【事件の表示】
　特許第６６５００６４号発明「全固体リチウムイオン電池用正極活物質、電極および全固体リチウムイオン電池」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６６５００６４号の特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１−１３〕について訂正することを認める。
　特許第６６５００６４号の請求項１〜１３に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯 
　特許第６６５００６４号の請求項１〜１３に係る特許（以下、「本件特許」という。）についての出願は、平成３１年３月２９日の出願であって、令和２年１月２１日にその特許権の設定登録がなされ、同年２月１９日に特許掲載公報が発行された。
　本件は、その後、その特許について、同年８月１９日に特許異議申立人金澤毅（以下、「申立人」という。）より請求項１〜１３（全請求項）に係る特許に対して特許異議の申立てがなされ、令和２年１０月２６日付けで取消理由が通知され、これに対して、同年１２月１８日に特許権者より意見書が提出されるとともに訂正請求がなされ、令和３年２月１０日に、令和２年１２月１８日になされた訂正請求に係る訂正後の請求項１〜１３に対して、申立人から意見書が提出され、その後、令和３年３月１日付けで取消理由（決定の予告）が通知され、これに対して、同年４月２３日に特許権者より意見書が提出されるとともに訂正請求（以下、「本件訂正請求」という。）がなされ、同年６月１４日に、本件訂正請求に係る訂正（以下、「本件訂正」という。）後の請求項１〜１３に対して、申立人から意見書が提出され、さらに、同年７月５日付けで当審より特許権者に対して審尋がなされ、同年７月２１日に特許権者より回答書が提出されたものである。
第２　訂正請求について 
１　訂正請求の趣旨、及び、訂正の内容
　本件訂正請求は、特許第６６５００６４号の特許請求の範囲を、本件訂正請求に係る訂正請求書に添付した訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１〜１３について訂正することを求めるものであり、その訂正の内容は以下のとおりである。
　なお、令和２年１２月１８日になされた訂正請求は、本件訂正請求がなされたため、特許法第１２０条の５第７項の規定により、取り下げられたものとみなされる。
　また、訂正箇所には、当審で下線を付した。
  
（１）訂正事項１
　請求項１について、本件訂正前の「リチウム金属複合酸化物の結晶を含む粒子からなる全固体リチウムイオン電池用正極活物質であって、」を「
酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池に用いられ、
である
る
（２）訂正事項２
　請求項６について、本件訂正前の「前記粒子は、前記粒子の表面に金属複合酸化物からなる被覆層を有する」を、「前記粒子の表面に
さらに
し、前記金属複合酸化物はリチウムイオン伝導性を有
２　当審の判断  
２−１　訂正の目的、特許請求の範囲の実質上の拡張又は変更の存否、及び、新規事項追加の有無
（１）訂正事項１
　訂正事項１は、訂正前の請求項１の「酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池用の全固体リチウムイオン電池用正極活物質」という記載において、「酸化物固体電解質を含む」ものが、「全固体リチウムイオン電池」なのか「電池用正極活物質」なのかが明瞭でなかったところ、上記記載を「全固体リチウムイオン電池用正極活物質」とした上で、請求項１の冒頭に、新たに、「酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池に用いられ、」との記載を加えて、「酸化物固体電解質を含む」ものが「全固体リチウムイオン電池」であることを、明瞭にするものである。
　また、それに加えて、訂正前の「粒子」について、「リチウム金属複合酸化物の結晶を含む」ものであったが、願書に添付した明細書【０１８９】を根拠として、「リチウム金属複合酸化物の結晶である」ものに限定したものである。
　したがって、訂正事項１は、「特許請求の範囲の減縮」及び「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面（以下、「本件明細書等」という。）に記載された範囲内の訂正である。
（２）訂正事項２
　訂正事項２は、訂正前の請求項６の発明特定事項である「金属複合酸化物」について、願書に添付した明細書【０１２９】を根拠として、「リチウムイオン伝導性を有する」ことを特定し、さらに、上記訂正事項１により、請求項６が引用する請求項１の「粒子」について、「リチウム金属複合酸化物の結晶を含む」ものであったが、「リチウム金属複合酸化物の結晶である」ものに限定したことに伴い、訂正前の請求項６の「粒子の表面に金属複合酸化物からなる被覆層を有する」事項について、「粒子の表面にさらに金属複合酸化物からなる被覆層を有」するとしたものであるから、「特許請求の範囲の減縮」及び「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものであり、また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないし、本件明細書等に記載された範囲内の訂正である。
２−２　一群の請求項について
　本件訂正前の請求項２〜１３は、請求項１を直接又は間接的に引用するものであって、請求項１の訂正に連動して訂正されるものであるから、本件訂正前の請求項１〜１３は一群の請求項であり、本件訂正は、特許法第１２０条の５第４項の規定に適合するものである。
　そして、本件訂正については、本件訂正が認められたときに特定の請求項に係る訂正事項について別の訂正単位とする求めがないから、本件訂正請求は、訂正後の請求項〔１〜１３〕を訂正単位とする訂正の請求をするものである。
２−３　独立特許要件について
　本件訂正請求に係る請求項はいずれも特許異議の申立てがなされているので、本件訂正に係る各訂正事項には、特許出願の際独立して特許を受けることができるものでなければならないとの、特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項の規定は適用されない。
３　訂正請求についてのむすび 
　以上のとおりであるから、令和３年４月２３日に特許権者が行った訂正請求による訂正は、特許法第１２０条の５第２項第１号及び第３号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第９項において準用する同法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するので、訂正後の請求項〔１〜１３〕についての訂正を認める。
第３　特許異議の申立てについて
１　本件発明
　令和３年４月２３日に特許権者が行った請求項１〜１３についての訂正は、上記第２で検討したとおり適法なものであるから、本件特許の特許請求の範囲の請求項１〜１３に係る発明（以下、請求項１〜１３に係る発明をそれぞれ「本件発明１」〜「本件発明１３」という。また、これらをまとめて「本件発明」という。）は、本件訂正請求に係る訂正請求書に添付された訂正特許請求の範囲の請求項１〜１３に記載された、次の事項により特定されるとおりのものである。
「【請求項１】
　酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池に用いられ、リチウム金属複合酸化物の結晶である粒子からなる全固体リチウムイオン電池用正極活物質であって、
　前記リチウム金属複合酸化物は、層状構造を有し、且つ少なくともＬｉと遷移金属とを含有し、
　前記粒子は、レーザー回折式粒度分布測定によって測定される体積基準の累積分布について、小粒子側からの累積割合が１０％、５０％、９０％となる粒子径をそれぞれＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０としたとき、関係式（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≧０．９０が成り立ち、
　前記結晶は、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１８．７±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズαと、２θ＝４４．６±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズβとの比α／βが１．０以上である全固体リチウムイオン電池用正極活物質。
【請求項２】
　前記遷移金属が、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｆｅ、ＶおよびＷからなる群から選ばれる少なくとも１種である請求項１に記載の全固体リチウムイオン電池用正極活物質。
【請求項３】
　前記リチウム金属複合酸化物は、下記式（１）で表される請求項２に記載の全固体リチウムイオン電池用正極活物質。
　Ｌｉ［Ｌｉｘ（Ｎｉ（１−ｙ−ｚ−ｗ）ＣｏｙＭｎｚＭｗ）１−ｘ］Ｏ２　　　（１）
（ただし、ＭはＦｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｗ、Ｂ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｇａ及びＶからなる群より選択される１種以上の元素であり、−０．１０≦ｘ≦０．３０、０＜ｙ≦０．４０、０≦ｚ≦０．４０、０≦ｗ≦０．１０を満たす。）
【請求項４】
　上記式（１）において１−ｙ−ｚ−ｗ≧０．５０、かつｙ≦０．３０を満たす請求項３に記載の全固体リチウムイオン電池用正極活物質。
【請求項５】
　前記粒子は、一次粒子と、前記一次粒子が凝集して形成された二次粒子と、前記一次粒子および前記二次粒子とは独立して存在する単粒子と、から構成され、
　前記粒子における前記単粒子の含有率は、２０％以上である請求項１から４のいずれか１項に記載の全固体リチウムイオン電池用正極活物質。
【請求項６】
　前記粒子の表面にさらに金属複合酸化物からなる被覆層を有し、前記金属複合酸化物はリチウムイオン伝導性を有する請求項１から５のいずれか１項に記載の全固体リチウムイオン電池用正極活物質。
【請求項７】
　請求項１から６のいずれか１項に記載の全固体リチウムイオン電池用正極活物質を含む電極。
【請求項８】
　固体電解質をさらに含む請求項７に記載の電極。
【請求項９】
　正極と、負極と、前記正極と前記負極とに挟持された固体電解質層と、を有し、
　前記固体電解質層は、第１の固体電解質を含み、
　前記正極は、前記固体電解質層に接する正極活物質層と、前記正極活物質層が積層された集電体と、を有し、
　前記正極活物質層は、請求項１から６のいずれか１項に記載の全固体リチウムイオン電池用正極活物質または請求項７もしくは８に記載の電極を含む全固体リチウムイオン電池。
【請求項１０】
　前記正極活物質層は、前記全固体リチウムイオン電池用正極活物質と、第２の固体電解質とを含む請求項９に記載の全固体リチウムイオン電池。
【請求項１１】
　前記第１の固体電解質と、前記第２の固体電解質とが同じ物質である請求項１０に記載の全固体リチウムイオン電池。
【請求項１２】
　前記第１の固体電解質は、非晶質構造を有する請求項９から１１のいずれか１項に記載の全固体リチウムイオン電池。
【請求項１３】
　前記第１の固体電解質は、酸化物固体電解質である請求項９から１２のいずれか１項に記載の全固体リチウムイオン電池。」
２　特許異議申立理由及び取消理由の概要
２−１　令和３年３月１日付けで通知された取消理由（決定の予告）の概要
