(57)【要約】【課題】接合材におけるクラックを抑制する。【解決手段】燃料電池セルは、平板形の燃料電池セル本体と、セパレータと、接合材と、を備えている。セパレータは、燃料電池セル本体の外周縁部１４を除く領域を露出する開口部を有する枠状である。またセパレータは、燃料電池セル本体の外周縁部１４と重なる内周縁部３１を有する。接合材は、燃料電池セル本体とセパレータとを接合し、枠状である。接合材は、互いに対向する複数組の延伸部１１４と、各延伸部１１４を連結する角部１１５と、を有する。また接合材は、燃料電池セル本体の外周縁部１４とセパレータの内周縁部３１との間に配置される第１部分１１１を含む。角部１１５における第１部分１１１の厚みｂは、延伸部１１４の中央部における第１部分１１１の厚みａよりも大きい。【選択図】図７
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
平板形の燃料電池セル本体と、
前記燃料電池セル本体の外周縁部を除く領域を露出する開口部を有する枠状であり、前記燃料電池セル本体の外周縁部と重なる内周縁部を有するセパレータと、
前記燃料電池セル本体と前記セパレータとを接合する枠状の接合材と、
を備え、
前記接合材は、
互いに対向する複数組の延伸部と、
各前記延伸部を連結する角部と、
を有し、
前記接合材は、前記燃料電池セル本体の外周縁部と前記セパレータの内周縁部との間に配置される第１部分を含み、
前記角部における前記第１部分の厚みは、前記延伸部の中央部における前記第１部分の厚みよりも大きい、
燃料電池セル。
【請求項２】
前記中央部における前記第１部分の厚みに対する、前記角部における前記第１部分の厚みの比は、１．５以上である、
請求項１に記載の燃料電池セル。
【請求項３】
前記燃料電池セル本体の外周縁部は、前記セパレータの内周縁部に向けて湾曲している、
請求項１または２に記載の燃料電池セル。
【請求項４】
前記セパレータの内周縁部は、前記燃料電池セル本体の外周縁部に向けて湾曲している、
請求項１から３のいずれか１項に記載の燃料電池セル。
【請求項５】
前記角部は、円弧状に湾曲している、
請求項１から４のいずれか１項に記載の燃料電池セル。
【請求項６】
前記第１部分は、前記燃料電池セル本体と前記セパレータとの間に挟み込まれ、
前記接合材は、
前記第１部分から内周側に向けて突出する第２部分と、
前記第１部分から外周側に向けて突出する第３部分と、
をさらに含む、
請求項１から５のいずれか１項に記載の燃料電池セル。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池セルに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
平板状の固体電解質と、固体電解質を挟むように設けられた燃料極及び空気極と、を有する燃料電池セル本体が複数積層された平板形のセルスタック装置が知られている（例えば特許文献１）。特許文献１には、燃料ガスが存在する空間と酸化剤ガスが存在する空間とを区画するセパレータが、接合材を用いて燃料電池セル本体に取り付けられていることが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２０１４−４９３２４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
上記特許文献１のセルスタック装置の運転等に伴う温度変化、すなわち熱サイクルによって、接合材の角部にクラックが生じる恐れがあることを、本発明者は見出した。そこで、本発明の課題は、接合材におけるクラックを抑制することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者は鋭意検討の結果、接合材の角部にクラックが生じるという問題は、燃料電池セル本体とセパレータとの熱膨張差に起因することを見出した。詳細には、燃料電池セル本体は、セラミックスで構成される。セパレータは、金属で構成される。接合材は、燃料電池セル本体の外周縁部とセパレータの内周縁部とを接合している。セルスタック装置が熱サイクルに曝されると、燃料電池セル本体とセパレータとの熱膨張差に起因した応力が接合材の角部に集中してしまう。このため、接合材の角部は、接合材の他の部分に比べて、クラックが生じやすいという問題がある。
【０００６】
本発明のある側面に係る燃料電池セルは、燃料電池セル本体と、セパレータと、接合材と、を備えている。燃料電池セル本体は、平板形である。セパレータは、燃料電池セル本体の外周縁部を除く領域を露出する開口部を有する枠状である。またセパレータは、燃料電池セル本体の外周縁部と重なる内周縁部を有する。接合材は、燃料電池セル本体とセパレータとを接合し、枠状である。接合材は、互いに対向する複数組の延伸部と、各延伸部を連結する角部と、を有する。また接合材は、燃料電池セル本体の外周縁部とセパレータの内周縁部との間に配置される第１部分を含む。角部における第１部分の厚みは、延伸部の中央部における第１部分の厚みよりも大きい。
【０００７】
