(57)【要約】      （修正有）【課題】外装体を閉鎖する外装体接合層の接合強度を確保する、積層型電池の製造方法の提供。【解決手段】交互に積層された第１電極板及び第２電極板を有する膜電極接合体２を準備する準備工程と、膜電極接合体２を、第１部材４及び第２部材５を有する外装体３の内部に収容する収容工程と、外装体３の開口領域を通して電解液を外装体３の収容空間６ａに注入する電解液注入工程と、外装体３の開口領域において、第１ヒートバーを用いて、第１部材４を加熱しながら第１部材４を第２部材５に向けて押圧して、第１部材４と第２部材５とを接合する閉鎖工程とを備える積層型電池の製造方法。第１ヒートバーは、第１部材４に対向する傾斜面を含む弾性体と、弾性体を支持する基部とを有する。【選択図】図１
2020053120.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
交互に積層された第１電極板及び第２電極板を有する膜電極接合体を準備する準備工程と、
前記膜電極接合体を、第１部材及び第２部材を有する外装体の内部に収容する収容工程であって、前記外装体は、前記第１部材と前記第２部材との間に前記膜電極接合体を収容する収容空間が画成されている収容領域と、前記収容領域の外周に位置し、前記第１部材と前記第２部材とが接合されている封止領域と、前記収容領域の外周に位置し、前記第１部材と前記第２部材とが接合されていない開口領域と、を含む、収容工程と、
前記開口領域を通して電解液を前記外装体の前記収容空間に注入する電解液注入工程と、
前記外装体の前記開口領域において、第１ヒートバーを用いて、前記第１部材を加熱しながら前記第１部材を前記第２部材に向けて押圧して、前記第１部材と前記第２部材とを接合する閉鎖工程と、を備え、
前記第１ヒートバーは、前記第１部材に対向する傾斜面を含む弾性体と、前記弾性体を支持する基部と、を有する、積層型電池の製造方法。
【請求項２】
前記弾性体の前記傾斜面は、前記傾斜面と前記第１部材との間の間隔が前記収容領域に向かうにつれて増加するよう、傾斜している、請求項１に記載の積層型電池の製造方法。
【請求項３】
前記弾性体の前記傾斜面は、前記弾性体の面のうち前記第１部材に対向し前記第１部材に接触する前記弾性体の面の全域を構成している、請求項１又は２に記載の積層型電池の製造方法。
【請求項４】
前記第１部材に対向する前記弾性体の面のうち前記第１部材から最も遠位に位置する部分が、前記弾性体を支持する前記基部の面のうち最も前記第１部材側に位置する部分よりも前記第１部材４側に位置している、請求項１乃至３のいずれか一項に記載の積層型電池の製造方法。
【請求項５】
交互に積層された第１電極板及び第２電極板を有する膜電極接合体と、電解液と、第１部材及び第２部材を有する外装体と、を有する積層型電池の、前記第１部材と前記第２部材とを接合するヒートシーラーであって、
前記外装体は、前記第１部材と前記第２部材との間に前記膜電極接合体及び前記電解液を収容する収容空間が画成されている収容領域と、前記収容領域の外周に位置し、前記第１部材と前記第２部材とが接合されている封止領域と、前記収容領域の外周に位置し、前記第１部材と前記第２部材とが接合されていない開口領域と、を含み、
前記ヒートシーラーは、前記外装体の前記開口領域において、前記第１部材を加熱しながら前記第１部材を前記第２部材に向けて押圧することによって、前記第１部材と前記第２部材とを接合する、第１ヒートバーを有し、
前記第１ヒートバーは、前記第１部材に対向する傾斜面を含む弾性体と、前記弾性体を支持する基部と、を有する、ヒートシーラー。
【請求項６】
前記第１ヒートバーの前記弾性体の前記傾斜面は、前記傾斜面と前記第１部材との間の間隔が前記収容領域に向かうにつれて増加するよう、傾斜している、請求項５に記載のヒートシーラー。
【請求項７】
前記第１ヒートバーの前記弾性体の前記傾斜面は、前記弾性体の面のうち前記第１部材に対向し前記第１部材に接触する前記弾性体の面の全域を構成している、請求項５又は６に記載のヒートシーラー。
【請求項８】
前記第１部材に対向する前記第１ヒートバーの前記弾性体の面のうち前記第１部材から最も遠位に位置する部分が、前記弾性体を支持する前記基部の面のうち最も前記第１部材側に位置する部分よりも前記第１部材４側に位置している、請求項５乃至７のいずれか一項に記載のヒートシーラー。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、積層型電池及び積層型電池の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば特許文献１で提案されているように、正極板と負極板とを交互に積層してなる積層型電池が広く普及している。積層型電池の一例として、リチウムイオン二次電池が例示され得る。リチウムイオン二次電池は、他の形式の積層型電池と比較して大容量であることを特徴の一つとしている。このような特徴を有するリチウムイオン二次電池は、今般、車載用途や定置住宅用途等の種々の用途での更なる普及を期待されている。
【０００３】
リチウムイオン二次電池に代表される積層型電池においては、正極板及び負極板などの電極板を有する膜電極接合体が、熱可塑性樹脂を含むフィルムによって構成された外装体の内部に収容されている。外装体の周囲は、外装体を加熱しながら押圧することによって熱可塑性樹脂を溶融させることにより形成された接合層によって外部から封止されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１７−１５２１４０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
