【事件の表示】
　特許第６５６２１４７号発明「絶縁膜、絶縁導体、金属ベース基板」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６５６２１４７号の明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項［１−４］について訂正することを認める。
　特許第６５６２１４７号の請求項１ないし４に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯
　　 
　特許第６５６２１４７号（以下、「本件特許」という。）の請求項１〜４に係る特許についての出願は、平成３０年１２月２８日（優先権主張　平成３０年２月５日）の特許出願であって、令和１年８月２日にその特許権の設定登録（請求項の数４）がされ、同年同月２１日に特許掲載公報が発行されたものである。
　その後、その特許に対し、令和２年２月２０日に特許異議申立人　古川興輝（以下、「特許異議申立人」という。）により特許異議の申立て（対象請求項：全請求項）がされ、同年５月２２日付けで取消理由が通知され、同年７月３１日に特許権者　三菱マテリアル株式会社（以下、「特許権者」という。）より意見書の提出及び訂正の請求がされ、同年８月２１日付けで特許法第１２０条の５第５項に基づく通知を行ったところ、同年９月２５日に特許異議申立人より意見書の提出がされ、同年１１月２０日付けで取消理由（決定の予告）が通知され、令和３年１月１３日に特許権者より意見書の提出及び訂正の請求（以下、当該訂正の請求による訂正を「本件訂正」という。）がなされたものである。
　なお、令和２年７月３１日にされた訂正の請求は、特許法第１２０条の５第７項の規定により取り下げられたものとみなす。
　　
　　
第２　訂正の許否についての判断
　　
１　訂正の内容
　　
　本件訂正の内容は、以下のとおりである（下線は、訂正箇所について合議体が付したものである。）。なお、本件訂正は、一群の請求項［１〜４］に対して請求されたものである。
　　
（１）　訂正事項１
　　
　特許請求の範囲の請求項１に、「にあることを特徴とする」とあるのを「にあ
り、相対耐電圧と相対熱伝導度とを乗じた値である相対性能値が９．５から１２．４であ
（請求項１の記載を直接的または間接的に引用する請求項２〜４も同様に訂正する。）
　　
（２）　訂正事項２
　　
　明細書の段落【００６１】に
「＜絶縁膜付き銅基板の評価＞
　本発明例１〜１９および比較例１〜８で作製した絶縁膜について、下記の項目を評価した。その結果を表１に示す。」と記載されているのを
「＜絶縁膜付き銅基板の評価＞
　本発明例１〜１９および比較例１〜８で作製した絶縁膜について、下記の項目を評価した。その結果を表１に示す。
なお、本発明例１から４、７から１６、１９は本件特許請求の範囲外である。
　　　
　　
２　訂正の目的の適否、新規事項の有無、及び特許請求の範囲の拡張・変更の存否
　　
（１）　訂正事項１に係る請求項１の訂正について
　　
　請求項１に係る訂正は、絶縁膜に関し、「相対耐電圧と相対熱伝導度とを乗じた値である相対性能値が９．５から１２．４」であることを特定するものであるから、特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
　そして、絶縁膜の「相対性能値」を上記のとおり特定することは、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項との関係において、新たな技術的事項を導入しないものであるから、新規事項の追加に該当せず、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではないと認められる。
　請求項１の記載を直接的又は間接的に引用する請求項２〜４についても同様である。
　　
（２）　訂正事項２に係る段落【００６１】の訂正について
　段落【００６１】の訂正は、請求項１の訂正に伴い、請求項１の特定事項を満たさなくなった例を、「本件特許請求の範囲外である」と明示するものである。
　そうすると、段落【００６１】の訂正は、明瞭でない記載の釈明を目的とする訂正であって、新規事項の追加に該当せず、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。
　　
３　小括
　　
　以上のとおりであるから、本件訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合する。
　したがって、明細書及び特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正明細書及び訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項［１〜４］について訂正することを認める。
　　
　　
第３　本件発明
　　
　上記第２のとおり、訂正後の請求項［１〜４］について訂正することを認めるので、本件特許の請求項１ないし４に係る発明（以下、「本件発明１」ないし「本件発明４」という。また、総称して「本件発明」という。）は、令和３年１月１３日に提出された訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項１ないし４に記載された次の事項により特定されるとおりのものである。
　　
「【請求項１】
　ポリイミド、またはポリアミドイミド、もしくはこれらの混合物からなる樹脂と、平均粒子径が０．３μｍ以上１．５μｍ以下の範囲内にあるαアルミナ単結晶粒子と、を含み、前記αアルミナ単結晶粒子の含有量が８体積％以上８０体積％以下の範囲内にあり、相対耐電圧と相対熱伝導度とを乗じた値である相対性能値が９．５から１２．４であることを特徴とする絶縁膜。
【請求項２】
　前記αアルミナ単結晶粒子の含有量が２０体積％以上７０体積％以下の範囲内にあることを特徴とする請求項１に記載の絶縁膜。
【請求項３】
　導体と、前記導体の表面に備えられた絶縁膜とを有する絶縁導体であって、
　前記絶縁膜が、請求項１または２に記載の絶縁膜からなることを特徴とする絶縁導体。
【請求項４】
　金属基板と、絶縁膜と、金属箔とがこの順で積層された金属ベース基板であって、
　前記絶縁膜が、請求項１または２に記載の絶縁膜からなることを特徴とする金属ベース基板。」
　　
　　
第４　特許異議申立人が主張する特許異議申立理由について
　　
　特許異議申立人が、請求項１ないし４に係る特許に対して申し立てた特許異議申立理由の要旨及び提出した証拠方法は、次のとおりである。
　　
申立理由１−１（新規性欠如）　本件特許の請求項１ないし４に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであるから、それらの発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　　
申立理由１−２（新規性欠如）　本件特許の請求項１ないし４に係る発明は、甲第２号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであるから、それらの発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。 
　　
申立理由１−３（新規性欠如）　本件特許の請求項１ないし４に係る発明は、甲第３号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであるから、それらの発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　　
申立理由１−４（新規性欠如）　本件特許の請求項１ないし４に係る発明は、甲第４号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであるから、それらの発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　　
申立理由２−１（進歩性欠如）　本件特許の請求項１ないし４に係る発明は、甲第１号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができないものであるから、それらの発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　　
申立理由２−２（進歩性欠如）　本件特許の請求項１ないし４に係る発明は、甲第２号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができないものであるから、それらの発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　　
申立理由２−３（進歩性欠如）　本件特許の請求項１ないし４に係る発明は、甲第３号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができないものであるから、それらの発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　　
申立理由２−４（進歩性欠如）　本件特許の請求項１ないし４に係る発明は、甲第４号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができないものであるから、それらの発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　　
申立理由３（実施可能要件）　本件特許の訂正前の請求項１ないし４に係る発明は、明細書の記載が特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていないから、それらの発明に係る特許は、同法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。
　なお、申立理由３の具体的理由はおおむね次のとおりである。
「本件発明１では、絶縁膜が、ポリイミド、またはポリアミドイミド、もしくはこれらの混合物からなる樹脂を含むことが必須要件の一つである。ここで、本件発明１で規定されたポリイミドが、一般に、テトラカルボン酸二無水物とジアミンとを特定の条件で反応することにより合成されることは周知である。
　しかし、本件明細書において樹脂としてポリイミドを使用した実施例（段落［００５１］、本発明例１〜１１）を参照すると、ジアミンについては「４，４’−ジアミノジフェニルエーテル」と具体的に記載されている一方、テトラカルボン酸二無水物については、多岐に亘る数多くのものが存在するにも拘わらず、単に「テトラカルボン酸２無水物」と記載されているだけで、その具体的化合物は一切不明である。樹脂について記載した段落［００１９］を参照しても、ポリイミドの具体的な組成について、全く言及されていない。
　さらに、本件明細書において樹脂として混合物を使用した実施例（段落［００５５］、本発明例１２〜１９）を参照すると、「溶剤可溶型のポリイミドとポリアミドイミドを重量比１：１で混合し」と記載されているだけであり、やはり、ポリイミドの具体的内容は一切不明である。
　参考までに、甲１発明、甲２発明及び甲３発明のいずれにおいても、各実施例では、全て、使用したテトラカルボン酸二無水物とジアミンについて、具体的化合物が記載されている。
　してみると、本件明細書は、当業者が本件発明を実施することができる程度に明確かつ十分に記載したものではない。」
