【事件の表示】
　特許第６６３４３９８号発明「負極活物質、混合負極活物質材料、及び負極活物質の製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６６３４３９８号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜５〕、６について訂正することを認める。
　特許第６６３４３９８号の請求項１、２、４〜６に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯 
　特許第６６３４３９８号（以下、「本件特許」という。）の請求項１〜６に係る特許についての出願は、平成２９年３月１３日の出願であって、令和１年１２月２０日付けでその特許権の設定登録がなされ、令和２年１月２２日に特許掲載公報が発行された。
　本件は、その後、その特許について、令和２年６月２９日に特許異議申立人七滝一郎（以下、「申立人」という。）より請求項１〜６（全請求項）に対して特許異議の申立てがなされ、同年９月３０日付けで取消理由（以下、「取消理由」という。）が通知され、これに対して、同年１１月２０日に特許権者より意見書が提出されるとともに訂正請求（以下、「本件訂正請求」という。）がなされ、同年１２月１８日に本件訂正請求に係る訂正（以下、「本件訂正」という。）について、申立人から意見書が提出されたものである。
第２　訂正請求について 
１　訂正の趣旨、及び、訂正の内容
　本件訂正請求は、特許第６６３４３９８号の特許請求の範囲を、本件訂正請求に係る訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１〜６について訂正することを求めるものであり、その訂正の内容は以下のとおりである。
　なお、訂正箇所には、当審で下線を付した。
  
（１）訂正事項１
　請求項１の「前記ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が８ｍ２／ｇ以下の範囲である」を「前記ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が８ｍ２／ｇ以下の範囲であ
り、前記負極活物質粒子は、表層部に炭素材を含む
（２）訂正事項２
　請求項３を削除する。
（３）訂正事項３
　請求項４の「請求項３」を「請求項
１又は２
（４）訂正事項４
　請求項５の「請求項１から請求項４のいずれか１項」を「請求項１
、請求項２、
４
（５）訂正事項５
　請求項６の「該選別した前記ケイ素化合物粒子を用いて負極活物質粒子を作製し、」を「該選別した前記ケイ素化合物粒子を用いて
表層部に炭素材を含む
２　当審の判断  
２−１　訂正の目的、特許請求の範囲の実質上の拡張又は変更の存否、及び、新規事項追加の有無
（１）訂正事項１
　訂正事項１は、訂正前の請求項３に記載された事項を請求項１の発明特定事項に繰り入れるものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものには該当しないし、願書に最初に添付された明細書、特許請求の範囲又は図面（以下、「本件明細書等」という。）に記載された範囲内の訂正である。  
（２）訂正事項２
　訂正事項２は、請求項３を削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載された範囲内の訂正である。
（３）訂正事項３
　訂正事項３は、訂正事項２において訂正前の請求項３を削除することに伴い、本件訂正前の請求項４について、引用する請求項を「請求項３」から訂正前の請求項３が引用していた「請求項１又は２」に変更するものであるから、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載された範囲内の訂正である。
（４）訂正事項４
　訂正事項４は、訂正事項２において訂正前の請求項３を削除することに伴い、本件訂正前の請求項５について、請求項３を引用しないようにするものであるから、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載された範囲内の訂正である。
（５）訂正事項５
　訂正事項５は、本件明細書等の【００１７】、【００４３】、【００５６】、【００９３】の記載を根拠として、訂正前の請求項６の発明特定事項である「負極活物質粒子」について、「表層部に炭素材を含む」ことを特定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載された範囲内の訂正である。
２−２　一群の請求項について
　本件訂正前の請求項２〜５は、請求項１を引用するものであり、訂正された請求項１に連動して訂正されるから、本件訂正前の請求項１〜５は一群の請求項である。
　また、本件訂正前の請求項６は、引用関係のない独立した請求項である。
　そして、本件訂正は、特定の請求項に係る訂正事項について別の訂正単位とする求めがないから、本件訂正請求は、訂正後の請求項〔１〜５〕、６を訂正単位とする訂正の請求をするものである。
２−３　独立特許要件について
　本件訂正請求に係る請求項はいずれも特許異議の申立てがなされているので、特許出願の際独立して特許を受けることができるものでなければならないとの、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定は適用されない。
３　訂正請求についてのむすび 
　以上のとおりであるから、令和２年１１月２０日に特許権者が行った訂正請求による訂正は、特許法第１２０条の５第２項第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第４項、並びに、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するので、訂正後の請求項〔１〜５〕、６についての訂正を認める。
第３　特許異議の申立てについて
１　本件発明
　令和２年１１月２０日に特許権者が行った請求項１〜６についての訂正は、上記第２で検討したとおり適法なものであるから、本件特許の特許請求の範囲の請求項１〜６に係る発明（以下、請求項番号に応じて、それぞれ「本件発明１」〜「本件発明６」という。また、請求項１〜６に係る発明をまとめて「本件発明」という。）は、本件訂正請求に係る訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項１〜６に記載された、次の事項により特定されるとおりのものである。
