(57)【要約】      （修正有）【課題】窒化アルミニウム粉末の比表面積をより厳密に制御することが可能となる窒化アルミニウム粉末の製造方法及び窒化アルミニウム粉末の比表面積を制御する方法を提供すること。【解決手段】窒化アルミニウム粉末の製造方法であって、あらかじめアルミナ予備粉末を還元窒化して窒化アルミニウム予備粉末を合成し、前記アルミナ予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌ２Ｏ３）と前記窒化アルミニウム予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌＮ）とを測定する工程と、窒化アルミニウム粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌＮ）を設定する工程と、前記ＳＭＡｌ２Ｏ３と前記ＳＭＡｌＮと前記ＳＴＡｌＮとに基づき、アルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する工程と、その比表面積が前記ＳＴＡｌ２Ｏ３と一致するアルミナ粉末を準備する工程と、前記アルミナ粉末を還元窒化して窒化アルミニウム粉末を合成する工程と、を含む方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
窒化アルミニウム粉末の製造方法であって、
あらかじめアルミナ予備粉末を還元窒化して窒化アルミニウム予備粉末を合成し、前記アルミナ予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌ２Ｏ３）と前記窒化アルミニウム予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌＮ）とを測定する工程と、
窒化アルミニウム粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌＮ）を設定する工程と、
前記ＳＭＡｌ２Ｏ３と前記ＳＭＡｌＮと前記ＳＴＡｌＮとに基づき、アルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する工程と、
その比表面積が前記ＳＴＡｌ２Ｏ３と一致するアルミナ粉末を準備する工程と、
前記アルミナ粉末を還元窒化して窒化アルミニウム粉末を合成する工程と、を含む方法であって、
前記アルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する際に、式：ＳＴＡｌ２Ｏ３＝ＳＭＡｌ２Ｏ３＋ｋ×（ＳＴＡｌＮ−ＳＭＡｌＮ）、ただしｋは実数であり、ＳＭＡｌ２Ｏ３≦１３ｍ２／ｇの場合には０＜ｋであり、ＳＭＡｌ２Ｏ３＞１３ｍ２／ｇの場合にはｋ＜０である、に従ってＳＴＡｌ２Ｏ３を算出する、方法。
【請求項２】
前記ｋは、その絶対値（|ｋ|）が、２＜|ｋ|＜６を満たす、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記アルミナ粉末を準備する工程で、水酸化アルミニウムを熱処理してアルミナ粉末を作製する、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記窒化アルミニウム予備粉末及び／又は窒化アルミニウム粉末の合成の際に、アルミナ予備粉末及び／又はアルミナ粉末と、炭素粉末と、の混合物を調整し、前記混合物を窒素雰囲気下で熱処理して還元窒化物とし、前記還元窒化物を大気雰囲気下で熱処理して残留炭素成分を除去して窒化アルミニウム予備粉末及び／又は窒化アルミニウム粉末を合成する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項５】
前記窒素雰囲気下での熱処理を１６００〜１８００℃の範囲内の温度で行う、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
窒化アルミニウム粉末の比表面積を制御する方法であって、
あらかじめアルミナ予備粉末を還元窒化して窒化アルミニウム予備粉末を合成し、前記アルミナ予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌ２Ｏ３）と前記窒化アルミニウム予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌＮ）とを測定する工程と、