この構成によれば、接合材において燃料電池セル本体の外周縁部とセパレータの内周縁部との間に配置される第１部分の角部の厚みを大きくしている。第１部分の角部の厚みが大きいので、第１部分の角部は、延伸部に比べて、強度を向上できる。すなわち、燃料電池セル本体とセパレータとの熱膨張差による応力が集中する第１部分の角部の強度を向上できる。したがって、接合材におけるクラックを抑制できる。
【０００８】
好ましくは、中央部における第１部分の厚みに対する、角部における第１部分の厚みの比は、１．５以上である。
【０００９】
燃料電池セル本体の外周縁部は、セパレータの内周縁部に向けて湾曲していてもよい。またセパレータの内周縁部は、燃料電池セル本体の外周縁部に向けて湾曲していてもよい。
【００１０】
好ましくは、角部は、円弧状に湾曲している。
【００１１】
好ましくは、第１部分は、燃料電池セル本体とセパレータとの間に挟み込まれる。接合材は、第２部分と第３部分をさらに含む。第２部分は、第１部分から内周側に向けて突出する。第３部分は、第１部分から外周側に向けて突出する。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、接合材におけるクラックを抑制することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】セルスタック装置の斜視図。
【図２】セルスタック装置の断面図。
【図３】セルスタックの拡大断面図。
【図４】接合材近傍を示す拡大断面図。
【図５】接合材の平面図。
【図６】接合材の平面図。
【図７】接合材の第１部分の断面図。
【図８】接合材の第１部分の別の断面図。
【図９】変形例に係る第１接合材の平面図。
【図１０】変形例に係る第１接合材の平面図。
【図１１】変形例に係る第１接合材の平面図。
【図１２】変形例に係る接合材近傍を示す拡大断面図。
【図１３】変形例に係る接合材近傍を示す拡大断面図。
【図１４】変形例に係る接合材近傍を示す拡大断面図。
【図１５】変形例に係る接合材近傍を示す拡大断面図。
【図１６】変形例に係る接合材近傍を示す拡大断面図。
【図１７】変形例に係る接合材近傍を示す拡大断面図。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
以下、本発明に係るセルスタック装置の実施形態について図面を参照しつつ説明する。
【００１５】
図１及び図２に示すように、セルスタック装置１は、燃料電池セルと、締結部材２１〜２８と、セパレータ３０と、第１接合材１１０と、を備えている。燃料電池セルは、燃料電池セル本体１０と、セパレータ３０と、第１接合材１１０と、を含んでいる。セルスタック装置１は、複数の燃料電池セルが複数積層された構造を有している。すなわち、セルスタック装置１は、いわゆる平板形のセルスタック構造である。
【００１６】
締結部材２１〜２８は、複数の燃料電池セルを締結する。締結部材の４本には、積層方向（ｚ軸）に沿って酸化剤ガスまたは燃料ガスが流れる流路が形成されている。本実施形態では、締結部材２３は燃料ガス供給管として用いられ、締結部材２７は燃料ガス排出管として用いられ、締結部材２５は酸化剤ガス供給管として用いられ、締結部材２１は酸化剤ガス排出管として用いられる。
【００１７】
［燃料電池セル本体］
図２及び図３に示すように、燃料電池セル本体１０は、固体電解質１１と、空気極１２と、燃料極１３と、を有している。本明細書において、固体電解質１１、空気極１２及び燃料極１３の各層が積層されている方向を積層方向と言う。積層方向は、各層の主面と直交する。本実施形態の積層方向は、ｚ軸方向である。燃料電池セル本体１０は、積層方向視、すなわち平面視（ｚ軸方向視）において、矩形状である。なお、燃料電池セル本体１０は、固体酸化物形燃料電池として構成されている。
【００１８】
固体電解質１１は、平板状であり、主面が積層方向を向いている。空気極１２は、固体電解質１１の一方の主面に配置されている。燃料極１３は、固体電解質１１の他方の主面に配置されている。すなわち、固体電解質１１は、空気極１２と燃料極１３とによって挟まれている。空気極１２及び燃料極１３は、平板状であり、主面が積層方向を向いている。なお、本実施形態では、固体電解質１１の上面に空気極１２が配置され、固体電解質１１の下面に燃料極１３が配置されている。
【００１９】
燃料電池セル本体１０は、積層方向と直交する方向（ｙ軸方向）に延びる。燃料電池セル本体１０の厚さ（ｚ軸方向の寸法）は全体に渡って実質的に均一である。例えば、燃料電池セル本体１０の厚さは、１００〜２１００μｍ程度である。本実施形態では、燃料極１３は、固体電解質１１及び空気極１２の各々よりも厚く構成されている。このため、燃料極１３は、固体電解質１１及び空気極１２を支持するように構成されている。
【００２０】
固体電解質１１は、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）を含む緻密質材料で構成される。固体電解質１１の気孔率は、例えば０〜１０％である。なお、固体電解質１１は、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）などの多孔質材料で構成されてもよい。固体電解質１１の厚さは、例えば１〜５０μｍである。固体電解質１１の熱膨張率は、例えば９〜１１ｐｐｍ/Ｋである。