（１）本件特許は、請求項１〜１３に係る発明が、「被覆層」の存在により本件発明の課題を解決し得るとはいえず、発明の詳細な説明に記載されたものとはいえないため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである。
２−２　令和２年１０月２６日付けで通知された取消理由の概要
（１）本件特許は、その特許請求の範囲の記載が下記（１）−１、（１）−２の点で不備のため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである。
（１）−１　請求項５の「粒子における前記単粒子の含有率」
（１）−２　請求項１の「酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池用の全固体リチウムイオン電池用正極活物質」
（２）上記２−１の（１）と同じ。
２−３　取消理由または取消理由（決定の予告）を通知しなかった特許異議申立理由
（１）本件の発明の詳細な説明は、単粒子の含有率を２０％以上とする手段が記載されていないから、請求項５〜１３に係る発明について、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものであるとはいえないため、本件特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである。
（２）請求項１〜１３に係る発明は、リチウム、ニッケル、コバルト、マンガン及び酸素のみを所定の割合で含む正極活物質以外の正極活物質を含むため、本件発明の課題を解決し得るとはいえず、発明の詳細な説明に記載されたものとはいえないから、本件特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである。
（３）本件の発明の詳細な説明には、本件発明の課題に含まれている、「正極において固体電解質との間でリチウムイオンの授受をスムーズに行うこと」について何ら評価がなされていないため、請求項１〜１３に係る発明は、本件発明の課題を解決し得るとはいえず、発明の詳細な説明に記載されたものとはいえないから、本件特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してなされたものであり、取り消されるべきものである。
（４）本件特許の請求項１〜１３に係る発明は、本件特許の出願前日本国内または外国において頒布された又は電気通信回線を通じて公衆に利用可能となった下記の甲第１号証または甲第２号証に記載された発明、及び、下記の甲第３号証及び甲第４号証から導き出せる周知技術に基いて、その出願前に当業者が容易に発明をすることができたものであって、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができないから、その発明に係る特許は取り消されるべきものである。
甲第１号証：国際公開第２０１５／１８２６６５号
（申立人が提出した甲第１号証、以下、「甲１」という。）
甲第２号証：国際公開第２０１６／０６０１０５号
（申立人が提出した甲第２号証、以下、「甲２」という。）
甲第３号証：特開２０１９−２９３４４号公報
（申立人が提出した甲第３号証、以下、「甲３」という。）
甲第４号証：特開２０１５−７２８１８号公報
（申立人が提出した甲第４号証、以下、「甲４」という。）
３　本件明細書の記載
　本件特許についての出願の願書に添付された明細書（以下、「本件明細書」という。）には、次の記載がある。
「【０００８】
　本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであって、正極において固体電解質との間でリチウムイオンの授受をスムーズに行うことができ、電池性能を向上させることができる全固体リチウムイオン電池用正極活物質を提供することを目的とする。また、このような全固体リチウムイオン電池用正極活物質を有する電極および全固体リチウムイオン電池を提供することを併せて目的とする。」
「【００２７】
　本実施形態の正極活物質は、以下の要件を満たす。
（要件１）正極活物質が含むリチウム金属複合酸化物は、層状構造を有し、且つ少なくともＬｉと遷移金属とを含む。
【００２８】
（要件２）粒子は、レーザー回折式粒度分布測定によって測定される累積分布について、小粒子側からの累積割合が１０％、５０％、９０％となる粒子径をそれぞれＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０としたとき、関係式（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≧０．９０が成り立つ。
【００２９】
（要件３）結晶は、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１８．７±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズαと、２θ＝４４．６±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズβとの比α／βが１．０以上である。」
「【００３３】
　さらに詳しくは、リチウム金属複合酸化物は、下記組成式（１）で表される。
　Ｌｉ［Ｌｉｘ（Ｎｉ（１−ｙ−ｚ−ｗ）ＣｏｙＭｎｚＭｗ）１−ｘ］Ｏ２  ・・・（１）
（ただし、ＭはＦｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｗ、Ｂ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｇａ、Ｌａ及びＶからなる群より選択される１種以上の元素であり、−０．１≦ｘ≦０．３０、０≦ｙ≦０．４０、０≦ｚ≦０．４０、０≦ｗ≦０．１０を満たす。）」
「【０１０３】
　発明者らの検討により、従来の液系リチウムイオン二次電池の正極に用いた場合には、良好な電池性能を示す正極活物質であっても、全固体リチウムイオン電池の正極に用いた場合には、性能が不十分であるものがあることが分かった。このような全固体リチウムイオン二次電池に固有の知見に基づいて、発明者らが検討したところ、上述の要件１〜要件３を満たす本実施形態の正極活物質は、全固体リチウムイオン電池の正極に用いた場合に、高い初期充電容量が測定されることが分かった。
【０１０４】
　まず、本実施形態の正極活物質においては、要件１を満たすことで、リチウムイオンの挿入及び脱離を良好に行うことができる。
【０１０５】
　また、本実施形態の正極活物質においては、要件２を満たす。全固体リチウムイオン二次電池の正極においては、正極活物質と固体電解質との間で、リチウムイオンの授受が行われる。このような全固体リチウムイオン二次電池においては、要件２を満たすような広い粒度分布を有することで、正極活物質同士または正極活物質と固体電解質との接触面積が広がりやすい。これにより、本実施形態の正極活物質を全固体リチウムイオン電池の正極に用いた場合、正極活物質と固体電解質との間でリチウムイオンの授受が行われやすい。
【０１０６】
　さらに、本実施形態の正極活物質において要件３を満たすこととは、層状構造を有するリチウム金属複合酸化物の結晶が、層状構造の積層方向に異方成長していることを意味する。要件３を満たすリチウム金属複合酸化物は、層状構造の積層方向と交差する方向から層間にリチウムイオンを挿入および脱離しやすい。そのため、本実施形態の正極活物質が要件３を満たすと、電池性能を向上させやすい。」
「【０１２８】
（その他の構成２）
　本実施形態の正極活物質は、正極活物質を構成する粒子の表面に、金属複合酸化物からなる被覆層を有することが好ましい。
【０１２９】
　被覆層を構成する金属複合酸化物としては、リチウムイオン伝導性を有するものが用いられる。
【０１３０】
　このような金属複合酸化物としては、例えば、Ｌｉと、Ｎｂ、Ｇｅ、Ｓｉ、Ｐ、Ａｌ、Ｗ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｓ、Ｚｒ、Ｚｎ、ＶおよびＢからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素との金属複合酸化物を挙げることができる。
【０１３１】
　本実施形態の正極活物質が被覆層を有すると、正極活物質と固体電解質との界面における高抵抗層の形成を抑制し、全固体電池の高出力化が実現できる。このような効果は、固体電解質として硫化物系固体電解質を用いる硫化物系全固体電池において得られやすい。」
「【０２１４】
　単粒子前駆体および二次粒子前駆体を混合時に所定の質量比で混合することで、得られる単粒子と二次粒子の存在比率をおおよそ制御できる。
【０２１５】
　なお、混合以降の工程において単粒子前駆体および二次粒子前駆体がそれぞれ凝集、あるいは分離し単粒子前駆体を基にした二次粒子あるいは、二次粒子前駆体を基にした単粒子も存在し得るが、単粒子前駆体と二次粒子前駆体との混合比率および混合以降の工程の条件を調整することで、最終的に得られるリチウム金属複合酸化物における単粒子と二次粒子の存在比率は制御することができる。」
「【０３０２】
＜実施例１＞
（正極活物質１の製造）
　攪拌器およびオーバーフローパイプを備えた反応槽内に水を入れた後、水酸化ナトリウム水溶液を添加し、液温を５０℃に保持した。
【０３０３】
　硫酸ニッケル水溶液と硫酸コバルト水溶液と硫酸マンガン水溶液とを、ニッケル原子とコバルト原子とマンガン原子との原子比が０．５０：０．２０：０．３０となるように混合して、混合原料液を調製した。
【０３０４】
　次に、反応槽内に、攪拌下、この混合原料溶液と硫酸アンモニウム水溶液を錯化剤として連続的に添加し、窒素ガスを反応槽内に連続通気させた。反応槽内の溶液のｐＨが１１．１になるよう水酸化ナトリウム水溶液を適時滴下し、ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物粒子を得て、洗浄した後、遠心分離機で脱水し、洗浄、脱水、単離して１２０℃で乾燥することにより、ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物１を得た。
【０３０５】
　ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物粒子１と水酸化リチウム粉末とを、Ｌｉ／（Ｎｉ＋Ｃｏ＋Ｍｎ）＝１．０５となるように秤量して混合した後、大気雰囲気下９７０℃で４時間焼成し、正極活物質１を得た。
【０３０６】
（正極活物質１の評価）
　正極活物質１の組成分析を行い、組成式（１）に対応させたところ、ｘ＝０．０５、ｙ＝０．５０、ｚ＝０．３０、ｗ＝０であった。」
「【０３１０】
＜実施例２＞
（正極活物質２の製造）
　攪拌器およびオーバーフローパイプを備えた反応槽内に水を入れた後、水酸化ナトリウム水溶液を添加し、液温を５０℃に保持した。
【０３１１】
　硫酸ニッケル水溶液と硫酸コバルト水溶液と硫酸マンガン水溶液とを、ニッケル原子とコバルト原子とマンガン原子の原子比が０．５５：０．２０：０．２５となるように混合して、混合原料液２を調製した。
【０３１２】
　次に、反応槽内に、攪拌下、この混合原料溶液と硫酸アンモニウム水溶液を錯化剤として連続的に添加した。反応槽内の溶液のｐＨが１２．０になるよう水酸化ナトリウム水溶液を適時滴下し、ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物粒子を得た。得られたニッケルコバルトマンガン複合水酸化物粒子を洗浄した後、遠心分離機で脱水し、洗浄、脱水、単離して１２０℃で乾燥することにより、ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物２を得た。
【０３１３】
　ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物粒子２と水酸化リチウム一水和物粉末とを、Ｌｉ／（Ｎｉ＋Ｃｏ＋Ｍｎ）＝１．０３となるように秤量して混合した後、酸素雰囲気下６５０℃で５時間焼成し、次いで酸素雰囲気下９６０℃で５時間焼成し、さらに大気雰囲気下４００℃で５時間焼成して、リチウム金属複合酸化物を得た。得られたリチウム金属複合酸化物を正極活物質２とした。
