(57)【要約】【課題】金属混合物から回収される目的金属の純度低下及び精製効率低下を抑制する電解精製技術を提供する。【解決手段】電解精製方法において、少なくとも目的金属を溶解させることがでる溶融金属１６ａを溶解槽３５に収容する収容ステップと、固体の金属混合物２３を溶解槽３５に投入する投入ステップと、陽極１２、陰極１７及び溶融塩電解質１５を収容する電解槽１８に目的金属を溶解させた溶融金属１６ｂを移送する移送ステップと、溶融金属１６ｂに陽極１２が浸漬された状態でかつ溶融塩電解質１５に陰極１７が浸漬された状態で電位を制御しこの陰極１７に目的金属を析出させる陰極析出ステップと、を含む。【選択図】  図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも目的金属を溶解させることができかつ前記目的金属よりもイオン化傾向の小さな溶融金属を、溶解槽に収容する収容ステップと、
目的金属及びこの目的金属よりもイオン化傾向の小さな目的外金属が混合する固体の金属混合物を、前記溶解槽に投入する投入ステップと、
陽極、陰極及び溶融塩電解質を収容する電解槽に、前記目的金属を溶解させた前記溶融金属を、移送する移送ステップと、
前記溶融金属に前記陽極が浸漬された状態でかつこの溶融金属と界面を形成して二相分離する前記溶融塩電解質に陰極が浸漬された状態で電位を制御し、この陰極に前記目的金属を析出させる陰極析出ステップと、を含むことを特徴とする電解精製方法。
【請求項２】
請求項１に記載の電解精製方法において、
複数の前記溶解槽から、一つの前記電解槽に、前記目的金属を溶解させた前記溶融金属を移送させる電解精製方法。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の電解精製方法において、
前記溶解槽から前記電解槽までの移送経路のいずれかの位置においてフィルタを配置させ、前記溶融金属に含まれる固形成分を除去する電解精製方法。
【請求項４】
請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の電解精製方法において、
前記陰極析出ステップの後に、前記溶融金属を、前記陽極の系外に排出する排出ステップをさらに含む電解精製方法。
【請求項５】
請求項４に記載の電解精製方法において、
前記排出ステップの後に、前記陽極の系外に排出された前記溶融金属を蒸留して、固形成分から分離して回収する分離回収ステップをさらに含む電解精製方法。
【請求項６】
請求項５に記載の電解精製方法において、
前記蒸留により回収された溶融金属を前記溶解槽に再収容させる再収容ステップをさらに含む電解精製方法。
【請求項７】
請求項１から請求項６のいずれか１項に記載の電解精製方法において、
前記溶融金属の移送は、前記陽極としての機能を果たすルツボに前記溶融金属を収容し、前記溶解槽と前記電解槽との間で輸送させることにより実行する電解精製方法。
【請求項８】
少なくとも目的金属を溶解させることができかつ前記目的金属よりもイオン化傾向の小さな溶融金属を収容する溶解槽と、
目的金属及びこの目的金属よりもイオン化傾向の小さな目的外金属が混合する固体の金属混合物を前記溶解槽に投入する投入部と、
陽極、陰極及び溶融塩電解質を収容するとともに前記目的金属を溶解させた前記溶融金属が移送される電解槽と、
前記溶融金属に前記陽極が浸漬された状態でかつこの溶融金属と界面を形成して二相分離する前記溶融塩電解質に陰極が浸漬された状態で電位を制御し、この陰極に前記目的金属を析出させる電源と、備えることを特徴とする電解精製装置。
【請求項９】
請求項８に記載の電解精製装置において、
前記溶解槽から前記電解槽に前記溶融金属を移送させる移送経路に、前記溶融金属に含まれる固形成分を除去するフィルタが配置される電解精製装置。
【請求項１０】
請求項８又は請求項９に記載の電解精製装置において、