窒化アルミニウム粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌＮ）を設定する工程と、
前記ＳＭＡｌ２Ｏ３と前記ＳＭＡｌＮと前記ＳＴＡｌＮとに基づき、アルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する工程と、
その比表面積が前記ＳＴＡｌ２Ｏ３と一致するアルミナ粉末を準備する工程と、
前記アルミナ粉末を還元窒化して窒化アルミニウム粉末を合成する工程と、を含む方法であって、
前記アルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する際に、式：ＳＴＡｌ２Ｏ３＝ＳＭＡｌ２Ｏ３＋ｋ×（ＳＴＡｌＮ−ＳＭＡｌＮ）、ただしｋは実数であり、ＳＭＡｌ２Ｏ３≦１３ｍ２／ｇの場合には０＜ｋであり、ＳＭＡｌ２Ｏ３＞１３ｍ２／ｇの場合にはｋ＜０である、に従ってＳＴＡｌ２Ｏ３を算出する、方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、窒化アルミニウム粉末の製造方法及び窒化アルミニウム粉末の比表面積を制御する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
窒化アルミニウム（ＡｌＮ）は、自由電子を持たない一方で格子振動を伝え易いという性質を有しており、熱伝導性及び電気絶縁性に優れるという特徴を有している。そのため、窒化アルミニウム粉末は、これを焼結して焼結体としたり、あるいは樹脂と混練して複合材料としたりして、ＩＣやＣＰＵといった半導体部品の基板や放熱部品の用途に用いられている。
【０００３】
窒化アルミニウム粉末の合成方法として、直接窒化法と還元窒化法の２つの手法が知られている。直接窒化法は、金属アルミニウム粉末を窒素雰囲気中で焼成して窒化アルミニウムとする手法であり、その反応は２Ａｌ＋Ｎ２→２ＡｌＮで表される。この手法で合成された窒化アルミニウムはブロック状の塊である。そのため、粉末を得るには、多段の粉砕処理をこの塊に施す必要があり、粒径制御が困難であるとともに粉砕時に不純物が混入し易く、高純度の粉末を得るのが困難という問題がある。
【０００４】
これに対して、還元窒化法は、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）粉末にカーボン粉末等の還元剤を混合し、得られた混合物を窒素雰囲気中で焼成した後に解砕して窒化アルミニウムとする手法であり、還元剤としてカーボンを用いた場合には、その反応はＡｌ２Ｏ３＋３Ｃ＋Ｎ２→２ＡｌＮ＋３ＣＯで表される。還元窒化法は、粒径の揃った高純度窒化アルミニウム微粉末を得ることができるため、高熱伝導材料用粉末の作製手法として最適とされている。還元窒化法による窒化アルミニウム粉末の合成を開示する文献として、以下のものが挙げられる。
【０００５】
特許文献１には、平均粒子径０．１５〜０．５μｍのアルミナ粉末とカーボン粉末とを混合し、窒素雰囲気下１４００〜１７００℃で窒化し、ついで窒化後の粉末を５〜３０重量％のカーボン存在下に粉砕した後、余剰のカーボンを燃焼除去することを特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法が開示され、該方法によれば微粒で凝集粒が少なく、成形性、安定性に優れ、かつ無助剤で常圧焼結が可能な窒化アルミニウム粉末の供給が可能になる旨が記載されている（特許文献１の請求項２及び［００３６］）。
【０００６】
特許文献２には、還元窒化法における窒化アルミニウム粉末の製造法において、出発原料としてアルミナ粒子粉末の粒子表面が表面改質剤によって被覆されていると共に該表面改質剤被覆アルミナ粒子表面に炭素粉末が付着している複合粒子粉末を用いることを特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造法が開示され、該製造法によれば、不純物が少なく優れた熱伝導率とシャープな粒度分布を有すると共に、焼結時の熱収縮率が低い窒化アルミニウム粉末を比較的安価に得ることができる旨が記載されている（特許文献２の請求項１及び[００１４]）。
【０００７】
