(57)【要約】【課題】薄膜でも耐電圧性が高く、可視光を選択的に遮光し、赤外光を透過させることが可能なフィルムを提供する【解決手段】４００〜６５０ｎｍの波長域の分光透過率の最大値が５０％以下かつ１２５０ｎｍ〜２５００ｎｍの波長域の分光透過率の最小値が２０％以上であり、絶縁破壊電圧Ｐｄ（Ｖｔ）が９０ｋＶ／ｍｍ以上であるフィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
４００〜６５０ｎｍの波長域の分光透過率の最大値が５０％以下であり、１２５０ｎｍ〜２５００ｎｍの波長域の分光透過率の最小値が２０％以上であり、単位厚さあたりの絶縁破壊電圧Ｐｄ（Ｖｔ）が９０ｋＶ／ｍｍ以上であるフィルム。
【請求項２】
色調Ｌ値（Ｌ）が２５以下である、請求項１に記載のフィルム。
【請求項３】
縮合環構造を有する化合物を含む、請求項１または２に記載のフィルム。
【請求項４】
前記縮合環構造のうち少なくとも一つの環構造が複素環である、請求項３に記載のフィルム。
【請求項５】
前記縮合環構造のうち少なくとも一つの環構造が、フェナジン骨格、ペリレン骨格から選ばれる少なくとも１種類の構造である、請求項３に記載のフィルム。
【請求項６】
イオン交換基を有する化合物を含む、請求項１〜５のいずれかに記載のフィルム。
【請求項７】
イオン交換基がスルホン酸基またはスルホン酸塩基である、請求項６に記載のフィルム。
【請求項８】
二軸配向フィルムである、請求項１〜７のいずれかに記載のフィルム。
【請求項９】
赤外線を送信および／または受信する機器に用いられる、請求項１〜８のいずれかに記載のフィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、可視光遮光性と赤外線透過性に優れ、かつ耐電圧性に優れるフィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電気機器の高性能化、高出力化、大容量化に伴い、絶縁システムの信頼性向上が期待されている。一方、各種電気機器の小型化が進む中、電気絶縁材にも薄膜化の要求が高まっている。特に、高出力化や小型化の進行が著しい車載モーターや、高出力化が進む風力発電用発電機、薄膜フィルムを誘電体として利用するフィルムコンデンサ、薄膜フィルムを基材として用いる粘着テープなどにおいては、薄膜性と耐電圧性を兼ね備えたフィルム材料への期待が大きい。しかし、絶縁材の薄膜化は耐電圧性の低下を伴うため、厚さが薄い場合には十分な絶縁信頼性を担保できなくなる場合があった。
【０００３】
樹脂組成物の耐電圧性を高める手法として、これまでにフェナジン骨格を有する染料を添加する方法（特許文献１）が知られている。
また、光線の中で近赤外光は、紫外線などの短波長の光と異なり、人体にほとんど悪影響がなく、安全性の高い光であることから、近年、赤外線の送信、受信を利用する電子機器が多く開発されている。たとえば、赤外線リモコン送信機およびその本体受信機は、電気器具、照明器具、温水便座、カメラ、更に自動車のドアロック、エンジンスターター、ガレージの開閉、街頭や建造物の周囲の赤外線防犯カメラや赤外線監視カメラなど、日常生活に普及している。
【０００４】
可視光遮光性と赤外光透過性に優れる薄膜のコーティング製膜フィルムを作製する方法として、ビスベンゾフラノン骨格を有する顔料およびペリレン骨格を有する顔料を添加する方法（特許文献２）が知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特許第３６３３１９９号公報
【特許文献２】特開２０１８−１２０２４８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１に記載の方法では、薄膜絶縁材として用いる場合には耐電圧性が不十分であった。また、フェナジン骨格やペリレン骨格を有する化合物は分散性に乏しいため、特許文献１や２に記載の方法で薄膜絶縁材を作製すると、可視光域の遮光性と、赤外光域の透過性が共に不十分となる場合があった。
【０００７】
本発明は前述の状況に鑑みたものであり、下記の目的を達成することを課題とする。
【０００８】
即ち、耐電圧性が高く、可視光を選択的に遮光し、赤外光を透過させることが可能なフィルムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために本発明は以下の構成をとる。
（１）４００〜６５０ｎｍの波長域の分光透過率の最大値が５０％以下であり、１２５０ｎｍ〜２５００ｎｍの波長域の分光透過率の最小値が２０％以上であり、単位厚さあたりの絶縁破壊電圧Ｐｄ（Ｖｔ）が９０ｋＶ／ｍｍ以上であるフィルム。
（２）色調Ｌ値（Ｌ）が２５以下である、（１）に記載のフィルム。
（３）縮合環構造を有する化合物を含む、（１）または（２）に記載のフィルム。
（４）前記縮合環構造のうち少なくとも一つの環構造が複素環である、（３）に記載のフィルム。
（５）前記縮合環構造のうち少なくとも一つの環構造が、フェナジン骨格、ペリレン骨格から選ばれる少なくとも１種類の構造である、（３）に記載のフィルム。
（６）イオン交換基を有する化合物を含む、（１）〜（５）のいずれかに記載のフィルム。
（７）イオン交換基がスルホン酸基またはスルホン酸塩基である、（６）に記載のフィルム。
（８）二軸配向フィルムである、（１）〜（７）のいずれかに記載のフィルム。
（９）赤外線を送信および／または受信する機器に用いられる、（１）〜（８）のいずれかに記載のフィルム。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、耐電圧性が高く、可視光を選択的に遮光し、赤外光を透過させることが可能なフィルムを提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明のフィルムは、４００〜６５０ｎｍの波長域の分光透過率が５０％以下であり、かつ１２５０ｎｍ〜２５００ｎｍの波長域の分光透過率が２０％以上である。４００〜６５０ｎｍの波長域の分光透過率は、３０％以下であることがより好ましく、１０％以下であることが更に好ましく、５％以下であることが特に好ましい。１２５０ｎｍ〜２５００ｎｍの波長域の分光透過率は４０％以上であることがより好ましく、６０％以上であることが更に好ましく、７０％以上であることが特に好ましい。かかる分光透過率を有することで、可視光によるノイズが少なく、赤外光を高く透過させることができるフィルムとすることができる。
