【事件の表示】
　特許第６７４４８８０号発明「リチウムイオン電池用正極活物質、リチウムイオン電池用正極活物質の製造方法、リチウムイオン電池用正極及びリチウムイオン電池」の特許異議申立事件について、次のとおり決定する。
【結　論】
　特許第６７４４８８０号の請求項１〜１６に係る特許を維持する。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本件の特許第６７４４８８０号（以下、「本件特許」という。）の請求項１〜１６に係る特許についての出願は、平成３０年　２月　６日の出願であって、令和　２年　８月　４日にその特許権の設定登録がされ、同年　８月１９日に特許掲載公報が発行され、その後、その請求項１〜１６（全請求項）に係る特許について、令和　３年　２月１８日に特許異議申立人である金澤　毅（以下、「申立人」という。）により特許異議の申立てがされ、同年　５月１０日付けで取消理由が通知され、同年　７月　９日付けで特許権者から意見書及び証拠説明書が提出されたものである。
第２　本件特許発明
　本件特許の請求項１〜１６に係る発明（以下、それぞれ「本件特許発明１」〜「本件特許発明１６」といい、総称して「本件特許発明」ということがある。）は、本件特許についての出願の願書に添付した特許請求の範囲の請求項１〜１６に記載された事項により特定される次のとおりのものである。
「【請求項１】
　組成が次式：
　ＬｉaＮｉbＣｏcＭｎdＯ2
（式中、１．００≦ａ≦１．０２、０．８≦ｂ≦０．９、ｂ＋ｃ＋ｄ＝１、ｃ＞０、ｄ＞０である）
で表される正極活物質粒子と、
　前記正極活物質粒子の表面を部分的に被覆するニオブ酸リチウムを含む被覆層と、
からなり、
　Ｎｉ、Ｃｏ及びＭｎの総量に対するＮｂの割合が０．４〜１．２ｍｏｌ％であるリチウムイオン電池用正極活物質。
【請求項２】
　前記正極活物質全体の組成が次式：
　ＬｉaＮｉbＣｏcＭｎdＮｂαＯ2+3α
（式中、１．００４≦ａ≦１．０２、０．８≦ｂ≦０．９、ｂ＋ｃ＋ｄ＝１、ｃ＞０、ｄ＞０、０．００４≦α≦０．０１２である）
で表される請求項１に記載のリチウムイオン電池用正極活物質。
【請求項３】
　走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で前記正極活物質の断面を観察したときに、ＳＥＭ−ＥＤＸ測定で、前記正極活物質粒子の表面部分に前記被覆層で被覆されていない部分が確認できる請求項１又は２に記載のリチウムイオン電池用正極活物質。
【請求項４】
　Ｎｂ2Ｏ5を純水に分散して添加物スラリーを作製する工程と、
　前記正極活物質粒子を純水に投入した媒体中に前記添加物スラリーを加え撹拌分散することで表面処理したスラリーを作製する工程と、
　前記表面処理したスラリーをマイクロミストドライヤーによって乾燥して表面処理粒子を得る工程と、
　前記表面処理粒子を６５０〜８００℃で熱処理する工程と、
を含む請求項１〜３のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池用正極活物質の製造方法。
【請求項５】
　前記Ｎｂ2Ｏ5を粉体として見たときの体積基準の平均粒径Ｄ５０が０．３〜０．８μｍである請求項４に記載のリチウムイオン電池用正極活物質の製造方法。
【請求項６】
　Ｎｂ2Ｏ5を純水に分散して添加物スラリーを作製する工程と、
　ニッケルコバルトマンガン水酸化物を純水に投入した媒体中に前記添加物スラリーを加え撹拌分散することで表面処理したスラリーを作製する工程と、
　前記表面処理したスラリーをマイクロミストドライヤーによって乾燥して表面処理前駆体を得る工程と、
　前記表面処理前駆体にリチウム源を加え、６５０℃〜８００℃で焼成する工程と、
を含む請求項１〜３のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池用正極活物質の製造方法。
【請求項７】
　前記Ｎｂ2Ｏ5を粉体として見たときの体積基準の平均粒径Ｄ５０が０．３〜０．８μｍである請求項６に記載のリチウムイオン電池用正極活物質の製造方法。
【請求項８】
　組成が次式：
　ＬｉaＮｉbＣｏcＭｎdＯ2
（式中、１．００≦ａ≦１．０２、０．８≦ｂ≦０．９、ｂ＋ｃ＋ｄ＝１、ｃ＞０、ｄ＞０である）
で表される正極活物質粒子と、
　前記正極活物質粒子の表面を部分的に被覆し、ニオブ酸リチウムと、ジルコン酸リチウム及びタングステン酸リチウムの内１種又は２種とを含む被覆層と、
からなり、
　Ｎｉ、Ｃｏ及びＭｎの総量に対するＮｂ、Ｚｒ及びＷの割合が０．４〜１．２ｍｏｌ％であるリチウムイオン電池用正極活物質。
【請求項９】
　前記正極活物質全体の組成が次式：
　ＬｉaＮｉbＣｏcＭｎdＮｂαＺｒβＷγＯ2+3α+3β+4γ
（式中、１．００４≦ａ≦１．０２、０．８≦ｂ≦０．９、ｂ＋ｃ＋ｄ＝１、ｃ＞０、ｄ＞０、０．００４≦α＋β＋γ≦０．０１２である）
で表される請求項８に記載のリチウムイオン電池用正極活物質。
【請求項１０】
　走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で前記正極活物質の断面を観察したときに、ＳＥＭ−ＥＤＸ測定で、前記正極活物質粒子の表面部分に前記被覆層で被覆されていない部分が確認できる請求項８又は９に記載のリチウムイオン電池用正極活物質。
【請求項１１】
　Ｎｂ2Ｏ5と、ＺｒＯ2及びＷＯ3の１種又は２種とを純水に分散させて添加物スラリーを作製する工程と、
　前記正極活物質粒子を純水に投入した媒体中に前記添加物スラリーを加え撹拌分散することで表面処理したスラリーを作製する工程と、
　前記表面処理したスラリーをマイクロミストドライヤーによって乾燥して表面処理粒子を得る工程と、
　前記表面処理粒子を６５０〜８００℃で熱処理する工程と、
を含む請求項８〜１０のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池用正極活物質の製造方法。
【請求項１２】
　前記Ｎｂ2Ｏ5、ＺｒＯ2及びＷＯ3を粉体として見たときの体積基準の平均粒径Ｄ５０が、それぞれ０．３〜０．８μｍである請求項１１に記載のリチウムイオン電池用正極活物質の製造方法。
【請求項１３】
　Ｎｂ2Ｏ5と、ＺｒＯ2及びＷＯ3の１種又は２種とを純水に分散させて添加物スラリーを作製する工程と、
　ニッケルコバルトマンガン水酸化物を純水に投入した媒体中に前記添加物スラリーを加え撹拌分散することで表面処理したスラリーを作製する工程と、
　前記表面処理したスラリーをマイクロミストドライヤーによって乾燥して表面処理前駆体を得る工程と、
　前記表面処理前駆体にリチウム源を加え、６５０℃〜８００℃で焼成する工程と、
を含む請求項８〜１０のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池用正極活物質の製造方法。
【請求項１４】
　前記Ｎｂ2Ｏ5、ＺｒＯ2及びＷＯ3を粉体として見たときの体積基準の平均粒径Ｄ５０が、それぞれ０．３〜０．８μｍである請求項１３に記載のリチウムイオン電池用正極活物質の製造方法。
【請求項１５】
　請求項１〜３及び８〜１０のいずれか一項に記載のリチウムイオン電池用正極活物質を備えたリチウムイオン電池用正極。
【請求項１６】
　請求項１５に記載のリチウムイオン電池用正極を備えたリチウムイオン電池。」
第３　異議申立理由の概要
　申立人は、証拠方法として、後記する甲第１号証乃至甲第３号証を提出し、以下の理由により、本件特許の請求項１〜１６に係る特許を取り消すべきものである旨主張している。
