(57)【要約】【課題】変位性能を損ねることなくより確実に絶縁抵抗の低下を防止し耐久性に優れた積層型圧電素子を提供すること。【解決手段】圧電セラミック層１０と内部電極層１３、１４とを交互に積層してなるセラミック積層体１５と一対の側面電極１７、１８とを有する積層型圧電素子１である。セラミック積層体１５は、側面１５１から内方に凹む応力緩和部１１を有する。応力緩和部１１を含む圧電セラミック層１０を応力緩和層１０ａとし、応力緩和層１０ａを挟んで隣接する２つの内部電極層１３ａ、１４ａのうち負極側の側面電極１７に電気的に接続された内部電極層を基準電極層１３ａとし、これを挟んで隣接する２つの圧電セラミック層１０ａ、１０ｂのうち、応力緩和層１０ａではない方を絶縁低下層１０ｂとすると、応力緩和層１０ａ及び／又は絶縁低下層１０ｂは、その他の圧電セラミック層１０に比べてＡサイト／Ｂサイト比が大きなＰＺＴ系材料を主成分とする。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基本組成式ＡＢＯ3で表されるＰＺＴ系材料を主成分とする複数の圧電セラミック層と複数の内部電極層とを交互に積層してなるセラミック積層体と、該セラミック積層体の積層方向と垂直な方向の側面に形成された一対の側面電極とを有する積層型圧電素子において、
上記内部電極層は、導電性を有する内部電極部と、該内部電極部の外周端部が上記セラミック積層体の外周面よりも内方に所定の後退距離で後退した内部電極非形成領域とを有し、上記内部電極部においていずれか一方の上記側面電極に交互に電気的に接続しており、
上記セラミック積層体は、該セラミック積層体の側面から内方に所定の深さで凹むスリット状の応力緩和部を有し、
該応力緩和部を含む上記圧電セラミック層を応力緩和層とし、上記セラミック積層体の積層方向において上記応力緩和層を挟んで隣接する２つの上記内部電極層のうち負極側の上記側面電極に電気的に接続された上記内部電極層を基準電極層とし、該基準電極層を挟んで隣接する２つの上記圧電セラミック層のうち、上記応力緩和層ではない方を絶縁低下層とすると、上記応力緩和層及び／又は上記絶縁低下層は、その他の上記圧電セラミック層に比べてＡサイト／Ｂサイト比が大きなＰＺＴ系材料を主成分とすることを特徴とする積層型圧電素子。
【請求項２】
請求項１において、上記積層型圧電素子内のすべての上記圧電セラミック層においては、該圧電セラミック層を構成する上記ＰＺＴ系材料の上記Ａサイト／Ｂサイト比が１．００５以下になっていることを特徴とする積層型圧電素子。
【請求項３】
請求項１又は２において、上記応力緩和層及び／又は上記絶縁低下層は、その他の上記圧電セラミック層に比べてＡサイト／Ｂサイト比が少なくとも０．００１以上大きくなっていることを特徴とする積層型圧電素子。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項において、上記基準電極層における上記内部電極非形成領域の上記後退距離は、上記積層型圧電素子の積層方向において上記基準電極層の最も近くに存在する上記応力緩和部の深さよりも小さくなっていることを特徴とする積層型圧電素子。
【請求項５】
基本組成式ＡＢＯ3で表されるＰＺＴ系材料を主成分とする複数の圧電セラミック層と複数の内部電極層とを交互に積層してなるセラミック積層体と、該セラミック積層体の積層方向と垂直な方向の側面に形成された一対の側面電極とを有する積層型圧電素子において、
上記内部電極層は、導電性を有する内部電極部と、該内部電極部の外周端部が上記セラミック積層体の外周面よりも内方に所定の後退距離で後退した内部電極非形成領域とを有し、上記内部電極部においていずれか一方の上記側面電極に交互に電気的に接続しており、
上記セラミック積層体は、該セラミック積層体の側面から内方に所定の深さで凹むスリット状の応力緩和部を有し、
該応力緩和部は、焼成時に消失する消失材料とＰｂ酸化物とを含有する緩和部形成材料を焼成してなることを特徴とする積層型圧電素子。
【請求項６】
請求項５において、上記セラミック積層体は、セラミックス原料を含有し、焼成後に上記圧電セラミック層となるグリーンシートを形成するシート形成工程と、上記グリーンシート上において上記内部電極部を形成する部分に、電極材料を配設して電極配設シートを作製する電極材料配設工程と、上記グリーンシート上において上記応力緩和部を形成する部分に、上記緩和部形成材料を配設して緩和部配設シートを作製する緩和部形成材料配設工程と、上記電極配設シートを複数積層すると共に、積層方向に任意の間隔を開けて上記電極配設シート間に上記緩和部配設シートを積層し、中間積層体を作製する積層工程と、上記中間積層体を焼成して上記セラミック積層体を作製する焼成工程とを行うことにより得られることを特徴とする積層型圧電素子。
【請求項７】
請求項５又は６において、上記緩和部形成材料は、上記Ｐｂ酸化物としてＰｂＯを含有することを特徴とする積層型圧電素子。
【請求項８】
請求項５〜７のいずれか一項において、上記緩和部形成材料は、上記消失材料１００質量部に対してＰｂ酸化物をＰｂＯ換算で２０質量部以下含有することを特徴とする積層型圧電素子。
【請求項９】
請求項５〜８のいずれか一項において、上記応力緩和部を含む上記圧電セラミック層を応力緩和層とし、上記セラミック積層体の積層方向において上記応力緩和層を挟んで隣接する２つの上記内部電極層のうち負極側の上記側面電極に電気的に接続された上記内部電極層を基準電極層とすると、上記基準電極層における上記内部電極非形成領域の上記後退距離は、上記積層型圧電素子の積層方向において上記基準電極層の最も近くに存在する上記応力緩和部の深さよりも小さくなっていることを特徴とする積層型圧電素子。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか一項において、上記内部電極部は、ＡｇＰｄ合金を主成分とすることを特徴とする積層型圧電素子。
【請求項１１】
請求項１〜１０のいずれか一項において、上記積層型圧電素子は、燃料噴射弁に用いられることを特徴とする積層型圧電素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複数の圧電セラミック層と複数の内部電極層とを交互に積層してなるセラミック積層体と、該セラミック積層体の側面に形成された一対の側面電極とを有し、上記セラミック積層体の側面から内方に凹んだスリット状の応力緩和部が形成された積層型圧電素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、燃料噴射弁の駆動源等には、積層型圧電素子が用いられている。積層型圧電素子は、例えば内部電極層と圧電セラミック層とが交互に複数積層されてなるセラミック積層体の側面に、上記内部電極層と交互に電気的に接続される一対の側面電極を接合してなる。
上記積層型圧電素子は、特に燃料噴射弁等の用途においては、過酷な条件の下で長期間に渡って使用される。そのため、例えば、側面の電気的な絶縁性を向上させるため、内部電極の端部の一部が内方に後退した内部電極非形成領域を有するセラミック積層体が広く採用されている。
ところが、絶縁性を向上させるために上記のごとく内部電極非形成領域を形成すると、上記セラミック積層体において、電圧を印加したときに、変形する部分と変形し難い部分とが生じ、その境界部分に応力集中が起こって素子にクラックが発生するおそれがあった。
【０００３】
応力集中によるクラックの発生を回避するために、セラミック積層体の側面に、積層方向に対して所定の間隔で形成された溝部（応力緩和部）を有する積層型圧電素子が開発されている（特許文献１参照）。
また、クラックの発生を回避するために、応力緩和部を挟む内部電極を同一極とした積層型圧電素子が開発されている（特許文献２参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開昭６２−２７１４７８号公報
【特許文献２】特開２００６−２１６８５０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１のように応力緩和部を形成した場合においても、該応力緩和部に電圧が印加されたときに、応力緩和部の先端からクラックが発生するおそれがあった。これを回避するためには、応力緩和部（溝部）における積層方向に対して垂直な方向の深さを内部電極非形成領域の側面からの後退距離よりも大きくする必要があった。ところが、このような構成にすると、応力緩和部（溝部）に大きな電圧が印加されたときに、絶縁性を十分に確保できず、積層型圧電素子としての寿命が短くなるという問題があった。
【０００６】
また、特許文献２のように、応力緩和部を挟む内部電極を同一極とすると、応力緩和部を含む圧電層が圧電不活性層になる。そのため、圧電素子が伸縮した場合に、圧電不活性層に応力を集中させることができる。その結果、万一クラックが生じることがあっても、応力緩和部に選択的(優先的に)クラックが入り、積層体の圧電活性層にクラックが生じることを確実に防止でき、耐久性を向上させることができると考えられていた。
しかし、実際には、応力緩和部にクラックが生じていない状態であっても、十分な絶縁性を得ることはできず、依然として絶縁抵抗が低下してショートが発生してしまうという問題があった。また、同一極の内部電極層に挟まれる応力緩和部を含むセラミック層には電界がかからず、ほとんど変位しない。そのため、積層型圧電素子の変位量が低下してしまうという問題があった。
【０００７】
上記のように、従来の積層型圧電素子では、変位量向上のために上記応力緩和部を含む上記圧電セラミック層を駆動層としつつも、十分な寿命を確保するにはいたらなかった。
【０００８】
本発明はかかる従来の問題点に鑑みてなされたものであって、変位性能を損ねることなく、より確実に絶縁抵抗の低下を防止し、耐久性に優れた積層型圧電素子を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
