(57)【要約】【課題】スタック構造を有する固体酸化物型燃料電池において、スタック数が大きい場合であっても「接合部の剥がれ」の発生を抑制すること。【解決手段】この燃料電池では、化学反応がなされる複数の薄板体１１と化学反応に必要な２種類のガス（空気と燃料ガス）を分離する複数のセパレータ１２とが交互に積層・接合されてスタック構造が形成される。複数のセパレータ１２のうちで、平面部１２ａの厚さの大きい（ｔ＝ｔＢ）「剛性」の高い高剛性セパレータ１２Ｂ（ドットで示したもの）が一部に挿入され、残りが平面部１２ａの厚さの小さい（ｔ＝ｔA（＜ｔＢ））「剛性」の低い通常セパレータ１２Ａとされる。これにより、スタック数が大きい場合において「スタック数の増大による応力集中」に起因する「接合部の剥がれ」の発生を確実に抑制することができる。【選択図】図８
2010140639.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
化学反応がなされる複数の薄板体と、
前記薄板体とは熱膨張率が異なる複数のセパレータと、
を備え、前記薄板体と前記セパレータとが１つずつ交互に積層されていて、前記各セパレータについて、前記セパレータの周縁部の上面と前記セパレータの上方に隣接する前記薄板体の周縁部の下面とが接合されて前記化学反応に使用される第１のガスの流路が区画・形成されるとともに前記セパレータの周縁部の下面と前記セパレータの下方に隣接する前記薄板体の周縁部の上面とが接合されて前記化学反応に使用される第２のガスの流路が区画・形成された反応装置において、
前記複数のセパレータのうちの一部である１又は複数の特定セパレータは、前記特定セパレータ以外の残りの前記セパレータである１又は複数の非特定セパレータよりも剛性が高い反応装置。
【請求項２】
請求項１に記載の反応装置において、
前記各薄板体の厚さは、２０μｍ以上且つ５００μｍ以下である反応装置。
【請求項３】
請求項２に記載の反応装置において、
前記各薄板体は、常温にて積層方向に反っている反応装置。
【請求項４】
請求項３に記載の反応装置において、
前記各薄板体は、固体電解質層と、前記固体電解質層の上面に形成された前記固体電解質層よりも熱膨張率が大きい燃料極層と、前記固体電解質層の下面に形成された空気極層と、が積層・焼成されてなるとともに、常温にて下方に向けて反っていて、
前記第１のガスは酸素を含むガスであり、前記第２のガスは燃料ガスであり、
固体酸化物型燃料電池として機能する反応装置。
【請求項５】
請求項１乃至請求項４の何れか一項に記載の反応装置において、
単独の状態にある前記セパレータの周縁部における前記薄板体との接合部に対して接合面に沿った方向に外力を加えた場合における前記接合部の外力方向の変位量について、前記非特定セパレータの変位量に対する前記特定セパレータの変位量の割合は、７０％以下である反応装置。
【請求項６】
請求項５に記載の反応装置において、
前記各セパレータは、平面部と、前記平面部の外周に設けられた前記平面部よりも厚さが大きい前記周縁部としての枠体部と、を備え、
前記特定セパレータが前記非特定セパレータよりも前記平面部の厚さが大きいことで、前記特定セパレータの剛性が前記非特定セパレータの剛性よりも高いように構成された反応装置。
【請求項７】
請求項６に記載の反応装置において、
積層方向に配置された前記複数のセパレータについて、前記１又は複数の特定セパレータは、３つ以上の前記非特定セパレータが積層方向において連続して配置されないように、且つ、前記特定セパレータが積層方向において連続して配置されないように、配置された反応装置。
【請求項８】
請求項５に記載の反応装置において、
前記特定セパレータが前記非特定セパレータよりもヤング率が大きい材質からなることで、前記特定セパレータの剛性が前記非特定セパレータの剛性よりも高いように構成された反応装置。
【請求項９】
請求項５に記載の反応装置において、
前記特定セパレータに前記反応装置を加熱するヒータを固設することで、前記特定セパレータの剛性が前記非特定セパレータの剛性よりも高いように構成された反応装置。
【請求項１０】
化学反応がなされる薄板体と、前記薄板体とは熱膨張率が異なるセパレータと、が１つずつ交互に積層されてなる前記複数の薄板体と前記複数のセパレータとから構成される積層体であって最上層及び最下層が共に前記薄板体である積層体と、
前記最上層の薄板体の上に積層された上側蓋部材と、
前記最下層の薄板体の下に積層された下側蓋部材と、
を備え、
前記各セパレータについて、前記セパレータの周縁部の上面と前記セパレータの上方に隣接する前記薄板体の周縁部の下面とが接合されて前記化学反応に使用される第１のガスの流路が区画・形成されるとともに前記セパレータの周縁部の下面と前記セパレータの下方に隣接する前記薄板体の周縁部の上面とが接合されて前記化学反応に使用される第２のガスの流路が区画・形成され、
前記下側蓋部材の周縁部の上面と前記下側蓋部材の上方に隣接する前記最下層の薄板体の周縁部の下面とが接合されて前記第１のガスの流路が区画・形成され、
前記上側蓋部材の周縁部の下面と前記上側蓋部材の下方に隣接する前記最上層の薄板体の周縁部の上面とが接合されて前記第２のガスの流路が区画・形成された反応装置において、
前記上側蓋部材及び前記下側蓋部材の少なくとも１つは、前記複数のセパレータよりも剛性が高い反応装置。
【請求項１１】
請求項１０に記載の反応装置において、
前記各薄板体の厚さは、２０μｍ以上且つ５００μｍ以下である反応装置。
【請求項１２】
請求項１１に記載の反応装置において、
前記各薄板体は、常温にて積層方向に反っている反応装置。
【請求項１３】
請求項１２に記載の反応装置において、
前記各薄板体は、固体電解質層と、前記固体電解質層の上面に形成された前記固体電解質層よりも熱膨張率が大きい燃料極層と、前記固体電解質層の下面に形成された空気極層と、が積層・焼成されてなるとともに、常温にて下方に向けて反っていて、
前記第１のガスは酸素を含むガスであり、前記第２のガスは燃料ガスであり、
固体酸化物型燃料電池として機能する反応装置。
【請求項１４】
請求項１０乃至請求項１３の何れか一項に記載の反応装置において、
単独の状態にある前記セパレータの周縁部における前記薄板体との接合部に対して接合面に沿った方向に外力を加えた場合、及び単独の状態にある前記上側蓋部材及び前記下側蓋部材の少なくとも１つの周縁部における前記薄板体との接合部に対して接合面に沿った方向に外力を加えた場合における前記接合部の外力方向の変位量について、前記セパレータの変位量に対する前記上側蓋部材及び前記下側蓋部材の少なくとも１つの変位量の割合は、７０％以下である反応装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物型燃料電池（Solid Oxide Fuel Cell：ＳＯＦＣ）等の反応装置に係わり、特に、薄板体（「単セル」とも称呼される。）とセパレータとが１つずつ交互に積層されてなる（平板）スタック構造を有するものに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、上記スタック構造を有するＳＯＦＣが知られている（例えば、特許文献１を参照）。この場合、薄板体として、ジルコニアから構成される固体電解質層と、その固体電解質層の上面に形成された燃料極層と、その固体電解質層の下面に形成された空気極層と、が積層されてなる焼成体が使用され得る。
