(57)【要約】【課題】前処理室への原料ガスの流入を確実に抑え、良質な炭素ナノ構造体を確実に処理対象物上に形成する。【解決手段】炭素ナノ構造体成長用装置では、昇温室は、第１不活性ガスが導入され、処理対象物を昇温する。成長室は、炭素を含む原料ガスが導入され、処理対象物及び原料ガスを加熱する加熱機構を有する。排気室は、昇温室と成長室との間に配置され、昇温室と第１スリットを通じて連通し、成長室と第２スリットを通じて連通し、昇温室から第１スリットを介して漏出するガスと、成長室から第２スリットを介して漏出するガスとを排気する。ガス導入機構は、昇温室に第２不活性ガスを導入し、第１スリット内に向けて第２不活性ガスを噴射する。搬送機構は、昇温室、第１スリット、排気室、第２スリット、及び成長室の順に処理対象物が通過するように処理対象物を搬送する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１不活性ガスが導入され、処理対象物を昇温する昇温室と、
炭素を含む原料ガスが導入され、前記処理対象物及び前記原料ガスを加熱する加熱機構を有する成長室と、
前記昇温室と前記成長室との間に配置され、前記昇温室と第１スリットを通じて連通し、前記成長室と第２スリットを通じて連通し、前記昇温室から前記第１スリットを介して漏出するガスと、前記成長室から前記第２スリットを介して漏出するガスとを排気する排気室と、
前記昇温室に第２不活性ガスを導入し、前記第１スリット内に向けて前記第２不活性ガスを噴射するガス導入機構と、
前記昇温室、前記第１スリット、前記排気室、前記第２スリット、及び前記成長室の順に前記処理対象物が通過するように前記処理対象物を搬送する搬送機構と
を具備する炭素ナノ構造体成長用装置。
【請求項２】
請求項１に記載された炭素ナノ構造体成長用装置であって、
前記昇温室は、前記第１不活性ガスが導入される第１室と、前記第２不活性ガスが導入され前記第１スリットに通じる第２室とを区分けする仕切り板を有し、
前記第２室の圧力が前記第１室の圧力よりも高く調整された
炭素ナノ構造体成長用装置。
【請求項３】
請求項１または２に記載された炭素ナノ構造体成長用装置であって、
前記第１スリットは、前記昇温室と前記排気室とを区分けする隔壁に形成され、
前記第１スリットの内周面が前記昇温室から前記成長室に向かって段階的に広がる
炭素ナノ構造体成長用装置。
【請求項４】
請求項１または２に記載された炭素ナノ構造体成長用装置であって、
前記第１スリットは、前記昇温室と前記排気室とを区分けする隔壁に形成され、
前記ガス導入機構のガスノズルが前記第１スリットの内周面に沿って配置され、
前記ガスノズルに設けられた複数のガス噴射口が前記排気室に向かい、
前記ガスノズルが前記排気室から前記昇温室に向かって前記第１スリットの開口端の奥に位置している
炭素ナノ構造体成長用装置。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか1つに記載された炭素ナノ構造体成長用装置であって、
前記成長室に前記第２スリット内に向けて原料ガスを噴射するガス導入機構が設けられた
炭素ナノ構造体成長用装置。
【請求項６】
昇温室、前記昇温室に第１スリットを通じて連通する排気室、前記排気室に第２スリットを通じて連通する成長室の順に処理対象物を搬送しながら、前記処理対象物に炭素ナノ構造体を成長させる炭素ナノ構造体成長方法において、
前記昇温室に第１不活性ガスを導入し、
前記処理対象物を昇温し、
炭素を含む原料ガスを前記成長室に導入し、
前記処理対象物及び前記原料ガスを加熱し、
前記第１スリット内に向けて前記第２不活性ガスを噴射し、
前記昇温室から前記第１スリットを介して漏出するガスと、前記成長室から前記第２スリットを介して漏出するガスとを排気しながら、前記処理対象物に前記炭素ナノ構造体を成長させる
炭素ナノ構造体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、炭素ナノ構造体成長用装置及び炭素ナノ構造体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
カーボンナノチューブ等の炭素ナノ構造体を成長させるＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）装置として、ロールトゥロール式で帯状の処理対象物を繰り出し、処理対象物に炭素ナノ構造体を形成するものがある。
【０００３】
この種の装置においては、炭素ナノ構造体を成長させる成長室で処理対象物に炭素ナノ構造体を成長させる前に、処理対象物に担持された触媒の活性化を図るために、成長室の手間に前処理室を設け、成膜前に予め処理対象物に対して予備加熱をすることが多い。良質な炭素ナノ構造体を処理対象物上に形成するには、処理対象物に担持された触媒が成膜前に充分に活性になっている必要がある。
【０００４】
しかし、成膜前に成長室から前処理室に、例えば、原料ガスが漏入すると、処理対象物に担持された触媒が被毒（非活性化）される可能性が高い。これに対処するため、例えば、成膜室と前処理室との間に原料ガスを前処理室の手前で遮蔽するためのガス分離室を設けた例がある（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１６−０９４３４２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、この種の装置における触媒の被毒は、前処理室に漏れてくる原料ガスの濃度が極微量であっても起り得る。従って、この種の装置においては、原料ガスの前処理室への流入をより確実に抑えることができる構成が望まれている。
【０００７】
