(57)【要約】【課題】コンパクトな装置により十分な中性子束の供給を可能とする。【解決手段】実施形態に係る中性子供給装置１００は、自発核分裂性核種を保有する中性子源部１０と、中性子源部１０に隣接するように配されて自発核分裂による中性子を増倍する未臨界体系２０とを備える。中性子源部１０は、自発核分裂性核種を含む中性子源体とこれを収納する中性子源体被覆管とを有し互いに並列に配された複数の中性子源棒１１と、これらを収納し冷却材を保有可能に形成された収納容器１５と、収納容器１５に接続する入口配管と出口配管とを具備してもよい。また、未臨界体系２０は、核分裂性核種を含む中性子増倍部材とそれを収納する増倍部材被覆管とを有し互いに並列に配された複数の中性子増倍棒２１と、中性子源部１０および複数の中性子増倍棒２１を包囲するように配された遮蔽体２２とを具備してもよい。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
自発核分裂による中性子を生成する自発核分裂性核種を保有する中性子源部と、
核分裂性核種を含み、前記中性子源部に隣接するように配されて、前記自発核分裂による中性子を増倍する未臨界体系と、
を備えることを特徴とする中性子供給装置。
【請求項２】
前記中性子源部は、
前記自発核分裂性核種を含む中性子源体と前記中性子源体を収納する中性子源体被覆管とを有し、互いに並列に配された複数の中性子源棒と、
前記複数の中性子源棒を収納し、冷却材を保有可能に形成された収納容器と、
前記収納容器に接続し前記収納容器に前記冷却材を導く入口配管と、
前記収納容器に接続され前記収納容器から排出される前記冷却材を外部に導く出口配管と、
を具備することを特徴とする請求項１に記載の中性子供給装置。
【請求項３】
前記未臨界体系は、
前記核分裂性核種を含む中性子増倍部材と、前記中性子増倍部材を収納する増倍部材被覆管と、を有し互いに並列に配された複数の中性子増倍棒と、
前記中性子源部および前記複数の中性子増倍棒を包囲するように配され外部への放射線量を抑制する遮蔽体と、
を具備し、
前記遮蔽体には、中性子導出開口が形成されていることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の中性子供給装置。
【請求項４】
前記未臨界体系は、前記中性子源部の径方向外側に前記中性子源部を囲むように配されていることを特徴とする請求項１ないし請求項３のいずれか一項に記載の中性子供給装置。
【請求項５】
前記自発核分裂性核種は、キュリウム２４４であることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれか一項に記載の中性子供給装置。
【請求項６】
前記中性子源部は、キュリウムおよびベリリウムを有することを特徴とする請求項５に記載の中性子供給装置。
【請求項７】
超ウラン元素を利用した中性子の供給方法であって、
自発核分裂性核種を中性子源とする中性子供給装置を設定する装置設定ステップと、
前記自発核分裂性核種が自発核分裂による中性子を放出する中性子放出ステップと、
未臨界体系が、前記自発核分裂による中性子を増倍する増倍ステップと、
前記増倍された中性子を、中性子導出開口を介して供給する供給ステップと、
を有することを特徴とする中性子供給方法。
【請求項８】
前記自発核分裂性核種は、キュリウム２４４であり、
前記装置設定ステップの前に、中性子源抽出ステップをさらに有し、
前記中性子源抽出ステップは、
使用済燃料をせん断しせん断物とするせん断ステップと、
前記せん断ステップの後に、前記せん断物を硝酸で溶解する溶解ステップと、
前記溶解ステップの後に、さらにトリブチルリン酸塩およびドデカンを加えて、ウランおよびプルトニウムを含む第１のグループと、キュリウム、アメリシウムおよび核分裂生成物を含む第２のグループとを分離する溶媒抽出ステップと、
