(57)【要約】      （修正有）【課題】歯間挿入性に優れた芯基材部を有し、歯間清掃時に歯間部に挿入する芯基材部が折れ難く、良好な耐用性を有し、また、使用感に優れた歯間清掃具の提供。【解決手段】細長い軸状の芯基材部１０Ａを備え、芯基材部を歯間部に挿入することにより、歯間部を清掃する歯間清掃具１であって、芯基材部が、熱可塑性樹脂、エラストマ、及び無機充填剤を含有する樹脂組成物からなり、エラストマの含有量が樹脂組成物全量の１１重量％以上、３０重量％以下であり、芯基材部の外径が０．３ｍｍ〜２ｍｍの範囲である、歯間清掃具。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
細長い軸状の芯基材部を備え、前記芯基材部を歯間部に挿入することにより、歯間部を清掃する歯間清掃具であって、
前記芯基材部が、熱可塑性樹脂、エラストマ、及び無機充填剤を含有する樹脂組成物からなり、前記エラストマの含有量が前記樹脂組成物全量の１１重量％以上、３０重量％以下であり、
前記芯基材部の外径が０．３ｍｍ〜２ｍｍの範囲である、歯間清掃具。
【請求項２】
前記熱可塑性樹脂と前記エラストマとの合計量に対する、前記エラストマの割合が１４重量％以上、４５重量％以下である、請求項１に記載の歯間清掃具。
【請求項３】
前記無機充填剤の含有量が、前記樹脂組成物全量の５重量％以上、３５重量％以下である、請求項１または２に記載の歯間清掃具。
【請求項４】
前記芯基材部の一端に連設されたハンドル基材部をさらに備える、請求項１〜３のいずれか１項に記載の歯間清掃具。
【請求項５】
前記芯基材部の表面を被覆する軟質部をさらに備える、請求項１〜４のいずれか１項に記載の歯間清掃具。
【請求項６】
前記軟質部が、前記樹脂組成物よりも軟質な材料からなる、請求項５に記載の歯間清掃具。
【請求項７】
前記樹脂組成物中の前記熱可塑性樹脂が、オレフィン系樹脂である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の歯間清掃具。
【請求項８】
前記樹脂組成物中の前記エラストマが、スチレン系エラストマ、オレフィン系エラストマ、塩化ビニル系エラストマ、及びアミド系エラストマよりなる群から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性エラストマ（ＴＰＥ）である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の歯間清掃具。
【請求項９】
前記樹脂組成物中の前記無機充填剤が、繊維状無機充填剤、鱗片状無機充填剤及び粒状無機充填剤から選ばれる少なくとも１種である、請求項１〜８のいずれか１項に記載の歯間清掃具。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、歯間清掃具に関する。
【背景技術】
【０００２】
歯間清掃具は、例えば、歯間部に挟まった食べ物滓や、主に歯の根元に付着し易い歯石の原因となる歯垢などを取り除き、虫歯や歯周病の予防を図るために広く用いられている。歯間清掃具としては、例えば、細長い軸状の芯基材部と、芯基材部の一端に連設されたハンドル基材部と、芯基材部の表面を被覆する軟質部と、を備えた歯間清掃具が実用化されている（特許文献１〜３参照）。該歯間清掃具のハンドル基材部を指で摘み、軟質部で被覆された芯基材部を歯間部に挿入し、主に軸方向に往復動させることにより、歯垢や食べ物滓を除去し、歯茎や歯肉をマッサージして炎症を緩和する。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特許第４２３６５７１号公報
【特許文献２】特許第３００２６６８号公報
【特許文献３】特表２００１−５０６５１４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
特許文献１〜３に記載された歯間清掃具も含めた、従来の歯間清掃具では、芯基材部を合成樹脂から構成し、かつ歯間部と直接接触する軟質部を合成樹脂よりも軟質のエラストマから構成することが一般的である。芯基材部を構成する合成樹脂には、機械特性、柔軟性、量産性などの観点から熱可塑性樹脂が主に使用され、また、熱可塑性樹脂の機械特性を一層高めるために、繊維状や鱗片状などの所定の形状を有する無機充填剤を配合することがある。以下、芯基材部とその表面を被覆する軟質部とを併せて「清掃部」とも呼ぶ。
【０００５】
芯基材部を構成する合成樹脂の機械特性を高める理由としては、例えば、歯間清掃時に清掃部に負荷される応力により、細長い軸状の芯基材部が折れやすいことが挙げられる。例えば、清掃部を歯間部に挿入するときには、清掃部の軸方向に対して大きな圧縮応力が作用する。また、臼歯（特に大臼歯）や下顎側の前歯裏側の歯間部を清掃するときには、先端部から途中部を６０°〜９０°湾曲させた状態で清掃部を歯間部に挿入し、出し入れすることから、清掃部に大きな曲げ応力が作用する。このため、芯基材部を構成する合成樹脂が高い機械特性を有するものであっても、歯間清掃時に芯基材部や清掃部の折れ、復元性のない変形などが比較的頻繁に起こる。
【０００６】
一方、軟質部を構成するエラストマは、高い柔軟性を有し、清掃部を歯間部に挿入するときに、歯間部との摩擦を低減し、清掃部の往復動により歯間部が傷付くのを抑制するために汎用されている。しかしながら、エラストマからなる芯基材部は、コシのないものになることから、芯基材部先端の歯間部近傍への位置合わせが簡単ではなく、歯間部への挿入が難しく、歯間部に挿入したとしても往復動させ難く、実用的ではない。
【０００７】