また、特許文献３及び特許文献４には、アンモニアガスによってアルミナを還元窒化する手法が開示されている。例えば、特許文献３には、γ−Ａｌ２Ｏ３又はその前駆体を、炭化水素ガスを０．５容積％以上含有する炭化水素ガスとアンモニアガスとの混合ガス中で１２００〜１７００℃で加熱して、比表面積が１０ｍ２／ｇ以上の多孔質窒化アルミニウムを製造し、次にこれを不活性ガス、アンモニアガス及びアンモニアガスと不活性ガスとの混合ガスの中のいずれか一種のガス雰囲気で１６００〜２０００℃で加熱することを特徴とする低酸素濃度窒化アルミニウムの製造方法が開示されている（特許文献３の請求項１）。
【０００８】
特許文献４には、炭化水素ガスを０．５容量％以上含有する炭化水素ガスとアンモニアガスとの混合ガス中でアルミナを加熱し窒化して窒化アルミニウムを製造するに当たり、アルミナにγ−Ａｌ２Ｏ３又はその前駆体を仮焼してその水分量を１重量％以下としたγ−Ａｌ２Ｏ３を用い、かつ加熱温度を１２００〜１７００℃とすることを特徴とする窒化アルミニウムの製造方法が開示されている（特許文献４の請求項１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００９】
【特許文献１】特開平０５−０１７１０９号公報
【特許文献２】特開２００６−２５６９４０号公報
【特許文献３】特開平１１−０２１１１３号公報
【特許文献４】特開平１１−１３０４１１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
このように、アルミナ粉末を還元窒化することで窒化アルミニウム粉末を合成することが従来から提案されている。一方で、窒化アルミニウム部品の高特性化の要求に応じて、窒化アルミニウム粉末の物性をより厳密に制御することが要求されている。特に窒化アルミニウム粉末を焼結して焼結体とする場合や樹脂との複合材とする場合には、流動性や充填性を確保する観点化から窒化アルミニウム粉末の比表面積等の物性をより厳密に制御することが要望される。しかしながら、従来の手法では合成後の窒化アルミニウム粉末の比表面積を厳密に制御することが困難であった。すなわち、還元拡散法での窒化アルミニウムの合成過程では、窒化過程と粒成長過程が複雑に絡み合い、単純な反応機構で表すことが困難であるからである。そのため、単純に原料アルミナ粉末の比表面積を高める又は低めるという手法では、所望の比表面積を有する窒化アルミニウム粉末を得ることができなかった。
【００１１】
本発明者は、このような問題に対処すべく検討を進めた結果、アルミナ粉末の低比表面積領域と高比表面積領域で合成後の窒化アルミニウムの粒成長挙動が異なること、及び低比表面積領域と高比表面積領域に分けてアルミナの比表面積目標値を算出し、該目標値に基づきアルミナの比表面積を制御することで、合成後の窒化アルミニウム粉末の比表面積をより厳密に制御することが可能になるとの知見を得て、本発明を完成させた。
【００１２】
したがって、本発明は、窒化アルミニウム粉末の比表面積をより厳密に制御することが可能となる窒化アルミニウム粉末の製造方法及び窒化アルミニウム粉末の比表面積を制御する方法の提供を課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明は、下記（１）〜（６）の態様を包含する。なお、本明細書において、「〜」なる表現は、その両端の数値を含む。すなわち、「Ｘ〜Ｙ」は「Ｘ以上Ｙ以下」と同義である。
【００１４】
（１）窒化アルミニウム粉末の製造方法であって、
あらかじめアルミナ予備粉末を還元窒化して窒化アルミニウム予備粉末を合成し、前記アルミナ予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌ２Ｏ３）と前記窒化アルミニウム予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌＮ）とを測定する工程と、
窒化アルミニウム粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌＮ）を設定する工程と、
前記ＳＭＡｌ２Ｏ３と前記ＳＭＡｌＮと前記ＳＴＡｌＮとに基づき、アルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する工程と、
その比表面積が前記ＳＴＡｌ２Ｏ３と一致するアルミナ粉末を準備する工程と、
前記アルミナ粉末を還元窒化して窒化アルミニウム粉末を合成する工程と、を含む方法であって、
