(57)【要約】【解決手段】Ｓｍ、Ｒ（Ｒは、Ｓｍを除き、Ｙを含む希土類元素のうち１種又は２種以上の組み合わせ）、Ｔ（Ｔは、Ｆｅ、又はＦｅ及びＣｏ）、及びＢを主成分とし、Ｓｍが０．１〜１０質量％、Ｒが２２〜３７質量％、Ｂが０．５〜１．５質量％、添加元素Ｍ（Ｍは、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｏ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｐｂ、Ｚｎ、Ｃ、Ｎ、Ｏのうち１種又は２種以上の組み合わせ）が０〜４．０質量％、残部がＴ及び不可避不純物からなるＳｍ−Ｒ−Ｔ−Ｂ（−Ｍ）系焼結磁石。【効果】本発明のＳｍ−Ｒ−Ｔ−Ｂ（−Ｍ）系焼結磁石は、再着磁特性に優れ、本発明による焼結磁石は、着磁、脱磁、再着磁を繰り返すような用途に使用することが可能となる。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｓｍ、Ｒ（Ｒは、Ｓｍを除き、Ｙを含む希土類元素のうち１種又は２種以上の組み合わせ）、Ｔ（Ｔは、Ｆｅ、又はＦｅ及びＣｏ）、及びＢを主成分とし、Ｓｍが０．１〜１０質量％、Ｒが２２〜３７質量％、Ｂが０．５〜１．５質量％、添加元素Ｍ（Ｍは、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｏ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｐｂ、Ｚｎ、Ｃ、Ｎ、Ｏのうち１種又は２種以上の組み合わせ）が０〜４．０質量％、残部がＴ及び不可避不純物からなるＳｍ−Ｒ−Ｔ−Ｂ（−Ｍ）系焼結磁石。
【請求項２】
Ｈｃｊ（保磁力）が８０〜５００ｋＡ／ｍで、Ｂｒ（残留磁束密度）が１Ｔ以上であることを特徴とする請求項１記載のＳｍ−Ｒ−Ｔ−Ｂ（−Ｍ）系焼結磁石。
【請求項３】
フル着磁後、６００ｋＡ／ｍ以下の磁場での再着磁率が９０％以上であることを特徴とする請求項１又は２記載のＳｍ−Ｒ−Ｔ−Ｂ（−Ｍ）系焼結磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、Ｓｍ−Ｒ−Ｔ−Ｂ（−Ｍ）系焼結磁石に関する。
【背景技術】
【０００２】
希土類焼結磁石は優れた磁気特性と経済性のため、各種用途に使用されており、電気・電子機器や自動車産業等においては欠くことのできない材料となっている。また、最近の石油価格の高騰や地球温暖化対策のため、ますます用途が拡大している。
【０００３】
希土類焼結磁石には、Ｓｍ−Ｃｏ系焼結磁石とＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の２種類があり、その特性とコストを考えながら、使い分けられている。
【０００４】
Ｓｍ−Ｃｏ系焼結磁石は温度特性がよいことを特徴としていて、主に高温の環境での用途に使用されている。しかし、高価なＣｏを多用する焼結磁石であるため、コストが上がってしまうという問題点がある。
【０００５】
Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石は主要元素であるＮｄがＳｍより豊富に存在すること、高価なＣｏを多用しないことからＳｍ−Ｃｏ系焼結磁石より原材料費が安価であり、磁気特性も高いために、その用途は拡大を続けている。
【０００６】
しかし、上記のような希土類焼結磁石が万能というわけではなく、例えば、特許文献１（特開２００６−２８０１９５号公報）で使われるような再着磁特性のよい低保磁力磁石には対応ができない。従来の希土類焼結磁石では５００ｋＡ／ｍを下回る保磁力の製品を生産するのが困難であるためである。炭素などの不純物を多量に添加して保磁力自体を下げることは可能であるが、製品の量産特性が安定しないし、角形性が悪化するので着磁特性が悪化してしまう。
【０００７】
