(57)【要約】【課題】従来の高耐熱基板よりも耐熱性が大幅に向上し、硬化条件がエポキシ樹脂を用いた場合と同程度の条件とすることが可能な、熱硬化性樹脂組成物、前記熱硬化性樹脂を用いたプリプレグ、前記プリプレグを用いた積層板を提供する。【解決手段】熱硬化性樹脂組成物は、１分子中に少なくとも２個のマレイミド基を有するマレイミド化合物、１分子中に少なくとも２個の反応性の有機基を有するポリフェニレンエーテル化合物、硬化促進剤、および、無機充填材を含有する。【選択図】図１
2020083931.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１分子中に少なくとも２個のマレイミド基を有するマレイミド化合物、１分子中に少なくとも２個の反応性の有機基を有するポリフェニレンエーテル化合物、硬化促進剤、および、無機充填材を含有することを特徴とする熱硬化性樹脂組成物。
【請求項２】
前記マレイミド化合物１００重量部に対して、前記ポリフェニレンエーテル化合物を１０〜１００重量部、前記硬化促進剤を１〜３０重量部含有することを特徴とする請求項１に記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項３】
前記マレイミド化合物は、他官能型マレイミド樹脂、または、ビスフェノールＡ型マレイミド樹脂であることを特徴とする請求項１または２に記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項４】
前記マレイミド化合物は、溶剤が添加された液状であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項５】
前記ポリフェニレンエーテル化合物は、重量平均分子量Ｍｗが、１０００〜５００００であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項６】
前記硬化促進剤は、イミダゾール、リン系化合物、または、ペルオキシン基を有する有機過酸化物であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項７】
前記マレイミド化合物１００重量部に対して、前記無機充填材を１００〜４００重量部含有することを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項８】
前記無機充填材は、二酸化ケイ素、水酸化ナトリウム、水酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、二酸化チタン、窒化ホウ素、または、窒化アルミニウムを含むことをとする請求項１〜７のいずれか１項に記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項９】
前記無機充填材が球形状であることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の熱硬化性樹脂組成物。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか１項に記載の熱硬化性樹脂組成物、および、繊維基材からなるプリプレグであって、
前記熱硬化性樹脂組成物が前記繊維基材に含浸されて半硬化されていることを特徴とするプリプレグ。
【請求項１１】
前記繊維基材が、ガラス繊維、液晶ポリマー繊維、アラミド繊維、カーボン繊維、ポリエステル繊維、ナイロン繊維、アクリル繊維、または、ビニロン繊維からなることを特徴とする請求項１０に記載のプリプレグ。
【請求項１２】
請求項１０または１１に記載のプリプレグが１枚または複数枚積層されて加熱加圧成型されてなることを特徴とする積層板。
【請求項１３】