外装体を接合する際、外装体を構成するフィルムの面に異物が存在していると、外装体の周囲に、接合層が形成されない部分が生じたり、接合層の接合強度が低くなったりすることが考えられる。
【０００６】
本発明は、このような課題を効果的に解決し得る積層型電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明による積層型電池は、
交互に積層された第１電極板及び第２電極板を有する膜電極接合体を準備する準備工程と、
前記膜電極接合体を、第１部材及び第２部材を有する外装体の内部に収容する収容工程であって、前記外装体は、前記第１部材と前記第２部材との間に前記膜電極接合体を収容する収容空間が画成されている収容領域と、前記収容領域の外周に位置し、前記第１部材と前記第２部材とが接合されている封止領域と、前記収容領域の外周に位置し、前記第１部材と前記第２部材とが接合されていない開口領域と、を含む、収容工程と、
前記開口領域を通して電解液を前記外装体の前記収容空間に注入する電解液注入工程と、
前記外装体の前記開口領域において、第１ヒートバーを用いて、前記第１部材を加熱しながら前記第１部材を前記第２部材に向けて押圧して、前記第１部材と前記第２部材とを接合する閉鎖工程と、を備え、
前記第１ヒートバーは、前記第１部材に対向する傾斜面を含む弾性体と、前記弾性体を支持する基部と、を有する、積層型電池の製造方法である。
【０００８】
本発明による積層型電池の製造方法において、前記弾性体の前記傾斜面は、前記傾斜面と前記第１部材との間の間隔が前記収容領域に向かうにつれて増加するよう、傾斜していてもよい。
【０００９】
本発明による積層型電池の製造方法において、前記弾性体の前記傾斜面は、前記弾性体の面のうち前記第１部材に対向し前記第１部材に接触する前記弾性体の面の全域を構成していてもよい。
【００１０】
本発明による積層型電池の製造方法において、前記第１部材に対向する前記弾性体の面のうち前記第１部材から最も遠位に位置する部分が、前記弾性体を支持する前記基部の面のうち最も前記第１部材側に位置する部分よりも前記第１部材４側に位置していてもよい。
【００１１】
本発明によるヒートシーラーは、
交互に積層された第１電極板及び第２電極板を有する膜電極接合体と、電解液と、第１部材及び第２部材を有する外装体と、を有する積層型電池の、前記第１部材と前記第２部材とを接合するヒートシーラーであって、
前記外装体は、前記第１部材と前記第２部材との間に前記膜電極接合体及び前記電解液を収容する収容空間が画成されている収容領域と、前記収容領域の外周に位置し、前記第１部材と前記第２部材とが接合されている封止領域と、前記収容領域の外周に位置し、前記第１部材と前記第２部材とが接合されていない開口領域と、を含み、
前記ヒートシーラーは、前記外装体の前記開口領域において、前記第１部材を加熱しながら前記第１部材を前記第２部材に向けて押圧することによって、前記第１部材と前記第２部材とを接合する、第１ヒートバーを有し、
前記第１ヒートバーは、前記第１部材に対向する傾斜面を含む弾性体と、前記弾性体を支持する基部と、を有する、ヒートシーラーである。
【００１２】
本発明によるヒートシーラーにおいて、
前記第１ヒートバーの前記弾性体の前記傾斜面は、前記傾斜面と前記第１部材との間の間隔が前記収容領域に向かうにつれて増加するよう、傾斜していてもよい。
【００１３】
本発明によるヒートシーラーにおいて、前記第１ヒートバーの前記弾性体の前記傾斜面は、前記弾性体の面のうち前記第１部材に対向し前記第１部材に接触する前記弾性体の面の全域を構成していてもよい。
【００１４】
本発明によるヒートシーラーにおいて、前記第１部材に対向する前記第１ヒートバーの前記弾性体の面のうち前記第１部材から最も遠位に位置する部分が、前記弾性体を支持する前記基部の面のうち最も前記第１部材側に位置する部分よりも前記第１部材４側に位置していてもよい。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の積層型電池の製造方法によれば、外装体を閉鎖する外装体接合層の接合強度を確保することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】図１は、本発明の一実施の形態を説明するための図であって、積層型電池を示す斜視図である。
【図２】図２は、図１の積層型電池に含まれる膜電極接合体を示す斜視図である。
【図３】図３は、図１の積層型電池に含まれる膜電極接合体を示す平面図である。
【図４】図４は、図１の積層型電池に含まれる膜電極接合体を示す断面図である。
【図５】図５は、図３のV−V線に沿った断面を示す断面図である。
【図６】図６は、図３の外装体の封止領域のＡ−Ａ線に沿った断面の一例を示す断面図である。
【図７】図７は、膜電極接合体を外装体の内部に収容する収容工程を示す図である。
【図８】図８は、外装体の開口領域を閉鎖する閉鎖工程において外装体の第１部材と第２部材を接合する接合工程の第１段階を示す図である。
【図９】図９は、閉鎖工程において外装体の第１部材と第２部材を接合する接合工程の第２段階を示す図である。
【図１０】図１０は、閉鎖工程において外装体の第１部材と第２部材を接合する接合工程の第３段階を示す図である。
【図１１】図１１は、閉鎖工程において用いられるヒートシーラーの一変形例を示す断面図である。
