(57)【要約】【課題】より実用的な噴霧熱分解装置用の反応室を提供する。【解決手段】原料のミストを熱分解する噴霧熱分解装置のための反応室を、ミストＭを、ミストを加熱するための加熱手段１０に対してより遠位部位からより近位部位へと移送可能な移送経路４を備えるようにする。こうした反応室２によると、反応室２内に形成される温度分布を利用してミストの熱履歴を均一化できる。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料のミストを熱分解する噴霧熱分解装置のための反応室であって、
前記ミストを、前記ミストを加熱するための加熱手段に対してより遠位部位からより近位部位へと移送可能な移送経路を備える、反応室。
【請求項２】
前記遠位部位は、前記加熱手段によって囲繞される被加熱空間の中央部又はその近傍であり、前記近位部位は反応室の外周部又はその近傍である、請求項１に記載の反応室。
【請求項３】
前記移送経路は前記ミストが段階的に前記近位部位に近接するように形成されている、請求項１又は２に記載の反応室。
【請求項４】
前記移送経路は、前記加熱手段に対して異なる距離で離間した複数の流路がそれぞれ最も近接する他の前記流路とその一部において連通された多重管構造を有する、請求項３に記載の反応室。
【請求項５】
前記多重管構造の前記複数の流路が、前記ミストが前記複数の流路を交互に逆方向に移送するように連通されている、請求項４に記載の反応室。
【請求項６】
噴霧熱分解装置において原料のミストを熱分解する反応ユニットであって、
請求項１〜５のいずれかに記載の反応室と、
該反応室を加熱する加熱手段と、
を備える、反応ユニット。
【請求項７】
噴霧熱分解装置であって、
原料をミスト化して原料ミストを形成するミスト化ユニットと、
請求項６に記載の反応ユニットと、
前記反応室から排出される反応生成物を回収する回収ユニットと、
前記ミストを前記反応室に供給するキャリアガス供給ユニットと、
を備える、装置。
【請求項８】
セラミックス粉末の製造方法であって、
前記セラミックス粉末の原料のミストを準備する工程と、
前記ミストを所定温度に加熱された請求項１〜５のいずれかに記載の反応室に供給して熱分解する工程と、
前記反応室から前記熱分解工程の反応生成物を回収する工程と、
を備える、製造方法。
【請求項９】
前記熱分解工程は、前記ミストを昇温態様の温度勾配下で熱分解する工程である、請求項８に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、噴霧熱分解装置の反応室、反応ユニット及び噴霧熱分解装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
セラミックスや金属粉末の合成方法として噴霧熱分解法が知られている。噴霧熱分解法は、セラミックスや金属の原料液をミスト化し、このミストを原料の熱分解温度以上の雰囲気にガス流とともに供給して、溶媒の蒸発、金属塩の析出及び熱分解を経て、セラミックス又は金属粉末を得る。噴霧熱分解方法によれば、粒度分布が揃いほぼ球状の微粒子を合成でき、たとえば、固体酸化物形燃料電池の電極用微粒子合成法として有用である。一方、粒子合成速度が低く量産化が困難であるという問題がある。
【０００３】
噴霧熱分解方法を実施する噴霧熱分解装置としては、例えば、管状の反応室を複数の加熱帯に区画して温度勾配を設けることが行われている（特許文献１、２）。
【０００４】
これらの噴霧熱分解装置は、いずれも図１１に示すように、原料液をミスト化するミスト化ユニットと、ミストを加熱して原料を熱分解するため雰囲気を形成する反応ユニットと、反応ユニットから排出される粉末を回収する回収ユニットと、前記反応のための雰囲気にミストを供給するとともに前記反応雰囲気から合成粉末を回収するためのガス流を形成するキャリアガス供給ユニットと、を備えている。反応ユニットは、通常、周囲にヒーターを備える単管状の反応室構造を有しており、一方の開口からキャリアガスによってミストが供給され他方の開口からミストが排出されるようになっている。