【００１２】
上記分光透過率に関する要件は、どのような手段によって達成されても良いが、例えば、フィルムに、後述する特定の構造を有する化合物や分散剤を含有させ、それらの含有量や含有割合を制御するとともに、フィルムを二軸配向させる方法などが挙げられる。
【００１３】
本発明のフィルムは、単位厚さあたりの絶縁破壊電圧Ｐｄが９０ｋＶ／ｍｍ以上であることが必要である。Ｐｄが９０ｋＶ／ｍｍ未満であると、耐電圧性が不十分となる。Ｐｄは１４０ｋＶ／ｍｍ以上であることがより好ましく、１９０ｋＶ／ｍｍ以上であることが更に好ましく、２４０ｋＶ／ｍｍであることが特に好ましい。Ｐｄの上限は特に限定されないが、フィルムとしては実質的に５００ｋＶ／ｍｍ前後が上限値である。
【００１４】
Ｐｄの値を上記範囲とするための方法としては、フィルムに、後述する特定の構造を有する化合物を含める方法、当該化合物の分散性を高める分散剤を併用する方法、二軸配向させる際の延伸条件を制御して、延伸途中でのミクロボイドの発生を抑える方法などが挙げられる。
【００１５】
本発明のフィルムは、薄膜の絶縁材として十分な耐久性や加工性、耐電圧性、可視光遮光性、赤外光透過性を発揮するために、二軸配向フィルムであることが好ましい。未配向フィルムや、一軸配向フィルムでは、耐電圧性や可視光遮光性、赤外光透過性が不十分となったり、機械特性の耐久性が不十分となったり、複雑な形状に加工する際にフィルムが割れたりする場合がある。二軸配向とするためには、二軸方向に延伸する工程を含む延伸方法にてフィルムを得る方法が挙げられる。
【００１６】
本発明のフィルムは、縮合環構造を有する化合物を含むことが好ましい。
縮合環構造とは、一対の単環化合物がそれぞれ単位毎に１対１で辺を共有する構造のことを指す。縮合環構造を有する化合物としては、フェナジン骨格、ペリレン骨格、ナフタレン骨格、アントラセン骨格、テトラセン骨格、ペンタセン骨格、フェナントレン骨格、クリセン骨格、トリフェニレン骨格、テトラフェン骨格、ピレン骨格、ピセン骨格、ペンタフェン骨格、ヘリセン骨格、コロネン骨格、アントラキノン骨格、およびキサンテン骨格を有する化合物などが挙げられる。そのうち、フェナジン骨格、ペリレン骨格を有する化合物は黒色染料および黒色顔料として広く使用されている。
【００１７】
フェナジン骨格とは、次の式（Ａ）で表される骨格である。Ｒ１〜Ｒ９の構造は特に限定されるものではないが、直接フェナジン骨格と連結する原子は、炭素原子Ｃ、水素原子Ｈ、酸素原子Ｏまたは窒素原子Ｎの中から選ばれる原子であることが好ましい。また、芳香環のπ電子は、一部がＲ１〜Ｒ９の構造との間で非局在化した状態をとってもよい。中でも、Ｒ５の部分がフェニル基となっているものが好ましく、また、Ｒ１、Ｒ４、Ｒ６、Ｒ９がいずれも直接フェナジン骨格と連結する原子が水素原子Ｈであることも好ましい。さらに、Ｒ２とＲ３が共に直接フェナジン骨格と連結する原子が窒素原子Ｎからなり、かつ、Ｒ８とＲ７が共に直接フェナジン骨格と連結する原子が炭素原子Ｃからなることも好ましい。フェナジン骨格を有する化合物としては、例えば、サフラニン、ニグロシン、アニリンブラックなどの染料および顔料や、これらの誘導体が挙げられる。中でも、カラー・インデックスにおいてＣ．Ｉ．Ｓｏｌｖｅｎｔ  Ｂｌａｃｋ  ７として規定されるニグロシン系の黒色染料や、Ｃ．Ｉ．Ｓｏｌｖｅｎｔ  Ｂｌａｃｋ  ５として規定されるニグロシン系の黒色染料などが好ましく用いられる。
【００１８】
【化１】
2020132864.tif 000002
【００１９】
ペリレン骨格とは、次の式（Ｂ）で表される骨格である。Ｒ１０〜Ｒ２１の構造は特に限定されないが、直接ペリレン骨格と連結する原子は、炭素原子Ｃ、水素原子Ｈ、酸素原子Ｏまたは窒素原子Ｎの中から選ばれる原子であることが好ましい。また、芳香環のπ電子は、一部がＲ１０〜Ｒ２１の構造との間で非局在化した状態をとってもよい。中でも、Ｒ１０、Ｒ１３、Ｒ１６、Ｒ１９がいずれも直接ペリレン骨格と連結する原子が水素原子Ｈであることが好ましい。ペリレン骨格を有する化合物としては、例えば、カラー・インデックスにおいてＣ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｂｌａｃｋ  ３１として規定されるペリレン骨格を有する黒色顔料や、Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｂｌａｃｋ  ３２として規定されるペリレン骨格を有する黒色顔料などが挙げられる。
【００２０】
【化２】
2020132864.tif 000003
【００２１】
前述した縮合環構造は、添加剤の一部として本発明のフィルムに含まれてもよく、また、本発明のフィルムを構成する樹脂の主鎖骨格の一部として含まれていてもよい。
【００２２】
前述した縮合環構造を有する化合物は、前記縮合環構造のうち少なくとも一つの環構造が複素環であると樹脂との相互作用に優れ、分散性に優れるため好ましい。また、前述した縮合環構造を有する化合物は、前記縮合環構造のうち少なくとも一つの環構造がフェナジン骨格、ペリレン骨格から選ばれる少なくとも１種類の構造であると、可視光の遮光性向上と耐電圧性向上への寄与が優れるため好ましい。
【００２３】
本発明のフィルムは、前述した構造を有する化合物を含むことにより、耐電圧性を高めつつ、可視光領域である４００〜６５０ｎｍの波長域における分光透過率を低く、かつ、１２５０ｎｍ以上の波長域における分光透過率を高くする特性を付与することが出来る。その効果は特に、フィルムを二軸配向させるための延伸工程を経ることにより更に高めることができる。
【００２４】
本発明のフィルムにおいて、縮合環構造を有する化合物の含有量は、添加剤の一部として含まれる場合には、フィルムを構成する樹脂全体に対して、０．１〜１０質量％であることが好ましい。より好ましくは、０．２〜５質量％である。また、フィルムを構成する樹脂の主鎖骨格の一部として含まれる場合には、該骨格を含むモノマーが０．１〜１０モル％の範囲で主鎖骨格内に含まれることが好ましい。
【００２５】