前記溶媒抽出ステップの後に、前記第２のグループからキュリウムを分離する分離ステップと、
を有することを特徴とする請求項７に記載の中性子供給方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、中性子供給装置および中性子供給方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、大強度陽子加速器施設（Ｊａｐａｎ  Ｐｒｏｔｏｎ  Ａｃｃｅｌｅｒａｔｏｒ  Ｒｅｓｅａｒｃｈ  Ｃｏｍｐｌｅｘ）に代表される中性子の産業利用が大きく拡大している。また、中性子を用いたがん治療法であるホウ素中性子捕獲療法（ＢＮＣＴ：Ｂｏｒｏｎ  Ｎｅｕｔｒｏｎ  Ｃａｐｔｕｒｅ  Ｔｈｅｒａｐｙ）が、新たながん治療法として期待されている。
【０００３】
しかしながら、中性子の発生には、Ｘ線とは異なり、原子炉や加速器の存在が必要である。原子炉は、中性子を発生させる最も効率の良いシステムであるが、現実的には、新たな設置が困難な状況となっている。一方、加速器による中性子発生が期待されているが、加速器を運転するためには、複雑な機器や、大容量の電源が必要となる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１１−７７３３号公報
【特許文献２】特開２０１８−１１８７２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
前述のように、原子炉や加速器による中性子の発生は、大規模の設備を必要とする。一方、ラジオアイソトープを用いた中性子源は、取り扱いが容易で、原子炉のような臨界制御や、加速器のような複雑な機器を必要としないが、必要とされているような大量の中性子の供給は困難である。
【０００６】
そこで、本発明の実施形態は、コンパクトな装置により十分な中性子束の供給を可能とすることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上述の目的を達成するため、本実施形態に係る中性子供給装置は、自発核分裂による中性子を生成する自発核分裂性核種を保有する中性子源部と、核分裂性核種を含み、前記中性子源部に隣接するように配されて、前記自発核分裂による中性子を増倍する未臨界体系と、を備えることを特徴とする。
【０００８】
上述の目的を達成するため、本実施形態は、超ウラン元素を利用した中性子の供給方法であって、自発核分裂性核種を中性子源とする中性子供給装置を設定する装置設定ステップと、前記自発核分裂性核種が自発核分裂による中性子を放出する中性子放出ステップと、未臨界体系が、前記自発核分裂による中性子を増倍する増倍ステップと、前記増倍された中性子を、中性子導出開口を介して供給する供給ステップと、を有することを特徴とする。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の実施形態明によれば、コンパクトな装置により十分な中性子束の供給が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】実施形態に係る中性子供給装置の構成を示す図２のＩ−Ｉ矢視平断面図である。
【図２】実施形態に係る中性子供給装置の構成を示す図１のＩＩ−ＩＩ矢視立断面図である。
【図３】実施形態に係る中性子供給装置の中性子源棒の構成を示す縦断面図である。
【図４】実施形態に係る中性子供給装置の中性子増倍棒の構成を示す縦断面図である。
【図５】実施形態に係る中性子供給方法の手順を示すフロー図である。
【図６】超ウラン元素の各核種の燃焼チェーンを示す概念図である。
【図７】実施形態に係る中性子供給方法において自発核分裂性核種がキュリウムの場合の分離方法の手順を示すフロー図である。
