(57)【要約】【課題】圧粉磁心の鉄損を抑制する。【解決手段】圧粉磁心１は、平均粒子径５μｍ以上３０μｍ以下の軟磁性金属粒子３と、粒界相６と、を備えてなる。粒界相６は、珪酸ソーダを主成分とするガラスを含有している。粒界相６は、（Ａ）珪酸ソーダを主成分とするガラスと、（Ｂ）Ａｌ、Ｙ、Ｚｎ、Ｃａ、及びＭｇからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素と、Ｓｉとの化合物であるＳｉ化合物と、を含んで構成されている。粒界相６を直線距離２０μｍの長さにおいて０．２μｍ間隔でライン分析を５本おこない、各ライン毎に、Ａｌのピークの個数、Ｙのピークの個数、Ｚｎのピークの個数、Ｃａのピークの個数、及びＭｇのピークの個数を合計した合計個数を求めると、合計個数の平均は、１ライン当たり１５個〜３０個である。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
平均粒子径５μｍ〜３０μｍの軟磁性金属粒子と、粒界相と、を備えてなる圧粉磁心であって、
前記粒界相は、
（Ａ）珪酸ソーダを主成分とするガラスと、
（Ｂ）Ａｌ、Ｙ、Ｚｎ、Ｃａ、及びＭｇからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素と、Ｓｉとの化合物であるＳｉ化合物と、を含んで構成されており、
前記圧粉磁心の断面構造を１００μｍ×１００μｍの正方形の第１視野で観察した際に、前記第１視野を画する正方形の一辺上で、前記粒界相が存在する場所を始点として、正方形の前記一辺と対向する辺まで前記粒界相が連続して形成され、互いに相違する５以上の連続層を有し、
前記連続層の、前記一辺から前記対向する辺までの経路の平均長さが１１５μｍ以上であり、
前記粒界相を直線距離２０μｍの長さにおいて０．２μｍ間隔でライン分析を５本おこない、
各ライン毎に、Ａｌのピークの個数、Ｙのピークの個数、Ｚｎのピークの個数、Ｃａのピークの個数、及びＭｇのピークの個数を合計した合計個数を求めると、
前記合計個数の平均は、１ライン当たり１５個〜３０個であることを特徴とする圧粉磁心。
【請求項２】
前記圧粉磁心の断面構造を１５０μｍ×１５０μｍの正方形の第２視野で観察した際に、前記粒界相がＨ字状に配されている場所において、Ｈ字を構成する２本の縦線と１本の横線とが交差する２つの交点同士を直線で結んで、この直線の垂直二等分線を描いたときに、前記垂直二等分線が前記粒界相を横断する場所における横断幅を前記粒界相の厚みＴｎと定義し、
前記粒界相の厚みを５カ所測定してＴｎ（ｎは１〜５までの整数）をそれぞれ求め、Ｔｎ（ｎは１〜５までの整数）の平均である平均厚みＴａを算出した場合に、
前記平均厚みＴａは、１０ｎｍ以上３００ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の圧粉磁心。
【請求項３】
前記圧粉磁心の断面構造を１００μｍ×１００μｍの正方形の第３視野で観察して、気孔が前記第３視野を占める面積割合Ｐ（％）を求めた場合に、
前記面積割合Ｐの最大値をＰ１、前記面積割合Ｐの最小値をＰ２とすると、
Ｐ１とＰ２の差は３％以下であることを特徴とする請求項１又は２に記載の圧粉磁心。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、圧粉磁心に関する。
【背景技術】
【０００２】
形状自由度の高さと、高周波帯域への適用可能性から圧粉磁心の開発が盛んに行われている。
特許文献１では、結晶質磁性材料と、非晶質磁性材料とを均一に混合し、分散させた複合磁性材料粉末に、絶縁材として、シリコーン系樹脂、フェノール系樹脂、エポキシ系樹脂等の有機高分子樹脂、水ガラスを使用し、作製された高周波用圧粉磁心が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００５−２９４４５８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、この圧粉磁心の鉄損は必ずしも十分に抑制されておらず、更なる鉄損の抑制が望まれていた。
本発明は、上記実情に鑑みてなされたものであり、更なる鉄損の抑制を目的とし、以下の形態として実現することが可能である。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
〔１〕平均粒子径５μｍ〜３０μｍの軟磁性金属粒子と、粒界相と、を備えてなる圧粉磁心であって、
前記粒界相は、
（Ａ）珪酸ソーダを主成分とするガラスと、
（Ｂ）Ａｌ、Ｙ、Ｚｎ、Ｃａ、及びＭｇからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素と、Ｓｉとの化合物であるＳｉ化合物と、を含んで構成されており、
前記圧粉磁心の断面構造を１００μｍ×１００μｍの正方形の第１視野で観察した際に、前記第１視野を画する正方形の一辺上で、前記粒界相が存在する場所を始点として、正方形の前記一辺と対向する辺まで前記粒界相が連続して形成され、互いに相違する５以上の連続層を有し、
前記連続層の、前記一辺から前記対向する辺までの経路の平均長さが１１５μｍ以上であり、
前記粒界相を直線距離２０μｍの長さにおいて０．２μｍ間隔でライン分析を５本おこない、
各ライン毎に、Ａｌのピークの個数、Ｙのピークの個数、Ｚｎのピークの個数、Ｃａのピークの個数、及びＭｇのピークの個数を合計した合計個数を求めると、
前記合計個数の平均は、１ライン当たり１５個〜３０個であることを特徴とする圧粉磁心。
【０００６】