【図１２】図１２は、閉鎖工程において用いられるヒートシーラーの一変形例を示す断面図である。
【図１３】図１３は、閉鎖工程において用いられるヒートシーラーの一変形例を示す断面図である。
【図１４】図１４は、閉鎖工程において用いられるヒートシーラーの一変形例を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、図面を参照して本発明の一実施の形態について説明する。なお、本件明細書に添付する図面においては、理解のしやすさの便宜上、適宜縮尺および縦横の寸法比等を、実物のそれらから変更し誇張してある。
【００１８】
図１〜図１０は、本発明による積層型電極およびその製造方法の一実施の形態を説明するための図である。図１は、積層型電池の一具体例を示す斜視図である。積層型電池１は、膜電極接合体２と、膜電極接合体２を収容する外装体３と、膜電極接合体２に取り付けられたタブ１６，２６と、タブ１６，２６に取り付けられたシーラント１８，２８と、を備える。タブ１６，２６及びシーラント１８，２８は、外装体３の内部から部分的に外部へと延び出している。
【００１９】
図２は、図１において外装体３に収容されている膜電極接合体２を示す斜視図であり、外装体３が二点鎖線で示されている。図３は、積層型電池１を示す平面図である。以下、積層型電池１の各構成要素について説明する。
【００２０】
（膜電極接合体）
膜電極接合体２は、交互に積層された第１電極板１０及び第２電極板２０を有している。本実施の形態においては、膜電極接合体２がリチウムイオン二次電池を構成する例について説明する。この例において、第１電極板１０は正極板１０Ｘを構成し、第２電極板２０は負極板２０Ｙを構成するものとする。ただし、以下に説明する作用効果の記載からも理解され得るように、ここで説明する一実施の形態は、リチウムイオン二次電池に限定されることなく、第１電極板１０及び第２電極板２０を交互に積層してなる膜電極接合体２に広く適用され得る。
【００２１】
図４は、膜電極接合体２を示す断面図である。図２〜図４に示すように、膜電極接合体２は、複数の正極板１０Ｘ（第１電極板１０）及び負極板２０Ｙ（第２電極板２０）を有している。正極板１０Ｘ及び負極板２０Ｙは、積層方向ｄＬ（図４参照）に沿って交互に配列されている。膜電極接合体２及び積層型電池１は、全体的に偏平形状を有し、積層方向ｄＬへの厚さが薄く、積層方向ｄＬに直交する方向ｄ１，ｄ２に広がっている。
【００２２】
図示された非限定的な例において、正極板１０Ｘ及び負極板２０Ｙは、長方形形状の外輪郭を有している。正極板１０Ｘ及び負極板２０Ｙは、積層方向ｄＬに直交するとともにタブ１６，２６が延びる方向である第１方向ｄ１に長手方向を有し、積層方向ｄＬ及び第１方向ｄ１の両方に直交する第２方向ｄ２に短手方向を有する。正極板１０Ｘ及び負極板２０Ｙは、第１方向ｄ１にずらして配置されている。より具体的には、複数の正極板１０Ｘは、第１方向ｄ１における一側（図２の右上側）に寄って配置され、複数の負極板２０Ｙは、第１方向ｄ１における他側（図２の左下側）に寄って配置されている。正極板１０Ｘ及び負極板２０Ｙは、第１方向ｄ１における中央において、積層方向ｄＬに重なり合っている。
【００２３】
正極板１０Ｘ（第１電極板１０）は、図示するように、シート状の外形状を有している。正極板１０Ｘ（第１電極板１０）は、正極集電体１１Ｘ（第１電極集電体１１）と、正極集電体１１Ｘ上に設けられた正極活物質層１２Ｘ（第１電極活物質層１２）と、を有している。リチウムイオン二次電池において、正極板１０Ｘは、放電時にリチウムイオンを放出し、充電時にリチウムイオンを吸蔵する。
【００２４】
正極集電体１１Ｘは、互いに対向する第１面１１ａ及び第２面１１ｂを主面として有している。正極活物質層１２Ｘは、正極集電体１１Ｘの第１面１１ａ及び第２面１１ｂの少なくとも一方の面上に形成される。具体的には、正極集電体１１Ｘの第１面１１ａ又は第２面１１ｂが、膜電極接合体２のうちの積層方向ｄＬにおける最外面を形成する場合、正極集電体１１Ｘの当該面には正極活物質層１２Ｘが設けられない。この正極集電体１１Ｘの配置に関連した構成を除き、積層型電池１に含まれる複数の正極板１０Ｘは、正極集電体１１Ｘの両側に正極活物質層１２Ｘを有し、互いに同一に構成され得る。
【００２５】
正極集電体１１Ｘ及び正極活物質層１２Ｘは、積層型電池１（リチウムイオン二次電池）に適用され得る種々の材料を用いて種々の製法により、作製され得る。一例として、正極集電体１１Ｘは、アルミニウム箔によって形成され得る。正極活物質層１２Ｘは、例えば、正極活物質、導電助剤、バインダーとなる結着剤を含んでいる。正極活物質層１２Ｘは、正極活物質、導電助剤及び結着剤を溶媒に分散させてなる正極用スラリーを、正極集電体１１Ｘをなす材料上に塗工して固化させることで、作製され得る。正極活物質として、例えば、一般式ＬｉＭｘＯｙ（ただし、Ｍは金属であり、ｘ及びｙは金属Ｍと酸素Ｏの組成比である）で表される金属酸リチウム化合物が用いられる。金属酸リチウム化合物の具体例として、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム等が例示され得る。導電助剤としては、アセチレンブラック等が用いられ得る。結着剤としては、ポリフッ化ビニリデン等が用いられ得る。
【００２６】
