(57)【要約】【課題】マトリックス樹脂の含浸性が良好で、取扱性（特に形態安定性）に優れた強化繊維テープ材料と、それにマトリックス樹脂を含浸・硬化させ、耐衝撃性などの力学特性（特に、層間じん性、ＣＡＩ）に優れる繊維強化樹脂を高い生産性で提供する。【解決手段】強化繊維ストランドを構成する強化繊維同士または／および複数の強化繊維ストランド同士が、片面に配置したポーラス状の第１の樹脂材料および、もう一方の面に配置した第２のポーラス状の樹脂材料によって互いに拘束・一体化されており、第１の樹脂材料及び第２の樹脂材料の軟化点が、後に注入・硬化される熱硬化型マトリックス樹脂の硬化温度Ｔｃよりも高く、かつ、第２の樹脂材料が硬化温度Ｔｃより低い温度でマトリックス樹脂に対して可溶性の材料である樹脂注入成形用の強化繊維テープ材料、およびそれにマトリックス樹脂を含浸・硬化させた繊維強化樹脂成形体。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維ストランドを構成する強化繊維同士または／および複数の強化繊維ストランド同士が、片面に配置したポーラス状の第１の樹脂材料および、もう一方の面に配置した第２のポーラス状の樹脂材料によって互いに拘束・一体化された強化繊維テープ材料であって、第１の樹脂材料及び第２の樹脂材料の軟化点が、後に注入・硬化される熱硬化型マトリックス樹脂の硬化温度Ｔｃよりも高く、かつ、第２の樹脂材料が硬化温度Ｔｃより低い温度でマトリックス樹脂に対して可溶性の材料であることを特徴とする樹脂注入成形用の強化繊維テープ材料。
【請求項２】
前記熱硬化型マトリックス樹脂の硬化温度Ｔｃが１５０℃から２００℃の範囲にあることを特徴とする請求項１に記載の強化繊維テープ材料。
【請求項３】
前記第１の樹脂材料が、ポリアミド６、ポリアミド６−６、ポリアミド６−１０、ポリアミド６−１２、ポリアミド６−I、ポリアミド１１、ポリアミド１２のいずれか、またはこれらの共重合体であることを特徴とする請求項１または２に記載の強化繊維テープ材料。
【請求項４】
前記第２の樹脂材料が、ポリスルホン、ポリエステル、ポリエーテルスルホンのいずれかまたはその組み合わせであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の強化繊維テープ材料。
【請求項５】
前記第２の樹脂材料がマトリックス樹脂に溶解する温度が１００℃から１５０℃の範囲にあることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の強化繊維テープ材料。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載の強化繊維テープ材料に、熱硬化型マトリックス樹脂を含浸・硬化させた繊維強化樹脂成形体。
【請求項７】
前記熱硬化型マトリックス樹脂がエポキシ樹脂であることを特徴とする請求項６に記載の繊維強化樹脂成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、主にファイバープレイスメント法に用いられる強化繊維テープ材料、およびそれにマトリックス樹脂を含浸・硬化させた繊維強化樹脂成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
強化繊維と樹脂からなる繊維強化プラスチック（Ｆｉｂｅｒ  Ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ  Ｐｌａｓｔｉｃ：繊維強化樹脂成形体）は、軽量かつ高強度という特性から、航空、宇宙、自動車などの種々の用途に用いられている。
【０００３】
これらの代表的な製造方法として、オートクレーブ成形法が知られている。かかる成形法では、強化繊維ストランド群にマトリックス樹脂を予め含浸させたプリプレグを、成形型に積層してオートクレーブにて加熱・加圧し、繊維強化樹脂成形体を成形する。プリプレグを用いると極めて信頼性の高い繊維強化樹脂成形体が得られる利点があるが、製造に高いコストがかかる問題があった。
【０００４】