【００２１】
空気極１２は、例えば、ＬＳＭ（Ｌａ（Ｓｒ）ＭｎＯ３：ランタンストロンチウムマンガナイト）、ＬＳＣＦ（（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ３：ランタンストロンチウムコバルトフェライト）などを含む多孔質材料で構成される。空気極１２の気孔率は、例えば１５〜５５％である。空気極１２の厚さは、例えば５０〜２００μｍである。空気極１２の熱膨張率は、例えば１１〜１７ｐｐｍ/Ｋである。
【００２２】
燃料極１３は、燃料極基板１３１及び燃料極活性部１３２を有している。燃料極基板１３１上に、燃料極活性部１３２が配置されている。燃料極基板１３１の積層方向と直交する方向の寸法は、燃料極活性部１３２よりも大きい。燃料極活性部１３２の全体は、固体電解質１１に覆われている。燃料極基板１３１の外周部は、燃料極活性部１３２及び固体電解質１１から露出している。
【００２３】
燃料極基板１３１は、例えば、ＮｉとＹＳＺとを含む多孔質材料で構成される。燃料極基板１３１の気孔率は、例えば１５〜５５％である。燃料極基板１３１の厚さは、例えば５０〜２０００μｍである。燃料極基板１３１の熱膨張率は、例えば１１〜１４ｐｐｍ/Ｋである。
【００２４】
燃料極活性部１３２は、例えば、ＮｉとＹＳＺとを含む多孔質材料で構成される。燃料極活性部１３２の気孔率は、例えば１５〜５５％である。燃料極活性部１３２の厚さは、例えば５〜１００μｍである。燃料極活性部１３２の熱膨張率は、例えば１１〜１４ｐｐｍ／Ｋである。
【００２５】
燃料電池セル本体１０は、固体電解質１１と空気極１２との間に配置された反応防止膜（図示せず）をさらに備えてもよい。反応防止膜は、固体電解質１１を構成する材料と空気極１２を構成する材料とが反応して固体電解質１１と空気極１２との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するために設けられている。反応防止膜は、例えば、ＧＤＣから構成される。反応防止膜の気孔率は、例えば１０〜３０％である。反応防止膜の厚さは、例えば、３〜５０μｍである。
【００２６】
［セパレータ］
図２〜図４に示すように、セパレータ３０は、燃料電池セル本体１０に接続される。詳細には、セパレータ３０は、第１接合材１１０により固体電解質１１と接合されている。セパレータ３０は、燃料ガスが流れる空間と酸化剤ガスが流れる空間とを区画する。セパレータ３０は、酸化剤ガスと燃料ガスとの混合を防止する機能を有している。
【００２７】
図５は、第１接合材の平面図である。図５において、セパレータ３０及び燃料電池セル本体１０を仮想線で記載している。図５の仮想線に示すように、セパレータ３０は、枠状である。すなわち、セパレータ３０は、連続した一体の環状であり、開口部３２を有している。開口部３２は、燃料電池セル本体１０の外周縁部１４を除く領域を露出している。本明細書では、開口部３２の中心側を内周側、その反対側を外周側と言う。
【００２８】
セパレータ３０は互いに対向する主面を有する。主面は、セパレータ３０の延びる方向に沿って延びる面である。
【００２９】
セパレータ３０は、例えば、金属で構成される。セパレータ３０は、好ましくは、フェライト系ステンレス、オーステナイト系ステンレス、あるいはＮｉ系耐熱合金（例えば、インコネル６００及びハステロイ等）で構成されている。セパレータ３０の厚みは、例えば１０〜１０００μｍとすることができる。セパレータ３０の熱膨張率は、例えば１１〜１８ｐｐｍ/Ｋ程度とすることができる。
【００３０】
図２及び図３に示すように、セパレータ３０は、湾曲部を有している。本実施形態のセパレータ３０は、全体が湾曲している形状を有している。詳細には、セパレータ３０は、外周側に向かうにつれて燃料電池セル本体１０から離れるように湾曲している。なお、セパレータ３０は、湾曲していなくてもよい。
【００３１】
セパレータ３０は、燃料電池セル本体１０の外周縁部１４と重なる内周縁部３１を有する。内周縁部３１は、第１接合材１１０によって接合される。内周縁部３１は、枠状である。内周縁部３１については、後述する。
【００３２】
［インターコネクタ］
インターコネクタ４０は、燃料電池セル本体１０間の導通を確保する。また、インターコネクタ４０は、燃料電池セル本体１０間でのガスの混合を防止する。インターコネクタ４０は、板状であり、ｘ軸方向及びｙ軸方向に延びる。インターコネクタ４０は、例えば、金属で構成される。
【００３３】
なお、図２に示すように、最上層及び最下層には、インターコネクタ４０の代わりに、保持板４１が配置されてもよい。
【００３４】
［集電体］