【特許文献１】特開２００４−３４２５８４号公報
【０００３】
また、各セパレータについて、セパレータの周縁部の上面とセパレータの上方に隣接する薄板体の周縁部の下面とが所定の接合剤により接合されて酸素を含むガス（空気）の流路（空気流路）が区画・形成されるとともに、セパレータの周縁部の下面とセパレータの下方に隣接する薄板体の周縁部の上面とが所定の接合剤により接合されて燃料ガス（水素ガス）の流路（燃料流路）が区画・形成される。
【０００４】
係る構成にて、ＳＯＦＣの作動温度（例えば、８００℃、以下、単に「作動温度」と称呼する。）までＳＯＦＣ（具体的には、薄板体）を昇温・加熱した状態で、燃料流路及び空気流路に燃料ガス及び空気がそれぞれ供給される。これにより、各薄板体の上面及び下面に燃料ガス及び空気がそれぞれ接触し、各薄板体にて発電反応が発生する。この結果、このスタック構造体は電池として機能し得る。以下、説明の便宜上、積層された薄板体（或いは、セパレータ）の平面方向を単に「平面方向」と称呼し、薄板体及びセパレータが積層される方向（平面方向と垂直な方向）を「積層方向」と称呼する。また、スタック構造において積層されるセパレータの数を「スタック数」と称呼する。
【発明の開示】
【０００５】
ところで、近年、ＳＯＦＣを超小型化して昇温性能を高め、ＳＯＦＣの急速な起動性を確保しようとする試みがなされてきている。このためには、薄板体及びセパレータの厚さを非常に小さくする必要がある。即ち、薄板体やセパレータの厚さを薄くすれば、ＳＯＦＣの低熱容量化が達成でき、且つ、熱応力に対する薄板体の適度な変形により急速起動に対応できるＳＯＦＣが実現できる。また、このように薄板体の厚さを非常に小さくすると、薄板体を構成する３層の熱膨張率がそれぞれ異なること等に起因して、焼成後の薄板体（特に、中央部）が常温にて単独の状態で積層方向に反り易くなる。
【０００６】
従って、超小型のＳＯＦＣのスタック構造を形成する場合、（常温にて単独の状態で反っていない）複数のセパレータと常温にて単独の状態で反っている複数の薄板体とが１つずつ交互に積層・接合されることになる。従って、薄板体が常温にて単独の状態で反っていることに加えて薄板体の平均熱膨張率とセパレータの熱膨張率とが異なること等に起因して、完成したスタック構造内部では内部応力（熱応力）が発生し得る。この状態において、係る完成したＳＯＦＣを常温にて所定時間放置すると、薄板体とセパレータとの複数の接合部のうちで一部の箇所が剥がれる現象が発生し得ることが判明した。以下、この剥がれを「接合部の剥がれ」と称呼する。他方、この「接合部の剥がれ」を抑制するために、スタック組立時に過度の荷重を掛けて接合を行おうとすると、薄板体にクラックが発生してスタックを組み立てることができない。
【０００７】
この「接合部の剥がれ」は、スタック数が「１」のときは発生しない。従って、この「接合部の剥がれ」は、スタック数が大きいことに起因して上述の内部応力が局所的に集中する（多大になる）ことによるものと推測される。以下、この現象を「スタック数の増大による応力集中」とも称呼する。「接合部の剥がれ」の発生はスタック構造内部のガスが漏れることに繋がるから、「接合部の剥がれ」の発生を抑制する必要がある。
【０００８】
以上より、本発明の目的は、スタック構造を有するＳＯＦＣ等の反応装置において、「スタック数の増大による応力集中」を抑制して、スタック数が大きい場合であっても「接合部の剥がれ」の発生を抑制し得るものを提供することにある。
【０００９】
本発明による反応装置は、化学反応がなされる複数の薄板体と、前記薄板体とは熱膨張率が異なる複数のセパレータと、を備え、前記薄板体と前記セパレータとが１つずつ交互に積層されてなる。ここで、反応装置全体を小型化する観点から、各薄板体の厚さは、２０μｍ以上且つ５００μｍ以下であり、且つ、薄板体全体に亘って均一であることが好ましい。この場合、各薄板体（特に、その中央部）は、単独の状態で常温にて積層方向に反っていてもよいし、スタック構造内に組み込まれた状態（積層・接合された状態）で常温にて積層方向に反っていてもよい。
【００１０】
この反応装置では、前記各セパレータについて、前記セパレータの周縁部の上面と前記セパレータの上方に隣接する前記薄板体の周縁部の下面とが接合されて前記化学反応に使用される第１のガスの流路が区画・形成されるとともに前記セパレータの周縁部の下面と前記セパレータの下方に隣接する前記薄板体の周縁部の上面とが接合されて前記化学反応に使用される第２のガスの流路が区画・形成されている。即ち、セパレータは、２種類のガスを分離する機能を有する。
【００１１】
この反応装置がＳＯＦＣである場合、前記各薄板体は、固体電解質層と、前記固体電解質層の上面に形成された前記固体電解質層よりも熱膨張率が大きい燃料極層と、前記固体電解質層の下面に形成された（前記固体電解質層と熱膨張率が略等しい）空気極層と、が積層・焼成されてなるとともに、常温にて下方に向けて反っていて、前記第１のガスは酸素を含むガスであり、前記第２のガスは燃料ガスである。各薄板体が下方（即ち、空気極層側）に向けて反っているのは、燃料極層の熱膨張率が空気極層の熱膨張率よりも大きいことに基づく。
【００１２】
本発明による反応装置の特徴は、前記複数のセパレータのうちの一部である１又は複数の特定セパレータが、前記特定セパレータ以外の残りの前記セパレータである１又は複数の非特定セパレータよりも剛性が高いことにある。ここにおいて、「剛性が高い」とは、具体的には、１又は複数の特定セパレータの剛性のうちで最も低いものが、１又は複数の非特定セパレータの剛性のうちで最も高いものよりも高いということを意味する。
【００１３】
具体的には、前記セパレータの「剛性」とは、例えば、単独の状態にある前記セパレータの周縁部における前記薄板体との接合部に対して接合面に沿った方向（即ち、平面方向に沿った方向）に外力（即ち、せん断力、後述する図９における力Ｆを参照）を加えた場合における前記接合部の外力方向の変位（変形）のし難さを表す。以下、この変位の量を「せん断力による変位量」とも称呼する。
【００１４】