前記アルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する際に、式：ＳＴＡｌ２Ｏ３＝ＳＭＡｌ２Ｏ３＋ｋ×（ＳＴＡｌＮ−ＳＭＡｌＮ）、ただしｋは実数であり、ＳＭＡｌ２Ｏ３≦１３ｍ２／ｇの場合には０＜ｋであり、ＳＭＡｌ２Ｏ３＞１３ｍ２／ｇの場合にはｋ＜０である、に従ってＳＴＡｌ２Ｏ３を算出する、方法。
【００１５】
（２）前記ｋは、その絶対値（|ｋ|）が、２＜|ｋ|＜６を満たす、上記（１）の方法。
【００１６】
（３）前記アルミナ粉末を準備する工程で、水酸化アルミニウムを熱処理してアルミナ粉末を作製する、上記（１）又は（２）の方法。
【００１７】
（４）前記窒化アルミニウム予備粉末及び／又は窒化アルミニウム粉末の合成の際に、アルミナ予備粉末及び／又はアルミナ粉末と、炭素粉末と、の混合物を作製し、前記混合物を窒素雰囲気下で熱処理して還元窒化物とし、前記還元窒化物を大気雰囲気下で熱処理して残留炭素成分を除去して窒化アルミニウム予備粉末及び／又は窒化アルミニウム粉末を合成する、上記（１）〜（３）のいずれかの方法。
【００１８】
（５）前記窒素雰囲気下での熱処理を１６００〜１８００℃の範囲内の温度で行う、上記（４）の方法。
【００１９】
（６）窒化アルミニウム粉末の比表面積を制御する方法であって、
あらかじめアルミナ予備粉末を還元窒化して窒化アルミニウム予備粉末を合成し、前記アルミナ予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌ２Ｏ３）と前記窒化アルミニウム予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌＮ）とを測定する工程と、
窒化アルミニウム粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌＮ）を設定する工程と、
前記ＳＭＡｌ２Ｏ３と前記ＳＭＡｌＮと前記ＳＴＡｌＮとに基づき、アルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する工程と、
その比表面積が前記ＳＴＡｌ２Ｏ３と一致するアルミナ粉末を準備する工程と、
前記アルミナ粉末を還元窒化して窒化アルミニウム粉末を合成する工程と、を含む方法であって、
前記アルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する際に、式：ＳＴＡｌ２Ｏ３＝ＳＭＡｌ２Ｏ３＋ｋ×（ＳＴＡｌＮ−ＳＭＡｌＮ）、ただしｋは実数であり、ＳＭＡｌ２Ｏ３≦１３ｍ２／ｇの場合には０＜ｋであり、ＳＭＡｌ２Ｏ３＞１３ｍ２／ｇの場合にはｋ＜０である、に従ってＳＴＡｌ２Ｏ３を算出する、方法。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、窒化アルミニウム粉末の比表面積をより厳密に制御することが可能となる窒化アルミニウム粉末の製造方法及び窒化アルミニウム粉末の比表面積を制御する方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】アルミナ粉末の焼成ＢＥＴと窒化アルミニウム粉末のＢＥＴの関係を示す図である。
【図２】アルミナ粉末の焼成ＢＥＴと窒化アルミニウム粉末の加圧嵩密度の関係を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
窒化アルミニウム粉末の製造方法
本発明の窒化アルミニウム粉末の製造方法は還元窒化法を用いる。この製造方法は、あらかじめアルミナ予備粉末を還元窒化して窒化アルミニウム予備粉末を合成（予備合成）し、アルミナ予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌ２Ｏ３）と窒化アルミニウム予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌＮ）とを測定する工程と、窒化アルミニウム粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌＮ）を設定する工程と、ＳＭＡｌ２Ｏ３とＳＭＡｌＮとＳＴＡｌＮとに基づき、アルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する工程と、その比表面積がＳＴＡｌ２Ｏ３と一致するアルミナ粉末を準備する工程と、アルミナ粉末を還元窒化して窒化アルミニウム粉末を合成（本合成）する工程と、を含む。またアルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する際に、式：ＳＴＡｌ２Ｏ３＝ＳＭＡｌ２Ｏ３＋ｋ×（ＳＴＡｌＮ−ＳＭＡｌＮ）に従ってＳＴＡｌ２Ｏ３を算出する。ただしｋは実数であり、ＳＭＡｌ２Ｏ３≦１３ｍ２／ｇの場合には０＜ｋであり、ＳＭＡｌ２Ｏ３＞１３ｍ２／ｇの場合にはｋ＜０である。各工程について以下に詳細に説明する。
