(57)【要約】【課題】試料へのダメージを抑えつつ、比較的短時間に高い位置分解能で物質中の水素分布を３次元のイメージとして取得することが可能な測定システムを提供する。【解決手段】８ＭｅＶ以上１０ＭｅＶ以下のエネルギーに加速された質量数４のヘリウムイオンのマイクロビームをＸ−Ｙ方向に走査しつつ、水素含有試料に照射して、前記マイクロビームに含まれる質量数４のヘリウムとの衝突により前記水素含有試料からマイクロビームの進行方向に弾き出された質量数１の透過反跳水素のエネルギーを検出する。検出された前記質量数１の透過反跳水素のエネルギーと、走査される前記マイクロビームの位置とに基づいて、前記水素含有試料の水素分布の３次元位置情報を取得する。【選択図】  図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システムであって、
ヘリウムイオンを生成するイオン源と、
前記イオン源から出射されるヘリウムイオンを加速する加速器と、
前記加速器から出射される加速されたヘリウムイオンビームが照射される、前記水素含有試料を収容する試料チャンバ、及び、前記加速器と前記試料チャンバとを繋ぐビームダクトを備えるビーム輸送システムと、
前記加速されたヘリウムイオンビームの進行方向に垂直な断面の面積を絞って、ヘリウムイオンのマイクロビームを形成するマイクロビーム形成機構と、
前記マイクロビームを前記進行方向に垂直な面内に走査する走査装置と、
前記試料チャンバに配置されて、前記マイクロビームが前記水素含有試料に照射された際に、前記マイクロビームに含まれるヘリウムとの衝突により前記水素含有試料から前記進行方向に弾き出された質量数１の透過反跳水素のエネルギーを検出する透過反跳水素計測装置と、を備え、
前記加速器は、前記イオン源から出射される質量数４のヘリウムイオンを８ＭｅＶ以上のエネルギーに加速可能であり、
前記透過反跳水素計測装置は、前記検出された質量数１の前記透過反跳水素のエネルギーと、前記走査装置によって走査される前記マイクロビームの、前記水素含有試料における前記進行方向に垂直な前記面内の位置とに基づいて、前記水素含有試料の水素分布の３次元位置情報を取得することを特徴とする水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システム。
【請求項２】
前記マイクロビーム形成機構は、前記加速された質量数４のヘリウムイオンビームの前記進行方向に垂直な前記断面を、直径１０μｍ以下に絞るように構成されている請求項１に記載の水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システム。
【請求項３】
前記加速器がタンデム型静電加速器であることを特徴とする請求項１又は２に記載の水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システム。
【請求項４】
水素含有試料の水素分布の３次元イメージング方法であって、
質量数４のヘリウムイオンを生成することと、
前記質量数４のヘリウムイオンを８ＭｅＶ以上のエネルギーに加速して質量数４のヘリウムイオンビームを生成することと、
前記加速された質量数４のヘリウムイオンビームの進行方向に垂直な断面の面積を絞って、質量数４のヘリウムイオンのマイクロビームを形成することと、
前記マイクロビームを前記進行方向に垂直な面内に走査しつつ、前記水素含有試料に照射することと、
前記マイクロビームが前記水素含有試料に照射された際に、前記マイクロビームに含まれる質量数４のヘリウムとの衝突により前記水素含有試料から前記進行方向に弾き出された質量数１の透過反跳水素のエネルギーを検出することと、
前記検出された前記質量数１の透過反跳水素のエネルギーと、前記走査される前記マイクロビームの、前記水素含有試料における前記進行方向に垂直な前記面内の位置とに基づいて、前記水素含有試料の水素分布の３次元位置情報を取得することと、を備える、水素含有試料の水素分布の３次元イメージング方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、水素含有試料の水素分布を３次元のイメージとして取得する方法、及びそれを用いた水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、水素含有試料の水素分布を３次元のイメージとして取得する方法として、核磁気共鳴イメージング法（ＭＲＩ法）、中性子トモグラフィ法、１５Ｎ共鳴核反応分析法（１５Ｎ−ＮＲＡ法）、弾性反跳粒子検出分析法（ＥＲＤＡ法、特許文献１参照）等が知られている。
