【事件の表示】
　特許第６６７３５１１号発明「固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体およびその製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６６７３５１１号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１−４〕について訂正することを認める。
　特許第６６７３５１１号の請求項１〜３に係る特許を維持する。
　特許第６６７３５１１号の請求項４についての特許異議申立を却下する。
【理　由】
第１　手続の経緯 
　特許第６６７３５１１号（以下、「本件特許」という。）の請求項１〜４に係る特許についての出願は、平成３１年３月１９日の出願であって、令和２年３月９日付けでその特許権の設定登録がなされ、同年３月２５日に特許掲載公報が発行された。
　本件は、その後、その特許について、同年９月２５日に特許異議申立人安藤宏（以下、「申立人」という。）より請求項１〜４（全請求項）に対して特許異議の申立てがなされ、同年１１月３０日付けで取消理由（以下、「取消理由」という。）が通知され、これに対して、令和３年２月１７日に特許権者より意見書が提出されるとともに訂正請求（以下、「本件訂正請求」という。）がなされ、同年４月１９日に本件訂正請求に係る訂正（以下、「本件訂正」という。）について、申立人から意見書が提出されたものである。
第２　訂正請求について 
１　訂正の趣旨、及び、訂正の内容
　本件訂正請求は、特許第６６７３５１１号の特許請求の範囲を、本件訂正請求に係る訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１〜４について訂正することを求めるものであり、その訂正の内容は以下のとおりである。
　なお、訂正箇所には、当審で下線を付した。
  
（１）訂正事項１
　請求項１の「下記一般式：
　　Ａ１１−ｘＡ２ｘＢＯ３−δ
（ただし、元素Ａ１はＬａおよびＳｍよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Ａ２はＣａ、ＳｒおよびＢａよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素ＢはＭｎ、Ｆｅ、ＣｏおよびＮｉよりなる群から選択される少なくとも一種であり、０＜ｘ＜１、δは酸素欠損量である。）
で表されるペロブスカイト型単相の結晶構造を有する金属複合酸化物の粉体であって、
　前記粉体を加圧成形して得られる成型体の断面を倍率５００倍で観察し、エネルギー分散型Ｘ線分析法により前記元素Ｂの特性Ｘ線の強度を測定したとき、前記特性Ｘ線の最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数が５以下であり、
　前記成型体は、前記粉体２ｇおよび濃度１０質量％のポリビニルアルコール水溶液０．４ｇを混合および乾燥して得られる造粒粉体０．５ｇを、１０ｍｍ×５ｍｍの矩形金型に充填し、成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる、固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体。」を
「下記一般式：
　　Ａ１１−ｘＡ２ｘＢＯ３−δ
（ただし、元素Ａ１はＬａおよびＳｍよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Ａ２はＣａ、ＳｒおよびＢａよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Ｂは
Ｍｎで
で表されるペロブスカイト型単相の結晶構造を有する金属複合酸化物の粉体であって、
　
前記粉体の平均粒子径は、１０μｍ以上、３５μｍ以下であり、
　前記粉体を加圧成形して得られる成型体の断面を倍率５００倍で観察し
て１８０μｍ×２４０μｍの観察視野を決定し、前記観察視野において
Ｋα
、前記特性Ｘ線Ｋαの強度に基づいて前記観察視野の１２８×９６画素のマッピング画像を取得したときに、前記マッピング画像において
Ｋα
前記
　前記成型体は、前記粉体２ｇおよび濃度１０質量％のポリビニルアルコール水溶液０．４ｇを混合および乾燥して得られる造粒粉体０．５ｇを、１０ｍｍ×５ｍｍの矩形金型に充填し、成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる、固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体。」と訂正する。
（２）訂正事項２
　請求項２の「前記元素Ａ１はＬａを含み、
　前記元素Ａ２はＳｒを含み、
　前記元素ＢはＭｎを含む、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体。」を
「前記元素Ａ１はＬａを含み、
　前記元素Ａ２はＳｒを
含む
（３）訂正事項３
　請求項４を削除する。
２　当審の判断  
２−１　訂正の目的、特許請求の範囲の実質上の拡張又は変更の存否、及び、新規事項追加の有無
（１）訂正事項１
　訂正事項１は、本件訂正前の請求項１の「元素ＢはＭｎ、Ｆｅ、ＣｏおよびＮｉよりなる群から選択される少なくとも一種であ」るとの発明特定事項を、「元素ＢはＭｎであ」るとする（訂正事項１−１）とともに、本件訂正前の請求項４の発明特定事項を請求項１に繰り入れ（訂正事項１−２）、さらに、本件の願書に添付された明細書（以下、「本件明細書」という。）の【００１８】〜【００２０】を根拠として、本件訂正前の請求項１の「粉体を加圧成形して得られる成型体の断面を倍率５００倍で観察し、エネルギー分散型Ｘ線分析法により前記元素Ｂの特性Ｘ線の強度を測定したとき、前記特性Ｘ線の最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数が５以下であ」るとの発明特定事項を、「粉体を加圧成形して得られる成型体の断面を倍率５００倍で観察して１８０μｍ×２４０μｍの観察視野を決定し、前記観察視野においてエネルギー分散型Ｘ線分析法により前記元素Ｂの特性Ｘ線Ｋαの強度を測定し、前記特性Ｘ線Ｋαの強度に基づいて前記観察視野の１２８×９６画素のマッピング画像を取得したときに、前記マッピング画像において、前記特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数が５以下であ」るとする（訂正事項１−３）ものであり、「特許請求の範囲の減縮」及び「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものには該当しないし、願書に添付された明細書、特許請求の範囲又は図面（以下、「本件明細書等」という。）に記載された範囲内の訂正である。
（２）訂正事項２
　訂正事項２は、請求項1の訂正である、上記（１）の訂正事項１−１において「元素ＢはＭｎであ」るとしたことに伴い、本件訂正前の請求項１を引用する請求項２の「元素ＢはＭｎを含む」との発明特定事項を削除するものであるから、「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載された範囲内の訂正である。
（３）訂正事項３
　訂正事項３は、請求項４を削除するものであるから、「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、または変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載された範囲内の訂正である。
２−２　一群の請求項について
　本件訂正前の請求項２〜４は、請求項１を引用するものであり、訂正された請求項１に連動して訂正されるから、本件訂正前の請求項１〜４は一群の請求項である。
　そして、本件訂正請求は、上記一群の請求項ごとに訂正の請求をするものであるから、特許法第１２０条の５第４項の規定に適合するものである。
　また、本件訂正は、特定の請求項に係る訂正事項について別の訂正単位とする求めがないから、本件訂正請求は、訂正後の請求項〔１〜４〕を訂正単位とする訂正の請求をするものである。
２−３　独立特許要件について
　本件訂正請求に係る請求項はいずれも特許異議の申立てがなされているので、特許出願の際独立して特許を受けることができるものでなければならないとの、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定は適用されない。
３　訂正請求についてのむすび 
　以上のとおりであるから、令和３年２月１７日に特許権者が行った訂正請求による訂正は、特許法第１２０条の５第２項第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するので、訂正後の請求項〔１〜４〕についての訂正を認める。
第３　特許異議の申立てについて
１　本件発明
　令和３年２月１７日に特許権者が行った請求項１〜４についての訂正は、上記第２で検討したとおり適法なものであるから、本件特許の特許請求の範囲の請求項１〜４に係る発明（以下、請求項番号に応じて、それぞれ「本件発明１」〜「本件発明４」という。また、これらの発明をまとめて「本件発明」という。）は、本件訂正請求に係る訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項１〜４に記載された、次の事項により特定されるとおりのものである。
「【請求項１】
　下記一般式：
　　Ａ１１−ｘＡ２ｘＢＯ３−δ
（ただし、元素Ａ１はＬａおよびＳｍよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Ａ２はＣａ、ＳｒおよびＢａよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素ＢはＭｎであり、０＜ｘ＜１、δは酸素欠損量である。）
で表されるペロブスカイト型単相の結晶構造を有する金属複合酸化物の粉体であって、
　前記粉体の平均粒子径は、１０μｍ以上、３５μｍ以下であり、
　前記粉体を加圧成形して得られる成型体の断面を倍率５００倍で観察して１８０μｍ×２４０μｍの観察視野を決定し、前記観察視野においてエネルギー分散型Ｘ線分析法により前記元素Ｂの特性Ｘ線Ｋαの強度を測定し、前記特性Ｘ線Ｋαの強度に基づいて前記観察視野の１２８×９６画素のマッピング画像を取得したときに、前記マッピング画像において、前記特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数が５以下であり、
　前記成型体は、前記粉体２ｇおよび濃度１０質量％のポリビニルアルコール水溶液０．４ｇを混合および乾燥して得られる造粒粉体０．５ｇを、１０ｍｍ×５ｍｍの矩形金型に充填し、成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる、固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体。
【請求項２】
　前記元素Ａ１はＬａを含み、
　前記元素Ａ２はＳｒを含む、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体。
【請求項３】
　前記粉体のＢＥＴ法に基づく比表面積は、０．０５ｍ２／ｇ以上、０．３ｍ２／ｇ以下である、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体。
【請求項４】
（削除）」
２　取消理由の概要
２−１　特許法第３６条第６項第１号について
　本件特許は、その特許請求の範囲の請求項１〜４に係る発明が金属複合酸化物の導電率が低下する発明、すなわち、本件発明の解決しようとする課題を解決し得ない発明を含むものであるから、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである（特許異議申立書第４３頁第４行〜第４４頁第１５行、第４６頁第２〜２０行（特許法第３６条第６項第２号として申立））。
２−２　特許法第３６条第６項第２号について
　本件特許は、その特許請求の範囲の次の点が明確でないため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである。
（１）請求項１の「領域の個数」について（特許異議申立書第４６頁第２１行〜２８行）
（２）請求項１の「観察視野」の大きさと位置（第４６頁最終行〜第４７頁第１５行、同頁第２４〜２７行）
３　上記２以外の特許異議の申立ての理由の概要 
３−１　特許法第２９条第１項第３号及び同条第２項について（特許異議申立書第３０頁第１７行〜第４３頁第１行）
　申立人は、特許法第２９条第１項第３号及び同条第２項についての異議申立理由として、次の証拠を挙げた上で、下記（１）及び（２）の異議申立理由を主張している。