第１の発明は、基本組成式ＡＢＯ3で表されるＰＺＴ系材料を主成分とする複数の圧電セラミック層と複数の内部電極層とを交互に積層してなるセラミック積層体と、該セラミック積層体の積層方向と垂直な方向の側面に形成された一対の側面電極とを有する積層型圧電素子において、
上記内部電極層は、導電性を有する内部電極部と、該内部電極部の外周端部が上記セラミック積層体の外周面よりも内方に所定の後退距離で後退した内部電極非形成領域とを有し、上記内部電極部においていずれか一方の上記側面電極に交互に電気的に接続しており、
上記セラミック積層体は、該セラミック積層体の側面から内方に所定の深さで凹むスリット状の応力緩和部を有し、
該応力緩和部を含む上記圧電セラミック層を応力緩和層とし、上記セラミック積層体の積層方向において上記応力緩和層を挟んで隣接する２つの上記内部電極層のうち負極側の上記側面電極に電気的に接続された上記内部電極層を基準電極層とし、該基準電極層を挟んで隣接する２つの上記圧電セラミック層のうち、上記応力緩和層ではない方を絶縁低下層とすると、上記応力緩和層及び／又は上記絶縁低下層は、その他の上記圧電セラミック層に比べてＡサイト／Ｂサイト比が大きなＰＺＴ系材料を主成分とすることを特徴とする積層型圧電素子にある（請求項１）。
【００１０】
第２の発明は、基本組成式ＡＢＯ3で表されるＰＺＴ系材料を主成分とする複数の圧電セラミック層と複数の内部電極層とを交互に積層してなるセラミック積層体と、該セラミック積層体の積層方向と垂直な方向の側面に形成された一対の側面電極とを有する積層型圧電素子において、
上記内部電極層は、導電性を有する内部電極部と、該内部電極部の外周端部が上記セラミック積層体の外周面よりも内方に所定の後退距離で後退した内部電極非形成領域とを有し、上記内部電極部においていずれか一方の上記側面電極に交互に電気的に接続しており、
上記セラミック積層体は、該セラミック積層体の側面から内方に所定の深さで凹むスリット状の応力緩和部を有し、
該応力緩和部は、焼成時に消失する消失材料とＰｂ酸化物とを含有する緩和部形成材料を焼成してなることを特徴とする積層型圧電素子にある（請求項５）。
【発明の効果】
【００１１】
次に、本発明の効果について説明する。
本願発明者らは、積層型圧電素子の溝部等の応力緩和部を形成する際の不具合に関して鋭意研究した結果、積層型圧電素子の積層方向において応力緩和部を含む圧電セラミック層（応力緩和層）に隣接する−電極層（負極側の側面電極に電気的に接続した内部電極層）と該−電極層に隣接する＋電極層（正極側の側面電極に電気的に接続した内部電極層）に挟まれる圧電セラミック層（上記絶縁低下層）が最も早く絶縁抵抗が低下することを見出すに至った。
この詳細に関して、まず、一般的な積層型圧電素子の絶縁抵抗低下について説明する。
【００１２】
一般に、積層型圧電素子に高温で高電界を印加し続けると、−電極層（内部電極部）からその周囲の圧電セラミック層へ低抵抗領域が広がっていく現象が現れる。この原因は、例えば積層型圧電素子を圧電セラミックスと内部電極層との一体焼成により作製した場合において、この一体焼成時に内部電極層から圧電セラミック層へ拡散したイオン状態で存在する導電性金属イオンが、駆動時に−電極層から放出される電子により金属化され低抵抗領域を形成し、さらにこの低抵抗領域が＋電極側へ向かって成長することによるものである。この現象により、＋電極層と−電極層との間の電界強度が実質的に高くなり、絶縁抵抗の低下を加速させてしまうことになる。この低抵抗領域の広がりは、水分の存在により加速される。
【００１３】
具体的には、例えば、一体焼成時に、ＡｇＰｄ電極等からなる内部電極部からＰＺＴ等からなる圧電セラミック層へ拡散したＡｇ+イオンが駆動時に負極側の内部電極部から放出される電子により金属化されることにより低抵抗領域が形成され、さらにこの低抵抗領域が正極側へ向かって成長するという現象が起こる（Ａｇ+＋ｅ-→Ａｇ金属）。
特に、側面から凹むスリット状の応力緩和部を有する積層型圧電素子の場合、応力緩和部は水分が存在する外部に通ずる通路となりうるため、応力緩和部に最も隣接する負極側の内部電極層（基準電極層）は特に上述の低抵抗領域の広がり現象が顕著となる。さらに、応力緩和部に大きな電圧が印加された場合においては、該応力緩和部に放電が起こり、素子劣化が起こり、低抵抗領域の広がりを加速させる。
【００１４】
従って、図３１に示すごとく、積層型圧電素子９における複数の圧電セラミック層９０のうち、応力緩和部９１を含む圧電セラミック層を応力緩和層９０ａとし、積層方向において応力緩和層９０ａを挟んで隣接する２つの内部電極層９３、９４のうち負極側の側面電極９７に電気的に接続された内部電極層を基準電極層９３ａとすると、この基準電極層９３ａを挟んで隣接する２つの圧電セラミック層９０のうち、応力緩和層９０ａではない方の圧電セラミック層（絶縁低下層９０ｂ）の絶縁抵抗が最も早く低下する。特に、電界強度と逆圧電効果による発生応力の両方が集中する圧電層駆動領域端部９９においてはさらに絶縁抵抗の低下が早い。ここでいう圧電層駆動領域端部９９は、積層型圧電素子９の積層方向において応力緩和層９０ａに隣接する基準電極層９３ａにおける内部電極部９４１の外周端部９９、及び基準電極層９３ａに上記積層方向に最も隣接する＋電極側の内部電極層９４ａにおける内部電極部９４１の外周端部９４９から基準電極層９３ａ上に積層方向に降ろした垂線と基準電極層９３ａとが交わる部位９９のことである。
このように、本願発明者らは、応力緩和部を有する積層型圧電素子における絶縁抵抗低下機構を解明した。
【００１５】
かかる絶縁抵抗低下機構に着目し、本願発明らは、応力緩和部周辺における圧電セラミック層の組成のＡサイト／Ｂサイト比を高くすることにより、絶縁抵抗の低下を抑制できることを見出し、本願発明に至った。
【００１６】
即ち、第１の発明においては、上記応力緩和層及び／又は上記絶縁低下層は、その他の上記圧電セラミック層に比べてＡサイト／Ｂサイト比が大きなＰＺＴ系材料を主成分とする。即ち、上記応力緩和層の上記ＰＺＴ系材料の組成におけるＡサイト／Ｂサイト比を、上記応力緩和層を除くその他の上記圧電セラミック層の組成に比べて大きくする。また、上記絶縁低下層の上記ＰＺＴ系材料の組成におけるＡサイト／Ｂサイト比を、上記絶縁低下層を除くその他の上記圧電セラミック層の組成に比べて大きくする。また、上記応力緩和層及び上記絶縁低下層の上記ＰＺＴ系材料の組成におけるＡサイト／Ｂサイト比を、上記応力緩和層及び上記絶縁低下層を除くその他の上記圧電セラミック層の組成に比べて大きくする。
【００１７】
このように、上記応力緩和層及び／又は上記絶縁低下層における上記Ａサイト／Ｂサイト比率をより高くすることにより、上記基準電極層の上記内部電極部からＡｇ等の導電性金属が拡散することを抑制することができる。そのため、上記応力緩和部を含む上記応力緩和層を駆動層としつつも、導電性金属の拡散による低抵抗領域の形成及び成長を抑制することができる。それ故、変位量を損ねることなく、絶縁抵抗の低下を抑制し、積層型圧電素子の耐久性を向上させることができる。
【００１８】
また、上記第２の発明においては、上記応力緩和部は、焼成時に消失する上記消失材料と上記Ｐｂ酸化物とを含有する上記緩和部形成材料を焼成してなる。そのため、上記第２の発明の上記積層型圧電素子においては、焼成時に上記緩和部形成材料中の上記消失材料が消失してスリット状の上記応力緩和部が形成されると共に、上記緩和部形成材料中のＰｂ酸化物からＰｂが上記応力緩和部の周囲の圧電セラミック層に拡散し、その組成におけるＡサイト／Ｂサイト比が高くなると考えられる。そのため、上記基準電極層の上記内部電極部からのＡｇ等の導電性金属の拡散を抑制することができる。それ故、変位量を損ねることなく、絶縁抵抗の低下を抑制し、積層型圧電素子の耐久性を向上させることができる。
【００１９】
以上のように、本発明によれば、変位性能を損ねることなく、より確実に絶縁抵抗の低下を防止し、耐久性に優れた積層型圧電素子を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２０】
【図１】実施例１にかかる、積層型圧電素子の全体構造を示す説明図。
【図２】実施例１にかかる、積層型圧電素子の断面構造を示す説明図。
【図３】実施例１にかかる、積層型圧電素子の応力緩和部周辺の断面構造を示す説明図。
【図４】実施例１にかかる、積層時に積層体の一方の側面に電極材料が露出するようなパターンで電極材料を第１グリーンシート上に形成し、第１電極印刷シートを作製する工程を示す説明図。
【図５】実施例１にかかる、積層時に積層体のもう一方の側面に電極材料が露出するようなパターンで電極材料を第１グリーンシート上に形成し、第１電極印刷シートを作製する工程を示す説明図。
【図６】実施例１にかかる、積層時に積層体の一方の側面に電極材料が露出するようなパターンで電極材料を第２グリーンシート上に形成し、第２電極印刷シートを作製する工程を示す説明図。
【図７】実施例１にかかる、積層時に積層体のもう一方の側面に電極材料が露出するようなパターンで電極材料を第２グリーンシート上に形成し、第２電極印刷シートを作製する工程を示す説明図。
【図８】実施例１にかかる、緩和部配設シートを作製する工程を示す説明図。
【図９】実施例１にかかる、第１電極印刷シート、第２電極印刷シート及び緩和部配設シートを積層する工程を示す説明図。
【図１０】実施例１にかかる、予備積層体の上面図。
【図１１】実施例１にかかる、予備積層体の断面図（図１０のＡ−Ａ線矢視断面図）。
【図１２】実施例１にかかる、中間積層体の断面構造を示す説明図。
【図１３】実施例１にかかる、交互に異なる側面に露出する応力緩和部が異なる層に形成された積層型圧電素子の構造を示す説明図。
