(57)【要約】【課題】放射性溶液からランタノイドを分離し、ガラス固化する際の廃液濃縮の負荷を低減できるランタノイドの分離方法を提供する。【解決手段】ランタノイドを含む放射性溶液と、ランタノイドを吸着する、ガラス固化可能である吸着剤とを接触させることで、前記放射性溶液から前記ランタノイドを分離するステップと、前記ランタノイドを分離するステップによって前記ランタノイドを吸着した前記吸着剤を、ガラス固化するステップと、を有するランタノイドの分離方法。【選択図】図１
2020204518.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ランタノイドを含む放射性溶液と、ランタノイドを吸着する、ガラス固化可能である吸着剤とを接触させることで、前記放射性溶液から前記ランタノイドを分離するステップと、
前記ランタノイドを分離するステップによって前記ランタノイドを吸着した前記吸着剤を、ガラス固化するステップと、
を有するランタノイドの分離方法。
【請求項２】
前記放射性溶液は、マイナーアクチノイドをさらに含み、
前記吸着剤は、前記ランタノイド及び前記マイナーアクチノイドのうち前記ランタノイドを選択的に吸着する
請求項１に記載のランタノイドの分離方法。
【請求項３】
前記ランタノイドと前記マイナーアクチノイドとを含む固化体を溶解するステップ
をさらに有し、
前記放射性溶液は、前記固化体を溶解するステップにより得た溶液である
請求項２に記載のランタノイドの分離方法。
【請求項４】
前記ランタノイドとマイナーアクチノイドとを含む固化体を溶解するステップと、
前記固化体を溶解するステップにより得た溶液に対して溶媒抽出及び逆抽出を行うことで、前記放射性溶液と、前記マイナーアクチノイドを含むマイナーアクチノイド含有溶液とを得るステップと、
をさらに有する
請求項１に記載のランタノイドの分離方法。
【請求項５】
前記ランタノイドを分離するステップにおいて、前記放射性溶液から前記ランタノイドを分離した後に残った廃液を回収し、
回収された前記廃液を、前記固化体を溶解するステップで用いる
請求項４に記載のランタノイドの分離方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本開示は、放射性溶液からのランタノイドの分離方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
軽水炉等から排出される使用済み核燃料の再処理においては、使用済み核燃料の溶液からＵ（ウラン）及びＰｕ（プルトニウム）が回収される。Ｕ及びＰｕを回収した後に残る高レベル放射性廃棄物（以下、「ＨＡＬＷ（Highly Active Liquid Waste）」とも記す。）には、核分裂生成物（以下、「ＦＰ（Fission Products）」とも記す。）のほか、Ｎｐ（ネプツニウム）、Ａｍ（アメリシウム）、Ｃｍ（キュリウム）等のマイナーアクチノイド（以下、「ＭＡ（Minor Actinide）」とも記す。）；Ｌａ（ランタン）、Ｃｅ（セリウム）、Ｅｕ（ユウロピウム）等のランタノイド（以下、「Ｌｎ」とも記す。）等が含まれる。ＨＡＬＷは、濃縮工程を経てガラス固化体とされ、地層処分される計画となっている。
【０００３】
ＭＡは、１万年程度の長半減期を持つ核種があり、ＨＡＬＷの処分における負荷増大の要因となっている。そこで、ＨＡＬＷからＭＡを回収し、回収したＭＡを高速増殖炉等で燃焼させることが検討されている。ＬｎはＭＡと化学的性質が似ていることから、ＨＡＬＷからＭＡを回収する際にＬｎが同伴しやすい。そのため、ＭＡ回収工程後に、ＭＡとＬｎとを分離するＭＡ精製工程が行われる。ＭＡ回収工程及びＭＡ精製工程の代表的な方法として、ＭＡを抽出するための溶媒（抽出剤溶液）を用いた溶媒抽出法及び抽出クロマト法が知られている。
【０００４】
図４に、ＭＡの回収から燃焼までのプロセスの一例を示す。この例では、まず、ＨＡＬＷからＭＡを回収する（ＭＡ回収工程）。ＭＡ回収工程では、ＨＡＬＷからＭＡを溶媒抽出し、抽出液からＭＡを水相へ逆抽出する。ＭＡ回収工程では、一部のＬｎがＭＡに同伴する。次いで、逆抽出液を濃縮した後、ＭＡとＬｎとを分離する（ＭＡ精製工程）。ＭＡ精製工程では、濃縮液からＭＡを溶媒抽出し、抽出液からＭＡを水相へ逆抽出することで、Ｌｎが分離されたＭＡ含有溶液を得る。その後、得られたＭＡ含有溶液を濃縮し、その濃縮液を用いてＭＡ燃料を製造し、ＭＡ燃料を燃焼させる。ＨＡＬＷからＭＡを抽出した後の廃液（ＦＰ含有）は、濃縮し、ガラス固化し、保管した後、地層処分する。濃縮液からＭＡを抽出した後の廃液（Ｌｎ含有）は、濃縮し、ガラス固化して廃棄する。