前記プリプレグが１枚または複数枚積層されたものの少なくとも一方の表面に金属箔が配置されていることを特徴とする請求項１２に記載の積層板。
【請求項１４】
前記プリプレグが１枚または複数枚積層されたものの少なくとも一方の表面に金属箔が配置され、他方の表面に放熱用金属板が配置されており、前記プリプレグが１枚または複数枚積層されたものが絶縁層となることを特徴とする請求項１２に記載の積層板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂組成物、前記樹脂組成物を用いたプリプレグ、および、前記プリプレグを用いた積層板に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、自動車の電装化、あるいは、電気自動車（ＥＶ）の普及により、電子機器の電力省力化、効率化の要求が増加しており、パワーエレクトロニクス技術のキーデバイスであるパワー半導体が、電力省力化および効率化において大きな役割を果たしている。パワーデバイスの性能を引き出すためには半導体の動作温度を制約しないことが重要であり、そのためには、パワー半導体が実装される絶縁基板に耐熱性が求められている。
【０００３】
パワー半導体を実装する基板として、アルミナ基板、窒化アルミニウム基板などの耐熱性の高いセラミック基板が用いられている（特許文献１参照）。しかしながら、セラミック基板にパワー半導体を実装するために必要な放熱用金属板のような異種材料との接着、基板の微細化、薄型化に課題があった。
【０００４】
そのために、パワー半導体を実装する基板としてセラミック基板の代わりに高耐熱有機基板を用いることも可能であるが、従来の高耐熱有機基板は、エポキシ樹脂を主剤とし、ビスマレイミド樹脂、変性イミド樹脂、イソシアネート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂のような耐熱性の高い樹脂が添加された組成物によって形成することが行われている（特許文献２，３，４参照）。
【０００５】
しかしながら、エポキシ樹脂を主剤とした有機基板では耐熱性の向上には限界があり、高温雰囲気下では金属箔のような異種材料との接着を保持することは困難であった。しかしながら、耐熱性を重視してビスマレイミド樹脂などの耐熱性の高い樹脂のみで構成すると、耐熱性については非常に優れた性能を発揮するが、エポキシ樹脂のような扱い易さはなく、さらに、硬化させるためには高温、長時間が必要となり、製造コストが増加するという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特許第６１５４３８３号公報
【特許文献２】特開２０１５−１９９９０５号公報
【特許文献３】特開２０１６−１０４８８２号公報
【特許文献４】特開２０１８−４８３４７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
そこで、本発明は従来の問題点を鑑み、従来の高耐熱基板よりも耐熱性が大幅に向上し、硬化条件がエポキシ樹脂を用いた場合と同程度の条件とすることが可能な、熱硬化性樹脂組成物、前記熱硬化性樹脂を用いたプリプレグ、前記プリプレグを用いた積層板を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明の熱硬化性樹脂組成物は、１分子中に少なくとも２個のマレイミド基を有するマレイミド化合物、１分子中に少なくとも２個の反応性の有機基を有するポリフェニレンエーテル化合物、硬化促進剤、および、無機充填材を含有することを特徴とする。
【０００９】
そして、前記マレイミド化合物１００重量部に対して、前記ポリフェニレンエーテル化合物を１０〜１００重量部、前記硬化促進剤を１〜３０重量部含有する。
【００１０】
前記マレイミド化合物は、他官能型マレイミド樹脂、または、ビスフェノールＡ型マレイミド樹脂であることが好ましい。