【０３１４】
（正極活物質２の評価）
　正極活物質２の組成分析を行い、組成式（１）に対応させたところ、ｘ＝０．０３、ｙ＝０．２０、ｚ＝０．２５、ｗ＝０であった。」
「【０３１８】
＜実施例３＞
（正極活物質３の製造）
　ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物粒子２と水酸化リチウム一水和物粉末とを、Ｌｉ／（Ｎｉ＋Ｃｏ＋Ｍｎ）＝１．０５となるように秤量して混合した後、酸素雰囲気下６５０℃で５時間焼成し、次いで酸素雰囲気下１０１５℃で５時間焼成し、さらに大気雰囲気下４００℃で５時間焼成して、リチウム金属複合酸化物を得た。
【０３１９】
　得られたリチウム金属複合酸化物をピンミル型粉砕機（インパクトミルＡＶＩＳ１００、ミルシステム株式会社製）で粉砕した後、ターボスクリーナ（ＴＳ１２５×２００型、フロイント・ターボ株式会社製）で篩分けした。ピンミル型粉砕機およびターボスクリーナの運転条件は下記の通りとした。
（ピンミル型粉砕機運転条件）
　回転数：１６０００ｒｐｍ、供給速度：８ｋｇ／ｈｒ
（ターボスクリーナ運転条件）
　使用スクリーン：４５μｍメッシュ、ブレード回転数：１８００ｒｐｍ、供給速度：５０ｋｇ／ｈｒ
【０３２０】
　ターボスクリーナにおいてスクリーンを通過した粉末を回収することで、正極活物質３を得た。
【０３２１】
（正極活物質３の評価）
　正極活物質３の組成分析を行い、組成式（１）に対応させたところ、ｘ＝０．０５、ｙ＝０．２０、ｚ＝０．２５、ｗ＝０であった。」
「【０３２５】
＜実施例４＞
（正極活物質４の製造）
　硫酸ニッケル水溶液と硫酸コバルト水溶液と硫酸マンガン水溶液とを、ニッケル原子とコバルト原子とマンガン原子の原子比が０．８８：０．０８：０．０４となるように混合して、混合原料液を調製したこと、および反応槽内の溶液のｐＨを１２．４になるように水酸化ナトリウム水溶液を適時滴下したこと以外は、実施例１と同様にして、ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物４を得た。
【０３２６】
　ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物４と、水酸化リチウム粉末と、硫酸カリウム粉末とを、Ｌｉ／（Ｎｉ＋Ｃｏ＋Ｍｎ）＝１．０５、Ｋ２ＳＯ４／（ＬｉＯＨ＋Ｋ２ＳＯ４）＝０．１（ｍｏｌ／ｍｏｌ）となるように秤量して混合した後、酸素雰囲気下８００℃で１０時間焼成して、リチウム金属複合酸化物を含む混合物４を得た。
【０３２７】
　混合物４と純水（水温５℃）とを、混合物４と純水との合計量に対する混合物４の割合が３０質量％となるように混合し、得られたスラリーを１０分間撹拌した。
【０３２８】
　スラリーを脱水し、得られた固形物を、上記スラリーの調整に用いた混合物４の２倍の質量の純水（液温５℃）ですすいだ（リンス工程）。固形物を再度脱水し、８０℃で１５時間真空乾燥させた後、１５０℃で８時間真空乾燥させることで、正極活物質４を得た。
【０３２９】
（正極活物質４の評価）
　正極活物質４の組成分析を行い、組成式（１）に対応させたところ、ｘ＝０．０５、ｙ＝０．０８、ｚ＝０．０４、ｗ＝０であった。」
「【０３３３】
＜実施例５＞
（正極活物質５の製造）
　反応槽内の溶液のｐＨを１１．２になるように水酸化ナトリウム水溶液を適時滴下したこと、液温を７０℃に保持したこと以外は、実施例４と同様にしてニッケルコバルトマンガン複合水酸化物を含む沈殿物を得た。
【０３３４】
　得られた沈殿物をカウンタージェットミル（１００ＡＦＧ型、ホソカワミクロン株式会社製）で粉砕することで、ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物５を得た。カウンタージェットミルの運転条件は下記の通りとした。
（カウンタージェットミル運転条件）
　粉砕圧力：０．５９ＭＰａ、分級回転数：１７０００ｒｐｍ、供給速度：２ｋｇ／ｈｒ
【０３３５】
　ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物５と、水酸化リチウム粉末と、硫酸カリウム粉末とを、Ｌｉ／（Ｎｉ＋Ｃｏ＋Ｍｎ）＝１．２０、Ｋ２ＳＯ４／（ＬｉＯＨ＋Ｋ２ＳＯ４）＝０．１（ｍｏｌ／ｍｏｌ）となるように秤量して混合したこと以外は、実施例４と同様にして正極活物質５を得た。
【０３３６】
（正極活物質５の評価）
　正極活物質５の組成分析を行い、組成式（１）に対応させたところ、ｘ＝０．２０、ｙ＝０．０８、ｚ＝０．０４、ｗ＝０であった。」
「【０３４０】
＜実施例６＞
（正極活物質６の製造）
　硫酸ニッケル水溶液と硫酸コバルト水溶液と硫酸マンガン水溶液とを、ニッケル原子とコバルト原子とマンガン原子の原子比が０．９１：０．０７：０．０２となるように混合して、混合原料液を調製したこと、および反応槽内の溶液のｐＨを１２．３になるように水酸化ナトリウム水溶液を適時滴下したこと以外は、実施例４と同様にして、ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物６を得た。
【０３４１】
　ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物６と、水酸化リチウム粉末と、硫酸カリウム粉末とを、Ｌｉ／（Ｎｉ＋Ｃｏ＋Ｍｎ）＝１．２６、Ｋ２ＳＯ４／（ＬｉＯＨ＋Ｋ２ＳＯ４）＝０．１（ｍｏｌ／ｍｏｌ）となるように秤量して混合した後、酸素雰囲気下７９０℃で１０時間焼成し、リチウム金属複合酸化物を含む混合物６を得た。
【０３４２】
　混合物６と純水（水温５℃）とを、混合物６と純水との合計量に対する混合物６の割合が３０質量％となるように混合し、得られたスラリーを１０分間撹拌した。
【０３４３】
　スラリーを脱水し、得られた固形物を、上記スラリーの調整に用いた混合物４の２倍の質量の純水（水温５℃）ですすいだ（リンス工程）。固形物を再度脱水し、８０℃で１５時間真空乾燥させた後、１５０℃で８時間真空乾燥させた。
【０３４４】
　得られた粉末を、ターボスクリーナ（フロイント・ターボ株式会社製）で篩別することで、正極活物質６を得た。ターボスクリーナの運転条件、篩別条件は、実施例３と同じとした。
【０３４５】
（正極活物質６の評価）
　正極活物質６の組成分析を行い、組成式（１）に対応させたところ、ｘ＝０．０２、ｙ＝０．０７、ｚ＝０．０２、ｗ＝０であった。」
「【０３７８】
　表３においては、初期充電容量について以下のように評価し、評価結果を「評価」欄に示した。評価においては、◎、〇を良品、△、×を不良品と判断した。
　◎：初期充電容量が１００ｍＡｈ／ｇ以上
　〇：初期充電容量が４０ｍＡｈ／ｇ以上１００ｍＡｈ／ｈ未満
　△：初期充電容量が１０ｍＡｈ／ｇ以上４０ｍＡｈ／ｈ未満
　×：初期充電容量が１０ｍＡｈ／ｇ未満」
「【０３８１】
【表３】
                                                
【表４】
   
　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　」
４　各甲号証の記載
（１）甲１
（１）−１　甲１の記載事項
　甲１には、次の記載がある。なお、各甲号証に記載された発明の認定に関連する箇所に、当審で下線を付した。特に断りがない限り、以下、同じ。
「［０００１］本発明は、リチウム二次電池用正極活物質、リチウム二次電池用正極及びリチウム二次電池に関するものである。」
「発明の効果
［００１７］本発明によれば、高いサイクル特性、かつ、高い放電容量を有するリチウム二次電池用正極活物質を提供することができる。また、このようなリチウム二次電池用正極活物質を用いた正極、リチウム二次電池を提供することができる。本発明のリチウム二次電池用正極活物質は、特に車載用用途に好適なリチウム二次電池に有用である。」
「［００１９］［リチウム二次電池用正極活物質］
　本実施形態のリチウム二次電池用正極活物質は、少なくともニッケル、コバルト及びマンガンを含有し、層状構造を有するリチウム二次電池用正極活物質（以下、単に「リチウム含有複合金属酸化物」とする場合がある。）であって、下記要件（１）〜（３）を満たすものである。
（１）一次粒子径が０．１μｍ以上１μｍ以下であり、５０％累積体積粒度Ｄ５０が１μｍ以上１０μｍ以下
（２）９０％累積体積粒度Ｄ９０と１０％累積体積粒度Ｄ１０との比率Ｄ９０／Ｄ１０が２以上６以下
（３）中和滴定により測定された粒子表面の残存アルカリに含まれる炭酸リチウム量が０．１質量％以上０．８質量％以下
以下、順に説明する。
［００２０］本実施形態の正極活物質は、前記層状構造が、以下組成式（Ｉ）で表される層状構造であることが好ましい。
ＬｉａＮｉ１−ｘ−ｙ−ｚＭｎｘＣｏｙＭｚＯ２　　　・・・（Ｉ）
（ここで、ａは０．９≦ａ≦１．２、ｘは０＜ｘ＜０．４、ｙは０＜ｙ＜０．４、ｚは０≦ｚ＜０．１、１−ｘ−ｙ−ｚは、０．５＜１−ｘ−ｙ−ｚ≦０．６５、Ｍは、Ｍｇ、Ａｌ、Ｚｒの内いずれか１種以上の金属である。）。」
「［００２６］（層状構造）
　まず、本実施形態の
リチウム含有複合金属酸化物の結晶構造は、層状構造であり、
「［００３２］（粒子径）
　本実施形態のリチウム二次電池用正極活物質の粒子形態は、一次粒子が凝集して形成された二次粒子、あるいは一次粒子と、一次粒子が凝集して形成された二次粒子との混合物である。本実施形態において、正極活物質の一次粒子径は、０．１μｍ以上１μｍ以下である。より初回クーロン効率を高めるリチウム二次電池を得る意味で、一次粒子径は０．２μｍ以上０．９μｍ以下であることが好ましく、０．２５μｍ以上０．８μｍ以下であることがより好ましい。一次粒子の平均粒子径は、ＳＥＭで観察することにより測定することができる。
［００３３］本実施形態において正極活物質の二次粒子径は、１μｍ以上１０μｍ以下である。
　低温（たとえば０℃）環境下における放電容量を高めるリチウム電池を得る意味で、二次粒子径は９μｍ以下であることが好ましく、８μｍ以下であることがより好ましく、７μｍ以下であることがさらに好ましい。また、電極密度を高める意味では、二次粒子径は２μｍ以上であることが好ましく、３μｍ以上であることがより好ましく、４μｍ以上であることがさらに好ましい。」
「［００３８］（結晶子サイズ）
　本実施形態の正極活物質においては、放電容量を高めるリチウム電池を得る意味で、ＣｕＫα線を使用した粉末Ｘ線回折測定において、
２θ＝１８．７±１°の範囲内のピーク
ピークＡ
　ピークＡの上限値と下限値は任意に組み合わせることができる。
　また、高い電流レートにおける放電容量を高めるリチウム電池を得る意味で、
２θ＝４４．６±１°の範囲内のピーク
ピークＢ
ピークＢの上限値と下限値は任意に組み合わせることができる。　さらに、高温（たとえば６０℃）環境下での保存特性を高めるリチウム電池を得る意味で、ピークＡにおける結晶子サイズをピークＢにおける結晶子サイズで除した値は、０．８以上２．８以下であることが好ましく、１．２以上２．２以下であることがより好ましい。」
「［０１０１］上記の電解液の代わりに固体電解質を用いてもよい。固体電解質としては、例えばポリエチレンオキサイド系の高分子化合物、ポリオルガノシロキサン鎖またはポリオキシアルキレン鎖の少なくとも一種以上を含む高分子化合物などの有機系高分子電解質を用いることができる。また、高分子化合物に非水電解液を保持させた、いわゆるゲルタイプのものを用いることもできる。またＬｉ２Ｓ−ＳｉＳ２、Ｌｉ２Ｓ−ＧｅＳ２、Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ−Ｂ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２−Ｌｉ３ＰＯ４、Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２−Ｌｉ２ＳＯ４、Ｌｉ２Ｓ−ＧｅＳ２−Ｐ２Ｓ５などの硫化物を含む無機系固体電解質が挙げられ、これらの２種以上の混合物を用いてもよい。これら固体電解質を用いることで、リチウム二次電池の安全性をより高めることができることがある。