以上のような事情に鑑み、本発明の目的は、前処理室への原料ガスの流入を確実に抑え、良質な炭素ナノ構造体を確実に処理対象物上に形成できる炭素ナノ構造体成長用装置及び炭素ナノ構造体の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するため、本発明の一形態に係る炭素ナノ構造体成長用装置は、昇温室と、成長室と、排気室と、ガス導入機構と、搬送機構とを具備する。上記昇温室は、第１不活性ガスが導入され、処理対象物を昇温する。上記成長室は、炭素を含む原料ガスが導入され、上記処理対象物及び上記原料ガスを加熱する加熱機構を有する。上記排気室は、上記昇温室と上記成長室との間に配置され、上記昇温室と第１スリットを通じて連通し、上記成長室と第２スリットを通じて連通し、上記昇温室から上記第１スリットを介して漏出するガスと、上記成長室から上記第２スリットを介して漏出するガスとを排気する。上記ガス導入機構は、上記昇温室に第２不活性ガスを導入し、上記第１スリット内に向けて上記第２不活性ガスを噴射する。上記搬送機構は、上記昇温室、上記第１スリット、上記排気室、上記第２スリット、及び上記成長室の順に上記処理対象物が通過するように上記処理対象物を搬送する。
【０００９】
このような炭素ナノ構造体成長用装置であれば、成長室から排気室に流れた原料ガス等が昇温室に流れ込みにくくなり、金属箔に良質な炭素ナノ構造体が形成される。
【００１０】
上記の炭素ナノ構造体成長用装置においては、上記昇温室は、上記第１不活性ガスが導入される第１室と、上記第２不活性ガスが導入され上記第１スリットに通じる第２室とを区分けする仕切り板を有してもよく、上記第２室の圧力が上記第１室の圧力よりも高く調整されてもよい。
【００１１】
このような炭素ナノ構造体成長用装置であれば、昇温室に仕切板を設けたことにより、成長室から排気室に流れた原料ガス等が昇温室にさらに流れ込みにくくなり、金属箔に良質な炭素ナノ構造体が形成される。
【００１２】
上記の炭素ナノ構造体成長用装置においては、上記第１スリットは、上記昇温室と上記排気室とを区分けする隔壁に形成され、上記第１スリットの内周面が上記昇温室から上記成長室に向かって段階的に広がってもよい。
【００１３】
このような炭素ナノ構造体成長用装置であれば、第１スリットの内周面が昇温室から成長室に向かって段階的に広がっているため、成長室から排気室に流れた原料ガス等が昇温室にさらに流れ込みにくくなり、金属箔に良質な炭素ナノ構造体が形成される。
【００１４】
上記の炭素ナノ構造体成長用装置においては、上記第１スリットは、上記昇温室と上記排気室とを区分けする隔壁に形成され、上記ガス導入機構のガスノズルが上記第１スリットの内周面に沿って配置されてもよく、上記ガスノズルに設けられた複数のガス噴射口が上記排気室に向かい、上記ガスノズルが上記排気室から上記昇温室に向かって上記第１スリットの開口端の奥に位置してもよい。
【００１５】
このような炭素ナノ構造体成長用装置であれば、第１スリットに配置されたガスノズルから不活性ガスが噴射され、さらに、スリットとガスノズルとにより段差が形成されることから、成長室から排気室に流れた原料ガス等が昇温室にさらに流れ込みにくくなり、金属箔に良質な炭素ナノ構造体が形成される。
【００１６】
上記の炭素ナノ構造体成長用装置においては、上記成長室に上記第２スリット内に向けて原料ガスを噴射するガス導入機構が設けられてもよい。
【００１７】
このような炭素ナノ構造体成長用装置であれば、排気室から成長室に不活性ガスが流れ込みにくくなり、金属箔に良質な炭素ナノ構造体が形成される。
【００１８】
上記目的を達成するため、本発明の一形態に係る炭素ナノ構造体の製造方法では、昇温室、上記昇温室に第１スリットを通じて連通する排気室、上記排気室に第２スリットを通じて連通する成長室の順に処理対象物を搬送しながら、上記処理対象物に炭素ナノ構造体を成長させる。上記昇温室に第１不活性ガスが導入される。上記処理対象物を昇温し、炭素を含む原料ガスが上記成長室に導入される。上記処理対象物及び上記原料ガスを加熱し、上記第１スリット内に向けて上記第２不活性ガスが噴射される。上記昇温室から上記第１スリットを介して漏出するガスと、上記成長室から上記第２スリットを介して漏出するガスとを排気しながら、上記処理対象物に上記炭素ナノ構造体を成長させる。
【００１９】
このような炭素ナノ構造体の製造方法であれば、成長室から排気室に流れた原料ガス等が昇温室に流れ込みにくくなり、金属箔に良質な炭素ナノ構造体が形成される。
【発明の効果】
【００２０】
以上述べたように、本発明によれば、良質な炭素ナノ構造体を確実に処理対象物上に形成できる炭素ナノ構造体成長用装置及び炭素ナノ構造体の製造方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】図（ａ）は、本実施形態に係る炭素ナノ構造体成長用装置の模式的断面図である。図（ｂ）は、本実施形態に係る炭素ナノ構造体成長用装置の模式的上面図である。図（ｃ）は、本実施形態に係る炭素ナノ構造体成長用装置の模式的下面図である。
【図２】昇温室に付設された別のガス導入機構の模式的断面図である。
【図３】図（ａ）は、比較例に係る昇温室のアセチレン濃度を表すグラフ図である。図（ｂ）は、本実施形態に係る昇温室のアセチレン濃度を表すグラフ図である。
【図４】昇温室が変形した炭素ナノ構造体成長用装置の模式的断面図である。
【図５】昇温室と排気室との間の隔壁の変形例を示す炭素ナノ構造体成長用装置の模式的断面図である。
【図６】昇温室に設けられるガス導入機構の変形例を示す炭素ナノ構造体成長用装置の模式的断面図である。
