(57)【要約】      （修正有）【課題】通常の使用状態において十分な気密性が得られ、ラミネート外装蓄電デバイスの外装体の内部にガスが発生した場合においては、そのガスを、特定の部位から確実に排出することができるラミネート外装蓄電デバイスの安全機構を提供する。【解決手段】互いに重ね合わせた外装フィルム２１Ａが、それぞれの外周縁部に形成された接合部２２において相互に気密に接合されてなる外装体２０を有し、当該外装体２０の内部に形成された収容部２３に蓄電デバイス要素１１および電解液が収容されて構成されたラミネート外装蓄電デバイスの安全機構であって、少なくとも一方の外装フィルム２１Ａの外面に、当該外装フィルムの接合部２２に固定され、少なくとも一端部が前記接合部以外の部分２４に位置するよう配置された針状部材２５が設けられている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
互いに重ね合わせた外装フィルムが、それぞれの外周縁部に形成された接合部において相互に気密に接合されてなる外装体を有し、当該外装体の内部に形成された収容部に蓄電デバイス要素および電解液が収容されて構成されたラミネート外装蓄電デバイスの安全機構であって、
少なくとも一方の外装フィルムの外面に、当該外装フィルムの接合部に固定され、少なくとも一端部が前記接合部以外の部分に位置するよう配置された針状部材が設けられていることを特徴とするラミネート外装蓄電デバイスの安全機構。
【請求項２】
前記針状部材の両端部が前記外装フィルムにおける接合部以外の部分に位置するよう配置されていることを特徴とする請求項１に記載のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構。
【請求項３】
前記外装フィルムの各々の外周縁部に、当該外装フィルムの接合部に包囲され、当該外装体の収容部に連通する非接合部位が形成されており、前記針状部材における少なくとも一端部が前記非接合部位に位置するよう配置されていることを特徴とする請求項１または請求項２に記載のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構。
【請求項４】
前記接合部は、前記非接合部位に突出する突出部分を有し、当該接合部の突出部分に前記針状部材が固定されていることを特徴とする請求項３に記載のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構。
【請求項５】
複数の前記針状部材が設けられていることを特徴とする請求項１乃至請求項４に記載のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構。
【請求項６】
外装体の内部圧力の上昇と共に前記外装フィルムが前記針状部材によって穿孔されることにより、当該外装フィルムにガス排出孔が形成されることを特徴とする請求項１乃至請求項５に記載のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ラミネート外装蓄電デバイスの安全機構に関し、更に詳しくは、電池やキャパシタ（コンデンサ）などの蓄電デバイス要素が、２枚の外装フィルムよりなる外装体によって収容されてなるラミネート外装蓄電デバイスの安全機構に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、正極板と負極板とがセパレータを介して巻回または交互に積層されて構成された電池要素などの蓄電デバイス要素を、電解液と共に２枚の外装フィルムよりなる外装体内に収容してなるラミネート外装蓄電デバイス（電池やキャパシタ）が、携帯機器や電気自動車等の電源として使用されている。
【０００３】
かかるラミネート外装蓄電デバイスにおいては、過充電されたり、高温にさらされたりすることにより、電解液が電気分解または加熱分解されることに起因して、外装体の内部に可燃性ガス等のガスが発生し、これにより、外装体の内部圧力が上昇することがある。  而して、このような問題を解決するため、外装体における２枚の外装フィルムの接合部の一部分に接合力の弱い部分（以下、「弱接合部分」ともいう。）を形成し、内部のガス圧が上昇した場合に、この弱接合部分をガス抜き用の安全弁として機能させる構成の安全機構や、内部圧力が所定の値以上に上昇したときに自動的に開口して、可燃性ガスなどを外部に排気する安全弁を有する安全機構などが設けられたラミネート外装蓄電デバイスが提案されている（例えば、特許文献１乃至特許文献５参照）。
【０００４】
図９に、外装体における接合部位に弱接合部分が形成されてなる安全機構が設けられたラミネート外装蓄電デバイスの一例における構成を分解して示す。このラミネート外装蓄電デバイス５０の外装体は、上部外装フィルム５１Ａと下部外装フィルム５１Ｂとが重ね合わされた状態で、それぞれの外周縁部がその全周にわたって熱シールされて接合部５２が形成されることにより、内部に蓄電デバイス要素を収容する収容部が形成されてなるものであり、外装体の収容部内には、薄型の蓄電デバイス要素（例えば、電池要素やキャパシタ要素）５５が有機電解液と共に収容されている。
このラミネート外装蓄電デバイス５０には、接合部５２の一部分に、弱接合部分５３が設けられており、この弱接合部分５３が安全弁として作用することによって外装体内において多量のガスが発生した場合にも、そのガスを弱接合部分５３から放出させて圧力開放を行うことにより、外装体が破裂することが防止される。具体的には、弱接合部分５３は、接合部５２における他の部分よりシール強度が低くなっており、外装体における蓄電デバイス要素（電池要素やキャパシタ要素）が収容された収容部の内部圧力が所定の値に達すると、弱接合部分５３が優先的に剥離して排気口が形成されるものである。
