(57)【要約】【課題】熱伝導性および機械的強度がより高められた成形体を製造できるポリアミド樹脂組成物、および当該ポリアミド樹脂組成物から製造された成形体を提供すること。【解決手段】示差走査型熱量計（ＤＳＣ）により測定される融点（Ｔｍ）が２９０〜３３０℃である半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）と、ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）と、を含み、上記ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）の含有量が、半芳香族ポリアミド組成物の全質量を１００質量％としたとき、２０質量％以上８０質量％以下である半芳香族ポリアミド樹脂組成物、および当該ポリアミド樹脂組成物から製造された成形体。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
示差走査型熱量計（ＤＳＣ）により測定される融点が２９０〜３３０℃である半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）と、
ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）と、
を含み、
前記ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）の含有量は、半芳香族ポリアミド組成物の全質量を１００質量％としたとき、２０質量％以上８０質量％以下である、
半芳香族ポリアミド樹脂組成物。
【請求項２】
前記ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）は、ケイ酸アルミニウムアミノシランである、請求項１に記載の半芳香族ポリアミド樹脂組成物。
【請求項３】
前記半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）は、
２０〜１００モル％の、テレフタル酸成分単位（ａ−１）と、
０〜８０モル％の、テレフタル酸以外の芳香族カルボン酸成分単位（ａ−２）または炭素原子数４〜２０の脂肪族ジカルボン酸成分単位（ａ−３）と、
を含むジカルボン酸成分単位［ａ］（ただし、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）に含まれるジカルボン酸成分単位の総モル数を１００モル％とする。）と、
ジアミン成分単位［ｂ］と、からなる繰り返し単位を有する、
請求項１または２に記載の半芳香族ポリアミド樹脂組成物。
【請求項４】
前記ジカルボン酸成分単位［ａ］は、
２０〜１００モル％の、テレフタル酸成分単位（ａ−１）と、
０〜８０モル％の、テレフタル酸以外の芳香族カルボン酸成分単位（ａ−２）と、
を含む（ただし、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）に含まれるジカルボン酸成分単位の総モル数を１００モル％とする。）、
請求項３に記載の半芳香族ポリアミド樹脂組成物。
【請求項５】
前記ジカルボン酸成分単位［ａ］は、
４５〜１００モル％の、テレフタル酸成分単位（ａ−１）と、
０〜８０モル％の、炭素原子数４〜２０の脂肪族ジカルボン酸成分単位（ａ−３）と、
を含む（ただし、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）に含まれるジカルボン酸成分単位の総モル数を１００モル％とする。）、
請求項３に記載の半芳香族ポリアミド樹脂組成物。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載の半芳香族ポリアミド樹脂組成物から得られる、成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、半芳香族ポリアミド樹脂組成物およびその成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
熱可塑性樹脂であるポリアミド樹脂から製造される成形体は、電導性が低く、かつ耐熱性および機械的特性に優れるため、自動車用部品、各種電気製品、および配線基板などの各種用途に使用されている。
【０００３】
しかし、樹脂は一般に熱伝導性が低いため、たとえば自動車のエンジンルーム内のような比較的高温となる環境で長時間にわたって使用するときは、上記熱を十分に消散できずに、熱による劣化が上記成形体に生じることがある。これに対し、ポリアミド樹脂組成物に黒鉛などの熱伝導性の添加剤を含ませることで、上記ポリアミド樹脂組成物から製造される成形体の熱伝導性を高め得ることが知られている。
【０００４】
しかし、黒鉛は、上記成形体の熱伝導性を高めるものの、同時に、当該成形体の電導性をも高めてしまう。これに対し、特許文献１には、ポリアミド樹脂（好ましくはナイロン６）に卓面ケイ酸アルミニウムおよび熱安定剤を混合して得られるポリアミド樹脂組成物から製造される成形体は、電気絶縁性であり、かつ熱伝導性および機械的強度にも優れると記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１５−０７８３６８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１には、卓面ケイ酸アルミニウムを含ませたポリアミド樹脂組成物から製造される成形体は、熱伝導性が高く、かつ機械的強度にも優れると記載されている。しかし、ポリアミド組成物から製造される成形体の使用が期待される各種用途には、より高温での使用が求められたり、あるいは、より機械的強度に優れた成形体であることが求められたりする。特に、エンジンルーム内のように大量の熱が生成し続ける環境で上記成形体を使用するときは、温度の上昇による成形体の劣化を抑制させるためには、上記成形体の熱伝導性を高めて、上記生成する熱を十分に消散させることが求められる。
【０００７】
しかし、本発明者らの知見によると、特許文献１に記載のポリアミド樹脂組成物から製造される成形体でも、当該要求に十分に応えられるだけの熱伝導性および機械的強度が達成されているとはいえなかった。
【０００８】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、熱伝導性および機械的強度がより高められた成形体を製造できるポリアミド樹脂組成物、および当該ポリアミド樹脂組成物から製造された成形体を提供することをその目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するための本発明の半芳香族ポリアミド樹脂組成物および成形体は、以下の［１］〜［７］に関する。
［１］示差走査型熱量計（ＤＳＣ）により測定される融点が２９０〜３３０℃である半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）と、ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）と、を含み、前記ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）の含有量は、半芳香族ポリアミド組成物の全質量を１００質量％としたとき、２０質量％以上８０質量％以下である、半芳香族ポリアミド樹脂組成物。
［２］前記ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）は、ケイ酸アルミニウムアミノシランである、［１］に記載の半芳香族ポリアミド樹脂組成物。
［３］前記半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）は、２０〜１００モル％の、テレフタル酸成分単位（ａ−１）と、０〜８０モル％の、テレフタル酸以外の芳香族カルボン酸成分単位（ａ−２）または炭素原子数４〜２０の脂肪族ジカルボン酸成分単位（ａ−３）と、を含むジカルボン酸成分単位［ａ］（ただし、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）に含まれるジカルボン酸成分単位の総モル数を１００モル％とする。）と、ジアミン成分単位［ｂ］と、からなる繰り返し単位を有する、［１］または［２］に記載の半芳香族ポリアミド樹脂組成物。
