【事件の表示】
　特許第６５１１４２４号発明「積層体及び、その製造方法」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６５１１４２４号の明細書、特許請求の範囲を、訂正請求書に添付された訂正明細書及び訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項［１〜１５］、［１６〜２０］について訂正することを認める。
　特許第６５１１４２４号の請求項１〜２０に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯
　特許第６５１１４２４号の請求項１〜２０に係る特許についての出願は、２０１５（平成２７）年　３月２０日を国際出願日とする特願２０１６−５０８８２８号（優先権主張：平成２６年　３月２０日　日本国）の一部を平成２８年１１月　２日に新たな特許出願としたものであって、平成３１年　４月１２日にその特許権の設定登録がされ、令和　元年　５月１５日に特許掲載公報が発行された。本件特許異議の申立ての経緯は、次のとおりである。
令和　元年１１月１４日　　：特許異議申立人廣瀬妙子（以下、「申立人」という。）による請求項１〜２０に係る特許に対する特許異議の申立て
令和　２年　１月２７日付け：取消理由通知書
令和　２年　３月２７日　　：特許権者による意見書の提出及び訂正請求
令和　２年　７月１４日　　：申立人による意見書の提出 
令和　２年　９月１５日付け：取消理由通知書（決定の予告） 
令和　２年１１月１９日　　：特許権者による意見書の提出及び訂正請求（以下、この訂正請求を「本件訂正請求」という。）
令和　２年１２月２３日　　：申立人による意見書の提出
　なお、令和　２年　３月２７日に特許権者がした訂正請求は、特許法第１２０条の５第７項の規定により、取り下げられたものとみなす。
第２　訂正の適否
１．訂正の内容
（１）請求項１〜１５について
ア　訂正事項１
　積層体に特徴がある特許請求の範囲の請求項１における「窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に」との記載を、「窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に、直接的に接合されて」に変更する。
イ　訂正事項２
　訂正請求書の「６　請求の趣旨」、「７　請求の理由（１）」の「２）ｂ」及び「４）ｂ」を総合的に勘案すると、積層体に特徴がある特許請求の範囲の請求項１における「銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を」との記載を、「銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を合計の濃度で０．０１〜８５質量％」に変更するものと認める。
ウ　訂正事項３
　積層体に特徴のある特許請求の範囲の請求項１において「（ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。）」と限定する。
エ　訂正事項４
　積層体に特徴がある特許請求の範囲の請求項２における「窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に」との記載を、「窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に、直接的に接合されて」に変更する。
オ　訂正事項５
　　訂正請求書の「６　請求の趣旨」、「７　請求の理由（１）」の「２）ｅ」及び「４）ｅ」を総合的に勘案すると、積層体に特徴がある特許請求の範囲の請求項２における「銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも二種類の元素を」との記載を、「銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも二種類の元素を合計の濃度で０．０１〜８５質量％」に変更するものと認める。
カ　訂正事項６
　積層体に特徴がある特許請求の範囲の請求項２において、「（ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。）」と限定する。
キ　訂正事項７
　積層体に特徴がある特許請求の範囲の請求項４における「Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が０．０００１〜３．０質量％」との記載を、「Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が０．０１〜３．０質量％」に変更する。
ク　訂正事項８
　積層体に特徴がある特許請求の範囲の請求項４における「Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０００１〜９５質量％」との記載を、「Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０１〜８０質量％」に変更する。
ケ　訂正事項９
　積層体に特徴がある特許請求の範囲の請求項４における「Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０００１〜２０質量％」との記載を、「Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０１〜２０質量％」に変更する。
コ　訂正事項１０
　積層体に特徴がある特許請求の範囲の請求項５における「Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が０．０００１〜３．０質量％」との記載を、「Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が０．０１〜３．０質量％」に変更する。
サ　訂正事項１１
　積層体に特徴がある特許請求の範囲の請求項５における「Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０００１〜９５質量％」との記載を、「Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０１〜８０質量％」に変更する。
シ　訂正事項１２
　積層体に特徴がある特許請求の範囲の請求項５における「Ｔｉを含有する場合はＴｉ濃度が０．０００１〜８．５質量％」との記載を、「Ｔｉを含有する場合はＴｉ濃度が０．０１〜８．５質量％」に変更する。
ス　訂正事項１３
　積層体に特徴がある特許請求の範囲の請求項５における「Ｚｒを含有する場合はＺｒ濃度が０．０００１〜８．０質量％」との記載を、「Ｚｒを含有する場合はＺｒ濃度が０．０１〜８.０質量％」に変更する。
セ　訂正事項１４
　積層体に特徴がある特許請求の範囲の請求項５における「Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０００１〜２０質量％」との記載を、「Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０１〜２０質量％」に変更する。
（２）請求項１６〜２０について
ア　訂正事項１５
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１６における「銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を」との記載を、「銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を合計の濃度で０．０１〜８５質量％となるように」に変更する。
イ　訂正事項１６
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１６における「熱圧着により積層させる」との記載を、「熱圧着により積層させ、該窒化物セラミックス基板と、その窒化物セラミックス基板の表面に積層された銅合金層とが、直接的に接合される」に変更する。
ウ　訂正事項１７
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１６において、「（ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。）」と限定する。
エ　訂正事項１８
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１７における「銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも二種類の元素を」との記載を、「銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも二種類の元素を合計の濃度で０．０１〜８５質量％となるように」に変更する。
オ　訂正事項１９
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１７における「熱圧着により積層させる」との記載を、「熱圧着により積層させ、該窒化物セラミックス基板と、その窒化物セラミックス基板の表面に積層された銅合金層とが、直接的に接合される」に変更する。
カ　訂正事項２０
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１７において、「（ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。）」と限定する。
キ　訂正事項２１
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１８における「Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が０．０００１〜３．０質量％」との記載を、「Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が０．０１〜３．０質量％」に変更する。
ク　訂正事項２２
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１８における「Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０００１〜９５質量％」との記載を、「Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０１〜８０質量％」に変更する。
ケ　訂正事項２３
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１８における「Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０００１〜２０質量％」との記載を、「Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０１〜２０質量％」に変更する。
コ　訂正事項２４
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１９における「Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が０．０００１〜３．０質量％」との記載を、「Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が０．０１〜３．０質量％」に変更する。
サ　訂正事項２５
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１９における「Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０００１〜９５質量％」との記載を、「Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０１〜８０質量％」に変更する。
シ　訂正事項２６
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１９における「Ｔｉを含有する場合はＴｉ濃度が０．０００１〜８．５質量％」との記載を、「Ｔｉを含有する場合はＴｉ濃度が０．０１〜８．５質量％」に変更する。
ス　訂正事項２７
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１９における「Ｚｒを含有する場合はＺｒ濃度が０．０００１〜８．０質量％」との記載を、「Ｚｒを含有する場合はＺｒ濃度が０．０１〜８.０質量％」に変更する。
セ　訂正事項２８
　積層体の製造方法に特徴がある特許請求の範囲の請求項１９における「Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０００１〜２０質量％」との記載を、「Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０１〜２０質量％」に変更する。
（３）明細書に係る訂正
ア　訂正事項２９
　明細書［００６７］に「参考例１〜１５及び実施例５、６、８、１０、１２、１３、１６、１７、４４、４５、４８、５０〜５５」とあるのを、「参考例１〜１５、３３及び実施例５、６、８、１０、１２、１３、１６、１７、４５、４８、５０〜５５」に訂正する。
イ　訂正事項３０
　明細書［００７５］に「実施例４４」とあるのを、「参考例３３」に訂正する。
２．一群の請求項について
（１）訂正前の請求項１〜１５について、訂正前の請求項３〜１５は、訂正前の請求項１、２を直接的又は間接的に引用しているものであって、訂正事項１〜３によって訂正される請求項１及び訂正事項４〜６によって訂正される請求項２に連動して訂正されるものである。また、訂正前の請求項６〜１５は、訂正前の請求項４、５を直接的又は間接的に引用しているものであって、訂正事項７〜９によって訂正される請求項４及び訂正事項１０〜１４によって訂正される請求項５に連動して訂正されるものであるから、訂正前の請求項１〜１５に対応する訂正後の請求項［１〜１５］は、特許法第１２０条の５第４項に規定する一群の請求項である。
　そして、本件訂正は、特定の請求項に係る訂正事項について別の訂正単位とする求めはされてないから、本件訂正は、一群の請求項である訂正前の請求項１〜１５に対応する訂正後の請求項〔１〜１５〕を訂正単位とするものであり、訂正事項１〜１４は、一体の訂正事項として取り扱われるものである。
（２）訂正前の請求項１６〜２０について、訂正前の請求項１８〜２０は、訂正前の請求項１６、１７を直接的又は間接的に引用しているものであって、訂正事項１５〜１７によって記載が訂正される請求項１６及び訂正事項１８〜２０によって記載が訂正される請求項１７に連動して訂正されるものである。また、訂正前の請求項２０は、訂正前の請求項１８、１９を直接的又は間接的に引用しているものであって、訂正事項２１〜２３によって記載が訂正される請求項１８及び訂正事項２４〜２８によって記載が訂正される請求項１９に連動して訂正されるものであるから、訂正前の請求項１６〜２０に対応する訂正後の請求項［１６〜２０］は、特許法第１２０条の５第４項に規定する一群の請求項である。
　そして、本件訂正は、特定の請求項に係る訂正事項について別の訂正単位とする求めはされてないから、本件訂正は、一群の請求項である訂正前の請求項１６〜２０に対応する訂正後の請求項〔１６〜２０〕を訂正単位とするものであり、訂正事項１５〜２８は、一体の訂正事項として取り扱われるものである。
（３）また、訂正事項２９、３０に係る明細書の訂正は、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第４項の規定に従い、上記の一群の請求項〔１〜１５〕、〔１６〜２０〕を訂正の単位として請求されたものである。
３．訂正の適否について
（１）請求項１〜１５について
ア　訂正事項１について
（ア）訂正事項１は、請求項１において、銅合金層が窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に直接的に接合されていることを特定することにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項１は、本件明細書の【００２１】に記載されているので、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面（以下、「本件明細書等」という。）に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項１は、発明特定事項を直列的に付加するものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する
イ　訂正事項２について
（ア）訂正事項２は、請求項１において、択一的な発明特定事項であるＮｂ、Ｌｉ、Ｓｎを削除した上で、銅合金中のＳｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆの合計の濃度を特定することにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項２は、本件明細書の【００２６】、【００７５】の【表１】実施例５１に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項２は、択一的な発明特定事項を削除し、また発明特定事項を直列的に付加するものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する
ウ　訂正事項３について
（ア）訂正事項３は、請求項１において、銅合金層と窒化物セラミックス基板との接合を、いわゆる除くクレームとして特定することにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項３は、請求項１に係る発明が甲１に係る発明と重なる可能性があるために新規性、進歩性が否定されるおそれがあるため、その重なりを除くものであって、本件明細書等との関係において新たな技術的事項を導入するものではないから、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項３は、発明特定事項を直列的に付加するものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する
エ　訂正事項４について
（ア）訂正事項４は、請求項２において、銅合金層が窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に直接的に接合されていることを特定することにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項４は、本件明細書の【００２１】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項４は、発明特定事項を直列的に付加するものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する
オ　訂正事項５について
（ア）訂正事項５は、請求項２において、択一的な発明特定事項であるＮｂ、Ｌｉ、Ｓｎを削除した上で、銅合金中のＳｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆの合計の濃度を特定することにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項５は、本件明細書の【００２６】、【００７５】の【表１】実施例５１に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項５は、択一的な発明特定事項を削除し、また発明特定事項を直列的に付加するものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する
カ　訂正事項６について
（ア）訂正事項６は、請求項２において、銅合金層と窒化物セラミックス基板との接合を、いわゆる除くクレームとして特定することにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項６は、請求項２に係る発明が甲１に係る発明と重なる可能性があるために新規性、進歩性が否定されるおそれがあるため、その重なりを除くものであって、本件明細書等との関係において新たな技術的事項を導入するものではないから、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項６は、発明特定事項を直列的に付加するものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する
キ　訂正事項７について
（ア）訂正事項７は、請求項４において、Ｓｉ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項７は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項７は、Ｓｉ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
ク　訂正事項８について
（ア）訂正事項８は、請求項４において、Ｍｎ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項８は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項８は、Ｍｎ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
ケ　訂正事項９について
（ア）訂正事項９は、請求項４において、Ｈｆ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項９は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項９は、Ｈｆ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
コ　訂正事項１０について
（ア）訂正事項１０は、請求項５において、Ｓｉ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事１０は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項１０は、Ｓｉ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