【図１４】実施例１にかかる、内部電極部と応力緩和部との形成パターンを示すセラミック積層体の展開説明図。
【図１５】実施例１にかかる、内部電極部とスリット層との形成パターンのバリエーション（ａ）〜（ｃ）をセラミック積層体の展開図で示す説明図。
【図１６】実施例２にかかる、積層型圧電素子の全体構造を示す説明図。
【図１７】実施例２にかかる、積層型圧電素子の断面構造を示す説明図。
【図１８】実施例２にかかる、積層型圧電素子の応力緩和部周辺の断面構造を示す説明図。
【図１９】実施例２にかかる、緩和部配設シートを作製する工程を示す説明図。
【図２０】実施例２にかかる、第１電極印刷シート、第２電極印刷シート及び緩和部配設シートを積層する工程を示す説明図。
【図２１】実施例２にかかる、予備積層体の上面図。
【図２２】実施例２にかかる、予備積層体の断面図（図２１のＢ−Ｂ線矢視断面図）。
【図２３】実施例２にかかる、中間積層体の断面構造を示す説明図。
【図２４】実施例２にかかる、異なる側面に交互に露出する応力緩和部が内部電極層と略同じ層に形成された積層型圧電素子の断面構造を示す説明図。
【図２５】実施例３にかかる、積層型圧電素子の全体構造を示す説明図。
【図２６】実施例３にかかる、積層型圧電素子の断面構造を示す説明図。
【図２７】実施例３にかかる、積層型圧電素子の応力緩和部周辺の断面構造を示す説明図。
【図２８】実施例３にかかる、緩和部配設シートを作製する工程を示す説明図。
【図２９】実施例３にかかる、電極印刷シート及び緩和部配設シートを積層してなる予備積層体の断面構造を示す説明図。
【図３０】実施例３にかかる、中間積層体の断面構造を示す説明図。
【図３１】積層型圧電素子における応力緩和部周辺の断面構造を示すと共に、電界強度と逆圧電効果による発生応力の両方が集中しやすい圧電駆動領域端部を示す説明図。
【図３２】応力緩和部以外のスリット状の溝部が側面に形成された積層型圧電素子の断面構造を示す説明図。
【発明を実施するための形態】
【００２１】
次に、本発明の好ましい実施の形態について説明する。
本発明の積層型圧電素子１は、上記セラミック積層体１５と、該セラミック積層体１５の側面１５１に形成された一対の側面電極１７、１８とを有する（図１〜図３参照）。上記内部電極層１３、１４は、導電性を有する内部電極部１３１、１４１と、該内部電極部１３１，１４１の外周端部が上記セラミック積層体１５の外周側面１５１よりも内方に所定の後退距離１３５で後退した内部電極非形成領域１３２、１４２とを有する。外周側面１５１は、セラミック積層体１５においてその積層方向と垂直な方向の側面のことである。内部電極非形成領域１３２、１４２は、内部電極部１３１、１４１と略同一平面上にある内部電極が形成されていない領域である（図１〜図３及び図１４参照）。内部電極非形成領域１３２、１４２は、上記内部電極部１３１、１４１を挟む上記圧電セラミック層１０同士が作製時に圧着されてなり、実際には上記内部電極部１３１、１４１と同一平面上にある圧電セラミックスにより形成される。
上記内部電極非形成領域１３２、１４２を設けることにより、上記内部電極層１３、１４は、上記セラミック積層体１５の一方の側面（上記内部電極非形成領域側の側面）において確実な絶縁を実現できる。上記後退距離１３５は、内部電極部１３１、１４１の端部とセラミック積層体１５の側面１５１との間において、内部電極非形成領域１３２、１４２を跨ぐ最短距離である。
【００２２】
上記セラミック積層体は、上記圧電セラミック層と上記内部電極層とを交互に複数積層してなる。また、上記セラミック積層体は、該セラミック積層体の側面から内方に所定の深さで凹むスリット状の上記応力緩和部を有する。応力緩和部としては、具体的には、スリット状の溝部等である。
【００２３】
本発明において、上記応力緩和部１１とは、上記積層型圧電素子１の積層方向の断面において、上記内部電極層１３、１４における上記内部電極非形成領域１３２、１４２の上記後退距離１３５よりも大きな深さで形成されたスリット状の溝部等を示す（図３２参照）。スリット状の溝部としては、その深さにばらつきが考えられるが、少なくとも一部において上記内部電極非形成領域１３２、１４２の後退距離１３５よりも大きな深さで形成された部分を有する溝部が応力緩和部である。
したがって、上記後退距離１３５よりも小さな深さで形成されたスリット状の溝部１９９等は、本発明における上記応力緩和部１１に該当しない。
より具体的には、積層型圧電素子１の側面から内方に凹むスリット状の溝部１１、１９９のうち、少なくともこの溝部１１、１９９を含む圧電セラミック層１０に隣接する２つの内部電極層１３、１４における内部電極非形成領域１３２、１４２の後退距離１３５よりも大きな深さで形成された溝部が応力緩和部１１であり、後退距離１３５よりも小さな深さで形成された溝部１９９等は、本発明における応力緩和部１１に該当しない。
【００２４】
上記応力緩和部は、上記セラミック積層体において、上記圧電セラミックスを構成する結晶粒子が積層方向に分離され、上記圧電セラミック層よりも形状を容易に変化し得る部分である。
上記応力緩和部は、上記セラミック積層体の積層方向に任意の間隔で複数設けることができ、上記セラミック積層体の積層方向に累積する応力を緩和することができる。積層数が少ないと、電圧を印加したときに発生する累積応力の絶対値が小さくなり、そもそもクラックが発生し難くなる。その結果、上記セラミック積層体にスリット状の上記応力緩和部を形成する必要性自体がほとんどなくなってしまうおそれがある。さらに、上記内部電極部を後退させることによる電極面積の低下が変位性能の低下を招くおそれがある。そのため、上記セラミック積層体は、１０層以上の内部電極層を有することが好ましい。また、同様の理由から、上記応力緩和部を形成する積層方向の間隔は、内部電極層１０層以上であることが好ましい。上記応力緩和部が内部電極層１０層未満の間隔で形成されている場合、内部電極部を後退させることによる電極面積の低下が変位性能の低下を招くおそれがある。また、上記応力緩和部を形成する積層方向の間隔は、内部電極層５０層以下であることが好ましい。５０層を超える間隔で形成されている場合には、上記応力緩和部による応力緩和効果が十分に得られなくなるおそれがある。
【００２５】
また、上記セラミック積層体は、該セラミック積層体を積層方向に透視した場合に、すべての上記内部電極部が重合する領域である重合部と、少なくとも一部の上記内部電極部しか重合しない、あるいは全く重合しない領域である非重合部とを有し、上記応力緩和部は、少なくとも上記非重合部に形成されていることが好ましい。
この場合には、上記応力緩和部による応力緩和効果を顕著に発揮させることできる。
即ち、上記非重合部は、圧電変位が起こらず、駆動しない部分である。そのため、上記非重合部には、圧電変位に応じて応力（歪み）が集中的に生じ易くなる。上記のごとく、上記非重合部に上記応力緩和部を形成すことにより、上記非重合部にかかる応力を緩和することができる。
【００２６】
上記応力緩和部は、焼成時に消失する消失材料を焼成することにより形成することができる。
上記消失材料としては、例えばパウダー状のカーボン粒子、樹脂粒子、又は、パウダー状の有機物粒子等を炭化させてなる炭化有機物粒子を用いることができる。
特に、上記消失材料として上記カーボン粒子を用いた場合には、熱による形状変化が少ないという上記カーボン粒子の特性を生かして、形状精度良く上記応力緩和部を形成することができる。
また、上記消失材料として上記炭化有機物粒子を用いた場合には、上記応力緩和部を形成するためのコストを抑制することができる。
なお、上記有機物粒子としては、例えば、大豆や、トウモロコシを粉砕してなる粒子や、樹脂材料を粉砕してなる粒子等がある。上記炭化有機物粒子とは、上記有機物粒子が含有する水分の一部を除去することにより、ある程度炭化させて、流動性及び分散性が良好な微粒子の状態となった粒子をいう。
【００２７】
また、上記応力緩和部は、スリット状の上記領域を上記積層型圧電素子の分極又は駆動時に亀裂が生じる材料によって形成し、上記積層型圧電素子の分極又は駆動時に亀裂を生じさせて形成することもできる。
【００２８】
また、上記積層型圧電素子において、上記応力緩和部は、例えば上記内部電極層間の上記圧電セラミック層に形成させることができる。
また、上記応力緩和部は、上記内部電極層と略同じ層に（上記内部電極層と接触するように）形成させることもできる。
【００２９】
上記積層型圧電素子において、上記圧電セラミック層は、基本組成式ＡＢＯ3で表されるＰＺＴ系材料を主成分とする。上記第１の発明においては、上記応力緩和層及び／又は上記絶縁低下層は、その他の上記圧電セラミック層に比べてＡサイト／Ｂサイト比が大きなＰＺＴ系材料を主成分とする。
上記応力緩和層及び上記絶縁低下層について、積層型圧電素子の断面図を用いて説明する（図２参照）。図２には、セラミック積層体１５と共にこのセラミック積層体１５の側面を挟む一対の側面電極１７、１８を積層方向に切断した積層型圧電素子の断面図を示す。
【００３０】
同図に示すごとく、セラミック積層体１５は、その側面から内方に所定の深さで凹むスリット状の応力緩和部１１を有している。
ここで、上記応力緩和層１０ａは、内部電極層１３、１４に挟まれて複数積層された上記圧電セラミック層１０の内、上記応力緩和部１１を含む圧電セラミック層である。
また、上記セラミック積層体１５の積層方向において上記応力緩和層１０ａを挟んで隣接する２つの上記内部電極層１３ａ、１４ａのうち、負極側の上記側面電極１７に電気的に接続された上記内部電極層を基準電極層１３ａとすると、上記絶縁低下層１０ｂは、上記基準電極層１３ａを挟んで隣接する２つの上記圧電セラミック層１０のうち、上記応力緩和層１０ａではない方の圧電セラミック層である。
【００３１】