［４］前記ジカルボン酸成分単位［ａ］は、２０〜１００モル％の、テレフタル酸成分単位（ａ−１）と、０〜８０モル％の、テレフタル酸以外の芳香族カルボン酸成分単位（ａ−２）と、を含む（ただし、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）に含まれるジカルボン酸成分単位の総モル数を１００モル％とする。）、［３］に記載の半芳香族ポリアミド樹脂組成物。
［５］前記ジカルボン酸成分単位［ａ］は、４５〜１００モル％の、テレフタル酸成分単位（ａ−１）と、０〜８０モル％の、炭素原子数４〜２０の脂肪族ジカルボン酸成分単位（ａ−３）と、を含む（ただし、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）に含まれるジカルボン酸成分単位の総モル数を１００モル％とする。）、［３］に記載の半芳香族ポリアミド樹脂組成物。
［６］［１］〜［５］のいずれかに記載の半芳香族ポリアミド樹脂組成物から得られる、成形体。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、熱伝導性および機械的強度がより高められた成形体を製造できるポリアミド樹脂組成物、および当該ポリアミド樹脂組成物から製造された成形体が提供される。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
本発明者らは、鋭意検討した結果、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）により測定される融点が２９０〜３３０℃である半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）と、ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）と、を含み、上記ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）の含有量が、半芳香族ポリアミド組成物の全質量を１００質量％としたとき、２０質量％以上８０質量％以下である半芳香族ポリアミド組成物は、当該半芳香族ポリアミド組成物から製造された成形体（以下、単に「成形体」ともいう。）の熱伝導性および機械的強度が顕著に高いことを見出し、さらに検討を重ねて、本発明を完成させた。
【００１２】
この理由は明らかではないが、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）が有する芳香族によって樹脂の剛直性が上がり、ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）が配向しやすくなるため熱伝導が上がると推察される。
【００１３】
１．半芳香族ポリアミド樹脂組成物
本発明の半芳香族ポリアミド樹脂組成物は、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）と、ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）と、を少なくとも含む。
【００１４】
１−１．半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）
半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）は、その示差走査型熱量計（ＤＳＣ）により測定される融点（Ｔｍ）が２９０〜３３０℃である。上記融点（Ｔｍ）は、２９０〜３０５℃であることが好ましい。
【００１５】
上記融点（Ｔｍ）は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準じて測定した値とすることができる。具体的には、公知の示差走査熱量系を用いて、１０℃／分の速度で昇温してＤＳＣの吸熱曲線を求め、当該吸熱曲線の最大ピーク位置の温度を融点（Ｔｍ）とすればよい。
【００１６】
半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）は、上記融点（Ｔｍ）が２９０〜３３０℃であれば特に限定されない。半芳香族ポリアミド樹脂は、通常はその融点（Ｔｍ）が多くの場合３３０℃を超えない。一方で、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）は、その融点（Ｔｍ）を２９０℃以上とする観点から、その主たる構成単位が、下記の特定のジカルボン酸成分単位［ａ］と特定のジアミン成分単位［ｂ］とからなる繰り返し単位で構成されている半芳香族ポリアミド樹脂であることが好ましい。
【００１７】
ジカルボン酸成分単位［ａ］は、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）に含まれるジカルボン酸成分単位の総モル数を１００モル％としたとき、テレフタル酸成分単位（ａ−１）を２０〜１００モル％、好ましくは４５〜１００モル％、より好ましくは５０〜９０モル％、さらに好ましくは６０〜８０モル％の量で含有している。また、ジカルボン酸成分単位［ａ］は、テレフタル酸以外の芳香族カルボン酸成分単位（ａ−２）または炭素原子数４〜２０の脂肪族ジカルボン酸成分単位（ａ−３）を合計で０〜８０モル％、好ましくは０〜５５モル％、より好ましくは１０〜５０モル％、さらに好ましくは２０〜４０モル％の量で含有している。テレフタル酸以外の芳香族カルボン酸成分単位（ａ−２）および炭素原子数４〜２０の脂肪族ジカルボン酸成分単位（ａ−３）は、両方が含有されていてもよいし、いずれか一方のみが含有されていてもよい。たとえば、ジカルボン酸成分単位［ａ］が少量の脂肪族ジカルボン酸成分単位（ａ−３）を含有することにより、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）の成形性がさらに向上しうる。なお、テレフタル酸以外の芳香族カルボン酸成分単位（ａ−２）および炭素原子数４〜２０の脂肪族ジカルボン酸成分単位（ａ−３）を合計した含有率が５５モル％以下とすると、必然的にテレフタル酸成分単位の含有率が４５モル％を上回ることになり、得られる半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）は、融点が２９０℃以上となりやすい。
【００１８】
より具体的には、ジカルボン酸成分単位［ａ］は、ジカルボン酸成分単位［ａ］の総モル数を１００モル％としたとき、テレフタル酸成分単位（ａ−１）を２０〜１００モル％、テレフタル酸以外の芳香族ジカルボン酸成分単位（ａ−２）を０〜８０モル％含むことが好ましく、テレフタル酸成分単位（ａ−１）を５５〜８０モル％、テレフタル酸以外の芳香族ジカルボン酸成分単位（ａ−２）を２０〜４５モル％含むことがより好ましく、テレフタル酸成分単位（ａ−１）を６０〜８５モル％、テレフタル酸以外の芳香族ジカルボン酸成分単位（ａ−２）を１５〜４０モル％含むことがさらに好ましい。ジカルボン酸成分単位［ａ］がテレフタル酸以外の芳香族ジカルボン酸成分単位（ａ−２）を含むと、半芳香族ポリアミド組成物から得られる成形体の熱伝導率がより高まりやすい。
【００１９】
あるいは、ジカルボン酸成分単位［ａ］は、ジカルボン酸成分単位［ａ］の総モル数を１００モル％としたとき、テレフタル酸成分単位（ａ−１）を４０〜８０モル％、炭素原子数４〜２０の脂肪族ジカルボン酸成分単位（ａ−３）を２０〜６０モル％含むことが好ましい。ジカルボン酸成分単位［ａ］が脂肪族ジカルボン酸成分単位（ａ−３）を含むと、半芳香族ポリアミド組成物から得られる成形体の熱伝導率および耐熱性が高まりやすい。
【００２０】
テレフタル酸以外の芳香族ジカルボン酸成分単位（ａ−２）の例には、イソフタル酸、２−メチルテレフタル酸およびナフタレンジカルボン酸成分単位などが含まれる。これらの中でも、イソフタル酸成分単位が好ましい。
【００２１】
