(57)【要約】【課題】観察する位置によって、色相や輝度が大きく変化する樹脂成形体、さらには当該樹脂成形体を得るための成形体用熱可塑性樹脂組成物やマスターバッチを提供する。【解決手段】成形体用熱可塑性樹脂組成物は、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子と、着色顔料と、熱可塑性樹脂と、を含む。前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子中の鉄元素の量は、前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子中のアルミニウム元素の量１００質量部に対して、５〜４００質量部である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子と、
着色顔料と、
熱可塑性樹脂と、
を含む成形体用熱可塑性樹脂組成物であり、
前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子中の鉄元素の量が、前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子中のアルミニウム元素の量１００質量部に対して、５〜４００質量部である、
成形体用熱可塑性樹脂組成物。
【請求項２】
前記着色顔料の含有量が、前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の含有量１００質量部に対して１〜１３０質量部である、
請求項１に記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物。
【請求項３】
前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子は、平均粒子径／平均厚みで表されるアスペクト比が、２０〜５０００である、
請求項１または２に記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物。
【請求項４】
前記着色顔料が、青色顔料を含む、
請求項１〜３のいずれか一項に記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物がマスターバッチ組成物であり、
前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の量が１〜５０質量％である、
マスターバッチ組成物。
【請求項６】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物の成形体であり、
前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の量が０．１〜５質量％である、
樹脂成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成形体用熱可塑性樹脂組成物、マスターバッチ組成物、および樹脂成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、家電機器や電子機器、画像表示装置等の筐体、自動車内装品等に樹脂成形体が多用されている。このような樹脂成形体には、多様な意匠性が求められており、例えば光輝性が求められることがある。そこで、樹脂と各種光輝性顔料（アルミニウム粒子等）とを混練し、樹脂成形体を得ることが提案されている。
【０００３】
特許文献１には、高級感や深みのある色調を得るため、樹脂と着色扁平状アルミニウム粒子とを混練し、樹脂成形体を得ることが記載されている。また特許文献２には、光干渉を生じさせることが可能な光輝性顔料と樹脂とを混練し、樹脂成形体を得ることが記載されている。特許文献２の樹脂成形体では光輝性顔料の光干渉を利用し、観察する角度によって樹脂成形体の色相を変化（以下、「カラーシフト」とも称する）させている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２００２−２５６１５１号公報
【特許文献２】特開２０１６−１４５３３０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
色相や輝度が変化する樹脂成形体では、その色相変化が大きいほうが好ましい。しかしながら、特許文献２のように光輝性顔料の光干渉を利用しただけでは、十分に色相を変化させることが難しく、さらなる改良が求められていた。一方、特許文献１の樹脂成形体は、色相や輝度が変化するものではなかった。
【０００６】
本発明は、観察する位置によって、色相や輝度が大きく変化する樹脂成形体、さらには当該樹脂成形体を得るための成形体用熱可塑性樹脂組成物やマスターバッチの提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、以下の成形体用熱可塑性樹脂組成物を提供する。
［１］酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子と、着色顔料と、熱可塑性樹脂と、を含む成形体用熱可塑性樹脂組成物であり、前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子中の鉄元素の量が、前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子中のアルミニウム元素の量１００質量部に対して、５〜４００質量部である、成形体用熱可塑性樹脂組成物。
［２］前記着色顔料の含有量が、前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の含有量１００質量部に対して１〜１３０質量部である、［１］に記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物。
【０００８】
［３］前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子は、平均粒子径/平均厚みで表されるアスペクト比が、２０〜５０００である、［１］または［２］に記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物。
［４］前記着色顔料が、青色顔料を含む、［１］〜［３］のいずれかに記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物。
【０００９】
本発明は、以下のマスターバッチ組成物および樹脂成形体も提供する。
［５］上記［１］〜［４］のいずれかに記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物がマスターバッチ組成物であり、前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の量が１〜５０質量％である、マスターバッチ組成物。