上述したスタック構造の内部応力は、セパレータと薄板体との各接合面に対しては、上述の「せん断力」として現れる。この「せん断力」は内部応力が大きいほど大きくなる。加えて、上述の「スタック数の増大による応力集中」の程度は、スタック構造を構成する複数のセパレータについて「剛性」が低いものが積層方向において連続して配置される数が大きいほど大きくなり易いと考えられる。換言すれば、スタック構造を構成する複数のセパレータの全ての「剛性」が低いと、「スタック数の増大による応力集中」の程度が大きくなり易い。これにより、係る応力集中が発生した接合面において「せん断力」が多大となり、この結果、上述の「接合部の剥がれ」が発生し易くなると考えられる。
【００１５】
一方、スタック構造を構成する複数のセパレータの全ての「剛性」を高くすれば、「接合部の剥がれ」は確実に防止され得る。しかしながら、この場合、一般には、各セパレータの体格（厚さ）を大きくし、或いは、各セパレータの材質としてヤング率の高い比較的高価なものを選択する必要が生じ、反応装置全体として大型化及びコスト上昇の問題が発生し得る。
【００１６】
これに対し、スタック構造を構成する複数のセパレータのうちで一部のみの「剛性」を高くすれば、上述の大型化及びコスト上昇を抑制しつつ、「剛性」の低いセパレータが積層方向において連続して配置される数を小さくして「スタック数の増大による応力集中」の程度を小さくすることができると考えられる。
【００１７】
上記構成は係る知見に基づく。この構成において、後述するように、特に、上述の「せん断力による変位量」について前記非特定セパレータの変位量に対する前記特定セパレータの変位量の割合を７０％以下として特定セパレータの「剛性」を非特定セパレータに対して十分に高くすることが好ましい。ここで、前記「割合」とは、具体的には、１又は複数の非特定セパレータのうちで剛性が最も高いものの変位量に対する１又は複数の特定セパレータのうちで剛性が最も低いものの変位量の割合を意味する。
【００１８】
この場合、スタック数が大きい場合であっても「接合部の剥がれ」の発生が確実に抑制されることが実験等を通して実際に確認されている。即ち、上記構成によれば、上述の大型化及びコスト上昇を抑制しつつ、「スタック数の増大による応力集中」に起因する「接合部の剥がれ」の発生を効果的に抑制することができる。
【００１９】
セパレータの「剛性」を高めるためには、例えば、セパレータの厚さを大きくすればよい。この場合、例えば、前記各セパレータは、平面部と、前記平面部の外周に設けられた前記平面部よりも厚さが大きい前記周縁部としての枠体部と、を備え、前記特定セパレータが前記非特定セパレータよりも前記平面部の厚さが大きいことで、前記特定セパレータの剛性が前記非特定セパレータの剛性よりも高いように構成される。
【００２０】
この場合、積層方向に配置された前記複数のセパレータについて、前記１又は複数の特定セパレータは、３つ以上の前記非特定セパレータが積層方向において連続して配置されないように、且つ、前記特定セパレータが積層方向において連続して配置されないように、配置されることが好ましい。
【００２１】
これにより、後述するように、スタック構造を構成する複数のセパレータの中に含まれる厚さの大きい特定セパレータの枚数を過度に多くすることなく、「接合部の剥がれ」の発生を効果的に抑制できることが確認されている。即ち、「接合部の剥がれ」の発生を抑制し、且つ、厚さの大きい特定セパレータを含ませることに起因する、反応装置全体の特に積層方向（高さ方向）の大型化、並びに、反応装置全体の熱容量の増大による昇温性能（従って、起動性）の低下を抑制することができる。
【００２２】
また、セパレータの「剛性」を高めるためには、例えば、セパレータの材質をヤング率の大きいものにすればよい。この場合、前記特定セパレータが前記非特定セパレータよりもヤング率が大きい材質からなることで、前記特定セパレータの剛性が前記非特定セパレータの剛性よりも高いように構成される。
【００２３】
また、セパレータの「剛性」を高めるためには、例えば、セパレータにセパレータよりも高剛性の別の部材を固設してもよい。この場合、例えば、前記特定セパレータに前記反応装置を加熱するヒータ（セパレータよりも高剛性。例えば、セラミックヒータ等）を固設することで、前記特定セパレータの剛性が前記非特定セパレータの剛性よりも高いように構成される。これにより、特定セパレータの「剛性」を高めつつ、反応装置全体の昇温性能（従って、起動性）を向上させることができる。
【００２４】
なお、この場合、特定セパレータの内部にヒータを埋設固定してもよいし、特性セパレータの上面、及び又は下面にヒータを貼付固定してもよい。
【００２５】
また、上述した本発明に係る反応装置（ＳＯＦＣ）では、前記薄板体と前記セパレータとが１つずつ交互に積層されてなる複数の前記薄板体と複数の前記セパレータとから構成される積層体であって最上層及び最下層が共に薄板体である積層体に対して、通常、前記最上層の薄板体の上に上側蓋部材が積層され、前記最下層の薄板体の下に下側蓋部材が積層されている。そして、前記下側蓋部材の周縁部の上面と前記下側蓋部材の上方に隣接する前記最下層の薄板体の周縁部の下面とが接合されて前記第１のガスの流路が区画・形成され、前記上側蓋部材の周縁部の下面と前記上側蓋部材の下方に隣接する前記最上層の薄板体の周縁部の上面とが接合されて前記第２のガスの流路が区画・形成されている。
【００２６】
このような構成において、本発明に係る反応装置（ＳＯＦＣ）の特徴は、前記上側蓋部材及び前記下側蓋部材の少なくとも１つは、前記複数のセパレータよりも剛性が高いことにある。ここにおいて、「剛性が高い」とは、具体的には、前記上側蓋部材及び前記下側蓋部材の少なくとも１つの剛性が、前記複数のセパレータの剛性のうちで最も高いものよりも高いということを意味する。
【００２７】
具体的には、上述の「せん断力による変位量」について前記複数のセパレータの変位量に対する前記上側蓋部材及び前記下側蓋部材の少なくとも１つの変位量の割合を７０％以下として、前記上側蓋部材及び前記下側蓋部材の少なくとも１つの「剛性」を複数のセパレータに対して十分に高くすることが好ましい。ここで、前記「割合」とは、具体的には、複数のセパレータのうちで剛性が最も高いものの変位量に対する前記上側蓋部材及び前記下側蓋部材の少なくとも１つの変位量の割合を意味する。
【００２８】
このように、上述の「特定セパレータ」に相当する剛性が高いセパレータを設けることに代えて、上側蓋部材及び下側蓋部材の少なくとも１つの剛性を複数のセパレータの剛性より高くすることによっても、スタック数が大きい場合において、「接合部の剥がれ」の発生が確実に抑制されることが実験等を通して実際に確認されている。即ち、上記構成によっても、上述の大型化及びコスト上昇を抑制しつつ、「スタック数の増大による応力集中」に起因する「接合部の剥がれ」の発生を効果的に抑制することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２９】
以下、図面を参照しつつ本発明の実施形態に係る固体酸化物型燃料電池（反応装置）について説明する。
【００３０】
（燃料電池の全体構造）
