(57)【要約】      （修正有）【課題】ＥＰＤＭなどのエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体が有するほかの特性を維持しながら、優れた耐油性をも有するゴム組成物およびゴム架橋体を提供する。【解決手段】エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００質量部と、エチレン・酢酸ビニル共重合体（Ｂ）３〜４０質量部とを含むゴム組成物である。好ましくは、前記エチレン・酢酸ビニル共重合体（Ｂ）における酢酸ビニル含量が５〜５０質量％である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００質量部と、
エチレン・酢酸ビニル共重合体（Ｂ）３〜４０質量部と
を含むゴム組成物。
【請求項２】
前記エチレン・酢酸ビニル共重合体（Ｂ）における酢酸ビニル含量が５〜５０質量％である請求項１に記載のゴム組成物。
【請求項３】
請求項１〜２のいずれか１項に記載のゴム組成物を架橋してなるゴム架橋体。
【請求項４】
請求項３に記載のゴム架橋体を含むホース。
【請求項５】
請求項３に記載のゴム架橋体からなる外層を含む複層ホース。
【請求項６】
水系ホースである請求項４に記載のホースまたは請求項５に記載の複層ホース。
【請求項７】
エアーホースである請求項４に記載のホースまたは請求項５に記載の複層ホース。
【請求項８】
自動車用ホースである請求項４に記載のホースまたは請求項５に記載の複層ホース。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ゴム組成物およびその架橋体に関する。
【背景技術】
【０００２】
エチレン・プロピレン・ジエン共重合体ゴム（ＥＰＤＭ）は、その分子構造の主鎖に不飽和結合を有しないため、汎用の共役ジエンゴムと比べ、耐熱老化性、耐候性、耐オゾン性に優れ、自動車用部品、電線用材料、電気・電子部品、建築土木資材、工業材部品等の種々の用途に広く用いられている。
【０００３】
ＥＰＤＭは、多くの場合、カーボンブラック等の補強材を配合したゴム組成物の形で用いられ、ゴム架橋体の製造に供される。ＥＰＤＭ等を含むゴム組成物は、架橋剤をさらに含む形で成形及び架橋に供せられ、ゴム架橋体に導かれる。
【０００４】
ところで、ＥＰＤＭを含むゴム組成物およびゴム架橋体は、オイルに曝されるおそれのある環境で使用される場合、特に自動車用途に用いられる場合、耐油性が求められることがある。ところが、ＥＰＤＭは炭化水素で構成させた構造を有しており、非極性であることから、極性ゴムなどと比べて耐油性が悪い傾向にある。そのため、ＥＰＤＭを含むゴム組成物およびゴム架橋体は、オイルに曝されるおそれのある環境で使用される場合、耐油性を向上させる必要がある。このような状況の下、ＥＰＤＭを含むゴム組成物またはゴム架橋体の耐油性を向上させるために従来種々の試みがなされてきている。
【０００５】
ＥＰＤＭを含むゴム組成物またはゴム架橋体の耐油性を向上させる方法には、種々の方法がある。
例えば、ＥＰＤＭを含むゴム組成物におけるオイルの含有量を多くすると、得られるゴム架橋体をオイルに曝される環境においたときに、当該ゴム架橋体の外部から吸収されるオイルの量をある程度減らすことができる。
【０００６】
また、ＥＰＤＭを含むゴム組成物に極性ゴムをブレンドする試みもなされている。例えば、特許文献１には、ホースの原料となるゴム組成物として、ＥＰＤＭと耐油性に優れるニトリル系ゴムとを特定の割合でブレンドしてなるブレンド材を含むゴム組成物が開示されている。この特許文献１には、ゴム組成物を加硫してなる架橋体についての耐油性の評価も示されている。
【０００７】
また、ＥＰＤＭに充填材を添加する試みもなされている。例えば、特許文献２には、耐油性ホースとして、ＥＰＤＭに充填材を混合してなる混合物を成形してなるホースが開示されており、ＥＰＤＭに対する充填材の量を特定の割合とすると耐油性が向上することが示されている。これに関連して、特許文献３には、耐油性に優れたＥＰＤＭゴム組成物として、特定の複数種類の充填材を特定の割合でブレンドしたものを充填材として採用してなるＥＰＤＭゴム組成物が開示されている。ここで、特許文献３には、このＥＰＤＭゴム組成物が、油系媒体を搬送するホースに好適に利用できることも開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００１−２０６９８７号公報
【特許文献２】特開２００２−２９５７４３号公報
【特許文献２】特開２０１６−０８９１２０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
このように、従来、ＥＰＤＭを含むゴム組成物またはゴム架橋体の耐油性を向上させるために、種々の試みがなされているが、ほかの特性との兼ね合いで依然として改善の余地がある。
【００１０】
この点、ＥＰＤＭを含むゴム組成物におけるオイルの含有量を多くする場合、耐油性の向上に一定の限界がある。
また、ＥＰＤＭを含むゴム組成物に極性ゴムをブレンドする場合、ＥＰＤＭと極性ゴムとの相溶性が悪いために、ゴム架橋体としたときの強度が低下する場合がある。また、ＥＰＤＭの特徴である耐熱性が、極性ゴムとのブレンドによって低下する場合もある。したがって、ほかの特性を損なうことなくゴム組成物およびゴム架橋体の耐油性を向上することが望まれている。
【００１１】
そこで、本発明は、ＥＰＤＭなどのエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体が有するほかの特性を維持しながら、優れた耐油性をも有するゴム組成物およびゴム架橋体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明者らは、ＥＰＤＭに特定量のＥＶＡを添加すると、ほかの物性を悪化させることなく耐油性を向上させることができることを見出し、本発明を完成するに至った。