集電体５０は、燃料電池セル本体１０の空気極１２及び燃料極１３と、インターコネクタ４０との間の導通を確保する。集電体５０は、例えば、インターコネクタ４０から空気極１２に向けて突出する複数の突出部である。また集電体５０は、例えば、インターコネクタ４０から燃料極１３に向けて突出する複数の突出部である。各突出部は、互いに間隔をあけて配置されている。各突出部の間は、ガス流路を構成する。例えば、集電体５０は、ｙ軸方向に間隔をあけて配置され、ｘ軸方向に延びている。集電体５０は、例えば、金属で構成される。
【００３５】
［第１接合材］
図３及び図４に示すように、第１接合材１１０は、燃料電池セル本体１０の外周縁部１４とセパレータ３０の内周縁部３１とを接合している。本実施形態の第１接合材１１０は、固体電解質１１及び燃料極１３の外周縁部１４と、セパレータ３０の内周縁部３１とを接合している。詳細には、第１接合材１１０は、燃料電池セル本体１０の外周縁部１４の全周と、セパレータ３０の内周縁部３１の全周とを拘束している。第１接合材１１０は、燃料ガス及び酸化剤ガスと接する。
【００３６】
図５及び図６に示すように、第１接合材１１０は、枠状である。すなわち、第１接合材１１０は、連続した一体の環状である。第１接合材１１０は、内周端縁１１０ａ及び外周端縁１１０ｂを有している。内周端縁１１０ａは、開口部を画定する。積層方向視において、内周端縁１１０ａ及び外周端縁１１０ｂのそれぞれは、略矩形状である。内周端縁１１０ａ及び外周端縁１１０ｂは、互いに対向する２組の辺部と、各辺を連結する角部と、を有している。内周端縁１１０ａ及び外周端縁１１０ｂの角部は、略矩形状の角に相当する。角部と辺部との境界は、曲率半径が変化する位置である。
【００３７】
第１接合材１１０は、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０との間に配置されている。図４及び図５に示すように、第１接合材１１０は、第１部分１１１、第２部分１１２及び第３部分１１３を有している。
【００３８】
第１部分１１１は、積層方向（ｚ軸方向）視において、燃料電池セル本体１０及びセパレータ３０と重なる。本実施形態の第１部分１１１は、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０との間に挟み込まれている。すなわち、第１部分１１１は、セパレータ３０よりも積層方向上側に配置されておらず、かつ、燃料電池セル本体１０よりも積層方向下側に配置されていない。
【００３９】
第２部分１１２は、第１部分１１１から内周側に向けて突出する。第２部分１１２は、積層方向視において、燃料電池セル本体１０と重なり、セパレータ３０とは重ならない。本実施形態の第２部分１１２は、セパレータ３０よりも積層方向上側に位置していない。また、第２部分１１２は、内周端縁１１０ａを含む。
【００４０】
第３部分１１３は、第１部分１１１から外周側に向けて突出する。第３部分１１３は、積層方向視において、セパレータ３０と重なり、燃料電池セル本体１０とは重ならない。本実施形態の第３部分１１３は、燃料電池セル本体１０よりも積層方向下側に位置していない。また、第３部分１１３は、外周端縁１１０ｂを含む。外周端縁１１０ｂは、セパレータ３０及び燃料電池セル本体１０と接していない。
【００４１】
図６に示すように、第１接合材１１０は、４つの延伸部１１４と、４つの角部１１５と、を有している。４つ角部１１５は、各延伸部１１４を連結している。
【００４２】
４つの延伸部１１４は、互いに対向する２組で構成される。１組の延伸部１１４と他方の１組の延伸部１１４とは、交差する。本実施形態では、１組の延伸部１１４は、ｘ軸方向に延びている。他方の１組の延伸部１１４は、ｙ軸方向に延びている。具体的には、延伸部１１４は、燃料電池セル本体１０の外周端縁と同じ方向に延びている。
【００４３】
各延伸部１１４は、中央部１１４ａと、その両端に位置する端部１１４ｂとを有している。延伸部１１４の中央部１１４ａは、図６に示す積層方向視において、延伸部１１４の延びる方向に３等分したときに中央に位置する領域である。
【００４４】
角部１１５は、内周端縁１１０ａの角部及び外周端縁１１０ｂの角部を含む。各角部１１５は、積層方向視において略矩形状である。
【００４５】
角部１１５は、円弧状に湾曲している。すなわち、角部１１５は、Ｒ形状を有している。詳細には、角部１１５は、積層方向視及び側面視の少なくとも一方において、円弧状に湾曲する部分を有している。本実施形態では、角部１１５は、積層方向視及び側面視（ｘ軸方向視またはｙ軸方向視）において、円弧状に湾曲している。
【００４６】
図７は、延伸部１１４及び角部１１５を含む第１部分１１１の断面図であり、図６におけるＶＩＩ−ＶＩＩ線に沿って切断した状態を示す。図７に示すように、角部１１５における第１部分１１１の厚みａは、延伸部１１４の中央部１１４ａにおける第１部分１１１の厚みｂよりも大きい。本実施形態の第１部分１１１の厚みは、中央部１１４ａから角部１１５に向けて徐々に大きくなる。
【００４７】
中央部１１４ａにおける第１部分１１１の厚みｂに対する、角部１１５における第１部分１１１の厚みａの比（ａ／ｂ）は、１を超え、好ましくは１．５以上であり、より好ましくは１１．５以上である。比（ａ／ｂ）が大きいほど、第１接合材１１０の角部１１５の強度が高くなるので好ましい。容易に製造できる観点から、中央部１１４ａの厚みｂに対する角部１１５の厚みａの比（ａ／ｂ）の上限値は、例えば５０である。