サ　訂正事項１１について
（ア）訂正事項１１は、請求項５において、Ｍｎ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項１１は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項１１は、Ｍｎ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
シ　訂正事項１２について
（ア）訂正事項１２は、請求項５において、Ｔｉ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項１２は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項１２は、Ｔｉ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
ス　訂正事項１３について
（ア）訂正事項１３は、請求項５において、Ｚｒ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項１３は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項１３は、Ｚｒ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
セ　訂正事項１４について
（ア）訂正事項１４は、請求項５において、Ｈｆ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項１４は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項１４は、Ｈｆ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
ソ　小括
　以上のとおりであるから、請求項１〜１５について訂正する訂正事項１〜１４は、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、同条第４項並びに第９項で準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するものである。
（２）請求項１６〜２０について
ア　訂正事項１５について
（ア）訂正事項１５は、請求項１６において、択一的な発明特定事項であるＮｂ、Ｌｉ、Ｓｎを削除した上で、銅合金中のＳｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆの合計の濃度を特定することにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項１５は、本件明細書の【００２６】、【００７５】の【表１】実施例５１に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項１５は、択一的な発明特定事項を削除し、また発明特定事項を直列的に付加するものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する
イ　訂正事項１６について
（ア）訂正事項１６は、請求項１６において、銅合金層が窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に直接的に接合されていることを特定することにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項１６は、本件明細書の【００２１】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項１６は、発明特定事項を直列的に付加するものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する
ウ　訂正事項１７について
（ア）訂正事項１７は、請求項１６において、銅合金層と窒化物セラミックス基板との接合を、いわゆる除くクレームとして特定することにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項１７は、請求項１６に係る発明が甲１に係る発明と重なる可能性があるために新規性、進歩性が否定されるおそれがあるため、その重なりを除くものであって、本件明細書等との関係において新たな技術的事項を導入するものではないから、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項１７は、発明特定事項を直列的に付加するものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
エ　訂正事項１８について
（ア）訂正事項１８は、請求項１７において、択一的な発明特定事項であるＮｂ、Ｌｉ、Ｓｎを削除した上で、銅合金中のＳｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆの合計の濃度を特定することにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項１８は、本件明細書の【００２６】、【００７５】の【表１】実施例５１に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項１８は、択一的な発明特定事項を削除し、また発明特定事項を直列的に付加するものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する
オ　訂正事項１９について
（ア）訂正事項１９は、請求項１７において、銅合金層が窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に直接的に接合されていることを特定することにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項１９は、本件明細書の【００２１】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項１９は、発明特定事項を直列的に付加するものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する
カ　訂正事項２０について
（ア）訂正事項２０は、請求項１７において、銅合金層と窒化物セラミックス基板との接合を、いわゆる除くクレームとして特定することにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項２０は、請求項１７に係る発明が甲１に係る発明と重なる可能性があるために新規性、進歩性が否定されるおそれがあるため、その重なりを除くものであって、本件明細書等との関係において新たな技術的事項を導入するものではないから、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項２０は、発明特定事項を直列的に付加するものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する
キ　訂正事項２１について
（ア）訂正事項２１は、請求項１８において、Ｓｉ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項２１は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項２１は、Ｓｉ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
ク　訂正事項２２について
（ア）訂正事項２２は、請求項１８において、Ｍｎ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項２２は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項２２は、Ｍｎ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
ケ　訂正事項２３について
（ア）訂正事項２３は、請求項１８において、Ｈｆ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項２３は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項２３は、Ｈｆ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
コ　訂正事項２４について
（ア）訂正事項２４は、請求項１９において、Ｓｉ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事２４は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項２４は、Ｓｉ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
サ　訂正事項２５について
（ア）訂正事項２５は、請求項１９において、Ｍｎ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項２５は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項２５は、Ｍｎ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
シ　訂正事項２６について
（ア）訂正事項２６は、請求項１９において、Ｔｉ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項２６は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項２６は、Ｔｉ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
ス　訂正事項２７について
（ア）訂正事項２７は、請求項１９において、Ｚｒ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項２７は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項２７は、Ｚｒ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
セ　訂正事項２８について
（ア）訂正事項２８は、請求項１９において、Ｈｆ濃度の数値限定の範囲を狭くすることにより、特許請求の範囲を減縮しようとするものであって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものである。
（イ）訂正事項２８は、本件明細書の【００２６】に記載されているので、本件明細書等に記載した事項の範囲内においてする訂正であり、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項の規定に適合する。
（ウ）訂正事項２８は、Ｈｆ濃度の数値限定の範囲を狭くするものであり、カテゴリーや発明特定事項を変更するものではなく、実質上、特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第６項に適合する。
ソ　小括
　以上のとおりであるから、請求項１６〜２０について訂正する訂正事項１５〜２８は、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものであり、同条第４項並びに第９項で準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するものである。
（３）明細書に係る訂正
ア　訂正事項２９について
（ア）訂正事項２９は、明細書の段落【００６７】において「実施例４４」を削除するとともに「参考例３３」を追加して、「参考例３３」が特許請求の範囲に含まれないことを明らかにすることにより、訂正事項２及び訂正事項１５により生じる不明瞭な記載を整合させるための訂正であって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第３号の明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
（イ）訂正事項２９は、「参考例３３」が特許請求の範囲に含まれないことを明らかにするものであるから、新規事項を追加するものではないことは明らかであって、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないことも明らかであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合する。
イ　訂正事項３０について
（ア）訂正事項３０は、明細書の段落【００７５】において「実施例４４」を削除するとともに「参考例３３」を追加して、「参考例３３」が特許請求の範囲に含まれないことを明らかにすることにより、訂正事項２及び訂正事項１５により生じる不明瞭な記載を整合させるための訂正であって、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第３号の明瞭でない記載の釈明を目的とするものである。
（イ）訂正事項３０は、「参考例３３」が特許請求の範囲に含まれないことを明らかにするものであるから、新規事項を追加するものではないことは明らかであって、実質上特許請求の範囲を拡張し又は変更するものではないことも明らかであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合する。
４　むすび
　以上のとおりであるから、訂正事項１〜３０は、特許法第１２０条の５第２項ただし書き第１号又は第３号の特許請求の範囲の減縮又は明瞭でない記載の釈明を目的とするものであり、同条第４項並びに第９項で準用する同法第１２６条第４項ないし第６項の規定に適合するものである。
　よって、明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項［１−１５］、［１６−２０］について訂正することを認める。
第３　訂正後の発明
　本件訂正請求により訂正された請求項１〜請求項２０に係る発明（以下、「本件訂正発明１」〜「本件訂正発明２０」という。）は、訂正特許請求の範囲の請求項１〜請求項２０に記載された次の事項により特定されるとおりのものである。
【請求項１】
　窒化物セラミックス基板と、該窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に、直接的に接合されて積層された銅合金層とを有し、前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を合計の濃度で０．０１〜８５質量％含有する、積層体。
（ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。）
【請求項２】
　窒化物セラミックス基板と、該窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に、直接的に接合されて積層された銅合金層とを有し、前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも二種類の元素を合計の濃度で０．０１〜８５質量％を含有する、積層体。
（ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。）
【請求項３】
　前記銅合金層が銅合金板または銅合金箔からなる、請求項１又は２に記載の積層体。
【請求項４】
　前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有し、該銅合金層が、Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が０．０１〜３．０質量％であり、Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０１〜８５質量％であり、Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０１〜２０質量％である、請求項１に記載の積層体。
【請求項５】
　前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有し、該銅合金層が、Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度０．０１〜３．０質量％であり、Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０１〜８５質量％であり、Ｔｉを含有する場合はＴｉ濃度が０．０１〜８．５質量％であり、Ｚｒを含有する場合はＺｒ濃度が０．０１〜８．０質量％であり、Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０１〜２０質量％である、請求項２に記載の積層体。
【請求項６】
　前記窒化物セラミックス基板が、窒化アルミニウム、窒化珪素、窒化チタン、窒化ホウ素、窒化インジウム又は窒化ガリウムを主成分とし、あるいは、炭化チタンと窒化チタンとの複合材料、又は、窒化ホウ素と炭化ケイ素との複合材料を主成分としてなる、請求項１〜５のいずれか一項に記載の積層体。
【請求項７】
　窒化アルミニウムを主成分とする前記窒化物セラミックス基板が、Ｃａ、Ｙ、Ｏからなる群から選択される一種以上の元素を含有し、Ｃａを含む場合には、Ｃａ濃度は０．０００１〜３質量％であり、Ｙを含む場合にはＹ濃度は０．０００１〜１０質量％であり、Ｏを含む場合には、Ｏ濃度は０．０００１〜２０質量％である、請求項６に記載の積層体。
【請求項８】
　前記窒化物セラミックス基板のＯ含有濃度が０．０００１〜２０質量％である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の積層体。
【請求項９】
　前記銅合金層の厚みを、１μｍ〜７０００μｍとし、前記窒化物セラミックス基板の厚みを、１μｍ〜７０００μｍとしてなる、請求項１〜８のいずれか一項に記載の積層体。
【請求項１０】
　請求項１〜９のいずれか一項に記載の積層体を有する放熱体。
【請求項１１】
　請求項１〜９のいずれか一項に記載の積層体を有するパワーデバイス。
【請求項１２】
　請求項１〜９のいずれか一項に記載の積層体を有する素子。
【請求項１３】
　請求項１〜９のいずれか一項に記載の積層体を有する電子部品。
【請求項１４】
　請求項１〜９のいずれか一項に記載の積層体を有する電子機器。
【請求項１５】
　請求項１１に記載のパワーデバイスまたは請求項１２に記載の素子または請求項１３に記載の電子部品を有する車両。
【請求項１６】
　銅合金層と窒化物セラミックス基板との積層体を製造するに当り、前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を合計の濃度で０．０１〜８５質量％となるように含有するものとし、窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に、前記銅合金層を、熱圧着により積層させ、該窒化物セラミックス基板と、その窒化物セラミックス基板の表面に積層された銅合金とが、直接的に接合される、積層体の製造方法。
（ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。）
【請求項１７】
　銅合金層と窒化物セラミックス基板との積層体を製造するに当り、前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも二種類の元素を合計の濃度で０．０１〜８５質量％となるように含有するものとし、窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に、前記銅合金層を、熱圧着により積層させ、該窒化物セラミックス基板と、その窒化物セラミックス基板の表面に積層された銅合金とが、直接的に接合される、積層体の製造方法。
（ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。）
【請求項１８】
　前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有し、該銅合金層が、Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が０．０１〜３．０質量％であり、Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０１〜８０質量％であり、Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０１〜２０質量％である、請求項１６に記載の積層体の製造方法。
【請求項１９】
　前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有し、該銅合金層が、Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が０．０１〜３．０質量％であり、Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０１〜８０質量％であり、Ｔｉを含有する場合はＴｉ濃度が０．０１〜８．５質量％であり、Ｚｒを含有する場合はＺｒ濃度が０．０１〜８．０質量％であり、Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０１〜２０質量％である、請求項１７に記載の積層体の製造方法。
【請求項２０】
　前記銅合金層と前記窒化物セラミックス基板とを接合するに際し、窒素もしくはアルゴン雰囲気中または真空中で、８００〜１０００℃の温度の下、０．６Ｎ／ｍｍ２〜１.５Ｎ／ｍｍ２の圧力を作用させることにより、前記銅合金層と前記窒化物セラミックス基板とを接合する、請求項１６〜１９のいずれか一項に記載の積層体の製造方法。
第４　取消理由の概要
　当審が令和　２年　９月１５日付けで特許権者にした取消理由通知書＜決定の予告＞（以下、単に「取消理由通知書＜決定の予告＞」という。）の概要は、次のとおりである。
《理由１》
　本件特許は、特許請求の範囲の記載が以下の点で不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない。