上記応力緩和層及び／又は上記絶縁低下層を構成する上記ＰＺＴ系材料のＡサイト／Ｂサイト比が、その他の上記圧電セラミック層におけるＡサイト／Ｂサイト比以下である場合には、上記基準電極層の内部電極部からＡｇ等の導電性金属が拡散し易くなり、絶縁抵抗が早期に低下するおそれがある。
【００３２】
また、上記積層型圧電素子内のすべての上記圧電セラミック層においては、該圧電セラミック層を構成する上記ＰＺＴ系材料の上記Ａサイト／Ｂサイト比が１．００５以下になっていることが好ましい（請求項２）。即ち、上記積層型圧電素子全体において上記Ａサイト／Ｂサイト比が１．００５以下になっていることが好ましい。
Ａサイト／Ｂサイト比率が１．００５より大きい場合、Ｐｂ等のＡサイトを構成する元素が粒界に析出し、上記積層型圧電素子の変位性能を損ねてしまうおそれがある。また、積層型圧電素子の作製時における焼成時に確実に焼結させることができるという観点からは、Ａサイト／Ｂサイト比率は１以上であることが好ましい。
【００３３】
上記応力緩和層及び／又は上記絶縁低下層は、その他の上記圧電セラミック層に比べてＡサイト／Ｂサイト比が少なくとも０．００１以上大きくなっていることが好ましい（請求項３）。
この場合には、上記基準電極層の内部電極部からＡｇ等の導電性金属の拡散をより顕著に抑制することができる。
【００３４】
上記基準電極層における上記内部電極非形成領域の上記後退距離は、上記積層型圧電素子の積層方向において上記基準電極層の最も近くに存在する上記応力緩和部の深さよりも小さくなっていることが好ましい（請求項４）。また、より好ましくは、全ての上記内部電極層における上記内部電極非形成領域の上記後退距離は、各内部電極層の最も近くに存在する上記応力緩和部の深さよりも小さくなっていることが好ましい。
この場合には、上記内部電極部の面積が大きくなり、上記積層型圧電素子の変位量を向上させることができる。
【００３５】
次に、上記第２の発明において、上記応力緩和部は、焼成時に消失する消失材料とＰｂ酸化物とを含有する緩和部形成材料を焼成してなる。
上記消失材料としては、上述のごとく例えばパウダー状のカーボン粒子、樹脂粒子、又は、パウダー状の有機物粒子等を炭化させてなる炭化有機物粒子等を用いることができる。
また、Ｐｂ酸化物としては、例えばＰｂＯ等の他、Ｐｂを含む複合酸化物等を用いることができる。具体的には、例えば、Ｐｂ3Ｏ4、あるいはＰＴ（チタン酸鉛）、ＰＺ（ジルコン酸鉛）、ＰＺＴ（チタン酸ジルコン酸鉛）等を用いることができる。
【００３６】
上記緩和部形成材料は、上記Ｐｂ酸化物としてＰｂＯを含有することが好ましい（請求項７）。
この場合には、ＰｂOが揮発成分となり、上記応力緩和部内に固体の異物が形成されてしまうことを防止することができる。
【００３７】
上記緩和部形成材料は、上記消失材料１００質量部に対してＰｂ酸化物をＰｂＯ換算で２０質量部以下含有することが好ましい（請求項８）。
Ｐｂ酸化物がＰｂＯ換算で２０質量部を越える場合には、Ｐｂが応力緩和部周辺の粒界に析出し、上記積層型圧電素子の変位性能を損ねてしまうおそれがある。より好ましくは、１５質量部以下、さらに好ましくは１０質量部以下がよい。また、Ｐｂ添加による上述の導電性金属の拡散抑制効果をより確実に得るという観点からＰｂ酸化物の添加量は１質量部以上がよい。
【００３８】
また、上記セラミック積層体は、セラミックス原料を含有し、焼成後に上記圧電セラミック層となるグリーンシートを形成するシート形成工程と、上記グリーンシート上において上記内部電極部を形成する部分に、電極材料を配設して電極配設シートを作製する電極材料配設工程と、上記グリーンシート上において上記応力緩和部を形成する部分に、上記緩和部形成材料を配設して緩和部配設シートを作製する緩和部形成材料配設工程と、上記電極配設シートを複数積層すると共に、積層方向に任意の間隔を開けて上記電極配設シート間に上記電極配設シートを積層し、中間積層体を作製する積層工程と、上記中間積層体を焼成して上記セラミック積層体を作製する焼成工程とを行うことにより得ることができる（請求項６）。
この場合には、上記焼成工程後に、グリーンシートから上記圧電セラミック層が形成され、上記電極材料を配設した領域に上記内部電極部が形成される。また、上記緩和部形成材料を配設した領域には、上記応力緩和部が形成されると共に、該応力緩和部周辺に上記緩和部形成材料中に含まれるＰｂを拡散させることができる。
また、上記焼成工程後に上記セラミック積層体の側面に、Ａｇ等からなる導電性金属を焼付けることにより上記側面電極を形成して、上記積層型圧電素子を得ることができる。
【００３９】
また、上記応力緩和部を含む上記圧電セラミック層を応力緩和層とし、上記セラミック積層体の積層方向において上記応力緩和層を挟んで隣接する２つの上記内部電極層のうち負極側の上記側面電極に電気的に接続された上記内部電極層を基準電極層とすると、上記基準電極層における上記内部電極非形成領域の上記後退距離は、上記積層型圧電素子の積層方向において上記基準電極層の最も近くに存在する上記応力緩和部の深さよりも小さくなっていることが好ましい（請求項９）。より好ましくは、全ての上記内部電極層における上記内部電極非形成領域の上記後退距離は、各内部電極層の最も近くに存在する上記応力緩和部の深さよりも小さくなっていることが好ましい。
この場合には、上記内部電極部の面積が大きくなり、上記積層型圧電素子の変位量を向上させることができる。
【００４０】
また、本発明において、上記内部電極部は、ＡｇＰｄ合金を主成分とすることが好ましい（請求項１０）。
この場合には、上記内部電極部が優れた導電性を示すことができ、高い変位量の上記積層型圧電素子を構成することができる。
また、この場合には、Ａｇの拡散が起こりやすくなるため、本発明の作用効果をより顕著に発揮することができる。即ち、ＡｇＰｄ合金を主成分とする内部電極部を形成する場合には、焼成時にＡｇが拡散し易くなる。そのため、上記第１の発明及び上記第２の発明のように、上記応力緩和部の周辺の上記Ａサイト／Ｂサイト比を高くすることによる絶縁抵抗低下に対する抑制効果をより顕著に発揮することができる。
【００４１】
上記積層型圧電素子は、燃料噴射弁に用いられることが好ましい（請求項１１）。この場合には、過酷な条件下においても、長期間に渡って絶縁抵抗が低下することなく、安定して作動できるという本発明の積層型圧電素子の作用効果をより顕著に発揮することができる。
【実施例】
【００４２】
（実施例１）
次に、本発明の実施例にかかる積層型圧電素子について、図１〜図１２を用いて説明する。
図１〜図３に示すごとく、本例の積層型圧電素子１は、複数の圧電セラミック層１０と複数の内部電極層１３、１４とを交互に積層してなるセラミック積層体１５と、その積層方向と垂直な方向の側面１５１に形成された一対の側面電極１７、１８とを有する。
圧電セラミック層１０は、基本組成式ＡＢＯ3で表されるＰＺＴ系材料を主成分とする。
また、内部電極層１３、１４は、導電性を有する内部電極部１３１、１４１と、その外周端部がセラミック積層体１５の外周側面１５１よりも内方に所定の後退距離１３５で後退した内部電極非形成領域１３２、１４２とを有し、内部電極層１３、１４は、交互に異なる側面電極１７、１８に電気的に接続されている（図１〜３及び図１４参照）。
【００４３】
図１〜図３に示すごとく、各内部電極層１３、１４は、その内部電極非形成領域１３２、１４２において、その内部電極層１３、１４を挟む上下の圧電セラミック層１０との境界が無くなっている。そのため、圧電セラミック層１０と内部電極層１３、１４とは完全な層状構造で積層しているわけではない。しかし、本明細書においては、便宜上、セラミック積層体１５内において、内部電極層１３、１４の内部電極部１３１、１４１を水平方向（積層方向と垂直な方向）に延長させた平面に内部電極非形成領域１３２、１４２が存在し、内部電極部１３１、１４１と内部電極非形成領域１３２、１４２とからなる内部電極層１３、１４が圧電セラミックス層１０と積層構造を形成しているものとして取り扱う。したがって、各圧電セラミック層１０は、隣接する２つの内部電極層１３、１４に挟まれた領域となる。
【００４４】
セラミック積層体１５は、その側面から内方に凹むスリット状の領域に、圧電セラミック層１０よりも形状を容易に変化し得る応力緩和部１１を有する。
本例において、応力緩和部１１は、セラミック積層体１５の側面から内方に凹んだスリット状の溝部（空間）であり、セラミック積層体１５の外周側面１５１の全周に渡って周方向に形成されている。また、本例において、応力緩和部１１は、内部電極層１３、１４間の圧電セラミック層１０内に形成されており、内部電極層１３、１４とは接触しない位置に形成されている。
【００４５】
図３に示すごとく、積層型圧電素子１の積層方向における断面において、セラミック積層体１５の側面１５１に露出する応力緩和部１１の深さ１１５は、該応力緩和部１１と同じ側面１５１に形成された内部電極非形成領域１４２（１３２）の後退距離１３５よりも大きくなっている。
【００４６】
図１〜図３に示すごとく、各圧電セラミック層１０のうち、応力緩和部１１を含む圧電セラミック層を応力緩和層１０ａとし、セラミック積層体１５の積層方向において応力緩和層１０ａを挟んで隣接する２つの内部電極層１３ａ、１４ａのうち負極側の側面電極１７に電気的に接続された内部電極層を基準電極層１３ａとし、この基準電極層１３ａを挟んで隣接する２つの圧電セラミック層１０ａ、１０ｂのうち、応力緩和層１０ａではない方の圧電セラミック層を絶縁低下層１０ｂとすると、絶縁低下層１０ｂは、その他の圧電セラミック層１０、１０ａに比べてＡサイト／Ｂサイト比が大きなＰＺＴ系材料を主成分とする。
【００４７】
次に、本例の積層型圧電素子の製造方法につき、図１〜図１２を用いて説明する。
本例においては、第１シート形成工程、第２シート形成工程、電極材料配設工程、緩和部形成材料配設工程、積層工程、焼成工程、及び側面電極形成工程を行うことにより、積層型圧電素子を作製する。