また、この図の例においては、外装体は長方形の輪郭形状を有しており、短辺側の２辺の各々から、蓄電デバイス要素（電池要素やキャパシタ要素）５５を構成する複数の正極板の各々に電気的に接続された共通の正極リード部材である正極用電源タブ５６、および複数の負極板の各々に電気的に接続された共通の負極リード部材である負極用電源タブ５７が引き出されている。
【０００５】
このような構成のラミネート外装蓄電デバイスにおいては、安全機構を構成する弱接合部分には、収容用空間の内部圧力が所定の値に達したときに確実に剥離してに排気口が形成され、かつ、通常の使用状態においては、確実に密閉されて十分な信頼性が確保される程度のシール強度が要求される。然るに、製造上の観点から、このようなシール強度を有する弱接合部分を確実に形成することは容易ではない。
【０００６】
また、ラミネート外装蓄電デバイスの安全機構としては、接合部が形成された領域の少なくとも一箇所に、非接合部位が蓄電デバイス要素が収容される収容部に連続しかつ収容部に対して入り江状に設けられることにより、圧力集中部が形成され、この非接合部位が形成された領域に、外装フィルムの剥離によって内部と外部とを連通させる圧力開放部が形成されてなるものが提案されている（特許文献６参照）。
しかしながら、このような安全機構においては、内部圧力が急激に上昇した場合には、圧力集中部で剥離が生じにくいため、外装体が破裂する恐れがあり、また、比較的低い圧力で応力集中部において剥離させるためには、圧力集中部における融着幅を相当に小さくすることが必要であるため、通常の使用状態において、十分な気密性を確保することが困難である、という問題がある。
【０００７】
更に、その他のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構としては、外装体を構成する外装フィルムとして、内面側から熱融着性樹脂フィルム、金属箔および剛性を有する樹脂フィルムがこの順で積層されてなるものを用い、当該外装フィルムにおける金属箔に切り込みが設けられた構造のものが提案されている（特許文献７参照。）。
しかしながら、このような安全機構においては、外装体内の気密性が十分に確保されず、電解液の液漏れが生じる恐れがある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特許第３５５４１５５号公報
【特許文献２】特開平０５−０１３０６１号公報
【特許文献３】特開平１１−０８６８２３号公報
【特許文献４】特開２００６−２３６６０５号公報
【特許文献５】特開２００７−１５７６７８号公報
【特許文献６】特許第３８５９６４５号公報
【特許文献７】特開平１１−１６２４３６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、以上の事情に基づいてなされたものであって、その目的は、通常の使用状態において十分な気密性が得られ、ラミネート外装蓄電デバイスの外装体の内部にガスが発生した場合においては、そのガスを、特定の部位から確実に排出することができるラミネート外装蓄電デバイスの安全機構を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構は、互いに重ね合わせた外装フィルムが、それぞれの外周縁部に形成された接合部において相互に気密に接合されてなる外装体を有し、当該外装体の内部に形成された収容部に蓄電デバイス要素および電解液が収容されて構成されたラミネート外装蓄電デバイスの安全機構であって、
少なくとも一方の外装フィルムの外面に、当該外装フィルムの接合部に固定され、少なくとも一端部が前記接合部以外の部分に位置するよう配置された針状部材が設けられていることを特徴とする。
【００１１】
本発明のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構においては、前記針状部材の両端部が前記外装フィルムにおける接合部以外の部分に位置するよう配置されていてもよい。
また、本発明のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構においては、前記外装フィルムの各々の外周縁部に、当該外装フィルムの接合部に包囲され、当該外装体の収容部に連通する非接合部位が形成されており、前記針状部材における少なくとも一端部が前記非接合部位に位置するよう配置されていることが好ましい。
このようなラミネート外装蓄電デバイスの安全機構においては、前記接合部は、前記非接合部位に突出する突出部分を有し、当該接合部の突出部分に前記針状部材が固定されていることが好ましい。
また、本発明のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構においては、複数の前記針状部材が設けられていてもよい。
また、本発明のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構においては、外装体の内部圧力の上昇と共に前記外装フィルムが前記針状部材によって穿孔されることにより、当該外装フィルムにガス排出孔が形成される。
【発明の効果】
【００１２】
