(57)【要約】【課題】溶媒を用いることなく、適切に、集電箔の表面上に電極合材層を形成することができる電極シート製造装置を提供する。【解決手段】電極シート製造装置１は、グラビアロール１０と、バックアップロール２０によって搬送される集電箔１１０との間に、電位差を生じさせた状態で、溶媒を含むことなく電極活物質１２１の粉体とバインダ１２２の粉体とが混合された混合粉体１２３を、グラビアロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に連続的に供給して、グラビアロール１０の凹部１１内に供給された混合粉体１２３と、集電箔１１０との間に電位差を生じさせ、混合粉体１２３と集電箔１１０との間に働く静電気力によって、混合粉体１２３を、グラビアロール１０から集電箔１１０の表面１１０ｂへ移動させる。グラビアロール１０の周速度は、バックアップロール２０の周速度よりも速い。【選択図】図１
2020087695.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電極活物質とバインダとを有する電極合材層を集電箔の表面上に備える電極シートを製造する、電極シート製造装置において、
凹凸形状である外周面を有し、回転するグラビアロールと、
前記グラビアロールとの間に間隙を空けて前記グラビアロールに対向して回転するバックアップロールであって、集電箔を前記間隙に通すようにして前記集電箔を搬送するバックアップロールと、を備え、
前記グラビアロールと、前記バックアップロールによって搬送される前記集電箔との間に、電位差を生じさせた状態で、溶媒を含むことなく前記電極活物質の粉体と前記バインダの粉体とが混合された混合粉体を、前記グラビアロールの前記外周面の凹部内に連続的に供給して、前記グラビアロールの前記凹部内に供給された前記混合粉体と、前記集電箔との間に電位差を生じさせ、前記混合粉体と前記集電箔との間に働く静電気力によって、前記混合粉体を、前記グラビアロールから前記集電箔の前記表面へ移動させて、前記バックアップロールによって搬送される前記集電箔の前記表面に前記混合粉体を連続的に配置する
電極シート製造装置であって、
前記グラビアロールの周速度を、前記バックアップロールの周速度よりも速くした状態で、前記混合粉体を前記グラビアロールの前記凹部内に連続的に供給する
電極シート製造装置。
【請求項２】
請求項１に記載の電極シート製造装置であって、
間隙を空けて対向して回転する一対のホットロールを備え、
前記一対のホットロールの前記間隙に、前記混合粉体が配置された前記集電箔を通すことによって、前記混合粉体に含まれる前記バインダを軟化または溶融させつつ、前記混合粉体と前記集電箔とを圧接することで、前記電極活物質と前記バインダとを有する電極合材層を前記集電箔の前記表面に接着する
電極シート製造装置。
【請求項３】
請求項２に記載の電極シート製造装置であって、
前記集電箔の搬送方向について、前記バックアップロールよりも下流側で、且つ、前記一対のホットロールよりも上流側に位置するニップロールであって、前記集電箔の前記表面に配置されている前記混合粉体を均すためのニップロールを備える
電極シート製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電池を構成する電極シートを製造するための装置（電極シート製造装置）に関する。詳細には、集電箔の表面上に電極合材層を形成した構造の電極シートを製造するための装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、電極シートとして、集電箔の表面上に電極合材層を形成した構造の電極シートが知られている。このような構造の電極シートの製造方法としては、例えば、特許文献１，２に開示されている方法が知られている。具体的には、まず、電極活物質粒子と結着材と溶媒とを混合して造粒した複数の湿潤造粒体からなる電極合材を作製する。次いで、この電極合材を対向する一対のロールの間隙に通すことによって、電極合材を圧縮しつつ膜状にし、膜状にした電極合材を前記集電箔の表面上に付着させて、集電箔の表面上に膜状電極合材を有する膜状電極合材付き集電箔を作製する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１３−７７５６０号公報
【特許文献２】特開２０１５−２０１３１８号公報
【０００４】
より具体的には、集電箔に電極合材を転写するための第２ロールと、これに対向する第１ロールと、からなる一対のロールの間隙に電極合材を通すことによって、電極合材を圧縮しつつ膜状にすると共に、膜状にした電極合材を第２ロールに付着させる。その後、第２ロールに付着している膜状の電極合材を、集電箔の表面上に転写する（付着させる）。その後、集電箔の表面上に付着している膜状の電極合材を乾燥させることで、集電箔の表面上に電極合材層を形成する。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、上述の製造方法では、電極活物質粒子と結着材と溶媒とを混合して造粒した複数の湿潤造粒体からなる電極合材を用いているため、電極合材を乾燥させて溶媒を除去する乾燥工程を設ける必要があった。このため、上述の製造方法では、製造時間が長くなり、コストが高くなっていた。また、溶媒は、最終的には、電極シートの電極合材層に不要なものである。このため、溶媒を用いることなく、適切に、電極シートを製造できる装置が求められていた。
【０００６】
本発明は、かかる現状に鑑みてなされたものであって、溶媒を用いることなく、適切に、集電箔の表面上に電極合材層を形成することができる電極シート製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の一態様は、電極活物質とバインダとを有する電極合材層を集電箔の表面上に備える電極シートを製造する、電極シート製造装置において、凹凸形状である外周面を有し、回転するグラビアロールと、前記グラビアロールとの間に間隙を空けて前記グラビアロールに対向して回転するバックアップロールであって、集電箔を前記間隙に通すようにして前記集電箔を搬送するバックアップロールと、を備え、前記グラビアロールと、前記バックアップロールによって搬送される前記集電箔との間に、電位差を生じさせた状態で、溶媒を含むことなく前記電極活物質の粉体と前記バインダの粉体とが混合された混合粉体を、前記グラビアロールの前記外周面の凹部内に連続的に供給して、前記グラビアロールの前記凹部内に供給された前記混合粉体と、前記集電箔との間に電位差を生じさせ、前記混合粉体と前記集電箔との間に働く静電気力によって、前記混合粉体を、前記グラビアロールから前記集電箔の前記表面へ移動させて、前記バックアップロールによって搬送される前記集電箔の前記表面に前記混合粉体を連続的に配置する電極シート製造装置であって、前記グラビアロールの周速度を、前記バックアップロールの周速度よりも速くした状態で、前記混合粉体を前記グラビアロールの前記凹部内に連続的に供給する電極シート製造装置である。