（証拠方法）
甲第１号証：特開２０１８−３７１５８号公報
甲第２号証：特開２０１３−１９１５６９号公報
甲第３号証：特開２０１５−４１５９７号公報
（以下、「甲第１号証」〜「甲第３号証」をそれぞれ「甲１」〜「甲３」という。）
（１）本件特許の下記の請求項に係る発明は、本件特許の出願前日本国内または外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明であって、特許法第２９条第１項第３号に該当し、特許を受けることができないから、その発明に係る特許は取り消されるべきものである。
（２）本件特許の下記の請求項に係る発明は、本件特許の出願前日本国内または外国において頒布された下記の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないから、その発明に係る特許は取り消されるべきものである。
・請求項１について
　理由（１）及び（２）
　刊行物：甲１
・請求項２〜４について
　理由（２）
　刊行物：甲１
・請求項１について
　理由（１）及び（２）
　刊行物：甲２
・請求項２について
　理由（２）
　刊行物：甲２
・請求項１〜４について
　理由（２）
　刊行物：甲３
３−２　特許法第３６条第６項第１号について
　請求項３に、比表面積が特定され、請求項４に、平均粒子径が特定されているものの、請求項１に、比表面積、粒子径、粒子径分布が特定されておらず、本件特許は、請求項１〜４に係る発明が本件発明の解決しようとする課題を解決し得ない発明を含むものであるから、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである（特許異議申立書第４４頁第１６行〜第４５頁最後から３行）。
３−３　特許法第３６条第６項第２号について
　本件特許は、その特許請求の範囲の次の点が明確でないため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである。
（１）請求項１の「成形体」の密度（特許異議申立書第４７頁第１６〜２３行）。
（２）請求項３の「粉体のＢＥＴ法に基づく比表面積」（特許異議申立書第４７頁最後から３行〜第４８頁第１行）。
３−４　特許法第３６条第４項第１号について
　本件明細書の発明の詳細な説明には、請求項１の「粉体を加圧成形して得られる成型体の断面を倍率５００倍で観察して１８０μｍ×２４０μｍの観察視野を決定し、前記観察視野においてエネルギー分散型Ｘ線分析法により前記元素Ｂの特性Ｘ線Ｋαの強度を測定し、前記特性Ｘ線Ｋαの強度に基づいて前記観察視野の１２８×９６画素のマッピング画像を取得したときに、前記マッピング画像において、前記特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数が５以下であ」るとの発明特定事項について、「観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数」が０または１の製造条件が記載されていないから、本件特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである（特許異議申立書第４８頁第２〜１５行）。
４　本件明細書の記載
　本件明細書には、次の記載がある。
「【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
  特許文献１〜４に記載された金属複合酸化物を用いても、高い電気伝導度と高い開気孔率とを両立する空気極を得ることは困難である。」
「【００１２】
  ところで、結晶構造の解析には、通常、Ｘ線回折法が用いられる。Ｘ線回折法によって、ペロブスカイト型の結晶構造を有する相（以下、ペロブスカイト相と称する場合がある。）のみで構成される金属複合酸化物であると評価される場合であっても、電子顕微鏡を
用いて微細に分析すると、金属複合酸化物には、遷移金属を含み、ペロブスカイト相以外の結晶構造を有する領域（以下、非ペロブスカイト領域と称する場合がある。）が確認できる場合がある。例えば、遷移金属元素としてマンガン（Ｍｎ）を含む原料が用いられる場合、金属複合酸化物には、ペロブスカイト相とともに、酸化マンガンによるスピネル型の結晶からなる領域が存在し得る。これは、複数の原料（金属化合物）を混合し焼成して金属複合酸化物を作製する工程で、遷移金属を含む原料の一部がペロブスカイト相の生成に寄与せずに、非ペロブスカイト領域を生成するためである。金属複合酸化物の導電率の低下は、このようなＢサイトに入り得る遷移金属（元素Ｂ）を含む非ペロブスカイト領域が、金属複合酸化物粉体中にある程度の領域を占めて偏在していることに起因することが判明した。
【００１３】
  本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体（以下、空気極用粉体と称す場合がある。）は、電子顕微鏡を用いた分析によっても、偏在が確認できない程度に、非ペロブスカイト領域が均一に分散されている。」
「【００１５】
　空気極用粉体がペロブスカイト型単相の結晶構造を有するとは、Ｘ線回折チャートにおいて、ペロブスカイトの結晶相に由来するピーク以外のピークが観測されないことを意味する。ピークが観測されないとは、典型的には、ペロブスカイトの結晶相に由来するピーク以外のピークの強度が、Ｘ線回折の検出限界以下であることをいう。
【００１６】
　元素Ｂを含む非ペロブスカイト領域の分布は、空気極用粉体を加圧成形して得られる成型体の断面に対して、電子顕微鏡を用いた元素分析を行うことにより確認できる。具体的には、以下の通りである。
【００１７】
　空気極用粉体２ｇおよびポリビニルアルコール水溶液（濃度：１０質量％）０．４ｇを秤量して、乳鉢で混合する。続いて、箱型乾燥機にて１１０℃で１時間静置して水分を蒸発させ、目開き１５０μｍの篩に通して造粒粉体を得る。得られた造粒粉体０．５ｇを、１０ｍｍ×５ｍｍの矩形金型に充填し、成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して、成型体を得る。このとき、成型体の密度は、３．５ｇ／ｃｍ３以上、４．５ｇ／ｃｍ３以下であることが望ましい。成型体の密度がこの範囲であると、走査型電子顕微鏡を用いた観察視野内に十分な数の空気極用粉体を含むことができるとともに、過度な圧縮が抑制されて、粉体の形状が維持される。
【００１８】
　得られた成型体をクロスセクションポリッシャ（例えば、日本電子（株）製、ＳＭ−０９０１０）にて、電圧５．０ｋＶで２０時間、Ａｒイオンエッチング加工して、試料の断面を露出させる。露出した断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて倍率５００倍で観察して、観察視野（１８０μｍ×２４０μｍの領域）を決定する。この観察視野において、エネルギー分散型Ｘ線検出器（例えば、オックスフォード社製、ＩＮＣＡ  Ｘ−ｓｉｇｈｔ）を用いて、以下に示す条件で、元素Ｂの特性Ｘ線Ｋαの強度に基づいて明暗が強調されたマッピング画像を取得する。
【００１９】
    加速電圧：１５ｋＶ
    プロセスタイム：４
    デッドタイム：３０〜４０％
    解像度：１２８×９６画素
    スキャン回数：１０回
【００２０】
  取得したマッピング画像において、最大強度の５０％以上の強度を有する画素Ｐａと、５０％未満の強度を有する画素Ｐｂとを区分けして、二値化されたマッピング画像を取得する。二値化されたマッピング画像において、画素Ｐａが辺を共有しながら５個以上連なっている領域Ｒを決定する。観察視野の０．０４％の面積割合は、１２８×９６画素のマッピング画像における５画素分に相当する。観察視野内において、上記の領域Ｒが５個以上ある場合、元素Ｂが偏在していると定義する。
【００２１】
  ペロブスカイト相の生成に寄与しない元素Ｂが偏在せずに微分散していることにより、導電率が向上する。よって、単位セル当たりの発電性能が向上する。さらに、高温下におけるペロブスカイト相の安定性が高まる。そのため、燃料電池セルの耐久性向上が期待できる。」
「【００２６】
　空気極用粉体の比表面積は特に限定されないが、空気極用粉体のＢＥＴ法に基づく比表面積（ＢＥＴ比表面積）は、０．０５ｍ２／ｇ以上、０．３ｍ２／ｇ以下であることが好ましい。空気極用粉体の比表面積が０．０５ｍ２／ｇ未満の場合、空気極を形成するために熱処理される際、焼結が進行し難くなって、電極としての強度が不足する場合がある。空気極用粉体のＢＥＴ比表面積は、より好ましくは０．０７ｍ２／ｇ以上であり、さらに好ましくは０．０９ｍ２／ｇ以上である。また、空気極用粉体の比表面積が０．３ｍ２／ｇを超える場合、空気極を形成するために熱処理される際、焼結が過剰に進行する場合がある。そのため、得られる空気極の開気孔率が低くなり易く、空気の拡散性が不十分となる場合がある。空気極用粉体のＢＥＴ比表面積は、より好ましくは０．２５ｍ２／ｇ以下であり、さらに好ましくは０．２０ｍ２／ｇ以下である。ＢＥＴ比表面積は、ＪＩＳ  Ｚ  ８８３０：２０１３に準じて、ＢＥＴ流動法により測定される。
【００２７】
  空気極用粉体の平均粒子径（以下、焼成物Ｄ５０と称す。）は特に限定されないが、１０μｍ以上、３５μｍ以下であることが好ましい。焼成物Ｄ５０が１０μｍ未満の場合、空気極を形成するために熱処理される際、焼結が過剰に進行する場合がある。そのため、得られる空気極の開気孔率が低くなり易く、空気の拡散性が不十分となる場合がある。焼成物Ｄ５０は、より好ましくは１３μｍ以上であり、さらに好ましくは１６μｍ以上である。また、焼成物Ｄ５０が３５μｍを超える場合、焼結が進行し難くなって、電極としての強度が不足する場合がある。焼成物Ｄ５０は、より好ましくは３１μｍ以下であり、さらに好ましくは２７μｍ以下である。」
「【００６０】
（ｂ）粒度分布および粒子径Ｄ５０、Ｄ９０、Ｄ１０
  試料を０．０２５重量％濃度のヘキサメタリン酸ナトリウム水溶液に加えて、レーザー透過率８０〜９０％となる濃度に調整し、レーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置（マイクロトラック・ベル（株）製、ＭＴ−３３００ＥＸＩＩ）を用いて粒度分布を測定した。
  また、分散物Ｄ５０および焼成物Ｄ５０の粒度分布の測定においては、試料を上記ヘキサメタリン酸ナトリウム水溶液に加えて濃度を上記のように調整した後、測定の前に、超音波ホモジナイザー（（株）日本精機製作所製、ＵＳ−６００Ｔ）を用いて、出力３００μＡ、３分間の分散処理を行った。」
５　各甲号証の記載、及び、各甲号証に記載された発明
（１）甲１の記載
　甲１には、次の記載がある。なお、各甲号証に記載された発明の認定に関連する箇所に、当審で下線を付した。以下、同じ。
「【特許請求の範囲】
【請求項１】
　少なくとも燃料極と固体電解質と空気極とが一体的に備えられた固体酸化物形燃料電池であって、
　前記空気極は、一般式：ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａおよびＳｒの少なくとも一方を含み、ＢサイトにＣｏを含むペロブスカイト型酸化物からなる相を主相とし、
　前記空気極の断面におけるＣｏ酸化物の面積占有率は１％以下である、固体酸化物形燃料電池。
【請求項２】
　前記空気極を構成する材料の放射光を使用したＸＲＤパターンにおいて、前記ペロブスカイト型酸化物のメインピーク強度ＩＡに対する前記Ｃｏ酸化物のメインピーク強度ＩＢの比（ＩＢ／ＩＡ）は０．１以下である、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項３】
　前記ペロブスカイト型酸化物は、一般式：Ｌａ１−ｘＳｒｘＣｏ１−ｙＦｅｙＯ３；で表され、式中、０≦ｘ≦１，ｙ＜１を満たす、請求項１または２に記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項４】
　前記固体電解質と前記空気極との間に、両者の反応を抑制する反応防止層が介在されている、請求項１〜３のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項５】
　前記空気極を構成する材料のＸＲＤパターンから算出される前記ペロブスカイト型酸化物の結晶子径が２２ｎｍ以上である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項６】
　前記空気極の気孔率は１０％以上５０％以下である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項７】
　一般式：ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａおよびＳｒの少なくとも一方を含み、ＢサイトにＣｏを含むペロブスカイト型酸化物を主成分とする粉末であって、