【０００３】
核磁気共鳴イメージング法は、磁気モーメントを有する原子核の核磁気共鳴（ＮＭＲ）を利用した３次元イメージング技術であり、中性子トモグラフィ法は、指向性のある中性子ビームと水素含有試料中の水素原子核との散乱を利用した３次元イメージング技術である。
【０００４】
１５Ｎ共鳴核反応分析法（１５Ｎ−ＮＲＡ法）は入射イオン（１５Ｎイオン）と水素含有試料中の水素との共鳴核反応を利用し、入射イオンのエネルギーと、放出γ線の収量から水素含有試料中の水素濃度の深さ分布情報を取得する技術である。
【０００５】
弾性反跳粒子検出分析法は、高速で入射するイオンとの弾性衝突過程で発生する反跳水素の運動エネルギー分析を行い、水素含有試料中の水素の深さ方向の分布情報を取得する技術である。入射イオンよりも、水素など衝突相手の方が軽い場合には、衝突相手が前方に強く弾き出される現象が起きる。これを利用して、水素より重いイオンビームを水素含有試料に入射することによって、前方に弾き出された反跳水素を検出することができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１７−１００９２１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
核磁気共鳴イメージング法（ＭＲＩ法）又は中性子トモグラフィ法を適用するためには、パーセントオーダー以上の高い水素濃度が必要であるため、測定対象となる水素含有試料は水やオイルなどの凝集体に限られる。また、位置分解能は１００μｍ程度であり、現在の技術水準では、１μｍ程度の位置分解能を実現することはできない。１５Ｎ共鳴核反応分析法（１５Ｎ−ＮＲＡ法）では、入射イオンとして重イオンを用いているため水素含有試料中のエネルギー損失が大きく、水素含有試料の照射面の表面近傍（深さ１μｍ程度）の水素分布しか得られないという問題点がある。なお、本明細書の説明においては、質量数６以上のイオンを重イオンと呼んでいる。また、入射イオンのビーム照射による水素含有試料のダメージも大きい。例えば、入射イオンのビーム照射により、水素含有試料内の水素分布が変化したり、水素含有試料の成分が変化する等の損傷が起きたりすることがある。
【０００８】
弾性反跳粒子検出分析法においては、前方に反跳された粒子（反跳水素）を水素含有試料から放出させるため、水素含有試料を傾け、イオンビームを浅い角度で斜めに入射させるのが一般的である。ビーム照射方向に近い方向（０度から概ね３０度程度の方向）に弾き出された反跳水素の一部は、水素含有試料の照射面側（イオンビームの入射面側）から飛び出してくるので、水素含有試料の厚さに関係なくこの反跳水素を検出することができる。しかしながら、入射イオンビームとして重イオンを用いる通常の場合は、ビームを浅い角度で入射していることから、水素含有試料の照射面の表面近傍（深さ１μｍ程度）の水素の深さ方向分布を精度よく得られる一方、より深い位置にある水素を検出することができないという問題点もある。また、１５Ｎ−ＮＲＡ法と同様に入射イオンとして重イオンのビームを用いているため、水素含有試料内の水素分布が変化したり、水素含有試料が損傷したりすることがある。
【０００９】