「【請求項１】
　負極活物質粒子を含む負極活物質であって、
　前記負極活物質粒子が、ケイ素化合物（ＳｉＯｘ：０．５≦ｘ≦１．６）を含むケイ素化合物粒子を含有し、
　該ケイ素化合物粒子が、前記ケイ素化合物粒子の２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つ以上のピークを有し、ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークを有さないものであり、
　前記ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が８ｍ２／ｇ以下の範囲であり、前記負極活物質粒子は、表層部に炭素材を含むことを特徴とする負極活物質。
【請求項２】
　前記ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が６．５ｍ２／ｇ以下の範囲であることを特徴とする請求項１に記載の負極活物質。
【請求項３】
（削除）
【請求項４】
　前記炭素材の平均厚さは５ｎｍ以上５０００ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１又は２に記載の負極活物質。
【請求項５】
　請求項１、請求項２、請求項４のいずれか１項に記載の負極活物質と炭素系活物質とを含むことを特徴とする混合負極活物質材料。
【請求項６】
　ケイ素化合物粒子を含有する負極活物質粒子を含む負極活物質を製造する方法であって、
　ケイ素化合物（ＳｉＯｘ：０．５≦ｘ≦１．６）を含むケイ素化合物粒子を作製する工程と、
　前記ケイ素化合物粒子から、２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つ以上のピークを有し、ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークを有さず、前記ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が８ｍ２／ｇ以下の範囲であるものを選別する工程とを含み、
　該選別した前記ケイ素化合物粒子を用いて表層部に炭素材を含む負極活物質粒子を作製し、該作製した負極活物質粒子を用いて負極活物質を製造することを特徴とする負極活物質の製造方法。」
２　取消理由の概要
２−１　特許法第２９条第２項について
　本件特許の下記の請求項に係る発明は、本件特許の出願前日本国内または外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないから、その発明に係る特許は取り消すべきものである。
（刊行物）
特開２００９−２５９７２３号公報
（特許異議申立人が提出した甲第２号証、以下、「甲２」という。）
特開２０１５−１６７１４５号公報
（特許異議申立人が提出した甲第３号証、以下、「甲３」という。）
特開２０１５−１６５４８２号公報
（特許異議申立人が提出した甲第４号証、以下、「甲４」という。）
・請求項１〜３、５、６について
　刊行物：甲２及び甲３
・請求項４について
　刊行物：甲２、甲３及び甲４
３　上記２以外の特許異議の申立ての理由の概要 
３−１　特許法第２９条第２項について
　本件特許の下記の請求項に係る発明は、本件特許の出願前日本国内または外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないから、その発明に係る特許は取り消すべきものである。
（刊行物：上記２の２−１で示したものを除く）
特開２０１４−２２０２１６号公報
（特許異議申立人が提出した甲第１号証、以下、「甲１」という。）
・請求項１、２について
　刊行物：甲１及び甲３
・請求項３〜５について
　刊行物：甲１、甲３及び甲４
・請求項３、５について
　刊行物：甲２、甲３及び甲４
３−２　特許法第３６条第６項第１号について
　請求項６に記載された「ケイ素化合物粒子から、２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つ以上のピークを有し、ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークを有さず、前記ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が８ｍ２／ｇ以下の範囲であるものを選別する工程」は、発明の詳細な説明に記載されたものではないから、本件の請求項６に係る特許は、その特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消すべきものである。
４　引用文献の記載、及び、引用文献に記載された発明
（１）甲１の記載
　甲１には、次の記載がある。なお、引用文献に記載された発明の認定に関連する箇所に、当審で下線を付した。以下、同じ。
「【特許請求の範囲】
【請求項１】
　リチウムイオン伝導体及び電極用活物質を含み、初回充放電前に形成される、  複合粒子。
・・・（略）・・・
【請求項１１】
　前記
電極用活物質が負極用活物質である
「【００２９】
　（複合体）
　本発明の複合体は、本発明の複合粒子と、炭素系材料含有層とを含む複合体である。本発明の複合体において、炭素系材料含有層が複合粒子の表面に被覆されてなることが好ましい。本発明の複合体において、炭素系材料含有層が１ｎｍから１０ｎｍの厚みであることが好ましく、１ｎｍから５ｎｍであることがより好ましく、１ｎｍから３ｎｍであることが更に好ましい。」
「【００５６】
  ＜実施例１＞
  （実施例１−１）
　［複合粒子の調製］
　一酸化ケイ素（ＳｉＯ）（平均粒子径４５μｍ）（大阪チタニウムテクノロジーズ社製）と炭酸リチウム（Ｌｉ2ＣＯ3）（広島和光社製）とを、下記の表１に示される混合比で混合した後、純水２ｍｌを加えて、撹拌装置であるあわとり練太郎（シンキー社製）にて撹拌して混合物を得た。次いで、その混合物を、るつぼに入れて、電気炉（共栄電気炉製作所社製）を用いて熱処理をして焼成を行った。熱処理反応条件は、窒素流量が１８Ｌ／分であり、焼成温度が下記の表１に示される条件であった。以上より、