〔２〕前記圧粉磁心の断面構造を１５０μｍ×１５０μｍの正方形の第２視野で観察した際に、前記粒界相がＨ字状に配されている場所において、Ｈ字を構成する２本の縦線と１本の横線とが交差する２つの交点同士を直線で結んで、この直線の垂直二等分線を描いたときに、前記垂直二等分線が前記粒界相を横断する場所における横断幅を前記粒界相の厚みＴｎと定義し、
前記粒界相の厚みを５カ所測定してＴｎ（ｎは１〜５までの整数）をそれぞれ求め、Ｔｎ（ｎは１〜５までの整数）の平均である平均厚みＴａを算出した場合に、
前記平均厚みＴａは、１０ｎｍ以上３００ｎｍ以下であることを特徴とする〔１〕に記載の圧粉磁心。
【０００７】
〔３〕前記圧粉磁心の断面構造を１００μｍ×１００μｍの正方形の第３視野で観察して、気孔が前記第３視野を占める面積割合Ｐ（％）を求めた場合に、
前記面積割合Ｐの最大値をＰ１、前記面積割合Ｐの最小値をＰ２とすると、
Ｐ１とＰ２の差は３％以下であることを特徴とする〔１〕又は〔２〕に記載の圧粉磁心。
【発明の効果】
【０００８】
上記〔１〕の発明によれば、鉄損が抑制される。
上記〔２〕の発明によれば、抵抗値を保って渦電流損失を小さくすることできる。
上記〔３〕の発明によれば、ヒステリシス損失を更に小さくすることができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】圧粉磁心を示す模式図である。右図は、圧粉磁心の断面構造を１００μｍ×１００μｍの正方形の第１視野で観察した際の模式図を示す。
【図２】圧粉磁心を示す模式図である。右図は、圧粉磁心の断面構造を１００μｍ×１００μｍの正方形の視野で観察した際の模式図を示す。
【図３】ライン分析の概念を示す説明図である。
【図４】粒界相６の厚みの求め方を説明するための模式図である。
【図５】粒界相６の厚みの求め方を説明するための模式図である。
【図６】気孔３５に関する要件を説明するための圧粉磁心の斜視図である。図６は、軸線に沿って半分に切断した圧粉磁心の斜視図が示されている。
【図７】Ｄ１の場所について、１００μｍ×１００μｍの正方形の第３視野で観察した際の模式図を示す。
【図８】Ｄ２の場所について、１００μｍ×１００μｍの正方形の第３視野で観察した際の模式図を示す。
【図９】圧粉磁心の製造方法の一例を示す工程図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明を詳しく説明する。なお、本明細書において、数値範囲について「〜」を用いた記載では、特に断りがない限り、下限値及び上限値を含むものとする。例えば、「１０〜２０」という記載では、下限値である「１０」、上限値である「２０」のいずれも含むものとする。すなわち、「１０〜２０」は、「１０以上２０以下」と同じ意味である。
【００１１】
１．圧粉磁心１の構成
圧粉磁心１は、図１の右図（断面図）に示すように、平均粒子径５μｍ以上３０μｍ以下の軟磁性金属粒子３と、粒界相６と、を備えてなる。粒界相６は、珪酸ソーダを主成分とするガラスを含有している。なお、図１におけるハッチング（平行線）は、軟磁性金属粒子３を示している。また、図１の点描は、粒界相６を示している。
以下、本発明の圧粉磁心１の実施形態を詳細に説明する。
粒界相６は、
（Ａ）珪酸ソーダを主成分とするガラスと、
（Ｂ）Ａｌ、Ｙ、Ｚｎ、Ｃａ、及びＭｇからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素と、Ｓｉとの化合物であるＳｉ化合物と、を含んで構成されている。
圧粉磁心１の断面構造を１００μｍ×１００μｍの正方形の第１視野で観察した際に、第１視野を画する正方形の一辺１１上で、粒界相６が存在する場所を始点として、正方形の一辺１１と対向する辺１３まで粒界相６が連続して形成され、互いに相違する５以上の連続層２１を有する。
そして、連続層２１の、一辺１１から対向する辺１３までの経路の平均長さが１１５μｍ以上である。
更に、粒界相６を直線距離２０μｍの長さにおいて０．２μｍ間隔でライン分析を５本おこない、各ライン毎に、Ａｌのピークの個数、Ｙのピークの個数、Ｚｎのピークの個数、Ｃａのピークの個数、及びＭｇのピークの個数を合計した合計個数を求めると、合計個数の平均は、１ライン当たり１５個〜３０個である。
【００１２】
図１では、トロイダル形状の圧粉磁心１を例として挙げる。なお、圧粉磁心１の形状は、特に限定されない。図１は、圧粉磁心１を、その軸方向に沿って切断した断面を示している。
【００１３】
（１）軟磁性金属粒子３
軟磁性金属粒子３は、軟磁性の金属粒子であれば、特に限定されず、幅広く用いることができる。軟磁性金属粒子３として、軟磁性である純鉄の粒子、鉄基合金の粒子を幅広く用いることができる。鉄基合金としては、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金（センダスト）、Ｎｉ−Ｆｅ合金（パーマロイ）、Ｎｉ−Ｆｅ−Ｍｏ合金（スーパーマロイ）、Ｆｅ基アモルファス合金、Ｆｅ−Ｓｉ合金、Ｎｉ−Ｆｅ合金、Ｆｅ−Ｃｏ合金等を好適に用いることができる。これらの中でもＦｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金、Ｎｉ−Ｆｅ合金（パーマロイ）、Ｎｉ−Ｆｅ−Ｍｏ合金（スーパーマロイ）、Ｆｅ基アモルファス合金が透磁率、保磁力、周波数特性の観点から好ましい。
軟磁性金属粒子３の平均粒子径は、５μｍ以上３０μｍ以下であり、１０μｍ以上２５μｍ以下が好ましく、１５μｍ以上２２μｍ以下がより好ましい。軟磁性金属粒子３の平均粒子径は、使用する周波数帯域によって適宜変更することができる。特に１００ｋＨｚを超える高周波帯域での使用を想定した場合は１０μｍ以上２５μｍ以下であることがより好ましい。なお、軟磁性金属粒子３の平均粒子径は、圧粉磁心１の断面をＦＥ−ＳＥＭ  ＪＳＭ−６３３０Ｆによって観察した粒子面積から面積円相当径を算出し、平均粒子径とする。
