(57)【要約】      （修正有）【課題】主に屋外の目地に使用されるシーリング材組成物の性能評価方法において、シーリング目地の使用環境（実暴露）に適した新たな性能評価方法を提供することである。また、該性能評価方法において、試験体目地に変色、剥離および破断が認められず、耐候性や耐久性に優れるシーリング材組成物を提供することである。【解決手段】本発明のシーリング材組成物の性能評価方法は、ＪＩＳＡ１４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、試験体目地を２０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）とを含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜５サイクル行うことを特徴とする。【選択図】図１
2020201237.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
シーリング材組成物の性能評価方法であって、
ＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、
試験体目地を２０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）と
を含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜５サイクル行う、前記性能評価方法。
【請求項２】
シーリング材組成物の性能評価方法であって、
ＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、
試験体目地を３０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）と
を含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜４サイクル行う、前記性能評価方法。
【請求項３】
請求項１に記載の性能評価方法において、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜５サイクル行った後、いずれのサイクルにおいても試験体目地に変色、剥離および破断を生じず、性能評価に適合するシーリング材組成物。
【請求項４】
請求項２に記載の性能評価方法において、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜４サイクル行った後、いずれのサイクルにおいても試験体目地に変色、剥離および破断を生じず、性能評価に適合するシーリング材組成物。
【請求項５】
請求項３または４に記載のシーリング材組成物を目地に充填し硬化させたシーリング目地構造。
【請求項６】
被着体と被着体の間隙に、バックアップ材、ハットジョイナーまたはボンドブレーカーを貼付した下地材による目地底を設けて目地を形成する工程、
被着体の被着面にプライマー組成物を塗布しプライマー層を形成する工程、
目地の間隙に、請求項３または４に記載のシーリング材組成物を充填し硬化させる工程、
を含むシーリング目地構造の施工方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、主に屋外の目地に使用されるシーリング材組成物の性能評価方法、シーリング材組成物、シーリング目地構造およびシーリング目地構造の施工方法に関する。
【０００２】
建築物や土木構造物の部材間の接合部にシーリング目地を設けて、気密性や水密性を確保する方法がある。建築物や土木構造物のシーリング目地は、屋外であることが多く、太陽光や雨水の影響を受けるため、目地に使用するシーリング材は耐候性に優れるものが求められている。また、温度や湿度の影響で部材が体積膨張や体積収縮するのに伴い、シーリング目地も伸縮を繰り返すため、目地に使用するシーリング材は目地の伸縮に十分に追従するものが求められている。このため、目地に使用するシーリング材としては、耐候性付与剤を配合して耐候性を向上させたシーリング材や、シーリング材の硬化後のゴム物性を低モジュラスで高伸びにして目地の伸縮に対する追従性を高めたシーリング材が提案されている（特許文献１、特許文献２）。
目地の伸縮に対するシーリング材の追従性の評価試験としては、例えば、ＪＩＳ  Ａ  １４３９（２０１６）建築用シーリング材の試験方法５．１２耐久性試験に規定されている。ＪＩＳの耐久性試験は、シーリング目地にかかる温度や伸縮を勘案して行われる試験方法である。一方、建築用や土木用のシーリング材は屋外で使用されることが多く、紫外線によって経時的にシーリング材が劣化するため温度や伸縮の評価のみならず、耐候性の評価も重複して行う試験方法が求められている。また、建築用、土木用に使用されるシーリング材としては、建築物、土木構造物の長寿命化の点から、シーリング目地に伸縮および紫外線等の負荷を加えても剥離、破断等の不具合を生じず、耐用年数の長いシーリング材組成物が求められている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００１−３４２３４１号公報
【特許文献２】特開２００９−６７９１７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、主に屋外の目地に使用されるシーリング材組成物の性能評価方法において、シーリング目地の使用環境（実暴露）に適した新たな性能評価方法を提供することである。また、該性能評価に適合し、耐候性および耐久性に優れるシーリング材組成物、該シーリング材組成物を目地に充填し硬化させたシーリング目地構造、該シーリング材組成物を目地に充填し硬化させるシーリング目地構造の施工方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者は、鋭意検討した結果、ＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、試験体目地を２０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）とを含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜５サイクル行うこと、または、ＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、試験体目地を３０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）とを含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜４サイクル行うことで、屋外のシーリング目地の使用環境（実暴露）に適した性能評価を行えることを見出し、本発明を完成するに至った。すなわち、本発明は、下記の［１］〜［６］に示すものである。
［１］シーリング材組成物の性能評価方法であって、
ＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、
試験体目地を２０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）と
を含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜５サイクル行う、前記性能評価方法。
［２］シーリング材組成物の性能評価方法であって、
ＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、
試験体目地を３０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）と
を含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜４サイクル行う、前記性能評価方法。
［３］［１］に記載の性能評価方法において、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜５サイクル行った後、いずれのサイクルにおいても試験体目地に変色、剥離および破断を生じず、性能評価に適合するシーリング材組成物。
［４］［２］に記載の性能評価方法において、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜４サイクル行った後、いずれのサイクルにおいても試験体目地に変色、剥離および破断を生じず、性能評価に適合するシーリング材組成物。
［５］［３］または［４］に記載のシーリング材組成物を目地に充填し硬化させたシーリング目地構造。
［６］被着体と被着体の間隙に、バックアップ材、ハットジョイナーまたはボンドブレーカーを貼付した下地材による目地底を設けて目地を形成する工程、
被着体の被着面にプライマー組成物を塗布しプライマー層を形成する工程、
目地の間隙に、［３］または［４］に記載のシーリング材組成物を充填し硬化させる工程、
を含むシーリング目地構造の施工方法。
【発明の効果】
【０００６】
本発明のシーリング材組成物の性能評価方法により、主に屋外のシーリング目地の使用環境（実暴露）に適した性能評価を行うことができる。シーリング材組成物を使用する前に性能評価を適正に行えるため、シーリング目地不具合の予測がしやすく、シーリング目地の不具合率の低減を図ることができる。また、本発明のシーリング材組成物の性能評価方法において、変色、剥離、破断の不具合が認められないシーリング材組成物をシーリング目地に使用することで、建築物、土木構造物の長寿命化に寄与することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００７】
【図１】本発明のシーリング材組成物を目地に充填し硬化させたシーリング目地構造の概念を示す断面図である。
【図２】本発明のシーリング材組成物を目地に充填し硬化させたシーリング目地構造の概念を示す断面図である。
【図３】本発明のシーリング材組成物を目地に充填し硬化させたシーリング目地構造の概念を示す断面図である。
【図４】本発明のシーリング材組成物を目地に充填し硬化させたシーリング目地構造の概念を示す断面図である。
【図５】本発明のシーリング材組成物を目地に充填し硬化させたシーリング目地構造の概念を示す断面図である。
【０００８】
以下、本発明を実施形態に即して詳細に説明する。
【０００９】
本発明は、ＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、試験体目地を２０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）とを含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜５サイクル行うシーリング材組成物の性能評価方法、または、ＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、試験体目地を３０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）とを含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜４サイクル行うシーリング材組成物の性能評価方法、該性能評価方法において、試験体目地に変色、剥離および破断を生じず性能評価に適合するシーリング材組成物、該シーリング材組成物を目地に充填し硬化させたシーリング目地構造、該シーリング材組成物を目地に充填し硬化させるシーリング目地構造の施工方法である。まず、本発明のシーリング材組成物の性能評価方法について詳細に説明する。
【００１０】
本発明のシーリング材組成物の性能評価方法は、ＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、試験体目地を２０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）とを含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜５サイクル行う方法である。
また、本発明のシーリング材組成物の性能評価方法は、ＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、試験体目地を３０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）とを含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜４サイクル行う方法である。
【００１１】
