(57)【要約】【課題】熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとが優れた相溶性を示し、耐衝撃性に優れ、引張伸びが大きく、自動車内外装部品などの高い性能が求められる条件下で使用する部品にも利用可能な、熱可塑性樹脂組成物およびその製造方法並びに成形体を提供する。【解決手段】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとが溶融混合されており、相溶化剤としてエチレン−グリシジルメタクリレート共重合体と、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーとを両方含有することを特徴とする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとが溶融混合された熱可塑性樹脂組成物において、
相溶化剤としてエチレン−グリシジルメタクリレート共重合体と、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーとを両方含有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
【請求項２】
前記酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーは、分子鎖の末端が変性されたスチレン系エラストマーであることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項３】
前記熱可塑性ポリエステルがポリ乳酸であることを特徴とする請求項１又は２記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項４】
前記ポリオレフィンがポリプロピレンであることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項５】
熱可塑性ポリエステルと、ポリオレフィンと、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体と、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーと、を溶融混練することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物の製造方法。
【請求項６】
請求項１乃至４のいずれか1項の樹脂組成物を成形してなることを特徴とする熱可塑性樹脂成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとが溶融混練された樹脂組成物およびその製造方法並びに樹脂成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
熱可塑性ポリエステルの一種であるポリ乳酸は、植物由来の澱粉などの発酵によって得られる乳酸を原料とする、カーボンニュートラルなプラスチック原料であり、大気中のＣＯ２削減に貢献できる樹脂である。しかしながら、そのままでは硬くて脆いため、例えばポリオレフィンなどの他のプラスチックとアロイ化して用いることがなされている。
【０００３】
また、ポリエチレンテレフタレートからなるペットボトルをリサイクル使用する際、ポリプロピレンなどのポリオレフィンからなるキャップが混入するため、熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとを溶融混練してリサイクル樹脂として使用する技術が求められている。
【０００４】
以上のように、熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとを溶融混合し、熱可塑性樹脂とする技術が求められている。しかし、極性の高い熱可塑性ポリエステルと極性の低いポリオレフィンとは相溶性が乏しく、そのまま溶融混合しても均一な樹脂組成物とすることは困難である。このため、相溶化剤を用いて熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとを溶融混練することが行なわれている。
【０００５】
例えば、特許文献１では、熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとの相溶化剤としてエポキシ基を有するエチレン共重合体を用いる技術が公開されている。また、特許文献２では、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）やその水素添加物をポリエチレンテレフタレートとポリオレフィンとの相溶化剤として用い、耐衝撃性などの機械的特性に優れた熱可塑性樹脂とする技術が公開されている。さらに、特許文献３では、アミン変性又は無水マレイン酸変性のスチレン系エラストマーを熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンの相溶化剤として添加している。これにより、ポリプロピレン製のペットボトルの蓋などが混入したリサイクル回収ポリエステル樹脂をそのままプラスチック原料として利用することが可能になるとしている。
