【事件の表示】
　特許第６８２０７３９号発明「排ガス浄化触媒」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６８２０７３９号の請求項１ないし６に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯
　特許第６８２０７３９号の請求項１〜６に係る特許についての出願は、平成２８年１２月２７日の出願であり、令和３年１月７日にその特許権の設定登録がされ、同年同月２７日に特許掲載公報が発行され、その後、その特許について、同年７月２７日に特許異議申立人森田弘潤（以下、「異議申立人」という。）により特許異議の申立てがなされたものである。
第２　本件発明
　請求項１〜６に係る発明（以下、各請求項に係る発明及び特許を項番に対応して「本件発明１」、「本件特許１」などといい、併せて「本件発明」、「本件特許」ということがある。）の記載は、次のとおりである。
「【請求項１】
　ハニカム基材と、
　前記ハニカム基材上の、アルミナ粒子を主成分とする剥離防止コート層と、
　前記剥離防止コート層上の触媒コート層と、
を有し、
　前記アルミナ粒子のメジアン径が３．０μｍ以上であり、
　前記剥離防止コート層のコート量が、前記ハニカム基材の容量１Ｌ当たり２０ｇ以上３０ｇ以下であり、
　前記触媒コート層が、メジアン径２．５μｍ以下の、触媒金属を担持している担体粒子を主成分とし、且つ、
　前記触媒コート層のコート量が、前記ハニカム基材の容量１Ｌ当たり１５０ｇ以上である、
排ガス浄化触媒。
【請求項２】
　前記アルミナ粒子のメジアン径が３．５μｍ以上７．５μｍ以下である、請求項１に記載の排ガス浄化触媒。
【請求項３】
　前記触媒コート層がアルミナ粒子を含有する、請求項１又は２に記載の排ガス浄化触媒。
【請求項４】
　前記剥離防止コート層に含まれる前記アルミナ粒子の細孔容積が、０．３ｃｍ３／ｇ以上０．９ｃｍ３／ｇ以下である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒。
【請求項５】
　前記剥離防止コート層が、貴金属を含まない、請求項１〜４のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒。
【請求項６】
　前記ハニカム基材が、コージェライト又は金属酸化物粒子を主成分とするモノリス構造体である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒。」
第３　特許異議の申立理由
１　特許法第３６条第６項第１号所定の規定違反（サポート要件違反）（以下、「申立理由１」という。）
　本件発明の課題は「低減された排気背圧、触媒コート層の構造的安定性、及び優れた排ガス浄化能のすべてを満足する排ガス浄化触媒を提供すること」であり（本件明細書の【００１２】)、本件発明１は、粒径が比較的大きいアルミナ粒子を主成分とする剥離防止コート層を介して触媒コート層を配置するとともに、触媒コート層を構成する粒子を小粒径化して触媒コート層の厚さを薄くすることにより、排ガス浄化能を維持しながら、排気背圧を低減しつつも触媒コート層の構造的安定性の改善したものであると言える。具体的には、剥離防止コート層については、メジアン径が３．０μｍ以上のアルミナ粒子を用いるとともに、層の厚さをウォッシュコート量で２０ｇ／Ｌ以上３０ｇ／Ｌ以下とし、触媒コート層については、メジアン径２．５μｍ以下の触媒担体粒子を用いるとともに、層の厚さをウォッシュコート量で１５０ｇ／Ｌ以上としたものである。
　従って、本件特許明細書に記載された実施例１〜１０のうち、実施例１は、剥離防止コート層のコート量が１０ｇ／Ｌであるから、剥離防止コート層のコート量の観点から比較例（又は参考例）として位置づけられ、実施例４及び５は、触媒コート層の触媒担体粒子のメジアン径がそれぞれ３．０μｍ及び４．５μｍであるから、触媒コート層の触媒担体粒子のメジアン径の観点から比較例（又は参考例）として位置づけられるものと考えられる。
　しかしながら、本件発明１の要件を全て充足する実施例１０と実施例１（比較例相当）とを対比すると、コート層剥離率［％］（ａｖｅ．）について、実施例１０が１．９８であるのに対し、実施例１は１．７８であり、５ｍ３／分、６ｍ３／分、及び７ｍ３／分での排気背圧［ｋＰａ・ｓ］について、実施例１０が、それぞれ１．１８、１．５１及び１．８４であるのに対し、実施例１は、それぞれ０．９４、１．１５及び１．３５であり（【表１】、【表２】）、剥離防止コート層のコート量が２０ｇ／Ｌである実施例１０よりも、むしろコート量が１０ｇ／Ｌである実施例１の方が、コート層剥離率及び排気背圧の何れにおいても優れた結果となっている。
　また、本件発明１の要件を全て充足する実施例３と実施例４及び５（比較例相当）とを対比すると、コート層剥離率［％］（ａｖｅ．）について、実施例３が０．８８であるのに対し、実施例４は０．５４、実施例５は０．７１であり、５ｍ３／分、６ｍ３／分、及び７ｍ３／分での排気背圧［ｋＰａ・ｓ］について、実施例３が、それぞれ１．０９、１．３５及び１．６０であるのに対し、実施例４は、それぞれ１．１５、１．４２及び１．６９、実施例５は、それぞれ１．２５、１．５５及び１．８５であり（【表１】、【表２】）、触媒コート層の触媒担体粒子のメジアン径が１．５μｍである実施例３よりも、むしろ触媒担体粒子のメジアン径が３．０μｍ以上である実施例４及び５の方が、コート層剥離率及び排気背圧の何れにおいても優れた結果となっている。即ち、実施例３及び１０は本件発明１に包含されるものであるところ、これらの態様は、比較例として位置づけられる本件発明１に包含されない実施例１、４及び５よりも、触媒コート層の構造的安定性及び排気背圧が何れも劣っていることが実証されている。
　したがって、本件発明１は、上記した課題を解決し得ない態様をも包含し得ることは明らかであり、本件発明１に記載された事項のみによって課題が解決できると当業者が認識することはできないと言える。よって、本件発明１は、発明の詳細な説明に記載したものとはいえないことは明らかである。
　よって、本件特許１は、特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものである。
２　特許法第２９条第２号所定の規定違反（進歩性欠如）（以下、「申立理由２」という。）
　本件発明１〜６は、下記甲第１号証に記載された発明及び下記甲第２号証〜甲第４号証に記載された事項に基づいて、当業者が容易に発明できたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものである。
　　　　　　　　　　　　　　　　記
甲第１号証：特開２０１０−１２４２８号公報
甲第２号証：特開２０１３−８１８８３号公報
甲第３号証：特開２００２−３６１０８９号公報
甲第４号証：Ｓａｓｏｌ社の高純度焼成アルミナ（ＰＵＲＡＬＯＸ／ＣＡＴＡＬＯＸ）の商品カタログ
（以下、「甲第１号証」を「甲１」などという。）
第４　当審の判断
１　申立理由１（サポート要件違反）について
（１）サポート要件の判断基準
　特許請求の範囲の記載が明細書のサポート要件に適合するか否かは、特許請求の範囲の記載と発明の詳細な説明の記載とを対比し、特許請求の範囲に記載された発明が、発明の詳細な説明に記載された発明で、発明の詳細な説明の記載又はその示唆により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否か、また、その記載や示唆がなくとも当業者が出願時の技術常識に照らし当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるか否かを検討して判断すべきものである。
（２）サポート要件に関する判断
ア　本件発明１の課題について
  本件明細書の記載によれば、排ガス浄化触媒としては、ハニカム基材のセル内の表面上に、触媒機能を有する触媒コート層が形成されて成る構成が広く知られているが（【０００３】）、排ガスはハニカム基材の細いセルを通過して浄化された後、排出されることになるため、排ガス浄化触媒の存在により、一定の排気背圧（圧損）が発生する（【０００４】）。ここで、排ガス浄化触媒の排ガス浄化能を維持しつつ排気背圧を低減するには、コート層に含有される粒子の粒径を小さくすることが有効である（【０００６】）が、粒子を小粒径化すると、形成される触媒コート層が構造的に不安定となり、このような触媒コート層は、内燃機関の運転に伴う振動等によってヒビ割れ、脱落等が生じることがある（【０００７】）。この点、特開２００１−２３２２１２号公報には、触媒成分を含む触媒スラリーを担体にコートして触媒成分を担体表面に付着させた排ガス浄化触媒において、触媒コート層の最表面に、厚さが５０μｍ以下の亀裂防止コート層を備えた排ガス浄化触媒が記載され、この亀裂防止コート層として、例えば、平均粒子径が３〜７μｍのアルミナ、ゼオライト等の粒子の層を用いることができるとしている（【０００９】）。
　そして、【発明が解決しようとする課題】の記載の後の、上記特許文献１の技術は、排ガス浄化触媒における触媒コート層の構造的安定化の面では有効であるが、排ガス浄化性能に関して更に改良されることが好ましい（【００１１】）との記載を受け、本件発明の目的は、低減された排気背圧、触媒コート層の構造的安定性、及び優れた排ガス浄化能のすべてを満足する排ガス浄化触媒を提供することである（【００１２】）としている。
　そうすると、本件発明の課題は、上記【００１２】に記載されるとおり、「低減された排気背圧、触媒コート層の構造的安定性、及び優れた排ガス浄化能のすべてを満足する排ガス浄化触媒を提供すること」にあるといえるが、上記の記載によれば、「低減された排気背圧」については、上記【０００６】で「排ガス浄化触媒の排ガス浄化能を維持しつつ排気背圧を低減するには、コート層に含有される粒子の粒径を小さくすることが有効」とされていることから、触媒コート層に含有される粒子の粒径を小さくした排ガス浄化触媒において、「触媒コート層の構造的安定性」が達成されれば、「触媒コート層の構造的安定性」及び「低減された排気背圧」が達成されることになることが理解できる。
