【事件の表示】
　特許第６５８５５９４号発明「球状アルミナ粉末及びそれを用いた樹脂組成物」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６５８５５９４号の明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜５〕について訂正することを認める。
　特許第６５８５５９４号の請求項２〜５に係る特許を維持する。
　特許第６５８５５９４号の請求項１に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。
【理　由】
第１ 手続の経緯
　特許第６５８５５９４号の請求項１〜５に係る特許についての出願は、２
０１５年（平成２７年）７月２８日（優先権主張　平成２６年７月２８日（
ＪＰ）日本国）を国際出願日として出願され、令和１年９月１３日にその特
許権の設定登録がされ、令和１年１０月２日に特許掲載公報が発行された。
その後、その請求項１〜５に係る特許について、特許異議申立人本多眞治（
以下、「申立人１」という。）及び特許異議申立人椎名一男（以下、「申立
人２」という。）により、それぞれ特許異議の申立てがされたものであり、
その手続の経緯は以下のとおりである。
令和　２年　３月２６日　　　申立人１による特許異議の申立て
令和　２年　４月　２日　　　申立人２による特許異議の申立て
令和　２年　９月２４日付け　取消理由通知
令和　２年１１月２５日　　　訂正の請求、意見書の提出
　なお、令和２年１１月２５日付けの訂正の請求に対して、各申立人に期間
を指定して意見書を提出する機会を与えたが、指定期間内に意見書は提出さ
れなかった。
第２ 訂正の適否についての判断
１ 訂正の内容
　令和２年１１月２５日に特許権者より請求された訂正（以下、「本件訂正
」という。）の内容は、次のとおりである。
（１）訂正事項１
　本件明細書の段落【００１４】において、
「例えば、化学式（１）のうち炭素数１０（ｎ＝９）でＸがメトキシ基のデ
シルトリメトキシシランの場合、ピーク強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２
）｝は０．２であり、これに対して、デシルトリメトキシシランに対して化
学式（２）のＸがメトキシ基のトリメチルメトキシシランを添加した系のピ
ーク強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝は、トリメトキシシランの添加
によりＣＨ３のピーク強度が増す。このため、例えばデシルトリメトキシシ
ランに対して、トリメチルメトキシシランが等モル量、表面に存在する場合
は、ピーク強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝は０．４と大きくなる。
」
と記載されているのを削除する。
（２）訂正事項２
　特許請求の範囲の請求項１を削除する。
（３）訂正事項３
　特許請求の範囲の請求項２に、
「平均粒子径が０．１〜１００μｍ、平均球形度が０．８５以上であること
を特徴とする請求項１に記載の球状アルミナ粉末。」
と記載されているのを、
「
シラン化合物に由来するアルキル基を表面に有する球状アルミナ粉末であ
って、赤外分光分析測定によって得られた同一スペクトルデータ内のシラン
化合物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振動に伴うピーク（２９６０±５ｃ
ｍ-1）とＣＨ２の非対称振動に伴うピーク（２９２５±５ｃｍ-1）の強度
比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝が０．２以上２．０未満であり、
　平均粒子径が０．１〜１００μｍ、平均球形度が０．８５以上であ
り、
　
前記アルキル基が化学式（１）のシラン化合物と化学式（２）のシラン化
合物の両者に由来することを特徴とする球状アルミナ粉末。
　　
ＣＨ3（ＣＨ2）ｎＳｉＸ3
化学式（１）
　　　　
Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数
　　
（ＣＨ3）3ＳｉＸ
化学式（２）
　　　　
Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基
に訂正する（下線部は、訂正箇所を示す。以下、同じである。）。
（４）訂正事項４
　特許請求の範囲の請求項３に、
「前記アルキル基が化学式（１）のシラン化合物と化学式（２）のシラン化
合物の両者に由来することを特徴とする請求項１又は２に記載の球状アルミ
ナ粉末。
　　ＣＨ3（ＣＨ2）ｎＳｉＸ3　　化学式（１）
　　　　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数
　　（ＣＨ3）3ＳｉＸ　　　　　　化学式（２）
　　　　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基」
と記載されているのを、
「
シラン化合物に由来するアルキル基を表面に有する球状アルミナ粉末であ
って、赤外分光分析測定によって得られた同一スペクトルデータ内のシラン
化合物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振動に伴うピーク（２９６０±５ｃ
ｍ-1）とＣＨ２の非対称振動に伴うピーク（２９２５±５ｃｍ-1）の強度
比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝が０．２以上２．０未満であり、
　前記アルキル基が化学式（１）のシラン化合物と化学式（２）のシラン化
合物の両者に由来することを特徴とす
る球
　　ＣＨ3（ＣＨ2）ｎＳｉＸ3　　化学式（１）
　　　　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数
　　（ＣＨ3）3ＳｉＸ　　　　　　化学式（２）
　　　　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基」
に訂正する。
（５）訂正事項５
　特許請求の範囲の請求項４に、
「全炭素量が０．０５〜０．９質量％である請求項１〜３のいずれか一項に
記載の球状アルミナ粉末。」
と記載されているのを、
「全炭素量が０．０５〜０．９質量％である請求項
２又は３
ルミナ粉末。」
に訂正する。
（６）訂正事項６
　特許請求の範囲の請求項５に、
「請求項１〜４のいずれか一項に記載の球状アルミナ粉末を含有してなるこ
とを特徴とする樹脂組成物。」
と記載されているのを、
「請求項
２
とを特徴とする樹脂組成物。」
に訂正する。
　
２ 訂正要件の判断
（１）訂正事項１について
　訂正前の本件明細書の段落【００１４】の「例えば、化学式（１）のうち
炭素数１０（ｎ＝９）でＸがメトキシ基のデシルトリメトキシシランの場合
、ピーク強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝は０．２であり、これに対
して、デシルトリメトキシシランに対して化学式（２）のＸがメトキシ基の
トリメチルメトキシシランを添加した系のピーク強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ
（ＣＨ２）｝は、トリメトキシシランの添加によりＣＨ３のピーク強度が増
す。このため、例えばデシルトリメトキシシランに対して、トリメチルメト
キシシランが等モル量、表面に存在する場合は、ピーク強度比｛Ｉ（ＣＨ３
）／Ｉ（ＣＨ２）｝は０．４と大きくなる。」という記載は、誤記が含まれ
ており、実施例の表４（段落【００３２】）の実測値の値と整合していない
ため、不明瞭となっていた。そこで、訂正事項１は、訂正前の本件明細書段
落【００１４】の当該不明瞭な記載を削除するものであるから、「明瞭でな
い記載の釈明」を目的とするものである。
　そして、訂正事項１は、上記のとおり、単に明細書中の不明瞭な記載を削
除するものであるから、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載さ
れた事項の範囲内においてしたものであり、また、実質上特許請求の範囲を
拡張し、又は変更するものではない。
（２）訂正事項２について
　訂正事項２は、請求項１を削除するものであるから、「特許請求の範囲の
減縮」を目的とするものである。
　そして、訂正事項２は、請求項１を削除するものであるから、願書に添付
した明細書又は特許請求の範囲に記載された事項の範囲内においてしたもの
であり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない
。
（３）訂正事項３について
　訂正事項３は、訂正前の請求項２が請求項１の記載を引用する記載であっ
たところ、請求項間の引用関係を解消し、請求項１を引用しないことで独立
形式請求項へ改める訂正であるから、「他の請求項の記載を引用する請求項
の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすること」を目的とする
ものである。
　また、訂正事項３は、訂正前の請求項３に記載されていた事項を加入する
ことで、球状アルミナ粉末が表面に有するアルキル基の由来となるシラン化
合物をより具体的に限定するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を
目的とするものである。
　そして、訂正事項３は、訂正前の請求項１及び請求項３の記載に基づくも
のであるから、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載された事項
の範囲内においてしたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、
又は変更するものではない。
（４）訂正事項４について
　訂正事項４は、訂正前の請求項３において請求項１又は２の記載を引用す
る記載であったところ、請求項１を引用するものについて請求項間の引用関
係を解消して、独立形式請求項へ改める訂正であるから、「特許請求の範囲
の減縮」及び「他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項
の記載を引用しないものとすること」を目的とするものである。
　そして、訂正事項４は、訂正前の請求項１の記載に基づくものであるから
、願書に添付した明細書又は特許請求の範囲に記載された事項の範囲内にお
いてしたものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更する
ものではない。
（５）訂正事項５、６について
　訂正前の請求項４が請求項１〜３のいずれか一項を引用する記載であり、
訂正前の請求項５が請求項１〜４のいずれか一項を引用する記載であったと
ころ、訂正事項５、６は、各請求項において請求項１を引用しないものとす
