〜第３加圧ロール段によって梯子状保護フィルムの弛みがなくされる様子を説明するための図である。
【図４】図１中の第１〜第３加圧ロール段の他の例を示す縦断面図である。
【図５】固体高分子型燃料電池のセルの概略を示す断面図である。
【符号の説明】
【００２２】
１５：梯子状保護フィルム、１５ａ：橋渡し部、１６：帯状電解質膜、１７：保護フィルム接合済みの帯状電解質膜、２１：弛み、５５：加圧工程（複数段の順次加圧工程）、５６〜５８：第１〜第３加圧ロール段、６１，６２：一対の加圧ロール。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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