(57)【要約】【課題】誘電体粉末の凝集物の生成が高いレベルで抑制された、高誘電率絶縁層形成用の樹脂組成物の提供。【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）誘電体粉末、（Ｃ）ノニオン性界面活性剤、及び（Ｄ）硬化剤を含有する樹脂組成物。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）誘電体粉末、（Ｃ）ノニオン性界面活性剤、及び（Ｄ）硬化剤を含有する樹脂組成物。
【請求項２】
（Ｃ）ノニオン性界面活性剤が、ポリオキシアルキレン骨格を有する、請求項１記載の樹脂組成物。
【請求項３】
（Ｃ）ノニオン性界面活性剤がエーテル型ノニオン性界面活性剤を含む、請求項１または２記載の樹脂組成物。
【請求項４】
（Ｃ）ノニオン性界面活性剤の数平均分子量が４００以上である、請求項１〜３のいずれか１項記載の樹脂組成物。
【請求項５】
（Ｂ）誘電体粉末が、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、チタン酸ジルコニウム、チタン酸亜鉛及び二酸化チタンからなる群から選択される１種または２種以上を含む、請求項１〜４のいずれか１項記載の樹脂組成物。
【請求項６】
（Ｂ）誘電体粉末が、チタン酸バリウムである、請求項１〜５のいずれか１項記載の樹脂組成物。
【請求項７】
（Ｂ）誘電体粉末が、（Ｃ）ノニオン性界面活性剤により処理されている、請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項８】
（Ｄ）硬化剤が、フェノール系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤及び活性エステル系硬化剤からなる群から選択される１種又は２種以上を含む、請求項１〜７のいずれか１項記載の樹脂組成物。
【請求項９】
多層プリント配線板内のコンデンサ形成用樹脂組成物である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項１０】
指紋センサー用樹脂組成物である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項１１】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の樹脂組成物による樹脂組成物ワニス。
【請求項１２】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の樹脂組成物を用いてなるシート状積層材料。
【請求項１３】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層が２つの導電層間に挟まれてコンデンサを形成している、コンデンサを内蔵する多層プリント配線板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電子部品、特に、高周波領域で使用される電子部品の高誘電率絶縁材料や、指紋センサー用の高誘電率絶縁材料として有用な樹脂組成物に関する。また、本発明は該樹脂組成物を使用したシート状積層材料、及び該樹脂組成物の硬化物により絶縁層が形成されている多層プリント配線板等の電子部品にも関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、情報通信機器はますます高性能及び高機能化し、情報通信機器に使用される電子部品には、小型化、高密度実装化の要求が高まる中、有機絶縁材料に誘電体粉末を配合した高誘電率絶縁材料が注目されている。
【０００３】
例えば、情報通信機器では、デジタルＩＣなどの電子部品の誤作動やノイズを防止するために多量のチップコンデンサを配線板上に搭載しているが、実装密度の向上のため、プリント配線板の導体層間に高誘電率絶縁層を設けることにより、コンデンサを多層プリント配線板内に内蔵させる方法が知られている（特許文献１）。また、指紋センサーにおいては、アレイ状に並べられた多数の金属電極とそれを覆うように形成された高誘電率絶縁層からなる部材を形成し、指が高誘電絶縁層に接触する際の指紋の凹部と凸部の静電容量の違いを検出する方法が知られている（特許文献２）。
【０００４】
高誘電率絶縁層を形成するための、絶縁材料としては、例えば、樹脂組成物中に誘電体粉末を分散させた材料が挙げられるが、樹脂との組み合わせによっては、誘電体粉末の分散性が悪く、また比重が大きいために樹脂組成物（特にワニス状態とした樹脂組成物）中で誘電体粉末が沈降してしまうことがある。このため、樹脂組成物により絶縁層用の樹脂組成物層を形成すると、誘電体粉末の凝集物による突起が生じて均一な性状の樹脂組成物層を形成することができない場合があった。このような凝集物を有する樹脂組成物層を硬化して得られる絶縁層は絶縁層厚さを凝集物のサイズ以下にすることができないため、該絶縁層を有する多層プリント配線板において所望の静電容量を得られないという問題が生じる。また、指紋センサーにおいては高誘電絶縁層の静電容量が凝集物部分とそれ以外の部分とで異なり、一定でなくなるため、正しく指紋を認証できなくなるという問題が生じる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００８−２７４００２号公報
【特許文献２】特開２００３−０５０９９４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記の事情に鑑み、本発明が解決しようとする課題は、誘電体粉末の凝集物の生成が高いレベルで抑制された、高誘電率絶縁層を形成し得る樹脂組成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記の課題を解決するために鋭意検討した結果、ノニオン性界面活性剤を用いることで、誘電体粉末の分散性が著しく向上することを見出し、かかる知見に基づき本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち、本発明は以下の通りである。
[１]  （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）誘電体粉末、（Ｃ）ノニオン性界面活性剤、及び（Ｄ）硬化剤を含有する樹脂組成物。
[２]  （Ｃ）ノニオン性界面活性剤が、ポリオキシアルキレン骨格を有する、上記［１］記載の樹脂組成物。
[３]  （Ｃ）ノニオン性界面活性剤がエーテル型ノニオン性界面活性剤を含む、上記［１］または［２］記載の樹脂組成物。
[４]  （Ｃ）ノニオン性界面活性剤の数平均分子量が４００以上である、上記［１］〜[
３]のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
[５]  （Ｂ）誘電体粉末が、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、チタン酸ジルコニウム、チタン酸亜鉛及び二酸化チタンからなる群から選択される１種または２種以上を含む、上記［１］〜［４］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
[６]  （Ｂ）誘電体粉末が、チタン酸バリウムである、上記［１］〜［５］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
[７]  （Ｂ）誘電体粉末が、（Ｃ）ノニオン性界面活性剤により処理されている、上記［１］〜［６］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
[８]  （Ｄ）硬化剤が、フェノール系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤及び活性エステル系硬化剤からなる群から選択される１種又は２種以上を含む、上記［１］〜［７］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
[９]  多層プリント配線板内のコンデンサ形成用樹脂組成物である、上記［１］〜［８］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
[１０]  指紋センサー用樹脂組成物である、上記［１］〜［８］のいずれか１つに記載の樹脂組成物。
[１１]  上記［１］〜［８］のいずれか１つに記載の樹脂組成物による樹脂組成物ワニス。
[１２]  上記［１］〜［８］のいずれか１つに記載の樹脂組成物を用いてなるシート状積層材料。
[１３]  上記［１］〜［６］のいずれか１つに記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層が２つの導電層間に挟まれてコンデンサを形成している、コンデンサを内蔵する多層プリント配線板。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、誘電体粉末の凝集物の生成が高いレベルで抑制され、しかも、保存安定性にも優れる、誘電体粉末を含む、高誘電率絶縁層形成用の樹脂組成物を得ることができる。
また、本発明によれば、突起等がない性状均一性に優れる樹脂組成物層を形成することができる。
また、本発明によれば、絶縁信頼性が高い、高誘電率絶縁層を形成することができる。
また、本発明によれば、絶縁信頼性が高い、高誘電率絶縁層が、２つの導電層間に挟まれた、高信頼性のコンデンサを内蔵する多層プリント配線板を得ることができる。
また、本発明によれば、指紋認証精度の高い、指紋センサーを実現できる。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明を詳しく説明する。
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）誘電体粉末、（Ｃ）ノニオン性界面活性剤、及び（Ｄ）硬化剤を含有することが主たる特徴である。
【００１１】
一般に、エポキシ樹脂および硬化剤等を含むエポキシ樹脂組成物により絶縁層を形成する場合、樹脂組成物を有機溶剤に溶解乃至分散させてワニス状態とし（以下、かかる「ワニス状態の樹脂組成物」を「樹脂組成物ワニス」と称する。また、単に「ワニス」と略称
する。）、かかるワニスを塗工し、加熱や熱風吹きつけ等により有機溶剤を乾燥させて樹脂組成物層を形成し、該樹脂組成物層を熱硬化することで、絶縁層を形成する。
【００１２】
本発明の樹脂組成物により絶縁層を形成する場合も、通常、上述の一般的なエポキシ樹脂組成物による絶縁層の形成方法と同様であり、樹脂組成物をワニス状態とし、ワニスを塗工、乾燥して樹脂組成物層を形成し、該樹脂組成物層を熱硬化することで、絶縁層を形成する。本発明の樹脂組成物により形成される絶縁層は、後記にて、詳述するように、絶縁信頼性が高い、高誘電率の絶縁層となる。
【００１３】
＜（Ａ）エポキシ樹脂＞
本発明に使用する「エポキシ樹脂」とは、１分子中に二つ以上のエポキシ基を有し、エポキシ当量が、６０００ｇ／ｅｑ以下である熱硬化性樹脂を意味する。なお、後述の高分子樹脂の一例であるフェノキシ樹脂はエポキシ樹脂と同様にエポキシ基を有し得るが、エポキシ当量が６０００ｇ／ｅｑを超える熱可塑性樹脂であり、エポキシ樹脂と区別される。エポキシ樹脂のエポキシ当量は、好ましくは２０００ｇ／ｅｑ以下であり、より好ましくは８０〜１０００ｇ／ｅｑ、特に好ましくは１００〜８００ｇ／ｅｑである。なお、「エポキシ当量」とは１グラム当量のエポキシ基を含む樹脂のグラム数（g/eq）であり、ＪＩＳ Ｋ ７２３６に規定された方法に従って測定される。
【００１４】