図２に示すように、正極集電体１１Ｘ（第１電極集電体１１）は、第１接続領域ａ１及び第１接続領域ａ１に隣接する第１有効領域ｂ１を有している。正極活物質層１２Ｘ（第１電極活物質層１２）は、正極集電体１１Ｘの第１有効領域ｂ１のみに配置されている。第１接続領域ａ１及び第１有効領域ｂ１は、正極板１０Ｘの長手方向に配列されている。第１接続領域ａ１は、第１有効領域ｂ１よりも正極板１０Ｘの長手方向における外側（図２における右上側）に位置している。複数の正極集電体１１Ｘは、第１接続領域ａ１において、抵抗溶接や超音波溶接、テープによる貼着、融着等によって接合され、電気的に接続している。一方、第１有効領域ｂ１は、負極板２０Ｙの後述する負極活物質層２２Ｙに対面する領域内に位置している。このような第１有効領域ｂ１の配置により、正極活物質層１２Ｘからのリチウムの析出を防止することができる。
【００２７】
次に、負極板２０Ｙ（第２電極板２０）について説明する。負極板２０Ｙも、正極板１０Ｘと同様に、シート状の外形状を有している。負極板２０Ｙ（第２電極板２０）は、負極集電体２１Ｙ（第２電極集電体２１）と、負極集電体２１Ｙ上に設けられた負極活物質層２２Ｙ（第２電極活物質層２２）と、を有している。リチウムイオン二次電池において、負極板２０Ｙは、放電時にリチウムイオンを吸蔵し、充電時にリチウムイオンを放出する。
【００２８】
負極集電体２１Ｙは、互いに対向する第１面２１ａ及び第２面２１ｂを主面として有している。負極活物質層２２Ｙは、負極集電体２１Ｙの第１面２１ａ及び第２面２１ｂの少なくとも一方の面上に形成される。積層型電池１に含まれる複数の負極板２０Ｙは、負極集電体２１Ｙの両側に設けられた一対の負極活物質層２２Ｙを有するものとして、互いに同一に構成され得る。
【００２９】
負極集電体２１Ｙ及び負極活物質層２２Ｙは、積層型電池１（リチウムイオン二次電池）に適用され得る種々の材料を用いて種々の製法により、作製され得る。一例として、負極集電体２１Ｙは、例えば銅箔によって形成される。負極活物質層２２Ｙは、例えば、炭素材料からなる負極活物質、及び、バインダーとして機能する結着剤を含んでいる。負極活物質層２２Ｙは、例えば、炭素粉末や黒鉛粉末等からなる負極活物質とポリフッ化ビニリデンのような結着剤とを溶媒に分散させてなる負極用スラリーを、負極集電体２１Ｙをなす材料上に塗工して固化することで、作製され得る。
【００３０】
図２に示すように、負極集電体２１Ｙ（第２電極集電体２１）は、第２接続領域ａ２及び第２接続領域ａ２に隣接する第２有効領域ｂ２を有している。負極活物質層２２Ｙ（第２電極活物質層２２）は、負極集電体２１Ｙの第２有効領域ｂ２に配置されている。第２接続領域ａ２及び第２有効領域ｂ２は、負極板２０Ｙの長手方向に配列されている。第２接続領域ａ２は、第２有効領域ｂ２よりも負極板２０Ｙの長手方向における外側（図２における左下側）に位置している。複数の負極集電体２１Ｙは、第２接続領域ａ２において、抵抗溶接や超音波溶接、テープによる貼着、融着等によって接合され、電気的に接続している。一方、第２有効領域ｂ２は、正極板１０Ｘの正極活物質層１２Ｘに対面する領域に広がっている。
【００３１】
図４に示すように、正極板１０Ｘ（第１電極板１０）及び負極板２０Ｙ（第２電極板２０）の少なくとも一方が、絶縁体（絶縁層）３０を有していてもよい。絶縁体３０は、正極板１０Ｘ（第１電極板１０）及び負極板２０Ｙ（第２電極板２０）の短絡を防止する。図示された例においては、負極板２０Ｙが絶縁体３０を有している。絶縁体３０は、各負極板２０Ｙに含まれる一対の負極活物質層２２Ｙを覆うようにして、設けられている。そして、負極板２０Ｙは、正極板１０Ｘの正極活物質層１２Ｘと積層方向ｄＬに対面する面を、絶縁体３０によって形成されている。ただし、図示された絶縁体３０に代えて或いは図示された絶縁体３０に加えて、各正極板１０Ｘに含まれる一対の正極活物質層１２Ｘを覆う絶縁体３０を設置することも可能である。
【００３２】
図示された例において、絶縁体３０は、電解質層３０Ａとしても機能する。電解質層３０Ａ（絶縁体３０）は、活物質層２２Ｙ，１２Ｘ上に塗工した電解液を活物質層２２Ｙ，１２Ｘ上で固化又はゲル化させてなる層である。電解液として、例えば、高分子マトリックス及び非水電解質液（すなわち、非水溶媒及び電解質塩）からなり、ゲル化されて表面に粘着性を生じるもの、或いは、高分子マトリックス及び非水溶媒からなり、固体電解質となるものを用いることができる。電解質層３０Ａ（絶縁体３０）を作製するための具体的な材料は、特に制限はなく、これらを構成するために用いられている種々の材料（例えば、特開２０１２−１９０５６７号公報に開示された材料）を用いることができる。
【００３３】
（タブ）
タブ１６，２６は、正極集電体１１Ｘと電気的に接続した第１タブ１６と、負極集電体２１Ｙと電気的に接続した第２タブ２６と、を有する。図５は、図３のV−V線に沿った断面を示す断面図である。図５に示した二点鎖線は、外装体３の第１部材４及び第２部材５の位置の一例を示している。図５に示す例において、第１タブ１６は、第１接続領域ａ１において最も下側に位置する正極板１０Ｘの第２面１１ｂ（下面）に接続されている。図示はしないが、第２タブ２６も、第２接続領域ａ２において最も下側に位置する負極板２０Ｙの第２面２１ｂ（下面）に接続されている。なお、正極集電体１１Ｘと第１タブ１６とが電気的に接続され得る限りにおいて、第１タブ１６の取り付け方は任意である。同様に、負極集電体２１Ｙと第２タブ２６とが電気的に接続され得る限りにおいて、第２タブ２６の取り付け方は任意である。
【００３４】