脂肪族ジカルボン酸成分単位（ａ−３）は、炭素原子数４〜２０、好ましくは６〜１２のアルキレン基を有する脂肪族ジカルボン酸から誘導される。このような脂肪族ジカルボン酸成分単位（ａ−３）の例には、マロン酸、ジメチルマロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、２−メチルアジピン酸、トリメチルアジピン酸、ピメリン酸、２，２−ジメチルグルタル酸、３，３−ジエチルコハク酸、アゼライン酸、セバシン酸、スベリン酸成分単位などが含まれる。これらの中でも、アジピン酸成分単位およびセバシン酸成分単位が好ましい。
【００２２】
半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）は、上述したテレフタル酸成分単位（ａ１）、テレフタル酸以外の芳香族ジカルボン酸成分単位（ａ−２）、および脂肪族ジカルボン酸成分単位（ａ−３）の外に、少量のトリメリット酸またはピロメリット酸のような三塩基性以上の多価カルボン酸成分単位をさらに含有していてもよい。このような多価カルボン酸成分単位は、ジカルボン酸成分単位［ａ］の合計１００モル％対して、０〜５モル％の量で含有されうる。
【００２３】
ジアミン成分単位［ｂ］は、炭素原子数４〜１８の直鎖状アルキレンジアミン成分単位（ｂ−１）を含むことが好ましく、側鎖アルキル基を有する炭素原子数４〜１８のアルキレンジアミン成分単位（ｂ−２）や、炭素原子数４〜２０の脂環族ジアミン成分単位（ｂ−３）をさらに含んでもよい。
【００２４】
ジアミン成分単位［ｂ］は、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）に含まれるジアミン成分単位の総モル数を１００モル％としたとき、炭素原子数４〜１８の直鎖状アルキレンジアミン成分単位（ｂ−１）を５５〜１００モル％、好ましくは５５〜９９モル％、より好ましくは７０〜９８モル％、さらに好ましくは８０〜９５モル％、特に好ましくは８５〜９３モル％の量で含有している。また、ジアミン成分単位［ｂ］は、側鎖アルキル基を有する炭素原子数４〜１８のアルキレンジアミン成分単位（ｂ−２）または炭素原子数４〜２０の脂環族ジアミン成分単位（ｂ−３）を、０〜４５モル％、好ましくは１〜４５モル％、より好ましくは２〜３０モル％、さらに好ましくは５〜２０モル％、特に好ましくは７〜１５モル％の量で含有している。なお、ジアミン成分単位［ｂ］が、二種類の特定のアルキレンジアミン成分単位を上記のような量で含有すると、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）の融点を、成形時に半芳香族ポリアミド樹脂組成物がガス焼けを引き起こさない程度にまで低下させうる。
【００２５】
炭素原子数４〜１８の直鎖状アルキレンジアミン成分単位（ｂ−１）の例には、１，４−ジアミノブタン、１，６−ジアミノヘキサン、１，７−ジアミノヘプタン、１，８−ジアミノオクタン、１，９−ジアミノノナン、１，１０−ジアミノデカン、１，１１−ジアミノウンデカンおよび１，１２−ジアミノドデカンなどから誘導される成分単位が含まれる。これらの中でも、１，６−ジアミノヘキサン、１，８−ジアミノオクタン、１，１０−ジアミノデカンおよび１，１２−ジアミノドデカンから誘導される成分単位が好ましく、１，６−ジアミノヘキサン成分単位がより好ましい。これらの成分単位は、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）中に複数種類含有されていてもよい。
【００２６】
側鎖アルキル基を有する炭素原子数４〜１８のアルキレンジアミン成分単位（ｂ−２）の例には、１−ブチル−１，２−ジアミノ−エタン、１，１−ジメチル−１，４−ジアミノ−ブタン、１−エチル−１，４−ジアミノ−ブタン、１，２−ジメチル−１，４−ジアミノ−ブタン、１，３−ジメチル−１，４−ジアミノ−ブタン、１，４−ジメチル−１，４−ジアミノ−ブタン、２，３−ジメチル−１，４−ジアミノ−ブタン、２−メチル−１，５−ジアミノペンタン、２，５−ジメチル−１，６−ジアミノ−ヘキサン、２，４−ジメチル−１，６−ジアミノ−ヘキサン、３，３−ジメチル−１，６−ジアミノ−ヘキサン、２，２−ジメチル−１，６−ジアミノ−ヘキサン、２，２，４−トリメチル−１，６−ジアミノ−ヘキサン、２，４，４−トリメチル−１，６−ジアミノ−ヘキサン、２，４−ジエチル−１，６−ジアミノ−ヘキサン、２，３−ジメチル−１，７−ジアミノ−ヘプタン、２，４−ジメチル−１，７−ジアミノ−ヘプタン、２，５−ジメチル−１，７−ジアミノ−ヘプタン、２，２−ジメチル−１，７−ジアミノ−ヘプタン、２−メチル−４−エチル−１，７−ジアミノ−ヘプタン、２−エチル−４−メチル−１，７−ジアミノ−ヘプタン、２，２，５，５−テトラメチル−１，７−ジアミノ−ヘプタン、３−イソプロピル−１，７−ジアミノ−ヘプタン、３−イソオクチル−１，７−ジアミノ−ヘプタン、１，３−ジメチル−１，８−ジアミノ−オクタン、１，４−ジメチル−１，８−ジアミノ−オクタン、２，４−ジメチル−１，８−ジアミノ−オクタン、３，４−ジメチル−１，８−ジアミノ−オクタン、４，５−ジメチル−１，８−ジアミノ−オクタン、２，２−ジメチル−１，８−ジアミノ−オクタン、３，３−ジメチル−１，８−ジアミノ−オクタン、４，４−ジメチル−１，８−ジアミノ−オクタン、３，３，５−トリメチル−１，８−ジアミノ−オクタン、２，４−ジエチル−１，８−ジアミノ−オクタン、および５−メチル−１，９−ジアミノ−ノナンから誘導される成分単位が含まれる。これらの中でも、炭素原子数１〜２の側鎖アルキル基を１〜２個有すると共に、主鎖の炭素原子数が４〜１０である側鎖アルキルジアミンから誘導される成分単位が好ましく、２−メチル−１，５−ジアミノペンタン成分単位がより好ましい。これらの成分単位は、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）中に複数種類含有されていてもよい。
【００２７】
炭素原子数４〜２０の脂環族ジアミン成分単位（ｂ−３）の例には、１，３−ジアミノシクロヘキサン、１，４−ジアミノシクロヘキサン、１，３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，４−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、イソホロンジアミン、ピペラジン、２，５−ジメチルピペラジン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、ビス（４-アミノシクロヘキシル）プロパン、４，４'−ジアミノ−３，３'−ジメチルジシクロヘキシルプロパン、４，４'−ジアミノ−３，３’−ジメチルジシクロヘキシルメタン、４，４'−ジアミノ−３，３'−ジメチル-５，５'-ジメチルジシクロヘキシルメタン、４，４'−ジアミノ−３，３'−ジメチル−５，５'−ジメチルジシクロヘキシルプロパン、α，α'−ビス（４−アミノシクロヘキシル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン、α，α'−ビス（４−アミノシクロヘキシル）−ｍ−ジイソプロピルベンゼン、α，α′−ビス（４−アミノシクロヘキシル）−１，４−シクロヘキサン、α，α'−ビス（４−アミノシクロヘキシル）−１，３−シクロヘキサンから誘導される成分単位が含まれる。これらの中でも、１，３−ジアミノシクロヘキサン、１，４−ジアミノシクロヘキサン、ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、および４，４'−ジアミノ−３，３'−ジメチルジシクロヘキシルメタンから誘導される成分単位が好ましく、１，３−ジアミノシクロヘキサン、１，４−ジアミノシクロヘキサン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、１，３−ビス（アミノシクロヘキシル）メタン、および１，３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサンから誘導される成分単位がより好ましい。
【００２８】
なお、本明細書において、側鎖アルキル基を有するアルキレンジアミン成分単位における炭素原子数は、特に限定しない限り、主鎖アルキレン基の炭素原子数と側鎖アルキル基の炭素原子数との合計である。
【００２９】
