(57)【要約】【課題】低透湿性を有し、また、透明性及び高屈折率を有するエポキシ樹脂組成物を提供する。【解決手段】（ａ）エポキシ化合物、及び、  （ｂ）前記エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物、を含むエポキシ樹脂組成物であって、  （ａ）／（ｂ）の質量比が０．３〜３であり、そして前記エポキシ樹脂組成物の屈折率が１．６以上である、エポキシ樹脂組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）エポキシ化合物、及び、
（ｂ）前記エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物、
を含むエポキシ樹脂組成物であって、
（ａ）／（ｂ）の質量比が０．３〜３であり、そして前記エポキシ樹脂組成物の屈折率が１．６以上である、
エポキシ樹脂組成物。
【請求項２】
前記エポキシ化合物はビフェニル構造を有する、請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
前記エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物（ｂ）は、多価エポキシ化合物、多価オキセタン化合物及びポリオールからなる群より選ばれる、請求項１又は２記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
（ａ）ビフェニル構造を有するエポキシ化合物、及び、
（ｂ）前記エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物、
を含むエポキシ樹脂組成物であって、
（ａ）／（ｂ）の質量比が０．３〜３である、エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
ビフェニル構造を有するエポキシ化合物は単官能エポキシ化合物である、請求項４記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
カチオン硬化触媒をさらに含む、請求項４又は５記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項７】
前記エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物（ｂ）は、多価エポキシ化合物、多価オキセタン化合物及びポリオールからなる群より選ばれる、請求項４〜６のいずれか１項記載のエポキシ樹脂組成物。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれか１項記載の（ａ）及び（ｂ）から形成されるエポキシ樹脂組成物を用いた電子機器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、透湿性の低いエポキシ樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的に、電子機器は、結露による短絡や電極の腐食、吸湿による材料の寸法変化や劣化などに見られるように水分の影響を受けやすい。したがって、長時間にわたって機器を作動させるためには、低透湿性材料を用いた封止がなされている場合が多い。
【０００３】
たとえば、リチウムイオンバッテリーや液晶表示装置のように電解液や液晶のような液状成分が外部に漏れ出したりしないようにする場合なども、単に漏れを防ぐだけでなく、材料を透過して侵入する水分などの影響を少なくするために、低透湿性樹脂材料が使用されてきている。
【０００４】
中でも、有機ＥＬ素子は、他の電子部品に比べ、水分の影響を極度に受けやすいため、封止における耐湿性の要求が非常に高い。しかしながら、従来技術の封止用接着剤では、透湿性が十分でないことに加えて、封止用接着剤の硬化物が着色していることが多い。このため、トップエミッション構造（電子回路がある底面（ボトム）側とは反対側の上面（トップ）側から光を取り出す構造）の有機ＥＬ素子などのように、封止用接着剤をとおして光を取り出すタイプの発光素子の場合には、所望の色の光を放出できず、また、光の強度も十分に得られないことがあった。
【０００５】
有機ＥＬ素子の封止方法としては、様々な材料や構造が提案されている。たとえば、封止用接着剤としては、エポキシ樹脂を使用した場合が多い。
【０００６】
特許文献１は、分子内に２個以上のエポキシ基を持つ光硬化性樹脂を用いて、ＥＬ素子周辺部を封止する方法を記載している。
【０００７】
特許文献２は、トップエミッション構造の有機ＥＬにも使用可能な封止用接着剤として、ビフェニル構造を持つ二官能性オキセタン樹脂を用いることが提案されている。
【０００８】
特許文献３は、エポキシ樹脂とフェノキシ樹脂と潜在性イミダゾールを含む熱硬化性のフィルム状の封止組成物を記載している。
【０００９】
【特許文献１】特開２００１−８５１５５号公報