１　申立理由１（新規性）
　本件特許発明１〜３、８〜１０、１５、１６は、甲第１号証に記載された発明であるから、同発明に係る特許は、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものであり、取り消されるべきものである。
２　申立理由２（進歩性）
　本件特許発明１〜３、８〜１０、１５、１６は、甲第１号証に記載された発明に基いて、その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下、「当業者」という。）が容易に発明をすることができたものであるから、同発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、取り消されるべきものである。
３　申立理由３（サポート要件）
（１）申立理由３−１
　本件特許についての願書に添付した明細書（以下、「本件特許明細書」という。）に開示された比較例Ａ３は、本件特許発明１〜３、８〜１０、１５、１６の規定を充足するものであり、上記比較例Ａ３を包含する本件特許発明１〜３、８〜１０、１５、１６は、明らかに本件特許発明の課題を解決できない範囲を包含するものである。
　したがって、本件特許請求の範囲の請求項１〜３、８〜１０、１５、１６の記載は、特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載したものとはいえないものであるから、同請求項に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消されるべきものである。
（２）申立理由３−２
　本件特許発明１〜１６は、課題解決のための必須の構成要件である被覆層に設けた空隙のサイズや、正極活物質を覆う被覆層の面積割合についての規定を有しないものであり、本件特許明細書に開示された範囲を超えるものである。
　したがって、本件特許請求の範囲の請求項１〜１６の記載は、特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載したものとはいえないものであるから、同請求項に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消されるべきものである。
　
３　申立理由４（明確性要件）
　本件特許発明１〜１６の「前記正極活物質粒子の表面を部分的に被覆」する点について、本件特許明細書の記載を参照しても、どのような観察条件でどのような状態が確認できれば「部分的に被覆」に該当するといえるのかが明らかでない。
　したがって、本件特許請求の範囲の請求項１〜６の記載は、特許を受けようとする発明が明確であるとはいえないものであるから、同請求項に係る特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消されるべきものである。
＜証拠方法＞
甲第１号証：特開２０１６−４２４１７号公報
甲第２号証：特開２００９−７６２７９号公報
甲第３号証：特開２０１０−２２５３０９号公報
（以下、上記甲第１号証〜甲第３号証を「甲１」〜「甲３」という。）
第４　令和　３年　５月１０日付け取消理由通知で通知した取消理由の概要
１　取消理由１（進歩性：申立理由２を一部採用）
　本件特許発明１〜３、１５、１６は、甲１に記載された発明、及び甲３に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、同発明に係る特許は、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものであり、取り消されるべきものである。
２　取消理由２（サポート要件：申立理由３−１を一部採用）
　本件特許の特許請求の範囲の請求項１〜３、１５、１６の記載は、特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載したものとはいえないものであるから、同請求項に係る特許は、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消されるべきものである。
３　取消理由３（明確性要件：申立理由４を採用）
　本件特許明細書の記載や本件特許についての出願時の技術常識を考慮しても、被覆層が正極活物質粒子表面を「部分的に被覆」しているか否かを確認するためのＳＥＭ−ＥＤＸによる観察条件は不明であると言わざるを得ず、本件特許の特許請求の範囲の請求項１〜１６の記載は、特許を受けようとする発明が明確であるとはいえないものであるから、同請求項に係る特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものであり、取り消されるべきものである。
第５　当審の判断
１　本件特許明細書の記載
　本件特許明細書には、次の記載がある（なお、下線は当審が付したものであり、「・・・」は記載の省略を表す。以下同様。）。
（１）「【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
　しかしながら、
従来技術で知られている方法によってリチウム含有遷移金属酸化物の表面にニオブ酸リチウムの被膜を設けると、リチウムイオン電池の充放電サイクルでの反応抵抗が増加するおそれがあり、更なる改善の余地がある。
【０００６】
　
本発明は、良好な電池特性を有するリチウムイオン電池用正極活物質を提供することを課題とする。
（２）「【００２３】
　〔実施形態１〕
　（リチウムイオン電池用正極活物質の構成）
　本発明の実施形態１に係るリチウムイオン電池用正極活物質は、ＬｉaＮｉbＣｏcＭｎdＯ2
（式中、１．００≦ａ≦１．０２、０．８≦ｂ≦０．９、ｂ＋ｃ＋ｄ＝１である）
で表される正極活物質粒子と、正極活物質粒子の表面を部分的に被覆するニオブ酸リチウムを含む被覆層とを有する。本発明の正極活物質粒子とは、被覆層を含まないコア部分のみの構成部分であり、また、正極活物質とは、正極活物質粒子に被覆層を含めた全体の構成部分をいう。
【００２４】
　従来、全固体電池では、正極活物質と硫化物系固体電解質中の硫黄との反応を防ぐため、ニオブ酸リチウムで正極活物質全体を被覆している。また、液系電池においても、電解液との反応を抑制するためにニオブ酸リチウムで正極活物質全体を被覆している。しかしながら、ニオブ酸リチウムは抵抗が大きいため、正極活物質全体を被覆すると充放電時の反応抵抗が大きくなり、電池特性が低下するおそれがある。これに対し、
本発明の実施形態１に係るリチウムイオン電池用正極活物質は、上述のように組成式ＬｉaＮｉbＣｏcＭｎdＯ2で表される正極活物質粒子の表面に、ニオブ酸リチウムを含む被覆層が部分的に設けられている。このような構成により、当該正極活物質を用いたリチウムイオン電池の充放電サイクルでの反応抵抗増加を抑制し、放電容量及びサイクル特性が改善される。
【００２５】
　また、本発明の実施形態１に係るリチウムイオン電池用正極活物質は、正極活物質粒子を構成するリチウム含有遷移金属酸化物のＮｉ、Ｃｏ及びＭｎの総量に対するＮｉの組成比が０．８以上０．９以下という高い比率である。
通常、このように正極活物質のＮｉ比率が高いとリチウムイオン電池に用いたときに電解液と反応しやすくなるが、本発明の実施形態１に係るリチウムイオン電池用正極活物質では正極活物質粒子の表面に、ニオブ酸リチウムを含む被覆層が部分的に設けられているため、電解液との反応が良好に抑制される。このため、放電容量やサイクル特性等の電池性能低下を防止することができる。
