(57)【要約】【課題】高い光取り出し効率を得ることのできる光散乱層を簡易な方法で形成することが可能な塗布組成物とその製造方法を提供すること。【解決手段】有機酸により表面修飾されている金属酸化物超微粒子と光散乱粒子と２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーとを含み、かつ有機溶剤の含有量が組成物全体量に対し１質量％以下である塗布組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機酸により表面修飾されている金属酸化物超微粒子と光散乱粒子と２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーとを含み、かつ有機溶剤の含有量が組成物全体量に対し１質量％以下である塗布組成物。
【請求項２】
前記金属酸化物超微粒子が芳香族カルボン酸により表面修飾されている請求項１に記載の塗布組成物。
【請求項３】
前記金属酸化物超微粒子がＳｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｚｎ、Ｔｉ、Ｉｎ、ＳｂおよびＳｎから選ばれる少なくとも１種の金属を含む請求項１または２に記載の塗布組成物。
【請求項４】
前記金属酸化物超微粒子の粒子径が１ｎｍ〜１００ｎｍである請求項１〜３のいずれかに記載の塗布組成物。
【請求項５】
前記光散乱粒子の屈折率が１．５５以下または２．０以上である請求項１〜４のいずれかに記載の塗布組成物。
【請求項６】
前記光散乱粒子の粒子径が、０．１μｍ〜２．０μｍである請求項１〜５のいずれかに記載の塗布組成物。
【請求項７】
有機酸により表面修飾されている金属酸化物超微粒子と光散乱粒子と２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーとを有機溶剤中で分散して塗布組成物の有機溶剤分散物を調製する第１の工程、塗布組成物の有機溶剤分散物を減圧下で濃縮し、有機溶剤の含有量を組成物全体量に対し１質量％以下とする第２の工程を含む塗布組成物の製造方法。
【請求項８】
有機酸により表面被覆された金属酸化物超微粒子を減圧下で脱溶媒して易分散性金属酸化物超微粒子を作製する第１の工程、２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーに該易分散性金属酸化物超微粒子と光散乱粒子とを直接分散する第２の工程を含む塗布組成物の製造方法。
【請求項９】
請求項１〜６のいずれかに記載の塗布組成物を用いて形成された透光性光散乱性膜。
【請求項１０】
前記透光性光散乱性膜の屈折率が１．６以上である請求項９に記載の透光性光散乱性膜。
【請求項１１】
前記透光性光散乱性膜の膜厚が０．１μｍ〜２０μｍである請求項９または１０に記載の透光性光散乱性膜。
【請求項１２】
正極と負極との間に少なくとも発光層を有する有機エレクトロルミネッセンス表示素子の電極上に、請求項９〜１１のいずれかに記載の透光性光散乱性膜が設けられた有機エレクトロルミネッセンス表示素子。
【請求項１３】
請求項１２に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示素子を備えた面状光源体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、塗布組成物、該塗布組成物の製造方法、透光性光散乱性膜、有機エレクトロルミネッセンス表示素子及び面状光源体に関する。より具体的には、発光効率を高める透光性光散乱性膜を形成し得る塗布組成物と該塗布組成物の製造方法、該塗布組成物を用いて形成された透光性光散乱膜、有機エレクトロルミネッセンス表示素子、及び高効率の面状光源体に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス表示装置（有機ＥＬ表示装置）は自発光型の表示装置であり、ディスプレイや照明の用途に用いられる。有機ＥＬディスプレイは、従来のＣＲＴやＬＣＤと比較して視認性が高い、視野角依存性が無いといった表示性能上の利点を有し、さらにはディスプレイを軽量化、薄層化できるといった利点もある。有機ＥＬ表示装置を用いた有機ＥＬ照明は、軽量化、薄層化といった利点に加え、フレキシブルな基板を用いることでこれまで実現できなかった形状の照明を実現できる可能性を持っている。
【０００３】
有機ＥＬ表示装置はこれらの優れた特徴を有しているが、一般に、発光層を含め表示装置を構成する各層の屈折率が空気より高いため、発光した光の界面での全反射や干渉が起こり易く、その光取り出し効率は２０％に満たず、大部分の光を損失してしまうという問題がある。このため、この問題を簡易な方法で解決でき、かつ表示性能を損なわない技術が望まれている。
【０００４】
まず、光取り出し効率を向上させるには、（ａ）透明基板／空気界面で全反射し「有機層＋透明電極＋透明基板」を導波する光を取り出す（例えば、特許文献１参照）、（ｂ）透明電極／透明基板界面で全反射し「有機層＋透明電極」を導波する光を取り出す（例えば、特許文献２〜４参照）等の施策がなされている。しかし、これらの方法は通電時に絶縁破壊を起こし易い等の素子自身に影響を与えることや、凹凸の加工が難しく簡易な方法でないこと等により、更なる有用な方法が望まれている。
【０００５】
光取り出し効率を向上させ、かつ簡易な手法の１つとして、有機ＥＬ面発光体の表面に光散乱層を付与して、取り出し効率を改善する手段が提案されている（例えば、特許文献５および６参照）。しかし、発光体の表面で光散乱を起こすと、光の滲みが大きくなり、解像度が劣化して有機ＥＬ本来の特徴が損なわれてしまう。
【０００６】
また、これらの問題を解決する一つの手段として、素子内部に光散乱層を設置する方法も提案されている（例えば、特許文献７参照）。しかし、この方法では有機溶剤含有塗布液を使用しており、素子を傷めるため素子上に直接塗布できず簡易とは言えない。
【０００７】
【特許文献１】米国特許第４７７４４３５明細書
【特許文献２】特開平１１−２８３７５１号公報
【特許文献３】特開２００２−３１３５５４号公報
【特許文献４】特開２００２−３１３５６７号公報