【特許文献２】特開２００５−３５０５４６号公報
【特許文献３】特開２００７−１１２９５６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
上述のとおり、電子機器、特に有機ＥＬ素子の封止用樹脂組成物として、低透湿性で透明な樹脂組成物が求められている。また、トップエミッション型有機ＥＬ素子に使用される電極やパッシベーション膜は、一般に、屈折率が高い（一般に、１．６以上）。そこでパッシベーション膜と封止用樹脂との屈折率差をできるだけ小さくし、界面での反射を少なくすることにより光の取り出し効率を上げることが、有機ＥＬ素子の消費電力の抑制、輝度の向上あるいは素子の長寿命化のために望まれている。したがって電極やパッシベーション膜の屈折率に少しでも近い屈折率の樹脂組成物が求められている。
【００１１】
そこで、本発明の１つの目的は、低透湿性を有するエポキシ樹脂組成物を提供することである。さらにもう１つの目的は透明性及び高屈折率を有するエポキシ樹脂光学組成物を提供することである。このような光学組成物は有機ＥＬ素子のための封止用樹脂組成物として有用である。また、上述の光学的特性のために、液晶ディスプレイ装置などのディスプレイ装置において、ディスプレイユニットと保護板との間を充填する光学組成物としても有用である。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明は、以下の態様を含む。
１．
（ａ）エポキシ化合物、及び、
（ｂ）前記エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物、
を含むエポキシ樹脂組成物であって、
（ａ）／（ｂ）の質量比が０．３〜３であり、そして前記エポキシ樹脂組成物の屈折率が１．６以上である、
エポキシ樹脂組成物。
【００１３】
２．
前記エポキシ化合物はビフェニル構造を有する、上記（１）記載のエポキシ樹脂組成物。
【００１４】
３．
前記エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物（ｂ）は、多価エポキシ化合物、多価オキセタン化合物及びポリオールからなる群より選ばれる、上記（１）又は（２）記載のエポキシ樹脂組成物。
【００１５】
４．
（ａ）ビフェニル構造を有するエポキシ化合物、及び、
（ｂ）前記エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物、
を含むエポキシ樹脂組成物であって、
（ａ）／（ｂ）の質量比が０．３〜３である、エポキシ樹脂組成物。
【００１６】
５．
ビフェニル構造を有するエポキシ化合物は単官能エポキシ化合物である、上記（４）記載のエポキシ樹脂組成物。
【００１７】
６．
カチオン硬化触媒をさらに含む、上記（４）又は（５）記載のエポキシ樹脂組成物。
【００１８】
７．
前記エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物（ｂ）は、多価エポキシ化合物、多価オキセタン化合物及びポリオールからなる群より選ばれる、上記（４）〜（６）のいずれか１項記載のエポキシ樹脂組成物。
【００１９】
８．
上記（１）〜（７）のいずれか１項記載の（ａ）及び（ｂ）から形成されるエポキシ樹脂組成物を用いた電子機器。
【００２０】
なお、本明細書においては「屈折率」は２３℃においてナトリウムのＤ線（波長５８９．３ｎｍの光）に対して測定した値である。
【発明の効果】
【００２１】
上記のエポキシ樹脂組成物は、低い透湿性、高い透明性及び高い屈折率が達成される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
本発明を好適な実施態様について説明する。
上述のとおり、本発明のエポキシ樹脂組成物は、（ａ）エポキシ化合物、及び、
（ｂ）前記エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物、
を含むエポキシ樹脂組成物であって、
（ａ）／（ｂ）の質量比が０．３〜３である。エポキシ樹脂組成物の屈折率は、たとえば、１．６以上である。
【００２３】
エポキシ樹脂組成物は、１つの実施形態において、エポキシ化合物（ａ）として、ビフェニル構造を有する単官能エポキシ化合物を含む。単官能のビフェニルエポキシ化合物は１分子中に１つのエポキシ基と少なくとも１つのビフェニル構造を有する。この構造は、従来から用いられてきた多官能ビフェニルエポキシ樹脂に比べ、組成物に対して低透湿性、高屈折率、可とう性および組成物の低粘度化に寄与する。エポキシ基（たとえば、グリシジル基）は親水性が高く屈折率も比較的低い。一方、ビフェニル構造は２つの芳香族環のために疎水性が高く、２つの芳香族環共役しているため、屈折率が高い。したがってエポキシ化合物（ａ）は、エポキシ基が１分子中に１個しか存在しないので、ビフェニル構造の割合が高くなるために、低透湿性、高屈折率となる。また、単官能であるため重合した場合に架橋密度が上がりすぎず、柔軟な硬化物を形成することができる。
