(57)【要約】【課題】有機分子の粘度特性の評価をより迅速に行う。【解決手段】本開示は、所定の粘度特性を有する有機分子の設計評価方法であって、候補となる有機分子の分子構造を取得する取得ステップと、取得した分子構造の分子動力学の相関関数としての数式（１）と、この相関関数の初期立ち上がり時間Δｔとを用いて粘度に関する特性値を計算する計算ステップと、計算した前記特性値を出力する出力ステップと、を含むものである。    【数１】2020187577.tif 000013【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
所定の粘度特性を有する有機分子の設計評価方法であって、
候補となる有機分子の分子構造を取得する取得ステップと、
取得した前記分子構造の分子動力学の相関関数としての数式（１）と該相関関数の初期立ち上がりにおける時間Δｔとを用いて粘度に関する特性値を計算する計算ステップと、
計算した前記特性値を出力する出力ステップと、
を含む設計評価方法。
【数１】
2020187577.tif 000010
【請求項２】
前記計算ステップでは、１ｆｓｅｃ以上１０ｆｓｅｃ以下の範囲の前記時間Δｔを用いる、請求項１に記載の設計評価方法。
【請求項３】
前記計算ステップでは、数式（２）〜（４）のうちいずれかを用いて前記有機分子の粘度を前記特性値として計算する、請求項１又は２に記載の設計評価方法。
【数２】
2020187577.tif 000011
【請求項４】
請求項３に記載の設計評価方法であって、
前記数式（２）〜（４）のうちいずれかに既知有機分子の粘度及び温度の関係を適用し、前記係数Ａ、前記係数Ａ2、前記係数Ｂのいずれかを事前計算する係数取得ステップ、を含む設計評価方法。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか１項に記載の設計評価方法であって、
計算した前記特性値が所定の報酬値以上であるか否かを判定する判定ステップを含み、
前記出力ステップでは、前記判定結果を出力する、設計評価方法。
【請求項６】
請求項５に記載の設計評価方法であって、
計算した前記特性値が前記所定の報酬値以上であるときに前記候補となる有機分子の分子構造を記憶部に記憶する記憶ステップ、を含む設計評価方法。
【請求項７】
前記取得ステップの前に、前記有機分子の構成元素と分子サイズの範囲と探索数とのうち１以上を含む探索条件を入力し、モンテカルロ木探索を用いて前記候補となる有機分子の分子構造を設計する設計ステップ、を含み、
前記設計ステップでは、前記出力ステップで出力された情報に基づいて、次の候補となる有機分子の分子構造を設計する、請求項１〜６のいずれか１項に記載の設計評価方法。
【請求項８】
前記出力ステップでは、計算した前記特性値が前記所定の報酬値以上である前記有機分子が前記探索数に至ると該有機分子の分子構造を設計評価結果として出力する、請求項７に記載の設計評価方法。
【請求項９】
前記粘度に関する特性値は、粘度指数ＶＩである、請求項１〜８のいずれか１項に記載の設計評価方法。
【請求項１０】
所定の粘度特性を有する有機分子を設計評価する設計評価装置であって、
候補となる有機分子の分子構造を取得し、取得した前記分子構造の分子動力学の相関関数としての数式（１）と該相関関数の初期立ち上がりにおける時間Δｔとを用いて粘度に関する特性値を計算し、計算した前記特性値を出力する制御部、
を備えた設計評価装置。
【数１】
2020187577.tif 000012
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本明細書は、所定の粘度特性を有する有機分子の設計評価方法及び設計評価装置を開示する。
【背景技術】
【０００２】