本発明のフィルムにおいて、前述した縮合環構造を有する化合物を添加剤の一部として含む場合、縮合環構造を有する化合物のフィルム内での分散性を高めるために、分散剤を含有することが好ましい。分散剤としては脂肪酸エステルや脂肪酸アミドといったワックス系のものや、イオン交換基を有する化合物および樹脂、天然物由来の硬化油やロジン系樹脂、などが挙げられる。中でも、イオン交換基を有する化合物および／またはイオン交換基を有する樹脂を用いることが好ましい。イオン交換基とはイオン結合を有する置換基を表す。イオン交換基としては、スルホン酸基、カルボン酸基、ヒドロキシル基やそれらの塩基などが挙げられる。イオン交換基を有する化合物としては特に限定されないが、例えば、ウンデシルスルホン酸ナトリウム、ドデシルスルホン酸カリウムといったアルキルスルホン酸のアルカリ金属塩もしくはアルカリ土類金属塩や、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム、ドデシルベンゼンスルホン酸リチウムといったようなアルキルベンゼンスルホン酸のアルカリ金属塩等が挙げられる。
【００２６】
また、イオン交換基を有する樹脂としては、各種ジカルボン酸またはそのエステル形成性誘導体と、イオン交換基としてスルホン酸基を有する化合物とを共重合させた共重合ポリエステルなどが挙げられる。この時、ジカルボン酸成分としては、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、１，４―ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルスルホンジカルボン酸、もしくはこれらのエステル形成性誘導体を挙げることが出来る。また、スルホン酸塩基を有する化合物としては、例えば５−ナトリウムスルホイソフタル酸、５―アンモニウムスルホイソフタル酸、４−メチルアンモニウムスルホイソフタル酸、５−カリウムスルホイソフタル酸等のスルホン酸アルカリ金属塩またはスルホン酸アミン系化合物等が挙げられる。
分散剤を添加する場合は、フィルムを構成する樹脂全体に対して、分散剤の添加量が０．１〜１０質量部であることが好ましく、０．２〜５質量部であることがより好ましい。
【００２７】
本発明のフィルムは、厚さが１μｍ以上、５００μｍ以下であることが好ましい。厚さが１μｍ未満であると、二軸配向させる工程を経て製膜することが困難となったり、フィルムの耐電圧性が低下したりする。厚さが５００μｍを超えると、二軸配向させる工程を経て製膜することが困難となったり、耐電圧性の耐久性や、機械特性の耐久性が低下したりする。より好ましくは１μｍ以上、３５０μｍ以下であり、さらに好ましくは１μｍ以上５０μｍ以下である。厚さを上記範囲内とするための方法としては、溶融製膜法によってフィルムを製膜する場合を例にとると、口金から樹脂組成物のシートを押し出す際の樹脂組成物の吐出量を最適な量に調整したり、押し出したシートの延伸倍率を最適な倍率に調整したりするといった方法がある。
【００２８】
本発明のフィルムは、色調Ｌ値（Ｌ）が２５以下であることが好ましく、２０以下であることがより好ましく、１５以下であること更に好ましく、１０以下であることが特に好ましい。２５以下とすることでフィルムの漆黒性が高まり、外観が良くなる。
【００２９】
本発明のフィルムは、少なくとも一方の表面の算術平均粗さＳＲａが６０以下であり、かつ平均傾斜勾配ＳΔａ−１が０．０１０以下であることが好ましい。ＳＲａは、５０以下であることがより好ましく、４０以下となることが更に好ましい。ＳΔａ−１は、０．００５以下となることがより好ましい。算術平均粗さＳＲａは、表面粗さの程度を表す指標であり、その値が小さいと表面が平滑であることを表す。平均傾斜勾配ＳΔａ−１は、表面突起の中心面からの勾配の大きさの程度を表す指標であり、その値が大きいと表面に有する突起が急峻であることを表し、その値が小さいと表面に有する突起の凹凸がより滑らかであることを表す。算術平均粗さＳＲａと平均傾斜勾配ＳΔａ−１を前述の範囲とすることで、フィルム表面の平滑さを求めるような用途（粘着テープ用途や回路基板用途）にも使用できる。更にフィルム表面の平滑さを高める方法として、フィルムを複数層からなるフィルムにし、表面層を無粒子の樹脂層とする方法などが挙げられる。
【００３０】
本発明のフィルムを構成する樹脂としては、特に限定されないが、二軸配向させることができる樹脂であることが好ましい。具体例としては、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアリーレンスルフィド樹脂、ポリアリーレンオキシド樹脂、芳香族ポリエーテルケトン樹脂等が挙げられる。
【００３１】
上記例示した樹脂のうち、本発明のフィルムの耐電圧性を高める観点からは、本発明のフィルムを構成する樹脂が、ポリエステル樹脂を主たる成分とすることが好ましい。主たる構成成分と表現した場合、該構成成分が全構成成分中で占める割合が７０質量％以上であることを示す。また該構成成分が全構成成分中で占める割合は、８０質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることが更に好ましい。ここで、ポリエステル樹脂とは、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等を例示することができ、さらにこれらの共重合体であってもよい。これらポリエステル樹脂の中でもポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートがフィルムとしての特性が良好で好ましい。
【００３２】
本発明のフィルムは、本発明の効果を損なわない範囲において、各種フィラーを含有してもよい。フィラーとしては、金、銀、銅、白金、パラジウム、レニウム、バナジウム、オスミウム、コバルト、鉄、亜鉛、ルテニウム、プラセオジウム、クロム、ニッケル、アルミニウム、スズ、チタン、タンタル、ジルコニウム、アンチモン、インジウム、イットリウム、ランタニウム、ケイ素などの金属、酸化亜鉛、酸化チタン、酸化セシウム、酸化アンチモン、酸化スズ、インジウム・スズ酸化物、酸化イットリウム、酸化ランタニウム、酸化ジルコニウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素などの金属酸化物、フッ化リチウム、フッ化マグネシウム、フッ化アルミニウム、氷晶石などの金属フッ化物、リン酸カルシウムなどの金属リン酸塩、炭酸カルシウムなどの炭酸塩、硫酸バリウム、硫酸マグネシウムなどの硫酸塩、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化炭素などの窒化物、ワラストナイト、セピオライト、ゾノトライト、アルミノシリケートなどのケイ酸塩、チタン酸カリウム、チタン酸ストロンチウムなどのチタン酸塩、カーボンブラック、フラーレン、カーボンファイバー、カーボンナノチューブ、グラフェン、炭化ケイ素などの炭素系化合物等が挙げられる。これらのフィラーは、１種単独でも、２種以上を混合して使用してもよい。また、これらフィラーは、樹脂との親和性を高め、分散性を高める目的で、シランカップリング剤処理、金属蒸着、ポリマーのグラフト化、プラズマ処理、などといった表面処理によって表面改質したものを用いてもよい。