【００２６】
　
本発明の実施形態１に係るリチウムイオン電池用正極活物質は、Ｎｉ、Ｃｏ及びＭｎの総量に対するＮｂの割合が０．４〜１．２ｍｏｌ％に制御されている。このような構成により、放電容量がほとんど低下することなく、充放電サイクルでの反応抵抗増加を抑制し、及びサイクル特性を向上させることができる。
・・・
【００２８】
　
本発明の実施形態１に係るリチウムイオン電池用正極活物質は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で正極活物質の断面を観察したときに、ＳＥＭ−ＥＤＸ測定で、正極活物質粒子の表面部分に被覆層で被覆されていない部分を確認することができる。
（３）「【００４７】
　（実施例Ａ１、Ａ２、Ａ４、Ａ５）
　平均粒径Ｄ５０が０．５μｍのＮｂ2Ｏ5を純水に撹拌分散し、超音波分散させて添加物スラリーを作製した。次に、別途準備しておいたニッケルコバルトマンガン水酸化物を純水に投入した媒体中に、上記の添加物スラリーを加え撹拌分散することで表面処理したスラリーを作製した。次に、表面処理したスラリーをマイクロミストドライヤーによって１２０℃で乾燥して微粉を除去し、表面処理前駆体を得た。次に、表面処理前駆体に水酸化リチウムを加え、酸素雰囲気下、７４０℃で１２時間の焼成を行った。これにより、表１に示す組成を有する正極活物質粒子と、当該正極活物質粒子の表面を部分的に被覆するニオブ酸リチウムを含む被覆層とを有する正極活物質を得た。」
（４）「【００５５】
　（比較例Ａ３）
　表面処理したスラリーをステンレス製のバットに入れ、１２０℃の恒温槽に１２時間投入し乾燥した以外は、実施例Ａ１と同様な条件で正極活物質を作製した。」
（５）「【００６１】
・被覆層の被覆状態
　正極活物質をＳＥＭ−ＥＤＸ測定することで、断面ＳＥＭ観察写真を撮影し、目視にて被覆層の被覆状態を確認した。実施例Ａ１〜Ａ９、実施例Ｂ１〜Ｂ３については、被覆層が正極活物質粒子の表面に部分的に形成されていたのに対し、
比較例Ａ１は被覆層が正極活物質粒子の表面全体に形成されており、また、比較例Ａ２は被覆層が形成されていなかった。なお、被覆層が部分的に形成されるとは、被覆層が正極活物質粒子表面全体に存在せず、かつ、被覆層が正極活物質粒子表面に一部でも存在していることがＳＥＭ−ＥＤＸにて確認できることをいう。
（６）「【００６３】
・放電容量、充放電サイクル、充放電サイクル後の抵抗の増加率
　正極活物質と、導電材のアセチレンブラックと、バインダーのポリフッ化ビニリデンとを９０：５：５の割合で秤量し、バインダーであるポリフッ化ビニリデンを有機溶媒（Ｎ−メチルピロリドン）に溶解し、正極活物質と導電材と共に混合してスラリー化し、アルミ箔上に塗布して乾燥させ、プレス成型して正極を形成した。
　次に電池構造体として、対極となる陰極をＬｉとして評価用の２０３２型コインセルを作製し、電解液に１Ｍ−ＬｉＰＦ6をＥＣ−ＤＭＣ（３：７）に溶解したものを用いて、下記条件で、放電容量（０．０５Ｃ）、充放電サイクル（容量維持率）、充放電サイクル後抵抗（増加率）を測定した。
・放電容量（０．０５Ｃ）
　温度２５℃、充電：４．３０Ｖ、０．０５Ｃ、２０ｈ、放電：３．０Ｖ、０．０５Ｃ
・充放電サイクル（容量維持率）
　温度５５℃、充電：４．３０Ｖ、１Ｃ、２．５ｈ、放電：３．０Ｖ、１Ｃ
１サイクル目の放電容量に対する２０サイクル目の放電容量の割合。
・充放電サイクル後抵抗（増加率）
　温度５５℃、充電：４．３０Ｖ、１Ｃ、２．５ｈ、放電：３．０Ｖ、１Ｃ
１サイクル目の直流抵抗値に対する２０サイクル目の直流抵抗値の割合。
上記実施例Ａ１〜Ａ９、実施例Ｂ１〜Ｂ３、比較例Ａ１〜Ａ３、及び、比較例Ｂ１、Ｂ２に係る試験条件及び評価結果を表１、２に示す。・・・」
（７）「【表１】
                                                
」
２　甲各号証の記載事項、及び引用発明
（１）甲１の記載事項、及び甲１に記載された発明
ア　甲１の記載事項
　本件特許についての出願前に日本国内で公知となった甲１には、「リチウムイオン（ｌｉｔｈｉｕｍｉｏｎ）二次電池」（発明の名称）に関し、次の記載がある。
（ア）「【請求項１】
　複数の正極活物質一次粒子が凝集した正極活物質二次粒子、及び前記正極活物質二次粒子の表面の少なくとも一部を覆う被覆層を備える被覆粒子と、
　前記被覆粒子に接触する固体電解質粒子と、を備え、
　前記正極活物質二次粒子の平均粒径は、３．０〜１０．０μｍであり、
　前記被覆層は、ニッケルとは異なる元素Ｘを含有し、かつ、非晶質であり、
　前記被覆層に含まれる元素Ｘと前記正極活物質二次粒子内のリチウム以外の全金属元素とのモル比が０．１〜１０．０ｍｏｌ％であることを特徴とする、リチウムイオン二次電池。」
（イ）「【０００３】
　全固体型リチウムイオン二次電池の固体電解質としては硫化物や酸化物等を使用できるが、リチウムイオン伝導性の観点から硫化物系の固体電解質が最も期待できる材料である。ところが、
硫化物系の固体電解質を使用した場合には、充電の際に正極活物質粒子と固体電解質粒子との界面で反応が起こり、この界面に抵抗成分が生成することにより、正極活物質粒子と固体電解質粒子との界面をリチウムイオンが移動する際の抵抗（以下、「界面抵抗」とも称する。）が増大しやすくなる。この界面抵抗の増大により、リチウムイオン伝導性が低下するため、全固体型リチウムイオン二次電池の出力が低下する、という問題があった。
【０００４】
　
このような問題に対して、ＬｉＣｏＯ２（以下、「ＬＣＯ」とも称する。）等の正極活物質粒子の表面をリチウムイオン導電層で被覆することが検討されている。例えば、特許文献１や特許文献２では、正極活物質粒子の表面をＬｉＮｂＯ３、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２やＡｌ化合物などで被覆することが報告されている。
・・・
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
　しかし、上記の技術では、全固体型リチウムイオン二次電池の出力、特に放電容量及びサイクル特性について満足な値を得ることができなかった。そこで、本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、本発明の目的とするところは、全固体型リチウムイオン二次電池の放電容量及びサイクル特性を改善することが可能な、新規かつ改良されたリチウムイオン二次電池を提供することにある。」
（ウ）「【００３１】
  ＜３．リチウムイオン二次電池の構成＞
  続いて、図１を参照しながら、本発明の好適な実施形態に係るリチウムイオン二次電池の構成について詳細に説明する。図１は、本実施形態に係るリチウムイオン二次電池１の構成を模式的に示す説明図である。
【００３２】
  図１に示すように、
本実施形態に係るリチウムイオン二次電池１は、全固体型リチウムイオン二次電池であり、正極層１０と、負極層２０と、正極層１０及び負極層２０の間に設けられる固体電解質層３０とが積層された構造を有する。
【００３３】
  （２．１．正極層１０）