【００１１】
前記マレイミド化合物は、溶剤が添加された液状を用いることもできる。
【００１２】
前記ポリフェニレンエーテル化合物は、重量平均分子量Ｍｗが、１０００〜５００００であることが好ましい。
【００１３】
前記硬化促進剤は、イミダゾール、リン系化合物、または、ペルオキシン基を有する有機過酸化物である。
【００１４】
前記マレイミド化合物１００重量部に対して、前記無機充填材を１００〜４００重量部含有する。
【００１５】
前記無機充填材は、二酸化ケイ素、水酸化ナトリウム、水酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、二酸化チタン、窒化ホウ素、または、窒化アルミニウムを含む。
【００１６】
前記無機充填材が球形状であることが好ましい。
【００１７】
本発明のプリプレグは、前記熱硬化性樹脂組成物、および、繊維基材からなるプリプレグであって、前記熱硬化性樹脂組成物が前記繊維基材に含浸されて半硬化されていることを特徴とする。
【００１８】
前記繊維基材が、ガラス繊維、液晶ポリマー繊維、アラミド繊維、カーボン繊維、ポリエステル繊維、ナイロン繊維、アクリル繊維、または、ビニロン繊維からなる。
【００１９】
本発明の積層板は、１枚または複数枚積層された前記プリプレグが加熱加圧成型されてなることを特徴とする。
【００２０】
さらに、前記プリプレグが１枚または複数枚積層されたものの少なくとも一方の表面に金属箔が配置されている。
【００２１】
または、前記プリプレグが１枚または複数枚積層されたものの少なくとも一方の表面に金属箔が配置され、他方の表面に放熱用金属板が配置されており、前記プリプレグが１枚または複数枚積層されたものが絶縁層となる。
【発明の効果】
【００２２】
本発明の熱硬化性樹脂組成物は、１分子中に少なくとも２個のマレイミド基を有するマレイミド化合物、１分子中に少なくとも２個の反応性の有機基を有するポリフェニレンエーテル化合物、硬化促進剤、および、無機充填材を含有しており、エポキシ樹脂を含まないことにより、優れた耐熱性を有する積層板を実現することができ、さらに、エポキシ樹脂と同様の硬化条件で製造コストは従来と同程度とすることができる。
【００２３】
本発明のプリプレグは、前記熱硬化性樹脂組成物、および、繊維基材からなるプリプレグであって、前記熱硬化性樹脂組成物が前記繊維基材に含浸されて半硬化されており、前記プリプレグを積層して積層板を形成することにより、耐熱性に優れた積層板を形成することができる。
【００２４】
本発明の積層板は、１枚または複数枚積層された前記プリプレグが加熱加圧成型されてなることにより、優れた耐熱性を実現し、パワー半導体を実装する高耐熱基板として用いることができるようになる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】本発明の積層板を金属箔貼り積層板とした場合の概略断面図である。
【図２】本発明の積層板を金属ベース金属箔貼り積層板とした場合の概略断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
本発明の熱硬化性樹脂組成物、プリプレグ、および、積層板について説明する。まず初めに、本発明の熱硬化性樹脂組成物について説明する。
【００２７】
本発明の熱硬化性樹脂組成物は、プリプレグを形成する際に繊維基材に含浸させて使用される樹脂組成物であり、１分子中に少なくとも２個のマレイミド基を有するマレイミド化合物、１分子中に少なくとも２個の反応性の有機基を有するポリフェニレンエーテル化合物、硬化促進剤、および、無機充填材を含有し、前記マレイミド化合物１００重量部に対して、前記ポリフェニレンエーテル化合物を１０〜１００重量部、前記硬化促進剤を１〜３０重量部、前記無機充填材を１００〜４００重量部含有している。