【０００６】
また、ポリ乳酸とポリオレフィンの相溶化剤として、カルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィンと、カルボジイミド基含有化合物とを反応させた相溶化剤（特許文献４）や、アミノ基変性水素添加ジエン系重合体（特許文献５）を用いることにより、ポリ乳酸樹脂組成物の耐衝撃性を改良している。
【０００７】
【特許文献１】特開２０００−１２９０９９号公報
【特許文献２】特開１９９６−２３９５６１号公報
【特許文献３】特開２００４−２０４２１０号公報
【特許文献４】特開２００５−３０７１５７号公報
【特許文献５】特開２００７−６３４７５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかし、上記特許文献１〜３に記載の相溶化剤を用いたポリエステル−ポリオレフィン樹脂組成物では、自動車部品などに用いるには、耐衝撃性や引張伸びなどの機械的特性が不十分であり、相溶化剤としての効果が不十分であった。また、特許文献４には、変性オレフィン系化合物をポリ乳酸とポリオレフィン系重合体の相溶化剤として用いる技術であるが、カルボジイミド基と反応する基を有するポリオレフィンと、カルボジイミド基含有化合物とを反応させた相溶化剤に限定されている。さらに、特許文献５に記載のアミノ基変性水素添加ジエン系重合体では、ポリ乳酸樹脂組成物の耐衝撃性を改良してはいるが、剛性および耐熱性について、いずれも自動車部品として用いるには十分なレベルまで達していないと考えられる。
【０００９】
本発明は、上記従来の実情に鑑みてなされたものであり、熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとが優れた相溶性を示し、耐衝撃性に優れ、引張伸びが大きく、自動車内外装部品などの厳しい環境下で使用する部品にも利用可能な、熱可塑性樹脂組成物およびその製造方法並びに成形体を提供することを解決すべき課題としている。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとが溶融混合された樹脂組成物において、さらに優れた効果を有する相溶化剤について、鋭意研究を重ねた。その結果、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体と、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーについて、これらを同時に添加することにより、耐衝撃性や引張伸びにおいて、単独の使用の単なる足し合わせの効果では考えられないような、顕著な効果があることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
すなわち、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとが溶融混合された樹脂組成物において、相溶化剤としてエチレン−グリシジルメタクリレート共重合体と、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーとを両方含有することを特徴とする。
【００１２】
本発明の熱可塑性樹脂組成物では、相溶化剤としてエチレン−グリシジルメタクリレート共重合体と、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーとを用いている。このうち、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体に存在するグリシジル基は、熱可塑性ポリエステルの末端反応基である水酸基やカルボン酸基と付加反応を生じるため、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体は、熱可塑性ポリエステルの改質剤として作用する。この改質効果には、耐衝撃性や成形加工性の向上のほか、塗装時における被塗装性の向上などがある。
さらに、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体にあるエチレン鎖は、ポリエチレンとの相溶性があり、熱可塑性ポリエステルとポリエチレンとの間で、界面張力を低下させることで、相溶化剤として機能する。
【００１３】
一方、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーに存在するカルボキシル基（あるいはカルボン酸無水物基、具体的には無水マレイン酸基）やアミノ基は、本発明の熱可塑性樹脂組成物を構成する、極性の高い熱可塑性ポリエステルとの相溶性に優れると同時に、カルボキシル基やアミノ基が熱可塑性ポリエステル末端の水酸基やカルボンキシル基と結合することが可能である。
さらには、このスチレン系エラストマーに存在するエチレンブチレン鎖は、ポリオレフィンと容易に相溶する。このため、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーがポリエチレンとポリオレフィンとの間で橋渡し的な効果を示し、相溶化剤として機能する。
【００１４】