前記電解槽は、収容される前記溶融金属を系外に排出する排出経路を有し、
前記排出された前記溶融金属を蒸留して、固形成分から分離して回収する蒸留器をさらに備える電解精製装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明の実施形態は、金属混合物から目的金属を回収する電解精製技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
電解精製法を用いて金属混合物から目的金属を回収するに際し、この金属混合物を固体のまま電解質に浸漬し、この金属混合物を直接的に陽極溶解するのが一般的である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００８−２６６６６２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし上述の電解精製法によると、目的金属の電解質への溶解は、金属混合物の固体表面において優先的に進行する。そして未溶解の目的外金属が、金属混合物の固体表面付近に露出し、さらに目的金属との固体拡散層が形成される。これにより陽極の電気抵抗が増加して目的金属の溶解電位は維持できなくなると、目的外金属の溶解が始まり、回収される目的金属の純度低下及び精製効率低下とが懸念される課題があった。
【０００５】
本発明の実施形態はこのような事情を考慮してなされたもので、金属混合物から回収される目的金属の純度低下及び精製効率低下を抑制する電解精製技術を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
実施形態に係る電解精製方法において、少なくとも目的金属を溶解させることができかつ前記目的金属よりもイオン化傾向の小さな溶融金属を溶解槽に収容する収容ステップと、目的金属及びこの目的金属よりもイオン化傾向の小さな目的外金属が混合する固体の金属混合物を前記溶解槽に投入する投入ステップと、陽極、陰極及び溶融塩電解質を収容する電解槽に前記目的金属を溶解させた前記溶融金属を移送する移送ステップと、前記溶融金属に前記陽極が浸漬された状態でかつこの溶融金属と界面を形成して二相分離する前記溶融塩電解質に陰極が浸漬された状態で電位を制御しこの陰極に前記目的金属を析出させる陰極析出ステップと、を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の実施形態により、金属混合物から回収される目的金属の純度低下及び精製効率低下を抑制する電解精製技術が提供される。
【図面の簡単な説明】
【０００８】
【図１】本発明の第１実施形態に係る電解精製装置の概略図。
【図２】目的金属の電解精製の進行に伴う電極電位の制御を示すグラフ。
【図３】第２実施形態に係る電解精製装置の概略図。
【図４】第３実施形態に係る電解精製装置の概略図。
【図５】第４実施形態に係る電解精製装置の概略図。
【図６】第５実施形態に係る電解精製装置の概略図。
【図７】第５実施形態に係る電解精製装置の発展型の概略図。
【図８】各実施形態に係る電解精製方法を説明するフローチャート。
【発明を実施するための形態】
【０００９】
（第１実施形態）
以下、本発明の実施形態を添付図面に基づいて説明する。
図１は本発明の第１実施形態に係る電解精製装置１０Ａの概略図である。このように電解精製装置１０Ａは、溶融塩電解質１５及び溶融金属１６を収容する電解槽１８と、電源１１に接続され溶融塩電解質１５に浸漬される陰極１７と、電源１１に接続され溶融金属１６に浸漬される陽極１２と、から構成されている。なお電解槽１８には、図示を省略しているが、溶融塩電解質１５及び溶融金属１６を液相のまま維持させるための加熱炉が設けられている。
【００１０】