【００１４】
軟磁性金属粒子３は、表面に金属酸化物層（不動態被膜）を備えていてもよい。金属酸化物層を、表面に備えることによって、粒界相６との密着性をよくすることができる。
金属酸化物層を構成する金属酸化物は特に限定されない。例えば、酸化クロム、酸化アルミニウム、酸化モリブデン、及び酸化タングステンからなる群より選ばれた１種以上の金属酸化物が好ましい。特に、金属酸化物に、酸化クロム及び酸化アルミニウムのうちの少なくとも１つを含むことが好ましい。これらの好ましい金属酸化物を用いることで、渦電流損失が効果的に抑制される。
なお、軟磁性金属粒子３として、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金の粒子を用いた場合には、酸化クロム（Ｃｒ２Ｏ３）を有する金属酸化物層を容易に形成することができる。すなわち、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ合金中のＣｒが酸化することにより軟磁性金属粒子３の外縁部に金属酸化物層が形成される。
また、金属酸化物層の厚みは、特に限定されない。厚みは、好ましくは１ｎｍ以上２０ｎｍ以下とすることができる。なお、金属酸化物層の厚みは、ＸＰＳ（Ｘ線光電子分光法）を用いて測定できる。
【００１５】
（２）粒界相６
（２．１）粒界相６の構成
粒界相６は、（Ａ）珪酸ソーダを主成分とするガラスと、（Ｂ）Ｓｉ化合物と、を含んで構成されている。
粒界相６は、高抵抗という性質を有している。
【００１６】
（２．２）珪酸ソーダを主成分とするガラス（「Ａ成分」ともいう。）
主成分とは、含有率（重量％）が５０重量％以上の物質をいう。ガラスには、硼酸塩ガラス、リン酸ガラス、珪酸ガラス、結晶化ガラスを含んでいてもよい。
【００１７】
（２．３）Ｓｉ化合物（「Ｂ成分」ともいう。）
Ｓｉ化合物は、Ａｌ、Ｙ、Ｚｎ、Ｃａ、及びＭｇからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素と、Ｓｉと、の化合物である。Ｓｉ化合物は、シリケート化合物であり、例えば、Ａｌ２ＳｉＯ５、Ｙ２Ｓｉ２Ｏ７、Ｚｎ２ＳｉＯ４、ＣａＳｉＯ３、及びＭｇＳｉＯ３からなる群より選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。
なお、Ａｌ、Ｙ、Ｚｎ、Ｃａ、及びＭｇからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素の選択は、特に限定されないが、下記の元素単独、又は元素の組み合わせが好ましい。
【００１８】
＜好ましい元素、元素の組み合わせ＞
（１）Ａｌ
（２）Ｙ
（３）Ｃａ、Ｍｇ
（３）Ａｌ、Ｚｎ
（４）Ｙ、Ｚｎ
（５）Ｙ、Ｍｇ、Ｃａ
（６）Ａｌ、Ｙ
（７）Ａｌ、Ｃａ
（８）Ａｌ、Ｃａ、Ｍｇ
（９）Ａｌ、Ｙ、Ｚｎ、Ｃａ
（１０）Ａｌ、Ｙ
【００１９】
（２．４）粒界相６におけるＡ成分及びＢ成分の含有割合
粒界相６における、Ａ成分及びＢ成分の含有割合は、特に限定されない。
粒界相６全体を１００質量部とした場合に、Ａ成分及びＢ成分の合計の含有量は、９５質量部以上が好ましく、９８質量部以上がより好ましく、９９質量部以上が更に好ましい。粒界相６全体を１００質量部とした場合に、Ａ成分及びＢ成分の合計の含有量は、１００質量部であってもよい。
粒界相６には、Ａ成分及びＢ成分以外の他の成分として、例えば、絶縁性微粒子（アルミナ粒子等）を含有することができる。
Ａ成分及びＢ成分の全体を１００質量部とした場合に、Ａ成分の含有量は、軟磁性金属粒子３との密着性の観点から、５０質量部〜９０質量部が好ましく、５５質量部〜８０質量部がより好ましい。
【００２０】
（２．５）連続層２１に関する第１要件
本発明の圧粉磁心１は、圧粉磁心１の断面構造を１００μｍ×１００μｍの正方形の第１視野で観察した際に、次の連続層２１に関する第１要件及び第２要件を満たしている。
第１要件を説明する。図１の右図は、圧粉磁心１の断面構造を観察した際の、１００μｍ×１００μｍの正方形の第１視野を模式図に示している。
第１視野を画する正方形の一辺１１上で、粒界相６が存在する場所を始点Ｓとする。一辺１１上の始点Ｓから、正方形の一辺１１と対向する辺１３まで粒界相６が連続しているところを辿っていくと、互いに相違する５以上ルート（経路）が存在していることが第１要件である。すなわち、互いに相違する５以上の連続層２１が存在していることが第１要件である。なお、途中で、分岐点にさしかかったときには、対向する辺１３に辿り着くために最短となるルートを選択する。また、互いに相違するルートは５以上であれば、ルート数の上限値はないが、通常の上限値は３０である。
図１は、一辺１１上の５つの異なる始点Ｓ１，Ｓ２，Ｓ３，Ｓ４，Ｓ５から始まり、それぞれ異なる終点Ｅ１，Ｅ２，Ｅ３，Ｅ４，Ｅ５で終わる５つの相違する連続層２１Ａ，２１Ｂ，２１Ｃ，２１Ｄ，２１Ｅが存在する例を示している。
この第１要件を満たすと、圧粉磁心１内に多くの連続層２１が存在することになるから、粒界相６の抵抗値が高くなり渦電流損失を低減することができる。また、この要件を満たすと、圧粉磁心１の熱引き性が良好となる。また、隣り合う軟磁性金属粒子３同士が、粒界相６によって、効果的に絶縁され耐電圧特性が高くなる。更に、粒界相６の連続層２１が、軟磁性金属粒子３同士を結着させて、圧粉磁心１の機械的強度が向上する。
なお、第１要件は、圧粉磁心１の断面構造を観察した際に、１００μｍ×１００μｍの正方形の視野を複数観察して、そのうちの少なくとも１つの視野において満たしていればよい。
【００２１】
（２．６）連続層２１に関する第２要件
次に、第２要件を説明する。第２要件は、連続層２１の、一辺１１から対向する辺１３までの経路の平均長さが１１５μｍ以上という要件である。