エポキシ樹脂の具体例としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ビキシレノール型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｔｅｒｔ−ブチルカテコール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、トリメチロール型エポキシ樹脂、ハロゲン化エポキシ樹脂等が挙げられる。中でも、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂が好ましい。エポキシ樹脂は１種又は２種以上を使用することができる。
【００１５】
樹脂組成物における（Ａ）エポキシ樹脂の含有量は、樹脂組成物の基材や導体層との密着性、樹脂組成物の機械特性等の観点より、樹脂組成物中の不揮発成分全体当たり、３〜４０質量％であることが好ましく、５〜３０質量％であることがより好ましい。
【００１６】
＜（Ｂ）誘電体粉末＞
本発明に使用する誘電体粉末は、例えば、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、チタン酸ジルコニウム、チタン酸亜鉛、二酸化チタンなどを挙げることができる。好ましくはチタン酸バリウムである。これらの多くは、通常、合成物であり、誘電体粉末としては市販品を使用することができる。誘電体粉末は、２５℃、測定周波数５．８ＧＨｚでの比誘電率が２０〜２００００の範囲内にあるものが好ましく、４０〜２００００の範囲内にあるものがより好ましい。また、誘電体粉末の平均粒径は０．０１〜１０μｍが好ましく、０．０３〜５μｍがより好ましく、０．０２〜２μｍが特に好ましい。
【００１７】
誘電体粉末の平均粒径はミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的にはレーザー回折式粒度分布測定装置により、誘電体粉末
の粒度分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、誘電体粉末を超音波により水中に分散させたものを好ましく使用することができる。レーザー回折式粒度分布測定装置としては、株式会社堀場製作所製ＬＡ−５００等を使用することができる。
【００１８】
また、本発明における誘電体粉末は、例えば、ＢＥＴ比表面積が１〜５０ｍ２／ｇである誘電体粉末を用いることができる。ＢＥＴ比表面積は、ＢＥＴ法に従って、比表面積測定装置（Macsorb  HM  Model-1210  マウンテック社製）を用いて測定される。なお、誘
電体粉末の比表面積は、焼成条件（温度、時間）、粉砕による微粒化等によって調整できる。
【００１９】
誘電体粉末の粒子形状は特に限定されず、無定形のものでも球形のものでもよいが、球形の誘電体粉末の方が好ましく、樹脂組成物への含有量を上げることができ、それによって、樹脂組成物を硬化して得られる絶縁層の誘電率をより高めることができる。
【００２０】
誘電体粉末は１種又は２種以上を使用できる。樹脂組成物における誘電体粉末の含有量は、樹脂組成物の不揮発分全体当たり、好ましくは４０質量％〜９５質量％、さらに好ましくは５０質量％〜９０質量％である。
【００２１】
＜（Ｃ）ノニオン性界面活性剤＞
本発明では、ノニオン性界面活性剤を分散剤として使用する。ノニオン性界面活性剤は特に限定されず、種々のタイプを使用することができる。
【００２２】
本発明に好適なノニオン性界面活性剤としては、例えば、エーテル型、エステル型、ソルビタンエスエル型、ソルビタンエステル・エチレンオキシド付加型、ジエステル型、モノグリセライド型、モノグリセライド・エチレンオキシド付加型、トリグリセライド・エチレンオキシド付加型、ソルビットエステル・エチレンオキシド付加型、ポリグリセリンアルキルエステル型、ポリエーテルアミン型、アルカノールアミド型、アルカノールアミド・エチレンオキシド付加型、アミンオキシド型、ポリエチレングリコール・ポリプロピレングリコール・ブロックエーテル型（ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレン・ブロックポリマー型）、エチレンジアミンベース型、フェノール型等を挙げることができ、好ましくは、エーテル型である。
【００２３】
エーテル型ノニオン性界面活性剤は、代表的には、
一般式（１）：
【００２４】
【化１】
2020105523.tif 000002
【００２５】
で表されるポリオキシアルキレンアルキルエーテル、
一般式（２）：
【００２６】
【化２】
2020105523.tif 000003
【００２７】
で示されるポリオキシアルキレンアルキルフェニルエーテル等が挙げられる。
【００２８】
式（１）及び式（２）において、Ｒ１はアルキル基又はアルケニル基を表し、その炭素数が好ましくは６〜２２、より好ましくは８〜１８、特に好ましくは１０〜１５である。該アルキル基は、単独のアルキル基であっても、混合アルキル基であっても良い。Ａはアルキレン基を表し、Ｘはフェニレン基を表す。ｎは１〜７０、好ましくは１０〜３０の整数を示す。なお、Ａ−Ｏで表されるオキシアルキレン基は、エチレンオキサイド基、プロピレンオキサイド基等の一種のオキシアルキレン基からなるものであってもよいし、エチレンオキサイド基とプロピレンオキサイド基との２種類等のような複数種類のオキシアルキレン基から構成されるものであってもよい。
【００２９】
ポリオキシアルキレンアルキルエーテルの具体例としては、例えば、ポリオキシエチレンヘキシルエーテル、ポリオキシエチレンヘプチルエーテル、ポリオキシエチレンオクチルエーテル、ポリオキシエチレンノニルエーテル、ポリオキシエチレンデシルエーテル、ポリオキシエチレンドデシルエーテル（別称：ポリオキシエチレンラウリルエーテル）、ポリオキシエチレンテトラデシルエーテル、ポリオキシエチレンヘキサデシルエーテル（別称：ポリオキシエチレンセチルエーテル）、ポリオキシエチレンオクタデシルエーテル（別称：ポリオキシエチレンオレイルエーテル）、ポリオキシエチレンエイコシルエーテル、ポリオキシエチレンオレイルエーテル、やし油還元アルコールエチレンオキサイド付加物、牛脂還元アルコールエチレンオキサイド付加物、ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレン−ドデシルエーテル（別称：ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレン−ラウリルエーテル）、ポリオキシプロピレンドデシルエーテル（別称：ポリオキシプロピレンラウリルエーテル）等が挙げられる。中でも、ポリオキシエチレンドデシルエーテル、ポリオキシプロピレンドデシルエーテル、ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレン−ドデシルエーテル、等が好ましい。
【００３０】
ポリオキシアルキレンアルキルフェニルエーテルの具体例としては、例えば、ポリオキシエチレンヘキシルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンヘプチルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンオクチルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンノニルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンデシルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンドデシルフェニルエーテル（別称：ポリオキシエチレンラウリルフェニルエーテル）、ポリオキシエチレンテトラデシルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンヘキサデシルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンオクタデシルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンエイコシルフェニルエーテル等が挙げられる。
【００３１】
本発明におけるノニオン性界面活性剤には市販品を使用することができる。
エーテル型としては、例えば、日油株式会社製の、「ノニオン  Ｋ−２０４」（ポリオキシエチレンラウリルエーテル）、「ノニオン  Ｋ−２２０」（ポリオキシエチレンラウリルエーテル）、「ノニオン  Ｋ−２３０」、「パーソフト ＮＫ−６０」、「パーソフ
ト  ＮＨ−９０Ｃ」、「パーソフト  ＮＫ−１００」、「パーソフト  ＮＫ−１００」、「ノニオン  ＥＡＤ−１３」（以上、ポリオキシエチレンアルキルエーテル）、「ノニオン  Ｐ−２０８」、「ノニオン  Ｐ−２１０」、「ノニオン  Ｐ−２１３」（以上、ポリオキシエチレンセチルエーテル）、「ノニオン  Ｅ−２０２」、「ノニオン  Ｅ−２０２」、「ノニオン  Ｅ−２０２Ｓ」、「ノニオン  Ｅ−２０５」、「ノニオン  Ｅ−２０５Ｓ」、「ノニオン  Ｅ−２１２」、「ノニオン  Ｅ−２１５」、「ノニオン  Ｅ−２３０」（以上、ポリオキシエチレンオレイルエーテル）、「ノニオン  Ｓ−２０２」、「ノニオン  Ｓ−２０７」、「ノニオン  Ｓ−２１５」、「ノニオン  Ｓ−２２０」（以上、ポリオキシエチレンステアリルエーテル）、「ノニオン  ＩＤ−２０３」、「ノニオン  ＩＤ−２０６」、「ノニオン  ＩＤ−２０９」（以上、ポリオキシエチレンイソデシルエーテル）、「ノニオン  ＥＨ−２０４」（ポリオキシエチレン２―エチルヘキシルエーテル
）、「ノニオン  ＥＨ−２０８」（ポリオキシエチレン２―エチルヘキシルエーテル）、「ポリオキディスパノール  ＴＯＣ」、「ノニオン  ＥＴ−５０５」、「ノニオン  ＥＴ−５０７」、「ノニオン  ＥＴ−５１０」、「ノニオン  ＥＴ−５１２」、「ノニオン  ＥＴ−５１５」、「ノニオン  ＥＴ−５１８」（以上、ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレン―アルキルエーテル）、「ユニルーブ  ＭＳ−７０Ｋ」（ポリオキシプロピレンステアリルエーテル）、「ディスパノール  １６」、「ディスパノール  １６Ａ」、「ディスパノール  ＬＳ−１００」、「ノニオン  ＭＮ−８１１」、「ディスパノール  ＷＩ−１０６」、「ディスパノール  ＷＩ−１１５」、「ディスパノール  Ｗ１−１３３」等が挙げられる。
【００３２】
また、株式会社アデカ製の「ＬＢ−２２０」、「ＬＢ−５３Ｂ」、「ＬＢ−７２０」、「ＬＢ−８２０」、「ＬＢ−５４Ｃ」、「ＬＢ−８３」、「ＬＢ−９３」、「ＬＢ−１０３」、「ＬＢ−１２２０」、「ＬＢ−１５２０」（以上、ポリオキシアルキレンラウリルエーテル）、「ＬＡ−６７５Ｂ、「ＬＡ−７７５」、「ＬＡ−８７５」、「ＬＡ−９７５」、「ＬＡ−１２７５」（以上、ポリオキシエチレンラウリルエーテル）、「ＯＡ−７」（ポリオキシエチレンオレイルエーテル）、「ＴＮ−４０」、「ＴＮ−８０」、「ＴＮ−１００」、「ＴＯ−１２０」、「ＵＡ−７０Ｎ」、「ＵＡ−９０Ｎ」、「ＬＯ−３」、「ＬＯ−７」（以上、第１級アルコールエトキシレート）、「ＳＯ−８０」、「ＳＯ−１０５」、「ＳＯ−１２０」、「ＳＯ−１３５」、「ＳＯ−１４５」、「ＳＯ−１６０」（以上、第２級アルコールエトキシレート）等が挙げられる。
【００３３】
エステル型としては、例えば、日油株式会社製の「ノニオン  Ｌ−２」、「ノニオン  Ｌ−４」（以上、ポリオキシエチレンモノラウレート）、「ノニオン  Ｓ−２」、「ノニオン  Ｓ−４」、「ノニオン  Ｓ−６」、「ノニオン  Ｓ−１５」、「ノニオン  Ｓ−１５Ｋ」、「ノニオン  Ｓ−１５．４」、「ノニオン  Ｓ−１５．４Ｖ」、「ノニオン  Ｓ−４０」（以上、ポリオキシエチレンモノステアレート）、「ノニオン  Ｏ−２」、「ノニオン  Ｏ−３」、「ノニオン  Ｏ−４」、「ノニオン  Ｏ−６」（以上、ポリオキシエチレンモノオレート）等や、株式会社アデカ製の「ＯＥＧ−１０２」（ポリオキシエチレンモノオレート）等が挙げられる。