繊維強化樹脂成形体の生産性と高強度を両立する成形法として、例えばレジン・トランスファー・モールディング成形法（Ｒｅｓｉｎ  Ｔｒａｎｓｆｅｒ  Ｍｏｌｄｉｎｇ：ＲＴＭ）やＶａＲＴＭ成形法（Ｖａｃｕｕｍ  ａｓｓｉｓｔｅｄ  Ｒｅｓｉｎ  Ｔｒａｎｓｆｅｒ  Ｍｏｌｄｉｎｇ）等のように、強化繊維積層体にあとから樹脂を含浸・硬化させる成形法が挙げられる。ＲＴＭ成形法は、マトリックス樹脂を予備含浸していないドライな強化繊維ストランドで構成される強化繊維シートからなる強化繊維積層体を、成形型に配置して、液状で低粘度のマトリックス樹脂を注入することにより、後からマトリックス樹脂を含浸・硬化させて繊維強化樹脂成形体を成形する成形法である。
【０００５】
上記のような注入成形法は、繊維強化樹脂成形体の生産性には優れるが、マトリックス樹脂が低粘度である必要があるため、樹脂の設計時に使用可能な原材料に制限があるため、プリプレグに用いられる高粘度のマトリックス樹脂から成形された繊維強化樹脂成形体に比べて、力学特性を十分に発揮できない問題があった。
【０００６】
樹脂を含浸・硬化させることで成形される強化繊維積層体は、従来は織物やノンクリンプファブリック（Ｎｏｎ  Ｃｒｉｍｐ  Ｆａｂｒｉｃ：ＮＣＦ）のような、強化繊維ストランドに樹脂が含浸されていないドライな強化繊維ストランドから構成される一定幅の（すなわち、断面略矩形の）布帛形態をした強化繊維シートから所望の形状を切り出したものを三次元形状に賦形、固着することで形成される。ところがこのように一定幅の布帛から所望形状を切り出すと、その後に残る端材が多く生成される。すなわち、強化繊維の廃棄量が多くなり、あらかじめ一定幅の布帛形態をした強化繊維シートを製造しておく従来の手法では製造コストが高くなるという課題があった。
【０００７】
このような課題に対し、強化繊維ストランドを製品形状に合わせた所望の形状となるよう、必要な箇所のみに配置するファイバープレイスメント法が注目されている。ファイバープレイスメント法によれば、必要な箇所に必要な量の強化繊維を配置するため、廃棄される強化繊維の量を大幅に低減させることができる。さらにファイバープレイスメント法で製造される強化繊維シートは従来の織物やＮＣＦに比べて強化繊維ストランドのクリンプが少なく真直性に優れるため、樹脂を注入・硬化させて得られる繊維強化樹脂成形体は高い力学的強度を有する。
【０００８】
ファイバープレイスメント法に用いられる強化繊維テープ材料に関する従来技術として、例えば特許文献１や特許文献２では、強化繊維ストランドに対し、両側の面に同一の熱可塑性樹脂製の不織布をステッチやニッティングをせずに加熱冷却のみで貼り合わせてテープ材料を製作する方法が示されている。
【０００９】
ファイバープレイスメント法で製造された強化繊維シートは、強化繊維ストランドの真直性ゆえに樹脂注入時の樹脂流路が少なく、従来の織物やＮＣＦに比べて極端に含浸性が悪くなる。含浸性が悪くなると、注入成形における樹脂注入に要する時間が長くなることで生産サイクルが長くなり、注入成形の高生産性というメリットが失われてしまう。また、注入成形では注入する樹脂が高粘度化する前に（すなわち、ポットライフ内に）樹脂注入を完了する必要があるが、強化繊維シートの含浸性が悪いと使用可能な樹脂やプロセスに制限が生じるだけでなく、樹脂がシートに含浸していない所謂未含浸・ドライスポットと呼ばれる欠陥が生じやすくなり、製品の剛性や強度といった力学的特性低下の要因となる。
【００１０】
特許文献１においては、強化繊維ストランドの両面に配置した熱可塑性樹脂製不織布を処理してテープを構成するストランド幅の標準偏差を抑える材料およびその製造方法が、特許文献２にいては、テープ材料に針のような穿孔デバイスを突き入れて貫通孔を設けることで、厚み方向の樹脂流動性を改善したテープ材料が開示されている。
【００１１】
しかしながら、特許文献１および特許文献２においては、一定の力学特性を発揮することができると開示されているものの、航空機の構造部材の力学特性として重要な耐衝撃性（繊維層間の強度）を向上させる手段については、特段の具体的な提案がなされておらず、高いＣＡＩ（Ｃｏｍｐｒｅｓｓｉｏｎ Ａｆｔｅｒ Ｉｍｐａｃｔ、衝撃後圧縮強度）を有する炭素繊維強化複合材料を提供することは、これまで困難であった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特許第５８５４５０４号公報