【０００８】
上述の電極シート製造装置は、電極活物質とバインダとを有する電極合材層を集電箔の表面上に備える電極シート、を製造するための装置である。
この電極シート製造装置は、間隙を空けて対向して回転するグラビアロールとバックアップロールを備える。このうち、グラビアロールは、外周面が凹凸形状であるロールである。また、バックアップロールは、グラビアロールとの間に間隙を空けてグラビアロールに対向して回転するロールであり、集電箔を、グラビアロールとの間隙に通すようにして搬送する。
【０００９】
さらに、上述の電極シート製造装置は、グラビアロールと、バックアップロールによって搬送される集電箔との間に、電位差を生じさせた状態で、溶媒を含むことなく電極活物質の粉体とバインダの粉体とが混合された混合粉体を、グラビアロールの外周面の凹部内に連続的に供給して、グラビアロールの凹部内に供給された混合粉体と、搬送される集電箔との間に電位差を生じさせ、混合粉体と集電箔との間に働く静電気力によって、混合粉体を、グラビアロールから集電箔の表面へ移動（飛翔）させて、バックアップロールによって搬送される集電箔の表面に混合粉体を連続的に配置する構成を有する。
従って、上述の製造装置によれば、溶媒を使用することなく、電極活物質とバインダとを有する電極合材層を、集電箔の表面上に形成することが可能となる。
【００１０】
ところで、ハイブリッド自動車や電気自動車の駆動用電源などに使用する電池（例えば、リチウムイオン二次電池）では、その容量密度を高めるために、集電箔の表面に設けられる電極合材層の目付量（単位面積当たりの重量、ｍｇ／ｃｍ2）を増大させることが求められている。このため、上述の製造装置を用いて電極シートを製造する場合には、集電箔の表面に配置される混合粉体の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を増大させることが求められる。
【００１１】
これに対し、上述の電極シート製造装置では、グラビアロールの周速度（回転によるグラビアロールの外周面の周方向への移動速度）を、バックアップロールの周速度（回転によるバックアップロールの外周面の周方向への移動速度）よりも速くした状態で、混合粉体をグラビアロールの凹部内に連続的に供給する。
【００１２】
このようにすることで、グラビアロールの周速度とバックアップロールの周速度とを等しくする場合に比べて、バックアップロールによって搬送される集電箔の単位長さ当たりについて、グラビアロールから集電箔の表面に供給される混合粉体の量を増大させることができる。すなわち、グラビアロールの周速度をバックアップロールの周速度よりも速くすることで、グラビアロールの周速度とバックアップロールの周速度とを等しくする場合に比べて、集電箔の表面に配置される混合粉体の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を増大させることができる。
従って、上述の電極シート製造装置によれば、集電箔の表面に設けられる電極合材層の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を増大させることができる。
【００１３】
なお、集電箔の表面に配置される混合粉体の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を増大させる他の方法として、グラビアロールの周速度とバックアップロールの周速度とを等しくして、一度に、グラビアロールから集電箔の表面に供給される混合粉体の量を増大させる方法がある。しかしながら、一度に、グラビアロールから集電箔の表面に移動（飛翔）させることができる混合粉体の量には限界があるため、集電箔の表面に配置される混合粉体の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を、適切に増大させることができない虞がある。
【００１４】
具体的には、例えば、グラビアロールの周速度とバックアップロールの周速度とを等しくしつつも、グラビアロールの凹部の深さを深くして、グラビアロールの凹部内に充填される混合粉体の量を増大させることで、グラビアロールから、集電箔の表面に供給される混合粉体の量を増大させる方法が考えられる。しかしながら、この方法では、グラビアロールの凹部の底面とバックアップロールによって搬送される集電箔の表面との距離が大きくなるため、グラビアロールの凹部の底面側に位置する混合粉体と集電箔との間に働く静電気力が弱くなる。このために、グラビアロールの凹部の底面側に位置する混合粉体を、集電箔の表面に移動（飛翔）させることができなくなる虞がある。このため、集電箔の表面に配置される混合粉体の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を、適切に増大させることができない虞がある。
【００１５】
また、グラビアロールの凹部の形態は、いずれの形態であっても良いが、例えば、ディンプル形状の凹部が規則正しくグラビアロールの外周面に配置された形態を挙げることができる。あるいは、直線状の凹部が規則正しく等間隔でグラビアロールの外周面に形成された形態としても良い。
【００１６】
さらに、前記の電極シート製造装置であって、間隙を空けて対向して回転する一対のホットロールを備え、前記一対のホットロールの前記間隙に、前記混合粉体が配置された前記集電箔を通すことによって、前記混合粉体に含まれる前記バインダを軟化または溶融させつつ、前記混合粉体と前記集電箔とを圧接することで、前記電極活物質と前記バインダとを有する電極合材層を前記集電箔の前記表面に接着する電極シート製造装置とすると良い。
【００１７】
上述の電極シート製造装置では、対向して回転する一対のホットロールの間隙に、混合粉体が配置された集電箔を通すことによって、混合粉体に含まれるバインダを軟化または溶融させつつ、混合粉体と集電箔とを圧接する。これにより、集電箔の表面に配置されていた混合粉体が、電極活物質とバインダとを有する電極合材層となって、バインダを介して集電箔の表面に接着する。このようにして、溶媒を有することなく電極活物質とバインダとを有する電極合材層が集電箔の表面に接着された電極シートが製造される。