【０００５】
【特許文献１】特開平５−２５３４６９号公報
【特許文献２】特開平１１−７１６０１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
噴霧熱分解法によってセラミックス粉末等を量産化可能に効率よく生産する手段の一つとして、反応室のスケールアップが考えられる。
【０００７】
しかしながら、反応室の管径を大きくすると、組成や粒径分布が均質な合成粉末を得ることが困難になってしまうことがわかった。本発明者らの検討によれば、こうした不均質化は、反応室の大径化により半径方向での温度分布が生じ、それにより、ミストの通過部位により温度履歴が相違することによるものであることがわかった。
【０００８】
そこで、本発明は、より実用的な噴霧熱分解装置用の反応室、反応ユニット及び噴霧熱分解装置を提供することを一つの目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、反応室の大径化に伴う半径方向の温度分布を緩和するよりも、敢えてこの温度分布を利用して原料ミストの熱履歴を均一化できるという知見を得た。本発明者らは、これらの知見に基づき本発明を完成した。すなわち、本発明によれば、以下の手段が提供される。
【００１０】
本発明によれば、原料のミストを熱分解する噴霧熱分解装置のための反応室であって、前記ミストを、前記ミストを加熱するための加熱手段に対してより遠位部位からより近位部位へと移送可能な移送経路を備える、反応室が提供される。
【００１１】
本発明の反応室においては、前記遠位部位は、前記加熱手段によって囲繞される被加熱空間の中央部又はその近傍であり、前記近位部位は反応室の外周部又はその近傍とすることができる。また、前記移送経路は前記原料ミストが段階的に前記近位部位に近接するように形成されていてもよいし、連続的に前記近位部位に近接するように形成されていてもよい。また、前記移送経路は、前記加熱手段に対して異なる距離で離間した複数の流路のそれぞれがその一部において最も近接する他の前記流路と連通された多重管構造を有していてもよい。さらに、この態様において、前記多重管構造の前記複数の流路が、原料ミストが前記複数の流路を交互に逆方向に移送するように連通されていてもよい。
【００１２】
本発明によれば、噴霧熱分解装置において原料のミストを熱分解する反応ユニットであって、上記いずれかに記載の反応室と、該反応室を加熱する加熱手段と、を備える、反応ユニットが提供される。
【００１３】
本発明によれば、噴霧熱分解装置であって、原料をミスト化して原料ミストを形成するミスト化ユニットと、上記反応ユニットと、前記反応室から排出される反応生成物を回収する回収ユニットと、前記原料ミストを前記反応室に供給するキャリアガス供給ユニットと、を備える、装置が提供される。
【００１４】
本発明によれば、セラミックス粉末の製造方法であって、前記セラミックス粉末の合成原料のミストを準備する工程と、前記ミストを所定温度に加熱された請求項１〜５のいずれかに記載の反応室に供給して熱分解する工程と、前記反応室から前記熱分解工程の反応生成物を回収する工程と、を備える、製造方法が提供される。この製造方法においては、前記熱分解工程は、前記ミストを昇温態様の温度勾配下で熱分解する工程としてもよい。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明は、噴霧熱分解装置用の反応室、該反応室を有する噴霧熱分解装置用の反応ユニット及び噴霧熱分解装置に関する。本発明の噴霧熱分解装置用の反応室は、原料のミストを、該ミストを加熱するための加熱手段に対してより遠位部位からより近位部位へと移送可能な移送経路を備えることができる。このようなミスト移送経路を備えるため、反応室を大径化するのに伴って生じる反応生成物の品質の低下を回避又は抑制できる。したがって、本発明によれば、噴霧熱分解法により効率的に反応生成物を製造することができる。
【００１６】