【００２３】
＜予備合成及び比表面積測定工程＞
予備合成工程では、あらかじめアルミナ（α−Ａｌ２Ｏ３）予備粉末を還元窒化して窒化アルミニウム（ＡｌＮ）予備粉末を合成（予備合成）する。アルミナ予備粉末として、窒化アルミニウム合成用の公知の粉末を用いることができる。典型的には、アルミナ予備粉末は、その比表面積が２〜２５ｍ２／ｇである。また、アルミナ予備粉末は、バイヤー法、すなわち水酸化アルミニウム（ギブサイト）を熱処理して作製されたものであることが好ましい。バイヤー法により作製されたアルミナ粉末は安価であるため、窒化アルミニウム合成に好適である。なお、本明細書において、粉末は粒子の集合体であり、全体として流動性を示すものを指す。したがって、互いに結合のない粒子の集合体であってもよく、あるいは、全体として流動性を示す限り粒子間に結合（ネッキング）があってもよい。
【００２４】
またアルミナ予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌ２Ｏ３）及び窒化アルミニウム予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌＮ）の測定を行う。比表面積の測定は公知の手法で行えばよい。このような手法として透過法や気体吸着法を挙げることができる。また、アルミナ予備粉末として粒子間に結合（ネッキング）があるものを用いる場合には、結合（ネッキング）がある状態で比表面積の測定を行ってもよい。そのため、バイヤー法により作製されたアルミナ予備粉末を用いる場合には、水酸化アルミニウム（ギブサイト）の熱処理後に粉砕又は解砕処理を行わずに粉末の比表面積（焼成ＢＥＴ）を測定すればよい。これは、焼成ＢＥＴがアルミナ粉末中の一次粒子の大きさをより正確に反映しているためである。これに対して、熱処理後に粉砕又は解砕処理を経て作際された粉末は、粉砕又は解砕処理により生じた微細粒子を多く含んでしまう。そのため、その比表面積（粉砕ＢＥＴ）は微細粒子の影響を受けてしまい、一次粒子の大きさを正確に反映したものとはならない。
【００２５】
還元窒化は公知の手法で行えばよい。例えば、アルミナ予備粉末と炭素粉末の混合物を作製し、この混合物を窒素雰囲気下で熱処理して還元窒化物を得る手法が挙げられる。この場合、アルミナ予備粉末と炭素粉末との比率は、例えば質量比で８：２〜６：４である。また熱処理は、例えば１６００〜１８００℃の範囲内の温度で行う。必要に応じて、得られた還元窒化物を大気雰囲気下でさらに熱処理してもよい。これにより、還元窒化物に含まれる残留炭素成分を効果的に除去することが可能となる。
【００２６】
＜窒化アルミニウムの目標比表面積の設定工程＞
窒化アルミニウム粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌＮ）を設定する。目標比表面積（ＳＴＡｌＮ）は窒化アルミニウム粉末の用途に応じて設定すればよく、特に限定されるものではない。例えば、窒化アルミニウム粉末を焼結体製造の用途に用いる場合は、優れた焼結性を得る観点から、目標比表面積を高めに設定すればよい。一方で、窒化アルミニウム粉末をフィラーの用途に用いる場合には、母材中の分散性の観点から、目標比表面積を低めに設定すればよい。目標比表面積（ＳＴＡｌＮ）は典型的には２．０〜６．０ｍ２／ｇである。なお、目標比表面積（ＳＴＡｌＮ）の設定は、上述した予備合成及び比表面積測定工程の前に行ってもよく、あるいは後に行ってもよい。
【００２７】
＜アルミナ粉末の目標比表面積の算出工程＞
次に、アルミナ予備粉末の比表面積ＳＭＡｌ２Ｏ３と窒化アルミニウム予備粉末の比表面積ＳＭＡｌＮと窒化アルミニウム粉末の目標比表面積ＳＴＡｌＮとに基づき、アルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する。具体的には、式：ＳＴＡｌ２Ｏ３＝ＳＭＡｌ２Ｏ３＋ｋ×（ＳＴＡｌＮ−ＳＭＡｌＮ）に従ってＳＴＡｌ２Ｏ３を算出する。ここでｋは実数であり、ＳＭＡｌ２Ｏ３≦１３ｍ２／ｇの場合には０＜ｋであり、ＳＭＡｌ２Ｏ３＞１３ｍ２／ｇの場合にはｋ＜０である。