一方、合成樹脂からなる芯基材部は、合成樹脂がエラストマと同程度の弾力性を有しないものの、芯基材部が細長い軸状に形成されることから、ある程度の見掛け上の弾力性を有している。このため、芯基材部の折れを防止するためには、芯基材部を剛性を向上させることが必要であり、剛性向上の有力な手段として、合成樹脂に繊維状無機充填剤や鱗片状無機充填剤（以下これらを単に「無機充填剤」と総称することもある）を添加することが実施されてきた。しかしながら、合成樹脂に無機充填剤を添加しても、合成樹脂からなる芯基材部の折れが比較的頻繁に起こり、剛性向上が不十分であるという技術常識が形成されてきた。
【０００８】
合成樹脂からなる芯基材部の折れは、繊維状無機充填剤や鱗片状無機充填剤が芯基材部中で一方向に配向する異方性を有することに起因するという報告もあるが、本発明者らは歯間清掃具に特有の構成に起因するのではないかと推測した。すなわち、合成樹脂からなる歯間清掃具は、非常に極細の細長い形状であることから十分な弾力性を有するように見えるものの、実際には弾力性に乏しく、それに無機充填剤を添加すると、機械強度の向上とともに脆さが増加することが、芯基材部の折れが発生し易い原因の１つであると本発明者らは着想し、この知見に基づいてさらに研究を進めた。
【０００９】
本発明の目的は、歯間清掃時に芯基材部が折れ難く、良好な耐用性を有し、使用感に優れた歯間清掃具を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、好ましい実施形態として、下記（１）〜（９）の歯間清掃具を提供する。
（１）細長い軸状の芯基材部を備え、芯基材部を歯間部に挿入することにより、歯間部を清掃する歯間清掃具であって、芯基材部が、熱可塑性樹脂、エラストマ、及び無機充填剤を含有する樹脂組成物からなり、エラストマの含有量が樹脂組成物全量の１１重量％以上、３０重量％以下であり、芯基材部の外径が０．３ｍｍ〜２ｍｍの範囲である、歯間清掃具。
（２）熱可塑性樹脂とエラストマとの合計量に対する、エラストマの割合が１４重量％以上、４５重量％以下である、上記（１）の歯間清掃具。
（３）無機充填剤の含有量が、樹脂組成物全量の５〜３５重量％である、上記（１）または（２）の歯間清掃具。
（４）芯基材部の一端に連設されたハンドル基材部をさらに備える、上記（１）〜（３）のいずれかの歯間清掃具。
（５）芯基材部の表面を被覆する軟質部をさらに備える、上記（１）〜（４）のいずれかの歯間清掃具。
（６）軟質部が、芯基材部を構成する樹脂組成物よりも軟質な材料からなる、上記（５）の歯間清掃具。
（７）樹脂組成物中の熱可塑性樹脂が、オレフィン系樹脂である、上記（１）〜（６）のいずれかの歯間清掃具。
（８）樹脂組成物中のエラストマが、スチレン系エラストマ、オレフィン系エラストマ、塩化ビニル系エラストマ、及びアミド系エラストマよりなる群から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性エラストマ（ＴＰＥ）である、上記（１）〜（７）のいずれかの歯間清掃具。
（９）樹脂組成物中の無機充填剤が、繊維状無機充填剤、鱗片状無機充填剤及び粒状無機充填剤から選ばれる少なくとも１種である、上記（１）〜（８）のいずれかの歯間清掃具。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、歯間清掃時に歯間部に挿入する芯基材部が折れ難く、良好な耐用性を有し、また、使用感に優れた歯間清掃具が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】歯間清掃具の一形態の外観を模式的に示す図面である。
【図２】歯間清掃具の他形態の外観を模式的に示す図面である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本実施形態の歯間清掃具は、外径が０．３ｍｍ〜２ｍｍである細長い軸状の形状を有し、熱可塑性樹脂、エラストマ、および無機充填剤を含む樹脂組成物からなる芯基材部（以下「芯基材部（Ａ）」とも言う）を備える。本実施形態の歯間清掃具は、芯基材部（Ａ）を有するものであれば特に限定されず、従来から公知の種々の形態とすることができる。
【００１４】
例えば、第１実施形態の歯間清掃具は、芯基材部（Ａ）のみから構成される。この形態では、芯基材部（Ａ）の一端（以下「基端」ともいう）を手指で把持し、他端（以下「先端」ともいう）を歯間部に挿入して往復動させることにより、歯間部を清掃できる。芯基材部（Ａ）の先端表面に軟質部を設けてもよい。第１実施形態の他形態は、芯基材部（Ａ）と、芯基材部（Ａ）の基端部を着脱自在に挿入可能な挿入穴を設けた軸状または板状の支持部と、を有する。ここで、支持部は、前述の挿入穴を設ける以外は、後述するハンドル基材部と同じ形状、寸法を有するものでもよい。
【００１５】
第２実施形態の歯間清掃具は、芯基材部（Ａ）と、芯基材部（Ａ）の基端に連設されたハンドル基材部と、を有する。第３実施形態の歯間清掃具は、芯基材部（Ａ）と、芯基材部（Ａ）の基端に連設されたハンドル基材部と、芯基材部（Ａ）の先端側表面を被覆する軟質部と、を有する。第２、第３実施形態のハンドル基材部は、芯基材部（Ａ）を支持する。ハンドル基材部を手指で把持し、芯基材部（Ａ）の先端側を歯間部に挿入し、主に芯基材部（Ａ）の軸方向に往復動させることにより、歯間部の清掃や歯肉マッサージが行なわれる。ハンドル基材部の形状は、手指で把持可能な形状であれば特に限定されないが、例えば、芯基材部よりも大径の軸状、任意の平面視形状を有する板状などが挙げられる。また、第１、第３実施形態の軟質部は、芯基材部表面の一部（先端側表面）または全体を被覆するものであり、芯基材部（Ａ）を構成する樹脂組成物よりも軟質な材料からなる。
【００１６】