【００３４】
ソルビタンエステル型としては、例えば、日油株式会社製の「ノニオン  ＣＰ−０８Ｒ」（ソルビタンモノカプリレート）、「食添ノニオンＣＰ−０８Ｒ」（ソルビタンモノカプリレート）、「ノニオン  ＬＰ−２０Ｒ」（ソルビタンモノラウレート）、「ノニオン
ＬＰ−２０Ｒ食添」（ソルビタンモノラウレート）、「ノニオン  ＭＰ−３０Ｒ」（ソルビタンモノミリステート）、「ノニオン  ＰＰ−４０Ｒペレット」（ソルビタンモノパルミテート）、「ノニオン  ＳＰ−６０Ｒペレット」（ソルビタンモノステアレート）、「ノニオン  ＯＰ−８０Ｒ」（ソルビタンモノオレート）、「ノニオン  ＯＰ−８３ＲＡＴ」（ソルビタンセスキオレート）、「ノニオン  ＯＰ−８５Ｒ」（ソルビタントリオレート）等や、株式会社アデカ製の「Ｓ−２０」（ソルビタンラウリルエステル）、「Ｓ−６０」（ソルビタンステアリルエステル）、「Ｓ−８０」（ソルビタンオレイルエステル）等が挙げられる。
【００３５】
ソルビタンエスエル・エチレンオキシド付加型としては、例えば、日油株式会社製の「ノニオン  ＬＴ−２２１」（ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート）、「ノニオン  ＳＴ−２２１」（ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート）、「ノニオン  ＯＴ−２２１」（ポリオキシエチレンソルビタンモノオレート）、「ウィルサーフ  ＴＦ−２０」（ポリオキシエチレンソルビタンモノラウレート）、「ウィルサーフ  ＴＦ−６０」（ポリオキシエチレンソルビタンモノステアレート）、「ウィルサーフ  ＴＦ−８０」（ポリオキシエチレンソルビタン−モノオレート）等や、株式会社アデカ製の「Ｔ−８１」（ポリオキシエチレンソルビタンモノオレート）等が挙げられる。
【００３６】
ジエステル型としては、例えば、日油株式会社製の「ユニスター  Ｅ−２７５」（エチレングリコールジステアレート）、「ノニオン  ＤＳ−６０ＨＮ」（ポリエチレングリコールジステアレート）、「ノニオン  ＤＯ−４」（ポリエチレングリコールジオレート）、「ノニオン  ＤＯ−６」（ポリエチレングリコールジオレート）、「ユニセーフ  ＮＫＬ−９５２０」（ポリプロピレングリコールジステアレート）「ユニセーフ  ＮＵＬ−６５８９」（ポリプロピレングリコールジサクシネート）等が挙げられる。
【００３７】
モノグリセライド型としては、例えば、日油株式会社製の「モノグリ  Ｄ」（グリセリロールモノステアレート）、「モノグリ  ＭＢ」（グリセリロールモノステアレート）、「モノグリ Ｍ−１４」（グリセリロールモノミリステート）等が挙げられる。
【００３８】
モノグリセライド・エチレンオキシド付加型としては、例えば、日油株式会社製の「ユニグリＭＫ−２０７」（ポリオキシエチレンヤシ脂肪酸グリセリル）、「ユニグリＭＫ−２３０」（ポリオキシエチレンヤシ脂肪酸グリセリル）、「ユニグリＭＫ−２７８」（ポリオキシエチレンヤシ脂肪酸グリセリル）、株式会社アデカ製の「ＮＫ−３」、「ＮＫ−４」、「ＮＫ−７」（以上、グリセリドエチレンオキシド付加物）等が挙げられる。
【００３９】
トリグリセライド・エチレンオキシド付加型としては、例えば、日油株式会社製の「ユニオックス  ＨＣ−８」、「ユニオックス  ＨＣ−４０」、「ユニオックス  ＨＣ−６０」（以上、ポリオキシエチレン硬化ひまし油）等が挙げられる。
【００４０】
ソルビットエステル・エチレンオキシド付加型としては、例えば、日油株式会社製の「ユニオックス  ＳＴ−３０Ｅ」、「ユニオックス  ＳＴ−４０Ｅ」、「ユニオックス  ＳＴ−６０Ｅ」（以上、ポリオキシエチレンテトラオレイン酸）等が挙げられる。
【００４１】
ポリグリセリンアルキルエステル型としては、例えば、日油株式会社製の「ユニグリＧＯ−１０２Ｒ」（ポリグリセリンオレイン酸エステル）、「ユニグリＧＯ−１０６」（ポリグリセリンオレイン酸エステル）、「ユニグリＧＬ−１０６」（ポリグリセリンラウリン酸エステル）、「ユニグリＧＳ−１０６」（ポリグリセリンステアリン酸エステル）等が挙げられる。
【００４２】
ポリエーテルアミン型としては、例えば、日油株式会社製の「ナイミーン  Ｌ−２０１」（Ｎ−ヒドロキシエチルラウリルアミン）、「ナイミーン  Ｌ−２０２」、「ナイミーン  Ｌ−２０７」（以上、ポリオキシエチレンラウリルアミン）、「ナイミーン  Ｌ−７０３」（ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレン−ラウリルアミン）、「ナイミーン
Ｆ−２０２」、「ナイミーン  Ｆ−２１５」（以上、ポリオキシエチレンアルキル（ヤシ）アミン）、「ナイミーン  Ｓ−２０２」、「ナイミーン  Ｓ−２０４」、「ナイミーン  Ｓ−２１０」、「ナイミーン  Ｓ−２１５」、「ナイミーン  Ｓ−２２０」（以上、ポリオキシエチレンステアリルアミン）、「ナイミーン  Ｏ−２０５」（ポリオキシエチレンオレイルアミン）、「ナイミーン  Ｔ２−２０２」、「ナイミーン  Ｔ２−２１０」、「ナイミーン  Ｔ２−２３０」（以上、ポリオキシエチレン牛脂アルキルアミン）、「ナイミーン  Ｔ２−２３０」、「ナイミーン  ＤＴ−２０３」、「ナイミーン  ＤＴ−２０８」（ポリオキシエチレン−アルキルプロピレン−ジアミン）等が挙げられる。
【００４３】
アルカノールアミド型としては、例えば、日油株式会社製の「スタホーム  Ｆ」（ヤシ油脂肪酸ジエタノールアミド、１:２型）、「スタホーム  Ｔ」（牛脂脂肪酸ジエタノー
ルアミド、１:２型）、「スタホーム  ＤＬ」（ラウリン酸ジエタノールアミド）、「ス
タホーム  ＤＦ−１」、「スタホーム  ＤＦ−２」、「スタホーム  ＤＦ−４」、「スタホーム  ＤＦＣ」（以上、ヤシ油脂肪酸ジエタノールアミド）、「スタホーム  ＤＯ」、
「スタホーム  ＤＯＳ」（以上オレイン酸ジエタノールアミド）、「スタホーム  ＭＦペレット」（ヤシ油脂肪酸モノエタノールアミド）、「タホームＬＩＰＡ」（ラウリン酸イソプロパノールアミド）等や、株式会社アデカ製の「ＣＯ」（ヤシ油脂肪酸ジエタノールアミド、１:２型）、「ＣＯＡ」（ヤシ油脂肪酸ジエタノールアミド、１:１型）が挙げられる。
【００４４】
アルカノールアミド・エチレンオキシド付加型としては、例えば、日油株式会社製の「ナイミッド  ＭＦ−２０３」、「ナイミッド  ＭＦ−２１０」、「ナイミッド  ＭＴ−２１５」（以上、ポリオキシエチレン脂肪酸−モノエタノールアミド）等が挙げられる。
【００４５】
アミンオキシド型としては、例えば、日油株式会社製の「ユニセーフ  Ａ−ＬＭ」（ジメチルラウリル−アミンオキシド水溶液）、「ユニセーフ  Ａ−ＳＭ」（ジメチルステアリル−アミンオキシド水溶液）、「ユニセーフ  Ａ−ＬＥ」（ジヒドロキシエチルラウリル−アミンオキシド水溶液）、「ユニセーフ  ＷＨＳ−１０」（ジヒドロキシエチルラウリル−アミンオキシド水溶液）等が挙げられる。
【００４６】
ポリエチレングリコール・ポリプロピレングリコール・ブロックエーテル型（ポリオキシエチレン・ポリオキシプロピレン・ブロックポリマー型）としては、例えば、日油株式会社製の「プロノン＃１０２」、「プロノン＃１０４」、「プロノン＃２０１」、「プロノン＃２０２Ｂ」、「プロノン＃２０４」、「プロノン＃２０８」、「ユニルーブ７０ＤＰ−６００Ｂ」、「ユニルーブ７０ＤＰ−９５０Ｂ」（以上、ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレン−ポリオキシエチレンブロックコポリマー）等や、株式会社アデカ製の「Ｌ−２３」、「Ｌ−３１」、「Ｌ−４４」、「Ｌ−６１」、「Ｌ−６２」、「Ｌ−６４」、「Ｌ−７１」、「Ｌ−７２」、「Ｌ−１０１」、「Ｌ−１２１」、「Ｐ−８４」、「Ｐ−８５」、「Ｐ−１０３」、「Ｆ−６８」、「Ｆ−８８」、「Ｆ−１０８」等（以上、ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレン−ポリオキシエチレンブロックコポリマー）、「２５Ｒ−１」、「２５Ｒ−２」、「１７Ｒ−２」、「１７Ｒ−３」、「１７Ｒ−４」（以上、ポリオキシプロピレン−ポリオキシエチレン−ポリオキシプロピレンブロックコポリマー）等が挙げられる。
【００４７】
エチレンジアミンベース型としては、例えば、株式会社アデカ製の「ＴＲ−７０１」、「ＴＲ−７０２」、「ＴＲ−７０４」（以上、エチレンジアミンのポリオキシエチレンポリオキシプロピレンブロックコポリマーの付加物）等が挙げられる。
【００４８】
なお、ポリエチレングリコールも本発明に好適なノニオン性界面活性剤である。ポリエチレングリコールは数平均分子量が１５０〜３０，０００が好ましく、２００〜２０，０００がより好ましい。ポリエチレングリコールは市販品を使用することができ、例えば、株式会社アデカ製の「ＰＥＧ−２００」、「ＰＥＧ−３００」、「ＰＥＧ−４００」、「ＰＥＧ−６００」、「ＰＥＧ−１０００」、「ＰＥＧ−１５００」、「ＰＥＧ−１５４０」、「ＰＥＧ−４０００」、「ＰＥＧ−６０００」、「ＰＥＧ−２００００」等が挙げられる。
【００４９】
また、下記一般式（３）で表されるセグメントを有する化合物等のオキシアルキレン基又はポリオキシアルキレン基を有する側鎖を有する高分子化合物も本発明に好適なノニオン性界面活性剤である。
【００５０】
【化３】
2020105523.tif 000004
【００５１】
（式中、Ａ１はアルキレン基を表し、Ｒ２は水素、アルキル基、又はアリール基を表し、ｎは１〜１００の整数を表す。なお、Ａ１−Ｏで表されるオキシアルキレン基は、エチレンオキサイド基、プロピレンオキサイド基等の一種のオキシアルキレン基からなるものであってもよいし、エチレンオキサイド基とプロピレンオキサイド基との２種類等のような複数種類のオキシアルキレン基から構成されるものであってもよい。）
【００５２】
一般式（３）で表されるセグメントを有する化合物としては、市販されているものを使用することができ、具体的には、日油株式会社製のマリアリム（登録商標）シリーズ（一般式（３）で表されるセグメントと無水マレイン酸に由来するセグメントとスチレンに由来するセグメントとで構成される繰返し構造単位を有する高分子化合物）が挙げられる。かかるマリアリムシリーズとしては、「マリアリム  ＡＫＭ１５１１−６０」、「マリアリム  ＡＫＭ０５３１」（一般式（３）で表されるセグメントと無水マレイン酸に由来するセグメントとスチレンに由来するセグメントとで構成される繰返し構造単位を有する高分子化合物であって、Ａで表されるアルキレン基がエチレン基であり、Ｒで表される置換基がメチル基であり、ｎが１１であるもの）、「マリアリム  ＡＦＢ−１５２１」（一般式（３）で表されるセグメントと無水マレイン酸に由来するセグメントとスチレンに由来するセグメントとで構成される繰返し構造単位を有する高分子化合物であって、Ａで表されるアルキレン基がエチレン基であり、Ｒで表される置換基がエチル基であり、ｎが２８であるもの）、「マリアリム  Ａ−６０」、「マリアリム  Ａ−２０」等が挙げられる。
【００５３】
本発明において、ノニオン性界面活性剤は、ポリオキシアルキレン骨格を有するノニオン性界面活性剤が好ましく、ポリオキシアルキレン骨格を有するノニオン性界面活性剤におけるポリオキシアルキレン骨格は、ポリオキシエチレン骨格及び／又はポリオキシプロピレン骨格が好ましい。
【００５４】
本発明において、ノニオン性界面活性剤（ポリエチレングリコールを除く）の分子量に特に制限はないが、数平均分子量（Ｍｎ）が４００以上であることが好ましい。また、数平均分子量（Ｍｎ）が５００００以下が好ましく、２００００以下がより好ましい。
【００５５】