以上の効果は、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体や酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーを単独で用いた場合においても発揮される効果であるが、さらに本発明の熱可塑性樹脂組成物では、これらの相溶化剤を同時に添加することにより、
耐衝撃性や引張伸びにおいて、単独の使用の単なる足し合わせの効果では考えられないよう、顕著な効果を奏する。この理由については必ずしも明らかとされていないが、次のように推察される。すなわち、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体も、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーも、ともに分子構造中にポリエチレン鎖を有しており、このため、これら2種類の相溶化剤同士が、ポリエチレン鎖を介して優れた相溶性を示す。このため、これら2種類の相溶化剤が互いに絡み合い、耐衝撃性や引張伸びにおいて、単独の使用の場合の単なる足し合わせの効果では説明できない、飛躍的な向上効果を発揮するものと考えられる。
【００１５】
したがって、本発明の熱可塑性樹脂組成物によれば、熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとが優れた相溶性を示し、耐衝撃性に優れ、引張伸びが大きく、自動車内外装部品などの高い性能が求められる条件下で使用する部品にも利用可能となる。
【００１６】
相溶化剤として用いられる酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーは、分子鎖の末端が変性されたスチレン系エラストマーであることが好ましい。その理由は、以下のとおりである。
酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーのうち、ジエンポリマー主鎖中の末端ではない二重結合が酸変性又はアミン変性された場合、変性によって導入された官能基がジエンポリマー主鎖中で立体障害を生じ、分子運動の自由度が少なくなり、機械物性の向上などの相溶化の効果が低下する。このため、一定の相溶性の効果を得るためには、酸変性又はアミン変性による官能基の導入割合を多くすることが必要となる。その結果、樹脂が着色したり、熱安定性が低下したり、臭気発生したり、ゲルが生成したりするという品質上の問題が発生し易くなる。
これに対して、分子鎖の末端が変性されたスチレン系エラストマーであれば、変性で導入された官能基は分子鎖の末端にあるため、立体障害の程度が小さく、分子運動の自由度が大きくなり、機械物性の向上などの相溶化の効果が大きくなる。このため、酸変性又はアミン変性による官能基の導入割合を少なくすることができる。その結果、樹脂が着色したり、熱安定性が低下したり、臭気発生したり、ゲルが生成したりするという品質上の問題が発生し難くなる。
【００１７】
また、熱可塑性ポリエステルはポリ乳酸とすることができる。ポリ乳酸はカーボンニュートラルな樹脂として、大気中へのＣＯ２排出量削減に貢献できるとされている。しかしながら、硬くて脆い性質から、自動車部品などへの適用は困難であった。本発明の熱可塑性樹脂組成物における熱可塑性ポリエステルをポリ乳酸とした場合、耐衝撃性などの機械的特性が飛躍的に向上することから、自動車部品など、幅広い産業分野で用いることが可能となる。
【００１８】
また、ポリオレフィンはポリプロピレンとすることができる。ポリプロピレンはＰＥＴボトルの蓋などに広く用いられており、熱可塑性ポリエステルの一種であるＰＥＴ（すなわちポリエチレンテレフタレート）のリサイクルにおいて混合されやすい。このため、本発明の熱可塑性樹脂組成物はＰＥＴボトルなどのリサイクル使用に好適に用いることができる。
【００１９】
本発明の熱可塑性樹脂組成物の製造方法は、熱可塑性ポリエステルと、ポリオレフィンと、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体と、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーと、を溶融混練することを特徴とする。こうして溶融混練した熱可塑性樹脂組成物を射出成形などで成形することにより、成形品が得られる。
なお、本明細書および特許請求の範囲において「混練」とは、「ゴムやポリマーのような高粘調な物質に添加剤や異種ポリマーなどを混合配合する操作」をいう（１９９６年３月２８日初版発行の東京理科大学理工学辞典編集委員会編集「理工学辞典」株式会社日刊工業新聞社発行、第５８２ページ参照）。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、樹脂成分として熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとが溶融混練される。対象となる熱可塑性ポリエステルについて、特に限定は無く、例えばポリエチレンテレフタレート(ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート(ＰＢＴ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ポリコハク酸ブチレン（ＰＢＳ）、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）、ポリテレフタル酸トリメチレン（ＰＴＴ）などが挙げられる。
