(57)【要約】      （修正有）【課題】テクネチウム−９９ｍの生産のためのプロセス、システム、及び装置を提供する。【解決手段】モリブデン−１００金属粉末からテクネチウム−９９ｍを生産するためのプロセス。粒径１０ミクロン未満のモリブデン−１００粒子で被覆され焼結により硬化した遷移金属標的板を用意するステップ。略無酸素環境において、硬化した前記モリブデン−１００被覆の遷移金属標的板に、１６ＭｅＶ〜３０ＭｅＶ及び８０μＡ〜３００μＡの陽子を３０分〜８時間照射するステップ。照射された前記遷移金属標的板を回収し、照射された前記遷移金属標的板をテクネチウム−９９ｍ回収モジュールに搬送するステップ。【選択図】図１
2020073717.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
商用グレードのモリブデン−１００金属粉末を約３％〜約４０％の過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）を含む溶液中で酸化させて、酸化モリブデンを生成するステップと、
酸化モリブデン及びＨ２Ｏ２を含む前記溶液を加熱して、過剰なＨ２Ｏ２を変性させるステップと、
前記酸化モリブデンを乾燥させるステップと、
第１段階において、約５％未満の水素を含む雰囲気で、乾燥した酸化モリブデンを約３００℃〜約５００℃の温度で約１５分〜約３時間加熱して、ＭｏＯ３を形成するステップと、
第２段階において、約５％未満の水素を含む雰囲気で、温度を約６００℃〜約８５０℃まで約１５分〜約３時間上昇させて、ＭｏＯ２を形成するステップと、
第３段階において、少なくとも約７５％の水素を含む雰囲気で、温度を約１０００℃〜約１３００℃まで約１５分〜約３時間上昇させて、精製されたモリブデン−１００金属を形成するステップと、
精製された前記モリブデン−１００金属を回収するステップとを含む、モリブデン−１００金属粉末を精製するためのプロセス。
【請求項２】
約１０ミクロン未満の粒径を持つ精製されたモリブデン−１００金属粉末と結合剤とを極性有機溶媒に懸濁させ、混合させるステップと、
モリブデン酸塩−１００混合物に、遷移金属を含む陰極板と導電性金属を含む陽極板とを挿入するステップと、
約３００Ｖ〜約１３００Ｖの電位を前記陽極板及び前記陰極板に印加するステップと、  前記陰極板を前記モリブデン酸塩−１００混合物から回収するステップと、
前記陰極板を約１２００℃〜約１９００℃の温度で約３時間〜約８時間焼結させるステップとを含む、モリブデン−１００金属で被覆された硬化した標的板を生産するためのプロセス。
【請求項３】
前記遷移金属がタンタルである、請求項２に記載のプロセス。
【請求項４】
略無酸素環境において、モリブデン−１００で被覆された硬化した標的板に、約１６ＭｅＶ〜約３０ＭｅＶ及び約８０μＡ〜約３００μＡの陽子を約３０分〜約８時間照射するステップと、
照射された前記標的板を回収し、照射された前記標的板をテクネチウム−９９ｍ回収モジュールに搬送するステップと、
モリブデン原子及びテクネチウムイオンを、照射された前記標的板からＨ２Ｏ２溶液により溶解させて、酸化物溶液を形成し、
前記酸化物溶液のｐＨを約１３〜約１５まで上昇させて、Ｋ２［ＭｏＯ４］イオン及びＫ［ＴｃＯ４］イオン、或いは代替としてＮａ２［ＭｏＯ４］イオン及びＮａ［ＴｃＯ４］イオンを前記酸化物溶液中に形成するステップと、
ｐＨ調整された前記酸化物溶液を樹脂カラムに流して、Ｋ［ＴｃＯ４］イオン、或いは代替としてＮａ２［ＭｏＯ４］イオン及びＮａ［ＴｃＯ４］イオンを前記樹脂カラムに固定化し、Ｋ２［ＭｏＯ４］イオン又はＮａ２［ＭｏＯ４］イオンを前記樹脂カラムから溶出させるステップと、
結合されたＫ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを前記樹脂カラムから溶出させるステップと、
溶出された前記Ｋ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンをアルミナカラムに流して、Ｋ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを前記アルミナカラムに固定化するステップと、
固定化された前記Ｋ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを水で洗浄するステップと、
固定化された前記Ｋ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを生理食塩水で溶出させるステップと、
溶出された前記Ｎａ［ＴｃＯ４］又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを回収するステップとを含む、モリブデン−１００金属粉末からテクネチウム−９９ｍを生産するためのプロセス。
【請求項５】
Ｍｏ２（ＯＨ）（ＯＯＨ）、Ｈ２Ｍｏ２Ｏ３（Ｏ２）４、Ｈ２ＭｏＯ２（Ｏ２）等に例示される１つ又は複数の酸化されたモリブデン種が生成される、請求項４に記載のプロセス。
【請求項６】
モリブデン−１００被覆標的板を内部に収容するための標的カプセル装置と、
前記標的カプセル装置に係合して、標的セル装置を標的ステーション装置に送達するための標的カプセル取上げ装置と、
前記標的カプセル装置を受けて内部に取り付けるための標的ステーション装置であって、サイクロトロンに係合し、前記モリブデン−１００被覆標的板に陽子を照射するために前記サイクロトロンに連通可能な標的ステーション装置と、
照射された前記標的カプセル装置を受けて内部に取り付けるための受入セル装置と、
前記受入セル装置と前記標的ステーション装置とを相互接続する移送管と、
陽子照射モリブデン−１００被覆標的板を内部に受けるための溶解／浄化モジュールと、
（ｉ）前記標的カプセル取上げ装置と前記標的ステーション装置とを相互接続し、（ｉｉ）前記標的ステーション装置と前記受入セル装置とを相互接続し、（ｉｉｉ）前記受入セル装置と前記溶解／浄化モジュールとを相互接続する搬送導管構造と、
前記標的ステーション装置への無酸素雰囲気の供給部とを備えた、モリブデン酸塩−１００からテクネチウム−９９ｍを生産するためのシステム。
【請求項７】
前記移送管に係合されるブースタステーション装置をさらに備える、請求項６に記載のシステム。
【請求項８】
請求項６に記載の標的カプセル装置。
【請求項９】
請求項６に記載の標的カプセル取上げ装置。
【請求項１０】
請求項６に記載の標的ステーション装置。
【請求項１１】
請求項６に記載の標的ステーション受入セル装置。
【請求項１２】
請求項６に記載の溶解／浄化モジュール。
【請求項１３】
請求項７に記載のブースタステーション装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、テクネチウム−９９ｍの生産のためのプロセス、システム、及び装置に関する。より詳細には、本開示は、サイクロトロン等の加速器を用いてモリブデン１００からテクネチウム−９９ｍを生産することに関する。
【背景技術】
【０００２】
テクネチウム−９９ｍ（以下、Ｔｃ−９９ｍと呼ぶ）は、核医学診断法において最も広く使用されている放射性トレーサの１つである。Ｔｃ−９  ９ｍは、容易に検出可能な１４０ｋｅＶのガンマ線を放出し、半減期が約６時間しかないため、患者の放射能被爆が制限される。核医学法の種類に応じて、Ｔｃ−９９ｍは、放射線機器によりその後にイメージングされる必要な位置へＴｃ−９９ｍを運ぶ、選択された薬剤に結合される。一般的な核医学診断法としては、Ｔｃ−９９ｍを、肝臓、脾臓、及び骨髄のイメージングのために硫黄コロイドに標識を付けること、肺スキャンのために粗大凝集アルブミンに標識を付けること、骨スキャンのためにホスホン酸塩に標識を付けることこと、肝胆道系のイメージングのためにイミノ２酢酸に標識すること、腎スキャン及び脳スキャンのためにグルコヘプトン酸に標識すること、脳スキャン及び腎スキャンのためにジエチレントリアミン５酢酸（ＤＰＴＡ）に標識すること、腎皮質スキャンのためにジメルカプトコハク酸（ＤＭＳＡ）に標識すること、心臓の血液プールスキャンのために赤血球に標識すること、心筋血流のイメージングのため、心室造影のためにメトキシイソブチルイソニトリル（ＭＩＢＩ）に標識すること、及び損傷した心臓のカルシウム沈着をイメージングするためにピロリン酸塩に標識することが挙げられる。Ｔｃ−９９ｍは、例えば、Ｔｃ−９９ｍ標識硫黄コロイドを最初に注入し、次にＴｃ−９９ｍ標識イソスルファンブルー色素を注入することによって、乳がん又は悪性黒色腫等のがんの部位から排出するセンチネル節、すなわち、リンパ節を特定することにより、種々の形のがんを検出するために非常に有用でもある。免疫シンチグラフィー法は、発見が困難ながんの検出に特に有用であり、選択されたがん細胞特有のモノクローナル抗体にＴｃ−９ｍを標識し、標識されたモノクローナル抗体を注入した後、放射線機器で被験者の身体をスキャンすることに基づく。
【０００３】
現在、世界の核医学用Ｔｃ−９９ｍの供給量は、原子炉で生産されている。まず、Ｔｃ−９９ｍの親核種であるモリブデン−９９（以下Ｍｏ−９９と呼ぶ）が、世界中のいくつかの原子炉において、濃縮ウランを核分裂させることにより生産される。Ｍｏ−９９は、半減期が６６時間と比較的長いため、世界中の病院に輸送することができる。Ｍｏ−９９は、カラムクラマトグラフィーを用いたＭｏ−９９／Ｔｃ−９９ｍジェネレータデバイスの形で分配され、崩壊するＭｏ−９９からＴｃ−９９ｍを抽出し、回収する。クラマトグラフィーカラムには酸性アルミナ（Ａ１２Ｏ３）が充填され、そこにＭｏ−９９がモリブデン酸塩ＭｏＯ４２−の形で添加される。Ｍｏ−９９は崩壊すると、過テクネチウム酸塩ＴｃＯ４−を形成する。これは、その単一電荷が、ジェネレータデバイスの内側のアルミナカラムにあまり密に結合されないからである。通常の生理食塩水を固定化Ｍｏ−９９のカラムに引き通すことにより可溶性のＴｃ−９９ｍを溶出して、Ｔｃ−９９ｍを過テクネチウム酸塩として含み、ナトリウムを釣合い陽イオンとして含む生理食塩水にする。その後、過テクネチウム酸ナトリウム溶液を、使用する器官特異薬剤「キット」に適切な濃度で添加することができ、又は、薬剤標識なしで、［Ｔｃ−９９ｍ］Ｏ４−のみを主要な放射性医薬品として必要とする特定の方法のために、過テクネチウム酸ナトリウムを直接使用することができる。
【０００４】
核分裂に基づくＴｃ−９９ｍの生産の問題は、世界中のＭｏ−９９の供給量を生産するいくつかの原子炉の耐用年数が終わりに近付いていることである。現在、世界中のＭｏ−９９の供給量の約３分の２が、２つの原子炉、すなわち、（ｉ）カナダ、オンタリオのＣｈａｌｋ  Ｒｉｖｅｒ  ＬａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓのＮａｔｉｏｎａｌ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ｕｎｉｖｅｒｓａｌ  Ｒｅａｃｔｏｒと、（ｉｉ）オランダのＰｅｔｔｅｎ原子炉とから供給されている。どちらの設備も、２００９年〜２０１０年に長期間にわたって停止したため、医療施設へのＭｏ−９９の深刻な供給不足が世界中で続いている。現在は、両設備は再び稼働しているが、Ｍｏ−９９の長期にわたる確実な供給に関して大きな懸念を残している。
