(57)【要約】【課題】本発明は、薄膜が金属であっても、またその厚さが数ミクロン以下であっても、熱伝導率と界面熱抵抗を測定する手段を得ることを目的とする。【解決手段】  本発明の測定装置は、表面に薄膜を有する対象物の熱物性を調べる熱物性測定装置であって、前記対象物に対して、所定の周波数の交流ポンプ光を照射する加熱光照射手段と、前記ポンプ光の照射により生じた対象物表面の温度応答を、当該表面から反射するプローブ光の振幅とその位相変化の検出によって測定するロックイン検出手段とを有することを特徴とし、本発明の測定方法は、対象物の表面にある薄膜の熱伝導率と基板との間の界面熱抵抗を測定する方法であって、前記の熱物性測定装置で得られた交流温度応答（振幅と位相）に基づき、前記対象物表面にある薄膜の熱伝導率と界面熱抵抗を求めることを特徴とする。【選択図】図４
2010243482.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
表面に薄膜を有する対象物の熱物性を調べる熱物性測定装置であって、前記対象物に対して、所定の周波数の交流ポンプ光を照射する加熱光照射手段と、前記ポンプ光の照射により生じた対象物表面の交流温度応答を測定するための、当該表面から反射するプローブ光の反射率を測定する手段と、その振幅と位相を測定する手段（ロックインアンプ）とを有することを特徴とする熱物性測定装置。
【請求項２】
対象物の表面にある薄膜の熱伝導率と基板との間の界面熱抵抗を測定する方法であって、請求項１に記載の熱物性測定装置で得られた交流温度応答（振幅と位相）に基づき、前記対象物表面にある薄膜の熱伝導率と界面熱抵抗を求めることを特徴とする測定方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、表面に薄膜を有する対象物の熱物性を調べる熱物性測定装置と薄膜の熱伝導率と界面熱抵抗の測定技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
薄膜の熱伝導率や界面熱抵抗を測定する手段として、特許文献１、２が既に公知である。
前記特許文献１では、膜厚より熱拡散長が十分小さい条件を要求する解析理論を用いていたが為に、測定可能な膜厚に下限がある。数ミクロン以下の膜厚に対応できない。もちろん界面熱抵抗の測定も不可能であった。
特許文献２では、金属や半導体では、交流電流が金属薄膜以外の層を交流加熱するため、熱伝導方程式の境界条件を満たさないから、測定対象の物質が制限される。金属や半導体に対応できない。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
本発明は、このような実情に鑑み、薄膜が金属であっても、またその厚さが数ミクロン以下であっても、熱伝導率と界面熱抵抗を測定する手段を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００４】
表面に薄膜を有する対象物の熱物性を調べる熱物性測定装置であって、前記対象物に対して、所定の周波数の交流ポンプ光を照射する加熱光照射手段と、前記ポンプ光の照射により生じた対象物表面の交流温度応答を測定するための、当該表面から反射するプローブ光の反射率を測定する手段と、その振幅と位相を測定する手段（ロックインアンプ）とを有することを特徴とする熱物性測定装置。
発明２の測定方法は、対象物の表面にある薄膜の熱伝導率と基板との間の界面熱抵抗を測定する方法であって、発明１の熱物性測定装置で得られた交流温度応答（振幅と位相）に基づき、前記対象物表面にある薄膜の熱伝導率と界面熱抵抗を求めることを特徴とする。
【発明の効果】
【０００５】
薄膜の標準試料を必要とせずに、極めて薄い膜の熱伝導率と界面熱抵抗測定可能であると共に、完全な光学的手段による加熱・測温方式の採用により、金属膜に測定も可能になった。
【図面の簡単な説明】
【０００６】
【図１】薄膜熱伝導率測定の試料構成（３層熱系）を説明する図。
【図２】界面熱抵抗測定の試料構成（２層熱系）を説明する図。
【図３】（式１２）とω−１／２の関係を示すグラフの例。