【図７】昇温室と成長室とが変形した炭素ナノ構造体成長用装置の模式的断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、図面を参照しながら、本発明の実施形態を説明する。各図面には、ＸＹＺ軸座標が導入される場合がある。また、同一の部材または同一の機能を有する部材には同一の符号を付し、その部材を説明した後には適宜説明を省略する場合がある。また、以下に示す数値は、一例であり、特に例示された数には限られない。
【００２３】
図１（ａ）は、本実施形態に係る炭素ナノ構造体成長用装置の模式的断面図である。図１（ｂ）は、本実施形態に係る炭素ナノ構造体成長用装置の模式的上面図である。図１（ｃ）は、本実施形態に係る炭素ナノ構造体成長用装置の模式的下面図である。なお、図１（ｂ）、（ｃ）では、図１（ａ）で示された加熱機構３３が略されている。
【００２４】
炭素ナノ構造体成長用装置１００は、ロード室１０と、アンロード室１１と、昇温室２０と、成長室３０と、冷却室４０と、排気室７０と、搬送機構６０とを具備する。炭素ナノ構造体成長用装置１００では、ロード室１０とアンロード室１１との間に、昇温室２０、排気室７０、成長室３０、及び冷却室４０が順に配置される。図１（ａ）〜図１（ｃ）では、ロード室１０からアンロード室１１に向かう方向をＹ軸方向とし、炭素ナノ構造体成長用装置１００の上下方向をＺ軸方向、炭素ナノ構造体成長用装置１００の横方向をＸ軸方向としている。
【００２５】
炭素ナノ構造体成長用装置１００では、処理対象物である金属箔８１が巻出ロール８０に巻かれ、巻出ロール８０から金属箔８１が炭素ナノ構造体成長用装置１００内に繰り出される。金属箔８１が繰り出される方向は、図中に矢印で示されている。炭素ナノ構造体成長用装置１００内で金属箔８１に炭素ナノ構造体が形成された後には、炭素ナノ構造体付きの金属箔８１が巻取ロール８２に連続的に巻き取られる。
【００２６】
金属箔８１は、帯状のニッケル箔、帯状の銅箔／ニッケル箔／銅箔等である。金属箔８１の両面には、例えば、鉄等の触媒が担持されている。炭素ナノ構造体の形成は、金属箔８１を移送しながら行ってもよく、断続的に金属箔８１を移送しながら行ってもよい。また、炭素ナノ構造体成長用装置１００は、ロールトゥロール型に限らず、枚葉型であってもよい。
【００２７】
ロード室１０と、昇温室２０とは、隔壁２０１により区分けされている。隔壁２０１には、金属箔８１が通過するスリット２２が設けられている。昇温室２０と、排気室７０とは、隔壁７０１により区分けされている。隔壁７０１には、金属箔８１が通過するスリット７２が設けられている。成長室３０と、排気室７０とは、隔壁３０１により区分けされている。隔壁３０１には、金属箔８１が通過するスリット３２が設けられている。成長室３０と、冷却室４０とは、隔壁４０１により区分けされている。隔壁４０１には、金属箔８１が通過するスリット４２が設けられている。冷却室４０と、アンロード室１１とは、隔壁１１１により区分けされている。隔壁１１１には、金属箔８１が通過するスリット１４が設けられている。
【００２８】
金属箔８１は、ロード室１０からスリット２２を経由して昇温室２０に搬入される。昇温室２０で予備加熱された金属箔８１は、昇温室２０からスリット７２を経由して排気室７０に搬入される。金属箔８１は、排気室７０からスリット３２を経由して成長室３０に搬入される。成長室３０で成膜された金属箔８１は、成長室３０からスリット４２を経由して冷却室４０に搬入される。金属箔８１は、冷却室４０からスリット１４を経由してアンロード室１１に搬入される。
【００２９】
ここで、本実施形態で例示されるスリットとは、例えば、Ｙ軸方向において隔壁を貫通し、Ｘ軸方向に延在する開口である。スリットのＸ軸方向における幅は、Ｚ軸方向における幅よりも広く構成される。炭素ナノ構造体成長用装置１００では、例えば、金属箔８１を巻出ロール８０から繰り出して金属箔８１上に炭素ナノ構造体を形成するために、各スリットが開状態のまま成膜プロセスが進められる。このため、スリットを挟んで隣接する部屋同士でのガスの漏出または拡散をいかにして抑えるかが重要になる。また、スリット７２を第１スリット、スリット３２を第２スリットとする。
【００３０】
炭素ナノ構造体成長用装置１００の各室の詳細について説明する。
【００３１】
ロード室１０は、金属箔８１が搬送される方向において昇温室２０の手前に配置される。ロード室１０は、スリット１２を有し、スリット１２から金属箔８１がロード室１０に搬入される。ロード室１０には、図示しない不活性ガス導入管が導入され、ロード室１０内は、不活性ガスで大気圧よりも陽圧になっている。これにより、大気は、スリット１２で遮断されて、大気がロード室１０に入りにくくなっている。なお、本実施形態に係る不活性ガスとは、例えば、窒素（Ｎ２）、アルゴン等の希ガス等である。
【００３２】
昇温室２０は、金属箔８１に成膜を行う前に、金属箔８１を昇温加熱する前処理室である。昇温室２０は、ロード室１０と成長室３０との間に配置される。昇温室２０は、ロード室１０と成長室３０とに連結される。
【００３３】
昇温室２０は、ガス導入管２１と、加熱機構２３とを有する。昇温室２０は、加熱機構２３に囲まれている。また、昇温室２０は、ロード室１０に連通するスリット２２を有し、スリット２２から金属箔８１が昇温室２０に搬入される。加熱機構２３は、電熱線による加熱機構、ランプによる加熱機構等である。加熱機構２３の外側には、断熱材が設けられてもよい。昇温室２０が加熱機構２３に囲まれたことにより、昇温室２０では金属箔８１の両面への加熱が可能になる。
【００３４】
昇温室２０内は、ガス導入管２１から導入される不活性ガスで充填されている。昇温室２０内の圧力は、例えば、ロード室１０内の圧力以下になっており、排気室７０の圧力よりも高くなっている。炭素ナノ構造体成長用装置１００外の大気は、スリット１２を挟むロード室１０と、炭素ナノ構造体成長用装置１００の外部との間の圧力差を起因とする物理現象でスリット１２の手前で大気を遮断する構成により、大気が昇温室２０内に入りにくくなっている。昇温室２０内に搬入された金属箔８１は、加熱機構２３によって予備加熱されて、例えば、５００℃以上７００℃以下に加熱される。