図８は各実施形態に係る電解精製方法を説明するフローチャートである（適宜、図１参照）。後段において、このフローチャートの全体を説明するが、第１実施形態に係る電解精製方法では、目的金属２１及びこの目的金属２１よりもイオン化傾向の小さな目的外金属２２が混合する金属混合物２３を少なくとも目的金属２１を溶解させることができかつこの目的金属２１よりもイオン化傾向の小さな溶融金属１６に固体のまま投入する投入ステップ（Ｓ１２）と、目的金属２１を溶解させた溶融金属１６に陽極１２を浸漬する陽極浸漬ステップ（Ｓ１４）と、溶融金属１６と界面を形成する溶融塩電解質１５に陰極１７を浸漬し（Ｓ１５）、この陰極１７に目的金属２１を析出させる陰極析出ステップ（Ｓ１６）と、を含む。
【００１１】
溶融塩電解質１５は、代表的なモル比で６：４のＬｉＣｌとＫＣｌの混合塩（ＬｉＣｌ−ＫＣｌ共晶塩、融点：３５２℃）が用いられるが、特に限定はなく、低融点のイオン性液体であれば適宜用いられる。
【００１２】
金属混合物２３の成分元素は、ジルコニウム；Ｚｒ、プルトニウム；Ｐｕ、ウラン；Ｕ、その他のマイナーアクチノイド（ネプツニウム；Ｎｐ，アメリシウム；Ａｍ，キュリウム；Ｃｍ）等である。
【００１３】
目的金属２１は、金属混合物２３に含まれる元素のうち、ジルコニウム；Ｚｒ（融点１８５２℃）である。そして目的外金属２２は、金属混合物２３に含まれる元素のうち、設定された目的金属２１よりもイオン化傾向が大きい元素全部である。これら目的金属２１と目的外金属２２とが、固溶体や焼結体の形で混合され金属混合物２３を形成している。
【００１４】
溶融金属１６は、カドミウム；Ｃｄ（融点３２０．９℃）が挙げられるが、ガリウム；Ｇａ（融点２９．８℃）、ビスマス；Ｂｉ（融点２７１．３℃）、亜鉛；Ｚｎ（融点４１９．５℃）、アルミニウム；Ａｌ（融点６６０．３℃）、インジウム；Ｉｎ（融点１５６．６℃）等が挙げられる。
【００１５】
溶融金属１６と目的金属２１（及び目的外金属２２）とが、共晶系合金の組み合わせとなる場合は、目的金属２１（及び目的外金属２２）は固有の融点よりも低温で溶融金属１６に溶解して液相になる。なお溶融金属１６には、予め目的金属２１の金属イオンがドープされている。
【００１６】
図２は、目的金属２１の電解精製の進行に伴う電極電位の制御を示すグラフである。
電源１１（図１）は陽極１２と陰極１７との間の電極電位を設定するものである。この電源１１による設定電位２５（実施例）は、目的金属２１の電解電位２６よりも大きく、目的外金属２２の電解電位２７よりも小さくなるように設定される。これにより、目的金属２１のみを選択的にイオン化して溶融塩電解質１５に移行させ陰極１７に析出させることができる。
【００１７】
ところで、図２において示される一点鎖線（比較例）は、金属混合物２３を固体のまま溶融塩電解質１５に浸漬させて電解した場合の電源１１の電位制御を示している。比較例では、金属混合物２３を固体のまま電解精製をすると目的金属２１が固体表面で枯渇し目的外金属２２が表面に露出することになる。この場合、陰極１７における目的金属２１の析出を維持させるには、図２の一点鎖線（比較例）で示されるように、電極電位をシフトさせる必要がある。この事象は金属混合物２３の固体表面に生成する、目的金属２１の欠乏層が厚くなると、電気抵抗が増大するためである。そして、この電極電位が目的外金属２２の電解電位２７に到達する直前で目的金属２１の電解精製の維持が不可能になる。
【００１８】
一方において各実施形態では、目的金属２１が溶解している溶融金属１６と溶融塩電解質１５との界面では、溶融金属１６にそのような目的金属２１の欠乏層が生じることがない。このため各実施形態では、陽極１２と陰極１７との間の電極電位は一定値の設定電位２５のまま、溶融金属１６に含まれる目的金属２１が枯渇するまで、陰極１７における析出物の支持が耐えられるまで、永続的に電解精製の維持することができる。
【００１９】
（第２実施形態）