連続層２１の経路の平均長さは１２０μｍ以上がより好ましく、１３０μｍ以上が更に好ましい。連続層２１の経路の平均長さの上限値は、１５０μｍである。
図１の例では、この第２要件は、連続層２１Ａ，２１Ｂ，２１Ｃ，２１Ｄ，２１Ｅの経路の平均長さが１１５μｍ以上という要件となる。
この第２要件を満たすと、連続層２１の平均長さが、第１視野の一辺の長さ１００μｍよりも長くなる。すなわち、連続層２１は、一辺１１から対向する辺１３までの経路の間で、蛇行していることになる。連続層２１が直線状の場合と比べて、連続層２１が蛇行していると、粒界相６の抵抗値が高くなり、渦電流損失を低減される。また、この要件を満たすと、圧粉磁心１の熱引き性が良好となる。
なお、連続層２１の平均長さは、後述するプレス成形時のプレス圧力等によって制御される。例えば、６０℃〜３００℃にて、プレス圧力を１．０ＭＰａ〜２．５ＭＰａとすることで軟磁性金属粒子３が入り組み、蛇行した構造になる。
なお、第２要件は、圧粉磁心１の断面構造を観察した際に、１００μｍ×１００μｍの正方形の視野を複数観察して、そのうちの少なくとも１つの視野において満たしていればよい。
【００２２】
（２．７）粒界相６のライン分析に関する要件
本発明の圧粉磁心１は、粒界相６のライン分析に関して次の要件を満たしている。
粒界相６を直線距離２０μｍの長さにおいて０．１μｍ間隔でライン分析を５本おこなう。
そして、各ライン毎に、Ａｌ（アルミニウム）のピークの個数、Ｙ（イットリウム）のピークの個数、Ｚｎ（亜鉛）のピークの個数、Ｃａ（カルシウム）のピークの個数、及びＭｇ（マグネシウム）のピークの個数を合計した合計個数を求める。この合計個数の平均は、１ライン当たり１５個〜３０個であることが、ライン分析に関する要件である。
この第１要件は、例えば、電界放出形走査電子顕微鏡（日本電子株式会社製  ＪＳＭ−７００１Ｆ）によって測定できる。なお、ライン分析のデータは、粒界相６を０．２μｍ毎に分析した結果で構成されている。すなわち、ライン分析は、直線状に、０．２μｍ間隔で測定している。図２，３に、ライン分析の概念を模式図に示す。図２に示すように、圧粉磁心１の断面構造にて例えば１００μｍ×１００μｍの正方形の範囲を指定する。そして、その範囲内における粒界相６について、直線距離２０μｍの５直線Ｌ１，Ｌ２，Ｌ３，Ｌ４，Ｌ５を選定して、それぞれについてライン分析する。その際、分析点は、図３に示すように、０．２μｍ間隔である。
なお、各元素についてのピークの判定は次のようする。すなわち、各元素についてのバックグラウンドの平均強度の２倍以上の強度がある場合を、ピークと判定する。
【００２３】
（２．８）圧粉磁心１の鉄損抑制の推測理由
本発明者らは、圧粉磁心１の鉄損を抑制すべく鋭意検討を重ねた。その結果、粒界相６に、Ａ成分及びＢ成分を含有させ、更に、連続層２１に関する第１，２要件、及び粒界相６のライン分析に関する要件を満たすと、圧粉磁心１の鉄損を抑制できるという予想外の事実を発見した。本発明は、この知見に基づいてなされたものである。
このように本実施形態において、所望の効果が得られる理由は定かではないが、次のように推測される。珪酸ソーダを主成分とするガラスは低融点であり、このガラスと軟磁性金属粒子３との密着性を確保しやすい。ところが、このガラスを用いても、鉄損を十分抑制するには、粒界相６の抵抗値は低い。そこで、粒界相６に、セラミックス粒子を添加することも考えられる。しかし、セラミックス粒子は酸化物であるので、粒界相６の抵抗が上がらない。本実施形態の圧粉磁心１では、ガラスを含んだ粒界相６に、特定のＳｉ化合物が含まれているので、粒界相６の抵抗が向上しているものと推測される。
また、本実施形態の圧粉磁心１では、特定要件（連続層２１に関する第１，２要件）を満たす連続層２１が形成されている。特定要件を満たす連続層２１は、圧粉磁心１の抵抗値の向上と、ヒステリシス損失の低減に主として寄与していると考えらえる。
また、本実施形態の圧粉磁心１では、ライン分析における特定元素のピーク個数が特定されている。この要件を満たすと、圧粉磁心１の鉄損を抑制できる程度に、特定のＳｉ化合物がガラス中で適度に分散されている状態となるものと考えられる。すなわち、圧粉磁心１の鉄損を抑制するために、特定のＳｉ化合物がガラス中に分散されている必要があるが、このＳｉ化合物が分散され過ぎると、圧粉磁心１が疎になってしまうためヒステリシス損失が却って高くなるおそれがある。本実施形態の圧粉磁心１では、ライン分析における特定元素のピーク個数が特定されることで、Ｓｉ化合物の分散状態が規定され、圧粉磁心１の鉄損が抑制されていると考えられる。
以上の推測理由を総合して考慮すると、本実施形態の圧粉磁心１が種々の特定要件を満たすことより、これらの要件が複合的に関与して、圧粉磁心１の鉄損が従来よりも抑制されていると考えらえる。
【００２４】
（２．９）粒界相６の厚みに関する要件
圧粉磁心１は、次の粒界相６の厚みに関する要件を満たしていることが好ましい。
ここで粒界相６の厚みに関する要件を、図４，５を参照して説明する。
本発明では、粒界相６の厚みは、次のように規定されている。
まず、粒界相６の厚みの測定について図４を参照しつつ説明する。
粒界相６の厚みの測定では、圧粉磁心１の断面構造を１５０μｍ×１５０μｍの正方形の第１視野でＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）の反射電子像にて観察する。なお、圧粉磁心１がトロイダル形状の場合には、図１に示されるように上面に垂直に切断した断面を観察する。