【００３５】
また、昇温室２０には、ガス導入機構２７が取り付けられている。ガス導入機構２７は、上部ガス導入部２５と、下部ガス導入部２６とを有する。ガス導入機構２７は、昇温室２０内に不活性ガスを導入し、スリット７２内に向けて不活性ガスを噴射する。
【００３６】
上部ガス導入部２５においては、上部ガス導入部２５１、２５２、２５３が順にＸ軸方向に並ぶ（図１（ｂ））。下部ガス導入部２６においては、下部ガス導入部２６１、２６２、２６３が順にＸ軸方向に並ぶ（図１（ｃ））。上部ガス導入部２５１、２５２、２５３及び下部ガス導入部２６１、２６２、２６３のそれぞれは、ガスノズルである。
【００３７】
上部ガス導入部２５１、２５２、２５３のいずれかは、内部仕切板７５１によって区分けされた排気室７０のいずれかの空間に応対するように配置されている。また、下部ガス導入部２６１、２６２、２６３のいずれかは、下部仕切板７５２によって区分けされた排気室７０のいずれかの空間に応対するように配置されている。
【００３８】
上部ガス導入部２５１、２５２、２５３のそれぞれは、昇温室２０内でＺ軸方向に延び、金属箔８１の上側の途中でＹ軸方向に略直角に折り曲げられ、折り曲げられた先の部分がスリット７２に対向する。下部ガス導入部２６１、２６２、２６３のそれぞれも、昇温室２０内でＺ軸方向に延び、金属箔８１の下側の途中でＹ軸方向に略直角に折り曲げられ、先端部がスリット７２に対向する。これにより、上部ガス導入部２５１、２５２、２５３のそれぞれの噴出口及び下部ガス導入部２６１、２６２、２６３のそれぞれの噴出口がスリット７２に対向する。
【００３９】
これにより、上部ガス導入部２５及び下部ガス導入部２６から噴射されるガスは、金属箔８１が進む方向と平行に噴射される。すなわち、上部ガス導入部２５及び下部ガス導入部２６から噴射されるガスは、スリット７２に向かってスリット７２内に噴射される。上部ガス導入部２５及び下部ガス導入部２６のそれぞれの噴射量は、例えば、マスフローコントローラで制御されている。
【００４０】
このようなガス導入機構２７をスリット７２に対向させて配置することにより、昇温室２０内では局所的な不活性ガスの流れを作ることができる。すなわち、各部屋における内圧の差を利用して発生させたガスの流れ（以降、基底ガスの流れ）を利用してスリット７２を通過するガスの流量を調整する手法では、各部屋の全方位へガスが発散するため、ガスの消費が莫大になる。本実施形態では、基底ガスの流れに加えて、ガス導入部２５、２６から発せられるガスの流れを加え、スリット７２に向かう局部的なガスの流量を効率よく高めている。
【００４１】
排気室７０は、昇温室２０と成長室３０との間に配置される。排気室７０は、昇温室２０と成長室３０とに連結される。例えば、排気室７０は、昇温室２０とスリット７２を通じて連通している。また、排気室７０は、成長室３０とスリット３２を通じて連通している。また、排気室７０は、ガス分離室とも称される。
【００４２】
排気室７０は、例えば、金属箔８１の上側では複数の内部仕切板７５１によって複数の空間（例えば、３つの空間）に区分けされている。金属箔８１の下側では複数の下部仕切板７５２によって複数の空間（例えば、３つの空間）に区分けされている。
【００４３】
また、排気室７０には、排気管５３が取り付けられている。排気管５３の下流には、排気ポンプ(不図示)が配置される。排気管５３は、上部排気管部５１と、下部排気管部５２とを有する。排気管５３が排気室７０に取り付けられたことにより、昇温室２０からスリット７２を介して排気室７０に漏出するガスと、成長室３０からスリット３２を介して排気室７０に漏出するガスとが排気管５３を通じて排気室７０外に排気される。
【００４４】
例えば、昇温室２０からスリット７２を介して排気室７０に漏出するガスとは、昇温室２０に充填された不活性ガス等であり、成長室３０からスリット３２を介して排気室７０に漏出するガスとは、成膜処理で用いられる原料ガス、原料ガスが分解したガス、原料ガスを希釈するガス等である。
【００４５】
上部排気管部５１においては、上部排気管部５１１、５１２、５１３が順にＸ軸方向に並ぶ（図１（ｂ））。下部排気管部５２においては、下部排気管部５２１、５２２、５２３が順にＸ軸方向に並ぶ（図１（ｃ））。
【００４６】
上部排気管部５１１、５１２、５１３のいずれかは、内部仕切板７５１によって区分けされた排気室７０のいずれかの空間に連通している。また、下部排気管部５２１、５２２、５２３のいずれかは、下部仕切板７５２によって区分けされた排気室７０のいずれかの空間に連通している。
【００４７】
このような排気管５３が排気室７０に設置されることにより、炭素ナノ構造体成長用装置１００では、排気室７０を通じて排気管５３を流れるガスの排気量が一定となるように、排気管５３内の排気量が制御されている。
【００４８】
成長室３０は、昇温室２０と冷却室４０との間に配置される。成長室３０は、昇温室２０と冷却室４０とに連結される。成長室３０は、ガス導入機構３１と、加熱機構３３とを有する。成長室３０は、加熱機構３３によって囲まれている。加熱機構３３は、電熱線による加熱機構、ランプによる加熱機構等である。加熱機構３３の外側には、断熱材が設けられてもよい。成長室３０が加熱機構３３に囲まれたことにより、成長室３０では金属箔８１の両面及び該両面近傍の原料ガスの加熱が可能になる。
【００４９】