　動的光散乱法に基づく平均粒子径（Ｄｒ）は０．１μｍ以上１μｍ以下であり、
　ＢＥＴ法に基づく比表面積から算出される球相当径である理想粒子径（Ｄｉ）に対する前記平均粒子径（Ｄｒ）の比（Ｄｒ／Ｄｉ）が２．５以上５以下である、ペロブスカイト型酸化物粉末。
【請求項８】
　前記ペロブスカイト型酸化物は、一般式：Ｌａ１−ｘＳｒｘＣｏ１−ｙＦｅｙＯ３；で表され、式中、０≦ｘ≦１，ｙ＜１を満たす、請求項７に記載のペロブスカイト型酸化物粉末。
【請求項９】
　請求項７または８に記載のペロブスカイト型酸化物粉末を含む、固体酸化物形燃料電池の電極を形成するための電極材料。」
「【背景技術】
【０００２】
　
固体酸化物形燃料電池
「【０００４】
　このＳＯＦＣについては、例えば１０万時間を超える長期の使用が見込まれるものの、発電を繰り返すうちに出力が低下するという慢性的な課題がある。この出力低下の原因の１つとして、例えば空気極の劣化が指摘されており、空気極の構成や空気極材料について研究が為されている。例えば、特許文献１には、ＳＯＦＣの空気極を、ＬＳＣＦ（（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３）からなるペロブスカイト型酸化物からなる主相と（Ｃｏ，Ｆｅ）３Ｏ４からなる第２相とを含む構成とし、不活性部である第２相の断面面積占有率を９．５％以下にすることで、初期出力の低下と空気極の劣化を抑制できることが開示されている。また、特許文献２には、ＬＳＣＦからなるペロブスカイト型酸化物の粒子を主成分とし、酸化コバルトの粒子をさらに含む空気極材料を用いてＳＯＦＣの空気極を作製することで、ＳＯＦＣの運転環境におけるペロブスカイト型酸化物の分解を効果的に抑制できることが開示されている。しかしながら、ＳＯＦＣの出力を長期に亘って高く維持するとの課題については、更なる改善の余地があった。
【０００５】
　本発明は上記の従来の問題を解決すべく創出されたものであり、その目的は、例えば、空気極の劣化が抑制されたＳＯＦＣを提供することである。また、本発明の他の目的は、このようなＳＯＦＣを作製するのに好適な電極材料を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
　上記目的を実現するべく、本発明によって、少なくとも燃料極と固体電解質と空気極とが一体的に備えられた固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）が提供される。ここで上記空気極は、一般式：ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａおよびＳｒの少なくとも一方を含み、ＢサイトにＣｏを含むペロブスカイト型酸化物からなる相を主相とする。そして上記空気極の断面におけるＣｏ酸化物の面積占有率は１％以下であることを特徴とする。
【０００７】
　この様に、空気極をＡサイトにＬａおよびＳｒの少なくとも一方を含み、ＢサイトにＣｏを含むペロブスカイト型酸化物からなる相を主として構成することで、発電特性の比較的良好なＳＯＦＣを実現することができる。この種のランタンコバルタイト系またはストロンチウムコバルタイト系のペロブスカイト型酸化物は、原料粉末においても、厳密な意味での単相を得ることは難しい。そして空気極の焼成やＳＯＦＣの運転時の温度および酸素分圧の変化に伴いペロブスカイト型酸化物は分解（劣化）するため、一般にＳＯＦＣの空気極にはペロブスカイト型酸化物相のほかに、コバルト成分が偏析してなる第２相が自然発生的に存在している。
　ここに開示されるＳＯＦＣは、製造直後の空気極においてＣｏ酸化物の面積占有率が１％以下と、通常では容易に実現され得ない程度に低く抑えられている。このことにより、ＳＯＦＣの運転時に温度および酸素分圧が変化しても、ペロブスカイト型酸化物がより安定化され、分解による空気極の劣化が抑制される。延いては、ＳＯＦＣの発電特性を長期に亘って安定して高く維持することができる。
【０００８】
　なお、本出願において、「主相」とは、空気極を構成する相（典型的には結晶相）のうちの質量が最大の相を意味する。なお必ずしもこれに限定されるものではないが、通常、主相は、空気極を構成する相の７５質量％以上を占め、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは９５質量％以上、例えば９８質量％以上であり得る。
【０００９】
　また、「面積占有率」とは、空気極の断面積に占めるＣｏ酸化物の面積の割合（％）である。本出願において面積占有率は、エネルギー分散型Ｘ線分光器（Energy Dispersive X-ray Spectroscopy：ＥＤＸ）を用いて空気極の断面について測定（面分析）したコバルト（Ｃｏ）の定性分析の結果から得られるＣｏ元素マップに基づき算出した値を採用することができる。
　空気極の断面は、空気極を破断して得られる任意の断面であってよく、破断面の方向は制限されない。また、破断面は、結晶相の変化を防止するために表面研磨等の処理を施さない表面であってよい。Ｃｏ元素マップは、例えば、試料表面（空気極の断面）に電子プローブを走査し、Ｃｏの特性Ｘ線（例えば、ＣｏのＫａ１線（６９３０ｅＶ），Ｋａ２線（６９１５ｅＶ），Ｋｂ１線（７６４９ｅＶ），Ｌａ１線（７７６ｅＶ），Ｌａ２線（７７６ｅＶ），Ｌｂ１線（７９１ｅＶ）等のいずれか１以上）を検出することで得ることができる。検出器の種類は特に制限されないが、例えば、リチウムドープシリコン結晶等を用いた半導体検出器もしくはこれ以上の分解能を有する検出器を使用することが好ましい。エネルギー分解能は、おおよその目安として、１００ｅＶ以上（ＭｎのＫａ線、以下同様。）とすることができ、例えば１２５〜１４０ｅＶであり得る。本出願では、ＥＤＸ分析装置として、日本電子（株）製，ＪＳＭ−６６１０ＬＡを用い、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による２０００〜５０００倍の観察領域（画像）について、ＣｏのＫａ１線を検出することでＣｏ元素マップを得た。Ｃｏ元素マップにおいては、ペロブスカイト型酸化物相からなる領域と、Ｃｏ酸化物からなる領域とで、Ｃｏの濃度が異なる。通常、Ｃｏ元素マップにおいてＣｏが偏析している領域（すなわちＣｏ濃度の高い領域）は、Ｃｏ酸化物からなる領域に一致する。したがって、Ｃｏ元素マップにおいてＣｏが偏析している領域の面積を、Ｃｏ酸化物の面積と見なすことができる。
【００１０】
　Ｃｏが偏析している領域の面積割合の算出法は特に制限されない。例えば、画像解析機能を備えるコンピュータソフトウェア（典型的には画像処理ソフト）を利用して算出することができる。コンピュータソフトウェアを利用したコバルト偏析領域の面積の算出は、手動で行ってもよいし、画像処理におけるパラメータを設定して自動で行うようにしても良い。自動で行う場合は、例えば、まず、空気極の断面について取得したＣｏ元素マップを、ペロブスカイト型酸化物相からなる領域とＣｏ酸化物からなる領域とに二値画像（バイナリー画像）化し、概ね背景となるペロブスカイト型酸化物領域中に島となって現れるＣｏ酸化物領域の面積割合を算出すればよい。各々の境界判定の閾値は、例えば、画像処理ソフトの自動閾値設定による二値化画像を用意してもよいし、処理後の画像と処理前の画像や電子顕微鏡像等を比較して手動で閾値を調整するようにしてもよい。例えば、画像解析ソフト等に採用されている粒径測定のための二値化機能等の処理機能を利用することができる。」
「【００１８】
　他の側面において、ここに開示される技術は、一般式：ＡＢＯ３で表され、ＡサイトにＬａおよびＳｒの少なくとも一方を含み、ＢサイトにＣｏを含むペロブスカイト型酸化物を主成分とするペロブスカイト型酸化物粉末を提供する。このペロブスカイト型酸化物粉末は、動的光散乱法に基づく平均粒子径（Ｄｒ）が０．１μｍ以上１μｍ以下であり、ＢＥＴ法に基づく比表面積から算出される球相当径である理想粒子径（Ｄｉ）に対する上記平均粒子径（Ｄｒ）の比（Ｄｒ／Ｄｉ）が２．５以上５.７未満であることを特徴としている。」
「【図面の簡単な説明】
【００２５】
・・・（略）・・・
【図３】実施例で作製した（Ａ）例１および（Ｂ）例４のＳＯＦＣの空気極断面のコバルト（Ｃｏ）元素マップである。
【図４】図３（Ａ）のＣｏ元素マップに基づき、Ｃｏ酸化物の面積占有率を算出する様子を示した図である。」
「【００５９】
［電極材料の用意］
（例１）
　空気極材料として、一般式：Ｌａ０．６０Ｓｒ０．４０Ｃｏ０．２０Ｆｅ０．８０Ｏ３（以下、単に「ＬＳＣＦ」と記載する。）で示されるペロブスカイト型酸化物を固相法により調製した。具体的には、出発原料として平均粒径が５μｍのＬａ２Ｏ３，ＳｒＣＯ３，Ｃｏ３Ｏ４およびＦｅ２Ｏ３の粉末を用い、これらを化学量論比で精密に秤量して湿式混合した後、大気雰囲気中、１１００℃で焼成することで、焼成物としてのＬＳＣＦを得た。
【００６０】
　得られたＬＳＣＦを、φ５ｍｍのジルコニアボールを用いたボールミルにより粒径が安定するまで一次粉砕し、次いで、φ１ｍｍ以下のビーズを用いたビーズミルにて下記の表１に示される所定の粒径（実測平均粒子径：Ｄｒ）となるまで二次粉砕することで、例１のＬＳＣＦ粉末を得た。なお、一次粉砕および二次粉砕は、ＬＳＣＦの平均粒子径（Ｄ５０）および比表面積を、それらの変化の様子を確認しながら実施し、ＬＳＣＦの平均粒子径（Ｄ５０）が目的の粒径（Ｄｒ）となったところで粉砕を終了するようにした。」
「【００６３】
（例４）
　
空気極材料
一般式：Ｌａ０．６０Ｓｒ０．４０Ｃｏ０．２０Ｆｅ０．８０Ｏ３（ＬＳＣＦ）で示されるペロブスカイト型酸化物
調製した
【００６４】
　得られたＬＳＣＦは比較的脆いため、解砕したのち、φ１ｍｍ以下のビーズを用いたビーズミルにて下記の表１に示される所定の粒径（実測平均粒子径：Ｄｒ）となるまで粉砕した。これにより、例４のＬＳＣＦ粉末を得た。なお、粉砕は、ＬＳＣＦの平均粒子径（Ｄ５０）および比表面積を、それらの変化の様子を確認しながら実施し、
ＬＳＣＦの平均粒子径（Ｄ５０）が目的の粒径（Ｄｒ）となったところで粉砕を終了するようにした
「【００７０】
［評価用ＳＯＦＣの作製］
　上記で用意した各例のＬＳＣＦ粉末を空気極用材料として用い、以下の手順で、評価用のＳＯＦＣを作製した。
　まず、酸化ニッケル（ＮｉＯ，平均粒子径０．５μｍ）粉末と、８％イットリア安定化ジルコニア（８％ＹＳＺ，平均粒子径０．５μｍ）粉末とを、６０：４０の質量比で混合することで燃料極用混合粉末を用意した。そして、この燃料極用混合粉末と、造孔材（炭素成分）、バインダ（ポリビニルブチラール；ＰＶＢ）、可塑剤および分散媒（キシレン）とを、順に４８〜５８：１５〜５：８．５：４．５：２４の質量比で混練することにより、ペースト状の燃料極支持体形成用組成物を調製した。次いで、この燃料極支持体形成用組成物を、ドクターブレード法によりキャリアシート上に塗布・乾燥することを繰り返すことで、厚みが０．５〜１．０ｍｍの燃料極支持体グリーンシートを形成した。
【００７１】
　次に、上記と同様の燃料極用混合粉末、バインダ（エチルセルロース；ＥＣ）および分散媒（ＴＥ）を、８０：２：１８の質量比で混合することで、燃料極形成用組成物を調製した。次いで、この燃料極形成用組成物を上記燃料極支持体グリーンシートの上にスクリーン印刷法により供給し、乾燥させて、厚みが約１０μｍの燃料極グリーンシートを形成した。
【００７２】
　固体電解質材料としての８％ＹＳＺ（平均粒子径０．５μｍ）粉末と、バインダ（ＥＣ）と、分散媒（ＴＥ）とを、６５：４：３１の質量比で混練することにより、ペースト状の固体電解質層形成用組成物を調製した。これを上記燃料極グリーンシートの上にスクリーン印刷法によってシート状に供給し、乾燥させることで、厚みが約１０μｍの固体電解質層グリーンシートを形成した。
【００７３】
　また、反応防止層材料としての１０％ガドリニウムドープセリア粉末（１０％ＧＤＣ，平均粒子径０．５μｍ）と、バインダ（ＥＣ）と、分散媒（ＴＥ）とを、６５：４：３１の質量比で混練することにより、ペースト状の反応防止層用組成物を調製した。これを上記固体電解質層グリーンシートの上にスクリーン印刷法によってシート状に供給し、乾燥させることで、厚みが約５μｍの反応防止層グリーンシートを形成した。
【００７４】
　このようにして用意した積層グリーンシートを円形に切り抜き、１３５０℃で共焼成することで、燃料極支持体，燃料極層，固体電解質層および反応防止層が順に一体的に積層されたＳＯＦＣのハーフセルを得た。なお、焼成後のハーフセルの形状は、直径２０ｍｍの円形であった。
【００７５】
