(57)【要約】      （修正有）【課題】耐熱性、耐薬品性、機械特性などの性能に優れた、芳香族ポリエーテルケトン積層体およびその製造方法を提供する。【解決手段】芳香族ポリエーテルケトン積層体は、少なくとも２層の高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムＡと、少なくとも１層の低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムＢとが接合されて得られた芳香族ポリエーテルケトン積層体である。高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムは、低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムに接して重ね合わされ、重ね合わされた高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムとが加熱および加圧によって直接接合されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも２層の高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと、少なくとも１層の低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムとが接合されて得られた芳香族ポリエーテルケトン積層体であって、
前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムは、前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムに接して重ね合わされ、
重ね合わされた前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムとが加熱および加圧によって直接接合されている芳香族ポリエーテルケトン積層体。
【請求項２】
厚みが０．１〜５ｍｍの範囲にある請求項１記載の芳香族ポリエーテルケトン積層体。
【請求項３】
前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムからなる層は、前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと接合された後に高結晶化した層となる請求項１または２記載の芳香族ポリエーテルケトン積層体。
【請求項４】
少なくとも２層の高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと、少なくとも１層の低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムとを接合して芳香族ポリエーテルケトン積層体を製造する製造方法であって、
前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムまたは前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムの一方または両方において、表面または裏面にプラズマ処理を施すプラズマ処理工程と、
前記プラズマ処理を施した後、前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムとを互いに接するように重ね合わせ、重ね合わされた前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムおよび前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムを加熱および加圧して、前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムとを直接接合する接合工程と、
を含む芳香族ポリエーテルケトン積層体の製造方法。
【請求項５】