従来、有機分子の設計方法としては、例えば、モンテカルロ木探索法によりＳＭＩＬＥＳ記述子を出力し、これを３次元原子座標と結合情報へ変換し分子構造を得る方法が提案されている（例えば、非特許文献１参照）。この設計方法では、候補となる分子構造を得たのち、シミュレーションによりその特性を予想し、候補分子の有用性を判断する。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【０００３】
【非特許文献１】Science and tecnology of advanced materials 18.1,(2017);972-976
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、分子設計が求められる有機分子には、例えば、所定の粘度特性を有するオイル分子などが挙げられる。このような有機分子においては、有用性の判断として粘度特性を用いてシミュレーションを行う必要があるが、このシミュレーションには膨大な時間がかかることがあり、実用的ではなかった。
【０００５】
本開示はこのような課題に鑑みなされたものであり、有機分子の粘度特性の評価をより迅速に行うことができる設計評価方法及び設計評価装置を提供することを主目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上述した目的を達成するために鋭意研究したところ、本発明者らは、十分な統計量を要するため粘度特性の評価結果を得るのに膨大な時間を必要とし実用化が困難である分子動力学法（ＭＤ法）を採用し、その相関関数の初期のばらつきの小ささに着目し、この初期値を用いると、極めて少ない演算回数でよりばらつきの小さい粘度特性の計算結果が得られることを見いだし、本明細書で開示する発明を完成するに至った。
【０００７】
即ち、本明細書で開示する設計評価方法は、
所定の粘度特性を有する有機分子の設計評価方法であって、
候補となる有機分子の分子構造を取得する取得ステップと、
取得した前記分子構造の分子動力学の相関関数としての数式（１）と該相関関数の初期立ち上がりにおける時間Δｔとを用いて粘度に関する特性値を計算する計算ステップと、
計算した前記特性値を出力する出力ステップと、
を含むものである。
【０００８】
本明細書で開示する設計評価装置は、
所定の粘度特性を有する有機分子を設計評価する情報処理装置であって、
候補となる有機分子の分子構造を取得し、取得した前記分子構造の分子動力学の相関関数としての数式（１）と該相関関数の初期立ち上がりにおける時間Δｔとを用いて粘度に関する特性値を計算し、計算した前記特性値を出力する制御部、を備えたものである。
【０００９】
【数１】
2020187577.tif 000002
【発明の効果】
【００１０】
本開示では、有機分子の粘度特性の評価をより迅速に行うことができる。この理由は、以下のように推察される。例えば、有機分子の粘度特性の評価方法として、相関関数の長距離相関を使用する分子動力学法（ＭＤ法）が挙げられる。このＭＤ法は、一般的に、ユニットセルの中に所望の有機分子を複数配置し、所定温度で一定にしてその熱揺らぎを観測する。このユニットセルにおける内部応力の非対角成分の相関関数から粘度特性を得ることができるが、長距離相関を正確に算出するには十分な統計量を要するため評価結果を得るためには膨大な演算回数を要する。したがって、有機分子の粘度特性をＭＤ法で得ることは、実用的に極めて困難であった。そこで、発明者らは、長距離相関のＭＤ計算試行（トランジェクトリ）のうち、初期の立ち上がりにおいてはトランジェクトリごとのばらつきが小さいことに着目し、その初期値を用いる数式（１）を採用したのである。これにより、ＭＤ法の演算回数を激減することができ、有機分子の粘度特性の評価をより迅速に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】設計評価方法の概念図。