《理由４》
　本件特許の請求項１〜２０に係る発明は、その出願前に日本国内又は外国において、頒布された以下の刊行物に記載された発明又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった発明に基いて、その出願前にその発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
《引用例一覧》 
甲１．特開２０１１−１２４５８５号公報 
甲２．特開平２−１７５６７４号公報 
甲３．特開昭６３−３１０９３４号公報 
甲４．特開平４−４８０４１号公報 
甲５．特開２００３−６３８７９号公報 
甲６．特開２００７−２９７２２５号公報 
甲７．特開昭６３−５５８１２号公報
　甲１〜甲７は、特許異議申立書（以下、「申立書」という。）に添付された甲第１号証〜甲第７号証であり、甲１〜甲７の各々に記載された事項を各々、甲１記載事項〜甲７記載事項という。また、甲第１号証に記載された発明を甲１−１発明、甲１−２発明という。
（１）理由１（サポート要件）について
ア　本件特許に係る明細書の発明の詳細な説明の段落【０００７】には、「主として銅からなる金属層」と窒化物セラミックス基板とを十分強固に接合することを本件発明が解決しようとする課題とするものであって、単に銅が含まれているだけの金属層である銅合金層を対象とするものでないが、請求項１、２、１６、１７に係る発明は、銅合金が含有する元素の量を「合計の濃度が０．０００１〜９５質量％以下となるように含有する」ものであって、「主として銅からなる金属層」ではなく、単に銅が含まれているだけの金属層である銅合金層を含むものである旨、記載されている。
イ　請求項１、２、１６、１７に列挙する元素は、特性が異なる元素を一つの元素群に挙げているが、これらの元素は、融点などの物性値が大きく異なり、銅合金層に添加する際の必要な添加量も大きく異なるものと考えられるが、これらの全ての元素について、銅合金層における合計の含有量が「０．０００１〜９５質量％以下」との広い数値範囲の全域において、発明の課題が解決できることを当業者が認識できる程度に発明の詳細な説明で記載されているとはいえない。
ウ　本件明細書等の発明の詳細な説明には、請求項１、２、１６、１７に列挙する元素の銅合金層における合計の含有量の最小値が０．０１質量％（実施例５３）、最大値が８５質量％（実施例５１）であって、これら元素の銅合金層における合計の含有量が「０．０００１〜９５質量％以下」との広い数値範囲の全域において、発明の課題が解決できることを当業者が認識できる程度に発明の詳細な説明で記載されているとはいえない。
エ　特許権者が「例証されている」と主張する実施例５、６、８、１０、１２、１３、１６、１７、３１、３２、３４、３６、３８、３９、４５、４８及び５０〜５５には、Ｎｂ、Ｌｉ、Ｔｉを含有する銅合金層が含まれておらず、請求項１、２、１６、１７に列挙する全ての元素について、発明の課題が解決できることを当業者が認識できる程度に発明の詳細な説明で記載されているとはいえない。
（２）理由４（進歩性）について
　請求項１〜１５に係る発明は、甲１−１発明、甲１記載事項、甲２記載事項〜甲４記載事項、甲６記載事項及び甲７記載事項に例示される周知技術に基いて、請求項１６〜２０に係る発明は、甲１−２発明、甲１記載事項、甲２記載事項〜甲４記載事項、甲７記載事項に例示される周知技術に基いて当業者が容易に発明をすることができたものである。
第５　当審の判断
１． 取消理由通知書＜決定の予告＞に記載した取消理由について
１−１　理由１（サポート要件）について
（１）本件発明が解決しようとする課題
ア　本件発明が解決しようとする課題は、明細書の段落【０００７】〜【０００９】、【００２３】、【００２５】、【００２６】の記載を総合的に判断すると、単に銅が含まれている合金層と窒化物セラミックス基板とを十分強固に接合するとともに、その製造工程を削減することのできる積層体及びその製造方法を提供することにあると認められる。
イ　また、明細書の段落【００３５】、【００３６】には、以下の事項が記載されている。
「【００３５】
　以上の検討に基き、発明者は、Ｃｕ金属層を、上述したチタンのような、窒化アルミニウムと銅との接合をもたらす元素を銅に含有させた銅合金層とすることにより、銅合金層に含まれる当該元素が、窒化物セラミックス基板との化合物を形成して、銅合金層と窒化物セラミックス基板との接合を実現できると考えた。
　このことを検証するため、Ｔｉを３．１質量％で含有するチタン銅合金（Ｃｕ−Ｔｉ）と窒化アルミニウムとの界面状態につき、同様のシミュレーションを行ったところ、図４に示す結果を得た。
　図４に示すシミュレーション結果から、チタン銅合金に含まれるＴｉと、窒化アルミニウムのＮでＴｉＮが形成され、これが、チタン銅合金と窒化アルミニウムとの接合に有効に働くと考えられる。
【００３６】
　また発明者は、窒素と結びついて化合物（窒化物）を形成する元素であって、かつ銅合金に含有させることのできる元素を検討し、窒化物を形成する元素であってかつＣｕに固溶する元素として、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｃｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｆｅ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｂ、Ｃ、Ｓｎ、Ｍｏ、Ｈｆがあり、また、窒化物を形成する元素であって、かつＣｕに固溶はしないかまたはほとんど固溶しないがＣｕとの状態図が存在する元素（すなわちＣｕとの化合物が存在する元素）として、Ｙ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｔｌ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａがあることから、Ｔｉだけでなく、これらの元素を含有する銅合金は、窒化物セラミックス基板と接合される銅合金層に用いることができると考えた。」
　当該記載から、本件に係る発明が解決しようとする課題は、窒化物を形成する元素であってかつ銅に固溶する元素、または窒化物を形成する元素であってかつ銅に固溶しないかまたはほとんど固溶しないが銅との状態図が存在する元素（すなわち銅との化合物が存在する元素）を含有する銅合金であれば、窒素と結びついて化合物（窒化物）を形成する元素であって、かつ銅合金に含有することのできる元素Ｍを銅合金層に含有させることにより、窒化物セラミックスの窒素Ｎと銅合金層に含まれる銅以外の元素Ｍとが、窒化物セラミックスと銅合金層との界面で化合物（Ｍ−Ｎ）を形成し、窒化物セラミックスと銅合金層との接合が実現できると当業者が認識し得るものである。
ウ　そして、明細書の段落【００７５】の【表１】、段落【００７６】の【表２】には、実施例又は参考例として、各種元素を含有する銅合金層と窒化物セラミックス基板との間の剥離強度が示されている。
（２）銅合金層が含有する元素について
ア　本件訂正発明１、１６について
　本件訂正発明１は、銅合金層が「Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を
合計の濃度で０．０１〜８５質量％
合計の濃度で０．０１〜８５質量％となるように
（ア）元素の種類について
　本件明細書の段落【００３６】の記載から、本件訂正発明１、１６に列挙される元素は、高融点金属（例えば、Ｍｏ、Ｗ等）であっても軽元素（例えば、Ｌｉ、Ｂ等）であっても、「窒素と結びついて化合物（窒化物）を形成する元素であって、かつ銅合金に含有させることのできる元素」である点において共通の性質を有していることは明らかである。
　そして、令和　２年１１月１９日に特許権者が提出した意見書に添付した参考文献である「社団法人日本化学会編“化学便覧　基礎編　改訂５版”、丸善株式会社、平成１６年２月２０日、ＩＩ−２９１〜ＩＩ−３００ページ」によれば、標準生成ギブスエネルギーが、ＡｌＮ：−２８７、ＢＮ：−２２８．４、ＣｒＮ：−１００．３、Ｃｒ２Ｎ：−１０４．２、ＧａＮ：−７８．６、ＩｎＮ：−２２９、Ｍｇ３Ｎ２：−４００．６、Ｓｉ３Ｎ４：−６７６．４６、ＴｉＮ：−３０９．６、ＶＮ：−１９１．２、ＺｒＮ：−３３６．４となっており、軽元素であっても高融点金属であっても、窒素との結びつきの強さとの観点では同程度であると推察され、本件訂正発明１、１６に列挙された元素は、「窒素と結びついて化合物（窒化物）を形成する元素」であるから、銅と比べて窒化物セラミックス基板との間で化合物（窒化物）を形成しやすいものであり、窒化物セラミックスと銅合金層との密着性が向上することが理解できるものである。
　そして、本件訂正発明１、１６に列挙された元素は、いずれも本件明細書の段落【００７５】の【表１】、段落【００７６】の【表２】において実施例として例証されているところである。
（イ）元素の含有量について
　本件発明が解決しようとする課題は、上記ア（ア）のとおり、単に銅が含まれている合金層と窒化物セラミックス基板とを十分強固に接合するとともに、その製造工程を削減することのできる積層体及びその製造方法を提供することであるから、銅合金層の成分が主として銅であるか否かを問わないものである。
　そして、本件明細書の段落【００３５】、【００３６】の記載からみて、銅合金層中に本件訂正発明１、１６で列挙される元素は、「窒素と結びついて化合物（窒化物）を形成する元素」であるから、銅と比べて窒化物セラミックス基板との間で化合物（窒化物）を形成しやすいものであり、窒化物セラミックスと銅合金層との密着性が向上することが理解できるものである。そのため、銅合金層中に当該元素が多く含まれるほど、窒化物セラミックス基板と銅合金層との間に化合物（窒化物）が形成され、窒化物セラミックスと銅合金層との密着性が向上することも理解できる。
　そして、本件明細書の段落【００７５】の【表１】、段落【００７６】の【表２】において例証されている実施例において、本件訂正発明１、１６で列挙する元素から選択される少なくとも１つの元素の銅合金層における含有量の最小値は０．０１質量％（実施例５３、実施例５５）であり、最大値は８５質量％（実施例５１）である。
（ウ）小括
　してみると、本件訂正発明１、１６は、上記（１）に示した発明の詳細な説明において課題を解決することができると当業者が認識できる程度に記載された範囲内のものであって、発明の詳細な説明に記載された発明ということができるから、特許法第３６条第６項第１号の規定する要件を満たすものである。
イ　本件発明２、１７について
　本件訂正発明２は、銅合金層が「Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも二種類の元素を
合計の濃度で０．０１〜８５質量％
合計の濃度で０．０１〜８５質量％となるように
（ア）元素の種類について
　本件明細書の段落【００３６】の記載から、本件訂正発明２、１７に列挙される元素は、高融点金属（例えば、Ｍｏ、Ｗ等）であっても軽元素（例えば、Ｌｉ、Ｂ等）であっても、「窒素と結びついて化合物（窒化物）を形成する元素であって、かつ銅合金に含有させることのできる元素」である点において共通の性質を有していることは明らかである。
　そして、令和　２年１１月１９日に特許権者が提出した意見書に添付した参考文献である「社団法人日本化学会編“化学便覧　基礎編　改訂５版”、丸善株式会社、平成１６年２月２０日、ＩＩ−２９１〜ＩＩ−３００ページ」によれば、標準生成ギブスエネルギーが、ＡｌＮ：−２８７、ＢＮ：−２２８．４、ＣｒＮ：−１００．３、Ｃｒ２Ｎ：−１０４．２、ＧａＮ：−７８．６、ＩｎＮ：−２２９、Ｍｇ３Ｎ２：−４００．６、Ｓｉ３Ｎ４：−６７６．４６、ＴｉＮ：−３０９．６、ＶＮ：−１９１．２、ＺｒＮ：−３３６．４となっており、軽元素であっても高融点金属であっても、窒素との結びつきの強さとの観点では同程度であると推察され、本件訂正発明２、１７に列挙された元素は、「窒素と結びついて化合物（窒化物）を形成する元素」であるから、銅と比べて窒化物セラミックス基板との間で化合物（窒化物）を形成しやすいものであり、窒化物セラミックスと銅合金層との密着性が向上することが理解できるものである。
　そして、本件訂正発明２、１７に列挙された元素は、Ｔｉを除いて、いずれも本件明細書の段落【００７５】の【表１】、段落【００７６】の【表２】において実施例として例証されているところである。
　また、Ｔｉについては、本件明細書の段落【００７５】の【表１】、段落【００７６】の【表２】において、銅合金層中に単独で含む例である参考例１〜４、８〜１１、１３〜２５、２９〜３２が記載されており、これらの参考例の剥離強度が１５ｋＮ／ｍ以上であることから、銅合金層中のＴｉが単独で密着性の向上という効果を奏していることが理解できる。そして、銅合金層中にＴｉが含まれれば、密着性の向上という効果を奏するのであるから、Ｔｉのほかに、本件訂正発明２、１７に列挙されるＴｉ以外のいずれかの元素を含む銅合金層であっても、単独でＴｉを含んでいる場合と同様に、窒化物セラミックス基板の窒素と反応して化合物（窒化物）を形成することで、銅合金層と窒化物セラミックス基板との密着性を向上させることができることは明らかである。
（イ）元素の含有量について
　本件発明が解決しようとする課題は、上記ア（ア）のとおり、単に銅が含まれている合金層と窒化物セラミックス基板とを十分強固に接合するとともに、その製造工程を削減することのできる積層体及びその製造方法を提供することであるから、銅合金層の成分が主として銅であるか否かを問わないものである。
　そして、本件明細書の段落【００３５】、【００３６】の記載からみて、銅合金層中に本件訂正発明２、１７で列挙される元素は、「窒素と結びついて化合物（窒化物）を形成する元素」であるから、銅と比べて窒化物セラミックス基板との間で化合物（窒化物）を形成しやすいものであり、窒化物セラミックスと銅合金層との密着性が向上することが理解できるものである。そのため、銅合金層中に当該元素が多く含まれるほど、窒化物セラミックス基板と銅合金層との間に化合物（窒化物）が形成され、窒化物セラミックスと銅合金層との密着性が向上することも理解できる。
　なお、本件明細書の段落【００７５】の【表１】、段落【００７６】の【表２】において例証されている実施例において、本件訂正発明２、１７で列挙する元素から選択される少なくとも２種類の元素の銅合金層における合計の含有量の合計の最小値は０．５質量％（実施例８）であり、最大値は質量２．５２質量％（実施例５３）である。
　しかしながら、上記のとおり、本件訂正発明２、１７で列挙する元素から選択される少なくとも２種類の元素の含有量の合計値が多いほど、銅合金層と窒化物セラミックス基板との間に化合物（窒化物）が形成され、窒化物セラミックス基板と銅合金層との密着性が向上するものと理解できるのであるから、銅合金層として存在し得る限りにおいて、含有量を８５質量％まで増やしたとしても、同様の作用効果を奏することができるものと理解することができ、最小値を０．０１質量％とすることについても、窒素と結びついて化合物（窒化物）を形成する元素」の「総量」であることに変わりはないから、２種類の元素の合計の含有量の最小値が、１種類の元素の総量の最小値と同程度の０．０１程度であることは、当業者が予測できる範囲内であるということができる。
（ウ）小括
　してみると、本件訂正発明２、１７は、上記（１）に示した発明の詳細な説明において課題を解決することができると当業者が認識できる程度に記載された範囲内のものであって、発明の詳細な説明に記載された発明ということができるから、特許法第３６条第６項第１号の規定する要件を満たすものである。
ウ　申立人の主張について
（ア）申立人は、令和２年１２月２３日に提出した意見書（以下、「申立人意見書」という。）の第３ページ第７行〜第１４行において、「しかしながら、本件特許明細書の実施例は、実施例５１、５２においてＭｏ、Ｗを主成分とする合金層しか開示しておりません。すなわち、本件特許明細書の実施例には、特定の金属元素を主成分とする銅合金層しか記載されておらず、例えばＣｕ、Ｍｏ、Ｗ以外の金属元素やＳｉ等の非金属元素を主成分とする銅合金層について何ら記載されておりません。」、「よって、本件特許明細書は、銅を含む金属層の全てにおいて必ず上記課題を解決できることが発明の詳細な説明に記載されたものであるとは到底認められるものではありません。」と主張する。
　しかしながら、上記（２）ア（イ）及びイ（イ）に示したとおり、本件訂正発明１、２、１６及び１７に列挙された元素は、本件明細書の段落【００３５】、【００３６】の記載から、「窒素と結びついて化合物（窒化物）を形成する元素」であるから、銅と比べて窒化物セラミックス基板との間で化合物（窒化物）を形成しやすいものであり、窒化物セラミックスと銅合金層との密着性が向上することが理解できるものであって、銅合金層中に当該元素が多く含まれるほど、窒化物セラミックス基板と銅合金層との間に化合物（窒化物）が形成され、窒化物セラミックスと銅合金層との密着性が向上することも理解できるところである。
　してみると、Ｃｕ、Ｍｏ、Ｗ以外の元素についても、本件訂正発明１、２、１６及び１７に列挙された元素のいずれかを主成分としたものであっても、銅合金として存在し得る限り、（１）で示した発明の詳細な説明において課題を解決することができると当業者が認識できる程度に記載された範囲内のものであって、発明の詳細な説明に記載された発明ということができるから、申立人の主張を採用することはできない。
（イ）申立人は、申立人意見書の第３ページ第１６行〜第２０行において、「・・・訂正後の請求項１、２、１６、１７は、特性が異なる元素を一つの元素群に挙げておりますが、これらの元素は、融点等の物性値が大きく異なり、必要な添加量も元素ごとに大きくことなります。これは本件特許明細書の［表１］、［表２］において、各実施例の上記元素の添加量が元素の種類によって大きく異なることからも明らかです。・・・」と主張する。
　しかしながら、上記（２）ア（ア）及びイ（ア）で述べたとおり、令和　２年１１月１９日に特許権者が提出した意見書に添付した参考文献である「社団法人日本化学会編“化学便覧　基礎編　改訂５版”、丸善株式会社、平成１６年２月２０日、ＩＩ−２９１〜ＩＩ−３００ページ」によれば、本件訂正発明１、２、１６及び１７で列挙された元素については、標準生成ギブスエネルギーが軽元素であっても高融点金属であっても、窒素との結びつきの強さとの観点では同程度であると推察され、これら元素は、「窒素と結びついて化合物（窒化物）を形成する元素」であるから、銅と比べて窒化物セラミックス基板との間で化合物（窒化物）を形成しやすいものであり、窒化物セラミックスと銅合金層との密着性が向上することが理解できるものであって、融点等の違いがあったとしても、窒化物セラミックス基板と銅合金層との密着性の向上という課題を解説できる点において、なんら変わるものではないから、申立人の主張を採用することはできない。
（ウ）申立人は、申立人意見書の第４ページ第１７行〜第２３行において、「また、訂正後の請求項２や請求項１７の範囲内であって、上記元素からなる群より選ばれる少なくとも２種類の元素を含む実施例において、上記元素の合計濃度の最小値は０．５質量％（実施例８）であり、最大値は２．５２質量％（実施例５３）であります。」、「よって、本件特許明細書は、上記１種類または２種類の元素の合計濃度が０．０１〜８５質量％以下の全ての値において必ず上記課題を解決できることが発明の詳細な説明に記載されたものであるとは到底認められるものではありません。」と主張する。
　しかしながら、上記（２）イ（イ）で述べたとおり、本件訂正発明２、１７で列挙する元素から選択される少なくとも２種類の元素の含有量の合計値が多いほど、銅合金層と窒化物セラミックス基板との間に化合物（窒化物）が形成され、窒化物セラミックス基板と銅合金層との密着性が向上するものと理解できるのであるから、銅合金層として存在し得る限りにおいて、含有量を８５質量％まで増やしたとしても、同様の作用効果を奏することができるものと理解することができ、最小値を０．０１質量％とすることについても、当業者が推測できる範囲内であるということができるから、申立人の主張を採用することはできない。
（エ）さらに申立人は、申立人意見書の第５ページ第１４行〜第１７行において「・・・本件特許明細書には、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を結合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体について何ら記載されておりません。また、本件特許明細書の実施例においても上記酸化膜相が無いことについて全く検証されておりません。」と主張する。
　しかしながら、本件訂正発明１、２、１６及び１７における「ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。」とは、いわゆる除くクレームであって、甲１に記載されたＤＢＣ法により形成されるＣｕ−Ｏ共晶化合物液相を結合剤とし、当該Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相からなる酸化膜相により銅合金層と窒化物セラミックス基板とが接合された積層体を除くものであるから、本件特許明細書の各実施例に当該Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相が存在しないことは明らかであって、申立人の主張を採用することはできない。
エ　まとめ
　以上のとおりであるから、本件訂正発明１、２、１６、１７は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たすものであり、本件訂正発明１、２を直接的又は間接的に引用する本件訂正発明３〜１５、本件訂正発明１６、１７を直接的又は間接的に引用する本件訂正発明１８〜２０についても同様に、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たすものである。
１−２　理由４（進歩性）について
（１）事実認定
ア　甲１記載事項
　取消理由通知で引用した甲１である特開２０１１−１２４５８５号公報には、以下の事項が記載されている。
（ア）「【特許請求の範囲】
【請求項１】
　セラミックス基板と、銅又は銅を主成分とする銅合金からなり前記セラミックス基板の一面に接合された金属回路板と、銅又は銅を主成分とする銅合金からなり前記セラミックス基板の他面に接合された金属放熱板とから構成されたセラミックス配線基板において、