【特許文献２】特許第５５８４２２４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明は、かかる従来のプレプレグ材料および樹脂注入用材料の技術の課題を解決するものである。具体的には、マトリックス樹脂の含浸性が良好で、取扱性（特に形態安定性）に優れた強化繊維テープ材料と、それにマトリックス樹脂を含浸・硬化させ、耐衝撃性などの力学特性（特に、層間じん性、ＣＡＩ）に優れる繊維強化樹脂を高い生産性で提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
上記課題を解決するために、本発明は以下の構成を採る。
（１）強化繊維ストランドを構成する強化繊維同士または／および複数の強化繊維ストランド同士が、片面に配置したポーラス状の第１の樹脂材料および、もう一方の面に配置した第２のポーラス状の樹脂材料によって互いに拘束・一体化された強化繊維テープ材料であって、第１の樹脂材料及び第２の樹脂材料の軟化点が、後に注入・硬化される熱硬化型マトリックス樹脂の硬化温度Ｔｃよりも高く、かつ、第２の樹脂材料が硬化温度Ｔｃより低い温度でマトリックス樹脂に対して可溶性の材料であることを特徴とする樹脂注入成形用の強化繊維テープ材料。
（２）前記熱硬化型マトリックス樹脂の硬化温度Ｔｃが１５０℃から２００℃の範囲にあることを特徴とする（１）に記載の強化繊維テープ材料。
（３）前記第１の樹脂材料が、ポリアミド６、ポリアミド６−６、ポリアミド６−１０、ポリアミド６−１２、ポリアミド６−I、ポリアミド１１、ポリアミド１２のいずれか、またはこれらの共重合体であることを特徴とする（１）または（２）に記載の強化繊維テープ材料。
（４）前記第２の樹脂材料が、ポリスルホン、ポリエステル、ポリエーテルスルホンのいずれかまたはその組み合わせであることを特徴とする（１）〜（３）のいずれかに記載の強化繊維テープ材料。
（５）前記第２の樹脂材料がマトリックス樹脂に溶解する温度が１００℃から１５０℃の範囲にあることを特徴とする（１）〜（４）のいずれかに記載の強化繊維テープ材料。
（６）（１）〜（５）のいずれかに記載の強化繊維テープ材料に、熱硬化型マトリックス樹脂を含浸・硬化させた繊維強化樹脂成形体。
（７）前記熱硬化型マトリックス樹脂がエポキシ樹脂であることを特徴とする（６）に記載の繊維強化樹脂成形体。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、本発明に係る強化繊維テープ材料を用いることで、特にファイバープレイスメント法により、取扱性（特に、形態安定性）に優れ、かつ、マトリックス樹脂の含浸性が良好な強化繊維シートや予備成形体を得ることができ、また、耐衝撃性などの力学特性（特に、層間じん性、ＣＡＩ）に優れる繊維強化樹脂成形体を生産性良く得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明に係る強化繊維テープ材料の構成の一例を示す概略断面図である。
【図２】実施例で使用した強化繊維テープ材料製造装置の概略構成図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下に、本発明について実施の形態とともに詳細に説明する。
本発明に係る強化繊維テープ材料は、例えば図１に示すように、強化繊維ストランド１を構成する強化繊維同士または／および複数の強化繊維ストランド１同士が、片面に配置したポーラス状の第１の樹脂材料２および、もう一方の面に配置した第２のポーラス状の樹脂材料３によって互いに拘束・一体化された強化繊維テープ材料１００であって、第１の樹脂材料２及び第２の樹脂材料３の軟化点が、後に注入・硬化されるマトリックス樹脂の硬化温度Ｔｃよりも高く、かつ、第２の樹脂材料３が硬化温度Ｔｃにおいてマトリックス樹脂に対して可溶性の材料であることを特徴とする樹脂注入成形用の強化繊維テープ材料１００である。