【００４８】
中央部１１４ａの厚みｂに対する角部１１５の厚みａの比（ａ／ｂ）は、燃料電池セル本体１０の外周縁部１４とセパレータ３０の内周縁部３１との間隔を制御することで調整できる。例えば、燃料電池セル本体１０の外周縁部１４及びセパレータ３０の内周縁部３１の少なくとも一方を湾曲させることにより、比（ａ／ｂ）を調整できる。具体的には、図７に示すように、燃料電池セル本体１０の外周縁部１４を、セパレータ３０の内周縁部３１に向けて湾曲させることによって、比（ａ／ｂ）が１を超えるように制御する。図７では、セパレータ３０は積層方向と直交する方向に水平に延び、燃料電池セル本体１０の外周縁部１４は、中央に向かうにつれて上方に向けて湾曲している。また、図８に示すように、セパレータ３０の内周縁部３１を、燃料電池セル本体１０の外周縁部１４に向けて湾曲させることによって、比（ａ／ｂ）が１を超えるように制御する。図８では、燃料電池セル本体１０は積層方向と直交する方向に水平に延び、セパレータ３０の内周縁部３１は、中央に向かうにつれて下方に向けて湾曲している。なお、燃料電池セル本体１０の外周縁部１４及びセパレータ３０の内周縁部３１の両方を湾曲させることによって、比（ａ／ｂ）が１を超えるように制御してもよい。
【００４９】
第１接合材１１０は、例えば、結晶化ガラスである。結晶化ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−ＣａＯ系、またはＳｉＯ２−ＭｇＯ系が採用され得る。なお、本明細書では、結晶化ガラスとは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合（結晶化度）が６０％以上であり、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が４０％未満のガラスを指す。なお、第１接合材１１０の材料として、非晶質ガラス、ろう材、またはセラミックス等が採用されてもよい。具体的には、第１接合材１１０は、ＳｉＯ２−ＭｇＯ−Ｂ２Ｏ３−Ａｌ２Ｏ３系及びＳｉＯ２−ＭｇＯ−Ａｌ２Ｏ３−ＺｎＯ系よりなる群から選ばれる少なくとも一種である。第１接合材１１０は、単一の材料で構成されてもよく、複数の材料で構成されてもよい。複数の材料で構成されている場合、それらの材料は接触して一体化されていてもよいし、一部もしくは全体として非接触となっていてもよい。
【００５０】
［第１接合材によるセパレータの接合］
図３及び図４に示すように、セパレータ３０の内周縁部３１は、第１接合材１１０により、燃料電池セル本体１０の外周縁部１４に接合されている。セパレータ３０の内周縁部３１の主面は、積層方向（ｚ軸方向）と直交する方向（ｙ軸方向）に対して傾斜している。すなわち、内周縁部３１は、燃料電池セル本体１０に対して傾斜している。内周縁部３１は、第１接合材１１０の湾曲している表面１１６に接している。
【００５１】
積層方向は、燃料電池セル本体１０において第１接合材１１０に接合されている領域で特定される。詳細には、発電していない状態の燃料電池セル本体１０において第１接合材１１０に接合されている領域を確定し、その領域を構成する層の主面と直交する方向を積層方向と特定する。このように特定される積層方向と直交する方向に対して、発電していない状態のセパレータ３０の内周縁部３１が傾斜している。すなわち、発電していないセルスタック装置１において第１接合材１１０に接合されている内周縁部３１及び外周縁部１４を観察することにより、セパレータ３０の内周縁部３１の主面が積層方向と直交する方向に対して傾斜しているか否かが特定される。
【００５２】
セパレータ３０の内周縁部３１と燃料電池セル本体１０の外周縁部１４とは、第１接合材１１０を介して対向している。内周縁部３１及び外周縁部１４の対向面（主面の一方）は、互いに非平行である。詳細には、発電していない状態のセルスタック装置１において、第１接合材１１０に接合された内周縁部３１及び外周縁部１４の互いに向かい合う主面は、平行でない。図４では、外周縁部１４の対向面は水平方向に延び、内周縁部３１の対向面は上方に延びている。
【００５３】
内周縁部３１の主面の延びる方向と、積層方向と直交する方向とのなす角度θは、０度を超える。角度θは、例えば０．０５度以上３０度以下である。この角度θは、内周縁部３１のｙ軸方向長さに対する、内周縁部３１のｚ軸方向高さ（高さ／長さ）によって求められる値である。
【００５４】
［第２接合材］
図２及び図３に示すように、第２接合材１２０は、空気極１２に供給する酸化剤ガスの流路、及び燃料極１３に供給する燃料ガスの流路を構成する部材に設けられている。詳細には、第２接合材１２０は、セパレータ３０、インターコネクタ４０及び締結部材２３、２７を接合する。第２接合材１２０は、セルスタック装置１の内部と外部とを隔離している。すなわち、第２接合材１２０は、複数の部材の隙間を密閉した結果、セルスタック装置１の内部空間と外部空間とを区画している。