るための訂正であるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであ
る。　
　そして、訂正事項５、６は、訂正前の請求項４、５において、単に請求項
１を引用しないものとする訂正であるから、願書に添付した明細書又は特許
請求の範囲に記載された事項の範囲内においてしたものであり、また、実質
上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものではない。
（６）一群の請求項について
　訂正前の請求項２〜５は、訂正前の請求項１を引用し、これら請求項１〜
５は一群の請求項を構成するところ、訂正事項２〜６の特許請求の範囲の訂
正は、特許法第１２０条の５第４項の規定に従い、この一群の請求項１〜５
を訂正の単位として請求されたものである。
　また、訂正事項１の明細書の訂正は、特許法第１２０条の５第９項で準用
する同法第１２６条第４号の規定に従い、この一群の請求項の全てを訂正の
単位として請求されたものである。
（７）独立特許要件について
　本件特許の請求項１〜５の全ての請求項について特許異議の申立てがされ
たものであるから、本件訂正において、訂正後の請求項１〜５に係る発明に
ついて、特許法第１２０条の５第９項で読み替えて準用する同法第１２６条
第７項の独立特許要件についての規定は適用されない。
３ むすび
　以上のとおりであるから、本件訂正は特許法第１２０条の５第２項ただし
書第１号、第３号及び第４号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、
同条第９項において準用する同法第１２６条第５項、第６項の規定に適合す
るので、訂正後の請求項〔１〜５〕について訂正を認める。
第３　特許異議申立について
１　本件発明
　本件訂正後の請求項２〜５に係る発明（以下、それぞれ「本件発明２〜５
」といい、まとめて「本件発明」ということがある。）は、訂正特許請求の
範囲の請求項２〜５に記載された事項により特定される次のとおりのもので
あると認める（なお、請求項１は、本件訂正により削除された。）。
「【請求項２】
　
シラン化合物に由来するアルキル基を表面に有する球状アルミナ粉末であ
って、赤外分光分析測定によって得られた同一スペクトルデータ内のシラン
化合物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振動に伴うピーク（２９６０±５ｃ
ｍ-1）とＣＨ２の非対称振動に伴うピーク（２９２５±５ｃｍ-1）の強度
比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝が０．２以上２．０未満であり、
　平均粒子径が０．１〜１００μｍ、平均球形度が０．８５以上であ
り、
　
前記アルキル基が化学式（１）のシラン化合物と化学式（２）のシラン化
合物の両者に由来することを特徴とする球状アルミナ粉末。
　　
ＣＨ3（ＣＨ2）ｎＳｉＸ3
化学式（１）
　　　　
Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数
　　
（ＣＨ3）3ＳｉＸ
化学式（２）
　　　　
Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基
【請求項３】
　
シラン化合物に由来するアルキル基を表面に有する球状アルミナ粉末であ
って、赤外分光分析測定によって得られた同一スペクトルデータ内のシラン
化合物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振動に伴うピーク（２９６０±５ｃ
ｍ-1）とＣＨ２の非対称振動に伴うピーク（２９２５±５ｃｍ-1）の強度
比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝が０．２以上２．０未満であり、
　前記アルキル基が化学式（１）のシラン化合物と化学式（２）のシラン化
合物の両者に由来することを特徴とす
る球
　　ＣＨ3（ＣＨ2）ｎＳｉＸ3　　化学式（１）
　　　　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数
　　（ＣＨ3）3ＳｉＸ　　　　　　化学式（２）
　　　　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基
【請求項４】
　全炭素量が０．０５〜０．９質量％である請求項
２又は３
ルミナ粉末。
【請求項５】
　請求項
２
とを特徴とする樹脂組成物。」
２　取消理由及び特許異議申立理由の概要
（１）取消理由の概要について
　訂正前の請求項１〜５に係る特許に対して、令和２年９月２４日付けで特
許権者に通知した取消理由の要旨は次のとおりである。
ア 取消理由１（引用例１を主たる証拠とした新規性欠如及び進歩性欠如）
　訂正前の請求項１、５に係る発明は、引用例２、５の記載を踏まえると、
引用例１に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し
、あるいは、引用例１に記載された発明及び引用例２、５に記載された技術
事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本
件特許の請求項１、５に係る特許は、特許法第２９条第１項又は第２項の規
定に違反してされたものである。
イ 取消理由２（引用例３を主たる証拠とした新規性欠如及び進歩性欠如）
　訂正前の請求項１、２、４、５に係る発明は、引用例４の記載を踏まえる
と、引用例３に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該
当し、あるいは、引用例３に記載された発明及び引用例４に記載された技術
事項に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本
件特許の請求項１、２、４、５に係る特許は、特許法第２９条第１項又は第
２項の規定に違反してされたものである。
（引用文献）
引用例１：国際公開第２０１３／０５７９４５号
引用例２：ＣＩＫナノテック株式会社、製品紹介、ＮａｎｏＴｅｋ、
　　　　 ［ｏｎｌｉｎｅ ］、
　　　　　（ https://cik-nanotek.co.jp/product/nanotek_nanoxide）
引用例３：国際公開第２００９／１３６５０８号
引用例４：株式会社アドマテックス、製品紹介、製品一覧／アルミナ ＡＯ
　　　　　−５０２、［ｏｎｌｉｎｅ ］、
 　　　（https://www.admatechs.co.jp/product-admafine-alumina.html）
引用例５：インターネット講座　−分子の世界を覗いてみよう− 
　　　　　［ｏｎｌｉｎｅ ］、
　　　　　（http://www.sci.osaka-cu.ac.jp/〜bunshi06/4/4-2.html）
（なお、引用例１、２は、申立人１、２がそれぞれ提出した甲第１、２号証
、引用例３、４は、申立人１が提出した甲第３、４号証、引用例５は、申立
人２が提出した甲第４号証である。）
ウ 取消理由３（サポート要件違反）
　本件特許は、特許請求の範囲の記載が下記の点で不備のため、特許法第３
６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされた
ものである。
　　　　　　　　　　　　　　　　記
　訂正前の請求項１、２、４、５ 
　本件明細書の記載によると、「球状アルミナ粉末と樹脂との親和性を高め
ることにより、樹脂に高充填した際、低粘度であり、かつ、表面処理後の球
状アルミナ粉末の経時に伴う、樹脂組成物の粘度上昇が少ない球状アルミナ
粉末を提供する」（段落【０００６】）ことを発明が解決しようとする課題
とするものと認められる。
　これに対して、発明の詳細な説明の実施例の記載からみて、本件発明の課
題が解決できることを当業者が認識できるのは、アルキルトリアルコキシシ
ラン及びトリメチルメトキシシランを用いて、強度比Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（Ｃ
Ｈ２）を調整した球状アルミナ粉末について、強度比Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（Ｃ
Ｈ２）が０．２〜２．０の範囲である場合のみである。
　そうすると、発明の詳細な説明の記載から、単にアルキル基を有する「シ
ラン化合物」全般が特定された訂正前の請求項１、２、４、５に係る発明は
、発明の詳細な説明に記載された発明であるとはいえない。
エ 取消理由４（実施可能要件違反）
　本件特許は，特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていな
い特許出願についてされたものである。
　　　　　　　　　　　　　　　　記
　本件明細書の段落【００１４】で例示された値「０．２」は、同一のシラ
ン化合物を用いる「比較例２」のピーク強度比と整合していない。
　また、段落【００１４】では、デシルトリメトキシシランに対して、トリ
メトキシシランが等モル量、アルミナ粉末の表面に存在する場合には、ピー
ク強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝は０．４となることが記載されて
いるのに対して、実施例１では、加水分解液中にデシルトリメトキシシラン
とトリメチルメトキシシランをそれぞれ３０重量％となるように等重量で混
合した場合に、ピーク強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝が０．４とな
っている。
　そうすると、これらの記載が整合していないから、訂正前の発明１〜５で
特定するＩＲ強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝が０．２以上２．０未
満に調整することができるのか発明の詳細な説明の記載から理解することが
できない。　
   
（２）取消理由通知において採用しなかった特許異議申立理由
　取消理由通知において採用しなかった特許異議申立理由の要旨は次のとお
りである。
ア 申立人１による申立理由
（ア）申立理由１−１（甲第１号証を主たる証拠とした新規性欠如及び進歩
性欠如）
　訂正前の請求項２〜４に係る発明は、甲第２号証の記載を踏まえると、甲
第１号証に記載された発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当す
るか、又は、甲第１号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をす
ることができたものであるか、あるいは、訂正前の請求項４に係る発明は、
甲第１号証に記載された発明及び甲第３号証に記載された技術事項に基いて
当業者が容易に発明をすることができたものであるから、これらの特許は、