  正極層１０は、被覆粒子１０ａと固体電解質粒子３１とを混合した混合粒子を含む。被覆粒子１０ａは、正極活物質粒子１１と、正極活物質粒子１１の表面を覆う被覆層１２とを有する。したがって、被覆層１２が固体電解質粒子３１に接触する。上述したように、固体電解質粒子１３１を使用したリチウムイオン二次電池１００は、正極活物質粒子１１１と固体電解質粒子１３１との界面での反応により界面抵抗が上昇し、電池の出力が低下するという問題がある。しかし、
本実施形態に係る全固体型のリチウムイオン二次電池１によれば、正極活物質粒子１１の表面が特定の組成及び層厚を有する被覆層１２で被覆されている。
【００３４】
  
なお、正極活物質粒子１１は、その表面の少なくとも一部が被覆層１２で被覆されていればよい。すなわち、正極活物質粒子１１の表面全体が被覆層１２で被覆されていてもよく、正極活物質粒子１１の表面が部分的に被覆層１２で被覆されていてもよい。
【００３５】
  また、
正極活物質粒子１１の粒子表面に被覆層１２が形成されていることは、例えば、正極活物質粒子１１と被覆層１２との構造上の差異に起因するコントラストの違いを利用した、顕微鏡画像（電界放出形走査電子顕微鏡（ＦＥ−ＳＥＭ）や透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）の画像）解析等の方法により確認することができる。
（エ）「【００３６】
（正極活物質粒子１１）
　正極活物質粒子１１は、図２に示すように、複数の正極活物質一次粒子１１ａが凝集した正極活物質二次粒子として存在する。
・・・
【００３８】
　正極活物質粒子１１を構成する正極活物質としては、リチウムイオンを可逆的に吸蔵及び放出することが可能な物質であれば特に限定されず、例えば、コバルト酸リチウム（ＬＣＯ）、ニッケル酸リチウム、ニッケルコバルト酸リチウム、ニッケルマンガン酸リチウム、ニッケルコバルトアルミニウム酸リチウム（以下、「ＮＣＡ」と称する場合もある。）、
ニッケルコバルトマンガン酸リチウム（以下、「ＮＣＭ」と称する場合もある。）
・・・
【００４０】
　化学式１で示される正極活物質の例としては、ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２、ＬｉＮｉ０．５Ｃｏ０．２Ｍｎ０．３Ｏ２、
ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１Ｍｎ０．１Ｏ２
【００４１】
　このように、
本実施形態では、正極活物質粒子１１は、ニッケルを多く含む（ｙ＞０．３）ことが好ましい。ニッケルを多く含む正極活物質粒子１１は、リチウムイオン二次電池１の放電容量を大きくすることができる。その反面、ニッケルを多く含む正極活物質粒子１１は、正極活物質粒子１１内のリチウムイオンの拡散速度が遅い（例えば、コバルト酸リチウムよりも拡散速度が２桁程度遅い）ので、サイクル特性が低くなりやすい。しかし、本実施形態のように正極活物質粒子１１の平均粒径を適切な範囲に調整することで、放電容量及びサイクル特性が向上する。
（オ）「【００４３】
（被覆層１２）
　
被覆層１２は、正極活物質粒子１１の表面の少なくとも一部を覆う。また、被覆層１２は、ニッケルとは異なる元素Ｘを少なくとも含有する。
【００４４】
　
被覆層１２は、非晶質である。さらに、元素Ｘと正極活物質粒子１１内のリチウム以外の全金属元素とのモル比（原子数比）は、０．１〜１０．０ｍｏｌ％である。
【００４５】
　ここで、
元素Ｘは、ニッケルとは異なる元素であり、金属元素及び半金属元素のうち少なくとも１種であることが好ましい。元素Ｘは
Ｎｂ
からなる群から選択される少なくとも１種であることがより好ましい。
被覆層１２は、上記組成を有することで、正極活物質粒子１１の表面に存在する遷移金属元素と固体電解質粒子３１の表面に存在する硫黄元素との副反応を抑制することができ、ひいては、リチウムイオン二次電池１の出力を向上することができる。
（カ）「【００７７】
（１．実施例１）
（１．１正極活物質粒子１１の作製）
　実施例１では、以下の工程により被覆粒子１０ａを作製した。硫酸ニッケル６水和物（ＮｉＳＯ４・６Ｈ２Ｏ）、硫酸コバルト５水和物（ＣｏＳＯ４・５Ｈ２Ｏ）、および硝酸アルミニウム（Ａｌ（ＮＯ３）３）をイオン交換水に溶解させ、混合水溶液を製造した。ここで、硫酸ニッケル６水和物、硫酸コバルト５水和物、および硝酸アルミニウムの総質量は、混合水溶液の総質量に対して、２０質量％とした。また、硫酸ニッケル６水和物、硫酸コバルト５水和物、および硝酸アルミニウムの混合比は、Ｎｉ、Ｃｏ、およびＡｌの各元素のモル比が、Ｎｉ：Ｃｏ：Ａｌ＝８０：１５：５となるように設定した。
【００７８】
　また、反応層に所定量（例えば５００ｍｌ）のイオン交換水を投入し、このイオン交換水の温度を５０℃に維持した。次に、窒素ガスによってイオン交換水をバブリングすることによって溶存酸素を除去した。
【００７９】
　ついで、反応層内のイオン交換水を撹拌し、イオン交換水の温度を５０℃に維持しながら、上述した混合水溶液をイオン交換水に滴下した。さらに、イオン交換水に、飽和ＮａＯＨ水溶液を混合水溶液のＮｉ、Ｃｏ、Ａｌに対して過剰量滴下した。滴下中は、反応層水溶液のｐＨを１１．５に、温度を５０℃に維持した。混合水溶液及び飽和ＮａＯＨ水溶液の滴下速度は３ｍｌ／ｍｉｎ程度とした。また、撹拌速度は周速で４〜５ｍ／ｓとした。混合水溶液及び飽和ＮａＯＨ水溶液の滴下は、１０時間程度で行った。これにより、各金属元素の水酸化物塩が共沈した。
【００８０】
　続いて、吸引ろ過を行い、共沈水酸化物塩を反応層水溶液から取り出し、取り出した共沈水酸化物塩をイオン交換水で洗浄した。さらに、共沈水酸化物塩を真空乾燥させた。この時の温度は、１００℃とし、乾燥時間は、１０時間とした。
【００８１】
　次に、乾燥後の共沈水酸化物塩を乳鉢で数分間粉砕し、乾燥粉末を得た。そして、乾燥粉末と、水酸化リチウム（ＬｉＯＨ）とを混合することで、混合粉体を生成した。ここで、ＬｉとＮｉ＋Ｍｎ＋Ａｌ（＝Ｍｅ）とのモル比Ｌｉ：Ｍｅは１．０：１．０とした。【００８２】
　さらに、この混合粉体を酸化雰囲気下で焼成した。焼成温度は、７００〜８００℃とし、焼成時間は、１０時間とした。
以上の工程により、実施例１に係る正極活物質粒子１１（以下、「正極活物質粒子１１−１」とも称する）を作製した。正極活物質粒子１１−１の組成は、ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２で示される。
【００８３】
　ついで、正極活物質粒子１１−１の平均粒径（Ｄ５０）をレーザ回折・散乱式粒度分布計（日機装株式会社製マイクロトラックＭＴ−３０００ＩＩ）で測定したところ、７．０μｍであった。
【００８４】
　（１．２．被覆粒子１０ａの作製）
　
実施例１では、以下の工程により被覆粒子１０ａを作製した。リチウムメトキシドメタノール１０％溶液０．２質量ｇと、ランタン（ＩＩＩ）プロポキシドとを、テトラヒドロフランとアセト酢酸エチルとの混合溶液中で３０分混合した。この混合溶液中に、正極活物質粒子１１−１を添加した。ここで、ランタン（ＩＩＩ）プロポキシドに含まれるランタンのモル数ｎ１、及び正極活物質粒子１１−１内のリチウム以外の全金属元素のモル数ｎ２は、被覆層１２の被覆量が１．０ｍｏｌ％となるように（すなわち、ｎ１とｎ２との比が１．０ｍｏｌ％となるように）調製した。
【００８５】
　