【図２】係数設定処理ルーチンの一例を示すフローチャート。
【図３】有機分子探索処理ルーチンの一例を示すフローチャート。
【図４】オイル分子13nddhの４０℃での相関関数のＭＤ計算試行結果。
【図５】粘度ηの実験値と計算値との関係図。
【図６】粘度指数ＶＩの実験値と計算値との関係図。
【図７】探索された有機分子の粘度指数ＶＩに関するヒストグラム。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
（設計評価方法）
本開示の設計評価方法は、所定の粘度特性を有する有機分子の設計評価方法である。この方法は、設計ステップと、取得ステップと、計算ステップと、出力ステップとを含むものとしてもよい。図１は、本開示の設計評価方法の概念図である。この設計評価方法は、図１に示すように、例えば、設計ステップで候補となる有機分子の分子構造を設計し、計算ステップで設計した有機分子の粘度特性を評価し、出力ステップで出力された評価結果を有機分子の分子構造の設計にフィードバックするサイクルを繰り返し、粘度に関するより高い特性値を有する新規な有機分子の構造を設計するものである。また、この設計評価方法は、情報処理装置としてのコンピュータが実行するものとしてもよい。情報処理装置は、装置全体を制御する制御部と、情報を記憶する記憶部と、作業者の指示を入力する入力部と、情報を表示する表示部と、を備えている。
【００１３】
設計ステップでは、粘度に関する特性値を有する有機分子を設計する。このステップでは、例えば、有機分子の構成元素と分子サイズの範囲と探索数とのうち１以上を含む探索条件を入力し、モンテカルロ木探索を用いて、所定の粘度特性を有する、候補となる有機分子の分子構造を設計するものとしてもよい。モンテカルロ木探索法は、例えば分子構成要素としての構成元素（Ｃ、Ｈ、Ｏ、Ｎなど）や分子サイズの上限及び下限などを入力し、この構成元素を適宜組み合わせることにより所定範囲の分子サイズを有する有機分子の分子構造を設計するものとしてもよい。この設計ステップでは、例えば、ＳＭＩＬＥＳ記述子で分子構造を設計するものとしてもよい。設計する所定の粘度特性を有する有機分子としては、例えばオイル分子などが挙げられる。このオイル分子などの有機分子は、例えば、炭素数が２５以上４５以下の範囲内にあるものとしてもよい。また、この化合物は、炭素及び水素を含み且つ酸素を含んでもよいし、１以上の不飽和結合を含むものとしてもよいし、不飽和結合を含まないものとしてもよい。
【００１４】
取得ステップでは、上記設計した候補となる有機分子の分子構造を取得する。設計ステップでＳＭＩＬＥＳ記述子で記述された分子構造を設計した際は、ＳＭＩＬＥＳ記述子から３次元原子座標と結合情報へ変換し、分子構造を取得する。
【００１５】
計算ステップでは、取得した分子構造の分子動力学の相関関数としての数式（１）と、この相関関数の初期立ち上がりにおける時間Δｔとを用いて粘度に関する特性値を計算する。数式（１）において、Φ（ｔ）は、ユニットセルの中に所望の分子を複数配置し、ある温度に固定してその熱揺らぎを観測する分子動力学（ＭＤ）におけるこのユニットセルの内部応力の非対角成分の相関関数である。ここで計算する粘度に関する特性値としては、例えば、粘度η（ｃＰ）や動粘度ηk（ｃＳｔ）、４０℃及び１００℃の粘度から算出される粘度指数ＶＩ、ＤＶＩ（Dynamic Viscosity Index）などのうち以上が挙げられ、粘度ηを計算して得られる粘度指数ＶＩとしてもよい。この計算ステップでは、初期立ち上がり時の時間Δｔは、１ｓｅｃ以下としてもよく、１ｆｓｅｃ以上１０ｆｓｅｃ以下の範囲の時間Δｔを用いることが好ましい。この範囲では、計算結果のばらつきがより小さく、好ましい。ＭＤ法においては、一般的には、時間を無限とする長距離相関を用いるＧｒｅｅｎ−Ｋｕｂｏ（ＧＫ）方式が知られている。