［６］上記［１］〜［４］のいずれかに記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物の成形体であり、前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の量が０．１〜５質量％である、樹脂成形体。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の成形体用熱可塑性樹脂組成物やマスターバッチ組成物によれば、観察する位置によって、色相や輝度が大きく変化する樹脂成形体が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１Ａは、本発明の成形体用熱可塑性樹脂組成物から得られる樹脂成形体を模式的に示す斜視図であり、図１Ｂは、当該樹脂成形体を図１Ａとは異なる方向から観察したときの斜視図である。
【図２】図２は、本発明の実施例において、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子を製造するための装置の概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本明細書において、「〜」で示す数値範囲は、「〜」の前後に記載された数値を含む数値範囲を意味する。
【００１３】
１．成形体用熱可塑性樹脂組成物
本発明の成形体用熱可塑性樹脂組成物（以下、単に「樹脂組成物」とも称する）は、各種樹脂成形体を製造するための組成物であり、観察する位置によって、色相や輝度が大きく変化する樹脂成形体の製造に特に好適である。
【００１４】
上述のように、従来の樹脂成形体では、光輝性顔料の光の干渉を利用して、樹脂成形体にカラーシフトを生じさせていた。しかしながら、光輝性顔料の光の干渉だけでは、樹脂成形体の色相が大きく変化し難く、樹脂成形体の色相や輝度をより大きく変化させることが望まれていた。
【００１５】
これに対し、本発明では、熱可塑性樹脂と、扁平なアルミニウム粒子を一定量の酸化鉄で被覆した酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子（以下、単に「扁平状粒子」とも称する）と、着色顔料とを組み合わせる。本発明者らの鋭意検討によれば、このような組み合わせによって、大きく色相や輝度が変化する樹脂成形体が得られることが明らかとなった。その理由は、以下のように考えられる。
【００１６】
図１Ａに、本発明の成形体用熱可塑性樹脂組成物から得られる樹脂成形体を模式的に表す斜視図を示し、図１Ｂに、当該樹脂成形体を図１Ａとは異なる方向から観察したときの斜視図を示す。なお、図１Ａおよび図１Ｂでは、便宜上樹脂成形体１中の扁平状粒子２を大きく記載している。また、着色顔料は図示しないが、樹脂成形体１中に均一に分散されている。
【００１７】
本発明の樹脂成形体１では、複数の扁平状粒子２の扁平な面が一方向を向く（以下、この状態を「配向」とも称する）。そして、扁平状粒子２の正面（扁平状粒子の扁平な面に向き合う面）側では、視認される扁平状粒子２の面積が広い。そのため、扁平状粒子２の正面側から樹脂成形体１を観察した場合、扁平状粒子１の色および着色顔料の色の双方が視認され（図１Ａ参照）、これらの混ざった色が樹脂成形体１の色として観察される。また同時に、扁平状粒子２由来の金属光沢感も観察される。
【００１８】
一方で、図１Ｂに示すように、図１Ａとは異なる方向（例えば扁平状粒子２の正面に対して斜め方向）から樹脂成形体１を観察した場合、視認される扁平状粒子２の面積が小さくなる。その結果、扁平状粒子２由来の色や金属光沢感が減少し、着色顔料由来の色がより強く認識されやすくなる。つまり、当該樹脂成形体１では、観察する角度によって、輝度や色相が大きく変化する。
【００１９】
また一般的に、扁平状の粒子を含む樹脂組成物を使用して、樹脂成形体を射出成形等によって成形すると、扁平状の粒子が一方向に配向しやすいと考えられる。しかしながら、従来の扁平状アルミニウム粒子は、機械的強度が十分でないことがあり、例えば樹脂と扁平状アルミニウム粒子とを押出機等で混練すると、扁平状アルミニウム粒子が割れてしまい、その形状を維持できないことがあった。つまり、従来の扁平状のアルミニウム粒子は樹脂成形体の内部で一方向に配向し難かった。
【００２０】
これに対し、扁平状のアルミニウム粒子を、一定量の酸化鉄で被覆すると、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の機械的強度が格段に向上するとともに、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子が成形体内で配向しやすくなることが見出された。このような酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子は、例えば一軸押出機や二軸押出機等、高い剪断力がかかる方法で樹脂と混練したとしても割れ難く、扁平状を維持しやすい。また、酸化鉄の量を一定以下とすることで、アルミニウム粒子由来の扁平状を保ったまま、その強度を高められる。つまり、本発明では、一定量の酸化鉄で被覆した扁平状粒子を用いるため、扁平状粒子を樹脂成形体内で配向させることが可能であり、上述のように、樹脂成形体の色相や輝度を大きく変化させることが可能である。以下、樹脂組成物が含む各成分について詳しく説明する。
【００２１】
１−１．酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子
酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子は、扁平状のアルミニウム粒子が、酸化鉄（III）によって被覆された扁平状の粒子である。扁平状のアルミニウム粒子は、通常、アルミニウムからなる粒子である。アルミニウム粒子と酸化鉄との間には、本発明の目的および効果を損なわない範囲で、不動態化層が配置されていてもよい。
【００２２】
扁平状粒子の形状は、樹脂組成物を成形する際に配向可能であればよく、平板状であってもよく、一部が湾曲していてもよい。ただし、扁平状粒子の配向性を高めたり、色相や輝度の変化を大きくしたりするとの観点で、平板状が好ましい。また、扁平状粒子の扁平な面の形状も特に制限されず、円形状や楕円形状、多角形状等、いずれの形状であってもよい。
【００２３】
ここで、扁平状粒子は、アルミニウム粒子の全面が酸化鉄によって被覆されていてもよく、アルミニウム粒子の一部のみが酸化鉄によって被覆されていてもよい。ただし、扁平状粒子の色相や輝度を均一にするとの観点で、アルミニウム粒子の略全面が酸化鉄によって被覆されていることが好ましい。
【００２４】
扁平状粒子の酸化鉄による被覆度合は、例えば扁平状粒子中のアルミニウム元素の量に対する、扁平状粒子中の鉄元素の割合によって特定できる。扁平状粒子中のアルミニウム元素１００質量部に対する、扁平状粒子中の鉄元素の量は、５〜４００質量部が好ましく、１０〜３５０質量部がより好ましく、１５〜３００質量部がさらに好ましい。扁平状粒子中の鉄元素の量が４００質量部を超える、すなわち酸化鉄の被覆量が過度に多くなると、扁平状粒子が、ラグビーボール状となり上述の色相変化や輝度変化が十分に生じ難くなる。一方、扁平状粒子中の鉄元素の量が５質量部を下回ると、扁平状粒子の強度が十分に高まらず、樹脂組成物の成形時に、扁平状粒子が割れたりしやすくなる。
【００２５】
ここで、扁平状粒子の平均粒子径は、１〜７０μｍが好ましく、５〜４０μｍがより好ましく、１０〜２０μｍがさらに好ましい。平均粒子径が、１μｍ以上であると、扁平状粒子が後述のアスペクト比を満たしやすくなる。一方、扁平状粒子の平均粒子径が７０μｍ以下であると、樹脂組成物の成形時に、扁平状粒子が割れ難くなり、扁平状を維持しやすくなる。
