(57)【要約】      （修正有）【課題】磁気特性に優れた永久磁石を提供する。【解決手段】永久磁石は、希土類元素Ｒ、遷移金属元素Ｔ及びホウ素Ｂを含むＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石であり、少なくとも一部のＲが、Ｎｄと、Ｔｂ及びＤｙのうち少なくとも一つであり、少なくとも一部のＴがＦｅであり、永久磁石が、複数の主相粒子４と、主相粒子４に囲まれた粒界三重点６を含む。粒界三重点６は、Ｎｄ及びＰｒのうち少なくとも一つと、Ｔｂ及びＤｙのうち少なくとも一つと、Ｆｅ及びＣｏのうち少なくとも一つと、銅を含み、粒界三重点６におけるＮｄ、Ｐｒ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＣｕ其々の含有量（単位：原子％）の平均値が、［Ｎｄ］、［Ｐｒ］、［Ｔｂ］、［Ｄｙ］、［Ｆｅ］、［Ｃｏ］及び［Ｃｕ］と表され、（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）が２以上５以下であり、［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）が１以上４以下である。【選択図】図２
2020092122.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
希土類元素Ｒ、遷移金属元素Ｔ及びホウ素Ｂを含むＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石であって、
少なくとも一部の前記希土類元素Ｒが、ネオジムと、テルビウム及びジスプロシウムのうち少なくとも一つであり、
少なくとも一部の前記遷移金属元素Ｔが、鉄であり、
前記Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石が、複数の主相粒子と、三つ以上の前記主相粒子に囲まれた粒界三重点と、を含み、
前記粒界三重点は、ネオジム及びプラセオジムのうち少なくとも一つと、テルビウム及びジスプロシウムのうち少なくとも一つと、鉄及びコバルトのうち少なくとも一つと、銅と、を含み、
前記粒界三重点におけるネオジムの含有量の平均値が、［Ｎｄ］原子％と表され、
前記粒界三重点におけるプラセオジムの含有量の平均値が、［Ｐｒ］原子％と表され、
前記粒界三重点におけるテルビウムの含有量の平均値が、［Ｔｂ］原子％と表され、
前記粒界三重点におけるジスプロシウムの含有量の平均値が、［Ｄｙ］原子％と表され、
前記粒界三重点における鉄の含有量の平均値が、［Ｆｅ］原子％と表され、
前記粒界三重点におけるコバルトの含有量の平均値が、［Ｃｏ］原子％と表され、
前記粒界三重点における銅の含有量の平均値が、［Ｃｕ］原子％と表され、
［Ｎｄ］、［Ｐｒ］、［Ｆｅ］及び［Ｃｏ］が、２．００≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦５．００を満たし、
［Ｔｂ］、［Ｄｙ］及び［Ｃｕ］が、１．００≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦４．００を満たす、
Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石。
【請求項２】
前記Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるテルビウム及びジスプロシウムの含有量の合計値が、０．２０質量％以上５．００質量％以下である、
請求項１に記載のＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石。
【請求項３】
前記Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるネオジム、プラセオジム、テルビウム及びジスプロシウムの含有量の合計値が、２７．００質量％以上３３．００質量％以下であり、
前記Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体における銅の含有量が、０．０４質量％以上０．５０質量％以下であり、
前記Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるガリウムの含有量が、０．０３質量％以上０．３０質量％以下であり、
前記Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるコバルトの含有量が、０．３０質量％以上３．００質量％以下であり、
前記Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるアルミニウムの含有量が、０．１５質量％以上０．３０質量％以下であり、
前記Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるジルコニウムの含有量が、０．１０質量％以上１．００質量％以下であり、
前記Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるマンガンの含有量が、０．０２質量％以上０．１０質量％以下であり、
前記Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるホウ素の含有量が、０．８５質量％以上１．０５質量％以下である、
請求項１又は２に記載のＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石に関する。
【背景技術】
【０００２】
希土類元素Ｒ（ネオジム等）と、遷移金属元素Ｔ（鉄等）と、ホウ素Ｂとを含有するＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石は、優れた磁気特性を有する。Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の磁気特性を表す指標としては、一般的に、残留磁束密度Ｂｒ（残留磁化）及び保磁力ＨｃＪが用いられる。
【０００３】
Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石は、ニュークリエーション型の永久磁石である。磁化方向と反対の磁場がニュークリエーション型の永久磁石へ印加されることにより、永久磁石を構成する多数の結晶粒子（主相粒子）の粒界近傍において磁化反転の核が発生し易い。この磁化反転の核により、永久磁石の保磁力が減少する。
【０００４】
Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の保磁力を向上させるために、ジスプロシウム等の重希土類元素がＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石へ添加される。（下記特許文献１参照。）重希土類元素の添加によって異方性磁界が粒界近傍において局所的に大きくなり易く、磁化反転の核が粒界近傍において発生し難くなり、保磁力が増加する。しかし、重希土類元素の添加量が多過ぎる場合、Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の飽和磁化（飽和磁束密度）が減少し、残留磁束密度も減少する。したがって、重希土類元素を含むＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の残留磁束密度及び保磁力を両立させることが望まれる。また重希土類元素の価格は高いため、Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の製造コストを低減するために、Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石中の重希土類元素の含有量を低減することも望まれる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１１‐１８７７３４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、磁気特性に優れたＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の一側面に係るＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石は、希土類元素Ｒ、遷移金属元素Ｔ及びホウ素Ｂを含むＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石であって、少なくとも一部の希土類元素Ｒが、ネオジムと、テルビウム及びジスプロシウムのうち少なくとも一つであり、少なくとも一部の遷移金属元素Ｔが、鉄であり、Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石が、複数の主相粒子と、三つ以上の主相粒子に囲まれた粒界三重点と、を含み、粒界三重点は、ネオジム及びプラセオジムのうち少なくとも一つと、テルビウム及びジスプロシウムのうち少なくとも一つと、鉄及びコバルトのうち少なくとも一つと、銅と、を含み、粒界三重点におけるネオジムの含有量の平均値が、［Ｎｄ］原子％と表され、粒界三重点におけるプラセオジムの含有量の平均値が、［Ｐｒ］原子％と表され、粒界三重点におけるテルビウムの含有量の平均値が、［Ｔｂ］原子％と表され、粒界三重点におけるジスプロシウムの含有量の平均値が、［Ｄｙ］原子％と表され、粒界三重点における鉄の含有量の平均値が、［Ｆｅ］原子％と表され、粒界三重点におけるコバルトの含有量の平均値が、［Ｃｏ］原子％と表され、粒界三重点における銅の含有量の平均値が、［Ｃｕ］原子％と表され、［Ｎｄ］、［Ｐｒ］、［Ｆｅ］及び［Ｃｏ］が、２．００≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦５．００を満たし、［Ｔｂ］、［Ｄｙ］及び［Ｃｕ］が、１．００≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦４．００を満たす。
【０００８】
Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるテルビウム及びジスプロシウムの含有量の合計値が、０．２０質量％以上５．００質量％以下であってよい。
【０００９】
Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるネオジム、プラセオジム、テルビウム及びジスプロシウムの含有量の合計値が、２７．００質量％以上３３．００質量％以下であってよく、Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体における銅の含有量が、０．０４質量％以上０．５０質量％以下であってよく、Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるガリウムの含有量が、０．０３質量％以上０．３０質量％以下であってよく、Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるコバルトの含有量が、０．３０質量％以上３．００質量％以下であってよく、Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるアルミニウムの含有量が、０．１５質量％以上０．３０質量％以下であってよく、Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるジルコニウムの含有量が、０．１０質量％以上１．００質量％以下であってよく、Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるマンガンの含有量が、０．０２質量％以上０．１０質量％以下であってよく、Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の全体におけるホウ素の含有量が、０．８５質量％以上１．０５質量％以下であってよい。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、磁気特性に優れたＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１中の（ａ）は、本発明の一実施形態に係るＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の模式的な斜視図であり、図１中の（ｂ）は、図１中の（ａ）に示されるＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の断面の模式図（ｂ‐ｂ線方向の矢視図）である。
【図２】図２は、図１中の（ｂ）に示されるＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の断面の一部（領域ＩＩ）の拡大図である。
【図３】図３は、サンプルＮо１のＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の断面の反射電子像である。
【図４】図４は、サンプルＮо２のＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の断面の反射電子像である。
【図５】図５は、サンプルＮо３のＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の断面の反射電子像である。
【図６】図６は、サンプルＮо４のＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の断面の反射電子像である。
【図７】図７は、サンプルＮо５のＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の断面の反射電子像である。
【図８】図８は、サンプルＮо６のＲ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石の断面の反射電子像である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下、図面を参照しながら、本発明の好適な実施形態について説明する。図面において、同等の構成要素には同等の符号を付す。本発明は下記実施形態に限定されるものではない。以下に記載の「永久磁石」とは、Ｒ‐Ｔ‐Ｂ系永久磁石を意味する。
【００１３】
（永久磁石）
図１中の（ａ）は、本実施形態に係る永久磁石２の模式的な斜視図である。図１中の（ｂ）は、永久磁石２の断面２ｃｓの模式図である。図２は、永久磁石２の断面２ｃｓの一部（領域ＩＩ）の拡大図である。図１中の（ａ）に示される永久磁石２は直方体であるが、永久磁石２の形状は、直方体に限定されない。永久磁石２の寸法及び形状は、永久磁石２の用途に応じて様々であり、特に限定されない。永久磁石２の形状は、例えば、立方体、矩形（板）、多角柱、アークセグメント、扇、環状扇形（ａｎｎｕｌａｒ  ｓｅｃｔｏｒ）状、球、円板、円柱、リング、又はカプセルであってよい。永久磁石２の断面の形状は、例えば、多角形、円弧（円弦）、弓状、アーチ状、又は円であってよい。
【００１４】
永久磁石２は、希土類元素Ｒ、遷移金属元素Ｔ及びホウ素Ｂを含む。永久磁石２は、ネオジム磁石と言い換えられてよい。
【００１５】
少なくとも一部の希土類元素Ｒは、ネオジム（Ｎｄ）と、テルビウム（Ｔｂ）及びジスプロシウム（Ｄｙ）のうち少なくとも一つである。つまり永久磁石２は、Ｎｄを含み、且つＴｂ及びＤｙのうち少なくとも一つを更に含む。永久磁石２は、Ｎｄ、Ｔｂ及びＤｙ以外の他の希土類元素を更に含んでよい。例えば、永久磁石２は、他の希土類元素として、スカンジウム（Ｓｃ）、イットリウム（Ｙ）、ランタン（Ｌａ）、セリウム（Ｃｅ）、プラセオジム（Ｐｒ）、プロメチウム（Ｐｍ）、サマリウム（Ｓｍ）、ユーロピウム（Ｅｕ）、ガドリニウム（Ｇｄ）、ホルミウム（Ｈｏ）、エルビウム（Ｅｒ）、ツリウム（Ｔｍ）、イッテルビウム（Ｙｂ）、及びルテチウム（Ｌｕ）からなる群より選ばれる少なくとも一種を更に含んでよい。永久磁石２に含まれる希土類元素Ｒは、Ｔｂ及びＤｙのうち少なくとも一つと、Ｎｄのみであってもよい。
【００１６】
少なくとも一部の遷移金属元素Ｔは、鉄（Ｆｅ）である。Ｔは、Ｆｅ及びコバルト（Ｃｏ）であってもよい。全てのＴがＦｅであってよい。全てのＴが、Ｆｅ及びＣｏであってよい。永久磁石２は、Ｆｅ及びＣｏ以外の他の遷移金属元素を更に含んでよい。以下に記載のＴは、Ｆｅのみ、又はＦｅ及びＣｏを意味する。
【００１７】
図２に示されるように、永久磁石２は、複数（多数）の主相粒子４を備える。主相粒子４は、少なくともＮｄ、Ｆｅ及びＢを含む。主相粒子４は、Ｒ２Ｔ１４Ｂの結晶を含んでよく、少なくとも一部のＲがＮｄであってよく、少なくとも一部のＴがＦｅであってよい。主相粒子４の一部又は全体は、Ｒ２Ｔ１４Ｂの結晶（単結晶又は多結晶）のみからなっていてよい。Ｒ２Ｔ１４Ｂは、例えば、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂであってよい。Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ中のＮｄの一部が、Ｐｒ、Ｔｂ及びＤｙのうち少なくとも一種で置換されていてよい。Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ中のＦｅの一部が、Ｃｏで置換されていてよい。主相粒子４は、Ｒ、Ｔ及びＢに加えて他の元素を含んでもよい。主相粒子４の内部の組成は均一であってよい。主相粒子４の内部の組成は不均一であってもよい。
【００１８】
永久磁石２は、複数の粒界三重点６を備える。粒界三重点６とは、少なくとも三つの主相粒子４に囲まれた粒界相である。永久磁石２は、複数の二粒子粒界１０も備える。二粒子粒界１０は、隣り合う二つの主相粒子４の間に位置する粒界相である。一部又は全部の粒界三重点６の組成は均一であってよい。例えば、各粒界三重点６が一種の金属間化合物からなっていてよい。各粒界三重点６が一種の共晶からなっていてよい。各粒界三重点６が一種の合金からなっていてよい。一部又は全部の粒界三重点６の組成は不均一であってもよい。例えば、各粒界三重点６が複数種の金属間化合物を含んでよい。各粒界三重点６が複数種の共晶を含んでよい。各粒界三重点６が複数種の合金を含んでよい。各粒界三重点６が、一種以上の金属間化合物と、一種以上の共晶とを含んでもよい。各粒界三重点６が、一種以上の共晶と、一種以上の合金とを含んでもよい。各粒界三重点６が、一種以上の金属間化合物と、一種以上の合金とを含んでもよい。各粒界三重点６が、一種以上の金属間化合物と、一種以上の共晶と、一種以上の合金とを含んでもよい。
【００１９】
少なくとも一部の粒界三重点６は、Ｎｄ及びＰｒのうち少なくとも一つと、Ｔｂ及びＤｙのうち少なくとも一つと、Ｆｅ及びＣｏのうち少なくとも一つと、銅（Ｃｕ）と、を含む。全ての粒界三重点６が、Ｎｄ及びＰｒのうち少なくとも一つと、Ｔｂ及びＤｙのうち少なくとも一つと、Ｆｅ及びＣｏのうち少なくとも一つと、Ｃｕと、を含んでよい。説明の便宜のため、Ｎｄ及びＰｒのうち一方又は両方は、ＲＬと表記される。Ｔｂ及びＤｙのうち一方又は両方は、ＲＨと表記される。これらの表記に基づく場合、少なくとも一部の粒界三重点６は、ＲＬ、ＲＨ、Ｔ及びＣｕを含む。粒界三重点６は、ＲＬ、ＲＨ、Ｔ及びＣｕに加えて他の元素を更に含んでよい。
【００２０】
粒界三重点６におけるＮｄの含有量の平均値は、［Ｎｄ］原子％と表される。［Ｎｄ］は、複数の粒界三重点６其々において測定されたＮｄの含有量の平均値である。粒界三重点６におけるＰｒの含有量の平均値は、［Ｐｒ］原子％と表される。［Ｐｒ］は、複数の粒界三重点６其々において測定されたＰｒの含有量の平均値である。粒界三重点におけるＴｂの含有量の平均値は、［Ｔｂ］原子％と表される。［Ｔｂ］は、複数の粒界三重点６其々において測定されたＴｂの含有量の平均値である。粒界三重点におけるＤｙの含有量の平均値は、［Ｄｙ］原子％と表される。［Ｄｙ］は、複数の粒界三重点６其々において測定されたＤｙの含有量の平均値である。粒界三重点におけるＦｅの含有量の平均値は、［Ｆｅ］原子％と表される。［Ｆｅ］は、複数の粒界三重点６其々において測定されたＦｅの含有量の平均値である。粒界三重点におけるＣｏの含有量の平均値が、［Ｃｏ］原子％と表される。［Ｃｏ］は、複数の粒界三重点６其々において測定されたＣｏの含有量の平均値である。粒界三重点におけるＣｕの含有量の平均値が、［Ｃｕ］原子％と表される。［Ｃｕ］は、複数の粒界三重点６其々において測定されたＣｕの含有量の平均値である。