【００２４】
また、このようなエポキシ化合物（ａ）は、該エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物（ｂ）との反応により、適度に架橋密度を上げることにより、硬化物の優れた耐熱性と柔軟性を実現することができる。
【００２５】
単官能エポキシ化合物（ａ）はビフェニル構造と、１個のみのエポキシ基を有する化合物であり、エポキシ基は、たとえば、グリシジル基に由来するものである。ビフェニル構造は、本発明の効果を損なわないかぎり、置換基で置換されていてもよい。置換基はたとえば、脂肪族、脂環式または芳香族炭化水素基であるが、たとえば、芳香族基は低透湿性で高屈折率を維持するものと考えられる。また、エポキシ基（たとえば、グリシジル基）とビフェニル構造とは二価の有機結合基、たとえば、二価の脂肪族、脂環式または芳香族炭化水素基を介して結合しているか、又は、直接的に結合している。
【００２６】
単官能エポキシ化合物（ａ）として好ましいことが確認されている化合物は、たとえば、以下の化合物である。
【００２７】
【化１】
2010163566.tif 000002
【００２８】
エポキシ化合物（ａ）は、エポキシ化合物（ａ）と、該エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物（ｂ）との質量比（（ａ）／（ｂ））が０．３〜３の範囲で使用される。（ａ）／（ｂ）が０．３未満の場合、得られる硬化物の透湿性が低くなり、屈折率も十分でなくなることがある。また（ａ）／（ｂ））が３を超えると、硬化後に十分な架橋密度が得られず、凝集力に劣る場合がある。
【００２９】
エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物（ｂ）は、化合物（ａ）との相溶性が高く、組成物を硬化せしめる際に（ａ）と反応し、架橋に関与できるものであれば特に限定されない。具体的には、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂、キシリレンビスオキセタン、3 ―エチル― 3｛［（3 ―エチルオキセタン― 3 ―イル）メトキシ］メチル｝オキセタン、3 ―エチル― 3 ―ヒドロキシメチルオキセタン（オキセタンアルコール）、４，４’−ビス[（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ]メチルビフェニル等のオキセタン樹脂、ブタンジオール−１，４−ジビニルエーテルヘキサンジオール−１，６−ジビニルエーテル、シクロヘキサンジメタノールジビニルエーテル、トリプロピレングリコールジビニルエーテル等のビニルエーテル樹脂あるいはポリエステルポリオール、ポリエーテルポリオール、ポリカーボネートポリオール等の液状ポリオール類である。ポリオール類は、エポキシ樹脂をカチオン重合する際に連鎖移動剤として働き、硬化物の一部となるためである。また、常温で固体のフェノキシ樹脂、ポリエステルやポリカーボネート、ポリイミド等も高分子末端にカルボキシル基や水酸基を有し、これら高分子重合体を用いることにより、硬化物の靭性を向上させたり、硬化前の組成物をフィルム状にさせたりすることができる。好ましい樹脂は、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂およびビスフルオレンエポキシ樹脂である。
【００３０】
上述のとおり、エポキシ樹脂組成物は、１つの実施形態において、（ａ）ビフェニル構造を有する単官能エポキシ化合物を含む。化合物（ａ）が単官能のビフェニルエポキシを含む場合、硬化剤として、硬化触媒（ｃ）を用いることがある。エポキシ硬化剤には、エポキシ基の開環重合を開始する触媒型の硬化剤（以後硬化触媒という）とアミン化合物や多価フェノール類のようなエポキシ基と付加反応により硬化する付加型の硬化剤があり、単官能のビフェニルエポキシを含む場合、付加型の硬化剤を用いた場合には、十分な架橋構造が得られにくいからである。
【００３１】
具体的には、ヨードニウム、スルホニウム、ホスホニウム塩等の光または熱カチオン硬化触媒、イミダゾール類、酸無水物等のアニオン硬化触媒を使用することができる。特にカチオン硬化触媒が望ましく、さらに好ましくは光カチオン硬化触媒が好ましい。硬化速度が速いこと、また光を当てない限り重合反応が開始しないので、保存安定性が良好なためである。具体的なカチオン硬化触媒は、アルキルまたはアリール基で置換されたヨードニウム、スルホニウム、ホスホニウム等のカチオンとSbF6,BF4,B(C6F5)4,PF6,P(Rf)nF(6-n),CnF2n+1SO3,N(SO2CF3)2,C(SO2CF3)3等のアニオンとからなる塩が使用される。