【００２６】
扁平状粒子の平均粒子径は、走査型電子顕微鏡による観察により特定される。具体的には、ランダムに選んだ５０個の扁平状粒子の表面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察し、各粒子の最大径を扁平状粒子の粒子径とする。なお、扁平状粒子は、複数の粒子の一部が溶融または結合している場合がある。この場合、溶融または結合前の粒子に相当する部分を特定し、これを近似的に粒子とみなして粒子径（最大径）を測定する。そして、５０個の扁平状粒子の粒子径の平均値を平均粒子径として採用する。なお、粒子の最大径は、画像解析ソフトを用いて自動的に求めてもよいし、得られたＳＥＭ画像から最大径を測定して求めてもよい。得られたＳＥＭの画像から最大径を測定する場合、ＳＥＭ画像における扁平状粒子の外周上の任意の２点を結ぶ直線を引き、その直線の長さが最大となる箇所を特定する。そして、当該箇所の直線の長さを測定し、これを扁平状粒子の最大径とする。
【００２７】
一方、扁平状粒子の平均厚みは、１〜３５００ｎｍが好ましく、１〜２０００ｎｍがより好ましく、２〜１０００ｎｍがさらに好ましい。扁平状粒子の平均厚みが、３５００ｎｍ以下であると、扁平状粒子を側方や斜め方向から観察したときに、扁平状粒子の色や金属感が視認され難くなりやすい。一方で、扁平状粒子の平均厚みが１ｎｍ以上であると、扁平状粒子の強度が高まり、割れ難くなる。
【００２８】
扁平状粒子の平均厚みは、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）にて２０個の扁平状粒子の断面を観察し、その平均厚みを測定する。そして、これらの平均値を平均厚みとする。
【００２９】
扁平状粒子の平均厚みに対する平均粒子径、すなわち平均粒子径／平均厚みで表されるアスペクト比は、２０〜５０００が好ましく、２５〜３０００がより好ましく、３０〜２０００がさらに好ましい。アスペクト比が２０以上であると、色相変化や輝度変化が大きくなりやすい。一方で、アスペクト比が５０００以下であれば、扁平状粒子の取扱性が良好となる。
【００３０】
樹脂組成物中の扁平状粒子の量は、樹脂組成物の用途に応じて適宜選択される。例えば、樹脂組成物からそのまま樹脂成形体を製造する場合には、扁平状粒子の量は、樹脂組成物の総量に対して０．１〜５質量％が好ましく０．１〜４質量％がより好ましく、０．１〜３質量％がさらに好ましい。扁平状粒子の量を上記範囲とすることで、上述の色相変化や輝度変化が生じやすくなる。一方、樹脂組成物をマスターバッチ組成物に使用する場合の、扁平状粒子の量については、後述する。
【００３１】
扁平状粒子の調製方法は特に制限されない。扁平状のアルミニウム粒子表面に、化学蒸着法により酸化鉄からなる被膜を形成する方法であってもよく、湿式化学法で酸化鉄からなる被膜を形成する方法であってもよい。
【００３２】
化学蒸着法では、例えば扁平状のアルミニウム粒子の存在下、気相で鉄カルボニルを酸化分解し、扁平状アルミニウム粒子の表面に酸化鉄からなる被膜を形成する。一方、湿式化学法では、例えば扁平状のアルミニウム粒子を溶媒に分散させ、当該溶液中で鉄化合物を加水分解して、扁平状アルミニウム粒子の表面に酸化鉄からなる被膜を形成する。なお、湿式化学法に用いる鉄化合物としては、硝酸鉄や硫酸鉄、塩化鉄等の無機塩；酢酸鉄、蟻酸鉄、クエン酸鉄、鉄アセチルアセトナート、フェロセン等の有機塩；が含まれる。なお、いずれの方法においても、アルミニウム粒子を酸化鉄で被覆する前に、アルミニウム粒子表面に不動態化層を形成してもよい。
【００３３】
１−２．着色顔料
着色顔料は、樹脂組成物ひいては樹脂成形体を着色するための顔料であり、その色は上述の扁平状粒子の色に応じて適宜選択される。具体的には、上述の扁平状粒子は、酸化鉄の量に応じて黄〜赤色を呈する。そこで、着色顔料の色として、扁平状粒子が呈する色の補色に近い色を選択すると、得られる樹脂成形体の色相変化が大きくなる。
【００３４】
そこで、着色顔料は、青色顔料を含むことが好ましい。青色顔料の例には、フタロシアニン系顔料やキナクリドン系顔料、ジオキサジン系顔料、ペリレン系顔料等の有機顔料；酸化ビスマスバナジウム等の複合酸化物や群青、コバルトブルー等の無機顔料が含まれる。樹脂組成物は、青色顔料を一種のみ含んでいてもよく、二種以上含んでいてもよい。これらの中でも、着色性・透明性の観点でフタロシアニン系顔料が好ましい。
【００３５】
着色顔料は、青色顔料以外の顔料を含んでいてもよい。青色顔料以外の顔料の例には、アゾ系顔料やイソインドリノン系顔料等の有機顔料；複合酸化物や酸化チタン、弁柄、丹等の無機顔料が含まれる。樹脂組成物は、これらを一種のみ含んでいてもよく、二種以上含んでいてもよい。
【００３６】
着色顔料の平均粒子径は、０．０１〜２μｍが好ましく、０．０１〜１．５μｍがより好ましく、０．０２〜１μｍがさらに好ましい。着色顔料の平均粒子径が、０．０１μｍ以上であると、取扱性が良好になる。一方、着色顔料の平均粒子径が２μｍ以下であると、得られる樹脂成形体において上述の扁平状粒子由来の色や金属感が損なわれ難い。なお、着色顔料の平均粒子径の測定方法は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）による観察により特定する。具体的には、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）でランダムに選んだ５０個の着色顔料の粒子径（最大径）を測定し、５０個の着色顔料の粒子径の平均値を平均粒子径として採用する。なお、粒子の最大径は、画像解析ソフトを用いて自動的に求めてもよいし、得られたＴＥＭ画像から最大径を測定して求めてもよい。ＴＥＭ画像から最大径を測定する方法は、上述の扁平状粒子の最大径をＳＥＭ画像から求める方法と同様である。
【００３７】
樹脂組成物が含む着色顔料の量は、樹脂組成物の用途に応じて適宜選択される。例えば樹脂組成物からそのまま樹脂成形体を製造する場合、着色顔料の量は、樹脂組成物の総量に対して０．０１〜１質量％が好ましく０．０２〜０．５質量％がより好ましく、０．０３〜０．３５質量％がさらに好ましい。一方、樹脂組成物をマスターバッチ組成物に使用する場合の、着色顔料の量については、後述する。
【００３８】
ここで、着色顔料の量は、上述の扁平状粒子の量１００質量部に対して１〜１３０質量部が好ましく、２〜１２０質量部がより好ましく、４〜１１０質量部がさらに好ましい。扁平状粒子の量に対して着色顔料の量が１３０質量部以下であると、扁平状粒子由来の色や金属感が視認されやすくなる。一方で、着色顔料の量が２質量部以上であると、着色顔料由来の色が視認されやすくなる。
【００３９】
１−３．熱可塑性樹脂
樹脂組成物が含む熱可塑性樹脂は、上述の酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子および着色顔料を分散可能な樹脂であれば、その種類は特に制限されない。熱可塑性樹脂は、樹脂成形体の種類や用途に応じて適宜選択される。
【００４０】