【図８】中性子束解析体系の例を示す平面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、図面を参照して、本発明の実施形態に係る中性子供給装置および中性子供給方法について説明する。ここで、互いに同一または類似の部分には、共通の符号を付して、重複説明は省略する。
【００１２】
図１は、実施形態に係る中性子供給装置の構成を示す図２のＩ−Ｉ矢視平断面図であり、図２は、図１のＩＩ−ＩＩ矢視立断面図である。中性子供給装置１００は、中性子源部１０および未臨界体系２０を有する。
【００１３】
中性子源部１０は、互いに並列に配されて鉛直上下に延びた複数の中性子源棒１１を有する。複数の中性子源棒１１は、収納容器１５内に収納されている。収納容器１５は、円筒状の側板１５ａを有し、上板１５ｂおよび底板１５ｃにより上下を閉止されている。底板１５ｃには入口配管１６が接続され、収納容器１５内に開放されている。また、上板１５ｂには出口配管１７が接続され、収納容器１５内に開放されている。
【００１４】
中性子源棒１１において発生する熱を除去するために、軽水等の冷却材１８が、入口配管１６から収納容器１５内に流入し出口配管１７から流出する。
【００１５】
なお、図２では、収納容器１５が、入口配管１６および出口配管１７が接続された密閉容器の場合を例にとって示したが、これに限らない。たとえば、上部が開放された容器であってもよい。この場合、出口配管１７は、側板１５ａに接続される。また、図２では、入口配管１６が、底板１５ｃに接続されている場合を例にとって示したが、たとえば、側板１５ａの低い部分に接続されていてもよい。
【００１６】
未臨界体系２０は、互いに並列に配されて鉛直上方に延びた複数の中性子増倍棒２１を有する。未臨界体系２０は、中性子実効増倍率ｋｅｆｆが１より小さい体系である。
【００１７】
複数の中性子増倍棒２１は、遮蔽体２２内に収納されている。遮蔽体２２は、円筒状の側壁２２ａと、その上端に設けられた天井２２ｂ、および、その下端に設けられた床部２２ｃとを有し、その内側に閉空間２２ｓを形成する。中性子増倍棒２１の周囲は、水や炭素等の減速材が配置される。遮蔽体２２の床部２２ｃを入口配管１６が貫通し、天井２２ｂを出口配管１７が貫通する。
【００１８】
遮蔽体２２の側壁２２ａには、円形の中性子導出開口２３が形成されている。側壁２２ａの外側には、たとえば、中性子導出開口２３に接続する中性子束のガイド（図示せず）が接続されている。
【００１９】
なお、図示しないが、万が一、収納容器１５から冷却材１８が外側に漏れて、未臨界体系２０の中性子増倍棒２１が、冷却材１８に一部あるいは全体が浸漬した場合にも臨界にならないように、中性子増倍棒２１と減速材の配置は最適減速状態にしておく。さらに念のため、固体状あるいは液体状の中性子吸収物質を緊急に閉空間２２ｓ内に挿入あるいは注入可能とする安全設備を設ける。
【００２０】
図３は、実施形態に係る中性子供給装置の中性子源棒の構成を示す縦断面図である。中性子源棒１１は、中性子源体１１ａと、これを収納する中性子源体被覆管１１ｂを有する。
【００２１】
中性子源体１１ａは、長く延びた棒状であり、自発核分裂により中性子を放出する自発核分裂性核種を含む。ここで、自発核分裂性核種としては、たとえば、キュリウム２４４（Ｃｍ２４４）、あるいはカリフォルニウム２５２（Ｃｆ２５２）を用いることができる。形態は、金属または酸化物（Ｃｍ２Ｏ３など）などである。
【００２２】
なお、図３では、中性子源体１１ａが金属で長く延びた棒状の場合を示したが、中性子源体１１ａの形態が酸化物の場合は、長さの短い複数のペレットを長手方向に積層した構造としてもよい。
【００２３】
図４は、実施形態に係る中性子供給装置の中性子増倍棒の構成を示す縦断面図である。中性子増倍棒２１は、中性子増倍部材２１ａとこれを収納する増倍部材被覆管２１ｂとを有する。
【００２４】