ＬｉaＳｉbＯc（ただし、１≦ａ≦５であり、１≦ｂ≦３であり、１≦ｃ≦８である。）で表されるリチウムシリケート化合物の相と、シリコン及びシリコン化合物の相とを含む複合粒子１−１を得た
【００５７】
　得られた複合粒子１−１のＮＭＲ（７Ｌｉ−ＤＤ／ＭＡＳ）（装置：ＢＲＵＫＥＲ製、ＤＳＸ  ３００  ＷＢ）の分析結果を図３に示す。図３中の３Ａに示されるように、得られた複合粒子１−１中にリチウムシリケート化合物（ＬｉaＳｉbＯc）が確認された。
【００５８】
　得られた複合粒子１−１のＮＭＲ（２９Ｓｉ−ＤＤ／ＭＡＳ）（装置：ＢＲＵＫＥＲ製、ＤＳＸ  ３００  ＷＢ）の分析結果を図４に示す。図４中の４Ａに示されるように、得られた複合粒子１−１中にシリコン（ケイ素、Ｓｉ）が確認されて、４Ｃに示されるように、得られた複合粒子１−１中に二酸化ケイ素（ＳｉＯ2）が確認されたので、
得られた複合粒子１−１中に一酸化ケイ素（ＳｉＯ）が存在している
【００５９】
　得られた複合粒子１−１のＸＲＤ（装置：RIGAKU RINT TTR III（試料水平型強力X線回折装置）、X線源：Cu−Kα（λ＝１．５４１８Å）、５０ｋV−３００ｍA（１５ｋW）、平行法：2θ/θ走査 5-60°、FT測定、ステップ幅０．０５°、０．５sec計測、標準試料台を使用）の分析結果を図５に示す。図５中の５Ａに示されるように、得られた複合粒子１−１中にリチウムシリケート化合物（Ｌｉ2Ｓｉ2Ｏ5）が確認され、５Ｂに示されるように、得られた複合粒子１−１中にリチウムシリケート化合物（Ｌｉ2ＳｉＯ3）が確認され、５Ｃに示されるように、得られた複合粒子１−１中にリチウムシリケート化合物（Ｌｉ2Ｓｉ2Ｏ5）が確認され、５Ｄに示されるように、得られた複合粒子１中にリチウムシリケート化合物（Ｌｉ2ＳｉＯ3）が確認され、５Ｅに示されるように、得られた複合粒子１−１中にリチウムシリケート化合物（Ｌｉ2Ｓｉ2Ｏ5）及びシリコン（Ｓｉ）が確認され、そして、５Ｆに示されるように、得られた複合粒子１−１中にリチウムシリケート化合物（Ｌｉ2ＳｉＯ3）が確認された。得られた複合粒子１−１中にリチウムシリケート相の多結晶体が形成されていることが理解される。また、図５中の５Ｇに示されるように、得られた複合粒子１−１中に二酸化ケイ素（ＳｉＯ2）が確認され、５Ｈに示されるように、得られた複合粒子１−１中に二酸化ケイ素（ＳｉＯ2）が確認され、５Ｉに示されるように、得られた複合粒子１−１中にシリコン（ケイ素、Ｓｉ）が確認され、５Ｊに示されるように、得られた複合粒子１−１中に二酸化ケイ素（ＳｉＯ2）が確認され、そして、５Ｋに示されるように、得られた複合粒子１−１中にシリコン（ケイ素、Ｓｉ）が確認された。
得られた複合粒子１−１中に一酸化ケイ素（ＳｉＯ）が存在している
「【図４】
                                                
【図５】
   
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
「【００７８】
【表１】
   
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（２）甲１記載の発明
ア　上記（１）の請求項１及び１１より、上記（１）には、負極用活物質について記載されており、上記（１）の【００５６】〜【００５９】に記載された「複合粒子１−１」は負極活物質である。
イ　上記（１）の【００５９】より、上記アの負極活物質には、一酸化ケイ素（ＳｉＯ）が存在している。
ウ　上記（１）の図４より、上記アの負極活物質のＮＭＲ（２９Ｓｉ−ＤＤ／ＭＡＳ）（装置：ＢＲＵＫＥＲ製、ＤＳＸ  ３００  ＷＢ）の分析結果について、−６５ｐｐｍ付近、−８３ｐｐｍ付近、−９２ｐｐｍ付近、−１０８ｐｐｍ付近にピークが存在することが看取できる。
　なお、申立人は、特許異議申立書第６頁第３５〜３８行において、「ただし、−６５ｐｐｍ付近にノイズ有り・・・ノイズと判断する根拠：
リチウムを含む酸化珪素複合粒子においては、−６５ｐｐｍ付近に現れるピークはＬｉ４ＳｉＯ４に起因するものですが（甲第５号証参照）、【００５９】及び【図５】ではＬｉ４ＳｉＯ４が確認されたとの記載はありません
　確かに、甲１の【００５９】及び【図５】には、Ｌｉ４ＳｉＯ４が確認されたとの記載はないが、上記（１）の図５には、５Ａ〜５Ｋ以外のピークも存在しており、これら５Ａ〜５Ｋ以外のピークが全てＬｉ４ＳｉＯ４に起因するものではないとの根拠がないので、上記（１）の図４にＬｉ４ＳｉＯ４に起因するピークが存在しないと言い切れず、すなわち、−６５ｐｐｍ付近のピークがノイズであるとは言い切れない。
　そして、上記（１）の図４には、明らかに−６５ｐｐｍ付近に上部に突き出した形状が見られ、しかも、これがノイズであるという根拠がないから、該突き出した形状は、ＮＭＲ（２９Ｓｉ−ＤＤ／ＭＡＳ）のピークであると判断した。
エ　上記ア〜ウより、甲１には、次の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。
「複合粒子である負極活物質であって、
　一酸化ケイ素（ＳｉＯ）が存在し、
　ＮＭＲ（２９Ｓｉ−ＤＤ／ＭＡＳ）（装置：ＢＲＵＫＥＲ製、ＤＳＸ  ３００  ＷＢ）の分析結果について、−６５ｐｐｍ付近、−８３ｐｐｍ付近、−９２ｐｐｍ付近、−１０８ｐｐｍ付近にピークが存在する、負極活物質。」
オ　上記（１）の【００５６】より、甲１発明の負極活物質の製造方法において、ＬｉaＳｉbＯc（ただし、１≦ａ≦５であり、１≦ｂ≦３であり、１≦ｃ≦８である。）で表されるリチウムシリケート化合物の相と、シリコン及びシリコン化合物の相とを含む複合粒子１−１を得ることが記載されている。
カ　上記ア〜オより、甲１には、次の発明（以下、「甲１方法発明」という。）が記載されていると認められる。
「甲１発明の負極活物質の製造方法であって、
　ＬｉaＳｉbＯc（ただし、１≦ａ≦５であり、１≦ｂ≦３であり、１≦ｃ≦８である。）で表されるリチウムシリケート化合物の相と、シリコン及びシリコン化合物の相とを含む複合粒子１−１を得る、負極活物質の製造方法。」
（３）甲２の記載
　甲２には次の記載がある。
「【特許請求の範囲】
【請求項１】
　
酸化珪素粒子の表面を黒鉛皮膜で被覆した被覆酸化珪素粒子
及び珪素粒子
からなる活物質
負極