図３は第２実施形態に係る電解精製装置１０Ｂの概略図である。第２実施形態に係る電解精製装置１０Ｂは、第１実施形態に係る電解精製装置１０Ａの構成に加えて、溶融金属１６の撹拌器３１と、金属混合物２３の粉砕器３２と，溶融金属１６の循環器３３とを、さらに備えている。なお、図３において図１と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。
【００２０】
図８のフローチャート（適宜、図３参照）に示すように、第２実施形態に係る電解精製方法は、前処理として、粉砕器３２で金属混合物２３を機械的に粉砕処理した後に（Ｓ１１）、溶融金属１６に投入する（Ｓ１２）。その後に、撹拌器３１を動作させ溶融金属１６の撹拌を行い（Ｓ１３）、金属混合物２３の溶融金属１６への溶解を促進させる。そして、陽極１２と陰極１７を浸漬させた状態で目的金属２１を析出させつつ（Ｓ１４〜Ｓ１６）、循環器３３を動作させ溶融金属１６を溶融塩電解質１５の反対側に投入しその浴中を通過しながら循環させる（Ｓ１７）。そして、目的金属２１の陰極１７への析出が進行し溶融金属１６に含まれる目的金属２１が枯渇したところで（Ｓ１８ Ｎｏ Ｙｅｓ）、金属混合物２３を溶融金属１６に再投入する（Ｓ１１）。
【００２１】
金属混合物２３に含まれる全ての金属（目的金属２１及び目的外金属２２）が溶融金属１６に溶解する場合は特に問題はないが、少なくとも一種の目的外金属２２が溶融金属１６に溶解しない場合は、この目的外金属２２が被膜を形成し、目的金属２１の溶融金属１６への溶解の進行を滞らせることになる。
【００２２】
そこで溶融金属１６に供給する金属混合物２３を粉砕することにより、溶融金属１６との接触面積を増大させて溶解速度を向上させることが可能となる。一方において、目的金属の２１の溶融金属１６に対する飽和溶解度が低い場合は、溶融金属１６の接触面の近傍に濃度勾配が発生し溶解速度の低下が懸念される。この場合も、溶融金属１６を粉砕して接触面積を増大させことにより溶解速度を速く維持することが可能になる。
【００２３】
さらに循環器３３により溶融金属１６が溶融塩電解質１５の浴中を通過しながら循環することにより、溶融金属１６と溶融塩電解質１５との接触界面が拡大され、目的金属２１の溶融塩電解質１５への移行を促進させることができる。なお、このS１７に相当する工程は必須の構成ではない。目的金属２１の溶融塩電解質１５への移行速度が十分高いときは、この工程（Ｓ１７）を省いても良い。
【００２４】
（第３実施形態）
図４は第３実施形態に係る電解精製装置１０Ｃの概略図である。第３実施形態に係る電解精製装置１０Ｃは、少なくとも目的金属２１（図１）を溶解させることができかつこの目的金属２１よりもイオン化傾向の小さな溶融金属１６ａを収容する溶解槽３５と、目的金属２１及びこの目的金属２１よりもイオン化傾向の小さな目的外金属２２（図１）が混合する固体の金属混合物２３を溶解槽３５に投入する投入部（図示略）と、陽極１２、陰極１７及び溶融塩電解質１５を収容するとともに目的金属２１を溶解させた溶融金属１６ａが移送される電解槽１８と、溶融金属１６ｂに陽極１２が浸漬された状態でかつこの溶融金属１６ｂと界面を形成して二相分離する溶融塩電解質１５に陰極１７が浸漬された状態で電位を制御しこの陰極１７に目的金属２１を析出させる電源１１と、を備えている。
【００２５】
このように第３実施形態に係る電解精製装置１０Ｃは、第１実施形態に係る電解精製装置１０Ａの構成に加えて、陽極１２、陰極１７及び溶融塩電解質１５を収容する電解槽１８とは別個に設けられた溶解槽３５と、溶解槽３５から溶融金属１６を電解槽１８に移送させる移送経路３６と、移送経路３６に配置され溶融金属１６ａに含まれる固形成分を除去するフィルタ３７と、溶融金属１６ｂを陽極１２の系外に排出する排出経路３８と、排出された溶融金属１６ｂを収容する収容部３９とを、さらに備えている。なお溶解槽３５には、図示を省略しているが、溶融金属１６を液相にするための加熱炉が設けられている。なお、図４において図１と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。