ガス導入機構３１は、例えば、Ｙ軸方向に延びる２本の上部ガス導入機構３１１と、Ｙ軸方向に延びる２本の下部ガス導入機構３１２とを有する。Ｚ軸方向から成長室３０を見た場合、２本の上部ガス導入機構３１１は、Ｘ軸方向に対向し、金属箔８１の両側に配置されている。また、２本の下部ガス導入機構３１２は、Ｘ軸方向に対向し、金属箔８１の両側に配置されている。上部ガス導入機構３１１及び下部ガス導入機構３１２のそれぞれには、複数の導入口が設けられる。これにより、金属箔８１の上下に複数の導入口が連なり、金属箔８１の両面に向けて略均等な分圧で原料ガスが噴射される。
【００５０】
ガス導入機構３１から導入される原料ガスは、例えば、アセチレン（Ｃ２Ｈ２）等の炭素を含むガス、炭素を含むガスが窒素（Ｎ２）で希釈された混合ガス（アセチレン：０．１ｖｏｌ％以上２０ｖｏｌ％以下）等である。成長室３０の圧力は、例えば、昇温室２０内の圧力よりも低く、排気室７０の圧力よりも高くなっている。成長室３０内に金属箔８１が搬入されることにより、金属箔８１に設けられた触媒膜と、原料ガスとが加熱機構３３によって加熱されて、例えば、金属箔８１と金属箔８１近傍の原料ガスが７００℃以上８００℃以下に加熱される。これにより、金属箔８１の表面に炭素ナノ構造体が成長する。
【００５１】
成長室３０には、排気管５７が設けられている。排気管５７の下流には、排気ポンプ(不図示)が配置される。排気管５７は、Ｙ軸方向に延びる２本の上部排気管５５と、Ｙ軸方向に延びる２本の下部排気管５６とを有する。Ｚ軸方向から成長室３０を見た場合、２本の上部排気管５５は、Ｘ軸方向に対向し、金属箔８１の両側に配置されている。また、２本の下部排気管５６は、Ｘ軸方向に対向し、金属箔８１の両側に配置されている。上部排気管５５及び下部排気管５６のそれぞれには、複数の排気口が設けられる。これにより、金属箔８１の上下に複数の排気口が連なり、金属箔８１の上下の空間から原料ガスが排気される。
【００５２】
炭素ナノ構造体成長用装置１００では、排気管５７を通じて、成長室３０に導入された原料ガスが成長室３０外に排出され、成長室３０の圧力が一定に維持される。また、排気管５７は、Ｙ軸方向に延在していることから、成長室３０のＹ軸方向における圧力分布が略均一に保たれる。
【００５３】
冷却室４０は、成長室３０とアンロード室１１との間に配置される。冷却室４０は、成長室３０とアンロード室１１とに連結される。冷却室４０は、ガス導入管４１を有する。また、冷却室４０は、成長室３０に連通するスリット４２を有し、スリット４２から、炭素ナノ構造体が形成された金属箔８１が冷却室４０に搬入される。
【００５４】
冷却室４０内は、ガス導入管４１から導入される不活性ガスで充填されている。冷却室４０内の圧力は、例えば、成長室３０の圧力以上で、アンロード室１１内の圧力以下になっている。大気は、スリット１３で遮断されているので、大気が冷却室４０内に入りにくくなっている。冷却室４０に搬入された金属箔８１は、炭素ナノ構造体成長用装置１００外で大気に晒されても、炭素ナノ構造体が酸化しないように冷却室４０で冷却される。
【００５５】
アンロード室１１は、金属箔８１が繰り出される方向において、炭素ナノ構造体成長用装置１００の最後尾に配置される。アンロード室１１は、冷却室４０に連通するスリット１４と、スリット１３とを有する。冷却された金属箔８１は、スリット１４からアンロード室１１に搬入され、スリット１３から炭素ナノ構造体成長用装置１００外に搬出される。アンロード室１１には、図示しない不活性ガス導入管が設けられ、アンロード室１１内は、不活性ガスで大気圧よりも陽圧になっている。これにより、炭素ナノ構造体成長用装置１００外の大気がスリット１３で遮断されて、大気がアンロード室１１に入りにくくなっている。
【００５６】
搬送機構６０は、巻出ロール６１と、巻取ロール６２と、帯状の金属ベルト６３とを有する。搬送機構６０は、ロード室１０と、昇温室２０と、排気室７０、成長室３０と、冷却室４０と、アンロード室１１に設けられる。搬送機構６０は、ロード室１０、スリット２２、昇温室２０、スリット７２、排気室７０、スリット３２、成長室３０、スリット４２、冷却室４０、スリット１４、及びアンロード室１１の順に金属箔８１が通過するように金属箔８１を搬送する。巻出ロール６１から繰り出された金属ベルト６３は、各スリットを通過した後、スリット１３を介して巻取ロール６２に取り巻かれる。
【００５７】
巻出ロール６１と巻取ロール６２との間の金属ベルト６３は、巻出ロール８０から繰り出された金属箔８１の片面を支持する。金属箔８１が繰り出される速度と、金属ベルト６３が繰り出される速度は、同じ速度に調整され、金属箔８１が金属ベルト６３とともにロード室１０に搬入される。そして、金属箔８１及び金属ベルト６３は、昇温室２０から成長室３０を通過し、さらに冷却室４０とアンロード室１１を通過する。
【００５８】
金属ベルト６３は、例えば、網状である。これにより、金属ベルト６３が支持する金属箔８１の面と、該支持面とは反対側の金属箔８１の面とに原料ガスが行き渡り、金属箔８１の両面に炭素ナノ構造体が形成される。
【００５９】
また、炭素ナノ構造体成長用装置１００においては、昇温室２０内に、酸素を検知するガスセンサ２０２が設けられてもよい。ガスセンサ２０２は、例えば、スリット２２近傍に配置される。これにより、昇温室２０内に酸素が流入した場合、ガスセンサ２０２によって酸素が検知されるので、金属箔８１の酸化を未然に防ぐことができる。
【００６０】
また、炭素ナノ構造体成長用装置１００においては、昇温室２０内に、炭素含有ガスを検知するガスセンサ２０３が設けられてもよい。ガスセンサ２０３は、例えば、スリット７２近傍に配置される。これにより、昇温室２０内に、炭素含有ガスが流入した場合、ガスセンサ２０３によって炭素含有ガスが検知されるので、金属箔８１の被毒を未然に防ぐことができる。
【００６１】
次に、炭素ナノ構造体成長用装置１００の動作を説明しながら、炭素ナノ構造体の製造方法について説明する。
【００６２】