以上説明したように、上述の製造装置によれば、溶媒を使用することなく、適切に、集電箔の表面上に電極合材層を形成することができる。
【００１８】
さらに、前記の電極シート製造装置であって、前記集電箔の搬送方向について、前記バックアップロールよりも下流側で、且つ、前記一対のホットロールよりも上流側に位置するニップロールであって、前記集電箔の前記表面に配置されている前記混合粉体を均すためのニップロールを備える電極シート製造装置とすると良い。
【００１９】
上述の電極シート製造装置は、集電箔の搬送方向について、バックアップロールよりも下流側で、且つ、一対のホットロールよりも上流側に位置するニップロールを備える。このニップロールは、集電箔の表面に配置されている混合粉体を均す。従って、上述の電極シート製造装置では、一対のホットロールの間隙に混合粉体が配置された集電箔を通す前に、集電箔の表面に配置されている混合粉体を均すことができる。これにより、集電箔の表面に形成される電極合材層の厚みのバラツキを小さくすることが可能となる。
【００２０】
なお、ニップロールは、例えば、集電箔の搬送方向について、一対のホットロールによって混合粉体が配置された集電箔が挟まれて圧接される位置よりも上流側に、ホットロールの外周面に近接する位置に、１つのホットロール（第１ホットロールとする）の外周面と当該ニップロールの外周面との間に間隙（集電箔の厚みとその表面に配置されている混合粉体の厚み（高さ）との合計よりも小さい間隙）を設けて、１つだけ配置するようにすると良い。これにより、ニップロールと第１ホットロールとの間隙を、混合粉体が配置された集電箔が通過することで、集電箔の表面に配置されている混合粉体を均すことができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】実施形態にかかる電極シート製造装置の概略図である。
【図２】同電極シート製造装置に含まれるグラビアロールの外周面の拡大図である。
【図３】図２のＢ−Ｂ断面拡大図である。
【図４】図１のＦ視拡大図である。
【図５】図１のＥ部拡大図である。
【図６】図１のＧ部拡大図であって、実施形態にかかる電極シートの側面視拡大図である。
【図７】グラビアロールとバックアップロールの周速度比と、混合粉体の目付量との相関図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
（実施形態）
以下、本発明を具体化した実施形態について、図面を参照しつつ詳細に説明する。本実施形態は、リチウムイオン二次電池の負極シートの製造に、本発明を適用したものである。すなわち、本実施形態では、電極シート製造装置として、負極シートの製造装置を例示する。本実施形態では、集電箔１１０と、この集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）上に形成された負極合材層１２０（電極合材層）と、を有する負極シート１００（電極シート）を製造する（図６参照）。
【００２３】
ここで、本実施形態にかかる電極シート製造装置１について説明する。本実施形態では、電極シート製造装置１を用いて、負極シート１００（電極シート）を製造する。図１は、実施形態にかかる電極シート製造装置１の側面視概略図である。電極シート製造装置１は、図１に示すように、対向して回転するグラビアロール１０及びバックアップロール２０と、混合粉体供給装置３０と、対向して回転する第１ホットロール４０及び第２ホットロール５０（一対のホットロール）と、ニップロール７０と、グラビアロール１０の回転（周速度）を制御する第１制御装置８１と、バックアップロール２０の回転（周速度）を制御する第２制御装置８２とを有する。
【００２４】
このうち、グラビアロール１０とバックアップロール２０とは水平方向（図１において左右方向）に対向して配置されている。なお、グラビアロール１０とバックアップロール２０とは、わずかに間隔を置いて対面している。また、グラビアロール１０とバックアップロール２０とは、図１に矢印で示すように、２つのロールの回転方向が同一方向（図１において時計回り）となるようにして、中心軸（図示省略）の周りに回転する。本実施形態の電極シート製造装置１では、集電箔１１０を、グラビアロール１０とバックアップロール２０との間隙に通すようにして、バックアップロール２０等によって、集電箔１１０を搬送方向ＤＭに搬送する（図１参照）。なお、搬送方向ＤＭは、集電箔１１０の長さ方向ＤＬ（図６参照）に一致する。
【００２５】
具体的には、バックアップロール２０の外周面２０ｂには、集電箔１１０が掛け渡されている。集電箔１１０は、金属箔（銅箔）であり、バックアップロール２０の回転と共に、グラビアロール１０とバックアップロール２０との対面箇所の間隙を通って、バックアップロール２０の右下から右上へと搬送される。なお、グラビアロール１０とバックアップロール２０との対面箇所には、集電箔１１０が通されている状態で、さらにグラビアロール１０と集電箔１１０との間に若干の隙間があるようにされている。すなわち、グラビアロール１０とバックアップロール２０との間の隙間（集電箔１１０が存在していない状態での隙間）は、集電箔１１０の厚さより広い。
【００２６】
また、グラビアロール１０は、図２及び図３に示すように、凹凸形状である外周面１０ｂを有する。具体的には、グラビアロール１０の外周面１０ｂには、ディンプル形状の凹部１１が多数形成されている。より具体的には、グラビアロール１０は、一定の容積を有するディンプル形状の凹部１１が、規則正しく外周面１０ｂに配置された形態（模様）を有するグラビアロールである。なお、図２は、グラビアロール１０の外周面１０ｂの部分拡大図である。図２におけるＡＸ１は、グラビアロール１０の中心軸線である。また、図３は、図２のＢ−Ｂ断面図であり、グラビアロール１０の拡大断面図（中心軸線ＡＸ１を通る位置でグラビアロール１０を径方向に切断した断面図）である。
【００２７】
また、混合粉体供給装置３０は、グラビアロール１０の外周面１０ｂに混合粉体１２３を連続的に供給する装置である。具体的には、混合粉体供給装置３０は、グラビアロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に混合粉体１２３を充填するようにして、グラビアロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に、連続的に混合粉体１２３を供給する。