【０００５】
ＭＡ、Ｌｎ等の複数の元素を吸着剤に吸着させ、その後、吸着剤から特定の元素を選択的に溶離させることで、前記複数の元素を分離する方法も知られている（特許文献１〜２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００４−２０５４６号公報
【特許文献２】特開２０１８−１２３３７３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
前記したように、ＭＡ回収工程からは、ＨＡＬＷからＭＡを抽出した後の廃液が発生し、ＭＡ精製工程からは、濃縮液からＭＡを抽出した後の廃液が発生する。
このうち、ＭＡ回収工程から発生する廃液は、ＭＡ回収を行わない現状の再処理工程におけるＨＡＬＷと同程度であるので、現状と同様の濃縮工程を経てガラス固化を行うことが可能である。一方、ＭＡ精製工程から発生する廃液についても同様にガラス固化を行うことになるが、この際、ＭＡ精製工程において逆抽出のために加えた量の水を濃縮工程によって蒸発させる必要がある。また、溶媒抽出及び逆抽出を経て得られた逆抽出液中の抽出対象物質の濃度は、もともとの溶液中の濃度より低くなるのが通常である。そのため、ＭＡ精製工程から発生する廃液の処理のための濃縮工程には、現状のＨＡＬＷの処理のための濃縮工程よりも大きな設備規模が必要で、建設費が増加するとともに、運転において大きなエネルギーを消費するのでランニングコストも増加する。
【０００８】
特許文献１〜２のように、吸着剤から特定の元素を選択的に溶離させる場合、得られる溶離液中の特定元素の濃度は、逆抽出液と同様、もともとの溶液中の濃度より低くなる。そのため、この溶離液について濃縮工程を経てガラス固化を行う場合、濃縮工程には、ＭＡ精製工程から発生する廃液の処理のための濃縮工程と同様に、現状のＨＡＬＷの処理のための濃縮工程よりも大きな設備規模が必要となる。
【０００９】
本開示は、上記課題を解決するためになされたものであって、放射性溶液からＬｎを分離し、ガラス固化する際の廃液濃縮の負荷を低減できるＬｎの分離方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記課題を解決するために、本開示に係るＬｎの分離方法は、Ｌｎを含む放射性溶液と、Ｌｎを吸着する、ガラス固化可能である吸着剤とを接触させることで、前記放射性溶液から前記Ｌｎを分離するステップと、前記Ｌｎを分離するステップによって前記Ｌｎを吸着した前記吸着剤を、ガラス固化するステップと、を有する。
【発明の効果】
【００１１】
本開示のＬｎの分離方法によれば、放射性溶液からＬｎを分離し、ガラス固化する際の廃液濃縮の負荷を低減できる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本開示の第一実施形態に係る分離方法を説明するフロー図である。
【図２】本開示の第二実施形態に係る分離方法を説明するフロー図である。
【図３】本開示の第三実施形態に係る分離方法を説明するフロー図である。
【図４】比較例に係るプロセスを説明するフロー図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本明細書において、「Ｌｎ（ランタノイド）」とは、原子番号５７から７１までの元素の総称である。
「ＭＡ（マイナーアクチノイド）」とは、アクチノイドに属する超ウラン元素のうちＰｕを除いた元素である。
「アクチノイド」とは、原子番号８９から１０３までの元素の総称である。
【００１４】
＜第一実施形態＞
以下、本開示の第一実施形態に係る分離方法について、図１を参照して説明する。
図１に示すように、本発明の第一実施形態に係る分離方法は、
ＨＡＬＷからＭＡをＬｎとともに分離する分離処理を行うことで、ＭＡとＬｎとを含む溶液（以下、「ＭＡ・Ｌｎ含有溶液」とも記す。）を得るステップＳ１−１と、
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を固化する固化処理を行うことで、ＭＡとＬｎとを含む固化体を得るステップＳ１−２と、
ステップＳ１−２によって得た固化体を保管するステップＳ１−３と、
ステップＳ１−３によって保管した後の固化体を溶解するステップＳ１−４と、
ステップＳ１−４によって得た溶液（放射性溶液）と、Ｌｎを吸着する、ガラス固化可能である吸着剤とを接触させる吸着処理（ＭＡ精製）を行うことで、溶液からＬｎを分離するステップＳ１−５と、
ステップＳ１−５によってＬｎを吸着した吸着剤をガラス固化するステップＳ１−６と、