これに対して、水素含有試料の厚さを調整できる場合には、入射イオンビームは水素含有試料中で停止し、かつ反跳水素は透過できるよう条件設定が可能になる。その場合、水素含有試料を傾けずに水素を反跳する能力の大きなエネルギー条件のビームを水素含有試料に垂直に照射し、弾性散乱によりビーム照射方向（０度近傍方向）に弾き出されて、水素含有試料の後面から飛び出す反跳水素（透過反跳水素）を入射ビームの影響なく検出することができる。このような手法は、一般に、透過型弾性反跳粒子検出分析法と呼ばれる。本明細書においては、透過型弾性反跳粒子検出分析法を透過反跳水素検出法と称し、これを用いた反跳水素の検出装置を透過反跳水素検出装置と称する。なお、入射イオンとしてヘリウムイオンなどの軽イオンを用いると、重イオンに比べ運動エネルギーを落とさず試料中を深くまで侵入するため、深い位置の水素を分析することができる。この特徴を生かして、透過反跳水素検出法の場合には、水素含有試料の照射面の表面近傍の水素分布だけでなく、水素含有試料中の深い位置の水素分布も取得することができる。加えて、軽イオンは重イオンに比べると試料へ付与するエネルギーが少ないので比較的水素含有試料へのダメージは小さい。この手法において、水素含有試料の照射面内方向の水素分布の位置分解能を上げるためには、入射イオンのビームスポットの径を小さく絞る必要がある。しかしながら、後述のように、入射イオンのビームスポットの径を１〜１０μｍ程度に絞った場合、入射イオンのビーム電流は非常に小さくなってしまう（数十ｐＡ以下）。そのため、水素含有試料の後面から弾き出される透過反跳水素の数も非常に少なくなってしまうため、必要な統計量が得られるまでに要する測定時間が著しく長くなってしまう。
【００１０】
本発明の目的は、水素含有試料へのダメージを抑えつつ、高い位置分解能で水素含有試料中の水素分布を３次元のイメージとして取得する方法であって、且つ、比較的短時間に水素含有試料の水素分布を３次元イメージとして取得することが可能な方法、及び、それを用いた水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システムを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明の態様に従えば、水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システムであって、
質量数４のヘリウムイオンを生成するイオン源と、
前記イオン源から出射される質量数４のヘリウムイオンを加速する加速器と、
前記加速器から出射される加速された質量数４のヘリウムイオンビームが照射される、前記水素含有試料を収容する試料チャンバ、及び、前記加速器と前記試料チャンバとを繋ぐビームダクトを備えるビーム輸送システムと、
前記加速された質量数４のヘリウムイオンビームの進行方向に垂直な断面の面積を絞って、質量数４のヘリウムイオンのマイクロビームを生成するマイクロビーム形成機構と、
前記マイクロビームを前記進行方向に垂直な面内に走査する走査装置と、
前記試料チャンバに配置されて、前記マイクロビームが前記水素含有試料に照射された際に、前記マイクロビームに含まれる質量数４のヘリウムとの衝突により前記水素含有試料から前記進行方向に弾き出された質量数１の透過反跳水素のエネルギーを検出する透過反跳水素計測装置と、を備え、
前記加速器は、前記イオン源から出射される質量数４のヘリウムイオンを８ＭｅＶ以上１０ＭｅＶ以下のエネルギーに加速可能であり、
前記透過反跳水素計測装置は、前記検出された前記質量数１の透過反跳水素のエネルギーと、前記走査装置によって走査される前記マイクロビームの、前記水素含有試料における前記進行方向に垂直な前記面内の位置とに基づいて、前記水素含有試料の水素分布の３次元位置情報を取得することを特徴とする水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システムが提供される。
【発明の効果】
【００１２】
本発明の水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システムは、質量数４のヘリウムイオンを８ＭｅＶ以上１０ＭｅＶ以下のエネルギーに加速可能な加速器を備えている。８ＭｅＶ以上１０ＭｅＶ以下のエネルギーに質量数４のヘリウムイオンを加速することにより、質量数４のヘリウムイオンと質量数１の水素との弾性散乱の散乱断面積の大きな領域を利用できる。加速された質量数４のヘリウムイオンビームの進行方向に垂直な断面の面積を絞って、質量数４のヘリウムイオンのマイクロビームを形成する際に、ビーム電流が減少するが、質量数４のヘリウムイオンと質量数１の水素との弾性散乱の散乱断面積の大きなエネルギーおよび角度条件に設定できるので、水素分布の３次元イメージング測定を迅速に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】図１は本実施形態に係る水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システム１の概略図である。