【特許文献５】特開２００３−１０９７４７号公報
【特許文献６】特開２００３−１７３８７７号公報
【特許文献７】特開２００４−２９６４２９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
従って本発明の課題は、高い光取り出し効率を得ることのできる光散乱層を簡易な方法で形成することが可能な塗布組成物とその製造方法を提供することにある。また、この塗布組成物を用いて形成した高い光取り出し効率を達成できる透光性光散乱膜、該膜を具備した有機ＥＬ表示素子及び面状光源体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の前記課題は、下記に記載した塗布組成物及びその製造方法、これを用いた透光性光散乱膜、有機ＥＬ表示素子及び面状光源体により達成された。
【００１０】
１．  有機酸により表面修飾されている金属酸化物超微粒子と光散乱粒子と２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーとを含み、かつ有機溶剤の含有量が組成物全体量に対し１質量％以下である塗布組成物。
２．  前記金属酸化物超微粒子が芳香族カルボン酸により表面修飾されている上記１に記載の塗布組成物。
３．  前記金属酸化物超微粒子がＳｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｚｎ、Ｔｉ、Ｉｎ、ＳｂおよびＳｎから選ばれる少なくとも１種の金属を含む上記１または２に記載の塗布組成物。
４．  前記金属酸化物超微粒子の粒子径が１ｎｍ〜１００ｎｍである上記１〜３のいずれかに記載の塗布組成物。
５．  前記光散乱粒子の屈折率が１．５５以下または２．０以上である上記１〜４のいずれかに記載の塗布組成物。
６．  前記光散乱粒子の粒子径が、０．１μｍ〜２．０μｍである上記１〜５のいずれかに記載の塗布組成物。
７．  有機酸により表面修飾されている金属酸化物超微粒子と光散乱粒子と２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーとを有機溶剤中で分散して塗布組成物の有機溶剤分散物を調製する第１の工程、塗布組成物の有機溶剤分散物を減圧下で濃縮し、有機溶剤の含有量を組成物全体量に対し１質量％以下とする第２の工程を含む塗布組成物の製造方法。
８．  有機酸により表面被覆された金属酸化物超微粒子を減圧下で脱溶媒して易分散性金属酸化物超微粒子を作製する第１の工程、２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーに該易分散性金属酸化物超微粒子と光散乱粒子とを直接分散する第２の工程を含む塗布組成物の製造方法。
９．  上記１〜６のいずれかに記載の塗布組成物を用いて形成された透光性光散乱性膜。
１０．前記透光性光散乱性膜の屈折率が１．６以上である上記９に記載の透光性光散乱性膜。
１１．前記透光性光散乱性膜の膜厚が０．１μｍ〜２０μｍである上記９または１０に記載の透光性光散乱性膜。
１２．正極と負極との間に少なくとも発光層を有する有機エレクトロルミネッセンス表示素子の電極上に、上記９〜１１のいずれかに記載の透光性光散乱性膜が設けられた有機エレクトロルミネッセンス表示素子。
１３．上記１２に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示素子を備えた面状光源体。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、高い光取り出し効率を得ることのできる光散乱層を簡易な方法で形成することが可能な塗布組成物とその製造方法を提供することができる。また、この塗布組成物を用いて形成した高い光取り出し効率を達成できる透光性光散乱膜、該膜を具備した有機ＥＬ表示装置及び面状光源体を提供することができる。
また、本発明の塗布組成物は、有機ＥＬ表示装置における素子を痛めることなく透光性光散乱性膜を形成することができるため、発光特性が良好な有機ＥＬ表示装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、本発明を詳細に説明する。なお、本明細書において、「Ａ〜Ｂ」という記載は、「Ａ以上Ｂ以下」の意味を表す。また、有機ＥＬとは、有機エレクトロルミネッセンスを意味する。
【００１３】
＜塗布組成物＞
本発明の塗布組成物は、有機酸により表面被覆された金属酸化物超微粒子と、光散乱粒子と２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーと、組成物の全体量に対し１質量％以下の有機溶剤が含有されている。有機溶剤が全く含有されないことが好ましい。
【００１４】
本発明の塗布組成物は、特に用途は限定されないが、塗布組成物から形成される光散乱層から揮発する有機溶剤の量が少ないことが好ましい分野に好適に利用することができる。塗布組成物の応用例として、有機ＥＬ素子が挙げられ、とりわけ、素子の電極上に光散乱層を形成するための塗布液として好適に用いることができる。
【００１５】
有機ＥＬ素子は、構成する各層の残留水分、残留溶剤、外部から供給される水分または溶剤からの影響を受け易く、それらにより素子の一部分が発光不良（ダークスポット）を起こしたり、発光面内で輝度ムラが生じることがある。また、有機ＥＬ素子は発光層等の蒸着膜が非常に薄いことが多く、高温下に置かれることで蒸着膜が劣化したりし、発光特性や耐久性等に影響を与えてしまう。
【００１６】
従って、有機ＥＬ素子用の塗布組成物としては、組成物に水分や溶剤がなるべく少なくなるようにする必要があり、かつ製造プロセスで高温下に晒されないように工夫する必要がある。
【００１７】
本発明の塗布組成物は、揮発する有機溶剤の量が少ないため、素子を痛めることなく素子上に光散乱層を形成でき、それにより光取り出し効率の高い有機ＥＬ素子が得られる。更に、塗布組成物からの持ち込み溶剤がほとんど無いため、塗布組成物を塗布した後に溶剤を飛ばすための高温乾燥をする必要がなく、更に好ましくは電離放射線硬化型モノマーを用いることで硬化時も高温長時間加熱する必要がないため、素子を痛めることなく、発光効率を高めることができる。本発明では、これらの要件を満たす塗布組成物の有機溶剤含有量が、組成物全体量に対し１質量％以下であることを見い出した。