特許法第２９条第１項又は第２項の規定に違反してされたものである。
（イ）申立理由１−２（甲第３号証を主たる証拠とした進歩性欠如）
　訂正前の請求項４に係る発明は、甲第３号証に記載された発明及び甲第１
号証に記載された技術事項に基いて当業者が容易に発明をすることができた
ものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされ
たものである。
（ウ）申立理由１−３（実施可能要件違反、明確性要件違反）
　訂正前の請求項３〜５に係る発明において、球状アルミナ粉末の表面のア
ルキル基は、化学式（１）及び（２）のシラン化合物の両者に由来すること
を特定しているが、球状アルミナ粉末の表面の１つのアルキル基が両者のシ
ラン化合物から由来することはありえないから、当該発明は不明確であり、
また、当業者がその実施をすることができず、その技術的意味を理解するこ
ともできない。
　よって、本件特許は、特許法第３６条第４項第１号及び第６項第２号に規
定する要件を満たしていない特許出願についてされたものである。
  
（証拠方法）
甲第１号証：国際公開第２０１３／０５７９４５号（引用例１）
甲第２号証：ＣＩＫナノテック株式会社、製品紹介、ＮａｎｏＴｅｋ
　　　　　　（引用例２）
甲第３号証：国際公開第２００９／１３６５０８号（引用例３）
甲第４号証：株式会社アドマテックス、製品紹介、製品一覧／アルミナ Ａ
　　　　　　Ｏ−５０２、［ｏｎｌｉｎｅ ］、
　　　（https://www.admatechs.co.jp/product-admafine-alumina.html）
　　　　（引用例４）
イ 申立人２による申立理由 
　申立理由２−１（甲第１号証を主たる証拠とした新規性欠如及び進歩性欠
如）
　訂正前の請求項１、２に係る発明は、甲第２〜４号証の記載を踏まえると
、甲第１号証に記載された発明であり、訂正前の請求項３〜５に係る発明は
、甲第１号証に記載された発明に基いて当業者が容易に発明をすることがで
きたものであるから、その特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反して
されたものである。
（証拠方法）
甲第１号証：国際公開第２０１３／０５７９４５号（引用例１）
甲第２号証：ＣＩＫナノテック株式会社、製品紹介、ＮａｎｏＴｅｋ
　　　　　　（引用例２）
甲第３号証：泉美治ら、「機器分析のてびき（データ集）」増補改訂版
　　　　　　第４刷、１９８８年、表紙、４頁、奥付
甲第４号証：インターネット講座　−分子の世界を覗いてみよう−
　　　　　　［ｏｎｌｉｎｅ ］、
　　　　　　（http://www.sci.osaka-cu.ac.jp/〜bunshi06/4/4-2.html）
　　　　　　（引用例５） 
３ 引用例の記載事項
（１）引用例１の記載事項
１ａ「［0001］本発明は、フィラー等として有用な表面被覆処理した無機粉
体に関する。特に、有機ケイ素化合物由来の単分子膜により表面被覆処理し
た無機粉体に関する。」
１ｂ「［0008］すなわち本発明は、
　　式（I）
［0009］［化1］
［0010］（式中、Ｒ１は置換基を有していてもよい炭素数１〜３０のアル
キル基を表し、Ｘ1及びＸ2は、それぞれ独立して、水酸基、ＯＲ２又はＯ
−Ｓｉ結合のいずれかを表し、・は無機粉体側の原子との結合位置を示す。
）で表される少なくとも一種の構成単位により形成された単分子膜で被覆さ
れた無機粉体であって、該単分子膜の少なくとも一部が結晶性を有する無機
粉体、及び
（２）Ｒ１がオクタデシル基であることを特徴とする上記（１）に記載の
無機粉体に関する。
［0011］また、本発明は、
（３）（Ａ）式（II）
　　　Ｒ１Ｓｉ（ＯＨ）ｎＸ３３−ｎ　　（II）
（式中、Ｒ１は置換基を有していてもよい炭素数１〜３０のアルキル基を
表し、Ｘ３は加水分解性基を表し、ｎは１〜３のいずれかの整数を表す。
）で表される少なくとも一種の化合物  
（Ｂ）１０ｐｐｍ〜飽和濃度の水、及び
（Ｃ）有機溶媒
を含有する有機薄膜形成溶液に、無機粉体を接触させることを特徴とする、
少なくとも一部が結晶性の単分子膜で被覆された無機粉体の製造方法、
　・・・　」
１ｃ「［0070］（４）有機薄膜形成用溶液の調製方法
本発明の有機薄膜形成用溶液は、例えば以下の方法で作製することができる
。
１）製法１
　製法１は、有機溶媒中で、式（ＩＶ）
　　　Ｒ２ＳｉＸ８３　　　（ＩＶ）
（式中、Ｒ２は上記式（ＩＩ）におけるＲ１と同じ置換基を表し、Ｘ８は
水酸基又は加水分解性基を表す）で表される有機ケイ素化合物とシラノール
縮合触媒とを混合して得られた有機薄膜形成用溶液を基板と接触させること
により、前記基板表面に有機薄膜を形成する有機薄膜形成方法である。
　・・・     
［0071］式（ＩＶ）で表される有機ケイ素化合物の具体例としては、以下の
ものが挙げられる。
（Ｒ２が無置換アルキル基、かつ、Ｘ８が加水分解性基である化合物の例）
ＣＨ３Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、
　・・・      
ＣＨ３（ＣＨ２）５Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、
ＣＨ３（ＣＨ２）７Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、
ＣＨ３（ＣＨ２）９Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、
ＣＨ３（ＣＨ２）１１Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、
ＣＨ３（ＣＨ２）１３Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、
ＣＨ３（ＣＨ２）１５Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、
ＣＨ３（ＣＨ２）１７Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、
ＣＨ３（ＣＨ２）１９Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、
ＣＨ３（ＣＨ２）２１Ｓｉ（ＯＣＨ３）３、
ＣＨ３（ＣＨ２）９Ｓｉ（ＯＣＨ２ＣＨ３）３
　・・・　　」
１ｄ「［0108］（１）有機薄膜形成用溶液の調製
１）有機薄膜形成用溶液（１）の調製
　２００ｍｌの四つ口フラスコに、室温でオクタデシルトリメトキシシラン
（Gelest社製：純度９５％）１６．１ｇ（４３．０ｍｍｏｌ）を仕込み、テ
トライソプロポキシチタン（日本曹達製）４．６ｇ（１６．４ｍｍｏｌ）を
加え、トルエン７７．６ｇを加えた。
　この溶液に蒸留水１．７ｇを加え、室温で２４時間反応させ、溶液Ａを得
た。
　次いで、１０００ｍｌの四つ口フラスコに、室温でオクタデシルトリメト
キシシラン（以下、ＯＤＳとも言う）７８．９ｇ（２００ｍｍｏｌ）を仕込
み、前記溶液Ａを０．１６ｇ加え、トルエンを４１９ｇ加えて希釈した。
　この溶液に蒸留水３．７ｇを加え、室温で１０日間反応させて溶液Ｂを得
た。この溶液ＢをＧＰＣ分析した結果、単量体：５８．６％、２量体：３．
７％、３量体：３．３％、４量体：３４．４％（相対面積比）であった。
　その後、１０００ｍＬの四つ口フラスコに、室温で前記溶液Ｂを２０ｇ仕
込み、トルエン４８０ｇ加えて希釈し、有機薄膜形成溶液（１）を得た。Ｈ
ＰＬＣ分析した結果、単量体の加水分解物（式（ＩＩ）に相当）は、有機薄
膜形成溶液中０．０７％であった。」
１ｅ「［0115］２−４）２０００ｍＬの四つ口フラスコに、前記有機薄膜形
成用溶液（１）１０００ｇを仕込み、平均粒径３１ｎｍのアルミナ（ＣＩＫ
ナノテック社製、ＮａｎｏＴｅｋ　Ａｌ２Ｏ３、比表面積５１．９（ｍ２
／ｇ））を１０ｇ加えて、２４時間撹拌した。
　その後、遠心分離機で固形分を分離し、分離した固形分をトルエンで再分
散して洗浄、遠心分離での固形分分離を行った。この洗浄操作を数回行った
。
　洗浄して分離した固形分は、５０−１００℃、真空ポンプ減圧下（１ｋＰ
ａ以下）、約７時間で減圧乾燥し、表面被覆処理粉体Ｅ−８を得た。」
１ｆ「［0129］２）　（２）で得られた表面被覆処理粉体Ｅ−８〜Ｅ１０に
ついて、以下の測定を行った。
 ２−１）熱分析測定
　熱重量測定・示差熱分析計（リガク社　ＴＧ８１２０　測定重量：約１０
ｍｇ）を使用した。
　使用容器：アルミナ容器、流量：Ａｉｒ５００ｍｌ／分、
　測定条件：観察温度範囲ＲＴ〜１０００℃、昇温速：１０℃／分
　スペクトル処理：示差熱分析によって検出されるＯＤＳ由来の分解ピーク
の発生開始温度からピークが消滅する温度までの重量減少率を、熱重量測定
計で測定した。その結果を表２に示した。
［0130］［表２］　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
１ｇ「［0133］３）表面被覆処理粉体のＩＲ測定
（２）で得られた表面被覆処理粉体のうち、Ｅ−７（平均粒径１０００ｎｍ
）、Ｅ−８（平均粒径３１ｎｍ）、Ｅ−９（平均粒径１０９ｎｍ）について
下記の条件で、ＩＲスペクトルの測定を行った。未処理品との差スペクトル
を図３に示した。
　フーリエ変換赤外分光光度計(FTIR)
　測定手法：拡散反射法
　測定装置：Thermo Fisher Scientific社製Magna 550型FT-IR
　アタッチメント：Harrick社製The Seagull
　試料前処理：各粉末を試料カップに入れ，表面を平らにならした状態に調
整した。
　測定条件：非偏光、入射角60度
　スペクトル処理：得られたデータを、規定に従いKM変換を実施した。
　どのスペクトルにおいても、２９１８ｃｍ−１、２８５０ｃｍ−１に、
ＣＨ２のオールトランスでジグザグ構造を示す、非対称伸縮振動と対称伸
縮振動のピークがあり、ＯＤＳのアルキル基が非常に規則的に配列しており
、結晶性であることが示されている。１４６８ｃｍ−１のピークも、単分
子膜が結晶性であることを示している。
　また、２９６０ｃｍ−１にＯＤＳのアルキル基の末端のＣＨ３基の伸縮
振動が観察されているので、本発明で無機粒子表面に形成された膜は、最表
面にＣＨ３基が規則的に並んだ単分子膜であることが推察される。」
１ｈ「［0134］・・・・・
　本発明の表面被覆処理無機粉体は、切削・裁断加工用品、陶器・磁器、医
療・医薬品、顔料・化粧品、車両部品、電気・電子素子部品、光学・光学素
子部品、建材、樹脂製品、繊維、摺動・潤滑剤、火薬、水質や土壌の浄化・
改質助剤、触媒、吸着剤などの分野で有用である。特に、ディスプレイ用電
極材用ペースト、積層セラミックコンデンサー用電極材用ペースト、半導体
用封止剤用無機フィラー、アンダーフィル用無機フィラー、実装基板用放熱
剤用無機フィラー、放熱用充填剤用無機フィラー、放熱材料用フィラー、蛍
光体粉末、太陽電池用インク用無機粉末、トナー用微粒子、各種添加剤用フ