【００１８】
本発明に係る繊維強化樹脂成形体は、後の工程で、公知の熱硬化性マトリックス樹脂を注入、硬化することで製造することができる。繊維強化樹脂成形体の製造方法については、樹脂の注入成形方法であれば特に制限は無く、前記強化繊維をフィルムまたは金型の中に配置し、マトリックス樹脂を注入する。樹脂に圧力を負荷して注入するＲＴＭ法、樹脂を真空補助のみで注入するＶａＲＴＭ法を用いることができる。
【００１９】
マトリックス樹脂は、硬化温度Ｔｃで硬化することができ、Ｔｃは１３０℃から２００℃の範囲であることが好ましく、さらに好ましくは１５０℃〜２００℃の温度下、さらに好ましくは１７０℃〜１９０℃の温度下で、３０分〜４時間静置して硬化することできる。また、マトリックス樹脂は１２０℃以下で注入できることが好ましく、さらには１００℃以下で注入できることが好ましい。注入できる樹脂の粘度は１０００ｍＰａ・ｓｅｃ．以下であることが好ましい。
【００２０】
本発明に係る強化繊維テープ材料は、主にオートメーテッドファイバープレイスメント（ＡＦＰ）やオートメーテッドテープレイアップ（ＡＴＬ）装置用に好適に用いられる。かかる装置は強化繊維テープ材料の廃棄率削減や積層工程自動化を目的として使用されるが、配置後の幅や繊維配向などが厳しく求められるため、強化繊維テープ材料の形態安定性が重要になる。ここで本発明に用いる樹脂材料はポーラス状の形態をしているため、平面方向の繋がりにより幅安定性や形態安定性に優れるため、ＡＦＰやＡＴＬに好適に用いることができる。
【００２１】
本発明に係る強化繊維テープ材料は、前記第１および第２の樹脂材料が、ポーラス状の形態で、強化繊維同士または／および、複数の強化繊維ストランド同士と互いに拘束・一体化されている。
【００２２】
前記強化繊維テープ材料からなる強化繊維シートは、複数の強化繊維テープ材料を並行に引き揃えることにより作成される。ここで、並行に引き揃えるとは、隣接する強化繊維テープ材料同士が、実質的に交差または交錯しない様に引き揃えることをいい、好ましくは、隣接する２本の強化繊維テープ材料を１００ｍｍの長さの範囲で直線に近似したとき、近似した直線が形成する角度が５°以下、さらに好ましくは２°以下となるよう引き揃えることである。
【００２３】
前記強化繊維テープ材料における好ましい目付は５０〜８００ｇ／ｍ２の範囲内である。より好ましくは１００〜５００ｇ／ｍ２、更に好ましくは１２０〜３００ｇ／ｍ２の範囲内である。５０ｇ／ｍ２未満であると所定の繊維強化樹脂成形体の厚みを得るための積層枚数が増え、成形の作業性が悪く好ましくない。また、一層当たりの目付が小さいと、層内の強化繊維ストランドと強化繊維ストランドの間に隙間ができ、強化繊維体積含有率Ｖｆが部分的に不均一となり、成形すると強化繊維体積含有率Ｖｆが大きなところは強化樹脂成形体が厚くなり、また強化繊維体積含有率Ｖｆが小さなところは強化樹脂成形体が薄くなり、表面が凸凹した繊維強化樹脂成形体となる。また、８００ｇ／ｍ２を超えるとマトリックス樹脂の含浸性が悪くなるので好ましくない。
【００２４】
本発明に係る強化繊維としては、特に制限はなく、例えば炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、ボロン繊維、金属繊維、天然繊維、鉱物繊維等が使用でき、これらは１種または２種以上を併用してもよい。中でも、成形体の比強度、比剛性が高く軽量化の観点から、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系、ピッチ系、レーヨン系等の炭素繊維が好ましく用いられる。また、得られる成形品の経済性を高める観点から、ガラス繊維を好ましく用いることができる。さらに、得られる成形品の衝撃吸収性や賦形性を高める観点から、アラミド繊維を好ましく用いることができる。また、得られる成形体の導電性を高める観点から、ニッケルや銅、イッテルビウム等の金属を被覆した強化繊維を用いることもできる。
【００２５】