【図２】図２は本実施形態に係るビーム整形機構２５と、マイクロビーム集束走査機構３０の概略図である。
【図３】図３は本実施形態に係る試料チャンバ３３及びその内部に配置されたシリコン検出器４１の概略配置図である。
【図４】図４は本実施形態に係る透過反跳水素計測装置４０の概略図である。
【図５】図５は本実施形態に係る、試料ＳＡの深さ方向の位置分解能及び検出感度を求める測定の概略説明図である。
【図６】図６はシリコン検出器４１によって測定された質量数１の反跳水素のエネルギースペクトルである。
【図７】図７はアルミニウム中の水素集積物分布の３次元イメージの取得に関する測定についての概略説明図である。
【図８】図８は、質量数４のヘリウムイオンの入射エネルギーと、質量数１の水素の反跳断面積との関係をプロットしたグラフである。横軸は質量数４のヘリウムイオンの入射エネルギーであり、左側の縦軸は質量数１の水素の反跳断面積（微分散乱断面積）であり、右側の縦軸はラザフォード散乱の断面積（σＲ）に対する反跳断面積（σ）の比である。
【図９】図９は全ての測定点において測定された質量数１の反跳水素のエネルギースペクトルを足し合わせたエネルギースペクトルである。
【図１０】図１０は領域１、領域２、領域３に対応するエネルギー領域にＲＯＩ（Ｒｅｇｉｏｎ  Ｏｆ  Ｉｎｔｅｒｅｓｔ）を設定したときに得られる２次元プロットである。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
＜水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システム１の概略＞
本実施形態に係る水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システム１は、筑波大学研究基盤総合センターに配置されている。図１に示されるように、本実施形態に係る水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システム１は、ヘリウムイオン源１０と、タンデム加速器１１と、ビーム輸送システム２０と、ビーム整形機構２５（図２参照）と、マイクロビーム集束走査機構３０（本発明の走査機構に対応）（図２参照）と、弾性透過型弾性反跳水素検出装置４０（以下、透過反跳水素計測装置４０と称する。図３参照）とを主に備える。以下の説明において、ビームの進行方向をＺ軸方向とし、Ｚ軸方向に垂直な平面内における水平方向及び鉛直方向をそれぞれＸ軸方向、Ｙ軸方向とする。
【００１５】
ヘリウムイオン源１０は、質量数４のヘリウムの１価のマイナスイオンを生成するためのＲＦ負イオン源である。タンデム加速器１１は、最大加速電圧６ＭＶのタンデム型静電加速器であり、水素から金までの多種類のイオンを広いエネルギー範囲で加速することができる。タンデム加速器１１は、ヘリウムイオン源１０から入射された質量数４のヘリウムの負イオンを静電加速した後、タンデム加速器１１の内部に設けられた不図示の電荷交換器において、加速した負イオンを薄膜又は気体を通過させて電子を剥ぎ取り、正イオンに変換する。変換された正イオンは、再度静電加速される。このような、いわゆるタンデム加速により、質量数４のヘリウムイオンを最大１８ＭｅＶまで加速することができる。なお、以下の説明においては、質量数４のヘリウムイオンを単にヘリウムイオンと称する。
【００１６】