前記シーリング材組成物の性能評価方法を行うにあたり、使用する試験体について説明する。試験体は、隣り合う被着体間の目地にシーリング材組成物を充填し硬化させたものを使用する。試験体形状や大きさは、従来公知のものを使用することが可能であるが、具体的には、ＪＴＣ  Ｓ−０００１窯業系サイディング用シーリング材（ＮＰＯ法人住宅外装テクニカルセンター規格、制定２００４．０９．０１）の５．１．６ａ）Ｉ形試験体、ｂ）ＩＩ形試験体が挙げられる。また、シーリング材組成物の養生条件は、ＪＩＳ等に記載されている標準的な養生条件を挙げることができる。具体的には、シーリング材組成物が１成分形の場合には、温度２３±２℃湿度５０±５％ＲＨで１４日間養生後、さらに温度３０±２℃で１４日間養生する条件が挙げられる。また、シーリング材組成物が２成分形の場合には、温度２３±２℃湿度５０±５％ＲＨで７日間養生後、さらに温度５０±２℃で７日間養生する条件が挙げられる。
【００１２】
前記工程（１）は、ＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法に準拠して行うことができる。暴露試験方法の試験条件としては、ＷＳ−ＡおよびＷＳ−Ｂのいずれも採用することができるが、直接屋外暴露を想定したＷＳ−Ａで行うことが好ましい。
【００１３】
前記工程（２）は、ＪＩＳ  Ａ  １４３９（２０１６）５．１２耐久性試験手順９（目地幅の拡大・縮小）に準拠した方法で行うことができる。試験体目地幅の拡大・縮小は、初期の目地幅に対し変形率で±１０％、±２０％、±３０％のいずれかで行うことができる。シーリング材組成物をワーキングジョイント（目地）に使用することを想定すると、前記変形率は±２０％または±３０％で行うことが好ましい。
前記工程（２）の試験体目地を拡大・縮小させるサイクルの速さは、５±１回／ｍｉｎで行うことが好ましい。また、試験機は、ＪＩＳ  Ａ  １４３９（２０１６）５．１２．１ｇ）繰り返し試験機と同様のものを使用することが好ましい。
【００１４】
前記工程（１）のオープンフレームカーボンアークランプによる２，０００時間の分光照射と、前記工程（２）の試験体目地を拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行うのは、屋外のシーリング目地におおよそ１０年間の負荷を与えることを想定している。
【００１５】
前記工程（１）および前記工程（２）の順序は、特に制限ないが、シーリング材組成物（試験体目地）の変色、剥離および破断の状態を評価するため、前記工程（１）を行った後、前記工程（２）を行う順序が好ましい。この順序とすることで、シーリング材組成物に耐候要因の負荷を与えた後、変形（拡大・縮小）要因の負荷を与えることができ、変形要因時の負荷がより大きくなる。このため、シーリング材組成物は耐候要因の負荷を与えない場合よりも変形要因時の負荷で破断や剥離を引き起こしやすくなり、本発明の性能評価方法は耐用年数の長いシーリング材組成物の性能評価をするうえで有用である。
【００１６】
本発明のシーリング材組成物の性能評価としては、前記工程（１）および前記工程（２）を１〜５サイクル、または、１〜４サイクル行った後、試験体目地を目視で観察して変色、亀裂および剥離がないか確認する。亀裂および剥離は、前記工程（２）の拡大・縮小させるサイクルにおいて、試験体目地の拡大時に目視で観察することもできる。
【００１７】
本発明のシーリング材組成物について、以下に詳細に説明する。
本発明のシーリング材組成物は、常温硬化性樹脂を含有するものである。常温硬化性樹脂は、硬化性樹脂が常温で活性水素含有化合物（例えば、湿気等の水）と反応して架橋硬化するものである。本発明において常温とは、ＪＩＳ  Ｚ  ８７０３（１９８３）に記載された常温（５〜３５℃）をいう。５℃未満または３５℃を超える温度で活性水素含有化合物と反応し架橋硬化する硬化性樹脂であっても、常温（５〜３５℃）で活性水素含有化合物と反応し架橋硬化する硬化性樹脂であれば常温硬化性樹脂に含まれる。
【００１８】
常温硬化性樹脂としては、常温で活性水素含有化合物と反応して架橋硬化するものであれば特に制限はない。具体的には、イソシアネート基含有樹脂、架橋性（加水分解性）シリル基含有樹脂が挙げられる。
【００１９】
イソシアネート基含有樹脂は、その樹脂中に１個以上のイソシアネート基を有する樹脂であり、イソシアネート基が活性水素（基）と反応し、ウレタン結合、ウレア結合等を形成して架橋硬化する。イソシアネート基含有樹脂としては、イソシアネート基含有ウレタンプレポリマー（以下、イソシアネート基含有ウレタンプレポリマーと、後述する光反応性不飽和結合を導入したイソシアネート基含有ウレタンプレポリマーを含めて単に「ウレタンプレポリマー」という場合もある。）を好適に挙げることができる。
【００２０】
イソシアネート基含有ウレタンプレポリマーは、有機イソシアネート化合物と活性水素含有化合物とを、イソシアネート基／活性水素のモル比が１．２〜１０、好ましくは１．２〜５となる範囲で一括あるいは逐次に反応させて、ウレタンプレポリマー中にイソシアネート基が残存するようにして製造することができる。前記モル比が１．２未満であるとウレタンプレポリマーの粘度が高くなり、シーリング材組成物の作業性が悪くなる。また、前記モル比が１０を超えると、イソシアネート基が水と反応したときに発生する炭酸ガスの量が多くなり、硬化時の発泡の原因となる。
【００２１】
イソシアネート基含有ウレタンプレポリマー中のイソシアネート基含有量は０．３〜１５質量％が好ましく、特に０．５〜５質量％が好ましい。イソシアネート基含有量が０．３質量％未満の場合は、ウレタンプレポリマーの粘度が高くなり、シーリング材組成物の作業性が悪くなる。また、イソシアネート基含有量が１５質量％を超える場合は、イソシアネート基が水と反応したときに発生する炭酸ガスの量が多くなり、硬化時の発泡の原因となる。
【００２２】
イソシアネート基含有ウレタンプレポリマーの数平均分子量は、１，５００以上が好ましく、１，５００〜２０，０００がより好ましく、１，５００〜１５，０００がさらに好ましく、１，５００〜１０，０００が特に好ましい。なお、本発明における数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定したポリスチレン換算の数値である。
【００２３】
イソシアネート基含有ウレタンプレポリマーの製造方法としては、従来公知の方法で行うことができる。具体的には、ガラス製やステンレス製等の反応容器に有機イソシアネート化合物と活性水素含有化合物を仕込み、必要に応じて反応触媒や有機溶剤を使用し、５０〜１２０℃で攪拌しながら反応させる方法が挙げられる。この際、イソシアネート基が湿気等の水と反応するとウレタンプレポリマーが増粘するため、事前に容器内を窒素ガスで置換することや窒素ガス気流下で反応を行うことが好ましい。
【００２４】
有機イソシアネート化合物としては、有機ポリイソシアネートを挙げることができる。有機ポリイソシアネートは、その化合物中に２個以上のイソシアネート基を有する化合物であり、具体的には、２，４−トルエンジイソシアネート、２，６−トルエンジイソシアネート等のトルエンポリイソシアネート、４，４′−ジフェニルメタンジイソシアネート、２，４′−ジフェニルメタンジイソシアネート、２，２′−ジフェニルメタンジイソシアネート等のジフェニルメタンポリイソシアネート、１，２−フェニレンジイソシアネート、１，３−フェニレンジイソシアネート、１，４−フェニレンジイソシアネート、２，４，６−トリメチルフェニル−１，３−ジイソシアネート、２，４，６−トリイソプロピルフェニル−１，３−ジイソシアネート等のフェニレンポリイソシアネート、１，４−ナフタレンジイソシアネート、１，５−ナフタレンジイソシアネート等のナフタレンポリイソシアネート、クロロフェニレン−２，４−ジイソシアネート、４，４′−ジフェニルエーテルジイソシアネート、３，３′−ジメチルジフェニルメタン−４，４′−ジイソシアネート、３，３′−ジメトキシジフェニル−４，４′−ジイソシアネート等の芳香族ポリイソシアネートが挙げられる。また、１，５−ペンタメチレンジイソシアネート、１，６−ヘキサメチレンジイソシアネート、１，４−テトラメチレンジイソシアネート、２，２，４−トリメチル−１，６−ヘキサメチレンジイソシアネート、２，４，４−トリメチル−１，６−ヘキサメチレンジイソシアネート、デカメチレンジイソシアネート、リジンジイソシアネート等の脂肪族ポリイソシアネート、ｏ−キシリレンジイソシアネート、ｍ−キシリレンジイソシアネート、ｐ−キシリレンジイソシアネート等の芳香脂肪族ポリイソシアネート、１，４−シクロヘキシルジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、水素添加トルエンジイソシアネート、水素添加キシリレンジイソシアネート、水素添加ジフェニルメタンジイソシアネート等の脂環式ポリイソシアネートが挙げられる。さらに、ポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート、クルードトルエンジイソシアネート等のポリメリックイソシアネートが挙げられる。またさらに、これらの有機ポリイソシアネートを変性して得られる、ウレトジオン結合、イソシアヌレート結合、アロファネート結合、ビュレット結合、ウレトンイミン結合、カルボジイミド結合、ウレタン結合またはウレア結合を１個以上有する変性ポリイソシアネートが挙げられる。これらは、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００２５】
これらのうち、シーリング材組成物の耐候性に優れることから、脂肪族ポリイソシアネート、芳香脂肪族ポリイソシアネート、脂環式ポリイソシアネート、およびこれらの有機ポリイソシアネートを変性して得られる変性ポリイソシアネートが好ましい。
【００２６】
また、有機ポリイソシアネートとともに、有機モノイソシアネートを用いることができる。すなわち、有機ポリイソシアネートと有機モノイソシアネートの混合物を、上述の有機イソシアネート化合物として用いることができる。有機モノイソシアネートは、その化合物中に１個のイソシアネート基を有する化合物であり、具体的には、ｎ−ブチルモノイソシアネート、ｎ−ヘキシルモノイソシアネート、ｎ−ヘキサデシルモノイソシアネート、ｎ−オクタデシルモノイソシアネート等の脂肪族モノイソシアネート、ｐ−イソプロピルフェニルモノイソシアネート、ｐ−ベンジルオキシフェニルモノイソシアネートが挙げられる。
【００２７】
活性水素含有化合物は、その化合物中に１個以上の活性水素（基）を有する化合物である。具体的には、高分子ポリオール、高分子ポリアミン、低分子ポリオール、低分子アミノアルコール、低分子ポリアミン、高分子や低分子のモノオールが挙げられる。
【００２８】
高分子ポリオールとしては、ポリエステルポリオール、ポリカーボネートポリオール、ポリオキシアルキレン系ポリオール、ポリ（メタ）アクリルポリオール、炭化水素系ポリオール、動植物系ポリオール、これらのコポリオールが挙げられる。本発明において、「（メタ）アクリル」とは、「アクリルおよび／またはメタクリル」を意味する。
【００２９】
高分子ポリオールの数平均分子量は、１，０００〜３０，０００が好ましく、さらに１，０００〜２０，０００が好ましい。
【００３０】
ポリエステルポリオールとしては、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、オルソフタル酸、ヘキサヒドロテレフタル酸、ヘキサヒドロイソフタル酸、ヘキサヒドロオルソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、トリメリット酸等のポリカルボン酸や、これらの無水物あるいはメチルエステルやエチルエステル等のアルキルエステルを含むカルボン酸類の１種以上と、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，８−オクタンジオール、１，９−ノナンジオール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、ビスフェノールＡのエチレンオキサイドあるいはプロピレンオキサイド付加物、トリメチロールプロパン、グリセリン、ペンタエリスリトール等の低分子ポリオール類の１種以上との反応によって得られるポリエステルポリオールが挙げられる。また、これらのカルボン酸類、低分子ポリオール類に加え、さらにブチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、キシリレンジアミン、イソホロンジアミン等の低分子ポリアミン類、モノエタノールアミン、ジエタノールアミン等の低分子アミノアルコール類の１種以上と反応させて得られるポリエステルアミドポリオールも挙げられる。さらに、低分子ポリオール類、低分子ポリアミン類、低分子アミノアルコール類を開始剤として、ε−カプロラクトン、γ−バレロラクトン等の環状エステル（ラクトン）モノマーの開環重合で得られるラクトン系ポリエステルポリオールも挙げられる。