「甲第４号証は、参考例２として、住友化学工業（株）製破砕アルミナ「ＡＡ−０５」を開示し（段落［００３０］、表３）、この破砕アルミナ「ＡＡ−０５」を使用した場合、成形不能とされている（表８）。これは、甲４の段落［０００９］によれば、αアルミナ粉末の平均球形度が０．９３未満であることから、流動性に劣り、多量に配合する場合、成形し難いとされている。
　一方、本件明細書の段落［００２２］には、前述の通り、「αアルミナ単結晶粒子１２としては、例えば、住友化学株式会社から販売されているアドバンストアルミナ（ＡＡ）シリーズのＡＡ−０３、ＡＡ−０４、ＡＡ−０５、ＡＡ−０７、ＡＡ−１．５などを用いることができる。」と記載され、この「ＡＡ−０５」が、甲４の参考例２として使用された破砕アルミナと同一物と解される。そして、本件発明では、αアルミナ単結晶粒子の含有量は「８〜８０体積％の範囲」であるから、多量に配合する場合、甲４と同様な成形不良を起こすことが想定される。しかし、本件明細書において、このような事態をどのように解消するのか不明である。
　してみると、この点においても、本件明細書は、当業者が本件発明を実施することができる程度に明確かつ十分に記載したものでない。」
　　
・甲第１号証：特開２０１３−３０７２７号公報
・甲第２号証：特開２０１２−２１３８９９号公報
・甲第３号証：特開２０１２−２１３９００号公報
・甲第４号証：ＷＯ２００８／０５３５３６号 
・甲第５号証：住友化学「製品データブック」（抜粋）高純度アルミナ（２
　　　　　　　０１５年１２月）　https://www.sumitomo-chem.co.jp/
　　　　　　　products/files/docs/a06008.pdf
・甲第６号証：特開２００３−７１９８２号公報
（なお、証拠の表記は、特許異議申立書の記載にしたがった。）
　　
第５　令和２年１１月２０日付け取消理由通知（決定の予告）に記載した取消理由の概要
　　
　当審が令和２年１１月２０日付けで特許権者に通知した取消理由（決定の予告）の要旨は、次のとおりである。
　　
取消理由１−１（新規性欠如）　本件特許の請求項１ないし４に係る発明は、甲第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないものであるから、それらの発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　
取消理由２−１（進歩性欠如）　本件特許の請求項１ないし４に係る発明は、甲第１号証に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により、特許を受けることができないものであるから、それらの発明に係る特許は、同法第１１３条第２号に該当し、取り消すべきものである。
　　
　　
第６　当審の判断
　　
１　取消理由（決定の予告）について
　　
（１）　甲第１号証の記載事項等
　　
ア　甲第１号証の記載事項
　　
　甲第１号証には、次の事項が記載されている。（下線については、当審において付与した。以下同様。）
　　
「【０００１】
　本発明は、
熱伝導特性に優れる絶縁層を有し、放熱基板や回路基板、並びに熱伝導性樹脂付銅箔等に好適に使用される熱伝導性基板
　　
「【００１９】
［熱伝導性基板］
　本発明の一実施の形態の熱伝導基板は、ポリイミド樹脂中に熱伝導性フィラーが分散されたフィラー含有ポリイミド樹脂層を少なくとも１層有する。絶縁層は、フィラー含有ポリイミド樹脂層を少なくとも１層有していればよい。
絶縁層の片面又は両面には金属層を有する。
【００２０】
［絶縁層］
　
絶縁層は、ポリイミド樹脂中に熱伝導性フィラーが分散されたフィラー含有ポリイミド樹脂層を少なくとも１層有していればよく
【００２１】
[熱伝導フィラー]
　フィラー含有ポリイミド樹脂層中の
熱伝導性フィラーの含有割合は、５〜８０ｗｔ％の範囲内であることが必要であり、１０〜６０ｗｔ％の範囲内が好ましい。熱伝導性フィラーの含有割合が５ｗｔ％に満たないと、回路基板等の電子部品とした際の放熱特性が十分でなく、８０ｗｔ％を超えると耐折性や耐屈曲性の低下が顕著となり、また、ポリイミド樹脂層の強度も低下する。
【００２２】
　
熱伝導性フィラーとしては、
アルミナ
【００２３】
　
熱伝導性フィラーのサイズは、
平均粒子径が０．５〜１０μｍの範囲内
　　
「【００８５】
　本実施の形態の熱伝導性ポリイミドフィルムは、金属箔（金属板）、セラミック基板、Ｓｉ基板等に対して実用的接着強度を有しており、かつ熱伝導性に優れている。この熱伝導性ポリイミドフィルムは、接着層を介在させなくても、金属箔（金属板）、セラミック基板、Ｓｉ基板等と張り合わせることができる。つまり、
熱伝導性ポリイミドフィルムは、その片面又は両面に、
金属箔（金属板）、セラミック基板などの接着対象基材と直接張り合わせることが可能
　　
「【０１０１】
［実施例１］
　合成例１で得られたポリイミド溶液ａを６３．８８ｇ秤量し、２．５６ｇのアルミナ（平均粒径１．５μｍ、住友化学製、商品名：ＡＡ−１．５）を添加して、均一になるまで遠心攪拌機で混合した。続いて、別の容器に溶剤ＮＭＰを３８．４ｇ秤量し、Ｎ−１２を１．０９６ｇ添加して、Ｎ−１２が溶けるまで攪拌した。このＮ−１２のＮＭＰ溶液を上記のアルミナを含有するポリイミド溶液に入れて、再度均一になるまで遠心攪拌機で混合し、熱伝導性フィラーを含有するポリイミド溶液を得た。このポリイミド溶液を硬化後の厚みが２５μｍとなるように、厚さ１８μｍの圧延銅箔（Ｒａ＝０．７μｍ）上に塗布し、８０℃で３０分間加熱乾燥し溶剤を除去した。その後、１２０℃で５分、１６０℃で６０分かけて加熱して、上記圧延銅箔上にポリイミド樹脂中に熱伝導性フィラーが分散した絶縁層を形成し、片面に金属層を有する熱伝導性基板を作製した。この絶縁層における熱伝導性フィラーであるアルミナの含有量は１０ｗｔ％である。続いて、この熱伝導性基板のポリイミド絶縁層の上に厚さ１８μｍの圧延銅箔を置き、温度１６０℃、圧力２ＭＰａ、時間２時間の条件でプレスし、両面に金属層を有する熱伝導性基板を得た。
・・・
【０１０３】
［実施例２］
　合成例１で得られたポリイミド溶液ａを４７．９９ｇ秤量し、１７．２８ｇのアルミナ（平均粒径１．５μｍ、住友化学製、商品名：ＡＡ−１．５）を添加して、均一になるまで遠心攪拌機で混合した。続いて、別の容器に溶剤ＮＭＰを２８．８１ｇ秤量し、Ｎ−１２を０．８２ｇ添加して、Ｎ−１２が溶けるまで攪拌した。このＮ−１２のＮＭＰ溶液を上記のアルミナを含有するポリイミド溶液に入れて、再度均一になるまでに遠心攪拌機で混合し、熱伝導性フィラーを含有するポリイミド溶液を得た。このポリイミド溶液を硬化後の厚みが２５μｍとなるように、厚さ１８μｍの圧延銅箔（Ｒａ＝０．７μｍ）上に塗布し、８０℃で３０分間加熱乾燥し溶剤を除去した。その後、１２０℃で５分、１６０℃で６０分かけて加熱して、上記圧延銅箔上にポリイミド樹脂中に熱伝導性フィラーが分散した絶縁層を形成し、片面に金属層を有する熱伝導性基板を作製した。この絶縁層における熱伝導性フィラーであるアルミナの含有量は５０ｗｔ％である。続いて、この熱伝導性基板のポリイミド絶縁層の上に厚さ１８μｍの圧延銅箔を置き、温度１６０℃、圧力２ＭＰａ、時間２時間の条件でプレスし、両面に金属層を有する熱伝導性基板を得た。続いて、実施例１と同じように評価を行った。その結果を表１及び表２に示した。」
　　
「【０１０７】
［実施例５］
　合成例２で得られたポリイミド溶液ｂを４００ｇ秤量し、１４７．０ｇのアルミナ（平均粒径１．５μｍ、住友化学製、商品名：ＡＡ−１．５）を添加して、均一になるまで遠心攪拌機で混合した。続いて、別の容器に溶剤ＮＭＰを９７．３ｇ秤量し、Ｎ−１２を４．２ｇ添加して、Ｎ−１２が溶けるまで攪拌した。このＮ−１２のＮＭＰ溶液を上記のアルミナが入ったポリイミド溶液に入れて、再度均一になるまで遠心攪拌機で混合し、熱伝導性フィラーを含有するポリイミド溶液を得た。このポリイミド溶液を硬化後の厚みが２５μｍとなるように、厚さ１８μｍの圧延銅箔（Ｒａ＝０．７μｍ）上に塗布し、８０℃で３０分間加熱乾燥し溶剤を除去した。その後、１２０℃で５分、１６０℃で２時間かけて加熱して、上記圧延銅箔上にポリイミド樹脂中に熱伝導性フィラーが分散した絶縁層を形成し、片面に金属層を有する熱伝導性基板を作製した。この絶縁層における熱伝導性フィラーであるアルミナの含有量は５０ｗｔ％である。続いて、この熱伝導性基板のポリイミド絶縁層の上に厚さ１８μｍの圧延銅箔を置き、温度１６０℃、圧力２ＭＰａ、時間２時間の条件でプレスし、両面に金属層を有する熱伝導性基板を得た。続いて、実施例１と同じように評価を行った。その結果を表１及び表２に示した。」
　　
「【０１１４】
［比較例５］
　実施例１のアルミナを添加しないことを除いては、実施例１と同様に操作して、比較例５の両面金属積層体を得た。続いて、実施例１と同じように評価を行った。その結果を表１及び表２に示した。」
　　
「【０１１９】
［実施例６］
　合成例１で得られたポリイミド溶液ａを６３．８９ｇ秤量し、８６．５６ｇの
アルミナ（平均粒径１．５μｍ、住友化学製、商品名：ＡＡ−１．５）
この絶縁層における熱伝導性フィラーであるアルミナの含有量は７９ｗｔ％である。
・・・
【０１２１】
［実施例７］
　合成例１で得られたポリイミド溶液ａを６３．８９ｇ秤量し、５３．６９ｇの
アルミナ（平均粒径１．５μｍ、住友化学製、商品名：ＡＡ−１．５）
この絶縁層における熱伝導性フィラーであるアルミナの含有量は７０ｗｔ％である。
【０１２２】
［実施例８］
　
実施例７において、１２０℃で５分、１６０℃で１０分かけて加熱したことの替わりに、１２０℃で５分、１６０℃で６０分かけて加熱した以外は実施例７と同様
　　
「【０１２７】
［実施例１３］
　
実施例７で作製した片面に金属層を有する熱伝導性基板のポリイミド絶縁層の上に厚さ１８μｍの圧延銅箔を置き、温度１６０℃、圧力２ＭＰａ、時間２時間の条件でプレスし、両面に金属層を有する熱伝導性基板を得た。
　　
「【０１１５】
【表１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　　
「【０１２８】
【表３】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　　
イ　甲第１号証に記載された発明
　　
　アの記載、特に、実施例６、８の記載から、甲第１号証には以下の発明が記載されていると認める。
　　
「ポリイミドからなる樹脂と、アルミナ（平均粒径１．５μｍ、住友化学製、商品名：ＡＡ−１．５）とを含み、前記アルミナの含有量が７０ｗｔ％〜７９ｗｔ％の範囲内である熱伝導性基板に設けられた絶縁層。」（以下、「甲１発明」という。）
　　
（２）　対比・判断
　　
ア　本件発明１について
　　
　本件発明１と甲１発明とを対比する。
　　
　甲１発明の「アルミナ（平均粒径１．５μｍ、住友化学製、商品名：ＡＡ−１．５）」は、平均粒径が１．５μｍのアルミナであって、また、本件明細書の段落【００２２】の記載からすれば、αアルミナ単結晶粒子であると認められるから、本件発明１の「平均粒子径が０．３μｍ以上１．５μｍ以下の範囲内にあるαアルミナ単結晶粒子」に相当する。
　また、甲１発明の絶縁層におけるアルミナの含有量について「７０ｗｔ％〜７９ｗｔ％」は、αアルミナの比重を４、ポリイミドの比重を１．４として換算すると、「４５．０体積％以上５６．８体積％以下」に換算され、本件発明１の「αアルミナ単結晶粒子の含有量が８体積％以上８０体積％以下の範囲内」との特定事項を満たす。