このうち、ポリ乳酸（ＰＬＡ）は、Ｌ−乳酸を重合して得られるポリＬ−乳酸（ＰＬＬＡ）を用いてもよいし、Ｄ−乳酸を重合して得られるポリＤ−乳酸（ＰＤＬＡ）を用いることもできる。さらには、上記ＰＬＬＡとＰＬＤＡをなど量混合して形成するステレオコンプレックス型ポリ乳酸（ｓｃ−ＰＬＡ）も使用できる。
【００２１】
また、対象となるポリオレフィンとしては、例えば低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレンなどのポリエチレン、プロピレン単独重合体であるホモポリプロピレン、エチレンとプロピレンの共重合体であるブロックプロピレンおよびランダムポリプロピレンなどのポリプロピレン、ポリブテン-１、ポリ-４-メチルペンテン-１、ポリ-３-メチル-１-ペンテン、ポリ-３-メチル-１-ブテン、およびそれら２種以上の混合物などが挙げられる。
【００２２】
さらに、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、相溶化剤としてエチレン−グリシジルメタクリレート共重合体と、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーとを両方含有する。エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体としては、エチレン−グリシジルメタクリレートの２元共重合体のみならず、エチレン−グリシジルメタクリレート−アクリル酸メチルなど、エチレン−グリシジルメタクリレート以外に(メタ)アクリル系成分が第３成分として含有されている３元共重合体も含まれる
【００２３】
また、相溶化剤としての酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーとしては、ポリスチレンブロックとポリオレフィンブロックの共重合体をマレイン酸などのカルボン酸やアミンで変性させたものが挙げられる。例えば、ポリオレフィンブロックとしてエチレンープロピレン（ＥＰ）、エチレン−ブタジエン（ＥＢ）、エチレン-エチレンープロピレン（ＥＥＰ）、イソプレン（Ｉ）などが挙げられる。また、ポリスチレンブロックとポリオレフィンブロック共重合体を部分水添又は完全水添したものでもよい。これらをマレイン酸などのカルボン酸やアミンで変性させたものが挙げられる。これらの酸変性又はアミン変性の変性度についても、特に限定は無いが、通常は変性度が０．０５〜０．５ｗｔ％程度である。
【００２４】
さらに具体的には、変性スチレン系エラストマーは、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体（ＳＩＳ）、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＰＳ）、スチレン−エチレン−エチレン−プロピレン-スチレンブロック共重合体（ＳＥＥＰＳ）、スチレン−ブタジエン−ブチレン−スチレンブロック共重合体（ＳＢＢＳ）などのスチレン系エラストマーを、マレイン酸やアミンで変性させることによって製造することができる。
例えば、変性ＳＥＢＳは、スチレンとエチレン・ブタジエンを乳化重合したものを変性させて製造することができる。ここで、スチレン−エチレン・ブタジエン共重合比（Ｓ／ＥＢ比：重量比）は１０／９０〜９０／１０まで調製可能である。この比率は、組成物の加工性、機械物性、熱安定性、製造コストのバランスを考慮して適宜決定されるが、スチレン−エチレン・ブタジエン共重合比（Ｓ／ＥＢ比）は３０／７０付近が最も望ましい。Ｓ／ＥＢ比が高いと極性が大きくなるため、極性の大きなポリ乳酸などの熱可塑性ポリエステルと、ポリオレフィンとの相溶性は良くなるが、硬くてゴムとしての弾性が低下する。また、逆にＳ／ＥＢが低いと極性が小さくなる為、ポリエステルとの相溶が低下する。分子量と分子量分布については、分子量Ｍｗは最大でも４〜５万程度が好ましく、それ以上では変性付加反応が困難となる。また、分子量分布については、Ｍｗ／Ｍｎ：１．１〜１．２が好ましい。
【００２５】
相溶化剤の添加量については、特に限定はされることなく、目的とされる機械的特性などに応じて適宜決定されるが、通常、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体と、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーとの合算の含有量が５〜２０重量％である。５％より少ないと、相溶化の効果が低くなり、充分な機械的特性の向上効果が得られない。また、２０重量％を超えると、軟質成分の増加によって剛性が低下したり、耐熱性が低下したりする。
【００２６】