［０１０２］また、本実施形態のリチウム二次電池において、固体電解質を用いる場合には、固体電解質がセパレータの役割を果たす場合もあり、その場合には、セパレータを必要としないこともある。」
「実施例
［０１０６］次に、本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。
　本実施例においては、リチウム含有複合金属酸化物（正極活物質）の評価、正極およびリチウム二次電池の作製評価を、次のようにして行った。
・・・（略）・・・
［０１０９］３．リチウム二次電池用正極活物質の累積粒度の測定
　測定するリチウム含有複合金属酸化物の粉末０．１ｇを、０．２質量％ヘキサメタりん酸ナトリウム水溶液５０ｍｌに投入し、該粉末を分散させた分散液を得た。得られた分散液についてマルバーン社製マスターサイザー２０００（レーザー回折散乱粒度分布測定装置）を用いて、粒度分布を測定し、体積基準の累積粒度分布曲線を得た。得られた累積粒度分布曲線において、微小粒子側から見て１０％累積時、５０％累積時、９０％累積時の体積粒度をそれぞれ、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０とした。
［０１１０］４．リチウム二次電池用正極活物質の結晶子サイズ測定
　リチウム含有複合金属酸化物の粉末Ｘ線回折測定は、Ｘ線回折装置（Ｘ‘Ｐｒｔ　ＰＲＯ、ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ社）を用いて行った。得られたリチウム含有複合金属酸化物を専用の基板に充填し、ＣｕＫα線源を用いて、回折角２θ＝１０°〜９０°の範囲にて測定を行うことで、粉末Ｘ線回折図形を得た。粉末Ｘ線回折パターン総合解析ソフトウェアＪＡＤＥ５を用い、該粉末Ｘ線回折図形からピークＡに対応するピークの半値幅およびピークＢに対応するピークの半値幅を得て、Ｓｃｈｅｒｒｅｒ式により、結晶子サイズを算出した。
・・・（略）・・・
［０１１４］（２）正極の作製
　後述する製造方法で得られる
リチウム含有複合金属酸化物（正極活物質）
　得られた正極合剤を、集電体となる厚さ４０μｍのＡｌ箔に塗布して１５０℃で８時間真空乾燥を行い、正極を得た。この正極の電極面積は１．６５ｃｍ２とした。
［０１１５］（３）
リチウム二次電池（コイン型セル）
　以下の操作を、アルゴン雰囲気のグローブボックス内で行った。
　「（２）正極の作製」で作成した正極を、コイン型電池Ｒ２０３２用のコインセル（宝泉株式会社製）の下蓋にアルミ箔面を下に向けて置き、その上に積層フィルムセパレータ（ポリエチレン製多孔質フィルムの上に、耐熱多孔層を積層（厚み１６μｍ））を置いた。
ここに電解液を３００μＬ注入した
電解液
・・・（略）・・・
［０１２０］（実施例１）
１．リチウム含有複合金属酸化物１の製造
　攪拌器およびオーバーフローパイプを備えた反応槽内に水を入れた後、水酸化ナトリウム水溶液を添加し、液温を５０℃に保持した。
［０１２１］硫酸ニッケル水溶液と硫酸コバルト水溶液と硫酸マンガン水溶液とを、ニッケル原子とコバルト原子とマンガン原子との原子比が０．６０：０．２０：０．２０となるように混合して、混合原料液を調整した。
［０１２２］次に、反応槽内に、攪拌下、この混合原料溶液と硫酸アンモニウム水溶液を錯化剤として連続的に添加し、反応槽内の溶液のｐＨが１２．２になるよう水酸化ナトリウム水溶液を適時滴下し、ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物粒子１を得た。得られた粒子を、濾過後水洗し、１００℃で乾燥することにより、ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物１の乾燥粉末を得た。このニッケルコバルトマンガン複合水酸化物１のＢＥＴ比表面積は、１０．３ｍ２／ｇであった。
［０１２３］以上のようにして得られたニッケルコバルトマンガン複合水酸化物１の乾燥粉末と炭酸リチウム粉末とをＬｉ／（Ｎｉ＋Ｃｏ＋Ｍｎ）＝１．０５となるように秤量して混合した後、大気雰囲気下７６０℃で５時間焼成し、焼成物１Ａを得た。次いで、得られた焼成物１Ａを酸素雰囲気下８５０℃で１０時間焼成して、目的のリチウム含有複合金属酸化物１すなわちリチウム−ニッケルコバルトマンガン複合酸化物１を得た。
［０１２４］２．リチウム含有複合金属酸化物の評価
　得られた
リチウム含有複合金属酸化物１の組成分析を行ったところ、Ｌｉ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ｍｎのモル比は、１．０５：０．６１：０．２０：０．１９であ
［０１２５］
リチウム含有複合金属酸化物１の
５０％累積体積粒度Ｄ５０は、
６．４μｍであ
また、１０％累積体積粒度Ｄ１０、９０％累積体積粒度Ｄ９０は、それぞれ３．２、１２．４μｍであり、
［０１２６］
リチウム含有複合金属酸化物１のピークＡ、ピークＢから算出される結晶子サイズは、それぞれ７００Å、４２５Åであ
［０１２７］リチウム含有複合金属酸化物１のＢＥＴ比表面積は、０．６０ｍ２／ｇであり、（α／β）／１０００は、１．１７であった。
・・・（略）・・・
［０１３０］３．リチウム二次電池の電池評価
　
正極活物質１を用いてコイン型電池を作製し
（１）−２　甲１に記載された発明
ア　上記（１）−１の［０１１５］、［０１３０］によれば、甲１の実施例１のリチウム含有複合金属酸化物１は、電解液を用いたリチウム二次電池（コイン型セル）に用いるものである。
イ　そうすると、上記（１）−１より、実施例１のリチウム含有複合金属酸化物１に注目すると、甲１（特に、［００２６］、［００３８］、［０１１４］、［０１１５］、［０１２４］〜［０１２６］、［０１３０］）には、次の発明（以下、「甲１発明」という。）が記載されていると認められる。
「リチウム含有複合金属酸化物１である正極活物質１であって、
　リチウム含有複合金属酸化物１の結晶構造は、層状構造であり、
　リチウム含有複合金属酸化物１の組成分析を行ったところ、Ｌｉ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ｍｎのモル比は、１．０５：０．６１：０．２０：０．１９であり、
　リチウム含有複合金属酸化物１の５０％累積体積粒度Ｄ５０は、６．４μｍであり、また、１０％累積体積粒度Ｄ１０、９０％累積体積粒度Ｄ９０は、それぞれ３．２、１２．４μｍであり、
　２θ＝１８．７±１°の範囲内のピークをピークＡとし、２θ＝４４．６±１°の範囲内のピークをピークＢとしたとき、リチウム含有複合金属酸化物１のピークＡ、ピークＢから算出される結晶子サイズは、それぞれ７００Å、４２５Åである、電解液を用いたリチウム二次電池（コイン型セル）に用いる正極活物質。」
（２）甲２
（２）−１　甲２の記載事項
　甲２には、次の記載がある。
「［０００１］本発明は、リチウム二次電池用正極活物質、リチウム二次電池用正極及びリチウム二次電池に関するものである。」
「［０００７］上記の課題を解決するため、本発明は、ＣｕＫα線を使用した粉末Ｘ線回折測定において、２θ＝１８．７±１°の範囲内のピークにおける結晶子サイズαと、２θ＝４４．６±１°の範囲内のピークにおける結晶子サイズβとの比α／βが１以上１．７５以下であり、以下組成式（Ｉ）で表されるリチウム二次電池用正極活物質を提供する。
Ｌｉ［Ｌｉｘ（ＮｉａＣｏｂＭｎｃＭｄ）１−ｘ］Ｏ２　・・・（Ｉ）
（ここで、０≦ｘ≦０．２、０．３＜ａ＜０．７、０＜ｂ＜０．４、０＜ｃ＜０．４、０≦ｄ＜０．１、ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＝１、Ｍは、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｔｉ、Ｍｇ、ＡｌおよびＺｒからなる群より選ばれる少なくとも１種の金属である。）」
「［００１７］本発明によれば、高い初回クーロン効率を示すリチウム二次電池用正極活物質を提供することができる。また、このようなリチウム二次電池用正極活物質を用いた正極、およびリチウム二次電池を提供することができる。本発明のリチウム二次電池用正極活物質は、特に車載用用途に好適なリチウム二次電池に有用である。」
「［００２９］（層状構造）
まず、本実施形態の
リチウム二次電池用正極活物質の結晶構造は、層状構造であり、
「［００３５］（結晶子サイズ）
本実施形態のリチウム二次電池用正極活物質は、ＣｕＫα線を使用した粉末Ｘ線回折測定において、
２θ＝１８．７±１°の範囲内のピーク
ピークＡ
２θ＝４４．６±１°の範囲内のピーク
ピークＢ
［００３６］本実施形態のリチウム二次電池用正極活物質のピークＡにおける結晶子サイズαおよびピークＢにおける結晶子サイズβは、以下のようにして確認することが出来る。
［００３７］まず、本実施形態のリチウム二次電池用正極活物質について、ＣｕＫαを線源とし、かつ回折角２θの測定範囲を１０°以上９０°以下とする粉末Ｘ線回折測定を行い、ピークＡおよびピークＢに対応するピークを決定する。さらに、決定したそれぞれのピークの半値幅を算出し、Ｓｃｈｅｒｒｅｒ式　Ｄ＝Ｋλ／Ｂｃｏｓθ　（Ｄ：結晶子サイズ、Ｋ：Ｓｃｈｅｒｒｅｒ定数、Ｂ：ピーク半値幅）を用いることで結晶子サイズを算出することが出来る。該式により、結晶子サイズを算出することは従来から使用されている手法である（例えば「Ｘ線構造解析−原子の配列を決める−」２００２年４月３０日第３版発行、早稲田嘉夫、松原栄一郎著、参照）。以下にリチウム二次電池用正極活物質が空間群Ｒ−３ｍに帰属される六方晶型の結晶構造である場合を例に、図面を用いてより具体的に説明する。」
「［００４３］（粒子径）
　本実施形態のリチウム二次電池用正極活物質の粒子形態は、一次粒子が凝集して形成された二次粒子、あるいは一次粒子が凝集して形成された二次粒子と一次粒子との混合物である。本実施形態において、リチウム二次電池用正極活物質の平均一次粒子径は、充電容量が高いリチウム二次電池を得る観点から、０．０５μｍ以上であることが好ましく、０．０８μｍ以上であることがより好ましく、０．１μｍ以上であることがさらに好ましい。また、より初回クーロン効率が高いリチウム二次電池を得る観点から平均一次粒子径は１μｍ以下であることが好ましく、０．７μｍ以下であることがより好ましく、０．５μｍ以下であることがさらに好ましい。
前記平均一次粒子径の上限値と下限値は任意に組み合わせることができる。
平均一次粒子は、ＳＥＭで観察することにより測定することができる。
・・・（略）・・・
［００４５］本実施形態においてリチウム二次電池用正極活物質の５０％累積体積粒度Ｄ５０は、低温（たとえば０℃）環境下における放電容量を高めるリチウム二次電池を得る観点から、１０μｍ以下であることが好ましく、８μｍ以下であることがより好ましく、７μｍ以下であることがさらに好ましい。また、電極密度を高める観点からは、５０％累積体積粒度Ｄ５０は１μｍ以上であることが好ましく、２μｍ以上であることがより好ましく、３μｍ以上であることがさらに好ましい。」
「［０１０９］上記の電解液の代わりに固体電解質を用いてもよい。固体電解質としては、例えばポリエチレンオキサイド系の高分子化合物、ポリオルガノシロキサン鎖又はポリオキシアルキレン鎖の少なくとも一種以上を含む高分子化合物などの有機系高分子電解質を用いることができる。また、高分子化合物に非水電解液を保持させた、いわゆるゲルタイプのものを用いることもできる。またＬｉ２Ｓ−ＳｉＳ２、Ｌｉ２Ｓ−ＧｅＳ２、Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ−Ｂ２Ｓ３、Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２−Ｌｉ３ＰＯ４、Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２−Ｌｉ２ＳＯ４、Ｌｉ２Ｓ−ＧｅＳ２−Ｐ２Ｓ５などの硫化物を含む無機系固体電解質が挙げられ、これらの２種以上の混合物を用いてもよい。これら固体電解質を用いることで、リチウム二次電池の安全性をより高めることができることがある。