　また、「優れた排ガス浄化能」については、上記特開２００１−２３２２１２号公報に記載される技術、すなわち、触媒成分を含む触媒スラリーを担体にコートして触媒成分を担体表面に付着させた排ガス浄化触媒において、触媒コート層の最表面に、厚さが５０μｍ以下の亀裂防止コート層を備えた排ガス浄化触媒、に対し「排ガス浄化性能に関して更に改良されることが好ましい」としているのであるから、この排ガス浄化触媒の排ガス浄化性能を上回ることができれば、「優れた排ガス浄化能」が達成されることになることが理解できる。
イ　本件発明１の課題を解決することができることに関する発明の詳細な説明の記載について
　本件明細書の【００２３】には、「ハニカム基材上に、粒径が比較的大きいアルミナ粒子を主成分とする剥離防止コート層を介して触媒コート層を配置することにより、触媒コート層の構造的安定性が顕著に向上する。そのため、触媒コート層を構成する粒子を小粒径化して触媒コート層の厚さを薄くした場合であっても、内燃機関の運転に伴う振動等によってヒビ割れ、脱落等が生じることがない。」、同【００２４】の「本発明の排ガス浄化触媒は、コート層の厚さを全体として薄く形成して排ガスの流路幅を大きくすることができるから、排気背圧を低減することができ、内燃機関の出力向上に資する。」及び同【００２５】の「本発明の排ガス浄化触媒は、更に、粒径が比較的大きいアルミナ粒子を主成分とする剥離防止コート層が最表面に露出しておらず、触媒コート層が最表面にあるため、供給される排ガスが直接に触媒コート層に接触する。従って、触媒コート層による排ガス浄化を効率的に行うことができる。」の記載によれば、ハニカム基材上に、粒径が比較的大きいアルミナ粒子を主成分とする剥離防止コート層を介して触媒コート層を配置することにより、「触媒コート層の構造的安定性」を顕著に向上することができること、触媒コート層の構造的安定性が顕著に向上することにより、触媒コート層を構成する粒子を小粒径化して触媒コート層の厚さを薄く形成し排ガスの流路幅を大きくすることができるから、「低減された排気背圧」を達成することができること、さらに、粒径が比較的大きいアルミナ粒子を主成分とする剥離防止コート層が最表面に露出しておらず、触媒コート層が最表面にあるため、供給される排ガスが直接に触媒コート層に接触し、「優れた排ガス浄化性能」を達成することができることが理解できる。そして、上記剥離防止コート層の粒径が比較的大きいアルミナ粒子とは、同【００４２】の「上記アルミナ粒子のメジアン径は、３．０μｍ以上であれば、ハニカム基材及び触媒コート層との密着性が高い剥離防止コート層を緻密に形成することができる。」との記載によれば、「３．０μｍ以上」であること、また、小粒径化された触媒コート層を構成する粒子については、同【００５４】の「担体粒子は、触媒コート層を緻密に薄く形成し、排気圧損をできるだけ低減する観点から、小粒径であることが好ましい。具体的には、担体粒子のメジアン径は、５．０μｍ未満であることが好ましく、４．５μｍ以下、４．０μｍ以下、３．５μｍ以下、３．０μｍ以下、又は２．５μｍ以下であってよい。」の記載によれば、メジアン径で、少なくとも５．０μｍ未満の担体粒子であると理解できる。さらに、触媒コート層を構成する粒子を小粒径化して触媒コート層の厚さを薄く形成できることに関しては、触媒コート層を薄くし過ぎると「優れた排ガス浄化性能」が損なわれることが明らかであるから、同【００６２】の「触媒コート層のコート量は、高い排ガス浄化能を確保する観点から、ハニカム基材の容量１Ｌ当たり、１００ｇ以上、１１０ｇ以上、１２０ｇ以上、１３０ｇ以上、１４０ｇ以上、又は１５０ｇ以上であってよく」との記載によれば、触媒コート層のコート量は、ハニカム基材の容量１Ｌ当たり、１００ｇ以上であれば良いことが理解できる。
　そして、同【００７６】〜【０１００】に記載の「実施例」において、ハニカム基材上に、メジアン径が３．０μｍ以上のアルミナ粒子を主成分とする剥離防止コート層を介してメジアン径が、少なくとも５．０μｍ未満の担体粒子で、コート量が、ハニカム基材の容量１Ｌ当たり１００ｇ以上である触媒コート層を配置している実施例１〜１０は、剥離防止コート層が設けられていない比較例１に対して、コート層剥離率［％］（ａｖｅ．）でいずれも優れた結果を示している。
　また、実施例の結果を受け、同【００９８】に、上記アの特開２００１−２３２２１２号公報に記載される排ガス浄化触媒に対応する「比較例２（参考例）の触媒は、粒子のメジアン径が１．５μｍである場合のコート層剥離率こそ低いものの、最上層に、粒子径が大きい剥離防止コート層を有するため、触媒コート層への排ガスの接触が阻害され、排ガス浄化効率に劣ると考えられる。」、同【００９９】に「これらに対して、メジアン径３．０μｍ以上のアルミナ粒子を含む剥離防止コート層を介して触媒コート層を有する実施例１〜１０の触媒は、粒子のメジアン径が１．５μｍと小さい場合であってもコート層剥離率が１．９８％以下と低く、高度の構造的安定性を有していることが検証された。」、同【０１００】に、実施例１〜１０の排気背圧［ｋＰａ・ｓ］を示す「上記表２の結果からは、メジアン径３．０μｍ以上のアルミナ粒子を含む剥離防止コート層を介して触媒コート層を有する実施例１〜１０の触媒を使用した場合の排気背圧は、触媒コート層に含有される粒子のメジアン径にあまり依存しないことが分かる。」、同【０１０１】に「これらのことから、本発明の排ガス浄化触媒は、所定の粒径を有するアルミナを含む剥離防止コート層の存在によって、構造安定性が顕著に向上されており、触媒コート層に含有される粒子を小粒径化した場合でも、コート層が剥離脱落する程度が抑制されている。従って本発明の排ガス浄化触媒は、触媒コート層の粒子の小粒径化によってコート層の薄くした場合であっても、実用的な構造強度を維持することができ、構造安定性の向上と排気背圧の低減とが両立されたものである。」及び同【０１０２】に「更に、本発明の排ガス浄化触媒は、触媒コート層が最表面に位置するため、触媒コート層による所期の排ガス浄化能を発現することができる。」と記載されているように、具体的な「実施例」においても、「低減された排気背圧」、「触媒コート層の構造的安定性」及び「優れた排ガス浄化能」が達成されることが示されているといえる。
　そうすると、本件明細書の発明の詳細な説明の記載からは、ハニカム基材上に、メジアン径が３．０μｍ以上のアルミナ粒子を主成分とする剥離防止コート層を介してメジアン径が、少なくとも５．０μｍ未満の担体粒子で、コート量が、ハニカム基材の容量１Ｌ当たり１００ｇ以上である触媒コート層を配置している排ガス浄化触媒であれば、上記アで述べた本件発明１の課題を解決することができることが理解できる。
ウ　本件明細書の発明の詳細な説明に記載される本件発明１の課題を解決することができると認識できる範囲と本件発明１の対比
　上記イで述べたように、ハニカム基材上に、メジアン径が３．０μｍ以上のアルミナ粒子を主成分とする剥離防止コート層を介してメジアン径が、少なくとも５．０μｍ未満の担体粒子で、コート量が、ハニカム基材の容量１Ｌ当たり１００ｇ以上である触媒コート層を配置している排ガス浄化触媒であれば、本件発明１の課題を解決することができることが理解できる。
　一方、本件発明１は、「ハニカム基材と、
　前記ハニカム基材上の、アルミナ粒子を主成分とする剥離防止コート層と、
　前記剥離防止コート層上の触媒コート層と、
を有し、
　前記アルミナ粒子のメジアン径が３．０μｍ以上であり、
・・・
　前記触媒コート層が、メジアン径２．５μｍ以下の、触媒金属を担持している担体粒子を主成分とし、且つ、
　前記触媒コート層のコート量が、前記ハニカム基材の容量１Ｌ当たり１５０ｇ以上である、
排ガス浄化触媒。」であり、上述の、本件明細書の発明の詳細な説明に記載される本件発明１の課題を解決することができると認識できる排ガス浄化触媒の条件を全て満足し、その範囲内の排ガス浄化触媒である。
　そうすると、本件発明１は、発明の詳細な説明の記載又はその示唆により当業者が当該発明の課題を解決できると認識できる範囲のものであるといえるから、本件発明１は、サポート要件を満足し、本件明細書の発明の詳細な説明に記載されたものであるというべきである。
　したがって、特許法第３６条第６項第１号所定の規定違反（サポート要件違反）に係る申立理由１には、理由がない。
（３）異議申立人の主張に対する判断
　異議申立人の主張は、要は、本件発明１の範囲外の実施例１（比較例相当）の方が、本件発明１の範囲内の実施例１０よりも、コート層剥離率及び排気背圧の何れにおいても優れた結果を示していること、及び本件発明１の範囲外の実施例４及び５（比較例相当）の方が、本件発明１の範囲内の実施例３よりも、コート層剥離率及び排気背圧の何れにおいても優れた結果を示していることから、本件発明１は、本件発明１に包含されない実施例１、４及び５よりも、触媒コート層の構造的安定性及び排気背圧が何れも劣っており、発明の課題を解決し得ない態様である実施例３及び１０を包含し、本件発明１に記載された事項のみによって課題が解決できると当業者が認識することはできないというものである。
　しかしながら、上記の異議申立人の主張は、単に、本件発明の課題を解決することに対応する効果において、本件発明１の範囲外の態様よりも劣る実施例３及び１０は、本件発明１の課題を解決できるものではないことを根拠にするものであって、上記（２）アで述べた判断枠組みに基づくものではない。
　そして、実施例３及び１０は、本件発明１の課題を解決できないものではなく、さらにいえば、実施例１、４及び５も本件発明１の課題を解決できないものではなく、実施例３及び１０を含め本件発明１〜６が、本件発明１の課題を解決できるものであることは、上記（２）で述べたとおりである。