本発明のラミネートフィルム外装蓄電デバイスの安全機構においては、外装体内における蓄電デハイス要素が収容される収容部内にガスが発生すると、外装体の内部圧力が上昇することにより、外装体が膨張する。而して、外装体を構成する２枚の外装フィルムのいずれにもガスを排出するための孔が形成されていないため、通常の使用状態において十分な気密性が得られるが、２枚の外装フィルムの少なくとも一方の外装フィルムの外面には、一端部が外装フィルムにおける接合部以外の部分に位置するよう配置された針状部材が、当該外装フィルムの接合部に固定されているため、収容部内にガスが発生して外装体が膨張したときには、針状部材の一端部が外装フィルムを突き刺して穿孔することにより、当該外装フィルムにガス排出孔が形成され、その結果、外装体内のガスが外部に排出される。
従って、本発明のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構によれば、外装フィルムには、従来の安全機構において形成されていたガス排出孔が形成されていないため、通常の使用状態において十分な気密性が得られ、しかも、外装体の内部においてガスが発生した場合に、当該ガスの発生による内部圧力の上昇に伴って内部が膨張したときには、針状部材によって比較的低い内部圧力で外装フィルムの特定の部位にガス排出孔が形成されるので、発生したガスをガス排出孔から外部に確実に排出することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】本発明の安全機構が設けられたラミネート外装蓄電デバイスの一例の構成を示す説明用平面図である。
【図２】図１のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構を拡大して示す説明図である。
【図３】図２のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構のＡ−Ａを切断して示す説明用断面図である。
【図４】図２のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構のＢ−Ｂを切断して示す説明用断面図である。
【図５】蓄電デバイス要素の一例の構成を示す説明図である。
【図６】上部外装フィルムおよび下部外装フィルムの非接合部位が膨張した状態を示す説明用断面図である。
【図７】上部外装フィルムおよび下部外装フィルムの非接合部位に、ガス排出孔が形成された状態を示す説明図である。
【図８】安全機構の変形例を示す説明図である。
【図９】従来の安全機構が設けられたラミネート外装蓄電デバイスの一例の構成を示す説明用分解図である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下、本発明の実施の形態について詳細に説明する。
図１は、本発明の安全機構が設けられたラミネート外装蓄電デバイスの一例の構成を示す説明用平面図であり、図２は、図１のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構を拡大して示す説明図、図３は、図２のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構のＡ−Ａを切断して示す説明用断面図、図４は、図２のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構のＢ−Ｂを切断して示す説明用断面図である。である。
このラミネート外装蓄電デバイス１０においては、外装体２０は、それぞれ熱融着性を有する長方形の上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂが、互いに重ね合わせた状態で、それぞれの外周縁部の全周にわたって形成された接合部２２において相互に気密に接合されて構成されている。外装体２０の内部には、蓄電デバイス要素が収容される平面形状が矩形の収容部２３が形成され、当該収容部２３内には、蓄電デバイス要素が有機電解液と共に収容されている。
また、図示の例では、上部外装フィルム２１Ａにおける収容部２３を形成する部分には、絞り加工が施されている。
【００１５】
外装体２０における上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの外周縁部には、その一辺が収容部２３に連通し、その他の辺が接合部２２に包囲された非接合部位２４が形成されており、接合部２２は、非接合部位２４を包囲する一辺から当該非接合部位２４に突出するよう形成された突出部分２２ａを有する。
上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの各々の外面には、針状部材２５が設けられている。具体的には、針状部材２５の各々は、接合部２２における非接合部位２４を包囲する一辺に平行に並ぶよう配置され、当該針状部材２５の各々の中央部分２５ａが、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの接合部２２の突出部分２２ａに位置されてクリップ３０によって固定され、一端部２５ｂおよび他端部２５ｃの各々が非接合部位２４に位置されている。
【００１６】
外装体２０を構成する上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂとしては、例えば内側からポリプロピレン（以下、「ＰＰ」という。）層、アルミニウム層およびナイロン層などがこの順で積層されてなるものを好適に用いることができる。
上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂとして、例えばＰＰ層、アルミニウム層およびナイロン層が積層されてなるものを用いる場合には、その厚みは、通常、５０〜３００μｍである。