第４実施形態の歯間清掃具は、芯基材部（Ａ）と、芯基材部（Ａ）の一端に連設されたハンドル基材部と、芯基材部の他端側表面を被覆する軟質部と、軟質部表面から外方に突出する単又は複数の突起部と、を有する。ハンドル基材部および軟質部は、第２、第３実施形態と同様である。突起部は、例えば、歯間部の清掃機能や歯肉部のマッサージ機能を高める。突起部は、成形加工の容易さなどの観点から、軟質部と同じ材料で構成されることが好ましい。複数の突起部を設けた場合、その配列は規則的でも不規則的でもよく、突起部の立体形状が同一でも異なっていてもよい。突起部は軟質部の全表面に設けてもよく、または、歯間部を往復動する先端部などの軟質部の一部に設けてもよい。以下、軟質部で被覆された芯基材部又は表面に突起部を有する軟質部で被覆された芯基材部を「清掃部」ともいう。
【００１７】
本実施形態の歯間清掃具の具体的な形態としては、例えば、図１に示すように芯基材部（Ａ）１０Ａの軸線とハンドル基材部１１Ａの長手方向に延びる中心線とをほぼ同一直線上に配置され、芯基材部（Ａ）１０Ａの先端部を被覆する軟質部１２Ａおよび軟質部１２Ａの表面から外方に突出する複数の突起部１３Ａを有する歯間清掃具１（例えばＩ型歯間清掃具）、芯基材部（Ａ）の途中部から先端部にかけて湾曲する歯間清掃具（カーブ型歯間清掃具）、図２に示すようにハンドル基材部１１Ｂに連設された芯基材部（Ａ）１０Ｂの基端部から先端部にかけて軸全体が湾曲し、芯基材部（Ａ）１０Ｂの先端部を被覆する軟質部１２Ｂおよび軟質部１２Ｂの表面から外方に突出する複数の突起部１３Ｂを有する歯間清掃具２（カーブ型歯間清掃具）、芯基材部（Ａ）が途中部から所定の角度を有して線状に折れ曲がった形態（例えばＬ字型歯間清掃具）、芯基材部（Ａ）の先端部を先細に構成した形態、芯基材部（Ａ）および／または清掃部が基端部から先端部に向けて緩やかに縮径するテーパ形状を有する形態、芯基材部の（Ａ）の途中部から指で摘まむ側または支持部側またはハンドル基材部側に向けて次第に拡径する形態などを含む。なお、図１および図２に示す歯間清掃具は、第３実施形態の歯間清掃具に包含される。
【００１８】
本発明者らの研究によれば、熱可塑性樹脂中に無機充填剤と共に所定量のエラストマを配合することにより、エラストマが単に芯基材部に弾力性を付与して芯基材部の座屈を防止するのではなく、芯基材部全体に粘り気のある剛性を与え、外部からの圧縮応力や曲げ応力に対する芯基材部の耐久性を高め、耐折れ性が向上することが明らかになった。ここでの粘り気とは、粘着性ではなく、例えば、芯基材部がその軸方向に交差する方向に破断する際の閾値を高めるような特性であると考えられる。所定量のエラストマを配合した結果として、本実施形態の歯間清掃具は、芯基材部の歯間部への挿入性を実質的に損なうことなく、芯基材部の歯間清掃時の折れを大幅に低減でき、耐用性の良好なものとなる。
【００１９】
歯間清掃具で歯間部を清掃するとき、非常に細径の細長い軸状の芯基材部には、多方向から異なる種類の応力が負荷されるという、歯間清掃具に特有の作用が生じる。合成樹脂からなる芯基材部は、非常に細径の細長い軸状であることから、見掛け上相応の弾力性を有するように見えるものの、実際の弾力性が低く、圧縮応力や曲げ応力などの多方向からの応力が負荷されたときに、これらの応力に耐え得る機械特性、特に弾力性（または柔軟性）の閾値が低いものと推測される。その結果として、芯基材部が折れ易くなるものと推測される。また、繊維状無機充填剤や鱗片状無機充填剤は、合成樹脂からなる成形品の複数の機械特性を向上させるものとして知られている。しかしながら、これらの無機充填剤を含有する合成樹脂からなり、極細の細長い軸状に形成された芯基材部は、機械強度が高くなるものの、弾力性は却って低下し、脆さが増加するものと推測される。その結果、これらの無機充填剤を含有する合成樹脂から芯基材部を構成しても、芯基材部の耐折れ性の向上が不十分になるものと推測される。
【００２０】
さらに、芯基材部（Ａ）では、予想外にも、歯間清掃性や歯肉マッサージ性といった機能を保持しながら、使用感が顕著に向上することが判明した。使用感の向上とは、例えば、歯間挿入時に芯基材部又は清掃部が歯間部に異物感なく滑らかに入り込むこと、歯間部や歯肉部に当接する感触が柔らかいこと、エラストマ製軟質部を有する従来の歯間清掃具よりも弱い力でストレスなく往復動させ得ること、芯基材部又は清掃部の途中部からハンドル基材部側の根元にかけてしなりが生じ、これが歯肉に触れてより高いマッサージ効果が得られること、などである。
【００２１】
さらに、芯基材部（Ａ）は、成形後の反りが非常に少ないという予想外の利点を有している。歯間清掃具を製造する際、例えば、芯基材部とそれに連設したハンドル基材部とを一体成形する一次成形工程と、一次成形工程で得られた中間成形物の芯基材部に軟質部を被覆成形する二次成形工程と、を含む２色成形を行なう場合がある。中間成形物の芯基材部相当部分に反りがないと、中間成形物の二次成形金型への充填性が顕著に向上し、不良品率を大きく低減できるという製造工程上での優れた効果が得られる。
【００２２】
芯基材部（Ａ）は、外径０．３ｍｍ〜２ｍｍの範囲の細長い軸状の形状を有し、熱可塑性樹脂、エラストマ、および無機充填剤を含有し、エラストマの含有量が全量の１１重量％以上、３０重量％以下である樹脂組成物（Ｂ）からなる。本実施形態の歯間清掃具では、エラストマを比較的多く含有し、好ましくは無機充填剤の含有量が比較的少ない樹脂組成物（Ｂ）から芯基材部（Ａ）を構成し、かつ芯基材部（Ａ）の外径を上記範囲とするとすることにより、芯基材部（Ａ）の歯間清掃性を低下させることなくエラストマを配合した効果が得られ。芯基材部（Ａ）の耐折れ性や使用感の向上、中間成形品における反りの発生の低減化といった効果が得られる。さらに、樹脂組成物（Ｂ）は、歯間清掃具用の熱可塑性樹脂組成物に含まれる公知の添加剤を含むことができる。