本発明における、ノニオン性界面活性剤の数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定された値を指す。ＧＰＣは、ＬＣ−９Ａ／ＲＩＤ−６Ａ（島津製作所製）を用い、カラムとして、Ｓｈｏｄｅｘ Ｋ−８００Ｐ／Ｋ
−８０４Ｌ／Ｋ−８０４Ｌ（昭和電工（株）製）を、溶離液としてクロロホルム、ＴＨＦ（テトラヒドロフラン）等を用い、カラムオーブンの設定温度を４０℃として測定する。数平均分子量（Ｍｎ）の算出には、標準ポリスチレンの検量線を用いる。
【００５６】
本発明において、ノニオン性界面活性剤は１種又は２種以上を使用できる。樹脂組成物におけるノニオン性界面活性剤の含有量は、（Ｂ）誘電体粉末の総質量に対し、好ましくは０．１〜１０質量％、さらに好ましくは０．１〜３質量％である。
【００５７】
本発明の樹脂組成物において、（Ｂ）誘電体粉末は、（Ｃ）ノニオン性界面活性剤により処理されていることが好ましい。ここでいう「処理されている」とは、樹脂組成物ワニスの調製において、誘電体粉末（Ｂ）の表面がノニオン性界面活性剤（Ｃ）で一部または全体が被覆されることを意味する。樹脂組成物中で誘電体粉末（Ｂ）の表面がノニオン性
界面活性剤（Ｃ）で一部または全体が被覆されていれば、どのような処理であっても、本願において「処理されている」に含まれるが、例えば、
１）誘電体粉末（Ｂ）を、エポキシ樹脂（Ａ）等の樹脂成分と混合する前に、誘電体粉末（Ｂ）が予めノニオン性界面活性剤（Ｃ）と混合されること、
２）エポキシ樹脂（Ａ）等の樹脂成分の少なくとも一部と、誘電体粉末（Ｂ）との共存下に、これらにノニオン性界面活性剤（Ｃ）が混合されること、
等を含む。
【００５８】
＜（Ｄ）硬化剤＞
本発明に使用する（Ｄ）硬化剤は、特に限定されないが、樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層の絶縁信頼性、耐熱性、接着フィルムの保存安定性等観点から、フェノール系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤および活性エステル系硬化剤から選択される１種又は２種以上を含むことが好ましい。
【００５９】
フェノール系硬化剤としては、特に制限はないが、ビフェニル型硬化剤、ナフタレン型硬化剤、フェノールノボラック型硬化剤、ナフチレンエーテル型硬化剤及びトリアジン骨格含有フェノール系硬化剤から選択される１種又は２種以上を用いることが好ましい。具体的には、ビフェニル型硬化剤である、ＭＥＨ−７７００、ＭＥＨ−７８１０、ＭＥＨ−７８５１（以上、いずれも明和化成（株）製）、ナフタレン型硬化剤である、ＮＨＮ、ＣＢＮ、ＧＰＨ（以上、いずれも日本化薬（株）製）、ＳＮ１７０、ＳＮ１８０、ＳＮ１９０、ＳＮ４７５、ＳＮ４８５、ＳＮ４９５、ＳＮ３７５、ＳＮ３９５（以上、いずれも新日鐵化学（株）製）、ＥＸＢ９５００（ＤＩＣ（株）製）、フェノールノボラック型硬化剤であるＴＤ２０９０（ＤＩＣ（株）製）、ナフチレンエーテル型硬化剤であるＥＸＢ−６０００（ＤＩＣ（株）製）、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤であるＬＡ３０１８、ＬＡ７０５２、ＬＡ７０５４、ＬＡ１３５６（以上、いずれもＤＩＣ（株）製）等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を使用することができる。
【００６０】
シアネートエステル系硬化剤としては、特に制限はないが、ノボラック型（フェノールノボラック型、アルキルフェノールノボラック型など）シアネートエステル系硬化剤、ジシクロペンタジエン型シアネートエステル系硬化剤、ビスフェノール型（ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、ビスフェノールＳ型など）シアネートエステル系硬化剤、及びこれらが一部トリアジン化したプレポリマーなどが挙げられる。シアネートエステル系硬化剤の重量平均分子量は、特に限定されるものではないが、５００〜４５００が好ましく、６００〜３０００がより好ましい。シアネートエステル系硬化剤の具体例としては、例えば、ビスフェノールＡジシアネート、ポリフェノールシアネート（オリゴ（３−メチレン−１，５−フェニレンシアネート）、４，４’−メチレンビス（２，６−ジメチルフェニルシアネート）、４，４’−エチリデンジフェニルジシアネート、ヘキサフルオロビスフェノールＡジシアネート、２，２−ビス（４−シアネート）フェニルプロパン、１，１−ビス（４−シアネートフェニルメタン）、ビス（４−シアネート−３，５−ジメチルフェニル）メタン、１，３−ビス（４−シアネートフェニル−１−（メチルエチリデン））ベンゼン、ビス（４−シアネートフェニル）チオエーテル、ビス（４−シアネートフェニル）エーテル等の２官能シアネート樹脂、フェノールノボラック、クレゾールノボラック、ジシクロペンタジエン構造含有フェノール樹脂等から誘導される多官能シアネート樹脂、これらシアネート樹脂が一部トリアジン化したプレポリマーなどが挙げられる。これらは１種又は２種以上を使用できる。市販されているシアネートエステル樹脂としては、フェノールノボラック型多官能シアネートエステル樹脂（ロンザジャパン（株）製、ＰＴ３０Ｓ、シアネート当量１２４）、ビスフェノールＡジシアネートの一部又は全部がトリアジン化されて三量体となったプレポリマー（ロンザジャパン（株）製、ＢＡ２３０Ｓ、シアネート当量２３２）、ジシクロペンタジエン構造含有シアネートエステル樹脂（ロンザジャパン（株）製、ＤＴ−４０００、ＤＴ−７０００）等が挙げられる。
【００６１】
活性エステル系硬化剤としては、特に制限はないが、一般にフェノールエステル類、チオフェノールエステル類、Ｎ−ヒドロキシアミンエステル類、複素環ヒドロキシ化合物のエステル類等の反応活性の高いエステル基を１分子中に２個以上有する化合物が好ましく用いられる。当該活性エステル系硬化剤は、カルボン酸化合物及び／又はチオカルボン酸化合物とヒドロキシ化合物及び／又はチオール化合物との縮合反応によって得られるものが好ましい。特に耐熱性向上の観点から、カルボン酸化合物とヒドロキシ化合物とから得られる活性エステル系硬化剤が好ましく、カルボン酸化合物とフェノール化合物及び／又はナフトール化合物とから得られる活性エステル系硬化剤がより好ましい。カルボン酸化合物としては、例えば安息香酸、酢酸、コハク酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ピロメリット酸等が挙げられる。フェノール化合物又はナフトール化合物としては、ハイドロキノン、レゾルシン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、フェノールフタリン、メチル化ビスフェノールＡ、メチル化ビスフェノールＦ、メチル化ビスフェノールＳ、フェノール、ｏ−クレゾール、ｍ−クレゾール、ｐ−クレゾール、カテコール、α−ナフトール、β−ナフトール、１，５−ジヒドロキシナフタレン、１，６−ジヒドロキシナフタレン、２，６−ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、フロログルシン、ベンゼントリオール、ジシクロペンタジエニルジフェノール、フェノールノボラック等が挙げられる。活性エステル系硬化剤は１種又は２種以上を使用することができる。活性エステル系硬化剤として、具体的には、ジシクロペンタジエニルジフェノール構造を含む活性エステル系硬化剤、ナフタレン構造を含む活性エステル系硬化剤、フェノールノボラックのアセチル化物である活性エステル系硬化剤、フェノールノボラックのベンゾイル化物である活性エステル系硬化剤等が好ましく、なかでもピール強度の向上に優れるという点で、ジシクロペンタジエニルジフェノール構造を含む活性エステル系硬化剤がより好ましい。活性エステル系硬化剤としては、特開２００４−２７７４６０号公報に開示されている活性エステル系硬化剤を用いてもよく、また市販のものを用いることもできる。市販品としてはジシクロペンタジエニルジフェノール構造を含むものとして、ＥＸＢ９４５１、ＥＸＢ９４６０、ＥＸＢ９４６０Ｓ−６５Ｔ、ＨＰＣ８０００−６５Ｔ（以上、いずれもＤＩＣ（株）製、活性基当量約２２３）、フェノールノボラックのアセチル化物である活性エステル系硬化剤として、ＤＣ８０８（三菱化学（株）製、活性基当量約１４９）、フェノールノボラックのベンゾイル化物である活性エステル系硬化剤として、ＹＬＨ１０２６（三菱化学（株）製、活性基当量約２００）、ＹＬＨ１０３０（三菱化学（株）製、活性基当量約２０１）、ＹＬＨ１０４８（三菱化学（株）製、活性基当量約２４５）等が挙げられる。
【００６２】
ジシクロペンタジエニルジフェノール構造を含む活性エステル系硬化剤として、より具体的には下式（Ｉ）の化合物が挙げられる。
【００６３】
【化４】
2020105523.tif 000005
【００６４】
（式中、Ｒはアリール基であり、ｋは０又は１を表し、ｎは繰り返し単位の平均で０．０５〜２．５である。）
【００６５】
Ｒのアリール基としては、フェニル基、ナフチル基が挙げられ、硬化物の耐熱性を向上させるという観点から、Ｒはナフチル基が好ましく、一方、ｋは０が好ましく、また、ｎは０．２５〜１．５が好ましい。
【００６６】
（Ｄ）硬化剤は１種又は２種以上を組み合わせて使用でき、（Ｄ）硬化剤の含有量は、樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層の基材および導体回路との密着性、機械的強度等の観点から、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、２０質量％以下が好ましく、１５質量％以下がより好ましい。
【００６７】
樹脂組成物における、エポキシ樹脂のエポキシ基の合計数と、硬化剤の反応基の合計数との比は、１：０．２〜１：２が好ましく、１：０．２５〜１：１．５がより好ましく、１：０．３〜１：１が更に好ましい。エポキシ樹脂のエポキシ基の合計数とは、樹脂組成物中に存在する各エポキシ樹脂の固形分質量をエポキシ当量で除した値をすべてのエポキシ樹脂について合計した値であり、硬化剤の反応基の合計数とは、樹脂組成物中に存在する各硬化剤の固形分質量を反応基当量で除した値をすべての硬化剤について合計した値である。
【００６８】
（Ｅ）高分子樹脂
本発明の樹脂組成物には、さらに高分子樹脂を含有させることができる。高分子樹脂を含有させることにより、硬化物の機械強度を向上させることができる。また、樹脂組成物を接着フィルムの形態で使用する場合のフィルム成型能を向上させることができる。かかる高分子樹脂としては、フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル樹脂を挙げることができ、なかでも、フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール樹脂が好ましく、フェノキシ樹脂がより好ましい。高分子樹脂は１種又は２種以上を使用できる。
【００６９】
高分子樹脂の重量平均分子量は８０００〜２０００００の範囲であるのが好ましく、１２０００〜１０００００の範囲がより好ましく、２００００〜６００００の範囲が更に好ましい。なお、本発明における重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法（ポリスチレン換算）で測定される。ＧＰＣ法による重量平均分子量は、具体的には、測定装置として（株）島津製作所製ＬＣ−９Ａ／ＲＩＤ−６Ａを、カラムとして昭和電工（株）社製Ｓｈｏｄｅｘ  Ｋ−８００Ｐ／Ｋ−８０４Ｌ／Ｋ−８０４Ｌを、移動相としてクロロホルム等を用いて、カラム温度４０℃にて測定し、標準ポリスチレンの検量線を用いて算出することができる。
【００７０】