　次いで、空気極材料としての例１〜９のＬＳＣＦ粉末と、バインダ（ＥＣ）および分散媒（ＴＥ）とを、８０：３：１７の質量比で混合することで、ペースト状の空気極形成用組成物を調製した。次いで、この燃料極形成用組成物を、上記で用意したＳＯＦＣのハーフセルの反応防止層上にスクリーン印刷法によって円形シート状に供給し、乾燥させることで、空気極層グリーンシートを形成した。次いで、空気極層グリーンシートをハーフセルごと１１００℃で焼成して層状の空気極を形成することで、例１〜９の評価用のＳＯＦＣを得た。なお、空気極の寸法は、直径１０ｍｍ、厚み約３０μｍであった。また、評価用ＳＯＦＣは各例で複数個ずつ用意した。
【００７６】
［空気極断面のＣｏ酸化物の面積占有率］
　各例の評価用ＳＯＦＣを積層方向で破断することで空気極の断面を露出させた。そしてこの空気極の破断面についてＥＤＸ分析を行い、コバルト：Ｃｏ，Ｋａ１線（６９３０ｅＶ）を検出することでＣｏ元素分布状況を調べた。分析には、ＳＥＭ／ＥＤＸ分析装置として、日本電子（株）製，ＪＳＭ−６６１０ＬＡを用い、ＳＥＭによる２５００倍の観察領域（５１２×３８４ピクセル）について、電子線の加速電圧２０ｋＶ、照射電流１．０ｎＡとし、計数率５０，０００〜１００，０００ｃｐｓの条件でＣｏのＫａ１線を検出することでＣｏ元素マップを得た。そして、得られたＣｏ元素マップに基づき、ＥＤＸ分析の観察視野全体に占めるＣｏの偏析部分の面積の割合を求め、Ｃｏ酸化物の面積占有率（％）を算出した。
【００７７】
　なお、面積占有率の算出は、観察視野の全部が空気極断面によって占められたＣｏ元素マップ画像を画像解析することで実施した。画像解析ソフトには、日本ローパー社製のImage-Pro Plusを用いた。画像解析においては、まず、用意したＣｏ元素マップを基に、Ｃｏの偏析部分（Ｃｏ酸化物）の輪郭をとる（トレースする）ことで、Ｃｏ偏析部分の面積を算出した。Ｃｏ偏析部分の輪郭は、コントラスト調整をしたＣｏ元素マップについて実施した。このコントラスト調整は、画像解析ソフトのコントラスト最適合わせ込みコマンド等を利用することで、自動的に実施することができる。また、二値化Segmentation（色抽出）コマンドを利用することで、Ｃｏ偏析部分を背景（ＬＳＣＦ領域）から高精度に分離・抽出することができる。具体的には、例えば、二値化では、コントラスト調整をしたＣｏ元素マップのＣｏ検出部を白とする白黒画像に変換する。ここで、Ｃｏ元素の存在を示す白色が５０ピクセル以上の塊となった部分をＣｏが偏析した部分であると判断し、かかる白色部分が５０ピクセル以上となった部分をＣｏ偏析部分とした。２値化は自動（例えば、シェーディング補正後二値化）で実施することも可能であるが、白黒の濃淡（輝度値）に関する輝度ヒストグラムを見ながら、上記のＣｏ偏析部分が際立つように２値化の閾値条件を設定してもよい。そして、次式：占有率＝Ｃｏ偏析部分の総面積／観察視野全面積＝Ｃｏに対応する画素で５０ピクセル以上の塊となった部分の総ピクセル数／観察視野の全ピクセル数;に基づき占有率を算出した。その結果を、下記表１の「Ｃｏ酸化物の占有率」の欄に示した。
　なお、参考のために、図３（Ａ）および（Ｂ）に、例１および例４の空気極の破断面のＣｏ元素マップをそれぞれ示した。また、図４に、図３（Ａ）の例１のＣｏ元素マップについてＣｏ偏析部分を抽出した結果を示した。なお、図４では、計５カ所にＣｏ偏析部分が認められ、各偏析部分の面積を算出し、全体に占めるＣｏ偏析部分の総面積の割合を算出した。」
「【００８３】
【表１】
                                                
【００８４】
［評価］
　上記で用意した例１〜９のＬＳＣＦ粉末は、ＸＲＤの結果（例えば図５参照）から、ペロブスカイト型の結晶構造を有するＬＳＣＦを主相とし、一見するとＬＳＣＦの単相からなり、明確な第２相はみられないことが確認された。
　例１〜７のＬＳＣＦ粉末は、製造方法および製造条件の異なる化学両論組成のＬＳＣＦの焼成体に対して、ビーズミルによりソフトな粉砕を施したものである。また、ビーズミルの大きさ等を調整することで、粉砕の際にＬＳＣＦに加わる圧力を制御している。このようなソフトな粉砕では、ＬＳＣＦ粉末がある所定の粒径に近づくと、それ以上粉砕が進行しなくなる。すなわち、粉砕による平均粒子径の低下が所定の粒径に収束（飽和）する。この所定の粒径は、ＬＳＣＦの製造条件や粉砕条件との組み合わせ等により異なる。そして例１〜７のＬＳＣＦ粉末は、この所定の粒径（実測平均粒子径（Ｄｒ）に一致）を有するものとなるよう調製されている。これに対し、例８および例９のＬＳＣＦ粉末は、詳細な製造条件は不明であるものの、ＳＯＣＦの空気極材料として製造および販売されているものである。
【００８５】
　なお、例えば、例２と例４、例５と例７、例３と例９等の比較からわかるように、平均粒子径（Ｄｒ）が同じであっても、粒子の形態が異なると、理想平均粒子径（Ｄｉ；比表面積から算出される球相当径）は異なることがわかる。ＬＳＣＦ粉末を構成する個々の粒子の形状が滑らかな表面を有し球に近づくほど、Ｄｒ／Ｄｉは１に近づくよう小さな値となる。
【００８６】
　ＳＥＭ−ＥＤＸの結果から、例えば図３（Ａ）（Ｂ）に示すように、製造直後のＳＯＦＣの空気極には、同様の焼き付け条件により作製した場合であっても、（Ａ）コバルト（Ｃｏ）成分が偏析する場合（例えば例１）と、（Ｂ）Ｃｏ成分が偏析しない場合（例えば例４）とがあることが確認された。このコバルトの偏析は、詳細なＸＲＤ分析の結果から、四酸化三コバルト（Ｃｏ３Ｏ４）の生成に起因するものであることがわかった（例えば図６参照）。また、表１に示すように、空気極における偏析したＣｏ（つまりＣｏ３Ｏ４）の占有率は、用いたＬＳＣＦ粉末により変動することもわかった。このことから、製造直後の空気極におけるコバルトの偏析は、ＬＳＣＦ粉末の調製条件（すなわち粉末の状態）により引き起こされ得るものであることがわかった。
　なお、ＳＥＭ−ＥＤＸにおいては、Ｃｏと同様に鉄（Ｆｅ）の分布状況についても調べたが、例１〜９のいずれのＳＯＦＣの空気極においても、Ｆｅの偏析は確認できず、また、詳細なＸＲＤ分析においてもＦｅ含有化合物等の生成は確認できなかった。」
（２）甲１に記載された発明
ア　上記（１）には、固体酸化物形燃料電池の空気極材料について記載されている。
イ　上記（１）の【００６３】には、固体酸化物形燃料電池の空気極材料として、「一般式：Ｌａ０．６０Ｓｒ０．４０Ｃｏ０．２０Ｆｅ０．８０Ｏ３（ＬＳＣＦ）」で示されるペロブスカイト型酸化物を調製したことが記載されている。
ウ　上記（１）の【００６４】には、「ＬＳＣＦの平均粒子径（Ｄ５０）が目的の粒径（Ｄｒ）となったところで粉砕を終了するようにした」と記載されており、上記（１）の表１には、例４の空気極材料のＤｒが０．５μｍであることが記載されているから、例４の空気極材料は、平均粒子径（Ｄ５０）が０．５μｍであるといえる。
エ　上記（１）の表１には、例４の空気極材料のＣｏ酸化物占有率が０．００％であることが記載されている。
オ　上記ア〜エより、甲１には、甲１の例４の空気極材料に注目すると、次の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。
「一般式：Ｌａ０．６０Ｓｒ０．４０Ｃｏ０．２０Ｆｅ０．８０Ｏ３（ＬＳＣＦ）で示されるペロブスカイト型酸化物からなる固体酸化物形燃料電池の空気極材料であって、
　平均粒子径（Ｄ５０）が０．５μｍであり、
　Ｃｏ酸化物占有率が０．００％である固体酸化物形燃料電池の空気極材料。」
（３）甲２の記載
　甲２には、次の記載がある。なお、【０００８】の下線は当審で付したものではなく、元々甲２に記載されているものである。
「【特許請求の範囲】
【請求項１】
　一般式ＡＢＯ３で表されるペロブスカイト構造を有する複合酸化物を含有する空気極と、
　燃料極と、
　前記空気極と前記燃料極との間に配置される固体電解質層と、
を備え、
　前記空気極の断面において、１つの視野内の１０スポットにおいてエネルギー分散型Ｘ線分光法により測定されたＢサイト内の各元素の原子濃度の標準偏差値が５．０３以下である
固体酸化物型燃料電池セル。」
「【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
　しかしながら、燃料電池を用いた発電を繰り返すうちに、得られる電圧が低下することがある。本発明者らは、電圧の低下の原因の１つが空気極の劣化によるものであることを新たに見出した。
【０００６】
　ここに開示される技術は、このような新たな知見に基づくものであって、空気極の劣化を抑制可能な固体電解質型燃料電池を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
　本発明者らは、上述の課題を解決するために鋭意検討した結果、空気極の成分の濃度の均一性を高めることで、空気極の劣化を抑制することができるという新たな知見を得た。
【０００８】
　すなわち、ここに開示される固体酸化物型燃料電池セルは、空気極と、燃料極と、空気極と燃料極との間に配置される固体電解質層と、を備える。空気極は、一般式ＡＢＯ３で表されるペロブスカイト構造を有する複合酸化物を含有する。
空気極の断面において、１つの視野内の１０スポットにおいてエネルギー分散型Ｘ線分光法により測定されたＢサイト内の各元素の原子濃度の標準偏差値は、５．０３以下である。
「【００１１】
　１．電極材料
　
電極材料は、ペロブスカイト構造を有する複合酸化物を含む
固体酸化物型燃料電池の空気極を構成する材料
【００１２】
　
複合酸化物の組成は、一般式ＡＢＯ３で表される
Ａサイトには、Ｌａ及びＳｒの少なくとも一方が含まれてもよい
空気極材料であれば、ＬＳＣＦつまり（Ｌａ,Ｓｒ）（Ｃｏ,Ｆｅ）Ｏ３、ＬＳＦつまり（Ｌａ,Ｓｒ）ＦｅＯ３、ＬＳＣつまり（Ｌａ,Ｓｒ）ＣｏＯ３、ＬＮＦつまりＬａ（Ｎｉ,Ｆｅ）Ｏ３、ＳＳＣつまり（Ｓｍ,Ｓｒ）ＣｏＯ３等の材料が挙げられる
「【００１４】
　また、
電極材料は、粉体（例えば平均粒径０．１μｍ〜５μｍ程度）
であってもよい
【００１５】
　
電極材料は、組成分布が高い均一性を有していることが好ましい
具体的には、電極材料における任意の視野内で、１０スポットにおいて、ＥＤＳ
により、
原子濃度の標準偏差値を得たとき、Ａサイトにおいて得られる標準偏差値が、１０．３以下であることが好ましい
Ｂサイトにおいて得られる標準偏差値が５．０３以下であることが好ましい
「【００３２】
　次に、ステップＳ１０６において、粉砕された電極材料を分級する。具体的には、例えば気流式分級機を用いて分級することによって、電極材料の比表面積を調整する。複合酸化物としてＬＳＣＦを製造する場合には、比表面積を３ｍ２／ｇ〜１２ｍ２／ｇに調整する。」
「【０１１５】
　Ｂ．評価
　Ｂ−１．電極材料の組成分布の測定
　Ｎｏ．１〜Ｎｏ．２２に係る電極材料の解砕物について、ＥＰＭＡにより各元素の原子濃度分布を測定した。具体的には、日本電子株式会社の電界放射型電子プローブマイクロアナライザー（型番：JXA−８５００F）を用いて測定を行った。次に、ＥＤＳにより任意の視野において、ＳＥＭ像で確認できる空洞になっていない部分の１０スポットで、一般式ＡＢＯ３のうちＡサイトの各元素、一般式ＡＢＯ３のうちＢサイトの各元素の酸化物としての原子濃度（mol%）を測定した。具体的には、ＺＥＩＳＳ社（ドイツ）の電界放射型走査電子顕微鏡（型番：ULTRA５５）を用いて測定を行った。
【０１１６】
　具体的には、Ｎｏ．１〜Ｎｏ．１０の各試料について、ＡサイトのＬａ及びＳｒのそれぞれの濃度を１０スポットで測定し、Ｌａ濃度の平均値及び各スポットにおける濃度の標準偏差値、並びにＳｒ濃度の平均値及び各スポットにおける濃度の標準偏差値を得た。また、ＢサイトのＣｏ及びＦｅについても同様に、濃度平均値及び各スポットにおける濃度の標準偏差値を得た。さらに、Ｎｏ．１〜Ｎｏ．１０の各試料について、Ａサイトの元素の原子濃度についての標準偏差値の最大値、及びＢサイトの元素の原子濃度についての標準偏差値の最大値を得た。」
「【０１４０】
　Ｃ−５．まとめ
　以上の結果から、空気極材料及び空気極における原子の分布が比較的均一である（標準偏差が小さい）ことで、空気極の劣化が抑制されると考えられる。」
（４）甲２に記載された発明
ア　上記（３）には、固体酸化物型燃料電池の空気極を構成する材料について記載されている。
イ　上記（３）の【００１１】には、電極材料は、ペロブスカイト構造を有する複合酸化物を含むことが記載され、上記（３）の【００１２】には、複合酸化物の組成は、一般式ＡＢＯ３で表され、Ａサイトには、Ｌａ及びＳｒの少なくとも一方が含まれてもよく、空気極材料であれば、ＬＳＣＦつまり（Ｌａ,Ｓｒ）（Ｃｏ,Ｆｅ）Ｏ３、ＬＳＦつまり（Ｌａ,Ｓｒ）ＦｅＯ３、ＬＳＣつまり（Ｌａ,Ｓｒ）ＣｏＯ３、ＬＮＦつまりＬａ（Ｎｉ,Ｆｅ）Ｏ３、ＳＳＣつまり（Ｓｍ,Ｓｒ）ＣｏＯ３等の材料が挙げられることが記載されている。
ウ　上記（３）の【００１５】には、電極材料は、組成分布が高い均一性を有していることが好ましく、具体的には、電極材料における任意の視野内で、１０スポットにおいて、ＥＤＳにより、原子濃度を取得したとき、Ａサイトにおいて得られる標準偏差値が、１０．３以下であることが好ましく、Ｂサイトにおいて得られる標準偏差値が５．０３以下であることが好ましいことが記載されている。