【００２８】
前記マレイミド化合物は、他官能型マレイミド樹脂、または、ビスフェノールＡ型マレイミド樹脂などが用いられる。前記マレイミド化合物には必要に応じて溶剤などを添加して液状にして用いている。また、前記マレイミド化合物は溶剤溶解性に優れた化合物が好ましい。
【００２９】
前記ポリフェニレンエーテル化合物は、重量平均分子量Ｍｗが１０００〜５００００であることが好ましく、１０００〜１００００であることがより好ましい。前記ポリフェニレンエーテル化合物は分子量が大きい場合に、溶剤溶解性および反応性が低下することから、これらを踏まえて所定の分子量の前記ポリフェニレンエーテル化合物を用いることが必要である。
【００３０】
前記硬化促進剤としては、イミダゾール、リン系化合物、または、ペルオキシン基を有する有機過酸化物を用いることができ、ペルオキシン基を有する有機過酸化物が特に好ましい。硬化促進剤は、１重量部未満では反応性が不十分であり、３０重量部以上では特性が低下することから、上述のように、マレイミド化合物１００重量部に対して１〜３０重量部含有されることが好ましい。
【００３１】
前記無機充填材として、二酸化ケイ素、水酸化ナトリウム、水酸化マグネシウム、酸化アルミニウム、二酸化チタン、窒化ホウ素、または、窒化アルミニウムなどを含むことができ、球形状の無機充填材を用いることが好ましい。上述のように、マレイミド化合物１００重量部に対して１００〜４００重量部含有されることが好ましいが、１５０〜３５０重量部含有されることがさらに好ましい。無機充填材の配合比が１００重量部未満の場合、前記熱硬化性樹脂組成物を積層板に用いると熱伝導性が低下する可能性があり、無機充填材の配合比が４００重量部を超える場合、前記熱硬化性樹脂組成物を用いた積層板の生産性が低下する可能性がある。
【００３２】
本発明の熱硬化性樹脂組成物は、マレイミド化合物、ポリフェニレンエーテル化合物、および、硬化促進剤からなる熱硬化性樹脂に、無機充填材を配合し、攪拌または混錬等によって分散させることにより形成される。この時、必要に応じて、高級脂肪酸エステル、官能基を有する共重合体などの界面活性剤を用いることができ、さらに、溶剤などを用いることも可能である。そして、本発明の熱硬化性樹脂組成物は、従来のようなエポキシ樹脂を主成分としたものでないことを特徴としている。
【００３３】
次に、前記熱硬化性樹脂組成物を用いた本発明のプリプレグについて説明する。本発明のプリプレグは、織布、不織布等の状態の繊維基材に前記熱硬化性樹脂組成物を含浸させ、その後、加熱乾燥することにより、熱硬化性樹脂が半硬化状態となることにより得られる。
【００３４】
本発明のプリプレグに用いる繊維基材の具体例としては、ガラス織布などが挙げられる。前記繊維基材の繊維としては、ガラス繊維、液晶ポリマー繊維、アラミド繊維、カーボン繊維、ポリエステル繊維、ナイロン繊維、アクリル繊維、および、ビニロン繊維などが用いられる。
【００３５】
次に、前記プリプレグを用いた本発明の積層板について説明する。本発明の積層板は、前記プリプレグを１枚または複数枚積層したものを加熱および加圧手段である金属板によって挟み込み、所定の温度および圧力で加熱加圧成型することにより得られる。このように、本発明の積層板は、従来のようなエポキシ樹脂を主成分とした樹脂組成物ではなく、前記マレイミド化合物および前記ポリフェニレンエーテル化合物を含有する熱硬化性樹脂組成物を用いることにより、優れた耐熱性を実現することができる。
【００３６】
本発明の積層板の１つの形態である、金属箔貼り積層板１について説明する。金属箔貼り積層板１は、プリプレグ２を１枚または複数枚積層したものの少なくとも一表面に金属箔３を配し、その後、加熱加圧成型することにより得られるものである。金属箔３は特に限定するものではないが主として銅箔、アルミ箔などを用いる。