【００２８】
なお、混合粉体供給装置３０の先端側には、ドクターブレード３１が設けられている。混合粉体供給装置３０は、このドクターブレード３１によって、グラビアロール１０の外周面１０ｂに過剰に供給（配置）された混合粉体１２３を掻き取りつつ、適切に、グラビアロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に、混合粉体１２３を充填してゆく（図４参照）。すなわち、本実施形態では、グラビアロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内のみに混合粉体１２３が配置されるようにしている（図４参照）。なお、図４は、図１のＦ視部分拡大図である。
【００２９】
本実施形態では、混合粉体１２３として、溶媒を含むことなく、負極活物質１２１（電極活物質）の粉体とバインダ１２２の粉体とが混合された混合粉体１２３を用いている。なお、本実施形態では、負極活物質１２１の粉体として、黒鉛の粉体を用いている。また、バインダ１２２の粉体として、ＰＶｄＦの粉体を用いている。また、本実施形態では、負極活物質１２１の粉体とバインダ１２２の粉体とを、重量比で９５：５の割合で混合して、混合粉体１２３としている。
【００３０】
本実施形態では、ハイスピードミキサ（アーステクニカ製）を用いて、負極活物質１２１の粉体とバインダ１２２の粉体とを混合して、負極活物質１２１の粒子とバインダ１２２の粒子とが複合化された複合粒子（負極活物質１２１の粒子の表面にバインダ１２２の粒子が結合した態様の複合粒子）からなる混合粉体１２３を作製している。すなわち、本実施形態では、混合粉体１２３として、多数の複合粒子を有する混合粉体１２３を用いている。なお、本実施形態では、ハイスピードミキサの回転数を４０００ｒｐｍに設定し、混合時間を１分間として、混合粉体１２３を作製している。
【００３１】
さらに、本実施形態の電極シート製造装置１では、電源６５を有する電気回路６０（図１参照）によって、グラビアロール１０とバックアップロール２０との間に電位差を生じさせる。これにより、グラビアロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に配置されている混合粉体１２３と、バックアップロール２０の外周面２０ｂに接触して搬送される集電箔１１０との間に、電位差が生じるため、混合粉体１２３と集電箔１１０との間に静電気力が働くことになる。従って、電気回路６０は、グラビアロール１０（さらには、その凹部１１内に配置されている混合粉体１２３）とバックアップロール２０（さらには、これによって搬送される集電箔１１０）との間に、電位差を発生させる電位差発生装置として機能する。
【００３２】
ところで、集電箔１１０は、バックアップロール２０、ニップロール７０、第１ホットロール４０，及び、第２ホットロール５０等によって、集電箔１１０の長さ方向ＤＬ（搬送方向ＤＭに一致する方向）に張力が付与された状態で保持されている。一方、混合粉体１２３は、グラビアロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に配置されているだけである。このため、混合粉体１２３と集電箔１１０との間に働く静電気力によって、混合粉体１２３が、グラビアロール１０の外周面１０ｂから集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に向かって移動（飛翔）する。
【００３３】
従って、本実施形態では、グラビアロール１０と、バックアップロール２０によって搬送される集電箔１１０との間に、電位差を生じさせた状態で、グラビアロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に混合粉体１２３を連続的に供給して、グラビアロール１０の凹部１１内に供給された混合粉体１２３と、集電箔１１０との間に電位差を生じさせることで、混合粉体１２３と集電箔１１０との間に働く静電気力によって、混合粉体１２３（凹部１１内に充填された混合粉体１２３の集合体）を、グラビアロール１０の外周面１０ｂから集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）へ移動（飛翔）させて、バックアップロール２０によって搬送される集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に混合粉体１２３（混合粉体１２３の集合体）を連続的に配置することができる。
【００３４】
また、ニップロール７０は、耐熱性を有するニップロール７０であり、集電箔１１０の搬送方向ＤＭについてバックアップロール２０よりも下流側の位置で、且つ、一対のホットロール（第１ホットロール４０及び第２ホットロール５０）よりも上流側の位置（詳細には、一対のホットロールによって混合粉体１２３が配置された集電箔１１０が挟まれて圧接される位置よりも上流側の位置）で、第１ホットロール４０と対向して配置されている（図１参照）。なお、ニップロール７０の外周面と第１ホットロール４０の外周面とは、わずかに間隔を置いて対面している。ニップロール７０の外周面と第１ホットロール４０の外周面との対面箇所の間隙には、混合粉体１２３が配置された集電箔１１０が通されている。
【００３５】
なお、ニップロール７０と第１ホットロール４０との対面箇所の間隙寸法は、集電箔１１０の厚みよりも大きく、且つ、集電箔１１０の厚みと集電箔１１０の第１表面１１０ｂに配置された混合粉体１２３の厚み（最大厚み）との和よりも小さくされている。これにより、混合粉体１２３（混合粉体１２３の集合体または集合体が層状になった物）が配置された集電箔１１０が、ニップロール７０と第１ホットロール４０との対面箇所の間隙を通過することで、混合粉体１２３（混合粉体１２３の集合体または集合体が層状になった物）が、集電箔１１０の第１表面１１０ｂ上において均されて、略一定の厚みを有する層（混合粉体層１２７とする）になる。
【００３６】
従って、混合粉体１２３が配置された集電箔１１０が、ニップロール７０と第１ホットロール４０との対面箇所の間隙を通過することで、図５に示すように、集電箔１１０の第１表面１１０ｂに、混合粉体１２３からなる混合粉体層１２７（略一定の厚みを有する混合粉体層１２７）が形成される。なお、図５は、図１のＥ部拡大図である。
【００３７】