ついで、得られた混合溶液を４０℃に加熱して撹拌しながら溶媒を全て蒸発させた。溶媒の蒸発は、混合溶液には超音波を照射しながら行った。これにより正極活物質粒子１１−１の表面にリチウム−ランタン酸化物の反応前駆体が担持された。さらに、正極活物質粒子１１−１表面へ担持されたリチウム−ランタン酸化物の前駆体を、酸素を吹き込みながら３５０℃で１時間焼成した。これにより、実施例１に係る被覆粒子１０ａ（以下、「被覆粒子１０ａ−１」とも称する）を得た。実施例１の被覆層１２は、リチウム−ランタン酸化物で構成され、かつ被覆量は１．０ｍｏｌ％となる。また、被覆粒子１０ａの粉末Ｘ線回折測定を行ったところ、正極活物質に由来するピークだけが確認された。この結果、被覆層１２が非晶質であることが確認された。
（キ）「【００８７】
　（１．４．リチウムイオン二次電池の作製）
　
以下の工程により、リチウムイオン二次電池１を作製した。
被覆粒子１０ａ−１と、固体電解質粒子３１と、導電助剤としてのカーボンブラック粉末とを、６０／３５／５の質量比で乳鉢を用いて均質になるまで混合した。これにより、正極合剤を得た。この正極合剤３０ｍｇを、成形冶具中に挿入して、２ｔｏｎ／ｃｍ２でプレス成形することで、正極合剤をペレット化した。そして、ペレット化された正極合剤を、ステンレス製集電体上に積層させることで、正極層１０を作製した。
【００８８】
　ついで、
１００ｍｇの固体電解質粒子３１を、成形冶具中に挿入して、２ｔｏｎ／ｃｍ２でプレス成形することで、固体電解質層３０を作製した。この成形冶具中に上記正極層を挿入し２ｔｏｎ／ｃｍ２でプレス成形することで、固体電解質層３０と正極層１０とを一体化させた。
【００８９】
　ついで、
固体電解質層３０が正極層１０と負極層２０とで挟持されるように、成形冶具中に負極合剤として、黒鉛粉末（８０℃で２４時間真空乾燥したもの）３０．０ｍｇを挿入し、４ｔｏｎ／ｃｍ２でプレス成形した。これにより、固体電解質層３０と負極層２０とを一体化させた。以上の工程により、試験用セルを得た。
（ク）「【０１０２】
　（１３．実施例１３）
　リチウムメトキシドメタノール１０％溶液０．２質量ｇと、ニオブ（Ｖ）プロポキシドとを、イソプロパノールの溶液中で３０分混合したことを除き、実施例１と同様の工程で正極活物質粒子１１を作製した。それ以外は実施例１と同様とした。
【０１０３】
　（１４．実施例１４）
　
硝酸アルミニウムを硫酸マンガン７水和物に変更し、かつ、硫酸ニッケル６水和物、硫酸コバルト５水和物、および硫酸マンガン７水和物の混合比を、Ｎｉ、Ｃｏ、およびＭｎの各元素のモル比が、Ｎｉ：Ｃｏ：Ｍｎ＝８０：１０：１０となるように設定した他は、実施例１と同様の処理を行うことで、正極活物質粒子１１を作製した。また、正極活物質粒子１１を分級することで、平均粒径を９．０μｍとした。それ以外は実施例１と同様の処理を行った。
（ケ）「【表１】
   
」
（コ）「【０１１７】
　表１、２によれば、本実施形態の被覆粒子１０ａを有する実施例１〜１８は、被覆粒子１０ａを有しない比較例１〜６よりも放電容量及びサイクル特性が顕著に向上していることが確認された。」
イ　甲１に記載された発明
　上記ア（ア）〜（コ）の記載事項を総合勘案し、特に、実施例１４の「被覆粒子１０ａ」、「正極層１０」、及び「リチウムイオン二次電池１」に着目すると、甲１には、次の各発明が記載されていると認められる。
「ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１Ｍｎ０．１Ｏ２の組成を有し、平均粒径９．０μｍの正極活物質粒子１１と、その表面を覆う被覆層１２とを有する被覆粒子１０ａであって、上記被覆層１２は、非晶質のリチウム−ランタン酸化物で構成され、上記ランタンのモル数と、上記正極活物質粒子１１内のリチウム以外の全金属元素のモル数との比が１．０ｍｏｌ％である、リチウムイオン二次電池の正極層１０の作製に用いられる被覆粒子１０ａ。」（以下、「甲１被覆粒子発明」という。）
（２）甲３の記載事項
　また、本件特許についての出願前に日本国内で公知となった甲３には、「正極活物質材料の製造方法」（発明の名称）に関し、次の記載がある。
ア　「【請求項１】
　酸化物正極活物質と、前記酸化物正極活物質の表面上に形成されたニオブ酸リチウム系化合物からなるコート部とを有する正極活物質材料の製造方法であって、
　前記ニオブ酸リチウム系化合物の前駆体を含有するコート溶液を、前記酸化物正極活物質の表面上に塗布し、前駆体コート部を形成する塗布工程と、
　前記前駆体コート部を有する酸化物正極活物質を、酸素濃度が２５体積％以下である雰囲気で熱処理する熱処理工程と、
を有することを特徴とする正極活物質材料の製造方法。
【請求項２】
　前記ニオブ酸リチウム系化合物が、ニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ３）であることを特徴とする請求項１に記載の正極活物質材料の製造方法。」
イ　「【０００７】
　非特許文献１に記載されたように、
ＬｉＣｏＯ２の表面をＬｉＮｂＯ３で被覆すると、ＬｉＣｏＯ２および固体電解質材料の界面抵抗を低減させることができる。これは、ＬｉＮｂＯ３を用いることで、ＬｉＣｏＯ２および固体電解質材料が反応し、高抵抗層が生成することを抑制できるからであると考えられる。
本発明は、上記問題点に鑑みてなされたものであり、高抵抗層の生成を効果的に抑制することができる正極活物質材料の製造方法を提供することを主目的とする。
ウ　「【００２１】
　
図１は、本発明の正極活物質材料の製造方法の一例を示す概略断面図である。
酸化物正極活物質１を用意し（図１（ａ））、次に、ニオブ酸リチウム系化合物の前駆体を含有するコート溶液を用いて、酸化物正極活物質１の表面上に、前駆体コート部２を形成する（図１（ｂ））。その後、前駆体コート部２を有する酸化物正極活物質１を、上述した酸素濃度雰囲気で熱処理し、コート部３を形成する（図１（ｃ））。これにより、酸化物正極活物質１と、酸化物正極活物質１の表面上に形成されたニオブ酸リチウム系化合物からなるコート部３と、を有する正極活物質材料１０を得ることができる。
【００２２】
　図２は、従来の製造方法により得られた正極活物質材料と、本発明の製造方法により得られた正極活物質材料との違いを説明する概略断面図である。図２（ａ）に示すように、従来の製造方法により得られた正極活物質材料１０は、コート部３の成分が、酸化物正極活物質１の内部に浸透するため、酸化物正極活物質１の表面上に形成されたコート部３の厚さが小さくなる。
これに対して、図２（ｂ）に示すように、本発明の製造方法により得られた正極活物質材料１０は、酸化物正極活物質１の内部に浸透しないため、酸化物正極活物質１の表面上に、充分な厚さを有するコート部３を形成することができる。これによって、高抵抗層の生成を効果的に抑制することができるのである。
エ　「【００３４】
３．正極活物質材料
　次に、本発明により得られる正極活物質材料について説明する。本発明により得られる正極活物質材料は、酸化物正極活物質と、酸化物正極活物質の表面上に形成されたニオブ酸リチウム系化合物からなるコート部とを有する。コート部の平均厚さは、例えば０．１ｎｍ〜３０ｎｍの範囲内であることが好ましく、１ｎｍ〜１５ｎｍの範囲内であることがより好ましい。平均厚さが小さすぎると、高抵抗層の生成を効果的に抑制できない可能性があり、平均厚さが大きすぎると、イオン伝導性が低下する可能性があるからである。また、酸化物正極活物質の表面におけるコート部の被覆率は、例えば、５０％以上であり、７５％〜９５％の範囲内であることが好ましい。上記範囲内であれば、高抵抗層の生成をさらに効果的に抑制できるからである。」