このＧＫ方式では、長距離相関が収束するまで演算回数が膨大になり、図１に示すような設計評価サイクルのボトルネックになる。ここでは、相関関数の初期立ち上がりにおいては、ＭＤ計算試行（トラジェクトリ）のばらつきが少ないことに着目し（後述図４参照）、この初期立ち上がりからトラジェクトリの平均値を求めることにより、演算回数を極小とすると共に得られる値のばらつきを最小にするものとした。この時間Δｔは、相関関数のばらつきが小さい値となる範囲が好ましく、２ｆｓｅｃ以上であることが好ましく、３ｆｓｅｃ以上であることがより好ましく、４ｆｓｅｃ以上としてもよい。また、この時間Δｔは、８ｆｓｅｃ以下が好ましく、６ｆｓｅｃ以下がより好ましく、５ｆｓｅｃ以下としてもよい。
【００１６】
計算ステップでは、数式（２）〜（４）のうちいずれかを用いて有機分子の粘度を特性値として計算することが好ましい。これらの数式のうち、数式（３）がより好ましく、数式（４）が更に好ましい。数式（３）や（４）では、計算値と実測値との誤差がより少なく好ましい。ここで、本開示の設計評価方法において、数式（２）〜（４）のうちいずれかに既知有機分子の粘度及び温度の関係を適用し、係数Ａ、係数Ａ2、係数Ｂのいずれかを事前計算する係数取得ステップ、を含むものとしてもよい。即ち、数式（２）〜（４）において、係数Ａ、Ａ2、Ｂは、既知有機分子の粘度ηや温度Ｔ、沸点Ｔｂを各数式（２）〜（４）に適用し回帰法により決定することができる。各係数を求める既知分子の略称、英語名、化学式、粘度指数ＶＩ、４０℃及び１００℃の動粘度ηk（ｍｍ2/s）を表１にまとめた。なお、沸点Ｔｂは、ｐｙｔｈｏｎライブラリのｔｈｅｒｍｏに実装されているＪｏｂａｃｋ法によりＳＭＩＬＥＳから瞬時に決定されるものとしてもよい。また、既知分子は、表１に示したもの以外を用いてもよい。
【００１７】
【数１】
2020187577.tif 000003
【００１８】
【数２】
2020187577.tif 000004
【００１９】
【表１】
2020187577.tif 000005
【００２０】
出力ステップでは、計算した特性値を出力する。このステップでは、計算した特性値を設計ステップへフィードバック出力させるものとしてもよい。こうすれば、分子構造の変化に伴い特性値が向上するか否かなどを判断可能であり、新たな分子構造を設計するに際して粘度に関する特性値を向上させやすい。また、本開示の設計評価方法において、出力ステップの前に、計算した特性値が所定の報酬値以上であるか否かを判定する判定ステップを含み、出力ステップでは、判定結果を出力するものとしてもよい。また、本開示の設計評価方法において、計算した特性値が所定の報酬値以上であるときにこの候補となる有機分子の分子構造を記憶部に記憶する記憶ステップを含むものとしてもよい。こうすれば、有望な候補有機分子を確実にストックすることができる。そして、この出力ステップでは、計算した特性値が所定の報酬値以上である有機分子が探索条件として入力された探索数に至るとこれらの有機分子の分子構造を設計評価結果として出力するものとしてもよい。こうすれば、所望の数の良好な特性値を有する候補有機分子を得ることができる。このとき、設計評価結果を出力したのち、この設計評価を終了させるものとしてもよい。
【００２１】
報酬値は、上述した粘度に関する特性値であり、例えば、粘度や動粘度としてもよいし、粘度指数ＶＩとしてもよい。この報酬値は、例えば、１００℃での動粘度が２．０ｍｍ2／ｓ以上１０．０ｍｍ2／ｓ以下の範囲としてもよいし、３．０ｍｍ2／ｓ以上９．０ｍｍ2／ｓ以下の範囲としてもよい。また、この報酬値は、４０℃での動粘度が５．０ｍｍ2／ｓ以上４０．０ｍｍ2／ｓ以下の範囲としてもよい。また、報酬値は、粘度指数ＶＩとしてもよく、例えば、５０以上２４０以下の範囲としてもよいし、７０以上２００以下の範囲としてもよい。粘度指数ＶＩが１５０以上では、ポリアルファオレフィン（ＰＡＯ）に比して高く、好ましい。粘度指数ＶＩは、４０℃及び１００℃の動粘度からＪＩＳ−Ｋ２２８４に基づいて算出された値とする。
