【事件の表示】
　特許第６３４７３１０号発明「溶射部材」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６３４７３１０号の明細書及び特許請求の範囲を訂正請求書に添付された訂正明細書及び訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜７〕、８について訂正することを認める。
　特許第６３４７３１０号の請求項１〜４、７、８に係る特許を維持する。
　特許第６３４７３１０号の請求項５、６に係る特許についての特許異議の申立てを却下する。
【理　由】
第１　手続の経緯
　特許第６３４７３１０号の請求項１〜７に係る特許（以下、「本件特許」という。）についての出願は、２０１７年（平成２９年）　７月１０日（優先権主張　平成２８年　７月１４日）を国際出願日として出願した特願２０１７−５５１３４０号の一部を平成３０年　１月１１日に新たな特許出願としたものであって、同年　６月　８日にその特許権の設定登録がされ、同年　６月２７日に特許掲載公報が発行され、その後、その請求項１〜７（全請求項）に係る特許について、平成３０年１２月２１日に特許異議申立人　荒井夏代（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがされたものである。
　特許異議の申立て後の手続きの経緯は、次のとおりである。
平成３１年　３月　７日付け：取消理由通知
令和　１年　５月１０日　　：特許権者による意見書及び訂正請求書の提出
　　　同年　７月１７日　　：申立人による意見書の提出
　　　同年　９月　９日付け：審尋
　　　同年１１月　６日　　：申立人による回答書の提出
　　　同年１１月２５日付け：取消理由通知（決定の予告）
令和　２年　２月　４日　　：特許権者との面接審理
　　　同年　２月１４日　　：特許権者による意見書及び訂正請求書の提出
　　　同年　３月２６日　　：申立人による意見書の提出
　　　同年　６月　８日付け：取消理由通知（決定の予告）
　　　同年　８月１２日　　：特許権者による意見書及び訂正請求書の提出
　　　同年１０月２８日　　：申立人による意見書の提出
第２　本件訂正請求について
１　本件訂正請求の趣旨、及び訂正の内容
　令和　２年　８月１２日にされた訂正請求（以下、「本件訂正請求」という。）は、本件特許の明細書及び特許請求の範囲を、訂正請求書に添付した訂正明細書及び訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項１〜８について訂正することを求めるものであり、その訂正（以下、「本件訂正」という。）の内容は、以下のとおりである（下線は訂正箇所を表す。）。
　なお、令和　１年　５月１０日にされた訂正請求、及び令和　２年　２月１４日にされた訂正請求は、特許法第１２０条の５第７項の規定により、取り下げられたものとみなされる。
（１）訂正事項１
　訂正前の請求項１に、
「溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含む溶射膜とを備えることを特徴とする溶射部材。」
と記載されているのを、
「溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含
み、更に希土類フッ化物を含み、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された
、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であ
に訂正する。また、請求項１の記載を引用する請求項２、４、７も同様に訂正する。
（２）訂正事項２
　訂正前の請求項３に、
「上記溶射膜が、希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物であることを特徴とする請求項１又は２記載の溶射部材。」
とあるうち、請求項１を引用するものについて、独立形式に改めた上、
「
溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含み
上記
り、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である
る溶
に訂正する。また、請求項３の記載を引用する請求項４、７も同様に訂正する。
（３）訂正事項３
　請求項５を削除する。
（４）訂正事項４
　請求項６を削除する。
（５）訂正事項５
　訂正前の請求項７に、
「上記溶射膜のＸ線回折において、最大ピークが希土類酸フッ化物に帰属するピークであることを特徴とする請求項１乃至６のいずれか１項記載の溶射部材。」
と記載されているのを、
「上記溶射膜のＸ線回折において、最大ピークが
上記
結晶相の最大
４
に訂正する。
（６）訂正事項６
　訂正前の請求項３に、
「上記溶射膜が、希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物であることを特徴とする請求項１又は２記載の溶射部材。」
とあるうち、請求項２を引用するものについて、独立形式に改めた上、
「
溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含み、上記希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物であり、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であることであり、上記希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする溶射部材。
と記載し、新たに請求項８とする。
（７）訂正事項７
　訂正前の明細書の段落【０００９】において、「また、本発明は、」以降の記載を削除するとともに、
「〔１〕　溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含む溶射膜とを備えることを特徴とする溶射部材。
〔２〕　希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする〔１〕記載の溶射部材。
〔３〕　上記溶射膜が、希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物であることを特徴とする〔１〕又は〔２〕記載の溶射部材。
〔４〕　上記溶射膜の厚さが、１０μｍ以上１５０μｍ以下であることを特徴とする〔１〕乃至〔３〕のいずれかに記載の溶射部材。
〔５〕　上記溶射膜の気孔率が１％以下であることを特徴とする〔１〕乃至〔４〕のいずれかに記載の溶射部材。
〔６〕　上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの和に対して、希土類酸フッ化物に帰属するピーク相の最大ピークの和が５０％以上であることを特徴とする〔１〕乃至〔５〕のいずれかに記載の溶射部材。
〔７〕　上記溶射膜のＸ線回折において、最大ピークが希土類酸フッ化物に帰属するピークであることを特徴とする〔１〕乃至〔６〕のいずれかに記載の溶射部材。」
と記載されているのを、
「〔１〕　溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含
み、更に希土類フッ化物を含み、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された
、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であ
〔２〕　希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする〔１〕記載の溶射部材。
〔３〕　
溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含み
上記
り、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である
る溶
〔４〕　上記溶射膜の厚さが、１０μｍ以上１５０μｍ以下であることを特徴とする〔１〕乃至〔３〕のいずれかに記載の溶射部材
。
〔
上記
結晶相の最大
４
〔８〕　
溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含み、上記希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物であり、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であることであり、上記希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする溶射部材。
に訂正する。
　
（８）訂正事項８
　訂正前の明細書の段落【００１０】において、「また、本発明は、」より前の記載を削除する。
（９）訂正事項９
　訂正前の明細書の段落【００３３】において、「ピーク相」と記載されているのを「
結晶
結晶相の最大
２　訂正の適否
（１）訂正事項１
ア　訂正の目的について
　訂正事項１に係る訂正は、訂正前の請求項１に記載されていた「希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含む溶射膜」における「主相」について、訂正後の請求項１は、「上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であり」として、この記載により、訂正後の請求項１に係る発明における「主相」の意味する内容を明らかにするために記載を正すものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。
　また、上記訂正事項１に係る訂正は、訂正前の請求項１に係る「溶射膜」について、「更に希土類フッ化物を含む」点、及び「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」点を発明特定事項として付加するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものに該当する。
　訂正後の請求項１を引用する請求項２、４、７についても、同様である。
イ　新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否について
　訂正事項１に係る訂正は、本件特許の願書に添付した明細書（以下、「本件明細書」という。）の段落【００３３】の「希土類酸フッ化物が主相である溶射膜は、例えば、溶射膜のＸ線回折（ＸＲＤ）において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの和に対して、希土類酸フッ化物に帰属するピーク相の最大ピークの和が５０％以上、特に６０％以上であるものとすることができ、」、「溶射膜には、希土類酸フッ化物以外が含まれていてもよく、例えば、希土類酸フッ化物以外に、希土類酸化物及び／又は希土類フッ化物を含んでいてもよい。」、「更に、本発明のスラリーを用いたサスペンションプラズマ溶射では、気孔率が１体積％以下、特に０．５体積％以下の緻密な溶射膜を得ることができる。」との記載、段落【００４６】の「得られた溶射部材から溶射膜を削り取り、Ｘ線回折法により分析した。得られたＸ線プロファイルから、得られた各々の溶射膜を構成する相を同定し、それらの最大ピーク強度比を測定した。」との記載、段落【００１２】の「本発明のスラリーは、酸素を含有するガスを含む雰囲気下でのサスペンションプラズマ溶射、特に、大気雰囲気下でプラズマを形成する大気サスペンションプラズマ溶射に好適に用いられる。本発明においては、プラズマが形成される周囲の雰囲気ガスが、大気の場合を、大気サスペンションプラズマ溶射と呼ぶ。また、プラズマが形成される場の圧力は、大気圧下などの常圧の他、加圧下、減圧下であってもよい。」との記載、段落【００１４】の「本発明では、上述した希土類フッ化物の酸化によって、希土類酸フッ化物を含む溶射膜を得るために、サスペンションプラズマ溶射において供給するスラリーを、最大粒子径（Ｄ１００（体積基準））が１２μｍ以下の希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーとする。」との記載、及び段落【００１６】の「本発明では、上述した大気雰囲気下における酸化を考慮し、最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下の希土類フッ化物粒子を用いる。」との記載に基づいて導き出せる事項であるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、かつカテゴリーや対象、目的を変更するものではなく、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないものであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する特許法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するものである。
　訂正後の請求項１を引用する請求項２、４、７についても、同様である。
（２）訂正事項２
ア　訂正の目的について
　訂正事項２に係る訂正は、訂正前の請求項３が請求項１又は請求項２の記載を引用する記載であったものを、請求項間の引用関係を解消し、請求項１を引用するものについて独立形式請求項へ改めるための訂正であるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものに該当し、かつ第４号に掲げる「他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすること」を目的とするものに該当する。
　また、上記訂正事項２に係る訂正は、訂正前の請求項２に係る「溶射膜」について、「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」点を発明特定事項として付加するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものに該当する。
　さらに、訂正事項２に係る訂正は、訂正前の請求項３に係る発明の「希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含む溶射膜」における「主相」について、訂正後の請求項３は、「上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であり」として、この記載により、訂正後の請求項３に係る発明における「主相」の意味する内容を明らかにするために記載を正すものであるとともに、訂正前の「希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物」を「上記希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物」として、この記載により、訂正後の請求項３に係る発明において混合物に含まれる「希土類酸フッ化物」が「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物」であることを明確にするものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。
　訂正後の請求項３を引用する請求項４、７についても、同様である。
イ　新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否について
　訂正事項２に係る訂正は、本件明細書の段落【００３３】の「希土類酸フッ化物が主相である溶射膜は、例えば、溶射膜のＸ線回折（ＸＲＤ）において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの和に対して、希土類酸フッ化物に帰属するピーク相の最大ピークの和が５０％以上、特に６０％以上であるものとすることができ、」、「溶射膜には、希土類酸フッ化物以外が含まれていてもよく、例えば、希土類酸フッ化物以外に、希土類酸化物及び／又は希土類フッ化物を含んでいてもよい。」との記載、段落【００４６】の「得られた溶射部材から溶射膜を削り取り、Ｘ線回折法により分析した。得られたＸ線プロファイルから、得られた各々の溶射膜を構成する相を同定し、それらの最大ピーク強度比を測定した。」との記載、段落【００１２】の「本発明のスラリーは、酸素を含有するガスを含む雰囲気下でのサスペンションプラズマ溶射、特に、大気雰囲気下でプラズマを形成する大気サスペンションプラズマ溶射に好適に用いられる。本発明においては、プラズマが形成される周囲の雰囲気ガスが、大気の場合を、大気サスペンションプラズマ溶射と呼ぶ。また、プラズマが形成される場の圧力は、大気圧下などの常圧の他、加圧下、減圧下であってもよい。」との記載、段落【００１４】の「本発明では、上述した希土類フッ化物の酸化によって、希土類酸フッ化物を含む溶射膜を得るために、サスペンションプラズマ溶射において供給するスラリーを、最大粒子径（Ｄ１００（体積基準））が１２μｍ以下の希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーとする。」との記載、及び段落【００１６】の「本発明では、上述した大気雰囲気下における酸化を考慮し、最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下の希土類フッ化物粒子を用いる。」との記載に基づいて導き出せる事項であり、また、請求項間の引用関係を解消し、請求項２を引用しないものとした上で、請求項１の記載を含む独立形式の請求項へ改めるものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、しかもカテゴリーや対象、目的を変更するものではなく、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないものであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する特許法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するものである。
　訂正後の請求項３を引用する請求項４、７についても、同様である。
（３）訂正事項３
ア　訂正の目的について
　訂正事項３に係る訂正は、訂正前の請求項５を削除するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものに該当する。
イ　新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否について
　訂正事項３に係る訂正は、請求項を削除するものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内でした訂正である。また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。 
　したがって、訂正事項３に係る訂正は、特許法第１２０条の５第９項で準用する第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するものである。
（４）訂正事項４
ア　訂正の目的について
　訂正事項４に係る訂正は、訂正前の請求項６を削除するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものに該当する。
イ　新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否について
　訂正事項４に係る訂正は、請求項を削除するものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内でした訂正である。また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。 
　したがって、訂正事項４に係る訂正は、特許法第１２０条の５第９項で準用する第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するものである。
（５）訂正事項５
ア　訂正の目的について
　訂正事項５に係る訂正は、訂正前の請求項７が請求項１〜６の記載を引用する記載であるところ、訂正後の請求項５、６の削除（訂正事項３、４）に伴って、削除された請求項を引用しないようにする訂正であるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」、及び第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。
　また、訂正事項５に係る訂正は、訂正前の請求項７に「上記溶射膜のＸ線回折において、最大ピークが希土類酸フッ化物に帰属するピークである」と記載されていたのを、訂正後の請求項７では、「上記溶射膜のＸ線回折において、最大ピークが上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークである」と記載して、希土類酸フッ化物に帰属する最大ピークが訂正後の請求項１、３に記載された「希土類酸フッ化物」であることを明らかにするために記載を正すとともに、上記「最大ピーク」が結晶相のものであることを明確化する訂正であるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。
イ　新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否について
　訂正事項５に係る訂正は、削除された請求項を引用しないようにするとともに、「希土類酸フッ化物に帰属する最大ピーク」の意味を明確にするための訂正にすぎないから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内でした訂正である。また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。 
　したがって、訂正事項５に係る訂正は、特許法第１２０条の５第９項で準用する第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するものである。
（６）訂正事項６
ア　訂正の目的について
　訂正事項６に係る訂正は、訂正前の請求項３が請求項１又は請求項２の記載を引用する記載であったものを、請求項間の引用関係を解消し、請求項２を引用するものについて、新たな独立形式請求項へ改めるための訂正であるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものに該当し、かつ第４号に掲げる「他の請求項の記載を引用する請求項の記載を当該他の請求項の記載を引用しないものとすること」を目的とするものに該当する。
　また、上記訂正事項６に係る訂正は、訂正前の請求項３に係る「溶射膜」について、「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」点を発明特定事項として付加するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものに該当する。
　さらに、訂正事項６に係る訂正は、訂正前の請求項３に係る発明の「希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含む溶射膜」における「主相」について、訂正後の請求項８は、「上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であることであり」として、この記載により、訂正後の請求項８に係る発明における「主相」の意味する内容を明らかにするために記載を正すものであるとともに、訂正前の「希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物」を「上記希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物」として、この記載により、訂正後の請求項３に係る発明において混合物に含まれる「希土類酸フッ化物」が「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物」であることを明確にするものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。
イ　新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否について