本発明は、下記［１］〜［８］に係るものである。
【００１３】
［１］
エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００質量部と、
エチレン・酢酸ビニル共重合体（Ｂ）３〜４０質量部と
を含むゴム組成物。
［２］
前記エチレン・酢酸ビニル共重合体（Ｂ）における酢酸ビニル含量が５〜５０質量％である前記［１］に記載のゴム組成物。
［３］
前記［１］〜［２］のいずれかに記載のゴム組成物を架橋してなるゴム架橋体。
［４］
前記［３］に記載のゴム架橋体を含むホース。
［５］
前記［３］に記載のゴム架橋体からなる外層を含む複層ホース。
［６］
水系ホースである前記［４］に記載のホースまたは前記［５］に記載の複層ホース。
［７］
エアーホースである前記［４］に記載のホースまたは前記［５］に記載の複層ホース。
［８］
自動車用ホースである前記［４］に記載のホースまたは前記［５］に記載の複層ホース。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、ＥＰＤＭなどのエチレン・α−オレフィン・非共役ポリエン共重合体が有するほかの特性を維持しながら、優れた耐油性をも有するゴム組成物およびゴム架橋体を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
〔ゴム組成物〕
本発明に係るゴム組成物は、
エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）と、
エチレン・酢酸ビニル共重合体（Ｂ）と
を含む。
【００１６】
ここで、本明細書において、エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）１００質量部に対する各成分の質量部は、「ｐｈｒ」と呼ばれることがある。また、「ｐｈｒ」という表現は油展ゴムにおける油展量についても用いられる場合もあるが、その場合、油展ゴム中の構成ゴムの量１００質量部に対して配合されているオイルの量を表す。
以下、本発明のゴム組成物、および、本発明のゴム組成物を構成する各構成成分について詳細に説明する。
【００１７】
＜エチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）＞
本発明のゴム組成物を構成するエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体（Ａ）（本明細書において、単に「共重合体（Ａ）」とも呼ばれる場合がある。）は、エチレンと、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンと、非共役ポリエンとの共重合体である。すなわち、共重合体（Ａ）は、エチレン由来の構造単位と、炭素原子数３〜２０のα−オレフィン由来の構造単位と、非共役ポリエン由来の構造単位とを含む。本発明のゴム組成物において、共重合体（Ａ）はゴム主剤として機能する。
【００１８】
ここで、本明細書において、「エチレン由来の構造単位」というときは、エチレンに対応する構造単位、すなわち、−ＣＨ2−ＣＨ2−で表される構造単位を意味する。「炭素原子数３〜２０のα−オレフィン由来の構造単位」および「非共役ポリエン由来の構造単位」についても同様に解釈され、それぞれ、炭素原子数３〜２０のα−オレフィンに対応する構造単位、および、非共役ポリエンに対応する構造単位を意味する。
【００１９】
本発明で用いられる共重合体（Ａ）は、ゴム成分であって、ランダム共重合体でも、ブロック共重合体でもよい。共重合体（Ａ）は、耐候性および加硫性等に優れる点で好ましい。
【００２０】
ここで、上記炭素原子数３〜２０のα−オレフィンとしては、具体的には、プロピレン、１−ブテン、４−メチルペンテン−１、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−ノナデセン、１−エイコセン、９−メチルデセン−１、１１−メチルドデセン−１および１２−エチルテトラデセン−１などが挙げられる。なかでも、プロピレン、１−ブテン、４−メチルペンテン−１、１−ヘキセンおよび１−オクテンが好ましく、特にプロピレンが好ましい。これらα−オレフィンは、１種単独で、または２種以上を組み合わせて用いられる。
【００２１】
また、非共役ポリエンの具体例として、
１，４−ヘキサジエン、３−メチル−１，４−ヘキサジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、５−メチル−１，４−ヘキサジエン、４，５−ジメチル−１，４−ヘキサジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、８−メチル−４−エチリデン−１，７−ノナジエン、４−エチリデン−１，７−ウンデカジエン等の鎖状非共役ジエン；
ノルボルナジエン、５−メチレン−２−ノルボルネン、５−ビニル−２−ノルボルネン（ＶＮＢ）、５−イソプロペニル−２−ノルボルネン、５−（２−プロペニル）−２−ノルボルネン、５−イソブテニル−２−ノルボルネン、５−（３−ブテニル）−２−ノルボルネン、５−（１−メチル−２−プロペニル）−２−ノルボルネン、５−（４−ペンテニル）−２−ノルボルネン、５−（１−メチル−３−ブテニル）−２−ノルボルネン、５−（５−ヘキセニル）−２−ノルボルネン、５−（１−メチル−４−ペンテニル）−２−ノルボルネン、５−（２，３−ジメチル−３−ブテニル）−２−ノルボルネン、５−（２−エチル−３−ブテニル）−２−ノルボルネン、５−（６−ヘプテニル）−２−ノルボルネン、５−（３−メチル−５−ヘキセニル）−２−ノルボルネン、５−（３，４−ジメチル−４−ペンテニル）−２−ノルボルネン、５−（３−エチル−４−ペンテニル）−２−ノルボルネン、５−（７−オクテニル）−２−ノルボルネン、５−（２−メチル−６−ヘプテニル）−２−ノルボルネン、５−（１，２−ジメチル−５−ヘキセニル）−２−ノルボルネン、５−（５−エチル−５−ヘキセニル）−２−ノルボルネン、５−（１，２，３−トリメチル−４−ペンテニル）−２−ノルボルネン、５−ビニリデン−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン（ＥＮＢ）、５−イソプロピリデン−２−ノルボルネン等の不飽和ノルボルネン誘導体、メチルテトラヒドロインデン、および、ジシクロペンタジエン、などの環状非共役ジエン；