図５に示すように、第１タブ１６は、外装体３の第１部材４及び第２部材５の間を通って外装体３の内部から外部へと第１方向ｄ１に延び出している。また、図示はしないが、第２タブ２６は、外装体３の第１部材４及び第２部材５の間を通るように、外装体３の内部から外部へと第１方向ｄ１に延び出している。第１タブ１６は、積層型電池１における正極端子として機能し、第２タブ２６は、積層型電池１における負極端子として機能する。
【００３５】
第１タブ１６及び第２タブ２６は、例えばアルミニウム、ニッケル、銅合金又はニッケルメッキ銅等を用いて形成され得る。例えば、正極集電体１１Ｘがアルミニウム箔によって形成され、負極集電体２１Ｙが銅箔によって形成される場合には、アルミニウムを用いて第１タブ１６を形成し、銅合金を用いて第２タブ２６を形成することができる。第１タブ１６及び第２タブ２６の厚みは、例えば０．２ｍｍ以上であり、２．０ｍｍ以下であってもよい。
【００３６】
（シーラント）
シーラント１８，２８は、外装体３と溶着可能な材料から構成された部材である。シーラント１８，２８の材料としては、ポリプロピレン、変性ポリプロピレン、低密度ポリプロピレン、アイオノマー、エチレン・酢酸ビニル等を挙げることができる。シーラント１８，２８の厚みは、例えば０．０５ｍｍ以上であり、０．４ｍｍ以下であってもよい。
【００３７】
シーラント１８，２８は、第１タブ１６と外装体３との間に位置する第１シーラント１８と、第２タブ２６と外装体３との間に位置する第２シーラント２８と、を有する。図５に示すように、シール部３ａにおいて、外装体３と第１タブ１６との間には第１シーラント１８が介在している。また、図示はしないが、外装体３と第２タブ２６との間には第２シーラント２８が介在している。これにより、タブ１６，２６の周囲において外装体３をより強固に封止することができる。また、外装体３に含まれているアルミニウム箔やステンレス箔などの金属箔とタブ１６，２６とが短絡してしまうことを抑制することができる。
【００３８】
（外装体）
外装体３は、膜電極接合体２を外部から封止するための包装材である。外装体３は、図１に示すように、膜電極接合体２の上側に位置するシート状の第１部材４と、膜電極接合体２の下側に位置するシート状の第２部材５と、を有する。第１部材４及び第２部材５は、平面視において膜電極接合体２を囲むように外縁に沿って互いに接合されている。
【００３９】
以下の説明において、外装体３のうち、第１部材４と第２部材５との間に膜電極接合体２を収容する収容空間６ａを画成している領域のことを、収容領域６とも称する。また、外装体３のうち、収容領域６の外周に位置し、第１部材４と第２部材５とが接合されている領域のことを、封止領域７とも称する。図３においては、封止領域７がハッチングで表されている。第１部材４と第２部材５の接合は、第１部材４及び第２部材５を加熱しながら押圧することによって第１部材４及び第２部材５に含まれる熱可塑性樹脂を溶融させること、いわゆるヒートシールによって実現されている。
【００４０】
図３に示すように、外装体３は平面視において、４つの辺を含む四角形の形状を有していてもよい。また、タブ１６，２６は、外装体３の対向する一対の辺からそれぞれ外部へと延び出していてもよい。この場合、外装体３の封止領域７は、外装体３の辺のうちタブ１６，２６が延び出していない１辺に沿って延びる第１封止領域７ａと、外装体３の辺のうちタブ１６，２６が延び出している一対の辺に沿って延びる一対の第２封止領域７ｂと、第１封止領域７ａに対向する第３封止領域７ｃと、を含む。第３封止領域７ｃにおいてもタブ１６，２６は延び出していない。本実施の形態においては、後述するように、まず第１封止領域７ａ及び第２封止領域７ｂが形成され、続いて、外装体３の内部に電解液が注入され、その後、第３封止領域７ｃが形成される。
【００４１】
外装体３の構造について詳細に説明する。図６は、図３の外装体３の第３封止領域７ｃのＡ−Ａ線に沿った断面の一例を示す断面図である。
【００４２】
まず、外装体３の第１部材４及び第２部材５について説明する。図６に示すように、第１部材４は、基材４ａと基材４ａよりも収容空間６ａ側に位置する熱可塑性樹脂層４ｂと、を含む。同様に、第２部材５は、基材５ａと、基材５ａよりも収容空間６ａ側に位置する熱可塑性樹脂層５ｂと、を含む。
【００４３】
基材４ａ，５ａは、ナイロン、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）などの、剛性を有するプラスチックフィルムを備える。基材４ａ，５ａは、プラスチックフィルムよりも収容空間６ａ側に位置する金属箔を更に備えていてもよい。金属箔の例としては、アルミニウム箔、ステンレス箔等を挙げることができる。
【００４４】
熱可塑性樹脂層４ｂ，５ｂは、熱可塑性樹脂を含む層である。図６に示すように、第１封止領域７ａなどの封止領域７に位置する熱可塑性樹脂層４ｂ，５ｂは、加熱されることにより溶融して、符号８で示す接合層を形成している。熱可塑性樹脂の例としては、ポリプロピレン、変性ポリプロピレン、低密度ポリプロピレン、アイオノマー、エチレン・酢酸ビニル等を挙げることができる。以下の説明において、熱可塑性樹脂層４ｂ，５ｂが溶融することによって形成される接合層のことを、外装体接合層８とも称する。
【００４５】
次に、リチウムイオン二次電池として構成された本実施の形態に係る積層型電池１の製造方法について説明する。以下に説明する積層型電池の製造方法は、膜電極接合体２を準備する膜電極接合体準備工程と、第１タブ１６及び第２タブ２６を正極集電体１１Ｘの第１接続領域ａ１及び負極集電体２１Ｙの第２接続領域ａ２に取り付けるタブ取付工程と、膜電極接合体２を外装体３の内部に収容する収容工程と、外装体３の開口領域を通して電解液を外装体の収容空間に注入する電解液注入工程と、外装体３を封止するために外装体３の開口領域を接合する閉鎖工程と、を備える。以下、各工程について説明する。