【００２８】
ｋは、アルミナ予備粉末の比表面積の変化と窒化アルミニウム予備粉末の比表面積の変化との関係を示すパラメータである。アルミナ予備粉末の比表面積が１３ｍ２／ｇ以下の場合には、ｋは正の実数（０＜ｋ）であり、比表面積が１３ｍ２／ｇ超の場合にはｋは負の実数（ｋ＜０）である。このように、アルミナ予備粉末の比表面積が低比表面積領域（ＳＭＡｌ２Ｏ３≦１３ｍ２／ｇ）にある場合と高比表面積領域（ＳＭＡｌ２Ｏ３＞１３ｍ２／ｇ）にある場合とに分けてアルミナ粉末の目標比表面積を算出する。その詳細なメカニズムは不明であるが、アルミナ粉末の低比表面積領域と高比表面積領域では、合成後の窒化アルミニウムの粒成長挙動が異なると考えられている。そのため、低比表面積領域と高比表面積領域に分けて目標比表面積を算出し、該目標比表面積に基づきアルミナ粉末を準備することで、比表面積が厳密に制御された窒化アルミニウム粉末を得ることができる。ｋはその絶対値（｜ｋ｜）が、２＜｜ｋ｜＜６を満足するのが好ましく、３＜｜ｋ｜＜６を満足するのがより好ましい。
【００２９】
＜アルミナ粉末の準備工程＞
目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出した後に本合成用のアルミナ粉末を準備する。その際、その比表面積がＳＴＡｌ２Ｏ３と一致するアルミナ粉末を準備する。これにより比表面積が厳密に制御された窒化アルミニウム粉末を得ることができる。なお、本明細書において比表面積が一致するとは、アルミナ粉末の比表面積がＳＴＡｌ２Ｏ３±１０％の範囲内にある場合を意味する。例えばＳＴＡｌ２Ｏ３が１０ｍ２／ｇである場合には、アルミナ粉末の比表面積が９〜１１ｍ２／ｇの範囲内にあるときを比表面積が一致すると呼ぶ。
【００３０】
本合成用のアルミナ粉末として、アルミナ予備粉末と同一の手法（バイヤー法）で作製されたものを用いることが好ましい。したがって、アルミナ粉末の準備工程の際には、水酸化アルミニウム（ギブサイト）を熱処理してアルミナ粉末を作製するのが好ましい。その場合には、水酸化アルミニウムの熱処理条件（温度、保持時間等）を調整することで、アルミナ粉末の比表面積を制御することができる。このとき、アルミナ粉末の比表面積として、熱処理後に粉砕又は解砕処理を行わずに得られた粉末の比表面積（焼成ＢＥＴ）を採用することが好ましい。
【００３１】
＜本合成工程＞
次に準備したアルミナ粉末を還元窒化して窒化アルミニウム粉末を合成（本合成）する。本合成の還元窒化は予備合成と同一条件で行う。例えば、アルミナ粉末と炭素粉末との混合物を作製し、この混合物を窒素雰囲気下で熱処理して還元窒化物を得る手法が挙げられる。この場合、熱処理は、例えば１６００〜１８００℃の範囲内の温度で行う。また、必要に応じて、得られた還元窒化物を大気雰囲気下でさらに熱処理してもよい。
【００３２】
窒化アルミニウム粉末の比表面積を制御する方法
本発明の窒化アルミニウム粉末の比表面積を制御する方法は、あらかじめアルミナ予備粉末を還元窒化して窒化アルミニウム予備粉末を合成（予備合成）し、アルミナ予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌ２Ｏ３）と窒化アルミニウム予備粉末の比表面積（ＳＭＡｌＮ）とを測定する工程と、窒化アルミニウム粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌＮ）を設定する工程と、ＳＭＡｌ２Ｏ３とＳＭＡｌＮとＳＴＡｌＮとに基づき、アルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する工程と、その比表面積がＳＴＡｌ２Ｏ３と一致するアルミナ粉末を準備する工程と、アルミナ粉末を還元窒化して窒化アルミニウム粉末を合成（本合成）する工程と、を含む。またアルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出する際に、式：ＳＴＡｌ２Ｏ３＝ＳＭＡｌ２Ｏ３＋ｋ×（ＳＴＡｌＮ−ＳＭＡｌＮ）に従ってＳＴＡｌ２Ｏ３を算出する。ただしｋは実数であり、ＳＭＡｌ２Ｏ３≦１３ｍ２／ｇの場合には０＜ｋであり、ＳＭＡｌ２Ｏ３＞１３ｍ２／ｇの場合にはｋ＜０である。各工程の詳細は、窒化アルミニウム粉末の製造方法の場合と同一である。
【実施例】
【００３３】
本発明を、以下の例によってさらに具体的に説明する。
【００３４】
（１）アルミナ（予備）粉末の準備