　上記被覆酸化珪素粒子（Ａ１）の黒鉛皮膜が、ラマンスペクトル分析において、１３３０ｃｍ-1と１５８０ｃｍ-1に散乱ピークを有し、それらの強度比Ｉ1330／Ｉ1580が１．５＜Ｉ1330／Ｉ1580＜３．０であり、かつ被覆酸化珪素粒子（Ａ１）の固体ＮＭＲ（29Ｓｉ−ＤＤＭＡＳ）測定において、−１１０ｐｐｍ付近を中心とするブロードなシグナル面積と−８４ｐｐｍ付近のシグナル面積との比Ｓ-84／Ｓ-110が０．５＜Ｓ-84／Ｓ-110＜１．１であり、活物質（Ａ）中の珪素粒子（Ａ２）の割合が１〜５０質量％であることを特徴とする非水電解質二次電池用負極材。」
「【００６４】
　［調製例１：
被覆酸化珪素粒子
　
二酸化珪素粒子
と
金属珪素粒子
混合粒子を
熱処理し、発生した酸化珪素ガスを
基体に析出させ
次にこの析出物を回収した後、
粗砕
粉砕し、Ｄ50＝７．６μｍ、Ｄ90＝１１．９μｍの酸化珪素粒子（ＳｉＯｘ：ｘ＝１．０２
　さらに、
得られた酸化珪素粒子を
１０００℃／２０００Ｐａの条件で、ＣＨ4ガスを０．５ＮＬ／ｍｉｎ流入し、５時間の黒鉛被覆処理を行
　得られた黒色粒子は、平均粒子径が８．２μｍ、炭素量が５％（黒色粒子中）である導電性粒子であった。この粒子について、固体ＮＭＲ（29Ｓｉ−ＤＤＭＡＳ）測定したところ（図１参照）、−１１０ｐｐｍ付近を中心とするブロードな二酸化珪素のシグナル面積と−８４ｐｐｍ付近のダイヤモンド構造珪素のシグナル面積との比（Ｓ-84／Ｓ-110）は０．６９であり、顕微ラマン分析を行った結果（図４参照）、ラマンシフトが１３３０ｃｍ-1と１５８０ｃｍ-1付近にスペクトルを有しており、強度比Ｉ1330／Ｉ1580は２．０であった。」
「【００６７】
　［珪素粒子１の作製］
　金属珪素塊（ＥＬＫＥＭ製）をジェットミル（ホソカワミクロン社製ＡＦＧ−１００）を用いて分級機の回転数７，２００ｒｐｍにて粉砕した後、分級機（日清エンジニアリング社製ＴＣ−１５）にて分級することで、Ｄ50＝６．１μｍの珪素粒子を得た。
【００６８】
　［珪素粒子２の作製］
　トリクロロシランの１，１００℃での熱分解によって製造された多結晶珪素塊をジョークラッシャーで破砕したものをジェットミル（ホソカワミクロン社製ＡＦＧ−１００）を用いて分級機の回転数７，２００ｒｐｍにて粉砕した後、分級機（日清エンジニアリング社製ＴＣ−１５）にて分級し、Ｄ50＝５．５μｍの多結晶珪素粒子を得た。
【００６９】
　［珪素粒子３の作製］
　珪素粒子２を横型加熱炉にて、メタンガス通気下で１１００℃／１０００Ｐａ、平均滞留時間約２時間の条件で熱ＣＶＤを行った。運転終了後、冷却し黒色粒子を回収した。
得られた黒色粒子は、平均粒子径＝６．３μｍ、炭素量２質量％（黒色粒子中）の導電性粒子であった。
【００７０】
　［実施例１〜５、比較例１〜３］
　
上記例で得られた被覆酸化珪素粒子と珪素粒子との混合物
スラリーとした
このスラリーを
塗布し
減圧乾燥後
加圧成形し
負極成型体を得た
「【００７３】
【表１】
   
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
「【図１】
   
【図２】
   
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（４）甲２記載の発明
ア　上記（３）の請求項１より、上記（３）には、酸化珪素粒子の表面を黒鉛皮膜で被覆した被覆酸化珪素粒子、及び、珪素粒子からなる負極活物質が記載されている。
イ　上記（３）の【００６４】より、上記アの負極活物質の被覆酸化珪素粒子について、酸化珪素粒子（ＳｉＯｘ：ｘ＝１．０２）を含む。
ウ　上記（３）の【図１】によれば、調製例１の被覆酸化珪素粒子１の個体ＮＭＲ（２９Ｓｉ−ＤＤＭＡＳ）（【図面の簡単な説明】）には、−８７ｐｐｍ付近、−９７ｐｐｍ付近、−１１０ｐｐｍ付近にピークが存在し、−６０〜−７０ｐｐｍにはピークが存在しないことが看取できる（下記図１の書き込み参照。）。
   
エ　上記ア〜ウより、甲２の調製例１の被覆酸化珪素粒子１を用いた実施例１の活物質に注目すると、甲２には次の発明（以下、「甲２発明」という。）が記載されていると認められる。
「黒鉛で被覆した被覆酸化珪素粒子と珪素粒子からなる負極活物質であって、
　被覆酸化珪素粒子がＳｉＯｘ：ｘ＝１．０２であり、
　被覆酸化珪素粒子の固体ＮＭＲ（29Ｓｉ−ＤＤＭＡＳ）には、−８７ｐｐｍ付近、−９７ｐｐｍ付近、−１１０ｐｐｍ付近にピークが存在し、−６０〜−７０ｐｐｍにはピークが存在しない、負極活物質。」
オ　上記（３）の【００６４】によれば、被覆酸化珪素粒子１は、二酸化珪素粒子と金属珪素粒子との混合粒子を熱処理し、発生した酸化珪素ガスを基体に析出させ、次にこの析出物を回収した後、粗砕・粉砕し、Ｄ50＝７．６μｍ、Ｄ90＝１１．９μｍの酸化珪素粒子１（ＳｉＯｘ：ｘ＝１．０２）をサイクロンにて回収し、得られた酸化珪素粒子１を１０００℃／２０００Ｐａの条件で、ＣＨ4ガスを０．５ＮＬ／ｍｉｎ流入し、５時間の黒鉛被覆処理を行い、得るものである。
カ　したがって、上記エ、オより、甲２の調製例１の被覆酸化珪素粒子１を用いた実施例１の活物質（Ａ）の製造方法に注目すると、甲２には次の発明（以下、「甲２方法発明」という。）が記載されていると認められる。
「甲２方法発明の負極活物質（Ａ）の製造方法であって、
　二酸化珪素粒子と金属珪素粒子との混合粒子を熱処理し、発生した酸化珪素ガスを基体に析出させ、次にこの析出物を回収した後、粗砕・粉砕し、Ｄ50＝７．６μｍ、Ｄ90＝１１．９μｍの酸化珪素粒子（ＳｉＯｘ：ｘ＝１．０２）をサイクロンにて回収し、
　得られた酸化珪素粒子を１０００℃／２０００Ｐａの条件で、ＣＨ4ガスを０．５ＮＬ／ｍｉｎ流入し、５時間の黒鉛被覆処理を行い、被覆酸化珪素粒子を得る、負極活物質の製造方法。」
（５）甲３の記載
　甲３には、次の記載がある。
「【請求項１６】
　リチウムイオンを吸蔵・放出可能であってリチウムと合金化反応可能な元素又は／及びリチウムと合金化反応可能な元素化合物からなる負極活物質粒子を含む負極材であって、
　前記負極活物質粒子のＢＥＴ比表面積が６ｍ２／ｇ以下で、前記負極活物質粒子のＤ５０が４．５μｍ以上８．０μｍ以下、前記負極活物質粒子の粒度範囲が０．４μｍ以上３０μｍ以下であることを特徴とするリチウムイオン二次電池用負極材。」
「【請求項２３】
　前記負極活物質粒子は、ＳｉＯｘ（０．５≦ｘ≦１．５）を有する請求項１６記載のリチウムイオン二次電池用負極材。」
「【技術分野】
【０００１】
　
本発明は、Ｌｉイオンを吸蔵・放出し得るリチウムイオン二次電池用の負極材
