(57)【要約】【課題】成形型の曇りの発生が抑制され、かつ気泡の発生も抑制され、成形型の洗浄，離型性回復処理等を行なわずに連続成形性に優れた電子部品封止用樹脂組成物を提供する。【解決手段】下記の（Ａ）〜（Ｃ）を含有し、さらに下記の（Ｄ）を含有する電子部品封止用樹脂組成物である。（Ａ）エポキシ樹脂。（Ｂ）硬化剤。（Ｃ）無機質充填剤。（Ｄ）２−フェニル−２−メチルエチル基、および、樹脂成分と反応性を有する反応性基を側鎖に有するポリジオルガノシロキサン。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の（Ａ）〜（Ｃ）を含有し、さらに下記の（Ｄ）を含有することを特徴とする電子部品封止用樹脂組成物。
（Ａ）エポキシ樹脂。
（Ｂ）硬化剤。
（Ｃ）無機質充填剤。
（Ｄ）２−フェニル−２−メチルエチル基、および、樹脂成分と反応性を有する反応性基を側鎖に有するポリジオルガノシロキサン。
【請求項２】
上記樹脂成分と反応性を有する反応性基が、エポキシ基、アルコール性水酸基、フェノール性水酸基、メルカプト基、カルボキシル基、酸無水物基、アミノ基およびイソシアネート基からなる群から選ばれた少なくとも一つである請求項１記載の電子部品封止用樹脂組成物。
【請求項３】
上記樹脂成分と反応性を有する反応性基が、エポキシ基である請求項２記載の電子部品封止用樹脂組成物。
【請求項４】
上記（Ｄ）ポリジオルガノシロキサンの両末端が、トリメチルシリル基である請求項１〜３のいずれか一項に記載の電子部品封止用樹脂組成物。
【請求項５】
上記（Ｃ）無機質充填剤の少なくとも一部が、破砕状無機質充填剤である請求項１〜４のいずれか一項に記載の電子部品封止用樹脂組成物。
【請求項６】
粉末状の電子部品封止用樹脂組成物を加圧圧縮してタブレット状に成形してなる請求項１〜５のいずれか一項に記載の電子部品封止用樹脂組成物。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の電子部品封止用樹脂組成物を用いて、電子部品を封止してなる電子部品装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、半導体素子、抵抗器、コイル、コンデンサ、表面弾性波素子、アンテナ、あるいはこれらを複数組み合わせた、外部への電気的、電磁波的、光学的接続手段を含めた電子部品素子（システム）の封止に用いられる電子部品封止用樹脂組成物およびそれを用いた電子部品装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来から、各種電子部品、例えば、トランジスタ、ＩＣ、ＬＳＩ等の半導体素子は、外部環境からの保護および半導体素子のハンドリング性の簡易化を目的として、プラスチックパッケージ等により封止され電子部品装置（半導体装置）化されている。そして、近年、上記プラスチックパッケージに用いられる封止材料としては、エポキシ樹脂、硬化剤であるフェノール樹脂、無機質充填剤、離型剤、カップリング剤等を用いたエポキシ樹脂組成物が用いられている。
【０００３】
上記エポキシ樹脂組成物を用いたパッケージの成形工程において、例えば、気泡を巻き込み、パッケージにボイドが形成されるという問題が多く発生することから、この気泡の発生を低減する目的で、従来から、各種シリコーン化合物を配合することが行なわれている。
【０００４】
しかしながら、上記のようにして気泡の発生の低減を図ると、成形金型表面に、上記配合されたシリコーン化合物が析出して蓄積し、結果、成形物表面の光沢が損なわれたり、表面がざらつき曇った外観を示すようになるという問題を有する。さらに、このような状態で成形を続けると、成形金型からの離型性にまで影響が及ぶこととなり、金型からの剥離が困難になるという問題が生じる。
【０００５】
このようなことから、上記気泡の発生の低減等の対策として、ポリエーテル変性シリコーン化合物を用い、さらに離型性が不足する場合に、他の離型剤としてアマイド系ワックスを併用したエポキシ樹脂組成物を封止材料として用いることが提案されている（特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２００１−２３３９３１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、上記ポリエーテル変性シリコーン化合物を配合したエポキシ樹脂組成物を封止材料として用いると、パッケージの連続成形に際して、成形金型を汚染してしまい成形物（パッケージ）表面が曇ってしまうという問題が生じる。さらに、このような状態で成形を続けると、成形金型表面にパッケージが張りついてしまい連続成形が不可能になるという問題があった。