【００４８】
第１シート形成工程においては、セラミックス原料を含有し、焼成後に基本組成式ＡＢＯ3で表されるＰＺＴ系材料を主成分とする圧電セラミック層となる第１グリーンシート１０１を形成する（図４及び図５参照）。具体的には、焼成後に基本組成式ＡＢＯ3で表されるＰＺＴ系材料を生成するスラリー状又はペースト状の第１セラミック原料をシート状に成形して第１グリーンシート１０１を形成する。
第２シート形成工程においても、セラミックス原料を含有し、焼成後に基本組成式ＡＢＯ3で表される上記ＰＺＴ系材料を主成分とする圧電セラミック層となる第２グリーンシート１０２を形成する（図６及び図７参照）。この第２シート形成工程においては、焼成後の上記ＰＺＴ系材料のＡサイト／Ｂサイト比が第１グリーンシートよりも大きくなるように第２セラミック原料の組成を調製し、この第２セラミック原料をシート状に成形して第２グリーンシート１０２を形成する。
【００４９】
電極材料配設工程においては、図４〜図７に示すごとく、第１グリーンシート１０１及び第２グリーンシート１０２上の印刷領域１０３において、上記内部電極部となる部分に電極材料１３０、１４０を配設して電極配設シート１０５、１０６を作製する。これにより、図４及び図５に示すごとく、第１グリーンシート１０１上に電極材料１３０、１４０が配設された第１電極配設シート１０５と、図６及び図７に示すごとく、第２グリーンシート１０２上に電極材料１３０、１４０が配設された第２電極配設シート１０６を得る。
緩和部形成材料配設工程においては、図８に示すごとく、第１グリーンシート１０１上の印刷領域１０３において上記応力緩和部を形成する部分に、焼成時に消失する消失材料を含有する緩和部形成材料１１０を配設して緩和部配設シート１０７を作製する。
【００５０】
積層工程においては、図９に示すごとく、電極配設シート１０５、１０６を複数積層すると共に、積層方向に任意の間隔を開けて電極配設シート間に緩和部配設シート１０７を積層し、中間積層体１０を作製する。このとき、電極配設シートとしては、焼成後に上記絶縁低下層となる位置に第２電極配設シート１０６を配設し、その他の位置には第１電極配設シート１０６を配設する。
【００５１】
焼成工程においては、中間積層体１０を焼成してセラミック積層体１５を作製する（図１〜図３参照）。
また、側面電極形成工程においては、セラミック積層体１５の側面に導電性金属を焼付けて側面電極１７、１８を形成する（図１〜図３参照）。
【００５２】
本例においては、図４〜図８に示すごとく、１枚の幅広のグリーンシート１０１（１０２）を積み重ねて複数のセラミック積層体を得るために、グリーンシート１０１（１０２）上に複数の電極材料１３０、１４０及び緩和部形成材料１１０をそれぞれ配設し、図９に示すごとく、積層後に積層体１００（予備積層体）を切断する積層体切断工程を行うことにより、図１２に示すごとく中間積層体１０を得る。
以下、本例の製造方法を各工程ごとに詳細に説明する。
【００５３】
＜第１シート形成工程及び第２シート形成工程＞
まず、圧電材料となるジルコン酸チタン酸鉛（ＰＺＴ）等のセラミック原料粉末を準備した。具体的には、出発原料としてＰｂ3Ｏ4、ＺｒＯ2、ＴｉＯ2、Ｙ2Ｏ3、及びＮｂ2Ｏ5を準備し、これらの出発原料を目的組成ＰｂＺｒＯ3−ＰｂＴｉＯ3−Ｐｂ(Ｙ1/2Ｎｂ1/2)Ｏ3のうち、Ａサイト／Ｂサイト比（モル比）、即ちＰｂ／（Ｚｒ＋Ｔｉ＋Ｙ＋Ｎｂ）がそれぞれ１．００２、１．００３、１．００５、１．０１になるような比で秤量し、湿式混合し、温度８５０℃で５時間仮焼した。次に、仮焼粉をパールミルにより湿式粉砕した。この仮焼粉粉砕物（粒径（Ｄ50値）：０．７±０．０５μｍ）を乾燥した後、溶剤、バインダ、可塑剤、分散剤等を加えてボールミルにより混合し、得られたスラリー状のセラミック原料を真空装置内で撹拌機により撹拌しながら真空脱泡、粘度調整をした。
なお、本例においては、上述のごとくＡサイト元素としてＰｂを含有する目的組成のＰＺＴ系材料を採用しているが、例えばＡサイト元素としてＰｂの他にＳｒ、Ｂａ等の複数の元素を含有するＰＺＴ系材料を採用することもできる。この場合には、Ａサイト／Ｂサイト比（モル比）は、（Ｐｂ＋Ｓｒ、Ｂａ等のその他の元素）／（Ｚｒ＋Ｔｉ＋Ｙ＋Ｎｂ）という式に基づいて算出することができる。
【００５４】
次に、ドクターブレード法により、スラリー状のセラミック原料をキャリアフィルム上に塗布し、図４〜図７に示すごとく、厚さ８０μｍの長尺のグリーンシート（第１グリーンシート１０１及び第２グリーンシート１０２）を成形した。本例においては、上述のＡサイト／Ｂサイト比が異なる２種類のセラミック原料を用いて２種類のグリーンシート１０１、１０２を作製した。これらのグリーンシートのうち、Ａサイト／Ｂサイト比が大きな方を第２グリーンシート１０２とし、小さい方を第１グリーンシート１０１とする。これらのグリーンシートを所定の大きさに切断して、幅広の第１グリーンシート１０１及び第２グリーンシート１０２（図４〜図７参照）を作製した。
なお、グリーンシートの成形方法としては、本例で用いたドクターブレード法のほか、押出成形法やその他種々の方法を採用することができる。
【００５５】
＜電極材料配設工程＞
次に、図４及び図５に示すごとく、第１グリーンシート１０１上の内部電極部を形成する所定の領域に電極材料１３０、１４０を印刷し、第１電極配設シート１０５を作製した。電極材料は、後述の積層及び切断時に積層体の異なる側面に電極材料の端部が露出するように第１グリーンシート１１０上に異なる２種類のパターン１３０、１４０で印刷した。また、同様にして第２グリーンシート１０２上にも電極材料１３０、１４０を印刷し、第２電極配設シート１０６を作製した（図６及び図７参照）。
なお、本例では、電極材料１３０、１４０として、ペースト状のＡｇ／Ｐｄ合金を用いた。また、上記以外にも、Ａｇ、Ｐｄ、Ｃｕ、Ｎｉ等の単体、Ｃｕ／Ｎｉ等の合金を用いることができる。
【００５６】
＜緩和部形成材料配設工程＞
また、本例では、製造しようとする積層型圧電素子１のセラミック積層体１５の側面に
応力緩和部１１（図１〜図３参照）を設けるため、図８に示すごとく、緩和部配設シート１０７を作製する緩和部形成材料配設工程を行った。
同図に示すごとく、第１グリーンシート１０１上において、最終的に応力緩和部となる所定の領域に、焼成によって消失する消失材料を含有する緩和部形成材料１１０を印刷した。これにより、緩和部配設シート１０７を形成した。
【００５７】
なお、本例では、消失材料として、熱変形が小さく、焼成工程によって形成される溝の形状精度を高く維持し得るカーボン粒子よりなる材料を用いた。また、カーボン粒子以外にも、炭化させたパウダー状の炭化有機物粒子を用いることもできる。この炭化有機物粒子は、パウダー状の有機物粒子を炭化して得ることができるほか、炭化させた有機物を粉砕して得ることもできる。さらに、上記有機物としては、樹脂等の高分子材料や、コーン、大豆、小麦粉等の穀物を用いることができる。この場合には、製造コストを抑制することができる。緩和部形成材料１１０としては、消失材料にバインダー等を適量加えたペースト状の材料を用いた。
【００５８】
また、上述の電極材料配設工程及び緩和部形成材料配設工程では、図２及び図３に示すごとく焼成後に得られるセラミック積層体１５において、その側面１５１からの応力緩和部の深さ１１５が内部電極非形成領域の後退距離１３５よりも大きくなるように、電極材料及び緩和部形成材料を配設した（図４〜図８参照）。また、図４〜図８に示すごとく、後工程の積層体切断工程において切断される部分を避けるように間隙１０４を空けて、電極材料１３０、１４０、及び緩和部形成材料１１０の印刷を行う。つまり、グリーンシート１０１（１０２）上の隣接する印刷領域１０３の間に間隙１０４を設けて印刷を行う。
【００５９】
＜積層工程＞
次に、図９に示すごとく、第１電極配設シート１０５を積層した。このとき、第１電極配設シート１０５を電極材料のパターン１３０、１４０が交互になるように複数積層し、上記応力緩和部を形成したい位置に緩和部配設シート１０７を挿入して積層した。具体的には、本例においては、第１電極配設シート１０５の積層構造１１層毎に緩和部配設シート１０７を積層した。また、上述の絶縁低下層に位置する層には、第１電極配設シート１０５のかわりに第２電極配設シート１０６を積層した。このようにして、第１電極配設シート１０５及び第２電極配設シート１０６とが合計で５９枚となるように積層し、さらに積層方向の両端に電極材料及び緩和部形成材料が印刷されていないグリーンシート１０１（第１グリーンシート）を積層した。
このようにして積層したシートを温度１００℃で加熱すると共に、積層方向に５０ＭＰａで加圧し、予備積層体１００を作製した。なお、図９においては、図面作成の便宜のため、実際の積層数を省略した形式で予備積層体１００を示してある。
【００６０】
＜積層体切断工程＞
次に、図１０〜図１２に示すごとく、形成した予備積層体１００を所定の切断位置１９０に沿って積層方向に切断し、中間積層体１０を形成した。
なお、予備積層体１００の切断は、各中間積層体１０ごとに切断してもよいし、複数の中間積層体１０を含むように切断してもよい。本例においては、各中間積層体１０ごとに切断し、各電極材料１３０、１４０及び緩和部形成材料１１０が中間積層体１０の側面に露出するように切断を行った。
なお、図１１及び図１２においては、図面作成の便宜のため、実際の積層数を省略した形式で予備積層体１００及び中間積層体１０を示してある。
【００６１】
次に、中間積層体１０のグリーンシート１０１（１０２）に含有されているバインダ樹脂を加熱除去した（脱脂）。加熱は、８０時間かけて徐々に５００℃まで昇温し、５時間保持することにより行った。
【００６２】
＜焼成工程＞