［０１１０］また、本実施形態のリチウム二次電池において、固体電解質を用いる場合には、固体電解質がセパレータの役割を果たす場合もあり、その場合には、セパレータを必要としないこともある。」
「実施例
［０１１４］次に、本発明を実施例によりさらに詳細に説明する。
・・・（略）・・・
［０１１７］３．リチウム二次電池用正極活物質の累積粒度の測定
　測定するリチウム含有複合金属酸化物の粉末０．１ｇを、０．２質量％ヘキサメタりん酸ナトリウム水溶液５０ｍｌに投入し、該粉末を分散させた分散液を得た。得られた分散液についてマルバーン社製マスターサイザー２０００（レーザー回折散乱粒度分布測定装置）を用いて、粒度分布を測定し、体積基準の累積粒度分布曲線を得た。得られた累積粒度分布曲線において、微小粒子側から見て１０％累積時、５０％累積時、９０％累積時の体積粒度をそれぞれ、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０とした。
［０１１８］４．リチウム二次電池用正極活物質の結晶子サイズ測定
　リチウム含有複合金属酸化物の粉末Ｘ線回折測定は、Ｘ線回折装置（Ｘ‘Ｐｒｔ　ＰＲＯ、ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ社）を用いて行った。得られたリチウム含有複合金属酸化物を専用の基板に充填し、ＣｕＫα線源を用いて、回折角２θ＝１０°〜９０°の範囲にて測定を行うことで、粉末Ｘ線回折図形を得た。粉末Ｘ線回折パターン総合解析ソフトウェアＪＡＤＥ５を用い、該粉末Ｘ線回折図形からピークＡに対応するピークの半値幅およびピークＢに対応するピークの半値幅を得て、Ｓｃｈｅｒｒｅｒ式により、結晶子サイズαおよびβを算出した。
・・・（略）・・・
［０１２０］（２）正極の作製
・・・（略）・・・
［０１２１］（３）
リチウム二次電池（コイン型ハーフセル）
　「（２）リチウム二次電池用正極の作製」で作製したリチウム二次電池用正極を、コイン型電池Ｒ２０３２用のパーツ（宝泉株式会社製）の下蓋にアルミ箔面を下に向けて置き、その上に積層フィルムセパレータ（ポリエチレン製多孔質フィルムの上に、耐熱多孔層を積層（厚み１６μｍ））を置いた。ここに
電解液
［０１２２］次に、負極としてリチウム金属を用いて、前記負極を積層フィルムセパレータの上側に置き、ガスケットを介して上蓋をし、かしめ機でかしめてリチウム二次電池（コイン型電池Ｒ２０３２。以下、「コイン型ハーフセル」と称することがある。）を作製した。
・・・（略）・・・
［０１２９］（実施例１）
１．リチウム二次電池用正極活物質１の製造
　攪拌器およびオーバーフローパイプを備えた反応槽内に水を入れた後、水酸化ナトリウム水溶液を添加し、液温を５０℃に保持した。
［０１３０］硫酸ニッケル水溶液と硫酸コバルト水溶液と硫酸マンガン水溶液とを、ニッケル原子とコバルト原子とマンガン原子との原子比が０．６０：０．２０：０．２０となるように混合して、混合原料液を調整した。
［０１３１］次に、反応槽内に、攪拌下、この混合原料溶液と硫酸アンモニウム水溶液を錯化剤として連続的に添加し、反応槽内の溶液のｐＨが１２．４になるよう水酸化ナトリウム水溶液を適時滴下し、ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物粒子を得て、濾過後水洗し、１００℃で乾燥することにより、ニッケルコバルトマンガン複合水酸化物１を得た。このニッケルコバルトマンガン複合水酸化物１のＢＥＴ比表面積は、３９．９ｍ２／ｇであった。
［０１３２］以上のようにして得られたニッケルコバルトマンガン複合水酸化物１と炭酸リチウム粉末とをＬｉ／（Ｎｉ＋Ｃｏ＋Ｍｎ）＝１．１２となるように秤量して混合した後、大気雰囲気下７６０℃で５時間焼成し、目的のリチウム二次電池用正極活物質１を得た。
［０１３３］２．リチウム二次電池用正極活物質１の評価
　得られた
リチウム二次電池用正極活物質１の組成分析を行い、組成式（Ｉ）に対応させたところ、ｘ＝０．０６、ａ＝０．６０、ｂ＝０．２０、ｃ＝０．２０、ｄ＝０．００であ
［０１３４］
リチウム二次電池用正極活物質１のピークＡ、ピークＢから算出される結晶子サイズαおよびβは、それぞれ４０７Å、３９０Åであり
［０１３５］
リチウム二次電池用正極活物質１の
５０％累積体積粒度Ｄ５０は、
４．８μｍであ
また、１０％累積体積粒度Ｄ１０、９０％累積体積粒度Ｄ９０は、それぞれ２．６μｍ、７．４μｍであり、
［０１３６］リチウム二次電池用正極活物質１のＢＥＴ比表面積は、３．２ｍ２／ｇであった。また、タップかさ密度は１．５２ｇ／ｃｃであった。
［０１３７］３．リチウム二次電池の電池評価
リチウム二次電池用正極活物質１を用いてコイン型ハーフセルを作製し、初回充放電試験を実施した。初回充電容量、初回放電容量、初回クーロン効率はそれぞれ１８３ｍＡｈ／ｇ、１７６ｍＡｈ／ｇ、９６．２％であった。」
（２）−２　甲２に記載された発明
ア　上記（２）−１の［０１２１］、［０１３７］によれば、甲２の実施例１のリチウム二次電池用正極活物質１は、電解液を用いたリチウム二次電池（コイン型ハーフセル）に用いるものである。
イ　そうすると、上記（２）−１より、実施例１のリチウム二次電池用正極活物質１に注目すると、甲２（特に、［０００７］、［００２９］、［００３５］、［０１２１］、［０１３３］〜［０１３５］）には、次の発明（以下、「甲２発明」という。）が記載されていると認められる。
「リチウム二次電池用正極活物質１であって、
　リチウム二次電池用正極活物質１の結晶構造は、層状構造であり、
　リチウム二次電池用正極活物質１の組成分析を行い、下記の組成式（Ｉ）に対応させたところ、ｘ＝０．０６、ａ＝０．６０、ｂ＝０．２０、ｃ＝０．２０、ｄ＝０．００であり、
　リチウム二次電池用正極活物質１の５０％累積体積粒度Ｄ５０は、４．８μｍであり、また、１０％累積体積粒度Ｄ１０、９０％累積体積粒度Ｄ９０は、それぞれ２．６μｍ、７．４μｍであり、
　２θ＝１８．７±１°の範囲内のピークをピークＡとし、２θ＝４４．６±１°の範囲内のピークをピークＢとしたとき、リチウム二次電池用正極活物質１のピークＡ、ピークＢから算出される結晶子サイズαおよびβは、それぞれ４０７Å、３９０Åであり、結晶子サイズαと結晶子サイズβとの比α／βは１．０４である、電解液を用いたリチウム二次電池（コイン型ハーフセル）に用いるリチウム二次電池用正極活物質１。
Ｌｉ［Ｌｉｘ（ＮｉａＣｏｂＭｎｃＭｄ）１−ｘ］Ｏ２　・・・（Ｉ）」
（３）甲３の記載
「【００２７】
　ここで、実施の形態１における正極活物質は、上述のリチウム複合酸化物に加えて、さらに被覆材を含む。被覆材は、リチウム複合酸化物の表面を被覆している。また、被覆材は、電子伝導率が１０6Ｓ／ｍ以下であって、上述のリチウム複合酸化物と同一ではない材料である。当該被覆材が、上述のリチウム複合酸化物の表面を被覆することで、上述のリチウム複合酸化物と電解質との接触が抑制される。また、被覆材の電子伝導率が低いことにより、リチウム複合酸化物と電解質との間の電子の授受が抑制され、これに起因する副反応を抑止できる。これにより、抵抗層の生成またはガスの脱離が抑制される。このため、サイクル特性の高い電池を実現できる。」
「【０２０２】
　実施の形態２における電池は、例えば、リチウムイオン二次電池、非水電解質二次電池、全固体電池、など、として、構成されうる。
・・・（略）・・・
【０２４８】
　また、実施の形態２における電池において、電解質は、固体電解質であってもよい。
【０２４９】
　固体電解質としては、有機ポリマー固体電解質、酸化物固体電解質、硫化物固体電解質、など、が用いられる。
・・・（略）・・・
【０２５２】
　酸化物固体電解質としては、例えば、ＬｉＴｉ2（ＰＯ4）3およびその元素置換体を代表とするＮＡＳＩＣＯＮ型固体電解質、（ＬａＬｉ）ＴｉＯ3系のペロブスカイト型固体電解質、Ｌｉ14ＺｎＧｅ4Ｏ16、Ｌｉ4ＳｉＯ4、ＬｉＧｅＯ4およびその元素置換体を代表とするＬＩＳＩＣＯＮ型固体電解質、Ｌｉ7Ｌａ3Ｚｒ2Ｏ12およびその元素置換体を代表とするガーネット型固体電解質、Ｌｉ3ＮおよびそのＨ置換体、Ｌｉ3ＰＯ4およびそのＮ置換体、など、が用いられうる。」
（４）甲４の記載
「【００４１】
Ｂ．リチウム固体電池
　次に、本発明のリチウム固体電池について説明する。図３は、本発明のリチウム固体電池の一例を示す概略断面図である。図３に示されるリチウム固体電池２０は、正極活物質層１１と、負極活物質層１２と、正極活物質層１１および負極活物質層１２の間に形成された固体電解質層１３と、正極活物質層１１の集電を行う正極集電体１４と、負極活物質層１２の集電を行う負極集電体１５と、これらの部材を収納する電池ケース１６と、を有する。本発明においては、正極活物質層１１が、上述した被覆正極活物質を含有する。また、その被覆正極活物質は固体電解質材料と接する。被覆正極活物質は、正極活物質層に含まれる固体電解質材料と接していても良く、固体電解質層に含まれる固体電解質材料と接していても良い。
【００４２】
　本発明によれば、正極活物質層が上述した被覆正極活物質を含有することから、電池抵抗が低いリチウム固体電池とすることができる。
　以下、本発明のリチウム固体電池について、構成ごとに説明する。
・・・（略）・・・
【００５０】
３．固体電解質層
　本発明における固体電解質層は、正極活物質層および負極活物質層の間に形成される層であり、少なくとも固体電解質材料を含有する層である。固体電解質材料としては、Ｌｉイオン伝導性を有するものであれば特に限定されるものではないが、例えば、硫化物固体電解質材料、酸化物固体電解質材料、窒化物固体電解質材料、ハロゲン化物固体電解質材料等を挙げることができ、中でも、硫化物固体電解質材料が好ましい。酸化物固体電解質材料に比べて、Ｌｉイオン伝導性が高いからである。なお、硫化物固体電解質材料は、酸化物固体電解質材料よりも反応性が高いため、正極活物質と反応しやすく、正極活物質との間に高抵抗層を形成しやすい。
・・・（略）・・・
【００５７】
　一方、酸化物固体電解質材料としては、例えば、ＮＡＳＩＣＯＮ型酸化物、ガーネット型酸化物、ペロブスカイト型酸化物等を挙げることができる。ＮＡＳＩＣＯＮ型酸化物としては、例えば、Ｌｉ、Ａｌ、Ｔｉ、ＰおよびＯを含有する酸化物（例えばＬｉ１．５Ａｌ０．５Ｔｉ１．５（ＰＯ４）３）、Ｌｉ、Ａｌ、Ｇｅ、ＰおよびＯを含有する酸化物（例えばＬｉ１．５Ａｌ０．５Ｇｅ１．５（ＰＯ４）３）を挙げることができる。ガーネット型酸化物としては、例えば、Ｌｉ、Ｌａ、ＺｒおよびＯを含有する酸化物（例えばＬｉ７Ｌａ３Ｚｒ２Ｏ１２）を挙げることができる。ペロブスカイト型酸化物としては、例えば、Ｌｉ、Ｌａ、ＴｉおよびＯを含有する酸化物（例えばＬｉＬａＴｉＯ３）を挙げることができる。」
５　当審の判断
５−１　取消理由及び取消理由（決定の予告）を通知した理由について
（１）特許法第３６条第６項第１号について（上記２の２−１の（１））
ア　本件発明の解決しようとする課題は、本件明細書の記載によれば、「正極において固体電解質との間でリチウムイオンの授受をスムーズに行うことができ、電池性能を向上させることができる全固体リチウムイオン電池用正極活物質を提供すること」、「また、このような全固体リチウムイオン電池用正極活物質を有する電極および全固体リチウムイオン電池を提供すること」（【０００８】）である。
イ　そして、本件明細書の「要件１〜要件３を満たす本実施形態の正極活物質は、全固体リチウムイオン電池の正極に用いた場合に、高い初期充電容量が測定されることが分かった」（上記３の【０１０３】）との記載、及び、本件明細書の実施例において、初期充電容量を評価している（上記３の【０３７８】、【０３８１】参照。）ことから、上記アの「電池性能を向上させる」とは、初期充電容量を向上させることであると認められる。