上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの縦横の寸法は、収容部２３に収容される蓄電デハイス要素１１の寸法に応じて適宜選択されるが、例えば縦方向の寸法が４０〜２００ｍｍ、横方向の寸法が６０〜３００ｍｍである。
また、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの接合部２２の接合幅は、例えば２〜１５ｍｍである。
【００１７】
針状部材２５を構成する材料としては、ステンレス、銅、チタン等の金属材料、セラミックス材料、硬質樹脂材料などを用いることができる。
針状部材２５の全長は、上部外装フィルム２１Ａの各部の寸法にもよるが、例えば５〜１００ｍｍ、好ましくは１０〜８０ｍｍである。
また、針状部材２５における接合部２２に位置される中央部分２５ａの長さＲ１は、例えば１ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以上であり、非接合部位２４に位置される一端部２５ｂおよび他端部２５ｃの長さＲ２，Ｒ３は、それぞれ例えば１〜３０ｍｍ、好ましくは２〜１０ｍｍである。
また、針状部材２５の径は、０．１〜３ｍｍ、好ましくは０．２〜２ｍｍである。
また、針状部材２５と接合部２２の一辺との離間距離Ｄは、例えば１〜３０ｍｍ、好ましくは２〜１０ｍｍである。
【００１８】
ラミネート外装蓄電デバイス１０を構成する蓄電デバイス要素１１は、図５に示すように、セパレータＳを介して、それぞれ正極集電体１２ａ上に正極層１２が形成されてなる複数の正極板と、それぞれ負極集電体１３ａ上に負極層１３が形成されてなる複数の負極板とが交互に積層されて構成された電極積層体１１ａを有し、この電極積層体１１ａの上面には、リチウムイオンの供給源であるリチウム金属（リチウム極層）１８が配置され、このリチウム金属１８上には、リチウム極集電体１８ａが積層されている。また、１９は、リチウム極取り出し部材である。
複数の正極板の各々は、取り出し部材１６を介して、共通の正極リード部材である、例えばアルミニウム製の正極用電源タブ１４に電気的に接続されている。一方、複数の負極板の各々は、取り出し部材１７を介して、共通の負極リード部材である、例えば銅製の負極用電源タブ１５に電気的に接続されている。
そして、正極用電源タブ１４および負極用電源タブ１５の各々は、外装体２０における一端および他端から外部に突出するよう引き出されている。
【００１９】
蓄電デバイス要素１１を構成する正極層１２としては、電極材料を、必要に応じて導電材（例えば、活性炭、カーボンブラック等）およびバインダー等を加えて成形したものが用いられる。正極１２を構成する電極材料としては、リチウムを可逆的に担持可能であれば、特に限定されないが、例えば、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＦｅＯ2 等の一般式：Ｌｉx Ｍy Ｏz （但し、Ｍは金属原子を示し、ｘ、ｙおよびｚは整数である。）で表される金属酸化物等の正極活物質、活性炭などが挙げられる。
また、蓄電デバイス要素１１を構成する負極層１３としては、電極材料をバインダーで成形したものが用いられる。負極層１３の電極材料としては、リチウムを可逆的に担持できるものであれば特に限定されないが、例えばグラファイト、種々の炭素材料、ポリアセン系物質、錫酸化物、珪素酸化合物等の粉末状、粒状の負極活物質などが挙げられる。
【００２０】
また、電解液としては、適宜の有機溶媒中に電解質が溶解されてなるものを用いることが好ましい。有機溶媒の具体例としては、例えばエチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、アセトニトリル、ジメトキシエタン等の非プロトン性有機溶媒が挙げられ、これらは単独でまたは２種類以上を組み合わせて用いることができる。また、電解質としては、リチウムイオンを生成しうるものが用いられ、その具体例としては、ＬｉＩ、ＬｉＣＩＯ4 、ＬｉＡｓＦ4 、ＬｉＢＦ4 、ＬｉＰＦ6 などが挙げられる。
【００２１】
このようなラミネート外装蓄電デバイス１０は、例えば以下のようにして製造することができる。
下部外装フィルム２１Ｂ上における収容部２３となる位置に、蓄電デバイス要素１１を配置し、この蓄電デバイス要素１１上に上部外装フィルム２１Ａを重ね合わせ、この状態で、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの外周縁部における３辺を熱融着する。これにより、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの外周縁部における３辺に接合部２２が形成される。
次いで、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの間に電解液を注入し、更に、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの外周縁部における未融着の１辺を熱融着することにより、外装体２０が形成される。
そして、外装体２０を構成する上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの外面における所要の位置に、針状部材２５を配置してクリップ３０によって固定することにより、安全機構を具えたラミネート外装蓄電デバイス１０が得られる。
【００２２】