【００５５】
第２接合材１２０は、枠状である。すなわち、第２接合材１２０は、連続した一体の環状である。
【００５６】
なお、セルスタック装置１は、第３接合材（図示せず）をさらに備えてもよい。第３接合材は、例えばセパレータ３０とインターコネクタ４０とを接合する接合材である。詳細には、第３接合材は、セパレータ３０とインターコネクタ４０とを、他の部材を用いずに単独で、または、他の部材が配置された状態で、接合する。他の部材は、例えばセパレータ３０とインターコネクタ４０との間を絶縁するための絶縁材、コンプレッションシール材などである。セパレータ３０とインターコネクタ４０とが他の部材で封止されている場合には、第３接合材は、省略されてもよい。
【００５７】
以上のように構成されたセルスタック装置１は、次のようにして発電する。空気極１２に酸化剤ガスを流すとともに、燃料極１３に燃料ガス（水素ガス等）を流す。そして、このセルスタック装置１を外部の負荷に接続すると、空気極１２において下記（１）式に示す電気化学反応が起こり、燃料極１３において下記（２）式に示す電気化学反応が起こり、電流が流れる。
（１／２）・Ｏ２＋２ｅ−→Ｏ２−      …（１）
Ｈ２＋Ｏ２−→Ｈ２Ｏ＋２ｅ−          …（２）
【００５８】
この発電による温度変化などの熱サイクルによって、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０との熱膨張差に起因した応力が燃料電池セル本体１０の外周縁部１４の角部に集中する。これにより、第１接合材１１０の第１部分１１１の角部１１５に応力が集中する。しかし、本実施形態では、第１部分１１１の角部１１５の厚みｂが大きいので、第１部分１１１の角部１１５の強度を向上することができる。このため、第１接合材１１０におけるクラックを抑制できる。
【００５９】
また、本実施形態では、第１接合材１１０の角部１１５を円弧状に湾曲させている。クラックの起点となる角部１１５を円弧状に湾曲させることによって、応力の集中を緩和できる。このため、第１接合材１１０におけるクラックをより抑制できる。
【００６０】
［変形例］
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。
【００６１】
変形例１
上述した実施形態では、４つの角部１１５における第１部分１１１の厚みａは、延伸部１１４の中央部１１４ａにおける第１部分１１１の厚みｂよりも大きいが、これに限定されない。本発明では、少なくとも１つの角部１１５における第１部分１１１の厚みａは、延伸部１１４の中央部１１４ａにおける第１部分１１１の厚みｂよりも大きい。例えば、１つの角部１１５における第１部分１１１の厚みａは、その角部１１５と連結される一方の延伸部１１４の中央部１１４ａにおける第１部分１１１の厚みｂよりも大きい。
【００６２】
変形例２
上述した実施形態では、第１部分１１１において、角部１１５の厚みが最も大きく、中央部１１４ａの厚みが最も小さいが、これに限定されない。例えば、第１部分１１１において、延伸部１１４の端部１１４ｂの厚みが最も小さくてもよい。なお、第１部分１１１において、角部１１５の厚みが最も大きいことが好ましい。
【００６３】
変形例３
上述した実施形態では、第１接合材１１０は、４つの延伸部１１４と、４つの角部１１５とを有しているが、これに限定されない。例えば、第１接合材１１０は、４つ以上の延伸部１１４と、４つ以上の角部とを有してもよい。具体的には、第１接合材１１０は、平面視（ｚ軸方向視）において、多角形状である。
【００６４】
変形例４
上述した実施形態では、第１接合材１１０の全ての角部１１５がＲ面取りされた形状を例に挙げて説明したが、これに限定されない。第１接合材１１０の少なくとも１つの角部１１５がＲ面取りされた形状であってもよい。また、少なくとも１つの角部１１５は、Ｃ面取りされた形状であってもよい。また少なくとも１つの角部１１５は、直角であってもよい。なお、「Ｒ面」とは、面と面とが作る稜線を、外側または内側に凸の円弧状に面取りした面（円弧面）である。「Ｃ面」とは、面と面とが作る稜線を平面状に面取りした面である。
【００６５】
変形例５
上述した実施形態では、積層方向視において、第１接合材１１０の内周端縁１１０ａ及び外周端縁１１０ｂの辺部は直線であったが、これに限定されない。例えば、図９〜図１１に示すように、積層方向視において、第１接合材１１０の内周端縁１１０ａ及び外周端縁１１０ｂの辺部は、曲線部を有してもよい。第１接合材１１０における燃料電池セル本体１０と接する面の内周端縁１１０ａが曲線部を有している場合、第１接合材１１０の内周端縁１１０ａに残留する応力が分散されて、応力の集中が抑制されやすくなる。このため、第１接合材１１０における応力をより緩和できる。
【００６６】
図９の内周端縁１１０ａの辺部は、セパレータ３０から離れるように湾曲している。図１０の内周端縁１１０ａの辺部は、セパレータ３０に近づくように湾曲している。図１１の内周端縁１１０ａの辺部は、波形状を有している。図９〜図１１の内周端縁１１０ａ及び外周端縁１１０ｂの辺部の全体が曲線である。