　前記金属回路板の前記銅又は前記銅合金の平均再結晶粒子径は、前記金属放熱板の前記銅又は前記銅合金の平均再結晶粒子径と等しいか又はそれより小さく、
　前記金属回路板の前記セラミックス基板との接合界面近傍における前記銅又は前記銅合金の平均再結晶粒子径は、前記金属回路板の前記銅又は前記銅合金の平均再結晶粒子径より小さく、その比が０．１２〜０．５であり、さらに前記金属回路板および金属放熱板の平均再結晶粒子径はいずれも１００〜４００μｍであることを特徴とするセラミックス配線基板。
【請求項２】
　前記銅合金は、前記銅と、少なくともニッケル、亜鉛、ジルコニウム又はスズの何れかを含むことを特徴とする請求項１に記載のセラミックス配線基板。
【請求項３】
　前記セラミックス基板は、窒化珪素からなることを特徴とする請求項１又は２に記載のセラミックス配線基板。
【請求項４】
　請求項１乃至３の何れかに記載のセラミックス配線基板と、前記セラミックス配線基板に搭載された半導体素子とからなることを特徴とする半導体モジュール。
【請求項５】
　前記セラミックス配線基板の前記金属放熱板に、前記銅又は前記銅合金からなる放熱ベース板を結合したことを特徴とする請求項４記載の半導体モジュール。
【請求項６】
　セラミックス基板と、銅又は銅を主成分とする銅合金からなり前記セラミックス基板の一面に接合された金属回路板と、銅又は銅を主成分とする銅合金からなり前記セラミックス基板の他面に接合された金属放熱板とから構成されたセラミックス配線基板の製造方法において、
　接合前の初期結晶粒子径の平均値がいずれも１１〜１５μｍの金属回路板および金属放熱板を各々セラミックス基板の一面および他面に配置し、５００〜１０００℃の温度で加熱して金属回路板および金属放熱板をセラミックス基板に接合する、ことを特徴とするセラミックス配線基板の製造方法。
【請求項７】
　前記銅合金は、前記銅と、少なくともニッケル、亜鉛、ジルコニウム又はスズの何れかを含むことを特徴とする請求項６に記載のセラミックス配線基板の製造方法。
【請求項８】
　前記セラミックス基板は、窒化珪素からなることを特徴とする請求項６又は７に記載のセラミックス配線基板の製造方法。」
（イ）「【０００１】
　本発明は、セラミックス基板と、このセラミックス基板の両面にそれぞれ接合された金属回路板及び金属放熱板とから構成されたセラミックス配線基板、その製造方法及びこのセラミックス配線基板を用いた半導体モジュールに関する。
【背景技術】
【０００２】
　近年、例えば、電動車両用インバータとして高電圧、大電流動作が可能なパワー半導体モジュール（ＩＧＢＴ、ＭＯＳＦＥＴ等）が用いられている。パワー半導体モジュールに使用される配線基板としては、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）や窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）からなる絶縁性のセラミックス基板の一方の面（上面）に回路パターンが形成される金属板（以下、「金属回路板」と称する。）を接合するとともに、他方の面（下面）に放熱用の金属板（以下、「金属放熱板」と称する。）を接合したセラミックス配線基板が広く用いられている。この金属回路板及び金属放熱板としては、銅（Ｃｕ）板又はアルミニウム（Ａｌ）板等が使用されている。なお、金属回路板及び金属放熱板を総称する場合には、適宜「金属板」と呼ぶことにする。
【０００３】
　セラミックス基板と金属板との接合は、例えば、銅直接接合（ＤＢＣ：Direct Bonding Copper）法や活性金属ろう付け法等が用いられている。ここで、ＤＢＣ法とは、セラミックス基板と銅板とを不活性ガス又は窒素雰囲気中で共晶温度以上の温度に加熱し、生成したＣｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅板をセラミックス基板の一面又は両面に酸化膜相を介して直接接合するものである。・・・
【０００４】
　ところで、金属板をセラミックス基板に接合したセラミックス配線基板を用いたパワー半導体モジュールにおいては、大電流を流せるように金属板の厚さを０．３〜０．５ｍｍと比較的厚くしている場合が多い。特に、金属板に熱伝導率の高い銅板を用いた場合、熱膨張率が大きく異なるセラミックス基板と銅板を接合すると、接合後の冷却過程で熱応力が発生する。この応力は、セラミックス基板と銅板との接合部付近で圧縮と引張りの残留応力として存在する。この残留応力は、セラミックス基板にクラックを生じさせたり、絶縁耐圧不良を起こしたり、あるいは金属板の剥離の発生原因となり、熱衝撃（ヒートショック）や冷熱サイクル等によって生じる損傷に対して十分な耐久性があるとはいえないため、信頼性に問題があった。」
（ウ）「【０００９】
　上記したように、第３の従来例によれば、ろう材の金属回路板の表面への流出、これに起因する電子部品と金属回路板との接続信頼性低下という問題を解決することはできる。しかし、上記した第１及び第２の従来例が解決した、熱衝撃等により生じる損傷に対する耐久性低下という課題を解決することはできない。
　さらに、第３の従来例では、金属層及びその形成工程が必要であるため、その分コストアップにつながってしまう。
【００１０】
　本発明は、上述した事情に鑑みてなされたものであり、上述のような課題を解決することができるセラミックス配線基板、その製造方法及び半導体モジュールを提供することを目的とする。」
（エ）「【００１７】
　本発明の実施の形態に係るセラミックス配線基板は、セラミックス基板と、銅又は銅を主成分とする銅合金からなり、上記セラミックス基板の両面にそれぞれ接合された金属回路板及び金属放熱板とから構成されているものである。・・・
【００１８】
　以下、さらに詳しく本発明の実施の形態について説明する。まず、本発明の実施の形態で用いられるセラミックス基板の材質としては、窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）基板が望ましい。この窒化珪素基板の詳細については、後述する。
　次に、金属回路板及び金属放熱板は、いずれも銅又は銅を主成分とする銅合金からなるが、・・・」
（オ）「【００２１】
　以上のことから、接合処理後のセラミックス基板に加えられる応力を低減する観点では、銅の降伏強度が小さく変形しやすいような状態にしておくことが肝要であり、さらに、冷熱サイクル性を向上させる観点では、温度変化による応力を銅の変形に分散させることにより、冷熱繰り返しで銅の加工硬化度を抑制して、セラミックス基板に加えられる応力値の増大を抑止することが肝要である。・・・ここで、ニッケル（Ｎｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、ジルコニウム（Ｚｒ）、スズ（Ｓｎ）などを含んだ銅合金は、銅よりも軟化点温度が高く、粒成長は銅結晶粒子にこれらの金属が固溶するため抑制される。従って、セラミックス配線基板を構成する銅又は銅合金の初期結晶粒子、軟化点及び熱処理温度を規定することにより、セラミックス配線基板の信頼性を高めることが可能となる。以下では、特に矛盾がない限り、「銅」という語は適宜「銅合金」も含むものとする。」
       
（カ）「【００３２】
　さて、セラミックス配線基板を作製するにあたっては、上記したように、ＤＢＣ法や活性金属ろう付け法等を用いて、セラミックス基板と銅板とを６００〜９００℃の温度で加熱しつつ接合することにより金属回路板及び金属放熱板を作製した後、金属回路板には、エッチング処理により回路パターンを形成している。・・・」
（キ）「【００３４】
　また、金属回路板及び金属放熱板の素材としては、銅板に限らず、上記したように、銅合金板を用いることもできる。この場合、銅合金板としては、銅を主成分とし、ニッケル（Ｎｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、ジルコニウム（Ｚｒ）又はスズ（Ｓｎ）等を添加したものが望ましい。銅合金を用いた場合には、ニッケル（Ｎｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、ジルコニウム（Ｚｒ）又はスズ（Ｓｎ）により、純銅とは異なり、接合温度を上昇させても、銅合金の再結晶の成長が抑えられるので、再結晶粒子径は、微細となる。銅合金を用いた場合、銅のみの場合に比べて、耐熱性、耐腐食性に優れ、また高剛性を有している。特に、銅合金が高剛性であることにより、銅合金を用いたセラミックス配線基板も高剛性となり、半導体モジュール稼動時の冷熱サイクルに対して、セラミックス配線基板の厚さ方向の繰り返し変形（凹凸変形）の挙動が抑えられ、セラミックス基板と金属回路板の接合界面に発生する応力値を低減することができ、ひいては、セラミックス配線基板自体の耐久性が向上し、高寿命となる。
【００３５】
　次に、セラミックス基板は、上記したように、実装信頼性及び冷熱サイクル特性の観点から、特に厚さ方向に対する高靭性を有し、かつ、高強度であって、放熱性の観点から高熱伝導性を備えた窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）基板が好ましく、本発明者らが先に提案した窒化珪素基板を一例として以下に示す。
（ａ）マグネシウム（Ｍｇ）とルテチウム（Ｌｕ）及びイットリウム（Ｙ）を含む希土類元素（ＲＥ）から選択された少なくとも１種の希土類元素（ＲＥ）を焼結助剤として添加する窒化珪素質焼結体であって、焼結体中にマグネシウム（Ｍｇ）を酸化マグネシウム（ＭｇＯ）換算で０．０３〜８．０ｍｏｌ％、ルテチウム（Ｌｕ）を酸化ルテチウム（Ｌｕ２Ｏ３）換算で０．１４〜１．３０ｍｏｌ％、希土類元素（ＲＥ）から選択された少なくとも１種の元素を酸化物（ＲＥｘＯｙ）換算で０．１２〜１．３０ｍｏｌ％含有し、残部がβ窒化珪素からなる窒化珪素質焼結体を用いた窒化珪素基板。
（ｂ）マグネシウム（Ｍｇ）とルテチウム（Ｌｕ）及びイットリウム（Ｙ）を含む希土類元素（ＲＥ）から選択された少なくとも１種の希土類元素を焼結助剤として添加する窒化珪素質焼結体であって、焼結体中にマグネシウム（Ｍｇ）を酸化マグネシウム（ＭｇＯ）換算で０．０３〜８．０ｍｏｌ％、ルテチウム（Ｌｕ）を酸化ルテチウム（Ｌｕ２Ｏ３）換算で０．１４〜１．３０ｍｏｌ％、希土類元素（ＲＥ）から選択された少なくとも１種の元素を酸化物（ＲＥｘＯｙ）換算で０．１２〜１．３０ｍｏｌ％含有し、残部がβ窒化珪素からなり、当該焼結体中の総酸素量が２．５質量％以下である窒化珪素質焼結体を用いた窒化珪素基板。」
       
（ク）「【００３８】
　次に、セラミックス基板に上記した窒化珪素基板の何れかを用いた場合の金属回路板及び金属放熱板の厚さについて説明する。金属回路板及び金属放熱板の厚さは、いずれも０．４〜３．０ｍｍであることが望ましい。図２に、厚さ方向の熱伝導率が９０Ｗ／ｍ・Ｋである窒化珪素基板（厚さ０．３２ｍｍ）を用いた場合の半導体モジュールの初期熱抵抗値（Ｒｊｃ）の金属板の厚さに対する依存性の一例を示す。図２において、例えば、（０．４＋０．３）とは、左側の数値が金属回路板の厚さ、右側の数値が金属放熱板の厚さを示している。」
（ケ）「【００４４】
　まず、窒化珪素基板の上面にスクリーン印刷等により、ろう材ペーストを予め設計された回路パターン形状に沿って塗布し、所定の厚さのろう材層を形成する。次に、脱脂を行い、バインダー成分を除去する。脱脂中の加熱温度、時間等の処理条件は、バインダー成分によって種々異なるが、処理中の雰囲気については窒素（Ｎ２）中、アルゴン（Ａｒ）中のような非酸化雰囲気又は真空中での処理を行えば、活性金属が酸化されることなく好適である。また、ろう材ペースト用のバインダーを適宜選定すると、別途脱脂プロセスを設けることなく、ろう付け処理の昇温過程において、所定温度で保持することにより、脱脂・ろう付け処理を同時に行うことができる。
【００４５】
　一方、ろう材層のパターンと相似形の回路パターンの銅からなる金属回路板を別途用意する。この金属回路板の回路パターンを予め形成する方法としては、例えば、プレス加工、エッチング法、放電加工等がある。次に、ろう材層が金属回路板と窒化珪素基板との間に配置されるように部材同士を重ねる。また、窒化珪素基板の下面には、ろう材層を形成した後、銅からなる金属放熱板を載置し、それぞれ加圧状態で保持する。これら試料を保持する際には、カーボン製、ステンレス製あるいは高融点金属であるモリブデン製、タングステン製の治具を用いる。
【００４６】
　次に、金属回路板と金属放熱板を載置した窒化珪素基板を所定温度と時間にわたって熱処理した後、冷却することにより、窒化珪素基板に金属回路板と金属放熱板を強固にろう材層を介して接合する。この場合、ろう材が窒化珪素基板と銅からなる金属回路板及び金属放熱板を十分に濡らし、また、回路パターンつぶれが発生しないようにするため、さらに両者の熱膨張係数の違いからくる残留応力による耐熱衝撃性の低下を防止するために、接合温度は、７００〜８００℃、また、冷却速度は、保持温度から４００℃までの降温が２℃／ｍｉｎ以下であることが好ましい。また、雰囲気については真空中で処理を行うことが活性金属粉末及び銅粉末、銅板が酸化されることなく良好な接合状態を得ることができ、特に１０−２Ｐａ以下の真空度で接合することが望ましい。さらに接合時に適度な荷重をかけることで銅からなる金属回路板及び金属放熱板とろう材、窒化珪素基板とろう材がそれぞれより確実に接触でき、良好な接合状態が得られる。重さとしては２０〜１５０ｇ／ｃｍ２の荷重を採用することができる。保持時間は、接合体をセットするカーボン製治具の形状及び積載量により調整する必要があり、５〜３０分が望ましい。
【００４７】
（実施例）
　以下、本発明の実施例について説明する。ただし、これらの実施例により本発明が限定されるものではない。
　図１は、本発明の実施例に係るセラミックス配線基板１を適用した電力装置２の構成の一例を示す断面図である。セラミックス配線基板１は、窒化珪素基板からなるセラミックス基板１１の上面に図示せぬろう材を介して接合された金属回路板１２と、下面に図示せぬろう材を介して接合された金属放熱板１３とから構成されている。このセラミックス配線基板１の金属回路板１２の上面にＭＯＳＦＥＴ等からなる半導体素子１４が半田１５により接合されて半導体モジュール３が構成されている。」
       
（コ）「【００５２】
　次に、金属回路板及び金属放熱板の調質の種類、厚さ、接合温度をパラメータとしてセラミックス配線基板を製造した場合の実施例１〜１６の製造条件及び製造結果を表１に示す。
【００５３】
【表１】
【００５４】
　以下、表１について説明する。まず、左から２番目及び３番目の列「金属回路板」及び「金属放熱板」における各数値は、金属回路板及び金属放熱板に用いる銅板素材及び銅合金板素材のそれぞれの調質の種類及び加工度を意味している。即ち、「０％」は加工度０％のＯ材、「５％」は加工度５％の１／４Ｈ材、「１０％」は加工度１０％の１／２Ｈ材、「２０％」は加工度２０％のＨ材を意味している。
　次に、左から４番目及び５番目の列「金属回路板」及び「金属放熱板」における各数値は、金属回路板及び金属放熱板に用いる銅板素材及び銅合金板素材のそれぞれの厚さをミリメートル単位で表している。また、左から６番目及び７番目の列「金属回路板」及び「金属放熱板」における各数値は、金属回路板及び金属放熱板としてセラミックス基板に接合する前の圧延された銅板素材又は銅合金板素材の銅又は銅合金の初期結晶粒子径を上記した評価方法で測定し、マイクロメートル単位で表している。
【００５５】
　次に、左から８番目の列「接合温度（℃）」における各数値は、金属回路板及び金属放熱板をセラミックス基板に接合する際の接合温度を摂氏で表している。また、左から９番目及び１０番目の列「金属回路板」及び「金属放熱板」における各数値は、セラミックス基板に金属回路板及び金属放熱板を熱処理して接合することにより金属回路板及び金属放熱板のそれぞれにおいて再結晶した銅又は銅合金の粒子径をマイクロメートル単位で表している。また、左から１１番目の列「金属回路板／金属放熱板」における各数値は、対応する「金属回路板」の平均再結晶粒子径と「金属放熱板」の平均再結晶粒子径との比を表している。さらに、最右列「Ｄａ／Ｄｂ」における各数値は、金属回路板とセラミックス基板との接合界面近傍における接合処理後の銅の再結晶粒子径Ｄａと金属回路板の接合処理後の銅の再結晶粒子径Ｄｂとの比を意味している。なお、表１には記載していないが、金属放熱板とセラミックス基板との接合界面近傍における接合処理後の銅の再結晶粒子径と金属放熱板の接合処理後の銅の再結晶粒子径との比についても、Ｄａ／Ｄｂと同様な傾向であった。
【００５６】
　また、実施例１〜４は金属回路板及び金属放熱板の調質の種類に注目して、実施例５〜１０は金属回路板及び金属放熱板の厚さに注目して、実施例１１及び１２は上記接合温度に注目して、それぞれセラミックス配線基板を製造した場合の製造条件及び製造結果を示している。さらに、実施例１３〜１６は金属板の素材として銅合金板素材を用いてセラミックス配線基板を製造した場合の製造条件及び製造結果を示している。実施例１３及び１４は何れも銅合金板素材として銅（Ｃｕ）−ジルコニウム（Ｚｒ）（０．１５％）系合金を用いた場合、実施例１５及び１６は何れも銅合金板素材として銅（Ｃｕ）−スズ（Ｓｎ）（０．１％）系合金を用いた場合である。
　表２には、上記した表１に示す実施例１〜１６の製造条件及び製造結果に対応した評価結果を示す。
【００５７】
（比較例）
　上記実施例１〜１６と比較するために、表１の比較例１〜８に示す製造条件に基づいてセラミックス配線基板を作成し、対応する製造結果を得た。また、評価方法も実施例１〜１６と同様に行った。以上の製造条件により製造された試料の評価結果を、表２の比較例１〜８に示す。
【００５８】
【表２】
」
       
（サ）「【００７３】
　表１において、実施例１３は、０．６ｍｍの厚さを有し、初期結晶粒子径が１５μｍであって、加工度２０％のＨ材からなる金属回路板と、０．５ｍｍの厚さを有し、初期結晶粒子径が１３μｍであって、加工度１０％の１／２Ｈ材からなる金属放熱板を接合温度７６０℃でセラミックス基板の両面に接合した。その結果、表１に示すように、熱処理後の金属回路板の再結晶粒子径；１１０μｍ、金属放熱板の再結晶粒子径；１３０μｍ、金属回路板の再結晶粒子径と金属放熱板の再結晶粒子径の比；０．８４、Ｄａ／Ｄｂ；０．４８がそれぞれ得られた。また、表２に示すように、金属回路板のはんだ濡れ性；良好、金属放熱板のはんだ濡れ性；良好、金属回路板とセラミックス基板との接合界面ボイド率；１．１％、金属放熱板とセラミックス基板のとの接合界面ボイド率；１．０％、熱抵抗；０．１５２℃／Ｗ、冷熱サイクル特性；３０００サイクルより大がそれぞれ得られた。
【００７４】
　表１において、実施例１４は、０．６ｍｍの厚さを有し、初期結晶粒子径が１５μｍであって、加工度２０％のＨ材からなる金属回路板と、０．５ｍｍの厚さを有し、初期結晶粒子径が１３μｍであって、加工度１０％の１／２Ｈ材からなる金属放熱板を接合温度１０００℃でセラミックス基板の両面に接合した。その結果、表１に示すように、熱処理後の金属回路板の再結晶粒子径；２１０μｍ、金属放熱板の再結晶粒子径；２８０μｍ、金属回路板の再結晶粒子径と金属放熱板の再結晶粒子径の比；０．７５、Ｄａ／Ｄｂ；０．３９がそれぞれ得られた。　また、表２に示すように、金属回路板のはんだ濡れ性；良好、金属放熱板のはんだ濡れ性；良好、金属回路板とセラミックス基板との接合界面ボイド率；１．１％、金属放熱板とセラミックス基板のとの接合界面ボイド率；１．０％、熱抵抗；０．１４８℃／Ｗ、冷熱サイクル特性；３０００サイクルより大がそれぞれ得られた。」
       
（シ）これら摘記事項（ア）〜（サ）から、甲１には、次の二つの発明が記載されているものと認められる（以下、単に「甲１−１発明」及び「甲１−２発明」という。）
       
≪甲１−１発明≫
　窒化珪素基板と、銅を主成分とし、亜鉛（Ｚｎ）又はジルコニウム（Ｚｒ）（０．１５％）を添加した銅を主成分とする銅合金からなり、前記窒化珪素基板に、活性金属ろう付け法等を用いて接合される銅合金板である金属回路板及び金属放熱板とからなり、前記窒化珪素基板の一面に前記金属回路板が接合され、前記窒化珪素基板の他面に前記金属回路板が接合されたセラミックス配線基板。
       
≪甲１−２発明≫
　窒化珪素基板の一面、他面に、銅を主成分とし、亜鉛（Ｚｎ）又はジルコニウム（Ｚｒ）（０．１５％）を添加した銅を主成分とする銅合金からなる銅合金板である金属回路板、金属放熱板を、それぞれ、載置し、加圧状態で保持し、所定温度と時間にわたって熱処理した後、冷却することにより、窒化珪素基板に金属放熱板を接合する、セラミックス配線基板の製造方法。
イ　甲２記載事項
　取消理由通知で引用した甲２である特開平２−１７５６７７４号公報には、以下の事項が記載されている。
（ア）「本発明に用いる直接々合法とは、具体的には、セラミックスに金属体を載置し、これを加熱炉に入れ、金属体の過度の酸化を防止するため、酸素濃度を２０ｐｐｍ以下に調整した不活性雰囲気又は真空雰囲気中で最高加熱温度１０６０℃〜１０８３℃以内の温度で５秒〜１５分間加熱した後、冷却して接合体を得る方法である。また活性金属方法とは、セラミックスと金属体との接合面に活性金ろう材を箔状、粉末状、又は粉末をバインダーと均一に混練しペーストとし、これをスクリーン印刷した後、この集合体を加熱炉に入れ、不活性雰囲気又は真空度−１０−２Ｔｏｒｒ以下の雰囲気で最高加熱温度７００〜９５０℃以内の温度で加熱時間３分〜６０分間加熱した後、冷却して接合体を得る方法である。」（第３頁左上欄第１９行〜右上欄第１３行）
       
（イ）「５８ｍｍ角、厚さ０．３ｍｍのリン脱酸銅基板の端部周囲を塩化第２鉄水溶液で腐触することにより図−３に示すような空隙巾１ｍｍ、空隙深さ２μｍの条溝を形成した。」（第３頁左下欄第１１行〜第１４行）
ウ　甲３記載事項
　取消理由通知で引用した甲３である特開昭６３−３１０９３４号公報には、以下の事項が記載されている。
「
」（第３頁第１表）
エ　甲４記載事項
　取消理由通知で引用した甲４である特開平４−４８０４１号公報には、以下の事項が記載されている。
「（２）０．５０乃至０．７５重量％のＮｉ、０．１０乃至０．１６重量％のＳｉ、０．００１乃至０．０１重量％のＭｇ、０．００５乃至０．２０重量％のＭｎ及び０．１０乃至１．０重量％のＺｎを含有すると共に、Ｃｒ、Ｔｉ及びＺｒからなる群から選択された少なくとも１種の成分を総量で０．００１乃至０．０１重量％含有し、残部がＣｕ及び不可避的不純物からなることを特徴とする電気抵抗の定質量温度係数が小さい銅合金。」（第１頁左下欄第１３行〜第２０行）