【００１８】
本発明の塗布組成物を製造する方法としては、溶剤中で有機酸により表面修飾された金属酸化物超微粒子と光散乱粒子と２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーとを分散し、その後濃縮する方法が挙げられ、例えば溶剤分散物を減圧下でエバポレーションする方法や、一定温度下で乾燥する方法等を用いることができる。このような方法で濃縮が進むと粒子同士の凝集が問題となる場合があるが、本発明の有機酸により表面修飾された金属酸化物超微粒子を用いると、粒子同士の凝集が起こらないようにすることができ、製膜した場合に透過率が高い膜を得ることができる塗布組成物とすることができる。
【００１９】
本発明の塗布組成物を製造する際に用いることができる有機溶剤としては、エーテル類：具体的には、ジブチルエーテル、ジメトキシメタン、ジメトキシエタン、ジエトキシエタン、プロピレンオキシド、１,４−ジオキサン、１，３−ジオキソラン、１,３,５−トリオキサン、テトラヒドロフラン、アニソールおよびフェネトール等、ケトン類：具体的には、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、ジプロピルケトン、ジイソブチルケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン等、メチルイソブチルケトン、２−オクタノン、２−ペンタノン、２−ヘキサノン、２−ヘプタノン、３−ペンタノン、３−ヘプタノンおよび４−ヘプタノン、エステル類：具体的には、蟻酸エチル、蟻酸プロピル、蟻酸ｎ−ペンチル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、プロピオン酸メチル、プロピオン醸エチル、酢酸ｎ−ペンチル、およびγ−プチロラクトン等、２種類以上の官能基を有する有機溶媒：具体的には、２−メトキシ酢酸メチル、２−エトキシ酢酸メチル、２−エトキシ酢酸エチル、２−エトキシプロピオン酸エチル、２−メトキシエタノール、２−プロポキシエタノール、２−ブトキシエタノール、１，２−ジアセトキシアセトン、アセチルアセトン、ジアセトンアルコール、アセト酢酸メチル、およびアセト酢酸エチル等、アルコール類：具体的にはメタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール、１−ペンタノール、２−メチル−２−ブタノール、シクロヘキサノール及びトルエンが挙げられる。これらは１種単独であるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２０】
塗布組成物を製造する方法としては、他には、有機酸により表面被覆された金属酸化物超微粒子分散物を減圧下で脱溶媒して易分散性粒子を調製し、その後２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマー中に易分散性金属酸化物超微粒子と光散乱粒子とを直接分散する方法も用いることができる。直接分散するためには、２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーの粘度が低い方が好ましい。
【００２１】
塗布組成物を製造する際の分散方法としては、公知の分散法を用いることができ、例えば、サンドグラインダーミル、高速インペラーミル、ローラーミル、アトライターミル、コロイドミル、ペイントシェーカー、超音波ホモジナイザー等の分散機を用いることも好適である。これらの塗布組成物の製造方法は、組み合わせて用いても良く、例えば公知の分散機で分散した後に、濃縮またはドライアップする等しても良い。
【００２２】
本発明の塗布組成物を塗布する方法としては、特に制限されないが、スピンコート法、スリットコート法、エアーナイフコート法、カーテンコート法、ローラーコート法、ワイヤーバーコート法、グラビアコート法やエクストルージョンコート法（ダイコート法）（米国特許２６８１２９４号明細書参照）等の公知の方法が用いられる。その中でも薄膜塗布可能で、薄膜の膜厚均一性が高いという点でスピンコート法、スリットコート法が好適に用いられる。
【００２３】
＜２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマー＞
本発明では透光性バインダーを形成するために、２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーが用いられる。２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーは好ましくは紫外線・電子線によって硬化する樹脂、即ち、電離放射線硬化型である。透光性バインダーは、飽和炭化水素またはポリエーテルを主鎖として有するポリマーであることが好ましく、飽和炭化水素を主鎖として有するポリマーであることがさらに好ましい。さらに、透光性バインダーは架橋していることが好ましい。飽和炭化水素を主鎖として有するポリマーは、エチレン性不飽和モノマーの重合反応により得ることが好ましい。架橋しているバインダーを得るためには、２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーを用いることが好ましい。
【００２４】
２個以上のエチレン性不飽和基を有するモノマーの例には、多価アルコールと（メタ）アクリル酸とのエステル（例、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジアクリレート、１，４−シクロヘキサンジアクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート）、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールエタントリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、１，３，５−シクロヘキサントリオールトリメタクリレート、ポリウレタンポリアクリレート、ポリエステルポリアクリレート）、ビニルベンゼンの誘導体（例、１，４−ジビニルベンゼン、４−ビニル安息香酸−２−アクリロイルエチルエステル、１，４−ジビニルシクロヘキサノン）、ビニルスルホン（例、ジビニルスルホン）、アクリルアミド（例、メチレンビスアクリルアミド）およびメタクリルアミドが含まれる。以上のモノマーは単独で用いても良いが、２種以上を混合して用いても良い。