第１ホットロール４０と第２ホットロール５０とは、集電箔１１０の搬送方向ＤＭについてニップロール７０よりも下流側の位置で、垂直方向（図１において上下方向）に対向して配置されている。なお、第１ホットロール４０と第２ホットロール５０とは、間隔を空けて対面している。また、第１ホットロール４０と第２ホットロール５０とは、図１に矢印で示すように、２つのロールの回転方向が互いに逆方向となるように、すなわち、対面する２つのロールが互いに順方向回転となるように設定されている。
【００３８】
第１ホットロール４０と第２ホットロール５０との対面箇所の間隙には、混合粉体１２３からなる混合粉体層１２７が第１表面１１０ｂに配置された集電箔１１０が通されている。なお、第１ホットロール４０と第２ホットロール５０との対面箇所の間隙寸法は、集電箔１１０の厚みＴ１と混合粉体層１２７の厚みＴ２との和（Ｔ１＋Ｔ２、図５参照）よりも小さくされている。また、第１ホットロール４０及び第２ホットロール５０の外周面の温度は、混合粉体層１２７に含まれるバインダ１２２が軟化または溶融する温度に設定されている。
【００３９】
従って、混合粉体層１２７が配置された集電箔１１０は、第１ホットロール４０と第２ホットロール５０との対面箇所の間隙を通過することで、その厚み方向にホットプレスされる。より具体的には、混合粉体層１２７が配置された集電箔１１０が、第１ホットロール４０と第２ホットロール５０との対面箇所の間隙を通過することで、混合粉体層１２７と集電箔１１０が厚み方向に圧接される（混合粉体層１２７が集電箔１１０の第１表面１１０ｂに向けて加圧されて、混合粉体層１２７が集電箔１１０の第１表面１１０ｂに圧接する）と共に、混合粉体層１２７に含まれるバインダ１２２が加熱されて軟化または溶融する（これにより、混合粉体層１２７が負極合材層１２０となる）。
【００４０】
これにより、混合粉体層１２７に含まれる負極活物質１２１同士がバインダ１２２を介して接合すると共に、負極活物質１２１とバインダ１２２とからなる負極合材層１２０が、バインダ１２２を介して集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に接着される。これにより、溶媒を有することなく負極活物質１２１（電極活物質）とバインダ１２２とからなる負極合材層１２０（電極合材層）が集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に接着された負極シート１００（電極シート）が製造される。
【００４１】
以上説明したように、本実施形態の電極シート製造装置１によれば、溶媒を使用することなく、負極活物質１２１（電極活物質）とバインダ１２２とを有する負極合材層１２０（電極合材層）を、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）上に形成することが可能となる。
【００４２】
ところで、ハイブリッド自動車や電気自動車の駆動用電源などに使用するリチウムイオン二次電池では、その容量密度を高めるために、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に設けられる負極合材層１２０（電極合材層）の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を増大させることが求められている。このため、本実施形態の電極シート製造装置１を用いて負極シート１００（電極シート）を製造する場合には、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置される混合粉体１２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を増大させることが求められる。
【００４３】
これに対し、本実施形態の電極シート製造装置１では、グラビアロール１０の周速度（回転によるグラビアロール１０の外周面１０ｂの周方向への移動速度）を、バックアップロール２０の周速度（回転によるバックアップロール２０の外周面２０ｂの周方向への移動速度）よりも速くした状態で、混合粉体供給装置３０によって、混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給する。
【００４４】
なお、グラビアロール１０の周速度は、グラビアロール１０の回転を制御する第１制御装置８１によって調整することができる。また、バックアップロール２０の周速度は、バックアップロール２０の回転を制御する第２制御装置８２によって調整することができる。従って、第１制御装置８１によるグラビアロール１０の周速度の調整、及び、第２制御装置８２によるバックアップロール２０の周速度の調整により、グラビアロール１０の周速度を、バックアップロール２０の周速度よりも速くした状態に設定することができる。例えば、グラビアロール１０の周速度を、バックアップロール２０の周速度の１０倍に設定することができる。
【００４５】
このようにすることで、「グラビアロール１０の周速度とバックアップロール２０の周速度とを等しくした状態で、混合粉体供給装置３０によって、混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給する」場合に比べて、バックアップロール２０によって搬送される集電箔１１０の単位長さ当たりにかかる、グラビアロール１０から集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に供給される混合粉体１２３の量を増大させることができる。
【００４６】
すなわち、「グラビアロール１０の周速度をバックアップロール２０の周速度よりも速くした状態で、混合粉体供給装置３０によって、混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給する」ことで、「グラビアロール１０の周速度とバックアップロール２０の周速度とを等しくした状態で、混合粉体供給装置３０によって、混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給する」場合に比べて、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置される混合粉体１２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を増大させることができる。
【００４７】