【００３７】
前記金属箔貼り積層板１の一例として、２枚のプリプレグ２を積層し、両面に金属箔３を配した形態を図１に示す。前記金属箔貼り積層板１は、まず初めに、繊維基材であるガラス織布に前記熱硬化性樹脂組成物を含浸させる。その後、前記ガラス織布に含浸させた前記熱硬化性樹脂組成物を加熱乾燥することにより、熱硬化性樹脂組成物が半硬化状態となったプリプレグ２を得る。
【００３８】
その後、前記プリプレグ２を２枚積層し、２枚積層した状態のプリプレグ２の両面に２枚の金属箔３を別々に重ねる。その後、加熱および加圧手段である金属板によって挟み込んで所定の温度および圧力で加熱加圧成型すると、図１に示すような断面構造の金属箔貼り積層板１が完成する。
【００３９】
本実施形態のように繊維基材としてガラス繊維の織布であるガラス織布を用いることにより積層板は、実用可能な強度を維持しつつ薄型化を達成することができる。さらに、薄型化によって厚み方向の熱抵抗を低減することが可能となり、放熱性を高くすることも可能となる。前記熱抵抗とは、例えば、ＪＰＣＡ規格のＪＰＣＡ−ＴＭＣ−ＬＥＤ０２Ｔ−２０１０において試験方法が規定されている放熱特性の評価方法によるものを意味する。
【００４０】
さらに、本発明の積層板の別の形態である、金属ベース金属箔貼り積層板１０について説明する。前記金属ベース金属箔貼り積層板１０は、プリプレグ２を１枚または複数枚積層したものの一方の表面に金属箔３を配し、他方の表面に放熱用金属ベース板４を配して、その後、加熱加圧成型することにより得られるものである。図２に示す金属ベース金属箔貼り積層板１０は、プリプレグ２を２枚積層したものの一方の表面に金属箔３を配し、他方の表面に放熱用金属ベース板４を配して、加熱加圧成型したものである。
【００４１】
前記金属ベース金属箔貼り積層板１０では、前記プリプレグ２を２枚積層したものが絶縁層となる。絶縁層として樹脂組成物のみを用いた場合と比べると、前記プリプレグ２を絶縁層として用いた場合は、同等の放熱性を維持しながら、低コストを実現し、さらに白色外観を有するだけでなく、絶縁耐力のバラツキが小さい金属ベース金属箔貼り積層板１０を得ることが可能となる。
【００４２】
実施例を用いて、本発明の積層板について説明する。以下に、実施例１〜５と比較例１〜３について順に説明する。
【実施例１】
【００４３】
他官能型マレイミド樹脂１００重量部に対し、ポリフェニレンエーテル樹脂（重量平均分子量Ｍｗ：１０００〜１００００）１００重量部、硬化促進剤としてイミダゾール１０重量部を含有する熱硬化性樹脂に対して、無機充填材として球形状シリカ２００重量部を均一に分散した熱硬化性樹脂組成物である第１樹脂ワニスを準備する。
【００４４】
前記第１樹脂ワニスを、坪量１０５ｇ／ｍ２のガラス繊維織布に、成形後の厚さが０．１ｍｍとなるように含浸させ、加熱乾燥させて半硬化させて第１プリプレグを得る。前記第１プリプレグを８枚積層し、両外層に厚さ０．０３５ｍｍの銅箔を配し、その後、加熱加圧成形（温度：２００℃、圧力：２ＭＰａ）することで厚さ０．８ｍｍの実施例１の金属箔貼り積層板を得る。
【実施例２】
【００４５】
他官能型マレイミド樹脂１００重量部に対し、ポリフェニレンエーテル樹脂（重量平均分子量Ｍｗ：１０００〜１００００）１００重量部、硬化促進剤として有機過酸化物１０重量部を含有する熱硬化性樹脂に対して、無機充填材として球形状シリカ２００重量部を均一に分散した熱硬化性樹脂組成物である第２樹脂ワニスを準備する。
【００４６】
その後、前記第２樹脂ワニスを、実施例１と同様に、坪量１０５ｇ／ｍ２のガラス繊維織布に、成形後の厚さが０．１ｍｍとなるように含浸させ、加熱乾燥させて半硬化させて第２プリプレグを得る。前記第２プリプレグを８枚積層し、両外層に厚さ０．０３５ｍｍの銅箔を配し、その後、加熱加圧成形（温度：２００℃、圧力：２ＭＰａ）することで厚さ０．８ｍｍの実施例２の金属箔貼り積層板を得る。