【００２５】
上記エチレン性不飽和基を有するモノマーの粘度は５０ｍＰａ・ｓ以下が好ましく、２５ｍＰａ・ｓ以下がより好ましく、エチレン性不飽和基を有するモノマー中では、２個または３個の官能基を有するアクリレートもしくはメタアクリレートモノマーを単独もしくは混合して用いると、塗布組成物の粘度が比較的低くなり、薄膜塗布可能で、薄膜の膜厚均一性が高くなるため好ましい。また、これらのモノマーに、別のモノマーを少量混合する事で、膜硬度等の膜物性を調整しても良いし、屈折率調整のための高屈折率を有するモノマーを加えることもできる。
【００２６】
これらのエチレン性不飽和基を有するモノマーは、各種の重合開始剤その他添加剤と共に塗布後、電離放射線による重合反応により硬化することができる。電離放射線による硬化方法としては、前記電離放射線硬化型樹脂組成物の通常の硬化方法、即ち、電子線又は紫外線の照射によって硬化することができる。
【００２７】
例えば、電子線硬化の場合には、コックロフワルトン型、バンデグラフ型、共振変圧型、絶縁コア変圧器型、直線型、ダイナミトロン型、高周波型等の各種電子線加速器から放出される５０〜１０００ｋｅＶ、好ましくは１００〜３００ｋｅＶのエネルギーを有する電子線等が使用され、紫外線硬化の場合には超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、カーボンアーク、キセノンアーク、メタルハライドランプ等の光線から発する紫外線等が利用できる。
【００２８】
＜金属酸化物超微粒子＞
本発明の金属酸化物超微粒子としてはＳｉ、Ａｌ、Ｚｒ、Ｚｎ、Ｔｉ、Ｉｎ、ＳｂおよびＳｎから選ばれる、少なくとも１種の金属を含む金属酸化物超微粒子であることが好ましい。粒子の具体例としては、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ3、Ｉｎ２Ｏ3、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ3、ＩＴＯ等が挙げられ、これらの中でも、特にＺｒＯ２が好ましく用いられる。
【００２９】
金属酸化物超微粒子の粒子径（平均粒子径）は、可視光の波長よりも十分小さく、かつ可視光の波長領域で光散乱をしない粒子径であることが好ましい。金属酸化物超微粒子の好ましい粒子径としては１ｎｍ〜１００ｎｍであり、より好ましくは１ｎｍ〜５０ｎｍであり、特に好ましくは２ｎｍ〜３０ｎｍである。
平均粒子径の測定方法としては、公知の方法を用いることができる。例えば透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）により金属酸化物超微粒子の粒子観察を行い、そこから粒子径分布の数平均粒子径として求める方法、動的光散乱法により金属酸化物超微粒子の粒子径分布を測定し、その数平均粒子径として求める方法等が好適に用いられる。
【００３０】
金属酸化物超微粒子の添加量は、エチレン性不飽和基を有するモノマー１００質量部に対して１０〜９０質量％であることが好ましく、２０〜８０質量％であるとより好ましい。
【００３１】
本発明の金属酸化物超微粒子は有機酸により表面修飾されており、それによって超微粒子の分散安定性と被膜形成時の透明性を保つことができる。有機酸としてはカルボン酸類、スルホン酸類、リン酸類、ホスホン酸類等が好適に用いられ、これらの中でも芳香族カルボン酸により表面修飾されているとエチレン性不飽和基を有するモノマー中での分散安定性が良好であり好ましい。芳香族カルボン酸としては、４−ｎ−プロピル安息香酸、ジフェニル酢酸、４−フェニル安息香酸等が好ましい。金属酸化物超微粒子を表面修飾する好ましい有機酸の量としては、金属酸化物超微粒子１００質量％に対して０．１〜２０質量％である。
【００３２】
金属酸化物超微粒子の表面修飾法としては、例えば金属酸化物超微粒子の合成時に有機酸を共存させて修飾する方法、溶媒中で金属酸化物超微粒子と有機酸を一定時間撹拌する方法、溶媒中で金属酸化物超微粒子と有機酸を共存させ、超音波分散機等の市販の分散機を用いて分散修飾する方法等を用いることができる。これら表面修飾した金属酸化物超微粒子への有機酸の吸着量については、熱重量示差熱分析（ＴＧ−ＴＤＡ）の重量減少分と、脱離成分のガスクロマト分析（ＧＣ−ＭＳ）から確認できる。
【００３３】
＜光散乱粒子＞
光散乱粒子は、有機微粒子であっても、無機微粒子であっても良いが、屈折率が１．５５以下、または２．０以上のものが好ましい。有機微粒子としては、ポリメチルメタクリレートビーズ（屈折率１．４９）、アクリルビーズ（屈折率１．５０）、アクリル−スチレン共重合体ビーズ（屈折率１．５４）、シリコンビーズ（屈折率１．５０）等が用いられる。無機微粒子としては、シリカビーズ（屈折率１．４４）、酸化チタンビーズ（屈折率  アナタース型２．５０、ルチル型２．７０）、酸化ジルコニアビーズ（屈折率２．０５）、酸化亜鉛ビーズ（屈折率２．０）等が用いられる。
【００３４】
本発明では光取り出し効率を向上させるため、界面で全反射する光を拡散させることが必要であり、拡散効果を大きくする粒子径を選択することが必要である。本発明の光散乱粒子の粒子径は、散乱効果、光取り出し効率の観点から、０．１μｍ〜２．０μｍであることが好ましく、０．１５μｍ〜１．０μｍがより好ましく、０．２μｍ〜０．７μｍが最も好ましい。
【００３５】
光散乱粒子は一種類だけを用いても良く、また複数の種類の粒子を組み合わせて用いても良い。例えば、前記粒子を２種類用いても良いし、上記粒子を１種類とより大きな他の粒子で表面凹凸を形成することもできる。
【００３６】