　訂正事項６に係る訂正は、本件明細書の段落【００３３】の「希土類酸フッ化物が主相である溶射膜は、例えば、溶射膜のＸ線回折（ＸＲＤ）において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの和に対して、希土類酸フッ化物に帰属するピーク相の最大ピークの和が５０％以上、特に６０％以上であるものとすることができ、」、「溶射膜には、希土類酸フッ化物以外が含まれていてもよく、例えば、希土類酸フッ化物以外に、希土類酸化物及び／又は希土類フッ化物を含んでいてもよい。」との記載、段落【００４６】の「得られた溶射部材から溶射膜を削り取り、Ｘ線回折法により分析した。得られたＸ線プロファイルから、得られた各々の溶射膜を構成する相を同定し、それらの最大ピーク強度比を測定した。」との記載、段落【００１２】の「本発明のスラリーは、酸素を含有するガスを含む雰囲気下でのサスペンションプラズマ溶射、特に、大気雰囲気下でプラズマを形成する大気サスペンションプラズマ溶射に好適に用いられる。本発明においては、プラズマが形成される周囲の雰囲気ガスが、大気の場合を、大気サスペンションプラズマ溶射と呼ぶ。また、プラズマが形成される場の圧力は、大気圧下などの常圧の他、加圧下、減圧下であってもよい。」との記載、段落【００１４】の「本発明では、上述した希土類フッ化物の酸化によって、希土類酸フッ化物を含む溶射膜を得るために、サスペンションプラズマ溶射において供給するスラリーを、最大粒子径（Ｄ１００（体積基準））が１２μｍ以下の希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーとする。」との記載、及び段落【００１６】の「本発明では、上述した大気雰囲気下における酸化を考慮し、最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下の希土類フッ化物粒子を用いる。」との記載に基づいて導き出せる事項であり、また、請求項間の引用関係を解消し、請求項１を引用しないものとした上で、請求項２の記載を含む独立形式の請求項へ改めるものであるから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内の訂正であり、しかもカテゴリーや対象、目的を変更するものではなく、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものには該当しないものであるから、特許法第１２０条の５第９項で準用する特許法第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するものである。
（７）訂正事項７
ア　訂正の目的について
　訂正事項７に係る訂正は、特許請求の範囲の記載と、発明の詳細な説明の記載との整合を図るために訂正するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。
イ　新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否について
　訂正事項７に係る訂正は、特許請求の範囲の記載と、発明の詳細な説明の記載との整合を図る訂正にすぎないから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内でした訂正である。また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。 
　したがって、訂正事項７に係る訂正は、特許法第１２０条の５第９項で準用する第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するものである。 
（８）訂正事項８
ア　訂正の目的について
　訂正事項８に係る訂正は、特許請求の範囲の記載と、発明の詳細な説明の記載との整合を図るために訂正するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。
イ　新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否について
　訂正事項８に係る訂正は、特許請求の範囲の記載と、発明の詳細な説明の記載との整合を図る訂正にすぎないから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内でした訂正である。また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。 
　したがって、訂正事項８に係る訂正は、特許法第１２０条の５第９項で準用する第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するものである。 
（９）訂正事項９
ア　訂正の目的について
　訂正事項９に係る訂正は、特許請求の範囲の記載と、発明の詳細な説明の記載との整合を図るために訂正するものであるから、特許法第１２０条の５第２項ただし書第３号に掲げる「明瞭でない記載の釈明」を目的とするものに該当する。
イ　新規事項の有無、特許請求の範囲の拡張・変更の存否について
　訂正事項９に係る訂正は、特許請求の範囲の記載と、発明の詳細な説明の記載との整合を図る訂正にすぎないから、願書に添付した明細書、特許請求の範囲又は図面に記載した事項の範囲内でした訂正である。また、実質上特許請求の範囲を拡張し、又は変更するものでもない。 
　したがって、訂正事項９に係る訂正は、特許法第１２０条の５第９項で準用する第１２６条第５項及び第６項の規定に適合するものである。 
（１０）独立特許要件について
　本件特許異議の申立ては、訂正前の全ての請求項に対してされているので、訂正事項１〜６に係る本件訂正について、訂正を認める要件として，特許法第１２０条の５第９項において読み替えて準用する同法第１２６条第７項に規定する独立特許要件は課されない。
　
（１１）一群の請求項及び明細書の訂正に関係する請求項について
ア　一群の請求項について
　本件訂正前の請求項１〜７について、訂正前の請求項２〜７はそれぞれ訂正前の請求項１を直接又は間接的に引用するものであって、請求項１の訂正に連動して訂正されるものであるので、本件訂正前の請求項１〜７は一群の請求項である。
　ここで、特許権者は、訂正後の請求項３及び８と、訂正後の請求項３を引用する訂正後の請求項４及び７については、当該請求項についての訂正が認められる場合には、一群の請求項の他の請求項とは別途訂正することを求めているので、訂正後の請求項８は一群の請求項とは別の訂正単位とするが、訂正後の請求項４、７は訂正後の請求項１及び請求項３を引用しており、当該請求項１及び請求項３を別の訂正単位とすることはできない。
　よって、本件訂正請求は、訂正後の請求項〔１〜７〕、８を訂正単位とするものである。
　
イ　明細書の訂正に関係する請求項について
　訂正事項７〜９は、訂正前の請求項１に対応する明細書の記載を訂正するものであり、訂正前の請求項２〜７は、訂正前の請求項１を直接又は間接的に引用しているから、訂正事項７〜９と関係する請求項は訂正前の請求項１〜７である。
　そうすると、本件訂正請求は、訂正事項７〜９と関係する請求項の全てを請求の対象としているものであるから、特許法第１２０条の５第９項において準用する同法第１２６条第４項の規定に適合するものである。 
３　本件訂正請求についての結言
　以上のとおりであるから、本件訂正請求による訂正は、特許法第１２０条の５第２項ただし書第１号、第３号及び第４号に掲げる事項を目的とするものであり、かつ、同条第４項及び第９項において準用する同法第１２６条第４項から第６項の規定に適合するものである。
　よって、上記２（１１）アの「別の訂正単位とする求め」より、明細書及び特許請求の範囲を、訂正請求書に添付した訂正明細書及び訂正特許請求の範囲のとおり、訂正後の請求項〔１〜７〕、８について訂正することを認める。
第３　本件発明、及び本件明細書の発明の詳細な説明の記載
１　本件発明
　上記第２の３のとおり、本件訂正請求による訂正は認められるから、本件訂正請求によって訂正された請求項１〜４、７、８に係る発明（以下、「本件発明１〜４、７、８」といい、総称して「本件発明」ということがある。）は、その特許請求の範囲の請求項１〜４、７、８に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】
　溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含み、更に希土類フッ化物を含み、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であることを特徴とする溶射部材。
【請求項２】
　希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする請求項１記載の溶射部材。
【請求項３】
　溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含み、上記希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物であり、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であることを特徴とする溶射部材。
【請求項４】
　上記溶射膜の厚さが、１０μｍ以上１５０μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の溶射部材。
【請求項５】（削除）
【請求項６】（削除）
【請求項７】
　上記溶射膜のＸ線回折において、最大ピークが上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークであることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の溶射部材。
【請求項８】
　溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含み、上記希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物であり、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であることであり、上記希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする溶射部材。」
２　本件明細書の発明の詳細な説明の記載
　本件明細書の発明の詳細な説明には、以下の記載がある（下線は、当審が付したものである。また、「・・・」は記載の省略を表す。以下同様。）。
（１）「【技術分野】
【０００１】
　本発明は、半導体製造におけるエッチング工程などにおいてハロゲン系ガスプラズマ雰囲気に曝される部材などとして好適な溶射部材に関する。」
（２）「【０００５】
　そこで、溶射材料として、酸化イットリウムとフッ化イットリウムの両方の性質をもつオキシフッ化イットリウムが着目され、近年では、オキシフッ化イットリウムを用いる検討がなされ始めている（特許文献５：特開２０１４−００９３６１号公報）。しかし、オキシフッ化イットリウム成膜部材は、オキシフッ化イットリウムを溶射材料として大気プラズマ溶射する際、酸化によってフッ素が減少し酸素が増加し、組成がずれて、酸化イットリウムを生成してしまうため、溶射膜をオキシフッ化イットリウムとして安定して成膜することが難しい。
【０００６】
　一方、溶射材料を固体のまま供給するプラズマ溶射（以下、単に、プラズマ溶射と呼ぶ）に代わる成膜技術として、サスペンションプラズマ溶射（ＳＰＳ）が開発された。サスペンションプラズマ溶射は、溶射材料をスラリーで供給する方法であり、プラズマ溶射と比べて、表面のヒビが少ない溶射膜を成膜できるという特徴がある。サスペンションプラズマ溶射による溶射部材は、半導体製造用エッチング装置やＣＶＤ装置のハロゲン系ガスプラズマに接触する部材への適用が検討されている。例えば、酸化イットリウムのスラリー材料（特許文献６：特開２０１０−１５０６１７号公報）やオキシフッ化イットリウムのスラリー材料（特許文献７：国際公開第２０１５／０１９６７３号）を用いたサスペンションプラズマ溶射が提案されている。しかし、オキシフッ化イットリウムのスラリー材料を用いた場合も、サスペンションプラズマ溶射であっても、プラズマ溶射同様、溶射膜をオキシフッ化イットリウムとして安定して成膜することは難しい。」
（３）「【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
　本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、
酸化イットリウム溶射膜やフッ化イットリウム溶射膜と比べて、プロセスシフトや、パーティクルの発生が少ない希土類酸フッ化物溶射膜を得るため、サスペンションプラズマ溶射で希土類酸フッ化物溶射膜を安定して成膜できるサスペンションプラズマ溶射用スラリーを用いたサスペンションプラズマ溶射により好適に製造される溶射部材を提供する
（４）「【発明を実施するための形態】
【００１２】
　以下、本発明について、更に詳細に説明する。
　
本発明のスラリーは、酸素を含有するガスを含む雰囲気下でのサスペンションプラズマ溶射、特に、大気雰囲気下でプラズマを形成する大気サスペンションプラズマ溶射に好適に用いられる。
（５）「【００２７】
　
半導体製造装置用部材などに適用される溶射部材は、基材上に、上述したスラリーを溶射材料とし、酸素を含有するガスを含む雰囲気下で、サスペンションプラズマ溶射により溶射膜を形成することにより製造することができ、
（６）「【００３３】
　
本発明のスラリーを用いたサスペンションプラズマ溶射により、希土類酸フッ化物を含む溶射膜、特に、希土類酸フッ化物を主相として含む溶射膜を形成することができ、基材上に、このような溶射膜を備える溶射部材を製造することができる。
本発明のスラリーを用いたサスペンションプラズマ溶射では、気孔率が１体積％以下、特に０．５体積％以下の緻密な溶射膜を得ることができる。
（７）「【実施例】
【００３５】
　以下に、実施例及び比較例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。
【００３６】
　　［実施例１〜７、比較例１、２］
　〔実施例１〜７の希土類フッ化物粒子及びスラリーの製造〕
表１又は表２に示される希土類フッ化物の希土類元素の組成比で調整し、希土類酸化物１ｋｇに対して、酸性フッ化アンモニウム粉末１．２ｋｇを混合し、窒素雰囲気中、６５０℃で、２時間焼成して、希土類フッ化物を得た。得られた希土類フッ化物は、ジェットミルで粉砕し、空気分級して、表１又は表２に示される最大粒子径（Ｄ１００）の希土類フッ化物粒子とした。得られた希土類フッ化物粒子の粒度分布（Ｄ１００、Ｄ５０）及びＢＥＴ比表面積を表１又は表２に示す。粒度分布はレーザー回折法、ＢＥＴ比表面積は、（株）マウンテック製、全自動比表面積測定装置  Ｍａｃｓｏｒｂ  ＨＭ  ｍｏｄｅｌ−１２８０で、各々測定した（以下同じ）。また、得られた粒子の酸素濃度（酸素含有率）及びフッ素濃度（フッ素含有率）を表１又は表２に示す。酸素濃度は、ＬＥＣＯ社製、ＴＨＣ６００を用いて不活性ガス融解赤外吸収法により、フッ素濃度は、溶解イオンクロマトグラフィ法により、各々分析した（以下同じ）。
【００３７】
　次に、得られた希土類フッ化物粒子に、表１又は表２に示される凝集防止剤と、微粒子添加剤（実施例３〜５のみ）とを加え、更に、表１又は表２に示される溶媒を加え、これらを１５ｍｍφのナイロンボールが入ったナイロンポットに入れて約２時間混合し、得られた混合物を目開き５００メッシュ（２５μｍ）の篩に通して、希土類フッ化物のスラリーを得た。」
（８）「【００４１】
【表１】
」
（９）「【００４２】
【表２】
」
（１０）「【００４３】
　〔溶射膜の形成及び溶射部材の製造〕
　実施例１〜７及び比較例１の各々のスラリー又は比較例２の粒子を用い、予め常圧下の大気プラズマ溶射により、表面上に厚さ１５０μｍの酸化イットリウムの下地膜を形成したアルミニウム基材に、
表３又は表４に示される条件で、大気プラズマサスペンション溶射（実施例１〜７及び比較例１）又は大気プラズマ溶射（比較例２）により、表３又は４に示される膜厚の溶射膜を形成した。
（１１）「【００４４】
【表３】
」
（１２）「【００４５】
【表４】
」
（１３）「【００４６】
　〔溶射膜の物性の評価〕
　
得られた溶射部材から溶射膜を削り取り、Ｘ線回折法により分析した。得られたＸ線プロファイルから、得られた各々の溶射膜を構成する相を同定し、それらの最大ピーク強度比を測定した。
更に、溶射膜の断面の電子顕微鏡写真から画像解析で気孔率を、溶射膜表面の硬度を、（株）アカシ（現（株）ミツトヨ）製ビッカース硬度計ＡＶＫ−Ｃ１により、各々測定した。
【００４７】
　〔溶射膜の耐食性の評価〕
　得られた溶射部材の溶射膜の表面上に、マスキングテープでマスキングした部分と、マスキングテープでマスキングしていない露出部分を形成し、リアクティブイオンプラズマ試験装置にセットして、周波数１３．５６ＭＨｚ、プラズマ出力１，０００Ｗ、エッチングガスＣＦ4（８０ｖｏｌ％）＋Ｏ2（２０ｖｏｌ％）、流量５０ｓｃｃｍ、ガス圧５０ｍｔｏｒｒ（６．７Ｐａ）、１２時間の条件で、プラズマ耐食性試験を行った。試験後、マスキングテープを剥がし、レーザー顕微鏡を使用して、露出部分とマスキング部分との間の、腐食による高さの差を４点測定して、平均値を高さ変化量として求めることにより、耐食性を評価した。結果を表５又は表６に示す。」
（１４）「【００４８】
【表５】
」
（１５）「【００４９】
【表６】
」
（１６）「【００５０】
　
最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下の希土類フッ化物粒子のスラリーを用いて大気プラズマサスペンション溶射で溶射膜を形成した実施例１〜７では、溶射中に、希土類フッ化物粒子が酸化され、希土類酸フッ化物が成膜される。実施例１〜７では、希土類酸フッ化物を主相とする溶射膜が得られており、その結果、気孔率が低い緻密な膜であり、高硬度で、かつ耐食性に優れた溶射膜が得られている。また、水系のスラリーを用いた実施例１〜５では溶射膜の酸素含有率がより高まり、有機溶媒のスラリーを用いた実施例６、７では、酸素含有率の増大が抑えられている。
第４　特許異議の申立てについて
１　異議申立理由の概要
　申立人は、証拠方法として後記する甲第１〜１７号証を提出し、以下の理由により、本件特許の請求項１〜７に係る特許を取り消すべきものである旨主張している。
（１）申立理由１（取消理由として不採用）
　本件特許発明１、２、４、５、７は、甲第１号証に記載された発明であるから、同発明に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号に該当するものであり、取り消すべきものである。
（２）申立理由２（取消理由として不採用）
　本件特許発明１、２、４、５、７は、甲第１〜７号証に記載された発明に基いて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、同発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであり、取り消すべきものである。
（３）申立理由３（取消理由として不採用）
　本件特許発明１〜７は、甲第１、４〜１１号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、同発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであり、取り消すべきものである。
（４）申立理由４（取消理由として一部採用）
　本件特許発明１、２、６、７は、本件特許の出願日前の特許出願であって、その出願後に出願公開がされた、甲第１２号証に示す特願２０１６−４３９３９号（特開２０１６−２１１０７０号）の願書に最初に添付された明細書、特許請求の範囲又は図面に記載された発明と同一であり、しかも、この出願の発明者がその出願前の特許出願に係る上記の発明をした者と同一ではなく、またこの出願の時において、その出願人が上記特許出願の出願人と同一でもないから、同発明に係る特許は、特許法第２９条の２の規定に違反してなされたものであり、取り消すべきものである。
（５）申立理由５（取消理由として一部採用）
　本件特許発明１、２、４〜７は、本件特許の出願日前の特許出願であって、その出願後に出願公開がされた、甲第１３号証に示す特願２０１５−２０６６５６号（特開２０１７−７８２０５号）の願書に最初に添付された明細書、特許請求の範囲に記載された発明と同一であり、しかも、この出願の発明者がその出願前の特許出願に係る上記の発明をした者と同一ではなく、またこの出願の時において、その出願人が上記特許出願の出願人と同一でもないから、同発明に係る特許は、特許法第２９条の２の規定に違反してなされたものであり、取り消すべきものである。
（６）申立理由６（取消理由として一部採用）
　本件請求項１には「溶射膜」がどのような溶射方法により製造されるものか規定されておらず、サスペンションプラズマ溶射以外の方法を行ったり、平均粒径が１５μｍ以上と大きなスラリーでサスペンションプラズマ溶射を行った場合にまで、「酸化イットリウム溶射膜やフッ化イットリウム溶射膜と比べて、プロセスシフトや、パーティクルの発生が少ない希土類酸フッ化物溶射膜を得るため、サスペンションプラズマ溶射で希土類酸フッ化物溶射膜を安定して成膜できるサスペンションプラズマ溶射用スラリーを用いたサスペンションプラズマ溶射により好適に製造される溶射部材」が得られることは理解できない。
　したがって、本件特許発明１〜７に係る発明の詳細な説明の記載は、当業者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものでないから、同発明に係る特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、また、本件特許発明１〜７は、発明の詳細な説明に記載したものでないから、同発明に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消すべきものである。
（７）申立理由７（取消理由として一部採用）
　本件請求項１の「結晶相を主相」、本件請求項５の「気孔率」、及び本件請求項６の「ピークの和」との記載は不明確であり、また、本件請求項６、７の「ピーク」の高さや面積比を測定するＸ線回折測定条件が不明であり、さらに、本件請求項１の「溶射膜」の規定する範囲が不明確であるのに加えて、本件請求項１〜７の記載は、いわゆるプロダクトバイプロセスクレームに該当するものであり、不明確である。
　したがって、本件特許発明１〜７は、特許を受けようとする発明が明確でないから、同発明に係る特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消すべきものである。
＜証拠方法＞
甲第１号証：韓国公開特許公報１０−２０１１−０１１８９３９号及びその日本語訳文
甲第２号証：特開２００７−３０８７９４号公報
甲第３号証：特開２００７−１１５９７３号公報
甲第４号証：プラズマ溶射の最近の展開、武田紘一、電気学会論文誌Ａ（基礎・材料・共通部門誌）_Vol. 114-A, No.9, September, 1994 p572-578
甲第５号証：国際公開第２０１５／１７１８０１号及びその日本語訳文である対応日本語公報・特表２０１７−５１５００１号公報
甲第６号証：特開２０１５−２２７５１２号公報
甲第７号証：特開２０１６−６５３０２号公報
甲第８号証：特開２０１６−８９２４１号公報
甲第９号証：国際公開第２０１５／０１９６７３号
甲第１０号証：特開２０１５−１１０８４４号公報
甲第１１号証：特開２００４−１９７１８１号公報
甲第１２号証：特開２０１６−２１１０７０号公報（特願２０１６−４３９３９号）
甲第１３号証：特開２０１７−７８２０５号公報（特願２０１５−２０６６５６号）
甲第１４号証：「溶射技術に関する二三の研究」蓮井淳、フジコー技報−tsukuru_No.8(2000.10.1)p10-18
甲第１５号証：「光学顕微鏡の画像処理による等方性黒鉛材料の気孔構造の解析」、押田京一ら、炭素材料学会誌「炭素」1996, No.173,p142-147
甲第１６号証：平成２６年度戦略的基盤技術高度化支援事業「燃料電池電解質膜への適用のための微粒子溶射による緻密セラミックス膜製造技術の開発」研究開発成果等報告書（平成２７年３月）、委託者　近畿経済産業局、委託先　公益財団法人　新産業創造研究機構
甲第１７号証：山崎泰広ら「溶射被膜の微視組織観察のための試料準備法の検討」、日本機械学会論文集　Ａ編、７９巻７９９号（２０１３−３）、ｐ１４６−１５０
２　平成３１年　３月　７日付け取消理由通知における取消理由の概要
　本件特許の請求項１〜７に係る特許に対して、当審が平成３１年　３月　７日付けで特許権者に通知した取消理由の要旨は、次のとおりである。
　
（１）取消理由１（サポート要件）