【００２１】
［Ｎｄ］、［Ｐｒ］、［Ｆｅ］及び［Ｃｏ］は、下記の不等式１を満たし、［Ｔｂ］、［Ｄｙ］及び［Ｃｕ］は、下記不等式２を満たす。
２．００≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦５．００      （１）
１．００≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦４．００      （２）
【００２２】
上記の不等式１及び不等式２が満たされることにより、永久磁石２は優れた磁気特性を有することができる。その理由は、以下の通りである。
【００２３】
永久磁石２は、互いに結着された多数の主相粒子４を含む磁石基材と、ＲＨを含む拡散材とから作製される。拡散材が付着した磁石基材を加熱する拡散工程により、拡散材中のＲＨが磁石基材の表面から磁石基材の内部へ拡散する。不等式１及び２を満たす粒界三重点６が形成される拡散工程では、粒界三重点６においてＲＨが固定され難く、二粒子粒界１０及び主相粒子４の表面近傍においてＲＨが固定され易い。換言すれば、不等式１及び２を満たす粒界三重点６が形成される拡散工程では、ＲＨが粒界三重点６に固定され難いため、ＲＨが二粒子粒界１０及び主相粒子４の表面近傍へ拡散し易く、二粒子粒界１０及び主相粒子４の表面近傍において、一部のＮｄがＲＨで置換され易い。その結果、ＲＨは二粒子粒界１０及び主相粒子４の表面近傍に局在し易く、異方性磁界が二粒子粒界１０の近傍において局所的に大きくなり、磁化反転の核が二粒子粒界１０の近傍において発生し難くなり、永久磁石２の保磁力が増加する。また粒界三重点６の平均的組成が不等式１及び２を満たす場合、永久磁石２の保磁力を増加させることができると共に、永久磁石２の全体におけるＲＨの含有量を従来の永久磁石に比べて低減することができる。ＲＨの含有量が低減されるため、永久磁石２の残留磁束密度も減少し難い。したがって、本実施形態に係る永久磁石２は優れた磁気特性を有することができる。換言すれば、永久磁石２の高い残留磁束密度と大きい保磁力とを両立することができる。
【００２４】
仮に拡散工程において拡散材中のＲＨが主相粒子４の内部（深部）にまで拡散した場合、主相粒子中のＮｄがＲＨで置換され過ぎるため、主相粒子４の磁性が損なわれてしまう。したがって拡散工程では、ＲＨの主相粒子４の内部への拡散が抑制される程度の低い温度で、拡散材が付着した磁石基材を加熱する必要がある。粒界三重点６が、Ｔ及びＲＬを含有する相（Ｔ‐ＲＬ相）を含み、且つ粒界三重点６の平均的な組成が不等式１を満たす場合、Ｔ‐ＲＬ相の融点（又は共晶点）は比較的低いため、Ｔ‐ＲＬ相は比較的低温で液相になり易い。その結果、Ｔ‐ＲＬ相がない場合に比べて、ＲＨが粒界三重点６に固定され難く、Ｔ‐ＲＬ相（液相）を介してＲＨが二粒子粒界１０及び主相粒子４の表面近傍へ拡散し易い。例えば、一部又は全ての粒界三重点６は、Ｔ‐ＲＬ相として、金属間化合物を含んでよく、この金属間化合物は、ＮｄＦｅ５及びＮｄ５Ｆｅ１７からなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。一部又は全ての粒界三重点６は、Ｔ‐ＲＬ相として、共晶を含んでよく、この共晶は、Ｆｅ及びＣｏのうち少なくとも一方と、Ｎｄ及びＰｒのうち少なくとも一方とを含んでよい。一部又は全ての粒界三重点６は、Ｔ‐ＲＬ相として、合金を含んでよく、この合金は、Ｆｅ及びＣｏのうち少なくとも一方と、Ｎｄ及びＰｒのうち少なくとも一方とを含んでよい。
【００２５】
粒界三重点６が、Ｃｕ及びＲＨを含有する相（Ｃｕ‐ＲＨ相）を含み、且つ粒界三重点６の平均的組成が不等式２を満たす場合、Ｃｕ‐ＲＨ相の融点（又は共晶点）は比較的に低いため、Ｃｕ‐ＲＨ相が比較的低温で液相になり易い。その結果、Ｃｕ‐ＲＨ相がない場合に比べて、ＲＨが粒界三重点６に固定され難く、Ｃｕ‐ＲＨ相（液相）を介してＲＨが二粒子粒界１０及び主相粒子４の表面近傍へ拡散し易い。一部又は全ての粒界三重点６は、Ｃｕ‐ＲＨ相として、金属間化合物を含んでよく、この金属間化合物は、Ｃｕ７Ｔｂ２及びＣｕ２Ｔｂからなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。一部又は全ての粒界三重点６は、Ｃｕ‐ＲＨ相として、共晶を含んでよく、この共晶は、Ｃｕと、Ｄｙ及びＴｂのうち少なくとも一方とを含んでよい。一部又は全ての粒界三重点６は、Ｃｕ‐ＲＨ相として、合金を含んでよく、この合金は、Ｃｕと、Ｄｙ及びＴｂのうち少なくとも一方とを含んでよい。
【００２６】
不等式１及び２が満たされることにより、永久磁石２の磁気特性が向上する理由は、上記のメカニズムに限定されない。
【００２７】
永久磁石２の磁気特性が向上し易いことから、［Ｎｄ］、［Ｐｒ］、［Ｆｅ］及び［Ｃｏ］は、１Ａ、１Ｂ、１Ｃ、１Ｄ、１Ｅ、１Ｆ、１Ｇ、１Ｈ、１Ｊ、１Ｋ、１Ｌ、１Ｍ、１Ｎ及び１Ｏからなる群より選ばれる一つの下記不等式を満たしてよく、［Ｔｂ］、［Ｄｙ］及び［Ｃｕ］は、２Ａ、２Ｂ、２Ｃ、２Ｄ、２Ｅ、２Ｆ、２Ｇ、２Ｈ、２Ｉ、２Ｊ、２Ｋ、２Ｌ、２Ｍ、２Ｎ、２Ｏ及び２Ｐからなる群より選ばれる一つの下記不等式を満たしてよい。
２．０３≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦５．００      （１Ａ）
２．０５≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦５．００      （１Ｂ）
２．１２≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦５．００      （１Ｃ）
２．００≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦４．００      （１Ｄ）
２．０３≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦４．００      （１Ｅ）
２．０５≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦４．００      （１Ｆ）
２．１２≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦４．００      （１Ｇ）
２．００≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦３．９７      （１Ｈ）
２．０３≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦３．９７      （１Ｉ）
２．０５≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦３．９７      （１Ｊ）
２．１２≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦３．９７      （１Ｋ）
２．００≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦３．５０      （１Ｌ）
２．０３≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦３．５０      （１Ｍ）
２．０５≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦３．５０      （１Ｎ）
２．１２≦（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）≦３．５０      （１Ｏ）
１．２０≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦４．００      （２Ａ）
２．００≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦４．００      （２Ｂ）
２．０６≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦４．００      （２Ｃ）
１．００≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦３．５０      （２Ｄ）
１．２０≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦３．５０      （２Ｅ）
２．００≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦３．５０      （２Ｆ）
２．０６≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦３．５０      （２Ｇ）
１．００≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］+［Ｄｙ］）≦３．００      （２Ｈ）
１．２０≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦３．００      （２Ｉ）
２．００≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦３．００      （２Ｊ）
２．０６≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦３．００      （２Ｋ）
１．００≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦２．８０      （２Ｌ）