図１は、本発明の一実施形態に係るデバイスである固体酸化物型燃料電池（以下、単に「燃料電池」と称呼する。）１０の破断斜視図である。図２は、燃料電池１０の部分分解斜視図である。燃料電池１０は、薄板体１１とセパレータ１２とが交互に積層されることにより形成されている。即ち、燃料電池１０は、平板スタック構造を備えている。
【００３１】
なお、係る平板スタック構造において、最も上方に位置する薄板体１１の上側には上側蓋部材２１が、最も下方に位置する薄板体１１の下側には下側蓋部材２２がそれぞれ配置・固定されている。薄板体１１は、燃料電池１０の「単セル」とも称呼される。
【００３２】
図２の円Ａ内に拡大して示したように、薄板体１１は、電解質層（固体電解質層）１１ａと、電解質層１１ａの上（上面）に形成された燃料極層１１ｂと、電解質層１１ａ上の燃料極層１１ｂとは反対の面（下面）に形成された空気極層１１ｃと、を有する焼成体である。薄板体１１の平面形状は、互いに直交するｘ軸及びｙ軸の方向に沿う辺を有する正方形（１辺の長さ＝Ａ’）であり、薄板体１１は、ｘ軸及びｙ軸に直交するｚ軸方向に厚み方向を有する板体（厚さ＝Ｈ）である。
【００３３】
本例において、電解質層１１ａはＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）の緻密な焼成体である。燃料極層１１ｂは、Ｎｉ−ＹＳＺからなる焼成体であり、多孔質電極層である。空気極層１１ｃはＬＳＭ（Ｌａ（Ｓｒ）ＭｎＯ３：ランタンストロンチウムマンガナイト）−ＹＳＺからなる焼成体であり、多孔質電極層である。電解質層１１ａ、燃料極層１１ｂ、及び空気極層１１ｃの常温から１０００℃での平均熱膨張率はそれぞれ、およそ、１０．８ｐｐｍ／Ｋ、１２．５ｐｐｍ／Ｋ、及び１１（１０．８）ｐｐｍ／Ｋである。
【００３４】
薄板体１１は、一対のセル貫通孔１１ｄ，１１ｄを備えている。それぞれのセル貫通孔１１ｄは、電解質層１１ａ、燃料極層１１ｂ及び空気極層１１ｃを貫通している。一対のセル貫通孔１１ｄ，１１ｄは、薄板体１１の一つの辺の近傍であってその辺の両端部近傍領域に形成されている。
【００３５】
図３は、図２においてｘ軸と平行な１−１線を含むとともにｘ−ｚ平面と平行な平面に沿ってセパレータ１２を切断したセパレータ１２の断面図である。
【００３６】
図２及び図３に示したように、セパレータ１２は、平面部１２ａと、上方枠体部１２ｂと、下方枠体部１２ｃと、を備えている。ここで、上方、下方枠体部１２ｂ，１２ｃは前記「セパレータの枠体部」に対応する。セパレータ１２の平面形状は、互いに直交するｘ軸及びｙ軸の方向に沿う辺を有する正方形（１辺の長さ＝Ａ、ＡはＡ’より若干大きい）である。平面部１２ａの厚さはｔであり、「枠体部」の厚さはＴ（＞ｔ）である。
【００３７】
セパレータ１２は、Ｎｉ系耐熱合金（例えば、フェライト系ＳＵＳ、インコネル６００及びハステロイ等）から構成されている。セパレータ１２の常温から１０００℃での平均熱膨張率は、例えばフェライト系ＳＵＳであるＳＵＳ４３０の場合、およそ１２．５ｐｐｍ／Ｋである。従って、セパレータ１２の熱膨張率は、薄板体１１の平均熱膨張率よりも大きい。従って、燃料電池１０の温度が変化したとき、薄板体１１とセパレータ１２との間にて伸縮量差が生じる。
【００３８】
平面部１２ａは、ｚ軸方向に厚み方向を有する薄い平板体である。平面部１２ａの平面形状は、ｘ軸及びｙ軸方向に沿う辺を有する正方形（１辺の長さ＝Ｌ（＜Ａ））である。
【００３９】
上方枠体部１２ｂは、平面部１２ａの周囲（４つの辺の近傍領域、即ち、外周近傍領域）において上方に向けて立設された枠体である。上方枠体部１２ｂは、外周枠部１２ｂ１と段差形成部１２ｂ２とからなっている。
【００４０】
外周枠部１２ｂ１は、セパレータ１２の最外周側に位置している。外周枠部１２ｂ１の縦断面（例えば、ｙ軸方向に長手方向を有する外周枠部１２ｂ１をｘ−ｚ平面に平行な平面に沿って切断した断面）の形状は長方形（又は正方形）である。
【００４１】
段差形成部１２ｂ２は、平面部１２ａの４つの角部のうちの一つの角部において、外周枠部１２ｂ１の内周面からセパレータ１２の中央に向けて延設された部分である。段差形成部１２ｂ２の下面は平面部１２ａと連接している。段差形成部１２ｂ２の平面視における形状は略正方形である。段差形成部１２ｂ２の上面（平面）は、外周枠部１２ｂ１の上面（平面）と連続している。段差形成部１２ｂ２には、貫通孔ＴＨが形成されている。貫通孔ＴＨは、段差形成部１２ｂ２の下方に位置する平面部１２ａにも貫通している。
【００４２】
下方枠体部１２ｃは、平面部１２ａの周囲（４つの辺の近傍領域、即ち、外周近傍領域）において下方に向けて立設された枠体である。下方枠体部１２ｃは、平面部１２ａの厚さ方向の中心線ＣＬに対して上方枠体部１２ｂと対称形状を有している。従って、下方枠体部１２ｃは、外周枠部１２ｂ１、及び段差形成部１２ｂ２とそれぞれ同一形状の外周枠部１２ｃ１、及び段差形成部１２ｃ２を備えている。但し、段差形成部１２ｃ２は、平面部１２ａの四つの角部のうち段差形成部１２ｂ２が形成されている角部と隣り合う２つの角部のうちの一方の角部に配置・形成されている。
【００４３】
図４は、薄板体１１及び薄板体１１を支持（挟持）した状態における一対のセパレータ１２を、図２においてｙ軸と平行な２−２線を含むとともにｙ−ｚ平面と平行な平面に沿って切断した縦断面図である。上述したように、燃料電池１０は、薄板体１１とセパレータ１２とが交互に積層されることにより形成されている。
【００４４】
ここで、この一対のセパレータ１２のうち、薄板体１１に対してその下方・上方に隣接するものをそれぞれ、便宜上、下方セパレータ１２１及び上方セパレータ１２２と称呼する。図４に示したように、下方セパレータ１２１及び上方セパレータ１２２は、下方セパレータ１２１の上方枠体部１２ｂの上に上方セパレータ１２２の下方枠体部１２ｃが対向するように互いに同軸的に配置される。
【００４５】
薄板体１１は、その周縁部全周が、下方セパレータ１２１の上方枠体部１２ｂ（周縁部）の上面と上方セパレータ１２２の下方枠体部１２ｃ（周縁部）の下面との間に挟持される。このとき、薄板体１１は、下方セパレータ１２１の平面部１２ａの上面に空気極層１１ｃが対向するように配置され、上方セパレータ１２２の平面部１２ａの下面に燃料極層１１ｂが対向するように配置される。
【００４６】
薄板体１１の周縁部全周と、下方セパレータ１２１の上方枠体部１２ｂと、上方セパレータ１２２の下方枠体部１２ｃとは、シール材１３により互いに接合（シール）されている。
【００４７】
シール材１３は、薄板体１１の周縁部の上面と上方セパレータ１２２の下方枠体部１２ｃの下面との間の空間（境界部分）、及び、薄板体１１の周縁部の下面と下方セパレータ１２１の上方枠体部１２ｂの上面との間の空間（境界部分、第１接合部）をそれぞれ接合（シール）する第１シール部１３ａを有する。また、シール材１３は、上方セパレータ１２２の下方枠体部１２ｃの下側端（側面の下端）と下方セパレータ１２１の上方枠体部１２ｂの上側端（側面の上端）との間の空間（隙間、第２接合部）を接合（シール）する、第１シール部１３ａとは分離した第２シール部１３ｂを有する。この第２シール部１３ｂは、スタック構造を有する燃料電池１０の側面全域に亘って連続している。