　本件請求項１〜７に係る発明は、サスペンションプラズマ溶射以外の溶射手段によって溶射部材を提供することも含むものであるから、サスペンションプラズマ溶射で希土類酸フッ化物溶射膜を安定して成膜できるサスペンションプラズマ溶射用スラリーを用いたサスペンションプラズマ溶射により、希土類酸フッ化物の溶射部材を提供するという、本件発明が解決しようとする課題について、必ずしも解決できるとはいえず、したがって、本件請求項１〜７に係る発明は、発明の詳細な説明に記載したものではない。
　よって、請求項１〜７に係る特許は、特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消すべきものである。
（２）取消理由２（明確性要件；いわゆる「プロダクトバイプロセスクレーム」の点を除き、申立理由７と同旨）
　本件請求項１〜７に係る発明の「主相」、本件請求項５〜７に係る発明の「気孔率」、本件請求項６〜７に係る発明の「最大ピーク」、及び本件請求項６、７に係る発明の「希土類酸フッ化物」は明確でない。
　したがって、請求項１〜７に係る特許は、特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消すべきものである。
（３）取消理由３（拡大先願；申立理由４、５と同旨）
　請求項１、２、４〜７に係る発明は、本件特許出願の日前の特許出願であって、その出願後に出願公開がされた特開２０１６−２１１０７０号公報（特願２０１６−４３９３９号）（甲第１２号証）、特開２０１７−７８２０５号公報（特願２０１５−２０６６５６号）（甲第１３号証）に係る出願の願書に最初に添付された明細書、特許請求の範囲又は図面に記載された発明と同一であり、しかも、この出願の発明者がその出願前の特許出願に係る上記の発明をした者と同一ではなく、またこの出願の時において、その出願人が上記特許出願の出願人と同一でもないから、同発明に係る特許は、特許法第２９条の２の規定に違反してなされたものであり、取り消すべきものである。
３　令和　１年１１月２５日付け取消理由通知（決定の予告）における取消理由
　当審が令和　１年１１月２５日付けで特許権者に通知した取消理由（決定の予告）の要旨は、次のとおりである。
（１）予告取消理由１（サポート要件；取消理由１と同旨）
　本件請求項１〜４、７、８に係る発明は、溶射膜の形成方法を特定していないため、サスペンションプラズマ溶射以外の方法によって溶射膜が形成された態様も含むものである。ここで、溶射膜の形成方法が異なれば、それによって得られる溶射膜の構造も異なるものとなり、その耐食性も自ずから異なることが、本件出願時の技術常識であることを考慮すると、本件発明１〜４、７、８は、発明の詳細な説明に記載された「発明の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲」を超えているものというほかなく、本件発明１〜４、７、８は、発明の詳細な説明に記載したものではない。
　したがって、請求項１〜４、７、８に係る特許は、特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消すべきものである。
（２）予告取消理由２（明確性要件）
　本件請求項１、２、４、７の「気孔率」は、測定条件が特定されているとはいえないために、その意味するところが明確でなく、本件請求項１、２、４、７に係る発明は、明確でない。
　また、本件請求項３、４、７、８の「上記希土類酸フッ化物」が、「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物」を指すのか、それとも「希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物である」の内の「希土類酸フッ化物」を指すのかが、不明である。
　したがって、請求項１〜４、７、８に係る特許は、特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第３６条第６項２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消すべきものである。
（３）予告取消理由４（サポート要件）
　本件請求項１〜４、７、８に係る発明に含まれる、結晶相以外に任意のアモルファス相を主な構成要素として含む溶射膜に係る溶射部材については、結晶相を主な構成要素として含む溶射膜に比べて、耐食性に劣るものとなることが推定され、そのような「結晶相以外に任意のアモルファス相を主な構成要素として含む溶射膜」に係る溶射部材は、「酸化イットリウム溶射膜やフッ化イットリウム溶射膜と比べて、プロセスシフトや、パーティクルの発生が少ない希土類酸フッ化物溶射膜を得るため、サスペンションプラズマ溶射で希土類酸フッ化物溶射膜を安定して成膜できるサスペンションプラズマ溶射用スラリーを用いたサスペンションプラズマ溶射により好適に製造される溶射部材を提供する」との本件発明が解決しようとする課題を解決し得ないのではないかとの合理的疑いが生ずるといえる。
　したがって、本件請求項１〜４、７、８に係る発明は、発明の詳細な説明に記載された「発明の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲」を超えているものというほかなく、本件請求項１〜４、７、８に係る発明は、発明の詳細な説明に記載したものではない。
　よって、請求項１〜４、７、８に係る特許は、特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消すべきものである。
４　令和　２年　６月　８日付け取消理由通知（決定の予告）における取消理由
　当審が令和　２年　６月　８日付けで特許権者に通知した取消理由（決定の予告）の要旨は、次のとおりである。
（１）再予告取消理由４（サポート要件；予告取消理由４と同旨）
　本件請求項１〜４、７、８に係る発明に含まれる、結晶相以外に任意のアモルファス相を主な構成要素として含む溶射膜に係る溶射部材については、結晶相を主な構成要素として含む溶射膜に比べて、耐食性に劣るものとなることが推定され、そのような「結晶相以外に任意のアモルファス相を主な構成要素として含む溶射膜」に係る溶射部材は、「酸化イットリウム溶射膜やフッ化イットリウム溶射膜と比べて、プロセスシフトや、パーティクルの発生が少ない希土類酸フッ化物溶射膜を得るため、サスペンションプラズマ溶射で希土類酸フッ化物溶射膜を安定して成膜できるサスペンションプラズマ溶射用スラリーを用いたサスペンションプラズマ溶射により好適に製造される溶射部材を提供する」との本件発明が解決しようとする課題を解決し得ないのではないかとの合理的疑いが生ずるといえる。
　したがって、本件請求項１〜４、７、８に係る発明は、発明の詳細な説明に記載された「発明の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲」を超えているものというほかなく、本件請求項１〜４、７、８に係る発明は、発明の詳細な説明に記載したものとはいえない。
　よって、請求項１〜４、７、８に係る特許は、特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、特許法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。
（２）再予告取消理由５（サポート要件）
　本件請求項１〜４、７、８に係る発明には、スラリーが「平均粒径１５μｍ以上」の粒子を含むものを用いて溶射膜が形成された態様、すなわち、大気サスペンションプラズマ溶射によって溶射膜を形成しても、「パーティクル不良」が発生し、本件発明の課題を解決できるとはいえない態様が含まれる。
　したがって、本件請求項１〜４、７、８に係る発明は、発明の詳細な説明に記載された「発明の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲」を超えているものというほかなく、本件請求項１〜４、７、８に係る発明は、発明の詳細な説明に記載したものとはいえない。
　よって、請求項１〜４、７、８に係る特許は、特許請求の範囲の記載が不備のため、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、特許法第１１３条第４号に該当し、取り消すべきものである。
５　当審の判断
（１）取消理由について
　当審は、令和　１年　５月１０日提出の意見書、令和　２年　２月　４日の特許権者との面接審理、令和　２年　２月１４日提出の意見書、及び令和　２年　８月１２日提出の意見書における特許権者の主張を踏まえて検討した結果、上記２〜４の取消理由、予告取消理由、及び再予告取消理由はいずれも解消したと判断したところ、その理由は以下のとおりである。
ア　再予告取消理由４（サポート要件；予告取消理由４と同旨）、再予告取消理由５（サポート要件）、及び予告取消理由１（サポート要件；取消理由１と同旨）について
　以下、再予告取消理由４、再予告取消理由５、及び予告取消理由１について、まとめて検討する。
（ア）上記第３の２（３）に摘記した本件明細書の【０００８】の記載からすると、本件発明が解決しようとする課題は、「酸化イットリウム溶射膜やフッ化イットリウム溶射膜と比べて、プロセスシフトや、パーティクルの発生が少ない希土類酸フッ化物溶射膜を得るため、サスペンションプラズマ溶射で希土類酸フッ化物溶射膜を安定して成膜できるサスペンションプラズマ溶射用スラリーを用いたサスペンションプラズマ溶射により好適に製造される溶射部材を提供すること」にあるといえる。
（イ）そして、上記第３の２（４）〜（１６）の記載からすると、本件明細書の発明の詳細な説明には、上記（ア）の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲として、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜を備えるとともに、該溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である溶射膜とすることが記載されている。
（ウ）一方、上記第３の１のとおり、本件発明１〜４、７、８は、「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜を備え」るとの特定事項Ａ、及び「上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であ」るとの特定事項Ｂを備えたものであるところ、上記特定事項Ｂには、「各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であ」る結晶相以外に、任意のアモルファス相を主な構成要素として含む溶射膜が含まれると一見解される。
（エ）ここで、申立人が令和　元年１１月　６日に提出した審尋に対する回答書に参考資料３として添付した「粉体および粉末冶金」第５２巻第１１号（２００５年１１月）には、以下の記載がある。
ａ　「現在，プラズマに曝される装置部材には酸化物セラミックス，特にアルミナ（Al2O3）が用いられているが，優れた耐プラズマ性を持つイットリア（Y2O3）の利用が検討されている．イットリアはアルミナよりも熱的に安定であり，アルミナよりも優れた耐フッ素プラズマ性を示す．」（第８４５頁左欄第１１〜１５行）
ｂ　「新たなコーティング法としては，電子ビーム物理蒸着（ＥＢＰＶＤ）や化学気相析出（ＣＶＤ）などが検討されている．ＥＢＰＶＤによるイットリアコーティングは非晶質で，熱処理による結晶化が必要なことや，ＣＶＤでは，結晶質のイットリアが得られるものの，成膜速度が小さい（数μｍ／ｈ）などの問題がある．」（第８４５頁右欄第４〜９行）
　
ｃ　「いずれの膜の回折線もピーク幅は狭く，本研究で得られたイットリア膜は結晶性が高く，ＡＰＳやＥＢＰＶＤによって得られる低結晶性のイットリア膜に比して，優れた耐プラズマ性を示すことが期待される．」（第８４７頁右欄第９〜１３行）
　
（オ）また、甲第１１号証には、以下の記載がある。
ａ　「【００５０】
【発明の効果】
本発明によれば、腐食性ハロゲン種が存在する雰囲気下に曝される部材に耐食性を付与する目的でその表面をＩＩＩＡ族のフッ化物を含有する皮膜において、その結晶相の状態を制御することにより腐食による色変化を抑制させることができるもので、このようにＩＩＩＡ族元素フッ化物含有皮膜で結晶相を含むことにより、耐食性を向上させ、更にその結晶相が斜方晶であり、実質単一相にすることにより、皮膜の色変化を抑えることも可能である。」
ｂ　「【００７１】
【表１】
」
　
ｃ　「【００７２】
この結果より、結晶相を有する皮膜は、非晶質膜と比較して優れた耐食性を有していることを見出した。また、実施例１〜３の結果からも、皮膜が２００℃以上の温度で保持されることにより、その結晶相が実質的に斜方晶が主成分になることが明らかになった。」
　
（カ）さらに、申立人が、令和　２年　３月２６日提出の意見書に添付した参考資料５、６には、以下の記載がある。
ａ　参考資料５（Journal of the Vacuum Society Japan, Vol.52, No.12, 2009, p.631-636）
「Ｆｉｇ．４は溶射粒子が経験する現象の温度履歴をプラズマ溶射を年頭に概念的に示したものである．粉末粒子は高速・高温のプラズマジェットに投入されると数ｍｓの間に溶融され融点以上の温度に加熱される．基材へと飛行する間に周囲のガス温度が大気の影響で低下するために，粒子の温度も低下するが基材到着時には融点よりも高く，基材に衝突した瞬間に粒子は扁平して数ミクロンの厚さとなりつつ基材への熱伝導によって急冷される．この際の冷却速度が種々の計算や実測によって通常は１０６Ｋ／ｓ以上であることが知られている．従っていわゆる急冷凝固が溶射粒子毎に起きている．この為に過飽和固溶体，アモルファス，準安定相などの非平衡組織が現れやすい．また，熱の流れが基材に向かって垂直方向なので基材垂直方向へ柱状晶組織が発達する場合が多い．」（第６３３頁左欄第１４〜２６行）
ｂ　参考資料６（日本金属学会誌、第６９巻、第１号（2005）、p.23-30）
「先述のとおり，ＡＰＳ皮膜はas-sprayedでは非晶質Y-Al-O固溶体となる（Fig.3）．これは溶射プロセス中の融液からの急冷凝固により非平衡相が得られたものである・・・」（第２５頁右欄下から２２〜２０行）
（キ）上記（エ）ａ〜ｃ、及び上記（オ）ａ〜ｃの記載を総合すると、耐プラズマ性（耐食性）が要求されるセラミックス等の材料からなる皮膜においては、一般に、非晶質のものよりも結晶性の高いものの方が耐プラズマ性（耐食性）に優れるものであるといえる。
　
（ク）そうであるとすれば、上記（ウ）で検討したように、本件発明１〜４、７、８には、結晶相以外に、任意のアモルファス相を主な構成要素として含む溶射膜が含まれると一見解されるから、そのような溶射膜については、結晶相を主な構成要素として含む溶射膜に比べて、耐食性に劣るものとなることが推定され、そのような「結晶相以外に任意のアモルファス相を主な構成要素として含む溶射膜」に係る溶射部材は、「酸化イットリウム溶射膜やフッ化イットリウム溶射膜と比べて、プロセスシフトや、パーティクルの発生が少ない希土類酸フッ化物溶射膜を得るため、サスペンションプラズマ溶射で希土類酸フッ化物溶射膜を安定して成膜できるサスペンションプラズマ溶射用スラリーを用いたサスペンションプラズマ溶射により好適に製造される溶射部材を提供する」との、上記（ア）のとおりの、本件発明が解決しようとする課題を解決し得ないのではないかとの疑いが生ずるといえる。
（ケ）この点につき、特許権者は、令和　２年　２月１４日提出の意見書において、以下のとおり主張している。
ａ　プラズマ溶射法では、「瞬時に冷却（急冷）して固化させる」、「固化した後に熱を与えない」という、溶融状態（液状）から固体化する際にアモルファスを生じさせる条件を満たす条件にならず、大気サスペンションプラズマ溶射のようなプラズマ溶射法で形成された溶射膜は、本質的に結晶性の物質で形成された膜となること（第９頁第１４〜１８行参照）。
ｂ　本件発明で得られた溶射膜は、上記意見書に添付した実験成績証明書（乙第３号証）に示されるとおり、ＸＲＤでは当業者であれば、結晶相を主な構成要素として含む（アモルファスは含まれていないか、含まれていても少量である）材料であると認識できるプロファイルを示していること(第１０頁第９〜１２行参照)。
ｃ　上記ａ、ｂのとおりであるから、大気サスペンションプラズマ溶射により得られる溶射膜は、原理的にアモルファス相が主な構成要素となることはなく、また、実験結果からも、アモルファス相が主な構成要素とならないことが明らかであること（第１１頁第１９〜２１行）。
（コ）また、特許権者は、令和　２年　８月１２日提出の意見書において、上記（ケ）の主張に加えて、以下のとおり主張している。
ａ　参考資料５のＦｉｇ．４の記載は、一滴の溶射粒子が、十分に冷却され、かつ溶射粒子からの熱が十分に放冷できる状態の基材に衝突した時点までの温度履歴を示すものであり、溶射膜を形成する際は、溶射粒子の液滴から基材や膜への熱の移動が連続し、溶射中、基材や膜の高温状態が維持されているので、溶射の初期の段階の液滴では、アモルファスになる条件になる場合があり得るとしても、その後のほとんどの液滴では、液滴が衝突する際、アモルファスを形成するような急冷状態とはならず、更に、溶射の初期の段階でアモルファスとなった部分も、後から積重した液滴からの熱を受けて結晶化するのであるから、参考資料５は、単に、急冷条件下での一滴の溶射粒子の温度履歴と、それによって得られる固体の状態を示しているにすぎず、プラズマ溶射により成膜された溶射「膜」がアモルファスリッチであることを示すものではないこと（第７頁第１０〜２０行）。
ｂ　参考資料６に記載されているＹＡＧは、アルミニウム（Ａｌ）を含む化合物であり、結晶化が大きく進行する温度は、１２１８Ｋ（９４５℃）と、希土類酸フッ化物と比べてかなり高い温度であるから、この結果をもって、本件発明の希土類酸フッ化物を主相として含む溶射膜と直ちに比較することはできず、本件発明の溶射膜に含まれる希土類酸フッ化物などの、アルミニウム非含有希土類化合物は、ＹＡＧとは、相平衡が全く異なり、結晶化が進行する温度はＹＡＧに比べて格段に低く、as-sprayedでもアモルファスリッチとはならないこと（第７頁下から２行〜第８頁第８行）。
ｃ　本件発明で得られた溶射膜は、上記意見書に添付した実験成績証明書（乙第９号証）に示される、基材に直接溶射膜を形成した場合も、令和　２年　２月１４日提出の意見書に添付した実験成績証明書（乙第３号証）に示される、基材に下地膜を形成して溶射膜を形成した場合と同等に、ＸＲＤでは、当業者であれば、結晶相を主な構成要素として含む（アモルファスは含まれていないか、含まれていても少量である）材料であると認識できるプロファイルを示していること（第８頁第１８〜２３行）。
ｄ　上記のとおり、大気サスペンションプラズマ溶射により得られる溶射膜は、原理的にアモルファス相が主な構成要素となることはなく、また、実験結果からも、基材に直接溶射膜を形成しいた場合も、基材に下地膜を形成して溶射膜を形成した場合も同様に、アモルファス相が主な構成要素とならないことは明らかであること（第１０頁第４〜７行）。
（サ）そこで、上記（ケ）、（コ）の特許権者の主張ついて検討する。
ａ　特許権者が令和　２年　２月１４日提出の意見書に添付した乙第３号証の実験成績証明書には、上記第３の２（７）に摘記した本件明細書の【００３６】〜【００３７】に記載された実施例２、４と同様の方法で希土類フッ化物粒子及びスラリーを製造した実験例１、２について、□Ａ６０６１アルミニウム合金基材の表面をアセトン脱脂し、該基材の片面をコランダムの研削材を用いて粗面化処理し、その後、平均粒径２０μｍ（Ｄ５０）の酸化イットリウム粉末を、大気圧プラズマ溶射装置を使用し、アルゴンガス、水素ガスをプラズマガスとして使用して、出力４０ｋＷ、溶射距離１００ｍｍにて３０μｍ／Ｐａｓｓで溶射し、膜厚１５０μｍの酸化イットリウム溶射皮膜を下層として成膜し、次に、上記実験例１、２のスラリーを用いて、上記酸化イットリウムの下地膜上に、上記第３の２（１１）に摘記した【表３】の実施例２、４の製造条件と類似の条件で、大気サスペンションプラズマ溶射により、膜厚がそれぞれ７０μｍ、９５μｍの溶射膜を形成したことが記載されており、また、上記の方法により得られた溶射膜を削りとってＸ線回折法により分析した結果について、以下の［表Ｃ］、［図Ａ］（実験例１）、及び［図Ｂ］（実験例２）が記載されている。
「［表Ｃ］
」
「［図Ａ］
」
「［図Ｂ］
」
ｂ　また、特許権者が令和　２年　８月１２日提出の意見書に添付した乙第９号証の実験成績証明書には、上記第３の２（７）に摘記した本件明細書の【００３６】〜【００３７】に記載された実施例２と同様の方法で希土類フッ化物粒子及びスラリーを製造した実験例３について、Ａ６０６１アルミニウム合金基材の表面をアセトン脱脂し、該基材の片面をコランダムの研削材を用いて粗面化処理し、その後、上記実験例３のスラリーを用いて、基材の上に直接、上記第３の２（１１）に摘記した【表３】の実施例２の製造条件と類似の条件で、大気サスペンションプラズマ溶射により、膜厚が７０μｍの溶射膜を形成したことが記載されており、また、上記の方法により得られた溶射膜を削りとってＸ線回折法により分析した結果について、以下の［表Ｆ］、［図Ｃ］（実験例３）が記載されている。
「［表Ｆ］
」
「［図Ｃ］
」
ｃ　ここで、上記ａに摘記した［図Ａ］、［図Ｂ］、及び「図Ｃ」に示されたＸＲＤプロファイルからすると、大気サスペンションプラズマ溶射によって形成された溶射膜である実験例１〜３は、基材上の酸化イットリウム溶射皮膜からなる下地膜上に形成されたものか、基材上に直接形成されたものかに依らず、少なくともアモルファス相を主な構成要素とするものではないことが見て取れる。
ｄ　そして、この結果は、プラズマ溶射法では、「瞬時に冷却（急冷）して固化させる」、「固化した後に熱を与えない」という、溶融状態（液状）から固体化する際にアモルファスを生じさせる条件を満たす条件にならず、大気サスペンションプラズマ溶射のようなプラズマ溶射法で形成された溶射膜は、本質的に結晶性の物質で形成された膜となるとの上記（ケ）ａの説明とも符合するものである。
ｅ　したがって、上記（ケ）、（コ）の特許権者の主張は、十分首肯できるものといえる。
（シ）そうすると、上記（ウ）のとおり、本件発明１〜４、７、８には、結晶相以外に、任意のアモルファス相を主な構成要素として含む溶射膜が含まれると一見解されるとしても、実際には、本件発明１〜４、７、８に係る大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜は、少なくともアモルファス相を主な構成要素とするものではないといえるから、上記（ア）のとおりの、本件発明が解決しようとする課題を解決し得ないのではないかとの疑いが生ずる余地はないというべきである。
（ス）また、本件発明１〜４、７、８は、「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜を備え」るとの特定事項Ａを備えたものであるから、サスペンションプラズマ溶射以外の方法によって溶射膜が形成された態様や、スラリーが「平均粒径１５μｍ以上」の粒子を含むものを用いて溶射膜が形成された態様、すなわち、大気サスペンションプラズマ溶射によって溶射膜を形成しても、「パーティクル不良」が発生する態様のように、本件発明の課題を解決できるとはいえない態様は含まれないといえる。
（セ）したがって、上記（ウ）のとおり、本件発明１〜４、７、８は、「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜を備え」るとの特定事項Ａ、及び「上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であ」るとの特定事項Ｂを全て備えているから、上記（イ）、（シ）、（ス）の検討結果によれば、発明の詳細な説明において、「発明の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲」を超えているとはいえない。
（ソ）小括
　よって、本件特許の願書に添付した特許請求の範囲の記載は、本件発明１〜４、７、８について、特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載したものといえるから、同発明に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものとはいえない。
イ　予告取消理由２（明確性要件）、取消理由２（明確性要件）について
　以下、予告取消理由２、取消理由２について、まとめて検討する。
（ア）予告取消理由２について
　本件訂正により、訂正前の請求項１に記載されていた「気孔率」の記載は削除され、また、本件発明３、４、７、８における「上記希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物」の内の「上記希土類酸フッ化物」が、「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物」の「希土類酸フッ化物」であり、同じく「上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相」の「上記希土類酸フッ化物」が、「上記希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物」の内の「希土類酸フッ化物」であって、かつ「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物」の「希土類酸フッ化物」であることが明確になったといえる。