リチウムイオン二次電池に関する
「【００３３】
　
第１の態様の実施形態の負極材は、リチウムイオンを吸蔵・放出可能であって
リチウムと合金化反応可能な元素化合物からなる負極活物質粒子を含む負極材であって
【００３４】
　負極活物質粒子全体を１００体積％としたときに、その８５体積％以上が粒径１μｍ以上とすることで、負極活物質粒子の微粒子が従来に比べて極めて少なく抑えられ、ＢＥＴ比表面積が小さくなり、またＤ５０が大きくなる。ＢＥＴ比表面積が小さくなり、且つＤ５０が大きくなると、充電時に、負極活物質粒子の表面に比較的薄い安定な被膜が形成される。負極活物質粒子は、リチウムイオンを吸蔵・放出可能であってリチウムと合金化反応可能な元素又は／及びリチウムと合金化反応可能な元素化合物からなり、Ｌｉイオンを吸蔵・放出することにより膨張・収縮する。負極活物質粒子が膨張・収縮したときに、負極活物質粒子表面の被膜は比較的薄いため、被膜の外表面に加わる応力が軽減され、被膜の外表面に亀裂や欠損を生じることを抑えることができる。それゆえ、負極活物質粒子が電解液と接触し難く、負極活物質粒子に存在するＬｉイオンが溶出することを抑え、電解液の分解反応を抑えることができる。したがって、電池のサイクル特性を高めることができる。」
「【００４０】
　
負極活物質粒子のＢＥＴ比表面積は６ｍ２／ｇ以下である
負極活物質粒子のＢＥＴ比表面積が６ｍ２／ｇを超える場合には、放電容量維持率が低下するそれがある
「【００６４】
　強制渦遠心式精密空気分級機を用いるサイクロン分級法により、上記の所定の範囲のＢＥＴ比表面積、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０、粒度範囲をもつ負極活物質粒子を分級するためには、遠心機の回転数は、３０００ｒｐｍ以上１００００ｒｐｍ以下であることがよい。また、負極活物質粒子の供給速度は０．５ｋｇ／ｈ以上２．０ｋｇ/ｈ以下であることがよく、また、風量は１．５ｍ3/ｍｉｎ以上３．５ｍ3/ｍｉｎ以下であることが好ましい。
【００６５】
　
負極活物質粒子は
リチウムイオンを吸蔵・放出可能であって
リチウムと合金化可能な元素化合物からなる
【００６６】
　前記リチウムと合金化反応可能な元素は珪素（Ｓｉ）または錫（Ｓｎ）であるとよい。
前記リチウムと合金化反応可能な元素化合物は珪素化合物
であることがよい
珪素化合物は、ＳｉＯｘ（０．５≦ｘ≦１．５）であることがよい
（６）甲３記載の事項
　上記（５）の【０００１】、【００３３】、【００４０】、【００６５】、【００６６】によれば、甲３には次の事項が記載されている。
「リチウムイオン二次電池用の負極材において、
　ＳｉＯｘ（０．５≦ｘ≦１．５）からなる負極活物質粒子を含み、
　放電容量維持率が低下することがないように、負極活物質粒子のＢＥＴ比表面積を６ｍ２／ｇ以下とする事項。」
（７）甲４の記載
　甲４には、次の記載がある。
「【０００８】
　具体的には、良好なサイクル特性や高い安全性を得る目的で、気相法を用いケイ素及びアモルファス二酸化ケイ素を同時に堆積させている（例えば特許文献１参照）。
　また、高い電池容量や安全性を得るために、ケイ素酸化物粒子の表層に炭素材（電子伝導材）を設けている（例えば特許文献２参照）。
　さらに、サイクル特性を改善するとともに高入出力特性を得るために、ケイ素及び酸素を含有する活物質を作製し、かつ、集電体近傍での酸素比率が高い活物質層を形成している（例えば特許文献３参照）。
　また、サイクル特性向上させるために、ケイ素活物質中に酸素を含有させ、平均酸素含有量が４０ａｔ％以下であり、かつ集電体に近い場所で酸素含有量が多くなるように形成している（例えば特許文献４参照）。
【０００９】
　また、初回充放電効率を改善するためにＳｉ相、ＳｉＯ２、ＭｙＯ金属酸化物を含有するナノ複合体を用いている（例えば特許文献５参照）。
　また、サイクル特性改善のため、ＳｉＯｘ（０．８≦ｘ≦１．５、粒径範囲＝１μｍ〜５０μｍ）と炭素材を混合して高温焼成している（例えば特許文献６参照）。
　また、サイクル特性改善のために、負極活物質中におけるケイ素に対する酸素のモル比を０．１〜１．２とし、活物質、集電体界面近傍におけるモル比の最大値、最小値との差が０．４以下となる範囲で活物質の制御を行っている（例えば特許文献７参照）。
　また、電池負荷特性を向上させるため、リチウムを含有した金属酸化物を用いている（例えば特許文献８参照）。
　また、サイクル特性を改善させるために、ケイ素材表層にシラン化合物などの疎水層を形成している（例えば特許文献９参照）。
　また、サイクル特性改善のため、酸化ケイ素を用い、その表層に黒鉛被膜を形成することで導電性を付与している（例えば特許文献１０参照）。特許文献１０において、黒鉛被膜に関するＲＡＭＡＮスペクトルから得られるシフト値に関して、１３３０ｃｍ−１及び１５８０ｃｍ−１にブロードなピークが現れるとともに、それらの強度比Ｉ１３３０／Ｉ１５８０が１．５＜Ｉ１３３０／Ｉ１５８０＜３となっている。」
「【００６４】
　ケイ素系活物質の表層に炭素を被覆する場合、炭素被覆部の平均厚さは、特に限定されないが１ｎｍ〜５０００ｎｍ以下であることが望ましい。
　このような厚さであれば電気伝導性を向上させることが可能である。炭素被覆部の平均厚さが５０００ｎｍを超えても電池特性を悪化させる事はないが、電池容量が低下するため、５０００ｎｍ以下とすることが好ましい。」
（８）甲５の記載
　申立人が提出した甲第５号証（Taeahn Kim et al.,”Solid-State NMR and Electrochemical Dilatometry Study on Li+ Uptake/Extraction Mechanism in SiO Electrode”,Journal of The Electrochemical Society,154(12)A1112-A1117(2007)）には、次の記載がある。
「
   
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（当審訳）「表I　ケイ酸リチウム材料の29Si核のケミカルシフト
　組成　アニオン性シリカ　化合物　Ｑ状態　ケミカルシフト/ppm」
５　対比・判断
５−１　特許法第２９条第２項について
（１）甲１を主引例とした場合について（上記３の３−１の申立理由の一部）
本件発明１と甲１発明とを対比する。