半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）は、上述した炭素原子数４〜１８の直鎖状アルキレンジアミン成分単位（ｂ−１）、側鎖アルキル基を有する炭素原子数４〜１８のアルキレンジアミン成分単位（ｂ−２）、および炭素原子数４〜２０の脂環族ジアミン成分単位（ｂ−３）の外に、少量のメタキシリレンジアミン成分単位などの他のジアミン成分単位を含んでもよい。このような他のジアミンに由来する成分単位の含有量は、ジアミン成分単位［ｂ］の合計量に対して５０モル％以下であり、好ましくは４０モル％以下でありうる。
【００３０】
半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）の、濃硫酸中３０℃の温度で測定した極限粘度［η］は、通常は０．５〜３．０ｄｌ／ｇ、好ましくは０．５〜２．８ｄｌ／ｇ、より好ましくは０．６〜２．５ｄｌ／ｇの範囲にある。
【００３１】
半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）は、異なる極限粘度を有する半芳香族ポリアミド樹脂を２以上組み合わせたものであってもよい。例えば、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）は、極限粘度［η］が０．９ｄｌ／ｇ以上である半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ１）と、極限粘度［η］が０．７ｄｌ／ｇ以上０．９ｄｌ／ｇ未満である半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ２）との混合物であってもよい。そのような混合物は、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）の総量１００質量部に対し、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ１）を３５〜１００質量部、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ２）を０〜６５質量部含みうる。半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ１）と半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ２）の含有比率が上記範囲内であると、機械的強度を損なうことなく、半芳香族ポリアミド樹脂組成物の溶融流動性を高めうるので、金型汚染をより高度に抑制しやすい。半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）の極限粘度［η］は、主に分子量によって調整されうる。
【００３２】
半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）の極限粘度［η］は以下のようにして測定することができる。半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）０．５ｇを９６．５％硫酸溶液５０ｍｌに溶解させて、試料溶液とする。得られた溶液の、２５℃±０．０５℃の条件下での流下秒数を、ウベローデ粘度計を使用して測定し、下記式に基づき算出する。
［η］＝ηＳＰ／（Ｃ＊（１＋０．２０５ηＳＰ））
［η］：極限粘度（ｄｌ／ｇ）
ηＳＰ：比粘度
Ｃ：試料濃度（ｇ／ｄｌ）
ｔ：試料溶液の流下秒数（秒）
ｔ０：ブランク硫酸の流下秒数（秒）
ηＳＰ＝（ｔ−ｔ０）／ｔ０
【００３３】
また、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は、８０℃以上とすることができ、９０〜１５０℃であることが好ましい。半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ）が９０〜１５０℃であると、成形体の熱伝導率および耐熱性がより高まりやすい。
【００３４】
半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）は、ジカルボン酸成分とジアミン成分との重縮合により製造することができる。具体的には、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）は、テレフタル酸と、（任意の）テレフタル酸以外の芳香族ジカルボン酸または脂肪族ジカルボン酸と、直鎖状ジアルキレンジアミンおよび側鎖アルキル基を有するアルキレンジアミンとを、上述の量で水性媒体中に配合し、次亜リン酸ナトリウムなどの触媒の存在下に、加圧しながら加熱してポリアミド前駆体を製造し、次いでこのポリアミド前駆体を溶融混練することにより製造することができる。なお、ポリアミド前駆体を製造する際には、安息香酸のような分子量調整剤を配合することもできる。
【００３５】
また、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）は、ジカルボン酸成分単位［ａ］およびジアミン成分単位［ｂ］が上記範囲内になるように、組成の異なる少なくとも２種類のポリアミドの配合量を調整して、これを溶融混練することにより製造することもできる。
【００３６】
１−２．ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）
ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）は、半芳香族ポリアミド樹脂組成物の熱電動性および機械的特性を高めることができる。一方で、ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）は、半芳香族ポリアミド樹脂組成物の電導性への影響が少ない。
【００３７】
ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）は、ムライト、カオリナイト、イライト、カヤナイト、長石、霞石、曹長石およびゼオライトなどの天然鉱石でもよいし、アルミノケイ酸ナトリウム（オルトケイ酸アルミニウムナトリウムなど）、アルミノケイ酸カルシウム（ジアルミノオルトケイ酸カルシウムおよびジアルミノメタケイ酸カルシウムなどを含む）、アルミノケイ酸ナトリウムカルシウム、アルミノケイ酸マグネシウム、およびこれらの変性物などを含む合成物であってもよい。
【００３８】
これらのケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）のうち、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）との相溶性をより高める観点からは、シランカップリング剤などでアミノ基を付与された変性物であることが好ましく、ケイ酸アルミニウムアミノシランであることがより好ましい。
【００３９】
なお、電導性が低く、かつ熱伝導性が高いフィラーとしては、酸化マグネシウムなども知られている。しかし、酸化マグネシウムは活性がより高く、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）を分解などさせて劣化させることがある。これに対し、ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）は、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）の劣化などを生じさせにくいため好ましい。
【００４０】
ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）の形状は特に限定されず、繊維状、粉末状、粒状、板状、針状、クロス状、およびマット状などの任意の形状であってもよい。粉末状であるとき、ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）のＡＳＴＭ  Ｄ１９２１  ８９（試験方法Ａ）に準じて測定される中央粒度Ｄ５０は、０．１〜２５０μｍであり、０．５〜１５０μｍであることが好ましく、０．５〜７０μｍであることがより好ましい。また、ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）のアスペクト比は、たとえば、１〜１０とすることができる。