【００２２】
ここで、設計評価方法の具体例を図面を用いて説明する。図２は、情報処理装置としてのコンピュータの制御部により実行される係数設定処理ルーチンの一例を示すフローチャートである。このフローチャートは、数式（２）〜（４）のうちいずれか１以上で用いられる係数を求める処理を行うルーチンである。ここでは、数式（４）を用いる場合について主として説明する。このルーチンは、作業者からの実行入力を取得したのち制御部により実行される。このルーチンを開始すると、制御部は、既存の有機分子の構造及びそのデータを入力する（Ｓ１００）。既存分子は、例えば、表１に示した分子などが挙げられる。既存の有機分子のデータには、例えば温度Ｔに対応する粘度η、沸点Ｔｂなどが含まれる。次に、制御部は、上述の数式（１）を用い、既存の有機分子のＭＤ計算試行を実行しＩを導出する（Ｓ１１０）。Δｔは、例えば、ＭＤ計算試行の結果から、１ｓｅｃよりも短い初期範囲における各計算結果のばらつきが少ない値（後述する図４Ａ参照）に定めるものとしてもよいし、予め所定値（例えば５ｆｓｅｃなど）に設定されているものとしてもよい。そして、制御部は、数式（４）に、既存有機分子の温度Ｔに対応する粘度η、沸点Ｔｂ、Ｉなどを適宜定めた温度Ｔごとに適用し、回帰式により係数Ａ、Ａ2、Ｂを導出、出力し（Ｓ１２０）、このルーチンを終了する。制御部は、導出した係数をファイルとして記憶部に出力してもよい。また、制御部は、ＭＤ計算試行を複数の既存有機分子に対して実行し、回帰式から係数を求めてもよい。
【００２３】
次に、上記導出した係数を用い、新規な有機分子の構造を設計評価する処理について説明する。図３は、情報処理装置としてのコンピュータの制御部により実行される有機分子探索処理ルーチンの一例を示すフローチャートである。このルーチンは、作業者からの実行入力を取得したのち制御部により実行される。このルーチンを開始すると、制御部は、分子の構成元素、分子サイズの上限下限、探索数Ｍ、係数、評価に用いる報酬（粘度に関する特定の特性値）などの探索条件を入力する（Ｓ２００）。これらのデータは、作業者による入力部からの入力としてもよいし、ファイルを読み出して入力するものとしてもよい。次に、制御部は、入力した探索条件を用い、モンテカルロ木探索処理を実行し、候補となる有機分子の分子構造を設計する（Ｓ２１０）。次に、制御部は、設計した候補の有機分子の構造をＳＭＩＬＥＳ記述子で出力し、ＳＭＩＬＥＳ記述子で表される分子を３次元原子座標と結合情報を含む分子構造へ変換して入力する（Ｓ２２０）。続いて、変換した分子構造をＭＤ力場ファイルへ出力し（Ｓ２３０）、数式（１）、（４）を用いたＭＤ計算試行を実行し、設計した有機分子の粘度を導出する（Ｓ２４０）。ここでも、時間Δｔは、ＭＤ計算試行の結果から１ｓｅｃよりも短い初期範囲における各計算結果のばらつきが少ない値に定めるものとしてもよいし、予め所定値（例えば５ｆｓｅｃなど）に設定されているものとしてもよい。
【００２４】
粘度ηを導出すると、制御部は、粘度に関する特性値を導出し、この特性値が予め定められた報酬以上であるか否かを判定する（Ｓ２５０）。この報酬は、例えば特定の粘度指数ＶＩ（１５０など）としてもよい。特性値が報酬以上である場合は、有力候補の有機分子として記憶部に記憶する（Ｓ２６０）。Ｓ２６０のあと、またはＳ２５０で特性値が報酬以上でないときには、制御部は、有力候補の数が探索数Ｍ以上であるか否かを判定する（Ｓ２７０）。有力候補数が探索数Ｍ以上でないときには、更なる探索を実行するものとし、制御部は、今回得られた粘度特性をフィードバック出力し（Ｓ２８０）、Ｓ２１０以降の処理を実行する。