図１に示されるように、ビーム輸送システム２０は、タンデム加速器１１と後述の試料チャンバ３３とを繋ぐビームラインであり、複数のビームダクト２１と、架台２２に載置された四重極電磁石及び／又は静電四重極レンズなどのビーム集束用レンズと、ビームの軌道を曲げるための複数の偏向電磁石２３等を主に備えている。複数のビームダクト２１の内部は不図示の真空ポンプにより、高真空状態に保たれている。タンデム加速器１１により加速されたヘリウムイオンビームは、不図示のビーム集束用レンズにより集束され、且つ、偏向電磁石２３により偏向されつつ、ビームダクト２１の内部を輸送され、後述の試料チャンバ３３の内部に配置された試料に照射される。図２に示されるように、ビーム輸送システム２０は、ヘリウムイオンビームの径を数十μｍ以下に絞るための２つのスリットＳＬ１、ＳＬ２を備えた公知のビーム整形機構２５を備えており、いわゆるマイクロビームを実現することができる。なお、ビーム整形機構２５は、２つのスリットには限られず、複数のコリメータであってもよい。あるいは、スリットとコリメータとを組み合わせてもよい。なお、タンデム加速器１１からは、最大１０μＡ程度のヘリウムイオンビームを出力することができるが、その場合のヘリウムイオンビームの径は５ｍｍ程度の大きさになる。本実施形態においては、Ｚ軸方向に離れた複数のスリットを通過させることにより、マイクロビームを形成しているが、その際に大部分のヘリウムイオンビームは、スリットに衝突して消失する。そのため、得られるマイクロビームの電流値は最大で数十ｐＡ程度となる。
【００１７】
図２に示されるように、マイクロビーム集束走査機構３０は、マイクロビームをＸ軸方向及びＹ軸方向に走査するための走査コイル３１と、マイクロビームを試料上に集束させるための複数の四重極電磁石３２と、試料チャンバ３３とを主に備えている。試料チャンバ３３は、略円筒形の真空容器であり、ビームダクト２１の１つに接続されている。試料チャンバ３３の内部には、マイクロビームを照射するための試料Ｓが配置される。試料チャンバ３３の内部も不図示の真空ポンプによって高真空状態に維持することができる。
【００１８】
図３に示されるように、透過反跳水素計測装置４０は、試料チャンバ３３の内部に配置されたシリコン検出器４１と、シリコン検出器４１からの出力信号に基づいて、シリコン検出器４１に入射した荷電粒子（反跳水素）のエネルギースペクトルを取得するとともに、試料中の３次元水素分布を取得するデータ解析システム４２（図４参照）とを備える。シリコン検出器４１は、荷電粒子のエネルギーを測定するための半導体検出器であり、シリコン検出器４１に入射した荷電粒子がシリコン検出器４１の内部で失ったエネルギーの大きさに応じた検出信号を出力する。図３、４に示されるように、シリコン検出器４１は、試料Ｓのマイクロビームが照射される照射面（Ｓ１）の裏面（Ｓ２）に対向するように配置される。
【００１９】
＜透過反跳水素検出法＞
次に、透過反跳水素検出法について説明する。透過反跳水素検出法においては、イオンビームを試料に照射した際に、弾性散乱により、イオンビームの進行方向（０度近傍方向）に反跳される反跳水素を検出している。なお、厳密には反跳されるのは水素原子核（水素イオン）である。また、水素の安定同位体には、質量数１の水素（軽水素）だけではなく、質量数２の水素（重水素、天然存在比０．００２６ー０．０１８４％）も含まれる。本明細書においては、特に断りがない限り、軽水素を単に水素と呼び、反跳される軽水素の水素イオンを単に反跳水素と呼んでいる。なお、本実施形態においては、イオンビームとして上述のように質量数４のヘリウムイオンビームを用いている。０度近傍方向に水素が反跳される場合には、入射したヘリウムイオンの運動エネルギーの約６４％が水素原子核に移行する。
【００２０】
図５に示されるように、８ＭｅＶの入射エネルギーを有するヘリウムイオンビームを、試料ＳＡに照射して、試料ＳＡの深さ方向の位置分解能及び検出感度を求める測定を行った。試料ＳＡは、水素を含有する層と、水素を含有しない金属層とが積層された積層体であり、ヘリウムイオンビームの進行方向に沿って、厚さ０．９μｍのＰＥＴ層Ｐ１と、厚さ８μｍのアルミニウム層Ａｌ１と、厚さ０．９μｍのＰＥＴ層Ｐ２と、厚さ８０μｍのアルミニウム層Ａｌ２とを有する。２つのＰＥＴ層Ｐ１，Ｐ２には水素が含有されているが、２つのアルミニウム層Ａｌ１，Ａｌ２には水素が含有されていない。
【００２１】