ウ　上記ア、イの検討を踏まえると、結局、本件発明が解決しようとする課題は、「正極において固体電解質との間でリチウムイオンの授受をスムーズに行うことができ、初期充電容量を向上させることができる全固体リチウムイオン電池用正極活物質を提供すること」、「また、このような全固体リチウムイオン電池用正極活物質を有する電極および全固体リチウムイオン電池を提供すること」であると認められる。
エ　そして、本件明細書には、被覆層を有さない実施例１〜６の正極活物質を、全固体リチウムイオン電池の正極活物質として用いた場合、高い初期充電容量が得られていることが示されている（上記３の【０３０２】〜【０３０５】、【０３１０】〜【０３１３】、【０３１８】〜【０３２０】、【０３２５】〜【０３２８】、【０３３３】〜【０３３５】、【０３４０】〜【０３４４】、【０３７８】、【０３８１】参照。）。
オ　ここで、本件発明が上記ウの課題を解決し得る機序について、本件明細書の【００２７】〜【００２９】及び【０１０４】〜【０１０６】に記載されており、該記載からすると、本件発明は、本件明細書【００２７】及び【００２９】にそれぞれ記載された要件１及び要件３（以下、単に「要件１」及び「要件３」という。）を満たすことにより、層状構造を有するリチウム金属複合酸化物の結晶が、層状構造の積層方向に異方成長しているため、層状構造の積層方向と交差する方向から層間にリチウムイオンを挿入および脱離しやすくなり、また、本件明細書【００２８】に記載された要件２（以下、単に「要件２」という。）を満たすことにより、正極活物質同士または正極活物質と固体電解質との接触面積が広がり、正極活物質と固体電解質との間でリチウムイオンの授受が行われやすくなるとのことである。
カ　一方、請求項１を引用している請求項６は、上記１で示したとおりであり、「粒子の表面にさらに金属複合酸化物からなる被覆層を有」するものである。
キ　上記オによれば、要件１〜３を満たすことで、層状構造の積層方向と交差する方向から層間にリチウムイオンを挿入および脱離しやすくなり、かつ、正極活物質同士または正極活物質と固体電解質との接触面積が広がり、正極活物質と固体電解質との間でリチウムイオンの授受が行われやすくなるとのことであるとのことであるから、上記カの「被覆層」の材料によっては、上記ウの課題を解決しない場合もあり得る。
ク　しかしながら、上記１で示したとおり、請求項６の「被覆層」を構成する「金属複合酸化物はリチウムイオン伝導性を有する」ことが特定されているし、本件発明６は、「全固体リチウムイオン電池用正極活物質」の発明であるから、令和３年７月２１日付けの回答書（第３頁第２〜７行）において、特許権者が主張するように、「被覆層」の材料は、「リチウムイオン伝導性が低く、ほとんどない」ような材料ではなく、「電池として使える程度の適切なリチウムイオン伝導性」を有する材料であることは当然のことであって、本件発明６の「リチウムイオン伝導性を有する」金属複合酸化物とは、そのような「通常の被覆層」が備えるリチウムイオン伝導性を有するものであることは、当業者であれば、当然理解できることである。
ケ　そうすると、本件発明６の「全固体リチウムイオン電池用正極活物質」が「被覆層」を有するものであったとしても、上記ウの課題を解決し得るものであるといえる。
コ　また、本件発明１は、「リチウム金属複合酸化物の結晶
である
サ　よって、請求項１及びそれを直接又は間接的に引用する請求項２〜１３に係る発明は、発明の詳細な説明に記載されたものである。
５−２　取消理由を通知し、取消理由（決定の予告）を通知しなかった理由について
（１）特許法第３６条第６項第２号について
（１）−１　請求項５の「粒子における前記単粒子の含有率」について（上記２の２−２の（１）の（１）−１）
ア　請求項５には、「粒子は、一次粒子と、前記一次粒子が凝集して形成された二次粒子と、前記一次粒子および前記二次粒子とは独立して存在する単粒子と、から構成され、前記粒子における前記単粒子の含有率は、２０％以上である」と記載されている。
イ　しかしながら、請求項５の「単粒子の含有率」について、どのような算出法に基づく含有率を採用するのかが、本件明細書には明記されていない。
ウ　ここで、粒子群における特定の形態の粒子の「含有率」を算出する場合、当該含有率には、個数割合の含有率、質量割合の含有率、体積割合の含有率が考えられる。
エ　そして、当該含有率についてどの含有率を採用するかにより、同一の「全固体リチウムイオン電池用正極活物質」であっても、上記アの「単粒子の含有率」が、請求項５に係る発明に含まれたり、含まれなかったりすることがあり得る。
オ　一方、本件明細書には、「単粒子前駆体および二次粒子前駆体を混合時に所定の質量比で混合することで、得られる単粒子と二次粒子の存在比率をおおよそ制御できる」（【０２１４】）と記載されている。
カ　また、本件明細書には、「混合以降の工程の条件を調整することで、最終的に得られるリチウム金属複合酸化物における単粒子と二次粒子の存在比率は制御することができる」（【０２１５】）と記載されている。
キ　そして、上記カのように、「単粒子と二次粒子の存在比率」を「制御する」には、上記オの「混合」以降に、当該「存在比率」が確認できないと「制御」することが困難であると考えられるところ、単粒子前駆体および二次粒子前駆体を混合した後は、「質量割合」を確認することは困難であると考えられる。
ク　また、令和２年１２月１８日付けの意見書において、特許権者は「請求項５に記載の単粒子の含有率は、「個数割合の含有率」である」（第３頁第１６行）と主張しており、本件明細書には、当該主張と矛盾する記載も見当たらない。
ケ　そうすると、請求項５の「単粒子の含有率」は、「個数割合の含有率」を意味しているといえ、請求項５の上記アの記載は明確であるから、請求項５及びそれを直接又は間接的に引用する請求項６〜１３に係る発明は、明確である。
（１）−２　請求項１の「酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池用の全固体リチウムイオン電池用正極活物質」について（上記２の２−２の（１）の（１）−２）
ア　本件訂正前の請求項１には、「酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池用の全固体リチウムイオン電池用正極活物質」と記載されていたところ、この記載は、「酸化物固体電解質」が「全固体リチウムイオン電池」に「含」まれるのか、「正極活物質」に「含」まれるのかが不明瞭であった。
イ　しかしながら、本件訂正により、「酸化物固体電解質」が「全固体リチウムイオン電池」に「含」まれることが明らかとなった。
ウ　よって、請求項１及びそれを直接又は間接的に引用する請求項２〜１３に係る発明は、明確である。
５−３　取消理由または取消理由（決定の予告）で採用しなかった特許異議申立理由
（１）特許法第３６条第４項第１号について（上記２の２−３の（１））
ア　本件発明５は、「粒子は、一次粒子と、前記一次粒子が凝集して形成された二次粒子と、前記一次粒子および前記二次粒子とは独立して存在する単粒子と、から構成され、前記粒子における前記単粒子の含有率は、２０％以上である」との発明特定事項を含むものである。
イ　そして、本件明細書には、「単粒子前駆体および二次粒子前駆体を混合時に所定の質量比で混合することで、得られる単粒子と二次粒子の存在比率をおおよそ制御できる」（【０２１４】）と記載されており、本件明細書において、具体的に製造した実施例等の記載がなくても、このような方法によれば、「粒子における前記単粒子の含有率」を「２０％以上」とすることができる。
ウ　したがって、本件明細書の発明の詳細な説明は、本件発明５及びそれを直接又は間接的に引用する本件発明６〜１３について、当業者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものである。
（２）特許法第３６条第６項第１号について
（２）−１　正極活物質の組成について（上記２の２−３の（２））
ア　上記５−１の（１）のア〜ウで検討したとおり、本件発明が解決しようとする課題は、「正極において固体電解質との間でリチウムイオンの授受をスムーズに行うことができ、初期充電容量を向上させることができる全固体リチウムイオン電池用正極活物質を提供すること」、「また、このような全固体リチウムイオン電池用正極活物質を有する電極および全固体リチウムイオン電池を提供すること」であると認められる。
イ　そして、本件明細書には、リチウム、ニッケル、コバルト、マンガン、及び、酸素からなる、実施例１〜６の正極活物質を、全固体リチウムイオン電池の正極活物質として用いた場合、高い初期充電容量が得られていることが示されている（上記３の【０３０２】〜【０３０６】、【０３１０】〜【０３１４】、【０３１８】〜【０３２１】、【０３２５】〜【０３２９】、【０３３３】〜【０３３６】、【０３４０】〜【０３４５】、【０３７８】、【０３８１】参照。）。
ウ　ここで、本件発明が上記アの課題を解決し得る機序について、本件明細書の【００２７】〜【００２９】及び【０１０４】〜【０１０６】に記載されており、該記載からすると、要件１及び要件３を満たすことにより、層状構造を有するリチウム金属複合酸化物の結晶が、層状構造の積層方向に異方成長しているため、層状構造の積層方向と交差する方向から層間にリチウムイオンを挿入および脱離しやすくなり、また、要件２を満たすことにより、正極活物質同士または正極活物質と固体電解質との接触面積が広がり、正極活物質と固体電解質との間でリチウムイオンの授受が行われやすくなるとのことである。
エ　そして、上記ウの機序は、結晶構造や粒度分布に起因するものであるから、正極活物質が、リチウム、ニッケル、コバルト、マンガン、及び、酸素からなる正極活物質でなくても、要件１〜３を満たすことにより奏するものであることが理解できる。
　すなわち、正極活物質が、リチウム、ニッケル、コバルト、マンガン、及び、酸素からなる正極活物質でなくても、要件１〜３を満たすことにより、上記アの課題を解決し得ることが理解できる。
オ　よって、請求項１及びそれを直接又は間接的に引用する請求項２〜１３に係る発明は、発明の詳細な説明に記載されたものである。
（２）−２　リチウムイオンの授受の評価について（上記２の２−３の（３））
ア　本件発明の解決しようとする課題は、上記（２）−１のアのとおりである。
イ　そして、上記（２）−１のウのとおり、本件明細書の記載によれば、本件発明１は要件１〜３を満たすことにより、リチウムイオンを挿入および脱離しやすくなるものであることが理解できる。
ウ　また、本件明細書において、実施例１〜６の正極活物質を、全固体リチウムイオン電池の正極活物質として用いた場合、高い初期充電容量が得られていることが示されており（上記３の【０３７８】、【０３８１】参照。）、この結果から、要件１〜３を含む本件発明１の正極活物質が、リチウムイオンを挿入および脱離しやすくなっていることが間接的にも理解できる。
エ　したがって、要件１〜３を含む本件発明１は、上記（２）−１のアの課題の一部である、「正極において固体電解質との間でリチウムイオンの授受をスムーズに行うことができ」るとの課題を解決し得るものである。
オ　よって、請求項１及びそれを直接又は間接的に引用する請求項２〜１３に係る発明は、発明の詳細な説明に記載されたものである。
（３）特許法第２９条第２項について（上記２の２−３の（４））
（３）−１　甲１を主たる引用文献とした場合
（３）−１−１　本件発明１と甲１発明との対比
　本件発明１と甲１発明とを対比する。
ア　甲１発明の「電解液を用いたリチウム二次電池（コイン型セル）」と本件発明１の「酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池」とは、「リチウムイオン電池」で共通する。