ィラー、クロマトグラム用粉体などのペーストやインク、粉体として有用で
ある。」
１ｉ「                                        
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（２）引用例２の記載事項　　
２ａ「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
２ｂ「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（３）引用例３の記載事項　　
３ａ「［0001］　本発明は、電子部品等の熱伝導部品等に使用される熱伝導
性樹脂組成物に関するものである。詳しくは、高い熱伝導性を有するポリマ
ーベースのゴム，ゲル，パテ等の放熱材料組成物を提供し、またそれら放熱
材料の製造に有用な組成物に関する。」
３ｂ「［0011］　小粒径熱伝導性無機粉体はＲ（ＣＨ３）ａＳｉ（ＯＲ’
）３−ａ（Ｒは炭素数６〜２０の非置換または置換有機基、Ｒ’は炭素数
１〜４のアルキル基、ａは０もしくは１）のシラン、もしくはその部分加水
分解物で表面処理される。Ｒ（ＣＨ３）ａＳｉ（ＯＲ’）３−ａ（Ｒは炭
素数６〜２０の非置換または置換有機基、Ｒ’は炭素数１〜４のアルキル基
、ａは０もしくは１）で示されるシラン化合物（以下単に「シラン」という
。）は、一例としてヘキシルトリメトキシラン，ヘキシルトリエトキシシラ
ン，オクチルトリメトキシシラン，オクチルトリエトキシラン，デシルトリ
メトキシシラン，デシルトリエトキシシラン，ドデシルトリメトキシシラン
，ドデシルトリエトキシシラン，ヘキサドデシルトリメトキシシラン，ヘキ
サドデシルトリエトキシシシラン，オクタデシルトリメトキシシラン，オク
タデシルトリエトキシシシラン等がある。前記シラン化合物は、一種又は二
種以上混合して使用することができる。
［0012］　前記成分の小粒径熱伝導性無機粉体は、Ｒ（ＣＨ３）ａＳｉ（
ＯＲ’）３−ａ（Ｒは炭素数６〜２０の非置換または置換有機基、Ｒ’は
炭素数１〜４のアルキル基、ａは０もしくは１）のシランは一種又は二種以
上の混合物で表面処理する。ここでいう表面処理とは共有結合のほか吸着な
ども含む。」
３ｃ「［0036］
　・・・・・
（５）シラン
　シランとしてヘキシルトリエトキシシランＫＢＥ３０６３（製品名、信越
化学工業株式会社製）を使用した。ＫＢＥ３０６３の必要量＝熱伝導性無機
粉体の量（ｇ）×熱伝導性無機粉体の比表面積（ｍ２／ｇ）／シランの最小
被覆面積（ｍ２／ｇ）で算出した。ＫＢＥ３０６３の最小被覆面積は３１
５ｍ２／ｇであることから１０００ｇ×３．２ｍ２／ｇ／３１５ｍ２／ｇ
＝１０．２ｇとした。
（６）無機粉体のシラン処理１
　小粒径熱伝導性無機粉体は以下の処理をおこなった。
　・・・・・
 （乾式法２）
　ブレンダーにＡＬ４３Ｌを１ｋｇ投入し撹拌しながらＫＢＥ３０６３、１
０．２ｇ、イソプロパノール２０ｇ、水１ｇの割合で混合した薬剤を少しず
つ添加し、１５分撹拌し、１日放置後、１００℃で２時間乾燥した。
　・・・・・ 」
３ｄ「［0110］　（実施例４３〜４４、比較例５０〜５２）
　次にシリコーン成分としてミラブル型シリコーンゴムを用いて検討した。
［0111］　ミラブル型シリコーンゴムとしてはＴＳＥ２０１（製品名、モメ
ンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ社製）及びＳＨ８３１１ＣＶＵ（
製品名、東レ・ダウコーニング社製）を使用した。
［0112］　小粒径熱伝導性無機粉体としてアルミナＡ０５０２（製品名、株
式会社アドマファイン社製、比表面積７．５ｍ２／ｇ）、大粒径熱伝導性
無機粉体としてアルミナＡＳ２０（製品名、昭和電工株式会社製、比表面積
０．８ｍ２／ｇ）、シランとしてヘキシルトリメトキシシラン、ＫＢＥ３
０６３（製品名、信越化学工業株式会社製）をおのおのの処理に使用した。
［0113］　小粒径熱伝導性無機粉体を処理するのに必要な量は、「“ＫＢＥ
３０６３”の必要量＝熱伝導性無機粉体の量（ｇ）×熱伝導性無機粉体の比
表面積（ｍ２／ｇ）／シランの最小被覆面積（ｍ２／ｇ）」で算出した。
“ＫＢＥ３０６３”の最小被覆面積は３１５ｍ２／ｇであることから、１
０００ｇ×７．５ｍ２／ｇ／３１５ｍ２／ｇ＝２３．８ｇとした。
［0114］　小粒径熱伝導性無機粉体ＡＬ４３Ｌは、実施例の冒頭部分の材料
成分（６）の処理をおこなった。
［0115］　大粒径熱伝導性無機粉体ＡＳ２０（比表面積：０．８ｍ２／ｇ
）も用意した。この場合ＫＢＥ３０６３の必要量は２．５ｇである。大粒径
熱伝導性無機粉体は以下の処理をおこなった。
白金触媒はＴＣ−２５Ａ（製品名、モメンティブ・パフォーマンス・マテリ
アルズ社製）を使用した。
架橋剤はＴＣ−２５Ｂ（製品名、モメンティブ・パフォーマンス・マテリア
ルズ社製）を使用した。
［0116］　ＡＳ２０の場合：ブレンダーにＡＳ２０を１ｋｇ投入し撹拌しな
がら、ＫＢＥ３０６３、２．５ｇ、イソプロパノール１０ｇ、水０．５ｇの
割合で混合し薬剤を少しずつ添加し１５分撹拌し１日放置後、１００℃で２
時間乾燥した。
（シート成形方法）
　フッ素離型処理をしたポリエステルフィルムに厚さ２ｍｍの金枠を置きコ
ンパウンドを流し込みもう一枚のフッ素離型処理をしたポリエステルフィル
ムを載せた。これを５ＭＰａの圧力で１７０℃、１０分硬化した。さらに２
００℃、４時間オーブンで熱処理をした。
［0117］　表１４に実施例４３〜４４、比較例５０〜５２の条件と結果を示
す。
［0118］［表14］
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（４）引用例４の記載事項
４ａ「
ＡＯ−５０２
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
（５）引用例５の記載事項
５ａ「赤外吸収スペクトル（IR spectrum)
　分子の振動や回転は電子レンジでお馴染みの赤外領域の電磁波を吸収する
ことによって励起されます。官能基はそれぞれ特徴的な吸収し、この吸収は
官能基ないで局所的に起こり、他の部分に及ぶことはないので、赤外吸収ス
ペクトルでは、特定の官能基の検出に用いられます。
赤外吸収スペクトルの利用
　赤外吸収スペクトルは、いろいろな分子の官能基を、吸収位置と吸収の強
度、形で判断します。化合物データベースにはこれらの情報が収録されてい
るので、それらを参考に化合物の特性吸収帯から化合物内に含まれる官能基
と構造を特定していきます。以下にその一部を表に示します。」
５ｂ「
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
４　判断
（１）引用例１を主たる証拠とした新規性欠如及び進歩性欠如について
　引用例１は、申立人１及び２がそれぞれ提出した甲第１号証であるから、
取消理由１、申立理由１−１、及び、申立理由２−１を纏めて検討する。
ア 引用例１に記載された発明
　記載事項１ａ〜１ｅによると、引用例１には、オクタデシルトリメトキシ
シランを用いて調製した有機薄膜形成溶液（１）によりアルミナを処理して
表面被覆処理粉体Ｅ−８を得ることが記載されている。
　また、記載事項１ｇ、１ｉによると、上記表面被覆処理粉体Ｅ−８は、Ｉ
Ｒスペクトルの測定により、２９６０ｃｍ−１にアルキル基の末端のＣＨ
３基の伸縮振動のピークが、２９１９ｃｍ−１にＣＨ２基の伸縮振動のピ
ークがそれぞれ観察される。
　これらの記載事項を、本件発明２の記載に即して整理すると、引用例１に
は、次の発明（以下、「引用発明１」という。）が記載されていると認めら
れる。
「オクタデシルトリメトキシシランに由来するアルキル基を表面に有するア
ルミナ粉体であって、ＩＲスペクトルの測定によって得られたデータのオク
タデシルトリメトキシシランのアルキル基の末端のＣＨ３の伸縮振動のピ
ーク（２９６０ｃｍ−１）とＣＨ２基の伸縮振動のピーク（２９１９ｃｍ
−１）を有するアルミナ粉体。」　　
イ 本件発明２について
　本件発明２と引用発明１とを対比する。
　引用発明１の「オクタデシルトリメトキシシラン」、「ＩＲスペクトルの
測定によって得られたデータ」、「アルミナ粉体」は、本件発明２の「ＣＨ
3（ＣＨ2）ｎＳｉＸ3 化学式（１） Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ
＝５〜１５の整数」の「シラン化合物」、「赤外分光分析測定によって得ら
れた同一スペクトルデータ内」、「アルミナ粉末」にそれぞれ相当する。
　また、引用発明１の「アルキル基の末端のＣＨ３の伸縮振動のピーク（
２９６０ｃｍ−１）」は、本件発明２の「アルキル基中のＣＨ３の非対称
振動に伴うピーク（２９６０±５ｃｍ−１）」に、引用発明１の「ＣＨ２
基の伸縮振動のピーク」は、本件発明２の「ＣＨ２の非対称振動に伴うピー
ク」にそれぞれ相当する。
　そうすると、本件発明２と引用発明１とは、
「シラン化合物に由来するアルキル基を表面に有するアルミナ粉末であって
、赤外分光分析測定によって得られた同一スペクトルデータ内のシラン化合
物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振動に伴うピーク（２９６０±５ｃｍ
−１）とＣＨ２の非対称振動に伴うピークとを有し、
　前記アルキル基が化学式（１）のシラン化合物に由来するアルミナ粉末。
　　ＣＨ3（ＣＨ2）ｎＳｉＸ3　　化学式（１）
　　　　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数」
の点で一致し、以下の点で相違している。
相違点１：本件発明２は、アルミナ粉末が球状であって、平均粒子径が０．
１〜１００μｍ、平均球形度が０．８５以上であることが特定されているの
に対して、引用発明１のアルミナ粉体は球状であることは規定されていない
点。
相違点２：本件発明２は、シラン化合物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振
動に伴うピーク（２９６０±５ｃｍ−１）とＣＨ２の非対称振動に伴うピ
ーク（２９２５±５ｃｍ−１）の強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝
が０．２以上２．０未満であることが特定されているのに対して、引用発明
１は、オクタデシルトリメトキシシランのアルキル基の末端のＣＨ３の伸縮
振動のピークとＣＨ２基の伸縮振動のピークとの比は規定されておらず、ま
た、前記ＣＨ２の伸縮振動のピークは、２９１９ｃｍ−１にある点。
相違点３：シラン化合物に由来するアルキル基について、本件発明２では、
さらに、「（ＣＨ3）3ＳｉＸ　化学式（２）　Ｘ＝メトキシ基またはエト
キシ基」のシラン化合物に由来するアルキル基を有しているのに対して、引
用発明１では、その点が明らかでない点。
　事案に鑑み、上記相違点３について検討する。　　
　引用発明１は、記載事項１ｂ〜１ｅによると、オクタデシルトリメトキシ