本発明の反応室のミスト移送経路による作用の概略を図１に示す。図１（ａ）に示すように、反応室を大径化すると、図１（ｂ）及び図１（ｃ）に示すように、反応室内にキャリアガス流があるとき反応室内における加熱手段からの距離の相違によって反応室内に温度分布が形成されやすくなる。すなわち、反応室のミスト供給口からの距離が同一であっても、ミスト粒子が存在する位置（加熱手段から遠いか近いか）によりミストが受け取る熱量が異なりやすくなる。このため、反応室を通過するミストの通過軌跡によりミストが受ける熱履歴が異なってしまう。この結果、ミストの受ける熱履歴が不均一化し、得られる反応生成物の品質をコントロールできなくなり、反応生成物の品質が低下してしまう。しかしながら、本発明の反応室は、図１（ｄ）及び図２に示すように、加熱手段１０に対してより遠位部位からより近位部位にミスト移送可能な移送経路を備えているため、ミストは、加熱手段からの距離に応じて形成される温度分布の低温部分から高温部分へと移送され、温度分布の特定温度部位のみを移送されるのが回避されている。したがって、本発明によれば、スケールアップ等により反応室内において温度分布が形成されやすくなっても、ミストの受ける熱履歴の不均一化が回避又は抑制される。よって、上記のとおり、本発明によれば、噴霧熱分解法により効率的に反応生成物を製造できる。
【００１７】
また、本発明の反応室によれば、ミストは加熱手段に対してより遠位部位からより近位部位に、すなわち、反応室内に形成される可能性のある温度分布の低温部位から高温本部位に移送される。このため、ミストは、加熱手段により徐々に加熱されることになり、昇温態様の温度勾配で加熱され熱分解されることになる。また、反応室内を複数の加熱帯に分離して温度勾配を形成しなくても昇温態様の温度勾配により加熱されることになる。したがって、本発明の反応室によれば、昇温態様の温度勾配による反応制御を容易に実現可能となっている。さらに、本発明の反応室によれば、移送経路の態様のほか、流量、加熱手段による温度制御を組み合わせることで従来にないより精度よくしかも複雑な温度制御が可能となり、より高度な反応生成物の組成、粒径及び構造制御が可能となる。
【００１８】
以下、本発明の各種実施形態について適宜図面を参照しながら詳細に説明する。図１は、既に述べたように、本発明の反応室のミスト移送経路による作用の概略を示す図であり、図２は、本発明の反応室及び反応ユニットの一例を示す図であり、図３は、ミスト移送態様の例を示す図であり、図４は、図１に示す、段階的に連続的にミストを移送する移送経路を構成する多重間構造の一例を示す図であり、図５は、段階的にミストを移送する移送経路の他の一例を示す図であり、図６は、連続的にミストを移送する移送経路の一例を示す図であり、図７は本発明の噴霧熱分解装置の一例を示す図である。
【００１９】
（反応室）
図２に示すように、本発明の反応室２は、ミストＭを熱分解するために加熱手段１０によって加熱される被加熱空間１２内にあり、原料のミストＭを移送する移送経路４を備えている。被加熱空間１２にある反応室２の内部は、移送経路４によってミストＭが移送される経路が規定されている。反応室２及び移送経路４を構成する隔壁は、アルミナ、ムライト等、必要に応じた耐熱性を有するセラミックスの他、ガラス、金属、樹脂等を用いることができる。
【００２０】
加熱手段１０は、必ずしも移送経路４に一体化されているものではないが、後述する噴霧熱分解装置３０及びそのための反応ユニット２０に備えられる。加熱手段１０は、内側に反応室２を配置し囲繞できるような被加熱空間１２を形成している。加熱手段１０は、通常、反応室２内部を均一に加熱するために、反応室２内の外周に沿って均等に備えられている。
【００２１】
移送経路４は、ミストＭを加熱するための設置される加熱手段１０に対してより遠位部位から近位部位にミストＭを移送可能に形成されている。上述の加熱手段１０の配置形態に基づくと、加熱手段１０に対してより遠位部位とは、多くの場合、反応室２の奥側、すなわち、中央部又はその近傍である。また、加熱手段１０に対してより近位な部位とは、多くの場合、反応室２の内部であってその外周側又はその近傍である。図１に示すように、加熱手段１０に対してより遠位部位では、可能性ある温度分布のより低温部分に相当し、より近位部位は可能性ある温度分布のより高温部分に相当することになる。