試料ＳＡに入射したヘリウムイオンは、試料ＳＡ中で運動エネルギーを失いながら直進する。そして、試料ＳＡに含まれる水素と衝突した際に、０度近傍方向に水素（水素原子核）が反跳されることがある。その際、上述のように、ヘリウムイオンの運動エネルギーの約６４％が水素に移行する。反跳水素に移行する運動エネルギーの大きさは、ヘリウムイオンが試料ＳＡ中のどの深さ位置で水素に衝突したかによって異なる。例えば、ヘリウムイオンが試料ＳＡ中の浅い位置で水素に衝突した場合には、ヘリウムイオンが試料ＳＡ中の深い位置で水素に衝突した場合と比べて、反跳水素に移行する運動エネルギーの大きさが大きくなる。なぜならば、試料ＳＡ中の浅い位置で水素に衝突した方が、深い位置で水素に衝突する場合に比べて、ヘリウムイオンが試料ＳＡ中で失う運動エネルギーの大きさが小さいからである。反跳水素も試料ＳＡ中で運動エネルギーを失いつつ直進して、試料ＳＡの裏面ＳＡ２（ビーム照射面ＳＡ１の反対側の面）から飛び出す。試料ＳＡの裏面ＳＡ２から飛び出した反跳水素の運動エネルギーは、試料ＳＡの裏面ＳＡ２に対向するように設けられたシリコン検出器４１によって測定される。なお、本測定においては、試料ＳＡに入射するヘリウムイオンビームは、水素よりも試料ＳＡ内でのエネルギーロスが大きく、試料ＳＡ中で完全に止まってしまう。そのため、ヘリウムイオンビームはシリコン検出器４１には入射しない。なお、試料ＳＡがヘリウムイオンビームを止めることができない程度に薄い場合には、ビームに対し試料の後面にあたる試料ＳＡとシリコン検出器４１の間にヘリウムイオンビームを止め、かつ反跳水素を通過させることのできる薄い膜を挿入することで反跳水素のみの測定が可能になる。
【００２２】
上述のように、ヘリウムイオンとの衝突時に反跳水素が受け取る運動エネルギーは、衝突時のヘリウムイオンの運動エネルギーの約６４％であり、これはヘリウムイオンの衝突時の運動エネルギーによらない。そして、衝突時のヘリウムイオンの運動エネルギーは、ビーム照射面ＳＡ１からの深さに応じて変化する。また、反跳水素が試料ＳＡ中を進む際に失う運動エネルギーはヘリウムのそれに比べて小さいので、試料ＳＡの裏面ＳＡ２に対向するように設けられたシリコン検出器４１によって、試料ＳＡの外側に飛び出した反跳水素の運動エネルギーの大きさを測定することにより、衝突時のヘリウムイオンの運動エネルギーの情報、すなわち、衝突がビーム照射面ＳＡ１からどのくらいの深さで起こったかに関する情報を得ることができる。これにより、反跳水素がビーム照射面ＳＡ１からどのくらいの深さに位置していたのかを知ることができ、試料ＳＡ中のビーム照射面ＳＡ１からの深さに関する水素分布の情報を得ることができる。
【００２３】
図６に、シリコン検出器４１によって測定された反跳水素のエネルギースペクトルを示す。横軸は反跳水素の運動エネルギーであり、縦軸はカウント数である。３ＭｅＶ近傍のピークは、ＰＥＴ層Ｐ２において弾き出された反跳水素に対応し、３．５ＭｅＶ近傍のピークは、ＰＥＴ層Ｐ１において弾き出された反跳水素に対応している。なお、ＰＥＴ層Ｐ２において弾き出された反跳水素に対応する３ＭｅＶ近傍のピークの半値幅の方が、ＰＥＴ層Ｐ１において弾き出された反跳水素に対応する３．５ＭｅＶ近傍のピークの半値幅よりも大きい。これは、アルミニウム層Ａｌ１を通過する際に、ヘリウムイオンビームが失うエネルギーの大きさにばらつきがあることに起因している。このように、厚さが０．９μｍのＰＥＴ層Ｐ２から弾き出された反跳水素をエネルギースペクトル上でピークとして特定できることが分かった。つまり、図６に示されたエネルギースペクトルから、アルミニウム層Ａｌ１を通過した後のＰＥＴ層Ｐ２に対応する位置における深さ方向の位置分解能が約１μｍ以下であることが分かった。また、本測定における検出感度は、エネルギースペクトルのＳ／Ｎ比から算出して１００ｐｐｍであることが分かった。
【００２４】