イ　甲１発明の「リチウム含有複合金属酸化物１である」事項は、５０％累積体積粒度Ｄ５０等が測定されていることから粒子であることが明らかであるので、本件発明１の「リチウム金属複合酸化物の結晶である粒子からなる」事項に相当する。
ウ　甲１発明の「リチウム含有複合金属酸化物１の結晶構造は、層状構造であり、リチウム含有複合金属酸化物１の組成分析を行ったところ、Ｌｉ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ｍｎのモル比は、１．０５：０．６１：０．２０：０．１９であ」る事項は、本件発明１の「層状構造を有し、且つ少なくともＬｉと遷移金属とを含有」する事項に相当する。
エ　甲１には、「マルバーン社製マスターサイザー２０００（レーザー回折散乱粒度分布測定装置）を用いて、粒度分布を測定し、体積基準の累積粒度分布曲線を得た」（［０１０９］）と記載されている。
　そして、甲１発明の「リチウム含有複合金属酸化物１の５０％累積体積粒度Ｄ５０は、６．４μｍであり、また、１０％累積体積粒度Ｄ１０、９０％累積体積粒度Ｄ９０は、それぞれ３．２、１２．４μｍであ」る事項について、本件発明１の「関係式（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０」を算出すると、（１２．４−３．２）／６．４＝１．４４となるから、当該事項は、本件発明１の「粒子は、レーザー回折式粒度分布測定によって測定される体積基準の累積分布について、小粒子側からの累積割合が１０％、５０％、９０％となる粒子径をそれぞれＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０としたとき、関係式（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≧０．９０が成り立」つ事項に相当する。
オ　甲１には、「リチウム含有複合金属酸化物の粉末Ｘ線回折測定は、Ｘ線回折装置（Ｘ‘Ｐｒｔ　ＰＲＯ、ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ社）を用いて行った。得られたリチウム含有複合金属酸化物を専用の基板に充填し、ＣｕＫα線源を用いて、回折角２θ＝１０°〜９０°の範囲にて測定を行うことで、粉末Ｘ線回折図形を得た。粉末Ｘ線回折パターン総合解析ソフトウェアＪＡＤＥ５を用い、該粉末Ｘ線回折図形からピークＡに対応するピークの半値幅およびピークＢに対応するピークの半値幅を得て、Ｓｃｈｅｒｒｅｒ式により、結晶子サイズαおよびβを算出した」（［０１１０］）と記載されている。
　そして、甲１発明の「２θ＝１８．７±１°の範囲内のピークをピークＡとし、２θ＝４４．６±１°の範囲内のピークをピークＢとしたとき、リチウム含有複合金属酸化物１のピークＡ、ピークＢから算出される結晶子サイズは、それぞれ７００Å、４２５Åである」事項について、本件発明１の「比α／β」を算出すると、７００／４２５＝１．６５となるから、当該事項は、本件発明１の「結晶は、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１８．７±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズαと、２θ＝４４．６±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズβとの比α／βが１．０以上である」事項に相当する。
カ　上記ア〜オより、本件発明１と甲１発明とは、
「リチウムイオン電池に用いられ、リチウム金属複合酸化物の結晶である粒子からなるリチウムイオン電池用正極活物質であって、
　前記リチウム金属複合酸化物は、層状構造を有し、且つ少なくともＬｉと遷移金属とを含有し、
　前記粒子は、レーザー回折式粒度分布測定によって測定される体積基準の累積分布について、小粒子側からの累積割合が１０％、５０％、９０％となる粒子径をそれぞれＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０としたとき、関係式（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≧０．９０が成り立ち、
　前記結晶は、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１８．７±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズαと、２θ＝４４．６±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズβとの比α／βが１．０以上であるリチウムイオン電池用正極活物質。」で一致し、次の相違点で相違する。
（相違点１）
「リチウムイオン電池」について、本件発明１は、「酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池」であるのに対し、甲１発明は、「電解液を用いた」ものであって、全固体電池ではない点。
（３）−１−２　相違点についての検討
ア　甲１には、「上記の電解液の代わりに固体電解質を用いてもよい」（［０１０１］）と記載されている。
イ　また、甲３に、「リチウムイオン二次電池」（【０２０２】）において、「固体電解質としては、・・・（略）・・・酸化物固体電解質・・・（略）・・・など、が用いられる」（【０２４９】）、甲４に、「リチウム固体電池」（【００４２】）において、「固体電解質としては、・・・（略）・・・例えば、・・・（略）・・・酸化物固体電解質材料・・・（略）・・・等を挙げることができ」（【００５０】）、と記載されていることから、リチウムイオン電池の固体電解質として、酸化物固体電解質を用いることは周知である。
ウ　そうすると、甲１発明において、その電解質として電解液に代えて酸化物固体電解質を用いる動機があるといえる。
エ　ここで、本件明細書には、「発明者らの検討により、従来の液系リチウムイオン二次電池の正極に用いた場合には、良好な電池性能を示す正極活物質であっても、全固体リチウムイオン電池の正極に用いた場合には、性能が不十分であるものがあることが分かった・・・（略）・・・上述の要件１〜要件３を満たす本実施形態の正極活物質は、全固体リチウムイオン電池の正極に用いた場合に、高い初期充電容量が測定されることが分かった。」（【０１０３】）と記載されている。
オ　また、本件明細書の実施例の記載によれば、全固体リチウムイオン電池に用いた実験結果である【０３８１】の表３において、比較例２は実施例１よりも特性が劣っているのに対し、液系のリチウムイオン電池に用いた実験結果である【０３８２】の表４において、比較例２は実施例１よりも良好な特性が得られていることから、全固体リチウムイオン電池において、良好な特性を得られていない正極活物質であっても、液系のリチウムイオン電池に用いた場合には、良好な特性が得られることもあることが示されている。
カ　上記エ、オからすると、本件発明１の正極活物質は、液系のリチウムイオン電池に用いた場合には、良好な特性が得られることもあったとしても、全固体リチウムイオン電池において、良好な特性が得られるとの予測性がないものであるといえる。
キ　したがって、上記ウで検討したように、たとえ、甲１発明において、その電解質として電解液に代えて酸化物固体電解質を用いる動機があったとしても、上記カからすると、その際の効果には予測性がない、すなわち、良好な特性が得られるかが予測困難であるといえる。
ク　よって、甲１発明において、その電解質として電解液に代えて酸化物固体電解質を用いることは、当業者が容易になし得たこととはいえないから、本件発明１は、甲１発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
ケ　また、本件発明２〜５、７〜１３は、いずれも本件発明１を直接又は間接的に引用しており、本件発明１の発明特定事項を全て含むものであるから、本件発明１で検討した理由と同様の理由により、甲１発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
コ　さらに、本件発明６は、本件発明１を引用するものであり、本件発明１と同様に「酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池に用いられ」るものであって、本件発明６と甲１発明とは、上記相違点１と同様の相違点を有するから、本件発明６も、本件発明１で検討した理由と同様の理由により、甲１発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（３）−２　甲２を主たる引用文献とした場合
（３）−２−１　本件発明１と甲２発明との対比
　本件発明１と甲２発明とを対比する。
ア　甲２発明の「電解液を用いたリチウム二次電池（コイン型ハーフセル）」と本件発明１の「酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池」とは、「リチウムイオン電池」で共通する。
イ　甲２発明の「リチウム二次電池用正極活物質１」は、５０％累積体積粒度Ｄ５０等が測定されていることから粒子であることが明らかであるし、「リチウム二次電池用正極活物質１の結晶構造は、層状構造であり、リチウム二次電池用正極活物質１の組成分析を行い、下記の組成式（Ｉ）に対応させたところ、ｘ＝０．０６、ａ＝０．６０、ｂ＝０．２０、ｃ＝０．２０、ｄ＝０．００であ」ったものであるから、
「Ｌｉ［Ｌｉｘ（ＮｉａＣｏｂＭｎｃＭｄ）１−ｘ］Ｏ２　・・・（Ｉ）」
本件発明１の「リチウム金属複合酸化物の結晶である粒子からなる」事項を含むものである。
ウ　甲２発明の「リチウム二次電池用正極活物質１の結晶構造は、層状構造であり、リチウム二次電池用正極活物質１の組成分析を行い、下記の組成式（Ｉ）に対応させたところ、ｘ＝０．０６、ａ＝０．６０、ｂ＝０．２０、ｃ＝０．２０、ｄ＝０．００」
「Ｌｉ［Ｌｉｘ（ＮｉａＣｏｂＭｎｃＭｄ）１−ｘ］Ｏ２　・・・（Ｉ）」である事項は、本件発明１の「層状構造を有し、且つ少なくともＬｉと遷移金属とを含有」する事項に相当する。
エ　甲２には、「マルバーン社製マスターサイザー２０００（レーザー回折散乱粒度分布測定装置）を用いて、粒度分布を測定し、体積基準の累積粒度分布曲線を得た」（［０１１７］）と記載されている。
　そして、甲２発明の「リチウム二次電池用正極活物質１の５０％累積体積粒度Ｄ５０は、４．８μｍであり、また、１０％累積体積粒度Ｄ１０、９０％累積体積粒度Ｄ９０は、それぞれ２．６μｍ、７．４μｍであ」る事項について、本件発明１の「関係式（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０」を算出すると、（７．４−２．６）／４．８＝１となるから、当該事項は、本件発明１の「粒子は、レーザー回折式粒度分布測定によって測定される体積基準の累積分布について、小粒子側からの累積割合が１０％、５０％、９０％となる粒子径をそれぞれＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０としたとき、関係式（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≧０．９０が成り立」つ事項に相当する。
オ　甲２には、「リチウム含有複合金属酸化物の粉末Ｘ線回折測定は、Ｘ線回折装置（Ｘ‘Ｐｒｔ　ＰＲＯ、ＰＡＮａｌｙｔｉｃａｌ社）を用いて行った。得られたリチウム含有複合金属酸化物を専用の基板に充填し、ＣｕＫα線源を用いて、回折角２θ＝１０°〜９０°の範囲にて測定を行うことで、粉末Ｘ線回折図形を得た。粉末Ｘ線回折パターン総合解析ソフトウェアＪＡＤＥ５を用い、該粉末Ｘ線回折図形からピークＡに対応するピークの半値幅およびピークＢに対応するピークの半値幅を得て、Ｓｃｈｅｒｒｅｒ式により、結晶子サイズαおよびβを算出した」（［０１１８］）と記載されている。
