(57)【要約】【課題】高ガンマ線環境下における反射材の劣化を抑制し、高い信号強度を得ることが可能なシンチレータを提供することを目的とする。【解決手段】本発明にかかるシンチレータ１００の構成は、高ガンマ線環境下で中性子を検出するシンチレータ１００において、光ファイバ１０の先端の端面の先に蛍光体の粒子が配置されていて、蛍光体１０２の粒子の周囲に二酸化チタンからなる反射材１０６が配置されていることを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
高ガンマ線環境下で中性子を検出するシンチレータにおいて、
光ファイバの先端の端面の先に蛍光体の粒子が配置されていて、
前記蛍光体の粒子の周囲に二酸化チタンからなる反射材が配置されていることを特徴とするシンチレータ。
【請求項２】
前記二酸化チタンは、酸化アルミニウムで被覆した粒子からなることを特徴とする請求項１に記載のシンチレータ。
【請求項３】
前記光ファイバの先端の端面の先に透明球が形成されていて、
前記蛍光体の粒子は前記透明球に内包されており、
少なくとも前記透明球の外側を前記反射材で被覆していることを特徴とする請求項１または２に記載のシンチレータ。
【請求項４】
前記蛍光体の粒子は前記光ファイバの先端の端面に直接接着されていて、
前記蛍光体の粒子および前記光ファイバの外周を前記反射材で被覆していることを特徴とする請求項１または２に記載のシンチレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光ファイバによって蛍光体の発する光を伝達するシンチレータに関する。
【背景技術】
【０００２】
中性子検出器は、中性子利用技術を支える要素技術であって、貨物検査等の保安分野、中性子回折による構造解析等の学術研究分野、非破壊検査分野、或いはホウ素中性子捕捉療法等の医療分野等における中性子利用技術の発展に伴い、より高性能な中性子検出器が求められている。
【０００３】
さらに過酷事故後の原子力発電所において燃料デブリの位置を調査するために、中性子を検出することが検討されている。ただし過酷事故後の原子力発電所ではγ線の強度が高く、中性子線の強度は低い。例えば、数百Ｇｙ／ｈのγ線環境下において数個／ｃｍ２／秒程度の中性子を検出することが求められている。
【０００４】
γ線環境下で使用できる技術には、例えば特許文献１が挙げられる。特許文献１では、透明な樹脂中に蛍光体を分散させ、樹脂の中に波長シフトファイバを貫通させて、波長シフトファイバから導波用光ファイバに光を伝達する中性子シンチレータが提案されている。波長シフトファイバは、例えば前記蛍光体からの近紫外光を吸収し、長波長シフトした青紫色発光をＰＭＴ（photomultiplier tube：光電子倍増管）へと伝播するものである。導波用光ファイバは、側面から入射した光は反対側の側面から外に出てしまう。しかし波長シフトファイバであれば、側面から入射した光が内部で等方的に再発光するため、その発光の一部が伝搬モードに入り、波長シフトファイバおよび導波用光ファイバを伝わる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１６−００３８５４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ここで発明者らは、光ファイバによって蛍光体の発する光を伝達するシンチレータを過去に出願した（特願２０１７−１６２１３２）。このシンチレータでは、光ファイバの先端の端面の先に、蛍光体の粒子を内包した透明球が形成されている。かかる構成によれば、波長シフトファイバを使用せずに蛍光体の発光を導波用の光ファイバの「端面」から採光することができるため、波長シフトファイバでγ線によって発生する蛍光がなくなる。したがって、γ線によるパイルアップを抑えることができ、ｎ／γ弁別能を高めることが可能となる。
【０００７】
また発明者らは、先の出願において、上述した透明球を反射材によって被覆することを開示している。これにより、光ファイバに入射せず外部に散逸しようとする光を全方位反射することによって、光ファイバに光が入射する確率を高めることができる。しかしながら、発明者らが更に検討したところ、シンチレータでは、高ガンマ線環境下において長時間の照射を行うと反射材が劣化することにより、信号強度の低下が生じている可能性があった。
【０００８】