エ　上記（３）の【００１４】には、「電極材料は、粉体（例えば平均粒径０．１μｍ〜５μｍ程度）」であってもよいことが記載されている。
オ　上記ア〜エより、甲２には、次の発明（以下、「甲２発明」という。）が記載されていると認められる。
「電極材料は、ペロブスカイト構造を有する複合酸化物を含み、
　複合酸化物の組成は、一般式ＡＢＯ３で表され、Ａサイトには、Ｌａ及びＳｒの少なくとも一方が含まれてもよく、（Ｌａ,Ｓｒ）（Ｃｏ,Ｆｅ）Ｏ３、（Ｌａ,Ｓｒ）ＦｅＯ３、（Ｌａ,Ｓｒ）ＣｏＯ３、Ｌａ（Ｎｉ,Ｆｅ）Ｏ３、（Ｓｍ,Ｓｒ）ＣｏＯ３等の材料が挙げられ、
　電極材料は、組成分布が高い均一性を有していることが好ましく、
　電極材料は、粉体（例えば平均粒径０．１μｍ〜５μｍ程度）であってもよく、
　電極材料における任意の視野内で、１０スポットにおいて、ＥＤＳにより、原子濃度を取得したとき、Ａサイトにおいて得られる標準偏差値が、１０．３以下であることが好ましく、Ｂサイトにおいて得られる標準偏差値が５．０３以下であることが好ましい、固体酸化物型燃料電池の空気極を構成する材料。」
（５）甲３の記載
　甲３には、次の記載がある。
「【０００３】
　固体酸化物型燃料電池における、空気極を構成する空気極材料には、（１）酸素イオン導電性が高いこと、（２）電子伝導性が高いこと、（３）電解質と熱膨張が同等あるいは近似していること、（４）化学的な安定性が高く、他の構成材料との両立性が高いこと、（５）焼結体が多孔質であり、一定の強度を有すること等の特性が基本的に要求される。
【０００４】
　特許文献１では、空気極を構成する空気極材料として、組成式（Ｌ１−ｘＡＥｘ）１−ｙ（ＦｅｚＭ１−ｚ）Ｏ３＋δで表され、Ｌは、Ｓｃ、Ｙ及び希土類元素からなる群より選ばれた一種又は二種以上の元素であり、ＡＥは、Ｃａ及びＳｒの群からなる一種又は二種の元素であり、Ｍは、Ｍｇ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｃｏ及びＮｉからなる群より選ばれた一種又は二種以上の元素であり、０＜ｘ＜０．５、０＜ｙ≦０．０４、０≦ｚ＜１であるランタンフェライト系ペロブスカイト酸化物を主成分とするセラミックス粉体が提案されている。特許文献１の実施例２には、クエン酸塩法で作製された（Ｌａ０．６Ｓｒ０．４）１−ｚ（Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８）Ｏ３+δ（ｙ＝０．０２、０．０４）が記載されている。これらの（Ｌａ０．６Ｓｒ０．４）１−ｚ（Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８）Ｏ３+δは本願の比較例１と同様の方法で作製されたサンプルであり、構成元素の均質性が劣るものである。」
「【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
　本発明の目的は、
固体酸化物型燃料電池用空気極材料として好適な、均一組成を有する新規な固体酸化物型燃料電池用複合酸化物粉末を提供する
「【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】実施例１におけるＬＳＭ微粒子のＳＥＭ写真（倍率３０００倍）である。
・・・（略）・・・
【図４】図１に対するＭｎのＥＤＸマッピング図である。」
「【００６０】
〔実施例１〕
（１）（原料
粉末
　
（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δ
　すなわち、表１に示すように、Ｌａ源として酸化ランタン（Ｌａ２Ｏ３）５６５．１８ｇ、Ｓｒ源として炭酸ストロンチウム（ＳｒＣＯ３）１２７．９５ｇ、及びＭｎ源として炭酸マンガン（ＭｎＣＯ３）５４４．６８ｇ（原子比で、Ｌａ：Ｓｒ：Ｍｎが０．７８４：０．１９６：１．００とする。）を秤量した。上記のように秤量した原料金属化合物中のＬａイオンのモル数とＳｒイオンのモル数とＭｎイオンのモル数の合計は８.７２モルであった。
・・・（略）・・・
【００６６】
（４）（成分分析）
（ｉ）ＸＲＤ分析
　少量の（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δの最終粉末を分取し、その結晶相を同定するためＣｕＫαをＸ線源とする粉末Ｘ線回折測定を行った。Ｘ線回折測定にはリガク社製のＲＩＮＴ２２００Ｖを用いた。
　その結果、
単相の
ペロブスカイト構造である
【００６７】
（ii）ＳＥＭ及びＥＤＸ分析
　また、当該粉末を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）及びこれに付随したエネルギー分散Ｘ線分光装置（ＥＤＸ）により分析した。使用したＳＥＭは日立社製のＦＥ−ＳＥＭ  Ｓ−４３００であり、ＥＤＸ検出器は、堀場製作所製のＥＤＸ  ＥＭＡＸ６８５３−Ｈ、分解能：１３７ｅＶである。また、測定条件は、加速電圧２０ｋＶ、エミッション電流２０μＡ、倍率３０００倍、ＷＤ１５ｍｍ、プロセスタイム４、計数４００万カウント以上とした。
【００６８】
　図１は、当該粉末のＳＥＭ写真（倍率×３０００）である。図２〜４は、それぞれＬａ、Ｓｒ、ＭｎのＥＤＸマッピング図である。これらの図からＬａ、Ｓｒ、Ｍｎのマッピング図から各成分の偏析は後述するクエン酸一水和物のみを使用して製造した比較例１と比べて少ないことが確認された。図１に示されるような粉末の
ＳＥＭ画像上において、一辺が８μｍの格子状に分割した１２個の格子点をポイント分析箇所として、各格子点におけるランタンのＬα線とマンガンのＫα線のピーク面積を測定し
そのピーク面積から、各測定点におけるランタンの含有量（ｗａ）とマンガンの含有量(ｗｂ)が式（１）の関係を満足するようにランタンの含有量とマンガンの含有量を算出し、１２点の平均をとったところ
マンガンの平均含有量は
３１.９ｗｔ％であった
変動係数を計算すると
マンガンの変動係数（β）は４．３％であった
　　
ｗａ＋ｗｂ＝１００（ｗｔ％）　（１）
【００６９】
（iii）粒度分布測定
　少量の（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δを以下のようにイオン交換水に分散させて試料を調製した。分散剤として和光純薬社製の二リン酸ナトリウム十水和物を使用した濃度０．２４重量％の水溶液を用い、約０．００１ｇの（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δと分散液とから全体が１０ｍｌとなるように分散液を調製し、３分間超音波を照射したものを試料とした。その試料から（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δの粒度分布をＨＯＲＩＢＡ社製のレーザー回折／散乱式粒度分布装置ＬＡ−９２０を用いて測定した。測定の直前に１８０秒間出力３０Ｗの超音波処理を施した。その結果、
体積平均粒径Ｄ５０は１５．１μｍであった
（６）甲３に記載された発明
ア　上記（５）には、固体酸化物型燃料電池用空気極材料について、記載されている。
イ　上記（５）の実施例１（【００６０】）には、（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δの粉末を形成することが記載されており、上記（５）の【００１０】には、「固体酸化物型燃料電池用空気極材料として好適な、均一組成を有する新規な固体酸化物型燃料電池用複合酸化物粉末を提供する」と記載されているから、実施例１の（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δの粉末は、固体酸化物型燃料電池用空気極材料であるといえる。
ウ　上記（５）の【００６６】には、実施例１の（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δの粉末が、単相のペロブスカイト構造であることが記載されている。
エ　上記（５）の【００６９】には、実施例１の（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δの粉末の体積平均粒径Ｄ５０が１５．１μｍであることが記載されている。
オ　上記（５）の【００６８】には、実施例１の（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δの粉末について、ＳＥＭ画像上において、一辺が８μｍの格子状に分割した１２個の格子点をポイント分析箇所として、各格子点におけるランタンのＬα線とマンガンのＫα線のピーク面積を測定し、そのピーク面積から、各測定点におけるランタンの含有量（ｗａ）とマンガンの含有量(ｗｂ)が式（１）の関係を満足するようにランタンの含有量とマンガンの含有量を算出し、１２点の平均をとったところマンガンの平均含有量は３１.９ｗｔ％であり、変動係数を計算するとマンガンの変動係数（β）は４．３％であったことが記載されている。　　ｗａ＋ｗｂ＝１００（ｗｔ％）　（１）
カ　上記ア〜オより、甲３には、甲３の実施例１の粉末に注目すると、次の発明（以下、「甲３発明」という。）が記載されていると認められる。
「（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δの粉末である固体酸化物型燃料電池用空気極材料であって、
　単相のペロブスカイト構造であり、
　体積平均粒径Ｄ５０が１５．１μｍであり、
　ＳＥＭ画像上において、一辺が８μｍの格子状に分割した１２個の格子点をポイント分析箇所として、各格子点におけるランタンのＬα線とマンガンのＫα線のピーク面積を測定し、そのピーク面積から、各測定点におけるランタンの含有量（ｗａ）とマンガンの含有量(ｗｂ)が式（１）の関係を満足するようにランタンの含有量とマンガンの含有量を算出し、１２点の平均をとったところマンガンの平均含有量は３１.９ｗｔ％であり、変動係数を計算するとマンガンの変動係数（β）は４．３％である、固体酸化物型燃料電池用空気極材料。
　　ｗａ＋ｗｂ＝１００（ｗｔ％）　（１）」
６　当審の判断
６−１　特許法第３６条第６項第１号について（上記２の２−１及び上記３の３−２）
（１）上記２の２−１について
ア　本件発明の解決しようとする課題は、本件明細書記載によれば、「高い電気伝導度と高い開気孔率とを両立する空気極を得ること」（【０００６】）である。
イ　上記アの「高い電気伝導度」となる機序について、本件明細書【００１２】、【００１３】に関連する記載があり、その記載からすると、電子顕微鏡を用いた微細な分析によれば、金属複合酸化物の導電率の低下は、Ｂサイトに入り得る遷移金属（元素Ｂ）を含む非ペロブスカイト領域が、金属複合酸化物粉体中にある程度の領域を占めて偏在していることに起因することが判明したので、本件発明の固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体は、電子顕微鏡を用いた分析によっても、偏在が確認できない程度に、非ペロブスカイト領域が均一に分散されているとしたものである。
ウ　そして、上記イの「偏在が確認できない程度に、非ペロブスカイト領域が均一に分散されている」状態について、本件明細書【００１６】〜【００２１】に関連する記載があり、この記載によれば、試料の断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて観察し、その観察視野について、エネルギー分散型Ｘ線検出器を用いて、元素Ｂの特性Ｘ線Ｋαの強度をマッピング画像とし、最大強度の５０％以上の強度を有する画素Ｐａと、５０％未満の強度を有する画素Ｐｂとを区分けして、二値化されたマッピング画像を取得し、その二値化されたマッピング画像において、画素Ｐａが辺を共有しながら５個以上連なっている領域（すなわち、観察視野の０．０４％の面積以上の領域）が５個以上ある場合、元素Ｂが偏在していると定義するとのことである。
エ　また、請求項１に係る発明は、「粉体を加圧成形して得られる成型体の断面を倍率５００倍で観察し、エネルギー分散型Ｘ線分析法により前記元素Ｂの特性Ｘ線の強度を測定したとき、前記特性Ｘ線の最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数が５以下であ」るとの発明特定事項（以下、「特定事項１」という。）を有している。
オ　ここで、特定事項１は、「観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域」について、領域の大きさの上限、及び、観察視野における元素Ｂの占有率が特定されていない。