Ｓ２１０では、今回設計した新たな部位と粘度特性の増減との対応を判断し、新たな部位により粘度特性が低下した場合は、その部位を変更するなどの分子設計を行う。一方、Ｓ２７０で有力候補の数が探索数Ｍ以上であるときには、制御部は、有力候補の分子構造とそれに対応する粘度特性とを出力し（Ｓ２９０）、このルーチンを終了する。Ｓ２９０では、各データをファイル出力してもよいし、表示出力してもよい。作業者は、出力されたデータを確認し、その分子構造をそのまま用いるか、既存の知見に基づき合成しやすい分子構造に更に変更するなどの判断を行う。分子構造を改変した場合、更なるＭＤ計算試行を実行し、粘度特性を確認することもできる。
【００２５】
以上詳述した本実施形態では、有機分子の粘度特性の評価をより迅速に行うことができる。この理由は、以下のように推察される。例えば、有機分子の粘度特性の評価方法として、相関関数の長距離相関を使用する分子動力学法（ＭＤ法）が挙げられる。このＭＤ法は、一般的に、ユニットセルの中に所望の有機分子を複数配置し、所定温度で一定にしてその熱揺らぎを観測する。このユニットセルにおける内部応力の非対角成分の相関関数から粘度特性を得ることができるが、長距離相関を正確に算出するには十分な統計量を要するため評価結果を得るためには膨大な演算回数を要する。したがって、有機分子の粘度特性をＭＤ法で得ることは、実用的に極めて困難であった。本開示では、ＭＤ計算試行のうち、１ｓｅｃ以下の初期の立ち上がりにおいてはトランジェクトリごとのばらつきが小さいことに着目し、その初期値を用いる数式（１）を採用することによって、ＭＤ計算試行の演算回数を激減することができ、有機分子の粘度特性の評価をより迅速に行うことができる。
【００２６】
なお、本開示は上述した実施形態に何ら限定されることはなく、本開示の技術的範囲に属する限り種々の態様で実施し得ることはいうまでもない。
【００２７】
例えば、上述した実施形態では、設計評価方法として説明したが、この設計評価方法を実行する設計評価装置としてもよい。この設計評価装置は、候補となる有機分子の分子構造を取得し、取得した分子構造の分子動力学の相関関数としての数式（１）とこの相関関数の初期立ち上がりにおける時間Δｔとを用いて粘度に関する特性値を計算し、計算した特性値を出力する制御部を備えるものとすればよい。この設計評価装置では、上述した設計評価方法と同様に、有機分子の粘度特性の評価をより迅速に行うことができる。
【００２８】
上述した実施形態では、有機分子構造の設計をモンテカルロ木探索法を用いて行うものとしたが、新たな分子構造の設計を実行可能であれば、特にこれに限定されない。
【００２９】
上述した実施形態では、数式（２）〜（４）のうち１以上を用いて粘度評価を行うものとしたが、特にこの数式に限定されず、アレーニウスプロットを基本とする数式とすれば、例えば、三乗項や四乗項など新たな項を加えてもよいし、新たな係数を用いるものとしてもよい。
【実施例】
【００３０】
以下には、本開示の設計評価方法、設計評価装置を具体的に検討した例を実験例として説明する。なお、実験例２が比較例に相当し、実験例１が実施例に相当する。
【００３１】
まず、モンテカルロ木探索法と分子動力学（ＭＤ）法との組み合わせによる有機分子の設計評価方法について検討した。図１に示すシステムにより分子を設計評価した。具体的なステップは、図３に示すように、モンテカルロ木探索を実行し（Ｓ２１０）、最適分子の候補として、分子記述子のＳＭＩＬＥＳを出力し、ＳＭＩＬＥＳ記述子で表される分子を３次元原子座標と結合情報へ変換した分子構造を入力する（Ｓ２２０）。次に、ＭＤ計算によって粘度指数ＶＩを計算する（Ｓ２４０）。粘度指数ＶＩを報酬としてモンテカルロ木探索へフィードバック出力する（Ｓ２８０）。モンテカルロ木探索をその報酬を最大化するよう探索し、次の最適分子の候補のＳＭＩＬＥＳを出力する（Ｓ２１０）。