【０００５】
医療用サイクロトロンが、研究の目的で少量のＴｃ−９９ｍをＭｏ−１００から生産できることが知られている。サイクロトロンで生産されたＴｃ−９９ｍは、核医学イメージングで使用されるときに、原子炉によるＴｃ−９９ｍに匹敵することが最近実証された（Ｇｕｅｒｉｎ他、２０１０、Ｃｙｃｌｏｔｒｏｎ  ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ  ｏｆ  ９９ｍｃＴｃ：Ａｎ  ａｐｐｒｏａｃｈ  ｔｏ  ｔｈｅ  ｍｅｄｉｃａｌ  ｉｓｏｔｏｐｅ  ｃｒｉｓｉｓ．Ｊ．Ｎｕｃｌ．Ｍｅｄ．５１（４）：１３１−１６Ｎ）。しかしながら、Ｍｏ−１００からＴｃ−９９ｍへの変換を発表している多くの研究を分析すると、変換効率、ガンマ線生成、及び純度に関してかなりの相違があることがわかる（Ｃｈａｌｌａｎ他、２００７、Ｔｈｉｎ  ｔａｒｇｅｔ  ｙｉｅｌｄｓ  ａｎｄ  Ｅｍｐｉｒｅ−ＩＩ  ｐｒｅｄｉｃｔｉｏｎｓ  ｉｎ  ｔｈｅ  ａｃｃｅｌｅｒａｔｏｒ  ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ  ｏｆ  ｔｅｃｈｎｅｔｉｕｍ−９９ｍ．Ｊ．Ｎｕｃｌ．Ｒａｄ．Ｐｈｙｓ．２：１−；Ｔａｋａｃｓ他、２００３、Ｅｖａｌｕａｔｉｏｎ  ｏｆ  ｐｒｏｔｏｎ  ｉｎｄｕｃｅｄ  ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｏｎ  １００Ｍｏ：Ｎｅｗ  ｃｒｏｓｓ  ｓｅｃｔｉｏｎｓ  ｆｏｒ  ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ  ｏｆ  ９９ｍＴｃ  ａｎｄ  ９９Ｍｏ．Ｊ．Ｒａｄｉｏａｎａｌ．Ｎｕｃｌ．Ｃｈｅｍ．２５７：１９５−２０１；Ｌｅｂｅｄａ他、２０１２、Ｎｅｗ  ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ  ｏｆ  ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ  ｆｕｎｃｔｉｏｎｓ  ｆｏｒ  （ｐ，ｘ）  ｒｅａｃｔｉｏｎｓ  ｏｎ  ｎａｔＭｏ  ｗｉｔｈ  ｓｐｅｃｉａｌ  ｒｅｇａｒｄ  ｔｏ  ｔｈｅ  ｆｏｒｍａｔｉｏｎ  ｏｆ  ９５ｍＴｃ，９６ｍ＋ｇＴｃ，９９ｍＴｃ  ａｎｄ  ９９Ｍｏ．Ａｐｐｌ．Ｒａｄｉａｔ．Ｉｓｏｔ．６８（１２）：２３５５−２３６５；Ｓｃｈｏｌｔｅｎ他、１９９９、Ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ  ｆｕｎｃｔｉｏｎｓ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ｃｙｃｌｏｔｒｏｎ  ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ  ｏｆ  ９９ｍＴｃ  ａｎｄ  ９９Ｍｏ．Ａｐｐｌ．Ｒａｄｉａｔ．Ｉｓｏｔ．５１：６９−８０）。
【発明の概要】
【０００６】
本開示の例示的な実施形態は、サイクロトロン等の加速器を用いた陽子照射により、モリブデン−１００（Ｍｏ−１００）からテクネチウム−９９ｍ（Ｔｃ−９９ｍ）を生産するプロセスに関する。一部の例示的な実施形態は、本開示のプロセスを実行するためのシステムに関する。一部の例示的な実施形態は、本開示のシステムを備えた装置に関する。
【０００７】
以下の図面を参照しながら、本開示について説明する。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本開示の例示的なプロセスの概略を説明する概略フローチャートである。
【図２】本開示の一実施形態による、例示的な細長標的板の平面図である。
【図３】図３（ａ）は図２の例示的な標的板の横断面側面図であり、図３（ｂ）はその横断面端面図である。
【図４】図２、図３に示す例示的な標的板を取り付けるための例示的な標的カプセル装置の斜視図である。
【図５】図４の標的カプセル装置の上部の部分図である。
【図６】図５の標的カプセル装置の横断面側面図である。
【図７】図４〜図６の標的カプセルアセンブリ装置に係合するプッシャ部品を有する例示的な標的取上げ装置の斜視図である。
【図８】プッシャ部品に係合した図７の標的取上げ装置の横断面側面図である。
【図９】図１２〜図１４に示す標的ステーション装置に係合し協働するための、例示的な受入セル装置の斜視図である。
【図１０】図９に示す受入セル装置の側面図である。
【図１１】図９に示す受入セル装置の上面図である。
【図１２】図４〜図６に示す標的カプセル装置に係合した、図７、図８に示す標的取上げ装置を受けるための例示的な標的ステーション装置の斜視図である。
【図１３】図１２に示す標的ステーション装置の側面図である。
【図１４】図１２に示す標的ステーション装置の上面図である。
【図１５】図１５（ａ）は本開示の一実施形態による例示的な円形標的板の平面図、図１５（ｂ）は上面図、図１５（ｃ）は図１５（ａ）の例示的な円形標的板の横断面側面図である。
【図１６】円形標的ディスクを取り付けるための例示的な標的カプセル装置の斜視図である。
【図１７】図１６に示す標的カプセル装置の端面図である。
【図１８】図１６に示す標的カプセル装置の横断面側面図である。
【図１９】プッシャ部品に係合した例示的な標的取上げ装置の斜視図である。
【図２０】図１９の標的取上げ装置の横断面側面図である。
【図２１】図２４〜図２７に示す標的ステーション装置に係合し協働するための、例示的な受入セル装置の斜視図である。
【図２２】図２１に示す受入セル装置の側面図である。
【図２３】図２１に示す受入セル装置の上面図である。
【図２４】図１６〜図１８に示す標的カプセル装置に係合した、図１９に示す標的取上げ装置を受けるための例示的な標的ステーション装置の斜視図である。
【図２５】図２４に示す標的ステーション装置の上面図である。
【図２６】例示的な標的セル装置が未装填位置に収容された標的まで送達された状態にある、図２４に示す標的ステーション装置の横断面上面図である。
【図２７】例示的な標的セル装置が装填位置まで移動した状態にある、図２４に示す標的ステーション装置の横断面上面図である。
【図２８】係合解除モードで示す、例示的なブースタステーションの斜視図である。
【図２９】係合モードで示す、図２８の例示的なブースタステーションの斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
本開示の例示的な実施形態は、サイクロトロン等の加速器により発生させた陽子線を用いて、Ｍｏ−１００の低エネルギー陽子照射を行うことによりＴｃ−９９ｍを生産するためのプロセスに関する。本開示のプロセスのための適切な陽子エネルギーは、標的に入射する約１０ＭｅＶ〜約３０ＭｅＶである。例示的なプロセスの概要を説明するフローチャートが図１に示される。プロセスは一般に、以下のステップをたどる。
１）濃縮Ｍｏ−１００金属粉末の供給量を加工して、約１０ミクロン未満の一定の粒径を持つＭｏ−１００粉末を生産する。
２）加工されたＭｏ−１００粉末の被覆を、遷移金属を含む標的板に、電気化学堆積及び／又は電気泳動堆積によって堆積させる。
３）被覆標的板を不活性雰囲気で約２時間〜約１０時間、約１２００℃〜約２０００℃の温度で焼結させる。
４）焼結標的板を標的ホルダ内にしっかりと係合させる。本明細書で、焼結標的板に係合した標的ホルダを、標的カプセルアセンブリと呼ぶ。
５）標的カプセルアセンブリを受入セル装置内に設置し、そこで標的カプセルアセンブリが標的取上げ装置により係合される。標的取上げ装置は標的移送駆動装置と協働して、サイクロトロンに係合した標的ステーション装置内へ標的カプセルアセンブリを送達する。６）略無酸素の雰囲気で、加速器により発生させた陽子の供給量を、焼結標的板に照射する。
７）移送駆動装置を用いて、標的カプセルアセンブリを標的ステーションから係合解除し、標的カプセルアセンブリを受入セル装置内へ移送して、モリブデン酸イオン及び過テクネチウム酸イオンを陽子照射された標的板から分離、回収する。
８）過テクネチウム酸イオンをモリブデン酸イオンから分離し、過テクネチウム酸イオンを浄化し、さらに加工する。過テクネチウム酸イオンの損失を最小限にするために、正確に制御された環境条件下でこれらのステップを行う。
９）モリブデン酸イオンを回収し、浄化して、被覆標的板で再利用するのに適切な状態にする。
【００１０】
Ｍｏ−１００からＴｃ−９９ｍを生産するために予め加速器を使用することは、研究用の使用のため、及びこのように生産されたＴｃ−９９ｍの医療診断イメージングにおける機能と、原子炉を用いてＭｏ−９９から生産された標準的なＴｃ−９９ｍとを比較するために十分な、少量の生産物を生成することに重点を置いている。市販の濃縮Ｍｏ−１００金属粉末には、一般的に、１ミクロン未満〜１ミリメートル超の粒径が混合されている。したがって、標的裏当てディスク又は裏当て板を被覆するためにこのような粉末を使用すると、板面にわたってＭｏ−１００が不均一に分散され、Ｍｏ−１００堆積の厚さにばらつきが生じる。このようなばらつきにより、陽子線照射中に標的板が損傷し、モリブデン原子からテクネチウム原子への変換効率が低下し、過テクネチウム酸イオンの生産量が予測できなくなる。したがって、商用グレードのＭｏ−１００粉末を約２５０００Ｎ〜約１０００００Ｎの圧力で押圧して、６．０〜９．５ｍｍの直径を有するペレットにすることが一般的な慣行となっている。Ｍｏ−１００ペレットを、その後、水素雰囲気において８００℃〜９００℃の温度で還元する。Ｍｏ−１００は、一般的に、押圧若しくはアーク溶解若しくは電子ビーム溶解により、商用グレードＭｏ−１００粉末として、或いは焼結Ｍｏ−１００ペレットとして、標的裏当てディスクに取り付けられる。溶解方法は、一般に、種々の掃引パターン及び集束パターンで印加された４０ｍＡ〜７０ｍＡの電流を使用する。結果として、このような粉末及び／又はペレットを標的板の被覆に使用すると、板面にわたってＭｏ−１００が不均一に分散され、Ｍｏ−１００堆積の厚さにばらつきが生じる。このようなばらつきにより、（ｉ）陽子線照射中に標的板が損傷し、（ｉｉ）モリブデン原子からテクネチウム原子への変換効率が低下し、（ｉｉｉ）過テクネチウム酸イオンの生産量が予測できなくなる。一般的に直面する他の問題は、標的ディスク自体に関連する。サイクロトロンにおける研究規模のＴｃ−９９ｍ生産で一般的に使用される標的としては、一般に約５〜６ｍｍの直径を有する銅又はタンタルの小型の薄いディスクが挙げられる。このようなディスクには、Ｔｃ−９９ｍの大規模生産を可能にするために十分なＭｏ−１００を装填することができない。それはディスクが機械的に壊れやすく、陽子照射下で、付随して発生する非常に高レベルの熱のために、破損、すなわち、破壊するおそれがあるからである。サイクロトロンに基づくシステムを用いてＭｏ−１００からのＴｃ−９９ｍ生産を順調に増加させるためには、対処しなければならない多くの課題及び問題がある。対処しなければならないモリブデンに関連する問題として、（ｉ）水溶液からのガルバニめっきにより、Ｍｏ−１００の厚い層を標的板に堆積させることができない、（ｉｉ）特定のテクネチウムアイソトープの生産を促すために、モリブデンを同位体濃縮させる、及び（ｉｉｉ）濃酸溶液が必要であり、モリブデンの照射板を溶解させるために長時間かかるという問題を克服することが挙げられる。サイクロトロンに基づくシステムを用いてＭｏ−１００からのＴｃ−９９ｍの商業規模生産を促すために解決しなければならない課題としては、適切な標的裏当て板材料、すなわち（ｉ）陽子照射前及び陽子照射中にＭｏ−１００が強く付着する材料、（ｉｉ）陽子が貫通しない材料、（ｉｉｉ）陽子照射中の加熱に耐える、機械的に十分に頑強な材料、（ｉｖ）照射中にＭｏ−１００の熱放散及び／又は冷却が十分に可能な薄さを持つ材料、及び（ｉｖ）化学的に不活性な材料、すなわち、照射されたＭｏ−１００の溶解を化学的に汚染せず、又はそうでなければＭｏ−１００の溶解を妨げない材料の選択及び構成が挙げられる。