【００４８】
第１シール部１３ａは、その全体が燃料電池１０の作動温度（例えば、６００℃〜８００℃）よりも低い第１軟化点を有する非晶質ガラスからなる。第１シール部１３ａは、上記第１接合部をシールする機能を発揮する。加えて、第１シール部１３ａは、燃料電池１０の温度（具体的には、第１シール部１３ａの温度）が第１軟化点未満の場合、上記第１接合部の相対移動を不能とする。一方、第１シール部１３ａは、燃料電池１０の温度（具体的には、第１シール部１３ａの温度）が第１軟化点以上の場合、第１シール部１３ａが軟化することに起因して、上記第１接合部の相対移動を可能とする。これにより、上述した内部応力（熱応力）に起因する上述の「せん断力」をキャンセルすることができ、薄板体１１に熱応力に起因する割れが発生する等の問題の発生が抑制され得る。
【００４９】
一方、第２シール部１３ｂは、セラミックス（具体的には、結晶化ガラス、ガラスセラミックス等、結晶質を含む材料、非晶質と結晶質とが混在していてもよい）からなる。第２シール部１３ｂは、上記第２接合部をシールする機能を発揮する。加えて、第２シール部１３ｂは、上記第２接合部の相対移動を常時不能とする。これにより、燃料電池１０全体の形状（スタック構造を有する形状）が維持され得る。
【００５０】
また、上述のように、熱応力の緩衝機能を有する第１シール部１３ａと、ガスシール機能を有する第２シール部１３ｂとの材料選択に関し、同一組成の材料を使用することもできる。同一組成の材料を使用することで、組成の異なる材料を使用した場合においてＳＯＦＣ作動時にて熱履歴に起因して発生し得る接合部の変質を抑制することができる。
【００５１】
具体的には、組成を同一とする一方でガラスの粒径に差を設けることで、結晶化の進行度を異ならせて両シール部１３ａ，１３ｂの機能を異ならせる。例えば、第１シール部１３ａの材料として粒径の大きいガラス材料（例えば１μｍ程度）を使用し、第２シール部１３ｂの材料として粒径の小さいガラス材料（例えば０．３μｍ以下）を使用する。これにより、スタック組立時におけるガラス接合のための熱処理温度時（例えば８５０℃）における結晶化の進行度に差を持たせることができる。即ち、粒径の大きい第１シール部１３ａでは結晶化が完全に進行せずに一部非晶質層が残留した半結晶状態が保持され、粒径の小さい第２シール部１３ｂでは結晶化を完了させることができる。これにより、半結晶状態にある第１シール部１３ａには熱応力の緩衝機能を持たせ、結晶化が完了した第２シール部１３ｂにはガスシール機能を持たせることができる。
【００５２】
セパレータ１２の平面形状（＝正方形）の１辺の長さＡは、本例では、５ｍｍ以上且つ２００ｍｍ以下である。セパレータ１２の平面部１２ａの平面形状（＝正方形）の１辺の長さＬは、本例では、４ｍｍ以上且つ１９０ｍｍ以下である。セパレータ１２の「枠体部」の厚さＴは、本例では、２００μｍ以上且つ１０００μｍ以下である。セパレータ１２の平面部１２ａの厚さｔについては後述する。
【００５３】
薄板体１１の厚さＨは、全体に渡って均一であり、本例では、２０μｍ以上且つ５００μｍ以下である。薄板体１１の厚さＨは、好ましくは、２０μｍ以上且つ３００μｍ以下であり、更に好ましくは、２０μｍ以上且つ２００μｍ以下である。即ち、薄板体１１は非常に薄い。なお、電解質層１１ａ、燃料極層１１ｂ、及び空気極層１１ｃの厚さはそれぞれ、例えば、１μｍ以上且つ５０μｍ以下、５μｍ以上且つ５００μｍ以下、及び、５μｍ以上且つ２００μｍ以下である。
【００５４】
このように、本例では、薄板体１１において燃料極層１１ｂが最も厚く、従って、燃料極層１１ｂが薄板体１１全体を支持する構造となっている。燃料極層１１ｂには金属（Ｎｉ）が含まれているから、燃料極層１１ｂは、電解質層１１ａ及び空気極層１１ｃよりも柔軟性（靭性）に富む。従って、薄板体１１において燃料極層１１ｂを最も厚くすることで、薄板体１１を柔軟性に富む構造体とすることができる。
【００５５】
以上により、図４に示したように、下方セパレータ１２１の平面部１２ａの上面と、下方セパレータ１２１の上方枠体部１２ｂ（外周枠部１２ｂ１及び段差形成部１２ｂ２）の内側壁面と、薄板体１１の空気極層１１ｃの下面と、により酸素を含む気体が供給される空気流路ＡＣが形成される。酸素を含む気体は、図４の破線の矢印により示したように、上方セパレータ１２２の貫通孔ＴＨと薄板体１１のセル貫通孔１１ｄとを通して空気流路ＡＣに流入する。
【００５６】
また、上方セパレータ１２２の平面部１２ａの下面と、上方セパレータ１２２の下方枠体部１２ｃ（外周枠部１２ｃ１及び段差形成部１２ｃ２）の内側壁面と、薄板体１１の燃料極層１１ｂの上面と、により水素を含む燃料が供給される燃料流路ＦＣが形成される。燃料は、図４の実線の矢印により示したように、下方セパレータ１２１の貫通孔ＴＨと薄板体１１のセル貫通孔１１ｄとを通して燃料流路ＦＣに流入する。なお、図４では示していないが、空気流路ＡＣ、及び／又は燃料流路ＦＣ中において、集電用の金属メッシュが内装されていても良い。
【００５７】
更には、上側蓋部材２１は、下方枠体部（周縁部）と、下方枠体部の内側に下方枠体部よりも厚さが薄い平面部とを有している。上側蓋部材２１の平面部の下面と、上側蓋部材２１の下方枠体部の内側壁面と、最上層の薄板体１１の燃料極層１１ｂの上面と、によっても、水素を含む燃料が供給される燃料流路ＦＣが形成されている。
【００５８】
同様に、下側蓋部材２２は、上方枠体部（周縁部）と、上方枠体部の内側に上方枠体部よりも厚さが薄い平面部とを有している。下側蓋部材２２の平面部の上面と、下側蓋部材２２の上方枠体部の内側壁面と、最下層の薄板体１１の空気極層１１ｃの下面と、によっても、酸素を含む気体が供給される空気流路ＡＣが形成されている。
【００５９】
以上のように構成された燃料電池１０は、例えば、図５に示したように、薄板体１１の燃料極層１１ｂとセパレータ１２の平面部１２ａの下面との間に形成された燃料流路ＦＣに燃料が供給され、且つ、薄板体１１の空気極層１１ｃとセパレータ１２の平面部１２ａの上面との間に形成された空気流路ＡＣに空気が供給されることにより、以下に示す化学反応式（１）及び（２）に基づく発電を行う。
（１／２）・Ｏ２＋２ｅ−→Ｏ２−    （於：空気極層１１ｃ）  …（１）
Ｈ２＋Ｏ２−→Ｈ２Ｏ＋２ｅ−        （於：燃料極層１１ｂ）  …（２）
【００６０】
燃料電池（ＳＯＦＣ）１０は、固体電解質層１１ａの酸素伝導度を利用して発電するので、燃料電池１０としての作動温度は最低６００℃以上であることが一般的である。このため、燃料電池１０は、常温から作動温度（例えば８００℃）まで外部の加熱機構（例えば、抵抗加熱ヒータ方式の加熱機構、或いは、燃料ガスを燃焼して得られる熱を利用する加熱機構等）により昇温された状態で使用される。