【００３１】
ポリカーボネートポリオールとしては、上述のポリエステルポリオールの合成に用いられる低分子ポリオール類とホスゲンとの脱塩酸反応、あるいは上述の低分子ポリオール類とジエチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジフェニルカーボネートとのエステル交換反応で得られるものが挙げられる。
【００３２】
ポリオキシアルキレン系ポリオールとしては、上述のポリエステルポリオールの合成に用いられるのと同様の低分子ポリオール類、低分子ポリアミン類、低分子アミノアルコール類；ソルビトール、マンニトール、ショ糖（スクロース）、グルコース等の糖類系低分子多価アルコール類；ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等の低分子多価フェノール類の１種以上を開始剤として、エチレンオキシド、プロピレンオキシド、ブチレンオキシド、テトラヒドロフラン等の環状エーテル化合物の１種以上を開環付加重合あるいは共重合させた、ポリオキシエチレン系ポリオール、ポリオキシプロピレン系ポリオール、ポリオキシブチレン系ポリオール、ポリオキシテトラメチレン系ポリオール、ポリ−（オキシエチレン）−（オキシプロピレン）−ランダムあるいはブロック共重合系ポリオール、さらに、上述のポリエステルポリオールやポリカーボネートポリオールを開始剤としたポリエステルエーテルポリオール、ポリカーボネートエーテルポリオールが挙げられる。また、これらの各種ポリオールと有機イソシアネート化合物とを、イソシアネート基に対し水酸基過剰で反応させて、分子末端を水酸基としたポリオールも挙げられる。ポリオキシアルキレン系ポリオールのアルコール性水酸基の数は、１分子中に平均して２個以上、さらに２〜４個、特に２〜３個が好ましい。
【００３３】
ポリオキシアルキレン系ポリオールを合成する際の触媒は、ナトリウム系触媒、カリウム系触媒等のアルカリ金属化合物触媒、カチオン重合触媒、亜鉛ヘキサシアノコバルテートのグライム錯体やジグライム錯体等の複合金属シアン化錯体触媒、ホスファゼン化合物触媒が挙げられる。これらのうち、アルカリ金属化合物触媒、複合金属シアン化錯体触媒が好ましい。また、複合シアン化錯体触媒を用いて合成したポリオキシアルキレン系ポリオールは、総不飽和度が低くポリオールの粘度が低いため好ましい。
【００３４】
また、ウレタンプレポリマーの変性用として、メチルアルコール、エチルアルコール、プロピルアルコール等の低分子モノアルコール類を開始剤として、前記プロピレンオキシド等の環状エーテル化合物を開環付加重合させたポリオキシプロピレン系モノオール等のポリオキシアルキレン系モノオールを使用することもできる。ポリオキシアルキレン系モノオールの数平均分子量は、１，０００〜１０，０００が好ましい。
【００３５】
上述のポリオキシアルキレン系ポリオールあるいはポリオキシアルキレン系モノオールの「系」とは、分子１モル中の水酸基を除いた部分の５０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは９５質量％以上がポリオキシアルキレンで構成されていれば、残りの部分がエステル、ウレタン、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリ（メタ）アクリレート、ポリオレフィン等で変性されていてもよいことを意味する。本発明において、「（メタ）アクリレート」とは、「アクリレートおよび／またはメタクリレート」を意味する。
【００３６】
ポリ（メタ）アクリルポリオールは、水酸基含有（メタ）アクリル系単量体とこれ以外のエチレン性不飽和化合物とを、溶剤の存在下、または不存在下に、バッチ式または連続重合等のラジカル重合の方法により共重合させて得られるものである。溶剤の不存在下に、１５０〜３５０℃、さらに２１０〜２５０℃の高温で連続塊状共重合反応させて得られるものが、反応生成物の分子量分布が狭く低粘度になるため好ましい。この共重合反応の際、水酸基含有（メタ）アクリル系単量体を、ポリ（メタ）アクリルポリオール１分子当たり平均水酸基官能数が１．２〜４個含有するように使用するのが好ましい。ポリ（メタ）アクリルポリオールのガラス転移点（Ｔｇ）は、５０℃以下が好ましく、さらに０℃以下が好ましく、よりさらに−７０〜−２０℃が好ましく、特に−７０〜−３０℃が好ましい。
【００３７】
水酸基含有（メタ）アクリル系単量体は、分子内に少なくとも１個の水酸基を有する（メタ）アクリル系単量体であり、具体的には、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート類；ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、グリセリンモノ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレートモノステアレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート等の多価アルコールのモノ（メタ）アクリレート類または水酸基残存多価（メタ）アクリレート類が挙げられる。これらは、１種または２種以上を組み合わせて使用できる。これらのうち、（メタ）アクリルポリオールの粘度が低く、イソシアネート基との反応性が良好な点で、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート類が好ましく、さらにヒドロキシエチル（メタ）アクリレートが好ましい。
【００３８】
水酸基含有（メタ）アクリル系単量体以外のエチレン性不飽和化合物としては、（メタ）アクリル系単量体とこれ以外のエチレン性不飽和化合物が挙げられる。（メタ）アクリル系単量体以外のエチレン性化合物としては、エチレン、プロピレン、イソブチレン、ブタジエン、クロロプレン、スチレン、クロルスチレン、２−メチルスチレン、ジビニルベンゼン等のビニル化合物が挙げられる。（メタ）アクリル系単量体としては、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸ベンジル、ステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、トリデシル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、テトラエチレングリコールジアクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、グリシジルトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレートが挙げられる。これらは、１種または２種以上を組み合わせて使用できる。これらのうち、（メタ）アクリルポリオールの粘度が低い点で、（メタ）アクリル酸エステル系化合物のモノマーが好ましく、さらに（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシルが好ましい。本発明において、「（メタ）アクリル酸」とは、「アクリル酸および／またはメタクリル酸」を意味する。
【００３９】
炭化水素系ポリオールとしては、ポリブタジエンポリオール、ポリイソプレンポリオール等のポリオレフィンポリオール；水素添加ポリブタジエンポリオール、水素添加ポリイソプレンポリオール等のポリアルキレンポリオール；塩素化ポリプロピレンポリオール、塩素化ポリエチレンポリオール等のハロゲン化ポリアルキレンポリオールが挙げられる。
【００４０】
動植物系ポリオールとしては、ヒマシ油系ポリオール、絹フィブロインが挙げられる。
【００４１】
上述の高分子ポリオールは、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。これらのうち、シーリング材組成物の硬化後のゴム物性が良好な点で、ポリオキシアルキレン系ポリオール、ポリ（メタ）アクリルポリオールが好ましい。
【００４２】
イソシアネート基含有ウレタンプレポリマーは、耐候性を付与する目的でウレタンプレポリマー中に光反応性不飽和結合を導入することもできる。光反応性不飽和結合を導入したウレタンプレポリマーは、本発明のシーリング材組成物において硬化成分として働くとともに、硬化後の組成物に被着面との良好な接着性、優れた耐候性を与えるものである。上述の光反応性不飽和結合とは、光に暴露されることにより比較的短時間に重合等の化学変化を起こす不飽和結合である。具体的には、ビニル基、ビニレン基、（メタ）アクリロイル基に由来する不飽和結合が挙げられる。本発明において、「（メタ）アクリロイル基」とは、「アクリロイル基および／またはメタクリロイル基」を意味する。
【００４３】
光反応性不飽和結合を導入したイソシアネート基含有ウレタンプレポリマーのイソシアネート基は、活性水素含有化合物と反応して架橋硬化する。また、光反応性不飽和結合を導入したイソシアネート基含有ウレタンプレポリマーの光反応性不飽和結合は、光に暴露されると重合反応しシーリング材組成物の表面に耐候性に優れた硬化皮膜を形成する。この硬化皮膜がシーリング材組成物に優れた耐候性を付与するものと考えられる。光反応性不飽和結合は、耐候性付与効果が高い点で（メタ）アクリロイル基に由来する不飽和結合が好ましい。
【００４４】
光反応性不飽和結合をイソシアネート基含有ウレタンプレポリマーに導入する方法としては、下記の方法が挙げられる。
（イ）有機イソシアネート化合物と、高分子の活性水素含有化合物（数平均分子量１，０００以上）と、分子内に活性水素と光反応性不飽和結合とを有する低分子の活性水素含有化合物（数平均分子量１，０００未満）とを、活性水素の合計量に対してイソシアネート基過剰の条件で反応させて得る方法；
（ロ）有機イソシアネート化合物と、分子内に活性水素と光反応性不飽和結合とを有する高分子（数平均分子量１，０００以上）の活性水素含有化合物（例えば、ポリオキシアルキレントリオールのモノ（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸のアルキレンオキシド付加物、ポリブタジエンポリオール）とを活性水素の合計量に対してイソシアネート基過剰の条件で反応させて得る方法；
（ハ）有機イソシアネート化合物と、分子内に光反応性不飽和結合とイソシアネート基とを有する低分子（数平均分子量１，０００未満）の活性水素含有化合物（例えば、（メタ）アクリロイルイソシアネート）と、高分子（数平均分子量１，０００以上）の活性水素含有化合物とを活性水素の合計量に対してイソシアネート基過剰の条件で反応させて得る方法；
これらの方法のうち、前記（イ）の方法が原料の入手しやすさと反応のしやすさの点で好ましい。
【００４５】
光反応性不飽和結合をイソシアネート基含有ウレタンプレポリマーに導入する反応は、原料を一括で仕込み反応させてもよいし、原料を逐次に仕込み反応させてもよい。有機イソシアネート化合物のイソシアネート基と、活性水素含有化合物（活性水素と光反応性不飽和結合とを有する化合物を含む）の活性水素とのモル比（イソシアネート基／活性水素）は、１．２〜１０が好ましく、さらに１．２〜５が好ましい。光反応性不飽和結合を導入したイソシアネート基含有ウレタンプレポリマー中のイソシアネート基含有量は０．３〜１５質量％が好ましく、さらに０．５〜５質量％が好ましい。イソシアネート基含有量が０．３質量％未満の場合は、分子量が大きくなりすぎて粘度が増大し作業性が低下する。また、ウレタンプレポリマー中の架橋点が少なくなるため、十分な接着性が得られない。イソシアネート基含有量が１５質量％を超えると、イソシアネート基が水と反応したときに発生する炭酸ガスの量が多くなり硬化時の発泡の原因となる。
【００４６】
光反応性不飽和結合を導入したイソシアネート基含有ウレタンプレポリマー中の光反応性不飽和結合の濃度は、０．０１ミリモル／ｇ以上が好ましく、さらに０．０３〜１ミリモル／ｇが好ましく、特に０．０５〜０．５ミリモル／ｇが好ましい。
【００４７】
上述の活性水素と光反応性不飽和結合とを有する（低分子および高分子の）活性水素含有化合物は、その化合物中に水酸基、アミノ基、カルボキシル基等の活性水素（基）と、ビニル基、ビニレン基、（メタ）アクリロイル基等の光反応性不飽和結合の両方を有する化合物である。反応のしやすさや耐候性付与効果の高い点で、化合物中に水酸基と（メタ）アクリロイル基とを有するものが好ましい。また、活性水素（基）と光反応性不飽和結合とを有する化合物の分子量は、反応しやすい点で数平均分子量１，０００未満のものが好ましい。