窒化アルミニウム粉末の合成に先立ち、アルミナ粉末を次のようにして作製した。すなわちバイヤー法で得られた水酸化アルミニウムを、目標の比表面積になるように表１に示す温度に設定した電気炉で焼成し、ジェットミル（気流式粉砕機）またはボールミル（メディア粉砕機）にて解砕した。これにより、表１に示されるＮｏ．１〜８のサンプルを得た。またＮｏ．７とＮｏ．８のアルミナ粉末を混合して、Ｎｏ．９のサンプルを作製した。
【００３５】
（２）窒化アルミニウム（予備）粉末の合成
次に解砕後のアルミナ粉末を還元窒化して窒化アルミニウム粉末を合成した。まずアルミナ粉末５０ｇと炭素粉末（三菱ケミカル株式会社、ＭＡ６００）２２ｇとに対して助剤としてエタノールを５質量％加えて、回転式ボールミルで１時間の混合を行った。得られた混合粉末１２ｇをカーボン治具上に薄く敷いた。カーボン治具上に敷いた混合粉末を多目的高温炉（富士電波工業株式会社、ハイマルチ１００００）にセットし、還元窒化した。還元窒化は、窒素ガスを１０Ｌ／分の流量で流しながら１６５０℃で５時間の熱処理することにより行った。次に残留炭素を取り除くため、大気雰囲気下６００℃で１０時間の熱処理を還元窒化物に施した。その後、振動式ボールミルを用いて、熱処理後の還元窒化物に３０分間の解砕処理を施して凝集をほぐし、窒化アルミニウム粉末を作製した。
【００３６】
（３）アルミナ粉末及び窒化アルミニウム粉末の評価
アルミナ粉末及び窒化アルミニウム粉末について、以下の評価を行った。
【００３７】
＜Ｄ５０＞
アルミナ粉末及び窒化アルミニウム粉末（いずれも解砕後）の体積平均粒径（Ｄ５０）を次のようにして測定した。すなわち試料をヘキサメタリン酸ナトリウム（溶媒）に分散させて、日機装株式会社製ＭＴ−３３００にセットして、それぞれの粒子径分布（体積基準）を測定した。
【００３８】
＜ＢＥＴ＞
アルミナ粉末及び窒化アルミニウム粉末の比表面積（ＢＥＴ）を次のようにして測定した。すなわち試料の表面に窒素ガスを吸着させ、当該吸着量から試料の表面積を求める窒素ガス吸着法にて測定した。使用機器として比表面積自動測定装置（マイクロメリテックス社、フローソーブＩＩ２３００型）を用いた。なお、アルミナ粉末については、解砕処理前の比表面積（焼成ＢＥＴ）と解砕処理後の比表面積（粉砕ＢＥＴ）とを測定した。また、式：α粒子径＝６／（３．９８×焼成ＢＥＴ）にしたがって、アルミナ粉末のα粒子径を求めた。
【００３９】
＜加圧嵩密度＞
アルミナ粉末及び窒化アルミニウム粉末（いずれも解砕後）の加圧嵩密度を次のようにして測定した。すなわち試料を金型に入れ圧力２５０ｋｇｆ／ｃｍ２で加圧成型した。この際、加圧の保持時間は無しにした。できた成型ピースの質量及び寸法を測定して、嵩密度を算出した。
【００４０】
（４）結果
得られた評価結果を表１に示す。また表１に示されるアルミナ粉末の焼成ＢＥＴと窒化アルミニウム粉末のＢＥＴの関係を図１に、アルミナ粉末の焼成ＢＥＴと窒化アルミニウム粉末の加圧嵩密度の関係を図２に示す。図１に示されるように、アルミナ粉末の焼成ＢＥＴが１３ｍ２／ｇ以下の領域ではアルミナ粉末の焼成ＢＥＴが高くなるにつれ窒化アルミニウム粉末のＢＥＴが単調に増加した。そしてその傾きの逆数（Δアルミナ粉末の焼成ＢＥＴ／Δ窒化アルミニウム粉末のＢＥＴ）は３．９であった。一方でアルミナ粉末の焼成ＢＥＴが１３ｍ２／ｇ超の領域ではアルミナ粉末の焼成ＢＥＴが高くなるにつれ窒化アルミニウム粉末のＢＥＴが単調に減少した。そしてその傾きの逆数（Δアルミナ粉末の焼成ＢＥＴ／窒化アルミニウム粉末のＢＥＴ）は−５．２であった。
【００４１】
このことから、アルミナ粉末の焼成ＢＥＴが１３ｍ２／ｇ以下の領域ではｋ＝（ＳＴＡｌ２Ｏ３−ＳＭＡｌ２Ｏ３）／（ＳＴＡｌＮ−ＳＭＡｌＮ）を３．９とし、アルミナ粉末の焼成ＢＥＴが１３ｍ２／ｇ超の領域ではｋを−５．２として、アルミナ粉末の目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）を算出し、この目標比表面積（ＳＴＡｌ２Ｏ３）と一致する比表面積を有するアルミナ粉末を用いることで、目標比表面積（ＳＴＡｌＮ）を有する窒化アルミニウム粉末を合成できることが分かる。
【００４２】
【表１】
2020200219.tif 000003
【図１】
2020200219.tif 000004
【図２】
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