樹脂組成物に高分子樹脂を配合する場合には、高分子樹脂の量は樹脂組成物中の不揮発成分全体に対して０．１〜１０質量％が好ましく、０．５〜５質量％がより好ましい。この範囲内であると、樹脂組成物のフィルム成型能や硬化物の機械強度向上の効果が発揮される。
【００７１】
（Ｆ）硬化促進剤
本発明の樹脂組成物には、さらに硬化促進剤を含有させることにより、エポキシ樹脂と硬化剤を効率的に硬化させることができる。硬化促進剤としては、特に限定されないが、アミン系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、ホスホニウム系硬化促進剤、金属系硬化促進剤等が挙げられる。これらは１種又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００７２】
アミン系硬化促進剤としては、特に限定されるものではないが、トリエチルアミン、トリブチルアミンなどのトリアルキルアミン、４−ジメチルアミノピリジン、ベンジルジメチルアミン、２，４，６，−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）−ウンデセン（以下、ＤＢＵと略記する。）などのアミン化合
物などが挙げられる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００７３】
グアニジン系硬化促進剤としては、特に限定されるものではないが、ジシアンジアミド、１−メチルグアニジン、１−エチルグアニジン、１−シクロヘキシルグアニジン、１−フェニルグアニジン、１−（ｏ−トリル）グアニジン、ジメチルグアニジン、ジフェニルグアニジン、トリメチルグアニジン、テトラメチルグアニジン、ペンタメチルグアニジン、１，５，７−トリアザビシクロ［４．４．０］デカ−５−エン、７−メチル−１，５，７−トリアザビシクロ［４．４．０］デカ−５−エン、１−メチルビグアニド、１−エチルビグアニド、１−ｎ−ブチルビグアニド、１−ｎ−オクタデシルビグアニド、１，１−ジメチルビグアニド、１，１−ジエチルビグアニド、１−シクロヘキシルビグアニド、１−アリルビグアニド、１−フェニルビグアニド、１−（ｏ−トリル）ビグアニド等が挙げられる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００７４】
イミダゾール系硬化促進剤としては、特に限定されるものではないが、２−メチルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール、１−シアノエチル−２−エチル−４−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２’−ウンデシルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２’−エチル−４’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）]−エチル−ｓ−トリアジンイソシアヌル酸付加物、２−フェ
ニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５ヒドロキシメチルイミダゾール、２，３−ジヒドロ−１Ｈ−ピロロ［１，２−ａ］ベンズイミダゾール、１−ドデシル−２−メチル−３−ベンジルイミダゾリウムクロライド、２−メチルイミダゾリン、２−フェニルイミダゾリン等のイミダゾール化合物及びイミダゾール化合物とエポキシ樹脂とのアダクト体が挙げられる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００７５】
ホスホニウム系硬化促進剤としては、特に限定されるものではないが、トリフェニルホスフィン、ホスホニウムボレート化合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、ｎ−ブチルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラブチルホスホニウムデカン酸塩、（４−メチルフェニル）トリフェニルホスホニウムチオシアネート、テトラフェニルホスホニウムチオシアネート、ブチルトリフェニルホスホニウムチオシアネート等が挙げられる。これらは１種または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００７６】
樹脂組成物に硬化促進剤（金属系硬化促進剤を除く）を配合する場合には、エポキシ樹脂と硬化剤の合計量１００質量部に対して、０．００５〜１質量部の範囲が好ましく、０．０１〜０．５質量部の範囲がより好ましい。この範囲内であると、熱硬化をより効率的にでき、ワニスの保存安定性も向上する。
【００７７】
金属系硬化促進剤としては、特に限定されるものではないが、コバルト、銅、亜鉛、鉄、ニッケル、マンガン、スズ等の金属の、有機金属錯体又は有機金属塩が挙げられる。有機金属錯体の具体例としては、コバルト(II)アセチルアセトナート、コバルト(III)アセ
チルアセトナート等の有機コバルト錯体、銅（II）アセチルアセトナート等の有機銅錯体
、亜鉛(II)アセチルアセトナート等の有機亜鉛錯体、鉄（III）アセチルアセトナート等
の有機鉄錯体、ニッケル(II)アセチルアセトナート等の有機ニッケル錯体、マンガン(II)アセチルアセトナート等の有機マンガン錯体などが挙げられる。有機金属塩としては、オクチル酸亜鉛、オクチル酸錫、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、ステアリン酸スズ、ステアリン酸亜鉛などが挙げられる。これらは１種又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００７８】
樹脂組成物に金属系硬化促進剤を配合する場合には、樹脂組成物中の不揮発成分全体当たり、金属系硬化触媒に基づく金属の含有量が２５〜５００ｐｐｍの範囲が好ましく、４０〜２００ｐｐｍの範囲がより好ましい。この範囲内であると、絶縁層表面への密着性により優れる導体層が形成され、ワニスの保存安定性も向上する。
【００７９】
本発明の樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、上記（Ａ）〜（Ｆ）成分以外の他の成分を配合することができる。他の成分としては、ビニルベンジル化合物、アクリル化合物、マレイミド化合物、ブロックイソシアネート化合物のような熱硬化性樹脂；シリコーンパウダー、ナイロンパウダー、フッ素樹脂パウダー、ゴム粒子等の有機充填剤；シリカ、アルミナ、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、ホウ酸亜鉛、ホウ酸アルミニウム、酸化アンチモン、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素等の無機充填剤；オルベン、ベントン等の増粘剤、シリコーン系、フッ素系、高分子系の消泡剤又はレベリング剤；フタロシアニン・ブルー、フタロシアニン・グリーン、アイオジン・グリーン、ジスアゾイエロー、カーボンブラック等の着色剤；リン系化合物、金属水酸化物等の難燃剤等を挙げることができる。
【００８０】
樹脂組成物が無機充填材を含有する場合、無機充填材の平均粒径は、特に限定されないが、充填性、絶縁信頼性等の観点から、１０μｍ以下が好ましく、５μｍ以下がより好ましく、２μｍ以下が更に好ましい。一方、樹脂組成物をワニスとした場合に、ワニスの粘度が上昇し、取り扱い性が低下するのを防止するという観点から、０．０１μｍ以上が好ましく、０．０３μｍ以上がより好ましく、０．０５μｍ以上が更に好ましい。無機充填材の平均粒径はミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的にはレーザー回折散乱式粒度分布測定装置により、無機充填材の粒度分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。レーザー回折散乱式粒度分布測定装置としては、（株）堀場製作所製  ＬＡ−９５０等を使用することができる。
【００８１】
本発明の樹脂組成物は、上記成分を適宜混合し、また、必要に応じて三本ロール、ボールミル、ビーズミル、サンドミル等の混練手段、あるいはスーパーミキサー、プラネタリーミキサー等の撹拌手段により混練または混合することにより調製される。また、樹脂組成物は、上記成分を有機溶剤に溶解乃至分散させることで、ワニスとして調製することができ、また、有機溶剤を加えることなく調製された樹脂組成物にさらに有機溶剤を加えることでワニスとして調製することもできる。ワニスは有機溶剤の含有量がワニス全体当たり１５〜６０質量％であるの好ましく、２０〜５０質量％であるのがより好ましい。
【００８２】
本発明の樹脂組成物は、熱硬化してなる硬化物として使用することができる。熱硬化の条件は、樹脂組成物中の樹脂成分の種類、含有量などに応じて適宜選択すればよいが、好ましくは９０℃〜２２０℃で２０分〜１８０分、より好ましくは１５０℃〜２１０℃で３０〜１２０分の範囲で選択される。また、２段階以上に分けて熱硬化を行ってもよい。本発明の樹脂組成物の硬化物は比誘電率（２３℃）が５以上の高誘電率の絶縁体となる。従って、本発明の樹脂組成物の硬化物を２つの導体層の間に介在させることで、高容量のコンデンサを形成することができる。
【００８３】
ここで、比誘電率は、空洞共振法による測定周波数５．８ＧＨｚ、測定温度２３℃での測定値である。測定装置としては、例えば、関東応用電子開発（株）製空洞共振器摂動法誘電率測定装置ＣＰ５２１、アジレントテクノロジー（株）製ネットワークアナライザーＥ８３６２Ｂ等を用いることができる。
【００８４】
また、硬化物は、２５℃から１５０℃までの平均線熱膨張率が３〜６０ｐｐｍ（好ましくは３〜４０ｐｐｍ）である。
【００８５】
＜シート状積層材料＞
本発明の樹脂組成物はワニス状態で回路基板に塗布することで絶縁層形成に供することもできるが、工業的には、接着フィルム、プリプレグ等のシート状材料の形態にして絶縁層形成に供するのが好ましい。すなわち、本発明の樹脂組成物を用いた接着フィルム、プリプレグ等を作製し、かかる接着フィルム、プリプレグ等を回路基板にラミネート（積層）して、絶縁層形成を行うのが好ましい。なお、本発明の樹脂組成物を用いた接着フィルム、プリプレグ等のシート状材料は回路基板にラミネート（積層）して使用することから、「シート状積層材料」と呼ぶこととする。
【００８６】
（接着フィルム）
本発明の接着フィルムは、支持体層上に本発明の樹脂組成物による樹脂組成物層が形成されたものであり、当業者に公知の方法、例えば、有機溶剤に樹脂組成物が溶解乃至分散したワニスを、ダイコーターなどを用いて、支持体層に塗布し、更に加熱、あるいは熱風吹きつけ等により有機溶剤を乾燥させて支持体層上に樹脂組成物層を形成させることにより製造することができる。
【００８７】
有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン類、酢酸エチル、酢酸ブチル、セロソルブアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、カルビトールアセテート等の酢酸エステル類、セロソルブ、ブチルカルビトール等のカルビトール類、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドン等のアミド系溶媒等を挙げることができる。有機溶剤は１種または２種以上を組みわせて用いてもよい。
【００８８】
乾燥条件は特に限定されないが、樹脂組成物層への有機溶剤の含有量が１０質量％以下、好ましくは５質量％以下となるように乾燥させる。ワニス中の有機溶剤量、有機溶剤の沸点によっても異なるが、例えば３０〜６０質量％の有機溶剤を含むワニスを５０〜１５０℃で３〜１０分程度乾燥させることにより、樹脂組成物層を形成することができる。
【００８９】