【００２３】
樹脂組成物（Ｂ）中の熱可塑性樹脂としては、歯間清掃具の分野で常用される熱可塑性樹脂を特に限定なく使用でき、例えば、オレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、飽和ポリエステル系樹脂、ポリメタクリル酸メチル、プロピオン酸セルロース、熱可塑性ポリウレタン、ポリカーボネート、ポリアセタール、ＡＢＳ（アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン）樹脂などが挙げられる。オレフィン系樹脂としては、例えば、プロピレン系重合体（ホモポリマー、ランダムコポリマー、ブロックコポリマー）、エチレン系重合体（ホモポリマー、ランダムコポリマー、ブロックコポリマー）などが挙げられる。また、飽和ポリエステル樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリシクロヘキシレンジメチレンテレフタレートなどが挙げられる。熱可塑性樹脂は１種を単独で又は必要に応じて２種以上を組み合わせて使用できる。これらの中でも、成形加工性や機械特性の観点から、オレフィン系樹脂、飽和ポリエステル系樹脂やポリアミド系樹脂が好ましく、さらに前記観点に加えて、芯基材部（Ａ）の耐折れ性、経済性などを加味した観点から、オレフィン系樹脂がさらに好ましい。
【００２４】
上記したオレフィン系樹脂の中でも、芯基材部（Ａ）や清掃部の折れを防止する観点や成形加工性の観点から、ポリプロピレン系重合体がより好ましく、融点が２００℃以上でありかつ少なくとも一部が結晶性であるプロピレン系重合体がさらに好ましい。プロピレン系重合体は、成形温度が低く、サイクルタイムを短縮して生産性を向上できるとともに、成形設備に対する熱負荷が少ないことから特に好ましい。融点１５０℃以上の熱可塑性樹脂を歯間清掃具の材料として用いると、中間成形品（芯基材部およびそれに連設したハンドル基材部）の成形時間、特に成形後の冷却時間を短縮して生産効率を高めることができる。その結果、歯間清掃具の生産性を向上でき、歯間清掃具の生産コストを低減できる。
【００２５】
プロピレン系重合体は、前述のように、ホモポリマー（プロピレンの単独重合体）、ランダムコポリマーおよびブロックコポリマーよりなる群から選ばれた少なくとも１種を含む。ランダムコポリマーとは、プロピレンとそれに共重合可能な化合物との共重合体であり、例えば、プロピレンとα−オレフィンとの共重合体などがある。プロピレンとα−オレフィンとの共重合体とは、例えば、プロピレン由来の構成単位を５０重量％以上含有する、プロピレンとエチレンおよび／または炭素数４〜１２のα−オレフィンとの共重合体であり、好ましくはプロピレン−エチレンランダム共重合体などである。ブロックコポリマーとしては、例えば、プロピレン−エチレンブロック共重合体などが挙げられる。同様に、エチレン系重合体は、エチレンの単独重合体、エチレンと炭素数４〜１２のα−オレフィンとのランダムコポリマー、ブロックコポリマーなどである。
【００２６】
なお、樹脂組成物（Ｂ）中の熱可塑性樹脂の含有量は、エラストマの含有量および無機充填剤の含有量の残部である。すなわち、熱可塑性樹脂、エラストマ、および無機充填剤の各含有量を合計して、１００重量％になるように適宜設定される。
【００２７】
樹脂組成物（Ｂ）中のエラストマとしては、特に限定されず、スチレン系、オレフィン系、塩化ビニル系、ポリアミド系などの熱可塑性エラストマ（ＴＰＥ）や、シリコーン系、ウレタン系、フッ素系などの熱硬化性エラストマなどが挙げられる。特に、芯基材部を構成する樹脂組成物（Ｂ）中の熱可塑性樹脂と相溶性を有するエラストマが好ましく、オレフィン系樹脂と相溶性を有するエラストマがより好ましい。オレフィン系樹脂と相溶性を有するエラストマとしては、上記した熱可塑性エラストマが好ましく、スチレン系、オレフィン系のエラストマがより好ましく、スチレン系がさらに好ましい。エラストマは、１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて使用できる。
【００２８】
樹脂組成物（Ｂ）におけるエラストマの含有量は、樹脂組成物（Ｂ）全量の１１〜３０重量％、１２重量％以上３０重量％未満、１２〜２８重量％、１３〜２５重量％、１３〜２３重量％、１３〜２０重量％、または１３重量％以上２０重量％未満の各範囲である。エラストマの含有量を前記した各範囲のいずれかとすることにより、芯基材部（Ａ）に、機械特性（剛性）の向上よりも弾力性の向上に振れた改質が成されるものと推測される。その結果、芯基材部（Ａ）の耐折れ性、特に歯間清掃時における耐折れ性が向上する。さらに、使用感の顕著な向上、中間成形品の芯基材部（Ａ）相当部分における反りの発生の著しい低減化などの予想外の効果を得ることができる。エラストマの含有量が少なすぎると、芯基材部（Ａ）の耐折れ性の向上が不十分になり、エラストマの含有量が多すぎると、芯基材部（Ａ）または清掃部の歯間部への挿入性や使用感などが低下する。
【００２９】
一実施形態の樹脂組成物（Ｂ）において、熱可塑性樹脂とエラストマとの合計量全量に対する、エラストマの割合は、たとえば、１４〜４５重量％、１４．５〜４５重量％、１４．５〜４０重量％、１８〜４０重量％または２０〜４０重量％である。熱可塑性樹脂に対するエラストマの割合を前記範囲とすることにより、歯間挿入性を高水準に維持しながら、耐折れ性が顕著に向上し、さらに、歯や歯間部との接触などの観点で使用感により優れた歯間清掃具が得られる傾向にある。
【００３０】