【００４１】
ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）の含有量は、半芳香族ポリアミド組成物の全質量を１００質量％としたとき、２０質量％以上８０質量％以下であり、３０質量％以上質量７５％以下であることがより好ましく、４５質量％以上７５質量％以下であることがさらに好ましく、５５質量％以上７５質量％以下であることが特に好ましい。上記含有量が２０質量％以上であると、おそらくは十分な量の配向したケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）が配列し、熱の排出経路を形成することができるため、成形体の熱伝導性をより高め、上記成形体の耐熱性をより高めることができる。上記含有量が８０質量％以下であると、成形体の機械的強度をより高めることができる。
【００４２】
１−３．その他の添加物
上記の半芳香族ポリアミド樹脂組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で、前述の成分以外の他の成分をさらに含んでいてもよい。他の成分の例には、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）以外の他の耐熱性樹脂、無機充填材、有機充填剤、有機難燃剤、酸化防止剤（耐熱安定剤）、熱安定剤、耐候性安定剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、顔料、染料、天然油、合成油、ワックスおよび脂肪酸金属塩などの添加剤が含まれる。
【００４３】
上記他の耐熱性樹脂の例には、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）以外のポリアミド、ＰＰＳ（ポリフェニレンスルフィド）、ＰＰＥ（ポリフェニルエーテル）、ＰＥＳ（ポリエーテルスルフォン）、ＰＥＩ（ポリエーテルイミド）、ＬＣＰ（液晶ポリマー）およびこれらの樹脂の変性物などが含まれる。
【００４４】
上記無機充填材の例には、繊維状、粉状、粒状、板状、針状、クロス状、およびマット状などの形状を有する無機充填材が含まれる。
【００４５】
上記繊維状の無機充填材の例には、ガラス繊維、炭素繊維、アスベスト繊維およびホウ素繊維が含まれる。これらの中でも、ガラス繊維が特に好ましい。ガラス繊維を使用することにより、成形性が向上すると共に、無機質強化材を含有する成形体の引張り強度、曲げ強度、曲げ弾性率などの機械的特性および熱変形温度などの耐熱特性がより向上する。
【００４６】
上記繊維状の無機充填材の平均長さは、通常は、０．１〜２０ｍｍ、好ましくは０．３〜６ｍｍの範囲にあり、アスペクト比が、通常は１０〜２０００、好ましくは３０〜６００の範囲にある。平均長さおよびアスペクト比がこのような範囲内にある繊維状の無機充填材を使用することが好ましい。
【００４７】
上記粉末状、粒状、板状、針状、クロス状、およびマット状などの形状を有する無機充填材の例には、シリカ、シリカアルミナ、アルミナ、炭酸カルシウム、二酸化チタン、タルク、ワラストナイト、ケイソウ土、クレー、カオリン、球状ガラス、マイカ、セッコウ、ベンガラ、および酸化マグネシウムおよび酸化亜鉛などの粉状または板状の無機化合物、ならびにチタン酸カリウムなどの針状の無機化合物が含まれる。これらの無機充填材は、２種以上混合して使用することもできる。
【００４８】
上記他の無機充填材の平均粒径は、通常０．１〜２００μｍ、好ましくは１〜１００μｍの範囲内にある。
【００４９】
上記繊維状の無機充填材や他の形状を有する無機充填材は、シランカップリング剤またはチタンカップリング剤などで処理して使用することもできる。
【００５０】
上記無機充填材の含有量は、樹脂成分１００質量部に対して、通常、１〜２００質量部、好ましくは１〜１００質量部、より好ましくは１〜５０質量部としうる。
【００５１】
上記有機充填材の例には、ポリパラフェニレンテレフタルアミド、ポリメタフェニレンテレフタルアミド、ポリパラフェニレンイソフタルアミド、ポリメタフェニレンイソフタルアミド、ジアミノジフェニルエーテルとテレフタル酸（イソフタル酸）との縮合物およびパラ（メタ）アミノ安息香酸の縮合物などの全芳香族ポリアミド；ジアミノジフェニルエーテルと無水トリメリット酸または無水ピロメリット酸との縮合物などの全芳香族ポリアミドイミド；全芳香族ポリエステル；全芳香族ポリイミド；ポリベンツイミダゾールおよびポリイミダゾフェナントロリンなどの複素環含有化合物；ならびに、ポリテトラフルオロエチレンなどから形成されている粉状、板状、繊維状またはクロス状物などの二次加工品などが含まれる。
【００５２】
上記有機難燃剤の例には、ポリ臭素化スチレン、ポリエチレンエーテルの臭素化物、ポリスチレンの臭素化物などが含まれる。
【００５３】
上記ポリ臭素化スチレンは、二臭素化スチレン単位を６０重量％以上含有しているものが好ましく、７０重量％以上含有しているものが特に好ましい。上記ポリ臭素化スチレンは、二臭素化スチレン以外に一臭素化スチレンまたは三臭素化スチレンを４０重量％以下、好ましくは３０重量％以下共重合したポリ臭素化スチレンであってもよい。
【００５４】
上記有機難燃剤の含有量は、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）１００質量部に対して、０〜６０質量部、好ましくは１〜２０質量部、より好ましくは２〜１５質量部である。また、難燃性をより十分出すためには４０〜６０質量部程度入れてもよい。
【００５５】
上記有機難燃剤に加えて、酸化アンチモン、アンチモン酸ソーダ、酸化スズ、酸化鉄、酸化亜鉛、および硝酸亜鉛などの難燃助剤を使用することもできる。これらのうち、アンチモン酸ソーダ、とりわけ５５０℃以上の高温で熱処理した実質的に無水のアンチモン酸ソーダが好ましい。上記難燃助剤の含有量は、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）１００質量部に対して、０〜１０質量部、好ましくは２〜８質量部としうる。
【００５６】
上記酸化防止剤の例には、リン系酸化防止剤、フェノール系酸化防止剤、アミン系酸化防止剤、および硫黄系酸化防止剤などが含まれる。
【００５７】
上記リン系酸化防止剤の例には、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシド、トリフェニルホスファイト、２−エチルヘキシル酸ホスフェート、ジラウリルホスファイト、トリ−ｉｓｏ−オクチルホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリラウリルホスファイト、トリラウリル−ジ−チオホスファイト、トリラウリル−トリ−チオホスファイト、トリスノニルフェニルホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（モノノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリオクタデシルホスファイト、１，１，３−トリス（２−メチル−ジ−トリデシルホスファイト−５−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ブタン、４，４′−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチル）トリデシルホスファイト、４，４′−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチル−ジ−トリデシル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイト、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）４，４′−ビスフェニレンジホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、トリデシルホスファイト、トリステアリルホスファイト、２，２′−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ソルビット−トリス−ホスファイト−ジステアリル−モノ−Ｃ30−ジオールエステルおよびビス（２，４，６−トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトなどが含まれる。これらの中でもビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイトおよびビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイトなどのペンタエリスリトール−ジ−ホスファイト系のリン系酸化防止剤、ならびに、テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）４，４′−ビスフェニレンジホスファイトなどが含まれる。