　　 
　そうすると、両者は、
「ポリイミドからなる樹脂と、平均粒子径が０．３μｍ以上、１．５μｍ以下の範囲内にあるαアルミナ単結晶粒子と、を含み、前記αアルミナ単結晶粒子の含有量が８体積％以上８０体積％以下の範囲内である絶縁膜。」
で一致し、次の点で一応相違する。
　　
＜相違点１＞
　絶縁膜に関し、本件発明１は「相対耐電圧と相対熱伝導度とを乗じた値である相対性能値が９．５から１２．４である」と特定されるが、甲１発明にはそのような特定がない点。
　　
　上記相違点１について検討する。
　「相対性能値」は、本件明細書の段落【００６６】によると、「相対耐電圧と相対熱伝導とを乗じた値を、相対性能値として算出した」ものであり、「相対耐電圧」、「相対熱伝導」はそれぞれ、本件明細書の段落【００６３】、【００６５】に記載されているように、樹脂単独の絶縁膜の耐電圧、熱伝導度を１としたときの相対的指標である。
　そこで、甲第１号証の各実施例の「相対性能値」の算出を試みる。
　甲第１号証の表１における比較例５が樹脂単独（フィラーを含まないもの）であるから、この比較例５の耐電圧、熱伝導度を１とすると、実施例６の「相対耐電圧」、「相対熱伝導」、「相対性能値」はそれぞれ、次のとおり算出される。（なお、算出にあたって、単位の記載は省略する。）
　相対耐電圧：２．６／３．５　≒０．７４
　相対熱伝導：０．７／０．０８＝８．７５
　相対耐電圧０．７４×相対熱伝導８．７５≒相対性能値６．４８
　　
　同様に、実施例８では、「相対性能値」は７．１３と算出され、いずれも、「相対性能値」は９．５よりも小さいものである。
　　
　してみると、相違点１は、実質的な相違点であるから、本件発明１は甲１に記載された発明（甲１発明）ではない。
　　
　また、甲第１号証並びに提出された証拠には、絶縁膜の熱伝導性と耐電圧性の両者が高くなるとの観点から、上記「相対性能値」という指標に着目する点については何ら記載も示唆もされておらず、かつ、そのような指標が当該技術分野において周知のものであったともいえない。
　そして、本件発明１は、「相対性能値」を「９．５から１２．４」とすることにより、絶縁膜の熱伝導性と耐電圧が共に優れたものを提供するとの格別の効果を奏するものである。
　　
　したがって、本件発明１は、甲１発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　　
イ　本件発明２ないし４について
　　
　本件発明２ないし４は、請求項１を直接又は間接的に引用するものであり、本件発明１をさらに限定したものであるから、本件発明１と同様に、甲１発明ではないし、甲１発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。
　　
２　取消理由（決定の予告）で採用しなかった特許異議申立理由に記載した申立ての理由について
　　
　取消理由（決定の予告）で採用しなかった特許異議申立書に記載した申立ての理由は、申立理由１−２（甲２号証を根拠とする新規性）、申立理由１−３（甲第３号証を根拠とする新規性）、申立理由１−４（甲第４号証を根拠とする新規性）、申立理由２−２（甲第２号証を主引用例とする進歩性）、申立理由２−３（甲第３号証を主引用例とする進歩性）、申立理由２−４（甲第４号証を主引用例とする進歩性）、申立理由３（実施可能要件）である。
　そこで、検討する。
　　
（１）　申立理由１−２（甲第２号証を根拠とする新規性）、申立理由２−２（甲第２号証を主引用例とする進歩性）について
　　
ア　甲第２号証の記載事項等
　　
（ア）　甲第２号証の記載事項
　　
　甲第２号証には、次の事項が記載されている。
　　
「【請求項１】
　金属層と、該金属層に積層された絶縁層と、を備えた熱伝導性ポリイミド−金属基板であって、
　前記絶縁層は、ポリイミド樹脂中に熱伝導性フィラーを４０〜７０ｖｏｌ％の範囲内で含有するフィラー高密度含有ポリイミド樹脂層を有し、
　前記ポリイミド樹脂が、ジアミン成分として、４，４’−ジアミノジフェニルエーテルを全ジアミン成分に対して５０ｍｏｌ％以上用いて合成され、かつ、そのガラス転移点が２５０℃以上である熱可塑性ポリイミド樹脂であり、
　前記フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層における熱伝導性フィラーの８０ｖｏｌ％以上が、平均粒径が５μｍ以下の球状フィラーであることを特徴とする熱伝導性ポリイミド−金属基板。
【請求項２】
　前記球状フィラーが、酸化アルミニウム及び窒化アルミニウムからなる群から選ばれる少なくとも１種類である請求項１に記載の熱伝導性ポリイミド−金属基板。」
　　
「【０００１】
　本発明は、熱伝導特性に優れる絶縁層を有し、放熱基板や回路基板に好適に使用される熱伝導性ポリイミド−金属基板に関するものである。」
　　
「【００３１】
＜熱伝導性フィラー＞
　
ポリイミド樹脂層中の熱伝導性フィラーの含有割合は、４０〜７０ｖｏｌ％の範囲内
【００３２】
　さらに、本発明で使用する熱伝導性フィラーの８０ｖｏｌ％以上は、平均粒子径が５μｍ以下の球状フィラーであることが必要である。ここで、球状とは、形状が球形又は球形に近いもので、平均長径と平均短径との比が１又は１に近いもの（好ましくは０．８以上）を意味する。球状フィラーとしては、例えば
酸化アルミニウム
【００３３】
　熱伝導性フィラーの大部分に球状フィラーを用いることによって、ポリイミド樹脂層への高密度充填と均一な分散が可能になり、熱伝導率を向上させることができる。また、本発明において、
熱伝導性フィラーの
平均粒子径が５μｍ以下の球状フィラー
【００３４】
　本発明では、発明の効果を損なわない範囲で、上記平均粒子径が５μｍ以下の球状フィラーとともに、それ以外の熱伝導性フィラーを併用することができる。上記以外の熱伝導性フィラーとしては、例えばアルミニウム、銅、ニッケル、シリカ、ダイヤモンド、マグネシア、ベリリア、窒化ホウ素、窒化ケイ素、炭化ケイ素等が挙げられる。これらの中でも、シリカ、窒化ホウ素、窒化ケイ素から選ばれる熱伝導性フィラーが好ましい。ポリイミド樹脂層は絶縁層として作用するので、その観点からはポリイミド樹脂層に配合されるフィラーは絶縁性であるものが適する。
【００３５】
　熱伝導性フィラー（球状フィラー及び球状以外のフィラー）の粒子サイズは、
ポリイミド樹脂層の厚み方向にフィラーを均一に分散させて熱伝導性を向上させる観点から、平均粒子径が５μｍ以下であることが好ましく、０．５〜３μｍの範囲内にあることがより好ましい。
【００３６】
＜絶縁層の構造＞
　絶縁層は、上記フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層を有していれば、単層に限らず複数層とすることもできる。例えば、金属層とフィラー高密度含有ポリイミド樹脂層との間に、フィラーを含有しない絶縁層を設けることもできる。ただし、フィラーを含有しない絶縁層の厚みによっては、金属張積層体の熱伝導率が低下するので、放熱の効率を維持するために、金属層と接する絶縁層にはフィラーが含有されていることが好ましい。この場合には、金属層との接着性を担保するため、フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層よりもフィラー含有率を低くすることが好ましい。
【００３７】
　なお、本発明による熱伝導性ポリイミド−金属基板の積層構成の代表例を示すと下記のＡ）〜Ｄ）の積層構造が例示できる。
　Ａ）金属層１/フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層
　Ｂ）金属層１/フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層/金属層２
　
Ｃ）金属層１/フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層/ポリイミド樹脂層/金属層２
　Ｄ）金属層１/フィラー低含有ポリイミド樹脂層/フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層/ポリイミド樹脂/金属層２」
　　
「【００６９】
実施例１
　固形分濃度１５ｗｔ％のポリアミド酸溶液(Ｐ１)２００重量部と、球状フィラーとして窒化アルミニウム［（株）トクヤマ製、商品名：ＡｌＮ（Ｈグレード）、球状、平均粒径１．１μｍ］７３重量部とを均一になるまで遠心攪拌機で混合し、続いてＤＭＡｃを４０重量部添加し、再度均一になるまで遠心攪拌機で混合し、熱伝導性フィラーを含有するポリアミド酸溶液を得た。このポリアミド酸の溶液を硬化後の厚みが２５μｍとなるように塗布し、１３０℃で加熱乾燥し溶剤を除去した。その後、１３０〜３００℃の温度範囲で、段階的に２０分かけて昇温加熱して、厚さ１２μｍの電解銅箔（Ｒａ＝０．１１μｍ）上にポリイミド樹脂中に熱伝導性フィラーが分散した絶縁層を形成し、金属張積層体を作製した。この絶縁層における窒化アルミニウムの含有量は５０ｖｏｌ％である。
【００７０】
　得られた金属張積層体における絶縁層の特性を評価するために銅箔をエッチング除去して絶縁フィルム（Ｆ１）を作製し、ガラス転移温度を評価した。また、熱伝導率の測定は、別に調製しておいた厚さ１００ｎｍのサンプルによって実施した。結果を表２に示す。更に、金属張積層体の特性評価結果を表３に示した。
【００７１】
実施例２
　
球状フィラーとして酸化アルミニウム（住友化学（株）社製、商品名：ＡＡ−１．５、球状、平均粒径１．５μｍ）を使用した以外は実施例１と同様
　　
「【００７８】
【表１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　　
（イ）　甲第２号証に記載された発明
　　
　（ア）の記載、特に、実施例２の記載から、甲第２号証には以下の発明が記載されていると認める。
　　
「ポリイミドからなる樹脂と、酸化アルミニウム（住友化学（株）社製、商品名：ＡＡ−１．５、球状、平均粒径１．５μｍ）とを含み、前記アルミナの含有量が５０ｖｏｌ％である熱伝導性ポリイミド−金属基板に設けられる絶縁層。」（以下、「甲２発明」という。）
　　
イ　対比・判断
　　
（ア）　本件発明１について
　　
　本件発明１と甲２発明とを対比する。
　甲２発明の「酸化アルミニウム（住友化学（株）社製、商品名：ＡＡ−１．５、球状、平均粒径１．５μｍ）」は、平均粒径が１．５μｍの酸化アルミニウム（アルミナ）であって、また、本件明細書の段落【００２２】の記載からすれば、αアルミナ単結晶粒子であると認められるから、本件発明１の「平均粒子径が０．３μｍ以上１．５μｍ以下の範囲内にあるαアルミナ単結晶粒子」に相当する。
　また、甲２発明の絶縁層におけるアルミナの含有量が「５０ｖｏｌ％」であるから、本件発明１の「αアルミナ単結晶粒子の含有量が８体積％以上８０体積％以下の範囲内」との特定事項を満たす。
　　
　すると、両者は、
「ポリイミドからなる樹脂と、平均粒子径が０．３μｍ以上、１．５μｍ以下の範囲内にあるαアルミナ単結晶粒子と、を含み、前記αアルミナ単結晶粒子の含有量が８体積％以上８０体積％以下の範囲内である絶縁膜。」
で一致し、次の点で一応相違する。
　　
＜相違点２＞
　絶縁膜に関し、本件発明１は「相対耐電圧と相対熱伝導度とを乗じた値である相対性能値が９．５から１２．４である」と特定されるが、甲２発明にはそのような特定がない点。