【特許文献１】特開２００６−２８０１９５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、このような事情を鑑みてなされたものであり、再着磁特性のよい希土類焼結磁石を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検討を行った結果、本発明に到達したもので、本発明は、Ｓｍ、Ｒ（Ｒは、Ｓｍを除き、Ｙを含む希土類元素のうち１種又は２種以上の組み合わせ）、Ｔ（Ｔは、Ｆｅ、又はＦｅ及びＣｏ）、及びＢを主成分とし、Ｓｍが０．１〜１０質量％、Ｒが２２〜３７質量％、Ｂが０．５〜１．５質量％、添加元素Ｍ（Ｍは、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｏ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｐｂ、Ｚｎ、Ｃ、Ｎ、Ｏのうち１種又は２種以上の組み合わせ）が０〜４．０質量％、残部がＴ及び不可避不純物からなるＳｍ−Ｒ−Ｔ−Ｂ（−Ｍ）系焼結磁石を提供する。この場合、Ｈｃｊ（保磁力）が８０〜５００ｋＡ／ｍで、Ｂｒ（残留磁束密度）が１Ｔ以上であることが好ましく、また、フル着磁後、６００ｋＡ／ｍ以下の磁場での再着磁率が９０％以上であることが好ましい。
【発明の効果】
【００１０】
本発明のＳｍ−Ｒ−Ｔ−Ｂ（−Ｍ）系焼結磁石は、再着磁特性に優れ、本発明による焼結磁石は、着磁、脱磁、再着磁を繰り返すような用途に使用することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明のＳｍ−Ｒ−Ｔ−Ｂ（−Ｍ）系焼結磁石は、０．１〜１０質量％のＳｍ、２２〜３７質量％のＲ（Ｒは、Ｓｍを除き、Ｙを含む希土類元素のうち１種又は２種以上の組み合わせ）、０．５〜１．５質量％のＢ、０〜４．０質量％の添加元素Ｍ（Ｍは、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｍｏ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｐｂ、Ｚｎ、Ｃ、Ｎ、Ｏのうち１種又は２種以上の組み合わせ）、残部はＴ（Ｔは、Ｆｅ、又はＦｅ及びＣｏ）からなる組成の希土類焼結磁石である。
【００１２】
Ｓｍは再着磁特性を上げるために必須な元素である。０．１質量％未満では再着磁特性が悪い。また、１０質量％を超えてしまうと保磁力が下がってしまうので好ましくない。
【００１３】
Ｒの量が２２質量％未満では保磁力が著しく減少する可能性が高く、一方、３７質量％を超えると、Ｒリッチ相の量が必要以上に増えるため、残留磁化が低くなり、結果として磁気特性が低下する。
この場合、Ｒとして好ましくは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｔｂ、Ｈｏが挙げられる。
【００１４】
Ｂの量が０．５質量％未満では、Ｎｄ2Ｆｅ17相の析出により保磁力が著しく低下することとなり、１．５質量％を超えると、Ｂリッチ相の量が増えて残留磁化が低くなってしまう。
【００１５】
添加元素Ｍは保磁力を上昇させたり、製造時の熱処理条件を広げたりすること等の目的に用いられるものであり、必要に応じて添加元素の種類や量や組み合わせを決めることができる。但し、４．０質量％を超えると、残留磁化が著しく減少する可能性が高い。なお、Ｍの含有量は０．１〜３．０質量％であることが好ましく、更に好ましくは０．２〜２．０質量％である。
【００１６】
Ｔは、Ｆｅ、又はＦｅ及びＣｏである。Ｃｏは価格が高い金属なので、その添加量は減らしたいが、磁石を使用する環境の温度が高い場合は、その温度に対応して必要量を添加する。
なお、Ｔの含有量は５０〜７２質量％であることが好ましく、更に好ましくは６０〜７０質量％である。この場合、Ｃｏの含有量はＴ全体の５質量％以下、特に３質量％以下である。
【００１７】
上記希土類合金には、上記元素の他に製造上不可避の不純物を含んでもよい。
【００１８】