シラン（ＣＨ３（ＣＨ２）１７Ｓｉ（ＯＣＨ３）３）に替えて、炭素数１
〜３０のアルキル基Ｒ２を含む「Ｒ２ＳｉＸ８３　（ＩＶ）」で表せられ
るシラン化合物を用いてもよいことが記載されているものの、当該シラン化
合物に加えて、本件発明２の「（ＣＨ3）3ＳｉＸ　化学式（２）　Ｘ＝メ
トキシ基またはエトキシ基」のシラン化合物を用いることは何ら記載されて
いないし、このようなことが自明な事項ともいえないため、相違点３は、本
件発明２と引用発明１との実質的な相違点であるといえる。
　次に、相違点３に係る本件発明２の構成の容易想到性を検討すると、引用
例２は、甲１の記載事項１ｅのＣＩＫナノテック社製の「アルミナ」につい
て、引用例５は、赤外吸収スペクトルにおけるメチレン基などのバンド（特
性吸収）（ｃｍ−１）について、それぞれ記載されているにすぎない。
　そうすると、引用例１、２、５によっては、本件発明２のように、化学式
（１）のシラン化合物に加えて、化学式（２）のシラン化合物に由来するア
ルキル基をアルミナ粉末の表面に有するように構成することは、何ら導出で
きるものではない。
　加えて、引用例３は、記載事項３ｂによると、アルミナ粉体をＲ（ＣＨ
３）ａＳｉ（ＯＲ’）３−ａ（Ｒは炭素数６〜２０の非置換または置換有
機基、Ｒ’は炭素数１〜４のアルキル基、ａは０もしくは１）で示されるシ
ラン化合物で処理することが記載されているにすぎず、本件発明２の化学式
（２）のシラン化合物を用いることは想定していない。また、引用例４は、
「アルミナＡＯ−５０２」について記載されているにすぎない。さらに、取
消理由通知で引用してない、申立人２が提出した甲第３号証（以下、「甲第
３号証」という。）は、引用例５と同様に、２９２５±５ｃｍ−１のメチ
レン基に対するメチル基のピーク強度比を示すものにすぎない。そのため、
本件発明２のように、化学式（１）のシラン化合物、及び、化学式（２）の
シラン化合物の両者に由来するアルキル基をアルミナ粉末の表面に設けるこ
とが公知技術であるといえない。
　
　よって、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明２は、引用例
１に記載された発明とはいえず、また、引用例１に記載された発明、並びに
、引用例２〜５及び甲第３号証に記載された技術事項に基いて当業者が容易
に発明をすることができたものであるとはいえない。
ウ 本件発明３について
　本件発明３と引用発明１とを対比する。
　引用発明１の「オクタデシルトリメトキシシラン」、「ＩＲスペクトルの
測定によって得られたデータ」、「アルミナ粉体」は、本件発明３の「ＣＨ
3（ＣＨ2）ｎＳｉＸ3 化学式（１） Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ
＝５〜１５の整数」の「シラン化合物」、「赤外分光分析測定によって得ら
れた同一スペクトルデータ内」、「アルミナ粉末」にそれぞれ相当する。
　また、引用発明１の「アルキル基の末端のＣＨ３の伸縮振動のピーク（
２９６０ｃｍ−１）」は、本件発明２の「アルキル基中のＣＨ３の非対称
振動に伴うピーク（２９６０±５ｃｍ−１）」に、引用発明１の「ＣＨ２
基の伸縮振動のピーク」は、本件発明２の「ＣＨ２の非対称振動に伴うピー
ク」にそれぞれ相当する。
　そうすると、本件発明３と引用発明１とは、
「シラン化合物に由来するアルキル基を表面に有するアルミナ粉末であって
、赤外分光分析測定によって得られた同一スペクトルデータ内のシラン化合
物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振動に伴うピーク（２９６０±５ｃｍ
−１）とＣＨ２の非対称振動に伴うピークとを有し、
　前記アルキル基が化学式（１）のシラン化合物に由来するアルミナ粉末。
　　ＣＨ3（ＣＨ2）ｎＳｉＸ3　　化学式（１）
　　　　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数」
の点で一致し、以下の点で相違している。
相違点４：本件発明３は、シラン化合物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振
動に伴うピーク（２９６０±５ｃｍ−１）とＣＨ２の非対称振動に伴うピ
ーク（２９２５±５ｃｍ−１）の強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝
が０．２以上２．０未満であることが特定されているのに対して、引用発明
１は、オクタデシルトリメトキシシランのアルキル基の末端のＣＨ３の伸縮
振動のピークとＣＨ２基の伸縮振動のピークとの比は規定されておらず、ま
た、前記ＣＨ２の伸縮振動のピークは、２９１９ｃｍ−１にある点。
相違点５：シラン化合物に由来するアルキル基について、本件発明３では、
さらに、「（ＣＨ3）3ＳｉＸ　化学式（２）　Ｘ＝メトキシ基またはエト
キシ基」のシラン化合物に由来するアルキル基を有しているのに対して、引
用発明１では、その点が明らかでない点。
　事案に鑑み、上記相違点５について検討すると、相違点５は、上記イにお
いて検討した相違点３と同じ事項であるから、当該相違点３と同様に、相違
点５は、本件発明３と引用発明１との実質的な相違点であるといえるし、ま
た、相違点５に係る本件発明３の構成は、容易想到なことであるといえない
。
　よって、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明３は、引用例
１に記載された発明とはいえず、また、引用例１に記載された発明、並びに
引用例２〜５及び甲第３号証に記載された技術事項に基いて当業者が容易に
発明をすることができたものであるとはいえない。
エ 本件発明４、５について
　本件発明４、５は、本件発明２又は３の特定事項をさらに減縮したもので
あるから、上記イ又はウと同様の理由により、引用例１に記載された発明と
はいえず、また、引用例１に記載された発明、並びに、引用例２〜５及び甲
第３号証に記載された技術事項に基いて当業者が容易に発明をすることがで
きたものであるとはいえない。
オ 小括
　以上のとおりであるから、取消理由１、申立理由１−１、及び、申立理由
２−１は、いずれも理由がない。
（２）引用例３を主たる証拠とした新規性欠如及び進歩性欠如について
　引用例３は、申立人１が提出した甲第３号証であるから、取消理由２、及
び、申立理由１−２を纏めて検討する。
ア 引用例３に記載された発明
　記載事項３ｃ、３ｄによると、小粒径熱伝導性無機粉体としてアルミナＡ
０５０２（比表面積７．５ｍ２／ｇ）を、ヘキシルトリエトキシシランＫ
ＢＥ３０６３により表面処理して得られたアルミナ粉体が記載されていると
いえる（なお、記載事項３ｃの［０１１２］に記載の「シランとしてヘキシ
ルトリメトキシシラン、ＫＢＥ３０６３」は、「シランとしてヘキシルトリ
エトキシシラン、ＫＢＥ３０６３」の誤記と認められる）。
　このことから、本件発明２の記載に即して整理すると、引用例３には、次
の発明（以下、「引用発明３」という。）が記載されていると認められる。
「ヘキシルトリエトキシシランにより表面処理されたアルミナ粉体。」
イ 本件発明２について
　本件発明２と引用発明３とを対比する。
　引用発明３の「ヘキシルトリエトキシシラン」、「アルミナ粉体」は、本
件発明２の「ＣＨ3（ＣＨ2）ｎＳｉＸ3 化学式（１） Ｘ＝メトキシ基また
はエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数」の「シラン化合物」、「アルミナ粉末
」に相当する。また、引用発明３において、アルミナ粉体をヘキシルトリエ
トキシシランにより表面処理することにより、アルミナ粉体の表面にヘキシ
ルトリエトキシシラン由来のアルキル基がアルミナ粉末の表面に結合するこ
とは、引用例３の記載及び技術常識からして明らかである。
　
　そうすると、本件発明２と引用発明３とは、
「シラン化合物に由来するアルキル基を表面に有するアルミナ粉末であって、
　前記アルキル基が化学式（１）のシラン化合物に由来するアルミナ粉末。
　　ＣＨ3（ＣＨ2）ｎＳｉＸ3　　化学式（１）
　　　　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数」
の点で一致し、以下の点で相違している。
相違点６：本件発明２は、アルミナ粉末が球状であって、平均粒子径が０．
１〜１００μｍ、平均球形度が０．８５以上であることが特定されているの
に対して、引用発明３のアルミナ粉体は球状であることは規定されていない
点。
相違点７：本件発明２は、赤外分光分析測定によって得られた同一スペクト
ルデータ内のシラン化合物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振動に伴うピー
ク（２９６０±５ｃｍ-1）とＣＨ２の非対称振動に伴うピーク（２９２５
±５ｃｍ-1）の強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝が０．２以上２．
０未満であることが特定されているのに対して、引用発明３は、このような
規定がされていない点。　
相違点８：シラン化合物に由来するアルキル基について、本件発明２では、
さらに、「（ＣＨ3）3ＳｉＸ　化学式（２）　Ｘ＝メトキシ基またはエト
キシ基」のシラン化合物に由来するアルキル基を有しているのに対して、引
用発明３は、その点が明らかでない。
　事案に鑑み、相違点８について検討する。
　引用例３の記載事項３ｂによると、引用例３には、引用発明３のヘキシル
トリエトキシシランを含むＲ（ＣＨ３）ａＳｉ（ＯＲ’）３−ａ（Ｒは炭
素数６〜２０の非置換または置換有機基、Ｒ’は炭素数１〜４のアルキル基
、ａは０もしくは１）により、アルミナ粉体を処理することが記載されてい
るものの、当該シラン化合物に加えて、本件発明２で特定した「（ＣＨ3）
3ＳｉＸ　化学式（２）　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基」のシラン化合
物を用いて表面処理することは何ら記載されていないし、このようなことが
自明な事項ともいえないため、相違点８は、本件発明２と引用発明３との実
質的な相違点であるといえる。
　次に、相違点８に係る本件発明２の構成の容易想到性を検討すると、上記
（１）イで検討したとおり、引用例１、２、４、５、及び、甲第３号証の
いずれにも、本件発明２のように、化学式（１）のシラン化合物、及び、化
学式（２）のシラン化合物の両者に由来するアルキル基をアルミナ粉末の表
面に設けることは記載も示唆もされてない。
　よって、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明２は、引用例
３に記載された発明とはいえず、また、引用例３に記載された発明、並びに
、引用例１、２、４、５及び甲第３号証に記載された技術事項に基いて当業
者が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