を有する。
本実施形態に係る分離方法は、必要に応じて、ステップＳ１−２の後、ステップＳ１−３の前に、固化体に対し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去する安定化処理を行うステップをさらに有していてもよい。
ステップＳ１−６によって得たガラス固化体は、例えば、保管し、地層処分する。
【００１５】
ステップＳ１−１によってＭＡ及びＬｎを分離した後の廃液（ＦＰ含有溶液）は、濃縮し、ガラス固化し、保管した後、地層処分する。
ステップＳ１−５によってＬｎを分離した後の溶液（ＭＡ含有溶液）は、必要に応じて高発熱性のＭＡを分離した後、燃料製造に用いる。例えば、ＭＡ含有溶液をＵ、Ｐｕと混合し、混合酸化物を得ることにより、燃料を製造する。得られた燃料は、高速増殖炉等で燃焼する。
【００１６】
（ＨＡＬＷ）
ＨＡＬＷは、使用済み核燃料の溶液からＵ及びＰｕを分離した廃液である。ＨＡＬＷは、ＦＰ、ＭＡ、Ｌｎ等を含み、Ｕ及びＰｕを含まない。ＨＡＬＷは、典型的には、ＭＡとして少なくとも、Ｎｐ、Ａｍ及びＣｍを含み、Ｌｎとして少なくとも、Ｌａ及びＣｅを含む。
【００１７】
ＨＡＬＷとしては、例えば、ピューレックス（ＰＵＲＥＸ：Plutonium Uranium Redox EXtraction）法による再処理で生成する廃液が挙げられる。ピューレックス法では、ＵやＰｕを含む硝酸溶液と、トリブチルリン酸（ＴＢＰ）と、ドデカン等の有機溶媒とを接触混合する。これにより、硝酸溶液中のＵやＰｕがＴＢＰと錯体を形成して有機溶媒側へ移動する。一方、ＦＰ、ＭＡ、Ｌｎは硝酸溶液（廃液）側に残る。
【００１８】
（ステップＳ１−１：分離処理）
分離処理としては、例えば、ＨＡＬＷからＭＡをＬｎとともに溶媒抽出法により抽出する処理（以下、「抽出処理」とも記す。）を含む処理、又はＨＡＬＷと吸着剤とを接触させ、前記吸着剤に吸着したＭＡ及びＬｎを溶離させる処理（以下、「吸着−溶離処理」とも記す。）を含む処理が挙げられる。
分離処理が抽出処理を含む場合、抽出処理の後に、抽出処理により得られた抽出液からＭＡ及びＬｎを逆抽出する処理（以下、「逆抽出処理」とも記す。）をさらに含んでいてもよい。
【００１９】
抽出処理では、例えば、ＨＡＬＷと、抽出剤を含む有機溶媒溶液（抽出剤溶液）とを接触させる。ＨＡＬＷと抽出剤溶液とを接触させると、ＭＡやＬｎが抽出剤溶液側に移行する。
抽出処理で得た抽出液はそのままＭＡ・Ｌｎ含有溶液としてステップＳ１−２に供してもよく、さらに逆抽出処理を行ってもよい。工程数や廃液量をより低減できる点では、抽出処理で得た抽出液をＭＡ・Ｌｎ含有溶液としてステップＳ１−２に供することが好ましい。
【００２０】
抽出剤としては、例えば、ＭＡ及びＬｎと錯体を形成する錯化剤が挙げられる。かかる錯化剤は、選択的にＭＡと錯体を形成する錯化剤に比べて安価であることから好ましい。錯化剤の具体例としては、ｎ−オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジイソブチルカルバモイルメチルフォスフィンオキシド−トリブチルリン酸混合物（ＣＭＰＯ−ＴＢＰ混合物）、ジイソデシルリン酸、６，６’−ビス（５，５，８，８−テトラメチル−５，６，７，８−テトラヒドロ−１，２，４−ベンゾトリアジン−３−イル）−２，２’−ビピリジン（ＢＴＢＰ）、Ｎ，Ｎ’−ジブチル−Ｎ，Ｎ’−ジメチルテトラデシルマロナミド（ＤＭＤＢＴＤＭＡ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラオクチル−３−オキサペンタンジアミド（ＴＯＤＧＡ）等が挙げられる。抽出剤は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２１】
有機溶媒は、使用する抽出剤に応じて適宜選定できる。有機溶媒は、再利用可能であること、安価であること、放射線劣化に耐性があることが望ましい。有機溶媒の具体例としては、例えばｎ−ドデカンが挙げられる。有機溶媒は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００２２】
逆抽出処理では、例えば、抽出液と、硝酸を含む水溶液（ストリッピング剤）とを接触させる。これにより、抽出液中のＭＡとＬｎが水溶液側に移行する。一方、抽出液中の有機溶媒は水溶液側に移行せずに抽出液側に残るので、再利用できる。
逆抽出処理で得た逆抽出液は典型的にはそのまま、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液としてステップＳ１−２に供する。