１．２０≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦２．８０      （２Ｍ）
２．００≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦２．８０      （２Ｎ）
２．０６≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦２．８０      （２Ｏ）
１．２０≦［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）≦２．０６      （２Ｐ）
【００２８】
永久磁石２の磁気特性が向上し易いことから、［Ｔｂ］及び［Ｃｕ］は、３Ａ、３Ｂ、３Ｃ、３Ｄ、３Ｅ、３Ｆ、３Ｇ及び３Ｈからなる群より選ばれる一つの下記不等式を満たしてよい。
２．００≦［Ｃｕ］／［Ｔｂ］≦４．００      （３Ａ）
２．０６≦［Ｃｕ］／［Ｔｂ］≦４．００      （３Ｂ）
２．７３≦［Ｃｕ］／［Ｔｂ］≦４．００      （３Ｃ）
２．７５≦［Ｃｕ］／［Ｔｂ］≦４．００      （３Ｄ）
２．００≦［Ｃｕ］／［Ｔｂ］≦３．５０      （３Ｅ）
２．０６≦［Ｃｕ］／［Ｔｂ］≦３．５０      （３Ｆ）
２．７３≦［Ｃｕ］／［Ｔｂ］≦３．５０      （３Ｇ）
２．７５≦［Ｃｕ］／［Ｔｂ］≦３．５０      （３Ｈ）
【００２９】
粒界三重点６におけるＮｄの含有量の平均値［Ｎｄ］は、１０原子％以上２５原子％以下であってよい。粒界三重点６におけるＰｒの含有量の平均値［Ｐｒ］は、０．１原子％以上６．０原子％以下であってよい。粒界三重点におけるＴｂの含有量の平均値［Ｔｂ］は、０．０５原子％以上３．０原子％以下であってよい。粒界三重点におけるＤｙの含有量の平均値［Ｄｙ］は、０．０５原子％以上２．４原子％以下であってよい。粒界三重点におけるＦｅの含有量の平均値［Ｆｅ］は、３１原子％以上７５原子％以下であってよい。粒界三重点におけるＣｏの含有量の平均値［Ｃｏ］は、０．１原子％以上３．０原子％以下であってよい。粒界三重点におけるＣｕの含有量の平均値［Ｃｕ］は、０．５原子％以上５．０原子％以下であってよい。［Ｎｄ］、［Ｐｒ］、［Ｔｂ］、［Ｄｙ］、［Ｆｅ］、［Ｃｏ］及び［Ｃｕ］其々が上記の範囲内である場合、不等式１及び２が満たされ易く、永久磁石２の磁気特性が向上し易い。
【００３０】
永久磁石２の全体におけるＴｂ及びＤｙの含有量の合計値は、０．２０質量％以上５．００質量％以下であってよい。場合により、永久磁石の全体におけるＴｂ及びＤｙの含有量の合計値は、ＣＴｂ＋Ｄｙと表記される。永久磁石２のＣＴｂ＋Ｄｙが０．２０質量％以上であることにより、永久磁石２の磁気特性（特に保磁力）が向上し易い。また永久磁石２のＣＴｂ＋Ｄｙが上記範囲内である場合、本実施形態に係る永久磁石２は、ＣＴｂ＋Ｄｙが同じである従来の永久磁石に比べて、優れた磁気特性を有し易い。換言すれば、本実施形態に係る永久磁石２のＣＴｂ＋Ｄｙが従来の永久磁石のＣＴｂ＋Ｄｙ以下である場合であっても、本実施形態に係る永久磁石２は従来の永久磁石に比べて優れた磁気特性を有することが可能である。つまり、本実施形態に係る永久磁石２によれば、磁気特性を損なくことなくＣＴｂ＋Ｄｙを従来の永久磁石のＣＴｂ＋Ｄｙよりも低減することが可能である。同様の理由から、永久磁石２の全体におけるＴｂ及びＤｙの含有量の合計値は、０．２０質量％以上２．００質量％以下、０．２０質量％以上１．５０質量％以下、０．２０質量％以上１．００質量％以下、０．２０質量％以上０．９０質量％以下、０．２０質量％以上０．６０質量％以下、０．２０質量％以上０．５０質量％以下、０．２０質量％以上０．４０質量％以下であってよい。
【００３１】
永久磁石２の全体におけるＮｄ、Ｐｒ、Ｔｂ及びＤｙの含有量の合計値は、２７．００質量％以上３３．００質量％以下であってよい。Ｎｄ、Ｐｒ、Ｔｂ及びＤｙの含有量の合計値が、２７．００質量％以上である場合、永久磁石２の保磁力が増加し易い。Ｎｄ、Ｐｒ、Ｔｂ及びＤｙの含有量の合計値が、３３．００質量％以下である場合、残留磁束密度が増加し易い。
【００３２】
永久磁石２の全体におけるＣｕの含有量は、０．０４質量％以上０．５０質量％以下であってよい。Ｃｕの含有量が０．０４質量％以上である場合、永久磁石２の保磁力が増加し易く、永久磁石２の耐食性が向上し易い。Ｃｕの含有量が０．５０質量％以下である場合、永久磁石２の保磁力及び残留磁束密度が増加し易い。
【００３３】
永久磁石２の全体におけるガリウム（Ｇａ）の含有量は、０．０３質量％以上０．３０質量％以下であってよい。Ｇａの含有量が０．０３質量％以上である場合、永久磁石２の保磁力が増加し易い。Ｇａの含有量が０．３０質量％以下である場合、副相（例えば、Ｒ、Ｔ及びＧａを含む相）の生成が抑制され、永久磁石２の残留磁束密度が増加し易い。
【００３４】
永久磁石２の全体におけるＣｏの含有量は、０．３０質量％以上３．００質量％以下であってよい。Ｃｏの含有量が０．３０質量％以上である場合、永久磁石２の耐食性が向上し易い。Ｃｏの含有量が３．００質量％よりも大きい場合、永久磁石の耐食性が向上する効果が頭打ちとなり、Ｃｏに掛かるコストに見合った利点がない。
【００３５】
永久磁石２の全体におけるアルミニウム（Ａｌ）の含有量は、０．１５質量％以上０．３０質量％以下であってよい。Ａｌの含有量が０．１５質量％以上である場合、永久磁石２の保磁力が増加し易い。またＡｌの含有量が０．１５質量％以上である場合、後述される時効処理又は熱処理の温度の変化に伴う永久磁石２の磁気特性（特に保磁力）の変化量が小さい傾向があり、量産される永久磁石２の磁気特性のばらつきが抑制される傾向がある。Ａｌの含有量が０．３０質量％以下である場合、永久磁石２の残留磁束密度が増加し易い。またＡｌの含有量が０．３０質量％以下である場合、温度変化に伴う保磁力の変化が抑制され易い。
【００３６】
永久磁石２の全体におけるジルコニウム（Ｚｒ）の含有量は、０．１０質量％以上１．００質量％以下であってよい。Ｚｒの含有量が、０．１０質量％以上である場合、後述される焼結工程における主相粒子の異常粒成長が抑制され易く、永久磁石２の角型比（Ｈｋ／ＨｃＪ）が１．０に近づき易く、低磁場下で永久磁石２が着磁され易い。Ｈｋとは、残留磁束密度（Ｂｒ）の９０％に相当する磁場の強度である。Ｚｒの含有量が１．００質量％以下である場合、永久磁石２の残留磁束密度が増加し易い。
【００３７】
永久磁石２の全体におけるマンガン（Ｍｎ）の含有量は、０．０２質量％以上０．１０質量％以下であってよい。Ｍの含有量が０．０２質量％以上である場合、永久磁石２の残留磁束密度及び保磁力が増加し易い。Ｍの含有量が０．１０質量％以下である場合、永久磁石２の保磁力が増加し易い。
【００３８】
永久磁石２の全体におけるＢの含有量は、０．８５質量％以上１．０５質量％以下であってよい。Ｂの含有量が０．８５質量％以上である場合、永久磁石２の残留磁束密度が増加し易い。Ｂの含有量が１．０５質量％以下である場合、永久磁石２の保磁力が増加し易い。Ｂの含有量が上記の範囲内である場合、永久磁石２の角型比が１．０に近づき易い。
【００３９】
永久磁石２は、上記の元素に加えて、炭素（Ｃ）、窒素（Ｎ）、酸素（Ｏ）、カルシウム（Ｃａ）、ニッケル（Ｎｉ）、ケイ素（Ｓｉ）、塩素（Ｃｌ）、硫黄（Ｓ）及びフッ素（Ｆ）からなる群より選ばれる少なくとも一種を含んでもよい。
【００４０】
永久磁石２から上記の元素を除いた残部は、Ｆｅであってよい。
【００４１】
主相粒子４の平均粒子径は、特に限定されないが、例えば、１．０μｍ以上１０．０μｍ以下であってよい。永久磁石２における主相粒子４の体積の割合の合計値は、特に限定されないが、例えば、７５体積％以上１００体積％未満であってよい。
【００４２】
主相粒子４及び粒界三重点６其々の組成は、エネルギー分散型Ｘ線分光（ＥＤＳ）法を用いた永久磁石２の断面２ｃｓの分析によって特定されてよい。永久磁石２の全体の組成は、例えば、蛍光Ｘ線（ＸＲＦ）分析法、高周波誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）発光分析法、不活性ガス融解‐非分散型赤外線吸収法、酸素気流中燃焼‐赤外吸収法及び不活性ガス融解‐熱伝導度法等の分析方法によって特定されてよい。
【００４３】
本実施形態に係る永久磁石２は、ハイブリッド自動車、電気自動車、ハードディスクドライブ、磁気共鳴画像装置（ＭＲＩ）、スマートフォン、デジタルカメラ、薄型ＴＶ、スキャナー、エアコン、ヒートポンプ、冷蔵庫、掃除機、洗濯乾燥機、エレベーター及び風力発電機等の様々な分野で利用されてよい。本実施形態に係る永久磁石２は、モーター、発電機又はアクチュエーターを構成する材料として用いられてよい。
【００４４】
（永久磁石の製造方法）
以下では、上述の永久磁石の製造方法の一例が説明される。
【００４５】
上述の永久磁石を構成する各元素を含む金属（原料金属）から、ストリップキャスティング法等により、原料合金が作製されてよい。原料合金は少なくともＮｄ、Ｆｅ及びＢを含む。原料合金はＰｒを含んでいてよい。原料合金はＰｒを含んでいなくてもよい。原料合金はＴｂ及びＤｙのうち一方又は両方を含んでいてよい。原料合金はＴｂ及びＤｙのうち一方又は両方を含んでいなくてもよい。原料合金はＣｏを含んでいてよい。原料合金はＣｏを含んでいなくてもよい。原料合金はＣｕを含んでいてよい。原料合金はＣｕを含んでいなくてよい。原料金属は、例えば、希土類元素の単体（金属単体）、希土類元素を含む合金、純鉄、フェロボロン、又はこれらを含む合金であってよい。これらの原料金属は、所望の磁石基材の組成に一致するように秤量される。原料合金として、組成が異なる二種以上の合金が作製されてもよい。
【００４６】
［粉砕工程］