　そうすると、異議申立人の上記主張は、採用することができない。
（４）小括
　以上のとおり、本件発明１について、特許請求の範囲の記載は、発明の詳細な説明に記載されたものであり、申立理由１には理由がない。
２　申立理由２（特許法第２９条第２項（進歩性欠如））について
（１）甲１〜甲４に記載の事項
ア　甲１（特開２０１０−１２４２８号公報）
（ア）「【請求項１】
　ハニカム担体と、
　耐熱性無機酸化物を含有する第一アンダーコート層と、
　貴金属粒子と、前記貴金属粒子と接触し、前記貴金属粒子の移動を抑制する第一化合物と、前記貴金属粒子及び前記第一化合物を内包し、前記貴金属粒子の移動を抑制すると共に第一化合物同士の接触に伴う第一化合物の凝集を抑制する第二化合物とからなり、前記第一化合物は前記貴金属粒子を担持し、さらに、この貴金属粒子を担持した第一化合物の単体又は集合体は前記第二化合物により隔てられた区画内に内包された触媒粉末を含有する排気ガス浄化触媒層と、を備え、  前記第一アンダーコート層は前記ハニカム担体の内表面における後端部に形成され、前記排気ガス浄化触媒層は前記ハニカム担体の内表面全体に、かつ、前記第一アンダーコート層上に形成され、  前記ハニカム担体の前端部における前記排気ガス浄化触媒層のコーナー部の厚さは、前記ハニカム担体の後端部における前記排気ガス浄化触媒層のコーナー部の厚さよりも大きいことを特徴とする排気ガス浄化用触媒。」
（イ）「【技術分野】
【０００１】
　本発明は、内燃機関から排出される排気ガスを浄化する排気ガス浄化用触媒に関する。詳細には、本発明は、低温域においても、排気ガス中に含まれる炭化水素、一酸化炭素及び窒素酸化物を高効率で浄化することができる排気ガス浄化用触媒に関する。・・・
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
　しかしながら、従来の排気ガス浄化用触媒では、アンダーコート層がハニカム担体の内表面全体に形成され、さらに前記アンダーコート層上に触媒層が形成されている。そのため、触媒全体のコート重量が多くなり、触媒の熱容量が増大するため、貴金属の活性温度に到るまでに時間がかかってしまう。よって、触媒の低温始動性が悪化することから、内燃機関の始動直後における排気ガス低温域において、上記有害ガスを十分に浄化することができなかった。
【０００５】
　本発明は、このような従来技術の有する課題に鑑みてなされたものである。そして、その目的とするところは、低温始動性に優れ、内燃機関の始動直後における排気ガス低温域においても有害ガスを十分に浄化することができ、さらに高温かつ高空間速度の条件でも、高効率で有害ガスを浄化することができる排気ガス浄化用触媒を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
　本発明の排気ガス浄化用触媒は、貴金属粒子と、前記貴金属粒子と接触し、前記貴金属粒子の移動を抑制する第一化合物と、前記貴金属粒子と前記第一化合物を内包し、貴金属粒子の移動を抑制すると共に第一化合物同士の接触に伴う第一化合物の凝集を抑制する第二化合物とからなり、前記第一化合物は、前記貴金属粒子を担持し、かつ、この貴金属粒子を担持した第一化合物の単体又は集合体を、前記第二化合物により隔てられた区画内に含む排気ガス浄化触媒層を備え、ハニカム担体の前端部における前記排気ガス浄化触媒層のコーナー部の厚さは、前記ハニカム担体の後端部における前記排気ガス浄化触媒層のコーナー部の厚さよりも大きいことを要旨とする。
【発明の効果】
【０００７】
　本発明の排気ガス用浄化触媒は、ハニカム担体の前端部における排気ガス浄化触媒層のコーナー部の厚さは、前記ハニカム担体の後端部における前記排気ガス浄化触媒層のコーナー部の厚さよりも大きい。さらに、排気ガス浄化触媒層は、貴金属がナノメートルレベルまで微小化されつつも耐熱性が維持された触媒粉末を使用している。このため、低温始動性に優れ、特にコールドＨＣの浄化性能が極めて高い。また、触媒後端部における触媒層と排気ガスとの接触性も向上しているため、排気ガスが高温かつ高空間速度の状態でも、高い浄化性能を発揮することができ、特に窒素酸化物還元能を大幅に向上させることができる。」
（ウ）「【０００９】
［第一実施形態］
　まず、本発明の第一実施形態に係る排気ガス浄化用触媒について説明する。図１では、本発明の第一実施形態に係る排気ガス浄化用触媒（以下、触媒ともいう。）１０を示す。第一実施形態の排気ガス浄化用触媒１０は、複数のセル５を有するハニカム担体１を備えている。排気ガスは、排気ガス流通方向Ｆに沿って各セル５内を流通し、そこで後述する排気ガス浄化触媒層３と接触することにより浄化される。
【００１０】
　図２（ａ）では、排気ガス浄化用触媒１０の前端部における各セル５の断面を示しており、図２（ｂ）では、排気ガス浄化用触媒１０の後端部における各セル５の断面を示している。さらに、図３では、図１のIII−III線に沿った各セル５の断面を示している。図２及び図３に示すように、排気ガス浄化用触媒１０におけるハニカム担体１の内表面には、耐熱性の無機酸化物を含有するアンダーコート層（以下、Ｕ／Ｃ層ともいう。）２と、前記アンダーコート層２上に形成された排気ガス浄化触媒層（以下、触媒層ともいう。）３とを備えている。図２に示すように、アンダーコート層２は、主として、ハニカム担体１のセル５の角に配置されている。これにより、アンダーコート層２の上に被覆される排気ガス浄化触媒層３中の触媒活性成分がセル角へ局所的に偏在したり、セル平坦部（セル壁部分）にコートされるべき触媒活性成分量が低減したり、触媒層が担体上から脱落することを防ぐことができる。
【００１１】
　さらに、図３に示すように、前記アンダーコート層２は、排気ガス流通方向Ｆの下流側たる、ハニカム担体１の後端部に形成された第一アンダーコート層２ａと、排気ガス流通方向Ｆの上流側たる、ハニカム担体１の前端部に形成された第二アンダーコート層２ｂとからなる。ここで、前端部に形成された第二アンダーコート層２ｂの、担体１のコーナー部における厚さＴｆ２は、後端部に形成された第一アンダーコート層２ａの、担体１のコーナー部における厚さＴｒ２の厚さよりも小さい。これにより、後述するように、第二アンダーコート層２ｂ上に形成された排気ガス浄化触媒層３の厚さＴｆ１が、第一アンダーコート層２ａ上に形成された排気ガス浄化触媒層３の厚さＴｒ１より大きくなる。
・・・
【００１５】
　上述のように、本発明の特徴は、ハニカム担体１の前端部における排気ガス浄化触媒層３の厚さＴｆ１は、ハニカム担体１の後端部における排気ガス浄化触媒層３の厚さＴｒ１より大きくなっていることにある。この特徴により、排ガス濃度が著しく高い触媒１０の前端部では、アンダーコート層のコート量を低減させた代わりに、排気ガス浄化触媒層のコート量を増加させたため、排気ガスと排気ガス浄化触媒層３が接触性が触媒１０の後端部と比較して良好になる。これにより、触媒１０の前端部における排気ガス浄化触媒層３は、排気ガスにより早期に活性化される。さらに、早期に活性化された前端部の排気ガス浄化触媒層３により、排気ガス中の炭化水素（ＨＣ）、一酸化炭素（ＣＯ）及び窒素酸化物（ＮＯｘ）が高効率で浄化される。
【００１６】
　ただ、ハニカム担体１の前端部において、排気ガスを高効率で浄化させた場合には、触媒１０の後端部では排気ガス中における上記炭化水素等の濃度が低下していることから、触媒層内部における貴金属と炭化水素等との接触率を、前端部と比較して向上させる必要がある。しかし、本発明では、後端部におけるアンダーコート層のコート量を前端部よりも多くしたため、後端部において排気ガスと排気ガス浄化触媒層３との接触率が大幅に向上し、触媒層内部の貴金属も有効に活用することができる。そのため、前端部において浄化しきれなかった上記炭化水素等を後端部で浄化することができるため、触媒全体の排気ガス浄化率を大幅に向上させることができる。」
（エ）「【００２０】
　また、アンダーコート層２に含有される耐熱性無機酸化物は、アルミナ、シリカアルミナ、ゼオライト、チタニア、ジルコニアおよびセリアからなる群から選ばれる少なくとも一種の酸化物であることが好ましい。これらの酸化物は熱安定性や耐熱衝撃性が高いため、上層に設けられた排気ガス浄化触媒層３の剥離を防止することができる。
【００２１】
　さらに、排気ガス浄化触媒層３としては、国際公開番号ＷＯ２００７／０５２６２７号に記載の触媒粉末を含有することが好ましい。図４では、排気ガス浄化触媒層３に用いられる触媒粉末の一例を模式的に示している。同図に示す触媒粉末２０は、触媒活性を有する貴金属粒子１２と、貴金属粒子１２と接触し、当該貴金属粒子１２の移動を抑制する第一化合物１３と、貴金属粒子１２と第一化合物１３とを内包し、当該貴金属粒子１２の移動を抑制すると共に第一化合物１３同士の接触に伴う第一化合物１３の凝集を抑制する第二化合物１４とからなる。第一化合物１３は、表面に貴金属粒子１２を担持している。また、貴金属粒子１２を担持した第一化合物１３の複数個の集合体が、第二化合物１４により隔てられた区画内に含まれている。
【００２２】
　図４に示す触媒粉末２０は、貴金属粒子１２と、第一化合物１３とが接触して担持することにより、第一化合物１３が化学的結合のアンカー材として作用し、貴金属粒子の移動を抑制する。また、貴金属粒子１２が担持された第一化合物１３を第二化合物１４で覆い、内包する形態とすることにより、貴金属粒子１２の移動を物理的に抑制する。更に、第二化合物１４により隔てられた区画内に貴金属粒子１２と第一化合物１３とを含むことにより、第二化合物１４により隔てられた区画を越えて第一化合物１３が接触し凝集することを抑制する。これらのことから、触媒粉末２０は、製造コストや環境負荷を大きくすることなく、貴金属粒子１２の凝集による触媒活性低下を防止することができる。また、第一化合物１３による貴金属粒子１２の活性向上効果を維持することができる。
・・・
【００２５】