次いで、脱脂した中間積層体１０を焼成した。焼成は、温度１０５０℃まで１２時間かけて徐々に昇温させ、２時間保持後、徐々に冷却することにより行った。
このようにして、緩和部形成材料１１０が消失して形成されたスリット状の応力緩和部１１を有するセラミック積層体１５が作製される（図１〜図３参照）。図１〜図３に示すごとく、応力緩和部１１は、セラミック積層体１５の側面全周に渡ってスリット状の空間を設けてなる。また、同図に示すごとく、作製されたセラミック積層体１５においては、第１グリーンシート１０１が焼結してなる圧電セラミック層１０と電極材料１３０、１４０により形成された内部電極部１３１、１４１を含む内部電極層１３、１４とが交互に積層されている。絶縁低下層１０ｂに位置する圧電セラミック層１０は、第２グリーンシート１０２が焼結してなる。
そして、焼成後、全面研磨を行って縦６ｍｍ×横６ｍｍ×高さ４．４ｍｍのセラミック積層体１５を作製した。
【００６３】
＜側面電極形成工程＞
次いで、セラミック積層体１５の両側面を挟むように、Ａｇ電極を焼付け、側面電極１７、１８を形成した。このとき、各内部電極層１３、１４は、内部電極部１３１、１４１においてそれぞれ交互に異なる側面の側面電極１７、１８に電気的に接続される。
【００６４】
以上のようにして、図１〜図３に示すごとく、積層型圧電素子１を作製した。
なお、図１及び図２においては、図面作成の便宜のため、実際の積層数を省略した形式で積層型圧電素子１を示してある。
【００６５】
本例においては、絶縁低下層１０ｂとその他の圧電セラミック層１０とのＡサイト／Ｂサイト比が異なる１０種類の積層型圧電素子（試料Ｘ１〜Ｘ１０）を作製した。
即ち、試料Ｘ１は、絶縁低下層１０ｂ及びその他の圧電ラミック層１０のＡサイト／Ｂサイト比がすべて１．０１の積層型圧電素子１である。
試料Ｘ２及び試料Ｘ３は、絶縁低下層１０ｂのＡサイト／Ｂサイト比がそれぞれ１．００５及び１．００２で、絶縁低下層１０ｂ以外のその他の圧電セラミック層１０のＡサイト／Ｂサイト比が１．０１の積層型圧電素子１である。
【００６６】
試料Ｘ４〜試料Ｘ６は、絶縁低下層１０ｂのＡサイト／Ｂサイト比がそれぞれ１．０１、１．００５、及び１．００２で、絶縁低下層１０ｂ以外のその他の圧電セラミック層１０のＡサイト／Ｂサイト比が１．００５の積層型圧電素子１である。
試料Ｘ７〜試料Ｘ１０は、絶縁低下層１０ｂのＡサイト／Ｂサイト比がそれぞれ１．０１、１．００５、１．００３、及び１．００２で、絶縁低下層１０ｂ以外のその他の圧電セラミック層１０のＡサイト／Ｂサイト比が１．００２の積層型圧電素子１である。
各試料（試料Ｘ１〜Ｘ１０）における絶縁低下層１０ｂのＡサイト／Ｂサイト比と、その他の圧電セラミック層１０のＡサイト／Ｂサイト比を後述の表１に示す。
【００６７】
次に、各試料の積層型圧電素子の耐久性を調べた。
「耐久性試験」
温度２００℃の条件下で、各試料の積層型圧電素子に３．１ｋＶ／ｍｍの電界を印加し、積層型圧電素子を駆動させた。次いで、各試料を、既知の抵抗値をとる抵抗Ｒに直列につないで回路を構築した。そして、各試料に電界を印加しながら、抵抗Ｒにかかる電圧（漏れ電流値）をデジタルメータで読み取った。算出される素子（試料）の絶縁抵抗が１０ＭΩを下回った場合を素子の寿命とし、そのときの時間（寿命）を計測した。その結果を表１に示す。
【００６８】
【表１】
2010225911.tif 000003
【００６９】
表１より知られるごとく、絶縁低下層以外の圧電セラミック層のＡサイト／Ｂサイト比が同じもの同士、即ち、試料Ｘ１〜試料Ｘ３、試料Ｘ４〜試料Ｘ６、及び試料Ｘ７〜試料Ｘ１０の各グループ内における試料同士をそれぞれ比較すると、絶縁低下層のＡサイト／Ｂサイト比がその他の圧電セラミック層のＡサイト／Ｂサイト比に比べて大きくなっている試料（試料Ｘ４、及び試料Ｘ７〜試料Ｘ９）は、寿命が向上していることがわかる。また、各試料においては、応力緩和層も駆動するため、変位量を損ねることもない。
したがって、本例によれば、絶縁低下層のＡサイト／Ｂサイト比をその他の圧電セラミック層のＡサイト／Ｂサイト比よりも大きくすることにより、変位量を損ねることなく絶縁抵抗の低下を抑制でき、積層型圧電素子の寿命を向上できることがわかる。
【００７０】
また、上述の例においては、応力緩和部１１をセラミック積層体１５の側面全周に渡って形成したが（図１〜図３参照）、図１３に示すごとく、セラミック積層体１５の側面１５１に交互に露出する応力緩和部を、異なる層に形成することもできる。即ち、例えばセラミック積層体１５の断面において、その対向する側面１５１のうち一方の側面に露出する応力緩和部１１を交互に形成することができる。この場合においも、内部電極層１３、１４に挟まれ、応力緩和部１１を含む圧電セラミック層が応力緩和層１０ａとなる。そして、応力緩和層１０ａを挟んで隣接する２つの内部電極層１３、１４のうち負極側の側面電極１７に電気的に接続された内部電極層を基準電極層１４ａとすると、この基準電極層１４ａを挟んで隣接する２つの圧電セラミック層１０ａ、１０ｂのうち、応力緩和層１０ａではない方の圧電セラミック層が絶縁低下層１０ｂとなる。この場合においても絶縁低下層１０ｂのＡサイト／Ｂサイト比をその他の圧電セラミック層１０のＡサイト／Ｂサイト比よりも大きくすることにより、積層型圧電素子の絶縁抵抗の低下を抑制することができ、寿命を向上させることができる。なお、図１３においては、図面作成の便宜のため、実際の積層数を省略した形式で積層型圧電素子１を示してある。
【００７１】
また、本例において、内部電極部１３１、１４１及び応力緩和部１１は、図１４に示す組み合わせのパターンで形成した。同図は、セラミック積層体１５の各圧電セラミック層１０を部分的に展開した図を示す。ただし、本発明はこのパターンに限定されるものではない。セラミック積層体１５は、これを積層方向に透視した場合に、すべての内部電極部１３１が重合する領域である重合部と、少なくとも一部の内部電極部１３１しか重合しない、あるいは全く重合しない領域である非重合部とを有するが、応力緩和部１１は、少なくとも上記非重合部に形成することができる。
内部電極部１３１、１４１と応力緩和部１との組み合わせパターンのバリエーションを図１５（ａ）〜（ｃ）に示す。いずれのパターンで形成しても、本発明の効果は十分に発揮される。
【００７２】
（実施例２）
本例は、応力緩和層のＡサイト／Ｂサイト比をその他の圧電セラミック層のＡサイト／Ｂサイト比よりも大きくした積層型圧電素子の例である。本例の積層型圧電素子は、応力緩和層のＡサイト／Ｂサイト比を大きくした点を除いては、実施例１の積層型圧電素子と同様の構成を有している。
【００７３】
即ち、図１６〜図１８に示すごとく、本例の積層型圧電素子２は、実施例１と同様に、複数の圧電セラミック層２０と複数の内部電極層２３、２４とを交互に積層してなるセラミック積層体２５と、その積層方向と垂直な方向の側面に形成された一対の側面電極２７、２８とを有する。圧電セラミック層２０は、基本組成式ＡＢＯ3で表されるＰＺＴ系材料を主成分とする。内部電極層２３、２４は、導電性を有する内部電極部２３１、２４１と、その外周端部がセラミック積層体２５の外周面よりも内方に所定の後退距離２３５で後退した内部電極非形成領域２３２、２４２とを有し、内部電極層２３、２４は、交互に異なる側面電極２７、２８に電気的に接続されている。また、セラミック積層体２５は、その側面から内方に凹むスリット状の領域に、圧電セラミック層２０よりも形状を容易に変化し得る応力緩和部２１を有する。本例においても、実施例１と同様に、応力緩和部２１は、セラミック積層体２５の側面２５１から内方に凹んだスリット状の溝部（空間）であり、セラミック積層体２５の外周面全周に渡って周方向に形成されている。
【００７４】
本例の積層型圧電素子２において、応力緩和部２１を含む圧電セラミック層２０を応力緩和層２０ａとすると、応力緩和層２０ａは、その他の圧電セラミック層２０に比べてＡサイト／Ｂサイト比が大きなＰＺＴ系材料を主成分とする。
【００７５】
次に、本例の積層型圧電素子の製造方法につき、図４〜図７及び図１６〜図２３を用いて説明する。
本例においては、実施例１と同様に、第１シート形成工程、第２シート形成工程、電極材料配設工程、緩和部形成材料配設工程、積層工程、焼成工程、及び側面電極形成工程を行うことにより、積層型圧電素子を作製する。
【００７６】
第１シート形成工程においては、セラミックス原料を含有し、焼成後に基本組成式ＡＢＯ3で表されるＰＺＴ系材料を主成分とする圧電セラミック層となる第１グリーンシート１０１を形成する（図４及び図５参照）。具体的には、焼成後に基本組成式ＡＢＯ3で表されるＰＺＴ系材料を生成するスラリー状又はペースト状の第１セラミック原料をシート状に成形して第１グリーンシート１０１を形成する。
第２シート形成工程においても、セラミックス原料を含有し、焼成後に基本組成式ＡＢＯ3で表される上記ＰＺＴ系材料を主成分とする圧電セラミック層となる第２グリーンシート１０２を形成する（図６及び図７参照）。この第２シート形成工程においては、第１グリーンシートに比べて焼成後の上記ＰＺＴ系材料のＡサイト／Ｂサイト比が大きくなるように第２セラミック原料の組成を調製し、この第２セラミック原料をシート状に成形して第２グリーンシート１０２を形成する。
【００７７】
電極材料配設工程においては、図４〜図７に示すごとく、第１グリーンシート１０１及び第２グリーンシート１０２上の印刷領域１０３において上記内部電極部を形成する部分に、電極材料１３０、１４０を配設して電極配設シート１０５、１０６を作製する。これにより、図４及び図５に示すごとく、第１グリーンシート１０１上に電極材料１３０、１４０が配設された第１電極配設シート１０５と、図６及び図７に示すごとく、第２グリーンシート１０２上に電極材料１３０、１４０が配設された第２電極配設シート１０６を得る。
【００７８】