炭素ナノ構造体成長用装置１００では、昇温室２０、スリット７２、排気室７０、スリット３２、及び成長室３０の順に処理対象物を搬送しながら、処理対象物に炭素ナノ構造体を成長させる。
【００６３】
ここで、成長室３０で金属箔８１に炭素ナノ構造体を形成する前には、昇温室２０にＮ２ガスを導入し、昇温室２０で金属箔８１を昇温する。金属箔８１の温度は、例えば、５００℃以上７００℃以下の範囲で調整される。これにより、成膜前に金属箔８１に担持された触媒が活性になる。
【００６４】
成長室３０には、炭素を含む原料ガスとして、アセチレン（Ｃ２Ｈ２）が窒素（Ｎ２）で希釈された混合ガス（アセチレン：０．１ｖｏｌ％以上２０ｖｏｌ％以下）が導入される。成長室３０内での原料ガスの圧力は、例えば、０．９×１０５Ｐａ以上１．１×１０５Ｐａ以下である。成長室３０では、金属箔８１及び金属箔８１付近の原料ガスが加熱されて、金属箔８１の両面に炭素ナノ構造体が形成される。
【００６５】
ここで、成膜中には、昇温室２０と、排気室７０と、成長室３０との圧力の関係が排気室７０の圧力＜成長室３０の圧力＜昇温室２０の圧力の関係にある。さらに、昇温室２０では、ガス導入機構２７によってスリット７２内に向けて不活性ガスが噴射されている。
【００６６】
これにより、成長室３０からスリット３２を介して排気室７０に流れた、例えば、原料ガス、原料ガスが分解したガス、及び原料ガスを希釈する希釈ガス等の混合ガス（以下、排出ガス）が排気室７０を通過し、昇温室２０へ向かったとしても、排気室７０の圧力＜昇温室２０の圧力の関係から、排出ガスは、排気室７０で効率よく排気される。
【００６７】
さらに、昇温室２０では、スリット７２内に向けて、ガス導入機構２７により不活性ガスが噴射されている。これにより、炭素ナノ構造体成長用装置１００では、基底ガスの流れに加え、ガス導入機構２７を利用した金属箔８１の表面近傍でのスリット７２に向かう局所的なガスの流れが形成されている。この２つの流れを含むガスの流れの方向は、成長室３０からの漏出または拡散するガス（以降、漏出ガス）の流れ方向とは逆方向である。このため、漏出ガスがスリット７２に向かったとしても、漏出ガスは、昇温室２０からスリット７２を通過して排気室７０に向かってくる不活性ガスの流れに逆らうことができず、漏出ガスがスリット７２の手前で確実に遮断される。
【００６８】
また、炭素ナノ構造体成長用装置１００においては、スリット７２の中央部に金属箔８１を通過させる構成でありながら、金属箔８１上側に上部ガス導入部２５を配置し、金属箔８１下側に下部ガス導入部２６を配置している。これにより、スリット７２のＺ軸方向の実質的な幅は、金属箔８１によって約半分の幅となり、この半分となったそれぞれの幅に向かって、上部ガス導入部２５または下部ガス導入部２６から不活性ガスが噴射されている。このため、不活性ガスによる排出ガスの排気室７０への押し返し効果が有効に働く。
【００６９】
一方、昇温室２０からスリット７２を介して排気室７０へ不活性ガスが流入したとしても、排気室７０の圧力＜成長室３０の圧力の関係から、不活性ガスは、排気室７０で効率よく排気される。
【００７０】
これにより、昇温室２０には、成長室３０からの排出ガスが流入しにくく、成長室３０には、昇温室２０に導入された不活性ガスが流入しにくくなる。従って、金属箔８１の触媒は、昇温室２０で被毒されず、成長室３０では、原料ガスの濃度が一定に保たれる。この結果、金属箔８１上には、良質な炭素ナノ構造体が形成される。
【００７１】
また、炭素ナノ構造体成長用装置１００においては、上部排気管部５１１、５１２、５１３及び下部排気管部５２１、５２２、５２３がスリット３２に沿って併設されている。さらに、上部ガス導入部２５１、２５２、２５３及び下部ガス導入部２６１、２６２、２６３もスリット７２に沿って併設されている。これにより、金属箔８１の幅方向において排気速度に差を設けることが可能となるため、金属箔８１の幅方向でスリット３０から不均一な漏出が発生したとしても、漏出ガスは、金属箔８１の幅方向で略均等に排気され、漏出ガスの局部的な昇温室２０への流入、局部的な成長室３０への流入が抑えられる。
【００７２】
また、炭素ナノ構造体成長用装置１００においては、ガスセンサ２０３によって成長室３０から漏れてくる排出ガスを監視しながら、金属箔８１に炭素ナノ構造体を成長させてもよい。例えば、帰還制御によって漏出ガスの検知量に応じて、昇温室２０に導入する不活性ガスの流量を調整することができる。この調整では、例えば、ガス導入管２１からの流量及びガス導入機構２７からの流量の少なくとも１つの流量が調整される。これにより、スリット７２を通過する不活性ガスが適性に調整されて、金属箔８１の被毒がより確実に防止される。
【００７３】
図２（ａ）、（ｂ）は、昇温室に付設された別のガス導入機構の模式的断面図である。
【００７４】
昇温室２０に取り付けられるガス導入機構２７は、昇温室２０内で直角に折り曲げる必要はなく、例えば、図２（ａ）に示すように、鈍角に折り曲げてもよく、図２（ｂ）に示すように、歪曲して折り曲げてもよい。
【００７５】
このような構成であっても、上部ガス導入部２５１、２５２、２５３のそれぞれの噴出口及び下部ガス導入部２６１、２６２、２６３のそれぞれの噴出口がスリット７２に対向することから、図１（ａ）、（ｂ）の構成と同じ効果が得られる。
【００７６】
図３（ａ）は、比較例に係る昇温室のアセチレン濃度を表すグラフ図である。図３（ｂ）は、本実施形態に係る昇温室のアセチレン濃度を表すグラフ図である。横軸は、スリット１２からのＹ軸方向の位置に対応している。縦軸は、アセチレン濃度（ｖｏｌ％）である。アセチレン濃度が高くなるほど、成長室３０から漏れてくる各部屋の漏れガスの程度が高いことを意味する。アセチレン濃度は、専用ガス検知器を各室に配置して求めた。
【００７７】