樹脂組成物（Ｂ）中の無機充填剤としては、繊維状無機充填剤（以下「繊維状充填剤」ともいう）、鱗片状無機充填剤（以下「鱗片状充填剤」ともいう）、および粒状無機充填剤（以下「粒状充填剤」ともいう）よりなる群から選ばれた少なくとも１種を好ましく使用できる。
【００３１】
繊維状充填剤とは、一方向に長い寸法（長さ寸法）を有する無機化合物である。その形状は、繊維状または柱状または針状またはウィスカー状と呼ばれ、長さ寸法がｍｍオーダー乃至μｍオーダー、繊維径寸法が主にμｍオーダーである。繊維状充填剤のアスペクト比（繊維長／繊維径）は好ましくは２以上、より好ましくは５以上、さらに好ましくは１０以上である。繊維状充填剤としては特に限定されないが、人体に対する安全性や入手容易性の観点から、ガラス繊維、ワラストナイト、二酸化チタン繊維、チタン酸カリウム繊維等を好ましく使用でき、更に価格の観点等を加味すると、ガラス繊維及びワラストナイトがより好ましく、ガラス繊維が更に好ましい。繊維状充填剤は、芯基材部の剛性、特に芯基材部の軸方向の剛性を高める観点からは、鱗片状充填剤よりも好ましい。繊維状充填剤は、１種を単独で又は必要に応じて２種以上を組み合わせて使用できる。
【００３２】
鱗片状充填剤とは、一方向に薄い厚さ寸法を有する無機化合物である。その形状は、鱗片状または薄片状またはフレーク状または板状とも呼ばれ、寸法はμｍオーダーである。鱗片状充填剤としては特に限定されないが、例えば、人体に対する安全性、入手容易性等の観点から、例えばガラスフレーク、マイカ、クレー、タルクなどが好ましく、クレー、タルクがより好ましく、タルクがさらに好ましい。鱗片状充填剤は１種を単独で又は２種以上を組み合わせて使用できる。
【００３３】
粒状充填剤とは、顕微鏡観察にて繊維状や鱗片状に属さない、ほぼ球状、ほぼ楕円球状などの規則的な形状や、不規則な形状を有する無機化合物である。その寸法はμｍオーダー〜ｍｍオーダーの範囲であるが、本実施形態の芯基材部（Ａ）に適用する上では、μｍオーダーの寸法を有するものを好ましい。粒状充填剤としては特に限定されないが、例えば、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、シリカ、溶融シリカ、ゼオライト、水酸化アルミニウム、酸化チタンなどが挙げられる。粒状充填剤は１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて使用できる。
【００３４】
無機充填剤の好ましい形態として、繊維状充填剤の単独使用、繊維状充填剤と鱗片状充填剤との併用などが挙げられる。繊維状充填剤を単独使用すると、繊維状充填剤とエラストマとの協働により、芯基材部または清掃部の耐折れ性が顕著に向上する。繊維状充填剤と鱗片状充填剤との併用では、繊維状充填剤及び鱗片状充填剤の芯基材部中での配向方向が異なることから、これらの使用割合を適宜選択することによって、芯基材部の機械特性と撓み性（弾力性）とを高水準で両立させ、芯基材部の耐折れ性の向上に寄与する場合がある。該併用の具体例としては、例えば、ガラス繊維とタルクとの併用等が挙げられる。
【００３５】
無機充填剤の含有量は特に限定されないが、その一例をあげると、樹脂組成物（Ｂ）全量の５〜３５重量％、１０〜３５重量％、１５〜３０重量％、または２０重量％以上３０重量％未満の範囲である。無機充填剤の含有量を前記した各範囲とし、かつエラストマ含有量を１１重量％以上３０重量％以下という比較的高含有の範囲とすることにより、芯基材部（Ａ）先端部の歯間挿入性や歯間部中での往復動のし易さなどを損なうことなく、エラストマを含有させる効果が十分に発揮され、前述した種々の効果を得ることができる。
【００３６】
無機充填剤の含有量が５重量％未満では、エラストマの含有により、芯基材部（Ａ）先端部の歯間挿入性や歯間部中での往復動のし易さなどが低下する傾向がある。無機充填剤の含有量が３０重量％を超えると、エラストマの含有による効果が弱まり、芯基材部（Ａ）の折れが発生する傾向がある。樹脂組成物（Ｂ）がエラストマを含有する場合、通常は無機充填剤の含有量を４０〜６０重量％とし、エラストマを含有させることと芯基材部（Ａ）全体の機械強度とのバランスを採ろうとしがちである。しかしながら、無機充填剤を前記のように高含有させると、エラストマの効果よりも無機充填剤の効果が上回り、芯基材部（Ａ）が剛直になって折れ易くなるものと推測される。
【００３７】
樹脂組成物（Ｂ）の一形態（ｘ）は、エラストマを樹脂組成物（Ｂ）全量の１１重量％〜３０重量％、無機充填剤を樹脂組成物（Ｂ）全量の５〜３５重量％、および残部熱可塑性樹脂を含む。樹脂組成物（Ｂ）の他形態（ｙ）は、エラストマを樹脂組成物（Ｂ）全量の１１重量％〜３０重量％、無機充填剤を樹脂組成物（Ｂ）全量の５〜３５重量％、および残部熱可塑性樹脂を含み、さらに、熱可塑性樹脂とエラストマとの合計量全量に対する、エラストマの割合が１４〜４５重量％である。
【００３８】
樹脂組成物（Ｂ）の一形態（ｘ）および他形態（ｙ）において、熱可塑性樹脂は、オレフィン系樹脂、飽和ポリエステル系樹脂、およびポリアミド系樹脂よりなる群から選ばれる少なくとも１種、またはオレフィン系樹脂、またはプロピレン系重合体のいずれかに変更してもよい。エラストマは、オレフィン系樹脂に相溶性を有するエラストマ、またはスチレン系エラストマ、オレフィン系エラストマ、塩化ビニル系エラストマ及びアミド系エラストマよりなる群から選ばれた少なくとも１種の熱可塑性エラストマ、またはスチレン系エラストマのいずれかに変更してもよい。無機充填剤は、繊維状充填剤、鱗片状充填剤および粒状充填剤よりなる群から選ばれた少なくとも１種、または繊維状充填剤、または繊維状充填剤と鱗片状充填剤との併用、またはガラス繊維、またはガラス繊維とタルクとの併用のいずれかに変更してもよい。
【００３９】