接着フィルムにおいて形成される樹脂組成物層の厚さは、特に限定されないが、静電容量を高めるという観点および基板の薄膜化の観点から樹脂組成物層は１００μｍ以下の厚さを有するのが好ましい。薄膜化の観点から、５０μｍ以下がより好ましく、３０μｍ以下が更に好ましい。
【００９０】
支持体層としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル等のポリオレフィンのフィルム、ポリエチレンテレフタレート（以下、「ＰＥＴ」と略称することがある。）、ポリエチレンナフタレート等のポリエステルのフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリイミドフィルムなどの各種プラスチックフィルム、離型紙、銅箔およびアルミニウム箔等の金属箔、または、離型処理が施された剥離性プラスチックフィルムに金属蒸着層（例えば銅蒸着層等）が形成された金属蒸着フィルムが挙げられる。支持体層には、マット処理、コロナ処理等の表面処理が施してあってもよい。また、シリコーン樹脂系離型剤、アルキッド樹脂系離型剤、フッ素樹脂系離型剤等の離型剤で離型処理が施してあっても
よい。支持体層が、金属箔、金属蒸着フィルムである場合、金属箔、金属蒸着層はコンデンサの一方の電極を形成し得る。
【００９１】
プラスチックフィルムの厚さは特に限定されないが、１０〜１５０μｍが好ましく、２５〜５０μｍがより好ましい。
【００９２】
金属箔は、特に銅箔が好適であり、銅箔としては、電解銅箔、圧延銅箔等の他、キャリア付きの極薄銅箔などを用いることができる。銅箔の厚さは９〜３５μｍが好ましく、より好ましくは１２〜１８μｍである。キャリア付きの極薄銅箔における極薄銅箔の厚さは１〜５μｍが好ましい。また、金属蒸着フィルムの場合、蒸着層の厚さは通常１００Å〜５０００Åである。
【００９３】
支持体層が金属箔である場合、金属箔は投錨効果による接着強度向上をはかるために、樹脂組成物層が形成される面が粗化処理されていることが好ましい。粗化処理の方法は特に限定されないが、金属箔が銅箔である場合、例えば、エッチングにより粗化する方法や、硫酸銅水溶液に銅箔を浸漬し、電気分解により銅を析出させて、微細な銅粒子を銅箔表面に形成する方法等の公知の方法が挙げられる。また、表面粗化処理の後、防錆処理を施したり、クロメート処理や黒化処理などの樹脂との接着性を向上させる処理を施したりしてもよい。伝送損失を抑制する観点から、銅箔の表面粗度（Ｒｚ）は６.０μｍ以下が好
ましく、より好ましくは４.０μｍ以下、さらに好ましくは３.０μｍ以下である。なお、表面粗度（Ｒｚ）は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１−１９９４「表面粗さの定義と表示」の十点平均粗さ（Ｒｚ）で定義される。
【００９４】
銅箔は市販されているものをそのまま使用でき、例えば、ＪＴＣ−ＬＰ箔、ＪＴＣ−ＡＭ箔（いずれもJX日鉱日石金属（株）製）、ＧＴＳ−ＭＰ箔、Ｆ２−ＷＳ箔（いずれも古河電気工業（株）製）等が挙げられる。
【００９５】
樹脂組成物層の支持体層が密着していない面には、支持体層に準じた保護フィルムをさらに積層することができる。保護フィルムの厚さは、特に限定されるものではないが、例えば、１〜４０μｍである。保護フィルムを積層することにより、樹脂組成物層の表面へのゴミ等の付着やキズを防止することができる。接着フィルムは、ロール状に巻きとって貯蔵することもできる。
【００９６】
（プリプレグ）
本発明のプリプレグは、本発明の樹脂組成物をシート状補強基材にホットメルト法又はソルベント法により含浸させ、加熱して半硬化させることにより製造することができる。すなわち、本発明のプリプレグは、シート状補強基材に本発明の樹脂組成物が含浸してなるプリプレグである。シート状補強基材としては、例えば、ガラスクロスやアラミド繊維等のプリプレグ用繊維として常用されている繊維からなるものを用いることができる。
【００９７】
ホットメルト法は、樹脂組成物を有機溶剤に溶解することなく、支持体上に一旦コーティングし、それをシート状補強基材にラミネートする、あるいはダイコーターによりシート状補強基材に直接塗工するなどして、プリプレグを製造する方法である。またソルベント法は、接着フィルムと同様にして樹脂を有機溶剤に溶解してワニスを調製し、このワニスにシート状補強基材を浸漬し、ワニスをシート状補強基材に含浸させ、その後乾燥させる方法である。また、接着フィルムをシート状補強基材の両面から加熱、加圧条件下、連続的に熱ラミネートすることでプリプレグを調製することもできる。支持体や保護フィルム等も接着フィルムと同様に用いることができる。すなわち、本発明のプリプレグは、支持体付きプリプレグ（支持体／プリプレグの積層体）、支持体および保護フィルム付きプリプレグ（支持体／プリプレグ／保護フィルムの積層体）を含み、実用上、かかる支持体
付きプリプレグ、支持体および保護フィルム付きプリプレグが好適である。プリプレグの厚さは、特に限定されないが、機械的強度、薄膜化の観点から、通常、５〜１００μｍであり、好ましくは１０〜５０μｍである。
【００９８】
＜多層プリント配線板＞
本発明の樹脂組成物は多層プリント配線板における絶縁層形成に供される。前述の通り、本発明の樹脂組成物の硬化物は高誘電率の絶縁体となる。従って、本発明の樹脂組成物は、特に、コンデンサを内蔵する多層プリント配線板を得るために、２つの導電層間に挟まれる絶縁層の形成に供される。また、前述の通り、本発明の樹脂組成物は回路基板にワニス状態で塗布することで絶縁層形成に供することもできるが、工業的には、接着フィルム、プリプレグ等のシート状積層材料の形態にして絶縁層形成に供するのが好ましい。
【００９９】
以下、シート状積層材料を用いて多層プリント配線板を製造する方法の一例を説明する。
【０１００】
まず、シート状積層材料を、真空ラミネーターを用いて回路基板の片面又は両面にラミネート（積層）する。回路基板に用いられる基板としては、例えば、ガラスエポキシ基板、金属基板、ポリエステル基板、ポリイミド基板、ＢＴレジン基板、熱硬化型ポリフェニレンエーテル基板等が挙げられる。なお、ここで「回路基板」とは、上記のような基板の片面又は両面にパターン加工された導体層（回路）が形成されたものをいう。また導体層と絶縁層とを交互に積層してなる多層プリント配線板において、該多層プリント配線板の最外層の片面又は両面がパターン加工された導体層（回路）となっているものも、ここでいう回路基板に含まれる。なお導体層表面には、黒化処理、銅エッチング等により予め粗化処理が施されていてもよい。
【０１０１】
上記ラミネートにおいて、シート状積層材料が保護フィルムを有している場合には該保護フィルムを除去した後、必要に応じてシート状積層材料及び回路基板をプレヒートし、シート状積層材料を加圧及び加熱しながら回路基板にラミネートする。本発明のシート状積層材料においては、真空ラミネート法により減圧下で回路基板にラミネートする方法が好適に用いられる。ラミネートの条件は、特に限定されるものではないが、例えば、圧着温度（ラミネート温度）を好ましくは７０〜１４０℃、圧着圧力（ラミネート圧力）を好ましくは１〜１１ｋｇｆ／ｃｍ２（９．８×１０４〜１０７．９×１０４Ｎ／ｍ２）とし、圧着時間（ラミネート時間）を好ましくは５〜１８０秒とし、空気圧２０ｍｍＨｇ（２６．７ｈＰａ）以下の減圧下でラミネートするのが好ましい。また、ラミネートの方法は、バッチ式であってもロールでの連続式であってもよい。真空ラミネートは、市販の真空ラミネーターを使用して行うことができる。市販の真空ラミネーターとしては、例えば、ニチゴー・モートン（株）製バキュームアップリケーター、（株）名機製作所製真空加圧式ラミネーター、（株）日立インダストリイズ製ロール式ドライコータ、日立エーアイーシー（株）製真空ラミネーター等を挙げることができる。
【０１０２】
シート状積層材料を回路基板にラミネートした後、室温付近に冷却してから、支持体を剥離する場合は剥離し、シート状積層材料における樹脂組成物を熱硬化して硬化物を形成することで、回路基板上に絶縁層を形成することができる。熱硬化の条件は、前述したとおりである。絶縁層を形成した後、硬化前に支持体を剥離しなかった場合は、必要によりここで剥離することもできる。なお、支持体層の剥離は、支持体層がプラスチックフィルムまたは離型紙の場合であり、支持体層が金属箔または金属蒸着フィルムである場合は、支持体層は剥離しない。
【０１０３】
なお、シート状積層材料を積層工程後、シート状積層材料を金属板又は金属ロールにより加熱及び加圧して平滑化する平滑化工程を行うことができる。具体的には、常圧下（大
気圧下）で、加熱されたＳＵＳ鏡板等の金属板により、シート状積層材料を加熱および加圧することにより行われる。加熱および加圧条件は、上記ラミネート工程と同様の条件を用いることができる。平滑化工程は、市販されている真空ラミネーターによって連続的に行うことができる。市販されている真空ラミネーターとしては、例えば、（株）名機製作所製の真空加圧式ラミネーター、ニチゴー・モートン（株）製バキュームアップリケーター等が挙げられる。
【０１０４】
また、シート状積層材料は、真空熱プレス機を用いて回路基板の片面又は両面に積層することもできる。プレス条件は、減圧度を通常１×１０−２ＭＰａ以下、好ましくは１×１０−３ＭＰａ以下の減圧下とする。加熱及び加圧は、１段階で行うことも出来るが、樹脂のしみだしを制御する観点から２段階以上に条件を分けて行うのが好ましい。例えば、１段階で行う場合、温度が好ましくは１５０〜２００℃、圧力が好ましくは９．８×１０４〜２.０×１０5Ｐａ、時間が好ましくは３０〜１２０分である。２段階で行う場合、１段階目のプレスを、温度が７０〜１３０℃、圧力が９．８×１０４〜２．９×１０５Ｐａの範囲、２段階目のプレスを、温度が１５０〜２００℃、圧力が９．８×１０４〜４．９×１０５Ｐａの範囲で行うのが好ましい。各段階の時間は３０〜１２０分で行うのが好ましい。このようにして真空熱プレス機にてシート状積層材料を回路基板に積層することで、同時にシート状積層材料が熱硬化される。市販されている真空ホットプレス機としては、例えば、ＭＮＰＣ−Ｖ−７５０−５−２００（株）名機製作所製）、ＶＨ１−１６０３（北川精機（株）製）等が挙げられる。
【０１０５】
なお、前記の工程でシート状積層材料の支持体層を剥離した場合は、絶縁層上に、電極用材料（例えば、銅箔等の金属箔、プラスチックフィルムに金属蒸着層（例えば銅蒸着層等）が形成された金属蒸着フィルム）をラミネートする。ラミネートは上述した条件と同様である。
【０１０６】
その後、電極用材料を、コンデンサの一方の電極となる部分を含むパターンに加工する（たとえば、電極用シート材料が銅箔や銅蒸着フィルムである場合、塩化鉄（III）水溶
液、あるいは過酸化水素水溶液等によるエッチングを施す）ことで、シート状積層材料を用いて形成された絶縁層の一部が２つの電極（導電層）間に挟まれてコンデンサが形成された多層プリント配線板（回路基板表面の導体層（回路）の一部がコンデンサの他方の電極を構成する）を得ることができる。なお、電極形成は、メッキ（サブトラクティブ法、セミアディティブ法）で行ってもよい。
【０１０７】
本発明方法であれば、静電容量が０．１〜３０００ｐＦ程度のコンデンサを内蔵した多層プリント配線板を製造することができる。コンデンサにおける２つの導電層（電極）間に挟まれる絶縁層の厚さは通常１〜１００μｍ、好ましくは２〜３０μｍである。特に、本発明の樹脂組成物の硬化物による絶縁層は絶縁信頼性が高いため、高信頼性のコンデンサを内蔵した多層プリント配線板を得ることがきる。
【０１０８】
＜指紋センサー＞
本発明の指紋センサーにおいては、アレイ状に並べられた複数の金属電極とそれを覆うように形成された高誘電率絶縁層からなる部材を形成し、指が高誘電絶縁層に接触する際の指紋の凹部、凸部の静電容量の違いを検出する。本発明の樹脂組成物は金属電極上にワニス状態で塗布することで絶縁層形成に供することもできるが、工業的には、接着フィルム、プリプレグ等のシート状積層材料の形態にして絶縁層形成に供するのが好ましい。