本発明に用いる強化繊維ストランドは、例えば強化繊維に有機繊維、有機化合物や無機化合物を混合してもよく、サイジング剤を付着させたものであったりしてもよい。本発明における強化繊維テープ材料とは、強化繊維ストランドそのものであってもよく、複数の強化繊維ストランドから構成されていてもよい。
【００２６】
本発明に係る第１の樹脂材料は、前記テープ材料の片面に配置されたポーラス状の材料であって、第１の樹脂材料の軟化点が、後に注入・硬化されるマトリックス樹脂の硬化温度Ｔｃよりも高いことを特徴とする。
【００２７】
本発明に係る樹脂材料の軟化点は、樹脂材料のポリマーのガラス転移温度Ｔｇまたは融点Ｔｍを示し、ＤＳＣ装置（示差走査熱量計）を用いて、使用する樹脂材料を測定することで得られる。簡易的には樹脂材料メーカー発行の技術情報に記載の値を参考とすることができる。
【００２８】
本発明に係る第１の樹脂材料の材質は、軟化点がマトリックス樹脂の硬化温度Ｔｃよりも高い加熱溶融性を有していればよく、例えばポリアミド６、ポリアミド６−６、ポリアミド６−１０、ポリアミド６−１２、ポリアミド６−I、ポリアミド１１、ポリアミド１２のいずれか、またはこれらの共重合体を用いることができる。
【００２９】
これらの加熱溶融性の樹脂材料は、強化繊維積層体とした際の層間を固着する接着機能のほか、含浸時におけるマトリックス樹脂流路を確保する目的や、高いじん性を発揮する材質の樹脂を使用することで層間を強化する目的でも使用することができる。また、導電性、難燃性などの機能性を付与するために、無機材料の微粒子等を混ぜた樹脂とすることもできる。
【００３０】
特に、本発明の第１の樹脂材料は、強化繊維を並べた面状シートの層間に、後述するマトリックス樹脂を流動、拡散させるスペースを確保（マトリックス樹脂による強化繊維シートの層間の塑性変形能の付与）することができることに加え、第１の樹脂材料が強化繊維シートの層間に発生するクラックのストッパーとなる等、衝撃を受けた時に、強化繊維シートの層間の損傷を抑制することができ、特に優れた力学特性（特にＣＡＩ）を達成することができるという効果を発現する。その他にも、強化繊維シートがスペーサーとなって、強化繊維シートの層間にマトリックス樹脂の流路が確保され、注入成形に供した際にマトリックス樹脂の含浸が容易になるだけでなく、その含浸速度も速くなり、繊維強化樹脂成形体の生産性により優れる、といった効果をも発現する。
【００３１】
前述の通り、本発明の第１の樹脂材料は、繊維強化樹脂成形体の中ではクラックストッパーの役割を果たす観点から、マトリックス樹脂の注入、硬化時には元の形態（不織布の場合は繊維の形態）を維持していることが好ましく、その軟化点が硬化温度Ｔｃよりも高いことが好ましい。
【００３２】
本発明に係る第２の樹脂材料は、テープ材料の第１の樹脂材料が配置された面の反対の面に配置された材料であって、樹脂材料の軟化点が、後に注入・硬化されるマトリックス樹脂の硬化温度Ｔｃよりも高く、かつ、硬化温度Ｔｃにおいてマトリックス樹脂に対して可溶性の材料であることを特徴とする。
【００３３】
本発明に係る第２の樹脂材料は、マトリックス樹脂の注入前には固相状態であり、前記マトリックス樹脂と硬化温度Ｔｃより低い温度で接触した時に、相転移を起こして液相になることを特徴とする可溶性の材料であることが好ましい。
【００３４】
本発明における可溶性とは、前記マトリックス樹脂に溶解する態様を示し、少なくとも繊維強化樹脂成形体において、元の樹脂材料の形態を保たず、前記マトリックス樹脂の中に分散していることを含む。
【００３５】
前記第２の樹脂材料は、非晶質の熱可塑性樹脂または融点が１８０℃以上である結晶性重合体であることが好ましい。さらに好ましくは、ポリエステル、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルイミドおよびこれらの組み合わせであってもよい。さらには、ポリエーテルスルホンを使用することが好ましい。
【００３６】
前記第２の樹脂材料は、熱硬化性樹脂（ビニルエステル、不飽和ポリエステル、エポキシ、ビスマレイミド）に可溶であり、好適にはエポキシ樹脂に可溶であることを特徴とする。前記第２の樹脂材料は、マトリックス樹脂を注入している間に固相状態を維持していることが好ましい。溶解温度は１００℃から１５０℃の範囲であることが好ましい。