製造方法はＳｍ−Ｃｏ系焼結磁石やＲ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石と同じ工程を使用して行えばよく、特に限定するものではないが、以下にその一例を示す。
【００１９】
原料合金の製造は、インゴット、ストリップキャスト等を真空又は不活性ガス雰囲気で所定の組成になるように原料メタルを秤量し、溶解して鋳造する。原料合金は１種類でも２種類（＝２合金法）でもよい。
【００２０】
粉砕は粗粉砕したのち微粉砕を行う。粗粉砕はジョークラッシャー、ブラウンミル等の機械的粉砕、又は水素脆化を利用した粉砕、又はその組み合わせを行えばよい。微粉砕はジェットミルを使用して、気流分散式レーザー回折法での質量中位径Ｄ50が２〜１０μｍになるような条件で行うのが一般的である。
【００２１】
成形は微粉砕した粒子を配向させて、高い残留磁化を得るために磁場中での成形を行うことが好ましい。必要とされる磁石の形状や特性により、平行磁場成形法、垂直磁場成形法、ＲＩＰ法などを行えばよい。
【００２２】
焼結は真空中、又は不活性ガス中で、密度が７．３〜７．７ｇ／ｃｍ3になるような温度で行う。通常の焼結温度は１，０００〜１，１５０℃である。
【００２３】
焼結後に保磁力を調整するために熱処理を行うことができる。これは、必要とされる狙い保磁力に応じて、複数回行ってもよいし、行わなくてもよい。
【００２４】
その他の方法として、焼結磁石のＳｍ組成を０．１質量％未満として磁石体を作製した後に、磁石体表面からＳｍを磁石内部に拡散させる、いわゆる粒界拡散法によっても本発明の磁石は作製可能である。この場合、Ｓｍは主相にはほとんど入らずに粒界付近にのみ局在するため、総Ｓｍ量を減らすことができる。これにより高いＢｒを有する磁石の作製が可能となる。
【実施例】
【００２５】
以下、実施例及び比較例を挙げて、本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に限定されるものではない。
【００２６】
［実施例１］
原材料として純度９９．９％以上のＳｍ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｃｕ、純度９９．５％以上のＮｄを使用して、組成式３．０Ｓｍ−３０．０Ｎｄ−６４．７Ｆｅ−１．０Ｃｏ−１．０Ｂ−０．２Ａｌ−０．１Ｃｕ（各質量％）の組成になるように秤量し、高周波溶解炉にて溶解してストリップキャスト法で鋳造することで、平均厚さ約０．３ｍｍの原料合金を作製した。製造した原料合金に４時間水素吸蔵処理を行った後、真空中５００℃で８時間加熱して脱水素化処理を行うことで、粗粉砕を行った。次に、窒素雰囲気中でジェットミルを使用して、質量中位径Ｄ50が５．２μｍになるように微粉砕を行った。得られた微粉を１５ｋＯｅの磁場中で配向させながら、０．５ｔｏｎ／ｃｍ2の圧力で加圧成形した。次にこの成形体をＡｒ２５ｋＰａ雰囲気中１，１２０℃で３時間焼結し、更に６００℃で２時間の時効熱処理を行い、Ｓｍ−Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製した。
【００２７】
［比較例１］
原材料として純度９９．９％以上のＳｍ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｚｒを使用して、組成式２５．７Ｓｍ−４８．０Ｃｏ−１９．５Ｆｅ−４．０Ｃｕ−２．８Ｚｒ（各質量％）の組成になるように秤量し、高周波溶解炉にて溶解してストリップキャスト法で鋳造することで、平均厚さ約０．３ｍｍの原料合金を作製した。製造した原料合金をジョークラッシャー、ブラウンミルにて粗粉砕を行った。次に、窒素雰囲気中でジェットミルを使用して、質量中位径Ｄ50が５．５μｍになるように微粉砕を行った。得られた微粉を１５ｋＯｅの磁場中で配向させながら、１．５ｔｏｎ／ｃｍ2の圧力で加圧成形した。次にこの成形体をＡｒ２５ｋＰａ雰囲気中１，１９０℃で２時間焼結し、更にＡｒ雰囲気中１，１６０℃で１時間の溶体化処理、８００℃で５時間の時効熱処理を行い、Ｓｍ−Ｃｏ系焼結磁石を作製した。