オ　「【００４６】
［実施例１］
　まず、エタノール１０００ｇに、リチウムエトキシド３０ｇと、ニオブペンタエトキシド１８２ｇとを溶解させ、コート溶液を得た。なお、リチウムエトキシドおよびニオブペンタエトキシドは、モル比１：１の関係にある。次に、
得られたコート溶液を、転動流動層を用いたコート装置にて、酸化物正極活物質（ＬｉＮｉＯ２、平均粒径Ｄ５０＝２．５μｍ）の表面上に塗布した。この際、コート部の平均厚さが３ｎｍとなるように、コート溶液を塗布した。なお、コート溶液の塗布量は、酸化物正極活物質の表面積とコート部の平均厚さとの積を考慮して決定した。その後、コーティングされた酸化物正極活物質を温風で乾燥させた。次に、得られた粉末を、大気雰囲気（酸素濃度：約２０体積％）、４００℃、３０分間の条件で熱処理し、ＬｉＮｉＯ２の表面上にＬｉＮｂＯ３からなるコート部を有する正極活物質材料を得た。
カ　「【００５５】
　表２に示されるように、実施例１は、比較例１に比べて、界面抵抗値が約４７％減少した。これは、比較例１では、コート部の成分が酸化物正極活物質の内部に浸透し、酸化物正極活物質の内部抵抗が増加したためであると考えられる。また、実施例１は、実施例２よりも界面抵抗値が顕著に小さくなることが確認された。これは、実施例１では、平均粒径が小さいため、酸素の脱離が生じにくくなっているためであると考えられる。」
キ　「【図１】
   
」
３　取消理由１（進歩性）、申立理由１（新規性）、及び申立理由２（進歩性）について
（１）本件特許発明１について
ア　対比
　本件特許発明１と甲１被覆粒子発明とを対比する。
（ア）甲１被覆粒子発明の「ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１Ｍｎ０．１Ｏ２の組成を有」する「正極活物質粒子１１」は、本件特許発明１の「組成が次式：ＬｉaＮｉbＣｏcＭｎdＯ2（式中、１．００≦ａ≦１．０２、０．８≦ｂ≦０．９、ｂ＋ｃ＋ｄ＝１、ｃ＞０、ｄ＞０である）で表される正極活物質粒子」に相当する。
（イ）甲１被覆粒子発明の「正極活物質粒子１１」「の表面を覆」い、「非晶質のリチウム−ランタン酸化物で構成され」る「被覆層１２」と、本件特許発明１の「前記正極活物質粒子の表面を部分的に被覆するニオブ酸リチウムを含む被覆層」とは、正極活物質粒子の表面を被覆するリチウム含有金属酸化物を含む被覆層である点で共通する。
（ウ）甲１被覆粒子発明の「被覆層１２」における「ランタンのモル数」と、「正極活物質粒子１１内のリチウム以外の全金属元素のモル数」との比が「１．０ｍｏｌ％」である点と、本件特許発明１の「Ｎｉ、Ｃｏ及びＭｎの総量に対するＮｂの割合が０．４〜１．２ｍｏｌ％である」点とは、Ｎｉ、Ｃｏ及びＭｎの総量に対する、被覆層に含まれるリチウム以外の金属元素の割合が０．４〜１．２ｍｏｌ％である点で共通する。
（エ）甲１被覆粒子発明の「リチウムイオン二次電池の正極層１０の作製に用いられる被覆粒子１０ａ」は、本件特許発明１の「リチウムイオン電池用正極活物質」に相当する。
（オ）そうすると、本件特許発明１と甲１被覆粒子発明とは、次の点で一致する。
＜一致点＞
「組成が次式：ＬｉaＮｉbＣｏcＭｎdＯ2（式中、１．００≦ａ≦１．０２、０．８≦ｂ≦０．９、ｂ＋ｃ＋ｄ＝１、ｃ＞０、ｄ＞０である）で表される正極活物質粒子と、
　前記正極活物質粒子の表面を被覆するリチウム含有金属酸化物を含む被覆層と、
からなり、
　Ｎｉ、Ｃｏ及びＭｎの総量に対する、被覆層に含まれるリチウム以外の金属元素の割合が０．４〜１．２ｍｏｌ％であるリチウムイオン電池用正極活物質。」
（カ）一方で、本件特許発明１と甲１被覆粒子発明とは、次の点で相違する。
＜相違点１＞
　本件特許発明１の「被覆層」は、正極活物質粒子の表面を部分的に被覆するものであるのに対して、甲１被覆粒子発明の「被覆層１２」は、正極活物質粒子の表面を部分的に被覆するものであるのか否か不明な点。
＜相違点２＞
　被覆層に含まれる「リチウム含有金属酸化物」が、本件特許発明１では「ニオブ酸リチウム」であるのに対して、甲１被覆粒子発明では、「リチウム−ランタン酸化物」である点。
イ　相違点についての判断
　そこで、上記相違点１、２についてまとめて検討する。
（ア）本件特許についての出願時の技術常識を考慮しても、甲１被覆粒子発明が上記相違点１、２に係る特定事項を備えたものであるといえる事情は見当たらないから、上記相違点１、２は、実質的な相違点である。
（イ）したがって、本件特許発明１は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
（ウ）次に、上記相違点１、２の容易想到性について検討するに、上記２（２）に摘記したとおり、甲３には、酸化物正極活物質の表面を部分的に被覆するニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ３）からなるコート部を有する粉末状の正極活物質材料を採用することにより、酸化物正極活物質と固体電解質材料とが反応して高抵抗層が生成されるのを効果的に抑制することができる技術が記載されている。
（エ）そして、上記２（１）ア（イ）に摘記したとおり、甲１の【０００３】、【０００４】には、正極活物質粒子と固体電解質粒子との界面をリチウムイオンが移動する際の抵抗（界面抵抗）の増大への対策として、正極活物質粒子の表面をＬｉＮｂＯ３などで被覆することが記載されている。
（オ）また、上記２（１）ア（ウ）に摘記したとおり、甲１の【００３４】には、正極活物質粒子の表面が部分的に被覆層で被覆されていてもよい旨の示唆がある。
（カ）しかしながら、上記２（２）に摘記した事項を含む甲３の全記載を参照しても、上記（ウ）のとおり、酸化物正極活物質の表面をニオブ酸リチウムで部分的に被覆することは記載されているとしても、上記ニオブ酸リチウムを構成するＮｂを上記酸化物正極活物質内のリチウム以外の全金属元素の総量に対して「０．４〜１．２ｍｏｌ％」の割合とすることまでは記載も示唆もされておらず、「被覆層１２」における「ランタンのモル数」と、「正極活物質粒子１１内のリチウム以外の全金属元素のモル数」との比が「１．０ｍｏｌ％」である甲１被覆粒子発明に対して、甲３に記載された上記（ウ）の技術を適用する動機付けを見いだすことはできない。
　その他、申立人が提示する甲２の記載を勘案してもなお、上記相違点１、２に係る事項について容易に想到できたものとはいえない。
（キ）したがって、本件特許発明１は、甲１に記載された発明に基いて、若しくは甲１に記載された発明、及び甲３に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（２）本件特許発明８について
ア　対比
　本件特許発明８と甲１被覆粒子発明とを対比する。
（ア）甲１被覆粒子発明の「ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１Ｍｎ０．１Ｏ２の組成を有」する「正極活物質粒子１１」は、本件特許発明８の「組成が次式：ＬｉaＮｉbＣｏcＭｎdＯ2（式中、１．００≦ａ≦１．０２、０．８≦ｂ≦０．９、ｂ＋ｃ＋ｄ＝１、ｃ＞０、ｄ＞０である）で表される正極活物質粒子」に相当する。
（イ）甲１被覆粒子発明の「正極活物質粒子１１」「の表面を覆」い、「非晶質のリチウム−ランタン酸化物で構成され」る「被覆層１２」と、本件特許発明１の「前記正極活物質粒子の表面を部分的に被覆し、ニオブ酸リチウムと、ジルコン酸リチウム及びタングステン酸リチウムの内１種又は２種とを含む被覆層」とは、正極活物質粒子の表面を被覆するリチウム含有金属酸化物を含む被覆層である点で共通する。