次に、緩和部形成材料配設工程においては、図１９に示すごとく、第２グリーンシート１０２上において上記応力緩和部を形成する部分に、焼成時に消失する消失材料を含有する緩和部形成材料１１０を配設して緩和部配設シート１０７を作製する。
【００７９】
積層工程においては、図２０に示すごとく、電極配設シート１０５、１０６を複数積層すると共に、積層方向に任意の間隔を開けて電極配設シート間に緩和部配設シート１０７を積層し、中間積層体２０（予備積層体２００）を作製する。このとき、緩和部配設材料１１０を挟む２つのグリーンシートがいずれも第２グリーンシート１０２となるように、緩和部配設シート１０７上には、第２電極配設シート１０６を積層配置し、その他の位置には第１電極配設シート１０５を配設する。
【００８０】
焼成工程においては、中間積層体２０を焼成してセラミック積層体２５を作製する（図１６〜図１８参照）。
また、側面電極形成工程においては、セラミック積層体２５の側面に導電性金属を焼付けて側面電極２７、２８を形成する（図１６〜図１８参照）。
以下、本例の製造方法を各工程ごとに詳細に説明する。
【００８１】
＜第１シート形成工程及び第２シート形成工程＞
実施例１と同様にして、Ａサイト／Ｂサイト比が異なる第１グリーンシートと第２グリーンシートを作製した。
【００８２】
＜電極材料配設工程＞
次に、実施例１と同様に、第１グリーンシート１０１及び第２グリーンシート１０２上に、電極材料１３０、１４０を印刷し、第１電極配設シート１０５及び第２電極配設シート１０６を作製した（図４〜図７参照）。
【００８３】
＜緩和部形成材料配設工程＞
次に、図１９に示すごとく、第２グリーンシート１０２上において、最終的に応力緩和部となる所定の領域に、焼成によって消失する消失材料を含有する緩和部形成材料１１０を印刷し、緩和部配設シート１０７を形成した。緩和部形成材料配設工程は、第２グリーンシート１０２を用いた点を除いては、実施例１と同様にして行った。
【００８４】
＜積層工程＞
次に、図２０に示すごとく、第１電極配設シート１０５を積層した。このとき、第１電極配設シート上に形成された電極材料のパターン１３０、１４０が交互になるように第１電極配設シート１０５を複数積層し、上記応力緩和部を形成したい位置に緩和部配設シート１０７を挿入して積層した。具体的には、本例においては、第１電極配設シート１０５の積層構造１１層毎に緩和部配設シート１０７を積層した。また、積層時には、緩和部配設材料１１０を挟む２つのグリーンシートがいずれも第２グリーンシート１０２となるように、緩和部配設シート１０７上には第１電極配設シート１０５の代わりに第２電極配設シート１０６を積層配置した。
このようにして、第１電極配設シート１０５及び第２電極配設シート１０６とが合計で５９枚となるように積層し、さらに積層方向の両端に電極材料及び緩和部形成材料が印刷されていないグリーンシート１０１（第１グリーンシート）を積層した。
次いで、積層したシートを温度１００℃で加熱すると共に、積層方向に５０ＭＰａで加圧し、予備積層体２００を作製した。なお、図２０においては、図面作成の便宜のため、実際の積層数を省略した形式で予備積層体２００を示してある。
【００８５】
＜積層体切断工程＞
次に、実施例１と同様に予備積層体２００を所定の切断位置２９０に沿って積層方向に切断し、中間積層体２０を作製した（図２１〜図２３）。本例においては、各中間積層体２０ごとに切断し、各電極材料１３０、１４０及び緩和部形成材料１１０が中間積層体２０の側面に露出するように切断を行った。なお、図２２及び図２３においては、図面作成の便宜のため、実際の積層数を省略した形式で予備積層体２００及び中間積層体２０を示してある。
【００８６】
次に、中間積層体２０のグリーンシート１０１（１０２）に含有されているバインダ樹脂を加熱除去した（脱脂）。加熱は、８０時間かけて徐々に５００℃まで昇温し、５時間保持することにより行った。
【００８７】
＜焼成工程＞
次いで、脱脂した中間積層体２０を焼成した。焼成は、実施例１と同様に、温度１０５０℃まで１２時間かけて徐々に昇温させ、２時間保持後、徐々に冷却することにより行った。
このようにして、緩和部形成材料１１０が消失して形成されたスリット状の応力緩和部２１を有するセラミック積層体２５が作製される（図１６〜図１８参照）。図１６〜図１８に示すごとく、応力緩和部２１は、セラミック積層体２５の側面全周に渡ってスリット状の空間を設けてなる。また、同図に示すごとく、作製されたセラミック積層体２５においては、第１グリーンシート１０１が焼結してなる圧電セラミック層２０と電極材料１３０、１４０により形成された内部電極部２３１、２４１を含む内部電極層２３、２４とが交互に積層されている。また、内部電極層２３、２４に挟まれた圧電セラミック層２０のうち、応力緩和部２１を含む圧電セラミック層２０ａ（応力緩和層２０ａ）は、第２グリーンシート１０２が焼結してなる。
そして、焼成後、全面研磨を行って縦６ｍｍ×横６ｍｍ×高さ４．４ｍｍのセラミック積層体１５を作製した。
【００８８】
＜側面電極形成工程＞
次いで、実施例１と同様に、セラミック積層体２５の両側面を挟むように、Ａｇ電極を焼付け、側面電極２７、２８を形成した。このとき、各内部電極層２３、２４は、内部電極部２３１、２４１においてそれぞれ交互に異なる側面の側面電極２７、２８に電気的に接続される。
【００８９】
以上のようにして、図１６〜図１８に示すごとく、積層型圧電素子２を作製した。
なお、図１６及び図１７においては、図面作成の便宜のため、実際の積層数を省略した形式で積層型圧電素子２を示してある。
【００９０】
本例においては、応力緩和層２０ａとその他の圧電セラミック層２０とのＡサイト／Ｂサイト比が異なる１０種類の積層型圧電素子（試料Ｙ１〜Ｙ１０）を作製した。
即ち、試料Ｙ１は、応力緩和層及びその他の圧電ラミック層のＡサイト／Ｂサイト比がすべて１．０１の積層型圧電素子２である。
試料Ｙ２及び試料Ｙ３は、応力緩和層２０ａのＡサイト／Ｂサイト比がそれぞれ１．００５及び１．００２で、応力緩和層２０ａ以外のその他の圧電セラミック層２０のＡサイト／Ｂサイト比が１．０１の積層型圧電素子２である。
【００９１】
試料Ｙ４〜試料Ｙ６は、応力緩和層２０ａのＡサイト／Ｂサイト比がそれぞれ１．０１、１．００５、及び１．００２で、応力緩和層２０ａ以外のその他の圧電セラミック層２０のＡサイト／Ｂサイト比が１．００５の積層型圧電素子２である。
試料Ｙ７〜試料Ｙ１０は、応力緩和層２０ａのＡサイト／Ｂサイト比がそれぞれ１．０１、１．００５、１．００３、及び１．００２で、応力緩和層２０ａ以外のその他の圧電セラミック層２０のＡサイト／Ｂサイト比が１．００２の積層型圧電素子２である。
各試料（試料Ｘ１〜Ｘ１０）における応力緩和層２０ａのＡサイト／Ｂサイト比と、その他の圧電セラミック層２０のＡサイト／Ｂサイト比を後述の表２に示す。
【００９２】
各試料Ｙ１〜Ｙ１０についても実施例１と同様に耐久性試験を行って、寿命を計測した。その結果を表２に示す。
【００９３】
【表２】
2010225911.tif 000004
【００９４】
表２より知られるごとく、応力緩和層以外の圧電セラミック層のＡサイト／Ｂサイト比が同じもの同士、即ち、試料Ｙ１〜試料Ｙ３、試料Ｙ４〜試料Ｙ６、及び試料Ｙ７〜試料Ｙ１０の各グループ内の試料同士をそれぞれ比較すると、応力緩和層のＡサイト／Ｂサイト比がその他の圧電セラミック層のＡサイト／Ｂサイト比よりも大きくなっている試料（試料Ｙ４、及び試料Ｙ７〜試料Ｙ９）は、寿命が向上していることがわかる。また、各試料においては、応力緩和層も駆動するため、変位量を損ねることもない。
したがって、本例によれば、応力緩和層のＡサイト／Ｂサイト比をその他の圧電セラミック層のＡサイト／Ｂサイト比よりも大きくすることにより、変位量を損ねることなく絶縁抵抗の低下を抑制でき、積層型圧電素子の寿命を向上できることがわかる。
【００９５】
上述の積層型圧電素子の例においては、応力緩和部２１をセラミック積層体１５の側面全周に渡って形成し、応力緩和部２１を、内部電極層２３、２４間の圧電セラミック層２０（２０ａ）内に、内部電極層２３、２４に接触しないように形成したが（図１６〜図１８参照）、例えば図２４に示すごとく、応力緩和部２１は、内部電極層２３、２４と略同じ層に、これに接触するように形成することもできる。この場合には、内部電極層２３、２４における控え部２３２、２４２に応力緩和部２１を形成するのではなく、内部電極部２３１、２４１と側面電極２７、２８とが電気的に接続する側の側面に露出する応力緩和部２１を形成することができる。
この場合においも、内部電極層２３、２４に挟まれ、応力緩和部１１を含む圧電セラミック層が応力緩和層２０ａとなり、この場合においても応力緩和層２０ａのＡサイト／Ｂサイト比をその他の圧電セラミック層２０のＡサイト／Ｂサイト比よりも大きくすることにより、積層型圧電素子の絶縁抵抗の低下を抑制することができ、寿命を向上させることができる。なお、図２４においては、図面作成の便宜のため、実際の積層数を省略した形式で積層型圧電素子２を示してある。
【００９６】
（実施例３）
本例は、Ｐｂ酸化物を含有する緩和部形成材料を用いて応力緩和部を形成してなる積層型圧電素子の例である。本例の積層型圧電素子は、Ｐｂ酸化物を含有する緩和部形成材料を用いて応力緩和部を形成し、絶縁低下層とその他の圧電セラミック層とを同じ組成のＰＺＴ系材料で形成した点を除いては、実施例１と同様の構成を有している。
【００９７】