【００１１】
したがって、本開示の一部の例示的な実施形態は、市販のＭｏ−１００粉末を１０ミクロン未満の均一な粒子に精製するためのプロセス、精製されたＭｏ−１００粒子を取り付けるための機械的に頑強な標的板、及び精製されたＭｏ−１００粒子を標的板に取り付けるための電気泳動方法に関する。
【００１２】
一態様によれば、商用グレードのＭｏ−１００金属粉末が、最初に約３％〜約４０％の過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）を含む溶液中で酸化される。Ｈ２Ｏ２の特に適切な濃度は約３０％である。次に、Ｍｏ−１００とＨ２Ｏ２との混合物を約４０℃〜５０℃で加熱して、残留Ｈ２Ｏ２を変性させた後、乾燥させて、固体酸化モリブデンを回収する。固体酸化モリブデンは、３段階の加熱プロセスを用いてＭｏ−１００金属に戻すよう変換される。第１段階では、乾燥した酸化モリブデンがアルゴンガス混合物中に約２％の水素を含む環境において約４００℃で約３０分間加熱され、ＭｏＯ３を形成させる。４００℃で３０分経過後、プロセスの第２段階のために、約３０分間、温度を約７００℃まで上昇させて、ＭｏＯ３からＭｏＯ２への還元を促す。その後、プロセスの第３段階のために、約３０分間、温度をさらに約１１００℃まで上昇させて、ＭｏＯ２をＭｏ−１００金属に還元させる。ＭｏＯ２が１５００℃で昇華するため、第３段階の間、温度を約１１００℃〜約１４５５℃、約１１００℃〜約１４００℃、約１１００℃〜約１３５０℃、約１１００℃〜約１３００℃、約１１００℃〜約１２５０℃、約１１００℃〜約１２００℃で維持することが重要である。プロセスの第１段階の間、雰囲気水素含有量を約５％未満、約４％未満、約３％未満、及び好ましくは約２％以下に制限して、ＭｏＯ３からＭｏＯ２への還元率を制御することが重要である。ＭｏＯ２からＭｏ−１００への還元は吸熱反応であるため、このプロセスの第３段階には、高水素雰囲気、或いは、純水素雰囲気を使用することが適切である。この第３段階プロセスにより生産された加工Ｍｏ−１００粉末は、１０ミクロン未満の一定の粒径を特徴とする。
【００１３】
本開示の本実施形態の別の態様は、１０ミクロン未満の均一な粒径を有する精製されたＭｏ−１００粉末で標的裏当て板を被覆するための電気泳動プロセスに関する。精製Ｍｏ−１００粉末は、無水ニトロメタン、ニトロアルカン、イソプロパノール等に例示される適切な極性有機溶媒、及びゼインに例示される適切な結合剤に懸濁された後、約１５℃〜約３０℃から選択された周囲温度で激しく撹拌される。その後、遷移金属を含む陰極と、銅に例示される導電性金属を含む陽極とが、懸濁液に浸漬される。約１５０Ｖ〜約５０００Ｖ、約２００Ｖ〜約４０００Ｖ、約２５０Ｖ〜約３０００Ｖ、約３００Ｖ〜約２５００Ｖ、約４００Ｖ〜約２０００Ｖ、約５００Ｖ〜約１５００Ｖの電位が、陽極及び陰極の両端に、約２分〜約３０分間印加されて、Ｍｏ−１００及び結合剤を陰極上に堆積させる。陽極及び陰極の両端に印加される特に適切な電位は、約１２００Ｖである。その後、被覆された陰極が混合物から取り除かれ、アルゴンに例示される不活性ガスによりもたらされる無酸素雰囲気において、約１５００℃〜約２０００℃、約１３００℃〜約１９００℃、約１４００℃〜約１８００℃、約１４００℃〜約１７００℃の温度で、２〜７時間、２〜６時間、４〜５時間加熱することにより焼結される。このプロセスにより、可能な理論密度の約８５％の密度で、モリブデン金属層を標的裏当て板（以下、「標的板」とも呼ぶ）に堆積させることができることを我々は見出した。
【００１４】
本実施形態の別の態様は、Ｍｏ−１００を取り付け可能な標的板に関する。標的板構成は、（ｉ）サイクロトロンから延びるビームラインにより、又はビームラインなしで、或いは代替として（ｉｉ）ビームラインを使用しない自己遮蔽サイクロトロンチャンバにおいて送達される陽子の照射に適している。標的板の幅は、入射ビームに対して約７°〜約９０°の選択された角度で標的板に送達されたときでも、サイクロトロンを用いて発生させた陽子エネルギーのビームスポット全体を受けるのに十分なものである。サイクロトロンビームラインで一般的に生じるビームスポットは、約１５ｍｍ直径でコリメートされる。Ｍｏ−１００被覆標的板をタンパク質ビームラインに対してある角度で配置することが一般的であり、この場合、標的板の照射表面積は、約１０ｍｍ〜約１５ｍｍ×約２０ｍｍ〜約８０ｍｍの細長のスポットとなる。ビームラインを使用しない自己遮蔽サイクロトロンでは、標的板を設置するための空間が、一般的に、約３０ｃｍ×３０ｃｍ×３０ｃｍ〜約３０ｃｍ×３０ｃｍ×８０ｃｍである。したがって、Ｔｃ−９９ｍの大規模生産のためには、（ｉ）Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｃｙｃｌｏｔｒｏｎ  Ｓｙｓｔｅｍｓ  Ｉｎｃ．（ＡＣＳＩ，Ｒｉｃｈｍｏｎｄ，ＢＣ，ＣＡ）、Ｂｅｓｔ  Ｃｙｃｌｏｔｒｏｎ  Ｓｙｓｔｅｍｓ  Ｉｎｃ．（Ｓｐｒｉｎｇｆｉｅｌｄ，ＶＡ，ＵＳＡ）、ＩＢＡ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ  （Ｌｏｕｖａｉｎ−ｌａ−Ｎｅｕｖｅ，Ｂｅｌｇｉｕｍ）により製造されたＴＲ  ＰＥＴサイクロトロンに例示されるもの等の、ビームラインを使用するサイクロトロン、及び（ｉｉ）ＧＥ（登録商標）のＰＥＴトレース（ＰＥＴｔｒａｃｅ）（登録商標）サイクロトロンシステム（ＧＥ及びＰＥＴトレースは、Ｇｅｎｅｒａｌ  Ｅｌｅｃｔｒｉｃ  Ｃｏｍｐａｎｙ，Ｓｃｈｅｎｅｃｔａｄｙ，ＮＹ，ＵＳＡの登録商標）に例示される、ビームラインを使用しない自己遮蔽サイクロトロンにおいて使用可能な標的板を有することが望ましい。例示的な標的板は、標的ディスクに対して９０°で陽子線を照射するための円形ディスク、或いは代替として、標的板に対して９０°未満の角度で送達される陽子線を照射するための細長の板であり得る。
【００１５】
しかしながら、Ｍｏ−１００の陽子照射中に生じる重大な問題は、過剰な熱の発生である。したがって、良好な熱導体であり、容易に熱を放散する標的裏当て板にＭｏ−１００を被覆する必要がある。最適な熱伝導性金属に関する問題は、融点が比較的低いことである。したがって、電気泳動によってＭｏ−１００で被覆された熱伝導性金属を含む標的裏当て板は、本明細書で開示された焼結プロセス中に溶解し、被覆されたＭｏ−１００粉末の密度を高めて粘着性を持たせるおそれがある。タンタルが非常に高い融点、すなわち約３０００℃以上の融点を持つことが知られている。したがって、タンタルが、標的裏当て板構成に好ましい金属基板であると思われる。しかしながら、タンタルに関する問題として、この遷移金属にはあまり熱伝導性がないことが挙げられる。したがって、標的裏当て板の裏へ、及びその周りで直接流れる冷却剤流により何がしか冷却すると同時に、破壊又は分解することなく熱を吸収し、且つＭｏ−１００層から出るおそれのある残留陽子を停止させるのに十分な厚さをもたらすためには、標的裏当て板にタンタルを使用する際に、標的裏当て板をできるだけ薄く維持する必要がある。したがって、Ｍｏ−１００を被覆するためのタンタル標的裏当て板の種々の設計及び構成を我々は研究した。１つの手法は、図２及び図３に例示するように、一連の相互接続された流路をタンタル標的裏当て板の裏に機械加工することである。冷却剤の流れが、陽子照射中に流路を通って方向付けされるため、発生した熱の一部を放散させる。しかしながら、タンタル標的裏当て板の裏の周りの冷却剤流のために流路を設けることにより、裏当て板の構造強度が損なわれる、すなわち、裏当て板は非常に可撓性があり、冷却剤流及び陽子照射の応力下で破壊することを我々は見出した。意外にも、このようなタンタル標的裏当て板に被覆されたＭｏ−１００の密度を高めて粘着性を持たせる焼結プロセスによっても、タンタル基板が大きく硬化し、これにより、陽子照射中、及び同時に行われる、設けられた流路を通した、標的裏当て板の裏の周りでの冷却剤の加圧循環中の使用において、標的裏当て板が機械的に頑強になり、且つ標的裏当て板の耐久性が非常に高くなることを我々は見出した。標的裏当て板の裏の周りの冷却剤の加圧流により温度を約５００℃以下で維持しながら、１３０マイクロアンペア超の１６．５ＭｅＶ陽子が照射されたとき、及び３００マイクロアンペア超の１８．５ＭｅＶ陽子が照射されたときに、タンタルを含む焼結Ｍｏ−１００被覆標的板が頑強であり、構造的に安定していると我々は判断した。
【００１６】
適切な標的を生産するのに必要なＭｏ−１００の質量は、陽子線スポットのサイズに応じて決まる。標的は、陽子線スポットサイズに少なくとも一致するか、又はこれを超えなければならない。Ｍｏ−１００の密度は、約１０．２ｇ／ｃｍ３である。したがって、標的板を被覆するのに必要なＭｏ−１００の質量は、およそ「Ｍｏ−１００の密度×標的面積×必要厚さ」となり、使用されるビームラインのタイプ、すなわち、直交照射、或いは代替として、標的板に対して９０°未満の角度で送達された陽子線の照射について計算される。必要なＭｏ−１００の質量は、標的に対する角度での陽子の送達に影響されず、これは、ビームに対する標的の角度を変化させることによりビーム投射の１つの軸しか延長されないため、被覆の必要厚さが表面積の増加と同じ割合で減少するからであることに注目されたい。
【００１７】
表１は、サイクロトロンにより一般に使用される３つの照射エネルギーのそれぞれについて、陽子線を直交照射（すなわち、板に対して約９０°）するために円形標的板に堆積させるモリブデンの標的厚さの一覧を示す。
【表１】
2020073717.tif 000003
【００１８】
表２は、表１に挙げた３つの照射エネルギーのそれぞれについて、標的に対して異なる角度で陽子照射するために細長の標的板に堆積させるモリブデンの標的厚さの一覧を示す。