　したがって、本件訂正により、予告取消理由２は解消した。
（イ）取消理由２について
　上記（ア）のとおり、本件訂正により、訂正前の請求項１に記載されていた「気孔率」の記載は削除され、また、本件発明３、４、７、８における「上記希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物」の内の「上記希土類酸フッ化物」が、「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物」の「希土類酸フッ化物」であり、同じく「上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相」の「上記希土類酸フッ化物」が、「上記希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物」の内の「希土類酸フッ化物」であって、かつ「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物」の「希土類酸フッ化物」であることが明確になったといえる。
　また、本件訂正後の請求項１、３、８には、「上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である」と記載されていることから、本件発明１〜４、７、８において、主相がＸ線回折を用いた最大ピークの強度の和の比率（百分率）による定義によって特定されることは明確になったといえる。
　したがって、本件訂正により、取消理由２は解消した。
（ウ）小括
　以上のとおり、本件特許の願書に添付した特許請求の範囲の記載は、本件発明１〜４、７、８について、特許を受けようとする発明が明確であるといえるから、同発明に係る特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものとはいえない。
ウ　取消理由３（拡大先願；申立理由４、５と同旨）について
（ア）甲第１２号証について
ａ　甲第１２号証の記載事項
　本件特許についての出願の日前の特許出願であって、その出願後に出願公開がされた甲第１２号証に係る出願の願書に最初に添付された明細書、特許請求の範囲又は図面には、以下の記載がある。
（ａ）「【０００３】
　そして半導体デバイス等の製造分野においては、一般に、フッ素，塩素，臭素等のハロゲン系ガスのプラズマを用いたドライエッチングにより半導体基板の表面に微細加工を施すことが行われている。また、ドライエッチング後は、半導体基板を取り出したチャンバー（真空容器）の内部を、酸素ガスプラズマを用いてクリーニングしている。このとき、チャンバー内においては、反応性の高い酸素ガスプラズマやハロゲンガスプラズマに晒される部材が腐食される可能性がある。そして当該部材から腐食（エロージョン）部分が粒子状に脱落すると、かかる粒子は半導体基板に付着して回路に欠陥をもたらす異物（以下、当該異物をパーティクルという）となり得る。
【０００４】
　したがって、従来より、半導体デバイス製造装置においては、パーティクルの発生を低減させる目的で、酸素ガスやハロゲンガス等のプラズマに晒される部材に、耐プラズマエロージョン性を備えるセラミックの溶射皮膜を設けることが行われている。例えば、特許文献１には、少なくとも一部にイットリウムのオキシフッ化物を含む顆粒を溶射用材料として用いることで、プラズマに対する耐食性の高い溶射皮膜を形成できることが開示されている。
・・・
【０００６】
　しかしながら、半導体デバイスの集積度の向上に伴い、パーティクルによる汚染に対してはより精密な管理が要求されてきている。そして、半導体デバイス製造装置に設けられるセラミックの溶射皮膜についても、更なる耐プラズマエロージョン性の向上が求められている。
　このような状況に鑑み、本発明は、耐プラズマエロージョン性がさらに向上された溶射皮膜を形成し得る溶射用材料を提供することを目的とする。また、この溶射用材料を用いて形成される溶射皮膜および溶射皮膜付部材を提供することを他の目的とする。」
（ｂ）「【００４４】
［実施形態１］
　Ｎｏ．１の溶射用材料として、半導体デバイス製造装置内の部材の保護皮膜として一般に用いられている酸化イットリウムの粉末を用意した。また、粉末状のイットリウム含有化合物およびフッ素含有化合物を適宜混合して焼成することで、Ｎｏ．２〜７の粉末状の溶射用材料を得た。・・・」
（ｃ）「【００４６】
　表１中の「溶射材料のＸＲＤ検出相」の欄は、各溶射用材料について粉末Ｘ線回折分析をした結果、検出された結晶相を示している。同欄中、“Ｙ２Ｏ３”は酸化イットリウムからなる相が、“ＹＦ３”はフッ化イットリウムからなる相が、“Ｙ５Ｏ４Ｆ７”は化学組成がＹ５Ｏ４Ｆ７で表されるイットリウムオキシフッ化物からなる相が、“ＹＯＦ”は化学組成がＹＯＦ（Ｙ１Ｏ１Ｆ１）で表されるイットリウムオキシフッ化物からなる相が検出されたことを示している。なお、かかる分析には、Ｘ線回折分析装置（ＲＩＧＡＫＵ社製，Ｕｌｔｉｍａ ＩＶ）を用い、Ｘ線源としてＣｕＫα線（電圧２０ｋＶ、電流１０ｍＡ）を用い、走査範囲を２θ＝１０°〜７０°、スキャンスピード１０°／ｍｉｎ、サンプリング幅０．０１°として測定を行った。なお、発散スリットは１°、発散縦制限スリットは１０ｍｍ、散乱スリットは１／６°、受光スリットは０．１５ｍｍ、オフセット角度は０°に調整した。
【００４７】
　表１中の「Ｘ線回折メインピーク相対強度」の欄は、各溶射用材料について上記粉末Ｘ線回折分析の結果得られた回折パターンにおいて、検出された各結晶相のメインピークの強度を、最も高いメインピーク強度を１００とした相対値として示した結果である。なお、参考までに、各結晶相のメインピークは、Ｙ２Ｏ３について２９．１５７°に，ＹＦ３について２７．８８１°に，ＹＯＦについて２８．０６４°に，Ｙ５Ｏ４Ｆ７について２８．１１４°に検出される。」
（ｄ）「【００５１】
［実施形態２］
　上記実施形態１で用意したＮｏ．１〜７の溶射用材料に加え、Ｎｏ．８〜１１の溶射用材料として、４通りの組成のイットリウムオキシフッ化物からなる粒子を新たに用意した。・・・」
（ｅ）「【００５２】
　これらの溶射用材料をプラズマ溶射法により溶射することで、Ｎｏ．１〜１１の溶射皮膜を備える溶射皮膜付部材を作製した。溶射条件は、以下の通りとした。
　すなわち、まず、被溶射材である基材としては、アルミニウム合金（Ａｌ６０６１）からなる板材（７０ｍｍ×５０ｍｍ×２．３ｍｍ）を用意し、褐色アルミナ研削材（Ａ＃４０）によるブラスト処理を施して用いた。プラズマ溶射には、市販のプラズマ溶射装置（Ｐｒａｘａｉｒ Ｓｕｒｆａｃｅ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社製，ＳＧ−１００）を用いて行った。プラズマ発生条件は、プラズマ作動ガスとしてアルゴンガス５０ｐｓｉ（０．３４ＭＰａ）とヘリウムガス５０ｐｓｉ（０．３４ＭＰａ）とを用い、電圧３７．０Ｖ，電流９００Ａの条件でプラズマを発生させた。なお、溶射装置への溶射用材料の供給には、粉末供給機（Ｐｒａｘａｉｒ Ｓｕｒｆａｃｅ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社製，Ｍｏｄｅｌ１２６４型）を用い、溶射用材料を溶射装置に２０ｇ／ｍｉｎの速度で供給し、厚さ２００μｍの溶射皮膜を形成した。なお、溶射ガンの移動速度は２４ｍ／ｍｉｎ、溶射距離は９０ｍｍとした。
【００５３】
　得られた溶射皮膜の物性を調べ、下記の表２に示した。なお、溶射皮膜をハロゲン系プラズマに晒したときのパーティクルの発生数は、以下の異なる３とおりの手法で調べ、それらの結果を表２に示した。また、表２に示されたデータの項目欄のうち、表１と共通のものは、表１と同じ内容を溶射皮膜について調べた結果を示している。」
（ｆ）「【００５４】
【表２】
」
（ｇ）「【００５５】
　なお、表２中の「溶射材料の結晶相」の欄は、実施形態１で算出した各結晶相の割合およびＸＲＤ分析結果をもとに、各溶射用材料を構成する結晶相とその凡その割合について示している。
　表２中の「溶射皮膜のＸＲＤ検出相」の欄は、各溶射皮膜についてＸ線回折分析をした結果、検出された結晶相を示している。表２中、“Ｙ６Ｏ５Ｆ８”は化学組成がＹ６Ｏ５Ｆ８で表されるイットリウムオキシフッ化物からなる相を、“Ｙ７Ｏ６Ｆ９”は化学組成がＹ７Ｏ６Ｆ９で表されるイットリウムオキシフッ化物からなる相を示し、その他は表１と共通である。なお、参考までに、Ｙ６Ｏ５Ｆ８のメインピークは２８．１３９°に、Ｙ７Ｏ６Ｆ９は２８．１３７°に検出される。」
（ｈ）「
」
ｂ　甲第１２号証に記載された発明
（ａ）上記ａ（ａ）、（ｂ）、（ｄ）、（ｅ）によれば、甲第１２号証には、「被溶射材である基材」に「プラズマ溶射法により」、「厚さ２００μｍの溶射皮膜を形成した」、「溶射皮膜付部材」が記載されている。
（ｂ）また、上記ａ（ｆ）の表２の特にＮｏ．２〜４、１１には、以下の４つの溶射皮膜について、「溶射皮膜のＸＲＤ検出相」及びその「Ｘ線回折ピーク相対強度」がそれぞれ記載されている。ここで、上記ａ（ｇ）の「表２中・・・その他は表１と共通である」との記載から、溶射皮膜についても、上記ａ（ｃ）に記載される溶射用材料のＸ線回折と同様の測定及び評価が行われたものであり、溶射皮膜の「Ｘ線回折ピーク相対強度」は、「粉末Ｘ線回折分析の結果得られた回折パターンにおいて、検出された各結晶相のメインピークの強度を、最も高いメインピーク強度を１００とした相対値として示した結果」であるといえる。また、上記ａ（ｈ）には「強度（counts）」との記載があり、当該ピークはピーク高さにより評価されたものといえる。
　Ｎｏ．２　　Ｙ５Ｏ４Ｆ７：１００、ＹＦ３：３８
　Ｎｏ．３　　Ｙ５Ｏ４Ｆ７：１００、ＹＦ３：２７
　Ｎｏ．４　　Ｙ６Ｏ５Ｆ８：１００、ＹＯＦ：１２、ＹＦ３：７
　Ｎｏ．１１　Ｙ５Ｏ４Ｆ７：１００、ＹＯＦ：６７
（ｃ）そうすると、甲第１２号証には、以下の発明（以下、「先願発明１−１〜１−４」という。）が記載されていると認められる。
先願発明１−１
「被溶射材である基材と、プラズマ溶射法により形成された、Ｙ５Ｏ４Ｆ７の結晶相を含む溶射皮膜とを備える溶射皮膜付部材であって、前記溶射皮膜の各結晶相のメインピークのＸ線回折ピーク相対強度として、Ｙ５Ｏ４Ｆ７が１００、ＹＦ３が３８であり、前記溶射皮膜の厚さが２００μｍである、溶射皮膜付部材。」
先願発明１−２
「被溶射材である基材と、プラズマ溶射法により形成された、Ｙ５Ｏ４Ｆ７の結晶相を含む溶射皮膜とを備える溶射皮膜付部材であって、前記溶射皮膜の各結晶相のメインピークのＸ線回折ピーク相対強度として、Ｙ５Ｏ４Ｆ７が１００、ＹＦ３が２７であり、前記溶射皮膜の厚さが２００μｍである、溶射皮膜付部材。」
先願発明１−３
「被溶射材である基材と、プラズマ溶射法により形成された、Ｙ６Ｏ５Ｆ８の結晶相を含む溶射皮膜とを備える溶射皮膜付部材であって、前記溶射皮膜の各結晶相のメインピークのＸ線回折ピーク相対強度として、Ｙ６Ｏ５Ｆ８が１００、ＹＯＦが１２、ＹＦ３が７であり、前記溶射皮膜の厚さが２００μｍである、溶射皮膜付部材。」
先願発明１−４
「被溶射材である基材と、プラズマ溶射法により形成された、Ｙ５Ｏ４Ｆ７の結晶相を含む溶射皮膜とを備える溶射皮膜付部材であって、前記溶射皮膜の各結晶相のメインピークのＸ線回折ピーク相対強度として、Ｙ５Ｏ４Ｆ７が１００、ＹＯＦが６７であり、前記溶射皮膜の厚さが２００μｍである、溶射皮膜付部材。」
ｃ　対比・判断
（ａ）本件発明１について
本件発明１と、先願発明１−１〜１−４とをそれぞれ対比する。
（ａ１）先願発明１−１〜１−４の「被溶射部材である基材」は、本件発明１の「溶射膜が形成される基材」に相当する。
（ａ２）先願発明１−１、１−２、１−４の「Ｙ５Ｏ４Ｆ７の結晶相を含む溶射皮膜」、先願発明１−３の「Ｙ６Ｏ５Ｆ８の結晶相を含む溶射皮膜」は、それぞれ本件発明１の「Ｒｅ5Ｏ4Ｆ7、Ｒｅ6Ｏ5Ｆ8及びＲｅ7Ｏ6Ｆ9（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を・・・含む溶射膜」に包含される。
（ａ３）先願発明１−１〜１−３の「ＹＦ３」は、本件発明１の「希土類フッ化物」に相当する。
（ａ４）先願発明１−１〜１−４の「溶射皮膜付部材」は、本件発明１の「溶射部材」に相当する。
（ａ５）先願発明１−１〜１−４の「溶射皮膜の各結晶相のメインピークのＸ線回折ピーク相対強度」は、本件発明１の「溶射膜のＸ線回折」における「溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度」に相当し、先願発明１−１、１−２、１−４の「Ｙ５Ｏ４Ｆ７」及び先願発明１−３の「Ｙ６Ｏ５Ｆ８」の「メインピークのＸ線回折ピーク相対強度」は、本件発明１の「前記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度」に相当する。
　そして、先願発明１−１〜１−４の「溶射皮膜の各結晶相のメインピークのＸ線回折ピーク相対強度」の和に対する「Ｙ５Ｏ４Ｆ７又はＹ６Ｏ５Ｆ８のメインピークのＸ線回折ピーク相対強度」の和について百分率で算出した下記の値は、本件発明１の「溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対」する「前記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和」に対してそれぞれの値で一致し、先願発明１−１、１−２、１−４の「Ｙ５Ｏ４Ｆ７」及び先願発明１−３の「Ｙ６Ｏ５Ｆ８」の「結晶相」は、それぞれ、本件発明１における「主相」であるといえる。
　先願発明１−１：７２．５％（＝｛１００／（１００＋３８）｝＊１００）
　先願発明１−２：７８．７％（＝｛１００／（１００＋２７）｝＊１００）
先願発明１−３：８４．０％（＝｛１００／（１００＋１２＋７）｝＊１００）
　先願発明１−４：５９．９％（＝｛１００／（１００＋６７）｝＊１００）
（ａ６）そうすると、本件発明１と先願発明１−１〜１−４とは以下の点で一致する。
（一致点）
先願発明１−１〜１−３
「溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ5Ｏ4Ｆ7、Ｒｅ6Ｏ5Ｆ8及びＲｅ7Ｏ6Ｆ9（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含み、更に希土類フッ化物を含む溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である溶射部材。」
先願発明１−４
「溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ5Ｏ4Ｆ7、Ｒｅ6Ｏ5Ｆ8及びＲｅ7Ｏ6Ｆ9（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含む溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である溶射部材。」
（ａ７）一方で、本件発明１と先願発明１−１〜１−４は、次の相違点１で相違し、さらに本件発明１と先願発明１−４とは、次の相違点２でも相違する。
（相違点１）
　「溶射膜」について、本件発明１は、「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」ものであるのに対して、先願発明１−１〜１−４は、プラズマ溶射法により形成された点。
（相違点２）
　本件発明１の「溶射膜」は「希土類フッ化物」を含むものであるのに対して、先願発明１−４の溶射皮膜は、希土類フッ化物を含むものではない点。
（ａ８）そこで、上記相違点について検討する。
（相違点１、２について）
　上記相違点１、２を「課題解決のための具体化手段における微差」といえる根拠は見当たらない。
　したがって、上記相違点１、２は、実質的な相違点といえる。
（ａ９）よって、本件発明１と先願発明１−１〜１−３とは、上記相違点１で実質的に相違し、また、本件発明１と先願発明１−４とは、上記相違点１及び相違点２で実質的に相違しているから、両者が実質同一であるとはいえない。
（ｂ）本件発明２〜４、７、８について
　本件発明２、４、７に係る請求項２、４、７は、請求項１を直接又は間接的に引用するものであるから、本件発明２、４、７は、本件発明１の特定事項を全て含むものであって、これらの発明と先願発明１−１〜１−４とを対比すると、両者は少なくとも上記相違点１で相違する。
　また、本件発明３、８と先願発明１−１〜１−４とを対比すると、上記（ａ）で検討したのと同様に、両者は少なくとも上記相違点１で相違する。
　そして、上記相違点１については、上記（ａ）（ａ８）において検討したとおりであるから、実質的な相違点といえる。
　したがって、本件発明２〜４、７、８についても、先願発明１−１〜１−４と実質同一であるとはいえない。
ｄ　小括
　以上のとおり、本件発明１〜４、７、８は、本件特許出願の日前の特許出願であって、その出願後に出願公開がされた甲第１２号証に係る出願の願書に最初に添付された明細書、特許請求の範囲又は図面に記載された発明と同一であるとはいえないから、同発明に係る特許が、特許法第２９条の２の規定に違反してなされたものとはいえない。
（イ）甲第１３号証について
ａ　甲第１３号証の記載事項
　本件特許についての出願の日前の特許出願であって、その出願後に出願公開がされた甲第１３号証に係る出願の願書に最初に添付された明細書、特許請求の範囲又は図面には、以下の記載がある。
（ａ）「【０００２】
・・・酸化イットリウム溶射皮膜は、酸化イットリウムが高い耐プラズマエロージョン性（エッチング耐性、耐腐食性）を示すことから、半導体デバイス製造装置中の部材の保護皮膜として使用されている。このような溶射皮膜は、溶射粒子を粉末の形態のみならず、溶射粒子を含んだスラリーの形態で溶射することによっても形成することができる（例えば、特許文献２参照）。
【０００４】
・・・また、半導体デバイスの集積度の向上に伴い、パーティクル（異物）による汚染に対してはより精密な管理が要求されてきている。例えば、従来は問題にならなったより微細なパーティクルの抑制が求められ、溶射皮膜についても更なる耐プラズマエロージョン性が要求されている。
【０００５】
　そこで本発明の目的は、耐プラズマエロージョン性により優れた溶射皮膜を良好に形成することの可能な溶射用スラリーを提供することにある。また、本発明の別の目的は、その溶射用スラリーを用いた、耐プラズマエロージョン性により優れた溶射皮膜及びその溶射皮膜の形成方法を提供することにある。
・・・
【０００６】
・・・また、この溶射用スラリーを用いて形成される溶射皮膜の、ハロゲン系プラズマに対する耐エロージョン特性が高めることができるために好ましい。
【０００７】
　なお、ここに開示される技術において、ハロゲン系プラズマとは、典型的には、ハロゲン系ガス（ハロゲン化合物ガス）を含むプラズマ発生ガスを用いて発生されるプラズマである。例えば、具体的には、半導体基板の製造に際しドライエッチング工程などで用いられる・・・」
（ｂ）「【００１８】
　以上のここに開示される溶射用スラリーによると、イットリウムおよびハロゲン元素を含む化合物からなる溶射粒子を用いた場合であっても、スラリー中に含まれる溶射粒子の量（固形分濃度）を増大しつつ、スラリーの流動性を維持することができるため、溶射効率良く溶射を実施することができる。したがって、この溶射用スラリーの溶射物は、イットリウムおよびハロゲン元素を構成元素として含む溶射皮膜となり、膜質が均質でかつ緻密なものとして形成され得る。かかる溶射皮膜は、耐プラズマエロージョン性が高められているために特に好ましい。
【００１９】
　他の側面において、ここに開示される技術は、上記いずれかに記載の溶射用スラリーを溶射して溶射皮膜を形成する溶射皮膜の形成方法を提供する。これにより、耐プラズマエロージョン性に優れる均質でかつ緻密な溶射皮膜を得ることができる。」
（ｃ）「【００６９】
・・・
　スラリー中の溶射粒子の平均粒子径は、原料として用いる溶射粒子の平均粒子径と同様に、各種の粒度分布測定装置を用いて測定することができる。本明細書では、例えば、レーザ回折・散乱式粒子径分布測定装置（（株）堀場製作所製、ＬＡ−９５０）を用いて測定した、体積基準の粒度分布における積算５０％粒径（Ｄ５０）を採用している。また、平均粒子径の測定と同時に、溶射粒子の体積基準の粒度分布における小粒径側から３％目の粒子の粒子径である積算３％粒径（Ｄ３）と、小粒径側から９７％目の粒子の粒子径である積算９７％粒径（Ｄ９７）とを算出することで、粒子径のばらつき（二次粒子の形成の様子）を把握することができる。」
（ｄ）「【００８５】
　また、この溶射皮膜は、上記のとおり、供給性の良好な溶射用スラリーを用いて形成され得る。したがって、溶射粒子は溶射用スラリー中で好適な分散状態および流動状態を維持し、溶射装置に安定して供給されて、均質な溶射皮膜が形成される。また、溶射粒子は、フレームやジェットに弾かれることなく熱源の中心付近に効率よく供給されて、十分に軟化または溶融され得る。したがって、軟化または溶融された溶射粒子は、基材に対して、また互いの粒子間で、緻密かつ密着性良く付着する。これにより、均質性および付着性の良好な溶射皮膜が形成される。」
（ｅ）「【００８７】
　（実施例）
　溶射粒子を分散媒と混合し、必要に応じて分散剤、粘度調整剤又は凝集剤をさらに混合することにより、サンプル１〜３８の溶射用スラリーを調製した。」
（ｆ）「【００９３】
　次いで、サンプル１〜３８の溶射用スラリーについて物性を調べ、その結果を表２に示した。
　表２中の“スラリー化”欄には、溶射用スラリーの調製が可能であったかどうかを評価した結果を示す。同欄中の「○」は、分散媒中に所定量の溶射用粒子を混合し、汎用の回転翼式撹拌装置を用いて４００ｒｐｍで撹拌できたことを示し、「×」は４００ｒｐｍでの撹拌ができなかったことを示す。
【００９４】
　表２中の“ｐＨ”、“粘度”、“沈降速度”、“ゼータ電位”、“Ｄ３”、“Ｄ５０”、“Ｄ９７”欄には、溶射用スラリーまたはスラリー中の溶射粒子に係るそれぞれの物性の測定値を上述の手法で測定した結果を示す。・・・」
（ｇ）「【００９５】
【表２】
」
（ｈ）「【００９６】
　次いで、サンプル１〜３８の溶射用スラリーを用いて溶射を行い、溶射性と、溶射により形成された溶射皮膜の特性について調べ、その結果を表４に示した。
　表４中の“溶射用スラリー仕込み”欄には、表１の情報の一部を示した。
・・・
【００９８】
　表４中の“成膜性”欄のうち、“ＡＰＳ溶射”の欄には、下記の条件で各溶射用スラリーを大気圧プラズマ（ＡＰＳ）溶射したときに溶射皮膜を得ることができたか否かを評価した結果を示す。同欄中の“○（良好）”は、１パスあたりに形成される溶射皮膜の厚さが０．５μｍ以上であったことを表し、“×（不良）”は形成される溶射皮膜の厚さが０．５μｍ未満であったか、あるいは溶射用スラリーの供給ができなかったことを表し、“−”は未試験を表す。なお、１パスとは、溶射装置（溶射ガン）が、溶射装置または溶射対象（基材）の運行方向（走査方向）に沿って行う１回の溶射操作のことをいう。
【００９９】
＜ＡＰＳ溶射条件＞
 溶射装置： Northwest Mettech社製の“Axial III”
 スラリー供給機： Northwest Mettech社製の“Ｍ６５０”
 Ａｒガス流量： ８１Ｌ／ｍｉｎ
 窒素ガス流量： ８１Ｌ／ｍｉｎ
 水素ガス流量： １８Ｌ／ｍｉｎ
 プラズマ電力： ８８ｋＷ
 溶射距離： ５０ｍｍ
 溶射機移動速度： ２４０ｍ／ｍｉｎ
 溶射用スラリー供給量： ３Ｌ／ｈｏｕｒ」
（ｉ）「【０１００】
・・・
　表４中の“溶射皮膜のＸ線回折ピーク相対強度”欄には、各溶射用スラリーから形成された溶射皮膜についてＸ線回折（ＸＲＤ）分析した結果に基づき、検出された各結晶相のメインピークの強度が、検出された全ての結晶相のメインピーク強度の合計に占める割合（百分率）として算出されたものである。なお、ＨＶＯＦ溶射とＡＰＳ溶射との両方で溶射皮膜を形成できたサンプルについては、ＡＰＳ溶射にて形成した溶射皮膜について分析した結果を示した。“Ｙ２Ｏ３”欄は酸化イットリウムからなる相の、“ＹＦ３”欄はフッ化イットリウムからなる相の、“ＹＯＦ”欄は化学組成がＹＯＦ（Ｙ１Ｏ１Ｆ１）で表されるイットリウムオキシフッ化物からなる相の、“Ｙ７Ｏ８Ｆ９”欄は化学組成がＹ７Ｏ６Ｆ９で表されるイットリウムオキシフッ化物からなる相の、“Ｙ６Ｏ５Ｆ８”欄は化学組成がＹ６Ｏ５Ｆ８で表されるイットリウムオキシフッ化物からなる相の、“Ｙ５Ｏ４Ｆ７”欄は化学組成がＹ５Ｏ４Ｆ７で表されるイットリウムオキシフッ化物からなる相のメインピークの相対強度を示す。