ここで、粒界相６が図４に示すように、Ｈ字状に配されている場所を選択する。Ｈ字を構成する２本の縦線と１本の横線とが交差する２つの交点Ｏ１，Ｏ２同士を直線で結んで、この直線の垂直二等分線ＬＨを描いたときに、垂直二等分線ＬＨが粒界相６を横断する場所における横断幅を粒界相６の厚みＴｎと定義する。
なお、交点Ｏ１を決定する際には、Ｈ字を構成する２本の縦線と１本の横線とが交差する場所周りに存在する３つの軟磁性金属粒子３１，３２，３３の全てに接する仮想円Ｃ１の中心を交点Ｏ１と定義する（図５参照）。同様にして、交点Ｏ２を決定する際には、Ｈ字を構成する２本の縦線と１本の横線とが交差する場所周りに存在する３つの軟磁性金属粒子３２，３３，３４の全てに接する仮想円Ｃ２の中心を交点Ｏ２と定義する（図５参照）。
そして、粒界相６の厚みを５カ所測定してＴｎ（ｎは１〜５までの整数）をそれぞれ求め、Ｔｎ（ｎは１〜５までの整数）の平均である平均厚みＴａを算出する。本発明では、平均厚みＴａは、１０ｎｍ〜３００ｎｍが好ましく、２０ｎｍ〜２００ｎｍがより好ましい。
【００２５】
（２．１０）気孔に関する要件
圧粉磁心１は、ヒステリシス損失を更に小さくするという観点から、次の気孔３５に関する要件を満たしていることが好ましい。
圧粉磁心１の断面構造を１００μｍ×１００μｍの正方形の第３視野で観察して、気孔３５が第３視野を占める面積割合Ｐ（％）を求める。面積割合Ｐの最大値をＰ１、面積割合Ｐの最小値をＰ２とすると、Ｐ１とＰ２の差は３％以下であることが好ましく、２．５％以下であることがより好ましく、１．０％以下であることが更に好ましい。
ここで、図６〜図８を参照してこの要件を説明する。
まず、圧粉磁心１の断面構造を観察する際に、気孔３５が第３視野を占める面積割合Ｐが最大の場所Ｄ１と、気孔３５が第３視野を占める面積割合Ｐが最小の場所Ｄ２の決定方法を説明する。圧粉磁心１は、一対の型でプレス成形することで製造される。一対の型によって、圧力が加えられた面は、圧粉磁心１の形状によって特定される。例えば、図６のトロイダル形状の圧粉磁心１では、圧力が加えられた面は、プレス面ＰＳ１及びプレス面ＰＳ２である。そして、最も高い圧力が加えられた場所はプレス面ＰＳ１，ＰＳ２の近傍であり、当業者であればシミュレーションや経験等により一義的に特定可能である。例えば、図６の圧粉磁心１の場合には、符号Ｄ２で示さる場所が最も高い圧力が加えられた場所である。他方、最も低い圧力が加えられた場所は、当業者であればシミュレーションや経験等により一義的に特定可能である。例えば、図６の圧粉磁心１の場合には、符号Ｄ１で示さる場所が最も低い圧力が加えられた場所である。
最も低い圧力が加えられた場所Ｄ１において、圧粉磁心１の断面構造を１００μｍ×１００μｍの正方形の第３視野で観察して、気孔３５が第３視野を占める面積割合Ｐ（％）を求める（図７参照）。この最も低い圧力が加えられた場所Ｄ１における面積割合Ｐ（％）が、面積割合Ｐの最大値たるＰ１（％）に該当する。すなわち、Ｄ１の場所は、最も加えられ圧力が低く、気孔３５が最も多く残っている可能性がある場所となる。
他方、最も高い圧力が加えられた場所Ｄ２において、圧粉磁心１の断面構造を１００μｍ×１００μｍの正方形の第３視野で観察して、気孔３５が第３視野を占める面積割合Ｐ（％）を求める（図８参照）。この最も高い圧力が加えられた場所Ｄ２における面積割合Ｐ（％）が、面積割合Ｐの最小値たるＰ２（％）に該当する。すなわち、Ｄ２の場所は、最も加えられ圧力が高く、気孔３５が最も少ない場所となる。
このようにして、面積割合Ｐの最大値をＰ１、面積割合Ｐの最小値をＰ２として、Ｐ１とＰ２の差を求めることができる。
【００２６】
２．圧粉磁心１の製造方法
圧粉磁心１の製造方法は、特に限定されない。図９に、圧粉磁心１の製造方法の一例を示し、この製造方法について以下に説明する。
（１）軟磁性金属粉末の準備
まず、原料としての軟磁性金属粉末（軟磁性金属粒子３）を用意する（ステップＳ１）。
（２）熱処理
次に、軟磁性金属粉末を熱処理する（ステップＳ２）。この熱処理の条件は、特に限定されない。熱処理条件として、例えば、熱処理温度：７００℃〜９００℃、昇温速度：１℃〜１０℃／ｍｉｎ、保持時間：１分〜１２０分、不活性雰囲気（Ｎ２雰囲気、Ａｒ雰囲気）の条件が好適に採用される。
（３）バインダーコーティング
次に、軟磁性金属粉末にバインダーをコーティングする（ステップＳ３）。コーティング方法は、特に限定されず、例えば、スプレーコーティング法、ディッピング法、湿式混合法が好適に用いられる。バインダーは、珪酸ソーダを主成分とするガラス（例えば、水ガラス）に、Ｓｉ化合物を含有させてなる。バインダーには、他の成分としてアルミナゾル、ガラス粉末等を混合してもよい。コーティングした軟磁性金属粉末は、例えば乾燥温度：６０℃〜１５０℃、乾燥時間：３０分〜１２０分の条件で乾燥される。
なお、湿式混合の際に同一元素が凝集して集まるようにするため、バインダーにポリカルボン酸系の有機物（例えば、ポリカルボン酸部分アルキルエステル、ポリカルボン酸ナトリウム等）を添加することが好ましい。また、同一元素が凝集して集まるようにするためは、熱処理の際に、５５０〜６５０℃で保持して、同一元素の結晶成長を促して同一元素を集めることも可能である。
（４）成形（プレス成形）
圧粉磁心１の形状を作るためには、通常、プレス成形（例えば金型一軸成形）が用いられる（ステップＳ４）。プレス成形の際の成形圧は１．２ＧＰａ〜２．４ＧＰａが好ましく、高密度の成形体を得るためには高圧でプレスした方がよい。また、プレス成形時に室温〜２００℃の範囲で金型を加熱してもよい。金型を加熱することで軟磁性金属粉末が塑性変形しやすくなり、高密度の成形体を得ることができる。他方、２００℃を超える温度でのプレス成形は、大気雰囲気下では、軟磁性金属粉末の酸化が問題となりあまり好ましくない。
【００２７】
（５）熱処理