　第二化合物１４により隔てられた区画内に含まれる第一化合物１３の粒子径に関して、最大粒子径は２μｍとすることが好ましい。粒子径が２μｍを超えてしまうと、第二化合物１４により隔てられた場合でも貴金属粒子１２の凝集を抑制することが困難となる。さらに、第一化合物１３の好ましい平均粒子径は５０ｎｍ以下である。第一化合物１３の平均粒子径が５０ｎｍを超える場合には、アンカー材である第一化合物に担持される貴金属粒子１２の量が増え、貴金属粒子１２間の距離が短くなり、貴金属粒子１２の凝集が促進される。第一化合物１３の、より好ましい平均粒子径は３０ｎｍ以下である。第一化合物１３の平均粒子径が３０ｎｍ以下であることにより、触媒粉末２０は、貴金属粒子１２の凝集をいっそう抑制することができる。第一化合物１３の平均粒子径の最適範囲は、５〜１５ｎｍ程度である。第一化合物１３の平均粒子径の下限は、特に限定するものではないが、分析機器（例えばＸＲＤ）によって第一化合物１３の結晶構造が同定できる大きさとして５ｎｍ以上とすることができる。
【００２６】
　また、貴金属粒子１２の平均粒子径が２ｎｍ以下である場合、貴金属粒子１２自身の移動によって貴金属粒子１２のシンタリングが進み、逆に貴金属粒子１２の平均粒子径が１０ｎｍ以上である場合には、貴金属粒子１２と排気ガスの反応性が著しく低下する恐れがある。従って、貴金属粒子１２の平均粒子径は２ｎｍ以上１０ｎｍ以下の範囲内にあることが好ましい。なお、本明細書において、上記各平均粒子径は、Ｘ線回折装置を用いて、各元素に由来するＸ線回折ピークの半値幅を求め、Ｓｃｈｅｒｒｅｒの式より計算して算出することができる。
・・・
【００２８】
　また、アンカー材としての第一化合物１３は、希土類元素、ジルコニウム及びアルカリ土類元素からなる群から選ばれる少なくとも一種以上の元素の酸化物を含んでいることが好ましい。より具体的には、第一化合物１３は、セリウム（Ｃｅ）を含む酸化物が好ましい。この酸化物は、酸素吸蔵能を有すると共に、貴金属粒子１２、特に白金粒子と結合を作りやすいことが知られているので、アンカー効果をより一層発揮することができる。セリウムを含む酸化物としては、セリア（ＣｅＯ２）やセリウムとジルコニウム（Ｚｒ）の複合酸化物であることが好ましい。
【００２９】
　第二化合物１４は、アルミニウム（Ａｌ）又はジルコニウム（Ｚｒ）の少なくともいずれが一つの元素を含む酸化物であることが好ましい。具体的には、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）やジルコニア（ＺｒＯ２）を挙げることができる。また、第二化合物１４の中にランタン（Ｌａ）を含有させてもよい。ランタンにはアルミナやジルコニアの耐久性を向上させる効果があるので、このような構成によれば、アルミナやジルコニアの耐熱性を向上させることができる。」
（オ）「【実施例】
【００４１】
　以下、本発明を実施例及び比較例により更に詳細に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００４２】
［実施例用触媒粉末の調製］
（実施例用ロジウム粉末）
　セリア含有ジルコニア粉末（ＣｅＯ２を１０ｗｔ％含有）を硝酸ロジウム水溶液に含浸し、１２０℃で２時間乾燥後、４００℃で１時間焼成した。次いで、この粉末を水と混合し、ビーズミルを用いて粉砕処理を行い、メジアン径が１５０ｎｍのスラリー溶液を得た。更に、このスラリー溶液にベーマイトを投入し、充分に混合・攪拌した後、３７０℃で乾燥後、５５０℃で３時間焼成し、実施例用ロジウム粉末を得た。得られた実施例用ロジウム粉末は、ロジウム１ｗｔ％−セリア５ｗｔ％−ジルコニア４４ｗｔ％-アルミナ（残部）からなる粉末であった。
【００４３】
（実施例用パラジウム粉末１）
　セリア及び酸化バリウム含有ジルコニア粉末（ＣｅＯ２を１０ｗｔ％、ＢａＯを２ｗｔ％含有）を硝酸パラジウム水溶液に含浸し、１２０℃で２時間乾燥後、４００℃で１時間焼成した。次いで、この粉末を水と混合し、ビーズミルを用いて粉砕処理を行い、メジアン径が１５０ｎｍのスラリー溶液を得た。更に、このスラリー溶液にベーマイトを投入し、充分に混合・攪拌した後、３７０℃で乾燥後、５５０℃で３時間焼成し、実施例用パラジウム粉末１を得た。得られた実施例用パラジウム粉末１は、パラジウム５ｗｔ％−セリア５ｗｔ％−酸化バリウム１ｗｔ％−ジルコニア３４ｗｔ％−アルミナ（残部）からなる粉末であった。
・・・
【００５５】 
（実施例２）
　１）Ｕ／Ｃ層コーティング
　γアルミナを２０ｗｔ％、ベーマイトを２ｗｔ％、１０％濃度硝酸水溶液を７８ｗｔ％の割合で混合し、磁性ボールミルに投入し、次いで、５ｍｍ径アルミナボールを投入し、１時間振動攪拌することにより、Ｕ／Ｃ層コート用スラリを得た。次に、実施例１で用いたものと同様のコージェライト製ハニカム担体の後端部３ｃｍ部分を、上記Ｕ／Ｃ層コート用スラリにディッピングした。その後、ハニカム担体の前端から後端に向け通風乾燥し、次いで、４００℃で１時間焼成し、ハニカム担体の後端部にのみＵ／Ｃ層を形成した。このとき、ハニカム担体１ＬあたりのＵ／Ｃ層のコート量は１８．０ｇ／Ｌであった。
【００５６】
　２）触媒内層（第２層）コーティング
　実施例用パラジウム粉末１を１７．５ｗｔ％、ベーマイトを２．５ｗｔ％、１０％濃度硝酸水溶液を８０ｗｔ％の割合で混合し、磁性ボールミルに投入し、次いで、５ｍｍ径アルミナボールを投入し、１時間振動攪拌することにより、触媒内層用スラリを得た。このスラリを上記１）で得たハニカム担体の後端からから投入し、余剰スラリをハニカム担体の後端から前端に向け空気流にて除去した。その後、１５０℃で通風乾燥し、４００℃で１時間焼成し、触媒内層付きハニカム触媒を得た。このときのハニカム担体１Ｌあたりの触媒内層のコート量は、１１４ｇ／Ｌであった。
【００５７】
　３）触媒表層（第３層）コーティング
　上記実施例用ロジウム粉末を１５．２ｗｔ％、セリア含有ジルコニア粉末（ＣｅＯ２を２０ｗｔ％含有）を３ｗｔ％、ベーマイトを１．８ｗｔ％、１０％濃度硝酸水溶液を８０ｗｔ％の割合で混合し、磁性ボールミルに投入し、次いで、５ｍｍ径アルミナボールを投入し、１時間振動攪拌することにより、触媒表層用スラリを得た。このスラリを上記２）と同様の手順にて、触媒内層付きハニカム触媒にコーティングし、触媒表層付きハニカム触媒を得た。このときのハニカム担体１Ｌあたりの触媒表層のコート量は、６６ｇ／Ｌであった。
【００５８】
　以上の工程により、ハニカム担体１Ｌあたり、パラジウムを５．０ｇ／Ｌ、ロジウムを０．５ｇ／Ｌ含む、実施例２の触媒を得た。また、このときの触媒内の前端部及び後端部における触媒層の厚さ及びＵ／Ｃ層の厚さは、表１に記載の通りであった。・・・
【００７２】
　（比較例３）
　実施例２のＵ／Ｃ層を、ハニカム担体の前端から後端まで均一にコーティングし、Ｕ／Ｃ層のコート量をハニカム担体１Ｌあたり３０ｇ／Ｌとした以外は実施例２と同様にして、比較例３の触媒を得た。比較例３の触媒では、ハニカム担体１Ｌあたり、パラジウムを５．０ｇ／Ｌ、ロジウムを０．５ｇ／Ｌ含んでいた。また、このときの触媒内の前端部及び後端部における触媒層の厚さ及びＵ／Ｃ層の厚さは、表１に記載の通りであった。」
（カ）「【００７９】
　表１より、実施例１〜８の触媒は、比較例１〜６の触媒よりも、触媒通過後の排気ガス中におけるＨＣ残存率及びＮＯｘ残存率が低く、炭化水素及び窒素酸化物の浄化に優れていることがわかる。具体的には、実施例１〜８及び比較例１〜４は、図４〜６に記載の触媒粉末を用いているが、比較例１〜３のようにＵ／Ｃ層をハニカム担体の内表面全体に設けた場合、触媒前端部の熱容量が増加し、低温始動性が悪化するため、コールドＨＣを十分に浄化できず、ＨＣ残存率が増加している。また、比較例４ではＵ／Ｃ層を設けていないため、ＨＣ残存率は実施例とほぼ同等であるが、触媒後端部における触媒層と排気ガスとの接触率が低下するため、ＮＯｘ残存率が大幅に増加している。」
（キ）「【図２】
【図４】
」
イ　甲２（特開２０１３−８１８８３号公報）
（ア）「【請求項１】
　ガス流路を備える担体と、
　上記担体のガス流路側に形成された、触媒成分を含有する触媒を含む触媒層と、
　上記担体と上記触媒層との間に形成された、基材を含む下地層と
　を具備し、
　上記担体の表面側内部及び上記下地層の内部の少なくとも一方に、空隙を含む断熱部位を有する
ことを特徴とする排ガス浄化触媒。」
（イ）「【技術分野】
【０００１】
　本発明は、排ガス浄化触媒に関する。更に詳細には、本発明は、触媒の早期活性化を実現し、優れた排ガス浄化性能を発揮し得る排ガス浄化触媒に関する。 
【背景技術】
【０００２】
　従来、圧損を抑制し、触媒性能を向上させた、低圧損・高浄化性能のセラミック触媒体が提案されている。このセラミック触媒体は、基材セラミック表面に触媒成分を直接担持可能なセラミック担体に、主触媒成分及び助触媒成分を担持してなる排ガス浄化用のセラミック触媒体である・・・
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
　しかしながら、上記特許文献１に記載のセラミック触媒体にあっては、本発明者らの検討において、触媒成分がセラミック担体と直に接している部分が極めて多いため、触媒の早期活性化が阻害され、優れた排ガス浄化性能が得られていないという問題点があった。
【０００５】
　本発明は、このような従来技術の有する課題に鑑みてなされたものである。そして、本発明の目的とするところは、触媒の早期活性化を実現し、優れた排ガス浄化性能を発揮し得る排ガス浄化触媒を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
　本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた。
　その結果、ガス流路を備える担体と、該担体のガス流路側に形成された触媒層と、該担体と該触媒層との間に形成された下地層とを具備し、該担体の表面側内部及び該下地層の内部の少なくとも一方に空隙を含む断熱部位を有する構成とすることにより、上記目的が達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００７】