熱可塑性樹脂の例にはポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリブテンおよびポリ（４−メチル）ペンテン）等のポリオレフィン系樹脂；６−ナイロン、６，６−ナイロン、非晶性ポリアミド等のポリアミド系樹脂（ＰＡ）；ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）、ポリグリコール酸（ＰＧＡ）、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）等のポリエステル系樹脂；ポリカーボネート系樹脂（ＰＣ）；芳香族ポリイミド等のポリイミド系樹脂；ポリアミドイミド系樹脂；非晶性ポリアリレート等のポリアリレート系樹脂；ポリスチレン（ＰＳ）、ポリ塩化ビニル、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）、ポリ酢酸ビニル（ＰＶＡＣ）、ポリアクリロニトリル、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）樹脂等のビニル重合体；ポリスルフォン、ポリエーテルスルフォン、ポリアセタール、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトン、ポリケトン、およびポリフェニレンサルファイド等のエンジニアリングプラスチック；ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素樹脂が含まれる。樹脂組成物は、熱可塑性樹脂を一種のみ含んでいてもよく、二種以上含んでいてもよい。
【００４１】
上記の中でも、可視光透過性が高く、かつ着色の少ない熱可塑性樹脂が好ましい。熱可塑性樹脂の可視光透過性が高いと、扁平状粒子由来の色や金属感、着色顔料由来の色が視認されやすくなる。また、熱可塑性樹脂の着色が少ないと、扁平状粒子や着色顔料由来の色が損なわれ難い。熱可塑性樹脂は、１ｍｍ厚のフィルムとしたときのＪＩＳ  Ｋ７１３６に準拠して測定される波長３８０〜７８０ｎｍの光のヘイズが３０％以下であることが好ましく、２０％以下がさらに好ましい。
【００４２】
また特に、上述の樹脂の中でも、ポリプロピレン樹脂、ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボネート系樹脂、（透明）ＡＢＳ樹脂、ポリアミド系樹脂（特に非晶性ポリアミド等の透明ポリアミド系樹脂）が、可視光透過性や非着色性、得られる樹脂成形体の強度等の観点で好ましい。
【００４３】
樹脂組成物中の熱可塑性樹脂の量は、樹脂組成物の用途に応じて適宜選択される。例えば樹脂組成物からそのまま樹脂成形体を製造する場合、熱可塑性樹脂の量は、樹脂組成物の総量に対して３０〜９９．９質量％が好ましく５０〜９９．９質量％がより好ましく、６０〜９９．９質量％がさらに好ましい。熱可塑性樹脂の量を上記範囲とすることで、扁平状粒子や着色顔料を十分に分散させることが可能となる。一方、樹脂組成物をマスターバッチ組成物に使用する場合の、熱可塑性樹脂の量については、後述する。
【００４４】
１−４．その他の成分
樹脂組成物は、本発明の目的および効果を損なわない範囲において、他の成分を含んでいてもよい。他の成分の例には、顔料分散剤や、その他の添加剤を含んでいてもよい。その他の添加剤の例には、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、熱安定剤、酸中和剤、発泡剤、着色顔料以外の着色剤（例えば染料等）、充填剤、金属石鹸、帯電防止剤、抗菌剤、防黴剤、顔料分散剤（ワックス）、脂肪酸アミド以外の滑剤、造核剤、難燃剤、ブロッキング防止剤、脱水剤、艶調整剤等が含まれる。
【００４５】
１−５．樹脂組成物の製造方法
上述の樹脂組成物の製造方法は、熱可塑性樹脂中に扁平状粒子や着色顔料を均一に分散させることが可能であれば特に制限されない。例えば、予め熱可塑性樹脂を溶融させた状態で、扁平状粒子や着色顔料を混合してもよい。一方、樹脂組成物を製造する際、扁平状粒子や着色顔料を均一に分散するために、熱可塑性樹脂を冷凍粉砕したものを用いたり、熱可塑性樹脂と相溶性のよい粉末状樹脂（例えば、上述の顔料分散剤や滑材等）を熱可塑性樹脂と共に使用したりしてもよい。熱可塑性樹脂を冷凍粉砕したもの、もしくは各種形状の熱可塑性樹脂と、上述の粉末状樹脂と、扁平状粒子と、着色顔料等と、を乾式混合した後、溶融混錬を行うと、扁平状粒子が熱可塑性樹脂やその他の樹脂で覆われやすくなり、混練時の剪断力によって扁平状粒子が破損し難くなる。
【００４６】
混練方法は特に制限されず、公知の混練機を使用可能である。その例には、ヘンシェルミキサー、三本ロール、二本ロール、押出機等が含まれる。上述のように、本発明では、酸化鉄によって被覆された扁平状粒子を用いるため、溶融混練時に高い剪断力をかけたとしても、扁平状粒子が破損し難い。高い剪断力で溶融混練する装置の例には、一軸押出機や二軸押出機等の押出機等が含まれる。溶融混練後、必要に応じてペレット状やフレーク状に加工してもよい。
【００４７】
２．マスターバッチ組成物
上述の樹脂組成物は、樹脂成形体を製造する組成物に配合するマスターバッチ組成物として使用してもよい。マスターバッチ組成物とは、着色顔料や扁平状粒子を熱可塑性樹脂に高濃度に分散させた組成物であり、樹脂成形体の製造の際には、これを熱可塑性樹脂等で希釈して使用する樹脂組成物のことをいう。本発明では、上述の樹脂組成物をそのままマスターバッチ組成物として使用してもよく、上述の樹脂組成物に他の成分を混合してマスターバッチ組成物としてもよい。
【００４８】
マスターバッチ組成物は、上述の扁平状粒子、有機顔料、および熱可塑性樹脂を含んでいればよい。当該マスターバッチ組成物における扁平状粒子の量は、マスターバッチ組成物の総量に対して１〜５０質量％が好ましく、２〜４０質量％がより好ましく、３〜３５質量％がさらに好ましい。
【００４９】
また、当該マスターバッチ組成物における着色顔料の量は、マスターバッチ組成物の総量に対して０．５〜３０質量％が好ましく、１〜２０質量％がより好ましく、３〜１５質量％がさらに好ましい。また着色顔料の量は、上述のように扁平状粒子の量１００質量部に対して１〜１３０質量部が好ましく、２〜１２０質量部がより好ましく、４〜１１０質量部がさらに好ましい。扁平状粒子の量に対して着色顔料の量が１３０質量部以下であると、扁平状粒子由来の色や金属感が視認されやすくなる。一方で、着色顔料の量が１質量部以上であると、着色顔料由来の色が視認されやすくなる。
【００５０】
さらに、当該マスターバッチ組成物における熱可塑性樹脂の量は、マスターバッチ組成物の総量に対して５０〜９７．５質量％が好ましく、５５〜９７質量％がより好ましく、６０〜９４質量％がさらに好ましい。熱可塑性樹脂の量が当該範囲であると、扁平状粒子や着色顔料を十分に分散させることが可能となる。
【００５１】
上述のように、マスターバッチ組成物は、樹脂成形体の製造の際、扁平状粒子や有機顔料が所望の濃度となるようにベース樹脂によって希釈されて使用される。マスターバッチ組成物の希釈率は、所望の樹脂成形体の種類や用途等に応じて適宜選択される。
【００５２】
また、マスターバッチ組成物を希釈するためのベース樹脂は、マスターバッチ組成物が含む熱可塑性樹脂と同一種類の樹脂であってもよく、異なる種類の樹脂であってもよい。ただし、ベース樹脂が、マスターバッチ組成物中の熱可塑性樹脂と同一種類であると、マスターバッチ組成物とベース樹脂との相溶性が良好になる。