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、上記の成分の他に、耐熱性や剛性などの諸物性を向上させるため、必要に応じてタルクや炭酸カルシウムなどの無機フィラーや、天然繊維、例えばケフナ繊維や竹繊維などの有機フィラー、酸化防止剤、結晶核剤、紫外線吸収剤、熱安定剤、難燃剤などを適宜配合することができる。
【００２７】
＜製造方法＞
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、原料となる熱可塑性ポリエステルと、ポリオレフィンと、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体と、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーとを、押出機の中で溶融混練することによって製造することができる。溶融混練は、例えば２軸押出機を用いて行うことができる。また、あらかじめ熱可塑性ポリエステルとエチレン−グリシジルメタクリレート共重合体とを溶融混練しておき、後から酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーとを加え、さらに溶融混練して製造してもよい。溶融温度については、熱可塑性ポリエステルやポリオレフィンの種類や混合割合などによって適宜決定される。
【００２８】
こうして得られる熱可塑性樹脂組成物は、熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとが、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体と、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマーとを仲立ちとして、優れた相溶性を示し、耐衝撃性に優れ、引張伸びも所定の規格、要求物性などをみたす十分なものであり、成形性にも優れる。
【実施例】
【００２９】
以下、本発明の実施例について比較例と比較しつつ述べる。
（実施例１〜１５）
実施例１〜１５では、熱可塑性樹脂組成物を得るために、熱可塑性ポリエステル（成分I）、ポリオレフィン（成分II）、および相溶化剤として酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマー（成分Ａ）とエチレン−グリシジルメタクリレート共重合体（成分Ｂ）とを、２軸押出機によって溶融混練し、ペレット化した。このときの樹脂温度は、実施例１〜１２および１４が１９０℃、実施例１３が２２０℃、実施例１５が２４０℃となるように設定した。
【００３０】
（比較例１〜１０）
比較例１〜１０では、相溶化剤として酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマー（成分Ａ）およびエチレン−グリシジルメタクリレート共重合体（成分Ｂ）のいずれか一方のみを添加し、成分Ａおよび成分Ｂをともに含有させた実施例と比較することにより、成分Ａおよび成分Ｂの同時添加による効果を調べた。このときの樹脂温度は、比較例１〜７が１９０℃、比較例８〜１０が２４０℃となるように設定した。
【００３１】
各成分は以下のとおりであり、それらの添加割合、商品名および製造メーカーは、後で掲載する表１に示す。
＜熱可塑性ポリエステル（成分I）＞
熱可塑性ポリエステル（成分I）としては、ポリＬ乳酸（成分I-1）（実施例１〜１２、比較例１〜６）、ステレオコンプレックス型ポリ乳酸（ｓｃ−ＰＬＡ）（成分Ｉ-2）（実施例１３）、ポリブチレンサクシネート樹脂（成分I-3）（実施例１４、比較例７）およびポリブチレンテレフタレート樹脂（成分I-4）（実施例１５、比較例８〜１０）から選んだ。
なお、上記ｓｃ−ＰＬＡは、ポリ−Ｌ−乳酸（ＰＬＬＡ：三井化学（株）製、Ｈ−１００、重量平均分子量１２万）５０重量部と、ポリ−Ｄ−乳酸（ＰＤＬＡ：Ｐｕｒａｃ（株）製、ＰＵＲＡＳＯＲＢ  ＰＤ、重量平均分子量１２万、光学純度９９％）５０重量部とをドライブレンドして均一に混合した後、（株）東洋精機製作所製ラボプラストミルＣ１００を使用し、窒素ガス気流下２３０℃で５分間混練して調製したものを用いた。
＜ポリオレフィン（成分II）＞
ポリオレフィン（成分II）としては、ポリプロピレン樹脂（成分II-1）（実施例２〜１３、１５、比較例１〜６、８〜１０）およびポリエチレン樹脂（成分II-2）（実施例１、１４、比較例７）から選んだ。
＜酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマー（成分Ａ）＞
酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマー（成分Ａ）としては、末端マレイン酸変性スチレン-ブタジエンブロック共重合体水添物(Ｓ／ＥＢ比＝３０／７０）（成分Ａ-1）（実施例１〜８、１２〜１５、比較例２、８）、末端アミン変性スチレン-ブタジエンブロック共重合体水添物(Ｓ／ＥＢ比＝３０／７０）（成分Ａ-2）（実施例９、比較例３）、グラフト化マレイン酸変性スチレン-ブタジエンブロック共重合体水添物（成分Ａ-3）（実施例１０、比較例４）、グラフト化アミン変性スチレン-ブタジエンブロック共重合体水添物（成分Ａ-4）(実施例１１、比較例５）から選んだ。