【００３３】
本発明のフィルムは、平均粒径が５００ｎｍ以下のナノ粒子を含有することが好ましい。特に１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下の平均粒径を持つナノ粒子を含有することにより、厚み方向の絶縁破壊進行の阻害を行うことができ、耐電圧向上に寄与させることが出来る。また耐傷性を向上させることもできる。ナノ粒子としては、厚み方向に対し粒子が延伸時に平行に配向し、厚み方向への絶縁破壊をより阻害することから、針状、ロッド状、板状または層状のナノ粒子がより好ましい。ナノ粒子の含有量としては、フィルム全体に対して１．０質量％以上１０．０質量％以下が好ましく、１．０質量％以上５．０質量％以下がより好ましい。ナノ粒子の含有量が１０．０質量％より大きいとボイドが多く形成され返って耐電圧性が低下したり、漆黒性が不十分したりする事があり、ナノ粒子の含有量が１．０質量％未満であると十分に耐電圧向上効果が発揮されないことがある。
【００３４】
次に、本発明のフィルムの製造方法について、その一例を説明するが、本発明は、かかる例のみに限定されるものではない。
【００３５】
本発明のフィルムの製造方法は、下記工程１および２をその順に含むものであることが好ましい。
【００３６】
（工程１）フィルムを構成する樹脂組成物を得る工程。
【００３７】
（工程２）工程１で得た樹脂組成物をシート状に成形した後、二軸方向に延伸し、厚さ１μｍ以上、５００μｍ以下のフィルムに加工する工程。
以下、工程１および２について、樹脂成分がポリエステル樹脂であり、前述した骨格を有する化合物が、添加剤の一部としてポリエステル樹脂中に添加される場合を例にとって詳細を説明する。
【００３８】
（工程１）
以下、本発明の二軸配向ポリエステルフィルムを構成する樹脂としてポリエステル樹脂を用いた例を示すが、本発明はかかる例により限定して解釈されるものではない。
【００３９】
ポリエステル樹脂は、ジカルボン酸構成成分、ジオール構成成分からエステル化反応またはエステル交換反応を経て重縮合反応を行うことで得られる。
【００４０】
本発明のフィルムに、縮合環構造を有する化合物や分散剤を含有させる場合は、重縮合反応段階で添加してもよく、重縮合反応後のポリエステル樹脂に添加してもよい。重縮合反応後のポリエステル樹脂に縮合環構造を有する化合物を含有させる方法としては、縮合環構造を有する化合物を、ポリエステル樹脂とともにベント式二軸押出機やタンデム型押出機を用いて溶融混練する方法が好ましい方法として挙げられる。縮合環構造を有する化合物を溶融混練する方法で添加する場合は、当該化合物の分散性を高めため、前述のイオン交換基を有する化合物などの分散剤も溶融混練時に添加することが好ましい。また、溶融混練の際、添加剤の分散性を高める目的で、ポリエステル樹脂を予め粉砕機で粉砕し、添加剤とブレンドした上で、押出機へ供給することが好ましい。
【００４１】
また、溶融混練の際、本発明のフィルムの特性を損なわない限りにおいて、各種フィラーや、熱安定剤、酸化防止剤、劣化防止剤、耐候剤、難燃剤、可塑剤、離型剤、滑剤、架橋助剤、消泡剤、レベリング剤、紫外線吸収剤、光安定剤、増粘剤、密着改良剤、つや消し剤などを添加してもよい。
【００４２】
なお、予めフィルム中に含有させたい濃度よりも高濃度に縮合環構造を有する化合物を含むマスターペレットを製造しておき、工程２で樹脂をシート化する際に、添加剤を含有しないポリエステル樹脂により希釈することで縮合環構造を有する化合物の濃度を所定の濃度とする方法が、延伸性、機械特性、耐熱性などの観点から好ましい。このとき、マスターペレット中の縮合環構造を有する化合物の濃度は５質量％以上５０質量％以下が好ましく、より好ましくは５質量％以上３０質量％以下である。５質量％に満たない場合、フィルムの延伸性や機械特性、耐熱性が低下する場合がある。また５０質量％を越える場合は、縮合環構造を有する化合物をマスターペレット中に均一に分散させるのが困難となる場合がある。分散剤を添加する場合も、このマスターペレット作製時に添加するのが分散の観点から好ましい。
【００４３】
（工程２）
上記工程１で得られた、樹脂組成物を、シート状に成形する工程を説明する。
【００４４】
シート化には、樹脂組成物を押出機内で加熱溶融し、口金を経て冷却したキャストドラム上にシート状に吐出する方法が好ましい。樹脂組成物は予め乾燥させることが好ましく、押出機での加熱溶融の際は窒素雰囲気下で溶融させることが好ましく、また、樹脂組成物を押出機へ供給してから、吐出されるまでの時間は短い程よい。時間の目安は３０分以下、より好ましくは１５分以下である。
【００４５】
また、複数の層からなるフィルムを作製する場合には、複数の樹脂を２台以上の押出機を用いて異なる流路から送り出し、積層装置に送り込んで積層する。積層装置としては、マルチマニホールドダイやフィードブロックやスタティックミキサー等を用いることができるが、高精度な積層を行うためには、複数の微細スリットを有する部材を少なくとも別個に２個以上含むフィードブロックを用いることが好ましい。このようにして所望の層構成に形成した溶融積層体を口金へと導き、上述と同様にシートを得る。
【００４６】
次に、上記で得られたシートを、加熱しながら二軸延伸する。二軸延伸する方法としては、長手方向と幅方向の延伸とを分離して行う逐次二軸延伸方法、長手方向と幅方向の延伸を同時に行う同時二軸延伸方法のどちらであっても構わない。延伸温度はシートのガラス転移温度Ｔｇ（℃）に対して、Ｔｇ以上、Ｔｇ＋２５℃以下の温度範囲であることが好ましい。
【００４７】
延伸倍率は、長手方向と幅方向それぞれ１．５倍以上５倍以下とする。より好ましくは２．０倍以上４倍以下である。また長手方向の延伸倍率と幅方向の延伸倍率をかけ合わせた面積延伸倍率は２倍以上２５倍以下、より好ましくは４倍以上１５倍以下である。面積倍率が２倍未満であると、得られるフィルムの機械強度や耐熱性が低下することがある。また面積延伸倍率が２５倍を越えると延伸時に破れを生じ易くなったり、フィルム中にミクロボイドが形成されやすくなり、耐電圧性が低下したりする場合がある。