【００５３】
マスターバッチ組成物の希釈方法は特に制限されず、例えばマスターバッチ組成物とベース樹脂とを乾式混合してから溶融混練する方法であってもよく、溶融させたベース樹脂中にマスターバッチ組成物を添加し、溶融混練してもよい。溶融混練のための混練機は、樹脂組成物の製造に用いるものと同様である。また、マスターバッチ組成物とベース樹脂とを乾式混合する方法であってもよい。
【００５４】
３．樹脂成形体
本発明の樹脂成形体は、上述の樹脂組成物を含み、かつ酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の量が０．１〜５質量％であればよい。当該樹脂成形体は、上述のマスターバッチ組成物をベース樹脂で希釈してから成形したものであってもよく、上述の樹脂組成物をそのまま成形したものであってもよい。また上述の樹脂組成物に必要に応じて添加剤等を加えてから成形したものであってもよい。
【００５５】
樹脂成形体の形状は特に制限されず、樹脂成形体の用途に合わせて適宜選択できる。樹脂成形体の用途の例には、家電機器や電子機器、画像表示装置等の筐体、自動車内装品等が含まれる。
【００５６】
成形方法は特に制限されず、その例には射出成形法、圧縮成形法、射出圧縮成形法、ガスアシスト射出成形法、サンドイッチ成形法等が含まれる。これらの中でも特に上述の扁平状粒子を一定方向に配向させやすく、色相変化や輝度変化を生じさせやすい、との観点で射出成型法、射出圧縮成形法、ガスアシスト射出成型法が好ましい。
【実施例】
【００５７】
以下、本発明の具体的な実施例を説明する。なお、これらの実施例によって、本発明の範囲は限定して解釈されない。
【００５８】
［材料］
実施例および比較例では、以下の材料を用いた。
【００５９】
（酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子）
酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ａ：合成例１で調製した粒子
酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｂ：合成例２で調製した粒子
酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｃ：合成例３で調製した粒子
酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｄ：合成例４で調製した粒子
酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｅ：合成例５で調製した粒子
酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｆ：合成例６で調製した粒子
【００６０】
（着色顔料）
着色顔料ａ：Ｆａｓｔｏｇｅｎ  Ｂｌｕｅ  ＡＥ−８（ＤＩＣ社製、フタロシアニンブルー、平均粒子径８０ｎｍ）
着色顔料ｂ：Ｕｌｔｒａｍａｒｉｎｅ  Ｂｌｕｅ  ＡＬ３２１７７（Ｔｏｒｒｅｃｉｄ社製：酸化ビスマスバナジウム、平均粒子径１．１μｍ）
着色顔料ｃ：ＴＴＯ−５５Ｄ（石原産業社製、微粒子酸化チタン、平均粒子径０．０３〜０．０５μｍ）
【００６１】
（熱可塑性樹脂）
ポリプロピレン樹脂：Ｗｉｎｔｅｃ  ＷＭＧ０３ＵＸ（日本ポリプロ社製、高透明メタロセン系ポリプロピレン樹脂）
ポリメタクリル酸メチル樹脂：アクリペット  ＶＨ−００１（三菱ケミカル社製）
ポリカーボネート樹脂：ユーピロンＨ?３０００（三菱エンジニアリングプラスチックス社製、芳香族ポリカーボネート樹脂）
ＡＢＳ樹脂：トヨラック９２０−５５５（東レ社製）
【００６２】
（その他）
アルミニウムペースト：６３６０ＮＳ（東洋アルミニウム社製、平均粒子径１０μｍ、平均厚み２５０ｎｍ、アスペクト比：４０、固形分６９質量％）
着色アルミニウム顔料：ＦｒｉｅｎｄＣｏｌｏｒ  Ｄ１１１  ＲＥ（東洋アルミニウム社製、ミネラルスピリット分散体、平均粒子径２３μｍ、平均厚み：１４０ｎｍ、アスペクト比：１３．１、固形分５５質量％）
【００６３】
［合成例］
以下の合成例において、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の平均粒径、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の平均厚み、ならびに酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子中のアルミニウム元素の量および鉄元素の量は以下の方法で特定した。
【００６４】
（酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の平均粒子径）
酸化被覆アルミニウム扁平状粒子の平均粒子径（一次粒径）は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）による観察により特定した。具体的には、ランダムに選んだ５０個の酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の表面を走査型電子顕微鏡で観察し、その最大径を酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の粒子径とした。なお、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子は、一部が溶融又は粉末粒子同士が繋がった状態となっている場合がある。この場合、溶融または結合前の粒子に相当する部分を特定し、これを近似的に粒子とみなして粒子径を測定した。そして、これらの平均値を平均粒子径とした。また、上記最大径は、ＳＥＭ画像から最大径を測定して求めた。具体的には、ＳＥＭ画像における扁平状粒子の外周上の任意の２点を結ぶ直線を引き、その直線の長さが最大となる箇所を特定した。そして、当該箇所の直線の長さを測定し、これを扁平状粒子の最大径とした。
【００６５】
（酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の平均厚み）
酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の平均厚みは、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）にて２０個の酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の平均厚みを測定し、これらの平均値を平均厚みとした。
【００６６】
（酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子中のアルミニウム元素および鉄元素の含有量の測定）
酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子中のアルミニウム元素（Ａｌ）と鉄元素（Ｆｅ）との含有量の比率は、エネルギー分散型蛍光Ｘ線分析装置（ＥＤＸ−７２０  島津製作所社製）を用いて算出した。具体的には、Ｃ（炭素）をバランス元素（成分）として設定し、ファンダメンタル・パラメータ法（ＦＰ法）による定量分析にて、アルミニウム元素および鉄元素の含有量を定量した。