【０００７】
本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、成形型の曇りの発生が抑制され、かつ気泡の発生も抑制され、成形型の洗浄，離型性回復処理等を行なわずに連続成形性に優れた電子部品封止用樹脂組成物およびそれを用いて得られる電子部品装置の提供をその目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の目的を達成するために、本発明は、下記の（Ａ）〜（Ｃ）を含有し、さらに下記の（Ｄ）を含有する電子部品封止用樹脂組成物を第１の要旨とする。
（Ａ）エポキシ樹脂。
（Ｂ）硬化剤。
（Ｃ）無機質充填剤。
（Ｄ）２−フェニル−２−メチルエチル基、および、樹脂成分と反応性を有する反応性基を側鎖に有するポリジオルガノシロキサン。
【０００９】
また、本発明は、上記電子部品封止用樹脂組成物を用いて電子部品を封止してなる電子部品装置を第２の要旨とする。
【００１０】
すなわち、本発明者らは、ボイド発生の抑制、および優れた連続成形性を備えた電子部品封止用樹脂組成物を得るために一連の研究を重ねた。そして、連続成形時に曇りが発生するという上記ポリエーテル変性シリコーン化合物に代わり有用なシリコーン化合物となる配合成分を突き止めるべく鋭意検討した結果、側鎖に２−フェニル−２−メチルエチル基、および、樹脂成分と反応性を有する反応性基を備えた前記特殊なポリジオルガノシロキサンを用いると、成形体表面の曇り等の発生を抑制して連続成形性に優れ、また気泡の巻き込みも抑制されることを突き止めた。このようなことから、所期の目的が達成されることを見出し本発明に到達した。
【発明の効果】
【００１１】
このように、本発明の電子部品封止用樹脂組成物は、前記特殊なポリジオルガノシロキサン〔（Ｄ）成分〕を用いて得られる。このため、樹脂封止された成形体に形成されるボイドの発生が抑制されるとともに、成形体の連続成形に際しても成形型に対する良好な離型性を備えており、優れた連続成形性を付与することができる。したがって、成形体表面にボイドの形成が抑制された良好な外観を備えた電子部品装置を、効率良く製造することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
つぎに、本発明を実施するための最良の形態について説明する。
【００１３】
本発明の電子部品封止用樹脂組成物は、エポキシ樹脂（Ａ成分）と、硬化剤（Ｂ成分）と、無機質充填剤（Ｃ成分）とともに、特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）とを用いて得られるものであって、通常、粉末状もしくはこれを打錠しタブレット状にしたものが、封止材料として用いられる。
【００１４】
上記エポキシ樹脂（Ａ成分）としては、一分子中にエポキシ基を２個以上有するものを用いることが好適であり、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、低吸水率硬化体タイプの主流であるビフェニル型エポキシ樹脂、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上を併用して用いることができる。
【００１５】
そして、このようなエポキシ樹脂としては、エポキシ当量が１５０〜２５０、軟化点もしくは融点が５０〜１３０℃のものが、効果の上で好適である。
【００１６】
上記硬化剤（Ｂ成分）は、上記Ａ成分であるエポキシ樹脂の硬化剤として作用するものであって、例えば、酸無水物、フェノール樹脂、アミン類、チオール等があげられる。なかでも、保存安定性、硬化性、硬化体の物性に優れる点において、フェノール樹脂を用いることが好適である。
【００１７】