【００４８】
延伸速度は、逐次二軸延伸の場合は長手方向が１００〜２５０００％／ｍｉｎ、幅方向が５０〜５０００％／ｍｉｎであることが好ましく、同時二軸延伸の場合は長手方向、幅方向ともに５０〜５０００％／ｍｉｎであることがより好ましい。
【００４９】
次に、平面性と寸法安定性を付与するために、シートのガラス転移温度Ｔｇ以上融点Ｔｍ未満の温度で１秒間以上３０秒間以下の熱処理を行い、均一に徐冷後、室温まで冷却する。また、上記熱処理中に、必要に応じて幅方向あるいは長手方向に３〜１２％の弛緩処理を施してもよい。
【００５０】
なお、本発明のフィルムに縮合環構造を有する化合物を含有させる方法としては、工程１で説明した溶融混練の際に添加剤として添加する方法の他にも、該骨格を含むモノマーを共重合させて、フィルムを構成する樹脂の主鎖骨格の一部として導入する方法や、該骨格を含まないフィルムを作製した後に、骨格を有する化合物を分散させた溶媒をフィルム中に含浸させて染色する方法など、いずれの方法であってもよい。
【００５１】
本発明のフィルムは、上述の工程により製造することができ、得られたフィルムは、高い耐電圧性と、高い可視光遮光性および高い赤外光透過性を有するものである。本発明のフィルムは、その特長を活かして銅貼り積層板、太陽電池用バックシート、粘着テープ、フレキシブルプリント基板、メンブレンスイッチ、面状発熱体、フラットケーブル、回転機用絶縁材料、磁気記録材料、コンデンサ用材料、自動車用材料、建築材料、感熱転写用材料、電池用材料など、電気絶縁性が求められる用途に電気絶縁材として好適に使用することができる。特に、高出力化や小型化の進行が著しい車載モーターや、高出力化が進む風力発電用発電機などの回転機、薄膜フィルムを誘電体として利用するフィルムコンデンサ、薄膜フィルムを基材として用いる粘着テープなどにおいては、電気絶縁材の薄膜性と耐電圧性の両立の要求が強く、特に好適に使用することができる。更に、高い可視光遮光性と高い赤外透過性も併せ持つため、赤外線の送信、受信を利用する電子機器の内部基板および外装に好適に使用することが出来る。
【００５２】
［特性の評価方法］
Ａ．フィルム厚み
先端が平坦で直径４ｍｍのダイヤルゲージ厚さ計（（株）ミツトヨ製）を用いてフィルムの厚さを測定した。なお、測定は場所を変えて１０回実施し、その平均値でもってフィルム厚み（μｍ）とした。
【００５３】
Ｂ．絶縁破壊電圧Ｐｄ
フィルムをサイズ２５ｃｍ×２５ｃｍの正方形に切り出し、２３℃、６５％ＲＨの室内で２４時間調湿した後、ＪＩＳ  Ｃ２１５１（２００６）に基づいて、交流絶縁破壊試験器  ＹＳＴ−２４３−５０Ｒ（ヤマヨ試験器社製）を用いて、昇圧速度１０００Ｖ／ｓｅｃの測定条件にて、絶縁破壊電圧（ｋＶ）を油中（ＪＸＴＧエネルギー（株）製  高圧絶縁油Ａ）で測定した。そして、絶縁破壊が起きて孔が開いた部分の周囲部分の厚さＴ（μｍ）を測定した。次に、得られた絶縁破壊電圧（ｋＶ）を、厚さＴ（μｍ）で除し、単位厚さあたりの絶縁破壊電圧（ｋＶ／ｍｍ）を算出した。測定は１０回実施し、その平均値でもって単位厚さあたりの絶縁破壊電圧Ｐｄ（ｋＶ／ｍｍ）とした。得られたＰｄを用いて、耐電圧性を以下の通り判定した。
Ｐｄが２４０ｋＶ／ｍｍ以上である：Ａ
Ｐｄが２４０ｋＶ／ｍｍ未満、１９０ｋＶ／ｍｍ以上である：Ｂ
Ｐｄが１９０ｋＶ／ｍｍ未満、１４０ｋＶ／ｍｍ以上である：Ｃ
Ｐｄが１４０ｋＶ／ｍｍ未満、９０ｋＶ／ｍｍ以上である：Ｄ
Ｐｄが９０ｋＶ／ｍｍ未満である：Ｅ
可視光遮光性はＡ〜Ｄが良好であり、その中でもＡが最も優れている。
【００５４】
Ｃ．分光特性
各フィルムについて、波長域４００〜６５０ｎｍおよび波長域１２５０ｎｍ〜２５００ｎｍの分光透過率を、紫外可視近赤外分光光度計Ｕ−４１００（（（株））日立ハイテクノロジーズ製）の分光光度計を用いて測定した。
【００５５】
Ｃ−ａ．可視光遮光性評価
上述の測定方法で測定された波長域４００〜６５０ｎｍの分光透過率の最大値Ｘｍａｘを用いて、可視光遮光性を以下の通り判定した。
Ｘｍａｘが５％以下である：Ａ
Ｘｍａｘが５％より大きく、１０％以下である：Ｂ
Ｘｍａｘが１０％より大きく、３０％以下である：Ｃ
Ｘｍａｘが３０％より大きく、５０％以下である：Ｄ
Ｘｍａｘが５０％より大きい：Ｅ
可視光遮光性はＡ〜Ｄが良好であり、その中でもＡが最も優れている。
【００５６】
Ｃ−ｂ．赤外光過性評価
上述の測定方法で測定された波長域１２５０〜２５００ｎｍの分光透過率の最小値Ｙｍｉｎを用いて、赤外光透過性を以下の通り判定した。
Ｙｍｉｎが７０％以上である：Ａ
Ｙｍｉｎが７０％未満、６０％以上である：Ｂ
Ｙｍｉｎが６０％未満、４０％以上である：Ｃ
Ｙｍｉｎが４０％未満、２０％以上である：Ｄ
Ｙｍｉｎが２０％未満：Ｅ
赤外光透過性はＡ〜Ｄが良好であり、その中でもＡが最も優れている。
【００５７】
Ｄ．漆黒感評価
ＪＩＳ−Ｚ−８７２２（２０００年）に基づき、分光測色計（コニカミノルタ（株）製ＣＭ−３６００）を用いて、フィルムの色調Ｌ値を反射法により測定した。測定条件は、光源をＤ６５、反射測定モード、試料測定径を８ｍｍφにて測定しまた、標準合せは、付属の標準白色板を用いた。測定は任意の箇所からフィルムの長手方向、および幅方向の直線上に５ｃｍ離れた箇所を選択して行い、計３回の平均値を色調Ｌ値とした。なお、方向性が不明な場合や概念が無い場合は任意の直線上と、その垂直方向の直線上の測定を実施した。得られた色調Ｌ値に応じて、漆黒感を以下の通り判定した。
色調Ｌ値が１０以下である：Ａ
色調Ｌ値が１０より大きく、１５以下である：Ｂ
色調Ｌ値が１５より大きく、２０以下である：Ｃ
色調Ｌ値が２０より大きく、２５以下である：Ｄ
色調Ｌ値が２５より大きい：Ｅ
漆黒感はＡ〜Ｄが良好であり、その中でもＡが最も優れている。
【００５８】
Ｅ．算術平均粗さＳＲａ、平均傾斜勾配ＳΔａ
ＪＩＳ−Ｂ０６０１（１９９４年）に基づき、下記測定条件を用いてフィルムの表面形態を測定した。なお、方向性が不明な場合や概念が無い場合は任意の直線上と、その垂直方向の直線上の測定を実施した。得られた表面のプロファイル曲線を、下記解析条件を用いて加工した後、メニューバーの解析タブ中の「３Ｄ粗さパラメータ」より、算術平均粗さＳＲａおよび平均傾斜勾配ＳΔａを選択、リスト形式で出力することでそれらの値を求めることができる。なお、平均傾斜勾配についてはＳΔａ−１およびＳΔａ−２の２種類があるが、ここでは粗さ曲面の中心面上に直行座標軸Ｘ、Ｙ軸を置き中心面に直交する軸をＺ軸とし、粗さ曲面をｆ（ｘ，ｙ）、基準面の大きさをＬｘ、Ｌｙとしたとき下記式（１）で求められるＳΔａ−１を平均傾斜勾配ＳΔａとして使用した。