得られた成形体について、プレス成形の際に加えられた歪みを開放するため、熱処理（焼鈍）する（ステップＳ５）。熱処理条件として、例えば、熱処理温度：７００℃〜９００℃、昇温速度：１℃〜１０℃／ｍｉｎ、保持時間：１分〜１２０分、不活性雰囲気（Ｎ２雰囲気、Ａｒ雰囲気）の条件が好適に採用される。
熱処理の条件は、使用する軟磁性金属粉末の種類によって適宜変更される。
【００２８】
３．本実施形態の圧粉磁心１の作用効果
本実施形態の圧粉磁心１によれば、鉄損が抑制される。
圧粉磁心１は、粒界相６の平均厚みＴａが１０ｎｍ以上３００ｎｍ以下である場合には、ヒステリシス損失が小さくなり、渦電流損失も小さくなる。
圧粉磁心１は、気孔３５に関する要件を満たすことで、ヒステリシス損失を更に小さくすることができる。
【実施例】
【００２９】
以下、実施例により本発明を更に具体的に説明する。
なお、実験例１〜１５は実施例であり、実験例１６〜２３は比較例である。
表において、実験例を「ｎｏ．」を用いて示す。また、表において「１６＊」のように、「＊」が付されている場合には、比較例であることを示している。
【００３０】
１．圧粉磁心の作製
（１）実験例１〜１７、２１〜２３（ｎｏ．１〜１７、２１〜２３）
軟磁性金属粒子（原料粉末）には、表１に記載の各種粒子を用いた。なお、表１中、「Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ」の記載は、水アトマイズ法によって作製したＦｅ−５．５質量％Ｓｉ−４．０質量％Ｃｒ粒子を意味している。
まず、軟磁性金属粉末を熱処理した。熱処理条件は、熱処理温度：４５０℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、保持時間：１５分、不活性雰囲気（Ａｒ）とした。
次に軟磁性金属粒子を、コーティング液を用いてコーティングした。
具体的には、水ガラス２０ｇ、シリカゾル５ｇ、水３ｇ、ポリカルボン酸系有機物０．８ｇの混合スラリー（コーティング液）を作製し、軟磁性金属粒子と混合した。余ったスラリーは除去し、軟磁性金属粒子の表面が覆われた状態とした。
なお、各実験例では、それぞれ上記混合スラリーに以下の添加物を添加した。添加量については、添加物が１種の場合は１．５ｇ、２種の場合はそれぞれ０．７５ｇ、３種の場合はそれぞれ０．５ｇ、４種の場合はそれぞれ０．３５ｇとした。
【００３１】
＜添加物＞
実験例１の場合：Ａｌ（ＯＨ）３
実験例２の場合：Ｙ２Ｏ３
実験例３の場合：ＣａＣＯ３、ＭｇＣＯ３
実験例４の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、ＺｎＯ
実験例５の場合：Ｙ２Ｏ３、ＺｎＯ
実験例６の場合：Ｙ２Ｏ３、ＭｇＣＯ３、ＣａＣＯ３
実験例７の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、Ｙ２Ｏ３
実験例８の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、ＣａＣＯ３
実験例９の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、ＣａＣＯ３、ＭｇＣＯ３
実験例１０の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、Ｙ２Ｏ３
実験例１１の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、ＭｇＣＯ３、ＣａＣＯ３
実験例１２の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、ＺｎＯ
実験例１３の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、Ｙ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＣａＣＯ３
実験例１４の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、ＣａＣＯ３、ＭｇＣＯ３
実験例１５の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、Ｙ２Ｏ３
実験例１６の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、ＣａＣＯ３
実験例１７の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、ＣａＣＯ３、ＭｇＣＯ３
実験例２１の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、ＺｎＯ
実験例２２の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、Ｙ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＣａＣＯ３
実験例２３の場合：Ａｌ（ＯＨ）３、Ｙ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＣａＣＯ３
なお、Ａｌ（ＯＨ）３に代えて、Ａｌ２Ｏ３、Ａｌ６Ｓｉ１３Ｏ２を用いることもできる。
Ｙ２Ｏ３に代えて、ＹＮ、Ｙ２ＳｉＯ５を用いることもできる。
ＣａＣＯ３に代えて、Ｃａ２ＳｉＯ４を用いることもできる。
ＭｇＣＯ３に代えて、Ｍｇ２ＳｉＯ４を用いることもできる。
【００３２】
＜ポリカルボン酸系有機物の種類及び添加量＞
実験例１〜１７、２１〜２３の場合：ポリカルボン酸アンモニウム
なお、ポリカルボン酸系有機物として、ポリカルボン酸ナトリウム、ポリカルボン酸エーテルを用いることもできる。
【００３３】