本発明は、このような課題に鑑み、高ガンマ線環境下における反射材の劣化を抑制し、高い信号強度を得ることが可能なシンチレータを提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題に対し、本発明にかかるシンチレータの代表的な構成は、高ガンマ線環境下で中性子を検出するシンチレータにおいて、光ファイバの先端の端面の先に蛍光体の粒子が配置されていて、蛍光体の粒子の周囲に二酸化チタンからなる反射材が配置されていることを特徴とする。
【００１０】
上記構成のように、反射材として二酸化チタンを用いることにより、高ガンマ線環境下における反射材の劣化を抑制することができる。したがって、長期に渡って高い信号強度を得ることが可能となる。
【００１１】
上記二酸化チタンは、酸化アルミニウムで被覆した粒子からなるとよい。これにより、反射材の劣化を更に抑制することができ、上述した効果を高めることが可能となる。
【００１２】
光ファイバの先端の端面の先に透明球が形成されていて、蛍光体の粒子は透明球に内包されており、少なくとも透明球の外側を反射材で被覆していてもよい。
【００１３】
または、蛍光体の粒子は光ファイバの先端の端面に直接接着されていて、蛍光体の粒子および光ファイバの外周を反射材で被覆していてもよい。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、高ガンマ線環境下における反射材の劣化を抑制し、高い信号強度を得ることが可能なシンチレータを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本実施形態にかかるシンチレータの構成を説明する図である。
【図２】中性子検出器の全体構成を説明する図である。
【図３】反射材による反射率の劣化度合いについて説明するグラフである。
【図４】二酸化チタンの選定について説明する図である。
【図５】素子１および素子２の波高値の測定結果を説明する図である。
【図６】シンチレータの他の構成を説明する図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。かかる実施形態に示す寸法、材料、その他具体的な数値などは、発明の理解を容易とするための例示に過ぎず、特に断る場合を除き、本発明を限定するものではない。なお、本明細書及び図面において、実質的に同一の機能、構成を有する要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略し、また本発明に直接関係のない要素は図示または説明を省略する。
【００１７】
図１は、本実施形態にかかるシンチレータ１００の構成を説明する図である。図１に示すシンチレータ１００は、導波用の光ファイバ１０の先端の端面１０ａの先に、蛍光体１０２の粒子が内包された透明球１０４が形成してある。これにより、光ファイバ１０の先端の端面の先に蛍光体の粒子が配置されている。
【００１８】
光ファイバ１０は、光を透過させるコア１２と、コア１２の中を通る光を全反射させる界面を形成するためのクラッド１４と、これらを被覆するバッファ１６から構成されている。コア１２とクラッド１４は石英ガラスまたはプラスチックからなり、クラッド１４よりコア１２の方が屈折率がわずかに大きくなっている。バッファ１６はポリイミドやシリコーン樹脂、フッ素樹脂、高抗張力繊維などを用いることができるが、いずれであっても本発明には影響しない。
【００１９】
蛍光体１０２には、中性子に反応する蛍光体を使用する。蛍光体は、中性子捕獲同位体を含有し且つ蛍光を発する無機物からなる粒子であって、該無機物自体が一つの化学物質として把握されるものであることが好ましい。具体的には、リチウム６及びホウ素１０から選ばれる少なくとも１種の中性子捕獲同位体を含有する無機蛍光体を好適に採用できる。
【００２０】
蛍光体１０２の組成については特に制限されず、従来公知の無機蛍光体を粒子状としたものを用いることができる。具体的なものを例示すれば、Ｅｕ：ＬｉＣａＡｌＦ６、Ｅｕ，Ｎａ：ＬｉＣａＡｌＦ６、Ｅｕ：ＬｉＳｒＡｌＦ６、Ｃｅ：ＬｉＣａＡｌＦ６、Ｃｅ，Ｎａ：ＬｉＣａＡｌＦ６、Ｃｅ：ＬｉＳｒＡｌＦ６、Ｃｅ：ＬｉＹＦ４、Ｔｂ：ＬｉＹＦ４、Ｅｕ：ＬｉＩ、Ｃｅ：Ｌｉ６Ｇｄ（ＢＯ３）３、Ｃｅ：ＬｉＣｓ２ＹＣｌ６、Ｃｅ：ＬｉＣｓ２ＹＢｒ６、Ｃｅ：ＬｉＣｓ２ＬａＣｌ６、Ｃｅ：ＬｉＣｓ２ＬａＢｒ６、Ｃｅ：ＬｉＣｓ２ＣｅＣｌ６、Ｃｅ：ＬｉＲｂ２ＬａＢｒ６等の結晶からなる無機蛍光体、及び、Ｌｉ２Ｏ−ＭｇＯ−Ａｌ２Ｏ３−ＳｉＯ２−Ｃｅ２Ｏ３系のガラスからなる無機蛍光体等が挙げられる。
【００２１】