上記の原料合金を非酸化的雰囲気中で粉砕することにより、合金粉末が調製されてよい。原料合金は、粗粉砕工程及び微粉砕工程の二段階で粉砕されてよい。粗粉砕工程では、例えば、スタンプミル、ジョークラッシャー、又はブラウンミル等の粉砕方法が用いられてよい。粗粉砕工程は、不活性ガス雰囲気中で行われてよい。水素を原料合金へ吸蔵させた後、原料合金が粉砕されてよい。つまり、粗粉砕工程として水素吸蔵粉砕が行われてもよい。粗粉砕工程においては、原料合金は、その粒径が数百μｍ程度となるまで粉砕されてよい。粗粉砕工程に続く微粉砕工程では、粗粉砕工程を経た原料合金は、その平均粒径が数μｍとなるまで更に粉砕されてよい。微粉砕工程では、例えば、ジェットミルが用いられてよい。原料合金は、一段階の粉砕工程のみによって粉砕されてもよい。例えば、微粉砕工程のみが行われてもよい。複数種の原料合金を用いられる場合、各原料合金が別々に粉砕された後、各原料合金が混合されてもよい。合金粉末は、脂肪酸、脂肪酸エステル及び脂肪酸の金属塩（金属石鹸）からなる群より選ばれる少なくとも一種の潤滑剤（粉砕助剤）を含んでいてよい。換言すれば、原料合金は潤滑剤（粉砕助剤）と共に粉砕されてよい。
【００４７】
［成形工程］
成形工程では、上記の合金粉末を磁場中で成形することにより、磁場に沿って配向した合金粉末を含む成形体が得られてよい。例えば、金型内の合金粉末に磁場を印加しながら、合金粉末を金型で加圧することにより、成形体が得られてよい。金型が合金粉末に及ぼす圧力は、２０ＭＰａ以上３００ＭＰａ以下であってよい。合金粉末に印加される磁場の強さは、９５０ｋＡ／ｍ以上１６００ｋＡ／ｍ以下であってよい。
【００４８】
［焼結工程］
焼結工程では、上述の成形体を真空又は不活性ガス雰囲気中で焼結することにより、焼結体が得られてよい。焼結条件は、目的とする永久磁石の組成、原料合金の粉砕方法及び粒度等に応じて、適宜設定されてよい。焼結温度は、例えば、１０００℃以上１２００℃以下であってよい。焼結時間は、１時間以上２０時間以下であってよい。
【００４９】
［時効処理工程］
時効処理工程では、焼結体が焼結温度よりも低温で加熱されてよい。時効処理工程では、焼結体が真空又は不活性ガス雰囲気中で加熱されてよい。後述される拡散工程が時効処理工程を兼ねていてよい。その場合、拡散工程とは別の時効処理工程は実施されなくてよい。時効処理工程は、第一時効処理と、第一時効処理に続く第二処理とから構成されていてよい。第一時効処理は、焼結体が７００℃以上９００℃以下の温度で加熱されてよい。第一時効処理の時間は、１時間以上１０時間以下であってよい。第二時効処理では、焼結体が５００℃以上７００℃以下の温度で加熱されてよい。第二時効処理の時間は、１時間以上１０時間以下であってよい。
【００５０】
以上の工程により、焼結体が得られる。焼結体は、以下の拡散工程に用いられる磁石基材である。磁石基材が拡散工程を施されることにより、永久磁石が得られる。拡散工程前に、切削及び研磨等の加工方法により、磁石基材の寸法及び形状が調整されてよい。磁石基材（焼結体）は、互いに焼結された複数（多数）の主相粒子を備える。ただし、磁石基材に含まれる主相粒子の平均的組成は、完成された永久磁石に含まれる主相粒子の平均的組成と異なる。磁石基材中の主相粒子は、少なくともＮｄ、Ｆｅ及びＢを含む。主相粒子は、Ｒ２Ｔ１４Ｂの結晶を含んでよく、少なくとも一部のＲがＮｄであってよく、少なくとも一部のＴがＦｅであってよい。主相粒子の一部又は全体は、Ｒ２Ｔ１４Ｂの結晶（単結晶又は多結晶）のみからなっていてよい。Ｒ２Ｔ１４Ｂは、例えば、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂであってよい。Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ中のＮｄの一部が、Ｔｂ及びＤｙのうち少なくともいずれかで置換されていてよい。Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ中のＦｅの一部が、Ｃｏで置換されていてよい。主相粒子は、Ｒ、Ｔ及びＢに加えて他の元素を含んでもよい。磁石基材は、複数の粒界三重点も備える。ただし、磁石基材に含まれる粒界三重点の平均的組成は、完成された永久磁石に含まれる粒界三重点の平均的組成と異なる。磁石基材は、複数の二粒子粒界も備える。ただし、磁石基材に含まれる二粒子粒界の平均的組成は、完成された永久磁石に含まれる二粒子粒界の平均的組成と異なる。粒界相は、少なくともＮｄを含んでよく、粒界相中のＮｄの含有量は主相粒子中のＮｄの含有量よりも大きくてよい。つまり粒界相はＮｄリッチ相であってよい。粒界相は、Ｎｄに加えて、Ｆｅ及びＢのうち少なくとも一種を含んでよい。
【００５１】
［拡散工程］
拡散工程では、拡散材を磁石基材の表面に付着させ、拡散材が付着した磁石基材が加熱される。拡散材は、下記の第一成分、第二成分及び第三成分を含んでよく、第一成分、第二成分及び第三成分其々が粉末であってよい。拡散材は、第一成分、第二成分及び第三成分に加えて他の成分を更に含んでもよい。以下の説明の便宜のため、Ｔｂ及びＤｙのうち一方又は両方は、ＲＨと表記される。Ｎｄ及びＰｒのうち一方又は両方は、ＲＬと表記される。
【００５２】
第一成分は、Ｔｂの単体及びＤｙの単体のうち少なくとも一種であってよい。ＲＨ及びＲＬから合金が形成されない限りにおいて、第一成分は極微量のＲＬを含んでもよい。つまり、第一成分は不可避的不純物として、ＲＬその他の元素を含んでもよい。合金とは、固溶体、共晶及び金属間化合物のうち少なくともいずれかである。
【００５３】
第一成分が、Ｔｂの単体及びＤｙの単体のうち少なくとも一種である場合、金属単体の粉砕のみによって、第一成分を容易に作製することができる。つまり第一成分が、Ｔｂの単体及びＤｙの単体のうち少なくとも一種である場合、ＲＨを含む合金、又はＲＨ及びＲＬを含む合金を作製するプロセスが不要であり、単体よりも硬い合金を粉砕するプロセスも不要である。合金の作製及び粉砕が不要であるため、永久磁石の製造コストが低減される。
【００５４】
第二成分は、Ｎｄ及びＰｒのうち少なくとも一種を含み、Ｔｂ及びＤｙを含まない金属であってよい。例えば、第一成分は、Ｎｄの単体、Ｐｒの単体、並びに、Ｎｄ及びＰｒを含む合金からなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。Ｎｄ及びＰｒを含む合金は、永久磁石に含まれ得る上述の元素のうち、Ｔｂ及びＤｙを除く少なくとも一種の元素を含んでよい。第二成分は、Ｎｄ及びＰｒのみならなる合金であってもよい。ＲＨ及びＲＬから合金が形成されない限りにおいて、第二成分は極微量のＲＨを含んでもよい。つまり、第二成分は不可避的不純物として、ＲＨその他の元素を含んでもよい。
【００５５】
第二成分が、Ｎｄの単体及びＰｒの単体のうち少なくとも一種である場合、金属単体の粉砕のみによって、第二成分を容易に作製することができる。つまり第二成分が、Ｎｄの単体及びＰｒの単体のうち少なくとも一種である場合、ＲＬを含む合金、又はＲＨ及びＲＬを含む合金を作製するプロセスが不要であり、単体よりも硬い合金を粉砕するプロセスも不要である。合金の作製及び粉砕が不要であるため、永久磁石の製造コストが低減される。
【００５６】
第一成分及び第二成分其々が、水素化物であってもよい。つまり、第一成分は、Ｔｂの水素化物及びＤｙの水素化物のうち少なくとも一種であってよい。第二成分は、Ｎｄの水素化物及びＰｒの水素化物のうち少なくとも一種であってよい。Ｔｂの水素化物は、例えば、ＴｂＨ２及びＴｂＨ３のうち少なくともいずれかであってよい。Ｔｂの水素化物は、例えば、Ｔｂ及びＦｅからなる合金の水素化物であってもよい。Ｄｙの水素化物は、例えば、ＤｙＨ２及びＤｙＨ３のうち少なくともいずれかであってよい。Ｄｙの水素化物は、例えば、Ｄｙ及びＦｅからなる合金の水素化物であってもよい。Ｔｂの水素化物及びＤｙの水素化物は、例えば、ＴｂとＤｙとＦｅとからなる合金の水素化物であってもよい。Ｎｄの水素化物は、例えば、ＮｄＨ２及びＮｄＨ３のうち少なくともいずれかであってよい。Ｐｒの水素化物は、例えば、ＰｒＨ２及びＰｒＨ３のうち少なくともいずれかであってよい。Ｎｄの水素化物及びＰｒの水素化物は、ＮｄとＰｒとからなる合金の水素化物であってもよい。
【００５７】
第三成分は、Ｃｕの単体、Ｃｕを含む合金、及びＣｕの化合物からなる群より選ばれる少なくとも一種であってよく、第三成分はＮｄ、Ｐｒ、Ｔｂ及びＤｙを含まなくてよい。Ｃｕを含む合金は、永久磁石に含まれ得る上述の元素のうち、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｔｂ及びＤｙを除く少なくとも一種の元素を含んでよい。銅の化合物は、例えば、水素化物及び酸化物からなる群より選ばれる少なくとも一種であってよい。Ｃｕの水素化物は、例えば、ＣｕＨであってよい。Ｃｕの酸化物は、例えば、Ｃｕ２Ｏ及びＣｕＯのうち少なくともいずれかであってよい。
【００５８】
第一成分、第二成分及び第三成分其々は、粗粉砕工程及び微粉砕工程によって作製されてよい。粗粉砕工程及び微粉砕工程其々の方法は、上記の原料合金の粉砕工程と同様であってよい。第一成分、第二成分又は第三成分がまとめて同時に粉砕されてよい。粉砕工程及び微粉砕工程によって、第一成分、第二成分及び第三成分其々の粒径が自在に制御されてよい。例えば、金属単体に水素を吸蔵させた後、金属単体が脱水素されてよい。その結果、金属の水素化物からなる粗い粉末が得られる。粗い水素化物の粉末をジェットミルによって更に粉砕することにより、金属の水素化物からなる微粉末が得られる。この微粉末が、第一成分、第二成分又は第三成分として用いられてよい。
【００５９】
拡散材が第一成分、第二成分及び第三成分のうち第一成分のみを含む場合であっても、本実施形態に係る永久磁石を製造することは可能である。しかし、拡散材が第一成分のみならず、第二成分及び第三成分を更に含むことにより、上述の不等式１及び２が満たされ易く、永久磁石の磁気特性が更に向上し易い。
【００６０】
拡散材が付着した磁石基材が加熱されることにより、第一成分に由来するＲＨが磁石基材の内部へ拡散し、第二成分に由来するＲＬが磁石基材の内部へ拡散し、第三成分に由来するＣｕが磁石基材の内部へ拡散する。ＲＨ、ＲＬ及びＣｕは、以下のメカニズムにより、磁石基材の表面から磁石基材の内部へ拡散する、と本発明者らは推測する。ただし、拡散のメカニズムは、以下のメカニズムに限定されない。
【００６１】