【実施例３】
【００４７】
他官能型マレイミド樹脂１００重量部に対し、ポリフェニレンエーテル樹脂（重量平均分子量Ｍｗ：２００００〜５００００）１００重量部、硬化促進剤として有機過酸化物５重量部を含有する熱硬化性樹脂に対して、無機充填材として球形状シリカ２００重量部を均一に分散した熱硬化性樹脂組成物である第３樹脂ワニスを準備する。
【００４８】
その後、前記第３樹脂ワニスを、実施例１と同様に、坪量１０５ｇ／ｍ２のガラス繊維織布に、成形後の厚さが０．１ｍｍとなるように含浸させ、加熱乾燥させて半硬化させて第３プリプレグを得る。前記第３プリプレグを８枚積層し、両外層に厚さ０．０３５ｍｍの銅箔を配し、その後、加熱加圧成形（温度：２００℃、圧力：２ＭＰａ）することで厚さ０．８ｍｍの実施例３の金属箔貼り積層板を得る。
【実施例４】
【００４９】
ビスフェノールＡ型マレイミド樹脂１００重量部に対し、ポリフェニレンエーテル樹脂（重量平均分子量Ｍｗ：１０００〜１００００）５０重量部、硬化促進剤としてリン系化合物１０重量部を含有する熱硬化性樹脂に対して、無機充填材として球形状シリカ２００重量部を均一に分散した熱硬化性樹脂組成物である第４樹脂ワニスを準備する。
【００５０】
その後、前記第４樹脂ワニスを、実施例１と同様に、坪量１０５ｇ／ｍ２のガラス繊維織布に、成形後の厚さが０．１ｍｍとなるように含浸させ、加熱乾燥させて半硬化させて第４プリプレグを得る。前記第４プリプレグを８枚積層し、両外層に厚さ０．０３５ｍｍの銅箔を配し、その後、加熱加圧成形（温度：２００℃、圧力：２ＭＰａ）することで厚さ０．８ｍｍの実施例４の金属箔貼り積層板を得る。
【実施例５】
【００５１】
ビスフェノールＡ型マレイミド樹脂１００重量部に対し、ポリフェニレンエーテル樹脂（重量平均分子量Ｍｗ：２００００〜５００００）５０重量部、硬化促進剤として有機過酸化物５重量部を含有する熱硬化性樹脂に対して、無機充填材として球形状シリカ２００重量部を均一に分散した熱硬化性樹脂組成物である第５樹脂ワニスを準備する。
【００５２】
その後、前記第５樹脂ワニスを、実施例１と同様に、坪量１０５ｇ／ｍ２のガラス繊維織布に、成形後の厚さが０．１ｍｍとなるように含浸させ、加熱乾燥させて半硬化させて第５プリプレグを得る。前記第５プリプレグを８枚積層し、両外層に厚さ０．０３５ｍｍの銅箔を配し、その後、加熱加圧成形（温度：２００℃、圧力：２ＭＰａ）することで厚さ０．８ｍｍの実施例５の金属箔貼り積層板を得る。
【００５３】
比較例１
他官能型マレイミド樹脂１００重量部に対し、エポキシ樹脂１００重量部、硬化促進剤としてイミダゾール５重量部を含有する熱硬化性樹脂に対して、無機充填材として球形状シリカ２００重量部を均一に分散した熱硬化性樹脂組成物である第６樹脂ワニスを準備する。
【００５４】
その後、前記第６樹脂ワニスを、実施例１と同様に、坪量１０５ｇ／ｍ２のガラス繊維織布に、成形後の厚さが０．１ｍｍとなるように含浸させ、加熱乾燥させて半硬化させて第６プリプレグを得る。前記第６プリプレグを８枚積層し、両外層に厚さ０．０３５ｍｍの銅箔を配し、その後、加熱加圧成形（温度：２００℃、圧力：２ＭＰａ）することで厚さ０．８ｍｍの比較例１の金属箔貼り積層板を得る。
【００５５】
比較例２
エポキシ樹脂１００重量部に対し、ポリフェニレンエーテル樹脂（重量平均分子量Ｍｗ：１０００〜１００００）２００重量部、硬化促進剤としてイミダゾール５重量部を含有する熱硬化性樹脂に対して、無機充填材として球形状シリカ２００重量部を均一に分散した熱硬化性樹脂組成物である第７樹脂ワニスを準備する。
【００５６】