オ　甲６記載事項
　取消理由通知で引用した甲６である特開２００７−２９７２２５号公報には、以下の事項が記載されている。
（ア）「【００１３】
　本発明に係る焼結助剤には、希土類金属の化合物、アルカリ土類金属の化合物、遷移金属の化合物などが使用できる。中でも、イットリウム酸化物、アルミニウム酸化物が好ましい。これらの焼結助剤は、窒化アルミニウム粉末の酸素すなわちアルミニウム酸化物と反応し複合酸化物の液相（例えば２Ｙ２Ｏ３・Ａｌ２Ｏ３、Ｙ２Ｏ３・Ａｌ２Ｏ３、３Ｙ２Ｏ３・５Ａｌ２Ｏ３等）を形成し、この液相が焼結体の高密度化をもたらし、同時に窒化アルミニウム粒子中の不純物である酸素等を抽出し、結晶粒界の酸化物相として偏析させることによって高熱伝導化をもたらす。複合酸化物の液相としては、Ｙ２Ｏ３・Ａｌ２Ｏ３を主に生成させることが好ましい。２Ｙ２Ｏ３・Ａｌ２Ｏ３や３Ｙ２Ｏ３・５Ａｌ２Ｏ３がＹ２Ｏ３・Ａｌ２Ｏ３より多く生成されると、窒化アルミニウム基板の熱伝導率や抗折強度、回路形成時の接合性が低下することがある。原料の窒化アルミニウム粉末中の酸素含有量に応じて、イットリウム酸化物、アルミニウム酸化物などの焼結助剤の配合量を適正化することにより、複合酸化物の液相としてＹ２Ｏ３・Ａｌ２Ｏ３を主に生成させることが出来る。」
       
（イ）「【００２１】
〈使用材料〉
　窒化アルミニウム粉末：１８５０℃以上に加熱した管状電気炉の頂部からアルミニウム粉末を噴射させてアルミニウム蒸気とし、管内に供給した窒素ガスと反応させて窒化アルミニウムを合成する直接窒化法により作製した。平均粒径１．５μｍ、酸素含有量０．７８％。酸化イットリウム粉末：信越化学工業社製、商品名「Ｙｔｔｒｉｕｍ Ｏｘｉｄｅ」
酸化アルミニウム粉末：アドマテックス社製、商品名「ＡＯ−５００」
カルボキシメチルセルロース：ダイセル化学工業社製、商品名「ＣＭＣダイセル」
グリセリン：花王社製、商品名「エキセパール」
ステアリン酸：サンノプコ社製、商品名「ノプコセラＬＵ−６４１８」
オレイン酸：和光純薬工業社製、商品名「オレイン酸」
アルミニウム板：三菱アルミニウム社製、商品名「１０８５材」
ろう合金箔：東洋精箔社製、商品名「Ａ２０１７Ｒ−Ｈ合金箔」
ＵＶ硬化型レジストインク：互応化学工業社製、商品名「ＰＥＲ−２７Ｂ−６」」
カ　甲７記載事項
　取消理由通知で引用した甲７である特開昭６３−５５８１２号公報には、以下の事項が記載されている。
（ア）「（１）基体内に金属との結合に必要な量の結合剤を含有させた焼結窒化アルミニウム系基体に、金属を加熱により直接接合してなる熱伝導性基板。」（第１頁左下欄第５行〜第７行）
（イ）「本発明における焼結窒化アルミニウム系基体としては、窒化アルミニウム粉末もしくは窒化アルミニウムに焼結助剤としてイットリウム、アルミニウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム等の酸化物、炭酸塩、または他の塩類あるいは炭化ケイ素を少なくとも１種添加した粉末に、例えば結合剤として酸素を使用した場合、酸化物の形で金属との結合に必要な量を添加して、これを所望の形状に成形し焼結したものを使用する。
　この結合剤の含有量は、例えば結合剤が酸素の場合、組成物中酸化物の形で５〜５０重量％、好ましくは１０〜３０重量％を占める量が適している。この値未満では接合が不充分になり、この値を超えると本来の窒化アルミニウムの特性が失われる。」（第２頁右上欄第１０行〜左下欄第３行）
       
（ウ）「本発明に適用される金属としては、銅、鉄、クロム、ニッケル、モリブデン、銀、コバルト、アルミニウム等の単体、合金あるいは混合物があげられ、その形状は板状等の有形状のもののほか箔状、粒状であってもよい。・・・」（第２頁左下欄８〜１２行）
（２）対比・判断
ア　本件訂正発明１について
　本件訂正発明１と甲１−１発明とを対比すると、甲１−１発明の「窒化珪素基板」は、本件訂正発明１の「窒化物セラミックス基板」に相当する。 
　また、甲１−１発明は、「窒化珪素基板」に、「活性金属ろう付け法等を用いて」、「銅合金」からなる「金属回路板及び金属放熱板」が「接合された」ものであるところ、前記「金属回路板及び金属放熱板」は、「窒化珪素基板」の表面に積層されたものといえること、及び、甲１−１発明の「金属回路板及び金属放熱板」は「銅を主成分とし、亜鉛（Ｚｎ）又はジルコニウム（Ｚｒ）（０．１５％）を添加した銅を主成分とする銅合金からな」るものであり、本件訂正発明１の「銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素の合計濃度が０．０１〜８５質量％を含有する」との要件を満たすものであることを踏まえると、甲１−１発明の「銅を主成分とし、亜鉛（Ｚｎ）又はジルコニウム（Ｚｒ）等を添加した銅を主成分とする銅合金からなり前記窒化珪素基板に、活性金属ろう付け法等を用いて接合される銅合金板である金属回路板及び金属放熱板」は、本件訂正発明１の「窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に積層された銅合金層」に相当する。
　そして、甲１−１発明の「セラミックス配線基板」は、「窒化珪素基板」と「金属回路板及び金属放熱板」とが積層されたものといえるから、本件訂正発明１の「積層体」に相当する。
　してみると、本件訂正発明１と甲１−１発明とは、両者が「窒化セラミックス基板と、該窒化セラミックス基板の少なくとも一方の表面に積層された銅合金層とを有し、前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素の合計濃度が０．０１〜８５質量％含有する、積層体」である点で一致し、次の点で相違する。
（相違点１）
　窒化セラミックス基板と銅合金層とが、本件訂正発明１では「直接的に接合されて」積層されるものであって、「ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除くもの」であるのに対して、甲１−１発明では、活性金属ろう付け法等によって接合されて積層される点。
　上記相違点１について検討する。
　本件訂正発明１の「直接的に接合」とは、特許明細書の発明の詳細な説明の段落【００２２】を参酌すると、「銅合金層自体の組成又はその酸化物からなる銅合金層表面と、窒化物セラミックス基板自体の組成又はその酸化物からなる基板表面とが、他の組成からなる層の介在なしに接触した状態で相互に固着されることをいう。すなわち、相互に積層された銅合金層と窒化物セラミックス基板との間には、その酸化皮膜は存在することがあっても、それら以外の組成からなる他の層が存在しないことを意味する。」ものである。
　一方、甲１−１発明における「活性金属ろう付け方法等」とは、甲第１号証の段落【０００３】に、「セラミックス基板と金属板との接合は、例えば、銅直接接合（ＤＢＣ：Direct Bonding Copper）法や活性金属ろう付け法等が用いられている。ここで、ＤＢＣ法とは、セラミックス基板と銅板とを不活性ガス又は窒素雰囲気中で共晶温度以上の温度に加熱し、生成したＣｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅板をセラミックス基板の一面又は両面に酸化膜相を介して直接接合するものである。」と記載されているから、セラミックス基板と金属板との間に「活性金属ろう」を介在するもの、又は「Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅板をセラミックス基板の一面又は両面に酸化膜相を介して直接接合」するものである。
　してみると、本件訂正発明１の「直接的に接合」が「酸化皮膜は存在」することを許容しているものであっても、本件訂正発明１が「ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除くもの」である以上、甲１−１発明において、甲１記載事項で示唆されたＤＢＣ法を適用して、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金板と窒化セラミックス基板とを「直接的に接合」するように構成しても、本件訂正発明１を当業者が容易に想到し得たということはできないものである。
　そして、窒化セラミックス基板に対して銅合金層を接合する際に、活性金属ろうを介在させず、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として介在させずに直接的に接合することを示唆する文献も見当たらない。
　したがって、本件訂正発明１は、甲１−１発明及び甲１記載事項に基いて当業者が容易に発明することができたものはない。
イ　本件訂正発明２について
　本件訂正発明２と甲１−１発明とを対比すると、甲１−１発明の「窒化珪素基板」は、本件訂正発明２の「窒化物セラミックス基板」に相当する。 
       
　また、甲１−１発明の「セラミックス配線基板」は、「窒化珪素基板」と「金属回路板及び金属放熱板」とが積層されたものといえるから、本件訂正発明２の「積層体」に相当する。 
       
　そして、甲１−１発明は、「窒化珪素基板」に、「活性金属ろう付け法等を用いて」、「銅合金」からなる「金属回路板及び金属放熱板」が「接合された」ものであるところ、「金属回路板及び金属放熱板」は、「窒化珪素基板」の表面に積層されたものといえることを踏まえると、甲１−１発明の「銅を主成分とし、亜鉛（Ｚｎ）又はジルコニウム（Ｚｒ）等を添加した銅を主成分とする銅合金からなり前記窒化珪素基板に、活性金属ろう付け法等を用いて接合される銅合金板である金属回路板及び金属放熱板」と、本件訂正発明２の「窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に積層された銅合金層」とは、「窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に積層された銅合金層」という限りにおいて一致する。 
       
　以上を踏まえると、本件訂正発明２と甲１−１発明とは、両者が「窒化セラミックス基板と、該窒化セラミックス基板の少なくとも一方の表面に積層された銅合金層とを有する、積層体」である点で一致し、次の相違点で相違する。
（相違点２） 
　窒化セラミックス基板と銅合金層とが、本件訂正発明２では「直接的に接合されて」積層されるものであって、「ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除くもの」であるのに対して、甲１−１発明では、活性金属ろう付け法等によって接合されて積層される点。
（相違点３）
　銅合金層について、本件訂正発明２の銅合金層は「Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも二種類の元素を合計の濃度が０．０１〜８５質量％含有する」のに対し、甲１−１発明の「金属回路板及び金属放熱板」は、「銅を主成分とし、亜鉛（Ｚｎ）又はジルコニウム（Ｚｒ）（０．１５％）を添加した銅を主成分とする銅合金からな」るものである点。
　上記相違点２について検討すると、上記アにおいて相違点１について述べたとおり、甲１−１発明における「活性金属ろう付け方法等」とは、セラミックス基板と金属板との間に「活性金属ろう」を介在するもの、又は「Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅板をセラミックス基板の一面又は両面に酸化膜相を介して直接接合」するものであって、本件訂正発明２の「直接的に接合」が「酸化皮膜は存在」することを許容しているものであっても、本件訂正発明２が「ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除くもの」である以上、甲１−１発明において、甲１記載事項で示唆されたＤＢＣ法を適用して、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金板と窒化セラミックス基板とを「直接的に接合」するように構成しても、本件訂正発明２を当業者が容易に想到し得たということはできないものである。
　そして、窒化セラミックス基板に対して銅合金層を接合する際に、活性金属ろうを介在させず、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として介在させずに直接的に接合することを示唆する文献も見当たらない。
　したがって、相違点３について論じるまでもなく、本件訂正発明２は、甲１−１発明及び甲１記載事項に基いて当業者が容易に発明することができたものはない。
ウ　本件訂正発明３〜１５について
　本件訂正発明３〜１５は、本件訂正発明１又は２を直接的又は間接的に引用するものであるから、本件訂正発明１又は２と同様に、窒化セラミックス基板と銅合金層とが「直接的に接合されて」積層されるものであって、「ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除くもの」であるから、本件訂正発明１及び本件訂正発明２と同じ理由により、甲１−１発明及び甲１記載事項に基いて当業者が容易に発明することができたものはない。
エ　本件訂正発明１６について
　本件訂正発明１６と甲１−２発明とを対比すると、甲１−２発明の「窒化珪素基板」は、本件訂正発明１６の「窒化物セラミックス基板」に相当する。 
　また、甲１−２発明は、「窒化珪素基板の一面、他面に・・・金属回路板、金属放熱板を、それぞれ、載置し、加圧状態で保持し、所定温度と時間にわたって熱処理した後、冷却することにより、窒化珪素基板に金属放熱板を接合する」ものであるところ、前記「金属回路板及び金属放熱板」は、「窒化珪素基板」の表面に積層されたものといえること、及び、甲１−２発明の「金属回路板及び金属放熱板」は「銅を主成分とし、亜鉛（Ｚｎ）、ジルコニウム（Ｚｒ）等を添加した銅を主成分とする銅合金からな」るものであり、本件訂正発明１６の「銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素の合計濃度が０．０１〜８５質量％となるように含有する」との要件を満たすものであることを踏まえると、甲１−２発明の「窒化珪素基板の一面、他面に」、「銅合金からなる銅合金板である金属回路板、金属放熱板を、それぞれ、載置し、加圧状態で保持し、所定温度と時間にわたって熱処理した後、冷却することにより、窒化珪素基板に金属放熱板を接合する」は、本件訂正発明１６の「窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に、前記銅合金層を、熱圧着により積層させる」限りにおいて一致する。 
　そして、甲１−２発明の「セラミックス配線基板の製造方法」は、「窒化珪素基板」と「金属回路板及び金属放熱板」とが積層されたものといえるから、本件訂正発明１６の「積層体の製造方法」に相当する。 
　してみると、本件訂正発明１６と甲１−２発明とは、両者が「銅合金層と窒化物セラミックス基板との積層体を製造するに当り、前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を合計の濃度が０．０１〜８５質量％となるように含有するものとし、窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に、前記銅合金層を、熱圧着により積層させ、窒化物セラミックス基板と、その窒化物セラミックス基板の表面に積層された銅合金層とが、接合される、積層体の製造方法。」である点で一致し、以下の相違点４で相違する。
（相違点４）
　窒化セラミックス基板と銅合金層とが、本件訂正発明１６では「直接的に接合される」ことで積層され、「ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く」ものであるのに対して、甲１−２発明では、活性金属ろう付け法等によって接合されて積層される点。
　上記相違点４について検討する。
　上記アと同様に、甲１−２発明における「活性金属ろう付け方法等」とは、セラミックス基板と金属板との間に「活性金属ろう」を介在するもの、又は「Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅板をセラミックス基板の一面又は両面に酸化膜相を介して直接接合」するものであって、本件訂正発明１６の「直接的に接合」が「酸化皮膜は存在」することを許容しているものであっても、本件訂正発明１６が「ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除くもの」である以上、甲１−２発明において、甲１記載事項で示唆されたＤＢＣ法を適用して、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金板と窒化セラミックス基板とを「直接的に接合」するように構成しても、本件訂正発明１６を当業者が容易に想到し得たということはできないものである。
　そして、窒化セラミックス基板に対して銅合金層を接合する際に、活性金属ろうを介在させず、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として介在させずに直接的に接合することを示唆する文献も見当たらない。
　したがって、本件訂正発明１６は、甲１−２発明及び甲１記載事項に基いて当業者が容易に発明することができたものはない。
オ　本件訂正発明１７について
　本件訂正発明１７と甲１−２発明とを対比すると、甲１−２発明の「窒化珪素基板」は、本件訂正発明１７の「窒化物セラミックス基板」に相当する。 
　また、甲１−２発明の「セラミックス配線基板の製造方法」は、「窒化珪素基板」と「金属回路板及び金属放熱板」とが積層されたものといえるから、本件訂正発明１７の「積層体の製造方法」に相当する。 
　そして、甲１−２発明は、「窒化珪素基板の一面、他面に」、「銅合金からなる銅合金板である金属回路板、金属放熱板を、それぞれ、載置し、加圧状態で保持し、所定温度と時間にわたって熱処理した後、冷却することにより、窒化珪素基板に金属放熱板を接合する」ものであることを踏まえると、甲１−２発明の「窒化珪素基板の一面、他面に、銅を主成分とし、亜鉛（Ｚｎ）、ジルコニウム（Ｚｒ）（０．１５％）を添加した銅を主成分とする銅合金からなる銅合金板である金属回路板、金属放熱板を、それぞれ、載置し、加圧状態で保持し、所定温度と時間にわたって熱処理した後、冷却することにより、窒化珪素基板に金属放熱板を接合する」と、本件訂正発明１７の「銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも二種類の元素を合計の濃度が０．０１〜８５質量％となるように含有するものとし、窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に、前記銅合金層を、熱圧着により積層させ」とは、「窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に、銅合金層を、熱圧着により積層させ」という限りにおいて一致する。
　以上を踏まえると、本件訂正発明１７と甲１−２発明とは、両者が「銅合金層と窒化物セラミックス基板との積層体を製造するに当り、窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に、前記銅合金層を、熱圧着により積層させ、窒化物セラミックス基板と、その窒化物セラミックス基板の表面に積層された銅合金層とが、接合される、積層体の製造方法。」である点で一致し、次の相違点で相違する。
（相違点５）
　窒化セラミックス基板と銅合金層とが、本件訂正発明１７では「直接的に接合される」ことで積層され、「ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く」ものであるのに対して、甲１−２発明では、活性金属ろう付け法等によって接合されて積層される点。
（相違点６） 
　銅合金層について、本件訂正発明１７の銅合金層は「Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｃｒ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも二種類の元素を合計の濃度が０．０１〜８５質量％となるように含有する」のに対し、甲１−２発明の「金属回路板及び金属放熱板」は、「銅を主成分とし、亜鉛（Ｚｎ）又はジルコニウム（Ｚｒ）（０．１５％）を添加した銅を主成分とする銅合金からな」るものである点。
　上記相違点５について検討すると、上記オにおいて相違点４について述べたとおり、甲１−２発明における「活性金属ろう付け方法等」とは、セラミックス基板と金属板との間に「活性金属ろう」を介在するもの、又は「Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅板をセラミックス基板の一面又は両面に酸化膜相を介して直接接合」するものであって、本件訂正発明１７の「直接的に接合」が「酸化皮膜は存在」することを許容しているものであっても、本件訂正発明１７が「ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された層体を除くもの」である以上、甲１−２発明において、甲１記載事項で示唆されたＤＢＣ法を適用して、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金板と窒化セラミックス基板とを「直接的に接合」するように構成しても、本件訂正発明１７を当業者が容易に想到し得たということはできないものである。
　そして、窒化セラミックス基板に対して銅合金層を接合する際に、活性金属ろうを介在させず、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として介在させずに直接的に接合することを示唆する文献も見当たらない。
　したがって、相違点６について論じるまでもなく、本件訂正発明１７は、甲１−２発明及び甲１記載事項に基いて当業者が容易に発明することができたものはない。
カ　本件訂正発明１８〜２０について
　本件訂正発明１８〜２０は、本件訂正発明１６又は１７を直接的又は間接的に引用するものであるから、本件訂正発明１６又は１７と同様に、窒化セラミックス基板と銅合金層とが「直接的に接合される」されるものであって、「ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除くもの」であるから、本件訂正発明１６又は１７と同じ理由により、甲１−２発明及び甲１記載事項に基いて当業者が容易に発明することができたものはない。