カ　例えば、上記ウのマッピング画像において、観察視野の１０％を占める領域が３個存在するような場合や、観察視野の２０％を占める領域が２個存在するような場合は、明らかに元素Ｂが偏在しているといえ、上記イからすると、金属複合酸化物の導電率が低下するとも考えられる。
キ　また、「観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域」が４個以下ではあるものの、観察視野の０．０４％未満の領域が非常に多く、例えば、観察視野において、元素Ｂの占有率が５０％あるような場合は、金属複合酸化物の導電率が低下するとも考えられる。
ク　しかしながら、本件発明１は、「ペロブスカイト型単相の結晶構造を有する金属複合酸化物の粉体」であるから、本件明細書【００１５】によれば、「Ｘ線回折チャートにおいて、ペロブスカイトの結晶相に由来するピーク以外のピークが観測されない」ものである。
ケ　そして、本件明細書【００１２】によれば、「Ｂサイトに入り得る遷移金属（元素Ｂ）を含む」領域は、「非ペロブスカイト領域」である。
コ　上記クからすると、本件発明１は、「Ｘ線回折チャートにおいて、ペロブスカイトの結晶相に由来するピーク以外のピークが観測されない」ものであり、上記ケからすると、「Ｂサイトに入り得る遷移金属（元素Ｂ）を含む」領域は、「非ペロブスカイト領域」であるから、本件発明１は、Ｂサイトに入り得る遷移金属（元素Ｂ）を含む領域のピークが観察されないものといえる。
サ　そうすると、金属複合酸化物の導電率が低下するような、観察視野の１０％を占める領域が３個存在するような場合、及び、観察視野の２０％を占める領域が２個存在するような場合（上記カ参照。）や、観察視野の０．０４％未満の領域が非常に多く、例えば、観察視野において、元素Ｂの占有率が５０％あるような場合（上記キ参照。）は、本件発明１には含まれないと解される。
シ　したがって、本件発明１は、上記アの課題を解決し得ない発明を含むものではなく、上記アの課題を解決し得るものであるから、発明の詳細な説明に記載されたものである。
ス　また、本件発明１を引用する本件発明２、３も同様に、発明の詳細な説明に記載されたものである。
（２）上記３の３−２について
ア　本件発明の解決しようとする課題は、上記（１）のアのとおりである。
イ　上記（１）のアの「高い電気伝導度」となる機序について、本件明細書【００１２】、【００１３】に関連する記載があり、その記載からすると、電子顕微鏡を用いた微細な分析によれば、金属複合酸化物の導電率の低下は、Ｂサイトに入り得る遷移金属（元素Ｂ）を含む非ペロブスカイト領域が、金属複合酸化物粉体中にある程度の領域を占めて偏在していることに起因することが判明したので、本件発明の固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体は、電子顕微鏡を用いた分析によっても、偏在が確認できない程度に、非ペロブスカイト領域が均一に分散されているとしたものである。
ウ　また、特許権者は、令和１年１２月２７日に提出された、本件発明の審査過程における意見書において、次のとおり述べており、また、本件明細書に接した当業者であれば、過度の負担なく次の事項を推測できる。
「本願において、元素Ｂが微分散しているということは、元素Ｂの酸化物等によって形成される、ペロブスカイト相ではない領域が微分散しているということです（段落番号［００１２］および［００１３］）。そのため、元素Ｂが微分散した粉体を用いて形成される空気極において、導電率が高まることは容易にご理解いただけるものと思います。
　さらに、元素Ｂが微分散しているということは、焼成工程において原料粉体（明細書等における「乾燥粉体」）内部での金属化合物間の固相反応が十分に進行したことを示しています。固相反応が十分に進行したということは、焼成工程において与えられた熱エネルギーは効率的に固相反応に使用され、その他の反応、すなわち、焼成工程に供される原料粉体（乾燥粉体）同士の焼結が抑制されたということです。乾燥粉体同士の焼結が抑制されると、得られる焼成粉体の粒度のばらつきが小さくなります。
　つまり、本願において、粉体における元素Ｂの偏在性を評価することは、粉体の粒度の分布状態を知ることであるということができます。この点については、［表１］および［０１０７］−［０１１４］等もご参照ください。すなわち、元素Ｂが微分散している粉体の粒度のばらつきは、元素Ｂが偏在している粉体と比較して小さくなります。よって、この粉体を成型し焼成して得られる空気極において、開気孔率は高くなります。」
エ　そして、本件発明１は、特定事項１を有するものである。
オ　また、特定事項１は、元素Ｂが偏在せず微分散していることを規定した事項である。
カ　したがって、本件発明１は、比表面積、粒子径、粒子径分布が特定されていなくても、上記（１）のアの課題を解決し得るものであるといえるから、発明の詳細な説明に記載されたものである。
キ　また、本件発明１を引用する本件発明２、３も同様に、発明の詳細な説明に記載されたものである。
６−２　特許法第３６条第６項第２号について（上記２の２−２及び上記３の３−３）
（１）上記２の２−２について
（１）−１　請求項１の「領域の個数」について
ア　本件発明１は、「下記一般式：
　　Ａ１１−ｘＡ２ｘＢＯ３−δ
（ただし、元素Ａ１はＬａおよびＳｍよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Ａ２はＣａ、ＳｒおよびＢａよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素ＢはＭｎであり、０＜ｘ＜１、δは酸素欠損量である。）
で表されるペロブスカイト型単相の結晶構造を有する金属複合酸化物の粉体であ」る事項、及び、特定事項１を含むものである。
イ　そして、本取消理由は、本件訂正前では、「元素ＢはＭｎ、Ｆｅ、ＣｏおよびＮｉよりなる群から選択される少なくとも一種であ」ったため、「元素Ｂ」が複数種選択された場合に、特定事項１の「領域の個数」がどのような意味であるかが不明瞭であるというものである。
ウ　しかしながら、本件訂正により、本件発明１は、「元素ＢはＭｎであ」ると、「元素Ｂ」が複数種選択された場合がなくなったので、本取消理由は解消された。
エ　よって、本件発明１及びそれを引用する本件発明２、３は、明確である。
（１）−２　請求項１の「観察視野」の大きさと位置について
ア　本件発明１は、「粉体の平均粒子径は、１０μｍ以上、３５μｍ以下であ」る事項、及び、特定事項１を含むものである。
イ　そして、本取消理由は、特定事項１において、「観察視野」の大きさや視野が不明であるから、特定事項１が不明瞭であるというものである。
ウ　しかしながら、本件訂正により、「粉体の平均粒子径」が、「１０μｍ以上で３５μｍ以下」と特定され、また、「観察視野」が「１８０μｍ×２４０μｍ」であることを特定された。
エ　そして、特定事項１の観察対象である「成型体」は、「成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる」（請求項１）ものであるから、粒子が存在しない空間がある程度少ないと考えられるところ、粉体の粒子径を３５μｍとした場合、１８０μｍ×２４０μｍの領域に単純に行列状に並べても、観察視野には５×６＝３０個以上の粒子が含まれることになり、平均粒子径３５μｍの粉体である場合、３５μｍよりも大きい粒子と３５μｍよりも小さい粒子とが混在し、小さい粒子が大きい粒子の隙間に入るため、より多くの粒子が観察視野に含まれることになる。
オ　そうすると、粉体の平均粒子径を１０μｍ以上で３５μｍ以下とし、観察視野の大きさを１８０μｍ×２４０μｍとすることによって、観察視野の位置による測定結果のばらつきを充分に小さくすることができると考えられる。
カ　また、上記エのとおり、特定事項１の観察対象である「成型体」は、「成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる」（請求項１）ものであるから、粒子が存在しない空間がある程度少ないと考えられるから、決定される位置が成型体の断面のどの位置であっても適切な判定が可能であると考えられる。
キ　したがって、本件発明１は、「観察視野」の大きさや位置により、請求項１に係る発明に含まれたり、含まれなかったりすることがないから、第三者が不利益を受けることもない。
ク　よって、本件発明１及びそれを引用する本件発明２、３は明確である。
（２）上記３の３−３について
（２）−１　請求項１の「成形体」の密度について
ア　本申立理由は、本件発明１の「成型体」中における粉体の密度によって「エネルギー分散型Ｘ線分析法により前記元素Ｂの特性Ｘ線Ｋαの強度を測定し」（請求項１）たときの特性Ｘ線の強度が変化すると考えられるから、本件発明１は明確でないというものである。
イ　しかしながら、本件発明１の「成型体」は、「粉体２ｇおよび濃度１０質量％のポリビニルアルコール水溶液０．４ｇを混合および乾燥して得られる造粒粉体０．５ｇを、１０ｍｍ×５ｍｍの矩形金型に充填し、成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる」ものであって、「成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型」することにより、同じ粉体の密度の「成型体」が製造できると考えられる。
ウ　したがって、「エネルギー分散型Ｘ線分析法により前記元素Ｂの特性Ｘ線Ｋαの強度を測定し」たときの特性Ｘ線の強度が変化することもなく、同じ測定結果が得られると考えられる。
エ　よって、本件発明１及びそれを引用する本件発明２、３は明確である。
（２）−２　請求項３の「粉体のＢＥＴ法に基づく比表面積」について
ア　本申立理由は、「ＢＥＴ法に基づく比表面積」が、ＢＥＴ法の測定方法によって異なるから、本件発明３は明確でないというものである。
イ　しかしながら、本件明細書【００２６】には、「ＢＥＴ比表面積は、ＪＩＳ　Ｚ　８８３０：２０１３に準じて、ＢＥＴ流動法により測定される」と記載されており、この測定方法によれば、同じ測定結果が得られると考えられる。
ウ　よって、本件発明３は明確である。
６−３　特許法第３６条第４項第１号について（上記３の３−４）
ア　本申立理由は、本件発明１の特定事項１について、「特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数が５以下であ」るところ、本件明細書の実施例１、２では、当該個数がそれぞれ２個、３個であり、０個または１個とする条件が記載されていないから、本件明細書の発明の詳細な説明の記載は、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（当業者）が本件発明を実施することができる程度に記載されていないというものである。
イ　しかしながら、本件明細書の実施例１、２では、「観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域」の個数がそれぞれ２個、３個であることが記載されており、これらの実施例によれば、当業者は、特定事項１を実施することができたものといえる。
ウ　したがって、本件明細書に、「観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域」の個数が０個または１個とする条件が記載されていなくとも、本件明細書の発明の詳細な説明は、本件発明１について、当業者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものであるといえる。
エ　また、同様に、本件明細書の発明の詳細な説明は、本件発明１を引用する本件発明２、３についても、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものであるといえる。
６−４　特許法第２９条第１項第３号及び同条第２項について（上記３の３−１）
（１）甲１を主たる引用例とした場合
（１）−１　本件発明１と甲１発明との対比
ア　甲１発明の「一般式：Ｌａ０．６０Ｓｒ０．４０Ｃｏ０．２０Ｆｅ０．８０Ｏ３（ＬＳＣＦ）で示されるペロブスカイト型酸化物」と、本件発明１の「下記一般式：Ａ１１−ｘＡ２ｘＢＯ３−δ（ただし、元素Ａ１はＬａおよびＳｍよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Ａ２はＣａ、ＳｒおよびＢａよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素ＢはＭｎであり、０＜ｘ＜１、δは酸素欠損量である。）で表されるペロブスカイト型単相の結晶構造を有する金属複合酸化物」とは、「Ｌａ０．６０Ｓｒ０．４０ＢＯa（ただし、元素ＢはＭｎ、Ｃｏ及びＦｅよりなる群から選択される少なくとも一種である。ａは３、または、３−δである。δは酸素欠損量である。）で表されるペロブスカイト型結晶構造を有する金属複合酸化物」で共通する。