以上のループを回した結果、高機能分子が見出される。このループで時間的なボトルネックになるのは、Ｓ２４０でのＭＤ計算評価である。ＭＤ法で粘度などの力学特性を算出するには、従来法としてＧｒｅｅｎ−Ｋｕｂｏ（ＧＫ）方式が知られている。この方式では、ユニットセルの中に所望の分子を複数配置し、ある温度に固定してその熱揺らぎを観測する。このユニットセルの内部応力の非対角成分Ｐxyとすると粘度ηは、数式（５）、（６）で表される。ＧＫ方式の問題点は、粘度を求める際に相関関数Φ（ｔ）の長距離相関を使用する点にある。
【００３２】
【数３】
2020187577.tif 000006
【００３３】
図４は、表１に示す既知有機分子の１３ｎｄｄｈの相関関数であり、図４Ａが短時間相関部分であり、図４Ｂが長時間相関部分の図である。細線はＭＤ計算試行（トラジェクトリ）を表し、太線はそのトラジェクトリの平均値を表す。ＧＫ方式では、図４Ｂの点線あたりを粘度とする。一般に長距離相関を正確に算出するには十分な統計量が必要となるため、図４ＢのようにＭＤでは計算ごとに異なるトラジェクトリを取る。それを平均して初めて粘度の正しい値が出るが、それには非常に長いＭＤ計算が強いられる。そこで、長距離部分ではなく初期の立ち上がり領域（図４Ａの矢印の領域）の値だけで粘度を推論すれば、トラジェクトリごとのばらつきが小さいため、短いＭＤでも安定した粘度の評価が可能であると予測した。そこで、上述の数式（１）のＩという値を定義した。このＩを使い、数式（２）〜（４）の３パターンで粘度を評価した。ここで係数Ａ、Ａ2、Ｂは代表的な既知のオイル分子の粘度ηや温度Ｔを各数式（２）〜（４）に適用し、回帰法により決定した。
【００３４】
ＭＤの計算条件を以下とした。熱平衡状態を創出するために分子をランダムに配置させてからタイムステップ幅ｄｔ＝０．２５ｆｓｅｃで、ＭＤのステップ数ＮMDを２０万ステップとしてＮＶＴ計算を行い、次に、ｄｔ＝１．０ｆｓｅｃで大気圧のＮＰＴ計算を２００万ステップに亘り実施した。クーロン力のカットオフ距離Ｌcutは、１０．０Åとした。そして、この初期状態からスタートし、ｄｔ＝１．０ｆｓｅｃで４００万ステップ数を計算した。１００万ステップ分の先を長時間とした相関値を比較に使用した。即ち、４００万−１００万＝３００万ステップ分の内部応力の非対角成分Ｐxyをサンプリングしてその相関を算出した。この計算を１５回繰り返し、平均値と標準偏差を求めた。
【００３５】
図５は、粘度ηの実験値と計算値との関係図であり、図５ＡがＧＫ法、図５Ｂが数式（２）、図５Ｃが数式（３）、図５Ｄが数式（４）を用いた結果である。図５では、横軸が粘度の実験値、縦軸が計算値、黒い縦線はエラーバーである。図中「○」は、計算回数１５回の平均値であり、エラーバーは計算回数１５回の標準偏差を示す。図５Ｂ〜５Ｄでは、中央値のプロットよりもエラーが小さいためエラーバーは見えない。図５Ｂ〜５Ｄともにエラーバーが縮小していることから、粘度に必要な統計サンプル、すなわち少ないＭＤ計算量で統計誤差が小さい粘度計算値が得られることが明らかになった。図５ＡのＧＫ法で誤差が大きいのは、今回の計算時間が短いためであり、より長い時間をかければ、エラーバーは縮小すると推察される。計算精度は、数式（３）、（４）を用いた場合が良好であった。粘度の誤差は、ＧＫ方式と比べ数式（３）ではばらつきが１／３０程度に抑えられた。これから換算すると、３０2〜１０００倍の精度向上を達成しており、言い換えればＧＫ方式よりも１／１０００のＭＤ計算量で、同等の統計誤差の粘度が得られることを示した。
【００３６】