（３）申立人の主張
　申立人は、申立人意見書の第８ページ第４行〜第１２行において「しかしながら、前述のとおり、訂正後の請求項１、２、１６、１７では「酸化膜相」の定義が不明確であります。上記酸化膜相が点状に存在する場合があることは、本件特許発明と同一の技術分野である参考資料２（当審注：特開２００４−３０２３号公報）の段落［００３５］等に記載された周知技術であります。」、「よって、仮に上記酸化膜相が点状に存在する態様を含まない場合、訂正後の請求項１、２、１６、１７に係る発明は、以下のとおり甲１（特開２０１１−１２４５８５号公報）、甲２（特開平２−１７５６７４号公報）、甲５（特開２００３−６３８７９号公報）、甲７（特開昭６３―５５８１２号公報）、および参考資料２に基づいて容易に為し得たものであると思料します。」と主張し、また同ページ第２３行〜第２５行において「さらに、本件特許明細書には、「Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を結合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体」を除いた態様の作用・効果についても何ら記載されておりません。」と主張する。
　しかしながら、本件訂正発明１、２、１６及び１７における「ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。」は、いわゆる除くクレームであって、甲１に記載されたＤＢＣ法により形成されるＣｕ−Ｏ共晶化合物液相を結合剤とし、当該Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相からなる酸化膜相により銅合金と窒化物セラミックス基板とが接合された積層体を除くものであることは明らかであるから、申立人の主張を採用することはできない。
（４）まとめ
　以上のとおりであるから、本件訂正発明１〜２０は、甲１−１発明又は甲１−２発明、及び甲１記載事項に基いて当業者が容易に発明をすることができたものではないから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない発明とはいえない。
２．取消理由通知書＜決定の予告＞において採用しなかった特許異議申立理由について
２−１　特許法第３６条第６項第１号（サポート要件）について
（１）銅合金層と窒化物セラミックス基板との接合について
　申立人は、本件特許の請求項１、２、１６及び１７について、「銅合金層」を「窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面」に「接合層」や「ろう材層」を介して「積層」するものを排除していない旨を主張する。
　しかしながら、本件訂正により本件訂正発明１、２、１６及び１７は、銅合金層と窒化物セラミックス基板とを「直接的に接合」するものであって、「Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除くもの」となったことから、本件訂正発明１、２、１６及び１７は、「窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面」に「銅合金層」が「直接的に接合される」、すなわち「銅合金層自体の組成又はその酸化物からなる銅合金層表面と、窒化物セラミックス基板自体の組成又はその酸化物からなる基板表面とが、他の組成からなる層の介在なしに接触した状態で相互に固着される」のであって、「接合層」や「ろう材層」を介して「積層」されるものを排除するものであるから、その意味において、本件訂正発明１、２、１６及び１７が解決しようとする課題を解決し得ないものを含むとはいえないものである。
　よって、申立人の主張する特許異議申立理由によって、本件訂正発明１、２、１６及び１７に係る特許を取り消すことはできない。
　本件訂正発明１、２を直接的又は間接的に引用する本件訂正発明３〜１５、及び、本件訂正発明１６、１７を直接的又は間接的に引用する本件訂正発明１８〜２０についても同様である。
（２）銅合金層の主成分について
　申立人は、本件特許の請求項４、５、１８、１９について、銅合金層がＭｎを主成分とする組成を含んでいるが、発明の詳細な説明にはＭｎを主成分とする銅合金層は記載されていない旨を主張する。
　しかしながら、上記１．１−１（１）に示したとおり、本件発明が解決しようとする課題は、単に銅を含むだけの銅合金層を対象としているものであって、銅合金層の主成分を銅に限定するものではない。
　そして、１．１−１（２）ア（イ）及びイ（イ）で示したように、「銅合金層中に当該元素が多く含まれるほど、窒化物セラミックス基板と銅合金層との間に化合物（窒化物）が形成され、窒化物セラミックスと銅合金層との密着性が向上することも理解できる」のであるから、Ｍｎを主成分とする銅合金が発明の詳細な説明に記載されていないとすることはできず、申立人の主張する特許異議申立理由によって、本件訂正発明４、５、１８及び１９に係る特許を取り消すことはできない。
　本件訂正発明４、５を直接的又は間接的に引用する本件訂正発明６〜１５、及び、本件訂正発明１８、１９を直接的又は間接的に引用する本件訂正発明２０についても同様である。
２−２　特許法第３６条第６項第２号（明確性要件）について
（１）本件特許の請求項４、５、１８及び１９について、「９５質量％」の「Ｍｎ」を含有する「銅合金層」は、「銅合金」の含有量が５質量％となってしまうため、そのようなものは、銅合金層といえるのか不明であるから、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たさないとして、令和　２年　１月２７日付けで取消理由を通知した。
　しかしながら、合金とは「１種の金属元素と１種以上の金属元素または炭素・窒素・ケイ素など非金属元素との共融体の総称。」（広辞苑　第六版）とされており、「１種の金属元素」の含有量が問われるものではない。そして、銅の含有量が５０質量％未満であっても、銅を含む合金であれば銅合金ということが一般的であることを勘案すると、本件訂正発明４、５、１８及び１９の銅合金がＭｎを主な成分とするものであっても「銅合金層」であることになんら変わりはなく、不明確であるとまでいうことはできない。
　よって、本件訂正発明４、５、１８及び１９は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たすものであるから、当該取消理由により本件訂正発明４、５、１８及び１９に係る特許を取り消すことはできない。
　本件訂正発明４、５を直接的又は間接的に引用する本件訂正発明６〜１５、及び、本件訂正発明１８、１９を直接的又は間接的に引用する本件訂正発明２０についても同様である。
（２）申立人の主張
　申立人は、申立人意見書の第６ページ第１８行〜第７ページ第７行において、「しかしながら、本件特許明細書には、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を結合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体については何ら記載されておらず、「酸化膜相」の定義が不明確であります。「相」という用語は、酸化物が膜状に存在するだけでなく点状に存在する態様を含みます。Ｃｕは、酸化しやすい成分であるため、一般的に銅を含む層は不可避不純物として酸素をさらに含みます。このため、上記酸化膜相は、点状に存在する場合があります。・・・従って、上記酸化膜相が膜状に存在する積層体を除外しているのか、上記酸化膜相が点状に存在する積層体も除外しているのかが不明であるため、訂正後の請求項１、２、１６、１７のように、「Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を結合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体」を除いた後に何が残るのか想定できません。」と主張する。
　しかしながら、本件訂正発明１、２、１６及び１７における「ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。」は、いわゆる除くクレームであって、甲１に記載されたＤＢＣ法により形成されるＣｕ−Ｏ共晶化合物液相を結合剤とし、当該Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相からなる酸化膜相により銅合金と窒化物セラミックス基板とが接合された積層体を除くものであることは明らかであるから、申立人の主張を採用することはできない。
第６　むすび
　以上のとおり、本件訂正発明１〜２０については、取消理由通知書＜決定の予告＞に記載した取消理由又は特許異議申立書に記載された特許異議申立理由によって、特許を取り消すことはできない。さらに、本件訂正発明１〜２０について、他に特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和３年３月１８日（２０２１．３．１８）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
積層体及び、その製造方法
【発明の詳細な説明】
　【技術分野】
　【０００１】
　この発明は、銅を含む金属層とセラミックス基板とを積層してなる積層体及び、その製造方法に関するものであり、特には、金属層とセラミックス基板との所要の接合強度を確保するものである。
　【背景技術】
　【０００２】
　近年、自動車の電装化が進む傾向にあり、なかでも電気自動車が実用化されるに至っている。このような中、大電流が用いられるパワーデバイス等の素子が開発されており、当該電気自動車等に使用されつつある。
　ここで、パワーデバイスは、セラミックス基板の少なくとも一方の表面、通常は両面のそれぞれに、ヒートシンクとして機能する銅製等の金属層が接合されてなる積層体を、ベース板（放熱板）上に固定し、そして、積層体上に、パワー半導体素子及び、その制御回路が形成されて構成される。
　【０００３】
　かかる積層体では一般に、銅等からなる金属層に接合させるセラミックス基板の材質として、当該金属層との直接接合が可能なアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）が用いられていたが、このアルミナ製セラミックス基板に代えて、特許文献１〜３等に記載されているような、優れた熱伝導性を有する窒化アルミニウム（ＡｌＮ）等の窒化物セラミックス基板とすることが有効である。
　【０００４】
　特許文献１〜３に記載された積層体は、Ｃｕ導体層（金属層）又は窒化アルミニウム基板の表面に、蒸着、スパッタリングもしくはめっき等により、Ｔｉ等からなる薄膜の接合層を予め形成し、その接合層を介して、窒化アルミニウム基板又は銅層を接合することにより製造されるものである。
　これによれば、金属との濡れ性に乏しい窒化アルミニウム基板と、Ｃｕ導体層との間に形成した上記の接合層が、窒化アルミニウム基板とＣｕ導体層とを有効に接合させることになる。その結果として、以前から使用されてきたアルミナに比して熱伝導性に優れる窒化アルミニウム基板により、半導体素子等が発する熱を有効に放散させることができる。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【０００５】
　【特許文献１】特開昭６４−８４６４８号公報
　【特許文献２】特開平５−１８４７７号公報
　【特許文献３】特開平５−２１８２２９号公報
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００６】
　ところで、上記の特許文献１〜３に記載されたいずれの技術も、積層体を製造するに当り、Ｃｕ導体層と窒化アルミニウム基板との接合に先立って、それらの間にＴｉ等の接合層を形成するため、Ｃｕ導体層もしくは窒化アルミニウム基板に、蒸着、スパッタリングないしめっきを施す必要がある。それに起因して、製造工数の増大を余儀なくされて、積層体を安価かつ簡易に製造することができないという問題があった。
　【０００７】
　この発明は、このような問題を解決することを課題とするものであり、それの目的とするところは、主として銅からなる金属層と、窒化物セラミックス基板とを十分強固に接合するとともに、その製造工数を削減することのできる積層体及び、その製造方法を提供することにある。
　【課題を解決するための手段】
　【０００８】
　発明者は、アルミナとの比較により、窒化アルミニウム等の窒化物セラミックス基板とＣｕ金属層との直接接合が困難となる理由や、上述したような、窒化アルミニウム基板とＣｕ金属層との間にＴｉ等の接合層を設けるとそれらを接合可能になるメカニズム等について鋭意検討した結果、Ｃｕ金属層を、所定の元素を含有する銅合金層とすることにより、そのような銅合金層と窒化物セラミックス基板とを、上記の接合層の介在なしに有効に接合できることを見出した。
　【０００９】
　このような新たな知見に基き、この発明の積層体は、窒化物セラミックス基板と、該窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に積層された銅合金層とを有し、前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有するものである。
　また、この発明の積層体は、窒化物セラミックス基板と、該窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に積層された銅合金層とを有し、前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも二種類の元素を含有するものである。
　ここで好ましくは、前記銅合金層が銅合金板または銅合金箔からなるものとする。
　【００１０】
　銅合金層に含まれ得る、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される一種類以上の元素の合計の濃度は、窒化物セラミックス基板と銅合金層との接合強度をより適切にするため、０．０００１質量％以上であることが好ましく、０．００１質量％以上であることが好ましく、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．５質量％以上であることが好ましく、９９．５質量％以下であることが好ましく、９５質量％以下であることが好ましく、９０質量％以下であることが好ましく、８０質量％以下であることが好ましく、７０質量％以下であることが好ましく、５０質量％以下であることが好ましく、４０質量％以下であることが好ましい。
　【００１１】
　この発明の積層体では、前記銅合金層が、特に、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有するものとすることが好ましい。ここで、銅合金層が、Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が０．０００１〜３．０質量％であり、Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０００１〜９５質量％であり、Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０００１〜２０質量％であることが好ましい。
　【００１２】
　また、銅合金層がＳｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆから選択される二種類以上の元素を含有する場合、当該のＳｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆから選択される二種類以上の元素の合計の濃度は、窒化物セラミックス基板と銅合金層との接合強度をより適切にするため、０．０００１〜９９．５質量％であることが好ましく、０．０００５〜９５質量％であることが好ましく、０．０００５〜７０質量％であることが好ましく、０．０００５〜５０質量％であることが好ましい。
　【００１３】
　またこの発明の積層体では、前記窒化物セラミックス基板が、窒化アルミニウム、窒化珪素、窒化チタン、窒化ホウ素、窒化インジウム又は窒化ガリウムを主成分とし、あるいは、炭化チタンと窒化チタンとの複合材料、又は、窒化ホウ素と炭化ケイ素との複合材料を主成分とするものであることが好ましい。
　ここで、前記窒化物セラミックス基板が窒化アルミニウムを主成分とするものである場合、その窒化物セラミックス基板がさらに、Ｃａ、Ｙ、Ｏからなる群から選択される一種以上の元素を含有し、Ｃａを含む場合には、Ｃａ濃度は０．０００１〜３質量％であり、Ｙを含む場合にはＹ濃度は０．０００１〜１０質量％であり、Ｏを含む場合には、Ｏ濃度は０．０００１〜２０質量％であるものとすることができる。
　また前記窒化物セラミックス基板のＯ含有濃度は０．０００１〜２０質量％であることが好ましい。
　【００１４】
　なおこの発明では、たとえば、前記銅合金層の厚みを、１μｍ〜７０００μｍとし、前記窒化物セラミックス基板の厚みを、１μｍ〜７０００μｍとすることができる。
　【００１５】
　またこの発明の放熱体は、上記のいずれかの積層体を有するものである。またこの発明のパワーデバイスは、上記のいずれかの積層体を有するものである。またこの発明の素子は、上記のいずれかの積層体を有するものである。また、この発明の電子部品は、上記のいずれかの積層体を有するものである。また、この発明の電子機器は、上記のいずれかの積層体を有するものである。また、この発明の車両は、上記のパワーデバイスまたは上記の素子または上記の電子部品を有するものである。
　【００１６】
　また、この発明の積層体の製造方法では、銅合金層と窒化物セラミックス基板との積層体を製造するに当り、前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有するものとし、窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に、前記銅合金層を、熱圧着により積層させる。
　また、この発明の積層体の製造方法では、銅合金層と窒化物セラミックス基板との積層体を製造するに当り、前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも二種類の元素を含有するものとし、窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に、前記銅合金層を、熱圧着により積層させる。
　【００１７】
　銅合金層に含まれる、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｍｏ、Ｂ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｃａ、Ｂａ、Ｈｆから選択される一種類以上の元素の合計の濃度は、窒化物セラミックス基板と銅合金層との接合強度をより適切にするため、０．０００１質量％以上であることが好ましく、０．００１質量％以上であることが好ましく、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．５質量％以上であることが好ましく、９９．５質量％以下であることが好ましく、９５質量％以下であることが好ましく、９０質量％以下であることが好ましく、８０質量％以下であることが好ましく、７０質量％以下であることが好ましく、５０質量％以下であることが好ましく、４０質量％以下であることが好ましい。
　【００１８】
　この製造方法でもまた、前記銅合金層が、特に、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有することが好ましく、この場合、該銅合金層が、Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が０．０００１〜３．０質量％であり、Ｍｎを含有する場合はＭｎ濃度が０．０００１〜９５質量％であり、Ｈｆを含有する場合はＨｆ濃度が０．０００１〜２０質量％であることが好ましい。
　【００１９】
　また、銅合金層がＳｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆから選択される二種類以上の元素を含有する場合、当該のＳｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆから選択される二種類以上の元素の合計の濃度は、窒化物セラミックス基板と銅合金層との接合強度をより適切にするため、０．０００１〜９９．５質量％であることが好ましく、０．０００５〜９５質量％であることが好ましく、０．０００５〜７０質量％であることが好ましく、０．０００５〜５０質量％であることが好ましい。
　【００２０】
　この発明の製造方法では、前記銅合金層と前記窒化物セラミックス基板とを接合するに際し、窒素またはアルゴン雰囲気中または真空中で、８００〜１０００℃の温度の下、０．６Ｎ／ｍｍ２〜１．５Ｎ／ｍｍ２の圧力を作用させることにより、前記銅合金層と前記窒化物セラミックス基板とを接合することが好ましい。
　【００２１】
　なおこの発明では、積層体の窒化物セラミックス基板と、その窒化物セラミックス基板の表面に積層された銅合金層とが、直接的に接合され、又は、粗化処理層、耐熱層、防錆層、クロメート処理層、シランカップリング処理層の群から選択される一つ以上の層だけを介して間接的に接合されることになる。従って、銅合金層と窒化物セラミックス基板との間には、Ｔｉ等の接合層が存在しなくてもよい。
　【００２２】
　ここでいう「直接的に接合」とは、銅合金層自体の組成又はその酸化物からなる銅合金層表面と、窒化物セラミックス基板自体の組成又はその酸化物からなる基板表面とが、他の組成からなる層の介在なしに接触した状態で相互に固着されることをいう。すなわち、相互に積層された銅合金層と窒化物セラミックス基板との間には、その酸化皮膜は存在することがあっても、それら以外の組成からなる他の層が存在しないことを意味する。