【００５８】
上記フェノール系酸化防止剤の例には、３，９−ビス｛２−［３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニル］−１，１−ジメチルエチル｝−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、２，４，６−トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、ｎ−オクタデシル−３−（４′−ヒドロキシ−３′，５′−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）プロピオネート、スチレン化フェノール、４−ヒドロキシ−メチル−２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、２，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ハイドロキノン、シクロヘキシルフェノール、ブチルヒドロキシアニゾール、２，２′−メチレン−ビス−（４−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、２，２′−メチレン−ビス−（４−エチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、４，４′−イソ−プロピリデンビスフェノール、４，４′−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、１，１−ビス−（４−ヒドロオキシ−フェニル）シクロヘキサン、４，４′−メチレン−ビス−（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、２，６−ビス（２′−ヒドロオキシ−３′−ｔｅｒｔ−ブチル−５′−メチルメチルベンジル）４−メチル−フェノール、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロオキシ−５−ｔｅｒｔ−ブチル−フェニル）ブタン、１，３，５−トリス−メチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロオキシ−ベンジル）ベンゼン、テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロオキシフェニル）プロピオネート］メタン、トリス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロオキシフェニル）イソシアヌレート、トリス［β−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニル−オキシエチル］イソシアネート、４，４′−チオビス（３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、２，２′−チオビス（４−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、４，４′−チオビス（２−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、およびＮ，Ｎ′−ヘキサメチレンビス（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール−４−ヒドロキシシンナムアミド）などが含まれる。
【００５９】
上記アミン系酸化防止剤の例には、４，４′−ビス（α，α−ジメチルベンジル）ジフェニルアミン、フェニル−α−ナフチルアミン、フェニル−β−ナフチルアミン、Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ，Ｎ′−ジ−β−ナフチル−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ−シクロヘキシル−Ｎ′−フェニル−ｐ−フェニレンジアミン、Ｎ−フェニル−Ｎ′−イソプロピル−ｐ−フェニレンジアミン、アルドール−α−ナフチルアミン、２，２，４−トリメチル−１，２−ジハイドロキノンのポリマーおよび６−エトキシ−２，２，４−トリメチル−１，２−ジヒドロキノリンなどが含まれる。
【００６０】
上記硫黄系酸化防止剤の例には、チオビス（β−ナフトール）、チオビス（Ｎ−フェニル−β−ナフチルアミン）、２−メルカプトベンゾチアゾール、２−メルカプトベンゾイミダゾール、ドデシルメルカプタン、テトラメチルチウラムモノサルファイド、テトラメチルチウラムジサルファイド、ニッケルジブチルジチオカルバメート、ニッケルイソプロピルキサンテート、ジラウリルチオジプロピオネートおよびジステアリルチオジプロピオネートなどが含まれる。
【００６１】
上記酸化防止剤の含有量は、樹脂成分１００質量部に対して、０．０５〜２質量部、好ましくは０．１〜１．５質量部、より好ましくは０．２〜１．０質量部としうる。
【００６２】
上記ワックス成分の例には、ヘテロ原子を含む官能基構造を有する変性オレフィン重合体または無変性のオレフィン重合体が含まれる。
【００６３】
上記ヘテロ原子を含む官能基構造の例には、カルボン酸基（無水カルボン酸基を含む）、エステル基、エーテル基、アルデヒド基およびケトン基などが含まれる。中でも、カルボン酸基（無水カルボン酸基）が好ましく、無水マレイン酸基がより好ましい。
【００６４】
上記オレフィン重合体は、エチレン・α−オレフィン共重合体であることが好ましい。上記エチレン・α−オレフィン共重合体を構成するα−オレフィンの例には、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセンなどが含まれる。これらの中でも、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテンが好ましい。これらのα−オレフィンは、単独で、または２種以上を組み合わせて用いることができる。なお、上記エチレン・α−オレフィン共重合体における、α−オレフィンから導かれる構造単位の含有率は、０．５〜３０モル％、好ましくは２〜２０モル％である。
【００６５】
上記変性オレフィン重合体は、変性オレフィン重合体１００質量部に対して、ヘテロ原子を含む官能基構造単位を０．１〜１．５質量部、好ましくは０．１〜３質量部含む。
【００６６】
上記変性または無変性のオレフィン重合体の含有量は、樹脂成分の全質量を１００質量％としたとき、１〜４０質量％であることが好ましい。
【００６７】
上記脂肪酸金属塩は、樹脂組成物の成形時の流動性を高め、かつ得られる成形品の外観を良好にすることができる。上記脂肪酸金属塩の例には、オキシカルボン酸金属塩および高級脂肪酸金属塩などが含まれる。
【００６８】
上記オキシカルボン酸金属塩は、炭素原子数１０〜３０の脂肪族化合物のオキシカルボン酸またはサリチル酸、ｍ−オキシ安息香酸、ｐ−オキシ安息香酸、没食子酸、マンデル酸、およびトロバ酸などを含む芳香族化合物のオキシカルボン酸と、リチウムなどを含むアルカリ金属、ならびにマグネシウムおよびカルシウムなどを含むアルカリ土類金属と、の塩とすることができる。
【００６９】
上記高級脂肪酸金属塩は、ステアリン酸、オレイン酸、ベヘニン酸、ベヘン酸、およびモンタン酸などの炭素数１５〜３０の脂肪族カルボン酸と、カルシウム、マグネシウム、リチウム、アルミニウム、亜鉛、ナトリウム、およびカリウムなどの金属と、の塩とすることができる。