【００２６】
図８のフローチャート（適宜、図４参照）に示すように、第３実施形態に係る電解精製方法は、溶解槽３５において、金属混合物２３の溶融金属１６ａへの投入（Ｓ１２）、及び溶融金属１６ａの撹拌（Ｓ１３）が実施される。そして、陽極１２を浸漬させた溶融金属１６ｂ（Ｓ１４）と、陰極１７を浸漬させた溶融塩電解質１５（Ｓ１５）とを収容した電解槽１８に、目的金属を溶解させた溶融金属１６を、溶解槽３５から移送させる。なお、溶解槽３５から電解槽１８に移送される過程で、フィルタ３７において、溶融金属１６に含まれる固形成分が除去される。
【００２７】
そして、目的金属２１の陰極１７への析出が進行し溶融金属１６に含まれる目的金属２１が枯渇したところで（Ｓ１８ Ｎｏ Ｙｅｓ）、排出経路３８により溶融金属１６ｂを、陽極１２の系外に排出し収容部３９に収容させる。そして、溶解槽３５の溶融金属１６ａを、電解槽１８に移送して溶融金属１６の交換を行って（Ｓ２０）、目的金属の陰極１７への析出を再開する。
【００２８】
なお、図４において溶解槽３５は一つのみ例示されているが、一つの電解槽１８に対し、複数の溶解槽３５から目的金属２１を溶解させた溶融金属１６ａを移送させてもよい。また、図４において記載が省略されているが循環器３３（図３）を配置してもよい。
【００２９】
金属混合物２３に含まれる目的金属２１の溶融金属１６への溶解速度と電解精製における目的金属２１の陰極１７への析出速度とは必ずしも一致せず、前者は後者に遅れることが一般的である。このような目的金属２１の溶融金属１６への供給と陰極１７におけるその回収との間のバランスの崩れが生じると、溶融塩電解質１５において目的外金属２２の溶解が始まる。そうすると、陰極１７に析出する目的金属２１の純度が低下してしまう。
【００３０】
第３実施形態に係る電解精製装置１０Ｃによれば、電解槽１８とは別個に溶解槽３５が設けられており、目的金属２１を溶解させた溶融金属１６を常に十分な量だけ確保している。これにより、目的金属２１を含む溶融金属１６ａの供給量と目的金属２１の枯渇した溶融金属１６ｂの排出量とを調節することにより、陰極１７における目的金属２１の析出回収を安定させることができる。
【００３１】
金属混合物２３を溶融金属１６に溶解した場合、未溶解成分は、固体のまま残留するかもしくは金属間化合物を形成したうえで固形状の微細粒子として溶融金属１６内に拡散することになる。溶融金属１６に含まれる未溶解残渣が増加すると、溶融金属１６の陽極界面付近に高濃度の未溶解金属相が形成されてしまい、目的金属２１の電解電位を維持することが困難となる。そこで、フィルタ３７を設けることにより、電解槽１８への未溶解成分の混入を防止し、電解効率の低下を防止する。このフィルタ３７は、焼結金属や金属メッシュ、多孔質セラミック等の材料で構成することができる。
【００３２】
（第４実施形態）
図５は第４実施形態に係る電解精製装置１０Ｄの概略図である。第４実施形態に係る電解精製装置１０Ｄは、第３実施形態に係る電解精製装置１０Ｃの構成の収容部３９に代えて、溶融金属１６ｂの蒸留器４０を、備えている。なお、図５において図４と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。
【００３３】
この蒸留器４０は、排出経路３８により電解槽１８から排出された溶融金属１６ｂを一時蓄積する蓄積部４３と、この蓄積部４３に蓄積された溶融金属１６の温度を調整するヒータ４２と、気化した溶融金属１６が凝集して液化したものを回収する回収部４５と、蓄積部４３及び保持部４５が配置される空間を密閉状態で保持する密閉容器４１と、この密閉容器４１の内部空間を減圧する減圧器４６とが設けられている。
【００３４】