中性子増倍部材２１ａは、長く延びた棒状であり、核分裂性核種を含む。ここで、核分裂性核種としては、たとえば、ウラン２３５（Ｕ２３５）、プルトニウム２３９（Ｐｕ２３９）を用いることができる。形態は、金属または酸化物（ＵＯ２、ＰｕＯ２など）である。あるいは、窒化物や炭化物であってもよい。
【００２５】
なお、図４では、中性子増倍部材２１ａが金属で長く延びた棒状の場合を示したが、中性子増倍部材２１ａの形態が酸化物の場合は、長さの短い複数のペレットを長手方向に積層した構造としてもよい。
【００２６】
図５は、実施形態に係る中性子供給方法の手順を示すフロー図である。
【００２７】
まず、自発核分裂性核種を確保する（ステップＳ１００）。具体的には、自発核分裂性核種が、Ｃｍ２４４の場合は、軽水炉等で燃料として使用し中性子等による照射を受けた使用済燃料の再処理過程からＣｍ２４４を含む元素を抽出する。また、自発核分裂性核種が、Ｃｆ２５２の場合は、たとえば、Ｃｍを含む物質を原子炉内で照射後に抽出するなどにより確保する。
【００２８】
次に、自発核分裂性核種を中性子源とする中性子供給装置を設定する（ステップＳ２００）。すなわち、ステップＳ１００で確保された自発核分裂性核種を用いて、複数の中性子源体１１ａを製造し、それぞれを中性子源体被覆管１１ｂに収納し、複数の中性子源棒１１を組み立て、収納容器１５内に配した中性子源部１０を構成する。また、別途確保した核分裂性核種を用いて複数の中性子増倍棒２１を製造する。さらに、複数の中性子源体１１ａを用いて中性子源部１０を構築する。また、複数の中性子増倍棒２１を用いて未臨界体系２０を構成する。これにより、中性子供給装置１００を設定する。
【００２９】
ステップＳ２００で中性子供給装置１００が設定されると、自発核分裂性核種が自発核分裂により中性子を放出する（ステップＳ３００）。すなわち、中性子源部１０の中性子源棒１１内の中性子源体１１ａに含まれる自発核分裂性核種が自発核分裂により中性子を放出する。
【００３０】
中性子源部１０で発生した中性子により、未臨界体系２０が中性子を定常的に増倍する（ステップＳ４００）。すなわち、中性子源部１０で発生した自発核分裂による中性子は、未臨界体系２０に移行し、未臨界体系２０の中性子増倍棒２１中の中性子増倍部材２１ａにも吸収される。ここで、中性子実効増倍率ｋｅｆｆの未臨界体系２０に定常的に中性子が供給された場合、中性子源部１０から供給される中性子束は増倍され、未臨界体系２０における中性子束レベルは、中性子源部１０から供給される中性子束レベルの（１／（１−ｋｅｆｆ））倍のレベルとなる。たとえば、中性子実効増倍率ｋｅｆｆが０．９９の場合は、１００倍の中性子束レベルとなる。
【００３１】
所定の中性子束レベルとなった未臨界体系２０を有する中性子供給装置１００は、その中性子導出開口２３を介して、利用側に中性子を供給する（ステップＳ５００）。ここで、利用側は、たとえば、ＢＮＣＴを用いたがん治療などである。
【００３２】
図６は、超ウラン元素の各核種の燃焼チェーンを示す概念図である。図の横方向は、左から右に向かって、原子番号が順次増加する。具体的には、３つの列のうち、左側は原子番号が９４のＰｕ、中央は原子番号が９５のＡｍ、右側は原子番号９６のＣｍである。縦方向は、上から下に向かって質量が順次１ずつ増加する。
【００３３】
白抜きの矢印は、核種間の移行を示す。αと表記するのはα崩壊で、原子番号が２、原子量が４だけ減少した核種に転換する。また、βと表記するのはβ崩壊で、原子番号が１増加した核種に転換移行する。また、（ｎ，γ）と表記するのは中性子吸収であり、同一元素の原子量が１つ大きな核種に変換する。なお、核分裂反応については表示していない。
【００３４】
原子炉内でのＣｍ２４４の主たる生成経路は、次の反応による。
Ａｍ２４３（ｎ，γ）Ａｍ２４４→β崩壊→Ｃｍ２４４
【００３５】