具体的には、ローディア製ＰＩ−２０７４、サンアプロ製  ＣＰＩ２００Ｋ，ＣＰＩ２１０Ｓ等のＣＰＩシリーズ、日本曹達製ＣＩ２９２０等のＣＩシリーズ、アデカ製オプトマーＳＰ−１５０等のオプトマーＳＰシリーズ、ＣＰ−６６等のオプトンＣＰシリーズ、三新化学製サンエイドシリーズ、和光純薬製ＷＰＡＧシリーズ及びＷＰＩシリーズ等を挙げることができる。好ましくは、反応性の点から、B(C6F5)4,P(パーフルオロアルキル)nF(6-n),N(SO2CF3)2,C(SO2CF3)3のアニオン種が好ましく、貯蔵安定性の点でスルホニウムカチオンが好ましい。また、硬化剤の添加量はエポキシ化合物（ａ）と、該エポキシ化合物と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物（ｂ）との合計質量を基準として０．０１〜２０質量％の範囲である。０．０１質量％以下の場合、硬化速度が低く、２０質量％以上のときは着色の恐れがある。
【００３２】
本発明の組成物は液状の場合には、その液状組成物をそのまま塗布して、光照射し、加熱により硬化あるいは被着体に張り合わせた後に加熱により硬化して使用することができる。また、本発明の組成物は固体状の場合には、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）などの適切な溶剤中で溶解させて、液状とし、それを塗布・乾燥し、光照射し、加熱により硬化、あるいは被着体に張り合わせた後に加熱により硬化して封止剤などとすることができる。
【００３３】
また、本発明の組成物は事前にフィルム化し、それを接着しようとする表面に配置し、被着体同士を張り合わせた後に、光照射および／または加熱することで硬化させることもできる。
【００３４】
本発明のエポキシ組成物は、本発明の効果を損なわないかぎり、添加剤などの他の成分を含んでよい。たとえば、添加剤としては、フィラー、増感剤、カップリング剤などが挙げられるが、これに限定されない。
【００３５】
フィラーとしては、シリカ、アルミナ、酸化スズ、酸化アンチモン、ジルコニア、チタニア、ボロンナイトライド、アルミニウムナイトライド、シリコンカーバイド、ベントナイトなどの無機系フィラー、絶縁性が問題とならない場合には、カーボンブラックやグラファイト、カーボンナノチューブなどのカーボン系フィラーや金属粒子系の導電性フィラーを用いることができる。フィラーの添加の目的は、接着力の向上、液状組成物のチキソ性の付与、あるいは屈折率の調整などがあり、添加量は、組成物の質量を基準として０．１〜７５質量％の範囲である。０．１質量％以下の場合、添加効果が見られず、７５質量％以上のときは、組成物の流動性が小さく、接着することが困難となる。
フィラーの粒子径は特に限定されないが、組成物を透明性が必要な用途に用いる場合には、１nmから100nmのフィラーを用いた場合に、組成物の透明性が損なわれにくいので特に好ましい。
フィラーの屈折率は特に限定されず、１．３〜２．８のものが使用できるが、組成物の透明性が必要な用途で用いられる場合、１．５〜２．４が、屈折率向上させるためには１．６〜２．８のものが好ましい。
これらのフィラーは、エポキシ樹脂への分散性を向上させるたり、吸水率を低下させるために表面処理されていてもよい。
【００３６】
増感剤としては、アントラセン、アントラキノン、チオキサントン、ベンゾフェノンの骨格を有するものが知られているが、特に限定されるものではない。具体的には、２，９−ブトキシアントラキノン（ＵＶＳ−１３３１，川崎化学工業製）、カヤキュアＤＥＴＸ−Ｓ（日本化薬製）などが市販されている。
【００３７】
カップリング剤としては、シランカップリング剤、チタネート系カップリング剤、アルミネート系カップリング剤などが使用できる。具体的には、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、2-(3,4-エポキシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラン、3-グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、3-グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、3-グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ-スチリルトリメトキシシラン、3-メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、3-メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、3-メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、3-メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、3-アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