【００７０】
上記脂肪酸金属塩の含有量は、樹脂成分の全質量を１００質量％としたとき、０．０１〜１．５質量％であることが好ましい。
【００７１】
２．半芳香族ポリアミド樹脂組成物の製造方法
上記半芳香族ポリアミド樹脂組成物は、上記の比率の半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）およびケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）、ならびに必要に応じてその他の成分を、公知の方法、例えばヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー若しくはタンブラーブレンダーなどで混合する方法、および混合後さらに一軸押出機、多軸押出機、ニーダー若しくはバンバリーミキサーなどで溶融混練し、その後、造粒若しくは粉砕する方法などにより製造することができる。
【００７２】
３．半芳香族ポリアミド樹脂組成物の成形体
上記のようにして調製した半芳香族ポリアミド樹脂組成物を用いて、通常の溶融成形法、例えば圧縮成形法、射出成形法および押し出し成形法などを利用することにより、所望の形状の成形体を製造することができる。
【００７３】
例えば、本発明の半芳香族ポリアミド樹脂組成物を、シリンダ温度が３５０〜３００℃程度に調整された射出成形機に投入して溶融状態にして、所定の形状の金型内に導入することにより成形体を製造することができる。
【００７４】
上記成形体の形状は、特に制限はなく、用途に応じて種々の形状をとりうる。
【００７５】
上記成形体は、自動車産業、電気、エレクトロニクス、電気通信、太陽光、および情報産業などの各種用途に使用することができるが、電導性が低く、かつ熱伝導率および機械的特性に優れるため、これらの特性が要求される自動車用の部品として好適に使用することができる。
【００７６】
上記成形体の具体的な用途の例には、半導体素子および抵抗などの封止材料、コネクター、ソケット、リレー部品、コイルボビン、光ピックアップ、発振子、およびコンピュータ関連部品などの電気・電子部品、ＶＴＲ、テレビ、アイロン、エアコン、ステレオ、掃除機、冷蔵庫、炊飯器、および照明器具などの家庭電気製品部品、放熱シート、ヒートシンク、およびファンなどの電子部品からの熱を外部に逃すための放熱部材、ランプソケット、ランプリフレクター、およびランプハウジングなどの照明器具部品、コンパクトディスク、レザーディスク（登録商標）、スピーカーなどの音響製品部品、光ケーブル用フェルール、携帯電話機、固定電話機、ファクシミリ、およびモデムなどの通信機器部品、分離爪、およびヒータホルダーなどの複写機、印刷機関連部品、インペラーファン歯車、ギヤ、軸受け、モーター部品およびケースなどの機械部品、自動車用機構部品、エンジン部品、エンジンルーム内部品、電装部品、および内装部品などの自動車部品、マイクロ波調理用鍋、および耐熱食器などの調理用器具、航空機、宇宙機、宇宙機器用部品、ならびにセンサー類部品などが含まれる。また、上記成形体は、電気絶縁性にも優れるため配線基板などに応用することもできる。
【実施例】
【００７７】
以下、実施例を参照して本発明を更に具体的に説明するが、本発明の範囲は実施例の記載に限定されない。
【００７８】
１．半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）の調製
１−１．半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ−１）の調製
１，６−ジアミノヘキサン２８００ｇ（２４．１モル）、テレフタル酸１７８７ｇ（１０．８モル）、アジピン酸１９２１ｇ（１３．１モル）、次亜リン酸ナトリウム一水和物５．７ｇおよび蒸留水５５４ｇを内容量１３．６Ｌのオートクレーブに入れ、窒素置換した。１９０℃から攪拌を開始し、３時間かけて内部温度を２５０℃まで昇温した。このとき、オートクレーブの内圧を３．０１ＭＰａまで昇圧した。このまま１時間反応を続けた後、オートクレーブ下部に設置したスプレーノズルから大気放出して低次縮合物を抜き出した。抜き出した低次縮合物を室温まで冷却し、その後、粉砕機で１．５ｍｍ以下の粒径まで粉砕し、１１０℃で２４時間乾燥した。得られた低次縮合物の水分量は３６００ｐｐｍ、極限粘度［η］は０．１４ｄｌ／ｇであった。
【００７９】
次に、この低次縮合物を棚段式固相重合装置にいれ、窒素置換後、約１時間３０分かけて２２０℃まで昇温した。その後、１時間反応し、室温まで降温させた。得られた化合物の極限粘度［η］は０．４８ｄｌ／ｇであった。その後、スクリュー径３０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３６の二軸押出機にて、バレル設定温度３３０℃、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、６Ｋｇ／ｈの樹脂供給速度で溶融重合して、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ−１）を調製した。
【００８０】
半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ−１）の極限粘度［η］は１．０ｄｌ／ｇ、融点（Ｔｍ）は３１０℃、ガラス転移温度（Ｔｇ）は８５℃であった。
【００８１】
１−２．半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ−２）の調製
１，６−ジアミノヘキサン２８００ｇ（２４．３モル）、テレフタル酸２７７４ｇ（１６．７モル）、イソフタル酸１１９６ｇ（７．２モル）、安息香酸３６．６ｇ（０．３モル）、次亜リン酸ナトリウム一水和物５．７ｇおよび蒸留水５４５ｇを内容量１３．６Ｌのオートクレーブに入れ、窒素置換した。１９０℃から攪拌を開始し、３時間かけて内部温度を２５０℃まで昇温させた。このとき、オートクレーブの内圧を３．０３ＭＰａまで昇圧させた。このまま１時間反応を続けた後、オートクレーブ下部に設置したスプレーノズルから大気放出して低次縮合物を抜き出した。抜き出した低次縮合物を室温まで冷却し、その後、低次縮合物を粉砕機で１．５ｍｍ以下の粒径まで粉砕し、１１０℃で２４時間乾燥させた。得られた低次縮合物の水分量は４１００ｐｐｍ、極限粘度［η］は０．１５ｄｌ／ｇであった。
【００８２】
次に、この低次縮合物を棚段式固相重合装置にいれ、窒素置換後、約１時間３０分かけて１８０℃まで昇温した。その後、１時間３０分反応し、室温まで降温させた。得られた化合物の極限粘度［η］は０．２０ｄｌ／ｇであった。
【００８３】
その後、上記で得た化合物をスクリュー径３０ｍｍ、Ｌ／Ｄ＝３６の二軸押出機にて、バレル設定温度を３３０℃、スクリュー回転数２００ｒｐｍ、６Ｋｇ／ｈの樹脂供給速度で溶融重合して、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ−２）を調製した。
【００８４】
ポリアミド樹脂（Ａ−２）の極限粘度［η］は１．０ｄｌ／ｇ、融点（Ｔｍ）は３３０℃、ガラス転移温度（Ｔｇ）は１２５℃であった。
【００８５】
なお、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ−１）および（Ａ−２）の極限粘度［η］、融点（Ｔｍ）およびガラス転移温度（Ｔｇ）は、それぞれ以下の方法で測定した。
【００８６】
［極限粘度［η］］
得られた半芳香族ポリアミド樹脂０．５ｇを９６．５％硫酸溶液５０ｍｌに溶解させた。得られた溶液の、２５℃±０．０５℃の条件下での流下秒数を、ウベローデ粘度計を使用して測定し、「数式：［η］＝ηＳＰ／（Ｃ（１＋０．２０５ηＳＰ））」に基づき算出した。
［η］：極限粘度（ｄｌ／ｇ）
ηＳＰ：比粘度
Ｃ：試料濃度（ｇ／ｄｌ）
ｔ：試料溶液の流下秒数（秒）
ｔ０：ブランク硫酸の流下秒数（秒）
ηＳＰ＝（ｔ−ｔ０）／ｔ０
【００８７】
［融点（Ｔｍ）、ガラス転移温度（Ｔｇ）］