　　
　上記相違点２について検討する。
　「相対性能値」は、上記１（２）アで説示のとおり、樹脂単独の絶縁膜の耐電圧、熱伝導度を１としたときの相対的指標であるが、甲第２号証には、算出根拠となる耐電圧についての記載がなくまた，甲２発明が，本件発明１の相対性能値となる蓋然性が高いともいえない。
　してみると、相違点２は、実質的な相違点であるから、本件発明１は甲２発明ではない。
　　
　また、甲第２号証には、絶縁膜の熱伝導性と耐電圧性の両者が高くなるように、「相対性能値」との指標に着目する点については何ら記載も示唆もされておらず、かつ、そのような指標が当該技術分野において周知のものであったともいえない。
　そして、本件発明１は、「相対性能値」を「９．５から１２．４」とすることにより、絶縁膜の熱伝導性と耐電圧が共に優れたものを提供するとの格別の効果を奏するものである。
　　
　したがって、本件発明１は、甲２発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　　
（イ）　本件発明２ないし４について
　　
　本件発明２ないし４は、請求項１を直接又は間接的に引用するものであり、本件発明１をさらに限定したものであるから、本件発明１と同様に、甲２発明ではないし、甲２発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。
　　
（２）　申立理由１−３（甲第３号証を根拠とする新規性）、申立理由２−３（甲第３号証を主引用例とする進歩性）について
　　
ア　甲第３号証の記載事項等
　　
（ア）　甲第３号証の記載事項
　　
　甲第３号証には、次の事項が記載されている。
　　
「【請求項１】
　金属層と、該金属層に積層された絶縁層と、を備えた熱伝導性ポリイミド−金属基板であって、
　前記絶縁層は、ポリイミド樹脂中に熱伝導性フィラーとして球状フィラー及び板状フィラーを含有するとともに全熱伝導性フィラーの含有量が４５〜７０ｖｏｌ％の範囲内であるフィラー高密度含有ポリイミド樹脂層を有し、
　前記フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層のポリイミド樹脂が、ジアミン成分として４，４’−ジアミノジフェニルエーテルを全ジアミン成分に対して５０ｍｏｌ％以上用いて合成され、かつ、そのガラス転移温度が２５０℃以上である熱可塑性ポリイミド樹脂であり、
　前記フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層における全熱伝導性フィラーに対する板状フィラーの体積比率が２５〜７５ｖｏｌ％の範囲内であることを特徴とする熱伝導性ポリイミド−金属基板。」
　　
「【０００１】
　本発明は、熱伝導特性に優れる絶縁層を有し、放熱基板や回路基板に好適に使用される熱伝導性ポリイミド−金属基板に関するものである。」
　　
「【００２９】
＜熱伝導性フィラー＞
　
フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層中の熱伝導性フィラーの含有割合は、４５〜７０ｖｏｌ％の範囲内
【００３０】
　さらに、本発明で使用する球状の
熱伝導性フィラーの平均粒子径は５μｍ以下
【００３１】
　球状フィラーの平均粒子径が５μｍ以下であることが好ましい理由は、平均粒子径が５μｍを超えると、外観不良を起こしやすくなったり、フィラーと樹脂との界面にボイドが発生しやすくなって耐電圧が低下したりしやすくなるためである。」
　　
「【００３３】
＜絶縁層の構造＞
　絶縁層は、上記フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層を有していれば、単層に限らず複数層とすることもできる。例えば、金属層とフィラー高密度含有ポリイミド樹脂層との間に、フィラーを含有しない絶縁層を設けることもできる。ただし、フィラーを含有しない絶縁層の厚みによっては、金属張積層体の熱伝導率が低下するので、放熱の効率を維持するために、金属層と接する絶縁層にはフィラーが含有されていることが好ましく、またその厚みは薄く（３μｍ以下）することが好ましい。この場合には、金属層との接着性を担保するためフィラー高密度含有ポリイミド樹脂層よりもフィラー含有率を低くすることが好ましい。
【００３４】
　なお、本発明による熱伝導性ポリイミド−金属基板の積層構成の代表例を示すと下記のＡ）〜Ｄ）の積層構造が例示できる。
　Ａ）金属層１/フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層
　Ｂ）金属層１/フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層/金属層２
　
Ｃ）金属層１/フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層/ポリイミド樹脂層/金属層２
　Ｄ）金属層１/フィラー低含有ポリイミド樹脂層/フィラー高密度含有ポリイミド樹脂層/ポリイミド樹脂/金属層２」
　　
「【００５５】
実施例１
　固形分濃度１５ｗｔ％のポリアミド酸溶液(Ｐ１)２００重量部と、球状フィラーとして窒化アルミニウム［（株）トクヤマ製、商品名：ＡｌＮ（Ｈグレード）、球状、平均粒径１．１μｍ］を１８．２重量部と、窒化ホウ素［電気化学工業（株）製、商品名：ＳＰ−３’、板状、平均長径２．２μｍ］を３７．９重量部とを均一になるまで遠心攪拌機で混合し、続いてＤＭＡｃを４０重量部添加し、再度均一になるまで遠心攪拌機で混合し、熱伝導性フィラーを含有するポリアミド酸溶液を得た。このポリアミド酸の溶液を硬化後の厚みが約４０〜５０μｍとなるように塗布し、１３０℃で加熱乾燥し溶剤を除去した。その後、１３０〜３００℃の温度範囲で、段階的に２０分かけて昇温加熱して、厚さ１２μｍの電解銅箔（Ｒａ＝０．１１μｍ）上にポリイミド樹脂中に熱伝導性フィラーが分散した絶縁層を形成し、金属張積層体を作製した。この絶縁層における窒化アルミニウムの含有量は１２．５ｖｏｌ％、窒化ホウ素の含有量は３７．５ｖｏｌ％であり、全熱伝導性フィラーに対する板状フィラーの体積比率が７５ｖｏｌ％であった。得られた金属張積層体のＣＣＬ反り量を測定した。
・・・
【００５９】
実施例４
　
固形分濃度１５ｗｔ％のポリアミド酸溶液(Ｐ１)２００重量部と、球状フィラーとして酸化アルミニウム［住友化学（株）製、商品名：ＡＡ−１．５、球状、平均粒径１．５μｍ］を４４．５重量部と、窒化ホウ素［電気化学工業（株）製、商品名：ＳＰ−３’、板状、平均長径２．２μｍ］を２５．３重量部使用したこと以外は実施例１と同様に行って絶縁層及び金属張積層体を形成した。
　　
「【００６６】
【表１】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　　
（イ）　甲第３号証に記載された発明
　　
　（ア）の記載、特に、実施例４の記載から、甲第３号証には以下の発明が記載されていると認める。
　　
「ポリイミドからなる樹脂と、酸化アルミニウム［住友化学（株）製、商品名：ＡＡ−１．５、球状、平均粒径１．５μｍ］とを含み、前記アルミナの含有量が２５ｖｏｌ％である熱伝導性ポリイミド−金属基板に設けられる絶縁層。」（以下、「甲３発明」という。）
　　
イ　対比・判断
　　
（ア）　本件発明１について
　　
　本件発明１と甲３発明とを対比する。
　甲３発明の「酸化アルミニウム［住友化学（株）製、商品名：ＡＡ−１．５、球状、平均粒径１．５μｍ］」は、平均粒径が１．５μｍの酸化アルミニウム（アルミナ）であって、また、本件明細書の段落【００２２】の記載からすれば、αアルミナ単結晶粒子であると認められるから、本件発明１の「平均粒子径が０．３μｍ以上１．５μｍ以下の範囲内にあるαアルミナ単結晶粒子」に相当する。
　また、甲２発明の絶縁層におけるアルミナの含有量が「２５ｖｏｌ％」であるから、本件発明１の「αアルミナ単結晶粒子の含有量が８体積％以上８０体積％以下の範囲内」との特定事項を満たす。
　　
　すると、両者は、
「ポリイミドからなる樹脂と、平均粒子径が０．３μｍ以上、１．５μｍ以下の範囲内にあるαアルミナ単結晶粒子と、を含み、前記αアルミナ単結晶粒子の含有量が８体積％以上８０体積％以下の範囲内である絶縁膜。」
で一致し、次の点で一応相違する。
　　
＜相違点３＞
　絶縁膜に関し、本件発明１は「相対耐電圧と相対熱伝導度とを乗じた値である相対性能値が９．５から１２．４である」と特定されるが、甲３発明にはそのような特定がない点。
　　
　上記相違点３について検討する。
　「相対性能値」は、上記１（２）アで説示のとおり、樹脂単独の絶縁膜の耐電圧、熱伝導度を１としたときの相対的指標であるが、甲第３号証には、算出根拠となる耐電圧についての記載がない。
　してみると、相違点３は、実質的な相違点であるから、本件発明１は甲３発明ではない。
　　
　また、甲第３号証には、絶縁膜の熱伝導性と耐電圧性の両者が高くなるように、「相対性能値」との指標に着目する点については何ら記載も示唆もされておらず、かつ、そのような指標が当該技術分野において周知のものであったともいえない。
　そして、本件発明１は、「相対性能値」を「９．５から１２．４」とすることにより、絶縁膜の熱伝導性と耐電圧が共に優れたものを提供するとの格別の効果を奏するものである。
　　
　したがって、本件発明１は、甲３発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　　
（イ）　本件発明２ないし４について
　　
　本件発明２ないし４は、請求項１を直接又は間接的に引用するものであり、本件発明１をさらに限定したものであるから、本件発明１と同様に、甲３発明ではないし、甲３発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。
　　
（３）　申立理由１−４（甲第４号証を根拠とする新規性）、申立理由２−４（甲第４号証を主引用例とする進歩性）について
　　
ア　甲第４号証の記載事項等
　　
（ア）　甲第４号証の記載事項
　　
　甲第４号証には、次の事項が記載されている。
　　
「【請求項９】
　樹脂又はゴムに、平均球形度が０．９３以上でかつ結晶形態のα率が９５％以上である球状のαアルミナ粉末を配合したことを特徴とする熱伝導性組成物。」
　　
「【請求項１２】
　前記球状のαアルミナ粉末が、５０〜９５質量％の量で配合されている請求項９に記載の熱伝導性組成物。」
　　
「【００１３】
　球状のαアルミナ粉末の粒子径は、その用途や使用方法に応じて、変動する。例えば、放熱部材用に使用する場合には、粒子径は、放熱部材の厚みまでの大きさであり、例えば、０．１ｍｍ厚の場合、０．０１〜５０μｍであり、ＩＣ封止材のエポキシ樹脂組成物用であるときは、０．０１〜１００μｍが好ましい。」
　　
「【００２０】
　本発明の球状のαアルミナ粉末は、樹脂等に配合され、各種の用途に使用される組成物が形成される。