【００４８】
水酸基と（メタ）アクリロイル基とを有する活性水素含有化合物としては、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール等のアルキレングリコールと（メタ）アクリル酸とのモノエステルである、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシネオペンチル（メタ）アクリレート、６−ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、ヒドロキシヘプチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシオクチル（メタ）アクリレート等のモノヒドロキシモノ（メタ）アクリレート類、グリセリン、トリメチロールプロパン、ペンタエリスリトール等の３官能以上アルキレンポリオールと（メタ）アクリル酸とのモノエステルあるいはジエステル、トリエステル等のポリエステルである、グリセリンジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート等のモノヒドロキポリ（メタ）アクリレート類、グリセリンモノ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンモノ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールモノ（メタ）アクリレート等のポリヒドロキモノ（メタ）アクリレート類、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート等のポリヒドロキポリ（メタ）アクリレート類が挙げられる。また、これら以外に、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、ポリオキシエチレンポリオール、ポリオキシプロピレンポリオール、ビスフェノールＡやビスフェノールＦにエチレンオキシド、プロピレンオキシド、ブチレンオキシド等のアルキレンオキシドを付加したポリオール等のモノヒドロキシモノ（メタ）アクリレート類、ポリヒドロキシモノ（メタ）アクリレート類、ポリヒドロキシポリ（メタ）アクリレート類や（メタ）アクリル酸やヒドロキシエチル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートの活性水素にエチレンオキシド、プロピレンオキシド、ブチレンオキシド等のアルキレンオキシドを付加した化合物で水酸基を有するもの、ヒドロキシエチルアクリレートのカプロラクトン変性物等で水酸基を有している化合物も挙げられる。これらは、１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。これらのうち、ウレタンプレポリマーの粘度を低く抑えることができ、かつ耐候性付与効果を高めることができる点で、モノヒドロキシポリ（メタ）アクリレート類およびジヒドロキシポリ（メタ）アクリレート類が好ましい。
【００４９】
本発明のシーリング材組成物は、イソシアネート基含有ウレタンプレポリマーとともにオキサゾリジン化合物を配合することができる。オキサゾリジン化合物は、酸素原子と窒素原子とを含む飽和５員環の複素環であるオキサゾリジン環を分子内に１個以上、好ましくは２〜４個、より好ましくは２〜３個有する化合物である。オキサゾリジン化合物は、湿気等の水と反応して加水分解し、オキサゾリジン環が２級アミノ基とアルコール性水酸基を生成（再生）することで、イソシアネート基含有ウレタンプレポリマーの潜在性硬化剤として機能するものである。ウレタンプレポリマーのイソシアネート基が湿気等の水と反応すると尿素結合を形成して硬化するが、この際、炭酸ガスも発生し、硬化物の中に炭酸ガスによる気泡が生じて外観の悪化、硬化物の破断、接着性の低下等の不具合を生じることがある。一方、イソシアネート基含有ウレタンプレポリマーとオキサゾリジン化合物を併用したシーリング材組成物を水と反応させた場合は、まず水とオキサゾリジン化合物が優先的に反応し、オキサゾリジン化合物のオキサゾリジン環が２級アミノ基とアルコール性水酸基（活性水素基）を生成する。次に生成した活性水素基（特に２級アミノ基）がイソシアネート基と優先的に反応するため、水とイソシアネート基の反応による炭酸ガスの発生を抑制し、シーリング材組成物の硬化時の発泡を防止することができる。
【００５０】
イソシアネート基含有ウレタンプレポリマーを製造する際に使用する有機ポリイソシアネートが脂肪族ポリイソシアネート、脂環式ポリイソシアネートであると、シーリング材組成物の硬化が遅くなる場合がある。シーリング材組成物にイソシアネート基含有ウレタンプレポリマーとオキサゾリジン化合物を併用すると、シーリング材組成物の硬化を速められ、後述する硬化促進触媒の使用量を低減することができる。
【００５１】
オキサゾリジン化合物としては、ウレタン結合含有オキサゾリジン化合物、エステル基含有オキサゾリジン化合物、オキサゾリジンシリルエーテル化合物、カーボネート基含有オキサゾリジン化合物が挙げられる。これらのオキサゾリジン化合物は、水酸基およびオキサゾリジン環を有する化合物の水酸基と、有機ポリイソシアネートのイソシアネート基と有機カルボン酸化合物のカルボキシル基とを反応させる等により得られる。これらのオキサゾリジン化合物のうち、製造し易いことからウレタン結合含有オキサゾリジン化合物が好ましい。
【００５２】
水酸基およびオキサゾリジン環を有する化合物としては、具体的には、アルカノールアミンの２級アミノ基と、ケトン化合物またはアルデヒド化合物のカルボニル基との脱水縮合反応により得られるＮ−ヒドロキシアルキルオキサゾリジンが挙げられる。この水酸基およびオキサゾリジン環を有する化合物の製造方法としては、アルカノールアミンの２級アミノ基１モルに対し、アルデヒド化合物またはケトン化合物のカルボニル基を１モル以上、好ましくは１〜１．５モル、さらに好ましくは１〜１．２モル使用し、トルエン、キシレン等の溶媒中で、加熱、還流し、副生する水を除去しながら脱水縮合反応を行う方法が挙げられる。過剰のアルデヒド化合物やケトン化合物は蒸留により除去すればよい。
【００５３】
アルカノールアミンとしては、ジエタノールアミン、ジプロパノールアミン、Ｎ−（２−ヒドロキシエチル）−Ｎ−（２−ヒドロキシプロピル）アミンが挙げられる。ケトン化合物としては、アセトン、ジエチルケトン、イソプロピルケトン、メチルエチルケトン、メチルプロピルケトン、メチルイソプロピルケトン、メチルブチルケトン、メチルイソブチルケトン、メチル−ｔｅｒｔ−ブチルケトン、ジイソブチルケトン、シクロペンタノン、シクロヘキサノンが挙げられる。アルデヒド化合物としては、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、バレルアルデヒド、イソバレルアルデヒド、２−メチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−メチルペンチルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、３，５，５−トリメチルヘキシルアルデヒド等の脂肪族アルデヒド化合物；ベンズアルデヒド、メチルベンズアルデヒド、トリメチルベンズアルデヒド、エチルベンズアルデヒド、イソプロピルベンズアルデヒド、イソブチルベンズアルデヒド、メトキシベンズアルデヒド、ジメトキシベンズアルデヒド、トリメトキシベンズアルデヒド等の芳香族アルデヒド化合物が挙げられる。これらは、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００５４】
これらのうち、水酸基およびオキサゾリジン環を有する化合物の製造の容易さと、シーリング材組成物が硬化するときの発泡防止性に優れている点で、アルカノールアミンとしてはジエタノールアミンが好ましく、ケトン化合物またはアルデヒド化合物のうちアルデヒド化合物が好ましく、さらにイソブチルアルデヒド、２−メチルペンチルアルデヒド、ベンズアルデヒドが好ましい。
【００５５】
水酸基およびオキサゾリジン環を有する化合物としては、２−イソプロピル−３−（２−ヒドロキシエチル）オキサゾリジン、２−（１−メチルブチル）−３−（２−ヒドロキシエチル）オキサゾリジン、２−フェニル−３−（２−ヒドロキシエチル）オキサゾリジンが挙げられる。
【００５６】
ウレタン結合含有オキサゾリジン化合物としては、有機ポリイソシアネートのイソシアネート基と水酸基およびオキサゾリジン環を有する化合物の水酸基とをイソシアネート基／水酸基のモル比が０．９〜１．２、好ましくは０．９５〜１．０５となるように使用し、有機溶剤の存在下または不存在下に、５０〜１２０℃の温度で反応させて得られるものが好適に挙げられる。
【００５７】
ウレタン結合含有オキサゾリジン化合物の製造に用いられる有機ポリイソシアネートは、上述のウレタンプレポリマーの製造に用いられるのと同様のものが挙げられる。このうち、芳香脂肪族ポリイソシアネート、脂肪族ポリイソシアネートが好ましく、特にキシリレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネートが好ましい。
【００５８】
エステル基含有オキサゾリジン化合物は、上述の水酸基およびオキサゾリジン環を有する化合物とジカルボン酸またはポリカルボン酸の低級アルキルエステルとの反応によって得ることができる。
【００５９】
オキサゾリジンシリルエーテル化合物は、上述の水酸基およびオキサゾリジン環を有する化合物と、トリメトキシシラン、テトラメトキシシラン、トリエトキシシラン、ジメトキシジメチルシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン等のアルコキシシランとの脱アルコール反応により得られる。
【００６０】
カーボネート基含有オキサゾリジン化合物は、上述の水酸基およびオキサゾリジン環を有する化合物とジアリルカーボネート等のカーボネートとを、ジエチレングリコール、グリセリン等の多価アルコールを用いて反応させることによって得ることができる。
【００６１】
これらのオキサゾリジン化合物は、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００６２】
なお、オキサゾリジン化合物は、ウレタンプレポリマーのイソシアネート基と反応するアミノ基や水酸基等の活性水素含有官能基、あるいはイソシアネート基を有していないことが好ましい。これは、ウレタンプレポリマーの粘度上昇、オキサゾリジン化合物の発泡防止性能の低下を防止するためである。但し、上述のウレタン結合含有オキサゾリジン化合物の製造において、モル比の選択により少量の活性水素含有官能基やイソシアネート基が分子内に残存する場合もあるが、この場合は本発明の目的を達成する上で有していないとみなすことができる。なお、前記「少量」とは、分子内に残存する活性水素含有官能基またはイソシアネート基の量が、好ましくはオキサゾリジン化合物１ｇ当たり、０．０５ミリモル以下、さらに好ましくは０．０２ミリモル以下である。
【００６３】
オキサゾリジン化合物の配合量は、ウレタンプレポリマーのイソシアネート基１モルに対して、オキサゾリジン化合物が加水分解して生成（再生）する２級アミノ基の活性水素が０．１〜１モルとするのが好ましく、０．３〜１モルとするのがより好ましく、特に０．５〜１モルとするのが好ましい。オキサゾリジン化合物が加水分解して生成（再生）する２級アミノ基の活性水素が０．１モル未満では発泡防止が不十分となり好ましくない。
【００６４】
架橋性シリル基含有樹脂は、その樹脂中に１個以上の架橋性（加水分解性）シリル基を有する樹脂であり、架橋性シリル基が活性水素（基）と反応してシロキサン結合を形成し架橋硬化して硬化物となる。架橋性シリル基含有樹脂は、一般にシリコーン樹脂または変成シリコーン樹脂と呼ばれているものを挙げることができる。硬化後のゴム物性に優れることから、変成シリコーン樹脂を好適に挙げることができる。
【００６５】
シリコーン樹脂は主鎖がオルガノポリシロキサンであり、その樹脂中に架橋性シリル基を有する樹脂である。具体的には、主成分として末端にシラノール基を持つオルガノポリシロキサンと架橋成分として架橋性シリル基含有低分子化合物とを含有する１成分形のシリコーン樹脂、主剤として末端にシラノール基を持つオルガノポリシロキサンと硬化剤としてアミノキシアルキルシランとを含有する２成分形のシリコーン樹脂が挙げられる。架橋性シリル基含有低分子化合物としては、アシルオキシアルキルシラン、アミノキシアルキルシラン、アルコキシアルキルシランが挙げられる。