半芳香族ポリアミド樹脂の融点（Ｔｍ）およびガラス転移温度（Ｔｇ）は、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準じて測定した。具体的には、ＰｅｒｋｉｎＥｌｅｍｅｒ社製ＤＳＣ７を用いて、約５ｍｇの半芳香族ポリアミド樹脂を測定用アルミニウムパン中に密封し、室温から１０℃／ｍｉｎで３４０℃まで加熱した。半芳香族ポリアミド樹脂を完全融解させるために、３４０℃で５分間保持し、次いで、１０℃／ｍｉｎで３０℃まで冷却した。３０℃で５分間置いた後、１０℃／ｍｉｎで３４０℃まで２度目の加熱を行なった。この２度目の加熱でのピーク温度（℃）をポリアミド樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ）とし、ガラス転移に相当する変位点をガラス転移温度（Ｔｇ）とした。
【００８８】
３．その他の材料
充填剤として、ケイ酸アルミニウムアミノシラン（Ｑｕａｒｚｗｅｒｋｅ  ＧｍｂＨ社製、ＳＩＬＡＴＨＥＲＭ  １３６０−４００  ＡＳＴ（「ＳＩＬＡＴＨＥＲＭ」は同社の登録商標））、または酸化マグネシウム（宇部マテリアルズ社製、ＲＦ−５０−ＡＣ，  ＲＦ−１０−ＡＣ）を用いた。
【００８９】
４．ポリアミド樹脂組成物の調製
４−１．ポリアミド樹脂組成物１の調製
３４質量部の半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ−１）と、６５質量部のケイ酸アルミニウムアミノシランと、充填材としての０．７質量部のタルクおよび滑剤としての０．７質量部のモンタン酸カルシウム（日東化成工業社製、ＣＳ−８ＣＰ）をタンブラーブレンダーにて混合し、３０ｍｍφのベント式二軸スクリュー押出機を用いて３００〜３３５℃のシリンダー温度条件で溶融混練した。その後、混練物をストランド状に押出し、水槽で冷却させた。その後、ペレタイザーでストランドを引き取り、カットすることでペレット状のポリアミド樹脂組成物を得た。
【００９０】
４−２．ポリアミド樹脂組成物２の調製
半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ−１）を半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ−２）とした以外はポリアミド樹脂組成物１の調製と同様にして、ポリアミド樹脂組成物２を得た。
【００９１】
４−３．ポリアミド樹脂組成物３の調製
ケイ酸アルミニウムアミノシランを酸化マグネシウムとした以外はポリアミド樹脂組成物１の調製と同様にして、ポリアミド樹脂組成物３を得た。
【００９２】
４−４．ポリアミド樹脂組成物４の調製
半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ−１）を、脂肪族ポリアミド樹脂（東レ社製、アミランＣＭ３００１−Ｎ（６６ナイロン、融点（Ｔｍ）：２６５℃）とした以外はポリアミド樹脂組成物１の調製と同様にして、ポリアミド樹脂組成物４を得た。
【００９３】
４−５．ポリアミド樹脂組成物５の調製
半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ−１）の配合量を８９質量部とし、ケイ酸アルミニウムアミノシランの配合量を１０質量部とした以外はポリアミド樹脂組成物１の調製と同様にして、ポリアミド樹脂組成物５を得た。
【００９４】
４−６．ポリアミド樹脂組成物６の調製
半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ−１）を、脂肪族ポリアミド樹脂（東レ社製、アミランＣＭ３００１−Ｎ）とした以外はポリアミド樹脂組成物５の調製と同様にして、ポリアミド樹脂組成物６を得た。
【００９５】
ポリアミド樹脂組成物１〜ポリアミド樹脂組成物６の材料および配合量（単位は質量部）を、表１に示す。なお、表１において、充填材および滑剤はあわせて「その他添加剤」と表記する。
【００９６】
【表１】
2020152762.tif 000002
【００９７】
５．評価
得られた半芳香族ポリアミド樹脂組成物の、熱伝導率、引張強度、曲げ強度、曲げ弾性率、および荷重たわみ温度（ＨＤＴ）を、以下の方法で評価した。
【００９８】
５−１．熱伝導率
面方向の熱伝導率λ（単位：Ｗ／ｍＫ）は、熱拡散率α、密度ρおよび比熱Ｃｐを下記方法により求め、その積として次式で算出した。
λ＝α・ρ・Ｃｐ
λ：熱伝導率（Ｗ／（ｍ・Ｋ））
α：熱拡散率（ｍ２／ｓｅｃ）
ρ：密度（ｇ／ｍ３）
Ｃｐ：比熱（Ｊ／ｇ・Ｋ）
なお、熱拡散率αは、実施例、比較例で得られた評価用成形片の樹脂の流れ方向について、レーザーフラッシュ法熱定数測定装置（アドバンス理工株式会社製  ＬａｓｅｒＰｉｔ）を用いて測定した。密度ρは自動比重計（アルファーミラージュ株式会社製  Ｄ−Ｈ１００）を用いて測定した。比熱Ｃｐは示差走査熱量計（パーキンエルマー社製  Ｄｉａｍｏｎｄ  ＤＳＣ）を用い、昇温速度１０℃／分の条件で測定した。
【００９９】
厚み方向の熱伝導率（単位：Ｗ／ｍＫ）は、ＡＳＴＭ  Ｅ１５３０に準じて、アドバンス理工株式会社製、ＧＨ−１を用いて定常法熱流計法で測定を行った。
【０１００】
５−２．引張強度
得られたポリアミド樹脂組成物を、下記の射出成形機を用いて、下記成形条件で成形して、厚み３．２ｍｍの（Ａ）ＳＴＭダンベル型試験片Ｔｙｐｅ Ｉを得た。
（成形条件）
成形機：住友重機械工業社製  ＳＧ５０Ｍ３
成形機シリンダー温度：ポリアミド樹脂組成物の融点（Ｔｍ）＋１０℃
金型温度：１２０℃
射出設定速度：６０ｍｍ／ｓｅｃ
得られた試験片を、温度２３℃、窒素雰囲気下で２４時間放置した。次いで、ＡＳＴＭＤ６３８に準拠して、温度２３℃、相対湿度５０％の雰囲気下で引張試験を行い、引張強度（単位：ＭＰａ）を測定した。
【０１０１】
５−３．荷重たわみ温度（ＨＤＴ）
下記の射出成形機を用い、下記の成形条件で作製した厚さ３．２ｍｍの試験片を、スパンを１００ｍｍに固定して、３５℃から昇温速度１２０℃／ｈｒで１．８ＭＰａの圧力をかけた。たわみ量が０．２５４ｍｍになった際の温度を荷重たわみ温度（単位：℃）とした。
成形機：株式会社ソディック  プラスティック製、ツパールＴＲ４０Ｓ３Ａ
成形機シリンダー温度：ポリアミド樹脂（Ａ）の融点（Ｔｍ）＋１５℃
金型温度：ポリアミド樹脂（Ａ）のガラス転移温度（Ｔｇ）＋２０℃
【０１０２】
ポリアミド樹脂組成物１〜ポリアミド樹脂組成物６の評価結果を表２に示す。
【０１０３】
【表２】
2020152762.tif 000003
【０１０４】
表２の結果から明らかなように、融点が２９０〜３３０℃である半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）と、ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）と、を含み、上記ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）の含有量が、半芳香族ポリアミド組成物の全質量を１００質量％としたとき、２０質量％以上８０質量％以下である半芳香族ポリアミド樹脂組成物は、成形体の熱伝導性および機械的強度がより高められていた。
【０１０５】
これに対し、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）とケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）以外の充填材とを含む半芳香族ポリアミド樹脂組成物や、半芳香族ポリアミド樹脂（Ａ）以外のポリアミド樹脂とケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）とを含む半芳香族ポリアミド樹脂組成物や、ケイ酸アルミニウム化合物（Ｂ）の含有量が、半芳香族ポリアミド組成物の全質量を１００質量％としたとき、２０質量％未満である半芳香族ポリアミド樹脂組成物は、成形体の熱伝導性および機械的強度のいずれか一方が高まっていなかった。
【産業上の利用可能性】
【０１０６】
本発明の半芳香族ポリアミド樹脂組成物は、電導性が低く、かつ熱伝導率および機械的特性に優れる成形体を製造することができるため、上記成形体は、自動車産業、電気、エレクトロニクス、電気通信、太陽光、および情報産業などの各種用途に使用することができる。