【００６７】
（合成例１）
図１に示す流動床式反応器１０を用い、アルミニウムフレークおよびペンタカルボニル鉄（Ｆｅ（ＣＯ）５）を反応させた。具体的には、流動床式反応器１０の反応容器１１内に、反応容器１１の上部に設置されたアルミニウム供給部１２から、平均粒子径１５μｍのアルミフレーク２１を１５００ｇ投入した。そして、反応容器１１の下部に設置されたガス供給部１４から窒素ガスを１０００Ｌ／時間で供給し、アルミニウムフレーク２１を反応容器１１内で流動させながら、２００℃に加熱した。その後、反応容器１１中の酸素濃度が２．５体積％となるように、ガス供給部１４から窒素および空気を供給した。
【００６８】
その後、反応容器１１の高さ方向の中央部付近に設けられた原料ガス供給部１３から、ペンタカルボニル鉄（Ｆｅ（ＣＯ）５）１６６５ｍｌを予め加熱して気化させ、窒素ガスとともに２００Ｌ／時間で３５時間連続的に反応容器１１内に供給した。その結果、反応容器１１内でペンタカルボニル鉄（Ｆｅ（ＣＯ）５）が分解し、アルミニウムフレーク２１の表面に酸化鉄（III）が析出した。得られた酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ａの色は、赤色であった。また、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ａの平均粒子径は１６μｍであり、平均厚みは３００ｎｍであった。そして、平均粒子径／平均厚みで表されるアスペクト比は、５３であった。また、当該酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ａが含む鉄元素の量は、当該酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ａが含むアルミニウム元素の量１００質量部に対して、１６０質量部であった。
【００６９】
（合成例２）
平均粒径１８μｍのアルミニウムフレークを使用し、さらにペンタカルボニル鉄（Ｆｅ（ＣＯ）５）４５０ｍｌを予め気化させて、窒素ガスとともに２００Ｌ／時間で５時間連続的に反応容器１１に供給した以外は、合成例１と同様に行い、橙色の酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｂを得た。
【００７０】
得られた酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｂは、平均粒子径が１９μｍであり、平均厚みが１７０ｎｍであり、平均粒子径／平均厚みで表されるアスペクト比が１１２であった。また、当該酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｂにおける、鉄元素の量は、アルミニウム元素の量１００質量部に対して２４質量部であった。
【００７１】
（合成例３）
ペンタカルボニル鉄（Ｆｅ（ＣＯ）５）３００ｍｌを予め加熱して気化させ、窒素ガスとともに２００Ｌ／時間で５時間連続的に反応容器１１に供給した以外は、合成例１と同様に行い、黄色の酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｃを得た。
【００７２】
得られた酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｃは、平均粒子径が１６μｍであり、平均厚みが１５０ｎｍであり、平均粒子径／平均厚みで表されるアスペクト比が１０７であった。また、当該酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｃにおける、鉄元素の量は、アルミニウム元素の量１００質量部に対して１９質量部であった。
【００７３】
（合成例４）
ペンタカルボニル鉄（Ｆｅ（ＣＯ）５）４０００ｍｌを予め加熱して気化させ、窒素ガスとともに２００Ｌ／時間で３５時間連続的に反応容器１１に供給した以外は、合成例１と同様に行い、濃赤色の酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｄを得た。
【００７４】
得られた酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｄは、平均粒子径が１６μｍであり、平均厚みが３２０ｎｍであり、平均粒子径／平均厚みで表されるアスペクト比が５０であった。また、当該酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｄにおける、鉄元素の量は、アルミニウム元素の量１００質量部に対して３５７質量部であった。
【００７５】
（合成例５）
ペンタカルボニル鉄（Ｆｅ（ＣＯ）５）１８０ｍｌを予め加熱して気化させ、窒素ガスとともに２００Ｌ／時間で５時間連続的に反応容器１１に供給した以外は、合成例１と同様に行い、薄黄色の酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｅを得た。
【００７６】
得られた酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｅは、平均粒子径が１６μｍであり、平均厚みが１４０ｎｍであり、平均粒子径／平均厚みで表されるアスペクト比が１１４であった。また、当該酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｅにおける、鉄元素の量は、アルミニウム元素の量１００質量部に対して１０質量部であった。
【００７７】
（合成例６）
ペンタカルボニル鉄（Ｆｅ（ＣＯ）５）４５００ｍｌを予め加熱して気化させ、窒素ガスとともに２００Ｌ／時間で３８時間連続的に反応容器１１に供給した以外は、合成例１と同様に行い、赤褐色の酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｆを得た。
【００７８】
得られた酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｆは、平均粒子径が１７μｍであり、平均厚みが３５０ｎｍであり、平均粒子径／平均厚みで表されるアスペクト比が４９であった。また、当該酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ｆにおける、鉄元素の量は、アルミニウム元素の量１００質量部に対して４１３質量部であった。
【００７９】
［実施例１］
（マスターバッチ組成物の調製）
着色顔料ａ  ４質量部と、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ａ  ３２質量部と、ポリプロピレン樹脂（Ｗｉｎｔｅｃ  ＷＭＧ０３ＵＸ）の冷凍粉砕品  ６４質量部と、をドライブレンドした。直径２ｍｍのストランドダイを備えた二軸押出機（東洋精機社製ラボプラストミル、型式：４Ｃ−１５０）にドライブレンドした混合物を投入した。そして、シリンダ温度１８０℃、スクリュー回転数６０ｒｐｍの条件で溶融混練し、二軸押出機から押し出してストランド状とし、水冷した。水冷後の組成物をペレタイザーでカットし、除湿型乾燥機を用いて１００℃で３時間乾燥処理を行った。そして、直径約５ｍｍ程度の、ペレット状のマスターバッチ組成物ＭＢ−０１を得た。
【００８０】
（樹脂成形体の調製）