　ゴムとしては、例えば、シリコーンゴムや、ウレタンゴム、アクリルゴム、ブチルゴム、エチレンプロピレンゴム、ウレタンゴム、エチレン酢酸ビニル共重合体等が好適に挙げられる。また、樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂や、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、不飽和ポリエステル、フッ素樹脂、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド等のポリアミド、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、全芳香族ポリエステル、ポリスルホン、液晶ポリマー、ポリエーテルスルホン、ポリカーボネート、マレイミド変成樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＡＳ（アクリロニトリル−アクリルゴム・スチレン）樹脂、ＡＥＳ（アクリロニトリル・エチレン・プロピレン・ジエンゴム−スチレン）樹脂等が好適に挙げられる。
　本発明のアルミナ粉末は、好ましくは、例えば、樹脂等に対して、５０〜９５質量％、特に７０〜９３質量％で配合されることが好適である。」
　　
「【実施例】
【００２８】
　以下、本発明について、更に、実施例や比較例等により、詳細に説明するが、これらの実施例や比較例などは、本発明の範囲を何ら限定するものではない。
実施例１〜５、比較例１〜６、参考例１〜２
　図１に示す竪型装置を使用し、球状のαアルミナ粉末を製造した。」
　　
「【００３０】
　熱処理条件を表２に示す。
バグフィルターから回収されたアルミナ粉末の特性を表３に示す。
　　
「【００３３】
【表３】
」
　　
「【００３５】
　次に、実施例１〜４及び比較例１〜４のアルミナ粉末を用い、以下のようにして樹脂組成物を調合し評価を行った。
【００３６】
エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、離型剤及びシランカップリング剤を表４に示す割合で混ぜ、充填率６５質量％にしてアルミナ粉末を混合し、同方向噛み合い二軸押出混練機（スクリュー径Ｄ＝２５ｍｍ、ニーディングディスク長１０Ｄｍｍ、パドル回転数１５０回転／分、吐出量４．５ｋｇ／時間、ヒーター温度１０５〜１１０℃）を用いて加熱混練した。吐出物を冷却プレス機で冷却した後、粉砕して組成物を得、以下の示す方法にて熱伝導率、スパイラルフロー及び金型摩耗量を測定した。それらの結果を表５に示す。
【００３７】
　（１）熱伝導率
　直径２８ｍｍ、厚さ３ｍｍのくぼみの設けられた金型に組成物を流し込み、脱気後、１５０℃×２０分で成型して得られた成形体について、熱伝導率測定装置（アグネ社製商品名「ＡＲＣ−ＴＣ−１型」）を用い、室温において温度傾斜法により、熱伝導率を測定した。
【００３８】
　（２）スパイラルフロー
　スパイラルフロー金型を用い、ＥＭＭＩ−６６（Epoxy  Molding  Material  Institute；Society  of  Plastic  Industry）に準拠して行った。金型温度は１７５℃、成型圧力７．４ＭＰａ、保圧時間９０秒とした。
【００３９】
　（３）金型摩耗量
　厚み６ｍｍ、孔径３ｍｍのアルミニウム製ディスクの孔に１７５℃に加熱された組成物を加圧式押出機で１５０ｃｍ3通過させた際のディスクの質量減少量を摩耗量とした。
【００４０】
【表４】
【００４１】
【表５】
【００４２】
　更に、実施例４、比較例５、参考例１のアルミナ粉末（いずれも平均粒子径が１０又は１１μｍ）、又は
実施例５
のアルミナ粉末（いずれも平均粒子径が０．６μｍ）を用い、以下のようにして放熱部材用の樹脂組成物を調合して評価を行った。
【００４３】
　
２成分付加反応型液状シリコーンゴム（ＧＥ東芝シリコーン社製「ＹＥ５８２２　Ａ液」、「ＹＥ５８２２　Ｂ液」）と、アルミナ粉末と、遅延剤とを表６に示す割合で混合し、以下に従う物性を測定した。
実施例５、
の結果を表８に示す。
【００４４】
　（４）放熱部材の熱伝導率
　シリコーンゴムＡ液に、遅延剤、アルミナ粉末及びシリコーンゴムＢ液の順に投入と攪拌を繰り返し行った後、脱泡処理した。得られた液状試料を、直径２８ｍｍ、厚さ３ｍｍのくぼみの設けられた金型に流し込み、脱気後、１５０℃×２０分で成型し、室温における熱伝導率を温度傾斜法で測定した。熱伝導率測定装置としてアグネ社製商品名「ＡＲＣ−ＴＣ−１型」）を用いた。」
　　
「【００４７】
【表６】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　　
「【００４９】
【表８】
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
　　
（イ）　甲第４号証に記載された発明
　　
　（ア）の記載、特に、実施例５の記載から、甲第４号証には以下の発明が記載されていると認める。
　　
「２成分付加反応型液状シリコーンゴムと、平均粒子径が０．６μｍのαアルミナ粉末と、を含み、前記αアルミナ粉末の配合割合が７３．０質量％である放熱部材用の樹脂組成物。」（以下、「甲４発明」という。）
　　
イ　対比・判断
　　
（ア）　本件発明１について
　　
　本件発明１と甲４発明とを対比する。
　甲４発明の「平均粒子径が０．６μｍのαアルミナ粒子」は単結晶であるか不明であるから、本件発明１の「平均粒子径が０．３μｍ以上１．５μｍ以下の範囲内にあるαアルミナ粒子」との限りにおいて相当する。
　また、甲４発明の「２成分付加反応型液状シリコーンゴム」は、本件発明１の「ポリイミド、またはポリアミドイミド、もしくはこれらの混合物からなる樹脂」との特定事項のうち「樹脂」であるとの限りにおいて相当する。
　甲４発明のαアルミナ粒子はその配合割合が７３．０質量％であるから、本件発明１のαアルミナ単結晶粒子のうち、αアルミナ粒子であるとの限りにおいて、その含有量が「８体積％以上８０体積％以下の範囲内」との特定事項を満たす。
　さらに、甲４発明の「放熱部材用の樹脂組成物」は、結局のところ、本件発明１の「絶縁膜」とは、「樹脂組成物からなるもの」との限りにおいて相当する
　　
　すると、両者は、
「樹脂と、平均粒子径が０．３μｍ以上、１．５μｍ以下の範囲内にあるαアルミナ粒子と、を含み、前記αアルミナ粒子の含有量が８体積％以上８０体積％以下の範囲内である樹脂組成物からなるもの。」
で一致し、次の点で一応相違する。
　　
＜相違点４＞
　樹脂に関して、本件発明１は「ポリイミド、またはポリアミドイミド、もしくはこれらの混合物からなる樹脂」であるのに対して、甲４発明は「２成分付加反応型液状シリコーンゴム」である点。
　　
＜相違点５＞
　αアルミナ粒子に関して、本件発明１は「αアルミナ単結晶粒子」であるのに対して、甲４発明にはそのような特定がない点。
　　
＜相違点６＞
　本件発明１は「相対耐電圧と相対熱伝導度とを乗じた値である相対性能値が９．５から１２．４である」と特定されるが、甲４発明にはそのような特定がない点。
　　
＜相違点７＞
　本件発明１は「絶縁膜」であるのに対して、甲４発明は「放熱部材用の樹脂組成物」である点。
　　
　事案に鑑み、まず相違点６について検討する。
　「相対性能値」は、上記１（２）アで説示のとおり、樹脂単独の絶縁膜の耐電圧、熱伝導度を１としたときの相対的指標であるが、甲第４号証には、算出根拠となる耐電圧についての記載がない。
　してみると、相違点６は、実質的な相違点であるから、本件発明１は甲４発明ではない。
　　
　また、甲第４号証には、絶縁膜の熱伝導性と耐電圧性の両者が高くなるように、「相対性能値」との指標に着目する点については何ら記載も示唆もされておらず、かつ、そのような指標が当該技術分野において周知のものであったともいえない。
　そして、本件発明１は、「相対性能値」を「９．５から１２．４」とすることにより、絶縁膜の熱伝導性と耐電圧が共に優れたものを提供するとの格別の効果を奏するものである。
　　
　したがって、相違点４、５及び７については検討するまでもなく、本件発明１は、甲４発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
　　
（イ）　本件発明２ないし４について
　　
　本件発明２ないし４は、請求項１を直接又は間接的に引用するものであり、本件発明１をさらに限定したものであるから、本件発明１と同様に、甲４発明ではないし、甲４発明に基づいて当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。
　　
（４）　申立理由３（実施可能要件）について
　　
ア　実施可能要件の判断規範
　　
　本件発明１ないし４は、上記第３のとおり、「物」の発明であるところ、物の発明における実施とは、その物の生産、使用等をする行為をいうから（特許法第２条第３項第１号）、例えば、明細書等にその物を生産することができる具体的な記載があるか、そのような記載がなくても、出願時の技術常識に基づいて当業者がその物を生産することができるのであれば、実施可能要件を満たすと言うことができる。
　　
イ　申立理由３の具体的理由について
　　
（ア）　「テトラカルボン酸２無水物」について
　　
　特許異議申立人は、本件特許の明細書の実施例において、「テトラカルボン酸２無水物」について具体的な化合物が明示されていないことから、本件特許の明細書には、当業者が本件発明を実施することができる程度に明確且つ十分に記載されていない旨主張する。
　確かに、「テトラカルボン酸２無水物」の具体的な化合物は明らかではないが、ポリイミドが、テトラカルボン酸２無水物とジアミンとを特定の条件で反応することにより合成されることは、特許異議申立人も自認（特許異議申立書第１２頁「４）ア」）するように技術常識であり、「テトラカルボン酸２無水物」として具体的にどのような化合物を選択するかは、当業者が必要に応じて適宜選択しうる程度のことにすぎない。
　そして、本件発明は、「テトラカルボン酸２無水物」を特定するものではなく、「ポリイミド、またはポリアミドイミド、もしくはこれらの混合物からなる樹脂」であればこと足りるのであるから、「テトラカルボン酸２無水物」の具体的化合物が明示されていないことをもって、本件発明が実施できないとまでいうことはできない。
　　
（イ）　「ＡＡ−０５」を用いた場合の成形性について
　　
　特許異議申立人は、甲第４号証を引用しつつ、「ＡＡ−０５」を用いた場合、本件発明においても、甲第４号証と同様に成形不良を起こすことが想定される旨主張する。
　しかし、本件特許の明細書の発明の詳細な説明の段落【００２１】には、αアルミナ単結晶粒子の粒子径について、凝集性の観点、絶縁膜の機械的強度の観点から検討されており、平均粒子径が０．３ないし１．５μｍのαアルミナ単結晶粒子を用いた実施例も記載されている。
　してみると、甲第４号証において、「ＡＡ−０５」を用いた場合に成形不良を生じるとの記載があるとしても、そのことからただちに、「ＡＡ−０５」を用いた場合、本件発明が実施できないということにはならない。
　　
３　令和２年９月２５日に提出された特許異議申立人の意見書について
　　
　特許異議申立人は、本件訂正により訂正された請求項１ないし４に対して、サポート要件、実施可能要件に基づく新たな取消事由を主張する。
　しかし、訂正後の請求項１ないし４は、訂正前の請求項１ないし４を減縮するものであるところ、減縮を目的とする訂正の前後において、訂正前の特許請求の範囲に係る発明にサポート要件違反あるいは実施可能要件違反の取消事由が存在しなかったにもかかわらず、訂正後に同違反が発生することは通常考えられない（換言すれば，訂正後に同違反が存在するのであれば，訂正前においても同様の違反が存在したはずであるし、進歩性欠如の取消事由のように、訂正前において主張できなかったような特段の事情はみあたらない。）。
　してみれば、特許異議申立人が新たに主張する取消事由は、本件訂正により新たに生じたものであるとはいえず、特許異議申立書の要旨を変更するものであって採用することができない。