図７は、実施形態に係る中性子供給方法において自発核分裂性核種がキュリウムの場合の分離方法の手順を示すフロー図である。図７は、軽水炉等で照射された使用済燃料を再処理することによりキュリウムを分離する場合を示している。
【００３６】
まず、使用済燃料である燃料集合体（図示せず）を機械的に分解し、燃料棒を取り出した後に、燃料棒をせん断する（ステップＳ１０１）。せん断することにより、たとえば４ｍ程度の燃料棒が、取り扱いやすい寸法に寸断される。なお、場合によっては、燃料集合体を直接せん断してもよい。
【００３７】
次に、せん断された燃料棒を、硝酸中に投下し、硝酸中に溶解させる（ステップＳ１０２）。この結果、核燃料部分が硝酸中に溶解し、硝酸ウラニル、硝酸プルトニウムが生成される。一方、ハルあるいはエンドピース、すなわち、燃料被覆管や端栓などのジルコニウム合金などの部分は、不溶性残渣となって残る。
【００３８】
次に、核燃料部分が硝酸中に溶解した溶液に、リン酸トリブチル（ＴＢＰ：ＴｒｉＢｕｔｉｌ  Ｐｈｏｓｐｈａｔｅ）およびドデカン（ＣＨ３（ＣＨ２）１０ＣＨ３）を加え、溶媒抽出を行う（ステップＳ１０３）。この結果、ウランおよびプルトニウムは、溶媒中に沈殿し、析出する。一方、核分裂生成物、ＡｍおよびＣｍは、溶媒中に溶解したまま残る。
【００３９】
ステップＳ１０３において析出したウランおよびプルトニウムを、それぞれ分離する（ステップＳ１１０）。ステップＳ１０１ないしステップＳ１１０は、ウランおよびプルトニウムを分離、精製する方法として知られているピューレクス法、すなわちプルトニウム−ウラン溶媒抽出（Ｐｌｕｔｏｎｉｕｍ  Ｕｒａｎｉｕｍ  Ｒｅｄｏｘ  ＥＸｔｒａｃｔｉｏｎ）法の前半のプロセスである。
【００４０】
ステップＳ１０３において溶液中に残り、ウランおよびプルトニウムと分離された核分裂生成物、ＡｍおよびＣｍを含む溶液から、Ａｍ・Ｃｍ分離工程により、ＡｍおよびＣｍをそれぞれ分離する（ステップＳ１２０）。ここで、Ａｍの分離方法としては、たとえば、ＥｘＡｍプロセスとして知られる方法を用いることができる。
【００４１】
ＥｘＡｍプロセスは、再処理後の抽出液から、ＤＭＤＯＨＥＭＡ（Ｎ，Ｎ’−ｄｉｍｅｔｈｙｌ  Ｎ，Ｎ’−ｄｉｏｃｔｙｌ  ｈｅｘｙｌ  ｏｘｙｅｔｈｙｌ  ｍａｌｏｎａｍｉｄｅ）を用い、水相にＴＥＤＧＡ（ｔｅｒａｅｔｈｙｌｄｉｇｌｙｃｏｉａｍｉｄｅ）を共存させることで、Ａｍと軽ランタノイドのみを抽出する。これらの金属イオンを抽出した有機相から、複数の逆抽出操作によってＡｍを分離することができる。
【００４２】
ここで、ＢＮＣＴに必要なＣｍ２４４がどの程度であるかを評価する。
【００４３】
一般的に、ＢＮＣＴを実施するためには、１×１０１３（個／ｓｅｃ）程度の中性子強度、１×１０９（個／ｓｅｃ／ｃｍ２）程度の熱中性子束が必要とされる。
【００４４】
一方、使用済燃料中のＣｍ２４４は、例えば、現在の平均的な沸騰水型原子炉用の燃料の取出燃焼度である４５ＧＷｄ／ｔの場合、初期ウラン燃料１ｔｏｎあたり６０ｇ程度が得られる。したがって、たとえば、六ヶ所再処理工場の年間処理量を８００ｔｏｎとした場合には、Ｃｍ２４４の量は、４８ｋｇ程度となる。
【００４５】
中性子発生量Ｄは、次の式（１）により得られる。
Ｄ＝λ・ｍ          ・・・（１）
ここで、λはＣｍ２４４の自発核分裂に係る中性子発生数（１．１６×１０７個／ｓｅｃ／ｇ、日本原子力研究所ＪＡＥＲＩ１３２４  （α，ｎ）反応と自発核分裂による中性子収率を計算するためのデータブック  ｐ２５５より）、ｍは４８×１０３である。
【００４６】
中性子発生量は、４８０００ｇ×１．１６×１０７（個／ｓｅｃ／ｇ）＝５．６×１０１１（個／ｓｅｃ）
となり、５．６×１０１１（個／ｓｅｃ）の中性子が得られる。
【００４７】
なお、発熱量は、２．８Ｗ／ｇ×４８０００ｇ＝１３４．４ｋＷである。
【００４８】