【００２８】
［比較例２］
原材料として純度９９．５％以上のＮｄ、純度９９．９％以上のＦｅ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｃｕ、Ｚｒを使用して、組成式３４．０Ｎｄ−６３．５Ｆｅ−１．０Ｃｏ−１．０Ｂ−０．２Ａｌ−０．２Ｃｕ−０．１Ｚｒ（各質量％）の組成になるように秤量し、高周波溶解炉にて溶解してストリップキャスト法で鋳造することで、平均厚さ約０．３ｍｍの原料合金を作製した。製造した原料合金をジョークラッシャー、ブラウンミルにて粗粉砕を行った。得られた粗粉に対して０．２０質量％の割合で潤滑剤であるステアリン酸を添加して混合した。次に、窒素雰囲気中でジェットミルを使用して、質量中位径Ｄ50が５．２μｍになるように微粉砕を行った。得られた微粉を１５ｋＯｅの磁場中で配向させながら、０．５ｔｏｎ／ｃｍ2の圧力で加圧成形した。次にこの成形体をＡｒ２５ｋＰａ雰囲気中１，０８０℃で３時間焼結して、Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石を作製した。
【００２９】
得られた磁石の磁気特性と再着磁特性を表１に示す。再着磁特性はそれぞれの焼結磁石に２，０００ｋＡ／ｍでフル着磁して磁石表面のフラックスの値を測定して、その後に逆方向に所定の磁場で再着磁した時のフラックスの値の割合を評価した。再着磁率１は４００ｋＡ／ｍ、再着磁率２は６００ｋＡ／ｍで再着磁した時の結果である。なお、着磁と再着磁は閉磁気回路中で行った。本発明の実施例１の焼結磁石の再着磁率が最も高かった。
【００３０】
【表１】
2010114371.tif 000002
【００３１】
［実施例２］
原材料として純度９９．９％以上のＳｍ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｃｕ、純度９９．５％以上のＮｄを使用して、組成式０．０〜１２．０Ｓｍ−３１．５Ｎｄ−６６．２〜５４．２Ｆｅ−１．０Ｃｏ−１．０Ｂ−０．２Ａｌ−０．１Ｃｕ（各質量％）の組成になるように秤量し、その後、実施例１と同様な方法で焼結磁石を作製した。
【００３２】
得られた磁石の磁気特性と再着磁特性を表２に示す。再着磁特性は実施例１と同じく、再着磁率１は４００ｋＡ／ｍ、再着磁率２は６００ｋＡ／ｍで再着磁した時の結果である。Ｓｍ量の増加により再着磁率が向上していることがわかる。しかし、１０質量％を超えるとＨｃｊの低下量が多くなってしまっている。
【００３３】
【表２】
2010114371.tif 000003
【００３４】
［実施例３］
原材料として純度９９．９％以上のＦｅ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｃｕ、Ｚｒ、純度９９．５％以上のＮｄを使用して、組成式３３．０Ｎｄ−６２．６Ｆｅ−３．０Ｃｏ−１．０Ｂ−０．２Ａｌ−０．１Ｃｕ−０．１Ｚｒ（各質量％）の組成になるように秤量し、その後、実施例１と同様な方法で焼結磁石を作製した。得られた焼結磁石を厚さ３ｍｍに切断した。一方で、粉末の質量中位径Ｄ50の値が１００ｎｍのＳｍ2Ｏ3粉末をエタノールと質量比５０％で混合したスラリーを作製した。このスラリーに上記磁石を３０秒間浸して引き上げた後、熱風により直ちに乾燥させた。磁石表面にＳｍ2Ｏ3粉末を存在させた状態で炉に投入し、８００℃にて５時間の熱処理（拡散処理）を行った。拡散処理後の焼結磁石中のＳｍ濃度は０．２質量％であった。
【００３５】
得られた磁石の磁気特性と再着磁特性を表３に示す。再着磁特性は実施例１，２と同じく、再着磁率１は４００ｋＡ／ｍ、再着磁率２は６００ｋＡ／ｍで再着磁した時の結果である。Ｓｍの拡散処理を行うことにより再着磁率が向上していることがわかる。また、Ｓｍ拡散によるＢｒの低下も少なく、高いＢｒと高い再着磁特性とを両立している良好な焼結磁石である。
【００３６】
【表３】
2010114371.tif 000004