図８のフローチャート（適宜、図５参照）において、第４実施形態に係る電解精製方法は、（Ｓ２０）において、陽極１２の系外に排出された溶融金属１６ｂは蒸留器４０に移送される。ここで溶融金属１６ｂは蒸留され、目的外金属２２を主成分とする固形分１４から分離され、精製された溶融金属１６が回収部４５に回収される。
【００３５】
陰極１７における目的金属２１の回収が進むと、電解槽１８に収容されている溶融金属１６ｂにおける目的外金属２２の濃度が上昇していく。そのまま放置しておくと、陰極１７で回収される目的金属２１の純度が低下していくために、適当なタイミングで溶融金属１６ｂを電解槽１８の系外に排出する必要がある。
【００３６】
排出された溶融金属１６ｂは、目的金属２１の残渣と目的外金属２２を含有したままの状態である。このような溶融金属１６ｂを蒸留器４０にかけることで、より低沸点の成分から回収部４５に分離回収されていく。この結果、蒸留精製された溶融金属１６は再び溶解槽３５に戻し再利用することが可能となる。
【００３７】
（第５実施形態）
図６は第５実施形態に係る電解精製装置１０Ｅの概略図である。第５実施形態に係る電解精製装置１０Ｅは、第３実施形態に係る電解精製装置１０Ｃ（図３）の構成に加えて、溶融金属１６を内部に収容することができ陽極１２としての機能を果たすルツボ１２ｘと、このルツボ１２ｘを電解槽１８と溶解槽３５との間に行き来させ溶融金属１６を輸送させる輸送機５０とを、さらに備えている。この輸送機５０は、ルツボ１２ｘを垂直方向に移動させる垂直移動部５２と、ルツボ１２ｘを水平方向に移動させる水平移動部５１とから構成されている。なお、図６において図１と共通の構成又は機能を有する部分は、同一符号で示し、重複する説明を省略する。
【００３８】
溶融金属１６ｂを電解槽１８の底面に直接収容した場合、溶融塩電解質１５との比重差のため、減圧容器を設置したり高温で動作可能なポンプを設置したり、さらに移送配管の加熱するための多くの付加設備が必要となったりする。さらに溶融金属１６を溶解槽３５から電解槽１８に移送する場合についても同様の課題が生じる。
【００３９】
第５実施形態に係る電解精製装置１０Ｅでは、ルツボ１２ｘに陽極電極の機能を担わせこの中に溶融金属１６ｂをくみ上げ方式で装荷させ、電解槽１８の溶融塩電解質１５に浸漬する。なお溶融金属１６ｂと電気的接続のため、垂直移動部５２には、コンタクトリードとしての機能を担わせる。なお、ルツボ１２ｘは、単数に限定されることはなく、複数のものが電解槽１８と溶解槽３５とを行き来するようにしてもよい。
【００４０】
さらには第５実施形態の発展型として、図７に示される電解精製装置１０Ｆのように、蒸留器４０の蓄積部４３まで、ルツボ１２ｘを輸送できるように輸送機５０を構成させてもよい。
【００４１】
図８のフローチャートに基づいて各実施形態に係る電解精製方法を説明する。
まず、金属混合物２３の固体を粉砕器３２（図３）等により機械的に粉砕する（Ｓ１１）。次に、金属混合物２３を、電解槽１８（図１，図３）又は溶解槽３５（図４，図５，図６,図７）に投入し（Ｓ１２）、撹拌器３１で撹拌し（Ｓ１３）、金属混合物２３を溶融金属１６に溶解させる。なお、金属混合物２３が粉砕されていることにより溶融金属１６との接触面積が大きくなり、金属混合物２３を溶融金属１６に短時間で溶解させることができる。
【００４２】
そして、第３実施形態（図４）、第４実施形態（図５）、第５実施形態（図６，図７）においては、溶解槽３５から電解槽１８に、目的金属２１が溶解した溶融金属１６が、移送経路３６により移送又は輸送機５０により輸送される。そして、全ての実施形態における電解槽１８において、溶融金属１６に陽極１２が浸漬され（Ｓ１４）、溶融塩電解質１５に陰極１７が浸漬される（Ｓ１５）。
【００４３】