【００６６】
変成シリコーン樹脂としては、例えば、特開昭５２−７３９９８号公報、特開昭５５−９６６９号公報、特開昭５９−１２２５４１号公報、特開昭６０−６７４７号公報、特開昭６１−２３３０４３号公報、特開昭６３−６００３号公報、特開昭６３−１１２６４２号公報、特開平３−７９６２７号公報、特開平４−２８３２５９号公報、特開平５−２８７１８６号公報、特開平１１−８０５７１号公報、特開平１１−１１６７６３号公報、特開平１１−１３０９３１号公報に開示されているものが挙げられる。具体的には、その樹脂中に１個以上の架橋性シリル基を有し、主鎖がビニル系重合体、ポリオキシアルキレン系重合体、ポリイソプレン、ポリイソブチレン、ポリブタンジエン等の脂肪族炭水化水素系重合体、および、ポリエステル系重合体、ポリサルファイド重合体であるものが挙げられる。また、上述の重合体の共重合体や重合体の混合物が挙げられる。これらは、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００６７】
変成シリコーン樹脂の主鎖は、硬化後の組成物のモジュラス、伸び等のゴム物性が良好な点で、ポリオキシアルキレン系重合体、（メタ）アクリル変性されていてもよいポリオキシアルキレン系重合体、（メタ）アクリル系共重合体が好ましい。
【００６８】
本発明において、「（メタ）アクリル変性されていてもよい」とは、ポリオキシプロピレン系重合体に（メタ）アクリル系単量体をブロックあるいはペンダント共重合したもの、ポリオキシアルキレン系重合体と（メタ）アクリル系共重合体を混合したもの、架橋性シリル基を導入したポリオキシアルキレン系重合体中で（メタ）アクリル系単量体を重合したものを意味する。
【００６９】
架橋性シリル基は、シーリング材組成物の硬化性や硬化後の物性の点から、分子内に１個以上含まれるのが好ましく、さらに１〜３個含まれるのが好ましい。
架橋性シリル基は、架橋しやすく製造しやすい次の一般式で示されるものが好ましい。
【化１】
2020201237.tif 000003
（式中、Ｒは炭化水素基であり、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基または炭素数７〜２０のアラルキル基が好ましく、メチル基が最も好ましい。Ｘで示される反応性基はハロゲン原子、水素原子、水酸基、アルコキシ基、アシルオキシ基、ケトキシメート基、アミド基、酸アミド基、メルカプト基、アルケニルオキシ基およびアミノオキシ基より選ばれる加水分解性の基であり、Ｘが複数の場合には、Ｘは同じ基であっても異なった基であってもよい。このうちＸはアルコキシ基が好ましく、メトキシ基またはエトキシ基が最も好ましい。ａは０、１または２の整数であり、０または１が最も好ましい。）
【００７０】
架橋性シリル基の主鎖への導入は、具体的に例えば、以下の公知の方法で行うことができる。
（イ）末端に水酸基等の官能基を有するポリオキシアルキレン系やビニル系の重合体に、この官能基に対して反応性を示す活性基および不飽和基を有する有機化合物（例えば、アリルイソシアネート）を反応させ、次いで、得られる反応生成物に加水分解性基を有するヒドロシランを作用させてヒドロシリル化する方法。
（ロ）末端に水酸基、エポキシ基やイソシアネート基等の官能基を有するポリオキシアルキレン系やビニル系の重合体に、この官能基に対して反応性を示す官能基および架橋性シリル基を有する化合物を反応させる方法。
この反応性官能基および架橋性シリル基を有する化合物としては、アミノ基含有シラン類、メルカプト基含有シラン類、エポキシ基含有シラン類、ビニル型不飽和基含有シラン類、塩素原子含有シラン類、イソシアネート基含有シラン類、ハイドロシラン類が挙げられる。
（ハ）重合性不飽和結合と架橋性シリル基を有する化合物（例えば、ＣＨ２＝ＣＨＳｉ（ＯＣＨ３）３やＣＨ２＝ＣＨＣＯＯ（ＣＨ２）２Ｓｉ（ＯＣＨ３）３）と（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体とを共重合させる方法。
（ニ）重合性不飽和結合と官能基を有する化合物（例えば、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートあるいは（メタ）アクリル酸アリル）を（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体に添加して共重合させ、次いで生成する共重合体を前記の反応性官能基および架橋性シリル基を有する化合物（例えば、イソシアネート基と−Ｓｉ（ＯＣＨ３）３基を有する化合物や、トリメトキシシラン、トリエトキシシラン等の加水分解性基を有するヒドロシラン類）と反応させる方法。
【００７１】
本発明において、シリコーン樹脂、変成シリコーン樹脂の数平均分子量は１，０００以上が好ましく、特に６，０００〜３０，０００が好ましい。また、分子量分布の狭いものであると、シーリング材組成物の粘度が低くなり、また、硬化後のゴム物性が低モジュラスで高伸びとなり好ましい。
【００７２】
本発明のシーリング材組成物は、本発明の目的を損なわない範囲で、上述した各成分以外に必要に応じて各種の添加剤を配合することができる。添加剤は、シーリング材組成物に配合してシーリング材組成物の粘度調整、硬化促進、接着性等の各種の性能を向上させるために使用する。具体的には、硬化促進触媒、可塑剤、耐候安定剤、充填剤、揺変性付与剤、接着性向上剤、貯蔵安定性向上剤（脱水剤）、着色剤および有機溶剤を挙げることができる。これらは、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００７３】
硬化促進触媒は、常温硬化性樹脂が活性水素含有化合物（例えば、湿気等の水）と反応して架橋硬化するのを促進させるために使用する。また、硬化促進触媒は、上述のウレタンプレポリマー、ウレタン結合含有オキサゾリジン化合物の製造時の反応触媒としても使用することができる。なお、硬化促進触媒をウレタンプレポリマー、ウレタン結合含有オキサゾリジン化合物の製造時の反応触媒として使用した場合は、それらに残存する反応触媒がシーリング材組成物の硬化促進触媒として作用することもある。
【００７４】
硬化促進触媒としては、金属系触媒、アミン系触媒を挙げることができる。
【００７５】
金属系触媒としては、金属と有機酸との塩、有機金属と有機酸との塩、金属キレート化合物が挙げられる。金属と有機酸との塩としては、錫、ビスマス、ジルコニウム、亜鉛、マンガン等の各種金属とオクチル酸、ネオデカン酸、ステアリン酸、ナフテン酸等の有機酸との塩が挙げられる。具体的には、オクチル酸錫、ナフテン酸錫、オクチル酸ビスマス、オクチル酸ジルコニウムが挙げられる。有機金属と有機酸との塩としては、ジブチル錫ジオクトエート、ジブチル錫ジラウレート、ジブチル錫ジアセテート、ジブチル錫ジマレエート、ジブチル錫ジステアレート、ジオクチル錫ジラウレート、ジオクチル錫ジバーサテート、ジブチル錫オキサイドとフタル酸エステルとの反応物が挙げられる。金属キレート化合物としては、錫キレート化合物、ジルコニウムキレート化合物、チタンキレート化合物、アルミニウムキレート化合物、ビスマスキレート化合物、鉄キレート化合物等が挙げられる。具体的には、ジブチル錫ビス（アセチルアセトナート）、錫キレート化合物である旭硝子社製ＥＸＣＥＳＴＡＲ  Ｃ−５０１、ジルコニウムテトラキス（アセチルアセトナート）、チタンテトラキス（アセチルアセトナート）、アルミニウムトリス（アセチルアセトナート）、アルミニウムトリス（エチルアセトアセテート）、ビスマストリス（２−エチルヘキサノエート）、アセチルアセトンコバルト、アセチルアセトン鉄、アセチルアセトン銅、アセチルアセトンマグネシウム、アセチルアセトンビスマス、アセチルアセトンニッケル、アセチルアセトン亜鉛、アセチルアセトンマンガンが挙げられる。
【００７６】
アミン系触媒としては、３級アミン類が挙げられる。３級アミン類としては、トリエチルアミン、トリブチルアミン、トリエチレンジアミン、ヘキサメチレンテトラミン、１，８−ジアザビシクロ〔５．４．０〕ウンデセン−７（ＤＢＵ）、１，４−ジアザビシクロ〔２．２．２〕オクタン（ＤＡＢＣＯ）やこれら三級アミン類と有機カルボン酸の塩が挙げられる。
【００７７】
これらの硬化促進触媒は、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００７８】
これらのうち、シーリング材組成物の硬化性に優れることから、金属と有機酸との塩、有機金属と有機酸との塩、金属キレート化合物が好ましく、さらに錫と有機酸との塩、ビスマスと有機酸との塩、有機錫と有機酸との塩、有機ビスマスと有機酸との塩、錫キレート化合物、ビスマスキレート化合物、鉄キレート化合物が好ましい。
【００７９】
硬化促進触媒の使用量は、常温硬化性樹脂１００質量部に対して０．００５〜５質量部が好ましく、特に０．００５〜２質量部が好ましい。
【００８０】
上述の金属系触媒、アミン系触媒の他に、有機カルボン酸系触媒、燐酸エステル系触媒、ｐ−トルエンスルホニルモノイソシアネート、ｐ−トルエンスルホニルモノイソシアネートと水との反応物を使用することができる。有機カルボン酸系触媒、燐酸エステル系触媒、ｐ−トルエンスルホニルモノイソシアネート、ｐ−トルエンスルホニルモノイソシアネートと水との反応物は、シーリング材組成物にオキサゾリジン化合物を配合した場合に、オキサゾリジン化合物のオキサゾリジン環の加水分解を促進させる加水分解促進触媒（開環触媒）である。オキサゾリジン環の加水分解の促進により、生成した第２級アミノ基とアルコール性水酸基（活性水素基）がウレタンプレポリマーのイソシアネート基と反応し、シーリング材組成物の硬化が促進される。
【００８１】
有機カルボン酸系触媒としては、蟻酸、酢酸、プロピオン酸、カプロン酸、シュウ酸、コハク酸、アジピン酸、２−エチルヘキサン酸（オクチル酸）、オクテン酸、ラウリン酸、オレイン酸、ステアリン酸等の脂肪族カルボン酸、マレイン酸、アクリル酸等のα，β−不飽和カルボン酸、フタル酸、安息香酸、サリチル酸等の芳香族カルボン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、無水メチルナジック酸、ジメチルブテニルテトラヒドロ無水フタル酸等の脂環式酸無水物が挙げられる。
【００８２】
燐酸エステル系触媒としては、正燐酸エステル化合物、亜燐酸エステル化合物が挙げられる。正燐酸エステル化合物としては、エチルアシッドホスフェート、ブチルアシッドホスフェート、ブトキシエチルアシッドホスフェート、２−エチルヘキシルアシッドホスフェート、オレイルアシッドホスフェート等の酸性燐酸エステル化合物が挙げられ、亜燐酸エステル化合物としては、トリエチルホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリデシルホスファイト、ジフェニルモノ（２−エチルヘキシル）ホスファイト、ジフェニルモノデシルホスファイト等の亜憐酸トリエステル化合物、ジラウリルハイドロゲンホスファイト、ジオレイルハイドロゲンホスファイト、ジフェニルハイドロゲンホスファイト等の亜燐酸ジエステル化合物が挙げられる。
【００８３】
ｐ−トルエンスルホニルモノイソシアネートと水との反応物は、本発明のシーリング材組成物に配合する前にｐ−トルエンスルホニルモノイソシアネートと水とを予め反応させたものであってもよいし、ｐ−トルエンスルホニルモノイソシアネートをシーリング材組成物に配合し調製している間に水を添加して反応させたものであってもよいし、シーリング材組成物中に存在する水（原料中に含まれる水等）と調製時もしくは調製後に反応させたものであってもよい。
【００８４】
加水分解促進触媒（開環触媒）の使用量は、オキサゾリジン化合物１００質量部に対して０．００１〜５質量部が好ましい。
【００８５】
可塑剤は、シーリング材組成物の粘度を下げて作業性を改善するとともに、シーリング材組成物の硬化後のゴム物性を調節する目的で使用する。具体的には、フタル酸ジオクチル、フタル酸ジイソノニル、フタル酸ジブチル、フタル酸ブチルベンジル等のフタル酸エステル類；アジピン酸ジオクチル、コハク酸ジイソデシル、セバシン酸ジブチル、オレイン酸ブチル等の脂肪族カルボン酸エステル類が挙げられる。
【００８６】
耐候安定剤は、シーリング材組成物の酸化、光劣化、熱劣化を防止して耐候性や耐熱性をさらに向上させる目的で使用する。耐候安定剤としては、ヒンダードアミン系光安定剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、紫外線吸収剤が挙げられる。これらの耐候安定剤は、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００８７】