＜エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体(成分Ｂ)＞
エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体(成分Ｂ)としては、エチレン-グリシジルメタクリレート-アクリル酸メチル共重合体（３元体）（成分Ｂ-1）（実施例１〜１１、１３〜１５、比較例１、７、９）、エチレン-グリシジルメタクリレート共重合体（２元体）（成分Ｂ-2）（実施例１２、比較例６）から選んだ。
【００３２】
＜成  形＞
成形には射出成形機を用いた。射出成形時の樹脂温度は、実施例１〜１２、１４および比較例１〜７では１９０℃とした。実施例１３では、２２０℃、実施例１５および比較例８〜１０では２４０℃となるように設定した。成形型には、シャルピ−衝撃強度ＪＩＳ  Ｋ  ７１１１−１に準拠する試験片タイプ：１型；ノッチタイプ：Ａ型および、引張試験：２３℃ ＪＩＳ  Ｋ  ７１６２に準拠する試験片タイプ：１ＢＡ型の試験片作製が可能な金型を用いた。
【００３３】
＜評  価＞
上記実施例１〜１５および比較例１〜１０で得られた試験片について、シャルピ−衝撃強度試験（２３℃ ＪＩＳ  Ｋ  ７１１１−１に準拠  試験片タイプ：１型；  ノッチタイプ：Ａ型）、引張試験（２３℃ ＪＩＳ  Ｋ  ７１６２に準拠  試験片タイプ：１ＢＡ型  試験速度：１０ｍｍ／ｍｉｎ）および成形品の外観による評価を行なった。外観評価は、成形品の表面が平滑で均一に分散されている場合には○、分散がやや不均一な場合には△、分散が不均一で表面に紋様が現れている場合には×とする３段階で評価した。結果を表１に示す。
【００３４】
【表１】
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【００３５】
その結果、ポリ乳酸−ポリプロピレン系の樹脂組成物（すなわち実施例２〜１３および比較例１〜６）においては、実施例２〜１２では引張伸び２１０〜６２０％、シャルピ−衝撃強度試験で１２．３〜７８．１ｋＪ／ｍ２以上であるのに対し、比較例１〜６では引張伸び９０〜１９０％、シャルピ−衝撃強度試験で７．１〜１１．３ｋＪ／ｍ２となり、引張伸びおよび耐衝撃性に優れていることが分かった。また、外観についても、実施例２〜１３では全て○の評価であるのに対し、比較例１〜６では×または△であり、このことから実施例においてはポリ乳酸−ポリプロピレンの相溶性において優れていることが分かった。
【００３６】
また、相溶化剤の総量が１０質量％とされているもの（すなわち、実施例２〜４および比較例１〜６）同士を比較した場合、実施例２〜４では引張伸び３１０〜４２０％、シャルピ−衝撃強度試験で２０．７〜２９．６であるのに対し、比較例１〜６では引張伸び９０〜１９０％、シャルピ−衝撃強度試験で７．１〜１１．３ｋＪ／ｍ２となり、相溶化剤の含有割合が同じであるにもかかわらず、実施例２〜４では顕著に優れた値となった。これらの結果から、相溶化剤として酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマー（成分Ａ）とエチレン−グリシジルメタクリレート共重合体(成分Ｂ)とを同時に使用することによって、耐衝撃性や引張伸びにおいて、単独の使用の単なる足し合わせの効果では考えられないよう、顕著な効果を奏することが分かった。
【００３７】
同様の顕著な効果は、ポリブチレンサクシネート−ポリエチレン系の樹脂組成物についても認められた。すなわち、実施例１４では引張伸び５８０％、シャルピ−衝撃強度試験で３４．７であるのに対し、比較例７では引張伸び１３０％、シャルピ−衝撃強度試験で１２．５ｋＪ／ｍ２となった。
【００３８】
さらには、ポリブチレンテレフタレート−ポリエチレン系の樹脂組成物についても同様の顕著な効果が認められた。すなわち、実施例１５では引張伸び３１０％、シャルピ−衝撃強度試験で１２．８であるのに対し、比較例１０では成形をすることすらできなかった。
【００３９】
また、酸変性又はアミン変性されたスチレン系エラストマー（成分Ａ）として、分子鎖の末端が変性されたもの（すなわち成分Ａ１および成分Ａ２）と、そうでないもの（すなわち成分Ａ３および成分Ａ４）との違いによる効果を比較した場合、次のようなことが分かった。すなわち、成分Ａ１を用いた実施例８および成分Ａ２を用いた実施例９と、成分Ａ３を用いた実施例１０および成分Ａ４を用いた実施例１１とを比較した場合、実施例８、９では引張伸びが４２０％以上、シャルピー衝撃強度が４８．７ｋＪ／ｍ２以上であるのに対し、比較例１０、１１では引張伸びが３１０％以下、シャルピー衝撃強度が１８．５ｋＪ／ｍ２以下となり、分子鎖の末端が変性されたものによる顕著な効果が認められた。
【産業上の利用可能性】
【００４０】
本発明の熱可塑性樹脂組成物は、従来のポリエステル/ポリオレフィン樹脂組成物と比較して、特に耐衝撃性が優れる。このため、自動車内外装部品、電子機器、家電筐体などの広範囲の用途に使用することができる。
【００４１】
この発明は、上記発明の実施形態の説明に何ら限定されるものではない。特許請求の範囲の記載を逸脱せず、当業者が容易に想到できる範囲で種々の変形態様もこの発明に含まれる。