仮に拡散材として、ＲＨ及びＲＬを含む合金が用いられた場合、磁石基材の表面に付着した合金は、ＲＨ及びＲＬの共晶点において急激に溶解し易い。その結果、合金は液相として磁石基材の表面に停滞し易く、液相中のＲＨが磁石基材の内部へ拡散し難い。つまり、多量のＲＨが磁石基材の表面に停滞し易い。そして、ＲＨは磁石基材の表面近傍に位置する主相粒子の内部へ拡散し、磁石基材の表面近傍に位置する主相粒子の磁性が損なわれ、永久磁石の残留磁束密が低下する。
【００６２】
一方、拡散材が第一成分（ＲＨ）、第二成分（ＲＬ）及び第三成分（Ｃｕ）を含む場合、第二成分の融点は第三成分の融点よりも低く、第三成分の融点は第一成分の融点よりも低ため、第二成分が第三成分よりも早く溶解し易く、第三成分が第一成分よりも早く溶解し易い。例えば、Ｎｄの融点は約１０２４℃であり、Ｐｒの融点は約９３５℃であり、Ｃｕの融点は約１０８５℃であり、Ｔｂの融点は約１３５６℃であり、Ｄｙの融点は約１４０７℃である。最初に溶解した第二成分に由来するＲＬは、磁石基材の粒界を介して磁石基材の内部へ拡散する。磁石基材内の粒界（粒界三重点及び二粒子粒界）においてＲＬは液相として存在する。また、磁石基材に元々含まれている主相粒子中の一部のＮｄ（ＲＬの一種）も粒界へ染み出す。つまり第三成分に由来するＲＬと主相粒子に由来するＮｄとから、潤沢なＲＬの液相が形成される。第三成分は第二成分に続いて溶解し易いので、第三成分に由来するＣｕは、粒界内に位置するＲＬの液相の介在により、早い拡散速度で磁石基材の内部へ拡散することができる。Ｃｕは、ＲＬの液相が存在する粒界（粒界三重点及び二粒子粒界）に局在し易い。第一成分は最後に溶解し易いので、第一成分に由来するＲＨは、磁石基材の表面近傍に位置する液相中のＲＬと置き換わり、ＲＨが磁石基材の内部へ拡散する。ＣｕがＲＨよりも先に粒界三重点へ拡散しているため、ＲＨは粒界三重点にトラップされ難い。そして、二粒子粒界に位置するＣｕがＲＨの経路として機能することにより、ＲＨが二粒子粒界へ拡散し易い。Ｃｕが二粒子粒界に位置することにより、Ｃｕがない場合に比べて、ＲＨの主相粒子の内部への過度の拡散が抑制される。ＲＨが以上の拡散の過程を経ることにより、ＲＨは二粒子粒界及び主相粒子の表面近傍に局在し易く、異方性磁界が二粒子粒界の近傍において局所的に大きくなり、磁化反転の核が二粒子粒界の近傍において発生し難くなり、永久磁石の保磁力が増加する。
【００６３】
拡散材は、第一成分（ＲＨ）よりも融点が低い第二成分（ＲＬ）及び第三成分（Ｃｕ）を含むため、拡散材が第一成分のみである場合に比べて、より低温でＲＨが二粒子粒界へ拡散し易く、より短時間でＲＨが二粒子粒界へ拡散し易い。したがって、拡散材が第一成分のみである場合に比べて、ＲＨの拡散に要する温度及び時間が低減され、ＲＨの主相粒子の内部（深部）への過度の拡散が抑制される。また第二成分に由来するＲＬが液相として粒界（粒界三重点及び二粒子粒界）に存在するため、拡散材が第二成分を含まない場合に比べて、主相粒子中のＮｄが粒界へ染み出し過ぎず、主相粒子中のＮｄがＲＨで置換され過ぎない。これらの理由から、各主相粒子の磁性の劣化が抑制され、永久磁石の残留磁束密度の減少が抑制する。
【００６４】
拡散材は、第一成分（ＲＨ）よりも融点が低い第二成分（ＲＬ）及び第三成分（Ｃｕ）を含むため、拡散材が第一成分（ＲＨ）のみである場合に比べて、より確実にＲＨが二粒子粒界へ拡散することができる。したがって、拡散材が第一成分（ＲＨ）のみである場合に比べて、永久磁石の保磁力の増加に要する第一成分（ＲＨ）の量が低減され、永久磁石の製造コストが低減される。
【００６５】
拡散工程では、第一成分、第二成分及び第三成分及び溶媒を含むスラリーが、拡散材として磁石基材の表面に付着してよい。スラリーとは、液体状の混合物である。スラリーに含まれる溶媒は、水以外の溶媒であってよい。溶媒は、例えば、アルコール、アルデヒド、又はケトン等の有機溶媒であってよい。拡散材が磁石基材の表面に付着し易いように、拡散材は、バインダを更に含んでよい。スラリーが、第一成分、第二成分、第三成分、溶媒及びバインダを含んでよい。第一成分、第二成分、第三成分、バインダ及び溶媒の混合により、スラリーよりも高い粘性を有するペーストが形成されてもよく、このペーストが磁石基材の表面に付着してもよい。ペーストとは、流動性と高い粘性を有する混合物である。拡散工程の前に、スラリー又はペーストが付着した磁石基材を加熱することにより、スラリー又はペーストに含まれる溶媒が除去されてよい。
【００６６】
拡散材は磁石基材の表面の一部又は全体に付着してよい。拡散材の付着方法は限定されない。例えば、上記のスラリー又はペーストが磁石基材の表面へ塗布されてよい。拡散材自体又はスラリーが磁石基材の表面へ噴射されてよい。拡散材を磁石基材の表面へ蒸着させてもよい。磁石基材が、スラリー中に浸漬されてよい。磁石基材の表面を覆う粘着剤を介して、拡散材が磁石基材に付着してもよい。スラリー又はペーストを用いる拡散工程では、磁石基材の表面を粘着剤で覆う場合に比べて、バインダの使用量が低減され易い。したがって、スラリー又はペーストが用いられる場合、脱バインダ工程が必須ではなく、バインダに由来する炭素が永久磁石中に残存し難く、炭素に起因する永久磁石の磁気特性の劣化が抑制され易い。
【００６７】
拡散工程における磁石基材の温度（拡散温度）は、第一成分、第二成分及び第三成分其々の融点又は分解温度以上であってよく、上述の焼結温度未満（又は磁石基材の融点未満）であってよい。拡散温度は、第一成分、第二成分及び第三成分其々の組成と融点又は分解温度に応じて調整されてよい。例えば、第一成分及び第二成分のいずれも金属である場合、拡散温度は、８００℃以上９５０℃以下であってよい。第一成分及び第二成分のいずれも水素化物である場合も、拡散温度は、８００℃以上９５０℃以下であってよい。拡散工程では、拡散温度よりも低い温度から拡散温度に至るまで、磁石基材の温度を徐々に上昇させてよい。例えば、６００℃程度の低温域において、磁石基材の主相粒子からＮｄが液相（Ｎｄ‐ｒｉｃｈ相）として粒界へ染み出し易い。８００℃程度の温度域では、Ｄｙの水素化物の溶解が進行し易い。磁石基材の温度が拡散温度に維持される時間（拡散時間）は、例えば、１時間以上５０時間以下であってよい。拡散工程における磁石基材の雰囲気は、非酸化的雰囲気であってよい。非酸化的雰囲気は、例えば、アルゴン等の希ガスであってよい。
【００６８】
拡散材中のＴｂ、Ｄｙ、Ｎｄ、Ｐｒ及びＣｕの質量の合計は、ＭＥＬＥＭＥＮＴＳと表されてよい。拡散材中のＴｂ及びＤｙの質量の合計値は、ＭＥＬＥＭＥＮＴＳに対して、５５質量％以上８５質量％以下、５５質量％以上８０質量％以下、又は５９質量％以上７５質量％以下であってよい。Ｔｂ及びＤｙの質量の合計値は、拡散材中のＲＨの質量の合計値と言い換えられる。ＲＨの質量の合計値が５５質量％以上である場合、永久磁石の保磁力の増加に要する拡散材の総量が低減され易い。ＲＨの質量の合計値が８５質量％以下である場合、永久磁石の残留磁束密度の減少が抑制され易く、永久磁石の製造コストが低減される。
【００６９】
拡散材中のＮｄ及びＰｒの質量の合計値は、ＭＥＬＥＭＥＮＴＳに対して、１０質量％以上３７質量％以下、１５質量％以上３７質量％以下、又は１５質量％以上３２質量％以下であってよい。Ｎｄ及びＰｒの質量の合計値は、拡散材中のＲＬの質量の合計値と言い換えられる。ＲＬの質量の合計値が１０質量％以上である場合、拡散工程において潤沢なＲＬの液相が粒界に存在し易く、ＲＬの液相を介したＲＨの二粒子粒界への拡散が促進され易い。ＲＬの質量の合計値が３７質量％以下である場合、第一成分（ＲＨ）が第二成分（ＲＬ）によって希釈され過ぎず、永久磁石の保磁力が増加し易い。
【００７０】
拡散材中のＣｕの含有量は、ＭＥＬＥＭＥＮＴＳに対して、４質量％以上３０質量％下、８質量％以上２５質量％以下、又は８質量％以上２０質量％以下であってもよい。Ｃｕの含有量が４質量％以上である場合、ＲＨが二粒子粒界及び主相粒子の表面近傍へ拡散し易く、主相粒子の内部へのＲＨの拡散が抑制され易い。Ｃｕの含有量が３０質量％以下である場合、永久磁石の保磁力及び残留磁束密度の減少が抑制され易い。磁石基材がＣｕを含む場合、磁石基材に由来するＣｕが、拡散材に由来するＣｕと同様の上記効果を示してもよい。ただし、磁石基材に由来するＣｕだけによって、拡散材に由来するＣｕと同様の効果を得ることは困難である。
【００７１】
第一成分、第二成分及び第三成分の粒径は、０．３μｍ以上３２μｍ以下、又は０．３μｍ以上９０μｍ以下の範囲内であってもよい。第一成分、第二成分及び第三成分の粒径は、拡散材の粒径と言い換えられてよい。拡散材の粒径の増加に伴い、拡散材に含まれる酸素が低減され、ＲＨ，ＲＬ及びＣｕの拡散が酸素によって阻害され難い。その結果、永久磁石の保磁力が増加し易い。拡散材の粒径の減少に伴い、第一成分、第二成分及び第三成分其々の溶解に掛かる時間が短く、ＲＨ，ＲＬ及びＣｕ其々が磁石基材の内部へ拡散し易い。その結果、永久磁石の保磁力が増加し易い。また拡散材の粒径の減少に伴い、拡散材が斑なく磁石基材の表面に付着し易く、Ｈ，ＲＬ及びＣｕ其々が斑なく磁石基材の内部へ拡散し易い。その結果、永久磁石の保磁力のばらつきが抑制され、角型比が１．０に近づき易い。
【００７２】
磁石基材の質量は、１００質量部と表されてよく、拡散材中のＴｂ及びＤｙの質量の合計値は、１００質量部の磁石基材に対して、０．０質量部以上２．０質量部以下であってよい。磁石基材に対するＴｂ及びＤｙの質量の合計値が上記の範囲内である場合、永久磁石の全体におけるＴｂ及びＤｙの含有量の合計値が、０．２０質量％以上２．００質量％以下に制御され易く、上記の不等式１及び２が満たされ易い。
【００７３】
磁石基材中のＮｄ及びＰｒの含有量の合計値は、２３．０質量％以上３２．０質量％以下であってよい。磁石基材中のＴｂ及びＤｙの含有量の合計値は、０．０質量％以上５．０質量％以下であってよい。磁石基材中のＦｅ及びＣｏの含有量の合計値は、６３質量％以上７２質量％以下であってよい。磁石基材中のＣｕの含有量は、０．０４質量％以上０．５質量％以下であってよい。磁石基材が上記の組成を有する場合、上記の不等式１及び２が満たされ易い。
【００７４】
［熱処理工程］
拡散工程を経た磁石基材は、永久磁石の完成品として用いられてよい。または拡散工程の後、熱処理工程が行われてよい。熱処理工程では、磁石基材が４５０℃以上６００℃以下で加熱されてよい。熱処理工程では、１時間以上１０時間以下の間、磁石基材が上記の温度で加熱されてよい。熱処理工程により、永久磁石の磁気特性（特に保磁力）が向上し易い。