２，３−ジイソプロピリデン−５−ノルボルネン、２−エチリデン−３−イソプロピリデン−５−ノルボルネン、２−プロペニル−２，２−ノルボルナジエン、４−エチリデン−８−メチル−１，７−ノナジエン等のトリエン
などが挙げられる。これらの非共役ポリエンのうち、ＶＮＢおよびＥＮＢが好ましい。
【００２２】
これらの非共役ポリエンは一種単独で用いても、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
共重合体（Ａ）の具体例として、エチレン・プロピレン・５−エチリデン−２−ノルボルネンランダム共重合体、エチレン・プロピレン・５−ビニル−２−ノルボルネンランダム共重合体、エチレン・プロピレン・５−エチリデン−２−ノルボルネン・５−ビニル−２−ノルボルネンランダム共重合体などが挙げられる。
【００２３】
上記共重合体（Ａ）は、エチレン由来の構造単位を、好ましくは４０〜８０質量％、より好ましくは４５〜７５質量％、さらに好ましくは５０〜７０質量％含む。また、非共役ポリエン由来の構造単位を、好ましくは２〜１５質量％、より好ましくは２〜１０質量％、さらに好ましくは３〜８質量％含む。なお、本明細書において、共重合体（Ａ）中のエチレン由来の構造単位の含有量は「エチレン含量」と呼ばれる場合があり、共重合体（Ａ）中の非共役ポリエン由来の構造単位の含有量は「非共役ポリエン含量」と呼ばれる場合がある。
【００２４】
また、上記共重合体（Ａ）は、炭素原子数３〜２０のα−オレフィン由来の構造単位に対するエチレン由来の構造単位の質量比が９０／１０〜４０／６０、好ましくは、６０／４０〜７０／３０である。この質量比が前記範囲内であると、機械強度が良好な材料が得られる。
【００２５】
このような共重合体（Ａ）を構成するエチレン・炭素原子数３〜２０のα−オレフィン・非共役ポリエン共重合体は、１種単独であっても良く、２種以上の組み合わせであっても良い。
【００２６】
本発明において、共重合体（Ａ）を構成しうる共重合体は、オイルを添加してなる油展ゴムの形態であっても良く、あるいは、非油展ゴムの形態であっても良い。
ただ、共重合体（Ａ）として油展ゴムの形態のものが用いられる場合、共重合体（Ａ）についての「質量部」および「質量％」は、特に別途の記載がない限り、油展ゴムの総質量から油展ゴムに含まれるオイルの質量を除いた残りの質量を基準とする。例えば、共重合体（Ａ）として油展量ａ（ｐｈｒ）の油展ゴム  Ｘ（ｇ）が採用される場合、「質量部」の基準となる共重合体（Ａ）の質量は、Ｘ×１００／（１００＋ａ）（ｇ）となる。
【００２７】
＜エチレン・酢酸ビニル共重合体（Ｂ）＞
本発明のゴム組成物は、上記共重合体（Ａ）のほかにエチレン・酢酸ビニル共重合体（Ｂ）（本明細書において、単に「共重合体（Ｂ）」とも呼ばれる場合がある。）を含む。本発明においてエチレン・酢酸ビニル共重合体（Ｂ）を必須成分とするのは、エチレン・酢酸ビニル共重合体（「ＥＶＡ」とも呼ばれる場合がある。）が、ＥＰＤＭなどの上記共重合体（Ａ）との相溶性が良く、且つ、上記共重合体（Ａ）と組み合わされたときに上記共重合体（Ａ）が有する種々の物性を悪化させることなく耐油性を向上させることができることに基づいている。これは、おそらく、上記共重合体（Ａ）に共重合体（Ｂ）を組み合わせることにより、ゴム組成物を架橋して得られるゴム架橋体における架橋密度が低下するからと推測している。
【００２８】
ここで、本発明のゴム組成物については、上記共重合体（Ａ）に対する共重合体（Ｂ）の割合が一定の範囲にあると、共重合体（Ｂ）なしのゴム組成物と比べて、引張破断点伸び当たりの耐油性が高い傾向にある。一方、上記共重合体（Ａ）に対する共重合体（Ｂ）の割合が過度に多いと、ゴム架橋体としたときに伸びにくくなる傾向にある。これらを踏まえ、本発明では、ゴム組成物における共重合体（Ｂ）の含有量を、共重合体（Ａ）１００質量部に対して、３〜４０質量部としている。この共重合体（Ｂ）の含有量は、好ましくは５〜３０質量部である。
【００２９】
また、上記共重合体（Ｂ）は、酢酸ビニル由来の構造単位を、５質量％〜５０質量％含むことが好ましく、１５質量％〜５０質量％含むことがより好ましく、２０質量％〜５０質量％含むことがより好ましい。共重合体（Ｂ）における酢酸ビニル由来の構造単位の含量が前記範囲内にあると、酢酸ビニル構造による耐油性が十分に発現しながら、ポリエチレン構造によりゴム成分（共重合体（Ａ））と共重合体（Ｂ）とが良好に相溶する傾向にある。
【００３０】
ここで、本明細書において、「酢酸ビニル由来の構造単位」というときは、酢酸ビニルに対応する構造単位、すなわち、−ＣＨ2−ＣＨ（ＯＣ（＝Ｏ）ＣＨ3）−で表される構造単位を意味する。なお、本明細書において、共重合体（Ｂ）中のエチレン由来の構造単位の含有量は「エチレン含量」と呼ばれる場合があり、共重合体（Ｂ）中の酢酸ビニル由来の構造単位の含有量は「酢酸ビニル含量」と呼ばれる場合がある。
【００３１】
＜架橋剤（Ｃ）＞