マスターバッチ組成物ＭＢ−０１  １質量部と、ポリプロピレン樹脂（Ｗｉｎｔｅｃ  ＷＭＧ０３ＵＸ）のペレット  ９９質量部とをドライブレンドした。当該混合物を射出成形機（住友重機械工業社製、ＳＥ１８Ｓ）に投入して射出成形を行い、１．５ｍｍ×５０ｍｍ×５５ｍｍの樹脂成形体（以下、「試験板」とも称する）を得た。なお、射出成形は、シリンダ温度２００℃、金型温度３０℃、冷却時間１５秒の条件で行った。
【００８１】
［実施例２〜４］
樹脂成形体調製時の、マスターバッチ組成物ＭＢ−０１とポリプロピレン樹脂との比率を、表１に示すように変更した以外は、実施例１と同様に樹脂成形体を得た。なお、表１に記載の組成は質量比である。
【００８２】
［実施例５〜１２］
マスターバッチ組成物ＭＢ−０１を、表１および表２に示す組成のマスターバッチ組成物ＭＢ−０２〜ＭＢ−０９に変更した以外は、実施例２と同様に樹脂成形体を得た。なお、表１および表２に記載の組成は質量比である。
【００８３】
［実施例１３］
（マスターバッチ組成物の調製）
着色顔料ａ  ４質量部と、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ａ  ３２質量部と、ポリメタクリル酸メチル樹脂（アクリペット  ＶＨ−００１）の冷凍粉砕品  ６４質量部と、をドライブレンドした。直径２ｍｍのストランドダイを備えた二軸押出機（東洋精機社製ラボプラストミル、型式：４Ｃ−１５０）にドライブレンドした混合物を投入した。そして、シリンダ温度２３０℃、スクリュー回転数６０ｒｐｍの条件で溶融混練し、二軸押出機から押し出してストランド状とし、水冷した。水冷後の組成物をペレタイザーでカットし、除湿型乾燥機を用いて９０℃で５時間乾燥処理を行った。そして、直径約５ｍｍ程度の、ペレット状のマスターバッチ組成物ＭＢ−１０を得た。
【００８４】
（樹脂成形体の調製）
マスターバッチ組成物ＭＢ−１０  ２質量部とポリメタクリル酸メチル樹脂（アクリペット  ＶＨ−００１）  ９８質量部とをドライブレンドした。当該混合物を射出成形機（住友重機械工業社製、ＳＥ１８Ｓ）に投入して射出成形を行い、１．５ｍｍ×５０ｍｍ×５５ｍｍの樹脂成形体を得た。なお、射出成形は、シリンダ温度２４０℃、金型温度７０℃、冷却時間１５秒の条件で行った。
【００８５】
［実施例１４］
（マスターバッチ組成物の調製）
着色顔料ａ  ４質量部と、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ａ  ３２質量部と、ポリカーボネート樹脂（ユーピロンＨ−３０００）の冷凍粉砕品  ６４質量部と、をドライブレンドした。直径２ｍｍのストランドダイを備えた二軸押出機（東洋精機社製ラボプラストミル、型式：４Ｃ−１５０）にドライブレンドした混合物を投入した。そして、シリンダ温度２８０℃、スクリュー回転数６０ｒｐｍの条件で溶融混練し、二軸押出機から押し出してストランド状とし、水冷した。水冷後の組成物をペレタイザーでカットし、除湿型乾燥機を用いて１２０℃で６時間乾燥処理を行った。そして、直径約５ｍｍ程度の、ペレット状のマスターバッチ組成物ＭＢ−１１を得た。
【００８６】
（樹脂成形体の調製）
マスターバッチ組成物ＭＢ−１１  ２質量部とポリカーボネート樹脂（ユーピロンＨ−３０００）  ９８質量部とをドライブレンドした。当該混合物を射出成形機（住友重機械工業社製、ＳＥ１８Ｓ）に投入して射出成形を行い、１．５ｍｍ×５０ｍｍ×５５ｍｍの樹脂成形体を得た。なお、射出成形は、シリンダ温度２８０℃、金型温度８０℃、冷却時間１５秒の条件で行った。
【００８７】
［実施例１５］
（マスターバッチ組成物の調製）
着色顔料ａ  ４質量部と、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子Ａ  ３２質量部と、ＡＢＳ樹脂（トヨラック９２０−５５５）の冷凍粉砕品  ６４質量部と、をドライブレンドした。直径２ｍｍのストランドダイを備えた二軸押出機（東洋精機社製ラボプラストミル、型式：４Ｃ−１５０）にドライブレンドした混合物を投入した。そして、シリンダ温度２３０℃、スクリュー回転数６０ｒｐｍの条件で溶融混練し、二軸押出機から押し出してストランド状とし、水冷した。水冷後の組成物をペレタイザーでカットし、除湿型乾燥機を用いて９０℃で４時間乾燥処理を行った。そして、直径約５ｍｍ程度の、ペレット状のマスターバッチ組成物ＭＢ−１２を得た。
【００８８】
（樹脂成形体の調製）
マスターバッチ組成物ＭＢ−１２  ２質量部とＡＢＳ樹脂（トヨラック９２０−５５５）  ９８質量部とをドライブレンドした。当該混合物を射出成形機（住友重機械工業社製、ＳＥ１８Ｓ）に投入して射出成形を行い、１．５ｍｍ×５０ｍｍ×５５ｍｍの樹脂成形体を得た。なお、射出成形は、シリンダ温度２３０℃、金型温度６０℃、冷却時間１５秒の条件で行った。
【００８９】
［比較例１〜５］
マスターバッチ組成物ＭＢ−０１を、表３に示す組成のマスターバッチ組成物ＭＢ−１３〜ＭＢ−１７に変更した以外は、実施例２と同様に樹脂成形体を得た。なお、表３に記載の組成は質量比である。また、表３に記載のアルミニウムペーストおよび着色アルミニウム顔料の量は、いずれも固形分量（換算値）である。
【００９０】
［評価］
実施例および比較例で得られた試験板（樹脂成形体）について、それぞれ目視評価（色相・輝度変化判定）および多角度測色計による評価を行った。結果を表１〜表３に示す。
【００９１】
（目視評価(色相・輝度変化判定)）
実施例および比較例で作製した各試験板について、標準光源（Ｘ−ｒｉｔｅ社製ＳｐｅｃｔｒａＬｉｇｈｔＱＣ  Ｄ６５）の環境下で目視にて、色相および輝度が変化するか否かの判定を行った。色相・輝度変化判定に際しては、試験板を、照明に対して平行に固定し、試験板を光源のある正面方向（ハイライト）から観察し、その後、観察する角度を変え、試験板を斜め方向（シェード）から観察した。その時のハイライトからシェードにかけての色相(カラーシフトの度合)および輝度の変化を、以下の基準に従って評価した。
４：ハイライトからシェードにかけて、色相・輝度共に顕著な変化が認められる
３：ハイライトからシェードにかけて、色相・輝度共に変化が認められる
２：ハイライトからシェードにかけて、色相・輝度変化に極めて小さい変化が認められる
１：ハイライトからシェードにかけて、色相・輝度変化がない
なお、評価は色彩開発に３年以上従事するデザイナー５名と技術者の計４名がそれぞれ各自評価を行い、９名の多数決により評価を決定した。評価が２以上であれば、実用上問題のないレベルである。
【００９２】
（多角度測色計による評価）
実施例および比較例で作製した各試験板を、白色ポリカーボネート板（三菱ガス化学社製  ポリカーボネート・シート  ＮＦ−２０００Ｃ）の上に載置した。そして、ＢＹＫ−ｍａｃ（ＢＹＫガードナー社製多角度測色機）により、入射角度４５°、正反射角を０°としたときの受光角−１５°、１５°、２５°、７５°でのａ＊を測定し、各試験板のａ＊−１５°、ａ＊１５°、ａ＊２５°、ａ＊７５°をそれぞれ求めた。この操作を試験板上の場所を変えながら９回繰り返し、各角度での平均値（−１５、１５、２５、７５）を求めた。さらに、得られた各場所での下記式（１）、および下記式（２）に代入して、得られた値の絶対値に基づき、試験板の色相の変化度合いを以下の基準で評価した。
【００９３】