【００２３】
吸着−溶離処理に用いる吸着剤としては、ＭＡ及びＬｎを吸着可能なものであればよい。
ＨＡＬＷと吸着剤とを接触させる方法としては、カラム式、バッチ式等が挙げられる。
吸着剤に吸着したＭＡ及びＬｎは、吸着剤と溶離液とを接触させることにより溶離させることができる。
吸着−溶離処理で得られた溶離液、つまりＨＡＬＷと接触させた後の溶離液は、ＭＡ及びＬｎを含む。典型的には、この溶離液をそのままＭＡ・Ｌｎ含有溶液としてステップＳ１−２に供する。
【００２４】
（ステップＳ１−２：固化処理）
固化処理としては、例えば、分解処理、水熱処理、ガラス固化処理が挙げられる。
ガラス固化処理を行う場合、ガラス固化処理の前に、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮する濃縮処理を行うことが好ましい。
【００２５】
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液が、抽出処理により得られた抽出液である場合、固化処理としては、蒸留・分解処理が好ましい。
抽出液に対して蒸留・分解処理を行うことにより、抽出液の有機溶媒が除去されるとともにＭＡが酸化される。これにより、ＭＡ酸化物を含む固化体が得られる。
蒸留・分解処理としては、例えば、蒸留、熱分解、焼却が挙げられる。蒸留は、回分式、連続式（棚段塔や充填塔）等の公知の蒸発方式を用いて実施できる。
【００２６】
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液が、逆抽出処理で得られた逆抽出液、又は吸着−溶離処理で得られた溶離液である場合、固化処理としては、水熱処理、又はＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮し、得られた濃縮液をガラス固化する処理（濃縮−ガラス固化処理）が好ましい。
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を水熱処理することにより、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液に含まれるＭＡが酸化され、ＭＡ酸化物を含む固化体が析出する。固化体は固液分離により液状媒体（水）と分離される。これにより、ＭＡ酸化物を含む固化体が得られる。
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液の濃縮、濃縮液のガラス固化はそれぞれ常法により実施できる。
【００２７】
（安定化処理）
固化体には、抽出剤、抽出剤の放射線分解物等の有機物が含まれることがある。固化体に有機物が含まれていると、保管時にガスが発生し、放射性物質の閉じ込め機能を損なう、不具合が発生するおそれがある。固化体に対し、炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去する安定化処理を行うことで、このような不具合の発生を抑制できる。
安定化処理としては、例えば、か焼、焼結が挙げられる。
【００２８】
（ステップＳ１−３：保管）
ステップＳ１−３では、固化体を一時的に保管する。
固化体の保管方法としては、放射性廃棄物の乾式保管方法として公知の方法を利用でき、例えば、固化体を複数のキャニスタに格納し、これら複数のキャニスタをキャスクに収納し、保管施設で保管する方法が挙げられる。
【００２９】
固化体を保管する期間は、適宜設定できる。
Ｃｍ等の高発熱性のＭＡは燃料製造に適さないため、固化体が高発熱性のＭＡを含む場合、ステップＳ１−４では、固化体を、固化体に含まれる高発熱性のＭＡが十分に減衰するまで保管することが好ましい。これにより、ステップＳ１−５でＬｎを除去した後に残ったＭＡ含有溶液をＭＡ燃料製造に用いる場合に、ＭＡ含有溶液からのＣｍ等の高発熱性のＭＡの分離を不要にすることができる。なお、ＨＡＬＷに含まれるＣｍは主に、半減期が約１８年と比較的短い２４４Ｃｍである。
【００３０】
（ステップＳ１−４：固化体溶解）
固化体を溶解するには、例えば、ＭＡ酸化物を含む固化体であれば硝酸水溶液を加えればよい。固化体がガラス固化体である場合は、固化体を酸溶液等で溶解した後、得られた溶液からガラス成分を分離する。
固化体を溶解して得られる溶液は、ＭＡとＬｎとを含む。
【００３１】
（ステップＳ１−５：ＭＡ精製（吸着処理））
ステップＳ１−４で得た溶液（放射性溶液）と吸着剤とを接触させると、溶液中のＬｎが吸着剤に吸着し、溶液から分離される。