次に、アルミニウム中の水素集積物分布の３次元イメージの取得に関する測定について説明する。図７に示されるように、水素チャージされた厚さ１３０μｍのアルミニウムの試料ＳＢに、８ＭｅＶのヘリウムイオンのマイクロビームを照射した。マイクロビームの径は直径１０μｍ程度であり、ビーム電流は約５０ｐＡである。ヘリウムイオンのマイクロビームを、アルミニウム試料Ｓ２上で５００μｍ×５００μｍの領域にわたって、Ｘ−Ｙ方向に走査しつつ測定を行った。走査ステップは、Ｘ方向、Ｙ方向ともに２μｍとした。つまり、２５６×２５６＝６５５３６点の測定点について測定を行った。なお、ビーム照射時間は全体として約１時間であった。上述のように、マイクロビームを形成する際に、タンデム加速器１１から出射するビームの大部分がスリットに衝突して失われてしまうため、ビーム電流を大きくすることができない（数十ｐＡ以下）。そのため、本測定のように、マイクロビームを走査しつつ、多数の測定点について測定を行わなければならない場合には、各測定点において十分な統計量をためるまでに時間がかかってしまい、全測定点の測定にかかる時間が非常に長くなってしまうという問題があった。
【００２５】
ここで、図８は、質量数４のヘリウムイオンの入射エネルギーと、質量数１の水素の反跳断面積との関係をプロットしたグラフである。横軸は質量数４のヘリウムイオンの入射エネルギーであり、左側の縦軸は質量数１の水素の反跳断面積（微分散乱断面積）であり、右側の縦軸はラザフォード散乱の断面積（σＲ）に対する反跳断面積（σ）の比である。これを見ると、質量数４のヘリウムイオンの入射エネルギーが９ＭｅＶ付近（８ＭｅＶ〜１０ＭｅＶ）のときに、水素の反跳断面積が特に前方において大きくなることが分かる。具体的には、水素の反跳断面積がクーロン力による荷電粒子の散乱であるラザフォード散乱の断面積の数百倍の大きさとなっている。これは、入射イオンがヘリウムイオンであるときに特有に見られる現象であり、質量数４のヘリウムイオンの入射エネルギーが９ＭｅＶ付近（８ＭｅＶ〜１０ＭｅＶ）であるときに、核弾性散乱により質量数１の水素の反跳断面積が増大しているからであると考えられる。これに基づいて、本測定においては、質量数４のヘリウムイオンの入射エネルギーを８ＭｅＶに設定している。質量数４のヘリウムイオンの入射エネルギーを９ＭｅＶ付近（８ＭｅＶ〜１０ＭｅＶ）に設定することにより、前方に弾き出される質量数１の水素の反跳断面積を大きくすることができる。これにより、上述の測定において、各測定点において十分な統計量をためるまでにかかる時間を短くすることができ、全測定点の測定にかかる時間を短くすることができ、測定の迅速化、高感度化を実現することができる。
【００２６】
図９に、全ての測定点において測定された反跳水素のエネルギースペクトルを足し合わせたエネルギースペクトルを示す。図９中の深度１の領域は、試料ＳＢの表面から０〜９μｍまでの深さから弾き出された反跳水素に対応し、図９中の深度２の領域は、試料ＳＢの表面から９〜１５μｍの深さから弾き出された反跳水素に対応し、図９中の深度３の領域は試料ＳＢの表面から１５〜１６μｍの深さから弾き出された反跳水素に対応している。図１０に示される３つの画像は、それぞれ、深度１、深度２、深度３に対応するエネルギー領域にＲＯＩ（Ｒｅｇｉｏｎ  Ｏｆ  Ｉｎｔｅｒｅｓｔ）を設定したときに得られる２次元プロットを表している。２次元プロットにおいて、明るい点ほど多くのイベントが検出されたことを示している。つまり、２次元プロットにおいて明るい点に対応する位置から、反跳水素が弾き出されたことを示している。これにより、水素チャージされたアルミニウムの試料ＳＢにおいて、水素集積物が表面近傍に局在していることが確認できた。
【００２７】
なお、上記の測定においては、マイクロビームの径を４μｍ程度にしていたが、上述のビーム整形機構２５においては、マイクロビームの径を１μｍ程度まで絞ることができる。Ｘ−Ｙ方向の位置分解能は、マイクロビームの径の大きさに相当するので、Ｘ−Ｙ方向の位置分解能は約１μｍを実現できる。
【００２８】
また、上記の測定において、深さ方向における領域の設定をさらに細かくすることによって、水素集積物の深さ方向における位置をさらに細かく特定することもできる。
【００２９】
このように、透過反跳水素検出法にマイクロビーム走査を組み合わせることにより、試料中の水素分布情報を高分解能の３次元イメージとして取得することが可能となった。本実施形態の水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システム１を用いることにより、深さ方向（Ｚ方向）の位置分解能を約１μｍとすることができ、ビームの入射面内方向（Ｘ−Ｙ方向）の位置分解能も約１μｍとすることができる。このとき、マイクロビームを試料に対して垂直に走査することが好ましい。従来のようにマイクロビームを試料に対して斜めに入射した場合には、面内方向（特にビームを傾けた方向）の位置分解能を向上させることが困難であり、解析時の位置情報の補正も困難である。これに対して、マイクロビームを垂直入射した場合には、斜め入射した場合と比べて、面内方向の位置分解能を向上させることができ、解析時の位置情報の補正も容易となる。