上記フェノール樹脂としては、特に限定するものではなく、一分子中に２個以上のフェノール性水酸基を有するモノマー、オリゴマー、ポリマーのいずれを用いてもよい。例えば、フェノールノボラック、クレゾールノボラック、ビフェニル型ノボラック、トリフェニルメタン型、ナフトールノボラック、フェノールアラルキル樹脂等があげられ、これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。そして、上記フェノール樹脂として、例えば、フェノールノボラック樹脂を用いる場合、フェノール性水酸基当量は１００〜２００のものを用いることが好ましく、硬化性の観点から、特に１００〜１５０のものを用いることが好ましい。また、軟化点は、５０〜１１０℃のものを用いることが好ましい。
【００１８】
上記エポキシ樹脂（Ａ成分）と硬化剤（Ｂ成分）の配合割合は、硬化剤（Ｂ成分）としてフェノール樹脂を用いる場合、エポキシ樹脂中のエポキシ基１当量当たり、フェノール樹脂中の水酸基当量が０．７〜１．３当量となるよう配合することが好ましい。なかでも、０．８〜１．２当量に設定することが、優れた硬化性、優れた硬化物の物性を得る上で、特に好適である。
【００１９】
上記Ａ成分およびＢ成分とともに用いられる無機質充填剤（Ｃ成分）としては、例えば、石英ガラス粉末，タルク，シリカ粉末，アルミナ粉末，窒化アルミニウム粉末，窒化ケイ素粉末等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。なかでも、溶融シリカ粉末，結晶性シリカ粉末が用いられる。そして、流動性を考慮する場合には、例えば、粉砕シリカ粉末をバーナー中で溶融球状化してなる溶融シリカ粉末が好ましく用いられ、この溶融シリカ粉末は得られる硬化物の線膨張係数を低減できるという特徴を有しており、また、上記結晶性シリカは、熱伝導性が高いという特徴を有していることから、用途に応じて適宜選択し使用することが好ましい。そして、上記破砕溶融シリカ粉末や結晶性シリカ粉末は、その表面に凹凸を有するものであり、表面層が剥離した場合、その表面部分が曇って見えるものであり、特に本発明ではこのような非球状の破砕溶融シリカ粉末や結晶性シリカ粉末を用いた場合において有効である。
【００２０】
上記無機質充填剤（Ｃ成分）としては、平均粒径５〜１００μｍ、より好ましくは１０〜５０μｍ、特に好ましくは１０〜３０μｍのものが用いられる。すなわち、平均粒径が小さすぎると、配合量が多い場合、樹脂組成物の粘度が高くなり、成形が困難になるおそれがあることから、多く配合することができず、成形品の熱伝導性が低くなってしまうからである。また、平均粒径が大きすぎると、金型の樹脂注入ゲート部に詰まったり、パッケージ中の薄肉部分に浸入できず気泡の発生原因となったり、パッケージの外観に流動縞等が表れたりして好ましくない。したがって、無機質充填剤（Ｃ成分）の最大粒径は、２５０μｍ以下に設定することが好ましく、より好ましくは２００μｍ以下である。なお、上記平均粒径および最大粒径は、例えば、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置を用いて測定することができる。
【００２１】
上記無機質充填剤（Ｃ成分）の配合量は、電子部品封止用樹脂組成物に対して５０〜９５重量％の範囲内に設定することが好ましく、特に好ましくは７０〜９０重量％である。すなわち、無機質充填剤（Ｃ成分）が少な過ぎると、樹脂組成物中の有機成分の占める割合が多くなり、水分の透過が起こりやすく、無機質充填剤あるいは樹脂中のイオンが溶出して半導体素子や電極の界面まで移動し、耐湿信頼性が低下する。また、無機質充填剤が多過ぎると、樹脂組成物の流動性が著しく低下する傾向がみられるからである。
【００２２】
上記Ａ〜Ｃ成分とともに用いられる特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）は、その側鎖に、２−フェニル−２−メチルエチル基、および、樹脂成分と反応性を有する反応性基を有するポリジオルガノシロキサンである。上記樹脂成分とは、本発明においては、エポキシ樹脂（Ａ成分）および硬化剤（Ｂ成分）をいい、この硬化剤（Ｂ成分）の例としてフェノール樹脂があげられる。
【００２３】