溶液と吸着剤とを接触させる方法としては、カラム式、バッチ式等が挙げられる。
【００３２】
ステップＳ１−５では、ＭＡとＬｎとを分離するために、Ｌｎ及びＭＡのうちＬｎを選択的に吸着する吸着剤を用いる。
ステップＳ１−５で用いる吸着剤は、ガラス固化可能である。吸着剤がガラス固化可能であれば、Ｌｎが吸着した吸着剤を、Ｌｎを溶離させることなくそのままステップＳ１−６に供することができる。ガラス固化可能な吸着剤は、典型的には無機吸着剤である。無機吸着剤は、有機物を含まないので、そのままガラス固化できる。
【００３３】
ステップＳ１−５で用いる吸着剤の一例として、チタン、ケイ素及びアルミニウムからなる群から選ばれる少なくとも１種の元素の酸化物から構成され、ＬｎをＭＡに対して選択的に捕捉可能な吸着サイトを有する担体と、前記担体の前記吸着サイトに保持されたアルカリ金属イオン（ナトリウム、カリウム等）とを含む無機吸着剤が挙げられる。前記酸化物は複合酸化物であってもよい。この無機吸着剤は、Ｌｎを吸着サイトに捕捉し、吸着する。この無機吸着剤においては、例えば、Ｌｎのイオン半径とＭＡのイオン半径との違い（Ｌｎのイオン半径＜ＭＡのイオン半径）から、Ｌｎは吸着サイトに捕捉されやすく、一方でＭＡは吸着サイトに捕捉されにくい特性を活用し、ＬｎをＭＡに対して選択的に捕捉可能となっている。捕捉されたＬｎは、アルカリ金属イオンとのイオン交換により吸着サイトに吸着する。ただし、ステップＳ１−５で用いる吸着剤はこれに限定されるものではない。
【００３４】
（ステップＳ１−６：ガラス固化）
Ｌｎを吸着した吸着剤をガラス固化する方法としては、例えば溶融炉を用いて吸着剤とガラス原料を溶融し、溶融体を冷却固化する方法等が挙げられる。
【００３５】
（作用効果）
上記構成の分離方法では、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液から吸着処理によりＬｎを分離し、Ｌｎを吸着した吸着剤を、Ｌｎを溶離させることなくガラス固化するので、図４に示す比較例に係るプロセスに比べて、放射性溶液からＬｎを分離し、ガラス固化する際の廃液濃縮の負荷を低減でき、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
図４に示す比較例に係るプロセスでは、ＭＡ精製工程で低濃度のＬｎ含有溶液が発生し、これを濃縮する必要があるが、上記構成の分離方法では、Ｌｎを固体（Ｌｎを吸着した吸着剤）として分離できるので、低濃度のＬｎ含有溶液が発生しない。また、Ｌｎを分離した後のＭＡ含有溶液はＭＡを高濃度に含むので、ＭＡ含有溶液を濃縮することなくＭＡ燃料製造に供することができ、濃縮を行う場合でも濃縮負荷が少ない。
【００３６】
また、上記構成の分離方法では、Ｌｎを吸着した吸着剤を、Ｌｎを溶離させることなくガラス固化するので、低濃度のＬｎ含有溶液が発生せず、廃液濃縮の負荷をより低減できる。
また、上記構成の分離方法では、固化体を溶解することでＬｎとＭＡとを含む溶液を得るので、図４に示す比較例に係るプロセスのように濃縮工程を行わなくても、ＭＡ及びＬｎを高濃度に含む放射性溶液が得られる。
また、上記構成の分離方法では、ＨＡＬＷからＭＡを分離するので、ＨＡＬＷの処分負荷を低減できる。ＨＡＬＷからＭＡを分離した後の廃液をガラス固化した固化体は、ＨＡＬＷの全量をガラス固化した固化体に比べ、量が少なく、閉じ込め期間も短いので、地層処分の負荷が少ない。また、分離したＭＡを固化体として保管するので、溶液形態で保管する場合に比べて、保管の負荷が少ない。固化体を、固化体に含まれる高発熱性のＭＡが十分に減衰するまで保管することで、ＭＡ含有溶液からの高発熱性のＭＡの分離を不要にすることもできる。
【００３７】
＜第二実施形態＞
以下、本開示の第二実施形態に係る分離方法について、図２を参照して説明する。
図２に示すように、本発明の第二実施形態に係る分離方法は、
ＨＡＬＷからＭＡをＬｎとともに分離する分離処理を行うことで、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を得るステップＳ２−１と、
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を固化する固化処理を行うことで、ＭＡとＬｎとを含む固化体を得るステップＳ２−２と、
ステップＳ２−２によって得た固化体を保管するステップＳ２−３と、
ステップＳ２−３によって保管した後の固化体を溶解することで、ＭＡとＬｎとを含む溶液を得るステップＳ２−４と、