また、樹脂組成物（Ｂ）の一形態（ｘ）および他形態（ｙ）において、エラストマの含有量を１１〜３０重量％の範囲から、１２重量％以上３０重量％未満、１２〜２８重量％、１３〜２５重量％、１３〜２３重量％、１３〜２０重量％、または１３重量％以上２０重量％未満のいずれかの範囲に変更してもよい。また、樹脂組成物（Ｂ）の一形態および他形態において、無機充填剤の含有量を、５〜３５重量％の範囲から、１０〜３５重量％、１５〜３０重量％、または２０重量％以上３０重量％未満のいずれかの範囲に変更してもよい。また、樹脂組成物（Ｂ）の一形態（ｘ）および他形態（ｙ）において、熱可塑性樹脂とエラストマとの合計量全量に対するエラストマの割合を、１４〜４５重量％の範囲から、１４．５〜４５重量％、１４．５〜４０重量％、１８〜４０重量％または２０〜４０重量％のいずれかの範囲に変更してもよい。
【００４０】
本実施形態の芯基材部（Ａ）の外径（軸寸法）は、０．３ｍｍ〜２ｍｍ、０．４ｍｍ〜２ｍｍ、または０．４ｍｍ〜１．８ｍｍの範囲に設定される。芯基材部（Ａ）の外径が前記範囲内であることにより、エラストマを含有させる効果が十分に発揮される。また、芯基材部（Ａ）の長さ寸法は特に限定されないが、耐折れ性、使用感、歯間清掃時の操作性などの一層の向上、中間成形品（一次成形品）の反りの抑制などの観点から、例えば、２０〜７５ｍｍまたは２０〜５０ｍｍの範囲に設定される。また、芯基材部（Ａ）の先端部を先細にした形態では、例えば、先端部の軸寸法を０．３ｍｍ〜０．７ｍｍの範囲から選択し、先端部以外の軸寸法を０．８ｍｍ〜２ｍｍの範囲から選択する。芯基材部（Ａ）が途中部または根元から湾曲する場合、その角度（芯基材部（Ａ）が直線状に延びると仮定したときの仮想軸線と、湾曲部分における該仮想軸線に降ろした垂線が最も長い位置と該仮想軸線における芯基材部とハンドル基材部との境界位置を結んだ直線と、がなす角度）は当該歯間清掃具の設計に応じて適宜選択できる。
【００４１】
第２〜第４実施形態およびその他の実施形態の歯間清掃具で用いられるハンドル基材部は、芯基材部（Ａ）を支持しつつ、ハンドル基材部を指で把持して芯基材部（Ａ）を歯間部に挿入して清掃を行なうものである。このため、ハンドル基材部と芯基材部（Ａ）との接合強度などの観点から、ハンドル基材部は芯基材部（Ａ）と一体成形されることが好ましい、芯基材部（Ａ）と一体成形されたハンドル基材部は、芯基材部と同様に樹脂組成物（Ｂ）で構成されている。しかし、これに限定されず、ハンドル基材部を、樹脂組成物（Ｂ）以外の樹脂材料などで構成してもよい。なお、本明細書において、芯基材部（Ａ）とハンドル基材部とを併せて、基材部と呼ぶこともある。
【００４２】
本実施形態のハンドル基材部の立体形状は、手指で容易に把持できる形状であれば、歯間清掃具の分野で常用される形状を適宜採用できるが、例えば、板状、軸状などである。軸状のハンドル基材部の断面形状としては、例えば、円形、オーバル形状（楕円形、長円形、角丸長方形、卵形、小判形、俵形など）、涙滴形、多角形、角丸正方形などが挙げられる。ハンドル基材部の軸方向（芯基材部の軸方向）の長さ寸法、軸方向に垂直な幅方向の長さ寸法および厚み寸法は特に限定されないが、例えば、軸方向の長さ寸法を１０ｍｍ〜２５ｍｍ、幅方向の長さ寸法を４ｍｍ〜１０ｍｍ、厚さ寸法（軸状である場合は軸径寸法）を０．５ｍｍ〜３ｍｍといった各範囲から適宜選択できる。
【００４３】
第３〜第４実施形態およびその他の実施形態の歯間清掃具で用いられる軟質部は、例えば、芯基材部（Ａ）の少なくとも１部、たとえば先端部の表面を被覆するものであり、樹脂組成物（Ｂ）よりも軟質な材料（以下「軟質材料（Ｃ）」とも呼ぶ）から構成される。軟質材料（Ｃ）としては特に限定されないが、例えば、エラストマの含有量を増加させかつ無機充填剤の含有量を減少させた樹脂組成物（Ｂ）からなる第１形態、熱可塑性樹脂とエラストマとの混合物からなる第２形態、単独種または２種以上のエラストマからなる第３形態、単独種または２種以上のゴムからなる第４形態などが挙げられる。ここで、合成樹脂およびエラストマとしては、樹脂組成物（Ｂ）に含有可能な熱可塑性樹脂の１種または２種以上、およびエラストマの１種または２種以上を使用できる。また、ゴムとしては、スチレンブタジエンゴム、ブタジエンゴム、クロロプレンゴム、イソプレンゴム、プチルゴム、エチレンプロピレンゴム、アクリロニトリルブタジエンゴム、シリコーンゴム、ふっ素ゴム、アクリルゴム、ウレタンゴム、多硫化ゴム、塩素化ブチルゴム、エビクロルヒドリンゴムなどの合成ゴムや、天然ゴムが挙げられる。
【００４４】
第１〜第４形態の軟質材料（Ｃ）からなる軟質部は、芯基材部（Ａ）の表面全体を被覆してもよいが、芯基材部（Ａ）の先端部から途中部までの所定の領域を被覆することが好ましい。具体的には、例えば、芯基材部の先端から１０ｍｍ〜２５ｍｍまたは１２ｍｍ〜２２ｍｍの範囲を軟質部で被覆することが好ましい。軟質部の厚みは、例えば、０．０５ｍｍ〜０．５ｍｍまたは０．１ｍｍ〜０．３ｍｍまたは０．１ｍｍ〜０．２ｍｍの範囲から選択される。
【００４５】
また、第４実施形態の歯間清掃具に用いられる、第１〜第４形態のいずれかの軟質材料（Ｃ）からなりかつ表面に立設された複数の突起部を有する軟質部では、複数の突起部が軟質部の長さ方向および周方向にそれぞれ相互に間隔を空けて設けられる。突起部の軟質部表面での断面積は、例えば、０．０３ｍｍ２〜１．５ｍｍ２の範囲から選択される。突起部の軟質部表面からの高さは、例えば、０．５ｍｍ〜２．０ｍｍの範囲から選択される。軟質部における突起部の個数は、例えば、２０個〜１００個の範囲から選択されるが、前記範囲よりも少なくても多くてもよい。一の突起部とそれに隣り合う他の突起部との間隔は、例えば、０．５ｍｍ〜１．５ｍｍの範囲から選択されるが、前記範囲よりも少なくても多くてもよい。突起部の立体形状としては特に限定されないが、円錐状、角錐状、円柱状、角柱状、軸方向に扁平な板状でかつ先細り形状のものなどが挙げられる。また、突起部の断面形状としては、円形、オーバル形状、涙滴形状、多角形状などが挙げられる。