本発明のゴム組成物は、上記共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）を含むところ、通常の態様においては、架橋剤（Ｃ）をさらに含む。本発明のゴム組成物を構成する架橋剤（Ｃ）は、上記共重合体（Ａ）を架橋可能である限り特に限定されず、硫黄系化合物、過酸化物系架橋剤などゴムの分野において通常用いられる種々のものであってもよい。
【００３２】
本発明で用いることのできる架橋剤（Ｃ）の１つとして、イオウ系化合物（Ｃ１）が挙げられる。
イオウ系化合物（Ｃ１）の種類としては、イオウ、塩化イオウ、二塩化イオウ、モルフォリンジスルフィド、アルキルフェノールジスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィド、ジチオカルバミン酸セレン等が挙げられる。この中でも、イオウやテトラメチルチウラムジスルフィドが好ましい。
【００３３】
一方、本発明で好適な架橋剤（Ｃ）として、過酸化物系架橋剤（Ｃ２）が挙げられる。
過酸化物系架橋剤（Ｃ２）としては、
１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）オクタン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカンなどのパーオキシケタール、並びに、
ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、α，α'−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ−ｍ−イソプロピル）ベンゼン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘキサノエート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサンなどのジアルキルパーオキサイド等が挙げられる。
【００３４】
本発明のゴム組成物における架橋剤（Ｃ）の含有量は、共重合体（Ａ）１００質量部に対して、０．０１〜１０質量部であり、好ましくは０．０１〜７質量部である。
ここで、架橋剤（Ｃ）としてイオウ系化合物（Ｃ１）が用いられる場合、その含有量は、前記共重合体（Ａ）１００質量部に対して０．０１〜５質量部であることが好ましい。
一方、架橋剤（Ｃ）として過酸化物系架橋剤（Ｃ２）が用いられる場合、その含有量は、前記共重合体（Ａ）１００質量部に対して０．５〜７質量部であることが好ましい。
【００３５】
＜その他の成分＞
本発明のゴム組成物は、上述した共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）を含む。本発明のゴム組成物は、用途に合わせてさらにその他の成分を含んでいても良い。
本発明のゴム組成物に含まれうるその他の成分として、補強材（以下「補強材（Ｄ）」）、可塑剤、加硫促進剤、共架橋剤、加硫助剤、加工助剤、老化防止剤、活性剤、ゲル化防止剤等の種々の添加剤が挙げられる。
【００３６】
補強材（Ｄ）
本発明のゴム組成物は、架橋体としたときの引張強度、引裂強度、耐摩耗性などの機械的性質を高めるために、補強材（Ｄ）を含んでいても良い。
補強材（Ｄ）の種類としては、カーボンブラック、シリカ、活性化炭酸カルシウム、軽質炭酸カルシウム、重質炭酸カルシウム、タルク、クレー等が挙げられる。これらの補強材は、１種単独で、あるいは、２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３７】
この中でも、ゴムマトリックスへの均一分散性と優れた補強性、および汎用性（コスト）という観点から、補強材（Ｄ）は、カーボンブラックおよびシリカからなる群より選ばれる１種以上であることが好ましい。
【００３８】
カーボンブラックの種類は特に限定されないが、使用目的に応じて、通常ゴム工業において用いられる公知のタイプ、例えば、ファーネスブラック（ＡＳＴＭ Ｄ １７６５による分類）、チャンネルブラック、サーマルブラック、アセチレンブラック等が挙げられる。
【００３９】
ここで、カーボンブラックは、シランカップリング剤等で表面処理して使用してもよい。
一方、シリカについても種類は特に限定されないが、使用目的に応じて、通常ゴム工業において用いられる公知の乾式シリカ、湿式シリカ等が挙げられる。
【００４０】
また、重質炭酸カルシウムとしては、市販されている「ホワイトンＳＢ」（商品名；白石カルシウム株式会社）等を用いることができる。
補強材（Ｄ）の種類および配合量は、その用途により適宜選択できるが、共重合体（Ａ）１００質量部に対して、１種当たり通常１０〜４００質量部、好ましくは１０〜３５０質量部である。
【００４１】
可塑剤
本発明のゴム組成物は、その用途に応じて、ゴムの分野において軟化剤として一般的に用いられる公知の可塑剤をさらに含んでいてもよい。
このような可塑剤の具体例としては、プロセスオイル（例えば、「ダイアナプロセスオイル ＰＳ−４３０」（商品名；出光興産株式会社製）など）、潤滑油、パラフィン油、流動パラフィン、石油アスファルト、およびワセリン等の石油系軟化剤；コールタール、およびコールタールピッチ等のコールタール系軟化剤；ひまし油、アマニ油、ナタネ油、大豆油、およびヤシ油等の脂肪油系軟化剤；蜜ロウ、カルナウバロウ、およびラノリン等のロウ類；リシノール酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ステアリン酸バリウム、ステアリン酸カルシウム、およびラウリン酸亜鉛等の脂肪酸またはその塩；ナフテン酸、パイン油、およびロジンまたはその誘導体；テルペン樹脂、石油樹脂、アタクチックポリプロピレン、およびクマロンインデン樹脂等の合成高分子物質；ジオクチルフタレート、ジオクチルアジペート、およびジオクチルセバケート等のエステル系軟化剤；その他、マイクロクリスタリンワックス、液状ポリブタジエン、変性液状ポリブタジエン、液状チオコール、炭化水素系合成潤滑油、トール油、およびサブ（ファクチス）などが挙げられる。なかでも、石油系軟化剤が好ましい。石油系軟化剤の中では、石油系プロセスオイルが好ましく、この中でもパラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、アロマ系プロセスオイル等がさらに好ましい。