【実施例】
【０１０９】
以下、実施例を用いて本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下の記載において、別途明示のない限り、「部」及び「％
」は「質量部」及び「質量％」をそれぞれ意味する。また、「当量」とは、当量の対象である官能基を有する化合物の分子量を該化合物が有する官能基の数で除した値、即ち、官能基１個当たりの分子量を意味する。
【０１１０】
［測定方法・評価方法］
まず、各種測定方法・評価方法について説明する。
【０１１１】
＜比誘電率の測定＞
実施例及び比較例において得られたワニスを、離型処理されたＰＥＴフィルム（リンテック（株）製、「ＰＥＴ５０１０１０」）上に、乾燥後の樹脂組成物層の厚さが４０μｍとなるようにダイコーターにて均一に塗布し、８０〜１１０℃（平均９５℃）で６分間乾燥した。その後、２００℃で９０分間熱処理し、支持体から剥離することで硬化物フィルムを得た。該硬化物フィルムを長さ８０ｍｍ、幅２ｍｍに切り出し評価サンプルとした。この評価サンプルについてアジレントテクノロジーズ（Ａｇｉｌｅｎｔ Ｔｅｃｈｎｏｌ
ｏｇｉｅｓ）社製ＨＰ８３６２Ｂ装置を用い空洞共振摂動法により測定周波数５．８ＧＨｚ、測定温度２３℃にて比誘電率を測定した。２つ試験片について測定を行い、平均値を算出した。
【０１１２】
＜線熱膨張係数の評価＞
実施例及び比較例において得られたワニスを、離型処理されたＰＥＴフィルム（リンテック（株）製、「ＰＥＴ５０１０１０」）上に、乾燥後の樹脂組成物層の厚さが４０μｍとなるようにダイコーターにて均一に塗布し、８０〜１１０℃（平均９５℃）で６分間乾燥した。その後、２００℃で９０分間熱処理し、支持体から剥離することで硬化物フィルムを得た。該硬化物フィルムを、幅約５ｍｍ、長さ約１５ｍｍの試験片に切断し、（株）リガク製熱機械分析装置（Ｔｈｅｒｍｏ  Ｐｌｕｓ  ＴＭＡ８３１０）を使用して、引張加重法で熱機械分析を行った。試験片を前記装置に装着後、荷重１ｇ、昇温速度５℃／分の測定条件にて連続して２回測定した。２回目の測定において２５℃から１５０℃までの平均線熱膨張率を算出した。
【０１１３】
＜ワニスの均一性評価＞
実施例及び比較例で得られたワニス中の凝集物をマイクロスコープ（ＶＨ−２２５０、（株）ＫＥＹＥＮＣＥ社製）にて観察倍率１０００倍にて観察を行い、１０μｍ以上の凝集物が３視野中６個未満を○（良好）、６個以上を×（不可）と評価した。
【０１１４】
＜フィルムの均一性評価＞
実施例及び比較例で得られた樹脂組成物層の厚さが４０μｍの接着フィルム中の凝集物をマイクロスコープ（ＶＨ−２２５０、（株）ＫＥＹＥＮＣＥ社製）にて観察倍率１０００倍にて観察を行い、１０μｍ以上の凝集物が１０視野中３個未満を○（良好）、３個以上を×（不可）とした。
【０１１５】
＜ワニスの分散安定性評価＞
実施例及び比較例で得られたワニスを５℃で３日間保管した後、フィラーの沈降、すなわち、樹脂成分とフィラー分の分離が認められない場合を○（良好）、認められる場合を×（不可）とした。
【０１１６】
＜静電容量の誤差評価＞
実施例及び比較例において得られた厚さ１０μｍの接着フィルムを２００℃で９０分間熱処理を行い、支持体付き硬化物を得た。得られた支持体付き硬化物の断面をＦＩＢ−ＳＥＭ（エスアイアイ・ナノテクノロギー（株）製、「ＳＭＩ３０５０ＳＥ」）を用いて幅３０μｍ、深さ２０μｍの範囲を１サンプルにつき１０箇所観察し、画像解析から凝集物
部分を含めた硬化物（硬化後の樹脂組成物層）の平均の厚さ（ｄａｖｅ）を求めた。硬化物の凝集物がない部分の厚さを基準（ｄｆｌａｔ）としたとき、硬化物の凝集物部分を含めた平均の厚さｄａｖｅとすると、凝集物があることによる硬化物の静電容量の誤差は次の式（１）で表される。
【０１１７】
凝集物があることによる静電容量の誤差（％）
＝１００×（１−Ｃａｖｅ／Ｃｆｌａｔ）
＝１００×（１−ｄｆｌａｔ／ｄａｖｅ）                ・・・（１）
【０１１８】
式（１）中の符号の意味は以下の通りである。
Ｃｆｌａｔ＝εｒε０Ｓ/ｄｆｌａｔ
Ｃａｖｅ＝εｒε０Ｓ/ｄａｖｅ
Ｃｆｌａｔ：凝集物由来の突起がなく、膜厚が均一な場合の静電容量
Ｃａｖｅ：凝集物由来の突起により、平均の膜厚が増加した場合の静電容量
εｒ：絶縁層（硬化後の樹脂組成物層）の比誘電率
ε０：真空の誘電率
Ｓ：極板面積
【０１１９】
計算式（１）により算出した静電容量の誤差が１％以下であれば良好（○）、１％を超える場合が不可（×）とした。
【０１２０】
＜絶縁層の絶縁信頼性の評価方法＞
（１）内層基板の準備
回路を形成したガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（銅箔の厚さ１８μｍ、基板の厚さ０．３ｍｍ、パナソニック（株）製「Ｒ１５１５Ａ」）の両面をマイクロエッチング剤（メック（株）製「ＣＺ８１００」）にて１μｍエッチングして銅表面の粗化処理を行った。
【０１２１】
（２）樹脂付き銅箔のラミネート
実施例及び比較例で得られたワニスを三井金属工業（株）製ＭＴ１８Ｅｘ箔上に、乾燥後の樹脂組成物層の厚さが４０μｍとなるようにダイコーターにて均一に塗布し、８０〜１１０℃（平均９５℃）で６分間乾燥した。この樹脂付き銅箔をバッチ式真空加圧ラミネーター（（株）ニチゴー・モートン製  ２ステージビルドアップラミネーター  ＣＶＰ７００）を用いて、樹脂組成物層が内層基板と接するように、内層基板の両面にラミネートした。ラミネートは、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下とした後、１００℃、圧力０．７４ＭＰａにて３０秒間圧着させることにより実施した。次いで、１００℃、圧力０．５ＭＰａにて６０秒間熱プレスを行った。
【０１２２】
（３）樹脂付き銅箔の硬化
ラミネートされた樹脂付き銅箔を２００℃、９０分の硬化条件で樹脂組成物を硬化し、銅箔付き硬化体を形成した。
【０１２３】
上記（３）において得られた銅箔付き硬化体の銅箔側に、直径１０ｍｍの円形導体パターンを形成した。そして、円形導体側を＋電極とし、内層回路基板の回路導体（銅）側を−電極として、高度加速寿命試験装置（ＥＴＡＣ製「ＰＭ４２２」）を使用し、１３０℃、８５％相対湿度、３．３Ｖ直流電圧印加の条件で３００時間経過させた際の絶縁抵抗値を、エレクトロケミカルマイグレーションテスター（Ｊ−ＲＡＳ（株）製「ＥＣＭ−１００」）にて測定した（ｎ＝５）。５回の試験全てにおいてその抵抗値が１０９Ω以上の場合を○（良好）、１回でも１０９Ω未満の場合は×（不可）とした。
【０１２４】
［実施例１］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」、平均粒子径０．５５μｍ、ＢＥＴ比表面積３．６８ｍ２／ｇ、比重６．０２ｇ／ｃｍ３）４００部、エーテル型ノニオン性界面活性剤（（株）ＡＤＥＫＡ製「ＬＢ−１５２０」、ポリオキシアルキレンラウリルエーテル）４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１２５】
［実施例２］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２６０、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ６０００」）３３部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）４００部、エーテル型ノニオン性界面活性剤（（株）ＡＤＥＫＡ製「ＬＢ−１５２０」、ポリオキシアルキレンラウリルエーテル）４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１２６】
［実施例３］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、ナフタレン型硬化剤（フェノール当量２１５、新日鉄住金化学（株）製「ＳＮ４８５」）１３部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）４００部、エーテル型ノニオン性界面活性剤（（株）ＡＤＥＫＡ製「ＬＢ−１５２０」、ポリオキシアルキレンラウリルエーテル）４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１２７】
［実施例４］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）４００部、エーテル型ノニオン性界面活性剤（（株）ＡＤＥＫＡ製「ＬＢ−１５２０」、ポリオキシアルキレンラウリルエーテル）４部、シランカップリング剤（Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、信越化学工業（株）製「ＫＢＭ５７３」）４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１２８】
［実施例５］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥ
Ｒ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）５４０部、エーテル型ノニオン性界面活性剤（（株）ＡＤＥＫＡ製「ＬＢ−１５２０」、ポリオキシアルキレンラウリルエーテル）５．４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１２９】
［実施例６］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）２４０部、球形シリカ（平均粒径０．５μｍ、比表面積６．８ｍ２／ｇ、（株）アドマテックス製「ＳＯ−Ｃ２」（アミノシラン系カップリング剤処理済み））１２０部、エーテル型ノニオン性界面活性剤（（株）ＡＤＥＫＡ製「ＬＢ−１５２０」、ポリオキシアルキレンラウリルエーテル）２．４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１３０】
［実施例７］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥ
Ｒ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）４００部、スチレン−マレイン酸系界面活性剤（日本油脂（株）製、商品名マリアリムＡＫＭ−０５３１、アリルアルコール−無水マレイン酸−スチレン共重合物とポリオキシアルキルエーテルとのグラフト化物：重量平均分子量：１５，０００）４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１３１】
［実施例８］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）４００部、ポリエチレングリコール（東京化成工業（株）製「Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ  Ｇｌｙｃｏｌ  ６００」、数平均分子量：６００）４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１３２】
［比較例１］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱
化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）４００部、フェニルシラン型シランカップリング剤（フェニルトリメトキシシラン、信越化学工業（株）製「ＫＢＭ１０３」）４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１３３】