前記接合工程は、２００℃以上であって、前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムの融点以下の温度で加熱する請求項４記載の芳香族ポリエーテルケトン積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、芳香族ポリエーテルケトン積層体およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリエーテルエーテルケトンに代表される芳香族ポリエーテルケトンは、耐熱性、耐薬品性、機械特性、電気特性などに優れた樹脂として近年着目されており、航空宇宙分野、自動車分野、エレクトロニクス分野、メディカル分野などの用途に広く用いられている。芳香族ポリエーテルケトンは、例えば、ヒドロキノン、ジヒドロキシベンゾフェノンなどの芳香族ジヒドロキシ化合物と、ジフルオロベンゾフェノンなどの化合物を原料として合成される。芳香族ポリエーテルケトンは、通常ペレットの形状にされた後に、押し出し成形などの方法により、棒材、板材、シート、フィルムなどの形状に加工され、さらに必要な加工が施されて、機械部品、電子部品、音響部品、メディカル部品などとして使用される。
【０００３】
芳香族ポリエーテルケトンは、結晶性のポリマーとして知られており、例えば押し出し成形後に所定の条件でアニール処理を施すことで結晶化し、高温での機械特性などが向上する。一方で、例えば押し出し成形した芳香族ポリエーテルケトンを急速に冷却することで結晶化度を抑えた低結晶性の芳香族ポリエーテルケトンとすることも可能とされている。ところで、芳香族ポリエーテルケトンの融点は、例えばポリエーテルエーテルケトンで約３４３℃と、通常３００℃以上と高いため、その押し出し成形などの成形加工を行う装置は高温での成形加工が必要であるなどの理由から、０．１〜５ｍｍ程度の厚みのシートを良好な機械特性を維持しながら、均一な厚みで製造することが難しいという課題がある。そのため、上記厚み範囲のシートを製造する際には例えば５ｍｍ以上の厚みの板材を作製した後に、板材を研磨して薄いシートにするなどの方法が取られており、生産性が悪く、また均一な厚みになり難いといった課題があった。
【０００４】
特許文献１には、芳香族ポリエーテルケトンであるポリエーテルエーテルケトン樹脂の接合方法として、樹脂材料の接合すべき面に、ブラスト、プラズマ処理、コロナ処理、ケミカルエッチングなどの前処理を行った後に、エポキシ系もしくはウレタン系の接着剤を用いて接着させる方法が開示されている。特許文献１に開示された方法を用いれば、薄い芳香族ポリエーテルケトンフィルムを貼り合わせることで、上記厚み範囲の芳香族ポリエーテルケトン積層シートを得ることが可能になる。しかしながら、特許文献１の方法では、芳香族ポリエーテルケトンの接合に耐熱性や耐薬品性に劣るエポキシ系やウレタン系の接着剤を使用しており、そのため得られる芳香族ポリエーテルケトン積層シートの耐熱性や耐薬品性が損なわれ、芳香族ポリエーテルケトン本来の優れた性能を発現させるのが困難という課題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開平５−１７７７１４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
そこで、本発明の目的は、耐熱性、耐薬品性、機械特性などの性能に優れた、芳香族ポリエーテルケトン積層体およびその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムの何れか一方もしくは両方の少なくとも片面にプラズマ処理を施した後、高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムが低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムに接するように重ね合わせて、加熱加圧することにより、芳香族ポリエーテルケトンフィルムが強固に接合することを見出し、本発明を完成した。
【０００８】