　なお、進んで職権で当該主張を検討してみたが、本件特許を取り消すべき理由とは判断できなかったことも、念のため付言する。
　　
第７　結語
　　
　上記第５及び第６のとおり、本件特許の請求項１ないし４に係る特許は、取消理由（決定の予告）及び特許異議申立書に記載した申立の理由によっては、取り消すことができない。
　また、他に本件特許の請求項１ないし４に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　　
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和３年３月１９日（２０２１．３．１９）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
絶縁膜、絶縁導体、金属ベース基板
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、絶縁膜と、この絶縁膜を用いた絶縁導体および金属ベース基板に関するものである。
　【背景技術】
　【０００２】
　絶縁膜は、例えば、コイルやモータに利用される絶縁導体の絶縁膜、半導体チップやＬＥＤ素子などの電子部品や回路基板の表面を保護する保護膜、金属ベース基板の絶縁膜として用いられている。
　絶縁膜としては、樹脂と無機フィラーとを含む樹脂組成物から形成された膜が使用されている。樹脂としては、ポリイミドやポリアミドイミドのような耐熱性、化学的耐性、機械的強度が高い樹脂が利用されている。
　【０００３】
　近年の電子部品の作動電圧の高電圧化や高集積化に伴って、電子部品の発熱量は増加する傾向にあり、熱抵抗が低く、放熱性が高い絶縁膜が求められている。絶縁膜の熱抵抗を低減させる方法として、熱伝導性が高い無機フィラーを添加する方法がある。しかしながら、粒子径が大きな無機フィラーを添加すると、耐電圧（絶縁破壊電圧）が低下するという問題がある（非特許文献１）。
　【０００４】
　ここで、絶縁膜の耐電圧ＶＲは、絶縁膜の膜厚をｈ、膜厚当たりの耐電圧をＶＦとすると、下記の式（１）で表される。
　ＶＲ＝ＶＦ×ｈ　・・・（１）
　一方、絶縁膜の熱抵抗Ｒは、絶縁膜の膜厚をｈ、絶縁膜の熱伝導度をλとすると下記の式（２）で表される。
　Ｒ∝ｈ／λ　・・・（２）
　式（１）と式（２）から、絶縁膜の熱抵抗Ｒは、下記の式（３）で表すことができる。
　Ｒ∝ＶＲ／（λ×ＶＦ）・・・（３）
　上記の式（３）から、絶縁膜の熱抵抗Ｒは、絶縁膜の膜厚当たりの耐電圧ＶＦ×熱伝導度λの逆数に比例することがわかる。従って、絶縁膜の熱抵抗Ｒを低減させるためには、絶縁膜の膜厚当たりの耐電圧ＶＦ×熱伝導度λの値（以下、「性能値」ともいう）を大きくすることが重要となる。
　【０００５】
　特許文献１、２には、絶縁膜の耐電圧を向上させるために、無機フィラーとしてナノ粒子を用いることが記載されている。
　特許文献１には、無機フィラーとして、平均最大径が５００ｎｍ以下のナノ粒子を用いた絶縁膜が開示されている。この特許文献１の実施例には、ナノ粒子を２．５質量％、５質量％添加した絶縁膜が記載されている。
　特許文献２では、ポリアミドイミド樹脂と、平均一次粒子径が２００ｎｍ以下である絶縁性微粒子とを含む絶縁膜が開示されている。この特許文献２の実施例には、絶縁性微粒子を５質量％添加した絶縁膜が記載されている。しかしながら、一般的に、絶縁膜にナノ粒子を添加しても、熱伝導度はあまり向上しないとされている。
　【０００６】
　特許文献３、４には、熱伝導度をより向上させるために、無機フィラーとしてナノ粒子とマイクロ粒子の両者を併用した絶縁膜が記載されている。
　特許文献３には、無機フィラーとして、マイクロ粒子サイズの第１の無機フィラーと、所定の材料からなるナノ粒子サイズの第２の無機フィラーとを含有する電気絶縁材料用の樹脂組成物が開示されている。
　特許文献４には、無機フィラーとして、マイクロ粒子サイズの熱伝導性無機球状マイクロフィラーと、板状、棒状、繊維状、或いは鱗片状形状のマイクロフィラーと、ナノ粒子サイズの熱伝導性無機ナノフィラーとを充填した樹脂組成物が開示されている。
　しかしながら、上記の非特許文献１に記載されているように、マイクロ粒子を添加した絶縁膜は耐電圧が低下するという問題がある。
　【先行技術文献】
　【非特許文献】
　【０００７】
　【非特許文献１】Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ　Ｃｏｕｎｃｉｌ　ｏｎ　Ｅｌｅｃｔｒｉｃａｌ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ　Ｖｏｌ．２，Ｎｏ．１，ｐｐ．９０〜９８，２０１２
　【特許文献】
　【０００８】
　【特許文献１】　米国特許出願公開第２００７／０１１６９７６号明細書
　【特許文献２】　特開２０１３−６０５７５号公報
　【特許文献３】　特開２００９−１３２２７号公報
　【特許文献４】　特開２０１３−１５９７４８号公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００９】
　本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであって、熱伝導度と耐電圧性の両者が高く、さらに耐熱性、化学的耐性、機械特性に優れた絶縁膜、この絶縁膜を用いた絶縁導体および金属ベース基板を提供することを目的とする。
　【課題を解決するための手段】
　【００１０】
　前述の課題を解決するために、本発明の一態様である絶縁膜は、ポリイミド、またはポリアミドイミド、もしくはこれらの混合物からなる樹脂と、平均粒子径が０．３μｍ以上１．５μｍ以下の範囲内にあるαアルミナ単結晶粒子と、を含み、前記αアルミナ単結晶粒子の含有量が８体積％以上８０体積％以下の範囲内にあることを特徴としている。
　【００１１】
　この構成の絶縁膜によれば、樹脂がポリイミド、またはポリアミドイミド、もしくはこれらの混合物からなるので、耐熱性、化学的耐性、及び機械特性が向上する。
　また、平均粒子径が０．３μｍ以上１．５μｍ以下の範囲内にある微細なαアルミナ単結晶粒子を、８体積％以上６０体積％以下の範囲内で含有するので、ポリイミドやポリアミドイミドなどの樹脂が有する優れた耐熱性、化学的耐性、及び機械特性を損なうことなく、耐電圧と熱伝導度の両者を向上させることが可能となる。
　【００１２】
　ここで、本発明の絶縁膜においては、前記αアルミナ単結晶粒子の含有量が２０体積％以上７０体積％以下の範囲内にあることが好ましい。さらに好ましくは３０体積％以上６０体積％以下の範囲内である。
　この場合は、耐電圧と熱伝導度の両者をより確実に向上させることができる。
　【００１３】
　また、本発明の絶縁導体は、導体と、前記導体の表面に備えられた絶縁膜とを有する絶縁導体であって、前記絶縁膜が、上述の絶縁膜からなることを特徴としている。
　この構成の絶縁導体によれば、上述の耐電圧と熱伝導度の両者が向上した絶縁膜が、導体の表面に備えられているので、絶縁導体として優れた耐電性と耐熱性とを発揮する。
　【００１４】
　また、本発明の金属ベース基板は、金属基板と、絶縁膜と、金属箔とがこの順で積層された金属ベース基板であって、前記絶縁膜が、上述の絶縁膜からなることを特徴としている。
　この構成の金属ベース基板によれば、上述の耐電圧と熱伝導度の両者が向上した絶縁膜が、金属基板と金属箔との間に配置されているので、金属ベース基板として優れた耐電性と耐熱性とを発揮する。
　【発明の効果】
　【００１５】
　本発明例によれば、熱伝導度と耐電圧性の両者が高く、さらに耐熱性、化学的耐性、機械特性に優れた絶縁膜、この絶縁膜を用いた絶縁導体および金属ベース基板を提供することが可能となる。
　【図面の簡単な説明】
　【００１６】
　【図１】本発明の一実施形態である絶縁膜の概略断面図である。
　【図２】本発明の一実施形態である絶縁導体の概略断面図である。
　【図３】本発明の一実施形態である金属ベース基板の概略断面図である。
　【発明を実施するための形態】
　【００１７】
　以下に、本発明の一実施形態である絶縁膜、絶縁導体、金属ベース基板について、添付した図面を参照して説明する。
　【００１８】
（絶縁膜）
　図１は、本発明の一実施形態である絶縁膜の概略断面図である。
　図１に示すように、本実施形態である絶縁膜１０は、樹脂１１と、αアルミナ単結晶粒子１２とを含む。
　【００１９】
　樹脂１１は、絶縁膜１０の基材となる。樹脂１１は、ポリイミド、またはポリアミドイミド、もしくはこれらの混合物からなる。これらの樹脂は、イミド結合を持つので、優れた耐熱性と化学的安定と機械特性を有する。
　【００２０】
　αアルミナ単結晶粒子１２は、絶縁膜１０の耐電圧と熱伝導度を効率的に向上させる作用がある。αアルミナ単結晶粒子１２は、αアルミナ（αＡｌ２Ｏ３）の結晶構造を有する単結晶粒子である。
　αアルミナ粒子が単結晶粒子であることは、例えば、次のようにして確認することができる。
　まずＸ線回折法により、αアルミナ粒子のピークの半値幅を取得する。取得したピークの半値幅をＳｃｈｅｒｒｅｒの式により結晶子径（ｒ）に変換する。これとは別に、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）を用いてαアルミナ粒子１００個の粒径を測定し、その平均を平均粒径（Ｄ）として算出する。算出したαアルミナ粒子の平均粒径（Ｄ）に対する結晶子径（ｒ）の比（ｒ／Ｄ）を算出し、この比（ｒ／Ｄ）が０．８以上の場合は単結晶とした。
　【００２１】
　αアルミナ単結晶粒子１２は、平均粒子径が０．３μｍ以上１．５μｍ以下の範囲内とされている。平均粒子径が０．３μｍ未満であると凝集粒子を形成しやすくなり、αアルミナ単結晶粒子１２を樹脂１１中に均一に分散させることが困難となるおそれがある。また、αアルミナ単結晶粒子１２が凝集粒子を形成すると、絶縁膜１０の機械的強度が低下し、絶縁膜１０が脆くなる。一方、平均粒子径が１．５μｍを超えると、絶縁膜１０の耐電圧が低下するおそれがある。αアルミナ単結晶粒子１２の平均粒子径は、好ましくは０．３μｍ以上０．７μｎｍ以下の範囲内である。
　αアルミナ単結晶粒子１２の平均粒子径は、αアルミナ単結晶粒子１２の分散液を用いて、レーザー回折式粒度分布測定装置によって測定した体積累積平均径（Ｄｖ５０）の値である。平均粒子径測定用のαアルミナ単結晶粒子１２の分散液は、例えば、αアルミナ単結晶粒子１２を分散剤とともにＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）溶媒中に投入し、超音波分散によってαアルミナ単結晶粒子１２を分散させることによって調製できる。
　【００２２】
　αアルミナ単結晶粒子１２としては、例えば、住友化学株式会社から販売されているアドバンストアルミナ（ＡＡ）シリーズのＡＡ−０３、ＡＡ−０４、ＡＡ−０５、ＡＡ−０７、ＡＡ−１．５などを用いることができる。
　【００２３】
　絶縁膜１０のαアルミナ単結晶粒子１２の含有量は、８体積％以上８０体積％以下の範囲内とされている。含有量が８体積％未満であると、絶縁膜１０の熱伝導度を向上させるのが困難となるおそれがある。一方、含有量が８０体積％を超えると、絶縁膜１０の機械的強度が低下し、絶縁膜１０が脆くなる。また、樹脂１１とαアルミナ単結晶粒子１２とを混合しにくくなり、αアルミナ単結晶粒子１２を樹脂１１中に均一に分散させることが困難となるおそれがある。絶縁膜１０の耐電圧と熱伝導度の両者をより確実に向上させる観点から、αアルミナ単結晶粒子１２の含有量の下限は２０体積％以上であることが好ましく、３０体積％以上であることが特に好ましい。また、αアルミナ単結晶粒子１２の含有量の上限は、７０体積％以下であることが好ましく、６０体積％以下であることが特に好ましい。