【００６１】
（製造方法の一例）
以下、燃料電池１０の製造方法の一例について簡単に説明する。先ず、薄板体１１は、例えば、電解質支持型（支持基板が電解質層）の場合、グリーンシート法により作成したセラミックスシート（ＹＳＺのテープ）の上面にシート（燃料極層１１ｂとなる層）を印刷法により形成してから１４００℃・１時間にて焼成し、更に、その焼成体の下面にシート（空気極層１１ｃとなる層）を同じく印刷法により形成してから１２００℃・１時間にて焼成することにより形成される。
【００６２】
また、燃料極支持型（支持基板が燃料極層）の場合、薄板体１１は、シート（燃料極層１１ｂとなる層）の下面にグリーンシート法により作成したセラミックスシート（ＹＳＺのテープ）を積層してから１４００℃・１時間にて焼成し、更に、その焼成体の下面にシート（空気極層１１ｃとなる層）を印刷法により形成してから１２００℃・１時間にて焼成することにより形成される。この場合、薄板体１１は、シート（燃料極層１１ｂとなる層）の下面にセラミックスシートを印刷法により形成してから１４００℃・１時間にて焼成し、更に、その焼成体の下面にシート（空気極層１１ｃとなる層）を印刷法により形成してから１２００℃・１時間にて焼成することにより形成されてもよい。
【００６３】
ここで、上述のように、薄板体１１は非常に薄い。加えて、上述のように、薄板体１１を構成する３層の熱膨張率がそれぞれ異なることに起因して、図６に示すように、薄板体１１（特に、中央部）は、常温にて単独の状態（積層前の状態）で、下方（空気極層１１ｃ側）に反り易い。具体的には、薄板体１１の平面形状が１辺１０ｍｍ〜１００ｍｍの正方形の場合、常温にて単独の状態での薄板体１１のそり量（周縁部に対する中央部の高さ）は、例えば、１０μｍ〜３００μｍ程度である。
【００６４】
また、セパレータ１２、上側蓋部材２１、及び下側蓋部材２２は、エッチング、切削等により形成され得る。セパレータ１２は、一様な材質からなるから、平面部１２ａを非常に薄く形成しても、図６に示すように、常温にて単独の状態（積層前の状態）では反り難い。同様に、上側蓋部材２１、及び下側蓋部材２２も、一様な材質からなるから、平面部を非常に薄く形成しても、図６に示すように、常温にて単独の状態（積層前の状態）では反り難い。
【００６５】
次に、各セパレータ１２の外周部において薄板体１１を挟持する部分（即ち、下方枠体部１２ｃの下面、及び上方枠体部１２ｂの上面）に第１シール部１３ａを構成するガラス材料（ホウ酸珪ガラス）を印刷法によりそれぞれ塗布する。同様に、上側蓋部材２１及び下側蓋部材２２において薄板体１１を挟持する部分に第１シール部１３ａを構成するガラス材料（ホウ酸珪ガラス）を印刷法によりそれぞれ塗布する。次いで、セパレータ１２と薄板体１１とを交互に積層し、得られた積層体の上下に上側蓋部材２１及び下側蓋部材２２をそれぞれ積層し、熱処理（８３０℃／１ｈｒ）を施してスタック構造を一体化する。この一体化は、各薄板体１１の反りが小さくなるように各薄板体１１が平面方向において引っ張り力を受けた状態で行われる。その後、スタックの外周部に対し、第２シール部１３ｂを構成する材料（ホウ酸珪系結晶化ガラス等）を塗布して熱処理（例えば８５０℃／１ｈｒ）して補強する。これにより、燃料電池１０が完成する。
【００６６】
（高剛性セパレータの挿入）
上述のように、薄板体１１とセパレータ１２とを積層してスタック構造を構成する場合、図６に示すように、常温にて単独の状態で反っていないセパレータ１２と常温にて単独の状態で反っている薄板体１１とが１つずつ交互に積層・接合される。このように、薄板体１１が常温にて単独の状態で反っていることに加えて、薄板体１１の平均熱膨張率とセパレータ１２の熱膨張率とが異なること等に起因して、図７に示す完成したスタック構造内部では内部応力（熱応力）が発生し得る。なお、図７では、各薄板体１１が反っていないが、実際には、薄板体１１の一部又は全部が下方に向けて反っている場合もある。また、セパレータ１２の一部又は全部が積層方向において反っている場合もある。
【００６７】
このように内部応力が発生している状態において、特に、各セパレータ１２の平面部１２ａの厚さｔが非常に小さく（例えば、ｔ＝５０μｍ）形成されている場合、係る完成した燃料電池１０を常温にて所定時間放置すると、薄板体１１とセパレータ１２との複数の接合部のうちで一部の箇所にて上述の「接合部の剥がれ」が発生し得ることが判明した。
【００６８】
この「接合部の剥がれ」は、図７に示すように、スタック数（即ち、セパレータ１２の積層数）が大きい場合（図７では、「７」）に顕著となり、例えば、スタック数が「１」の場合には発生しないことが判明している。従って、この「接合部の剥がれ」は、上述の「スタック数の増大による応力集中」によるもの、即ち、スタック数が大きいことに起因して上述の内部応力が局所的に集中する（多大になる）ことによるものと推測される。
【００６９】
この「スタック数の増大による応力集中」の程度は、スタック構造を構成する複数のセパレータ１２について平面部１２ａの厚さが小さくて「剛性」が低いもの（例えば、ｔ＝５０μｍ）が積層方向において連続して配置される数が大きいほど大きくなり易いと考えられる。他方、この内部応力は、セパレータ１２と薄板体１１との各接合面に対しては、上述の「せん断力」（後述の図９の力Ｆを参照）として現れる。従って、図７に示すスタック構造（スタック数＝７）を構成する各セパレータ１２の平面部１２ａの厚さが非常に小さい場合（例えば、ｔ＝５０μｍ）、係る応力集中が発生した接合面において「せん断力」が多大となり、この結果、上述の「接合部の剥がれ」が発生し易くなると考えられる。
【００７０】
一方、スタック構造を構成する全てのセパレータ１２の平面部１２ａの厚さを十分に大きくすれば（即ち、「剛性」を高くすれば）、「接合部の剥がれ」は確実に防止され得る。しかしながら、この場合、空気流路ＡＣ及び燃料流路ＦＣの高さを確保するためスタック構造全体の高さ方向の大型化を招く、或いは、スタック構造全体としての熱容量が増大して昇温性能（従って、起動性）が低下する、等の問題が発生し得る。
【００７１】
これに対し、スタック構造を構成する複数のセパレータ１２のうちで一部のみの平面部１２ａの厚さを大きくすれば、上述の高さ方向の大型化及び昇温性能の低下を抑制し、且つ、「剛性」の低いセパレータ１２が積層方向において連続して配置される数を小さくして「スタック数の増大による応力集中」の程度を小さくすることができると考えられる。
【００７２】