ヒンダードアミン系光安定剤としては、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、デカン二酸ビス（２，２，６，６−テトラメチル−１（オクチルオキシ）−４−ピペリジル）エステル、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル)［［３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシフェニル］メチル］ブチルマロネート、メチル１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジルセバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート、１−［２−〔３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ〕エチル］−４−〔３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ〕−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、４−ベンゾイルオキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、コハク酸ジメチル・１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン重縮合物、ポリ［{６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）アミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル}{（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ}ヘキサメチレン{（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ}］、Ｎ，Ｎ’−ビス（３−アミノプロピル）エチレンジアミン−２，４−ビス［Ｎ−ブチル−Ｎ−（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）アミノ］−６−クロロ−１，３，５−トリアジン縮合物の他、ＡＤＥＫＡ社製のアデカスタブＬＡ−６３Ｐ、ＬＡ−６８ＬＤが挙げられる。
【００８８】
ヒンダードフェノール系酸化防止剤としては、ペンタエリスリトール−テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、Ｎ，Ｎ’−ヘキサン−１，６−ジイルビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオアミド］、ベンゼンプロパン酸３，５−ビス（１，１−ジメチルエチル）−４−ヒドロキシＣ７−Ｃ９側鎖アルキルエステル、２，４−ジメチル−６−（１−メチルペンタデシル）フェノールが挙げられる。
【００８９】
紫外線吸収剤としては、２−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール等のベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤；２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール等のトリアジン系紫外線吸収剤；オクタベンゾン等のベンゾフェノン系紫外線吸収剤；２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート等のベンゾエート系紫外線吸収剤が挙げられる。
【００９０】
これらのうち耐候性向上の効果が高い点で、ヒンダードアミン系光安定剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤が好ましい。耐候安定剤は、常温硬化性樹脂１００質量部に対して、０．０１〜３０質量部、さらに０．１〜１０質量部使用するのが好ましい。
【００９１】
充填剤は、シーリング材組成物の増量や硬化物の物性補強を目的として使用する。具体的には、マイカ、カオリン、ゼオライト、グラファイト、珪藻土、白土、クレー、タルク、スレート粉、無水ケイ酸、石英微粉末、アルミニウム粉末、亜鉛粉末、沈降性シリカ等の合成シリカ、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、アルミナ、酸化カルシウム、酸化マグネシウム等の無機粉末状充填剤；ガラス繊維、炭素繊維等の繊維状充填剤；ガラスバルーン、シラスバルーン、シリカバルーン、セラミックバルーン等の無機系バルーン状充填剤；木粉、クルミ殻粉、もみ殻粉、パルプ粉、木綿チップ、ゴム粉末、熱可塑性または熱硬化性樹脂の微粉末、ポリエチレン等の粉末や中空体、サランマイクロバルーン等の有機系バルーン状充填；水酸化マグネシウムや水酸化アルミニウム等の難燃性付与充填剤が挙げられる。充填剤の粒径は、０．０１〜１，０００μｍのものが好ましい。
【００９２】
揺変性付与剤は、シーリング材組成物のタレ（スランプ）の防止を目的として使用する。具体的には、微粉末シリカ、脂肪酸表面処理炭酸カルシウム等の無機揺変性付与剤；尿素化合物、有機ベントナイト、脂肪酸アマイド等の有機揺変性付与剤が挙げられる。これらは、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００９３】
微粉末シリカとしては、親水性シリカ、疎水性シリカを挙げることができる。これらは、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００９４】
親水性シリカとしては、石英や珪砂等を微粉砕した天然シリカ、乾式シリカや湿式シリカ等の合成シリカが挙げられる。乾式シリカは、四塩化珪素等のシラン系ガスを酸水素炎中で燃焼させて得られるものであり、ヒュームドシリカということもある。また、湿式シリカは、珪酸ソーダを鉱酸で中和することによって溶液中でシリカを析出させる沈降法シリカがあり、ホワイトカーボンということもある。
【００９５】
疎水性シリカとしては、親水性シリカに反応性を有する有機ケイ素化合物を用いて親水性シリカの表面処理を行い、疎水性にしたものが挙げられる。
【００９６】
尿素化合物としては、その化合物内に尿素結合（−ＮＨＣＯＮＨ−）を少なくとも１個有する化合物であり、有機イソシアネート化合物とアミン化合物との反応生成物が挙げられる。
【００９７】
有機イソシアネート化合物としては、上述のウレタンプレポリマーを製造する際の有機イソシアネート化合物と同様のものを挙げることができる。
【００９８】
アミン化合物としては、分子内にアミノ基を少なくとも１個有する化合物が挙げられる。アミノ基としては、第１級アミノ基や第２級アミノ基が挙げられる。第１級アミノ基を有するモノアミンとしては、ブチルアミン、イソブチルアミン、ヘキシルアミン、へプチルアミン、２−エチルヘキシルアミン、オクチルアミン、３−メトキシプロピルアミン、テトラデシルアミン、セチルアミン、ステアリルアミン、オレイルアミン、トリメチルシクロヘキシルアミン、ベンジルアミン、アニリンが挙げられる。第１級アミノ基を有するジアミンとしては、エチレンジアミン、１，３−ジアミノプロパン、１，２−ジアミノプロパン、１，４−ジアミノブタン、ヘキサメチレンジアミン、１，７−ジアミノへプタン、トリメチルヘキサメチレンジアミン、１，８−ジアミノオクタン、１，９−ジアミノノナン、１，１０−ジアミノデカン、１，１１−ジアミノウンデカン、１，１２−ジアミノドデカン、１，１３−ジアミノトリデカン、１，１４−ジアミノテトラデカン、１，１５−ジアミノペンタデカン、１，１６−ジアミノヘキサデカン、１，１７−ジアミノヘプタデカン、１，１８−ジアミノオクタデカン、イソホロンジアミン、ジアミノジシクロへキシルメタン、３，９−ビス（３−アミノプロピル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ（５，５）ウンデカン、キシレンジアミン、フェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジエチルフェニルメタン、ポリオキシエチレンジアミン、ポリオキシプロピレンジアミンが挙げられる。第１級アミノ基を有するトリアミンとしては、トリ（メチルアミノ）へキサンが挙げられる。第２級アミノ基を有するモノアミンとしては、ジエチルアミン、ジプロピルアミン、ジイソプロピルアミン、ジブチルアミン、ジヘキシルアミン、ジ−２−エチルヘキシルアミン、ジフェニルアミン、ジラウリルアミン、ジステアリルアミン、メチルラウリルアミンが挙げられる。第２級アミノ基を有するジアミンとしては、Ｎ，Ｎ´−ジラウリルプロピルジアミン、Ｎ，Ｎ´−ジステアリルブチルジアミン、Ｎ−ブチル−Ｎ´−ラウリルエチルジアミン、Ｎ−ブチル−Ｎ´−ラウリルプロピルジアミン、Ｎ−ラウリル−Ｎ´−ステアリルブチルジアミンが挙げられる。第１級アミノ基と第２級アミノ基を有するポリアミンとしては、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、メチルアミノプロピルアミンが挙げられる。これらのアミン化合物は、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【００９９】
脂肪酸表面処理炭酸カルシウムは、重質炭酸カルシウム、軽質炭酸カルシウム、コロイド炭酸カルシウムの表面を脂肪酸、脂肪酸アルキルエステル、脂肪酸金属塩、脂肪酸有機塩等の脂肪酸類で処理したものである。脂肪酸としては、２−エチルヘキサン酸、ラウリン酸、ミスチリン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ベヘン酸等の炭酸数１０〜２５の脂肪酸が挙げられる。金属塩としては、ナトリウム塩、カリウム塩、カルシウム塩、アルミニウム塩、有機塩としては、アンモニウム塩が挙げられる。
【０１００】
接着性向上剤は、シーリング材組成物の接着性の向上を目的として使用する。具体的には、シラン系、アルミニウム系、ジルコアルミネート系等の各種カップリング剤およびその部分加水分解縮合物を挙げることができる。このうち、シラン系カップリング剤およびその部分加水分解縮合物が接着性に優れているため好ましい。
【０１０１】
シラン系カップリング剤としては、ビニルトリメトキシシラン、ビニルメチルジメトキシシラン、３−（メタ）アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−（メタ）アクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン等のアルコキシシリル基を含有する数平均分子量５００以下の化合物が挙げられる。また、これらのシラン系カップリング剤の１種または２種以上の部分加水分解縮合物で数平均分子量２００〜３，０００の化合物が挙げられる。これらは、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【０１０２】
貯蔵安定性向上剤（脱水剤）は、シーリング材組成物の貯蔵安定性を向上させる目的で使用する。具体的には、シーリング材組成物中に存在する水と反応して脱水剤の働きをするビニルトリメトキシシラン、酸化カルシウム、ｐ−トルエンスルホニルイソシアネート（ＰＴＳＩ）が挙げられる。これらは、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【０１０３】
着色剤は、シーリング材組成物を着色し、硬化物に意匠性を付与する目的で使用する。具体的には、酸化チタンや酸化鉄等の無機系顔料、銅フタロシアニン等の有機系顔料、カーボンブラックが挙げられる。これらは、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【０１０４】
有機溶剤は、シーリング材組成物の粘度を下げ、押出し性、打設や塗布時の作業性を向上させる目的で使用する。有機溶剤としては、シーリング材組成物中の他の成分との相溶性が良好で、かつ、他の成分と反応しない有機溶剤であれば特に制限なく使用することができる。具体的には、ジメチルカーボネート等のカーボネート系溶剤、アセトンやメチルエチルケトン等のケトン系溶剤、酢酸エチルや酢酸ブチル等のエステル系溶剤、ｎ−ヘキサン等の脂肪族系溶剤、シクロヘキサン等の脂環式系溶剤、トルエン、キシレン等の芳香族系溶剤、ミネラルスピリットや工業ガソリン等の石油留分系溶剤等の有機溶剤が挙げられる。これらは、いずれも１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【０１０５】