そして、コーティング後の軟磁性金属粒子を、６０℃、乾燥時間：６０分の条件で乾燥した。
次いで、コーティングした軟磁性金属粉末を熱処理した。熱処理条件は、熱処理温度：１５０℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、保持時間：１５分、不活性雰囲気（Ｎ２）とした。
そして、１．０ＧＰａ〜２．５ＧＰａの成形圧でプレス成形して成形体（トロイダル形状（外径：８ｍｍ、内径：４．５ｍｍ、高さ：１．５ｍｍ））とした。この成形体を熱処理温度：センダストの場合は８００℃、それ以外は５００℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、保持時間：１０分、不活性雰囲気（Ａｒ）の条件で熱処理した。以上のようにして、実験例１〜１７、２１〜２３に係る圧粉磁心を得た。
なお、プレス成形の成形条件とコーティングの量によって、粒界層の平均厚みＴａと、連続層の平均長さをコントロールした。
【００３４】
（２）実験例１８（ｎｏ．１８）
軟磁性金属粒子（原料粉末）には、表１に記載の粒子を使用した。
まず、軟磁性金属粉末を熱処理した。熱処理条件は、熱処理温度：２５０℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、保持時間：１５分、不活性雰囲気（Ａｒ）とした。
次に軟磁性金属粒子を、コーティング液を用いてコーティングした。コーティング液としては、アルミナゾル２ｇ、Ｙ２Ｏ３１．５ｇ、水５ｇを混合したものを用いた。そして、コーティング後の軟磁性金属粒子を、１００℃、乾燥時間：６０分の条件で乾燥した。
次いで、コーティングした軟磁性金属粉末を熱処理した。熱処理条件は、熱処理温度：２５０℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、保持時間：１５分、不活性雰囲気（Ａｒ）とした。
そして、２．０ＧＰａの成形圧でプレス成形して成形体（トロイダル形状（外径：８ｍｍ、内径：４．５ｍｍ、高さ：１ｍｍ））とした。この成形体を熱処理温度：６００℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、保持時間：１５分、不活性雰囲気（Ａｒ）の条件で熱処理した。以上のようにして、実験例１８に係る圧粉磁心を得た。
【００３５】
（３）実験例１９（ｎｏ．１９）
軟磁性金属粒子（原料粉末）には、表１に記載の粒子を使用した。
まず、軟磁性金属粉末を熱処理した。熱処理条件は、熱処理温度：２５０℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、保持時間：１５分、不活性雰囲気（Ａｒ）とした。
次に軟磁性金属粒子を、コーティング液を用いてコーティングした。コーティング液としては、水ガラス５ｇ、水５ｇを混合したものを用いた。そして、コーティング後の軟磁性金属粒子を、１００℃、乾燥時間：６０分の条件で乾燥した。
次いで、コーティングした軟磁性金属粉末を熱処理した。熱処理条件は、熱処理温度：２５０℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、保持時間：１５分、不活性雰囲気（Ａｒ）とした。
そして、２．０ＧＰａの成形圧でプレス成形して成形体（トロイダル形状（外径：８ｍｍ、内径：４．５ｍｍ、高さ：１ｍｍ））とした。この成形体を熱処理温度：６００℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、保持時間：１５分、不活性雰囲気（Ａｒ）の条件で熱処理した。以上のようにして、実験例１９に係る圧粉磁心を得た。
【００３６】
（４）実験例２０（ｎｏ．２０）
軟磁性金属粒子（原料粉末）には、表１に記載の粒子を使用した。
まず、軟磁性金属粉末を熱処理した。熱処理条件は、熱処理温度：２５０℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、保持時間：１５分、不活性雰囲気（Ａｒ）とした。
次に軟磁性金属粒子を、コーティング液を用いてコーティングした。コーティング液としては、水ガラス５ｇ、Ａｌ（ＯＨ）３０．５ｇ、ＭｇＣＯ３０．５ｇ、ＣａＣＯ３０．５ｇ、水４ｇを混合したものを用いた。そして、コーティング後の軟磁性金属粒子を、１００℃、乾燥時間：６０分の条件で乾燥した。
次いで、コーティングした軟磁性金属粉末を熱処理した。熱処理条件は、熱処理温度：２５０℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、保持時間：１５分、不活性雰囲気（Ａｒ）とした。
そして、２．０ＧＰａの成形圧でプレス成形して成形体（トロイダル形状（外径：８ｍｍ、内径：４．５ｍｍ、高さ：１ｍｍ））とした。この成形体を熱処理温度：６００℃、昇温速度：５℃／ｍｉｎ、保持時間：１５分、不活性雰囲気（Ａｒ）の条件で熱処理した。以上のようにして、実験例２０に係る圧粉磁心を得た。
【００３７】
表１に各実験例の軟磁性金属粒子、粒界層の特性をまとめて記載する。なお、水ガラスの欄の「○」は、バインダーとしての水ガラスが含まれていることを意味し、この欄の「×」は、バインダーとしての水ガラスが含まれていないことを意味している。「Ｓｉ化合物」の欄の「○」は、シリケート化合物が含まれていることを意味し、この欄の「×」は、シリケート化合物が含まれていないことを意味している。
平均厚みの欄は、「（２．９）粒界相６の厚みに関する要件」の欄で記載された方法で測定された平均厚みＴａを示している。
ピーク合計個数の欄は、「（２．７）粒界相６のライン分析に関する要件」の欄で記載された方法で測定された合計個数の１ライン当たりの平均値を示している。