ウ 本件発明３について
　本件発明３と引用発明３とを対比する。
　引用発明３の「ヘキシルトリエトキシシラン」、「アルミナ粉体」は、本
件発明３の「ＣＨ3（ＣＨ2）ｎＳｉＸ3 化学式（１） Ｘ＝メトキシ基また
はエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数」の「シラン化合物」、「アルミナ粉末
」に相当する。また、引用発明３において、アルミナ粉体をヘキシルトリエ
トキシシランにより表面処理することにより、アルミナ粉体の表面にヘキシ
ルトリエトキシシラン由来のアルキル基がアルミナ粉末の表面に結合するこ
とは、引用例３の記載及び技術常識からして明らかである。
　
　そうすると、本件発明３と引用発明３とは、
「シラン化合物に由来するアルキル基を表面に有するアルミナ粉末であって
、
　前記アルキル基が化学式（１）のシラン化合物に由来するアルミナ粉末。
　　ＣＨ3（ＣＨ2）ｎＳｉＸ3　　化学式（１）
　　　　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数」
の点で一致し、以下の点で相違している。
相違点９：本件発明３は、赤外分光分析測定によって得られた同一スペクト
ルデータ内のシラン化合物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振動に伴うピー
ク（２９６０±５ｃｍ-1）とＣＨ２の非対称振動に伴うピーク（２９２５
±５ｃｍ-1）の強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝が０．２以上２．
０未満であることが特定されているのに対して、引用発明３は、このような
規定がされていない点。　
相違点１０：シラン化合物に由来するアルキル基について、本件発明３では
、さらに、「（ＣＨ3）3ＳｉＸ　化学式（２）　Ｘ＝メトキシ基またはエ
トキシ基」のシラン化合物に由来するアルキル基を有しているのに対して、
引用発明３はその点が明らかでない点。
　事案に鑑み、上記相違点１０について検討すると、相違点１０は、上記イ
において検討した相違点８と同じ事項であるから、当該相違点８と同様に、
相違点１０は、本件発明３と引用発明３との実質的な相違点であるといえる
し、また、相違点１０に係る本件発明３の構成は、容易想到なことであると
いえない。
　よって、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明３は、引用例
３に記載された発明とはいえず、また、引用例３に記載された発明、並びに
引用例１、２、４、５及び甲第３号証に記載された技術事項に基いて当業者
が容易に発明をすることができたものであるとはいえない。
エ 本件発明４、５について
　本件発明４、５は、本件発明２又は３の特定事項をさらに減縮したもので
あるから、上記イ又はウと同様の理由により、引用例３に記載された発明と
はいえず、また、引用例３に記載された発明、並びに、引用例１、２、４
、５及び甲第３号証に記載された技術事項に基いて当業者が容易に発明をす
ることができたものであるとはいえない。
オ 小括
　以上のとおりであるから、取消理由２、及び、申立理由１−２は、いずれ
も理由がない。
（３）取消理由３（サポート要件違反）について
　取消理由３は、上記２（１）ウに記載したように、本件発明の課題は、ア
ルキルトリアルコキシシラン及びトリメチルメトキシシランのシラン化合物
を用いて強度比Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）を０．２〜２．０の範囲にした
ことにより解決できると認められることを指摘したところ、本件訂正により
、本件発明において、球状アルミナ粉末の表面のアルキル基は、「ＣＨ3（
ＣＨ2）ｎＳｉＸ3 化学式（１） Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝
５〜１５の整数」のシラン化合物と「（ＣＨ3）3ＳｉＸ　化学式（２）　
Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基」のシラン化合物の両者に由来することが
特定された。
　したがって、本件発明は、本件発明の課題を解決できると認識できる範囲
のものとなった。
　よって、取消理由３は、理由がない。
　
（４）取消理由４（実施可能要件違反）について
　取消理由４は、上記２（１）エに記載したように、明細書の段落【００１
４】の記載が、実施例の記載と整合しない不明瞭な記載であることを指摘し
たところ、当該記載は、本件訂正により削除された。これにより、本件明細
書の記載は明瞭なものとなり、実施例を含む本件明細書の発明の詳細な説明
は、当業者が本件発明の実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載
したものであるといえる。
　
　よって、取消理由４は、理由がない。
（５）申立理由１−３（実施可能要件違反、明確性要件違反）について
　申立人１は、訂正前の請求項１で特定する「シラン化合物に由来するアル
キル基」が、化学式（１）及び（２）の両者に由来することは不明確である
ことを主張している。
　しかし、化学式（１）及び（２）のシラン化合物によりアルミナ粉末を処
理した場合、それぞれのシラン化合物に由来する多数のアルキル基がアルミ
ナ粉末の表面を覆うことは技術常識からして明らかであり、本件発明におい
て「アルキル基が化学式（１）のシラン化合物と化学式（２）のシラン化合
物の両者に由来する」との記載は、不明確であるといえないから、申立人１
の主張は採用できるものでない。
　
　よって、申立理由１−３は、理由がない。　
　
 
第４　むすび
　以上のとおりであるから、取消理由通知に記載した取消理由及び特許異議
申立書に記載された特許異議申立理由によっては、本件請求項２〜５に係る
特許を取り消すことはできない。
　そして、他に本件請求項２〜５に係る特許を取り消すべき理由を発見しな
い。
　また、請求項１は、本件訂正により削除されたため、本件請求項１に係る
特許に対する特許異議の申立てについては、対象となる請求項が存在しない
ものとなったから、特許法第１２０条の８第１項で準用する同法第１３５条
の規定により却下する。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和３年３月２３日（２０２１．３．２３）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
球状アルミナ粉末及びそれを用いた樹脂組成物
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、球状アルミナ粉末及びそれを用いた樹脂組成物に関する。
　【背景技術】
　【０００２】
　近年、ＩＣやＭＰＵ等の発熱性電子部品の小薄型化・高機能化の進展に伴い、電子部品が搭載された電子機器の発熱量が増大し、効率のよい放熱方法の開発が依然として期待されている。電子機器の放熱は、発熱性電子部品の搭載された基板にヒートシンクを取り付けるか、ヒートシンクを取り付けるスペースを確保することができないときは、直接、電子機器の金属製シャーシに基板を取り付けることなどが行われている。このとき、電気絶縁性と熱伝導性の良好な無機質粉末、例えば窒化ホウ素粉末、窒化アルミニウム粉末、アルミナ粉末等の無機質粉末をシリコーンゴムに充填させて成形したシートや、アスカＣ硬度が２５以下の柔軟性シート、などの放熱部材を介してヒートシンクが取り付けられている（特許文献１）。
　【０００３】
　成形加工後の樹脂組成物における放熱特性の良否は、成形加工後の樹脂組成物の熱伝導性と被着物への密着性（形状追従性）に大きく左右され、また、樹脂組成物に含まれるボイド（空気層）の有無によっても影響される。熱伝導性は無機粉末を高充填することにより確保されるが、無機粉末を樹脂などに高充填した際、成形加工前の樹脂組成物の流動性が非常に低下するため成形加工性が損なわれ、密着性が著しく悪くなる。一方、成形加工前の樹脂組成物の粘度上昇に伴い、内包したボイドが除去しづらくなることから熱伝導性も低下する。そこで、無機粉末の充填率をある程度保持して、成形加工前の樹脂組成物の流動性と高熱伝導性を両立し、成形加工性と密着性を大きく損なわせない手法として、球状アルミナ粉末とアルコキシシラン化合物の使用が提案されている（特許文献２）。
　【０００４】
　また、無機粉末の高充填化は、成形加工前の樹脂組成物の流動性を損なうだけでなく、成形加工後の樹脂組成物において、圧縮永久歪みの増大や引張強度の低下など成形加工後の樹脂組成物における機械的物性の耐熱信頼性を著しく低下させる。機械的物性の耐熱信頼性を向上させる方法として、長鎖アルキル基を有するアルコキシシラン化合物で無機粉末の表面を処理することが提案されている（特許文献３）。
　３個の官能基を有するトリアルコキシシラン化合物を使用した球状アルミナ粉末の表面処理においては、トリアルコキシシラン化合物の３個の官能基のうち全ての官能基が無機粉末表面と反応する訳ではなく、一部の未反応の官能基は残留する。残留した未反応の官能基は、温度や湿度の影響により、時間の経過と共に無秩序にトリアルコキシシラン化合物同士の重合が進行すると考えられる。トリアルコキシシラン同士の反応による重合が制御できない場合は、重合したシラン化合物や球状アルミナの影響により、未処理の無機粉末に比べて、成形加工前の樹脂組成物の粘度が上昇して流動性が損なわれるという問題あった。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【０００５】
　【特許文献１】　特開平９−２９６１１４号公報
　【特許文献２】　特開２０００−１６１６号公報
　【特許文献３】　特開平１１−２０９６１８号公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００６】
　本発明は、上記に鑑みてなされたものであり、球状アルミナ粉末と樹脂との親和性を高めることにより、樹脂に高充填した際、低粘度であり、かつ、表面処理後の球状アルミナ粉末の経時に伴う、樹脂組成物の粘度上昇が少ない球状アルミナ粉末を提供するものである。
　【課題を解決するための手段】
　【０００７】
　本発明は上記の課題を解決するために、以下の手法を採用する。
　（１）シラン化合物に由来するアルキル基を表面に有する球状アルミナ粉末であって、赤外分光分析測定によって得られた同一スペクトルデータ内のシラン化合物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振動に伴うピーク（２９６０±５ｃｍ−１）とＣＨ２の非対称振動に伴うピーク（２９２５±５ｃｍ−１）の強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝が０．２以上２．０未満であることを特徴とする球状アルミナ粉末。