次に、目的金属２１の電解電位２６（図２）よりも大きく目的外金属２２の電解電位２７よりも小さい設定電位２５となるように電源１１を調整し、陰極１７に目的金属２１を析出させる（Ｓ１６）。なお期間中、循環器３３（図３）により溶融金属１６を溶融塩電解質１５の浴中を通過させながら循環させることにより（Ｓ１７）、目的金属２１の溶融塩電解質１５への移行を促進させることができる。なお、このS１７に相当する工程は必須の構成ではない。目的金属２１の溶融塩電解質１５への移行速度が十分高いときは、この工程（Ｓ１７）を省いても良い。
【００４４】
次に、第１実施形態（図１）、第２実施形態（図３）において、電解槽１８に収容されている溶融金属１６に含まれる目的金属２１が枯渇し（Ｓ１８ Ｎｏ Ｙｅｓ）、目的外金属２２の量がまだ上限に達していない場合は（Ｓ１９ Ｎｏ）、電解槽１８の溶融金属１６に金属混合物２３を投入し（Ｓ１１，Ｓ１２）、電解処理を続ける。そして、電解槽１８に収容されている溶融金属１６に含まれる目的外金属２２の量が上限に達したところで（Ｓ１９ Ｙｅｓ）、電解槽１８の溶融金属１６の交換を行う（Ｓ２０）。
【００４５】
また第３実施形態（図４）、第４実施形態（図５）、第５実施形態（図６，図７）においては、溶融金属１６に含まれる目的金属２１が枯渇するか（Ｓ１８ Ｙｅｓ）もしくは目的外金属２２の量が上限に達した（Ｓ１９ Ｙｅｓ）という条件が満たされた所で、電解槽１８に収容されている溶融金属１６ｂを外部に排出し、その後、溶解槽３５から新しい溶融金属１６ａを移送することで、溶融金属１６の交換を行う（Ｓ２０）。なお、外部に排出された溶融金属１６は、蒸留器４０等により精製され、目的外金属２２を分離した後に、再利用される。
【００４６】
そして、上述した（Ｓ１１）から（Ｓ２０）までのフローが、陰極１７における目的金属２１の析出量が上限を迎えるまで繰り返される（Ｓ２１  Ｎｏ）。そして、陰極１７における目的金属２１の析出量が上限を迎えたところで（Ｓ２１  Ｙｅｓ）、陰極１７を交換し（Ｓ２２）、再び（Ｓ１１）から（Ｓ２２）までのフローを、電解精錬の一連の作業が終了するまで繰り返す（Ｓ２２  Ｎｏ  Ｙｅｓ  ＥＮＤ）。
【００４７】
以上述べた少なくともひとつの実施形態の電解精製方法によれば、目的金属を溶解させた溶融金属に陽極の機能を担わせることにより、金属混合物から回収される目的金属の純度低下及び精製効率低下を抑制することが可能となる。
【００４８】
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。
【符号の説明】
【００４９】
１０（１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃ，１０Ｄ，１０Ｅ，１０Ｆ）…電解精製装置、１１…電源、１２…陽極、１２ｘ…ルツボ、１４…固形成分、１５…溶融塩電解質、１６（１６ａ，１６ｂ）…溶融金属、１７…陰極、１８…電解槽、２１…目的金属、２２…目的外金属、２３…金属混合物、２４…密閉容器、２５…設定電位、２６…目的金属の電解電位、２７…目的外金属の電解電位、３１…撹拌器、３２…粉砕器、３３…循環器、３５…溶解槽、３６…移送経路、３７…フィルタ、３８…排出経路、３９…収容部、４０…蒸留器、４１…密閉容器、４２…ヒータ、４３…蓄積部、４５…保持部、４５…回収部、４６…減圧器、５０…輸送機、５１…水平移動部、５２…垂直移動部。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【手続補正書】
【提出日】令和1年7月26日(2019.7.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも目的金属を溶解させることができかつ前記目的金属よりもイオン化傾向の小さな溶融金属を、溶解槽に収容する収容ステップと、
目的金属及びこの目的金属よりもイオン化傾向の小さな目的外金属が混合する固体の金属混合物を、前記溶解槽に投入する投入ステップと、