【００４２】
ここで、上記可塑剤の含有量は、その用途により適宜選択でき、通常、共重合体（Ａ）１００質量部に対して、最大２００質量部、好ましくは最大１５０質量部、より好ましくは最大１３０質量部が望ましい。
【００４３】
加硫促進剤
本発明に係るゴム組成物に架橋剤（Ｃ）が含まれる場合、このゴム組成物は、上記共重合体（Ａ）、共重合体（Ｂ）および架橋剤（Ｃ）のほかに、加硫促進剤をさらに含んでいてもよい。
【００４４】
ここで、本発明に係るゴム組成物において、加硫促進剤の含有量は、上記共重合体（Ａ）１００質量部に対して、好ましくは０．１〜１５質量部、より好ましくは０．５〜１０質量部である。このような含有量でゴム組成物に加硫促進剤が含まれることにより、ゴム組成物が優れた架橋特性を有し、得られるゴム架橋体におけるブルームの発生をより低減することができる。
【００４５】
加硫促進剤の具体例としては、Ｎ−シクロヘキシル−２−ベンゾチアゾールスルフェンアミド（例えば、「サンセラーＣＭ」（商品名；三新化学工業株式会社製）など）、Ｎ−オキシジエチレン−２−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、Ｎ，Ｎ'−ジイソプロピル
−２−ベンゾチアゾールスルフェンアミド、２−メルカプトベンゾチアゾール（例えば、「サンセラーＭ」（商品名；三新化学工業株式会社製）など）、２−（４−モルホリノジチオ）ペンゾチアゾール（例えば、「ノクセラーＭＤＢ−Ｐ」（商品名；三新化学工業株式会社製）など）、２−（２，４−ジニトロフェニル）メルカプトベンゾチアゾール、２−（２，６−ジエチル−４−モルフォリノチオ）ベンゾチアゾール、ジベンゾチアジルジスルフィド等のチアゾール系；ジフェニルグアニジン、トリフェニルグアニジン、ジオルソトリルグアニジン等のグアニジン系；アセトアルデヒド−アニリン縮合物、ブチルアルデヒド−アニリン縮合物、アルデヒドアミン系；２−メルカプトイミダゾリン等のイミダゾリン系；ジエチルチオウレア、ジブチルチオウレア等のチオウレア系；テトラメチルチウラムモノスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィド（例えば、「サンセラーＴＴ」（商品名；三新化学工業株式会社製）など）、テトラエチルチウラムジスルフィド（例えば、「サンセラーＴＥＴ」（商品名；三新化学工業株式会社製）など）等のチウラム系；ジメチルジチオカルバミン酸亜鉛、ジエチルジチオカルバミン酸亜鉛、ジブチルジチオカルバミン酸亜鉛（例えば、「サンセラーＢＺ」（商品名；三新化学工業株式会社製）など）、ジエチルジチオカルバミン酸テルル等のジチオ酸塩系；エチレンチオ尿素（例えば、「サンセラー２２−Ｃ」（商品名；三新化学工業株式会社製）など）、Ｎ，Ｎ'−ジエチルチオ尿素等のチオウレア系；ジブチルキサトゲン酸亜鉛等のザンテート系；その他亜鉛華（例えば、「ＭＥＴＡ−Ｚ１０２」（商品名；井上石灰工業株式会社製）などの酸化亜鉛）等が挙げられる。
【００４６】
共架橋剤
上記架橋剤（Ｃ）として過酸化物系架橋剤（Ｃ２）を用いる場合には、本発明に係るゴム組成物には、上記共重合体（Ａ）、共重合体（Ｂ）および架橋剤（Ｃ）のほかに、物性や加硫速度改善などを目的として、必要に応じて、適宜な共架橋剤をさらに含むことができる。
【００４７】
共架橋剤の例として、
タイク（商品名；三菱ケミカル株式会社製）の如きトリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）；
タック（商品名；株式会社武蔵野化学研究所製）の如きトリアリルシアヌレート（ＴＡＣ）；
ブレンマーＰＤＥ−１００（商品名；日油株式会社製）の如きポリエチレングリコールジメタクリレート（ＰＥＧＤＭ）、アクリエステルＴＨＦ（商品名；三菱ケミカル株式会社製）の如きメタクリル酸テトラヒドロフルフリル（ＴＨＦＭＡ）、サンエステルＥＧ（商品名；三新化学工業株式会社製）やアクリエステルＥＤ（商品名；三菱ケミカル株式会社製）の如きジメタクリル酸エチレングリコール（ＥＤＭＡ）、アクリエステルＢＤ（商品名；三菱ケミカル株式会社製）の如きジメタクリル酸１，３−ブチレングリコール（ＢＤＭＡ）、サンエステルＴＭＰＭＡ（商品名；三新化学工業株式会社製）やアクリエステルＴＭＰ（商品名；三菱ケミカル株式会社製）やハイクロスＭ（商品名；精工化学株式会社製）の如きトリメタクリル酸トリメチロールプロパン（ＴＭＰＭＡ）等、架橋反応に関与しうる官能基を２以上有するメタクリル酸エステル；並びに、
ジアリルフタレート（ＤＡＰ）
などが挙げられる。
【００４８】
この共架橋剤の添加量は、上記共重合体（Ａ）１００質量部に対して、１〜１０質量部程度が適当である。
またこの態様のゴム組成物においては、過酸化物系架橋剤を用いた加硫の際にメタクリル酸エステルやタイク（商品名；三菱ケミカル株式会社製）の如きトリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）、などを加硫助剤としてさらに添加してもよい。
【００４９】
加硫助剤
本発明に係るゴム組成物に架橋剤（Ｃ）が含まれる場合、このゴム組成物は、上記共重合体（Ａ）、共重合体（Ｂ）および架橋剤（Ｃ）のほかに、加硫助剤をさらに含んでいてもよい。
【００５０】
加硫助剤の具体的例としては、酸化マグネシウム、亜鉛華（例えば、「ＭＥＴＡ−Ｚ１０２」（商品名；井上石灰工業株式会社製）や酸化亜鉛２種などの酸化亜鉛）などが挙げられる。その含有量は、通常、共重合体（Ａ）１００質量部に対して、１〜２０質量部である。