　（２）平均粒子径が０．１〜１００μｍ、平均球形度が０．８５以上であることを特徴とする前記（１）に記載の球状アルミナ粉末。
　（３）前記アルキル基が化学式（１）のシラン化合物と化学式（２）のシラン化合物の両者に由来することを特徴とする（１）又は（２）に記載の球状アルミナ粉末。
　ＣＨ３（ＣＨ２）ｎＳｉＸ３　　化学式（１）
　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数
　（ＣＨ３）３ＳｉＸ　　　　　　化学式（２）
　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基
　（４）全炭素量が０．０５〜０．９質量％である前記（１）〜（３）のいずれか一項に記載の球状アルミナ粉末。
　（５）前記（１）〜（４）のいずれか一項に記載の球状アルミナ粉末を含有してなることを特徴とする樹脂組成物。
　【発明の効果】
　【０００８】
　本発明によれば、樹脂に高充填した場合に低粘度であり、かつ表面処理後の球状アルミナ粉末の経時に伴う、樹脂組成物の粘度上昇が少ない球状アルミナ粉末を提供することができる。
　【発明を実施するための形態】
　【０００９】
　以下、更に詳しく本発明について説明する。
本発明において、球状アルミナ粉末とは平均球形度が０．８以上のアルミナ粉末を指し、平均球形度が０．８５以上のアルミナ粉末を用いることが好ましい。平均球形度が０．８５以上のアルミナ粉末は、アルミナ粉末を出発原料とする溶射技術（例えば「製綱窯炉に対する溶射補集技術について」製鉄研究１９８２第３１０号」）によって容易に製造することができる。この方法において、平均球形度が０．８５以上のアルミナ粉末を製造するには、溶射条件を例えばＬＰＧ等で形成した火炎の高温域（約２０００℃以上）をできる限り大きく形成させ、分散したアルミナ粉末を投入すればよい。平均球形度が０．８５よりも著しく小さいと、形状に起因した理由で金型摩耗による金属異物混入のリスクが高くなる他、成形加工前組成物の粘度が高くなるので樹脂組成物中のアルミナ粉末の含有量を高めることができなくなる。
　一方、球状アルミナ粉末を高充填する際は、最密充填理論に基づき平均粒子径の異なる粒子を組み合わせて配合する。この場合、平均粒子径が１００μｍより大きくなると沈降の問題や先に記した金型摩耗に起因する問題が発生しやすくなる。また、平均粒子径が０．１μｍより小さくなると凝集しやすく、また、表面処理の効果より比表面積の増大に伴う粘度上昇の方が大きくなり、成形加工性を著しく低下させる。従って、球状アルミナの粒度配合に適した平均粒子径の範囲は０．１〜１００μｍが好ましく、０．３〜７０μｍがより好ましく、０．６〜５０μｍが更により好ましい。本発明に好適に使用できる球状アルミナ粉末としては、電気化学工業社製品（ＡＳＦＰ−２０、ＤＡＷ−０５、ＤＡＷ−１０，ＤＡＷ−４５、ＤＡＳ−４５、ＤＡＷ−７０等）を挙げることができる。
　【００１０】
　（１）平均球形度
　平均球形度は、シスメックス社製商品名「ＦＰＩＡ−３０００」のフロー式粒子像分析装置を用い、以下のようにして測定した。粒子像から粒子の投影面積（Ａ）と周囲長（ＰＭ）を測定する。周囲長（ＰＭ）に対応する真円の面積を（Ｂ）とすると、その粒子の球形度はＡ／Ｂとして表示できる。そこで試料粒子の周囲長（ＰＭ）と同一の周囲長を持つ真円を想定するとＰＭ＝２πｒ、Ｂ＝πｒ２であるから、Ｂ＝π×（ＰＭ／２π）２となり、個々の粒子の球形度は、円形度＝Ａ／Ｂ＝Ａ×４π／（ＰＭ）２として算出できる。これを任意に選ばれた１００個以上の粒子について測定し、その平均値を２乗したものを平均球形度とした。測定溶液はサンプル０．１ｇに蒸留水２０ｍｌとプロピレングリコール１０ｍｌを加え、３分間超音波分散処理を行い調製した。
　【００１１】
　（２）平均粒子径
　アルミナ粉末の平均粒子径は、レーザー回折散乱法（ベックマン・コールター社製商品名「モデルＬＳ−２３０」）によって測定した。本発明において、平均粒子径とは体積基準によるメジアン径（ｄ５０）を指す。この装置は、０．０４〜２０００μｍの粒径範囲を１１６分割（ｌｏｇ（μｍ）＝０．０４の幅）して粒度分布を測定する機器である。詳細は、「レーザ回折・散乱法粒度分布測定装置　ＬＳシリーズ」（ベックマン・コールター株式会社）、豊田　真弓著「粒度分布を測定する」（ベックマン・コールター株式会社粒子物性本部　学術チーム）、に記載されている。測定溶液は純水にサンプルを加えホモジナイザーで１分間分散処理を行い、装置の濃度調整ウインドウの表示が４５〜５５％になるように調製した。
　【００１２】
　（３）シラン化合物
　アルキル基を有するシラン化合物によって球状アルミナ粉末を表面処理することにより、シラン化合物に由来するアルキル基を表面に有する球状アルミナ粉末を得ることができる。アルキル基を有するシラン化合物としては、ピーク強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝を所定の範囲に調節することができれば特に制限はないが、例えば化学式（１）と（２）で示されるアルキル系シラン化合物を併用することにより上記ピーク強度比を制御することが可能である。化学式（１）で示されるシラン化合物は、炭素数６〜１６（式中のｎが５〜１５の整数）の長鎖アルキル基を有する３官能のシラン化合物である。化学式（２）で示されるシラン化合物はトリメチルメトキシシラン又はトリメチルエトキシシランである。
　化学式（１）のシラン化合物は、例えば、球状アルミナ粉末に対して、外割で０．２〜２質量％、化学式（２）のシランカップリング剤は球状アルミナ粉末に対して、外割で０．１〜６質量％使用することができる。炭素数が６未満のアルキル基の場合、成形加工前の樹脂組成物の粘度を低下させる効果がなくなり、逆に粘度が上昇する恐れがある。また、炭素数が１６を超えるアルキル基の場合、液状樹脂成分との相溶性が悪くなり本来の表面処理効果が低下する。
　ＣＨ３（ＣＨ２）ｎＳｉＸ３　　・・・化学式（１）
　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数
　（ＣＨ３）３ＳｉＸ　　　　　　　・・・化学式（２）
　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基
　【００１３】
　シラン化合物による球状アルミナ粉末の表面処理方法としては、流体ノズルを用いた噴霧方式、せん断力のある攪拌方式、ボールミル、ミキサー等の乾式法や水系又は有機溶剤系等の湿式法を採用することができる。乾式法の場合、球状アルミナ粉末表面との反応を容易にするため、シラン化合物は水または有機溶媒中で化学式（１）と化学式（２）のシラン化合物を加水分解した状態で使用した方が好ましい。また、攪拌混合方式は、球状アルミナ粉末の破壊が起こらない程度にして行うことが肝要である。乾式法における系内温度又は処理後の乾燥温度は、表面処理剤の種類に応じ熱分解しない領域で適宜決定されるが、１００〜１５０℃で行うのが望ましい。また、乾燥処理後の表面処理された球状アルミナの全炭素量は０．０５〜０．９質量％が好ましく、０．１〜０．６質量％がより好ましい。
　【００１４】
　シラン化合物によって表面処理された球状アルミナ粉末に対して赤外吸収スペクトル測定を行うことで、同一ＩＲスペクトルデータ内のシラン化合物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振動に伴うピーク（２９６０±５ｃｍ−１）（Ｉ（ＣＨ３）と呼ぶ。）とＣＨ２の非対称振動に伴うピーク（２９２５±５ｃｍ−１）（Ｉ（ＣＨ２）と呼ぶ。）の強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝を求めることができる。当該ピーク強度比は、表面処理された球状アルミナ粉末の表面におけるシラン化合物に由来するＣＨ２及びＣＨ３の存在比率と相関がある
。
　【００１５】
　（４）ＩＲ測定
　ＩＲ測定は、フーリエ変換赤外分光光度測定装置（パーキンエルマー社　製品名「Ｓｐｅｃｔｒｕｍ　Ｏｎｅ」を用いて測定した。分解能４ｃｍ−１、積算回数１０回の測定条件で、２５００〜３５００ｃｍ−１の範囲を拡散反射法で測定した。なお、ＩＲスペクトルデータはクベルカームンク変換したデータを使用した。
　【００１６】
　（５）ＩＲスペクトルのピーク強度比の算出
　ＩＲスペクトルのピーク強度比は、ＩＲ測定により得られたスペクトルデータにおいてＣＨ３の非対称振動に伴うピーク（２９６０±５ｃｍ−１）とＣＨ２の非対称振動に伴うピーク（２９２５±ｃｍ−１）の頂点からベースラインまでの距離をピーク強度とし、ピーク強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝を算出した。ベースラインは連続したピーク群の両端で平坦となった２７００と３１００ｃｍ−１の点を結んだ線である。
　本発明に係る球状アルミニウム粉末の一実施形態おいては、赤外分光分析測定によって得られた同一スペクトルデータ内のシラン化合物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振動に伴うピーク（２９６０±５ｃｍ−１）とＣＨ２の非対称振動に伴うピーク（２９２５±５ｃｍ−１）の強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝が０．２以上２．０未満である。Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）が当該範囲であることにより、樹脂に高充填した場合に低粘度の樹脂組成物が得られ、また、粘度の経時的な上昇を効果的に抑制できる。Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）は好ましくは０．３以上１．８以下であり、より好ましくは０．４以上１．５以下であり、更により好ましくは０．５以上１．０以下である。
　【００１７】
　（６）全炭素量
　表面処理された球状アルミナ粉末における全炭素量は、炭素／硫黄同時分析計（ＬＥＣＯ社製商品名「ＣＳ−４４４ＬＳ型」）で炭素量を測定し、検量線法にて定量した。
　即ち、炭素含有量が既知の炭素鋼を標準物質として検量線を求めた後、表面処理された球状アルミナ粉末を鉄粉や助燃材であるタングステン粉末と共に、酸素雰囲気下で、表面処理剤が完全に分解し、全炭素がＣＯ２に変換されるまで酸化燃焼し、生成したＣＯ２量を赤外検出器で測定して全炭素量を求めた。
　【００１８】
　（７）熱伝導率