【図４】本発明の熱物性測定装置を説明する図。
【図５】被測定薄膜の厚さ（ｄ１）に対する見かけの熱抵抗の関係を示すグラフの例。その直線回帰の勾配（Ｓｌｐ）から、薄膜の熱伝導率（λ１）が求まる。
【図６】金属薄膜の厚さ（ｄ０）に対する見かけの熱抵抗の関係を示すグラフの例。その直線回帰の勾配（Ｓｌｐ）から、金属薄膜の熱伝導率（λ０）が求まり、Ｙ軸切片（Ｉｎｔ）から界面熱抵抗（Ｒ０）が求まる。
【図７】測定概要１を示すフロー図。
【図８】測定概要２を示すフロー図。
【図９】図７、８のサブルーチンを示すフロー図。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
（１）本測定法では、基板上に形成された薄膜試料の表面に金属薄膜を成膜し、薄膜層の厚さより熱拡散長が十分大きい条件を満たすような低周波数で変調された。
「薄膜層の膜厚より熱拡散長が十分大きい条件」とは、近似式が成立する条件である。上述の近似式導出過程において数式で提示した条件ｋｄ＜＜１を言葉で表現したものである。
近似式は、ｅｘｐ、ｓｉｎｈ、ｃｏｓｈ関数をｋｄについて展開してｋｄの高次の項を無視することにより得られるが、そのための条件がｋｄ＜＜１である。
（２）均一かつ、大口径なポンプ光を、金属薄膜表面に照射して交流加熱し、薄膜層と基板層に一次元の温度波を浸透させ、金属薄膜表面の交流温度応答をサーモリフレクタンスで検出し、ロックインアンプで検出したサーモリフレクタンスの振幅と位相を測る。
本発明の熱伝導方程式の境界条件は一次元熱流を前提としている。一次元熱流は、金属薄膜表面のポンプレーザ光の直径を、プロ−ブレーザ光の直径と比較して十分大きくすることにより保障される。
（３）薄膜の膜厚より熱拡散長が十分大きい条件のとき、前記成立する金属薄膜層を含む熱系の熱伝導方程式の解の近似式に基づいて解析することにより、薄膜の熱伝導率と界面熱抵抗を求める。
具体的には、波数ｋを熱拡散率と周波数の関数とし、熱拡散長の逆数とする。ｋｄを膜厚ｄを熱拡散長ｋ−１で割ったものとする。
先ず薄膜の膜厚ｄを測定する。条件を満たすｋの値を決定する。薄膜の熱拡散率Ｄを推定し、ｋの定義式に従って周波数を計算する。試験測定を行い、熱伝導率の実測結果からｋ値を求める。ｋ値が条件を満たすかどうか判定する。満たしていなければ、周波数を変更して、再度上記手順を実行する。
（４）本測定法では、基板の既知の熱物性値を用いて薄膜の熱伝導率と界面熱抵抗の絶対値を決定できる。
（５）本測定法では、膜厚が熱拡散長より十分小さい薄膜層の熱伝導率と界面熱抵抗を測定できる。金属薄膜や薄膜のｄが薄くてもｋｄ＜＜１という条件を満たす。（式ｋｄ＜＜１の中のｄは膜厚である。）ｋ値の上限は基板の熱物性（熱拡散率と厚さ）で決定され、薄膜の膜厚に依存しない。ｋが一定のときｄが限りなくゼロに近づけば、ｋｄも限りなくゼロに近づくので、これは式ｋｄ＜＜１を満たすこととなる。ちなみに文献１の測定法では、本発明と全く反対のｋｄ＞＞１が条件になってしまう。この場合はおのずから膜厚に下限が生じる。
（６）本測定法は、ジュール加熱を用いず光加熱によるから絶縁体だけでなく金属や半導体の熱伝導率と界面熱抵抗を測定できる。
【０００８】
＜測定概要１＞
図１に模式図で示した薄膜の熱伝導率測定用の熱系（３層熱系）での測定手法を以下に説明する。
図４は、本発明の薄膜熱伝導・界面熱抵抗測定装置の概念図である。
ロックイン増幅器（１０）に内蔵の信号発生器から出力される交流信号（Ｃ１）により変調されたポンプレーザ光（Ｌ２）（ＬＤ）をレーザ発信機（８）から発信する。ポンプレーザ光（Ｌ２）はＰＢＳ（偏光ビームスプリッタ）（９）で直角に反射され、レンズ（１１）によって集光され、試料（１２）上に一定の直径で、照射される。一方、プローブレーザ発信器（１）から発信されたプローブレーザ光（Ｌ１）（ＨｅＮｅ）はλ／２波長板（２）を透過した後、ＣＢＳ（キューブビームスプリッタ）（５）で２分割される。ＣＢＳ（５）で反射されたビーム（Ｌ１２）は、ＮＤＦ（４）を透過し、直角プリズム（３）で１８０度向きを変え、再びＮＤＦ（４）とＣＢＳ（５）を透過し、示差ＰＤ（フォトダイオード）（７）の片方のセル（７ａ）に入射する。一方、はじめにＣＢＳ（５）で２分割され、ＣＢＳ（５）を透過したビーム（Ｌ１３）はＰＢＳ（９）を透過し、レンズ（１１）で集光され、金属薄膜表面（１２）のポンプレーザ光（Ｌ２）の照射領域の中心に焦点を結ぶ。金属薄膜表面で反射された光（Ｌ１４）は、再びレンズ（１１）とＰＢＳ（９）を透過し、ＣＢＳ（５）で反射され、示差ＰＤ（７）の他方のセル（７ｂ）に入射する。