図６は、粘度指数ＶＩの実験値と計算値との関係図であり、図６ＡがＧＫ法、図６Ｂが数式（２）、図６Ｃが数式（３）、図６Ｄが数式（４）を用いた結果である。粘度指数ＶＩは、その定義から少しの粘度差で大きく値が変化してしまう。実際に、図６ＡのＧＫ方式だけでなく、図６Ｂの数式（２）を用いた結果であっても、粘度指数ＶＩの実験値を十分に再現できなかった。一方、図６Ｃ、図６Ｄでは、値そのものは実験値との誤差があるが、その傾向は出ており、図６Ｄの数式（４）を用いた結果では、粘度指数ＶＩの値のずれが最も少なかった。
【００３７】
（実験例１，２）
次に、上記検討結果より、数式（４）を用いて、図１〜３に示したシステムにより高粘度指数分子の探索を行い、合計で１３０００分子程度の評価を実施した。数式（４）の方式で得られた粘度指数ＶＩとその数のヒストグラムを図７に示す。ここから、さらに上位１００分子を抜き出し、さらにＭＤのステップ数を増やした高精度計算で再評価した。例として、その中から良好な粘度特性が得られる新規の有機分子を抽出し（化学式１）、更に、合成しやすい分子構造に改良したものを設定した（化学式２）。この化学式２の分子を合成し、上記設計評価方法を実行し、実験値と計算値との差異を検討し、これを実験例１とした。また、現在市販されている最良の粘度特性を有するＰＡＯ dodecen（化学式３）も数式（４）の方式で検討し、これを実験例２とした。
【００３８】
【化１】
2020187577.tif 000007
【００３９】
（結果と考察）
表２に、実験例１，２で用いた係数Ａ、Ａ2、Ｂ、初期立ち上がりにおける時間Δｔ（ｆｓｅｃ）、ＭＤの計算式及び計算条件をまとめて示す。また、表３に実験例１，２の粘度指数ＶＩ、ＤＶＩ（Dynamic Viscosity Index）、粘度η（ｃＰ）、動粘度ηk（ｃＳｔ）、密度（ｇ／ｃｍ3）の計算値、実測値をまとめた。計算値には、実測値との誤差を付記した。表３に示すように、実験例１の粘度指数ＶＩは、実測値が１０９．３、計算値が１６７．１５であり、実測値が計算値を下回った。実験例２の粘度指数ＶＩは、実測値が１３１．６、計算値が１６３．５０であり、実測値が計算値を下回った。計算ではより高い粘度特性を示すと予想された実験例１は、残念ながら市販の実験例２の粘度指数ＶＩには及ばなかった。実験例１において、この粘度指数ＶＩの計算値は、誤差が大きかったものの、１０９という数字自体はＶＩグループとして、ＶＨＶＩ（Very high VI）にクラス分けされるレベルであり(M. J. Neale, Lubrication and reliabilityhandbook)、高粘度指数オイルであった。
【００４０】
また、表３の実験結果から、４０℃と１００℃の粘度差だけに着目すると、実験例１、２も同等であった。これは、粘度指数ＶＩが歴史的な経緯として、粘度を密度で割った動粘度差を使用する規格のためである。しかし、例えば、エンジン潤滑で実効的に効果があるのは動粘度ではなく粘度であり、粘度の温度変化そのものを扱うＤＶＩ（dynamic viscosity index）では、実験例１がわずかに実験例２よりも良好な値を示した。以上の結果より、本開示の設計評価方法では、高粘度指数オイルを自動探索するシステムとして有効に機能することがわかった。
【００４１】
【表２】
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【００４２】
【表３】
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【００４３】
なお、本開示は上述した実施例に何ら限定されることはなく、本開示の技術的範囲に属する限り種々の態様で実施し得ることはいうまでもない。
【産業上の利用可能性】
【００４４】
本明細書で開示した設計評価方法及び設計評価装置は、有機分子を合成する技術分野に利用可能である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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