　ビニル基含有ポリメチルシロキサン（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製品ＹＥ５８２２Ａ液）に対して、球状アルミナ粉末、遅延剤、及び架橋剤等（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製品ＹＥ５８２２Ｂ液）の順に投入と攪拌を繰り返し行った後、脱泡処理をした。得られたスラリー状試料を、直径２８ｍｍ、厚さ３ｍｍのくぼみの設けられた金型に流し込み、脱気後、１５０℃×２０分で加熱成形し、室温における熱伝導率を温度傾斜法で測定した。熱伝導率測定装置としてアグネ社製商品名「ＡＲＣ−ＴＣ−１型」を用いて測定した。なお、球状アルミナ粉末を加熱成形可能な最大充填量で充填したときの熱伝導率の値を測定値とする。この際の、ビニル基含有ポリメチルシロキサン、遅延剤、及び架橋剤等の配合比は後掲する表３に例示するように、シリコーンゴムＡ液１０体積部にシリコーンゴムＢ液１体積部の割合で混合して作製したシリコーンゴム混合液１００質量部に対して０．０１質量部の遅延剤を加えた液体にアルミナ粉末を加熱成形可能な最大充填量を加え、熱伝導率測定試料とする。加熱成形可能な最大充填量というのは、加熱成形後のシートにボイドが発生しない最大充填量を指す。
　【００１９】
　（８）粘度
　球状アルミナ粉末６５ｖｏｌ％（８８．１ｗｔ％）をビニル基含有ポリメチルシロキサン（モメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社　製品ＹＥ５８２２Ａ液）に投入後、撹拌と脱泡処理を行い粘度測定用の試料を調整した。Ｂ型粘度計（東機産業社製商品名「ＴＶＢ−１０」）を用い、温度３０℃で測定した。
　【００２０】
　本発明の樹脂組成物は、前述した本発明の球状アルミナ粉末が充填されてなるものである。充填量は、用途によって異なるが、６０〜８０ｖｏｌ％が好ましい。
　【００２１】
　本発明の樹脂組成物には、シリコーン系、アクリル系、ウレタン系などの樹脂、ゴム、又はゲル状物質を用いることができ特に限定されるものではないが、メチル基、フェニル基などの有機基を有する一液型またはニ液型付加反応型液状シリコーンから得られるゴムまたはゲルを用いることが好ましい。例えばモメンティブ・パフォーマンス・マテリアルズ・ジャパン合同会社製の「ＹＥ５８２２Ａ／Ｂ」や東レ・ダウコーニング社製の「ＳＥ１８８５Ａ／Ｂ」などを挙げることができる。
　【００２２】
　本発明の樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない程度の、硬化剤、硬化促進剤、反応遅延剤、難燃助剤、難燃剤や着色剤、粘着付与剤などの添加剤を配合することができる。
　【００２３】
　本発明の樹脂組成物は、前述した各材料の所定量を撹拌、混合、分散させることにより製造することができる。これらの混合物の混合、撹拌、分散等の装置としては、撹拌、加熱装置を備えたライカイ機、３本ロール、ボールミル、プラネタリーミキサー等を用いることができる。またこれらの装置を適宜組み合わせて使用してもよい。これらの混合物を加熱することにより硬化させる場合、例えば棚乾燥式タイプが用いられ、乾燥条件としては、例えば、７０〜１２０℃の温度範囲で１〜１０時間行われる。
　【実施例】
　【００２４】
　以下、実施例と比較例をあげて更に具体的に本発明を説明する。
実施例１
　化学式（１）で示されるシラン化合物として表２のシラン化合物の試薬Ｂ：デシルトリメトキシラン（東京化成社製試薬）を３０質量％、メタノールを２５質量％、化学式（２）で示されるシラン化合物としてシラン化合物試薬Ｅ：トリメチルメトキシシラン（東京化成社製試薬）を３０質量％、及び加水分解用の水１５質量％をこの順に混合し、室温で１日攪拌して加水分解液を調整した。次いで、表１の球状アルミナ粉末粗粉Ａ２（平均粒子径：５０μｍ、平均球形度：０．９２）と球状アルミナ粉末微粉Ａ４（平均粒子径：５μｍ、平均球形度：０．９１）を質量割合で６０：４０で混合した球状アルミナ粉体１００質量部に対して１．０質量部の加水分解液を添加後、混合機（日本アイリッヒ社製商品名「ＥＬ−１」）で約５分間混合攪拌し、室温で１日放置後、１３０℃で１時間加熱処理を行って実施例１の球状アルミナ粉末試料とした。すなわち、表面処理後の球状アルミナ粉末におけるシラン化合物、メタノール及び水の添加量は、球状アルミナ粉末の質量に対する外割の質量％で示すと、シラン化合物の試薬Ｂが０．３質量％、メタノールが０．２５質量％、水が０．１５質量％である。
　実施例１の球状アルミナ粉末の全炭素量、ＩＲピーク強度比および樹脂組成物の粘度と熱伝導率は、前に記述した方法により測定した。なお、アルミナ粉末の平均粒子径及び平均球形度は表面処理前後で実質的な変化はない。
　【００２５】
実施例２、３、４
　実施例２では、シラン化合物試薬Ｅ：トリメチルメトキシシランの添加量を増加し（球状アルミナ粉末に対して外割で０．５０質量％）、メタノールを外割で０．０５質量％にした。実施例３では、シラン化合物の試薬Ｂ：デシルトリメトキシランの代わりに試薬Ａ：ヘキシルトリメトキシシラン（東京化成社製試薬）を用いた。実施例４では、シラン化合物の試薬Ｂ：デシルトリメトキシランの代わりに試薬Ｃ：ヘキサデシルトリメトキシシラン（東京化成社製試薬）を用いた。それ以外については、実施例１と同様にして、球状アルミナ粉末の調製及び球状アルミナ粉末の表面処理を行い、樹脂組成物を作製して、評価した。
　【００２６】
実施例５、６、７、８
　実施例５では、球状アルミナ粉末微粉Ａ４の代わりに球状アルミナ粉末微粉Ａ３（平均粒子径：１０μｍ、平均球形度：０．９０）を用い、粗粉と微粉の配合を質量割合でＡ２：Ａ３＝５５：４５とした。実施例６では、超微粉Ａ５（平均粒子径：０．３μｍ、平均球形度：０．９２）を実施例１に対して内割で１０質量％添加した。実施例７では、超微粉Ａ６（平均粒子径：０．６μｍ、平均球形度：０．８５）を実施例１に対して内割で１０質量％添加した。実施例８では、粗粉Ａ１（平均粒子径：７０μｍ、平均球形度：０．９５）と超微粉Ａ５（平均粒子径：０．３μｍ、平均球形度：０．９２）の配合を質量割合でＡ１：Ａ５＝９０：１０として混合して球状アルミナ粉体を調製した。これ以外については、実施例１と同様にして、球状アルミナ粉末の調製及び球状アルミナ粉末の表面処理を行い、樹脂組成物を作製して、評価した。
　【００２７】
　実施例９、１０
　実施例９は実施例２の球状アルミナ粗粉Ａ２および微粉Ａ４の代わりに平均球形度が０．８５より小さいアルミナ粉末粗粉Ａ７（平均粒子径：５０μｍ、平均球形度：０．７５）とアルミナ微粉Ａ８（平均粒子径：１０μｍ、平均球形度：０．７０）をそれぞれ用いた。実施例１０では、平均粒子径が０．１μｍ未満の超微粉Ａ９（平均粒子径：０．０６μｍ、平均球形度：０．９０）を実施例２に対して内割で１０質量％添加した。これ以外については、実施例１と同様にして、球状アルミナ粉末の調製及び球状アルミナ粉末の表面処理を行い、樹脂組成物を作製して、評価した。
　【００２８】
比較例１、２、３
　比較例１は、実施例１の球状アルミナ粉末に対してシラン化合物による表面処理を行わない場合である。比較例２は実施例１のうちシラン化合物試薬Ｅを用いない場合である。比較例３は実施例１のシラン化合物の試薬Ｂ：デシルトリメトキシランの代わりに、化学式２のｎが５未満の試薬Ｄ（ｎ＝２）：プロピルトリメトキシシラン（東京化成社製試薬）を使用したこと以外は実施例１と同様にして、球状アルミナ粉末の調製及び球状アルミナ粉末の表面処理を行い、樹脂組成物を作製して、評価した。
　【００２９】
　【表１】
　【００３０】
　【表２】
　【００３１】
　【表３】
　【００３２】
　【表４】
　【００３３】
　表４のスラリー粘度のうち、処理１日後の粘度は球状アルミナ粉末を先述した加熱処理してから１日後に測定した粘度であり、処理２週間後の粘度は先述した加熱処理後の球状アルミナ粉末を８５℃×８０％Ｒｈの雰囲気下に２週間保存した後に測定した粘度である。シラン化合物試薬Ｅを併用した実施例１では処理１日後の粘度と処理２週間後の粘度の差が小さいのに対して、試薬Ｅを併用していない比較例２では、処理１日後の粘度と処理２週間後の粘度の差が大きく、処理２週間後の粘度が大幅に上昇している。シラン化合物試薬Ｅを併用したことによるＩＲピーク強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝の適正化が、球状アルミナ粉末の表面処理後の経時による、樹脂組成物の粘度上昇に対して、顕著に有効であることがわかる。
　【００３４】
　表４の実施例と比較例から明らかなように、本発明の球状アルミナ粉末は、樹脂に高充填して使用した場合、成形加工前の樹脂組成物を低粘度化することができる。また、球状アルミナ粉末を表面処理後の日数が経過した状態で使用しても、樹脂組成物の初期の低粘度効果を維持することができるものである。さらに、成形加工後の樹脂組成物が高熱伝導性を示すものである。
　【産業上の利用可能性】
　【００３５】
　本発明の球状アルミナ粉末は、熱伝導性樹脂組成物の充填材として好適に使用される。また、本発明の樹脂組成物は、パソコン、自動車、携帯電子機器、家庭用電化製品等の熱対策用の放熱部材として使用される。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
（削除）
　【請求項２】
　
シラン化合物に由来するアルキル基を表面に有する球状アルミナ粉末であって、赤外分光分析測定によって得られた同一スペクトルデータ内のシラン化合物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振動に伴うピーク（２９６０±５ｃｍ−１）とＣＨ２の非対称振動に伴うピーク（２９２５±５ｃｍ−１）の強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝が０．２以上２．０未満であり、
　平均粒子径が０．１〜１００μｍ、平均球形度が０．８５以上であ
り、
　
前記アルキル基が化学式（１）のシラン化合物と化学式（２）のシラン化合物の両者に由来することを特徴とする球状アルミナ粉末。
　
ＣＨ３（ＣＨ２）ｎＳｉＸ３
化学式（１）
　
Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数
　
（ＣＨ３）３ＳｉＸ
化学式（２）
　
Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基
　【請求項３】
　
シラン化合物に由来するアルキル基を表面に有する球状アルミナ粉末であって、赤外分光分析測定によって得られた同一スペクトルデータ内のシラン化合物のアルキル基中のＣＨ３の非対称振動に伴うピーク（２９６０±５ｃｍ−１）とＣＨ２の非対称振動に伴うピーク（２９２５±５ｃｍ−１）の強度比｛Ｉ（ＣＨ３）／Ｉ（ＣＨ２）｝が０．２以上２．０未満であり、
　前記アルキル基が化学式（１）のシラン化合物と化学式（２）のシラン化合物の両者に由来することを特徴とす
る球
　ＣＨ３（ＣＨ２）ｎＳｉＸ３　　化学式（１）
　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基、ｎ＝５〜１５の整数
　（ＣＨ３）３ＳｉＸ　　　　　　化学式（２）
　Ｘ＝メトキシ基またはエトキシ基
　【請求項４】
　全炭素量が０．０５〜０．９質量％である請求項
２又は３
　【請求項５】
　請求項
２