ステップＳ２−４によって得た溶液に対して溶媒抽出及び逆抽出（ＭＡ精製）を行うことで、Ｌｎ含有溶液とＭＡ含有溶液とを得るステップＳ２−５と、
ステップＳ２−５で得たＬｎ含有溶液（放射性溶液）と、Ｌｎを吸着する、ガラス固化可能である吸着剤とを接触させる吸着処理を行うことで、Ｌｎ含有溶液からＬｎを分離するステップＳ２−６と、
ステップＳ２−６によってＬｎを吸着した吸着剤をガラス固化するステップＳ２−７と、
を有する。
本実施形態に係る分離方法は、必要に応じて、ステップＳ２−２の後、ステップＳ２−３の前に、固化体に対し、前記した安定化処理を行うステップをさらに有していてもよい。
ステップＳ２−７によって得たガラス固化体は、例えば、保管し、地層処分する。
【００３８】
ステップＳ２−１によってＭＡ及びＬｎを分離した後の廃液（ＦＰ含有溶液）は、濃縮し、ガラス固化し、保管した後、地層処分する。
ステップＳ２−５によって得たＭＡ含有溶液は、必要に応じて高発熱性のＭＡを分離し、濃縮した後、燃料製造に用いる。得られた燃料は、高速増殖炉等で燃焼する。
【００３９】
（ステップＳ２−１：分離処理）
ステップＳ２−１は、ステップＳ１−１と同様である。
【００４０】
（ステップＳ２−２：固化処理）
ステップＳ２−２は、ステップＳ１−２と同様である。
【００４１】
（ステップＳ２−３：保管）
ステップＳ２−３は、ステップＳ１−３と同様である。
【００４２】
（ステップＳ２−４：固化体溶解）
ステップＳ２−４は、ステップＳ１−４と同様である。
ステップＳ２−４〜Ｓ２−６を複数回繰り返す場合、ステップＳ２−６においてＬｎを分離した後に残った廃液を回収し、この溶媒を、ステップＳ２−４において固化体を溶解する溶媒として用いることができる。同様に、ステップＳ２−５においてＭＡ及びＬｎを溶媒抽出した後に残った廃液を回収し、ステップＳ２−４に用いることができる。
【００４３】
（ステップＳ２−５：ＭＡ精製（溶媒抽出及び逆抽出））
ステップＳ２−４で得た溶液と、抽出剤を含む有機溶媒溶液（抽出剤溶液）とを接触させると、ＭＡ及びＬｎが抽出剤溶液側に移行する。その後、得られた抽出液に対し、ＭＡとＬｎとが分離されるように逆抽出を行うことで、Ｌｎ含有溶液とＭＡ含有溶液とが得られる。
【００４４】
溶媒抽出には、Ｌｎ及びＭＡを抽出可能な抽出剤を用いる。このような抽出剤としては、例えば、ステップＳ１−１で挙げた抽出剤が挙げられる。
なお、溶媒抽出に、Ｌｎ及びＭＡのうちＭＡを選択的に抽出する抽出剤を用いてもよい。このような抽出剤としては、選択的にＭＡと錯体を形成する錯化剤が挙げられ、具体例としては、ＤＩＤＰＡ、ＣＭＰＯ等のリン含有抽出剤、ＴＤＤＧＡ（テトラデシルＤＧＡ）やＴＤｄＤＧＡ（テトラドデシルＤＧＡ）等のＤＧＡ（ジグリコールアミド）系抽出剤、ＨＯＮＴＡ（ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド）やＡＤＡＡＭ（ＥＨ）（アルキルジアミドアミン）等が挙げられる。
抽出剤は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００４５】
有機溶媒は、使用する抽出剤に応じて適宜選定できる。有機溶媒は、再利用可能であること、安価であること、放射線劣化に耐性があることが望ましい。有機溶媒の具体例としては、例えばｎ−ドデカンが挙げられる。有機溶媒は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【００４６】
逆抽出処理では、例えば、抽出液と、硝酸を含む水溶液（ストリッピング剤）とを接触させる。これにより、抽出液中のＭＡとＬｎが水溶液側に移行する。この際、硝酸濃度等の変更やジエチレントリアミン五酢酸（ＤＴＰＡ）等の添加剤の添加を行うことで、ＭＡとＬｎとを別々に水溶液側に移行させることができる。一方、抽出液中の有機溶媒は水溶液側に移行せずに抽出液側に残るので、再利用できる。
【００４７】
ステップＳ２−５では、前記したように、ステップＳ２−４で得た溶液からＭＡ及びＬｎを抽出した後に残った廃液を回収し、ステップＳ２−４に用いることができる。
【００４８】
（ステップＳ２−６：吸着処理）
Ｌｎ含有溶液（放射性溶液）と、Ｌｎを吸着する、ガラス固化可能な吸着剤とを接触させる吸着処理を行うと、Ｌｎ含有溶液中のＬｎが吸着剤に吸着し、Ｌｎ含有溶液から分離される。
Ｌｎ含有溶液と吸着剤とを接触させる方法としては、カラム式、バッチ式等が挙げられる。
【００４９】