【００７５】
切削及び研磨等の加工方法により、拡散工程又は熱処理工程を経た磁石基材の寸法及び形状が調整されてよい。
【００７６】
以上の方法により、本実施形態に係る永久磁石が得られる。
【００７７】
本発明は上記実施形態に限定されるものではない。例えば、拡散工程に用いられる磁石基材は、焼結体ではなく、熱間加工磁石であってよい。熱間加工磁石は、以下のような製法によって作製されてよい。
【００７８】
熱間加工磁石の原料は、焼結体の作製に用いられる合金と同様の合金であってよい。この合金を溶融し、更に急冷することにより、合金からなる薄帯が得られる。薄帯の粉砕により、フレーク状の原料粉末が得られる。原料粉末の冷間プレス（室温での成形）により、成形体が得られる。成形体が予熱された後、成形体の熱間プレスにより、等方性磁石が得られる。等方性磁石の熱間塑性加工により、異方性磁石が得られる。異方性磁石の時効処理により、熱間加工磁石からなる磁石基材が得られる。熱間加工磁石からなる磁石基材は、上記の焼結体と同様に、互いに結着された多数の主相粒子を含む。
【実施例】
【００７９】
以下では実施例及び比較例により本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの例によって何ら限定されるものではない。
【００８０】
＜磁石基材１の作製＞
ストリップキャスティング法により、原料金属から原料合金１が作製された。原料金属の秤量により、焼結後の原料合金１の組成が下記表１中の磁石基材１の組成と一致するように、原料合金１の組成は調整された。
【００８１】
水素を室温で原料合金１へ吸蔵させた後、Ａｒ雰囲気中において原料合金１を６００℃で１時間加熱して脱水素することにより、原料合金粉末を得た。つまり水素粉砕処理が行われた。
【００８２】
粉砕助剤としてステアリン酸亜鉛が原料合金粉末へ添加され、これらが円錐型混合機で混合された。原料合金粉末中のステアリン酸亜鉛の含有量は０．１質量％に調整された。続く微粉砕工程では、ジェットミルを用いて原料合金粉末の平均粒径が４．０μｍに調整された。続く成形工程では、原料合金粉末が金型内に充填された。そして、１２００ｋＡ／ｍの磁場を金型内の原料粉末へ印加しながら、原料粉末を１２０ＭＰａで加圧することにより、成形体が得られた。
【００８３】
焼結工程では、真空中において成形体を１０６０℃で４時間加熱してから急冷することにより、焼結体を得た。
【００８４】
時効処理工程として、第一時効処理と、第一時効処理に続く第二時効処理とが実施された。第一時効処理及び第二時効処理のいずれにおいても、焼結体はＡｒ雰囲気中で加熱された。第一時効処理では、焼結体が８５０℃で１時間加熱された。第二時効処理では、焼結体が５４０℃で２時間加熱された。
【００８５】
以上の方法により、磁石基材１が得られた。磁石基材１の組成は、下記表１に示される。
【００８６】
＜磁石基材２の作製＞
ストリップキャスティング法により、原料金属から原料合金２が作製された。原料金属の秤量により、焼結後の原料合金２の組成が下記表中の磁石基材２の組成と一致するように、原料合金２の組成は調整された。
【００８７】
原料合金２から磁石基材２が作製された。原料合金の組成を除いて、磁石基材２の作製方法は磁石基材１の作製方法と同じであった。磁石基材２の組成は、下記表１に示される。
【００８８】
＜磁石基材３の作製＞
ストリップキャスティング法により、原料金属から原料合金３が作製された。原料金属の秤量により、焼結後の原料合金３の組成が下記表中の磁石基材３の組成と一致するように、原料合金３の組成は調整された。
【００８９】
原料合金３から磁石基材３が作製された。原料合金の組成を除いて、磁石基材３の作製方法は、磁石基材１の作製方法と同じであった。磁石基材３の組成は、下記表１に示される。
【００９０】
【表１】
2020092122.tif 000003
【００９１】
＜拡散材Ａの作製＞
拡散材Ａの原料として、Ｔｂの単体（金属単体）を用いた。Ｔｂの単体の純度は９９．９質量％であった。
【００９２】
水素を室温でＴｂの単体へ吸蔵させた後、Ａｒ雰囲気中においてＴｂの単体を６００℃で１時間加熱して脱水素することにより、Ｔｂの水素化物からなる粉末が得られた。つまり水素粉砕処理が行われた。
【００９３】
粉砕助剤としてステアリン酸亜鉛をＴｂの水素化物の粉末へ添加して、これらが円錐型混合機で混合された。Ｔｂの水素化物の粉末中のステアリン酸亜鉛の含有量は０．１質量％に調整された。続く微粉砕工程では、酸素の含有量が３０００ｐｐｍである非酸化的雰囲気下で、Ｔｂの水素化物の粉末が更に粉砕された。微粉砕工程により、にはジェットミルを用いた。Ｔｂの水素化物からなる粉末の平均粒径は約１０．０μｍに調整された。
【００９４】
以上の方法により、Ｔｂの水素化物（ＴｂＨ２）からなる粉末（第一成分）が得られた。Ｔｂの水素化物からなる粉末、アルコール（溶媒）、及びアクリル樹脂（バインダ）を混練することにより、ペースト状の拡散材Ａが作製された。拡散材Ａにおける第一成分の質量の割合は、７５．０質量部であった。拡散材Ａにおける溶媒の質量の割合は、２３．０質量部であった。拡散材Ａにおけるバインダの質量の割合は、２．０質量部であった。
【００９５】
＜拡散材Ｂの作製＞
Ｎｄの単体（金属単体）から、Ｎｄの水素化物（ＮｄＨ２）からなる粉末（第二成分）が作製された。Ｎｄの単体の純度は９９．９質量％であった。Ｎｄの水素化物からなる粉末の平均粒径は、約１０．０μｍであった。Ｎｄの単体が原料に用いられたことを除いて、Ｎｄの水素化物からなる粉末の作製方法は、Ｔｂの水素化物からなる粉末の作製方法と同じであった。
【００９６】
Ｔｂの水素化物からなる粉末（第一成分）、Ｎｄの水素化物からなる粉末（第二成分）、Ｃｕの単体（金属単体）からなる粉末（第三成分）、アルコール（溶媒）、及びアクリル樹脂（バインダ）を混錬することにより、ペースト状の拡散材Ｂが作製された。拡散材Ｂにおける第一成分の質量の割合は、４６．８質量部であった。拡散材Ｂにおける第二成分の質量の割合は、１７．０質量部であった。拡散材Ｂにおける第三成分の質量の割合は、１１．２質量部であった。拡散材Ｂにおける溶媒の質量の割合は、２３．０質量部であった。拡散材Ｂにおけるバインダの質量の割合は、２．０質量部であった。
【００９７】
＜サンプルＮｏ１の作製＞
磁石基材１の機械的加工により、磁石基材１の寸法が縦１４ｍｍ×横１０ｍｍ×厚さ４．２ｍｍに調整された。磁石基材１の寸法の調整後、磁石基材１のエッチング処理が行われた。エッチング処理では、磁石基材１の全表面が硝酸の水溶液で洗浄された。続いて、磁石基材１の全表面が純水で洗浄された。洗浄後の磁石基材１は乾燥された。硝酸の水溶液の濃度は、０．３質量％であった。エッチング処理後、以下の拡散工程が行われた。
【００９８】
拡散工程では、拡散材Ｂが磁石基材１の全ての表面に塗布された。拡散材Ｂに含まれるＴｂの質量が、１００質量部の磁石基材１に対して０．５質量部となるように、磁石基材１に塗布される拡散材Ｂの質量が調整された。拡散材Ｂが塗布された磁石基材１をオーブン内に設置して、磁石基材１を１６０℃で加熱することにより、拡散材Ｂ中の溶媒が除去された。溶媒の除去後、拡散材Ｂが塗布された磁石基材１は、Ａｒガス中において９００℃で６時間加熱された。
【００９９】
拡散工程に続く熱処理工程では、磁石基材１がＡｒガス中において５４０℃で２時間加熱された。
【０１００】
以上の方法により、サンプルＮｏ１の永久磁石が作製された。サンプルＮｏ１の永久磁石の全体における各元素の含有量は、下記表２に示される。
【０１０１】
＜サンプルＮｏ２の作製＞
サンプルＮｏ２の拡散工程では、拡散材Ｂが磁石基材２の全ての表面に塗布された。磁石基材の組成を除いてサンプルＮｏ１と同様の方法で、サンプルＮｏ２の永久磁石が作製された。サンプルＮｏ２の永久磁石の全体における各元素の含有量は、下記表２に示される。
【０１０２】
＜サンプルＮｏ３の作製＞
サンプルＮｏ３の拡散工程では、拡散材Ｂが磁石基材３の全ての表面に塗布された。磁石基材の組成を除いてサンプルＮｏ１と同様の方法で、サンプルＮｏ３の永久磁石が作製された。サンプルＮｏ３の永久磁石の全体における各元素の含有量は、下記表２に示される。
【０１０３】
＜サンプルＮｏ４の作製＞
サンプルＮｏ４の拡散工程では、拡散材Ａが磁石基材１の全ての表面に塗布された。拡散材の組成を除いてサンプルＮｏ１と同様の方法で、サンプルＮｏ４の永久磁石が作製された。サンプルＮｏ４の永久磁石の全体における各元素の含有量は、下記表２に示される。
【０１０４】
＜サンプルＮｏ５の作製＞
サンプルＮｏ５の拡散工程では、拡散材Ａが磁石基材２の全ての表面に塗布された。磁石基材及び拡散材其々の組成を除いてサンプルＮｏ１と同様の方法で、サンプルＮｏ５の永久磁石が作製された。サンプルＮｏ５の永久磁石の全体における各元素の含有量は、下記表２に示される。
【０１０５】
＜サンプルＮｏ６の作製＞
サンプルＮｏ６の拡散工程では、拡散材Ａが磁石基材３の全ての表面に塗布された。磁石基材及び拡散材其々の組成を除いてサンプルＮｏ１と同様の方法で、サンプルＮｏ６の永久磁石が作製された。サンプルＮｏ６の永久磁石の全体における各元素の含有量は、下記表２に示される。
【０１０６】
【表２】
2020092122.tif 000004
【０１０７】
［磁気特性の評価］
各永久磁石の表面の切削により、表面からの深さが０．１ｍｍ以下である部分が除去された。続いて、各永久磁石の残留磁束密度Ｂｒ及び保磁力ＨｃＪがＢＨトレーサーによって測定された。Ｂｒ（単位：ｍＴ）は室温（ＲＴ）において測定された。ＨｃＪ（単位：ｋＡ／ｍ）は１６０℃において測定された。
【０１０８】
永久磁石は、例えば、電気自動車又はハイブリット自動車に搭載されるモーター又は発電機に用いられる。モーター又は発電機の作動に伴い、永久磁石の温度は上昇する。永久磁石の温度の上昇に伴い、永久磁石の保磁力は減少する。車両の設計上の制約及び製造コストのため、永久磁石のための冷却器は必ずしも車両に搭載されない。したがって、永久磁石は高温においても十分な保磁力を有することが求められる。１６０℃での保磁力は、永久磁石の高温での磁気特性を評価するための指標である。