・・・
【０１０２】
　ＸＲＤ分析には、Ｘ線回折分析装置（ＲＩＧＡＫＵ社製、Ｕｌｔｉｍａ ＩＶ）を用い、Ｘ線源としてＣｕＫα線（電圧２０ｋＶ、電流１０ｍＡ）を用い、走査範囲を２θ＝１０°〜７０°、スキャンスピード：１０°／ｍｉｎ、サンプリング幅：０．０１°、発散スリット：１°、発散縦制限スリット：１０ｍｍ、散乱スリット：１／６°、受光スリット：０．１５ｍｍ、オフセット角度：０°として測定を行った。
なお、参考までに、各結晶相のメインピークは、Ｙ２Ｏ３については２９．１５７°付近に，ＹＦ３については２７．８８１°付近に，ＹＯＦについては２８．０６４°付近に，Ｙ５Ｏ４Ｆ７については２８．１１４°付近に検出される。」
（ｊ）「【０１０４】
＜プラズマ暴露試験＞
　溶射皮膜のプラズマ暴露試験は、次のようにして行った。すなわち、まず、基材上に、上記の溶射条件で２０ｍｍ×２０ｍｍの溶射皮膜を形成し、溶射皮膜の表面を皮膜厚さが２ｍｍとなるまで鏡面研磨したのち、溶射皮膜の四隅をマスキングテープでマスキングすることで試験片を用意した。・・・」
（ｋ）「【０１０６】
【表４】
」
（ｌ）「【０１０７】
　表４に示すように、本願の規定に適合する溶射用スラリーの場合、成膜性の評価がいずれも良好であった。また、表４中には示していないが、本願の規定に適合する溶射用スラリーは溶射粒子として平均粒径が１０μｍ以下の比較的微細な粒子を用いているため、得られた溶射皮膜はいずれも、気孔率が１０％以下と高い緻密度であった。」
ｂ　甲第１３号証に記載された発明
（ａ）上記ａ（ａ）、（ｈ）によれば、甲第１３号証には、「基材」に「大気プラズマ（ＡＰＳ）溶射により」「溶射皮膜を形成した」「部材」が記載されている。
（ｂ）上記ａ（ｋ）の表４の特にＮｏ．１６、１７、１９、２０、２３〜２５には、以下の７つの溶射皮膜について、「溶射皮膜　Ｘ線回折ピーク相対強度」が記載されている。ここで、上記ａ（ｉ）には、「表４中の“溶射皮膜のＸ線回折ピーク相対強度”欄には、各溶射用スラリーから形成された溶射皮膜についてＸ線回折（ＸＲＤ）分析した結果に基づき、検出された各結晶相のメインピークの強度が、検出された全ての結晶相のメインピーク強度の合計に占める割合（百分率）として算出されたものである。」と記載されている。
　Ｎｏ．１６、１７、１９、２０　Ｙ５Ｏ４Ｆ７：５０、ＹＯＦ：３５、Ｙ２Ｏ３：１５
　Ｎｏ．２３　Ｙ５Ｏ４Ｆ７：６５、ＹＯＦ：２５、Ｙ２Ｏ３：１０
　Ｎｏ．２４　Ｙ５Ｏ４Ｆ７：６０、ＹＯＦ：３０、Ｙ２Ｏ３：１０
　Ｎｏ．２５　Ｙ５Ｏ４Ｆ７：７５、ＹＯＦ：２０、Ｙ２Ｏ３：５
（ｃ）上記ａ（ｊ）の「溶射皮膜の表面を皮膜厚さが２ｍｍとなるまで鏡面研磨したのち」との記載から、各実施例における溶射皮膜の厚さは「２ｍｍ超」であるといえる。
　上記ａ（ｌ）の記載から、上記実施例における溶射皮膜の気孔率は「１０％以下」であるといえる。
　上記ａ（ｈ）、（ｋ）の記載から、上記実施例における溶射皮膜は、「溶射用スラリー」を「大気圧プラズマ（ＡＰＳ）溶射」することで形成されたものであることが記載されている。
　上記ａ（ｃ）、（ｇ）の表２には、上記実施例における溶射用スラリーに含まれる溶射粒子の平均粒子径Ｄ５０、小粒径側から９７％目の粒子の粒子径である積算９７％粒径（Ｄ９７）は、それぞれ、以下のように記載されている。
　Ｎｏ．１６　Ｄ５０：１．２μｍ、Ｄ９７：３．８μｍ
　Ｎｏ．１７　Ｄ５０：１．６μｍ、Ｄ９７：４．６μｍ
　Ｎｏ．１９　Ｄ５０：１．５μｍ、Ｄ９７：５．２μｍ
　Ｎｏ．２０　Ｄ５０：１．２μｍ、Ｄ９７：３．９μｍ
　Ｎｏ．２３　Ｄ５０：２．１μｍ、Ｄ９７：８．８μｍ
　Ｎｏ．２４　Ｄ５０：２．５μｍ、Ｄ９７：１１．２μｍ
　Ｎｏ．２５　Ｄ５０：４．２μｍ、Ｄ９７：７．６μｍ
（ｄ）そうすると、甲第１３号証には、以下の発明（以下、「先願発明２−１〜２−７」という。）が記載されていると認められる。
先願発明２−１
「基材に、大気プラズマ（ＡＰＳ）溶射により、Ｙ５Ｏ４Ｆ７の結晶相を含む溶射皮膜を形成した部材であって、前記溶射皮膜について、Ｘ線回折で検出された各結晶相のメインピークの強度が、検出された全ての結晶相のメインピーク強度の合計に占める割合（百分率）として算出されたＸ線回折ピーク相対強度として、Ｙ５Ｏ４Ｆ７が５０、ＹＯＦが３５、Ｙ２Ｏ３が１５であり、前記溶射皮膜の厚さが２ｍｍ超であり、気孔率が１０％以下であり、平均粒子径Ｄ５０が１．２μｍ、９７％粒径Ｄ９７が３．８μｍである溶射粒子を含む溶射用スラリーを用いて大気圧プラズマ溶射により溶射皮膜を形成した部材。」
先願発明２−２
「基材に、大気プラズマ（ＡＰＳ）溶射により、Ｙ５Ｏ４Ｆ７の結晶相を含む溶射皮膜を形成した部材であって、前記溶射皮膜について、Ｘ線回折で検出された各結晶相のメインピークの強度が、検出された全ての結晶相のメインピーク強度の合計に占める割合（百分率）として算出されたＸ線回折ピーク相対強度として、Ｙ５Ｏ４Ｆ７が５０、ＹＯＦが３５、Ｙ２Ｏ３が１５であり、前記溶射皮膜の厚さが２ｍｍ超であり、気孔率が１０％以下であり、平均粒子径Ｄ５０が１．６μｍ、９７％粒径Ｄ９７が４．６μｍである溶射粒子を含む溶射用スラリーを用いて大気圧プラズマ溶射により溶射皮膜を形成した部材。」
先願発明２−３
「基材に、大気プラズマ（ＡＰＳ）溶射により、Ｙ５Ｏ４Ｆ７の結晶相を含む溶射皮膜を形成した部材であって、前記溶射皮膜について、Ｘ線回折で検出された各結晶相のメインピークの強度が、検出された全ての結晶相のメインピーク強度の合計に占める割合（百分率）として算出されたＸ線回折ピーク相対強度として、Ｙ５Ｏ４Ｆ７が５０、ＹＯＦが３５、Ｙ２Ｏ３が１５であり、前記溶射皮膜の厚さが２ｍｍ超であり、気孔率が１０％以下であり、平均粒子径Ｄ５０が１．５μｍ、９７％粒径Ｄ９７が５．２μｍである溶射粒子を含む溶射用スラリーを用いて大気圧プラズマ溶射により溶射皮膜を形成した部材。」
先願発明２−４
「基材に、大気プラズマ（ＡＰＳ）溶射により、Ｙ５Ｏ４Ｆ７の結晶相を含む溶射皮膜を形成した部材であって、前記溶射皮膜について、Ｘ線回折で検出された各結晶相のメインピークの強度が、検出された全ての結晶相のメインピーク強度の合計に占める割合（百分率）として算出されたＸ線回折ピーク相対強度として、Ｙ５Ｏ４Ｆ７が５０、ＹＯＦが３５、Ｙ２Ｏ３が１５であり、前記溶射皮膜の厚さが２ｍｍ超であり、気孔率が１０％以下であり、平均粒子径Ｄ５０が１．２μｍ、９７％粒径Ｄ９７が３．９μｍである溶射粒子を含む溶射用スラリーを用いて大気圧プラズマ溶射により溶射皮膜を形成した部材。」
先願発明２−５
「基材に、大気プラズマ（ＡＰＳ）溶射により、Ｙ５Ｏ４Ｆ７の結晶相を含む溶射皮膜を形成した部材であって、前記溶射皮膜について、Ｘ線回折で検出された各結晶相のメインピークの強度が、検出された全ての結晶相のメインピーク強度の合計に占める割合（百分率）として算出されたＸ線回折ピーク相対強度として、Ｙ５Ｏ４Ｆ７が６５、ＹＯＦが２５、Ｙ２Ｏ３が１０であり、前記溶射皮膜の厚さが２ｍｍ超であり、気孔率が１０％以下であり、平均粒子径Ｄ５０が２．１μｍ、９７％粒径Ｄ９７が８．８μｍである溶射粒子を含む溶射用スラリーを用いて大気圧プラズマ溶射により溶射皮膜を形成した部材。」
先願発明２−６
「基材に、大気プラズマ（ＡＰＳ）溶射により、Ｙ５Ｏ４Ｆ７の結晶相を含む溶射皮膜を形成した部材であって、前記溶射皮膜について、Ｘ線回折で検出された各結晶相のメインピークの強度が、検出された全ての結晶相のメインピーク強度の合計に占める割合（百分率）として算出されたＸ線回折ピーク相対強度として、Ｙ５Ｏ４Ｆ７が６０、ＹＯＦが３０、Ｙ２Ｏ３が１０であり、前記溶射皮膜の厚さが２ｍｍ超であり、気孔率が１０％以下であり、平均粒子径Ｄ５０が２．５μｍ、９７％粒径Ｄ９７が１１．２μｍである溶射粒子を含む溶射用スラリーを用いて大気圧プラズマ溶射により溶射皮膜を形成した部材。」
先願発明２−７
「基材に、大気プラズマ（ＡＰＳ）溶射により、Ｙ５Ｏ４Ｆ７の結晶相を含む溶射皮膜を形成した部材であって、前記溶射皮膜について、Ｘ線回折で検出された各結晶相のメインピークの強度が、検出された全ての結晶相のメインピーク強度の合計に占める割合（百分率）として算出されたＸ線回折ピーク相対強度として、Ｙ５Ｏ４Ｆ７が７５、ＹＯＦが２０、Ｙ２Ｏ３が５であり、前記溶射皮膜の厚さが２ｍｍ超であり、気孔率が１０％以下であり、平均粒子径Ｄ５０が４．２μｍ、９７％粒径Ｄ９７が７．６μｍである溶射粒子を含む溶射用スラリーを用いて大気圧プラズマ溶射により溶射皮膜を形成した部材。」
ｃ　対比・判断
（ａ）本件発明１について
本件発明１と、先願発明２−１〜２−７とをそれぞれ対比する。
（ａ１）先願発明２−１〜２−７の「溶射皮膜」は、本件発明１の「溶射膜」に相当し、また、先願発明２−１〜２−７の「基材」は、「溶射皮膜」が形成されるものであるから、本件発明１の「溶射膜が形成される基材」に相当する。
（ａ２）先願発明２−１〜２−７の「溶射皮膜を形成した部材」は、本件発明１の「溶射部材」に相当する。
（ａ３）先願発明２−１〜２−７の「Ｙ５Ｏ４Ｆ７の結晶相を含む溶射皮膜」は、それぞれ本件発明１の「Ｒｅ5Ｏ4Ｆ7、Ｒｅ6Ｏ5Ｆ8及びＲｅ7Ｏ6Ｆ9（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を・・・含む溶射膜」に包含される。
（ａ４）先願発明２−１〜２−７の「溶射皮膜について、Ｘ線回折で検出された」「Ｙ５Ｏ４Ｆ７」「のメインピークの強度が、検出された全ての結晶相のメインピーク強度の合計に占める割合（百分率）として算出されたＸ線回折ピーク相対強度」は、本件発明１の「溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対」する「前記希土類酸フッ化物に帰属するピーク相の最大ピークの強度の和」に相当し、以下のそれぞれの値で一致し、先願発明２−１〜２−７の「Ｙ５Ｏ４Ｆ７」の「結晶相」は、本件発明１における「主相」であるといえる。
　先願発明２−１〜２−４：５０％
　先願発明２−５：６５％
　先願発明２−６：６０％
　先願発明２−７：７５％
（ａ５）そうすると、本件発明１と先願発明２−１〜２−７とは以下の点で一致する。
（一致点）
先願発明２−１〜２−７
「溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ5Ｏ4Ｆ7、Ｒｅ6Ｏ5Ｆ8及びＲｅ7Ｏ6Ｆ9（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含む溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である溶射部材。」
（ａ６）一方で、本件発明１と先願発明２−１〜２−７は、次の相違点１’、及び相違点２’で相違する。
（相違点１’）
　「溶射膜」について、本件発明１は、「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」ものであるのに対して、先願発明２−１〜２−７は、大気プラズマ（ＡＰＳ）溶射により形成した点。
（相違点２’）
　本件発明１の「溶射膜」は「希土類フッ化物」を含むものであるのに対して、先願発明２−１〜２−７の溶射皮膜は、希土類フッ化物を含むものではない点。
（ａ７）そこで、事案に鑑み、上記相違点２’について検討する。
（相違点２’について）
　上記相違点２’を「課題解決のための具体化手段における微差」といえる根拠は見当たらない。したがって、上記相違点２’は、実質的な相違点といえる。
（ａ８）よって、本件発明１と先願発明２−１〜２−７とは、少なくとも上記相違点２’で実質的に相違しているから、上記相違点１’について検討するまでもなく、両者が実質同一であるとはいえない。
（ｂ）本件発明２、４、７について
　本件発明２、４、７に係る請求項２、４、７は、請求項１を直接又は間接的に引用するものであるから、本件発明２、４、７は、本件発明１の特定事項を全て含むものであって、これらの発明と先願発明２−１〜２−７とを対比すると、両者は少なくとも上記相違点１’及び相違点２’で相違する。
　そして、上記相違点２’については、上記（ａ）（ａ８）において検討したとおりであるから、実質的な相違点といえる。
　したがって、その余の相違点について検討するまでもなく、本件発明２、４、７についても、先願発明２−１〜２−７と実質同一であるとはいえない。
（ｃ）本件発明３、８について
（ｃ１）本件発明３、８と先願発明２−１〜２−７とを対比すると、上記（ａ）の検討したのと同様に、両者は少なくとも次の相違点１’’、及び相違点２’’で相違する。
（相違点１’’）
「溶射膜」について、本件発明３、８は、「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」ものであるのに対して、先願発明２−１〜２−７は、溶射膜の形成方法が不明な点。
（相違点２’’）
　本件発明３，８の「溶射膜」は「希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物」であるのに対して、先願発明２−１〜２−７の溶射皮膜は、希土類酸フッ化物であるＹ５Ｏ４Ｆ７、ＹＯＦ、及び希土類酸化物であるＹ２Ｏ３を含むものではあるものの、希土類フッ化物を含むものではない点。
（ｃ２）そこで、事案に鑑み、上記相違点２’’について検討する。
（相違点２’’について）
　上記相違点２’’を「課題解決のための具体化手段における微差」といえる根拠は見当たらない。したがって、上記相違点２’’は、実質的な相違点といえる。
（ｃ３）よって、本件発明３、８と先願発明２−１〜２−７とは、少なくとも上記相違点２’’で実質的に相違しているから、その余の相違点について検討するまでもなく、両者が実質同一であるとはいえない。
ｄ　小括
　以上のとおり、本件発明１〜４、７、８は、本件特許出願の日前の特許出願であって、その出願後に出願公開がされた甲第１３号証に係る出願の願書に最初に添付された明細書、特許請求の範囲又は図面に記載された発明と同一であるとはいえないから、同発明に係る特許が、特許法第２９条の２の規定に違反してなされたものとはいえない。
（２）取消理由としなかった申立理由について
ア　申立理由１（新規性）、申立理由２（進歩性）について
（ア）甲第１号証の記載事項、及び甲第１号証に記載された発明
ａ　甲第１号証の記載事項
　本件特許についての出願の優先日前に頒布された刊行物である甲第１号証には、以下の記載がある。
（なお、当審訳は、申立人が甲第１号証に付した日本語訳文に基づく。）
（ａ）「
」
（当審訳：
請求項５
第１項において、上記耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜は、Ｘ線回折パターンにおいて２θが、１６°、２８°又は３２°でピークを示すイットリウム酸化フッ素（Ｙ６Ｏ５Ｆ８）膜を含むことを特徴とする耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜。）
（ｂ）「
」
（当審訳：
［００１５］上記耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜は、基板上に１〜３００μｍの厚さに形成し、・・・）
（ｃ）「
」
（当審訳：
［００５０］従来の方法である溶射法によって形成されたイットリア（Ｙｔｔｒｉａ）系セラミックコーティング膜は、表面粗さが５０００ｎｍ以上であり、内部に気孔を多く含んでいるため、気孔を通じてコーティング膜の内部に反応ガスが浸透して汚染粒子の発生頻度が高まり、高い表面粗さによって選択的なエッチングを招いて耐プラズマ部材の寿命を短縮する主要な原因となった。
［００５１］本発明による場合、セラミック粉末をエアロゾル（Ａｅｒｏｓｏｌ）成膜法で基板に被覆して十分に厚く、気孔のない結晶質セラミックコーティング膜を形成することができる。・・・）
（ｄ）「
」
（当審訳：
［００５３］＜実施例１＞
［００５４］原料粉末であるＹＦ３粉末を準備してエアロゾル成膜装置のエアロゾル供給部（１０）に装着した。上記ＹＦ３粉末は、３．２μｍの平均粒子サイズを有するものを使用した。
［００５５］ＹＦ３粉末粒子間の凝集が抑制されながら容易に浮遊できるように振動子（１８）を用いてＹＦ３粉末を振動させた。このとき、振動子（１８）の回転数は２００ｒｐｍ程度に設定した。
［００５６］キャリアガス供給部（３０）からキャリアガスをエアロゾル供給部（１０）に供給し、キャリアガスの流量は、流量制御手段（ＭＦＣ）を通じて調節しながら導管（３４）を通じてエアロゾル供給部（１０）に供給されるようにしてＹＦ３粉末を浮遊させた。キャリアガスとしては、窒素（Ｎ２）ガスを使用し、キャリアガスの流量は５Ｌ／ｍｉｎに設定した。
［００５７］振動子（１８）とキャリアガスによって浮遊されたＹＦ３粉末は、エアロゾル（１４）を形成するようになり、形成されたエアロゾル（１４）は、圧力差によってエアロゾル供給部（１０）から導管（１６）を通じて成膜チャンバ（２０）内のノズル（２２）に供給された。ノズル（２２）は１０ｍｍ×０．４ｍｍの噴射口を備える。
［００５８］エアロゾル（１４）がノズル（２２）に供給される前に成膜チャンバ（２０）の内部は圧力制御部（４０）によって８４ｍｔｏｒｒ程度の真空度に減圧され、成膜時の成膜チャンバ（２０）内部の圧力は２．５４Ｔｏｒｒ（３３８Ｐａ）程度に維持されるようにした。
［００５９］成膜チャンバ（２０）の圧力が、所望する成膜条件が形成されると、エアロゾル供給部（１０）から成膜チャンバ（２０）のノズル（２２）にエアロゾル（１４）を供給してガラス基板からなる基板（２６）に向かって噴射されるようにして成膜した。ノズル（２２）の噴射口と基板（２６）との間の距離は５ｍｍ程度であった。基板（２６）に噴射されたエアロゾルは、衝撃によって粉砕されながら成膜されてイットリア系セラミックコーティング膜を形成するようになる。このとき、成膜の間に基板（２６）の全体面積にわたって均一な厚さに成膜がなされるようにするためにホルダー（２４）のスキャン速度は１０ｍｍ／ｍｉｎ程度に設定し、成膜は常温で進行した。
［００６０］エアロゾル成膜法を用いて成膜されたイットリア系セラミックコーティング膜を８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において１時間の間熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ−Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理した。）
（ｅ）「
」
（当審訳：
［００６８］図２は、ガラス基板の表面に実施例１によりＹＦ３粉末をエアロゾル成膜法を用いて成膜した後、熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ−Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理したセラミックコーティング膜のＸ線回折（Ｘ−ｒａｙ　Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ；ＸＲＤ）パターンを示すグラフである。
［００６９］図２を参照すると、熱処理前のＹＦ３粉末は、２４°、２７°、３１°においてＸ線回折主ピークを形成するが、８００℃で空気（Ａｉｒ）雰囲気において熱処理されて形成された結晶質セラミックコーティング膜は、１６°、２８°、３２°付近で新しいピークを形成するのを見ることができ、酸素フッ化系（Ｏｘｙ−Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）であるイットリウム酸化フッ素（Ｙ６Ｏ５Ｆ８；Ｙｔｔｒｉｕｍ　Ｏｘｉｄｅ　Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）を含む膜が生成されたことを推測することができる。）
（ｆ）「
＜図面２＞
」
ｂ　甲第１号証に記載された発明
　上記ａに摘記した甲第１号証の記載事項を総合勘案し、特に、実施例１に着目すると、甲第１号証には、次の発明が記載されていると認められる。
「ガラス基板と、ガラス基板の表面にＹＦ３粉末をエアロゾル成膜法を用いて成膜した後、熱処理して酸素フッ化（Ｏｘｙ−Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）処理した耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜とを含むものであって、
上記耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜は、１６°、２８°、３２°付近で新しいピークを形成するのを見ることができ、酸素フッ化系（Ｏｘｙ−Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）であるイットリウム酸化フッ素（Ｙ６Ｏ５Ｆ８；Ｙｔｔｒｉｕｍ　Ｏｘｉｄｅ　Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）を含む膜であるもの。」（以下、「甲１発明」という。）
（イ）本件発明１について
ａ　本件発明１と甲１発明との対比
（ａ）甲１発明の「ガラス基板」は、本件発明１の「基材」に相当する。
（ｂ）甲１発明の「イットリウム酸化フッ素（Ｙ６Ｏ５Ｆ８；Ｙｔｔｒｉｕｍ　Ｏｘｉｄｅ　Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）」は、本件発明１の「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物」に相当する。
（ｃ）そうすると、甲１発明の「１６°、２８°、３２°付近で新しいピークを形成するのを見ることができ、酸素フッ化系（Ｏｘｙ−Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）であるイットリウム酸化フッ素（Ｙ６Ｏ５Ｆ８；Ｙｔｔｒｉｕｍ　Ｏｘｉｄｅ　Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）を含む膜」と、本件発明１の「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含み、更に希土類フッ化物を含」む「溶射膜」とは、「希土類酸フッ化物」であるＹ６Ｏ５Ｆ８の結晶相を含む膜で共通する。
（ｄ）甲１発明の「ガラス基板」と「耐プラズマ結晶質セラミックコーティング膜」とを含むものと、本件発明１の「溶射部材」とは、「部材」である点で共通する。
（ｅ）そうすると、本件発明１と甲１発明とは次の点で一致する。
（一致点Ａ）
「膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を含む膜とを備える部材。」
（ｆ）一方で、本件発明１と甲１発明とは次の各点で相違する。
（相違点Ａ−１）
　本件発明１は、基材に形成される膜が「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」「溶射膜」であるのに対して、甲１発明では、ＹＦ３粉末をエアロゾル成膜法を用いて成膜した膜ではあるものの、「溶射膜」とはいえない点。
（相違点Ａ−２）
　本件発明１は、基材に形成される膜が「希土類フッ化物」を含むのに対して、甲１発明では、希土類フッ化物であるＹＦ３粉末を用いてエアロゾル成膜法によって膜が形成されるものの、当該膜が希土類フッ化物を含むか否か不明である点。
（相違点Ａ−３）
　本件発明１は、「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相」を「溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である」「主相」として含むのに対して、甲１発明は、上記のような「結晶相」を「主相」として含むか否か不明である点。
ｂ　相違点についての判断
　事案に鑑み、上記相違点Ａ−１について検討する。
（ａ）特許権者は、令和　２年　２月１４日提出の意見書第５頁の「（４）取消理由１（サポート要件）について」「（イ）」において、「大気サスペンションプラズマ溶射では、溶射材料の供給に分散媒（水）が用いられ、溶射材料を粉末状で供給する大気プラズマ溶射と異なり、溶射粒子と共に分散媒（液体）がプラズマに供給される。分散媒はプラズマに供給されると瞬時に蒸発するが、その際に、溶射粒子の近傍で、気化熱を奪うため、基材上に溶射粒子が積層される際の雰囲気が、大気プラズマ溶射とは異なる。この差が、形成される溶射膜の構造、特に、緻密さ、ひいては、パーティクルの発生や、プラズマ耐性（耐酸性）の差を生んでいることが予想される。」と主張しており、この主張を考慮すれば、甲１発明の「ＹＦ３粉末をエアロゾル成膜法を用いて成膜した膜」は、少なくとも、本件発明１の「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」「溶射膜」と同じ組成、構造の膜になっているとはいえないから、上記相違点Ａ−１は、実質的な相違点であるといえる。