従って、本実施形態の電極シート製造装置１によれば、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に設けられる負極合材層１２０（電極合材層）の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を増大させることができる。
【００４８】
次に、本実施形態にかかる負極シート１００の製造方法について説明する。
まず、混合粉体配置工程において、前述した電極シート製造装置１（図１参照）を用いて、溶媒を含むことなく負極活物質１２１（電極活物質）の粉体とバインダ１２２の粉体とが混合された混合粉体１２３を、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置する。具体的には、対向して回転するグラビアロール１０とバックアップロール２０とを有し、集電箔１１０をグラビアロール１０とバックアップロール２０との間隙に通すようにしてバックアップロール２０によって集電箔１１０を搬送する電極シート製造装置１を用いて、溶媒を含むことなく負極活物質１２１（電極活物質）の粉体とバインダ１２２の粉体とが混合された混合粉体１２３を、バックアップロール２０によって搬送される集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置する。
【００４９】
より具体的には、混合粉体配置工程では、グラビアロール１０とバックアップロール２０によって搬送される集電箔１１０との間に電位差を生じさせた状態で、混合粉体供給装置３０によって、グラビアロール１０の外周面１０ｂの凹部１１内に混合粉体１２３を連続的に供給することで、グラビアロール１０の凹部１１内に供給された混合粉体１２３と、バックアップロール２０によって搬送される集電箔１１０との間に電位差を生じさせると共に、この電位差によって混合粉体１２３と集電箔１１０との間に静電気力を働かせる。
【００５０】
これにより、グラビアロール１０とバックアップロール２０との対面箇所の間隙において、混合粉体１２３と集電箔１１０との間に働く静電気力によって、混合粉体１２３が、グラビアロール１０の外周面１０ｂから集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）へ移動（飛翔）して、バックアップロール２０によって搬送される集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に混合粉体１２３が連続的に配置されてゆく。
【００５１】
なお、本実施形態では、グラビアロール１０の周速度を、バックアップロール２０の周速度よりも速くした状態で、混合粉体供給装置３０によって、混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給する。これにより、「グラビアロール１０の周速度とバックアップロール２０の周速度とを等しくした状態で、混合粉体供給装置３０によって、混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給する」場合に比べて、バックアップロール２０によって搬送される集電箔１１０の単位長さ当たりにかかる、グラビアロール１０から集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に供給される混合粉体１２３の量を増大させることができる。
【００５２】
すなわち、「グラビアロール１０の周速度をバックアップロール２０の周速度よりも速くした状態で、混合粉体供給装置３０によって、混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給する」ことで、「グラビアロール１０の周速度とバックアップロール２０の周速度とを等しくした状態で、混合粉体供給装置３０によって、混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給する」場合に比べて、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置される混合粉体１２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を増大させることができる。
【００５３】
また、本実施形態では、混合粉体配置工程に先立って、混合粉体作製工程において、負極活物質１２１の粉体とバインダ１２２の粉体とを、重量比で９５：５の割合で混合して、混合粉体１２３を作製している。具体的には、ハイスピードミキサ（アーステクニカ製）を用いて、負極活物質１２１の粉体とバインダ１２２の粉体とを混合して、負極活物質１２１の粒子とバインダ１２２の粒子とが複合化された複合粒子（負極活物質１２１の粒子の表面にバインダ１２２の粒子が結合した態様の複合粒子）からなる混合粉体１２３を作製している。
【００５４】
なお、本実施形態では、ハイスピードミキサの回転数を４０００ｒｐｍに設定し、混合時間を１分間として、混合粉体１２３を作製している。また、本実施形態では、負極活物質１２１の粉体として、黒鉛の粉体を用いている。また、バインダ１２２の粉体として、ＰＶｄＦの粉体を用いている。このようにして作製した混合粉体１２３を、混合粉体配置工程において、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置している。
【００５５】
次いで、混合粉体均し工程において、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置されている混合粉体１２３を、集電箔１１０の第１表面１１０ｂ上で均して、略一定の厚みを有する混合粉体層１２７にする。具体的には、混合粉体１２３が配置された集電箔１１０が、搬送方向ＤＭに搬送されてゆき、ニップロール７０と第１ホットロール４０との対面箇所の間隙を通過することで、混合粉体１２３が、集電箔１１０の第１表面１１０ｂ上において均されて、略一定の厚みを有する混合粉体層１２７になる（図１及び図５参照）。
【００５６】
その後、ホットプレス工程において、対向して回転する一対のホットロール（第１ホットロール４０と第２ホットロール５０）の間に、混合粉体１２３からなる混合粉体層１２７が配置された集電箔１１０を通すことによって、混合粉体１２３に含まれるバインダ１２２を軟化または溶融させつつ、混合粉体１２３と集電箔１１０とを圧接する。
【００５７】