また、蛍光体１０２には、中性子に反応するコンバーター及び中性子に反応しない蛍光体を組み合わせて用いてもよい。コンバーターを具体的に例示すれば、リチウム６及びホウ素１０から選ばれる少なくとも１種の中性子捕獲同位体を含有する無機物が好ましく、中でもＬｉＦが特に好ましい。また、中性子に反応しない蛍光体としては、従来公知の蛍光体を特に制限なく用いることができ、より具体的にはＡｇ：ＺｎＳ、Ｅｕ：ＣａＦ２等を好適に採用できる。すなわち蛍光体１０２には、ＬｉＦ−Ｅｕ：ＣａＦ２を好適に用いることができる。
【００２２】
透明球１０４は透明な樹脂やガラスからなる塊である。「球」と称しているが、幾何学的に厳密な球である必要はなく、若干のゆがみやくぼみがあったり、紡錘形や水滴形をしていても差し支えない。透明球１０４は、光ファイバ１０の先端の端面１０ａの先に形成されている。光ファイバ１０の先端が透明球１０４に埋没していても良いが、端面１０ａが透明球１０４の中心まで至らないことが好ましい。すなわち、透明球１０４に埋没する光ファイバ１０の長さは、略球状の透明球１０４の半径以下であることが好ましい。
【００２３】
また、透明球１０４の屈折率ｎＬは、コア１２の屈折率ｎＱよりも小さいことが好ましい。これにより、透明球１０４から端面１０ａに入射した光がファイバの軸方向に屈折するため、全反射角度内に収まりやすくすることができる。
【００２４】
本実施形態のシンチレータ１００の特徴として、透明球１０４は、反射材１０６によって被覆されている。反射材１０６は、中性子は透過するが、光は反射する膜である。反射材１０６の具体例としては、二酸化チタンの白色顔料を塗布して形成した反射材を使用することができる。これにより、蛍光体１０２の粒子の周囲に二酸化チタンからなる反射材が配置される。
【００２５】
図１に光路の一例を矢印で示している。中性子が蛍光体１０２に衝突すると、蛍光体１０２からは全方位に光が生じる。蛍光体１０２から端面１０ａに直接入射する光もあるが、一部は矢印で示すように反射材１０６に衝突する。反射材１０６では光が拡散反射し、その一部が矢印で示すように端面１０ａへと入射する。これにより、伝送できる光子の数を増やすことができる。
【００２６】
上記構成によれば、波長シフトファイバを使用せずに蛍光体１０２の発光を導波用の光ファイバ１０の「端面１０ａ」から採光することができる。波長シフトファイバを使用しないため、波長シフトファイバでγ線によって発生する蛍光をなくすることができ、γ線によるパイルアップを抑えることができ、ｎ／γ弁別能を高めることができる。
【００２７】
図２は、中性子検出器２００の全体構成を説明する図である。試験のために、Ｃｆ−２５２を用いた中性子線源２０と、Ｃｏ−６０を用いたγ線源２２を用いる。中性子検出器２００は、光ファイバ１０の先端に上記のシンチレータ１００を取り付けて、光電子倍増管２１０に蛍光を導く。光電子倍増管２１０では光を電気信号に変換し、波高分析器２３０において波高値とカウント値を取得して中性子感度を評価した。
【００２８】
蛍光体１０２としては、中性子に反応するコンバーターであるＬｉＦと中性子に反応しない蛍光体であるＥｕ：ＣａＦ２を組み合わせて用いた。なお、蛍光体はＬｉＦの結晶層とＥｕ：ＣａＦ２の結晶相がμｍオーダーで積層した多層構造を有する共晶体と呼ばれる材料である。以下、蛍光体をＬｉＦ−Ｅｕ：ＣａＦ２と表す。ＬｉＦ−Ｅｕ：ＣａＦ２と屈折率が１．４１のシリコーン樹脂を用いて透明球１０４を作製した。
【００２９】
まずファイバの先端にシリコーン樹脂の前駆体（液状）を少量塗布し、シリコーン樹脂を加熱硬化させた。次いで、シリコーン樹脂の周囲にＬｉＦ−Ｅｕ：ＣａＦ２を付着させ、さらにシリコーン樹脂の前駆体を少量塗布して加熱硬化させた。操作を繰り返し、最終的に０．５ｍｇのＬｉＦ−Ｅｕ：ＣａＦ２が内包された透明球を形成した。また、透明球１０４の大きさは２ｍｍ程度になるように調整した。かかる作製方法によれば、透明球に内包される蛍光体の粒子の量を任意に調整でき、所望の特性を有するシンチレータを再現良く作製できる。反射材１０６としては、二酸化チタンを塗布して形成した拡散反射材を用いた。
【００３０】
本実施形態のように反射材１０６として二酸化チタンを用いることにより、高ガンマ線環境下における反射材１０６の劣化を抑制することができる。したがって、シンチレータ１００において高い信号強度を得ることが可能となる。
【００３１】
図３は、反射材１０６による反射率の劣化度合いについて説明するグラフであり、高ガンマ線環境下（１０ｋＧｙ）における反射率を縦軸とし、光の波長を横軸としている。反射材としては、実施例を二酸化チタンとし、比較例を酸化アルミニウム、フッ化バリウム、硫酸バリウム、フッ化ランタン、酸化マグネシウムとした。