【００５１】
加工助剤
本発明に係るゴム組成物は、上記共重合体（Ａ）、および共重合体（Ｂ）などのほかに、加工助剤をさらに含んでいてもよい。
【００５２】
加工助剤としては、通常のゴムの加工に使用される化合物を使用することができる。具体的には、リシノール酸、ステアリン酸、パルチミン酸、ラウリン酸等の高級脂肪酸；ステアリン酸バリウム、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム等の高級脂肪酸の塩；リシノール酸、ステアリン酸、パルチミン酸、ラウリン酸等の高級脂肪酸のエステル類などが挙げられる。
【００５３】
このような加工助剤は、通常、共重合体（Ａ）１００質量部に対して、１０質量部以下、好ましくは５質量部以下の割合で用いられるが、要求される物性値に応じて適宜最適量を決定することが望ましい。
【００５４】
老化防止剤
本発明に係るゴム組成物から製造されたゴム製品は、さらに製品寿命を長くするために、老化防止剤を含有してもよい。また、老化防止剤としては、従来公知の老化防止剤、例えばアミン系老化防止剤、フェノール系老化防止剤、イオウ系老化防止剤等が挙げられる。
【００５５】
具体的には、フェニルブチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジ−２−ナフチル−ｐ−フェニレンジアミン等の芳香族第２級アミン系老化防止剤、ジブチルヒドロキシトルエン、テトラキス−［メチレン−３−（３'，５'−ジ−ｔ−ブチル−４'−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン等のフェノール系老化防止剤；ビス［２−メチル−４−（３−ｎ−アルキルチオプロピオニルオキシ）−５−ｔ−ブチルフェニル］スルフィド等のチオエーテル系老化防止剤；ジブチルジチオカルバミン酸ニッケル等のジチオカルバミン酸塩系老化防止剤；２−メルカプトベンゾイルイミダゾール、２−メルカプトベンゾイミダゾールの亜鉛塩、ジラウリルチオジプロピオネート、ジステアリルチオジプロピオネート等のイオウ系老化防止剤等が挙げられる。
【００５６】
これらの老化防止剤は、１種単独であるいは２種以上の組み合わせで用いることができ、このような老化防止剤の含有量は、共重合体（Ａ）１００質量部に対して、通常０．３〜１０質量部、好ましくは０．５〜７．０質量部、さらに好ましくは０．７〜５．０質量部である。老化防止剤の含有量が上記範囲内であると、ゴム組成物の架橋時における加硫阻害を低減することができ、得られるゴム架橋体におけるブルームの発生を低減することができる。
【００５７】
活性剤
本発明のゴム組成物は、必要に応じて、活性剤を１種単独あるいは２種以上含有していてもよい。活性剤の具体的な例としては、ジ−ｎ−ブチルアミン、ジシクロヘキシルアミン、モノエタノールアミン、「アクチングＢ」（商品名；吉冨製薬株式会社製）、「アクチングＳＬ」（商品名；吉冨製薬株式会社製）などのアミン類；ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、レシチン、トリアリルトリメリテート、脂肪族および芳香族カルボン酸の亜鉛化合物（例えば、「Ｓｔｒｕｋｔｏｌ ａｃｔｉｖａｔｏｒ ７３」、「Ｓｔｒｕｋｔｏｌ ＩＢ ５３１」および「Ｓｔｒｕｋｔｏｌ ＦＡ５４１」（商品名；Ｓｃｈｉｌｌ ＆ Ｓｅｉｌａｃｈｅｒ社製））などのアミン系活性剤；「ＺＥＯＮＥＴ ＺＰ」（商品名；日本ゼオン株式会社製）などの過酸化亜鉛調整物；オクタデシルトリメチルアンモニウムブロミド、合成ハイドロタルサイト、特殊四級アンモニウム化合物（例えば、「アーカード２ＨＦ」（商品名；ライオン・アクゾ株式会社製））などが挙げられる。
活性剤の含有量は、共重合体（Ａ）１００質量部に対して、０．２〜１０質量部、好ましくは０．３〜５質量部、さらに好ましくは０．５〜４質量部である。
【００５８】
ゲル化防止剤
本発明のゴム組成物は、必要に応じて、ゲル化防止剤を含んでいても良い。ゲル化防止剤としては、たとえば、ビス［３−（トリエトキシシリル）プロピル］テトラスルフィドなどが挙げられる。このビス［３−（トリエトキシシリル）プロピル］テトラスルフィドは、「Ｓｉ６９」（エボニック社製）などの市販品として入手可能である。
【００５９】
ゲル化防止剤の含有量は、共重合体（Ａ）１００質量部に対して、０．１〜５質量部、好ましくは０．２〜２質量部、さらに好ましくは０．５〜１質量部である。
本発明のゴム組成物には、必要に応じてさらにその他の添加剤を含んでいても良い。その他の添加剤としては、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、着色剤、滑剤および増粘剤等が挙げられる。
【００６０】
＜ゴム組成物の製造方法＞
本発明のゴム組成物は、上記所定質量部の共重合体（Ａ）および共重合体（Ｂ）と、必要により配合される架橋剤（Ｃ）と、必要により配合される上記「その他の成分」とから、一般的なゴム配合物の調製方法と同様の方法によって調製することができる。
【００６１】
例えば、バンバリーミキサー、ニーダー、インターミックスのようなインターナルミキサー類を用いて、上述した各成分を、好ましくは８０〜１９０℃、より好ましくは８０〜１７０℃の温度で、好ましくは２〜２０分間、より好ましくは３〜１０分間混練した後、オープンロールのようなロール類またはニーダーを用いて、ロール温度４０〜８０℃で３〜３０分間混練した後、混練物を押出し／分出しすることにより調製することができる。また、インターナルミキサー類での混練温度が低い場合には、加硫促進剤または加硫助剤などを同時に混練してもよい。また、上記インターナルミキサー類を用いた混練は、混練温度等によっては、インターナルミキサー類に代えてロール類を用いて行ってもよい。