　また、銅合金層の表面には、たとえば有機物による防錆層等が形成されることがあるので、接合の強さに大きな悪影響を及ぼさない程度に、銅合金層の少なくとも窒化物セラミックス基板側の表面には、一般的に用いられる粗化処理層、耐熱層、防錆層、クロメート処理層、シランカップリング処理層の群から選択される一つ以上の層を施してもよい。この場合は、銅合金層と窒化物セラミックス層とが、粗化処理層、耐熱層、防錆層、クロメート処理層、シランカップリング処理層の群から選択される一つ以上の層だけを介して間接的に接合される。
　【発明の効果】
　【００２３】
　この発明によれば、窒化物セラミックス基板に積層させる金属層を、上述した元素を含有する銅合金層としたことにより、該銅合金層と窒化物セラミックスとを所要の強度で接合できるとともに、従来技術のような接合層を形成する工程を要しないので、製造工数を削減することができる。
　【図面の簡単な説明】
　【００２４】
　【図１】１０００℃の温度条件の下での、酸素の量の変化に対するアルミナと銅との界面状態を示すグラフである。
　【図２】１０００℃の温度条件の下での、酸素の量の変化に対する窒化アルミニウムと銅との界面状態を示すグラフである。
　【図３】１０００℃の温度条件の下での、酸素の量の変化に対する窒化アルミニウムとチタンとの界面状態を示すグラフである。
　【図４】１０００℃の温度条件の下での、酸素の量の変化に対する窒化アルミニウムとチタン銅合金との界面状態を示すグラフである。
　【発明を実施するための形態】
　【００２５】
　以下に、この発明の実施形態について詳細に例示説明する。
　たとえば、所定の積層体は、窒化物セラミックス基板と、その窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に積層された銅合金箔等の銅合金層とを備え、この銅合金層が、Ｃｕの他、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｃｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｃｏ、Ｍｏ、Ｂ、Ｃ、Ｓｎ、Ｙ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｔｌ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有するものである。なお、銅合金層の導電率や熱伝導率をより良好なものとすることができるため、銅合金層において、Ｃｕが主成分であることが好ましい。
　【００２６】
　また、銅合金層に含まれる、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｃｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｃｏ、Ｍｏ、Ｂ、Ｃ、Ｓｎ、Ｙ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｔｌ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｈｆから選択される一種類以上の元素の合計の濃度は、窒化物セラミックス基板と銅合金層との接合強度をより適切にするため、０．０００１質量％以上であることが好ましく、０．００１質量％以上であることが好ましく、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．５質量％以上であることが好ましく、９９．５質量％以下であることが好ましく、９５質量％以下であることが好ましく、９０質量％以下であることが好ましく、８０質量％以下であることが好ましく、７０質量％以下であることが好ましく、５０質量％以下であることが好ましく、４０質量％以下であることが好ましい。
　また、銅合金層は窒化物や酸化物等の化合物や無機物、上述した元素以外の元素を含む金属、上述以外の元素等を含んでもよい。
　【００２７】
　本発明では窒化物セラミックス基板とは、窒化物を含むセラミックス基板を意味する。窒化物セラミックス基板の窒化物の濃度は好ましくは５０質量％以上、好ましくは６０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、好ましくは９０質量％以上、好ましくは９５質量％以上である。窒化物セラミックス基板の窒化物の濃度の上限は設ける必要は無いが、典型的には、１００質量％以下、９９．９９９質量％以下、９９．９９質量％以下、９９．９質量％以下とすることができる。ここで、本願ではセラミックス基板は焼結体、及び／又は、多結晶体、及び／又は、単結晶体を含む基板であってもよく、焼結体、及び／又は、多結晶体、及び／又は、単結晶体からなる基板であってもよく、気相成長やエピタキシャル成長により得られる金属または化合物または半導体または導体の基板を含む概念である。
　【００２８】
　また、前記窒化物はＮと、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｃｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｃｏ、Ｂ、Ｃ、Ｓｎ、Ｙ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｔｌ、Ｃａ、Ｂ、Ｓｒ、ＨｆおよびＢａからなる群から選択される一種以上の元素とを含む化合物であることが好ましい。
　また、前記窒化物はＮと、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｃｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｃｏ、Ｂ、Ｃ、Ｓｎ、Ｙ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｔｌ、Ｃａ、Ｂ、Ｓｒ、ＨｆおよびＢａからなる群から選択される一種以上の元素とからなる化合物であることがより好ましい。
　また、前記窒化物はＮと、Ｓｉ、Ａｌ、Ｂ、Ｇａ、ＩｎおよびＴｉからなる群から選択される一種以上の元素とを含む化合物であることがより好ましい。
　また、前記窒化物はＮと、Ｓｉ、Ａｌ、Ｂ、Ｇａ、ＩｎおよびＴｉからなる群から選択される一種以上の元素とからなる化合物であることがより好ましい。
　【００２９】
　ここで、窒化物セラミックス基板は、熱伝導性を高めて半導体素子等を有効に放熱させるとの観点から、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）、窒化チタン（ＴｉＮ）、窒化ホウ素（ＢＮ）、窒化インジウム（ＩｎＮ）又は窒化ガリウム（ＧａＮ）を主成分とし、あるいは、炭化チタンと窒化チタンとの複合材料（ＴｉＣ−ＴｉＮ）、又は、窒化ホウ素と炭化ケイ素との複合材料（ＢＮ−ＳｉＣ）を主体とする材質からなることが好ましい。また、窒化物セラミックス基板は、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化珪素（Ｓｉ３Ｎ４）、窒化チタン（ＴｉＮ）、窒化ホウ素（ＢＮ）、窒化インジウム（ＩｎＮ）および窒化ガリウム（ＧａＮ）からなる群から選択される一種以上の窒化物を含むことが好ましい。
　なかでも、窒化アルミニウム及び窒化珪素はいずれも熱伝導率に優れ、しかも、窒化アルミニウムは熱膨張率が低く、この種の積層体のセラミックス基板として用いることが好適である。また、窒化珪素は、強度が高く、製造時に破損しにくいため、生産性の観点から好ましい。
　【００３０】
　窒化物セラミックス基板が窒化アルミニウムもしくは窒化珪素を主成分とする場合、その濃度（窒化アルミニウムの場合、窒素の濃度とアルミニウムの濃度を合計した濃度を窒化アルミニウムの濃度とする。また、窒化珪素の場合、窒素の濃度と珪素の濃度を合計した濃度を窒化珪素の濃度とする。）の下限は、５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上とすることができる。また、窒化アルミニウムもしくは窒化珪素の濃度の上限は特に設ける必要は無いが、例えば１００質量％以下、９９．９９９質量％以下、９９．９９質量％以下、９９．９質量％以下とすることができる。また、主として窒化アルミニウムからなる窒化物セラミックス基板は、Ｃａ、Ｙ、Ｏからなる群から選択される一種以上の元素を含有するものであってもよい。ここで、Ｃａを含有する場合は、Ｃａ濃度は０．０００１〜３質量％とすることができ、また、Ｙを含有する場合は、Ｙ濃度は０．０００１〜１０質量％とすることができる。また、Ｏ濃度は、たとえば０．０００１〜２０質量％、好ましくは０．００５〜１５質量％、より好ましくは０．０１〜１０質量％とすることができる。
　本願において、例えば、Ａを「主成分とする」とは、Ａを５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上であることを意味する。また、窒化物の濃度は、窒素の濃度と、窒化物を構成する窒素以外の元素の濃度との合計の濃度とする。
　【００３１】
　このような窒化物セラミックス基板は、優れた熱伝導性を有する一方で、従来から用いられているような純Ｃｕ金属層との濡れ性に乏しく、一般に純Ｃｕ金属層と直接的に接合することは困難である。
　このことに対し、発明者は以下の検討を行った。
　【００３２】
（アルミナと銅との界面状態の検討）
　アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）製のセラミックス基板は、純Ｃｕ金属層と所要の強度で直接接合することが可能である。この理由を検討するため、１０００℃の温度条件の下、酸素の量に応じて、アルミナと銅との界面で安定する各物質量の変化をシミュレーションした結果を、図１にグラフで示す。ここで、横軸は酸素の量を示し、縦軸は物質量を規格化した指標を示す。いずれも数値が大きいほど量が多いことを意味する。また、図１上に記載されている「Ａｌ２Ｏ３＋Ｃｕ＋＜Ａｌｐｈａ＞＊Ｏ２」は物質量を規格化した指標で表した場合に、Ａｌ２Ｏ３が１、Ｃｕが１、Ｏ２がＡｌｐｈａ（図１の横軸）で存在する場合の、各物質量をシミュレーションした結果であることを意味する。
　図１に示すところから、アルミナと銅との界面では、酸素の量の増減に伴い、Ｃｕ単体及びＡｌ２Ｏが減少又は増加する一方で、ＣｕとＡｌ２Ｏとで形成される複合酸化物（ＣｕＡｌ２Ｏ）の量が増加又は減少することが解かり、この複合化合物が、アルミナと銅との密着力を向上させ、それらの接合に寄与していると考えられる。
　【００３３】
（窒化アルミニウムと銅との界面状態の検討）
　一方、窒化物セラミックスの代表例としての窒化アルミニウム（ＡｌＮ）のセラミックス基板は、純Ｃｕ金属層と直接的に接合することが難しい。窒化アルミニウムと銅との同様のシミュレーション結果を図２にグラフに示す。
　図２に示すところでは、酸素の量に関わらず、窒化アルミニウムと銅との間では化合物が形成されず、これにより、窒化アルミニウムと銅との接合が困難になると考えられる。
　【００３４】
（窒化アルミニウムと銅との間にチタンを介在させた場合の界面状態の検討）
　窒化アルミニウムのセラミックス基板と純Ｃｕ金属層との間に、その表面へのスパッタリング等によってチタン接合層を形成した場合は、そのチタン接合層を介して、窒化アルミニウムのセラミックス基板と純Ｃｕ金属層とが接合されることになる。この場合の窒化アルミニウムとチタンとの界面状態を同様に図３にグラフで示す。
　図３によれば、窒化アルミニウムとチタンとの界面には、ＴｉＮが形成されており、酸素の量が増加するに従って、このＴｉＮの量が増加する。また、酸素の量が増加するにつれて減少するが、窒化アルミニウムとチタンとの界面にはＴｉＡｌ３も、形成されることになる。チタンを介在させることにより、これらの化合物が形成されて、窒化アルミニウムと銅とが接合されると考えられる。
　【００３５】
　以上の検討に基き、発明者は、Ｃｕ金属層を、上述したチタンのような、窒化アルミニウムと銅との接合をもたらす元素を銅に含有させた銅合金層とすることにより、銅合金層に含まれる当該元素が、窒化物セラミックス基板との化合物を形成して、銅合金層と窒化物セラミックス基板との接合を実現できると考えた。
　このことを検証するため、Ｔｉを３．１質量％で含有するチタン銅合金（Ｃｕ−Ｔｉ）と窒化アルミニウムとの界面状態につき、同様のシミュレーションを行ったところ、図４に示す結果を得た。
　図４に示すシミュレーション結果から、チタン銅合金に含まれるＴｉと、窒化アルミニウムのＮでＴｉＮが形成され、これが、チタン銅合金と窒化アルミニウムとの接合に有効に働くと考えられる。
　【００３６】
　また発明者は、窒素と結びついて化合物（窒化物）を形成する元素であって、かつ銅合金に含有させることのできる元素を検討し、窒化物を形成する元素であってかつＣｕに固溶する元素として、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｃｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｆｅ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｃｒ、Ｃｏ、Ｂ、Ｃ、Ｓｎ、Ｍｏ、Ｈｆがあり、また、窒化物を形成する元素であって、かつＣｕに固溶はしないかまたはほとんど固溶しないがＣｕとの状態図が存在する元素（すなわちＣｕとの化合物が存在する元素）として、Ｙ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｔｌ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａがあることから、Ｔｉだけでなく、これらの元素を含有する銅合金は、窒化物セラミックス基板と接合される銅合金層に用いることができると考えた。
　【００３７】
　この知見により、窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に接合させる銅合金層は、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｃｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｃｏ、Ｂ、Ｃ、Ｓｎ、Ｍｏ、Ｙ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｔｌ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有するものとすることができる。
　【００３８】
　また、銅合金層に含まれる、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｃｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｃｏ、Ｍｏ、Ｂ、Ｃ、Ｓｎ、Ｙ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｔｌ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｈｆから選択される一種類以上の元素の合計の濃度は、窒化物セラミックス基板と銅合金層との接合強度をより適切にするため、０．０００１質量％以上であることが好ましく、０．００１質量％以上であることが好ましく、０．０１質量％以上であることが好ましく、０．５質量％以上であることが好ましく、９９．５質量％以下であることが好ましく、９５質量％以下であることが好ましく、９０質量％以下であることが好ましく、８０質量％以下であることが好ましく、７０質量％以下であることが好ましく、５０質量％以下であることが好ましく、４０質量％以下であることが好ましい。
　【００３９】
　特に、これらのなかでも、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｈｆは、窒化物セラミックス基板との接合性等の観点から好ましいので、銅合金層は、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有することが好適である。
　【００４０】
　たとえば、銅合金層がＳｉを含有する場合は、そのＳｉ濃度の下限値は、好ましくは０．０００１質量％、より好ましくは０．０５質量％とし、より好ましくは０．１質量％、より好ましくは０．２質量％とする。また、Ｓｉ濃度の上限値は、３．０質量％、なかでも２．７質量％とすることが好ましく、特に２．４質量％、さらには２．０質量％がより一層好適である。
　銅合金層がＭｎを含有する場合は、そのＭｎ濃度の下限値は０．０００１質量％、より好ましくは０．０５質量％、より好ましくは０．１質量％、より好ましくは０．２質量％とする。Ｍｎ濃度の上限値は、好ましくは９５質量％、より好ましくは８０質量％、より好ましくは５０質量％、より好ましくは４０質量％、より好ましくは３０質量％とする。
　【００４１】
　銅合金層がＮｉを含有する場合は、そのＮｉ濃度の下限値は０．０００１質量％、より好ましくは０．０５質量％、より好ましくは０．１質量％、より好ましくは０．２質量％とする。Ｎｉ濃度の上限値は、好ましくは９５質量％、より好ましくは８０質量％、より好ましくは５０質量％、より好ましくは４０質量％、より好ましくは３０質量％とする。
　銅合金層がＴｉを含有する場合は、そのＴｉ濃度の下限値は、好ましくは０．０００１質量％、より好ましくは０．０５質量％、より好ましくは０．１質量％、より好ましくは０．２質量％とする。Ｔｉ濃度の上限値は、好ましくは８．５質量％、より好ましくは８．０質量％、より好ましくは７．７質量％、より好ましくは７．５質量％とする。
　銅合金層がＺｒを含有する場合は、そのＺｒ濃度は０．０００１〜８．０質量％とすることができ、好ましくは０．０１〜７．０質量％、より好ましくは０．０５〜５．０質量％である。
　銅合金層がＣｅを含有する場合は、そのＣｅ濃度は、たとえば０．０００１〜６０質量％とすることができ、好ましくは０．００１〜５０質量％、より好ましくは０．０１〜４０質量％、より好ましくは０．０１〜１０質量％、より好ましくは０．０１〜５質量％とする。
　銅合金層がＨｆを含有する場合は、そのＨｆ濃度は、たとえば０．０００１〜２０質量％とすることができ、好ましくは０．００１〜１５質量％、より好ましくは０．０１〜１０質量％、より好ましくは０．０１〜８質量％、より好ましくは０．０１〜５質量％とする。
　【００４２】
　また、銅合金層がＳｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｈｆから選択される二種類以上の元素を含有する場合、当該のＳｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｈｆから選択される二種類以上の元素の合計の濃度は、窒化物セラミックス基板と銅合金層との接合強度をより適切にするため、０．０００１〜９９．５質量％であることが好ましく、０．０００５〜９５質量％であることが好ましく、０．０００５〜７０質量％であることが好ましく、０．０００５〜５０質量％であることが好ましい。
　【００４３】
　この積層体では、銅合金層と窒化物セラミックス基板とを接合させることができるので、銅合金層と窒化物セラミックス基板との間には、それらの組成及び酸化物並びに、耐熱層、防錆層、クロメート処理層、シランカップリング処理層とは異なる、たとえばＴｉのみの層等が存在しなくてもよいことになる。
　それにより、銅合金層と窒化物セラミックス基板との間に他の接合層等を形成するための工程が不要となって、製造工数を減らすことができる。また、接合層等を形成するためのスパッタリング等を行う設備、材料等も不要となって製造コストを小さく抑えることができる。
　【００４４】
　なお、この積層体では、銅合金層と窒化物セラミックス基板との間には、銅合金層と窒化物セラミックス基板との接合の程度に大きな悪影響を及ぼさない範囲で、銅合金層と窒化物セラミックス基板からの元素及び／またはその酸化物並びに、粗化処理層、耐熱層、防錆層、クロメート処理層、シランカップリング処理層等が存在してもよい。
　【００４５】
　銅合金層と窒化物セラミックス基板との間に、粗化処理層、耐熱層、防錆層、クロメート処理層、シランカップリング処理層の群から選択される一つ以上の層が存在する場合は、その粗化処理層、耐熱層、防錆層、クロメート処理層、シランカップリング処理層の群から選択される一つ以上の層の厚みは合計０．７μｍ以下、好ましくは０．５μｍ以下とすることができる。また、銅合金層と窒化物セラミックス基板との間に、粗化処理層、耐熱層、防錆層、クロメート処理層、シランカップリング処理層の群から選択される一つ以上の層が存在する場合は、その粗化処理層、耐熱層、防錆層、クロメート処理層、シランカップリング処理層の群から選択される一つ以上の層の合計付着量は７００００μｇ／ｄｍ２以下、好ましくは４００００μｇ／ｄｍ２以下、好ましくは２００００μｇ／ｄｍ２以下、好ましくは１００００μｇ／ｄｍ２以下、好ましくは５０００μｇ／ｄｍ２以下とすることができる。かかる層がこの程度の厚みまたは付着量であれば、銅合金層と窒化物セラミックス層との接合には悪影響を及ぼさない。
　【００４６】
　また発明者は、窒化アルミニウムから窒素を奪って窒化物を形成し得る元素を、銅合金層に含有させることにより、窒化物セラミックス基板との強固な接合を実現できるとの考えの下、窒化物のエリンガムダイアグラムを用いて、たとえば窒化アルミニウムを基準とし、生成ギブスエネルギーが低く窒化物として安定するＣｅ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆが有効であると考えた。
　この観点からは、銅合金層が、Ｃｅ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有することが好ましい。
　【００４７】
　このような窒化物セラミックス基板と銅合金層とが互いに積層されてなる積層体は、銅合金層と窒化物セラミックス基板との剥離強度を１５ｋＮ／ｍ以上とすることができ、これにより、たとえばパワーデバイス等に有効に用いることができる。この剥離強度は２０ｋＮ／ｍ以上であることが好ましく、さらには３０ｋＮ／ｍ以上であることがより好ましい。
　【００４８】
　なお、このような積層体では、たとえば、銅合金層の厚みを、０．０１μｍ〜７０００μｍとすることができ、または、０．１μｍ〜７０００μｍとすることができ、または、１μｍ〜７０００μｍとすることができる。銅合金層の厚みは、５μｍ以上２０００μｍ以下とすることが好ましく、より好ましくは１０μｍ以上１５００μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以上１２００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以上１１００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以上１０５０μｍ以下、好ましくは２００μｍ以上１０００μｍ以下とする。