【００５９】
【数１】
2020132864.tif 000004
【００６０】
（測定条件）
・測定装置：３次元微細形状測定器（型式ＥＴ−４０００Ａ）（株）小坂研究所製
・触針：先端半径０．５μｍＲ、径２μｍ、ダイヤモンド製
・針圧：１００μＮ
・測定方向：フィルム幅方向
・Ｘ軸（フィルム幅方向）測定長さ：０．５ｍｍ
・Ｙ軸（フィルム長手方向）測定長さ：０．５ｍｍ
・Ｘ軸送り速さ：０．２ｍｍ／ｓ（測定速度）
・Ｙ軸送りピッチ：１０μｍ（測定間隔）
・Ｙ軸ライン数：５１本（測定本数）
・Ｚ軸測定倍率：２０，０００倍（縦倍率）
（解析条件）
・解析機器：３次元表面粗さ解析システム（型式ＴＤＡ−３１）
・フィルタ方式：ガウシアン空間型
・レベリング：あり、全領域（傾斜補正）
・低域カットオフ：０．２００ｍｍ（うねりカットオフ値）
・低域予備長さ：λｃ×０．５
・低域カットオフ推奨領域：波長長さの１／５
・高域カットオフ：Ｒ＋Ｗｍｍ（粗さカットオフ値）
・高域予備長さ：なし
Ｆ．縮合環構造を有する化合物の有無
測定試料について、ＮＭＲ法を用いて組成分析を行い、縮合環構造に由来する特性ピークが観察されるかどうか確認した。
【００６１】
Ｇ．スルホン酸基あるいはスルホン酸塩基を有する化合物の有無
スルホン酸基あるいはスルホン酸塩基を有する化合物の有無を次のようにして確認した。
測定試料をヘキサフルオロイソプロパノール（ＨＦＩＰ）やＨＦＩＰとクロロホルムを混合した溶媒に溶解させたものを１Ｈ−ＮＭＲおよび１３Ｃ−ＮＭＲにて測定する。次に、溶媒に溶解させた試料をアルカリにより加水分解させた後、液体クロマトグラフィー質量分析に供してスルホン酸基あるいはスルホン酸塩基の構造を特定し、スルホン酸基あるいはスルホン酸塩基を有する化合物の有無を確認した。
【００６２】
Ｈ．耐傷性
ＪＩＳ Ｋ ５６００−５−４：１９９９（塗料一般試験方法−塗膜の機械的性質−引っかき硬度（鉛筆法））に準じて、フィルム表面に各種硬度の鉛筆を押し付けて動かした。ただし、鉛筆を押し付ける角度はフィルムの表面に対して角度９０°とし、また押し付ける荷重は１ｋｇとした。鉛筆での引っかきにより傷が発生したときの鉛筆の硬さで示す鉛筆硬度を用いて以下の基準で評価し、Ｃ以上を合格とした。
Ａ：３Ｂ以上。
Ｂ：４Ｂ以上。
Ｃ：５Ｂ以上。
Ｄ：６Ｂ以下。
【実施例】
【００６３】
以下、本発明について実施例を挙げて説明するが、本発明は必ずしもこれらに限定されるものではない。
【００６４】
（原料）
・ポリエステル
ポリエステル−１：酸成分としてテレフタル酸ジメチルを、ジオール成分としてエチレングリコールを用い、酸化ゲルマニウムを得られるポリエステルペレットに対してゲルマニウム原子換算で３００ｐｐｍとなるように添加し、重縮合反応を行い、固有粘度０．７のポリエチレンテレフタレートペレットを得た。
ポリエステル−２：酸成分として２，６−ナフタレンジカルボン酸を、ジオール成分として１，２−エタンジオールを用いて重縮合反応を行い、固有粘度０．６５のポリエチレンナフタレートペレットを得た。（ＰＥＮ）
・ポリアリーレンスルフィド
ポリフェニレンスルフィド−１：硫化ナトリウム９水塩と酢酸ナトリウムとをオートクレーブ内で脱水反応させた後、ｐ−ジクロロベンゼンを添加して重合反応させ、重量平均分子量８万のポリフェニレンスルフィドペレットを得た。
【００６５】
・添加物
添加物−１：フェナジン骨格を有するニグロシン系黒色染料ＮＵＢＩＡＮ  ＢＬＡＣＫ  ＰＣ−０８７０（オリヱント化学工業（株）製）を用いた。
添加物−２：ペリレン骨格を有する黒色顔料Ｐａｌｉｏｇｅｎ  Ｂｌａｃｋ  Ｓ  ００８４（ＢＡＳＦカラー＆エフェクトジャパン（株）製）を用いた。
添加物−３：ファーネス法によって製造されたカーボンブラック＃３０３０Ｂ（三菱化学（株）製）を用いた。
添加物−４：酸成分としてテレフタル酸ジメチル、ジオール成分として５−ナトリウムスルホイソフタル酸ジメチルおよびエチレングリコール、そして数平均分子量１０００のポリエチレングリコールを用いて重縮合反応を行い、５−ナトリウムスルホイソフタル酸ジメチルを６モル％共重合したポリエチレンテレフタレートペレットを用いた。
【００６６】
・ナノ粒子
ナノ粒子−１：酸化アルミニウムの水分散液（酸化アルミニウム５０質量％含有、平均粒径４０ｎｍ）を用いた。
【００６７】
・マスターペレット
ＭＢ−１：同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を２７５℃に加熱し、ポリエステル−１を９０質量部、添加物−１を１０質量部、供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングしてマスターペレット（ＭＢ−１）を作製した。
【００６８】
ＭＢ−２：同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を２７５℃に加熱し、ポリエステル−１を９０質量部、添加物−２を１０質量部、供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングしてマスターペレット（ＭＢ−２）を作製した。
【００６９】
ＭＢ−３：同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を２７５℃に加熱し、ポリエステル−１を９０質量部、添加物−３を１０質量部、供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングしてマスターペレット（ＭＢ−３）を作製した。
【００７０】
ＭＢ−４：同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を３００℃に加熱し、ポリエステル−２を９０質量部、添加物−１を１０質量部、供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングしてマスターペレット（ＭＢ−４）を作製した。
【００７１】