λ／２  Ｐｌａｔｅ（λ／２波長板）（２）を光軸のまわりに回転させ、偏光状態を変化させることにより、プローブレーザ光（Ｌ１）がＰＢＳ（９）を透過する光量を調節することができる。こうして示差ＰＤ（７）両セル（７ａ）（７ｂ）に入射する光量のバランスをとることができる。このような示差光学系はプローブレーザのコモンモードノイズを低減するので、微弱な反射光量変化を高精度で計測できる。
示差ＰＤ（７）の光電流の差をＩＶ−増幅器（図外）で電圧に変換し、その電圧信号（Ｃ２）をロックイン増幅器（１０）でロックイン検波（入力された交流電圧の振幅と位相に比例する直流電圧をそれぞれ出力する）して、コンピュータ端子（１３）から、所定の処理方法（以下の各式に基づく処理）プログラムを作動させているコンピュータ（図外）に入力され、当該信号（Ｃ２）に基づく演算を行い、その熱伝導率等を算定する。
なお、ＢＰＦ（バンドパスフィルター）（６）は、プローブレーザ光（Ｌ１４）を透過し、ポンプレーザ光（Ｌ２）を透過させない。ＮＤＦ（ＮＤフィルター）（４）はプリズム（３）の反射光量を減衰させる。
【０００９】
金属薄膜表面に変調された所定の直径のポンプレーザ光（Ｌ２）を照射して交流加熱し、Ｘ軸方向（図中下側に向く矢印）に交流熱流を発生させる。ポンプレーザ光（Ｌ２）照射領域の中心の温度応答をサーモリフレクタンス（反射率が温度で変化する現象）で検出し、具体的には図４の電圧信号（Ｃ２）、ロックイン検波することにより、一次元交流熱流による金属薄膜表面の交流温度応答（振幅と位相）を測定する。この熱系の熱伝導方程式の解は（式１）で与えられる。
＜式１＞
【００１０】
2010243482.tif 000003
【００１１】
（式１）は、（式１３）、（式１４）のとき、展開して簡単化され、（式２）が成立する。
＜式２＞
【００１２】
2010243482.tif 000004
【００１３】
（式２）の実数部のみを書き出すと、（式３）が得られる。
ここで、（式１５）は金属薄膜表面の交流温度応答の実数部（Ｉｎ−ｐｈａｓｅ  Ａｍｐｌｉｔｕｄｅ）である。
＜式３＞
【００１４】
2010243482.tif 000005
【００１５】
＜測定概要２＞
次に、図２に示す界面熱抵抗測定用の試料構成（２層熱系）に対する測定方法を説明する。
前記測定概要１に示すように前記図４に示す装置を用いる。
測定概要１と同じ方法で、一次元交流熱流による金属薄膜表面の交流温度応答（振幅と位相）、具体的には図４のロックイン検波の出力を測定する。この熱系の熱伝導方程式の解は（式４）で与えられる。
＜式４＞
【００１６】
2010243482.tif 000006
【００１７】
（式４）は、（式１３）のとき、展開して簡単化され、（式５）が成立する。
＜式５＞
【００１８】
2010243482.tif 000007
【００１９】
（式５）の実数部のみを書き出すと、（式６）が得られる。
ここで、（式１５）は金属薄膜表面の交流温度応答の実数部（Ｉｎ−ｐｈａｓｅ  Ａｍｐｌｉｔｕｄｅ）である。
＜式６＞
【００２０】
2010243482.tif 000008
３層熱系の近似解の（式３）と２層熱系の近似解の（式６）は、いずれも右辺がω−１／２の一次式である。すなわち、右辺第１項はω−１／２に比例し、右辺第２項以降はω−１／２に依存しない実定数である。従って、（式１２）対ω−１／２プロットの直線回帰のＹ軸切片（Ｉｎｔ）から右辺の定数項の総和Ｒ＊が求まる。
（式１２）とω−１／２の関係を示すグラフの例を＜図３＞に示す。しかし、定数項の総和Ｒ＊の絶対値を決定するためには、金属表面の反射率（或いは反射光量）の交流成分の実測値に加えて、ｔｈｅｒｍｏ−ｒｅｆｌｅｃｔａｎｃｅ  係数