【００６２】
＜ゴム架橋体＞
本発明のゴム組成物は、ゴム架橋体の原料として用いることができる。本発明のゴム架橋体は、上述したゴム組成物を架橋してなる。本発明のゴム架橋体は、高い耐油性を有している。したがって、耐油性が求められる各分野のゴム製品として非常に有用である。
【００６３】
ここで、本発明のゴム架橋体は、上述したゴム組成物を架橋することにより得ることができる。本発明の組成物から架橋体を製造するには、一般のゴムを加硫するときと同様に、未加硫のゴム組成物を上述したような方法で調製し、次に、このゴム組成物を意図する形状に成形した後に加硫を行えばよい。
【００６４】
前記のようにして調製された未加硫のゴム組成物は、種々の成形法により成形、加硫することができるが、圧縮成形、射出成形、注入成形などの型成形により成形、加硫する場に最もその特性を発揮することができる。
【００６５】
圧縮成形の場合、たとえば、予め秤量した未加硫のゴム組成物を型に入れ、型を閉じた後１２０〜２７０℃の温度で、３０秒〜１２０分加熱することにより、目的とする架橋体が得られる。
【００６６】
射出成形の場合、たとえば、リボン状あるいはペレット状のゴム組成物をスクリューにより予め設定した量だけポットに供給する。引き続き予備加熱されたゴム組成物をプランジャーにより金型内に１〜２０秒で送り込む。ゴム組成物を射出した後１２０〜２７０℃の温度で、３０秒〜１２０分加熱することにより、目的とする架橋体が得られる。
【００６７】
注入成形の場合、たとえば、予め秤量したゴム組成物をポットに入れピストンにより金型内に１〜２０秒で注入する。ゴム組成物を注入した後１２０〜２７０℃の温度で、３０秒〜１２０分加熱することにより、目的とする架橋体が得られる。
【００６８】
このようにして得られる本発明のゴム架橋体の用途としては、耐油性、特に、機械油および燃料に対する耐油性、が求められる各分野のゴム製品が挙げられる。
このようなゴム製品のうち特に好ましいものとして、ホースが挙げられる。すなわち、本発明のホースは、上記ゴム架橋体を含んでいる。本発明のホースは、特に、耐油性に優れる。この本発明のホースは、上記ゴム架橋体からなる単層ホースであっても良く、あるいは、上記ゴム架橋体からなる層を含む複層ホースであっても良い。
【００６９】
ここで、本発明の好適な態様の１つにおいて、前記複層ホースは、上記ゴム架橋体からなる外層を含んでいる。また、前記複層ホースは、一般的な複層ホースと同様、前記外層の内側に内層をさらに有していてもよい。この場合、前記内層は、上記ゴム架橋体からなるものであっても良く、あるいは、アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素添加アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＨＮＢＲ）、アクリルゴム（ＡＣＭ）、エチレンアクリレートゴム（ＡＥＭ）、フッ素ゴム、フッ素樹脂、ポリアミド樹脂など、上記ゴム架橋体以外の材質からなるものであっても良い。このような複層ホースは、前記外層と前記内層とのみからなり且つ当該外層と当該内層とがこの順に積層してなるものであっても良く、あるいは、前記外層と、補強層や中間ゴム層などのほかの層と、前記内層とをこの順でさらに含んでいても良い。
このような本発明のホースおよび本発明の積層ホースの用途として、例えば、水系ホース、エアーホース、自動車用のホース等が挙げられる。
【実施例】
【００７０】
以下、実施例を挙げて本発明をさらに詳細に説明する。ただし、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。各物性の測定方法は以下の通りである。
＜未加硫ゴム物性の評価＞
（ムーニー粘度（ＭＬ（１＋４）１２５℃）
１２５℃におけるムーニー粘度（ＭＬ（１＋４）１２５℃）は、ＪＩＳ Ｋ６３００に準拠して、ムーニー粘度計（（株）島津製作所製ＳＭＶ２０２型）を用いて、１２５℃の条件下で測定した。
【００７１】
＜加硫ゴム物性の評価＞
（引張破断点応力、引張破断点伸び）
ゴム架橋体からなるシートの引張破断点応力、引張破断点伸びを以下の方法で測定した。
【００７２】
ゴム架橋体からなるシートを打抜いてＪＩＳ  Ｋ  ６２５１（２０１７年）に記載されている３号形ダンベル試験片を調製し、この試験片を用いてＪＩＳ  Ｋ６２５１に規定される方法に従い、測定温度２３℃、相対湿度５０％、引張速度５００ｍｍ／分の条件で引張り試験を行ない、伸び率が２５％であるときの引張応力（２５％モジュラス（Ｍ２５））、伸び率が５０％であるときの引張応力（５０％モジュラス（Ｍ５０））、伸び率が１００％であるときの引張応力（１００％モジュラス（Ｍ１００））、伸び率が２００％であるときの引張応力（２００％モジュラス（Ｍ２００））、伸び率が３００％であるときの引張応力（３００％モジュラス（Ｍ３００））、引張破断点応力（ＴＢ）および引張破断点伸び（ＥＢ）を測定した。
【００７３】
（架橋密度）
シート状試料を２０ｍｍ×２０ｍｍ×２ｍｍのサイズに切り取った後、ＪＩＳ  Ｋ  ６２５８（１９９３）に従い、トルエンに３７℃×７２時間浸漬して膨潤させ、Ｆｌｏｒｙ−Ｒｅｈｎｅｒの式（Ｂ）により、有効網目鎖密度（架橋密度）を算出した。
【００７４】
【数１】
2020152863.tif 000002
【００７５】
式（Ｂ）中、ν（個／ｃｍ3）は有効網目鎖密度（架橋密度）であり、純ゴム１ｃｍ3中の有効網目鎖の数であり、ＶRは膨潤した架橋ゴム中の純ゴムの容積分率であり、Ｖ0は溶剤の分子容であり、μはゴム−溶剤間の相互作用定数＝０．４９であり、Ａはアボガドロ数である。
【００７６】
（耐油性）
試験液としてＩＲＭ９０３を用い１００℃の試験液中に試料を７２時間浸漬し、試験前体積（Ｖ１；ｃｍ3）及び試験後体積（Ｖ２；ｃｍ3）を測定し、以下の式から重量変化率を算出した。