ＭＢ−５：同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を３１０℃に加熱し、ポリフェニレンスルフィド−１を９０質量部、添加物−１を１０質量部、供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングしてマスターペレット（ＭＢ−５）を作製した。
【００７２】
ＭＢ−６：同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を２７５℃に加熱し、ポリエステル−１を７０質量部、添加物−１を１０質量部、添加物−４を２０質量部供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングしてマスターペレット（ＭＢ−６）を作製した。
【００７３】
ＭＢ−７：同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を２７５℃に加熱し、ポリエステル−１を７０質量部、添加物−２を１０質量部、添加物−４を２０質量部供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングしてマスターペレット（ＭＢ−７）を作製した。
【００７４】
ＭＢ−８：同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を２７５℃に加熱し、ポリエステル−１を７８質量部、添加物−４を２２質量部供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングしてマスターペレット（ＭＢ−８）を作製した。
【００７５】
ＭＢ−９：同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を２７５℃に加熱し、ポリエステル−１を６２質量部、添加物−４を１８質量部、金属ナノ粒子−１を２０質量部、供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングしてマスターペレット（ＭＢ−９）を作製した。
【００７６】
（実施例１）
ＭＢ−１を５質量部、ポリエステル−１を９５質量部の割合で２種類の原料を混合し、１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後に押出機に供給し、窒素雰囲気下、２８０℃の温度で溶融させ、Ｔダイ口金に導入した。次いで、Ｔダイ口金内より、シート状に押出して溶融シートとし、該溶融シートを、表面温度２５℃に保たれたドラム上に静電印加法で密着冷却固化させて未延伸のシート状フィルムを得た。
【００７７】
続いて、該未配向フィルムを７５℃の温度に加熱したロール群で予熱した後、８５℃の温度の加熱ロールを用いて長手方向（縦方向）に３．５倍延伸を行い、２５℃の温度のロール群で冷却して一軸配向フィルムを得た。得られた一軸配向フィルムの両端をクリップで把持しながらテンター内の８５℃の温度の予熱ゾーンに導き、引き続き連続的に９５℃の温度の加熱ゾーンで長手方向に直角な方向（幅方向）に３．５倍延伸した。引き続いて、テンター内の熱処理ゾーン１で２２０℃の温度で２０秒間の熱処理を施し、さらに熱処理ゾーン２で１５０℃の熱処理を行った。なお、熱処理に際し、熱処理ゾーン１−熱処理ゾーン２間で４％の弛緩処理を行った。次いで、均一に徐冷後、巻き取って、厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表１に示す。
【００７８】
（実施例２）
ＭＢ−１を１０質量部、ポリエステル−１を９０質量部の割合で２種類の原料を混合した以外は、実施例１と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表１に示す。
【００７９】
（実施例３）
ＭＢ−１を２０質量部、ポリエステル−１を８０質量部の割合で２種類の原料を混合した以外は、実施例１と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表１に示す。
【００８０】
（実施例４）
最終的に得られるフィルムの厚さを１５μｍに調整した以外は、実施例３と同様にして厚さ１５μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表１に示す。
【００８１】
（実施例５）
最終的に得られるフィルムの厚さを５０μｍに調整した以外は、実施例３と同様にして厚さ５０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表１に示す。
【００８２】
（実施例６）
最終的に得られるフィルムの厚さを７０μｍに調整した以外は、実施例３と同様にして厚さ７０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表１に示す。
【００８３】
（実施例７）
ＭＢ−１の代わりにＭＢ−２を用いた以外は、実施例２と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表１に示す。
【００８４】
（実施例８）
ポリエステル−１の代わりにポリエステル−２を、ＭＢ−１の代わりにＭＢ−４をそれぞれ用いた以外は、実施例２と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表１に示す。
【００８５】
（実施例９）
ポリエステル−１の代わりにポリフェニレンスルフィド−１を、ＭＢ−１の代わりにＭＢ−５をそれぞれ用いた以外は、実施例２と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表１に示す。
【００８６】
（実施例１０）
ＭＢ−１を１０質量部、ポリエステル−１を９０質量部の割合で２種類の原料を混合し、１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後に押出機に供給し、窒素雰囲気下、２８０℃の温度で溶融させ、Ｔダイ口金に導入した。次いで、Ｔダイ口金内より、シート状に押出して溶融シートとし、該溶融シートを、表面温度２５℃に保たれたドラム上に静電印加法で密着冷却固化させて未延伸のシート状フィルムを得た。
【００８７】