具体的には、本実施形態の芳香族ポリエーテルケトン積層体は、少なくとも２層の高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと、少なくとも１層の低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムとが接合されて得られた芳香族ポリエーテルケトン積層体である。前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムは、前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムに接して重ね合わされ、重ね合わされた前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムとが加熱および加圧によって直接接合されている。
【０００９】
また、本実施形態の芳香族ポリエーテルケトン積層体では、厚みが０．１〜５ｍｍの範囲にある。
さらに、本実施形態の芳香族ポリエーテルケトン積層体では、前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムからなる層は、前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと接合された後に高結晶化した層となる。
【００１０】
本実施形態の芳香族ポリエーテルケトン積層体の製造方法は、少なくとも２層の高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと、少なくとも１層の低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムとを接合して芳香族ポリエーテルケトン積層体を製造する製造方法である。当該製造方法は、前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムまたは前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムの一方または両方において、表面または裏面にプラズマ処理を施すプラズマ処理工程と、前記プラズマ処理を施した後、前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムとを互いに接するように重ね合わせ、重ね合わされた前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムおよび前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムを加熱および加圧して、前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムと前記低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムとを直接接合する接合工程と、を含む。
本実施形態の芳香族ポリエーテルケトン積層体の製造方法では、前記接合工程は、２００℃以上であって、前記高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムの融点以下の温度で加熱する。
【００１１】
以上のような本実施形態により、耐熱性、耐薬品性、機械特性および電気特性などに優れた芳香族ポリエーテルケトン積層体を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】本実施形態による芳香族ポリエーテルケトン積層体に用いる高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムのＤＳＣチャートを示す模式図
【図２】本実施形態による芳香族ポリエーテルケトン積層体に用いる高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムのＤＳＣチャートを示す模式図
【図３】本実施形態による芳香族ポリエーテルケトン積層体に用いる低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムのＤＳＣチャートを示す模式図
【図４】本実施形態による芳香族ポリエーテルケトン積層体に用いる低結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルムのＤＳＣチャートを示す模式図
【図５】本実施形態による芳香族ポリエーテルケトン積層体の構造の一例を示す模式図
【図６】本実施形態による芳香族ポリエーテルケトン積層体の構造の一例を示す模式図