【００３７】
本発明は、前記第１の樹脂材料と第２の樹脂材料に別のポリマーを使うことに特徴がある。第１の樹脂材料は繊維強化樹脂成形体の中でその形態を残し、衝撃によるクラックが層間に進展した際に、クラックが樹脂材料に当たるとその進展を止めるクラックストッパーとして機能し、耐衝撃性を向上させることができる。一方、第２の樹脂材料は、元々じん性の高い熱可塑性樹脂材料がマトリックス樹脂に溶解することにより、元々じん性が高くないマトリックス樹脂自体のじん性（耐衝撃性）を向上させることができる。
【００３８】
例えば、前記テープ材料の両面共に加熱溶融性（マトリックス樹脂には不溶）の樹脂材料であった場合は、マトリックス樹脂自体のじん性が低いため、耐衝撃性の向上には限界があった。また、前記テープ材料の両面共にマトリックス樹脂に可溶性の樹脂材料であった場合は、樹脂のじん性は高くなるものの、クラックストッパーの役割が無く、耐衝撃性の向上に限界があった。また、可溶な熱可塑性樹脂材料は、プリプレグの場合はマトリックス樹脂の中に溶かして製造することができたが、樹脂の粘度が極めて高くなるため、注入成形用のマトリックス樹脂に予め溶かすことは困難であった。本発明によれば、耐衝撃性の機能として、クラックストッパーの機能と、樹脂の高じん性化の機能を両立させることができる。
【００３９】
本発明の強化繊維テープ材料は、樹脂注入成形法により繊維強化樹脂成形体として成形されるため、強化繊維ストランド表面に配置される第１および第２の樹脂材料はマトリックス樹脂の透過性を有する必要がある。そのため、マトリックス樹脂が流動するための隙間を有する必要があり、第１および第２の樹脂材料は、ポーラス状の形態であることに特徴がある。ポーラス状の形態は、樹脂の流路が確保され、樹脂が強化繊維の構造体全体に渡って迅速かつ均一に流動させることができれば、特に形態は限定されない。例えば、短繊維または／および長繊維を用いた不織布等の形態を用いることができる。
【００４０】
本発明の好適な一態様は、第１の樹脂材料および第２の樹脂材料が不織布形態である。不織布形態においては、繊維をランダムに絡み合わせたマット形態、複数方向に配置された繊維が互いに溶融固着または接着剤により一体化された形態などから選ぶことができる。
【００４１】
本発明における樹脂材料を製造するための一態様は、例えばメルトブロー法を含む。例えばペレット状のポリマーを２５０℃から４００℃の範囲で溶融させて多数の口金を通して押し出し、押し出された繊維状体に圧空を吹き付けて前記繊維をコンベアの上にランダムに堆積させた後、冷却することで均一な不織布を得ることができる。
【００４２】
短繊維または/および長繊維がランダムに絡み合ったマット状などの、特定の方向に繊維方向が偏らない形態を選んだ場合、強化繊維ストランド表面の第１および第２の樹脂材料は概ね等方性かつ均一な密度に配置することが可能であり、例えば、面外方向の衝撃が加わった場合に層間に生じる亀裂（クラック）を抑制するための機能や、導電性、難燃性などを期待して樹脂を選定する場合などには、等方性を有する形態を選ぶことが効果的といえる。
【００４３】
前記不織布の好適な、１平方メートル当たりの目付は、２ｇから３０ｇ、さらに好ましくは４ｇから１５ｇの範囲である。本発明における不織布の繊維径は直径が１から１００ミクロン、さらに好ましくは１０から５０ミクロンの範囲である。
【００４４】
次に、本発明に係る強化繊維テープ材料を製造する方法の一実施態様について説明する。
【００４５】
本発明に係る強化繊維テープ材料の製造方法は、強化繊維ストランドを１本または複数本有する強化繊維テープ材料の製造方法であって、以下の工程を有する強化繊維テープ材料の製造方法であり、以下の工程ａ）〜ｄ）を含む。
ａ）強化繊維ストランドを引出し、所定の幅に調整する工程
ｂ）ａ）の強化繊維ストランドの片面に第１の樹脂材料を、もう一方の面に第２の樹脂材料を供給し配置する工程
ｃ）強化繊維ストランドおよび配置した第１の樹脂材料、第２の樹脂材料を加熱し、前記強化繊維ストランドに対して加圧することによって、前記強化繊維ストランドに対して、第１の樹脂材料及び第２の樹脂材料を溶融させ、形態を残したまま固着させる工程