ΔＶ（％）＝（Ｖ２−Ｖ１）／Ｖ１
【００７７】
＜実施例、比較例で用いた成分について＞
実施例及び比較例では、エチレン・プロピレン・非共役ポリエン共重合体およびエチレン・酢酸ビニル共重合体として下記のものを使用した：
ＥＰＤＭ：エチレン・プロピレン・ＥＮＢ共重合体（商品名：三井ＥＰＴ（商標）  Ｘ−３０４２Ｅ（三井化学（株）製））、ＭＬ（１＋４）１００℃：３７、エチレン含量：６６質量％、ＥＮＢ含量：４．７質量％、油展量：１２０ｐｈｒ。
ＥＶＡ：エチレン・酢酸ビニル共重合体（商品名：エバフレックス（商標）  ＥＶ４５ＬＸ（三井化学・デュポン  ポリケミカル（株）製））、酢酸ビニル含量：４６質量％、密度：９８０ｋｇ／ｍ3、ＭＦＲ（１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）：２．５ｇ／１０分。
【００７８】
［実施例１］
第一段階として、ＭＩＸＴＲＯＮ ＢＢ ＭＩＸＥＲ（神戸製鋼所社製、ＢＢ−４型、容積２．９５Ｌ、ローター４ＷＨ）を用いて、
共重合体（Ａ）として上記ＥＰＤＭ  ２２０質量部（共重合体成分量として１００質量部相当）と、
共重合体（Ｂ）として上記ＥＶＡ  ５質量部と、
補強材（Ｄ）として、ＦＥＦカーボンブラック（旭＃６０ＵＧ：旭カーボン（株）社製）  １８０質量部、ＳＲＦカーボンブラック（旭＃５０Ｇ：旭カーボン（株）社製）  ６０質量部、および、タルク（ミストロンベーパー：日本ミストロン（株）社製）  ５０質量部と、
加硫助剤として、亜鉛華（酸化亜鉛２種：ハクスイテック（株）社製）  ５質量部と、
加工助剤として、ステアリン酸（ビーズステアリン酸  つばき：日油（株）社製）  １質量部と、
活性剤として、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ＃４０００：日油（株）社製）  １質量部と、
シランカップリング剤（ゲル化防止剤）としてビス［３−（トリエトキシシリル）プロピル］テトラスルフィド（Ｓｉ６９：エボニック社製）  ０．５質量部と
を混練し、配合物を得た。混練条件は、ローター回転数５０ｒｐｍ、フローティングウェイト圧力３ｋｇ／ｃｍ2、混練時間５分間で行い、混練排出温度は１２０℃であった。
【００７９】
第一段階で得られた配合物の組成を表１に示す。ここで、ＥＰＤＭの配合量につき、上段に示された値は、油展ゴムとしての全体量を表し、下段に括弧つきの斜体で示された値は、共重合体成分量（すなわち、油展ゴムとしての全体量から当該油展ゴムに含まれるオイルの量を除いた残りの量）を表す。
【００８０】
次に、第二段階として、第一段階で得られた配合物に８インチロールを用いて、
共架橋剤としてトリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ：三菱ケミカル（株）製）  ２質量部と、
架橋剤（Ｃ）としてジクミルパーオキサイド（パークミルＤ−４０：日油（株）社製；純度４０％）  １０．２質量部と
を加えて混練し、未架橋のゴム組成物を得た。混練条件は、ロール温度を前ロール／後ロール：５０℃／５０℃、ロール回転数を前ロール／後ロール：１８ｒｐｍ／１５ｒｐｍ、ロール間隙を２ｍｍとして、混練時間８分間で分出した。未架橋のゴム組成物の組成を表１に示す。
得られた未架橋のゴム組成物の物性（未加硫ゴム物性）を、上記「未加硫ゴム物性の評価」に基づいて測定した。結果を表１に示す。
【００８１】
さらにこの未架橋のゴム組成物を、プレス成形機を用いて１８０℃で１０分間プレスすることにより架橋し、ゴム架橋体として厚み２ｍｍのゴムシートを調製した。得られたゴムシートの物性（加硫ゴム物性）を、上記「加硫ゴム物性の評価」に基づいて、測定した。具体的には、得られたゴムシートのデュロメーターＡ硬度、引張応力（Ｍ２５，Ｍ５０，Ｍ１００，Ｍ２００，Ｍ３００）、破断点強度ＴＢ（ＭＰａ）、破断点伸びＥＢ（％）、架橋密度、および、耐油性をそれぞれ測定した。結果を、下記表２に示す。
【００８２】
［実施例２］
架橋剤（Ｃ）の量を１７．０質量部に変更したことを除き、実施例１と同様に行った。
未架橋のゴム組成物の組成および未加硫ゴム物性を表１に示すとともに、加硫ゴム物性についての結果を表２に示す。
【００８３】
［実施例３］
共重合体（Ｂ）の量を１０質量部に変更したことを除き、実施例１と同様に行った。
未架橋のゴム組成物の組成および未加硫ゴム物性を表１に示すとともに、加硫ゴム物性についての結果を表２に示す。
【００８４】
［実施例４］
共重合体（Ｂ）の量を１０質量部に変更したことを除き、実施例２と同様に行った。
未架橋のゴム組成物の組成および未加硫ゴム物性を表１に示すとともに、加硫ゴム物性についての結果を表２に示す。
【００８５】
［実施例５］
共重合体（Ｂ）の量を２０質量部に変更したことを除き、実施例１と同様に行った。
未架橋のゴム組成物の組成および未加硫ゴム物性を表１に示すとともに、加硫ゴム物性についての結果を表２に示す。
【００８６】
［実施例６］
共重合体（Ｂ）の量を２０質量部に変更したことを除き、実施例２と同様に行った。
未架橋のゴム組成物の組成および未加硫ゴム物性を表１に示すとともに、加硫ゴム物性についての結果を表２に示す。
【００８７】
［比較例１］
共重合体（Ｂ）を配合せず、架橋剤（Ｃ）の量を６．８質量部に変更したことを除き、実施例１と同様に行った。
未架橋のゴム組成物の組成および未加硫ゴム物性を表１に示すとともに、加硫ゴム物性についての結果を表２に示す。
【００８８】
［比較例２］
共重合体（Ｂ）を配合しなかったことを除き、実施例１と同様に行った。
未架橋のゴム組成物の組成および未加硫ゴム物性を表１に示すとともに、加硫ゴム物性についての結果を表２に示す。
【００８９】
【表１】
2020152863.tif 000003
【００９０】
【表２】
2020152863.tif 000004