図８は、係る観点に基づき、スタック数＝７のスタック構造において、７枚のセパレータ１２のうちで、２枚だけ平面部１２ａの厚さの大きい（ｔ＝ｔＢ）「剛性の高い」セパレータ（以下、「高剛性セパレータ１２Ｂ」と称呼する。微細なドットで示したセパレータを参照）が挿入され、残りの５枚が平面部１２ａの厚さの小さい（ｔ＝ｔＡ（＜ｔＢ））「剛性の低い」セパレータ（以下、「通常セパレータ１２Ａ」と称呼する。）とされた例を示している。ここで、通常セパレータ１２Ａが前記「非特定セパレータ」に対応し、高剛性セパレータ１２Ｂが前記「特定セパレータ」に対応する。
【００７３】
このように、スタック数が大きい場合であっても、一定の条件の下で複数のセパレータ１２の一部として高剛性セパレータ１２Ｂを挿入すれば、「接合部の剥がれ」の発生が確実に抑制されることが実験を通して確認されている。
【００７４】
以下、通常セパレータ１２Ａと高剛性セパレータ１２Ｂにおける平面部１２ａの厚さの割合（従って、セパレータの「剛性」の割合）の適切な範囲、スタック構造において挿入すべき１又は複数の高剛性セパレータ１２Ｂの配置に関する適切な条件等について説明する。
【００７５】
本例では、セパレータ１２の「剛性」を表す値として、図９に示すように、単独の状態にあるセパレータ１２の周縁部における薄板体１１との接合部に対して接合面に沿った方向（即ち、平面方向に沿った方向）に所定の大きさの外力Ｆ（即ち、上記「せん断力」）を加えた場合における前記接合部の外力方向の変位量δ（図１０を参照）が導入された。この変位量δが小さいほどセパレータ１２の「剛性」が高いことを意味する。
【００７６】
検討によれば、通常セパレータ１２Ａの平面部１２ａの厚さｔＡに対する高剛性セパレータ１２Ｂの平面部１２ａの厚さｔＢの割合（ｔＢ／ｔＡ）は、２００％以上であることが好ましい。換言すれば、通常セパレータ１２Ａの変位量δＡに対する高剛性セパレータ１２Ｂの変位量δＢの割合（δＢ／δＡ）は、７０％以下であることが好ましい。これによれば、「接合部の剥がれ」の発生を効果的に抑制できることが判明した。
【００７７】
以下、このことを確認した実験の結果を表１に示す。以下、「スタック数がＮ」の構造を「Ｎ段スタック」とも称呼する。この実験には、薄板体として燃料極層（支持基板）の厚さ１５０μｍ、電解質層の厚さ３μｍ、空気極層の厚さ２０μｍの燃料極支持型セルを用いた５段スタック（６セル）が使用された。５枚のセパレータのうち高剛性セパレータが１枚挿入され、高剛性セパレータの挿入位置は、下から３層目（即ち、５枚のセパレータの真ん中）とされた（即ち、通常セパレータの（最大）連続枚数は２である）。
【００７８】
各セパレータの材質はSUS430であり、各セパレータはエッチング加工により作製された。各セパレータの両面に形成される流路深さは空気側、燃料側とも３００μｍとされた。以上の条件下、通常セパレータ（４枚）と高剛性セパレータ（１枚）の厚さの組み合わせを種々変更して、「接合部の剥がれ」の発生の有無が評価された。「接合部の剥がれ」は、スタック組立て後において、スタック内にガスを流してスタック内部及び外部でのシール不良についてリーク試験を実施することで確認した。
【００７９】
【表１】
2010140639.tif 000003
【００８０】
表１から理解できるように、厚さｔＡに対する厚さｔＢの割合（ｔＢ／ｔＡ）が２００％以上であり、且つ、変位量δＡに対する変位量δＢの割合（δＢ／δＡ）が７０％以下である場合に、「接合部の剥がれ」の発生が抑制され得る。
【００８１】
また、検討によれば、スタック構造における複数のセパレータ１２について、１又は複数の高剛性セパレータ１２Ｂは、３つ以上の通常セパレータ１２Ａが積層方向において連続して配置されないように、且つ、高剛性セパレータ１２Ｂが積層方向において連続して配置されないように、配置されることが好ましい。これによれば、平面部１２ａの厚さの大きい高剛性セパレータ１２Ｂの枚数を過度に多くすることなく、「接合部の剥がれ」の発生を効果的に抑制できることが判明した。即ち、「接合部の剥がれ」の発生を抑制し、且つ、厚さの大きい高剛性セパレータ１２Ｂを含ませることに起因する、燃料電池１０全体の特に積層方向（高さ方向）の大型化、並びに、燃料電池１０全体の熱容量の増大による昇温性能（従って、起動性）の低下を抑制できることが判明した。
【００８２】
以下、このことを確認した実験の結果を表２、表３に示す。表２に結果を示した実験では４段スタック（５セル）が使用され、表３に結果を示した実験では７段スタック（８セル）が使用された。高剛性セパレータの厚さは100μmとされ、通常セパレータの厚さは50μmとされた。その他の条件については表１に結果を示した実験と同じである。
【００８３】
以上の条件下、高剛性セパレータの挿入枚数と高剛性セパレータの挿入位置との組み合わせ（従って、通常セパレータの（最大）連続枚数）を種々変更して、「接合部の剥がれ」の発生の有無が評価された。ここで、表２、表３において、「高剛性セパレータ挿入位置」とは、全セパレータのうちで下から何層目に高剛性セパレータが挿入されたかを示している。
【００８４】
【表２】
2010140639.tif 000004
【００８５】
【表３】
2010140639.tif 000005
【００８６】
表２、表３から理解できるように、スタック構造における複数のセパレータについて、１又は複数の高剛性セパレータが、通常セパレータの（最大）連続枚数が３以上とならないように（即ち、２以下となるように）、且つ、高剛性セパレータが連続しないように、配置される場合に、高剛性セパレータの枚数を過度に多くすることなく「接合部の剥がれ」の発生が抑制され得る。
【００８７】
以上、説明したように、本発明の実施形態に係る平板スタック構造を有する固体酸化物型燃料電池１０では、化学反応がなされる複数の薄板体１１と前記化学反応に必要な２種類のガスを分離する複数のセパレータ１２とが交互に積層・接合されてスタック構造が形成される。複数のセパレータ１２の一部として高剛性セパレータ１２Ｂが挿入される。これにより、スタック数が大きい場合であっても、上述の「スタック数の増大による応力集中」に起因する「接合部の剥がれ」の発生が確実に抑制され得る。
【００８８】
なお、本発明は上記実施形態に限定されることはなく、本発明の範囲内において種々の変形例を採用することができる。例えば、上記実施形態では、高剛性セパレータ１２Ｂとして、図８に示すように通常セパレータ１２Ａよりも平面部１２ａの厚さが大きいものが使用されているが、図１１に示すように、高剛性セパレータ１２Ｂとして、形状は通常セパレータ１２Ａと同じである一方でヤング率が大きい材質からなるものが使用されてもよい。
【００８９】
また、図１２に示すように、高剛性セパレータ１２Ｂとして、セパレータ１２に燃料電池１０を加熱するヒータ（セパレータ１２よりも高剛性）を固設したものを使用してもよい。この場合、例えば、通常セパレータ１２Ａを上下に対称に２分割して得られる上側部１２Ｂ１と下側部１２Ｂ２との間にヒータ１２Ｂ３を介装して高剛性セパレータ１２Ｂを形成することができる。ヒータ１２Ｂ３としては、抵抗加熱方式のもの、或いは、燃料ガスを燃焼して得られる熱を利用する方式のもの等が使用され得る。