上記のラミネートフィルム外装蓄電デバイス１０の安全機構においては、外装体２０内における蓄電デハイス要素が収容される収容部２３内にガスが発生すると、外装体２０の内部圧力が上昇することにより、外装体２０が膨張する。ここで、収容部２３内に発生したガスは、外周縁部に形成された非接合部位２４内に進入するため、外装体２０の収容部２３のみならず、図６に示すように、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの非接合部位２４も膨張する。而して、外装体２０を構成する上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂのいずれにもガスを排出するための孔が形成されていないため、通常の使用状態において十分な気密性が得られるが、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの各々の外面には、一端部２５ｂおよび他端部２５ｃの各々が上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂにおける非接合部位２４に位置するよう配置された針状部材２５が、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの接合部２２おける突出部分２２ａに固定されているため、図７に示すように、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂの非接合部位２４が更に膨張したときには、針状部材２５の一端部２５ｂおよび他端部２５ｃのいずれか一方または両方が、上部外装フィルム２１Ａまたは下部外装フィルム２１Ｂを突き刺して穿孔することにより、上部外装フィルム２１Ａまたは下部外装フィルム２１Ｂにガス排出孔２７が形成され、その結果、外装体２０内のガスが外部に排出される。
従って、このようなラミネート外装蓄電デバイス１０の安全機構によれば、従来の安全機構において形成されていたガス排出孔が形成されていないため、通常の使用状態において十分な気密性が得られ、しかも、外装体２０の内部においてガスが発生した場合に、当該ガスの発生による内部圧力の上昇に伴って内部が膨張したときには、比較的低い内部圧力で下部外装フィルム２１Ｂの特定の部位にガス排出孔２７が形成されるので、発生したガスをガス排出孔２７から外部に確実に排出することができる。
【００２３】
このような構成を有する本発明のラミネートフィルム外装蓄電デバイスの安全機構は、ラミネートフィルム外装蓄電デバイスが、リチウムイオンキャパシタなどの有機電解質キャパシタであるものの他、有機電解質電池であるものにも適用することができるが、有機電解質キャパシタが、有機電解質電池に比べ充電容量が小さいが瞬時に充電、放電できる構成を有するものであることから、ガス圧変化が大きくなる可能性があるため、特に、ラミネートフィルム外装蓄電デバイスが有機電解質キャパシタよりなるものである場合に有効である。
【００２４】
以上、本発明のラミネート外装蓄電デバイスの安全機構について、その実施の形態を説明したが、本発明は上記の実施の形態に限定されるものではなく、種々の変更を加えることができる。
例えば図８に示すように、針状部材２５は、その一端部２５ｂ（または他端部２５ｃ）が非接合部位２４に位置され、その他の部分が接合部２２に位置されてクリップ３０によって固定されていてもよい。このような構成においては、針状部材２５における非接合部位２４に位置される一端部２５ｂ（または他端部２５ｃ）の長さＲ２は、例えば１〜３０ｍｍ、好ましくは２〜１０ｍｍであり、接合部２２に固定されるその他の部分の長さは、例えば１ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以上である。
また、針状部材２５は、上部外装フィルム２１Ａおよび下部外装フィルム２１Ｂのいずれか一方のみに設けられていてもよい。
また、針状部材２５を固定する手段としては、クリップ３０に限定されず、適宜の固定手段、例えばテープ等の固定部材などを利用することができる。
【符号の説明】
【００２５】
１０  ラミネート外装蓄電デバイス
１１  蓄電デバイス要素
１１ａ  電極積層体
１２  正極層
１２ａ  正極集電体
１３  負極層
１３ａ  負極集電体
１４  正極用電源タブ                                                            １５  負極用電源タブ                                                            １６，１７  取り出し部材
１８  リチウム金属（リチウム極層）
１８ａ  リチウム極集電体
１９  リチウム極取り出し部材
２０  外装体
２１Ａ  上部外装フィルム
２１Ｂ  下部外装フィルム
２２  接合部
２２ａ  突出部分
２３  収容部
２４  非接合部位
２５  針状部材
２５ａ  中央部分
２５ｂ  一端部
２５ｃ  他端部
２７  ガス排出孔
３０  クリップ
５０  ラミネート外装蓄電デバイス
５１Ａ  上部外装フィルム
５１Ｂ  下部外装フィルム
５２  接合部
５３  弱接合部分
５５  蓄電デバイス要素
５６  正極用電源タブ
５７  負極用電源タブ
Ｓ  セパレータ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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