、N-2-（アミノエチル）、-3-アミノプロピルメチルジメトキシシラン、N-2-（アミノエチル）-3-アミノプロピルトリメトキシシラン、N-2-（アミノエチル）-3-アミノプロピルトリエトキシシラン、3-アミノプロピルトリメトキシシラン、3-アミノプロピルトリエトキシシラン、3-トリエトキシシリル-Ｎ-（1,3-ジメチル-ブチリデン）プロピルアミン、N-フェニル-3-アミノプロピルトリメトキシシラン、3-メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、3-メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、3-イソシアネートプロピルトリエトキシシランなどシランカップリング剤、チタネート系カップリング剤プレンアクトシリーズ（味の素（登録商標）ファインテクノ製）、チタボンド(日本曹達製)が使用可能である。これらを使用することにより、エポキシ樹脂組成物の被着体との密着性およびフィラーの分散性を向上することができる。
【００３８】
図１は本発明の組成物を使用した有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子の断面図である。図１において、有機ＥＬ素子１０は、素子の上方に光を放出するトップエミッション型であり、基板１上に回路２を有し、その上に発光機能を司る積層体３を有する。図示していないが、積層体３は陽極、発光ユニット及び陰極を有し、発光ユニットは有機ＥＬ発光材料を含む層を有する。積層体３の上には、さらに、水蒸気バリア性または酸素バリア性を有するパッシベーション膜４を有する。このような構造体の上に、本発明の組成物からなる封止剤５を形成し、その上にガラスなどの保護層６が配置される。電極やパッシベーション膜は一般に屈折率が高く、通常、１．６以上である。光の取り出し効率を高めるためには、封止剤の屈折率も上記屈折率に近いことが求められている。本発明の組成物は屈折率が高いので光の取り出し効率が良好である。また、トップエミッション型のＥＬ素子の封止剤では、光透過率が高いことが望まれるので、組成物中にフィラーを含む場合、組成物の重量の５０％以下の量で含まれることが望ましい。またフィラーの粒子径は１ｎｍから１００ｎｍが好ましく、１ｎｍから３０ｎｍが特に好ましい。さらにフィラーの屈折率は光の透過率および組成物の屈折率を著しく低下させないために、１．５〜２．４のものが好ましい。
なお、粒子径の測定は、一般に粒子サイズに応じて測定方法が選択されるが、たとえば、広い範囲平均粒子径をカバーする電子顕微鏡による画像解析法、平均粒子径が１００ｎｍ以下の場合の動的光散乱法（ＪＩＳＺ８８２６：２００５年制定）、平均粒子径が１００ｎｍ以上の場合のレーザー回折散乱法（ＪＩＳＺ８８２５：２００１年制定）で測定した値を用いることができる。
【００３９】
図２は本発明の組成物を施用した紫外線発光ダイオード（ＬＥＤ）素子の断面図を示す。図２に示す紫外線発光ダイオード（ＬＥＤ）素子２０において、基板１上に発光を司る積層体３を有し、その上に保護層６を有する。素子２０の周縁部において、封止剤５によって封止されている。この用途において、高い光透過性が要求されない場合には、粒径の大きなフィラーをさらに添加してもよい。
【００４０】
本発明の組成物は屈折率が高く、光透過性が高いので、上述した用途以外の他の光学用途にも使用することができる。たとえば、マイクロレプリケーション技術を用いて反射シートなどの光学材料として用いることができる。また、液晶ディスプレイのディスプレイユニットと保護板との間の隙間を充填するための充填材料として好適に使用されうる。さらに、透湿性が低いので、電子機器や電解液などの封止材料として使用することもできる。
【実施例】
【００４１】
以下において、実施例に基づき、本発明をさらに詳細に説明する。本発明は示された実施例に限定されない。
実施例１
封止剤組成物の調製
ビフェニル構造を有する単官能エポキシ化合物（ＯＰＰ−Ｇ  三光社製）５０重量部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（東都化成社製、ＹＤ８１２５）５０重量部、カチオン系光硬化触媒（CPI-210S、サンアプロ製）０．５重量部、増感剤（東京化成製  ４−ヒドロキシベンゾフェノン）０．１重量部を混合し、粘度３３００ｍＰａｓの組成物を得た。
【００４２】
透湿度の測定
測定用のサンプルは以下のとおりに調製した。まず、上記のとおりに調製した組成物を、厚み３８μｍの剥離処理したポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上にコーティングし、その上に、同一の剥離処理したポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムに配置した。紫外線（Ｆｕｓｉｏｎ株式会社製  Ｆ３００Ｓ（Ｈバルブ使用）、１００ｍＪを２０回）を照射し、８０℃のオーブンで６０分間硬化した。これにより、１００μｍの厚さの透明なフィルムが得られた。