上記反応性基としては、具体的には、エポキシ基、アルコール性水酸基、フェノール性水酸基、メルカプト基、カルボキシル基、酸無水物基、アミノ基、イソシアネート基等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上あげられる。なかでも、反応性基間の水素結合を生じにくいため粘度が低くなるという点から、エポキシ基が好ましい。
【００２４】
上記反応性基の当量としては、２００〜２０００の範囲であることが好ましい。例えば、反応性基がエポキシ基の場合は、エポキシ当量が２００〜２０００の範囲であることが好ましいということである。
【００２５】
したがって、上記特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）としては、具体的には、２−フェニル−２−メチルエチル基およびエポキシ基を側鎖に有するポリジメチルシロキサンが用いられる。
【００２６】
そして、上記特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）としては、その両末端が、トリメチルシリル基であることが好ましい。
【００２７】
このような特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）としては、樹脂成分に対する分散性の点から、２５℃動粘度が１〜１００ｍｍ2 ／ｓのものが好適に用いられる。特に好ましくは１０〜５０ｍｍ2 ／ｓである。すなわち、動粘度が上記範囲を外れ低過ぎると、樹脂成分に対する溶解性が高くなり、成形型と封止材料との界面抵抗が高くなり、気泡の巻き込みが多くなる傾向がみられる。また、動粘度が高過ぎると、樹脂組成物の粘度が高くなり、同様に、気泡が巻き込まれやすくなるという傾向がみられるからである。なお、上記動粘度は、例えば、毛細管粘度計を用いて測定される。
【００２８】
このような特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）、例えば、２−フェニル−２−メチルエチル基およびエポキシ基を側鎖に有するポリジオルガノシロキサンは、つぎのようにして作製することができる。すなわち、α−メチルスチレンとポリハイドロジェンシロキサイド化合物とを反応させることにより、側鎖に２−フェニル−２−メチルエチル基が付加し、例えば、グリシジルアリルエーテルと反応すると、グリシジルプロピル基が付加する。これは炭素−炭素の二重結合と、Ｓｉ−Ｈ部分との付加反応によって得られ、この付加反応には白金系の触媒を一般的に用いることができる。
【００２９】
上記白金系の触媒を加え、環状のシクロポリ（ハイドロジェンメチルシロキサン）に、α−メチルスチレンおよび炭素−炭素二重結合を有するエポキシ化合物を反応させるとともに、末端基成分としてトリメチルメトキシシランを加えて、環状シロキサンの開環反応を同時に行ない、直鎖状のポリジオルガノシロキサンを調製することもできる。
【００３０】
この場合の環状のシクロポリ（ハイドロジェンメチルシロキサン）のシリコン原子数は、２〜８程度が好ましく、より好ましくは３〜５である。
【００３１】
このような特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）は、例えば、特開２００６−２８２８２１号公報に記載された有機変性シリコーンの製造方法にて作製することができる。
【００３２】
上記特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）の配合による効果を高めるためには、２−フェニル−２−メチルエチル基が界面に露出することが好ましく、他方、樹脂材料とは強固に結合したものとすることが好ましい。このため、樹脂成分と反応性を有する反応性基（エポキシ基等）と２−フェニル−２−メチルエチル基の、特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）中に存在する比率は、モル比で、樹脂成分と反応性を有する反応性基：２−フェニル−２−メチルエチル基＝０．１：０．９〜０．９：０．１であることが好ましく、より好ましくは０．３：０．７〜０．７：０．３である。
【００３３】