2010243482.tif 000009
とポンプレーザ光照射による単位面積当たりの熱流Ｑ（下記の手順に従って、（式９）を用いて決定される。）の絶対値も必要とおもわれる。
【００２１】
（式３）（６）の右辺の比例係数は基板層の熱浸透率（式１６）のみの関数であることから、基板層の熱浸透率（式１６）が既知であれば理論計算できる。この理論値を用いて、（式１２）の絶対値を決定することができる。その手順は下記のとおりである。先ず、（式３）と（６）を（式７）の一般形に書き換える。
＜式７＞
【００２２】
2010243482.tif 000010
【００２３】
（式７）の両辺に（式１７）を掛けると、（式８）が得られる。
＜式８＞
【００２４】
2010243482.tif 000011
【００２５】
（式１８）を複数のωについて実測すれば、（式９）に従って未知係数（式１７）を決定できる。
ここで、（式９）の右辺の分子は（式１８）対ω−１／２プロットの勾配の実測値であり、分母は（式１２）対ω−１／２プロットの勾配の理論値である。
＜式９＞
【００２６】
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このように本測定法では、基板が標準物質の役割を果たす。基板はバルク物質なので、多くの場合、既に信頼できる熱物性値（熱伝導率、体積比熱容量の文献値）が存在する。特にシリコン基板は、高純度な単結晶であり、また大量に供給されるので、優れた標準物質となる。
【００２７】
（式１０）の右辺は（式３）の右辺の第２項以降の定数項を書き出したものである。先に述べたように、これらの定数項の総和Ｒ＊は実験的に決定することができる。第１項は基板層と薄膜層の間の界面熱抵抗、第２項は薄膜層の見かけの熱抵抗、第３項は薄膜層と金属薄膜層の間の界面熱抵抗、第４項は金属薄膜層の熱抵抗にそれぞれ対応する。右辺全体は薄膜の膜厚ｄ１の１次式であるから、右辺の定数項の総和Ｒ＊を測定し、膜厚ｄ１の関数で１次回帰することにより、その勾配から、薄膜の既知の体積比熱容量Ｃ１、基板の既知の熱浸透率（式１６）を用いて、薄膜の熱伝導率が求まる。
＜式１０＞
【００２８】
2010243482.tif 000013
【００２９】
（式１１）の右辺は（式６）の右辺の第２項以降の定数項を書き出したものである。先に述べたように、これらの定数項の総和Ｒ＊は実験的に決定することができる。第１項は金属薄膜層と基板層の間の界面熱抵抗Ｒ０に、右辺第２項は金属薄膜層の熱抵抗にそれぞれ対応する。右辺全体は金属薄膜の膜厚ｄ０の１次式であるから、右辺の定数項の総和Ｒ＊を測定し、膜厚ｄ０の関数で１次回帰することにより、そのＹ軸切片から、基板層と金属薄膜層の間の界面熱抵抗Ｒ０が求まる。また、その勾配から、金属薄膜の既知の体積比熱容量Ｃ０、基板の既知の熱浸透率（式１６）を用いて、金属薄膜の熱伝導率が求まる。このように２層熱系は、界面がひとつ存在するだけなので、その界面熱抵抗が一義的に決定にできるという利点がある。
＜式１１＞
【００３０】
2010243482.tif 000014
＜式１２＞
【００３１】
2010243482.tif 000015
＜式１３＞
【００３２】
2010243482.tif 000016
＜式１４＞
【００３３】
2010243482.tif 000017
＜式１５＞
【００３４】
2010243482.tif 000018
＜式１６＞
【００３５】
2010243482.tif 000019
＜式１７＞
【００３６】
2010243482.tif 000020
＜式１８＞
【００３７】
2010243482.tif 000021
【実施例１】
【００３８】
熱酸化ＳｉＯ２薄膜の熱伝導率の測定例
前記測定概要２のようにして、熱酸化ＳｉＯ２薄膜試料にｇｏｌｄ薄膜を成膜して測定した例を示す。
シリコン単結晶基板の上に、厚さの異なる熱酸化ＳｉＯ２薄膜を成膜し、表３に示す試料１、２を作成する。熱酸化ＳｉＯ２薄膜の見かけの熱抵抗対膜厚のプロットを図５に示す。実験で用いた熱酸化ＳｉＯ２薄膜試料の熱物性値をまとめて表１に示す。熱酸化ＳｉＯ２薄膜の熱伝導率測定結果を表２に示す。