【００３０】
従来、透過反跳水素検出法とマイクロビーム走査とを組み合わせようとした場合、マイクロビームを用いることにより入射面内方向の位置分解能を向上させることができる反面、ビーム電流が絞られてしまうため、測定に要する時間が長くなってしまうという問題点があった。そのため、透過反跳水素検出法とマイクロビーム走査とを組み合わせたとしても、現実的な測定時間内で水素含有試料の水素分布の３次元イメージを取得することが困難であった。しかしながら、本実施形態においては、入射エネルギーが９ＭｅＶ付近（８ＭｅＶ〜１０ＭｅＶ）の質量数４のヘリウムイオンビームを用いている。これにより、前方に弾き出される質量数１の水素の反跳断面積を大きくすることができ、ビーム電流の減少分を相殺して、現実的な測定時間内で、水素含有試料の水素分布の３次元イメージを取得することが可能となった。
【００３１】
本実施形態の水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システム１は、深さ方向（Ｚ方向）の位置分解能を約１μｍとすることができ、ビームの入射面内方向（Ｘ−Ｙ方向）の位置分解能も約１μｍとすることができるので、以下のような用途に活用することができる。なお、以下に示す用途は、本実施形態にかかる水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システム１の用途の一例を挙げたものであり、好適な用途がこれらに限られるものではない。
【００３２】
例えば、水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システム１を用いることにより、鉄鋼材料の水素脆化機構の解明に必須なミクロン精度の３次元水素分布を取得することができる。あるいは、新規な高機能水素吸蔵材料の開発や、新規な燃料電池システムの構築に用いることができる。また、ＳｉＣなどのパワーデバイスや薄膜等に存在する水素不純物の同定に用いることができる。また、基礎科学的な側面からは、水素バブルの核生成と関係する格子不整と水素の相互作用過程の解明に用いることができる。
【００３３】
本発明に係る、水素含有試料の水素分布の３次元イメージング測定システム１は、上記実施形態に限定されず、種々の変更を行うことができる。例えば、ヘリウムイオン用のイオン源はＲＦ負イオン源には限られず、別のイオン源を用いることもできる。また、ヘリウムイオンを加速するための加速器は、タンデム加速器に限られず、質量数４のヘリウムイオンを９ＭｅＶ付近（８ＭｅＶ〜１０ＭｅＶ）まで加速できる限りにおいて、任意の加速器を用いることができる。ビーム輸送システム２０のビームラインの形状、長さ、ビーム集束用レンズ及び偏向電磁石２３の数及び配置位置等の構成は設計事項であり、適宜変更しうる。同様に、マイクロビーム集束走査機構３０を構成する走査コイル３１及び四重極電磁石３２等のビームハンドリング部材や、試料チャンバ３３の大きさ、形状等も設計事項であり、適宜変更しうる。また、反跳水素のエネルギーを検出するための検出器はシリコン検出器４１には限定されず、適宜変更しうる。
【符号の説明】
【００３４】
１      水素含有試料水素分布の３次元イメージング測定システム
１０    ヘリウムイオン源
１１    タンデム加速器
２０    ビーム輸送システム
２５    ビーム整形機構
３０    マイクロビーム集束走査機構
４０    透過反跳水素計測装置
４１    シリコン検出器
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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