　すなわち、本発明の排ガス浄化触媒は、ガス流路を備える担体と、該担体のガス流路側に形成された、触媒成分を含有する触媒を含む触媒層と、該担体と該触媒層との間に形成された、基材を含む下地層とを具備する。
　また、本発明の排ガス浄化触媒においては、上記担体の表面側内部及び上記下地層の内部のいずれか一方又は双方に、空隙を含む断熱部位を有する。【発明の効果】
【０００８】
　本発明によれば、ガス流路を備える担体と、担体のガス流路側に形成された、触媒成分を含有する触媒を含む触媒層と、担体と触媒層との間に形成された、基材を含む下地層とを具備し、担体の表面側内部及び下地層の内部の少なくとも一方に空隙を含む断熱部位を有する構成とした。　そのため、触媒の早期活性化を実現し、優れた排ガス浄化性能を発揮し得る排ガス浄化触媒を提供することができる。」
（ウ）「【００３３】
［下地層］
　下地層４としては、例えば、自動車用排ガス浄化触媒であれば、図１に示すように担体の表面に触媒層が形成し易いように基材を塗布して形成されたものが好適に用いられるがこれに限定されるものではない。
【００３４】
　また、下地層に含まれる基材としては、例えば、アルミナ、シリカ、ジルコニア、シリカアルミナ、ジルコニアアルミナ、チタニアアルミナ、ジルコニアチタニアアルミナ、マグネシアアルミナ、炭化珪素、ゼオライト、ペロブスカイトなどのセラミックの高比表面積基材を適用することができる。
【００３５】
　更に、下地層としては、例えば、その表面に、多数の開気孔を有する基材を用いることができる。開気孔は、具体的には、セラミック結晶格子中の欠陥（酸素欠陥または格子欠陥）、セラミック表面の微細なクラック、セラミックを構成する元素の欠損のうち、少なくとも１種類からなり、複数種類を組み合わせて形成することもできる。アルミナの表面に形成される開気孔は、その直径や幅について特に限定されるものではないが、断熱部位を確実に形成するという観点からは、開気孔の直径又は幅が１００ｎｍ以下で、できるだけ小さい方が好ましい。好ましくは、０．１〜１００ｎｍである。また、開気孔の深さについても特に限定されるものではないが、上記同様の観点から、開気孔の深さが０．０５ｎｍ以上であることが好ましい。好ましくは、０．０５〜１００ｎｍである。
【００３６】
　セラミックスの基材の表面に形成される開気孔のうち、結晶格子の欠陥には、酸素欠陥と格子欠陥（金属空格子点と格子歪）がある。酸素欠陥は、結晶格子を構成するための酸素が不足することにより生ずる欠陥である。また、格子欠陥は、セラミック結晶格子を構成するために必要な量以上の酸素を取り込むことにより生じる格子欠陥で、結晶格子の歪みや金属空格子点によって形成される。これらの開気孔を有する基材を適用すると、触媒成分が担体に直接担持されてしまう可能性が高まるが、詳しくは後述する構成とすることにより、これを回避することができる。また、後述する構成とすることにより、下地層の内部に断熱部位を形成することができるという利点がある。　なお、本発明においては、開気孔を有さない基材を用いることもできる。」
（エ）「【００４５】
（第２の実施形態）
　図５は、本発明の第２の実施形態に係る排ガス浄化触媒の構造を模式的に示す拡大断面図である。なお、上記実施形態において説明したものと同等のものについては、それらと同一の符号を付して説明を省略する。
【００４６】
　図５に示すように、本実施形態の排ガス浄化触媒１は、下地層４を構成する基材４ａとして、担体２が有する開気孔を塞ぐことができる粗大なものが適用されているという相違点を有している。つまり、担体２の表面側内部の断熱部位Ｉ２の空隙ｖ２が、担体２と開気孔の一部が残るように配置された基材４ａとで形成されているという相違点を有している。
【００４７】
　このような構成とすることによっても、触媒成分での触媒反応により生じる熱が担体全体へ熱拡散することをより確実に抑制（遅延化）することができる。そして、触媒成分の早期活性化をより確実に促進することが可能となり、優れた排ガス浄化性能を発揮し得る排ガス浄化触媒となる。」
（オ）「【００５７】
（実施例３）
　まず、担体を作製した。コーディエライト原料として、タルク、カオリン、アルミナ、水酸化アルミニウムを使用し、Ｓｉ源の５％をＷ、同じくＳｉ源の５％をＣｏに置換して、コーディエライトの理論組成点付近となるように調製した。次いで、この原料に、バインダ、潤滑剤、保湿剤及び水分を適量添加し、混練して、セル壁１００μｍ、セル密度４００ｃｐｓｉ（１平方インチ当たりのセル個数）、直径５０ｍｍのハニカム形状に成形した。しかる後、得られたハニカム成形体を、大気雰囲気、１２６０℃で焼成して、コーディエライトハニカム構造体よりなるセラミックス担体を得た。
【００５８】
　次に、セラミックス担体に、コーディエライトより熱伝導率が低い下地層を形成した。基材として、比表面積が２００ｍ２／ｇであり、平均粒径が５μｍの粒状のアルミナ粉末を使用した。この粉末に、バインダと、水分とを適量添加し、混合して、下地層スラリを作成した。次いで、担体に下地層スラリを塗布し、余分なスラリを取り除いた後、乾燥させ、大気雰囲気、６００℃で焼成して、下地層を形成した。　なお、本例の下地層の開気孔の細孔径は２μｍであった。
【００５９】
　次に、下地層を形成したセラミックス担体に、触媒層を形成した。触媒として白金担持アルミナ（平均粒径：３μｍ）を使用した。この触媒に、バインダと、水分とを適量添加し、混合して、触媒層（中層）スラリを作成した。次いで、担体に触媒層（中層）スラリを塗布し、余分なスラリを取り除いた後、乾燥させ、大気雰囲気、６００℃で焼成して、触媒層（中層）を形成した。更に、触媒として白金・ロジウム担持アルミナ（平均粒径：３μｍ）を使用した。この触媒に、バインダと、水分とを適量添加し、混合して、触媒層（表層）スラリを作成した。次いで、担体に触媒層（表層）スラリを塗布し、余分なスラリを取り除いた後、乾燥させ、大気雰囲気、６００℃で焼成して、触媒層（表層）を形成して、本例の排ガス浄化触媒を得た。」
（カ）「【図５】
」
ウ　甲３（特開２００２−３６１０８９号公報）
（ア）「【請求項１】 セル断面が多角形をなす一体構造型担体上に、無機酸化物から成るアンダーコート層を介して触媒層を被覆して成ることを特徴とする排気ガス浄化用触媒。【請求項２】 上記無機酸化物がアルミナであることを特徴とする請求項１記載の排気ガス浄化用触媒。」
（イ）「【０００６】
【発明が解決しようとする課題】上述のような排気ガス浄化用触媒では、貴金属量を低減させていった場合、触媒活性種である貴金属の耐熱性が損なわれるため、十分な浄化性能を発現できなかったり、低温活性を発現させるのにパラジウムを用いているため、貴金属を一定量以上使用しなければ、十分な浄化性能を発現・維持できないという課題があった。
【０００７】本発明は、このような従来技術の有する課題に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、高温条件下（エキゾーストマニフォールド直下の高温位置など）であっても、活性種である貴金属のシンタリングや貴金属を担持する材料の比表面積低下等を抑制することができ、また、貴金属の使用量を従来より低減した場合でも、車両走行時における広範囲のＡ／Ｆ変動下でのＮＯｘ、ＨＣ及びＣＯの浄化性能が良好なレベルを有する排気ガス浄化用触媒及びその製造方法を提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、触媒成分を支持する担体上に無機酸化物層を設け、その上に触媒活性成分を含有する触媒層を設けて、各層の被覆量や層厚の比率をバランス良く設定し、コールドスタート時の触媒の低温活性（ライトオフ機能）、熱耐久劣化後の触媒活性を向上させることにより、上記課題が解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】即ち、本発明の排気ガス浄化用触媒は、セル断面が多角形をなす一体構造型担体上に、無機酸化物から成るアンダーコート層を介して触媒層を被覆して成ることを特徴とする。」
（ウ）「【００２３】
【作用】本発明においては、無機酸化物から成るアンダーコート層と触媒層とを隣接させ、触媒層の厚みを適切に調整した。よって、ＮＯｘ、ＨＣ及びＣＯの浄化サイクルが有効に行われ、触媒層の全体に亘って均一に上記浄化が行われる。
【００２４】
【発明の実施の形態】以下、本発明の排気ガス浄化用触媒について詳細に説明する。なお、本明細書において「％」は、特記しない限り質量百分率を示す。
【００２５】上述の如く、本発明の排気ガス浄化用触媒は、無機酸化物から成るアンダーコート層と、触媒活性成分を含む触媒層を有し、各層を一体構造型担体、例えばモノリス担体上にアルミナから成るアンダーコート層、三元触媒成分層の順で被覆して形成される。
【００２６】ここで、一体構造型担体上に無機酸化物から成るアンダーコート層を設けることにより、図１に示すように、担体のセルの角に無機酸化物層を配置したことになり、このアンダーコート層の上に被覆する触媒層たる触媒活性成分がセル角へ局所的に偏在したり、セル平坦部（セル壁部分）にコートされるべき触媒活性成分量が著しく低減したり、触媒層が担体上から脱落することを防ぐことができ、耐久後の浄化性能の著しい向上が実現される。
・・・
【００２８】次に、各層の被覆量や成分などにつき説明する。まず、アンダーコート層に用いられる無機酸化物としては、アルミナが最も効果的であるが、その他にもジルコニア、チタニア、シリカ及びシリカアルミナなどが用いられる。アルミナを用いる場合は、比表面積が大きく嵩の高いアルミナが好ましく、特にγ?アルミナのようなアルミナが望ましい。具体的には、その初期表面積が１ｇ当たり１００ｍ２以上のものが適切である。また、アンダーコート層の被覆量は、アンダーコート層及び触媒層を含む総被覆量に対して２０〜５０％の割合であることが好ましい。更に好ましくは、３０〜４０％の範囲が良い。排気ガス浄化用触媒の耐久性向上と浄化性能及びコールドスタート時のライトオフ性能を最大限に引き出し易くするためである。代表的には、アルミナの被覆量が３０〜１２０ｇ／Ｌであることが望ましい。」