具体的には、混合粉体層１２７を有する集電箔１１０が、搬送方向ＤＭに搬送されてゆき、第１ホットロール４０と第２ホットロール５０との対面箇所の間隙を通過することで、混合粉体層１２７と集電箔１１０が厚み方向に圧接される（混合粉体層１２７が集電箔１１０の第１表面１１０ｂに向けて加圧されて、混合粉体層１２７が集電箔１１０の第１表面１１０ｂに圧接する）と共に、混合粉体層１２７に含まれるバインダ１２２が加熱されて軟化または溶融する。
【００５８】
これにより、混合粉体層１２７に含まれる負極活物質１２１同士がバインダ１２２を介して結合すると共に、負極活物質１２１とバインダ１２２とからなる負極合材層１２０が、バインダ１２２を介して集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に接着される。これにより、溶媒を有することなく負極活物質１２１（電極活物質）とバインダ１２２とからなる負極合材層１２０（電極合材層）が集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に接着された負極シート１００（電極シート）が製造される（図６参照）。
【００５９】
以上説明したように、本実施形態の製造方法によれば、溶媒を使用することなく、適切に、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）上に負極合材層１２０（電極合材層）を形成することができる。さらには、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に設けられる負極合材層１２０（電極合材層）の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を増大させることができる。
【００６０】
上述のようにして作製した負極シート１００は、その後、正極シート及びセパレータと組み合わされて、電極体を形成する。次いで、この電極体に端子部材を取り付けた後、電池ケース内に電極体及び電解液を収容する。これにより、リチウムイオン二次電池が完成する。
【００６１】
（評価試験）
次に、グラビアロール１０の周速度Ｖ１（ｍ／分）とバックアップロール２０の周速度Ｖ２（ｍ／分）との比率である周速度比（＝Ｖ１／Ｖ２）と、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置される混合粉体１２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）との関係を調査するための試験を行った。
【００６２】
具体的には、まず、比較例１として、電極シート製造装置１において、グラビアロール１０の周速度Ｖ１（ｍ／分）とバックアップロール２０の周速度Ｖ２（ｍ／分）とを同等にして、すなわち、周速度比＝Ｖ１／Ｖ２＝１とした状態で、混合粉体供給装置３０によって混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給して、電極シートの製造を行った。そして、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置された混合粉体１２３（ニップロール７０によって均される前の混合粉体１２３）の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を測定した。
【００６３】
なお、比較例１では、Ｖ１＝Ｖ２＝３（ｍ／分）としている。また、比較例１では、上述の条件で、３回の試験を行い、各回の試験において、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置された混合粉体１２３（ニップロール７０によって均される前の混合粉体１２３）の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を測定した。その結果、比較例１における混合粉体１２３の目付量は、１回目が１．２（ｍｇ／ｃｍ2）、２回目が１．５（ｍｇ／ｃｍ2）、３回目が１．７（ｍｇ／ｃｍ2）となった。これらの結果を、表１に示すと共に、図７の座標平面上にプロットして示す。
【００６４】
【表１】
2020087695.tif 000003
【００６５】
さらに、実施例１〜３として、電極シート製造装置１において、グラビアロール１０の周速度Ｖ１を、バックアップロール２０の周速度Ｖ２よりも速くした状態で、混合粉体供給装置３０によって混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給して、電極シートの製造を行った。そして、各実施例において、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置された混合粉体１２３（ニップロール７０によって均される前の混合粉体１２３）の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を測定した。
【００６６】
なお、実施例１では、Ｖ１＝１５（ｍ／分）、Ｖ２＝３（ｍ／分）としている。従って、周速度比＝Ｖ１／Ｖ２＝１５／３＝５としている。実施例１でも、３回の試験を行い、各回の試験において、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置された混合粉体１２３（ニップロール７０によって均される前の混合粉体１２３）の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を測定した。その結果、実施例１における混合粉体１２３の目付量は、１回目が９．０１（ｍｇ／ｃｍ2）、２回目が７．５（ｍｇ／ｃｍ2）、３回目が８．８（ｍｇ／ｃｍ2）となった。これらの結果を、表１に示すと共に、図７の座標平面上にプロットして示す。
【００６７】
また、実施例２では、Ｖ１＝３０（ｍ／分）、Ｖ２＝３（ｍ／分）としている。従って、周速度比＝Ｖ１／Ｖ２＝３０／３＝１０としている。実施例２でも、３回の試験を行い、各回の試験において、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置された混合粉体１２３（ニップロール７０によって均される前の混合粉体１２３）の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を測定した。その結果、実施例２における混合粉体１２３の目付量は、１回目が１６．７（ｍｇ／ｃｍ2）、２回目が１７．２（ｍｇ／ｃｍ2）、３回目が１８．１（ｍｇ／ｃｍ2）となった。これらの結果を、表１に示すと共に、図７の座標平面上にプロットして示す。
【００６８】