ア　甲１発明の「複合粒子である負極活物質」は、本件発明１の「負極活物質粒子を含む負極活物質」に相当する。
イ　甲１発明の「一酸化ケイ素（ＳｉＯ）が存在」する事項は、本件発明１の「負極活物質粒子が、ケイ素化合物（ＳｉＯｘ：０．５≦ｘ≦１．６）を含むケイ素化合物粒子を含有」する事項に相当する。
ウ　甲１発明の「ＮＭＲ（２９Ｓｉ−ＤＤ／ＭＡＳ）（装置：ＢＲＵＫＥＲ製、ＤＳＸ  ３００  ＷＢ）の分析結果について、−６５ｐｐｍ付近、−８３ｐｐｍ付近、−９２ｐｐｍ付近、−１０８ｐｐｍ付近にピークが存在する」事項と、本件発明１の「ケイ素化合物粒子が、前記ケイ素化合物粒子の２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つ以上のピークを有し、ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークを有さないものであ」る事項とは、「ケイ素化合物粒子が、前記ケイ素化合物粒子の２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つ以上のピークを有」する事項で共通する。
エ　上記ア〜ウによれば、本件発明１と甲１発明とは、
「負極活物質粒子を含む負極活物質であって、
　前記負極活物質粒子が、ケイ素化合物（ＳｉＯｘ：０．５≦ｘ≦１．６）を含むケイ素化合物粒子を含有し、
　該ケイ素化合物粒子が、前記ケイ素化合物粒子の２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つ以上のピークを有するものである、負極活物質」で一致し、次の相違点で相違する。
（相違点１）
　「ケイ素化合物粒子が、前記ケイ素化合物粒子の２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、」本件発明１は、「ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークを有さないものであ」るのに対し、甲１発明は、−６５ｐｐｍ付近にピークが存在する点。
（相違点２）
　本件発明１の「ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が８ｍ２／ｇ以下の範囲である」のに対し、甲１発明の「複合粒子」のＢＥＴ比表面積が不明である点。
（相違点３）
　本件発明１の「負極活物質粒子は、表層部に炭素材を含む」のに対し、甲１発明の「複合粒子」は、表層部に炭素材を含まない点。
オ　まず、相違点１について検討する。
カ　甲５のTable I．（上記４の（８）参照。）によれば、２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、−６５ｐｐｍ付近に現れるピークはＬｉ４ＳｉＯ４に起因するものである。
キ　そして、甲１発明において、−６５ｐｐｍ付近のピークをなくす、すなわち、甲１発明の複合粒子から、Ｌｉ４ＳｉＯ４の成分を排除する動機がない。
ク　また、甲２〜甲５を参照しても、上記キの結論に変わりはない。
ケ　したがって、上記相違点１に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たとはいえない。
コ　よって、上記相違点２、３について検討するまでもなく、本件発明１は、甲１〜甲５に基いて当業者が容易に想到し得たとはいえない。
サ　さらに、本件発明２、４、５は、本件発明１の発明特定事項を全て含むものであって、少なくとも上記相違点１で甲１発明と相違するから、本件発明２、４、５は、本件発明１と同様に、甲１〜甲５に基いて当業者が容易に想到し得たとはいえない。
シ　また、本件発明６は、「ケイ素化合物粒子から、２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つ以上のピークを有し、ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークを有さ」ないとの発明特定事項を含むものであって、本件発明６と甲１方法発明とを対比すると、上記相違点１と同様の点で相違するから、本件発明６も、本件発明１と同様に、甲１〜甲５に基いて当業者が容易に想到し得たとはいえない。
（２）甲２を主引例とした場合について（上記２の２−１の取消理由、及び、上記３の３−１の申立理由の一部）
　本件発明１と甲２発明とを対比する。
ア　甲２発明の「被覆酸化珪素粒子と珪素粒子からなる負極活物質」は、本件発明１の「負極活物質粒子を含む負極活物質」に相当する。
イ　甲２発明の「被覆酸化珪素粒子がＳｉＯｘ：ｘ＝１．０２であ」る事項は、本件発明１の「負極活物質粒子が、ケイ素化合物（ＳｉＯｘ：０．５≦ｘ≦１．６）を含むケイ素化合物粒子を含有」する事項に相当する。
ウ　甲２発明の「被覆酸化珪素粒子の固体ＮＭＲ（29Ｓｉ−ＤＤＭＡＳ）には、−８７ｐｐｍ付近、−９７ｐｐｍ付近、−１１０ｐｐｍ付近にピークが存在し、−６０〜−７０ｐｐｍにはピークが存在しない」事項は、本件発明１の「ケイ素化合物粒子が、前記ケイ素化合物粒子の２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つ以上のピークを有し、ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークを有さないものであ」る事項に相当する。
エ　甲２発明の「被覆酸化珪素粒子」が「黒鉛で被覆した」事項は、本件発明１の「負極活物質粒子は、表層部に炭素材を含む」事項に相当する。
オ　上記ア〜エによれば、本件発明１と甲２発明とは、
「負極活物質粒子を含む負極活物質であって、
　前記負極活物質粒子が、ケイ素化合物（ＳｉＯｘ：０．５≦ｘ≦１．６）を含むケイ素化合物粒子を含有し、
　該ケイ素化合物粒子が、前記ケイ素化合物粒子の２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つ以上のピークを有し、ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークを有さないものであり、
　前記負極活物質粒子は、表層部に炭素材を含む、負極活物質。」で一致し、次の点で相違する。
（相違点４）
　本件発明１の「ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が８ｍ２／ｇ以下の範囲である」のに対し、甲２発明の「被覆酸化珪素粒子」のＢＥＴ比表面積が不明である点。