陽極、陰極及び溶融塩電解質を収容する電解槽に、前記目的金属を溶解させた前記溶融金属を、移送する移送ステップと、
前記溶融金属に前記陽極が浸漬された状態でかつこの溶融金属と界面を形成して二相分離する前記溶融塩電解質に陰極が浸漬された状態で電位を制御し、この陰極に前記目的金属を析出させる陰極析出ステップと、を含み、
前記溶融金属の移送は、前記陽極としての機能を果たすルツボに前記溶融金属を収容し、前記溶解槽と前記電解槽との間で輸送させることにより実行することを特徴とする電解精製方法。
【請求項２】
請求項１に記載の電解精製方法において、
複数の前記溶解槽から、一つの前記電解槽に、前記目的金属を溶解させた前記溶融金属を移送させる電解精製方法。
【請求項３】
請求項１又は請求項２に記載の電解精製方法において、
前記溶解槽から前記電解槽までの移送経路のいずれかの位置においてフィルタを配置させ、前記溶融金属に含まれる固形成分を除去する電解精製方法。
【請求項４】
請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の電解精製方法において、
前記陰極析出ステップの後に、前記溶融金属を、前記陽極の系外に排出する排出ステップをさらに含む電解精製方法。
【請求項５】
請求項４に記載の電解精製方法において、
前記排出ステップの後に、前記陽極の系外に排出された前記溶融金属を蒸留して、固形成分から分離して回収する分離回収ステップをさらに含む電解精製方法。
【請求項６】
請求項５に記載の電解精製方法において、
前記蒸留により回収された溶融金属を前記溶解槽に再収容させる再収容ステップをさらに含む電解精製方法。
【請求項７】
少なくとも目的金属を溶解させることができかつ前記目的金属よりもイオン化傾向の小さな溶融金属を収容する溶解槽と、
目的金属及びこの目的金属よりもイオン化傾向の小さな目的外金属が混合する固体の金属混合物を前記溶解槽に投入する投入部と、
陽極、陰極及び溶融塩電解質を収容するとともに前記目的金属を溶解させた前記溶融金属が移送される電解槽と、
前記溶融金属に前記陽極が浸漬された状態でかつこの溶融金属と界面を形成して二相分離する前記溶融塩電解質に陰極が浸漬された状態で電位を制御し、この陰極に前記目的金属を析出させる電源と、備え、
前記溶融金属の移送は、前記陽極としての機能を果たすルツボに前記溶融金属を収容し、前記溶解槽と前記電解槽との間で輸送させることにより実行することを特徴とする電解精製装置。
【請求項８】
請求項７に記載の電解精製装置において、
前記溶解槽から前記電解槽に前記溶融金属を移送させる移送経路に、前記溶融金属に含まれる固形成分を除去するフィルタが配置される電解精製装置。
【請求項９】
請求項７又は請求項８に記載の電解精製装置において、
前記電解槽は、収容される前記溶融金属を系外に排出する排出経路を有し、
前記排出された前記溶融金属を蒸留して、固形成分から分離して回収する蒸留器をさらに備える電解精製装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
実施形態に係る電解精製方法において、少なくとも目的金属を溶解させることができかつ前記目的金属よりもイオン化傾向の小さな溶融金属を溶解槽に収容する収容ステップと、目的金属及びこの目的金属よりもイオン化傾向の小さな目的外金属が混合する固体の金属混合物を前記溶解槽に投入する投入ステップと、陽極、陰極及び溶融塩電解質を収容する電解槽に前記目的金属を溶解させた前記溶融金属を移送する移送ステップと、前記溶融金属に前記陽極が浸漬された状態でかつこの溶融金属と界面を形成して二相分離する前記溶融塩電解質に陰極が浸漬された状態で電位を制御しこの陰極に前記目的金属を析出させる陰極析出ステップと、を含み、前記溶融金属の移送は、前記陽極としての機能を果たすルツボに前記溶融金属を収容し、前記溶解槽と前記電解槽との間で輸送させることにより実行することを特徴とする。