また、実施例３では、Ｖ１＝４５（ｍ／分）、Ｖ２＝３（ｍ／分）としている。従って、周速度比＝Ｖ１／Ｖ２＝４５／３＝１５としている。実施例３でも、３回の試験を行い、各回の試験において、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置された混合粉体１２３（ニップロール７０によって均される前の混合粉体１２３）の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を測定した。その結果、実施例３における混合粉体１２３の目付量は、１回目が２３．１（ｍｇ／ｃｍ2）、２回目が２５．７（ｍｇ／ｃｍ2）、３回目が２４．９（ｍｇ／ｃｍ2）となった。これらの結果を、表１に示すと共に、図７の座標平面上にプロットして示す。
【００６９】
表１及び図７に示すように、周速度比＝Ｖ１／Ｖ２＝５とした実施例１、周速度比＝Ｖ１／Ｖ２＝１０とした実施例２、及び、周速度比＝Ｖ１／Ｖ２＝１５とした実施例３では、周速度比＝Ｖ１／Ｖ２＝１とした比較例１に比べて、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置される混合粉体１２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を増大させることができた。具体的には、実施例１では、混合粉体１２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を、比較例１の約５倍に増大させることができた。また、実施例２では、混合粉体１２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を、比較例１の約１０倍に増大させることができた。また、実施例３では、混合粉体１２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を、比較例３の約１５倍に増大させることができた。
【００７０】
以上の結果より、「グラビアロール１０の周速度をバックアップロール２０の周速度よりも速くした状態で、混合粉体供給装置３０によって、混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給する」ことで、「グラビアロール１０の周速度とバックアップロール２０の周速度とを等しくした状態で、混合粉体供給装置３０によって、混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給する」場合に比べて、集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に配置される混合粉体１２３の目付量（ｍｇ／ｃｍ2）を増大させることができるといえる。
【００７１】
換言すれば、「グラビアロール１０の周速度をバックアップロール２０の周速度よりも速くした状態で、混合粉体供給装置３０によって、混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給する」ことで、「グラビアロール１０の周速度とバックアップロール２０の周速度とを等しくした状態で、混合粉体供給装置３０によって、混合粉体１２３をグラビアロール１０の凹部１１内に連続的に供給する」場合に比べて、バックアップロール２０によって搬送される集電箔１１０の単位長さ当たりにかかる、グラビアロール１０から集電箔１１０の表面（第１表面１１０ｂ）に供給される混合粉体１２３の量を、増大させることができるといえる。
【００７２】
以上において、本発明を実施形態に即して説明したが、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で、適宜変更して適用できることはいうまでもない。
【００７３】
例えば、実施形態では、電極シート製造装置１を、負極シート１００の製造に使用した例を示した。しかしながら、電極シート製造装置１を、正極シートの製造に使用するようにしても良い。すなわち、本発明の電極シート製造装置は、負極シートを製造する装置のみならず、正極シートを製造する装置にも適用することができる。
【００７４】
また、実施形態では、グラビアロールの凹部の形態（模様）を、グラビアロール１０の外周面１０ｂにディンプル形状の凹部１１が規則正しく配置された形態としたが、グラビアロールの凹部の形態（模様）は、いずれの形態（模様）であっても良い。例えば、グラビアロールの外周面に、直線状の凹部が規則正しく等間隔で形成された形態としても良い。
【００７５】
また、実施形態では、電極シート製造装置１を用いて、負極合材層１２０を、集電箔１１０の片面（第１表面１１０ｂ）のみに形成する例を示したが、集電箔１１０の両面（第１表面１１０ｂと第２表面１１０ｃ）に形成するようにしても良い。集電箔１１０の両面（第１表面１１０ｂと第２表面１１０ｃ）に負極合材層１２０を形成する場合は、前述のようにして、電極シート製造装置１を用いて、集電箔１１０の片面（第１表面１１０ｂ）に負極合材層１２０を形成した後、集電箔１１０のうち負極合材層１２０を形成していない第２表面１１０ｃに対し、同様の処理（混合粉体配置工程、混合粉体均し工程、及びホットプレス工程）を行うようにすれば良い。
【符号の説明】
【００７６】
１  電極シート製造装置
１０  グラビアロール
１０ｂ  外周面
１１  凹部
２０  バックアップロール
３０  混合粉体供給装置
３１  ドクターブレード
４０  第１ホットロール
５０  第２ホットロール
６０  電気回路
６５  電源
７０  ニップロール
８１  第１制御装置
８２  第２制御装置
１００  負極シート（電極シート）
１１０  集電箔
１１０ｂ  第１表面
１２０  負極合材層（電極合材層）
１２１  負極活物質（電極活物質）
１２２  バインダ
１２３  混合粉体
１２７  混合粉体層
ＤＬ  集電箔の長さ方向
ＤＭ  搬送方向
【図１】
2020087695.tif 000004
【図２】
2020087695.tif 000005
【図３】
2020087695.tif 000006
【図４】
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【図５】
2020087695.tif 000008
【図６】
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【図７】
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