（エ）「【００５２】
【実施例】以下、本発明を実施例及び比較例により更に詳細に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００５３】（実施例１）活性アルミナ粉末（ＢＥＴ比表面積２００ｍ２／ｇ、平均粒径６μｍ）と硝酸水溶液を磁性ボールミルに投入し、混合・粉砕してスラリーを得た後、このスラリー液をコージェライト質モノリス担体（１．０Ｌ、９００セル／平方インチ）に付着させ、空気流にてセル内の余剰のスラリーを除去・乾燥し、４００℃で１時間焼成した。第１コート量として重量７５ｇ／Ｌ−担体をコートした担体Ａを得た。
【００５４】ジニトロジアンミン白金水溶液にクエン酸を白金原子比にして２倍量加え、１時間攪拌し、そのクエン酸添加白金水溶液をＣｅ２モル％を添加した活性アルミナ粉末に含浸し、１５０℃で１２時間乾燥した後、４００℃で１時間焼成して、Ｐｔ担持Ｃｅ−アルミナ粉末（粉末Ａ）を得た。この粉末のＰｔ濃度は０．５５％であった。
【００５５】上記クエン酸添加白金水溶液と同様の溶液を、ランタン１モル％（Ｌａ２Ｏ３に換算して２％）とプラセオジウム１０モル％、ジルコニウム２２モル％（ＺｒＯ２に換算して１７％）を含むセリウム酸化物に含浸し、１５０℃で１２時間乾燥した後、４００℃で１時間焼成して、Ｐｔ担持ＬａＺｒＰｒ−セリウム酸化物粉末（粉末Ｂ）を得た。この粉末のＰｔ濃度は０．３７％であった。
【００５６】粉末Ａ、粉末Ｂ、ベーマイトアルミナ及び硝酸水溶液を磁性ボールミルに投入し、混合・粉砕してスラリーを得た。このスラリー液を先ほどの担体Ａに更に付着させ、空気流にてセル内の余剰のスラリーを除去・乾燥し、４００℃で１時間焼成した。第２コート層としてコート重量８５ｇ／Ｌ−担体の触媒Ａを得た。第２コート層の白金担持量は０．３８ｇ／Ｌであった。このとき、アルミナ／セリアへのＰｔ分配比率は６２／３８であった。
【００５７】硝酸ロジウム水溶液をＺｒを２モル％添加した活性アルミナに含浸し、１５０℃で１２時間乾燥した後、４００℃で１時間焼成して、Ｒｈ担持Ｚｒ−アルミナ粉末（粉末Ｃ）を得た。この粉末のＲｈ濃度は０．５％であった。また、粉末Ａの製法に準じ、Ｐｔ担持Ｃｅ−アルミナ粉末（粉末Ａ２）を得た。この粉末のＰｔ濃度は１．７％であった。この粉末Ｃと粉末Ａ２と、Ｃｅ２０モル％（ＣｅＯ２に換算して２４％）を含有するジルコニウム酸化物粉末、ベーマイトアルミナ及び硝酸水溶液を磁性ボールミルに投入し、混合・粉砕してスラリーを得た。このスラリー液を上記触媒Ａに更に付着させ、空気流にてセル内の余剰のスラリーを除去・乾燥し、４００℃で１時間焼成した。第３コート層としてコート重量６０ｇ／Ｌ−担体の触媒Ｂを得た。このとき、第３コートのＲｈ担持量は０．１８ｇ／Ｌ、Ｐｔ担持量は０．１５ｇ／Ｌであった。また、触媒Ｂの総コート量は２２０ｇ／Ｌ、総貴金属担持量は０．７１ｇ／Ｌであった。」
（オ）「【図１】
」
エ　甲４（Ｓａｓｏｌ社の高純度焼成アルミナ（ＰＵＲＡＬＯＸ／ＣＡＴＡＬＯＸ）の商品カタログ）
（ア）「
」（第１０頁）
（訳文：
）
（訳文は、異議申立人が提出したものである。）
（２）甲１に記載された発明
　上記（１）ア（イ）の【０００１】には、「本発明は、内燃機関から排出される排気ガスを浄化する排気ガス浄化用触媒に関する。」とされ、同（オ）に「実施例２」として、以下の記載がある。
「【００５５】
（実施例２）
　１）Ｕ／Ｃ層コーティング
  γアルミナを２０ｗｔ％、ベーマイトを２ｗｔ％、１０％濃度硝酸水溶液を７８ｗｔ％の割合で混合し、磁性ボールミルに投入し、次いで、５ｍｍ径アルミナボールを投入し、１時間振動攪拌することにより、Ｕ／Ｃ層コート用スラリを得た。次に、実施例１で用いたものと同様のコージェライト製ハニカム担体の後端部３ｃｍ部分を、上記Ｕ／Ｃ層コート用スラリにディッピングした。その後、ハニカム担体の前端から後端に向け通風乾燥し、次いで、４００℃で１時間焼成し、ハニカム担体の後端部にのみＵ／Ｃ層を形成した。このとき、ハニカム担体１ＬあたりのＵ／Ｃ層のコート量は１８．０ｇ／Ｌであった。
【００５６】
　２）触媒内層（第２層）コーティング
　実施例用パラジウム粉末１を１７．５ｗｔ％、ベーマイトを２．５ｗｔ％、１０％濃度硝酸水溶液を８０ｗｔ％の割合で混合し、磁性ボールミルに投入し、次いで、５ｍｍ径アルミナボールを投入し、１時間振動攪拌することにより、触媒内層用スラリを得た。このスラリを上記１）で得たハニカム担体の後端からから投入し、余剰スラリをハニカム担体の後端から前端に向け空気流にて除去した。その後、１５０℃で通風乾燥し、４００℃で１時間焼成し、触媒内層付きハニカム触媒を得た。このときのハニカム担体１Ｌあたりの触媒内層のコート量は、１１４ｇ／Ｌであった。
【００５７】
　３）触媒表層（第３層）コーティング
　上記実施例用ロジウム粉末を１５．２ｗｔ％、セリア含有ジルコニア粉末（ＣｅＯ２を２０ｗｔ％含有）を３ｗｔ％、ベーマイトを１．８ｗｔ％、１０％濃度硝酸水溶液を８０ｗｔ％の割合で混合し、磁性ボールミルに投入し、次いで、５ｍｍ径アルミナボールを投入し、１時間振動攪拌することにより、触媒表層用スラリを得た。このスラリを上記２）と同様の手順にて、触媒内層付きハニカム触媒にコーティングし、触媒表層付きハニカム触媒を得た。このときのハニカム担体１Ｌあたりの触媒表層のコート量は、６６ｇ／Ｌであった。」
　これらの記載に基づくと、上記実施例２では、以下の排気ガス浄化用触媒が製造されることになる。
「γアルミナを２０ｗｔ％、ベーマイトを２ｗｔ％、１０％濃度硝酸水溶液を７８ｗｔ％の割合で混合し、磁性ボールミルに投入し、次いで、５ｍｍ径アルミナボールを投入し、１時間振動攪拌することにより得たＵ／Ｃ層コート用スラリを、コージェライト製ハニカム担体の後端部３ｃｍ部分にディッピングし、その後、ハニカム担体の前端から後端に向け通風乾燥し、次いで、４００℃で１時間焼成し、ハニカム担体の後端部にのみ、ハニカム担体１ＬあたりのＵ／Ｃ層のコート量は１８．０ｇ／Ｌである、Ｕ／Ｃ層を形成し、
　実施例用パラジウム粉末１を１７．５ｗｔ％、ベーマイトを２．５ｗｔ％、１０％濃度硝酸水溶液を８０ｗｔ％の割合で混合し、磁性ボールミルに投入し、次いで、５ｍｍ径アルミナボールを投入し、１時間振動攪拌することにより得た触媒内層用スラリを、上記で得たハニカム担体の後端からから投入し、余剰スラリをハニカム担体の後端から前端に向け空気流にて除去し、その後、１５０℃で通風乾燥し、４００℃で１時間焼成し、ハニカム担体１Ｌあたりの触媒内層のコート量は１１４ｇ／Ｌである、触媒内層付きハニカム触媒を得、
　実施例用ロジウム粉末を１５．２ｗｔ％、セリア含有ジルコニア粉末（ＣｅＯ２を２０ｗｔ％含有）を３ｗｔ％、ベーマイトを１．８ｗｔ％、１０％濃度硝酸水溶液を８０ｗｔ％の割合で混合し、磁性ボールミルに投入し、次いで、５ｍｍ径アルミナボールを投入し、１時間振動攪拌することにより得た触媒表層用スラリを、上記触媒内層と同様の手順にて触媒内層付きハニカム触媒にコーティングし、ハニカム担体１Ｌあたりの触媒表層のコート量は６６ｇ／Ｌである、触媒表層付きハニカム触媒を得ることにより製造された、排気ガス浄化用触媒」
　そして、同（オ）の【００７２】に記載される「比較例３」は、「実施例２のＵ／Ｃ層を、ハニカム担体の前端から後端まで均一にコーティングし、Ｕ／Ｃ層のコート量をハニカム担体１Ｌあたり３０ｇ／Ｌとした以外は実施例２と同様にして、比較例３の触媒を得た。」とされているから、比較例３として、実施例２に記載された排気ガス浄化用触媒の「（Ｕ／Ｃ層コート用スラリを、）コージェライト製ハニカム担体の後端部３ｃｍ部分にディッピングし、その後、ハニカム担体の前端から後端に向け通風乾燥し、次いで、４００℃で１時間焼成し、ハニカム担体の後端部にのみ、ハニカム担体１ＬあたりのＵ／Ｃ層のコート量は１８．０ｇ／ＬであるＵ／Ｃ層を形成し」が「コージェライト製ハニカム担体の前端から後端まで均一にコーティングし、その後、ハニカム担体の前端から後端に向け通風乾燥し、次いで、４００℃で１時間焼成し、ハニカム担体の前端から後端まで均一に、ハニカム担体１ＬあたりのＵ／Ｃ層のコート量は３０ｇ／ＬであるＵ／Ｃ層を形成し」である排気ガス浄化用触媒が記載されていることを理解することができる。
　すなわち、甲１には、比較例３の排気ガス浄化用触媒として、以下の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されているといえる。
「γアルミナを２０ｗｔ％、ベーマイトを２ｗｔ％、１０％濃度硝酸水溶液を７８ｗｔ％の割合で混合し、磁性ボールミルに投入し、次いで、５ｍｍ径アルミナボールを投入し、１時間振動攪拌することにより得られたＵ／Ｃ層コート用スラリを、コージェライト製ハニカム担体の前端から後端まで均一にコーティングし、その後、ハニカム担体の前端から後端に向け通風乾燥し、次いで、４００℃で１時間焼成し、ハニカム担体の前端から後端まで均一に、ハニカム担体１ＬあたりのＵ／Ｃ層のコート量は３０ｇ／Ｌである、Ｕ／Ｃ層を形成し、
　実施例用パラジウム粉末１を１７．５ｗｔ％、ベーマイトを２．５ｗｔ％、１０％濃度硝酸水溶液を８０ｗｔ％の割合で混合し、磁性ボールミルに投入し、次いで、５ｍｍ径アルミナボールを投入し、１時間振動攪拌することにより得た触媒内層用スラリを、上記で得たハニカム担体の後端からから投入し、余剰スラリをハニカム担体の後端から前端に向け空気流にて除去し、その後、１５０℃で通風乾燥し、４００℃で１時間焼成し、ハニカム担体１Ｌあたりの触媒内層のコート量は１１４ｇ／Ｌである、触媒内層付きハニカム触媒を得、