［比較例２］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）４００部、エポキシシラン型シランカップリング剤（３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、信越化学工業（株）製「ＫＢＭ４０３」）４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１３４】
［比較例３］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹
脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）４００部、フェニルアミノシラン型シランカップリング剤（Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、信越化学工業（株）製「ＫＢＭ５７３」）４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１３５】
［比較例４］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）４００部、アミノシラン型シランカップリング剤（３−アミノプロピルトリメトキシシラン、信越化学工業（株）製「ＫＢＭ９０３」）４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１３６】
［比較例５］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５
部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）４００部、チタネート系カップリング剤（味の素ファインテクノ（株）製「プレンアクトＫＲ‐４６Ｂ」）４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１３７】
［比較例６］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）４００部、ホスホン酸基を有するアニオン性高分子分散剤（ビッグケミー（株）製「ＢＹＫ  Ｗ−９０１０」）４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１３８】
［比較例７］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部
に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）４００部、カルボン酸基を有するアニオン性高分子分散剤（花王（株）製「ホモゲノール  Ｌ−１８」）４部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１３９】
［比較例８］
液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１８７、三菱化学（株）製「ｊＥＲ８２８ＵＳ」）２０部と、ビキシレノール型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」）５部、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂（エポキシ当量２７６、日本化薬（株）製「ＮＣ３０００」）３５部、ナフトール型エポキシ樹脂（エポキシ当量３３２、新日鉄住金化学（株）製「ＥＳＮ４７５Ｖ」）１０部、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６２、ＤＩＣ（株）製「ＨＰ４７００」）５部、フェノキシ樹脂（固形分３０％のＭＥＫ／シクロヘキサノン＝１／１溶液、三菱化学（株）製「ＹＬ７５５３ＢＨ３０」１５部とを、ＭＥＫ７５部、シクロヘキサノン２５部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、活性エステル硬化剤（活性基当量２２３、固形分６５％のトルエン溶液、ＤＩＣ（株）製「ＨＰＣ８０００−６５Ｔ」）２０部、トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤（フェノール当量１５１、固形分５０％の２−メトキシプロパノール溶液、ＤＩＣ（株）製「ＬＡ３０１８−５０Ｐ」）２０部、硬化促進剤（４−ジメチルアミノピリジン（ＤＭＡＰ）、固形分５％のＭＥＫ溶液）４部、チタン酸バリウム（Ｓｉｎｏｃｅｒａ社製「ＨＢＴ−０３０Ｆ」）４００部、カチオン性界面活性剤（日油（株）製「ニッサンカチオン  ＶＢ−Ｆ」、塩化アルキルトリメチルアンモニウム液）５部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニスを作製した。次に、ポリエチレンテレフタレート（厚さ３８μｍ）上に、ワニスを乾燥後の樹脂組成物の厚さが１０μｍ、４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０〜１２０℃（平均１００℃）で６分間乾燥した（残留溶媒量約２％）。次いで樹脂組成物層の表面に厚さ１５μｍのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着フィルムを幅５０７ｍｍにスリットし、これより５０７ｍｍ×３３６ｍｍサイズのシート状の接着フィルムを得た。
【０１４０】
下記表１は実施例１〜８および比較例１〜８の樹脂組成物の組成を示す。表１中のエポキシ樹脂、硬化剤及び分散剤における製品名（その略記）の材料種との対応は以下の通り。
【０１４１】
エポキシ樹脂
828US:液状ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂
YX4000HK:ビキシレノール型エポキシ樹脂
NC3000:ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂
HP6000:ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂
ESN-475V:ナフトール型エポキシ樹脂
HP4700:ナフタレン型４官能エポキシ樹脂
【０１４２】
硬化剤
HPC8000-65T:活性エステル硬化剤
SN485:ナフタレン型硬化剤
LA3018-50P:トリアジン骨格含有クレゾールノボラック型硬化剤
分散剤
LB-1520：ノニオン性界面活性剤（エーテル型）
AKM-0531：ノニオン性界面活性剤（スチレン-マレイン酸コポリマー型）
KBM-103：フェニルシラン型シランカップリング剤
KBM-403：エポキシシラン型シランカップリング剤
KBN-573：フェニルアミノシラン型シランカップリング剤
KBM-903：アミノシラン型シランカップリング剤
KR-46B  ：チタネート型カップリング剤    
W-9010  ：ホスホン酸基を有する高分子分散剤（アニオン性分散剤）
L-18    ：カルボン酸基を有する高分子分散剤（アニオン性分散剤）
VB-F    ：カチオン性界面活性剤
【０１４３】
下記表２は実施例１〜８および比較例１〜８の試験（評価）結果を示す。表２中の「10^11」、「10^9」等は「１０１１」、「１０９」等を表す（＊１）。
【０１４４】
【表１】
2020105523.tif 000006
【０１４５】
【表２】
2020105523.tif 000007
【０１４６】
一般にシリカに代表される無機充填材のエポキシ樹脂中での分散性を向上させるために、無機充填材をシラン系やチタン系等のカップリング剤で処理することが行われる場合がある。しかし、誘電体粉末（チタン酸バリウム）をカップリング剤で処理した場合、誘電体粉末が良好な分散状態で分散したワニスを調製することができなかった（比較例１〜４
）。また、誘電体粉末（チタン酸バリウム）が良好な分散状態で分散したワニスを調製できても、ワニスの保管中に誘電体粉末が沈降して、誘電体粉末と樹脂成分とが分離してしまい、分散安定性に優れたワニスを得ることができなかった（比較例４）。
【０１４７】
これに対し、誘電体粉末をノニオン性界面活性剤で処理すると、誘電体粉末が良好な分散状態で分散したワニスを調製でき、しかも、保管中に誘電体粉末と樹脂成分の分離が生じることがない、誘電体粉末の分散安定性に優れたワニスを得ることができた。また、誘電体粉末をノニオン性界面活性剤で処理して得られるワニスの塗工、乾燥によって樹脂組成物層を形成し、該樹脂組成物層を熱硬化して得られる絶縁層は、高温高湿環境下においてもその高い電気抵抗値が維持される高い絶縁信頼性を有する、絶縁層となった。なお、アニオン性やカチオン性の分散剤（界面活性剤）で誘電体粉末を処理した場合、誘電体粉末の分散安定性に優れたワニスを得ることができなかったり、高い絶縁信頼性の絶縁層を形成し得る、ワニスを得ることができなかった（比較例５〜８）。
【手続補正書】
【提出日】令和2年2月28日(2020.2.28)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、
（Ｂ）誘電体粉末、
（Ｃ）一般式（１）：
【化１】
2020105523.tif 000008
（式中、Ｒ１はアルキル基又はアルケニル基を表し、Ａはアルキレン基を表し、ｎは１〜７０の整数を表す。）
で表されるポリオキシアルキレンアルキルエーテル、並びに
（Ｄ）フェノール系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤及び活性エステル系硬化剤からなる群から選択される１種又は２種以上の硬化剤
を含有する樹脂組成物。
【請求項２】
Ａが、それぞれ独立に、エチレン基またはプロピレン基である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項３】
Ｒ１の炭素数が６〜２２である、請求項１または２に記載の樹脂組成物。
【請求項４】
（Ｂ）誘電体粉末が、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、チタン酸ジルコニウム、チタン酸亜鉛及び二酸化チタンからなる群から選択される１種または２種以上を含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項５】
（Ｂ）誘電体粉末が、チタン酸バリウムである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項６】
（Ｂ）誘電体粉末が、（Ｃ）ノニオン性界面活性剤により処理されている、請求項１〜５のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項７】
多層プリント配線板内のコンデンサ形成用樹脂組成物である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項８】
指紋センサー用樹脂組成物である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項９】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂組成物による樹脂組成物ワニス。
【請求項１０】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂組成物を用いてなるシート状積層材料。
【請求項１１】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層が２つの導電層間に挟まれてコンデンサを形成している、コンデンサを内蔵する多層プリント配線板。