比較例では、昇温室２０にガス導入機構２７が設けられていない。すなわち、比較例は、昇温室２０と成長室３０との間に分離室としての排気室７０が設けられている構成である。この場合、排気室７０と昇温室２０との間の位置Ａでは、アセチレン濃度が本実施形態の１００倍程度になることが分かった。また、比較例では、位置Ａから昇温室２０の内部にかけてのアセチレン濃度の減少が本実施形態に比べて緩やかになっている。ここで、位置Ａは、スリット７２の位置に対応する。
【００７８】
一方、本実施形態では、排気室７０の内部から位置Ａにかけてアセチレン濃度が急峻に立ち下がっている。すなわち、スリット７２の手前で確実に排出ガスが遮蔽されていることが分かる。特に、本実施形態では、昇温室２０のスリット７２近傍でのアセチレン濃度が１ｐｐｍ（０．０００１％）近くにまで減少していることが分かる。
【００７９】
また、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により、カーボンナノチューブの平均長さを求めたところ、比較例では、平均長さが１００μｍであるのに対し、本実施形態では、平均長さが５００μｍになった。
【００８０】
基底ガスの流れに加え、漏出ガスをスリット７２の手前で押し返す局部的なガス流れの障壁を設ける手法としては、さらに以下の変形例がある。
【００８１】
（変形例１）
【００８２】
図４（ａ）、（ｂ）は、昇温室が変形した炭素ナノ構造体成長用装置の模式的断面図である。図４（ａ）、（ｂ）では、昇温室２０が主に表され、この主な構成以外が図示されていない。
【００８３】
図４（ａ）に示す炭素ナノ構造体成長用装置１０１Ａにおいては、昇温室２０が仕切板２４を有する。仕切板２４は、昇温室２０をガス導入管２１により不活性ガス（第１不活性ガス）が導入される第１室２０ａと、ガス導入機構２７により不活性ガスが導入されスリット７２に通じる第２室２０ｂとに区分けする。
【００８４】
第１室２０ａの容積は、第２室２０ｂの容積よりも大きい。第１室２０ａ及び第２室２０ｂのそれぞれに不活性ガスが導入されているときは、第１室２０ａから第２室２０ｂ、さらに第２室２０ｂから排気室７０に流れるガスの流れを妨げることなく、第２室２０ｂの圧力が第１室２０ａの圧力よりも高く調整される。
【００８５】
仕切板２４は、蓋部２４１と、スリット２４２と、筒体部２４３とを有する。
【００８６】
蓋部２４１は、例えば、第２室２０ｂ内に向かって凹んでいる。例えば、蓋部２４１のＺ−Ｙ軸平面における断面は、テーパ状になり、金属箔８１の搬送方向に狭くなっている。
【００８７】
スリット２４２は、凹んだ蓋部２４１の底に形成され、Ｘ軸方向に延びている。このスリット２４２には、金属箔８１が通過する。
【００８８】
筒体部２４３は、Ｙ軸方向から見た場合、例えば、長方形をしている。筒体部２４３のロード室１０側の一端は、蓋部２４１によって塞がれ、排気室７０側の他端は、隔壁７０１に固定されている。
【００８９】
筒体部２４３には、上部ガス導入部２５及び下部ガス導入部２６のそれぞれが貫通している。貫通した上部ガス導入部２５及び下部ガス導入部２６のそれぞれは、第２室２０ｂで鈍角に折り曲げられている。上部ガス導入部２５及び下部ガス導入部２６のそれぞれの噴射口は、第２室２０ｂに位置する。
【００９０】
このような構成によれば、スリット７２と第１室２０ａとの間に、第１室２０ａよりも陽圧になっている第２室２０ｂが存在する。また、第１室２０ａから第２室２０ｂ、さらに第２室２０ｂから排気室７０に流れるガスの流れは、妨げられない。これにより、排出ガスにとっては、排気室７０から昇温室２０に向かう圧力壁がさらに高くなり、排出ガスが昇温室２０にさらに入り込みにくくなる。
【００９１】
また、排気室７０中の排出ガスがスリット７２を経由して第２室２０ｂに極微量漏れたとしても、蓋部２４１が第２室２０ｂ内に向かって凹んだ構成をしているため、極微量の排出ガスは、第２室２０ｂで捕捉されやすい。捕捉された排出ガスは、ガス導入機構２７によって第２室２０ｂに導入される不活性ガスとともに、排気室７０に押し返され、排気室７０で排気される。
【００９２】
また、第１室２０ａよりも、第２室２０ｂが陽圧であれば、スリット７２を流れる不活性ガスの流速は、炭素ナノ構造体成長用装置１００に比べてますます早くなる。従って、上部ガス導入部２５及び下部ガス導入部２６のそれぞれの噴射口をスリット７２に対向させなくても、仕切板２４を設けることで排出ガスの第２室２０ｂへの流入が抑えられる。例えば、図４（ｂ）に示す炭素ナノ構造体成長用装置１０１Ｂのように、Ｚ軸方向に延びた上部ガス導入部２５及び下部ガス導入部２６が筒体部２４３に貫通するストレート構造でも、確実に排出ガスの昇温室２０への流入を抑えることができる。
【００９３】
（変形例２）
【００９４】
図５（ａ）、（ｂ）は、昇温室と排気室との間の隔壁の変形例を示す炭素ナノ構造体成長用装置の模式的断面図である。図５（ａ）、（ｂ）では、昇温室２０と排気室７０とを区分けする隔壁７０１と、スリット７２とが主に表され、この主な構成以外が図示されていない。
【００９５】
例えば、図５（ａ）に示すように、スリット７２は、昇温室２０と排気室７０とを区分けする隔壁７０１に形成されている。ここで、スリット７２の内周面７２ｗは、昇温室２０から成長室３０に向かって段階的に広がる段差構造を有してもよい。段差構造の段階数は、図示された数に限らない。
【００９６】
このような構成であれば、排気室７０中の排出ガスがスリット７２を経由して昇温室２０に流れようとしても、排出ガスにとっては、スリット７２のＺ軸方向における幅が昇温室２０に向かうほど段階的に狭くなる。これにより、スリット７２における排出ガスのコンダクタンスが段階的に小さくなり、排出ガスが昇温室２０にさらに入り込みにくくなる。
【００９７】