その後、前記第７樹脂ワニスを、実施例１と同様に、坪量１０５ｇ／ｍ２のガラス繊維織布に、成形後の厚さが０．１ｍｍとなるように含浸させ、加熱乾燥させて半硬化させて第７プリプレグを得る。前記第７プリプレグを８枚積層し、両外層に厚さ０．０３５ｍｍの銅箔を配し、その後、加熱加圧成形（温度：２００℃、圧力：２ＭＰａ）することで厚さ０．８ｍｍの比較例２の金属箔貼り積層板を得る。
【００５７】
比較例３
エポキシ樹脂１００重量部に対し、ポリフェニレンエーテル樹脂（重量平均分子量Ｍｗ：２００００〜５００００）２００重量部、硬化促進剤としてイミダゾール５重量部を含有する熱硬化性樹脂に対して、無機充填材として球形状シリカ２００重量部を均一に分散した熱硬化性樹脂組成物である第８樹脂ワニスを準備する。
【００５８】
その後、前記第８樹脂ワニスを、実施例１と同様に、坪量１０５ｇ／ｍ２のガラス繊維織布に、成形後の厚さが０．１ｍｍとなるように含浸させ、加熱乾燥させて半硬化させて第８プリプレグを得る。前記第８プリプレグを８枚積層し、両外層に厚さ０．０３５ｍｍの銅箔を配し、その後、加熱加圧成形（温度：２００℃、圧力：２ＭＰａ）することで厚さ０．８ｍｍの比較例３の金属箔貼り積層板を得る。
【００５９】
実施例１〜５および比較例１〜３によって得られた各金属箔貼り積層板を以下の方法で評価し、その結果を表１に示す。
【００６０】
・ガラス転移温度（Ｔｇ）の測定
得られた金属箔貼り積層板の銅箔をエッチングにより除去した後、１０×６０ｍｍの評価基板を作成し、動的粘弾性測定装置（ＤＭＡ）を用いて熱機械分析を行い、ガラス転移温度（Ｔｇ）を測定した。
【００６１】
・耐熱性  Ｔ−２８８，Ｔ−３００，Ｔ−３５０
得られた金属箔貼り積層板から５×５ｍｍの評価基板を作成し、ＴＭＡ試験装置を用いて圧縮法で熱機械分析を行った。
【００６２】
・熱膨張率の測定
得られた金属箔貼り積層板の銅箔をエッチングにより除去した後、５×５ｍｍの評価基板を作成し、動的粘弾性測定装置（ＤＭＡ）を用いて熱機械分析を行い、熱膨張率を測定した。
【００６３】
・銅箔引きはがし強さ
ＪＩＳ  Ｃ６４８１に準拠した方法にて、得られた金属箔貼り積層板から所定の試料を作成し、試料を銅箔の一端を適切な長さにはがしてから支持金具に取り付け、はがした銅箔の先端をつかみ具でつかみ、銅箔面に対して垂直な方向に、毎分約５０ｍｍの速さで連続的に約５０ｍｍ剥がす。この間における荷重の最低値を引きはがし強さとし、ｋＮ／ｍで表す。
【００６４】
・燃焼性
得られた金属箔貼り積層板から、ＵＬ−９４の垂直燃焼試験法に準拠した方法で試料を作成し、１０秒間の接炎を２回行い、燃焼性を判定した。
【００６５】
【表１】
2020083931.tif 000003
【００６６】
表１を見るとわかるように、実施例１〜５の金属箔貼り積層板は、高いガラス転移温度、優れた耐熱性を有しているのに対し、比較例１〜３の金属箔貼り積層板は、エポキシ樹脂を含有しているために、高いガラス転移温度ではあるが、耐熱性においては実施例１〜５と比べると大幅に劣ることがわかる。
【００６７】
本発明の積層板は、プリプレグの熱硬化性樹脂組成物として、従来のエポキシ樹脂の代わりに、１分子中に少なくとも２個のマレイミド基を有するマレイミド化合物、１分子中に少なくとも２個の反応性の有機基を有するポリフェニレンエーテル化合物を用いることにより、従来の高耐熱基板よりも耐熱性が大幅に向上するという優れた効果を奏する。そして、エポキシ樹脂を用いないでも、硬化条件がエポキシ樹脂を用いた場合と同程度の条件とすることが可能となる。
【符号の説明】
【００６８】
１    金属箔貼り積層板
２    プリプレグ
３    金属箔
４    金属板ベース
１０  金属ベース金属箔貼り積層板
【図１】
2020083931.tif 000004
【図２】
2020083931.tif 000005