【表２】
2020073717.tif 000004
【００１９】
例示的な標的板１０が図２、図３に示され、丸い両端部を持つ細長の形状を有する。図２は、例示的な標的板１０の上面図である。図３（ａ）は標的板１０の横断面側面図であり、図３（ｂ）は標的板１０の横断面端面図である。標的板１０の厚さは、モリブデンがないときに、１９ＭｅＶの最大エネルギーで陽子線全体を停止させるのに十分なものである。しかしながら、陽子照射中に発生する高熱のため、標的板１０の下面に水路１２を設けて、標的板１０の下部での冷却剤の循環を可能にし、過剰な熱を放散させる。標的板は、Ｍｏ−１００で被覆されると、温度を約５００℃以下で維持しながら、標的板に対して１０°の角度で約１０ｍｍ×約２０ｍｍの楕円形ビームスポットに送達されるときに、３００μＡの１８ＭｅＶ陽子を放散させることができる。
【００２０】
この例示的な標的板は、長さ約１０５ｍｍ、幅４０ｍｍ、厚さ１．０２ｍｍである。陰極すなわち標的板は、銅、コバルト、鉄、ニッケル、パラジウム、ロジウム、銀、タンタル、タングステン、亜鉛、及びこれらの合金に例示されるもの等の任意の遷移金属を含むことができる。銅、銀、ロジウム、タンタル、及び亜鉛が特に適している。タンタルを標的板材料として使用する場合、焼結プロセスによってもタンタル標的板が大きく硬化して、標的板の耐久性が非常に高くなり、陽子照射、並びに／又は陽子照射中及び標的板の裏の周りの冷却剤の流れによる加圧中に発生する過剰な熱から生じる破壊応力に耐えることができるようになることに留意されたい。
【００２１】
Ｍｏ−１００からのＴｃ−９９ｍの生産中に対処しなければならない別の問題は、標的板に被覆されたＭｏ−１００が、陽子線照射中及び照射後に酸化しないようにすることである。酸化モリブデンは、ほんの摂氏数百度でかなりの蒸気圧を有するため、陽子照射中に高熱及び酸素に晒されると、酸化モリブデンが形成されることになり、結果としてＭｏ−１００からＴｃ−９９ｍへの変換効率が低下する。
【００２２】
したがって、本開示の一部の例示的な実施形態は、（ｉ）以下で「標的カプセルアセンブリ」又は「標的カプセル装置」と呼ぶ、Ｍｏ−１００被覆標的板を取り付け、収容するための部品と、（ｉｉ）取り付けられたＭｏ−１００被覆標的板の周りの酸素欠乏雰囲気を維持しながら、サイクロトロンにより発生する陽子照射源に対して標的カプセルアセンブリを係合させ、係合解除するための部品とを備えたシステムに関する。したがって、本明細書で開示されたシステム及び部品は、略無酸素である雰囲気環境を提供し維持することにより、陽子照射中にＭｏ−１００被覆標的板が酸素に晒されないようにすることができるよう構成される。無酸素環境は、照射中及び照射後に真空を加えて維持することによりもたらすことができる。或いは、環境を超高純度不活性ガスで飽和させることができる。
【００２３】
図４〜図１４を参照する開示の以下の部分は、Ｍｏ−１００被覆標的板に、ビームラインにおいて９０°未満の角度で標的板に送達される陽子を照射するための、例示的な実施形態の使用及び本開示の態様に関する。このようなビームラインは、ＡＣＳＩにより製造されたものに例示される市販のＰＥＴサイクロトロンである。
【００２４】
一態様は、Ｍｏ−１００被覆標的板を取り付けるための標的カプセル装置に関する。別の態様は、標的カプセルの遠隔係合のため、及びカプセルアセンブリを標的ステーション装置へ搬送して標的ステーション装置に係合させるための標的カプセル取上げ装置に関する。別の態様は、組み立てられ係合された標的カプセル装置及び標的取上げ装置を係合するための真空チャンバを備えた標的ステーション装置に関する。標的ステーション装置は、サイクロトロンに例示されるもの等の加速器からの陽子源にシール係合可能である。
【００２５】
ＡＣＳＩにより製造されたものに例示されるＰＥＴサイクロトロンにより、９０°未満の角度で送達された陽子を照射するために、細長のＭｏ−１００被覆標的板を取り付けるための例示的な細長の標的カプセル装置が、図４〜図６に示される。この例示的な標的カプセル装置２０は、底部標的板ホルダ２１と、上部カバー板２２とを備え、上部カバー板２２には複数の離間した穴２３が設けられて、その穴を通してソケットヘッドキャップねじ２４が挿入され、底部標的板ホルダ２１とねじ係合される。細長の標的カプセル装置２０は、標的カプセル取上げ装置に係合するための近位端２５と、適切な加速器（図示せず）からの陽子の放出を受けるための穴２６ａを持つ遠位端２６とを有する。標的カプセル装置２０の遠位端２６は、冷却された冷却剤流の供給量にシール係合するための２つのポート２６ｂも有し、冷却剤流は流路２７により方向付けされ、標的板１０の下面に設けられた流路１２を通って標的板１０の下部に接触して流れる（図３（ａ）及び図３（ｂ）参照）。底部標的板ホルダ２１の上面は、水平面に対して約５°〜約８５°の角度で傾斜していてもよい。上部カバー板２２の下面は、底部標的板ホルダ２１の上面に対して合致する角度で傾斜する。細長の標的板１０は、これにより底部標的板ホルダ２１の上面に設けられた流路に嵌入するＯリング２８の上部に配置される。また、Ｏリング２８は、これにより上部カバー板２２の下面に設けられた流路に嵌入する。ソケットヘッドキャップねじ２４が離間した穴２３に挿通され、底部標的板ホルダ２１にねじ係合すると、Ｏリング２８は、底部標的板ホルダ２１と上部カバー板２２との間で細長の標的板１０にしっかりとシール係合する。標的カプセル装置２０の近位端２５の外径の形状は、標的ステーションにそのために設けられたローラ（図示せず）に係合し、且つ標的カプセル装置２０を回転させてポート２６ａ、２６ｂを標的ステーションに整合させ、真空及び水シールを形成するためのものである。標的カプセル装置２０の対称構成により、装置２０を時計方向又は反時計方向に回転させることができる。冷却剤は、どちらかのポート２６ｂを通って標的カプセル装置２０に入り、反対側のポート２６ｂを通って出ることができる。
【００２６】
例示的な標的取上げ装置４０が図７〜図８に示される。標的取上げ装置４０は、図４〜図６に示す標的カプセル装置２０の近位端２５にそのために設けられたチャンバ２５ａに対して係合し、係合解除するように構成された取上げヘッドデバイス４１を備える。取上げヘッドデバイス４１は、標的板カプセル装置２０の近位端２５のチャンバ２５ａに対して係合し、係合解除するように構成された取上げヘッド内から半径方向に伸長し、後退する構造を有する。適切な係合デバイスとして、ピン、プロング、ストラット等が挙げられる。図８は、伸長可能／後退可能なプロング４３を示す。標的取上げ装置４０は、プロング４３に例示される係合デバイスに対して係合可能且つ係合解除可能な標的カプセル装置プッシャ４４も備える。取上げヘッドデバイス４１に設けられた伸長可能／後退可能なプロング４３は、取上げヘッドデバイス４１から後方に延びる結合軸４８に取り付けられた遠隔制御可能なプルリング４９によって作動され、操作される。標的取上げ装置４０は、前方へ延びる軸４７を備えた標的取上げガイド４６をさらに備え、軸４７は、取上げヘッドデバイス４１から後方へ延びる結合軸４８に摺動可能に受けられて、係合する。標的取上げガイド４６の後部は、係合可能／係合解除可能な鋼帯（図８に破線で軸５０として示す）と協働し、この鋼帯は、標的取上げ装置４０と協働して、標的ステーション受入セル装置８０（図９参照）から標的ステーション装置（図１２に部品５８として示す）へ標的カプセル装置２０を送達し、次いで、標的カプセルアセンブリ２０を標的ステーション装置５８から照射後に回収して、標的ステーション受入セル装置８０に戻すように送達する。
【００２７】
図９〜図１１は、鉛張り換気フードに取り付け可能な、例示的な標的ステーション受入セル装置８０を示す。適切な鉛張り換気フードとして、Ｖｏｎ  Ｇａｈｌｅｎ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｉｎｃ．（Ｃｈａｔｓｗｏｒｔｈ，ＧＡ，ＵＳＡ）及びＣｏｍｅｃｅｒ  Ｉｎｃ．（Ｍｉａｍｉ，ＦＬ，ＵＳＡ）から市販されている「ホットセル」が挙げられる。標的ステーション受入セル装置８０は、上部棚８３及び下部棚８４が取り付けられる枠組８２を備える。駆動ユニットアセンブリ８５は、上部棚８３に取り付けられる。駆動ユニットアセンブリ８５は、駆動ユニットアセンブリ８５内に収容されたドラム（図示せず）に巻き上げられた、ある長さの鋼帯５０を収容する。鋼帯５０の近位端は、駆動ユニットアセンブリ８５内に設けられたドラム（図示せず）に係合し、鋼帯５０の遠位端は、図８に示すように標的取上げ装置４０に結合される。駆動アセンブリは、（ｉ）ドラムに係合される第１の一方向クラッチ及びギアアセンブリ８１と、（ｉｉ）内部を通って延びる鋼帯に制御可能に係合可能な第２の一方向クラッチ及びギアアセンブリ８６と、（ｉｉｉ）チェーン（図示せず）に協働して、第１の一方向クラッチ及びギアアセンブリ８１と第２の一方向クラッチ及びギアアセンブリ８６とに駆動力を与える駆動モータ９９とを備える。鋼帯の遠位端は、標的取上げ装置４０の取上げヘッドデバイス４１に結合され、不使用時には標的案内管９５内で下方に延びる。標的取上げ装置４０は、駆動ユニットアセンブリ８５の動作により標的案内管９５を通して展開され回収される。ゲート弁アセンブリ１００は、ホットセル（図示せず）のポートに、標的案内管９５の真下で取り付けられる。ゲート弁アセンブリ１００内のゲート弁（図示せず）は、アクチュエータ１０１により開閉される。下部棚８４にはキャリッジレール１１５が取り付けられ、キャリッジレール１１５上でドッキングステーションキャリッジテーブル１１４が前後に搬送される。ドッキングステーション１１０は、ドッキングステーションキャリッジテーブル１１４に取り付けられる。ドッキングステーション１１０は、一対の線形アクチュエータ１１６により横向きに移動可能である。ドッキングステーションは、一直線に整合する３つの穴１１１、１１２、１１３を有するハウジングを備える。穴１１１は、標的案内管９５の下端部をゲート弁アセンブリ１００の上部に接続するための貫通孔である。穴１１２は、標的取上げ装置４０の標的カプセル装置プッシャ４４の部品を、不使用時に受けて保管するために設けられる。穴１１３は、近位端２５を上方位置にして、組み立てられた標的カプセルアセンブリ２０を受けるように設けられる。
【００２８】