即ち、図２５〜図２７に示すごとく、本例の積層型圧電素子３は、実施例１と同様に、複数の圧電セラミック層３０と複数の内部電極層３３、３４とを交互に積層してなるセラミック積層体３５と、その積層方向と垂直な方向の側面に形成された一対の側面電極３７、３８とを有する。圧電セラミック層３０は、基本組成式ＡＢＯ3で表されるＰＺＴ系材料を主成分とする。内部電極層３３、３４は、導電性を有する内部電極部３３１、３４１と、その外周端部がセラミック積層体３５の外周面３５１よりも内方に所定の後退距離で後退した内部電極非形成領域３３２、３４２とを有し、内部電極層３３、３４は、内部電極部３３１、３４１が積層体３５の外周面３５１に露出する部分で、交互に異なる側面電極３７、３８に電気的に接続されている。また、セラミック積層体３５は、その側面から内方に凹むスリット状の領域に、圧電セラミック層３０よりも形状を容易に変化し得る応力緩和部２１を有する。本例においても、実施例１と同様に、応力緩和部３１は、セラミック積層体３５の側面３５１から内方に凹んだスリット状の溝部（空間）であり、セラミック積層体３５の外周面全周に渡って周方向に形成されている。
【００９８】
本例の積層型圧電素子２において、応力緩和部３１は、消失材料の他にＰｂ酸化物を含む緩和部形成材料を焼成してなる。焼成時には、消失材料が消失してスリット状の溝部（応力緩和部）が形成されると共にその周囲にＰｂが拡散する。そのため、応力緩和部３１の周辺には、周囲よりもＰｂ濃度が高いＰＢリッチ領域３１５が形成されていると考えられる。
【００９９】
次に、本例の積層型圧電素子の製造方法につき、図４、図５、及び図２５〜図３０を用いて説明する。
本例においては、シート形成工程と、電極材料配設工程、緩和部形成材料配設工程、積層工程、焼成工程、及び側面電極形成工程を行うことにより、積層型圧電素子を作製する。
【０１００】
シート形成工程においては、セラミックス原料を含有し、焼成後に上記圧電セラミック層となるグリーンシートを形成する。具体的には、焼成後に基本組成式ＡＢＯ3で表されるＰＺＴ系材料を生成するスラリー状又はペースト状のセラミック原料をシート状に成形してグリーンシート１０１を形成する（図４及び図５参照）。
電極材料配設工程においては、図４及び図５に示すごとく、グリーンシート１０１上の印刷領域１０３において内部電極部を形成する部分に、電極材料１３０、１４０を配設して電極配設シート１０５を作製する。
緩和部形成材料配設工程においては、図２８に示すごとく、グリーンシート１０１上の印刷領域１０３において上記応力緩和部を形成する部分に、緩和部形成材料３１０を配設して緩和部配設シート３０７を作製する。本例においては、緩和部形成材料３１０として、消失材料とＰｂ酸化物とを含有するものを採用する。
【０１０１】
次に、積層工程においては、図２９及び図３０に示すごとく、電極配設シート１０５を複数積層すると共に、積層方向に任意の間隔を開けて電極配設シート１０５間に緩和部配設シート３０７を積層し、中間積層体３０（予備積層体３００）を作製する。
焼成工程においては、中間積層体３０を焼成してセラミック積層体３５を作製する（図３０及び図２５〜図２７参照）。
また、側面電極形成工程においては、セラミック積層体３５の側面に導電性金属を焼付けて側面電極３７、３８を形成する（図２５〜図２７参照）。
以下、本例の製造方法を各工程ごとに詳細に説明する。
【０１０２】
＜シート形成工程＞
実施例１の第１グリーンシートと同様にしてグリーンシート１０１を作製した（図４及び図５参照）。
【０１０３】
＜電極材料配設工程＞
次に、実施例１と同様に、グリーンシート１０１上に、電極材料１３０、１４０を印刷し、電極配設シート１０５を作製した（図４及び図５参照）。
【０１０４】
＜緩和部形成材料配設工程＞
次に、図２９に示すごとく、第１グリーンシート１０１上の印刷領域１０３において、最終的に応力緩和部となる所定の領域に緩和部形成材料３１０を印刷した。これにより、緩和部配設シート３０７を形成した。本例においては、緩和部形成材料１３０として、カーボン粒子よりなる消失材料と、酸化鉛（ＰｂＯ）とを含有するペースト状の材料を用いた。
【０１０５】
＜積層工程＞
次に、図２９に示すごとく、第１電極配設シート１０５を積層し、温度１００℃で加熱すると共に、積層方向に５０ＭＰａで加圧し、予備積層体３００を作製した。積層時には、第１電極配設シート１０５を電極材料のパターン１３０、１４０が交互になるように複数積層し、上記応力緩和部を形成したい位置に緩和部配設シート３０７を挿入して積層した。具体的には、本例においては、第１電極配設シート１０５の積層構造１１層毎に緩和部配設シート３０７を積層した。このようにして、第１電極配設シート１０５が合計で５９枚となるように積層し、さらに積層方向の両端に電極材料及び緩和部形成材料が印刷されていないグリーンシート１０１を積層した。
【０１０６】
＜積層体切断工程＞
次に、実施例１と同様に、予備積層体３００を所定の切断位置３９０に沿って積層方向に切断し、中間積層体３０を形成した（図２９及び図３０参照）。
なお、図２９及び図３０においては、図面作成の便宜のため、実際の積層数を省略した形式で予備積層体３００及び中間積層体３０を示してある。
【０１０７】
次に、中間積層体３０のグリーンシート１０１等に含有されているバインダ樹脂を加熱除去した（脱脂）。加熱は、８０時間かけて徐々に５００℃まで昇温し、５時間保持することにより行った。
【０１０８】
＜焼成工程＞
次いで、脱脂した中間積層体３０を焼成した。焼成は、実施例１と同様に、温度１０５０℃まで１２時間かけて徐々に昇温させ、２時間保持後、徐々に冷却することにより行った。この焼成により、グリーンシート１０１が焼結して圧電セラミック層３０が形成され、電極材料１３０、１４０から内部電極部３３１、３４１が形成される（図２５〜図２７参照）。また、緩和部形成材料３１０の消失材料が焼成により消失してスリット状の応力緩和部３１が形成されると共に、緩和部形成材料３１０中に含まれるＰｂＯからＰｂが応力緩和部３１周辺の圧電セラミック層３０に拡散する。
そして、焼成後、全面研磨を行って、図２５〜図２７に示すごとく、縦６ｍｍ×横６ｍｍ×高さ４．４ｍｍのセラミック積層体３５を作製した。
【０１０９】
＜側面電極形成工程＞
次いで、実施例１と同様に、セラミック積層体３５の両側面を挟むように、Ａｇ電極を焼付け、側面電極３７、３８を形成した。このとき、各内部電極層３３、３４は、内部電極部３３１、３４１においてそれぞれ交互に異なる側面の側面電極３７、３８に電気的に接続される。
【０１１０】
以上のようにして、、図２５〜図２７に示すごとく、積層型圧電素子３を作製した。
なお、図２５及び図２６においては、図面作成の便宜のため、実際の積層数を省略した形式で積層型圧電素子３を示してある。
【０１１１】
本例においては、上記緩和部形成材料配設工程において、緩和部形成材料におけるＰｂＯの配合割合を変えて複数の積層型圧電素子（試料Ｚ２〜試料Ｚ６）を作製した。また、比較用としてＰｂＯの代わりにＺｒＯ2を所定の配合割合で含有する緩和部形成材料を用いて積層型圧電素子（試料Ｚ７及び試料Ｚ８）を作製した。また、比較用として、消失材料のみを含有し、酸化物の添加剤を含まない緩和部形成材料を用いて積層型圧電素子（試料Ｚ１）を作製した。
【０１１２】
即ち、試料Ｚ１は、酸化物からなる添加剤を含有せず、カーボンからなる消失材料のみを含有するペースト状の緩和部形成材料を用いて応力緩和部を形成してなる積層型圧電素子である。
試料Ｚ２〜試料Ｚ６は、カーボンからなる消失材料１００質量部に対してＰｂＯをそれぞれ０．５、１、５、１０、２０質量部含有するペースト状の緩和部形成材料を用いて応力緩和部を形成してなる積層型圧電素子である。
試料Ｚ７及び試料Ｚ８は、カーボンからなる消失材料１００質量部に対してＺｒＯ2をそれぞれ５及び２０質量部含有するペースト状の緩和部形成材料を用いて応力緩和部を形成してなる積層型圧電素子である。
【０１１３】
各試料（試料Ｚ１〜試料Ｚ８）について、その作製に用いたＰｂＯ及びＺｒＯ2の添加量を後述の表３に示す。表３において、ＰｂＯ又はＺｒＯ2の添加量は、消失材料１００質量部に対する添加量（質量部）を示す。
【０１１４】
各試料Ｚ１〜Ｚ８について、実施例１と同様に耐久性試験を行って、寿命を計測した。その結果を表３に示す。
【０１１５】
【表３】
2010225911.tif 000005
【０１１６】
表３より知られるごとく、ＰｂＯを添加して作製した試料Ｚ２〜試料Ｚ６は、試料Ｚ１に比べて寿命が向上していることがわかる。特にＰｂＯを消失材料１００質量部に対して１〜１０質量部添加して作製した試料Ｚ３〜試料Ｚ５は、試料Ｚ１に比べて、寿命が２．５倍になっており、大きく向上していた。
これに対し、ＺｒＯ2を添加して作製した試料Ｚ７及び試料Ｚ８においては、試料Ｚ１に比べて寿命が低下していた。
【０１１７】
また、本例の積層型圧電素子３において、各圧電セラミック層３０は、異なる二つの側面電極３７、３８に電気的に接続する内部電極層３３、３４に挟まれており、電圧印加により駆動することができ、変位量を損ねることもない（図２５〜図２７参照）。
したがって、本例によれば、消失材料にＰｂＯを添加した緩和部形成材料を用いて応力緩和部を形成することにより、変位量を損ねることなく絶縁抵抗の低下を抑制でき、積層型圧電素子の寿命を向上できることがわかる。
【０１１８】
また、本例においては、Ｐｂ酸化物としてＰｂＯを用いたが、その他にもＰｂ3Ｏ4、あるいはＰＴ（チタン酸鉛）、ＰＺ（ジルコン酸鉛）、ＰＺＴ（チタン酸ジルコン酸鉛）等のようなＰｂの複合酸化物等を用いることもできる。
【符号の説明】
【０１１９】
１  積層型圧電素子
１０  圧電セラミック層
１０ａ  応力緩和層
１０ｂ  絶縁低下層
１１  応力緩和部
１３  内部電極層
１３ａ  基準電極層
１３１  内部電極部
１３２  内部電極非形成領域
１４  内部電極層
１４１  内部電極部
１４２  内部電極非形成領域
１５  セラミック積層体
１７  側面電極
１８  側面電極
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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