【図７】本実施形態による芳香族ポリエーテルケトン積層体の構造の一例を示す模式図
【図８】本実施形態による芳香族ポリエーテルケトン積層体の構造の一例を示す模式図
【図９】本実施形態による芳香族ポリエーテルケトン積層体の実施例１におけるＤＳＣチャートを示す模式図
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本実施形態による芳香族ポリエーテルケトン積層体およびその製造方法について説明する。
【００１４】
本実施形態において、芳香族ポリエーテルケトンフィルムとは、下記に例示される芳香族環がエーテル結合（−Ｏ−）、およびカルボニル結合（−ＣＯ−）により結合したポリマーからなるフィルムである。
・ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）
−Ｐｈ−Ｏ−Ｐｈ−Ｏ−Ｐｈ−ＣＯ−
・ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）
−Ｐｈ−Ｏ−Ｐｈ−ＣＯ−
・ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）
−Ｐｈ−Ｏ−Ｐｈ−ＣＯ−Ｐｈ−ＣＯ−
・ポリエーテルエーテルケトンケトン（ＰＥＥＫＫ）
−Ｐｈ−Ｏ−Ｐｈ−Ｏ−Ｐｈ−ＣＯ−Ｐｈ−ＣＯ−
・ポリエーテルケトンエーテルケトンケトン（ＰＥＫＥＫＫ）
−Ｐｈ−Ｏ−Ｐｈ−ＣＯ−Ｐｈ−Ｏ−Ｐｈ−ＣＯ−Ｐｈ−ＣＯ−
（上記において、Ｐｈはベンゼン環を示す）
上記の例のうち、加工性、耐熱性、機械特性およびコストなどの観点から、ポリエーテルエーテルケトンフィルム（ＰＥＥＫフィルム）を用いることが好ましい。
【００１５】
また、本実施形態の場合、芳香族ポリエーテルケトンフィルムは、芳香族ポリエーテルケトン樹脂のみからなるフィルムに加え、タルク、シリカなどの充填材などが配合されたフィルムを使用することができる。充填材が配合されたフィルムを用いることで、機械強度や耐摩耗性に優れ、熱膨張係数の低い芳香族ポリエーテルケトン積層体を得ることができる。さらには、芳香族ポリエーテルケトンフィルムの取り扱いを用意にすることなどを目的に、最終的に得られる芳香族ポリエーテルケトン積層体の外観や品質に大きな影響を及ぼさない程度に、微細なエンボス加工やナーリング加工などを加えたものを使用してもよい。
【００１６】
本実施形態では、高結晶性芳香族ポリエーテルケトンフィルム（以下、「ＨＣＦ」と略する。）および低結晶性ポリエーテルケトンフィルム（以下、「ＬＣＦ」と略する。）を使用する。本実施形態で用いるＨＣＦは、その製造過程において既に結晶化が概ね完了したものである。一方、ＬＣＦは、その製造過程において結晶化が完了しておらず、非晶性の部分が残っているものである。芳香族ポリエーテルケトンフィルムの結晶度合は、例えば示差走査熱量計（ＤＳＣ）により調べることができる。
【００１７】
図１、図２は、ＨＣＦを３０℃〜４００℃まで１０℃／分の速度で昇温させた際のＤＳＣチャートを示している。具体的には、図１は、厚さが５０μｍの高結晶性ＰＥＥＫフィルムを１０℃／分で昇温させている。図２は、厚さが１２５μｍのタルクを含有する高結晶性ＰＥＥＫフィルムを１０℃／分で昇温させている。また、図３、図４は、ＬＣＦを同じ条件で昇温させた際のＤＳＣチャートを示す。具体的には、図３は、厚さが５０μｍの低結晶性ＰＥＥＫフィルムを１０℃／分で昇温させている。図４は、厚さが１２μｍの低結晶ＰＥＥＫフィルムを１０℃／分で昇温させている。これら図１〜図４によると、低結晶性ＰＥＥＫフィルムの場合、結晶化にともなう発熱ピークは１５０〜２００℃の範囲に見られる。これに対して、すでに結晶化が完了している高結晶性ＰＥＥＫフィルムの場合は、１５０〜２００℃の範囲でピークは見られない。これらのＤＳＣの分析によって、ＨＣＦまたはＬＣＦを認識することができる。
【００１８】
本実施形態においては、少なくとも２層のＨＣＦと、少なくとも１層のＬＣＦとを備えており、ＨＣＦがＬＣＦに接するように積層される。図５〜図８は、本実施形態の芳香族ポリエーテルケトン積層体の構成例を示している。ＨＣＦからなる層はＡ、ＬＣＦからなる層はＢとする。これらの場合、芳香族ポリエーテルケトン積層体は、図５に示すようにＡ／Ｂ／Ａのような構成、図６に示すようにＡ／Ｂ／Ｂ／Ａのような構成、図７に示すようにＡ／Ｂ／Ａ／Ｂ／Ａのような構成、あるいは図８に示すようにＡ／Ｂ／Ｂ／Ｂ／Ａの構成となる。ＡおよびＢの層の数は、Ａが２以上、Ｂが１以上であれば特に制約はない。例えば厚い積層体を製造する場合、ＡおよびＢは、それぞれ数十層もしくは百層を超える積層数とすることも可能である。