（ｂ）したがって、上記相違点Ａ−２、及び相違点Ａ−３について検討するまでもなく、本件発明１は、甲第１号証に記載された発明とはいえない。
（ｃ）次に上記相違点Ａ−１についての容易想到性について検討する。
（ｃ１）本件特許についての出願の優先日前に頒布された刊行物である甲第２〜７号証には、以下の記載がある。
甲第２号証
「【００２０】
　溶射の方法としては、ガス溶射、プラズマ溶射等溶射ハンドブックに掲載されている溶射法ならどのような溶射方法でもよい。近年、溶射ではないが、溶射法の一種であるエアロゾルデポジションという方法があるのでその方法でもよい。溶射条件は、大気圧溶射、雰囲気溶射、減圧溶射等のいずれの方法によるものでも公知方法でよく、ノズル又は溶射ガンと基材との距離、ノズル又は溶射ガンと基板との移動速度及びガス種及びガス流量、パウダー供給量をコントロールしながら、原料粉末を溶射装置に仕込み、所望の厚さになるように成膜させる。」
甲第３号証
「【００２１】
　このような点から、本発明を実施するには、比較的高速で１〜１，０００μｍの膜厚の成膜が可能で、結晶性の高い皮膜が得られ、しかも基材の材質、大きさに対する制限の少ない施工法が適しており、材料を溶融又は軟化させ、その溶滴を基材に堆積させ、成膜する溶射法、微粒固体粒子を高速に基材に当て、堆積させるコールドスプレイ法やエアロゾルデポジション法等が望ましい。溶射法の場合、アルゴンガス、あるいはヘリウムガスをプラズマガスとして使用する。更にこれら不活性ガスに水素ガスを混合することにより、プラズマ温度が高くなり、プラズマガス速度が上がるため、より緻密な成膜が可能になる。水素ガスを１〜４０容量％混合することにより、緻密で反応性の低い膜を形成できる。即ち、この条件で溶射することにより、画像解析法での気孔率が１０％以下の緻密な膜を得ることができる。このような緻密な膜を用いることで、より耐食性の良い、低パーティクルの皮膜を得ることができる。」
甲第４号証
「＜２・２＞減圧プラズマ溶射法
・・・溶射粒子と大気ガス成分との反応が起こらず、清浄な皮膜を形成できる。酸素と親和力の強い活性材料でも溶射が可能になる。また、低圧力雰囲気中で行われるので、皮膜中に取り込まれるガス量が少なくなり、気孔率の低い緻密な皮膜が得られる。」（第５７３頁右欄第１〜７行）
「＜２・３＞高周波プラズマ溶射法およびハイブリッド溶射法
・・・高温領域が狭く高速である上に、ジェット流に対し直角の方から溶射材料を供給せねばならない直流プラズマ溶射法に比べ、溶射粒子の溶融状態は、はるかに、良好になる。緻密な皮膜が得やすく、荒い粒径の粒子でも材料として利用できる。」（第５７４頁左欄下から７〜１行）
「３．皮膜形成技術の展開
・・・
＜３・１＞皮膜の清浄度の向上・高密度
・・・大気中溶射では溶射粒子の酸化が起こるため、積層粒子間の境界に、酸化物が多量に存在する。一方、減圧溶射法で得られた皮膜中には酸化物がほとんど観測されず緻密である。気孔率は、大気溶射皮膜が１０％程度であるのに対し、減圧溶射皮膜では０．５％以下にできる。」（第５７４頁右欄第１８〜３０行）
甲第５号証（対応日本語公表公報である特表２０１７−５１５００１号公報の記載に基づく）
「【００４９】
　図４Ａ及び図４Ｂは、Ｙ２Ｏ３の乾燥粉末をプラズマ溶射すること（「ドライプラズマ溶射」）により準備されたプラズマ溶射コーティングの顕微鏡写真であり、異なる倍率で同じＹ２Ｏ３コーティングを示す。図５Ａ及び図５Ｂは、一実施形態に係るＹ２Ｏ３のスラリーをプラズマ溶射することにより準備されたスラリープラズマ溶射コーティングの顕微鏡写真であり、異なる倍率で同じＹ２Ｏ３コーティングを示す。表１は、表面粗さ、空孔率、及び耐食性（例えば、ＨＣｌバブル時間）の点で、図４Ａ及び図４Ｂのドライプラズマ溶射コーティングに対して、図５Ａ及び図５ＢのＳＰＳ堆積コーティングの改善された特性を示す。
【表１】
【００５０】
　図４Ａ及び図４Ｂのドライプラズマ溶射コーティングは、非常に多孔質であり、下地の基板を露出させる欠陥を含むが、一方、図５Ａ及び図５Ｂの溶媒溶射コーティングは、より多孔性ではなく、最小限の欠陥を有する。いくつかの実施形態では、ＳＰＳ蒸着コーティング（例えば、図５Ａ及び図５Ｂのもの）は、ドライプラズマ溶射コーティング（例えば、図４Ａ及び図４Ｂのもの）を有する基板上に堆積させ、これによって欠陥をマスクし、最終的により平滑なセラミックスコーティングを提供することができる。」
甲第６号証
「【請求項１】
酸化イットリウム粒子及び分散媒を含んだ溶射用スラリーを溶射して得られる溶射皮膜であって、
酸化イットリウム粒子の純度が９５質量％以上であり、
酸化イットリウム粒子の平均粒子径が６μｍ以下であり、
溶射用スラリー中の酸化イットリウム粒子の含有量が１．５〜３０体積％であり、
酸化イットリウム粒子のＢＥＴ比表面積が１〜２５ｍ２／ｇであることを特徴とする溶射皮膜。」
「【００２５】
　次に、実施例及び比較例を挙げて本発明をさらに具体的に説明する。
　実施例１〜５，７〜１５、参考例６及び比較例１〜６においては、酸化イットリウム粒子と分散媒を含有し、必要に応じて分散剤をさらに含有したスラリーを用意した。実施例１〜５，７〜１５、参考例６及び比較例１〜４，６のスラリーを表１及び２のいずれかに示す条件で溶射することにより厚さ２００μｍの皮膜を形成し、比較例５のスラリーを塗布及び３００度の温度で焼成することにより厚さ５００μｍの皮膜を形成した。」
「【００２８】
【表１】
【００２９】
【表２】
【００３０】
【表３】
」
「【００３１】
【表４】
」
甲第７号証
「【００６８】
　続く工程Ｓ３では、中間層が形成される。部品１００及び部品１００Ａを作成する場合には、中間層１０８が形成される。部品１００Ｂを作成する場合には、中間層１０８及び中間層１１０が形成される。部品１００Ｃを作成する場合には、中間層１１２及び中間層１０８が形成される。工程Ｓ３の各中間層の形成では、各中間層を構成する材料の粒子を含むスラリーを用いた溶射が行われる。溶射には、大気圧プラズマ溶射（ＡＰＳ）法又は高速フレーム溶射（ＨＶＯＦ）法といった種々の溶射法を用いることができる。なお、中間層１０８の形成には、粒径１０μｍ以上３５μｍ以下の粒子を含むスラリーを用いることができる。かかる粒径の粒子を含むスラリーは低コストで準備することが可能である。」
「【００８６】
＜製造方法ＰＭの工程Ｓ５の溶射におけるＸ及びθに関する評価＞
【００８７】
　ＨＶＯＦ法及びＡＰＳ法を用いて、図８及び図９に示したＸ及びθを種々に変更しながら、フッ化イットリウム製の溶射皮膜を作成した。溶射皮膜の作成には、１．５μｍの平均粒径のフッ化イットリウムの粒子を３５％の質量比で含むスラリーを用いた。また、溶射においては、溶射対象、即ち、基材を含む生産物の温度を２５０℃に設定した。」
「【００９１】
【表１】
」
「【００９８】
＜製造方法ＰＭの工程Ｓ５の溶射におけるスラリー中の粒子の粒径に関する評価＞
【００９９】
　ＨＶＯＦ法及びＡＰＳ法を用いて、フッ化イットリウムの粒子の平均粒径を種々に変更しながら、フッ化イットリウム製の溶射皮膜を作成した。溶射皮膜の作成には、フッ化イットリウムの粒子を３５％の質量比で含むスラリーを用いた。また、ＨＶＯＦ法では、Ｘ＝５０ｍｍ、θ＝９０度に設定した。ＡＰＳ法では、Ｘ＝１５ｍｍ、θ＝９０度に設定した。また、基材を含む生産物の温度を２５０℃に設定した。そして、作成した溶射皮膜を上述した評価項目に従って評価した。また、作成した溶射皮膜の気孔率及び膜厚を求めた。表３に評価結果を示す。
【０１００】
【表３】
」
（ｃ２）ここで、上記（ｃ１）に摘記したとおり、甲第２〜４号証には、コールドスプレイ法、エアロゾルデポジション法、減圧プラズマ溶射法、高周波プラズマ溶射法及びハイブリッド溶射法についての記載はあるものの、上記相違点Ａ−１に係る「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により」溶射膜を形成する方法は記載されていない。
（ｃ３）一方、上記（ｃ１）に摘記した事項によれば、フッ化イットリウム等の粒子を含むスラリーを用いて大気プラズマ溶射により溶射膜を形成する技術自体は、本件特許についての出願の優先日前に既に周知であったといえる。
（ｃ４）しかしながら、上記（ア）ａ（ｃ）に摘記したとおり、甲１発明は、従来の方法である溶射法によって形成されたイットリア（Ｙｔｔｒｉａ）系セラミックコーティング膜の「表面粗さが５０００ｎｍ以上であり、内部に気孔を多く含んでいるため、気孔を通じてコーティング膜の内部に反応ガスが浸透して汚染粒子の発生頻度が高まり、高い表面粗さによって選択的なエッチングを招いて耐プラズマ部材の寿命を短縮する」という課題を解決するために、エアロゾル（Ａｅｒｏｓｏｌ）成膜法を採用していることを考慮すると、甲１発明のエアロゾル成膜法を用いて成膜することに換えて、上記ｃの周知技術を適用することには、阻害要因があると言わざるを得ず、これを組合せようとする動機付けも見いだせない。
（ｃ５）したがって、上記相違点Ａ−２、及び相違点Ａ−３について検討するまでもなく、本件発明１は、甲１発明、及び甲第２〜７号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（ウ）本件発明２、４、７について
　本件発明２、４、７に係る請求項２、４、７は、請求項１を直接又は間接的に引用するものであるから、本件発明２、４、７は、本件発明１の特定事項を全て含むものであって、これらの発明と甲１発明とを対比すると、両者は少なくとも上記相違点Ａ−１で相違する。
　そして、上記相違点Ａ−１については、上記（イ）ｂ（ｃ）（ｃ４）のとおりであるから、本件発明２、４、７も、本件発明１と同様、甲１発明、及び甲第２〜７号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（エ）本件発明３、８について
ａ　本件発明３、８と甲１発明との対比
（ａ）上記（イ）ａ（ａ）〜（ｅ）において検討したのと同様であるから、本件発明３と甲１発明とは、次の点で一致する。
（一致点Ｂ−１）
「膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を含む膜とを備える部材。」
（ｂ）また、甲１発明のＹ６Ｏ５Ｆ８における「Ｙ」（イットリウム）は、希土類元素であるから、本件発明８と甲１発明とは、次の点で一致する。
（一致点Ｂ−２）
「膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を含む膜とを備える部材であり、上記希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上である部材。」
（ｃ）一方で、本件発明３、８と甲１発明とはそれぞれ次の各点で相違する。
（相違点Ｂ−１）
　本件発明３、８は、基材に形成される膜が「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」「溶射膜」であるのに対して、甲１発明では、ＹＦ３粉末をエアロゾル成膜法を用いて成膜した膜ではあるものの、「溶射膜」とはいえない点。
（相違点Ｂ−２）
　本件発明３、８は、基材に形成される膜が「希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物であ」るのに対して、甲１発明では、希土類フッ化物であるＹＦ３粉末を用いてエアロゾル成膜法によって膜が形成されるものの、当該膜が上記混合物であるのか否か不明である点。
（相違点Ｂ−３）
　本件発明３、８は、「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相」を「溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である」「主相」として含むのに対して、甲１発明は、上記のような「主相」として含むか否か不明である点。
ｂ　相違点についての判断
　事案に鑑み、上記相違点Ｂ−１について検討する。
（ａ）この点については、上記（イ）ｂにおいて検討したとおりであり、上記相違点Ｂ−１は実質的な相違点であるから、上記相違点Ｂ−２、及び相違点Ｂ−３について検討するまでもなく、本件発明３、８は、甲第１号証に記載された発明とはいえない。
（ｂ）また、上記相違点Ｂ−１については、上記（イ）ｂ（ｃ）（ｃ４）において相違点Ａ−１について検討したのと同様であるから、上記相違点Ｂ−２、及び相違点Ｂ−３について検討するまでもなく、本件発明３、８は、甲１発明、及び甲第２〜７号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（オ）小括
　以上のとおりであるから、本件発明１〜４、７、８は、甲第１号証に記載された発明であるとはいえず、同発明に係る特許が、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してなされたものであるとはいえない。
　また、本件発明１〜４、７、８は、甲第１〜７号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえないから、同発明に係る特許が、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるとはいえない。
イ　申立理由３（進歩性）について
（ア）甲第８号証の記載事項、及び甲第８号証に記載された発明
ａ　甲第８号証の記載事項
　本件特許についての出願の優先日前に頒布された刊行物である甲第８号証には、以下の記載がある。
（ａ）「【請求項１】
希土類元素（Ｌｎ）のオキシフッ化物を含む原料粉末を有機溶媒に分散させて得たスラリーを用いて基材の表面へ溶射して得られ、希土類元素（Ｌｎ）のオキシフッ化物、フッ化物および酸化物を主成分として含む皮膜を備える、皮膜付き基材。・・・
【請求項３】
希土類元素（Ｌｎ）がイットリウム（Ｙ）である、請求項１または２に記載の皮膜付き基材。
【請求項４】
前記オキシフッ化物がＬｎＯＦ、Ｌｎ3Ｏ2Ｆ5、Ｌｎ2ＯＦ4、ＬｎＯ1-XＦ1+2X、ＬｎＯ0.4Ｆ2.2およびＬｎＯ1-XＦ1+2X（０＜Ｘ＜１）からなる群から選ばれる少なくとも１つである、請求項１〜３のいずれかに記載の皮膜付き基材。」
（ｂ）「【００１０】
本発明は、耐プラズマ性が高く、剥がれ難く、耐酸性に優れ、表面抵抗値が高い溶射皮膜を基材の表面に有する皮膜付き基材、その製造方法およびその皮膜付き基材を含む半導体製造装置部材を提供することを目的とする。」
（ｃ）「【実施例】
【００７０】
厚さ３ｍｍのアルミニウム基板を用意し、この基板の主面上へＹＯＦ粒子を原料粉末として用いてフレーム溶射し、約３μｍの厚さの皮膜を形成した。
ここでＹＯＦ粒子は平均粒子径（Ｄ50）が３μｍであり、組成（原子数％）がＹ：２２ａｔｍ％、Ｆ：５３ａｔｍ％、Ｏ：９ａｔｍ％、Ｃ：１５ａｔｍ％のものである。組成比から推定すると、イットリウムのオキシフッ化物とフッ化物（ＹＦ）との混合物であると考えられる。
【００７１】
フレーム溶射における処理条件は第１表に示す４通り（条件１〜４）である。なお、フレーム溶射装置は、図１に示したものを用いた。
【００７２】
【表１】
【００７３】
このようにして得られた各々の皮膜付き基板について性能等の評価を行った。なお、以下では条件１によって得られた皮膜付き基板を「皮膜付き基板１」ともいう。条件２，３，４によって得られた皮膜付き基板についても同様に「皮膜付き基板２」、「皮膜付き基板３」、「皮膜付き基板４」ともいう。
【００７４】
＜皮膜の組成分析＞
皮膜付き基板１〜４の各々について、微小部蛍光Ｘ線分析装置（島津製作所株式会社製、機種：ＸＲＦ−１７００）を用いて、皮膜を構成する元素の濃度を測定した。そして、微小部蛍光Ｘ線分析装置による測定結果から、ＦＰ法を用いて皮膜に含まれる元素の含有量を求めた。ＦＰ法とは、質量吸収係数・蛍光収率・Ｘ線源のスペクトル分布などの物理定数（ファンダメンタル・パラメーター）を用いて、蛍光Ｘ線強度の理論式から理論Ｘ線強度を求め、測定Ｘ線強度との対比を行って、各成分の濃度を算出する方法である。
結果を第２表に示す。
【００７５】
【表２】
【００７６】
第２表の結果より、いずれの皮膜もＹＯＦ単体からなるものではなく、組成が類似する複数の物質の混合体であると推定される。
【００７７】
＜皮膜を構成する粒子の結晶構造分析＞
皮膜付き基板１〜４の各々の皮膜について、Ｘ線回折装置（島津製作所株式会社製、ＸＲＤ−６０００）を用いて結晶構造を分析した。測定手法はθ−２θ法を用いて、以下の条件により行った。θ−２θ法はＸ線源を固定し試料台をθだけ動かした時、検知器部を２θ動かしながらスキャンする方法である。
Ｘ線源：ＣｕターゲットＸ線源
管電圧：４０ｋＶ
管電流：３０ｍＡ
発散スリット：１°
散乱スリット：１°
受光スリット：０．３ｍｍ
【００７８】
その結果、Ｙ2Ｏ3（立方晶および単斜晶）、ＹＦ3、ＹＯＦの各々の存在を示すピークが確認された。ただし、ピークが明確でない場合もあり、皮膜はアモルファスの部分を多く含むと推定される。」
ｂ　甲第８号証に記載された発明
　上記ａに摘記した甲第８号証の記載事項を総合勘案し、特に、実施例の「条件１」によって得られた「皮膜付き基板１」に着目すると、甲第８号証には、次の発明が記載されていると認められる。
「厚さ３ｍｍのアルミニウム基板を用意し、この基板の主面上へＹＯＦ粒子を原料粉末として用いてフレーム溶射し、約３μｍの厚さの皮膜を形成した皮膜付き基板１であって、
　ここでＹＯＦ粒子は、平均粒子径（Ｄ50）が３μｍであり、組成（原子数％）がＹ：２２ａｔｍ％、Ｆ：５３ａｔｍ％、Ｏ：９ａｔｍ％、Ｃ：１５ａｔｍ％のものであり、組成比から推定すると、イットリウムのオキシフッ化物とフッ化物（ＹＦ）との混合物であり、
　フレーム溶射における処理条件は、酸素含有気体（酸素）の流量３７５Ｌ／ｍｉｎ、主燃料（灯油）の流量１４４Ｌ／ｍｉｎ、補助燃料（アセチレン）圧力２５ｐｓｉ、スラリー供給量４５ｍｌ／ｍｉｎ、先端筒の先端から基板の主面までの距離９０ｍｍであり、
　皮膜を構成する元素の濃度が、Ｙ：１９ａｔｍ％、Ｆ：６７ａｔｍ％、Ｏ：６ａｔｍ％、Ｃ：８ａｔｍ％であり、
　皮膜について、Ｘ線回折装置（島津製作所株式会社製、ＸＲＤ−６０００）を用いて結晶構造を分析した結果、Ｙ2Ｏ3（立方晶および単斜晶）、ＹＦ3、ＹＯＦの各々の存在を示すピークが確認された、
　皮膜付き基板１。」（以下、「甲８発明」という。）
（イ）本件発明１について
ａ　本件発明１と甲８発明との対比
（ａ）甲８発明の「アルミニウム基板」、及び「フレーム溶射」により「皮膜」を形成した「皮膜付き基板１」は、本件発明１の「基材」、及び「溶射部材」に相当する。
（ｂ）甲８発明の「皮膜」は、フレーム溶射により形成されたものであるから、本件発明１の「溶射膜」に相当する。
（ｃ）甲８発明の「皮膜」の結晶構造を分析した結果、Ｙ2Ｏ3（立方晶および単斜晶）、ＹＦ3、ＹＯＦの各々の存在を示すピークが確認されたことは、本件発明１の「溶射膜」が「希土類酸フッ化物の結晶相」を含むこと、及び「更に希土類フッ化物を含」むことと、共通する。
（ｄ）そうすると、本件発明１と甲８発明とは次の点で一致する。
（一致点Ｃ）
「溶射膜が形成される基材と、希土類酸フッ化物の結晶相を含み、更に希土類フッ化物を含む溶射膜とを備える溶射部材。」
（ｆ）一方で、本件発明１と甲８発明とは次の各点で相違する。
（相違点Ｃ−１）
　溶射膜に含まれる「希土類酸フッ化物の結晶相」について、本件発明１は、「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相」とし、該結晶相を「溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である」「主相」として含むものであるのに対して、甲８発明は、そのような結晶相であるか否か不明である点。
（相違点Ｃ−２）
　本件発明１の「溶射膜」は、「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」ものであるのに対して、甲８発明の「皮膜」は、平均粒子径（Ｄ50）が３μｍであり、組成（原子数％）がＹ：２２ａｔｍ％、Ｆ：５３ａｔｍ％、Ｏ：９ａｔｍ％、Ｃ：１５ａｔｍ％のものであり、組成比から推定すると、イットリウムのオキシフッ化物とフッ化物（ＹＦ）との混合物であ」る「ＹＯＦ粒子」を原料粒子としてフレーム溶射により形成されたものである点。
ｂ　相違点についての判断
　事案に鑑み、上記相違点Ｃ−１について検討する。
（ａ）本件特許についての出願の優先日前に頒布された刊行物である甲第９〜１１号証には、以下の記載がある。
甲第９号証
「［0012］　以下本発明を、その好ましい実施形態に基づき説明する。本発明の溶射用スラリーは、希土類元素のオキシフッ化物（ＬｎＯＦ）を含む粒子を有することを特徴の一つとしている。本発明における希土類元素のオキシフッ化物（ＬｎＯＦ）は、希土類元素（Ｌｎ）、酸素（Ｏ）、フッ素（Ｆ）からなる化合物である。ＬｎＯＦとしては、希土類元素（Ｌｎ）、酸素（Ｏ）、フッ素（Ｆ）のモル比がＬｎ：Ｏ：Ｆ＝１：１：１である化合物でも良い。あるいは、ＬｎＯＦは、前記のモル比がＬｎ：Ｏ：Ｆ＝１：１：１以外の化合物でも良い。例えば、Ｌｎ＝Ｙの場合、ＬｎＯＦとしては、ＹＯＦだけではなく、
Ｙ5Ｏ4Ｆ7やＹ7Ｏ6Ｆ9
甲第１０号証
「【００１４】
希土類元素オキシフッ化物を大気中でプラズマ溶射する場合、オキシフッ化物が酸化物に分解する可能性がある。特に溶射材料粉末に多量の水もしくは水酸基を含んでいると、オキシフッ化物の分解が起こり、希土類元素酸化物になり、フッ素はフッ化水素などのガスに変わる。そしてその溶射膜は希土類元素酸化物と希土類元素フッ化物の混合物になる。そのため、水及び水酸基の含有量としては１００００ｐｐｍ以下、好ましくは５０００ｐｐｍ以下、更に好ましくは１０００ｐｐｍ以下である造粒粉末の原料を使用することが望ましい。
【００１５】
また、溶射材料粉末中に含有する炭素は０．５質量％以下とされ、好ましく０．３質量％以下、より好ましくは０．１質量％以下である。炭素が高いと、希土類元素オキシフッ化物の酸素と反応して二酸化炭素に変わることにより、希土類元素オキシフッ化物の分解を引き起こす可能性がある。含有する炭素を低くすることにより、溶射中の希土類元素オキシフッ化物の分解を抑え、良好に希土類元素オキシフッ化物溶射膜を得ることができる。」
甲第１１号証
「【００３３】
〈熱処理〉
本発明のフッ化物含有膜の特徴は結晶性の高い皮膜であり、成膜のままで結晶性が高く、単一相の皮膜が製造できる方法が最適であるが、一般的にそのような成膜法は少ない。熱分解ＣＶＤ法は比較的結晶性の高い皮膜が製造できるが、基材温度を５００〜１０００℃に加熱する必要があり、基材が限定されるだけでなく、膜厚も数μｍ程度である。他の成膜法も結晶相を高めるためには数百度以上の熱処理が必要であり、やはり基材の制限がある。特に、樹脂材料やアルミニウム合金等の数百℃で分解や軟化、溶融するような材料に成膜することは困難である。本発明の実施には、その中でも先に記載したように、粒子もしくは溶滴を堆積させて製造することが好ましく、溶射法は数μｍから数十μｍの粒子を数千℃から数万℃のプラズマフレームの中に供給し、瞬間的に溶融または半溶融させ堆積させるので、条件の制御で比較的結晶性の高い皮膜ができる。ただし、高温から急冷されるので、一部非晶質相や異相の生成が起こり易い。この場合、本発明者らの検討では、ＩＩＩＡ族のフッ化物皮膜は主相と同材料系の第２相が混在する場合があるが、膜を２００〜５００℃で保持することにより、主相の単一相になることを見出した。」
（ｂ）上記（ａ）に摘記した甲第９〜１１号証の記載を参照しても、甲第９号証に「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７」、及び「Ｒｅ７Ｏ６Ｆ９」に相当する「Ｙ5Ｏ4Ｆ7」や「Ｙ7Ｏ6Ｆ9」が記載されているに留まり、これらの希土類酸フッ化物の結晶相が、「溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である」「主相」として含むことについての記載も示唆もない。
（ｃ）また、上記ア（ア）ａに摘記したとおり、甲第１号証には、「Ｙ６Ｏ５Ｆ８；Ｙｔｔｒｉｕｍ　Ｏｘｉｄｅ　Ｆｌｕｏｒｉｄｅ）を含む膜」が形成されたことは記載されているが、当該膜において「Ｙ６Ｏ５Ｆ８」が「主相」として含まれているかは不明である。
（ｄ）さらに、上記ア（イ）ｂ（ｃ）（ｃ１）に摘記した甲第４〜７号証の記載を参照しても、溶射膜が、希土類酸フッ化物の結晶相を含むことや、「溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である」「主相」として含むことについての記載も示唆もない。
（ｅ）そうすると、甲第１号証、甲第４〜７号証、及び甲第９〜１１号証の各記載を参照しても、甲８発明において、上記相違点Ｃ−１の特定事項を備えようとする動機付けを見いだせない。
（ｆ）したがって、上記相違点Ｃ−２について検討するまでもなく、本件発明１は、甲８発明、及び甲第１号証、甲第４〜７号証、及び甲第９〜１１号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（ウ）本件発明２、４、７について