光散乱粒子の添加量は透光性バインダー１００質量％に対して５〜５０質量％含有させるのが好ましく、１０〜４５質量％含有させるのがより好ましく、２０〜４０質量％含有させるのが特に好ましい。散乱効果の観点から５質量％以上が好ましく、膜強度の観点から５０質量％以下が好ましい。
【００３７】
上記のような光散乱粒子の場合には、エチレン性不飽和基を有するモノマー中で光散乱粒子が沈降し易いことがあるが、本発明の塗布組成物中で金属酸化物超微粒子との共存下ではこのような現象が起こり難い特徴がある。もちろん更なる光散乱粒子の沈降防止目的でシリカ等の無機フィラーを添加しても良い。なお、無機フィラーは添加量が増す程、光散乱粒子の沈降防止に有効であるが、塗膜の透明性に悪影響を与えるため注意が必要である。
【００３８】
＜透光性光散乱性膜＞
本発明の塗布組成物を用いて形成される透光性光散乱性膜は、屈折率が１．６以上であることが好ましい。これは、有機ＥＬ表示装置の有機薄膜層の屈折率が１．６〜２．１であるためで、透光性光散乱性膜の屈折率を有機薄膜層の屈折率と同等以上にすることで、有機薄膜層内で導波する光をより取り出すことが可能となるためである。
【００３９】
透光性光散乱性膜の膜厚は０．１μｍ〜２０μｍ程度とするのが好ましく、０．５〜１０μｍ程度とするのがより好ましく、１．０〜７．５μｍとするのが最も好ましい。透光性光散乱性膜の膜厚がこの範囲にあれば、発光点と散乱位置の距離を近づけることができ、光散乱による画像の解像度の低下を抑制することができる。
透光性光散乱性膜は光散乱層として有機ＥＬ素子において使用することができる。
【００４０】
＜有機ＥＬ表示装置＞
本発明の有機ＥＬ表示装置は陽極、陰極の一対の電極間に発光層または発光層を含む複数の有機化合物薄膜を形成した表示装置であり、電極上に前記塗布組成物を用いて光散乱層を形成したものである。また、発光層のほか正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層、バリア層などを有しても良く、またこれらの各層はそれぞれ他の機能を備えたものであっても良い。各層の形成にはそれぞれ種々の材料を用いることができる。
【００４１】
陽極は正孔注入層、正孔輸送層、発光層などに正孔を供給するものであり、金属、合金、金属酸化物、電気伝導性化合物、またはこれらの混合物などを用いることができ、好ましくは仕事関数が４ｅＶ以上の材料である。具体例としては酸化スズ、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）等の導電性金属酸化物、あるいは金、銀、クロム、ニッケル等の金属、さらにこれらの金属と導電性金属酸化物との混合物または積層物、ヨウ化銅、硫化銅などの無機導電性物質、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロールなどの有機導電性材料、およびこれらとＩＴＯとの積層物などが挙げられ、好ましくは、導電性金属酸化物であり、特に、生産性、高導電性、透明性等の点からＩＴＯが好ましい。陽極の膜厚は材料により適宜選択可能であるが、通常１０ｎｍ〜５μｍの範囲のものが好ましく、より好ましくは５０ｎｍ〜１μｍであり、更に好ましくは１００ｎｍ〜５００ｎｍである。
【００４２】
陽極は通常、ソーダライムガラス、無アルカリガラス、透明樹脂基板などの上に層形成したものが用いられる。ガラスを用いる場合、その材質については、ガラスからの溶出イオンを少なくするため、無アルカリガラスを用いることが好ましい。また、ソーダライムガラスを用いる場合、シリカなどのバリアコートを施したものを使用することが好ましい。基板の厚みは、機械的強度を保つのに十分であれば特に制限はないが、ガラスを用いる場合には、通常０．２ｍｍ以上、好ましくは０．７ｍｍ以上のものを用いる。
【００４３】
前記透明樹脂基板としてバリアフィルムを用いることもできる。バリアフィルムとはプラスチック支持体上にガス不透過性のバリア層を設置したフィルムである。バリアフィルムの例としては酸化ケイ素や酸化アルミニウムを蒸着したもの（特公昭５３−１２９５３号公報、特開昭５８−２１７３４４号公報）、有機無機ハイブリッドコーティング層を有するもの（特開２０００−３２３２７３号公報、特開２００４−２５７３２号公報）、無機層状化合物を有するもの（特開２００１−２０５７４３号公報）、無機材料を積層したもの（特開２００３−２０６３６１号公報、特開２００６−２６３９８９号公報）、有機層と無機層を交互に積層したもの（特開２００７−３０３８７号公報、米国特許６４１３６４５号明細書、Ａｆｆｉｎｉｔｏら著  Ｔｈｉｎ  Ｓｏｌｉｄ  Ｆｉｌｍｓ  １９９６年  ２９０−２９１頁）、有機層と無機層を連続的に積層したもの（米国特許出願公開２００４−４６４９７号公報）などが挙げられる。
【００４４】
陽極の作製には材料によって種々の方法が用いられるが、例えばＩＴＯの場合、電子ビーム法、スパッタリング法、抵抗加熱蒸着法、化学反応法（ゾル−ゲル法など）、酸化インジウムスズの分散物の塗布などの方法で膜形成される。陽極は洗浄その他の処理により、表示装置の駆動電圧を下げたり、発光効率を高めることも可能である。例えばＩＴＯの場合、ＵＶ−オゾン処理などが効果的である。
【００４５】
陰極は電子注入層、電子輸送層、発光層などに電子を供給するものであり、電子注入層、電子輸送層、発光層などの負極と隣接する層との密着性やイオン化ポテンシャル、安定性等を考慮して選ばれる。陰極の材料としては金属、合金、金属酸化物、電気伝導性化合物、またはこれらの混合物を用いることができ、具体例としてはアルカリ金属（例えばＬｉ、Ｎａ、Ｋ等）またはそのフッ化物、アルカリ土類金属（例えばＭｇ、Ｃａ等）またはそのフッ化物、金、銀、鉛、アルミニウム、ナトリウム−カリウム合金またはそれらの混合金属、リチウム−アルミニウム合金またはそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金またはそれらの混合金属、インジウム、イッテルビウム等の希土類金属等が挙げられ、好ましくは仕事関数が４ｅＶ以下の材料であり、より好ましくはアルミニウム、リチウム−アルミニウム合金またはそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金またはそれらの混合金属等である。陰極の膜厚は材料により適宜選択可能であるが、通常１０ｎｍ〜５μｍの範囲のものが好ましく、より好ましくは５０ｎｍ〜１μｍであり、更に好ましくは１００ｎｍ〜１μｍである。陰極の作製には電子ビーム法、スパッタリング法、抵抗加熱蒸着法、コーティング法などの方法が用いられ、金属を単体で蒸着することも、二成分以上を同時に蒸着することもできる。さらに、複数の金属を同時に蒸着して合金電極を形成することも可能であり、またあらかじめ調整した合金を蒸着させても良い。