ポンプレーザの波長は４０５ｎｍ、プロ−ブレーザの波長は６３２ｎｍである。ポンプレーザの直径は１ｍｍ、プロ−ブレーザの直径は３０μｍである。ポンプレーザの変調周波数とロックイン検波の周波数はともに２、３，８，１２ｋＨｚある。プロ−ブレーザはＣＷ発信である。計算式は（式１１）を用いて計算した。
本実施例において信号（Ｃ１）は、振幅が約５ＶのＯＮ−ＯＦＦ信号（デジタル信号（ＴＴＬ））である。
また信号（Ｃ２）は、直流成分が１．０Ｖで、これがＩＤＣになり、交流成分は数μＶから数０．１μＶのレベルであるが、この段階で測定する必要はない。この交流成分はロックインアンプ（１０）で正確に測定する。
２試料は膜厚が異なるだけで、それ以外は共通である。それぞれの試料について求まるのは、定数項の総和だけで、２試料に共通の熱伝導率がひとつ決定される。
【００３９】
【表１】
2010243482.tif 000022
【００４０】
【表２】
2010243482.tif 000023
【００４１】
【表３】
2010243482.tif 000024
【実施例２】
【００４２】
Ｂｉ薄膜の熱伝導率とＢｉ−サファイア界面熱抵抗の測定例
サファイア単結晶基板の上に、厚さの異なるＢｉ膜を成膜し、表６の試料３、４、５を作成する。実験に用いた物質の熱物性値（文献値）を表４に示す。Ｂｉ薄膜の熱伝導率とＢｉ−サファイア界面熱抵抗の測定結果を表５に示す。Ｂｉ薄膜の見かけの熱抵抗対膜厚のプロットを図６に示す。
試料への照射時のポンプレーザの直径は１ｍｍ、プロ−ブレーザの直径は３０μｍである。ポンプレーザの変調周波数とロックイン検波の周波数はともに２、３、８、１２ｋＨｚとした。プロ−ブレーザはＣＷ発信である。計算式は＜式＞１０を用いて計算した。
３試料は膜厚が異なるだけで、それ以外は共通している。それぞれの試料について求まるのは、定数項の総和だけで、３試料に共通の熱伝導率と界面熱抵抗がひとつずつ決定される。
【００４３】
【表４】
2010243482.tif 000025
【００４４】
【表５】
2010243482.tif 000026
【００４５】
【表６】
2010243482.tif 000027
【符号の説明】
【００４６】
Ｔ（０）：金属薄膜表面の交流温度応答
lｊ：  熱伝導率（ｊ＝０，  金属薄膜；ｊ＝１，  薄膜；ｊ＝Ｓ，  基板）
ｄｊ：  膜厚  （ｊ＝０，  金属薄膜；ｊ＝１，  薄膜）
Ｃｊ：  単位体積熱容量  （ｊ＝０，  金属薄膜；ｊ＝１，  薄膜；ｊ＝Ｓ，  基板）
Ｒｊ：  界面熱抵抗（ｊ＝０，  金属薄膜と薄膜間界面；ｊ＝１，薄膜と基板間界面）
Ｑ：  単位面積当たりの熱流
（１）  プローブレーザ発信器
（２）  λ／２波長板
（３）  直角プリズム
（４）  ＮＤＦ（ＮＤフィルター）
（５）  ＣＢＳ（キューブビームスプリッタ）
（６）  ＢＰＦ（バンドパスフィルター）
（７）  示差ＰＤ（フォトダイオード）
（７ａ）（７ｂ）  セル
（８）  レーザ発信機
（９）  ＰＢＳ（偏光ビームスプリッタ）
（１０）  ロックイン増幅器
（１１）  レンズ
（１２）  試料（金属薄膜表面）
（１３）  コンピュータ端子
（Ｃ１）  交流信号
（Ｃ２）  電圧信号
（Ｌ１）  プローブレーザ光
（Ｌ１２）  反射ビーム
（Ｌ１３）  透過ビーム
（Ｌ１４）  金属薄膜表面で反射された光
（Ｌ２）  ポンプレーザ光
【先行技術文献】
【特許文献】
【００４７】
【特許文献１】特許第３２９４２０６号
【特許文献２】特開２００２−３０３５９７
【図１】
2010243482.tif 000028
【図２】
2010243482.tif 000029
【図３】
2010243482.tif 000030
【図４】
2010243482.tif 000031
【図５】
2010243482.tif 000032
【図６】
2010243482.tif 000033
【図７】
2010243482.tif 000034
【図８】
2010243482.tif 000035
【図９】
2010243482.tif 000036