（ウ）甲１被覆粒子発明の「被覆層１２」における「ランタンのモル数」と、「正極活物質粒子１１内のリチウム以外の全金属元素のモル数」との比が「１．０ｍｏｌ％」である点と、本件特許発明８の「Ｎｉ、Ｃｏ及びＭｎの総量に対するＮｂ、Ｚｒ及びＷの割合が０．４〜１．２ｍｏｌ％である」点とは、Ｎｉ、Ｃｏ及びＭｎの総量に対する、被覆層に含まれるリチウム以外の金属元素の割合が０．４〜１．２ｍｏｌ％である点で共通する。
（エ）甲１被覆粒子発明の「リチウムイオン二次電池の正極層１０の作製に用いられる被覆粒子１０ａ」は、本件特許発明８の「リチウムイオン電池用正極活物質」に相当する。
（オ）そうすると、本件特許発明８と甲１被覆粒子発明とは、次の点で一致する。
＜一致点＞
「組成が次式：ＬｉaＮｉbＣｏcＭｎdＯ2（式中、１．００≦ａ≦１．０２、０．８≦ｂ≦０．９、ｂ＋ｃ＋ｄ＝１、ｃ＞０、ｄ＞０である）で表される正極活物質粒子と、
　前記正極活物質粒子の表面を被覆するリチウム含有金属酸化物を含む被覆層と、
からなり、
　Ｎｉ、Ｃｏ及びＭｎの総量に対する、被覆層に含まれるリチウム以外の金属元素の割合が０．４〜１．２ｍｏｌ％であるリチウムイオン電池用正極活物質。」
（カ）一方で、本件特許発明８と甲１被覆粒子発明とは、次の点で相違する。
＜相違点３＞
　本件特許発明８の「被覆層」は、正極活物質粒子の表面を部分的に被覆するものであるのに対して、甲１被覆粒子発明の「被覆層１２」は、正極活物質粒子の表面を部分的に被覆するものであるのか否か不明な点。
＜相違点４＞
　被覆層に含まれる「リチウム含有金属酸化物」が、本件特許発明８では「ニオブ酸リチウムと、ジルコン酸リチウム及びタングステン酸リチウムの内１種又は２種」であるのに対して、甲１被覆粒子発明では、「リチウム−ランタン酸化物」である点。
イ　相違点についての判断
　事案に鑑み、上記相違点４について検討する。
（ア）本件特許についての出願時の技術常識を考慮しても、甲１被覆粒子発明が上記相違点４に係る特定事項を備えたものであるといえる事情は見当たらないから、上記相違点４は、実質的な相違点である。
（イ）したがって、上記相違点３について検討するまでもなく、本件特許発明８は、甲１に記載された発明であるとはいえない。
（ウ）次に、上記相違点４の容易想到性について検討するに、上記２（２）に摘記したとおり、甲３には、酸化物正極活物質の表面を部分的に被覆するニオブ酸リチウム（ＬｉＮｂＯ３）からなるコート部を有する粉末状の正極活物質材料を採用することにより、酸化物正極活物質と固体電解質材料とが反応して高抵抗層が生成されるのを効果的に抑制することができる技術は記載されているものの、上記酸化物正極活物質の表面を部分的に被覆するコート部を「ニオブ酸リチウムと、ジルコン酸リチウム及びタングステン酸リチウムの内１種又は２種」から構成することまで記載や示唆がされているわけではなく、本件特許についての出願時の技術常識を考慮しても、甲１被覆粒子発明に対して、上記相違点４に係る特定事項を備えようとする動機付けを見いだすことはできない。
　その他、申立人が提示する甲２の記載を勘案してもなお、上記相違点４に係る事項について容易に想到できたものとはいえない。
（エ）したがって、上記相違点３について検討するまでもなく、本件特許発明８は、甲１に記載された発明に基いて、若しくは甲１に記載された発明、及び甲３に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものとはいえない。
（３）本件特許発明２、３、９、１０、１５、１６について
　本件特許発明２、３、９、１０、１５、１６は、本件特許発明１又は本件特許発明８の発明特定事項を全て備えたものであり、上記（１）イ（イ）、（キ）、及び上記（２）イ（イ）、（エ）のとおり、本件特許発明１、８が甲１に記載された発明とはいえず、また、甲１に記載された発明に基いて、若しくは甲１に記載された発明、及び甲３に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえないから、本件特許発明１、８と同様の理由により、甲１に記載された発明とはいえず、また、甲１に記載された発明に基いて、若しくは甲１に記載された発明、及び甲３に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるともいえない。
（４）小括
　以上のとおりであるから、本件特許発明１〜３、８〜１０、１５、１６は、甲１に記載された発明とはいえないから、同発明に係る特許が、特許法第２９条第１項第３号の規定に違反してされたものとはいえない。
　また、本件特許発明１〜３、８〜１０、１５、１６は、甲１に記載された発明に基いて、若しくは甲１に記載された発明、及び甲３に記載された発明に基いて、当業者が容易に発明をすることができたものであるとはいえないから、同発明に係る特許が、特許法第２９条第２項の規定に違反してされたものとはいえない。
４　取消理由２（サポート要件）、及び申立理由３−１（サポート要件）について
（１）上記１（１）に摘記した本件特許明細書の【０００５】、【０００６】の記載事項からすると、「良好な電池特性」とは、「リチウムイオン電池の充放電サイクルでの反応抵抗が増加」するのを抑制できることを意味すると解されることから、本件特許発明が解決しようとする課題は、リチウムイオン電池の充放電サイクルでの反応抵抗が増加することを抑制できる良好な電池特性を有するリチウムイオン電池用正極活物質を提供することにあるといえる。
（２）その観点から、「比較例Ａ３」について検討すると、「比較例Ａ３」の正極活物質は、上記１（７）に摘記した【表１】において、「充放電サイクル後の抵抗の増加率」が「１２０％」と記載されており、同【表１】に記載されている「実施例Ａ１」〜「実施例Ａ９」の増加率よりも大きいものと認められるから、上記「比較例Ａ３」の正極活物質は、上記アの「リチウムイオン電池の充放電サイクルでの反応抵抗が増加することを抑制できる良好な電池特性を有するリチウムイオン電池用正極活物質を提供する」という本件特許発明が解決しようとする課題を解決できているものとはいえないのではないかとの疑義が生じる。
（３）一方、上記「比較例Ａ３」の正極活物質は、上記【表１】によれば、Ｌｉ１．０２Ｎｉ０．８２Ｃｏ０．１５Ｍｎ０．０３Ｏ２の組成を有する正極活物質粒子と、当該正極活物質粒子の表面を部分的に被覆するとともに、正極活物質中のＮｉ、Ｃｏ及びＭｎの総量に対するＮｂの割合が０．８ｍｏｌ％であるＬｉＮｂＯ３を含む被覆層からなるものであるから、本件特許発明１〜３の発明特定事項をすべて備えたものといえる。
（４）また、同じく上記「比較例Ａ３」の正極活物質を用いて作製された正極や、リチウムイオン電池は、本件特許発明１５、１６の発明特定事項をすべて備えたものといえる。
（５）上記（２）〜（４）の検討結果によれば、本件特許発明１〜３、１５、１６には、比較例Ａ３の正極活物質、及びそれを用いて作製された正極やリチウムイオン電池のように、本件特許発明が解決しようとする課題を解決できることについて疑義が生じるような態様までも含まれているといえる。