【００６７】
変形例６
上述した実施形態では、セパレータ３０の内周縁部３１は、第１接合材１１０の表面１１６に接しているが、これに限定されない。例えば、図１２に示すように、内周縁部３１は、第１接合材１１０に埋設されていてもよい。この場合、セパレータ３０の接合面積が増加する。
【００６８】
また、例えば図１３に示すように、内周縁部３１の一部のみが埋設されてもよい。詳細には、内周縁部３１の一部が第１接合材１１０の表面１１６と接し、内周縁部３１の他の一部が第１接合材１１０に埋設されている。
【００６９】
変形例７
上述した実施形態では、セパレータ３０の内周縁部３１の外周側が燃料電池セル本体１０から離れるように傾斜しているが、これに限定されない。図１４及び図１５に示すように、内周縁部３１は、外周側に向かうにつれて燃料電池セル本体１０に近づくように傾斜してもよい。
【００７０】
本変形例では、内周縁部３１は、第１接合材１１０の表面１１６に沿って延びる。この場合、セパレータ３０において、第１接合材１１０との接合面積が増加する。
【００７１】
図１４のセパレータ３０は、全体として下方に湾曲している。図１５のセパレータ３０は、下方及び上方に湾曲している。
【００７２】
変形例８
上述した実施形態では、第１接合材１１０は、断面視において楕円の一部が欠けた形状を有しているが、これに限定されない。第１接合材１１０は、種々の形状を有することができ、例えば、断面視において図１３、１５〜１７に示す形状であってもよい。
【００７３】
変形例９
上述した実施形態では、第１接合材１１０は、第１部分１１１、第２部分１１２及び第３部分１１３を有しているが、これに限定されない。第２部分１１２及び第３部分１１３の少なくとも１つは、省略されてもよい。
【００７４】
変形例１０
上述した実施形態では、積層方向と直交する方向がｙ軸方向で、内周縁部３１がｙ軸方向に対して傾斜しているが、これに限定されない。例えば、積層方向と直交する方向がｙ軸方向に対して傾斜しており、内周縁部３１がｙ軸方向に延びてもよい。また、積層方向と直交する方向がｙ軸方向に対して傾斜しており、内周縁部３１もｙ軸方向に対して傾斜しており、互いに交差してもよい。セパレータ３０の内周縁部３１の主面が積層方向（ｚ軸方向）と直交する方向（ｙ軸方向）に対して傾斜していると、セパレータ３０は可撓性を有するので、燃料電池セル本体１０の変形に応じて、セパレータ３０がその変形を吸収できる。なお、内周縁部３１の主面は、積層方向と直交する方向に対して平行であってもよい。すなわち、内周縁部３１と燃料電池セル本体１０とは、平行であってもよい。
【００７５】
変形例１１
上述した実施形態では、燃料極基板１３１及び燃料極活性部１３２の外周部は、段差構造を有しているが、これに限定されない。例えば、燃料極基板１３１と燃料極活性部１３２の外周面は、揃っていてもよい。
【実施例】
【００７６】
本実施例では、燃料電池セル本体１０の外周縁部１４とセパレータ３０の内周縁部３１との間に配置される第１接合材１１０の第１部分１１１について、中央部１１４ａの厚みｂに対する角部１１５の厚みａの比（ａ／ｂ）による効果を調べた。
【００７７】
（サンプルＮｏ．１〜６）
種々の第１接合材１１０を含む燃料電池セルを備える、図１〜図７に示すセルスタック装置を準備した。詳細には、図７に示す外周縁部１４を有する燃料電池セル本体１０を準備した。各サンプルの燃料電池セルの外周縁部１４の中央部及び角部から、セパレータ３０までの距離を種々変更させた。また、水平方向に延びるセパレータ３０を準備した。次に、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０との間に第１接合材１１０となるべき材料を配置した。第１接合材１１０となるべき材料に熱処理を施して、結晶化ガラスからなる第１接合材１１０を形成することで、燃料電池セルを製造した。
【００７８】
（サンプルＮｏ．７）
サンプルＮｏ．７は、サンプルＮｏ．１〜６と基本的に同様であったが、角部１１５における第１部分１１１の厚みａが、中央部１１４ａの厚みｂよりも小さい点において異なっていた。
【００７９】
（サンプルＮｏ．８〜１３）
サンプルＮｏ．８〜１３は、サンプルＮｏ．１〜６と基本的に同様であったが、第１接合材１１０の材料が非晶質ガラスで構成されていた点において異なっていた。
【００８０】
（サンプルＮｏ．１４）
サンプルＮｏ．１４は、サンプルＮｏ．８〜１３と基本的に同様であったが、角部１１５における第１部分１１１の厚みａが、中央部１１４ａの厚みｂよりも小さい点において異なっていた。
【００８１】