【００９０】
また、高剛性セパレータ１２Ｂとして、通常セパレータ１２Ａよりも「枠体部」の肉厚（＝（Ａ−Ｌ）／２）が大きいものが使用されてもよい。
【００９１】
また、上記実施形態において、燃料極層１１ｂは、白金、白金−ジルコニアサーメット、白金−酸化セリウムサーメット、ルテニウム、ルテニウム−ジルコニアサーメット等から構成することができる。
【００９２】
また、空気極層１１ｃは、例えば、ランタンを含有するペロブスカイト型複合酸化物（例えば、上述のランタンマンガナイトのほか、ランタンコバルタイト）から構成することができる。ランタンコバルタイト及びランタンマンガナイトは、ストロンチウム、カルシウム、クロム、コバルト（ランタンマンガナイトの場合）、鉄、ニッケル、アルミニウム等をドープしたものであってよい。また、パラジウム、白金、ルテニウム、白金−ジルコニアサーメット、パラジウム−ジルコニアサーメット、ルテニウム−ジルコニアサーメット、白金−酸化セリウムサーメット、パラジウム−酸化セリウムサーメット、ルテニウム−酸化セリウムサーメットであってもよい。
【００９３】
また、上記実施形態においては、薄板体１１及びセパレータ１２の平面形状は正方形であるが、長方形、円形、楕円形等であってもよい。
【００９４】
また、上記実施形態においては、反応装置として固体酸化物型燃料電池（ＳＯＦＣ）が採用されているが、セラミックリアクタ、例えば、排ガス浄化リアクタが採用されてもよい。
【００９５】
また、上記実施形態においては、スタック数が大きい場合であっても、一定の条件の下で複数のセパレータ１２の一部として高剛性セパレータ１２Ｂを挿入することで、スタック構造全体の大型化を抑制しつつ「接合部の剥がれ」の発生が確実に抑制されている。これに対し、複数のセパレータ１２を全て通常セパレータ１２Ａとした場合であっても、一定の条件の下で、上側蓋部材２１及び下側蓋部材２２の少なくとも１つ（以下、「高剛性蓋部材」と呼ぶ。）の剛性を通常セパレータ１２Ａの剛性よりも高くすることで、スタック数が大きい場合であっても、スタック構造全体の大型化を抑制しつつ「接合部の剥がれ」の発生が確実に抑制されることが実験を通して確認されている。即ち、「高剛性蓋部材」の剛性を複数の通常セパレータ１２Ａの剛性より高くすることによっても、「スタック数の増大による応力集中」の程度を小さくすることができると考えられる。
【００９６】
具体的には、単独の状態にある高剛性蓋部材の周縁部における薄板体１１との接合部に対して接合面に沿った方向（即ち、平面方向に沿った方向）に所定の大きさの外力Ｆ（即ち、上記「せん断力」、図９を参照）を加えた場合における前記接合部の外力方向の変位量δ（図１０を参照）を「δＣ」とすると、通常セパレータ１２Ａの変位量δＡに対する高剛性蓋部材の変位量δＣの割合（δＣ／δＡ）が７０％以下である場合、「接合部の剥がれ」の発生が効果的に抑制できることが、上述した表１に結果を示した実験に相当する実験を通して判明している。
【００９７】
なお、上側蓋部材２１及び下側蓋部材２２の何れか一方が高剛性蓋部材に対応していても、上側蓋部材２１及び下側蓋部材２２の両方が高剛性蓋部材に対応していてもよい。
【００９８】
以下、セパレータ１２の平面部１２ａの厚さｔについて付言する。厚さｔは、３０μｍ〜１５０μｍであることが好ましい。一般に、金属製の薄板では、バルク材料からなる薄板に比べて、酸化腐食が進行し易い。このため、厚さｔが３０μｍ未満では、スタック（ＳＯＦＣ）を長時間（例えば、７００℃で数百時間程度）に亘って作動させた場合、セパレータ１２の酸化腐食の進行に起因して、セパレータ１２の平面部１２ａを介して空気流路ＡＣと燃料流路ＦＣとの間でガスリークが発生する。
【００９９】
一方、厚さｔが１５０μｍより大きい場合、セパレータ１２の剛性が高くなる点については好ましいが、セパレータ１２の熱容量（従って、スタック全体の熱容量）が大きくなり、スタックを急速に起動させる場合に問題が生じる。具体的には、急速起動時において、スタック内の温度分布（最高温度と最低温度との差）が大きくなることに起因して、スタック内で発生する熱応力が大きくなり、スタックに破損が生じ易くなる。
【０１００】
特に、小型のスタック（例えば、体積が１ｍｍ３〜３０ｍｍ３）の場合、出力に対するスタックの外表面積が小さいから、スタック内の温度分布が大きくなり易い。例えば、安定して発電している状態（安定発電時）においても、２０〜５０℃程度の温度分布が不可避的に発生する。具体的には、積層方向の中央部に近づくほど温度が高く、積層方向の両端部に近づくほど温度が低くなる。この温度分布は、セパレータ１２の厚さが大きくてセパレータ１２の熱容量が大きいほど大きくなる。加えて、この温度分布は、急速起動時にて、安定発電時よりも大きくなる。従って、特に、小型のスタックの場合、セパレータ１２の熱容量（従って、スタック全体の熱容量）が大きいと、急速起動時においてスタック内の過大な熱応力に起因して、スタックに破損が生じ易くなる。
【図面の簡単な説明】
【０１０１】
【図１】本発明の実施形態に係る固体酸化物型燃料電池の破断斜視図である。
【図２】図１に示した燃料電池の部分分解斜視図である。
【図３】図２に示した１−１線を含むとともにｘ−ｚ平面と平行な平面に沿ってセパレータを切断したセパレータの断面図である。
【図４】図１に示した薄板体及び薄板体を支持した状態におけるセパレータを、図２に示した２−２線を含むとともにｙ−ｚ平面と平行な平面に沿って切断した縦断面図である。
【図５】図１に示した燃料電池における燃料と空気の流通を説明する図である。
【図６】反っている薄板体と反っていないセパレータとが交互に積層される様子を示した模式図である。
【図７】図６に示した構成部品が積層・接合された後の状態を示した模式図である。
【図８】スタック構造において複数のセパレータの一部として平面部の厚さが大きい高剛性セパレータが挿入されたものの一例を示した模式図である。
【図９】セパレータの剛性を規定するためにセパレータに加えられる外力の位置、向き等を説明するための図である。
【図１０】セパレータの剛性を規定するために使用されるセパレータの変位量を説明するための図である。
【図１１】本発明の実施形態の変形例に係る図８に対応する図である。
【図１２】本発明の実施形態の他の変形例に係る図８に対応する図である。
【符号の説明】
【０１０２】
１０…燃料電池、１１…薄板体、１１ａ…ジルコニア固体電解質層、１１ｂ…燃料極層、１１ｃ…空気極層、１２…セパレータ、１２ａ…平面部、１２ｂ…上方枠体部、１２ｃ…下方枠体部、２１…空気流路、２２…燃料流路
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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