【００２２】
移送経路４の形態は特に限定されない。結果として、あるいは全体として、より遠位部位（より低温部分）から近位部位（より高温部分）に移送されていれば足りる。より具体的には、反応室２の中央部近傍から外周部近傍に移送されていれば足りる。例えば、移送距離（又は移送時間）を横軸とし、加熱手段１０からの距離を縦軸とする移送態様としては、図３に示すような各種の態様及びこれらの組み合わせ等が挙げられる。すなわち、移送経路４は図３（ａ）に示すように、移送距離の増大に応じて段階的に近位部位に近接する移送態様が挙げられる。この移送態様によれば、図３（ｂ）に示すように、移送距離の増大に応じて温度が段階的に上昇する昇温態様を実現することができる。また、図３（ｃ）に示すように移送距離の増大に応じて連続的に近位部位に近接する移送態様が挙げられる。この移送態様によれば、図３（ｄ）に示すように、移送距離に応じて連続的に温度が上昇する昇温態様を実現することができる。さらに、図３（ｅ）に示すように、移送距離の増大に対して連続的に近位部位に近接する態様と段階的に近位部位に近接する態様とを組み合わせた態様が挙げられる。この移送態様によれば、図３（ｆ）に示すように、移送距離に応じて温度が連続的に上昇する態様と段階的に上昇する昇温態様を実現することができる。
【００２３】
段階的な移送態様の移送経路４としては、例えば、図２に示すような反応室２の多重管構造が挙げられる。この態様では、移送経路４は、加熱手段１０に対して異なる距離で配置される複数の流路６が連通されて形成されている。より具体的には、複数の流路６がそれぞれ最も近接する他の流路６とその一部において連通された多重管構造を有している。このような多重管構造によると、ミストは、一定距離（一定時間）を、加熱手段１０から同一距離にある一の流路６を移送された後、連通部位７にて異なる距離（より近位部位）にある隣の流路６に移動する。こうした多重管構造は、ミストＭをより長い時間かけて加熱分解するのに適している。特に、図２に示すように、加熱手段１０によって囲繞されて形成される被加熱空間１２が一定方向に長く伸びるように備えられている場合、被加熱空間１２の長手方向に沿って各流路６を形成することで各流路６の長さも長くすることができる。また、このような場合において、各流路６が加熱手段１０の長手方向の端部側で隣の流路６に連通されると、結果として、ミストＭが複数の流路６を交互に逆方向に移送されることになる。このような移送経路４を確保することで十分な移送距離（時間）を得ることができる。
【００２４】
図２に示す多重管構造は、例えば、図４に示すように、複数の片側に底部を有していてもよい管状体１４、１５、１６で構築できる。これらの管状体１４、１５、１６は、それぞれ流路に対応している。管状体１４、１５、１６は、いずれも耐熱性等の観点からセラミックス製であることが好ましい。こうした管状体１４〜１６のうち、最も近位部位（中央部側）にある管状体１４が、金属製等の固定手段に対してセラミックス製の固定手段Ａにより固定されている。管状体１４の図４中下端の開口は、反応室２へのミストＭの供給口であり、移送経路４の開始端である。管状体１４の図４中上端開口は、セラミックス製固定手段Ｂにより固定されるとともに封止されている。さらに、封止部位の近傍には連通部位となるスリット状の開口１４ａが形成されている。管状体１４のすぐ外側には、底部を有する管状体１５が備えられている。管状体１５は、管状体１４の上端部を封止したセラミックス製固定手段Ｂがその底部に挿入されて固定されている。管状体１５の下端開口は、セラミックス製固定手段Ａに固定されるとともに封止されている。管状体１５の封止部位の近傍には連通部位となるスリット状の開口１５ａが形成されている。管状体１５のさらに外側に管状体１６が備えられている。底部を有しない管状体１６は、その下端側がセラミックス製固定手段Ａで固定及び封止されているとともに、上端側は開放されている。管状体１６の上端開口は、反応室２からのミストＭの排出口であり、移送経路４の終端でもある。