（６）しかしながら、上記【表１】に記載された「比較例Ａ３」の正極活物質の「充放電サイクル後の抵抗の増加率」である「１２０％」は、同【表１】に記載された「実施例Ａ１」〜「実施例Ａ９」の増加率よりも大きいものの、「被覆層が正極活物質粒子の表面全体に形成され」た「比較例Ａ１」の「１８５％」や、「被覆層が形成されていな」い「比較例Ａ２」の「１５０％」（上記１（５）、（７）参照）よりは小さい値であり、その意味では、上記「比較例Ａ３」の正極活物質も、リチウムイオン電池の充放電サイクルでの反応抵抗の増加を抑制できたものであって、本件特許発明が解決しようとする課題を解決できている態様といえる。
（７）したがって、本件特許発明１〜３、１５、１６は、発明の詳細な説明において「発明の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲」を超えるものとはいえない。
（８）なお、上記「比較例Ａ３」の正極活物質は、被覆層が「ジルコン酸リチウム及びタングステン酸リチウムの内１種又は２種」を含むものではない点で、本件特許発明８〜１０の発明特定事項をすべて備えたものとはいえないから、上記「比較例Ａ３」の存在によっても、本件特許発明８〜１０が、発明の詳細な説明において「発明の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲」を超えるものとはいえない。
（９）よって、本件特許の特許請求の範囲の請求項１〜３、８〜１０、１５、１６の記載は、この点で、特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載したものであるから、同請求項に係る特許が、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものとはいえない。
５　取消理由３（明確性要件）、及び申立理由４（明確性要件）について
（１）「正極活物質粒子の表面を部分的に被覆」について
ア　本件特許請求の範囲の請求項１、８には、「前記正極活物質粒子の表面を部分的に被覆・・・被覆層」との記載がある。
イ　そして、請求項１、８に記載された「部分的に被覆」するとの特定事項について、本件特許明細書の【００２８】には、「本発明の実施形態１に係るリチウムイオン電池用正極活物質は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で正極活物質の断面を観察したときに、ＳＥＭ−ＥＤＸ測定で、正極活物質粒子の表面部分に被覆層で被覆されていない部分を確認することができる。」と記載され（上記１（２）参照）、同じく【００６１】には、「正極活物質をＳＥＭ−ＥＤＸ測定することで、断面ＳＥＭ観察写真を撮影し、目視にて被覆層の被覆状態を確認した。・・・なお、被覆層が部分的に形成されるとは、被覆層が正極活物質粒子表面全体に存在せず、かつ、被覆層が正極活物質粒子表面に一部でも存在していることがＳＥＭ−ＥＤＸにて確認できることをいう。」と記載されているものの（上記１（５）参照）、本件特許明細書のすべての記載を参照しても、上記ＳＥＭ−ＥＤＸによる観察をどのような条件で行ったのかについての明記はない。
ウ　ここで、ＳＥＭ−ＥＤＸにより観察を行う際、どのように観察する粒子を選択し、どのような倍率に設定するか等の観察条件によっては、同じ正極活物質の断面を観察しても、被覆層が正極活物質粒子表面を「部分的に被覆」していると評価できたり、できなかったりする可能性は否定できないものの、正極活物質粒子の表面をＳＥＭ−ＥＤＸにより観察すること自体は、一般的な手法であって、当業者が「目視にて被覆層の被覆状態を確認」する際に、わざわざ被覆層を見つけられないような特殊な条件設定をするとは考えにくく、通常の範囲で条件を設定した上で、正極活物質粒子表面の被覆層を確認していると考えられる。
エ　したがって、本件特許明細書の記載や本件特許についての出願時の技術常識を考慮すれば、被覆層が正極活物質粒子表面を「部分的に被覆」しているか否かを確認するためのＳＥＭ−ＥＤＸによる観察条件が通常の範囲のものであることは、明らかといえるから、本件特許発明１、８及び請求項１、８を直接又は間接的に引用する本件特許発明２〜７、９〜１６を明確に把握することはできる。
オ　よって、本件特許の特許請求の範囲の請求項１〜１６の記載は、特許を受けようとする発明が明確であるから、同請求項に係る特許は、特許法第３６条第６項第２号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものとはいえない。
６　申立理由３−２（サポート要件）について
（１）上記４（１）で検討したとおり、本件特許発明が解決しようとする課題は、リチウムイオン電池の充放電サイクルでの反応抵抗が増加することを抑制できる良好な電池特性を有するリチウムイオン電池用正極活物質を提供することにあるといえる。
（２）ここで、本件特許の請求項１、８には、「前記正極活物質粒子の表面を部分的に被覆する・・・を含む被覆層」とは記載されているものの、この記載からは、上記「被覆層」により「部分的に被覆」された領域が「正極活物質粒子の表面」のどの程度の割合の領域を占め、逆に、上記「被覆層」により「被覆」されない領域が「正極活物質粒子の表面」のどの程度の割合の領域を占めているかまでは、明らかではない。
（３）そうすると、本件特許発明１、８及びこれらを直接又は間接的に引用する本件特許発明２〜７、９〜１６には、正極活物質粒子の表面のほとんどの部分が被覆層により被覆される態様や、正極活物質粒子の表面のごく一部の部分のみが被覆層により被覆される態様も含まれると解され、これらの態様では、正極活物質と電解質との直接接触が妨げられて電池性能が十分発揮できない場合や、逆に、正極活物質と電解質との反応による高抵抗層の形成が十分抑制できない場合も想定される。
（４）しかしながら、本件特許明細書の【表１】の記載からすると、「正極活物質粒子の表面を部分的に被覆する」「被覆層」を備えた「実施例Ａ１」〜「実施例Ａ９」の「放電容量（０．０５Ｃ負荷）」、「充放電サイクル」の「容量維持率」、及び「充放電サイクル後抵抗」の「増加率」は、いずれも、「被覆層が正極活物質粒子の表面全体に形成され」た「比較例Ａ１」や、「被覆層が形成されていな」い「比較例Ａ２」の値に比べて、同等ないし改善したことが実証されており（上記１（７）参照）、また、本件特許発明１〜１６に、正極活物質粒子の表面のほとんどの部分が被覆層により被覆される態様や、正極活物質粒子の表面のごく一部の部分のみが被覆層により被覆される態様が含まれ得るからといって、これらの態様のものが、少なくとも「充放電サイクル後抵抗」の「増加率」において、上記「比較例Ａ１」、「比較例Ａ２」より劣るものとなるとの合理的疑いを生じるような事情を何ら見いだせない。
（５）したがって、本件特許発明１〜１６は、発明の詳細な説明において「発明の課題が解決できることを当業者が認識できるように記載された範囲」を超えるものとはいえない。
（６）よって、本件特許の特許請求の範囲の請求項１〜１６の記載は、この点で、特許を受けようとする発明が発明の詳細な説明に記載したものであるから、同請求項に係る特許が、特許法第３６条第６項第１号に規定する要件を満たしていない特許出願に対してされたものとはいえない。
第６　むすび
　以上のとおりであるから、令和　３年　５月１０日付け取消理由通知で通知した取消理由、及び申立人による特許異議の申立ての理由によっては、請求項１〜１６に係る特許を取り消すことはできない。
　また、他に請求項１〜１６に係る特許を取り消すべき理由を発見しない。
　よって、結論のとおり決定する。
【異議決定日】
令和３年９月２７日（２０２１．９．２７）