各サンプルの燃料電池セルにおいて、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０との間の第１接合材１１０の第１部分１１１について、角部１１５の厚みａ及び中央部１１４ａの厚みｂを下記の表１に記載する。角部１１５の厚みａは、燃料電池セル本体１０において隣り合わない角部を結ぶ対角線上に位置する部分の厚みを測定した。中央部１１４ａの厚みｂは、延伸部１１４の延びる方向の中央の厚みを測定した。下記の表１には、１つの角部１１５における第１部分１１１の厚みａ、及び、その角部１１５に連結された延伸部１１４の中央部１１４ａにおける第１部分１１１の厚みｂを記載している。なお、各サンプルにおいて、各角部１１５における第１部分１１１の厚みａは略同じであり、各中央部１１４ａにおける第１部分１１１の厚みｂは略同じ値であった。
【００８２】
（評価方法）
サンプルＮｏ．１〜１４のセルスタック装置について、熱サイクル試験により、ガスリーク量及びクラックの有無を調べた。具体的には、各セルスタック装置を電気炉内に設置し、室温から８００℃まで昇降温速度４００℃／ｈｒでの上げ下げを１０回繰り返した後、電気炉から取り出して、ガスリーク量とクラック発生の有無とを調べた。その結果を下記の表１に記載する。
【００８３】
ガスリーク量については、空気極１２から燃料極１３へリークするガスの流量を測定した。詳細には、セルスタック装置１の酸化剤ガス排出管出口端部及び燃料ガス排出管入口端部を封止した上で、酸化剤ガス供給管よりアルゴンガスを供給し、燃料ガス供給管の出口端部に設けた流量計によりガスリーク量を測定した。クラック有無の確認については、セルスタック装置１を解体して第１接合材１１０の表面に浸透探傷剤を塗布し、マイクロスコープで観察することにより行った。なお、測定下限が０．１（ｃｃ／ｍｉｎ）であるので、下記の表１において、測定下限未満のものを「＜０．１（ｃｃ／ｍｉｎ）」と記載している。
【００８４】
【表１】
2020123428.tif 000003
【００８５】
（評価結果）
表１に示すように、燃料電池セル本体１０の外周縁部１４とセパレータ３０の内周縁部３１との間に配置される第１接合材１１０の第１部分１１１において、角部１１５における第１部分１１１の厚みａが、延伸部１１４の中央部１１４ａの厚みｂよりも大きいサンプルＮｏ．１〜６及びＮｏ．８〜１３は、第１接合材１１０の角部１１５の強度を向上できたので、ガスリークに繋がるクラックの発生を抑制できた。
【００８６】
特に、中央部１１４ａの厚みｂに対する角部１１５の厚みａの比（ａ／ｂ）が１．５以上のサンプルＮｏ．２〜６及びＮｏ．９〜１３は、サンプルＮｏ．１及び８と比較して、微小なクラックの発生もなく、応力集中の抑制効果が高いことを確認した。
【００８７】
なお、比（ａ／ｂ）が５０以下のサンプルＮｏ．１〜６及びＮｏ．８〜１３は、作製する手間が小さかった。
【００８８】
一方、角部の厚みａが中央部の厚みｂよりも小さいサンプルＮｏ．７及び１４は、燃料電池セル本体１０の角部に応力が集中し、第１接合材１１０の角部１１５に大きなクラックが発生した。その結果、アルゴンガスが漏れ出してしまった。
【００８９】
また、サンプルＮｏ．１〜７とＮｏ．８〜１４とから、上記結果は、第１接合材１１０の材料に依存せずに、角部１１５における第１部分１１１の厚みａを、中央部１１４ａにおける第１部分１１１の厚みｂよりも大きくなるように制御することによって、クラックを抑制できることを確認した。
【００９０】
なお、本発明者は、第１接合材１１０が複数の材料で構成されている場合にも、角部１１５における第１部分１１１の厚みａを、中央部１１４ａにおける第１部分１１１の厚みｂよりも大きくなるように制御することによって、クラック抑制の効果があるという知見を得ている。
【００９１】
また本発明者は、第１接合材１１０の角部１１５が円弧状に湾曲していると、角部１１５に集中する応力を低減できるので、クラック抑制の効果がより高いという知見を得ている。
【符号の説明】
【００９２】
１          セルスタック装置
１０        燃料電池セル本体
１４        外周縁部
３０        セパレータ
３１        内周縁部
１１０      第１接合材
１１１      第１部分
１１２      第２部分
１１３      第３部分
１１４      延伸部
１１４ａ    中央部
１１５      角部
【図１】
2020123428.tif 000004
【図２】
2020123428.tif 000005
【図３】
2020123428.tif 000006
【図４】
2020123428.tif 000007
【図５】
2020123428.tif 000008
【図６】
2020123428.tif 000009
【図７】
2020123428.tif 000010
【図８】
2020123428.tif 000011
【図９】
2020123428.tif 000012
【図１０】
2020123428.tif 000013
【図１１】
2020123428.tif 000014
【図１２】
2020123428.tif 000015
【図１３】
2020123428.tif 000016
【図１４】
2020123428.tif 000017
【図１５】
2020123428.tif 000018
【図１６】
2020123428.tif 000019
【図１７】
2020123428.tif 000020