【００２５】
また、段階的な移送態様の移送経路４の別例を図５に示す。図５に示す態様では、図１に示す態様とは異なり、加熱手段１０で囲繞されて形成される被加熱空間１２内を周方向に沿ってミストＭを移送する移送経路４が形成されている。この移送経路４は、例えば、周方向でのミストＭの移送を誘導するように、各流路６の周方向の端末を封止するとともに、その近隣の流路６への連通部位７を備えている。こうした態様は、より短時間でミストＭを分解するのに適している。こうした態様は、また、反応室２が扁平な場合には、移送距離を確保しやすい。
【００２６】
連続的な移送態様の移送経路４としては、例えば、図６に示すスパイラル状の移送経路４が挙げられる。この態様では、反応室２内を周方向に沿ってスパイラル状にミストＭが移送される。スパイラル状の移送経路によれば、図３（ｄ）に示す昇温態様を容易に実現することができる。また、このようなスパイラル状の移送経路４を複数個重ねるとともに、重ねた移送経路４毎に徐々に設定温度の高い加熱手段１０を組み合わせることにより、図３（ｅ）に示す移送経路を構築でき、図３（ｆ）に示す昇温態様を容易に実現することができる。
【００２７】
本発明の反応室２は、移送経路４の各種態様と、流量制御及び加熱手段の温度制御により、ミストＭに対する熱履歴を高度に調整することができる。本発明の反応室２によれば、移送経路６を、ミストＭを、加熱手段１０に対して遠位部位から近位部位まで移送するため、昇温態様の温度勾配を容易に構成できるが、加えて、流量制御や加熱手段の温度制御（異なる温度帯の形成等）により、より細かく温度勾配を制御することも可能である。熱履歴の均質化組成、粒径及び粒子構造を精度よく制御できる。
【００２８】
反応室２へのミストＭの供給口と排出口は、移送経路４の形態に応じて適宜決定される。排出口では、反応生成物の粒子を捕集するため、供給口と排出口とは排出口での捕集を妨げない程度に離間されていることが好ましい。
【００２９】
（噴霧熱分解装置の反応ユニット）
本発明の噴霧熱分解装置において原料のミストを熱分解する反応ユニット２０は、本発明の反応室２と、前記ミストを加熱するための加熱手段１０と、を備えることができる。こうした反応ユニット２０によれば、従来の噴霧熱分解装置の反応ユニットに替えて用いることで効率的に噴霧熱分解法によりセラミックス粉末などを製造できる。なお、本発明の反応ユニット２０における反応室２は、既に説明した本発明の反応室２の各種実施態様をそのまま適用できる。加熱手段１０は、ミストＭを熱分解できる程度に加熱可能な加熱装置であればよい。
【００３０】
（噴霧熱分解装置）
本発明の噴霧熱分解装置３０は、図７に示すように、ミスト化ユニット３２と、反応室２と、加熱手段１０と、反応生成物を回収する回収ユニット３４と、キャリアガス供給ユニット３６と、を備えている。本発明の噴霧熱分解装置３０によれば、本発明の反応室２を備えているため、効率的に均質な反応生成物を得ることができる。また、熱分解にあたり、昇温態様での温度勾配を容易に付与できるため、組成、粒径及び粒子構造がよく制御された均質な反応生成物を得ることができる。なお、本発明の噴霧熱分解装置３０における反応室２としては、既に説明した本発明の反応室２の各種態様をそのまま適用できる。加熱手段１０は、ミストＭを熱分解できる程度に加熱可能な加熱装置であればよい。
【００３１】