カ　以下、上記相違点４について検討する。
キ　甲３には次の事項が記載されている（上記４の（６）参照。）。
「リチウムイオン二次電池用の負極材において、
　ＳｉＯｘ（０．５≦ｘ≦１．５）からなる負極活物質粒子を含み、
　放電容量維持率が低下することがないように、負極活物質粒子のＢＥＴ比表面積を６ｍ２／ｇ以下とする事項。」
ク　しかしながら、甲２発明の「被覆酸化珪素粒子」は、「黒鉛で被覆した」ものであるのに対し、上記キの甲３記載の事項の「負極活物質粒子」は、炭素材で被覆していないものである。
　そうすると、両者は粒子表面の状態が異なるものであるから、甲２発明において、粒子の表面状態である「ＢＥＴ比表面積」に関する上記キの甲３記載の事項を適用することは、当業者が容易に想到できたとはいえない。
ケ　次に、仮に、甲２発明において、上記キの甲３記載の「ＢＥＴ比表面積」についての事項を適用することについて、当業者が容易に想到できた場合について、以下検討する。
コ　甲３（【００３３】〜【００３４】）には、「負極活物質粒子は、全体を１００体積％としたときに、その８５体積％以上が粒径１μｍ以上であり、且つＢＥＴ比表面積が６ｍ２／ｇ以下で、前記負極活物質粒子のＤ５０が４．５μｍ以上であることを特徴とする。この場合には、電池のサイクル特性が向上する。その理由は以下のように考えられる。・・・（略）・・・ＢＥＴ比表面積が小さくなり、且つＤ５０が大きくなると、充電時に、負極活物質粒子の表面に比較的薄い安定な被膜が形成される」と、ＢＥＴ比表面積を６ｍ２／ｇ以下とするのは、充電時に負極活物質粒子の表面に比較的薄い安定な被膜が形成されるためであることが記載されている。
サ　そうすると、上記コより、ＢＥＴ比表面積を６ｍ２／ｇ以下とするのは、充電時に負極活物質粒子の表面に比較的薄い安定な被膜が形成されるためであるから、甲２発明において、甲３に記載された上記キの事項を適用すると、甲２発明の「黒鉛で被覆した被覆酸化珪素粒子」の「ＢＥＴ比表面積が６ｍ２／ｇ以下」とすること、すなわち、充電時の「被覆酸化珪素粒子」の表面である黒鉛、及び、黒鉛から露出した酸化珪素の「ＢＥＴ比表面積が６ｍ２／ｇ以下」とすることは、当業者が容易になし得たことといえるが、本件発明１の「ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が８ｍ２／ｇ以下の範囲であ」るとの発明特定事項、すなわち、黒鉛で被覆されていない「ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が８ｍ２／ｇ以下の範囲であ」るとの発明特定事項についてまで、当業者が容易に想到することができたとはいえない。
シ　また、甲２及び甲３記載の事項から、「ケイ素化合物粒子中のＳｉ成分中において、アモルファスＳｉの存在割合がより少ない組成である傾向がある。従って、Ｓｉ成分中での結晶性の異なるＳｉ領域の混在の程度がより低くなり、より劣化し難い負極活物質粒子となる。よって、このような本発明の負極活物質は、二次電池の負極活物質として用いた際にサイクル特性をより向上させることができるものとなる」（【００１６】）との本件発明の効果について、当業者が容易に想到することも困難である。
ス　また、甲１、甲４、甲５を参照しても、上記結論に変わりはない。
セ　したがって、上記相違点４に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たとはいえない。
ソ　よって、本件発明１は、甲１〜甲５に基いて当業者が容易に想到し得たとはいえない。
タ　さらに、本件発明２、４、５は、本件発明１の発明特定事項を全て含むものであって、少なくとも上記相違点４で甲１発明と相違するから、本件発明２、４、５は、本件発明１と同様に、甲１〜甲５に基いて当業者が容易に想到し得たとはいえない。
チ　また、本件発明６は、「ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が８ｍ２／ｇ以下の範囲である」との発明特定事項を含むものであって、本件発明６と甲２方法発明とを対比すると、上記相違点４と同様の点で相違するから、本件発明６は、本件発明１と同様に、甲１〜甲５に基いて当業者が容易に想到し得たとはいえない。
５−２　特許法第３６条第６項第１号について（上記３の３−２の申立理由）
ア　本件発明６は、「ケイ素化合物粒子から、２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つ以上のピークを有し、ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークを有さず、前記ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が８ｍ２／ｇ以下の範囲であるものを選別する工程」「を含」むとの発明特定事項を含むものである。
イ　一方、本件明細書には、次の記載がある。
「【００９３】
　次に負極を作製した。まず、負極活物質を以下のようにして作製した。金属ケイ素と二酸化ケイ素を混合した原料を反応炉に導入し、析出室の温度を９００℃、真空度を０．４Ｐａとして気化させたものを吸着板上に成膜レートを１時間あたり２０ｇとして堆積させ、十分に冷却した後、堆積物を取出しボールミルで粉砕した。このようにして得たケイ素化合物粒子のＳｉＯｘのｘの値は１．０であった。続いて、ケイ素化合物粒子の粒径を分級により調整した。その後、熱分解ＣＶＤを行うことで、ケイ素化合物粒子の表面に炭素材を被覆した。このようにして負極活物質粒子（ケイ素系負極活物質）を作製した。
【００９４】
　ここで、熱分解ＣＶＤ後の負極活物質粒子中のケイ素化合物粒子の２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲスペクトルを測定した。測定条件は以下の通りとした。
２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲ（マジック角回転核磁気共鳴）
・装置：  Ｂｒｕｋｅｒ社製７００ＮＭＲ分光器、
・プローブ：  ４ｍｍＨＲ−ＭＡＳローター  ５０μＬ、
・試料回転速度：  １０ｋＨｚ、
・測定環境温度：  ２５℃。
【００９５】