使用時に、遠隔制御デバイス（図示せず）を使用するホットセル内で、Ｍｏ−１００被覆標的板１０が標的カプセルアセンブリ２０内に取り付けられる。装填された標的カプセルアセンブリ２０が、遠隔制御されたデバイスにより、標的カプセルアセンブリ受け穴１１３内に配置され、標的ドッキングステーションキャリッジテーブル１１４が、遠隔制御により、上部棚８３の前方に、上部棚８３から離れて位置決めされる。次に、標的ドッキングステーションキャリッジテーブル１１４は、上部棚８３の下の位置まで遠隔制御により駆動されて、一直線に整合された穴１１１、１１２、１１３がゲート弁アセンブリ１００と中心で整合するようにする。その後、ドッキングステーション１１０を横向きに搬送して、穴１１３を標的案内管９５の下部に正確に位置決めし、これにより、標的案内管９５が同時にゲート弁アセンブリ１００の上方に向けられる。その後、移送駆動ユニットアセンブリ８５を動作させて、標的取上げ機構４１を標的カプセル装置２０に係合させるように鋼帯を十分に展開した後、移送駆動ユニットアセンブリ８５を逆転させて、標的カプセル装置２０を標的案内管９５内へ引き上げる。次に、ドッキングステーション１１０を移動させて穴１１１を標的案内管９５に整合させることにより、標的案内管９５が同時にゲート弁アセンブリ１００の真上に位置するようにした後、アクチュエータ１０１を動作させてゲート弁を開く。解放アクチュエータ９６を動作させて、標的カプセル２０を標的取上げ機構４１から解放することにより、標的カプセル２０をゲート弁アセンブリ１００の穴を通して移送管６８内へ落下させることができる。その後、標的カプセルプッシャ受け穴１１２が標的案内管９５の真下になるようにドッキングステーション１１０を移動させる。ピンチローラ１０４によりピンチローラ線形アクチュエータ１０３、ピンチローラカム連動装置１０５、第２の一方向クラッチ及びギアアセンブリ８６と協働して、移送駆動装置８５内で鋼帯をドラムから展開することによって、標的カプセル装置プッシャ４４に係合するように移送駆動装置８５を動作させて、標的取上げ装置４０の取上げヘッドデバイス４１のプロング４３が標的カプセル装置プッシャ４４に係合するようにする。第１の一方向クラッチ及びギアアセンブリ８１は係合解除され、第２の一方向クラッチ及びギアアセンブリが係合されたときに自由に動作する。その後、ピンチローラカム連動装置１５と協働してピンチローラ線形アクチュエータ１０３を動作させることによりピンチローラ１０４を係合解除し、次いで駆動モータ９９と協働して第１の一方向クラッチ及びギアアセンブリ８１を有する移送駆動装置８５のドラムに鋼帯を再び巻き付けることによって、プッシャ４４に係合した標的取上げ装置４０が標的案内管９５内へ引き上げられる。第２の一方向クラッチ及びギアアセンブリ８６は、この動作中に係合解除されて自由に動作している。その後、ドッキングステーション１１０は、穴１１１が標的案内管９５の真下になるように移動される。次に、ピンチローラ１０４によってピンチローラ線形アクチュエータ１０３及び第２の一方向クラッチ８６（第１の一方向クラッチ及びギアアセンブリ８１は係合解除されて自由に動作する）と協働して鋼帯を展開するように移送駆動装置８５を動作させ、プッシャ４４を有する標的取上げ装置４０が標的カプセルアセンブリ２０を移送管６８に押し通して、標的カプセルアセンブリ２０を、サイクロトロンに動作可能に結合される標的ステーションアセンブリ（図１２〜図１４に５８で示す）に送達するようにする。
【００２９】
図１２〜図１４は、サイクロトロン（図示せず）等の加速器に対するビームラインに係合する真空チャンバ装置７０に、スピゴットフランジ６６により結合された、例示的な標的ステーション装置６０のアセンブリ５８を示す。アセンブリは、枠組５９によって設備に取り付けられる。標的ステーション装置６０は、移送管取付台６９により移送管６８に接続される。移送管６８の他端部は、図９〜図１１に示す受入セル装置８０内に取り付けられたゲート弁アセンブリ１００のフランジ１２０に係合する。標的ステーション装置６０は、図７、図８に示す標的取上げ装置４０によって細長の標的カプセル装置２０（図４〜図６に示す）が送達されるハウジングを備える。標的ステーション装置６０に取り付けられた線形駆動ユニット６５は、２つのローラ（図示せず）に係合する。これらのローラは、標的カプセルアセンブリ２０の近位端の外径に接触し、外径の曲面と協働して標的カプセル装置２０を回転させて、スピゴットフランジ６６に整合させる。整合させた後、標的カプセル装置２０を線形駆動ユニット６５により移動させて、スピゴットフランジ６６にシール係合することにより、標的カプセルポート２６ａと真空チャンバ装置７０との間の真空気密接続と、標的カプセルポート２６ｂとの２つの水密接続とが形成される。標的カプセルアセンブリ２０は、１８０°離れた２つの位置のいずれかでスピゴットフランジ６６に係合することができる。これは、両方の位置が動作上同一であるからである。装填された標的カプセルアセンブリ２０は、陽子照射の準備が整う。真空ポート７３に相互接続された適切な真空ポンプ（図示せず）により、真空チャンバ７０を真空にする。真空チャンバ７０の周りに取り付けられた４個の陽子線コリメータアセンブリ７１により、陽子線が照射プロセス中にコリメートされる。陽子線の通過は、バッフル７２により、陽子がコリメータ又は標的カプセルアセンブリ２０の標的板１０のみに入射するような位置に制限される。
【００３０】
陽子照射の終了後、前記真空弁を有する真空チャンバ７０からビームラインが分離され、真空チャンバ圧力が雰囲気圧力まで上昇する。冷却水が、標的カプセル２０から除去される。照射された標的カプセルアセンブリ２０は、線形アクチュエータ６５によりスピゴットフランジ６６から係合解除された後、標的取上げ装置４０の取上げヘッドデバイス４１を標的カプセルアセンブリ２０の近位端のチャンバ２５ａに係合させることにより回収される。その後、標的カプセルユニットが移送管６８から出てゲート弁アセンブリ１００から外に出るまでに、展開された鋼帯５０を駆動ユニットアセンブリ８５によって回収することにより、標的カプセルアセンブリ２０が標的ステーション受入セル装置８０に戻るように送達される。その後、ドッキングステーション１１０が、標的案内管９５の下部の穴１１３に正確に位置決めされるように搬送された後、照射された標的カプセルアセンブリ２０が標的カプセルアセンブリ受け穴１１３内に置かれて、標的取上げ装置４０から係合解除される。その後、標的取上げ装置４０は標的案内管９５内に後退され、ドッキングステーション１１０がその停止位置に戻る。より詳細に後述するように、過テクネチウム酸イオン及びモリブデン酸イオンは、これによりホットセル内に設けられた装置において照射標的板から溶解され、回収された後、別個に浄化される。
【００３１】
本開示の別の実施形態は、円形のＭｏ−１００被覆標的板を取り付け、収容するための部品と、取り付けられたＭｏ−１００被覆標的板の周りの酸素欠乏雰囲気を維持しながら、サイクロトロンにより発生させた陽子照射源に対して、収容された円形標的板を係合させ、係合解除するための部品とを備えたシステムに関する。
【００３２】
例示的な円形標的板１４０が図１５（ａ）〜図１５（ｃ）に示される。図１５（ａ）は、円形標的板１４０の上部からの斜視図であり、円形標的板１４０の中心周りの凹部１４５を示す。図１５（ｂ）は、円形標的板１４０の上面図であり、図１５（ｃ）は円形標的板１４０の横断面側面図である。円形標的板１４０は、銅、コバルト、鉄、ニッケル、パラジウム、ロジウム、銀、タンタル、タングステン、亜鉛、及びこれらの合金に例示されるもの等の任意の遷移金属を含むことができる。銅、銀、ロジウム、タンタル、及び亜鉛が特に適している。凹部１４５は、精製Ｍｏ−１００金属粉末を受けるために設けられ、精製Ｍｏ−１００金属粉末は、前述したようにその後焼結される。
【００３３】
図１６〜図１８は、凹部のないＭｏ−１００被覆円形標的板１９９、或いは代替として、図１５（ａ）〜ａ５（ｃ）に例示されるような凹部のある円形標的板を位置決めして取り付けるための例示的なカプセル装置２００を示す。図１６は斜視図であり、図１７は標的板１４０を取り外した状態の端面図であり、図１７は、一般に、外側ハウジング２０５と、Ｍｏ−１００被覆円形標的板１９９を受けて保持するための内側冷却散水器２１５（冷却スリーブとも呼ぶ）と、冷却スリーブ及び円形標的板１４０をしっかりと係合させるためのハウジング締結ナット２１０とを備えたカプセル装置２００の横断面側面図である。標的板１９９、外側ハウジング２０５、内側冷却散水器２１５、及びハウジング締結ナット２１０の間にＯリング２１９が挿入されて、標的板１９９をカプセル装置２００内にシール固定する。冷却スリーブ２１５の目的は、Ｍｏ−１００被覆標的板１４０の陽子照射により発生した熱を制御可能に放散させることにより、モリブデン原子及びテクネチウム原子の熱発生酸化の可能性を最小限にすることである。カプセルのハウジング締結ナット２１０は、標的取上げ装置に係合し、これを解放するように構成されたチャンバ２１２を備える（図１９の部品２２０）。
【００３４】
本実施形態の別の態様は、組み立てられた円形標的板カプセル装置（図１９〜図２０）に係合して操作するための例示的な標的カプセル取上げ装置２２０に関する。図１９は斜視図であり、図２０はプッシャ２２５に係合した標的カプセル取上げ装置２２０の横断面側面図である。標的カプセル取上げ装置２２０は、一般に、組み立てられた標的板カプセル装置２００又はプッシャ２２５に係合するための半径方向に伸長可能／後退可能な取上げヘッドデバイス２２３と、標的取上げガイド２３０から前方へ延びる軸２３１に係合するための、取上げヘッドから後方へ延びる軸２２６とを備える。軸２３１は、標的取上げガイド２３０を通って後方へ延び、鋼帯２３２に係合する。標的カプセル取上げ装置２２０は、標的カプセル装置２００を標的ステーション装置（図２４〜図２７に示す）に送達するための標的ハウジングプッシャ２２５をさらに備える。取上げヘッドデバイス２２３から後方へ延びる軸２２６は、作動デバイス２２７を備えて、組み立てられた標的板ハウジング装置に対して係合し、係合解除するように構成された取上げヘッドデバイス２２３内で係合デバイス２２４を半径方向に伸長させ、後退させる。適切な係合デバイスとして、ピン、プロング、ストラット等が挙げられ、係合デバイスは、作動デバイス２２７の遠隔制御により遠隔作動及び遠隔操作される。
【００３５】
本実施形態の別の態様は、組み立てられた円形標的板カプセル装置を受けて取り付けた後、円形標的板カプセル装置をＧＥ（登録商標）のＰＥＴトレース（登録商標）サイクロトロンシステムに例示されるサイクロトロンの陽子線ポートに係合させるための例示的な標的ステーション装置に関する。標的ステーションアセンブリは複数の目的を有する。すなわち、（ｉ）組み立てられた標的板カプセル装置を真空チャンバに受けて取り付けること、（ｉｉ）真空を適用すること、及び／又は雰囲気空気をヘリウムに例示される超高純度不活性ガスに置き換えることにより、真空チャンバ内に安定した無酸素環境を確立すること、（ｉｉｉ）組み立てられた標的板カプセル装置を、サイクロトロンが発生する陽子エネルギー源に送達して、標的板カプセル装置を陽子放出源に係合させること、（ｉｖ）標的板カプセル装置と陽子放出源との真空シールを確立し、維持すること、（ｖ）照射動作中にハウジング装置において冷却散水器の温度を正確に操作すること、（ｖｉ）照射された標的板カプセル装置を陽子放出源から係合解除して取り外すことである。
【００３６】