イ　甲１発明の「固体酸化物形燃料電池の空気極材料」は、「平均粒子径（Ｄ５０）が０．５μｍであ」るから、本件発明１の「固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体」に相当する。
ウ　上記ア、イより、本件発明１と甲１発明とは、
「Ｌａ０．６０Ｓｒ０．４０ＢＯ３（ただし、元素ＢはＭｎ、Ｃｏ及びＦｅよりなる群から選択される少なくとも一種である。ａは３、または、３−δである。δは酸素欠損量である。）で表されるペロブスカイト型結晶構造を有する金属複合酸化物の粉体であって、
固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体。」で一致し、次の相違点で相違する。
（相違点１−１）
　本件発明１は、「元素ＢはＭｎであり、」「粉体を加圧成形して得られる成型体の断面を倍率５００倍で観察して１８０μｍ×２４０μｍの観察視野を決定し、前記観察視野においてエネルギー分散型Ｘ線分析法により前記元素Ｂの特性Ｘ線Ｋαの強度を測定し、前記特性Ｘ線Ｋαの強度に基づいて前記観察視野の１２８×９６画素のマッピング画像を取得したときに、前記マッピング画像において、前記特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数が５以下であり、前記成型体は、前記粉体２ｇおよび濃度１０質量％のポリビニルアルコール水溶液０．４ｇを混合および乾燥して得られる造粒粉体０．５ｇを、１０ｍｍ×５ｍｍの矩形金型に充填し、成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる」のに対し、甲１発明は、元素ＢがＣｏ及びＦｅであり、Ｃｏ酸化物占有率が０．００％である点。
（相違点１−２）
「ペロブスカイト型結晶構造」が、本件発明１は、「単相」であるのに対し、甲１発明は、単相であるか否かが不明である点。
（相違点１−３）
　一般式の酸素分子の数が、本件発明１は、「３−δ」であって、「δは酸素欠損量である」のに対し、甲１発明は、「３」である点。
（相違点１−４）
　本件発明１では、「粉体の平均粒子径は、１０μｍ以上、３５μｍ以下であ」るのに対し、甲１発明では、「平均粒子径（Ｄ５０）が０．５μｍであ」る点。
（１）−２　相違点についての検討
ア　まず、相違点１−１について検討する。
イ　甲１には、元素ＢをＭｎとすることが記載されていないし、甲１発明は、「製造直後の空気極においてＣｏ酸化物の面積占有率が１％以下と」「低く抑え」ることにより、「ＳＯＦＣの運転時に温度および酸素分圧が変化しても、ペロブスカイト型酸化物がより安定化され、分解による空気極の劣化が抑制される」（甲１の【０００７】）ものであり、Ｂ元素としてＭｎを用いることが何ら考慮されていないから、相違点１−１は、実質的な相違点であるし、甲１発明において、Ｂ元素であるＣｏ及びＦｅを、Ｍｎとすることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
ウ　また、甲１発明の「Ｃｏ酸化物占有率」は、甲１の【００７５】、【００７６】に記載されているとおり、空気極材料を混合してペースト状とし、スクリーン印刷法、乾燥、焼成を行うことにより形成した空気極の断面を観察することにより、算出したものである。
エ　これに対し、本件発明１の「特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数」は、「成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる」「成型体」の断面を観察することにより、算出したものである。
オ　すなわち、甲１発明は、加圧していない空気極を観察しているのに対し、本件発明１は、「加圧成型して得られる」「成形体」の断面を観察するものであるから、両者を単純に比較できない。
カ　そうすると、甲１発明において、「粉体を加圧成形して得られる成型体の断面を倍率５００倍で観察して１８０μｍ×２４０μｍの観察視野を決定し、前記観察視野においてエネルギー分散型Ｘ線分析法により前記元素Ｂの特性Ｘ線Ｋαの強度を測定し、前記特性Ｘ線Ｋαの強度に基づいて前記観察視野の１２８×９６画素のマッピング画像を取得したときに、前記マッピング画像において、前記特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数が５以下であり、前記成型体は、前記粉体２ｇおよび濃度１０質量％のポリビニルアルコール水溶液０．４ｇを混合および乾燥して得られる造粒粉体０．５ｇを、１０ｍｍ×５ｍｍの矩形金型に充填し、成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる」とすることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
キ　また、上記イでも述べたとおり、甲１発明は、「製造直後の空気極においてＣｏ酸化物の面積占有率が１％以下と」「低く抑え」ることにより、「ＳＯＦＣの運転時に温度および酸素分圧が変化しても、ペロブスカイト型酸化物がより安定化され、分解による空気極の劣化が抑制される」（甲１の【０００７】）ものであるのに対し、本件発明１は、「ペロブスカイト相の生成に寄与しない元素Ｂが偏在せずに微分散していることにより、導電率が向上する」（【００２１】）とともに「高い開気孔率」を「両立」（【０００６】）するものであるから、上記カの際に、本件発明１の効果を推測することも、当業者が容易になし得たこととはいえない。
ク　したがって、甲１発明において、上記相違点１−１に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
ケ　よって、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、甲１発明ではないし、甲１発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
コ　また、本件発明２、３は、いずれも本件発明１を引用するものであって、本件発明１の発明特定事項を全て含むものであり、本件発明１に対し、少なくとも上記相違点１−１で相違するから、上記ア〜クで検討した理由と同様の理由で、甲１発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
（２）甲２を主たる引用例とした場合
（２）−１　本件発明１と甲２発明との対比
ア　甲２発明の「一般式ＡＢＯ３で表され、Ａサイトには、Ｌａ及びＳｒの少なくとも一方が含まれてもよく、（Ｌａ,Ｓｒ）（Ｃｏ,Ｆｅ）Ｏ３、（Ｌａ,Ｓｒ）ＦｅＯ３、（Ｌａ,Ｓｒ）ＣｏＯ３、Ｌａ（Ｎｉ,Ｆｅ）Ｏ３、（Ｓｍ,Ｓｒ）ＣｏＯ３等の材料」と、本件発明１の「下記一般式：Ａ１１−ｘＡ２ｘＢＯ３−δ（ただし、元素Ａ１はＬａおよびＳｍよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Ａ２はＣａ、ＳｒおよびＢａよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素ＢはＭｎであり、０＜ｘ＜１、δは酸素欠損量である。）」とは、「下記一般式：Ａ１１−ｘＡ２ｘＢＯ３−δ（ただし、元素Ａ１はＬａおよびＳｍよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Ａ２はＣａ、ＳｒおよびＢａよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素ＢはＭｎ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｎｉよりなる群から選択される少なくとも一種である。ａは３、または、３−δである。δは酸素欠損量である。）」で共通する。
イ　甲２発明の「電極材料は、ペロブスカイト構造を有する複合酸化物を含み、」「電極材料は、粉体（例えば平均粒径０．１μｍ〜５μｍ程度）であってもよ」い事項と、本件発明１の「ペロブスカイト型単相の結晶構造を有する金属複合酸化物の粉体であ」る事項とは、「ペロブスカイト型結晶構造を有する金属複合酸化物の粉体であ」る事項で共通する。
ウ　甲２発明は、「電極材料は、粉体（例えば平均粒径０．１μｍ〜５μｍ程度）であってもよ」いから、甲２発明の「固体酸化物型燃料電池の空気極を構成する材料」は、本件発明１の「固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体」に相当する。
エ　上記ア〜ウより、本件発明１と甲２発明とは、
「下記一般式：
　　Ａ１１−ｘＡ２ｘＢＯ３−δ
（ただし、元素Ａ１はＬａおよびＳｍよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Ａ２はＣａ、ＳｒおよびＢａよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素ＢはＭｎ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｎｉよりなる群から選択される少なくとも一種である。ａは３、または、３−δである。δは酸素欠損量である。）
で表されるペロブスカイト型結晶構造を有する金属複合酸化物の粉体であって、
固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体。」で一致し、次の相違点で相違する。
（相違点２−１）
　本件発明１は、「元素ＢはＭｎであり、」「粉体を加圧成形して得られる成型体の断面を倍率５００倍で観察して１８０μｍ×２４０μｍの観察視野を決定し、前記観察視野においてエネルギー分散型Ｘ線分析法により前記元素Ｂの特性Ｘ線Ｋαの強度を測定し、前記特性Ｘ線Ｋαの強度に基づいて前記観察視野の１２８×９６画素のマッピング画像を取得したときに、前記マッピング画像において、前記特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数が５以下であり、前記成型体は、前記粉体２ｇおよび濃度１０質量％のポリビニルアルコール水溶液０．４ｇを混合および乾燥して得られる造粒粉体０．５ｇを、１０ｍｍ×５ｍｍの矩形金型に充填し、成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる」のに対し、甲２発明は、元素ＢがＣｏ、Ｆｅ、Ｎｉよりなる群から選択される少なくとも一種であり、電極材料における任意の視野内で、１０スポットにおいて、ＥＤＳにより、原子濃度を取得したとき、Ｂサイトにおいて得られる標準偏差値が５．０３以下であることが好ましいものである点。
（相違点２−２）
「ペロブスカイト型結晶構造」が、本件発明１は、「単相」であるのに対し、甲２発明は、単相であるか否かが不明である点。
（相違点２−３）
一般式の酸素分子の数が、本件発明１は、「３−δ」であって、「δは酸素欠損量である」のに対し、甲２発明は、「３」である点。
（相違点２−４）
　本件発明１では、「粉体の平均粒子径は、１０μｍ以上、３５μｍ以下であ」るのに対し、甲２発明では、例えば平均粒径０．１μｍ〜５μｍ程度である点。
（２）−２　相違点についての検討
ア　上記相違点２−１について検討する。
イ　本件発明１は、「ペロブスカイト相の生成に寄与しない元素Ｂが偏在せずに微分散していることにより、導電率が向上する」（【００２１】）ものであるのに対し、甲２発明は、「空気極の成分の濃度の均一性を高めることで、空気極の劣化を抑制する」（【０００７】）ものであり、その目的が異なる。
ウ　また、上記イの空気極の成分について、本件発明１は、「元素ＢはＭｎであ」るのに対し、甲２発明は、「複合酸化物の組成は、一般式ＡＢＯ３で表され、Ａサイトには、Ｌａ及びＳｒの少なくとも一方が含まれてもよく、（Ｌａ,Ｓｒ）（Ｃｏ,Ｆｅ）Ｏ３、（Ｌａ,Ｓｒ）ＦｅＯ３、（Ｌａ,Ｓｒ）ＣｏＯ３、Ｌａ（Ｎｉ,Ｆｅ）Ｏ３、（Ｓｍ,Ｓｒ）ＣｏＯ３等の材料」であって、ＢサイトがＭｎであることが何ら記載されていない。
エ　そうすると、上記相違点２−１は、実質的な相違点であるし、甲２発明において、元素ＢをＭｎとする動機もない。
オ　また、甲２の【０１１５】、【０１１６】によれば、甲２発明の「Ｂサイトにおいて得られる標準偏差値」は、「電極材料の解砕物」の測定を行っている。
カ　これに対し、本件発明１の「特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数」は、「成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる」「成型体」の断面を観察することにより、算出したものである。
キ　すなわち、甲２発明は、電極材料の解砕物を観察しているのに対し、本件発明１は、２「加圧成型して得られる」「成形体」の断面を観察するものであるから、両者を単純に比較できない。