したがって、１×１０１３（個／ｓｅｃ）の中性子を得るためには、たとえば、六ケ所再処理工場の２０年分の発生量に対応する量となる。この場合、熱発生量は、１３４．４ｋＷ×２０、すなわち約２．７ＭＷである。この値は、研究炉の熱出力程度である。
【００４９】
図８は、中性子束解析体系の例を示す平面図である。互いに並列に配された燃料棒で構成された未臨界体系のほぼ中央に中性子源棒が配されている。すなわち、ウラン２３５濃縮度２％の二酸化ウランからなる直径約１ｃｍ、高さ４０ｃｍの燃料棒を直径４４ｃｍ程度の円柱状に配置し、中心燃料棒４本をキュリウム同位体中性子源と仮定し、水中に配置した場合を想定している。
【００５０】
解析には、米国ロスアラモス国立研究所で開発され世界的にも多く使用されているＭＣＮＰコードを用いた。中性子源から１×１０１２（ｎ／ｓｅｃ）の中性子を発生させた場合、燃料外側に配置した円柱状中空管の出口で中性子束は１．９×１０９（ｎ／ｓｅｃ／ｃｍ２）となった。また、中性子実効増倍率ｋｅｆｆは約０．９１となった。
【００５１】
目標中性子束である１×１０９（個／ｓｅｃ／ｃｍ２）を達成するための発生中性子数は、５．６×１０１１（ｎ／ｓｅｃ）となる。この場合はキュリウム２４４の必要量は５０ｋｇ程度である。
【００５２】
ウラン２３５の濃縮度を３％とすれば、中性子実効増倍率ｋｅｆｆを０．９９程度まで高めることができる。この結果、必要な中性子発生数は、１×１０１１（ｎ／ｓｅｃ）となり、これに必要なキュリウム２４４を１０ｋｇ以下とすることができる。
【００５３】
また、キュリウム２４４はα線を放出し、このα線をベリリウムと反応させることで（α、ｎ）線源として利用することも可能である。１ｇのキュリウム２４４は、３×１０１２のα線を１秒間に発生する。ベリリウムとの（α、ｎ）反応によるα線１個当たりの中性子発生量は、０．０００１（ｎ／α）程度である。これらから中性子発生数は、３×１０８（個／ｇ）となり、自発中性子より多くの中性子を得ることができ、上記の１×１０１１（ｎ／ｓｅｃ）の強度を得るのに必要なキュリウム２４４の量は、３００ｇ程度となる。
【００５４】
キュリウムとベリリウムとの合金化を行えば、（α，ｎ）反応を用いることにより、より少ないキュリウム量で目標とする中性子束を得ることができる。
【００５５】
Ｃｍ２４４は経口摂取した場合の毒性が極めて強い高放射性毒性物質であるため、環境負荷低減の観点からはＣｍ２４４の低減が望まれる。このため、Ｃｍ２４４を積極的に利用し、管理状態に置くことにより、使用済燃料中の有害成分を安全に管理することができ、かつ、中性子利用によるがん治療に有効に利用することができる。
【００５６】
また、原子炉や加速器を用いることなく、コンパクトな装置により十分な中性子束の供給が可能となる。
【００５７】
［その他の実施形態］
以上、本発明の実施形態を説明したが、実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。
【００５８】
さらに、これらの実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
【符号の説明】
【００５９】
１０…中性子源部、１１…中性子源棒、１１ａ…中性子源体、１１ｂ…中性子源体被覆管、１５…収納容器、１５ａ…側板、１５ｂ…上板、１５ｃ…底板、１６…入口配管、１７…出口配管、１８…冷却材、２０…未臨界体系、２１…中性子増倍棒、２１ａ…中性子増倍部材、２１ｂ…増倍部材被覆管、２２…遮蔽体、２２ａ…側壁、２２ｂ…天井、２２ｃ…床部、２２ｓ…閉空間、２３…中性子導出開口、１００…中性子供給装置
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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