【０１０９】
下記数式によって定義される各永久磁石の性能指数ＰＩ（Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ  Ｉｎｄｅｘ）が算出された。下記数式中のＢｒは、室温での残留磁束密度の測定値である。下記数式中のＨｃＪは、１６０℃での保磁力の測定値である。残留磁束密度と保磁力とはトレードオフの関係にある。すなわち、残留磁束密度の増加に伴い保磁力は減少し、保磁力の増加に伴い残留磁束密度は減少する傾向がある。Ｂｒ及びＨｃＪから算出されるＰＩは、残留磁束密度及び保磁力を総合的に評価するための指標である。ＰＩは１５００であることが好ましい。
ＰＩ＝Ｂｒ＋２５×ＨｃＪ×４π／２０００
【０１１０】
サンプルＮｏ１〜６其々のＢｒ、ＨｃＪ及びＰＩは、下記表３に示される。
【０１１１】
【表３】
2020092122.tif 000005
【０１１２】
サンプルＮо１〜４のＰＩはいずれも、１５００以上であった。サンプルＮо１〜４のＰＩはいずれも、サンプルＮо5及び６のＰＩよりも大きかった。
【０１１３】
磁石基材の組成において共通するサンプルＮо１及び４が比較された。サンプルＮо１のＢｒは、サンプルＮо４のＢｒとほぼ同等であった。サンプルＮо１のＨｃＪは、サンプルＮо４のＨｃＪよりも著しく大きかった。サンプルＮо１のＰＩは、サンプルＮо４のＰＩよりも大きかった。
【０１１４】
磁石基材の組成において共通するサンプルＮо２及び５が比較された。サンプルＮо２のＢｒは、サンプルＮо５のＢｒとほぼ同等であった。サンプルＮо２のＨｃＪは、サンプルＮо５のＨｃＪよりも著しく大きかった。サンプルＮо２のＰＩは、サンプルＮо５のＰＩよりも大きかった。
【０１１５】
磁石基材の組成において共通するサンプルＮо３及び６が比較された。サンプルＮо３のＢｒは、サンプルＮо６のＢｒとほぼ同等であった。サンプルＮо３のＨｃＪは、サンプルＮо６のＨｃＪよりも著しく大きかった。サンプルＮо３のＰＩは、サンプルＮо６のＰＩよりも大きかった。
【０１１６】
［粒界三重点の組成の分析］
サンプルＮｏ１〜6其々の永久磁石をその表面に垂直な方向に切断した。各永久磁石の断面の反射電子像が、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）によって撮影された。
【０１１７】
サンプルＮｏ１の断面の反射電子像は、図３に示される。反射電子像において暗い部分（グレーの部分）は主相粒子の断面に相当し、反射電子像において明るい部分（白い部分）は粒界の断面に相当する。サンプルＮｏ１の永久磁石は、複数の主相粒子と、三つ以上の主相粒子に囲まれた粒界三重点と、を備えていた。図３中の測定点１〜１０における各元素の含有量が、エネルギー分散型蛍光Ｘ線分光分析装置（ＥＤＳ装置）によって測定された。測定点１〜１０はいずれも粒界三重点であった。各測定点における各元素の含有量（単位：原子％）は下記表４に示される。
【０１１８】
表４〜９に記載の（Ｆｅ＋Ｃｏ）／（Ｎｄ＋Ｐｒ）におけるＦｅは、各測定点におけるＦｅの含有量である。（Ｆｅ＋Ｃｏ）／（Ｎｄ＋Ｐｒ）におけるＣｏは、各測定点におけるＣｏの含有量である。（Ｆｅ＋Ｃｏ）／（Ｎｄ＋Ｐｒ）におけるＮｄは、各測定点におけるＮｄの含有量である。（Ｆｅ＋Ｃｏ）／（Ｎｄ＋Ｐｒ）におけるＰｒは、各測定点におけるＰｒの含有量である。表４〜９に記載のＣｕ／Ｔｂ及びＣｕ／（Ｔｂ＋Ｄｙ）におけるＣｕは、各測定点におけるＣｕの含有量である。Ｃｕ／Ｔｂ及びＣｕ／（Ｔｂ＋Ｄｙ）におけるＴｂは、各測定点におけるＴｂの含有量である。Ｃｕ／（Ｔｂ＋Ｄｙ）におけるＤｙは、各測定点におけるＤｙの含有量である。
【０１１９】
サンプルＮо１の測定点１〜１０における各元素の含有量の平均値は、下記表１０に示される。測定点１〜１０における各元素の含有量の平均値から、（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）、［Ｃｕ］／［Ｔｂ］及び［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）が算出された。これらの値も下記表１０に示される。
【０１２０】
サンプルＮｏ２の断面の反射電子像は、図４に示される。サンプルＮｏ２の永久磁石は、複数の主相粒子と、三つ以上の主相粒子に囲まれた粒界三重点と、を備えていた。図４中の測定点１１〜２０における各元素の含有量が、ＥＤＳ装置によって測定された。測定点１１〜２０はいずれも粒界三重点であった。各測定点における各元素の含有量（単位：原子％）は下記表５に示される。測定点１１〜２０における各元素の含有量の平均値は、下記表１０に示される。測定点１１〜２０における各元素の含有量の平均値から、（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）、［Ｃｕ］／［Ｔｂ］及び［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）が算出された。これらの値も下記表１０に示される。
【０１２１】
サンプルＮｏ３の断面の反射電子像は、図５に示される。サンプルＮｏ３の永久磁石は、複数の主相粒子と、三つ以上の主相粒子に囲まれた粒界三重点と、を備えていた。図５中の測定点２１〜３０における各元素の含有量が、ＥＤＳ装置によって測定された。測定点２１〜３０はいずれも粒界三重点であった。各測定における各元素の含有量（単位：原子％）は下記表６に示される。測定点２１〜３０における各元素の含有量の平均値は、下記表１０に示される。測定点２１〜３０における各元素の含有量の平均値から、（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）、［Ｃｕ］／［Ｔｂ］及び［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）が算出された。これらの値も下記表１０に示される。
【０１２２】
サンプルＮｏ４の断面の反射電子像は、図６に示される。サンプルＮｏ４の永久磁石は、複数の主相粒子と、三つ以上の主相粒子に囲まれた粒界三重点と、を備えていた。図６中の測定点３１〜４０における各元素の含有量が、ＥＤＳ装置によって測定された。測定点３１〜４０はいずれも粒界三重点であった。各測定における各元素の含有量（単位：原子％）は下記表７に示される。測定点３１〜４０における各元素の含有量の平均値は、下記表１０に示される。測定点３１〜４０における各元素の含有量の平均値から、（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）、［Ｃｕ］／［Ｔｂ］及び［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）が算出された。これらの値も下記表１０に示される。
【０１２３】
サンプルＮｏ５の断面の反射電子像は、図７に示される。サンプルＮｏ５の永久磁石は、複数の主相粒子と、三つ以上の主相粒子に囲まれた粒界三重点と、を備えていた。図７中の測定点４１〜５０における各元素の含有量が、ＥＤＳ装置によって測定された。測定点４１〜５０はいずれも粒界三重点であった。各測定における各元素の含有量（単位：原子％）は下記表８に示される。測定点４１〜５０における各元素の含有量の平均値は、下記表１０に示される。測定点４１〜５０における各元素の含有量の平均値から、（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）、［Ｃｕ］／［Ｔｂ］及び［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）が算出された。これらの値も下記表１０に示される。
【０１２４】
サンプルＮｏ６の断面の反射電子像は、図８に示される。サンプルＮｏ６の永久磁石は、複数の主相粒子と、三つ以上の主相粒子に囲まれた粒界三重点と、を備えていた。図８中の測定点５１〜６０における各元素の含有量が、ＥＤＳ装置によって測定された。測定点５１〜６０はいずれも粒界三重点であった。各測定における各元素の含有量（単位：原子％）は下記表９に示される。測定点５１〜６０における各元素の含有量の平均値は、下記表１０に示される。測定点５１〜６０における各元素の含有量の平均値から、（［Ｆｅ］＋［Ｃｏ］）／（［Ｎｄ］＋［Ｐｒ］）、［Ｃｕ］／［Ｔｂ］及び［Ｃｕ］／（［Ｔｂ］＋［Ｄｙ］）が算出された。これらの値も下記表１０に示される。
【０１２５】
【表４】
2020092122.tif 000006
【０１２６】
【表５】
2020092122.tif 000007
【０１２７】
【表６】
2020092122.tif 000008
【０１２８】
【表７】
2020092122.tif 000009
【０１２９】
【表８】
2020092122.tif 000010
【０１３０】
【表９】
2020092122.tif 000011
【０１３１】
【表１０】
2020092122.tif 000012
【産業上の利用可能性】
【０１３２】
本発明に係る永久磁石は磁気特性に優れるため、例えば、ハイブリッド車又は電気自動車に搭載されるモーター又は発電機に適用される。
【符号の説明】
【０１３３】
２…永久磁石、２ｃｓ…永久磁石の断面、４…主相粒子、６…粒界三重点、１０…二粒子粒界。
【図１】
2020092122.tif 000013
【図２】
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【図３】
2020092122.tif 000015
【図４】
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【図５】
2020092122.tif 000017
【図６】
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【図７】
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【図８】
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