　本件発明２、４、７に係る請求項２、４、７は、請求項１を直接又は間接的に引用するものであるから、本件発明２、４、７は、本件発明１の特定事項を全て含むものであって、これらの発明と甲８発明とを対比すると、両者は少なくとも上記相違点Ｃ−１、及び相違点Ｃ−２で相違する。
　そして、上記相違点Ｃ−１については、上記（イ）ｂのとおりであるから、本件発明２、４、７も、本件発明１と同様、甲８発明、及び甲第１号証、甲第４〜７号証、及び甲第９〜１１号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（エ）本件発明３、８について
ａ　本件発明３、８と甲８発明との対比
（ａ）上記（イ）ａ（ａ）〜（ｄ）において検討したのと同様であるから、本件発明３と甲８発明とは、次の点で一致する。
（一致点Ｄ−１）
「溶射膜が形成される基材と、希土類酸フッ化物の結晶相を含み、更に希土類フッ化物を含む溶射膜とを備える溶射部材。」
（ｂ）また、甲８発明の「皮膜」を構成する元素である「Ｙ」（イットリウム）は、希土類元素であるから、本件発明８と甲８発明とは、次の点で一致する。
（一致点Ｄ−２）
「溶射膜が形成される基材と、希土類酸フッ化物の結晶相を含み、更に希土類フッ化物を含む溶射膜とを備える溶射部材であり、上記希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上である溶射部材。」
（ｃ）一方で、本件発明３、８と甲８発明とは次の各点で相違する。
（相違点Ｄ−１）
　溶射膜に含まれる「希土類酸フッ化物の結晶相」について、本件発明３、８は、「Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相」とし、該結晶相を「溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である」「主相」として含むものであるのに対して、甲８発明は、そのような結晶相であるか否か不明である点。
（相違点Ｄ−２）
　本件発明３、８の「溶射膜」は、「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」ものであるのに対して、甲８発明の「皮膜」は、平均粒子径（Ｄ50）が３μｍであり、組成（原子数％）がＹ：２２ａｔｍ％、Ｆ：５３ａｔｍ％、Ｏ：９ａｔｍ％、Ｃ：１５ａｔｍ％のものであり、組成比から推定すると、イットリウムのオキシフッ化物とフッ化物（ＹＦ）との混合物であ」る「ＹＯＦ粒子」を原料粒子としてフレーム溶射により形成されたものである点。
ｂ　相違点についての判断
　事案に鑑み、上記相違点Ｄ−１について検討するに、上記相違点Ｄ−１については、上記（イ）ｂにおいて相違点Ｃ−１について検討したのと同様であるから、上記相違点Ｄ−２について検討するまでもなく、本件発明３、８は、甲８発明、甲第１号証、甲第４〜７号証、及び甲第９〜１１号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（オ）小括
　以上のとおりであるから、本件発明１〜４、７、８は、甲第１、４〜１１号証に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえないから、同発明に係る特許が、特許法第２９条第２項の規定に違反してなされたものであるとはいえない。
ウ　申立理由６（サポート要件、実施可能要件）について
（ア）申立人は、特許異議申立書第２３頁において「（４−８）特許法第３６条第６項第１号及び同第４項第１号（申立理由６）」として、「本件請求項１には「溶射膜」がどのような溶射方法により製造されるものなのか、何らの規定もない。・・・そうすると当業者には、フレーム溶射法や顆粒のプラズマ溶射等のサスペンションスラリープラズマ溶射以外の方法を行ったり、平均粒径が１５μｍ以上と大きなスラリーでサスペンションスラリー溶射を行った場合にまで、「酸化イットリウム溶射膜やフッ化イットリウム溶射膜と比べて、プロセスシフトや、パーティクルの発生が少ない希土類酸フッ化物溶射膜を得るため、サスペンションプラズマ溶射で希土類酸フッ化物溶射膜を安定して成膜できるサスペンションプラズマ溶射用スラリーを用いたサスペンションプラズマ溶射により好適に製造される溶射部材」が得られることは当然理解できない。・・・本件請求項１〜７に係る発明の範囲まで、発明の詳細な説明に記載された内容を拡張ないし一般化できるとはいえない。また同様の理由から、本件明細書の詳細な説明の記載は当業者が実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものではない。」と主張しているので、以下検討する。
（イ）上記第３の１のとおり、本件発明１〜４、７、８に係る「溶射部材」を構成する「溶射膜」は、「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」ものであるから、本件発明１〜４、７、８には、上記（ア）の主張にいう、「フレーム溶射法や顆粒のプラズマ溶射等のサスペンションスラリープラズマ溶射以外の方法を行ったり、平均粒径が１５μｍ以上と大きなスラリーでサスペンションスラリー溶射を行った場合」が含まれないことは明らかであるし、本件特許の願書に添付した特許請求の範囲の記載が、本件発明１〜４、７、８について、特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載したものといえることは、上記５（１）アにおいて検討したとおりである。
（ウ）また、上記第３の２（１）、（７）〜（１６）に摘記した本件明細書の「技術分野」に関する記載や、実施例の記載を参照すれば、本件発明１〜４、７、８に係る「溶射部材」を製造するとともに、半導体製造におけるエッチング工程などにおいてハロゲン系ガスプラズマ雰囲気に曝される部材などとして好適に使用することは、十分可能であるといえるから、本件明細書の発明の詳細な説明の記載は、当業者が本件発明１〜４、７、８を実施することができる程度に明確かつ十分に記載したものといえる。
（エ）小括
　以上のとおり、本件発明１〜４、７、８に係る発明の詳細な説明の記載は、当業者がその実施をすることができる程度に明確かつ十分に記載したものであるから、同発明に係る特許は、特許法第３６条第４項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものとはいえず、また、本件発明１〜４、７、８は、発明の詳細な説明に記載したものであるから、同発明に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものとはいえない。
エ　申立理由７（明確性要件；いわゆる「プロダクトバイプロセスクレーム」の点）について
（ア）申立人は、特許異議申立書第２６頁において、「（４−９）特許法第３６条第６項第２号（申立理由７）」「（５）」として、「また、特許権者が甲１記載の膜と本件発明の膜の製造方法が異なると主張するのであれば本件各請求項の記載はプロダクトバイプロセスクレームに該当し、かつ、本件明細書にはいわゆる不可能・非実際的事情が述べられていないから、本件請求項１〜７の範囲は不明確である。」と主張しているので、以下検討する。
（イ）上記第３の１のとおり、本件発明１〜４、７、８に係る「溶射部材」を構成する「溶射膜」は、「希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」ものであるから、本件発明１〜４、７、８に係る請求項１〜４、７、８の記載は、「物の発明についての請求項にその物の製造方法が記載されている場合」に該当する。
（ウ）ここで、その場合の請求項の記載が「発明が明確であること」という要件に適合するといえるのは、出願時においてその物をその構造又は特性により直接特定することが不可能であるか、又はおよそ実際的でないという事情が存在するときに限られ（不可能・非実際的事情）、そうでない場合には、当該物の発明は不明確であると判断するのが相当である（最二小判平成27 年6 月5 日(平成24 年(受)1204 号、同2658 号・民集69 巻4 号700 頁、同904 頁)「プラバスタチンナトリウム事件」判決）。
（エ）この点について、特許権者は、令和　２年　２月１４日提出の意見書第５頁の「（４）取消理由１（サポート要件）について」「（イ）」において、「ここで、「溶射部材」が「大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」溶射膜を備えるものであることが特定されたので、「溶射部材」の物の発明について、その物の製造方法が記載されていることになるが、大気サスペンションプラズマ溶射では、溶射材料の供給に分散媒（水）が用いられ、溶射材料を粉末状で供給する大気プラズマ溶射と異なり、溶射粒子と共に分散媒（液体）がプラズマに供給される。分散媒はプラズマに供給されると瞬時に蒸発するが、その際に、溶射粒子の近傍で、気化熱を奪うため、基材上に溶射粒子が積層される際の雰囲気が、大気プラズマ溶射とは異なる。この差が、形成される溶射膜の構造、特に、緻密さ、ひいては、パーティクルの発生や、プラズマ耐性（耐酸性）の差を生んでいることが予想される。しかしながら、この溶射膜の構造やプラズマ耐性の差は、電子顕微鏡による観察、ＸＲＤ分析、組成分析などの通常の分析手法では、明確な差としては表れず、特殊な分析を実施すれば、差を明らかにできる可能性はあるものの、その労力は過大である。したがって、訂正後の請求項１〜４、７、８に係る発明には、出願時において当該物をその構造又は特性により直接特定することが不可能であるか、又はおよそ実際的でないという事情（不可能・非実際的事情）が存在するので、訂正後の請求項１〜４、７、８の記載は、特許法第３６条第６項第２号にいう「発明が明確であること」という要件に適合する。」と主張しており、この主張を考慮すれば、本件発明１〜４、７、８に不可能・非実際的事情が存在することは十分推認されるといえるから、本件請求項１〜４、７、８の記載は、特許法第３６条第６項第２号にいう「発明が明確であること」という要件に適合したものである。
（オ）なお、申立人は、令和　２年　３月２６日提出の意見書第８頁の「［４］訂正に伴う新たな明確性要件違反」において、「「大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」という記載が今般、本件特許の各独立項に追加された。この記載は製造方法によって物を特定しているところ、特許権者は不可能・非実際的事情が存在すると主張しているが誤りである。・・・すなわち、大気サスペンションプラズマ溶射を実施したことにより、溶射材料を粉末状態で供給する大気プラズマ溶射では得られない、気孔率１ｖｏｌ％以下の溶射膜が得られている。従って、本件発明の溶射膜は、「大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」ではなく「溶射膜の気孔率が１％以下」とすることにより物として明確に特定することが可能である。・・・今般、大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜の気孔率を特許請求の範囲から削除した理由は、出願時に特許権者が気孔率の測定方法の開示が不十分であったためで、前記溶射膜を物として特定する際の不可能又は非実際的な事情には該当しない。・・・不可能又は非実際的な事情があったと主張することは許されない。」と主張しているが、本件発明１〜４、７、８に係る「溶射膜」について、「大気サスペンションプラズマ溶射により形成された」ことにより得られる構造を気孔率のみによって特定可能であるとする根拠は不明であり、また、特許権者が溶射膜の気孔率を特許請求の範囲から削除したことと、本件発明１〜４、７、８に不可能・非実際的事情が存在することとが直接関連するともいえないから、このような主張は採用しない。
（カ）小括
　以上のとおり、本件特許の願書に添付した特許請求の範囲の記載は、本件発明１〜４、７、８について、特許を受けようとする発明が明確であるといえるから、同発明に係る特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものとはいえない。
６　むすび
　以上のとおりであるから、取消理由及び特許異議の申立ての理由によっては、請求項１〜４、７、８に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に請求項１〜４、７、８に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　そして、本件請求項５、６に係る特許は訂正により削除されたため、それらに対して申立人がした特許異議の申立てについては、対象となる請求項が存在しない不適法な特許異議の申立てであって、その補正をすることができないものであるから、特許法第１２０条の８第１項で準用する同法第１３５条の規定により却下する。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和３年２月８日（２０２１．２．８）
【訂正の要旨】
審決（決定）の【理由】欄参照。
（５４）【発明の名称】
溶射部材
　【技術分野】
　【０００１】
　本発明は、半導体製造におけるエッチング工程などにおいてハロゲン系ガスプラズマ雰囲気に曝される部材などとして好適な溶射部材に関する。
　【背景技術】
　【０００２】
　半導体製造においては、エッチング工程（エッチャー工程）において、腐食性が高いハロゲン系ガスプラズマ雰囲気で処理される。金属アルミニウム又は酸化アルミニウムなどのセラミックスの表面に、酸化イットリウム（特許文献１：特開２００２−０８０９５４号公報、特許文献２：特開２００７−３０８７９４号公報）や、フッ化イットリウム（特許文献３：特開２００２−１１５０４０号公報、特許文献４：特開２００４−１９７１８１号公報）を大気圧プラズマ溶射することで、これらの膜を成膜した部材が、耐腐食性に優れたものとなることが知られており、エッチング装置（エッチャー）のハロゲン系ガスプラズマに触れる部分には、そのような溶射部材が採用されている。半導体製品の製造工程で用いられるハロゲン系腐食ガスには、フッ素系ガスとしては、ＳＦ６、ＣＦ４、ＣＨＦ３、ＣｌＦ３、ＨＦなどが、また、塩素系ガスとしては、Ｃｌ２、ＢＣｌ３、ＨＣｌなどが用いられる。
　【０００３】
　酸化イットリウムをプラズマ溶射して製造する酸化イットリウム成膜部材は、技術的な問題が少なく、早くから半導体用溶射部材として実用化されている。しかし、酸化イットリウムの成膜部材には、エッチング工程のプロセス初期に、最表面の酸化イットリウムがフッ化物に反応し、エッチング装置内のフッ素ガス濃度が変化して、エッチング工程が安定しないという問題がある。この問題は、プロセスシフトと呼ばれる。
　【０００４】
　この問題に対応するため、フッ化イットリウムの成膜部材を採用することが検討されている。しかし、フッ化イットリウムは、酸化イットリウムと比べて、僅かながらハロゲン系ガスプラズマ雰囲気での耐食性が低い傾向にある。また、フッ化イットリウム溶射膜は酸化イットリウム溶射膜と比べて、表面のヒビが多く、パーティクルの発生が多いという問題もある。
　【０００５】
　そこで、溶射材料として、酸化イットリウムとフッ化イットリウムの両方の性質をもつオキシフッ化イットリウムが着目され、近年では、オキシフッ化イットリウムを用いる検討がなされ始めている（特許文献５：特開２０１４−００９３６１号公報）。しかし、オキシフッ化イットリウム成膜部材は、オキシフッ化イットリウムを溶射材料として大気プラズマ溶射する際、酸化によってフッ素が減少し酸素が増加し、組成がずれて、酸化イットリウムを生成してしまうため、溶射膜をオキシフッ化イットリウムとして安定して成膜することが難しい。
　【０００６】
　一方、溶射材料を固体のまま供給するプラズマ溶射（以下、単に、プラズマ溶射と呼ぶ）に代わる成膜技術として、サスペンションプラズマ溶射（ＳＰＳ）が開発された。サスペンションプラズマ溶射は、溶射材料をスラリーで供給する方法であり、プラズマ溶射と比べて、表面のヒビが少ない溶射膜を成膜できるという特徴がある。サスペンションプラズマ溶射による溶射部材は、半導体製造用エッチング装置やＣＶＤ装置のハロゲン系ガスプラズマに接触する部材への適用が検討されている。例えば、酸化イットリウムのスラリー材料（特許文献６：特開２０１０−１５０６１７号公報）やオキシフッ化イットリウムのスラリー材料（特許文献７：国際公開第２０１５／０１９６７３号）を用いたサスペンションプラズマ溶射が提案されている。しかし、オキシフッ化イットリウムのスラリー材料を用いた場合も、サスペンションプラズマ溶射であっても、プラズマ溶射同様、溶射膜をオキシフッ化イットリウムとして安定して成膜することは難しい。
　【先行技術文献】
　【特許文献】
　【０００７】
　【特許文献１】特開２００２−０８０９５４号公報
　【特許文献２】特開２００７−３０８７９４号公報
　【特許文献３】特開２００２−１１５０４０号公報
　【特許文献４】特開２００４−１９７１８１号公報
　【特許文献５】特開２０１４−００９３６１号公報
　【特許文献６】特開２０１０−１５０６１７号公報
　【特許文献７】国際公開第２０１５／０１９６７３号
　【発明の概要】
　【発明が解決しようとする課題】
　【０００８】
　本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、酸化イットリウム溶射膜やフッ化イットリウム溶射膜と比べて、プロセスシフトや、パーティクルの発生が少ない希土類酸フッ化物溶射膜を得るため、サスペンションプラズマ溶射で希土類酸フッ化物溶射膜を安定して成膜できるサスペンションプラズマ溶射用スラリーを用いたサスペンションプラズマ溶射により好適に製造される溶射部材を提供することを目的とする。
　【課題を解決するための手段】
　【０００９】
　従って、本発明は、下記の溶射部材を提供する。
　〔１〕　溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含
み、更に希土類フッ化物を含み、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された
、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であ
　〔２〕　希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする〔１〕記載の溶射部材。
　〔３〕　
溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含み
上記
り、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である
る溶
　〔４〕　上記溶射膜の厚さが、１０μｍ以上１５０μｍ以下であることを特徴とする〔１〕乃至〔３〕のいずれかに記載の溶射部材
。
　〔
上記
結晶相の最大
４
　〔８〕　溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含み、上記希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物であり、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であることであり、上記希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする溶射部材。
　【００１０】
　
ま
　［１］　酸素を含有するガスを含む雰囲気下でのサスペンションプラズマ溶射に用いられる溶射材料であって、最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下の希土類フッ化物粒子を５質量％以上４０質量％以下含有し、水及び有機溶媒から選ばれる１種又は２種以上を溶媒とすることを特徴とするサスペンションプラズマ溶射用スラリー。
　［２］　更に、有機化合物からなる凝集防止剤を３質量％以下含有することを特徴とする［１］記載のサスペンションプラズマ溶射用スラリー。
　［３］　更に、希土類酸化物、希土類水酸化物及び希土類炭酸塩から選ばれる１種又は２種以上の微粒子添加剤を５質量％以下含有することを特徴とする［１］又は［２］記載のサスペンションプラズマ溶射用スラリー。
　［４］　希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする［１］乃至［３］のいずれかに記載のサスペンションプラズマ溶射用スラリー。
　［５］　上記サスペンションプラズマ溶射が、大気サスペンションプラズマ溶射であることを特徴とする［１］乃至［４］のいずれかに記載のサスペンションプラズマ溶射用スラリー。
　［６］　基材上に、［１］乃至［４］のいずれかに記載のスラリーを溶射材料とし、酸素を含有するガスを含む雰囲気下で、サスペンションプラズマ溶射により溶射膜を形成する工程を含むことを特徴とする希土類酸フッ化物溶射膜の形成方法。
　［７］　上記サスペンションプラズマ溶射が、大気サスペンションプラズマ溶射であることを特徴とする［６］記載の形成方法。
　［８］　上記溶射膜が、希土類酸フッ化物を主相として含むことを特徴とする［６］又は［７］記載の形成方法。
　［９］　上記希土類酸フッ化物が、ＲｅＯＦ、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物を含むことを特徴とする［６］乃至［８］のいずれかに記載の形成方法。
　［１０］　上記溶射膜が、希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物であることを特徴とする［６］乃至［９］のいずれかに記載の形成方法。
　［１１］　溶射膜が形成される基材と、希土類酸フッ化物を主相として含む溶射膜とを備えることを特徴とする溶射部材。
　［１２］　希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする［１１］記載の溶射部材。
　［１３］　上記希土類酸フッ化物が、ＲｅＯＦ、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物を含むことを特徴とする［１１］又は［１２］記載の溶射部材。
　［１４］　上記溶射膜が、希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物であることを特徴とする［１１］乃至［１３］のいずれかに記載の溶射部材。
　［１５］　上記溶射膜の厚さが、１０μｍ以上１５０μｍ以下であることを特徴とする［１１］乃至［１４］のいずれかに記載の溶射部材。
　［１６］　上記溶射膜の気孔率が１％以下であることを特徴とする［１１］乃至［１５］のいずれかに記載の溶射部材。
　【発明の効果】
　【００１１】
　本発明のサスペンションプラズマ溶射用スラリーを用いることにより、基材上に、プロセスシフトや、パーティクルの発生が少ない希土類酸フッ化物を含む溶射膜を、酸素を含有するガスを含む雰囲気下で、サスペンションプラズマ溶射により、安定して形成することができる。この溶射膜を備える溶射部材は、ハロゲン系ガスプラズマに対する耐食性に優れている。
　【発明を実施するための形態】
　【００１２】
　以下、本発明について、更に詳細に説明する。
　本発明のスラリーは、酸素を含有するガスを含む雰囲気下でのサスペンションプラズマ溶射、特に、大気雰囲気下でプラズマを形成する大気サスペンションプラズマ溶射に好適に用いられる。本発明においては、プラズマが形成される周囲の雰囲気ガスが、大気の場合を、大気サスペンションプラズマ溶射と呼ぶ。また、プラズマが形成される場の圧力は、大気圧下などの常圧の他、加圧下、減圧下であってもよい。
　【００１３】
　本発明のサスペンションプラズマ溶射用スラリーは、酸素を含有するガスを含む雰囲気下で、サスペンションプラズマ溶射により、希土類酸フッ化物を含む溶射膜、特に希土類酸フッ化物を主相とする溶射膜を、安定して形成することができるものである。希土類フッ化物を、大気雰囲気下でプラズマ溶射すると、溶射膜の酸素濃度（酸素含有率）が増える一方、フッ素濃度（フッ素含有率）は減少する。このような希土類フッ化物の酸化により、希土類フッ化物から希土類酸フッ化物を含む溶射膜を形成することができるが、得られる溶射膜は、酸化の程度が低すぎる場合は、希土類フッ化物の特性が優位となってしまう一方、酸化の程度が高すぎる場合は、希土類酸化物の特性が優位となってしまう。
　【００１４】
　本発明では、上述した希土類フッ化物の酸化によって、希土類酸フッ化物を含む溶射膜を得るために、サスペンションプラズマ溶射において供給するスラリーを、最大粒子径（Ｄ１００（体積基準））が１２μｍ以下の希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーとする。溶射材料を固体のまま供給するプラズマ溶射では、一般に、平均粒径（Ｄ５０）が２０〜５０μｍの粒子をプラズマ炎に供給して粒子を溶融させて、溶射膜を形成する。プラズマ溶射の場合は、粒径が小さすぎると、粒子が飛散してプラズマ炎に入らず、粒径が大きすぎると、プラズマ炎から落下し、溶融しないため、このような粒径のものが用いられる。