陽極及び陰極のシート抵抗は低い方が好ましく、数百Ω／□以下が好ましい。
【００４６】
陰極上に前記バリアフィルムを貼り合せて、ガスの浸入を防ぐともに、ディスプレイ表面に保護層を形成しても良い。
【００４７】
発光層の材料は、電界印加時に陽極または正孔注入層、正孔輸送層から正孔を注入することができると共に陰極または電子注入層、電子輸送層から電子を注入することができる機能や、注入された電荷を移動させる機能、正孔と電子の再結合の場を提供して発光させる機能を有する層を形成することができるものであれば何でもよい。発光層材料の例としては、ベンゾオキサゾール誘導体、ベンゾイミダゾール誘導体、ベンゾチアゾール誘導体、スチリルベンゼン誘導体、ポリフェニル誘導体、ジフェニルブタジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、ナフタルイミド誘導体、クマリン誘導体、ペリレン誘導体、ペリノン誘導体、オキサジアゾール誘導体、アルダジン誘導体、ピラリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、ビススチリルアントラセン誘導体、キナクリドン誘導体、ピロロピリジン誘導体、チアジアゾロピリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、スチリルアミン誘導体、芳香族ジメチリディン化合物、８−キノリノール誘導体の金属錯体や希土類錯体に代表される各種金属錯体等、ポリチオフェン、ポリフェニレン、ポリフェニレンビニレン等のポリマー化合物等が挙げられる。発光層の膜厚は特に限定されるものではないが、通常１ｎｍ〜５μｍの範囲のものが好ましく、より好ましくは５ｎｍ〜１μｍであり、更に好ましくは１０ｎｍ〜５００ｎｍである。
発光層の形成方法は、特に限定されるものではないが、抵抗加熱蒸着、電子ビーム、スパッタリング、分子積層法、コーティング法（スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など）、ＬＢ法などの方法が用いられ、好ましくは抵抗加熱蒸着、コーティング法である。
【００４８】
正孔注入層、正孔輸送層の材料は、陽極から正孔を注入する機能、正孔を輸送する機能、陰極から注入された電子を障壁する機能のいずれかを有しているものであればよい。その具体例としては、カルバゾール誘導体、トリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、芳香族第三級アミン化合物、スチリルアミン化合物、芳香族ジメチリディン系化合物、ポルフィリン系化合物、ポリシラン系化合物、ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）誘導体、アニリン系共重合体、チオフェンオリゴマー、ポリチオフェン等の導電性高分子オリゴマー等が挙げられる。正孔注入層、正孔輸送層の膜厚は特に限定されるものではないが、通常１ｎｍ〜５μｍの範囲のものが好ましく、より好ましくは５ｎｍ〜１μｍであり、更に好ましくは１０ｎｍ〜５００ｎｍである。正孔注入層、正孔輸送層は上述した材料の１種または２種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成または異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
正孔注入層、正孔輸送層の形成方法としては、真空蒸着法やＬＢ法、前記正孔注入輸送剤を溶媒に溶解または分散させてコーティングする方法（スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など）が用いられる。コーティング法の場合、樹脂成分と共に溶解または分散することができ、樹脂成分としては例えば、ポリ塩化ビニル、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリブチルメタクリレート、ポリエステル、ポリスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリブタジエン、ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）、炭化水素樹脂、ケトン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリアミド、エチルセルロース、酢酸ビニル、ＡＢＳ樹脂、ポリウレタン、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、シリコン樹脂などが挙げられる。
【００４９】
電子注入層、電子輸送層の材料は、陰極から電子を注入する機能、電子を輸送する機能、陽極から注入された正孔を障壁する機能のいずれか有しているものであればよい。その具体例としては、トリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、フルオレノン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、アントロン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド誘導体、フルオレニリデンメタン誘導体、ジスチリルピラジン誘導体、ナフタレンペリレン等の複素環テトラカルボン酸無水物、フタロシアニン誘導体、８−キノリノール誘導体の金属錯体やメタルフタロシアニン、ベンゾオキサゾールやベンゾチアゾールを配位子とする金属錯体に代表される各種金属錯体等が挙げられる。電子注入層、電子輸送層の膜厚は特に限定されるものではないが、通常１ｎｍ〜５μｍの範囲のものが好ましく、より好ましくは５ｎｍ〜１μｍであり、更に好ましくは１０ｎｍ〜５００ｎｍである。電子注入層、電子輸送層は上述した材料の１種または２種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成または異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