前記したステップＳ１−５では、ＭＡとＬｎとを分離するために、Ｌｎ及びＭＡのうちＬｎを選択的に吸着する吸着剤を用いるが、本実施形態では、ステップＳ２−５でＭＡとＬｎがすでに分離されているので、ステップＳ２−６で用いる吸着剤は、Ｌｎ及びＭＡを非選択的に吸着するものでもよい。かかる吸着剤は、選択的にＬｎを吸着するものに比べて機能が少なくてよいため、安価である。
【００５０】
ステップＳ２−６では、前記したように、Ｌｎ含有溶液からＬｎを分離した後に残った廃液を回収し、ステップＳ２−４に用いることができる。
【００５１】
（ステップＳ２−７：ガラス固化）
ステップＳ２−７は、ステップＳ１−６と同様である。
【００５２】
（作用効果）
上記構成の分離方法では、Ｌｎ含有溶液から吸着処理によりＬｎを分離し、Ｌｎを吸着した吸着剤を、Ｌｎを溶離させることなくガラス固化するので、Ｌｎを分離し、ガラス固化する際の廃液濃縮の負荷を低減でき、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
ＭＡ精製工程で溶媒抽出及び逆抽出を行うプロセスでは、低濃度のＬｎ含有溶液が発生する。図４に示す比較例に係るプロセスでは、このＬｎ含有溶液をガラス固化する前に濃縮する必要があるが、上記構成の分離方法では、Ｌｎ含有溶液からＬｎを固体（Ｌｎを吸着した吸着剤）として分離できるので、低濃度のＬｎ含有溶液を濃縮する必要がない。また、ＭＡ精製において溶媒抽出及び逆抽出を用いたプロセスであれば、溶媒抽出後及び吸着処理後の廃液をステップＳ２−４に再利用できる。
【００５３】
また、上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、固化体を溶解することでＬｎとＭＡとを含む溶液を得るので、図４に示す比較例に係るプロセスのように濃縮工程を行わなくても、ＭＡ及びＬｎを高濃度に含む放射性溶液が得られる。
また、上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、ＨＡＬＷからＭＡを分離するので、ＨＡＬＷの処分負荷を低減できる。
【００５４】
＜第三実施形態＞
以下、本開示の第三実施形態に係る分離方法について、図３を参照して説明する。
図３に示すように、本発明の第三実施形態に係る分離方法は、
ＨＡＬＷからＭＡをＬｎとともに分離する分離処理を行うことで、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を得るステップＳ３−１と、
ステップＳ３−１によって得たＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮するステップＳ３−２と、
ステップＳ３−２によって得た濃縮液（放射性溶液）と、Ｌｎを吸着する、ガラス固化可能である吸着剤とを接触させる吸着処理（ＭＡ精製）を行うことで、濃縮液からＬｎを分離するステップＳ３−３と、
ステップＳ３−３によってＬｎを吸着した吸着剤をガラス固化するステップＳ３−４と、
を有する。
ステップＳ３−４によって得たガラス固化体は、例えば、保管し、地層処分する。
【００５５】
ステップＳ３−１によってＭＡ及びＬｎを分離した後の廃液（ＦＰ含有溶液）は、濃縮し、ガラス固化し、保管した後、地層処分する。
ステップＳ３−３によってＬｎを分離した後の濃縮液（Ｍｎ含有溶液）は、必要に応じて高発熱性のＭＡを分離した後、燃料製造に用いる。得られた燃料は、高速増殖炉等で燃焼する。
【００５６】
（ステップＳ３−１：分離処理）
ステップＳ３−１は、ステップＳ１−１と同様である。
【００５７】
（ステップＳ３−２：濃縮）
ＭＡ・Ｌｎ含有溶液の濃縮方法としては、蒸発濃縮法等の公知の濃縮方法を利用できる。ＭＡ・Ｌｎ含有溶液は、ＨＡＬＷと同程度の濃度となるように濃縮すればよい。
【００５８】
（ステップＳ３−３：ＭＡ精製（吸着処理））
ステップＳ３−３は、ステップＳ１−５と同様である。
【００５９】
（ステップＳ３−４：ガラス固化）
ステップＳ３−４は、ステップＳ１−６と同様である。
【００６０】
（作用効果）
上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液から吸着処理によりＬｎを分離し、Ｌｎを吸着した吸着剤を、Ｌｎを溶離させることなくガラス固化するので、図４に示す比較例に係るプロセスに比べて、放射性溶液からＬｎを分離し、ガラス固化する際の廃液濃縮の負荷を低減でき、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
【００６１】
また、上記構成の分離方法では、第一実施形態と同様に、ＨＡＬＷからＭＡを分離するので、ＨＡＬＷの処分負荷を低減できる。
【００６２】
＜その他の実施形態＞