本発明においては、上記特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）を用いることにより、成形金型面に対する濡れ性が改善され、成形型面に対する濡れ不足による気泡の巻き込みが抑制されるものと推測される。通常、シリコーン化合物は、樹脂成分に対する相溶性が悪いと、シリコーン化合物が分離して成形型面に張り付き、成形体から剥がし取られやすくなる。これに対して、α−メチルスチレン由来骨格である２−フェニル−２−メチルエチル基を側鎖に有するシリコーン化合物は、炭化水素鎖が短いため、表面への吸着力が小さく、成形型表面の汚れが生ずることなく連続成形性に優れる。これは、界面と樹脂表面との滑り性を高めるというものであり、分子鎖（主鎖）の周囲に飛び出した２−フェニル−２−メチルエチル基が界面に点状に接触するため、接触面積が低減され流動時の成形型表面での流動抵抗が少なく、樹脂組成物の成形型面から離れた部分と、成形型面に接触する部分の各流動速度の差が小さくなっているものと推測される。したがって、上記特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）を配合しない場合には、成形型面から離れた部分の樹脂組成物の流動が先行して、その先端が成形型面に接触し、気泡を閉じ込めて、成形物表面に気泡を残存させることとなるが、上記特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）の配合により気泡の巻き込みが抑制されることとなる。
【００３４】
一方、シリコーン鎖に直接結合する有機基（炭化水素基）が、２−フェニル−２−メチルエチル基ではなく、メチル基等のような低級アルキル基やフェニル基である場合は、炭化水素鎖が短すぎて平滑になるため、表面吸着しやすくなり、上記のような効果は得られ難く、ボイドの発生が生起しやすくなる。
【００３５】
上記特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）の含有量は、電子部品封止用樹脂組成物全体に対して０．０５〜３重量％に設定することが好ましく、より好ましくは０．１〜１重量％である。特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）が少な過ぎると、ボイドの発生抑制効果が得られ難く、逆に多過ぎると、ガラス転移温度の低下、機械強度の低下という問題が生じる傾向がみられるからである。すなわち、上記範囲内での含有量に設定することにより、良好な離型性が得られ、かつ、連続成形の場合には、成形物（硬化体）の表面が曇り難く、かつ成形時の表面に気泡の形成が抑制された成形物が得られるという効果を奏するのである。
【００３６】
さらに、本発明の電子部品封止用樹脂組成物には、上記Ａ〜Ｄ成分以外に、必要に応じて、硬化促進剤、低応力化剤、難燃剤、上記Ｄ成分以外の離型剤、カーボンブラックをはじめとする顔料等の他の添加剤を適宜配合することができる。
【００３７】
上記硬化促進剤は、上記硬化剤（Ｂ成分）による反応を促進し、低温、短時間で硬化物を得ることを目的として用いられるものであって、硬化促進剤として作用する各種化合物、例えば、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートやトリフェニルホスフィン等の有機リン系化合物、２−メチルイミダゾール、フェニルイミダゾール等のイミダゾール系化合物、１，８−ジアザビシクロ〔５．４．０〕ウンデセン−７、１，５−ジアザビシクロ〔４．３．０〕ノネン−５等のジアザビシクロアルケン系化合物、トリエチレンジアミン等の三級アミン類等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。なかでも電気的信頼性、硬化性という点から、トリフェニルホスフィン等の有機リン系化合物を用いることが好ましい。
【００３８】
なお、上記硬化促進剤の配合割合は、前記硬化剤（Ｂ成分）としてフェノール樹脂を用いる場合、フェノール樹脂１００重量部に対し０．５〜２０重量部の範囲に設定することが好適であり、より好ましくは１〜１５重量部である。すなわち、硬化促進剤が少な過ぎると、目的とする硬化反応の促進効果が得られ難く、逆に多過ぎると、硬化反応が速すぎて成形性を損なう傾向がみられるからである。
【００３９】