　【００２４】
　絶縁膜１０のαアルミナ単結晶粒子１２の含有量は、例えば、次のようにして求めることができる。
　絶縁膜１０を、大気中、４００℃で１２時間加熱して、樹脂１１を熱分解除去し、残分のαアルミナ単結晶粒子１２を回収する。回収したαアルミナ単結晶粒子１２の重量を測定して、加熱前の絶縁膜１０の重量とから、αアルミナ単結晶粒子１２の含有量（重量ベース）（重量％）を算出する。重量ベースの含有量を、樹脂の密度、αアルミナの密度を用いて体積ベースの含有量（体積％）に変換する。
　【００２５】
　具体的には、加熱して回収したαアルミナ粒子の重量をＷａ（ｇ）、加熱前の絶縁膜の重量をＷｆ（ｇ）、αアルミナの密度をＤａ（ｇ／ｃｍ３）、樹脂の密度をＤｒ（ｇ／ｃｍ３）として、αアルミナ単結晶粒子の含有量（重量％）を下記の式より算出する。
　αアルミナ単結晶粒子の含有量（重量％）＝Ｗａ／Ｗｆ×１００
　＝Ｗａ／｛Ｗａ＋（Ｗｆ−Ｗａ）｝×１００
　【００２６】
　次に、αアルミナ単結晶粒子の含有量（体積％）を下記の式より算出する。
　αアルミナ単結晶粒子の含有量（体積％）
　＝（Ｗａ／Ｄａ）／｛（Ｗａ／Ｄａ）＋（Ｗｆ−Ｗａ）／Ｄｒ｝×１００
　【００２７】
　絶縁膜１０の膜厚は、用途によっても異なるが、通常は、１μｍ以上２００μｍ以下の範囲内、好ましくは１０μｍ以上５０μｍ以下の範囲内である。
　【００２８】
　本実施形態の絶縁膜１０は、例えば、エナメル線のエナメル膜のように、コイルやモータに利用される絶縁導体の絶縁膜として用いることができる。また、電子部品や回路基板の表面を保護する保護膜として用いることができる。さらに、金属ベース基板などにおいて、金属箔（回路パターン）と基板の間に配置する絶縁膜として用いることができる。また、単独のシートまたはフィルムとして、例えば、フレキシブルプリント基板などの回路基板用の絶縁材として用いることができる。
　【００２９】
　電着法は、ポリイミドあるいはポリアミドイミドと溶媒と水と貧溶媒と塩基を含む電着液を、導電性基板の表面に電着させて電着膜を形成し、次いで電着膜を乾燥させて、得られた乾燥膜を加熱し硬化させる方法である。
　【００３０】
　本実施態の絶縁膜は、例えば、塗布法もしくは電着法によって形成することができる。塗布法は、ポリイミドあるいはポリアミドイミドもしくはこれらの前駆体またはこれらの混合物からなる樹脂材料が溶解した溶液と、その溶液に分散されているαアルミナ単結晶粒子とを含むαアルミナ単結晶粒子分散樹脂溶液を調製し、次いでこのαアルミナ単結晶粒子を基板に塗布して塗布膜を形成し、次いで塗布膜を乾燥させて、得られた乾燥膜を加熱し硬化させる方法である。αアルミナ単結晶粒子分散樹脂溶液を、金属基板の表面に塗布する方法としては、スピンコート法、バーコート法、ナイフコート法、ロールコート法、ブレードコート法、ダイコート法、グラビアコート法、ディップコート法などを用いることができる。
　【００３１】
　以上のような構成とされた本実施形態である絶縁膜１０によれば、樹脂１１がポリイミド、またはポリアミドイミド、もしくはこれらの混合物からなるので、耐熱性、化学的耐性、及び機械特性が向上する。また、平均粒子径が０．３μｍ以上１．５μｍ以下の範囲内にある微細なαアルミナ単結晶粒子１２を、８体積％以上８０体積％以下の範囲内で含有するので、ポリイミドやポリアミドイミドなどの樹脂が有する優れた耐熱性、化学的耐性、及び機械特性を損なうことなく、耐電圧と熱伝導度の両者を向上させることが可能となる。
　【００３２】
　また、本実施形態の絶縁膜１０によれば、αアルミナ単結晶粒子１２の含有量を２０体積％以上７０体積％以下の範囲内、さらに好ましくは３０体積％以上６０体積％以下の範囲内とすることによって、耐電圧と熱伝導度の両者をより確実に向上させることができる。
　【００３３】
（絶縁導体）
　次に、本発明の一実施形態である絶縁導体について説明する。なお、上述の絶縁膜と同一の構成のものについては、同一の符号を付して記載し、詳細な説明を省略する。
　【００３４】
　図２は、本発明の一実施形態である絶縁導体の概略断面図である。
　図２に示すように、本実施形態である絶縁導体２０は、導体２１と、導体２１の表面に備えられた上述の絶縁膜１０とを有する。
　【００３５】
　導体２１は、高い導電性を有する金属からなる。導体２１としては、例えば、銅、銅合金、アルミニウム、アルミニウム合金を用いることができる。なお、図２では、導体２１は断面が円形状であるが、導体２１の断面形状は特に制限はなく、例えば、楕円形、四角形であってもよい。
　【００３６】
　絶縁膜１０は、導体２１を外部と絶縁するための部材である。
　【００３７】
　本実施形態の絶縁導体２０は、例えば、導体の表面に塗布法もしくは電着法によって絶縁膜を形成することによって製造することができる。
　【００３８】
　以上のような構成とされた本実施形態である絶縁導体２０は、絶縁膜として耐電圧と熱伝導度の両者が向上した上述の絶縁膜１０が、導体２１の表面に備えられているので、絶縁導体として優れた耐電性と耐熱性とを発揮する。
　【００３９】
（金属ベース基板）
　次に、本発明の一実施形態である金属ベース基板について説明する。なお、上述の絶縁膜と同一の構成のものについては、同一の符号を付して記載し、詳細な説明を省略する。
　【００４０】
　図３は、本発明の一実施形態である金属ベース基板の概略断面図である。
　図３に示すように、本実施形態である金属ベース基板３０は、金属基板３１と、上述の絶縁膜１０と、密着膜３２と、金属箔３３とがこの順で積層された積層体である。
　【００４１】
　金属基板３１は、金属ベース基板３０のベースとなる部材である。金属基板３１としては、銅板、アルミニウム板およびこれらの積層板を用いることができる。
　【００４２】
　絶縁膜１０は、金属基板３１と金属箔３３とを絶縁するための部材である。
　【００４３】
　密着膜３２は、絶縁膜１０と金属箔３３との密着性を向上させるために設けられている部材である。
　【００４４】
　密着膜３２は、樹脂からなることが好ましい。樹脂としては、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリイミド樹脂などを用いることができる。シリコーン樹脂は、各種有機基を導入した変性シリコーン樹脂を含む。変性シリコーン樹脂の例としては、ポリイミド変性シリコーン樹脂、ポリエステル変性シリコーン樹脂、ウレタン変性シリコーン樹脂、アクリル変性シリコーン樹脂、オレフィン変性シリコーン樹脂、エーテル変性シリコーン樹脂、アルコール変性シリコーン樹脂、フッ素変性シリコーン樹脂、アミノ変性シリコーン樹脂、メルカプト変性シリコーン樹脂、カルボキシ変性シリコーン樹脂を挙げることができる。エポキシ樹脂の例としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、脂肪族型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂を挙げることができる。これらの樹脂は、一種を単独で使用してもよいし、二種以上を組合せて使用してもよい。
　【００４５】
　密着膜３２は、熱伝導性を向上させるために、無機物粒子を分散させてもよい。無機物粒子としては、セラミック粒子を用いることができる。セラミック粒子の例としては、シリカ粒子、アルミナ粒子、窒化ホウ素粒子、酸化チタン粒子、アルミナドープシリカ粒子、アルミナ水和物粒子、窒化アルミニウム粒子が挙げられる。
　【００４６】
　金属箔３３は、回路パターン状に形成される。その回路パターン状に形成された金属箔３３の上に、電子部品がはんだを介して接合される。金属箔３３の材料としては、銅、アルミニウム、金などを用いることができる。
　【００４７】
　本実施形態の金属ベース基板３０は、例えば、金属基板３１の上に、絶縁膜１０と密着膜３２とをこの順で積層し、次いで密着膜３２の上に金属箔３３を貼り付ける方法によって製造することができる。絶縁膜１０は、塗布法もしくは電着法によって形成することができる。密着膜３２は、例えば、密着膜形成用の樹脂と溶剤と必要に応じて添加される無機物粒子とを含む密着膜形成用塗布液を、絶縁膜１０の表面に塗布して塗布膜を形成し、次いで塗布膜を加熱し、乾燥させることによって形成することができる。金属箔３３は、密着膜３２の上に金属箔３３を重ね合わせ、次いで、金属箔３３を加圧しながら加熱することによって貼り合わせることができる。
　【００４８】
　以上のような構成とされた本実施形態である金属ベース基板３０によれば、絶縁膜として耐電圧と熱伝導度の両者が向上した上述の絶縁膜１０が、金属基板３１と金属箔３３との間に配置されているので、金属ベース基板として優れた耐電性と耐熱性とを発揮する。
　【実施例】
　【００４９】
　次に、本発明の作用効果を実施例により説明する。
　【００５０】
［本発明例１〜１９、比較例１〜８］
　表１に示す作製方法を用いて、無機物粒子と樹脂とを含む絶縁膜を作製した。各本発明例および比較例で作製した絶縁膜の具体的な作製方法は、次のとおりである。
　【００５１】
＜本発明例１〜１１、比較例１〜７＞
（ポリアミック酸溶液の調製）
　容量３００ｍＬのセパラブルフラスコに、４，４’−ジアミノジフェニルエーテル、およびＮＭＰ（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）を仕込んだ。ＮＭＰ量は、得られるポリアミック酸の濃度が４０質量％になるように調整した。常温で撹拌して、４，４’−ジアミノジフェニルエーテルを完全に溶解させた後、内温が３０℃を超えないよう、所定量のテトラカルボン酸２無水物を少量ずつ添加した。その後、窒素雰囲気下で１６時間の撹拌を続け、ポリアミック酸（ポリイミド前駆体）溶液を調製した。
　【００５２】
（セラミック粒子分散ポリアミック酸溶液の調製）
　下記の表１に示すセラミック粒子を用意した。用意したセラミック粒子を、ＮＭＰ１０ｇに対して１．０ｇ投入し、３０分間超音波処理して、セラミック粒子分散液を調製した。
　【００５３】
　次いで、調製したポリアミック酸溶液と調製したセラミック粒子分散液とＮＭＰを、最終的に溶液中のポリアミック酸の含有量が５質量％で、樹脂成分とセラミック粒子の合計量に対するセラミック粒子の含有量が下記の表１に示す体積％となるように混合した。続いて得られた混合物を、スギノマシン社製スターバーストを用い、圧力５０ＭＰａの高圧噴射処理を１０回繰り返すことにより分散処理を行って、セラミック粒子分散ポリアミック酸溶液を調製した。
　【００５４】
（塗布法よる絶縁膜の作製）
　調製したセラミック粒子分散ポリアミック酸溶液を、厚み０．３ｍｍで３０ｍｍ×２０ｍｍの銅基板の表面に、加熱後の膜厚が２０μｍとなるように塗布して塗布膜を形成した。次いで塗布膜を形成した銅基板をホットプレート上に配置して、３℃／分の昇温速度で室温から６０℃まで昇温し、６０℃で１００分間加熱した後、さらに１℃／分の昇温速度で１２０℃まで昇温し、１２０℃で１００分間加熱して、乾燥して乾燥膜とした。その後、乾燥膜を２５０℃で１分間、次いで４００℃で１分間加熱して、絶縁膜付き銅基板を作製した。