図２１〜図２４は、鉛張り換気フード（ホットセルとも呼ぶ）に設置可能な別の例示的な標的ステーション受入セル装置３００を示す。受入セル装置３００は、上部棚３０６及び下部棚３０７が取り付けられる枠組３０５を備える。駆動ユニットアセンブリ３１０は、上部棚３０６に取り付けられる。駆動ユニットアセンブリ３１０は、駆動ユニットアセンブリ３１０内に収容されたドラム（図示せず）に巻き上げられた、ある長さの鋼帯２３２を収容する。鋼帯２３２は、駆動ユニットアセンブリ３１０に相互接続され、且つ上部棚３０６を通って下方へ延びる標的案内管３１５を通して展開され回収される。鋼帯（図１９、図２０で示す２３２）の近位端は、駆動ユニットアセンブリ３１０内に収容されたドラムに係合し、鋼帯２３２の遠位端は、図１９、図２０に示すように標的取上げ装置２２０に結合される。駆動アセンブリ３１０は、（ｉ）ドラムに係合する第１の一方向クラッチ及びギアアセンブリ３１１、（ｉｉ）内部を通って延びる鋼帯に制御可能に係合可能な第２の一方向クラッチ及びギアアセンブリ３１２、（ｉｉｉ）チェーン（図示せず）に協働して、第１の一方向クラッチ及びギアアセンブリ３１１と第２の一方向クラッチ及びギアアセンブリ３１２とに駆動力を与える駆動モータ３１３とを備える。したがって、標的取上げ装置２２０の取上げヘッドデバイス２２３は、不使用時には標的案内管３１５と共に下方へ延びる。ゲート弁アセンブリ３２５は、ホットセル（図示せず）のポートに、標的案内管３１５の真下で取り付けられる。ゲート弁アセンブリ３２５は、標的ステーション２５０（図２４）と動作可能に相互接続する移送管（図２４に部品２６７として示す）に係合するためのフランジ３２７を有する。ゲート弁アセンブリ３２５内のゲート弁（図示せず）は、アクチュエータ３２６により開閉される。下部棚３０７にはキャリッジレール３４０が取り付けられ、キャリッジレール３４０上でドッキングステーションキャリッジテーブル３２８が前後に搬送される。ドッキングステーション３３０はドッキングステーションキャリッジテーブル３２８に取り付けられる。ドッキングステーションは、一対の線形変換器３４１により横向きに正確に位置決め可能でもある。ドッキングステーション３３０は、一直線に整合する４つの穴３３２、３３４、３３６、３３８を有するハウジングを備える。穴３３２は、標的案内管３１５とゲート弁アセンブリ３２５の上部とを接続する貫通孔である。穴３３４は、標的取上げ装置２２０の標的カプセル装置プッシャ２２５部品を、不使用時に受けて保管するために設けられる。穴３３６は、近位端２１２を上方位置にして、組み立てられた標的カプセルアセンブリ２００を受けるように設けられる。穴３３８は、照射された標的カプセルアセンブリ２００を受けて、照射された円形標的板１４０からのモリブデン酸イオン及び過テクネチウム酸イオンを溶解するように設けられる。
【００３７】
使用時に、遠隔制御されたデバイス（図示せず）を使用するホットセル内で、Ｍｏ−１００被覆標的板１４０が標的カプセルアセンブリ２００内に取り付けられる。装填された標的カプセルアセンブリ２００が、遠隔制御されたデバイスにより標的カプセルアセンブリ受け穴３３６内に配置され、ドッキングステーションキャリッジテーブル３２８が、遠隔制御により、上部棚３０６の前方に、上部棚３０６から離れて位置決めされる。次に、ドッキングステーションキャリッジテーブル３２８は、上部棚３０６の下の位置まで遠隔制御により駆動されて、一直線に整合された穴３３２、３３４、３３６、３３８がゲート弁アセンブリ３２５と中心で整合するようにする。その後、ドッキングステーション３３０を横方向に搬送して、穴３３６を標的案内管３１５の下部に正確に位置決めし、これにより、標的案内管３１５が同時にゲート弁アセンブリ３２５の上方に位置決めされる。その後、移送駆動ユニットアセンブリ３１０を動作させて、標的取上げ機構２２０を標的カプセル装置２００に係合させるように鋼帯を十分に展開した後、移送駆動ユニットアセンブリ３１０を逆転させて、標的カプセル装置２００を標的案内管３１５内へ引き上げる。ドッキングステーション３３０を移動させて穴３３２を標的案内管３１５に整合させることにより、標的案内管３１５が同時にゲート弁アセンブリ３２５の真上になるようにした後、アクチュエータ３２６を動作させてゲート弁を開く。解放アクチュエータ３１９を動作させて標的カプセル装置２００を標的取上げ装置２２０から解放することにより、標的カプセル装置２００をゲート弁アセンブリ３２５の穴を通して移送管２６７内へ落下させることができる。その後、標的カプセルプッシャ受け穴３３４が標的案内管３１５の真下になるように、ドッキングステーション３３０を移動させる。ピンチローラ３１８によりピンチローラ線形アクチュエータ３１６、ピンチローラカム連動装置３１７、第２の一方向クラッチ及びギアアセンブリ３１２（第１の一方向クラッチ及びギアアセンブリ３１１は自由に動作する（すなわち、移送力なし））と協働して、移送駆動ユニット３１０内で鋼帯をドラムから展開することによって、標的取上げ機構２２０を標的カプセル装置プッシャ２２５に係合させるように移送駆動装置３１０を動作させて、標的取上げ装置２２０の取上げヘッドデバイス２２３のプロング２２４が標的カプセル装置プッシャ２２５に係合するようにする。その後、ピンチローラカム連動装置３１７と協働してピンチローラ線形アクチュエータ３１６を動作させることによりピンチローラ３１８を最初に係合解除し、次いで駆動モータ３１３と協働して第１の一方向クラッチ及びギアアセンブリ３１１（第２の一方向クラッチ及びギアアセンブリ３１２は自由に動作する（すなわち、移送力なし））を有する移送駆動装置３１０のドラム上に鋼帯を再び巻き付けることによって、プッシャ２２５に係合した標的取上げ装置２２０が標的案内管３１５内へ引き上げられる。その後、ドッキングステーション３３０は、穴３３２が標的案内管９５の真下になるように移動される。次に、ピンチローラ３１８によってピンチローラ線形アクチュエータ３１６、カム連動装置３１７、及び第２の一方向クラッチ３１２（第１の一方向クラッチ及びギアアセンブリ３１１は自由に動作する（すなわち、移送力なし））と協働して鋼帯を展開するように移送駆動装置３１５を動作させ、プッシャ２２５を有する標的取上げ装置２２０が標的カプセルアセンブリ２００を移送管２６７に押し通して、標的カプセルアセンブリ２００を、サイクロトロンに動作可能に結合される標的ステーションアセンブリ（図２４〜図２７に２７０で示す）に送達するようにする。
【００３８】
図２４〜図２７は、標的取上げ装置２２０により送達された標的カプセル装置２００を受けるための例示的な標的ステーションハウジング２５２を備えた標的ステーションアセンブリ２５０を示し、標的カプセル装置２００は、その後、標的ステーションハウジング２５２（図２７）内の装填位置に取り付けられる。標的ステーションアセンブリ２５０は、枠組２５１によりＰＥＴトレース（登録商標）サイクロトロン（図示せず）に取り付けられる。標的ステーションハウジング２５２は、第１の空気圧駆動シリンダ２７０が相互接続される円筒形支持要素２５６に係合される。標的ステーションハウジング２５２は、受入チャンバ２５３（図２７に最もよく見られる）と、サイクロトロン陽子放出ポート（図示せず）に係合するためのポート２５９を備えた照射チャンバ２５４（図２６に最もよく見られる）とを備える。受入チャンバ２５３は移送管２６７に接続され、移送管２６７を通して標的カプセル装置２００が標的取上げ装置２２０により送達される。標的カプセル装置２００は、第２の空気圧駆動シリンダ２７２と相互接続された標的ホルダデバイス２５５により、標的ステーションハウジング２５２内で受入チャンバ２５３から照射チャンバ２５４へ移動される。標的ホルダデバイス２５５は、標的カプセル装置２００の遠隔検出のためのリミットスイッチ２６２（図２５）に動作可能に接続される。標的カプセル装置２００は、照射チャンバ２５４に入ると、第１の空気圧駆動シリンダ２７０により、標的ハウジングの前フランジ２６１にシール係合する。円筒形の支持要素標的２５６は冷却管アセンブリ２５７を備え、冷却管アセンブリ２５７は、照射チャンバ２５４に設置されると、第１の空気圧駆動シリンダにより標的カプセル装置２２０内へ移動され、同時に標的カプセル装置を標的ハウジングの前フランジ２６１に対して押して真空気密シールを形成する。したがってポート２５９はサイクロトロンにシール係合することにより、サイクロトロンと隣接する真空チャンバを形成し、標的板１４０／１９９へのエネルギー陽子の自由な通過を可能にする。冷却管アセンブリ２５７は、標的カプセルアセンブリの冷却散水スリーブ２１５に係合して、通路２１８を通して冷却流体を送達する。標的ステーション照射チャンバ２５４内に設置された後、装填された標的カプセルアセンブリ２００は、陽子照射の準備が整う。陽子照射の終了後、冷却管アセンブリ２５７と、第１の空気圧駆動シリンダ２７０により冷却散水スリーブ２１５から抜き出された冷却管アセンブリとから、冷却流体が除去される。照射された標的カプセルアセンブリ２００は、第２の空気圧駆動シリンダ２７２の動作により、照射チャンバ２５４から標的ステーションハウジング２５２の受入チャンバ２５３へ取り外される。その後、ランディングパッド装置２５８及びリミットスイッチ２６２と協働して、標的取上げ装置２２０の取上げヘッドデバイス２２３を標的カプセルアセンブリ２００の近位端のチャンバ２１２に係合させることにより、照射された標的カプセルアセンブリ２００が標的ステーションアセンブリ２５０から回収される。その後、標的カプセルユニット２００が移送管２６７から出てゲート弁アセンブリ３２５から外に出るまでに、第１の一方向クラッチ及びギアアセンブリ３１１の係合によって、駆動ユニットアセンブリ３１０に設けられたドラムに展開された鋼帯２３２を回収することにより、標的カプセルアセンブリ２００が受入セル装置３００に戻るように送達される。その後、ドッキングステーション３３０が、標的板溶解モジュール３３８を標的案内管３１５の下部に正確に位置決めするように搬送される。その後、駆動ユニットアセンブリ３１０を動作させて、標的カプセルアセンブリ２００を溶解モジュール３３８に押し込むことにより、標的板１４０／１９９と溶解モジュール３３８との液密シールを形成する。より詳細に後述するように、過テクネチウム酸イオン及びモリブデン酸イオンは、照射された標的板から溶解され、回収された後、別個に浄化される。
【００３９】
設備設計及び空間構成制限のため、一部のサイクロトロン設備は、本開示による例示的な受入セル装置が設置されたホットセルを、受入セル装置が移送管により接続されるサイクロトロンに取り付けられた標的ステーションアセンブリからある距離のところに配置する必要があり得る。受入セル装置と標的ステーションアセンブリとの間の距離を進むのに必要な移送管の長さ及び湾曲の数が増加すると、標的カプセルアセンブリを標的ステーションアセンブリに、また標的ステーションアセンブリから送達し、回収するために使用される駆動ユニットアセンブリ及び受入セル装置の鋼帯部品に加わる応力及び歪みも増加する。したがって、本開示の別の実施形態は、受入セル装置と標的ステーションアセンブリとの間に位置する移送管内に設置可能なブースタステーション装置に関する。例示的なブースタステーション装置４００が図２８、図２９に示され、一般に、ブースタステーション枠組４１５とブースタステーションハウジング４１０とを備える。ブースタステーション枠組４１５は、第１の移送管（図示せず）が挿通されるオリフィスを有する移送管支持板４２５と、ブースタハウジング裏板４２０と、移送管支持板４２５に係合する一端部及びブースタハウジング裏板４２０に係合する他端部を有する枠組安定板４２７とを備える。ブースタステーション装置は、第１の移送管の端部に係合するためのオリフィスを有するフランジ４２２（図２９に最もよく見られる）を備える。ハウジング４１０は、フランジ４３０及びフランジ４２２のオリフィスに整合するオリフィス４１２を備える。ハウジング４１０のオリフィス４１２により、第２の移送管（図示せず）を挿入することができる。第２の移送管は、フランジ４３０のオリフィスに係合される。伸長可能／後退可能な枠組を備えたピンチローラアセンブリは、上部ローラ４４０が取り付けられる、一対の旋回可能な上部取付アセンブリ４４５と、下部ローラ４５０が取り付けられる、一対の旋回可能な下部取付アセンブリ４５５と、旋回可能な上部取付アセンブリ４４５及び旋回可能な下部取付アセンブリ４５５の左側の対を、旋回可能な上部取付アセンブリ及び旋回可能な下部取付アセンブリの対応する右側の対（図示せず）に接続するフランジ４３０とを備える。ピンチローラアセンブリ４４５、４５５、４３０を伸長させ、後退させるための一対のアクチュエータ４６０が、ブースタステーション枠組４１５に取り付けられる。ピンチローラアセンブリ４４５、４５５、４３０が伸長されたときに上部ローラ４４０を回転させるためのピンチローラアセンブリ４４５、４５５、４３０に、駆動ユニット４６５が取り付けられる。ピンチローラアセンブリ４４５、４５５、４３０が図２８に示すように後退位置にあるときに、上部ローラ４４０及び下部ローラ４５０は、標的管の直径よりもさらに離れて位置決めされて、標的カプセル装置及び標的取上げ装置がブースタステーションを通過できるようにする。ピンチローラアセンブリ４４５、４５５、４３０が図２９に示すように完全に伸長されると、上部ローラ４４０及び下部ローラ４５０が鋼帯の上下面に摩擦係合して、駆動ユニット４６５により与えられる原動力を加えて、サイクロトロンに係合した標的ステーションアセンブリへの標的カプセル装置の送達を支援し、又は駆動ユニット４６５の回転方向に応じた、受入セルへの標的カプセル装置の送達を支援する。与えられる摩擦の程度は、線形アクチュエータ４６０に加えられた空気圧により調整される。
【００４０】
本開示の本実施形態の別の例示的な態様は、モリブデン酸イオン及び過テクネチウム酸イオンを陽子照射標的板から溶解及び回収し、次いでモリブデン酸イオン及び過テクネチウム酸イオンを分離し、別個に浄化するためのプロセスに関する。陽子照射標的板の露出面を、約３％〜約３０％のＨ２Ｏ２の再循環溶液に約２分〜約３０分接触させて、標的板
の表面からモリブデン酸イオン及び過テクネチウム酸イオンを溶解させることにより、酸化物溶液を形成する。過酸化物溶液を再循環させてもよい。例えば、チャンバ本体に配置されたヒータカートリッジにより溶解チャンバ３３８を加熱することによって、過酸化物溶液を加熱してもよい。酸化物溶液を回収した後、溶解システム及び標的板を脱イオン蒸留水ですすいで洗い流す。すすぎ／洗浄水が、酸化物溶液に添加され、混合される。その後、約１Ｎ〜約１０ＮのＫＯＨ、或いは、約１Ｎ〜約１０ＮのＮａＯＨを混入することにより、回収された酸化物／すすぎ液のｐＨを約１４に調節する。その後、ｐＨ調節された酸化物／すすぎ液を約８０℃まで約２分〜約３０分加熱して、ｐＨ調節された酸化物／すすぎ液中の任意の残留Ｈ２Ｏ２を分解することができる。酸化物／すすぎ液の強塩基性ｐＨが、モリブデン種及びテクネチウム種を、それぞれＫ２［ＭｏＯ４］イオン又はＮａ２［ＭｏＯ４］イオン及びＫ［Ｔｃ０４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオン、或いは、Ｍｏ２（ＯＨ）（ＯＯＨ）、Ｈ２Ｍｏ２Ｏ３（Ｏ２）４、Ｈ２ＭｏＯ２（Ｏ２）等に例示される形として維持する。
【００４１】
その後、ｐＨ調節された（且つ場合によって加熱された）酸化物／すすぎ液を、ダウエックス（ＤＯＷＥＸ）（登録商標）ＩＸ８、ＡＢＥＣ−２０００、ＡｎｉｌｉｇＴｃ−０２等（ダウエックスはＤｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．，Ｍｉｄｌａｎｄ，ＭＩ，ＵＳＡの登録商標）により例示される商用樹脂が充填された固相抽出（ＳＰＥ）カラムに押し通す。過テクネチウム酸イオンは樹脂ビーズに固定化され、溶液中のモリブデン酸イオンはＳＰＥカラムを通過してＳＰＥカラムから出る。モリブデン酸イオン溶液は、リザーバに集められる。その後、ＳＰＥカラムに対する過テクネチウム酸塩の親和性を維持するが、モリブデン酸塩及び他の不純物が確実に除去されるように、ＳＰＥカラムを適切な溶液ですすぐ。集められたモリブデン酸イオン溶液にすすぎ液を添加する。その後、ＣＨＣｌ３（０．１〜１．０ｍｇ／ｍＬ）中の臭化テトラブチルアンモニウム（５〜１０ｍＬ）を用いて、過テクネチウム酸イオンをＳＰＥカラムから溶出する。或いは、ＮａＩ（０．１〜１．０ｍｇ／ｍＬ）により、過テクネチウム酸イオンをＳＰＥカラムから溶出してもよい。
【００４２】
ＳＰＥカラムから溶出された過テクネチウム酸イオン溶液を、適切なカラムが先行するアルミナカラムに押し通して、溶出成分を除去する。ダワー（登録商標）／ＡＢＥＣについて、アルミナカラムに陽イオン交換ＳＰＥカートリッジが先行して、溶出剤から残留塩基を除去する。また、アルミナカラムにＳＰＥカートリッジが先行して、ヨウ化物を溶出剤から除去し、過テクネチウム酸塩をアルミナに固定化してもよい。ＮａＩを使用してＴｃＯ４を除去することはオプションであり、この場合、Ａｇ／ＡｇＣｌ  ＳＰＥカートリッジがアルミナカラムの形で必要とされる。吸着された過テクネチウム酸イオンを水で洗浄した後、０．９％のＮａＣｌ（ｗ／ｖ）を含む生理食塩水で、０．２ミクロンのフィルタを通して溶出し、鉛遮蔽容器のバイアルに集める。アルミナカラムからの溶出剤は、不純物のない無菌のＮａ［Ｔｃ０４］を含む。
【００４３】
ＳＰＡカラムから集められたモリブデン酸イオン／すすぎ液を乾燥させる。適切な乾燥方法として、凍結乾燥が挙げられる。これにより得られる粉末を約３％〜約３５％のＮａＯＨ溶液、或いは、約３％〜約３５％のＫＯＨ溶液に懸濁させた後、溶液を濾過して乾燥させることができる。これにより得られた粉末を蒸留水で可溶化させ、再び乾燥させて、清浄なＮａ２ＭｏＯ４生成物或いはＫ２ＭｏＯ４生成物を得る。その後、Ｎａ２ＭｏＯ４又はＫ２ＭｏＯ４を強酸性陽イオン交換カラムに押し通して、Ｈ２［ＭｏＯ４］、及びヘプタモリブデン酸塩、オクタモリブデン酸塩に例示されるその他のモリブデンの高分子酸化物種の回収及び溶出を可能にする。その後、溶出された酸化モリブデンを凍結、乾燥、及び保管する。このように回収、保管された乾燥酸化モリブデン粉末を、前述したように、新しい標的板への被覆のために還元することができる。
【００４４】
したがって、本開示の別の例示的な実施形態は、モリブデン酸イオン及び過テクネチウム酸イオンの溶解、回収、及び浄化のために照射Ｍｏ−１００被覆標的板を受けて取り付けるための、本明細書で開示された例示的な受入セル装置と係合可能且つ協働可能な、溶解／浄化モジュールとも総称されるシステム及び装置に関する。開示された本実施形態の例示的な溶解／浄化モジュールは、一般に、
（ｉ）照射Ｍｏ−１００被覆標的板（「溶解チャンバ」とも呼ぶ）を間接的に取り付けるためのシール可能な容器と、
（ｉｉ）リザーバ、リザーバ及び溶解容器を相互接続する導管構造、Ｈ２Ｏ２溶液を再循環させるためのポンプ、新しいＨ２Ｏ２溶液を投入するための入口ポート、再循環するＨ２Ｏ２溶液の一部を制御可能に除去するための出口ポート、並びに再循環するＨ２Ｏ２溶液の放射能、温度、流量等をモニタリングするための計器を備えた、Ｈ２Ｏ２溶液の再循環供給部と、
（ｉｉｉ）溶解容器及びＨ２Ｏ２溶液の再循環供給部の溶解後洗浄のために溶解容器に相互接続された、蒸留水の供給部と、
（ｉｖ）過テクネチウム酸イオン及びモリブデン酸イオンを固定化し可動化するための使い捨て樹脂カートリッジに個々に係合するための複数のポート、過テクネチウム酸イオン、モリブデン酸イオン、及び樹脂カートリッジからの洗浄廃水を別個に回収するための導管構造、並びに回収された過テクネチウム酸イオン、モリブデン酸イオン、及び洗浄廃水を捕捉し、保管するための充填／キャッピングステーションを備えた化学加工ステーションとを備える。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【手続補正書】
【提出日】令和1年12月19日(2019.12.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒径１０ミクロン未満のモリブデン−１００粒子で被覆され焼結により硬化した遷移金属標的板を用意するステップと、
略無酸素環境において、硬化した前記モリブデン−１００被覆の遷移金属標的板に、１６ＭｅＶ〜３０ＭｅＶ及び８０μＡ〜３００μＡの陽子を３０分〜８時間照射するステップと、
照射された前記遷移金属標的板を回収し、照射された前記遷移金属標的板をテクネチウム−９９ｍ回収モジュールに搬送するステップと、
モリブデン原子及びテクネチウムイオンを、照射された前記遷移金属標的板からＨ２Ｏ２溶液により溶解させて、酸化物溶液を形成し、
前記酸化物溶液のｐＨを１３〜１５まで上昇させて、Ｋ２［ＭｏＯ４］イオン及びＫ［ＴｃＯ４］イオン、或いは代替としてＮａ２［ＭｏＯ４］イオン及びＮａ［ＴｃＯ４］イオンを前記酸化物溶液中に形成するステップと、
ｐＨ調整された前記酸化物溶液を樹脂カラムに流して、Ｋ［ＴｃＯ４］イオン、或いは代替としてＮａ［ＴｃＯ４］イオンを前記樹脂カラムに固定化し、Ｋ２［ＭｏＯ４］イオン又はＮａ２［ＭｏＯ４］イオンを前記樹脂カラムから溶出させるステップと、
結合されたＫ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを前記樹脂カラムから溶出させるステップと、
溶出された前記Ｋ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンをアルミナカラムに流して、Ｋ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを前記アルミナカラムに固定化するステップと、
固定化された前記Ｋ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを水で洗浄するステップと、
固定化された前記Ｋ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを生理食塩水で溶出させるステップと、
溶出された前記Ｋ［ＴｃＯ４］又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを回収するステップとを含む、モリブデン−１００金属粉末からテクネチウム−９９ｍを生産するためのプロセス。
【請求項２】
Ｍｏ２（ＯＨ）（ＯＯＨ）、Ｈ２Ｍｏ２Ｏ３（Ｏ２）４、Ｈ２ＭｏＯ２（Ｏ２）およびこれらの組合せに例示される１つ又は複数の酸化されたモリブデン種が生成される、請求項１に記載のプロセス。
【請求項３】
モリブデン−１００被覆標的板を内部に収容するための標的カプセル装置と、
前記標的カプセル装置に係合して、標的セル装置を標的ステーション装置に送達するための標的カプセル取上げ装置と、
前記標的カプセル装置を受けて内部に取り付けるための標的ステーション装置であって、サイクロトロンに係合し、前記モリブデン−１００被覆標的板に陽子を照射するために前記サイクロトロンに連通可能な標的ステーション装置と、
照射された前記標的カプセル装置を受けて内部に取り付けるための受入セル装置と、
前記受入セル装置と前記標的ステーション装置とを相互接続する移送管と、
陽子照射モリブデン−１００被覆標的板を内部に受けるための溶解／浄化モジュールと、
（ｉ）前記標的カプセル取上げ装置と前記標的ステーション装置とを相互接続し、（ｉｉ）前記標的ステーション装置と前記受入セル装置とを相互接続し、（ｉｉｉ）前記受入セル装置と前記溶解／浄化モジュールとを相互接続する搬送導管構造と、
前記標的ステーション装置への無酸素雰囲気の供給部とを備えた、モリブデン−１００からテクネチウム−９９ｍを生産するためのシステム。
【請求項４】
前記移送管に係合されるブースタステーション装置をさらに備える、請求項３に記載のシステム。
【請求項５】
モリブデン−１００粉末を受けるための上面と、
内部を通る冷却剤の流れを受けるための流路が設けられた底面とを備え、
遷移金属を含む、モリブデン−１００粉末の電気泳動取付けのための標的板。
【請求項６】
（ｉ）冷却剤の流れに連通するためのポート、（ｉｉ）前記冷却剤を前記標的板の底部に流すための第１の流路、及び（ｉｉｉ）前記冷却剤を前記標的板の前記底部から離れるように流すための第２の流路を備えた、前記標的板を取り付けるための傾斜面を有する底部標的板ホルダと、
冷却剤の流れに連通するためのポート、及び前記底部標的板ホルダの前記第２の流路に連通して、前記冷却剤を前記標的板の前記底部から離れるように流すための第３の流路を有する、前記底部標的板ホルダに対してシール可能に取り外しできる上部カバー板とを備えた、
内部を通る陽子の流れを受けるための遠位端及び近位端を有する、請求項５に記載の標的板を内部に受けて収容するための標的カプセル装置。
【請求項７】
請求項６に記載の標的カプセル装置の端部に取り外し可能に係合するための標的カプセル取上げ装置。
【請求項８】
標的カプセルアセンブリを内部に受けるための標的案内管と、
前記標的カプセルアセンブリを展開し、回収するための駆動ユニットアセンブリと、
前記標的案内管及び前記駆動ユニットアセンブリの間に位置するゲート弁アセンブリと、
ドッキングステーションが取り付けられたドッキングステーションキャリッジテーブルと、
前記ドッキングステーションキャリッジテーブルを搬送するためのキャリッジレールと、
前記ドッキングステーションキャリッジテーブルを前記キャリッジレールに沿って搬送するための線形アクチュエータとを備えた、請求項６に記載の標的カプセル装置を内部に受けるための標的ステーション受入セル装置。
【請求項９】
真空チャンバにシール可能に係合し、標的カプセル装置を前記真空チャンバ内に搬送し位置決めするためのローラアセンブリを備えた、請求項６に記載の標的カプセル装置を内部に受けるための標的ステーション装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４４】
したがって、本開示の別の例示的な実施形態は、モリブデン酸イオン及び過テクネチウム酸イオンの溶解、回収、及び浄化のために照射Ｍｏ−１００被覆標的板を受けて取り付けるための、本明細書で開示された例示的な受入セル装置と係合可能且つ協働可能な、溶解／浄化モジュールとも総称されるシステム及び装置に関する。開示された本実施形態の例示的な溶解／浄化モジュールは、一般に、
（ｉ）照射Ｍｏ−１００被覆標的板（「溶解チャンバ」とも呼ぶ）を間接的に取り付けるためのシール可能な容器と、
（ｉｉ）リザーバ、リザーバ及び溶解容器を相互接続する導管構造、Ｈ２Ｏ２溶液を再循環させるためのポンプ、新しいＨ２Ｏ２溶液を投入するための入口ポート、再循環するＨ２Ｏ２溶液の一部を制御可能に除去するための出口ポート、並びに再循環するＨ２Ｏ２溶液の放射能、温度、流量等をモニタリングするための計器を備えた、Ｈ２Ｏ２溶液の再循環供給部と、
（ｉｉｉ）溶解容器及びＨ２Ｏ２溶液の再循環供給部の溶解後洗浄のために溶解容器に相互接続された、蒸留水の供給部と、
（ｉｖ）過テクネチウム酸イオン及びモリブデン酸イオンを固定化し可動化するための使い捨て樹脂カートリッジに個々に係合するための複数のポート、過テクネチウム酸イオン、モリブデン酸イオン、及び樹脂カートリッジからの洗浄廃水を別個に回収するための導管構造、並びに回収された過テクネチウム酸イオン、モリブデン酸イオン、及び洗浄廃水を捕捉し、保管するための充填／キャッピングステーションを備えた化学加工ステーションとを備える。
本開示はまた、以下の［１］〜［１３］を提供する。
［１］  商用グレードのモリブデン−１００金属粉末を約３％〜約４０％の過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）を含む溶液中で酸化させて、酸化モリブデンを生成するステップと、
酸化モリブデン及びＨ２Ｏ２を含む前記溶液を加熱して、過剰なＨ２Ｏ２を変性させるステップと、
前記酸化モリブデンを乾燥させるステップと、
第１段階において、約５％未満の水素を含む雰囲気で、乾燥した酸化モリブデンを約３００℃〜約５００℃の温度で約１５分〜約３時間加熱して、ＭｏＯ３を形成するステップと、
第２段階において、約５％未満の水素を含む雰囲気で、温度を約６００℃〜約８５０℃まで約１５分〜約３時間上昇させて、ＭｏＯ２を形成するステップと、
第３段階において、少なくとも約７５％の水素を含む雰囲気で、温度を約１０００℃〜約１３００℃まで約１５分〜約３時間上昇させて、精製されたモリブデン−１００金属を形成するステップと、
精製された前記モリブデン−１００金属を回収するステップとを含む、モリブデン−１００金属粉末を精製するためのプロセス。
［２］  約１０ミクロン未満の粒径を持つ精製されたモリブデン−１００金属粉末と結合剤とを極性有機溶媒に懸濁させ、混合させるステップと、
モリブデン酸塩−１００混合物に、遷移金属を含む陰極板と導電性金属を含む陽極板とを挿入するステップと、
約３００Ｖ〜約１３００Ｖの電位を前記陽極板及び前記陰極板に印加するステップと、 前記陰極板を前記モリブデン酸塩−１００混合物から回収するステップと、
前記陰極板を約１２００℃〜約１９００℃の温度で約３時間〜約８時間焼結させるステップとを含む、モリブデン−１００金属で被覆された硬化した標的板を生産するためのプロセス。
［３］  前記遷移金属がタンタルである、［２］に記載のプロセス。
［４］  略無酸素環境において、モリブデン−１００で被覆された硬化した標的板に、約１６ＭｅＶ〜約３０ＭｅＶ及び約８０μＡ〜約３００μＡの陽子を約３０分〜約８時間照射するステップと、
照射された前記標的板を回収し、照射された前記標的板をテクネチウム−９９ｍ回収モジュールに搬送するステップと、
モリブデン原子及びテクネチウムイオンを、照射された前記標的板からＨ２Ｏ２溶液により溶解させて、酸化物溶液を形成し、
前記酸化物溶液のｐＨを約１３〜約１５まで上昇させて、Ｋ２［ＭｏＯ４］イオン及びＫ［ＴｃＯ４］イオン、或いは代替としてＮａ２［ＭｏＯ４］イオン及びＮａ［ＴｃＯ４］イオンを前記酸化物溶液中に形成するステップと、
ｐＨ調整された前記酸化物溶液を樹脂カラムに流して、Ｋ［ＴｃＯ４］イオン、或いは代替としてＮａ２［ＭｏＯ４］イオン及びＮａ［ＴｃＯ４］イオンを前記樹脂カラムに固定化し、Ｋ２［ＭｏＯ４］イオン又はＮａ２［ＭｏＯ４］イオンを前記樹脂カラムから溶出させるステップと、
結合されたＫ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを前記樹脂カラムから溶出させるステップと、
溶出された前記Ｋ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンをアルミナカラムに流して、Ｋ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを前記アルミナカラムに固定化するステップと、
固定化された前記Ｋ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを水で洗浄するステップと、
固定化された前記Ｋ［ＴｃＯ４］イオン又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを生理食塩水で溶出させるステップと、
溶出された前記Ｎａ［ＴｃＯ４］又はＮａ［ＴｃＯ４］イオンを回収するステップとを含む、モリブデン−１００金属粉末からテクネチウム−９９ｍを生産するためのプロセス。
［５］  Ｍｏ２（ＯＨ）（ＯＯＨ）、Ｈ２Ｍｏ２Ｏ３（Ｏ２）４、Ｈ２ＭｏＯ２（Ｏ２）等に例示される１つ又は複数の酸化されたモリブデン種が生成される、［４］に記載のプロセス。
［６］  モリブデン−１００被覆標的板を内部に収容するための標的カプセル装置と、
前記標的カプセル装置に係合して、標的セル装置を標的ステーション装置に送達するための標的カプセル取上げ装置と、
前記標的カプセル装置を受けて内部に取り付けるための標的ステーション装置であって、サイクロトロンに係合し、前記モリブデン−１００被覆標的板に陽子を照射するために前記サイクロトロンに連通可能な標的ステーション装置と、
照射された前記標的カプセル装置を受けて内部に取り付けるための受入セル装置と、
前記受入セル装置と前記標的ステーション装置とを相互接続する移送管と、
陽子照射モリブデン−１００被覆標的板を内部に受けるための溶解／浄化モジュールと、
（ｉ）前記標的カプセル取上げ装置と前記標的ステーション装置とを相互接続し、（ｉｉ）前記標的ステーション装置と前記受入セル装置とを相互接続し、（ｉｉｉ）前記受入セル装置と前記溶解／浄化モジュールとを相互接続する搬送導管構造と、
前記標的ステーション装置への無酸素雰囲気の供給部とを備えた、モリブデン酸塩−１００からテクネチウム−９９ｍを生産するためのシステム。
［７］  前記移送管に係合されるブースタステーション装置をさらに備える、［６］に記載のシステム。
［８］  ［６］に記載の標的カプセル装置。
［９］  ［６］に記載の標的カプセル取上げ装置。
［１０］  ［６］に記載の標的ステーション装置。
［１１］  ［６］に記載の標的ステーション受入セル装置。
［１２］  ［６］に記載の溶解／浄化モジュール。
［１３］  ［７］に記載のブースタステーション装置。
【外国語明細書】
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