　実施例用ロジウム粉末を１５．２ｗｔ％、セリア含有ジルコニア粉末（ＣｅＯ２を２０ｗｔ％含有）を３ｗｔ％、ベーマイトを１．８ｗｔ％、１０％濃度硝酸水溶液を８０ｗｔ％の割合で混合し、磁性ボールミルに投入し、次いで、５ｍｍ径アルミナボールを投入し、１時間振動攪拌することにより得た触媒表層用スラリを、上記触媒内層と同様の手順にて触媒内層付きハニカム触媒にコーティングし、ハニカム担体１Ｌあたりの触媒表層のコート量は６６ｇ／Ｌである、触媒表層付きハニカム触媒を得ることにより製造された、排気ガス浄化用触媒。」
（３）本件発明１について
ア　本件発明１と甲１発明との対比
　本件発明１と甲１発明を対比する。
（ア）甲１発明の「コージェライト製ハニカム担体」、（Ｕ／Ｃ層の）「γアルミナ・・・ベーマイト」及び「排気ガス浄化用触媒」は、それぞれ本件発明１の「ハニカム基材」、「アルミナ粒子」及び「排ガス浄化触媒」に相当する。
（イ）甲１発明のＵ／Ｃ層（アンダーコート層）は、甲１の上記（１）ア（ウ）の【００１０】の「図２に示すように、アンダーコート層２は、主として、ハニカム担体１のセル５の角に配置されている。これにより、アンダーコート層２の上に被覆される排気ガス浄化触媒層３中の触媒活性成分がセル角へ局所的に偏在したり、セル平坦部（セル壁部分）にコートされるべき触媒活性成分量が低減したり、触媒層が担体上から脱落することを防ぐことができる。」との記載によれば、「触媒層（アンダーコート層２の上に被覆される排気ガス浄化触媒層）が担体上から脱落することを防ぐ」ものであるから、本件発明１の「剥離防止コート層」に相当すると共に、甲１発明の、コージェライト製ハニカム担体上に形成される、γアルミナ及びベーマイトを成分とするＵ／Ｃ層（アンダーコート層）は、「アルミナ粒子を主成分とする」ものであり、本件発明１の「ハニカム基材上の、アルミナ粒子を主成分とする剥離防止コート層」に相当する。
（ウ）甲１発明におけるＵ／Ｃ層において、「ハニカム担体１ＬあたりのＵ／Ｃ層のコート量は３０ｇ／Ｌである」ことは、本件発明１の「前記剥離防止コート層のコート量が、前記ハニカム基材の容量１Ｌ当たり２０ｇ以上３０ｇ以下であ」ることに相当する。
（エ）甲１発明の、Ｕ／Ｃ層上に形成される「触媒内層」及び「触媒表層」は、併せて、本件発明１の「剥離防止コート層上の触媒コート層」に相当する。
（オ）甲１発明において、「ハニカム担体１Ｌあたりの触媒内層のコート量は１１４ｇ／Ｌであ」り、「ハニカム担体１Ｌあたりの触媒表層のコート量は６６ｇ／Ｌである」ことは、本件発明１の「前記触媒コート層のコート量が、前記ハニカム基材の容量１Ｌ当たり１５０ｇ以上である」ことに相当する。
（カ）甲１発明の触媒内層の「実施例用パラジウム粉末」とは、上記同（オ）の【００４３】で、「（実施例用パラジウム粉末１）
  セリア及び酸化バリウム含有ジルコニア粉末（ＣｅＯ２を１０ｗｔ％、ＢａＯを２ｗｔ％含有）を硝酸パラジウム水溶液に含浸し、１２０℃で２時間乾燥後、４００℃で１時間焼成した。次いで、この粉末を水と混合し、ビーズミルを用いて粉砕処理を行い、メジアン径が１５０ｎｍのスラリー溶液を得た。更に、このスラリー溶液にベーマイトを投入し、充分に混合・攪拌した後、３７０℃で乾燥後、５５０℃で３時間焼成し、実施例用パラジウム粉末１を得た。得られた実施例用パラジウム粉末１は、パラジウム５ｗｔ％−セリア５ｗｔ％−酸化バリウム１ｗｔ％−ジルコニア３４ｗｔ％−アルミナ（残部）からなる粉末であった。」とされるものであるところ、甲１の上記（実施例用パラジウム粉末１）は、「実施例」とされることから、甲１の同（ア）の【請求項１】の「貴金属粒子と、前記貴金属粒子と接触し、前記貴金属粒子の移動を抑制する第一化合物と、前記貴金属粒子及び前記第一化合物を内包し、前記貴金属粒子の移動を抑制すると共に第一化合物同士の接触に伴う第一化合物の凝集を抑制する第二化合物とからなり、前記第一化合物は前記貴金属粒子を担持し、さらに、この貴金属粒子を担持した第一化合物の単体又は集合体は前記第二化合物により隔てられた区画内に内包された触媒粉末」の具体的な態様であると解するのが相当である。
　そして、上記実施例用パラジウム粉末において、硝酸パラジウムから生成する「パラジウム」が、甲１の同【請求項１】の「貴金属粒子」に、硝酸パラジウム水溶液に含浸され、１２０℃で２時間乾燥後、４００℃で１時間焼成される「セリア及び酸化バリウム含有ジルコニア粉末」が、同【請求項１】の「第一化合物」に、上記焼成される「セリア及び酸化バリウム含有ジルコニア粉末」を水と混合し、ビーズミルを用いて粉砕処理を行い、得られたメジアン径が１５０ｎｍのスラリー溶液に投入され、充分に混合・攪拌した後、３７０℃で乾燥後、５５０℃で３時間焼成される、ベーマイトから生成する「アルミナ」が、同【請求項１】の「第二化合物」に対応するといえるから、上記実施例用パラジウム粉末は、同【請求項１】の記載形式に則ると、「セリア及び酸化バリウム含有ジルコニア粉末はパラジウム粒子を担持し、さらに、このパラジウム粒子を担持したセリア及び酸化バリウム含有ジルコニア粉末はアルミナにより隔てられた区画内に内包された触媒粉末」であり、パラジウム粒子を担持したセリア及び酸化バリウム含有ジルコニア粉末が、さらにアルミナに担持された触媒と見ることができるものである。
　また、甲１発明の触媒表層の「実施例用ロジウム粉末」についても同様に、上記同（オ）の【００４２】で、「（実施例用ロジウム粉末）
　セリア含有ジルコニア粉末（ＣｅＯ２を１０ｗｔ％含有）を硝酸ロジウム水溶液に含浸し、１２０℃で２時間乾燥後、４００℃で１時間焼成した。次いで、この粉末を水と混合し、ビーズミルを用いて粉砕処理を行い、メジアン径が１５０ｎｍのスラリー溶液を得た。更に、このスラリー溶液にベーマイトを投入し、充分に混合・攪拌した後、３７０℃で乾燥後、５５０℃で３時間焼成し、実施例用ロジウム粉末を得た。得られた実施例用ロジウム粉末は、ロジウム１ｗｔ％−セリア５ｗｔ％−ジルコニア４４ｗｔ％-アルミナ（残部）からなる粉末であった。」とされるもので、同【請求項１】の記載形式に則ると、「セリア含有ジルコニア粉末はロジウム粒子を担持し、さらに、このロジウム粒子を担持したセリア含有ジルコニア粉末はアルミナにより隔てられた区画内に内包された触媒粉末」であり、ロジウム粒子を担持したセリア含有ジルコニア粉末が、さらにアルミナに担持された触媒と見ることができるものである。
　そうすると、甲１発明の触媒内層の、パラジウム粒子を担持したセリア及び酸化バリウム含有ジルコニア粉末が、さらにアルミナに担持された実施例用パラジウム粉末、及び触媒表層の、ロジウム粒子を担持したセリア含有ジルコニア粉末が、さらにアルミナに担持された実施例用ロジウム粉末は、本件発明１の「触媒金属を担持している担体粒子」に相当する。また、甲１発明の「触媒内層」及び「触媒表層」は、それぞれ、実施例用パラジウム粉末及び実施例用ロジウム粉末を「主成分とし」ている。
（キ）以上を踏まえると、本件発明１と甲１発明は、
「ハニカム基材と、
　前記ハニカム基材上の、アルミナ粒子を主成分とする剥離防止コート層と、
　前記剥離防止コート層上の触媒コート層と、
を有し、
　前記剥離防止コート層のコート量が、前記ハニカム基材の容量１Ｌ当たり２０ｇ以上３０ｇ以下であり、
　前記触媒コート層が、触媒金属を担持している担体粒子を主成分とし、且つ、
　前記触媒コート層のコート量が、前記ハニカム基材の容量１Ｌ当たり１５０ｇ以上である、
排ガス浄化触媒。」
の点で一致し、以下の点で相違しているといえる。
＜相違点１＞
　剥離防止コート層について、本件発明１では、アルミナ粒子のメジアン径が３．０μｍ以上であるのに対し、甲１発明では、アルミナ粒子のメジアン径が明らかでない点。
＜相違点２＞
　触媒コート層について、本件発明１では、主成分である触媒金属を担持している担体粒子のメジアン径が２．５μｍ以下であるのに対し、甲１発明では、主成分である触媒金属を担持している担体粒子のメジアン径が明らかでない点。
イ　相違点についての判断
（ア）相違点１について
　甲１の上記（１）ア（ウ）の【００１０】には、アンダーコート層（Ｕ／Ｃ層）について、「アンダーコート層２は、主として、ハニカム担体１のセル５の角に配置されている。これにより、アンダーコート層２の上に被覆される排気ガス浄化触媒層３中の触媒活性成分がセル角へ局所的に偏在したり、セル平坦部（セル壁部分）にコートされるべき触媒活性成分量が低減したり、触媒層が担体上から脱落することを防ぐことができる。」との記載があるが、アンダーコート層を形成するアルミナ粒子等についてのメジアン径を示す、又はそれを示唆する記載はない。また、甲１に記載される技術は、上記同（イ）の【０００７】に記載される「ハニカム担体の前端部における排気ガス浄化触媒層のコーナー部の厚さは、前記ハニカム担体の後端部における前記排気ガス浄化触媒層のコーナー部の厚さよりも大きい。さらに、排気ガス浄化触媒層は、貴金属がナノメートルレベルまで微小化されつつも耐熱性が維持された触媒粉末を使用している。」といったことを技術的な特徴とし、アンダーコート層を形成するアルミナ粒子等についてのメジアン径に着目するものではないから、甲１発明には、アンダーコート層を形成するアルミナ粒子について、メジアン径が３．０μｍ以上のものを採用する動機付けがあるとはいえないし、甲１発明は、甲１の上記同（ア）の【請求項１】に記載される発明の態様である上記同（オ）の【００５５】〜【００５８】に記載される「実施例２」等に対し、「比較例」となる発明で、上記「実施例２」等の効果の有無を検証するためのものであるから、甲１発明に対し、公知の技術を適用し構成に何らかの改善を行おうとするものではなく、この点でも、甲１発明には、アンダーコート層を形成するアルミナ粒子について、メジアン径が３．０μｍ以上のものを採用する動機付けがあるとはいえない。