ク　また、甲２発明の「Ｂサイトにおいて得られる標準偏差値」と本件発明１の「特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数」とに、どのような相関関係があるのかも不明である。
ケ　そうすると、甲２発明において、「特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数が５以下」とすることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
コ　また、上記イでも述べたとおり、甲２発明は、「空気極の成分の濃度の均一性を高めることで、空気極の劣化を抑制する」（【０００７】）ものであるのに対し、本件発明１は、「ペロブスカイト相の生成に寄与しない元素Ｂが偏在せずに微分散していることにより、導電率が向上する」（【００２１】）とともに「高い開気孔率」を「両立」（【０００６】）するものであるから、上記ケの際に、本件発明１の効果を想到することも、当業者が容易になし得たこととはいえない。
サ　したがって、甲２発明において、上記相違点２−１に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
シ　よって、他の相違点について検討するまでもなく、本件発明１は、甲２発明ではないし、甲２発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
ス　また、本件発明２、３は、いずれも本件発明１を引用するものであって、本件発明１の発明特定事項を全て含むものであり、本件発明１に対し、少なくとも上記相違点２−１で相違するから、上記ア〜サで検討した理由と同様の理由で、甲２発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
（３）甲３を主たる引用例とした場合
（３）−１　本件発明１と甲３発明との対比
ア　甲３発明の「（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δ」と本件発明１の「下記一般式：Ａ１１−ｘＡ２ｘＢＯ３−δ（ただし、元素Ａ１はＬａおよびＳｍよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Ａ２はＣａ、ＳｒおよびＢａよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素ＢはＭｎであり、０＜ｘ＜１、δは酸素欠損量である。）」とは、「（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δ」で共通する。
イ　甲３発明の「粉末である固体酸化物型燃料電池用空気極材料であって、単相のペロブスカイト構造であ」る「固体酸化物型燃料電池用空気極材料」は、本件発明１の「ペロブスカイト型単相の結晶構造を有する金属複合酸化物の粉体であ」る「固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体」に相当する。
ウ　本件発明１の「粉体の平均粒子径」は、本件明細書【００２７】、【００６０】によれば、所謂Ｄ５０を採用しているから、甲３発明の「体積平均粒径Ｄ５０が１５．１μｍであ」る事項は、本件発明１の「粉体の平均粒子径は、１０μｍ以上、３５μｍ以下であ」る事項に含まれる。
エ　上記ア〜ウより、本件発明１と甲３発明とは、
「（Ｌａ０．８Ｓｒ０．２）０．９８ＭｎＯ３＋δで表されるペロブスカイト型単相の結晶構造を有する金属複合酸化物の粉体であって、
　前記粉体の平均粒子径は、１５．１μｍである、固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体。」で一致し、次の点で相違する。
（相違点３−１）
　本件発明１は、「粉体を加圧成形して得られる成型体の断面を倍率５００倍で観察して１８０μｍ×２４０μｍの観察視野を決定し、前記観察視野においてエネルギー分散型Ｘ線分析法により前記元素Ｂの特性Ｘ線Ｋαの強度を測定し、前記特性Ｘ線Ｋαの強度に基づいて前記観察視野の１２８×９６画素のマッピング画像を取得したときに、前記マッピング画像において、前記特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数が５以下であり、前記成型体は、前記粉体２ｇおよび濃度１０質量％のポリビニルアルコール水溶液０．４ｇを混合および乾燥して得られる造粒粉体０．５ｇを、１０ｍｍ×５ｍｍの矩形金型に充填し、成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる」のに対し、甲３発明は、「ＳＥＭ画像上において、一辺が８μｍの格子状に分割した１２個の格子点をポイント分析箇所として、各格子点におけるランタンのＬα線とマンガンのＫα線のピーク面積を測定し、そのピーク面積から、各測定点におけるランタンの含有量（ｗａ）とマンガンの含有量(ｗｂ)が式（１）の関係を満足するようにランタンの含有量とマンガンの含有量を算出し、１２点の平均をとったところマンガンの平均含有量は３１.９ｗｔ％であり、変動係数を計算するとマンガンの変動係数（β）は４．３％である」点。
　「ｗａ＋ｗｂ＝１００（ｗｔ％）　（１）」
（３）−２　相違点についての検討
ア　上記相違点３−１について、検討する。
イ　甲３発明は、「均一組成を有する新規な固体酸化物型燃料電池用複合酸化物粉末を提供すること」（【００１０】）を課題とするものであるところ、甲３発明との関連性が定かではないものの、甲３には、「空気極を構成する空気極材料」に要求される特性として、「（２）電子伝導性が高いこと」が挙げられている。
ウ　そうすると、甲３発明において、マンガンを均一組成とする動機があるといえる。
エ　ここで、甲３の【００６６】〜【００６８】の記載によれば、甲３発明の「マンガンの変動係数（β）」は、粉末状の空気極材料を観察するものである。
オ　これに対し、本件発明１の「観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数」は、「成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる」「成型体」の断面を観察することにより、算出したものである。
カ　すなわち、甲３発明は、加圧していない粉末を観察しているのに対し、本件発明１は、「加圧成型して得られる」「成形体」の断面を観察するものであるから、両者の数値を単純に比較できない。
キ　また、甲３発明の「マンガンの変動係数（β）」と、本件発明１の「特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数」との関連性も不明であるから、両者の数値がどの程度異なるかも不明であるし、本件発明１の「微分散」（【００２１】）と甲３発明の「均一組成」（甲３の【００１０】）とが、どの程度異なるかも不明である。
ク　そうすると、上記ウのとおり、甲３発明において、マンガンを均一組成とする動機があったとしても、上記カ、キの理由から、甲３発明において、「特性Ｘ線Ｋαの最大強度の５０％以上の強度を有し、かつ、前記観察視野の０．０４％以上の面積割合を有する領域の個数」を「５以下」とすることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
ケ　また、上記イのとおり、甲３発明は、「均一組成を有する新規な固体酸化物型燃料電池用複合酸化物粉末を提供すること」（【００１０】）を課題とするものであるのに対し、本件発明１は、「ペロブスカイト相の生成に寄与しない元素Ｂが偏在せずに微分散していることにより、導電率が向上する」（【００２１】）とともに「高い開気孔率」を「両立」（【０００６】）するものであるから、上記クの際に、本件発明１の「高い開気孔率」という効果を想到することも、当業者が容易になし得たこととはいえない。
コ　したがって、甲３発明において、上記相違点３−１に係る本件発明１の発明特定事項を得ることは、当業者が容易になし得たこととはいえない。
サ　よって、本件発明１は、甲３発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
シ　また、本件発明２、３は、いずれも本件発明１を引用するものであって、本件発明１の発明特定事項を全て含むものであり、本件発明１に対し、少なくとも上記相違点３−１で相違するから、上記ア〜コで検討した理由と同様の理由で、甲３発明に基いて当業者が容易に発明をすることができたとはいえない。
７　申立人の主張について
（１）平均粒子径について
　令和３年４月１９日付けの意見書（第５頁第８行〜第６頁第９行）において、申立人は、本件発明１の「粉体の平均粒子径は、１０μｍ以上、３５μｍ以下であ」る「粉体」は、おおよそ６０μｍの粒子を２０％も含むから、測定視野の位置によるばらつきを小さくすることはできない旨主張している。
　しかしながら、本件発明１の「粉体」が、おおよそ６０μｍの粒子を２０％も含むとしても、それ以外に細かい粒子を多く含み、この細かい粒子がおおよそ６０μｍの粒子の隙間に存在することとなると考えられるから、測定視野の位置によるばらつきが大きいとまではいえない。
　よって、申立人の主張には、理由がない。
（２）新たな主張について
　令和３年４月１９日付けの意見書において、申立人が主張する「平均粒子径は、１０μｍ以上、３５μｍ以下」（第４頁第１３〜１９行）に関する主張は、「粉体の平均粒子径は、１０μｍ以上、３５μｍ以下であ」る事項は、願書に添付された特許請求の範囲の請求項４に記載された事項であるにもかかわらず、特許異議申立書において、申し立てられた理由ではないから、採用しない。
　また、令和３年４月１９日付けの意見書において、申立人が主張する「訂正発明１の解釈について」（第６頁第１０行〜第７頁第１行）に関する主張は、訂正前も指摘可能であったにもかかわらず、特許異議申立書において、申し立てられた理由ではないから、採用しない。
　さらに、令和３年４月１９日付けの意見書において、申立人が主張する「成形体の密度について」（第７頁第３〜１５行）に関する主張は、特許異議申立書において、明確性違反として申し立てられた理由であって、サポート要件違反として申し立てられたものではないから、採用しない。
　また、令和３年４月１９日付けの意見書において、申立人が主張する「焼成粉体の粒度分布について」（第７頁第１６〜２７行）に関する主張は、特許異議申立書において、申し立てられた理由ではないから、採用しない。
８　むすび
　以上のとおり、本件の請求項１〜３に係る特許は、令和２年１１月３０日付けで通知された取消理由に記載した取消理由、及び、特許異議申立書に記載された特許異議の申立ての理由によっては、取り消すことはできず、また、他に本件の請求項１〜３に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　また、本件の請求項４は、本件訂正により削除されたから、本件の請求項４に係る特許に対して、申立人がした特許異議の申立てについては、対象となる請求項が存在しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和３年６月２１日（２０２１．６．２１）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　下記一般式：
　Ａ１１−ｘＡ２ｘＢＯ３−δ
（ただし、元素Ａ１はＬａおよびＳｍよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Ａ２はＣａ、ＳｒおよびＢａよりなる群から選択される少なくとも一種であり、元素Ｂは
Ｍｎであ
で表されるペロブスカイト型単相の結晶構造を有する金属複合酸化物の粉体であって、
　
前記粉体の平均粒子径は、１０μｍ以上で３５μｍ以下であり、
　前記粉体を加圧成形して得られる成型体の断面を倍率５００倍で観察し
て１８０μｍ×２４０μｍの観察視野を決定し、前記観察視野において
Ｋα
、前記特性Ｘ線Ｋαの強度に基づいて前記観察視野の１２８×９６画素のマッピング画像を取得したときに、前記マッピング画像において、
Ｋα
前記
　前記成型体は、前記粉体２ｇおよび濃度１０質量％のポリビニルアルコール水溶液０．４ｇを混合および乾燥して得られる造粒粉体０．５ｇを、１０ｍｍ×５ｍｍの矩形金型に充填し、成型圧力１００ＭＰａで６０秒間加圧成型して得られる、固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体。
　【請求項２】
　前記元素Ａ１はＬａを含み、
　前記元素Ａ２はＳｒを
含む
　【請求項３】
　前記粉体のＢＥＴ法に基づく比表面積は、０．０５ｍ２／ｇ以上、０．３ｍ２／ｇ以下である、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池空気極用の粉体。
　【請求項４】（削除）