続いて、該未配向フィルムを７５℃の温度に加熱したロール群で予熱した後、８５℃の温度の加熱ロールを用いて長手方向（縦方向）に３．５倍延伸を行い、２５℃の温度のロール群で冷却して一軸配向フィルムを得た。次いで、均一に徐冷後、巻き取り、厚さが３０μｍの一軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表１に示す。フィルム厚みの調整は、押出量などを調整することにより行った。
【００８８】
（実施例１１）
ＭＢ−１を１０質量部、ポリエステル−１を９０質量部の割合で２種類の原料を混合し、１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後に押出機に供給し、窒素雰囲気下、２８０℃の温度で溶融させ、Ｔダイ口金に導入した。次いで、Ｔダイ口金内より、シート状に押出して溶融シートとし、該溶融シートを、表面温度２５℃に保たれたドラム上に静電印加法で密着冷却固化させて、厚さが３０μｍの未延伸のシート状フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。フィルム厚みの調整は、押出量などを調整することにより行った。
【００８９】
（実施例１２）
ＭＢ−１の代わりにＭＢ−６を用いた以外は、実施例１と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。
【００９０】
（実施例１３）
ＭＢ−１の代わりにＭＢ−６を用いた以外は、実施例２と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。
【００９１】
（実施例１４）
最終的に得られるフィルムの厚さを１５μｍに調整した以外は、実施例１３と同様にして厚さ１５μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。
【００９２】
（実施例１５）
最終的に得られるフィルムの厚さを５０μｍに調整した以外は、実施例１３と同様にして厚さ５０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。
【００９３】
（実施例１６）
ＭＢ−１の代わりにＭＢ−６を用いた以外は、実施例３と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。
【００９４】
（実施例１７）
最終的に得られるフィルムの厚さを１５μｍに調整した以外は、実施例１６と同様にして厚さ１５μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。
【００９５】
（実施例１８）
最終的に得られるフィルムの厚さを５０μｍに調整した以外は、実施例１６と同様にして厚さ５０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。
【００９６】
（実施例１９）
最終的に得られるフィルムの厚さを７０μｍに調整した以外は、実施例１６と同様にして厚さ７０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。
【００９７】
（実施例２０）
ＭＢ−１の代わりにＭＢ−７を用いた以外は、実施例２と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。
【００９８】
（実施例２１）
ＭＢ−６を１０質量部、ポリエステル−１を９０質量部の割合で２種類の原料を混合し、１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後に押出機に供給し、窒素雰囲気下、２８０℃の温度で溶融させ、Ｔダイ口金に導入した。次いで、Ｔダイ口金内より、シート状に押出して溶融シートとし、該溶融シートを、表面温度２５℃に保たれたドラム上に静電印加法で密着冷却固化させて未延伸のシート状フィルムを得た。
【００９９】
続いて、該未配向フィルムを７５℃の温度に加熱したロール群で予熱した後、８５℃の温度の加熱ロールを用いて長手方向（縦方向）に３．５倍延伸を行い、２５℃の温度のロール群で冷却して一軸配向フィルムを得た。次いで、均一に徐冷後、巻き取り、厚さが３０μｍの１軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。フィルム厚みの調整は、押出量などを調整することにより行った。
【０１００】
（実施例２２）
ＭＢ−９を１０質量部、ポリエステル−１を９０質量部の割合で２種類の原料を混合した以外は、実施例１と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。
【０１０１】
（実施例２３）
ＭＢ−９を５０質量部、ポリエステル−１を５０質量部の割合で２種類の原料を混合した以外は、実施例１と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。
【０１０２】
（実施例２４）
ＭＢ−９のみを原料として用いた以外は、実施例１と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表２に示す。
【０１０３】
（比較例１）
ポリエステル−１のみを原料として押出機に供給した以外は、実施例１と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表３に示す。
【０１０４】
（比較例２）
ポリエステル−２のみを原料として押出機に供給した以外は、実施例１と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表３に示す。
【０１０５】
（比較例３）
ポリフェニレンスルフィド−１のみを原料として押出機に供給した以外は、実施例１と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表３に示す。
【０１０６】
（比較例４）
ＭＢ−１の代わりにＭＢ−８を用いた以外は、実施例２と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表３に示す。
【０１０７】
（比較例５）
ＭＢ−１の代わりにＭＢ−３を用いた以外は、実施例２と同様にして厚さ３０μｍの二軸配向フィルムを得た。得られたフィルムの特性を評価した結果を表３に示す。
【０１０８】
【表１】
2020132864.tif 000005
【０１０９】
【表２】
2020132864.tif 000006
【０１１０】
【表３】
2020132864.tif 000007