　【００１５】
　一方、本発明においては、大気サスペンションプラズマ溶射などの、酸素を含有するガスを含む雰囲気下でのサスペンションプラズマ溶射において、溶射材料の粒子又はそれが溶融した液滴を酸化させるが、酸化は粒子又は液滴の表面から進行するため、希土類フッ化物を酸化させるためには、上述したプラズマ溶射で用いられるような大粒子では、プラズマ内での滞留時間を長くする必要が生じる。しかし、滞留時間を長くすると、プラズマ炎からの落下につながり、粒子又は液滴同士の結合も進行するため、プラズマ炎から落下する確率が高くなる。そのため、大粒径の粒子では、酸化の程度と溶射状態とを同時に制御することが困難である。
　【００１６】
　これに対して、本発明では、上述した大気雰囲気下における酸化を考慮し、最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下の希土類フッ化物粒子を用いる。このような比較的小粒径の希土類フッ化物粒子を、水及び有機溶媒から選ばれる１種又は２種以上を分散媒とするスラリーとして、酸素を含有するガスを含む雰囲気下、特に大気雰囲気下でサスペンションプラズマ溶射することにより、酸化の程度を、希土類酸フッ化物の特性が効果的に発揮される酸素含有率、例えば、原料希土類フッ化物粒子の酸素含有率（質量％）と比較して、プラズマを通過することによって燃焼したり、揮発したりせずに、原料希土類フッ化物と共に溶射膜を形成する無機成分（例えば、後述する微粒子添加剤など）を除いた原料希土類フッ化物ベース（以下、単に原料希土類フッ化物ベースという）で、酸素含有率が１質量％（＋１ポイント）以上、特に２質量％（＋２ポイント）以上で、５質量％（＋５ポイント）以下、特に４質量％（＋４ポイント）以下、とりわけ３質量％（＋３ポイント）以下増加した溶射膜を、制御性よく形成することができる。
　【００１７】
　溶媒が水を含む場合、溶媒である水がフッ化物の酸化に寄与するので、例えば、スラリー中の希土類フッ化物粒子の酸素含有率が２質量％であれば、溶射膜の酸素含有率を、原料希土類フッ化物ベースの酸素含有率で３質量％以上、特に４質量％以上で、７質量％以下、特に６質量％以下、とりわけ５質量％以下とすることができる。また、スラリー中の希土類フッ化物粒子が、実質的に酸素を含有していないものであれば、溶射膜の酸素含有率を、原料希土類フッ化物ベースの酸素含有率で１質量％以上、特に２質量％以上で、５質量％以下、特に４質量％以下、とりわけ３質量％以下とすることができる。溶媒が有機溶媒のみの場合、有機溶媒は、構成元素中の酸素の割合が水と比べて低いので、酸化の程度が低くなり、例えば、スラリー中の希土類フッ化物粒子の酸素含有率が０．５質量％であれば、溶射膜の酸素含有率を、原料希土類フッ化物ベースの酸素含有率で０．１質量％以上、特に０．３質量％以上で、３質量％以下、特に２質量％以下、とりわけ１質量％以下とすることができる。一方、溶射膜のフッ素含有率は、例えば、原料希土類フッ化物がイットリウムフッ化物であり、スラリーが後述する微粒子添加剤を含まない場合、通常、３１．６質量％以上、特に３３．５質量％以上で、３８質量％以下、特に３７質量％以下、とりわけ３５質量％以下である。
　【００１８】
　本発明のスラリーに含まれる希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）は、１０μｍ以下、特に８μｍ以下であることが好ましい。最大粒子径（Ｄ１００）の下限は、通常６μｍ以上である。また、希土類フッ化物粒子の平均粒径（Ｄ５０（体積基準））は、１μｍ以上で、５μｍ以下、特に３μｍ以下が好適である。特に、溶射時のプラズマ印加電力（溶射電力）が１２０ｋＷ以下の場合は、希土類フッ化物粒子の平均粒径（Ｄ５０）を、１μｍ以上３μｍ以下とすることがより好ましい。更に、希土類フッ化物粒子の比表面積（ＢＥＴ表面積）は、５ｍ２／ｇ以下、特に３ｍ２／ｇ以下、とりわけ２ｍ２／ｇ以下が好ましい。希土類フッ化物粒子の比表面積（ＢＥＴ表面積）の下限は、特に限定されるものではないが、通常０．５ｍ２／ｇ以上、好ましくは１ｍ２／ｇ以上、より好ましくは１．５ｍ２／ｇ以上である。
　【００１９】
　希土類フッ化物は、従来公知の方法で製造されたものを用いることができ、例えば、希土類酸化物粉末と、希土類酸化物に対して当量で１．１倍以上の酸性フッ化アンモニウム粉末とを混合し、窒素ガス雰囲気などの酸素のない雰囲気下で、３００℃以上８００℃以下で、１時間以上１０時間以下焼成することにより製造することができる。希土類フッ化物は、市販品であってもよい。これらは必要に応じて、ジェットミルなどで粉砕し、空気分級などで分級して、所定の粒径の粒子として用いることができる。
　【００２０】
　原料である希土類フッ化物は、少量であれば酸素の含有は許容される。希土類フッ化物が酸素を含有している場合、その一部が、希土類酸化物や希土類酸フッ化物などで存在していることが考えられるが、本発明で用いられる原料希土類フッ化物のほとんど、例えば９０質量％以上、好ましくは９５質量％以上、より好ましくは９８質量％以上、更に好ましくは９９質量％以上が、希土類三フッ化物で構成されている点において、原料として希土類酸化物や希土類酸フッ化物を用いる場合とは異なる。原料希土類フッ化物は、実質的に全て（例えば９９．９質量％以上）が希土類三フッ化物で構成されていてもよい。希土類フッ化物の酸素含有率は、１０質量％以下、特に５質量％以下のものでも使用可能であるが、希土類フッ化物の酸素含有率は、２質量％以下であることが好ましく、特に１質量％以下であることが好ましく、実質的に酸素が含有されていない（例えば、酸素含有率が０．１質量％以下）であってもよい。
　【００２１】
　スラリー中の希土類フッ化物粒子の濃度は、５質量％以上４０質量％以下とする。この濃度は、２０質量％以上が好ましく、また、３０質量％以下が好ましい。スラリー中の希土類フッ化物粒子の濃度が５質量％未満では、溶射効率が低く、また、プラズマ中での希土類フッ化物の酸化が進行しすぎるため好ましくない。一方、４０質量％を超えると、プラズマ中で安定して液滴を形成することができず、また、プラズマ中での希土類フッ化物の酸化が不足するため好ましくない。
　【００２２】
　スラリーを構成する他の必須成分である溶媒としては、水及び有機溶媒から選ばれる１種又は２種以上を用いる。溶媒は、水は単独で用いても、有機溶媒と混合して用いても、有機溶媒単独で用いてもよい。スラリー中の原料希土類フッ化物粒子の酸素含有率に対して、溶射膜の酸素含有率をより高めたいときには、水系のスラリーがよく、溶射膜の酸素含有率の増大を抑えたいときには、有機溶媒のスラリーが好ましい。有機溶媒としては、有害性や環境への影響を考慮して選択することが好ましく、例えば、アルコール、エーテル、エステル、ケトンなどが挙げられる。より具体的には、炭素数が２〜６の一価又は二価のアルコール、エチルセロソルブ等の炭素数が３〜８のエーテル、ジメチルジグリコール（ＤＭＤＧ）等の炭素数が４〜８のグリコールエーテル、エチルセロソルブアセテート、ブチルセロソルブアセテート等の炭素数が４〜８のグリコールエステル、イソホロン等の炭素数が６〜９の環状ケトンなどが好ましい。有機溶媒は、燃焼性や安全性の観点から、水と混合できる水溶性有機溶媒が特に好適である。
　【００２３】
　溶媒が水の場合は、プラズマが低温であると、水の蒸発に熱量が奪われてしまい、液滴を形成できない場合があるが、溶媒が有機溶媒であれば、その燃焼により熱量を補うことができる。そのため溶射時のプラズマ印加電力（溶射電力）が高い場合、例えば１００ｋＷ以上の場合は、安全性の観点から水のみを用いることが有利であり、溶射電力が低い場合、例えば１００ｋＷ未満、特に５０ｋＷ未満の場合は、上記観点から有機溶媒のみを用いることが有利である。また、溶射電力が５０ｋＷ以上１００ｋＷ未満の場合は、水と有機溶媒との混合物を用いてもよい。
　【００２４】
　本発明のスラリーには、希土類フッ化物粒子の凝集を防ぐため、有機化合物、特に水溶性有機化合物からなる凝集防止剤を含んでいてもよい。凝集防止剤としては、界面活性剤などが好適である。希土類フッ化物は、ゼータ電位が＋に帯電しているので、アニオン界面活性剤が好ましく、特に、ポリエチレンイミン系のアニオン界面活性剤、ポリカルボン酸型高分子系のアニオン界面活性剤などを用いることが好ましい。溶媒が水を含むものの場合は、アニオン界面活性剤が好ましいが、溶媒が有機溶媒のみの場合は、ノニオン界面活性剤を用いることもできる。スラリー中の凝集防止剤の濃度は、３質量％以下、特に１質量％以下が好ましく、０．０１質量％以上、特に０．０３質量％以上がより好ましい。
　【００２５】
　本発明のスラリーは、希土類酸化物、希土類水酸化物及び希土類炭酸塩から選ばれる１種又は２種以上の微粒子添加剤を含んでいてもよい。微粒子添加剤を添加することでも、希土類フッ化物粒子の凝集防止や沈降防止の効果が得られる。微粒子添加剤の平均粒径（Ｄ５０（体積基準））は、希土類フッ化物粒子の平均粒径（Ｄ５０（体積基準））の１／１０以下が好ましい。スラリー中の微粒子添加剤の濃度は、５質量％以下、特に４質量％以下が好ましく、０．１質量％以上、特に２質量％以上がより好ましい。
　【００２６】
　スラリーは、所定量の希土類フッ化物と、溶媒と、必要に応じて凝集防止剤、微粒子添加剤などの他の成分を混合することにより、製造することができる。特に、希土類フッ化物や微粒子添加剤などの固体成分を過度に粉砕しないようにするためには、例えば、樹脂製ボールミルと樹脂製ボール（例えば１０ｍｍφ以上）とを用いることが好ましい。この場合、混合時間は、例えば１時間以上６時間以下とすることができる。更に、凝集した粒子の解砕と、混入物の除去のためには、混合後のスラリーを、５００メッシュ（目開き２５μｍ）以下の篩に通すことが有効である。
　【００２７】
　半導体製造装置用部材などに適用される溶射部材は、基材上に、上述したスラリーを溶射材料とし、酸素を含有するガスを含む雰囲気下で、サスペンションプラズマ溶射により溶射膜を形成することにより製造することができ、このような方法により、基材上に、希土類酸フッ化物溶射膜を形成することができる。
　【００２８】
　基材としては、ステンレス、アルミニウム、ニッケル、クロム、亜鉛及びそれらの合金、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化珪素、炭化珪素及び石英ガラスなどから選ばれ、溶射部材の用途、例えば、半導体製造装置用の溶射部材として好適な基材が選択される。溶射の雰囲気、即ち、プラズマを取り囲む雰囲気は、希土類フッ化物を酸化させる必要があるため、酸素を含有するガスを含む雰囲気とする。酸素を含有するガスを含む雰囲気としては、酸素ガス雰囲気、酸素ガスと、アルゴンガスなどの希ガス及び／又は窒素ガスとの混合ガス雰囲気などが挙げられ、典型的には、大気雰囲気が挙げられる。また、大気雰囲気は、大気と、アルゴンガスなどの希ガス及び／又は窒素ガスとの混合ガス雰囲気であってもよい。
　【００２９】
　プラズマを形成するためのプラズマガスは、アルゴンガス、水素ガス、ヘリウムガス、窒素ガスから選択される少なくとも２種類以上を組み合わせた混合ガスであることが好ましく、特に、アルゴンガス及び窒素ガスの２種の混合ガス、アルゴンガス、水素ガス及び窒素ガスの３種の混合ガス、又はアルゴンガス、水素ガス、ヘリウムガス及び窒素ガスの４種の混合ガスが好適である。
　【００３０】
　溶射操作として具体的には、例えば、まず、スラリー供給装置に希土類フッ化物粒子を含むスラリーを充填し、配管（パウダーホース）を用いてキャリアガス（通常、アルゴンガス）により、プラズマ溶射ガン先端部まで希土類フッ化物粒子を含むスラリーを供給する。配管は内径が２〜６ｍｍφのものが好ましい。この配管のいずれか、例えば、配管へのスラリー供給口には、５００メッシュ（目開き２５μｍ）以下の篩を設けることで、配管やプラズマ溶射ガンでの詰まりを防止することができる。この篩の目開きは、スラリー中の希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）の２倍程度の大きさが、スラリーを安定して供給できるため好ましい。
　【００３１】
　プラズマ溶射ガンからプラズマ炎の中にスラリーを液滴で噴霧して、パウダー、即ち、希土類フッ化物粒子を連続供給することで、希土類フッ化物が溶けて液化し、プラズマジェットの力で液状フレーム化する。サスペンションプラズマ溶射では、プラズマ炎内で溶媒が蒸発するため、本発明のスラリーを用いることにより、溶射材料を固体のまま供給するプラズマ溶射ではできなかった細かい粒子を溶融させることができ、また、粗い粒子がないので、大きさが一定に揃った液滴とすることができる。そして、基材に液状フレームを接触させることにより、溶融した希土類フッ化物が基材表面に付着し、固化して堆積する。この際、溶融前の希土類フッ化物、溶融した希土類フッ化物、及び基材上に堆積した希土類フッ化物が、各段階で酸化して、希土類酸フッ化物となる。希土類酸フッ化物溶射膜は、自動機械（ロボット）や人間の手を使って、液化フレームを基材表面に沿って左右又は上下に動かしながら、基板表面上の所定の範囲を走査することによって形成することができる。溶射膜の厚さは、１０μｍ以上、特に３０μｍ以上であることが好ましく、１５０μｍ以下、特に１００μｍ以下であることが好ましい。
　【００３２】
　サスペンションプラズマ溶射における、溶射距離、電流値、電圧値、ガス種類、ガス供給量などの溶射条件に、特に制限はなく、従来公知の条件を適用することができ、基材、希土類フッ化物粒子を含むスラリー、得られる溶射部材の用途などに応じて、適宜設定すればよい。また、基材上に希土類酸フッ化物溶射膜を形成する前に、予め、例えば、厚さが５０〜３００μｍ程度の希土類酸化物の層を、下地膜として、例えば常圧での、大気プラズマ溶射、大気サスペンションプラズマ溶射などで形成した後、希土類酸フッ化物溶射膜を形成してもよい。
　【００３３】
　本発明のスラリーを用いたサスペンションプラズマ溶射により、希土類酸フッ化物を含む溶射膜、特に、希土類酸フッ化物を主相として含む溶射膜を形成することができ、基材上に、このような溶射膜を備える溶射部材を製造することができる。この希土類酸フッ化物には、ＲｅＯＦ、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物が含まれていることが好ましい。溶射膜には、希土類酸フッ化物以外が含まれていてもよく、例えば、希土類酸フッ化物以外に、希土類酸化物及び／又は希土類フッ化物を含んでいてもよい。この場合、溶射膜は、希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物であることが特に好ましい。希土類酸フッ化物が主相である溶射膜は、例えば、溶射膜のＸ線回折（ＸＲＤ）において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの和に対して、希土類酸フッ化物に帰属する
結晶
結晶相の最大
　【００３４】
　本発明において、スラリーに含まれる希土類酸フッ化物、希土類酸化物、希土類水酸化物、希土類炭酸塩などにおける希土類元素、及び溶射膜を構成するＲｅＯＦ、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８、Ｒｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）などの希土類酸フッ化物、更には、溶射膜に希土類酸フッ化物と共に含まれていてもよい希土類酸化物、希土類フッ化物などにおける希土類元素としては、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上が好ましく、希土類元素として、イットリウム、ガドリニウム、イッテルビウム及びルテチウムのいずれかを含むこと、特に、希土類元素が、イットリウムのみ、又は主成分（例えば９０モル％以上）であるイットリウムと、残部のイッテルビウム又はルテチウムとで構成されていることが好ましい。
　【実施例】
　【００３５】
　以下に、実施例及び比較例を示して本発明を具体的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない。
　【００３６】
　［実施例１〜７、比較例１、２］
　〔実施例１〜７の希土類フッ化物粒子及びスラリーの製造〕
　表１又は表２に示される希土類フッ化物の希土類元素の組成比で調整し、希土類酸化物１ｋｇに対して、酸性フッ化アンモニウム粉末１．２ｋｇを混合し、窒素雰囲気中、６５０℃で、２時間焼成して、希土類フッ化物を得た。得られた希土類フッ化物は、ジェットミルで粉砕し、空気分級して、表１又は表２に示される最大粒子径（Ｄ１００）の希土類フッ化物粒子とした。得られた希土類フッ化物粒子の粒度分布（Ｄ１００、Ｄ５０）及びＢＥＴ比表面積を表１又は表２に示す。粒度分布はレーザー回折法、ＢＥＴ比表面積は、（株）マウンテック製、全自動比表面積測定装置　Ｍａｃｓｏｒｂ　ＨＭ　ｍｏｄｅｌ−１２８０で、各々測定した（以下同じ）。また、得られた粒子の酸素濃度（酸素含有率）及びフッ素濃度（フッ素含有率）を表１又は表２に示す。酸素濃度は、ＬＥＣＯ社製、ＴＨＣ６００を用いて不活性ガス融解赤外吸収法により、フッ素濃度は、溶解イオンクロマトグラフィ法により、各々分析した（以下同じ）。
　【００３７】
　次に、得られた希土類フッ化物粒子に、表１又は表２に示される凝集防止剤と、微粒子添加剤（実施例３〜５のみ）とを加え、更に、表１又は表２に示される溶媒を加え、これらを１５ｍｍφのナイロンボールが入ったナイロンポットに入れて約２時間混合し、得られた混合物を目開き５００メッシュ（２５μｍ）の篩に通して、希土類フッ化物のスラリーを得た。
　【００３８】
　〔比較例１の酸フッ化イットリウム粒子及びスラリーの製造〕
　酸化イットリウム１ｋｇに対して、酸性フッ化アンモニウム粉末１．２ｋｇを混合し、窒素雰囲気中、６５０℃で、４時間焼成して、酸フッ化イットリウムを得た。得られた酸フッ化イットリウムは、ジェットミルで粉砕し、空気分級して、表１又は表２に示される最大粒子径（Ｄ１００）の酸フッ化イットリウム粒子とした。得られた酸フッ化イットリウム粒子の粒度分布（Ｄ１００、Ｄ５０）を表１又は表２に示す。また、得られた粒子の酸素濃度（酸素含有率）及びフッ素濃度（フッ素含有率）を表１又は表２に示す。
　【００３９】
　次に、得られた酸フッ化イットリウム粒子に、表１又は表２に示される凝集防止剤を加え、更に、表１又は表２に示される溶媒を加え、これらを１５ｍｍφのナイロンボールが入ったナイロンポットに入れて約２時間混合し、得られた混合物を目開き５００メッシュ（２５μｍ）の篩に通して、酸フッ化イットリウムのスラリーを得た。
　【００４０】
　〔比較例２のフッ化イットリウム粒子の製造〕
　酸化イットリウム１ｋｇに対して、酸性フッ化アンモニウム粉末１．２ｋｇを混合し、窒素雰囲気中、６５０℃で、２時間で焼成して、フッ化イットリウムを得た。得られたフッ化イットリウムは、ジェットミルで粉砕し、バインダーとしてポリビニルアルコール（ＰＶＡ）を添加してスラリーとし、スプレードライヤーを用いて造粒した後、窒素雰囲気中、７００℃で、４時間焼成して、表１又は表２に示される最大粒子径（Ｄ１００）のフッ化イットリウム粒子とした。得られたフッ化イットリウム粒子の粒度分布（Ｄ１００、Ｄ５０）を表１又は表２に示す。また、得られた粒子の酸素濃度（酸素含有率）及びフッ素濃度（フッ素含有率）を表１又は表２に示す。
　【００４１】
　【表１】
　【００４２】
　【表２】
　【００４３】
　〔溶射膜の形成及び溶射部材の製造〕
　実施例１〜７及び比較例１の各々のスラリー又は比較例２の粒子を用い、予め常圧下の大気プラズマ溶射により、表面上に厚さ１５０μｍの酸化イットリウムの下地膜を形成したアルミニウム基材に、表３又は表４に示される条件で、大気プラズマサスペンション溶射（実施例１〜７及び比較例１）又は大気プラズマ溶射（比較例２）により、表３又は４に示される膜厚の溶射膜を形成した。実施例１、４及び５並びに比較例２は、エリコンメテコ社の溶射機Ｔｒｉｐｌｅｘにて、実施例２、３、６及び７並びに比較例１は、プログレッシブ社の溶射機ＣＩＴＳにて溶射を実施した。
　【００４４】
　【表３】
　【００４５】
　【表４】
　【００４６】
　〔溶射膜の物性の評価〕
　得られた溶射部材から溶射膜を削り取り、Ｘ線回折法により分析した。得られたＸ線プロファイルから、得られた各々の溶射膜を構成する相を同定し、それらの最大ピーク強度比を測定した。また、溶射膜の酸素濃度（酸素含有率）は、ＬＥＣＯ社製、ＴＨＣ６００を用いて不活性ガス融解赤外吸収法により、フッ素濃度（フッ素含有率）は、溶解イオンクロマトグラフィ法により、各々分析した。更に、溶射膜の断面の電子顕微鏡写真から画像解析で気孔率を、溶射膜表面の硬度を、（株）アカシ（現（株）ミツトヨ）製ビッカース硬度計ＡＶＫ−Ｃ１により、各々測定した。結果を表５又は表６に示す。
　【００４７】
　〔溶射膜の耐食性の評価〕
　得られた溶射部材の溶射膜の表面上に、マスキングテープでマスキングした部分と、マスキングテープでマスキングしていない露出部分を形成し、リアクティブイオンプラズマ試験装置にセットして、周波数１３．５６ＭＨｚ、プラズマ出力１，０００Ｗ、エッチングガスＣＦ４（８０ｖｏｌ％）＋Ｏ２（２０ｖｏｌ％）、流量５０ｓｃｃｍ、ガス圧５０ｍｔｏｒｒ（６．７Ｐａ）、１２時間の条件で、プラズマ耐食性試験を行った。試験後、マスキングテープを剥がし、レーザー顕微鏡を使用して、露出部分とマスキング部分との間の、腐食による高さの差を４点測定して、平均値を高さ変化量として求めることにより、耐食性を評価した。結果を表５又は表６に示す。
　【００４８】
　【表５】
　【００４９】
　【表６】
　【００５０】
　最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下の希土類フッ化物粒子のスラリーを用いて大気プラズマサスペンション溶射で溶射膜を形成した実施例１〜７では、溶射中に、希土類フッ化物粒子が酸化され、希土類酸フッ化物が成膜される。実施例１〜７では、希土類酸フッ化物を主相とする溶射膜が得られており、その結果、気孔率が低い緻密な膜であり、高硬度で、かつ耐食性に優れた溶射膜が得られている。また、水系のスラリーを用いた実施例１〜５では溶射膜の酸素含有率がより高まり、有機溶媒のスラリーを用いた実施例６、７では、酸素含有率の増大が抑えられている。
（５７）【特許請求の範囲】
　【請求項１】
　溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含
み、更に希土類フッ化物を含み、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された
、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であ
　【請求項２】
　希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする請求項１記載の溶射部材。
　【請求項３】
　
溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含み
上記
り、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上である
る溶
　【請求項４】
　上記溶射膜の厚さが、１０μｍ以上１５０μｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の溶射部材。
　【請求項５】
（削除）
　【請求項６】
（削除）
　【請求項７】
　上記溶射膜のＸ線回折において、最大ピークが
上記
結晶相の最大
４
　【請求項８】
　
溶射膜が形成される基材と、Ｒｅ５Ｏ４Ｆ７、Ｒｅ６Ｏ５Ｆ８及びＲｅ７Ｏ６Ｆ９（Ｒｅは希土類元素を表す）から選ばれる１種又は２種以上の希土類酸フッ化物の結晶相を主相として含み、上記希土類酸フッ化物と希土類酸化物と希土類フッ化物との混合物であり、希土類フッ化物粒子を溶媒に分散させたスラリーであって、該希土類フッ化物粒子の最大粒子径（Ｄ１００）が１２μｍ以下であるスラリーを供給する大気サスペンションプラズマ溶射により形成された溶射膜とを備え、上記主相とは、上記溶射膜のＸ線回折において、溶射膜を構成する結晶相の各相の最大ピークの強度の和に対して、上記希土類酸フッ化物に帰属する結晶相の最大ピークの強度の和が５０％以上であることであり、上記希土類元素が、イットリウム（Ｙ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、イッテルビウム（Ｙｂ）及びルテチウム（Ｌｕ）から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴とする溶射部材。