(57)【要約】【課題】巻き出し時に、巻回体から巻き出されるガス拡散層４０が幅方向に位置ずれするのを解消し、それにより、触媒膜との積層時に、位置ずれの無い状態で両者を積層できるようにした、膜電極ガス拡散層接合体の製造方法を提供する。【解決手段】バックシート５０とガス拡散層４０を積層した長尺状の積層体５５を巻回した巻回体５６から積層体５５を巻き出し、巻き出した積層体５５からバックシート５０を剥離し、バックシート５０が剥離した後のガス拡散層４０と触媒膜２０とを積層させた状態で熱圧接ロール６２ａ、６２ｂ間を通過させてガス拡散層４０と触媒膜２０とを積層一体化する工程を少なくとも含む膜電極ガス拡散層接合体の製造方法において、巻き出した積層体５５からのバックシート５０の剥離を、積層体５５が熱圧接ロール６２ａの周面に接している位置で行うようにする。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
バックシートとガス拡散層とを積層した長尺状の積層体を巻回した巻回体から前記積層体を巻き出し、前記巻き出した積層体から前記バックシートを剥離し、バックシートが剥離した後の前記ガス拡散層と触媒膜とを積層させた状態で熱圧接ロール間を通過させて前記ガス拡散層と前記触媒膜とを積層一体化する工程を少なくとも含む膜電極ガス拡散層接合体の製造方法であって、
前記巻き出した積層体からの前記バックシートの剥離を前記積層体が前記熱圧接ロールの周面に接している位置で行うことを特徴とする膜電極ガス拡散層接合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、膜電極ガス拡散層接合体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、基本形態として、膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ ａｎｄ Ｇａｓ ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ Ｌａｙｅｒ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）が、ガス流路を備えたセパレータによって、加圧下に挟持された形態を持つ。図５に示すように、膜電極ガス拡散層接合体８は、電解質膜１と、該電解質膜１の一方の面に接するカソード触媒層２と、電解質膜１の他方の面に接するアノード触媒層３とを有し、カソード触媒層２の電解質膜１側と反対側の面にはカソード側のガス拡散層４が積層され、アノード触媒層３の電解質膜１側と反対側の面にはアノード側のガス拡散層５が積層された構成を基本構成として備える。カソード触媒層２とカソード側のガス拡散層４とでカソード電極６が構成され、アノード触媒層３とアノード側のガス拡散層５とでアノード電極７が構成される。
【０００３】
前記膜電極ガス拡散層接合体８は、酸化剤（空気）ガス流路２１を備えたカソード側セパレータ２２および燃料（水素）ガス流路３１を備えたアノード側セパレータ３２とで挟持して加圧締結することで、１つの燃料電池セル１００とされる。
【０００４】
膜電極ガス拡散層接合体８の製造に当たっては、所定寸法に予め裁断した矩形状の電解質膜１の両面にやはり所定寸法に予め裁断した矩形状の触媒層とガス拡散層とを順次積層していく製造方法と、例えば、特許文献１に記載されるように、ロール状に巻回した触媒層とロール状に巻回したガス拡散層とを巻き出しながら、長尺状の電解質膜の上に触媒層とガス拡散層を連続的に積層していくようにした製造方法、とが知られている。製造後に長尺状の積層体を所定の寸法に裁断することで、図５に示した形態の膜電極ガス拡散層接合体８とされる。
【０００５】
後者の製造方法の場合、少なくともガス拡散層側においては、巻回を安定化する等の目的から、通常、離型シートとして機能する長尺状のバックシート上に長尺状のガス拡散層を積層した積層体が形成され、その積層体をロール状に巻回して巻回体とされる。そして、触媒層側とガス拡散層を積層一体化する際には、巻回体から巻き出された積層体からバックシートが剥離（分離）され、分離後のガス拡散層のみが触媒層側と共に熱圧接ロール間を通過し、そこで両者が積層一体化される。
【０００６】
なお、ガス拡散層は、例えば特許文献２に記載のように、多孔質体であるカーボンペーパーやカーボン織布が基材として用いられ、そこに、導電性材料粉末や撥水性材料に溶媒を加えて均一に混練して形成されたペースト（以下、拡散層ペーストという）を塗布した後、溶媒分を乾燥炉内で除去することにより作られるのが一般的である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００９−３８０４０号公報
【特許文献２】特開２００８−７１６９１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
前記のように、長尺状のガス拡散層は、基材としての多孔質体であるカーボンペーパーやカーボン織布に拡散層ペーストを塗布した後、乾燥炉内で溶媒分を飛ばすことで形成される。そして、形成された長尺状のガス拡散層は、高摩擦材料である長尺状のバックシートとの積層体とされ、その積層体がロール状に巻回されて巻回体として保管される。
【０００９】
膜電極ガス拡散層接合体の製造の過程では、上記巻回体からガス拡散層とバックシートとの積層体を巻出し、巻き出された積層体からバックシートを剥離し、バックシートから剥離したガス拡散層と触媒層側とを、熱圧接ロール間において熱圧接して積層一体化する工程が含まれるが、その工程において、熱圧接ロールに至るまでに、送られてくるガス拡散層に蛇行が生じていると熱圧接部位での位置ずれやガス拡散層の折れ等の不都合が生じる場合があり、その場合、製造される膜電極ガス拡散層接合体の品質が低下する。
【００１０】
本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであり、膜電極ガス拡散層接合体の製造方法において、熱圧接ロールに到達するまでのガス拡散層に蛇行が生じないようにし、熱圧接部位での触媒層側との位置ずれを回避できるようにした膜電極ガス拡散層接合体の製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明による膜電極ガス拡散層接合体の製造方法は、バックシートとガス拡散層とを積層した長尺状の積層体を巻回した巻回体から前記積層体を巻き出し、前記巻き出した積層体から前記バックシートを剥離し、バックシートが剥離した後の前記ガス拡散層と触媒膜とを積層させた状態で熱圧接ロール間を通過させて前記ガス拡散層と前記触媒膜とを積層一体化する工程を少なくとも含む膜電極ガス拡散層接合体の製造方法であって、前記巻き出した積層体からの前記バックシートの剥離を前記積層体が前記熱圧接ロールの周面に接している位置で行うことを特徴とする。
【００１２】
なお、本発明において、触媒膜とは、ガス拡散層側に熱圧接される触媒層を含む膜体のすべてを含むものとして用いており、例えば、電解質膜と触媒層との積層体、あるいは剥離シートであるシート状基材と触媒層との積層体などを含んでいる。
【発明の効果】
【００１３】
通常、膜電極ガス拡散層接合体で用いられるガス拡散層は、薄いものであり、それ単独では、送られる過程で蛇行が生じるのを避けられない。本発明によれば、巻回体から巻き出されたバックシートとガス拡散層との積層体は、積層体の状態を維持したままで熱圧接ロールの部位まで送られる。積層体はバックシートの分だけ厚みが厚く、巻回体から熱圧接ロールまでの移動中に、蛇行が生じるのをほぼ完全に回避することができる。そのために、熱圧接ロール間において、ガス拡散層に予め設定された位置からの位置ずれが生じるのを抑制できるようになり、結果として、製造される膜電極ガス拡散層接合体において、触媒層側とガス拡散層との間に幅方向の位置ずれのない、高性能の膜電極ガス拡散層接合体を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】ロール状に巻回された長尺状のガス拡散層と長尺状のバックシートとの積層体を製造する工程を説明するための図。
【図２】第１の実施の形態の膜電極ガス拡散層接合体の製造方法をそれを実施するための装置とともに説明する図。
【図３】従来の膜電極ガス拡散層接合体の製造方法をそれを実施するための装置とともに説明する図。
【図４】第２の実施の形態の膜電極ガス拡散層接合体の製造方法をそれを実施するための装置とともに説明する図。
【図５】膜電極ガス拡散層接合体および燃料電池セルを説明するための概略断面図。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明の実施の形態を、図面を参照して説明する。
【００１６】
最初に、図１を参照して、ロール状に巻回された長尺状のガス拡散層と長尺状のバックシートとの積層体を製造する工程を説明する。図１において、４１は、カーボンペーパーやカーボン織布である長尺状のガス拡散層の基材であり、例えば、幅１００〜５００ｍｍ程度、長さ１００〜５００ｍｍ程度である。基材４１は、図示しない巻回ロールから巻き出される。４２はホッパーであり、導電性材料粉末や撥水性材料に溶媒を加えて均一に混練して形成された従来知られた拡散層用ペースト４３が収容されている。
【００１７】
ホッパー４２から拡散層用ペースト４３が基材４１の上に塗布される。拡散層用ペースト４３が塗布された基材４１は、乾燥炉４５内を通過する。乾燥炉４５内で溶媒分は除去されて、長尺状のガス拡散層４０とされる。そして、ガス拡散層４０は、別途供給される離型シートとしての長尺状のバックシート５０と積層された状態で、リール５７に巻回され、ガス拡散層４０とバックシート５０との積層体５５の巻回体５６とされる。巻回時の巻回張力は、一例として、４５Ｎ〜１００Ｎ程度である。前記バックシート５０は、限定されないが、好ましくは、静止摩擦係数が１．２以上の高摩擦材料から選択される。そのような材料の例として、天然ゴム、ブチルゴム、スチレンブタジエンゴム、などが挙げられる。
【００１８】
［第１の実施の形態］
図２は、ガス拡散層４０とバックシート５０との積層体５５が巻回されている巻回体５６を用いて、長尺状の膜電極ガス拡散層接合体を連続的に製造する方法の一例を示している。図示の装置において、ガス拡散層４０とバックシート５０との積層体５５は、案内ロール６１を通過するときに、バックシート５０が外側、ガス拡散層４０が内側となるとなる姿勢で、巻回体５６から巻き出される。
【００１９】
一方、積層体５５を構成するガス拡散層４０が熱圧着する触媒膜２０は、ここでは、白金担持カーボンを、例えば、水やエタノールなどの分散媒に分散させて液状またはペースト状としたいわゆる触媒インクを、連続して搬送されている長尺状の電解質膜１０の表面に塗布または噴霧して触媒層１１とした構成のものが用いられ、触媒層１１の側が外側面、すなわち前記積層体５５を構成するガス拡散層４０と熱圧着する面となるようにして、送り出される。
【００２０】
巻回体５６から巻き出された積層体５５は、案内ロール６１を通過して、矢印方向、すなわち、一対の熱圧接ロール６２ａ、６２ｂに向けて送られる。一方の熱圧接ロール６２ａの周面に接するようにして、熱圧接ロール６２ａの中心軸線と平行な中心軸線を持つ剥離用ロール６３が位置しており、積層体５５は熱圧接ロール６２ａと剥離用ロール６３との接触面間を通過する。剥離用ロール６３を通過した後、積層体５５を構成するバックシート５０は、ガス拡散層４０から剥離して、巻き取りロール６４に巻き取られる。すなわち、巻回体５６から巻き出された積層体５５からのバックシート５０の剥離は、積層体５５が熱圧接ロール６２ａの周面に接することとなる部位までは進行せず、熱圧接ロール６２ａの周面に接することとなった部位で、初めて進行する。そして、バックシート５０が剥離した後のガス拡散層４０のみが、熱圧接ロール６２ａの駆動回転により、熱圧接ロール６２ａの周面に沿って、矢印方向下流側に送られる。
【００２１】
前記した触媒膜２０は、他方の熱圧接ロール６２ｂの周面に沿って、矢印方向下流側に送られる。そして、触媒膜２０の触媒層１１の面側と前記バックシート５０が剥離した後のガス拡散層４０とが、重ね合った姿勢で、一対の熱圧接ロール６２ａ、６２ｂの間を通過する。その通過時に、両者は積層一体化し、電解質膜１０と触媒層１１とガス拡散層４０とからなる積層体８０となる。
【００２２】
前記のように、巻回体５６から巻き出された積層体５５は、熱圧接ロール６２ａの周面に接した位置でバックシート５０が剥離されるまで、ガス拡散層４０とバックシート５０が一体に積層した状態で送られる。そのために、熱圧接ロール６２ａに達するまでの移送経路において、積層体５５が不用意に横方向に蛇行するのを高い確率で阻止することが可能となり、剥離後のガス拡散層４０は、熱圧接ロール６２ａ、６２ｂ間における予め設定された位置に確実に送られる。そのために、熱圧接時に、触媒膜２０とガス拡散層４０との間で予期しない位置ずれが生じるのを回避することができる。
【００２３】
後工程として、前記積層体８０における、触媒膜２０を構成する電解質膜１０のガス拡散層４０を積層した側とは反対側の面に、適宜の手段により、他方の触媒層を形成し、形成した触媒層の上に、もう一つのガス拡散層を積層することで、長尺状の膜電極ガス拡散層接合体とされる。
【００２４】
図３は、従来一般的に行われている長尺状の膜電極ガス拡散層接合体の製造方法における、上記図２に示した工程部分に相当する部分を示している。図３に示す態様では、巻回体５６から巻き出された積層体５５からのバックシート５０の剥離は、巻回体５６の近くに配置された剥離用ロール６３を利用して行われており、バックシート５０を剥離した後のガス拡散層４０の移送経路は長いものとなっている。そのために、移送の途中で横方向への蛇行が生じやすく、触媒膜２０との熱圧着時に、所定位置からの位置ずれが生じやすくなっている。また、図示のように、熱圧接ロール６２ａを通過するときに、進行方向を大きく変更する態様では、蛇行が要因となって、ガス拡散層４０の折れが生じることもある。図２に示した実施の形態の製造方法では、前記のようにガス拡散層４０の蛇行が抑制されるので、ガス拡散層４０に折れが発生するのも回避できる。
【００２５】
［第２の実施の形態］
図４は、第２の実施の形態を、それを実施するための装置とともに示している。図２に示した第１の実施の形態では、触媒膜２０として、長尺状の電解質膜１０の一方の面に触媒層１１を形成したものを用いたが、第２の実施の形態では、電解質膜１０ではなく予め準備した適宜のシート状基材１２の表面に所望する触媒層１１を形成したものを触媒膜２０ａとして用いている。ガス拡散層４０とバックシート５０との積層体５５の構成およびその挙動は、第１の実施の形態と同じであってよく、説明は省略する。
【００２６】
シート状基材１２の表面に触媒層１１を形成した触媒膜２０ａは、触媒層１１の面側を外側面、すなわち積層体５５を構成するガス拡散層４０と熱圧着する面側となるようにして、他方の熱圧接ロール６２ｂの周面に沿って、矢印方向下流側に送られる。そして、触媒膜２０ａの触媒層１１の面側と積層体５５からバックシート５０が剥離したガス拡散層４０とが、重ね合った姿勢で、一対の熱圧接ロール６２ａ、６２ｂの間を通過する。その通過時に、両者は積層一体化した積層体６０ａとなる。
【００２７】
触媒膜２０ａを構成するシート状基材１２は、一対の熱圧接ロール６２ａ、６２ｂの下流側で、剥離用ロール６５を介して積層体６０ａから剥離され、巻回ロール６６によって巻回される。シート状基材１２を剥離除去した後の積層体６０は、長尺状のガス拡散層４０の一方の面に一方の触媒層１１を積層一体化した形状となっている。積層体６０は、触媒層１１の面側を、所定の速度で移送される長尺状の電解質膜１０の上に積層されることで、第１の実施の形態での電解質膜１０と触媒層１１とガス拡散層４０とからなる積層体８０と同じ形態の積層体８０となる。
【００２８】
ここでも、図示しないが、後工程として、電解質膜１０の触媒層１１とガス拡散層４０を積層した側とは反対側の面に、適宜の手段により、他方の触媒層を形成し、形成した触媒層の上に、もう一つのガス拡散層を積層することで、長尺状の膜電極ガス拡散層接合体となる。そして、第１の実施の形態と同様、長尺状の膜電極ガス拡散層接合体を所要の形状に裁断等することで、図５で説明した膜電極ガス拡散層接合体８とすることができる。
【実施例】
【００２９】
［実施例］
図１に基づき説明したようにして、ガス拡散層４０とバックシート５０との積層体５５を製造した。ガス拡散層４０は、長尺状のカーボンペーパーと従来知られた拡散層用ペーストとで構成した。バックシート５０には、静止摩擦係数が１．２以上の高摩擦材料である、天然ゴム、ブチルゴム、スチレンブタジエンゴム、を選択的に用いた。積層体５５の幅は１００〜５００ｍｍの間で選択した。触媒膜２０には、白金担持カーボンを含む触媒インクを長尺状のフッ素系電解質膜１０の表面に塗布して触媒層１１としたものを用いた。
【００３０】
上記のガス拡散層積層体５５と触媒膜２０を用い、図２に基づき説明したようにして、両者を一対の熱圧接ロール６２ａ、６２ｂ間に通過させて、長尺状の電解質膜１０と触媒層１１とガス拡散層４０とからなる積層体８０を作製した。
【００３１】
ガス拡散層積層体５５と触媒膜２０の搬送速度は、１〜１０ｍ／ｍｉｎの範囲で選択した。巻出し時の張力は４５〜１００Ｎの範囲で選択した。熱圧接ロール６２ａ、６２ｂでの接合温度は１００〜１５０℃、接合圧力は２〜６Ｎの範囲で選択した。
【００３２】
上記の条件内で、長尺状の電解質膜１０と触媒層１１とガス拡散層４０とからなる積層体８０を製造するときに、熱圧接ロール６２ａ、６２ｂ間を通過するときのガス拡散層４０の初期設定位置からの幅方向の位置ずれを測定した。
【００３３】
前記積層体５５の横幅の０．５％以上の位置ずれが生じたものを不合格品として評価したところ、不合格品は０％であった。
【００３４】
［比較例］
実施例と同じ積層体５５と触媒膜２０を用いて、実施例と同じ条件で長尺状の電解質膜１０と触媒層１１とガス拡散層４０とからなる積層体８０を製造した。ただし、製造装置には、図３に示した装置を用いた。その装置において、熱圧接ロール６２ａ、６２ｂは、図２に示した装置と同じであるが、剥離用ロール６３の位置は、熱圧接ロール６２ａの周面に接する位置ではなく、熱圧接ロール６２ａにおけるガス拡散層４０が接触する位置から上流側に１５００ｍｍ離れた位置とした。
【００３５】
実施例と同様に、熱圧接ロール６２ａ、６２ｂ間を通過するときのガス拡散層４０の初期設定位置からの幅方向の位置ずれを測定した。積層体５５の横幅の０．５％以上の位置ずれが生じたものを不合格品として評価したところ、不合格品は３％であった。
【００３６】
［評価］
上記の結果から、本発明による膜電極ガス拡散層接合体の製造方法の優位性が明らかとなった。
【符号の説明】
【００３７】
１０…電解質膜、
１１…触媒層、
１２…シート状基材
２０…触媒膜（電解質膜＋触媒層）、
２０ａ…触媒膜（シート状基材＋触媒層）
４０…ガス拡散層、
５０…バックシート、
５５…ガス拡散層とバックシートとの積層体、
５６…積層体が巻回されている巻回体、
６０…触媒層とガス拡散層との積層体、
６２ａ、６２ｂ…一対の熱圧接ロール、
６３…剥離用ロール、
６４…巻き取りロール、
６５…剥離用ロール、
８０…電解質膜と触媒層とガス拡散層との積層体。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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