電子注入層、電子輸送層の形成方法としては、真空蒸着法やＬＢ法、前記電子注入輸送剤を溶媒に溶解または分散させてコーティングする方法（スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など）などが用いられる。コーティング法の場合、樹脂成分と共に溶解または分散することができ、樹脂成分としては例えば、正孔注入輸送層の場合に例示したものが適用できる。
【００５０】
バリア層の材料としては水分や酸素等の素子劣化を促進するものが素子内に入ることを抑止する機能を有しているものであればよい。その具体例としては、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｉ等の金属、ＭｇＯ、ＳｉＯ、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、ＧｅＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＢａＯ、Ｆｅ２Ｏ３ 、Ｙ２Ｏ３、ＴｉＯ２等の金属酸化物、ＳｉＮ２等の金属窒化物、ＳｉＯＮ等の金属酸窒化物、ＭｇＦ２、ＬｉＦ、ＡｌＦ３、ＣａＦ２等の金属フッ化物、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルメタクリレート、ポリイミド、ポリウレア、ポリテトラフルオロエチレン、ポリクロロトリフルオロエチレン、ポリジクロロジフルオロエチレン、クロロトリフルオロエチレンとジクロロジフルオロエチレンとの共重合体、テトラフルオロエチレンと少なくとも１種のコモノマーとを含むモノマー混合物を共重合させて得られる共重合体、共重合主鎖に環状構造を有する含フッ素共重合体、吸水率１％以上の吸水性物質、吸水率０．１％以下の防湿性物質等が挙げられる。
バリア層の形成方法についても特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、ＭＢＥ（分子線エピタキシ）法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法（高周波励起イオンプレーティング法）、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、ガスソースＣＶＤ法、コーティング法を適用できる。
【実施例】
【００５１】
以下、本発明の実施例を説明するが、本発明は、これらの実施例に何ら限定されるものではない。
【００５２】
（塗布液Ｔ−１の調製）
（１）酸化ジルコニウム超微粒子分散物Ａ−１の調製
５０ｇ／ｌ濃度のオキシ塩化ジルコニウム水溶液を４８％水酸化ナトリウム水溶液中で中和し、水和ジルコニウム分散液を得た。この分散液をろ過後、イオン交換水で洗浄したものを１５質量％に調整し、圧力１５０気圧１５０℃で２４時間オートクレーブ処理して酸化ジルコニウム分散液を得た。得られた酸化ジルコニウム分散液をろ過し、予め合成ゼオライト系高性能吸水剤（ユニオン昭和(株)製  商品名  モレキュラーシーブ３Ａ）を用いて脱水処理を行ったメタノールを溶媒として再分散し、１０質量％の酸化ジルコニウム分散液を得た。得られた酸化ジルコニウム粒子は粒子サイズが３．２ｎｍ、標準偏差０．５ｎｍの超微粒子であった。
次に、脱水処理をしたメチルエチルケトン５０ｇ中に４-ｎ-プロピル安息香酸を０．９ｇ溶解し、予め準備していた４５ｇの酸化ジルコニウム超微粒子分散液にゆっくりと添加し、十分撹拌した。その後、メタノールをエバポレーションにより固形分が９．０質量％になるまで除去して、酸化ジルコニウム超微粒子分散物Ａ−１を調製した。
【００５３】
（２）塗布組成物Ｔ−１の調製
脱水処理をしたメチルエチルケトン５０ｇに１，４−ブタンジオールジアクリレート（大阪有機化学工業(株)製  商品名 ビスコート＃１９５）１０ｇを溶解し、そこへ酸化ジルコニウム超微粒子分散物Ａ−１を６０ｇ添加し混合撹拌した。その分散液へ、酸化亜鉛ビーズ（屈折率２．０）を２．０ｇ（堺化学工業(株)製  商品名  微細酸化亜鉛  粒径０．２９μｍ）添加し、更に重合開始剤を０．５ｇ（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ(株)製  商品名イルガキュア９０７）を添加して撹拌し分散液Ｂ−１を調製した。この分散液を乾燥窒素下でエバボレーションにて溶剤を除去して乾燥し、有機溶剤の含有量が０．５質量％の塗布組成物Ｔ−１を調製した。
【００５４】
（塗布液Ｔ−２の調製）
金属酸化物超微粒子分散物調製時の有機酸として、４-ｎ-プロピル安息香酸の代わりに４−フェニル安息香酸を１．０８ｇ添加した以外は塗布液Ｔ−１と同様にして金属酸化物超微粒子分散物及び塗布組成物Ｔ−２を調製した。得られた塗布組成物は有機溶剤の含有量が０．４質量％であった。
【００５５】
（塗布液Ｔ−３の調製）
金属酸化物超微粒子分散物調製時の有機酸として、４-ｎ-プロピル安息香酸の代わりにリン酸系分散剤（日本化薬(株)製  ＫＡＹＡＭＥＲ  ＰＭ−２１）を１．０ｇ添加した以外は塗布液Ｔ−１と同様にして金属酸化物超微粒子分散物及び塗布組成物Ｔ−３を調製した。得られた塗布組成物は有機溶剤の含有量が０．７質量％であった。
【００５６】
（塗布液Ｔ−４の調製）
酸化亜鉛ビーズの代わりに、シリカビーズ（屈折率１．４４）を３．０ｇ（日本触媒(株)製  商品名 ＫＥ−Ｐ５０、粒径０．５μｍ）添加した以外は塗布液Ｔ−１と同様にして塗布組成物Ｔ−４を調製した。得られた塗布組成物は有機溶剤の含有量が０．６質量％であった。
【００５７】
（塗布液Ｔ−５の調製）
シリカビーズ（粒径０．５μｍ）の代わりに、粒径１．０μｍのシリカビーズ（屈折率１．４４）を２．０ｇ（日本触媒(株)製  商品名 ＫＥ−Ｐ１００、粒径１．０μｍ）添加した以外は塗布液Ｔ−４と同様にして塗布組成物Ｔ−５を調製した。得られた塗布組成物は有機溶剤の含有量が０．６質量％であった。