以上、本発明の実施の形態について図面を参照して詳述したが、具体的な構成はこの実施の形態に限られるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲の設計変更等も含まれる。
なお、上記第一実施形態〜第三実施形態では、Ｌｎを吸着する吸着剤と接触させる放射性溶液を、ＬｎとＭＡとを含むものとしたが、これに限るものではなく、例えば放射性溶液を、ＭＡを含まないものとしてもよい。
上記第三実施形態では、ＨＡＬＷから分離処理により得たＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮しているが、これに限るものではなく、ＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮することなく吸着処理に供してもよい。
上記第一実施形態又は第二実施形態において、分離処理に得たＭＡ・Ｌｎ含有溶液を濃縮して固化処理に供してもよい。
【００６３】
＜付記＞
各実施形態に記載のＬｎの分離方法は、例えば以下のように把握される。
（１）上記第一実施形態〜第三実施形態に係るＬｎの分離方法は、Ｌｎを含む放射性溶液と、Ｌｎを吸着する、ガラス固化可能である吸着剤とを接触させることで、放射性溶液からＬｎを分離するステップ（Ｓ１−５、Ｓ２−６、Ｓ３−３）と、Ｌｎを分離するステップによってＬｎを吸着した吸着剤を、ガラス固化するステップ（Ｓ１−６、Ｓ２−７、Ｓ３−４）と、を有する。
【００６４】
この分離方法では、放射性溶液から、Ｌｎを吸着する吸着剤によりＬｎを分離するので、Ｌｎを放射性溶液から分離しガラス固化する過程で、低濃度のＬｎ含有溶液（逆抽出後の廃液や、吸着剤に吸着したＬｎを溶離させた溶離液）を濃縮する必要がない。そのため、放射性溶液からＬｎを分離し、ガラス固化する際の廃液濃縮の負荷を低減でき、濃縮を行うための設備規模を低減できる。
【００６５】
（２）上記第一実施形態、第三実施形態に係るＬｎの分離方法は、放射性溶液が、ＭＡをさらに含み、吸着剤が、Ｌｎ及びＭＡのうちＬｎを選択的に吸着する。
これにより、放射性溶液からＬｎを選択的に分離し、ＭＡとＬｎとを分離（ＭＡ精製）することができる。図４に示す比較例に係るプロセスでは、ＭＡ精製工程で低濃度のＬｎ含有溶液が発生し、これを濃縮する必要があるが、吸着剤を用いてＭＡ精製工程を行うことで、低濃度のＬｎ含有溶液が発生しない。また、Ｌｎを分離した後のＭＡ含有溶液はＭＡを高濃度に含むので、ＭＡ含有溶液を濃縮することなくＭＡ燃料製造に供することができ、濃縮を行う場合でも濃縮設備負荷が少ない。
【００６６】
（３）上記第一実施形態、第二実施形態に係るＬｎの分離方法は、ＬｎとＭＡとを含む固化体を溶解するステップ（Ｓ１−４、Ｓ２−４）をさらに有し、放射性溶液が、このステップにより得た溶液である。
これにより、図４に示す比較例に係るプロセスのように濃縮工程を行わなくても、Ｌｎを高濃度に含む放射性溶液が得られる。また、放射性溶液中のＬｎを分離した後のＭＡ含有溶液もＭＡを高濃度に含むので、ＭＡ含有溶液を濃縮することなくＭＡ燃料製造に供することができ、濃縮を行う場合でも濃縮設備負荷が少ない。
【００６７】
（４）上記第二実施形態に係るＬｎの分離方法は、ＬｎとＭＡとを含む固化体を溶解するステップ（Ｓ２−４）と、このステップにより得た溶液からＭＡを溶媒抽出することで、放射性溶液（Ｌｎ含有溶液）とＭＡ含有溶液とを得るステップ（Ｓ２−５）をさらに有し、このステップにより得た放射性溶液から吸着処理によりＬｎを分離する（ステップＳ２−６）。
これにより、図４に示す比較例に係るプロセスのようにＬｎ含有溶液の濃縮工程を行わなくても、Ｌｎをガラス固化に供することができる。また、Ｌｎを分離する際にはすでにＭＡが抽出されているので、吸着剤として、Ｌｎ及びＭＡを非選択的に吸着するものを用いることができる。
【００６８】
（５）上記第二実施形態に係るＬｎの分離方法は、Ｌｎを分離するステップ（Ｓ２−６）において、放射性溶液からＬｎを分離した後に残った廃液を回収し、回収された廃液を、固化体を溶解するステップ（Ｓ２−４）で用いる。
ＭＡ精製において溶媒抽出及び逆抽出を用いたプロセスであれば、溶媒抽出後及び吸着処理後の廃液（逆抽出に用いた溶液（ストリッピング剤））を固化体の溶解に再利用できるので、廃液の処分負荷を低減できる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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