　また、前記窒化物セラミックス基板の厚みは、１μｍ〜１５０００μｍ、１μｍ〜７０００μｍとすることができ、好ましくは５μｍ以上２０００μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以上１５００μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以上１２００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以上１１００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以上１０５０μｍ以下、より好ましくは２００μｍ以上１０００μｍ以下とすることができる。
　【００４９】
　また、より強固な接合を実現するとの観点から、銅合金層の、少なくとも窒化物セラミックス基板との接合表面（すなわち、銅合金層の窒化物セラミックス基板に積層する側の表面）の表面粗さＲａは、０．３０μｍ以下とすることができ、好ましくは０．２５μｍ以下、より好ましくは０．２０μｍ以下、より好ましくは０．１５μｍ以下とする。この表面粗さＲａの下限の好ましい値は特にないが、たとえば、０．００１μｍ以上、０．００５μｍ以上、０．００７μｍ以上とすることができる。
　銅合金層の上記表面粗さは、たとえば、圧延ロールの表面粗さ及び／又は圧延時の油膜当量を制御して冷間圧延をすることによって調整することが可能である。
　【００５０】
　窒化物セラミックス基板の、少なくとも銅合金層との接合表面（すなわち、窒化物セラミックス基板の銅合金層を積層する側の表面）の表面粗さＲａは、３．０μｍ以下とすることができ、好ましくは２．５μｍ以下、より好ましくは２．０μｍ以下、より好ましくは１．７μｍ以下、より好ましくは１．５μｍ以下とする。
　この窒化物セラミックス基板の表面粗さは、ショットブラスト等によって調整可能である。
　【００５１】
　この発明の実施形態の放熱体、パワーデバイス、素子、電子部品、電子機器は、上述したような積層体を有するものである。なおここで、放熱体は放熱機能を有する物体であり、放熱板、ヒートシンク、放熱機能を有する半導体素子や、放熱機能を有する素子等を含む。また、放熱体はどのような形状を有してもよい。例えば放熱体は帯、板、箔、条、線、棒、直方体、立方体、円錐、円筒、曲線、回路、配線、多角形、四角、円形、平面または曲面あるいは平面と曲面で構成される形状等の形状を有していてもよい。
　そして、この発明の実施形態の車両は、上記のパワーデバイスまたは素子または電子部品を有するものである。
　【００５２】
　以上に述べた積層体を製造することのできる方法の一例は以下のとおりである。
　はじめに、Ｃｕを含有し、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｃｅ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｎｂ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｌｉ、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｃｏ、Ｍｏ、Ｂ、Ｃ、Ｓｎ、Ｙ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｚｒ、Ｂｉ、Ｖ、Ｗ、Ｔｌ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有する銅合金層、及び、窒化アルミニウムもしくは窒化珪素その他の窒化物セラミックス基板をそれぞれ用意する。なお、銅合金層の導電率や熱伝導率をより良好なものとすることができるため、銅合金層に含まれるＣｕは主成分であることが好ましい。
　この場合、銅合金層は、上記の元素のなかでも、先述したように、銅合金として安定し、かつ窒化物セラミックスとの強固な直接接合を実現できるＳｉ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｃｅ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有することが好ましい。
　【００５３】
　次いで、窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面、一般には両面に、上記の銅合金層を、それらの酸化物や防錆層等を除く他の組成の層の介在なしに、熱圧着により接合させる。
　ここでは、温度条件を、好ましくは８００〜１０００℃、より好ましくは８５０〜９５０℃とし、互いに重ね合せた窒化物セラミックス基板と銅合金層を挟んで両側から、好ましくは０．６Ｎ／ｍｍ２〜１．５Ｎ／ｍｍ２の圧力を作用させて、それらの窒化物セラミックス基板と銅合金層とを相互に、固相接合等によって接合する。上記の圧力は、たとえば、０．０８３時間〜５時間、好ましくは０．１６７時間〜４時間、より好ましくは０．５〜３時間にわたって作用させることができる。
　【００５４】
　またここでの接合は、窒素もしくはアルゴン雰囲気中または真空中で行うことが好ましい。ここでいう真空中とは、周囲の圧力が５．０×１０−３Ｔｏｒｒ以下、好ましくは７．０×１０−４Ｔｏｒｒ以下、より好ましくは３．０×１０−４Ｔｏｒｒ以下、より好ましくは５．０×１０−５Ｔｏｒｒ以下の圧力である条件をいう。
　【００５５】
　このことによれば、たとえば、銅合金層と窒化物セラミックス基板との界面で、銅合金層に含まれる上記の元素が、窒化物セラミックス基板の元素との化合物を形成すること等により、銅合金層と窒化物セラミックス基板とが所要の強度で十分強固に接合されることになる。
　その結果として、蒸着、スパッタリング、めっきその他の処理を施すことなしに、銅合金層と窒化物セラミックス基板を接合できるので、そのような処理を施す工程を経ることに起因する工数の増大を有効に防止することができ、積層体を安価にして容易に製造することができる。なお、蒸着、スパッタリング、めっきその他の処理を銅合金層または窒化物セラミックス基板に行ってもよい。
　【００５６】
　ここで、熱圧着時の温度が低すぎると、接合不良となるおそれがあり、この一方で、温度が高すぎると、銅合金層が溶融し、損傷する可能性がある。また、重ね合せた窒化物セラミックス基板と銅合金層に作用される圧力が低すぎると、接合不良となり、また、当該圧力が高すぎると窒化物セラミックス基板または銅合金層が損傷する場合がある。
　【００５７】
　なお、銅合金層はどのような形状を有していてもよい。例えば銅合金層は帯、板、箔、条、線、棒、直方体、立方体、円錐、円筒、曲線、回路、配線、多角形、四角、円形、平面または曲面あるいは平面と曲面で構成される形状等の形状を有していてもよい。
　なお、本発明に係る銅合金層は、銅合金板や銅合金箔であることが好ましい。また本発明に係る銅合金層は、圧延加工により製造された圧延銅合金板、圧延銅合金箔や、電解めっきや無電解めっき等の湿式めっきにより形成された、電解銅合金板、電解銅合金箔であることが好ましい。銅合金板や銅合金箔を用いることで、窒化物セラミックス基板へスパッタリング等の方法により、銅合金層を形成するよりも、生産性が高く、製造コストを低減することができる。
　【実施例】
　【００５８】
　次に、この発明の積層体を試作し、その性能を評価したので以下に説明する。但し、ここでの説明は単なる例示を目的とするものであって、それに限定されることを意図するものではない。
　【００５９】
（製造条件）
　表１、表２に示す組成及び形態、厚みの銅合金層を、同表に示す組成の窒化物セラミックス基板に重ね合わせ、０．９８Ｎ／ｍｍ２の圧力を作用させて窒素中（圧力：７６０Ｔｏｒｒ）またはアルゴン中（圧力：７６０Ｔｏｒｒ）または真空中（圧力：３．０×１０−４Ｔｏｒｒ）で８３０℃の温度で１０分間にわたって加熱して積層させた。
　実施例１６、参考例８、２９は窒素中にて上記加熱・積層を行い、参考例９はアルゴン中にて上記加熱・積層を行い、実施例１６及び参考例８、９及び２９以外は真空中にて上記加熱・積層を行った。
　【００６０】
（圧延箔）
　なお、圧延箔は表１、表２に記載の組成となるように成分を調整した後に、溶解・鋳造を行ってインゴットを製造した後に、表１、表２の板厚となるまで焼鈍と圧延を繰り返し行うことで製造した。
　【００６１】
（電解箔）
　また、電解箔は電解槽とチタン製の陰極回転ドラムとドラムの周囲に５ｍｍ程度の極間距離を置いて電極（アノード）を配置した電解箔製造装置を用いて、以下の条件で表１、表２の記載の厚みとなるまで電気めっきによる析出を行って製造した。
　【００６２】
　実施例６、３２の電解箔は下記の条件で製造した。
＜めっき液組成＞
ＮａＣＮ：１０〜３０ｇ／Ｌ
ＮａＯＨ：４０〜１００ｇ／Ｌ
ＣｕＣＮ：６０〜１２０ｇ／Ｌ
Ｚｎ（ＣＮ）２：５〜４０ｇ／Ｌ
＜めっき条件＞
めっき液温度：６０〜８０℃
電流密度：１〜１０Ａ／ｄｍ２
ｐＨ：１０〜１３
　【００６３】
　参考例６、２７の電解箔は下記の条件で製造した。
＜めっき液組成＞
銅濃度：６０〜１２０ｇ／Ｌ
ニッケル濃度：１〜１０ｇ／Ｌ
＜めっき条件＞
めっき液温度：４５〜８０℃
電流密度：１〜１０Ａ／ｄｍ２
ｐＨ：１〜４
　【００６４】
　比較例２の電解箔は下記の条件で製造した。
＜めっき液組成＞
銅濃度：８０〜１００ｇ／Ｌ
硫酸濃度：７０〜９０ｇ／Ｌ
＜めっき条件＞
めっき液温度：４５〜６５℃
電流密度：５０〜７０Ａ／ｄｍ２
　【００６５】
（防錆層、クロメート処理層の形成方法）
　なお、参考例１０については、銅合金層の窒化物セラミックス基板に積層される側の表面に以下の条件で防錆処理を行い、防錆層を形成した銅合金層を用いた。形成された防錆皮膜の厚みは５０〜５００Åである。
＜防錆処理液＞
ベンゾトリアゾール０．１質量％
ベンゾトリアゾール・モノエタノールアミン塩０．２質量％
イソプロピルアルコール１０質量％
残部水
＜防錆処理条件＞
防錆処理液温度：３０℃
処理（浸漬）時間：６０秒
　【００６６】
　また、参考例１１については、銅合金層の窒化物セラミックス基板に積層される側の表面に以下の条件で防錆層を形成した後、クロメート処理層を形成した銅合金層を用いた。
＜防錆層＞
・めっき液
Ｚｎ：５〜５０ｇ／Ｌ
Ｎｉ：５〜５０ｇ／Ｌ
・めっき条件
ｐＨ：２．５〜４
温度：３０〜６０℃
電流密度：０．５〜５Ａ／ｄｍ２
めっき時間：６〜６０秒
・付着量
Ｚｎ：３００〜１５００μｇ／ｄｍ２
Ｎｉ：３００〜１５００μｇ／ｄｍ２
＜クロメート処理層＞
・クロメート処理液
Ｋ２Ｃｒ２Ｏ７：２〜１０ｇ／Ｌ
ＮａＯＨ：１０〜５０ｇ／Ｌ
ＺｎＳＯ４・７Ｈ２Ｏ：０．０５〜１０ｇ／Ｌ
・クロメート処理条件
ｐＨ：７〜１３
浴温：２０〜８０℃
電流密度：０．０５〜５Ａ／ｄｍ２
時間：５〜５０秒
・付着量
Ｃｒ付着量：１５〜１００μｇ／ｄｍ２
Ｚｎ付着量：３０〜２００μｇ／ｄｍ２
　【００６７】
（窒化物セラミックス基板）
　参考例１〜１５
、３３
、４
　【００６８】
　参考例１６〜１８、２６、３０〜３２及び実施例３１、３２のそれぞれで銅合金層に積層させた窒化物セラミックスとしてのＡｌＮは下記のものを用いた。
　平均粒径１．４μｍのＡｌＮ粉末に、Ｙを含む例においては、Ｙ源として平均粒径０．８μｍのＹ２Ｏ３粉末を用い、Ｃａを含む例においてはＣａ源として平均粒径１．８μｍのＣａＯ粉末を用い、表２に記載のＹ濃度、Ｃａ濃度となるように、Ｙ２Ｏ３粉末とＣａＯ粉末を添加し、また参考例３２においては表２のＯ濃度となるように平均粒径１．５μｍのＡ２Ｏ３粉末を添加し、ボールミルを用いて粉砕、混合して原料調整した。
　次ぎにこの原料にパラフィンワックス６重量％を添加して造粒した後、１０００ｋｇ／ｃｍ２の圧力でプレス成形し、４５ｍｍ×４５ｍｍ×３ｍｍの圧粉体とした。この圧粉体を窒素ガス雰囲気中で、まず３００℃まで加熱して脱脂した。
　その後、前記脱脂済み圧粉体をカーボン型中に収納し、窒素ガス雰囲気中、１８００℃で０．５時間常圧焼結することでＡｌＮを主体とした窒化物セラミックス基板を製造した。
　【００６９】
　参考例１９〜２５、２７〜２９及び実施例３４、３６、３８、３９のそれぞれで銅合金層に積層させた窒化物セラミックスとしてのＴｉＣ・ＴｉＮ（サーメット）、ＴｉＮ、Ｓｉ３Ｎ４、ＢＮ、ＢＮ・ＳｉＣ、ＩｎＮ、ＧａＮとしてはそれぞれ下記のものを用いた。なお、必要に応じて研磨等を行い厚みを調節した。
　【００７０】
　ＴｉＣ・ＴｉＮ（サーメット）、Ｓｉ３Ｎ４、ＢＮ、ＢＮ・ＳｉＣ、ＧａＮについてはそれぞれ、一般に市販されているものを用いた。
　ＴｉＮについては、純チタンの板（Ｔｉ濃度９９質量％以上）を、１ｖｏｌ％の水素を含んだ窒素中で１０００℃で加熱することで作製した。
　【００７１】
　ＩｎＮについては、下記（１）〜（６）に記載した手順に従って製造して窒化インジウムを得た。
　（１）サファイア基板を有機洗浄し、基板の昇温性を改善するために裏面に高融点金属モリブデンを蒸着したサファイア基板を、真空に保たれているＭＢＥ成長室内の基板ヒーターに設置する。そして、基板を８００℃程度まで昇温して、そのまま３０分間保持し、サファイア基板表面の高温クリーニングを行う。その後、同温度で基板にＲＦプラズマで窒素ガスを分解して得た窒素ラジカルを照射してサファイア基板表面を３０分間窒化し、表面に薄い窒化アルミニウムを形成する。
　（２）ＲＦプラズマセルのシャッターを閉じて基板表面への窒素ラジカルの照射を中断し、基板温度を３５０℃まで降温する。
　（３）その後、ＧａセルとＲＦプラズマセルのシャッターを同時に開けて、ＧａＮバッファ層を膜厚２０ｎｍとなるまで成長させる。
　（４）Ｇａセルのシャッターを閉じると同時にＩｎセルのシャッターを開き、基板温度３５０℃のままで、ＩｎＮバッファ層を膜厚１０ｎｍとなるまで成長させる。
　（５）ＩｎＮバッファ層の成長終了後、Ｉｎセルのシャッターを閉じ、ＲＦプラズマセルのシャッターを開け、窒素ラジカルだけを試料表面に照射しつづけながら基板を４７０℃に昇温する。
　（６）基板温度が４７０℃に達したらＩｎセルのシャッターを開き、基板温度４７０℃でＩｎＮ層を膜厚２０００ｎｍとなるまで成長させる。
　【００７２】
（各濃度の測定方法）
　なお、以上に述べた実施例、参考例及び比較例において、銅合金層および窒化物セラミックス基板中の各元素の濃度は、銅合金層または窒化物セラミックス基板を切断または粉砕した後、一般的に銅合金層または窒化物セラミックス基板を溶かすために用いられる液（例えば硝酸、フッ酸、塩酸またはこれらを混合した酸等）を用いて溶解を行った後に、原子吸光法により定量することができる。また、銅合金層および窒化物セラミックス基板中の酸素濃度、窒素濃度については、銅合金層または窒化物セラミックス基板を切断または粉砕し、ＬＥＣＯ社製のＯ／Ｎ同時分析計（ＴＣ−３００、ＴＣ−４００、ＴＣ−４３６、ＴＣ−５００等）にて定量することができる。酸素濃度、窒素濃度が高い場合には、測定する試料の量を少なく（例えば０．０１〜０．１ｇ等）して、酸素濃度、窒素濃度を測定すると良い。
　【００７３】
（剥離強度の評価方法）
　このようにして作製した積層体で銅合金層と窒化物セラミックス基板の接合強度を評価するためにピ−ル強度試験を行った。ピ−ル強度試験は、銅板の一端部が基板の外部に５ｍｍ程度突出するように、また、接合面積を１０ｍｍ×１０ｍｍとして接合し、これを５０ｍｍ／ｍｉｎの速度で９０度上方に引張り上げるのに要する単位幅当りの力（剥離強度）を算出し、評価した。この結果を表１に示す。
　ここで剥離強度は、１０ｋＮ／ｍ未満の場合は不良品であり、１０ｋＮ／ｍ以上１５ｋＮ／ｍ未満の場合は一般的な大きさの強度であると評価する。また、剥離強度が１５ｋＮ／ｍ以上２０ｋＮ／ｍ未満の場合は、積層体として用いるに適しており、２０ｋＮ／ｍ以上３０ｋＮ／ｍ未満の場合はより良く、さらに、３０ｋＮ／ｍ以上の場合はさらに良いと考えられる。
　【００７４】
　なお、銅合金層の厚みが０．１５ｍｍよりも小さい例については、銅めっきをして厚みを厚くして０．１５ｍｍとした後に、上記ピール強度を測定した。また、銅合金層の厚みが０．１５ｍｍよりも大きい例についてはエッチングにより銅合金層の厚みを薄くして０．１５ｍｍとした後に、上記ピール強度を測定した。
　【００７５】
　【表１】
　【００７６】
　【表２】
　【００７７】
　表１及び表２に示すところから、所定の元素を含有する銅合金層とした例では、１５ｋＮ／ｍ以上の剥離強度が発揮されていることから、銅合金層と窒化物セラミックス基板とが十分に接合されていることが解かる。一方、所定の元素を含有しない銅合金層とした比較例１〜８では、銅合金層が窒化物セラミックス基板とそもそも接合しなかった。
　従って、所定の銅合金層は、窒化物セラミックス基板と積層させて、パワーデバイス等の積層体に用いることができることが解った。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　窒化物セラミックス基板と、該窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に
、直接的に接合されて
、Ｃ
、Ｂ
、Ｂ
合計の濃度で０．０１〜８５質量％
（ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。）
　【請求項２】
　窒化物セラミックス基板と、該窒化物セラミックス基板の少なくとも一方の表面に
、直接的に接合されて
、Ｃ
、Ｂ
、Ｚ
合計の濃度で０．０１〜８５質量％
（ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。）
　【請求項３】
　前記銅合金層が銅合金板または銅合金箔からなる、請求項１又は２に記載の積層体。
　【請求項４】
　前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有し、該銅合金層が、Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が
０．０１
０．０１
８０
０．０１
　【請求項５】
　前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有し、該銅合金層が、Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が
０．０１
０．０１
８０
０．０１
０．０１
０．０１
　【請求項６】
　前記窒化物セラミックス基板が、窒化アルミニウム、窒化珪素、窒化チタン、窒化ホウ素、窒化インジウム又は窒化ガリウムを主成分とし、あるいは、炭化チタンと窒化チタンとの複合材料、又は、窒化ホウ素と炭化ケイ素との複合材料を主成分としてなる、請求項１〜５のいずれか一項に記載の積層体。
　【請求項７】
　窒化アルミニウムを主成分とする前記窒化物セラミックス基板が、Ｃａ、Ｙ、Ｏからなる群から選択される一種以上の元素を含有し、Ｃａを含む場合には、Ｃａ濃度は０．０００１〜３質量％であり、Ｙを含む場合にはＹ濃度は０．０００１〜１０質量％であり、Ｏを含む場合には、Ｏ濃度は０．０００１〜２０質量％である、請求項６に記載の積層体。
　【請求項８】
　前記窒化物セラミックス基板のＯ含有濃度が０．０００１〜２０質量％である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の積層体。
　【請求項９】
　前記銅合金層の厚みを、１μｍ〜７０００μｍとし、前記窒化物セラミックス基板の厚みを、１μｍ〜７０００μｍとしてなる、請求項１〜８のいずれか一項に記載の積層体。
　【請求項１０】
　請求項１〜９のいずれか一項に記載の積層体を有する放熱体。
　【請求項１１】
　請求項１〜９のいずれか一項に記載の積層体を有するパワーデバイス。
　【請求項１２】
　請求項１〜９のいずれか一項に記載の積層体を有する素子。
　【請求項１３】
　請求項１〜９のいずれか一項に記載の積層体を有する電子部品。
　【請求項１４】
　請求項１〜９のいずれか一項に記載の積層体を有する電子機器。
　【請求項１５】
　請求項１１に記載のパワーデバイスまたは請求項１２に記載の素子または請求項１３に記載の電子部品を有する車両。
　【請求項１６】
　銅合金層と窒化物セラミックス基板との積層体を製造するに当り、前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ
、Ｃ
、Ｂ
、Ｂ
合計の濃度で０．０１〜８５質量％となるように
、該窒化物セラミックス基板と、その窒化物セラミックス基板の表面に積層された銅合金層とが、直接的に接合される
（ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。）
　【請求項１７】
　銅合金層と窒化物セラミックス基板との積層体を製造するに当り、前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｐ、Ａｓ、Ｓｂ
、Ｃ
、Ｂ
、Ｚ
合計の濃度で０．０１〜８５質量％となるように
、該窒化物セラミックス基板と、その窒化物セラミックス基板の表面に積層された銅合金層とが、直接的に接合される
（ただし、Ｃｕ−Ｏ共晶化合物液相を接合剤として銅合金層と窒化物セラミックス基板とが酸化膜相を介して接合された積層体を除く。）
　【請求項１８】
　前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有し、該銅合金層が、Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が
０．０１
０．０１
８０
０．０１
　【請求項１９】
　前記銅合金層が、Ｓｉ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆから選択される少なくとも一種類の元素を含有し、該銅合金層が、Ｓｉを含有する場合はＳｉ濃度が
０．０１
０．０１
８０
０．０１
０．０１
０．０１
　【請求項２０】
　前記銅合金層と前記窒化物セラミックス基板とを接合するに際し、窒素もしくはアルゴン雰囲気中または真空中で、８００〜１０００℃の温度の下、０．６Ｎ／ｍｍ２〜１．５Ｎ／ｍｍ２の圧力を作用させることにより、前記銅合金層と前記窒化物セラミックス基板とを接合する、請求項１６〜１９のいずれか一項に記載の積層体の製造方法。