【００１９】
本実施形態のＨＣＦおよびＬＣＦは、それぞれ任意の厚みのものを使用することができる。この場合、ＨＣＦおよびＬＣＦは、それぞれ一層あたり５〜３００μｍの厚みが好ましく、１０〜２００μｍの厚みがより好ましく、１２〜１５０μｍの厚みがさらに好ましい。本実施形態において、ＨＣＦまたはＬＣＦの厚みが５μｍ未満の場合、フィルムの剛性が低下し、ハンドリング性が悪化する。これとともに、ＨＣＦまたはＬＣＦの厚みが５μｍ未満の場合、所望の厚みの芳香族ポリエーテルケトン積層体を製造するために必要なフィルムの層数が多くなり、生産性が低下する。一方、ＨＣＦまたはＬＣＦの厚みが３００μｍを超える場合、フィルムにおける厚みのムラが大きくなる。そのため、ＨＣＦまたはＬＣＦの厚みが３００μｍを超える場合、得られる芳香族ポリエーテルケトン積層体の厚みの均一性が損なわれる虞がある。
【００２０】
ＨＣＦとＬＣＦとを接合して得られる芳香族ポリエーテルケトン積層体は、その厚みを目的に合わせて任意の厚みとすることができる。この場合、本実施形態の芳香族ポリエーテルケトン積層体の厚みは、０．１〜５ｍｍであることが好ましく、０．１５〜４ｍｍであることがより好ましく、０．２〜３ｍｍであることがさらに好ましい。芳香族ポリエーテルケトン積層体は、その厚みを０．１〜５ｍｍとすることで、機械特性や電気特性などの特性に優れた積層体を生産性良く製造することができる。
【００２１】
本実施形態の場合、ＬＣＦは、ＨＣＦと重ね合わせて芳香族ポリエーテルケトン積層体とするために加熱および加圧するまでは低結晶性である必要がある。しかし、加熱および加圧をともなう接合によって芳香族ポリエーテルケトン積層体を形成する過程において、ＬＣＦは結晶化が進んで高結晶性ポリエーテルケトンとなることがある。本実施形態では、このように加熱および加圧をともなう芳香族ポリエーテルケトン積層体の形成過程において、ＬＣＦに結晶化が進行するような変化が起こっても差し支えない。特にＬＣＦがＨＣＦに変化することによって、芳香族ポリエーテルケトン積層体を構成する全ての層が耐熱性に優れたＨＣＦになるという観点から好ましい。
【００２２】
次に、本実施形態による芳香族ポリエーテルケトン積層体の製造方法について説明する。
芳香族ポリエーテルケトン積層体は、次の手順によって製造される。材料となるＨＣＦおよびＬＣＦは、少なくとも一方または両方において、表面または裏面の少なくとも一方の面にプラズマ処理が施される。すなわち、ＨＣＦおよびＬＣＦは、プラズマ処理工程において、いずれか一方または両方にプラズマ処理が施される。この場合、フィルム状のＨＣＦまたはＬＣＦは、表面または裏面のうち少なくとも一方の面にプラズマ処理が施される。プラズマ処理が施されると、少なくとも２層のＨＣＦと少なくとも１層のＬＣＦとは、ＨＣＦがＬＣＦに接するように重ね合わされる。そして、重ね合わされたＨＣＦおよびＬＣＦは、相互の間に例えば接着剤などの他の材料からなる層が介在することなく、加熱および加圧される。これにより、重ね合わされたＨＣＦとＬＣＦとは、接着層などの介在層を挟むことなく直接接合される。
【００２３】
ＨＣＦおよびＬＣＦは、公知のプラズマ処理が施される。プラズマ処理工程において、プラズマ処理に用いるガスとしては、特に限定されないが、例えば酸素、窒素、アルゴン、水素、アンモニア、二酸化炭素、メタン、４フッ化メタン、水蒸気などやそれらの混合ガスが挙げられる。また、ＨＣＦおよびＬＣＦに施すプラズマ処理は、従来公知のプラズマ照射装置、例えば大気圧でのコロナ放電装置や真空でのグロー放電装置を用いて行うことができる。そして、処理効率の観点から、真空グロー放電方式の装置を用いて、好ましくは０．１〜１０００Ｐａ、より好ましくは１〜２００Ｐａのプラズマガスの圧力下でプラズマ処理を行うのが好ましい。
【００２４】