本発明のシーリング材組成物は、活性水素含有化合物（例えば、湿気等の水）と反応して架橋硬化するため、１成分形のシーリング材組成物として使用することができる。また、本発明における常温硬化性樹脂を主剤とし、これに硬化剤を混合して２成分形のシーリング材組成物として使用することができる。
【０１０６】
２成分形のシーリング材組成物の混合方法としては、ハンドミキサー、真空脱泡混合機、ドラム回転式ミキサー等の混合機を用いて各成分を均一に混合する方法が挙げられる。
【０１０７】
本発明のシーリング材組成物の製造方法としては、特に限定されず公知の方法で行うことができる。１成分形のシーリング材組成物の製造方法としては、具体的には、常温硬化性樹脂、および、必要に応じてオキサゾリジン化合物、添加剤をガラス製、ステンレス製、鉄製等の攪拌装置付き混合（混練）容器に仕込み、湿気等の水を遮断し、乾燥窒素気流下でバッチ式や連続式に攪拌、混合して製造する方法が挙げられる。２成分形のシーリング材組成物の製造方法としては、主剤と硬化剤に分けて上述の各成分を攪拌装置付き混合（混練）容器に仕込み、湿気等の水を遮断し、乾燥窒素気流下でバッチ式や連続式に攪拌、混合して製造する方法が挙げられる。
【０１０８】
本発明のシーリング材組成物は、１成分形のシーリング材組成物として使用する場合、常温硬化性樹脂が湿気等の水と反応して増粘、硬化することもあるため、湿気等の水を遮断できる容器に詰め密封して貯蔵するのが好ましい。前記容器としては、湿気等の水を遮断できる容器であれば特に制限はない。具体的に例えば、金属製や樹脂製の缶、アルミ製の袋、紙製や樹脂製のカートリッジが挙げられる。２成分形のシーリング材組成物として使用する場合でも、主剤や硬化剤の各成分を湿気等の水を遮断できる容器に詰め密封して貯蔵するのが好ましい。
【０１０９】
上述の成分を配合することで、本発明のシーリング材組成物は、硬化後の組成物がＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、試験体目地を２０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）とを含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜５サイクル行った後、いずれのサイクルにおいても試験体目地に変色、剥離および破断を生じないものとなる。
また、本発明のシーリング材組成物は、硬化後の組成物がＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、試験体目地を３０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）とを含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜４サイクル行った後、いずれのサイクルにおいても試験体目地に変色、剥離および破断を生じないものとなる。
【０１１０】
本発明のシーリング目地構造について説明する。本発明のシーリング目地構造は、ＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、試験体目地を２０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）とを含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜５サイクル行った後、いずれのサイクルにおいても試験体目地に変色、剥離および破断を生じないシーリング材組成物を目地に充填し硬化させたシーリング目地構造である。
また、本発明のシーリング目地構造は、ＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、試験体目地を３０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）とを含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜４サイクル行った後、いずれのサイクルにおいても試験体目地に変色、剥離および破断を生じないシーリング材組成物を目地に充填し硬化させたシーリング目地構造である。
シーリング目地構造について、図１〜５に示しながら具体的に説明する。なお、本発明のシーリング目地構造は、図１〜５に限定して解釈されるものではない。
【０１１１】
図１は、シーリング目地構造の概念を示す断面の一例である。図１において、被着体１と被着体２の間隙に、バックアップ材４を装填して目地底が設けられている。被着体１と被着体２の被着面にはプライマー層９が形成され、目地の間隙にシーリング材１０が充填されている。
【０１１２】
図２は、シーリング目地構造の概念を示す断面の一例である。図２において、ハットジョイナー５の凸部側面に、被着体１と被着体２を向かい合せて間隙と目地底が設けられている。被着体１と被着体２の被着面にはプライマー層が形成され、目地の間隙にシーリング材１０が充填されている。
【０１１３】
図３は、シーリング目地構造の概念を示す断面の一例である。図３において、目地底を形成する下地材６に被着体１と被着体２を向かい合わせて間隙が設けられている。被着体１と被着体２の被着面にはプライマー層９が形成され、目地の間隙にシーリング材１０が充填されている。目地底には、シーリング材１０に対し離型性能を有するボンドブレーカー７が貼付されている。
【０１１４】
図４は、シーリング目地構造の概念を示す断面の一例である。図４において、被着体２と被着体３の間隙に、バックアップ材４を装填して目地底が設けられている。被着体２と被着体３の被着面にはプライマー層９が形成され、目地の間隙にシーリング材１０が充填されている。
【０１１５】
図５は、シーリング目地構造の概念を示す断面の一例である。図５において、片ハットジョイナー８の凸部側面に、被着体２と被着体３を向かい合せて間隙と目地底が設けられている。被着体２と被着体３の被着面にはプライマー層９が形成され、目地の間隙にシーリング材１０が充填されている。
【０１１６】
図１〜図５に示すシーリング材１０は、上述した通り、常温硬化性樹脂を含有する組成物であり、常温硬化性樹脂が活性水素含有化合物と反応してゴム状の硬化物となる。
【０１１７】
本発明における被着体１、被着体２および被着体３としては、目地形成が可能な部材であれば特に制限はない。具体的に例えば、窯業系サイディング、金属系サイディング、コンクリート、モルタル、ガラス、タイル、天然石、人工石、木質板、樹脂板、ＡＬＣ（Autoclaved Light-weight Concrete）、石膏ボード、金属サッシ、樹脂サッシ、金属笠木、樹脂笠木が挙げられる。被着体１、被着体２および被着体３の部材は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
【０１１８】
本発明におけるバックアップ材４としては、被着体間の間隙に挿入でき、目地底が形成可能であれば特に制限はない。具体的に例えば、シーリング材１０に対し離型性能を有する発泡ポリエチレン製のバックアップ材が挙げられる。バックアップ材の形状としては、その断面が四角形、丸形、楕円形である棒状または紐状のものが挙げられる。バックアップ材の幅は、目地の設計に適したものを適宜使用することが好ましい。
【０１１９】
本発明におけるハットジョイナー５としては、被着体間の間隙と目地底が形成可能であれば特に制限はない。具体的に例えば、金属製、樹脂製のハットジョイナーが挙げられる。ハットジョイナー５凸部の上面には、シーリング材１０に対し離型性能を有するものが好ましい。このようなハットジョイナーとしては、金属製や樹脂製のハットジョイナーの凸部上面にオレフィン系やフッ素系のテープを貼付したものや、凸部上面にオレフィン系やフッ素系のコーティング材を塗布しコーティング層を形成させたものが挙げられる。また、樹脂製のハットジョイナーの中でもオレフィン系やフッ素系の材料で作製したものは凸部上面に上記テープやコーティング層を形成させなくてもシーリング材１０に対し離型性能を有するため好ましい。ハットジョイナーの凸部の幅や高さは、目地の設計に適したものを適宜使用することが好ましい。さらに、ハットジョイナーの凸部は、上面が平らであってもよく、湾曲していてもよい。
【０１２０】
本発明における下地材６としては、被着体間の目地底が形成可能であれば特に制限はない。具体的に例えば、コンクリート、モルタル、ガラス、タイル、天然石、人工石、木質板、樹脂板、金属板、ＡＬＣ（Autoclaved Light-weight Concrete）、石膏ボードが挙げられる。
【０１２１】
本発明におけるボンドブレーカー７としては、シーリング材１０に対し離型性能を有するものであれば特に制限はない。具体的に例えば、シーリング材１０と接する面にオレフィン系やフッ素系の材料を使用し、また、下地材６と接する面に粘着層があり下地材６に貼付できるテープ状のものが挙げられる。
【０１２２】
本発明における片ハットジョイナー８としては、被着体間の間隙と目地底が形成可能であれば特に制限はない。片ハットジョイナー８は、ハットジョイナー５の凸部の両端にある脚部を片方のみで形成したものである。具体的に例えば、金属製、樹脂製の片ハットジョイナーが挙げられる。片ハットジョイナー８凸部の上面には、シーリング材１０に対し離型性能を有するものが好ましい。このような片ハットジョイナーとしては、金属製や樹脂製の片ハットジョイナーの凸部上面にオレフィン系やフッ素系のテープを貼付したものや、凸部上面にオレフィン系やフッ素系のコーティング材を塗布しコーティング層を形成させたものが挙げられる。また、樹脂製の片ハットジョイナーの中でもオレフィン系やフッ素系の材料で作製したものは凸部上面に上記テープやコーティング層を形成させなくてもシーリング材１０に対し離型性能を有するため好ましい。片ハットジョイナー８の凸部の幅や高さは、目地の設計に適したものを適宜使用することが好ましい。さらに、片ハットジョイナー８の凸部は、上面が平らであってもよく、湾曲していてもよい。
【０１２３】
本発明におけるプライマー層９について説明する。プライマー層は被着体１、被着体２および被着体３とシーリング材１０との接着性や密着性を向上させるものである。また、プライマー層９は、被着体に含まれる水、可塑剤等の物質がシーリング材１０に移行するのを防止したり、シーリング材１０に含まれる可塑剤等の物質が被着体に移行したりするのを防止するものである。さらに、被着体の表面が脆弱である場合、被着体の表面にプライマー層９を形成することで、その表面を強化することもできる。プライマー層９は、被着体の被着面にプライマー組成物を塗布し、乾燥硬化および／または反応硬化させることで形成することができる。
【０１２４】
プライマー組成物としては、特に制限なく、従来公知のものを使用することができる。特に、シーリング材メーカーが被着体とプライマーとシーリング材との接着性を事前確認したメーカー推奨のプライマー組成物を使用することが好ましい。
【０１２５】
プライマー組成物の成分について説明する。プライマー組成物は、バインダーと有機溶剤を含有する組成物である。バインダーが乾燥硬化および／または反応硬化することでプライマー層を形成する。バインダーは、数平均分子量が１，０００以上の高分子の化合物であってもよく、数平均分子量が１，０００未満の低分子の化合物であってもよい。
【０１２６】
バインダーとしては、イソシアネート基含有化合物、イソシアネート基と架橋性シリル基含有化合物、架橋性シリル基含有化合物が挙げられる。これらは、１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【０１２７】
有機溶剤について説明する。有機溶剤は、バインダーおよび後述する添加剤を溶解、希釈し、プライマー組成物を塗布作業に適した粘度に調整するために使用する。有機溶剤は、バインダーおよび添加剤を溶解させ、かつ、バインダーおよび添加剤に対し不活性で反応しないものが好ましい。また、有機溶剤は、プライマー組成物の塗布後のオープンタイム（通常は、５〜３５℃で１０〜６０分程度）を確保するのに支障を及ぼさない程度の適度な揮発性を有するものが好ましい。
【０１２８】