　そうすると、甲２発明の「２θ＝１８．７±１°の範囲内のピークをピークＡとし、２θ＝４４．６±１°の範囲内のピークをピークＢとしたとき、リチウム二次電池用正極活物質１のピークＡ、ピークＢから算出される結晶子サイズαおよびβは、それぞれ４０７Å、３９０Åであり、結晶子サイズαと結晶子サイズβとの比α／βは１．０４である」事項は、本件発明１の「結晶は、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１８．７±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズαと、２θ＝４４．６±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズβとの比α／βが１．０以上である」事項に相当する。
カ　上記ア〜オより、本件発明１と甲２発明とは、
「リチウムイオン電池に用いられ、リチウム金属複合酸化物の結晶である粒子からなるリチウムイオン電池用正極活物質であって、
　前記リチウム金属複合酸化物は、層状構造を有し、且つ少なくともＬｉと遷移金属とを含有し、
　前記粒子は、レーザー回折式粒度分布測定によって測定される体積基準の累積分布について、小粒子側からの累積割合が１０％、５０％、９０％となる粒子径をそれぞれＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０としたとき、関係式（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≧０．９０が成り立ち、
　前記結晶は、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１８．７±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズαと、２θ＝４４．６±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズβとの比α／βが１．０以上であるリチウムイオン電池用正極活物質。」で一致し、次の相違点で相違する。
（相違点２）
「リチウムイオン電池」について、本件発明１は、「酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池」であるのに対し、甲２発明は、「電解液を用いた」ものであって、全固体電池ではない点。
（３）−２−２　相違点についての検討
ア　甲２には、「上記の電解液の代わりに固体電解質を用いてもよい」（［０１０９］）と記載されている。
イ　また、上記（３）−１の（３）−１−２のイで検討したとおり、リチウムイオン電池の固体電解質として、酸化物固体電解質を用いることは周知である。
ウ　そうすると、甲２発明において、その電解質として電解液に代えて酸化物固体電解質を用いる動機があるといえる。
エ　しかしながら、上記（３）−１の（３）−１−２のカで検討したとおり、本件発明１は、液系のリチウムイオン電池に用いた場合には、良好な特性が得られることもあったとしても、全固体リチウムイオン電池において、良好な特性が得られるとの予測性がないものである。
オ　したがって、上記ウで検討したように、たとえ、甲２発明において、その電解質として電解液に代えて酸化物固体電解質を用いる動機があったとしても、上記エからすると、その際の効果の予測性がない、すなわち、良好な特性が得られるかが予測困難であるといえる。
カ　よって、甲２発明において、その電解質として電解液に代えて酸化物固体電解質を用いることは、当業者が容易になし得たこととはいえないから、本件発明１は、甲２発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
キ　また、本件発明２〜５、７〜１３は、いずれも本件発明１を直接又は間接的に引用しており、本件発明１の発明特定事項を全て含むものであるから、本件発明１で検討した理由と同様の理由により、甲２発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
ク　さらに、本件発明６は、本件発明１を引用するものであり、本件発明１と同様に「酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池に用いられ」るものであって、本件発明６と甲１発明とは、上記相違点２と同様の相違点を有するから、本件発明６も、本件発明１で検討した理由と同様の理由により、甲２発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
６　申立人の主張について
（１）申立人は令和３年６月１４日付けの意見書において、次のア〜オの主張をしている。
ア　特許権者は令和３年４月２３日付けの意見書において、本件発明１は被覆層を有しないものであり、また、本件発明６は被覆層を有するものである旨主張しているが、本件発明１は本件発明６を包含するものであるから、特許権者の主張は特許請求の範囲の記載と整合していない（第２頁第１７行〜最終行）。
イ　本件発明６の「被覆層」は、イオン伝導性が低く、イオン伝導性がほとんどないようなものも包含するものであるから、「リチウムイオンの授受をスムーズに行うこと」を可能にするという、本件発明の課題を解決できない場合を包含するものである（第３頁第２〜２１行）。
ウ　本件発明６の「リチウムイオン伝導性を有する」とは、どの程度の伝導性を有するのかが不明であるから、本件発明６は明確でない（第３頁第２２行〜第４頁第１行）。
エ　請求項１と請求項９との記載は、酸化物固体電解質について整合していない（第４頁第４〜１９行）。
オ　特許権者が、令和２年１２月１８日付けの意見書において、本件発明５の「単粒子の含有率」が「個数割合の含有率」である根拠としているのは、本件明細書【０１２２】〜【０１２５】の記載であるが、該記載には、単粒子の平均粒径を算出する際に、所定数の単粒子を選択し測定対象とすることが開示されているのみであって、本件発明５の「単粒子の含有率」が「個数割合の含有率」である裏付けとはならない（第４頁第２２行〜第７頁第２行）。
　なお、令和３年６月１４日付けの意見書第７頁第５行〜第９頁第２２行の主張については、全て異議申立理由と同様の主張であり上記５「当審の判断」において検討済みであるから、ここではあらためて検討しない。
（２）上記（１）のア〜オの申立人の主張についての検討は、次のとおりである。
ア　本件発明１は被覆層を有しないものであることは明らかであり、そして、本件発明６は「粒子の表面に
さらに
イ　本件発明６は「全固体リチウムイオン電池用正極活物質」についての発明であるから、「被覆層を有す」る「正極活物質」は、「全固体リチウムイオン電池」として適切な動作をするものであることは当然であって、「被覆層」についても同様のことがいえる。
　そうすると、本件発明６の「被覆層」は、イオン伝導性が低く、イオン伝導性がほとんどないようなものも包含するものとはいえないから、申立人の上記（１）のイの主張には理由がない。
ウ　上記イで検討したとおり、「被覆層」は、「全固体リチウムイオン電池」が適切な動作をするものであることは当然であって、「リチウムイオン伝導性」についても「全固体リチウムイオン電池」が適切な動作をする程度ものであると解されるから、本件発明６は明確であって、申立人の上記（１）のウの主張には理由がない。
エ　申立人の上記（１）のエの主張は、新たな申立理由にあたるから採用しない。
オ　確かに、本件明細書【０１２２】〜【０１２５】の記載は、本件発明５の「単粒子の含有率」が「個数割合の含有率」である裏付けとはならないが、上記５の５−２の（１）
の（１）−１で検討したとおり、本件発明５の「単粒子の含有率」が「個数割合の含有率」であると考えられるから、申立人の上記（１）のオの主張には理由がない。
７　むすび
　以上のとおり、本件特許の請求項１〜１３に係る特許は、令和２年１０月２６日付けで通知された取消理由通知書に記載した取消理由、令和３年３月１日付けで通知された取消理由通知書（決定の予告）に記載した取消理由、及び、特許異議申立書に記載された特許異議の申立ての理由によっては、取り消すことはできず、また、他に本件特許の請求項１〜１３に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和３年９月２７日（２０２１．９．２７）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　酸化物固体電解質を含む全固体リチウムイオン電池に用いられ、
である
　前記リチウム金属複合酸化物は、層状構造を有し、且つ少なくともＬｉと遷移金属とを含有し、
　前記粒子は、レーザー回折式粒度分布測定によって測定される体積基準の累積分布について、小粒子側からの累積割合が１０％、５０％、９０％となる粒子径をそれぞれＤ１０、Ｄ５０、Ｄ９０としたとき、関係式（Ｄ９０−Ｄ１０）／Ｄ５０≧０．９０が成り立ち、
　前記結晶は、ＣｕＫα線を使用したＸ線回折測定において２θ＝１８．７±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズαと、２θ＝４４．６±２°の範囲内のピークにおける結晶子サイズβとの比α／βが１．０以上であ
る
　【請求項２】
　前記遷移金属が、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｆｅ、ＶおよびＷからなる群から選ばれる少なくとも１種である請求項１に記載の全固体リチウムイオン電池用正極活物質。
　【請求項３】
　前記リチウム金属複合酸化物は、下記式（１）で表される請求項２に記載の全固体リチウムイオン電池用正極活物質。
　Ｌｉ［Ｌｉｘ（Ｎｉ（１−ｙ−ｚ−ｗ）ＣｏｙＭｎｚＭｗ）１−ｘ］Ｏ２　　　（１）
（ただし、ＭはＦｅ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｗ、Ｂ、Ｍｏ、Ｎｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｇａ及びＶからなる群より選択される１種以上の元素であり、−０．１０≦ｘ≦０．３０、０＜ｙ≦０．４０、０≦ｚ≦０．４０、０≦ｗ≦０．１０を満たす。）
　【請求項４】
　上記式（１）において１−ｙ−ｚ−ｗ≧０．５０、かつｙ≦０．３０を満たす請求項３に記載の全固体リチウムイオン電池用正極活物質。
　【請求項５】
　前記粒子は、一次粒子と、前記一次粒子が凝集して形成された二次粒子と、前記一次粒子および前記二次粒子とは独立して存在する単粒子と、から構成され、
　前記粒子における前記単粒子の含有率は、２０％以上である請求項１から４のいずれか１項に記載の全固体リチウムイオン電池用正極活物質。
　【請求項６】
　前記粒子の表面に
さらに
し、前記金属複合酸化物はリチウムイオン伝導性を有
　【請求項７】
　請求項１から６のいずれか１項に記載の全固体リチウムイオン電池用正極活物質を含む電極。
　【請求項８】
　固体電解質をさらに含む請求項７に記載の電極。
　【請求項９】
　正極と、負極と、前記正極と前記負極とに挟持された固体電解質層と、を有し、
　前記固体電解質層は、第１の固体電解質を含み、
　前記正極は、前記固体電解質層に接する正極活物質層と、前記正極活物質層が積層された集電体と、を有し、
　前記正極活物質層は、請求項１から６のいずれか１項に記載の全固体リチウムイオン電池用正極活物質または請求項７もしくは８に記載の電極を含む全固体リチウムイオン電池。
　【請求項１０】
　前記正極活物質層は、前記全固体リチウムイオン電池用正極活物質と、第２の固体電解質とを含む請求項９に記載の全固体リチウムイオン電池。
　【請求項１１】
　前記第１の固体電解質と、前記第２の固体電解質とが同じ物質である請求項１０に記載の全固体リチウムイオン電池。
　【請求項１２】
　前記第１の固体電解質は、非晶質構造を有する請求項９から１１のいずれか１項に記載の全固体リチウムイオン電池。
　【請求項１３】
　前記第１の固体電解質は、酸化物固体電解質である請求項９から１２のいずれか１項に記載の全固体リチウムイオン電池。