【００４３】
上記の方法で作成した厚み１００μｍのフィルムを用い、カップ法によりＪＩＳ  Ｚ０２０８に準拠して透湿率を測定した。測定は６０℃及び相対湿度９０％の恒温恒湿槽を用い、２４時間での透湿率を測定した。測定は１つのサンプルにつき２回行い、各測定における透湿率の平均値を表２に示す。実施例１は１７ｇ／ｍ2／２４ｈという低い透湿率を示した。
【００４４】
可視光透過率の測定
可視光透過率の測定は、分光器Ｕ−４０００を用いて行った。測定用のサンプルは上記の方法で作成した厚み１００μｍのフィルムを用いた。波長域４００ｎｍ〜８００ｎｍの範囲での平均の透過率を表２に示す。
【００４５】
屈折率の測定
屈折率の測定はアタゴ社製アッベ屈折率計を用い、室温（２３℃）においてＮａ−Ｄ線における屈折率を測定した。測定用のサンプルは、上記の方法で作成した厚み１００μｍのフィルムを１０ｍｍ×２０ｍｍにカットしたものを用いた。サンプルと屈折率計のプリズム面との間には中間液としてαブロムナフタリン（屈折率ｎＤ＝１．６５７）を用いた。
【００４６】
実施例２〜５及び７〜９
材料を表１に記載のとおりに変更した以外は、実施例１と同様に組成物を調製し、同様に評価を行った。
【００４７】
実施例６
表１に示すとおりの材料をメチルエチルケトン（ＭＥＫ）中に溶解させ、３０重量％の溶液とした後に、ナイフコータを用いて厚み３８μｍの剥離処理したＰＥＴフィルムにコーティングし、厚み１００μｍの透明なフィルムを得た。以後は、実施例１と同様に評価した。
【００４８】
【表１】
2010163566.tif 000003
【００４９】
エポキシ樹脂１（ビフェニル構造を有する単官能エポキシ化合物）：ｏ−フェニルフェノールグリシジルエーテル（ＯＰＰ−Ｇ  三光社製）
樹脂２（エポキシ基と反応性の架橋性基を２個以上有する化合物）：ビスフェノールＡジグリシジルエーテル（ＹＤ８１２５、東都化成社製）
樹脂３：ジ（グリシジルメチルトリシクロデカン）（アデカ株式会社製、ＥＰ４０８８Ｓ）
樹脂４：４，４’−ビス[（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ]メチルビフェニル（ＯＸＢＰ，宇部興産株式会社製）
樹脂５：ビスフェノールフルオレンジグリシジルエーテル（ＥＸ１０１０，大阪ガス化学株式会社製）
樹脂６：フェノキシ樹脂（ＹＰ５０、東都化成社製）
硬化触媒１：芳香族スルホニウムパーフルオロアルキルフロロホスフェート（カチオン硬化触媒系・CPI-210S、サンアプロ製）
硬化触媒２：芳香族ヨードニウムパーフルオロフェニルボレート（カチオン硬化触媒系・２０７４、ローディア製）
染料増感剤１：（４−ヒドロキシベンゾフェノン、東京化成製）
染料増感剤２：２，９−ブトキシアントラキノン（ＵＶＳ−１３３１，川崎化学工業株式会社製）
カップリング剤１：３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（ＫＢＭ４０３  信越化学株式会社製）
フィラー１：ヒュームドシリカ（Ｒ９７２、平均粒子径16nm、日本アエロジル株式会社製）（平均粒子径の測定は上記の通りの電子顕微鏡による画像解析法によって行なったものである。）
フィラー２：ヒュームドシリカ（ＦＢ−３ＳＤＣ，平均粒子径3.4μm、電気化学工業株式会社製）（平均粒子径の測定は上記の通りのレーザー回折散乱法によって行なったものである。）
【００５０】
【表２】
2010163566.tif 000004
【００５１】
本発明の組成物は、４０ｇ／ｍ2・２４ｈ以下の低透湿性と、１．６以上の高い屈折率を兼ね備えており、トップエミッション型有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子の封止に適している。また、実施例９に示すように、フィラーを添加することにより、きわめて低い透湿性を実現できるため、封止用ガラスを用いた紫外線発光ダイオード（ＬＥＤ）の周辺部の封止剤として用いることができる。さらに、液晶ディスプレイのディスプレイユニットと保護板との間の隙間を充填するなど、高屈折率及び高光透過率が求められる光学的用途に好適に使用されうる。
【図面の簡単な説明】
【００５２】
【図１】本発明の組成物を施用した有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子の断面図である。
【図２】本発明の組成物を施用した紫外線発光ダイオード（ＬＥＤ）素子の断面図である。
【符号の説明】
【００５３】
１０    有機ＥＬ素子
２０    紫外線発光ダイオード（ＬＥＤ）素子
１    基板
２    回路
３    発光機能を司る積層体
４    パッシベーション膜
５    封止剤
６    保護層
【図１】
2010163566.tif 000005
【図２】
2010163566.tif 000006