また、図５（ｂ）に示すように、内周面７２ｗは、昇温室２０から成長室３０に向かってＺ軸方向の幅が徐々に広がるテーパ形状をなしてもよい。このような構成であっても、排出ガスにとっては、スリット７２のＺ軸方向における幅が昇温室２０に向かうほど徐々に狭くなることから、スリット７２における排出ガスのコンダクタンスが徐々に小さくなり、排出ガスが昇温室２０にさらに入り込みにくくなる。
【００９８】
（変形例３）
【００９９】
図６は、昇温室に設けられるガス導入機構の変形例を示す炭素ナノ構造体成長用装置の模式的断面図である。図６では、ガス導入機構２７が主に表され、この主な構成以外が図示されていない。
【０１００】
例えば、ガス導入機構２７は、上部ガス導入部２５５と、下部ガス導入部２６５とを有する。上部ガス導入部２５５及び下部ガス導入部２６５のそれぞれの先端部は、スリット７２内に引き回されている。上部ガス導入部２５５は、スリット７２上側の内周面７２ｗに沿って配置されたガスノズルである。下部ガス導入部２６５は、スリット７２下側の内周面７２ｗに沿って配置されたガスノズルである。これらのガスノズルは、排気室７０から昇温室２０に向かってスリット７２の開口端７２ｅの奥に位置している。
【０１０１】
また、スリット７２内に配置された上部ガス導入部２５５には、Ｘ軸方向に複数のガス噴射口２５６が周期的に設けられている。スリット７２内に配置された下部ガス導入部２６５には、Ｘ軸方向に複数のガス噴射口２６６が周期的に設けられている。複数のガス噴射口２５６及び複数のガス噴射口２６６のそれぞれは、排気室７０に向かっている。
【０１０２】
このような構成あれば、複数のガス噴射口２５６及び複数のガス噴射口２６６から不活性ガスがスリット７２から排気室７０に向けて噴射される。これにより、排出ガスは、排気室７０からスリット７２を経由して昇温室２０に入り込みにくくなる。
【０１０３】
また、内周面７２ｗと上部ガス導入部２５５とにより、スリット７２内に実質的な段差（破線）が形成され、内周面７２ｗと下部ガス導入部２６５とによっても、スリット７２内に実質的な段差（破線）が形成される。これにより、スリット７２のＺ軸方向における幅が昇温室２０に向かうほど段階的に狭くなることから、スリット７２における排出ガスのコンダクタンスが段階的に小さくなり、排出ガスが昇温室２０にさらに入り込みにくくなる。
【０１０４】
（変形例４）
【０１０５】
図７（ａ）、（ｂ）は、昇温室と成長室とが変形した炭素ナノ構造体成長用装置の模式的断面図である。図７（ａ）、（ｂ）では、昇温室と成長室とが主に表され、この主な構成以外が図示されていない。
【０１０６】
図７（ａ）に示す炭素ナノ構造体成長用装置１０２Ａには、成長室３０にスリット３２内に向けて原料ガスを噴射するガス導入機構３７が設けられている。ガス導入機構３７は、上部ガス導入部３５と、下部ガス導入部３６とを有する。上部ガス導入部３５及び下部ガス導入部３６のそれぞれの噴射口は、スリット３２を向いている。上部ガス導入部３５は、Ｘ軸方向に複数の上部ガス導入部が配置されてもよい。また、下部ガス導入部３６は、Ｘ軸方向に複数の上部ガス導入部が配置されてもよい。また、図７（ｂ）に示す炭素ナノ構造体成長用装置１０２Ｂのように、昇温室２０に仕切板２４を設けてもよい。
【０１０７】
このような構成であれば、排気室７０からスリット３２を経由して成長室３０に向かう不活性ガスがガス導入機構３７から放出される原料ガスによって排気室７０に押し返される。これにより、排気室７０からスリット３２を経由して成長室３０に不活性ガスが漏れにくくなり、成長室３０での原料ガスの濃度が安定する。この結果、金属箔８１には、良質な炭素ナノ構造体が形成される。
【０１０８】
なお、ガス導入機構３７から流出する原料ガスの流量は、ガス導入機構２７から流出する不活性ガスの流量よりも低く設定する。これにより、ガス導入機構２７から流出する不活性ガスの流量がガス導入機構３７から流出する原料ガスの流量に打ち勝ち、ガス導入機構３７から流出させた原料ガスは、スリット３２を経由した後、スリット７２の手前である排気室７０で確実に排気される。
【０１０９】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上述の実施形態にのみ限定されるものではなく種々変更を加え得ることは勿論である。各実施形態は、独立の形態とは限らず、技術的に可能な限り複合することができる。
【符号の説明】
【０１１０】
１０…ロード室
１１…アンロード室
１２、１３、１４、２２、３２、４２、７２、２４２…スリット
２０…昇温室
２０ａ…第１室
２０ｂ…第２室
２１…ガス導入管
２３、３３…加熱機構
２４…仕切板
２５、２５１、２５２、２５３、２５５、３５…上部ガス導入部
２６、２６１、２６２、２６３、２６５、３６…下部ガス導入部
２７、３１、３７…ガス導入機構
３０…アンロード室
３０…成長室
３１１…上部ガス導入機構
３１２…下部ガス導入機構
４０…冷却室
４１…ガス導入管
５１、５１１、５１２、５１３…上部排気管部
５２、５２１、５２２、５２３…下部排気管部
５３、５７…排気管
５５…上部排気管
５６…下部排気管
６０…搬送機構
６１、８０…巻出ロール
６２、８２…巻取ロール
６３…金属ベルト
７０…排気室
７２ｗ…内周面
７２ｅ…開口端
８１…金属箔
１００、１０１Ａ、１０１Ｂ、１０２Ａ、１０２Ｂ…炭素ナノ構造体成長用装置
１１１、２０１、３０１、４０１、７０１…隔壁
２０２、２０３…ガスセンサ
７５１…内部仕切板
７５２…下部仕切板
２４１…蓋部
２４３…筒体部
２５６、２６６…ガス噴射口
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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