本実施形態の場合、上述のようにＨＣＦまたはＬＣＦいずれか一方もしくは両方において、表面または裏面の少なくとも片側の面のプラズマ処理を行う。この場合、ＨＣＦとＬＣＦとの間で強固な接合力を発現させるためには、ＨＣＦおよびＬＣＦの双方にプラズマ処理を施すことが好ましい。特に、ＨＣＦおよびＬＣＦにおいて接合に関与するすべての面にプラズマ処理が施されていることが特に好ましい。
【００２５】
プラズマ処理を施されると、２層以上のＨＣＦおよび１層以上のＬＣＦは、ＨＣＦがＬＣＦと接するように重ね合わせられる。そして、重ね合わされたＨＣＦとＬＣＦとを加熱および加圧することにより、ＨＣＦとＬＣＦとが接合し、本実施形態の芳香族ポリエーテルケトン積層体が得られる。
【００２６】
重ね合わされたＨＣＦおよびＬＣＦの加熱および加圧は、熱プレス装置を用いて行うことができる。熱プレス装置としては、例えば大気中での熱プレス装置や真空熱プレス装置、オートクレーブ型の熱プレス装置など任意の熱プレス装置を用いることが可能である。この場合、ＨＣＦおよびＬＣＦを構成する芳香族ポリエーテルケトンの酸化による劣化を防止するなどの観点から、真空熱プレス装置を使用するのが好ましい。
【００２７】
この接合工程において、加熱時の温度は、ＨＣＦとＬＣＦとの接合を行うことができれば、任意の温度で行うことが可能である。この場合、加熱温度は、２００℃以上であることが好ましく、２５０℃以上がより好ましく、２８０℃以上の温度で行うことがさらに好ましい。また、加熱時の温度の上限は、使用するＨＣＦの融点以下とすることが好ましい。加熱時の温度を２００℃以上かつＨＣＦの融点以下の温度と設定することにより、ＨＣＦおよびＬＣＦの劣化や流れ出しなどのトラブルを招くことなく、ＨＣＦとＬＣＦとを強固に接合することができる。
【００２８】
また、接合工程において、加圧時の圧力は、ＨＣＦとＬＣＦとを接合させるのに十分で均一に圧力をかけることが可能であれば任意の圧力でよい。例えば、通常は０．１〜１００ＭＰａ、より好ましくは０．５〜２０ＭＰａに設定すればよい。
【００２９】
以下、実施例について説明する。
（芳香族ポリエーテルケトンの結晶状態の確認）
ＨＣＦおよびＬＣＦの結晶状体は、示差走査型熱量計（株式会社島津製作所製ＤＳＣ―６０）を用いて行った。この場合、アルミニウム製の測定用パンに１０ｍｇのＨＣＦまたはＬＣＦを仕込み、窒素気流中で３０℃から４００℃まで１０℃／分の速度で昇温する。そして、１５０〜２００℃での結晶化にともなう発熱ピークが発現するとＬＣＦと判定し、１５０〜２００℃での結晶化にともなう発熱ピークが発現しないとＨＣＦと判定した。
【００３０】
（芳香族ポリエーテルケトン積層体の層間の接合力の測定方法）
芳香族ポリエーテルケトン積層体を１０ｍｍ×１５０ｍｍのサイズに切り出して、１８０°方向に剥離してピール強度を測定した。
（フィルムおよび積層体の厚みの測定方法）
ＨＣＦ、ＬＣＦおよび芳香族ポリエーテルケトン積層体の厚みは、マイクロメータを用いて測定した。
【００３１】
（実施例１）
厚みが５０μｍのＰＥＥＫからなるＨＣＦの片面に真空グロー放電型のプラズマ装置を用いて、プラズマガスとして２０Ｐａの圧力の酸素を導入し、５秒間プラズマ処理を行った。次に、厚みが５０μｍのＰＥＥＫからなるＬＣＦの両面に、プラズマガスとして２０Ｐａの圧力の酸素を導入し、５秒間プラズマ処理を行った。
【００３２】
プラズマ処理を行ったＰＥＥＫからなるＨＣＦ２枚と、プラズマ処理を行ったＰＥＥＫからなるＬＣＦ１枚を同じ寸法に切り取り、プラズマ処理を施した面同士が接するように、ＨＣＦの間にＬＣＦを挟むように重ね合わせた。重ね合わせたＨＣＦとＬＣＦとは、熱プレス装置を用いて、温度２９０℃、圧力３．０ＭＰａ、加熱加圧時間３０分の条件で加熱および加圧を行った。これにより、ＰＥＥＫからなるＨＣＦおよびＬＣＦで厚み１５０μｍ（０．１５ｍｍ）の芳香族ポリエーテルケトン積層体を作製した。
【００３３】
得られた芳香族ポリエーテルケトン積層体の接合力は、１．１ｋＮ／ｍと強固に接合していた。また、ＤＳＣを用いて芳香族ポリエーテルケトン積層体の結晶状態を確認したところ、接合工程における加熱および加圧前にＰＥＥＫからなるＬＣＦで確認された１５０〜２００℃でのピークは消失しており、加熱および加圧の過程でＬＣＦが結晶化したことが確認された。
この実施例１の積層後の芳香族ポリエーテルケトン積層体のＤＳＣチャートを図９に示す。