　【００５５】
＜本発明例１２＞
　溶媒可溶型のポリイミドとポリアミドイミドを重量比１：１で混合し、得られた混合物をＮＭＰに溶解させて、ポリイミドとポリアミドイミドの混合物溶液を調製した。この混合物溶液とセラミック粒子分散液とＮＭＰとを、最終的に溶液中のポリイミドとポリアミドイミドの合計含有量が５質量％で、セラミック粒子の含有量が下記の表１に示す量となるように混合して、セラミック粒子分散樹脂溶液を調製したこと以外は、本発明例１と同様にして、塗布法を用いて絶縁膜付き銅基板を作製した。
　【００５６】
＜比較例８＞
　加熱硬化型で１液性の溶剤可溶型エポキシ樹脂を用意した。この溶剤可溶型エポキシ樹脂と、セラミック分散溶液と、ＮＭＰとを、最終的に溶液中のエポキシ樹脂の含有量が８質量％で、セラミック粒子の含有量が下記の表１に示す量となるように混合して、セラミック粒子分散樹脂溶液を調製したこと以外は、本発明例１と同様にして、塗布法を用いて絶縁膜付き銅基板を作製した。なお、セラミック粒子分散樹脂溶液の塗布膜は、３℃／分の昇温速度で室温から６０℃まで昇温し、６０℃で１００分間加熱した後、さらに１℃／分の昇温速度で１２０℃まで昇温し、１２０℃で１００分間加熱して、乾燥、硬化させ、絶縁膜とした。
　【００５７】
＜本発明例１３〜１９＞
（セラミック粒子分散樹脂溶液の調製）
　下記の表１に示すセラミック粒子を用意した。用意したセラミック粒子１．０ｇを、ＮＭＰを６２．５ｇ、１Ｍ２Ｐ（１−メトキシ−２−プロパノール）を１０ｇ、ＡＥ（アミノエーテル）を０．２２ｇの割合で含む混合溶媒に投入し、３０分間超音波処理して、セラミック粒子分散液を調製した。
　【００５８】
　次いで、ポリアミドイミド溶液３．３ｇに調製したセラミック粒子分散液を、樹脂成分とセラミック粒子の合計量に対するセラミック粒子の含有量が下記の表１に示す体積％となるように加えて、セラミック粒子分散ポリアミドイミド溶液を調製した。
　【００５９】
（セラミック粒子分散ポリアミドイミド電着液の調製）
　調製したセラミック粒子分散ポリアミドイミド溶液を、５０００ｒｐｍの回転速度で撹拌しながら、そのセラミック粒子分散ポリアミドイミド溶液に水を２１ｇ滴下して、セラミック粒子分散ポリアミドイミド電着液を調製した。
　【００６０】
（電着法による絶縁膜の作製）
　調製した電着液に、厚み０．３ｍｍで３０ｍｍ×２０ｍｍの銅基板と、ステンレス電極とを浸漬し、銅基板を正極、ステンレス電極を負極として、１００Ｖの直流電圧を印加して、銅基板の表面に電着膜を形成した。なお、銅基板の裏面は保護テープを貼り付けて、電着膜が形成されないように保護した。電着膜の膜厚は、加熱によって生成する絶縁膜の膜厚が２０μｍとなる厚みとした。次いで、電着膜を形成した銅基板を、大気雰囲気下、２５０℃で３分間加熱して、電着膜を乾燥させて、絶縁膜付き銅基板を作製した。
　【００６１】
＜絶縁膜付き銅基板の評価＞
　本発明例１〜１９および比較例１〜８で作製した絶縁膜について、下記の項目を評価した。その結果を表１に示す。
なお、本発明例１から４、７から１６、１９は本件特許請求の範囲外である。
　【００６２】
（耐電圧）
　耐電圧は、株式会社計測技術研究所の多機能安全試験器７４４０を用いて測定した。絶縁膜付銅基板の絶縁膜の表面に電極（φ６ｍｍ）を配置した。絶縁膜付銅基板の銅基板と絶縁膜の表面に配置した電極をそれぞれ電源に接続し、６０００Ｖまで３０秒で昇圧した。銅基板と電極との間に流れる電流値が５０００μＡになった時点の電圧を絶縁膜の耐電圧とした。
　【００６３】
（相対耐電圧）
　セラミック粒子を分散させなかったこと以外は、本発明例１〜１９および比較例１〜８と同様にして樹脂単独の絶縁膜を作成し、その耐電圧を上記の方法で測定した。この樹脂単独の絶縁膜の耐電圧を１としたときの本発明例１〜１９および比較例１〜８の絶縁膜の耐電圧を相対耐電圧として算出した。
　【００６４】
（絶縁膜の熱伝導度）
　熱伝導度（絶縁膜の厚さ方向の熱伝導度）は、ＮＥＴＺＳＣＨ−ＧｅｒａｔｅｂａｕＧｍｂＨ製のＬＦＡ４７７　Ｎａｎｏｆｌａｓｈを用いて、レーザーフラッシュ法により測定した。熱伝導度は、界面熱抵抗を考慮しない２層モデルを用いて算出した。なお、銅基板の厚みは既述したように０．３ｍｍ、銅基板の熱拡散率は１１７．２ｍｍ２／秒とした。絶縁膜の熱伝導度の計算には、αアルミナ粒子の密度３．８９ｇ／ｃｍ３、αアルミナ粒子の比熱０．７８Ｊ／ｇＫ、シリカ粒子の密度２．２ｇ／ｃｍ３、シリカ粒子の比熱０．７６Ｊ／ｇＫ、窒化ホウ素の密度２．１ｇ／ｃｍ３、窒化ホウ素の比熱０．８Ｊ／ｇＫ、ポリアミドイミド樹脂の密度１．４１ｇ／ｃｍ３、ポリアミドイミド樹脂の比熱１．０９Ｊ／ｇＫ、ポリイミドの密度１．４ｇ／ｃｍ３、ポリイミドの比熱１．１３Ｊ／ｇＫ、エポキシの密度１．２ｇ／ｃｍ３、エポキシの比熱１．０５Ｊ／ｇＫを用いた。
　【００６５】
（相対熱伝導度）
　セラミック粒子を分散させなかったこと以外は、本発明例１〜１９および比較例１〜８と同様にして樹脂単独の絶縁膜を作成し、その熱伝導度を上記の方法で測定した。この樹脂単独の絶縁膜の熱伝導度を１としたときの本発明例１〜１９および比較例１〜８の絶縁膜の熱伝導度を相対熱伝導度として算出した。
　【００６６】
（相対性能値）
　相対耐電圧と相対熱伝導とを乗じた値を、相対性能値として算出した。この値が大きいほど熱抵抗が小さいことを示す。
　【００６７】
　【表１】
　【００６８】
　αアルミナの多結晶粒子を用いた比較例１の絶縁膜は、熱伝導度が低くなった。αアルミナ単結晶粒子の添加量が本発明の範囲よりも少ない比較例２の絶縁膜は、熱伝導度が低くなった。αアルミナ単結晶粒子の添加量が本発明の範囲よりも多い比較例３の絶縁膜は、耐電圧が低くなった。αアルミナ単結晶粒子の平均粒子径が本発明の範囲よりも大きい比較例４、５の絶縁膜は、耐電圧が低くなった。αアルミナ単結晶粒子の代わりにシリカのナノ粒子を用いた比較例６の絶縁膜は、耐電圧と熱伝導度の両者が低くなった。αアルミナ単結晶粒子の代わりに窒化ホウ素のナノ粒子を用いた比較例７の絶縁膜は、耐電圧が低くなった。さらに、樹脂としてエポキシを用いた比較例８の絶縁膜は、耐電圧が低くなり、その結果、相対性能値が３以下と低くなった。
　【００６９】
　これに対して、樹脂として、ポリイミド、またはポリアミドイミド、もしくはこれらの混合物を用い、セラミック粒子として平均粒子径が０．３μｍ以上１．５μｍ以下の範囲内にあるαアルミナ単結晶粒子を用い、このαアルミナ単結晶粒子の含有量が８体積％以上８０体積％以下の範囲内にある本発明例１〜１９の絶縁膜は、耐電圧と熱伝導度とがバランスよく向上し、高い相対性能値を示すことが確認された。特に、αアルミナ単結晶粒子の含有量が２０体積％以上７０体積％以下の範囲内にある本発明例３〜６、８〜１２、１５〜１８の絶縁膜は、耐電圧と熱伝導度とがさらにバランスよく向上し、５．０以上の高い相対性能値を示すことが確認された。
　【００７０】
＜本発明例２０＞
　本発明例４で調製したセラミック粒子分散ポリアミック酸溶液を、離形フィルム（ユニチカ社製、ユニピール）上に、乾燥後の膜厚が２０μｍとなるように塗布して塗布膜を形成した。次いで塗布膜を形成した離形フィルムを、ホットプレート上に配置して、室温から３℃／分の昇温速度で６０℃まで昇温し、６０℃で１００分間加熱した後、さらに１℃／分で１２０℃まで昇温し、１２０℃で１００分間加熱して、乾燥して乾燥膜とした。その後、離形フィルムからはがし、自立性フィルムとした後、ステンレス製型枠にクリップで数箇所固定した後、乾燥膜を２５０℃で１分間、４００℃で１分間加熱して、自立性絶縁膜を作製した。
　【００７１】
　作製した自立性絶縁膜について、耐電圧、相対耐電圧、熱伝導度、相対熱伝導度を測定し、性能値を算出した。その結果、耐電圧は４．５ｋＶ、相対耐電圧は１．１、熱伝導度は１．４ｗ／ｍＫ、相対熱伝導度は７、性能値は７．５であった。
　【００７２】
　なお、耐電圧は、自立性絶縁膜の両面に電極（φ６ｍｍ）を対向するように配置したこと以外は、上述の方法と同様にして測定した。熱伝導度は、１層モデルを用いて算出したこと以外は、上述の方法と同様にして測定した。
　【００７３】
＜本発明例２１＞
　本発明例に係る絶縁導体は、導線に絶縁膜を被覆して作製することができる。
　本発明例１６で調製した電着液に、φ３ｍｍの銅線と、ステンレス電極とを浸漬し、銅線を正極、ステンレス電極を負極として、１００Ｖの直流電圧を印加して、銅線の表面に電着膜を形成した。電着膜の膜厚は、加熱によって生成する絶縁膜の膜厚が２０μｍとなる厚みとした。次いで、電着膜を形成した銅線を、大気雰囲気下、２５０℃で３分間加熱して、電着膜を乾燥させて、絶縁膜付き銅線（絶縁銅線）を作製した。
　【００７４】
＜本発明例２２＞
　本発明例に係る金属ベース基板は、金属基板と絶縁膜と金属箔を積層して作製することができる。
　本発明例４で調製したセラミック粒子分散ポリアミック酸溶液を、厚み１ｍｍで２０ｍｍ×２０ｍｍの銅基板の表面に、加熱後の膜厚が２０μｍとなるように塗布して塗布膜を形成した。次いで塗布膜を形成した銅基板をホットプレート上に配置して、３℃／分の昇温速度で室温から６０℃まで昇温し、６０℃で１００分間加熱した後、さらに１℃／分の昇温速度で１２０℃まで昇温し、１２０℃で１００分間加熱して、乾燥して乾燥膜とした。その後、乾燥膜を２５０℃で１分間、次いで４００℃で１分間加熱して、絶縁膜付き銅基板を作製した。得られた絶縁膜付き銅基板の絶縁膜について、熱伝導度と耐電圧をそれぞれ測定したところ、熱伝導度は１．４ｗ／ｍｋで、耐電圧は４．１ｋＶであった。
　【００７５】
　得られた絶縁膜付き銅基板の裏面に保護テープを貼り付けた後、濃度２５質量％のポリアミドイミド溶液に浸漬して、絶縁膜の上にポリアミドイミド溶液の塗布膜を形成した。次いで、塗布膜を、２５０℃で３０分間加熱して、絶縁膜の上に密着膜を形成した。
　次に、密着膜の上に、厚み１８μｍで幅１ｃｍの銅箔（ＣＦ−Ｔ４Ｘ−ＳＶ−１８：福田金属箔粉工業（株）製）を重ね合わせ、次いで、カーボン治具を用いて５ＭＰａの圧力を付与しながら、真空中にて２１５℃の温度で２０分間加熱して、密着膜と銅箔とを貼り合わせた。以上のようにして、銅基板と絶縁膜と密着膜と銅箔とがこの順で積層された金属ベース基板を作製した。
　【符号の説明】
　【００７６】
　１０　絶縁膜
　１１　樹脂
　１２　αアルミナ単結晶粒子
　２０　絶縁導体
　２１　導体
　３０　金属ベース基板
　３１　金属基板
　３２　密着膜
　３３　金属箔
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　ポリイミド、またはポリアミドイミド、もしくはこれらの混合物からなる樹脂と、平均粒子径が０．３μｍ以上１．５μｍ以下の範囲内にあるαアルミナ単結晶粒子と、を含み、前記αアルミナ単結晶粒子の含有量が８体積％以上８０体積％以下の範囲内にあ
り、相対耐電圧と相対熱伝導度とを乗じた値である相対性能値が９．５から１２．４であ
　【請求項２】
　前記αアルミナ単結晶粒子の含有量が２０体積％以上７０体積％以下の範囲内にあることを特徴とする請求項１に記載の絶縁膜。
　【請求項３】
　導体と、前記導体の表面に備えられた絶縁膜とを有する絶縁導体であって、
　前記絶縁膜が、請求項１または２に記載の絶縁膜からなることを特徴とする絶縁導体。
　【請求項４】
　金属基板と、絶縁膜と、金属箔とがこの順で積層された金属ベース基板であって、
　前記絶縁膜が、請求項１または２に記載の絶縁膜からなることを特徴とする金属ベース基板。