ｄ）強化繊維テープ材料を冷却し、巻き取る工程
【００４６】
前記樹脂材料は形態を残したまま、強化繊維ストランドへ固着することで、注入成形時におけるマトリックス樹脂流路を確保することが容易になる。
【００４７】
前記ｂ）の工程において、前記第１または／および第２の樹脂材料は、事前に形成された繊維状の第１または／および第２の樹脂材料からなる不織布の形態で供給するのが好ましい。
【００４８】
事前に所望の形態となるように形成した樹脂材料を用意してから配置することで、強化繊維ストランド表面に配置する樹脂材料の品質（単位面積当たりの重量や繊維の密度、配置模様など）の管理が容易になる。また、織物や編み物は相対的に製作コストが高く、強化繊維テープ材料の製造費用を抑える意味でも、不織布形態が望ましい。
【００４９】
前記樹脂材料は、配置時の加熱や加圧によって実質的に形態が変化しないため、注入成形時におけるマトリックス樹脂流路を確保する目的や、高い層間じん性を発揮する材質の樹脂を使用することで層間を強化する目的、また、導電性、難燃性などの機能性を付与する目的に注目した材料選択に適しており、また、強化繊維テープ材料の積層体およびこれに樹脂を注入して得られる成形品においても目的とした特性が等方的・均一に発揮される必要があるため、不織布を構成する樹脂繊維がランダムに配置される形態が適している。
【００５０】
本発明の繊維強化樹脂成形体は、強化繊維体積含有率（Ｖｆ）が５３〜６５％の範囲であり、ＳＡＣＭＡ−ＳＲＭ−２Ｒ−９４に記載されている衝撃付与後の常温圧縮強度が２４０ＭＰａ以上であることが好ましい。なお、強化繊維体積含有率（Ｖｆ）（単位はｖｏｌ％）とは、繊維強化樹脂において強化繊維が占める体積比率のことを指し、具体的には次式によって定義され、ここで用いた記号は下記に示すとおりである。
Ｖｆ＝（Ｗ×１００）／（ρ×Ｔ）
Ｗ：強化繊維シート１ｃｍ２当たりの強化繊維の重量（ｇ／ｃｍ２）
ρ：強化繊維の密度（ｇ／ｃｍ３）
Ｔ：繊維強化樹脂の厚さ（ｃｍ）
【００５１】
繊維強化樹脂のＶｆが５３〜６５％の範囲であると、繊維強化樹脂の優れた力学特性を最大限に発現することができる。Ｖｆが５３％未満であると、軽量化効果に劣り、６５％を超えると、上述の注入成形での成形が困難となるほか、力学特性（特に耐衝撃性）が低下する場合がある。すなわち、かかるＶｆ範囲において、繊維強化樹脂のＳＡＣＭＡ−ＳＲＭ−２Ｒ−９４に記載されている衝撃付与後の常温圧縮強度が２４０ＭＰａ以上であると、軽量化効果と力学特性とを共に満足する材料とすることができる。かかる要件を満たす繊維強化樹脂においては、その優れた力学特性と軽量化効果から、多岐の用途にわたって利用される。特に限定されないが、航空機、自動車、または、船舶等の輸送機器における一次構造部材、二次構造部材、外装部材、内装部材もしくはそれらの部品等に用いられ、その効果を最大限に発現する。
【００５２】
なお、ＳＡＣＭＡとは、Ｓｕｐｐｌｉｅｒｓ  ｏｆ  Ａｄｖａｎｃｅｄ  Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎの略であり、ＳＡＣＭＡ−ＳＲＭ−２Ｒ−９４とは、ここが定める試験法の規格である。衝撃付与後の常温圧縮強度とは、ＳＡＣＭＡ−ＳＲＭ−２Ｒ−９４に従って、Ｄｒｙ条件にて２７０インチポンドの衝撃エネルギーにおいて測定されたものである。
【実施例】
【００５３】
本発明に係る強化繊維テープ材料について、実施例に基づいて説明する。
【００５４】
〔実施例〕
＜強化繊維ストランド＞
東レ（株）製炭素繊維ストランド「Ｔ８００ＳＣ−２４Ｋ」を用いた。
【００５５】
＜樹脂材料＞
第１の樹脂材料として、ポリアミド６が８０モル％、ポリアミド１２が２０モル％となるように調製、重合し、メルトブロー法により不織布化した。融点は１９０℃、目付は１２ｇ／ｍ２であった。
【００５６】
また、第２の樹脂材料として、低粘度タイプのＰＥＳの市販ペレット“スミカエクセル  （登録商標）”ＰＥＳ３６００Ｇ（住友化学社製）から、目付１０ｇ／ｍ２のメルトブロー法により不織布を製作した。