連続層長さの欄は、「（２．６）連続層２１に関する第２要件」の欄で記載された方法で測定された経路の平均長さを示している。
気孔率差の欄は、「（２．１０）気孔に関する要件」の欄で記載された方法で測定されたＰ１とＰ２の差を示している。
【００３８】
【表１】
2020155665.tif 000003
【００３９】
２．鉄損の評価方法
測定装置（Ｂ−Ｈアナライザ、岩崎通信機株式会社製、型番ＳＹ−８２１８）により、下記の鉄損に関する修正ｓｔｅｉｎｍｅｔｚ方程式を用いて、以下の条件にて鉄損を評価した。
コア条件：外径φ８ｍｍ−内径φ４．５ｍｍ  厚み１．５ｍｍ
エナメル線φ０．３  １５巻  バイファイラ巻
【００４０】
【数１】
2020155665.tif 000004
【００４１】
評価は以下のようにした。
ヒステリシス損失（ｋＷ／ｍ３）
「☆」…６００未満
「◎」…６００以上７００未満
「○」…７００以上８００未満
「△」…８００以上９００未満
「×」…９００以上
渦電流損失（ｋＷ／ｍ３）
「☆」…１５未満
「◎」…１５以上３０未満
「○」…３０以上５０未満
「△」…５０以上８０未満
「×」…８０以上
【００４２】
３．評価結果
評価結果を表１に示す。
実施例である実験例１〜１５は、下記要件（ａ）（ｂ）（ｃ−１）（ｃ−２）（ｄ）（ｅ）を満たしている。
・要件（ａ）：軟磁性金属粒子の平均粒子径が５μｍ以上３０μｍ以下である。
・要件（ｂ）：粒界相は、珪酸ソーダを主成分とするガラスを含んでいる。
・要件（ｃ−１）：粒界相は、Ａｌ、Ｙ、Ｚｎ、Ｃａ、及びＭｇからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素を含んでいる。
・要件（ｃ−２）：粒界相は、シリケート化合物（Ｓｉ結晶）を含んでいる。
・要件（ｄ）：粒界相が連続して形成され、互いに相違する５以上の連続層を有し（（２．５）連続層２１に関する第１要件に相当）、かつ連続層の平均長さが１１５μｍ以上である（（２．６）連続層２１に関する第２要件に相当）。
・要件（ｅ）：粒界相６について５本のライン分析をして、各ライン毎に、特定元素（Ａｌ、Ｙ、Ｚｎ、Ｃａ、Ｍｇ）のピークの個数を合計した合計個数の平均は、１ライン当たり１５個〜３０個である（（２．７）粒界相６のライン分析に関する要件に相当）。
なお、要件（ｃ−１）及び（ｃ−２）を満たすことは、Ａｌ、Ｙ、Ｚｎ、Ｃａ、及びＭｇからなる群より選ばれる少なくとも１種の元素と、Ｓｉとの化合物であるＳｉ化合物を含むことと同義である。
【００４３】
これに対して、比較例である実験例１６〜２３は以下の要件を満たしていない。
実験例１６では、要件（ａ）を満たしてない。
実験例１７では、要件（ａ）を満たしてない。
実験例１８では、要件（ｂ）（ｃ−２）を満たしてない。
実験例１９では、要件（ｃ−１）（ｃ−２）（ｅ）を満たしてない。
実験例２０では、要件（ｃ−２）を満たしてない。
実験例２１では、要件（ｅ）を満たしてない。
実験例２２では、要件（ｄ）を満たしてない。
実験例２３では、要件（ｅ）を満たしてない。
【００４４】
実施例である実験例１〜１５は、比較例である実験例１６〜２３と比較して、ヒステリシス損失及び渦電流損失がバランスよく抑制されていた。
また、実施例である実験例１〜１５のうち、更に下記要件（ｆ）を満たしている実験例６〜１５は、渦電流損失がより少なかった。
また、実施例である実験例６〜１５のうち、更に下記要件（ｇ）を満たしている実験例１１〜１５は、ヒステリシス損失がより少なかった。
・要件（ｆ）：粒界相の平均厚みＴａは、１０ｎｍ以上３００ｎｍ以下である（（２．９）粒界相６の厚みに関する要件に相当）
・要件（ｇ）：粒界相について、Ｐ１とＰ２の差は３％以下である（（２．１０）気孔に関する要件に相当）。
【００４５】
４．実施例の効果
本実施例の圧粉磁心は、ヒステリシス損失及び渦電流損失が共に少なかった。
【００４６】
本発明は上記で詳述した実施形態に限定されず、本発明の請求項に示した範囲で様々な変形又は変更が可能である。
【産業上の利用可能性】
【００４７】
本発明の圧粉磁心は、モーターコア、トランス、チョークコイル、ノイズ吸収体等の用途に特に好適に使用される。
【符号の説明】
【００４８】
１              …圧粉磁心
３              …軟磁性金属粒子
６              …粒界相
１１            …一辺
１３            …対向する辺
２１            …連続層
３５            …気孔
Ｃ１            …仮想円
Ｃ２            …仮想円
Ｅ１            …終点
ＬＨ            …垂直二等分線
Ｏ１            …交点
Ｏ２            …交点
Ｓ（Ｓ１〜Ｓ５）…始点
Ｅ（Ｅ１〜Ｅ５）…終点
Ｔａ            …平均厚み
Ｔｎ            …厚み
Ｄ１            …気孔が第３視野を占める面積割合Ｐが最大の場所
Ｄ２            …気孔が第３視野を占める面積割合Ｐが最小の場所
ＰＳ１          …プレス面
ＰＳ２          …プレス面
【図１】
2020155665.tif 000005
【図２】
2020155665.tif 000006
【図３】
2020155665.tif 000007
【図４】
2020155665.tif 000008
【図５】
2020155665.tif 000009
【図６】
2020155665.tif 000010
【図７】
2020155665.tif 000011
【図８】
2020155665.tif 000012
【図９】
2020155665.tif 000013