有機溶剤としては、具体的には、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、プロピオン酸ブチル、酪酸メチル、酪酸エチル、酪酸ブチル、ステアリン酸ブチル、安息香酸メチル、安息香酸エチル、安息香酸プロピル、安息香酸ブチル、γ−ブチロラクトン、マロン酸ジエチル等のエステル系溶剤；ジエチルエーテル、ジプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジオキサン、テトラヒドロフラン等のエーテル系溶剤；Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン等のアミド系溶剤；アセトン、メチルエチルケトン、メチルプロピルケトン、ジエチルケトン、ブチルメチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン、イソホロン、アセトフェノン等のケトン系溶剤：エチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、メチル−１，３−ブチレングリコールアセテート等のアセテート系溶剤が挙げられる。これらは、１種または２種以上を組み合わせて使用することができる。
【０１２９】
さらに、ｎ−ヘキサン、２−メチルペンタン、ｎ−ヘプタン、ｎ−オクタン、２，２，３−トリメチルペンタン、２，２，４−トリメチルペンタン、ｎ−ノナン、２，２，５−トリメチルヘキサン、ｎ−デカン、ｎ−ドデカン等の脂肪族炭化水素系溶剤；シクロヘキサン等の脂環式炭化水素系溶剤；キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベンゼン、イソプロピルベンゼン、ブチルベンゼン、ジエチルベンゼン、ペンチルベンゼン、ジペンチルベンゼン、シクロヘキシルベンゼン、ナフタレン、テトラリン、ビフェニル等の芳香族炭化水素系溶剤；ジメチルスルホキシド、ミネラルスピリット、石油ナフサ、コールタールナフサ、ソルベントナフサ、リグロイン、およびこれらの混合物を上述の有機溶剤と併用することができる。
【０１３０】
プライマー組成物は、必要に応じて、添加剤を配合することができる。添加剤としては、接着性付与剤、硬化促進触媒が挙げられる。接着性付与剤としては、シランカップリング剤が挙げられる。硬化促進触媒としては、シーリング材組成物に配合できる硬化促進触媒と同様のものが挙げられる。
【０１３１】
本発明のシーリング目地構造の施工方法について説明する。本発明のシーリング目地構造の施工方法は、被着体と被着体の間隙に、バックアップ材、ハットジョイナーまたはボンドブレーカーを貼付した下地材による目地底を設けて目地を形成する工程、被着体の被着面にプライマー組成物を塗布しプライマー層を形成する工程、目地の間隙にＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、試験体目地を２０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）とを含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜５サイクル行った後、いずれのサイクルにおいても試験体目地に変色、剥離および破断を生じないシーリング材組成物を充填し硬化させる工程、を含むシーリング目地構造の施工方法である。
また、本発明のシーリング目地構造の施工方法は、被着体と被着体の間隙に、バックアップ材、ハットジョイナーまたはボンドブレーカーを貼付した下地材による目地底を設けて目地を形成する工程、被着体の被着面にプライマー組成物を塗布しプライマー層を形成する工程、目地の間隙にＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法により２，０００時間の分光照射を行う工程（１）と、試験体目地を３０％拡大・縮小させるサイクルを４，０００回行う工程（２）とを含み、前記工程（１）と前記工程（２）を１〜４サイクル行った後、いずれのサイクルにおいても試験体目地に変色、剥離および破断を生じないシーリング材組成物を充填し硬化させる工程、を含むシーリング目地構造の施工方法である。
【０１３２】
シーリング目地構造の施工方法としては、まず、被着体の被着面や目地底を刷毛やウエス等で清掃し、切粉や埃等を取り除く。被着体の被着面が濡れている場合は、十分に拭き取り乾燥させる。目地底をハットジョイナーまたは片ハットジョイナーで設ける場合は、被着体を設置する前にハットジョイナーまたは片ハットジョイナーを下地等に取付ける。目地底をバックアップ材またはボンドブレーカーを貼付した下地材で設ける場合は、設計通りの間隙となるように被着体と被着体を向い合せて設置する。被着体の設置後、被着体間の間隙に設計通りの目地深さとなるようにバックアップ材を挿入、または、目地底となる下地材表面にボンドブレーカーを貼付する。ハットジョイナー、片ハットジョイナー、バックアップ材、ボンドブレーカーを貼付した下地材は、目地の設計に合わせてそれぞれ適宜選択し使用する。
次に、目地際（被着体表面）にマスキングテープ、ポリマスカー等の養生テープを貼付する。被着体の目地際表面が凹凸である場合は、被着体と養生テープ間に空隙が出来ないように注意し隙間なく貼付する。
次に、被着体の被着面、すなわち被着体とシーリング材組成物との接着面にプライマー組成物を刷毛、フェルト、スプレー等で塗布する。プライマー塗布は、プライマー組成物の塗り残しや塗りムラを防止するため、２〜３回に分けて塗布してもよい。プライマー塗布後は、オープンタイムを取り、プライマー組成物を乾燥硬化および／または反応硬化させる。
次に、本発明のシーリング材組成物を用意し、カートリッジや専用ガンのノズル先端を目地底につけて目地の間隙に空隙が残らないように隙間なくシーリング材組成物を充填（打設）する。シーリング材組成物の充填後は、シーリング材表面をヘラ等でならして平滑にする。シーリング材表面の汚れ防止のため、シーリング材表面に表面塗布剤を塗布してもよい。
次に、目地際の養生テープを剥がし、シーリング目地以外の箇所にシーリング材組成物が付着していないか確認する。不要な個所にシーリング材組成物が付着している場合はきれいに取り除く。
本発明のシーリング材組成物は、上述した通り、常温硬化性樹脂を含有する組成物であり、常温硬化性樹脂が活性水素含有化合物等と反応してゴム状の硬化物となる。１成分形のシーリング材組成物の場合は、空気中の湿気等と反応し、シーリング材表面（空気と接する面）から徐々に硬化する。２成分形のシーリング材組成物の場合は、主剤と硬化剤が反応し、シーリング材全体が徐々に硬化する。すなわち、本発明のシーリング材組成物は、シーリング材打設後、その表面をヘラ等でならして平滑にし、そのまま養生すればゴム状の硬化物となり、シーリング目地構造を形成することができる。
【実施例】
【０１３３】
以下に本発明の実施例を示すが、本発明が実施例に限定されて解釈されるものではない。
【０１３４】
［実施例１］
１成分形のウレタン系シーリング材組成物（オートンイクシード、オート化学工業社製）を使用した。
【０１３５】
実施例１のシーリング材組成物を用いて下記の性能評価を行った。評価結果を表１に示す。
【０１３６】
［引張接着性試験Ａ］
ＪＩＳ  Ａ  １４３９（２０１６）建築用シーリング材の試験方法の５．２０引張接着性試験に準拠し、養生後の引張接着性試験を行い、シーリング材組成物の５０％引張応力（Ｍ５０）、最大引張応力（Ｔｍａｘ）および最大荷重時の伸び率（Ｅｍａｘ）を求めた。試験体は、５０ｍｍ×５０ｍｍ×２５ｍｍのモルタルを使用した。実施例１のシーリング材組成物との被着面には予め１成分形のウレタン系プライマー組成物（ＯＰ−２０１９、オート化学工業社製）を塗布し、乾燥硬化させた。
［引張接着性試験Ｂ］
ＮＰＯ法人住宅外装テクニカルセンター規格ＪＴＣ  Ｓ−０００１窯業系サイディング用シーリング材（制定：２００４．０９．０１）の５．３．２引張接着性試験に準拠し、養生後の引張接着性試験を行い、シーリング材組成物の５０％引張応力（Ｍ５０）、最大引張応力（Ｔｍａｘ）および最大荷重時の伸び率（Ｅｍａｘ）を求めた。被着体は、５０ｍｍ×５０ｍｍ×１４ｍｍの窯業系サイディング（東レＡＣＥ社製）を使用した。実施例１のシーリング材組成物との被着面には予め１成分形のウレタン系プライマー組成物（ＯＰ−２０１９、オート化学工業社製）を塗布し、乾燥硬化させた。試験体は、Ｉ形試験体とした。
【０１３７】
［耐候耐久性試験Ａ］
ＮＰＯ法人住宅外装テクニカルセンター規格ＪＴＣ  Ｓ−０００１窯業系サイディング用シーリング材（制定：２００４．０９．０１）の５．１．６ｂ）ＩＩ形試験体の作製に準拠し、ＩＩ形試験体を作製した。被着体は縦５０ｍｍ×横３０ｍｍ×厚さ１５ｍｍのアルミニウム板を使用し、実施例１のシーリング材組成物との被着面には予め１成分形のウレタン系プライマー組成物（ＯＰ−２０１９、オート化学工業社製）を塗布し、乾燥硬化させた。シーリング材組成物は、２３℃５０％ＲＨで１４日間養生後、さらに３０℃で１４日間養生し、硬化させた。シーリング材の目地形状は、長さ４０ｍｍ×幅１０ｍｍ×深さ１０ｍｍとした。
作製した試験体を用いてＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法（ＷＳ−Ａ）に準拠し、２，０００時間の分光照射を行う工程（１）を行った。照射は連続照射、水噴霧は１２０分あたり１８分間として、照射時間が２，０００時間に達するまで暴露試験を行った。
工程（１）後、試験体をＪＩＳ  Ａ  １４３９（２０１６）５．１２．１ｇ）に規定する繰り返し試験機に設置し、試験体の目地を変形率±２０％で、４，０００回の拡大・縮小を繰り返し、工程（２）を行った。
工程（１）および工程（２）を１〜５サイクル行い、シーリング材組成物の耐候耐久性試験とした。
［耐候耐久性試験Ｂ］
ＮＰＯ法人住宅外装テクニカルセンター規格ＪＴＣ  Ｓ−０００１窯業系サイディング用シーリング材（制定：２００４．０９．０１）の５．１．６ｂ）ＩＩ形試験体の作製に準拠し、ＩＩ形試験体を作製した。被着体は縦５０ｍｍ×横３０ｍｍ×厚さ１５ｍｍのアルミニウム板を使用し、実施例１のシーリング材組成物との被着面には予め１成分形のウレタン系プライマー組成物（ＯＰ−２０１９、オート化学工業社製）を塗布し、乾燥硬化させた。シーリング材組成物は、２３℃５０％ＲＨで１４日間養生後、さらに３０℃で１４日間養生し、硬化させた。シーリング材の目地形状は、長さ４０ｍｍ×幅１０ｍｍ×深さ１０ｍｍとした。
作製した試験体を用いてＪＩＳ  Ａ  １４１５（２０１３）６．２オープンフレームカーボンアークランプによる暴露試験方法（ＷＳ−Ａ）に準拠し、２，０００時間の分光照射を行う工程（１）を行った。照射は連続照射、水噴霧は１２０分あたり１８分間として、照射時間が２，０００時間に達するまで暴露試験を行った。
工程（１）後、試験体をＪＩＳ  Ａ  １４３９（２０１６）５．１２．１ｇ）に規定する繰り返し試験機に設置し、試験体の目地を変形率±３０％で、４，０００回の拡大・縮小を繰り返し、工程（２）を行った。
工程（１）および工程（２）を１〜４サイクル行い、シーリング材組成物の耐候耐久性試験とした。
各サイクル後の試験体の状態を目視で観察し、耐候耐久性試験Ａ、耐候耐久性試験Ｂを下記の基準で評価した。
○：試験体目地に変色、剥離および破断が認められない
△：試験体目地に変色は認められないが、深さ５ｍｍ未満の剥離もしくは破断が認められる
×：試験体目地に変色が認められる、または、深さ５ｍｍ以上の剥離もしくは破断が認められる
【０１３８】
【表１】
2020201237.tif 000004
【０１３９】
表１の結果より、実施例１のシーリング材組成物は、引張接着性試験ＡおよびＢにおいて、５０％引張応力（Ｍ５０）が０．２Ｎ／ｍｍ２未満、最大荷重時の伸び率（Ｅｍａｘ）が７００％以上であり、低モジュラスで高伸びの優れたゴム物性を示すことが分かる。
また、実施例１のシーリング材組成物は、耐候耐久性試験Ａにおいて１〜５サイクル後の試験体目地に変色、剥離および破断が認められず、耐候性と耐久性に優れていることが分かる。
さらに、実施例１のシーリング材組成物は、耐候耐久性試験Ｂにおいて１〜４サイクル後の試験体目地に変色、剥離および破断が認められず、耐候性と耐久性に優れていることが分かる。
【０１４０】
本発明のシーリング材組成物は、低モジュラス、高伸びで、耐候性および耐久性に優れるから、建築用、土木用のシーリング材組成物として好適に使用することができる。特に、本発明のシーリング材組成物は、ワーキングジョイントのシーリング材組成物として好適に使用することができる。本発明のシーリング材組成物をパテ材や接着剤として使用することもできる。
【符号の説明】
【０１４１】
１  被着体
２  被着体
３  被着体
４  バックアップ材
５  ハットジョイナー
６  下地材
７  ボンドブレーカー
８  片ハットジョイナー
９  プライマー層
１０  シーリング材（硬化物）
【図１】
2020201237.tif 000005
【図２】
2020201237.tif 000006
【図３】
2020201237.tif 000007
【図４】
2020201237.tif 000008
【図５】
2020201237.tif 000009