また、上記低応力化剤としては、アクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体，メタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体等のブタジエン系ゴム等があげられる。
【００４０】
そして、上記難燃剤としては、有機リン系化合物、酸化アンチモン、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウム等の水酸化金属化合物、さらには二種以上の金属元素の固溶体である複合化金属水酸化物等があげられる。
【００４１】
上記Ｄ成分以外の離型剤としては、高級脂肪酸，高級脂肪酸エステル，高級脂肪酸カルシウム等の化合物があげられ、例えば、カルナバワックスやポリエチレン系ワックスが用いられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。
【００４２】
さらに、耐湿信頼性テストにおける信頼性向上を目的としてハイドロタルサイト類化合物，水酸化ビスマス等のイオントラップ剤を配合してもよい。
【００４３】
本発明の電子部品封止用樹脂組成物は、例えば、つぎのようにして製造することができる。すなわち、前記Ａ〜Ｄ成分および必要に応じて他の添加剤を常法に準じて適宜配合し、ミキシングロール機等の混練機を用いて加熱状態で溶融混練した後、これを室温下で冷却固化させる。その後、公知の手段により粉砕し、必要に応じてタブレット状に打錠するという一連の工程により目的とする電子部品封止用樹脂組成物を製造することができる。
【００４４】
本発明の電子部品封止用樹脂組成物を用いた電子部品の封止方法は、特に限定するものではなく、圧縮成形、トランスファー成形等、従来公知の適宜のモールド方法を採用することができる。
【００４５】
そして、得られた電子部品装置は、先に述べたように、前記特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）が含有された、特殊な樹脂組成物の成形体によって封止されているため、成形体に形成される気泡（ボイド）の発生が抑制されるとともに、パッケージの連続成形に際しても成形型に対する良好な離型性を備えており、優れた連続成形性が付与される。
【００４６】
本発明の電子部品封止用樹脂組成物では、前記特定のポリジオルガノシロキサン（Ｄ成分）が、樹脂成分との相溶性に優れることから、エポキシ樹脂組成物自体が白濁せず透明性を備えるようになる。したがって、高い透明性が要求される光半導体素子封止用材料にも利用可能である。
【実施例】
【００４７】
つぎに、実施例について比較例と併せて説明する。ただし、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。
【００４８】
まず、下記に示す各成分を準備した。
〔エポキシ樹脂〕
クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９８、軟化点８０℃）
〔硬化剤〕
フェノールノボラック樹脂（水酸基当量１０５、軟化点８３℃）
〔無機質充填剤〕
結晶性シリカ（非球状、平均粒径１５μｍ、最大粒径６４μｍ）
〔硬化促進剤〕
トリフェニルホスフィン
〔着色剤〕
カーボンブラック
【００４９】
〔ポリジオルガノシロキサンａの作製〕
ポリメチルハイドロジェンシロキサン（モメンティブ社製、ＴＳＦ４８４）〔動粘度２０ｍｍ2 ／ｓ（２５℃）、Ｓｉ−Ｈ官能基当量６０ｇ／ｍｏｌ〕１８０ｇを準備した。
【００５０】
フラスコに、アリルグリシジルエーテル９０ｇ（１．１モル）とα−メチルスチレン２２６ｇ（１．９モル）を、トルエン１５０ｇ、および、トルエンとプロピルアルコールの１：１（重量比）溶液に溶解した酢酸ナトリウムの１重量％溶液５ｇとともに仕込み、１０５〜１１５℃まで加熱した。約１１０℃の温度に安定した後、これに、白金テトラビニルテトラメチルシクロシロキサン錯体７×１０-3ｇを添加し、引き続き上記ポリメチルハイドロジェンシロキサンを滴下し、混合物を調製した。
【００５１】