ミスト化ユニット３２は、合成原料の溶液又は懸濁液をミスト化するものである。ミスト化ユニット３２におけるミスト化手法は特に限定されないが、例えば、噴霧ノズルを用いたノズル式や超音波方式などが挙げられる。二流体ノズルや圧力噴霧ノズルなどノズル方式や超音波方式を採用するにあたっても、各種態様を採ることができる。回収ユニット３４は、反応生成物を捕集できれば特に限定されないが、典型的には、集塵手段等が利用される。キャリアガス供給ユニット３６は、反応室２に所要量のミストＭを供給可能に構成される。キャリアガスは外気又は特定ガス源からのガスを用いてもよい。キャリアガスの供給手法は特に限定されない。ミスト化ユニット３２におけるミスト生成時の噴射ノズルによる吸気を利用して外気等を取り込むものであってもよいし、送気ポンプでキャリアガスを供給してもよい。なお、図７に示す例では、キャリアガス供給ユニット３６をミスト導入側に形成したが、これに限定するものではなく、回収ユニット３４の下流に設けることもできる。
【００３２】
本発明の噴霧熱分解装置３０は、金属酸化物であるセラミックス粉末の合成に好ましく用いることができる。例えば、固体酸化物形燃料電池の燃料極材料及び燃料極の支持体材料の粉末の合成に適している。
【００３３】
本発明のセラミックス粉末の製造方法は、セラミックス粉末の原料のミストを準備する工程と、ミストを所定温度に加熱された反応室に供給して熱分解する工程と、反応室から前記熱分解工程の反応生成物を回収する工程と、を備えることができる。本発明の製造方法は、本発明の反応室を用いており、このため、効率的に均質な反応生成物を得ることができる。また、熱分解工程を、ミストを昇温態様の温度勾配下で熱分解する工程とするとき、その温度制御を、移送経路の形態、流量、加熱温度等で制御できるため、組成、粒径及び粒子構造がよく制御された均質な反応生成物を得ることができる。
【００３４】
以下、本発明を実施例を挙げてより具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって何ら限定されるものではない。
【実施例１】
【００３５】
（反応室内部の半径方向における温度分布の確認）
本実施例では、図５
に示す構造の反応室を作製して熱分解反応装置を構成し、キャリアガスの供給時と非供給時における反応室内部温度を、加熱手段からの距離の異なる部位、すなわち、反応室中心部（第１の管状体内部）、中間部（第１の管状体と第２の管状体の間）及び外周部（第２の管状体及び第３の管状体の間）で測定した。なお、図５に示す反応室の多重管構造は、最内部の管状体としてアルミナ製の管状体、中央部及び最外部の管状体としてムライト製の管状体を用いた。加熱温度は、５００℃、６５０℃及び８００℃とし、キャリアガスの移動方向において温度勾配は付与しなかった。また、キャリアガス流量は６０Ｌ／分とした。結果を、図８に示す。
【００３６】
図８に示すように、いずれの加熱温度であっても、キャリアガスの非供給時には反応室中心部、中間部及び外周部で温度はほぼ同等であったが、キャリアガス供給時には、中心部で最も低く、次いで中間部、さらに外周部で高温となっていた。すなわち、反応室の外周側に設置した加熱手段に対する距離に応じて反応室内部において温度分布が形成されていた。
【実施例２】
【００３７】
本実施例では、実施例１で利用した熱分解反応装置を用いて、図４に示す構造の反応室を作製して、キャリアガスの供給時と非供給時における反応室内部温度を、ミスト供給口からの距離に加熱手段からの距離の異なる部位（計６箇所）で測定した加熱温度は、５００℃、６５０℃及び８００℃とし、キャリアガスの移動方向において温度勾配は付与しなかった。また、キャリアガス流量は６０Ｌ／分とした。結果を、図９に示す。
【００３８】
図９に示すように、いずれの加熱温度であっても、キャリアガスの非供給時には加熱温度に応じて均一に加熱されていた。これに対して、キャリアガス供給時には、ミスト供給口付近で低く、排出口付近で高くなっていた。すなわち、キャリアガスの流れ方向に温度勾配が形成されていた。具体的には、第１管の内部では、その下段より上段が温度が高く、第１管から第２管では、その上段より下段が温度が高く、第２管から第３管では、その下段より上段が温度高くなっていた。
【実施例３】
【００３９】