【００４６】
また、別形態の軟質部は、芯基材部の全表面を被覆し、芯基材部のハンドル基材部と連設する側を表面に突起を有しない第１軟質部とし、第１軟質部のハンドル基材部と反対側の端部から芯基材部の先端までを表面に突起部を有する第２軟質部と、することができる。この形態の軟質部は、第３〜第４実施形態の歯間清掃具に用いることができる。
【００４７】
本実施形態の歯間清掃具は、例えば、樹脂組成物（Ｂ）および従来の歯間清掃具成形用の第１、第２金型を用いた２色成形により製造される。より具体的には、例えば、樹脂組成物（Ｂ）を溶融混練し、得られた溶融混練物を第１成形金型内に供給して、中間成形品（例えば、芯基材部（Ａ）とそれに連設するハンドル基材部とからなる第２実施形態の歯間清掃具）を得、更に必要に応じて該中間成形品を第２成形金型内に装着し、第１〜第４形態のいずれかの軟質材料の溶融混練物を第２成形金型内に供給することにより、芯基材部の表面に軟質部を有する第３〜第４実施形態の歯間清掃具を得ることができる。
【００４８】
本実施形態の歯間清掃具（第１〜第４実施形態およびその他の実施形態）では、例えば図１および図２に示すような歯間清掃具を幅方向に複数並べ、一つずつ取り外し可能に連設した、複数の歯間清掃具の集合体の形態としてもよい。また、複数の歯間清掃具をばらばらな状態（個々に独立した状態）で容器や袋に収納した形態としてもよい。
【００４９】
（試験例１）
歯間清掃具の評価試験を実施した。
［歯間清掃具の作製］
まず、熱可塑性樹脂としてポリプロピレン、および繊維状無機充填剤としてガラス繊維をそれぞれ用い、ガラス繊維の含有量を樹脂組成物（Ｂ）全量の２０重量％または３０重量％とし、およびエラストマ（スチレン系エラストマ）の含有量を樹脂組成物（Ｂ）全量の０重量％、２重量％、５重量％、１０重量％、１５重量％または２０重量％と変化させ、かつ樹脂組成物（Ｂ）の全量１００重量％の残部をポリプロピレンとし、表１に示す樹脂組成物（Ｂ）またはエラストマを含有しない比較用樹脂組成物を作製した。
【００５０】
得られた樹脂組成物を用い、全長４８ｍｍ、ハンドル基材部の寸法が１５ｍｍ（最大幅）×６．５ｍｍ、芯基材部のハンドル基材部と連設され基端側を第１軸部、第１軸部のハンドル基材部とは離反する側の端部から芯基材部先端までを第２軸部とした。第１軸部の寸法は長さが１８ｍｍ、径が０．８５ｍｍ（Ｓサイズ）または１．０６ｍｍ（Ｌサイズ）の２種とした。第２軸部は先端側に向けて徐々に縮径するテーパ形状とした。なお、第２軸部先端部の径を０．４５ｍｍ（Ｓサイズ）または０．５５ｍｍ（Ｌサイズ）の２種とした。芯基材部の全周にわたってポリスチレン系エラストマを被覆し、厚み０．２ｍｍの軟質部を形成した。なお、軟質部の厚みは、ＳサイズおよびＬサイズで同じ厚みとした。軟質部の第１軸部を覆う部分には突起を形成せず、第２軸部を覆う部分には複数の突起（高さ１ｍｍの円錐状）を設けた。こうして図１に示す形態（第３実施形態）の歯間清掃具（ＳサイズまたはＬサイズ）を作製した。なお、表１の軸部径（ｍｍ）の欄では、上段に第２軸部先端部の径（ｍｍ）を示し、下段に第１軸部の径（ｍｍ）を示した。
【００５１】
得られた歯間清掃具を下記の評価試験に供した。試験結果を表１および表２に示す。
［片持ち曲げ試験］
歯間清掃具の清掃部（芯基材部とそれを被覆する軟質部）後端（ハンドル基材部側）となる位置を１対の固定部材で挟持し、歯間清掃具を片持ち状態で水平支持する。清掃部先端から７ｍｍ（ポイント１）または１１ｍｍ（ポイント２）の位置が支点となるように、前記とは別の治具を清掃部の下に設置し、オートグラフ（（株）島津製作所製）にて、各支点から４ｍｍ基端側の清掃部に２０ｍｍ／分の力を作用させた際の、各支点位置における清掃部の屈曲時の最大強度を測定した。試験は、各水準にて５検体の測定を行い、その算術平均値を当該歯間清掃具の片持ち強度とした。ポイント１での結果を片持ち強度１、ポイント２での結果を片持ち強度２とした。
【００５２】
［圧縮試験］
歯間清掃具の清掃部の先端が上を向き、かつ該先端が圧縮治具に垂直に当接するように、歯間清掃具および圧縮治具を配置する。そして、オートグラフ（（株）島津製作所製）にて、圧縮速度２００ｍｍ／分にて圧縮試験を行ない、清掃部が屈曲破断する際の最大強度を測定した。試験は、各水準にて５検体の測定を行い、その算術平均値を当該歯間清掃具の軸部圧縮強度とした。また、サイズやガラス繊維の含有量が異なるサンプルを比較するため、軸部圧縮比を設定した。軸部圧縮比は下記１）〜３）のように定義した。
【００５３】
１）ガラス繊維の含有量３０重量％、かつサイズＳである場合、軸部圧縮比＝各サンプルの圧縮強度／比較例１の圧縮強度゛
２）ガラス繊維の含有量３０重量％、かつサイズＬである場合、軸部圧縮比＝各サンプルの圧縮強度／比較例２の圧縮強度
３）ガラス繊維の含有量２０重量％、かつサイズＬである場合、軸部圧縮比＝各サンプルの圧縮強度／比較例６の圧縮強度
なお、軸部圧縮比は、１．０以上を◎（非常に良好）、０．５０以上１．０未満を○（良好）、０．５０未満を△（水準範囲）と評価した。
【００５４】
［繰り返し曲げ試験］