【００４６】
（膜電極接合体準備工程）
膜電極接合体準備工程は、正極板１０Ｘ（第１電極板１０）および負極板２０Ｙ（第２電極板２０）をそれぞれ作製する工程と、正極板１０Ｘ（第１電極板１０）および負極板２０Ｙ（第２電極板２０）を交互に積層する工程と、を含んでいる。
【００４７】
まず、正極板１０Ｘ（第１電極板１０）および負極板２０Ｙ（第２電極板２０）をそれぞれ作製する工程について説明する。正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙは、別々の工程により別々のタイミングで作製されてもよい。また、正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙは、並行して同時に作製され、作製された正極板１０Ｘおよび負極板２０Ｙが、順次、正極板１０Ｘ及び負極板２０Ｙを交互に積層する工程に供給されるようにしてもよい。
【００４８】
正極板１０Ｘは、例えば、正極集電体１１Ｘを構成するようになる長尺のアルミニウム箔上に、正極活物質層１２Ｘを構成するようになる組成物（スラリー）を塗工して固化し、次に、所望の大きさに断裁していくことで作製され得る。同様に、負極板２０Ｙは、例えば、負極集電体２１Ｙを構成するようになる長尺の銅箔上に、負極活物質層２２Ｙを構成するようになる組成物（スラリー）を塗工して固化し、次に、所望の大きさに断裁していくことで作製され得る。なお、正極板１０Ｘ及び負極板２０Ｙの少なくとも一方に電解質層３０Ａとして機能する絶縁体３０を付与する場合には、電極板１０，２０をなすようになる断裁前の長尺材上又は断裁後の枚葉材上に電解液を塗布して固化又はゲル化させることで絶縁体３０を作製することができる。
【００４９】
次に、正極板１０Ｘ及び負極板２０Ｙを交互に積層する工程を実施する。この工程では、正極板１０Ｘの正極活物質層１２Ｘと負極板２０Ｙの負極活物質層２２Ｙとが正対するようにして、正極板１０Ｘ及び負極板２０Ｙを積層していく。
次に、複数の正極集電体１１Ｘの第１接続領域ａ１を、抵抗溶接や超音波溶接などによって互いに接合する。複数の負極集電体２１Ｙについても同様である。
このようにして、複数の正極板１０Ｘ及び複数の負極板２０Ｙが交互に積層された膜電極接合体２を得ることができる。
【００５０】
（タブ取付工程）
タブ取付工程においては、まず、第１シーラント１８及び第２シーラント２８が設けられた第１タブ１６及び第２タブ２６を準備する。続いて、第１シーラント１８が第１方向ｄ１において正極集電体１１Ｘの第１接続領域ａ１と対向するよう、第１タブ１６に対する膜電極接合体２の位置合わせを行う。位置合わせの後、抵抗溶接や超音波溶接などによって第１タブ１６を正極集電体１１Ｘの第１接続領域ａ１に取り付ける。これによって、第１タブ１６を正極集電体１１Ｘに電気的に接続させることができる。同様にして、第２タブ２６を負極集電体２１Ｙの第２接続領域ａ２に取り付けて、第２タブ２６を負極集電体２１Ｙに電気的に接続させる。
【００５１】
（収容工程）
封止工程においては、まず、第１タブ１６及び第２タブ２６が取り付けられた膜電極接合体２を第１部材４と第２部材５との間に配置する。続いて、第１タブ１６及び第２タブ２６を外部に延び出させた状態で、第１部材４及び第２部材５の周縁の３辺に沿って、第１部材４の内面と第２部材５の内面とを熱溶着によって接合する接合工程を実施する。これによって、上述の外装体接合層８及びシーラント接合層９を形成することができる。この結果、図７に示すように、第１封止領域７ａ及び一対の第２封止領域７ｂを含む封止領域７を備え、封止領域７によって囲まれた収容領域６の収容空間に膜電極接合体２が収容された外装体３を得ることができる。なお、外装体３の外周の一辺においては第１部材４の内面と第２部材５の内面とが未だ接合されておらず、開口領域３ｂとなっている。
【００５２】
（電解液注入工程）
電解液注入工程においては、図７に示す外装体３の開口領域３ｂを介して電解液を外装体３の内部の収容空間６ａに注入する。
【００５３】
（閉鎖工程）
閉鎖工程においては、開口領域３ｂにおいて第１部材４の内面と第２部材５の内面とを熱溶着によって接合する接合工程を実施する。これによって、開口領域３ｂを閉鎖する外装体接合層８を含む第３封止領域７ｃを形成することができる。このようにして、外装体３の内部に封止された膜電極接合体２を備える積層型電池１を作製することができる。
【００５４】
ところで、上述の電解液注入工程においては、電解液が開口領域３ｂの第１部材４の内面又は第２部材５の内面に付着することがある。電解液が付着した状態で第１部材４及び第２部材５を加熱及び押圧した場合、第３封止領域７ｃに外装体接合層８が形成されない部分が生じたり、第３封止領域７ｃの外装体接合層８の接合強度が低くなったりすることが考えられる。
【００５５】
このような課題を考慮し、閉鎖工程の接合工程は、第１部材４の内面又は第２部材５の内面に付着した電解液を取り除くように実施されることが好ましい。以下、閉鎖工程の接合工程の一例について詳細に説明する。まず、閉鎖工程の接合工程を実施するために用いられるヒートシーラー５０について、図８を参照して説明する。
【００５６】