本実施例では、燃料極材料として、Ｎｉ／ＳＤＣ（ＳＤＣ：Ce0.8Sm0.2O2、Ｎｉ：ＳＤＣ＝６／４（体積比））の合成粉末（複合粒子）を、実施例１で用いた多重管構造の噴霧熱分解法にて合成した。複合粒子は原料塩として、硝酸ニッケル、酸化サマリウム及び硝酸セリウムを用いた。これらの原料塩を、上記組成となるような比率で調合し、これらを硝酸に溶解した後、さらに純水を加えて濃度を調製して、噴霧熱分解用の試料液を調製した。噴霧熱分解法は、熱分解温度８００℃、に加熱した電気炉の中に実施例１の多重管構造の反応管をいれ、その中に試料溶液のミストを低温側から導入して合成した。）、キャリアガスとして６０Ｌ/分の空気を用いて行った。なお、比較例として反応管として従来の単管を用いる以外は実施例と同様に操作し、合成粉末を得た。これら２種類の合成粉末についての熱分析結果を図１０Ａ及び図１０Ｂに示す。
【００４０】
図１０Ａに示すように、多重管構造の反応管で合成した粉末については、昇温工程及び降温工程のいずれにおいても、原料などの夾雑物を示すピークが観察されず、原料の熱分解が完了していることがわかった。これに対して、図１０Ｂに示すように、従来の単管構造の反応管で合成した粉末については、その昇温工程の３００℃近傍にて異常な熱流量ピークが観察され、それと対応して重量減少が認められた。このことは、原料として用いた硝酸塩あるいは酢酸塩が熱分解せずに残っていたことを示しており、反応管内部だけを通過したミストには熱が均一に伝わっておらず、不十分にしか加熱されていないミストがあることがわかった。
【００４１】
以上のことから、多重管構造等を有する本発明の噴霧熱分解装置によれば、ミストの熱履歴を均一化し、ミスト全体を意図したように十分に加熱できることがわかった。
【００４２】
以上より、本発明が提案する多重管構造を有する反応管は大口径反応管を用いた場合でも噴霧熱分解合成に適した温度分布を得ることが可能であることが分かった。
【図面の簡単な説明】
【００４３】
【図１】本発明の反応室のミスト移送経路による作用の概略を示す図である。
【図２】本発明の反応室及び反応ユニットの一例を示す図である。
【図３】ミスト移送態様の例（ａ）、（ｃ）及び（ｅ）並びにこれらに対応する昇温態様（ｂ）、（ｄ）及び（ｆ）を示す図である。
【図４】図１に示す反応室を構成する多重管構造の一例を示す図である。
【図５】近位部位に対して段階的にミストを移送する移送経路の他の一例を示す図である。
【図６】近位部位に対して連続的にミストを移送する移送経路の一例を示す図である。
【図７】本発明の噴霧熱分解装置の一例を示す図である。
【図８】キャリアガス供給時及び非供給時における反応室内部の加熱手段に対する距離の異なる部位での温度測定結果を示す図である。
【図９】キャリアガス供給時及び非供給時における反応室内部のミスト供給口からの距離の異なる部位での温度測定結果を示す図である。
【図１０Ａ】多重管構造の反応管を用いた噴霧熱分解による合成粉末の熱分析結果を示す図である。
【図１０Ｂ】単管構造の反応管を用いた噴霧熱分解による合成粉末（比較例）の熱分析結果を示す図である。
【図１１】従来の噴霧熱分解装置の一例を示す図である。
【符号の説明】
【００４４】
２  反応室、４  移送経路、６  流路、７  連通部位、１０  加熱手段、１２  被加熱空間、２０  反応ユニット、３０  噴霧熱分解装置、３２  ミスト化手段、３４  回収手段、３６  キャリアガス供給手段
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2010018466.tif 000009
【図８】
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【図１０Ａ】
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【図１０Ｂ】
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【図１１】
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【図９】
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