歯間清掃具のハンドル基材部を左手の人差し指と親指とで摘んだ状態で、右手の人差し指で清掃部先端に応力を掛けて一方向に９０度屈曲させ、３秒間維持した（１回目の屈曲）。次に、１回目の屈曲と同様にして、清掃部を１８０度反対の方向に９０度屈曲させ、３秒間維持した（２回目の屈曲）。１回目の屈曲と２回目の屈曲を交互に繰り返し行い、折れる（破断する）または屈曲が回復しなくなるまでの屈曲回数を求めた。折れが生じない場合は、屈曲回数は２０回までの測定とした。試験は、各水準にて５検体の測定を行い、その算術平均値を当該歯間清掃具の９０度曲げ可能回数とした。表１、表２では曲げ回数と表記した。なお９０°曲げ回数は、２４回以上を◎（耐用性が顕著に高く、非常に折れ難い）、２０回以上２４回未満を○（耐用性が高く、従来品よりも折れ難い場合が多い）、２０回未満を×（耐用性が不十分で比較的折れ易い）と評価した。
【００５５】
［曲げ角度試験］
歯間清掃具のハンドル基材部を左手の人差し指と親指とで摘んだ状態で、右手の人差し指で清掃部先端に応力を掛けて一方向に屈曲させ、清掃部が折れた時の曲げ角度を測定した。試験は、各水準にて５検体の測定を行い、その算術平均値を当該歯間清掃具の破断時曲げ角度とした。なお、破断時曲げ角度は、１３０°以上を◎（非常に良好）、１０５°以上、１３０°未満を○（良好）、１０５°未満を×（角度が大きくなると折れ易くなる）と評価した。さらに、総合評価は、軸部圧縮比、破断時曲げ角度および９０°曲げ回数の各評価において、◎が２個以上のものを◎（非常に良好）、◎が１個で○が１個以上のものを○（良好）、◎および○の合計で１個以下のものを×（不良）と評価した。
【００５６】
【表１】
2020074818.tif 000003
【００５７】
【表２】
2020074818.tif 000004
【００５８】
以上の結果から、エラストマの配合により、芯基材部または清掃部の耐折れ性が、エラストマを含有しない比較例１、２に比べて、大幅に向上していることが明らかである。特に、ガラス繊維の含有量を適度に減らしつつ、エラストマを１０重量％を超えて比較的多量に含有させることによる耐折れ性の向上は、極めて顕著である。
【００５９】
（試験例２）
ポリプロピレン７０重量％とガラス繊維３０重量％とを含む比較例８の樹脂組成物、ポリプロピレン７５重量％とガラス繊維２５重量％とを含む比較例９の樹脂組成物、およびポリプロピレン５５重量％とガラス繊維３０重量％とスチレン系エラストマ１５重量％を含む実施例１の樹脂組成物をそれぞれ作製し、さらに一次成形用金型１６個を用意した。１６個の一次成形用金型は、いずれも、試験例１のＬサイズと同じ形状および同じ寸法を有する中間成形品（芯基材部とそれに連設したハンドル基材部）を成形するための金型である。そして、１つの一次成形用金型について５回の成形を実施し、樹脂組成物毎に計８０個の中間成形品を作製した。なお、この中間成形品は、前述のように、第２実施形態の歯間清掃具ともなる。
【００６０】
得られた中間成形品を、治具により、ハンドル基材部の軸線が水平に一致しかつ芯基材部の先端部分の反りをその横方向から明確に視認できるよう（例えば芯基材部の先端が他の部分よりも反った状態になるように）に保持し、これを横方向から写真撮影した。この写真において、画像処理により、ハンドル基材部の軸線を芯基材部の先端側まで伸ばした仮想軸線を引き、芯基材部の先端から仮想軸線に降ろした垂線の長さ（ｍｍ）を測定し、算術平均値を求め、芯基材部の反りの指標とした。結果を表３に示す。表３において、例えば、成形１回目とあるのは、１６個の一次成形金型を用いた１回目の成形で得られた中間成形品の平均値である。全体とあるのは、８０個の中間成形品である。
【００６１】
【表３】
2020074818.tif 000005
【００６２】
以上の結果から、樹脂組成物中にエラストマを含有させることにより、芯基材部の反りが大きく低減化され、二次成形金型への充填性が高まった中間成形品が得られることが明らかである。
【００６３】
（試験例３）
２０〜６０歳の男女１０名をパネラーとして、実施例１の歯間清掃具を用いて１０日間、１日２回の歯間清掃を行い、その使用感を下記の基準で官能評価した。なお、実施例の歯間清掃具は、金属ワイヤを用いることなく樹脂のみで構成されたワイヤレスタイプ（以下単に「ワイヤレスタイプ」とも呼ぶ）のものである。官能評価の結果、清掃部の歯間挿入性に関しては、全員が、清掃部の歯間部への挿入、および清掃部の歯間部での往復動を、引っ掛かり感なく、弱い力で円滑に行うことができる、と評価した。この結果から、本発明の歯間清掃具がワイヤレスタイプの歯間清掃具の長所を維持したものであることがわかった。官能試験中、パネラー全員において、実施例１の歯間清掃具は一度の使用で折れることがなく、パネラーにより異なるが数度の繰り返し使用が可能であった。
【００６４】
また、パネラー中８名が、市販のワイヤレスタイプの歯間清掃具よりも、歯間部や歯肉部に当たる清掃部の感触が柔らかくなったと評価し、さらに６名が歯間清掃時に清掃部が歯肉部に当たる感触を、マッサージされているような心地よい感触と評価した。
【００６５】
このように、実施例の歯間清掃具は、優れた耐折れ性を有するとともに、従来のワイヤレスタイプと同程度の柔軟性や弾力性と、座屈しにくく、コシのある特性という、相反する特性を併せ持つことにより、歯間部への挿入性および歯間部内での往復動を円滑な実施でき、さらに歯肉部へのマッサージ効果を有するものであった。
【００６６】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は前述した実施形態に何ら限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲においてその構成を適宜変更し得ることは勿論である。
【符号の説明】
【００６７】
１、２  歯間清掃具
１０Ａ、１０Ｂ  芯基材部
１１Ａ、１１Ｂ  ハンドル基材部
１２Ａ、１２Ｂ  軟質部
１３Ａ、１３Ｂ  突起部
【図１】
2020074818.tif 000006
【図２】
2020074818.tif 000007