カラーシフト（１）＝（ａ＊−１５°）−（ａ＊１５°）  ・・・（式１）
カラーシフト（２）＝（ａ＊２５°）−（ａ＊７５°）    ・・・（式２）
上記式（１）はハイライト（低角度−１５°、１５°）から観察して、３０°程度、小さく視認角度を変えた場合の色相変化（彩度変化）の度合の指標とした。上記式（２）は、ハイライト（低角度：２５°）から、シェード（高角度：７５°）まで、５０°程度、大きく視認角度を変えた場合の色相変化（彩度変化）の度合の指標とした。
【００９４】
・評価指標１
×：カラーシフト（１）の絶対値が０．４未満（ほぼ色相変化しない）
△：カラーシフト（１）の絶対値が０．４以上０．７未満（色相変化する）
○：カラーシフト（１）の絶対値が０．７以上（大きく色相変化する）
【００９５】
・評価指標２
×：カラーシフト（２）の絶対値が１．０未満（ほぼ色相変化しない）
△：カラーシフト（２）の絶対値が１．０以上６．０未満（色相変化する）
○：カラーシフト（２）の絶対値が６．０以上（大きく色相変化する）
【００９６】
なお、上記評価指標１および評価指標２が、ともに△以上であれば、ハイライトで小さく角度を変えて視認した場合も、ハイライトからシェードにかけて大きく角度を変えて視認した場合も、色相変化し、実用上問題のないレベルである。
【００９７】
【表１】
2020196812.tif 000002
【００９８】
【表２】
2020196812.tif 000003
【００９９】
【表３】
2020196812.tif 000004
【０１００】
表１および表２に示すように、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子と、着色顔料と、熱可塑性樹脂と、を含み、かつ酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子中のアルミニウム元素の量１００質量部に対する鉄元素の量が５〜４００質量部である樹脂組成物では、目視評価および多角度測色計による評価において、良好な結果が得られた（実施例１〜１５）。
【０１０１】
これに対し、着色顔料を含まない樹脂組成物においては、ハイライトで小さく角度を変えて視認した場合も、ハイライトからシェードにかけて大きく角度を変えて視認した場合も、色相変化した。しかしながら、色相・輝度判定の評価は低かった（比較例１）。これは、樹脂成形体の作製時に酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子が割れ難く、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子が一方向に配向したものの、着色顔料を用いなかったため、目的の色相変化と輝度変化を得ることができなかったためである。
【０１０２】
樹脂成形体の作製時に酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子が割れ難く、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子が一方向に配向したためであると考えられる。一方、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子や光輝性の顔料を含まない場合には、色相および輝度共に変化し難かった（比較例２）。
【０１０３】
一方、着色顔料および光輝性の顔料を含んでいたとしても、光輝性の顔料が酸化鉄によって被覆されていない場合には、色相変化および輝度変化が生じ難かった（比較例３および４）。通常のアルミニウムペーストやアルミニウム顔料は、樹脂成形体中で一方向に配向しないため、このような結果になったと考えられる。またさらに、樹脂組成物が、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子を含んでいたとしても、その酸化鉄の量が過剰であると、色相変化や色相変化が生じ難かった（比較例５）。酸化鉄の量が多くなると、酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子が扁平でなくなり、色相変化や輝度変化が生じ難くなったと考えられる。
【産業上の利用可能性】
【０１０４】
本発明の成形体用熱可塑性樹脂組成物やマスターバッチ組成物によれば、観察する位置によって、色相や輝度が大きく変化する樹脂成形体が得られる。したがって、本発明は、家電機器や電子機器、画像表示装置等の筐体、自動車内装品等の製造に非常に有用である。
【符号の説明】
【０１０５】
１  樹脂成形体
２  酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子（扁平状粒子）
１０  流動床式反応器
１１  反応容器
１２  アルミニウム供給部
１３  原料ガス供給部
１４  ガス供給部
２１  アルミニウムフレーク
【図１】
2020196812.tif 000005
【図２】
2020196812.tif 000006
【手続補正書】
【提出日】令和2年3月2日(2020.3.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子と、
青色顔料と、
熱可塑性樹脂と、
を含む成形体用熱可塑性樹脂組成物であり、
前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子中の鉄元素の量が、前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子中のアルミニウム元素の量１００質量部に対して、５〜４００質量部であり、
前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子は、平均粒子径／平均厚みで表されるアスペクト比が、２５〜５０００である、
成形体用熱可塑性樹脂組成物。
【請求項２】
前記青色顔料の平均粒子径が、０．０１〜２μmである、
請求項１に記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物。
【請求項３】
前記青色顔料の含有量が、前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の含有量１００質量部に対して１〜１３０質量部である、
請求項１または２に記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物。
【請求項４】
前記青色顔料の含有量が、前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の含有量１００質量部に対して１３〜１３０質量部である、
請求項３に記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物がマスターバッチ組成物であり、
前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の量が１〜５０質量％である、
マスターバッチ組成物。
【請求項６】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の成形体用熱可塑性樹脂組成物の成形体であり、
前記酸化鉄被覆アルミニウム扁平状粒子の量が０．１〜５質量％である、
樹脂成形体。