　測定された２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲスペクトルを図３に示す。図３のように、実施例１−１のケイ素化合物粒子の２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲスペクトルには、−７０ｐｐｍに比較的秩序性がある長周期的規則性を有するＳｉ領域に由来するピークが、−８４ｐｐｍに結晶性Ｓｉ領域に由来するピークが、−１１０ｐｐｍにＳｉＯ２領域に由来するピークがそれぞれ現れた。なお、−７０ｐｐｍに位置するピークはショルダーピークであった。一方で、ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークが現れなかった。このように、ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つのピークを有していた。
【００９６】
　また、ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積は３．２ｍ２／ｇであった。また、負極活物質粒子は、炭素材の平均厚さが５０ｎｍであり、粒径は８μｍであった。また、ケイ素化合物は、Ｘ線回折により得られるＳｉ（１１１）結晶面に起因する回折ピークの半値幅（２θ）が２．２５７°であった。なお、Ｓｉ（１１１）結晶面に起因する結晶子サイズをこのピークからシェラーの式に従って算出すると３．７７ｎｍであった。ただし、この結晶子サイズの値は、あくまで、ピークからシェラーの式によって機械的に求めたものであり、ケイ素化合物粒子のＳｉ領域全体が結晶質であるということを意味するものではない。」
ウ　上記イによれば、「金属ケイ素と二酸化ケイ素」から「ケイ素化合物粒子」を得て、「続いて、ケイ素化合物粒子の粒径を分級により調整した」（【００９３】）こと、「ケイ素化合物粒子の２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲスペクトルには、」「ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークが現れ」ず、「ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つのピークを有していた」（【００９５】）こと、及び、「ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積は３．２ｍ２／ｇであった」（【００９６】）ことが記載されている。
エ　ここで、微粒子の粒径と表面積とに関連性があることは技術常識である。
オ　そうすると、上記ウの「ケイ素化合物粒子の粒径を分級により調整した」ことは、上記エの技術常識に照らせば、ケイ素化合物粒子の表面積により選別したことと同等の工程であるといえる。そして、その結果、上記ウより、「ケイ素化合物粒子の２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲスペクトルには、」「ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークが現れ」ず、「ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つのピークを有して」おり、「ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積は３．２ｍ２／ｇであった」といえる。
カ　上記エ、オの検討からすると、上記ウの記載事項は、上記アの発明特定事項を意味していることとなるから、本件発明６は、発明の詳細な説明に記載されたものである。
６　むすび
　以上のとおり、本件の請求項１、２、４〜６に係る特許は、令和２年９月３０日付けで通知された取消理由に記載した取消理由、及び、特許異議申立書に記載された特許異議の申立ての理由によっては、取り消すことはできず、また、他に本件の請求項１、２、４〜６に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　また、本件の請求項３は、本件訂正により削除されたから、本件の請求項３に係る特許に対して、申立人がした特許異議の申立てについては、対象となる請求項が存在しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和３年２月１日（２０２１．２．１）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　負極活物質粒子を含む負極活物質であって、
　前記負極活物質粒子が、ケイ素化合物（ＳｉＯｘ：０．５≦ｘ≦１．６）を含むケイ素化合物粒子を含有し、
　該ケイ素化合物粒子が、前記ケイ素化合物粒子の２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つ以上のピークを有し、ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークを有さないものであり、
　前記ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が８ｍ２／ｇ以下の範囲であ
り、
　前記負極活物質粒子は、表層部に炭素材を含む
　【請求項２】
　前記ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が６．５ｍ２／ｇ以下の範囲であることを特徴とする請求項１に記載の負極活物質。
　【請求項３】
（削除）
　【請求項４】
　前記炭素材の平均厚さは５ｎｍ以上５０００ｎｍ以下であることを特徴とする請求項
１又は請求項２
　【請求項５】
　請求項１
、請求項２、
　【請求項６】
　ケイ素化合物粒子を含有する負極活物質粒子を含む負極活物質を製造する方法であって、
　ケイ素化合物（ＳｉＯｘ：０．５≦ｘ≦１．６）を含むケイ素化合物粒子を作製する工程と、
　前記ケイ素化合物粒子から、２９Ｓｉ−ＭＡＳ−ＮＭＲによって得られるスペクトルにおいて、ケミカルシフト値が−４０ｐｐｍから−１２０ｐｐｍの範囲に３つ以上のピークを有し、ケミカルシフト値が−６５±３ｐｐｍの範囲内においてピークを有さず、前記ケイ素化合物粒子のＢＥＴ比表面積が８ｍ２／ｇ以下の範囲であるものを選別する工程とを含み、
　該選別した前記ケイ素化合物粒子を用いて
表層部に炭素材を含む