【００３４】
（実施例２）
充填材としてタルクが配合された厚みが１２５μｍのＰＥＥＫからなるＨＣＦの片面に、実施例１のＨＣＦと同様のプラズマ処理を行った。次に、厚みが１２μｍのＰＥＥＫからなるＬＣＦの両面に、実施例１のＬＣＦと同様のプラズマ処理を行った。
【００３５】
プラズマ処理を行ったタルク入りのＰＥＥＫからなるＨＣＦ２枚と、プラズマ処理を行ったＰＥＥＫからなるＬＣＦ１枚を同じ寸法に切り取り、プラズマ処理を施した面同士が接するように、ＨＣＦの間にＬＣＦを挟むように重ね合わせた。重ね合わせたＨＣＦとＬＣＦとは、熱プレス装置を用いて、温度２９０℃、圧力６ＭＰａ、加熱加圧時間３０分の条件で加熱および加圧を行なった。これにより、タルクを含有するＰＥＥＫからなる厚み２６２μｍ（０．２６２ｍｍ）の芳香族ポリエーテルケトン積層体を作製した。
【００３６】
得られた芳香族ポリエーテルケトン積層体の接合力は、１．０ｋＮ／ｍと強固に接合していた。また、ＤＳＣを用いて芳香族ポリエーテルケトン積層体の結晶状態を確認したところ、接合工程における加熱および加圧前にＰＥＥＫからなるＬＣＦで確認された１５０〜２００℃でのピークは消失しており、加熱および加圧の過程でＬＣＦが結晶化したことが確認された。
【００３７】
（実施例３）
実施例３では、実施例１で用いた厚みが５０μｍのＰＥＥＫからなるＨＣＦの両面に、真空グロー放電型のプラズマ装置を用いて、プラズマガスとして２０Ｐａの圧力の酸素を導入し、５秒間プラズマ処理を行った。次に、実施例１で使用した厚みが５０μｍのＰＥＥＫからなるＬＣＦの両面に、真空グロー放電型のプラズマ装置を用いて、プラズマガスとして２０Ｐａの圧力の酸素を導入し、５秒間プラズマ処理を行った。
【００３８】
プラズマ処理を行ったＰＥＥＫからなるＨＣＦ３枚と、プラズマ処理を行ったＰＥＥＫからなるＬＣＦ２枚を同じ寸法に切り取り、ＨＣＦ（Ａ）とＬＣＦ（Ｂ）とをＡＢＡＢＡの順に重ね合わせた。重ね合わせたＨＣＦとＬＣＦとは、熱プレス装置を用いて、温度３３０℃、圧力３．０ＭＰａ、加熱加圧時間３０分の条件で加熱および加圧を行った。これにより、ＰＥＥＫからなるＨＣＦおよびＬＣＦで厚み２５０μｍ（０．２５ｍｍ）の芳香族ポリエーテルケトン積層体を作製した。
【００３９】
得られた芳香族ポリエーテルケトン積層体は、各層間での剥離が困難なほど、強固に接合していた。また、ＤＳＣを用いて芳香族ポリエーテルケトン積層体の結晶状態を確認したところ、接合工程における加熱および加圧前にＰＥＥＫからなるＬＣＦで確認された１５０〜２００℃でのピークは消失しており、加熱および加圧の過程でＬＣＦが結晶化したことが確認された。
【００４０】
（比較例１）
比較例１として次のような試料を用意した。比較例１では、実施例１で使用した厚みが５０μｍのＰＥＥＫからなるＨＣＦの両面に、真空グロー放電型のプラズマ装置を用いて、プラズマガスとして２０Ｐａの圧力の酸素を導入し、５秒間プラズマ処理を行った。
次に、プラズマ処理を行ったＰＥＥＫからなるＨＣＦ３枚を同じ寸法に切り出した後、これら３枚を重ね合わせた。重ね合わせたＨＣＦは、熱プレス装置を用いて、温度２９０℃、圧力３．０ＭＰａ、加熱加圧時間３０分の条件で加熱および加圧を行なった。これにより、ＰＥＥＫからなるＨＣＦ３層が重ね合わされた芳香族ポリエーテルケトン積層体を作成した。
得られた芳香族ポリエーテルケトン積層体の接合力は、各層間で０．１ｋＮ／ｍ以下と低く、層間で容易に剥離できるレベルであった。
【００４１】
以上説明した本発明は、上記実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々の実施形態に適用可能である。
本開示は、実施例に準拠して記述されたが、本開示は当該実施例や構造に限定されるものではないと理解される。本開示は、様々な変形例や均等範囲内の変形をも包含する。加えて、様々な組み合わせや形態、さらには、それらに一要素のみ、それ以上、あるいはそれ以下、を含む他の組み合わせや形態をも、本開示の範疇や思想範囲に入るものである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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