ヒートシーラー５０は、図８に示すように、第１部材４を加熱しながら第１部材４を第２部材５に向けて押圧する第１ヒートバー５１と、第２部材５を支持する第２ヒートバー５６と、を有する。第１ヒートバー５１は、第１部材４の厚み方向に沿って移動して第１部材４を押圧する。第２ヒートバー５６も、第１ヒートバー５１と同様に、第２部材５を加熱しながら第２部材５を第１部材４に向けて押圧してもよい。
【００５７】
図８に示すように、第１ヒートバー５１は、第１部材４に対向する傾斜面５１ａを含む弾性体５３と、弾性体５３を支持する基部５２と、を有する。弾性体５３は、基部５２よりも低い弾性係数を有する部材である。弾性体５３を構成する材料の例としては、フッ素ゴム、シリコンゴムなどのゴムなどを挙げることができる。弾性体５３の厚みＫは、例えば２ｍｍ以上１０ｍｍ以下である。基部５２を構成する材料の例としては、ステンレス材、銅材などの金属などを挙げることができる。第２ヒートバー５６も、第１ヒートバー５１と同様に、第２部材５に対向する弾性体５８と、弾性体５８を支持する基部５７と、を有していてもよい。
【００５８】
弾性体５３の傾斜面５１ａは、傾斜面５１ａと第１部材４との間の間隔が収容領域６側に向かうにつれて増加するよう、第１部材４の面方向に対して傾斜している。第１部材４の面方向に対する弾性体５３の傾斜面５１ａの傾斜角度は、例えば０．２°以上２°以下である。
【００５９】
図８において、符号５３ａは、第１部材４に対向する弾性体５３の面の、収容領域６側の端部を表し、符号５３ｂは、第１部材４に対向する弾性体５３の面の、収容領域６から遠い側の、すなわち外側の端部を表す。図８に示す例において、傾斜面５１ａは、弾性体５３の面の収容空間６ａ側の端部５３ａから外側の端部５３ｂにまで広がっている。すなわち、傾斜面５１ａは、第１部材４に対向し第１部材４に接触する弾性体５３の面の全域を構成している。なお、傾斜面５１ａは、第１部材４に対向し第１部材４に接触する弾性体５３の面の一部であってもよい。
【００６０】
図８において、符号５２ａは、第１部材４に対向する弾性体５３に接触する基部５２の面の、収容領域６側の端部を表し、符号５２ｂは、第１部材４に対向する弾性体５３に接触して弾性体５３を支持する基部５２の面の、収容領域６から遠い側の、すなわち外側の端部を表す。図８に示す例においては、基部５２の面のうち、基部５２の外側の端部５２ｂが、第１ヒートバー５１の移動方向において最も第１部材４側に位置している。また、弾性体５３の面のうち、弾性体５３の収容領域６側の端部５３ａが、第１ヒートバー５１の移動方向において最も第１部材４から遠位に位置している。この場合、弾性体５３の収容領域６側の端部５３ａは、第１部材４に対向する弾性体５３の面の中で最後に第１部材４に接触する。好ましくは、端部５３ａのような最後に第１部材４に接触する部分は、第１ヒートバー５１の移動方向において、基部５２の面のうち最も第１部材４側に位置する部分（ここでは端部５２ｂ）よりも第１部材４側に位置する。これにより、基部５２の面のうち最も弾性体５３側に位置する部分によって第１部材４が過剰に押圧されることを抑制することができる。
【００６１】
次に、ヒートシーラー５０を用いて開口領域３ｂにおいて外装体３を接合する方法について説明する。第１ヒートバー５１を第１部材４側へ移動させると、図９に示すように、第１部材４のうち外側に位置する部分が、第１部材４のうち収容領域６側に位置する部分よりも先に第１ヒートバー５１の弾性体５３に接触し、加熱及び押圧される。このため、第１部材４のうち外側に位置する部分に外装体接合層８が形成される。この際、弾性体５３のうち第１部材４に接触した部分は、図９に示すように、第１ヒートバー５１の移動方向において圧縮変形する。第１ヒートバー５１が第１部材４に加える力は、弾性体５３の圧縮変形量が増加するほど大きくなる。
【００６２】
図１０は、第１部材４のうち収容領域６側に位置する部分にも第１ヒートバー５１の弾性体５３に接触するようになるまで第１ヒートバー５１を第１部材４側へ移動させた状態を示している。図１０に示す状態においては、封止領域７となるべき第１部材４の全域に弾性体５３が接触し、弾性体５３が圧縮変形している。弾性体５３の圧縮変形の程度は、外側ほど大きい。このため、第１ヒートバー５１が第１部材４に加える力は、外側ほど大きい。
【００６３】
第１部材４が第１ヒートバー５１から加熱及び押圧されている間、第１部材４の熱可塑性樹脂層４ｂ及び第２部材５の熱可塑性樹脂層５ｂは溶融している。溶融状態の熱可塑性樹脂は、流動性を有する。また、第１ヒートバー５１が第１部材４に加える力は、外側ほど大きい。このため、溶融状態の熱可塑性樹脂は、外側から収容空間６ａ側へ向かう力を受ける。従って、仮に第１部材４の内面や第２部材５の内面に電解液８ｓが付着していた場合であっても、図９及び図１０に示すように、電解液８ｓを収容空間６ａ側へ移動させることができる。従って、図１０に示すように、外装体接合層８のうち少なくとも外側の部分に電解液８ｓが残ることを抑制することができる。これにより、外装体接合層８の少なくとも一部に、電解液８ｓが残留しておらず、十分な接合強度を有する部分を設けることができる。このことにより、外装体３の収容空間６ａが外部に連通してしまうことを抑制することができる。
【００６４】
以上において、具体例を参照しながら一実施の形態を説明してきたが、上述した具体例が一実施の形態を限定することを意図していない。上述した一実施の形態は、その他の様々な具体例で実施されることが可能であり、その要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。