【００５８】
（塗布液Ｔ−６の調製）
１，４−ブタンジオールジアクリレートの代わりに１，４ブタンジオールジアクリレート（大阪有機化学工業(株)製  商品名 ビスコート＃１９５）８ｇとトリメチロールプロパントリアクリレート２ｇを用いた以外は塗布液Ｔ−１と同様にして塗布組成物Ｔ−６を調製した。得られた塗布組成物は有機溶剤の含有量が０．３質量％であった。
【００５９】
（塗布液Ｔ−７の調製）
塗布液Ｔ−１において調製した酸化ジルコニウム超微粒子分散物Ａ−１をエバポレーションにて溶剤を除去し、酸化ジルコニウム超微粒子の易分散性超微粒子粉体を調製した。この易分散性超微粒子粉体を５．４ｇを１，４−ブタンジオールジアクリレート（大阪有機化学工業(株)製  商品名 ビスコート＃１９５）１０ｇと共にサンドグラインダーミルにて分散し、そこへ酸化亜鉛系ビーズを２．０ｇ（堺化学工業(株)製  商品名  微細酸化亜鉛  粒径０．２９μｍ）と重合開始剤を０．５ｇ添加して撹拌し、有機溶剤を含まない塗布組成物Ｔ−７を調製した。 
【００６０】
次に本発明に用いた有機ＥＬ表示素子を説明する。
支持体として厚さ７００μｍのガラスシートを用意した。この支持体上にスパッタリングによりＩＴＯ電極（厚さ：２００ｎｍ）を形成した。次いで、銅フタロシアニンからなるホール注入層（厚さ：２０ｎｍ）、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（１−ナフチル）−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン（ＮＰＤ）からなるホール輸送層（厚さ：４０ｎｍ）、トリス（８−ヒドロキシキノリン）アルミニウム（Ａｌｑ３）からなる発光層（厚さ：６０ｎｍ）、銅フタロシアニンからなる電子注入層（厚さ：１０ｎｍ）を真空蒸着により順次積層した。この積層体上に更にスパッタリングによりＩＴＯ電極（厚さ：２００ｎｍ）を形成し有機ＥＬ素子を製造した。
【００６１】
〔実施例１〕
上述した有機ＥＬ素子の最上層のＩＴＯ電極上に、スピンコート法により塗布組成物Ｔ−１を塗布し、窒素パージ下で１６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、照度４００ｍＷ／ｃｍ２、照射量３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射して塗布層を硬化させ、光散乱層が積層された有機ＥＬ素子を形成した。この時形成された光散乱層の膜厚は５μｍであった。その後光散乱層上にエポキシ樹脂を塗布してガラスシートを被せて素子を封止し、本発明の有機ＥＬ素子を作製した。
【００６２】
実施例１において使用した塗布組成物Ｔ−１の代わりに、塗布組成物Ｔ−２〜Ｔ−７を用いて塗布、硬化を行って有機ＥＬ素子を作製した。使用した塗布組成物と実施例との対応を表１にまとめた。
【００６３】
〔比較例１〕
本発明の塗布組成物を用いず、透光性光散乱性膜を設けていない有機ＥＬ素子を作製し、比較例１とした。
【００６４】
〔比較例２〕
塗布組成物Ｔ−１において調製した中間分散物Ｂ−１を、エバポレーションにて有機溶剤の含有量が３質量％に濃縮し、塗布組成物Ｈ−１を調製した。上述の有機ＥＬ素子のＩＴＯ電極上に、スピンコート法により塗布組成物Ｈ−１を塗布し、１００℃で１分間乾燥の後、窒素パージ下で１６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、照度４００ｍＷ／ｃｍ２、照射量３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射して塗布層を硬化させ、光散乱層が積層された有機ＥＬ素子を形成した。形成された光散乱層の膜厚は５μｍであった。その後光散乱層上にエポキシ樹脂を塗布してガラスシートを被せて素子を封止し、比較例２の有機ＥＬ素子を作製した。
【００６５】
〔比較例３〕
塗布組成物Ｔ−１において調製した中間分散物Ｂ−１を、エバポレーションにて有機溶剤の含有量が１．２質量％に濃縮し、塗布組成物Ｈ−２を調製した。有機ＥＬ素子上にこの塗布組成物Ｈ−２を実施例１と同様に塗布、硬化し、比較例３の有機ＥＬ素子を作製した。
【００６６】
〔比較例４〕
脱水処理をしたメチルエチルケトン５０ｇに変性イソシアネート系バインダー（日本ポリウレタン工業(株)製  コロネート Ｌ）１０ｇを溶解し、そこへ酸化ジルコニウム超微粒子分散物Ａ−１を６０ｇ添加し混合撹拌した。その分散液へ、酸化亜鉛系ビーズを２．０ｇ（堺化学工業(株)製  商品名  微細酸化亜鉛  粒径０．２９μｍ）添加し、塗布組成物Ｈ−３を調製した。有機ＥＬ素子上にこの塗布組成物Ｈ−３を５μｍ厚みとなるように塗布し、窒素パージ下で１５０℃１時間硬化させ、光散乱層が積層された有機ＥＬ素子を形成した。その後光散乱層上にエポキシ樹脂を塗布してガラスシートを被せて素子を封止し、比較例４の有機ＥＬ素子を作製した。
【００６７】
〔有機ＥＬ素子の性能評価〕
上記の有機ＥＬ素子について、以下の方法により評価を行った。
東洋テクニカ社製ソースメジャーユニット２４００型を用い、有機ＥＬ素子に直流電圧１５Ｖを印加して発光させた。発光輝度は、ＥＬＤＩＭ社製 ＥＺ  Ｃｏｎｔｒａｓｔ１６０Ｄを用いて輝度を測定し、透光性光散乱性膜を設けない有機ＥＬ素子（比較例１）の発光輝度を１とした相対輝度として比較した。
発光不良部位があるかについては光学顕微鏡ＭＥ６００（ニコン(株)製）を用いて観察し、本来発光するはずの発光領域内での発光不良による欠陥箇所を計測した。それぞれ欠陥がなく発光が良好なものをＡ、発光領域内での発光不良面積が５％以内のものをＢ、発光不良面積が２０％以内のものをＣ、発光不良面積が２０％を超えるものをＤとして評価した。得られた結果を下記表１にまとめた。
【００６８】
【表１】
2010049210.tif 000002
【００６９】
上記結果から本発明の塗布組成物を用いた有機ＥＬ素子は、高い光取り出し効率が達成されており、かつ素子に発光不良がなく良好な有機ＥＬ素子であることが分かる。