【００３２】
図３に示すように、反射材として二酸化チタンを用いることにより、前記ＬｉＦ−Ｅｕ：ＣａＦ２の発光波長である４３０ｎｍの波長域において高い反射率が得られることが理解できる。このとき、実施例の二酸化チタンは、比較例の各反射材に比してほぼ劣化が生じない。したがって、本実施形態のシンチレータ１００によれば、高ガンマ線環境下における反射材１０６の劣化を抑制することができ、高い信号強度を得ることが可能となる。
【００３３】
図４は、二酸化チタンの選定について説明する図である。図４に示す２つの二酸化チタンのうち、塗料として市販されている二酸化チタンは、表面を酸化アルミニウムで被覆した粒子からなり、全体的な二酸化チタンの純度は９５％前後である。一方、試薬の二酸化チタンは、表面処理はされておらず、二酸化チタンの純度は９９．９９％である。
【００３４】
図４に示すように、被覆されていない二酸化チタンを用いて素子１を作成し、酸化アルミニウム被覆の二酸化チタンを用いて素子２を作成し、それらの波高値を測定した。素子１と素子２のそれぞれの波高値を測定したところ、酸化アルミニウムで被覆されていない素子１の方が高い波高値を示した。
【００３５】
図５は、素子１および素子２の波高値の測定結果を説明する図である。図５（ａ）は、素子１および素子２の初期波高値の測定結果を示す図であり、図５（ｂ）は、高線量率（１００Ｇｙ／ｈ）のガンマ線照射下における素子１および素子２の相対信号強度を示す図である。図５（ａ）に示すように、初期波高値においては、素子２よりも素子１の方が高い。一方、図５（ｂ）に示すように、経時での相対信号強度においては、素子２の方が素子１よりも劣化が少ない。すなわち素子２の方が素子１よりも経時劣化が生じづらい。
【００３６】
このことから、長期的に使用されるシンチレータの場合は、反射材として素子２のように酸化アルミニウムで被覆された二酸化チタンを用いることが好ましいことがわかる。一方、短期的または中期的に使用されるシンチレータの場合には、経時劣化についてそこまで考慮する必要がないため、反射材として素子１のように高純度の二酸化チタンを用いることが好ましい。
【００３７】
図６は本発明にかかるシンチレータの他の構成を説明する図である。図６に示すシンチレータ１００Ａにおいては、蛍光体１０２の粒子は光ファイバ１０の先端の端面に直接接着されている。そして、蛍光体１０２の粒子および光ファイバ１０の外周を反射材１０６で被覆している。
【００３８】
蛍光体１０２の粒子の数は、粒子の径と光ファイバ１０の径の関係に応じて適宜設定することができるが、例えば１〜１０個とすることができる。接着材は透明な材料であればよく、透明球１０４を構成するものと同様のものを用いることができる。具体例として、シリコーンなどの透明な樹脂、またはガラスを用いることができる。
【００３９】
図６の構成は、図１に示した透明球１０４を用いる場合と比較すると、先端を細くできるという利点がある。また先端が光ファイバ１０よりも太くならないため、多数本の光ファイバ１０を束ねた際に収まりがよく、取り回ししやすい。一方、透明球１０４を用いる場合には、蛍光体１０２の量を増やすことができるため、感度を向上させられるという利点がある。
【００４０】
以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施例について説明したが、本発明は係る例に限定されないことは言うまでもない。当業者であれば、特許請求の範囲に記載された範疇内において、各種の変更例または修正例に想到し得ることは明らかであり、それらについても当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。
【産業上の利用可能性】
【００４１】
本発明は、光ファイバによって蛍光体の発する光を伝達するシンチレータとして利用することができる。
【符号の説明】
【００４２】
１０…光ファイバ、１０ａ…端面、１２…コア、１４…クラッド、１６…バッファ、２０…中性子線源、２２…γ線源、１００、１００Ａ…シンチレータ、１０２…蛍光体、１０４…透明球、１０６…反射材、２００…中性子検出器、２１０…光電子倍増管、２３０…波高分析器
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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