【００６５】
以下、図面を参照しながら、変形の一例について説明する。以下の説明および以下の説明で用いる図面では、上述した具体例と同様に構成され得る部分について、上述の具体例における対応する部分に対して用いた符号と同一の符号を用いるとともに、重複する説明を省略する。
【００６６】
（ヒートシーラーの変形例）
上述の実施の形態においては、ヒートシーラー５０の第１ヒートバー５１の弾性体５３の傾斜面５１ａが、傾斜面５１ａと第１部材４との間の間隔が収容領域６側に向かうにつれて増加するよう、第１部材４の面方向に対して傾斜している例を示した。しかしながら、第１部材４に対向する弾性体５３の面が少なくとも部分的に傾斜している限りにおいて、弾性体５３の面の形状は特には限定されない。
【００６７】
例えば図１１に示すように、ヒートシーラー５０の第１ヒートバー５１の弾性体５３の傾斜面５１ａが、傾斜面５１ａと第１部材４との間の間隔が収容領域６側に向かうにつれて増加するよう、第１部材４の面方向に対して傾斜していてもよい。この場合、第１部材４の内面や第２部材５の内面に付着している電解液８ｓを、収容空間６ａ側から外側へ移動させることができる。
【００６８】
また、上述の実施の形態においては、傾斜面５１ａが、第１部材４に対向する弾性体５３の面の全域を構成している例を示した。しかしながら、これに限られることはなく、図１２に示すように、第１部材４に対向する弾性体５３の面の一部は傾斜面５１ａであるが、弾性体５３の面のその他の部分は、第１部材４の面方向に平行な平坦面であってもよい。
【００６９】
また、上述の実施の形態及び各変形例においては、弾性体５３に接する基部５２の面が、第１部材４の面方向に対して傾斜しており、弾性体５３の厚みは位置に依らず均一である例を示した。しかしながら、これに限られることはなく、例えば図１３に示すように、弾性体５３に接する基部５２の面は、第１部材４の面方向に平行な平坦面であってもよい。この場合、図１３に示すように、弾性体５３の厚みを位置に応じて変化させることにより、第１部材４に対向する弾性体５３の面を傾斜面５１ａとすることができる。
【００７０】
また、上述の実施の形態及び各変形例においては、弾性体５３の傾斜方向が一定である例を示した。しかしながら、第１部材４に対向する弾性体５３の面が少なくとも部分的に傾斜している限りにおいて、弾性体５３の面の形状は特には限定されない。例えば図１４に示すように、弾性体５３は、第１部材４との間の間隔が収容領域６側に向かうにつれて増加するよう、第１部材４の面方向に対して傾斜している第１の傾斜面５１ａ、及び、第１部材４との間の間隔が外側に向かうにつれて増加するよう、第１部材４の面方向に対して傾斜している第２の傾斜面５１ａの両方を含んでいてもよい。この場合、第１の傾斜面５１ａは、第１部材４の内面や第２部材５の内面に付着している電解液８ｓを、外側から収容空間６ａへ移動させることができる。また、第２の傾斜面５１ａは、第１部材４の内面や第２部材５の内面に付着している電解液８ｓを、収容空間６ａ側から外側へ移動させることができる。
【００７１】
なお、以上において上述した実施の形態に対するいくつかの変形例を説明してきたが、当然に、複数の変形例を適宜組み合わせて適用することも可能である。
【符号の説明】
【００７２】
１      積層型電池
２      膜電極接合体
３      外装体
４      第１部材
４ａ    基材
４ｂ    熱可塑性樹脂層
５      第２部材
５ａ    基材
５ｂ    熱可塑性樹脂層
６      収容領域
６ａ    収容空間
７      封止領域
７ａ    第１封止領域
７ｂ    第２封止領域
７ｃ    第３封止領域
８      外装体接合層
１０    第１電極板
１０Ｘ  正極板
１１    第１電極集電体
１１Ｘ  正極集電体
１１ａ  第１面
１１ｂ  第２面
１２    第１電極活物質層
１２Ｘ  正極活物質層
１６    第１タブ
１８    第１シーラント
２０    第２電極板
２０Ｙ  負極板
２１    第２電極集電体
２１Ｙ  負極集電体
２１ａ  第１面
２１ｂ  第２面
２２    第２電極活物質層
２２Ｙ  負極活物質層
２６    第２タブ
２８    第２シーラント
３０    絶縁体
５０    ヒートシーラー
５１    第１ヒートバー
５１ａ  傾斜面
５２    基部
５３    弾性体
５６    第２ヒートバー
５７    基部
５８    弾性体
【図１】
2020053120.tif 000003
【図２】
2020053120.tif 000004
【図３】
2020053120.tif 000005
【図４】
2020053120.tif 000006
【図５】
2020053120.tif 000007
【図６】
2020053120.tif 000008
【図７】
2020053120.tif 000009
【図８】
2020053120.tif 000010
【図９】
2020053120.tif 000011
【図１０】
2020053120.tif 000012
【図１１】
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【図１２】
2020053120.tif 000014
【図１３】
2020053120.tif 000015
【図１４】
2020053120.tif 000016