　また、異議申立人は、担体上に、アルミナを含むアンダーコート層を介して触媒層を設けた排気ガス浄化用触媒において、アンダーコート層中のアルミナとして、平均粒径が５〜６μｍ程度のものを使用することは技術常識であったことの根拠として甲２及び甲３を提出しているところ、甲２には、従来のセラミック触媒体は、基材セラミック表面に触媒成分を直接担持可能なセラミック担体に、主触媒成分及び助触媒成分を担持してなる排ガス浄化用のセラミック触媒体であるが（上記（１）イ（イ）の【０００２】）、このセラミック触媒体にあっては、触媒成分がセラミック担体と直に接している部分が極めて多いため、触媒の早期活性化が阻害され、優れた排ガス浄化性能が得られていないという問題点があったため（同【０００４】）、ガス流路を備える担体と、該担体のガス流路側に形成された触媒層と、該担体と該触媒層との間に形成された下地層とを具備し、該担体の表面側内部及び該下地層の内部の少なくとも一方に空隙を含む断熱部位を有する構成とすることにより、この問題点を解決したこと（同【０００６】）が記載されている。そして、甲２には、下地層の内部に空隙を含む断熱部位を有する構成として、上記同（カ）の【図５】に記載されるように、下地層４を構成する基材４ａとして、担体２が有する開気孔を塞ぐことができる粗大なものが適用され、担体２の表面側内部の断熱部位Ｉ２の空隙ｖ２が、担体２と開気孔の一部が残るように配置された基材４ａとで形成されている構成とすることにより、触媒成分での触媒反応により生じる熱が担体全体へ熱拡散することをより確実に抑制（遅延化）すること（上記同（エ）の【００４６】、【００４７】）が記載され、実際の具体例の一つとして、下地層中のアルミナとして、平均粒径が５μｍのものを使用することが記載されている（上記同（オ）の【００５８】）。
　しかしながら、甲２に記載される事項は、触媒の早期活性化を図るために、表面側内部及び該下地層の内部の少なくとも一方に空隙を含む断熱部位を有する構成とする際に、下地層中のアルミナとして、平均粒径が５μｍのものを使用したのであって、排気ガス浄化用触媒において、アンダーコート層（下地層）中のアルミナとして、平均粒径が５〜６μｍ程度のものを使用することが技術常識であることまでを示すものではない。
　また、甲３には、排気ガス浄化用触媒では、貴金属量を低減させていった場合、触媒活性種である貴金属の耐熱性が損なわれるため、十分な浄化性能を発現できなかったり、低温活性を発現させるのにパラジウムを用いているため、貴金属を一定量以上使用しなければ、十分な浄化性能を発現・維持できなかったという問題点があったので（上記（１）ウ（イ）の【０００６】）、高温条件下（エキゾーストマニフォールド直下の高温位置など）であっても、活性種である貴金属のシンタリングや貴金属を担持する材料の比表面積低下等を抑制することができ、貴金属の使用量を従来より低減した場合でも、車両走行時における広範囲のＡ／Ｆ変動下でのＮＯｘ、ＨＣ及びＣＯの浄化性能が良好なレベルを有する排気ガス浄化用触媒及びその製造方法を提供する（同【０００７】）ことを発明の課題とし、触媒成分を支持する担体上に無機酸化物層を設け、その上に触媒活性成分を含有する触媒層を設けて、各層の被覆量や層厚の比率をバランス良く設定することにより、コールドスタート時の触媒の低温活性（ライトオフ機能）、熱耐久劣化後の触媒活性を向上させたことが記載されている（同【０００８】）。そして、甲３には、実施例において無機酸化物層中のアルミナとして、平均粒径が６μｍのものを使用することが記載されている（上記同（エ）の【００５３】）。
　しかしながら、甲３に記載される事項は、高温条件下（エキゾーストマニフォールド直下の高温位置など）であっても、活性種である貴金属のシンタリングや貴金属を担持する材料の比表面積低下等を抑制することができ、また、貴金属の使用量を従来より低減した場合でも、車両走行時における広範囲のＡ／Ｆ変動下でのＮＯｘ、ＨＣ及びＣＯの浄化性能が良好なレベルとすることを目的とした場合に、無機酸化物層中のアルミナとして、平均粒径が６μｍのものを使用したものであって、アンダーコート層（無機酸化物層）中のアルミナとして、平均粒径が５〜６μｍ程度のものを使用することが技術常識であることまでを示すものではない。
　そして、上述のとおり、甲１発明は、他の公知の技術を適用し構成に何らかの改変を行う動機付けがあるものではないから、甲２及び甲３に、アンダーコート層中のアルミナとして、平均粒径が５μｍや６μｍのものを使用することが知られているとしても、甲１発明には、この様な事項を採用する動機付けがあるとはいえない。
　さらに、甲４に記載される事項は、上記（１）エ（ア）によれば、アルミナ粒子の細孔容積を示すものであって、上記相違点１に係る本件発明１の構成を示すものではない。
　そうすると、上記相違点１に係る本件発明１の事項は、当業者が容易に想到し得るものであるとはいえない。
（イ）相違点２についての判断
　上記ア（カ）で述べたように、本件発明１の「触媒金属を担持している担体粒子」は、甲１発明における「実施例用パラジウム粉末」及び「実施例用ロジウム粉末」、すなわち、「セリア及び酸化バリウム含有ジルコニア粉末はパラジウム粒子を担持し、さらに、このパラジウム粒子を担持したセリア及び酸化バリウム含有ジルコニア粉末はアルミナにより隔てられた区画内に内包された触媒粉末」及び「セリア含有ジルコニア粉末はロジウム粒子を担持し、さらに、このロジウム粒子を担持したセリア含有ジルコニア粉末はアルミナにより隔てられた区画内に内包された触媒粉末」に対応するものである。
　そして、甲１の「実施例用パラジウム粉末」に関する記載として、上記（１）ア（オ）の【００４３】には、「セリア及び酸化バリウム含有ジルコニア粉末（ＣｅＯ２を１０ｗｔ％、ＢａＯを２ｗｔ％含有）を硝酸パラジウム水溶液に含浸し、１２０℃で２時間乾燥後、４００℃で１時間焼成した。次いで、この粉末を水と混合し、ビーズミルを用いて粉砕処理を行い、メジアン径が１５０ｎｍのスラリー溶液を得た。」との記載があるが、このメジアン径が１５０ｎｍとは、アルミナにより隔てられた区画内に内包された、パラジウム粒子を担持したセリア及び酸化バリウム含有ジルコニア粉末に対応するものであり、また、甲１の「実施例用ロジウム粉末」について記載される同【００４２】のメジアン径が１５０ｎｍとは、アルミナにより隔てられた区画内に内包された、ロジウム粒子を担持したセリア含有ジルコニア粉末に対応するものであるから、甲１には、本件発明１の「触媒金属を担持している担体粒子」に対応する「実施例用パラジウム粉末」及び「実施例用ロジウム粉末」のメジアン径に関する記載はないし、またそれを示唆するような記載もない。
　さらに、甲２〜甲４にも、上記（１）イ〜エに示すように、甲１発明における「実施例用パラジウム粉末」及び「実施例用ロジウム粉末」のメジアン径がどの程度であるかを示す記載はない。また、甲２の上記同イ（オ）の【００５９】に記載されるように、触媒層（甲１発明の触媒内層及び触媒表層に対応）を、白金担持アルミナ又は白金・ロジウム担持アルミナのみで形成することは、一般的な事項であるが、甲１発明の触媒内層及び触媒表層は、上記（１）ア（エ）の【００２２】に記載される「図４に示す触媒粉末２０は、貴金属粒子１２と、第一化合物１３とが接触して担持することにより、第一化合物１３が化学的結合のアンカー材として作用し、貴金属粒子の移動を抑制する。また、貴金属粒子１２が担持された第一化合物１３を第二化合物１４で覆い、内包する形態とすることにより、貴金属粒子１２の移動を物理的に抑制する。更に、第二化合物１４により隔てられた区画内に貴金属粒子１２と第一化合物１３とを含むことにより、第二化合物１４により隔てられた区画を越えて第一化合物１３が接触し凝集することを抑制する。これらのことから、触媒粉末２０は、製造コストや環境負荷を大きくすることなく、貴金属粒子１２の凝集による触媒活性低下を防止することができる。また、第一化合物１３による貴金属粒子１２の活性向上効果を維持することができる。」ことを技術的特徴とし、上記第二化合物は甲１発明の「実施例用パラジウム粉末」及び「実施例用ロジウム粉末」において必要な構成であるから、甲１発明において、第二化合物の添加を省略し、触媒内層及び触媒表層を貴金属粒子が担持された第一化合物のみで構成する態様を想到し得るとはいえない。
　そうすると、上記相違点２に係る本件発明１の事項は、当業者が容易に想到し得るものであるとはいえない。
　さらに、本件発明１は、甲１発明、甲１に記載の事項及び甲２〜４に記載の事項からは予測することができない、本件明細書の【００２０】に記載される「低減された排気背圧、触媒コート層の構造的安定性、及び優れた排ガス浄化能のすべてを満足する排ガス浄化触媒が提供される」という効果を奏するものである。
ウ　小括
　以上のとおり、上記相違点１及び２に係る本件発明１の事項は、当業者が容易に想到し得るものであるとはいえないから、本件発明１は、甲１発明、甲１に記載の事項及び甲２〜４に記載の事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
（４）本件発明２〜６について
　本件発明２〜６は、本件発明１の発明特定事項をさらに限定したものであるか、または、本件発明１にさらに他の発明特定事項を付加したものであるから、本件発明１と同様に、本件発明２〜６は、甲１発明、甲１に記載の事項及び甲２〜４に記載の事項に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
（５）申立理由２に関するまとめ
　以上のとおり、申立理由２には理由がない。
第５　むすび
　上記第４で検討したとおり、本件特許１は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであるとも、本件特許１〜６は、同法第２９条第２項の規定に違反してされたものであるともいうことはできず、同法第１１３条第２号又は第４号に該当するものではないから、上記申立理由では、本件特許１〜６を取り消すことはできない。
　また、他に本件特許１〜６を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和３年１０月５日（２０２１．１０．５）