いずれの不織布も、形態は安定しており、ハンドリング可能であった。
【００５７】
＜強化繊維テープ材料＞
図２に示すような強化繊維テープ材料製造装置２００を用いて、ボビンから６ｍｍ幅に幅を調整しながら引出した強化繊維ストランド１としての炭素繊維ストランド１本に対して、片面から第１の樹脂材料２としての不織布（ポリアミド樹脂製、融点１９０℃）、もう一方の面から第２の樹脂材料３としての不織布（ポリエーテルスルホン製、Ｔｇ２２０℃）を投入し、炭素繊維ストランドを挟み込むように配置しながら、１８０℃に加熱した加熱部１１と加圧部１２（ニップロール、加圧力：０．１ＭＰａ）を通過させ、その後冷却部１３で２０℃以下に冷却した後巻き取り部１４にて巻き取ることで、不織布と炭素繊維ストランドを一体化した強化繊維テープ材料を得た。
【００５８】
巻き取ったボビンから再度手作業で強化繊維テープ材料を長さ５００ｍｍほど切り出し、平板上に静置して表面の観察と幅測定をしたところ、前記樹脂材料の不織布は構成する繊維の形態が残る形で強化繊維ストランドに固着し、強化繊維ストランドは不織布等を一体化させる前と同じ幅を保っていた。
【００５９】
＜シート材および積層体＞
ファイバープレイスメント装置を模擬し、巻き取ったボビンから手作業で強化繊維テープ材料を長さ２００ｍｍほど切り出し、これを繰り返して０．３ｍｍを狙った間隔を開けて平板（ツール）上に仮止めし、擬似等方積層［４５°／０°／−４５°／９０°］３Ｓ（２４層：ここで「３Ｓ」とは、［］内に示す配向角度順に積層したものと対称〔Ｓｙｍｍｅｔｒｙ〕配置となるように積層したものとを合わせて１組（４層×２＝８層）とし、これを３組積層（８層×３＝２４層）した態様を示す。以下同じ。）の構成で平面状のプリフォーム型上に積層した後、バッグフィルムとシーラントにて密閉して真空に減圧した状態で、１７０℃のオーブンで１時間加熱した。その後、オーブンから取り出し、プリフォーム型を室温まで冷却した後に放圧して強化繊維積層体を得た。
【００６０】
＜マトリックス樹脂＞
熱硬化性のエポキシ樹脂として、“アラルダイト（登録商標）”ＭＹ７２１（ハンツマン・アドバンズド・マテリアルズ社製）１００重量部に対し、“Ｌｏｎｚａｃｕｒｅ（登録商標）”Ｍ−ＭＩＰＡ（Ｌｏｎｚａ（株）製）７６重量部を用いて、マトリックス樹脂を調製した。
【００６１】
＜繊維強化樹脂成形体＞
得られた強化繊維積層体上に樹脂拡散媒体（アルミ金網）を積層し、平面状の成形金型とバッグ材とでシーラントを用いて密閉することによりキャビティを形成し、１００℃のオーブン中に入れた。強化繊維積層体の温度が１００℃に達した後に密閉したキャビティを真空に減圧して、マトリックス樹脂を１００℃に保ちながら大気圧との差圧のみで注入した。樹脂は強化繊維積層体全体に約２０分の短時間で充填され、樹脂の含浸を完了することができた。
【００６２】
その後、減圧を続けながら１８０℃に昇温し、２時間放置して硬化させて脱型し、繊維強化樹脂成形体平板を得た。得られた繊維強化樹脂成形体のＶｆは５５％であり、衝撃後圧縮強度ＣＡＩ（Ｃｏｍｐｒｅｓｓｉｏｎ Ａｆｔｅｒ Ｉｍｐａｃｔ）の値が２５０ＭＰａに到達した。従来のプレプレグのＣＡＩレベルに相当する繊維強化樹脂成形体を得ることができた。
【００６３】
〔比較例〕
第１の樹脂材料および第２の樹脂材料として、樹脂不溶であるポリアミド６−６を用いた以外は実施例と同様にして、繊維強化樹脂成形体平板を作成した。繊維強化樹脂成形体のＶｆは５１％、ＣＡＩは１９０ＭＰａであった。
【産業上の利用可能性】
【００６４】
本発明で得られる、主にファイバープレイスメント法に用いられる強化繊維テープ材料、およびそれにマトリックス樹脂を含浸・硬化させた繊維強化樹脂成形体は、航空機のような高い力学特性が要求される部材に好適である。
【符号の説明】
【００６５】
１  強化繊維ストランド
２  第１の樹脂材料
３  第２の樹脂材料
１１  加熱部
１２  加圧部
１３  冷却部
１４  巻き取り部
１００  強化繊維テープ材料
２００  強化繊維テープ材料製造装置
【図１】
2020029011.tif 000003
【図２】
2020029011.tif 000004