上記混合物は当初白濁していたが、反応の進行に伴って透明に変化した。そして、８時間かけて反応させた後、赤外吸収スペクトルにてＳｉ−Ｈの吸収が消失したことを確認した。これを冷却し、６０〜７０℃にて１５９．９６×１０2 Ｐａの減圧下、目的とするポリジオルガノシロキサンａを作製した。なお、得られたポリジオルガノシロキサンａは、重量平均分子量７５００、エポキシ当量４６０となるものであり、両末端トリメチルシリル基で、側鎖に２−フェニル−２−メチルエチル基、および、エポキシ基を有するものであった。なお、エポキシ基：２−フェニル−２−メチルエチル基（モル比）＝０．３７：０．６３であった。
【００５２】
〔ポリジオルガノシロキサンｂの作製〕
ジメチルシロキサン骨格を含有する構造のポリメチルハイドロジェンシロキサン〔信越シリコーン社製、ＫＦ−９９０１、動粘度（２５℃）２０ｍｍ2 ／ｓ、Ｓｉ−Ｈ官能基当量１４０ｇ／ｍｏｌ〕ポリジメチルシロキサン共重合物を準備し、これを４２０ｇ用い、アリルグリシジルエーテル１５５ｇ（１．９モル）、α−メチルスチレン１３１ｇ（１．１モル）を用いる以外は上記ポリジオルガノシロキサンａと同様にしてポリジオルガノシロキサンｂを作製した。なお、得られたポリジオルガノシロキサンｂは、重量平均分子量８０００、エポキシ当量３８０となるものであり、側鎖に２−フェニル−２−メチルエチル基、および、エポキシ基を有するものであった。なお、エポキシ基：２−フェニル−２−メチルエチル基（モル比）＝０．６７：０．３３であった。
【００５３】
〔ポリジオルガノシロキサンｃ〕
ポリエーテル・エポキシ変性ジメチルシロキサン（信越シリコーン社製、ＫＦ−１００２：重量平均分子量１５０００、エポキシ当量４３００）を準備した。
【００５４】
〔実施例１〜６、比較例〕
上記各成分を後記の表１に示す割合で配合し、粉末混合装置を用いて混合した。ついで、この混合粉末を１００℃に加熱した熱ロールにて溶融混合した。つぎに、この溶融物を冷却固化した後粉砕し、この粉砕して得られた粉末を金型に充填して室温（２５℃）にて加圧（加圧条件：２００ＭＰａ）しタブレット状に打錠成形することによりエポキシ樹脂組成物を作製した。
【００５５】
得られたエポキシ樹脂組成物を用いて、下記の方法に従って特性（透明性，表面気泡の有無，連続成形性）を測定・評価した。
【００５６】
〔透明性〕
エポキシ樹脂組成物の作製において、無機質充填剤および着色剤を除いた配合成分でエポキシ樹脂組成物を作製した。上記エポキシ樹脂組成物を用いて成形体を作製し（成形条件：１７５℃×２分、後硬化１７５℃×５時間）、この成形体を白紙の上に載せ、紙上に印刷された図文字が確認可能か否かを目視にて確認評価した。その結果、確認できたものを○、確認できなかったものを×として評価した。
【００５７】
〔表面気泡の有無〕
上記エポキシ樹脂組成物を用いて、トランスファー成形（成形条件：１７５℃×２分、後硬化１７５℃×５時間）により半導体装置を製造した。その成形途中の段階で、エポキシ樹脂組成物の圧入を停止させ、成形体（硬化体）表面の気泡の形成の有無を目視にて確認評価した。その結果、気泡の形成が確認されたものを×、確認されなかったものを○として評価した。製造する半導体装置は、クワッドフラットパッケージ（ＱＦＰ）（大きさ：１０ｍｍ×１０ｍｍ×厚み５ｍｍ）であり、連続成形は２００回行なった。
【００５８】
〔連続成形性〕
成形金型を市販のクリーニングシート（日東電工社製、Ｎ−ＣＳ２０００）にて洗浄し、型慣れシートにて成形金型表面の離型性の初期調整を行なった。つぎに、大きさ：１０ｍｍ×１０ｍｍ×５ｍｍの直方立方体に成形し、離型剤による成形金型の表面調整を行なうことなく、連続成形し、１００回連続成形した後の成形体の表面の曇りを目視にて確認評価した。その結果、曇りが確認されたものを×、曇りが確認されなかったものを○として評価した。
これらの結果を下記の表１に併せて示す。
【００５９】
【表１】
2010018713.tif 000002
【００６０】
上記の結果から、特定のポリジオルガノシロキサンを用いた実施例品は、良好な透明性を備えるとともに、成形体表面に気泡も確認されず、かつ連続成形においても曇りも確認されず良好な結果が得られた。
【００６１】
これに対して、ポリエーテル・エポキシ変性ジメチルシロキサンであるオルガノシロキサンｃを用いた比較例品は、成形体表面に気泡は生じなかったが、透明性に劣り、かつ連続成形性評価においても、曇りが確認された。